(57)【要約】【課題】発光スペクトルの角度依存性が小さく、角度によらず所望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができると共に、色調の調整が可能な有機発光素子を提供する。【解決手段】一対の電極１，２の間に発光層３を備えて形成される第１の発光部４と、一対の電極５，６の間に発光層７を備えて形成される第２の発光部８とを積層して形成される有機発光素子に関する。上記の４つの総ての電極１，２，５，６が光透過性であり、且つ、外側に位置する電極１，６のうち一方の電極６の外側に、第１及び第２の発光部４，８の発光層３，７で発光した光が干渉を起こさない厚みの、あるいは、これらの発光層３，７で発光した光を散乱させる、光透過性の絶縁層９を介して、光反射性を有する光反射層１０を備える。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極の間に発光層を備えて形成される第１の発光部と、一対の電極の間に発光層を備えて形成される第２の発光部とを積層して形成される有機発光素子であって、上記の４つの総ての電極が光透過性であると共に、外側に位置する電極のうち一方の電極の外側に光反射性を有する光反射層を有し、且つ、第１の発光部と第２の発光部の間に、光反射層を有しない側の発光部の発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの、あるいは、この発光層で発光した光を散乱させる、光透過性の絶縁層を備えて成ることを特徴とする有機発光素子。
【請求項２】
一対の電極の間に発光層を備えて形成される第１の発光部と、一対の電極の間に発光層を備えて形成される第２の発光部とを積層して形成される有機発光素子であって、上記の４つの総ての電極が光透過性であり、且つ、外側に位置する電極のうち一方の電極の外側に、第１及び第２の発光部の発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの、あるいは、これらの発光層で発光した光を散乱させる、光透過性の絶縁層を介して、光反射性を有する光反射層を備えて成ることを特徴とする有機発光素子。
【請求項３】
第１及び第２の発光部のうち少なくとも一方が、等電位面を形成する層もしくは電荷発生層を介して積層される複数の発光層を、電極間に備えて形成されていることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機発光素子。
【請求項４】
発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層、発光層で発光した光を散乱させる光透過性の絶縁層が、ガラス板もしくはフィルムで形成されていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の有機発光素子。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれかに記載の有機発光素子を製造するにあたって、発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの、あるいは、発光層で発光した光を散乱させる、第１の光透過性基板の表面に、電極、発光層、電極をこの順に積層して第１と第２のいずれか一方の発光部を形成する工程と、第２の光透過性基板の表面に、電極、発光層、電極をこの順に積層して第１と第２のいずれか他方の発光部を形成する工程と、第１の光透過性基板に、第２の光透過性基板に形成した発光部を積層することによって、２つの発光部を第１の光透過性基板を介して積層する工程と、を備えることを特徴とする有機発光素子の製造方法。
【請求項６】
請求項１乃至４のいずれかに記載の有機発光素子を製造するにあたって、発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの、あるいは、発光層で発光した光を散乱させる、光透過性基板の表面に、電極、発光層、電極をこの順に積層して第１と第２のいずれか一方の発光部を形成する工程と、上記光透過性基板の発光部を形成した反対側の表面に、電極、発光層、電極をこの順に積層して第１と第２のいずれか他方の発光部を形成する工程と、を備えることを特徴とする有機発光素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フラットディスプレイパネル、液晶表示機用バックライト、照明用光源等に用いられる有機発光素子及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）と称される有機発光素子は、陽極となる透明電極、ホール輸送層、有機発光層、電子注入層、陰極となる電極の順に、透明基板の片側の表面に積層した構成のものが、その一例として知られている。そして陽極と陰極の間に電圧を印加することによって、電子注入層を介して発光層に注入された電子と、ホール輸送層を介して発光層に注入されたホールとが、発光層内で再結合し、励起状態が生成して発光が起こり、発光層で発光したこの光は透明電極及び透明基板を通して取り出されるようになっている。
【０００３】
有機発光素子は、自発光であること、比較的高効率の発光特性を示すこと、各種の色調で発光可能であること等の特徴を有するものであり、表示装置、例えばフラットパネルディスプレイ等の発光体として、あるいは光源、例えば液晶表示機用バックライトや照明としての活用が期待されており、一部ではすでに実用化されている。しかし、有機発光素子は、その輝度と寿命とがトレードオフの関係にあり、より鮮明な画像、あるいは明るい照明光を得るために輝度を増大させると、寿命が短くなるという性質を有する。
【０００４】
この問題を解決するものとして、近年、陽極と陰極の間に発光層を複数備え、かつ各発光層間に等電位面を形成する層、もしくは電荷発生層を設けるようにした有機発光素子が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００５】
図１６はこのような有機発光素子の構造の一例を示すものであり、陽極となる電極２０と陰極となる電極２１の間に複数の発光層２２を、隣接する発光層２２の間に等電位面を形成する層もしくは電荷発生層２３を介在させた状態で積層し、これを透明基板２４の表面に積層したものであり、電極２０は光透過性の電極として、電極２１は光反射性の電極として形成してある。尚、図１６において、発光層２２の両側にはホール輸送層と電子注入層が設けられているが、ホール輸送層と電子注入層の図示は省略してある。そしてこのように複数層の発光層２２を等電位面形成層もしくは電荷発生層２３で仕切ることによって、電極２０，２１間に電圧を印加したとき、複数の発光層２２があたかも直列的に接続された状態で同時に発光し、各発光層２２からの光が合算されるため、一定電流通電時には従来型の有機発光素子よりも高輝度で発光させることができ、上記のような輝度−寿命のトレードオフを回避することが可能になるものである。
【０００６】
しかしながら、有機発光素子において知られている、発光輝度、発光スペクトルの視野角依存性、膜厚依存性、及び光利用効率の低下等の問題は、有機発光素子が光学波長オーダーの膜厚を有する薄膜デバイスであることや、素子内に屈折率段差もしくは金属面等からなる反射面を有することや、高屈折率媒体中で光が発生することなどに由来する、光干渉効果、全反射による有機膜の発光層、基板、電極等の高屈折率媒体内への光閉じ込めなどの現象によるものであるため、上記のような複数の発光層を備える有機発光素子では、これらの問題がより顕著に発生することになる。
