(57)【要約】【課題】口に含んだときに後味が良好で飲みやすいカテキン類含有飲料の原料として有用な精製茶抽出物の効率的かつ経済的な製造方法を提供すること。【解決手段】固形分中の非重合体カテキン類濃度が５０質量％以上の茶抽出物を、第１の限外濾過膜に通過させる第１の限外濾過工程と、  第１の限外濾過工程により得られた濾液を、第１の限外濾過膜よりも分画分子量の低い第２の限外濾過膜に通過させる第２の限外濾過工程を含む、精製茶抽出物の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
固形分中の非重合体カテキン類濃度が５０質量％以上の茶抽出物を、第１の限外濾過膜に通過させる第１の限外濾過工程と、
第１の限外濾過工程により得られた濾液を、第１の限外濾過膜よりも分画分子量の低い第２の限外濾過膜に通過させる第２の限外濾過工程
を含む、精製茶抽出物の製造方法。
【請求項２】
第１の限外濾過膜の分画分子量が５０００以上１００００以下である、請求項１記載の製造方法。
【請求項３】
第２の限外濾過膜の分画分子量が１５００以上５０００未満である、請求項１又は２記載の製造方法。
【請求項４】
茶抽出物が緑茶抽出物である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、精製茶抽出物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
茶飲料は、通常茶から得られた茶抽出物を配合して製造されるが、配合する茶抽出物中のカテキン濃度等により風味バランスが崩れたり、茶抽出物中の茶成分の凝集等により濁りが発生して商品価値を損ねることがあった。
【０００３】
従来、茶飲料の濁りを改善する方法として、例えば、茶抽出物を限外濾過して水不溶成分を除去する方法が提案されている（特許文献１〜５）。これら従来技術においては、茶抽出物の清澄化を目的に限外濾過が行われているが（特許文献１〜５）、限外濾過による茶抽出物の風味改善について報告はない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開昭６３−３６７４５号公報
【特許文献２】特開平４−４５７４４号公報
【特許文献３】特開２００６−１９７９３４号公報
【特許文献４】特開２００１−１９７８６３号公報
【特許文献５】特開２００９−６０８２３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
近年、消費者の嗜好の多様化や健康志向の高揚により茶飲料の需要が増大し、後味がスッキリしていて飲みやすく、継続摂取可能なカテキン類含有飲料が求められている。
したがって、本発明の課題は、口の中に含んだときの後味にエグ味がなく、スッキリしていて飲みやすいカテキン類含有飲料の原料として有用な精製茶抽出物の効率的かつ経済的な製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
そこで、本発明者らは、口の中に含んだときの後味にエグ味がなく、スッキリしていて飲みやすいカテキン類含有飲料を開発すべく種々検討したところ、特定性状を有する茶抽出物を、分画分子量の異なる２種類の限外濾過膜のうち分画分子量の高い限外濾過膜から順に限外濾過することにより、限外濾過膜を単独で用いた場合には除去し難いエグ味成分を、茶抽出物の組成を大きく変動させることなく効率よく除去することができ、その結果口の中に含んだときの後味にエグ味がなく、スッキリしていて飲みやすいカテキン類含有飲料の原料として有用な精製茶抽出物を効率的かつ経済的に製造できることを見出した。
【０００７】
すなわち、本発明は、固形分中の非重合体カテキン類濃度が５０質量％以上の茶抽出物を、第１の限外濾過膜に通過させる第１の限外濾過工程と、
