(57)【要約】      （修正有）【課題】優れた接続信頼性と接着強度を有する接続方法及び接続構造体を提供する。【解決手段】導電粒子７を含む回路接続材料１を、第一の回路基板上２１に第一の回路電極２２が形成された第一の回路部材２０と、第二の回路基板上３１に第二の回路電極３２が形成された第二の回路部材３０とで、第一及び第二の回路電極を対向させた状態で挟持し、加熱及び加圧して、第一及び第二の回路部材を接合するとともに、導電粒子を介して第一及び第二の回路電極を電気的に接続させる接続方法であって、第一の回路基板の厚さが０．８ｍｍ以下、第二の回路電極の厚さが１５μｍ以上であり、加熱及び加圧前の前記回路接続材料の厚みをＴ（μｍ）、導電粒子の平均粒子径をＲ（μｍ）、前記第一及び第二の回路電極の厚さの総和をＨ（μｍ）としたときに、下記式（１）、（２）、及び（３）を満たす接続方法。１．１≦Ｔ／Ｒ≦４．０（１）０．５≦Ｔ／Ｈ（２）１≦Ｒ≦７（３）【選択図】図１
2011119154.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電粒子を含む回路接続材料を、第一の回路基板上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材とで、前記第一及び第二の回路電極を対向させた状態で挟持し、加熱及び加圧して、前記第一及び第二の回路部材を接合するとともに、前記導電粒子を介して前記第一及び第二の回路電極を電気的に接続させる接続方法であって、
前記第一の回路基板の厚さが０．８ｍｍ以下、第二の回路電極の厚さが１５μｍ以上であり、加熱及び加圧前の前記回路接続材料の厚みをＴ（μｍ）、前記導電粒子の平均粒子径をＲ（μｍ）、前記第一及び第二の回路電極の厚さの総和をＨ（μｍ）としたときに、下記式（１）、（２）、及び（３）を満たす接続方法。
１．１≦Ｔ／Ｒ≦４．０                    （１）
０．５≦Ｔ／Ｈ                            （２）
１≦Ｒ≦７                                （３）
【請求項２】
上記式（２）におけるＴ／Ｈが、さらに下記式（４）を満たす、請求項１記載の接続方法。
Ｔ／Ｈ≦１．５                          （４）
【請求項３】
前記第二の回路電極の幅が５０〜２５０μｍであり、隣接する前記第二の回路電極間の距離が５０〜３００μｍである、請求項１又は２に記載の接続方法。
【請求項４】
前記第二の回路部材がポリイミド基板を含む請求項１〜３のいずれか一項に記載の接続方法。
【請求項５】
前記第一の回路基板がガラス製である請求項１〜４のいずれか一項に記載の接続方法。
【請求項６】
前記回路接続材料がフィルム状である請求項１〜５のいずれか一項に記載の接続方法。
【請求項７】
前記導電粒子の表面に突起が形成されている請求項１〜６のいずれか一項に記載の接続方法。
【請求項８】
第一の回路基板上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、
第二の回路基板上に第二の回路電極を有しており、前記第一及び第二の回路電極が対向するように配置された、第二の回路部材と、
前記第一及び第二の回路部材間に配置され、前記第一及び第二の接続端子を電気的に接続する、導電粒子を含む回路接続材料と、を備える接続構造体であって、
前記第一及び第二の回路部材は、前記回路接続材料を前記第一及び第二の回路部材で挟持させた状態で、加熱及び加圧させて接合されたものであり、
前記第二の回路基板の厚さが０．８ｍｍ以下、前記第一の回路電極の厚さが１５μｍ以上あり、加熱及び加圧前の前記回路接続材料の厚みをＴ（μｍ）、前記導電粒子の平均粒子径をＲ（μｍ）、前記第一及び第二の回路電極の厚さの総和をＨ（μｍ）としたときに、下記式（１）、（２）、及び（３）を満たす接続構造体。
１．１≦Ｔ／Ｒ≦４．０                    （１）
０．５≦Ｔ／Ｈ                            （２）
１≦Ｒ≦７                                （３）
【請求項９】
上記式（２）におけるＴ／Ｈが、さらに下記式（４）を満たす、請求項８記載の接続構造体。
Ｔ／Ｈ≦１．５                          （４）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接続方法及び接続構造体に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶ディスプレイとテープキャリアパッケージ（Ｔａｐｅ  Ｃａｒｒｉｅｒ  Ｐａｃｋａｇｅ:ＴＣＰ）との接続、フレキシブル回路基板（Ｆｌｅｘｉｂｌｅ  Ｐｒｉｎｔｅｄ  Ｃｉｒｃｕｉｔ:ＦＰＣ）とＴＣＰとの接続、又はＦＰＣとプリント配線板との接続といった回路部材同士の接続には、接着剤中に導電粒子を分散させた回路接続材料（例えば、異方導電性接着剤）が使用されている（例えば、特許文献１〜５参照）。
【０００３】
また、最近では半導体シリコンチップを基板に実装する場合、回路部材同士の接続のためにワイヤボンドを使用することなく、半導体シリコンチップをフェイスダウンして基板に直接実装する、いわゆるフリップチップ実装が行われている。このフリップチップ実装においても、回路部材同士の接続には異方導電性接着剤等の回路接続材料が使用されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開昭５９−１２０４３６号公報
【特許文献２】特開昭６０−１９１２２８号公報
【特許文献３】特開平１−２５１７８７号公報
【特許文献４】特開平７−９０２３７号公報
【特許文献５】特開２００１−１８９１７１号公報
【特許文献６】特開２００３−２５３２１６号公報
【特許文献７】特開２００３−２５３２１７号公報
【特許文献８】特開２００３−２５３２３９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、回路部材に形成された回路の高密度化が進展し、隣接する電極との間隔や電極の幅が狭くなる傾向があり、異方導電性接着剤に含有される導電粒子の粒子径が大きいと電気的接続と隣接回路間の絶縁を同時に確保することが困難となってきた。
【０００６】
また、近年、電子機器の小型化、薄型化に伴い、従来の回路接続時の圧力では（例えば３ＭＰａ以上）、接続時に電子機器が破損してしまう恐れが出てきた。
【０００７】
特許文献６〜８では、回路部材に形成された回路の高密度化及び回路自体の薄膜化に対応すべく、異方導電性接着剤の厚みと導電粒子の粒子径との比や、互いに対向する回路電極の電極高さの総和と導電粒子の粒子径との比を特定範囲内の値となるように設定した回路接続方法及び回路接続用接着剤が開示されている。
【０００８】
しかしながら、特許文献６〜８に記載された発明は回路電極の高さが１５μｍ未満の場合を想定しており、回路電極の高さが１５μｍ以上の場合には、接着剤厚みと導電粒子の粒子径との比、及び互いに対向する回路電極の電極高さの総和と導電性子の粒子径との比に着目したのでは十分な効果が得られないことが明らかとなった。
【０００９】
