(57)【要約】【課題】切り出し加工においてクラックが生じることがなく、優れた加工性を有する回路接続部材、および当該回路接続部材を用いることによって形成される回路部材接続構造、更に当該回路接続部材の形成材料としての接着剤組成物を提供すること。【解決手段】接着剤組成物は、（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂、（Ｂ）当該（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂以外のエポキシ基含有化合物、（Ｃ）硬化剤、および（Ｄ）導電性粒子を含有するものであることを特徴とする。また回路接続部材は、前記の接着剤組成物を半硬化状態とすることによって形成されるものであることを特徴とし、この回路接続部材は、フィルム状の形状を有し、そのフィルム厚み方向に導電性粒子が配向していることが好ましい。【選択図】図１
2011102374.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂、
（Ｂ）当該（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂以外のエポキシ基含有化合物、
（Ｃ）硬化剤、および
（Ｄ）導電性粒子
を含有するものであることを特徴とする接着剤組成物。
【請求項２】
（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂と（Ｂ）エポキシ基含有化合物との質量比が２：９８〜３０：７０であることを特徴とする請求項１に記載の接着剤組成物。
【請求項３】
（Ｅ）前記（Ｄ）導電性粒子以外の無機粒子を含有することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の接着剤組成物。
【請求項４】
（Ｅ）無機粒子の含有割合が、接着剤組成物１００質量％に対して５〜４０質量％であることを特徴とする請求項３に記載の接着剤組成物。
【請求項５】
（Ｂ）エポキシ基含有化合物がビスフェノールＡ型エポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１〜請求項４のいずれかに記載の接着剤組成物。
【請求項６】
（Ｄ）導電性粒子が、強磁性体粒子の表面が導電性金属膜により被覆されてなるものであることを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれかに記載の接着剤組成物。
【請求項７】
（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂が、エポキシ樹脂を、両末端にカルボキシ基を有するアクリロニトリル−ブタジエンゴムによって変性して得られるものであることを特徴とする請求項１〜請求項６のいずれかに記載の接着剤組成物。
【請求項８】
請求項１〜請求項７のいずれかに記載の接着剤組成物を半硬化状態とすることによって形成されるものであることを特徴とする回路接続部材。
【請求項９】
フィルム状の形状を有し、そのフィルム厚み方向に導電性粒子が配向していることを特徴とする請求項８に記載の回路接続部材。
【請求項１０】
一面に回路電極が形成された第１の回路部材と、一面に回路電極が形成された第２の回路部材とが、請求項８または請求項９に記載の回路接続部材が硬化されてなる導電性接着層によって接合されており、当該導電性接着層を介して第１の回路部材の回路電極と第２の回路部材の回路電極とが電気的に接続された状態であることを特徴とする回路部材接続構造。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接着剤組成物、回路接続部材および回路部材接続構造に関し、更に詳しくは、回路基板同士、または電子部品と回路基板などとを接合し、かつ電気的に接続するために用いられる回路接続部材を得るための材料としての接着剤組成物、当該接着剤組成物よりなる回路接続部材、および当該回路接続部材によって回路基板および電子部品などの回路部材同士が接合されて電気的に接続されてなる構成の回路部材接続構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、回路基板同士、またはＩＣチップなどの電子部品と回路基板とを接合し、かつ電気的に接続するためには、例えばエポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂と硬化剤とが含有された樹脂材料中に導電性粒子が分散されてなる組成物が用いられており（例えば、特許文献１参照。）、またこのような組成物をフィルム状に成形した異方性導電フィルムよりなる回路接続部材が広く用いられている（例えば、特許文献１〜特許文献９参照。）。
この回路接続部材によれば、例えば２つの接続対象体の間に挟まれた状態において加熱および加圧されて硬化されることにより、２つの接続対象体の間に導電性接着層が形成される結果、接続対象体同士が接合されると共に、当該導電性接着層の厚み方向において発現される導電性によって電気的に接続される。
【０００３】
