(57)【要約】【課題】二次加工段階における溶着特性に優れる溶着用プロピレン樹脂組成物及びその製造方法を提供する。【解決手段】プロピレン重合体（Ａ）３５質量％〜９５質量％と、オレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）１質量％〜３０質量％と、無機充填材（Ｃ）１質量％〜３５質量％と、を含有し、１４０℃での等温結晶化速度が１００秒以上であり、かつ、水分量が３５０ｐｐｍ以下であり、前記プロピレン重合体（Ａ）は、プロピレン単独重合体成分（Ｉ）と、１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度（[η]ＩＩ）は２．５ｄｌ／ｇ〜１０ｄｌ／ｇのプロピレン共重合体成分（ＩＩ）とからなる重合材料であることを特徴とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロピレン重合体（Ａ）と、オレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）と、を含有する溶着用プロピレン樹脂組成物であって、
前記プロピレン重合体（Ａ）３５質量％〜９５質量％と、
オレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）１質量％〜３０質量％と、
無機充填材（Ｃ）１質量％〜３５質量％と（但し、前記（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の総量を１００質量％とする）、を含有し、
１４０℃での等温結晶化速度が１００秒以上であり、かつ、水分量が３５０ｐｐｍ以下であり、
前記プロピレン重合体（Ａ）は、プロピレン単独重合体成分（Ｉ）と、
炭素原子数４個〜１０個のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のα−オレフィンと、エチレンと、のコモノマーに由来する構成単位と、プロピレンに由来する構成単位とを有するプロピレン共重合体成分（ＩＩ）とからなる重合材料であり、
前記プロピレン共重合体成分（ＩＩ）の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度（[η]ＩＩ）は２．５ｄｌ／ｇ〜１０ｄｌ／ｇであり、
前記炭素原子数４〜１０個のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種と、エチレンと、のコモノマーに由来する構成単位の含有量は、１０質量％〜４０質量％（但し、前記（Ａ）を１００質量％とする）であることを特徴とする溶着用プロピレン樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の溶着用プロピレン樹脂組成物の製造方法であって、
１４０℃での等温結晶化速度が１００秒以上となるように前記プロピレン重合体（Ａ）３５質量％〜９５質量％と、
オレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）１質量％〜３０質量％と、
無機充填材（Ｃ）１質量％〜３５質量％と（但し、前記（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の総量を１００質量％とする）、を溶融混練する混練工程と、
この混練工程により得られる混練物の水分量が３５０ｐｐｍ以下となるように調整する水分調整工程と、を有することを特徴とする溶着用プロピレン樹脂組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、溶着用プロピレン樹脂組成物及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン樹脂組成物は、機械的特性等に優れる材料であることから、自動車の内外装部品や電気製品の部品等に用いられている。これらの部品を得るためには、同種又は異種の樹脂成形体同士を、接着剤や熱加工等により貼り合わせて二次加工を行うのが一般的である。
この二次加工の新たな手法として、溶着法が注目されている。溶着法とは、成形体に振動を印加し、振動摩擦熱で溶着させるものであり、成形時間の短縮、コスト低減が期待されている。しかし、ポリプロピレン樹脂組成物から製造した成形体を溶着した場合、充分な接着強度が得られていないことがあった。そのため、接着強度の改良が検討されている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、シンジオタクチックポリプロピレンを用いることで溶着性が改良された成形体が開示されている。また、特許文献２には、メタロセン触媒によって重合された、特定のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体を用いることで溶着性が改良された成形体が開示されている。また、特許文献３には、少なくとも一部が架橋されたエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合ゴムと、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体の熱可塑性エラストマー組成物が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００１−４９１３２号公報
