(57)【要約】【課題】４つの共振器を構成してなる有機電界発光装置の提供。【解決手段】第１の電極と、有機電界発光層と、第２電極と、低屈折率層と、高屈折率層とをこの順に少なくとも有する有機電界発光装置であって、前記第１の電極が、反射電極であり、前記第２の電極が半透明金属膜と透明酸化導電膜とからなり、前記第１の電極と、前記半透明金属膜と、前記透明酸化導電膜と、前記低屈折率層と、前記高屈折率層とで、４つの共振器を構成し、前記有機電界発光層が、第１の共振器の光路長調整層となり、前記透明酸化導電膜が、第２の共振器の光路長調整層となり、前記低屈折率層が、第３の共振器の光路長調整層となり、前記高屈折率層が、第４の光路長調整層となる有機電界発光装置である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の電極と、有機電界発光層と、第２電極と、低屈折率層と、高屈折率層とをこの順に少なくとも有する有機電界発光装置であって、
前記第１の電極が、反射電極であり、
前記第２の電極が半透明金属膜と透明酸化導電膜とからなり、
前記第１の電極と、前記半透明金属膜と、前記透明酸化導電膜と、前記低屈折率層と、前記高屈折率層とで、４つの共振器を構成し、
前記有機電界発光層が、第１の共振器の光路長調整層となり、
前記透明酸化導電膜が、第２の共振器の光路長調整層となり、
前記低屈折率層が、第３の共振器の光路長調整層となり、
前記高屈折率層が、第４の共振器の光路長調整層となることを特徴とする有機電界発光装置。
【請求項２】
ＴＦＴ基板と、第１の電極と、有機電界発光層と、第２の電極と、低屈折率層と、高屈折率層と、透明基板とをこの順に有し、前記有機電界発光層からの発光を前記透明基板から出射する請求項１に記載の有機電界発光装置。
【請求項３】
基板と、第１の電極と、有機電界発光層と、第２の電極と、低屈折率層と、高屈折率層と、ＴＦＴ基板と、透明基板とをこの順に有し、コンタクトホールを介して前記ＴＦＴ基板と前記第２の電極が接続され、前記有機電界発光層からの発光を前記透明基板から出射する請求項１に記載の有機電界発光装置。
【請求項４】
第１の電極と透明基板の間の薄膜層が、次関係式、φ１ｊ／π＋φ２ｊ／π＋Σｎｉ・ｄｉ＝（(２ｍ−１)λｊ／４）)±０．１λｊを満たす請求項２から３のいずれかに記載の有機電界発光装置。
ただし、ｎｉは、第１の電極から第ｉ層目の薄膜の屈折率を表す。ｄｉは、第１の電極からの第ｉ層目の薄膜の膜厚を表す。ｍは、自然数１、２、・・・で、共振器のモード数を示す。λｊは、第ｊ共振器の共振波長であり、ｊは１〜３の自然数である。φ１ｊは、ｊ共振波長に対応する有機電界発光層から第１の電極までの位相ずれを表す。φ２ｊは、光が第１の電極を通過した時の位相ずれを表す。
【請求項５】
半透明金属膜がＡｇ、Ａｕ、Ａｌ、Ｐｔ、及びＣｕのいずれかからなり、かつ該半透明金属膜の厚みが５ｎｍ〜５０ｎｍである請求項１から４のいずれかに記載の有機電界発光装置。
【請求項６】
透明酸化導電膜がＩＴＯ及びＩＺＯのいずれかであり、該透明酸化導電膜の屈折率が、透明基板の屈折率より大きい請求項２から５のいずれかに記載の有機電界発光装置。
【請求項７】
低屈折率層の屈折率が、光取り出し側の透明基板の屈折率より小さい請求項１から６のいずれかに記載の有機電界発光装置。
【請求項８】
低屈折率層が、絶縁層、保護層、及び封止層のいずれかである請求項１から７のいずれかに記載の有機電界発光装置。
【請求項９】
低屈折率層が、フッ素系材料、及びシリコーン含有ポリマーのいずれかを含有する請求項１から８のいずれかに記載の有機電界発光装置。
【請求項１０】
シリコーン含有ポリマーが、籠型シロキサン構造を含有するポリマーである請求項９に記載の有機電界発光装置。
【請求項１１】
高屈折率層の屈折率が、光取り出し側の透明基板の屈折率より大きい請求項１から１０のいずれかに記載の有機電界発光装置。
【請求項１２】
高屈折率層が、絶縁層、保護層、及び封止層のいずれかである請求項１から１１のいずれかに記載の有機電界発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機電界発光装置（「有機ＥＬ装置」、「有機エレクトロルミネッセンス装置」と称することもある）に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機電界発光装置は、自発光型の表示装置であり、ディスプレイや照明の用途に期待されている。例えば、有機電界発光ディスプレイは、従来のＣＲＴやＬＣＤと比較して視認性が高く、視野角依存性がない等の表示性能上の利点を有している。また、ディスプレイを軽量化、薄層化できる利点もある。その一方、有機電界発光照明は、軽量化、薄層化が可能であるとの利点に加え、フレキシブルな基板を用いることでこれまで実現できなかった形状の照明を実現できる可能性を有している。
【０００３】
有機電界発光素子を用いてアクティブマトリクス型のディスプレイを構成する場合、スイッチング素子として、一般に薄膜トランジスタ（ＴＦＴ：Ｔｈｉｎ  Ｆｉｌｍ  Ｔｒａｎｓｉsｔｏｒ）が配置されたＴＦＴ基板が用いられている。このような有機電界発光素子には、光取り出し方向がＴＦＴ基板と反対側であるトップ光取り出し構造（トップエミッション構造）と、光取り出し方向がＴＦＴ基板側であるボトム光取り出し構造（ボトムエミッション構造）とがある。
【０００４】
有機電界発光装置の光取り出し効率は、ディスプレイの表示精度、品質、消費電力に直接関係するため重要であると共に、有機電界発光素子の電気的な性能も考慮しなければならない。前記トップエミッション構造では、トップ光取り出しを実現するため、陰極（光取り出し側の電極）に透明電極を用いる必要がある。一方、前記ボトムエミッション構造では、ＴＦＴ基板により有機電界発光素子を駆動させるため、コンタクトホールを介して電極としての透明酸化導電膜に電流を流す必要がある。また、有機電界発光装置の構造として、駆動電路、電極、有機電界発光層以外に、保護層、絶縁膜層なども必要である。また、発光層から発光した光が発光層を含む複数の材料層を通過して空気まで伝播するので、通過するすべての層は有機電界発光装置の光取出し効率に影響を与える。また、有機電界発光装置を製作する際には、積層数が増えれば増えるほど、製作が複雑になり、歩留まりが下がり、コストも増加する可能性が大きくなる。また、トップエミッション構造の有機電界発光素子では、基板のない中空構造では割れる恐れがあるので、光取出し側に透明基板を導入することが望ましい。
【０００５】
光取出し効率を向上させるため、有機電界発光素子の発光層と反対側に低屈折率層を設けることが試みられている。例えば特許文献１では、有機電界発光素子における電極の導電性と光透過性を両立させるため、透明酸化導電膜と半透明金属膜を組み合わせた陰極を用いることが提案されている。しかし、この提案では、透明酸化導電膜の屈折率は１．６〜２．３であり、その厚みは５０ｎｍ以下であり、可視光の光路長としては効率よく光を取り出せない可能性があると考えられる。
また、特許文献２では、有機電界発光素子の積層数を少なくするため、低屈折率層で絶縁膜を構成することが提案されている。しかし、この提案では、低屈折率層の厚みについては検討されていない。有機電界発光素子の厚みはサブμｍ〜数μｍの範囲であるため、有機電界発光素子内の光が層間屈折率の差によって、反射が発生する際に、有機電界発光素子内の光が干渉することになるので、有機電界発光素子を構成する薄膜の厚みが適切でなければ、低屈折率層を挿入しても、光取出し効率が減少する可能性もある。
【０００６】
また、異なる屈折率層によりハーフミラーを構成し、全反射電極と共に共振器を構成し、ハーフミラーの一部は透明電極として利用してもよいことが提案されている（特許文献３及び４参照）。しかし、これらの提案では、異なる誘電体でハーフミラーを構成しており、誘電体と有機薄膜の屈折率差が小さいので、共振器の十分な効果が得られないと考えられる。また、特許文献３では、半透明金属電極を利用することについても言及しているが、具体的な構造については示されていない。また、特許文献４では、上面電極は半透明金属電極と透明酸化導電膜の積層構造で、異なる屈折率層のハーフミラーとして利用することについても言及されているが、電極の外側に低屈折率層を設けることは開示も示唆もされていない。
