(57)【要約】      （修正有）【課題】流通良好なガス通路を確保するとともに、優れた改質性能が得られる改質機構を備えた固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットを提供する。【解決手段】発電セルの燃料極層３に、多孔質板からなる燃料極集電体１２が配設され、当該燃料極集電体とセパレータ７との外周部間に、筒状のガスシール壁１３が配設されると共に、当該ガスシール壁内に、改質触媒が担持された多孔質板からなる改質板１４が複数積層されてなり、且つ上記改質板間毎に、上記改質板の外周部間に炭化水素ガスを流通させる第１の第１の流路形成板１５、および上記改質板の中央部間に炭化水素ガスを流通させる第２の第１の流路形成板１７が交互に配置され、上記改質板と上記燃料極集電体との間に、上記第２の第１の流路形成板が配置される。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料極層に燃料ガスを、空気極層に空気を供給することにより発電反応が生じる発電セルの燃料極層と、外部から導入された炭化水素ガスが導入される炭化水素ガス通路が穿設されたセパレータとの間に介装される燃料極集電体ユニットであって、
上記発電セルの燃料極層に、多孔質板からなる燃料極集電体が配設され、当該燃料極集電体と上記セパレータとの外周部間に、筒状のガスシール壁が配設されると共に、当該ガスシール壁内に、改質触媒が担持された多孔質板からなる改質板が複数積層されてなり、
且つ上記改質板間毎に、上記改質板の外周部間に上記炭化水素ガスを流通させる第１の第１の流路形成板、および上記改質板の中央部間に炭化水素ガスを流通させる第２の第１の流路形成板が交互に配置され、上記改質板と上記燃料極集電体との間に、上記第２の第１の流路形成板が配置されてなることを特徴とする固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニット。
【請求項２】
上記改質触媒は、Ｎｉ（ニッケル）系、或いはＲｕ（ルテニウム）系の改質触媒であることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発電セルとセパレータとの間に介装される固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、固体電解質層の一方の面に燃料極層を、他方の面に空気極層を配置してなる発電セルと、上記燃料極層に燃料ガスを供給する燃料ガス通路を、上記空気極層に空気を供給する酸化剤ガス通路を穿設したセパレータとを交互に複数積層して構成された固体酸化物形燃料電池が知られている。
【０００３】
この固体酸化物形燃料電池は、上記燃料極層に上記燃料ガス通路を通じて燃料ガスが供給され、上記空気極層に上記酸化剤ガス通路を通じて酸化剤ガスが供給されることにより発電反応が生じるものである。
【０００４】
一般に、上記燃料極層に供給される燃料ガスは、固体酸化物形燃料電池の外部に設置された改質器に炭化水素ガスおよび水蒸気の混合ガスを導入して、その混合ガスを改質器内の改質触媒によって改質することにより生成されている。
【０００５】
そして、この改質反応は、吸熱反応であり、十分に改質された燃料ガスを生成するために、上記改質器の温度を５００℃〜７００℃程度の高温雰囲気にする必要があった。そのため、従来の固体酸化物形燃料電池は、上記改質器を上記固体酸化物形燃料電池の近傍に設け、その排熱を吸熱することにより改質反応可能な温度を得ていた。
【０００６】
ところで、この改質反応は、高温であるほど高い転化率で上記炭化水素ガスを改質することが可能となるため、上記改質器を固体酸化物形燃料電池にできる限り近づけることが望ましいとされている。しかしながら、絶縁性を保つ、セパレータに掛かる不必要な熱応力を避ける等の理由から、固体酸化物形燃料電池と改質器との間に数ｍｍ程度の距離を設ける必要があるため、上記改質器を固体酸化物形燃料電池に近づけることにより改質性能を向上させるにも限界があった。
【０００７】
そのため、近年、最も高温である固体酸化物形燃料電池の内部に改質機構を組み込むことにより、より一層改質性能を向上させることが可能となる内部改質機構を備えた固体酸化物形燃料電池が注目されている。
