(57)【要約】【課題】金属粉末を加圧成形して得られる圧粉磁心において、磁束密度が高い一方、損失、特に、渦電流損の小さい圧粉磁心の提供、並びに、このような圧粉磁心用の磁性粉体及び圧粉磁心の製造方法の提供。【解決手段】圧粉磁心は、Ｆｅを主成分とする金属粉末（３）の粒子同士を隔てるようにして表面酸化被膜（８）を有する平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子（４）が介在していることを特徴とする。また、かかる圧粉磁心用の磁性粉体は、表面酸化被膜を有する平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子を凝着させ且つバインダによってこれを被覆させたことを特徴とする。更に、このような圧粉磁心の製造方法は、平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子が凝着しバインダでこれを被覆させた金属粉末の粒子からなる複合粉体を用意する準備ステップと、加圧成形して加圧成形体を得るステップと、加圧成形体を硬化熱処理する熱処理ステップと、を含むことを特徴とする。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｆｅを主成分とする金属粉末を加圧成形して得られる圧粉磁心であって、前記金属粉末の粒子同士を隔てるようにして表面酸化被膜を有する平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子が介在していることを特徴とする圧粉磁心。
【請求項２】
前記金属粉末の粒子同士を隔てるようにシロキサン結合を含むガラス質膜を有することを特徴とする請求項１記載の圧粉磁心。
【請求項３】
前記金属粉末は、純Ｆｅからなることを特徴とする請求項１又は２に記載の圧粉磁心。
【請求項４】
前記金属粉末は、Ｆｅ−Ｓｉ合金からなることを特徴とする請求項１又は２に記載の圧粉磁心。
【請求項５】
Ｆｅを主成分とする金属粉末からなる圧粉磁心用磁性粉体であって、表面酸化被膜を有する平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子を前記金属粉末の粒子表面に凝着させ且つバインダによってこれを被覆させたことを特徴とする圧粉磁心用磁性粉体。
【請求項６】
前記金属粉末は、純Ｆｅからなることを特徴とする請求項５記載の圧粉磁心用磁性粉体。
【請求項７】
前記金属粉末は、Ｆｅ−Ｓｉ合金からなることを特徴とする請求項５記載の圧粉磁心用磁性粉体。
【請求項８】
前記バインダは、アルコキシオリゴマーからなることを特徴とする請求項５乃至７のうちの１つに記載の圧粉磁心用磁性粉体。
【請求項９】
Ｆｅを主成分とする金属粉末を加圧成形して得られる圧粉磁心の製造方法であって、
平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子が凝着しバインダでこれを被覆させた前記金属粉末の粒子からなる複合粉体を用意する準備ステップと、
加圧成形して加圧成形体を得るステップと、
前記加圧成形体を熱処理する熱処理ステップと、を含むことを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項１０】
前記準備ステップに続いて、前記複合粉体の少なくとも一部を乾燥させる仮乾燥ステップを含むことを特徴とする請求項９記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１１】
前記バインダは、アルコキシオリゴマーからなることを特徴とする請求項１０記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１２】
前記仮乾燥ステップは前記アルコキシオリゴマーの縮合脱水を生じる温度域で行われることを特徴とする請求項１１に記載の圧粉磁心の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧粉磁心、圧粉磁心用の磁性粉体及び圧粉磁心の製造方法に関し、特に、鉄を主成分とする金属粉末を加圧成形して得られる圧粉磁心、このような圧粉磁心用の磁性粉体及び圧粉磁心の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
鉄（Ｆｅ）などの金属磁性粉末にバインダを混合し圧縮成形した圧粉磁心がある。このような圧粉磁心の電気エネルギー損となる鉄損を減じるには、保磁力を小さくしてヒステリシス損を低減させ、且つ、電気抵抗を上げて渦電流損を低減させればよい。ヒステリシス損は、成形加工（圧縮成形）時に金属磁性粉末に与えられる塑性歪みや残留応力などに起因するものであり、これらを取り除くような熱処理を行うことで低減され得る。一方、渦電流損は、磁心内部の渦電流によるものであって、これを抑えるように磁心の電気抵抗を上げることで低減され得る。
