(57)【要約】【課題】光学用途の逐次二軸延伸フィルムの製造工程に関して、ロール縦延伸時に生じるフィルム幅方向の剥離ムラの発生がない光学用フィルムの製造方法を提供する。【解決手段】本発明に係わるフィルムの製造方法は、距離を隔てて配置された２つの延伸ロール１・２により、熱可塑性樹脂からなるフィルム５に対してロール縦延伸を行う際に用いられるものである。ここで、ニップロール３・４は、挟持部６が接触領域８延伸ロール２側の端部となるとともに、挟持部７が接触領域９の延伸ロール１側の端部になるように配置されている。このようにして、フィルム５を延伸する際のフィルムと延伸ロール１の接触時間ｔが０．５秒＜ｔ＜２．５秒、かつ、延伸ロール１の表面温度ＴがフィルムＴｇ−６℃＜Ｔ＜フィルムＴｇでロール縦延伸する。【選択図】    図３
2011245624.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
非晶性の熱可塑性樹脂からなるフィルムに対して、第１延伸ロール及びこれに近接する第１ニップロールと、第２延伸ロール及びこれに近接する第２ニップロールとを用いてロール縦延伸処理を行う延伸工程を含む光学用フィルムの製造方法において、フィルムと第１延伸ロールの接触時間ｔが０．５秒＜ｔ＜２．５秒、かつ、第１延伸ロールの表面温度Ｔが（Ｔｇ−６）℃≦Ｔ≦Ｔｇ℃（Ｔｇはガラス転移温度）でロール縦延伸することを特徴とする、光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
フィルムと第１延伸ロールとの接触領域と、フィルムと第２延伸ロールとの接触領域との間隔Ｌが、第１延伸ロールの半径Ｒ１、第２延伸ロールの半径Ｒ２とすると（Ｒ１＋Ｒ２）＜Ｌ＜（Ｒ１＋Ｒ２）×１０であることを特徴とする、請求項１に記載の光学用フィルムの製造方法。
【請求項３】
２つの延伸ロールによるロール縦延伸処理の延伸倍率が約１．１倍以上、約３倍以下であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の光学用フィルムの製造方法。
【請求項４】
非晶性の熱可塑性樹脂は、アクリル系樹脂であることを特徴とする請求項３に記載の光学用フィルムの製造方法。
【請求項５】
前記アクリル系樹脂が、下記の一般式（１）で表される単位と、下記の一般式（２）で表される単位を有するイミド樹脂である事を特徴とする、請求項４に記載の光学用フィルムの製造方法。
【化１】
2011245624.tif 000009
（但し、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に、水素又は炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ3は、水素、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、又は炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基を示す。）
【化２】
2011245624.tif 000010
（但し、Ｒ4及びＲ5は、それぞれ独立に、水素又は炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ6は、水素、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、又は炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基を示す。）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は光学用フィルムの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、ノート型パソコン、ワードプロセッサ、携帯電話、携帯情報端末等の小型化・薄型化・軽量化にともない、これらの電子機器に軽量・コンパクトという特長を生かした液晶表示装置が多く用いられるようになってきている。液晶表示装置には、その表示品位を保つために偏光フィルム等の各種フィルムが用いられている。また、携帯情報端末や携帯電話向けに液晶表示装置を更に軽量化するため、ガラス基板の代わりに樹脂フィルムを用いた液晶表示装置も実用化されている。
