(57)【要約】【課題】焼結用として、あるいは導電性や熱線遮蔽性に優れる塗布膜用などとして有用な、不純物含有量の少ない高純度金属ホウ化物粒子を、フッ酸を用いることなく効率よく製造する。【解決手段】（ａ）金属炭化物、金属酸化物、金属−ホウ素複合酸化物、ホウ素炭化物及びホウ素酸化物の中から選ばれる少なくとも一種の不純物を含む金属ホウ化物粉末を、大気中にて６００〜８００℃の温度で加熱処理して、前記不純物を酸化する工程、及び（ｂ）前記（ａ）工程で得られた金属ホウ化物粉末の加熱処理物を無機酸中で処理することで酸化した不純物を溶出させ、不純物の除去を行う工程を含む高純度金属ホウ化物粒子の製造方法である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）金属炭化物、金属酸化物、金属−ホウ素複合酸化物、ホウ素炭化物及びホウ素酸化物の中から選ばれる少なくとも一種の不純物を含む金属ホウ化物粉末を、大気中にて６００〜８００℃の温度で加熱処理して、前記不純物を酸化する工程、及び（ｂ）前記（ａ）工程で得られた金属ホウ化物粉末の加熱処理物を無機酸中で処理することで酸化した不純物を溶出させ、不純物の除去を行う工程を含む高純度金属ホウ化物粒子の製造方法。
【請求項２】
前記（ｂ）工程において使用する無機酸が塩酸である請求項１に記載の高純度金属ホウ化物粒子の製造方法。
【請求項３】
金属ホウ化物粒子中の不純物酸化物含有量が酸素換算で０．５質量％以下、かつ不純物炭化物含有量が炭素換算で０．０５質量％以下である請求項１又は２に記載の高純度金属ホウ化物粒子の製造方法により得られた高純度金属ホウ化物粒子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高純度金属ホウ化物粒子の製造方法及びその方法により得られた高純度金属ホウ化物粒子に関し、さらに詳しくは、焼結用として、あるいは導電性や熱線遮蔽性に優れる塗布膜用などとして有用な、不純物含有量の少ない高純度金属ホウ化物粒子を効率よく製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、導電性材料は、太陽電池や液晶ディスプレイ等の透明電極や透明導電膜、あるいは建築用ガラス、車両用窓ガラス等に対する透明熱線遮蔽膜として用途展開されてきた。電極膜や透明導電膜、熱線遮蔽膜の成膜技術としては、スパッタリング法や真空蒸着、ＣＶＤ等の乾式成膜法、あるいはナノ粒子を溶媒中に分散させ、塗布することにより成膜する湿式成膜法が検討されている。
その中で、金属ホウ化物は優れた導電性、赤外線遮蔽能が高いという特徴を有していることから、電極膜、透明導電膜、透明熱線遮蔽膜への用途開発が進められている。
【０００３】
特許文献１には、金属ホウ化物を用いた熱線遮蔽樹脂シート材として、透明な樹脂基材中に、熱線遮蔽成分として、六ホウ化物微粒子が分散され、若しくは六ホウ化物微粒子とＩＴＯ微粒子及び／又はＡＴＯ微粒子が分散されている熱線遮蔽樹脂シート材が提案されており、そして上記六ホウ化物微粒子として、ＬａＢ6、ＣｅＢ6、ＰｒＢ6、ＮｄＢ6、ＧｄＢ6、ＴｂＢ6、ＤｙＢ6、ＨｏＢ6、ＹＢ6、ＳｍＢ6、ＥｕＢ6、ＥｒＢ6、ＴｍＢ6、ＹｂＢ6、ＬｕＢ6、ＳｒＢ6及びＣａＢ6などが開示されている。
これらの金属六ホウ化物は、金属ホウ化物の中で、特に赤外線（熱線）遮蔽能に優れていることが知られている。
【０００４】
金属ホウ化物を成膜する場合、乾式成膜法としては金属ホウ化物ターゲットを用いたスパッタリング法が、湿式成膜法としては金属ホウ化物ナノ粒子を有機溶媒中に分散して塗料とし、得られた塗料を塗布する方法が主に用いられている。
