【事件の表示】
　特許第３３６４２２９号「波長変換注型材料及びその製造方法並びに発光素子」の請求項１ないし１８に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３６４２２９号の請求項１ないし１３に係る特許を維持する。
【理　由】
１　手続の経緯
　特許第３３６４２２９号の請求項１〜１８に係る発明についての出願は、１９９７年９月２２日（パリ条約による優先権主張外国庁受理１９９６年９月２０日、独国）を国際出願日とする出願であって、平成１４年１０月２５日にその発明について特許の設定登録がなされた後、その特許について、平成１５年７月７日に特許異議申立人佐藤直子より、同月８日に特許異議申立人黒岩保親より、それぞれ特許異議の申立てがなされ、同年９月１９日付で取消理由が通知され、平成１６年４月５日に訂正請求がなされ、さらにその後、平成１７年６月１４日付で取消理由が通知されたところ、平成１６年４月５日になされた訂正請求が取り下げられるとともに、平成１７年７月５日に訂正請求がなされたものである。
　
２　訂正の適否についての判断
　平成１７年７月５日になされた訂正請求は、特許請求の範囲の請求項２、３、１０、１１、１２を削除し、これに付随して請求項を繰り上げるとともに引用請求項を訂正することを求めるものであるから、該訂正は特許請求の範囲の減縮を目的としたものであって、新規事項の追加に該当するものでも、また実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　よって、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項から第４項までの規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３　本件発明
　上記２のとおり、平成１７年７月５日になされた訂正請求を認めたから、本件請求項１〜１３に係る発明は、該訂正請求書に添付された全文訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜１３に記載された事項により特定される次のとおりのものである。　
「１．発光物質を添加されている透明なエポキシ注型樹脂を基材とし、紫外線、青色光及び／又は緑色光を放出するＬＥＤチップ（１）を備えたエレクトロルミネセンス素子のための波長変換注型材料（５）において、透明なエポキシ注型樹脂内に、一般式Ａ３Ｂ５Ｘ１２：Ｍ（但し、ＡはＹ，Ｇｄ，Ｌｕを、ＢはＡ１，Ｇａを、ＸはＯを、ＭはＣｅ３＋、Ｔｂ３＋、Ｅｕ３＋、Ｃｒ３＋、Ｎｄ３＋又はＥｒ３＋を表す）を持つ蛍光物質の群から成る発光物質顔料（６）を備えエポキシ注型樹脂と混ぜられる前に≧２００℃の温度で熱処理された無機の発光物質顔料粉末が分散しており、発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有することを特徴とする波長変換注型材料。」（以下、「本件発明１」という。）
　
「
２
１
　
「
３
１
　
「
４
３
ａ）エポキシ注型樹脂≧６０重量％
ｂ）発光物質顔料＞０から≦２５重量％
ｃ）揺変性剤＞０かつ≦１０重量％
ｄ）鉱物性散乱剤＞０かつ≦１０重量％
ｅ）加工補助剤＞０かつ≦３重量％
ｆ）疏水性剤＞０かつ≦３重量％
ｇ）結合剤＞０かつ≦２重量％」（以下、「本件発明４」という。）
　
「
５
４
　
「
６
５
　
「
７
６
　
「
８
７
　
「
９
８
　
「
１０
９
　
「
１１
８
１０
　
「
１２
８
１０
　
「
１３
８
１２
　
４　特許異議申立理由の概要
　特許異議申立人黒岩保親は、設定登録時の本件請求項１〜１８に係る特許につき、次の（ア）〜（エ）の理由により、取り消すべきものであると主張している。
（ア）請求項１〜１８に係る特許は、特許法第３６条第４項、第６項第１号及び第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
（イ）請求項１〜５、７〜１１、１３〜１６、１８に係る発明は、特願平９−２１８１４９号の出願当初の明細書又は図面（特開平１０−２４２５１３号公報、特許第２９２７２７９号公報（甲第３号証）を参照。）に記載された発明と同一であるから、特許法第２９条の２の規定により、特許を受けることができない。
（ウ）請求項１〜５、７〜１１、１３〜１６に係る発明は、甲第５号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
