(57)【要約】【課題】厚膜形成時においてもクラックが発生せず、かつ透明性・耐熱性・平滑性に優れたＦＰＤ部材を、少ない塗工回数で形成可能な材料を提供すること。【解決手段】（Ａ）シリカ粒子と、（Ｂ）下記式（１）で表されるオルガノシランなどと、（Ｃ）有機金属化合物とを含有し、かつ前記有機金属化合物（Ｃ）を、前記シリカ粒子（Ａ）（但し、固形分換算とする。）と前記シラン化合物（Ｂ）（但し、完全加水分解縮合物換算とする。）との合計１００重量部に対して、０．０００１〜１０重量部の範囲で含有することを特徴とするフラットパネルディスプレイ部材形成材料。  Ｒ1nＳｉＲ24-n  ・・・（１）【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）シリカ粒子と、
（Ｂ）下記式（１）で表されるオルガノシラン、
該オルガノシランの加水分解物、および
該オルガノシランの加水分解縮合物
からなる群から選択される少なくとも１種のシラン化合物と、
（Ｃ）有機金属化合物と
を含有し、かつ
前記有機金属化合物（Ｃ）を、前記シリカ粒子（Ａ）（但し、固形分換算とする。）と前記シラン化合物（Ｂ）（但し、完全加水分解縮合物換算とする。）との合計１００重量部に対して、０．０００１〜１０重量部の範囲で含有する
ことを特徴とするフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
Ｒ1nＳｉＲ24-n  ・・・（１）
［式（１）中、Ｒ1は炭素数１〜８の１価の有機基を示し、Ｒ1が複数存在する場合はそれぞれ同一であっても異なっていてもよい。Ｒ2は炭素数１〜５のアルコキシ基、炭素数１
〜６のアシルオキシ基またはハロゲン原子を示し、Ｒ2が複数存在する場合はそれぞれ同
一であっても異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数である。］
【請求項２】
前記有機金属化合物（Ｃ）が、下記式（２）で表される化合物から選択される少なくとも１種であることを特徴とする請求項１に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
Ｍ（ＯＲ3）rＲ4s  ・・・（２）
［式（２）中、Ｍはジルコニウム、チタン、アルミニウム、マグネシウムまたはナトリウムを示す。Ｒ3は炭素数１〜６の１価の炭化水素基を示し、Ｒ3が複数存在する場合はそれぞれ同一であっても異なっていてもよい。Ｒ4はＭに配位可能な配位子を示し、Ｒ4が複数存在する場合はそれぞれ同一であっても異なっていてもよい。ｒおよびｓは、０以上４以下であり、かつ（ｒ＋ｓ）＝（Ｍの原子価）の関係を満たす整数である。］
【請求項３】
前記シリカ粒子（Ａ）を固形分換算で６５重量部以上１００重量部未満の範囲で含有し、かつ前記シラン化合物（Ｂ）を完全加水分解縮合物換算で０重量部を超えて３５重量部以下の範囲で含有する（但し、固形分換算でのシリカ粒子（Ａ）と完全加水分解縮合物換算でのシラン化合物（Ｂ）との合計を１００重量部とする。）ことを特徴とする請求項１または２に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
【請求項４】
（Ｄ）ゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定されたポリスチレン換算の重量平均分子量が１００００〜５０００００であるアクリル系重合体を、さらに含有することを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
【請求項５】
前記式（２）において、Ｍがジルコニウム、チタンまたはアルミニウムであることを特徴とする請求項２に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
【請求項６】
前記式（２）において、Ｒ4がケトン類、アルコール類、グリコールエーテル類、カル
ボキシ類、アミン類、チオール類およびホスフィン類から選択される少なくとも１種の化合物に由来する配位子であることを特徴とする請求項２または５に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、誘電体層および隔壁などのフラットパネルディスプレイ部材を形成するために用いられるフラットパネルディスプレイ部材形成材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、平板状の蛍光表示体として、プラズマディスプレイパネル（以下「ＰＤＰ」ともいう。）およびフィールドエミッションディスプレイ（以下「ＦＥＤ」ともいう。）などのフラットパネルディスプレイ（以下「ＦＰＤ」ともいう。）が注目されている。
【０００３】
ＰＤＰは、透明電極を有するディスプレイであって、近接して配置された２枚のガラス基板の間に不活性ガス（例：アルゴン、ネオン）を封入し、不活性ガスのプラズマ放電により発生した紫外線を蛍光体に照射することにより、蛍光体を発光させて情報を表示するディスプレイである（図１参照）。一方、ＦＥＤは、電界印可によって陰極から真空中に電子を放出させ、その電子を陽極上の蛍光体に照射することにより、蛍光体を発光させて情報を表示するディスプレイである（図２参照）。
【０００４】
上記ＰＤＰやＦＥＤなどのＦＰＤに用いられる部材（例：誘電体層）を形成する方法としては、無機粉体含有樹脂層を基板上に形成した後、該樹脂層を焼成する方法が知られている。例えば特許文献１では、誘電体層形成用の無機粉体含有樹脂として、ガラス粉末、結着樹脂および溶剤を含有するペースト状組成物が用いられている。
【０００５】
最近では、発光効率を向上させるために誘電体層の誘電率を低くすることが求められている。例えば特許文献２および３では、電力消費量の少ない低誘電率の誘電体層を形成するために、ケイ素系材料を用いることが検討されている。
【０００６】
特許文献２には、アルコキシド系有機シリコン化合物とＳｉＯ2粒子とを含有する混合
物を用いて、ＰＤＰを構成する誘電体層を形成する手法が開示されている。前記手法を用いることにより、誘電体層の比誘電率を充分に小さくできると記載されている。
【０００７】
特許文献３には、ＰＤＰを構成する誘電体層を形成する材料として、−Ｓｉ−Ｏ−結合を有する高分子化合物と易分解性樹脂との混合物が開示されている。前記混合物を用いることにより、誘電率が低く、かつクラックおよび剥離がない誘電体層を形成できると記載されている。また、特許文献３には、任意成分としてシリカや金属アルコキシドなどを用いてよいことも記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平０９−１０２２７３号公報
【特許文献２】特開２００７−２９９６４２号公報
【特許文献３】特開２００１−１３５２２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記のように、誘電体層の誘電率を低くすることが検討されている。ところが、上記特許文献２および３に記載の材料を用いてＦＰＤ部材（例：誘電体層）を形成すると、クラックが発生するという問題がある。特に、他のＦＰＤ部材による凹凸パターンが予め形成された基板上に誘電体層を形成する場合には、このようなクラックの発生が顕著となる。
特許文献３には、誘電体層をクラックなく形成できると記載されているものの、その性能は未だ充分ではない。
【００１０】
また、ＦＰＤは高温条件下で製造されることもあることから、ＦＰＤ部材には高い耐熱性が要求される。また、ＦＰＤ前面板に用いられるＦＰＤ部材の場合には、透明性および平滑性に優れることが特に要求される。さらに、ＦＰＤの生産性の観点から、目的の膜厚を有するＦＰＤ部材を、少ない塗工回数で形成することも重要である。
【００１１】
本発明は、上記のような課題を解決しようとするものである。すなわち、本発明は、厚膜形成時においてもクラックが発生せず、かつ透明性・耐熱性・平滑性に優れたＦＰＤ部材を、少ない塗工回数で形成可能な材料を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは上記課題を解決すべく鋭意検討を行った。その結果、誘電体層形成時において、特許文献２ではアルコキシド系有機シリコン化合物とＳｉＯ2粒子との反応性が悪
いため、また特許文献３では−Ｓｉ−Ｏ−結合を有する高分子化合物の架橋反応の反応性が悪いため、誘電体層でクラックが多く発生することがわかった。
【００１３】
特許文献３には、任意成分としてシリカや金属アルコキシドを用いてもよいことが記載されている。ところが、これらは誘電体層のフィラーとして主に用いられるものであり、上記架橋反応の反応性を向上させるために配合されるものではない。特に金属アルコキシドに関しては、上記架橋反応を触媒するような少量ではなく、フィラーとして多量に配合することを意図していると考えられる。
【００１４】
本発明者らは上記の反応性についてさらに検討を進めた。その結果、シリカ粒子およびシラン化合物とともに特定量の有機金属化合物を用いることによって、シリカ粒子とシラン化合物との反応性が格段に向上するため、ＦＰＤ部材における上記課題（例：クラックの発生）を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明およびその好ましい態様は、以下の［１］〜［６］に関する。
