(57)【要約】【課題】  ＬＣＤの部材、バックライトに使用される光学用シート等のフロント加工およびバックコート加工において、加工速度の低下や歩留りの低下を発生させることなく、また、色度変化が少なく安定的な色調のため、安定的に高い輝度を維持し高鮮明で高品質な画像を与えることができる、光学的性能に優れたポリエステルフィルムを提供する。【解決手段】  両面に塗布層を有する二軸延伸ポリエステルフィルムロールであって、フィルムロール幅方向の５０ｍｍ間隔ごとにロール硬度を測定した時の最大値と最小値の差（Ｒ）が４５０以下であり、測定時の総厚みが９００〜１０００μｍになるようにフィルムを複数枚重ね合わせた時の色調ｙ値が０．３２３０以下であることを特徴とする光学用二軸延伸ポリエステルフィルムロール。【選択図】          なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
両面に塗布層を有する二軸延伸ポリエステルフィルムロールであって、フィルムロール幅方向の５０ｍｍ間隔ごとにロール硬度を測定した時の最大値と最小値の差（Ｒ）が４５０以下であり、測定時の総厚みが９００〜１０００μｍになるようにフィルムを複数枚重ね合わせた時の色調ｙ値が０．３２３０以下であることを特徴とする光学用二軸延伸ポリエステルフィルムロール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学用二軸延伸ポリエステルフィルムロールに関するものであり、詳しくは液晶ディスプレイ（以下、ＬＣＤと略記する場合あり）のバックライトユニットとして使用される、拡散シート、プリズムシート、マイクロレンズシート、輝度向上シート、複合シート等に用いられるポリエステルフィルムロールに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリエステルフィルム、特にポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートの二軸延伸フィルムは、優れた機械的性質、耐熱性、耐薬品性を有しており、磁気テープ、強磁性薄膜テープ、写真フィルム、包装用フィルム、電子部品用フィルム、電気絶縁フィルム、金属ラミネートフィルム、ガラスディスプレイ等のガラス表面に貼るフィルム、各種部材の保護用フィルム等の素材として広く用いられている。
【０００３】
ポリエステルフィルムは、近年、特に各種光学用シートに多く使用され、ＬＣＤの部材の拡散シート、プリズムシート、マイクロレンズシート、輝度向上シート、複合シート、反射板、タッチパネル等のベースフィルムや反射防止用ベースフィルムやディスプレイの防爆用ベースフィルム、ＰＤＰフィルター用フィルム等の各種用途に用いられている。
【０００４】
これらの光学用シートは、片面に、拡散、プリズムやマイクロレンズなどの機能を有するフロント加工、その反対面側に、各シートの貼り付きを防止するなどの目的で、静防性、滑り性などの機能を有するバックコート加工が行われるが、フィルムの平面性が良好な状態でないと、これらフロント加工およびバックコート加工において使用される樹脂（レジン）を均一に塗布できない、塗布時にムラ、ヌケ、スジが発生する、また、これら不具合調整のため、加工速度を低下させる必要性が発生し、生産性や歩留まりが落ちる、さらに、例えば、塗布時にスジ状の不具合が発生した加工シートをバックライトユニットに組み込むと、画像ムラが発生し鮮明な画像が得られない、などの問題が生じるため、フィルムの製造工程において、フィルム平面性の品質管理を必ず行う必要がある。
【０００５】
また、コストを抑えるために、重合性を下げた安価な原料や、リサイクル性の原料を用いる時があるが、これらの原料を多量に用いるとフィルムの色調が黄色みを帯びるようになり、輝度が低下して、鮮明で高精細な画像を得られなくなるという問題がある。さらに、各シート間で色度差を発生するようになり、バックライトユニットに各シートを組み込んだ際に、光源側のバックライトの色調調整が都度必要になり、近年の光源がＬＥＤ対応のバックライトにおいては、ＬＥＤの光源色の関係により、さらに黄色みが増すこととなり、画像が黄色くなるため、ＬＥＤ対応のバックライトにおいてはこれらシートを使用できない、などの問題が発生する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平７−２７５６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は上記実情に鑑みなされたものであって、その解決課題は、ＬＣＤの