(57)【要約】【課題】大がかりな設備を用いずに、不純物汚染の少ない球状シリコン粒子を製造する。【解決手段】発散コーン部１１、収束コーン部１２、発散コーン部１１と収束コーン部１２との接続部に形成されたスロート部１３、および収束コーン部１２から発散コーン部１１へと浮遊ガスを供給するガス供給部１４を備えるガス浮遊装置を用いて、浮遊ガスが供給されている発散コーン部１１に、スロート部１３の内径よりも小さい球状の熔解シリコン粒が形成される量のアスペクト比が１：１〜１：４である原料３０を供給する原料供給工程と、浮遊状態の原料３０を非接触加熱装置４１により加熱して熔解する熔解工程と、熔解された原料３０が浮遊状態のまま非接触加熱装置４１の熱出力を下げ原料３０を凝固させる凝固工程とを行って、シリコンまたはシリコン系半導体材料の球状シリコン粒子３２を製造する。【選択図】図１
2011037668.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
上方に開いた発散コーン部、
下方に開いた収束コーン部、
これら発散コーン部と収束コーン部との接続部に形成されたスロート部、および
前記収束コーン部の下方に接続されて前記収束コーン部から前記発散コーン部へと浮遊ガスを供給するガス供給部を備えるガス浮遊装置を用いて、シリコンまたはシリコン系半導体材料の球状シリコン粒子を製造する球状シリコン粒子の製造方法であって、
前記浮遊ガスが供給されている前記発散コーン部に、前記スロート部の内径よりも小さい球状の熔解シリコン粒を形成可能な量の、アスペクト比が１：１〜１：４である原料を供給する原料供給工程と、
浮遊状態の前記原料を非接触加熱装置により加熱して熔解する熔解工程と、
熔解された前記原料が浮遊状態のまま前記非接触加熱装置の熱出力を下げ、前記原料を凝固させる凝固工程とを有することを特徴とする球状シリコン粒子の製造方法。
【請求項２】
前記球状の熔解シリコン粒の熔融状態での平均直径をｄ（ｍｍ）、臨界過冷却温度ＳＬ（℃）を
ＳＬ＝−５ｄ２＋５０ｄ＋２０
と設定し、
前記凝固工程における前記原料の凝固開始温度が融点〜（融点−ＳＬ）℃となるように、前記原料の冷却速度を調整することを特徴とする請求項１に記載の球状シリコン粒子の製造方法。
【請求項３】
前記熔解工程において、前記原料を、前記原料の融点〜（融点＋１００）℃の温度範囲に０．５秒〜１０秒の間保持して熔解することを特徴とする請求項１または２に記載の球状シリコン粒子の製造方法。
【請求項４】
前記球状の熔解シリコン粒の熔融状態での平均直径ｄが０．５ｍｍ〜５ｍｍであり、
前記非接触加熱装置からスポットサイズが０．１ｍｍ〜２ｍｍであるレーザ光を照射することを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の球状シリコン粒子の製造方法。
【請求項５】
前記原料は、シリコン粉末をプレスにより押し固めた成形体であることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の球状シリコン粒子の製造方法。
【請求項６】
シリコンまたはシリコン系半導体材料からなる原料を熔解して熔解シリコン粒を形成し、この熔解シリコン粒を凝固させて球状シリコン粒子を製造する装置であって、
上方に開いた発散コーン部、下方に開いた収束コーン部、これら発散コーン部と収束コーン部との接続部に形成され前記熔解シリコン粒の直径よりも大きい内径を有するスロート部、および前記収束コーン部の下方に接続されて前記収束コーン部および前記スロート部を通じて前記発散コーン部へ向けて下方から浮遊ガスを供給するガス供給部を備えるガス浮遊炉と、
前記原料を前記ガス浮遊炉に供給する原料供給装置と、
前記ガス浮遊炉内において前記浮遊ガスによって浮遊する原料を加熱し熔解する非接触加熱装置と、
を備えることを特徴とする球状シリコン粒子の製造装置。
【請求項７】
前記ガス浮遊炉は、前記収束コーン部の下方に接続されたガス供給筒部と、このガス供給筒部の下部を開閉する電磁弁とを備えることを特徴とする請求項６に記載の球状シリコン粒子の製造装置。
【請求項８】
