(57)【要約】【課題】工程中のパーティクルなどによってテンプレートが破壊されることを抑制した高生産性のパターン形成方法を提供する。【解決手段】被加工膜の上にインプリント材料を塗布し、インプリント材料に、第１凹凸が設けられた転写面を有するテンプレートの転写面を接触させて、インプリント材料に第１凹凸の形状を反映した第２凹凸を形成し、インプリント材料にテンプレートを接触させた状態でインプリント材料を硬化させ、硬化したインプリント材料の第２凹凸の凹部にマスク材を充填し、充填されたマスク材をマスクにして、インプリント材料を加工して、被加工膜の一部を露出させ、加工されたインプリント材料をマスクにして被加工膜を加工するパターン形成方法が提供される。第２凹凸の凹部の底面と被加工膜との間のインプリント材料の厚さは、第２凹凸のハーフピッチの２．５倍以上である。【選択図】図１
2011165855.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
被加工膜の上にインプリント材料を塗布する工程と、
前記インプリント材料に、第１凹凸が設けられた転写面を有するテンプレートの前記転写面を接触させて、前記インプリント材料に前記第１凹凸の形状を反映した第２凹凸を形成する工程と、
前記インプリント材料に前記テンプレートを接触させた状態で前記インプリント材料を硬化させる工程と、
硬化した前記インプリント材料の前記第２凹凸の凹部にマスク材を充填する工程と、
前記充填されたマスク材をマスクにして、前記インプリント材料を加工して、前記被加工膜の一部を露出させる工程と、
前記加工された前記インプリント材料をマスクにして前記被加工膜を加工する工程と、
を備え、
前記第２凹凸の前記凹部の底面と前記被加工膜との間の前記インプリント材料の厚さは、前記第２凹凸のハーフピッチの２．５倍以上であることを特徴とするパターン形成方法。
【請求項２】
前記第２凹凸の前記凹部の底面と前記被加工膜との間の前記インプリント材料の厚さは、前記インプリント材料に前記転写面を接触させる工程において管理されているパーティクルの径の最小値よりも大きいことを特徴とする請求項１記載のパターン形成方法。
【請求項３】
被加工膜の上にインプリント材料を塗布する工程と、
前記インプリント材料に、第１凹凸が設けられた転写面を有するテンプレートの前記転写面を接触させて、前記インプリント材料に前記第１凹凸の形状を反映した第２凹凸を形成する工程と、
前記インプリント材料に前記テンプレートを接触させた状態で前記インプリント材料を硬化させる形成する工程と、
硬化した前記インプリント材料の前記第２凹凸の凹部にマスク材を充填する工程と、
前記充填されたマスク材をマスクにして、前記インプリント材料を加工して、前記被加工膜の一部を露出させる工程と、
前記加工された前記インプリント材料をマスクにして前記被加工膜を加工する工程と、
を備え、
前記第２凹凸の凹部の底面と前記被加工膜との間の前記インプリント材料の厚さは、前記第２凹凸の前記凹部の前記底と、前記第２凹凸の凸部の上面と、の間の距離である前記第２凹凸の深さよりも大きいことを特徴とするパターン形成方法。
【請求項４】
前記第２凹凸の前記凹部の底面と前記被加工膜との間の前記インプリント材料の厚さは、前記インプリント材料に前記転写面を接触させる工程において管理されているパーティクルの径の最小値よりも大きいことを特徴とする請求項３記載のパターン形成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、パターン形成方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体装置やＭＥＭＳ（Micro Electro Mechanical System：微小電気機械システム）装置などの微細構造を有する電子デバイスの製造において、微細パターンを高生産性で形成する技術として、テンプレートの凹凸を基板に転写するナノインプリント法が注目されている。
【０００３】
ナノインプリント法においては、転写すべき凹凸パターンを有するテンプレートを、基板上の樹脂に接触させ、樹脂がテンプレートの凹凸パターンの形状に沿った状態で、樹脂を硬化させることにより、基板上の樹脂に凹凸パターンが転写される。
【０００４】
ナノインプリント法において、テンプレートの凹凸のアスペクト比が高い場合は、テンプレートを樹脂から外す離型時に、樹脂の一部に応力が集中し、樹脂の転写パターンが破壊され欠陥が生じることがある。
【０００５】
そして、従来のナノインプリント法では、基板上にパーティクルが存在すると、テンプレートが基板に接触した際にテンプレートパターンが破壊され、欠陥の発生やテンプレート寿命の低下をもたらす問題があった。
【０００６】
なお、非特許文献１には、基板の上に平滑層を設け、その上にインプリントレジストを塗布し、インプリントレジストをマスクにして平滑層を加工する方法が開示されている。この方法においてもパーティクルが存在すると、パーティクルによってテンプレートパターンが破壊され、欠陥が発生しテンプレート寿命が低下する。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】"Process-Step and Flash Imprint Lithography (S-FIL) Technology"、[online]、［平成２１年１２月２１日検索］、インターネット＜ＵＲＬ：http://sfil.org/Technology/etch.html＞
