(57)【要約】【課題】従来に比べてより短時間で粒界拡散処理を完了させると共に、粒界拡散処理を短時間とすることで気化させる重希土類元素RHの量を削減して、重希土類元素RHを効率よく粒界拡散させるR-Fe-B系希土類焼結磁石の製造方法と、その製造方法で製造したR-Fe-B系希土類焼結磁石を提供する。【解決手段】軽希土類元素RL(Nd、Prの少なくとも１種)を主たる希土類元素Rとして含有するR2Fe14B型化合物結晶粒を主相とするR-Fe-B系希土類焼結磁石体を用意すると共に、重希土類元素RH(Dy、Tbから選択される少なくとも１種)を含有し、且つ、水素吸蔵法により粉砕された粉砕物を、R-Fe-B系希土類焼結磁石体と共に処理室内に配置、加熱して、粉砕物から重希土類元素RHをR-Fe-B系希土類焼結磁石体表面に供給しつつ、重希土類元素RHをR-Fe-B系希土類焼結磁石体の内部に拡散させる。【選択図】図１
2011086830.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
軽希土類元素RL(Nd、Prの少なくとも１種)を主たる希土類元素Rとして含有するR2Fe14B型化合物結晶粒を主相とするR-Fe-B系希土類焼結磁石体を用意すると共に、
重希土類元素RH(Dy、Tbから選択される少なくとも１種)を含有し、且つ、水素吸蔵法により粉砕された粉砕物を、前記R-Fe-B系希土類焼結磁石体と共に処理室内に配置、加熱して、
前記粉砕物から前記重希土類元素RHを前記R-Fe-B系希土類焼結磁石体表面に供給しつつ、前記重希土類元素RHを前記R-Fe-B系希土類焼結磁石体の内部に拡散させるR-Fe-B系希土類焼結磁石の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の製造方法により製造され、
軽希土類元素RL(Nd, Prの少なくとも１種)を主たる希土類元素Rとして含有するR2Fe14B型化合物結晶粒を主相として有し、
重希土類元素RH(Dy, Tbから選択される少なくとも１種)を含有する、R-Fe-B系希土類焼結磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、R2Fe14B型化合物結晶粒（Rは希土類元素）を主相として有するR-Fe-B系希土類焼結磁石及びその製造方法に関する。特に、軽希土類元素RL（Nd及びPrの少なくとも1種）を主たる希土類元素Rとして含有し、かつ、軽希土類元素RLの一部が重希土類元素RH（Dy、Tbからなる群から選択された少なくとも1種）によって置換されているR-Fe-B系希土類焼結磁石及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
前記R2Fe14B型化合物結晶粒を主相とするR-Fe-B系希土類焼結磁石は優れた磁気特性を有するため、ますますその用途が広がっている。特に近年、環境問題への対応から家電をはじめ、産業機器、電気自動車、風力発電への磁石の応用が広がったことに伴い、R-Fe-B系希土類焼結磁石の更なる高性能化が要求されている。
【０００３】
R-Fe-B系希土類焼結磁石は永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（VCM）や、ハイブリッド車用モータ等の各種モータ、及び家電製品等に使用されている。R-Fe-B系希土類焼結磁石をモータ等の各装置に使用する場合、高温での使用環境に対応するため耐熱性に優れ、高保磁力特性を有することが求められる。
【０００４】
R-Fe-B系希土類焼結磁石の保磁力HcJを向上させる手段として、重希土類元素RHを原料に配合し溶製した合金を磁石材として用いる方法がある。この方法によると、希土類元素Rとして軽希土類元素RLを含有するR2Fe14B相の希土類元素Rが重希土類元素RHで置換されるため、R2Fe14B相の結晶磁気異方性が向上する。しかし、R2Fe14B相中の軽希土類元素RLの磁気モーメントはFeの磁気モーメントと同一方向であるのに対し、重希土類元素RHの磁気モーメントはFeの磁気モーメントと逆方向であるため、軽希土類元素RLを重希土類元素RHで置換するほど、残留磁束密度Brが低下してしまうという問題があった。
