(57)【要約】【課題】本発明は、燃料電池システムの燃料電池スタックに関する。【解決手段】本発明の一実施形態に係る燃料電池スタックは、電解質膜、前記電解質膜の第１面上に位置するアノード電極、及び前記電解質膜の前記第１面の反対側の第２面に位置するカソード電極を含む複数の膜−電極接合体と、前記膜−電極接合体の間に介在するセパレータとを含む。このとき、前記アノード電極及び前記カソード電極は、それぞれ互いに異なる面積密度を有する第１領域及び第２領域に区分されるガス拡散層を含む。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜、前記電解質膜の第１面上に位置するアノード電極、及び前記電解質膜の前記第１面の反対側の第２面に位置するカソード電極を含む複数の膜−電極接合体；及び
前記膜−電極接合体の間に介在するセパレータ；
を含み、
前記アノード電極及び前記カソード電極は、それぞれ互いに異なる面積密度を有する第１領域及び第２領域に区分されるガス拡散層を含む、
燃料電池スタック。
【請求項２】
前記ガス拡散層は、支持層及び多孔層を含む、
請求項１に記載の燃料電池スタック。
【請求項３】
前記支持層は、多孔性薄板材料を含む、
請求項２に記載の燃料電池スタック。
【請求項４】
前記支持層は、カーボンペーパー、カーボンクロス、カーボンフェルト（ｆｅｌｔ）、多孔性金属板、又は多孔性金属マットを含む、
請求項２又は３に記載の燃料電池スタック。
【請求項５】
前記支持層は、積層された少なくとも２つの多孔性薄板を含む、
請求項２〜４のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【請求項６】
前記多孔層は、カーボン粉末、カーボンナノロッド、カーボンナノワイヤ、カーボンナノチューブ、伝導性金属、無機物、又はセラミック粉末を含む、
請求項２〜５のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【請求項７】
前記第１領域における前記支持層は５０ｇ／ｍ２〜３００ｇ／ｍ２の面積密度を有し、前記第２領域における前記支持層は１０ｇ／ｍ２〜５０ｇ／ｍ２の面積密度を有する、
請求項２〜６のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【請求項８】
前記第１領域における前記多孔層は３０ｇ／ｍ２〜１００ｇ／ｍ２の面積密度を有し、前記第２領域における前記多孔層は７０ｇ／ｍ２以下の面積密度を有する、
請求項２〜６のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【請求項９】
前記ガス拡散層は、疎水性物質又は親水性物質で表面処理される、
請求項１〜８のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【請求項１０】
前記ガス拡散層は、ポリテトラフルオロエチレン（ｐｏｌｙｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）又はスルホネート化テトラフルオロエチレン（ｓｕｌｆｏｎａｔｅｄ  ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）で表面処理される、
請求項１〜８のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【請求項１１】
前記第１領域と前記第２領域は、大きさが相違する、
請求項１〜１０のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【請求項１２】
前記セパレータには、酸化剤入口マニホールド及び酸化剤出口マニホールドが形成され、前記酸化剤入口マニホールドに隣接した前記第１領域の面積密度は前記第２領域の面積密度よりも高い、
請求項１〜１１のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【請求項１３】
前記セパレータには、燃料入口マニホールド及び燃料出口マニホールドが形成され、前記燃料入口マニホールドに隣接した前記第１領域の面積密度は前記第２領域の面積密度よりも高い、
請求項１〜１２のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【請求項１４】
電解質膜、前記電解質膜の第１面上に位置するアノード電極、及び前記電解質膜の前記第１面の反対側の第２面に位置するカソード電極を含む複数の膜−電極接合体；及び
前記膜−電極接合体の間に介在するセパレータ；
を含み、
前記アノード電極及び前記カソード電極は、それぞれ面積密度が漸進的に変わるガス拡散層を含む、
燃料電池スタック。
【請求項１５】
前記セパレータには、酸化剤入口マニホールド及び酸化剤出口マニホールドが形成され、前記カソード電極の前記ガス拡散層の面積密度は前記酸化剤入口マニホールドから前記酸化剤出口マニホールドに向かう方向に沿って漸進的に低くなる、
