(57)【要約】      （修正有）【課題】高い可視光線透過率を保持しながら、透過紫外線による物品等の退色、変色を防止できる合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】熱可塑性樹脂と紫外線吸収剤とを含有する合わせガラス用中間膜であって、前記紫外線吸収剤として２種類の特定な紫外線吸収剤Ａ，Ｂを含み、合わせガラス用中間膜中の紫外線吸収剤Ａの質量濃度（ｇ／ｇ）と合わせガラス用中間膜の厚さ（ｍｍ）との積が０．００３５〜０．００６であり、かつ、合わせガラス用中間膜中の紫外線吸収剤Ｂの質量濃度（ｇ／ｇ）と合わせガラス用中間膜の厚さ（ｍｍ）との積が０．０００３〜０．０１である合わせガラス用中間膜。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂と紫外線吸収剤とを含有する合わせガラス用中間膜であって、
前記紫外線吸収剤は、下記式（１）で表される紫外線吸収剤と下記式（２）で表される紫外線吸収剤とを含み、
合わせガラス用中間膜中の下記式（１）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）と合わせガラス用中間膜の厚さ（ｍｍ）との積が０．００３５〜０．００６であり、かつ、合わせガラス用中間膜中の下記式（２）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）と合わせガラス用中間膜の厚さ（ｍｍ）との積が０．０００３〜０．０１である
ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【化１】
2011132122.tif 000009
式（１）中、Ｒ１はハロゲン原子又は水素原子を表し、Ｒ２は炭素数が３〜１０の分岐構造を有するアルキル基を表し、Ｒ３は炭素数が１〜５の直鎖構造を有するアルキル基を表す。
式（２）中、Ｒ４、Ｒ５は炭素数が１〜８のアルキル基又は水素原子を表す。
【請求項２】
合わせガラス用中間膜中の前記式（１）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）が
０．００４〜０．００６であり、かつ、
合わせガラス用中間膜中の前記式（２）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）が０．０００６〜０．０１２であることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
更に可塑剤を含有することを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートであることを特徴とする請求項４記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜を備える合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高い可視光線透過率を保持しながら、透過紫外線による物品等の退色、変色を防止できる合わせガラス用中間膜に関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全である。そのため、合わせガラスは、自動車や鉄道等の車両、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。合わせガラスとして、少なくとも一対のガラス間に、例えば、可塑剤により可塑化されたポリビニルアセタールを含む合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させ、積層した合わせガラス等が挙げられる。
【０００３】
合わせガラスを自動車や鉄道等の車両、航空機、建築物等の窓ガラスとして使用する場合、合わせガラスは紫外線が照射される環境下で使用される。このとき、合わせガラスを透過した紫外線によって、内側に置いた物品等が変色したり退色したりしてしまうことがある。とりわけ、合わせガラスを美術館等の建築物に用いた場合、美術品に用いられている色素が、紫外線によって変色したり退色してしまったりして、著しくその価値を損ねてしまうことがあるという問題があった。
また、合わせガラスの部材として、装飾用ポリエチレンテレフタレートフィルムを含む場合にも、紫外線が照射される環境下で使用されると、装飾用ポリエチレンテレフタレートフィルムが変色したり退色したりしてしまうことがある。
【０００４】
これに対して合わせガラス用中間膜中に、紫外線吸収剤を含有させることが行われている（例えば、特許文献１等）。合わせガラス用中間膜に紫外線吸収剤を配合することにより、紫外線の一部を遮蔽して、透過紫外線による物品等の退色、変色の問題を解決することが期待できる。
しかしながら、実際には、従来の合わせガラス用中間膜において、物品等の退色、変色を充分に抑えられる紫外線遮蔽性を得ようとすると、大量の紫外線吸収剤を配合する必要があり、高い可視光線透過率を保持することができないという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０００−３００１４９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、高い可視光線透過率を保持しながら、透過紫外線による物品等の退色、変色を防止できる合わせガラス用中間膜を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、熱可塑性樹脂と紫外線吸収剤とを含有する合わせガラス用中間膜であって、前記紫外線吸収剤は、下記式（１）で表される紫外線吸収剤と下記式（２）で表される紫外線吸収剤とを含み、合わせガラス用中間膜中の下記式（１）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）と合わせガラス用中間膜の厚さ（ｍｍ）との積が０．００３５〜０．００６であり、かつ、合わせガラス用中間膜中の下記式（２）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）と合わせガラス用中間膜の厚さ（ｍｍ）との積が０．０００３〜０．０１である合わせガラス用中間膜である。