部材、バックライトに使用される光学用シートのフロント加工およびバックコート加工において、加工速度の低下や歩留りの低下を発生させることなく、また、色度変化が少なく安定的な色調のため、安定的に高い輝度を維持し高鮮明で高品質な画像を与えることができる、光学的性能に優れたポリエステルフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は、上記課題に鑑み鋭意検討した結果、特定の構成を有するフィルムロールによれば、上記課題を容易に解決できることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち、本発明の要旨は、両面に塗布層を有する二軸延伸ポリエステルフィルムロールであって、フィルムロール幅方向の５０ｍｍ間隔ごとにロール硬度を測定した時の最大値と最小値の差（Ｒ）が４５０以下であり、測定時の総厚みが９００〜１０００μｍになるようにフィルムを複数枚重ね合わせた時の色調ｙ値が０．３２３０以下であることを特徴とする光学用二軸延伸ポリエステルフィルムロールに存する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明のフィルムは、ＬＣＤ用バックライトの拡散シート、プリズムシート、マイクロレンズシート、輝度向上シート、複合シート等のベースフィルムとして用いた場合に、フロント加工およびバックコート加工時における加工特性が良好で、加工速度や歩留りの低下といった加工時における不具合を発生させることなく、高い輝度と安定した高品質な画像を得ることができ、本発明の工業的価値は極めて高い。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明をさらに詳細に説明する。
本発明においてポリエステルフィルムに使用するポリエステルは、芳香族ジカルボン酸と脂肪族グリコールとを重縮合させて得られるものを指す。芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸などが挙げられ、脂肪族グリコールとしては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等が挙げられる。代表的なポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート等が例示される。かかるポリエステルは、共重合されないホモポリマーであってもよく、またジカルボン酸成分の２０モル％以下が主成分以外のジカルボン酸成分であり、および／またはジオール成分の２０モル％以下が主成分以外のジオール成分であるような共重合ポリエステルであってもよい。またそれらの混合物であってもよい。
【００１２】
本発明におけるポリエステルは、従来公知の方法で、例えばジカルボン酸とジオールの反応で直接低重合度ポリエステルを得る方法や、ジカルボン酸の低級アルキルエステルとジオールとを従来公知のエステル交換触媒で反応させた後、重合触媒の存在下で重合反応を行う方法で得ることができる。重合触媒としては、アンチモン化合物、ゲルマニウム化合物、チタン化合物等公知の触媒を使用することができるが、好ましくはアンチモン化合物の量を零またはアンチモンとして１００ｐｐｍ以下にすることによりフィルムのくすみを低減することが好ましい。
【００１３】
本発明で使用するポリエステルは、溶融重合後これをチップ化し、加熱減圧下または窒素等不活性気流中に必要に応じてさらに固相重合を施してもよい。得られるポリエステルの固有粘度は０．４０ｄｌ/ｇ以上であることが好ましく、０．４０〜０．９０ｄｌ/ｇであることがさらに好ましい。
【００１４】
本発明のフィルムロールを構成するポリエステル層中には、易滑性付与を主たる目的として粒子を配合してもよい。配合する粒子の種類は、易滑性付与可能な粒子であれば特に限定されるものではなく、具体例としては、例えば、シリカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム、硫酸カルシウム、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム酸化珪素、カオリン、酸化アルミニウム、酸化チタン等の粒子が挙げられる。また、特公昭５９−５２１６号公報、特開昭５９−２１７７５５号公報等に記載されている耐熱性有機粒子を用いてもよい。この他の耐熱性有機粒子の例として、熱硬化性尿素樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、熱硬化性エポキシ樹脂、ベンゾグアナミン樹脂等が挙げられる。さらに、ポリエステル製造工程中、触媒等の金属化合物の一部を沈殿、微分散させた析出粒子を用いることもできる。
