(57)【要約】      （修正有）【課題】太陽電池や発光素子等の光学素子において、光の利用効率を改善することができるガラス基板及びガラス基板の製造方法を提供する。【解決手段】少なくとも一面の長手方向に、突条と条溝との周期的な繰り返し構造を有するガラス基板であって、波長３００nm〜８００nmのヘイズ率が３０%以上であることを特徴とするガラス基板。ガラス母材の少なくとも一面に、突条と条溝との周期的な繰り返し構造を形成し、次に、前記ガラス母材を加熱して前記突条及び前記条溝の長さ方向に延伸する。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも一面の長手方向に、突条と条溝との周期的な繰り返し構造を有するガラス基板であって、
波長３００nm〜８００nmのヘイズ率が３０%以上であることを特徴とするガラス基板。
【請求項２】
少なくとも一面の長手方向に、突条と条溝との周期的な繰り返し構造を有するガラス基板であって、前記突条と条溝とのピッチが２００ｎｍ〜１０μｍ、前記突条の頂部と前記条溝の底部との段差が２μｍ以下であることを特徴とするガラス基板。
【請求項３】
観察領域１μｍ２以下において、前記突条の頂部と前記条溝の底部との間の算術平均粗さ（Ｒａ）は、２ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１または２に記載のガラス基板。
【請求項４】
前記ガラス基板は厚さが０．３ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載のガラス基板。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載のガラス基板を用いたことを特徴とする太陽電池。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれか一項に記載のガラス基板を、基板または封止材に用いたことを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項７】
請求項１〜４のいずれか一項に記載のガラス基板を製造する製造方法であって、ガラス母材の少なくとも一面に、突条と条溝との周期的な繰り返し構造を形成し、次に、前記ガラス母材を加熱して前記突条及び前記条溝の長さ方向に延伸することを特徴とするガラス基板の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガラス基板、太陽電池、有機ＥＬ素子及びガラス基板の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
太陽電池基板や発光体、ディスプレイ用の基板においては、ガラス基板の表面に、光の波長と同等のサイズの周期的な凹凸構造（テクスチャ構造）を形成する粗面処理を行うことが行われている。太陽電池用基板においては、凹凸構造により入射光が散乱し、光の利用効率が高まる。また、発光体やディスプレイにおいては、有機ＥＬ素子等の発光素子から放出される光が凹凸構造により散乱され、外部へ放出される効率が高まる。
【０００３】
基板を粗面処理する方法としては、サンドブラストによる方法、粗研磨による方法、ダイシングによる方法、化学的エッチングによる方法等がある（例えば、特許文献１、２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特表２００４−５０６３３０号公報
【特許文献２】特許第４０４９３２９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、凹凸構造のピッチを光の波長程度にすることで、より光の利用効率が高くなる。しかしながら、上記の粗面処理方法では、局所表面を見た場合には表面粗さが大きくなる。その結果、太陽電池用基板としては、半導体薄膜のカバレッジ不足により、変換効率が低下するという問題がある。また、電極パターニングにおいてレーザー光を用いる場合には、レーザー光が散乱されて電極が断線・ショートするおそれがある。
【０００６】