【０００７】
光干渉効果は、それを適切に利用すれば、色純度の向上、指向性の制御等を実現することが可能であり、特にフラットパネルディスプレイ等の用途に有用である。例えば特許文献２には、発光層−光反射性の電極間の光学距離を１／４波長の奇数倍に調整することや、発光位置−最大屈折率段差位置間の光学距離を１／４波長の偶数倍に調整することで、この波長を強調することが可能であることが記載されており、特に発光層−光反射性の電極間の光学距離が発光スペクトルに与える影響が大きいことが知られている。さらに特許文献３には、複数の発光層のそれぞれの発光位置から光反射性の電極までの光学膜厚をすべて１／４波長の奇数倍にすることで、最も高効率の発光が得られると共に、発光スペクトル形状が細くなることが記載されている。
【０００８】
しかし、上記のように発光層−光反射性の電極間の光学距離や、発光層−最大屈折率段差位置間の光学距離、つまり素子の膜厚の最適化によって色純度等の適正化を行なった有機発光素子では、膜厚が変化した際の発光輝度や発光色の変動が大きくなる。これはすなわち、有機発光素子の製造時の膜厚許容性が狭くなることを意味するものであり、生産性の問題に直結するものである。特に複数の発光層や等電位面形成層もしくは電荷発生層などを積層した構造の上記のような有機発光素子では、いずれかの層の光学特性のずれ（膜厚・屈折率の異常）が他の層の光学位置にさえも影響を及ぼすため、膜厚制御の精度や必然性がさらに増大することになる。
【０００９】
さらに上記の特許文献３のものでは、発光層−光反射性の電極間の光学距離を１／４波長の奇数（２ｎ＋１）［ｎ＝０，１，２…］倍に設定することが効率の観点で好ましいとされているが、実際にはｎの値が大きくなるに伴なって、輝度やスペクトルの角度依存性が大きくなるという問題が新たに生じる。すなわち、発光層を一層のみ有する有機発光素子では、概ねｎ＝０に相当する光学長で膜厚設計がなされることが多いために、膜厚変化に対する発光輝度、発光色の変動は必ずしも大きくないが、上記のような複数層の発光層を備える有機発光素子においては、各発光層が１／４波長の（２ｎ＋１）［ｎ＝０，１，２…］倍の位置に必然的に位置するため、層数の増大に伴なって特定の波長がより顕著に強調され、発光層が本来有するスペクトルとは大きく異なる発光スペクトルを与えると同時に角度依存性が大きくなる問題を有するものである。よって、上記のような複数層の発光層を備える有機発光素子は、確かに従来型の有機発光素子では実現不可能であった高い電流効率、量子効率を実現することができるが、その発光スペクトル及び視野角依存性に関しては必ずしも好ましい特性を有するものではない。
【００１０】
一方、前記の図１６の構造を有する有機発光素子は、複数の各発光層が直列接続されているため、各発光層に供給される電流値は常に同一であり、各発光層の発光色を駆動時に個別にコントロールすることは実質的に不可能である。有機発光素子を製造する際に、所定の発光色を呈するように各発光層を選定して設計することで、各発光層が種々の発光色で発光する有機発光素子を得ることは可能であるが、一度発光色が決まったものを変えることはできない。また例えばＲＧＢそれぞれの発光色を呈する複数の発光層を積層した場合には、その発光色の合算によって白色発光を得ることが可能であるが、各発光色を呈する発光層の輝度に対する発光特性挙動が異なる場合、各輝度における発光色が変化することになるという問題が生じる。さらに複数の各発光層の寿命が異なる場合、駆動に伴って、先に劣化した発光層からの発光色が減少するため、色ずれを生じるという問題もある。例えば有機発光素子をディスプレイの発光光源として用いた場合には、表示される発光色の色バランスが狂い、また照明の光源として用いた場合には、劣化が色ずれとして視認されるために好ましくない。
【００１１】
また、特許文献４には、電極を有する発光層を複数積層した積層型有機発光素子が提案されている。この有機発光素子は、独立したもしくは一部を共通とした電極を備える複数の発光層を、必要に応じて絶縁層を介して積層したものであり、ディスプレイ用途に使用可能であるとされている。しかしこの構造の有機発光素子においても、発光層間の距離は、例え絶縁層が挿入されている場合にも小さいものであり、前記の光干渉の問題を回避することはできない。事実、光干渉があることを前提に、この特許文献４では、各発光層の位置をその発光波長に基づいて設定し、高色純度で発光する素子設計方針が提案されている。この提案内容は干渉設計を利用したものであり、その要点は前記の特許文献２の場合と同様に、発光層と光反射層との間の距離を所定の波長の光を強調する膜厚とすることであるため、発光波長の角度依存性の問題は依然として存在している。このように、この特許文献４の構造の有機発光素子は、駆動時に発光色を変更することが可能であるものの、それ以外の問題、特に発光層の積層数が増大した際の発光色の角度依存性に対する問題が解決されたものではない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開平１１−３２９７４８号公報
【特許文献２】特開２０００−３２３２７７号公報
【特許文献３】特開２００３−２７２８６０号公報
【特許文献４】特表２００１−５１１２９６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、発光スペクトルの角度依存性が小さく、角度によらず所望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができると共に、色調の調整が可能な有機発光素子を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明に係る有機発光素子は、一対の電極の間に発光層を備えて形成される第１の発光部と、一対の電極の間に発光層を備えて形成される第２の発光部とを積層して形成される有機発光素子であって、上記の４つの総ての電極が光透過性であると共に、外側に位置する電極のうち一方の電極の外側に光反射性を有する光反射層を有し、且つ、第１の発光部と第２の発光部の間に、光反射層を有しない側の発光部の発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの、あるいは、この発光層で発光した光を散乱させる、光透過性の絶縁層を備えて成ることを特徴とするものである。
【００１５】
本発明に係る有機発光素子は、一対の電極の間に発光層を備えて形成される第１の発光部と、一対の電極の間に発光層を備えて形成される第２の発光部とを積層して形成される有機発光素子であって、上記の４つの総ての電極が光透過性であり、且つ、外側に位置する電極のうち一方の電極の外側に、第１及び第２の発光部の発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの、あるいは、これらの発光層で発光した光を散乱させる、光透過性の絶縁層を介して、光反射性を有する光反射層を備えて成ることを特徴とするものである。
【００１６】
