(57)【要約】      （修正有）【課題】回路電極間の接続抵抗を低減することが可能であると共に、ポットライフの低下を抑制することが可能な回路接続材料及び回路接続構造体を提供する。【解決手段】回路接続材料１は、対向する回路電極間に介在して回路電極同士を電気的に接続する回路接続材料であって、接着剤成分１１ａと、Ｎｉ、Ｎｉ合金及びＮｉ酸化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む最外層に覆われた導電粒子１２ａと、Ａｕを含む最外層に覆われた導電粒子１２ｂと、を含有し、導電粒子１２ａにおける最外層の表面に複数の突起部１４が形成されており、回路接続材料１における単位体積あたりの導電粒子１２ａの数に対する導電粒子１２ｂの数の比が０．４〜３である。【選択図】図１
2011012180.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
対向する回路電極間に介在して前記回路電極同士を電気的に接続する回路接続材料であって、
接着剤成分と、Ｎｉ、Ｎｉ合金及びＮｉ酸化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む最外層に覆われた第１の導電粒子と、Ａｕを含む最外層に覆われた第２の導電粒子と、を含有し、
前記第１の導電粒子における前記最外層の表面に複数の突起部が形成されており、
前記回路接続材料における単位体積あたりの前記第１の導電粒子の数に対する前記第２の導電粒子の数の比が０．４〜３である、回路接続材料。
【請求項２】
対向する回路電極間に介在して前記回路電極同士を電気的に接続する回路接続材料であって、
接着剤成分と、ビッカース硬度が３００Ｈｖ以上の金属を含む最外層に覆われた第１の導電粒子と、Ａｕを含む最外層に覆われた第２の導電粒子と、を含有し、
前記第１の導電粒子における前記最外層の表面に複数の突起部が形成されており、
前記回路接続材料における単位体積あたりの前記第１の導電粒子の数に対する前記第２の導電粒子の数の比が０．４〜３である、回路接続材料。
【請求項３】
前記回路接続材料における前記第１の導電粒子の含有量に対する前記第２の導電粒子の含有量の比が体積比で０．４〜３である、請求項１又は２に記載の回路接続材料。
【請求項４】
前記第１の導電粒子の前記突起部の高さが５０〜５００ｎｍであり、隣接する前記突起部間の距離が１０００ｎｍ以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項５】
前記第１の導電粒子及び前記第２の導電粒子の少なくとも一方の平均粒径が１〜１０μｍである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項６】
第１の回路電極を有する第１の回路部材と、第２の回路電極を有する第２の回路部材とを、前記第１の回路電極及び前記第２の回路電極が対向した状態で配置して、前記第１の回路電極と前記第２の回路電極との間に請求項１〜５のいずれか一項に記載の回路接続材料を介在して加熱加圧することにより、前記第１の回路電極及び前記第２の回路電極が電気的に接続されている、回路接続構造体。
【請求項７】
前記第１の回路電極及び前記第２の回路電極の少なくとも一方が、インジウム−錫酸化物及びインジウム−亜鉛酸化物の少なくとも一方を含む、請求項６に記載の回路接続構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続材料及び回路接続構造体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、相対向する回路を加熱、加圧し加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続材料として、異方導電性接着フィルムが知られており、例えば、エポキシ系接着剤やアクリル系接着剤に導電粒子を分散させた異方導電性接着フィルムが知られている。かかる異方導電性接着フィルムは、主に液晶ディスプレイ（以下、「ＬＣＤ」とする。）を駆動させる半導体が搭載されたＴＣＰ（Ｔａｐｅ  Ｃａｒｒｉｅｒ  Ｐａｃｋａｇｅ）又はＣＯＦ（Ｃｈｉｐ  Ｏｎ  Ｆｌｅｘ）とＬＣＤパネルとの電気的接続、あるいは、ＴＣＰ又はＣＯＦとプリント配線板との電気的接続に広く使用されている。
【０００３】
また、最近では、半導体をフェイスダウンで直接ＬＣＤパネルやプリント配線板に実装する場合でも、従来のワイヤーボンディング法ではなく、薄型化や狭ピッチ接続に有利なフリップチップ実装が採用されている。このフリップチップ実装においても、異方導電性接着フィルムが回路接続材料として用いられている（例えば、特許文献１〜４参照）。
【０００４】
ところで、近年、ＬＣＤモジュールのＣＯＦ化やファインピッチ化に伴い、回路接続材料を用いた接続の際に、隣り合う回路電極間に短絡が発生するという問題が生じている。この対応策として、接着剤成分中に絶縁粒子を分散させて短絡を防止する技術が知られている（例えば、特許文献５〜９参照）。
【０００５】
絶縁粒子を接着剤成分中に分散させる場合、回路接続材料の接着力の低下や、基板と回路接続部との界面での剥離が問題となる傾向がある。このため、基板が絶縁性有機物又はガラスからなる配線部材や、表面の少なくとも一部が窒化シリコン、シリコーン樹脂、ポリイミド樹脂の少なくとも一つからなる配線部材等に接着するために、回路接続材料にシリコーン粒子を含有させて接着力を向上させる方法（例えば、特許文献１０参照）や、接着後の熱膨張率差に基づく内部応力を低減させるため、回路接続材料にゴム粒子を分散させる方法が知られている（例えば、特許文献１１参照）。
【０００６】
更に、回路電極間の短絡を防止する手段として、絶縁性を有する被膜で表面を被覆した導電粒子を回路接続材料に分散させる方法が知られている（例えば、特許文献１２，１３参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開昭５９−１２０４３６号公報
【特許文献２】特開昭６０−１９１２２８号公報
【特許文献３】特開平１−２５１７８７号公報
【特許文献４】特開平７−９０２３７号公報
【特許文献５】特開昭５１−２０９４１号公報
【特許文献６】特開平３−２９２０７号公報
【特許文献７】特開平４−１７４９８０号公報
【特許文献８】特許第３０４８１９７号公報
【特許文献９】特許第３４７７３６７号公報
【特許文献１０】国際公開ＷＯ０１／０１４４８４号パンフレット
【特許文献１１】特開２００１−３２３２４９号公報
【特許文献１２】特許第２７９４００９号公報
【特許文献１３】特開２００１−１９５９２１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
近年、コストを低下させる観点から、ガラス基板の回路電極としてインジウム−錫酸化物（ＩＴＯ：Tin  doped  Indium  Oxide）電極に替えてインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ：Zinc  doped  Indium  Oxide）電極が使用されはじめている。ＩＺＯ電極に対しては、接続抵抗を低減する観点から、ＮｉあるいはＮｉ合金やＮｉ酸化物等を含む最外層で覆われた導電粒子を回路接続材料に分散させることが検討されている。しかし、この場合、導電粒子の平均粒径や接着剤の種類によっては導電粒子の最外層のＮｉが影響して、回路接続材料のポットライフが低下してしまうという問題がある。このように導電粒子を分散させた従来の回路接続材料では、十分に回路電極間の接続抵抗を低減すると共にポットライフの低下を抑制することが困難であるとの問題がある。