請求項１４に記載の燃料電池スタック。
【請求項１６】
前記セパレータには、燃料入口マニホールド及び燃料出口マニホールドが形成され、前記アノード電極の前記ガス拡散層の面積密度は前記燃料入口マニホールドから前記燃料出口マニホールドに向かう方向に沿って漸進的に低くなる、
請求項１４又は１５に記載の燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池システムの燃料電池スタックに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池システムは、燃料（炭化水素系燃料、水素、又は水素リッチガス）と酸化剤（空気又は酸素）の電気化学的反応を利用して電気エネルギーを生成する燃料電池スタックと、燃料電池スタックに燃料を供給する燃料供給部と、燃料電池スタックに酸化剤を供給する酸化剤供給部とを含む。燃料電池スタックは、複数の膜−電極接合体と、膜−電極接合体の間に位置するセパレータ（「バイポーラプレート」ともいう）とを含む。
【０００３】
膜−電極接合体は、電解質膜と、電解質膜の一側に位置するアノード電極と、電解質膜の他側に位置するカソード電極とを含む。セパレータは、アノード電極に向かう一面に燃料チャネルを形成してアノード電極に燃料を供給し、カソード電極に向かう一面に酸化剤チャネルを形成してカソード電極に酸化剤を供給する。これにより、アノード電極の水素酸化反応とカソード電極の酸素還元反応によって電気エネルギーが発生し、熱と水分が付随的に発生する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
燃料電池スタックの作用時に付随的に発生する水は、膜−電極接合体の全領域にわたって均一に発生せずに特定部位に集中的に発生し、電流密度が高いほどより多量の水が発生する。膜−電極接合体のうちで水が多く発生する領域では酸化剤の拡散が低下し、水が不足な領域では膜−電極接合体が劣化したり電気化学的反応が起こらなくなる。その結果、膜−電極接合体全体で均一な反応を誘導することができないため、燃料電池スタックの性能が低下する。
【０００５】
そこで、本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的とするところは、膜−電極接合体内部に水分が均一に分布するようにして膜−電極接合体全体で均一な電気化学的反応を誘導し、その結果、電気エネルギーの生成効率を高めることが可能な、新規かつ改良された燃料電池スタックを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、電解質膜、前記電解質膜の第１面上に位置するアノード電極、及び前記電解質膜の第１面の反対側の第２面に位置するカソード電極を含む複数の膜−電極接合体と、前記膜−電極接合体の間に介在するセパレータとを含む、燃料電池スタックが提供される。また、前記アノード電極及び前記カソード電極は、それぞれ互いに異なる面積密度を有する第１領域及び第２領域に区分されるガス拡散層を含む。
【０００７】
また、前記ガス拡散層は、支持層及び多孔層を含んでもよい。
【０００８】
また、前記支持層は、多孔性薄板材料を含んでもよい。
【０００９】
また、前記支持層は、カーボンペーパー、カーボンクロス、カーボンフェルト（ｆｅｌｔ）、多孔性金属板、又は多孔性金属マットを含んでもよい。
【００１０】
また、前記支持層は積層された少なくとも２つの多孔性薄板を含んでもよい。
【００１１】
また、前記多孔層は、カーボン粉末、カーボンナノロッド、カーボンナノワイヤ、カーボンナノチューブ、伝導性金属、無機物、又はセラミック粉末を含んでもよい。
【００１２】
また、前記第１領域における前記支持層は５０ｇ／ｍ２〜３００ｇ／ｍ２の面積密度を有してもよく、前記第２領域における前記支持層は１０ｇ／ｍ２〜５０ｇ／ｍ２の面積密度を有してもよい。
【００１３】
また、前記第１領域における前記多孔層は３０ｇ／ｍ２〜１００ｇ／ｍ２の面積密度を有してもよく、前記第２領域における前記多孔層は７０ｇ／ｍ２以下の面積密度を有してもよい。
【００１４】
また、前記ガス拡散層は疎水性物質又は親水性物質で表面処理されてもよい。
【００１５】
また、前記ガス拡散層は、ポリテトラフルオロエチレン（ｐｏｌｙｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）又はスルホン化テトラフルオロエチレン（ｓｕｌｆｏｎａｔｅｄ  ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）で表面処理されてもよい。
【００１６】
また、前記第１領域と前記第２領域は、大きさが相違してもよい。
【００１７】
また、前記セパレータには、酸化剤入口マニホールド及び酸化剤出口マニホールドが形成されてもよく、前記酸化剤入口マニホールドに隣接した前記第１領域の面積密度は、前記第２領域の面積密度よりも高くてもよい。
【００１８】