【０００３】
液晶表示装置のように偏光を取り扱う装置に用いるプラスチックフィルムには、適切な機械的特性と、高度に制御されたフィルム面内およびフィルム厚み方向の複屈折とが要求される。上記のプラスチックフィルムの機械的特性を改善し、かつ、フィルム面内およびフィルム厚み方向の複屈折を高度に制御しつつ付与するためには、二軸延伸を必要とする。この場合の二軸延伸としては、縦横の逐次延伸からなる逐次二軸延伸が一般的である。ここで、逐次二軸延伸における一軸目の縦延伸の方法として、ロール縦延伸法やゾーン縦延伸法が用いられる。
【０００４】
ロール縦延伸法とは、たとえば特許文献１に、ポリアミドフィルムをロール縦延伸法によって延伸する技術が記載されている。しかし、この方法では、ロールにより加熱されたフィルムが、延伸ロールから剥離する際にフィルムの粘着性により幅方向に剥離ムラが発生する。
【０００５】
ゾーン縦延伸法とは、たとえば特許文献２に記載されているように、間に加熱ゾーンを設けた２組のニップロールによってフィルムを搬送する方法である。この方法では、２組のニップロール間の間に設けられた加熱ゾーンにおける熱によりフィルムが延伸される。この方法によれば、２つのニップロール間の間に設けられた加熱ゾーンで延伸を行うため、搬送中のロールでの加熱の必要がなく、フィルム表面性が良好なフィルムが得られる。しかし、ゾーン縦延伸法では、ゾーン内のフィルムの支持を精密に制御することが難しく、光学的な均質性を得るためには高価な設備コストを必要とする。
【０００６】
ロール縦延伸における剥離ムラを解決する方法として、たとえば特許文献３に記載されているように、延伸ロール間に赤外線ヒーターを設置したフィルムの縦延伸の方法が報告されている。この方法では、延伸ロール間に赤外線ヒーターを設置し、フィルムを温め延伸を行うため、ロールでフィルムを加熱する必要がないため、フィルムが延伸ロールから剥離する際の幅方向に剥離ムラが発生しない。しかし、この方法では、赤外ヒーターを設置することにより設備が複雑化して高価になると共に、赤外線ヒーターの温度バラツキによるフィルム幅方向の延伸ムラが発生する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平９−２８６０５４号公報
【特許文献２】特開２０００−１４７２５７号公報
【特許文献３】特開２００７−２６８９７１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は従来技術が有する上記課題を解決すべく、ロール縦延伸時に生じるフィルム幅方向の剥離ムラの発生がない光学用フィルムの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
即ち、本発明は、以下に関する。
【００１０】
（ｉ）非晶性の熱可塑性樹脂からなるフィルムに対して、第１延伸ロール及びこれに近接する第１ニップロールと、第２延伸ロール及びこれに近接する第２ニップロールとを用いてロール縦延伸処理を行う延伸工程を含む光学用フィルムの製造方法において、フィルムと第１延伸ロールの接触時間ｔが０．５秒＜ｔ＜２．５秒、かつ、第１延伸ロールの表面温度Ｔが（Ｔｇ−６）℃≦Ｔ≦Ｔｇ℃（Ｔｇはガラス転移温度）でロール縦延伸することを特徴とする、光学フィルムの製造方法。
【００１１】
（ｉｉ）フィルムと第１延伸ロールとの接触領域と、フィルムと第２延伸ロールとの接触領域との間隔Ｌが、第１延伸ロールの半径Ｒ１、第２延伸ロールの半径Ｒ２とすると（Ｒ１＋Ｒ２）＜Ｌ＜（Ｒ１＋Ｒ２）×１０であることを特徴とする、（ｉ）に記載の光学用フィルムの製造方法。
【００１２】
（ｉｉｉ）２つの延伸ロールによるロール縦延伸処理の延伸倍率が約１．１倍以上、約３倍以下であることを特徴とする、（ｉ）または（ｉｉ）に記載の光学用フィルムの製造方法。
【００１３】
（ｉｖ）  非晶性の熱可塑性樹脂は、アクリル系樹脂であることを特徴とする（ｉｉｉ）に記載の光学用フィルムの製造方法。
（ｖ）前記アクリル系樹脂が、下記の一般式（１）で表される単位と、下記の一般式（２）で表される単位を有するイミド樹脂である事を特徴とする、（ｉｖ）の光学用フィルムの製造方法。
【００１４】
【化１】
2011245624.tif 000003
【００１５】
