(57)【要約】【課題】有機発光表示装置及びその製造方法を提供する。【解決手段】外部からの水分や酸素などの浸透を防止し、大型表示装置への適用が容易であって、量産性にすぐれる有機発光表示装置及びその製造方法を提供するためのものであり、ゲート電極、ゲート電極と絶縁された活性層、及びゲート電極と絶縁され、活性層にコンタクトされるソース電極及びドレイン電極を含む薄膜トランジスタと、薄膜トランジスタに電気的に連結された有機発光素子と、薄膜トランジスタと有機発光素子との間に介在された絶縁層とを含み、該絶縁層は、薄膜トランジスタを覆う第１絶縁層と、第１絶縁層上に金属酸化物で備わった第２絶縁層と、第２絶縁層上に金属酸化物または金属窒化物で備わった第３絶縁層とを含む有機発光表示装置及びその製造方法である。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ゲート電極、前記ゲート電極と絶縁された活性層、及び前記ゲート電極と絶縁され、前記活性層にコンタクトされるソース電極及びドレイン電極を含む薄膜トランジスタと、
前記薄膜トランジスタに電気的に連結された有機発光素子と、
前記薄膜トランジスタと有機発光素子との間に介在された絶縁層とを含み、
前記絶縁層は、
前記薄膜トランジスタを覆う第１絶縁層と、
前記第１絶縁層上に金属酸化物で備わった第２絶縁層と、
前記第２絶縁層上に金属酸化物または金属窒化物で備わった第３絶縁層とを含む有機発光表示装置。
【請求項２】
前記第２絶縁層は、その厚みに対して金属含有量傾度を有することを特徴とする請求項１に記載の有機発光表示装置。
【請求項３】
前記金属含有量は、前記第１絶縁層に向かって低くなることを特徴とする請求項２に記載の有機発光表示装置。
【請求項４】
前記金属は、アルミニウムまたはチタンであることを特徴とする請求項３に記載の有機発光表示装置。
【請求項５】
前記第３絶縁層上に備わった第４絶縁層をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の有機発光表示装置。
【請求項６】
前記第３絶縁層は、アルミニウム酸化物、アルミニウム窒化物、チタン酸化物またはチタン窒化物を含むことを特徴とする請求項１から請求項５のうちいずれか１項に記載の有機発光表示装置。
【請求項７】
前記第２絶縁層及び第３絶縁層間に、金属層がさらに介在したことを特徴とする請求項１から請求項５のうちいずれか１項に記載の有機発光表示装置。
【請求項８】
前記金属層は、アルミニウムまたはチタンで備わったことを特徴とする請求項７に記載の有機発光表示装置。
【請求項９】
前記活性層は、酸化物半導体で備わったことを特徴とする請求項１に記載の有機発光表示装置。
【請求項１０】
前記第１絶縁層は、シリコン酸化物で備わったことを特徴とする請求項１に記載の有機発光表示装置。
【請求項１１】
基板上にゲート電極、前記ゲート電極と絶縁された活性層、及び前記ゲート電極と絶縁され、前記活性層にコンタクトされるソース電極及びドレイン電極を含む薄膜トランジスタを形成する段階と、
前記薄膜トランジスタを覆うように絶縁層を形成する段階と、
前記絶縁層上に、前記ソース電極及びドレイン電極のうち一つと電気的に連結された有機発光素子を形成する段階とを含み、
前記絶縁層を形成する段階は、
前記薄膜トランジスタを覆う第１絶縁層を形成する段階と、
前記第１絶縁層上に金属層を形成する段階と、
前記金属層の前記第１絶縁層の反対側表面を酸化または窒化させ、前記金属層の一部を第３絶縁層として形成する段階と、
前記第１絶縁層と金属層との接する部分に、金属酸化物で備わった第２絶縁層を形成する段階とを含む有機発光表示装置の製造方法。
【請求項１２】
前記第２絶縁層を形成する段階は、少なくとも前記金属層に対して熱処理する段階であることを特徴とする請求項１１に記載の有機発光表示装置の製造方法。
【請求項１３】
前記第２絶縁層は、その厚みに対して金属含有量傾度を有することを特徴とする請求項１１に記載の有機発光表示装置の製造方法。
【請求項１４】
前記金属含有量は、前記第１絶縁層に向けて低くなることを特徴とする請求項１３に記載の有機発光表示装置の製造方法。
【請求項１５】
前記金属は、アルミニウムまたはチタンであることを特徴とする請求項１４に記載の有機発光表示装置の製造方法。
【請求項１６】
前記第３絶縁層上に備わった第４絶縁層をさらに含むことを特徴とする請求項１１に記載の有機発光表示装置の製造方法。