そこで本発明は、回路基板の厚さが薄く、回路電極の厚さが厚い場合であっても、優れた接続信頼性を有し、実用上十分な接着強度を有する接続構造体を得ることができる接続方法並びにその接続構造体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、回路接続材料の厚みと導電粒子の粒子径との比、及び導電粒子の粒子径に加えて、新たに、回路接続材料の厚みと互いに対向する回路電極の電極厚みの総和との比に着目することによって、接続する回路部材を破損する恐れのない低い圧力で接続(以下、低圧接続という)しても、互いに対向する回路電極間の良好な電気的接続と、隣接する回路電極間の絶縁を同時に得ることができ、優れた接続信頼性を有し、実用上十分な接続強度を有する接続構造体を提供することができる接続方法を見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
すなわち本発明は、導電粒子を含む回路接続材料を、第一の回路基板上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材とで、第一及び第二の回路電極を対向させた状態で挟持し、加熱及び加圧して、第一及び第二の回路部材を接合するとともに、導電粒子を介して第一及び第二の回路電極を電気的に接続させる接続方法であって、第一の回路基板の厚さが０．８ｍｍ以下、第二の回路電極の厚さが１５μｍ以上であり、加熱及び加圧前の回路接続材料の厚みをＴ（μｍ）、導電粒子の平均粒子径をＲ（μｍ）、第一及び第二の回路電極の厚さの総和をＨ（μｍ）としたときに、下記式（１）、（２）、及び（３）を満たす接続方法を提供する。
１．１≦Ｔ／Ｒ≦４．０                （１）
０．５≦Ｔ／Ｈ                        （２）
１≦Ｒ≦７                            （３）
【００１２】
上記本発明に係る回路接続方法によれば、低圧接続においても、互いに対向する回路電極間の電気的接続、及び隣接する回路電極間の絶縁を同時に得ることができ、接続信頼性に優れ、実用上十分な接続強度を有する接続構造体を得ることができる。
【００１３】
また、上記式（２）におけるＴ／Ｈが、さらに下記式（４）を満たすことが好ましい。
Ｔ／Ｈ≦１．５                          （４）
【００１４】
このような条件にすることで、互いに対向する回路電極間の接続信頼性を高い水準に維持しつつ、互いに対向する回路部材間の接続強度を高くすることができる。
【００１５】
また、本発明に係る接続方法においては、第二の回路電極の幅が５０〜２５０μｍであり、隣接する第二の回路電極間の距離が５０〜３００μｍであることが好ましい。本発明に係る接続方法によれば、第二の回路電極の幅が５０〜２５０μｍであり、隣接する第二の回路電極間の距離が５０〜３００μｍであっても、互いに対向する回路電極間の良好な電気的接続と、隣接する回路電極間の絶縁を同時に得ることができ、かつ良好な接着強度を有する接続構造体を得ることができる。これにより、接続構造体の小型化も可能となる。
【００１６】
また、本発明に係る接続方法においては、第二の回路基板がポリイミド基板を含むことが好ましい。
【００１７】
また、第一の回路基板がガラス製であることが好ましい。厚さ０．８ｍｍ以下のガラス製の基板は、対向する回路部材の接合の際高い圧力をかけることが困難であるが、本発明によれば、ガラス製の基板を用いても基板が破損することなく、互いに対向する回路電極間の電気的接続を良好に行うことができる。
【００１８】
また、本発明に係る接続方法においては、回路接続用接着剤がフィルム状であることが好ましい。これにより、第一の回路部材と第二の回路部材との接続を容易に行うことができる。
【００１９】
また、本発明に係る接続方法においては、導電粒子の表面に突起が形成されていることが好ましい。これにより、低圧接続を行っても、互いに対向する回路電極間の接続信頼性に優れた接続構造体を得ることができる。
【００２０】
本発明は、また、第一の回路基板上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板上に第二の回路電極を有しており、第一及び第二の回路電極が対向するように配置された、第二の回路部材と、第一及び第二の回路部材間に配置され、第一及び第二の接続端子を電気的に接続する、導電粒子を含む回路接続材料と、を備える接続構造体であって、第一及び第二の回路部材は、回路接続材料を第一及び第二の回路部材で挟持させた状態で、加熱及び加圧させて接合されたものであり、第一の回路電極の厚さが１５μｍ以上、第二の回路基板の厚さが０．８ｍｍ以下であり、加熱及び加圧前の回路接続材料の厚みをＴ（μｍ）、導電粒子の平均粒子径をＲ（μｍ）、第一及び第二の回路電極の厚さの総和をＨ（μｍ）としたときに、下記式（１）、（２）、及び（３）を満たす接続構造体を提供する。
１．１≦Ｔ／Ｒ≦４．０                （１）
０．５≦Ｔ／Ｈ                        （２）
１≦Ｒ≦７                            （３）
【００２１】
本発明に係る接続構造体は、互いに対向する回路電極間の電気的接続、及び隣接する回路電極間の絶縁を同時に得ることができ、接続信頼性に優れ、実用上十分な接続強度を有する。
【００２２】
また、上記式（２）におけるＴ／Ｈが、さらに下記式（４）を満たすことが好ましい。
Ｔ／Ｈ≦１．５                          （４）
【００２３】
Ｔ／Ｈが、０．５≦Ｔ／Ｈ≦１．５を満たすようにして第一の回路部材と第二の回路部材とが接続された接続構造体は、互いに対向する回路電極間の接続信頼性を高い水準に維持しつつ、互いに対向する回路部材間の接続強度を高くすることができる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、回路基板の厚さが薄く、回路電極の厚さが高い場合であっても、優れた接続信頼性を有し、実用上十分な接着強度を有する接続構造体を得ることができる接続方法並びにその接続構造体を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】図１は、本発明に係る接続構造体（回路部材の接続構造）の一実施形態を示す概略断面図である。
【図２】図２は、本実施形態に係る接続方法の工程（ａ）〜（ｃ）を、各工程における接続構造体の概略断面図の一例を示して説明する図である。
【図３】図３は、本実施形態に係る接続構造体に用いるフィルム状回路接続材料の概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、図面を参照しつつ本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付することとする。
【００２７】
図１は、本発明に係る接続方法により得られた接続構造体の一例を示す概略断面図であり、図２は、本実施形態に係る接続方法の工程（ａ）〜（ｃ）を、各工程における接続構造体の概略断面図の一例を示して説明する図である。以下、接続構造体の回路接続材料として、図３に示すように、接着剤組成物５と、導電粒子７とを含むフィルム状回路接続材料１を使用する場合の接続方法について、図１〜３を参照しながら詳細に説明する。
【００２８】
図１に示すように、本実施形態に係る接続構造体４０は、相互に対向する第一の回路部材２０及び第二の回路部材３０を備えており、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０との間には、これらを接続する回路接続部材１０が設けられている。