【０００７】
したがって、電気特性と歩留まりが低下することなく、光取出し効率を向上させることができ、高い正面輝度が得られることにより、低消費電力化と長寿命化が達成できる有機電界発光装置の速やかな提供が望まれているのが現状である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−７９４２２号公報
【特許文献２】特許第４１８２４６７号公報
【特許文献３】特開２００３−１２３９８７号公報
【特許文献４】特開２００７−１２３７０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、従来における前記諸問題を解決し、以下の目的を達成することを課題とする。即ち、本発明は、第１の電極と、有機電界発光層と、第２電極と、低屈折率層と、高屈折率層とをこの順に少なくとも有し、半透明金属膜と透明酸化導電膜で第２の電極を構成し、前記有機電界発光層、前記半透明金属膜、前記透明酸化導電膜、前記低屈折率層、及び前記高屈折率層のそれぞれの厚みを利用して、４つの共振器を構成してなる有機電界発光装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
前記課題を解決すべく本発明者が鋭意検討を重ねた結果、第１の電極と、有機電界発光層と、第２電極と、低屈折率層と、高屈折率層とをこの順に少なくとも有し、半透明金属膜と透明酸化導電膜で第２の電極を構成し、前記有機電界発光層、前記半透明金属膜、前記透明酸化導電膜、前記低屈折率層、及び前記高屈折率層のそれぞれの厚みを利用して、４つの共振器を構成した有機電界発光装置が、電気特性と歩留まりの低下がなく、光取出し効率が向上することを知見した。
【００１１】
本発明は、本発明者による前記知見に基づくものであり、前記課題を解決するための手段としては、以下の通りである。即ち、
＜１＞  第１の電極と、有機電界発光層と、第２電極と、低屈折率層と、高屈折率層とをこの順に少なくとも有する有機電界発光装置であって、
前記第１の電極が、反射電極であり、
前記第２の電極が半透明金属膜と透明酸化導電膜とからなり、
前記第１の電極と、前記半透明金属膜と、前記透明酸化導電膜と、前記低屈折率層と、前記高屈折率層とで、４つの共振器を構成し、
前記有機電界発光層が、第１の共振器の光路長調整層となり、
前記透明酸化導電膜が、第２の共振器の光路長調整層となり、
前記低屈折率層が、第３の共振器の光路長調整層となり、
前記高屈折率層が、第４の共振器の光路長調整層となることを特徴とする有機電界発光装置である。
＜２＞  ＴＦＴ基板と、第１の電極と、有機電界発光層と、第２の電極と、低屈折率層と、高屈折率層と、透明基板とをこの順に有し、前記有機電界発光層からの発光を前記透明基板から出射する前記＜１＞に記載の有機電界発光装置である。
＜３＞  基板と、第１の電極と、有機電界発光層と、第２の電極と、低屈折率層と、高屈折率層と、ＴＦＴ基板と、透明基板とをこの順に有し、コンタクトホールを介して前記ＴＦＴ基板と前記第２の電極が接続され、前記有機電界発光層からの発光を前記透明基板から出射する前記＜１＞に記載の有機電界発光装置である。
＜４＞  第１の電極と透明基板の間の薄膜層が、次関係式、φ１ｊ／π＋φ２ｊ／π＋Σｎｉ・ｄｉ＝（(２ｍ−１)λｊ／４）)±０．１λｊを満たす前記＜２＞から＜３＞のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
ただし、ｎｉは、第１の電極から第ｉ層目の薄膜の屈折率を表す。ｄｉは、第１の電極からの第ｉ層目の薄膜の膜厚を表す。ｍは、自然数１、２、・・・で、共振器のモード数を示す。λｊは、第ｊ共振器の共振波長であり、ｊは１〜３の自然数である。φ１ｊは、ｊ共振波長に対応する有機電界発光層から第１の電極までの位相ずれを表す。φ２ｊは、光が第１の電極を通過した時の位相ずれを表す。
＜５＞  半透明金属膜がＡｇ、Ａｕ、Ａｌ、Ｐｔ、及びＣｕのいずれかからなり、かつ該半透明金属膜の厚みが５ｎｍ〜５０ｎｍである前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
＜６＞  透明酸化導電膜がＩＴＯ及びＩＺＯのいずれかであり、該透明酸化導電膜の屈折率が、透明基板の屈折率より大きい前記＜２＞から＜５＞のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
＜７＞  低屈折率層の屈折率が、光取り出し側の透明基板の屈折率より小さい前記＜１＞から＜６＞のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
＜８＞  低屈折率層が、絶縁層、保護層、及び封止層のいずれかである前記＜１＞から＜７＞のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
＜９＞  低屈折率層が、フッ素系材料、及びシリコーン含有ポリマーのいずれかを含有する前記＜１＞から＜８＞のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
＜１０＞  シリコーン含有ポリマーが、籠型シロキサン構造を含有するポリマーである前記＜９＞に記載の有機電界発光装置である。
＜１１＞  高屈折率層の屈折率が、光取り出し側の透明基板の屈折率より大きい前記＜１＞から＜１０＞のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
＜１２＞  高屈折率層が、絶縁層、保護層、及び封止層のいずれかである前記＜１＞から＜１１＞のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、従来の前記諸問題を解決することができ、第１の電極と、有機電界発光層と、第２電極と、低屈折率層と、高屈折率層とをこの順に少なくとも有し、半透明金属膜と透明酸化導電膜で第２の電極を構成し、前記有機電界発光層、前記半透明金属膜、前記透明酸化導電膜、前記低屈折率層、及び前記高屈折率層のそれぞれの厚みを利用して、４つの共振器を構成してなる有機電界発光装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は、本発明の有機電界発光装置の基本構造を示す概略図である。
【図２】図２は、ＴＦＴ基板の作製工程における絶縁性基板上にバッファ層を形成した状態を示す図である。
【図３】図３は、ＴＦＴ基板の作製工程におけるフォトリソグラフィー及びドライエッチング法によりポリシリコン膜をパターニングし、チャネル層を形成した状態を示す図である。
【図４】図４は、ＴＦＴ基板の作製工程における薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）が形成された絶縁性基板上に、シリコン窒化膜層間絶縁膜を形成した状態を示す図である。
【図５】図５は、作製したＴＦＴ基板を示す図である。
【図６】図６は、光取り出し側の電極が透明酸化導電膜である最適化モデル構造で得られた正面放射強度を基準値として、他のモデルの最適化した構造で得られた正面放射強度の透明酸化導電膜時の正面放射強度に対する倍率と、低屈折率層の屈折率（ｎ）との関係を示すグラフである。
【図７】図７は、半透明金属膜の厚みと、正面放射強度との関係を示すグラフである。
【図８】図８は、実施例１のボトムエミッション構造の有機電界発光装置を示す概略図である。