第１の限外濾過工程により得られた濾液を、第１の限外濾過膜よりも分画分子量の低い第２の限外濾過膜に通過させる第２の限外濾過工程を含む、精製茶抽出物の製造方法を提供するものである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、茶抽出物に含まれるエグ味成分を、茶抽出物の組成を大きく変動させることなく効率よく除去して、口の中に含んだときの後味にエグ味がなく、スッキリしていて飲みやすいカテキン類含有飲料の原料として有用な精製茶抽出物を効率よくかつ経済的に製造することができる。したがって、本発明の製造方法は、製造に要する労力（時間等）及びコストを大幅に軽減することができるため、工業的規模での精製茶抽出物の生産に有効である。また、本発明の製造方法により得られた精製茶抽出物は、飲みやすく継続摂取することが可能であるから、非重合体カテキン類による生理効果を十分に期待できる。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
先ず、本明細書で使用する用語について説明する。
本明細書において「後味」とは、ＪＩＳ Ｚ ８１４４：２００４に記載の「口内に残る感覚」をいう。
「（Ａ）非重合体カテキン類」とは、カテキン、ガロカテキン、カテキンガレート及びガロカテキンガレート等の非エピ体カテキン類と、エピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート及びエピガロカテキンガレート等のエピ体カテキン類を併せての総称であり、非重合体カテキン類の濃度は上記８種の合計量に基づいて定義される。
「（Ｃ）非重合体カテキン類のガレート体」とは、カテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピカテキンガレート及びエピガロカテキンガレートを併せての総称である。また、「（Ａ）非重合体カテキン類中の（Ｃ）非重合体カテキン類のガレート体の割合（以下、「（Ｃ）ガレート体率」ともいう）」とは、固形分中の非重合体カテキン類８種の総和質量に対する上記ガレート体４種の質量比率である。
「固形分」とは、試料を１０５℃の電気恒温乾燥機で３時間乾燥して揮発物質を除いた残分の質量をいう。
【００１０】
以下、本発明の精製茶抽出物の製造方法について説明する。
本発明の精製茶抽出物の製造方法は、特定性状を有する茶抽出物を第１の限外濾過工程及び第２の限外濾過工程を含むプロセスに付することを特徴とする。以下、各工程について詳細に説明する。
【００１１】
（第１の限外濾過工程）
第１の限外濾過工程は、特定性状を有する茶抽出物を第１の限外濾過膜に通過させる工程である。
先ず、限外濾過に先立ち、本工程で使用する茶抽出物を準備する。
本工程で使用する茶抽出物は、固形分中の（Ａ）非重合体カテキン類濃度が５０質量％以上のものであるが、後味の改善の観点から、５５質量％以上、更に６０質量％以上、更に６５質量％以上、特に７０質量％以上であることが好ましい。なお、固形分中の（Ａ）非重合体カテキン類濃度の上限は特に限定されないが、原料供給の観点から、９５質量％、更に９０質量％、更に８５質量％、特に８０質量％であることが好ましい。
【００１２】
このような性状を有する茶抽出物は、茶抽出液又はその濃縮物（以下、「茶抽出液等」とも称する）から選択される少なくとも１種を、下記の（ｉ）〜（iii）のうちのいずれか、あるいは２以上の組み合わせにより処理して得ることができる。
（ｉ）茶抽出液等を有機溶媒／水＝９０／１０〜９７／３の混合溶液中にて活性炭、酸性白土及び活性白土から選択される少なくとも１種の吸着剤と接触させる方法（例えば、特開２００７−２８２５６８号公報）。
（ii）茶抽出液等を合成吸着剤に吸着させた後、該合成吸着剤に有機溶媒水溶液を接触させて非重合体カテキン類を脱離させる方法（例えば、特開２００６−１６０６５６号公報）。