【０００９】
そこで、本発明は、従来の回路接続材料に比べ、ＩＴＯ電極やＩＺＯ電極等の回路電極の種類に依存することなく回路電極間の接続抵抗を低減することが可能であると共に、ポットライフの低下を抑制することが可能な回路接続材料及び回路接続構造体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、対向する回路電極間に介在して回路電極同士を電気的に接続する回路接続材料であって、接着剤成分と、Ｎｉ、Ｎｉ合金及びＮｉ酸化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む最外層に覆われた第１の導電粒子と、Ａｕを含む最外層に覆われた第２の導電粒子と、を含有し、第１の導電粒子における最外層の表面に複数の突起部が形成されており、回路接続材料における単位体積あたりの第１の導電粒子の数に対する第２の導電粒子の数の比が０．４〜３である回路接続材料を提供する。
【００１１】
また、本発明は、対向する回路電極間に介在して回路電極同士を電気的に接続する回路接続材料であって、接着剤成分と、ビッカース硬度が３００Ｈｖ以上の金属を含む最外層に覆われた第１の導電粒子と、Ａｕを含む最外層に覆われた第２の導電粒子と、を含有し、第１の導電粒子における最外層の表面に複数の突起部が形成されており、回路接続材料における単位体積あたりの第１の導電粒子の数に対する第２の導電粒子の数の比が０．４〜３である回路接続材料を提供する。
【００１２】
かかる回路接続材料によれば、回路電極の種類に依存することなく回路電極間の接続抵抗を低減することが可能であると共に、ポットライフの低下を抑制することが可能である。
【００１３】
回路接続材料における第１の導電粒子の含有量に対する第２の導電粒子の含有量の比は、体積比で０．４〜３であることが好ましい。この場合、回路電極の種類に依存することなく回路電極間の接続抵抗を更に低減することが可能であると共に、ポットライフの低下を更に抑制することが可能である。
【００１４】
第１の導電粒子の突起部の高さは５０〜５００ｎｍであり、隣接する突起部間の距離は１０００ｎｍ以下であることが好ましい。
【００１５】
第１の導電粒子及び第２の導電粒子の少なくとも一方の平均粒径は１〜１０μｍであることが好ましい。この場合、隣接する回路電極間の短絡を抑制することができる。
【００１６】
また、本発明は、第１の回路電極を有する第１の回路部材と、第２の回路電極を有する第２の回路部材とを、第１の回路電極及び第２の回路電極が対向した状態で配置して、第１の回路電極と第２の回路電極との間に上記回路接続材料を介在して加熱加圧することにより、第１の回路電極及び第２の回路電極が電気的に接続されている回路接続構造体を提供する。
【００１７】
本発明の回路接続構造体では、上記回路接続材料を用いていることにより、回路電極の種類に依存することなく回路電極間の接続抵抗を低減することが可能であると共に、ポットライフの低下を抑制することが可能である。
【００１８】
本発明の回路接続構造体において、第１の回路電極及び第２の回路電極の少なくとも一方は、インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）及びインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）の少なくとも一方を含むことが好ましい。この場合、回路電極同士の電気的接続を顕著に良好にすることができる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、従来の回路接続材料に比べ、ＩＴＯ電極やＩＺＯ電極等の回路電極の種類に依存することなく回路電極間の接続抵抗を低減することが可能であると共に、ポットライフの低下を抑制することが可能な、接続信頼性に優れた電気・電子用の回路接続材料及び回路接続構造体を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の一実施形態に係る回路接続材料を示す模式断面図。
【図２】本発明の一実施形態に係る回路接続材料に含まれる導電粒子を示す模式断面図。
【図３】本発明の一実施形態に係る回路接続構造体を示す模式断面図。
【図４】本発明の一実施形態に係る回路接続構造体の製造方法を模式的に示す工程断面図。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、必要に応じて図面を参照しつつ、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。
【００２２】
＜回路接続材料＞
まず、図１を参照して、本実施形態の回路接続材料１について説明する。図１は、本発明の一実施形態に係る回路接続材料を示す模式断面図である。回路接続材料１は、接着剤成分（絶縁性物質）１１ａと、第１の導電粒子１２ａと、第２の導電粒子１２ｂとを構成成分として含有する。
【００２３】
（接着剤成分）
接着剤成分１１ａは、例えば（ａ）加熱又は光によって遊離ラジカルを発生する硬化剤（以下、場合により「（ａ）遊離ラジカル発生剤」という。）及び（ｂ）ラジカル重合性物質を含有する。
【００２４】
（ａ）遊離ラジカル発生剤は、目的とする接続温度、接続時間、ポットライフ等により適宜選定され、過酸化化合物（有機過酸化物）、アゾ系化合物又は光開始剤のような、加熱及び光照射の少なくとも一方の処理により活性ラジカルを発生する化合物が用いられる。
【００２５】
有機過酸化物は、高い反応性と優れたポットライフとを両立する観点から、半減期１０時間の温度が４０℃以上であり、かつ、半減期１分の温度が１８０℃以下であることが好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上であり、かつ、半減期１分の温度が１７０℃以下であることがより好ましい。また、有機過酸化物は、回路部材の回路電極の腐食を防止するために、塩素イオンや有機酸の含有量が５０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、更に、加熱分解後に発生する有機酸が少ないものがより好ましい。
【００２６】
有機過酸化物としては、例えば、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド等から選定できる。これらの中でも、回路部材の接続端子の腐食を抑える観点から、パーオキシエステル、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイドから選定されることが好ましく、高い反応性が得られる観点から、パーオキシエステルから選定されることがより好ましい。
【００２７】
ジアシルパーオキサイドとしては、例えば、イソブチルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイドが挙げられる。