スパッタリング法を用いる場合、スパッタリング用ターゲットは緻密で高純度であることが必要とされており、これまでのターゲット材料は市販の金属ホウ化物粉末を焼成したものが用いられてきた。
【０００５】
金属ホウ化物市販粉末は、金属源とホウ素源を固相法、液相法、気相法などにより反応させることで合成される。その合成方法によって得られる金属ホウ化物の粒径、純度が異なり、平均粒径が０．５〜２０μｍ程度の比較的粒径が大きい粒子は焼結用原料に用いられ、平均粒径が１００ｎｍ程度以下のナノ粒子は金属ホウ化物塗布膜用に用いられる。
金属源としては、金属酸化物、金属炭化物、金属水酸化物、金属炭酸塩や塩化物塩等の金属塩が用いられ、ホウ素源としては金属ホウ素、ホウ素炭化物、ホウ素酸化物、ホウ酸等が用いられている。
合成の際に各種金属源化合物からホウ素と反応可能な金属状態に還元するために炭素が添加されているが、完全に還元させるためには過剰に添加されており、過剰成分が金属やホウ素と反応して金属炭化物及びホウ素炭化物を生成することを、避けることは現実的には不可能である。
【０００６】
焼結用原料に用いられる金属ホウ化物市販粉末には、不純物として前述の金属炭化物及びホウ素炭化物に加えて、金属酸化物、ホウ素酸化物、金属−ホウ素複合酸化物などが含まれている（特許文献２〜４参照）。焼結用途に用いられる金属ホウ化物粉末は、粒子径を大きくするため比較的高温で合成されることから、未反応の金属源及びホウ素源は比較的少ない。しかしながら、焼結用に適した粒子径に調整する際に粉砕工程が必要であり、完全に大気を遮断して取り扱うことは、現実的に不可能であるため、粉砕により新しく表面に露出する部分が大気中の酸素と反応して、金属酸化物及びホウ素酸化物、金属−ホウ素複合酸化物となる。
【０００７】
このように一般的な焼結原料用金属ホウ化物粉末には、通常不純物酸化物が酸素換算で１．５質量%以上、不純物炭化物が炭素換算で０．２質量％以上含まれている。
このような不純物が含まれる焼結体原料用金属ホウ化物粉末を用いて焼結体を作製すると、不純物は焼結中に除去できないうえに、焼結中に不純物同士が反応して非晶質状態となり、金属ホウ化物焼結体の粒界に存在する。そのため市販粉末を用いて作製した焼結体には原料粉末由来の不純物が多量に含むことは避けられない。スパッタリング用ターゲット材料中に不純物が含まれているとスパッタ膜にも不純物が取り込まれてしまう。従って市販の金属ホウ化物粉末を焼結して作製した従来のターゲットを用いると、純度が高い金属ホウ化物膜が得られないという問題があった。
【０００８】
特許文献５には、金属ホウ化物を用いたスパッタリング用ターゲットとして、ホウ化ハフニウム、ホウ化チタン、ホウ化タングステン、ホウ化ランタンから選択された１種以上を主成分とするスパッタリング用ターゲットであって、該ターゲットの焼結体密度比が８０％以上であり、かつ、その結晶粒径が５０μｍ以下であるスパッタリング用ターゲット、及びその製造方法が開示されている。
しかしながら、この技術は、ターゲットの粒子間の空隙を大幅に減少させて、該ターゲットの密度比（実際の焼結体の密度と理論密度との比）をさらに向上させることにより、高密度のホウ化物ターゲットとし、当該ターゲットを用いて製品を生産した場合、その量産性を向上させるための技術であって、ターゲット中の不純物については、なんら言及されていない。
【０００９】