（iii）茶抽出液等を合成吸着剤に吸着させた後、該合成吸着剤に有機溶媒水溶液又は塩基性水溶液（例えば、水酸化ナトリウム水溶液）を接触させて非重合体カテキン類を脱離させ、次いで得られた脱離液を活性炭と接触させる方法（例えば、特開２００８−０７９６０９号公報）。
【００１３】
本発明においては、上記処理前の茶抽出液等、あるいは上記処理後の茶抽出物に対して、タンナーゼ活性を有する酵素で処理してもよい。これにより、非重合体カテキン類由来の苦味を低減することができる。なお、タンナーゼ処理は、例えば、特開２００４−３２１１０５号公報に記載の方法を採用することができる。
【００１４】
ここで、「茶抽出液」とは、茶樹から熱水又は水溶性有機溶媒を用いて抽出された抽出液であって、濃縮や精製操作が行われていないものをいう。なお、水溶性有機溶媒として、例えば、エタノール等のアルコールや酢酸エチル等の有機溶媒を使用することができる。また、抽出方法としては、ニーダー抽出、攪拌抽出（バッチ抽出）、向流抽出（ドリップ抽出）、カラム抽出等の公知の方法を採用することができる。
抽出に使用する茶樹は、その加工方法により、不発酵茶、半発酵茶、発酵茶に大別することができる。不発酵茶としては、例えば、煎茶、番茶、玉露、碾茶、釜入り茶、茎茶、棒茶、芽茶等の緑茶が例示される。また、半発酵茶としては、例えば、鉄観音、色種、黄金桂、武夷岩茶等の烏龍茶が例示される。更に、発酵茶としては、ダージリン、アッサム、スリランカ等の紅茶が例示される。これらは単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。中でも、非重合体カテキン類の含有量の点から、緑茶が好ましい。
【００１５】
また、「茶抽出液の濃縮物」とは、不発酵茶、半発酵茶及び発酵茶から選択される茶樹から熱水又は水溶性有機溶媒により抽出された抽出液中の溶媒の一部を除去して非重合体カテキン類濃度を高めたものであり、例えば、特開昭５９−２１９３８４号公報、特開平４−２０５８９号公報、特開平５−２６０９０７号公報、特開平５−３０６２７９号公報等に記載の方法により調製することができる。その形態としては、固体、水溶液、スラリー状等の種々のものが挙げられる。茶抽出液の濃縮物として市販品を使用してもよく、例えば、三井農林（株）の「ポリフェノン」、伊藤園（株）の「テアフラン」、太陽化学（株）の「サンフェノン」などの緑茶抽出液の濃縮物がある。
【００１６】
また、本工程で使用する茶抽出物は、後味改善の観点から、（Ａ）非重合体カテキン類と（Ｂ）カフェインとの含有質量比［（Ｂ）／（Ａ）］が０．０５以下、更に０．０３以下、特に０．０１以下であることが好ましい。なお、本工程で使用する茶抽出物はカフェインを実質的に含有しなくてもよく、質量比［（Ｂ）／（Ａ）］が０であってもよい。ここで、本明細書において（Ａ）非重合体カテキン類及び（Ｂ）カフェインの各濃度の測定は、後掲の実施例に記載の「非重合体カテキン類及びカフェインの測定」にしたがうものとする。また、「カフェインを実質的に含有しない」とは、後掲の実施例の「カフェインの測定」においてカフェイン量が検出限界以下であることをいう。
【００１７】
更に、本工程で使用する茶抽出物は、後味改善の観点から、茶抽出物の固形分中の（Ｃ）ガレート体率が１０〜６０質量％、更に１５〜５０質量％、特に２０〜４０質量％であることが好ましい。
【００１８】
茶抽出物を準備した後、該茶抽出物を第１の限外濾過工程に供する。
第１の限外濾過に供する際の茶抽出物中の非重合体カテキン類濃度は、非重合体カテキン類の収率向上及び生産効率の観点から、０．５〜１５質量％、更に０．８〜１０質量％、特に１〜７質量％であることが好ましい。なお、茶抽出物中の非重合体カテキン類濃度を上記範囲内に調整するため、茶抽出物を必要により濃縮又は希釈等してもよい。
限外濾過の条件としては、後味改善及び茶抽出物の組成変化抑制の観点から、温度が０〜４０℃、更に３〜３５℃、特に５〜３０℃であることが好ましい。