本発明の課題は、太陽電池や発光素子等の光学素子において、光の利用効率を改善することができるガラス基板やこれを用いた太陽電池や有機ＥＬ素子、及びガラス基板の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
以上の課題を解決するため、請求項１に係る発明は、少なくとも一面の長手方向に、突条と条溝との周期的な繰り返し構造を有するガラス基板であって、波長３００nm〜８００nmのヘイズ率が３０%以上であることを特徴とする。
【０００８】
請求項２に記載の発明は、少なくとも一面の長手方向に、突条と条溝との周期的な繰り返し構造を有するガラス基板であって、前記突条と条溝とのピッチが２００ｎｍ〜１０μｍ、前記突条の頂部と前記条溝の底部との段差が２μｍ以下であることを特徴とする。
【０００９】
請求項３に記載の発明は、請求項１または２に記載のガラス基板であって、観察領域１μｍ２以下において、前記突条の頂部と前記条溝の底部との間の算術平均粗さ（Ｒａ）は、２ｎｍ以下であることを特徴とする。
【００１０】
請求項４に記載の発明は、請求項１〜３のいずれか一項に記載のガラス基板であって、前記ガラス基板は厚さが０．３ｍｍ以下であることを特徴とする。
【００１１】
請求項５に記載の発明は、請求項１〜４のいずれか一項に記載のガラス基板を用いたことを特徴とする太陽電池である。
【００１２】
請求項６に記載の発明は、請求項１〜４のいずれか一項に記載のガラス基板を、基板または封止材に用いたことを特徴とする有機ＥＬ素子である。
【００１３】
請求項７に記載の発明は、請求項１〜４のいずれか一項に記載のガラス基板を製造する製造方法であって、ガラス母材の少なくとも一面に、突条と条溝との周期的な繰り返し構造を形成し、次に、前記ガラス母材を加熱して前記突条及び前記条溝の長さ方向に延伸することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、ガラス基板の凹凸形状により入射光を散乱させることができ、光の利用効率が高まる。また、発光素子から放出される光が凹凸構造により散乱されるため、外部へ放出される効率が高まる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】ガラス母材の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【図２】図１の拡大写真である。
【図３】延伸後のガラス基板の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【図４】図３の一部拡大図である。
【図５】延伸後のガラス基板の３０μｍ×３０μｍの範囲を示す原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）による観察像である。
【図６】延伸後のガラス基板の５００ｎｍ×５００ｎｍの範囲を示す原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）による観察像である。
【図７】延伸後のガラス基板の１００ｎｍ×１００ｎｍの範囲を示す原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）による観察像である。
【図８】延伸後のガラス基板の３０μｍ×３０μｍの範囲を原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）により構成した３次元画像である。
【図９】本発明に係るガラス基板１１を用いた太陽電池１０を示す図である。
【図１０】全光線透過率を示すグラフである。
【図１１】散乱光線透過率を示すグラフである。
【図１２】ヘイズ率を示すグラフである。
【図１３】本発明に係るガラス基板２１を用いたボトムエミッション構造の有機ＥＬ素子２０Ａを示す断面図である。
【図１４】図１３のXIV部の拡大図である。
【図１５】本発明に係るガラス基板２１を用いたトップエミッション構造の有機ＥＬ素子２０Ｂを示す断面図である。
【図１６】図１５のXVI部の拡大図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
