(57)【要約】【課題】その構成が簡易な製造装置を使用して、少なくとも電解質膜のアノード側およびカソード側の双方に補強膜を井桁状に形成して膜電極接合体を製造することのできる、燃料電池用の膜電極接合体の製造方法を提供する。【解決手段】搬送装置Ｈの搬送路上で、シート状の電解質膜１ａを一定の方向：Ｘ１に搬送し、同時に、二条の補強膜７Ａを該電解質膜１ａの一側面上で該一定の方向：Ｘ１に提供して該一側面に補強膜７Ａを取り付けて中間材２０を製造する工程、同様の方法で別途の電解質膜１ｂの一側面に二条の補強膜７Ｂを取り付けて中間材３０を製造する工程、電解質膜１ａ，１ｂを途中位置で切断して中間材２０Ａ、３０Ａを製造する工程、中間材２０Ａ，３０Ａを、補強膜７Ａ，７Ｂが井桁状を成すようにして補強膜を具備しない側面同士で当接させ、プレスして膜電極接合体４を製造する工程、からなる。【選択図】図３
2011065828.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜のアノード側およびカソード側の両側面にそれぞれ、対向する２つの直線状の補強膜を、相互に直交する方向に井桁状に形成する、燃料電池用の膜電極接合体の製造方法であって、
搬送装置の搬送路上で、シート状の前記電解質膜を予め設定された一定の方向に搬送し、同時に、二条の第１の補強膜を該電解質膜の一側面上で該一定の方向に提供して、電解質膜の該一側面に二条の第１の補強膜を取り付けて第１の中間材を製造する第１の工程、
シート状の前記電解質膜を裏返してその平面姿勢を９０度回転させ、前記搬送装置の前記搬送路上で前記一定の方向に搬送し、二条の第２の補強膜を該電解質膜の他側面上で該一定の方向に提供して、電解質膜の該他側面に二条の第２の補強膜を取り付け、電解質膜に対して第１の補強膜および第２の補強膜が井桁状に取り付けられた第２の中間材を製造する第２の工程、
前記第２の中間材の一部を切断し、少なくとも、前記電解質膜と、前記第１、第２の補強膜と、を具備する膜電極接合体を製造する第３の工程、からなる、燃料電池用の膜電極接合体の製造方法。
【請求項２】
前記第１の中間材、前記第２の中間材は、前記搬送路上に設けられたプレス装置を電解質膜およびその側面上の補強膜が通過した際に製造される、請求項１に記載の燃料電池用の膜電極接合体の製造方法。
【請求項３】
電解質膜のアノード側およびカソード側の両側面にそれぞれ、対向する２つの直線状の補強膜を、相互に直交する方向に井桁状に形成する、燃料電池用の膜電極接合体の製造方法であって、
搬送装置の搬送路上で、前記電解質膜を構成するシート状の第１の電解質膜を予め設定された一定の方向に搬送し、同時に、二条の第１の補強膜を該第１の電解質膜の一側面上で該一定の方向に提供して、第１の電解質膜の該一側面に二条の第１の補強膜を取り付けて第１の中間材を製造する第１の工程、
前記搬送装置の前記搬送路上で、前記電解質膜を構成するシート状の第２の電解質膜を前記一定の方向に搬送し、同時に、二条の第２の補強膜を該第２の電解質膜の一側面上で該一定の方向に提供して、第２の電解質膜の該一側面に二条の第２の補強膜を取り付けて第２の中間材を製造する第２の工程、
シート状の前記第１、第２の電解質膜を、それぞれの途中位置で切断して、少なくとも、前記第１の電解質膜と前記第１の補強膜とからなる第３の中間材、前記第２の電解質膜と前記第２の補強膜とからなる第４の中間材、を製造する、第３の工程、
前記第３、第４の中間材を、第１の補強膜および第２の補強膜が井桁状を成すようにして、それぞれの補強膜を具備しない側面同士で当接させ、プレスすることで膜電極接合体を製造する第４の工程、からなる、燃料電池用の膜電極接合体の製造方法。
【請求項４】
前記第４の工程においてプレスするステップは、燃料電池セルが積層され、スタッキングされる際におこなわれる、請求項３に記載の燃料電池用の膜電極接合体の製造方法。
【請求項５】