【０００８】
そこで、本発明者は、下記特許文献１において、セパレータに穿設された炭化水素ガス通路（従来の燃料ガス通路）に改質触媒を充填することにより、改質性能を向上させた固体酸化物形燃料電池を提案している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００２−２２７８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
ところが、上記特許文献１に記載の固体酸化物形燃料電池は、改質性能が向上したものの、限られた狭い炭化水素ガス通路に改質触媒を組み込んだために、流路抵抗が増大して炭化水素ガスを供給するガス圧が上昇し、固体酸化物形燃料電池を複数設置した場合、各固体酸化物形燃料電池に均等に炭化水素ガスを供給することができなくなる可能性があった。このため、燃料極層に供給される燃料ガスの供給量が不均一となり、固体酸化物形燃料電池全体としての発電性能が低下してしまう可能性があった。
【００１１】
本発明は、上記従来技術の問題点を解決すべくなされたもので、流通良好なガス通路を確保するとともに、優れた改質性能が得られる改質機構を備えた固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題を解決するために、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットは、燃料極層に燃料ガスを、空気極層に空気を供給することにより発電反応が生じる発電セルの燃料極層と、外部から導入された炭化水素ガスが導入される炭化水素ガス通路が穿設されたセパレータとの間に介装される燃料極集電体ユニットであって、上記発電セルの燃料極層に、多孔質板からなる燃料極集電体が配設され、当該燃料極集電体と上記セパレータとの外周部間に、筒状のガスシール壁が配設されると共に、当該ガスシール壁内に、改質触媒が担持された多孔質板からなる改質板が複数積層されてなり、且つ上記改質板間毎に、上記改質板の外周部間に上記炭化水素ガスを流通させる第１の流路形成板、および上記改質板の中央部間に炭化水素ガスを流通させる第２の流路形成板が交互に配置され、上記改質板と上記燃料極集電体との間に、上記第２の流路形成板が配置されてなることを特徴とするものである。
【００１３】
そして、請求項２に記載の固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットは、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットにおいて、炭化水素用のＮｉ（ニッケル）系、或いはＲｕ（ルテニウム）系の改質触媒であることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１４】
請求項１に記載の発明においては、発電セルの燃料極層に燃料極集電体を配設し、当該燃料極集電体とセパレータとの外周部間に筒状のガスシール壁を配設すると共に、当該ガスシール壁内に改質触媒が担持された多孔質板からなる改質板を複数積層しているために、上記セパレータの炭化水素ガス通路から上記ガスシール壁内の上記改質板に炭化水素ガスを導入すると、当該炭化水素ガスが、上記多孔質状の改質板を移動する過程において、上記改質板の改質触媒によって改質され、燃料ガスとなる。
【００１５】
その際、上記改質板は、固体酸化物形燃料電池の中で最も高温である発電セルの近傍に配置されているとともに、その発電セルの熱を面全体で受熱することが可能であることから、上記炭化水素ガスを高い転化率で改質することが可能となり、水素リッチな燃料ガスを生成することが可能となる。
【００１６】
また、且つ上記改質板間毎に、上記改質板の外周部間に上記炭化水素ガスを流通させる第１の流路形成板、および上記改質板の中央部間に炭化水素ガスを流通させる第２の流路形成板を交互に配置しているために、上記ガスシール壁内において、上記セパレータから供給された炭化水素ガスが、第１の流路形成板により上記改質板の外周部へと流通して、上記改質板の外周部間を流通し、第２の流路形成板により上記改質板の中央部へと流通して、上記改質板の中央部間を流通する。この結果、炭化水素ガスがガスシール壁内に積層された改質板全体を蛇行して移動することにより、上記改質板の改質触媒によって十分に改質されるため、確実に水素リッチな燃料ガスを生成することが可能となる。
