(57)【要約】      （修正有）【課題】原料金属粉末から製造されるナノ粒子の粒径制御や、ナノ粒子同士の数珠つなぎ・ネッキング発生状況の制御を行うことが可能なナノ粒子製造装置を提供する。【解決手段】本発明のナノ粒子製造装置１は、原料金属粉末とキャリアガスの混合物を、加熱空間での加熱・溶融、冷却空間Ｙでの冷却ならびに捕集空間Ｚでの捕集処理を行い、ナノ粒子を製造するナノ粒子製造装置であって、前記加熱空間Ｘ、冷却空間Ｙならびに捕集空間Ｚが連続した逆流のない流路を形成し、かつ、前記加熱空間Ｘならびに前記冷却空間Ｙの断面積に対して、捕集空間の断面積Ｚを大きく設定し、また、前記加熱空間Ｘの加熱・溶融温度は、前記原料金属粉末の融点以上の第１温度に保たれ、前記冷却空間Ｙは、前記原料金属粉末の融点より低い第２温度に保たれ、前記捕集空間Ｚは、前記冷却空間の第２温度より低い第３温度に保たれていることを特徴とする。【選択図】図１
2011179023.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料金属粉末とキャリアガスの混合物を、加熱空間での加熱・溶融、冷却空間での冷却ならびに捕集空間での捕集処理を行い、ナノ粒子を製造するナノ粒子製造装置であって、前記加熱空間、冷却空間ならびに捕集空間が連続した逆流のない流路を形成し、かつ、前記加熱空間ならびに前記冷却空間の断面積に対して、捕集空間の断面積を大きく設定したことを特徴とするナノ粒子製造装置。
【請求項２】
前記加熱空間の加熱・溶融温度は、前記原料金属粉末の融点以上の第１温度に保たれ、
前記冷却空間は、前記原料金属粉末の融点より低い第２温度に保たれ、
前記捕集空間は、前記冷却空間の第２温度より低い第３温度に保たれていることを特徴とする請求項１に記載のナノ粒子製造装置。
【請求項３】
原料金属粉末とキャリアガスの混合物を、加熱空間での加熱・溶融処理と、冷却空間での冷却処理ならびに捕集空間での捕集処理を行い、ナノ粒子を製造するナノ粒子製造方法であって、
前記加熱空間での加熱・溶融処理、冷却空間での冷却処理ならびに捕集空間での捕集処理が連続した逆流のない流路を形成し、かつ、前記加熱空間ならびに前記冷却空間の断面積に対して、捕集空間の断面積を大きく設定することによってナノ粒子の製造が行われることを特徴とするナノ粒子製造方法。
【請求項４】
前記加熱空間の加熱・溶融処理の処理温度は、前記原料金属粉末の融点以上の第１温度に保たれ、
前記冷却空間の冷却処理の温度は、前記原料金属粉末の融点より低い第２温度に保たれ、
前記捕集空間の捕集処理の温度は、前記冷却空間の第２温度より低い第３温度に保たれてナノ粒子の製造が行われることを特徴とする請求項３に記載のナノ粒子製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単一金属、合金などのナノ粒子の製造に好適なナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ナノメートルオーダーのサイズの微粒子、いわゆるナノ粒子は、サイズ効果によって現れる特異な性質、或いは、大きな比表面積を持つことから、近年、多くの分野で応用を目指した研究が盛んに行われている。
【０００３】
上記のようなナノ粒子の製造方法としては種々のものが提案されているが、例えば、特許文献１（特開２００７−８４８４９号公報）には、減圧された不活性ガス中で、原料金属粉末を加熱制御されている蒸発面へ上方から落下させ、該原料金属粉末を瞬時に蒸発させ超微粒子化、凝縮し、上方の捕集面に付着させることを特徴とする金属超微粒子の製造方法が開示されている。
【特許文献１】特開２００７−８４８４９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
従来の製造方法では、原料金属粉末を蒸発させる加熱空間と、蒸発した原料金属粉末を冷却し粒子化する冷却空間と、冷却された原料金属粉末を捕集する空間とが同一空間として構成されているために、前記冷却空間で蒸発した原料金属粉末を冷却して粒子化する過程で、液体粒子あるいは固体粒子として加熱空間に混在し、その混在した液体粒子あるいは固体粒子が核となって加熱空間で新たに蒸発した原料金属粉末と凝集あるいは数珠つなぎ・ネッキングが発生し粗大粒子が生成される、また、前記冷却空間で蒸発した原料金属粉末を冷却して粒子化する過程で、液体粒子として加熱空間に混在し、この液体粒子同士が凝集を起こし、数珠つなぎとなって粗大粒子が生成される、さらには、捕集空間にある冷却された原料金属粉末が、前記と同様に加熱空間に混在し、その混在した固体の原料金属粉末が核となって加熱空間で新たに蒸発した原料金属粉末と凝集あるいは数珠つなぎとなって粗大粒子が生成される、等の現象（これらの現象を、以下「再凝集現象」と称す。）