さらに、前記原料が浮遊していることを確認する非接触センサと、浮遊している前記原料の温度を測定する放射温度計とを備えることを特徴とする請求項６または７のいずれか１項に記載の球状シリコン粒子の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高効率の太陽電池、小型ＩＣ基板、光増倍装置として使用されるシリコンまたはシリコン系小球粒子の製造方法および製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
太陽電池や半導体用などのシリコン小球としては、高純度、高真球度、低欠陥であることが要求される。このため、無容器状態（浮遊状態）でシリコンを熔解・凝固させて小球を製造することが提案されている。
【０００３】
浮遊状態でシリコン小球粒子を製造する方法としては、静電浮遊法、電磁浮遊法、ガス浮遊法、自由落下法がある。これらのうち、太陽電池や半導体用に使用されるシリコン小球に必要な高い真球度を得られるのはガス浮遊法、自由落下法である。
【０００４】
特許文献１には、原料シリコンを誘導加熱炉で半熔解状態に加熱し、炉のオリフィスからこれを滴下し、比較的長い距離の自由落下中に冷却して凝固させることにより小球を形成することが記載されている。
【０００５】
しかしながら、特許文献１の装置では、熔解時の容器の影響でシリコンが汚染されるおそれがあり、また滴下時の直径制御が困難で、均一な小球を製造することが難しい。さらに、自由落下の場合は数ｍ〜１０ｍの落下距離が必要であり、装置が大がかりとなる。
【０００６】
一方、ガス浮遊法は、非特許文献１および２に記載の通り、上方に開いた円錐台形の上部コーン、下方に開いた円錐台形の下部コーンおよびこれらコーンを接続するスロート部を備えるガス浮遊炉を用いて、下部コーン側からガスを流すことで上部コーンに生じる空力抵抗により原料を浮遊させ、レーザ加熱により浮遊状態のまま原料を熔解させる。
【０００７】
原料を浮遊状態のまま溶融させる方法として、たとえば非特許文献２では直径約３ｍｍの原料に対し、上部コーンの角度３０〜６０°とし、スロート部直径を１ｍｍとすることが記されている。
【０００８】
また、非特許文献３には、非特許文献１の方法を用いてシリコンを浮遊状態のまま熔解でき、また浮遊状態のまま熔解したシリコンの温度をレーザ加熱の出力調整で制御できることが記されている。
【０００９】
従ってこの方法によれば、シリコンを熔解させる際に容器との接触がないため、汚染のおそれがなく、また浮遊状態のままシリコンの温度を下げ、凝固させることができるため、大がかりな装置は必要としない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００７−９９５７７号公報
【非特許文献】
【００１１】
【非特許文献１】Krishnan, S., et al., Rev. Sci. Instrum. 68 (9), p. 3512 (1997).
【非特許文献２】Paradis, P.-F., et al., Rev. Sci. Instrum. 67 (1), p. 262 (1996).
【非特許文献３】Ansell, S., J. Phys.: Condens. Matter, 10, p. L73 (1998).
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
非特許文献１および２の方法では、試料が熔解した状態では長時間にわたり浮遊状態を安定に保つことができる。しかし、熔解前の原料を浮遊させた状態でレーザ加熱を行い熔解させる際、試料の形状が球状に変化するため、浮遊のための空力抵抗も変化するので、試料の浮遊位置を安定させることが難しく、試料が上部コーンに接触しやすい。
すなわち、原料を浮遊炉に投入する際や熔解により形状が変化する際に、試料の浮遊状態を維持するために厳密にガス流量を制御する必要があるので、シリコン小球の大量生産には向いていない。
【００１３】