【０００３】
特に、渦電流損を低減するために、Ｆｅからなる金属磁性粉末の表面にケイ素（Ｓｉ）を拡散させて絶縁表面層を設け、金属磁性粉末粒同士を絶縁することで電気抵抗を上げた圧粉磁心が知られている。例えば、特許文献１では、１０〜１５０μｍの平均粒径を有する鉄からなる金属磁性粉末の表面を覆うようにして１〜４５μｍの平均粒径を有するＳｉ粉末を所定量だけ与えた原料金属磁性粉末が開示されている。この原料金属磁性粉末を所定の形状に圧縮成形した後に焼結すると、Ｆｅからなる金属磁性粉末の表面からＳｉが内部へ向けて拡散し、金属磁性粉末の表面にＳｉの濃化層が被覆形成できる。これにより、金属磁性粉末粒同士を絶縁して圧粉磁心の電気抵抗を上げている。
【０００４】
また、Ｆｅからなる金属磁性粉末に四塩化ケイ素（ＳｉＣｌ４）ガスなどを気相反応させて金属磁性粉末の表面にＳｉの濃化層を被覆形成する浸珪処理を利用して、金属磁性粉末粒同士を絶縁し電気抵抗を上げた圧粉磁心も知られている。例えば、特許文献２では、１〜５００μｍの平均粒径を有する金属磁性粉末を非酸化性雰囲気中にて加熱し、ＳｉＣｌ４ガスをこれに導入することで金属磁性粉末の表面にＳｉの濃化層を被覆形成できることを開示している。鋼板に比べて比表面積の大きい粉末では、反応性が高く、その表層部のみにＳｉの濃化層を一定に形成することは難しいが、かかる方法では、これを安定して形成できると述べている。
【０００５】
ところで、ＳｉＣｌ４ガスを用いた浸珪処理では、ＳｉＣｌ４ガスに含まれる塩素により金属磁性粉末が腐食し、圧粉磁心の性能を劣化させてしまうことがある。また、ＳｉＣｌ４ガスの取り扱いが難しい。そこで、特許文献３では、ＳｉＣｌ４ガスを使用せず、予備熱処理した後に粉砕して得られたＦｅからなる金属磁性粉末にＳｉ粉末又はフェロシリコン粉末を添加、混合し、水素雰囲気中で加熱処理する方法を開示している。加熱処理された粉体を更に粉砕処理すると、表面高Ｓｉ層被覆金属磁性粉末が得られるのである。これについて、水素雰囲気中の所定温度で加熱処理することで、短時間で効率よく、金属磁性粉末の表面にＳｉの濃化層を被覆形成できると述べている。
【０００６】
更に、特許文献２では、金属磁性粉末を被覆するようにシリコーン樹脂やリン酸塩などの絶縁材料を与えて電気抵抗を上げた圧粉磁心についても述べられている。金属磁性粉末の表面のＳｉの濃化層とともに、金属磁性粉末粒同士を絶縁して電気抵抗をより上げることができるのである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００５−０６０８３０号公報
【特許文献２】特開２００７−２３１３３０号公報
【特許文献３】特開２００７−１２６６９６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
圧粉磁心において、磁束密度を高めるためには、圧縮成形による成形密度をより高める必要がある。一方で、例えば、特許文献１のように、金属磁性粉末の表面を覆うようにして与えられたＳｉ粉末粒子は脱離しやすく、圧縮成形時による変形でＳｉ粉末粒子が散逸し、金属磁性粉末粒同士を完全に絶縁できるようなＳｉの濃化層を被覆形成することは実際は難しい。また、特許文献２及び３においても、圧縮成形時による変形で被覆形成されたＳｉの濃化層が破壊され、金属磁性粉末粒同士を良好に絶縁し磁心の電気抵抗を上げることは難しい。
【０００９】
本発明は、かかる事情に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、Ｆｅを主成分とする金属粉末を加圧成形して得られる圧粉磁心において、磁束密度が高い一方、損失、特に、渦電流損の小さい圧粉磁心を提供し、さらに、このような圧粉磁心用の磁性粉体及び圧粉磁心の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明による圧粉磁心は、Ｆｅを主成分とする金属粉末を加圧成形して得られる圧粉磁心であって、前記金属粉末の粒子同士を隔てるようにして表面酸化被膜を有する平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子が介在していることを特徴とする。
【００１１】
かかる発明によれば、より少ない添加量のＳｉ粒子であっても、Ｆｅを主成分とする金属粉末の粒子同士を隔て、しかもＳｉ粒子には安定した絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化被膜として与えられているから、金属磁性粉末粒同士を良好に絶縁するのである。つまり、磁心の電気抵抗を上げて、渦電流損を抑えることができる。しかも、金属粉末の粒子同士を平均粒径１．０μｍ以下の粒子を挟んだ間隔にまで近接させ圧縮成形における成形密度を高め得るので、磁心として高い磁束密度を達成できる。
【００１２】
