(57)【要約】【課題】  残留溶媒などの揮発性成分を含まない熱伝導性ペーストを提供し、熱伝導率の高い熱伝導性部材を提供することを課題としている。特に本発明は、照明装置の発光素子の寿命短縮を防止することを課題としている。【解決手段】  （Ａ）ポリエチレンオキシドおよびポリプロピレンオキシドから選ばれる少なくとも１種と（Ｂ）熱伝導性充填材を含有することを特徴とする熱伝導性ペースト。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）ポリエチレンオキシドおよびポリプロピレンオキシドから選ばれる少なくとも１種と（Ｂ）熱伝導性充填材を含有することを特徴とする熱伝導性ペースト。
【請求項２】
（Ｂ）熱伝導性充填材が窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、アルミナ、マグネシア、炭化ケイ素、炭化ホウ素、ガラス粉末から選ばれる一種以上の無機化合物であることを特徴とする請求項１に記載の熱伝導性ペースト。
【請求項３】
（Ｂ）熱伝導性充填材が窒化ホウ素、アルミナから選ばれる一種以上の無機化合物であることを特徴とする請求項１あるいは請求項２に記載の熱伝導性ペースト。
【請求項４】
（Ｂ）熱伝導性充填材の平均粒径D50が１〜４０μmの範囲にあることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の熱伝導性ペースト。
【請求項５】
前記（Ａ）成分１００重量部に対して（Ｂ）熱伝導性充填材を１００〜９００重量部含有することを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の熱伝導性ペースト。
【請求項６】
ポリエチレンオキシドおよびポリプロピレンオキシドの数平均分子量が、２００〜２，０００であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の熱伝導性ペースト。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載の熱伝導性ペーストからなる放熱材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性ペーストに関し、特に有機エレクトロルミネッセンス（以下、「エレクトロルミネッセンス」を「EL」と略称する）等の発光素子で発生する熱を放熱するための熱伝導性ペーストに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（以下、「エレクトロルミネッセンス」を「ＥＬ」と略称する）照明装置は、有機ＥＬ素子を複数配置した有機ＥＬ光源を備えている。有機ＥＬ素子は電流駆動素子であり、電流が流れることにより発光している。このような有機ＥＬ照明装置では、有機ＥＬ素子自身に電流が流れる際に発熱し、素子近傍の温度が高くなることに起因して、輝度寿命や発光特性に悪影響を与えるという不都合が生じることがある。そのため、有機ＥＬ照明装置には放熱を考慮した構造を有することが望まれている。
【０００３】
しかしながら、有機ＥＬ照明装置では、有機ＥＬ素子の近傍で発生する熱を効率よく簡便な方法で逃がすことができないという問題があった。
そこで従来では、有機ＥＬ素子で発生した熱を、パネル内に不活性ガスを流し、冷却する方法が提案されている（特許文献１）。しかしこの特許文献１の方法では、大掛かりな装置が必要となってしまう。
また、別の解決手段として有機ＥＬ素子周縁の封止空間内を、熱伝導体である液体もしくは流動性を有する固体で充填するという方法が提案されている（特許文献２）。しかしこの特許文献２の方法では、破損時の漏洩が懸念され、さらに熱伝導体である液体等を注入する際に減圧状態にする必要があるため工程が煩雑なものとなるという問題がある。
【０００４】
さらに、特許文献３には、熱可塑性樹脂と、高熱伝導性無機化合物、電気絶縁性低融点無機物を含有する電気絶縁性高熱伝導性熱可塑性樹脂組成物が開示されている。また、特許文献４には、高分子量ポリマーと熱伝導性フィラーを含有する熱伝導シートが開示されている。ここで、高熱伝導性無機化合物や、熱伝導性フィラーとしては、窒化ホウ素や酸化アルミニウム等が挙げられている。
しかし、従来の熱伝導性組成物を用いた熱伝導性部材は残留溶媒を多量に含んでいる場合が多く、揮発した残留溶媒が電子機器（例えば有機ＥＬ発光素子）の寿命を短縮させる恐れがあった。
【０００５】
上記のような残留溶媒の影響を抑えるため、特許文献５では常温で液体状の有機材料に高熱伝導性材料の微粉末を混合した熱伝導材料が提案されている。しかし、ここで開示される常温で液体状の有機材料であるシリコーンオイルは加熱時に分解し、揮発成分が発生することがある。またパーフルオロアルキルエーテルは撥水性、撥油性が大きく、熱伝導性フィラーとの分散性が悪くなる。その結果、得られた熱伝導性ペーストの熱伝導性が低くなってしまっていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００１−１９６１６５号公報
【特許文献２】特開２００６−１７９２１８号公報
【特許文献３】特開２００８−１６９２６５号公報
【特許文献４】特開２００８−２７７７６８号公報
【特許文献５】特開平８−５３６６４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記のような従来技術の問題点を解決するためになされたものであり、残留溶媒などの揮発性成分を含まない熱伝導性ペーストを提供し、熱伝導率の高い熱伝導性部材を提供することを課題としている。特に本発明は、照明装置の発光素子の寿命短縮を防止することを課題としている。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の熱伝導性組成物は、ポリエーテル系重合体および熱伝導性充填材を含有する熱伝導性ペーストを提供するものである。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、残留溶媒などの揮発成分を含まない熱伝導性組成物を提供することができる。また、本発明は、熱伝導率の高い熱伝導性部材を提供することができる。