【００１９】
本工程で使用する限外濾過膜（ＵＦ膜）は、例えば、ポリスルホン系、セルロース系、ポリアクリロニトリル系、ポリイミド系又はポリフッ化炭化水素系の高分子膜；セラミックス系の膜が例示される。ポリスルホン系高分子膜としては、例えば、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニルスルホン、ポリアリールスルホンが例示される。また、ポリフッ化炭化水素系高分子膜としては、例えば、ポリフッ化ビニリデンが例示される。更に、セルロース系高分子膜としては、例えば、酢酸セルロース、ニトロセルロース、再生セルロースが例示される。また、セラミックス系の膜としては、例えば、ＭＥＭＢＲＡＬＯＸ社のＭＷ５０００cut等が例示される。
中でも、茶抽出物の組成変化抑制及び生産効率の観点から、ポリスルホン系、セルロース系、ポリアクリロニトリル系の高分子膜が好適であり、特にポリスルホン系高分子膜が好適である。
【００２０】
ＵＦ膜の構造としては、例えば、平膜、スパイラル膜、中空糸膜が例示される。中でも、生産効率の観点から、スパイラル膜、中空糸膜が好適である。
【００２１】
ＵＦ膜の分画分子量は、後味改善及び茶抽出物の組成変化抑制の観点から、下限が５０００、特に５５００であることが好ましく、他方上限は１００００、更に９０００、更に８０００、特に７０００であることが好ましい。
【００２２】
このようなＵＦ膜として、例えば、マイクローザ ＳＩＰ−００１３（ポリスルフォン膜、旭化成ケミカルズ社製）、Amicon Ultra-15 Ultracel 10K（再生セルロース、MILLIPORE社製）等の市販品を使用することができる。
【００２３】
また、濾過方式としては、例えば、クロスフロー濾過、遠心濾過等が例示され、中でもクロスフロー濾過が好ましい。
濾過方式がクロスフロー濾過である場合、圧力は、使用する膜モジュールの耐圧範囲であれば特に限定されるものではないが、例えば、０．０３〜０．５ＭＰａ、更に０．０５〜０．３ＭＰａ、殊更に０．０７〜０．３ＭＰaが好ましい。特に０．１〜０．２ＭＰａであることが好ましい。また、平均透過速は、０．３〜１０ｇ／ｍｉｎ、更に０．５〜８ｇ／ｍｉｎ、特に０．８〜６．５ｇ／ｍｉｎであることが好ましい。
一方、濾過方式が遠心濾過である場合、分離板型、円筒型、デカンター型等の遠心分離機の種類により条件を適宜設定することができるが、例えば、分離板型の場合、３０００〜１００００ｒｐｍ／ｍｉｎ、更に３５００〜８０００ｒｐｍ／ｍｉｎ、特に４０００〜６０００ｒｐｍ／ｍｉｎで、１〜１２０分、更に２０〜１００分、特に４０〜８０分であることが好ましい。
【００２４】
（第２の限外濾過工程）
第２の限外濾過工程は、第１の限外濾過工程により得られた濾液を、第１の限外濾過膜よりも分画分子量の低い第２の限外濾過膜に通過させる工程である。これにより、茶抽出物の組成変化を抑制しつつ、茶抽出物に含まれるエグ味成分をより一層低減することができる。
なお、本工程においては、第１の限外濾過工程により得られた濾液を、そのまま第２の限外濾過に供することができる。
【００２５】
本工程で使用するＵＦ膜の分画分子量は、後味改善及び茶抽出物の組成変化抑制の観点から、下限が１５００、更に２０００、特に２５００であることが好ましく、他方上限は５０００未満、更に４５００、更に４０００、特に３５００であることが好ましい。
なお、本工程で使用する第２のＵＦ膜の種類及び構造については、第１のＵＦ膜と同様のものが例示される。このようなＵＦ膜として、例えば、マイクローザ ＳＥＰ−００１３、マイクローザ ＳＡＰ−００１３（以上、ポリスルフォン膜、旭化成ケミカルズ社製）等の市販品を使用することができる。
【００２６】
また、本工程の限外濾過の条件としては、第１の限外濾過工程と同様の条件を採用することが可能である。