そのアノード側およびカソード側の両側面に予め触媒層が形成された電解質膜に対して、前記補強膜が形成される、請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池用の膜電極接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池セルを構成する膜電極接合体の製造方法にかかり、特に、電解質膜の周縁に補強膜を有する膜電極接合体の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池の燃料電池セルは、イオン透過性の電解質膜と、該電解質膜を挟持するアノード側およびカソード側の触媒層とから膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）が形成され、このＭＥＡとこれを挟持するアノード側およびカソード側のガス拡散層（ＧＤＬ）とから電極体（ＭＥＧＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  ＆  Ｇａｓ  Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ  Ｌａｙｅｒ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）が形成され、電極体に燃料ガスもしくは酸化剤ガスを提供するとともに電気化学反応によって生じた電気を集電するための金属多孔体からなるガス流路層とセパレータが電極体の両側に配されて構成されている。なお、セパレータにガス流路溝が形成された燃料電池セルも従来一般のものであり、この形態の場合にはガス流路層となる金属多孔体は不要である。実際の燃料電池スタックは、所要電力に応じた基数の燃料電池セルが積層され、スタッキングされることによって形成されている。
【０００３】
上記する燃料電池では、アノード電極に燃料ガスとして水素ガス等が提供され、カソード電極には酸化剤ガスとして酸素や空気が提供され、各電極では固有のガス流路層（またはセパレータに形成されたガス流路溝）にて面内方向にガスが流れ、次いでガス拡散層にて拡散されたガスが電極触媒層に導かれて電気化学反応がおこなわれるものである。
【０００４】
上記するガス拡散層の形態として、拡散層基材と集電層（ＭＰＬ：Ｍｉｃｒｏ  Ｐｏｒｏｕｓ  Ｌａｙｅｒ）とから構成されるものは一般に知られるところである。一般には、触媒層は電解質膜よりも狭小な平面積（小さな平面積）を有しており、電解質膜が触媒層にて被覆されていない触媒層の周縁の露出領域には、ポリマー素材の補強膜（もしくは保護フィルム）が配設されており、この補強膜が拡散層基材と電解質膜の間に介在した構造が一般的である。補強膜を触媒層の周縁領域で拡散層基材と電解質膜の間に介在させることにより、触媒層を有する電解質膜（膜電極接合体）とガス拡散層をたとえば１００〜１３０℃程度の高温雰囲気下、１〜３ＭＰａ程度の圧縮力で熱圧着する（電解質膜に影響を与えない熱圧着条件）際に、繊維質の拡散層基材の表面から突出する毛羽が電解質膜に突き刺さることを抑止することができる。
【０００５】
特許文献１には、膜電極接合体を構成する電解質膜の周縁、より具体的にはそのアノード側およびカソード側両側面における周縁に、上記補強膜を具備する燃料電池セルが開示されている。
【０００６】
より具体的には、平面視が略矩形の電解質膜を介して、そのアノード側およびカソード側にそれぞれ、対向する２辺が２組ある膜補強部材（補強膜）が相互に井桁状に配された膜電極接合体とその製造方法を開示するものである。
【０００７】
その製造方法の詳細は、まず、テープ状の高分子電解質膜を巻回した高分子電解質ロールと、テープ状の２つの膜補強部材を巻回した２つの膜補強部材ロールを製造し、各膜補強部材ロールから膜補強部材を引き出し、高分子電解質から高分子電解質膜を引き出して、これらを熱圧着機内に高分子電解質膜の側端部に２つの膜補強部材が載置されるようにして誘導し、熱圧着機内のローラ間を進行方向に進む過程において、高分子電解質膜の側端部に２つの膜補強部材を接合し、テープ状の膜−膜補強部材積層体を製造する。次に、膜−膜補強部材積層体を別途の２つのローラの駆動によってさらに進行させ、一旦停止させた後に、今度は、膜−膜補強部材積層体の裏面に、別途のテープ状の２つの膜補強部材を、上記する進行方向に直交する方向に提供し、高分子電解質膜の裏面の側端部に別途の２つの膜補強部材を先行して接合された２つの膜補強部材に対して直交するようにして接合し、電解質膜の両側面に対して二条の補強部材が井桁状に形成された膜−膜補強部材積層体を製造する、というものである。
【０００８】