が発生することで、粒径２０ｎｍ以上の粗大粒子が製造されてしまう割合が非常に多く問題となっていた。なお、数珠つなぎは、単純に粒子同士が凝集する現象を示しており、ネッキングは、粒子同士が溶着する現象として定義される。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記のような問題点を解決するために、請求項１に係る発明は、原料金属粉末とキャリアガスの混合物を、加熱空間での加熱・溶融、冷却空間での冷却ならびに捕集空間での捕集処理を行い、ナノ粒子を製造するナノ粒子製造装置であって、
前記加熱空間、冷却空間ならびに捕集空間が連続した逆流のない流路を形成し、かつ、前記加熱空間ならびに前記冷却空間の断面積に対して、捕集空間の断面積を大きく設定したことを特徴とするナノ粒子製造装置である。
【０００６】
また、請求項２に係る発明は、請求項１に記載のナノ粒子製造装置において、前記加熱空間の加熱・溶融温度は、前記原料金属粉末の融点以上の第１温度に保たれ、前記冷却空間は、前記原料金属粉末の融点より低い第２温度に保たれ、前記捕集空間は、前記冷却空間の第２温度より低い第３温度に保たれていることを特徴とする。
【０００７】
また、請求項３に係る発明は、原料金属粉末とキャリアガスの混合物を、加熱空間での
加熱・溶融処理と、冷却空間での冷却処理ならびに捕集空間での捕集処理を行い、ナノ粒子を製造するナノ粒子製造方法であって、前記加熱空間での加熱・溶融処理、冷却空間での冷却処理ならびに捕集空間での捕集処理が連続した逆流のない流路を形成し、かつ、前記加熱空間ならびに前記冷却空間の断面積に対して、捕集空間の断面積を大きく設定することによってナノ粒子の製造が行われることを特徴とする。
【０００８】
また、請求項４に係る発明は、請求項３に記載のナノ粒子製造方法において、前記加熱空間の加熱・溶融処理の処理温度は、前記原料金属粉末の融点以上の第１温度に保たれ、
前記冷却空間の冷却処理の温度は、前記原料金属粉末の融点より低い第２温度に保たれ、
前記捕集空間の捕集処理の温度は、前記冷却空間の第２温度より低い第３温度に保たれてナノ粒子の製造が行われることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００９】
従来の製造方法においては、「発明が解決しようとする課題」に記載のように、「再凝集現象」の発生によって、粒径２０ｎｍ以上の粗大粒子が製造されてしまう割合が非常に多く問題となっていた。本発明のナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法によれば、加熱空間、冷却空間ならびに捕集空間が連続した逆流のない流路を形成し、かつ、前記加熱空間ならびに前記冷却空間の断面積に対して、捕集空間の断面積を大きく設定したことによって、前記「再凝集現象」が起こる可能性を大幅に低減することができ、粒径５ｎｍ〜１０ｎｍ程度の単一金属からなるナノ粒子の製造ができるようになる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置１の概略を示す図である。
【図２】本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置１におけるナノ粒子製造原理を説明する図である。
【図３】本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置における原料供給部１０の構成例を示す図である。
【図４】本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置における冷却空間の構成例を示す図である。
【図５】本発明の他の実施形態に係るナノ粒子製造装置における冷却空間の構成例を示す図である。
【図６】本発明の他の実施形態に係るナノ粒子製造装置１の概略を示す図である。
【図７】本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置１の一例を示す図である。