（但し、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に、水素又は炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ3は、水素、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、又は炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基を示す。）
【００１６】
【化２】
2011245624.tif 000004
【００１７】
（但し、Ｒ4及びＲ5は、それぞれ独立に、水素又は炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ6は、水素、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、又は炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基を示す。）
【発明の効果】
【００１８】
本発明に係る光学用フィルムの製造方法では、フィルムが第１延伸ロールから剥離する際に発生する剥離紋の発生を抑制し、外観美麗なフィルムを製造することができるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】ロール縦延伸方法の一例を示す概略図である。
【図２】ロール縦延伸方法の一例を示す概略図である。
【図３】本発明の実施形態の一例を示すものであり、ロール縦延伸方法を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
本発明に係る光学用フィルムの製造方法は、非晶性の熱可塑性樹脂からなるフィルムに対して、第１延伸ロール及びこれに近接する第１ニップロールと、第２延伸ロール及びこれに近接する第２ニップロールとを用いてロール縦延伸処理を行う延伸工程を含む光学用フィルムの製造方法において、フィルムと第１延伸ロールの接触時間ｔが０．５秒＜ｔ＜２．５秒、かつ、第１延伸ロールの表面温度ＴがフィルムＴｇ−６℃＜Ｔ＜フィルムＴｇでロール縦延伸処理を行うことを特徴とする。
【００２１】
以下本発明について説明する。
【００２２】
まず未延伸の溶融押出アクリル系樹脂フィルムについて説明する。アクリル系樹脂としては、特に制限されないが、グルタル酸無水物樹脂、ラクトン環構造を有する樹脂、グルタルイミド樹脂などを挙げることができる。グルタル酸無水物樹脂としては、特に制限されないが、特開２００７−２５４７０３記載の方法などに従って製造することができる。ラクトン環構造を有する樹脂としては、特開２００８−９３７８記載の方法などに従って製造することができる。
グルタルイミド樹脂については、以下に詳述する。グルタルイミド樹脂としては具体的には、例えば、下記一般式（１）
【００２３】
【化３】
2011245624.tif 000005
【００２４】
（式中、Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立して、水素または炭素数１〜８のアルキル基であり、Ｒ３は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基である。）
で表される単位（以下、「グルタルイミド単位」ともいう）と、
下記一般式（２）
【００２５】
【化４】
2011245624.tif 000006
【００２６】
（式中、Ｒ４およびＲ５は、それぞれ独立して、水素または炭素数１〜８のアルキル基であり、Ｒ６は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基である。）
で表される単位（以下、「（メタ）アクリル酸エステル単位」ともいう）とを含むグルタルイミド樹脂を好適に用いることができる。
【００２７】
また、上記グルタルイミド樹脂は、必要に応じて、下記一般式（３）
【００２８】
【化５】
2011245624.tif 000007
【００２９】
（式中、Ｒ７は、水素または炭素数１〜８のアルキル基であり、Ｒ８は、炭素数６〜１０のアリール基である。）
で表される単位（以下、「芳香族ビニル単位」ともいう）をさらに含んでいてもよい。
【００３０】