【図９】図９は、実施例２のトップエミッション構造の有機電界発光装置を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の有機電界発光装置は、第１の電極と、有機電界発光層と、第２の電極と、低屈折率層と、高屈折率層とをこの順に少なくとも有してなり、更に必要に応じてその他の構成を有してなる。
前記第１の電極は、反射電極である。
前記第２の電極は、半透明金属膜と透明酸化導電膜とからなる。
【００１５】
本発明においては、図１に示すように、前記第１の電極と、前記半透明金属膜と、前記透明酸化導電膜と、前記低屈折率層と、前記高屈折率層とで、第１の共振器から第４の共振器の４つの共振器を構成する。即ち、前記第１の電極（全反射ミラー）と前記半透明金属膜（ハーフミラー）とで第１の共振器を構成する。前記第１の電極（全反射ミラー）と前記透明酸化導電膜（ハーフミラー）とで第２の共振器を構成する。前記第１の電極（全反射ミラー）と前記低屈折率層（ハーフミラー）とで第３の共振器を構成する。前記第１の電極（全反射ミラー）と前記高屈折率層（ハーフミラー）とで第４の共振器を構成する。
前記有機電界発光層が、第１の共振器の光路長調整層となる。
前記透明酸化導電膜が、第２の共振器の光路長調整層となる。
前記低屈折率層が、第３の共振器の光路長調整層となる。
前記高屈折率層が、第４の共振器の光路長調整層となる。
【００１６】
更に、本発明においては、（１）光取出し側に透明基板を配置することが好ましい。（２）光取り出し側の第２の電極は、半透明金属膜と透明酸化導電膜とで構成し、かつ半透明金属膜は有機電界発光層側に配置することが好ましい。（３）光取り出し側の第２の電極の有機電界発光層と反対側に低屈折率層を配置する。（４）低屈折率層の外側に高屈折率層を配置する。（５）半透明金属膜と、透明酸化導電膜と、低屈折率層と、高屈折率層と、第１の電極（反射電極）とで４つの共振器を構成する。（６）低屈折率層は、絶縁膜、保護膜、又は封止膜として併用することが好ましい。（７）高屈折率層は、絶縁膜、保護膜、又は封止膜として併用することが好ましい。
【００１７】
前記有機電界発光装置は、第１の形態では、ＴＦＴ基板と、第１の電極と、有機電界発光層と、第２の電極と、低屈折率層と、高屈折率層と、透明基板とをこの順に有し、前記有機電界発光層からの発光を前記透明基板から出射する（トップエミッション構造）。
第２の形態では、基板と、第１の電極と、有機電界発光層と、第２の電極と、低屈折率層と、高屈折率層と、ＴＦＴ基板と、透明基板とをこの順に有し、コンタクトホールを介して前記ＴＦＴ基板と前記第２の電極が接続され、前記有機電界発光層からの発光を前記透明基板から出射する（ボトムエミッション構造）。
【００１８】
本発明においては、第１の電極と透明基板の間の薄膜層が、次関係式、φ１ｊ／π＋φ２ｊ／π＋Σｎｉ・ｄｉ＝（(２ｍ−１)λｊ／４）)±０．１λｊを満たすことが好ましい。
ただし、ｎｉは、第１の電極から第ｉ層目の薄膜の屈折率を表す。ｄｉは、第１の電極からの第ｉ層目の薄膜の膜厚を表す。ｍは、自然数１、２、・・・で、共振器のモード数を示す。λｊは、第ｊ共振器の共振波長であり、ｊは１〜３の自然数である。φ１ｊは、ｊ共振波長に対応する有機電界発光層から第１の電極までの位相ずれを表す。φ２ｊは、光が第１の電極を通過した時の位相ずれを表す。
【００１９】
＜第１の電極＞
前記第１の電極は、光取り出し側の反対側に配置される反射電極であり、該反射電極は、有機電界発光層からの発光を反射する作用を有する。
前記第１の電極は、多層誘電体や金属からなり、該第１の電極と有機電界発光層の屈折率差による有機電界発光装置における第１から第４の全共振器の全反射ミラーとして作用する。
前記反射金属としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばアルカリ金属（例えばＬｉ、Ｎａ、Ｋ等）又はそのフッ化物、アルカリ土類金属（例えばＭｇ、Ｃａ等）又はそのフッ化物、金、銀、鉛、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金又はそれらの混合金属、リチウム−アルミニウム合金又はそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金又はそれらの混合金属、インジウム、イッテリビウム等の希土類金属などが挙げられる。これらの中でも、アルミニウム、リチウム−アルミニウム合金又はそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金又はそれらの混合金属が特に好ましい。
【００２０】
＜第２の電極＞
前記第２の電極は、半透明金属膜と透明酸化導電膜とからなる。
【００２１】
−半透明金属膜−
前記半透明金属膜は、光取り出し側の電極の一部として、有機電界発光層との間の屈折率差によるハーフミラーとしても併用し、第１の電極（反射電極）と第１の共振器を構成する。
前記半透明金属膜の材料としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、又はこれらの合金などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、Ａｇが特に好ましい。
前記半透明金属膜の厚みは、５ｎｍ〜５０ｎｍであることが好ましく、５ｎｍ〜３０ｎｍであることがより好ましい。前記厚みが、５ｎｍ未満であると、第１の電極と共振器のハーフミラーとしての機能が果たせないことがあり、５０ｎｍを超えると、半透明金属膜の吸収が大きく、光の透過率が低下することがある。
【００２２】
−透明酸化導電膜−
前記透明酸化導電膜は、光取り出し側の第２の電極の一部として、その厚みは第２の共振器の光路長調整層で、高屈折率透明酸化導電膜と低屈折率層の屈折率差によるハーフミラーとしても併用し、第１の電極（反射電極）と第２の共振器を構成する。
【００２３】
前記透明酸化導電膜の屈折率は、透明基板より大きく、屈折率は１．５より大きいことが好ましい。
前記透明酸化導電膜の膜厚は、次式、ｎｄ＝(２ｍ−１)λｊ／４を満たすことが好ましい。前記式中、ｎは、透明酸化導電膜の屈折率、ｄは、透明酸化導電膜の膜厚、ｍは、自然数１、２、・・・であり、共振器のモード数を示し、λｊは、第ｊ共振器の共振波長で、ｊは、１〜３の自然数である。
前記透明酸化導電膜の膜厚ｄは、２０ｎｍ〜２００ｎｍであることが好ましく、４０ｎｍ〜１００ｎｍであることがより好ましい。
前記透明酸化導電膜は多層であってもよく、その平均屈折率ｎ＝σΣｎｉｄｉ／Σｄｉは透明基板の屈折率より大きければよい。ただし、ｎｉは、各層の屈折率、ｄｉは、各層の厚みを表す。
【００２４】
前記透明酸化導電膜の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）（屈折率（ｎ）＝２．０）、亜鉛ドープ酸化インジウム（ＩＺＯ）、ＺｎＯ（屈折率（ｎ）＝１．９５）、ＳｎＯ２（屈折率（ｎ）＝２．０）、Ｉｎ２Ｏ３（屈折率（ｎ）＝１．９〜２．０）、ＴｉＯ２（屈折率（ｎ）＝１．９０）などが挙げられる。これらの中でも、ＩＴＯ、ＩＺＯが特に好ましい。
前記透明酸化導電膜は、コンタクトホールを介してＴＦＴ基板のドレイン電極に接続されている。
【００２５】
＜有機電界発光層＞
前記有機電界発光層は、第１の共振器の光路長調整層となる。
前記有機電界発光層は、少なくとも発光層を有し、必要に応じて正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層などを有してもよく、またこれらの各層はそれぞれ他の機能を備えたものであってもよい。各層の形成にはそれぞれ種々の材料を用いることができる。
【００２６】
−発光層−
前記発光層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、電界印加時に陽極又は正孔注入層、正孔輸送層から正孔を注入することができると共に、陰極又は電子注入層、電子輸送層から電子を注入することができる機能や、注入された電荷を移動させる機能、正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能を有する層を形成することができるものなどを用いることができる。