【００２８】
パーオキシジカーボネートとしては、例えば、ジ−ｎ−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３−メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネートが挙げられる。
【００２９】
パーオキシエステルとしては、例えば、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、２，５−ジメチル−２，５−ビス（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｍ−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテートが挙げられる。
【００３０】
パーオキシケタールとしては、例えば、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカンが挙げられる。
【００３１】
ジアルキルパーオキサイドとしては、例えば、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイドが挙げられる。
【００３２】
ハイドロパーオキサイドとしては、例えば、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイドが挙げられる。
【００３３】
アゾ化合物としては、例えば、２，２’−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、１，１’−アゾビス（１−アセトキシ−１−フェニルエタン）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、４，４’−アゾビス（４−シアノバレリン酸）及び１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）が挙げられる。
【００３４】
光開始剤としては、例えば、ベンゾインエチルエーテル、イソプロピルベンゾインエーテル等のベンゾインエーテル、ベンジル、ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン等のベンジルケタール、ベンゾフェノン、アセトフェノン等のケトン類及びその誘導体、チオキサントン類、並びに、ビスイミダゾール類が好適に用いられる。
【００３５】
光開始剤を用いる場合、用いる光源の波長や所望の硬化特性等に応じて、最適な光開始剤が選択される。また、必要に応じて、アミン類、イオウ化合物、リン化合物等の増感剤を任意の比率で光開始剤と併用してもよい。
【００３６】
増感剤としては、脂肪族アミン、芳香族アミン、含窒素環状構造を有するピペリジン等の環状アミン、ｏ−トリルチオ尿素、ナトリウムジエチルジチオホスフェート、芳香族スルフィン酸の可溶性塩、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−ｐ−アミノベンゾニトリル、Ｎ，Ｎ’−ジエチル−ｐ−アミノベンゾニトリル、Ｎ，Ｎ’−ジ（β−シアノエチル）−ｐ−アミノベンゾニトリル、Ｎ，Ｎ’−ジ（β−クロロエチル）−ｐ−アミノベンゾニトリル、トリ−ｎ−ブチルホスフィン等が好ましい。また、増感剤としては、プロピオフェノン、アセトフェノン、キサントン、４−メチルアセトフェノン、ベンゾフェノン、フルオレン、トリフェニレン、ビフェニル、チオキサントン、アントラキノン、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、フェナントレン、ナフタレン、４−フェニルアセトフェノン、４−フェニルベンゾフェノン、１−ヨードナフタレン、２−ヨードナフタレン、アセナフテン、２−ナフトニトリル、１−ナフトニトリル、クリセン、ベンジル、フルオランテン、ピレン、１，２−ベンゾアントラセン、アクリジン、アントラセン、ペリレン、テトラセン、２−メトキシナフタレン等の非色素系増感剤、チオニン、メチレンブルー、ルミフラビン、リボフラビン、ルミクロム、クマリン、ソラレン、８−メトキシソラレン、６−メチルクマリン、５−メトキシソラレン、５−ヒドロキシソラレン、クマリルピロン、アクリジンオレンジ、アクリフラビン、プロフラビン、フルオレセイン、エオシンＹ、エオシンＢ、エリトロシン、ローズベンガル等の色素系増感剤が挙げられる。
【００３７】
これらの（ａ）遊離ラジカル発生剤は、１種を単独で又は２種以上を混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。
【００３８】
（ａ）遊離ラジカル発生剤の含有量は、接着剤成分全体に対して０．０５〜１０質量％が好ましく、０．１〜５質量％がより好ましい。
【００３９】
（ｂ）ラジカル重合性物質は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質であり、例えば、アクリレート（対応するメタクリレートを含む。以下同じ。）、マレイミド化合物が挙げられる。
【００４０】
アクリレートとしては、例えば、ウレタンアクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス〔４−（アクリロキシメトキシ）フェニル〕プロパン、２，２−ビス〔４−（アクリロキシポリエトキシ）フェニル〕プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、ビス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、ε−カプロラクトン変性トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレートが挙げられる。
【００４１】
マレイミド化合物としては、分子中にマレイミド基を少なくとも２個以上含有するものが好ましく、例えば、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｍ−トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチル−ビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−３，３’−ジフェニルスルホンビスマレイミド、２，２−ビス［４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［３−ｓ−ブチル−４，８−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、１，１−ビス［４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス［１−（４−マレイミドフェノキシ）−２−シクロヘキシル］ベンゼン、２，２−ビス［４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパンが挙げられる。これらは、１種を単独で又は２種以上を併用して用いてもよく、アリルフェノール、アリルフェニルエーテル、安息香酸アリル等のアリル化合物と併用して用いてもよい。
【００４２】