【００１７】
さらに、上記改質板と上記燃料極集電体との間に上記第２の流路形成板を配置しているために、当該上記改質板によって生成された燃料ガスが、上記第２の流路形成板によって、燃料極集電体の略中央部に噴出される。これにより、上記燃料ガスが、燃料極集電体内において、外周方向へと拡散して発電セルの燃料極層へと移動するため、燃料極層全体に上記燃料ガスを供給することが可能となり、この結果、上記発電セルが効率的に発電を行なうことが可能となる。
【００１８】
そして、セパレータの炭化水素ガス通路に改質触媒が組み込まれていないことから、流路抵抗が増大することがなくなるため、セパレータの炭化水素ガス通路に炭化水素ガスを供給してもガス圧が上昇することが無くなり、固体酸化物形燃料電池を複数設置しても、均等に炭化水素ガスを供給することが可能となる。この結果、各燃料極層に均等に燃料ガスを供給することが可能となるため、固体酸化物形燃料電池全体としての発電性能が低下することがなくなる。
【００１９】
一方、請求項２に記載の発明によれば、上記改質触媒が、メタン水蒸気改質活性の高いＮｉ（ニッケル）系、或いはＲｕ（ルテニウム）系の改質触媒であることから、上記改質板において、効率的に上記炭化水素ガスを改質することが可能となり、確実に水素リッチな燃料ガスを生成することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明に係る固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットの第１実施形態、および燃料ガスの流れを示す縦断面図である。
【図２】本発明に係る固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットの第２実施形態、および燃料ガスの流れを示す縦断面図である。
【図３】図１および図２の第２の流路形成板を示すもので、（ａ）が斜視図であり、（ｂ）が平面図である。
【図４】図１および図２の第１の流路形成板を示すもので、（ａ）が斜視図であり、（ｂ）が平面図である。
【図５】図１および図２のガスシール壁を示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
（第１実施形態）
図１は、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットの第１実施形態を示すものであり、図中符号１が発電セルである。
この発電セル１は、支持体となる固体電解質層２の一方の面に燃料極層３が、他方の面に空気極層４が一体に形成されたものである。
【００２２】
ここで、固体電解質層２は、高い酸素イオン伝導性を有するランタンガレート系（ＬａＧａＯ3系）材料で構成されている。
【００２３】
また、燃料極層３は、Ｎｉ−ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）のサーメットで構成され、空気極層４は、ランタンマンガナイト系(ＬａＭｎＯ3系）材料で構成されている。
【００２４】
さらに、燃料極層３の表面には、燃料極集電体ユニット５が配設され、空気極層４の表面には、Ａｇ基合金等の多孔質焼結金属板からなる空気極集電体６が配設されている。
【００２５】
そして、発電セル１およびその両側に配設された燃料極集電体ユニット５、空気極集電体６が、セパレータ７によって挟み込まれることにより単セルが構成されるとともに、当該単セルが複数積層されることにより、固体酸化物形燃料電池が構成されている。
【００２６】
ここで、セパレータ７は、発電セル１間を電気的に接続するとともに、発電セル１に対して炭化水素ガス（例えば都市ガス）および酸化剤ガス（空気）を供給する機能を有するもので、ステンレス等の金属によって形成されている。そして、このセパレータ７の内部には、外部から導入された炭化水素ガスを燃料極集電体ユニット５との対向面の略中央部に位置する炭化水素ガス吐出口８から吐出させる炭化水素ガス通路９と、外部から導入された空気を空気極集電体６との対向面の中央部に位置する空気吐出口１０から吐出させる空気通路１１が形成されている。また、セパレータ７の燃料極集電体ユニット５側の面には、Ｎｉめっき或いは炭化水素ガス吐出口８との対向面位置に炭化水素ガス吐出孔１８を穿設したＮｉ板が全面を覆うように設けられている。