近年、電子機器においては小型化および高機能化が図られており、これに伴って電子機器の構成部材が小型化および高密度化されていることから、回路基板上にＩＣチップなどの電子部品を実装する手法として、バンプ電極付き半導体ウェハに異方性導電フィルムよりなる回路接続部材をラミネートした後、ダイシングにより半導体ウェハを個別半導体チップとし、このようにして得られた半導体チップを回路基板に実装する方法が用いられてきている。このようにして用いられる回路接続部材においては、例えば回路接続部材を所望の小さな形状に切り出し加工する際にクラックが生じることのないような良好な加工性が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−１５０５９７号公報
【特許文献２】特開２００８−１２０９９０号公報
【特許文献３】特開２００８−１５９５８６号公報
【特許文献４】特開２００８−１４７６８１号公報
【特許文献５】特開２００８−１３８２１１号公報
【特許文献６】特開２００８−２３１４３８号公報
【特許文献７】特開２００８−２２７３０２号公報
【特許文献８】特開２００８−１７９６８２号公報
【特許文献９】特開２００８−１７４６８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は以上のような事情に基づいてなされたものであって、その目的は、切り出し加工においてクラックが生じることがなく、優れた加工性を有する回路接続部材、および当該回路接続部材を用いることによって形成される回路部材接続構造、更に当該回路接続部材の形成材料としての接着剤組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の接着剤組成物は、
（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂、
（Ｂ）当該（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂以外のエポキシ基含有化合物、
（Ｃ）硬化剤、および
（Ｄ）導電性粒子
を含有するものであることを特徴とする。
【０００７】
本発明の接着剤組成物においては、（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂と（Ｂ）エポキシ基含有化合物との質量比が２：９８〜３０：７０であることが好ましい。
【０００８】
本発明の接着剤組成物は、
（Ｅ）前記（Ｄ）導電性粒子以外の無機粒子を含有することが好ましい。
このような本発明の接着剤組成物においては、（Ｅ）無機粒子の含有割合が、接着剤組成物１００質量％に対して５〜４０質量％であることが好ましい。
【０００９】
本発明の接着剤組成物においては、（Ｂ）エポキシ基含有化合物がビスフェノールＡ型エポキシ樹脂であることが好ましい。
【００１０】
本発明の接着剤組成物においては、（Ｄ）導電性粒子が、強磁性体粒子の表面が導電性金属膜により被覆されてなるものであることが好ましい。
【００１１】
本発明の接着剤組成物においては、（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂が、エポキシ樹脂を、両末端にカルボキシ基を有するアクリロニトリル−ブタジエンゴムによって変性して得られるものであることが好ましい。
【００１２】
本発明の回路接続部材は、前記の接着剤組成物を半硬化状態とすることによって形成されるものであることを特徴とする。
【００１３】
本発明の回路接続部材は、フィルム状の形状を有し、そのフィルム厚み方向に導電性粒子が配向していることが好ましい。
【００１４】
本発明の回路部材接続構造は、一面に回路電極が形成された第１の回路部材と、一面に回路電極が形成された第２の回路部材とが、前記の回路接続部材が硬化されてなる導電性接着層によって接合されており、当該導電性接着層を介して第１の回路部材の回路電極と第２の回路部材の回路電極とが電気的に接続された状態であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の回路接続部材によれば、形成材料である本発明の接着剤組成物がエポキシ基含有化合物と共にアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂が含有されてなるものであることから、柔軟性の向上が図られ、その結果、当該回路接続部材を所望の形状とするための切り出し加工によって実用上問題となるようなクラックが生じることのない、優れた加工性が得られる。
【００１６】
また、本発明の回路接続部材においては、形成材料である本発明の接着剤組成物が無機粒子が含有されてなるものであることにより、耐クラック性が向上されることから、より一層優れた加工性を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の回路接続部材の一例における構成を示す説明用断面図である。
【図２】本発明の回路接続部材を製造するために用いられる金型の一例における構成を示す説明用断面図である。
【図３】図２に示す金型内に、接着剤組成物層が形成された状態を示す説明用断面図である。
【図４】接着剤組成物層に磁場を作用させた状態を示す説明用断面図である。
【図５】接着剤組成物層が硬化処理された状態を示す説明用断面図である。
【図６】本発明の回路接続部材の他の構成例を示す説明用断面図である。
【図７】図６に示す構成の回路接続部材を製造するために用いられる金型の一例における構成を示す説明用断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明のについて詳細に説明する。
【００１９】
〔本発明の接着剤組成物〕