また、前記セパレータには、燃料入口マニホールド及び燃料出口マニホールドが形成されてもよく、前記燃料入口マニホールドに隣接した前記第１領域の面積密度は、前記第２領域の面積密度よりも高くてもよい。
【００１９】
また、上記課題を解決するために、本発明の別の観点によれば、電解質膜、前記電解質膜の第１面上に位置するアノード電極、及び前記電解質膜の前記第１面の反対側の第２面に位置するカソード電極を含む複数の膜−電極接合体と、前記膜−電極接合体の間に介在するセパレータとを含む、燃料電池スタックが提供される。また、前記アノード電極及び前記カソード電極は、それぞれ面積密度が漸進的に変わるガス拡散層を含む。
【００２０】
また、前記セパレータには、酸化剤入口マニホールド及び酸化剤出口マニホールドが形成されてもよく、前記カソード電極の前記ガス拡散層の面積密度は、前記酸化剤入口マニホールドから前記酸化剤出口マニホールドに向かう方向に沿って漸進的に低くなっていてもよい。
【００２１】
また、前記セパレータには、燃料入口マニホールド及び燃料出口マニホールドが形成されてもよく、前記アノード電極の前記ガス拡散層の面積密度は、前記燃料入口マニホールドから前記燃料出口マニホールドに向かう方向に沿って漸進的に低くなっていてもよい。
【発明の効果】
【００２２】
以上説明したように本発明によれば、ガス拡散層は、水分発生量が少ない領域で水分を閉じ込めて水分損失を最小化し、水分発生量が多い領域で水分放出量を高めることができる。従って、膜−電極接合体の全領域で水分分布を均一にすることができる。その結果、カソード電極の全領域で酸化剤を均一に拡散させることができ、水分不足による膜−電極接合体の劣化を防ぐことができ、膜−電極接合体全体で均一な電気化学的反応を誘導して燃料電池スタックの電気エネルギー生産効率を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の第１実施形態に係る燃料電池スタックの斜視図である。
【図２】図１に示す燃料電池スタックのうちの１つの膜−電極接合体と２つのセパレータを示す分解斜視図である。
【図３】図２に示す膜−電極接合体とセパレータの部分断面図である。
【図４】図３に示す燃料電池スタックのうちのカソード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【図５】図３に示す燃料電池スタックのうちのアノード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【図６】本発明の第２実施形態に係る燃料電池スタックのうちのカソード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【図７】本発明の第２実施形態に係る燃料電池スタックのうちのアノード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【図８】本発明の第３実施形態に係る燃料電池スタックのうちのカソード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【図９】本発明の第３実施形態に係る燃料電池スタックのうちのアノード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【図１０】本発明の第４実施形態に係る燃料電池スタックのうちのカソード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【図１１】本発明の第４実施形態に係る燃料電池スタックのうちのアノード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【図１２】実施形態の膜−電極接合体と比較例の膜−電極接合体に対する電力密度実験の結果を示すグラフである。
【図１３】本発明の一実施形態に係る燃料電池システムの全体的な構成を概略的に示す構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能構成を有する構成要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略する。
【００２５】
（第１実施形態）
図１は、本発明の第１実施形態に係る燃料電池スタックの斜視図である。図２は、図１に示す燃料電池スタックのうちの１つの膜−電極接合体と２つのセパレータを示す分解斜視図である。
【００２６】
図１と図２を参照すれば、第１実施形態の燃料電池スタック１００は、互いに距離をおいて位置する複数の膜−電極接合体１０と、膜−電極接合体１０の間で膜−電極接合体１０に密着して配置する複数のセパレータ２０とを含む。１つの膜−電極接合体１０と、その両側に配置される２つのセパレータ２０が電気エネルギーを生成する１つの電気生成ユニット（単位セル）を構成する。
【００２７】