前記有機発光素子において、第１及び第２の発光部のうち少なくとも一方が、等電位面を形成する層もしくは電荷発生層を介して積層される複数の発光層を、電極間に備えて形成されていることが好ましい。
【００１７】
前記有機発光素子において、発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層、発光層で発光した光を散乱させる光透過性の絶縁層が、ガラス板もしくはフィルムで形成されていることが好ましい。
【００１８】
本発明に係る有機発光素子の製造方法は、前記有機発光素子を製造するにあたって、発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの、あるいは、発光層で発光した光を散乱させる、第１の光透過性基板の表面に、電極、発光層、電極をこの順に積層して第１と第２のいずれか一方の発光部を形成する工程と、第２の光透過性基板の表面に、電極、発光層、電極をこの順に積層して第１と第２のいずれか他方の発光部を形成する工程と、第１の光透過性基板に、第２の光透過性基板に形成した発光部を積層することによって、２つの発光部を第１の光透過性基板を介して積層する工程と、を備えることを特徴とするものである。
【００１９】
本発明に係る有機発光素子の製造方法は、前記有機発光素子を製造するにあたって、発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの、あるいは、発光層で発光した光を散乱させる、光透過性基板の表面に、電極、発光層、電極をこの順に積層して第１と第２のいずれか一方の発光部を形成する工程と、上記光透過性基板の発光部を形成した反対側の表面に、電極、発光層、電極をこの順に積層して第１と第２のいずれか他方の発光部を形成する工程と、を備えることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００２０】
発光層で発光した光が干渉を起こさない厚みの、あるいは、これらの発光層で発光した光を散乱させる、光透過性の絶縁層を有するので、発光スペクトルの角度依存性が小さく、角度によらず所望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができるものである。また、第１の発光部と第２の発光部の間に光透過性の絶縁層を有することによって、両発光部を電気的に切り離すことができ、各発光部を独立して駆動することができるものであり、必要に応じて各発光部の発光特性を変化させることができ、色調の調整が可能な有機発光素子を得ることができるものである。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明に係る有機発光素子の層構成の一例を示すものであり、（ａ），（ｂ）はそれぞれ概略図である。
【図２】本発明に係る有機発光素子の層構成の一例を示すものであり、（ａ），（ｂ）はそれぞれ概略図である。
【図３】本発明に係る有機発光素子の層構成の一例を示すものであり、（ａ），（ｂ）はそれぞれ概略図である。
【図４】本発明に係る有機発光素子の製造方法の一例を示すものであり、（ａ）〜（ｃ）はそれぞれ概略図である。
【図５】本発明に係る有機発光素子の製造方法の一例を示すものであり、（ａ），（ｂ）はそれぞれ概略図である。
【図６】本発明に係る有機発光素子の製造方法の一例を示すものであり、（ａ）〜（ｃ）はそれぞれ概略図である。
【図７】（ａ）は実施例に用いられるＩＴＯ付きガラス基板の平面図、（ｂ），（ｃ）は実施例に用いられるマスクの平面図である。
【図８】（ａ），（ｂ），（ｃ）は実施例に用いられるマスクの平面図である。
【図９】実施例の有機発光素子の概略平面図である。
【図１０】実施例の有機発光素子を示すものであり、（ａ）は正面図、（ｂ）は平面図である。
【図１１】実施例の有機発光素子を示す正面図である。
【図１２】実施例の有機発光素子の概略平面図である。
【図１３】（ａ）は実施例１の有機発光素子の発光スペクトルを示すグラフ、（ｂ）は同上の発光強度比を種々変更した際の正面発光スペクトルの変化を示すグラフ、（ｃ）は同上の発光強度比と色調の関係を示すグラフである。
【図１４】（ａ）は実施例７の有機発光素子の発光スペクトルを示すグラフ、（ｂ）は同上の白色発光素子と赤色発光素子を任意の電流比で発光させた際の発光スペクトルの変化を示すグラフ、（ｃ）は同上の発光色のＣＩＥ色度座標上での変化を示すグラフである。
【図１５】実施例７と比較例３の有機発光素子を０度から８０度の範囲で回転させた際の各角度に於ける発光色のＣＩＥ色度座標上での変化を示すグラフである。
【図１６】従来例を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
【００２３】
図１（ａ）は発明の実施の形態の一例を示すものであり、第１及び第２の二つの電極１，２の間に第１の発光層３を積層して形成される第１の発光部４と、第３及び第４の二つの電極５，６の間に第２の発光層７を積層して形成される第２の発光部８とを、光透過性の絶縁層９を介して積層した構造に形成されており、これらを基板２６の上に設けて有機発光素子（有機ＥＬ発光素子）として形成するようにしてある。第１の発光部４において、第１及び第２の電極１，２のうち、一方が陽極、他方が陰極となるものであり、また第２の発光部８において、第３及び第４の電極５，６のうち、一方が陽極、他方が陰極となるものである。また第１〜第４の電極１，２，５，６のち、第１の発光部４の外側に位置する第１の電極１あるいは第２の発光部８の外側に位置する第４の電極６のいずれか一方が光反射性電極として形成されるものであり、他の総ては光透過性電極として形成されるものである。
【００２４】
図１（ａ）の実施の形態では、基板２６の片面に、第１の電極１、第１の発光層３、第２の電極２、光透過性の絶縁層９、第３の電極５、第２の発光層７、第４の電極６をこの順に積層した構造に形成してあり、図１（ａ）の矢印のように発光層３，７で発光した光を基板２６の側から取り出す場合には、基板２６を透明樹脂板や透明樹脂シートなどで光透過性基板として形成すると共に、第１の電極１、第２の電極２、第３の電極５をそれぞれ光透過性の電極で形成し、また第４の電極６は光反射性を有する電極として形成してある。
【００２５】
第１及び第２の発光部４，８を構成する第１及び第２の発光層３，７は、公知の任意の構造・組成のものを用いることができるものであり、例えば、単一の材料で発光する発光層、いわゆるホスト材料中にドーパントを導入したドープ型発光層、異なる組成からなる二層以上の発光層を積層もしくは併置した構造の発光層等として形成することができる。ここで、各発光層３，７と電極１，２，５，６の間には、必要に応じて、ホール輸送層、ホール注入層、電子輸送層、電子注入層、キャリアブロック層等が積層されるが、図１（後述の各図においても同じ）にはこれらの各層の図示は省略してある。
【００２６】
第１〜第４の電極１，２，５，６のうち、光透過性の電極の材料としては、有機発光素子の機能を損ねない限り特に限定されるものではないが、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＡＺＯ、ＧＺＯ、ＡＴＯ、ＳｎＯ２等の透明導電膜、Ａｇ、Ａｕ、Ａｌ等の金属薄膜、導電性有機材料や、あるいはこれらを組み合わせたものを好適に用いることができる。光透過性の電極はその透過率が高いことが好ましい。また、光透過性の電極と隣接する層との界面および／または電極そのものの反射率が低い場合に、本発明の効果をより有効に得ることができる。光透過性の電極と隣接する層との界面に於ける反射率は、例えば、光透過性の電極と、光透過性の電極に隣接する層（空気層の場合も含む）との間に、いわゆる反射防止膜を形成することによって低減することが可能である。あるいは単純に両者の屈折率の間に位置する屈折率の層を設けてもよい。