【０００８】
【化１】
2011132122.tif 000002
【０００９】
式（１）中、Ｒ１はハロゲン原子又は水素原子を表し、Ｒ２は炭素数が３〜１０の分岐構造を有するアルキル基を表し、Ｒ３は炭素数が１〜５の直鎖構造を有するアルキル基を表す。
式（２）中、Ｒ４、Ｒ５は炭素数が１〜８のアルキル基又は水素原子を表す。なお、Ｒ４とＲ５とは同一であってもよく、異なっていてもよい。
以下に本発明を詳述する。
【００１０】
本発明者は、種々の紫外線吸収剤を検討した結果、上記式（１）で表される紫外線吸収剤と上記式（２）で表される紫外線吸収剤とを併用した合わせガラス用中間膜は、高い可視光線透過率を保持しながら、透過紫外線による物品等の退色、変色を防止できることを見出した。
【００１１】
しかし、上記紫外線吸収剤による効果は、合わせガラス用中間膜の厚さにも大きく左右される。即ち、合わせガラス用中間膜が薄い場合には、充分な上記紫外線吸収剤を加えないと、紫外線の透過を充分に抑えることができない。一方、合わせガラス用中間膜が厚い場合には、上記紫外線吸収剤が少量であっても、紫外線の透過を充分に抑えることができる。
本発明者は、更に鋭意検討の結果、合わせガラス用中間膜中の各々の紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）と、合わせガラス用中間膜の厚さ（ｍｍ）との積を特定の範囲にすることにより、高い可視光線透過率と、透過紫外線による物品等の退色、変色の防止とを両立できることを見出し、本発明を完成した。
【００１２】
本発明の合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と紫外線吸収剤とを含有する。
上記熱可塑性樹脂は特に限定されず、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、硫黄元素を含有するポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。なかでも、可塑剤と併用した場合に、ガラスに対して優れた接着性を発揮する合わせガラス用中間膜が得られることから、ポリビニルアセタール樹脂が好適である。
【００１３】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化して得られるポリビニルアセタール樹脂であれば特に限定されないが、ポリビニルブチラール樹脂が好適である。また、必要に応じて２種以上のポリビニルアセタール樹脂を併用してもよい。
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は４０モル％、好ましい上限は８５モル％であり、より好ましい下限は６０モル％、より好ましい上限は７５モル％である。
【００１４】
上記ポリビニルアセタール樹脂としてポリビニルブチラール樹脂を用いる場合、水酸基量の好ましい下限は１５モル％、好ましい上限は３５モル％である。水酸基量が１５モル％未満であると、合わせガラス用中間膜とガラスとの接着性が低下したり、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下したりすることがある。水酸基量が３５モル％を超えると、得られる合わせガラス用中間膜が硬くなり過ぎることがある。
なお、上記アセタール化度及び水酸基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００１５】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化することにより調製することができる。
上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより得られ、鹸化度８０〜９９．８モル％のポリビニルアルコールが一般的に用いられる。
上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は５００、好ましい上限は４０００である。上記ポリビニルアルコールの重合度が５００未満であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記ポリビニルアルコールの重合度が４０００を超えると、合わせガラス用中間膜の成形が困難となることがある。上記ポリビニルアルコールの重合度のより好ましい下限は１０００、より好ましい上限は３６００である。
【００１６】
上記アルデヒドは特に限定されないが、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドは特に限定されず、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。これらのアルデヒドは単独で用いられてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１７】
上記紫外線吸収剤は、上記式（１）で表される紫外線吸収剤と上記式（２）で表される紫外線吸収剤とを含む。これらの紫外線吸収剤を併用することにより、本発明の合わせガラス用中間膜は、高い可視光線透過率を保持しながら、透過紫外線による物品等の退色、変色を防止できる。
式（１）中、Ｒ１はハロゲン原子又は水素原子を表し、Ｒ２は炭素数が３〜１０の分岐構造を有するアルキル基を表し、Ｒ３は炭素数が１〜５の直鎖構造を有するアルキル基を表す。