【０００５】
また重希土類元素RHは希少資源であるため使用量の削減が望まれている。これらの理由により、軽希土類元素RL全体を重希土類元素RHで置換する方法は好ましくない。
【０００６】
そこで比較的少ない量の重希土類元素RHで保磁力HcJを向上させる方法として、重希土類元素RHを含有するバルク体からDyなどを昇華により気化させ、R-Fe-B系希土類焼結磁石体表面から粒界へと拡散させる製造方法が提案されている（例えば、特許文献1を参照）。この方法では、まず軽希土類元素RL（Nd及びPrの少なくとも１種）を主たる希土類元素Rとして含有するR2Fe14B型化合物結晶粒を主相として有するR-Fe-B系希土類焼結磁石体（以下、必要に応じて、単に「磁石体」と記載する）を用意する。更に、重希土類元素RH（Dy、Ho、及びTbからなる群から選択された少なくとも1種）を含有するバルク体を、磁石体と共に処理室内に配置し、処理室内を700℃以上1000℃以下に加熱する。以上の工程により、バルク体から重希土類元素RHを磁石体の表面に供給しつつ、重希土類元素RHを磁石体の内部に拡散させる。
【０００７】
以上の製造方法では、主相粒内への粒内拡散よりも、粒界相への粒界拡散を優先的に発生させるため、重希土類元素RHがR2Fe14B相の粒界近傍に多く分布する。このため、粒界近傍である主相外殻部におけるR2Fe14B相の結晶磁気異方性を効率よく向上させることが可能となる。
【０００８】
R-Fe-B系希土類焼結磁石の保磁力発生機構は核生成型（ニュークリエーション型）であるため、主相外殻部に重希土類元素RHが多く分布することにより、結晶粒全体の結晶磁気異方性が高められ、逆磁区の核生成が妨げられる。その結果、保磁力HcJが向上する。また保磁力HcJ向上に寄与しない結晶粒の中心部では、重希土類元素RHによる置換が生じないため、残留磁束密度Brの低下を抑制することも可能となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特許４２４１９００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、特許文献１記載のR-Fe-B系希土類焼結磁石の製造方法では、重希土類元素RHをバルク体から気化させるため、重希土類元素RHが気化しにくく、所定の粒界拡散処理を完了するために長時間を費やすと云う課題があった。
【００１１】
本発明は上記課題を解決するためになされたものであり、その目的は、重希土類元素RHを気化しやすい形態で粒界拡散処理を行うことで、従来に比べてより短時間で粒界拡散処理を完了させると共に、粒界拡散処理を短時間とすることで気化させる重希土類元素RHの量を削減して、重希土類元素RHを効率よく粒界拡散させるR-Fe-B系希土類焼結磁石の製造方法と、その製造方法で製造したR-Fe-B系希土類焼結磁石を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の請求項１に記載のR-Fe-B系希土類焼結磁石の製造方法は、
軽希土類元素RL(Nd、Prの少なくとも１種)を主たる希土類元素Rとして含有するR2Fe14B型化合物結晶粒を主相とするR-Fe-B系希土類焼結磁石体を用意すると共に、
重希土類元素RH(Dy、Tbから選択される少なくとも１種)を含有し、且つ、水素吸蔵法により粉砕された粉砕物を、前記R-Fe-B系希土類焼結磁石体と共に処理室内に配置、加熱して、
前記粉砕物から前記重希土類元素RHを前記R-Fe-B系希土類焼結磁石体表面に供給しつつ、前記重希土類元素RHを前記R-Fe-B系希土類焼結磁石体の内部に拡散させるR-Fe-B系希土類焼結磁石の製造方法である。
【００１３】
また、請求項２に記載のR-Fe-B系希土類焼結磁石は、
請求項１に記載の製造方法により製造され、
軽希土類元素RL(Nd, Prの少なくとも１種)を主たる希土類元素Rとして含有するR2Fe14B型化合物結晶粒を主相として有し、