【００１５】
［１］（Ａ）シリカ粒子と、（Ｂ）下記式（１）で表されるオルガノシラン、該オルガノシランの加水分解物、および該オルガノシランの加水分解縮合物からなる群から選択される少なくとも１種のシラン化合物と、（Ｃ）有機金属化合物とを含有し、かつ前記有機金属化合物（Ｃ）を、前記シリカ粒子（Ａ）（但し、固形分換算とする。）と前記シラン化合物（Ｂ）（但し、完全加水分解縮合物換算とする。）との合計１００重量部に対して、０．０００１〜１０重量部の範囲で含有することを特徴とするフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
【００１６】
Ｒ1nＳｉＲ24-n  ・・・（１）
［式（１）中、Ｒ1は炭素数１〜８の１価の有機基を示し、Ｒ1が複数存在する場合はそれぞれ同一であっても異なっていてもよい。Ｒ2は炭素数１〜５のアルコキシ基、炭素数１
〜６のアシルオキシ基またはハロゲン原子を示し、Ｒ2が複数存在する場合はそれぞれ同
一であっても異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数である。］
［２］前記有機金属化合物（Ｃ）が、下記式（２）で表される化合物から選択される少なくとも１種であることを特徴とする前記［１］に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
【００１７】
Ｍ（ＯＲ3）rＲ4s  ・・・（２）
［式（２）中、Ｍはジルコニウム、チタン、アルミニウム、マグネシウムまたはナトリウムを示す。Ｒ3は炭素数１〜６の１価の炭化水素基を示し、Ｒ3が複数存在する場合はそれ
ぞれ同一であっても異なっていてもよい。Ｒ4はＭに配位可能な配位子を示し、Ｒ4が複数存在する場合はそれぞれ同一であっても異なっていてもよい。ｒおよびｓは、０以上４以下であり、かつ（ｒ＋ｓ）＝（Ｍの原子価）の関係を満たす整数である。］
［３］前記シリカ粒子（Ａ）を固形分換算で６５重量部以上１００重量部未満の範囲で含有し、かつ前記シラン化合物（Ｂ）を完全加水分解縮合物換算で０重量部を超えて３５重量部以下の範囲で含有する（但し、固形分換算でのシリカ粒子（Ａ）と完全加水分解縮合物換算でのシラン化合物（Ｂ）との合計を１００重量部とする。）ことを特徴とする前記［１］または［２］に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
【００１８】
［４］（Ｄ）ゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定されたポリスチレン換算の重量平均分子量が１００００〜５０００００であるアクリル系重合体を、さらに含有することを特徴とする前記［１］〜［３］の何れか１項に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
【００１９】
［５］前記式（２）において、Ｍがジルコニウム、チタンまたはアルミニウムであることを特徴とする前記［２］に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
【００２０】
［６］前記式（２）において、Ｒ4がケトン類、アルコール類、グリコールエーテル類
、カルボキシ類、アミン類、チオール類およびホスフィン類から選択される少なくとも１種の化合物に由来する配位子であることを特徴とする前記［２］または［５］に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成材料。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、厚膜形成時においてもクラックが発生せず、かつ透明性・耐熱性・平滑性に優れたＦＰＤ部材を、少ない塗工回数で形成可能な材料を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】図１は、交流型のＰＤＰの断面形状を示す模式図である。
【図２】図２は、一般的なＦＥＤの断面形状を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明のＦＰＤ部材形成材料について説明する。
【００２４】
〔ＦＰＤ部材形成材料〕
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、シリカ粒子（Ａ）とシラン化合物（Ｂ）と有機金属化合物（Ｃ）とを含有する。シラン化合物（Ｂ）は、後述する式（１）で表されるオルガノシラン、該オルガノシランの加水分解物、および該オルガノシランの加水分解縮合物からなる群から選択される少なくとも１種のシラン化合物である。前記材料は、有機金属化合物（Ｃ）を、シリカ粒子（Ａ）（但し、固形分換算とする。）とシラン化合物（Ｂ）（但し、完全加水分解縮合物換算とする。）との合計１００重量部に対して、０．０００１〜１０重量部の範囲で含有する。
【００２５】
《シリカ粒子（Ａ）》
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、シリカ粒子（Ａ）を含有する。
【００２６】
シリカ粒子（Ａ）（ＳｉＯ2粒子）は、例えば以下の形態で使用することができる。
（１）粉体
（２）水に分散した、水系のゾルまたはコロイド
（３）水以外の極性溶媒または非極性溶媒に分散した、溶媒系のゾルまたはコロイド
上記極性溶媒としては、イソプロピルアルコールなどのアルコール系溶媒、メチルイソ
ブチルケトンなどのケトン系溶媒が挙げられ、上記非極性溶媒としては、トルエンなどが挙げられる。
【００２７】
溶媒系のゾルまたはコロイドの形態でシリカ粒子（Ａ）を用いる場合には、シリカ粒子（Ａ）の分散性によっては、水、上記極性溶媒または非極性溶媒を用いて、該ゾルまたはコロイドをさらに希釈してもよい。また、シリカ粒子（Ａ）の分散性を向上させるために、シリカ粒子に表面処理を施してもよい。
【００２８】
表面が未処理のシリカ粒子（Ａ）としては、日本アエロジル社製の＃１５０、＃２００、＃３００などを用いることができ、表面が疎水化処理されたシリカ粒子（Ａ）としては、日本アエロジル社製のＲ９７２、Ｒ９７４、Ｒ９７６、ＲＸ２００、ＲＸ３００、ＲＹ２００Ｓ、ＲＹ３００、Ｒ１０６、東ソー社製のＳＳ５０Ａ、富士シリシアのサイロホービック１００などを用いることができる。
【００２９】
また、水系のゾルまたはコロイド、溶媒系のゾルまたはコロイドの形態でシリカ粒子（Ａ）を用いる場合には、その固形分濃度は、好ましくは０重量％を超えて５０重量％以下、より好ましくは０．０１〜４０重量％である。前記固形分濃度のゾルまたはコロイドを、シラン化合物（Ｂ）や有機金属化合物（Ｃ）などと混合すればよい。
【００３０】
上記（２）および（３）の形態の中では、コロイドの形態のシリカ粒子（Ａ）（コロイダルシリカ）、特に溶媒系のコロイダルシリカを使用すると、ＦＰＤ部材の透明性および耐熱性がさらに向上するため好ましい。
【００３１】
溶媒系のコロイダルシリカとしては、日産化学工業社製のイソプロピルアルコールなどのアルコール系溶媒分散コロイダルシリカ、メチルイソブチルケトンなどのケトン系溶媒分散コロイダルシリカ、トルエンなどの非極性溶媒分散コロイダルシリカなどが挙げられる。
【００３２】
コロイダルシリカは、ＦＰＤ部材形成材料の調製時に添加してもよく、シラン化合物（Ｂ）として、後述する（ｂ１）成分の加水分解物または加水分解縮合物（以下、当該加水分解縮合物を単に「縮合物」ともいう。）を用いる場合には、加水分解・縮合時に添加してもよい。
【００３３】
＜シリカ粒子（Ａ）の粒子径＞
シリカ粒子（Ａ）の体積基準での平均粒子径は、好ましくは３０〜２００ｎｍ、より好ましくは５０〜１５０ｎｍである。平均粒子径が前記範囲にあると、成膜時や高温下の使用時にクラックが発生しない、あるいは透明性に優れたＦＰＤ部材が得られるという点で好ましい。
【００３４】
また、シリカ粒子（Ａ）としては、粒子径が３０〜３００ｎｍの範囲にある粒子を、体積基準で５０％以上含有するシリカ粒子が好ましく、６０％以上含有するシリカ粒子がより好ましく、７０％以上含有するシリカ粒子がさらに好ましい。
【００３５】
粒子径が３０ｎｍ未満の粒子を多く含むことにより、粒子径が３０〜３００ｎｍの範囲にある粒子の含有量が体積基準で上記値を下回る場合には、成膜時や高温下の使用時にクラックが発生することがある。一方、粒子径が３００ｎｍを越える粒子を多く含むことにより、粒子径が３０〜３００ｎｍの範囲にある粒子の含有量が体積基準で上記値を下回る場合には、ＦＰＤ部材の透明性が低下することがある。なお、粒子径が３０〜３００ｎｍの範囲にある粒子の含有量が体積基準で上記値以上であれば、複数の粒子径分布を有するシリカ粒子を混合して用いてもよい。
【００３６】
ここで、シリカ粒子（Ａ）の粒子径分布は、シリカ粒子（Ａ）を有機溶媒へ分散させた状態において、粒度分布測定装置（例：日機装社製のナノトラック粒度分布測定装置  ＵＰＡ−１５０）を用いたレーザー回折法によって測定される。
【００３７】
《無機粒子》
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、形成するＦＰＤ部材の種類に応じて、シリカ粒子（Ａ）以外の無機粒子を、本発明の目的を損なわない範囲で含有してもよい。