【００２７】
前記発光層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばベンゾオキサゾール誘導体、ベンゾイミダゾール誘導体、ベンゾチアゾール誘導体、スチリルベンゼン誘導体、ポリフェニル誘導体、ジフェニルブタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ナフタルイミド誘導体、クマリン誘導体、ペリレン誘導体、ペリノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、アルダジン誘導体、ピラリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ビススチリルアントラセン誘導体、キナクリドン誘導体、ピロロピリジン誘導体、チアジアゾロピリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、スチリルアミン誘導体、芳香族ジメチリディン化合物、８−キノリノール誘導体の金属錯体や希土類錯体に代表される各種金属錯体；ポリチオフェン、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン等のポリマー化合物、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
前記発光層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１ｎｍ〜５μｍが好ましく、５ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１０ｎｍ〜５００ｎｍが更に好ましい。
前記発光層の形成方法は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば抵抗加熱蒸着、電子ビーム、スパッタリング、分子積層法、コーティング法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）、ＬＢ法などの方法が挙げられる。これらの中でも、抵抗加熱蒸着、コーティング法が特に好ましい。
【００２８】
−正孔注入層、正孔輸送層−
前記正孔注入層、又は正孔輸送層の材料としては、陽極から正孔を注入する機能、正孔を輸送する機能、陰極から注入された電子を障壁する機能のいずれかを有しているものであれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記正孔注入層、又は正孔輸送層の材料としては、例えばカルバゾール誘導体、トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、芳香族ジメチリディン系化合物、ポルフィリン系化合物、ポリシラン系化合物、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）誘導体、アニリン系共重合体、チオフェンオリゴマー、ポリチオフェン等の導電性高分子オリゴマー、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００２９】
前記正孔注入層、又は正孔輸送層は、上述した材料の１種又は２種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成又は異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
前記正孔注入層、又は正孔輸送層の形成方法としては、例えば真空蒸着法、ＬＢ法、前記正孔注入輸送剤を溶媒に溶解又は分散させてコーティングする方法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）が用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解乃至分散することができる。
前記樹脂成分としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリブチルメタクリレート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリブタジエン、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）樹脂、炭化水素樹脂、ケトン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド樹脂、エチルセルロース、酢酸ビニル樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリウレタン樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
前記正孔注入層、又は正孔輸送層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば１ｎｍ〜５μｍが好ましく、５ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１０ｎｍ〜５００ｎｍが更に好ましい。
【００３０】
−電子注入層、電子輸送層−
前記電子注入層、又は電子輸送層の材料としては、陰極から電子を注入する機能、電子を輸送する機能、陽極から注入された正孔を障壁する機能のいずれか有しているものであれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記電子注入層、又は電子輸送層の材料としては、例えばトリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フルオレノン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、アントロン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド誘導体、フルオレニリデンメタン誘導体、ジスチリルピラジン誘導体、ナフタレンペリレン等の複素環テトラカルボン酸無水物、フタロシアニン誘導体、８−キノリノール誘導体の金属錯体やメタルフタロシアニン、ベンゾオキサゾールやベンゾチアゾールを配位子とする金属錯体に代表される各種金属錯体、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３１】
前記電子注入層、又は電子輸送層は、上述した材料の１種又は２種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成又は異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
前記電子注入層、又は電子輸送層の形成方法としては、例えば真空蒸着法やＬＢ法、前記電子注入輸送剤を溶媒に溶解乃至分散させてコーティングする方法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）などが用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解乃至分散することができ、前記樹脂成分としては、例えば、正孔注入輸送層の場合に例示したものが適用できる。
前記電子注入層。又は電子輸送層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１ｎｍ〜５μｍが好ましく、５ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１０ｎｍ〜５００ｎｍが更に好ましい。
【００３２】
＜低屈折率層＞
前記低屈折率層は、光取り出し側の第２の電極の外側に挿入され、この低屈折率層は第３の共振器の光路長調整層となる。