一方、金属ホウ化物塗布用の金属ホウ化物粉末中のナノ粒子の含有量は焼結原料用粉末よりも多い。これは、生成される金属ホウ化物の粒径を小さくするために反応温度を低くしているためである。一般的な金属ホウ化物ナノ粒子には、通常不純物酸化物が酸素換算で５質量％以上、不純物炭化物が炭素換算で２質量%以上含まれている。
不純物酸化物及び不純物炭化物は、金属ホウ化物と比較して電気伝導性、赤外線遮蔽能が著しく低い。また、これら不純物は金属ホウ化物と屈折率が異なる。このような不純物が多量に含まれる金属ホウ化物ナノ粒子を用いて塗布すると、膜の電気伝導性、赤外線遮蔽能が低くなるだけではなく、屈折率が異なる不純物が含まれているために散乱が発生し、透光性に優れた膜が得られないという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００３−３２７７１７号公報
【特許文献２】特開昭６１−２６１２７２号公報
【特許文献３】特開平４−２２８４７４号公報
【特許文献４】特開２００４−２５０７２５号公報
【特許文献５】特開平６−２４８４４６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
一般に非酸化物粉末中の不純物を除去する手段として、炭化ケイ素中の酸化ケイ素をフッ酸で洗浄する方法が知られている。しかし、フッ酸は溶解力が強く、金属ホウ化物自体も溶解してしまうが、炭化物に対する溶解性に乏しいため不純物炭化物は除去できない。さらにフッ酸は、毒物であり、危険性が高く使用にあたっては安全対策、廃液処理などでコストがかかるために、フッ酸を使用することは好ましくない。そこでフッ酸を使用しないで、なおかつ不純物炭化物も除去できる金属ホウ化物の不純物除去方法が望まれていた。
本発明は、このような状況下になされたもので、焼結用として、あるいは導電性や熱線遮蔽性に優れる塗布膜用などとして有用な、不純物含有量の少ない高純度金属ホウ化物粒子を、フッ酸を用いることなく効率よく製造することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、前記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、下記の知見を得た。
金属ホウ化物粉末を無機酸で洗浄する場合、前述のように不純物酸化物として含まれている金属酸化物、ホウ素酸化物、金属−ホウ素複合酸化物は無機酸に溶解するが、不純物炭化物として含まれている金属炭化物、ホウ素炭化物は無機酸には溶解しない。そこで、金属ホウ化物粉末を大気中にて、特定の温度で加熱することにより、不純物炭化物を酸化して酸化物とし、この酸化処理を行った粉末を酸洗浄することで酸化物化した不純物を除去し得ることを見出した。
さらに酸洗浄に用いる無機酸として、好ましくは塩酸、特に加熱した塩酸を使用することで金属ホウ化物を溶解することなく酸化物化した不純物を除去して、不純物酸化物含有量が酸素換算で所定の値以下で、かつ不純物炭化物含有量が炭素換算で所定の値以下の金属ホウ化物粒子を製造できることを見出した。
本発明は、かかる知見に基づいて完成したものである。
【００１３】
すなわち、本発明は、
［１］  （ａ）金属炭化物、金属酸化物、金属−ホウ素複合酸化物、ホウ素炭化物及びホウ素酸化物の中から選ばれる少なくとも一種の不純物を含む金属ホウ化物粉末を、大気中にて６００〜８００℃の温度で加熱処理して、前記不純物を酸化する工程、及び（ｂ）前記（ａ）工程で得られた金属ホウ化物粉末の加熱処理物を無機酸中で処理することで酸化した不純物を溶出させ、不純物の除去を行う工程を含む高純度金属ホウ化物粒子の製造方法、