上記一般式（１）において、Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立して、水素またはメチル基であり、Ｒ３は水素、メチル基、ブチル基、またはシクロヘキシル基であることが好ましく、Ｒ１はメチル基であり、Ｒ２は水素であり、Ｒ３はメチル基であることがより好ましい。
【００３１】
上記グルタルイミド樹脂は、グルタルイミド単位として、単一の種類のみを含んでいてもよいし、上記一般式（１）におけるＲ１、Ｒ２、およびＲ３が異なる複数の種類を含んでいてもよい。
【００３２】
グルタルイミド単位は、上記一般式（２）で表される（メタ）アクリル酸エステル単位をイミド化することにより、形成することができる。
【００３３】
また、無水マレイン酸等の酸無水物、または、このような酸無水物と炭素数１〜２０の直鎖または分岐のアルコールとのハーフエステル；アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、無水イタコン酸、クロトン酸、フマル酸、シトラコン酸等のα，β−エチレン性不飽和カルボン酸等をイミド化することによっても、上記グルタルイミド単位を形成させることができる。
【００３４】
上記一般式（２）において、Ｒ４およびＲ５は、それぞれ独立して、水素またはメチル基であり、Ｒ６は水素またはメチル基であることが好ましく、Ｒ４は水素であり、Ｒ５はメチル基であり、Ｒ６はメチル基であることがより好ましい。
【００３５】
上記グルタルイミド樹脂は、（メタ）アクリル酸エステル単位として、単一の種類のみを含んでいてもよいし、上記一般式（２）におけるＲ４、Ｒ５、およびＲ６が異なる複数の種類を含んでいてもよい。
【００３６】
上記グルタルイミド樹脂は、上記一般式（３）で表される芳香族ビニル構成単位として、スチレン、α−メチルスチレン等を含むことが好ましく、スチレンを含むことがより好ましい。
【００３７】
また、上記グルタルイミド樹脂は、芳香族ビニル構成単位として、単一の種類のみを含んでいてもよいし、Ｒ７、およびＲ８が異なる複数の種類を含んでいてもよい。
【００３８】
上記グルタルイミド樹脂において、一般式（１）で表されるグルタルイミド単位の含有量は、特に限定されるものではなく、例えば、Ｒ３の構造等に依存して変化させることが好ましい。
【００３９】
一般的には、上記グルタルイミド単位の含有量は、グルタルイミド樹脂の１重量％以上とすることが好ましく、１重量％〜９５重量％とすることがより好ましく、２重量％〜９０重量％とすることがさらに好ましく、３重量％〜８０重量％とすることが特に好ましい。
【００４０】
グルタルイミド単位の含有量が上記範囲内であれば、得られるグルタルイミド樹脂の耐熱性および透明性が低下したり、成形加工性、およびフィルムに加工したときの機械的強度が低下したりすることがない。
【００４１】
一方、グルタルイミド単位の含有量が上記範囲より少ないと、得られるグルタルイミド樹脂の耐熱性が不足したり、透明性が損なわれたりする傾向がある。また、上記範囲よりも多いと、不必要に耐熱性および溶融粘度が高くなり、成形加工性が悪くなったり、フィルム加工時の機械的強度が極端に脆くなったり、透明性が損なわれたりする傾向がある。
【００４２】
上記グルタルイミド樹脂において、一般式（３）で表される芳香族ビニル単位の含有量は、特に限定されるものではなく、求められる物性に応じて適宜設定することが可能である。使用される用途によっては、一般式（３）で表される芳香族ビニル単位の含有量は０であってもよい。一般式（３）で表される芳香族ビニル単位を含む場合は、グルタルイミド樹脂の総繰り返し単位を基準として、１０重量％以上とすることが好ましく、１０重量％〜４０重量％とすることがより好ましく、１５重量％〜３０重量％とすることがさらに好ましく、１５重量％〜２５重量％とすることが特に好ましい。
【００４３】
芳香族ビニル単位の含有量が上記範囲内であれば、得られるグルタルイミド樹脂の耐熱性が不足したり、フィルム加工時の機械的強度が低下したりすることがない。
【００４４】
一方、芳香族ビニル単位の含有量が上記範囲より多いと、得られるグルタルイミド樹脂の耐熱性が不足する傾向がある。
【００４５】
上記グルタルイミド樹脂には、必要に応じ、グルタルイミド単位、（メタ）アクリル酸エステル単位、および芳香族ビニル単位以外のその他の単位がさらに共重合されていてもよい。