【特許文献２】特開２００６−４４０９１号公報
【特許文献３】特開２００８−１４４１２０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、これら特許文献に記載されている樹脂組成物に無機充填材を添加した場合、無機充填材自体が溶融することが無いため、二次加工段階で所望の溶着特性が得られない場合があった。
以上の課題に鑑み、本発明は二次加工段階における溶着特性に優れる溶着用プロピレン樹脂組成物及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、プロピレン重合体（Ａ）と、オレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）と、を含有する溶着用プロピレン樹脂組成物であって、
前記プロピレン重合体（Ａ）３５質量％〜９５質量％と、
オレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）１質量％〜３０質量％と、
無機充填材（Ｃ）１質量％〜３５質量％と（但し、前記（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の総量を１００質量％とする）、を含有し、
１４０℃での等温結晶化速度が１００秒以上であり、かつ、水分量が３５０ｐｐｍ以下であり、
前記プロピレン重合体（Ａ）は、プロピレン単独重合体成分（Ｉ）と、
炭素原子数４個〜１０個のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のα−オレフィンと、エチレンと、のコモノマーに由来する構成単位と、プロピレンに由来する構成単位とを有するプロピレン共重合体成分（ＩＩ）とからなる重合材料であり、
前記プロピレン共重合体成分（ＩＩ）の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度（[η]ＩＩ）は２．５ｄｌ／ｇ〜１０ｄｌ／ｇであり、
前記炭素原子数４〜１０個のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種と、エチレンと、のコモノマーに由来する構成単位の含有量は、１０質量％〜４０質量％（但し、前記（Ａ）を１００質量％とする）であることを特徴とする溶着用プロピレン樹脂組成物を提供するものである。
ここで、本発明における「溶着」とは、樹脂組成物から製造した成形体の所定の面を、振動溶着法、超音波溶着法、スピン（回転）溶着法、マイクロ波溶着（高周波誘導加熱溶着）法等の方法により、他方の成形体の所定の面に、溶接あるいは高温で加熱して接着させることをいう。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、二次加工段階における溶着特性に優れる溶着用プロピレン樹脂組成物及びその製造方法を提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
〔溶着用プロピレン樹脂組成物〕
本発明に係る溶着用プロピレン樹脂組成物（以下、樹脂組成物ともいう）は、プロピレン重合体（Ａ）と、オレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）と、を含有し、１４０℃での等温結晶化速度が１００秒以上であり、かつ、水分量が３５０ｐｐｍ以下である。
【０００９】
＜プロピレン重合体（Ａ）＞
本発明で用いられるプロピレン重合体（Ａ）（以下、（Ａ）成分ともいう）は、プロピレン単独重合体成分（Ｉ）（以下、重合体成分（Ｉ）ともいう）と、下記のプロピレン共重合体成分（ＩＩ）（以下、重合体成分（ＩＩ）ともいう）とからなる重合材料である。
【００１０】
前記共重合体成分（ＩＩ）は、炭素原子数４個〜１０個のα−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のα−オレフィンと、エチレンと、のコモノマーに由来する構成単位と、プロピレンに由来する構成単位とを有する共重合体成分である。
重合体成分（ＩＩ）に含有されるα−オレフィンと、エチレンと、のコモノマーに由来する構成単位の含有量は、１質量％〜８０質量％であり、好ましくは５質量％〜６０質量％、より好ましくは２０質量％〜６０質量％である（但し、重合体成分（ＩＩ）の質量を１００質量％とする）。
【００１１】
重合体成分（ＩＩ）に用いられる炭素原子数４個〜１０個のα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等が挙げられ、好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