前記低屈折率層は、該低屈折率層と透明基板の屈折率差による第３の共振器のハーフミラーとなり、第１の電極（全反射電極）と第３の共振器を構成する。
前記低屈折率層は、光取り出し側にある絶縁膜、保護膜、封止層としても利用できる。
前記低屈折率層の屈折率は、透明基板の屈折率より低く、該低屈折率層の屈折率（ｎ）は１．５未満であることが好ましく、１．４未満がより好ましく、１．３４未満が更に好ましい。
【００３３】
前記低屈折率層の厚みは、次式、ｎＬｄＬ＝（２ｍ−１）λｊ／４を満たすことが好ましい。前記式中、ｎＬは、低屈折率層の屈折率、ｄＬは、低屈折率層の厚み、ｍは、自然数１、２、・・・であり、共振器のモード数を示す。λｊは、第ｊ共振器の共振波長で、ｊは、１〜３の自然数である。
前記低屈折率層の厚みｄＬは、１００ｎｍ〜２，０００ｎｍであることが好ましく、３００ｎｍ〜１，２００ｎｍであることがより好ましい。
前記低屈折率層は、多層であってもよく、その平均屈折率ｎＬ＝ΣｎＬｉｄＬｉ／ΣdＬｉは透明基板の屈折率より小さいであればよい、ただし、ｎｉは、各層の屈折率、ｄｉは、各層の厚みを表す。
【００３４】
前記低屈折率層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば（１）フッ素系材料、（２）アルコキシシラン化合物の縮合ポリマー、（３）フッ素系ポリマーに中空粒子を導入した材料、（４）アルコキシシラン化合物の縮合ポリマーに中空粒子を導入した材料、（５）シリコーン含有ポリマー、などが挙げられる。これらの中でも、フッ素系材料、シリコーン含有ポリマーが好ましく、屈折率が最も小さく、屈折率が１．３１又はこれよりも小さくなる可能性がある点でシリコーン含有ポリマーが特に好ましい。
【００３５】
前記（１）のフッ素系材料としては、有機フッ素系材料及び無機フッ素系材料のいずれであっても構わない。前記有機フッ素系材料としては、例えばフッ素樹脂、（Ｃ６Ｆ１０Ｏ）ｎ（ただし、ｎは繰り返し数を表す）、（ＣＦ２ＣＦ２）ｎ（ただし、ｎは繰り返し数を表す）、Ｃ４Ｆ９ＯＣＨ３、などが挙げられる。前記無機フッ素系材料としては、例えばＮａＦ（屈折率１．３２）、ＭｇＦ２（屈折率１．３８）、ＬｉＦ（屈折率１．３６〜１．３９）、ＣａＦ２（屈折率１．４３）、ＹＦ３などが挙げられる。
また、前記（１）のフッ素系材料としては、例えば市販品としてサイトップ（旭硝子社製、屈折率１．３４）、テフロン（登録商標）（デュポン社製、屈折率１．３５）などを用いることができる。また、特開２００６−２８２８０号公報、特開２００８−２８０２９４号公報、特許第４２６５７３４号公報、などに記載の化合物を用いることもできる。
【００３６】
例えば旭硝子社製サイトップＣＴＬ−１０７ＭＫを用いた場合には、下記構造式で表されるサイトップＣＴＬ−１０７ＭＫをＣＴ−ＳＯＬＶ１００Ｋに１：１〜５の割合で混合させ、この混合液を、スリットコーティングを行って、膜厚１０ｎｍ〜３０００ｎｍに調整し、ベークは１８０℃で１時間行う。シリコン（Ｓｉ）上に形成した膜の屈折率を分光エリプソ装置で測定したところ、屈折率は１．３４（６３３ｎｍ）である。
【化１】
2011210677.tif 000003
ただし、式中、ｎは繰り返し数を表す。
【００３７】
また、テフロン（登録商標）（デュポン社製）を用いた場合には、下記構造式で表されるテフロン（登録商標）ターゲットをＲＦスパッタで成膜した。真空度は１×１０−３ｔoｒｒのアルゴン（Ａｒ）ガスを導入し、ＲＦパワー１００Ｗで成膜を行った。シリコン（Ｓｉ）上に形成した膜の屈折率を分光エリプソ装置で測定したところ、屈折率は１．３８（６３３ｎｍ）である。
【化２】
2011210677.tif 000004
ただし、式中、ｎは繰り返し数を表す。
【００３８】
前記（２）のアルコキシシラン化合物の縮合ポリマーとしては、例えばゾルゲル法、スピン・オン・ガラスＡＣＣＵＧＬＡＳＳ（Ｒ）（ラサ社製）、などが挙げられる。
【００３９】
前記（３）、（４）の中空粒子を導入した材料としては、例えば中空シリカを導入したフッ素ポリマー、中空シリカを導入したアルコキシシラン化合物の縮合ポリマーなどが挙げられる。これらの詳細については、特開２００８−２８０２９４号公報などに記載されている。
【００４０】
前記（５）のシリコーン含有ポリマーとしては、例えば特願２００９−２３９４６２号明細書に記載の化合物が好適であり、例えば籠型シロキサン構造を含有するポリマーが好適である。
前記籠型シロキサン構造を含有するポリマーとしては、籠型シロキサンのＳｉ原子上に重合性基を有する化合物を重合して得られるポリマーが好ましく、前記籠型シロキサンのＳｉ原子上に重合性基、非重合性基を有する化合物を重合して得られるポリマーがより好ましく、籠型シロキサンのＳｉ原子上にビニル基、メチル基を有する化合物を重合して得られるポリマーが更に好ましい。
【００４１】
このような籠型シロキサン構造を有するポリマーの具体例としては以下に示す重合性化合物を重合したポリマーが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【化３】
2011210677.tif 000005
【化４】
2011210677.tif 000006
前記式（Ｑ−１）〜（Ｑ−７）中、Ｒは、それぞれ独立に、重合性基又は非重合性基を表す。
【００４２】
前記シリコーン含有ポリマーの５質量％〜１０質量％をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート（ＰＧＭＥＡ）に溶解した溶液を用い、スリットコーティングを行って所望の膜厚に調整する。膜厚は１０ｎｍ〜３，０００ｎｍであることが好ましい。
次に、プリベークを１００℃で２分間行い、ハードベークを２２０℃で１０分間行った。
シリコン（Ｓｉ）基板上に形成した膜の屈折率を分光エリプソ装置で測定した結果、屈折率（ｎ）は１．３１（６３３ｎｍ）であった。
【００４３】
前記低屈折率層は、例えば、前記低屈折率層材料を含有し、更に必要に応じてその他の成分を含有する低屈折率層用塗布液を塗布することにより形成することができる。
なお、前記低屈折率層と画素電極の間に必要に応じて所定厚みの保護層を設けてもよい。
【００４４】
＜高屈折率層＞
前記高屈折率層は、低屈折率層の外側に挿入され、この高屈折率層は第４の共振器の光路長調整層となる。
前記高屈折率層は、該高屈折率層と透明基板の屈折率差によるハーフミラーとなり、第１の電極（反射電極）と第４の共振器を構成する。
前記高屈折率層は、光取り出し側にある絶縁膜、保護膜、封止層としても利用できる。
前記高屈折率層の屈折率は、透明基板の屈折率より高く、該高屈折率層の屈折率（ｎ）は１．５〜２．６であることが好ましく、１．８〜２．２であることがより好ましい。
【００４５】
前記高屈折率層の厚みは、次式、ｎｄ＝（２ｍ−１）λｊ／４を満たす。前記式中、ｎは、高屈折率層の屈折率、ｄは、高屈折率層の厚み、ｍは自然数１、２、・・・であり、共振器のモード数を示す。λｊは、第ｊ共振器の共振波長で、ｊは１〜３の自然数である。
前記高屈折率層の厚みｄは、５０ｎｍ〜１００ｎｍであることが好ましい。
前記高屈折率層は、多層であってもよく、平均屈折率ｎ＝Σｎｉｄｉ／Σｄｉは透明基板の屈折率より大きければよい、ただし、ｎｉは各層の屈折率、ｄｉは各層の厚みを表す。
前記高屈折率層の材料としては、例えば窒化シリコン（ＳｉＮ）、酸化窒化シリコン(ＳｉＮＯ)、Ｓｉ３Ｎ４、ＴｉＯ２などが挙げられる。
【００４６】
＜透明基板＞
前記透明基板としては、その形状、構造、大きさ等を適宜選択すればよく、一般的には、基板の形状としては、板状であることが好ましい。基板の構造としては、単層構造であってもよいし、積層構造であってもよく、また、単一部材で形成されていてもよいし、２以上の部材で形成されていてもよい。前記基板は、無色透明であっても、有色透明であってもよいが、発光層から発せられる光を散乱又は減衰等させることがない点で、無色透明であることが好ましい。