【図８】実施例に係るナノ粒子製造装置１によって製造されたナノ粒子の透過型電子顕微鏡写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の実施の形態を図面を参照しつつ説明する。図１は本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置の概略を示す図である。図１において、１はナノ粒子製造装置、３は入力部、４はメインコントローラー、５はポンプコントローラー、６はバルブコントローラー、７はキャリアガス調整バルブ、８は流量計、９はキャリアガス導入管、１０は原料供給部、１５は原料供給導管、２０は加熱部、２１は第１導通管部、２２は第２導通管部、４１は第３導通管部、２３は保護層部、２４は熱源部、４０は冷却部、５０は捕集部、５１は外囲部、５２は内囲部、５３は内壁面、５５は排気管、５８は圧力計、５９は真空ポンプ、６０は冷媒路、６１は冷媒導入管、６２は冷媒排出管をそれぞれ示している。
【００１２】
ナノ粒子製造装置１は、概略、キャリアガスと共に原料金属粉末を処理工程に供給する原料供給部１０と、この原料供給部１０によって供給された原料金属粉末を通過させ気化させる加熱部２０と、加熱部２０において気化された原料金属粉末を通過させ冷却する冷
却部４０と、冷却部４０を通過した原料金属粉末を捕集する捕集部５０とを有している。
【００１３】
原料供給部１０は、キャリアガス導入管９から導入されるＡｒやＨｅ、Ｎ2などの不活
性ガスに、粉末状の原料金属粉末をのせて第１の処理工程である加熱工程へと供給するものである。本発明に係るナノ粒子製造装置１によってナノ粒子を製造可能な原料金属粉末は、単一金属、合金、金属間化合物であり、原料供給部１０は、単一金属、合金、金属間化合物いずれかの粉末状の原料金属粉末を微量ずつ落下させることができるような構成となっている。本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置１において、原料供給部１０によって供給する原料金属粉末の平均粒子径は５００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下である。
【００１４】
ここで、原料供給部１０内の構造について説明する。図３は本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置における原料供給部１０の構成例を示す図である。図３（Ａ）は低周波式フィード法を採用した原料供給部１０の構成概略であり、図３（Ｂ）は打振式フィード法を採用した原料供給部１０の構成概略である。
【００１５】
図３（Ａ）の低周波式フィード法においては、ノズル１２を有し略注射器型をしたホッパー１１は、振動子１３と連結されている。この振動子１３は圧電素子によって低周波振動をするものである。また、ノズル１２の先端部が原料供給導管１５に挿通されるようになっている。このような構造をした原料供給部１０において、ホッパー１１に原料金属粉末を充填し、振動子１３で発生する低周波振動によりホッパー１１を振動させると、これに伴い、ノズル１２から原料供給導管１５に投入させるようになっている。このような低周波式フィード法による原料供給部１０によれば、非常に安定した良好な原料供給を実現することができる。
【００１６】
また、図３（Ｂ）の打振式フィード法においては、不図示のスリットが設けられているスリット入りホッパー１６に原料金属粉末を充填し、ステンレス製の打振棒１７によってスリット入りホッパー１６を周期的に打ちつけて、その衝撃によりスリット入りホッパー１６のスリットから原料金属粉末を原料供給導管１５に供給するようになっている。このような打振式フィード法によっても、良好な原料供給を実現することができる。
【００１７】
キャリアガス導入管９における、キャリアガス源（不図示）と原料供給部１０との間には、原料供給部１０に供給されるキャリアガスの流量を調整するキャリアガス調整バルブ７と、原料供給部１０に供給されるキャリアガスの流量を計測する流量計８とが設けられている。
【００１８】
キャリアガス調整バルブ７はバルブコントローラー６によってバルブの開閉量がコントロールされ、原料供給部１０に供給するキャリアガスの流量を調整することができるようになっている。また、バルブコントローラー６は、これより上位のメインコントローラー４から命令を受けて、キャリアガス調整バルブ７の開閉量を制御するようになっている。また、流量計８によって取得されたキャリアガスの流量データは、上位のメインコントローラー４に対して送信されるようになっている。
【００１９】
原料供給部１０から、キャリアガスと原料金属粉末を鉛直下方に導くように原料供給導管１５が設けられており、この原料供給導管１５から落下する原料金属粉末は、捕集部５０の内囲部５２へと連通する第１導通管部２１、第２導通管部２２及び第３導通管部４１からなる管状部へと導かれる。
