(57)【要約】【課題】  表面汚染が少なく、製造工程数が少なく低コストで製造でき、かつ、ガラス１０１へ室温で合わせ加工ができきる合わせガラス用中間膜１０及びその製造方法を提供する。【解決手段】  ポリオレフィン系樹脂からなる剥離層２１Ａ、アクリル系粘着性樹脂からなる粘着層１９Ａ、水添ジエン系共重合体を主成分とする接着層１８Ａ、メタロセン系触媒の存在下で製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体を主成分とする芯層１７、水添ジエン系共重合体を主成分とする接着層１８Ｂ、アクリル系粘着性樹脂からなる粘着層１８Ｂ、及びポリオレフィン系樹脂からなる剥離層２１Ｂがこの順で積層されてなることを特徴とし、また、剥離層２１Ａ、粘着層１９Ａ、接着層１８Ａ、芯層１７、接着層１８Ｂ、粘着層１８Ｂ、及び剥離層２１Ｂを多層共押出し法で製造することも特徴とする。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリオレフィン系樹脂からなる剥離層、アクリル系粘着性樹脂からなる粘着層、水添ジエン系共重合体を主成分とする接着層、メタロセン系触媒の存在下で製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体を主成分とする芯層、水添ジエン系共重合体を主成分とする接着層、アクリル系粘着性樹脂からなる粘着層、及びポリオレフィン系樹脂からなる剥離層が、この順で積層されてなることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
上記粘着層のアクリル系粘着性樹脂が、式Ａ−Ｂ−Ａ（式中、ＡおよびＢはそれぞれ異なる重合体ブロックを表し、Ａはメタクリル酸アルキルエステル単位からなり、Ｂはアクリル酸アルキルエステル単位からなる）で表されるトリブロック共重合体を含み、重合体ブロックＡおよびＢが炭素数１〜４のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単位およびアクリル酸アルキルエステル単位から主としてなることを特徴とする請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
上記重合体ブロックＡがメタクリル酸メチル重合体ブロックであり、上記重合体ブロックＢがアクリル酸ブチル重合体ブロックであることを特徴とする請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
上記水添ジエン系共重合体が、ビニル芳香族化合物重合体ブロック（ａ）、共役ジエン重合体もしくはビニル芳香族化合物と共役ジエンのランダム共重合ブロック（ｂ）、ビニル系芳香族化合物と共役ジエンのうちビニル芳香族化合物が漸増するテーパーブロック（ｃ）、の少なくともブロック（ａ）とブロック（ｂ）とを含む（ａ）−（ｂ）ブロック共重合体、（ａ）−（ｂ）−（ａ）ブロック共重合体、（ａ）−（ｂ）−（ｃ）ブロック共重合体より選択したブロック共重合体に水素添加して、共役ジエンの二重結合の８０％以上を飽和した水添ジエン系共重合体であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
上記ビニル芳香族化合物が、スチレン、又はα−メチルスチレンであり、共役ジエンが１，３−ブタジエン、イソプレン、又は１，３−ペンタジエンであることを特徴とする請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
上記芯層が、メタロセン系触媒の存在下で製造された密度０．８８〜０．９２のエチレン・α−オレフィン共重合体９０〜９９％よりなることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
上記剥離層のポリオレフィン系樹脂が、ポリエチレン及び／又はポリプロピレンであることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜の製造方法であって、上記剥離層、上記粘着層、上記接着層、上記芯層、上記接着層、上記粘着層、及び上記剥離層、を多層共押出し法で製造することをを特徴とする合わせガラス用中間膜の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラス用中間膜に関し、さらに詳しくは、粘着層１９の表面汚染がなく、少ない製造工程で低コストで製造でき、かつ、ガラス１０１への合わせ加工が従来のオートクレーブによる高温高圧処理を必要とせず、常温でもできる合わせガラス用中間膜及びその製造方法に関するものである。