重合体成分（ＩＩ）としては、例えば、プロピレン−エチレン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−ヘキセン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−オクテン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−デセン共重合体成分、プロピレン−１−ブテン共重合体成分、プロピレン−１−ヘキセン共重合体成分、プロピレン−１−オクテン共重合体成分、プロピレン−１−デセン共重合体成分等が挙げられ、好ましくは、プロピレン−エチレン共重合体成分、プロピレン−１−ブテン共重合体成分、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体成分、より好ましくは、プロピレン−エチレン共重合体成分である。
【００１２】
プロピレン重合体（Ａ）中の重合体成分（ＩＩ）の含有量は、１質量％〜５０質量％であり、好ましくは１質量％〜４０質量％、より好ましくは１０質量％〜４０質量％、さらに好ましくは１０質量％〜３０質量％である（但し、プロピレン重合体（Ａ）の質量を１００質量％とする）。
【００１３】
本発明で用いられるプロピレン重合体（Ａ）としては、例えば、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン）共重合体、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン−１−ブテン）共重合体、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン−１−ヘキセン）共重合体、（プロピレン）−（プロピレン−エチレン−１−オクテン）共重合体、（プロピレン）−（プロピレン−１−ブテン）共重合体、（プロピレン）−（プロピレン−１−ヘキセン）共重合体、（プロピレン）−（プロピレン−１−オクテン）共重合体、（プロピレン）−（プロピレン−１−デセン）共重合体等が挙げられる。
【００１４】
重合体成分（Ｉ）の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度（［η］Ｉ）は、０．１ｄｌ／ｇ〜５ｄｌ／ｇであり、好ましくは０．３ｄｌ／ｇ〜４ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．５ｄｌ／ｇ〜３ｄｌ／ｇである。
【００１５】
重合体成分（ＩＩ）の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度（［η］ＩＩ）は２．５ｄｌ／ｇ〜１０ｄｌ／ｇであり、好ましくは２．６ｄｌ／ｇ〜８ｄｌ／ｇであり、より好ましくは２．７ｄｌ／ｇ〜７ｄｌ／ｇである。
【００１６】
また、重合体成分（Ｉ）の極限粘度（［η］Ｉ）に対する重合体成分（ＩＩ）の極限粘度（［η］ＩＩ）の比は好ましくは１〜２０であり、より好ましくは１．１〜７．０である。
【００１７】
なお、本発明における極限粘度（単位：ｄｌ／ｇ）は、以下の方法によって、テトラリンを溶媒として用いて、温度１３５℃で測定される値である。
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１ｄｌ／ｇ、０．２ｄｌ／ｇおよび０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定される。極限粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法すなわち、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求められる。重合体成分（Ｉ）と重合体成分（ＩＩ）からなるプロピレン重合体（Ａ）の重合体成分（Ｉ）の極限粘度を測定する場合には、前段の重合槽から一部抜き出した重合体パウダーを用いて測定する。
【００１８】
プロピレン重合体（Ａ）は、結晶性が高く、ポリプロピレン樹脂組成物の引張り強度と耐衝撃性のバランスの観点から、１３Ｃ−ＮＭＲで測定されるアイソタクチック・ペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が０．９７以上のプロピレン重合体であることが好ましい。より好ましくは、０．９８以上のプロピレン重合体である。なお、アイソタクチック・ペンタッド分率は、プロピレンモノマーを主体とする重合体成分について、１３Ｃ−ＮＭＲ測定によって求められる値であり、値が大きく１に近いほどプロピレン重合体（Ａ）は高い立体規則性を示す分子構造を有する高結晶性の重合体であることを表す指標である。本発明ではプロピレン単独重合体成分（Ｉ）について測定される値を用いる。
【００１９】
プロピレン重合体（Ａ）は、引張強度と耐衝撃性のバランス、成形加工性の観点から、典型的には、測定温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは０．５ｇ／１０分〜２００ｇ／１０分であり、より好ましくは１〜１００ｇ／１０分であり、さらに好ましくは２ｇ／１０分〜８０ｇ／１０分であり、最も好ましくは５ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分である。
【００２０】
プロピレン重合体（Ａ）は、重合体成分（Ｉ）を第１工程で製造し、重合体成分（ＩＩ）を第２工程で製造することにより得られる。重合は重合触媒を用いて行われる。
