(57)【要約】【課題】有機発光層を水分や酸素から遮蔽して長期信頼性を確保すると共に、高密度化が可能であり、且つ反りの発生が抑制された有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。【解決手段】有機エレクトロルミネッセンス素子は、透光性基材１と、この透光性基材１上に積層されると共に異なる電位が与えられるように分割された透明導電層２，３と、前記分割された一方の透明導電層２上に積層された有機発光層４と、有機発光層４の上面上から前記分割された他方の透明導電層３の表面上の少なくとも一部に亘って設けられた陰極層５と、前記有機発光層４と陰極層５とを覆う保護層６と、前記保護層６を、この保護層６の横方向の外側の全周囲に亘って空隙７が形成されるようにして外部から遮蔽する金属層８とを備える。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
透光性基材と、この透光性基材上に積層されると共に異なる電位が与えられるように分割された透明導電層と、前記分割された一方の透明導電層上に積層された有機発光層と、前記有機発光層の上面上から前記分割された他方の透明導電層の表面上の少なくとも一部に亘って設けられた陰極層と、前記有機発光層と前記陰極層とを覆う保護層と、前記保護層を、この保護層の横方向の外側の全周囲に亘って空隙が形成されるようにして外部から遮蔽する金属層とを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
上記保護層と上記金属層との間に吸湿材含有層が介在していることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
上記金属層が、上記吸湿材含有層に、接着剤層を介して固定されていることを特徴とする請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
上記金属層の、上記空隙に臨む表面に沿って、吸湿材が固定されていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
上記空隙に不活性ガスが充填されていることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
上記金属層が接着剤で固定され、上記空隙にこの空隙への前記接着剤の浸透を阻止する接着剤浸透防止部が設けられていることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
上記金属層の厚みが５０μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フラットパネルディスプレイ、サイン光源、照明用光源、液晶表示機用バックライト等に用いられる有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に有機エレクトロルミネッセンス素子は、ガラスやプラスチックなどからなる透光性基材１、透明導電層２からなる陽極、有機薄膜からなる有機発光層４、金属電極からなる陰極層５を積層した構造を有する。この有機エレクトロルミネッセンス素子は、数Ｖ程度の低電圧で高輝度の面発光を示すこと、発光物質の選択により任意の色調での発光が可能であること、等々の理由により、近年精力的に研究が行なわれ、実用化を目指した開発が行なわれている。有機エレクトロルミネッセンス素子は、サイン光源、照明用途、液晶表示機用バックライト、フラットパネルディスプレイ等々に用いることができる。この有機エレクトロルミネッセンス素子には、フラットパネルディスプレイの薄型化、液晶表示機を備える電子機器の小型化や薄型化のため、あるいは形状の自由化等のため、さらなる軽量化、高効率化が望まれている。
【０００３】
しかし、有機エレクトロルミネッセンス素子には、一定期間駆動すると、ダークスポットと呼ばれる非発光部の発生と成長が起こり、発光特性が劣化していくという問題がある。このようなダークスポットが発生する原因としては、水蒸気などの水分及び酸素の影響が最も大きいとされており、特に水分は極めて微量でも大きな影響を及ぼすものとされている。そのため、何らかの方法で有機発光層４を封止して水分や酸素を遮蔽する必要がある。
【０００４】
そこで、従来、有機発光層４と陰極層５との積層物を、光硬化性樹脂などで形成される保護層６、光硬化性樹脂等のベースレジンと吸湿材とを含有する樹脂組成物などで形成される吸湿材含有層９、金属層８（金属箔）などで形成される防湿層等で覆うことで、有機発光層４を水分や酸素から遮蔽することなどがおこなわれている（特許文献１参照）。
【０００５】
例えば図７に示す従来の有機エレクトロルミネッセンス素子では、透光性基材１の一面上に分割された透明導電層２，３が形成され、一方の透明導電層２の一部の上面上に有機発光層４が積層して形成され、この有機発光層４の上面から他方の透明導電層３の一部の上面上に亘って陰極層５が形成されている。この有機発光層４と陰極層５とを覆うように保護層６が形成され、この保護層６を覆うように吸湿材含有層９が形成され、この吸湿材含有層９を覆うように金属層８が設けられている。金属層８は接着剤層１０を介して吸湿材含有層９に固定されると共に、この金属層８の周縁部は前記接着剤層１０を介して透明導電層２，３及び透光性基材１の上面上に固定されている。
【０００６】