式（１）中、Ｒ２は炭素数が４〜８の分岐構造を有するアルキル基であることが好ましく、炭素数が４〜６の分岐構造を有するアルキル基であることがより好ましい。
式（１）中、Ｒ３は炭素数が１〜４の直鎖構造を有するアルキル基であることが好ましく、炭素数が１〜３の直鎖構造を有するアルキル基であることがより好ましい。
式（２）中、Ｒ４、Ｒ５は炭素数が１〜８のアルキル基又は水素原子を表す。式（２）中、Ｒ４、Ｒ５は炭素数が１〜３のアルキル基又は水素原子であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。なお、Ｒ４とＲ５とは同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００１８】
本発明の合わせガラス用中間膜中の上記式（１）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）の好ましい下限は０．００４、好ましい上限は０．００６である。上記質量濃度が０．００４未満であると、得られる合わせガラスの紫外線遮蔽効果が不充分となることがある。上記質量濃度が０．００６を超えると、時間の経過に伴い上記紫外線吸収剤が中間膜の表面に析出したり、得られる合わせガラスの黄色度が大きくなり、可視光線透過率が低下したりすることがある。上記質量濃度のより好ましい下限は０．００４２、より好ましい上限は０．００５７である。
【００１９】
本発明の合わせガラス用中間膜中の上記式（１）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）と合わせガラス用中間膜の厚さ（ｍｍ）との積の下限は０．００３５、上限は０．００６である。上記積が０．００３５未満であると、得られる合わせガラスの紫外線遮蔽効果が不充分となる。上記積が０．００６を超えると、時間の経過に伴い上記紫外線吸収剤が中間膜の表面に析出したり、得られる合わせガラスの黄色度が大きくなり、可視光線透過率が低下したりする。上記積のより好ましい下限は０．００４、より好ましい上限は０．００５５であり、更に好ましい下限は０．００４２、更に好ましい上限は０．００５である。
【００２０】
本発明の合わせガラス用中間膜中の上記式（２）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）の好ましい下限は０．０００６、好ましい上限は０．０１２である。上記質量濃度が０．０００６未満であると、得られる合わせガラスの紫外線遮蔽効果が不充分となることがある。上記質量濃度が０．０１２を超えると、時間の経過に伴い上記紫外線吸収剤が中間膜の表面に析出したり、得られる合わせガラスの黄色度が大きくなり、可視光線透過率が低下したりすることがある。上記質量濃度のより好ましい下限は０．０００７、より好ましい上限は０．０１１である。
【００２１】
本発明の合わせガラス用中間膜中の上記式（２）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）と合わせガラス用中間膜の厚さ（ｍｍ）との積の下限は０．０００３、上限は０．０１である。上記積が０．０００３未満であると、得られる合わせガラスの紫外線遮蔽効果が不充分となる。上記積が０．０１を超えると、時間の経過に伴い上記紫外線吸収剤が中間膜の表面に析出したり、得られる合わせガラスの黄色度が大きくなり、可視光線透過率が低下したりする。上記積の好ましい下限は０．０００４、好ましい上限は０．００９であり、更に好ましい下限は０．０００５、更に好ましい上限は０．００８である。
【００２２】
なお、合わせガラス用中間膜中の上記紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）は、下記式により算出することができる。
紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）＝紫外線吸収剤の質量（ｇ）／中間膜の総質量（ｇ）
【００２３】
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に可塑剤を含有してもよい。
上記可塑剤は特に限定されず、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤、有機亜リン酸可塑剤等のリン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００２４】
上記一塩基性有機酸エステルは特に限定されないが、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、トリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）、デシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコールジカプロン酸エステル、トリエチレングリコールジ−２−エチル酪酸エステル、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクチル酸エステル、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキシル酸エステル等が好適である。
【００２５】
上記多塩基性有機酸エステルは特に限定されないが、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。なかでも、ジブチルセバシン酸エステル、ジオクチルアゼライン酸エステル、ジブチルカルビトールアジピン酸エステル等が好適である。
【００２６】
