(57)【要約】【課題】本発明の目的は、試料とガスの反応が観察可能な電子線装置用試料保持装置を提供することにある。【解決手段】上記の課題の一つを解決するため、本発明では、電子線装置用試料保持手段に、ガス雰囲気と試料室の真空を隔離，試料周囲の雰囲気を密閉したセルを構成するために、試料の上下に隔膜を配し、さらにセル内にガスを供給するガス供給手段、および排気する排気手段を備え、前記排気手段はセル内に設けたガス排気管と、セルと貫通するように試料保持手段の側壁に設けられた開閉可能な排気孔を設けた。隔膜の材質は電子線が透過可能なカーボン膜，酸化膜，窒化膜などの軽元素で構成される非晶質膜とした。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
試料を保持する試料ホルダと、
前記試料の周囲を真空雰囲気に保つ試料室と、
一次電子線を放出する電子源から放出される電子線を収束し、前記試料に照射する電子線制御装置と、
前記試料から発生した電子を検出する検出器と、
前記検出器からの信号に基づいて前記試料に関する試料像を作成する試料像制御装置と、
前記試料像を表示する表示装置と、
前記試料像を記録する記録装置と
を備えた電子顕微鏡において、
前記試料ホルダに保持された前記試料の上下に隔膜を配して前記試料室の真空雰囲気とガス雰囲気とを隔離するセルと、
前記セル内にガスを供給するガス供給装置と、
前記セル内から前記ガスを排気するガス排気装置とを備え、
前記ガス排気装置には、前記セル内に設けられたガス排気管と、前記セルを貫通するように前記試料ホルダの側壁に設けられた開閉可能な排気孔とが設けられており、前記ガス排気管および前記排気孔の両方から前記セル内の排気が可能であることを特徴とする電子顕微鏡。
【請求項２】
請求項１に記載の電子顕微鏡において、
前記セル内のガスの圧力を調整する圧力調整装置と、
前記セルの内部に前記試料を加熱する加熱装置とを設けたことを特徴とする電子顕微鏡。
【請求項３】
請求項１に記載の電子顕微鏡において、
前記試料ホルダの側壁に設けられた前記排気孔はひとつであることを特徴とする電子顕微鏡。
【請求項４】
請求項１に記載の電子顕微鏡において、
前記試料ホルダの側壁に設けられた前記排気孔は複数個であることを特徴とする電子顕微鏡。
【請求項５】
請求項１に記載の電子顕微鏡において、
前記試料ホルダは軸を有し、該軸が外軸と中軸とを有し、該外軸に前記排気孔が設けられ、前記中軸の移動により前記セルの内部の排気を行うように構成したことを特徴とする電子顕微鏡。
【請求項６】
請求項５に記載の電子顕微鏡において、
前記試料ホルダの前記中軸にニードルバルブを設けることで、前記排気孔の開閉時の前記ガスの流量の調整を行うように構成したことを特徴とする電子顕微鏡。
【請求項７】
試料を保持し、該試料に電子線を照射することで前記試料から発生する電子を検出して画像を形成する電子顕微鏡に用いられる試料ホルダにおいて、
前記試料の上下に隔膜を配して真空雰囲気とガス雰囲気とを隔離するセルと、
前記セル内に設けられたガス排気管と、
前記セルを貫通するように設けられた開閉可能な排気孔とを備え、
前記ガス排気管および前記排気孔の両方から前記セル内の排気が可能であることを特徴とする試料ホルダ。
【請求項８】
請求項７に記載の試料ホルダにおいて、
前記セルの内部に前記試料を加熱する加熱装置を設けたことを特徴とする試料ホルダ。
【請求項９】
請求項７に記載の試料ホルダにおいて、
前記排気孔はひとつであることを特徴とする試料ホルダ。
【請求項１０】
請求項７に記載の試料ホルダにおいて、
前記排気孔は複数個であることを特徴とする試料ホルダ。
【請求項１１】
請求項７に記載の試料ホルダにおいて、
軸を有し、該軸が外軸と中軸とを有し、該外軸に前記排気孔が設けられ、前記中軸の移動により前記セルの内部の排気が行われるように構成したことを特徴とする試料ホルダ。