【００３８】
上記無機粒子としては、ＺｒＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＡｌＧａＡｓ、Ａｌ（ＯＨ）3、Ｓｂ2Ｏ5、Ｓｉ3Ｎ4、Ｓｎ−Ｉｎ2Ｏ3、Ｓｂ−Ｉｎ2Ｏ3、ＭｇＦ、ＣｅＦ3、ＣｅＯ2、３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2、ＢｅＯ、ＳｉＣ、ＡｌＮ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｏ−ＦｅＯx、ＣｒＯ2、Ｆｅ4Ｎ、ＢａＴｉＯ3、ＢａＯ−Ａｌ2Ｏ3−ＳｉＯ2、Ｂａフェライト、ＳｍＣＯ5、ＹＣＯ5、ＣｅＣＯ5、ＰｒＣＯ5、Ｓｍ2ＣＯ17、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ、Ａｌ4Ｏ3、α−Ｓｉ、ＳｉＮ4、Ｃ
ｏＯ、Ｓｂ−ＳｎＯ2、Ｓｂ2Ｏ5、ＭｎＯ2、ＭｎＢ、Ｃｏ3Ｏ4、Ｃｏ3Ｂ、ＬｉＴａＯ3、ＭｇＯ、ＭｇＡｌ2Ｏ4、ＢｅＡｌ2Ｏ4、ＺｒＳｉＯ4、ＺｎＳｂ、ＰｂＴｅ、ＧｅＳｉ、
ＦｅＳｉ2、ＣｒＳｉ2、ＣｏＳｉ2、ＭｎＳｉ1.73、Ｍｇ2Ｓｉ、β−Ｂ、ＢａＣ、ＢＰ、ＴｉＢ2、ＺｒＢ2、ＨｆＢ2、Ｒｕ2Ｓｉ3、ＴｉＯ3、ＰｂＴｉＯ3、Ａｌ2ＴｉＯ5、Ｚｎ2ＳｉＯ4、Ｚｒ2ＳｉＯ4、２ＭｇＯ2−Ａｌ2Ｏ3−５ＳｉＯ2、Ｎｂ2Ｏ5、Ｌｉ2Ｏ−Ａｌ2
Ｏ3−４ＳｉＯ2、Ｍｇフェライト、Ｎｉフェライト、Ｎｉ−Ｚｎフェライト、Ｌｉフェライト、Ｓｒフェライトなどからなる無機粒子が挙げられる。
【００３９】
上記無機粒子は１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。また、上記無機粒子としては、上記例示の無機化合物の複合体を挙げることもできる。
【００４０】
《シラン化合物（Ｂ）》
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、以下のようなシラン化合物（Ｂ）を含有する。本発明のＦＰＤ部材形成材料がシラン化合物（Ｂ）を含有することで、ＦＰＤ部材（例：誘電体層）を形成するための成膜時、およびＦＰＤ部材（例：誘電体層）が高温下に置かれた時のクラックの発生を抑えることが出来る。
【００４１】
シラン化合物（Ｂ）は、下記式（１）で表わされるオルガノシラン（以下「（ｂ１）成分」あるいは「オルガノシラン（１）」ともいう。）、（ｂ１）成分の加水分解物、および（ｂ１）成分の縮合物（以下、これらの加水分解物および縮合物をまとめて「（ｂ２）成分」ともいう。）からなる群から選択される少なくとも１種の化合物である。
【００４２】
Ｒ1nＳｉＲ24-n  ・・・（１）
式（１）中、Ｒ1は炭素数１〜８の１価の有機基を示し、Ｒ1が複数存在する場合はそれぞれ同一であっても異なっていてもよい。Ｒ2は炭素数１〜５のアルコキシ基、炭素数１〜
６のアシルオキシ基またはハロゲン原子を示し、Ｒ2が複数存在する場合はそれぞれ同一
であっても異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数である。
【００４３】
本発明において、（ｂ１）成分を構成するオルガノシランは１種であっても２種以上であってもよく、（ｂ２）成分を構成する加水分解物および縮合物は、何れか一方を用いても双方を用いてもよく、また各々１種であっても２種以上であってもよい。
【００４４】
＜（ｂ１）成分＞
（ｂ１）成分を構成するオルガノシランを表す上記式（１）において、Ｒ1は炭素数１
〜８の１価の有機基を示し、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチ
ル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキシル基などのアルキル基；
アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、バレリル基、ベンゾイル基、トリオイル基、カプロイル基などのアシル基；
ビニル基、アリル基、シクロヘキシル基、フェニル基、エポキシ基、グリシジル基、（メタ）アクリルオキシ基、ウレイド基、アミド基、フルオロアセトアミド基、イソシアネート基などが挙げられる。但し、上記有機基において、炭素数１〜５のアルコキシ基および炭素数１〜６のアシルオキシ基を除く。
【００４５】
さらにＲ1としては、これらの有機基の置換誘導体などが挙げられる。前記置換誘導体
の置換基としては、ハロゲン原子、無置換のまたは置換基を有するアミノ基、水酸基、メルカプト基、イソシアネート基、グリシドキシ基、３，４−エポキシシクロヘキシル基、（メタ）アクリルオキシ基、ウレイド基、アンモニウム塩基などが挙げられる。但し、Ｒ1が前記置換誘導体からなる場合において、該置換誘導体の炭素数は、置換基を構成する
炭素原子を含めて８以下であることが好ましい。
【００４６】
また、（ｂ１）成分を構成するオルガノシランを表す上記式（１）において、Ｒ2は炭
素数１〜５のアルコキシ基、炭素数１〜６のアシルオキシ基またはハロゲン原子を示す。
【００４７】
Ｒ2を示す炭素数１〜５のアルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロ
ポキシ基、ｉ−プロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基、ｎ−ペントキシ基などが挙げられる。
【００４８】
Ｒ2を示す炭素数１〜６のアシルオキシ基としては、アセトキシ基、プロピオニルオキ
シ基、ブチリルオキシ基、バレリルオキシ基、カプロイルオキシ基などが挙げられる。
【００４９】
Ｒ2を示すハロゲン原子および上記置換誘導体の置換基として例示したハロゲン原子と
しては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などが挙げられる。
【００５０】
（ｂ１）成分の具体例としては、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラ−ｎ−プロポキシシラン、テトラ−ｉ−プロポキシシラン、テトラ−ｎ−ブトキシシランなどのテトラアルコキシシラン類（式（１）においてｎ＝０）；
メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ｎ−プロピルトリエトキシシラン、ｉ−プロピルトリメトキシシラン、ｉ−プロピルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−ペンチルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘプチルトリメトキシシラン、ｎ−オクチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリエトキシシラン、３，３，３−トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、３，３，３−トリフルオロプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、２−ヒドロキシエチルトリメトキシシラン、２−ヒドロキシエチルトリエトキシシラン、２−ヒドロキシプロピルトリメトキシシラン、２−ヒドロキシプロピルトリエトキシシラン、３−ヒドロキシプロピルトリメトキシシラン、３−ヒドロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、２−（３，
４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、３−（メタ）アクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−（メタ）アクリルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのトリアルコキシシラン類（式（１）においてｎ＝１）；
ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジエチルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−プロピルジメトキシシラン、ジ−ｎ−プロピルジエトキシシラン、ジ−ｉ−プロピルジメトキシシラン、ジ−ｉ−プロピルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ブチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ブチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ペンチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ペンチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ヘキシルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ヘキシルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ヘプチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ヘプチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−オクチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−オクチルジエトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシランなどのジアルコキシシラン類（式（１）においてｎ＝２）；