上記有機エステル可塑剤は特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、リン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物、アジピン酸エステル、炭素数４〜９のアルキルアルコール及び炭素数４〜９の環状アルコールから作製された混合型アジピン酸エステル、アジピン酸ヘキシル等の炭素数６〜８のアジピン酸エステル等が挙げられる。          
【００２７】
上記有機リン酸可塑剤は特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００２８】
上記可塑剤のなかでも、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（４ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（４Ｇ７）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群より選択される少なくとも１種は、接着力調整剤としてカルボン酸の金属塩を含有させることによって、合わせガラス用中間膜とガラスとの接着力の経時変化を防止することができる。
【００２９】
更に、上記可塑剤として、加水分解を起こしにくいため、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）を含有することが好ましく、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）を含有することがより好ましく、特にトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含有することがより好ましい。
【００３０】
本発明の合わせガラス用中間膜における上記可塑剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限が３０重量部、好ましい上限が７０重量部である。上記可塑剤の含有量が３０重量部未満であると、合わせガラス用中間膜の溶融粘度が高くなり、合わせガラス製造時の脱気性が低下することがある。上記可塑剤の含有量が７０重量部を超えると、合わせガラス用中間膜から可塑剤が分離することがある。上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は３５重量部、より好ましい上限は６３重量部である。
【００３１】
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に赤外線吸収剤を含有してもよい。
上記赤外線吸収剤は、赤外線を遮蔽する性能を有すれば特に限定されないが、錫ドープ酸化インジウム微粒子、アンチモンドープ酸化錫微粒子、亜鉛元素以外の元素がドープされた酸化亜鉛微粒子、六ホウ化ランタン微粒子、アンチモン酸亜鉛微粒子及びフタロシアニン構造を有する赤外線吸収剤からなる群より選択される少なくとも１種が好適である。
【００３２】
上記赤外線吸収剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限は０．００１重量部、好ましい上限は５重量部である。上記赤外線吸収剤の含有量が０．００１重量部未満であると、合わせガラス用中間膜が赤外線を遮蔽することができないことがある。上記赤外線吸収剤の含有量が５重量部を超えると、合わせガラスの透明性が低下することがある。
【００３３】
本発明の合わせガラス用中間膜は、必要に応じて、酸化防止剤、光安定剤、帯電防止剤、接着力調整剤、青色顔料、青色染料、緑色顔料、緑色染料等の添加剤を含有してもよい。
【００３４】
上記光安定剤は特に限定されないが、例えば、３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ安息香酸２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル、セバシン酸ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジニル）、セバシン酸ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジニル）、２−ブチル−２−［３，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチル）−４−ヒドロキシベンジル］マロン酸ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）等が挙げられる。
【００３５】
上記光安定剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい上限は１重量部である。上記光安定剤の含有量が１重量部を超えると、得られる中間膜の黄色度が強くなりすぎることがある。上記光安定剤は、必要な場合を除いて、使用しなくてもよい。
【００３６】
上記酸化防止剤は特に限定されないが、例えば、２，６−ジ（ｔｅｒｔ−ブチル）−ｐ−クレゾール、４，４’−ブチリデンビス−（６−ｔ−ブチル−３−メチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス〔メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕メタン、トリエチレングリコールビス〔３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート〕、トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレイト、ジラウリルチオジプロピオネート、ジステアリルチオジプロピオネート、ジミリスチルチオジプロピオネート、ジトリデシルチオジプロピオネート、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパノアート］等が挙げられる。