また、上述した非特許文献１に記載のガス浮遊炉では、スロート部の直径よりも試料の直径が大きく、凝固後の小球を回収する際には、上部コーンの上部から吸い上げるか、ガス浮遊炉を傾転させるなどの必要があり、装置が複雑となる。
【００１４】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたもので、大がかりな設備を用いずに、不純物汚染の少ない球状シリコン粒子を量産製造することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明は、上方に開いた発散コーン部、下方に開いた収束コーン部、これら発散コーン部と収束コーン部との接続部に形成されたスロート部、および前記収束コーン部の下方に接続されて前記収束コーン部から前記発散コーン部へと浮遊ガスを供給するガス供給部を備えるガス浮遊装置を用いて、シリコンまたはシリコン系半導体材料の球状シリコン粒子を製造する球状シリコン粒子の製造方法であって、前記浮遊ガスが供給されている前記発散コーン部に、前記スロート部の内径よりも小さい熔解シリコン粒を形成可能な量の、アスペクト比が１：１〜１：４である原料を供給する原料供給工程と、浮遊状態の前記原料を非接触加熱装置により加熱して熔解する熔解工程と、熔解された前記原料が浮遊状態のまま前記非接触加熱装置の熱出力を下げ、前記原料を凝固させる凝固工程とを有する。
【００１６】
この製造方法、すなわち球状シリコン粒子が熔融状態となる時の直径よりもスロート部の内径を大きくすることにより、浮遊状態に対するガス流量の影響が少なく、原料および球状シリコン粒子の浮遊状態が極めて安定しやすくなることを見出した。スロートを広くすることで原料を浮遊させるために必要な淀み流れが生じる範囲が広くなり、特に平板状や直方体形状の物など、空力抵抗係数が高い原料でも安定に浮かせやすくなるのである。
【００１７】
例えば浮遊ガスを供給している発散コーン部の上部から、熔融前の原料を落下させるだけで原料を発散コーンの内部で容易に浮遊させることができ、またその際のガス流量の厳密なコントロールが不要である。この安定して浮遊する原料を熔解させ、熔解したシリコンを浮遊状態のまま凝固させることができるので、自由落下法のように大がかりな装置を必要としない。したがって、無容器状態でのシリコンの熔解・凝固が容易となり、大がかりな設備を用いずに、不純物汚染の少ない球状シリコン粒子を製造することができる。この製造方法によれば、特に、比重の小さいシリコン（２．３３ｇ／ｃｃ）の浮遊に有利である。
【００１８】
この製造方法において、前記球状の熔解シリコン粒の熔融状態での平均直径をｄ（ｍｍ）、臨界過冷却温度ＳＬ（℃）を
ＳＬ＝−５ｄ２＋５０ｄ＋２０
と設定し、前記凝固工程における前記原料の凝固開始温度が融点〜（融点−ＳＬ）℃となるように、前記原料の冷却速度を調整することが好ましい。
なおここで、熔融状態での平均直径は原料の重量をシリコンの融点での液体密度で割ることで求められる体積Ｖ（ｍｍ３）からｄ（ｍｍ）＝（６Ｖ／π）＾（１／３）にて算出され、また原料の温度は放射温度計により非接触で測定される。
【００１９】
この場合、無容器状態で発生しやすい深い過冷却状態を回避して原料を凝固させることができる。つまり、上記範囲よりも低い温度で凝固が開始されると、熔解された原料が過冷却状態から突然凝固するので、凝固後の球状シリコン粒子の真球度が悪くなったり、粒子に大きな突起が生じたりする場合があるが、上記温度範囲で凝固を開始させることにより、深い過冷却状態からの凝固を防ぎ、真球度の良好な球状シリコン粒子を製造することができる。
【００２０】
前記熔解工程において、前記原料を、前記原料の融点〜（融点＋１００）℃の温度範囲に０．５秒〜１０秒の間保持して熔解することが好ましい。
【００２１】
（融点＋１００）℃を超えると、冷却時に深い過冷却状態となりやすく、球状シリコン粒子の真球度が悪くなるおそれがある。また、熔解時間が０．５秒よりも短いと原料全体が十分に熔解できず、球状とならずに溶け残りが生じる場合があり、１０秒よりも長いと過度な加熱により原料が蒸発する恐れがあるとともに、冷却時の熔解シリコン粒３１が深い過冷却状態となりやすく、球状シリコン粒子の真球度が悪くなるおそれがある。したがって、上記温度範囲および時間で原料を熔解することにより、真球度の良好な球状シリコン粒子を製造することができる。