上記従来の有機エレクトロルミネッセンス素子では、有機発光層４が保護層６、吸湿材含有層９及び金属層８で封止されると共に前記金属層８は接着剤層１０で密着性高く接着されていることで、有機発光層４が外部の水分や酸素から遮蔽されると共に、内部に水分が入り込んでも吸湿材含有層９で水分が吸収される。また、この有機エレクトロルミネッセンス素子の製造時には、有機発光層４及び陰極層５が保護層６で保護されることから、接着剤層１０を硬化させる際に加熱などの処理を施す場合に有機発光層４や陰極層５が破壊されることを防ぐことができる。このような有機エレクトロルミネッセンス素子には、製造時に真空プロセスを用いて無機膜の成膜（スパッタ、ＣＶＤなど）をおこなうことなく、常圧下での塗布プロセスの採用が可能なため、設備コストが低くなり、また真空引き等の事前準備時間も短縮できることからタクトタイムが短かくなるという利点がある。またその結果、生産効率が高くなり、時間当たりの生産個数が増大するという利点もある。
【０００７】
しかし、この従来の有機エレクトロルミネッセンス素子では、水分の入り込みが特に透明導電層２，３（或いは透光性基材１）の上面と接着剤層１０との界面や接着剤層１０と金属箔との界面で生じやすい。このため、有機発光層４を水分から充分に遮蔽するためには、図７に示すように保護層６の横方向の外側の全周囲に亘って充分な量の吸湿材含有層９を配置することが考えられるが、有機発光層４の周囲に吸湿材含有層９を配置するための充分な領域を確保しなければならず、有機エレクトロルミネッセンス素子全体の面積に対する有機発光層４の面積割合が小さくなってしまい、発光輝度が低下してしまうという問題がある。また、吸湿材含有層９と、保護層６、透明導電層２，３、金属層８等との界面の面積が大きくなるため、層間の熱膨張係数の相違から有機エレクトロルミネッセンス素子に反りが発生しやすくなるという問題もある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００８−３４１４２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、有機発光層を水分や酸素から遮蔽して長期信頼性を確保すると共に、高密度化が可能であり、且つ反りの発生が抑制された有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、透光性基材１と、この透光性基材１上に積層されると共に異なる電位が与えられるように分割された透明導電層２，３と、前記分割された一方の透明導電層２上に積層された有機発光層４と、有機発光層４の上面上から前記分割された他方の透明導電層３の表面上の少なくとも一部に亘って設けられた陰極層５と、前記有機発光層４と陰極層５とを覆う保護層６と、前記保護層６を、この保護層６の横方向の外側の全周囲に亘って空隙７が形成されるようにして外部から遮蔽する金属層８とを備えることを特徴とする。
【００１１】
横方向とは、透光性基材１、一方の透明導電層２及び陰極層５の積層方向を縦方向とした場合の横方向を意味する。
【００１２】
本発明では、保護層６により有機エレクトロルミネッセンス素子の電気化学的、機械的な安定性が向上し、またこの保護層６によって保護されている有機発光層４が更に金属層８で外部から遮蔽されているため、有機エレクトロルミネッセンス素子内部が金属層８によって水分や酸素から遮蔽される。また、水分が金属層８と透明導電層２，３及び透光性基材１との間の界面から有機エレクトロルミネッセンス素子の内部に入り込んだとしても、この水分は有機エレクトロルミネッセンス素子でまず空隙７に達し、この空隙７で蒸発する。このため、水分は保護層６と透明導電層２，３及び透光性基材１との界面などへは入り込みにくくなり、たとえ前記界面に入り込むとしても有機発光層４まで達する水分の量は著しく低減する。更に空隙７が形成されている箇所では層間の界面が形成されず、有機エレクトロルミネッセンス素子における層間の界面の面積が低減されている。
【００１３】
本発明においては、上記保護層６と上記金属層８との間に吸湿材含有層９が介在していることが好ましい。この場合、空隙７内の水分が吸湿材含有層９に吸収され、有機発光層４まで達する水分の量が更に低減する。
【００１４】
また、本発明においては、上記金属層８が、上記吸湿材含有層９に、接着剤層１０を介して固定されていることが好ましい。
【００１５】
この場合、有機発光層４で発生した熱が保護層６、吸湿材含有層９、接着剤層１０及び金属層８を介して外部に放熱され、有機エレクトロルミネッセンス素子の高輝度点灯時の輝度ムラや熱暴走等の不具合の発生を抑制することができる。
【００１６】
また、本発明においては、上記金属層８の、上記空隙７に臨む表面に沿って、吸湿材１１が固定されていることも好ましい。
【００１７】
この場合、空隙７内の水分が吸湿材１１で効率よく吸収され、有機発光層４まで達する水分の量が更に低減する。
【００１８】
また、本発明においては、上記空隙７に不活性ガスが充填されていることも好ましい。
【００１９】
この場合、空隙７内に予め水分や酸素などが存在しないようにすることができ、有機発光層４まで達する水分の量が更に低減する。
【００２０】
また、本発明においては、上記金属層８が接着剤で固定され、上記空隙７にこの空隙７への前記接着剤の浸透を阻止する接着剤浸透防止部１２が設けられていることも好ましい。
【００２１】