【００２７】
また光反射性の電極の材料としては、有機発光素子の機能を損ねずまた十分な光反射率を有していればよく、特に限定されるものではないが、Ａｌ、Ａｇ、Ａｕ、Ｎｉ、Ｃｒその他の金属電極、もしくは前記の透明導電膜とこれらの金属電極もしくは誘電体多層膜等任意の反射層、導電性有機材料との組み合わせからなるものを好適に用いることができる。
【００２８】
第１の発光部４と第２の発光部８の間に積層される光透過性の絶縁層９は、光反射性の電極６を有しない側の発光部４、すなわち光を取り出す側の発光部４の発光層３で発光した光が干渉を起こさない厚みの層、あるいは、この発光層３で発光した光を散乱させる層として形成されるものである。
【００２９】
このような光を取り出す側の発光部４の発光層３で発光した光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層９としては、本発明の趣旨に反しない限り特に限定されるものではないが、例えばＳｉＯ２、ＳｉＯ、ＳｉＮ、ＬｉＦ、ＭｇＦ２等の蒸着、スパッタ、ＣＶＤ等の手段で成膜が可能な光透過性材料や、無機系樹脂、有機系樹脂等のスピンコート、ディップコート、塗布、インクジェット、グラビア、スクリーンなど任意の印刷法・コート法で形成される光透過性の膜や、さらに有機材料や無機材料からなるシート、フィルム、ゲル、シール、板など貼付や配置することによって用いることができる材料で、形成することができるものである。また有機発光素子を保持する基板自体で形成することも可能である。ここで、光が干渉を起こさない厚みとは、一般に発光波長の数倍以上のオーダーであれば特に限定されるものではなく、例えば１μｍ〜３ｍｍ程度の厚みである。
【００３０】
また光を取り出す側の発光部４の発光層３で発光した光を散乱させる光透過性の絶縁層９としては、上記の層中に光散乱成分、例えば層を形成する周辺材料とは屈折率の異なる粒子、箔などを含有するものや、異なる屈折率を有する界面を内部に備える組み合わせの、例えば凹凸を有する材料上に別の材料を積層したもの、周辺材料と相分離を起こすことによって散乱性を発現する材料の組み合わせからなるものや、層中に反射性を有する粒子、箔、面などを含むものなどで形成することができるものである。この光を散乱させる光透過性の絶縁層９の膜厚は特に限定されるものではなく、必要に応じて任意に設定することができるものである。
【００３１】
また、光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層９や、光を散乱させる光透過性の絶縁層９としては、ガラス板あるいはフィルムおよびこれに準じるもの、例えば樹脂板、プラスチックシート、ガラスとプラスチックの複合体、光透過性セラミック板、樹脂硬化体、有機・無機ハイブリッド材料からなるシート・フィルムなど、光透過性を有する基材を用いることもできる。この場合、ガラス板やフィルムの表面に電極１，２，５，６や発光層３，７を積層することによって、ガラス板やフィルムで絶縁層９を形成することができるものである。そしてガラス板やフィルムは基板としての機能も有するので、後述の図４や図５の製造方法で有機発光素子を製造する際に用いる光透過性基板１２を、このガラス板やフィルムで形成することができるものである。
【００３２】
図２（ａ）は発明の実施の形態の一例を示すものであり、積層構成は図１（ａ）のものとほぼ共通するが、第１〜第４の電極１，２，５，６は総て光透過性の電極として形成してある。そして第１の発光部４の外側に位置する第１の電極１あるいは第２の発光部８の外側に位置する第４の電極６のいずれか一方の外側に、光反射性を有する光反射層１０を積層して設けてある。図２（ａ）の矢印のように発光層３，７で発光した光を基板２６の側から取り出す場合には、第４の電極６の外面に光反射層１０が形成されるものである。
【００３３】
この電極６の外側に形成される光反射層１０は、いわゆる鏡面反射性を有するものであってもよいし、光散乱性・拡散反射性を有するものであってもよい。鏡面反射性を有するものとしては、例えば、Ａｌ、Ａｇ等の金属膜、誘電体多層膜からなる反射膜など、実質的に鏡面反射を示す任意の反射体を用いることができる。また光散乱性・拡散反射性を有するものとしては、例えば、酸化バリウム、酸化チタン等の粒子の層からなる反射面や、凹凸形状を有する面の上に形成した金属膜や誘電体多層膜からなる反射膜や、鏡面反射性を有する層の上に、光散乱性、光拡散性、回折性を有する光透過性の層を設けたものなどで形成することができる。
【００３４】
図３（ａ）は発明の実施の形態の一例を示すものであり、第１及び第２の二つの電極１，２の間に第１の発光層３を積層して形成される第１の発光部４と、第３及び第４の二つの電極５，６の間に第２の発光層７を積層して形成される第２の発光部８とを積層した構造に形成されており、これらを基板２６の上に設けて有機発光素子（有機ＥＬ発光素子）として形成するようにしてある。第１の発光部４において、第１及び第２の電極１，２のうち、一方が陽極、他方が陰極となるものであり、また第２の発光部８において、第３及び第４の電極５，６のうち、一方が陽極、他方が陰極となるものである。第１〜第４の電極１，２，５，６は総て光透過性の電極として形成してあり、そして第１の発光部４の外側に位置する第１の電極１あるいは第２の発光部８の外側に位置する第４の電極６のいずれか一方の外側に、第１及び第２の発光層３，７で発光した光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層９、あるいは、第１及び第２の発光層３，７で発光した光を散乱させる光透過性の絶縁層９を介して、光反射性を有する光反射層１０を積層して設けてある。図３（ａ）の矢印のように発光層３，７で発光した光を基板２６の側から取り出す場合には、第４の電極６の外面に光透過性の絶縁層９を介して、光反射性を有する光反射層１０が形成されるものである。また図３（ａ）の実施の形態では、第１の発光部４と第２の発光部８の間に光透過性の絶縁層１４が設けてあるが、この光透過性の絶縁層１４は必要に応じて設けられるものであり、必ずしも必要なものではない。
【００３５】
光透過性の電極１，２，５，６、発光層３、干渉を起こさない厚みのあるいは光散乱性の光透過性の絶縁層９の材料は、上記で用いたものと同じものを使用することが可能である。また第１の発光部４と第２の発光部８の間の光透過性の絶縁層１４の厚みは特に限定されるものではなく、光散乱性の有無も特に問うものではない。この光透過性の絶縁層１４を設けない場合、第１の発光部４と第２の発光部８の電極２，５を共用した一つの電極で形成することが可能になる。例えば、第１の発光部４のための陽極／第１の発光層３／第１の発光部４のための陰極兼第２の発光部８のための陰極／第２の発光層７／第２の発光部８のための陽極、というように、電極を形成することができるものである。
【００３６】