本発明の接着剤組成物は、（Ａ）アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂（以下、「（Ａ）成分」という。）と、（Ｂ）当該（Ａ）成分を構成するアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂以外のエポキシ基含有化合物（以下、「（Ｂ）成分」という。）と、（Ｃ）硬化剤（以下、「（Ｃ）成分」という。）と、（Ｄ）導電性粒子（以下、「（Ｄ）成分」という。）とを含有するものである。
【００２０】
（Ａ）成分を構成するアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂は、エポキシ樹脂がアクリロニトリル−ブタジエンゴムで変性されてなるものであり、エポキシ樹脂を変性するためのアクリロニトリル−ブタジエンゴムとしては、主鎖の少なくとも一方の末端に官能基を有するものが好ましく、更に好ましくは主鎖の両末端に官能基を有するものである。
ここに、（Ａ）成分を構成するアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂は、接着剤組成物を構成する他成分との親和性に優れ、かつ柔軟性を付与することのできるものであるため、接着剤組成物中に当該アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂を（Ａ）成分として含有させることにより、その接着剤組成物を形成材料として得られる回路接続部材にクラック耐性を付与することができる。
【００２１】
（Ａ）成分を構成するアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂としては、エポキシ樹脂を、両末端にカルボキシ基を有するアクリロニトリル−ブタジエンゴムで変性することによって得られるものが好ましい。
【００２２】
アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂を得るために用いられるエポキシ樹脂としては、特に限定されないが、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェノール型エポキシ樹脂、ハロゲン化フェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂等の二官能グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシド型エポキシ樹脂などが挙げられる。これらは単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
これらのうちでは、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびビスフェノールＦ型エポキシ樹脂が加工性の観点から好ましい。
【００２３】
末端にカルボキシ基を有するアクリロニトリル−ブタジエンゴムによる変性量は、変性に供するエポキシ樹脂１００質量％に対して２０〜１００質量％であることが好ましい。  変性量が上記の範囲内にあることにより、その接着剤組成物を形成材料として得られる回路接続部材が加工性の良好なものとなる。
【００２４】
エポキシ樹脂をアクリロニトリル−ブタジエンゴムによって変性する方法としては、公知の手法を用いることができ、例えばバッチニーダー中において加熱により変性させる方法や、溶剤およびトリフェニルホスフィンなどの触媒の存在下において変性させる方法など挙げられる。
【００２５】
（Ａ）成分を構成するアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂としては、具体的に、例えば「ＥＰＲ−４０３３」（ＡＤＥＫＡ社製）などの市販品を用いることができる。これらは、単独または２種以上を組み合わせて用いることもできる。
【００２６】
（Ｂ）成分を構成するエポキシ基含有化合物は、（Ａ）成分を構成するアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂以外のものであり、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂およびノボラック型エポキシ樹脂などのエポキシ樹脂を用いることができる。
ここに、（Ｂ）成分を構成するエポキシ基含有化合物は、（Ａ）成分と相互作用することによって接着性を向上させる機能を有するものであるため、接着剤組成物中に当該エポキシ基含有化合物を（Ｂ）成分として含有させることにより、その接着剤組成物を形成材料として得られる回路接続部材に接着性を付与することができる。
【００２７】
（Ｂ）成分を構成するエポキシ樹脂は、エポキシ当量が４００〜２，０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、更に好ましくは６００〜１，５００ｇ／ｅｑである。
また、（Ｂ）成分を構成するエポキシ樹脂は、軟化点が５０〜２００℃であることが好ましく、更に好ましくは１００〜１５０℃であり、また、数平均分子量が８００〜４, ０００であることが好ましく、更に１，２００〜３, ０００であることが好ましい。
【００２８】
（Ｂ）成分としては、ビスフェノール型エポキシ樹脂が好ましく、特に耐熱性や接着性の観点からはビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が好ましい。
【００２９】
