(57)【要約】【課題】半導体素子のエポキシ樹脂封止成形品に生じる黒点不良を抑えることが可能な圧縮成形用エポキシ樹脂組成物及びこれを用いた電子部品装置を提供する。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填材を含有するエポキシ樹脂組成物において、（Ｃ）無機充填材が（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を含有し、前記（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を２００℃で１時間加熱したときの加熱減量が０．０７質量％以上、０．２質量％以下である圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填材を含有するエポキシ樹脂組成物において、（Ｃ）無機充填材が（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を含有し、前記（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を２００℃で１時間加熱したときの加熱減量が０．０７質量％以上、０．２質量％以下である圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材の配合量が、（Ｃ）無機充填材全体の１〜３５質量％である請求項１記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
（Ｃ）無機充填材の配合量がエポキシ樹脂組成物に対して８０〜９５質量％である請求項１または２記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
（Ｃ）配合する無機充填材全体の平均粒径が１０〜２５μｍである請求項１〜３のいずれかに記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物を用いて圧縮成形により封止された素子を備えた電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体素子などの電子部品の封止材料として使用される圧縮成形用エポキシ樹脂組成物及び該エポキシ樹脂組成物を用いて封止された素子を備えた電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、ダイオード、トランジスタ、コンデンサ、集積回路などの半導体装置においては、熱硬化性樹脂による封止が広く行われている。封止用樹脂としては、熱硬化性樹脂のなかでもエポキシ樹脂が一般に用いられており、特にフェノール樹脂を硬化剤とし、シリカ粉末のような無機充填材や顔料などを配合したエポキシ樹脂組成物が、成形性や信頼性に優れ、また安価であることから多用されている。
【０００３】
近年、半導体素子の高集積化、高速化、多機能化などが求められていることに加えて、設計技術や製造技術の進歩により、年々微細化が進められている。半導体素子の高集積化や微細化などに伴って、パッケージ構造として、マザーボード上にチップを載せたＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）やＰＯＰ（Ｐａｃｋａｇｅ  ｏｎ  Ｐａｃｋａｇｅ）、Ｓｔａｃｋｅｄ  Ｐａｃｋａｇｅ、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ  Ｓｉｚｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）といった片面に封止するタイプのパッケージが要求されている。
【０００４】
一般的に半導体素子のエポキシ樹脂による封止は、コンプレッション成形により行うことがある。この方法は、上金型に前記の半導体素子を有する基板を置き、下金型に（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填材を含有するエポキシ樹脂組成物からなる未硬化樹脂を粉末のまま入れ、真空高温高圧状態で硬化させることにより、前記の半導体素子を封止する方法である。
この方法によれば、エポキシ樹脂組成物を粉末のまま使用でき、半導体チップを樹脂硬化物が低流動で完全に覆うため、狭路への充填に優れかつパッケージの外観が良好な成形品が得られる（例えば特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−１６２８２６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、コンプレッション成形で作製した半導体素子のエポキシ樹脂封止成形品をＳＡＴ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ａｃｏｕｓｔｉｃ  Ｔｏｍｏｇｒａｐｈ：超音波映像装置）により観察した結果、黒点が発生するなどの問題があることがわかった。なお、ＳＡＴによる観察は、封止硬化物内の黒点数を確認するために実施するものであり、また、黒点とは、内部ボイド、微細な充填材による凝集物である。この黒点が発生した場合、ＰＫＧのクラックやワイヤー流れ等の問題が生じるおそれがある。また、本発明者らは、この黒点が特に乾燥した時期（冬期）に多発するということを見出した。
本発明はこのような問題を解決するためになされたもので、半導体素子のエポキシ樹脂封止成形品に生じる黒点不良を抑えることが可能な圧縮成形用エポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記の目的を達成するため鋭意研究を重ねた結果、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を２００℃で１時間放置したときの加熱減量を制御することが有効であることを見出した。すなわち、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材の加熱減量を制御することにより、半導体素子のエポキシ樹脂封止成形品に生じる黒点量を低減することが可能であることを見出した。
【０００８】