尚、上記の各実施の形態にあって、発光部は第１の発光部４と第２の発光部８の２つの例を挙げているが、３つ以上の発光部の場合にも、こられの発光部のうち少なくとも隣合う２つの発光部が、上記のような第１の発光部４と第２の発光部８の構成を満たすものであればよい。
【００３７】
図１（ｂ）、図２（ｂ）、図３（ｂ）の各実施の形態は、等電位面を形成する層１１もしくは電荷発生層１１を介して積層した複数の発光層３，７で発光部４，８を形成し、いわゆる積層型、タンデム型、マルチフォトン型の発光部として形成するようにしたものである。第１及び第２の発光部４，８の両方をこのような複数の発光層３，７で形成するようにしてもよく、第１及び第２の発光部４，８のいずれか一方をこのような複数の発光層３，７で形成するようにしてもよい。等電位面形成層１１もしくは電荷発生層１１の材料としては、例えばＡｇ、Ａｕ、Ａｌ等の金属薄膜、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化レニウム、酸化タングステン等の金属酸化物、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＡＺＯ、ＧＺＯ、ＡＴＯ、ＳｎＯ２等の透明導電膜、いわゆるｎ型半導体とｐ型半導体の積層体、金属薄膜もしくは透明導電膜とｎ型半導体及び／またはｐ型半導体との積層体、ｎ型半導体とｐ型半導体の混合物、ｎ型半導体及び／またはｐ型半導体と金属との混合物、などを挙げることができる。ｎ型半導体やｐ型半導体としては、無機材料であっても、有機材料であってもよく、あるいは有機材料と金属との混合物や、有機材料と金属酸化物や、有機材料と有機系アクセプタ／ドナー材料や、無機系アクセプタ／ドナー材料等の組合わせによって得られるものであってもよく、特に制限されることなく必要に応じて選定して使用することができる。
【００３８】
上記のように形成される図１、図２、図３の有機発光素子にあって、第１の発光部４の発光層３や、第２の発光部８の発光層７で発光した光は、光透過性の基板２６を通して取り出される。第１の発光部４の発光層３や、第２の発光部８の発光層７で発光した光の一部は、図１の実施の形態では光反射性を有する電極６で反射して、図２の実施の形態では光反射層１０で反射して、図３の実施の形態では光反射層１０で反射して、光透過性の基板２６を通して取り出される。
【００３９】
そして本発明のこれらの有機発光素子には、光が干渉を起こさない厚みの、あるいは光散乱性を有する光透過性の絶縁層９が設けられているので、発光スペクトルの角度依存性を低減することができるものである。発光スペクトルの角度依存性は、発光位置から発生した光と、その光が反射面で反射された光の干渉によって生じるものであるが、光の取り出し側に近い位置に存在する発光部と光反射面との距離を光学干渉が発生しない距離に設定することにより、角度依存性を低減することができるものである。光学干渉抑制効果は、図１や図２の実施の形態の場合には、第１及び第２の発光部４，８の間に設けられた、実質的に光学干渉が発生しない光学長に相当する厚みの光透過性絶縁層９あるいは光散乱性の光透過性絶縁層９によって発現し、図３の実施の形態の場合には、光の取り出し側から最も遠い位置にある光透過性の電極６の外側に設けられた、実質的に光学干渉が発生しない光学長に相当する厚みの光透過性絶縁層９あるいは光散乱性の光透過性絶縁層９によって発現するものである。尚、最も光反射面に近い発光部８の発光層７はその光学的設計によって、例えば、その発光部位と反射面との光学的距離が１／４波長の奇数倍の距離になるように設定することで、より好ましくは、発光部位と、発光部位に対して反射面とは反対側に位置する反射率段差が最も大きな界面との距離を１／４波長の整数倍に設定することで、好ましくない干渉効果をほぼ抑制することが可能であるため、必要に応じて、このような膜厚設計による光干渉効果の抑制方法を併用するようにしてもよい。また光の取り出し側に近い側の、すなわち反射面から遠い側の発光部４の発光層３に関しても、同様の膜厚設計をすることによって、好ましくない干渉効果を調整することが可能であるが、その効果は比較的低いことを認識して適用することが必要である。
【００４０】
また、本発明に係る有機発光素子は、第１及び第２の複数の発光部４，８を有し、これらが異なる電極１，２及び５，６間に形成された構造を有するものである。そして図１、図２、図３のように第１の発光部４と第２の発光部８の間に光透過性の絶縁層９，１４が介在していることによって、両発光部４，８は電気的に切り離されており、各発光部４，８をそれぞれ個別に駆動して発光させることが可能である。また図３において絶縁層１４を備えない構造の場合、既述のように第１及び第２の発光部４，８に電極を共有させるようにしてもよい。このような電気的構造を有することで、第１の発光部４と第２の発光部８には必要に応じて異なる電界を印加して駆動し、必要に応じて発光特性を変化させることが可能である。
【００４１】
例えば、本発明の有機発光素子で白色有機発光素子を形成してカラーフィルターと組み合わせて用いたディスプレイの場合、基本発光色である白の色ずれを、予め劣化の速い色調の光を発する発光部を白色の発光部以外に備えた素子構造としておくことによって、使用途中でも補正することが可能である。もしくは、同一の発光色を有する発光部を積層している場合、発光強度の低下に伴って、新たな発光部を発光させることで、強度補正も可能である。一方、照明用途では、上記のディスプレイの場合に挙げたように発光色の色ずれ、発光強度の低下の補正用に用いることも可能であるし、あるいは、例えば白色の発光部と赤色の発光部を用意しておくことによって、白色発光から赤色発光の範囲の光を調色することのできる光源を得るといった用途にも使用可能である。また必要に応じて、調整するための色調を用意しておき、２つの発光部での出力比で調色することも可能であるし、また発光部を３つ以上設け、各発光部の出力を調整することで、黒体軌跡に沿った調色も可能である。各発光部の発光色及び発光部の数は、上記のような用途・目的・必要性に応じて任意に設定することが可能である。
【００４２】
第１と第２の各発光部４，８の駆動方法は、既存の任意の方法を組み合わせて行なうことができるものであり、各発光部４，８の発光出力の関係は適宜設定することができるものである。各発光部４，８の出力は、電圧、電流、電力のいずれによって制御してもよいし、あるいはパルスなど任意の電流／電圧波形で通電することによって調整してもかまわない。また各発光部４，８の出力は、各種の方法を用いて制御可能であり、各発光部４，８を独立に制御してもよく、あるいは、例えば黒体軌跡上を発光色が移動するように各発光部４，８の出力を所定の関係に従って制御するようにしてもよい。
【００４３】
本発明の有機発光素子の製造は、任意の方法で行なうことができるが、例えば、透明基板２６上に形成された透明導電膜を光透過性の第１の電極１とし、この上に第１の発光層３、次いで光透過性の第２の電極２を積層して第１の発光部４を形成し、この上に上記の光透過性の絶縁層９を積層した後、この上に光透過性の第３の電極５、第２の発光層７を積層し、さらにこの上に光反射性を有する第４の電極６を積層して第２の発光部８を形成することによって、図１のような有機発光素子を製造することができる。また光反射性を有する第４の電極６の代りに、光透過性の第４の電極６を形成すると共にその上に光反射層１０を積層することによって、図２のような有機発光素子を製造することができる。また、透明基板２６上に形成された透明導電膜を光透過性の第１の電極１とし、この上に第１の発光層３、次いで光透過性の第２の電極２を積層して第１の発光部４を形成し、必要に応じて上記の光透過性の絶縁層１４を積層した後、この上に光透過性の第３の電極５、第２の発光層７、光透過性の第４の電極６を積層して第２の発光部８を形成し、さらにこの上に上記の光透過性の絶縁層９を積層した後、この上に光反射性層１０を積層することによって、図３のような有機発光素子を製造することができる。