（エ）請求項１〜５、７〜１８に係る発明は、甲第１〜１０号証等から立証される公知発明及び周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができない。
　
　また、特許異議申立人佐藤直子は、設定登録時の本件請求項１〜５、７、８、１３〜１８に係る特許につき、次の（オ）〜（ケ）の理由により、取り消すべきものであると主張している。
（オ）請求項１に係る発明は、甲第２号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
（カ）請求項１〜５、７、８、１３〜１８に係る発明は、甲第１〜８号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができない。
（ク）請求項１、７、８、１３〜１７に係る発明は、特願平９−２１８１４９号の出願当初の明細書又は図面（特開平１０−２４２５１３号公報（甲第９号証）を参照。）に記載された発明と同一であるから、特許法第２９条の２の規定により、特許を受けることができない。
（ケ）請求項１、２、５に係る特許は、特許法第３６条第４項及び第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
　
５　取消理由通知の内容
　上記特許異議申立の内容を含めて、当審において、以下の取消理由を通知した。
「本件の、請求項１〜１８に係る特許は、合議の結果、以下の理由によって取り消すべきものと認められます。これについて意見がありましたら、この通知の発送の日から３ヶ月以内に意見書の正本１通及びその副本３通を提出して下さい。
 　　　　　　　　　　　　　　　　理　由
【１】理由１
　本件の特許明細書は、申立人黒岩保親の「特許異議申立書」１２頁下から７行〜２８頁３行に記載された不備、及び申立人佐藤直子の「特許異議申立書」２３頁下から５行〜２７頁１２行に記載された不備が存在する。
　従って、本件発明（全請求項）は、特許法第３６条第４項及び６項に違反した明細書に基づいて特許されたものである。
　
【２】理由２
刊行物１：特開平７−９９３４５号（佐藤直子の甲第１号証）
刊行物２：第２６４回蛍光体同学会講演予稿平成８年１１月２９日発行、第５頁〜１４頁（佐藤直子の甲第２号証）
刊行物３：日経エレクトロニクス（日経ＢＰ社）１９９６年９月２３日号第１５頁（佐藤直子の甲第３号証）
刊行物４：蛍光体ハンドブック蛍光体同学会編（オーム社）第１６６〜１６７頁、第１７２頁、第２７０頁、第２７５頁〜２７７頁）（佐藤直子の甲第4号証）
刊行物５：実願昭４６−８３９７９号のマイクロフィルム（実開昭４８−３９８６６号）（佐藤直子の甲第５号証）
刊行物６：特開平８−９６９５８号公報（佐藤直子の甲第６号証）
刊行物７：特開平７−２９２３５４号公報（佐藤直子の甲第７号証）
刊行物８：特開平７−１７６７９４号公報（佐藤直子の甲第８号証）
刊行物９：蛍光体ハンドブック、昭和６２年１２月２５日発行、蛍光体同学会編集、オーム社発行、ｐｐ１６６〜１８０、２２２〜２２８、２３７、２３８、２６８〜２７７（黒岩保親の甲第1号証）
刊行物１０：インターネット文献「アルミン酸塩蛍光体の均一粒径球形化技術」（黒岩保親の甲第２号証）
刊行物１１：特開昭５６−５８８８４号公報（黒岩保親の甲第４号証）（審決注．特開昭５６−５８８８４号公報は、正しくは特開昭５６−５８８４号公報である。）
刊行物１２：特開平７−９９３４５号公報（黒岩保親の甲第５号証）
刊行物１３：特開平５−１５２６０９号公報（黒岩保親の甲第６号証）
刊行物１４：実願昭４６−４６４９３号のマイクロフィルム（実開昭４８−６９６２号）（黒岩保親の甲第７号証）
刊行物１５：特公昭４９−１２２１号公報（黒岩保親の甲第８号証）
刊行物１６：特開昭４７−１７６８４号公報（黒岩保親の甲第９号証）
刊行物１７：J.Electrochem.Soc.:SOLID-STATE SCIENCE AND TECHNOLOGY February l987, pp.493〜498（黒岩保親の甲第１０号証）
先願１：特願平９−２１８１４９号（特開平１０−２４２５１３）（佐藤直子の甲第９号証、黒岩保親の甲第３号証）
　
　本件の請求項１に係る発明は、申立人佐藤直子の「特許異議申立書」に説示された理由により、刊行物２に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、同項の規定に違反して特許されたものである。