【００２０】
この管状部における第２導通管部２２の周囲には熱源部２４が配されており、この熱源部２４を加熱させることで、第２導通管部２２内のスペースを原料金属粉末の融点以上の
第１温度に保つようにしている。すなわち、第２導通管部２２内の空間は、原料供給導管１５から落下した原料金属粉末が通過すると原料金属粉末が気化する加熱空間Ｘとして機能する。
【００２１】
熱源部２４には、カーボンヒータ、タングステンヒータなどの抵抗加熱方式のもの（数１００℃〜２０００℃に加熱可）、プラズマによる加熱方式のもの（数１０００℃〜数１００００℃に加熱可）、誘導加熱方式（数１００℃〜１５００℃に加熱可）のものなど種々の加熱方式のものから適宜選択して用いることができる。いずれの加熱方式を採用する場合にも、熱源部２４と熱源部保持構造（明示せず）の間には絶縁あるいは断熱構造とすることで、安定した熱源部２４を構成することもがきる。
【００２２】
第２導通管部２２の内側の面には、耐食性の良好なセラミックス材料（例えばＰ−ＢＮ等）からなる保護層部２３が施されており、熱源部２４による加熱によって第２導通管部２２内面の表層が溶融、気化し、原料金属粉末に混入することがないように保護する機能を持っている。なお、第２導通管部２２内面には温度制御のための熱電対（不図示）を取り付けることが好ましい。
【００２３】
また、管状部における第３導通管部４１の内側の空間は、原料金属粉末の融点より低い第２温度に保たれ、第２導通管部２２内の加熱空間Ｘにおいて気化された原料金属粉末を通過させ冷却する冷却空間Ｙとして機能するものである。本発明のナノ粒子製造装置１においては、冷却空間Ｙを構成する第３導通管部４１が、加熱空間Ｘを構成する第２導通管部２２の鉛直下方に位置するレイアウトとなっているので、従来の製造方法のように、いったん蒸発面で蒸発した原料金属粉末が、冷却空間を通過した後に捕集面に到達するまでの間で、滞留等によって「再凝集現象」を発生させることがない。このため、粒径２０ｎｍ以上の粗大粒子が製造されてしまう割合を抑制することが可能となる。
さらに、加熱空間Ｘと冷却空間Ｙとは、断面積および断面形状が略同一であることが好適である。
【００２４】
第３導通管部４１を原料金属粉末の融点より低い第２温度に保つための態様としては、種々のものを採用することができる。
【００２５】
図４は本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置における冷却空間Ｙの構成例を示す図である。図４（Ａ）に示す冷却空間を構成する第３導通管部４１においては、冷媒路４４に冷媒を流入させる冷媒導入管４２と、冷媒路４４から冷媒を流出させる冷媒排出管４３とが設けられており、これらの構成により水などを流通させることで、冷却空間Ｙの温度を安定的に保つようにするものである。
【００２６】
また、図４（Ｂ）は上記冷却空間における温度勾配を積極的に形成させるようにすることを示している。冷媒路４４の構成や、冷媒路４４中を流通させる冷媒の種類を設定することで、例えば、温度勾配（ａ）、或いは温度勾配（ｂ）などの種々の態様の温度勾配を冷却空間中に構成することができる。本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置１においては、このような冷却空間における温度勾配を積極的に形成させるようにすることで、ナノ粒子の特性の制御を種々行い得るものである。
【００２７】
その他、自然冷却させる方法や、放熱フィンを第３導通管部４１外周囲に設けることによって冷却させる方法等を採用することもできる。
【００２８】
今回、加熱空間Ｘで気化された原料金属粉末が、第３導通管部４１内の冷却空間Ｙを通過するときにおける通過速度が、製造されるナノ粒子の粒径制御、粒径分布幅の制御や、ナノ粒子同士の数珠つなぎ・ネッキング発生状況の制御に大きな影響を与える、という知
見を得ることができた。そこで、本発明のナノ粒子製造装置１においては、原料金属粉末が冷却空間Ｙを通過する速度を制御する制御手段を設けるようにして、捕集部５０で捕集される原料金属粉末からなるナノ粒子の特性を制御することを特徴としている。
【００２９】
また、ナノ粒子製造装置においては、加熱空間Ｘ、冷却空間Ｙの断面積に対して捕集空間Ｚの断面積を、５倍以上と急激に大きくしているため、原料金属粉末が冷却空間Ｙから捕集空間Ｚへ入り込んだ時に、原料金属粉末の流速が急速に降下することで、加熱空間Ｘから捕集空間Ｚとの間で原料金属粉末の逆流が発生しないように構成している。