上記した発明において、前記金属粉末の粒子同士を隔てるようにシロキサン結合を含むガラス質膜を有することを特徴としてもよい。かかる発明によれば、絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化被膜として有するＳｉ粒子と親和性の高い絶縁体であるガラス質膜によりＦｅを主成分とする金属粉末の粒子同士を確実に隔て、金属磁性粉末粒同士をより良好に絶縁する。つまり、磁心の電気抵抗をより上げて、渦電流損をより抑えることができる。
【００１３】
上記した発明において、前記金属粉末は、純Ｆｅからなることを特徴としてもよい。かかる発明によれば、塑性変形能の大きい純Ｆｅにより、金属粉末の粒子同士を塑性変形させた上に、平均粒径１．０μｍ以下の粒子を挟んだ間隔にまで圧縮成形し成形密度を高め、得られる磁心に高い磁束密度を与え得る。また、塑性変形した金属粉末の粒子同士をＳｉ粒子で確実に隔て、金属磁性粉末粒同士を絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化被膜として有するＳｉ粒子で良好に絶縁する。つまり、磁心の電気抵抗をより上げて、渦電流損をより抑え得る。
【００１４】
上記した発明において、前記金属粉末は、Ｆｅ−Ｓｉ合金からなることを特徴としてもよい。かかる発明によれば、Ｆｅ−Ｓｉ合金の高い透磁率を圧粉磁心に与え得る。また、塑性変形した金属粉末の粒子同士を絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化被膜として有するＳｉ粒子によって良好に絶縁できる。つまり、磁心の電気抵抗をより上げて、渦電流損をより抑え得る。
【００１５】
本発明による圧粉磁心用磁性粉体は、Ｆｅを主成分とする金属粉末からなる圧粉磁心用磁性粉体であって、表面酸化被膜を有する平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子を前記金属粉末の粒子表面に凝着させ且つバインダによってこれを被覆させたことを特徴とする。
【００１６】
かかる発明によれば、安定した絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化被膜として有するＳｉ粒子がＦｅを主成分とする金属粉末の表面に強固に且つ均一に凝着した状態を崩壊させることなく、加圧成形により金属粉末を塑性変形させ得て圧粉磁心が得られる。つまり、圧粉磁心において、より少ない添加量のＳｉ粒子であっても、該金属粉末の粒子同士が該Ｓｉ粒子で確実に隔てられ、しかもＳｉ粒子には安定した絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化被膜として与えられているから、電気抵抗を上げて、渦電流損を抑えることができる。しかも、金属粉末の粒子同士は平均粒径１．０μｍ以下の粒子を挟んだ間隔にまで圧縮成形されて成形密度を高め得るので、得られる磁心に高い磁束密度を与え得る。
【００１７】
上記した発明において、前記金属粉末は、純Ｆｅからなることを特徴としてもよい。かかる発明によれば、塑性変形能の大きい純Ｆｅにより、金属粉末の粒子同士を塑性変形させた上に、平均粒径１．０μｍ以下の粒子を挟んだ間隔にまで圧縮成形し成形密度を高め得るので、高い磁束密度の圧粉磁心を与え得る。また、塑性変形した金属粉末の粒子同士を絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化被膜として有するＳｉ粒子で確実に隔てることができて、金属磁性粉末粒同士をより良好に絶縁できる。つまり、磁心の電気抵抗をより上げて、渦電流損をより抑えた圧粉磁心を与え得る。
【００１８】
上記した発明において、前記金属粉末は、Ｆｅ−Ｓｉ合金からなることを特徴としてもよい。かかる発明によれば、Ｆｅ−Ｓｉ合金の高い透磁率を圧粉磁心に与え得る。また、Ｓｉを含み塑性変形しにくい金属粉末の粒子同士であっても、Ｓｉ粒子が金属粉末の粒子同士を良好に結着し成形加工を容易にするから、Ｓｉ粒子を間に挟んだ間隔にまで圧縮成形でき、良好に絶縁できる。つまり、磁心の電気抵抗をより上げて、渦電流損をより抑え得る。
【００１９】
上記した発明において、前記バインダは、アルコキシオリゴマーからなることを特徴としてもよい。かかる発明によれば、絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化皮膜として有するＳｉ粒子によりＦｅを主成分とする金属粉末の粒子同士を隔てるのに併せて、アルコキシオリゴマー由来のシロキサン結合を含み、Ｓｉ粒子と親和性の高いガラス質膜によっても該金属粉末の粒子同士を隔て、絶縁性を向上させた圧粉磁心を与え得る。つまり、電気抵抗をより上げて、渦電流損をより抑えた圧粉磁心を与え得る。
【００２０】
