(57)【要約】【課題】幅広い温度範囲における遮音性に優れており、かつ、太陽光を遮るための着色層を有する合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる部位Ａと、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる部位Ｂとを水平方向に有する中間層が２枚の被覆層により挟持されている合わせガラス用中間膜であって、前記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔａと、前記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔｂとの差が１０℃以上であり、前記被覆層は、ポリビニルアセタール樹脂を含有する樹脂組成物からなり、前記部位Ａ、前記部位Ｂの少なくとも一部位、又は、前記部位Ａ、前記部位Ｂが複数ある場合には少なくともその一部位が着色されている合わせガラス用中間膜。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる部位Ａと、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる部位Ｂとを水平方向に有する中間層が２枚の被覆層により挟持されている合わせガラス用中間膜であって、
前記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔａと、前記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔｂとの差が１０℃以上であり、前記被覆層は、ポリビニルアセタール樹脂を含有する樹脂組成物からなり、
前記部位Ａ、前記部位Ｂの少なくとも一部位、又は、前記部位Ａ、前記部位Ｂが複数ある場合には少なくともその一部位が着色されている
ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
被覆層は、アセタール基の炭素数が３又は４、アセタール化度が６０〜７５ｍｏｌ％、アセチル基量が３０ｍｏｌ％以下のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤を２０〜５０重量部含有する樹脂組成物からなることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
Ｔａ及びＴｂは、−３８〜４２℃であることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
部位Ａの面積と部位Ｂの面積との比が９：１〜４：６であることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
部位Ａと部位Ｂとが水平方向に帯状に配置しており、各々の帯の幅が３００ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
更に、周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度ＴｃがＴａとＴｂとの間である樹脂組成物Ｃ又は樹脂Ｃからなる部位Ｃを水平方向に有することを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる部位Ａ、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる部位Ｂ、樹脂組成物Ｃ又は樹脂Ｃからなる部位Ｃを水平方向に有する中間層が２枚の被覆層により挟持されている合わせガラス用中間膜であって、
前記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔａと、前記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔｂとの差が１０℃以上であり、前記被覆層は、ポリビニルアセタール樹脂を含有する樹脂組成物からなり、
前記樹脂組成物Ｃ又は樹脂Ｃの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度ＴｃがＴａとＴｂとの間であり、
前記部位Ａ、前記部位Ｂ、前記部位Ｃの少なくとも一部位、又は、前記部位Ａ、前記部位Ｂ、前記部位Ｃが複数ある場合には少なくともその一部位が着色されている
ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
請求項１又は７記載の合わせガラス用中間膜が、２枚の透明板の間に挟み込まれていることを特徴とする合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、幅広い温度範囲における遮音性に優れており、かつ、太陽光を遮るための着色層を有する合わせガラス用中間膜に関する。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車等の車両、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。合わせガラスとして、少なくとも一対のガラス間に、例えば、液状可塑剤により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂等のポリビニルアセタール樹脂からなる合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させた合わせガラス等が挙げられる。
【０００３】
合わせガラスを自動車用のフロントガラスに用いる場合、太陽光が運転者の視界に入らないことが好ましい。そのため、フロントガラスの上部に太陽光を遮るための着色帯が形成されていることがある。このような着色帯はフロントガラスの内外面に着色フィルムを貼り付けることによっても形成できるが、長期間使用する際に着色フィルムが剥離してしまうことがある。合わせガラス用中間膜の一部に着色帯が設ければ、このような剥離の問題は生じない。
合わせガラス用中間膜に着色帯を形成する方法は、例えば、合わせガラス用中間膜を部分的に三層構造とし、その一部の層を着色する方法等が挙げられる。
【０００４】
近年、軽量化やコスト等の問題から、合わせガラス全体を薄くすることが試みられている。しかし、合わせガラス全体を薄くすると、遮熱性や遮音性が低下するという問題がある。とりわけ、このような合わせガラスを自動車等のフロントガラスとして用いた場合、風切り音やワイパーの駆動音等これまでは問題とならなかった２０００〜５０００Ｈｚ程度の音域の音についての遮音性が問題となってきている。
【０００５】
このような問題に対して、例えば、特許文献１には、図１７に示すような、大量の可塑剤を含有する遮音層を、通常の量の可塑剤を含有する被覆層の間に挟持してなる遮音合わせガラス用中間膜が開示されている。このような構成にすることで、遮音層が高い遮音性能を発揮するとともに、遮音層中の大量の可塑剤がブリードアウトするのを被覆層が保護するため、遮音性とブリードアウトの防止とを兼ね備えた遮音合わせガラス用中間膜が得られる。
【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載された遮音合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスは、常温領域における遮音性能こそ優れるものの、低温領域及び高温領域では特定の波長の音を充分には遮音できないという問題があった。用いられる地域により、その使用温度域は非常に広範に渡る。よって、広い温度範囲においても遮音性に優れ、かつ、太陽光を遮るための着色層を有する合わせガラス用中間膜が求められていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平５−３１０４４９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、幅広い温度範囲における遮音性に優れており、かつ、太陽光を遮るための着色層を有する合わせガラス用中間膜を提供することを目的とする。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる部位Ａと、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる部位Ｂとを水平方向に有する中間層が２枚の被覆層により挟持されている合わせガラス用中間膜であって、前記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔａと、前記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔｂとの差が１０℃以上であり、前記被覆層は、ポリビニルアセタール樹脂を含有する樹脂組成物からなり、前記部位Ａ、前記部位Ｂの少なくとも一部位、又は、前記部位Ａ、前記部位Ｂが複数ある場合には少なくともその一部位が着色されている合わせガラス用中間膜である。