【０００２】
本明細書において、配合を示す「比」、「部」、「％」などは特に断わらない限り質量基準であり、「／」印は一体的に積層されていることを示す。また、「ＰＥＴ」は「ポリエチレンテレフタレート」、「ＰＥＮ」は「ポリエチレン−２，６−テフタレート」、「ＰＶＢ」は「ポリビニルブチラール」、「ＥＶＡ」は「ポリビニルアセテート」、「ＰＣ」は「ポリカーボネート」の略語、機能的表現、通称、又は業界用語である。
【背景技術】
【０００３】
（背景技術）合わせガラスは、自動車用安全ガラス、公共施設や運動施設の間仕切りや防犯用ドア等に広く用いられ、ガラス板同士又はガラス板と合成樹脂板の間に中間膜を介して合わせ加工することで製造される。このような中間膜としては、可塑剤により可塑化されたポリビニルブチラール（ＰＶＢ）が、ガラス板や合成樹脂板との優れた接着性、強靭な引張り強度、高い透明性等を兼ね備えているため、最も一般的に用いられている。しかしながら、ＰＶＢ樹脂からなる中間膜は、合わせガラスを製造する際には中間膜の調湿工程を必要とし、また合わせ加工にはオートクレーブを用い高温高圧条件下で行う必要があり、作業が煩雑になるという欠点があった。また、ガラスと合成樹脂板を用いた合わせガラスの場合には、ガラスと合成樹脂との線膨張係数の違いにより、貼り合せ時の加熱によって反りや割れが発生する危険性があった。さらに、合わせガラス用中間膜の製造方法は、基材へ粘着剤を塗布し離型紙を貼り合わせるために、製造工程が多いので、粘着剤面の表面が汚染されやすく、しかも高コストであるという問題もあった。
従って、合わせガラス用中間膜１０には、粘着層１９の表面汚染がなく、少ない製造工程で低コストで製造でき、かつ、ガラス１０１への合わせ加工は、オートクレーブによる高温高圧処理を必要とせず、室温で合わせ加工ができきることが求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開昭６０−２６４３４８号公報
【特許文献２】特開平８−１８８４５３号公報
【特許文献３】特開平１１−２０９５１０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
（従来技術）従来、合わせガラスの製造を、２枚のガラス板を可塑化ＰＶＢ樹脂を介して熱圧着する方法る方法がが知られている（例えば、特許文献１参照。）。しかしながら、２枚のガラス板でフィルムを挟んだ後、樹脂を密圧着させる為に、ゴム袋に入れて高温で真空脱泡したり、又は、オートクレーブを用いて高温高圧で長時間熱圧着せねばならず、生産性、経済性に劣る。
また、合わせガラス用中間膜としては、ＰＶＢ樹脂に変えて、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体を主体とするものが知られている（例えば、特許文献２参照。）。しかしながら、１１０℃以上の合わせ加工温度を必要とするため、合成樹脂板との加工における反りや割れの問題を解決することができない。さらに、特定の粘弾性特性を有する樹脂からなる中間膜が知られている（例えば、特許文献１参照。）。しかしながら、当該中間膜は、ブロッキング防止のために両面に離型フィルムを必要とするため安価に製造できない問題があった。また、フィルムを巻き取るまでの過程で、ガイドロールに巻きついたり、表面に埃などが付着して、製品の価値を著しく損なう危険性があった。
【０００６】
そこで、本発明は上記のような問題点を解消するために、本発明者らは鋭意研究を進め、本発明の完成に至ったものである。その目的は、粘着層１９の表面汚染がなく、少ない製造工程で低コストで製造でき、かつ、ガラス１０１への合わせ加工は、オートクレーブによる高温高圧処理を必要とせず、室温で合わせ加工ができきる合わせガラス用中間膜及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記の課題を解決するために、本発明の請求項１の発明に係わる合わせガラス用中間膜は、ポリオレフィン系樹脂からなる剥離層、アクリル系粘着性樹脂からなる粘着層、水添ジエン系共重合体を主成分とする接着層、メタロセン系触媒の存在下で製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体を主成分とする芯層、水添ジエン系共重合体を主成分とする接着層、アクリル系粘着性樹脂からなる粘着層、及びポリオレフィン系樹脂からなる剥離層が、この順で積層されてなるように、したものである。