【００４７】
前記基板の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、ガラス等の無機材料；ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂等のポリエステル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリイミド樹脂、ポリシクロオレフィン樹脂、ノルボルネン樹脂、ポリ（クロロトリフルオロエチレン）樹脂等の有機材料、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００４８】
前記基板としてガラスを用いる場合には、その材質については、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。また、ソーダライムガラスを用いる場合には、シリカなどのバリアコートを施したもの（例えば、バリアフィルム基板）を使用することが好ましい。有機材料の場合には、耐熱性、寸法安定性、耐溶剤性、電気絶縁性、及び加工性に優れていることが好ましい。
【００４９】
前記熱可塑性基板を用いる場合には、更に必要に応じて、ハードコート層、アンダーコート層などを設けてもよい。
これらの中でも、透明なガラス、石英、サファイア、あるいはポリエステル、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリエーテルケトン等の透明な合成樹脂が特に好ましい。
【００５０】
前記透明基板の屈折率は、用いる材質に応じて異なり一概には規定できないが、例えばガラスの場合には、１．５０〜１．８５であることが好ましい。
【００５１】
＜ＴＦＴ基板＞
トランジスタ（ＴＦＴ）アレイは、アンダーコート膜、ポリシリコン膜、ゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極、ドレイン電極、それぞれを絶縁するための透明層間絶縁膜、及び、それらを保護するための透明保護膜で構成される。具体的に、基板上に、低屈折率層（例えばＳｉＯ２、或いは、他低屈折率）の下地保護層を敷き、その上にシリコン層設ける。更に、ゲート電極、ソース電極、ドレイン電極、及び、ゲート絶縁層と層間絶縁層を設ける。ゲート絶縁層と層間絶縁層はシリコン層と電極の間、或いは、ＴＦＴを周囲から電気的に分離するためである。これらのゲート絶縁層と層間絶縁層は低屈折率層（例えば酸化ケイ素ＳｉＯ２、或いは、他低屈折率材料）で形成される、厚みはΣｎｉｄｉ＝（２ｍ−１）λ／４を満足すればよい。最上面の層間絶縁膜に有機電界発光層の画素電極が配置される。有機電界発光層を駆動するために、層間絶縁層を貫通するコンタクトホールを介してＴＦＴ基板は透明酸化導電膜と接続される。
【００５２】
ここで、前記ＴＦＴ基板は、例えば以下のようにして形成される。
まず、図２に示すように、絶縁性基板１（ガラス基板）上に、ＣＶＤ法により、シリコン酸化膜よりなるバッファ層２を形成した。
次いで、バッファ層２上に、ＣＶＤ法によりポリシリコン膜を形成した。なお，ポリシリコン膜の代わりにアモルファスシリコン膜（ａ−Ｓｉ：Ｈ）を形成し、レーザーアニール法により、アモルファスシリコン膜を結晶化してポリシリコン膜としてもよい。
次いで、フォトリソグラフィー及びドライエッチング法によりポリシリコン膜をパターニングし、チャネル層３を形成した（図３参照）。
次いで、チャネル層３上に、ＣＶＤ法により、シリコン酸化膜４を形成した。
次に、スパッタ法によりＡｌＮｄ膜を形成し、フォトリソグラフィー及びドライエッチング法によりシリコン酸化膜、及びＡｌＮｄ膜をパターニングし、チャネル層３のゲート領域上にシリコン酸化膜よりなるゲート絶縁膜４とゲート電極５を形成した。
次いで、図４に示すように、ゲート電極５をマスクとして、イオン注入法によりリンイオンをイオン注入し、ゲート電極５の両側のチャネル層３にソース領域１７、ドレイン領域１８をそれぞれ形成した。
次いで、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）が形成された絶縁性基板１上に、ＣＶＤ法によりシリコン窒化膜からなる層間絶縁膜１２を形成した（図４参照）。
【００５３】
次いで、フォトリソグラフィー及びドライエッチング法により，層間絶縁膜１２上にソース領域、ドレイン領域に達するコンタクトホールをそれぞれ形成した。
次いで、スパッタ法によりコンタクトホールが形成された層間絶縁膜１２上に、Ａｌ／Ｔｉ／Ａｌを形成した。
次いで、ＣＶＤ法によりシリコン窒化膜からなる層間絶縁膜２３を形成した。
次いで、フォトリソグラフィー及びドライエッチング法により、シリコン窒化膜からなる層間絶縁膜２３のソース電極２１上の領域を露出する開口部コンタクトホールを作製した。
次いで、スパッタ法によりＡｌを形成してマイクロキャビティの反射層２４を作製し、ＴＦＴ基板とした（図５参照）。
【００５４】
−その他の部材−
前記その他の部材としては、バリア層、保護層、封止層などが挙げられる。
【００５５】
本発明の有機電界発光装置は、ボトムエミッション型及びトップエミッション型のいずれにも好適に用いることができる。
【００５６】
本発明の有機電界発光装置は、フルカラーで表示し得る装置として構成されてもよい。本発明の有機電界発光装置をフルカラータイプのものとする方法としては、例えば「月刊ディスプレイ」、２０００年９月号、３３〜３７ページに記載されているように、色の３原色（青色（Ｂ）、緑色（Ｇ）、赤色（Ｒ））に対応する光をそれぞれ発光する層構造を基板上に配置する３色発光法、白色発光用の層構造による白色発光をカラーフィルタを通して３原色に分ける白色法、青色発光用の層構造による青色発光を蛍光色素層を通して赤色（Ｒ）及び緑色（Ｇ）に変換する色変換法、などが知られている。
【００５７】
また、上記方法により得られる異なる発光色の層構造を複数組み合わせて用いることにより、所望の発光色の平面型光源を得ることができる。例えば、青色及び黄色の発光素子を組み合わせた白色発光光源、青色、緑色、赤色の発光素子を組み合わせた白色発光光源、等である。
【００５８】
本発明の有機電界発光装置は、例えば、コンピュータ、車載用表示器、野外表示器、家庭用機器、業務用機器、家電用機器、交通関係表示器、時計表示器、カレンダ表示器、ルミネッセントスクリーン、音響機器等をはじめとする各種分野において好適に使用することができる。
【実施例】
【００５９】
以下、本発明の実施例を説明するが、本発明は、これらの実施例に何ら限定されるものではない。
【００６０】
＜シミュレーション１＞
光取り出し側の第２の電極として、半透明金属膜と透明酸化導電膜の組み合わせを用い、低屈折率層及び高屈折率層を挿入することによる光取出し効率の向上する効果を確認するため、マトリクス法に基づいて薄膜構造発光素子を解析する市販有機デバイスシミュレータ（ＦＬＵＸｉＭ社製、ＳＥＴＦＯＳ）を用い、シミュレーションを行った。なお、シミュレーション結果は、トップエミッション構造とボトムエミッション構造のいずれにも通用する。
【００６１】
光取り出し側の第２の電極として、半透明金属膜と透明酸化導電膜の組み合わせを用い、低屈折率層及び高屈折率層を挿入したシミュレーションモデルの基本的な素子構造は、以下の通りであり、赤色発光素子である。なお、光取り出し側の電極は透明酸化導電膜と半透明金属膜の組み合わせで、半透明金属膜は有機電界発光層側にある。透明酸化導電膜としてはＩＴＯ、半透明金属膜としてはＡｇを用いている。高屈折率層としてはＳｉ３Ｎ４を用い、低屈折率層の屈折率は、空気の屈折率（ｎ）＝１．０〜透明基板の屈折率（ｎ）＝１．５に調整する。
【００６２】
−基本的な素子構造−
＜透明基板（ガラス、屈折率（ｎ）＝１．５）／高屈折率層／低屈折率層／光取り出し側の第２の電極（ＩＴＯ／Ａｇ）／ホール注入層(２−ＴＮＡＮＡ＋３０質量％ＭｎＯ３)／第１のホール輸送層(２−ＴＮＡＴＡ＋１質量％Ｆ４−ＴＣＮＱ)／第２のホール輸送層(α−ＮＰＤ)／発光層(ＢＡｌｑ＋下記構造式で表される発光材料Ｘ)／第１の電子輸送層(ＢＡｌｑ)／第２の電子輸送層(ＢＣＰ)／第１の電子注入層(ＬｉＦ)／第１の電極（Ａｌ、厚み１００ｎｍ）＞