以下に本発明を詳述する。
【００１０】
本発明者は、特許文献１に記載された合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを作製し、その遮音性能について詳細に検討した。即ち、図１７に示すような、大量の可塑剤を含有する遮音層を、通常の量の可塑剤を含有する被覆層で挟持してなる合わせガラス用中間膜を調製し、これを厚さ２ｍｍのガラス板２枚で挟持して合わせガラスを作製し、得られた合わせガラスの遮音性能について調べた。すると、０℃においては、周波数３１５０Ｈｚ付近の音が透過しやすく、４０℃においては周波数６３００Ｈｚ付近の音が透過しやすいことが判った。一方、２３℃においては、このような特定周波数の音の透過が認められなかった。これは、以下のような理由であると考えられた。
【００１１】
０℃においては、合わせガラス用中間膜を構成する被覆層／遮音層／被覆層の全てがガラス状態にある。このような合わせガラス用中間膜により結合された２枚のガラス板は、一体化して、あたかも厚さ４ｍｍの１枚のガラス板であるかのような挙動を示す。従って、厚さ４ｍｍのガラス板におけるコインシデンス効果によって、周波数３１５０Ｈｚ付近の音が透過しやすくなる。
４０℃においては、合わせガラス用中間膜を構成する遮音層がゴム状態となる。このような合わせガラス用中間膜により結合された２枚のガラス板は、独立して、厚さ２ｍｍのガラス板２枚としての挙動を示す。従って、厚さ２ｍｍのガラス板におけるコインシデンス効果によって、周波数６３００Ｈｚ付近の音が透過しやすくなる。
ところが、２３℃においては、合わせガラス用中間膜を構成する遮音層がガラス状態とゴム状態との中間の状態となる。このような合わせガラス用中間膜により結合された２枚のガラス板は、４ｍｍのガラス板１枚としてと、２ｍｍのガラス板２枚としてとの中間的な挙動を示すようになり、周波数３１５０Ｈｚ付近の音も周波数６３００Ｈｚ付近の音も透過しにくくなり、全体として高い遮音性能を発揮する。
この結果より、ある温度において高い遮音性能を発揮させるためには、該温度においてガラス状態とゴム状態との中間の状態となる樹脂層を有する合わせガラス用中間膜により２枚のガラス板を接合することが重要であることが判った。
【００１２】
また、特許文献１に記載された被覆層／遮音層／被覆層の構成を有する合わせガラス用中間膜では、温度上昇に伴い、まず遮音層がガラス状態とゴム状態の中間の状態となり、高い遮音性を発揮する。このとき、被覆層はガラス状態のままである。更に温度が上昇すると、被覆層がガラス状態とゴム状態の中間の状態になる温度に達する。しかしながら、この温度では、既に遮音層がゴム状態になっていることから、合わせガラスはガラス板２枚としての挙動を示す。被覆層がガラス状態とゴム状態の中間の状態であるにもかかわらず、合わせガラスの挙動はゴム状態にある遮音層によって決まる。即ち、複数の層を厚み方向に積層した場合、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの遮音性は、最も低温でガラス状態からゴム状態へ変化する層によって決まることになり、その他の層はほとんど遮音性に寄与しないと考えられる。
【００１３】
本発明者は、動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度が異なる樹脂組成物からなる複数の部位を水平方向に有する合わせガラス用中間膜は、極めて広い温１１度範囲において高い遮音性能を発揮できることを見出した。これは、各々の部位がガラス状態とゴム状態との中間の状態となる温度領域において高い遮音性能を発揮するためであると考えられる。各々の部位は、該部位がガラス状態とゴム状態との中間の状態となる温度領域以外においては、特定の周波数の音が透過しやすくなる。しかし、いずれかの部位がガラス状態とゴム状態との中間の状態となっている温度領域が広いため、合わせガラス用中間膜全体としては、広い温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。とりわけ、各々の部位間の動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度の差を充分に大きくすることにより、極めて広い温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。
【００１４】
本発明の合わせガラス用中間膜は、樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる部位Ａと、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる部位Ｂとを水平方向に有する中間層を有する。
上記部位Ａと部位Ｂとを水平方向に有するとは、例えば、図１等に示すように、上記部位Ａと上記部位Ｂとが水平方向に配置されて存在していることを意味する。
【００１５】
上記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接（以下、「ｔａｎδ」ともいう。）が最大値を示す温度（以下、「ｔａｎδのピーク温度」ともいう。）Ｔａと、上記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂのｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差は、１０℃以上である。
上記ｔａｎδは、ＪＩＳ  Ｋ  ７２４４に準拠し、以下の方法で測定することができる。樹脂組成物を用いて試験シート（直径８ｍｍ）を作製し、得られた試験シートの動的粘弾性を、せん断法にて、歪み量１．０％及び周波数１Ｈｚの条件下において、昇温速度３℃／分で動的粘弾性の温度分散測定をすることにより、ｔａｎδを測定できる。
上記ｔａｎδのピーク温度とは、上記方法にて得られたｔａｎδが最大値を示す温度を意味する。上記ｔａｎδのピーク温度は、例えば、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いて、測定することができる。
【００１６】
本発明者の検討によると、ｔａｎδのピーク温度は、温度と周波数により変化するものであり、測定周波数が高くなるとｔａｎδのピーク温度は高温側にシフトしていく。一方、ガラスのコインシデンス周波数は、厚みにもよるが、約２０００〜８０００Ｈｚである。厚さ４ｍｍのガラスのコインシデンス周波数は、３１５０Ｈｚ付近であるため、１Ｈｚの動的粘弾性測定におけるｔａｎδのピーク温度に１８℃をプラスすれば、３１５０Ｈｚ付近におけるｔａｎδのピーク温度となる。このことから樹脂組成物がガラス状態とゴム状態との中間の状態となる温度領域は、ｔａｎδのピーク温度プラス１８℃を中心として±１０℃程度の領域であり、より確実にはｔａｎδのピーク温度プラス１８℃を中心として±１０℃の領域である。
【００１７】
例えば、上記樹脂組成物Ａのｔａｎδのピーク温度が２℃である場合、２０℃を中心に１０〜３０℃程度の領域で部位Ａがガラス状態とゴム状態との中間の状態となり、この温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。
一方、例えば上記樹脂組成物Ｂのｔａｎδのピーク温度が２３℃である場合、４１℃を中心に３１〜５１℃程度の領域で部位Ａがガラス状態とゴム状態との中間の状態となり、この温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。