【００３０】
第３導通管部４１の鉛直下方には、第３導通管部４１と連通した捕集部５０が設けられている。この捕集部５０は、冷却空間Ｙにおける前記の第２温度より低い第３温度に保たれ、冷却空間Ｙを通過した原料金属粉末をナノ粒子として捕集する。捕集部５０は、大気側に接する外囲部５１と、気圧がコントロールされた空間を包囲する内囲部５２とからなる２重構造をなしており、内囲部５２の内壁面５３によって、第３導通管部４１（冷却空間Ｙ）を経たナノ粒子が捕集されるようになっている。ここで、内囲部５２で囲まれた空間を捕集空間Ｚとする。
【００３１】
捕集部５０における外囲部５１と内囲部５２との間には、冷媒路６０が形成されている。また、捕集部５０には、この冷媒路６０に冷媒を流入させる冷媒導入管６１と、冷媒路６０から冷媒を流出させる冷媒排出管６２とが設けられている。捕集部５０内に形成されたこのような冷媒路６０に流す冷媒としては、温度コントロールされた水や液体窒素などを挙げることができる。このような内囲部５２と内壁面５３との間の冷媒路６０を流通する冷媒によって内囲部５２の内壁面５３の温度が保たれるようになっている。
【００３２】
捕集部５０における内囲部５２内の捕集空間Ｚからは排気管５５が配管されており、内囲部５２内の気体を真空ポンプ５９によって排気することができるようになっている。真空ポンプ５９としては任意のものを用い得るが、例えば、ロータリーポンプとターボ分子ポンプとからなる真空ポンプシステム構成を用いることができる。
【００３３】
なお、本実施形態に係るナノ粒子製造装置１では、上記のような捕集部５０の構成としたが、ナノ粒子を捕集する方法としては、バグフィルターを用いる方式、慣性力方式、電気集塵方式などを採用することもできる。
【００３４】
本発明のナノ粒子製造装置１においては、このような真空ポンプ５９によって、加熱空間Ｘで原料金属粉末が気化する真空度を維持するようにしている。すなわち、原料供給導管１５から落下した原料金属粉末が、加熱空間Ｘ（第２導通管部２２内空間）を通過する際には、原料金属粉末が溶融状態となるのみでなく、さらに一歩進んでガス化した状態となる。
【００３５】
装置における内囲部５２からの排気を行う真空ポンプ５９は、ポンプコントローラー５から命令を受けて排気量をコントロールすることが可能とされている。メインコントローラー４は、ポンプコントローラー５に対して指令を発し、ポンプコントローラー５はこれを受けて、真空ポンプ５９の排気量を調整する。また、装置内の圧力は圧力計５８によって計測され、その計測値は、上位のメインコントローラー４に対して送信される。
【００３６】
メインコントローラー４は、マイクロコンピュータとこのマイクロコンピュータ上で動作するプログラムを保持するＲＯＭとマイクロコンピュータのワークエリアであるＲＡＭなどからなる汎用の情報処理機構であり、所定のデータ処理を行うことが可能なものである。また、メインコントローラー４は、装置のユーザーからの指示を入力することが可能な入力部３を有しており、この入力部３から、原料金属粉末が冷却空間Ｙを通過する速度
を指定することができるようになっている。
【００３７】
メインコントローラー４は、冷却空間Ｙにおける原料金属粉末の通過速度が、入力部３から指示されると、流量計８から取得される流量データと、圧力計５８から取得される内囲部５２内の圧力データとに基づいて演算を行い、入力部３から入力された目標の通過速度となるように、バルブコントローラー６及びポンプコントローラー５を制御する。すなわち、冷却空間Ｙにおける原料金属粉末の通過速度が、入力部３から指示された目標値となるように、バルブコントローラー６に対してキャリアガス調整バルブ７の開閉量を調整するように命令を発すると共に、ポンプコントローラー５に対しても真空ポンプ５９の排気量を調整するように命令を発する。
【００３８】
以上のように構成される本発明のナノ粒子製造装置１による金属ナノ粒子の製造手順について説明する。最初に原料供給部１０に原料金属粉末を装填する。原料金属粉末は、加熱空間Ｘ（第２導通管部２２内空間）において、瞬間蒸発をさせるために、体積を小さくして受熱表面積を大きくする必要がある。具体的には、粒子径を５００μｍ以下に、特に１００μｍ程度というように小さくすることが好ましい。
【００３９】