重合触媒としては、例えば、チーグラー触媒やメタロセン触媒が挙げられ、チーグラー触媒としては、（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲン及び電子供与体を必須成分として含有する固体触媒成分、（ｂ）有機アルミニウム化合物、及び（ｃ）電子供与体成分から形成される触媒系などが挙げられる。この触媒の製造方法は例えば、特開平１−３１９５０８、特開平７−２１６０１７、特開平１０−２１２３１９号、特開２００４−１８２８７６号公報等に記載されている。
【００２１】
重合方法としては、例えば、バルク重合、溶液重合、スラリー重合、気相重合等が挙げられる。これらの重合方法は、バッチ式、連続式のいずれでも可能であり、また、これらの重合方法を任意に組合せもよい。工業的かつ経済的な観点から、好ましくは連続式の気相重合法である。
重合方法における固体触媒成分、有機アルミニウム化合物及び電子供与体成分の使用量や、各触媒成分を重合槽へ供給する方法は、公知の触媒の使用方法によって、適宜、決めることができる。
【００２２】
重合温度は、−３０℃〜３００℃であり、好ましくは２０℃〜１８０℃である。重合圧力は、通常、常圧〜１０ＭＰａであり、好ましくは０．２ＭＰａ〜５ＭＰａである。分子量調整剤として、例えば、水素を用いることができる。
【００２３】
本発明で用いられるプロピレン重合体（Ａ）の製造において重合（本重合）の実施前に、予備重合を行っても良い。公知の予備重合の方法としては、例えば、固体触媒成分及び有機アルミニウム化合物の存在下、少量のプロピレンを供給して溶媒を用いてスラリー状態で実施する方法が挙げられる。
【００２４】
樹脂組成物中の（Ａ）成分の含有量は、ポリプロピレン樹脂組成物の引張り強度と耐衝撃性のバランスの観点から３５質量％〜９５質量％であり、５０質量％〜８０質量％であることが好ましい。
【００２５】
＜オレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）＞
本発明で用いられるオレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）（以下、（Ｂ）成分ともいう）のうちのオレフィン系エラストマーは、エチレンと炭素数４〜２０のα−オレフィンとの共重合体である。
炭素数４〜２０のα−オレフィンとしては、１−ブテン、イソブテン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
ＪＩＳ−Ｋ−７１１２に準拠して測定したオレフィン系エラストマーの密度は、得られる成形体を二次加工する際の溶着性という観点や、プロピレン重合体（Ａ）に対する分散性を高めるという観点や、室温又は低温での衝撃強度が高い成形体を製造するという観点から、一般的に融点が低い０．８５ｇ／ｃｍ３〜０．８８５ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．８５ｇ／ｃｍ３〜０．８８ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは０．８５５ｇ／ｃｍ３〜０．８７５ｇ／ｃｍ３である。また、ＪＩＳ−Ｋ−６７５８に準拠して測定したオレフィン系エラストマーの１９０℃でのメルトフローレートは、成形体の衝撃強度を高めるという観点から、０．１ｇ／１０分〜３０ｇ／１０分であり、好ましくは０．５ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分である。
【００２６】
オレフィン系エラストマーの製造方法としては、重合触媒を用いて製造する方法が挙げられる。公知の重合触媒としては、例えば、バナジウム化合物、有機アルミニウム化合物及びハロゲン化エステル化合物からなるチーグラー・ナッタ触媒系や、チタン原子、ジルコニウム原子又はハフニウム原子に少なくとも１種のシクロペンタジエニルアニオン骨格を有する基が配位したメタロセン化合物と、アルモキサンあるいはホウ素化合物と、を組み合わせた触媒系や、いわゆるメタロセン触媒系が挙げられる。公知の重合方法としては、例えば、炭化水素化合物のような不活性有機溶媒中でエチレンとα−オレフィンを共重合させる方法や、溶媒を用いずにエチレン及びα−オレフィン中で共重合させる方法が挙げられる。
【００２７】
ビニル芳香族化合物含有エラストマーとしては、ビニル芳香族化合物重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックとからなるブロック共重合体、又はこのブロック共重合体の共役ジエン部分の二重結合が水素添加されているブロック重合体、オレフィン系共重合体エラストマーとビニル芳香族化合物とを反応させて得られるエラストマー等が挙げられる。このうち、ブロック共重合体の共役ジエン部分の二重結合が８０％以上水素添加されているブロック重合体を用いることが好ましく、８５％以上水素添加されているブロック重合体を用いることがより好ましい。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
ビニル芳香族化合物含有エラストマーに含有されるビニル芳香族化合物としては、スチレンが挙げられる。
【００２８】