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、工程中のパーティクルなどによってテンプレートが破壊されることを抑制した高生産性のパターン形成方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の一態様によれば、被加工膜の上にインプリント材料を塗布する工程と、前記インプリント材料に、第１凹凸が設けられた転写面を有するテンプレートの前記転写面を接触させて、前記インプリント材料に前記第１凹凸の形状を反映した第２凹凸を形成する工程と、前記インプリント材料に前記テンプレートを接触させた状態で前記インプリント材料を硬化させる工程と、硬化した前記インプリント材料の前記第２凹凸の凹部にマスク材を充填する工程と、前記充填されたマスク材をマスクにして、前記インプリント材料を加工して、前記被加工膜の一部を露出させる工程と、前記加工された前記インプリント材料をマスクにして前記被加工膜を加工する工程と、を備え、前記第２凹凸の前記凹部の底面と前記被加工膜との間の前記インプリント材料の厚さは、前記第２凹凸のハーフピッチの２．５倍以上であることを特徴とするパターン形成方法が提供される。
【００１０】
本発明の別の一態様によれば、被加工膜の上にインプリント材料を塗布する工程と、前記インプリント材料に、第１凹凸が設けられた転写面を有するテンプレートの前記転写面を接触させて、前記インプリント材料に前記第１凹凸の形状を反映した第２凹凸を形成する工程と、前記インプリント材料に前記テンプレートを接触させた状態で前記インプリント材料を硬化させる形成する工程と、硬化した前記インプリント材料の前記第２凹凸の凹部にマスク材を充填する工程と、前記充填されたマスク材をマスクにして、前記インプリント材料を加工して、前記被加工膜の一部を露出させる工程と、前記加工された前記インプリント材料をマスクにして前記被加工膜を加工する工程と、を備え、前記第２凹凸の凹部の底面と前記被加工膜との間の前記インプリント材料の厚さは、前記第２凹凸の前記凹部の前記底と、前記第２凹凸の凸部の上面と、の間の距離である前記第２凹凸の深さよりも大きいことを特徴とするパターン形成方法が提供される。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、工程中のパーティクルなどによってテンプレートが破壊されることを抑制した高生産性のパターン形成方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】実施形態に係るパターン形成方法を例示するフローチャート図である。
【図２】実施形態に係るパターン形成方法を例示する工程順模式的断面図である。
【図３】実施形態に係るパターン形成方法を例示する工程順模式的断面図である。
【図４】実施形態に係るパターン形成方法の一部の工程の状態を例示する模式的断面図である。
【図５】第１比較例のパターン形成方法を例示する工程順模式的断面図である。
【図６】第１比較例のパターン形成方法を例示する工程順模式的断面図である。
【図７】第１比較例のパターン形成方法の一部の工程の状態を例示する模式的断面図である。
【図８】第２比較例のパターン形成方法を例示する工程順模式的断面図である。
【図９】第２比較例のパターン形成方法を例示する工程順模式的断面図である。
【図１０】第２比較例のパターン形成方法の一部の工程の状態を例示する模式的断面図である。
【図１１】第２実施例のパターン形成方法の一部の工程の状態を例示する模式的断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下に、本発明の各実施の形態について図面を参照しつつ説明する。  
なお、図面は模式的または概念的なものであり、各部分の厚みと幅との関係、部分間の大きさの比係数などは、必ずしも現実のものと同一とは限らない。また、同じ部分を表す場合であっても、図面により互いの寸法や比係数が異なって表される場合もある。  
また、本願明細書と各図において、既出の図に関して前述したものと同様の要素には同一の符号を付して詳細な説明は適宜省略する。
【００１４】
（実施の形態）
図１は、本発明の実施形態に係るパターン形成方法を例示するフローチャート図である。
図２及び図３は、本発明の実施形態に係るパターン形成方法を例示する工程順模式的断面図である。  
図１及び図２（ａ）に表したように、本発明の実施形態に係るパターン形成方法においては、まず、基板１０の主面１０ａに設けられた被加工膜２０の上にインプリント材料を塗布する（ステップＳ１１０)。例えば、被加工膜２０の上に、インプリント材料として、樹脂膜３０を形成する。
【００１５】
例えば、基板１０には、シリコン基板や石英基板など、任意の基板を用いることができる。  
被加工膜２０は、本実施形態に係るパターン形成方法によって加工される膜である。被加工膜２０には、例えば、絶縁膜や導電膜や半導体膜など、任意の膜が用いられる。被加工膜２０には、例えば、シリコン酸化膜等のシリコンを含む膜や、金属膜などが用いられる。
【００１６】
樹脂膜３０には、例えば光硬化性の樹脂が用いられる。すなわち、樹脂膜３０は炭素を含む有機膜などが用いられる。被加工膜２０の上への樹脂膜３０の塗布には、例えば、ディスペンサ８０などが用いられる。また、樹脂膜３０は光硬化性の樹脂に限らず熱硬化性の樹脂であっても構わない。
【００１７】
次に、図１及び図２（ｂ）に表したように、樹脂膜３０に、第１凹凸４１が設けられた転写面４０ａを有するテンプレート４０の転写面４０ａを接触させる。
【００１８】
テンプレート４０には例えば石英が用いられる。テンプレート４０の転写面４０ａには、所望とする寸法を有する凹凸（第１凹凸４１）が設けられている。また、樹脂膜３０に熱硬化性の樹脂を用いる場合には、テンプレート４０に熱伝導率に優れた材料を用いることが好適である。
【００１９】