ナノ粒子の捕集部５０には、冷媒導入管６１から冷却水を供給し、内部を冷却水が循環して流冷媒排出管６２から排出させる。これによって、運転時、内囲部５２の内壁面５３を低温に保つことができる。内囲部５２の内部を、真空ポンプ５９によって真空引きし、その後、真空引きしながら、キャリアガス導入管９から不活性ガス（通常アルゴンガス）を導入し、雰囲気圧力が製造時の所定の圧力（例えば、３Ｔｏｒｒ）に設定されるように内囲部５２の内部を不活性ガスで置換する。この時点でキャリアガスは、上部のキャリアガス導入管９より導入され、排気管５５から排気されるという流れになっている。
【００４０】
内囲部５２の内部圧力が安定したところで、熱源部２４の電源を入れ、第２導通管部２２内空間を加熱する。第２導通管部２２内空間が設定温度に達したところで、原料供給部１０から微量ずつ原料金属粉末を落下させる。原料金属粉末は、第２導通管部２２内の加熱空間Ｘに、連続的に、または断続的に落下させる。
【００４１】
以下、落下した原料金属粉末が加熱空間Ｘ、冷却空間Ｙ、捕集空間Ｚを経て、どのようにナノ粒子へと変化するかについて説明する。図２は本発明の実施形態に係るナノ粒子製造装置１におけるナノ粒子製造原理を説明する図であり、ナノ粒子の製造過程を模式的に示す図である。図２において、（１）乃至（４）は、装置内の位置に応じた原料金属粉末の様子を模式的に示している。以下、説明する。
（１）原料金属粉末が第２導通管部２２内の加熱空間Ｘを落下しながら通過すると、原料金属粉末は瞬時に蒸発する。
（２）気化した原料金属粉末は、加熱空間Ｘを通過後、徐々に凝縮し、核が生成される。（３）第３導通管部４１内の冷却空間Ｙにおいては、（２）で生成された核がより集まり粒子へと成長する。
（４）成長したナノ粒子は捕集空間Ｚへ移動し、不活性ガス中を浮遊し、捕集部５０の捕集空間Ｚの内壁面５３で捕集される。ナノ粒子同士が凝集することはなく、個々ばらばらの状態で付着し凝縮する。
【００４２】
（４）の捕集部５０の捕集空間Ｚにおけるナノ粒子の捕集は熱泳動という現象が大きく影響している。気体中に粒子が浮遊している状況下で、気体分子はその熱運動により粒子と常に衝突することとなる。その気体中に大きな温度勾配があるとき、粒子に衝突する気体分子の運動量は、粒子の高温側と低温側とを比較すると高温側の方が大きくなる結果、粒子は低温側へ向かう力を受ける。この力を熱泳動力と呼び、それによって粒子が低温側へ移動する現象を熱泳動（thermophoresis）と呼ぶ。この現象により高温ガス中の微粒子
が温度の低い固体壁等へ向かって移動し、付着するケースが一般的で、例えば、煙突の内壁にすすが付着する現象などは、熱泳動現象に大きく起因している。
【００４３】
原料金属粉末の供給を終了し、上記の（１）乃至（４）の一連のナノ粒子の製造過程がした後、熱源部２４を降温し、常温まで下がったところで、捕集部５０の内囲部５２の内部圧力を常圧に戻す（雰囲気ガスを導入する）。内囲部５２の内部が常圧に戻ったところで装置を分解し、ナノ粒子の内壁面５３に付着したナノ粒子を収集する。
【００４４】
以上のような、本発明のナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法によれば、第２導通管部２２内の加熱空間において気化された原料金属粉末が、第３導通管部４１内の冷却空間Ｙを通過する速度を制御する制御手段を有しており、この制御手段によって適正に気化した原料金属粉末の冷却がコントロールされるので、原料金属粉末から製造されるナノ粒子の粒径制御、粒径分布幅の制御や、ナノ粒子同士の数珠つなぎ・ネッキング発生状況の制御を行うことが可能となり、粒径５ｎｍ〜１０ｎｍ程度の単一金属からなるナノ粒子の製造ができるようになるのである。
【００４５】
次に、本発明のナノ粒子製造装置１で、冷却空間Ｙにおける原料金属粉末の通過速度を調整する他の実施形態について説明する。図５は本発明の他の実施形態に係るナノ粒子製造装置における冷却空間Ｙの構成例を示す図である。図５（Ａ）は冷却空間Ｙを構成する第３導通管部４１として、内径ｒ0のものが用いられている例を示しており、図５（Ｂ）
は冷却空間Ｙを構成する第３導通管部４１として、内径ｒ0と異なる内径ｒ1のものが用いられている例を示している。冷却空間Ｙにおける原料金属粉末の通過速度を調整する一方法として、図５（Ａ）に示す第３導通管部４１と、図５（Ｂ）に示す第３導通管部４１とを交換可能に構成する。
【００４６】
キャリアガス導入管９から供給されるキャリアガスの量が一定であり、かつ、真空ポンプ５９から排気されるガスの量が一定である場合には、第３導通管部４１を図５に示すように変更可能とすることが可能となる。本実施形態においては、第３導通管部４１を交換可能に構成することによって、冷却空間Ｙにおける原料金属粉末の通過速度を所望のものとし、もって、製造されるナノ粒子の粒径制御、粒径分布幅の制御や、ナノ粒子同士の数珠つなぎ・ネッキング発生状況の制御を行うことを可能とする。