【００２２】
前記製造方法において、前記球状シリコン粒子の熔融状態での直径ｄが０．５ｍｍ〜５ｍｍであり、前記非接触加熱装置からスポットサイズが０．１ｍｍ〜２ｍｍであるレーザ光を照射することが好ましい。
レーザ光のスポットサイズが０．１ｍｍ未満であると、原料が局部的に加熱され、粒子の温度勾配が大きくなることにより、凝固時の熱応力が大きくなったり、ホットスポットでシリコンが蒸発したりするおそれがある。一方、レーザ光のスポットサイズが２ｍｍを超えると、レーザ光の出力密度が低くなり、シリコンを加熱するための熱を原料に効率よく伝えることができない。したがって、球状シリコン粒子の熔融状態での直径に対するレーザ光のスポットサイズを上記範囲に設定することにより、真球度が良好な球状シリコン粒子を効率よく製造することができる。
【００２３】
前記製造方法において、前記原料は、シリコン粉末をプレスにより押し固めた成形体であることが好ましい。この場合、一定量に秤量したシリコン粉末から所定形状にプレスして形成された均一な原料を用いることができるので、小球の大きさや熔解条件等を揃えることができ、球状シリコン粒子の量産が容易となる。
【００２４】
また、本発明に係る球状シリコン粒子の製造装置は、シリコンまたはシリコン系半導体材料からなる原料を熔解して熔解シリコン粒を形成し、この熔解シリコン粒を凝固させて球状シリコン粒子を製造する装置であって、上方に開いた発散コーン部、下方に開いた収束コーン部、これら発散コーン部と収束コーン部との接続部に形成され前記熔解シリコン粒の直径よりも大きい内径を有するスロート部、および前記収束コーン部の下方に接続されて前記収束コーン部および前記スロート部を通じて前記発散コーン部へ向けて下方から浮遊ガスを供給するガス供給部を備えるガス浮遊炉と、前記原料を前記ガス浮遊炉に供給する原料供給装置と、前記ガス浮遊炉内において前記浮遊ガスによって浮遊する原料を加熱し熔解する非接触加熱装置と、を備える。この製造装置を用いて、本発明に係る球状シリコン粒子の製造方法を実現することができる。
【００２５】
この製造装置において、前記ガス浮遊炉は、前記収束コーン部の下方に接続されたガス供給筒部と、このガス供給筒部の下部を開閉する電磁弁とを備えることが好ましい。この電磁弁の開閉を浮遊ガスの供給と合わせて制御することにより、球状シリコン粒子を効率よく製造し、回収することができる。
【００２６】
また、この製造装置において、さらに、前記原料が浮遊していることを確認する非接触センサと、浮遊している前記原料の温度を測定する放射温度計とを備えることが好ましい。この場合、浮遊状態の原料を適切な条件で熔解および凝固させることができる。
【発明の効果】
【００２７】
本発明の球状シリコン粒子の製造方法および製造装置によれば、安定な浮遊状態が達成されるとともに、加熱冷却条件の制御が容易であるので、コンパクトな設備で高い真球度と純度を備える球状シリコン粒子の量産が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本発明に係る球状シリコン粒子を製造するガス浮遊炉を示す模式図である。
【図２】本発明に係る球状シリコン粒子の直径と臨界過冷却温度との関係を示す図である。
【図３】図１のガス浮遊炉の変形例を示す模式図である。
【図４】本発明に係る球状シリコン粒子の製造方法に対する比較例の各ガス浮遊装置を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２９】
以下、本発明に係る球状シリコン粒子の製造装置および製造方法の実施形態について説明する。
図１に示すように、本発明の球状シリコン粒子の製造装置５０は、ガス浮遊炉１０を備え、シリコンまたはシリコン系半導体材料の原料３０を浮遊状態としてレーザ光４０を非接触加熱装置４１から照射して熔解し、凝固させて球状シリコン粒子３２を製造する。なお、原料３０の熔解には、レーザ光、加熱ランプ、電子ビーム、プラズマトーチ等を用いることができ、中でもレーザ光が好ましい。