【００４４】
図４は製造方法の実施の形態の一例を示すものであり、図４（ａ）のように、光が干渉を起こさない厚みの、あるいは光散乱性の第１の光透過性基板１２を用い、この第１の光透過性基板１２の表面に、電極２８、発光層２９、電極３０をこの順に積層して発光部３１を形成する。また図４（ｂ）のように、第２の光透過性基板１３の表面に、電極３２、発光層３３、電極３４をこの順に積層して発光部３５を形成する。そして図４（ｃ）のように、第１の光透過性基板１２の発光部３１を形成した面と反対側の表面に、第２の光透過性基板１３に形成した発光部３５の電極３４を積層することによって、２つの発光部３１，３５を第１の光透過性基板１２を介して積層した有機発光素子を得ることができるものである。
【００４５】
ここで、電極２８，３２，３４を光透過性の電極で形成すると共に電極３０を光反射性を有する電極で形成することによって、電極３２で第１の電極１、電極３４で第２の電極２、発光層３３で第１の発光層３、発光部３５で第１の発光部４、電極２８で第３の電極５、電極３０で第４の電極６、発光層２９で第２の発光層７、発光部３１で第２の発光部８、第１の光透過性基板１２で光透過性の絶縁層９、第２の光透過性基板１３で基板２６がそれぞれ形成される、図１の構成の有機発光素子を得ることができるものである。また、電極２８，３０，３２，３４をそれぞれ光透過性の電極で形成すると共に電極３０の外側に光反射層１０を形成することによって、同様に図２の構成の有機発光素子を得ることができるものである。
【００４６】
図５は製造方法の実施の形態の一例を示すものであり、図５（ａ）のように、光が干渉を起こさない厚みの、あるいは光散乱性の光透過性基板１２を用い、この光透過性基板１２の表面に、電極２８、発光層２９、電極３０をこの順に積層して発光部３１を形成する。次に、図５（ｂ）のように、この光透過性基板１２の発光部３１を形成した側と反対側の表面に、電極３２、発光層３３、電極３４をこの順に積層して発光部３５を形成することによって、２つの発光部３１，３５を光透過性基板１２を介して積層した有機発光素子を得ることができるものである。
【００４７】
ここで、電極２８，３２，３４を光透過性の電極で形成すると共に電極３０を光反射性を有する電極で形成することによって、電極３４で第１の電極１、電極３２で第２の電極２、発光層３３で第１の発光層３、発光部３５で第１の発光部４、電極２８で第３の電極５、電極３０で第４の電極６、発光層２９で第２の発光層７、発光部３１で第２の発光部８、光透過性基板１２で光透過性の絶縁層９がそれぞれ形成される、図１の構成の有機発光素子を得ることができるものである。また、電極２８，３０，３２，３４をそれぞれ光透過性の電極で形成すると共に電極３０の外側に光反射層１０を形成することによって、同様に図２の構成の有機発光素子を得ることができるものである。
【００４８】
上記の図４や図５の実施の形態のように、光が干渉を起こさない厚みの、あるいは光散乱性の光透過性基板１２を用い、この光透過性基板１２に第１の発光部４や第２の発光部８を形成することによって、光が干渉を起こさない厚みの、あるいは光散乱性の光透過性の絶縁層９を別途特別に形成するような必要がなくなり、製造の工数を低減することができるものである。
【００４９】
上記の図５の実施の形態では、一枚の光透過性基板１２の両面に発光部３１と発光部３５をそれぞれ形成するようにした例を示したが、例えば，図６（ａ）のように、光透過性基板１２ａの上に発光部３１を形成し、また図６（ｂ）のように別の光透過性基板１２ｂの上に発光部３５を形成し、そして図６（ｃ）のように光透過性基板１２ａの発光部３１を形成した面と反対側の表面に、光透過性基板１２ｂの発光部３５を形成した面と反対側の表面を接触させることによって、有機発光素子を製造することもできる。このものでは、２枚の光透過性基板１２ａ，１２ｂで光透過性基板１２が形成されるものであり、図５のものと光学的に類似のものと見なせるものである。この図６の場合、２つの光透過性基板１２ａ，１２ｂの発光部３１，３５と反対の面同士を近接して配設するようにしてもよい。この場合、光透過性基板１２ａ，１２ｂの間は、光透過性基板１２ａ，１２ｂと同等の屈折率を有する媒体で満たすかまたは接着するか、もしくは散乱性を有する媒体で満たすかまたは接着するのが好ましい。場合によっては、光透過性基板１２ａ，１２ｂ同士を近接させるのみでもかまわない。この図６の方法によれば、一枚の光透過性基板１２の両面にそれぞれ発光部３１，３５を形成するという、操作上困難なプロセスを採用するような必要がなくなり、光透過性基板１２ａ，１２ｂの各片面に発光部３１，３５をそれぞれ形成するという、操作が容易で一般的なプロセスを採用することが可能になるものである。
【実施例】
【００５０】
次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。
【００５１】
（青色発光素子Ａの作製）
厚み０．７ｍｍのガラス基板の片面に１１００Å厚のＩＴＯ（シート抵抗１２Ω／□）が形成されたＩＴＯ付きガラス基板を用意した。このＩＴＯ付きガラス基板４０を、図７（ａ）の寸法で、ＩＴＯ４１をエッチングして残すと共に切断した。次いで、このＩＴＯ付きガラス基板を純水、アセトン、イソプロピルアルコールで各１０分間超音波洗浄した後、イソプロピルアルコール蒸気で２分間蒸気洗浄して、乾燥し、さらに１０分間ＵＶオゾン洗浄した。
【００５２】
続いてこのＩＴＯ付きガラス基板を真空蒸着装置にセットし、図７（ｂ）の寸法の開口部４２を設けたマスク４３を用いて、５×１０−５Ｐａの減圧下、４，４′−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（ｅ−Ｒａｙ社製「α−ＮＰＤ」）と酸化モリブデン（ＭｏＯ３）を３：１の成膜速度比で、合計成膜速度を１．３Å／ｓとして１００Å厚に蒸着し、陽極となるＩＴＯの上にホール注入層を形成した。次いで、ホール注入層の上に「α−ＮＰＤ」を１Å／ｓの蒸着速度で７００Å厚に蒸着して、ホール輸送層を形成した。次いでホール輸送層の上に、ジナフチルアントラセン誘導体（コダック社製「ＢＨ−２」）にジスチリルアリーレン誘導体（［化１］）を４質量％ドープした層を５００Å厚積層することによって、青色に発光する発光層を設けた。次にこの発光層の上に、バソクプロイン（（株）同仁化学研究所製「ＢＣＰ」）を１００Å厚、「ＢＣＰ」とＣｓをモル比１：１で１００Å厚に共蒸着して電子注入層を設けた。さらにこの上に、「α−ＮＰＤ」と酸化モリブデン（ＭｏＯ３）を３：１の成膜速度比で、合計成膜速度を１．３Å／ｓとして１００Å厚に蒸着し、電荷発生層を形成した。この後、この上に、上記と同様にしてホール輸送層を７００Å厚、発光層を５００Å厚、電子輸送層を１００Å厚、電子注入層を１００Å厚で積層した。さらにこの上に、図７（ｃ）の寸法の開口部４４を設けたマスク４５を用いて、アルミニウムを４Å／ｓの成膜速度で１００Å厚積層して、光透過性の陰極を形成することによって、２層の青色に発光する発光層を電荷発生層を挟んで設けた、青色発光素子Ａを得た。