重希土類元素RH(Dy, Ho, Tbから選択される少なくとも１種)を含有する、R-Fe-B系希土類焼結磁石である。
【発明の効果】
【００１４】
本発明に依れば、R-Fe-B系希土類焼結磁石体表面への重希土類元素RH供給材をRH水素化物とすることにより、粉砕される分RHのバルク体に比べRHの気化を発生させ易くすることが出来る。従って気化しやすい分、より短時間で所定の粒界拡散処理を完了させることが可能となる。
【００１５】
更に、粒界拡散処理をより短時間で完了させることが出来ることに伴い、RH供給材からのRHの気化量を抑えることが出来るため、RHバルク体での粒界拡散処理に比べてよりRHの使用量を削減することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本発明のR-Fe-B系希土類焼結磁石は、焼結処理後のR-Fe-B系希土類焼結磁石体（以下、必要に応じて、単に「磁石体」と記載する）の表面から粒界拡散によって内部に導入された重希土類元素RHを含有する。ここで、重希土類元素RHは、Dy、及びTbから選択された少なくとも1種である。前記磁石体は軽希土類元素RL(Nd、Prの少なくとも１種)を主たる希土類元素Rとして含有するR2Fe14B型化合物結晶粒を主相とする。
【００１７】
本発明のR-Fe-B系希土類焼結磁石の原材料としては、主たる希土類元素Rとして25wt%以上40wt%以下の軽希土類元素RLと、0.6wt%〜1.6wt%のB（硼素）と、残部Fe及び不可避に混入する不純物とを含有する合金を用意する。Bの一部はC（炭素），O（酸素），N（窒素）によって置換されていてもよいし、Feの一部は、他の遷移金属元素（例えばCoまたはNi）によって置換されていてもよい。前記合金は種々の目的により、Al、Si、Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、Ga、Zr、Nb、Mo、Ag、In、Sn、Hf、Ta、W、Pb、及びBiからなる群から選択された少なくとも１種の添加元素Mを0.01〜1.0wt%程度含有していてもよい。
【００１８】
上記の合金は、原材料合金の溶湯を、例えばストリップキャスト法によって急冷することで作製される。
【００１９】
本発明の製造方法では、重希土類元素RHを含有するバルク体を水素吸蔵法により粉砕して粉砕物（以下、必要に応じてこの粉砕物を「RH水素化物」と記載する）を形成し、このRH水素化物と前記磁石体を1000℃以下の温度範囲で加熱する。粉砕されたRH水素化物を用いることにより、バルク体に比べて重希土類元素RHの気化（昇華）をより容易に促進させる。更に、1000℃以下の温度範囲と設定することにより、磁石体表面におけるRH膜の成長速度が、RHの磁石内部への拡散速度よりも極度に大きくならない程度に抑制しつつ、磁石体表面に飛来した重希土類元素RHを速やかに磁石体内部に拡散させる。1000℃以下の温度範囲は、重希土類元素RHの気化がほとんど生じない温度であるが、R-Fe-B系希土類焼結磁石において希土類元素の拡散が活発に生じる温度でもある。このため、磁石体表面に飛来した重希土類元素RHが磁石体表面にRH膜を形成するよりも優先的に、磁石体内部への粒界拡散を促進させることが可能になる。
【００２０】
なお本発明では、RH水素化物から重希土類元素RHを磁石体表面に供給しつつ、重希土類RHを磁石体の表面から内部に拡散させることを、単に「蒸着拡散」と称する場合がある。本発明に依れば、磁石体表面の近傍に位置する主相の内部に重希土類元素RHが拡散して行く速度（レート）よりも高い速度で、重希土類元素RHが磁石体内部に拡散・浸透して行く。また、本発明では磁石体の表層領域においても、「粒内拡散」よりも優先的に「粒界拡散」が生じ、残留磁束密度Brの低下を抑制し、保磁力HcJを効果的に向上させることが可能になる。
【００２１】
R-Fe-B系希土類焼結磁石の保磁力発生機構はニュークリエーション型であるため、主相外殻部における結晶磁気異方性が高められると、主相における粒界相の近傍で逆磁区の核生成が抑制される。その結果、主相全体の保磁力HcJが向上する。