【請求項１２】
請求項１１に記載の試料ホルダにおいて、
前記中軸にニードルバルブを設けることで、前記排気孔の開閉時の前記ガスの流量の調整が行われるように構成したことを特徴とする試料ホルダ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子顕微鏡および、それに用いられる試料ホルダに関する。
【背景技術】
【０００２】
透過電子顕微鏡（ＴＥＭ）や走査透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）などを用いて、真空中ではなく、ガス雰囲気中での物質の構造や特性の解析や、ガス雰囲気中での物質の合成プロセスをその場観察するニーズが高まっている。
【０００３】
ガス雰囲気中での観察については、特許文献１，特許文献２に記載のように、試料を２枚のグリッドで挟み込み、その間にガスを導入，排気する機構を試料ホルダに設ける方法がある。また、特許文献３に記載のようにセル内の圧力変化に対する隔膜の保護およびガス拡散の防止の目的で、試料周りに筒状のカバーを設けそのカバーに電子線が通過する隔膜を張った２つの穴を設ける方法がある。また、特許文献４のように隔膜が破損した場合のガス拡散防止のために、隔膜で形成したセルの外側にさらに隔膜を配し、二段セル構造を試料ホルダに設ける方法がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００９−１１７１９６号公報
【特許文献２】特開平９−１２９１６８号公報
【特許文献３】米国特許第５３２６９７１号公報
【特許文献４】特許第３６１０２４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記いずれの従来技術においても、ガス雰囲気と真空を仕切ったセル内にガス排気管を設け、排気管を電子顕微鏡鏡体外への真空ポンプに接続しセル内部を排気していた。しかし、排気管はセルの大きさの制限により、直径も数mm程度と小さく、コンダクタンスが大きく排気に時間を要し、ガスの置換やセル内真空度を電子顕微鏡試料室と同等の真空度（１０-5Ｐａ）にするのが困難であり、ガスの置換にも時間を要するという問題があった。
【０００６】
別の上記従来技術において、取り外し可能な隔膜を有した筒や、２重に隔膜を配する２重セル構造を用いた場合、電子線の散乱が大きく像にボケが生じ、像質が低下するという問題があった。
【０００７】
また、いずれの従来技術においても、高温加熱に関しての配慮はなされていない。
【０００８】
本発明の目的は、セル内の排気，ガス置換が短時間で可能で、セル内のガス圧を電子顕微鏡試料室と同等の真空度（１０-5Ｐａ）から大気圧（１０5Ｐａ）までの広範囲を容易にカバーすることが可能で、セルに用いる隔膜を破損することなく広い範囲でのガス圧力下での試料とガスの反応を観察可能な電子線装置用試料保持装置を提供することにある。また、本発明の別の目的は、任意のガス環境下での試料の高温観察が可能な電子線装置用試料保持装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記の課題の一つを解決するため、本発明では、鏡体の電子線照射部と試料室および観察室を別個に排気する機能を備えた電子線装置において、試料保持手段に、ガス雰囲気と試料室の真空を隔離，試料周囲の雰囲気を密閉したセルを構成するために、試料の上下に隔膜を配し、さらにセル内にガスを供給するガス供給手段、および排気する排気手段を備え、前記排気手段はセル内に設けたガス排気管と、セルと貫通するように試料保持手段の側壁に設けられた開閉可能な排気孔を設けた。
【００１０】