セパレータ２０は、「バイポーラプレート」とも呼ばれ、燃料電池スタック１００の最外郭に一対のエンドプレート３０が位置する。燃料電池スタック１００は、２つのエンドプレート３０を貫通するボルト３１のような締結手段によって堅固に組み立てられる。エンドプレート３０には、燃料を供給する燃料注入口３２と、酸化剤を供給する酸化剤注入口３３と、未反応燃料を排出する燃料排出口３４と、水分と未反応空気を排出する酸化剤排出口３５とが形成されてもよい。
【００２８】
図１では、１つのエンドプレート３０に２つの注入口３２、３３と２つの排出口３４、３５がすべて形成された場合を示したが、いずれか１つのエンドプレート３０に燃料注入口３２と酸化剤注入口３３が形成され、他の１つのエンドプレート３０に燃料排出口３４と酸化剤排出口３５が形成される構成も可能である。
【００２９】
図３は、図２に示す膜−電極接合体１０とセパレータ２０の部分断面図である。
【００３０】
図３を参照すれば、膜−電極接合体１０は、電解質膜１１と、電解質膜１１の一面に接するカソード電極１２と、電解質膜１１の他の一面に接するアノード電極１３とを含む。
【００３１】
カソード電極１２は、酸化剤の供給を受ける部分であって、還元反応によって酸化剤中の酸素を電子と酸素イオンに変換させる触媒層１４と、触媒層１４の外面に接して電子と酸素イオンの移動を円滑にするガス拡散層１５とを含む。アノード電極１３は、燃料の供給を受ける部分であって、酸化反応によって燃料中の水素を電子と水素イオンに変換させる触媒層１６と、触媒層１６の外面に接して電子と水素イオンの移動を円滑にするガス拡散層１７とを含む。
【００３２】
電解質膜１１は、約５μｍ〜約２００μｍの厚さを有する固体ポリマー電解質であってもよく、アノード電極１３の触媒層１６で生成された水素イオンをカソード電極１２の触媒層１４に移動させるイオン交換機能を有する。
【００３３】
なお、図２において、参照符号１８は、膜−電極接合体１０を支持する支持シートを示す。
【００３４】
セパレータ２０は、一側に位置する膜−電極接合体１０のカソード電極１２と他側に位置する膜−電極接合体１０のアノード電極１３を直列に連結する伝導体として機能する。また、セパレータ２０は、カソード電極１２に向かう一面に酸化剤チャネル２１を形成してカソード電極１２に酸化剤を供給し、アノード電極１３に向かう一面に燃料チャネル２２を形成してアノード電極１３に燃料を供給する。
【００３５】
図２及び図３に示すように、セパレータ２０のコーナー側の周縁には、酸化剤チャネル２１と連結する酸化剤入口マニホールド２３及び酸化剤出口マニホールド２４が形成される。
【００３６】
酸化剤チャネル２１は、酸化剤入口マニホールド２３と酸化剤出口マニホールド２４を連結する凹んだ溝からなる。セパレータ２０の他のコーナー側の周縁には、燃料チャネル２２と連結する燃料入口マニホールド２５及び燃料出口マニホールド２６が形成される。
【００３７】
燃料チャネル２２は、燃料入口マニホールド２５と燃料出口マニホールド２６を連結する凹んだ溝からなる。燃料注入口３２に供給された燃料は、燃料注入口３２と繋がった燃料入口マニホールド２５を介してセパレータ２０の燃料チャネル２２に分散され、膜−電極接合体１０のアノード電極１３に同時に供給される。
【００３８】
酸化剤注入口３３に供給された酸化剤は、酸化剤注入口３３と繋がった酸化剤入口マニホールド２３を介してセパレータ２０の酸化剤チャネル２１に分散され、膜−電極接合体１０のカソード電極１２に同時に供給される。従って、膜−電極接合体１０で燃料と酸化剤の電気化学的反応によって電気エネルギーが生成する。
【００３９】
また、膜−電極接合体１０の電気化学的反応に用いられることができない未反応燃料は、燃料出口マニホールド２６を経て燃料排出口３４を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。膜−電極接合体１０の電気化学的反応に用いられることができない未反応酸化剤及び電気化学的反応の副産物として発生した水分は、酸化剤出口マニホールド２４を経て酸化剤排出口３５を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。
【００４０】
上述した構成の燃料電池スタック１００は、電気エネルギーを生成する過程において付随的に水と熱が発生する。しかしながら、水は膜−電極接合体１０の全領域に渡って均一に発生せずに特定領域で発生するため、膜−電極接合体１０の内部で水分分布が不均一になる。不均一な水分分布は燃料電池スタック１００の劣化を誘発し、電気エネルギーの生成効率を低下させる。
【００４１】
本実施形態の燃料電池スタック１００において、ガス拡散層１５、１７は、少なくとも２つの領域に分離され、分離した少なくとも２つの領域で互いに異なる面積密度（ａｅｒｉａｌ  ｄｅｎｓｉｔｙ、単位面積あたりの質量）を有する。ガス拡散層１５、１７は、膜−電極接合体１０のうちで水分が不足した領域では水分損失を最小化し、水分が多い領域では水分排出を円滑にし、膜−電極接合体１０の水分分布を均一にする機能を実現する。
【００４２】