［２］  前記（ｂ）工程において使用する無機酸が塩酸である上記［１］に記載の高純度金属ホウ化物粒子の製造方法、
［３］  金属ホウ化物粒子中の不純物酸化物含有量が酸素換算で０．５質量％以下、かつ不純物炭化物含有量が炭素換算で０．０５質量％以下である上記［１］又は［２］に記載の高純度金属ホウ化物粒子の製造方法により得られた高純度金属ホウ化物粒子、
を提供するものである。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、焼結用としてあるいは導電性や熱線遮蔽性に優れる塗布膜用などとして有用な、不純物含有量の少ない高純度金属ホウ化物粒子を、フッ酸を用いないでも効率よく製造することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の高純度金属ホウ化物粒子の製造方法は、金属ホウ化物粉末の製造時に不可避的に混入する金属炭化物、金属酸化物、金属−ホウ素複合酸化物、ホウ素炭化物及びホウ素酸化物の中から選ばれる少なくとも一種の不純物を含む金属ホウ化物を用い、以下に示す（ａ）工程及び（ｂ）工程を施すことにより、不純物酸化物含有量が酸素換算で０．５質量％以下で、かつ不純物炭化物含有量が炭素換算で０．０５質量％以下の金属ホウ化物粒子を得ることができる。
【００１６】
［金属ホウ化物粉末］
本発明の高純度金属ホウ化物粒子の製造方法において、原料として用いる金属ホウ化物粉末としては特に制限はないが、例えばＸＢ6（ただし、ＸはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｓｒ及びＣａの中から選ばれる少なくとも一種である。）で示される六ホウ化物粉末を挙げることができる。
前記の金属ホウ化物粉末は、合成して用いてもよいし、市販品を用いてもよいが、その製造時に不可避的に混入する金属炭化物、金属酸化物、金属−ホウ素複合酸化物、ホウ素炭化物及びホウ素酸化物の中から選ばれる少なくとも一種の不純物を含む。
この金属ホウ化物粉末の平均粒径は、用途により異なり、例えば焼結用原料として用いる場合には、成形性の観点から、通常０．１〜２０μｍ程度、好ましくは０．５〜２０μｍであり、塗布膜用原料として用いる場合には、透明性の観点から、通常１００ｎｍ以下、好ましくは３０ｎｍ以下である。
【００１７】
［（ａ）工程］
前述したように、原料の金属ホウ化物粉末に含まれる不純物は、金属酸化物や金属炭化物、ホウ素炭化物、ホウ素酸化物、金属−ホウ素複合酸化物であることから、まず、酸処理により除去可能な酸化物にする必要がある。すなわち不純物酸化物は酸に溶解するが、不純物炭化物は酸に溶解しないからである。
したがって、本発明においては、この（ａ）工程において、前述した原料の金属ホウ化物粉末を、大気中にて６００〜８００℃の温度で加熱処理して、前記不純物を酸化させる。ここで大気中の酸化処理温度を、６００℃以上８００℃以下とした理由は６００℃未満では金属炭化物及びホウ素炭化物が十分に酸化されないためであり、８００℃を超えると金属ホウ化物自体が酸化されて収率が低下するためである。好ましい酸化処理温度は７００〜８００℃である。
金属炭化物及びホウ素炭化物が酸化して生成される酸化物は、酸に溶解することから、次の（ｂ）工程において無機酸で処理することで、金属炭化物とホウ素炭化物を効果的に除去することができる。
【００１８】