特許文献１に開示の製造方法およびそれに適用される製造装置では、電解質膜の両側面にそれぞれ井桁状に補強膜を提供するために、直交２方向のローラやロールを具備する装置を必須構成としていることから、装置自体が複雑かつ高価なものと成らざるを得ないことは理解に易く、より一層簡易な構成で低コストな製造方法および製造設備にて、電解質膜の両側面に補強膜を具備する膜電極接合体を製造する技術の開発が切望される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００７−１０９６４４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、上記する問題に鑑みてなされたものであり、その構成が簡易な製造装置を使用して、少なくとも電解質膜のアノード側およびカソード側の双方に補強膜を井桁状に形成して膜電極接合体を製造することのできる、燃料電池用の膜電極接合体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
前記目的を達成すべく、本発明による燃料電池用の膜電極接合体の製造方法は、電解質膜のアノード側およびカソード側の両側面にそれぞれ、対向する２つの直線状の補強膜を、相互に直交する方向に井桁状に形成する、燃料電池用の膜電極接合体の製造方法であって、搬送装置の搬送路上で、シート状の前記電解質膜を予め設定された一定の方向に搬送し、同時に、二条の第１の補強膜を該電解質膜の一側面上で該一定の方向に提供して、電解質膜の該一側面に二条の第１の補強膜を取り付けて第１の中間材を製造する第１の工程、シート状の前記電解質膜を裏返してその平面姿勢を９０度回転させ、前記搬送装置の前記搬送路上で前記一定の方向に搬送し、二条の第２の補強膜を該電解質膜の他側面上で該一定の方向に提供して、電解質膜の該他側面に二条の第２の補強膜を取り付け、電解質膜に対して第１の補強膜および第２の補強膜が井桁状に取り付けられた第２の中間材を製造する第２の工程、前記第２の中間材の一部を切断し、少なくとも、前記電解質膜と、前記第１、第２の補強膜と、を具備する膜電極接合体を製造する第３の工程、からなるものである。
【００１２】
本発明の製造方法が製造対象とする膜電極接合体は、その構成部材である電解質膜のアノード側およびカソード側であって、双方の極の触媒層の周縁に、それぞれ二条の直線状の補強膜を相互に井桁状に形成する方法に関し、シート状の電解質膜を搬送する搬送装置の搬送路上で、この電解質膜を予め設定された一定の方向に搬送してその一方面に二条の第１の補強膜を取り付け（第１の中間材の製造）、次いで、これを裏返してさらに平面姿勢を９０度回転させた後に、上記する搬送装置の搬送路上で上記一定の方向に搬送させ、別途の二条の補強膜を該電解質膜の他側面上に取り付ける（第２の中間材の製造）ものであり、最終的には、第２の中間材の一部を切断することで、燃料電池セルを構成する膜電極接合体が製造されるものである。すなわち、一方向にシートを搬送させるローラやロールを具備するだけの搬送装置を使用するのみで、作業員が製造過程で電解質膜を反転させ、その平面姿勢を９０度回動させるだけの極めて簡易な作業により、電解質膜の両側面に二条の補強膜が相互に井桁状に形成された膜電極接合体を製造することができるものである。
【００１３】
予めシート状に形成された電解質膜をローラ周りに巻装しておき、さらに、二条の補強膜（第１の補強膜、第２の補強膜）も、それぞれローラ周りに巻装しておき、搬送装置上に載置された電解質膜の端部に補強膜の端部を仮に固定し、搬送装置を稼動させて一定方向に電解質膜と補強膜が送られる際に、電解質膜および補強膜がローラの回転によって自動的に巻き出されるように製造設備を調整しておくのがよい。
【００１４】
上記第３の工程における、「第２の中間材の一部を切断し、」とは、たとえば、第２の工程で形成された第２の補強膜をシート状の電解質膜の端部位置等で切断すること、さらには、シート状の電解質膜を、２つの第１の補強膜取り付け位置付近で切断すること、などを意味するものである。なお、この切断加工は、搬送装置がその側方に切断装置を備えていて、これによって自動切断されるのが好ましい。
【００１５】
ここで、搬送される電解質膜のアノード側およびカソード側の側面には、予め触媒層が形成されるものであってもよいし、電解質膜の両側面に相互に井桁状に補強膜が形成され、平面視が矩形もしくは正方形に切断された膜電極接合体に対して、後工程でそのアノード側およびカソード側の両側面に触媒層が形成されるものであってもよい。