図４は、図３に示す燃料電池スタックのうちのカソード電極のガス拡散層を示す概略図である。また、図５は、図３に示す燃料電池スタックのうちのアノード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【００４３】
図３〜図５に示すように、カソード電極１２のガス拡散層１５は、酸化剤入口マニホールド２３と隣接する第１領域Ａ１０と、酸化剤出口マニホールド２４と隣接する第２領域Ａ２０に分離される。また、第１領域Ａ１０で測定されるガス拡散層１５の面積密度は、第２領域Ａ２０で測定されるガス拡散層１５の面積密度よりも高い。
【００４４】
アノード電極１３のガス拡散層１７は、燃料入口マニホールド２５と隣接する第３領域Ａ３０と、燃料出口マニホールド２６と隣接する第４領域Ａ４０に分離される。また、第３領域Ａ３０で測定されるガス拡散層１７の面積密度は、第４領域Ａ４０で測定されるガス拡散層１７の面積密度よりも高い。
【００４５】
なお、酸化剤入口マニホールド２３と酸化剤出口マニホールド２４の位置は、図４に示す例に限定されるものではない。ガス拡散層１５の第１領域Ａ１０は、酸化剤入口マニホールド２３の位置に関係なく酸化剤入口マニホールド２３と隣接する領域として定義される。
【００４６】
また、燃料入口マニホールド２５と燃料出口マニホールド２６の位置も、図５に示す例に限定されるものではない。ガス拡散層１７の第３領域Ａ３０は、燃料入口マニホールド２５の位置に関係なく燃料入口マニホールド２５と隣接する領域として定義される。
【００４７】
上述した構成のガス拡散層１５、１７は、燃料電池スタック１００の稼働時、膜−電極接合体１０のうちで酸化剤出口マニホールド２４の周辺領域と燃料出口マニホールド２６の周辺領域で水分発生量が多く、酸化剤入口マニホールド２３の周辺領域と燃料入口マニホールド２５の周辺領域で相対的に水分発生量が少ない燃料電池スタック１００に有効に適用されることができる。
【００４８】
図３に示すように、ガス拡散層１５、１７は、支持層（ｂａｃｋｉｎｇ  ｌａｙｅｒ）１５１、１７１と、支持層１５１、１７１の一面に接する多孔層（ｍｉｃｒｏ−ｐｏｒｏｕｓ  ｌａｙｅｒ）１５２、１７２の積層膜で形成される。
【００４９】
支持層１５１、１７１は、カーボンペーパー、カーボンクロス、カーボンフェルト、多孔性金属板、及び多孔性金属マットなどの多孔性薄板材料が単独又は２つ以上重なった形態からなる。多孔層１５２、１７２は、カーボン粉末、カーボンナノロッド、カーボンナノワイヤ、カーボンナノチューブ、伝導性金属、無機物、及びセラミック粉末のうちの少なくとも１つを含む。
【００５０】
支持層１５１、１７１と多孔層１５２、１７２はポリテトラフルオロエチレン（ｐｏｌｙｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）のような疎水性物質で表面処理されたり、スルホネート化テトラフルオロエチレン（ｓｕｌｆｏｎａｔｅｄ  ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）重合体（例えば、ナフィオンアイオノマー（Ｎａｆｉｏｎ  ｉｏｎｏｍｅｒ）など）のような親水性物質で表面処理されてもよい。
【００５１】
疎水性表面処理の場合にはガス拡散層１５、１７に水が溜まるフラッディング（ｆｌｏｏｄｉｎｇ）現象を防ぐことができ、親水性表面処理の場合には膜−電極接合体１０内部の水分含有量を高めることができる。
【００５２】
ガス拡散層１５、１７は、支持層１５１、１７１の面積密度を調節したり、多孔層１５２、１７２の面積密度を調節したり、支持層１５１、１７１と多孔層１５２、１７２の面積密度を共に調節する方法によって第１領域Ａ１０と第２領域Ａ２０、又は第３領域Ａ３０と第４領域Ａ４０に分離してもよい。支持層１５１、１７１と多孔層１５２、１７２はすべて所定の気孔を有し、面積密度によって支持層１５１、１７１と多孔層１５２、１７２の水透過度（ｗａｔｅｒ  ｐｅｒｍｅａｂｉｌｉｔｙ）が変わる。
【００５３】
ガス拡散層１５、１７は、水分発生量が少ない第１領域Ａ１０と第３領域Ａ３０で高い面積密度によって水透過度を低め、水分発生量が多い第２領域Ａ２０と第４領域Ａ４０で低い面積密度によって水透過度を高める。従って、ガス拡散層１５、１７は、第１領域Ａ１０と第３領域Ａ３０で水分を閉じ込めて水分損失を最小化し、第２領域Ａ２０と第４領域Ａ４０で水分放出量を高める。
【００５４】
具体的に、カソード電極１２のガス拡散層１５は、触媒層１４で発生した水分を電解質膜１１とセパレータ２０の酸化剤チャネル２１の両側に伝達する機能を行う。第１領域Ａ１０ではガス拡散層１５の高い面積密度によって酸化剤チャネル２１に向かう水分移動が減少し、主に電解質膜１１に水分が移動する。第２領域Ａ２０ではガス拡散層１５の低い面積密度によって酸化剤チャネル２１に向かう水分移動が増加して水分放出量が高まり、フラッディング現象を抑制することができる。
【００５５】