即ち、ｔａｎδのピーク温度が２℃である樹脂組成物Ａからなる部位Ａと、ｔａｎδのピーク温度が２３℃である樹脂組成物Ｂからなる部位Ｂとを水平方向に有する本発明の合わせガラス用中間膜は、１０〜５１℃の温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。
【００１８】
上記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａのｔａｎδのピーク温度Ｔａと、上記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂのｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差が１０℃未満であると、２つの部位がカバーできる温度領域が大きく重複してしまい、広い温度領域において高い遮音性能を発揮することができなくなる。上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差は、１５℃以上であることが好ましい。上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差のより好ましい下限は２０℃、更に好ましい下限は２５℃である。上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差の好ましい上限は６０℃、より好ましい上限は５５℃である。
【００１９】
上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差が２０℃を超えると、２つの部位でカバーできない温度領域が発生し、理論的にはこの温度領域においては高い遮音性能は発揮できなくなると考えられる。しかし、ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差が２０℃以上であっても、実際にはこの温度領域においても高い遮音性能を発揮し得る。
即ち、Ｔａ＜Ｔｂであって、ＴａとＴｂとの差が２０℃以上である場合、Ｔａ＋２８℃〜Ｔｂ＋８℃の温度領域では、部位Ａはゴム状態、部位Ｂはガラス状態である。そのため、例えば２ｍｍと２ｍｍのガラスからなる合わせガラスであれば、部位Ｂでは３１５０Ｈｚ付近の音が透過し、部位Ａでは６３００Ｈｚ付近の音が透過する。しかし、部位Ａでは３１５０Ｈｚ付近の音は透過せず、部位Ｂでは６３００Ｈｚ付近の音は透過しないことになる。従って、樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる単層中間膜や、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる単層中間膜や、樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる層と樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる層とが積層された構成の中間膜と比較すれば、Ｔａ＋２８℃〜Ｔｂ＋８℃の温度領域であっても本発明の合わせガラス用中間膜は高い遮音性能を発揮できるといえる。
【００２０】
上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとは、得られる合わせガラスの用途及び使用環境に合わせて選択すればよい。例えば、合わせガラスを自動車用のフロントガラスに用いる場合、その使用温度域は−３０〜７０℃であるから、Ｔａ、Ｔｂは−３８〜４２℃の範囲から適当な組み合わせを選択することが好ましい。
例えば、寒冷地での使用を前提にすればＴａを−３８〜−８℃、Ｔｂを−２８〜２℃の範囲に設定することが考えられる。上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとをこの範囲に設定することにより、−３０〜３０℃の温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。寒冷地での使用を前提にした場合のＴａの好ましい範囲は−３８〜−１８℃であり、Ｔｂの好ましい範囲は−２８〜−８℃である。
温暖地での使用を前提とすればＴａを２〜３２℃、Ｔｂを１２〜４２℃に設定することが考えられる。上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとをこの範囲に設定することにより、１０〜７０℃の温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。温暖地での使用を前提にした場合のＴａの好ましい範囲は１２〜３２℃であり、Ｔｂの好ましい範囲は２２〜４２℃である。
【００２１】
更に広い温度範囲において高い遮音性能を発揮すべき場合には、上記中間層は、上記部位Ａ及びＢとに加えて、更に、ｔａｎδのピーク温度Ｔｃが上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａ及びｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの間となる樹脂組成物Ｃ又は樹脂Ｃからなる部位Ｃを水平方向に有してもよい。例えば、Ｔａを−２８〜２℃、Ｔｃを−１８〜１２℃、Ｔｂを−８〜２２℃に設定した場合には、−２０〜５０℃の温度領域において高い遮音性能を発揮することができ、寒冷地から温暖地までの広い地域において高い遮音性能を発揮し得る。
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に広い温度範囲において高い遮音性能を発揮すべき場合には、異なるｔａｎδのピーク温度を有する樹脂組成物からなる部位を４以上、水平方向に有してもかまわない。
【００２２】
上記中間層は、製造が容易であることから、上記部位Ａ、部位Ｂ（及び部位Ｃ）を帯状に有することが好ましい。例えば、自動車用フロントガラス等に用いられる場合、助手席側に対して部位Ａのみが、運転席側に対して部位Ｂのみが対向するような形態であると、右耳からは音が聞こえ、左耳からは音が聞こえないような状況が発生してしまうことがある。人間の頭の大きさ（左右の耳の距離）を考慮すると、各々の帯の幅は３００ｍｍ以下であることが好ましく、より好ましくは２００ｍｍ以下である。
【００２３】
上記中間層における上記部位Ａと上記部位Ｂとの面積比率は特に限定されない。
合わせガラス用中間膜がゴム状態となったときに透過する音は、ガラス状態となったときに透過する音より周波数が高い。例えば、３１５０Ｈｚ付近の音はガラス状態になっている部位を透過し、６３００Ｈｚ付近の音はゴム状態になっている部位を透過する。一般に、遮音性能は、周波数が高いほど性能が高くなる性質を有している。従って、６３００Ｈｚ付近の音の透過が大きく、３１５０Ｈｚ付近の音の透過が少なくなるように、部位Ａと部位Ｂとの面積比率のバランスを取ることにより、より高い遮音性能を広い温度範囲で実現することができる。例えばＴａ＜Ｔｂである場合、上記部位Ａと上記部位Ｂとの面積比率が９：１〜４：６であることが好ましい。好ましい範囲を逸脱すると、高い遮音性能を広い温度範囲において実現できなくなることがある。上記部位Ａと上記部位Ｂとの面積比率は８：２〜６：４であることがより好ましい。
なお、上記部位Ａと上記部位Ｂとが厚さ方向に重複している場合には、該重複している部分をｔａｎδのピーク温度が低い樹脂組成物からなる部位とみなす。
【００２４】
上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂに含有される樹脂、樹脂Ａ、樹脂Ｂは特に限定されないが、熱可塑性樹脂であることが好ましい。
上記熱可塑性樹脂は特に限定されないが、ポリビニルアセタール樹脂、スチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体等が挙げられる。なかでも、上記熱可塑性樹脂は、スチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。上記樹脂は単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２５】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドと反応させることにより製造することができる。