【００１５】
一方、使用する粒子の形状に関しても特に限定されるわけではなく、球状、塊状、棒状、扁平状等のいずれを用いてもよい。また、その硬度、比重、色等についても特に制限はない。これら一連の粒子は、必要に応じて２種類以上を併用してもよい。
【００１６】
また、用いる粒子の平均粒径は、０．０１〜５μｍの範囲が好ましい。平均粒径が０．０１μｍ未満の場合には、粒子が凝集しやすく、分散性が不十分な場合があり、一方、５μｍを超える場合には、フィルムの表面粗度が粗くなりすぎて、透明性に劣る場合がある。
【００１７】
さらに、ポリエステル中の粒子含有量は、フィルムを構成する全ポリエステルに対し通常０．０００３〜１．０重量％、好ましくは０．０００５〜０．５重量％の範囲である。粒子含有量が０．０００３重量％未満の場合には、フィルムの易滑性が不十分な場合があり、一方、１．０重量％を超えて添加する場合にはフィルムの透明性が不十分な場合がある。
【００１８】
ポリエステル中に粒子を添加する方法としては、特に限定されるものではなく、従来公知の方法を採用しうる。例えば、ポリエステルを製造する任意の段階において添加することができるが、好ましくはエステル化の段階、もしくはエステル交換反応終了後、重縮合反応を進めてもよい。また、ベント付き混練押出機を用い、エチレングリコールまたは水などに分散させた粒子のスラリーとポリエステル原料とをブレンドする方法、または、混練押出機を用い、乾燥させた粒子とポリエステル原料とをブレンドする方法などによって行われる。
【００１９】
なお、本発明におけるポリエステルフィルム中には、上述の粒子以外に必要に応じて従来公知の酸化防止剤、熱安定剤、潤滑剤、帯電防止剤、蛍光増白剤、染料、顔料等を添加することができる。また用途によっては、紫外線吸収剤、特にベンゾオキサジノン系紫外線吸収剤等を含有させてもよい。
【００２０】
本発明のポリエステルフィルムの厚みは、フィルムとして製膜可能な範囲であれば特に限定されるものではないが、通常１８０〜３１０μｍの範囲である。
【００２１】
本発明のフィルムの全光線透過率は、８８．５％以上が好ましい。本発明のフィルムは、その優れた光透過性を有するために光学用途に広く用いられるが、全光線透過率が８８．５％未満の場合には、光学用としては不適当となる場合がある。
【００２２】
本発明のフィルムは、フィルムヘーズが通常２．５％以下、好ましくは２．３％以下、さらに好ましくは２．０％以下である。本発明のフィルムロールは、その優れた透明性を有するために光学用途に広く用いられるが、フィルムヘーズが２．５％を超える場合には、光学用としては不適当となることがある。
【００２３】
本発明のフィルムは、１５０℃で３０分間加熱後の収縮率に関して、フィルム長手方向（ＭＤ）が通常１．５％以下、好ましくは１．０以下である。また、フィルム幅方向（ＴＤ）が通１．０％以下、好ましくは０．８％以下、さらに好ましくは０．５％以下である。フィルム長手方向が１．５％、幅方向が１．０％を超えて大きくなると、特に、近年、ＬＣＤの厚みが超薄型の傾向にある製品の部材として使用した場合に、バックライト光源のランプや周辺部品の発熱の影響により、シートを形成しているフィルムの寸法安定性が損なわれ、シートの縁の部分において波状のうねり現象が発生するようになり、画像に歪みやムラが発生して画像品質の劣化の原因となることがある。
【００２４】
本発明のポリエステルフィルムロールは、測定時の総厚みが９００〜１０００μｍになるようにフィルムを複数枚重ね合わせた時の色調ｙ値（反射法）が０．３２３０以下の範囲である。ｙ値が０．３２３０を超える場合には、フィルムの黄色みが強く、ディスプレイ用として使用した場合、画像の色調が劣るようになったり、輝度が低下したりするなどの点で不適切となる。また、各シート間で色調差が発生し、バックライトユニットに各シートを組み込んだ際に、都度、バックライト光源の色調調整が必要になるという不具合が発生する。
【００２５】
かかる色調のフィルムとするためには、原料のポリエステルを製造する際の触媒、助剤を選択し、なるべく触媒の量を少なくすることや、重合および製膜時にポリエステルが必要以上に高温度になったり、溶融時間が長くなったりしないようにすること、さらにリサイクル性の原料の配合量を少なくすることなどの方法を採用することができる。
【００２６】