（ｂ）ラジカル重合性物質としては、接着性が向上する観点から、アクリレートが好ましく、ウレタンアクリレート又はウレタンメタアクリレートがより好ましい。（ｂ）ラジカル重合性物質は、１種を単独で又は２種以上を併用して用いることができる。
【００４３】
接着剤成分１１ａは、２５℃での粘度が１０００００〜１００００００ｍＰａ・ｓであるラジカル重合性物質を少なくとも含有することが好ましく、１０００００〜５０００００ｍＰａ・ｓであるラジカル重合性物質を含有することがより好ましい。ラジカル重合性物質の粘度は、市販のＥ型粘度計を用いて測定できる。
【００４４】
（ｂ）ラジカル重合性物質は、上記ラジカル重合性物質に加えて、耐熱性を向上させるために上記有機過酸化物と架橋して、単独で１００℃以上のＴｇを示すラジカル重合性物質を更に含有することが特に好ましい。このようなラジカル重合性物質としては、ジシクロペンテニル基、トリシクロデカニル基及び／又はトリアジン環を有するものを用いることができる。これらの中でも、トリシクロデカニル基やトリアジン環を有するラジカル重合性物質が好適に用いられる。
【００４５】
また、必要に応じて、ハイドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類等の重合禁止剤を適宜用いてもよい。
【００４６】
更に、（ｂ）ラジカル重合性物質は、上記ラジカル重合性物質に加えて、リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質を更に含有することが好ましい。リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質は、無水リン酸と２−ヒドロキシル（メタ）アクリレートとの反応物として得られる。具体的には、２−メタクリロイロキシエチルアッシドホスフェート、２−アクリロイロキシエチルアッシドホスフェート等が挙げられる。これらは、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて使用できる。
【００４７】
リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質の含有量は、金属等の無機物表面との接着強度が向上する観点から、接着剤成分１００質量部に対して０．１〜１０質量部が好ましく、０．５〜５質量部がより好ましい。
【００４８】
接着剤成分１１ａは、例えば（ｃ）熱硬化性樹脂と（ｄ）その硬化剤とを含有してもよい。
【００４９】
（ｃ）熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂が好ましい。エポキシ樹脂は、１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物等を単独に、あるいは、その２種以上を混合して用いられる。エポキシ樹脂としては、エピクロルヒドリンとビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及び／又はビスフェノールＡＤ等とから誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンとフェノールノボラックやクレゾールノボラックとから誘導されるエポキシノボラック樹脂やナフタレン環を含んだ骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂等が挙げられる。エポキシ樹脂は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることが可能である。エポキシ樹脂は、不純物イオン（Ｎａ＋、Ｃｌ−等）や、加水分解性塩素等を３００ｐｐｍ以下に低減した高純度品を用いることがエレクトロンマイグレーション防止のために好ましい。
【００５０】
（ｄ）硬化剤は、より長いポットライフを得る観点から、潜在性硬化剤が好ましい。熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合、潜在性硬化剤としては、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等が挙げられる。これらは１種を単独で又は２種以上を混合して使用することができる。潜在性硬化剤には、分解促進剤、抑制剤等を混合してもよい。上記潜在性硬化剤は、可使時間が延長されるため、ポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化することが好ましい。
【００５１】
また、本実施形態の回路接続材料１は、取り扱い性に優れる観点から、フィルム状で使用することが好ましい。この場合、接着剤成分１１ａがフィルム形成性高分子を含有してもよい。フィルム形成性高分子としては、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリビニルブチラール、ポリビニルホルマール、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル、ポリ塩化ビニル、ポリフェニレンオキサイド、尿素樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、キシレン樹脂、エポキシ樹脂、ポリイソシアネート樹脂、フェノキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエステルウレタン樹脂等が用いられる。
【００５２】
これらの中でも、接着性が向上する観点から、水酸基等の官能基を有する樹脂がより好ましい。また、上記フィルム形成性高分子をラジカル重合性の官能基で変性したものも用いることができる。フィルム形成性高分子の重量平均分子量は１００００以上が好ましい。また、重量平均分子量は、１００００００以上になると混合性が低下する傾向にあることから、１００００００未満が好ましい。
【００５３】
なお、本明細書における重量平均分子量は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）分析により下記条件で測定し、標準ポリスチレンの検量線を使用して換算することにより求められるものである。
（ＧＰＣ条件）
使用機器：日立Ｌ−６０００型（（株）日立製作所製、商品名）
検出器：Ｌ−３３００ＲＩ（（株）日立製作所製、商品名）
カラム：ゲルパックＧＬ−Ｒ４２０＋ゲルパックＧＬ−Ｒ４３０＋ゲルパックＧＬ−Ｒ４４０（計３本）（日立化成工業（株）製、商品名）
溶離液：テトラヒドロフラン
測定温度：４０℃
流量：１．７５ｍｌ／ｍｉｎ
【００５４】
（導電粒子）
本実施形態の回路接続材料１は、導電粒子として、所定の物質を含む最外層に覆われた第１の導電粒子１２ａと、Ａｕを含む最外層に覆われた第２の導電粒子１２ｂとを含有する。
【００５５】
まず、第１の導電粒子１２ａの構成について図２を用いて詳細に説明する。図２は、本発明の一実施形態に係る回路接続材料に含まれる導電粒子を示す模式断面図である。
【００５６】
図２（ａ）に示すように、導電粒子１２ａは、核体２１と、核体２１の表面上に形成される金属層（最外層）２２とを有する。核体２１は、中核部２１ａと、中核部２１ａの表面上に形成される突起部２１ｂとを有している。金属層２２は、表面に複数の突起部１４を有している。金属層２２は、核体２１を覆っており、突起部２１ｂに対応する位置で突出し、その突出している部分が突起部１４となっている。