本発明は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填材を含有するエポキシ樹脂組成物において、（Ｃ）無機充填材が（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を含有し、前記（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を２００℃で１時間加熱したときの加熱減量が０．０７質量％以上、０．２質量％以下である圧縮成形用エポキシ樹脂組成物に関する。
【０００９】
また本発明は、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材の配合量が（Ｃ）無機充填材全体の１〜３５質量％である前記の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物に関する。
【００１０】
また本発明は、（Ｃ）無機充填材の配合量がエポキシ樹脂組成物に対して８０〜９５質量％である前記の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物に関する。
【００１１】
また本発明は、（Ｃ）配合する無機充填材全体の平均粒径が１０〜２５μｍである前記の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物に関する。
【００１２】
また、本発明は、前記の圧縮成形用エポキシ樹脂組成物を用いて圧縮成形により封止された素子を備えた電子部品装置に関する。
【発明の効果】
【００１３】
半導体素子のエポキシ樹脂封止成形品に生じる黒点不良を抑えることが可能な圧縮成形用エポキシ樹脂組成物と、これを用いて圧縮成形により封止された素子を備え黒点不良が抑えられた電子部品装置を提供することができた。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明を実施するための形態について説明する。
本発明の第１の実施形態は圧縮成形用エポキシ樹脂組成物であり、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填材を成分として含有する。そして（Ｃ）無機充填材が（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を含有し、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を２００℃で１時間加熱したときの加熱減量が０．０７質量％以上、０．２質量％以下である。
【００１５】
実施形態の樹脂組成物をさらに詳細に説明する。
（Ａ）成分のエポキシ樹脂は、分子中に２個以上のエポキシ基を有する樹脂であればよく、その種類などは限定されない。
例えば、フェノールまたはアルキルフェノール類とヒドロキシベンズアルデヒドとの縮合物をエポキシ化することにより得られるエポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールのノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡのノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡのグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、テトラ（ヒドロキシフェニル）アルカンのエポキシ化物、ビスヒドロキシビフェニル系エポキシ樹脂、トリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンとフェノール類の共縮合樹脂のエポキシ化物、アラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物、トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂、テルペン変性エポキシ樹脂、オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、硫黄原子含有エポキシ樹脂などが挙げられる。これらの１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。また、半導体装置の信頼性を確保するために、エポキシ樹脂中に含まれる塩素量が１０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
【００１６】
（Ｂ）成分の硬化剤としては、分子中にフェノール性水酸基を有し、（Ａ）成分であるエポキシ樹脂中のエポキシ基と反応して硬化させ得るものであれば、いかなるものであってもよい。
例えば、フェノール、アルキルフェノールなどのフェノール類とホルムアルデヒドまたはパラホルムアルデヒドとを反応させて得られるノボラック型フェノール樹脂、例えばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂など、これらノボラック型フェノール樹脂の変性樹脂、例えばエポキシ化またはブチル化したノボラック型フェノール樹脂など、フェノールアラルキル樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、パラキシレン変性フェノール樹脂、フェノール類とベンズアルデヒド、ナフチルアルデヒドなどとの縮合物、トリフェノールメタン化合物、テルペンフェノール樹脂、多官能型フェノール樹脂などが挙げられる。これらの１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【００１７】
（Ｃ）成分の無機充填材は、樹脂組成物の硬化物の難燃性、耐クラック性、熱伝導率、熱膨張係数、吸水性、弾性率、機械的強度などを改善する目的で配合されるものである。このような無機充填材としては、一般にエポキシ樹脂組成物に使用されている各種の充填剤を使用することができる。
例えば、溶融シリカ、結晶性シリカ、アルミナ、窒化ケイ素、窒化アルミニウムなどが挙げられる。これらの無機充填材は、目的に応じて１種または２種以上の混合物として使用されるが、特にコストや特性のバランスなどの点から溶融シリカを使用することが好ましい。
【００１８】
（Ｃ）無機充填材の配合量はエポキシ樹脂組成物に対して８０〜９５質量％であることが好ましく、８５〜９０質量％であることがより好ましい。８０質量％以上であることにより、前記したような特性の改善効果が得られやすく、９５質量％以下であることにより流動性の向上効果が得られやすくなる。