また、本発明のフィルムロールは、１８０℃で１０分間熱処理後のフィルム表面へのオリゴマー（環状三量体）析出量の表裏面の総和が、１５ｍｇ／ｍ２以下であることが好ましく、さらに好ましくは１０．０ｍｇ／ｍ２以下、特に好ましくは８．０ｍｇ／ｍ２以下である。フィルム表面へのオリゴマー析出量が１５ｍｇ／ｍ２を超える場合には、表面でオリゴマーが結晶化してフィルム上に設ける機能層に溶け込んで特性に影響を及ぼす等の問題を引き起こすことがある。
【００２７】
熱処理によるフィルム表面へのオリゴマー析出量を上記の範囲とするためには、オリゴマー含有量の少ないポリエステルを用いたり、インラインあるいはオフラインで塗布層を設けたりすることによりフィルム表面にオリゴマーが析出するのを押えることで、熱処理後のフィルム表面へのオリゴマー析出量を上記範囲とすることができる。
【００２８】
本発明のフィルムは、共押出法を用いて積層構造とすることができるが、その際最外層厚みは、片側のみの厚みで、通常４μｍ以上かつ総厚みの１／１０以下であることが好ましい。かかる厚みが４μｍ未満では、加工中の熱履歴等により、内層に含有されているオリゴマー（環状三量体）がフィルム表面に析出し、生産ラインの汚染やフィルム表面の異物量の増加が見られる場合がある。一方、１／１０を超えるとフィルムがカールしやすくなる傾向がある。
【００２９】
本発明のフィルムロールは、フィルム製膜工程において得られたマスターロールから、任意の幅と任意の巻き長さにスリットした製品ロールのロール幅方向において、５０ｍｍ間隔でロール上部のロール硬度を測定した時の最大値と最小値の差（Ｒ）が４５０以下、さらに好ましくは４００以下である。ロール硬度差であるＲが４５０を超える場合は、フィルムへのフロント加工およびバックコート加工時において、樹脂を均一に塗布できない。さらに、塗布時にムラ、ヌケ、スジが発生するなどの不具合が発生し、これら不具合の調整のため、加工速度を低下させる必要性などが生じ、生産性や歩留りが低下する原因となる。
【００３０】
製品ロールのロール硬度差を上記の範囲とするためには、本発明においては、２軸方向に延伸してフィルム化するが、縦方向と横方向のそれぞれの延伸倍率を３倍以上の延伸倍率で延伸すること、また、加熱収縮率調整のため、熱処理の最高温度ゾーンおよび／または熱処理出口のクーリングゾーンにおいて、縦方向および／または横方向に弛緩を行うが、１０％以下で弛緩を行うなどの方法を採用することができる。
【００３１】
以下、本発明のポリエステルフィルムの製造方法に関して具体的に説明するが、本発明の要旨を満足する限り、本発明は以下の例示に特に限定されるものではない。
【００３２】
まず、公知の手法により乾燥した、または未乾燥のポリエステルチップを溶融押出装置に供給し、それぞれのポリマーの融点以上である温度に加熱し溶融する。次いで、溶融したポリマーをダイから押出し、回転冷却ドラム上でガラス転移温度以下の温度になるように急冷固化し、実質的に非晶状態の未配向シートを得る。この場合、シートの平面性を向上させるため、シートと回転冷却ドラムとの密着性を高めることが好ましく、本発明においては静電印加密着法および／または液体塗布密着法が好ましく採用される。
【００３３】
本発明においては、このようにして得られたシートを２軸方向に延伸してフィルム化する。延伸条件について具体的に述べると、前記未延伸シートを、好ましくは縦方向に７０〜１４５℃で３〜５倍に延伸し、縦１軸延伸フィルムとした後、横方向に９０〜１６０℃で３〜５倍延伸を行い、２１５〜２４５℃で１０〜６００秒間熱処理を行うことが好ましい。さらにこの際、熱処理の最高温度ゾーンおよび／または熱処理出口のクーリングゾーンにおいて、縦方向および／または横方向に１〜１０％弛緩する方法が好ましい。また、必要に応じて再縦延伸、再横延伸を付加することも可能である。
【００３４】
本発明においては、前記のとおりポリエステルの溶融押出機を２台以上用いて、いわゆる共押出法により３層の積層フィルムとすることができる。層の構成としては、Ａ原料とＢ原料を用いてＡ／Ｂ／Ａ構成のフィルムとすることができる。
【００３５】
特に本発明のフィルムは、ＬＣＤ用のバックライトとして使用される、拡散シート、プリズムシート、マイクロレンズシートなどに用いられるため、拡散、プリズム、マイクロレンズ、などの各樹脂、また、バックコート用の各樹脂と密着性を向上することを目的として、両面に下引き層としての塗布層を設ける必要がある。
【００３６】
かかる塗布層の形成に当たっては、フィルムを製造する工程内、特に縦方向に延伸した後、横方向の延伸の前に行う方法が、極めて薄い塗布層を形成できる点、塗布液の乾燥や硬化反応を製膜工程内で実施できることなどの点で好ましい。
【００３７】