本発明に係る延伸前のガラス母材には、石英ガラスやホウ珪酸ガラス等を用いることができる。
ガラス母材に突条と条溝との周期的な繰り返し構造（凹凸形状）を形成するには、例えば、ガラス表面の突条となる部分にマスキングを施し、次いでサンドブラストをガラス表面に対して行うことにより、マスキングを施さなかった部分に条溝を形成する方法がある。あるいは、粗研磨、ダイシング等の機械的加工による方法、ウェットエッチング、ドライエッチング等の化学的加工による方法等を用いてもよい。
【００１７】
上記の凹凸形状を形成したガラス母材に対し、形成された突条及び条溝の長さ方向に延伸を行うことで、本発明に係るガラス基板が製造される。延伸の温度はガラス母材の材質により適宜変更され、軟化点〜軟化点よりも５００℃高い温度の範囲内に設定して行う。軟化点〜軟化点よりも２００℃高い温度の範囲内に設定して行うことが好ましく、軟化点〜軟化点よりも１００℃高い温度の範囲内に設定して行うことがより好ましい。
【００１８】
例えば、ガラス母材が石英ガラスの場合には、軟化点が１５８０℃程度であるので、約１６８０℃程度にて延伸を行うことが好ましい。あるいは、ガラス母材がホウ珪酸ガラスの場合には、軟化点が約８１５℃であるので、約９１５℃にて延伸を行うことが好ましい。
より軟化点に近い温度で延伸を行うことで、ガラス母材の凹凸形状を製造されるガラス基板に相似形状で残すことができる。
【００１９】
このように製造したガラス基板では、ガラス母材に凹凸形状を形成した後、延伸を行うので、ガラス母材の形状を縮小した形状のガラス基板が形成される。このため、ガラス基板の表面粗さがガラス母材よりも小さくなる。また、リドロー法を用いて連続的に製造することができるので、ガラス基板を安価に製造することができる。
ガラス基板は、厚さが０．３ｍｍ以下であることが好ましい。厚さが０．３ｍｍ以下であれば、柔軟性があるので大きく変形させることができる（フレキシブル性）。
【００２０】
製造されるガラス基板の凹凸形状は、突条と条溝とのピッチが２００ｎｍ〜１０μｍであり、突条の頂部と条溝の底部との段差が２μｍ以下であることが好ましい。ピッチが２００ｎｍ〜１０μｍで段差が２μｍ以下であると、太陽電池用基板においては、ガラス基板の凹凸形状により入射光を散乱させることができ、光の利用効率が高まる。また、発光体やディスプレイにおいては、有機ＥＬ素子等の発光素子から放出される光が凹凸構造により散乱され、外部へ放出される効率が高まる。
【００２１】
製造されるガラス基板は、観察領域１μｍ２以下において、Ｒａ（算術平均粗さ：ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４）が２ｎｍ以下であることが好ましい。Ｒａが２ｎｍ以下であると、太陽電池用基板として用いる場合に、半導体薄膜のカバレッジが良好となり、変換効率が向上する。また、電極パターニングにおいてレーザー光を用いる場合にも、レーザー光の散乱を抑制することができる。また、有機ＥＬ素子用基板として用いる場合には、電流のリークやショート、ダークスポットの発生を防止することができる。
以下、本発明を実施例によりさらに説明する。
【実施例１】
【００２２】
テンパックスフロート（ショットＡＧ社登録商標）ガラスからなるガラス母材（幅７５ｍｍ、長さ５２５ｍｍ、厚さ１．５ｍｍ）に対し、サンドブラストにより一方の面に幅３０μｍピッチ、深さ２．５μｍの凹凸形状を形成した。その後、炉温９１５℃、線速１ｍ／ｍｉｎで延伸を行った。延伸時の引き落とし率は１／５で、延伸後のガラス基板の幅は１５ｍｍ、厚さは０．３ｍｍであった。尚、引き落とし率を変えることで、基板厚さや基板表面に形成される凹凸形状のピッチを任意に変えることができるが、基板厚さを０．３ｍｍ以下とすればフレキシブルなガラス基板とすることができる。凹凸形状のピッチは可視光の波長に相当する４００ｎｍ〜８００ｎｍが好ましいが、２００ｎｍ〜１０μｍでも光の利用効率を高めることができる。
次に、基板表面に形成された凹凸形状のピッチをＳＥＭで計測した。また、延伸後のガラス基板に形成された凹凸形状の深さ、及び表面粗さをＡＦＭで計測した。
【００２３】