【００１９】
また、（Ｃ）無機充填材の平均粒径は、１０〜３５μｍであることが好ましく、１０〜２５μｍであることがより好ましく、１５〜２５μｍであることが特に好ましい。平均粒径が１０μｍ以上であることにより無機充填材の凝集率が低減する効果が得られやすく、３５μｍ以下であることにより狭路充填性の向上効果が得られやすくなる。
なお、無機充填材の平均粒径は、溶液内でブラウン運動している粒子にレーザー光を照射して測定する光散乱式粒子計数器法を用いて測定した。この測定に用いた装置は、大塚電子株式会社製のＥＬＳ−８０００である。
【００２０】
本発明に使用される無機充填材の特徴は、（Ｃ１）２００℃で１時間加熱（放置）したときの加熱減量が０．０７質量％以上、０．２質量％以下である、平均粒径３μｍ以下の無機充填材を含有することである。粒径３μｍ以下の無機充填材を含有することにより、充填性の向上という効果が期待できる。なお、前記（Ｃ１）無機充填材は、通常、平均粒径は、０．１μｍ以上である。
【００２１】
（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材は、２００℃で１時間放置したときの加熱減量が０．０７質量％以上、０．２質量％以下であることを特徴とする。なお、ここでいう加熱減量とは、加熱放置する前後の質量の差の割合を指し、加熱前の平均粒径３μｍ以下の無機充填材の質量から２００℃で１時間放置した後の平均粒径３μｍ以下の無機充填材の質量を引いたものを加熱前の質量で割った割合（（［加熱前の平均粒径３μｍ以下の無機充填材の質量］−［加熱後の平均粒径３μｍ以下の無機充填材の質量］）÷［加熱前の平均粒径３μｍ以下の無機充填材の質量］×１００）である。加熱減量が０．０７％〜０．２質量％であることにより、内部ボイド、微細な充填材の凝集を防ぐことが可能となり、よって、黒点の低減といった効果があると考えられる。
なお、粒径３μｍを超える無機充填材を含めた無機充填材全体の加熱減量が０．０７質量％以上、０．２質量％以下であっても良いが、特に、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材の加熱減量が、クラック性、ワイヤー流れ率等の特性に関与していると考えられ、黒点の原因は、内部ボイド、微細な充填材による凝集のためと推測されるので、平均粒径３μｍ以下の無機充填材の加熱減量範囲は重要である。
尚、（Ｃ１）２００℃で１時間放置したときの加熱減量が０．０７質量％以上、０．２質量％以下である無機充填材は、無機充填材に水分を添加する加湿または乾燥することにより調整することができる。また、平均粒径３μｍ以下の無機充填材は、ふるい等を使用して平均粒径を調整することで得られる。
【００２２】
また、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材の配合量は、（Ｃ）無機充填材全体に対して１〜３５質量％であることが好ましい。１質量％以上であることにより、（Ｃ１）成分の特徴である充填性の向上効果を得ることができ、また、３５質量％以下であることにより流動性の向上という効果が得られやすくなる。
なお、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材の配合量は、（Ｃ）無機充填材全体の平均粒径が、通常１０〜３５μｍ、好ましくは１０〜２５μｍの範囲内となる配合量である。よって、（Ｃ）無機充填材全体に対して、５〜３０質量％であることがより好ましく、１０〜２５質量％であることが特に好ましい。
【００２３】
本発明のエポキシ樹脂組成物では、上記に説明した（Ａ）〜（Ｃ）成分以外にも、必要に応じて、各種添加剤を追加することが可能である。添加剤として、硬化促進剤、カップリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、エステル系ワックス、ポリオレフィン系ワックス、ポリエチレン、酸化ポリエチレン等の離型剤、カーボンブラック等の着色剤、シリコーンオイルやシリコーンゴム粉末等の応力緩和剤などを配合することができる。
【００２４】
例えば、パッケージの生産性を向上させる観点から、硬化促進剤を配合することが好ましい。また、樹脂と充填材との間の親和性を向上させる観点から、カップリング剤を配合することが好ましい。
例えば、硬化促進剤は、エポキシ樹脂組成物に一般に使用されているもので特に制限はないが、たとえば、１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、１，５−ジアザ−ビシクロ（４，３，０）ノネン、５，６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等のシクロアミジン化合物及びこれらの化合物に無水マレイン酸、１，４−ベンゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチルベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，４−ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミン類及びこれらの誘導体、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等のホスフィン化合物及びこれらのホスフィン化合物に無水マレイン酸、上記キノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾールテトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモルホリンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２５】