（Ｂ）成分を構成するエポキシ基含有化合物としては、市販品を用いることができ、市販品としては、例えばジャパンエポキシレジン（株）製の「ｊＥＲ１００１」、「ｊＥＲ１００２」、「ｊＥＲ１００４」および「ｊＥＲ１００７」；大日本インキ化学工業（株）製の「エピクロンＡＭ−０２０−Ｐ」および「エピクロンＡＭ−０４０−Ｐ」；東都化成（株）製の「エポトートＹＤ−０１２」、「エポトートＹＤ−０１３」および「エポトートＹＤ−０１４」；旭化成ケミカルズ（株）製の「ＡＲＡＬＤＩＴＥＡＥＲ６０８４」、「ＡＲＡＬＤＩＴＥＡＥＲ６０７２」および「ＡＲＡＬＤＩＴＥＡＥＲ６００３」などのビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が挙げられる。
【００３０】
また、（Ｂ）成分としては、２種以上のエポキシ基含有化合物を組み合わせて用いることが好ましい。
２種以上のエポキシ基含有化合物を適宜に選択して用いることにより、その接着剤組成物を形成材料として得られる回路接続部材の比誘電率、熱膨張率および吸水率などをコントロールすることが可能となる。
【００３１】
本発明の接着剤組成物においては、（Ａ）成分と（Ｂ）成分との質量比が２：９８〜３０：７０であることが好ましく、特に１０：９０〜２０：８０であることが好ましい。
（Ｂ）成分の含有割合に対して（Ａ）成分の含有割合が上記の範囲内にあることにより、その接着剤組成物を形成材料として得られる回路接続部材が電気特性の安定性および耐クラック性が良好なもとのなる。
【００３２】
（Ｃ）成分を構成する硬化剤は、熱や光などの外部刺激により（Ａ）成分および（Ｂ）成分に作用し、（Ａ）成分としてのアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂および（Ｂ）成分としてのエポキシ基含有化合物に係るエポキシ基を開環させ、架橋反応を起こさせるものであれば特に限定されるものではなく、（Ａ）成分を構成するアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂および（Ｂ）成分を構成するエポキシ基含有化合物の種類に応じて適宜に選択することができる。具体的には、例えば脂肪族ポリアミンや芳香族ポリアミン等のアミン類、酸無水物類、ポリアミド樹脂類、イミダゾール類、ポリメルカプタン類、その他潜在性硬化剤などが挙げられる。
また、（Ｃ）成分としては、２種以上の硬化剤を組み合わせて用いることもできる。
【００３３】
（Ｃ）成分の含有割合は、（Ｃ）成分として用いる硬化剤の種類や、（Ａ）成分としてのアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂および（Ｂ）成分としてのエポキシ基含有化合物の種類などによって異なるが、通常、（Ａ）成分と（Ｂ）成分との合計１００質量％に対して１０〜５０質量％であることが好ましい。
また、本発明の接着剤組成物において、（Ａ）成分、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の合計の含有割合は、接着剤組成物に対して体積分率で、通常、７０〜９７％、好ましくは８５〜９５％である。
【００３４】
（Ｄ）成分は、接着剤組成物を形成材料として得られる回路接続部材における電気的接続に関わる成分である。
（Ｄ）成分を構成する導電性粒子の具体例としては、銅、アルミニウム、金、銀、半田、鉄、コバルト、ニッケルなどの金属よりなる粒子またはこれらの金属を含有する粒子、カーボンブラックなどよりなる粒子、またはこれらの粒子を芯粒子とし、当該芯粒子の表面に金、銀、パラジウム、ロジウムなどの導電性の良好な金属である導電性金属が被覆されたもの、あるいは非磁性金属粒子もしくはガラスビーズなどの無機物質粒子またはポリマー粒子を芯粒子とし、当該芯粒子の表面に、金、銀、パラジウム、ロジウムなどの導電性金属が被覆されたものなどが挙げられる。
ここに、強磁性体粒子の表面に導電性金属を被覆する手段としては、特に限定されるものではないが、例えば、化学メッキまたは電解メッキ法、スパッタリング法、蒸着法などが用いられる。
【００３５】
（Ｄ）成分を構成する導電性粒子としては、接着剤組成物を形成材料として得られる回路接続部材を、その全体形状がフィルム状であって、（Ｄ）成分がフィルムの厚み方向に配向されてなる構成のものとする場合において、後述する方法により当該導電性粒子を容易に配向させることができることから、例えば鉄、コバルト、ニッケルなどよりなる強磁性を有する強磁性体粒子、更には強磁性体粒子の表面が、例えば金、銀、パラジウム、ロジウムなどの導電性金属膜により被覆されてなるもの、また、特にニッケル粒子を芯粒子とし、その表面に導電性の良好な金のメッキを施したものを用いることが好ましい。
【００３６】
導電性粒子として、強磁性体粒子の表面に導電性金属が被覆されたものを用いる場合には、良好な導電性が得られることから、導電性金属の被覆量は、強磁性体粒子よりなる芯粒子の０．５〜５０質量％であることが好ましく、より好ましくは２〜３０質量％、さらに好ましくは３〜２５質量％、特に好ましくは４〜２０質量％である。被覆される導電性金属が金である場合には、その被覆量は、芯粒子の０．５〜３０質量％であることが好ましく、より好ましくは２〜２０質量％、さらに好ましくは３〜１５質量％である。
【００３７】
また、導電性粒子の数平均粒子径は、１〜１００μｍであることが好ましく、より好ましくは２〜５０μｍ、さらに好ましくは３〜３０μｍ、特に好ましくは４〜２０μｍである。また、導電性粒子の粒子径分布（Ｄｗ／Ｄｎ）は、１〜１０であることが好ましく、より好ましくは１．０１〜７、さらに好ましくは１．０５〜５、特に好ましくは１．１〜４である。