上記ポリビニルアルコールは、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより製造できる。
上記ポリビニルアルコールの鹸化度は、８０〜９９．８モル％であることが好ましい。
上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は２００、好ましい上限は３０００である。上記重合度が２００未満であると、合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記重合度が３０００を超えると、合わせガラス用中間膜の成形が困難となることがある。上記重合度のより好ましい下限は５００、より好ましい上限は２０００である。
【００２６】
上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂは、可塑剤を含有することが好ましい。
上記可塑剤は特に限定されず、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤、有機亜リン酸可塑剤等のリン酸可塑剤等が挙げられる。
【００２７】
上記一塩基性有機酸エステルは特に限定されず、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、トリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）、デシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。
【００２８】
上記多塩基性有機酸エステルは特に限定されず、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。
【００２９】
上記有機エステル可塑剤は特に限定されず、例えば、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールビス（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル等が挙げられる。
【００３０】
上記有機リン酸可塑剤は特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００３１】
上記可塑剤は、なかでも、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（４ＧＨ）、テトラエチレングリコールジヘプタノエート（４Ｇ７）及びトリエチレングリコールジヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。
さらに、上記可塑剤は加水分解しにくいため、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）が好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）がより好ましい。
【００３２】
上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂは、分散助剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、接着力調整剤、耐湿剤、熱線反射剤、熱線吸収剤、蛍光増白剤、青色顔料等の添加剤を含有してもよい。
【００３３】
上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差を１０℃以上とする方法は特に限定されないが、（１）上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂに含まれる主たる樹脂、樹脂Ａ、樹脂Ｂとして、ｔａｎδのピーク温度が１０℃以上の異なる樹脂を選択する方法、（２）上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂに含まれる可塑剤の含有量を調整する方法等が挙げられる。
【００３４】
（１）上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂに含まれる樹脂、樹脂Ａ、樹脂Ｂとして、ｔａｎδのピーク温度が１０℃以上の異なる樹脂を選択する方法について詳しく説明する。
上記方法（１）にてｔａｎδのピーク温度を調整する場合、上記樹脂としてポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、スチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体等を用いることが好ましい。なかでも、上記スチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体は、モノマー成分の選定や、各モノマー成分の共重合比の設計等によって、ｔａｎδのピーク温度を容易に調整できる。ｔａｎδのピーク温度が異なる２種以上のスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体の混合樹脂を用いれば、配合比率を変更させることにより、ｔａｎδのピーク温度を容易に調整できる。また、ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量やアセタール化度を制御することによりｔａｎδのピーク温度を調整することができる。
【００３５】
（２）上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂに含まれる可塑剤の含有量を調整する方法について詳しく説明する。
一般的に、樹脂組成物に含有する可塑剤量が多いほどｔａｎδのピーク温度は低くなり、可塑剤量が少ないほどｔａｎδのピーク温度は高くなる。従って、例えば、ｔａｎδのピーク温度Ｔａ＜ｔａｎδのピーク温度Ｔｂとする場合、樹脂組成物Ａの可塑剤配合量を多く、樹脂組成物Ｂの可塑剤配合量を少なくする方法がある。
【００３６】
上記方法（２）にてｔａｎδのピーク温度を調整する場合、上記樹脂としてポリビニルアセタール樹脂、塩化ビニル樹脂等が挙げられる。なかでも、ポリビニルアセタール樹脂が好ましい。ポリビニルアセタール樹脂は、添加する可塑剤量によってｔａｎδのピーク温度を容易に調整することができる。
【００３７】
ｔａｎδのピーク温度Ｔａ＜ｔａｎδのピーク温度Ｔｂとする場合、上記樹脂組成物Ａに含まれるポリビニルアセタール樹脂は特に限定されないが、ポリビニルアルコールを炭素数３〜４のアルデヒドでアセタール化して得られ、かつ、アセチル化度が４モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂が好適である。上記樹脂組成物Ｂを構成するポリビニルアセタール樹脂は特に限定されないが、ポリビニルアルコールを炭素数３〜６のアルデヒドでアセタール化して得られ、かつ、アセチル化度が３０モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂が好適である。
【００３８】
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に、上記中間層を挟持する２枚の被覆層を有する。
被覆層に挟持されることにより、ガラス板との接着性をより向上させたり、耐貫通性をより向上させたりすることができる。また、特に可塑剤を大量に含有する部位を被覆層の間に挟持することにより、該部位からの可塑剤のブリードアウトを防ぐことができる。
【００３９】
上記被覆層を構成する樹脂組成物Ｄ又は樹脂Ｄは、上記樹脂組成物Ａ、樹脂組成物Ｂ、樹脂組成物Ｃのうち最も高いｔａｎδのピーク温度以上のｔａｎδのピーク温度を有することが好ましい。また、上記被覆層を構成する樹脂組成物Ｄ又は樹脂Ｄは、上記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａ、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂ、樹脂組成物Ｃ又は樹脂Ｃのうち最も高いｔａｎδのピーク温度を有する樹脂組成物又は樹脂と同一であとってもよい。