【００５７】
核体２１は、有機高分子化合物からなることが好ましい。この場合、核体２１は、金属からなる核体に比べてコストが低い上、熱膨張率や圧着接合時の寸法変化に対して弾性変形範囲が広いため、回路接続材料に好適に用いられる。
【００５８】
核体２１の中核部２１ａを構成する有機高分子化合物としては、例えばアクリル樹脂、スチレン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコーン樹脂、ポリブタジエン樹脂又はこれらの共重合体が挙げられ、これらを架橋したものを使用してもよい。核体２１の突起部２１ｂを構成する有機高分子化合物としては、中核部２１ａを構成する有機高分子化合物と同一であっても異なっていてもよい。
【００５９】
核体２１の中核部２１ａの平均粒径は、１〜１０μｍであることが好ましく、２〜８μｍであることがより好ましく、３〜５μｍであることが更に好ましい。平均粒径が１μｍ未満であると粒子の二次凝集が生じ、隣接する回路との絶縁性が不十分となる傾向がある。他方、平均粒径が１０μｍを越えると、その大きさに起因して隣接する回路との絶縁性が不十分となる傾向がある。
【００６０】
核体２１は、中核部２１ａの表面に中核部２１ａよりも小さな径を有する突起部２１ｂを複数個吸着させることにより形成することができる。突起部２１ｂを中核部２１ａの表面に吸着させる方法としては、例えば、中核部２１ａ及び突起部２１ｂの双方もしくは一方の粒子をシラン、アルミニウム、チタン等の各種カップリング剤及び接着剤の希釈溶液で表面処理した後、両者を混合し付着させる方法が挙げられる。なお、突起部２１ｂの平均粒径は５０〜５００ｎｍであることが好ましい。
【００６１】
金属層２２は、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｒｈ等のビッカース硬度が３００Ｈｖ以上の金属を含む。Ｎｉとしては、純Ｎｉ、Ｎｉ合金及びＮｉ酸化物からなる群より選ばれる少なくとも１種が挙げられ、これらの中でも純Ｎｉが好ましい。同様に、Ｐｄとしては純Ｐｄが好ましい。Ｎｉ合金としては、例えば、Ｎｉ−Ｂ、Ｎｉ−Ｗ、Ｎｉ−Ｂ、Ｎｉ−Ｗ−Ｃｏ、Ｎｉ−Ｆｅ及びＮｉ−Ｃｒが挙げられる。Ｎｉ酸化物としては、例えば、ＮｉＯ等が挙げられる。金属層２２は、単一の金属の層からなるものであってもよく、複数の金属の層からなるものであってもよい。なお、ビッカース硬度は、例えば、ジャパンハイテック社製の「Maicroharadness  Tester  ＭＨＴ−４（商品名）」を用いて、負荷荷重２０ｋｇｆ、負荷速度２０ｋｇｆ／秒、保持時間５秒の条件で測定することができる。
【００６２】
金属層２２は、これらの金属を核体２１に対して無電解めっき法を用いてめっきすることにより形成することができる。無電解めっき法は、大きくバッチ方式と連続滴下方式とに分けられるが、いずれの方式を用いても金属層２２を形成することができる。
【００６３】
金属層２２の厚さ（めっきの厚さ）は、５０〜１７０ｎｍが好ましく、５０〜１５０ｎｍがより好ましい。金属層２２の厚さをこのような範囲とすることで、回路電極３２，４２間の接続抵抗をより一層低減させることができる。金属層２２の厚さが５０ｎｍ未満ではめっきの欠損等が発生する傾向があり、１７０ｎｍを超えると導電粒子間で凝結が発生して隣接する回路電極間で短絡が生じる傾向がある。
【００６４】
なお、導電粒子１２ａは、部分的に核体２１が露出している場合がある。この場合、接続信頼性の観点から、核体２１の表面積に対する金属層２２の被覆率は７０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましく、９０％以上であることが更に好ましい。
【００６５】
導電粒子１２ａの突起部１４の高さ（Ｈ）は５０〜５００ｎｍであることが好ましく、７５〜３００ｎｍであることがより好ましい。突起部１４の高さ（Ｈ）が５０ｎｍ未満であると、高温高湿処理後に接続抵抗が高くなる傾向があり、５００ｎｍを超えると、導電粒子と回路電極との接触面積が小さくなるため接続抵抗が高くなる傾向がある。
【００６６】
隣接する突起部１４間の距離（Ｓ）は１０００ｎｍ以下であることが好ましく、５００ｎｍ以下であることがより好ましい。また、隣接する突起部１４間の距離（Ｓ）は、後述する導電粒子１２ａと回路電極３２，４２との間に接着剤成分１１ａの硬化体１１ｂが入り込まず、十分に導電粒子１２ａと回路電極３２，４２とを接触させるためには、少なくとも５０ｎｍ以上であることが好ましい。なお、突起部１４の高さ（Ｈ）及び隣接する突起部１４間の距離（Ｓ）は、電子顕微鏡により測定することができる。
【００６７】
なお、導電粒子１２ａは、図２（ｂ）に示すように、核体２１が中核部２１ａのみで構成されていてもよい。言い換えると、図２（ａ）に示す核体２１において突起部２１ｂが設けられていなくてもよい。図２（ｂ）に示す導電粒子１２ａは、中核部２１ａの表面を金属めっきし、中核部２１ａの表面上に突起部１４を有する金属層２２を形成することにより得ることができる。
【００６８】
突起部１４を形成させるためのめっき方法について説明する。突起部１４は、金属めっきの際、めっき条件を途中で変更して、金属層２２の厚さを部分的に変化させることで形成することができる。例えば、突起部１４は、最初に使用しためっき液よりも濃度の高いめっき液をめっき反応の途中で追加し、めっき液の濃度を不均一にすることにより形成することができる。
【００６９】
導電粒子１２ａの含有量は、接着剤成分１００体積部に対して０．１〜３０体積部が好ましく、用途に応じて適宜調整される。また、導電粒子１２ａの含有量は、導電粒子１２ａによる隣接する回路同士の短絡等を一層十分に抑制する観点から、接着剤成分１００体積部に対して０．１〜１０体積部がより好ましい。
【００７０】
回路電極３２，４２間の導通を一層確実にする観点から、導電粒子１２ａの１０％圧縮弾性率（Ｋ値）は、１００〜１０００ｋｇｆ／ｍｍ２であることが好ましい。ここで、１０％圧縮弾性率（Ｋ値）とは、導電粒子１２ａを１０％圧縮変形させた際の弾性率をいい、例えば株式会社フィッシャーインストルメンツ製Ｈ−１００微小硬度計により測定することができる。
【００７１】
また、導電粒子１２ａは、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等の絶縁粒子を、Ｎｉ等を含む金属層２２で被覆したものであってもよい。金属層２２がＮｉを含み核体２１がプラスチックである場合や、又は導電粒子１２ａが熱溶融金属粒子の場合には、加熱加圧により変形性を有し、接続時に導電粒子１２ａと電極との接触面積が増加し接続信頼性が向上するので好ましい。
【００７２】
次に、第２の導電粒子１２ｂについて説明する。導電粒子１２ｂは、図２（ｃ）に示すように、中核部２１ａと、中核部２１ａの表面上に形成される金属層（最外層）２３とを有する。導電粒子１２ｂは、突起部１４を有していない点、及び、金属層２３がＡｕを含む点で導電粒子１２ａと相違している。なお、導電粒子１２ｂは、導電粒子１２ａと同様に金属層２３の表面に突起部を有していてもよい。
【００７３】