【００２７】
一方、燃料極集電体ユニット５は、外部から導入された炭化水素ガスを燃料ガスに改質して、その燃料ガスを燃料極層３に供給する機能を有するもので、燃料極層３に燃料極集電体１２が配設され、当該燃料極集電体１２とセパレータ７との外周部間にガスシール壁１３が配設され、当該ガスシール壁１３内に改質板１４が２層積層されるとともに、改質板１４間に第１の流路形成板１５が配設され、改質板１４と燃料極集電体１２との間に第２の流路形成板１７が配設されて構成されたものである。
【００２８】
ここで、この燃料極集電体１２は、円板状のＮｉの多孔質焼結板で構成されている。
【００２９】
また、ガスシール壁１３は、図５に示すように、円筒状のステンレスによって構成されている。
【００３０】
そして、改質板１４は、ガスシール壁１３の内径と同径の円板状に形成されると共に、改質触媒であるＮｉ−ＧＤＣが担持されたＮｉの多孔質焼結板によって構成されている。
【００３１】
さらに、第１の流路形成板１５は、図４に示すように、改質板１４の外周部間に炭化水素ガスを流通させるように、改質板１４の内径より小径の円板状に形成されたＮｉ板或いはＮｉめっき板によって構成されている。
【００３２】
また、第２の流路形成板１７は、図３に示すように、改質板１４の内径と同径の円板状に形成されたＮｉ板によって構成されているとともに、炭化水素ガスが改質されることにより得られた燃料ガスを燃料極集電体１２の中央部に噴出させるように、略中央部にガス噴出孔１６が４個穿設されている。
【００３３】
（第２実施形態）
図２に示す固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットの第２実施形態は、セパレータ７の炭化水素ガス吐出口８の設置箇所および設置数、改質板１４の積層数、および改質板の間に配設する第１の流路形成板１５および第２の流路形成板１７の設置数および設置箇所が異なっている点が第１実施形態と異なっている。そのため、発電セル１の構成等の第１実施形態と同一の構成については、同一符号を用いることにより説明を省略する。
【００３４】
本実施形態においては、セパレータ７の内部に、外部から導入された炭化水素ガスを燃料極集電体ユニット５との対向面の外周部に位置する炭化水素ガス吐出口８から吐出させる２つの炭化水素ガス通路９と、外部から導入された空気を空気極集電体６との対向面の中央部に位置する空気吐出口１０から吐出させる空気通路１１が形成されている。
【００３５】
一方、燃料極集電体ユニット５は、外部から導入された炭化水素ガスを燃料ガスに改質して、その燃料ガスを燃料極層３に供給する機能を有するもので、燃料極層３に燃料極集電体１２が配設され、当該燃料極集電体１２とセパレータ７との外周部間にガスシール壁１３が配設され、当該ガスシール壁１３内に改質板１４が３層積層されるとともに、セパレータ７側の改質板１４間に第２の流路形成板１７が配設され、燃料極集電体１２側の改質板１４間に第１の流路形成板１５が配設され、改質板１４と燃料極集電体１２との間に第２の流路形成板１７が配設されて構成されたものである。
【００３６】
以上の構成からなる固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットの第１および第２実施形態においては、発電セル１の燃料極層３に燃料極集電体１２を配設し、当該燃料極集電体１２とセパレータ７との間にガスシール壁１３を配設すると共に、当該ガスシール壁１３内に、改質触媒が担持されたＮｉの多孔質焼結板からなる改質板を複数積層しているために、セパレータ７の炭化水素ガス通路９からガスシール壁１３内の改質板１４に炭化水素ガスが導入されると、当該炭化水素ガスが、多孔質状の改質板１４を移動する過程において、改質板１４の改質触媒によって改質されて、燃料ガスとなる。
【００３７】
その際、改質板１４は、固体酸化物形燃料電池の中で最も高温である発電セル１の近傍に配置されているとともに、その発電セル１の熱を面全体で受熱することが可能であることから、上記炭化水素ガスを高い転化率で改質することが可能となり、水素リッチな燃料ガスを生成することが可能となる。