上記被覆層を構成する樹脂組成物Ｄ又は樹脂Ｄは、例えば、アセタール基の炭素数が３又は４、アセタール化度が６０〜７５ｍｏｌ％、アセチル基量が１０ｍｏｌ％以下のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤を２０〜５０重量部含有する樹脂組成物が好適である。上記樹脂組成物Ｄの可塑剤の含有量のより好ましい下限は２５重量部、より好ましい上限は４５重量部である。
【００４０】
上記中間層が上記部位Ａと上記部位Ｂとからなる場合には、部位Ａ及び／又は部位Ｂの少なくとも一部位が着色されているか、又は、部位Ａ、部位Ｂが複数ある場合には少なくともその一部位が着色されている。
上記中間層が上記部位Ａと上記部位Ｂと上記部位Ｃとからなる場合には、部位Ａ、部位Ｂ、部位Ｃの少なくとも一部位が着色されているか、又は、部位Ａ、部位Ｂ、部位Ｃが複数ある場合には少なくともその一部位が着色されている。
上記中間層が着色された部位を有することにより、本発明の合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを自動車用のフロントガラスに用いるときに、該着色部位がフロントガラスの上部にくるように配置することにより、太陽光を遮ることができる。また、フロントガラス以外の用途であっても、該着色部位の配置を工夫することにより様々な意匠を実現できる等の効果がある。
なお、上記被覆層を着色することも考えられたが、合わせガラス用中間膜の最外層となる被覆層を着色した場合には、ガラスとの接着性に影響を与える可能性があると考えられることから、中間層の一部位を着色する方が好ましい。なお、着色した中間層の着色物質が拡散することで被覆層に色移りしていても特に問題は生じない。
【００４１】
図１〜１１に、本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図を示した。
図１〜５に示した合わせガラス用中間膜は、部位Ａと部位Ｂとが水平方向に配置された中間層が、２枚の被覆層により挟持されている構造を有する。図１、２では、部位Ａと部位Ｂとがそれぞれ１づつあって、部位Ｂが着色されている。図３、４では部位Ｂが２つあって、その一方又は両方が着色されている。更に、図５に示したように着色された部位Ｂが楔形に部位Ａに重なりあった構造であってもよい。
図６〜１１に示した合わせガラス用中間膜は、部位Ａ、部位Ｂ及び部位Ｃが水平方向に配置された中間層が、２枚の被覆層により挟持されている構造を有する。
【００４２】
図１２〜１６に、上記中間層の一態様の正面図を模式的に表した図を示した。
図１２、１３に示した中間層は、部位Ａと部位Ｂとが水平方向に配置されている構造を有する。図１１では、部位Ａと部位Ｂとがそれぞれ１づつあって、部位Ｂが着色されている。図１２では部位Ｂが２つあって、その一方又は両方が着色されている。
図１４〜１６に示した中間層は、部位Ａ、部位Ｂ及び部位Ｃが水平方向に配置されている構造を有する。
【００４３】
本発明の合わせガラス用中間膜の厚さは特に限定されないが、好ましい下限は３００μｍ、好ましい上限は２０００μｍである。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さが３００μｍ未満であると、充分な耐貫通性が得られないことがある。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さが２０００μｍを超えると、合わせガラス用中間膜として用いられる厚さを越えてしまうことがある。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さのより好ましい下限は４００μｍ、より好ましい上限は１０００μｍである。
【００４４】
本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されず、例えば、上記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａと樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂとを、押出機を用いた共押出法により作製する方法や、上記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなるシートと樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなるシートとを各々作製し、該シートを水平方向に配置する方法等が挙げられる。
【００４５】
本発明の合わせガラス用中間膜が、２枚の透明板の間に挟み込まれている合わせガラスもまた、本発明の１つである。
本発明の合わせガラスに用いられる透明板は特に限定されず、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができ、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ポリカーボネートやポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
【００４６】
上記板ガラスとして、２種類以上の板ガラスを用いてもよい。例えば、透明フロート板ガラスと、グリーンガラスのような着色された板ガラスとの間に、本発明の合わせガラス用中間膜を挟み込ませることにより得られた合わせガラスが挙げられる。また、上記無機ガラスと、上記有機プラスチックス板との間に、本発明の合わせガラス用中間膜を挟み込ませることにより得られた合わせガラスが挙げられる。
【００４７】
本発明の合わせガラスは、自動車用ガラスとして使用する場合は、フロントガラス、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラス、パノラマガラスとして用いることができる。なかでもフロントガラスとして用い、着色部位がフロントガラスの上部にくるように配置したときには太陽光を遮ることができ好適である。また、フロントガラス以外の用途であっても、該着色部位の配置を工夫することにより様々な意匠を実現することができる。
また、本発明の合わせガラスの製造方法は特に限定されず、従来公知の製造方法を用いることができる。
【発明の効果】
【００４８】
本発明によれば、幅広い温度範囲における遮音性に優れており、かつ、太陽光を遮るための着色層を有する合わせガラス用中間膜を提供することを提供することができる。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図２】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図３】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図４】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図５】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図６】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図７】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図８】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図９】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図１０】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図１１】本発明の合わせガラス用中間膜の一態様の断面図を模式的に表した図である。
【図１２】中間層の一態様の正面図を模式的に表した図である。
【図１３】中間層の一態様の正面図を模式的に表した図である。
【図１４】中間層の一態様の正面図を模式的に表した図である。
【図１５】中間層の一態様の正面図を模式的に表した図である。
【図１６】中間層の一態様の正面図を模式的に表した図である。
【図１７】従来の遮音合わせガラス用中間膜を模式的に表した断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００５０】