ビニル芳香族化合物重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック共重合体としては、スチレン−エチレン−ブテン−スチレン系エラストマー（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン系エラストマー（ＳＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン系エラストマー（ＳＢＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレン系エラストマー（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレン系エラストマー（ＳＩＳ）等が挙げられる。
ビニル芳香族化合物含有エラストマーに含有されるビニル芳香族化合物単量体単位の平均含有量として、好ましくは１０質量％〜２０質量％であり、より好ましくは１２質量％〜１９質量％である（ただし、ビニル芳香族化合物含有エラストマーの全量を１００質量％とする）。
【００２９】
ＪＩＳ−Ｋ−６７５８に準拠して測定したビニル芳香族化合物含有エラストマーの２３０℃でのメルトフローレートは、好ましくは１ｇ／１０分〜１５ｇ／１０分であり、より好ましくは２ｇ／１０分〜１３ｇ／１０分である。
ビニル芳香族化合物含有エラストマーの分子量分布としては、ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）から求められる分子量分布（Ｑ値）として、好ましくは２．５以下であり、より好ましくは２．３以下である。
【００３０】
ビニル芳香族化合物含有エラストマーの製造方法としては、オレフィン系共重合体エラストマーもしくは共役ジエンエラストマーに対し、ビニル芳香族化合物を重合、反応等により結合させる方法等が挙げられる。
【００３１】
なお、オレフィン系共重合体エラストマーとビニル芳香族化合物を反応させて得られるエラストマーを（Ｂ）成分として用いてもよい。オレフィン系共重合体エラストマーとビニル芳香族化合物を反応させて得られるエラストマーとしては、エチレン−プロピレン−非共役ジエン系エラストマー（ＥＰＤＭ）等のオレフィン系共重合体エラストマーとスチレン等のビニル芳香族化合物を反応させて得られるエラストマーが挙げられる。
【００３２】
樹脂組成物中の（Ｂ）成分の含有量は、１質量％〜３０質量％であり、５質量％〜２５質量％であることが好ましい。含有量が１質量％未満であると、満足する衝撃性を有する成形体が得られない可能性があり、含有量が３０質量％を超えると満足する剛性を有する成形体が得られない可能性がある。
【００３３】
＜無機充填材（Ｃ）＞
本発明で用いられる無機充填材（Ｃ）（以下、（Ｃ）成分ともいう）としては、非繊維状無機充填材と、繊維状無機充填材が挙げられる。
非繊維状無機充填材としては、タルク、マイカ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、炭酸マグネシウム、クレー、アルミナ、シリカ、硫酸カルシウム、けい砂、カーボンブラック、酸化チタン、水酸化マグネシウム、ゼオライト、モリブデン、けいそう土、セリサイト、シラス、水酸化カルシウム、亜硫酸カルシウム、硫酸ソーダ、ベントナイト、黒鉛等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。このうちタルクを用いることが好ましい。
非繊維状無機充填材は、無処理のまま使用してもよいが、プロピレン重合体（Ａ）との界面接着性を向上させ、かつ、プロピレン重合体（Ａ）に対する分散性を向上させるために、シランカップリング剤、又はチタンカップリング剤、若しくは界面活性剤で表面を処理して使用しても良い。界面活性剤としては、例えば、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類等が挙げられる。
【００３４】
非繊維状無機充填材の平均粒子径は、１０μｍ以下であり、好ましくは５μｍ以下である。ここで本発明における「平均粒子径」とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水、アルコール等の分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ５０のことを意味する。
非繊維状無機充填材は、粉状、フレーク状、顆粒状などが挙げられ、いずれの形態のものを用いてもよい。
【００３５】
繊維状無機充填材としては、例えば、繊維状マグネシウムオキシサルフェート、チタン酸カリウム繊維、水酸化マグネシウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維、炭素繊維、ガラス繊維、金属繊維等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。このうち、繊維状マグネシウムオキシサルフェート、ケイ酸カルシウム繊維を用いることが好ましく、繊維状マグネシウムオキシサルフェートを用いることがより好ましい。
繊維状無機充填材は、無処理のまま使用してもよいが、プロピレン重合体（Ａ）との界面接着性を向上させ、かつ、プロピレン重合体（Ａ）に対する分散性を向上させるために、シランカップリング剤、又は高級脂肪酸金属塩で表面を処理して使用しても良い。高級脂肪酸金属塩としては、例えば、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。
【００３６】