【００４７】
次に、本発明の他の実施形態について説明する。図６は本発明の他の実施形態に係るナノ粒子製造装置１の概略を示す図である。図６に示す実施形態が、図１に示す実施形態と相違する点は、捕集部５０の一部に分級装置８０が設けられている点である。本実施形態においては、捕集したナノ粒子を分級装置８０によって分級する。また、分級装置８０では、どの粒径の粒子がどの程度存在するかに係る分級データを取得し、これを上位のメインコントローラー４に送信する。メインコントローラー４は、分級データを取得すると、所望の粒径分布となるように、バルブコントローラー６及びポンプコントローラー５を制御し、冷却空間Ｙにおける原料金属粉末の通過速度を変化させる。
ここで、分級装置８０は、粒子の分布を短時間に測定できる装置であればいずれの方法でも良いが、特許第４２０４０４５号「粒子分布測定装置」等を利用することができる。
【００４８】
（実施例）
図７は、図１で示す実施例に対して、加熱空間Ｘと冷却空間Ｙとの間を気化した金属原料粉末を所定の速度で通過させることを基本にして展開した別の実施例の装置構成であり、これまでに説明した装置と同様の符号が付された構成については同様のものを示している。これまでに説明した装置と異なるのは、熱源部２４が装置底面側に設けられており、加熱空間は熱源部２４の直上方の領域に形成される。また、熱源部２４から横方向にずれた空間が冷却空間Ｙとして機能する。
【００４９】
原料供給導管１５の先端部１８は、上記のようにして形成された加熱空間Ｘ及び冷却空間Ｙを原料金属粉末が横切るような方向に、原料金属粉末を供給することが可能な角度に構成されている。上記のような原料供給導管１５の先端部１８から、キャリアガスにのって供給された原料金属粉末は、概略点線で示すような軌跡で流れ、加熱空間Ｘ及び冷却空間Ｙを通過する。冷却空間Ｙを経ることによって、原料金属粉末から生成されたナノ粒子は捕集部５０左側の内壁面５３に捕集される。
【００５０】
いったん加熱空間Ｘを経た原料金属粉末が、再度加熱空間Ｘ及び冷却空間Ｙに進入することを防ぐために遮蔽板１９が設けられている。したがって、図７に示す本実施例に係るナノ粒子製造装置１の構成のレイアウトは、従来の製造方法のように、いったん蒸発面で蒸発した原料金属粉末が、冷却空間Ｙを通過した後に捕集面に到達するまでに、再気化してしまうような状況を発生させることがない。このため、本実施例に係るナノ粒子製造装置１によれば、粒径２０ｎｍ以上の粗大粒子が製造されてしまう割合を抑制することが可能となるのである。
【００５１】
以上のように構成されたナノ粒子製造装置１において、原料金属粉末として粒径４５μｍ以下で平均粒径２０μｍのＴｉ粉末（（株）高純度化学研究所製チタン粉末（９９．９％））を用いた。また、キャリアガスにはアルゴンガスを用い内囲部５２の圧力が３Ｔｏｒｒとなるように調整した。熱源部２４にはカーボヒーター（抵抗加熱）を用い、熱源部２４の温度が２０００℃となるように電流を流した。
【００５２】
原料供給部１０としては低周波式フィード法を採用し、この原料供給部１０によりＴｉ粉末を、３ｇ／ｈｏｕｒの割合で供給した。
【００５３】
原料Ｔｉ粉末を所定量落下させた後、熱源部２４の加熱を終了し、熱源部２４を常温まで降下させ捕集部５０を開放した。開放後、内壁面５３からナノ粒子を収集した。
【００５４】
キャリアガス調整バルブ７によるアルゴンガスの供給量の調整、及び真空ポンプ５９による排気量の調整によって、原料金属粉末が冷却空間Ｙを通過する速度をＶ0、２Ｖ0、４Ｖ0と変更して、ナノ粒子を製造し、製造したそれぞれのナノ粒子について、透過型電子
顕微鏡で観察した。図８が透過型電子顕微鏡写真であり、図８（Ａ）は冷却空間通過速度Ｖ0で生成されたナノ粒子の写真であり、図８（Ｂ）は冷却空間通過速度２Ｖ0で生成されたナノ粒子の写真であり、図８（Ｃ）は冷却空間通過速度４Ｖ0で生成されたナノ粒子の
写真である。
【００５５】
ここで、Ｖ0とは、「金属原料粉末が、加熱空間で、適正に蒸発する時のキャリアガス
の流速」を示し、金属原料粉末毎に、予め、実験等によって適宜定められるものである。
【００５６】
図８に示すように、冷却空間通過速度が速くなるほどＴｉナノ粒子の粒径が大きくなり、数珠つなぎ・ネッキングも増えることがわかる。また、冷却空間通過速度Ｖ0で生成さ
れたナノ粒子については、５〜１０ｎｍ程度の粒径が極めて小さいナノ粒子も製造することができた。
【００５７】