【化５】
2011210677.tif 000007
【００６３】
各シミュレーションモデルの素子構造について、有機電界発光層の厚み（両電極の間の厚み）は１ｎｍ刻み、透明酸化導電膜（ＩＴＯ）の厚みは５ｎｍ刻み、半透明金属膜（Ａｇ）の厚みは５ｎｍ刻み、低屈折率層（屈折率（ｎ）＝１．０〜１．５）の厚みは１０ｎｍ刻みで変えて、空気中に放射する光の正面共振波長を６１５ｎｍに合わせるように、正面放射強度を最適化する。
【００６４】
（１）光取り出し側の電極が透明酸化導電膜である最適化モデル構造：
＜透明基板（ガラス、厚み０．７ｍｍ）／光取り出し側の電極(ＩＴＯ、厚み２００ｎｍ)／ホール注入層(２−ＴＮＡＮＡ＋３０質量％ＭｎＯ３、厚み１０ｎｍ)／第１のホール輸送層(２−ＴＮＡＴＡ＋１質量％Ｆ４−ＴＣＮＱ、厚み２５５ｎｍ)／第２のホール輸送層(α−ＮＰＤ、厚み１０ｎｍ)／発光層(ＢＡｌｑ＋上記構造式で表される発光材料Ｘ、厚み３０ｎｍ)／第１の電子輸送層(ＢＡｌｑ、厚み３９ｎｍ)／第２の電子輸送層(ＢＣＰ、厚み１ｎｍ)／第１の電子注入層(ＬｉＦ、厚み１ｎｍ)／金属電極（Ａｌ、厚み１００ｎｍ）＞
【００６５】
（２）光取り出し側の電極が半透明金属膜である最適化モデル構造：
＜透明基板（ガラス、厚み０．７ｍｍ）／光取り出し側の電極(Ａｇ、厚み２０ｎｍ)／ホール注入層(２−ＴＮＡＮＡ＋３０質量％ＭｎＯ３、厚み１０ｎｍ)／第１のホール輸送層(２−ＴＮＡＴＡ＋１質量％Ｆ４−ＴＣＮＱ、厚み２０５ｎｍ)／第２のホール輸送層(α−ＮＰＤ、厚み１０ｎｍ)／発光層(ＢＡｌｑ＋上記構造式で表される発光材料Ｘ、厚み３０ｎｍ)／第１の電子輸送層(ＢＡｌｑ、厚み３９ｎｍ)／第２の電子輸送層(ＢＣＰ、厚み１ｎｍ)／第１の電子注入層(ＬｉＦ、厚み１ｎｍ)／金属電極（Ａｌ、厚み１００ｎｍ）＞
【００６６】
光取り出し側の電極が透明酸化導電膜（ＩＴＯ）である最適化モデル構造で得られた正面放射強度を基準値として、他のモデルの最適化した構造で得られた正面放射強度の透明酸化導電膜時の正面放射強度に対する倍率と、低屈折率層の屈折率（ｎ）との関係を図６に示す。
図６の結果から、光取り出し側の第２の電極として、半透明金属膜と透明酸化導電膜の組み合わせを用い、低屈折率層を挿入したモデルは、低屈折率層の屈折率（ｎ）は１．２８〜１．４６の間で、透明酸化導電膜（ＩＴＯ）に比べて、正面放射強度が約１．７〜１．７５倍向上することが期待できる。
【００６７】
＜シミュレーション２＞
半透明金属膜（Ａｇ）の厚みによる光の正面放射強度への影響のシミュレーションを行った。結果を図７に示す。
図７の結果から、有機電界発光層の両側電極の間に、共振器を構成しているので、最大放射共振強度を有する。半透明金属膜の厚みはこの最大放射強度となる半透明金属膜の厚みより厚くなると、吸収が大きくなるので、正面放射強度が下がる。例えば、有機電界発光層の厚みが３０５ｎｍの場合、半透明金属膜の厚みが５０ｎｍであると、半透明金属膜の厚みが２０ｎｍである最大放射強度の約１／４に減衰することが分かる。
したがって、光取り出し側の第２の電極として、半透明金属膜と透明酸化導電膜の組み合わせを用い、低屈折率層を挿入した最適化モデルは以下の通りである。
【００６８】
（３）光取り出し側の第２の電極として、半透明金属膜と透明酸化導電膜の組み合わせを用い、低屈折率層を挿入した最適化モデル：
＜透明基板（ガラス、厚み０．７ｍｍ）／高屈折率絶縁層（Ｓｉ３Ｎ４、厚み８０ｎｍ）/低屈折率層（屈折率（ｎ）＝１．０〜１．５）／光取り出し側の第２の電極(ＩＴＯ、厚み７５ｎｍ／Ａｇ、厚み２０ｎｍ)／ホール注入層(２−ＴＮＡＮＡ＋３０質量％ＭｎＯ３、厚み１０ｎｍ)／第１のホール輸送層(２−ＴＮＡＴＡ＋１質量％Ｆ４−ＴＣＮＱ)／第２のホール輸送層(α−ＮＰＤ、厚み１０ｎｍ)／発光層(ＢＡｌｑ＋上記構造式で表される発光材料Ｘ、厚み３０ｎｍ)／第１の電子輸送層(ＢＡｌｑ、厚み３９ｎｍ)／第２の電子輸送層(ＢＣＰ、厚み１ｎｍ)／第１の電子注入層(ＬｉＦ、厚み１ｎｍ)／第１の電極（Ａｌ、厚み１００ｎｍ）＞
【００６９】
＜シミュレーション３＞
低屈折率層の屈折率を１〜１．５まで変化させて、第１のホール輸送層(２−ＴＮＡＴＡ＋１質量％Ｆ４−ＴＣＮＱ)の厚みと低屈折率層の厚みとの関係について、シミュレーションを行った。結果を表１に示す。
【表１】
2011210677.tif 000008
表１の結果から、低屈折率層の屈折率（ｎ）が１〜１．５では、低屈折率層の厚みは、７１０ｎｍ〜４９０ｎｍであることが分かった。
【００７０】
以上のシミュレーションの結果から、以下に説明する、実施例１のボトムエミッション構造の有機電界発光装置、及び実施例２のトップエミッション構造の有機電界発光装置を作製した。
【００７１】
（実施例１）
＜ボトムエミッション構造の有機電界発光装置＞
実施例１のボトムエミッション構造の有機電界発光装置を以下のように構成した。
−基本素子構成−
＜透明基板(ガラス、厚み０．７ｍｍ、屈折率（ｎ）＝１．５)／ＴＦＴ基板／高屈折率層(屈折率（ｎ）＞１．５、Ｓｉ３Ｎ４、厚み８０ｎｍ)／低屈折率層(屈折率（ｎ）＜１．５、厚みＹｎｍ（表２参照））／第２の電極(ＩＴＯ、厚み７５ｎｍ／Ａｇ、厚み２０ｎｍ)／ホール注入層(２−ＴＮＡＮＡ＋３０質量％ＭｎＯ３、厚み１０ｎｍ)／第１のホール輸送層(２−ＴＮＡＴＡ＋１質量％Ｆ４−ＴＣＮＱ、厚みＸｎｍ（表２参照）)／第２のホール輸送層(α−ＮＰＤ、厚み１０ｎｍ)／発光層(ＢＡｌｑ＋上記構造式で表される発光材料Ｘ、厚み３０ｎｍ)／第１の電子輸送層(ＢＡｌｑ、厚み３９ｎｍ)／第２の電子輸送層(ＢＣＰ、厚み１ｎｍ)／第１の電子注入層(ＬｉＦ、厚み１ｎｍ)／第２の電子注入層(Ａｌ、厚み１ｎｍ)／第１の電極（Ａｌ、厚み１００ｎｍ）＞
【００７２】
なお、低屈折率層の屈折率を１．２８〜１．５に変えたときの第１のホール輸送層(２−ＴＮＡＴＡ＋１質量％Ｆ４−ＴＣＮＱ)の厚みと低屈折率層の厚みとの関係を、下記表２に示す。
【表２】
2011210677.tif 000009
【００７３】
図８に示すように、ボトムエミッション構造の有機電界発光装置は、透明基板上に、画素電極と、対向電極と、有機電界発光層（ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子注入層、電子輸送層）とが形成され、画素電極に対する通電を制御する通電制御部としての薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）と、透明基板と有機電界発光層の透明導電酸化膜の間に低屈折率層を有している。ＴＦＴは有機電界発光素子を駆動させるために、層間絶縁層及び低屈折率層を貫通するコンタクトホールを通じて、透明酸化導電膜に電気を流す。この図８に示すボトムエミッション構造の有機電界発光装置では有機電界発光層からの光が透明基板から取り出される。この実施例１では、透明基板として、屈折率が約１．５のイーグル２０００（コーニング社製）を用いた。
【００７４】
透明基板上に配置されているトランジスタ（ＴＦＴ）アレイは、アンダーコート膜、ポリシリコン膜、ゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極、ドレイン電極、それぞれを絶縁するための透明層間絶縁膜、及び、それらを保護するための透明保護膜で構成される。
具体的には、基板上に、高屈折率層(例えばＳｉＯＮ、屈折率１．５５)の下地保護層を敷き、該下地保護層上にシリコン層を設ける。更に、ゲート電極、ソース電極、ドレイン電極、及び、ゲート絶縁層と層間絶縁層を設ける。ゲート絶縁層及び層間絶縁層は、シリコン層と電極の間、或いは、ＴＦＴを周囲から電気的に分離するために、高屈折率絶縁材料（例えばＳｉ３Ｏ４、屈折率２．０）で形成される。層間絶縁層は低屈折率層（例えば酸化ケイ素ＳｉＯ２、或いは、他の低屈折率材料）で形成される。低屈折率層の厚みは、Σｎｉｄｉ＝（２ｍ−１）λ／４を満足すればよいが、Ｙｎｍ（表２参照）である。最上面の層間絶縁膜に有機電界発光層の画素電極が配置される。有機電界発光装置を駆動させるために、層間絶縁層を貫通するコンタクトホールを介してＴＦＴは透明酸化導電膜と接続される。