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されるものではない。
【００５１】
（実施例１）
（１）部位Ａを構成する樹脂組成物Ａの調製
アセチル化度が１３モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６５モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ａを調製した。
【００５２】
（２）部位Ｂを構成する樹脂組成物Ｂの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
【００５３】
（３）着色された部位Ｂを構成する樹脂組成物Ｂ’の調製
上記樹脂組成物Ｂの調製過程で、青色顔料を２部追加で添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂ’を調製した。
【００５４】
（４）被覆層Ｄを構成する樹脂組成物Ｄの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｄを調製した。
【００５５】
（５）合わせガラス用中間膜の作製
樹脂組成物Ａを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横２５０ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＡを得た。
樹脂組成物Ｂを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｂを１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横１２５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＢを得た。
樹脂組成物Ｂ’を、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｂ’を１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横１２５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＢ’を得た。
樹脂組成物Ｄを０．２ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シートの間に配置し、樹脂組成物Ｄを１５０℃にてプレス成型し、縦５００ｍｍ、横５００ｍｍ、厚さが０．２ｍｍのシートＤを得た。
得られたシートＡとシートＢとシートＢ’をＢ／Ａ／Ｂ’（面積比１：２：１）となるように水平配置し、その両面に被覆するようにシートＤを配置して合わせガラス用中間膜（縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ、厚さ１．２ｍｍ）を作製した。
【００５６】
（実施例２）
樹脂組成物Ａの可塑剤配合量を３０重量部とした以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００５７】
（実施例３）
樹脂組成物Ａの代わりにスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃７３１１）を樹脂Ａとして用いた以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００５８】
（実施例４）
樹脂組成物Ａの代わりにアクリル樹脂（日本ゼオン社製、Ｎｉｐｏｌ  ＡＲ３１）を樹脂Ａとして用いた以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００５９】
（実施例５）
樹脂組成物Ａの代わりにウレタン樹脂（ＢＡＳＦ社製、エラストランＣ６０Ｄ）を樹脂Ａとして用いた以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００６０】
（実施例６）
樹脂組成物Ａの代わりにエチレン−酢酸ビニル共重合体（三井・デュポンポリケミカル社製、ＥＶ１７０）を樹脂Ａとして用いた以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００６１】
（実施例７）
樹脂組成物Ａをスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との１：１混合物（重量比）とした以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００６２】
（実施例８）
樹脂組成物Ａをスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との３：１混合物（重量比）とした以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００６３】
（実施例９）
（１）部位Ａを構成する樹脂組成物Ａの調製
樹脂Ａとして、スチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃７３１１）を用いた。
【００６４】
（２）部位Ｂを構成する樹脂組成物Ｂの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
【００６５】
（３）部位Ｃを構成する樹脂組成物Ｃの調製
アセチル化度が１３モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６５モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部、青色顔料２部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｃを調製した。
【００６６】
（４）被覆層Ｄを構成する樹脂組成物Ｄの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｄを調製した。
【００６７】
（５）合わせガラス用中間膜の作製
樹脂Ａを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横２５０ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＡを得た。
樹脂組成物Ｂを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｂを１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横１２５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＢを得た。
樹脂組成物Ｃを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｃを１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横１２５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＣを得た。
樹脂組成物Ｄを０．２ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シートの間に配置し、樹脂組成物Ｄを１５０℃にてプレス成型し、縦５００ｍｍ、横５００ｍｍ、厚さが０．２ｍｍのシートＤを得た。
得られたシートＡ、シートＢ及びシートＣをＢ／Ａ／Ｃ（面積比１：２：１）となるように配置し、その両面に被覆するようにシートＤを配置し、合わせガラス用中間膜（縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ、厚さ１．２ｍｍ）を作製した。
【００６８】
（実施例１０）
（１）部位Ａを構成する樹脂組成物Ａの調製
アセチル化度が１３モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６５モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ａを調製した。
【００６９】