塗布層としては、架橋剤と各種バインダー樹脂との組み合わせからなるものが好ましく、バインダー樹脂としては密着性の観点から、通常ポリエステル、アクリル系ポリマーおよびポリウレタンの中から選ばれたポリマーを採用する。上記のポリマーは、それぞれそれらの誘導体をも含むものとする。ここでいう誘導体とは、他のポリマーとの共重合体、官能基に反応性化合物を反応させたポリマーを指す。
【００３８】
なお必要に応じてフィルムの製造後にオフラインコートでコートしてもよい。コーティングの材料としては、オフラインコーティングの場合は、水系および／または溶剤系いずれでもよいが、インラインコーティングの場合は、水系または水分散系が好ましい。
【００３９】
また、本発明のフィルムロールは、光学用に用いるので、特にフロント側の加工面とは反対面側において、静電気によるゴミ付着防止、さらには電磁波シールドを目的とした機能性多層薄膜を形成させることもさらに好ましい。
【００４０】
本発明で塗布剤として用いる、上記のポリエステル、アクリル系ポリマー、ポリウレタンの中で特に好ましいポリマーは、ガラス転移温度（Ｔｇ）が０℃以上、さらには４０℃以上のものであり、ポリウレタンの中でもポリエステルポリウレタンであり、カルボン酸残基を持ち、その少なくとも一部はアミンまたはアンモニアを用いて水性化されているポリマーである。
【００４１】
架橋剤樹脂としては、メラミン系、エポキシ系、オキサゾリン系樹脂が一般に用いられるが、塗布性、耐久接着性の点で、メラミン系樹脂が特に好ましい。  メラミン系樹脂としては、単量体、あるいは２量体以上の多量体からなる縮合物のいずれであってもよく、あるいはこれらの混合物を用いてもよい。
【００４２】
本発明において、滑り性、固着性などをさらに改良するため、塗布層中に無機系粒子や有機系粒子を含有させることが好ましい。塗布剤中における粒子の配合量は、通常０．５〜１０重量％、好ましくは１〜５重量％である。かかる配合量が０．５重量％未満では、耐ブロッキング性が不十分となる場合があり、１０重量％を超えると、フィルムの光透過性を低下させる傾向がある。
【００４３】
無機粒子としては、二酸化ケイ素、アルミナ、酸化ジルコニウム、カオリン、タルク、炭酸カルシウム、酸化チタン、酸化バリウム、カーボンブラック、硫化モリブデン、酸化アンチモン等が挙げられる。これらの中では、二酸化ケイ素が安価でかつ粒子径が多種あるので利用しやすい。一方有機粒子としては、炭素−炭素二重結合を一分子中に２個以上含有する化合物（例えばジビニルベンゼン）により架橋構造を達成したポリスチレンまたはポリアクリレートポリメタクリレートが挙げられる。
【００４４】
上記の無機粒子および有機粒子は表面処理されていてもよい。表面処理剤としては、例えば、界面活性剤、分散剤としての高分子、シランカップリング剤、チタンカップリング剤などが挙げられる。
【００４５】
また、塗布層は、帯電防止剤、消泡剤、塗布性改良剤、増粘剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、発泡剤、染料、顔料などを含有していてもよい。
【００４６】
塗布剤は、水を主たる媒体とする限りにおいて、水への分散を改良する目的または造膜性能を改良する目的で少量の有機溶剤を含有していてもよい。有機溶剤は、水に溶解する範囲で使用することが必要である。有機溶剤としては、ｎ−ブチルアルコール、ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、エチルアルコール、メチルアルコール等の脂肪族または脂環族アルコール類、プロピレングリコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール等のグリコール類、ｎ−ブチルセロソルブ、エチルセロソルブ、メチルセロソルブ、プロピレングリコールモノメチルエーテル等のグリコール誘導体、ジオキサン、テトラヒドロフラン等のエーテル類、酢酸エチル、酢酸アミル等のエステル類、メチルエチルケトン、アセトン等のケトン類、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド類が挙げられる。これらの有機溶剤は、必要に応じて二種以上を併用してもよい。
【００４７】
塗布剤の塗布方法としては、例えば、原崎勇次著、槙書店、１９７９年発行、「コーティング方式」に示されるような、リバースロールコーター、グラビアコーター、ロッドコーター、エアドクターコーターまたはこれら以外の塗布装置を使用することができる。
【００４８】