この場合、金属層８を接着剤で固定する際に接着剤の空隙７への流動が接着剤浸透防止部１２によって阻止され、接着剤が空隙７まで入り込むことを防止して、空隙７が埋められることがないようにすることができる。
【００２２】
また、本発明においては、上記金属層８の厚みが５０μｍ以下であるが好ましい。
【００２３】
この場合、金属層８を容易に塑性変形させることができ、所望の形状及び寸法を有する空隙７を容易に形成することができるようになる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、保護層で保護された有機発光層を金属層で水分や酸素から遮蔽すると共に、保護層の横方向の外側に大容量の吸湿材含有層を配置しなくても、金属層と透明導電層及び透光性基材との間の界面などから有機エレクトロルミネッセンス素子の内部に入り込んだ水分が有機発光層まで到達することを抑制することができ、有機エレクトロルミネッセンス素子の大面積化を抑制して高密度化が可能になると共に、長期信頼性を確保することができる。しかも、有機エレクトロルミネッセンス素子内における層間の界面の面積が低減されることで、層間の熱膨張係数の相違による有機エレクトロルミネッセンス素子の反りの発生を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明の第一の実施形態を示し、（ａ）は断面図、（ｂ）は平面図である。
【図２】本発明の第二の実施形態を示す断面図である。
【図３】本発明の第三の実施形態を示す断面図である。
【図４】本発明の第四の実施形態を示す断面図である。
【図５】本発明の第五の実施形態を示す断面図である。
【図６】本発明の第六の実施形態を示す断面図である。
【図７】従来技術の一例を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
図１に、有機エレクトロルミネッセンス素子の第一の実施形態を示す。本実施形態では、透光性基材１の一面上に透明導電層２，３が設けられている。透明導電層２，３は透光性基材１上で隙間をあけて二分割されている。一方の透明導電層２の一部は陽極として機能し、残部は前記陽極に給電するための給電部として機能する。また他方の透明導電層３は陰極層５に給電するための給電部として機能する。各透明導電層２，３の給電部間に電源が接続されることで、各透明導電層２，３に異なる電位が与えられる。
【００２７】
上記一方の透明導電層２における陽極上に有機発光層４が積層して形成され、この有機発光層４上に陰極層５が積層して形成されている。陰極層５は有機発光層４の上面から上記他方の透明導電層３の一部の上面に亘って形成されている。また、必要に応じて、有機発光層４と透明導電層２との間にはホール輸送層やホール注入層を、有機発光層４と陰極層５との間には電子輸送層や電子注入層を積層して設けてもよい。この有機エレクトロルミネッセンス素子では、有機発光層４で発光された光は、透光性のガラス板やプラスチック板などで形成される透光性基材１を通して外部に取り出される。
【００２８】
上記各部材は、有機エレクトロルミネッセンス素子に従来から使用されている材料で形成することができる。
【００２９】
また、有機発光層４と陰極層５からなる積層物を被覆するように保護層６が形成されている。この保護層６により有機エレクトロルミネッセンス素子の電気化学的、機械的な安定性が向上する。尚、積層物には、ホール輸送層、ホール注入層、電子輸送層、電子注入層が設けられている場合には、これらの各層も含まれる。保護層６は有機発光層４や陰極層５の表面に直接接触して被覆するように形成されている。また保護層６の外周部は積層物を囲む位置において透明導電層２，３の上面及び透明導電層２，３が設けられていない透光性基材１の上面に達し、積層物の全外面が保護層６で被覆される。
【００３０】
保護層６は例えば光硬化性樹脂硬化膜や、無機質膜から形成される。保護層６が光硬化性樹脂硬化膜から形成される場合は、有機発光層４や陰極層５の表面に光硬化性樹脂を塗布した後、光照射によって短時間で硬化させて保護層６を形成することができるため、保護層６の形成に加熱処理を伴う必要が無くなり、加熱により溶融した樹脂の流動や、樹脂の硬化収縮の影響で、有機発光層４や、陰極層５を形成するアルミニウム蒸着などが破壊されるようなことを防止することができる。この光硬化性樹脂としては、有機発光層４などの有機膜にダメージを与えること無くＵＶ光などの光の照射を受けて硬化可能な樹脂であれば特に制限されないが、例えば、光カチオン重合性化合物が好適である。この光カチオン重合性化合物としては、分子内に少なくとも１個の光カチオン重合性の官能基を有する化合物であればよく、例えば、分子内に少なくとも１個のエポキシ基、オキセタン基、水酸基、ビニルエーテル基、エピスルフィド基、エチレンイミン基等の光カチオン重合性の官能基を有する樹脂などが好適である。このような樹脂としては、例えばエポキシ系、アクリル系、シリコーン系などの光硬化型接着性樹脂が挙げられる。特に耐湿性、耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ樹脂系の光硬化性樹脂が好ましい。光硬化性樹脂硬化膜は適宜の手法で形成されるが、例えば光硬化性樹脂から保護層６を形成する場合には、光硬化性樹脂をロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法などの適宜の手法で塗布した後、ＵＶ光等の光を照射して光硬化させることで、光硬化性樹脂硬化膜を形成することができる。