【００１６】
また、前記第１の中間材、前記第２の中間材は、前記搬送路上に設けられたプレス装置を電解質膜およびその側面上の補強膜が通過した際に製造される形態であってもよい。
【００１７】
このプレス装置としては、電解質膜と補強膜を所定の圧力で挟み込む２つの対向するローラなどを挙げることができ、このローラ間を電解質膜および補強膜が通過する過程で、双方が所定圧にてプレスされ、圧着等することができる。なお、電解質膜もしくは補強膜の表面に予め接着剤を塗布等しておいてもよいし、上記する２つのローラの少なくとも一方が発熱し、ローラ間を通過する過程で電解質膜および補強膜がホットプレスされる形態であってもよい。
【００１８】
上記する本発明による膜電極接合体の製造方法では、電解質膜を一定方向に自動搬送させる際に、その両側面にそれぞれ二条の補強膜を接着等し、これを燃料電池セルに応じた形状に切断するだけで井桁状の補強膜をその両側面に具備する膜電極接合体を製造できること、しかも、この作業を自動的かつ連続的に実行できることで、補強膜を具備する膜電極接合体の大量生産を安価な製造設備にて効率的に製造することができる。
【００１９】
また、本発明による燃料電池用の膜電極接合体の製造方法の他の実施の形態は、電解質膜のアノード側およびカソード側の両側面にそれぞれ、対向する２つの直線状の補強膜を、相互に直交する方向に井桁状に形成する、燃料電池用の膜電極接合体の製造方法であって、搬送装置の搬送路上で、前記電解質膜を構成するシート状の第１の電解質膜を予め設定された一定の方向に搬送し、同時に、二条の第１の補強膜を該第１の電解質膜の一側面上で該一定の方向に提供して、第１の電解質膜の該一側面に二条の第１の補強膜を取り付けて第１の中間材を製造する第１の工程、前記搬送装置の前記搬送路上で、前記電解質膜を構成するシート状の第２の電解質膜を前記一定の方向に搬送し、同時に、二条の第２の補強膜を該第２の電解質膜の一側面上で該一定の方向に提供して、第２の電解質膜の該一側面に二条の第２の補強膜を取り付けて第２の中間材を製造する第２の工程、シート状の前記第１、第２の電解質膜を、それぞれの途中位置で切断して、少なくとも、前記第１の電解質膜と前記第１の補強膜とからなる第３の中間材、前記第２の電解質膜と前記第２の補強膜とからなる第４の中間材、を製造する、第３の工程、前記第３、第４の中間材を、第１の補強膜および第２の補強膜が井桁状を成すようにして、それぞれの補強膜を具備しない側面同士で当接させ、プレスすることで膜電極接合体を製造する第４の工程、からなるものである。なお、第１の工程、第２の工程は、２つの搬送装置を使用する場合には同時並行的に実行されてもよいし、同一の搬送装置を適用する場合には、第２の工程が第１の工程に先行して実行されてもよい。
【００２０】
本実施の形態の製造方法は、燃料電池セルを構成する電解質膜をその厚み方向で２分したシート状の第１、第２の電解質膜を製造しておき、それぞれの一側面に対して、同様に二条の補強膜を形成して第１、第２の中間材を製造し、双方を燃料電池セルの平面寸法および形状に適合するように切断して第３、第４の中間材を製造し、これらの一側面同士を当接してプレス等する方法であり、この方法においても、既述する製造方法と同様に、一定の方向に電解質膜等を移動させ、所定位置にて電解質膜等を切断するだけの簡易な方法（および安価な設備）により、電解質膜のアノード側およびカソード側の両側面に相互に井桁状に補強膜が配された膜電極接合体を製造することができるものである。
【００２１】
また、前記第４の工程においてプレスするステップは、燃料電池セルが積層され、スタッキングされる際におこなわれるのが好ましい。
【００２２】
たとえば、燃料電池スタックを構成する所定数の燃料電池セルを構成する構成部材（膜電極接合体、ガス拡散層やガス流路層、セパレータなど）を積層し、最終的にスタッキングすることで燃料電池スタックを製造する際に、スタッキングされるまでは、各燃料電池セルを構成する第３の中間材、第４の中間材は相互に当接されるのみであり、最終的なスタッキング時の押圧力によって、各燃料電池セルの第３の中間材、第４の中間材もスタッキングされて、複数セルのスタッキング工程がこれが膜電極接合体を形成する際のプレス加工ステップを兼ねるものである。