【００２９】
第一の回路部材２０は、第一の回路基板２１と、回路基板２１の主面２１ａ上に形成される回路電極（第一の回路電極）２２とを備えている。なお、回路基板２１の主面２１ａ上には、場合により絶縁層（図示せず）が形成されていてもよい。第一の回路基板２１は、厚さが０．８ｍｍ以下である。第一の回路基板２１の厚さは、０．１ｍｍ〜０．８ｍｍであることが好ましく、０．２ｍｍ〜０．７ｍｍであることがより好ましい。厚さが０．８ｍｍより厚いと、電子機器の小型化、薄型化の観点で好ましくない。また、厚さが０．１μｍより薄いと、破損が生じ易い等の問題が生じるため、好ましくない。第一の回路基板２１は、透明基板であることが好ましく、特にガラス製であることが好ましい。第一の回路電極２２は、インジウム−錫酸化物又はインジウム−亜鉛酸化物のほか、チタンやクロム、モリブデンや銀といった金属からなる単膜、あるいはこれらの組み合わせからなる複膜であることが好ましい。また、第一の回路電極２２の厚さ（Ｈ１）は、１０ｎｍ以上であることが好ましく、５０ｎｍ以上であることがより好ましい。第一の回路部材２０としては、具体的には、プリント配線板、液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイ、有機ＥＬディスプレイ、タッチパネル等が挙げられる。
【００３０】
一方、第二の回路部材３０は、回路基板（第二の回路基板）３１と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される回路電極（第二の回路電極）３２とを備えている。また、回路基板３１の主面３１ａ上にも、場合により絶縁層（図示せず）が形成されていてもよい。第二の回路電極３２の厚さ（Ｈ２）は、１５μｍ以上である。回路形成性の観点から、厚さ（Ｈ２）は、１８μｍ以上であることがより好ましく、接続時の樹脂充填性の観点から３５μｍ以下であることが好ましい。第二の回路電極３２の幅は、５０μｍ〜２５０μｍであることが好ましく、７０μｍ〜１８０μｍであることがより好ましい。隣接する第二の回路電極３２間の距離は５０μｍ〜３００μｍであることが好ましく、７０μｍ〜２５０μｍであることがより好ましい。第二の回路電極３２の幅が上記範囲内であると、回路接続部材１０に含まれる導電粒子７が第二の回路電極上に補捉されやすく、対向する回路電極２２，３２間の電気的接続を良好にすることができ、かつ、電子機器を小型化することができる。また、隣接する第二の回路電極３２の間の距離が上記範囲内であると、回路接続部材１０に含まれる導電粒子７によって隣接する回路電極の導通が生じる（ショートが発生する）ことがなく、回路電極間の絶縁を維持しながら、電子機器を小型化することができる。また、第二の回路電極３２は、銅により形成され、その表面が例えばメッキにより、錫及び金で被覆されていることが好ましい。第二の回路基板３１は、ポリイミド基板を含むことが好ましい。第二の回路部材３０は、ポリイミド基板を含む第二の回路基板３１を備えたフレキシブル配線板（ＦＰＣ）であることが好ましい。
【００３１】
回路接続材料１０は、図３に示すようなフィルム状回路接続材料１に含まれる接着剤組成物５の硬化物（以下、絶縁性樹脂１１という）及び導電粒子７を含むものである。フィルム状回路接続材料１は、後にその構成材料及び作製方法を詳述するが、導電粒子７を含む接着剤組成物５をフィルム状に形成してなるものである。導電粒子７は、対向する第一の回路電極２２と第二の回路電極３２との間のみならず、主面２１ａ，３１ａ同士間にも配置されている。回路部材の接続構造においては、回路電極２２，３２が、導電粒子７を介して電気的に接続されている。即ち、導電粒子７が回路電極２２，３２の双方に直接接触している。このため、回路電極２２，３２の間の接続抵抗が十分に低減され、回路電極２２，３２間の電流の流れを円滑にすることができ、回路のもつ機能を十分に発揮することができる。
【００３２】
次に、接続構造体４０を得るための回路部材２０,３０の接続方法について説明する。上述のフィルム状回路接続材料１、第一の回路部材２０、第二の回路部材３０を用意する。次に、図２（ａ）に示すように、フィルム状回路接続材料１０を、第一の回路部材２０の回路電極２２が形成されている面（第一の回路基板の第一の主面２１ａ）上に乗せる。なお、フィルム状回路接続材料１が支持体（図示せず）上に付着している場合には、フィルム状回路接続材料１側を第一の回路部材２０に向けるようにして、第一の回路基板２１の第一の主面２１ａ上に載せる。
【００３３】
フィルム状回路接続材料１は、取り扱いが容易であり、被着体へ容易に設置することができ、接続作業を容易に行うことができる。フィルム状回路接続材料１は、２種以上の層からなる多層構成（図示せず）を有していてもよい。
【００３４】
そして、フィルム状回路接続材料１を加熱しながら、図２（ａ）の矢印Ａ及びＢ方向に加圧し、フィルム状回路接続材料１を第一の回路部材２０に仮接続する（仮接続工程）（図２（ｂ）参照）。このとき、加熱温度は、例えば、フィルム状回路接続材料１中の接着剤組成物５に含まれる熱硬化性樹脂が硬化しない温度、すなわち硬化を開始する温度よりも低い温度とすることができる。これにより、フィルム状回路接続材料１に高い流動性が付与され、後述する本接続工程において、対向する回路電極間の接続抵抗の上昇を防止することができる。
【００３５】
続いて、図２（ｃ）に示すように、第二の回路部材３０を、第二の回路基板３１上に形成された第二の回路電極３２が、第一の回路基板２１上に形成された第１の回路電極２２と対向するように、第一の回路部材２０に向けて、フィルム状回路接続材料１上に載せる。なお、フィルム状回路接続材料１に支持体（図示せず）が付着している場合には、支持体を剥離してから第二の回路部材３０をフィルム状回路接続材料１上に載せる。
【００３６】
そして、フィルム状回路接続材料１を加熱しながら、図２（ｃ）の矢印Ａ及びＢ方向に加圧して、フィルム状回路接続材料１の硬化処理を行い、本接続を行う（本接続工程）。このとき、加熱温度は、例えば、フィルム状回路接続材料１中の接着剤組成物５に含まれる熱硬化性樹脂が硬化する温度とすることができ、１００〜２５０℃の温度であることが好ましい。加圧する圧力は、厚みが０．８ｍｍ以下のガラスに損傷を与えない範囲である必要があり、０．１〜２．５ＭＰａであることが好ましい。これらの加熱及び加圧は、１秒〜６０秒間の範囲で行うことが好ましい。具体的には、１５０〜２００℃、２ＭＰａの条件にて、１５秒間の加熱及び加圧を行うことにより、回路部材２０，３０同士を十分に接着させることが可能である。
【００３７】
上記接続方法において、フィルム状回路接続材料１の厚さをＴ（μｍ）、導電粒子の平均粒子径をＲ（μｍ）、互いに対向する第一の回路電極２１の厚さＨ１（μｍ）及び第二の回路電極３１の高さＨ２（μｍ）の総和をＨ（Ｈ１＋Ｈ２）（μｍ）とすると、Ｔ、Ｒ及びＨが下記式（１）、（２）及び（３）を満たす。
１．１≦Ｔ／Ｒ≦４．０                （１）
０．５≦Ｔ／Ｈ                        （２）
１≦Ｒ≦７                            （３）
【００３８】