導電粒子１２ｂについて、含有量及び圧縮弾性率、中核部２１ａの材質及び平均粒径、並びに、金属層２３の厚さ及び被覆率等の好適な範囲は、導電粒子１２ａと同様である。
【００７４】
導電粒子１２ａ及び導電粒子１２ｂの少なくとも一方の平均粒径は、接続する回路電極の高さより低くすることにより隣接電極間の短絡を抑制できる観点から、１〜１０μｍが好ましく、２〜８μｍがより好ましく、３〜５μｍが更に好ましい。また、導電粒子１２ａ及び導電粒子１２ｂの両方の平均粒径が上記範囲であることが好ましい。なお、導電粒子１２ａの「平均粒径」とは、突起部１４の高さ（Ｈ）は考慮せず、核体２１と金属層２２の突起部１４が形成されていない部分とを考慮して算出される粒径を意味するものとする。
【００７５】
導電粒子１２ａ，１２ｂの平均粒径は、以下のようにして測定できる。示差走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：例えば、ＨＩＴＡＣＨＩ製、Ｓ８００）で３０００倍に拡大された導電粒子の粒子像から５０個の粒子を任意に選択する。拡大された粒子像を用いて、選択した複数の粒子それぞれについて最大径と最小径とを測定する。そして、それぞれの粒子の最大径及び最小径の積の平方根をその粒子の粒径とする。任意に選択した導電粒子５０個について上記のようにして各々粒径を測定し、測定した粒子個数で粒径の和を除した値を平均粒径とする。
【００７６】
回路接続材料１における単位体積あたりの導電粒子１２ａの数（Ａ）に対する導電粒子１２ｂの数（Ｂ）の個数比（Ｂ）／（Ａ）は、０．４〜３であり、０．４５〜２．５が好ましく、０．５〜２．０がより好ましい。上記個数比（Ｂ／Ａ）が０．４未満であると、ＩＺＯ等の高抵抗基板での抵抗値が高くなる傾向があり、３を超えると、ポットライフが低下する傾向がある。
【００７７】
回路接続材料１における導電粒子１２ａ，１２ｂの個数比（Ｂ／Ａ）は、接着剤成分を溶解可能な溶剤に回路接続材料１を溶解し、得られた不溶成分から余分な溶剤等を除去した後、示差走査顕微鏡を用いて残存物中の導電粒子を任意に１００個以上観察し、導電粒子１２ａ，１２ｂの個数をそれぞれ測定することで算出することができる。接着剤成分を溶解可能な溶剤としては、特に限定されるものではないが、例えばＭＥＫ（メチルエチルケトン）やトルエンが挙げられる。
【００７８】
回路接続材料１における導電粒子１２ａの含有量（ａ）に対する導電粒子１２ｂの含有量（ｂ）の比（ｂ）／（ａ）は、体積比で０．４〜３が好ましく、０．４５〜２．５がより好ましく、０．５〜２．０が更に好ましい。上記比（ｂ／ａ）が０．４未満であると、ＩＺＯ等の高抵抗基板での抵抗値が高くなる傾向があり、３を超えると、ポットライフが低下する傾向がある。
【００７９】
回路接続材料１における導電粒子１２ａ，１２ｂの比（ｂ／ａ）は、回路接続材料１の単位体積あたりの導電粒子の個数と導電粒子の平均粒径とから体積比に換算することで算出することができる。なお、導電粒子の「体積」とは、導電粒子全体に対する突起部の体積が占める割合は微小であるため、導電粒子の比（ｂ／ａ）の算出において突起部の体積は考慮しないものとする。
【００８０】
更に、本実施形態の回路接続材料１は、ゴム微粒子、充填材、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を含有することもできる。
【００８１】
ゴム微粒子としては、粒子の平均粒径が、配合する導電粒子１２ａ，１２ｂの平均粒径の２倍以下であり、かつ室温（２５℃）での貯蔵弾性率が導電粒子１２ａ，１２ｂ及び接着剤成分１１ａの室温での貯蔵弾性率の１／２以下であるものが好ましい。特に、ゴム微粒子の材質がシリコーン、アクリルエマルジョン、ＳＢＲ、ＮＢＲ、ポリブタジエンゴムである場合、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることが好適である。３次元架橋したこれらゴム微粒子は、耐溶剤性が優れており、接着剤成分１１ａ中に容易に分散される。
【００８２】
充填材を含有した場合、接続信頼性等が向上するため好ましい。充填材の最大径は、導電粒子１２ａ，１２ｂの平均粒径未満であることが好ましい。充填材の含有量は、回路接続材料全体に対して５〜６０体積％の範囲が好ましい。含有量が６０体積％を越えると、信頼性向上の効果が飽和する傾向がある。
【００８３】
カップリング剤としては、ビニル基、アクリル基、アミノ基、エポキシ基及びイソシアネート基からなる群より選ばれる１種以上の基を含有する化合物が、接着性の向上の点から好ましい。
【００８４】
本実施形態の回路接続材料１は、反応性樹脂を含有する層と潜在性硬化剤を含有する層とに分離した場合や、遊離ラジカルを発生する硬化剤を含有する層（絶縁層）と導電粒子を含有する層とに分離した場合、従来の高精細化の効果に加えて、ポットライフの更なる向上効果が得られる。
【００８５】
なお、上記導電粒子１２ａ，１２ｂの個数比（Ｂ／Ａ）及び体積比（ｂ／ａ）の算出において、導電粒子を含む層と導電粒子を含まない層とを回路接続材料１が有する場合には、導電粒子１２ａ，１２ｂの個数比及び体積比は、導電粒子を含む層における値を意味するものとする。
【００８６】
本実施形態の回路接続材料１は、接続時に接着剤が溶融流動し相対向する回路電極を接続した後、硬化して接続を保持するものであり、接着剤の流動性は重要な因子である。厚さ０．７ｍｍ、１５ｍｍ×１５ｍｍのガラス板に、厚さ３５μｍ、５ｍｍ×５ｍｍの回路接続材料１を挟み、１７０℃、２ＭＰａ、１０秒の条件で加熱加圧を行った場合、初期の面積（Ａ）と加熱加圧後の面積（Ｂ）とを用いて表される流動性（Ｂ）／（Ａ）の値は１．３〜３．０であることが好ましく、１．５〜２．５であることがより好ましい。（Ｂ）／（Ａ）が１．３未満では流動性が悪く、良好な接続が得られない傾向があり、３．０を超える場合は、気泡が発生しやすく信頼性に劣る傾向がある。
【００８７】
本実施形態の回路接続材料１の硬化後の４０℃での弾性率は１００〜３０００ＭＰａが好ましく、５００〜２０００ＭＰａがより好ましい。
【００８８】
＜回路接続構造体＞
図３は、本発明の一実施形態に係る回路接続構造体を示す模式断面図である。本実施形態の回路接続構造体１００は、相互に対向する回路部材（第１の回路部材）３０及び回路部材（第２の回路部材）４０と、回路部材３０及び回路部材４０の間に介在し、これらを接続する回路接続部材１０とを備えている。
【００８９】
回路部材３０は、回路基板（第１の回路基板）３１と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される回路電極（第１の回路電極）３２とを備えている。回路部材４０は、回路基板（第２の回路基板）４１と、回路基板４１の主面４１ａ上に形成される回路電極（第２の回路電極）４２とを備えている。
【００９０】
回路基板３１，４１の材質は特に制限されないが、通常は有機絶縁性物質、ガラス又はシリコンである。
【００９１】
回路電極３２，４２の材質としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｓｎ、Ｐｔ族の金属、ＩＴＯ、ＩＺＯ、Ａｌ、Ｃｒが挙げられる。回路電極３２，４２の少なくとも一方は、電気的接続が顕著に良好となる観点から、ＩＴＯ及びＩＺＯの少なくとも一方を含むことが好ましい。また、回路電極３２，４２は、全体が上記材質で構成されていてもよいし、最外層のみが上記材質で構成されていてもよい。