なお、不純物が、ホウ素酸化物、金属−ホウ素複合酸化物のみである場合、これらは既に酸化されて酸化物になっているで、この（ａ）工程は必要ないように思える。しかし、ホウ素酸化物、金属−ホウ素複合酸化物の酸化の程度が充分でないことがあり、またホウ素酸化物、金属−ホウ素複合酸化物のみが不純物として存在していることはほとんどなく、金属炭化物、ホウ素炭化物なども含まれているのが通常であるから、この（ａ）工程が必要となる。
【００１９】
［（ｂ）工程］
本発明における（ｂ）工程は、前記（ａ）工程で得られた金属ホウ化物粉末の加熱処理物を無機酸中で処理することで酸化した不純物を溶出させる工程である。
当該（ｂ）工程における酸化した不純物を溶出させるための無機酸としては、塩酸、硫酸、硝酸から選択することができる。ここで、使用する無機酸の種類、濃度、処理温度及び処理時間は、溶解させる酸化物の成分や量により、選択することが好ましい。これは、無機酸の酸化力が高すぎる場合は、酸化物のみならず金属ホウ化物自体を酸化溶解させてしまい、金属ホウ化物自体の収率が低下してしまうためであり、一方、無機酸の酸化物溶解力が低い場合には、酸化物の溶解に時間を要したり、場合によっては溶解が不十分となり酸化物が十分に除去できなくなるためである。なお、無機酸としては、リン酸、フッ酸もあるが、リン酸は溶解力に乏しく、フッ酸は前述したように毒物等の欠点を有しており、好適な無機酸ではない。一方、有機酸は酸化物溶解力に乏しいため不適当である。
【００２０】
これらの点を考慮すると、硝酸、硫酸は強い酸化力を有しているために金属ホウ化物自体を酸化溶解させてしまう可能性が高く、処理条件の選択や制御を厳密に行う必要が生じるため、使用には注意を要する。一方、塩酸は酸化力がほとんど無いことから、金属ホウ化物自体を酸化溶解させてしまう可能性が低く、好適に用いることができる。
例えば、塩酸を使用する場合、濃度は１ｍｏｌ／ｄｍ3以上かつ６ｍｏｌ／ｄｍ3以下が好ましい。その理由は１ｍｏｌ／ｄｍ3未満では不純物の溶出速度が遅く時間がかかるためであり、６ｍｏｌ／ｄｍ3を越えるとでは金属ホウ化物自体が酸化されやすくなるためである。より好ましい濃度は、２〜６ｍｏｌ／ｄｍ3であり、特に好ましい濃度は４〜６ｍｏｌ／ｄｍ3である。
【００２１】
また、この処理は常温で行ってもよいが、加熱して行うのが好ましく、加熱処理する場合の処理温度は、４０℃以上かつ８０℃以下が望ましい。４０℃未満では不純物の溶出に時間がかかるためであり、８０℃を越えると金属ホウ化物自体が酸化されやすくなるからである。
酸処理後の粉末は、イオン交換水にて酸成分を除去した後に水分を除去するために乾燥処理、特に真空乾燥処理することが好ましい。
【００２２】
このように、金属炭化物、金属酸化物、金属−ホウ素複合酸化物、ホウ素炭化物及びホウ素酸化物の中から選ばれる少なくとも一種の不純物を含む金属ホウ化物粉末に、前記（ａ）工程及び（ｂ）工程を施すことにより、不純物酸化物含有量が酸素換算で０．５質量％以下、好ましくは０．２質量％以下で、かつ不純物炭化物含有量が炭素換算で０．０５質量％以下、好ましくは０．０２質量％以下の金属ホウ化物粒子が得られる。
なお、前記の不純物酸化物含有量（酸素換算量）及び不純物炭化物含有量（炭素換算量）は、以下に示す方法で測定した値である。
【００２３】
＜不純物酸化物含有量及び不純物炭化物含有量の測定＞
不純物酸化物の酸素量は、グラファイト中の試料を不活性ガス雰囲気で加熱し、試料から分解あるいは解離してくる酸素を炭素と反応させ、生成した一酸化炭素あるいは二酸化炭素を赤外線吸光度で定量する方法、すなわち通常不活性ガス溶融法と呼ばれる方法により測定した。