メチルトリアセトキシシラン（式（１）においてｎ＝１）；
ジメチルジアセトキシシラン（式（１）においてｎ＝２）が挙げられる。
【００５１】
＜（ｂ２）成分＞
（ｂ２）成分は、上述のとおり、（ｂ１）成分の加水分解物および（ｂ１）成分の縮合物を便宜上指す。（ｂ１）成分の加水分解物は、（ｂ１）成分の１種単独の加水分解物であってもよく、２種以上の加水分解物であってもよい。また、（ｂ１）成分の縮合物は、（ｂ１）成分の１種単独の縮合物であってもよく、２種以上の縮合物であってもよい。
【００５２】
上記加水分解物は、（ｂ１）成分に含まれる１〜４個の基Ｒ2の少なくとも１個が加水
分解されていればよく、例えば、１個の基Ｒ2が加水分解されたもの、２個以上の基Ｒ2が加水分解されたもの、あるいはこれらの混合物である。
【００５３】
上記縮合物は、（ｂ１）成分が加水分解して生成する加水分解物中のシラノール基が縮合して、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ結合を形成したものである。また、シラノール基は全て縮合している必要はなく、一部のシラノール基が縮合したもの、大部分または全部のシラノール基が縮合したもの、あるいはこれらの混合物である。
【００５４】
（ｂ１）成分の縮合物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定したポリスチレン換算値で、好ましくは５００〜５００００、より好ましくは６００〜４００００である。（ｂ１）成分の縮合物のＭｗが前記範囲にあると、成膜時や高温下の使用時にクラックの発生を抑制することができる。
【００５５】
（ｂ２）成分の市販品としては、例えば三菱化学（株）製の「ＭＫＣシリケート」、コルコート社製のエチルシリケート、東レ・ダウコーニング・シリコーン（株）製のシリコーンレジン、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製の末端ヒドロキシポリシロキサンレジン（例：商品名「ＹＲ３３７０」、「ＸＣ−９６−７２３」、「ＸＦ３９０５」）、信越化学工業（株）製のシリコーンレジン、多摩化学工業社製の「ＭＳ５１」、チッソ社製のポリジメチルシロキサンを用いることができる。
【００５６】
＜好ましいシラン化合物（Ｂ）＞
シラン化合物（Ｂ）としては、下記化合物が好ましい。
・テトラエトキシシラン
・テトラエトキシシランの加水分解物および縮合物
・メチルトリメトキシシランの加水分解物および縮合物
・ジメチルジメトキシシランの加水分解物および縮合物
・ジメチルジメトキシシランとメチルトリメトキシシランとの共加水分解物および縮合物
＜シリカ粒子（Ａ）およびシラン化合物（Ｂ）の含有量＞
本発明のＦＰＤ部材形成材料において、シリカ粒子（Ａ）およびシラン化合物（Ｂ）の好ましい含有量は下記のとおりである。但し、シリカ粒子（Ａ）の含有量は固形分換算で、シラン化合物（Ｂ）の含有量は完全加水分解縮合物換算である。
【００５７】
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、シリカ粒子（Ａ）を６５重量部以上１００重量部未満の範囲で含有し、かつシラン化合物（Ｂ）を０重量部を超えて３５重量部以下の範囲で含有することが好ましく、シリカ粒子（Ａ）を７０〜９８重量部の範囲で含有し、かつシラン化合物（Ｂ）を２〜３０重量部の範囲で含有することがより好ましい。但し、シリカ粒子（Ａ）とシラン化合物（Ｂ）との合計を１００重量部とする。
【００５８】
シリカ粒子（Ａ）とともに上記無機粒子を用いる場合には、本発明のＦＰＤ部材形成材料は、シリカ粒子（Ａ）および上記無機粒子を合計で６５重量部以上１００重量部未満の範囲で含有し、かつシラン化合物（Ｂ）を０重量部を超えて３５重量部以下の範囲で含有することが好ましく、シリカ粒子（Ａ）および上記無機粒子を合計で７０〜９８重量部の範囲で含有し、かつシラン化合物（Ｂ）を２〜３０重量部の範囲で含有することがより好ましい。但し、シリカ粒子（Ａ）と上記無機粒子とシラン化合物（Ｂ）との合計を１００重量部とする。
【００５９】
ここで「完全加水分解縮合物」とは、シラン化合物（Ｂ）中に含まれるＳｉ−Ｒ2基（
式中、Ｒ2は上記式（１）中のＲ2と同義である。）の全て（１００％）が加水分解することによってＳｉ−ＯＨ基が形成され、さらに当該Ｓｉ−ＯＨ基が完全に縮合することによってシロキサン構造が形成されたものをいう。
【００６０】
シリカ粒子（Ａ）、上記無機粒子およびシラン化合物（Ｂ）を上記範囲で用いることにより、耐熱性に優れた塗膜を得ることができる。シラン化合物（Ｂ）の含有量が上記範囲を超える場合には、成膜時や高温下の使用時にクラックが発生することがある。
【００６１】
《有機金属化合物（Ｃ）》
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、有機金属化合物（Ｃ）を含有する。ＦＰＤ部材形成時に、有機金属化合物（Ｃ）はシリカ粒子（Ａ）中のＯＨ基と速やかに反応し、続いて、反応した該化合物（Ｃ）とシラン化合物（Ｂ）との置換反応が効率よく進行する。このため、シラン化合物（Ｂ）を介してシリカ粒子（Ａ）同士の結合が強固となり、膜の強度が向上する、という効果が発現する。有機金属化合物（Ｃ）を含有しない系では、ＦＰＤ部材形成時のシリカ粒子（Ａ）とシラン化合物（Ｂ）との反応性が悪いため、膜の強度はそれほど向上しない。
【００６２】
有機金属化合物（Ｃ）としては、有機ジルコニウム化合物、有機チタン化合物、有機アルミニウム化合物、有機マグネシウム化合物、有機ナトリウム化合物、有機スズ化合物などが挙げられる。これらの中では、反応性の面から、有機ジルコニウム化合物、有機チタン化合物および有機アルミニウム化合物が好ましく、有機チタン化合物が特に好ましい。
【００６３】
有機金属化合物（Ｃ）の具体例としては、下記式（２）で表される化合物（以下「有機金属化合物（２）」ともいう。）、１個のスズ原子に炭素数１〜１０のアルキル基が１〜２個結合した４価のスズ化合物（以下「有機スズ化合物（ａ）」ともいう。）、これらの部分加水分解物（具体的には、有機金属化合物（２）の部分加水分解物および有機スズ化合物（ａ）の部分加水分解物）が挙げられる。
【００６４】
有機金属化合物（Ｃ）の中では、有機金属化合物（２）が好ましい。また、有機金属化
合物（Ｃ）は１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００６５】
＜有機金属化合物（２）＞
有機金属化合物（２）は下記式（２）で表される。
【００６６】
Ｍ（ＯＲ3）rＲ4s  ・・・（２）
式（２）中、Ｍはジルコニウム、チタン、アルミニウム、マグネシウムまたはナトリウムを示し、ジルコニウム、チタンおよびアルミニウムが好ましく、チタンが特に好ましい。Ｒ3は炭素数１〜６の１価の炭化水素基を示し、Ｒ3が複数存在する場合はそれぞれ同一であっても異なっていてもよい。Ｒ4はＭに配位可能な配位子を示し、Ｒ4が複数存在する場合はそれぞれ同一であっても異なっていてもよい。ｒおよびｓは、０以上４以下であり、かつ（ｒ＋ｓ）＝（Ｍの原子価）の関係を満たす整数である。
【００６７】
上記式（２）において、炭素数１〜６の１価の炭化水素基としては、アルキル基（例：メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基）、シクロアルキル基（例：シクロヘキシル基）、フェニル基などが挙げられる。
【００６８】
上記式（２）において、ｓが０ではない有機金属化合物を用いてもよい。すなわち、Ｍ（ＯＲ3）tで表される化合物（式中、ＭおよびＲ3は上記式（２）中のＭおよびＲ3と同義であり、ｔはＭの原子価を示す。）中の、複数あるＯＲ3の一部または全部が配位子Ｒ4で置換された有機金属化合物を用いてもよい。
【００６９】
配位子Ｒ4としては、アセチルアセトアセテート、メチルアセトアセテート、エチルア
セトアセテート、プロピルアセトアセテート、ｎ−ブチルアセトアセテート、ｔ−ブチルアセトアセテート、アセトン、アセチルアセトン（２，４−ペンタジオン）、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジイソプロピルケトンなどのケトン類；
メタノール、エタノール、ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ｎ−ブチルアルコール、ｓｅｃ−ブチルアルコール、ｔ―ブチルアルコール、ペンチルアルコール、ヘキシルアルコールなどのアルコール類；