【００２３】
この方法によれば、１つの燃料電池セルを構成する電解質膜が２つに分割された第３、第４の中間材のプレス加工が、燃料電池スタック製造の最終ステップであるスタッキング時に同時に実行されることで、製造ステップを簡略化でき、製造効率を一層高めることができる。
【００２４】
なお、製造される膜電極接合体を具備する燃料電池セルの具体的な構成は、膜電極接合体のアノード側とカソード側の双方に拡散層基材と集電層からなるガス拡散層を具備する形態、アノード側とカソード側のいずれか一方は集電層のみを具備する（拡散層基材が廃された）形態の双方を含んでいる。また、膜電極接合体とガス透過層（ガス拡散層）からなる電極体の両側にガス流路溝が形成されたセパレータが直接配された形態は勿論のこと、いわゆるフラットタイプのセパレータと電極体の間に、ガス流路層（エキスパンドメタル等の金属多孔体）が配された形態を含むものである。
【発明の効果】
【００２５】
以上の説明から理解できるように、本発明の燃料電池用の膜電極接合体の製造方法によれば、安価な製造設備および簡易な方法により、電解質膜の両側面に対して、相互に井桁状を成すように二条の補強膜を効率的に取り付け、これを具備する膜電極接合体を製造することができる。したがって、この製造方法は、昨今のハイブリッド車や電気自動車の量産に伴う、膜電極接合体の量産に好適である。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】本発明の製造方法にて製造された膜電極接合体を具備する燃料電池セルを示した縦断面図である。
【図２】図１の燃料電池セルを構成する、補強膜を具備する膜電極接合体を示した斜視図である。
【図３】本発明の膜電極接合体の製造方法の一実施の形態を説明する図である。
【図４】図３とともに、本発明の膜電極接合体の製造方法の一実施の形態を説明する図である。
【図５】図３、図４とともに、本発明の膜電極接合体の製造方法の一実施の形態を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
以下、図面を参照して本発明の実施の形態を説明する。なお、図示する膜電極接合体の製造方法は、その厚み方向で二分された電解質膜のアノード側、カソード側のそれぞれに補強膜を形成し、双方の電解質膜の補強膜を具備しない側面同士を当接させて膜電極接合体を製造する方法を説明したものであるが、図示例以外にも、図示する搬送装置を使用して一定の方向に電解質膜を搬送し、電解質膜の一方面にカソード側もしくはアノード側の一方の補強膜を形成し、次いで、電解質膜を搬送装置から取り外して裏返し、その平面位置を９０度ずらして搬送装置にセットし、上記と同一の方向に電解質膜を搬送しながらカソード側もしくはアノード側の他方の補強膜を形成する方法（したがって、１つの電解質膜のアノード側およびカソード側双方の補強膜は井桁状に形成される）であってもよいことは勿論のことである。
【００２８】
図１は、本発明の製造方法にて製造される膜電極接合体を具備する燃料電池セルを示した縦断面図である。図示する燃料電池セル１０は、電解質膜１と、カソード側およびアノード側の触媒層２，３と、から膜電極接合体４が形成され、これをカソード側およびアノード側のガス拡散層５Ａ，５Ｂ、ガス流路層６Ａ，６Ｂ（金属多孔体）がそれぞれ挟持し、膜電極接合体４の周縁に流体シール用のガスケット９が配され、これらをカソード側およびアノード側のセパレータ８Ａ，８Ｂが挟持して形成されている。
【００２９】
ここで、触媒層２，３は電解質膜１に比してそれらの面積が狭小であり、したがって、電解質膜１の両側の触媒層２，３の周縁には該触媒層２，３が存在しない露出領域１’が形成されている。
【００３０】
この露出領域１’には、カソード側およびアノード側の補強膜７Ａ，７Ｂが配されており、ガス拡散層５Ａ，５Ｂから突出する毛羽が電解質膜１に突き刺さるのを抑止している。なお、図示を省略するが、補強膜７Ａ，７Ｂの一部が触媒層２，３上にラップした姿勢で、触媒層２，３から露出領域１’に亘って補強膜７Ａ，７Ｂが配された形態であってもよい。
【００３１】
ここで、膜電極接合体４を構成する電解質膜１は、たとえば、スルホン酸基やカルボニル基を持つフッ素系イオン交換膜、置換フェニレンオキサイドやスルホン化ポリアリールエーテルケトン、スルホン化ポリアリールエーテルスルホン、スルホン化フェニレンスルファイドなどの非フッ素系のポリマーなどから形成される。