【００３７】
上記酸化防止剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限は０．０１重量部、好ましい上限は５重量部である。上記酸化防止剤の含有量が０．０１重量部未満であると、得られる中間膜の耐熱性が低下することがあり、５重量部を超えると、得られる中間膜の強度が低下することがある。
【００３８】
本発明の合わせガラス用中間膜の厚さの好ましい下限は０．１ｍｍ、好ましい上限は３ｍｍである。合わせガラス用中間膜の厚さが０．１ｍｍ未満であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。合わせガラス用中間膜の厚さが３ｍｍを超えると、得られる合わせガラス用中間膜の透明性が低下することがある。合わせガラス用中間膜の厚さのより好ましい下限は０．２５ｍｍ、より好ましい上限は２ｍｍであり、更に好ましい下限は０．７ｍｍ、更に好ましい上限は１．２ｍｍである。
【００３９】
本発明の合わせガラス用中間膜は、１層の樹脂層のみにより形成された単層構造の合わせガラス用中間膜であってもよく、また、２以上の樹脂層を積層した多層構造の合わせガラス用中間膜であってもよい。
なお、本発明の合わせガラス用中間膜が２以上の樹脂層を積層した多層構造の合わせガラス用中間膜である場合、上記式（１）で表される紫外線吸収剤を含有する樹脂層Ａ中の上記式（１）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）と樹脂層Ａの厚さ（ｍｍ）との積が０．００３５〜０．００６であり、かつ、上記式（２）で表される紫外線吸収剤を含有する樹脂層Ｂ中の上記式（２）で表される紫外線吸収剤の質量濃度（ｇ／ｇ）と樹脂層Ｂの厚さ（ｍｍ）との積が０．０００３〜０．０１であることが好ましい。上記樹脂層Ａ及び上記樹脂層Ｂは同一の樹脂層であってもよく、異なる樹脂層であってもよい。
【００４０】
本発明の合わせガラス用中間膜は、厚さを７６０μｍとし、厚さ２．５ｍｍのクリアガラス２枚の間に挟持して、ＪＩＳ  Ｒ  ３１０６に準拠した方法で測定した可視光線透過率Ｔｖが６０％以上であることが好ましい。可視光線透過率Ｔｖが６０％未満であると、本発明の合わせガラス用中間膜を用いて得られる合わせガラスの透明性が低下することがある。上記可視光線透過率Ｔｖは７０％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましく、８０％以上であることが更に好ましい。
なお、上記可視光線透過率Ｔｖを測定する装置は特に限定されず、例えば、分光光度計（日立製作所社製「Ｕ−４０００」）等が挙げられる。
本発明の合わせガラス用中間膜は、このような高い可視光線透過率を保持しながら、透過紫外線による物品等の退色、変色を防止できる
【００４１】
本発明の合わせガラス用中間膜を製造する方法として、例えば、上記可塑剤と、上記式（１）で表される紫外線吸収剤及び上記式（２）で表される紫外線吸収剤とを混合した後、必要に応じて配合する添加剤を加えた組成物（以下、「紫外線吸収剤−可塑剤組成物」ともいう。）と、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂とを充分に混練し、合わせガラス用中間膜を成形する方法等が挙げられる。
なかでも、可塑剤に上記式（１）で表される紫外線吸収剤及び上記式（２）で表される紫外線吸収剤を溶解させた紫外線吸収剤−可塑剤組成物を作製する工程、及び、該紫外線吸収剤−可塑剤組成物とポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂とを混練する工程を有することが好ましい。
【００４２】
上記可塑剤に上記式（１）で表される紫外線吸収剤及び上記式（２）で表される紫外線吸収剤を溶解させた紫外線吸収剤−可塑剤組成物を作製する工程においては、紫外線吸収剤を上記可塑剤に溶解させるために加熱してもよい。
【００４３】
上記紫外線吸収剤−可塑剤組成物と上記熱可塑性樹脂とを混練する方法は特に限定されず、例えば、押出機、ニーダー、バンバリーミキサー、カレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。なかでも、連続的な生産に適することから、押出機を用いる方法が好適であり、二軸押出機を用いる方法がより好適である。
【００４４】
本発明の合わせガラス用中間膜は、二枚のガラスの間に挟持させ、積層し、合わせガラスとして使用することができる。本発明の合わせガラス用中間膜を備える合わせガラスもまた本発明の一つである。上記合わせガラスに用いられるガラスは特に限定されず、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができ、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入りガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収ガラス、熱線反射ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、又は、ポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
【００４５】
上記板ガラスとして、２種類以上の板ガラスを用いてもよい。例えば、無機ガラスと、有機プラスチックス板とで、本発明の合わせガラス用中間膜を挟持した合わせガラスが挙げられる。