また、不純物炭化物の炭素量は、石英管状炉内で試料を加熱し、試料から揮発、分解、燃焼等により発生した炭素成分を赤外線吸収法を用いて測定する方法により測定した。
【００２４】
本発明の方法で得られた高純度金属ホウ化物粒子を用いることにより、純度が高い金属ホウ化物スパッタリング用ターゲット材料が作製できるようになり、従来よりも純度が高い金属ホウ化物膜を成膜できる。
また、金属ホウ化物ナノ粒子を高純度化処理することにより、従来よりもヘイズ値が低い金属ホウ化物塗布膜が成膜できる。
【実施例】
【００２５】
次に、本発明を実施例により、さらに詳細に説明するが、本発明は、これらの例によってなんら限定されるものではない。
なお、各例で使用した金属ホウ化物粉末及び無機酸による処理後に得られた金属ホウ化物粉末（粒子）の不純物酸化物含有量の酸素換算量及び不純物炭化物含有量の炭素換算量、並びに各例で使用した金属ホウ化物粉末の平均粒径は、以下に示す方法に従って測定した。
【００２６】
（１）不純物酸化物含有量（酸素換算量）及び不純物炭化物含有量（炭素換算量）の測定
不純物酸化物の酸素量は、試料粉末５０ｍｇを取り、ＬＥＣＯ社製ＴＣ−４３６型を使用して、前記不活性ガス溶融法にて測定した。
また、不純物炭化物の炭素量は、試料粉末１００ｍｇを取り、ＬＥＣＯ社製ＷＣ−２００型を使用して，前記方法にて測定した。
（２）使用した金属ホウ化物粉末の平均粒径の測定
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）［日立製作所社製、Ｓ−４０００］により測定した。
また、各例における金属ホウ化物の処理物は、イオン交換水で酸成分を除去後、真空乾燥処理を行い、金属ホウ化物粉末（粒子）を得た。
【００２７】
実施例１
不純物酸化物含有量が酸素換算で１．６質量％、不純物炭化物含有量が炭素換算で０．２質量％含まれている平均粒径１．５μｍのＬａＢ6粉末１００ｇを大気中７００℃で１２０分間酸化処理し［（ａ）工程］、次いで８０℃の６ｍｏｌ／ｄｍ3塩酸２００ｍｌ中で１２０分間処理を行った［（ｂ）工程］。得られたＬａＢ6粉末（粒子）は８０ｇで、不純物酸素含有量を０．３７質量%、不純物炭素含有量を０．０１質量%に低減できた。
【００２８】
実施例２
不純物酸化物含有量が酸素換算で１．６質量％、不純物炭化物含有量が炭素換算で０．２質量％含まれている平均粒径１．５μｍのＬａＢ6粉末１００ｇを大気中６００℃で１２０分間酸化処理し［（ａ）工程］、次いで８０℃の６ｍｏｌ／ｄｍ3塩酸２００ｍｌ中で１２０分間処理を行った［（ｂ）工程］。得られたＬａＢ6粉末（粒子）は８３ｇで、不純物酸素含有量を０．３２質量%、不純物炭素含有量を０．０２質量%に低減できた。
【００２９】
実施例３
不純物酸化物含有量が酸素換算で１．６質量％、不純物炭化物含有量が炭素換算で０．２質量％含まれている平均粒径１．５μｍのＬａＢ6粉末１００ｇを大気中７００℃で１２０分間酸化処理し［（ａ）工程］、次いで８０℃の２ｍｏｌ／ｄｍ3塩酸２００ｍｌ中で１２０分間処理を行った［（ｂ）工程］。得られたＬａＢ6粉末（粒子）は９０ｇで、不純物酸素含有量を０．４９質量%、不純物炭素含有量を０．０２質量%に低減できた。
【００３０】
実施例４
不純物酸化物含有量が酸素換算で１．６質量％、不純物炭化物含有量が炭素換算で０．２質量％含まれている平均粒径１．５μｍのＬａＢ6粉末１００ｇを大気中７００℃で１２０分間酸化処理し［（ａ）工程］、次いで４０℃の６ｍｏｌ／ｄｍ3塩酸２００ｍｌ中で１２０分間処理を行った［（ｂ）工程］。得られたＬａＢ6粉末（粒子）は８８ｇで、不純物酸素含有量を０．４１質量%、不純物炭素含有量を０．０１５質量%に低減できた。