例えば、カップリング剤としては、エポキシ樹脂組成物に一般に使用されているもので特に制限はないが、たとえば、１級及び／又は２級及び／又は３級アミノ基を有するシラン化合物、エポキシシラン、メルカプトシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等の各種シラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート類、アルミニウム／ジルコニウム系化合物等が挙げられる。これらを例示すると、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジエチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジブチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジエチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジブチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アニリノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アニリノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジエチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジブチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ−（ジメトキシメチルシリルイソプロピル）エチレンジアミン、メチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン等のシラン系カップリング剤、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリ��デシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等のチタネート系カップリング剤などが挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２６】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、各種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかなる手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、所定の配合量の原材料をミキサー等によって充分に混合した後、ミキシングロール、ニーダ、押出機等によって溶融混練した後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。粉砕後、エポキシ樹脂組成物の微粉によるブロッキング対策として篩操作を行い、その篩残分を成形材料とした。
【００２７】
本発明による電子部品装置は、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素子を搭載したものであって、素子部が先に説明した本発明による圧縮成形用エポキシ樹脂組成物によって圧縮成形により封止されていることを特徴とする。本発明による電子部品装置の一例としては、一般的な樹脂封止型ＩＣ、テープキャリアにバンプで接続した半導体チップを、本発明による圧縮成形用エポキシ樹脂組成物で封止したＴＣＰ（Ｔａｐｅ  Ｃａｒｒｉｅｒ  Ｐａｃｋａｇｅ）、配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子及び／又はコンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子を、本発明による圧縮成形用エポキシ樹脂組成物で封止したＣＯＢ（Ｃｈｉｐ  Ｏｎ  Ｂｏａｒｄ）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール、配線板接続用の端子を形成した有機基板に素子を搭載し、バンプまたはワイヤボンディングにより素子と有機基板に形成された配線を接続した後、本発明による圧縮成形用エポキシ樹脂組成物で素子を封止したＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）やＰＯＰ（Ｐａｃｋａｇｅ  ｏｎ  Ｐａｃｋａｇｅ）、Ｓｔａｃｋｅｄ  Ｐａｃｋａｇｅ、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ  Ｓｉｚｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）などが挙げられる。これらの封止はコンプレッション成形を使用することが可能である。
本発明による圧縮成形用エポキシ樹脂組成物を使用して素子を封止する方法は、通常、コンプレッション成形法である。
【実施例】
【００２８】
次に、本発明の具体的な実施例、比較例について説明する。本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。なお、以下の実施例及び比較例において、「％」は「質量％」を意味する。
【００２９】
（平均粒径３μｍ以下の無機充填材の加熱減量の測定方法）
（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材の加熱減量を以下に示すように測定した。
まず、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を入れる容器（アルミカップ）の重さ（ａ）を量った。次に、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を適量、容器に移し、２００℃の乾燥機に入れる前の重さ（ｂ）を量った。次いで２００℃の乾燥機に入れて１時間経過した後の重さ（ｃ）を量った。
以上から得た値を以下の式に代入し、加熱減量の値とした。
加熱減量（％）＝｛［（ｂ）−（ａ）］−［（ｃ）−（ａ）］｝÷［（ｂ）−（ａ）］×１００
【００３０】
（実施例１）
圧縮成形用エポキシ樹脂組成物（成形材料）の作製方法を以下に示す。