隔膜の材質は電子線が透過可能なカーボン膜，酸化膜，窒化膜などの軽元素で構成される非晶質膜とした。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、電子線装置を用いて、試料室内部に隔膜で試料を包含する雰囲気ガスの微小ガス空間（環境セル）をつくり、セル内の排気，ガス置換が短時間で可能で、広い範囲でのガス圧力下での試料とガスの反応が観察可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の一実施例である電子線装置１および電子線装置用試料保持装置６の基本構成図。
【図２】一実施例の電子線装置用試料保持装置６先端の構成図。
【図３】一実施例の電子線装置試料室１４構成図および電子線装置用試料保持装置６構成図。
【図４】一実施例である電子線装置用試料保持装置６の排気孔３８近傍の断面図。
【図５】一実施例である電子線装置用試料保持装置６の排気孔３８近傍の断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
図１に本発明の一実施例である電子線装置１および電子線装置用試料保持装置６の基本構成図を示す。電子線装置１の鏡体は、電子銃２，コンデンサーレンズ３，対物レンズ４，投射レンズ５により構成されている。コンデンサーレンズ３，対物レンズ４の間には、電子線装置用試料保持装置６が挿入される。投射レンズ５の下方には、蛍光板７が、蛍光板７の下には、ＴＶカメラ８が装着されている。ＴＶカメラ８は、画像表示部９ａを介し画像記録部９ｂに接続されている。ＴＶカメラ８の下部には、ＥＥＬＳ検出器１０が取り付けられ、ＥＥＬＳ制御部１１に接続されている。電子線装置用試料保持装置６上方には、ＥＤＸ検出器１２が装備されており、ＥＤＸ制御部１３に接続されている。
【００１４】
電子銃２近傍，コンデンサーレンズ３近傍，電子線装置試料室１４，観察室１５はそれぞれ、バルブ１６を介して、異なる真空ポンプ１７に接続されている。電子線装置用試料保持装置６にはカーボンや酸化物，窒化物などのアモルファスで形成された隔膜１８で密封されたセル１９内部に試料２０が装填されており、ガス導入管２１先端部およびガス排気管２２先端部がセル１９内部に挿入されている。電子線装置試料室１４には試料予備排気室２７が接続されており、試料予備排気室２７はバルブ１６を介して真空ポンプ１７に接続されている。
【００１５】
ガス導入管２１はガス圧コントロールバルブ２３を介してガス貯蔵部２４に接続されている。ガス排気管２２はバルブ１６を介して真空ポンプ１７に接続されている。
【００１６】
電子銃２から発生した電子線２５はコンデンサーレンズ３により収束され試料２０に照射される。試料２０を透過した電子線２５は対物レンズ４により結像され、投射レンズ５により拡大、蛍光板７上に投影される。または、蛍光板７を持ち上げ、ＴＶカメラ８に投影し、画像表示部９ａに透過像が表示され、画像記録部９ｂに記録される。
【００１７】
電子線装置用試料保持装置６を電子線装置試料室１４に挿入する際は、電子線装置用試料保持装置６先端部は、予め試料予備排気室２７で真空ポンプ１７により排気されてから、電子線装置試料室１４に挿入される。
【００１８】
図２に一実施例電子線装置用試料保持装置６先端の構成図を示す。電子線装置用試料保持装置６には、電子線２５を通過させるための電子線透過孔２８が開いており、その電子線透過孔２８を覆うように下部隔膜１８ａを貼り付けた下部隔膜支持板２９ａが取り付けられている。下部隔膜支持板２９ａは、ガスが通過することの無いよう、接着剤などで隙間無く固定する。その上部に下部隔膜１８ａに接触しないようヒータ３０を浮かせた状態で、ヒータ３０の両端をヒータ固定ネジ３１ａでねじ止めする。ヒータ固定ネジ３１ａでねじ止めした一方はリード線３２に接続され、リード線３２は電子線装置１の鏡体外の加熱電源３３に接続される。