また、アノード電極１３のガス拡散層１７は、触媒層１６で発生した水分をセパレータ２０の燃料チャネル２２側に伝達する機能を行う。第３領域Ａ３０ではガス拡散層１７の高い面積密度によって燃料チャネル２２に向かう水分移動が減少し、主に電解質膜１１に水分が移動する。第４領域Ａ４０ではガス拡散層１７の低い面積密度によって燃料チャネル２２に向かう水分移動が増加して水分放出量が高まり、フラッディング現象を抑制することができる。
【００５６】
従って、膜−電極接合体１０は、上述したガス拡散層１５、１７の作用によって全領域で水分分布を実質的に均一になるようにできる。その結果、カソード電極１２の全領域で酸化剤を実質的に均一に拡散させることができ、水分不足による膜−電極接合体１０の劣化を防ぐことができ、膜−電極接合体１０全体で均一な電気化学的反応を誘導して燃料電池スタック１００の電気エネルギー生産効率を高めることができる。
【００５７】
ガス拡散層１５、１７の支持層１５１、１７１は、第１領域Ａ１０と第３領域Ａ３０で約５０ｇ／ｍ２〜約３００ｇ／ｍ２の面積密度を有してもよく、第２領域Ａ２０と第４領域Ａ４０で約１０ｇ／ｍ２〜約５０ｇ／ｍ２の面積密度を有してもよい。ガス拡散層１５、１７の多孔層１５２、１７２は、第１領域Ａ１０と第３領域Ａ３０で約３０ｇ／ｍ２〜約１００ｇ／ｍ２の面積密度を有してもよく、第２領域Ａ２０と第４領域Ａ４０で約７０ｇ／ｍ２以下の面積密度を有してもよい。
【００５８】
一方、上述ではカソード電極１２のガス拡散層１５とアノード電極１３のガス拡散層１７がすべて２つの領域に分離された場合を説明したが、カソード電極１２のガス拡散層１５とアノード電極１３のガス拡散層１７のうちのいずれか１つのみが２つの領域に分離される構成も可能である。
【００５９】
また、図４と図５では、第２領域Ａ２０が第１領域Ａ１０よりも大きく、第４領域Ａ４０が第３領域Ａ３０よりも大きい場合を示したが、ガス拡散層１５、１７の領域設定は、これらの図に示す例に限定されるものではなく、多様に変形が可能である。すなわち、第１領域Ａ１０と第２領域Ａ２０は同じ大きさで形成されたり異なる大きさで形成されてもよく、第３領域Ａ３０と第４領域Ａ４０も同じ大きさで形成されたり異なる大きさで形成されてもよい。
【００６０】
また、図４と図５では、ガス拡散層１５、１７が２つの領域に分離された場合を示したが、第１領域Ａ１０と第２領域Ａ２０の間、又は第３領域Ａ３０と第４領域Ａ４０の間に少なくとも１つの追加領域が位置してもよい。追加領域で測定されるガス拡散層１５、１７の面積密度は、第２領域Ａ２０及び第４領域Ａ４０で測定されるガス拡散層１５、１７の面積密度よりも高く、第１領域Ａ１０及び第３領域Ａ３０で測定されるガス拡散層１５、１７の面積密度よりも小さい。
【００６１】
（第２実施形態）
図６は、本発明の第２実施形態に係る燃料電池スタックのうちのカソード電極のガス拡散層を示す概略図である。また、図７は、本発明の第２実施形態に係る燃料電池スタックのうちのアノード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【００６２】
図６と図７に示すように、カソード電極１２のガス拡散層１１５は、酸化剤入口マニホールド２３から酸化剤出口マニホールド２４に向かって少なくとも一方向に沿って漸進的に低くなる面積密度を有する（つまり、面積密度が漸減する。）。アノード電極１３のガス拡散層１１７は、燃料入口マニホールド２５から燃料出口マニホールド２６を向かって少なくとも一方向に沿って漸進的に低くなる面積密度を有する（つまり、面積密度が漸減する。）。
【００６３】
ガス拡散層１１５、１１７は、一対の長辺と一対の短辺を有する長方形であってもよく、ガス拡散層１１５、１１７の面積密度は、長辺と平行な方向、短辺と平行な方向、及び対角方向のうちの一方向に沿って漸進的に変わってもよい。図６と図７では、短辺と平行な方向に沿ってガス拡散層１１５、１１７の面積密度が変わる場合を示したが、面積密度が変わる方向は図に示す例に限定されるものではない。
【００６４】
ガス拡散層１１５、１１７の面積密度変化は、支持層１５１、１７１の面積密度を調節したり、多孔層１５２、１７２の面積密度を調節したり、支持層１５１、１７１と多孔層１５２、１７２の面積密度を共に調節する方法によって実現されてもよい。第２実施形態の燃料電池スタックでは、ガス拡散層１１５、１１７をより細分化して面積密度を調節することにより、膜−電極接合体１０の全領域で水分分布を実質的に均一化する効果をより高めることができる。
【００６５】
（第３実施形態）
図８は、本発明の第３実施形態に係る燃料電池スタックのうちのカソード電極のガス拡散層を示す概略図である。また、図９は、本発明の第３実施形態に係る燃料電池スタックのうちのアノード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【００６６】
図８と図９に示すように、カソード電極１２のガス拡散層２１５は、酸化剤入口マニホールド２３と隣接する第５領域Ａ５０と、酸化剤出口マニホールド２４と隣接する第６領域Ａ６０と、第５領域Ａ５０と第６領域Ａ６０の間に位置する第７領域Ａ７０とに分離される。また、第５領域Ａ５０及び第６領域Ａ６０で測定されるガス拡散層２１５の面積密度は、第７領域Ａ７０で測定されるガス拡散層２１５の面積密度よりも高い。第５領域Ａ５０と第６領域Ａ６０で測定されるガス拡散層２１５の面積密度は同じであってもよい。