【００３８】
また、導電性粒子の形状は、特に限定されるものではないが、接着剤組成物中において容易に分散した状態とすることができる点で、球状のもの、星形状のものあるいはこれらが凝集した２次粒子であることが好ましい。
【００３９】
このような導電性粒子は、本発明の接着剤組成物に対して体積分率で、通常、３〜３０％、より好ましくは５〜１５％となる割合で用いられる。
（Ｄ）成分の含有割合が上記の範囲内にあることにより、その接着剤組成物を形成材料として得られる回路接続部材が電気特性（具体的には、導電性および隣接バスの絶縁抵抗）が良好なものとなる。
【００４０】
このような構成の本発明の接着剤組成物には、必須成分である（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分および（Ｄ）成分と共に、（Ｅ）当該（Ｄ）成分を構成する導電性粒子以外の無機粒子（以下、「（Ｅ）成分」という。）が含有されていることが好ましい。
本発明の接着剤組成物においては、（Ｅ）成分としての無機粒子を含有することにより、その接着剤組成物を形成材料として得られる回路接続部材の耐クラック性を向上させることが可能となる。
【００４１】
（Ｅ）成分を構成する無機粒子としては、シリカ、雲母、アルミナ、タルクよりなる粒子を用いることができる。
これらの中では、シリカ粒子が好ましく、特に入手容易性の観点からアエロジル（登録商標）が好ましい。
【００４２】
（Ｅ）成分を構成する無機粒子は、その平均粒子径が０．２〜５μｍのものであることが好ましい。
【００４３】
（Ｅ）成分の含有割合は、本発明の接着剤組成物１００質量％に対して、通常、５〜４０質量％、好ましくは１０〜３０質量％である。
（Ｅ）成分の含有割合が上記の範囲内にあることにより、その接着剤組成物を形成材料として得られる回路接続部材は、耐クラック性が良好なものとなる。
【００４４】
また、本発明の接着剤組成物には、無機粒子よりなる（Ｅ）成分の他、必要に応じて任意成分として、例えば密着助剤、界面活性剤などを含有してもよい。
【００４５】
このような構成の本発明の接着剤組成物は、例えば回路基板同士、または電子部品と回路基板などの回路部材同士を接合し、かつ電気的に接続するために用いられる回路接続部材を得るための材料として用いられるものである。
【００４６】
〔本発明の回路接続部材〕
本発明の回路接続部材は、前述の本発明の接着剤組成物を形成材料とし、当該接着剤組成物を半硬化状態とすることによって形成されるものであり、当該接着剤組成物における（Ａ）成分および（Ｂ）成分に由来の樹脂成分を主成分とする半硬化状態の基体中に導電性粒子が分散されてなる状態の異方性導電フィルムよりなるものである。
ここに、「半硬化状態」とは、本発明の接着剤組成物中に含有されている（Ａ）成分としてのアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂および（Ｂ）成分としてのエポキシ基含有化合物を構成しているエポキシ基が開環されて、（Ａ）成分の構成要素同士、（Ｂ）成分の構成要素同士、または（Ａ）成分の構成要素と（Ｂ）成分の構成要素との架橋反応が生じているが、（Ａ）成分および（Ｂ）成分に係る全エポキシ基が架橋に供されておらず、かつ接着剤組成物における（Ａ）成分および（Ｂ）成分に係る全エポキシ基の割合を１００モル％とするとき、１〜９９モル％、好ましくは１０〜８０モル％のエポキシ基が開環した状態にある場合を示す。
【００４７】
本発明の回路接続部材を形成する方法、すなわち本発明の接着剤組成物を半硬化状態とする方法としては、例えば本発明の接着剤組成物に対して熱および光などの外部刺激を加え、これにより、当該接着剤組成物を架橋、具体的には、（Ｃ）成分としての硬化剤が（Ａ）成分および（Ｂ）成分に作用し、（Ａ）成分としてのアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂および（Ｂ）成分としてのエポキシ基含有化合物を架橋させる手法が用いられる。
【００４８】
このような回路接続部材においては、導電性粒子の含有割合が、体積分率で好ましくは５〜６０％、より好ましくは２０〜４０％であることが好ましい。
【００４９】
本発明の回路接続部材は、その形状が限定されるものではないが、通常、フィルム状、円柱状などの形状とされ、好ましくはフィルム状である。
【００５０】
また、本発明の回路接続部材においては、その形状がフィルム状である場合には、電気特性（具体的には、導電性および隣接バスの絶縁抵抗）の観点から、フィルムの厚み方向に導電性粒子が並ぶように配向していることが好ましい。
【００５１】
以下、本発明の回路接続部材の好ましい形態であるフィルム状の回路接続部材について詳細に説明する。
図１は、本発明の回路接続部材の一例における構成を示す説明用断面図である。
この回路接続部材１０は、両面が平坦なフィルム基体１１中に、導電性粒子が、当該フィルム基体１１の厚み方向に並ぶよう配向された状態で含有されて構成されているものである。
図示の例の回路接続部材１０においては、導電性粒子がフィルム基体１１の全体にわたって、フィルム基体１１の厚み方向に並ぶよう配向された状態で含有されている。
【００５２】
回路接続部材１０の厚み、すなわち回路接続部材１０を構成するフィルム基体１１の厚みは、通常、２０μｍ〜１ｍｍ、好ましくは５０〜５００μｍ、さらに好ましくは１００〜２００μｍである。