以上まとめると、従来の製造方法においては、いったん蒸発面で蒸発した原料金属粉末が、冷却空間を通過した後に捕集面に到達するまでに、再気化してしまうような状況を発生させる構成となっていたが、本発明のナノ粒子製造装置及びナノ粒子製造方法によれば、加熱空間において気化された原料金属粉末が冷却空間を通過する速度を制御する制御手段を有しており、この制御手段によって適正に気化した原料金属粉末の冷却がコントロールされるので、原料金属粉末から製造されるナノ粒子の粒径制御、粒径分布幅の制御や、
ナノ粒子同士の数珠つなぎ・ネッキング発生状況の制御を行うことが可能となり、粒径５ｎｍ〜１０ｎｍ程度の単一金属からなるナノ粒子の製造ができるようになる。
上記では、メインコントローラ４による制御を前提として説明を行ったが、メインコントローラ４によらずにナノ粒子製造を行うことができる。
【００５８】
図１において、ナノ粒子製造の対象となる原料金属粉末に対して、予め、キャリアガス調整バルブ７におけるキャリアガスの流量の調整量、原料補給部１０における原料補給量、加熱部２０の熱源部での加熱温度、冷却部４０の冷却温度に対する冷却量、および、捕集部５０における冷却温度と真空度とを設定し、それらの設定条件においてナノ粒子製造装置の運転を行うことによって、メインコントローラ４を用いずに、所望のナノ粒子の製造を実現することができる。
【００５９】
以上、原料金属粉末がＴｉ粉末の場合を説明したが、本発明では、原料金属粉末を酸化、還元、あるいは、その他化学反応によってナノ粒子を製造するものではなく、溶融・気化と冷却によってナノ粒子を製造するものであるため、元素周期律表の３ｄ元素（Ｃａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ａｓ、Ｓｅ、Ｂｒ、Ｋｒ）、４ｄ元素（Ｓｒ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔｃ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｉ、Ｘｅ）、５ｄ元素（Ｂａ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ）等を原料金属として利用し、ナノ粒子を製造することができる。好ましくは、元素周期律表の３ｄ元素のＣａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、４ｄ元素のＳｒ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔｃ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、５ｄ元素のＢａ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕであり、さらに好ましくは、３ｄ元素のＴｉ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、４ｄ元素のＺｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｐｄ、Ａｇ、５ｄ元素のＰｔ、Ａｕである。
【符号の説明】
【００６０】
１    ナノ粒子製造装置
３    入力部
４    メインコントローラー
５    ポンプコントローラー
６    バルブコントローラー
７    キャリアガス調整バルブ
８    流量計
９    キャリアガス導入管
１０    原料供給部
１１    ホッパー
１２    ノズル
１３    振動子
１５    原料供給導管
１６    スリット入りホッパー
１７    打振棒
１８    先端部
１９    遮蔽板
２０    加熱部
２１    第１導通管部
２２    第２導通管部
２３    保護層部
２４    熱源部
４０    冷却部
４１    第３導通管部
４２    冷媒導入管
４３    冷媒排出管
４４    冷媒路
５０    捕集部
５１    外囲部
５２    内囲部
５３    内壁面
５５    排気管
５８    圧力計
５９    真空ポンプ
６０    冷媒路
６１    冷媒導入管
６２    冷媒排出管
８０    分級装置
Ｘ    加熱空間
Ｙ    冷却空間
Ｚ    捕集空間
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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