【００３２】
また、触媒層２，３は、触媒が担持された導電性担体（粒子状のカーボン担体など）と、電解質と、分散溶媒（有機溶媒）と、を混合して触媒溶液（触媒インク）を生成し、これを電解質膜１やガス拡散層５Ａ，５Ｂ等の基材に塗工ブレードにて層状に引き伸ばして塗膜を形成し、温風乾燥炉等で乾燥することで触媒層が形成される。ここで、触媒溶液を形成する電解質は、プロトン伝導性ポリマーである、有機系の含フッ素高分子を骨格とするイオン交換樹脂、例えばパーフルオロカーボンスルフォン酸樹脂、スルホン化ポリエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホン化ポリスルホン、スルホン化ポリスルフィド、スルホン化ポリフェニレン等のスルホン化プラスチック系電解質、スルホアルキル化ポリエーテルエーテルケトン、スルホアルキル化ポリエーテルスルホン、スルホアルキル化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホアルキル化ポリスルホン、スルホアルキル化ポリスルフィド、スルホアルキル化ポリフェニレンなどのスルホアルキル化プラスチック系電解質などを挙げることができる。なお、市販素材としては、ナフィオン（Ｎａｆｉｏｎ）（登録商標、デュポン社製）やフレミオン（Ｆｌｅｍｉｏｎ）（登録商標、旭硝子株式会社製）などを挙げることができる。また、分散溶媒としては、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、エチレングリコール、ジエチレングリコール等のアルコール類、アセトン、メチルエチルケトン、ジメチルホルムアミド、ジメチルイミダゾリジノン、ジメチルスルホキシド、ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン、プロピレンカーボネート、酢酸エチルや酢酸ブチルなどのエステル類、芳香族系あるいはハロゲン系の種々の溶媒を挙げることができ、さらには、これらを単独で、もしくは混合液として使用することができる。さらに、触媒が担持された導電性担体に関し、この導電性担体としては、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバーなどの炭素材料のほか、炭化ケイ素などに代表される炭素化合物などを挙げることができ、この触媒（金属触媒）としては、たとえば、白金や白金合金、パラジウム、ロジウム、金、銀、オスミウム、イリジウムなどのうちのいずれか一種を使用することができ、好ましくは白金または白金合金を使用するのがよい。さらに、この白金合金としては、たとえば、白金と、アルミニウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、ガリウム、ジルコニウム、モリブデン、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、バナジウム、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、チタンおよび鉛のうちの少なくとも一種との合金を挙げることができる。
【００３３】
また、ガス拡散層５Ａ，５Ｂは、拡散層基材５１ａ，５１ｂと集電層５２ａ，５２ｂ（ＭＰＬ）からなるものであり、拡散層基材５１ａ，５１ｂとしては、電気抵抗が低く、集電を行えるものであれば特に限定されるものではないが、たとえば、導電性無機物質を主とするものを挙げることができ、この導電性無機物質としては、ポリアクリロニトリルからの焼成体、ピッチからの焼成体、黒鉛及び膨張黒鉛等の炭素材やこれらのナノカーボン材料、ステンレススチール、モリブデン、チタン等を挙げることができる。また、拡散層基材５１ａ，５１ｂの導電性無機物質の形態は特に限定されるものではなく、たとえば繊維状あるいは粒子状で用いられるが、ガス透過性の点から無機導電性繊維であって、特に炭素繊維が好ましい。無機導電性繊維を用いた拡散層基材５１ａ，５１ｂとしては、織布あるいは不織布いずれの構造のものも使用することができ、カーボンペーパーやカーボンクロスなどを挙げることができる。