（２）部位Ｂを構成する樹脂組成物Ｂの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
【００７０】
（３）着色された部位Ｂを構成する樹脂組成物Ｂ’の調製
上記樹脂組成物Ａの調製過程で、青色顔料を２部追加で添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂ‘を調製した。
【００７１】
（４）被覆層Ｄを構成する樹脂組成物Ｄの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｄを調製した。
【００７２】
（５）合わせガラス用中間膜の作製
樹脂組成物Ａを、０．１ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．１ｍｍのシートＡを得た。
樹脂組成物Ｂは同様の条件で、０．１ｍｍと０．３５ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．１ｍｍと０．３５ｍｍのシートＢを得た。
樹脂組成物Ｂ’は同様の条件で、０．１ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．１ｍｍのシートＢ’を得た。
樹脂組成物Ｄを中心部のクリアランスが０．２ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シートの間に配置し、樹脂組成物Ｄを１５０℃にてプレス成型し、縦５００ｍｍ、横５００ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのシートＤを得た。
得られた厚さ０．１ｍｍのシートＡと０．３５ｍｍのシートＢをＢ／Ａ／Ｂの順に積層し、積層体を得た。得られた積層体を、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．８ｍｍのシートＸを得た。
次に樹脂組成物Ｂを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．８ｍｍのシートＹを得た。
また、厚さ０．３５ｍｍのシートＢと厚さ０．１ｍｍのシートＢ’をＢ／Ｂ’／Ｂの順に積層し、積層体を得た。得られた積層体を、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．８ｍｍのシートＺを得た。
得られたシートＸ（縦５００ｍｍ、横２５０ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）、シートＹ（縦５００ｍｍ、横１２５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）、シートＺ（縦５００ｍｍ、横１２５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を水平方向に帯状にＹ／Ｘ／Ｚとなるように配置し、その両面に被覆するようにシートＤを配置して合わせガラス用中間膜（縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ、厚さ１．２ｍｍ）を作製した。
【００７３】
（実施例１１）
樹脂組成物Ａの代わりにスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃７３１１）を樹脂Ａとして用いた以外は、実施例１０と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００７４】
（実施例１２）
シートＡとシートＢとをＢ／Ａ／Ｂ‘（面積比１：６：１）となるように水平配置したこと以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００７５】
（実施例１３）
シートＡの合計面積と、シートＢとシートＢ‘の合計面積とが１：１となるようにするが、各々のシートの幅を５０ｍｍとし、互い違いに水平方向に繰り返し配置し、Ｂ’／Ａ／Ｂ／Ａ／Ｂ…Ｂ／Ａと配置したこと以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００７６】
（実施例１４）
樹脂組成物Ａの可塑剤配合量を７０部とし、樹脂組成物Ｂの可塑剤配合量を２０部としたこと以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００７７】
（実施例１５）
シートＡをスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との３：７混合物（重量比）とした以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００７８】
（実施例１６）
シートＡとシートＢとをＢ／Ａ／Ｂ’（面積比１：１８：１）となるように水平配置したこと以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００７９】
（実施例１７）
シートＡとシートＢとをＢ／Ａ／Ｂ’（面積比３：４：３）となるように水平配置したこと以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００８０】
（実施例１８）
実施例１３で作製したＢ’／Ａ／Ｂ／Ａ／Ｂ…Ｂ／Ａとなるように配置された合わせガラス用中間膜の２番目のＢをＢ’とし、Ｂ’／Ａ／Ｂ‘／Ａ／Ｂ…Ｂ／Ａとしたこと以外は実施例１３と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例１９）
実施例９記載のシートＢを着色されたシートＢ’としたこと以外は実施例９と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００８１】
（比較例１）
（１）Ａ層を構成する樹脂組成物Ａの調製
アセチル化度が１３モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６５モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ａを調製した。
【００８２】
（２）Ｂ層を構成する樹脂組成物ＢおよびＢ’の調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
また、樹脂組成物Ｂに青色顔料を２部追加で添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂ’を調製した。
【００８３】
（３）被覆層Ｄを構成する樹脂組成物Ｄの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｄを調製した。
【００８４】
（４）合わせガラス用中間膜の作製
樹脂組成物Ａを、０．４ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．４ｍｍのシートＡを得た。
樹脂組成物Ｂは同様の条件で、０．２ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．２ｍｍのシートＢを得た。
樹脂組成物Ｂ’は同様の条件で、０．２ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．２ｍｍのシートＢ’を得た。
樹脂組成物Ｄを０．２ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シートの間に配置し、樹脂組成物Ｄを１５０℃にてプレス成型し、縦５００ｍｍ、横５００ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのシートＤを得た。
得られたシートＡ、シートＢ、シートＢ’をＢ／Ａ／Ｂ’の順に積層し、積層体を得た。得られた積層体を、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、その両面に被覆するようにシートＤを配置して合わせガラス用中間膜（厚さ１．２ｍｍ）を作製した。
【００８５】
（比較例２）
樹脂組成物Ａの可塑剤配合量を３０重量部とした以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００８６】