本発明による圧粉磁心の製造方法は、Ｆｅを主成分とする金属粉末を加圧成形して得られる圧粉磁心の製造方法であって、平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子が凝着しバインダでこれを被覆させた金属粉末の粒子からなる複合粉体を用意する準備ステップと、加圧成形して加圧成形体を得るステップと、前記加圧成形体を硬化熱処理する熱処理ステップと、を含むことを特徴とする。
【００２１】
かかる発明によれば、安定した絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化被膜として有するＳｉ粒子がＦｅを主成分とする金属粉末の粒子の表面に強固に且つ均一に凝着した状態を崩壊させることなく、加圧成形により金属粉末の粒子を塑性変形させ得て圧粉磁心が得られる。つまり、得られる圧粉磁心において、より少ない添加量のＳｉ粒子であっても、該金属粉末の粒子同士が該Ｓｉ粒子で確実に隔てられ、しかもＳｉ粒子には安定した絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化被膜として与えられているから、電気抵抗を上げて、渦電流損を抑えることができる。しかも、金属粉末の粒子同士は平均粒径１．０μｍ以下の粒子を挟んだ間隔にまで圧縮成形されて成形密度を高め得るので、得られる磁心に高い磁束密度を与え得る。
【００２２】
上記した発明において、前記準備ステップに続いて、前記複合粉体の少なくとも一部を乾燥させる仮乾燥ステップを含むことを特徴としてもよい。かかる発明によれば、金属粉末の粒子表面に凝着したＳｉ粒子を大きく移動させたり脱離させたりすることなく圧粉磁心を加圧成形できて、得られる圧粉磁心において、金属粉末の粒子同士をより確実に隔てることができ、渦電流損をより抑えることができる。また、複合粉体に含まれる水分等によりＳｉ粒子の表面を更に酸化させ、酸化被膜を厚くし得る。
【００２３】
上記した発明において、前記バインダは、アルコキシオリゴマーからなることを特徴としてもよい。かかる発明によれば、絶縁体である二酸化ケイ素を表面酸化被膜として有するＳｉ粒子によりＦｅを主成分とする金属粉末の粒子同士を隔てるのに併せて、アルコキシオリゴマー由来のシロキサン結合を含みＳｉ粒子との親和性の高いガラス質膜によっても該金属粉末の粒子同士を隔て、絶縁性を向上させる。つまり、磁心の電気抵抗をより上げて、渦電流損をより抑えることができる。
【００２４】
上記した発明において、前記仮乾燥ステップは前記アルコキシオリゴマーの縮合脱水を生じる温度域で行われることを特徴としてもよい。かかる発明によれば、アルコキシオリゴマーの縮合脱水により生じる水分により、Ｓｉ粒子の表面の二酸化ケイ素からなる表面酸化被膜をより厚く与え得る。つまり、金属磁性粉末粒同士をより確実に絶縁できて、磁心の電気抵抗をより上げて、渦電流損をより抑えることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明による圧粉磁心を示す斜視図である。
【図２】本発明による圧粉磁心を示す拡大断面図である。
【図３】本発明による圧粉磁心の製造方法を示す工程図である。
【図４】金属粉末の粒子とＳｉ粒子の凝着状態を示す断面図である。
【図５】本発明による圧粉磁心用磁性粉体の走査電子顕微鏡写真である。
【図６】本発明による圧粉磁心用磁性粉体を示す断面図である。
【図７】本発明による圧粉磁心用磁性粉体の断面の走査電子顕微鏡写真である。
【図８】実施例及び比較例における製造条件の一覧図である。
【図９】実施例及び比較例における磁気特性の一覧図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
本発明の１つの実施例による圧粉磁心について、図１及び図２を用いて説明する。
【００２７】
図１に示すように、金属粉末を加圧成形して得られる圧粉磁心１は、一次側巻き線１１及び二次側巻き線１２をそれぞれ巻回される環状のコアである。かかる圧粉磁心１は、例えばＯＡ機器や車両などに搭載されるスイッチング電源のトランスのコア、ＤＣ／ＤＣモータの磁心などに使用され得る。なお、圧粉磁心１の形状は用途に応じて適宜、変更され得る。
【００２８】
図２の圧粉磁心１の拡大断面図に示すように、圧粉磁心１は、Ｆｅを主成分とする金属粉末３からなる。金属粉末３は、透磁率の高い材料が好ましく、成形密度を高め磁心としての磁束密度を上げるために塑性変形能の高い材料から選択される。
【００２９】
１つの実施例として、金属粉末３は、透磁率の高いＦｅ−Ｓｉ合金からなる。また、他の実施例として、金属粉末３は、Ｆｅ−Ｓｉ合金よりも透磁率が低いが、塑性変形能のより高い純Ｆｅからなる。後述するように、Ｓｉ粒子４を金属粉末３の表面にファンデルワールス力によって均一に凝着させるには、後者の方がより優れている（図４乃至７参照）。
【００３０】