【請求項１７】
前記第３絶縁層は、アルミニウム酸化物、アルミニウム窒化物、チタン酸化物またはチタン窒化物を含むことを特徴とする請求項１１に記載の有機発光表示装置の製造方法。
【請求項１８】
前記第２絶縁層及び第３絶縁層間に、金属層がさらに介在されたことを特徴とする請求項１１に記載の有機発光表示装置の製造方法。
【請求項１９】
前記金属層は、アルミニウムまたはチタンで備わったことを特徴とする請求項１８に記載の有機発光表示装置の製造方法。
【請求項２０】
前記活性層は、酸化物半導体で備わったことを特徴とする請求項１１に記載の有機発光表示装置の製造方法。
【請求項２１】
前記第１絶縁層は、シリコン酸化物で備わったことを特徴とする請求項１１に記載の有機発光表示装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機発光表示装置及びその製造方法に係り、さらに詳細には、薄膜トランジスタを具備した有機発光表示装置及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
アクティブ・マトリックス型有機発光表示装置は、各画素ごとに薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）と、これに連結された有機発光素子とを含む。
【０００３】
前記薄膜トランジスタの活性層は非晶質シリコンやポリシリコンから作られるが、これ以外にも最近では、酸化物半導体で形成しようという試みがある。
【０００４】
ところで、前記酸化物半導体は、外部からの水分や酸素などの浸透によって、スレショルド電圧、Ｓ−因子などの性質が容易に変わる。また、このような水分や酸素などによるスレショルド電圧変化の問題は、薄膜トランジスタの駆動中に、ゲート電極のＤＣバイアスによって一層加速され、実際にＤＣ安定性が酸化物半導体の使用において最も大きな問題点とみなされている状況である。
【０００５】
酸化物半導体の水分または酸素に対するバリア特性を強化するために、ＡｌＯｘまたはＴｉＮなどの膜を適用することもあるが、それらの膜は、反応性スパッタリング法やＡＬＤ（ａｔｏｍｉｃ  ｌａｙｅｒ  ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法で製作されねばならないために、大型基板への適用が困難である。また、量産性も非常に落ちる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、前記のような問題を解決するためのものであり、外部からの水分や酸素などの浸透を防止できる薄膜トランジスタを備えた有機発光表示装置及びその製造方法を提供するところにその目的がある。
【０００７】
本発明の他の目的は、大型表示装置への適用が容易であり、量産性にすぐれる有機発光表示装置及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記のような目的を達成するために、本発明は、ゲート電極、前記ゲート電極と絶縁された活性層、及び前記ゲート電極と絶縁され、前記活性層にコンタクトされるソース電極及びドレイン電極を含む薄膜トランジスタと、前記薄膜トランジスタに電気的に連結された有機発光素子と、前記薄膜トランジスタと有機発光素子との間に介在された絶縁層とを含み、前記絶縁層は、前記薄膜トランジスタを覆う第１絶縁層と、前記第１絶縁層上に金属酸化物で備わった第２絶縁層と、前記第２絶縁層上に金属酸化物または金属窒化物で備わった第３絶縁層とを含む有機発光表示装置を提供する。
【０００９】
本発明はまた、前述の目的を達成するために、基板上にゲート電極、前記ゲート電極と絶縁された活性層、及び前記ゲート電極と絶縁され、前記活性層にコンタクトされるソース電極及びドレイン電極を含む薄膜トランジスタを形成する段階と、前記薄膜トランジスタを覆うように、絶縁層を形成する段階と、前記絶縁層上に、前記ソース電極及びドレイン電極のうち一つと電気的に連結された有機発光素子を形成する段階とを含み、前記絶縁層を形成する段階は、前記薄膜トランジスタを覆う第１絶縁層を形成する段階と、前記第１絶縁層上に金属層を形成する段階と、前記金属層の前記第１絶縁層の反対側表面を酸化または窒化させ、前記金属層の一部を第３絶縁層として形成する段階と、前記第１絶縁層と金属層との接する部分に、金属酸化物で備わった第２絶縁層を形成する段階とを含む有機発光表示装置の製造方法を提供する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、前記絶縁層が活性層に対するバリア効果をさらに高めることができ、これによって、水分や酸素から薄膜トランジスタ、特に、酸化物半導体で備わる活性層を十分に保護することができる。