樹脂膜３０にテンプレート４０の転写面４０ａを接触させることで、樹脂膜３０は、テンプレート４０の第１凹凸４１の凹部に充填される。これにより、樹脂膜３０の形状は、テンプレート４０の第１凹凸４１の形状に沿って変形し、すなわち、樹脂膜３０に第１凹凸４１が転写される。この状態で、樹脂膜３０を硬化させる。例えば、テンプレート４０を介して、樹脂膜３０に紫外線６１を照射する。これにより、テンプレート４０の第１凹凸４１の形状を反映した第２凹凸３２を有する転写樹脂層３１が形成される（ステップＳ１２０）。すなわち、インプリント材料に、第１凹凸４１が設けられた転写面４０ａを有するテンプレート４０の転写面４０ａを接触させて、インプリント材料に第１凹凸４１の形状を反映した第２凹凸３２を形成する。そして、インプリント材料にテンプレート４０を接触させた状態でインプリント材料を硬化させる。
【００２０】
その後、図２（ｃ）に表したように、テンプレート４０と転写樹脂層３１とを離間させて、離型する。
【００２１】
ここで、図２（ｂ）及び図２（ｃ）に表したように、テンプレート４０の第１凹凸４１の深さ（高さ）を第１凹凸深さＬ１とする。第１凹凸深さＬ１は、テンプレート４０の第１凹凸４１の凹部の底面と、凸部の上面と、の距離である。
【００２２】
転写樹脂層３１に形成される第２凹凸３２の深さを第２凹凸深さＬ２とする。第２凹凸深さＬ２は、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の凹部３２ｄの底面と、凸部３２ｐの上面と、の距離である。第２凹凸３２は、第１凹凸４１の形状を反映しているので、第２凹凸深さＬ２は、第２凹凸深さＬ１と実質的に同じとなる。
【００２３】
そして、転写樹脂層３１において、第２凹凸３２の凹部３２ｄの底面と被加工膜２０との間の部分を残層３１ｒ（Residual Layer)ということにする。残層３１ｒ（すなわち、テンプレート４０を樹脂膜３０に接触させて、樹脂膜３０にテンプレート４０の凹凸を転写し、樹脂膜３０を硬化して形成される転写樹脂層３１の残層３１ｒ）の厚さである残層厚（Residual layer Thickness：ＲＬＴ）は、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の凹部３２ｄの底面と、被加工膜２０との間の距離（インプリント材料の膜厚）である。
【００２４】
そして、図１及び図２（ｄ）に表したように、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の凹部３２ｄにマスク材５０を充填する（ステップＳ１３０）。すなわち、硬化したインプリント材料の第２凹凸３２の凹部３２ｄにマスク材５０を充填する。  
マスク材５０には、例えばＳＯＧ（Spin On Glass）を用いることができる。これにより、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の凹部３２ｄに、埋め込み性良く、マスク材５０が埋め込まれる。また、マスク材５０の表面の平坦性が良好になる。ここで、マスク材５０は転写樹脂層３１に対してエッチングレートの低い材料を選択する。
【００２５】
その後、必要に応じてＣＭＰ（Chemical Mechanical Polishing）を行う。これにより、転写樹脂層３１及びマスク材５０の表面は平坦になる。
【００２６】
その後、図１、図３（ａ）及び図３（ｂ）に表したように、充填されたマスク材５０をマスクにして、転写樹脂層３１（インプリント材料）を加工して、被加工膜２０の一部を露出させる（ステップＳ１４０）。  
すなわち、図３（ａ）に表したように、マスク材５０をマスクにして、転写樹脂層３１を例えばＲＩＥ（Reactive Ion Etching）により加工する。
【００２７】
これにより、図３（ｂ）に表したように、マスク材５０に覆われている部分の転写樹脂層３１が残り、マスク材５０に覆われていない部分の転写樹脂層３１は除去される。一般的に離型時に欠陥が発生しやすいインプリント法では高アスペクト比のパターンを形成することが困難である。しかし、上記の工程を経ることによって、インプリント法を用いてインプリントレジストに高アスペクト比のパターンを転写することができる。
【００２８】
なお、このＲＩＥに用いられるイオン６２には、例えば、有機樹脂を含む転写樹脂層３１をエッチングするイオンが用いられる。  
このとき、マスク材５０の膜厚は多少減少しても良い。
【００２９】
この後、図１及び図３（ｃ）に表したように、加工された転写樹脂層３１（インプリント材料）をマスクにして、露出した被加工膜２０を加工する（ステップＳ１５０）。  
被加工膜２０の加工には、例えば、ＲＩＥが用いられる。このとき、このＲＩＥのイオン６３には、被加工膜２０をエッチングするイオンが用いられる。
【００３０】
なお、例えば、図３（ｂ）に表したように、この加工の最初の段階では、転写樹脂層３１の上にマスク材５０がある。そして、ＲＩＥによって被加工膜２０の加工と同時にマスク材５０が除去され、図３（ｃ）に表したように、後の段階では、マスク材５０が無くなっても良い。そして、露出された転写樹脂層３１をマスクにして、被加工膜２０をＲＩＥにより加工する。
【００３１】
なお、このＲＩＥによって、転写樹脂層３１の膜厚も減少する。ただし、被加工膜２０の加工が終了するまでは、転写樹脂層３１は残存する。すなわち、被加工膜２０の加工が終了したときの転写樹脂層３１の厚さＬｃは０ではなく、転写樹脂層３１は残存する。例えば、マスクとして用いる転写樹脂層３１の膜厚が被加工膜２０の加工によって減少することを見込んで、転写樹脂層３１の厚さ（具体的には残層厚ＲＬＴ)は厚く設定されている。ただし、本実施形態はこれに限らず、場合によっては、被加工膜２０の加工の最後の段階において転写樹脂層３１が除去され、被加工膜２０の表面の例えば一部が露出しても良い。すなわち、被加工膜２０が所望の形状に加工できれば良い。
【００３２】
その後、図３（ｄ）に表したように、マスクとして用いた転写樹脂層３１を除去する。この除去には、例えば、酸素プラズマ６４等によるアッシング（灰化）を用いることができる。  
これにより、テンプレート４０の凹凸（第１凹凸４１）を反映したパターンが被加工膜２０に形成される。
【００３３】