上記式（１）において、Ｔ／Ｒが４．０より大きい場合には、低圧接続時に十分な導電粒子の扁平が得られず、良好な電気的接続ができなくなり接続抵抗値が高くなる傾向がある。また、Ｔ／Ｒが１．１より小さい場合には十分な接着剤厚みが得られないため接着力が低くなる傾向がある。Ｔ／Ｒは、本接続時に十分な粒子扁平を得る観点から、１．３以上３．９以下であることが好ましく、１．５以上３．８以下であることがより好ましい。  また、上記式（２）において、Ｔ／Ｈが０．５より小さい場合には接続時に接着剤が十分充填されず良好な接続が得られなくなる傾向がある。
また、上記式（３）において、Ｒが１未満の場合には高温高湿環境下に長時間おかれた場合に接続抵抗が増大する傾向が見られる。Ｒが７より大きい場合には、対向する回路電極間に導電粒子が捕捉されにくくなるため接続抵抗が高くなる傾向があり、また、隣接する回路電極間で導電粒子が連結してショートが発生する確率が高くなる傾向がある。対向する回路電極間の良好な電気的接続と、隣接する回路電極間の絶縁性確保の観点から、Ｒは、１．５以上６．５以下であることが好ましく、２以上６以下であることがより好ましく、２以上５．５以下であることがさらに好ましい。
【００３９】
上記式（２）におけるＴ／Ｈは、さらに下記式（４）を満たすことが好ましい。
Ｔ／Ｈ≦１．５                （４）
【００４０】
Ｔ／Ｈが０．５以上１．５以下を満たす場合には、互いに対向する回路電極間の接続信頼性を高い水準に維持しつつ、互いに対向する回路部材間の接続強度を高くすることができる。また、Ｔ／Ｈは、十分な接着強度と良好な電気的接続を両立する観点から、０．５５以上１．４以下であることがより好ましく、０．６以上１．３以下であることが特に好ましい。
【００４１】
上記接続方法により得られた接続構造体４０（図１）において、回路接続材料１０に含まれる平均粒子径Ｒが１μｍ以上７μｍ以下である導電粒子７は、対向する回路電極２２，３２の双方に接触することとなり、回路電極２２，３２間の接続抵抗を十分に低減することができる。また、上記条件式（１）及び（２）を満たすＴを有する厚さフィルム状回路接続材料１の加熱により、接着剤組成物５は硬化して絶縁性樹脂１１となり、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０とが回路接続材料１０を介して強固に接続される。すなわち、得られた接続構造体４０は、第一の回路部材２０又は第二の回路部材３０に対する回路接続材料１０の接着強度を十分に高く、電気的に接続した互いに対向する回路電極２２，３２間の接続抵抗が十分に低減されている。また、高温高湿環境下に長期間おかれた場合であっても、接着強度の低下及び接続抵抗の増大が十分に抑制される。
【００４２】
ここで、フィルム状回路接続材料１の構成材料及び作製方法について詳述する。フィルム状回路接続材料１は、接着剤組成物５と、導電粒子７とを含む。
【００４３】
導電粒子７は有機高分子化合物からなる核体と、核体の表面上に形成される最外層（金属層）とで構成される。核体は、中核部と、中核部の表面上に形成される核側突起部とで構成されることが好ましい。核体は、中核部の表面に中核部よりも小さな径を有する核側突起部を複数個吸着させることにより形成することができる。金属層の一部は、外側に突出して複数の突起部を形成している。金属層は、導電性を有し、ビッカス硬度が３００Ｈｖ以上である金属で構成されている。なお、導電粒子の平均粒子径とは、突起部を含めた導電粒子全体の粒子径である。
【００４４】
その突起部の高さは５０〜５００ｎｍであることが好ましく、７５〜３００ｎｍ以下であることがより好ましい。また、隣接する突起部間の距離が１０００ｎｍ以下であることが好ましく、５００ｎｍ以下であることがより好ましい。突起部の高さが５０ｎｍより低い場合や、隣接する突起部間の距離が１０００ｎｍより大きい場合には電気的接続に対する突起の効果が薄れていく傾向があり、突起部の高さが５００ｎｍより大きい場合は導電粒子と第一及び第二の回路部材２０，３０の回路電極部との接触面積が小さくなるため接続抵抗値が高くなる傾向がある。なお、導電粒子の突起部の高さ及び隣接する突起部間の距離は、電子顕微鏡により測定することができる。
【００４５】
フィルム状回路接続材料１が含有する接着剤組成物５としては、エポキシ樹脂と、エポキシ樹脂の潜在性硬化剤とを含有する組成物（以下、「第１組成物」という。）、ラジカル重合性物質と、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤とを含有する組成物（以下、「第２組成物」）、又は第１組成物と第２組成物との混合組成物が好ましい。
【００４６】
第１組成物が含有するエポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、ハロゲン化されていてもよく、水素添加されていてもよい。これらのエポキシ樹脂は、２種以上を併用してもよい。
【００４７】
第１組成物が含有する潜在性硬化剤としては、エポキシ樹脂を硬化させることができるものであればよく、このような潜在性硬化剤としては、アニオン重合性の触媒型硬化剤、カチオン重合性の触媒型硬化剤、重付加型の硬化剤等が挙げられる。これらは、単独又は２種以上の混合物として使用できる。これらのうち、速硬化性において優れ、化学当量的な考慮が不要である点からは、アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤が好ましい。
【００４８】
アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤としては、第３級アミン類、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、オニウム塩（スルホニウム塩、アンモニウム塩等）、アミンイミド、ジアミノマレオニトリル、メラミン及びその誘導体、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等が挙げられ、これらの変成物も使用することができる。重付加型の硬化剤としては、ポリアミン類、ポリメルカプタン、ポリフェノール、酸無水物等が挙げられる。
【００４９】
アニオン重合型の触媒型硬化剤として第３級アミン類やイミダゾール類を配合した場合、エポキシ樹脂は１６０℃〜２００℃程度の中温で数１０秒〜数時間程度の加熱により硬化する。このため、可使時間（ポットライフ）が比較的長くなるので好ましい。カチオン重合型の触媒型硬化剤としては、例えば、エネルギー線照射によりエポキシ樹脂を硬化させる感光性オニウム塩（芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩等が主として用いられる）が好ましい。また、エネルギー線照射以外に加熱によって活性化しエポキシ樹脂を硬化させるものとして、脂肪族スルホニウム塩等がある。この種の硬化剤は、速硬化性という特徴を有することから好ましい。
【００５０】
これらの潜在性硬化剤を、ポリウレタン系又はポリエステル系等の高分子物質や、ニッケル、銅等の金属薄膜及びケイ酸カルシウム等の無機物で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長できるため好ましい。
【００５１】