Ｆｅを主成分とする金属粉末３の隣り合う粒子同士は、塑性変形しつつも、その表面を酸化被膜８で覆われた硬い平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子４をいわゆる「スペーサー」として互いに接触することなく間隔を隔てられる。二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）は安定した絶縁体であって塑性変形した金属粉末の粒子同士は電気的に独立している。このＳｉ粒子４において、平均粒径１．０μｍ以下のナノオーダーの大きさの粒子では通常の大きさの粒子に比べ、質量あたりの表面積の比が大であり、空気中の酸素や水などで酸化されやすく、その表面は酸化被膜８で完全に覆われやすい。
【００３１】
磁性体である金属粉末３の粒子同士が絶縁体としてのＳｉ粒子４を間に挟んで電気的に独立し完全に絶縁されているので、圧粉磁心１の電気抵抗を上げることができて、渦電流損を抑えることができる。また、金属粉末３の粒子同士は、詳細を後述するように、Ｓｉ粒子４をスペーサーとして平均粒径１．０μｍ以下の粒子を挟んだ間隔にまで圧縮成形されているので、圧粉磁心１の成形密度を非常に高め得る。つまり、高い磁束密度を達成できるのである。
【００３２】
加えて、圧粉磁心１には、上記したＳｉ粒子４のスペーサーとしての機能を補完するように、シロキサン結合を含みＳｉ粒子４と親和性の高いガラス質膜７が金属粉末３の粒子同士を隔てるように与えられる。ガラス質膜７は、高温まで安定な絶縁体であり、ガラス質膜も金属粉末３の粒子同士の絶縁を与える。なお、後述するようにガラス質膜７を形成するバインダは、加圧成形の過程で金属粉末３の粒子同士の潤滑作用を与えて、金属粉末３の粒子同士の塑性変形能を高め、且つ、金属粉末３の表面に凝着したＳｉ粒子４が脱離することをより確実に防止し、磁性体である金属粉末３の粒子同士の上記した絶縁をより高め得る。つまり、圧粉磁心１の電気抵抗をより確実に上げて、渦電流損をより低減させるのである。ガラス質膜７の詳細については後述する。
【００３３】
次に、上記した圧粉磁心１の製造方法について、図４乃至７を参照しつつ、図３に沿って説明する。
【００３４】
圧粉磁心１の製造に先だって原材料を用意する。例えば、ガス噴霧装置、水噴霧装置、又は、遠心噴霧装置などを用いて金属粉末３を用意する。ガス噴霧装置を用いる場合、所定成分の金属材料を溶解後、ノズルから噴出された溶湯に高圧ガスを高速で吹き付け、空間中で微細粒に凝固させる公知の粉末製造法で製造できる。また、例えば、ビーズミル装置、ボールミル装置、又は、アトライタミル装置などを用いてＳｉ粒子４を用意する。Ｓｉ粒子４は、後述するように平均粒径で１μｍ以下の非常に微細な粒子であるため、質量に対する表面積の比が大きく、大気中の酸素や水によって急激に酸化され発火しやすい。前記した装置では不活性雰囲気中や真空中、または溶媒中で粒子を得るが、かかる粒子を雰囲気や溶媒から取り出すにあたっては、徐々に酸素分圧の高い状態に移し、表面に薄い二酸化ケイ素からなる酸化被膜８を形成し、大気中でも安定なＳｉ粒子４を得た。
【００３５】
続いて、Ｓｉ粒子凝着ステップ（Ｓ１）では、平均粒径１．０μｍ以下のＳｉ粒子４同士が凝集しないように例えばアセトンなどの分散溶媒中に分散させた上で、金属粉末３と混合し、その後乾燥させて金属粉末３の表面にＳｉ粒子４を凝着させる。図４にはこれを模式的に示した。平均粒径１．０μｍ以下の微細なＳｉ粒子４と、金属粉末３の粒子との間で働くファンデルワールス力により、金属粉末３の表面にＳｉ粒子４を強固に且つ均一に凝着させ得る。なお、金属粉末３がＦｅ−Ｓｉ合金の場合よりも、純Ｆｅの場合の方が、金属粉末３の表面にＳｉ粒子４をより凝着させやすい傾向にある。また、Ｓｉ粒子４の平均粒径が小さくなるほどかかる凝着が強固になる傾向にある。
【００３６】
続いて、被覆ステップ（Ｓ２）では、まず、後述するバインダを溶媒に溶かし、上記した金属粉末３の表面にＳｉ粒子４を凝着させて得た粉体２を加えて混合し、その後乾燥して圧粉磁心用磁性粉体５を得る。なお、かかる圧粉磁心用磁性粉体５は、Ｓｉ粒子４をあらかじめバインダに混合し、これを金属粉末３と混合させて得ることも出来得る。
【００３７】
図５乃至図７に示すように、圧粉磁心用磁性粉体５では、被膜８の形成されたＳｉ粒子４が金属粉末３に凝着し、金属粉末３を被覆するバインダ被膜９内に埋入している。
【００３８】
ところで、バインダは、後述する加圧成形ステップ（Ｓ４）において、金属粉末３の表面にＳｉ粒子４を凝着させて得た粉体２を崩壊させることなくその加工成形性を高め、且つ、圧粉磁心用磁性粉体５を圧粉磁心１の形状に固定するために与えられる。さらに、後述する熱処理ステップ（Ｓ５）において金属粉末３の粒子の表面にガラス質膜７を形成し、金属粉末３の粒子同士を隔てつつ接着し、Ｓｉ粒子４を金属粉末３の表面に固着させてＳｉ粒子４のスペーサーとしての機能を補完する目的でも与えられ得る。このようなバインダの１つの実施例としては、Ｓｉ粒子４との親和性の高いシリコンバインダであり、熱処理ステップ（Ｓ４）の後に高い絶縁性を有するシロキサン結合を含むガラス質膜を与えるアルコキシシリル基を含むアルコキシオリゴマーからなるバインダである。