このように、本実施形態に係るパターン形成方法は、例えば、半導体装置の製造工程における微細加工のために、凹凸を有するテンプレートと、ウェーハなどの被転写基板とを接触、または、その間隔を近づけてパターン転写を行うナノインプリント法によるパターン形成方法に適用できる。
【００３４】
本実施形態に係るパターン形成方法においては、残層厚ＲＬＴが厚く設定される。
【００３５】
例えば、残層厚ＲＬＴ（第２凹凸３２の凹部３２ｄの底面と被加工膜２０との間の距離である残層３１ｒの厚さ、すなわち、第２凹凸３２の凹部３２ｄの底面と被加工膜２０との間のインプリント材料の厚さ）は、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の第２凹凸深さＬ２（第２凹凸３２の凹部３２ｄの底面と、第２凹凸３２の凸部３２ｐの上面と、の間の距離）よりも大きく設定される。例えば、第２凹凸深さＬ２は、５０ｎｍ（ナノメートル）程度よりも小さく設定される。この時、残層厚ＲＬＴは、５０ｎｍ以上に設定され、残層厚ＲＬＴは例えば１００ｎｍとされる。
【００３６】
残層厚ＲＬＴは、ステップＳ１１０における樹脂膜３０の形成の際に、例えば、被加工膜２０の上に滴下（塗布）する樹脂膜３０の単位面積当たりの量によって制御される。また、残層厚ＲＬＴは、例えば、ステップＳ１２０におけるテンプレート４０と基板１０とを押し付け合う力によっても制御され得る。
【００３７】
このように、本実施形態に係るパターン形成方法においては、残層厚ＲＬＴを厚く設定することと、第２凹凸３２にマスク材を埋め込んで、このマスク材を用いて転写樹脂層３１を加工することで、工程中のパーティクルなどによってテンプレートが破壊されることを抑制した高生産性のパターン形成方法が提供できる。
【００３８】
具体的には、残層厚ＲＬＴは、第２凹凸３２のハーフピッチ（ピッチの２分の１）の２．５倍以上に設定される。残膜厚ＲＬＴが小さく、例えば、第２凹凸３２のハーフピッチの２．５倍よりも小さい場合は、工程中に存在するパーティクルによってテンプレートが破壊され易くなる。第２凹凸３２を形成する工程は、第２凹凸３２のピッチに応じたパーティクルの管理が行われている。実用的には、残膜ＲＬＴを、形成しようとする第２凹凸３２のハーフピッチの２．５倍以上に設定することで、工程中のパーティクルの影響を十分抑制でき、テンプレートが破壊されることを抑制できる。例えば、形成する第２凹凸３２のハーフピッチが２０ｎｍである場合には、残膜厚ＲＬＴは、５０ｎｍ以上に設定される。なお、第２凹凸３２のピッチは、第１凹凸４１のピッチと同じである。
【００３９】
図４は、本発明の実施形態に係るパターン形成方法の一部の工程の状態を例示する模式的断面図である。  
すなわち、同図は、ステップＳ１２０におけるテンプレート４０を樹脂膜３０に接触させた時の状態に対応し、転写工程の雰囲気にパーティクル２０ｐが存在するときの状態を例示している。
【００４０】
図４に表したように、転写工程において、被加工膜２０の表面や、テンプレート４０の転写面４０ａに、パーティクル２０ｐが存在する。この状態において、テンプレート４０の転写面４０ａを樹脂膜３０に接触させると、樹脂膜３０は、テンプレート４０の第１凹凸４１の凹部に充填される。そして、十分な量の樹脂膜３０が被加工膜２０の上に設けられているため、パーティクル２０ｐがテンプレート４０の転写面４０ａと被加工膜２０との間に存在しても、パーティクル２０ｐは、樹脂膜３０に埋没し、テンプレート４０の第１凹凸４１は破壊されない。
【００４１】
このように、本実施形態に係るパターン形成方法においては、第２凹凸３２の残層３１ｒの厚さ（残層厚ＲＬＴ）が厚いので、残層３１ｒ中にパーティクル２０ｐが埋め込まれ、テンプレート４０を破壊されることが抑制される。
【００４２】
なお、パーティクル２０ｐが転写樹脂層３１と類似の性質を有する場合は、マスク材５０をマスクに用いた転写樹脂層３１の加工（ステップＳ１４０）の際に、転写樹脂層３１と一緒にパーティクル２０ｐも加工され、被加工膜２０の加工において特に影響を与えず、被加工膜２０の加工が所望の状態で実施される。また、パーティクル２０ｐの性質が転写樹脂層３１と異なり、ステップＳ１４０の転写樹脂層３１の加工の際に、転写樹脂層３１の形状が異常になった場合は、被加工膜２０の加工に影響を与えることがある。しかしながら、この場合においても、被加工膜２０の形状が異常になるだけで、テンプレート４０は破壊されないため、そのテンプレート４０を用いた他の加工に悪影響は発生しない。
【００４３】
このように、本実施形態に係るパターン形成方法によれば、工程中のパーティクルなどによってテンプレートが破壊されることを抑制した高生産性のパターン形成方法が提供できる。
【００４４】
一般に、製造工程中において、５０ｎｍよりも小さいサイズのパーティクルは洗浄などによって除去することが困難である。従って、工程中には５０ｎｍよりも小さいパーティクル２０ｐが存在している可能性がある。残層厚ＲＬＴを５０ｎｍ以上に設定することで、このようなパーティクル２０ｐが存在しても、パーティクル２０ｐは残層３１ｒ中に埋め込まれるため、テンプレート４０が破壊されることがない。このため、残層厚ＲＬＴは５０ｎｍ以上に設定することが望ましい。
【００４５】
さらに、ステップＳ１２０において、テンプレート４０を樹脂膜３０に接触させた時、樹脂膜３０の量（例えば、被加工膜２０の単位面積当たりの量）が多い。これにより、テンプレート４０の転写面４０ａを樹脂膜３０に接触させたときに、樹脂膜３０がテンプレート４０の第１凹凸４１の凹部に充填され易くなり、転写速度が向上し、生産性がさらに向上する。例えば、テンプレート４０の転写面４０ａを樹脂膜３０に接触させたとき、第１凹凸４１の凹部には、その工程における雰囲気のガス（例えば空気やヘリウムなど）が存在している。この凹部のガスが、樹脂膜３０中に溶解することで、凹部への樹脂膜３０の充填が加速できる。
【００４６】