【００３１】
また、保護層６を無機質膜から形成する場合には、ＳｉＮ、ＳｉＯＮ、ＳｉＣＮ、ＤＬＣ（ダイヤモンド・ライク・カーボン）や各種金属酸化物、或いはこれらの積層膜などで無機質膜を形成することができる。
【００３２】
また保護層６は光硬化性樹脂硬化膜と無機質膜の積層構造を有していることが特に好ましい。この場合の積層順は特に制限されないが、保護層６による封止性の向上と有機エレクトロルミネッセンス素子の生産性の向上の観点からは、陰極層５側から光硬化性樹脂硬化膜、無機質膜の順である方が好ましい。すなわち、陰極層５の表面には通常は約２０ｎｍ程度の表面粗さの凹凸や欠陥があり、保護層６による封止性を向上するためには前記凹凸や欠陥を埋めて充分に平滑化することが好ましいが、真空プロセス等で形成される無機質膜は厚膜化が容易ではなく、また前記凹凸や欠陥を充分に埋めるために厚みが数μｍ以上の無機質膜を形成しようとするとタクトタイムが長くなってしまう。これに対して、光硬化性樹脂硬化膜は、常圧下での塗布プロセスの採用により厚み数μｍ程度又はそれ以上に厚膜化することが容易であるため、陰極層５の表面に光硬化性樹脂硬化膜を直接積層するように形成すると、陰極層５の凹凸や欠陥を光硬化性樹脂硬化膜によって充分に被覆して平滑化することが容易となるのである。
【００３３】
また、本実施形態では、保護層６の上面上に吸湿材含有層９が形成されている。吸湿材含有層９は、例えばベースレジンに吸湿材を含有させることで調製される組成物から形成することができる。
【００３４】
ベースレジンとしては、有機エレクトロルミネッセンス素子の特性等に悪影響を与えないものであれば、その材質は特に制限されないが、例えば、上記保護層６を形成するための光硬化性樹脂と同様の、アクリル系、エポキシ系、シリコン系などの光硬化性樹脂を用いることができる。特に耐湿性、耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ樹脂系の光硬化性樹脂を使用することが好ましい。
【００３５】
また、吸湿材含有層９中の吸湿材としては、少なくとも水分を吸着する機能を有するものであれば制限されないが、特に化学的に水分を吸着するとともに、吸湿しても固体状態を維持する化合物が好ましい。このような化合物としては、例えば金属酸化物、金属の無機酸塩・有機酸塩等が挙げられるが、特にアルカリ土類金属酸化物及び硫酸塩が好ましい。アルカリ土類金属酸化物としては、例えば酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム等を挙げることができる。硫酸塩としては、例えば硫酸リチウム、硫酸ナトリウム、硫酸ガリウム、硫酸チタン、硫酸ニッケル等が挙げられる。また、吸湿材としてシリカゲルや、ポリビニルアルコールなど吸湿性を有する有機化合物を用いてもよい。これらの中でも、酸化カルシウム、酸化バリウム、シリカゲルなどを吸湿材として使用することが特に好ましい。
【００３６】
吸湿材含有層９中の吸湿材の含有量は適宜調整されるが、吸湿材とベースレジン成分の合計量１００質量部に対する吸湿材の含有量が３０質量部以上となることが好ましい。また、吸湿材の含有量の上限は特に設定されないが、吸湿材含有層９を形成する際の組成物の塗布作業性が悪くならないようにするためには、９５質量部未満であることが好ましい。
【００３７】
吸湿材含有層９は適宜の手法で形成されるが、例えばベースレジンと吸湿材とを含有する組成物から吸湿材含有層９を形成する場合には、この組成物をロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法などの適宜の手法で塗布した後、ＵＶ光等の光を照射して光硬化させることで、吸湿材含有層９を形成することができる。
【００３８】
また、保護層６は、金属層８によって外部から遮蔽され、この金属層８によって湿気などの水分の入り込みが遮断されている。本実施形態では、金属層８と保護層６との間に吸湿材含有層９が介在し、保護層６と吸湿材含有層９とが、金属層８によって外部から遮蔽されている。また、この金属層８は、有機エレクトロルミネッセンス素子内で保護層６の横方向の外側の全周囲に亘って空隙７が形成されるように設けられる。
【００３９】
金属層８は接着剤で固定されている。本実施形態では、吸湿材含有層９の上面と金属層８との間に接着剤層１０が介在し、この接着剤層１０によって、吸湿材含有層９に対して金属層８が固定されている。尚、吸湿材含有層９が設けられない場合には、保護層６の上面と金属層８との間に接着剤層１０を介在させ、この接着剤層１０によって、保護層６に対して金属層８を固定してもよい。このような接着剤層１０を介して吸湿材含有層９と金属層８とを接着すると、有機発光層４で発生した熱は保護層６、吸湿材含有層９、接着剤層１０及び金属層８を介して外部に放熱され、有機エレクトロルミネッセンス素子の高輝度点灯時の輝度ムラや熱暴走等の不具合の発生を抑制することができる。
【００４０】