（Ａ）成分のエポキシ樹脂としてビフェニレン型エポキシ樹脂（ＮＣ−３０００、日本化薬株式会社製商品名）６．２％と、（Ｂ）成分の硬化剤としてフェノールアラルキル樹脂（ＭＥＨ−７８００、明和化成株式会社製商品名）３．６％と、硬化促進剤であるトリフェニルホスフィン・ベンゾキノン塩（日立化成工業株式会社製）０．０６％と、モンタン酸ワックス（ＨＷ−Ｅ、クラリアント株式会社製商品名）０．１８％と、エポキシシランカップリング（Ａ−１８７、東レダウコーニング株式会社製商品名）０．９６％と、カーボンブラック０．２％および（Ｃ）成分として平均粒径０．６μｍの球状シリカ（（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材）と平均粒径１８．８μｍの球状シリカ（平均粒径３μｍを超える無機充填材）を２：８の割合で配合した球状シリカ（平均粒径１６．４μｍ）８８．８％を常温（２５℃）で混合した後、さらに９０〜１１０℃に加熱しながら二軸ニーダ装置により混練した。ここで、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材の配合量は、（Ｃ）無機充填材全体の２０質量％である。
なお、（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材は、温度３０℃、湿度７０％の恒温槽に２４時間入れたものを使用した。
次いで、これを冷却した後、粉砕して成形材料とした。得られたエポキシ樹脂組成物（成形材料）を篩装置（篩浸透機）により、粒径１５０μｍ以下の粉砕したエポキシ樹脂組成物（成形材料）を除去し、篩残分を使用した。
【００３１】
次に、コンプレッション成形機（ＰＰＴ−１０３０、ＴＯＷＡ株式会社製）にて、この成形材料を基板（６０ｍｍ×２２０ｍｍ×０．５ｍｍ厚、大西電気株式会社製）上に成形し、成形板（５４ｍｍ×２１４ｍｍ×０．９ｍｍ厚）とした。
得られた成形板（５４ｍｍ×２１４ｍｍ×０．９ｍｍ厚）をＳＡＴ装置（周波数５０ＭＨｚ、日立建機株式会社製）にて、黒点を観察し評価した。なお、黒点の発生箇所を調べたところ、内部ボイド、微細な充填材による凝集物が主な要因であることがわかった。
【００３２】
使用した（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を上述の方法により２００℃で１時間放置したときの加熱減量を求めた結果、０．０９５％であった。
また、上述のＳＡＴ装置にて黒点を観察した結果、コンプレッション成形機にて作製した成形板の黒点数は１個であった。
【００３３】
（実施例２）
（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材として、実施例１と同じ無機充填材を用い、温度３０℃、湿度７０％ＲＨの恒温槽に２４時間処理することに替えて室温（２５℃）で２４時間放置したものを使用した。それ以外は、実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物（成形材料）と成形板を作製した。
使用した（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を上述の方法により２００℃で１時間放置したときの加熱減量を求めた結果、０．０８４％であった。
また、上述のＳＡＴ装置にて黒点を観察した結果、コンプレッション成形機にて作製した成形板の黒点数は１個であった。
【００３４】
（比較例１）
（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材として、実施例１と同じ無機充填材を用い、温度３０℃、湿度７０％ＲＨの恒温槽に２４時間処理することに替えて室温（２５℃）で７２時間放置したものを使用した。それ以外は、実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物（成形材料）と成形板を作製した。
使用した（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を上述の方法により２００℃で１時間放置したときの加熱減量を求めた結果、０．０５６％であった。
また、上述のＳＡＴ装置にて黒点を観察した結果、コンプレッション成形機にて作製した成形板の黒点数は４３個であった。
【００３５】
（比較例２）
（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材としては、実施例１と同じ無機充填材を用い、温度３０℃、湿度７０％ＲＨの恒温槽に２４時間処理することに替えて温度７０℃の乾燥機に２４時間放置したものを使用した。それ以外は、実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物（成形材料）と成形板を作製した。
使用した（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を上述の方法により２００℃で１時間放置したときの加熱減量を求めた結果、０．０４９％であった。
また、上述のＳＡＴ装置にて黒点を観察した結果、コンプレッション成形機にて作製した成形板の黒点数は８４個であった。
【００３６】
（比較例３）
（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材としては、実施例１と同じ無機充填材を用い、温度３０℃、湿度７０％ＲＨの恒温槽に２４時間処理することに替えて、温度３０℃、湿度９０％ＲＨの恒温槽に４８時間放置したものを使用した。それ以外は、実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物（成形材料）と成形板を作製した。
使用した（Ｃ１）平均粒径３μｍ以下の無機充填材を上述の方法により２００℃で１時間放置したときの加熱減量を求めた結果、０．２５％であった。
また、上述のＳＡＴ装置にて黒点を観察した結果、コンプレッション成形機にて作製した成形板の黒点数は５０個であった。
【００３７】
２００℃で１時間放置したときの加熱減量が０．０７質量％以上、０．２質量％以下の平均粒径３μｍ以下の無機充填材を使用した実施例１、２においては、成形板の黒点数が１個であるのに対し、加熱減量が０．０７質量％未満の無機充填材を使用した比較例１では成形板の黒点数が４３個であり、比較例２では８４個であった。また、加熱減量が０．２質量％を超えた無機充填材を使用した比較例３では成形板の黒点数が５０個であった。
よって、エポキシ樹脂封止成形品に生じる黒点不良を抑えるためには、２００℃で１時間放置したときの加熱減量が０．０７質量％以上、０．２質量％以下である平均粒径３μｍ以下の無機充填材を使用することが有効であり、そのためには、平均粒径３μｍ以下の無機充填材を、適度な温度、湿度の雰囲気下で保存することが重要であることがわかる。