フィルム基体１１の厚みが上記の範囲内にあることにより、接続信頼性および電気特性（具体的には、導電性および隣接バスの絶縁抵抗）が良好なものとなる。
【００５３】
このような回路接続部材１０は、例えば図２に示すような金型を用い、以下の方法により製造することができる。
この金型２０は、上型２１およびこれと対となる下型２２が枠状のスペーサー２３を介して互いに対向するよう配置されて構成されている。
上型２１および下型２２は、いずれも成形面が平滑な強磁性体基板により構成されている。この強磁性体基板を構成する材料としては、鉄、コバルト、ニッケル、またはこれらの合金などを用いることができる。
【００５４】
先ず、（Ａ）成分としてのアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂と、（Ｂ）成分としてのエポキシ基含有化合物と、（Ｃ）成分としての硬化剤と、（Ｄ）成分としての導電性粒子、必要に応じて（Ｅ）成分としての無機粒子などの任意成分を混合することによって接着剤組成物を調製する。そして、この接着剤組成物を、上型２１を構成する磁性体基板および下型２２を構成する磁性体基板のいずれか一方または両方の表面に塗布し、上型２１および下型２２を重ね合わせることにより、図３に示すように、接着剤組成物層１１Ａを形成する。
なお、接着剤組成物層１１Ａを形成する場合には、接着剤組成物を磁性体基板の表面に塗布する際に、当該磁性体基板の表面に剥離層を形成した後、当該剥離層の表面に接着剤組成物を塗布して接着剤組成物層１１Ａを形成してもよい。ここに、剥離層は、剥離層形成用組成物、例えばフッ素含有化合物を塗布することにより形成、もしくは、テフロン（登録商標）などの離型シートを用いることにより形成することも可能である。
【００５５】
次いで、図４に示すように、上型２１の上面および下型２２の下面に電磁石２５Ａ、２５Ｂをそれぞれ配置してこれを作動させることにより、形成された接着剤組成物層１１Ａに対して、その厚み方向に平行磁場を作用させる。その結果、接着剤組成物層１１Ａにおいては、当該接着剤組成物層１１Ａ中に分散されている導電性粒子が厚み方向に並ぶよう配向する。
そして、この状態において、図５に示すように、接着剤組成物層１１Ａを半硬化処理することによりフィルム基体１１が形成され、以て、図１に示す構成の回路接続部材１０が製造される。
【００５６】
以上において、接着剤組成物層１１Ａの半硬化処理は、平行磁場を作用させたままの状態で行っても、平行磁場の作用を停止させた後に行ってもよい。
接着剤組成物層１１Ａに作用される平行磁場の強度は、平均で２００〜２００００ガウスとなる大きさが好ましい。
また、平行磁場を作用させる手段としては、電磁石の代わりに永久磁石を用いることもできる。永久磁石としては、上記の範囲の平行磁場の強度が得られる点で、アルニコ（Ｆｅ−Ａｌ−Ｎｉ−Ｃｏ系合金）、フェライトなどよりなるものが好ましい。
接着剤組成物層１１Ａの半硬化処理は、加熱処理によって行われるが、具体的な加熱温度および加熱時間は、接着剤組成物の種類、導電性粒子の移動に要する時間などを考慮して適宜選定される。
【００５７】
以上のような回路接続部材１０によれば、形成材料である接着剤組成物が、（Ｂ）成分としてのエポキシ基含有化合物と共に、（Ａ）成分としてのアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂が含有されてなるものであることから、柔軟性の向上が図られ、これにより、当該回路接続部材１０を所望の形状とするための切り出し加工によって実用上問題となるようなクラックが生じることのない、優れた加工性が得られる。
また、形成材料である接着剤組成物に係る（Ａ）成分としてのアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂が導電性粒子と親和性を有するものであることから、シート基体１１と導電性粒子との密着性の向上が図られるため、接続対象体同士を接続する過程における加圧・加熱によって導電性粒子の析出やシート基体１１を構成する半硬化状態の接着剤組成物の不要な流動が生じることに起因する変形などが生じることのない、優れた加工性が得られる。
【００５８】
また、回路接続部材１０においては、形成材料である本発明の接着剤組成物が（Ｅ）成分としての無機粒子が含有されてなるものであることにより、この無機粒子によって、当該回路接続部材を所望の形状とするための切り出し加工において生じる応力の部分的集中箇所において発生する微小なクラックが大きく成長することが抑制されるため、耐クラック性が向上されてより一層優れた加工性を得ることができる。
【００５９】
このような構成の回路接続部材１０は、接続対象体の間に挟まれた状態において加熱および加圧されることによって硬化され、これにより、２つの接続対象体の間に導電性接着層が形成される結果、接続対象体同士を接合すると共に、加圧方向、すなわち当該導電性接着層の厚み方向において発現される導電性によって電気的に接続することができるものであり、特に、一面に回路電極が形成された回路部材を接続対象体とし、回路部材同士が接続されてなる回路部材接続構造を形成するために好適に用いられる。
ここに、回路接続部材１０が本発明の接着剤組成物が半硬化状態とされてなるものであることから、良好なハンドリング性が得られ、しかも熱圧着により回路部材同士の接合部を十分な強度のものとすることができる。
【００６０】
〔本発明の回路部材接続構造〕