【００１０】
さらに、本発明によれば放熱性に優れた放熱フィルム、特に、有機エレクトロルミネッセンス照明装置用の放熱フィルムを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明について具体的に説明する。
【００１２】
〔熱伝導性ペースト〕
本発明の熱伝導性ペーストは、（Ａ）ポリエチレンオキシドおよびポリプロピレンオキシドから選ばれる少なくとも１種と（Ｂ）熱伝導性充填材とを含有してなる。
＜（Ａ）成分＞
本発明で使用されるポリエチレンオキシドおよびポリプロピレンオキシドの数平均分子量は、通常２００〜２，０００、好ましくは３５０〜１，５００である。
＜（Ｂ）成分＞
本発明において熱伝導性充填材としては、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化ベリリウムなどを挙げることができる。これらのうちでは酸化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウムが好ましい。
本発明の熱伝導性充填材（Ｂ）の５０重量％平均粒子径Ｄ５０は、通常１μｍ≦Ｄ５０≦４０μｍ、好ましくは３μｍ≦Ｄ５０≦３５μｍの範囲にある。
【００１３】
熱伝導性充填材（Ｂ）の５０重量％平均粒子径が上記範囲にあると、保存安定性に優れる熱伝導性組成物が得られ、該熱伝導性組成物から製造される熱伝導性部材は、熱伝導性に優れるため好ましい。
本発明における熱伝導性充填材（Ｂ）の形状としては、特に制限されず、球状、凝集粒状、鱗片状、平板状などである。
本発明において熱伝導性充填材（Ｂ）はポリエーテル系重合体（Ａ）１００重量部に対して通常１００〜９００重量部、好ましくは３００〜７００重量部である。
＜任意成分＞
【００１４】
分散剤
本発明の熱伝導性ペーストには、さらに分散剤を含有してもよい。分散剤としては、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−デシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリメトキシシラン、ｎ−デシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−デシルトリエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリエトキシシラン、ｎ−デシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルトリプロポキシシラン、ｎ−デシルトリプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリプロポキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリヘキシルシランなどのメタクリロキシ基含有シラン化合物などが挙げられる。
【００１５】
これらの分散剤はポリエーテル系重合体（Ａ）と熱伝導性充填材の合計１００重量部に対して、好ましくは０．１〜５重量部、より好ましくは０．５〜３重量部の範囲で含まれる。
その他の添加剤
本発明の熱伝導性ペーストには、さらに必要に応じてガラス粉末、可塑剤、増粘剤、老化防止剤、難燃剤などを含むことができる。
熱伝導性ペースト
本発明の熱伝導性ペーストは、上記ポリエーテル系重合体（Ａ）および熱伝導性充填材（Ｂ）ならびに必要に応じてその他の添加剤をロール混練機、ミキサー、ホモミキサー、サンドミルなどの混練機・分散機を用いて製造することができる。
【００１６】
本発明の熱伝導性ペーストは常圧下100℃の60分間加熱後の重量減少率が３重量％以下、熱伝導率が１〜２０Ｗ／ｍ・K以上であることを特徴とする。
ここで、熱伝導率はホットワイヤ法熱伝導率測定方法（QTM−５００、京都電子工業株式会社製）により測定される値である。
【００１７】
［実施例］
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
＜測定方法＞
熱伝導性ペーストの熱伝導率；
京都電子工業株式会社製ホットワイヤ法熱伝導率測定方法（QTM−５００）を用いて熱伝導性ペーストの熱電等率（Ｗ／ｍ・Ｋ）を測定した。
熱伝導性ペーストの常圧下100℃の60分間加熱後の重量減率
アルミニウム皿にペーストを入れ、１００℃に加熱したホットプレート上に６０分間放置した。加熱前後のペースト重量から重量減少量を求めた後、重量減率を算出した。
【００１８】
熱伝導性充填材の５０重量％平均粒子径Ｄ５０；
レーザー回折散乱粒子径分布測定法（株式会社堀場製作所製  Partica LA-950）を用いてガラス粉末および窒化ホウ素の５０重量％平均粒子径Ｄ５０（μｍ）を測定した。
【００１９】
［実施例１］
アルミナ粉末（Ｄ５０＝３．５μｍ）８３重量部、ポリプロピレングリコール（数平均分子量３００）１７重量部、分散剤として、ノルマルデシルトリメトキシシラン１．５重量部を添加し、攪拌脱泡装置（株式会社本精機製作所製ＮＢＫ−１）にて攪拌した後、さらに三本ロール（株式会社ノリタケカンパニー製ＮＲ−４２）で混練りすることにより、熱伝導性ペーストを調製した。
得られた熱伝導性ペーストの熱伝導率および100℃の60分間加熱後の重量減率を測定した。結果を表２に示す。
［実施例２〜６、比較例１〜３］
熱伝導性充填材およびポリエーテル系重合体の種類および使用量を表１のとおりとした以外は、実施例１と同様にして熱伝導性ペーストを調整した。
得られた熱伝導性ペーストの熱伝導率および100℃の60分間加熱後の重量減率を測定した。結果を表２に示す。
【００２０】
【表１】
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【００２１】
【表２】
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