また、金属層８の全外周縁は、吸湿材含有層９の上面から外側の横方向に延出し、透明導電層２，３及び透光性基材１側に向けて屈曲されており、この金属層８の全外周縁部は、吸湿材含有層９の側周面よりも外側の横方向に離れた位置で、透明導電層２，３の上面上及び透明導電層２，３が設けられていない透光性基材１の上面上に固定されている。本実施形態では、金属層８の外周縁部は、接着剤層１３を介して透明導電層２，３及び透光性基材１の上面上に固定されている。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子内には、吸湿材含有層９の側周面と、金属層８の内面と、接着剤層１０，１３と、透明導電層２，３及び透光性基材１の上面とで囲まれた空隙７が形成される。この空隙７の寸法は適宜調整されるが、例えば吸湿材含有層９の側周面の高さ寸法を２０〜３０μｍの範囲に形成することで空隙７の保護層６側（吸湿材含有層９側）の高さ寸法を２０〜３０μｍの範囲とすると共に保護層６側（吸湿材含有層９側）の端部から金属層８の外縁側の端部までの寸法を１〜５ｍｍの範囲とすることができる。
【００４１】
上記金属層８は、例えばアルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料からなる金属箔で形成される。金属箔としては、特に柔軟で箔加工性やコストの面で優れ、アルミニウム箔と比較して、熱膨張係数が透光性基材１の材料と近い、電解銅箔を使用することが好ましい。この金属箔の厚みは適宜調整されるが、成形性の観点からは５０μｍ以下であることが好ましく、特に３５μｍ以下であることが好ましい。このような厚みの金属箔は容易に塑性変形させることができ、金属箔から金属層８を形成する際に所望の形状及び寸法を有する空隙７を容易に形成することができるようになる。また金属箔の厚みの下限は特に制限されないが、金属層８によって水分等を充分に遮蔽するためには９μｍ以上であることが好ましい。
【００４２】
また、上記接着剤層１０，１３を形成するための接着剤に含有される接着性樹脂としては、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂などの光硬化型接着性樹脂、熱硬化型接着性樹脂、二液硬化型接着性樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレンなどの酸変性物からなる熱可塑性接着性樹脂が挙げられる。特に耐湿性や耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ系熱硬化型接着性樹脂を用いることが好ましい。このような熱硬化型接着性樹脂を含有する接着剤を使用しても、接着剤層１０を形成する際には有機発光層４や陰極層５は保護層６で被覆して保護されているため、接着剤を熱硬化させる際の熱によって有機発光層４や陰極層５が破壊されることを防ぐことができる。
【００４３】
この接着剤層１０，１３に吸湿材を含有させることで、接着剤層１０，１３に吸湿性を付与してもよい。この場合、素子内部に入り込んだ水分を接着剤層１０，１３内の吸湿材で吸湿して水分を容易にかつ確実に除去することができる。接着剤層１０，１３中の吸湿材の含有量は特に制限されないが、吸湿材と接着剤中の樹脂成分の合計量１００質量部に対して、吸湿材が５〜８０質量部の範囲であることが好まし、５〜６０質量部の範囲であれば更に好ましく、５〜５０質量部の範囲でれば最も好ましい。接着剤層１０，１３中の吸湿材としては、少なくとも水分を吸着する機能を有するものであれば制限されないが、例えば上記吸湿材含有層９中の吸湿材と同様の吸湿材を使用することができる。
【００４４】
また、特に金属層８の外周縁部と透明導電層２，３及び透光性基材１の上面上との間に介在する接着剤層１３は、金属層８と透明導電層２，３との間の電気絶縁性を確保するために、電気絶縁性の無機フィラーを含有することが望ましい。接着剤層１３中の無機フィラーの含有量は無機フィラーの種類等に応じて適宜調整されるが、１５質量％以上であることが好ましい。例えば有機エレクトロルミネッセンス素子が平面視２ｍｍ×２ｍｍ程度の寸法の小型素子の場合には、無機フィラーの含有量が１５質量％で接着剤層１３の絶縁性を確保することが可能であり、平面視５０ｍｍ×５０ｍｍを超えるような大型の素子では５０質量％以上の含有量で接着剤層１３の良好な絶縁性を確保できる。無機フィラーの含有量の上限は特に設定されないが、接着剤層１３を形成する際の接着剤の良好な塗布性を確保するためには、９５質量％以下であることが好ましい。
【００４５】
接着剤層１３を形成するための電気絶縁性の無機フィラーの材質は、接着剤層１３を形成する樹脂成分の抵抗値よりも大きな抵抗値を有し、金属層８と透明導電層２，３との間の絶縁性を充分に確保することができるものであれば特に制限されないが、例えばガラス、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2、ＳｉＣ、ＡｌＮ、ＢＮ、ＭｇＯ又はＳｉ3Ｎ4などが好ましい。また無機フィラーは一種単独で使用し、或いは複数種を併用することができる。特に、Ａｌ2Ｏ3やＳｉＯ2からなる無機フィラーは接着剤中の樹脂との混合性が高いため、高い配合比率で接着剤層１３中に含有させることができ、これにより接着剤層１３の電気絶縁性を更に向上することができる。また、ガラスは基材との間の線膨張係数の差を小さくするか、或いは線膨張係数を同一とすることが容易であるため、有機エレクトロルミネッセンス素子に熱による負荷がかけられた場合に発生する素子内の内部応力を低減することができ、このため接着剤層１３の剥離を低減することができる。また、ガラスは伝熱性が良好であると共に水分の透湿性が低いという利点もある。