本発明における塗布層は、塗布剤のフィルムへの塗布性や接着性を改良するため、塗布前にフィルムに化学処理や放電処理を施してもよい。また、表面特性をさらに改良するため、塗布層形成後に放電処理を施してもよい。
【００４９】
塗布層の厚みは、最終的な乾燥厚さとして、通常０．０１〜０．５μｍ、好ましくは０．０１５〜０．３μｍの範囲である。塗布層の厚さが０．０１μｍ未満の場合は、本発明の効果が十分に発揮されない恐れがある。塗布層の厚さが０．５μｍを超える場合は、フィルムが相互に固着しやすくなったり、特にフィルムの高強度化のために塗布処理フィルムを再延伸する場合は、工程中のロールに粘着しやすくなったりする傾向がある。上記の固着の問題は、特にフィルムの両面に同一の塗布層を形成する場合に顕著に現れる。
【００５０】
このような塗布フィルムを光学用途に適用する場合には、塗布層表面の塗布ヌケが、この塗布層のさらに上に拡散用の樹脂、バックコート用の樹脂を設ける時に問題となっている。塗布ヌケが生じる理由は明確ではないが、フィルム中にある異物がフィルム表面に粗大突起を作りそれが核となって塗布剤がはじき、それが延伸されて塗布ヌケが発生したり、フィルムの表面に付着したオリゴマーやゴミが核となりそこを核として塗布剤がはじきヌケとなる場合等が考えられる。従って、かかる核となり得るゴミや異物をできる限り除去した条件で製膜することが必要である。かかる異物にはフィルム上に付着または析出したオリゴマーも含まれるため、フィルムが含有するオリゴマー量を低減することも塗布のヌケを減少させる効果を有する。
【００５１】
かくして得られる本発明のフィルムは、塗布層を有する場合その塗布ヌケの個数（Ｎ）が５０個／ｍ２以下、さらには３０個／ｍ２以下、特に１０個／ｍ２以下が好ましい。いずれにせよ今後ますます厳しくなる光学用フィルムにおいては、塗布ヌケは可能な限り零にすることが必要である。
【００５２】
本発明のフィルムは、光学用として使用されたときに、特にその優れた効果を発揮するが、その具体的な部材としては、ＬＣＤ用のバックライトとして使用される拡散シート、プリズムシート、マイクロレンズシート、輝度向上シート、複合シート等に用いられるポリエステルフィルムであって、高度な光学的性能を必要とする基材として特に有効に使用される。
【実施例】
【００５３】
以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。また、本発明で用いた測定法は次のとおりである。
【００５４】
（１）ポリエステルの固有粘度の測定
ポリエステル１ｇを精秤し、フェノール／テトラクロロエタン＝５０／５０（重量比）の混合溶媒１００ｍｌを加えて溶解させ、３０℃で測定した。
【００５５】
（２）第三成分（共重合成分）含有量の測定
樹脂試料を重水化クロロホルム／ヘキサフルオロイソプロパノール（重量比７／３）の混合溶媒に濃度３重量％となるように溶解させた溶液について、核磁気共鳴装置（日本電子社製「ＪＮＭ−ＥＸ２７０型」）を用いて、1 Ｈ−ＮＭＲを測定して各ピークを帰属し、ピークの積分値から共重合成分の含有量を算出した。
【００５６】
（３）平均粒径（ｄ５０：μｍ）の測定
遠心沈降式粒度分布測定装置（株式会社島津製作所社製ＳＡ−ＣＰ３型）を使用して測定した等価球形分布における積算（重量基準）５０％の値を平均粒径とした。
【００５７】
（４）全光線透過率、ヘーズ
全光線透過率はＪＩＳ−Ｋ−７３６１、ヘーズはＪＩＳ−Ｋ−７１３６に準じて日本電色工業社製積分球式濁度計「ＮＤＨ２０００」により、全光線透過率、ヘーズを測定した。
【００５８】
（５）加熱収縮率
試料を無張力状態で１５０℃に保ったオーブン中、３０分間処理し、その前後の試料の長さを測定して次式にて加熱収縮率を算出した。
加熱収縮率（％）＝{（Ｌ０−Ｌ１）／Ｌ０}Ｘ１００
（上記式中、Ｌ０は加熱処理前のサンプル長、Ｌ１は加熱処理後のサンプル長）フィルム長手方向(ＭＤ)と幅方向(ＴＤ)に５点ずつ測定し、それぞれについて平均値を求めた。
【００５９】
（６）色調ｙ値
ＪＩＳ−Ｚ−５７２２に準じたミノルタ製分光測色計「ＣＭ−３７００ｄ」により、色調ｙ値（反射法）を測定した。測定は、例えば、フィルムの厚みが１８８μmの時は５枚重ね、２５０μｍの時は４枚重ね、３００μｍの時は３枚重ねとして、総厚みが９００μｍから１０００μｍになるように複数枚重ね合わせて測定した。
【００６０】
（７）ロール硬度の差（Ｒ）
電子式 紙・フィルム 硬さ試験機「パロテスター２」を用いて、フィルム製膜工程において得られたマスターロールから、任意の幅と任意の巻き長さにスリットした製品ロールのロール幅方向上部において、５０ｍｍ間隔でロール硬度について測定し、測定を行った時の最大値と最小値の差（Ｒ）を求めた。