（比較例３）
樹脂組成物Ａの代わりにスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃７３１１）を樹脂Ａとして用いた以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００８７】
（比較例４）
樹脂組成物Ａの代わりにアクリル樹脂（日本ゼオン社製、Ｎｉｐｏｌ  ＡＲ３１）を樹脂Ａとして用いた以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００８８】
（比較例５）
樹脂組成物Ａの代わりにウレタン樹脂（ＢＡＳＦ社製、エラストランＣ６０Ｄ）を樹脂Ａとして用いた以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００８９】
（比較例６）
樹脂組成物Ａの代わりにエチレン−酢酸ビニル共重合体（三井・デュポンポリケミカル社製、ＥＶ１７０）を樹脂Ａとして用いた以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００９０】
（比較例７）
樹脂組成物Ａをスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との１：１混合物（重量比）とした以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００９１】
（比較例８）
樹脂組成物Ａをスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との３：１混合物（重量比）とした以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００９２】
（比較例９）
（１）Ａ層を構成する樹脂Ａの調製
樹脂Ａとして、スチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃７３１１）を用いた。
【００９３】
（２）Ｂ層を構成する樹脂組成物Ｂの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
【００９４】
（３）Ｃ層を構成する樹脂組成物Ｃの調製
アセチル化度が１３モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６５モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部と青色顔料２部とを添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｃを調製した。
【００９５】
（４）被覆層Ｄを構成する樹脂組成物Ｄの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
【００９６】
（５）合わせガラス用中間膜の作製
樹脂Ａを、０．４ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂Ａを１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．４ｍｍのシートＡを得た。
樹脂組成物Ｂは同様の条件で、０．２ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．２ｍｍのシートＢを得た。更に、樹脂組成物Ｃは同様の条件で、０．２ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．２ｍｍのシートＣを得た。
樹脂組成物Ｄを０．２ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シートの間に配置し、樹脂組成物Ｄを１５０℃にてプレス成型し、縦５００ｍｍ、横５００ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのシートＤを得た。
得られたシートＡ、シートＢ及びシートＣをＢ／Ａ／Ｃの順に積層し、積層体を得た。得られた積層体を、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、その両面に被覆するようにシートＤを配置して合わせガラス用中間膜（厚さ１．２ｍｍ）を作製した。
【００９７】
（比較例１０）
シートＡの厚みを５０μｍ、シートＢの厚みを３７５μｍ、シートＢ’の厚みを３７５μｍとしたこと以外は比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００９８】
（比較例１１）
シートＡの厚みを５０μｍ、シートＢの厚みを３７５μｍ、シートＢ’の厚みを３７５μｍとしたこと以外は比較例３と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００９９】
（比較例１２）
部位Ｂを構成する樹脂組成物Ｂおよび着色された樹脂組成物Ｂ’をスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン−ビニルイソプレン−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との３：１混合物（重量比）、また、着色された樹脂組成物Ｂ’には青色顔料を２部追加添加したこと以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【０１００】
（評価）
実施例及び比較例で得られた合わせガラス用中間膜について以下の評価を行った。結果を表１〜７に示した。
【０１０１】
（１）樹脂組成物及び樹脂のｔａｎδのピーク温度の測定
各々の樹脂組成物又は樹脂を用いて、直径８ｍｍ、厚み１００μｍの試験シートを作製した。得られた試験シートの動的粘弾性を、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ  ７２４４に準拠したせん断法にて、歪み量１．０％及び周波数１Ｈｚの条件下において、昇温速度３℃／分で動的粘弾性の温度分散測定し、ｔａｎδのピーク温度を得た。
【０１０２】
（２）遮音性能の評価
得られた合わせガラス用中間膜（遮音測定用）を２枚の透明なフロートガラス（５００ｍｍ×５００ｍｍ×２．０ｍｍ）で挟み込み、真空ラミネーターにて１２０℃下、３０分保持しつつ、真空プレスを行い、合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスについて、ＪＩＳ  Ａ  １４１６に準拠して空気音遮断性能（音響透過損失）の測定を行った。得られた測定結果をもとに、ＪＩＳ  Ａ  ４７０６で示される遮音等級のＴ−３レベルを基準として、各測定温度での合否を判定した。
０〜５０℃までの１０℃毎の６水準の測定条件で行い、合格判定が３水準以上だった場合に総合評価を合格とし、合格判定が２水準以下だった場合に総合評価を不合格として評価した。
【０１０３】
【表１】
2011088784.tif 000003
【０１０４】
【表２】
2011088784.tif 000004
【０１０５】
【表３】
2011088784.tif 000005
【０１０６】
【表４】
2011088784.tif 000006
【０１０７】
【表５】
2011088784.tif 000007
【０１０８】
【表６】
2011088784.tif 000008
【０１０９】
【表７】
2011088784.tif 000009
【産業上の利用可能性】
【０１１０】
本発明によれば、幅広い温度範囲における遮音性に優れており、かつ、太陽光を遮るための着色層を有する合わせガラス用中間膜を提供することを提供することができる。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することができる。
【符号の説明】
【０１１１】
１  合わせガラス用中間膜
２  部位Ａ
３  部位Ｂ
４  部位Ｃ
５  被覆層Ｄ
６  遮音層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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