【００４６】
また、保護層６と金属層８との間に介在する接着剤層１０も上記のような無機フィラーを含有してもよい。特にＡｌ2Ｏ3、ＳｉＣ又はＡｌＮからなる無機フィラーは、熱伝導率が他の無機フィラーと比較して高いので、接着剤層１０の熱伝導性を向上することができる。このため、有機エレクトロルミネッセンス素子の放熱性を更に向上することができる。
【００４７】
接着剤層１０，１３の形成時には、接着剤を粘度や種類等に応じて、ロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スリットコート法、ディスペンス法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法などで塗布した後、接着剤の種類に応じて加熱するなどして硬化することで形成することができる。
【００４８】
また、上記空隙７には不活性ガスが充填されていることが好ましい。この場合、空隙７内に予め水分や酸素などが存在しないようにすることができる。不活性ガスとしては例えば窒素ガス、アルゴンガスが挙げられる。空隙７に不活性ガスを充填する手法としては、例えば金属層８を設けると共に空隙７を形成する処理を、不活性ガス雰囲気中でおこなうことが挙げられる。尚、有機エレクトロルミネッセンス素子を作製するための一連の工程を不活性ガス雰囲気中でおこなうようにしてもよい。
【００４９】
本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子では、保護層６によって保護されている有機発光層４が更に金属層８で外部から遮蔽されているため、有機エレクトロルミネッセンス素子内部が金属層８によって水分や酸素から遮蔽される。
【００５０】
また、水分が金属層８と透明導電層２，３及び透光性基材１との間の界面（本実施形態では接着剤層１３と金属層８との間の界面や、接着剤層１３と透明導電層２，３及び透光性基材１との界面など）から有機エレクトロルミネッセンス素子の内部に入り込んだとしても、この水分は有機エレクトロルミネッセンス素子内で空隙７に達し、この空隙７で蒸発する。このように空隙７で一旦水分が蒸発するため、この水分は保護層６と透明導電層２，３及び透光性基材１との界面などへは入り込みにくくなり、たとえ前記界面に入り込んだとしても有機発光層４まで達する水分の量は著しく低減する。このため、水分によるダークスポットの発生が長期間に亘って抑制される。
【００５１】
また、本実施形態では保護層６と金属層８との間に吸湿材含有層９が介在しているため、空隙７中の水分が吸湿材含有層９に接触すると吸湿材含有層９に吸収される。このため、有機発光層４まで達する水分の量が更に低減する。
【００５２】
また、上記空隙７が存在するため、この空隙７が形成されている箇所では金属層８、吸湿材含有層９、並びに透明導電層２，３及び透光性基材１が接合されておらず、有機エレクトロルミネッセンス素子におけるこれらの層間の界面の面積が低減されている。このため、層間の熱膨張係数の相違による有機エレクトロルミネッセンス素子の反りの発生が抑制されている。
【００５３】
更に、上記空隙７が存在するため、保護層６の横方向の外側に大量の吸湿材含有層９を配置しなくても有機発光層４への水分の入り込みを充分に抑制することができる。また空隙７の寸法は空隙７中で水分を蒸発させることができる程度の寸法であればよく、有機エレクトロルミネッセンス素子の長期信頼性の著しい向上に比すれば、空隙７による有機エレクトロルミネッセンス素子の面積の増大は問題になるほど大きくはない。このため、有機エレクトロルミネッセンス素子の大面積化を抑制し、有機エレクトロルミネッセンス素子全体の面積に対する有機発光層４の面積割合を大きくすることができる。
【００５４】
図２に有機エレクトロルミネッセンス素子の第二の実施形態を示す。本実施形態では、吸湿材含有層９が保護層６の全外表面（上面及び全側周面）を被覆するようにして形成されており、吸湿材含有層９は保護層６と金属層８との間に介在するだけでなく、保護層６の全側周面に沿って空隙７に臨むように形成されている。他の構成は第一の実施形態と同一である。
【００５５】
本実施形態では上記のように吸着剤含有層が保護層６と金属層８との間に介在するだけでなく、保護層６の上面から側周面にまで亘って形成されているため、空隙７中の水分の、吸湿材含有層９による吸収効率が高くなり、このため、有機発光層４まで達する水分の量が更に低減する。
【００５６】
尚、保護層６の側周面に沿った位置における吸湿材含有層９の厚みは、有機エレクトロルミネッセンス素子の大面積化を抑制する観点からはできるだけ薄い方が好ましく、例えばこの厚みが０．５〜１．０ｍｍの範囲であることが好ましい。
【００５７】
図３に、有機エレクトロルミネッセンス素子の第三の実施形態を示す。本実施形態では、金属層８の空隙７に臨む表面に沿って、吸湿材１１が固定されている。他の構成は第一の実施形態と同一である。
【００５８】
上記吸湿材１１は、例えば高活性のＣａＯ等のアルカリ金属系やアルカリ土類金属系の材料から形成される。例えばこれらの材料をフッ素系樹脂で固めてシート状に成形して吸湿材１１を形成し、この吸湿材１１を、有機エレクトロルミネッセンス素子に固定される前の金属層８に貼着することができる。また、高活性のＣａＯ等のアルカリ金属系やアルカリ土類金属系の材料と、光硬化性、熱硬化性、二液混合性樹脂等のエポキシ系樹脂とを混合して組成物を調製し、この組成物を有機エレクトロルミネッセンス素子に固定される前の金属層８にディスペンス法、スタンプ法、プリント印刷法、スリットコート法などの適宜の手法で塗布した後、硬化することで、吸湿材１１を形成することもできる。