【００１１】
また、バリア特性にすぐれるＡｌＯｘまたはＴｉＮなどの膜を反応性スパッタリング法やＡＬＤ法で製作しないので、大型基板に適用しやすく、量産性をさらに向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の望ましい一実施形態による有機発光表示装置を概略的に図示した断面図である。
【図２】図１のＡ部分に係わる一実施形態を図示した断面図である。
【図３】図１のＡ部分に係わる他の一実施形態を図示した断面図である。
【図４】図１のＡ部分に係わるさらに他の一実施形態を図示した断面図である。
【図５】図１のＡ部分に係わるさらに他の一実施形態を図示した断面図である。
【図６Ａ】図２による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【図６Ｂ】図２による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【図６Ｃ】図２による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【図６Ｄ】図２による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【図６Ｅ】図２による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【図７Ａ】図４による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【図７Ｂ】図４による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【図７Ｃ】図４による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【図７Ｄ】図４による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【図７Ｅ】図４による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、添付された図面を参照しつつ、本発明による１つの望ましい実施形態について詳細に説明すれば、次の通りである。
【００１４】
図１は、本発明の望ましい一実施形態による有機発光表示装置を概略的に図示した断面図である。
【００１５】
図１を参照すれば、基板１上に、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）２と、有機発光素子（ＯＬＥＤ）３が備わる。図１は、有機発光表示装置の１画素の一部を図示したものであり、本発明の有機発光表示装置には、このような画素が複数個存在する。
【００１６】
前記薄膜トランジスタ２は、基板１上に形成されたゲート電極２１と、このゲート電極２１を覆うゲート絶縁層２２と、ゲート絶縁層２２上に形成された活性層２３と、活性層２３を覆うようにゲート絶縁層２２上に形成されたエッチング防止層（ｅｔｃｈ  ｓｔｏｐｐｅｒ  ｌａｙｅｒ）２４と、エッチング防止層２４上に形成されて活性層２３とコンタクトされるソース電極２５及びドレイン電極２６とを含む。図１には、ボトムゲート構造の薄膜トランジスタ２を例示してあるが、本発明の権利範囲は、必ずしもこれに限定されるものではなく、トップゲート構造の薄膜トランジスタにも適用可能であることは、いうまでもない。
【００１７】
基板１上には、シリコン酸化物などの無機物で、バッファ層（図示せず）がさらに形成されていてよい。
【００１８】
このような基板１上に形成されたゲート電極２１は、導電性金属でもって、単層あるいは複数層に形成されうる。前記ゲート電極２１は、モリブデンを含むことができる。
【００１９】
ゲート絶縁層２２は、シリコン酸化物、タンタル酸化物またはアルミニウム酸化物などで形成されうるが、必ずしもそれらに限定されるものではない。
【００２０】