【００４６】
その他の単位としては、例えば、アクリロニトリルやメタクリロニトリル等のニトリル系単量体、マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド系単量体を共重合してなる構成単位を挙げることができる。
【００４７】
これらのその他の単位は、上記グルタルイミド樹脂中に、直接共重合していてもよいし、グラフト共重合していてもよい。
【００４８】
上記グルタルイミド樹脂の重量平均分子量は特に限定されるものではないが、１×１０4〜５×１０5であることが好ましい。上記範囲内であれば、成形加工性が低下したり、フィルム加工時の機械的強度が不足したりすることがない。
【００４９】
一方、重量平均分子量が上記範囲よりも小さいと、フィルムにした場合の機械的強度が不足する傾向がある。また、上記範囲よりも大きいと、溶融押出時の粘度が高く、成形加工性が低下し、成形品の生産性が低下する傾向がある。
【００５０】
また、上記グルタルイミド樹脂のガラス転移温度は特に限定されるものではないが、１１０℃以上であることが好ましく、１２０℃以上であることがより好ましい。ガラス転移温度が上記範囲内であれば、得られる熱可塑性樹脂組成物の適用範囲を広げることができる。
【００５１】
上記グルタルイミド樹脂の製造方法は特に制限されないが、例えば、特開２００８−２７３１４０に記載されている方法などがあげられる。
【００５２】
次に未延伸アクリル樹脂フィルムについて説明する。未延伸アクリル系樹脂フィルムの製造方法に関して、特に制限は無いが、特開２００２−２１２３１２に記載する方法を用いることが好ましい。
【００５３】
次にロール縦延伸について説明する。ロール縦延伸はフィルムを近接した低周速ロール及び高周速ロールによって所定の温度に加熱しながら進行方向に延伸する方法である。ロール縦延伸の方法としては、特に制限されないが、前記周速差の異なる一組のロールによって延伸を行う一段延伸と、二組以上の延伸ロールによって延伸を行う多段延伸などがあげられ、前者の一段延伸により延伸を行うことが好ましい。
【００５４】
一段延伸には、例えば、図１のように、延伸ロール１、延伸ロール２とそれぞれ近接するニップロール３、ニップロール４によってフィルム５が挟持される部分を挟持部６、挟持部７とする時、この挟持部間においてフィルムが各ロールに接触するような方法と、図２のように前記挟持部間においてフィルムが各ロールに接触しないような方法があげられるが、本発明においては、後者に示すような挟持部間においてフィルムが各ロールに接触しないような方法を用いる。なかでも、図３に示すように、延伸ロール１と延伸ロール２の回転軸を含む面とフィルムの搬送面が平行になるように且つ、延伸ロール１と延伸ロール２の回転方向が同一方向となるような延伸方法を用いることが好ましい。
【００５５】
多段延伸であっても、一組の延伸ロールが上記のように挟持部間においてフィルムが各ロールに接触しないような構成であれば、本発明の範囲内である。
【００５６】
本発明において、は、第１延伸ロールの接触時間ｔが０．５秒≦ｔ≦２．５秒である。「接触時間」とは、搬送中のフィルムが第１延伸ロールに接触している時間で定義される。すなわち以下の式により定義される。
【００５７】
（接触時間）＝（フィルムが第１延伸ロールに接触している距離）／（第１延伸ロールの速度）
ここで第１延伸ロールの速度とは、第１延伸ロールの外周速度のことで、以下の式により定義される。
【００５８】
（第１延伸ロールの速度）＝（第１延伸ロールの外周長さ）×（第１延伸ロールの回転数）
フィルムが第１延伸ロールに接触している距離とは、フィルムが第１延伸ロールに接触し始める点（接点）からフィルムが第１延伸ロールから離れる点（接点）、即ち、ニップロールとの狭持部までの距離である。
【００５９】
接触時間は、０．５秒≦ｔ≦２．５秒であることが特に好ましい。０．５秒未満であると予熱不足によりフィルムが破断し、２．５秒より大きいと剥離ムラが発生する。
【００６０】
本発明においては、上記縦延伸時に、さらに、第１延伸ロールの表面温度Ｔが、（Ｔｇ−６）℃≦Ｔ≦Ｔｇ℃（Ｔｇはガラス転移温度）であることを特徴とする。（Ｔｇ−６）℃未満であると予熱不足によりフィルムが破断し、Ｔｇより大きいと剥離ムラが発生する。