【００７５】
次に、低屈折率層上に、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）（屈折率（ｎ）＝２．０）を厚み７５ｎｍとなるように真空蒸着し、透明酸化導電膜を形成する。この透明酸化導電膜は、コンタクトホールを介してＴＦＴのドレイン電極に接続されている。
次に、透明酸化導電膜上に、Ａｇを厚みが２０μｍとなるように真空蒸着し、半透明金属膜を形成した。以上により、透明酸化導電膜と半透明金属膜からなる第２の電極（陽極）を形成する。
【００７６】
次に、陽極上に、２−ＴＮＡＴＡ〔４，４’，４”−トリス（２−ナフチルフェニルアミノ）トリフェニルアミン〕とＭｎＯ３とを質量比が７：３の割合で、厚みが１０ｎｍとなるように真空蒸着し、ホール注入層を形成する。
次に、ホール注入層上に、２−ＴＮＡＴＡにＦ４−ＴＣＮＱ（２，３，５，６−ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏ−７，７，８，８ｔｅｔｒａｃｙａｎｏｑｕｉｎｏｄｉｍｅｔｈａｎｅ）を１．０質量％ドープして、厚みがＸｎｍ（表２参照）となるように真空蒸着し、第１のホール輸送層を形成する。
次に、第１のホール輸送層上に、α−ＮＰＤ〔Ｎ，Ｎ’−（ジナフチルフェニルアミノ）ピレン〕を、厚みが１０ｎｍとなるように真空蒸着し、第２のホール輸送層を形成する。
【００７７】
次に、第２のホール輸送層上に、ホスト材料としてＢＡｌｑ（Ａｌｕｍｉｎｕｍ(ＩＩＩ)ｂｉｓ(２−ｍｅｔｈｙｌ−８−ｑｕｉｎｏｌｉｎａｔｏ)−４−ｐｈｅｎｙｌｐｈｅｎｏｌａｔｅ）と、発光材料として下記構造式で表される発光材料Ｘとを、質量比率が９５：５の割合で、厚みが３０ｎｍとなるように共蒸着し、発光層を形成する。
【化６】
2011210677.tif 000010
【００７８】
次に、発光層上に、ＢＡｌｑ（Ａｌｕｍｉｎｕｍ(ＩＩＩ)ｂｉｓ(２−ｍｅｔｈｙｌ−８−ｑｕｉｎｏｌｉｎａｔｏ)−４−ｐｈｅｎｙｌｐｈｅｎｏｌａｔｅ）を、厚みが３９ｎｍとなるように真空蒸着し、第１の電子輸送層を形成する。
次に、第１の電子輸送層上に、ＢＣＰ（２，９−ｄｉｍｅｔｈｙｌ−４，７−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−１,１０−ｐｈｅｎａｎｔｈｒｏｌｉｎ）を、厚みが１ｎｍとなるように真空蒸着し、第２の電子輸送層を形成する。
次に、第２の電子輸送層上に、ＬｉＦを厚みが１ｎｍとなるように真空蒸着し、第１の電子注入層を形成する。
次に、第１の電子注入層上に、アルミニウム（Ａｌ）を厚みが１ｎｍとなるように真空蒸着し、第２の電子注入層を形成する。
次に、第２の電子注入層上に、アルミニウム（Ａｌ）を厚みが１００ｎｍとなるように真空蒸着し、陰極を形成する。
以上により、有機電界発光層を作製した。得られた有機電界発光層は、赤（約６１５ｎｍ）の発光に最適化し、赤色有機電界発光表示部（赤色画素要素）である。
次に、有機電界発光層上に、ＳｉＯＮを蒸着して封止層を形成し、その上に基板を張り合わせて、実施例１の有機電界発光装置を作製する。
【００７９】
（実施例２）
＜トップエミッション構造の有機電界発光装置＞
実施例２のトップエミッション構造の有機電界発光装置を以下のようにして構成した。
【００８０】
−基本素子構成−
＜透明基板(ガラス、屈折率（ｎ）＝１．５、厚み０．７ｍｍ)／高屈折率層(屈折率（ｎ）＞１．５、Ｓｉ３Ｎ４、厚み８０ｎｍ)／低屈折率層（厚みＹｎｍ（表３参照））／第２の電極(ＩＴＯ、厚み７５ｎｍ／Ａｇ、厚み２０ｎｍ)／ホール注入層(２−ＴＮＡＮＡ＋３０質量％ＭｎＯ３、厚み１０ｎｍ)／第１のホール輸送層(２−ＴＮＡＴＡ＋１質量％Ｆ４−ＴＣＮＱ、厚みＸｎｍ(表３参照))／第２のホール輸送層(α−ＮＰＤ、厚み１０ｎｍ)／発光層(ＢＡｌｑ＋上記構造式で表される発光材料Ｘ、厚み３０ｎｍ)／第１の電子輸送層(ＢＡｌｑ、厚み３９ｎｍ)／第２の電子輸送層(ＢＣＰ、厚み１ｎｍ)／第１の電子注入層(ＬｉＦ、厚み１ｎｍ)／第２の電子注入層(Ａｌ、厚み１ｎｍ)／第１の電極（Ａｌ、厚み１００ｎｍ）／ＴＦＴ基板＞
【００８１】
なお、低屈折率層の屈折率を１．２８〜１．５に変えた時の、第１ホール輸送層(２−ＴＮＡＴＡ＋１質量％Ｆ４−ＴＣＮＱ)の厚みと低屈折率層の厚みとの関係を、下記表３に示す。
【表３】
2011210677.tif 000011
【００８２】
図９に示すように、支持基板はＴＦＴや有機電界発光素子などを支持するものであり、例えば、シリコン（Ｓｉ）やプラスチックなどの非光透過性絶縁性材料により構成されてもよい。
支持基板の上に近い側から順に、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）と、ゲート絶縁層、層間絶縁層と、有機電界発光層とが積層された構造である。ＴＦＴは、層間絶縁層に設けられたコンタクトホールを通じて画素電極に電気的に接続されている。ゲート絶縁層や、層間絶縁膜層は絶縁材料であればよい（ＳｉＯ２、ＳｉＮ、ＳｉＯＮなど）。
支持基板の上に、画素電極と、対向電極（ＩＴＯ／Ａｇ）との両電極の間に挟み込むようにして有機電界発光層（ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子注入層、電子輸送層）が形成される。
対向電極の有機電界発光層の反対側に所定厚みの低屈折率材料からなる低屈折率層が形成される。また、高屈折率層は、屈折率が光取り出し側の透明基板の屈折率より大きい高屈折率材料（例えばＳｉ３Ｎ４）により形成される。高屈折率層の外側に、中空構造であるトップエミッション構造の有機電界発光装置を割れにくくするために接着層を介して透明基板を配置する。この図９のトップエミッション構造の有機電界発光装置では有機電界発光層からの光が透明基板から取り出される。
この実施例２において、透明基板、電極、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、及び電子注入層については、実施例１と同様なのでその説明を省略する。
【産業上の利用可能性】
【００８３】
本発明の有機電界発光装置は、優れた光取出し効率が得られ、高い正面輝度を有することから、ボトムエミッション型有機電界発光装置、及びトップエミッション型有機電界発光装置のいずれにも好適に用いられ、例えば、コンピュータ、車載用表示器、野外表示器、家庭用機器、業務用機器、家電用機器、交通関係表示器、時計表示器、カレンダ表示器、ルミネッセントスクリーン、音響機器等をはじめとする各種分野において好適に使用することができる。
【符号の説明】
【００８４】
１      基板
２      バッファ層
３      チャネル層
４      シリコン酸化膜
５      ゲート電極
１２      層間絶縁膜
１７      ソース領域
１８      ドレイン領域
【図２】
2011210677.tif 000012
【図５】
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【図１】
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【図３】
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【図４】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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