ゲート絶縁層２２上には、パターニングされた活性層２３が形成される。前記活性層２３は、酸化物半導体から形成されうる。例えば、Ｇ−Ｉ−Ｚ−Ｏ層［ａ（Ｉｎ２Ｏ３）ｂ（Ｇａ２Ｏ３）ｃ（ＺｎＯ）層］（ａ，ｂ，ｃは、それぞれａ≧０、ｂ≧０、ｃ＞０の条件を満足させる実数）でありうる。
【００２１】
このような活性層２３を覆うように、エッチング防止層２４が形成される。前記エッチング防止層２４は、特に活性層２３のチャンネル２３ａを保護するためのものであり、図１から分かるように、前記エッチング防止層２４は、ソース電極２５／ドレイン電極２６とコンタクトされる領域を除外した活性層２３全体を覆うようにすることができるが、必ずしもこれに限定されるものではなく、たとえ図面に図示されていないにしても、チャンネル２３ａ上部にだけ形成されもする。
【００２２】
前記エッチング防止層２４上には、ソース電極２５とドレイン電極２６とが前記活性層２３とコンタクトされるように形成される。
【００２３】
そして、前記エッチング防止層２４上には、このソース電極２５とドレイン電極２６とを覆うように絶縁層２７が形成され、この絶縁層２７上には、ドレイン電極２６とコンタクトされた有機発光素子３の第１電極３１が形成される。前記ドレイン電極２６と第１電極３１とのコンタクトは、絶縁層２７にビアホール２９を形成して実現されうる。
【００２４】
前記絶縁層２７上には、前記第１電極３１の一部を露出させる画素定義膜２８が形成され、画素定義膜２８に露出された第１電極３１上部に、有機層３２及び第２電極３３が形成される。
【００２５】
前記第１電極３１は、各画素別にパターニングされるように備わる。
【００２６】
第２電極３３の方向に画像を具現する前面発光型構造の場合、前記第１電極３１は、反射型電極として備わりうる。このために、Ａｌ、Ａｇなどの合金で備わった反射膜を具備するのである。
【００２７】
前記第１電極３１を、アノード電極として使用する場合、仕事関数（絶対値）の高いインジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、ＺｎＯなどの金属酸化物からなる層を含むようにする。前記第１電極３１を、カソード電極として使用する場合には、Ａｇ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｕ、Ｎｉ、Ｎｄ、Ｉｒ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｃａなどの仕事関数（絶対値）の低い高伝導性の金属を使用する。従って、この場合には、前述の反射膜は不要になるのである。
【００２８】
前記第２電極３３は、透光型電極として備わりうる。このために、Ａｇ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｕ、Ｎｉ、Ｎｄ、Ｉｒ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｃａなどを薄膜で形成した半透過反射膜を含んだり、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯなどの透光性金属酸化物を含むことができる。前記第１電極３１をアノードとする場合、第２電極３３は、カソードとして、前記第１電極３１をカソードとする場合、前記第２電極３３は、アノードとする。
【００２９】
前記第１電極３１と第２電極３３との間に介在された有機層３２は、正孔注入輸送層、発光層、電子注入輸送層などが、いずれもまたは選択的に積層されて備わりうる。ただし、発光層は、必須として具備する。
【００３０】
図面には図示されていないが、前記第２電極３３上には、保護層がさらに形成され、ガラスなどによる密封がなされうる。
【００３１】
このような本発明において、前記絶縁層２７は、図２に図示されているように構成されうる。図２は、図１のＡ部分の一実施形態を図示したものである。
【００３２】
図２を参照するとき、前記絶縁層２７は、前記エッチング防止層２４に接する第１絶縁層２７２と、前記第１絶縁層２７２上に備わった第２絶縁層２７４と、前記第２絶縁層２７４上に備わった第３絶縁層２７６と、前記第３絶縁層２７６上に備わった第４絶縁層２７８とを含むことができる。
【００３３】