【００３０】
ガス浮遊炉１０は、上方に開いた発散コーン部１１、下方に開いた収束コーン部１２、これら発散コーン部１１と収束コーン部１２との接続部に形成されたスロート部１３、収束コーン部１２の下方に接続された筒状のガス供給筒部１５、およびこのガス供給筒部１５から収束コーン部１２および発散コーン部１１へと浮遊ガス４２を供給するガス供給部１４を備える。また、製造装置５０において、ガス供給筒部１５の下方には、製造された球状シリコン粒子３２が回収される回収容器２４が備えられている。この回収容器２４の上部にガス供給筒部１５の下部が接続されていることにより、浮遊ガス４２を効率よく収束コーン部１２へ供給できる。
なお、発散コーン部１１および収束コーン部１２の形状は、円錐台のように直線状でもよく、凹面状や凸面状でもよい。
【００３１】
原料３０は、シリコンまたはシリコン系半導体材料の粉末をプレスにより、崩れない程度に圧縮成形してなり、この成形体を１つ熔解・凝固することによりスロート部１３の内径Ｄよりも小さい熔解シリコン粒３１が形成される量となっている。
この原料３０は、浮遊ガス４２による浮遊状態を安定させるために、アスペクト比が１：１〜４：１であって、たとえば球状、円柱状、円板状、直方体等の多面体状、粒状、ペレット状などに形成されている。
【００３２】
発散コーン部１１へ浮遊ガス４２を供給するガス供給部１４は、浮遊ガス４２の供給量を調整したり停止したりするための電磁弁１４ａを備えている。このガス供給部１４からガス供給筒部１５に供給された浮遊ガス４２は、収束コーン部１２およびスロート部１３を通過した後、発散コーン部１１で上方へ向かって流れ、発散コーン部１１に供給された原料３０を浮遊させることができる。
【００３３】
また、電磁弁１４ａを閉鎖して浮遊ガス４２の供給を停止することにより、製造された球状シリコン粒子３２を、スロート部１３、収束コーン部１２およびガス供給筒部１５を通じて、下方の回収容器２４内へと落下させることができる。なお、スロート部１３は、原料３０や球状シリコン粒子３２を安定して浮遊させるために、また製造された球状シリコン粒子３２を下方へ落下させて回収可能とするために、熔解された原料３０（以下、熔解シリコン粒３１）の直径ｄの１．１倍〜２．０倍の内径Ｄを有している。
なお、このスロート部１３の内径Ｄを可変とする絞り機構（図示略）をガス浮遊炉１０に設けることにより、広範囲のサイズの球状シリコン粒子３２を製造できる。
【００３４】
製造装置５０には、発散コーン部１１に原料３０を供給する原料供給装置２０が備えられている。原料供給装置２０は、回転軸２１を中心に回転する原料保持板２２と、この原料保持板２２の下面に当接して設けられた底板２３とを有する。原料保持板２２には、原料３０を保持する貫通孔２２ａが、回転軸２１を中心とする同心円上に複数設けられている。底板２３には、発散コーン部１１の上方で開口する貫通孔２３ａが設けられている。つまり、底板２３によって下面が閉鎖された各貫通孔２２ａ内に、球状シリコン粒子３２を形成するための原料３０が保持されている。
【００３５】
この原料供給装置２０において、原料保持板２２の貫通孔２２ａが底板２３の貫通孔２３ａに一致するように原料保持板２２を回転させることにより、この貫通孔２２ａに保持されていた原料３０を貫通孔２３ａから発散コーン部１１へ落下させることができると同時に、この貫通孔２２ａ，２３ａを通じてレーザ光４０を照射させることができる。
【００３６】
なお、この原料供給装置２０では複数の原料３０を同心円上に並べて保持し、回転運動により順次原料３０を移動させて供給しているが、複数の原料３０を直線上に並べて保持し、前進運動により順次原料３０を移動させて供給する構造を採用してもよい。
【００３７】
さらに、この製造装置５０には、原料３０の浮遊状態を確認する非接触センサ（ディテクタ）２５と、浮遊状態の原料３０の温度を測定する放射温度計２６が備えられている。
【００３８】
以上のように構成された製造装置５０を用いて球状シリコン粒子３２を製造する方法について説明する。