図１はガラス母材のＳＥＭ写真であり、図２は図１の拡大写真である。図１、図２に示すように、ガラス母材に凹凸形状が形成されていることがわかる。
図３は延伸後のガラス基板の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真であり、図４は図３の一部拡大図である。図３、図４に示すように、延伸後のガラス基板においても、ガラス母材に形成された凹凸形状が縮小された状態で保持されていることがわかる。本実施例においては、突条と条溝との周期構造のピッチが６．４μｍ、突条の頂部と前記条溝の底部との段差が０．５μｍの凹凸形状が形成された。
【００２４】
図５〜図７は延伸後のガラス基板の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）による観察像であり、図８は延伸後のガラス基板の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）により構成した３次元画像である。なお、図５、図８では３０μｍ×３０μｍの範囲を示しており、図６では５００ｎｍ×５００ｎｍの範囲、図７では１００ｎｍ×１００ｎｍの範囲を示している。
各領域における表面粗さは、以下の通りであった。
【００２５】
図５、図８に示す３０μｍ×３０μｍの範囲（面積９００μｍ２）においては、Ｒａ（算術平均粗さ）が２０８．６７５［ｎｍ］、Ｒｙ（最大高さ：ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４）が１．１６１［μｍ］、Ｒｚ（十点平均粗さ：ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４）が７６９．２８９［ｎｍ］、Ｒｍｓ（二乗平均荒さ：ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４）が２３６．９３６［ｎｍ］、Ｒｐ（最大山高さ：ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４）が６６０．０７４［ｎｍ］、Ｒｖ（最大谷深さ：ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４）が５００．９４３［ｎｍ］であった。
【００２６】
図５のＡに示す２０μｍ×２０μｍの範囲（面積４００μｍ２）においては、Ｒａが２０９．８６７［ｎｍ］、Ｒｙが１．１７９［μｍ］、Ｒｚが５４３．９４２［ｎｍ］、Ｒｍｓが２３９．３８７［ｎｍ］、Ｒｐが６５２．４８２［ｎｍ］、Ｒｖが５２８．４６８［ｎｍ］であった。
【００２７】
図５のＢに示す１０μｍ×１０μｍの範囲（面積１００μｍ２）においては、Ｒａが２０３．６２４［ｎｍ］、Ｒｙが７８６．２８８［ｎｍ］、Ｒｚが２３７．０９４［ｎｍ］、Ｒｍｓが２３７．８４６［ｎｍ］、Ｒｐが３０３．４４４［ｎｍ］、Ｒｖが４８２．８４４［ｎｍ］であった。
【００２８】
図６に示す５００ｎｍ×５００ｎｍの範囲（面積２５００００ｎｍ２）においては、Ｒａが０．７７８［ｎｍ］、Ｒｙが７．６５９［ｎｍ］、Ｒｚが７．３８６［ｎｍ］、Ｒｍｓが０．９９４［ｎｍ］、Ｒｐが３．７８３［ｎｍ］、Ｒｖが３．８７６［ｎｍ］であった。
【００２９】
図７に示す１００ｎｍ×１００ｎｍの範囲（面積１００００ｎｍ２）においては、Ｒａが０．３５１［ｎｍ］、Ｒｙが３．９８４［ｎｍ］、Ｒｚが３．６７０［ｎｍ］、Ｒｍｓが０．４５５［ｎｍ］、Ｒｐが１．９０１［ｎｍ］、Ｒｖが２．０８３［ｎｍ］であった。
【００３０】
以上示したとおり、本発明によれば、突条の頂部と条溝の底部との段差が２μｍ以下であり、１μｍ×１μｍの範囲においてＲａが２［ｎｍ］以下となるガラス基板を得ることができる。
次に、実施例１のガラス基板、市販の平坦なガラス基板（比較例３）、平坦なガラス基板にテクスチャ構造の透明電極を設けた基板（比較例４）の全光線透過率、散乱光線透過率、ヘイズ率（＝散乱光線透過率／全光線透過率×１００）を測定した。結果を図１０〜１２に示す。
実施例１のガラス基板では、比較例３、４よりも全波長において散乱光線透過率が上昇しており、可視光波長領域においてヘイズ率が上昇している。このため、光の利用効率の改善が見込まれる。