試料２０はヒータ３０に直接塗布する。上部隔膜支持板２９ｂは、押さえ板３４に接着剤等で隙間無く固定する。押さえ板３４は、ガスケット３５を介して、電子線装置用試料保持装置６にネジ３１ｂでねじ止めする。これにより、試料２０および試料２０近傍を密封することが可能なセル１９が形成される。そのセル１９内にガス導入管２１およびガス排気管２２先端部が挿入されており、セル１９内に任意のガスを導入あるいは、排気することが可能である。これにより、試料２０を任意のガス雰囲気中で加熱し、変化するプロセスを直接観察することが可能となる。
【００１９】
ここでは、下部隔膜支持板２９ａおよび上部隔膜支持板２９ｂの固定は接着剤を使って行っているが、ガスケットを介して直接電子線装置用試料保持装置６にねじ止めする構造としてもよい。
【００２０】
また、ここでは、セル１９内にヒータ３０を配し、試料２０を直接塗布することにより、セル１９内で試料２０を加熱できるようにしているが、ヒータ３０の代わりに３mmメッシュなどの一般的な電子顕微鏡試料台をセットできるようにしてもよい。
【００２１】
図３に一実施例の電子線装置試料室１４構成図および電子線装置用試料保持装置６構成図を示す。電子線装置試料室１４には試料予備排気室２７が隣接しており、電子線装置用試料保持装置６を電子線装置試料室１４に挿入あるいは取り出す際に、予備排気できるように真空排気ポンプ１７に接続されている。電子線装置用試料保持装置６先端には下部隔膜１８ａおよび上部隔膜１８ｂにより環境セル１９が形成され電子線装置試料室１４とは異なる環境を電子線装置用試料保持装置６先端部に作ることができる。セル１９内部にはヒータ３０に取り付けられた試料２０が装着されており、ヒータ３０はリード線３２を介して加熱電源３３に接続され、セル１９内の環境をコントロールしながら、試料２０を加熱することが可能である。
【００２２】
電子線装置用試料保持装置６軸部分は外軸３６と水平方向に移動可能な中軸３７からなり、外軸３６側面に排気孔３８を設けている。外軸３６排気孔３８を塞ぐことが可能なように中軸３７にはＯリング３９がセットされている。中軸３７は電子線装置１の鏡体外の中軸駆動つまみ４０に接続されており、中軸駆動つまみ４０を回転することにより中軸３７を水平稼働可能である。中軸３７が移動することにより、Ｏリング３９の位置が外軸３６の排気孔３８からずれ、環境セル１９内部と排気孔３８を貫通させる。電子線装置試料室１４は真空ポンプ１７で排気されているので、ガス排気管２２および排気孔３８からの同時排気が可能となり、セル１９内排気を短時間で行うことが可能となる。ここで、排気孔３８は２つだが、２つ以上あるいはセル１９の容積が小さい場合は、容積に合わせて１つにしても良い。
【００２３】
セル１９内の排気を排気孔３８およびガス排気管２２から排気後、中軸３７を水平稼働してＯリング３９の位置が外軸３６の排気孔３８の位置に移動し、環境セル１９内を密封する。その後、ガス導入管２１よりガスを導入し、目的の圧力になるようガス圧を調整する。試料２０の温度は、ヒータ３０の加熱温度を調整し、設定する。その変化は、隔膜１８を透過した電子線２５を用いて観察する。
【００２４】
セル１９内の排気は、電子線装置試料室１４で排気するかわりに、排気孔３８の位置を試料予備排気室２７にセットし排気孔３８を開け、試料予備排気室２７を排気することにより、排気孔３８からセル１９内の排気を数量にしても良い。
【００２５】
例えば電子線装置用試料保持装置６を電子線装置１鏡体内に挿入する場合、セル１９内が大気圧の状態で試料予備排気室２７に電子線装置用試料保持装置６先端部を挿入し、排気すると、急激な圧力変化が隔膜１８にかかり、隔膜１８が破損してしまう。そのため、予備排気を始める前に、電子線装置用試料保持装置６のセル１９内ガス排気管２２から排気する必要があるがガス排気管２２は電子線装置用試料保持装置６内に収まるように直径が１mm以下のため、コンダクタンスが大きく排気に時間を要し、非効率的である。そこで、排気孔３８を開けた状態で排気することで、直接セル１９内部を排気し隔膜１８への圧力が軽減され、隔膜１８が保護される。