【００２７】
このようにして、原料として使用した茶抽出物の組成を大きく変動させることなく、エグ味成分を効率よく除去することが可能である。その結果、口の中に含んだときの後味にエグ味がなく、スッキリしていて飲みやすいカテキン類含有飲料の原料として有用な精製茶抽出物を効率的かつ経済的に製造することができる。
【００２８】
得られた精製茶抽出物は、下記の特性（１）〜（６）を具備することができる。
（１）精製茶抽出物の固形分中の（Ｃ）ガレート体率は、通常１０〜６０質量％であるが、後味の苦味抑制の点から、下限は１５質量％、特に２０質量％であることが好ましく、他方上限は５０質量％、更に４５質量％、特に４０質量％であることが好ましい。
（２）（Ｂ）カフェインと（Ａ）非重合体カテキン類の含有質量比［（Ｂ）／（Ａ）］は、後味の苦味及びエグ味の抑制、並びに経済的観点から、上限が０．０２、更に０．０１、特に０．００５であることが好ましく、他方下限は０、更に０．００１、特に０．００２であることが好ましい。
（３）（Ａ）非重合体カテキン類濃度を０．１７５ｇ／１００ｍＬになるように調整したときの水溶液のＬａｂ表色系のＬ値の下限は、外観向上の観点から、９６、更に９７、特に９８であることが好ましく、他方上限は特に限定されるものではない。
（４）（Ａ）非重合体カテキン類濃度を０．１７５ｇ／１００ｍＬになるように調整したときの水溶液のＬａｂ表色系のａ値の上限は、外観向上の観点から、−０．４、更に−０．３５、特に−０．３であることが好ましく、他方下限は、経済的観点から、−０．０１であることが好ましい。
（５）（Ａ）非重合体カテキン類濃度を０．１７５ｇ／１００ｍＬになるように調整したときの水溶液のＬａｂ表色系のｂ値の上限は、外観向上の観点から、５、更に３、特に２であることが好ましく、他方下限は、経済的観点から、０．０１であることが好ましい。
（６）（Ａ）非重合体カテキン類濃度を０．１７５ｇ／１００ｍＬになるように調整したときの水溶液のＬａｂ表色系のａｂ値は、外観向上の観点から、−２、更に−１、特に−０．５であることが好ましく、他方下限は、経済的観点から、−０．０００１であることが好ましい。
ここで、「Ｌａｂ表色系による色相」は、後掲の実施例に記載の方法により測定されるものをいう。
【００２９】
また、得られた精製茶抽出物は、そのまま使用しても、濃縮又は乾燥により高濃度化してもよい。高濃度化方法としては、例えば、減圧濃縮、逆浸透膜濃縮、噴霧乾燥、凍結乾燥が例示される。これにより、精製茶抽出物を粉末、造粒物等の形態とすることができる。
【００３０】
本発明の精製緑茶抽出物は、口に含んだときの後味のエグ味が抑制されており、また色相にも優れるため幅広い用途展開が可能である。例えば、本発明の精製緑茶抽出物を飲食品の原料として使用することができるが、とりわけ飲料が好ましい。
【００３１】
飲食品中の精製茶抽出物の含有量は、その種類により適宜選択することが可能であるが、例えば、非重合体カテキン類として０．１〜２０質量％、特に０．１〜１０質量％含有することが好ましい。
【００３２】
本発明の飲料は、茶飲料でも、非茶系飲料であってもよい。茶飲料としては、例えば、緑茶飲料、烏龍茶飲料、紅茶飲料が例示される。また、非茶系飲料としては、例えば、果汁ジュース、野菜ジュース、スポーツ飲料、アイソトニック飲料、エンハンスドウォーター、ボトルドウォーター、ニアウォーター、コーヒー飲料、栄養ドリンク剤、美容ドリンク剤等の非アルコール飲料、ビール、ワイン、清酒、梅酒、発泡酒、ウィスキー、ブランデー、焼酎、ラム、ジン、リキュール類等のアルコール飲料が例示される。
また、食品としては、例えば、菓子（例えば、パン、ケーキ、クッキー、ビスケット等の焼菓子、チューインガム、チョコレート、キャンデー）、デザート（例えば、ゼリー、ヨーグルト、アイスクリーム）、レトルト食品、調味料（例えば、ソース、スープ、ドレッシング、マヨネーズ、クリーム）が例示される。なお、飲食品の形態は特に限定されず、摂取しやすい形態であれば、固形、粉末、液体、ゲル状、スラリー状等のいずれであってもよい。