請求項２の発明に係わる合わせガラス用中間膜は、上記粘着層のアクリル系粘着性樹脂が、式Ａ−Ｂ−Ａ（式中、ＡおよびＢはそれぞれ異なる重合体ブロックを表し、Ａはメタクリル酸アルキルエステル単位からなり、Ｂはアクリル酸アルキルエステル単位からなる）で表されるトリブロック共重合体を含み、重合体ブロックＡおよびＢが炭素数１〜４のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単位およびアクリル酸アルキルエステル単位から主としてなるように、したものである。
請求項３の発明に係わる合わせガラス用中間膜は、上記重合体ブロックＡがメタクリル酸メチル重合体ブロックであり、上記重合体ブロックＢがアクリル酸ブチル重合体ブロックであるように、したものである。
請求項４の発明に係わる合わせガラス用中間膜は、上記水添ジエン系共重合体が、ビニル芳香族化合物重合体ブロック（ａ）、共役ジエン重合体もしくはビニル芳香族化合物と共役ジエンのランダム共重合ブロック（ｂ）、ビニル系芳香族化合物と共役ジエンのうちビニル芳香族化合物が漸増するテーパーブロック（ｃ）、の少なくともブロック（ａ）とブロック（ｂ）とを含む（ａ）−（ｂ）ブロック共重合体、（ａ）−（ｂ）−（ａ）ブロック共重合体、（ａ）−（ｂ）−（ｃ）ブロック共重合体より選択したブロック共重合体に水素添加して、共役ジエンの二重結合の８０％以上を飽和した水添ジエン系共重合体であるように、したものである。
請求項５の発明に係わる合わせガラス用中間膜は、請求項４において、上記ビニル芳香族化合物が、スチレン、又はα−メチルスチレンであり、共役ジエンが１，３−ブタジエン、イソプレン、又は１，３−ペンタジエンであるように、したものである。
請求項６の発明に係わる合わせガラス用中間膜は、上記芯層が、メタロセン系触媒の存在下で製造された密度０．８８〜０．９２のエチレン・α−オレフィン共重合体９０〜９９％よりなるように、したものである。
請求項７の発明に係わる合わせガラス用中間膜は、上記剥離層のポリオレフィン系樹脂が、ポリエチレン及び／又はポリプロピレンであるように、したものである。
請求項８の発明に係わる合わせガラス用中間膜の製造方法は、請求項１〜４のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜の製造方法であって、上記剥離層、上記粘着層、及び上記剥離層を多層共押出し法で製造するように、したものである。
【発明の効果】
【０００８】
請求項１の本発明によれば、粘着層１９の表面汚染がなく、少ない製造工程で低コストで製造でき、かつ、ガラス１０１への合わせ加工は、オートクレーブによる高温高圧処理を必要とせず、室温で合わせ加工ができきる効果を奏する。
請求項２〜６の本発明によれば、請求項１の効果に加えて、より安定してガラスへ合わせ加工ができる効果を奏する。
請求項７の本発明によれば、請求項１〜３の効果に加えて、より低コストで製造でき、しかも、ガラスへ合わせるときに、予め剥離層を剥離する際に剥離層のフィルムが伸びたり切れてしまうことがなく、剥離作業が容易となる効果も奏する。
請求項８の本発明によれば、請求項１〜４の効果を有する合わせガラス用中間膜を、１工程と最小の製造工程で低コストで製造できる効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の１実施例を示す合わせガラス用中間膜の断面図である。
【図２】本発明の合わせガラス用中間膜の一方の剥離層を剥離しガラスへ合わせた状態を示す断面図である。
【図３】図２から他方の剥離層を剥離しもう１枚のガラスと合わせて合わせガラスとなった状態を示す断面図である。
【図４】図２の合わせガラス製造方法の１例を示す説明図である。
【図５】図３の合わせガラス製造方法の１例を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら、詳細に説明する。
【００１１】