第２組成物が含有するラジカル重合性物質は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質である。このようなラジカル重合性物質としては、具体的には、エポキシ（メタ）アクリレートオリゴマー、ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエーテル（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエステル（メタ）アクリレートオリゴマー等のオリゴマー、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基に（メタ）アクリル酸を付加させたエポキシ（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基にエチレングリコールやプロピレングリコールを付加させた化合物に（メタ）アクリロイルオキシ基を導入した化合物等の多官能(メタ)アクリレートを併用してもよい。これらの化合物は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【００５２】
また、ペンタエリスリトール（メタ）アクリレート、２−シアノエチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、２−（２−エトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ−ラウリル（メタ）アクリレート、２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−フェノキシエチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリール（メタ）アクリレート、２−（メタ）アクリロイロキシエチルホスフェート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等を併用してもよい。これらの化合物は１種を単独で使用する以外に、必要に応じて複数の化合物を混合して用いてもよい。
【００５３】
また、必要により硬化速度の制御や貯蔵安定性を付与するために、安定化剤を添加することもできる。このような化合物として具体的には、ベンゾキノンやハイドロキノン等のキノン誘導体、４−メトキシフェノールや４−ｔ−ブチルカテコール等のフェノール誘導体、２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシルや４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル等のアミノキシル誘導体、テトラメチルピペリジルメタクリレート等のヒンダードアミン誘導体が好ましい。
【００５４】
またさらに、耐熱性の向上の観点から、アクリレート化合物がジシクロペンテニル基、トリシクロデカニル基及びトリアジン環からなる群より選ばれる少なくとも１種の置換基を有することが好ましい。
【００５５】
上記マレイミド化合物は、分子中にマレイミド基を少なくとも２個以上含有するものである。このようなマレイミド化合物としては、具体的には、Ｎ−ビニルイミダゾール、Ｎ−ビニルピリジン、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−ビニルカプロラクタム、４，４’−ビニリデンビス（Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン）、Ｎ−ビニルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ−イソプロピルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミド、メチロールアクリルアミド、４，４‘−ジフェニルメタンビスマレイミド、３，３’−ジメチル−５，５’−４，４’−ジフェニルメタンビスマレイミド、１，６−ビスマレイミド−（２，２，４−トリメチル）へキサン等が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００５６】
上記シトラコンイミド樹脂は、分子中にシトラコンイミド基を少なくとも１個有するシトラコンイミド化合物を重合させてなるものである。シトラコンイミド化合物としては、例えば、フェニルシトラコンイミド、１−メチル−２，４−ビスシトラコンイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルスルホンビスシトラコンイミド、２，２−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−３，４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパンが挙げられる。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００５７】
上記ナジイミド樹脂は、分子中にナジイミド基を少なくとも１個有しているナジイミド化合物を重合してなるものである。ナジイミド化合物としては、例えば、フェニルナジイミド、１−メチル−２，４−ビスナジイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスナジイド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルスルホンビスナジイミド、２，２−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−３，４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−ナジイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパンが挙げられる。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００５８】
また、上記ラジカル重合性物質に下記一般式（５）〜（７）で表される分子内に１つ以上のリン酸基を有するビニル化合物を併用することが好ましい。この場合、金属等の無機物表面に対する接着強度が向上するため、回路電極２２、３２同士の接着に好適である。
【００５９】
【化１】
2011119154.tif 000003
［式中、Ｒ１は（メタ）アクリロイル基を示し、Ｒ２は水素原子又はメチル基を示し、ｗ及びｘは各々独立に１〜８の整数を示す。なお、式中、Ｒ１同士、Ｒ２同士、ｗ同士及びｘ同士はそれぞれ同一でも異なっていてもよい。］
【００６０】
【化２】
2011119154.tif 000004
［式中、Ｒ３は（メタ）アクリロイル基を示し、ｙ及びｚは各々独立に１〜８の整数を示す。なお、式中、Ｒ３同士、ｙ同士及びｚ同士はそれぞれ同一でも異なっていてもよい。］
【００６１】
【化３】
2011119154.tif 000005
［式中、Ｒ４は（メタ）アクリロイル基を示し、Ｒ５は水素原子又はメチル基を示し、ａ及びｂは各々独立に１〜８の整数を示す。］
【００６２】
分子内に１つ以上のリン酸基を有するビニル化合物として具体的には、アシッドホスホオキシエチルメタクリレート、アシッドホスホオキシエチルアクリレート、アシッドホスホオキシプロピルメタクリレート、アシッドホスホオキシポリオキシエチレングリコールモノメタクリレート、アシッドホスホオキシポリオキシプロピレングリコールモノメタクリレート、２，２’−ジ（メタ）アクリロイロキシジエチルホスフェート、ＥＯ変性リン酸ジメタクリレート、リン酸変性エポキシアクリレート、リン酸ビニル等が挙げられる。