【００３１】
〔カバレッジ特性の評価〕
実施例１のガラス基板、サンドブラストでテクスチャ構造を作製した基板（比較例１）、粗研磨で作製したテクスチャ構造の基板（比較例２）の表面にプラズマＣＶＤで薄膜シリコン層を成膜し、そのカバレッジ特性を評価した。成膜時の基板温度は２００℃、膜厚は５０ｎｍであった。その結果、比較例１、２ではミクロ領域における表面粗さが大きいために薄膜シリコン層が基板表面を完全に覆うことができず、一部ガラス基板が露出している部分が見られた。
【００３２】
それに対して、実施例１の場合、マクロ領域では表面粗さが大きいものの、ミクロ領域では表面粗さが小さいことから薄膜シリコン層がガラス基板表面を完全に覆うことができていることが確認できた。すなわち、比較例１、２のようにミクロ領域における表面粗さが大きい基板を用いて薄膜太陽電池を作製した場合、素子内にショートパスが発生し光電変換効率が大幅に低下する。しかし、実施例１の場合、ミクロ領域における表面粗さが小さいことから、ごく薄い半導体膜を作製した場合でも基板表面を完全に覆うことができ、その結果基板上に作製した薄膜太陽電池素子の内部にショートパスができないことから光電変換効率の低下が発生しない。
このように、本発明に係るガラス基板の製造方法では、従来の製造方法では成し得なかったミクロ領域の低表面粗さを安価でかつ容易に作製することができる。
【実施例２】
【００３３】
〔太陽電池〕
図９は本発明に係るガラス基板１１を用いた太陽電池１０を示す図である。以下、太陽電池１０の作製方法について説明する。
まず、上述した製造方法によって作製したガラス基板１１の少なくとも凹凸形状が形成された一方の面に透明電極１２を形成する。透明電極１２としては一般的なＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）、ＺｎＯ（Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ）、ＳｎＯ２（Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）やそれらにドーパントを添加したものが用いられる。本実施例ではドーパントとしてＧａを含むＺｎＯを２００ｎｍ作製した。
【００３４】
次に、作製した透明電極１２の上に半導体層１３を堆積させる。堆積方法としてはプラズマＣＶＤ、熱ＣＶＤなど一般的に用いられる方法を適用することができる。また用途に応じて、半導体層１３として多結晶シリコン薄膜、微結晶シリコン薄膜、非晶質シリコン薄膜、ＣＩＳ系化合物半導体薄膜、色素増感型半導体層、有機半導体薄膜などの光電変換機能を有する材料を用いることができる。本実施例ではプラズマＣＶＤにより厚さ合計５００ｎｍのｐ−ｉ−ｎ非晶質シリコン薄膜を形成した。
【００３５】
次に、ＡｇやＡｌなどの薄膜をスパッタリングなどによって成膜し、透明電極１２の対電極１４として作製する。本実施例では厚さ２００ｎｍのＡｇ膜を形成した。また、各層を形成した後にレーザスクライブ法を用いて堆積された各層を選択的に除去し、隣接する構造と隔離するための溝を形成することにより一つの基板の中に集積構造を設け、取り出し電圧を上げることも可能である。以上の工程によって太陽電池１０を作製する。
【００３６】
本発明に係る実施例１のガラス基板、市販の平坦なガラス基板（比較例３）、平坦なガラス基板にテクスチャ構造の透明電極を設けた基板（比較例４）の３種類の基板を用いて、以上の手順により５ｍｍ四方の太陽電池セルを作製し、作製した太陽電池セルの短絡電流値を測定したところ、比較例３の基板を用いたセルでは１１．２ｍＡ／ｃｍ２、比較例４の基板を用いたセルでは１２．８ｍＡ／ｃｍ２、実施例１の基板を用いたセルでは１３．７ｍＡ／ｃｍ２となった。実施例１の基板を用いた太陽電池セルでは、比較例３、比較例４の基板を用いたセルに比べて大きい短絡電流値が得られており、本発明に係るガラス基板では従来のガラス基板に比べて光の利用効率が改善されていることが分かる。
【実施例３】
【００３７】
〔有機ＥＬ素子〕