（合わせガラス用中間膜）本発明の合わせガラス用中間膜１０は図１に示すように、剥離層２１Ａ、粘着層１９Ａ、接着層１８Ａ、芯層１７、接着層１８Ｂ、粘着層１８Ｂ、及び剥離層２１Ｂの７層からなり、剥離層２１Ａ／粘着層１９Ａ／接着層１８Ａ／芯層１７／接着層１８Ｂ／粘着層１８Ｂ／剥離層２１Ｂの層構成とする。なお、剥離層２１Ａと剥離層２１Ｂとをまとめて剥離層２１と呼称し、粘着層１９Ａと粘着層１９Ｂとをまとめて粘着層１９と呼称し、、接着層１８Ａと接着層１８Ｂとをまとめて接着層１８と呼称し、ガラス１０１Ａとガラス１０１Ｂともまとめてガラス１０１と呼称とする。また、同種層で２層（ＡとＢ）がある場合の組成物は、本明細書に記載の組成範囲内で異なっていても、同じでもよい。さらに、同種層で２層（ＡとＢ）がある場合の厚さも異なっていても、同じでもよい。剥離層２１はポリオレフィン系樹脂からなり、粘着層１９はアクリル系粘着性樹脂からなり、接着層１８は水添ジエン系共重合体を主成分とする樹脂からなり、芯層１７はメタロセン系触媒の存在下で製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体を主成分とする樹脂からなっている。本発明の合わせガラス用中間膜１０は、従来の加熱溶融させてガラスを合わせるタイプではなく、室温で合わせ加工ができ、十分な接着性能を有している。
【００１２】
（製造方法）本発明の合わせガラス用中間膜１０の製造方法は、例えばＴダイ共押出機、インフレーション共押出機を使用することで、多層を１回の共押出法で成型することができる。合わせガラス用中間膜１０の粘着層１９の表面に汚染なく、かつ安定して製造することができる。使用時には合わせガラス用中間膜１０の剥離層２１Ｂを剥離して除去して、露出した粘着層１９Ｂ面をガラス１０１Ｂへ貼り合わせることで、図２に示すような構成となり、さらに、剥離層２１Ａを剥離して除去して、露出した粘着層１９Ａ面をガラス１０１Ａへ貼り合わせることで、図３に示すような構成となり、合わせガラス１０３となる。なお、図３においては、両面がガラスの例を例示しているが、片面がガラス板で、他方面が合成樹脂板と異なっていてもよい。
【００１３】
（粘着層）粘着層１９を形成する材料としては、粘着性と柔軟性を併せ持つアクリル系の粘着性樹脂の使用が好適である。例えば、式Ａ−Ｂ−Ａ（式中、ＡおよびＢはそれぞれ異なる重合体ブロックを表し、Ａはメタクリル酸アルキルエステル単位からなり、Ｂはアクリル酸アルキルエステル単位からなる）で表されるトリブロック共重合体を含むものが使用できる。好ましくは上記重合体ブロックＡおよびＢが炭素数１〜４のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単位およびアクリル酸アルキルエステル単位から主としてなるアクリル系樹脂が好ましい。これらの特に好ましいアクリル系トリブロック共重合体の具体例としては、ポリメタクリル酸メチル−ｂ−ポリアクリル酸ｎ−ブチル−ｂ−ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸メチル−ｂ−ポリアクリル酸ｎ−ブチル−ｂ−ポリアクリル酸メチル、ポリメタクリル酸メチル−ｂ−ポリアクリル酸ｎ−ブチル−ｂ−ポリアクリル酸エチルなどの式Ａ−Ｂ−ＡまたはＡ−Ｂ−Ｃの構造で示されるトリブロック共重合体を挙げることができる。また更には、上記重合体ブロックＡがメタクリル酸メチル重合体ブロックであり、上記重合体ブロックＢがアクリル酸n-ブチル重合体ブロックであるアクリル系樹脂が好ましい。
【００１４】
トリブロック共重合体中の重合体ブロックＡ、重合体ブロックＢの重量平均分子量は、必ずしも限定されないが、一般的にはそれぞれ３、０００〜５００、０００の範囲であることが好ましく、３、０００〜３００、０００の範囲であることがより好ましい。またトリブロック共重合体全体の重量平均分子量は、必ずしも限定されないが、一般的には１０、０００〜１、０００、０００の範囲であることが好ましく、４０、０００〜２００、０００の範囲であることがより好ましい。これらを満たす樹脂としては、例えば、株式会社クラレ製、ＬＡポリマーがある。
【００１５】
粘着層１９の厚みは、２０μｍ以上、好ましくは５０μｍ以上で、５００μｍ未満である。２０μｍ未満ではガラス１０１Ａ、１０１Ｂや合成樹脂板との接着性に劣る場合があり、また５００μｍを超えるとコスト高となる。また、両側の粘着層１９Ａ、１９Ｂの材質や厚みは同じでも、異なっていてもよい。
【００１６】