【００６７】
アノード電極１３のガス拡散層２１７は、燃料入口マニホールド２５と隣接する第８領域Ａ８０と、燃料出口マニホールド２６と隣接する第９領域Ａ９０と、第８領域Ａ８０と第９領域Ａ９０の間に位置する第１０領域Ａ１０とに分離される。また、第８領域Ａ８０及び第９領域Ａ９０で測定されるガス拡散層２１７の面積密度は、第１０領域Ａ１００で測定されるガス拡散層Ａ２１７の面積密度よりも高い。第８領域Ａ８０と第９領域Ａ９０で測定されるガス拡散層２１７の面積密度は同じであってもよい。
【００６８】
上述した構成のガス拡散層２１５、２１７は、燃料電池スタックの稼働時、膜−電極接合体１０の中間領域で水分発生量が多く、酸化剤入口マニホールド２３、酸化剤出口マニホールド２４、燃料入口マニホールド２５、及び燃料出口マニホールド２６の周辺領域で相対的に水分発生量が少ない燃料電池スタックに有効に適用されることができる。
【００６９】
ガス拡散層２１５、２１７の面積密度変化は、支持層１５１、１７１の面積密度を調節したり、多孔層１５２、１７２の面積密度を調節したり、支持層１５１、１７１と多孔層１５２、１７２の面積密度を共に調節する方法によって実現されてもよい。
【００７０】
ガス拡散層２１５、２１７は、相対的に乾燥した第５領域Ａ５０、第６領域Ａ６０、第８領域Ａ８０、及び第９領域Ａ９０で水分を閉じ込めて水分損失を最小化し、水分発生量が多い第７領域Ａ７０と第１０領域Ａ１００で水分放出量を高める。従って、ガス拡散層２１５、２１７は、上述した作用によって膜−電極接合体１０の全領域で水分分布を均一にすることができる。
【００７１】
第５領域Ａ５０〜第１０領域Ａ１００の大きさは、図８と図９に示す例に限定されるものではなく、多様に変形が可能である。また、第５領域Ａ５０と第７領域Ａ７０の間、第６領域Ａ６０と第７領域Ａ７０の間、第８領域Ａ８０と第１０領域Ａ１００の間、及び第９領域Ａ９０と第１０領域Ａ１００の間に少なくとも１つの追加領域が位置してもよい。追加領域で測定されるガス拡散層２１５、２１７の面積密度は、隣接する２つの領域で測定される２つの面積密度の中間値であってもよい。
【００７２】
（第４実施形態）
図１０は、本発明の第４実施形態に係る燃料電池スタックのうちのカソード電極のガス拡散層を示す概略図である。また、図１１は本発明の第４実施形態に係る燃料電池スタックのうちのアノード電極のガス拡散層を示す概略図である。
【００７３】
図１０と図１１に示すように、カソード電極１２のガス拡散層３１５は、酸化剤入口マニホールド２３から酸化剤出口マニホールド２４に向かって少なくとも一方向に沿って漸進的に低くなった後、漸進的に再び高くなる面積密度を有する（つまり、面積密度が漸減した後で漸増する。）。アノード電極１３のガス拡散層３１７は、燃料入口マニホールド２５から燃料出口マニホールド２６に向かって少なくとも一方向に沿って漸進的に低くなった後、漸進的に再び高くなる面積密度を有する（つまり、面積密度が漸減した後で漸増する。）。
【００７４】
ガス拡散層３１５、３１７の面積密度は、長辺と平行な方向、短辺と平行な方向、及び対角方向のうちのいずれか一方向に沿って漸進的に変わってもよい。図１０と図１１では、短辺と平行な方向に沿ってガス拡散層３１５、３１７の面積密度が変わる場合を示したが、面積密度が変わる方向は図に示した例に限定されるものではない。
【００７５】
ガス拡散層３１５、３１７の面積密度変化は、支持層１５１、１７１の面積密度を調節したり、多孔層１５２、１７２の面積密度を調節したり、支持層１５１、１７１と多孔層１５２、１７２の面積密度を共に調節する方法によって実現されてもよい。第４実施形態の燃料電池スタックでは、ガス拡散層３１５、３１７をより細分化して面積密度を調節することにより、膜−電極接合体１０の全領域で水分分布を均一化する効果をさらに高めることができる。
【００７６】
（補足）
上述した第２実施形態〜第４実施形態において、カソード電極１２のガス拡散層１５とアノード電極１３のガス拡散層１７のうちのいずれか１つは、領域区分や漸進的な面積密度の変化なく一定の面積密度を有するように形成されてもよい。すなわち、上述した領域設定や漸進的な密度変化は、カソード電極１２のガス拡散層１５とアノード電極１３のガス拡散層１７のうちのいずれか１つにのみ適用されてもよい。
【００７７】
図１２は、上述した実施形態の膜−電極接合体１０と比較例の膜−電極接合体に対する電力密度実験の結果を示すグラフである。
【００７８】
上述した実施形態の膜−電極接合体１０において、カソード電極１２のガス拡散層１５は第１領域Ａ１０と第２領域Ａ２０に区分されて（図４参照）、第１領域Ａ１０と第２領域Ａ２０でそれぞれ約１７４ｇ／ｍ２の面積密度と約１１５ｇ／ｍ２の面積密度を示す。比較例の燃料電池スタックにおいて、カソード電極のガス拡散層は約１１５ｇ／ｍ２の単一面積密度を示す。ここで、面積密度は、支持層の面積密度と多孔層の面積密度を加えた値である。