図１３は本発明に係るガラス基板２１を用いたボトムエミッション構造の有機ＥＬ素子２０Ａを示す断面図であり、図１４は図１３のXIV部の拡大図である。以下、有機ＥＬ素子２０Ａの作製方法について説明する。まず、上述した製造方法によって作製したガラス基板２１の凹凸形状が形成された側とは反対の平坦な面に透明電極２２を形成する。透明電極２２としては一般的なＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）、ＺｎＯ（Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ）、ＳｎＯ２（Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）やそれらにドーパントを添加したものが用いられる。本実施例では、ＩＴＯセラミックターゲット（Ｉｎ２Ｏ３：ＳｎＯ２＝９０重量％：１０重量％）から、ＤＣスパッタリング法を用いて、厚み１５０ｎｍのＩＴＯ透明膜からなる陽極を形成した。その後、中性洗剤、脱イオン水、アセトン、イソプロピルアルコールを用い、順次超音波洗浄を行った後、紫外線オゾン方式で基板洗浄を行った。
【００３８】
次に、透明電極２２上に、抵抗加熱式真空蒸着装置内のモリブデン製ボートに配置したN,N'-Di(1-naphthyl)-N,N'-diphenylbenzidine（α−ＮＰＤ）と、別のモリブデン製加工ボートに配置したTris  Aluminum（Ａｌｑ３）を介して、真空チャンバー内を１×１０−４Ｐａの減圧状態として、厚み６０ｎｍのα−ＮＰＤ膜からなる正孔輸送層２３を形成した後、その上に厚み６５ｎｍのＡｌｑ３膜からなる発光層２４を形成した。次に、真空チャンバー内を２×１０−４Ｐａの減圧状態として真空蒸着により、厚み１００ｎｍのＡｌからなる陰極２５を形成して、緑色（主波長５１３ｎｍ）に発光する有機ＥＬ素子２０Ａを作成した。
【００３９】
本発明に係る実施例１のガラス基板、市販の平坦なガラス基板（比較例３）を用いて、上記の手順により５ｍｍ四方の有機ＥＬ素子を作製した。これらの有機ＥＬ素子に６Ｖの電圧を印加した際の正面輝度を測定したところ、比較例３の基板を用いた素子では１３００ｃｄ／ｍ２、実施例１の基板を用いた素子では１４００ｃｄ／ｍ２であった。実施例１の基板を用いた有機ＥＬ素子では、比較例３の基板を用いた素子に比べて高い輝度が得られており、本発明に係るガラス基板では従来のガラス基板に比べて光の取出し効率が改善されていることが分かる。
【００４０】
尚、本実施例ではボトムエミッション構造の有機ＥＬ素子２０Ａを作製したが、トップエミッション構造の有機ＥＬ素子に適用してもよい。図１５はトップエミッション構造の有機ＥＬ素子２０Ｂを示す断面図であり、図１６は図１５のXVI部の拡大図である。トップエミッション構造の有機ＥＬ素子２０Ｂは、図１５に示すように、平坦なガラス基板２６の一方の面に、陰極２５、発光層２４、正孔輸送層２３、透明電極２２が順に形成されている。ガラス基板２６の陰極２５、発光層２４、正孔輸送層２３、透明電極２２の積層体が形成された面の外周部に接着層２７が設けられ、接着層２７の上部に封止材２８が設けられることで積層体が封止される。この封止材２８に本発明に係るガラス基板を用いることで、ボトムエミッション構造の有機ＥＬ素子２０Ａと同様に光の取出し効率を改善することができる。
【００４１】
このように、本発明に係るガラス基板を用いて作製された太陽電池は、従来の薄膜系太陽電池よりも高い光電変換効率とすることができる。また、本発明に係るガラス基板を用いて作製された有機ＥＬ素子は、従来の有機ＥＬ素子よりも高い光取出し効率とすることができる。
【符号の説明】
【００４２】
１０  太陽電池
１１  ガラス基板
１１ａ  突条
１１ｂ  条溝
１２  透明電極
１３  半導体層
１４  対電極
２０  有機ＥＬ素子
２１、２６  ガラス基板
２２  透明電極
２３  正孔輸送層
２４  発光層
２５  陰極
２７  接着層
２８  封止材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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