前記第１絶縁層２７２は、ＰＥＣＶＤ（ｐｌａｓｍａ−ｅｎｈａｎｃｅｄ  ｃｈｅｍｉｃａｌ  ｖａｐｏｒ  ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）やスパッタリングで成膜されたＳｉＯｘのような酸化膜から構成されうる。この酸化膜は、後述するように、金属層成膜による汚染から活性層２３を保護し、また今後熱処理による金属の拡散を可能にするという目的がある。
【００３４】
前記第２絶縁層２７４は、金属酸化物で備わるが、その厚みに対して金属含有量傾度を有するものでありうる。
【００３５】
そして、このとき、前記第２絶縁層２７４の金属含有量は、前記第１絶縁層２７２に行くほど濃度が低くなるものでありうる。従って、前記第２絶縁層２７４での金属含有量は、第３絶縁層２７６と接する部分が最も高く、前記第１絶縁層２７２と接する部分が最も低い。
【００３６】
前記金属は、アルミニウムまたはチタンであるが、これによって、前記第２絶縁層２７４は、シリコン酸化物へのアルミニウムまたはチタンの含有量が、その厚みによって濃度勾配を有するように拡散して形成されたものでありうる。
【００３７】
前記第３絶縁層２７６は、金属酸化物または金属窒化物であるが、アルミニウム酸化物、アルミニウム窒化物、チタン酸化物またはチタン窒化物を含むことができる。
【００３８】
前記第３絶縁層２７６上に備わった第４絶縁層２７８は、第１絶縁層２７２のように、シリコン酸化物で備わりうる。
【００３９】
このように、本発明の絶縁層２７は、第１絶縁層２７２ないし第４絶縁層２７８の積層構造によって、シリコン酸化物またはシリコン窒化物の単一膜で形成される従来の絶縁層に比べ、活性層２３に対するバリア効果が高く、水分や酸素から活性層２３を十分に保護することができる。また、後述するように、第１絶縁層２７２ないし第４絶縁層２７８の形成方法が簡単であり、大面積ディスプレイ具現にさらに適するのである。
【００４０】
図３は、図１のＡ部分に係わる他の一実施形態を図示した断面図である。
【００４１】
図３による実施形態は、前記図２による実施形態で、第４絶縁層２７８を省略した構造となる。第１絶縁層２７２ないし第３絶縁層２７６の積層によって、バリア機能が十分である場合、このように、第４絶縁層２７８の成膜は省略可能である。
【００４２】
図４は、図１のＡ部分に係わるさらに他の一実施形態を図示した断面図である。
【００４３】
図４による実施形態は、図２による実施形態に加えて、第２絶縁層２７４と第３絶縁層２７６との間に金属層２７５が介在される。この金属層２７５は、アルミニウムまたはチタンなどを含むことができる。この金属層２７５の介在によって、前記絶縁層２７のバリア特性は、さらに向上しうる。
【００４４】
図面で詳細に図示していないが、前記金属層２７５は、図１で見るとき、ソース電極２５及びドレイン電極２６と接する部分には、形成されないようにすることが望ましい。これは、後述するように、金属層に対する酸化または窒化の処理時に、金属層２７５のエッジまで、酸化または窒化させないことによって可能である。
【００４５】
図５は、図１のＡ部分に係わるさらに他の一実施形態を図示した断面図である。
【００４６】
図５による実施形態は、図３による実施形態に加えて、第２絶縁層２７４と第３絶縁層２７６との間に金属層２７５が介在されたものであり、詳細な説明は、前述の図４による実施形態と同一である。
【００４７】
次に、このような本発明の絶縁層２７に係わる製造方法について具体的に説明する。
【００４８】
図６Ａないし図６Ｅは、図２による実施形態の製造方法を、順次に図示した断面図である。
【００４９】
まず、図１のように形成された薄膜トランジスタ２を覆うように、第１絶縁層２７２を成膜する（図６Ａ）。第１絶縁層２７２は、シリコン酸化物をＰＥＣＶＤやスパッタリングで成膜する。前述のように、この第１絶縁層２７２は、その後の金属層２７５成膜による汚染から、薄膜トランジスタ２の活性層２３を保護し、またその後熱処理による金属拡散を可能にするという目的がある。
【００５０】
次に、図６Ｂから分かるように、前記第１絶縁層２７２上に、金属層２７５を成膜する。この金属層２７５は、アルミニウムやチタンなどで形成するが、これは、その酸化膜や窒化膜が丈夫であるためである。この金属層２７５の厚みは、５０Åほどに構成されうるが、必ずしもこれに限定されるものではない。
【００５１】