【００５９】
この吸湿材１１は、例えば有機エレクトロルミネッセンス素子に固定される前の金属層８に予め固定しておき、この金属層８を有機エレクトロルミネッセンス素子に接着剤で固定することで、有機エレクトロルミネッセンス素子に設けることができる。
【００６０】
本実施形態では、金属層８の空隙７に臨む表面に沿って吸湿材１１が固定されていることによって、空隙７の内面に吸湿材１１を配置すると共にこの吸湿材１１の空隙７に露出する面積を大きくすることができる。このため、空隙７内の水分が吸湿材１１に効率よく吸収され、有機発光層４への水分の入り込みが更に抑制されるようになる。
【００６１】
図４に、有機エレクトロルミネッセンス素子の第四の実施形態を示す。本実施形態では、空隙７内に、この空隙７への接着剤の浸透を阻止する接着剤浸透防止部１２が設けられている。他の構成は第二の実施形態と同一である。
【００６２】
本実施形態では、接着剤浸透防止部１２は金属層８と透明導電層２，３及び透光性基材１との間を全周に亘って塞ぐように設けられている。このため空隙７内では、金属層８と透明導電層２，３及び透光性基材１との間に介在する接着剤層１３は接着剤浸透防止部１２によって閉塞され、空隙７には露出しないようになっている。
【００６３】
接着剤浸透防止部１２は、例えばシリコン系樹脂材料やその他ゴム系の材料から形成することができる。
【００６４】
また、この接着剤浸透防止部１２は、吸湿材を含有してもよい。この吸湿材としては、少なくとも水分を吸着する機能を有するものであれば制限されず、例えば吸湿材含有層９に含有される吸湿材と同様のものを使用することができる。このように接着剤浸透防止部１２が吸湿材を含有すると、空隙７内の水分が接着剤浸透防止部１２中の吸湿材に吸収される。
【００６５】
この接着剤浸透防止部１２は、例えば有機エレクトロルミネッセンス素子に固定される前の金属層８に接着剤浸透防止部１２を形成するための材料をディスペンス法、スタンプ法、プリント印刷法等で塗布成形することで形成することができる。また、金属層８を固定する前に透明導電層２，３及び透光性基材１の上面に接着剤浸透防止部１２を予め形成しておいてもよい。また、有機エレクトロルミネッセンス素子に固定される前の金属層８に接着剤層１３を形成するための接着剤を塗布した後、接着剤浸透防止部１２を形成するための材料をディスペンサーなどのノズルなどから流し込んで接着剤浸透防止部１２を形成してから、この金属層８を有機エレクトロルミネッセンス素子に固定してもよい。
このように接着剤浸透防止部１２を設けると、金属層８の端縁部を透明導電層２，３及び透光性基材１の上面に接着剤で接着して固定する際に、接着剤の空隙７への流動が接着剤浸透防止部１２によって阻止され、接着剤が空隙７まで入り込むことを防止することができる。このため、例えば接着剤の塗布量にバラツキがあるような場合であっても、空隙７が接着剤層１３で埋められてしまうようなことを防止することができる。
【００６６】
図５は、有機エレクトロルミネッセンス素子の第五の実施形態を示す。本実施形態では、吸湿材含有層９と金属層８との間に介在する接着剤層１０の内側に上部空隙１４を形成し、この上部空隙１４においては吸湿材含有層９と金属層８との間に接着剤層１０が介在しないようになっている。他の構成は第二の実施形態と同一である。
【００６７】
本実施形態では、吸湿材含有層９と金属層８との間に接着剤層１０が介在しない上部空隙１４が存在することから、有機エレクトロルミネッセンス素子における層間の界面の面積が更に低減し、層間の熱膨張係数の差による反りの発生が更に抑制される。尚、有機エレクトロルミネッセンス素子の放熱性の向上の観点からは、第一の実施形態等のように吸湿材含有層９と金属層８との間の全領域に亘って接着剤層１０を介在させる方が有利である。
【００６８】
図６は、有機エレクトロルミネッセンス素子の第六の実施形態を示す。本実施形態では、吸湿材含有層９と金属層８との間には接着剤層１０が介在せず、吸湿材含有層９の上面と金属層８とが接着されていない。すなわち金属層８は、この金属層８と透明導電層２，３及び透光性基材１の上面との間に介在する接着剤層１３のみによって固定されている。他の構成は第一の実施形態と同一である。
【００６９】
本実施形態では、吸湿材含有層９と金属層８との間に接着剤層１０が介在しないことから、有機エレクトロルミネッセンス素子における層間の界面の面積が更に低減し、層間の熱膨張係数の差による反りの発生が更に抑制される。尚、有機エレクトロルミネッセンス素子の放熱性の向上の観点からは、上記各実施形態のように吸湿材含有層９と金属層８との間に接着剤層１０を介在させる方が有利である。
【００７０】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。例えば上記各実施形態において、吸湿材含有層９が存在しない場合であっても、水分が接着剤層１３と金属層８との間の界面や、接着剤層１３と透明導電層２，３及び透光性基材１との界面から有機エレクトロルミネッセンス素子の内部に入り込んだ場合、この水分は有機エレクトロルミネッセンス素子でまず空隙７に達し、この空隙７で蒸発する。このように空隙７で一旦水分が蒸発するため、この水分は保護層６と透明導電層２，３及び透光性基材１との界面などへは入り込みにくくなり、たとえ前記界面に入り込むとしても有機発光層４まで達する水分の量は著しく低減する。このため、水分によるダークスポットの発生が長期間に亘って抑制される。