本発明の回路部材接続構造は、回路部材が、前述の本発明の回路接続部材によって接合されて電気的に接続されてなる構成を有するもの、すなわち、一面に回路電極が形成された第１の回路部材と、一面に回路電極が形成された第２の回路部材とが、本発明の回路接続部材１０が硬化されてなる導電性接着層によって接合されており、当該導電性接着層を介して第１の回路部材の回路電極と第２の回路部材の回路電極とが電気的に接続された状態のものである。
【００６１】
回路部材接続構造を構成する第１の回路部材および第２の回路部材としては、特に限定されるものではなく、例えば液晶パネルのガラス基板およびフレキシブル配線基板などの基板、半導体チップ、抵抗体チップおよびコンデンサチップなどのチップ部材などが挙げられる。
【００６２】
このような回路部材接続構造は、例えば一面に回路電極の形成された第１の回路部材と、一面に回路電極が形成された第２の回路部材とが回路電極の形成された一面が回路接続部材１０を介して対向するように、これらの第１の回路部材および第２の回路部材の間に回路接続部材１０を挟み込み、その状態において加熱押圧する。これにより、押圧によっては、回路部材の各々を回路接続部材１０に密着させ、当該回路部材の各々における対向する回路電極の間に導電性粒子を挟み込ませることによって回路電極同士を電気的に接続させる。その一方、加熱によっては、フィルム基体１１を構成する半硬化状態の接着剤組成物を構成するエポキシ基含有化合物（（Ｂ）成分）およびアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂（（Ａ）成分）を重合させることにより、当該フィルム基体１１（半硬化状態の接着剤組成物）が回路部材の各々に密着した状態で硬化することによって回路部材同士を機械的に接続すると共に、導電性粒子を回路電極の間に挟み込まれて電気的に接触した状態に固定化する。以って、回路部材同士が接合されると共に、導電性接着層の厚み方向において電気的に接触した状態の導電性粒子によって形成される導電路によって電気的にも接続される。
ここに、加熱押圧の条件としては、通常、加熱温度は１００〜２００℃であり、押圧圧力は１〜１００００Ｐａである。
【００６３】
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明は上記の実施の形態に限定されず、以下のような種々の変更を加えることが可能である。
例えば、回路接続部材は、図６に示すように、導電性粒子がフィルム基体３１中にその厚み方向に配向した状態で密に充填された高密度部分３２と、導電性粒子が全くあるいは殆ど存在しない低密度部分３３とからなるものであってもよい。
【００６４】
このような構成の回路接続部材３０においては、高密度部分３２における導電性粒子の含有割合が、体積分率で好ましくは５〜６０％、より好ましくは２０〜４０％であることが好ましい。
【００６５】
このような回路接続部材３０は、例えば図７に示す金型を用いて製造することができる。
【００６６】
この金型は、上型４０およびこれと対となる下型４５が枠状のスペーサー４４を介して互いに対向するよう配置されて構成されている。
上型４０は、強磁性体基板４１の下面に、目的とする回路接続部材３０の高密度部分３２に対掌なパターンに従って強磁性体部分４２が形成され、この強磁性体部分４２以外の個所に非磁性体部分４３が形成されている。強磁性体部分４２および非磁性体部分４３は、実質的に同一の厚みを有し、上型４０の下面、すなわち成形面は、平坦面とされている。
一方、下型４５は、強磁性体基板４６の上面に、目的とする回路接続部材３０の高密度部分３２に対掌なパターンに従って強磁性体部分４７が形成され、この強磁性体部分４７以外の個所に非磁性体部分４８が形成されている。強磁性体部分４７および非磁性体部分４８は、実質的に同一の厚みを有し、下型４５の下面、すなわち成形面は、平坦面とされている。
上型４０および下型４５の各々における強磁性体基板４１、４６および強磁性体部分４２、４７を構成する材料としては、鉄、ニッケル、コバルトまたはこれらの合金などを用いることができる。
また、上型４０および下型４５の各々における非磁性体部分４３、４８を構成する材料としては、銅などの非磁性金属、ポリイミドなどの耐熱性樹脂などを用いることができる。
【００６７】
このような金型を用い、上型４０および下型４５の間に接着剤組成物層を形成した後、上型４０の上面および下型４５の下面の各々に例えば電磁石を配置しこれを作動させることにより、上型４０における強磁性体部分４２と下型４５における強磁性体部分４７との間に位置する部分に大きい強度を有する平行磁場を作用させる。これにより、当該接着剤組成物層中に分散されている導電性粒子が、上型４０における強磁性体部分４２と下型４５における強磁性体部分４７との間に位置する部分に集合すると共に、厚み方向に並ぶよう配向する。そして、この状態において、接着剤組成物層を硬化処理することによりフィルム基体３１が形成され、以て、図６に示す構成の回路接続部材３０が製造される。
【実施例】
【００６８】
以下、本発明の実施例について具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００６９】
〔実施例１〕
（接着剤組成物の製造例１）