（剥離層）剥離層２１を形成するポリオレフィン系樹脂については、例えばα−オレフィン、およびその変性物、又はα−オレフィンと、各種ビニル化合物との共重合体を挙げることができる。好ましくは、剥離性とコスト面より、汎用樹脂であるポリエチレン及び／又はポリプロプレンであり、その厚みは各々５０μｍ〜２００μｍの範囲内である。厚みが５０μｍ未満の場合、剥離の際にフィルムが伸びたり切れてしまうことで、剥離作業が困難となる場合があり、好ましくない。また、２００μｍ以上としても、剥離性は向上せず、コスト高となるため好ましくない。
【００１７】
ポリエチレンとしては、エチレン単独重合体、エチレンと他のα−オレフィンからなるエチレン・α−オレフィン共重合体を挙げることができる。具体的には、例えば低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、メタロセン触媒を使用して重合したエチレン・α−オレフィン共重合体、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンを使用することができる。
【００１８】
本発明の粘着層１９はアクリル系粘着性樹脂であり、高温で急激に粘度が低下するため、低温での製膜で可能な低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、メタロセン系触媒の存在下で重合されたエチレン・α−オレフィン共重合体の利用が好ましい。
【００１９】
また、ポリプロピレンとしては、プロピレン単独重合体、プロピレンと他のα−オレフィンからなるプロピレン・α−オレフィン共重合体が好ましいが、前述のポリエチレンと同様に、低温製膜が可能なメタロセン系触媒の存在下で重合されたプロピレン・α−オレフィン共重合体の利用が好ましい。
【００２０】
当然ではあるが、剥離層２１となるポリオレフィン系樹脂については、成形性、剥離性、及びコスト面を考慮して、ポリエチレンとポリプロピレンの１種又は２種以上のブレンド物とすることも可能である。また、両側の剥離層２１Ａ、１Ｂの材質や厚みは同じでも、異なっていてもよい。
【００２１】
（接着層）粘着層１９と芯層１７との間に設けられる接着層１８は、水添ジエン系共重合体単独又は水添ジエン系共重合体が５０質量％以上となるようにポリオレフィンで希釈した混合物を使用することができる。ここで、水添ジエン系共重合体に用いられるビニル芳香族化合物は、スチレン、ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ジビニルベンゼン、１，１−ジフェニルスチレン、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｐ−アミノエチルスチレン、ビニルピリジン等が挙げられ、特にスチレン、α−メチルスチレンが好ましい。共役ジエンは、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン、４，５−ジエチル−１，３−オクタジエン、３−ブチル−１，３−オクタジエン、クロロプレン等が挙げられるが、物性面で優れた水添ジエン系共重合体を得るためには、１，３−ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエンが好ましい。
【００２２】
水添ジエン系共重合体は、上記ビニル芳香族化合物重合体ブロック（ａ）、共役ジエン重合体、又はビニル芳香族化合物と共役ジエンとのランダム共重合体ブロック（ｂ）、ビニル芳香族化合物と共役ジエンのうちビニル芳香族化合物が漸増するテーパーブロック（ｃ）の少なくとも（ａ）と（ｂ）とを含むジエン系ブロック共重合体に水素添加をして得られるものである。ここで、ジエン系ブロック共重合体は、（ａ）−（ｂ）、（ａ）−（ｂ）−（ａ）、あるいは、（ａ）−（ｂ）−（ｃ）の構成が好ましい。また、ブロック（ａ）とブロック（ｂ）とは、必ずしも明確に区別される必要はなく、ブロック（ａ）からブロック（ｂ）に移行するにしたがい、ビニル芳香族化合物が漸減するようなテーパー部分をもつ構成でもよい。更に、本発明の水添ジエン系共重合体は、ブロック（ａ）の共役ジエン部分の８０％以上、好ましくは９０％以上が水添されて飽和されていることが必要である。ここで、８０％以下の水添率では耐熱性、耐候性に劣るものとなる。
このような水添ジエン系共重合体としては、例えばＪＳＲ社のダイナロン、クラレ社のセプトン、クレイトンポリマー社のクレイトン、カネカ社のシブスター等を挙げることができる。
【００２３】