【００３３】
本発明の飲料には、酸化防止剤、香料、有機酸類、有機酸塩類、無機酸類、無機酸塩類、無機塩類、色素類、乳化剤、保存料、調味料、甘味料、酸味料、ガム、油、ビタミン、アミノ酸、果汁エキス類、野菜エキス類、花蜜エキス類、ｐＨ調整剤、品質安定剤等の添加剤を単独で又は併用して配合してもよい。
【００３４】
本発明の飲料のｐＨ（２５℃）は、２〜７、好ましくは２〜６．５とすることが、呈味及び非重合体カテキン類の安定性の点で好ましい。
【００３５】
また、本発明の飲料は、ポリエチレンテレフタレートを主成分とする成形容器（いわゆるＰＥＴボトル）、金属缶、金属箔やプラスチックフィルムと複合された紙容器、瓶等の通常の包装容器に充填した容器詰飲料として提供することができる。
また、容器詰飲料は、例えば、金属缶のような容器に充填後、加熱殺菌できる場合にあっては適用されるべき法規（日本にあっては食品衛生法）に定められた殺菌条件で製造できる。ＰＥＴボトル、紙容器のようにレトルト殺菌できないものについては、あらかじめ上記と同等の殺菌条件、例えばプレート式熱交換器などで高温短時間殺菌後、一定の温度迄冷却して容器に充填する等の方法が採用できる。また無菌下で、充填された容器に別の成分を配合して充填してもよい。
【実施例】
【００３６】
１．非重合体カテキン類及びカフェインの測定
試料溶液をフィルター（０．４５μｍ）で濾過し、高速液体クロマトグラフ（型式ＳＣＬ−１０ＡＶＰ、島津製作所製）を用い、オクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム（Ｌ−カラムＴＭ  ＯＤＳ、４．６ｍｍφ×２５０ｍｍ：財団法人  化学物質評価研究機構製）を装着し、カラム温度３５℃でグラディエント法により分析した。移動相Ａ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有する蒸留水溶液、Ｂ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有するアセトニトリル溶液とし、試料注入量は２０μＬ、ＵＶ検出器波長は２８０ｎｍの条件で行った。なお、グラディエントの条件は、以下のとおりである。
【００３７】
時間（分）      Ａ液濃度（体積％）      Ｂ液濃度（体積％）
０．０                ９７                      ３
５．０                ９７                      ３
３７．０                ８０                    ２０
４３．０                ８０                    ２０
４３．５                  ０                  １００
４８．５                  ０                  １００
４９．０                ９７                      ３
６０．０                ９７                      ３
【００３８】
２．色相の測定
各精製茶抽出物を、非重合体カテキン類濃度が０．１７５ｇ／１００ｍＬとなるようにイオン交換水で希釈し、分光光度計（形式Color Meter ZE-2000、日本電色工業（株）製）を使用して、分光感度：ＸＹＺ方式で行った。サンプルを光路長１０ｍｍの石英セルに入れてＬａｂ表色系のＬ、ａ及びｂ値を２０℃にて測定した。
【００３９】
３．固形分量の測定
試料を、１０５℃の電気恒温乾燥機で３時間乾燥し、残分の質量を測定した。
【００４０】