【００２２】
更に磁石体の表面に近い領域だけでなく磁石体表面から深い領域でも、主相外殻部に重希土類置換層を形成することができるため、磁石全体にわたって結晶磁気異方性が高められ、磁石全体の残留磁束密度Brの低下を抑制しつつ保磁力HcJが向上する。
【００２３】
更に、磁石体表面への重希土類元素RH供給材を、RH水素化物とすることにより粉砕されているため、RHのバルク体に比べRHの気化を発生させ易くすることが出来る。従って気化しやすい分、より短時間で所定の粒界拡散処理を完了させることが可能となる。
【００２４】
又、粒界拡散処理をより短時間で完了させることが出来ることに伴い、RH供給材からのRHの気化量を抑えることが出来るため、RHバルク体での粒界拡散処理に比べてよりRHの使用量を削減することが可能となる。
【００２５】
主相外殻部で軽希土類元素RLと置換させるべき重希土類元素RHとしては、蒸着拡散の起こり易さ、コスト等を考慮すると、Dyが最も好ましい。ただし、Tb2Fe14Bの結晶磁気異方性はDy2Fe14Bの結晶磁気異方性よりも高くNd2Fe14Bの結晶磁気異方性の約3倍の大きさを有する。従って、Tbを蒸着拡散させると磁石体の特性の改善（残留磁束密度Brを下げずに保磁力HcJを向上させること）を最も効率的に実現できる。
【００２６】
重希土類元素RHを含有するバルク体の水素吸蔵法での粉砕は次のように行う。まず、重希土類元素RH(Dy, Tbから選択される少なくとも１種)を含有し、所定分量のRHバルク体を密閉容器である水素炉の内部に収容する。次に、真空排気手段を介して水素炉内部を所定圧力に達するまで真空引きして減圧する。水素炉内部が所定圧力に達したことを確認後、水素を水素炉内部に導入し、加熱装置で水素炉を加熱して水素炉の温度を上昇させ、RHバルク体への水素吸蔵を開始する。
【００２７】
水素吸蔵法による水素脆化作用で、RHバルク体が粉砕されRH水素化物が形成されて、RH水素化物が用意される。
【００２８】
次に、図１を参照しながら本発明による粒界拡散処理の好ましい例を説明する。図１は、磁石体１とRH水素化物２との配置例を示している。図１に示す例では、高融点金属材料からなる処理室３の内部において、磁石体１とRH水素化物２とが所定間隔を空けて対向配置されている。磁石体１として、軽希土類元素RL(Nd、Prの少なくとも１種)を主たる希土類元素Rとして含有するR2Fe14B型化合物結晶粒を主相とするR-Fe-B系希土類焼結磁石体を用意する。図１の処理室３は、複数の磁石体１を保持する部材を備えている。図１の例では、磁石体１と下方のRH水素化物２がNb製の網４によって保持されている。磁石体１及びRH水素化物２を保持する構成は上記の例に限定されず任意である。磁石体１とRH水素化物２の配置関係は上下でも左右でも、また互いが相対的に移動するような配置であってもよい。但し、磁石体１とRH水素化物２との間を遮断するような構成は採用するべきではない。本願における「対向」とは磁石体１とRH水素化物２が間を遮断されることなく向かい合っていることを意味する。また、「対向配置」とは、主たる表面どうしが平行となるように配置されるという意味に限定されない。
【００２９】
図１のように磁石体１とRH水素化物２を配置した後、図示しない真空排気手段を介して処理室を所定圧力に達するまで真空引きして減圧し、処理室が所定圧力に達したら図示しない加熱装置で処理室３を加熱することにより、処理室３の温度を上昇させる。このとき、処理室３の温度を段階的に上昇させ、所定の温度で一定時間保持する。これにより、RH水素化物２の脱水素処理が行われる。減圧下での処理室３内の設定温度は1000℃以下の範囲に調整する。このようにして処理室３内の温度が、粒界拡散処理の開始温度に達すると、RHバルク体２が、処理室３と略同温まで加熱されて気化を開始し、処理室３内にRHの蒸気雰囲気が形成される。
【００３０】