【００７９】
カソード電極のガス拡散層を除いては、上述した実施形態の膜−電極接合体１０と比較例の膜−電極接合体は同じ構成からなる。電力密度実験は、カソード電極に乾燥した酸化剤を供給する条件で進められた。図１２のグラフを参照すれば、上述した実施形態の膜−電極接合体１０は比較例の膜−電極接合体に対比して約１．５８倍高い電力密度を実現していることが確認される。
【００８０】
（システム構成）
図１３は、本発明の一実施形態に係る燃料電池システム２００の全体的な構成を概略的に示す構成図である。本実施形態の燃料電池システム２００は、上述した第１実施形態〜第４実施形態の燃料電池スタックのうちのいずれか１つの燃料電池スタック１００を含む。
【００８１】
図１３を参照すれば、本実施形態の燃料電池システム２００は、燃料電池スタック１００と、燃料電池スタック１００に燃料を供給する燃料供給部４０と、燃料電池スタック１００に酸化剤を供給する酸化剤供給部５０とを含む。
【００８２】
燃料は、メタノール、エタノール、液化天然ガス、液化石油ガス、ガソリン、及びブタンガスのように液体又は気体状態で存在する炭化水素系燃料であり、酸化剤は外部空気又は酸素ガスである。
【００８３】
燃料供給部４０は、液体又は気体状態の燃料を貯蔵する燃料タンク４１と、燃料タンク４１と燃料電池スタック１００を連結する燃料供給管４２と、燃料タンク４１に連結設置される燃料ポンプ４３とを含む。燃料ポンプ４３は所定のポンピング力によって燃料タンク４１に貯蔵された燃料を排出し、燃料供給管４２を介して燃料電池スタック１００に燃料を供給する。
【００８４】
酸化剤供給部５０は、燃料電池スタック１００に連結する酸化剤供給管５１と、酸化剤供給管５１に設置される酸化剤ポンプ５２とを含む。酸化剤ポンプ５２は所定のポンピング力によって外部空気を吸入し、酸化剤供給管５１を介して燃料電池スタック１００に酸化剤を供給する。このとき、酸化剤供給管５１には酸化剤の供給量を調節する制御バルブ（図示せず）が設置されてもよい。
【００８５】
上述した燃料電池システム２００は、燃料と酸化剤の直接的な電気化学的反応を利用して電気エネルギーを生成する直接酸化型（ｄｉｒｅｃｔ  ｏｘｉｄａｔｉｏｎ  ｔｙｐｅ）からなる。しかしながら、本発明は直接酸化型に限定されるものではなく、水素又は水素リッチガスと酸化剤の電気化学的反応を利用して電気エネルギーを生成する高分子電解質型（ｐｏｌｙｅｒ  ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  ｍｅｍｂｒａｎｅ  ｔｙｐｅ）でなされてもよい。
【００８６】
高分子電解質形の場合、燃料電池システムの燃料供給部は、燃料を改質して水素又は水素リッチガスを発生させる改質器（ｒｅｆｏｒｍｅｒ）をさらに含む。
【００８７】
以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は係る例に限定されないことは言うまでもない。当業者であれば、特許請求の範囲に記載された範疇内において、各種の変更例又は修正例に想到し得ることは明らかであり、それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。
【符号の説明】
【００８８】
１００    燃料電池スタック
１０    膜−電極接合体
１１    電解質膜
１２    カソード電極
１３    アノード電極
１４、１６    触媒層
１５、１７    ガス拡散層
２０    セパレータ
２１    酸化剤チャネル
２２    燃料チャネル
２３    酸化剤入口マニホールド
２４    酸化剤出口マニホールド
２５    燃料入口マニホールド
２６    燃料出口マニホールド
２００    燃料電池システム
４０    燃料供給部
５０    酸化剤供給部
【図１】
2011198737.tif 000003
【図２】
2011198737.tif 000004
【図３】
2011198737.tif 000005
【図４】
2011198737.tif 000006
【図５】
2011198737.tif 000007
【図６】
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【図７】
2011198737.tif 000009
【図８】
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【図９】
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【図１０】
2011198737.tif 000012
【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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