テンプレート４０を樹脂膜３０に接触させた時に樹脂膜３０の量が少ないときは、凹部の体積あたりの樹脂膜３０の量が少ないため、凹部のガスは、樹脂膜３０に溶け難く、このため、樹脂膜３０が凹部に充填されるのに時間がかかる。
【００４７】
本実施形態に係るパターン形成方法においては、テンプレート４０を樹脂膜３０に接触させた時、樹脂膜３０の量を多くしているため、テンプレート４０の凹部のガスが、樹脂膜３０中に溶解し易く、樹脂膜３０がテンプレート４０の凹部に充填され易く、転写速度が向上し、生産性がさらに向上する。
【００４８】
また、本実施形態に係るパターン形成方法においては、残層厚ＲＬＴを厚くしているので、被加工膜２０の段差が大きい場合も、その段差を吸収し、安定した転写樹脂層３１が得られ、結果として高精度の被加工膜の加工が実施できる。
【００４９】
残層厚ＲＬＴの厚さは、被加工膜２０の加工中に転写樹脂層３１が残る厚さに設定される。すなわち、本実施形態に係るパターン形成方法においては、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の凹部３２ｄに別途マスク材５０を埋め込み、このマスク材５０を用いて転写樹脂層３１を加工するため、被加工膜２０を加工する際にマスクとして機能する転写樹脂層３１の厚さは、実質的に残層厚ＲＬＴとなる。従って、残層厚ＲＬＴの厚さは、被加工膜２０の加工中に転写樹脂層３１が残る厚さに設定される。
【００５０】
すなわち、本実施形態に係るパターン形成方法においては、被加工膜２０の加工のために必要な転写樹脂層３１の厚さは残層厚ＲＬＴに相当し、転写の際の第２凹凸３２の第２凹凸深さＬ２は、被加工膜２０の加工とは関係なく設定できる。
【００５１】
第２凹凸３２の第２凹凸深さＬ２は、マスク材５０によって転写樹脂層３１を加工する工程の条件によって設定できるため、第２凹凸深さＬ２への要求は緩く、第２凹凸３２のアスペクト比は低く設定できる。本実施形態においては、第２凹凸３２のアスペクト比は例えば２．５以下に設定できる。
【００５２】
これにより、転写工程の離型が容易になり、例えばテンプレート４０の第１凹凸４１の凹部に転写樹脂層３１が取り残される転写不良を抑制でき、さらに生産性が向上できる。
【００５３】
このように、本実施形態に係るパターン形成方法では、第２凹凸３２の凹部３２ｄの底面と被加工膜２０との間の距離である残層３１ｒの厚さ（残層厚ＲＬＴ）は、第２凹凸３２の凹部３２ｄの底面と、第２凹凸３２の凸部３２ｐの上面と、の間の距離である第２凹凸３２の深さ（第２凹凸深さＬ２）よりも大きい。
【００５４】
また、第２凹凸３２の凹部３２ｄの底面と被加工膜２０との間の距離である残層３１ｒの厚さ（残層厚ＲＬＴ）は、５０ｎｍ以上である。すなわち、第２凹凸３２のハーフピッチが２０ｎｍ程度であるときに、残層３１ｒの厚さは、第２凹凸３２のハーフピッチの２．５倍以上に設定される。
【００５５】
また、第２凹凸３２の凹部３２ｄの底面と被加工膜２０との間の距離である残層３２ｒの厚さ（残層厚ＲＬＴ）は、樹脂膜３０に転写面４０ａを接触させる工程において管理されているパーティクルの径の最小値よりも大きく設定される。
【００５６】
これにより、転写工程において、パーティクル２０ｐなどが残層３１ｒ中に埋め込まれるため、パーティクル２０ｐなどによってテンプレート４０が破壊されることが抑制され、生産性を向上できる。
【００５７】
また、残層厚ＲＬＴが厚く、テンプレート４０を樹脂膜３０に接触させる時の樹脂膜３０の量が多いため、テンプレート４０の凹部のガスが、樹脂膜３０中に溶解し易く、樹脂膜３０がテンプレート４０の凹部に充填され易く、転写速度が向上し、生産性がさらに向上する。
【００５８】
また、残層厚ＲＬＴが厚いので、被加工膜２０の段差を吸収し、安定した転写樹脂層３１が得られ、高精度な被加工膜２０の加工が実施できる。さらに、テンプレート４０の第１凹凸４１のアスペクト比を低くでき、テンプレート４０の第１凹凸４１の凹部に転写樹脂層３１が取り残される転写不良を抑制でき、この点でも生産性が向上できる。上記した実施の形態によると、インプリント法を用いて高アスペクト比のパターンの欠陥を抑制して形成できるとともに、接触時にテンプレートが破壊されることを抑制することができる。
【００５９】
（第１比較例）
図５及び図６は、第１比較例のパターン形成方法を例示する工程順模式的断面図である。
第１比較例のパターン形成方法においては、テンプレート４０の第１凹凸４１に基づいて形成された転写樹脂層３１の第２凹凸３２自体が、被加工膜２０の加工に用いられる例である。
【００６０】
図５（ａ）に表したように、基板１０の主面１０ａに設けられた被加工膜２０の上に樹脂膜３０を形成する。  
その後、図５（ｂ）に表したように、樹脂膜３０に、テンプレート４０の転写面４０ａを接触させて、樹脂膜３０に第１凹凸４１を転写し、樹脂膜３０を硬化させて第１凹凸４１の形状を反映した第２凹凸３２を有する転写樹脂層３１を形成する。
【００６１】
この時、テンプレート４０の第１凹凸４１の第１凹凸深さＬ１、すなわち、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の第２凹凸深さＬ２は、転写樹脂層３１が被加工膜２０の加工に耐えられるように、大きく設定されている。すなわち、テンプレート４０の第１凹凸４１及び転写樹脂層３１の第２凹凸３２のアスペクト比は高く、例えば２．５よりも高い。また、この時の残層厚ＲＬＴは薄く設定されている。
【００６２】
また、第１比較例のパターン形成方法に用いられるテンプレート４０においては、本実施形態に係るパターン形成方法に用いられるテンプレート４０とは、凹部と凸部とが互いに入れ替わった形状を有している。
【００６３】
そして、図５（ｃ）に表したように、テンプレート４０と転写樹脂層３１とを離間させて離型する。
【００６４】