【００９２】
回路電極３２、４２の表面は平坦になっていることが好ましい。なお、本明細書において「回路電極の表面が平坦」とは、回路電極の表面の凹凸が２０ｎｍ以下であることをいう。
【００９３】
回路電極３２，４２の厚さを５０ｎｍ未満にすると、回路部材３０及び回路部材４０間で回路接続材料１を加圧するに際し、回路接続材料１中の導電粒子１２ａの表面側にある突起部１４が回路電極３２，４２を貫通し回路基板３１，４１と接触する場合がある。そのため、回路電極３２，４２の厚さを５０ｎｍ以上とすることにより、回路電極３２，４２と導電粒子１２ａとの接触面積が増加し、接続抵抗がより低下することとなる。また、回路電極３２，４２の厚さは、製造コスト等の点から、１０００ｎｍ以下が好ましく、５００ｎｍ以下がより好ましい。
【００９４】
また、回路部材３０において、回路電極３２及び回路基板３１の間に絶縁層が更に設けられてもよいし、回路部材４０において、回路電極４２及び回路基板４１の間に絶縁層が更に設けられていてもよい。絶縁層の材質は、絶縁材料で構成されていれば特に制限されないが、通常は有機絶縁性物質、二酸化珪素又は窒化珪素である。
【００９５】
第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０の具体例としては、半導体チップ、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品、プリント基板等の基板が挙げられる。これらの回路部材３０，４０には通常、回路電極（接続端子）３２，４２が多数（場合によっては単数でもよい）設けられている。
【００９６】
回路接続部材１０は、上記回路接続材料１を硬化処理することによって得られるものであり、上記接着剤成分１１ａを硬化してなる硬化体１１ｂと、上記導電粒子１２ａ，１２ｂとを含む。
【００９７】
回路接続構造体１００において、対向する回路電極３２と回路電極４２とは、第１の導電粒子１２ａ及び第２の導電粒子１２ｂを介して電気的に接続されている。即ち、導電粒子１２ａ，１２ｂが、回路電極３２，４２の双方に直接接触している。具体的には、導電粒子１２ａの突起部１４が、硬化体１１ｂを貫通して回路電極３２，４２に接触しており、導電粒子１２ｂの表面が回路電極３２，４２に接触している。このため、回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低減され、回路電極３２，４２間の良好な電気的接続が可能となる。従って、回路電極３２，４２間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。なお、導電粒子１２ａ，１２ｂに押圧されることにより、回路電極３２及び回路電極４２の表面には、例えば、高さＴ１，Ｔ２の段差が形成されている。
【００９８】
導電粒子１２ａの複数の突起部１４の一部は、回路電極３２又は回路電極４２に食い込んでいることが好ましい。この場合、導電粒子１２ａの突起部１４と回路電極３２，４２との接触面積がより増加し、接続抵抗をより低減させることができる。
【００９９】
（回路接続構造体の製造方法）
本実施形態の回路接続材料１は、ＩＣチップと基板との接着や、電気回路相互の接着用のフィルム状接着剤としても有用である。第１の回路電極（接続端子）を有する第１の回路部材と、第２の回路電極（接続端子）を有する第２の回路部材とを、第１の回路電極及び第２の回路電極が対向した状態で配置して、第１の回路電極と第２の回路電極との間に本実施形態の回路接続材料１を介在して加熱加圧することにより、第１の回路電極及び第２の回路電極が電気的に接続させて、回路接続構造体１００を構成することができる。
【０１００】
本実施形態で用いる回路電極の接続方法は、熱又は光による硬化性を有する回路接続材料１を、表面が金、銀、錫及び白金属から選ばれる金属を含む一方の電極回路上に形成した後、もう一方の回路電極を位置合わせし加熱、加圧することで、回路電極同士を接続することができる。
【０１０１】
本実施形態の回路接続構造体１００としては、例えば、半導体チップ、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品、プリント基板等の基板等が挙げられる。これらの回路接続構造体１００には回路電極（接続端子）が通常は多数（場合によっては単数でもよい）設けられており、回路接続構造体１００の少なくとも１組をそれらの回路接続構造体１００に設けられた接続端子の少なくとも一部を対向配置し、対向配置した回路電極間に接着剤を介在させ、加熱加圧して対向配置した回路電極同士を電気的に接続して回路板とする。回路接続構造体１００の少なくとも１組を加熱加圧することにより、対向配置した回路電極同士は、直接接触により又は異方導電性接着剤（回路接続材料）の導電粒子を介して電気的に接続することができる。
【０１０２】
次に、図４を用いて、本実施形態の回路接続構造体７０の製造方法について具体的に説明する。図４は、本発明の一実施形態に係る回路接続構造体の製造方法を模式的に示す工程断面図である。図４（ａ）は、回路部材同士を接続する前の状態を示しており、図４（ｂ）は回路部材同士を接続する際の状態を示しており、図４（ｃ）は回路部材同士を接続した後の回路接続構造体を示している。
【０１０３】
まず、図４（ａ）に示すように、主面上に回路電極７２及び液晶表示部７４を有するＬＣＤパネル７３を用意する。次に、フィルム状の回路接続材料６１を回路電極７２上に接着して載置する。そして、ＣＯＦ等の回路電極７６が設けられた回路基板７５を、回路電極７２と回路電極７６とが回路接続材料６１を介して互いに対向するように位置合わせする。なお、回路電極７２及び回路電極７６は、例えば複数の電極が並んだ構造を有している。
【０１０４】
次に、図４（ｂ）に示すように、ＬＣＤパネル７３と回路基板７５とを位置あわせをしながら、回路電極７２と回路電極７６とが回路接続材料６１を介して互いに対向するように、回路接続材料６１上に回路基板７５を載置する。これにより、回路電極７２と回路電極７６とが回路接続材料６１中の導電粒子１２ａ，１２ｂにより接続されることとなる。
【０１０５】
次に、回路電極７６が配置された面とは反対側の面から（図４（ｂ）中の矢印Ａ方向）回路基板７５を加圧すると共に、回路接続材料６１を加熱する。これにより、回路接続材料６１が硬化し、回路接続部材６０が得られる。以上により、図４（ｃ）に示すように、ＬＣＤパネル７３と回路基板７５とが回路接続部材６０を介して強固に接続された回路接続構造体７０が得られる。なお、硬化処理の方法は、使用する接着剤成分に応じて、加熱及び光照射の一方又は双方を採用することができる。
【０１０６】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。
【実施例】
【０１０７】
以下、実施例によって本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【０１０８】
（実施例１）
[ウレタンアクリレートの合成]