メトキシエタノール、エトキシエタノール、プロポキシエタノール、ブトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエーテル、プロピレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノプロピルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテルなどのグリコールエーテル類；
蟻酸、酢酸などのカルボキシ類；トリエチルアミン、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、ピリジン、ビピリジン、１，１０−フェナントロリンなどのアミン類；チオール類；トリフェニルホスフィンなどのホスフィン類などに由来する配位子が挙げられる。
【００７０】
これらの配位子の中では、ケトン類に由来する配位子が好ましく、メチルアセトアセテート、エチルアセトアセテート、プロピルアセトアセテート、ｎ−ブチルアセトアセテート、ｔ−ブチルアセトアセテートなどに由来する配位子や、アセチルアセトンに由来する配位子であるアセチルアセトナートがより好ましい。また、配位子Ｒ4を誘導する上記化
合物は１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００７１】
配位子Ｒ4を有する有機金属化合物（２）は、Ｍ（ＯＲ3）tで表される化合物と配位子
Ｒ4を誘導する化合物とを混合・撹拌することによって得ることができる。必要であれば
、混合・攪拌時に２０〜８０℃に加熱してもよい。
【００７２】
有機金属化合物（２）の具体例としては、テトラ−ｎ−ブトキシジルコニウム、トリ−ｎ−ブトキシ・エチルアセトアセテートジルコニウム、ジ−ｎ−ブトキシ・ビス（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、ｎ−ブトキシ・トリス（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、テトラ（アセチルアセトナート）ジルコニウム、テトラキス（ｎ−プロピルアセトアセテート）ジルコニウム、テトラキス（アセチルアセトアセテート）ジルコニウム、テトラキス（エチルアセトアセテート）ジルコニウムなどの有機ジルコニウム化合物；
テトラメトキシチタン、テトラエトキシチタン、テトラ−ｉ−プロポキシチタン、テトラ−ｎ−ブトキシチタン、ジ−ｉ−プロポキシ・ビス（エチルアセトアセテート）チタン、ジ−ｉ−プロポキシ・ビス（メチルアセトアセテート）チタン、ジ−ｉ−プロポキシ・ビス（アセチルアセトナート）チタンなどの有機チタン化合物；
トリ−ｉ−プロポキシアルミニウム、ジ−ｉ−プロポキシ・エチルアセトアセテートアルミニウム、ジ−ｉ−プロポキシ・アセチルアセトナートアルミニウム、ｉ−プロポキシ・ビス（エチルアセトアセテート）アルミニウム、ｉ−プロポキシ・ビス（アセチルアセトナート）アルミニウム、トリス（エチルアセトアセテート）アルミニウム、トリス（アセチルアセトナート）アルミニウム、モノアセチルアセトナート・ビス（エチルアセトアセテート）アルミニウムなどの有機アルミニウム化合物；
マグネシウムジメトキシド、マグネシウムジエトキシドなどのマグネシウムアルコキシドなどの有機マグネシウム化合物；
ナトリウムメトキシド、ナトリウムエトキシドなどのナトリウムアルコキシドなどの有機ナトリウム化合物が挙げられる。
【００７３】
有機金属化合物（２）の中では、反応性の面から、有機ジルコニウム化合物、有機チタン化合物および有機アルミニウム化合物が好ましく、有機チタン化合物が特に好ましい。また、有機金属化合物（２）は１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００７４】
＜有機スズ化合物（ａ）＞
有機スズ化合物（ａ）の具体例としては、下記化合物が挙げられる。
・下記式（ａ−１）〜（ａ−14）で表される化合物などのカルボン酸型有機スズ化合物
・下記式（ｂ−１）〜（ｂ−９）で表される化合物などのメルカプチド型有機スズ化合物・下記式（ｃ−１）〜（ｃ−３）で表される化合物などのスルフィド型有機スズ化合物
・下記式（ｄ−１）〜（ｄ−４）で表される化合物などのクロライド型有機スズ化合物
・下記式（ｅ−１）〜（ｅ−２）で表される化合物などの有機スズオキサイド
・該有機スズオキサイドとエステル化合物（例：シリケート、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、フタル酸ジオクチル）との反応生成物
有機スズ化合物（ａ）は１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００７５】
【化１】
2011048933.tif 000002
【００７６】
【化２】
2011048933.tif 000003
【００７７】
【化３】
2011048933.tif 000004
【００７８】
【化４】
2011048933.tif 000005
【００７９】
【化５】
2011048933.tif 000006
【００８０】
＜有機金属化合物（Ｃ）の含有量＞
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、有機金属化合物（Ｃ）を、固形分換算でのシリカ粒子（Ａ）と完全加水分解縮合物換算でのシラン化合物（Ｂ）との合計１００重量部に対して、０．０００１〜１０重量部、好ましくは０．００１〜２重量部、より好ましくは０．０１〜２重量部の範囲で含有する。
【００８１】
有機金属化合物（Ｃ）の含有量が上記範囲にあると、膜の強度が向上するため、クラックの発生が減少するという効果が得られる。一方、有機金属化合物（Ｃ）の含有量が上記範囲を上回ると、溶液状態においてゲル物が発生することがあるため、平滑な膜を得られなくなることがある。
【００８２】
《アクリル系重合体（Ｄ）》
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、増粘剤としてアクリル系重合体（Ｄ）をさらに含有することが好ましい。アクリル系重合体（Ｄ）を用いることにより、スリットコーターなどによって成膜する際に、成膜性を向上させることができる。
【００８３】
アクリル系重合体（Ｄ）のＧＰＣで測定されたポリスチレン換算のＭｗは、好ましくは１００００〜５０００００、より好ましくは１０００００〜５０００００、特に好ましくは２０００００〜５０００００である。アクリル系重合体（Ｄ）のＭｗが前記範囲にあると、クラックが発生することなく焼成工程を行える。一方、アクリル系重合体（Ｄ）のＭｗが前記範囲を下回ると、製膜時にはクラックが発生しなくても、焼成時にクラックが発生するという問題がある。
【００８４】
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、固形分換算でのシリカ粒子（Ａ）（上記無機粒子を用いる場合には、シリカ粒子（Ａ）および上記無機粒子）と完全加水分解縮合物換算でのシラン化合物（Ｂ）との合計１００重量部に対して、アクリル系重合体（Ｄ）を０．０５〜３０重量部の範囲で含有することが好ましく、１〜２０重量部の範囲で含有することがより好ましい。
【００８５】
アクリル系重合体（Ｄ）の含有量が上記範囲を下回ると、成膜後にクラックが発生することがある。一方、アクリル系重合体（Ｄ）の含有量が上記範囲を上回ると、焼成後にアクリル系重合体（Ｄ）が膜中に残留しやすくなるため、焼成膜が着色しやすくなる。このため、このような焼成膜はＦＰＤ部材として不適となりやすい。
【００８６】
アクリル系重合体（Ｄ）としては、ＦＰＤ部材形成時の焼成温度（例：４００〜６５０℃）で完全に酸化除去されるアクリル系重合体が好ましく、例えば７００℃以下で分解または揮発する（共）重合体（以下「特定重合体」ともいう。）を好適に用いることができる。
【００８７】
上記特定重合体としては、下記式（３）で表される（メタ）アクリレート化合物（以下「（メタ）アクリレート化合物（３）」ともいう。）の単独重合体、（メタ）アクリレート化合物（３）の２種以上の共重合体、および（メタ）アクリレート化合物（３）と他の共重合性単量体との共重合体が挙げられる。
【００８８】
【化６】
2011048933.tif 000007
【００８９】
式（３）中、Ｒ5は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ6は１価の有機基、好ましくはアルキル基、ヒドロキシアルキル基、フェノキシアルキル基、アルコキシアルキル基、シクロアルキル基などを示し、より好ましくはアルキル基、ヒドロキシアルキル基、アルコキシアルキル基を示す。なお、１価の有機基の炭素数は、好ましくは１〜１０、より好ましくは１〜５である。
【００９０】
（メタ）アクリレート化合物（３）の具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、アミル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレートなどのアルキル（メタ）アクリレート；
ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；
フェノキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル（メタ）アクリレートなどのフェノキシアルキル（メタ）アクリレート；
２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−プロポキシエチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２−メトキシブチル（メタ）アクリレートなどのアルコキシアルキル（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、４−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレートなどのシクロアルキル（メタ）アクリレート；
ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキ
シポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、メトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレートなどのポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート；
ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタジエニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート；などが挙げられる。
【００９１】
（メタ）アクリレート化合物（３）の中では、アルキル（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、アルコキシアルキル（メタ）アクリレートが好ましく、メチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートおよび２−エトキシエチル（メタ）アクリレートが特に好ましい。
【００９２】
（メタ）アクリレート化合物（３）との共重合に供される他の共重合性単量体としては、該（メタ）アクリレート化合物（３）と共重合可能な化合物であれば特に制限はなく、（メタ）アクリル酸、ビニル安息香酸、マレイン酸、ビニルフタル酸などの不飽和カルボン酸類；ビニルベンジルメチルエーテル、ビニルグリシジルエーテル、スチレン、α−メチルスチレン、ブタジエン、イソプレンなどのビニル基含有ラジカル重合性化合物などが挙げられる。
【００９３】
《アクリル系重合体（Ｄ）以外の樹脂》
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、アクリル系重合体（Ｄ）以外に、セルロース誘導体、アルキレングリコールの単独重合体または共重合体（（共）重合体）などの樹脂を増粘剤として含有してもよい。
【００９４】
セルロース誘導体としては、メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシメチルセルロース、２−ヒドロキシエチルセルロース、２−ヒドロキシプロピルセルロース、２−ヒドロキシエチル・メチルセルロース、２−ヒドロキシエチル・エチルセルロース、２−ヒドロキシプロピル・メチルセルロース、２−ヒドロキシプロピル・エチルセルロース、カルボキシメチルセルロースなどが挙げられる。
【００９５】
アルキレングリコールの（共）重合体としては、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、エチレングリコールとプロピレングリコールとの共重合体などが挙げられる。アルキレングリコールの（共）重合体の重量平均分子量は、２０万以上であることが好ましく、５０万以上であることが特に好ましい。
【００９６】
《有機溶剤（Ｅ）》
ＦＰＤ部材形成材料の全固形分濃度および粘度の調整、またはＦＰＤ部材の厚みの調整などを目的として、有機溶剤（Ｅ）を用いてもよい。また、有機溶剤（Ｅ）を用いることによって、ＦＰＤ部材形成材料の分散安定性および保存安定性をさらに向上させることができる。
【００９７】
有機溶剤（Ｅ）を使用する場合には、その使用量は所望の条件に応じて適宜設定することができる。具体的には、有機溶剤（Ｅ）の使用量は、ＦＰＤ部材形成材料の全固形分濃度が、好ましくは５〜９９重量％、より好ましくは７〜９５重量％、特に好ましくは１０〜９０重量％となる量である。「固形分濃度」とは、ＦＰＤ部材形成材料中に占める有機溶剤（Ｅ）以外の成分の合計濃度を示す。
【００９８】
有機溶剤（Ｅ）としては、１気圧における沸点が１００〜３００℃の有機溶剤が好ましく、１５０〜２５０℃の有機溶剤が特に好ましい。有機溶剤（Ｅ）の沸点が前記範囲を下回ると、塗布作業中に塗布された材料の乾燥が急激に進行しやすくなるため、乾固物が被塗工面に付着したり、塗りムラが発生したりすることがある。一方、有機溶剤（Ｅ）の沸点が前記範囲を上回ると、焼成後に膜中に有機溶剤（Ｅ）が残留しやすくなるため、塗膜の強度低下や塗膜表面の荒れを引き起こす原因になり得る。
【００９９】
有機溶剤（Ｅ）としては、アルコール類（例：１価のアルコール、多価アルコール、多価アルコールの誘導体）、芳香族炭化水素類、エーテル類、ケトン・アルデヒド類、エステル類などが挙げられる。
【０１００】
上記アルコール類としては、２−メチル−１−プロパノール、１−ブタノール、２−メチル−２−ブタノール、３−メチル−１−ブタノール、２−エチル−１−ブタノール、１−ペンタノール、２−ペンタノール、１−ヘキサノール、２−エチル−１−ヘキサノール、３，３，５−トリメチル−１−ヘキサノール、１−ヘプタノール、２−ヘプタノール、１−オクタノール、２−オクタノール、ターピネオール、
エチレングリコール、エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールジアセテート、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノヘキシルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテル、プロピレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエーテル、プロピレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジアセトンアルコールなどが挙げられる。
【０１０１】
上記芳香族炭化水素類としては、トルエン、キシレンなどが挙げられ；上記エーテル類としては、ジエチルアセタール、ジブチルエーテル、ジオキサンなどが挙げられ；上記ケトン・アルデヒド類としては、アセチルアセトン、メチル−ｎ−プロピルケトン、メチル−ｎ−ブチルケトン、エチル−ｎ−ブチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジエチルケトン、ジイソプロピルケトン、ジイソブチルケトンなどが挙げられ；上記エステル類としては、アセト酢酸エチル、アセト酢酸メチル、安息香酸エチル、安息香酸メチル、酢酸アミル、酢酸イソアミル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、炭酸ジエチル、乳酸メチル、乳酸エチル、マレイン酸ジブチルなどが挙げられる。
【０１０２】
有機溶剤（Ｅ）は１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
【０１０３】
これらの中でも、２−エチル−１−ヘキサノール、３，３，５−トリメチル−１−ヘキサノール、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエーテル、プロピレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテルが好ましい。
【０１０４】
〔ＦＰＤ部材形成材料の製造方法およびその用途〕
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、シリカ粒子（Ａ）、シラン化合物（Ｂ）および有機金属化合物（Ｃ）を充分に混合して調製することができる。上記無機粒子、増粘剤（例：アクリル系重合体（Ｄ））および有機溶剤（Ｅ）を用いる場合には、例えば、有機溶剤（Ｅ
）に、シラン化合物（Ｂ）、必要に応じて後述する加水分解・縮合触媒（例：塩基性化合物、酸性化合物、有機金属化合物類）を添加し、これらを充分に混合する。次いで、必要に応じてこの混合物の脱触媒を行い、シリカ粒子（Ａ）、有機金属化合物（Ｃ）、上記無機粒子および増粘剤（例：アクリル系重合体（Ｄ））をこの混合物中に分散させる。このようにして、ＦＰＤ部材形成材料を調製することができる。
【０１０５】
このとき、シリカ粒子（Ａ）および上記無機粒子などの分散性に応じて、ボールミル、サンドミル（ビーズミル，ハイシェアビーズミル）、ホモジナイザー、超音波ホモジナイザー、ナノマイザー、プロペラミキサー、ハイシェアミキサー、ペイントシェーカーなどの公知の分散機を用いることが好ましい。高分散の微粒子分散体ボールミル、サンドミル（ビーズミル，ハイシェアビーズミル）を特に好適に用いることができる。