前述の1000℃以下の温度領域では、重希土類元素RHの蒸気圧は僅かであり、殆ど気化しない。しかしながら本発明では、RHバルク体を水素吸蔵法で細かく砕いて表面積を増やすことで、重希土類元素RHの気化をRHバルク体に比べて促進させている。従って、磁石体１とRH水素化物２とを接触させることなく、近接配置させることで、磁石体１の表面に重希土類金属RHを析出させることが可能であり、しかも磁石体１の温度をRH水素化物２の温度と同じか、それよりも高い適切な温度範囲内（1000℃以下）に調節することにより、気相から析出した重希土類金属RHを、そのまま磁石体１の内部に深く拡散させ得る。1000℃以下という温度範囲は、重希土類元素RHが磁石体１の粒界相を伝って内部へ拡散する好ましい温度領域であり、重希土類元素RHのゆっくりとした析出と磁石体内部への急速な拡散が効率的に行われることになる。
【００３１】
更に気化が生じ易い分、より短時間で所定の粒界拡散処理を完了させることが可能となる。加えて、粒界拡散処理時間の短縮に伴い、RH供給材からのRHの気化量を抑えることが出来るため、RHバルク体での粒界拡散処理に比べて、よりRHの使用量を削減することが可能となる。
【００３２】
磁石体の表面に飛来し析出したRH金属は、雰囲気の熱及び磁石体界面におけるRH濃度の差を駆動力として、粒界相中を磁石体内部に向かって拡散する。このとき、R2Fe14B相中の軽希土類元素RLの一部が、磁石体表面から拡散浸透してきた重希土類元素RHによって置換される。その結果、R2Fe14B相の主相外殻部に重希土類元素RHが濃縮された層が形成される。
【００３３】
このようなRH濃縮層の形成により、主相外殻部の結晶磁気異方性が高められ、保磁力HcJが向上する。即ち、少ない重希土類元素RHの使用により、磁石体内部の奥深くにまで重希土類元素RHを拡散浸透させ、主相外殻部に効率的にRH濃化層を形成するため、残留磁束密度Brの低下を抑制しつつ、磁石体全体に亘って保磁力HcJを向上させることが可能になる。
【００３４】
更に本発明では、蒸着材料であるRHを気化させるための特別な工程や装置を必要とせず、RHバルク体を水素吸蔵法により粉砕することにより、磁石体表面にRH金属を析出させることができる。なお、本明細書における「処理室」は、磁石体１とRH水素化物２を配置した空間を広く含むものであり、熱処理炉の処理室を意味する場合もあれば、そのような処理室内に収容される処理容器を意味する場合もある。
【００３５】
RH水素化物の形状・大きさは特に限定されず、水素吸蔵法により粉砕された状態でそのまま使用すれば良い。RH水素化物は少なくとも1種の重希土類元素RHを含むRH金属またはRHを含む合金から形成されていることが好ましい。なお、RH水素化物は、一種類の元素から構成されている必要はなく、重希土類元素RH及び元素X（Xは、Y、Gd、Tb、Ho、Er、Nd、Pr、La、Ce、Al、Zn、Sn、Cu、Co、Fe、Ag、Ca、Mg、及びInからなる群から選択された少なくとも1種）の合金を含有していてもよい。
【００３６】
又、本発明では、重希土類元素RHの気化量は少ないが、磁石体１とRH水素化物２とが非接触かつ至近距離に配置されるため、気化した重希土類元素RHが磁石体１表面に効率よく析出し、処理室３内の壁面などへの付着が少ない。更に、処理室３内の壁面がNbなどの耐熱合金やセラミックスなど、重希土類元素RHと反応しない材質で作製されていれば、壁面に付着した重希土類元素RHは再び気化し、最終的には磁石体１表面に析出する。このため、貴重資源である重希土類元素RHの無駄な消費を抑制することができる。
【００３７】
本発明で行う粒界拡散工程の処理温度範囲（1000℃以下）では、RH水素化物２は溶融軟化せず、その表面から重希土類元素RHが気化するため、一回の処理工程でRH水素化物２の外観に大きな変化は生じず、繰り返し使用することが可能である。
【００３８】
更に、RH水素化物２と磁石体１とを近接配置するため、同じ容積を有する処理室３内に搭載可能な磁石体１の量を増加させることができ、積載効率が高い。また、大掛かりな装置を必要としないため、一般的な真空熱処理炉が活用でき、製造コストの上昇を避けることが可能であり、実用的である。