重量平均分子量８００のポリカプロラクトンジオール４００質量部と、２−ヒドロキシプロピルアクリレート１３１質量部、触媒としてジブチル錫ジラウレート０．５質量部、重合禁止剤としてハイドロキノンモノメチルエーテル１．０質量部を攪拌しながら５０℃に加熱して混合した。次いで、イソホロンジイソシアネート２２２質量部を滴下し更に攪拌しながら８０℃に昇温してウレタン化反応を行った。イソシアネート基の反応率が９９％以上になったことを確認後、反応温度を下げてウレタンアクリレートを得た。
【０１０９】
[ポリエステルウレタン樹脂の調製]
ジカルボン酸としてテレフタル酸、ジオールとしてプロピレングリコール、イソシアネートとして４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネートを用い、テレフタル酸／プロピレングリコール／４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネートのモル比が１．０／１．３／０．２５となるポリエステルウレタン樹脂を調製した。
【０１１０】
上記ポリエステルウレタン樹脂をメチルエチルケトンに２０質量％となるように溶解した。上記ポリエステルウレタン樹脂のメチルエチルケトン溶液を用いて、片面を表面処理（シリコーン処理）した厚さ８０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布した。更に、７０℃、１０分の熱風乾燥により、厚さが３５μｍのフィルムを作製した。広域動的粘弾性測定装置（Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製、商品名：ＲＳＡII）を用いて引っ張り荷重５ｇ、周波数１０Ｈｚにて弾性率の温度依存性を測定した。測定結果から得られたポリエステルウレタン樹脂のガラス転移温度は１０５℃であった。
【０１１１】
ラジカル重合性物質として上記ウレタンアクリレート２５質量部、イソシアヌレート型アクリレート（製品名：Ｍ−３２５、東亞合成社製）２０質量部、２−メタクリロイロキシエチルアッシドホスフェート（製品名：Ｐ−２Ｍ、共栄社化学社製）１質量部、遊離ラジカル発生剤としてベンゾイルパーオキサイド（製品名：ナイパーＢＭＴ−Ｋ４０、日本油脂製）４質量部を、フィルム形成性高分子としての上記ポリエステルウレタン樹脂の２０％メチルエチルケトン溶液５５質量部に混合し、攪拌しバインダ樹脂とした。
【０１１２】
更に、Ｎｉを含む最外層に覆われ、かつ最外層の表面に突起を有する導電粒子（平均粒径：４μｍ、以下、場合により「Ｎｉ被覆粒子」と表記する。）を上記バインダ樹脂の固形分に対して２体積％、Ａｕを含む最外層に覆われた導電粒子（平均粒径：４μｍ、以下、場合により「Ａｕ被覆粒子」と表記する。）を１体積％配合分散させた。そして、混合液を片面を表面処理（シリコーン処理）した厚さ５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃、１０分の熱風乾燥により、接着剤層の厚さが１６μｍの異方導電接着剤層Ａ（幅１５ｃｍ、長さ７０ｍ）を得た。得られた異方導電接着剤層Ａを１．５ｍｍ幅に裁断し、内径４０ｍｍ、外径４８ｍｍのプラスチック製リールの側面（厚さ１．７ｍｍ）に接着フィルム面を内側にして５０ｍ巻きつけ、テープ状の回路接続フィルムを得た。
【０１１３】
（実施例２〜６）
導電粒子の含有量を表１に示すように変化させた以外は、実施例１と同様にして、回路接続フィルムを作製した。
【０１１４】
（実施例７〜１２）
Ｎｉ被覆粒子及びＡｕ被覆粒子をそれぞれ平均粒径が３μｍのものに変更し、導電粒子の配合量を表２に示すように変化させた以外は、実施例１と同様にして、回路接続フィルムを作製した。
【０１１５】
（比較例１〜６）
導電粒子の含有量を表３に示すように変化させた以外は、実施例１と同様にして、回路接続フィルムを作製した。
【０１１６】
（比較例７〜１２）
Ｎｉ被覆粒子及びＡｕ被覆粒子をそれぞれ平均粒径が３μｍのものに変更し、導電粒子の含有量を表４に示すように変化させた以外は、実施例１と同様にして、回路接続フィルムを作製した。
【０１１７】
【表１】
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【０１１８】
【表２】
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【０１１９】
【表３】
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【０１２０】
【表４】
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【０１２１】
（回路の接続）
実施例、比較例で得られた回路接続フィルム（幅１．５ｍｍ、長さ３ｃｍ）の接着剤面を、７０℃、１ＭＰａで２秒間加熱加圧して厚さ０．７ｍｍのＩＴＯコートガラス基板あるいはＣｒ／ＩＺＯコートガラス基板上に転写し、ＰＥＴフィルムを剥離した。次いで、ピッチ５０μｍ、厚さ８μｍのすずめっき銅回路を６００本有するフレキシブル回路板（ＦＰＣ）を、転写した接着剤上に置き、２４℃、０．５ＭＰａで１秒間加圧して仮固定した。このＦＰＣが回路接続フィルムによって仮固定されたガラス基板を本圧着装置に設置し、２００μｍ厚さのシリコーンゴムをクッション材とし、ＦＰＣ側から、ヒートツールによって１７０℃、３ＭＰａで６秒間加熱加圧して幅１．５ｍｍにわたり接続し、接続体を得た。
【０１２２】
（接続抵抗の測定）
上記接続体について、接続部を含む上記ＦＰＣの隣接回路間の抵抗値をマルチメータ（装置名：ＴＲ６８４５、アドバンテスト社製）で測定した。抵抗値は隣接回路間の抵抗４０点を測定し、平均値を求めた。得られた結果を表５〜８に示す。
【０１２３】
（ポットライフの確認）
実施例、比較例で得られた回路接続フィルムを４４℃の恒温槽にて３日間暴露処理した。そして、その回路接続フィルムを用いてＩＴＯコートガラス基板、ＩＺＯコートガラス基板及びＦＰＣを上記と同様に回路接続した後、接続抵抗を測定した。曝露処理後に接続抵抗の増加が抑制されたものをポットライフが良好なものとした。得られた結果を表５〜８に示す。
【０１２４】
【表５】
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【０１２５】
【表６】
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【０１２６】
【表７】
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【０１２７】
【表８】
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【符号の説明】
【０１２８】
１，６１…回路接続材料、１０，６０…回路接続部材、１１ａ…接着剤成分、１２ａ…第１の導電粒子、１２ｂ…第２の導電粒子、１４…突起部、２２…金属層（最外層）、３１，４１…回路部材、３２，４２…回路電極、７０，１００…回路接続構造体、Ｈ…突起部の高さ、Ｓ…突起部間の距離。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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