【００５３】
【化１】
2011096679.tif 000003
（黄色発光素子Ｂの作製）
１５０μｍ厚みのガラス板の片面に、厚み１１００ÅのＩＴＯ４１を図７（ａ）の寸法で成膜した。
【００５４】
このＩＴＯ付きガラス板を真空蒸着装置にセットし、図７（ｂ）のマスクを用いて、上記と同様にして、陰極となるＩＴＯの上に、電子注入層として「ＢＣＰ」とＣｓのモル比１：１の共蒸着層を１５０Å厚、電子輸送層として「ＢＣＰ」を５０Å厚、発光層として「ＢＨ−２」に［化２］に示す材料を４質量％ドープしたものを５００Å厚、ホール輸送層として「α−ＮＰＤ」を４００Å厚、ホール注入層として「α−ＮＰＤ」と酸化モリブデンを３：１の割合で共蒸着した層を２００Å厚、それぞれこの順に形成し、最後に図７（ｃ）のマスクを用いて、アルミニウムを４Å／ｓの成膜速度で８００Å厚積層して、光反射性の陽極を形成することによって、黄色に発光する発光層を設けた黄色発光素子Ｂを得た。
【００５５】
【化２】
2011096679.tif 000004
（白色発光素子Ｃの作製）
上記の（青色発光素子Ａの作製）において、２層目の発光層を、「ＢＨ−２」に［化２］の化合物を１質量％ドープした５０Å厚の層と、「ＢＨ−２」に［化１］の化合物を４質量％ドープした４５０Å厚の層とを積層したものに変更する他は、上記の（青色発光素子Ａの作製）と同様にして、白色に発光する白色発光素子Ｃを得た。この白色発光素子Ｃの発光色度は（０．２８，０．３７）であった。
【００５６】
（赤色発光素子Ｄの作製）
上記の（黄色発光素子Ｂの作製）において、発光層を、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム（Ａｌｑ）にＤＣＪＴＢを２質量％ドープしたものを５００Å厚に蒸着して形成するようにした他は、上記の（黄色発光素子Ｂの作製）と同様にして、赤色に発光する赤色発光素子Ｄを得た。
【００５７】
（白色発光素子Ｅの作製）
上記の青色発光素子Ａの作製で用いたのと同じＩＴＯ付きガラス基板４０の上に、図７（ｂ）の寸法の開口部４２を設けたマスク４３を用いて、電子注入層としてＢＣＰとＣｓのモル比１：１の共蒸着層を５０Å厚、電子輸送層としてＡｌｑを１５０Å厚、発光層としてＢＨ−２に［化１］に示す材料を４質量％ドープしたものを５００Å厚、ホール輸送層としてα−ＮＰＤを６００Å厚、ホール注入層としてα−ＮＰＤと酸化モリブデンを３：１の割合で共蒸着した層を１５０Å厚蒸着し、青色発光部を設けた。次いで、電子注入層としてＢＣＰとＣｓのモル比１：１の共蒸着層を５０Å厚、電子輸送層としてＡｌｑを２５０Å厚、発光層としてＢＨ−２に［化２］に示す材料を１．５質量％ドープしたものを５００Å厚、ホール輸送層としてα−ＮＰＤを６００Å厚、ホール注入層としてα−ＮＰＤと酸化モリブデンを３：１の割合で共蒸着した層を１５０Å厚蒸着し、黄色発光部を設けた。さらに電子注入層としてＢＣＰとＣｓのモル比１：１の共蒸着層を５０Å厚、電子輸送層としてＡｌｑを１５０Å厚、発光層としてＢＨ−２に［化１］に示す材料を４質量％ドープしたものを５００Å厚、ホール輸送層としてα−ＮＰＤを６００Å厚、ホール注入層としてα−ＮＰＤと酸化モリブデンを３：１の割合で共蒸着した層を２００Å厚蒸着し、青色発光部を設けた。最後に図７（ｃ）の寸法の開口部４４を設けたマスク４５を用いて厚み１００Åの金を蒸着して陽極を形成し、また、厚み６００ÅのＬｉＦを保護層および電極と空気との中間的な屈折率を有する層として蒸着して、白色発光素子Ｅを得た。
【００５８】
（白色発光素子Ｆの作製）
白色発光素子Ｅと同様に３種の発光層を形成し、最後の金電極の代わりに厚み８００ÅのＡｌを蒸着して陽極を形成し、白色発光素子Ｆを得た。
【００５９】
（実施例１）
上記の青色発光素子Ａを真空蒸着装置にセットし、この青色発光素子Ａの陰極の上に、図８（ａ）の寸法の開口部４７を設けたマスク４８を用いて、ＬｉＦを２０μｍの厚みで真空蒸着することによって、光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層を形成した。次に、この絶縁層の上に、図８（ｂ）の寸法の開口部４９を設けたマスク５０を用いて金を１００Åの厚みで成膜して透明の陽極を形成し、さらにこの上に、図７（ｂ）の寸法の開口部４２を設けたマスク４３を用いて、ホール注入層として「α−ＮＰＤ」と酸化モリブデンを３：１の割合で共蒸着した層を１２００Å厚、ホール輸送層として「α−ＮＰＤ」を５００Å厚、黄色発光の発光層として「ＢＨ−２」に［化２］に示す材料を４質量％ドープしたものを５００Å厚、電子輸送層として「ＢＣＰ」を５０Å厚、電子注入層として「ＢＣＰ」とＣｓのモル比１：１の共蒸着層を１５０Å厚、それぞれこの順に形成し、最後に図８（ｃ）の寸法の開口部６９を設けたマスク７０を用いて、アルミニウムを８００Å厚積層し、光反射性を有する陰極を形成することによって、青色発光素子Ａの上に、光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層を介して、黄色発光の黄色発光素子Ｇを積層した構造の、有機発光素子を得た（図１の構造参照）。
【００６０】
そしてこの有機発光素子において、図９のように、下の青色発光素子Ａの陽極５２と陰極５３に電源５４を接続し、また上の黄色発光素子Ｇの陽極５５と陰極５６に電源５７を接続することによって、各素子Ａ，Ｇの発光部にそれぞれ通電できるようにした。
【００６１】
（実施例２）
図１０（ａ）に示すように、青色発光素子Ａの発光部５９の上に、黄色発光素子Ｂのガラス板６０を、その発光部６１と反対側の面で重ねることによって、１５０μｍ厚みのガラス板６０で形成される光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層を介して、青色発光素子Ａと黄色発光素子Ｂを積層した構造の、有機発光素子を得た（図１の構造参照）。
【００６２】
そしてこの有機発光素子において、図１０（ｂ）のように、青色発光素子Ａの陽極５２と陰極５３に電源５４を接続し、また黄色発光素子Ｂの陽極６２と陰極６３に電源６４を接続することによって、各素子Ａ，Ｂの発光部にそれぞれ通電できるようにした。
【００６３】
（実施例３）
青色発光素子ＡのＩＴＯ付きガラス板４０の、ＩＴＯ形成面と反対側の面（発光部５９を形成しなかった側の面）に、実施例１における透明電極である金の蒸着以降を、実施例１と同様にして行ない、黄色の発光素子Ｈを形成し、０．７ｍｍ厚のガラス板で形成される光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層を介して、青色発光素子Ａと黄色発光素子Ｈを積層した図１１の構造の、有機発光素子を得た（図１の構造参照）。
【００６４】
（実施例４）
白色発光素子Ｃと赤色発光素子Ｄを、実施例２と同様にして重ねることによって、１５０μｍ厚みのガラス板で形成される光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層を介して、白色発光素子Ｃと赤色発光素子Ｄを積層した構造の、有機発光素子を得た（図１の構造参照）。