【００２６】
図４に一実施例である電子線装置用試料保持装置６の排気孔３８近傍の断面図を示す。電子線装置用試料保持装置６には外軸３６に排気孔３８が設けられている。電子線装置１鏡体と接触する部分にはＯリング３９が取り付けられており、電子線装置試料室１４の真空を保つ構造となっている。中軸３７部分は中空で水平方向に移動可能な、電子線装置１の鏡体外の中軸駆動つまみ４０に接続されており、中軸駆動つまみ４０を回転することにより中軸３７を水平稼働可能である。中軸３７には、外軸３６と排気孔３８を塞ぐことが可能なようにＯリング３９がセットされている。中軸３７は中空となっており、リード線３２，ガス導入管２１およびガス排気管２２が通されており、リード線３２の一方はセル１９内のヒータ３０に、もう一方は、電子線装置１の鏡体外の加熱電源３３に接続されている。ガス導入管２１は電子線装置１の鏡体外のガス圧コントロールバルブ２３を介してガス貯蔵部２４に接続されている。ガス排気管２２は電子線装置１の鏡体外の真空ポンプ１７にバルブ１６を介し接続されている。中軸駆動つまみ４０を回転することにより中軸３７をさらに水平方向に駆動させ、Ｏリング３９の位置が外軸３６の排気孔３８からずれ、環境セル１９内部と排気孔３８を貫通させる。電子線装置試料室１４は真空ポンプ１７で排気されているので、ガス排気管２２および排気孔３８からの同時排気が可能となり、セル１９内排気を短時間で行うことが可能となる。ここで、排気孔３８は２つだが、２つ以上あるいはセル１９の容積が小さい場合は、容積に合わせて１つにしても良い。
【００２７】
図５に別の実施例である電子線装置用試料保持装置６の排気孔３８近傍の断面図を示す。図４の実施例と中軸３７の先端部が異なり、テーパ状にし、セル１９内の排気量の微調整が可能なニードルバルブの機能を持たせるようにしても良い。
【００２８】
上記の構成を組み合わせることにより、環境セル１９内での圧力を広範囲で正確に制御し、また電子線装置１への出し入れの際に、隔膜１８へかかる圧力を調整し、急激な圧力変化による隔膜１８の破損を防止することが可能であり、より薄い隔膜１８を使用可能となる。これによりガス雰囲気中での反応プロセス、例えば高温ガス反応による結晶成長プロセス，酸化還元反応の観察を高分解能で行うことが可能となる。
【符号の説明】
【００２９】
１  電子線装置
２  電子銃
３  コンデンサーレンズ
４  対物レンズ
５  投射レンズ
６  電子線装置用試料保持装置
７  蛍光板
８  ＴＶカメラ
９ａ  画像表示部
９ｂ  画像記録部
１０  ＥＥＬＳ検出器
１１  ＥＥＬＳ制御部
１２  ＥＤＸ検出器
１３  ＥＤＸ制御部
１４  電子線装置試料室
１５  観察室
１６  バルブ
１７  真空ポンプ
１８ａ  下部隔膜
１８ｂ  上部隔膜
１９  セル
２０  試料
２１  ガス導入管
２２  ガス排気管
２３  ガス圧コントロールバルブ
２４  ガス貯蔵部
２５  電子線
２６  中間室
２７  試料予備排気室
２８  電子線透過孔
２９ａ  下部隔膜支持板
２９ｂ  上部隔膜支持板
３０  ヒータ
３１ａ  ヒータ固定ネジ
３１ｂ  ネジ
３２  リード線
３３  加熱電源
３４  押さえ板
３５  ガスケット
３６  外軸
３７  中軸
３８  排気孔
３９  Ｏリング
４０  中軸駆動つまみ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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