【００６１】
本発明において、剥離ムラ(剥離紋)とは、フィルム幅方向のスジがフィルム長手方向に等間隔に発生する現象のことであり、フィルム温度が不均一の状態で延伸を行いフィルム厚みが安定しないような延伸ムラとは異なる。
【００６２】
本発明においては、フィルムと第１延伸ロールとの接触領域と、フィルムと第２延伸ロールとの接触領域の間隔Ｌが、第１延伸ロールの半径をＲ１，第２延伸ロールの半径をＲ２とすると、
（Ｒ１＋Ｒ２）＜Ｌ＜（Ｒ１＋Ｒ２）×１０
であることが好ましい。
【００６３】
次に挟持部間距離Ｌの定義について図３を用いて説明する。本発明では、一定間隔を置いて配置された両延伸ロールと両延伸ロールに個々近接したニップロールによってそれぞれフィルムを挟持することで、フィルムの搬送と縦延伸を行っている。このとき両挟持部間の距離をＬとする。
【００６４】
延伸倍率は第１延伸ロールと第２延伸ロールの周速比によって定義される。すなわち以下の式により表される。
【００６５】
延伸倍率＝（第２延伸ロールの周速）／（第１延伸ロールの周速）
好ましい延伸倍率は延伸温度にも依存するが、約１．１倍以上約３．０倍以下の範囲で選択されることが好ましく、約１．３倍以上約２．５倍以下がより好ましく、約１．５倍以上約２．０倍以下が特に好ましい。例えば、延伸倍率が約１．１倍以下である場合、フィルムは延伸工程にて実質的に殆ど延伸されていないため、フィルムの機械的特性を充分に改善することができない。これにより、延伸後のフィルムは破断しやすくなる。また、延伸倍率が約３．０倍以上である場合は、延伸前のフィルムが厚くなりすぎてしまい、未延伸フィルム製造時に破断してしまう。
【実施例】
【００６６】
以下、実施例にて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれによって限定されるものではない。
（製造例１）
押出反応機を２台直列に並べたタンデム型反応押出機を用いて、樹脂を製造した。タンデム型反応押出機に関しては、第１押出機（１）、第２押出機（２）共に直径７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ（押出機の長さＬと直径Ｄの比）が７４の同方向噛合型二軸押出機を使用し、定重量フィーダー（クボタ（株）製）を用いて、第１押出機原料供給口に原料樹脂を供給した。又、第１押出機、第２押出機に於ける各ベントの減圧度は−０．０９５ＭＰａとした。更に、直径３８ｍｍ、長さ２ｍの配管で第１押出機と第２押出機を接続し、第１押出機の樹脂吐出口と第２押出機原料供給口を接続する部品内圧力制御機構には定流圧力弁を用いた。第２押出機から吐出された樹脂（ストランド）は、冷却コンベアで冷却した後、ペレタイザーでカッティングしペレットとした。ここで、第１押出機の樹脂の吐出口と第２押出機原料供給口を接続する部品内圧力調整、又は押出変動を見極める為に、第１押出機出口、第１押出機と第２押出機接続部品中央部、第２押出機出口に樹脂圧力計を設けた。    
【００６７】
第１押出機に関して、原料の樹脂としてポリメタクリル酸メチル樹脂（Ｍｗ：１０．５万）を使用し、イミド化剤として、モノメチルアミンを用いてイミド樹脂中間体１を製造した。この際、押出機最高温部温度を２８０℃、スクリュー回転数は５５ｒｐｍ、原料樹脂供給量は１５０ｋｇ／時間、モノメチルアミンの添加量は原料樹脂１００部に対して２．０部とした。又、定流圧力弁は第２押出機原料供給口直前に設置し、第１押出機モノメチルアミン圧入部圧力を８ＭＰａになるように調整した。     第２押出機に関して、リアベント及び真空ベントで残存しているイミド化反応試剤及び副生成物を脱揮したのち、エステル化剤として炭酸ジメチルとトリエチルアミンの混合溶液を添加しイミド樹脂中間体２を製造した。この際、押出機各バレル温度を２６０℃、スクリュー回転数は５５ｒｐｍ、炭酸ジメチルの添加量は原料樹脂１００部に対して３．２部、トリエチルアミンの添加量は原料樹脂１００部に対して０．８部とした。更に、ベントでエステル化剤を除去した後、ストランドダイから押し出し、水槽で冷却した後、ペレタイザーでペレット化することで、樹脂組成物を得た。     この樹脂組成物のイミド化率は３．７％、酸価は０．２９ｍｍｏｌ／ｇ、カルボン酸量は０．０５ｍｍｏｌ／ｇであった。
【００６８】