【００６１】
（８）加工における適性
マスターロールから、任意の幅と任意の巻き長さにスリットした製品ロールから、長手方向５ｍのフィルムを切り出し、定盤上においてフィルムを静置させ、フィルム平面性の変形度合いから、以下の観点から、総合的に評価した。
Ａ：フィルムの変形がほとんどなく、フィルム平面性について不具合がないレベル
Ｂ：フィルムの変形が確認でき、フィルム平面性について不具合がないレベル
【００６２】
（９）光学部材適性(輝度)
光学用部材として、プリズムシートとして使用した場合の特性を評価した。即ちフィルムの片面に、アクリル系バインダーを塗布してプリズム層を形成し、反対面側にアクリル系バインダーを塗布してスティック防止層を形成し、得られたプリズムシート、２枚をバックライトユニットに組み込んで、得られる面状発光の品質を以下の観点で評価した。
・輝度レベル：輝度計を用いて評価し、実施例４のフィルムを使用した場合と比較した
Ａ：輝度が向上し、改良が見られた
Ｂ：輝度の低下は確認できなかった
Ｃ：輝度が低下した
【００６３】
以下に実施例および比較例を示すが、これに用いたポリエステルの製造方法は次のとおりである。
【００６４】
〈ポリエステルの製造〉
＜ポリエステル（ａ）の製造方法＞
テレフタル酸ジメチル１００重量部とエチレングリコール６０重量部とを出発原料とし、触媒として酢酸マグネシウム・四水塩０．０９重量部を反応器にとり、反応開始温度を１５０℃とし、メタノールの留去とともに徐々に反応温度を上昇させ、３時間後に２３０℃とした。４時間後、実質的にエステル交換反応を終了させた。この反応混合物にエチルアシッドフォスフェート０．０４部を添加した後、三酸化アンチモン０．０３部を加えて、４時間重縮合反応を行った。すなわち、温度を２３０℃から徐々に昇温し２８０℃とした。一方、圧力は常圧より徐々に減じ、最終的には０．３ｍｍＨｇとした。反応開始後、反応槽の攪拌動力の変化により、極限粘度０．６９に相当する時点で反応を停止し、窒素加圧下ポリマーを吐出させた。得られたポリエステル（ａ）の極限粘度は０．６９であった。
【００６５】
＜ポリエステル（ｂ）の製造方法＞
ポリエステル（ａ）の製造方法において、エチルアシッドフォスフェート０．０４部を添加後、エチレングリコールに分散させた平均粒子径２．１μｍのシリカ粒子を０．３部、三酸化アンチモン０．０３部を加えて、極限粘度０．６７に相当する時点で重縮合反応を停止した以外は、ポリエステル（ａ）の製造方法と同様の方法を用いてポリエステル（ｂ）を得た。得られたポリエステル（ｂ）は、極限粘度０．６７であった。
【００６６】
＜ポリエステル（ｃ）の製造方法＞
ポリエステル（ａ）の製造方法において、出発原料をテレフタル酸ジメチル１００重量部とエチレングリコール６０重量部とジエチレングリコール２重量部とし、重合触媒として酸化ゲルマニウムを使用したこと以外は、ポリエステル（ａ）の製造方法と同様な方法を用いてポリエステル（ｃ）を得た。なお、酸化ゲルマニウムの添加方法は公知の方法を採用し、その添加量はゲルマニウムとして原料重量に対して１００ｐｐｍとした。得られたポリエステル（ｃ）の固有粘度は０．６７であった。
【００６７】
実施例１：
前述のポリエステル（ｃ）、（ｂ）をそれぞれ８８％、１２％の割合で混合した混合原料をＡ層の原料とし、Ｂ層の原料をポリエステル（ｃ）１００％として、２台のベント式二軸押出機に各々を供給し、それぞれ２８５℃で溶融し、Ａ層を最外層（表層）、Ｂ層を中間層とする２種３層（Ａ/Ｂ/Ａ）の層構成で共押出して口金から押出し静電印加密着法を用いて表面温度を２１℃に設定した冷却ロール上で冷却固化して未延伸シートを得た。次いで、ロール周速差を利用してフィルム温度８１℃で縦方向に３．２倍に延伸した後、以下に示した組成の塗布剤を塗布した後テンターに導き、横方向に１２０℃で４．２倍延伸し、２３２℃で熱処理を行った後、横方向に３％弛緩し、得られたマスターロールから製品幅１３００ｍｍ幅、巻き長さ１２００ｍ巻きにスリッティング加工して、厚さ１８８μｍの積層ポリエステルフィルムロールを得た。得られたフィルムの各層の厚みは、７／１７４／７μｍであった。塗布層の厚みは、片方の面が０．０９μｍ、反対の面が０．１２μｍであった。
【００６８】
（塗布剤の組成：重量比）
ａ/ｂ/ｃ/ｄ＝４７/２０/３０/３
ここで、ａは、テレフタル酸/イソフタル酸/５−ソジウムスルホイソフタル酸/エチレングリコール/ジエチレングリコール/トリエチレングリコール＝３１/１６/３/２２/２１（モル比）のポリエステル分散体；ｂは、メチルメタクリレート/エチルアクリレート/アクリルニトリル/Ｎ−メチロールメタアクリルアミド＝４５/４５/５/５（モル比）の乳化重合体（乳化剤：アニオン系界面活性剤）；ｃは、ヘキサメトキシメチルメラミン（メラミン系架橋剤）；ｄは、粒子径０．０６μｍの酸化ケイ素の水分散体（無機粒子）