上記合わせガラスは、自動車用ガラスとして使用する場合は、フロントガラス、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラス、パノラマガラスとして用いることができる。
また、上記合わせガラスの製造方法は特に限定されず、従来公知の製造方法を用いることができる。
【００４６】
上記合わせガラスは、本発明の合わせガラス用中間膜を用いることから、高い可視光線透過率を保持しながら、透過紫外線による物品等の退色、変色を防止できる。
【発明の効果】
【００４７】
本発明によれば、高い可視光線透過率を保持しながら、透過紫外線による物品等の退色、変色を防止できる合わせガラス用中間膜を提供できる。
【発明を実施するための形態】
【００４８】
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されない。
【００４９】
（実施例１）
（１）合わせガラス用中間膜の作製
可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部に、酸化防止剤として２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）０．２重量部と、上記一般式（１）で表される紫外線吸収剤として下記式（１−１）で表される紫外線吸収剤０．８重量部と、上記一般式（２）で表される紫外線吸収剤として下記式（２−１）で表される紫外線吸収剤０．２重量部とを添加し、攪拌機を用いて５０℃で、３０分間攪拌し、可塑剤溶液を得た。得られた可塑剤溶液をポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ、平均重合度１７００、ブチラール化度６８．５ｍｏｌ％、水酸基量３０．６ｍｏｌ％、アセチル基量０．９ｍｏｌ％）１００重量部と充分に混合し、二軸異方押出機を用いて、膜厚が７６０μｍの合わせガラス用中間膜を作製した。この際、合わせガラス用中間膜の接着力調整を目的とし、酢酸マグネシウム水溶液を、合わせガラス用中間膜中におけるＭｇ濃度が６５ｐｐｍとなるように添加した。
【００５０】
【化２】
2011132122.tif 000003
【００５１】
（２）合わせガラスの作製
得られた合わせガラス用中間膜を、２３℃、相対湿度２８％の恒温恒湿条件で２４時間保持した後、２枚の透明なフロートガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ×厚さ２．５ｍｍ、クリアガラス）の間に挟持し、積層体とした。得られた積層体を、２３０℃の加熱ロールを用いて仮圧着させた。仮圧着された合わせガラスを、オートクレーブを用いて１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスを作製した。
【００５２】
（実施例２〜８、比較例１〜５）
表１、表２及び表３の組成及び厚さとなるように変更した以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。
なお、実施例４〜８、比較例１〜５で用いた各紫外線吸収剤の構造は下記に示した。
【００５３】
【化３】
2011132122.tif 000004
【００５４】
【化４】
2011132122.tif 000005
【００５５】
（評価）
実施例１〜８及び比較例１〜５で得られた合わせガラス用中間膜及び合わせガラスについて以下の評価を行った。
結果を表１、表２及び表３に示した。
【００５６】
（１）透過率評価
分光光度計（日立製作所社製「Ｕ−４０００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ  ３１０６（１９９８）に準拠して、得られた合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）の可視光線透過率Ｔｖを求めた。
【００５７】
（２）退色防止効果評価
退色防止効果を評価するためのモデル実験として、Ｎ，Ｎ’−ジ（９，１０−アントラキノン−１−イル）−１，２−ベンゼンジカルボアミドを用いた。
ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂１００重量部に対して、黄色色剤であるＮ，Ｎ’−ジ（９，１０−アントラキノン−１−イル）−１，２−ベンゼンジカルボアミドを０．０５重量部含有する、厚さ２５０μｍであるＰＥＴフィルムを、実施例１〜８及び比較例１〜５で得られた、２枚の合わせガラス用中間膜の間に挟み込み、更に、両側より２枚の透明なフロートガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ×厚さ２．５ｍｍ、クリアガラス）の間に挟持して、積層体とした。得られた積層体を、２３０℃の加熱ロールを用いて仮圧着させた後、オートクレーブを用いて１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着して、評価用サンプルを作製した。
【００５８】
得られた評価用サンプルに、ＪＩＳ  Ｒ  ３２０５（１９９８）に準拠して、紫外線照射装置を用いて紫外線を２０００時間照射し、紫外線照射前後における黄色度の変化を測定した。なお、測定は分光光度計（日立製作所社製「Ｕ−４０００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ  ７１０３に準拠して行った。
【００５９】
【表１】
2011132122.tif 000006
【００６０】
【表２】
2011132122.tif 000007
【００６１】
【表３】
2011132122.tif 000008
【産業上の利用可能性】
【００６２】
本発明によれば、高い可視光線透過率を保持しながら、透過紫外線による物品等の退色、変色を防止できる合わせガラス用中間膜を提供することができる。