【実施例】
【００７１】
（実施例１）
５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚み０．７ｍｍのガラス基板からなる透光性基材１の上に、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）をスパッタ法で１５０ｎｍの膜厚に形成した後、フォトリソグラフィー法及びウエットエッチング法でＩＴＯ膜をパターニングして、分割された透明導電層２，３を形成した。その後、透光性基材１を純水、イソプロピルアルコールで１５分間超音波洗浄し、乾燥させた後、さらにＵＶオゾン洗浄した。
【００７２】
次に、この透明導電層２，３を形成した透光性基材１を真空蒸着装置にセットし、１×１０−５Ｐａの減圧下で、透明導電層２の上に、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）を１〜２Å／ｓの蒸着速度で４００Å厚に蒸着して、ホール輸送層を、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）を１〜２Å／ｓの蒸着速度で４００Å厚に蒸着して、有機発光層４と電子輸送層を兼用する層を、この順に形成した。この後、ＬｉＦを０．５〜１．０Åの蒸着速度で５Å厚に蒸着し、さらにＡｌを５Å／ｓの蒸着速度で１０００Åの厚みに蒸着することによって、陰極層５を形成した。
【００７３】
次に、露点−７０℃の窒素循環型グローブボックス内で、ＵＶ硬化性エポキシ樹脂封止剤（パナソニック電工株式会社製）を有機発光層４と陰極層５の上に塗布し、ＵＶ照射して光硬化させて光硬化性樹脂硬化膜を形成し、光硬化性樹脂硬化膜からなる保護層６を形成した。続いて、保護層６の上面にＣａＯを混合した光硬化性エポキシ樹脂をスクリーン印刷法により塗布し、ＵＶ照射して光硬化させて吸湿材含有層９を形成した。透光性基材１の上面と吸湿材含有層９の上面との間の上下寸法は２０〜３０μｍの範囲になるようにした。次に、接着剤としてはエポキシ樹脂系接着剤を用い、この接着剤を吸湿材含有層９の上面と、透明導電層２，３及び透光性基材１の上面における吸湿材含有層９の側周面よりも外側の横方向に離れた全周囲にそれぞれ精密ディスペンサーを用いて塗布した。次いで、厚み３５μｍの金属箔（銅箔）を吸湿材含有層９の上面上に接着剤を介して配置すると共に、この金属箔の周縁部を透明導電層２，３及び透光性基材１の上面上に接着剤を介して配置した。このとき、幅１．５ｍｍ、高さ２０μｍの寸法の空隙７が形成されるようにし、また、この空隙７の外縁の位置が透光性基材１の外縁よりも５ｍｍ内側の位置になるようにした。
【００７４】
次に、グローブボックスの外で接着剤を加熱して硬化させて接着剤層１０，１３を形成し、図１に示す構造を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【００７５】
（比較例１）
実施例１における有機エレクトロルミネッセンス素子の空隙７に吸湿材含有層９が充填され、それ以外は実施例１と同様の構造及び寸法を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。
【００７６】
（長期信頼性評価試験）
上記のようにして作製した実施例１及び比較例１の有機エレクトロルミネッセンス素子を５０℃、９０％ＲＨの恒温恒湿槽に３００時間放置した。そして所定時間経過毎の、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の発光状態を観察し、有機発光層４の非発光部の増分を顕微鏡で寸法測定した。
【００７７】
その結果、実施例１では比較例１より有機発光層４の非発光部の増分が小さくなっており、実施例１では同じ寸法を有していても比較例１よりも長期信頼性が高いことが確認された。
【００７８】
（反り発生評価）
上記のようにして作製した実施例１及び比較例１の有機エレクトロルミネッセンス素子を８０℃で３０分間加熱処理し、処理後の各有機エレクトロルミネッセンス素子を石定盤上に置いて、反り量を測定した。
【００７９】
その結果、比較例１では反り量は３．５〜４ｍｍであったのに対して、実施例１では反り量は１〜１．５ｍｍであり、実施例１では反りが低減した。
【符号の説明】
【００８０】
１    透光性基材
２    透明導電層
３    透明導電層
４    有機発光層
５    陰極層
６    保護層
７    空隙
８    金属層
９    吸湿材含有層
１０  接着剤層
１１  吸湿材
１２  接着剤浸透防止部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
2011009076.tif 000006
【図５】
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【図６】
2011009076.tif 000008
【図７】
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