また、水添ジエン系共重合体は、比較的高価であるため、汎用樹脂で希釈して用いることもでき、例えばポリエチレン及び／又はポリプロピレンが利用可能である。該ポリエチレンとしては、エチレン単独重合体、エチレンと他のα−オレフィンからなるエチレン・α−オレフィン共重合体を挙げることができる。具体的には、例えば低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、メタロセン触媒を使用して重合したエチレン・α−オレフィン共重合体、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンを使用することができる。低温での製膜適性と水添ジエン系共重合体とブレンドした際の透明性より、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、メタロセン系触媒の存在下で重合されたエチレン・α−オレフィン共重合体の利用が好ましい。また、ポリプロピレンとしては、プロピレン単独重合体、プロピレンと他のα−オレフィンからなるプロピレン・α−オレフィン共重合体が好ましい。前述のポリエチレンと同様に、低温製膜が可能なメタロセン系触媒の存在下で重合されたプロピレン・α−オレフィン共重合体の利用が好ましい。
【００２４】
接着層１８の厚みは、１０μ以上程度、好ましくは２０μ以上で、１００μ未満である。１０μ未満では、接着性に劣る場合があり、また１００μを超えても接着性は増大せず、コスト高となる。また、芯層の両側の接着層１８Ａ、１８Ｂの材質や厚みは同じでも、異なっていてもよい。
【００２５】
（芯層）芯層１７としては、コスト面、強靭性、低温製膜適性より、メタロセン系触媒の存在下で製造された密度０．８８〜０．９２のエチレン・α−オレフィン共重合体の利用が好ましい。芯層１７の厚みは用途によって適宜選択すればよいが、好ましくは５０μｍ以上、更に好ましくは１００μｍ以上で、２０００μｍ未満である。５０μｍ未満では、貼り合せ後の強度に劣る場合があり、また２０００μｍを超えても強度は増大せず、コスト高となる。
【００２６】
（合わせ加工法）合わせガラス用中間膜１０はガラス板間に合わされて、ガラス１０１Ａ／合わせガラス用中間膜１０／ガラス１０１Ｂ、の構成で強化ガラスとなる。合わせ加工は、粘着層１９のアクリル系樹脂層の粘着性を利用するので、ガラス同士又はガラスと合成樹脂板とを貼り合わせでも、貼り合わせ時の加熱処理や加圧・減圧処理が不要となる。即ち、本発明の合わせガラス用中間膜１０は、従来の加熱溶融させてガラスを合わせるタイプではなく、室温で合わせ加工ができ、常温合わせ加工でも十分に接着し、強化ガラスとしての透明性や耐衝撃性を有している。また、埃などの汚れガない合わせガラス用中間膜１０を用いて、図４、５に示すように、ニップロールを用いて室温で貼り合わせることで、合わせ加工段階でも埃や異物の混入する危険性が低い。合わせ加工での製造コストも低くでき、かつ、製造された合わせガラス１０３自身の品質も優れている。
【００２７】
図３においては、両面がガラス（１０１Ａ、１０１Ｂ）の例を例示しているが、片面がガラス板で、他方面が合成樹脂板と異なっていてもよく、両側が合成樹脂板でもよく、他の層を加えてもよい。合わせガラスの層構成としては、ガラス／中間膜／ガラス、ガラス／中間膜／ＰＥＴフィルム／中間膜／ガラス、ポリカーボネート板／中間膜／ＰＥＴフィルム／中間膜／ポリカーボネート板、アクリル樹脂板／中間膜／金属板／中間膜／アクリル樹脂板、アクリル樹脂板／中間膜／紙／中間膜／アクリル樹脂板などが例示できる。
【００２８】
具体的な合わせ加工は、まず、図４に示すように、合わせガラス用中間膜１０の剥離層２１Ｂを剥離して除去して、露出した粘着層１９Ｂ面をガラス１０１Ｂへニップロール２で加圧しながら、合わせることで、図２に示すような構成となり、さらに、図５に示すように、剥離層２１Ａを剥離して除去して、露出した粘着層１９Ａ面をガラス１０１Ａへニップロール２で加圧しながら合わせることで、図３に示すような構成となり、合わせガラス１０３とできる。
【００２９】
（製造方法）本願発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は、剥離層２１Ａ／粘着層１９Ａ／接着層１８Ａ／芯層１７／接着層１８Ｂ／粘着層１８Ｂ／剥離層２１Ｂの層構成を多層共押出し法で１工程で製造することができるので、安価に提供することができる。