【００３１】
実施例５
不純物酸化物含有量が酸素換算で１．８質量％、不純物炭化物含有量が炭素換算で０．５質量％含まれている平均粒径２．０μｍのＣｅＢ6粉末１００ｇを大気中７００℃で１２０分間酸化処理し［（ａ）工程］、次いで８０℃の６ｍｏｌ／ｄｍ3塩酸２００ｍｌ中で１２０分間処理を行った［（ｂ）工程］。得られたＣｅＢ6粉末（粒子）は７５ｇで、不純物酸素含有量を０．４４質量%、不純物炭素含有量を０．０２質量%に低減できた。
【００３２】
実施例６
不純物酸化物含有量が酸素換算で６．５質量％、不純物炭化物含有量が炭素換算で２．５質量％含まれている平均粒径５０ｎｍのＬａＢ6粉末１００ｇを大気中６００℃で１２０分間酸化処理し［（ａ）工程］、次いで８０℃の６ｍｏｌ／ｄｍ3塩酸２００ｍｌ中で１２０分間処理を行った［（ｂ）工程］。得られたＬａＢ6粉末（粒子）は７０ｇで、不純物酸素含有量を０．４９質量%、不純物炭素含有量を０．０２質量%に低減できた。
【００３３】
実施例７
不純物酸化物含有量が酸素換算で１．６質量％、不純物炭化物含有量が炭素換算で０．２質量％含まれている平均粒径１．５μｍのＬａＢ6粉末１００ｇを大気中７００℃で１２０分間酸化処理し［（ａ）工程］、次いで８０℃の２ｍｏｌ／ｄｍ3硫酸２００ｍｌ中で１２０分間処理を行った［（ｂ）工程］。得られたＬａＢ6粉末（粒子）は５５ｇと収率がやや低下していた。また、このＬａＢ6粉末（粒子）は、不純物炭素含有量を０．０１質量%に低減できた。一方、不純物酸素含有量は０．８質量％と半減したが、他の実施例に比べて多かった。これは、ＬａＢ6粉末（粒子）の一部が硫酸により酸化分解されているためと考えられる。
【００３４】
実施例８
不純物酸化物含有量が酸素換算で１．６質量％、不純物炭化物含有量が炭素換算で０．２質量％含まれている平均粒径１．５μｍのＬａＢ6粉末１００ｇを大気中７００℃にて１２０分間酸化処理し［（ａ）工程］、次いで２０℃の１ｍｏｌ／ｄｍ3塩酸２００ｍｌ中で１２０分間処理を行った［（ｂ）工程］。得られたＬａＢ6粉末（粒子）は９２ｇで、不純物酸素含有量を１．２質量%、不純物炭素含有量が０．０１質量%に低減できた。
なお、不純物酸素含有量が１．２質量%であったのは、塩酸の濃度が薄く、処理温度が低いことによるものと考えられる。
【００３５】
比較例１
不純物酸化物含有量が酸素換算で１．６質量％、不純物炭化物含有量が炭素換算で０．２質量％含まれている平均粒径１．５μｍのＬａＢ6粉末１００ｇを大気中の酸化処理［（ａ）工程］を行わずに、８０℃の６ｍｏｌ／ｄｍ3塩酸２００ｍｌ中で処理を１２０分間行った［（ｂ）工程］。得られたＬａＢ6粉末（粒子）は、不純物酸素含有量を０．４２質量%と不純物酸化物量は低減できたものの、不純物炭素含有量が０．２１質量%と不純物炭化物量を低減することができなかった。
【産業上の利用可能性】
【００３６】
本発明の高純度金属ホウ化物粒子の製造方法は、焼結用として、あるいは導電性や熱線遮蔽性に優れる塗布膜用などとして有用な、不純物含有量の少ない高純度金属ホウ化物粒子を効率よく製造することができる。
本発明の方法で得られた高純度金属ホウ化物粒子を用いることにより、純度が高い金属ホウ化物スパッタリング用ターゲット材料が作製できるようになり、従来よりも純度が高い金属ホウ化物膜を成膜することができる。また、金属ホウ化物ナノ粒子を高純度化処理することにより、従来よりもヘイズ値が低い金属ホウ化物塗布膜を成膜することができる。