【００６３】
リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質は、無水リン酸と２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートとを反応させることにより得られる。リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質として、具体的には、モノ（２−メタクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート、ジ（２−メタクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート等がある。これらは単独で又は２種以上を混合して使用できる。
【００６４】
上記一般式（５）〜（７）で示されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質の配合量は、ラジカル重合性物質と必要により配合するフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．０１〜５０質量部であることが好ましく、０．５〜５質量部がより好ましい。
【００６５】
上記ラジカル重合性物質は、アリルアクリレートと併用することもができる。この場合、アリルアクリレートの配合量は、ラジカル重合性物質と、必要により配合されるフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．１〜１０質量部であることが好ましく、０．５〜５質量部がより好ましい。
【００６６】
第２組成物が含有する、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤とは、加熱により分解して遊離ラジカルを発生する硬化剤である。このような硬化剤としては、過酸化化合物、アゾ系化合物等が挙げられる。このような硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、ポットライフ等により適宜選定される。高反応性とポットライフの向上の観点から、半減期１０時間の温度が４０℃以上、かつ、半減期１分の温度が１８０℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上、かつ、半減期１分の温度が１７０℃以下の有機過酸化物がより好ましい。
【００６７】
上記硬化剤の配合量は、接続時間を２５秒以下とする場合、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．５〜１０質量部であることが好ましく、１〜５質量部であることがより好ましい。これにより、充分な反応率を得ることができる。なお、接続時間を限定しない場合の硬化剤の配合量は、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．０５〜２０質量部であることが好ましく、０．１〜１０質量部であることがより好ましい。
【００６８】
第２組成物が含有する、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤の具体例としては、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイド等が挙げられる。また、回路電極２２、３２の腐食を抑えるという観点から、含有される塩素イオンや有機酸の濃度が５０００ｐｐｍ以下である硬化剤が好ましく、さらに、加熱分解後に発生する有機酸が少ない硬化剤がより好ましい。このような硬化剤の具体例としては、パーオキシエステル、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイド等が挙げられ、高反応性が得られるパーオキシエステルから選定された硬化剤がより好ましい。なお、上記硬化剤は、適宜混合して用いることができる。
【００６９】
パーオキシエステルとしては、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノデート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ２−エチルヘキサノネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｍ−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート等が挙げられる。
【００７０】
ジアルキルパーオキサイドとしては、α，α’ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド等が挙げられる。
【００７１】
ハイドロパーオキサイドとして、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。
【００７２】
ジアシルパーオキサイドとしては、イソブチルパーオキサイド、２，４―ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
【００７３】
パーオキシジカーボネートとしては、ジ−ｎ−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３−メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げられる。
【００７４】
パーオキシケタールとしては、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１―（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカン等が挙げられる。
【００７５】
シリルパーオキサイドとしては、ｔ−ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジメチルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジビニルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）ビニルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジアリルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）アリルシリルパーオキサイド等が挙げられる。
【００７６】
これらの硬化剤は、単独で又は２種以上を混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。また、これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化してもよい。マイクロカプセル化した硬化剤は、可使時間が延長されるために好ましい。
【００７７】