電子顕微鏡観察によって測定した繊維状無機充填材の平均繊維長は、３μｍ以上であり、好ましくは３μｍ〜２０μｍであり、更に好ましくは８μｍ〜１５μｍである。また、アスペクト比は、１０以上であり、好ましくは１０〜３０であり、更に好ましくは１２〜２５である。そして、電子顕微鏡観察によって測定した平均繊維径は、好ましくは、０．２μｍ〜１．５μｍであり、更に好ましくは０．３μｍ〜１．０μｍである。
【００３７】
樹脂組成物中の（Ｃ）成分の含有量は、１質量％〜３５質量％であり、５質量％〜３０質量％であることが好ましく、８質量％〜２５質量％であることがより好ましい。含有量が１質量％未満であると、満足する剛性を有する成形体が得られない可能性があり、含有量が３０質量％を超えると成形体を二次加工する際に所望の溶着性が得られない可能性がある。
【００３８】
本発明に係る樹脂組成物は、１４０℃での等温結晶化速度が１００秒以上である。等温結晶化速度が１００秒よりも短い場合、樹脂組成物の固化が早く、成形体を二次加工する際に溶着強度が低下する場合がある。なお、１４０℃での等温結晶化速度は示差走査熱量測定装置で測定することができる。
また、本発明に係る樹脂組成物は、水分量が３５０ｐｐｍ以下である。水分量が３５０ｐｐｍを超えると成形体を二次加工する際に溶着し難くなる場合がある。
水分量の調整は後述する（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分を溶融混練した後に、所定時間乾燥させることにより調整することが可能である。なお、水分量は例えば微量水分測定装置を用いたカールフィッシャー法で測定することができる。
【００３９】
なお、本発明に係る樹脂組成物は、その効果を阻害しない範囲内において、酸化防止剤、紫外線吸収剤、顔料、帯電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、滑剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤等の添加剤を配合してもよい。但し表面にブリードして効果を発揮する帯電防止剤や滑剤は、成形体同士を溶着する際に振動摩擦熱を低下させる可能性があるので、帯電防止剤又は滑剤を添加する場合には、樹脂組成物１００質量部に対して０．２５質量部以下の添加量であることが好ましい。
【００４０】
〔溶着用プロピレン樹脂組成物の製造方法〕
本発明に係る樹脂組成物は、１４０℃での等温結晶化速度が１００秒以上となるように、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分を配合して溶融混練する混練工程と、混練物の水分量を調整する水分調整工程と、を経て製造される。
＜混練工程＞
混練工程では、１４０℃での混練物の等温結晶化速度が１００秒以上となるような配合量で（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分を配合し、溶融混練を行う。
（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分の配合量は、（Ａ）成分が３５質量％〜９５質量％であり、（Ｂ）成分が１質量％〜３０質量％であり、（Ｃ）成分が１質量％〜３５質量％である。各成分の配合量を上記のようにすることにより、混練物の等温結晶化速度が１００秒以上となるようにすることができる。
上記各成分は混合機によって混合した後に溶融混練を行う。混合機はヘンシェルミキサー、スーパーミキサー、タンブルミキサー等の各種ミキサー、リボンブレンダー、タンブラー等を用いることが好ましい。混合温度は特に限定されるものではないが、（Ｂ）成分が溶融しない温度であることが好ましい。
混合後の溶融混練は一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等を用いて行う。溶融混練での樹脂の温度は、１７０℃〜２５０℃であり、溶融混練の時間は、１分〜２０分である。
【００４１】
＜水分調整工程＞
水分調整工程では、混練工程で得られた混練物の水分を調整する。混練物の水分は、オーブンや乾燥機等で乾燥することによって調整することが可能である。乾燥温度は７０℃〜１２０℃であることが好ましく、９０℃〜１１０℃であることがより好ましい。乾燥時間は３０分以上で乾燥することが好ましく、５０分以上であることがより好ましい。混練物の水分量は、上述のように例えば微量水分測定装置を用いたカールフィッシャー法を用いて測定することができる。
【００４２】
混練工程、水分調整工程を経て得られた樹脂組成物は、例えば射出成形法のような方法で所定の形状に成形され、成形体となる。この成形体を他の成形体の所定の面と接触させ、溶着する。
成形体の融着方法としては、振動溶着法、超音波溶着法、スピン（回転）溶着法、マイクロ波溶着（高周波誘導加熱溶着）法等が挙げられる。このうち、振動溶着法、超音波溶着法、マイクロ波溶着法を用いることが好ましく、超音波溶着法を用いることがより好ましい。
【００４３】
溶着に使用する装置は、市販の溶着装置を用いることができる。発生する振動の周波数は、１００ＫＨｚ〜４０ＫＨｚの範囲から選択することができる。超音波溶着装置を用いる場合には１０ＫＨｚ〜２０ＫＨｚの周波数が好ましい。