【００３９】
次に、仮乾燥ステップ（Ｓ３）では、後述する加圧成形ステップ（Ｓ４）において所望される圧粉磁心１の形状に加工できるよう、圧粉磁心用磁性粉体５を加熱してこれに含まれる水分や溶媒、また、アルコキシオリゴマーの縮合脱水によって生じる水分を揮発させて除去する。このようにして得られる仮乾燥後の複合粉体では、後述する加圧成形ステップ（Ｓ４）において、金属粉末３を塑性変形せしめても、Ｓｉ粒子４を金属粉末３の表面から大きく移動させ脱離させることなく圧粉磁心１を成形できる。
【００４０】
仮乾燥ステップ（Ｓ３）では、バインダの乾燥によって生じる水分や、複合粉体に含まれる溶媒がＳｉ粒子４の表面を更に酸化させる。すなわち、薄い酸化被膜を有するＳｉ粒子４をまずファンデルワールス力により金属粉末３の粒子に凝着させた後、これを更に酸化させてＳｉ粒子４の表面により厚い酸化被膜８を形成するのである。これにより、最終的に得られる圧粉磁心１では金属粉末３の粒子同士の絶縁をより確実にすることができる。
【００４１】
続いて、加圧成形ステップ（Ｓ４）では、圧粉磁心用磁性粉体５の複合粉体を加圧成形して加圧成形体を得る。公知のプレス装置を用いて、所望とする圧粉磁心１の形状に成形する。金属粉末３はバインダによる潤滑作用を与えられて塑性変形され、Ｓｉ粒子４をその間に挟んだ間隔にまで圧縮成形される。よって加圧成形体の成形密度を高め得る。すなわち、得られる磁心の磁束密度をより高くし得る。バインダによる潤滑作用とＳｉ粒子４の凝着作用により、Ｓｉ粒子４が金属粉末３から脱離しづらく、最終的に得られる圧粉磁心１において金属粉末３の粒子同士をより確実に絶縁することができる。
【００４２】
続いて、熱処理ステップ（Ｓ５）では、加圧成形体を熱処理し、バインダを硬化させて圧粉磁心１を得る。加圧成形ステップ（Ｓ４）において成形密度を高めることで、バインダは完全に金属粉末３を覆う。上記したアルコキシシリル基を含むアルコキシオリゴマーからなるバインダであれば、この熱処理で高い絶縁性を有するガラス質膜７を金属粉末３の粒子間に与え、最終的に得られる圧粉磁心１において、金属粉末３の粒子同士をより確実に絶縁するのである。
【００４３】
以上により、圧粉磁心１が得られる。かかる圧粉磁心１では、上記したように、渦電流損を抑え、高い磁束密度を達成できるのである。
【００４４】
［評価試験］
次に、上記した製造方法により、図８に示す複数の製造条件で圧粉磁心１を製造し、その磁気特性の評価を行った。この結果は、図９に示した。製造方法の一部詳細は以下の如きである。
【００４５】
図１に示すように、かかる評価に用いた圧粉磁心１は、外形２８ｍｍ、内径２０ｍｍ、高さ５ｍｍのリング形状のコアである。
【００４６】
金属粉末３は、特記（実施例１０〜１２、比較例３）のない限り、平均粒径（Ｄ５０）＝５１μｍ（実測値）を有するＦｅの粉体である。また、Ｓｉ粒子４は、特記（実施例１２〜１５、比較例２及び３）のない限り、平均粒径（Ｄ５０）＝０．２μｍの粉体である。つまり、測定値から算出される金属粉末３とＳｉ粒子４との粒径比は０．００４であり、これについては後述する。かかるＳｉ粒子４は、ビーズミル装置を用いて分散溶媒中で湿式粉砕した後、真空乾燥器中で分散溶媒を除去し、その後、徐々に酸素分圧の高い状態に移し、表面に二酸化ケイ素からなる酸化被膜８を形成しつつ安定化させて得られる。
【００４７】
Ｓｉ粒子凝着ステップ（Ｓ１）及び被覆ステップ（Ｓ２）では、アルコキシオリゴマーからなるバインダをアセトン溶媒に溶解させ、所定のＳｉ比（図８参照）で金属粉末３とＳｉ粒子４とを混合させた。これを攪拌した後乾燥すると圧粉磁心用磁性粉体５が得られる。なお、金属粉末３及びＳｉ粒子４の合計質量に対するバインダの質量の比（バインダ比）は、特記（実施例９）のない限り、１％となるようにした。
【００４８】
仮乾燥ステップ（Ｓ３）では、特記（実施例６）のない限り、圧粉磁心用磁性粉体５を減圧雰囲気においてバインダのアルコキシオリゴマーが縮合脱水を生じる温度である２００℃の温度で１０分間加熱した。
【００４９】
加圧成形ステップ（Ｓ４）では、仮乾燥後の圧粉磁心用磁性粉体５を図１に示すような形状を成形するための金型に充填し、１００℃で１５ｔｏｎ／ｃｍ２を与え、プレス加圧成形した。
【００５０】
熱処理ステップ（Ｓ５）では、バインダのアルコキシシリル基をシロキサン結合を有するガラス質に変化させるよう、加圧成形体を窒素雰囲気中において、特記（実施例７及び８）のない限り、５５０℃、０．５時間加熱した。
【００５１】
上記したように得られた圧粉磁心１にエナメル線からなる８０ターンの一次巻線１１と２０ターンの二次巻線１２とを巻回した。その評価においては、交流ＢＨ測定装置を用い、励磁磁束密度０．２Ｔ、周波数１０ｋＨｚの正弦波の交流磁界を与えて、１０ｋＡ／ｍの印加磁界での磁束密度（Ｂ１０ｋ）を測定し、図９に示す結果を得た。
【００５２】