本実施形態のフィルム状回路接続材料１には、必要に応じて、フィルム形成材を添加して用いてもよい。フィルム形成材とは、液状物を固形化し構成組成物をフィルム形状とした場合に、そのフィルムの取扱いを容易とし、容易に裂けたり、割れたり、べたついたりしない機械的特性等を付与するものであり、通常の状態（常温常圧）でフィルムとしての取扱いができるものである。フィルム形成材としては、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。これらの中でも、接着性、相溶性、耐熱性、機械的強度に優れることからフェノキシ樹脂が好ましい。
【００７８】
フェノキシ樹脂は、２官能フェノール類とエピハロヒドリンを高分子化するまで反応させるか、又は２官能エポキシ樹脂と２官能フェノール類を重付加させることにより得られる樹脂である。フェノキシ樹脂は、例えば２官能フェノール類１モルとエピハロヒドリン０．９８５〜１．０１５モルとをアルカリ金属水酸化物等の触媒の存在下、非反応性溶媒中で４０〜１２０℃の温度で反応させることにより得ることができる。また、フェノキシ樹脂としては、樹脂の機械的特性や熱的特性の観点からは、特に２官能性エポキシ樹脂と２官能性フェノール類の配合当量比をエポキシ基／フェノール水酸基＝１／０．９〜１／１．１とし、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン系化合物等の触媒の存在下、沸点が１２０℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶剤中で、反応固形分が５０質量％以下の条件で５０〜２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ましい。
【００７９】
上記２官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニルジグリシジルエーテル、メチル置換ビフェニルジグリシジルエーテル等が挙げられる。２官能フェノール類は、２個のフェノール性水酸基を有するものである。２官能フェノール類としては、例えば、ハイドロキノン類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールフルオレン、メチル置換ビスフェノールフルオレン、ジヒドロキシビフェニル、メチル置換ジヒドロキシビフェニル等のビスフェノール類等が挙げられる。フェノキシ樹脂は、ラジカル重合性の官能基や、その他の反応性化合物により変性（例えば、エポキシ変性）されていてもよい。フェノキシ樹脂は、単独で又は２種以上を混合して用いてもよい。
【００８０】
本実施形態のフィルム状回路接続材料１は、更に、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル及びアクリロニトリルのうち少なくとも一つをモノマー成分とした重合体又は共重合体を含んでいてもよい。ここで、応力緩和に優れることから、グリシジルエーテル基を含有するグリシジルアクリレートやグリシジルメタクリレートを含む共重合体系アクリルゴムを併用することが好ましい。これらのアクリルゴムの重量平均分子量は、接着剤の凝集力を高める点から２０万以上が好ましい。
【００８１】
本実施形態のフィルム状回路接続材料１は、更に、ゴム微粒子、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を含有することもできる。
【００８２】
ゴム微粒子は、その平均粒径が、配合する導電粒子の平均粒径の２倍以下であり、且つ室温（２５℃）での貯蔵弾性率が導電粒子及び接着剤組成物の室温での貯蔵弾性率の１／２以下であるものであればよい。特に、ゴム微粒子の材質が、シリコーン、アクリルエマルジョン、ＳＢＲ、ＮＢＲ、ポリブタジエンゴムである微粒子は、単独で又は２種以上を混合して用いることが好適である。３次元架橋したこれらゴム微粒子は、耐溶剤性が優れており、接着剤組成物中に容易に分散される。
【００８３】
回路接続材料に充填剤を含有させてもよい。これにより、回路電極２２、３２間の電気特性の接続信頼性等が向上する。充填剤は、その最大径が導電粒子の粒径の１／２以下であれば使用できる。また、導電性を持たない粒子を併用する場合には、導電性を持たない粒子の直径以下であれば使用できる。充填剤の配合量は、接着剤組成物１００体積部に対して５〜６０体積部であることが好ましい。配合量が６０体積部を超えると、接続信頼性向上効果が飽和する傾向があり、他方、５体積部未満では充填剤添加の効果が不充分となる傾向がある。
【００８４】
上記カップリング剤としては、ビニル基、アクリル基、エポキシ基又はイソシアネート基を含有する化合物が、接着性が向上するので好ましい。
【００８５】
上述のフィルム状回路接続材料１は、熱膨張係数の異なる異種の回路部材２０，３０の接着剤として好適に用いられる。
【００８６】
フィルム状回路接続材料１は、例えば、上述した接着剤組成物５及び導電粒子７を溶媒に溶解したものを支持体（ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレートフィルム等）上に塗工装置を用いて塗布し、上記熱硬化性組成物が硬化しない温度で所定時間熱風乾燥することにより作製することができる。また、フィルム状回路接続材料１の厚さＴは、対向する回路電極２２，３２の厚さの総和Ｈ（Ｈ１＋Ｈ２）に依存するが、８μｍ〜３０μｍとすることが好ましく、１０μｍ〜２５μｍとすることがより好ましい。厚さＴが、３０μｍよりも厚いと、保管時に接着剤成分の支持体からの染み出しが発生しやすくなる傾向がある。また、８μｍよりも薄いと、厚みの面内ばらつきの影響が大きくなるといった問題が生じ易い。
【００８７】
以上本発明の接続方法をその好適な実施形態に基づいて具体的に説明したが、本発明の接続方法及び接続構造体は上記実施形態に限定されるものではない。例えば、上記実施形態では、フィルム状回路接続材料１を用いて接続構造体４０を製造しているが、フィルム状回路接続材料１に代えて、ペースト状の回路接続材料を用いてもよい。この場合でも、例えば、回路接続材料をトルエン、ＭＥＫ、酢酸メチル等の溶媒に溶解又は分散させ、その溶液又は分散液を第一の回路部材２０に塗布して乾燥させれば、第一及び第二の回路部材間に介在させることができる。また、接着剤組成物が常温常圧下で液状の場合は回路部材２０に塗布後の乾燥工程を省略することができる。この時、回路接続材料の厚みＴ（μｍ）は、第一の回路電極２２上に形成された回路接続材料の厚みＴ２２と隣接する回路電極２２の間の第一の回路基板２１の主面２１ａ上に形成された回路接続材料の厚みＴ２１ａとの平均厚みにより算出した厚みを意味する。
【００８８】
また、上記実施形態では、第一の回路部材２０における第一の回路電極２２と、第二の回路部材３０における第二の回路電極３２とが、全て対向配置されているが、対向配置していない回路電極及び配線が回路部材２０，３０に含まれていても実施は可能である。但し、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０の良好な電気的接続と各隣接回路電極間の十分な絶縁性とを両立するためには、第一の回路電極２２と第二の回路電極３２とが、全て対向配置されていることが好ましい。
【実施例】
【００８９】
以下、本発明について実施例及び比較例を用いて具体的に説明する。ただし、本発明はこの実施例に限定されるものではない。
【００９０】
［導電粒子の作製］
テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ジビニルベンゼン及びスチレンモノマーに対して重合開始剤としてベンゾイルパーオキサイドを用いて懸濁重合し、分級することにより、目的の粒径を有する導電粒子の核体を得た。得られた各核体を無電解ニッケルメッキすることにより粒径がそれぞれ３μｍ、５μｍ、６μｍ、８μｍ、１０μｍの導電粒子を得た。
【００９１】
［フィルム状回路接続材料の作製］
（回路接続材料１〜８）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂と、分子内にフルオレン環構造を有するフェノール化合物（４，４’−（９−フルオレニリデン）−ジフェニール）とからフェノキシ樹脂を合成し、この樹脂を質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％の溶液とした。次に、ゴム成分としてアクリルゴム（ブチルアクリレート４０重量部−エチルアクリレート３０重量部−アクリロニトリル３０重量部−グリシジルメタクリレート３重量部の共重合体、重量平均分子量８０万）を用意し、このアクリルゴムを質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分１５質量％の溶液とした。
また、マイクロカプセル型潜在性硬化剤（マイクロカプセル化されたアミン系硬化剤）と、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂と、ナフタレン型エポキシ樹脂とを、質量比３４：４９：１７で含有する液状の硬化剤含有エポキシ樹脂（エポキシ当量：２０２）を用意した。
上記材料を固形分質量でフェノキシ樹脂／アクリルゴム／硬化剤含有エポキシ樹脂＝２０ｇ／３０ｇ／５０ｇの割合で配合し、接着剤組成物含有液を作製した。この接着剤組成物含有液に対して粒径３μｍ、５μｍ、６μｍ、８μｍ、１０μｍの導電粒子をそれぞれ１．５体積％分散させて回路接続材料含有液を調製した。
そして、この回路接続材料含有液を、片面を表面処理した厚み５０μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃３分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に表１に示す厚みのフィルム状回路接続材料１〜８（実施例１〜６、比較例１〜４）を得た。
【００９２】
（回路接続材料９，１０）
フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名ＰＫＨＣ、平均重量分子量５，０００）５０ｇを、トルエン／酢酸エチル＝５０／５０（質量比）の混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％のフェノキシ樹脂溶液とした。
平均重量分子量８００のポリカプロラクトンジオール４００質量部、２−ヒドロキシプロピルアクリレート１３１質量部、触媒としてのジブチル錫ジラウレート０．５質量部および重合禁止剤としてのハイドロキノンモノメチルエーテル１．０質量部を攪拌しながら５０℃に加熱して混合した。次いで、この混合液に、イソホロンジイソシアネート２２２質量部を滴下し更に攪拌しながら８０℃に昇温してウレタン化反応を行った。イソシアネート基の反応率が９９％以上になったことを確認した後、反応温度を下げてウレタンアクリレートを得た。
次いで、上記において調整したフェノキシ樹脂溶液から固形分質量が５０ｇ含まれるように量り取ったフェノキシ樹脂溶液と、上記ウレタンアクリレート４９ｇと、リン酸エステル型アクリレート１ｇと、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤としてのｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート５ｇとを混合して接着剤組成物含有液を得た。この接着剤組成物含有液に対して粒径３μｍ、５μｍの導電粒子をそれぞれ１．５体積％分散させて回路接続材料含有液を調製した。
そして、この回路接続材料含有液を、片面を表面処理した厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃３分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に表１に示す厚みのフィルム状回路接続材料９、１０（実施例７，８、比較例５）を得た。
【００９３】
［接続体の作製］
上記の回路接続材料１〜９を、１．５ｍｍ幅にスリットし、電極として厚み０．２μｍのＩＴＯが全面に形成されたガラス基板（全厚０．５ｍｍ）上に、８０℃、５秒、１ＭＰａの条件で、仮接続した。
その後、ＰＥＴフィルムを剥離し、回路接続材料上に２層ＦＰＣを、１８０℃、１５秒、２ＭＰａの条件で本接続した。用いた２層ＦＰＣは銅箔回路と基材フィルムの積層に接着剤を使用しない銅箔とポリイミドフィルムとの２層構成であり、隣接電極間の距離は１００μｍであり、電極幅は５０μｍであった。電極本数は１００本とした。電極は蒸着によって銅回路を作製後、表面にニッケル、金メッキを行うことにより作製した。対向する電極の高さの総和は８．２μｍ、１５．２μｍ、２０．２μｍ、２５．２μｍのものをそれぞれ作製した。接続体の作製に用いた回路接続材料、及び、ガラス基板と２層ＦＰＣとの組み合わせを表１に示す。
【００９４】
【表１】
2011119154.tif 000006
【００９５】
［特性評価方法］
接続抵抗：株式会社アドバンテスト製マルチメータＴＲ６８４８を用いて、隣接電極間の抵抗を１ｍＡの定電流で測定した。
接着強度：ＪｌＳ  Ｚ−０２３７に準拠し、９０度ピールで測定した。
信頼性評価：上記接続抵抗に関して、８０℃、９５％ＲＨの条件で高温高湿試験を行い、２４０時間後取り出して値を測定した。
ショート確立評価：
これらの測定結果を表２に示した。
【００９６】
【表２】
2011119154.tif 000007
【００９７】
実施例１〜８はいずれも８０℃９５％ＲＨ２４０時間後に３Ω以下の良好な接続抵抗及び７Ｎ／ｃｍ以上の良好な接着強度が得られた。一方、Ｔ／Ｈが０．５より小さい比較例１では、接着強度が低くなった。また、Ｔ／Ｒが４．０よりも大きい比較例２、導電粒子の粒子径が８μｍである比較例３、導電粒子の粒子径が１０μｍである比較例４では、接続抵抗が高くなる傾向があり、特に８０℃９５％ＲＨ処理後に接続抵抗が高くなる傾向が見られた。また、電極の高さの総和が８．２μｍの２層ＦＰＣを用いた比較例５では、導電粒子の粒子径が７μｍ以下、かつ、Ｔ／Ｒが４．０以下、かつ、Ｔ／Ｈが０．５以上であるにも関わらず接続抵抗が著しく高くなった。
【００９８】
本発明によれば、接続する電子機器を破損する恐れの無い低圧接続においても、対向する回路電極間の電気的接続と、隣接する回路電極間の絶縁を同時に得ることができ、かつ優れた接続信頼性を有し、実用上十分な接続強度を有する接続構造体を提供することができる。
【符号の説明】
【００９９】
１…フィルム状回路接続材料、５…接着剤組成物、７…導電粒子、１０…回路接続材料、１１…絶縁性樹脂、２０…第一の回路部材、２１…第一の回路基板、２１ａ…主面、２２…第一の回路電極、３０…第二の回路部材、３１…第二の回路基板、３１ａ、３２ａ…主面、３２…第二の回路電極。
【図１】
2011119154.tif 000008
【図２】
2011119154.tif 000009
【図３】
2011119154.tif 000010