ここで、イミド化率とは、1Ｈ−ＮＭＲ  ＢＲＵＫＥＲ  ＡｖａｎｃｅＩＩＩ（４００ＭＨｚ）を用いて、樹脂の１Ｈ−ＮＭＲ測定を行い、３．５から３．８ｐｐｍ付近のメタクリル酸メチルのＯ−ＣＨ３プロトン由来のピークの面積Ａと、３．０から３．３ｐｐｍ付近のグルタルイミドのＮ−ＣＨ３プロトン由来のピークの面積Ｂより、次式で求めた。
【００６９】
Ｉ％＝Ｂ／（Ａ＋Ｂ）×１００
得られたペレットを１００℃ で５時間乾燥した後、４０ｍｍ単軸押出機と４００ｍｍ幅のＴダイとを用いて２４０℃で押出し、平均厚み１３０μｍ 、幅３００ｍｍの未延伸アクリル樹脂系フィルムを得た。この未延伸フィルムは成形した後、必要に応じて一旦フィルムを保管もしくは移動して、その後にフィルムの延伸を行ってもよい。
【００７０】
（実施例１〜４）及び（比較例１〜３）
得られたフィルムを本発明における縦延伸工程によって、ロール縦延伸を行った。本実施例の縦延伸工程における第１延伸ロールと第２延伸ロール及びニップロールは図３に記載された位置関係であった。フィルム幅は１０００ｍｍである。第１延伸ロールの半径Ｒ１及び第２延伸ロールの半径Ｒ２は供に１００ｍｍである。図３に記載するように、フィルムの搬送経路が両延伸ロールの回転軸を含む面と平行になるように、延伸ロール及び延伸ロールよりも半径の小さいニップロールを配置して両延伸ロールと両延伸ロールに個々近接したニップロールによってそれぞれフィルムを挟持することで、フィルムの搬送と縦延伸を行った。そして、両延伸ロールを、共にフィルムの搬送方向であり、互いに同方向に回転させた。また挟持部間隔Ｌを２５０ｍｍとした。
【００７１】
そして表１に示す表中の実施例１〜４の条件によって、製造例１で得られたフィルムを縦延伸し、縦延伸時のフィルム幅方向の剥離ムラ評価を行った。また、比較例１〜３も上記の評価を行った。
【００７２】
【表１】
2011245624.tif 000008
【００７３】
表１において「接触時間」とは、搬送中のフィルムが第１延伸ロールに接触している時間で定義される。すなわち以下の式により定義される。
（接触時間）＝（フィルムが第１延伸ロールに接触している距離）／（第１延伸ロールの速度）
ここで第１延伸ロールの速度とは、第１延伸ロールの外周速度のことで、以下の式により定義される。
（第１延伸ロールの速度）＝（第１延伸ロールの外周長さ）×（第１延伸ロールの回転数）
表１において「第１延伸ロール表面温度」とは、第１延伸ロールの表面を接触温度計にて測定した温度のことである。
【００７４】
表１において「剥離紋観察結果」とは、各実施例および比較例で延伸したフィルムの表面を観察した結果で、○は剥離紋の発生がない状態のことで、×はフィルム幅方向全面に剥離紋が発生している状態のことであり、△はフィルム幅方向に部分的に剥離ムラが発生している状態を観察した評価方法である。ここで剥離ムラとは、フィルム幅方向のスジがフィルム長手方向に等間隔に発生する現象のことである。
【００７５】
表１より、実施例１〜４及び比較例１〜３における評価結果の検証を行う。まず、第１延伸ロール表面温度がフィルムＴｇ−６℃の実施例１〜３では接触時間が０．５秒〜２．５秒まで剥離ムラは発生していない。また、第１延伸ロール表面温度がフィルムＴｇの実施例４も剥離ムラは発生していない。しかし、第１延伸ロール表面温度がフィルムＴｇ＋２℃の比較例１および２は、接触時間が０．５秒〜２．５秒で剥離ムラが発生している。第１延伸ロール表面温度がフィルムＴｇ−８℃の比較例３では延伸時にフィルムが破断し、延伸できなかった。すなわち、フィルムと第１延伸ロールの接触時間が０．５秒〜２．５秒では、第１延伸ロール表面温度がフィルムＴｇ−６℃〜フィルムＴｇであればフィルムの破断がなく安定して延伸でき、かつ、剥離ムラも発生しないことが分かる。
【符号の説明】
【００７６】
１．延伸ロール
２．延伸ロール
３．ニップロール
４．ニップロール
５．フィルム
６．挟持部
７．挟持部
８．接触領域
【図１】
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【図２】
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【図３】
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