まず、比較例１では、Ｓｉ粒子４を加えていないため、圧粉磁心１における塑性変形能の高いＦｅの割合が高く、加圧成形による密度を比較的高くすることができる。つまり、密度７．２９（ｇ／ｃｍ３）及び磁束密度１．５５（Ｔ）を得ることができた。一方、比抵抗は２．２×１０２（μΩ・ｍ）であり、コアロス（損失）は４０８６ｋＷ／ｍ３であった。Ｓｉ粒子４による上記したスペーサーとしての作用はなく、ガラス質膜７による金属粉末３の粒子同士の絶縁のみを与えられると考える。
【００５３】
これに対して、実施例１乃至４のように、金属粉末３及びＳｉ粒子４の合計質量に対するＳｉ粒子４の質量の比（Ｓｉ比）を０．１〜２．０％の範囲となるように、Ｓｉ粒子４を加えた場合、加圧成形による密度は比較例１よりも低くなる。つまり、密度は６．９０〜７．１７（ｇ／ｃｍ３）であったが、磁束密度は１．４５〜１．４８（Ｔ）を得ることができて、比較例１と遜色はなかった。一方、ガラス質膜７に併せ、Ｓｉ粒子４により金属粉末３の粒子同士の絶縁が与えられるため、比抵抗は６．０×１０５〜２．８×１０６（μΩ・ｍ）と、比較例１に比べて非常に高かった。つまり、コアロスも６９８〜９９０ｋＷ／ｍ３、と、比較例１に比べて非常に小さく抑えることができる。
【００５４】
また、実施例５のように、Ｓｉ比を３．０％程度にまで高めてＳｉ粒子４を加えると、加圧成形による密度が低くなる。すなわち、密度が６．６１（ｇ／ｃｍ３）となり、磁束密度は１．１７（Ｔ）であった。また、比抵抗は８．８×１０５（μΩ・ｍ）であったものの、コアロスが１０３０ｋＷ／ｍ３とＳｉ比の低い実施例３及び４に比べて高くなる。
【００５５】
以上のことから、上記した加圧成形ステップ（Ｓ４）の製造条件の下では、これに束縛されるものではないが、Ｓｉ比による磁束密度及びコアロスの双方を同時に向上させ得る好ましい範囲が存在し、これは０．１〜３．０質量％程度である。
【００５６】
ところで、比較例２のように、Ｓｉ粒子４の平均粒径（Ｄ５０）を１．２μｍと大きくすると、密度が７．１０（ｇ／ｃｍ３）、磁束密度は１．４５（Ｔ）であった。一方で、比抵抗は４．５×１０２（μΩ・ｍ）と低く、コアロスは２８３１ｋＷ／ｍ３と実施例３に比べて高くなってしまった。つまり、平均粒径の大きなＳｉ粒子４では、金属粉末３の粒子との間で働くファンデルワールス力が弱く、金属粉末３の粒子の表面への凝着が起こりづらくなる。その結果、Ｓｉ粒子４が加圧成形ステップ（Ｓ４）において移動せしめられ、金属粉末３の粒子同士の接触が増加したと考えられる。
【００５７】
実施例６では、実施例３に対して仮乾燥ステップ（Ｓ３）を省略している。しかしながら、密度は７．００（ｇ／ｃｍ３）であり、磁束密度は１．４４（Ｔ）と、ほとんど実施例３と変化が無かった。その一方で、比抵抗は９．８×１０５（μΩ・ｍ）と実施例３よりもやや高い傾向にあって、コアロスは１１２１ｋＷ／ｍ３とやや高めになった。上述したように、バインダが金属粉末３の塑性変形の潤滑作用をもたらさず、Ｓｉ粒子４が金属粉末３の粒子同士のスペーサーとしてあまり機能しなかったためと考える。すなわち、磁束密度を高めるとともにコアロスをより抑えるには、仮乾燥ステップ（Ｓ３）を行うことが好ましい。
【００５８】
更に、実施例７及び８では、実施例３に対して、熱処理ステップ（Ｓ５）の温度を高めて、７００及び８５０℃とした。すると、密度７．１０及び７．１５（ｇ／ｃｍ３）並びに磁束密度１．４５及び１．４６（Ｔ）と、ほとんど実施例３と変化が無かった。一方、比抵抗は５．９×１０４及び５．０×１０４（μΩ・ｍ）と実施例３よりも小さくなる傾向にあるものの、コアロスが６５５及び６０７ｋＷ／ｍ３と低くなる傾向にあった。これは高い熱処理温度によって、金属粉末３の結晶粒が粗大化してヒステリシス損が減少するとともに、金属粉末３の粒子同士を隔てるようにより強固なガラス質膜が形成されて高い絶縁性を得たためと考える。すなわち、熱処理ステップ（Ｓ５）の温度は所定温度まで高くすることが好ましく、詳細を更に検討した結果、好ましくは、５００〜１１５０℃の範囲であり、さらに好ましくは７００〜８５０℃の範囲である。
【００５９】
更に、実施例９では、実施例３に対して、バインダ比を０．１％と低くした。この場合、密度７．０３（ｇ／ｃｍ３）及び磁束密度１．４４（Ｔ）と、ほとんど実施例３と変化が無かった。一方、比抵抗は９．２×１０５（μΩ・ｍ）であって、コアロスは８５６ｋＷ／ｍ３と、実施例３よりもコアロスが高くなったが、Ｓｉ粒子４により金属粉末３の粒子同士の絶縁が与えられるため、大幅なコアロスの上昇は無かった。
【００６０】
更に、実施例１０では、実施例３に対して、金属粉末３のＦｅの平均粒径（Ｄ５０）を１０２μｍと大きくした。つまり、金属粉末３とＳｉ粒子４との粒径比（Ｓｉの平均粒径／Ｆｅの平均粒径）を０．００２と、０．００４よりも小さくした。この場合も、密度７．５２（ｇ／ｃｍ３）及び磁束密度１．５８（Ｔ）と、実施例３よりも高い磁束密度を得られた。また、比抵抗は９．５×１０５（μΩ・ｍ）であって、コアロスは８３３ｋＷ／ｍ３であり、実施例３よりもコアロスが若干大きくなる。