まず、ガス供給部１４から浮遊ガス４２の供給を開始し、発散コーン部１１に、原料供給装置２０を用いて、スロート部１３の内径Ｄよりも小さい熔解シリコン粒３１が形成される量の、アスペクト比が１：１〜１：４である原料３０を供給する（原料供給工程）。原料３０は、スロート部１３から落下することなく、発散コーン部１１内で浮遊ガス４２により浮遊状態となる。
【００３９】
このとき、原料３０に対してスロート部１３の内径Ｄが大きいことから、浮遊状態に対するガス流量の影響は少なく、原料３０の浮遊状態は安定しやすい。したがって、原料３０が一旦安定して浮遊した後は、原料３０が落下したり発散コーン部１１に接触したりすることはほとんどないので、原料３０の浮遊中にこの浮遊ガス４２の流量を厳密にコントロールする必要はない。原料３０を浮遊ガス４２が供給されている発散コーン部１１内に落下させるだけで、浮遊させることができる。なお、直径ｄが０．５ｍｍ〜５ｍｍの熔解シリコン粒３１を製造する場合、使用する浮遊ガス４２の流量は０．１Ｌ／ｍｉｎ〜５Ｌ／ｍｉｎ程度である。
【００４０】
次いで、ディテクタ２５により原料３０の浮遊を確認した後、浮遊状態の原料３０にレーザ光４０を照射して原料３０を熔解する（熔解工程）。浮遊状態で熔解されることにより、熔解された原料３０（熔解シリコン粒３１）は表面張力により球状となる。
【００４１】
この熔解工程においては、原料３０の温度を放射温度計２６により測定しながら、原料３０を、原料３０の融点〜（融点＋１００）℃の温度範囲に０．５秒〜１０秒の間保持して熔解する。この温度範囲よりも高い温度で原料３０を熔解した場合、冷却時の熔解シリコン粒３１が深い過冷却状態となりやすい。熔解時間が０．５秒よりも短いと原料全体が十分に熔解できず、球状とならずに溶け残りが生じる場合があり、１０秒よりも長いと過度な加熱により原料が蒸発するおそれがあるとともに、冷却時の熔解シリコン粒３１が深い過冷却状態となりやすく、球状シリコン粒子３２の真球度が悪くなるおそれがある。
【００４２】
なお、製造する熔解シリコン粒３１の直径ｄを０．５ｍｍ〜５ｍｍとした場合、レーザ光４０のスポットサイズを０．１ｍｍ〜２ｍｍとし、熔解シリコン粒３１の直径ｄが大きいほどレーザ光４０のスポットサイズを大きくする。熔解シリコン粒３１の大きさに対してスポットサイズが小さすぎると、加熱が局部的となって熔解シリコン粒３１内部での温度勾配が大きくなり、凝固時の熱応力が大きくなる不都合があり、またホットスポットでシリコンが蒸発したりするおそれがある。一方、スポットサイズが大きすぎると、レーザ光４０の出力が低くなり、加熱効率が悪くなる。
【００４３】
そして、熔解された熔解シリコン粒３１が浮遊状態のままレーザ光４０の出力を下げ、熔解シリコン粒３１を凝固させる（凝固工程）。得られた球状シリコン粒子３２は浮遊したまま熔解・凝固しており、ガス浮遊炉１０に接触していないため不純物汚染がなく、真球度が高い。
この凝固工程において、熔解シリコン粒３１の直径をｄ（ｍｍ）、臨界過冷却温度ＳＬ（℃）を
ＳＬ＝−５ｄ２＋５０ｄ＋２０
と設定し、
この凝固工程における熔解シリコン粒３１の凝固開始温度が融点〜（融点−ＳＬ）℃となるように、熔解シリコン粒３１の冷却速度を調整する。臨界過冷却温度ＳＬと、熔解シリコン粒３１の直径ｄとの関係を図２に示す。冷却速度の調整は、レーザ光４０の出力の大きさを制御することにより行うことができる。このように冷却されることにより、熔解シリコン粒３１は深い過冷却状態（融点−ＳＬ℃未満で凝固しない状態）となることなく凝固する。
【００４４】
以上説明したように、本発明の球状シリコン粒子の製造装置５０を用いる製造方法によれば、原料３０を安定して浮遊させるガス浮遊炉１０を用いて熔解させ、深い過冷却状態とならないように無容器状態のまま凝固させることができるので、不純物汚染が抑えられ、真球度の高い球状シリコン粒子３２が製造できる。
【００４５】
なお、このガス浮遊炉１０において、図３に示すように、ガス供給筒部１６の下部に回収用電磁弁１７を設ける構造としてもよい。この場合、原料３０を浮遊させている間は回収用電磁弁１７を閉じ、球状シリコン粒子３２を回収する際にこの回収用電磁弁１７を開放するとともにガス供給部１４の電磁弁１４ａを閉じて浮遊ガス４２の供給を停止する。