先ず、（Ａ）成分としてのアクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂「ＥＰＲ−４０３３」（ＡＤＥＫＡ社製）２５質量部と、（Ｂ）成分としてのビスフェノールＡ型エポキシ樹脂「ｊＥＲ８２８」（液状，ジャパンエポキシレジン社製）７５質量部およびビスフェノールＡ型エポキシ樹脂「ｊＥＲ１００１」（固形，ジャパンエポキシレジン社製）２０質量部と、（Ｃ）成分としてのアミン・ウレタン系硬化剤「フジキュアー１０３０」（富士化学工業社製）６質量部と、（Ｅ）成分としてのアエロジル「サイリシアＰ３１０」（富士シリリア化学社製）３２質量部と、（Ｄ）成分としてのニッケルよりなる芯粒子に金メッキ（平均被覆量：芯粒子の１５質量％）が施されてなる導電性粒子（数平均粒子径９μｍ）５５質量部を添加することにより、接着剤組成物（以下、「接着剤組成物（１）」ともいう。）を調製した。
ここに、アクリロニトリル−ブタジエン変性エポキシ樹脂「ＥＰＲ−４０３３」（ＡＤＥＫＡ社製）は、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が両末端にカルボキシ基を有するアクリロニトリル−ブタジエンゴムによって変性されてなるものである。
得られた接着剤組成物（１）は、（Ｄ）成分としての導電性粒子を体積分率で２７％含有するものであり、また、（Ｅ）成分としての無機粒子（アロエジル）を、（Ａ）成分と（Ｂ）成分との合計１００質量％に対して３２質量％、接着剤組成物（１）１００質量％に対して１４．６質量％含有するものである。
【００７０】
（回路接続部材の製造例１）
図７の構成を有する金型を用意し、この金型の上型および下型の間に、得られた接着剤組成物（１）よりなる接着剤組成物層を形成した後、上型の上面および下型の下面の各々に電磁石を配置し、これによって２００００ガウスの磁場を作動させ、更に磁場を作用させた状態において加熱温度９５℃、加熱時間１時間の条件で半硬化処理を行うことにより、図６の構造を有する異方性導電フィルムよりなる回路接続部材（以下、「回路接続部材（１）」という。）を製造した。
得られた回路接続部材 (１）は、厚みが２２μｍ、高密度部分における導電性粒子の含有割合が、体積分率２７％のものであった。
【００７１】
〔実施例２〕
実施例１の回路接続部材の製造例１において、図７の構成を有する金型に代えて、図２の構造を有する金型を用いたこと以外は当該回路接続部材の製造例１と同様の手法により、図１の構造を有する異方性導電フィルムよりなる回路接続部材（以下、「回路接続部材（２）」という。）を製造した。
得られた回路接続部材 (２）は、厚みが２０μｍ、導電性粒子の含有割合が、体積分率２７％のものであった。
【００７２】
【表１】
2011102374.tif 000003
【００７３】
製造した回路接続部材（１）および回路接続部材（２）の各々について、以下の評価を行った。結果を表２に示す。
【００７４】
（１）加工性の評価
製造した回路接続部材から、カッターを用い、寸法２０ｃｍ×２０ｃｍの試験片を切り出し、この試験片におけるクラックの発生の有無を目視にて確認し、クラックの発生が確認されなかった場合を良好であるとして「○」、クラックの発生が確認された場合を不良として「×」と評価した。結果を表２に示す。
【００７５】
（２）接合性の評価
加工性の評価において切り出した寸法２０ｃｍ×２０ｃｍの試験片を基板上に配置し、当該試験片に対して、分銅によって１００ｇの加重をかけながら、加熱温度１８０℃、加熱時間１時間の条件にて加熱処理を施した後、基板に対する試験片の貼り付け状態を、試験片の厚み方向に対して垂直方向から荷重をかけることによって確認し、５０ｇの荷重をかけることによっても基板から試験片が剥がれない場合を良好であるとして「○」、５０ｇ未満の荷重をかけることによって基板から試験片が剥がれた場合を不良として「×」と評価した。結果を表２に示す。
ここに、５０ｇの荷重をかけることによっても剥がれが生じないことにより、実用上必要とされる接合強度が得られることとなる。
【００７６】
（３）導電性の評価
製造した回路接続部材を、加熱温度１８０℃、加熱時間１時間の条件にて加熱処理を施し、この加熱処理によって得られた硬化物について、デジタルマルチメータを用いて電気抵抗（導通抵抗および隣接バスの絶縁抵抗）を測定した。結果を表２に示す。
ここに、回路接続部材（１）に係る硬化物の厚みは２２μｍ、回路接続部材（２）に係る硬化物の厚みは２０μｍであった。
【００７７】
【表２】
2011102374.tif 000004
【００７８】
また、回路接続部材（１）および回路接続部材（２）の各々により、回路部材同士を接合することによって回路部材接合構造を形成したところ、いずれの回路接続部材よりなる導電性接着層においても、導電性粒子の析出が生じずに良好な導電性が得られることが確認された。
【符号の説明】
【００７９】
１０  回路接続部材
１１  フィルム基体
１１Ａ  接着剤組成物層
２０  金型
２１  上型
２２  下型
２３  スペーサー
２５Ａ、２５Ｂ  電磁石
３０  回路接続部材
３１  フィルム基体
３２  高密度部分
３３  低密度部分
４０  上型
４１  強磁性体基板
４２  強磁性体部分
４３  非磁性体部分
４４  スペーサー
４５  下型
４６  強磁性体基板
４７  強磁性体部分
４８  非磁性体部分
【図１】
2011102374.tif 000005
【図２】
2011102374.tif 000006
【図３】
2011102374.tif 000007
【図４】
2011102374.tif 000008
【図５】
2011102374.tif 000009
【図６】
2011102374.tif 000010
【図７】
2011102374.tif 000011