【００６１】
更に、実施例１１では、実施例３に対して、金属粉末３のＦｅの平均粒径（Ｄ５０）を１．２μｍと小さくした。つまり、金属粉末３とＳｉ粒子４との粒径比を０．１６７と、０．００４よりも大きくした。この場合、密度６．４９（ｇ／ｃｍ３）及び磁束密度１．１２（Ｔ）と、実施例３よりも低い磁束密度となった。また、比抵抗は８．９×１０５（μΩ・ｍ）であって、コアロスは９４８ｋＷ／ｍ３であり、実施例３よりもコアロスが若干大きくなる。
【００６２】
さらに、実施例１２では、実施例１１と同じく、金属粉末３のＦｅの平均粒径（Ｄ５０）を１．２μｍと小さくした上で、Ｓｉ粒子４の平均粒径（Ｄ５０）を０．３μｍと大きくした。つまり、金属粉末３とＳｉ粒子４との粒径比を０．２５０と、実施例１１の０．１６７よりも更に大きくした。この場合、密度６．５６（ｇ／ｃｍ３）及び磁束密度１．１０（Ｔ）と、ほとんど実施例１１と変化が無かった。一方、比抵抗は２．６×１０３（μΩ・ｍ）であって、コアロスは２２５６ｋＷ／ｍ３と、実施例３や１１よりもコアロスが大きくなった。
【００６３】
更に、比較例３では、実施例３に対して、金属粉末３のＦｅの平均粒径（Ｄ５０）を６．８μｍと小さくした上で、Ｓｉ粒子４の平均粒径（Ｄ５０）をナノオーダーではなく１．８μｍと更に大きくした。つまり、金属粉末３とＳｉ粒子４との粒径比を０．２６５と、実施例１２よりもわずかに大きくした。この場合、密度６．７６（ｇ／ｃｍ３）及び磁束密度１．２８（Ｔ）と、実施例１１や実施例１２よりも、高い磁束密度が得られた。一方、比抵抗は３．４×１０２（μΩ・ｍ）であって、コアロスは３０１２ｋＷ／ｍ３と、実施例３や実施例１１はもとより、実施例１２に比べても急激に大きくなってしまった。つまり急激なコアロスの上昇を防止するには、少なくともＳｉ粒子４を１．０μｍ以下のナノオーダーの微細粒とするとともに、これを凝着させ易いよう、これに対する粒径差の大きい、好ましくはこの比を０．２５以下とするような、大なる粒径の金属粉末３を用いることが好ましい。例えば、金属粉末３の粒子の平均粒径（Ｄ５０）については、１〜３００μｍとすることが好ましい
【００６４】
ところで、実施例１３及び１４では、実施例３に対して、金属粉末３に純Ｆｅよりも透磁率の高いＦｅ−３Ｓｉ及びＦｅ−６．５Ｓｉからなる合金を使用した。すると、純Ｆｅよりも金属粉末３の塑性変形能が固溶強化により低下するため、密度７．２８及び６．５３（ｇ／ｃｍ３）及び磁束密度１．３８及び１．１０（Ｔ）と、実施例３よりも磁束密度が低くなる傾向にあった。一方、比抵抗は１．６×１０６及び７．１×１０５（μΩ・ｍ）と実施例３と同等程度以上であり、コアロスは４００及び３５０ｋＷ／ｍ３と実施例３よりも非常に小さくできた。
【００６５】
これに対して、実施例１５では、実施例３に対して、金属粉末３にＦｅ−１０Ｓｉからなる合金を使用した。すなわち、実施例１３及び１４よりも金属粉末３のＦｅに対するＳｉの比を高めた。すると、比抵抗は３．２×１０５（μΩ・ｍ）であり、コアロスは３００ｋＷ／ｍ３と、実施例１３及び１４よりも更に小さくできた。一方、密度は６．５３（ｇ／ｃｍ３）と実施例１４とほぼ同じでありながら、磁束密度が０．７１（Ｔ）と小さくなった。
【００６６】
以上のことから、金属粉末３に使用するＦｅ−Ｓｉ合金のＳｉの比を増すと磁束密度を増大させるが、コアロスをも増大させる傾向であることがわかる。つまり、金属粉末３は、純Ｆｅでなくとも、Ｆｅ−Ｓｉ合金であってもよく、Ｆｅ−Ｓｉ合金である場合は、Ｓｉを質量％で１０％以下とすることが好ましく、６．５％以下とすることがより好ましい。
【００６７】
ここまで本発明による代表的実施例及びこれに基づく変形例を説明したが、本発明は必ずしもこれらに限定されるものではなく、当業者であれば、添付した特許請求の範囲を逸脱することなく、種々の代替実施例及び改変例を見出すことができる。
【符号の説明】
【００６８】
１    圧粉磁心
３    金属粉末
４    Ｓｉ粒子
５    圧粉磁心用磁性粉体
７    ガラス質膜
８    酸化被膜
【図１】
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【図３】
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【図８】
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【図９】
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【図２】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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