織布としては、平織、紋織、綴織など、特に限定されるものではなく、不織布としては、抄紙法、ニードルパンチ法、ウォータージェットパンチ法によるものなどが挙げられる。さらに、この炭素繊維としては、フェノール系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維などを挙げることができる。さらに、集電層５２ａ，５２ｂはアノード側、カソード側の触媒層３，２から電子を集める電極の役割を果たすとともに、生成水等を排水する撥水作用を有するものであり、導電性材料である、白金、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、金、銀、銅及びこれらの化合物または合金、導電性炭素材料と、フッ素樹脂（ＰＴＦＥ）などから形成できる。
【００３４】
また、金属多孔体６Ａ,６Ｂは、エキスパンドメタルや金属発泡焼結体からなり、この発泡焼結体においては、チタンやステンレス、銅、ニッケル等の耐食性に優れた金属素材が使用されるのがよく、さらには、ステンレス中にクロム炭化物や鉄−クロム炭化物などを分散した発泡体であってもよい。
【００３５】
さらに、補強膜７Ａ,７Ｂは、ポリテトラフルオロエチレン、ＰＶＤＦ（二フッ化ポリビニル）、ポリエチレン、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリアミド、コポリアミド、ポリアミドエラストマ、ポリイミド、ポリウレタン、ポリウレタンエラストマ、シリコーン、シリコンゴム、シリコンベースのエラストマなどから形成される、たとえばシート状の部材を切断加工することにより、もしくはこれらの素材を含有する溶媒を電解質膜に塗布および乾燥させることにより、形成される。
【００３６】
ガスケット９は、その端部のマニホールドＭの周縁に該マニホールドＭを囲繞する無端リブ（不図示）を有するものである。その成形方法の概要は、不図示の成形型内にアノード側の金属多孔体６Ｂ，アノード側のガス拡散層５Ｂ、膜電極接合体４、カソード側のガス拡散層５Ａ、カソード側の金属多孔体６Ａの順に収容して型閉めし、膜電極接合体４の側方のガスケット用キャビティ内に樹脂を注入する（射出成形）等の方法でおこなわれる。ここで、このガスケットの材料としては、耐メタノール性を有するエポキシ系樹脂、エポキシ変性シリコーン樹脂、シリコーン系樹脂、フッ素系樹脂、ウレタンＲＴＶゴムやブチルゴム系樹脂、シリコーンＲＴＶゴム、ＥＰＤＭ系樹脂等が使用できる。
【００３７】
図２は、図１の燃料電池セル１０を構成する膜電極接合体４のみを取り出して示したものである。
図示する膜電極接合体４は、燃料電池セル１０の平面視形状に適合するように、平面視が矩形もしくは正方形の電解質膜１のアノード側面、カソード側面の中央に触媒層３，２が形成され（したがって、その周縁には触媒層が形成されていない）、カソード側面、アノード側面の双方の端部に、直線状の補強膜７Ａ，７Ａ，および、補強膜７Ｂ，７Ｂが対向するように配され、かつ、双方の補強膜７Ａ，７Ｂが井桁状に形成されたものである。
【００３８】
ここで、電解質膜１は、カソード側の半割り電解質膜１ａとカソード側の半割り電解質膜１ｂとから構成されており、それぞれの電極側面に補強膜７Ａ，７Ｂが接着等されており、半割り電解質膜１ａ，１ｂの補強膜７Ａ，７Ｂを具備しない側面同士が当接して膜電極接合体４が構成されている。
【００３９】
次に、図３〜図５を参照して、図２で示す膜電極接合体４の製造方法を概説する。
図３は、カソード側の半割り電解質膜１ａのうち、予め触媒層２が形成された側面に補強膜７Ａを接着等する方法を説明したものであり（第１の工程）、図４は、アノード側の半割り電解質膜１ｂのうち、予め触媒層３が形成された側面に補強膜７Ｂを接着等する方法（第２の工程）を説明したものであり、図５は、図３，４で形成された部材を所定の形状および寸法に切断後、一体化して膜電極接合体４を構成する方法（第３の工程、第４の工程）を説明したものである。
【００４０】
図３、４には、電解質膜等を搬送する搬送装置Ｈを示している。この搬送装置Ｈは、不図示のモータ等のアクチュエータにて回転制御される複数の搬送路ロールＲ１，…と、搬送路の途中位置に設けられたプレス装置Ｔと、電解質膜１ａを巻装した電解質膜用ロールＲ２、補強膜７Ａを巻装した２基の補強膜用ロールＲ３、Ｒ３とこれらを回転自在に支持する支柱Ｋ１と、から大略構成されており、これに不図示のカッター装置を有するものである。