その後、図５（ｄ）に表したように、転写樹脂層３１を例えば酸素６５を含むＲＩＥをにより異方性エッチングを行い、残層３１ｒを除去する。これにより、被加工膜２０の表面の一部が露出する。なお、このとき、この状態における転写樹脂層３１の第２凹凸３２の深さＬ３（高さ）は、上記の異方性エッチングの加工マージンによって、例えば、第２凹凸深さＬ２よりも若干小さい値となる。
【００６５】
その後、図６（ａ）に表したように、転写樹脂層３１をマスクにして、露出した被加工膜２０を加工する。  
その後、図６（ｂ）に表したように、必要に応じて、転写樹脂層３１を酸素プラズマ６４などにより除去する。
【００６６】
これにより、テンプレート４０の第１凹凸４１に基づいたパターンが、被加工膜２０に形成される。
【００６７】
図７は、第１比較例のパターン形成方法の一部の工程の状態を例示する模式的断面図である。  
すなわち、図７（ａ）及び図７（ｂ）は、転写工程の雰囲気にパーティクル２０ｐが存在するときのテンプレート４０を樹脂膜３０に接触させた状態及び離型した状態にそれぞれ対応している。また、図７（ｃ）は、離型時のパターン不良の状態に対応している。
【００６８】
図７（ａ）に表したように、転写工程において、パーティクル２０ｐがテンプレート４０の転写面４０ａと被加工膜２０との間に存在すると、樹脂膜３０が薄いため、パーティクル２０ｐは樹脂膜３０に埋没することができない。
【００６９】
このため、図７（ｂ）に表したように、パーティクル２０ｐによってテンプレート４０の第１凹凸４１が破壊される。
【００７０】
また、第１凹凸４１のアスペクト比を高くする必要があるため、離型時に、テンプレート４０の凹部に転写樹脂層３１が取り残され、転写樹脂層３１のパターン不良が発生する。そして、テンプレート４０の凹部に取り残された転写樹脂層３１は、次の転写のときもそのまま残存し、テンプレート４０のパターンが破壊された場合と同様の不良が生じる。
【００７１】
このように、第１比較例のパターン形成方法においては、パーティクルによってテンプレート４０が破壊され易く、また、アスペクト比が高いため、離型時に不良が発生し、これが原因になってテンプレート４０が破壊される。
【００７２】
すなわち、第１比較例のパターン形成方法では、離型時に発生する摩擦力やテンプレート４０の変形に伴う応力の集中によ、離型欠陥が発生し易い。特に、微細でアスペクトの高いパターンにおいては、転写樹脂層３１の引張強度が弱いため、離型時にパターンが途中で千切れ、下地（被加工膜２０）から剥がれるなどの欠陥を生じ易い。これを防止するために、テンプレート４０のパターンのアスペクト比を例えば、２．５以下に制限すると、被加工膜２０の加工の際に、転写樹脂層３１が消滅し、所望の加工ができない。
【００７３】
第１比較例のようなナノインプリント法では、離型時の転写樹脂層３１が破壊されないパターン高さと、被加工膜２０の加工のために必要なパターン高さと、にトレードオフが生じ、安定した高生産性のパターン形成が困難である。
【００７４】
（第２比較例）
図８及び図９は、第２比較例のパターン形成方法を例示する工程順模式的断面図である。
第２比較例のパターン形成方法においては、被加工膜２０の上に、マスク用樹脂層７０が設けられ、その上に樹脂膜３０（転写樹脂層３１）が設けられる。このマスク用樹脂層７０が、被加工膜２０の加工に用いられる例である。すなわち、第２比較例のパターン形成方法は、非特許文献１に記載されている方法に対応する。
【００７５】
図８（ａ）に表したように、基板１０の主面１０ａに設けられた被加工膜２０の上にマスク用樹脂層７０を形成し、その上に樹脂膜３０を形成する。
【００７６】
マスク用樹脂層７０は、被加工膜２０の加工の際のマスクとして機能する。このため、マスク用樹脂層７０の厚さＬｄは、マスク用樹脂層７０が被加工膜２０の加工に耐えられるように、厚く設定されている。
【００７７】
その後、図８（ｂ）に表したように、樹脂膜３０に、テンプレート４０の転写面４０ａを接触させて、樹脂膜３０に第１凹凸４１を転写し、樹脂膜３０を硬化させて第１凹凸４１の形状を反映した第２凹凸３２を有する転写樹脂層３１を形成する。
【００７８】
なお、第２凹凸３２は、マスク用樹脂層７０の加工に用いられ、被加工膜２０の加工には用いられなくても良い。このため、テンプレート４０の第１凹凸４１の第１凹凸深さＬ１、すなわち、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の第２凹凸深さＬ２は、比較的小さく設定されている。すなわち、テンプレート４０の第１凹凸４１及び転写樹脂層３１の第２凹凸３２のアスペクト比は低く、例えば２．５以下である。  
そして、第２比較例においては、残層厚ＲＬＴは薄く設定されている。
【００７９】
なお、第２比較例のパターン形成方法に用いられるテンプレート４０においては、本実施形態に係るパターン形成方法に用いられるテンプレート４０とは、凹部と凸部とが互いに入れ替わった形状を有している。
【００８０】
そして、図８（ｃ）に表したように、テンプレート４０と転写樹脂層３１とを離間させて離型する。
【００８１】
その後、図８（ｄ）に表したように、転写樹脂層３１をマスクにして、マスク用樹脂層７０を加工する。これにより、被加工膜２０の表面の一部が露出する。
【００８２】
その後、図９（ａ）に表したように、マスク用樹脂層７０をマスクにして、露出した被加工膜２０を加工する。  
その後、図９（ｂ）に表したように、マスク用樹脂層７０を酸素プラズマ６４などにより除去する。
【００８３】
これにより、テンプレート４０の第１凹凸４１に基づいたパターンが、被加工膜２０に形成される。
【００８４】
図１０は、第２比較例のパターン形成方法の一部の工程の状態を例示する模式的断面図である。  
すなわち、図１０（ａ）及び図１９（ｂ）は、転写工程の雰囲気にパーティクル２０ｐが存在するときのテンプレート４０を樹脂膜３０に接触させた状態及び離型させた状態にそれぞれ対応している。
【００８５】