４．官能評価
各精製緑茶抽出物を、非重合体カテキン類濃度が０．１７５ｇ／１００ｍＬとなるようにイオン交換水で希釈して飲料を調製した。次いで、それをスプーンで一定量すくい、口の中に含んだときのエグ味について、パネラー４名により飲用試験を行った。飲用試験は、下記の製造例１で得た「緑茶抽出物ａ」を、非重合体カテキン類濃度が０．１７５ｇ／１００ｍＬになるようにイオン交換水で希釈し、これを基準飲料として該基準飲料（評点３）に対する相対的な評価として以下の６段階で評価した。その後、協議により０．５刻みで最終スコアを決定した。
【００４１】
（後味の評価基準）
評点５：基準飲料に比べて後味にエグ味がなく、非常にスッキリしていて良好である。
評点４：基準飲料に比べて後味にエグ味が少なく、スッキリしていてより良好である。
評点３：基準
評点２：基準飲料に比べて後味にエグ味がやや感じられ、やや不良である。
評点１：後味にエグ味が非常に感じられ、不良である。
【００４２】
製造例１
緑茶抽出物ａの製造
熱水を用いて緑茶葉（大葉種）を浴比２０：１で抽出した後、水不溶分を１００メッシュ金網で濾過して緑茶抽出液を得た。次に、タンナーゼ（キッコーマン社製、タンナーゼＫＴＦＨ、５００Ｕ／ｇ）を緑茶抽出液に対して４３０ｐｐｍとなる濃度で添加した。次に、２５℃で６０分間反応させた後、加熱して酵素を失活させて、タンナーゼ処理後の緑茶抽出液を得た。このタンナーゼ処理後の緑茶抽出液は、（Ａ）非重合体カテキン類濃度が３０．０質量％、（Ｂ）カフェイン濃度が４．８質量％、（Ａ）非重合体カテキン類と（Ｂ）カフェインとの質量比[（Ｂ）／（Ａ）]が０．１６、（Ｃ）ガレート体率が３５．０質量％であった。
タンナーゼ処理後の緑茶抽出液２４００ｇを、円筒状カラムに充填した合成吸着剤（ＳＰ−７０、三菱化学（株）製）６００ｍＬ（非重合体カテキン類の質量に対して４０ｇ／Ｌ）に、ＳＶ＝１（ｈ-1）の条件で通液し非重合体カテキン類を吸着させた。次に、純水９００ｇをＳＶ＝１（ｈ-1）の条件で通液して合成吸着剤を洗浄した。次に、非重合体カテキン類を脱離させるために、３０質量％エタノール水溶液７５０ｇをＳＶ＝１（ｈ-1）の条件で通液して脱離液を得た。次に、脱離液中の非重合体カテキン類に対して３０質量％の量の粒状活性炭（太閤ＳＧＰ、フタムラ化学（株）製）をカラムに充填した。次に、そのカラムに脱離液を通液して処理液を回収し、エタノールを留去して「緑茶抽出物ａ」を得た。
「緑茶抽出物ａ」は、（Ａ）非重合体カテキン類濃度が４質量％、固形分中の（Ａ）非重合体カテキン類濃度が７６．６質量％、（Ｂ）カフェイン濃度が０．００４質量％、質量比[（Ｂ）／（Ａ）]が０．００１、（Ｃ）ガレート体率が２８．７質量％であった。
【００４３】
製造例２
緑茶抽出物ｂの製造
緑茶抽出液の濃縮物（ポリフェノンＨＧ、三井農林（株）製）２００ｇを、２５℃にて２５０ｒ／ｍｉｎ攪拌条件下の９５質量％エタノール水溶液８００ｇ中に分散させ、酸性白土（ミズカエース＃６００、水澤化学社製）１００ｇを投入後、約１０分間攪拌を続けた。次に、２号ろ紙で濾過した後、濾液に活性炭１６ｇを添加し再び２号ろ紙で濾過した。次に、０．２μｍメンブランフィルターによって再濾過した。次に、４０℃、減圧下にて濾液からエタノールを留去し、イオン交換水で非重合体カテキン類濃度を調整して「緑茶抽出物ｂ」を得た。
「緑茶抽出物ｂ」は、（Ａ）非重合体カテキン類濃度が１４．８質量％、固形分中の（Ａ）非重合体カテキン類濃度が６２．７質量％、（Ｂ）カフェイン濃度が０．３４質量％、（Ａ）非重合体カテキン類と（Ｂ）カフェインとの質量比[（Ｂ）／（Ａ）]が０．０２３、（Ｃ）ガレート体率が４５．９質量％であった。
【００４４】
製造例３
緑茶抽出物ｃの製造