超音波溶着装置を用いる場合において、振幅は２０μｍ〜４０μｍであることが好ましく、３０μｍ〜４０μｍであることがより好ましい。発振時の加圧力は、０．５ｋｇｆ／ｃｍ２〜１０ｋｇｆ／ｃｍ２であることが好ましく、１ｋｇｆ／ｃｍ２〜３ｋｇｆ／ｃｍ２であることがより好ましい。加圧力を０．５ｋｇｆ／ｃｍ２以上とすることで接着力を強くすることができる。また、加圧力を１０ｋｇｆ／ｃｍ２以下とすることでエネルギー効率に無駄を生じさせないようにすることができる。溶着時間は０．０５秒〜０．８秒であることが好ましく、０．３秒〜０．６秒であることがより好ましい。溶着時間を０．０５秒以上とすることによって接着力を強くすることができる。また、溶着時間を０．８秒以下とすることによってエネルギー効率に無駄を生じさせないようにすることができる。
【００４４】
他の成形体を溶着させた成形体は、自動車用部品、電気製品・電子製品用部品、建材部品等に好適に使用することが可能である。
【実施例】
【００４５】
以下、本発明を以下の実施例及び比較例によって説明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。
【００４６】
物性値の測定法を以下に示す。
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ−Ｋ−６７５８に規定された方法に従い、測定した。特に断りのない限り、測定温度は２３０℃であり、荷重は２．１６ｋｇである。
（２）極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１ｇ／ｄｌ、０．２ｇ／ｄｌ及び０．５ｇ／ｄｌの３点の粘度を測定した。極限粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法、すなわち、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求めた。ポリプロピレンについては、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で評価した。
【００４７】
（３）プロピレン共重合体成分（ＩＩ）の含量（ＥＰ含量、単位：質量％）
共重合体成分（ＩＩ）のＥＰ含量は、プロピレン単独重合体部分と全ブロック共重合体の各々の結晶融解熱量を測定することによって、次式から算出した。
Ｘ＝１−（ΔＨｆ）Ｔ／（ΔＨｆ）Ｐ
（ΔＨｆ）Ｔ：プロピレン重合体（Ａ）全体の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
（ΔＨｆ）Ｐ：プロピレン単独重合体成分（Ｉ）の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
【００４８】
（４）プロピレン共重合体成分（ＩＩ）の含量（［（Ｃ２’）ＥＰ］、単位：質量％）
プロピレン共重合体成分（ＩＩ）のエチレン単量体の含量は、赤外線吸収スペクトル法によりプロピレン重合体（Ａ）全体におけるエチレン単量体の含量（質量％）で測定し、次式から算出した。
（Ｃ２’）ＥＰ＝（Ｃ２’）Ｔ／Ｘ
（Ｃ２’）Ｔ：プロピレン重合体（Ａ）全体におけるエチレン単量体単位の含量（質量％）
（Ｃ２’）ＥＰ：プロピレン共重合体成分（ＩＩ）のエチレン単量体単位の含量（質量％）
【００４９】
（５）プロピレン重合体（Ａ）におけるプロピレン共重合体成分（ＩＩ）の極限粘度（［η］ＥＰ、単位：ｄｌ／ｇ）
プロピレン重合体（Ａ）におけるプロピレン共重合体成分（ＩＩ）の極限粘度［η］ＥＰは、プロピレン単独重合体成分（Ｉ）とプロピレン重合体（Ａ）全体の極限粘度をそれぞれ測定することにより、次式から算出した。
［η］ＥＰ＝［η］Ｔ／Ｘ−（１／Ｘ−１）［η］Ｐ
［η］Ｐ：プロピレン単独重合体成分（Ｉ）の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
［η］Ｔ：プロピレン重合体（Ａ）の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
なお、プロピレン単独重合体成分（Ｉ）の極限粘度［η］Ｐは、その製造時に、第一工程であるプロピレン単独重合体成分（Ｉ）の製造後に重合槽内より取り出し、取り出されたプロピレン単独重合体成分から［η］Ｐを求めた。
【００５０】
（６）結晶化速度（結晶化時間、単位：秒）
株式会社パーキンエルマージャパン製の示差走査熱量測定装置（商品名：Ｄｉａｍｏｎｄ  ＤＳＣ）を用いて測定した。具体的には、樹脂組成物のペレットを圧縮成形加工機によりフィルム（１００μ）化して測定用試料を作製した。示差走査熱量測定装置に作製した試料を約１０ｍｇセットして、一旦、２２０℃へ昇温して２２０℃の状態で５分間放置することにより試料を完全に溶解させた。その後、速度：３００℃／分の条件で１４０℃に急冷して所定温度で熱量カーブが終了する相当時間までその温度を保持した。結晶化時間は、得られた熱量カーブの最大値（ピークトップ）に至るまでの所要時間（秒）として求めた。
【００５１】
（７）水分量（単位：ｐｐｍ）
三菱化成工業株式会社製の微量水分測定装置（商品名：ＣＡ−０５）を用いて電量滴定法にて行った。
（８）破断点加重（単位：Ｎ）
引張試験機を用いて、引張速度は３０ｍｍ／ｍｉｎの条件で引張試験を行い、引張破断時の加重を求めた。なお、測定試料は引張１号ダンベルテストピースを用いた。
【００５２】