【００４６】
ここで、本発明に係る球状シリコン粒子の製造方法の実施例および比較例について説明する。
（実施例）
実施例に用いたガス浮遊炉１０の構成は以下の通りである（図１参照）。
スロート部１３の内径Ｄ：３ｍｍ
発散コーン部１１の高さ：７ｍｍ
コーン角度φ：５０°
【００４７】
実施例では、収束コーン部１２の下方から流量２Ｌ／ｍｉｎで浮遊ガス４２（アルゴンガス）を流した状態で、発散コーン部１１の上方から原料３０を落下投入し、発散コーン部１１内で原料を浮遊させた。浮遊ガス４２の流量は調整せず、一定のままとした。
【００４８】
そして、浮遊状態の原料３０に対して上方からレーザ光４０（ＣＯ２レーザ）を照射し、原料３０を熔解して直径ｄが約２ｍｍの小球（熔解シリコン粒３１）を形成した。このとき、レーザ光４０の出力を０Ｗから４０Ｗに２．５秒で増大させた。
次いで、レーザ光４０の出力を０Ｗに落とし、さらに３秒間浮遊状態を維持して、熔解シリコン粒３１を凝固させて球状シリコン粒子３２とした。
そして、浮遊ガス４２の供給を電磁弁１４ａで停止し、球状シリコン粒子３２をスロート部１３および収束コーン部１２を通じて落下させ、回収した。
【００４９】
（比較例）
比較例に用いたガス浮遊炉１００の構成は以下の通りである（図４参照）。
スロート部１０１の内径：１ｍｍ
発散コーン部１０２の高さ：７ｍｍ
コーン角度：５０°
【００５０】
比較例では、熔解シリコン粒３１の直径が約２ｍｍとなる重量の原料１０３を発散コーン部１０２に置き、浮遊ガス（アルゴンガス）１０４の流量を徐々に増大させて原料１０３を浮遊させた。浮遊させるための流量は約１Ｌ／ｍｉｎであった。
【００５１】
浮遊状態の原料１０３にレーザ光１０５（ＣＯ２レーザ）を照射し、熔解させた。熔解して形状が変化するに従って浮遊状態が変化するため、ガス流量を細かく（±０．１Ｌ／ｍｉｎ）調整する必要があった。原料１０３は、熔解途中で度々発散コーン部１０２と接触し、その場合はガス流量を増大させて一旦発散コーン部１０２から引き離し、再度ガス流量を調整した。熔解後、凝固した後に浮遊ガスの供給を停止し、発散コーン部１０２に残ったシリコン粒子１０６を回収した。
【００５２】
これら実施例および比較例について、球状シリコン粒子３２，１０６を複数回製造し、各成功回数、平均バッチ時間を測定した結果を表１に示す。なお、ここでは熔解時に発散コーン部に接触せずに球状化できた回数「成功回数」と呼んでいる。
【００５３】
【表１】
2011037668.tif 000003
【００５４】
比較例では、熔解・凝固が終了するまで発散コーン部１０２に接触しなかったものはなかった。浮遊ガスの流量を調整することにより、表の括弧内に示すように１００回のうち１８回は球状のシリコン粒子を形成することができたが、そのバッチ時間は平均１．２分であった。これに対して実施例では、成功回数が多く、製造時間が短いことが確認できた。
【符号の説明】
【００５５】
１０  ガス浮遊炉
１１  発散コーン部
１２  収束コーン部
１３  スロート部
１４  ガス供給部
１４ａ  電磁弁
１５，１６  ガス供給筒部
１７  回収用電磁弁
２０  原料供給装置
２１  回転軸
２２  原料保持板
２２ａ  貫通孔
２３  底板
２３ａ  貫通孔
２４  回収容器
２５  ディテクタ（非接触センサ）
２６  放射温度計
３０  原料
３１  熔解シリコン粒
３２  球状シリコン粒子
４０  レーザ光
４１  非接触加熱装置
４２  浮遊ガス
５０  製造装置
１００  ガス浮遊炉
１０１  スロート部
１０２  発散コーン部
１０３  原料
１０４  浮遊ガス
１０５  レーザ光
１０６  球状シリコン粒子
ＳＬ  臨界過冷却温度
Ｄ  スロート部の内径
ｄ  球状シリコン粒子の直径
φ  発散コーン部の角度
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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