多層共押出し法としては、Ｔダイ共押出機、インフレーション共押出機などが適用できる。多層共押出は７種７層法でも、剥離層２１Ａと剥離層２１Ｂを同じ組成物、粘着層１９Ａと剥離層１９Ｂを同じ組成物、接着層１８Ａと接着層１８Ｂを同じ組成物、を用いれば４種７層でも製造できて、さらに低コストで製造方法できる。従来のような、フィルムの積層工程、粘着剤の塗工工程、離型紙の添付工程などの多くの製造工程が不要で、１回の共押出法で成型することができて、合わせガラス用中間膜１０を安価に提供することが可能となる。
【００３０】
また、１回の共押出法で製造できるので、層の間に埃などの汚れが混入することがない。合わせガラス加工で、剥離層２１を剥離し除去しながら、ガラスと合わせるので、この工程でも埃などの汚れが混入することが少ない。
【実施例】
【００３１】
以下、実施例及び比較例により、本発明を更に詳細に説明するが、これに限定されるものではない。密度ｄの単位はｇ／ｃｍ3、ＭＦＲの単位はｇ／１０分で、温度記載のないときは１９０℃の値である。
【００３２】
（実施例１）（１）下記の層組成物からなり、剥離層２１Ａ／粘着層１９Ａ／接着層１８Ａ／芯層１７／接着層１８Ｂ／粘着層１９Ｂ／剥離層２１Ｂの４種７層構成よりなる多層シートをＴダイ型製膜機を用いて製造した。製膜時に特に問題はなく、安定した製膜ができた。剥離層２１、粘着層１９、接着層１８の厚みは各２層とも表裏面で同一とした。
・剥離層：直鎖状低密度ポリエチレン  ５０μｍ
宇部興産社製ユメリット１５４０Ｆ（ｄ＝０．９１３、ＭＦＲ＝４．０）
・粘着層：アクリルエラストマー  ２０μｍ
クラレ社製  ＬＡポリマー  ＬＡ２２５０（ＭＦＲ＝２５）
・接着層：ＳＥＢＳ  １０μｍ
クレイトン社  クレイトンＧ１６５７（ＭＦＲ＝７（２００℃））
・芯層  ：直鎖状低密度ポリエチレン  ９０μｍ
宇部興産社製ユメリット１５４０Ｆ（ｄ＝０．９１３、ＭＦＲ＝４．０）
（２）次に、図４に示すように、剥離層２１Ｂを剥がして市販のガラス板（厚み３ｍｍ、幅２０ｃｍ、長さ２０ｃｍ）の片面に卓上型ラミネーター（日本ＧＢＣ社、ＧＬ８３５ＰＲＯ）を用いて粘着層を貼り付けた（速度０．６ｍ／分、圧力は、０．３ＭＰａ）。
（３）さらに、図５に示すように、もう一方の剥離層を剥がした後、ポリカーボネート板（厚み３ｍｍ、幅２０ｃｍ、長さ２０ｃｍ）を重ね合わせ、（２）と同様に卓上型ラミネーター（日本ＧＢＣ社、ＧＬ８３５ＰＲＯ）を用いて貼り付けて（速度０．６ｍ／分、圧力は、０．３ＭＰａ）、合わせガラスを問題なく製造できた。
【００３３】
（実施例２）（１）下記の層組成物を用いて、剥離層２１Ａ／粘着層１９Ａ／接着層１８Ａ／芯層１７／接着層１８Ｂ／粘着層１９Ｂ／剥離層２１Ｂの４種７層構成よりなる多層シートをインフレーション型製膜機を用いて製造した。製膜時に特に問題はなく、安定した製膜ができた。剥離層２１、粘着層１９、接着層１８の厚みは各２層とも表裏面で同一とした。
・剥離層：直鎖状低密度ポリエチレン  ６０μｍ
宇部興産社製ユメリット１５２０Ｆ（ｄ＝０．９１３、ＭＦＲ＝２．０）
・粘着層：アクリルエラストマー  ２０μｍ
クラレ社製  ＬＡポリマー  ＬＡ２２５０（ＭＦＲ＝２５）
・接着層：ＳＥＢＳ  １０μｍ
クレイトン社  クレイトンＧ１６５７（ＭＦＲ＝７（２００℃））
・芯層  ：直鎖状低密度ポリエチレン  ９０μｍ
宇部興産社製ユメリット１５２０Ｆ（ｄ＝０．９１３、ＭＦＲ＝２．０）
（２）次に、実施例１と同様に、ガラス板とポリカーボネート板を卓上型ラミネーターを用いて貼り合わせて、合わせガラスを問題なく製造できた。
【００３４】
（実施例３）（１）下記の層組成物を用いて、剥離層２１Ａ／粘着層１９Ａ／接着層１８Ａ／芯層１７／接着層１８Ｂ／粘着層１９Ｂ／剥離層２１Ｂの４種７層構成よりなる多層シートをインフレーション型製膜機を用いて製造した。製膜時に特に問題はなく、安定した製膜ができた。剥離層２１、粘着層１９、接着層１８の厚みは各２層とも表裏面で同一とした。
・剥離層：ランダムポリプロピレン  ６０μｍ
日本ポリプロピレン社製ウィンテックＷＦＸ６
（ｄ＝０．９０、ＭＦＲ＝２．０、融点１２５℃）
・粘着層：アクリルエラストマー  ２０μｍ
クラレ社製  ＬＡポリマー  ＬＡ２２５０（ＭＦＲ＝２５）
・接着層：ＳＥＢＳ  １０μｍ
ＪＳＲ社性  ダイナロン１３２０Ｐ（ＭＦＲ＝３．５（２２０℃））
・芯層  ：直鎖状低密度ポリエチレン  ９０μｍ
日本ポリエチレン社  カーネルＫＦ２６０Ｔ
（ｄ＝０．９０１、ＭＦＲ＝２．０）