【００３９】
磁石体の表面状態は重希土類元素RHが拡散浸透し易いよう、より金属状態に近い方が好ましく、事前に酸洗浄やブラスト処理等の活性化処理を行った方がよい。但し本発明では、重希土類元素RHが気化し、活性な状態で磁石体の表面に被着すると、固体の層を形成するよりも高い速度で磁石体の内部に拡散していく。このため、磁石体の表面は、例えば焼結工程後や切断加工が完了した後の酸化が進んだ状態であってもよい。
【００４０】
なお、本発明における粒界拡散工程は、磁石体の表面状況に敏感ではなく、拡散工程の前に磁石体の表面にAlやZnやSnからなる膜が形成されていてもよい。AlやZnやSｎは、低融点金属であり、しかも、少量であれば磁石特性を劣化させず、また上記の粒界拡散の障害ともならないからである。AlやZnやSnなどの元素をRH水素化物に含有させておいても良い。
【００４１】
次いで、粒界拡散処理を所定時間だけ実施した後、図示しない加熱手段の作動を停止させ、図示を省略したガス導入手段を介して不活性ガスを導入し、RH水素化物２からの気化を停止させる。そして、処理室３内の温度を一旦下げた後、不活性ガスの導入を停止して真空排気しつつ、必要に応じて、加熱手段を再度作動させ処理室３内の温度を450℃〜700℃の範囲に設定し、一層保磁力を向上または回復させるための熱処理（時効処理）を施してもよい。時効処理を行った際は、最後に、処理室３を冷却し、磁石体１を処理室３から取り出す。
【００４２】
熱処理時における処理室３内は不活性雰囲気であることが好ましい。本明細書における「不活性雰囲気」とは、真空、または不活性ガスで満たされた状態を含むものとする。また、「不活性ガス」は、例えばアルゴン（Ar）などの希ガスであるが、本発明ではRH水素化物２及び磁石体１との間で化学的に反応しないガスであれば、「不活性ガス」に含むものとする。不活性ガスの圧力は、大気圧よりも低い値を示すように減圧される。
【００４３】
実用上、蒸着拡散後の磁石体に表面処理を施すことが好ましい。表面処理は公知の表面処理でよく、例えばAl蒸着や電気Niめっきや樹脂塗装などの表面処理を行うことができる。表面処理を行う前にサンドブラスト処理、バレル処理、エッチング処理、機械研削等公知の前処理を行ってもよい。また、粒界拡散処理の後に寸法調整のための研削を行っても良い。
【００４４】
以下、本発明によるR-Fe-B系希土類焼結磁石製造方法の好ましい実施例を説明する。
【００４５】
＜実施例１＞
まず、主たる希土類元素Rとして30.11wt%の軽希土類元素RL（Nd及びPr）と、0.99wt%のBと、残部Fe及び不可避的不純物とを含有する合金を用意する。Bの一部はC，O，Nによって置換されていてもよいし、Feの一部は、他の遷移金属元素（例えばCoまたはNi）によって置換されていてもよい。この合金は、種々の目的により、Al、Si、Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、Ga、Zr、Nb、Mo、Ag、In、Sn、Hf、Ta、W、Pb、及びBiからなる群から選択された少なくとも１種の添加元素Mを0.30〜0.32wt%程度含有していてもよい。
【００４６】
上記の合金は、原料合金の溶湯を例えばストリップキャスト法によって急冷することで作製される。上記ストリップキャスト法により、フレーク状に製造された合金鋳片を、水素吸蔵法による水素脆化処理により0.1mm〜数mm程度（平均粒径500μm以下）に粗粉砕し、脱水素処理後、ジェットミル装置やアトライタ装置又はボールミル装置などを用いて、0.1〜20μm程度（好ましくは2〜5μm）の粉末まで微粉砕を行う。微粉砕に際して、ステアリン酸亜鉛などの潤滑剤を粉砕助剤として用いてもよい。
【００４７】
次に、上述の方法で作製した磁性粉末をプレス装置（縦磁場成形機、横磁場成形機、RIP法など）を用いて配向磁界中で成形する。印加する磁界の強度は、プレス装置に応じて例えば1.5〜5.5テスラ（T）である。また、成形圧力は、成形体の密度が例えば2.5〜4.5g/cm3程度になるように設定される。更に、得られた粉末成形体に対して、1000〜1200℃で焼結を行なう。なお、焼結磁石体の表面が酸化された状態でも蒸着拡散処理を施すことは可能であるため、焼結工程の後、研削を行っても良い。