【０１０６】
本発明のＦＰＤ部材形成材料は、誘電体層、隔壁、電極、蛍光体およびカラーフィルターなどのＦＰＤ部材の形成材料として用いられ、誘電体層の形成材料として特に好ましく用いられる。
【０１０７】
〔ＦＰＤ部材の製造方法〕
上記ＦＰＤ部材形成材料を基板上に塗布して成膜することにより、ＦＰＤ部材を得ることができる。具体的には、ＦＰＤ部材の製造方法は、上記ＦＰＤ部材形成材料を基板上に塗布して塗膜を形成する工程、該塗膜を乾燥して膜形成材料層を基板上に形成する工程、該膜形成材料層を焼成する工程を有する。また、ＦＰＤ部材の種類に応じて塗膜を所定の形状にパターニングしてもよい。
【０１０８】
《塗膜の形成および膜形成材料層の形成》
ＦＰＤ部材形成材料を基板上に塗布する方法としては、例えば、刷毛、ロールコーター、バーコーター、フローコーター、遠心コーター、超音波コーター、（マイクロ）グラビアコーターなどを用いて塗布する方法、ディップコート法、流し塗り法、スプレー法、スクリーン印刷法、電着法、蒸着法などの方法を利用することができる。
【０１０９】
本発明のＦＰＤ部材形成材料が流動性を有する場合には、スクリーン印刷法などによって該形成材料を基板（例：ガラス基板）上に塗布し、塗膜を乾燥することにより、膜形成材料層を形成することができる。塗膜の乾燥条件は、例えば４０〜１５０℃で１〜６０分間とされる。
【０１１０】
本発明のＦＰＤ部材形成材料を用いて成膜することにより、１回塗りの場合には乾燥膜厚が０．０５〜４０μｍ程度、２回塗りの場合には乾燥膜厚が０．１〜８０μｍ程度の膜形成材料層を形成することができる。このように厚膜形成時においても、本発明ではクラックの発生を防止することができる。従って、所望の厚みを有するＦＰＤ部材を少ない塗工回数で得ることができる。
【０１１１】
「１回塗り」とは、ＦＰＤ部材形成材料を基板上に塗布する際に、ＦＰＤ部材形成材料の塗布操作およびこれによって得られた塗膜の乾燥処理を１サイクルとして、このサイクルを１回のみ実施することを意味する。「２回塗り」とは、前記サイクルを２回繰り返して実施することを意味する。
【０１１２】
《膜形成材料層の焼成》
上記のようにして形成された膜形成材料層を焼成することによって、該膜形成材料層に含まれる有機物質（例：有機溶剤）が分解・除去されると共に、シリカ粒子（Ａ）などが焼結する。焼成温度は例えば４００〜６５０℃であり、焼成時間は例えば１〜３６０分である。以上のようにして、ＦＰＤ部材を得ることができる。
【０１１３】
〔オルガノシラン（１）の加水分解・縮合反応〕
上述のオルガノシラン（１）の加水分解・縮合反応の具体例を以下に示す。
【０１１４】
《加水分解・縮合触媒》
オルガノシラン（１）の加水分解・縮合を実施する際には、通常は加水分解・縮合触媒が用いられる。前記加水分解・縮合触媒としては、塩基性化合物、酸性化合物、有機金属化合物および／またはその部分加水分解物（以下、有機金属化合物および／またはその部分加水分解物をまとめて「有機金属化合物類」ともいう。）などが挙げられる。
【０１１５】
なお、加水分解・縮合触媒の中には有機金属化合物（Ｃ）に分類されるものもある。本発明のＦＰＤ部材形成材料の調製時には、加水分解・縮合触媒を充分に除去したうえでオルガノシラン（１）の加水分解物または縮合物を用いるか、あるいはこの加水分解・縮合触媒の残渣を有機金属化合物（Ｃ）の一部として用いればよい。
【０１１６】
＜塩基性化合物＞
上記塩基性化合物としては、アンモニア（アンモニア水溶液を含む）、有機アミン化合物、アルカリ金属の水酸化物（例：水酸化ナトリウム、水酸化カリウム）、アルカリ土類金属の水酸化物、アルカリ金属のアルコキシド（例：ナトリウムメトキシド、ナトリウムエトキシド）などが挙げられる。
【０１１７】
上記有機アミン化合物の具体例としては、アルキルアミン、アルコキシアミン、アルカノールアミン、アリールアミン、他の有機アミン化合物（例：テトラメチルアンモニウムハイドロキサイド、ピリジン）が挙げられる。
【０１１８】
上記アルキルアミンの具体例としては、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、ヘキシルアミン、オクチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミン、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリプロピルアミン、トリブチルアミンなどの炭素数１〜４のアルキル基を有するアルキルアミンが挙げられる。
【０１１９】
上記塩基性化合物は１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
【０１２０】
上記塩基性化合物の中では、アンモニアおよび有機アミン化合物が好ましく、有機アミン化合物がより好ましく、トリエチルアミン、テトラメチルアンモニウムハイドロキサイド、ピリジンが特に好ましい。
【０１２１】
＜酸性化合物＞
上記酸性化合物としては、有機酸および無機酸を用いることができる。上記酸性化合物の中では、有機酸が好ましく、マレイン酸、無水マレイン酸、メタンスルホン酸、酢酸が特に好ましい。
【０１２２】
＜有機金属化合物類＞
上記有機金属化合物類としては、下記式（４）で表される化合物（以下「有機金属化合物（４）」ともいう。）などの金属キレート化合物、１個のスズ原子に炭素数１〜１０のアルキル基が１〜２個結合した４価のスズ化合物（以下「有機スズ化合物（ｂ）」ともいう。）、有機金属化合物（４）または有機スズ化合物（ｂ）の部分加水分解物などが挙げられる。
【０１２３】
−有機金属化合物（４）−
有機金属化合物（４）は下記式（４）で表される。
【０１２４】
Ｍ（ＯＲ10）r（Ｒ11ＣＯＣＨＣＯＲ12）s  ・・・（４）
式（４）中、Ｍはジルコニウム、チタン、アルミニウムまたはナトリウムを示し、Ｒ10およびＲ11はそれぞれ独立に炭素数１〜６の１価の炭化水素基を表し、Ｒ12は炭素数１〜６の１価の炭化水素基または炭素数１〜１６のアルコキシ基を示し、ｒおよびｓは、０以上４以下であり、かつ（ｒ＋ｓ）＝（Ｍの原子価）の関係を満たす整数である。
【０１２５】
上記式（４）において、炭素数１〜６の１価の炭化水素基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、シクロヘキシル基、フェニル基などが挙げられる。
【０１２６】
上記式（４）において、炭素数１〜１６のアルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、ｉ−プロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基、ラウリルオキシ基などが挙げられる。
【０１２７】
−有機スズ化合物（ｂ）−
有機スズ化合物（ｂ）としては、カルボン酸型有機スズ化合物、メルカプチド型有機スズ化合物、スルフィド型有機スズ化合物、クロライド型有機スズ化合物、有機スズオキサイド、該有機スズオキサイドとエステル化合物との反応生成物が挙げられる。これらの具体例としては、＜有機スズ化合物（ａ）＞の欄に記載した化合物を挙げることができる。
【０１２８】
＜加水分解・縮合触媒の使用量＞
上記加水分解・縮合触媒の使用量は、完全加水分解縮合物換算でのオルガノシラン（１）１００重量部に対して、通常は０．００１〜２０重量部、好ましくは０．０１〜１０重量部、さらに好ましくは０．１〜５重量部である。
【０１２９】
ここで「完全加水分解縮合物」とは、オルガノシラン（１）中に含まれるＳｉ−Ｒ2基
の全て（１００％）が加水分解することによってＳｉ−ＯＨ基が形成され、さらに当該Ｓｉ−ＯＨ基が完全に縮合することによってシロキサン構造が形成されたものをいう。
【０１３０】
《加水分解反応・縮合反応》
上記加水分解・縮合を実施する際には、通常はオルガノシラン（１）に水を添加して、該オルガノシラン（１）を加水分解・縮合させる。上記加水分解・縮合反応は有機溶媒中で実施することが好ましい。
【０１３１】
＜水＞
添加される水の量は、完全加水分解縮合物換算でのオルガノシラン（１）１００重量部に対して、通常は１０〜５００重量部、好ましくは２０〜２００重量部、より好ましくは３０〜１００重量部である。水の添加量が前記範囲にあると、加水分解・縮合反応が充分に進行するとともに、反応後に除去する水の量が少ないため好ましい。
【０１３２】
＜有機溶媒＞
上記有機溶媒としては、アルコール類、芳香族炭化水素類（例：トルエン、キシレン）、エーテル類、ケトン類（例：メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン）、エステル類などを用いることができる。
【０１３３】
上記エステル類の具体例としては、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、炭酸プロピレン、乳酸メチル、乳酸エチル、乳酸ノルマルプロピル、乳酸イソプロピル、３−エトキシプロピオン酸メチル、３−エトキシプロピオン酸エチルが挙げられる。
【０１３４】
上記有機溶媒は１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
【０１３５】