である。
【００６９】
実施例２：
ポリエステル（ｃ）、（ｂ）をそれぞれ８７％、１３％の割合で混合した混合原料をＡ層の原料とし、ポリエステル（ｃ）８５％、実施例１のポリエステル製造時に発生した耳部やマスターロール耳部からの再生品を１５％の割合で混合した混合原料をＢ層としたこと以外は実施例１と同様にして、厚み１８８μｍのポリエステルフィルムロールを得た。得られたフィルムの各層の厚みは、７／１７４／７μｍであった。
【００７０】
実施例３：
ポリエステル（ｃ）、（ｂ）をそれぞれ９５％、５％の割合で混合した混合原料をＡ層の原料とし、表面温度を１８℃に設定した冷却ロール上で冷却固化して未延伸シートを得、縦方向に３．１倍、横方向に３．５倍に延伸し、２２９℃で熱処理を行った後、横方向に２％弛緩したこと以外は実施例１と同様にして、厚み３００μｍのポリエステルフィルムロールを得た。得られたフィルムの各層の厚みは、１２／２７６／１２μｍであった。
【００７１】
実施例４：
ポリエステル（ａ）、（ｂ）をそれぞれ８８％、１２％の割合で混合した混合原料をＡ層の原料とし、Ｂ層の原料をポリエステル（ａ）１００％として、延伸倍率を縦方向に３．３倍、横方向に４．１倍に延伸した以外は実施例１と同様にして、厚み１８８μｍのポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの各層の厚みは、６／１７６／６μｍであった。
【００７２】
比較例１：
ポリエステル（ｃ）、（ｂ）をそれぞれ８７％、１３％の割合で混合した混合原料をＡ層の原料とし、Ｂ層の原料をポリエステル（ｃ）１００％として、縦方向に２．８倍、横方向に４．０倍に延伸し、２２９℃で熱処理を行ったこと以外は実施例１と同様にして、厚み１８８μｍのポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの各層の厚みは、６／１７６／６μｍであった。
【００７３】
比較例２：
ポリエステル（ｃ）、（ｂ）をそれぞれ８７％、１３％の割合で混合した混合原料をＡ層の原料とし、ポリエステル（ｃ）を４０％、実施例１のポリエステル製造時に発生した耳部およびマスターロール耳部からの再生品を６０％の割合で混合した混合原料をＢ層の原料としたこと以外は実施例１と同様にして、厚み１８８μｍのポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの各層の厚みは、７／１７４／７μｍであった。
【００７４】
比較例３：
ポリエステル（ｃ）、（ｂ）をそれぞれ８８％、１２％の割合で混合した混合原料をＡ層の原料とし、Ｂ層の原料をポリエステル（ｃ）１００％として、表面温度を２８℃に設定した冷却ロール上で冷却固化して未延伸シートを得て、縦方向に２．９倍、横方向に３．３倍に延伸し、２２５℃で熱処理を行った後、横方向に５％弛緩したこと以外は実施例１と同様にして、厚み３００μｍのポリエステルフィルムロールを得た。
【００７５】
比較例４：
ポリエステル（ｃ）、（ｂ）をそれぞれ８８％、１２％の割合で混合した混合原料をＡ層の原料とし、Ｂ層の原料をポリエステル（ｃ）１００％として、熱固定温度を２１２℃に設定したこと以外は実施例１と同様の条件で製膜を行い、厚み１８８μｍのポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの各層の厚みは６／１７６／６μｍであった。
【００７６】
比較例５：
ポリエステル（ｃ）、（ｂ）をそれぞれ８８％、１２％の割合で混合した混合原料をＡ層の原料とし、Ｂ層の原料をポリエステル（ｃ）１００％として、横方向に１５％弛緩したこと以外は実施例１と同様の条件で製膜を行い、厚さ１８８μｍの積層ポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの各層の厚みは、７／１７４／７μｍであった。
【００７７】
得られたフィルムの物性値と、加工における適正および光学部材適性について表１にまとめた。本発明の要件を満たすフィルムは、光学用としての適性が高いことがわかる。
【００７８】
【表１】
2011201172.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００７９】
本発明のフィルムロールは、光学用のフィルムとして、好適に利用することができる。