（２）次に、実施例１と同様に、ガラス板とポリカーボネート板を卓上型ラミネーターを用いて貼り合わせて、合わせガラスを問題なく製造できた。
【００３５】
（比較例１）（１）粘着層として、下記の層組成物を用いた単層フィルムをＴダイ型製膜機を用いて製造した。巻取り時に、表裏がブロッキングして、再度繰り出しすることができず、合わせガラス用中間膜としての使用は不可であった。
・粘着層：アクリルエラストマー１５０μ
クラレ社製  ＬＡポリマー  ＬＡ２２５０（ＭＦＲ＝２５）
【００３６】
（比較例２）（１）比較例１と同様に、粘着層として、下記の層組成物をを用いた単層フィルムをＴダイ型製膜機を用いて製造した。ブロッキング防止のため、アクリルエラストマーの両側を厚み３８μの離型ポリエステルフィルムにて挟み込み、巻取りを行った。
・粘着層：アクリルエラストマー１５０μ
クラレ社製  ＬＡポリマー  ＬＡ２２５０（ＭＦＲ＝２５）
（２）次に、実施例１と同様に、ガラス板同士を卓上型ラミネーターを用いて貼り合わせて、合わせガラスを得た。
（３）原料コストは、実施例１を１００とした場合、３００となり、割高となった。また、製造時には、ガイドロールへの貼り付きが多発し、安定した生産が出来なかったばかりでなく、フィルム表面には埃の付着が多数認められた。
【００３７】
（比較例３）（１）比較例２と同様に、粘着層として下記の層組成物よりなる単層フィルムをインフレーション型製膜機を用いて製造した。ブロッキング防止のため、厚み３８μの離型ポリエステルフィルムにて挟み込み、巻取りを行った。
・粘着層：ＳＥＢＳ  １５０μ
クレイトン社  クレイトンＧ１６５７（ＭＦＲ＝７（２００℃））
（２）次に、実施例１と同様に、ガラス板同士を卓上型ラミネーターを用いて貼り合わせて、合わせガラスを得た。
（３）原料コストは、実施例１を１００とした場合、２９０となり、割高となった。また、比較例２と同様に、製造時には、ガイドロールへの貼り付きが多発し、安定した生産が出来なかったばかりでなく、フィルム表面には埃の付着が多数認められた。
【００３８】
（比較例４）（１）下記の層組成物を用いて、剥離層２１Ａ／粘着層／剥離層２１Ｂの構成よりなる３層フィルムをインフレーション型製膜機を用いて製造した。製膜時に特に問題はなく、安定した製膜が可能であった。
・剥離層：直鎖状低密度ポリエチレン  ６０μｍ
宇部興産社製ユメリット１５２０Ｆ（ｄ度＝０．９１３、ＭＦＲ＝２．０）
・粘着層：ＳＥＢＳ  １５０μｍ
クレイトン社  クレイトンＧ１６５７（ＭＦＲ＝７（２００℃））
（２）実施例１と同様に、ガラス板同士を卓上型ラミネーターを用いて貼り合わせを試みたが、剥離層２１Ａと剥離層２１Ｂともに、粘着層から剥離することができなかった。
【００３９】
（評価）評価結果は実施例及び比較例中に記載し、その結果をまとめて表１に示す。品質の評価は、埃の付着が少なく、合わせ加工で、繰り出しや剥離に問題がなかったものを○印で示している。
【００４０】
【表１】
2011001200.tif 000003
【００４１】
（評価結果）実施例１〜３の合わせガラス用中間膜１０を用いた合わせガラス１０３は問題なく製造できた。いずれの合わせガラス１０３も室温で貼り合わせたのもかかわらず、ガラス面へ強固に接着しており、埃の付着もなく、透明性及び耐候性にも優れていた。
比較例１〜４５の合わせガラス用中間膜１０では、繰り出せなかったり、埃が付着したり、剥離が困難だったり、といった問題が発生して、品質のよい合わせガラスが得られなかった。
【産業上の利用可能性】
【００４２】
（産業上の利用可能性）本発明の合わせガラス用中間膜の主なる用途としては、自動車用安全ガラス、公共施設や運動施設、間仕切り、防犯用ドア等への利用でき、また、液晶ディスプレイやタッチパネル等のガラスの薄層化が必要とされる場合の合わせガラス用中間膜としてもよい。しかしながら、ガラス同士、ガラスと合成樹脂、合成樹脂同士を合わせる用途であれば、特に限定されるものではない。
【符号の説明】
【００４３】
２：ニップロール
１０：合わせガラス用中間膜
１７：芯層
１８、１８Ａ、１８Ｂ：接着層
１９、１９Ａ、１９Ｂ：粘着層
２１、２１Ａ、２１Ｂ：剥離層
１０１、１０１Ａ、１０１Ｂ：ガラス
【図１】
2011001200.tif 000004
【図２】
2011001200.tif 000005
【図３】
2011001200.tif 000006
【図４】
2011001200.tif 000007
【図５】
2011001200.tif 000008