上記有機溶媒の中では、加水分解・縮合反応を促進する観点から、アルコール類以外の有機溶媒が好ましく、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、トルエン、キシレンがより好ましい。
【０１３６】
＜反応条件＞
上記加水分解・縮合反応の温度は、好ましくは１０〜１００℃、より好ましくは１５〜８０℃、特に好ましくは２０〜７０℃である。反応時間は、好ましくは０．３〜４８時間、より好ましくは０．５〜２４時間、特に好ましくは１〜１２時間である。
【０１３７】
また、シリカ粒子（Ａ）や上記無機粒子の存在下にオルガノシラン（１）の加水分解・縮合を実施してもよい。特に、コロイダルシリカの存在下にオルガノシラン（１）の加水分解・縮合を実施する場合には、コロイダルシリカ製造時に使用される酸が残存していれば、この酸が加水分解触媒としても働く。このため、上記加水分解・縮合触媒の添加量を必要に応じて低減してもよい。
【０１３８】
＜水洗・中和＞
オルガノシラン（１）の加水分解・縮合反応により得られた加水分解物・縮合物に対しては、貯蔵安定性の点から、加水分解・縮合反応後に脱触媒工程として水洗を行うことが好ましい。
【０１３９】
また、加水分解・縮合触媒として上記塩基性化合物を使用した場合には、反応後に酸性化合物による中和処理を行った上で、水洗を行うことがより好ましい。中和処理に使用する酸性化合物としては、上記酸性化合物を用いることができる。
【０１４０】
上記酸性化合物の使用量は、加水分解・縮合反応に使用した塩基性化合物１規定に対し、通常は０．５〜２規定、好ましくは０．８〜１．５規定、さらに好ましくは０．９〜１．３規定である。水洗時に水層へ抽出され易い点から、水溶性の酸性化合物を使用することが好ましい。酸性化合物を水に溶解して使用する場合には、酸性化合物の使用量は、水１００重量部に対して、好ましくは０．５〜１００重量部、より好ましくは１〜５０重量部、さらに好ましくは２〜１０重量部である。
【０１４１】
加水分解物・縮合物に対して中和処理を実施した後に、該加水分解物・縮合物の溶液を充分に攪拌・混合して静置し、水相と有機溶媒相との相分離を確認した後、下層の水分を除去する。
【０１４２】
中和処理後の水洗に使用される水量は、使用したオルガノシラン（１）（完全加水分解縮合物換算）１００重量部に対して、好ましくは１０〜５００重量部、より好ましくは２０〜３００重量部、さらに好ましくは３０〜２００重量部である。
【０１４３】
水洗は、水を添加して充分に攪拌した後、静置し、水相と有機溶媒相との相分離を確認後、下層の水分を除去することにより行う。水洗回数は好ましくは１回以上、さらに好ましくは２回以上である。その後、溶媒を留去してオルガノシロキサン（１）の加水分解物または縮合物を得る。
【実施例】
【０１４４】
以下、実施例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら限定されない。なお、実施例および比較例における「部」および「％」は、特に
断りのない限り、それぞれ「重量部」および「重量％」を示す。
【０１４５】
＜重量平均分子量（Ｍｗ）の測定方法＞
下記条件にて、重量平均分子量（Ｍｗ）を測定した。
・測定方法：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法
・標準物質：ポリスチレン
・装置：東ソー（株）製、商品名：ＨＬＣ−８０２０
・カラム：東ソー（株）製ガードカラムＨXL−Ｈ、ＴＳＫ  ｇｅｌ  Ｇ７０００ＨXL、ＴＳＫ  ｇｅｌ  ＧＭＨXL  ２本、ＴＳＫ  ｇｅｌ  Ｇ２０００ＨXLを順次連結したもの
・溶媒：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）
・サンプル濃度：０．７ｗｔ％
・注入量：７０μＬ
・流速：１ｍＬ／ｍｉｎ
＜光学特性＞
下記実施例および比較例で得られた組成物を乾燥膜厚が１５μｍになるように石英ガラス上に塗布して塗膜を形成した。この塗膜を１００℃で２０分間乾燥した後、オーブンを用いて５００℃で１時間焼成することによって硬化膜（焼成膜）を作製した。スガ試験機社製のヘイズ試験器（タッチパネル式ヘーズコンピューター  ＨＺ−２Ｓ）を用いて前記硬化膜の透過率を測定し、下記基準で評価した。
Ａ：透過率が８０％を超える。
Ｂ：透過率が７０％以上８０％以下。
Ｃ：透過率が７０％未満。
【０１４６】
＜電極上におけるクラック性＞
下記実施例および比較例で得られた組成物を、上面幅１００μｍ・底面幅８０μｍ・高さ１２μｍの形状を有する逆テーパー型銀電極が設けられた基板上に、１００μｍのアプリケーターを用いて塗布して塗膜を形成した。この塗膜を１００℃で２０分間乾燥した後、オーブンを用いて５００℃で１時間焼成することによって硬化膜（焼成膜）を作製した。この硬化膜を２ｃｍ四方に切断し、電子顕微鏡を用いて６００倍の倍率でその表面を観察した。表面クラックの発生の有無を確認し、下記基準で評価した。
◎：試験片の全体において電極脇に発生するクラックが０本〜４本
○：試験片の全体において電極脇に発生するクラックが５本〜１０本
（実用上問題のない程度のレベルとみなすことができる。）
△：試験片の全体において電極脇に発生するクラックが１１本〜２０本
（実用上問題がでる可能性があるレベルとみなすことができる。）
×：試験片の全体において電極脇に発生するクラックが２１本以上
＜平滑性＞
下記実施例および比較例で得られた組成物を乾燥膜厚が１５μｍになるように石英ガラス上に塗布して塗膜を形成した。この塗膜を１００℃で２０分間乾燥した後、オーブンを用いて５００℃で１時間焼成することによって硬化膜（焼成膜）を作製した。目視および顕微鏡を用いて前記硬化膜の表面を観察し、下記基準で評価した。
◎：顕微鏡で観察を行っても膜表面の凹凸が見られない。
○：目視ではわからない膜表面の凹凸が顕微鏡では観察できる。
△：目視でも膜表面に凹凸があることを観察できる。
×：凝集物が引きずられたような筋状の凹凸が観察できる
［実施例１］
シリカ粒子（Ａ）：体積基準での平均粒子径が８０ｎｍの粉体状のシリカ粒子９８部とシラン化合物（Ｂ）：テトラエトキシシランの４〜５量体（多摩化学工業社製ＭＳ５１）２部とアクリル系重合体（Ｄ）：ランダム共重合体９．０部とを、有機溶剤（Ｅ）：２−エチル−１−ヘキサノール２２７部とエチレングリコールモノブチルエーテル６部とから
なる混合溶剤に混合・撹拌して、混合物を得た。
【０１４７】
有機金属化合物（Ｃ）：テトラ−ｉ−プロポキシチタン０．８３３部と２，４−ペンタジオン０．５５８部とを予め混合・撹拌したものを、さらに上記混合物に混合・撹拌して組成物（１）を得た。組成物（１）を用いて上記評価を行った。評価結果を表１に示す。
【０１４８】
ここで、上記ランダム共重合体は、イソブチルメタクリレート（ｉ−ＢＭＡ）とヒドロキシプロピルメタクリレート（ＨＰＭＡ）とのランダム共重合体（ｉ−ＢＭＡ／ＨＰＭＡ＝８０／２０（重量比）、重量平均分子量：４０万、表１ではｐｏｌｙ（ｉ−ＢＭＡ）80−（ＨＰＭＡ）20共重合体と示す。）である。
【０１４９】
［実施例２〜１７、比較例１〜７］
実施例１において、表１または２に記載の組成に従って組成物を調製したこと以外は実施例１と同様にして、組成物（２）〜（１７）、比較組成物（１）〜（７）を得た。これらの組成物を用いて上記評価を行った。評価結果を表１または２に示す。
【０１５０】
なお、表中の略称などは下記のとおり。
ＴＥＯＳ：テトラエトキシシラン
ＭＳ５１：テトラエトキシシランの４〜５量体（多摩化学工業社製）
ＭＴＭＳ：メチルトリメトキシシラン
ＭＴＭＳの縮合物：Ｍｗ＝５０００
ＸＣ−９６−７２３：Ｍｗ＝７００のポリジメチルシロキサン（MOMENTIVE社製）
ＸＦ３９０５：Ｍｗ＝２３０００のポリジメチルシロキサン（MOMENTIVE社製）
ＦＭ９９１５：Ｍｗ＝４０００のポリジメチルシロキサン（チッソ社製）
ＡＬＣＨ−ＴＲ：アルミニウムトリスエチルアセトアセテート（川研ファインケミカル）ＺＣ−１５０：ジルコニウムテトラアセチルアセトナート（マツモト交商）
配位子（Ｒ4）を誘導する化合物は配位子交換のために使用された化合物であり、該化
合物とテトラ−ｉ−プロポキシチタンとを混合・攪拌することにより、この配位子交換を行った。
【０１５１】
【表１】
2011048933.tif 000008
【０１５２】
【表２】
2011048933.tif 000009
【産業上の利用可能性】
【０１５３】
本発明によれば、厚膜形成時においてもクラックが発生せず、かつ透明性・耐熱性・平滑性に優れたＦＰＤ部材を、少ない塗工回数で形成可能な材料を提供することができる。
【符号の説明】
【０１５４】
１０１・・・ガラス基板
１０２・・・ガラス基板
１０３・・・隔壁
１０４・・・透明電極
１０５・・・バス電極
１０６・・・アドレス電極
１０７・・・蛍光体
１０８・・・誘電体層
１０９・・・誘電体層
１１０・・・保護膜
１１１・・・隔壁
２０１・・・ガラス基板
２０２・・・ガラス基板
２０３・・・絶縁層
２０４・・・透明電極
２０５・・・エミッタ
２０６・・・カソード電極
２０７・・・蛍光体
２０８・・・ゲート
２０９・・・スペーサ
【図１】
2011048933.tif 000010
【図２】
2011048933.tif 000011