【００４８】
次に、RH(Dy)を含有し、純度99.9%のRHバルク体を用意すると共に、そのバルク体を密閉容器である水素炉内部に収容する。次に、真空排気手段を介して水素炉内部を1.3×10-3Paに達するまで真空引きして減圧する。水素炉内部が所定圧力に達したことを確認後、1atm（101,325Pa）の水素を水素炉内部に導入し、加熱装置で水素炉を加熱して水素炉の温度を280℃まで上昇させ、RHバルク体への水素吸蔵を開始する。
【００４９】
なお、RHバルク体及びRH水素化物は、一種類の元素から構成されている必要はなく、重希土類元素RH及び元素X（Y、Gd、Tb、Ho、Er、Nd、Pr、La、Ce、Al、Zn、Sn、Cu、Co、Fe、Ag、Ca、Mg、及びInからなる群から選択された少なくとも1種）の合金を含有していてもよい。
【００５０】
水素吸蔵法による水素脆化作用で、RHバルク体が粉砕されRH水素化物が形成されて、RH水素化物が用意される。
【００５１】
次に、図１に示すように、作製された磁石体１とRH水素化物２とを処理室３内部に対向配置し、所定圧力である1.3×10-3Paに達するまで真空引きして減圧し、所定圧力に達したら加熱装置で処理室３を加熱させ、処理室３の温度を段階的に上昇（本実施例では、200℃，300℃，400℃，500℃，900℃）させ脱水素処理を行いながら、一定時間（6時間）保持し、粒界拡散処理を行う。
【００５２】
粒界拡散処理の後、加熱手段の作動を停止させ、図示を省略したガス導入手段を介して不活性ガス（Ar）を導入し（例えば、1atm=101,325Pa）、RH水素化物２からのRH気化を停止させる。そして、不活性ガスの導入を停止して真空排気を行う。
【００５３】
以上のようにして粒界拡散処理を施したR-Fe-B系希土類焼結磁石サンプル並びに粒界拡散処理を施す前のR-Fe-B系希土類焼結磁石サンプルの各磁石特性（残留磁束密度：Br、保磁力：HcB，HcJ、最大エネルギー積：(BH)max）を、B-Hトレーサで測定した。測定によって得た各特性を表１に示す。また、粒界拡散処理を施す前のR-Fe-B系希土類焼結磁石サンプルにおけるBrとHcJのグラフを図２に、粒界拡散処理を施したR-Fe-B系希土類焼結磁石サンプルにおけるBrとHcJのグラフを図３にそれぞれ示す。
【００５４】
【表１】
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【００５５】
図２と図３のグラフの比較から分かるように、粒界拡散処理後の磁石サンプルに関して、保磁力HcJの向上が2.9(kOe)程度確認された。これは、磁石体内部へのRH拡散により、主相（Nd2Fe14B型化合物結晶）の外殻部に異方性磁界の高いDy濃化層を形成したことによるものである。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】本発明によるR−Fe−B系希土類焼結磁石の製造方法に用いられる処理容器の構成と、処理容器内におけるRH水素化物と磁石体との配置関係の一例を模式的に示す説明図。
【図２】粒界拡散処理を施す前のR-Fe-B系希土類焼結磁石サンプルにおけるBr-HcJグラフ。
【図３】本発明に係る粒界拡散処理を施したR-Fe-B系希土類焼結磁石サンプルにおけるBr-HcJグラフ。
【符号の説明】
【００５７】
１      磁石体
２      RH水素化物
３      処理室
４      網
【図１】
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【図２】
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【図３】
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