図１０（ａ）に表したように、転写工程において、パーティクル２０ｐがテンプレート４０の転写面４０ａと被加工膜２０との間に存在すると、樹脂膜３０が薄く、残層厚ＲＬＴが薄いため、パーティクル２０ｐは樹脂膜３０に埋没することができない。
【００８６】
このため、図１０（ｂ）に表したように、パーティクル２０ｐによってテンプレート４０の第１凹凸４１が破壊される。
【００８７】
なお、第２比較例においては、第２凹凸３２、すなわち、第１凹凸４１のアスペクト比が小さくできるので、離型時にテンプレート４０の凹部に転写樹脂層３１が取り残される不良は抑制できる可能性がある。
【００８８】
また、第２比較例のパターン形成方法においては、被加工膜２０の上にマスク用樹脂層７０を設けるため、被加工膜２０の段差が大きい場合も、その段差をマスク用樹脂層７０で吸収できる。
【００８９】
一方、第２比較例のパターン形成方法では、残層厚ＲＬＴが小さいため、樹脂膜３０の量が少ない。このため、テンプレート４０を樹脂膜３０に接触させた時に、凹部のガスは、樹脂膜３０に溶け難く、このため、樹脂膜３０が凹部に充填されるのに時間がかかる。
【００９０】
このように、第２比較例のパターン形成方法においては、マスク用樹脂層７０を設けることで、テンプレート４０のアスペクト比を小さくでき、転写不良を抑制でき、また、被加工膜２０の段差の影響を低減できる可能性があるが、残層厚ＲＬＴが小さいため、パーティクル２０ｐによりテンプレート４０が破壊され易く、また、テンプレート４０の凹部への樹脂膜３０の充填に時間がかかる。
【００９１】
これに対し、本実施形態に係るパターン形成方法では、残層厚ＲＬＴを厚くすることで、パーティクル２０ｐなどによってテンプレート４０が破壊されることが抑制され、生産性が高い。さらに、樹脂膜３０がテンプレート４０の凹部に充填され易く、生産性がさらに向上する。そして、残層厚ＲＬＴが厚いので、被加工膜２０の段差を吸収でき、また、テンプレート４０の第１凹凸４１のアスペクト比を小さくでき、転写不良を抑制でき、生産性が高い。
【００９２】
（第１実施例）
本実施形態に係る第１実施例のパターン形成方法について説明する。  
基板１０の主面１０ａの上に被加工膜２０が形成されている。本実施例では、被加工膜２０は、厚さが２００ｎｍのＳｉ酸化膜である。
【００９３】
図２（ａ）に例示したように、被加工膜２０の上に、インクジェット法により１０ｐｌ（ピコリットル）程度のアクリル系光硬化樹脂の複数の液滴を滴下する。このアクリル系光硬化樹脂が樹脂膜３０となる。
【００９４】
既に説明したように、滴下されるアクリル系光硬化樹脂の量は、残層厚ＲＬＴを決定する。本実施例では、残層厚ＲＬＴが１５０ｎｍになるようにアクリル系光硬化樹脂の量を制御する。
【００９５】
次に、図２（ｂ）に例示したように、テンプレート４０の転写面４０ａを樹脂膜３０に接触させ、樹脂膜３０の表面にテンプレート４０の第１凹凸４１のパターンを転写する。テンプレート４０の第１凹凸４１のラインアンドスペースは４０ｎｍであり（すなわち、凹部の幅が４０ｎｍであり凸部の幅が４０ｎｍである）、パターン高さ（第１凹凸深さＬ１）は、１００ｎｍである。この時のアスペクト比は２．５である。
【００９６】
そして、例えば、テンプレート４０を介して、樹脂膜３０に紫外線６１を照射する。これにより、テンプレート４０の第１凹凸４１の形状を反映した第２凹凸３２を有する転写樹脂層３１が形成される。
【００９７】
その後、図２（ｃ）に例示したように、テンプレート４０と転写樹脂層３１とを離間させて、離型する。
【００９８】
そして、図２（ｄ）に例示したように、転写樹脂層３１上にＳＯＧを回転塗布し、３００℃でベークし、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の凹部３２ｄにマスク材５０を充填する。このＳＯＧ層がマスク材５０となる。
【００９９】
次に、そして、ＲＩＥ法によってＳＯＧ層をエッチバックし、転写樹脂層３１の凸部３２ｐを露出させる。
【０１００】
次に、図３（ａ）及び図３（ｂ）に例示したように、ＳＯＧ層（マスク材５０）をマスクにして、転写樹脂層３１を、酸素を用いたＲＩＥにより加工する。
【０１０１】
そして、図３（ｃ）に例示したように、加工された転写樹脂層３１をマスクにして、露出した被加工膜２０を加工する。
【０１０２】
そして、図３（ｄ）に表したように、マスクとして用いた転写樹脂層３１を例えば酸素プラズマ６４等によるアッシングで除去する。  
これにより、テンプレート４０の凹凸（第１凹凸４１）を反映した、ラインアンドスペースが４０ｎｍでパターン高さが２００ｎｍのシリコン酸化膜の被加工膜２０が得られる。
【０１０３】
第１実施例のパターニング方法によれば、工程中のパーティクルなどによってテンプレートが破壊されることを抑制し、生産性が高いパターン形成が可能になる。
【０１０４】
（第２実施例）
第２実施例のパターン形成方法においては、マスク材５０として感光性材料が用いられる。以下、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の凹部３２ｄへのマスク材５０の埋め込みの工程に関して説明する。
【０１０５】
図１１は、第２実施例のパターン形成方法の一部の工程の状態を例示する模式的断面図である。  
すなわち、同図は、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の凹部３２ｄへのマスク材５０の埋め込みの工程を例示している。
【０１０６】
図１１（ａ）に表したように、マスク材５０として、光リソグラフィーによるパターニング機能を持つ材料を使用する。この例では、マスク材５０としてネガ型の感光性ＳＯＧが用いられる例である。転写樹脂層３１の上に回転塗布されたネガ型感光性ＳＯＧ膜を、例えばマスク６６を介したＡｒＦリソグラフィプロセスによりパターニングする。
【０１０７】