【００３８】
また、改質板１４間毎に、第１の流路形成板１５、および第２の流路形成板１７を交互に配置しているために、ガスシール壁１３内において、セパレータ７から供給された炭化水素ガスが、第１の流路形成板１５により改質板１４の外周部へと流通して、改質板１４の外周部間を流通し、第２の流路形成板１７により改質板１４の中央部へと流通して、改質板１４の中央部間を流通する。この結果、炭化水素ガスがガスシール壁１３内に積層された改質板１４全体を蛇行して移動することにより、改質板１４の改質触媒によって十分に改質されるため、確実に水素リッチな燃料ガスを生成することが可能となる。
【００３９】
さらに、改質板１４と燃料極集電体１２との間に第２の流路形成板１７を配置しているために、改質板１４によって生成された燃料ガスが、第２の流路形成板１７のガス噴出孔１６によって、燃料極集電体１２の略中央部に噴出される。これにより、上記燃料ガスが、燃料極集電体１２内において、外周方向へと拡散しながら発電セル１の燃料極層３へと移動するため、燃料極層３全体に上記燃料ガスを供給することが可能となり、この結果、発電セル１が効率的に発電を行なうことが可能となる。
【００４０】
そして、セパレータ７の炭化水素ガス通路８に改質触媒が組み込まれていないことから、流路抵抗が増大することがなくなるため、セパレータ７の炭化水素ガス通路８に炭化水素ガスを供給してもガス圧が上昇することが無くなり、固体酸化物形燃料電池を複数設置しても、均等に炭化水素ガスを供給することが可能となる。この結果、各燃料極層３にも均等に燃料ガスを供給することが可能となるため、固体酸化物形燃料電池全体としての発電性能も低下することがなくなる。
【００４１】
そして、改質板１４に担持させる改質触媒に、メタン水蒸気改質活性の高いＮｉ−ＧＤＣを使用していることから、改質板１４において、効率的に上記炭化水素ガスを改質することが可能となり、確実に水素リッチな燃料ガスを生成することが可能となる。
【００４２】
また、改質機構、即ち改質板１４を固体酸化物形燃料電池の内部に配置することにより、従来の固体酸化物形燃料電池のように外部に改質器を配置する必要がなくなるため、固体酸化物形燃料電池を小型化することが可能である。
【００４３】
なお、固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットの第１の実施形態のように、セパレータの中央部に炭化水素ガス吐出口８を穿設した固体酸化物形燃料電池の場合、改質板１４をガスシール壁１３内に少なくとも２層以上の偶数層積層し、第１の流路形成板１５および第２の流路形成板１７を改質板１４間毎にセパレータ側から第１の流路形成板１５、第２の流路形成板１７の順番に交互に配置することにより、炭化水素ガスを改質板１４全体に行き渡るように流通させることが可能となる。
【００４４】
また、固体酸化物形燃料電池の燃料極集電体ユニットの第２の実施形態のように、セパレータの外周部に炭化水素ガス吐出口８を穿設した固体酸化物形燃料電池の場合、改質板１４をガスシール壁１３内に少なくとも３層以上の奇数層積層し、第１の流路形成板１５および第２の流路形成板１７を改質板１４間毎にセパレータ側から第２の流路形成板１７、第１の流路形成板１５の順番に交互に配置することによって、炭化水素ガスを改質板１４全体に行き渡るように流通させることが可能となる。
【００４５】
加えて、本実施形態においては、第１の流路形成板１５を改質板１４より小径の円板を用いることにより、改質板１４の外周部間に炭化水素ガスを流通させたが、改質板１４と同径の円板状に形成されたＮｉ板或いはＮｉめっき板からなる第１の流路形成板の外周部にガス噴出孔を複数設けたものを用いても対応可能である。
【符号の説明】
【００４６】
１  発電セル
３  燃料極層
４  空気極層
５  燃料極集電体ユニット
７  セパレータ
９  炭化水素ガス通路
１２  燃料極集電体
１３  ガスシール壁
１４  改質板
１５  第１の流路形成板
１７  第２の流路形成板
【図１】
2011210568.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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