緑茶抽出液の濃縮物（ポリフェノンＨＧ、三井農林（株）製）２００ｇを、２５℃にて２５０ｒ／ｍｉｎ攪拌条件下の４０質量％エタノール水溶液８００ｇ中に分散させ、酸性白土（ミズカエース＃６００、水澤化学社製）８０ｇを投入後、約１０分間攪拌を続けた。次に、２号ろ紙で濾過した後、濾液に活性炭８ｇを添加し再び２号ろ紙で濾過した。次に、０．２μｍメンブランフィルターによって再濾過した。次に、４０℃、減圧下にて濾液からエタノールを留去し、イオン交換水で非重合体カテキン類濃度を調整して「緑茶抽出物ｃ」を得た。
「緑茶抽出物ｃ」は、（Ａ）非重合体カテキン類濃度が２２．４質量％、固形分中の（Ａ）非重合体カテキン類濃度が４３．２、（Ｂ）カフェイン濃度が１．１質量％、（Ａ）非重合体カテキン類と（Ｂ）カフェインとの質量比[（Ｂ）／（Ａ）]が０．０４９、（Ｃ）ガレート体率が５０．１質量％であった。
【００４５】
実施例１
「緑茶抽出物ａ」をイオン交換水にてＢｒｉｘ値１０（非重合体カテキン類濃度５．０質量％）となるように希釈した。次に、それを表１に示すＵＦ膜を装着した濾過装置［FILTRATION SYSTM PS-24001、旭化成（株）製］に、５℃にて循環流速０．９５Ｌ／ｍｉｎの速度で循環させ、陽圧濾過法にて第１の限外濾過工程を行った。なお、循環流速は流量計［モデルNW05-TTN、愛知時計電機（株）製］で測定した。
次に、得られた濾液を、表１に示すＵＦ膜を装着した上記濾過装置に、第１の限外濾過工程と同様の条件にて第２の限外濾過工程を行い、精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物の物性及び官能評価の結果を表１に示す。
【００４６】
実施例２
「緑茶抽出物ａ」に換わりに「緑茶抽出物ｂ」を用い、温度を２５℃に変更したこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物の物性及び官能評価の結果を表１に示す。
【００４７】
比較例１
「緑茶抽出物ａ」を限外濾過することなくそのまま使用した。緑茶抽出物ａの物性及び官能評価の結果を表１に示す。
【００４８】
比較例２
第２の限外濾過工程を行なわずに、第１の限外濾過工程のみを行ったこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出を得た。得られた精製緑茶抽出物の物性及び官能評価の結果を表１に示す。
【００４９】
比較例３
第２の限外濾過工程において、表１に示すＵＦ膜を使用したこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出を得た。得られた精製緑茶抽出物の物性及び官能評価の結果を表１に示す。
【００５０】
比較例４
表１に示すＵＦ膜を使用して第１の限外濾過工程を２５℃にて行い、第２の限外濾過工程を行わなかったこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物の製造を行ったが、目詰まりにより濾過ができなくなった。そのため、濾過不能と判断し、製造を中止した。
【００５１】
比較例５
「緑茶抽出物ａ」に換わりに、非重合体カテキン類濃度を３．５質量％に希釈した「緑茶抽出物ｃ」を用い、温度を３０℃に変更したこと以外は、実施例１と同様の操作により精製緑茶抽出物を得た。得られた精製緑茶抽出物の物性及び官能評価の結果を表１に示す。
【００５２】
【表１】
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【００５３】
表１から、分画分子量の異なる２種類の限外濾過膜を組み合わせ、固形分中の非重合体カテキン類濃度を一定に制御した茶抽出物を分画分子量の高い限外濾過膜から順に限外濾過することにより、原料として使用した茶抽出物の組成を大きく変動させることなくエグミ成分を効率よく除去して、口の中に含んだときの後味にエグ味がなく、スッキリしていて飲みやすいカテキン類含有飲料を提供可能な精製茶抽出物を効率的かつ経済的に製造できることが確認された。