〔実施例１、比較例１，２〕
実施例１及び比較例１，２として、表１に記載の各成分を用いた。
＜プロピレン重合体（Ａ）＞
（１）プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−１）
プロピレン重合体（Ａ）としてプロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−１）を用いた。
プロピレン単独重合体成分（Ｉ）の極限粘度（［η］Ｐ）は０．８９ｄｌ／ｇであり、プロピレン共重合体成分（ＩＩ）の極限粘度（［η］ＥＰ）は６．０ｄｌ／ｇであり、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−１）全体に対するプロピレン共重合体成分（ＩＩ）の含量は１３質量％であり、プロピレン共重合体成分（ＩＩ）のエチレン含量は３２質量％であり、ＭＦＲ（２３０℃）が６０ｇ／１０分であった。
【００５３】
（２）プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−２）
プロピレン重合体（Ａ）としてプロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−２）を用いた。
プロピレン単独重合体成分（Ｉ）の極限粘度（［η］Ｐ）は１．０ｄｌ／ｇであり、プロピレン共重合体成分（ＩＩ）の極限粘度（［η］ＥＰ）は２．５ｄｌ／ｇであり、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−２）全体に対するプロピレン共重合体成分（ＩＩ）の含量は１８質量％であり、プロピレン共重合体成分（ＩＩ）のエチレン含量は３８質量％であり、ＭＦＲ（２３０℃）が４５ｇ／１０分であった。
【００５４】
（３）プロピレン単独重合体（Ｈ−１）
極限粘度（［η］Ｐ）が１．２ｄｌ／ｇであり、ＭＦＲ（２３０℃）が３５ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体を用いた。
（４）プロピレン単独重合体（Ｈ−２）
極限粘度（［η］Ｐ）が０．９ｄｌ／ｇであり、ＭＦＲ（２３０℃）が１２０ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体を用いた。
【００５５】
＜オレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）＞
（１）オレフィン系エラストマー（Ｅ−１）
デュポンダウエラストマー社製、エチレン−１−オクテン共重合体ゴム（商品名：ＥＮＧＡＧＥ８８４２（密度：０．８５８ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃）：１ｇ／１０分））を用いた。
（２）オレフィン系エラストマー（Ｅ−２）
デュポンダウエラストマー社製、エチレン−１−オクテン共重合体ゴム（商品名：ＥＮＧＡＧＥ８２００（密度：０．８７０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃）：５ｇ／１０分））を用いた。
（３）オレフィン系エラストマー（Ｅ−３）
デュポンダウエラストマー社製、エチレン−１−オクテン共重合体ゴム（商品名：ＥＮＧＡＧＥ８１３７（密度：０．８６４ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃）：１０ｇ／１０分））を用いた。
【００５６】
＜無機充填材（Ｃ）＞
無機充填材としては、平均粒子径が２．７μｍのタルクを用いた。
＜造核剤（Ｄ）＞
造核剤として、旭電化工業社製、商品名ＮＡ１１を用いた。
＜滑剤（Ｅ）＞
滑剤としてエルカ酸アミドを用いた。
【００５７】
［ポリプロピレン樹脂組成物（ｉ）の製造］
プロピレン重合体（Ａ）、オレフィン系エラストマー及び／又はビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｂ）、無機充填材（Ｃ）及び造核剤を表２記載の組成比で配合し、これらをヘンシェルミキサー及びタンブラーで均一に予備混合した後、二軸混練押出機を用いて、シリンダー温度２００℃、ベント吸引下で溶融混練し、ペレタイザーでペレット化させた。
このペレットを１００℃１時間オーブンで乾燥したものを実施例１のポリプロピレン樹脂組成物（ｉ）とし、乾燥させなかったものを比較例１，２のポリプロピレン樹脂組成物（ｉ）とした。
【００５８】
［ポリプロピレン樹脂組成物成形体（ｉｉ）の製造］
上記のポリプロピレン樹脂組成物（ｉ）を東芝機械製ＩＳ１５０Ｅ−Ｖ型射出成形機を用いて、成形温度１８０℃、金型冷却温度５０℃、射出時間１５秒、冷却時間３０秒で引張１号ダンベルテストピースの形状に射出成形を行った。
【００５９】
［ポリプロピレン樹脂組成物成形体（ｉｉｉ）の製造］
上記引張テストピースを、超音波振動溶着装置（精電舎電子工業製  Ｓｏｎｏｎｅｔ１２００Ｂ）を用いて溶着を行い、ポリプロピレン樹脂組成物を溶着した成形体を得た。周波数１２ＫＨｚ、溶着時間０．５秒、振幅は３４μｍ、加圧力として２ｋｇｆ／ｃｍ２、振動方向は縦方向で行った。
【００６０】
【表１】
2011195699.tif 000002
【００６１】
【表２】
2011195699.tif 000003