【００６５】
（実施例５）
実施例１において、ＬｉＦの絶縁層の代りに、ＣＶＤで形成した１０００Å厚のＳｉＯＮ膜の上に、スリーボンド社製光硬化性樹脂「３０Ｙ−４３１」に粒径２μｍと粒径４μｍを１：１の重量比で混合した酸化チタン粒子を５０質量％加えたものを、１２μｍ厚でコートすると共に紫外線照射して硬化させて光散乱層を設けることによって、光散乱性の絶縁層を形成した。後は実施例１と同様にして、青色発光素子Ａの上に、光散乱性の絶縁層を介して、黄色発光の発光素子Ｇを積層した構造の、有機発光素子を得た（図１の構造参照）。
【００６６】
（実施例６）
青色発光素子Ａを真空蒸着装置にセットし、図７（ｂ）のマスクを用いて、青色発光素子Ａの陰極の上に、電子注入層として「ＢＣＰ」とＣｓのモル比１：１の共蒸着層を１５０Å厚、電子輸送層として「ＢＣＰ」を５０Å厚、発光層として「ＢＨ−２」に［化２］に示す材料を４質量％ドープしたものを５００Å厚、ホール輸送層として「α−ＮＰＤ」を４００Å厚、ホール注入層として「α−ＮＰＤ」と酸化モリブデンを３：１の割合で共蒸着した層を２００Å厚、それぞれこの順に形成し、次いで図７（ｃ）のマスクを用いて、８００Å厚のＩＺＯを光透過性の陽極として形成し、さらにこの上に５００ÅのＳｉＯＮ膜をスパッタして光が干渉しない厚みの光透過性の絶縁層を形成すると共に、この上にスリーボンド社製光硬化性樹脂「３０Ｙ−４３１」を２０μｍ厚でコートして硬化させ、最後に１０００Å厚のＡｌを光反射層として設けることによって、青色発光素子Ａと黄色発光素子Ｉを積層した、有機発光素子を得た（図３の絶縁層を設けていない構造参照）。尚、この有機発光素子において、青色発光素子Ａと黄色発光素子Ｉの陰極は共通電極として用い、各素子の陽極にそれぞれ電源を接続した。
【００６７】
（実施例７）
白色発光素子Ｅと赤色発光素子Ｄを、それぞれの基板面同士を屈折率１．５の接着剤を用いて発光面が重なる位置関係で積層して、有機発光素子を得た。
【００６８】
そしてこの有機発光素子において、図１２のように、赤色発光素子Ｄの陰極６６と陽極６７に電源６８を接続し、また白色発光素子Ｅの陰極６９と陽極７０に電源７１を接続することによって、各素子Ｄ，Ｅの発光部にそれぞれ通電できるようにした。なおこの時、発光は白色発光素子Ｅの陽極７０である金電極を透過して得られる。
【００６９】
（比較例１）
実施例１において、絶縁層であるＬｉＦの膜厚を１０００Åに設定するようにした他は、実施例１と同様にして有機発光素子を得た。
【００７０】
（比較例２）
実施例１において、ＬｉＦの絶縁層を形成しないようにした他は、実施例１と同様にして有機発光素子を得た。この有機発光素子では、青色発光素子Ａの陰極と黄色発光の発光素子Ｇの陽極は電気的に結合されるため、電源の結線は青色発光素子Ａの陽極と黄色発光の発光素子Ｇの陰極に行なった。
【００７１】
（比較例３）
白色発光素子Ｆを単独で用いて、白色発光を得た。
【００７２】
上記のように実施例１〜７及び比較例１〜３で得た有機発光素子を、電源（ＫＥＩＴＨＬＥＹ モデル２４００）に接続して、定電流駆動を行ない、ＣＩＥ色度をマルチチャンネルアナライザー（浜松ホトニクス社製「ＰＭＡ−１１」：測定距離２５ｃｍ）を用いて測定した。実施例１〜６及び比較例１〜２においては、有機発光素子の正面からと、正面に対して４５度の方向から、実施例７及び比較例３においては、有機発光素子の正面からと、正面に対して、２０度、４０度、６０度の方向からスペクトル評価を行った。
【００７３】
そして、実施例１で得た有機発光素子について、正面から観測した際の色度座標のＸ値が０．３０となるように通電したときの発光スペクトルを、正面方向から観察したものと４５度の角度から観察したものを併せて図１３（ａ）に示す。また発光強度比を種々変更した際の正面発光スペクトルの変化を図１３（ｂ）に示す。正面と４５度の角度から観察したスペクトルの差は比較的小さく、正面からの色度は（０．３０，０．３９）、４５度からの色度は（０．３１，０．４０）であった。また図１３（ｃ）のように発光強度比を変化させることによって、青色発光素子Ａの発光色と黄色発光素子Ｇの発光色を結ぶ線上の任意の色調での発光が可能であることがわかる。尚、実施例４の有機発光素子では、発光色は白色と赤色を結ぶ線上の任意のものとすることが可能であった。
【００７４】
次に実施例７で得た有機発光素子において、白色発光素子Ｅのみを発光させたときの発光スペクトルを、正面、２０度、４０度、６０度の方向から観測したものを図１４（ａ）に示す。図１４（ａ）にみられるように発光スペクトルの角度依存性が小さいことがわかる。また図１４（ｂ）に白色発光素子Ｅと赤色発光素子Ｄを任意の電流比で駆動した際の発光スペクトルの変化を示す。図１４（ｂ）にみられるように両者のスペクトルが任意に混合されたブロードな発光スペクトルが得られることがわかる。この時の発光色のＣＩＥ色度座標上での変化を図１４（ｃ）に示す。図１４（ｃ）にみられるように、発光色は、白色発光素子Ｅのそれと、赤色発光素子Ｄのそれとを結ぶ線近傍の任意のものを得ることが可能であった。
【００７５】
また、実施例７の有機発光素子を０度から８０度の範囲で回転させた際の各角度に於ける発光色のＣＩＥ色度座標上での変化を、比較のために、比較例３で用いた白色発光素子Ｆの発光色のＣＩＥ色度座標上での変化と併せて、図１５に示す。図１５において「▲」「△」は、実施例７の素子を各条件で駆動させた場合に観測角度０〜８０度の範囲で示す色度範囲をそれぞれ示したものである。また、「◇」は、比較例３の白色発光素子が０〜８０度の範囲で示す色度範囲を示したものである。図１５にみられるように実施例７の有機発光素子の発光色の観測角度による変化は、どの発光色に於いても非常に小さいことがわかる。これに対して、比較例３の白色発光素子は発光色の観測角度による変化は非常に大きいものである。
【００７６】
また、各実施例及び各比較例について、正面方向の色度と４５度方向の色度の測定結果を表１にまとめて示す。尚、実施例７と比較例３については上記のように詳細に評価したので、表１には記載していない。
【００７７】
【表１】
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表１の「色度の角度依存性」に評価を記すように、各実施例のものは発光色度の角度依存性は小さいが、各比較例のものは色度の角度依存性が大きいものであった。また表１の「色調調整」に評価を記すように、各実施例のものは積層された素子をそれぞれ駆動することができ、色調調整が可能であるが、比較例２のものは、２つの素子が電気的に接続されてしまうためにそれぞれの素子を駆動することができず、色調調整は不可能であった。
【符号の説明】
【００７８】
１  第１の電極
２  第２の電極
３  第１の発光層
４  第１の発光部
５  第３の電極
６  第４の電極
７  第２の発光層
８  第２の発光部
９  光透過性の絶縁層
１０  光反射層
１１  等電位面形成層・電荷発生層
１２  第１の光透過性基板
１３  第２の光透過性基板
１４  光透過性の絶縁層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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