次に、前記金属層２７５の上側一部を、図６Ｃから分かるように、第３絶縁層２７６に変換させる。これは、前記金属層２７５を酸素雰囲気での熱処理を行うことによって金属酸化物を形成させたり、Ｎ２プラズマ処理を介して金属窒化物に形成させるものである。具体的には、前記第３絶縁層２７６は、ＡｌＯｘやＴｉＮのように、バリア特性にすぐれる膜に形成でき、前述のように金属層２７５の厚みが５０Åのとき、上部の約２０Åにおいて形成できる。
【００５２】
この状態で、２５０℃〜３５０℃ほどの追加熱処理を進めれば、図６Ｄから分かるように、残留した金属層２７５の金属が、第１絶縁層２７２の酸化物内に拡散するようになり、これによって、互いに接している第１絶縁層２７２の上部と金属層２７５とが金属含有量の傾度を有する金属酸化物からなる第２絶縁層２７４に変わることになる。結果として、図６Ｄから分かるように、３層膜の形態になり、純粋な金属からなる金属層はなくなるのである。
【００５３】
次に、選択的に、厚みや工程性を向上させるために、前記の三重膜上に、ＰＥＣＶＤやスパッタリングなどの方法で、シリコン酸化物で、第４絶縁層２７８を成膜することも可能である（図６Ｅ参照）。
【００５４】
本発明は、このようにバリア特性にすぐれるＡｌＯｘまたはＴｉＮなどの膜を、反応性スパッタリング法やＡＬＤ（ａｔｏｍｉｃ  ｌａｙｅｒ  ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法で製作しないために、大型基板に適用しやすく、量産性をさらに向上させることができる。
【００５５】
図７Ａないし図７Ｅは、図４による実施形態の製造方法を順次に図示した断面図である。
【００５６】
図７Ａないし図７Ｅによる実施形態は、図７Ａないし図７Ｃまでの工程は、図６Ａないし図６Ｃと同一である。次に、金属層２７５に対する熱処理によって、第２絶縁層２７４を形成するとき、残留した金属層２７５全部を第１絶縁層２７２に拡散させるのではなく、一部を残すことにより、第２絶縁層２７４と第３絶縁層２７６との間に、金属層２７５を介在させるのである（図７Ｄ）。従って、４層膜構造を帯びることになる。次に、選択的に、厚みや工程性を向上させるために、前記の三重膜上に、ＰＥＣＶＤやスパッタリングなどの方法で、シリコン酸化物で第４絶縁層２７８を成膜することも可能である（図７Ｅ参照）。
【００５７】
本明細書では、本発明について、限定された実施形態を中心に説明したが、本発明の範囲内で、多様な実施形態が可能である。また、説明されていないにしても、均等な手段もまた、本発明にそのまま結合されうるのである。よって、本発明の真の保護範囲は、特許請求の範囲によって決まるものである。
【符号の説明】
【００５８】
１        基板
２        薄膜トランジスタ
３        発光素子
２１        ゲート電極
２２        ゲート絶縁膜
２３        活性層
２３ａ        チャンネル
２４        エッチング防止層
２５        ソース電極
２６        ドレイン電極
２７        絶縁層
２８        画素定義膜
２９        ビアホール
３１        第１電極
３２        有機層
３３        第２電極
２７２        第１絶縁層
２７４        第２絶縁層
２７５        金属層
２７６        第３絶縁層
２７８        第４絶縁層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
2011119215.tif 000009
【図６Ｃ】
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【図６Ｄ】
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【図６Ｅ】
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【図７Ａ】
2011119215.tif 000013
【図７Ｂ】
2011119215.tif 000014
【図７Ｃ】
2011119215.tif 000015
【図７Ｄ】
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【図７Ｅ】
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