【００４１】
ここで、プレス装置Ｔは、２本のプレス用ロールＲ４，Ｒ４が間隔を置いて配設され、これらの間を電解質膜１ａと補強膜７Ａ，７Ａが当接姿勢で通過するように構成されており、この通過過程で、いずれか一方のプレス用ロールＲ４に設けられた不図示の移動装置にて該一方のプレス用ロールＲ４が他方のプレス用ロールＲ４側に移動され、当接姿勢の電解質膜１ａと補強膜７Ａをプレス：Ｑ１し、双方を一体化させるようになっている。なお、このプレスの前段で、補強膜７Ａの側面もしくは電解質膜１ａの側面に接着剤が塗布されてもよいし（不図示の自動塗布装置により、もしくは予め接着剤が塗布されている）、プレス用ロールＲ４の一方もしくは双方が発熱体であって、電解質膜１ａと補強膜７Ａをホットプレスできるようになっていてもよい。
【００４２】
搬送路ロールＲ１，…の回転に伴い、電解質膜１ａは電解質膜用ロールＲ２から巻き出されて、予め設定された一定の搬送方向：Ｘ１に搬送される。
【００４３】
電解質膜１ａの一側面の端部には補強膜７Ａ，７Ａの端部が仮止めされており、電解質膜１ａの搬送に応じて補強膜７Ａも補強膜用ロールＲ３から巻き出され、上記一定の搬送方向：Ｘ１に搬送される。
【００４４】
そして、搬送路途位置でプレス装置Ｔにてプレスされて一体化し、第１の中間材２０が製造される（第１の工程）。
【００４５】
次に、同一の搬送装置Ｈを使用して、上記と同様の方法により、アノード側の半割り電解質膜１ｂと二条の補強膜７Ｂ，７Ｂを一体化させて第２の中間材３０を製造する（第２の工程）。なお、搬送装置Ｈを２基使用して、図３，４で示す工程を同時並行的に実行してもよい。
【００４６】
次いで、図５で示すように、図３，４で製造された第１の中間材２０、第２の中間材３０を製造されるべき膜電極接合体４の平面形状および寸法に合わせて切断して、それぞれ第３の中間材２０Ａ，第４の中間材３０Ａを製造し、双方の補強膜７Ａ，７Ｂを具備しない側面同士で当接させて、補強膜７Ａ，７Ｂが相互に井桁状を呈する膜電極接合体４が形成される。
【００４７】
ここで、最終的な膜電極接合体４の形成方法は、図５のようにして第３、第４の中間材２０Ａ，３０Ａを当接した後にプレス加工してもよいし、単に当接させるのみで留めておき、図１で示す燃料電池セル１０の各構成部材を、燃料電池スタック分だけ積層し、最終的にスタッキングする際に、第３、第４の中間材２０Ａ，３０Ａが同時にプレスされる方法を適用してもよい。
【００４８】
図示する製造装置を使用してなる本発明の膜電極接合体の製造方法では、一定方向：Ｘ１に電解質膜を搬送する搬送手段を具備しただけの極めて簡易な構成の装置を使用して、電解質膜の両側面の所定位置に、その全体が井桁状を成すようにして補強膜を形成することができる。
【００４９】
以上、本発明の実施の形態を図面を用いて詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲における設計変更等があっても、それらは本発明に含まれるものである。
【符号の説明】
【００５０】
１…電解質膜、１ａ，１ｂ…半割り電解質膜（第１の電解質膜、第２の電解質膜）、１’…電解質膜の露出領域、２…カソード側の触媒層、３…アノード側の触媒層、４…膜電極接合体、５Ａ…カソード側のガス拡散層（ガス透過層）、５１ａ…拡散層基材、５２ａ…集電層、５Ｂ…アノード側のガス拡散層（ガス透過層）、５１ｂ…拡散層基材、５２ｂ…集電層、６Ａ…カソード側のガス流路層（ガス透過層）、６Ｂ…アノード側のガス流路層（ガス透過層）、７Ａ…カソード側の補強膜、７Ｂ…アノード側の補強膜、８Ａ…カソード側のセパレータ、８Ｂ…アノード側のセパレータ、９…ガスケット、１０…燃料電池セル、２０…第１の中間材、２０Ａ…第３の中間材、３０…第２の中間材、３０Ａ…第４の中間材、Ｈ…搬送装置、Ｔ…プレス装置、Ｒ１…搬送路ロール、Ｒ２…電解質膜用ロール、Ｒ３…補強膜用ロール、Ｒ４…プレス用ロール、Ｘ１…搬送方向（一定の搬送方向）
【図１】
2011065828.tif 000003
【図２】
2011065828.tif 000004
【図３】
2011065828.tif 000005
【図４】
2011065828.tif 000006
【図５】
2011065828.tif 000007