これにより、図１１（ｂ）に表したように、現像後のマスク材５０は、転写樹脂層３１の凹部３２ｄが形成された領域に選択的に形成される。
【０１０８】
そして、図１１（ｃ）に表したように、ネガ型感光性ＳＯＧ膜をエッチバックし、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の凹部３２ｄにマスク材５０が埋め込まれた形状が形成される。
【０１０９】
このように、マスク材５０として、感光性のＳＯＧ膜を用いることで、必要な部分に選択的にＳＯＧ膜を形成することができ、例えば、パターンの粗密に基づくＳＯＧ膜のパターンカバレッジに起因した膜厚差を低減し、エッチバックが容易化され、より生産性が向上できる。
【０１１０】
（第３実施例）
本実施形態に係る第３実施例においては、残層厚ＲＬＴが、転写工程において管理されているパーティクルのサイズに基づいて決定される。  
本実施例においても、図２（ａ）に例示したように、基板１０の主面１０ａの上に厚さが２００ｎｍの被加工膜２０が形成されており、被加工膜２０の上に、インクジェット法により１０ｐｌ程度のアクリル系光硬化樹脂の複数の液滴を滴下する。
【０１１１】
本実施例においては、転写工程において基板１０の主面に存在し得るパーティクル２０ｐのサイズ（直径）よりも残層厚ＲＬＴが大きくなるように、残層厚ＲＬＴが設定される。本実施例では、転写工程においてパーティクル検査で管理しているパーティクルサイズの径の最小値は１５０ｎｍである場合であり、これに基づき、残層厚ＲＬＴが１５０ｎｍになるようにアクリル系光硬化樹脂の量が制御される。これにより、転写工程において、被加工膜２０とテンプレート４０との間に、１５０ｎｍよりも小さいパーティクル２０ｐが存在しても、パーティクル２０ｐは、残層３１ｒに収まるため、高価なテンプレート４０の破損が抑制できる。
【０１１２】
この後、第１実施例と同様にして、テンプレート４０の転写面４０ａを樹脂膜３０に接触させて、樹脂膜３０に紫外線６１を照射し、テンプレート４０の第１凹凸４１の形状を反映した第２凹凸３２を有する転写樹脂層３１を形成し、テンプレート４０と転写樹脂層３１とを離間させて、離型する。
【０１１３】
そして、転写樹脂層３１の第２凹凸３２の凹部３２ｄにマスク材５０を充填し、マスク材５０をマスクにして、転写樹脂層３１をＲＩＥにより加工し、加工された転写樹脂層３１をマスクにして、露出した被加工膜２０を加工し、最後にマスクとして用いた転写樹脂層３１を除去する。
【０１１４】
これにより、テンプレート４０の凹凸（第１凹凸４１）を反映した、ラインアンドスペースが４０ｎｍでパターン高さが２００ｎｍのシリコン酸化膜の被加工膜２０が形成される。
【０１１５】
第３実施例のパターニング方法においても、工程中のパーティクルなどによってテンプレートが破壊されることを抑制した高生産性のパターン形成方法が提供できる。  
なお、第３実施例のパターニング方法においても、第２実施例のように、マスク材５０として感光性樹脂材料（例えば感光性ＳＯＧなど）を用いることができ、同様の効果を得ることができる。
【０１１６】
なお、本願明細書において、「垂直」及び「平行」は、厳密な垂直及び厳密な平行だけではなく、例えば製造工程におけるばらつきなどを含むものであり、実質的に垂直及び実質的に平行であれは良い。
【０１１７】
以上、具体例を参照しつつ、本発明の実施の形態について説明した。しかし、本発明は、これらの具体例に限定されるものではない。例えば、パターン形成方法に用いられる型、被処理基板、転写材及び光変形層等、各要素の具体的な構成に関しては、当業者が公知の範囲から適宜選択することにより本発明を同様に実施し、同様の効果を得ることができる限り、本発明の範囲に包含される。  
また、各具体例のいずれか２つ以上の要素を技術的に可能な範囲で組み合わせたものも、本発明の要旨を包含する限り本発明の範囲に含まれる。
【０１１８】
その他、本発明の実施の形態として上述したパターン形成方法を基にして、当業者が適宜設計変更して実施し得る全てのパターン形成方法も、本発明の要旨を包含する限り、本発明の範囲に属する。
【０１１９】
その他、本発明の思想の範疇において、当業者であれば、各種の変更例及び修正例に想到し得るものであり、それら変更例及び修正例についても本発明の範囲に属するものと了解される。例えば、前述の各実施形態に対して、当業者が適宜、構成要素の追加、削除若しくは設計変更を行ったもの、又は、工程の追加、省略若しくは条件変更を行ったものも、本発明の要旨を備えている限り、本発明の範囲に含有される。
【符号の説明】
【０１２０】
１０…基板、  １０ａ…主面、  ２０…被加工膜、  ２０ｐ…パーティクル、  ３０…樹脂膜、  ３１…転写樹脂層、  ３１ｒ…残膜、  ３２…第２凹凸、  ３２ｄ…凹部、  ４０…テンプレート、  ４０ａ…転写面、  ４１…第１凹凸、  ５０…マスク材、  ６１…紫外線、  ６２、６３…イオン、  ６４…酸素プラズマ、  ６５…酸素、  ６６…マスク、  ７０…マスク用樹脂層、  ８０…ディスペンサ、  Ｌ１…第１凹凸深さ、  Ｌ２…第２凹凸深さ、  Ｌ３…深さ、  Ｌｃ、Ｌｄ…厚さ、  ＲＬＴ…残膜厚
【図１】
2011165855.tif 000003
【図２】
2011165855.tif 000004
【図３】
2011165855.tif 000005
【図４】
2011165855.tif 000006
【図５】
2011165855.tif 000007
【図６】
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【図７】
2011165855.tif 000009
【図８】
2011165855.tif 000010
【図９】
2011165855.tif 000011
【図１０】
2011165855.tif 000012
【図１１】
2011165855.tif 000013