　本件の請求項１〜５、７、８、１３〜１８に係る発明は、申立人佐藤直子の「特許異議申立書」に説示された理由により、刊行物１〜８に記載された発明及び周知の事項に基づいて当業者が容易に発明できたものである。なお、本件発明（全請求項）の構成である、「発光物質顔料が≦２０μｍの粒子」、「≦５μmのｄ５０値」とすることは本件の優先権主張の基礎となるドイツ国特許出願１９６３８６６７．５の明細書に記載されていない事項であるから優先権主張は認められず、刊行部（審決注．「刊行物」の誤記）２，３は公知の文献となる。
　本件の請求項１〜５、７〜１１、１３〜１６に係る発明は、申立人黒岩保親の「特許異議申立書」に説示された理由により、刊行物１２に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、同項の規定に違反して特許されたものである。
　本件の請求項１〜５、７〜１８に係る発明は、申立人黒岩保親の「特許異議申立書」に説示された理由により、刊行物９、１１〜１７に記載された発明及び周知の事項に基づいて当業者が容易に発明できたものである。
　本件の請求項１〜５、７〜１１、１３〜１８に係る発明は、申立人佐藤直子及び黒岩保親の「特許異議申立書」に説示された理由により、上記先願１の発明と同一であり、特許法第２９条の２に違反して特許されたものである。」
　
６　刊行物等の記載事項
　刊行物１、１２（特開平７−９９３４５号公報）には、図面とともに次の（Ａ）〜（Ｃ）の事項が記載されている。
（Ａ）「【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は発光ダイオード（以下ＬＥＤという。）に係り、特に発光チップの発光波長を異なる波長に変換する、または発光チップの発光を一部吸収するＬＥＤに関する。」（段落【０００１】）
（Ｂ）「【０００４】・・・例えば、青色発光チップで緑色発光が得られる蛍光物質を含む緑色ＬＥＤと、単なる青色発光チップのみからなる青色ＬＥＤとを同一平面上に水平に近接して並べた場合、・・・」（段落【０００４】）
（Ｃ）「【０００９】
【実施例】図１は本願の一実施例のＬＥＤの構造を示す模式断面図であり、図２と同様に、カップ３を有するリードフレーム２上に化合物半導体よりなる発光チップ１を載置した発光素子全体を、樹脂で封止した構造としている。しかし、図２と異なるところは、封止樹脂がカップ３内部を充填する第一の樹脂１１と、その第一の樹脂を包囲する第二の樹脂１２とからなり、第一の樹脂１１には発光チップの発光波長を他の波長に変換、または一部吸収する変換する波長変換材料５が含有されている。
【００１０】本発明のＬＥＤにおいて、第一の樹脂１１と第二の樹脂の材料は同一材料でもよく、例えば両方ともエポキシ樹脂で構成し、第一の樹脂にのみ蛍光物質５を含有させればよい。さらに、第二の樹脂１２の材料は図２の樹脂４と同一でもよいことはいうまでもない。また、波長変換材料５は蛍光物質であれば蛍光染料、蛍光顔料、蛍光体等、発光チップの発光波長を他の波長に変換できる材料であればどのようなものを使用してもよく、またフィルター物質であれば発光チップの発光の不要な波長を吸収し、色純度をよくする材料が選択され、通常発光チップの発光色と同一色を有する無機、有機のフィルター顔料が使用される。」（段落【０００９】〜【００１０】）
　
　刊行物２（板東完治、外３名，“白色ＬＥＤの開発と応用”，第２６４回蛍光体同学会講演予稿，平成８年１１月２９日，５〜１４頁には、次の（Ｄ）〜（Ｅ）の事項が記載されている。
（Ｄ）「３．　白色ＬＥＤの製法
　今回開発した白色ＬＥＤの製作プロセスを図１に示す。　ＬＥＤチップとしては、ＩｎＧａＮ系の青色ＳＱＷ−ＬＥＤを用いた。　また蛍光体は、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、Ｇｄ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３、ＣｅＯ２の原料粉末を所定量ずつ混合したものを、１４００℃程度の高温で焼成し水洗、乾燥、分級などの処理をして合成した。　ランプの組立の際、リードフレームのカップ底面にマウントされたＬＥＤチップに対し、蛍光体を表面に薄くコーティングした。　さらにチップを外部環境から保護するために集光レンズを兼ねたエポキシ樹脂で周囲を封止した。
　
４．　基本特性の評価
４．１　白色ＬＥＤの構造
　図２に今回作成した白色ＬＥＤの構造図を示す。　基本的な構造についてはＩｎＧａＮを使った青色ＬＥＤランプ９）と同じであるが、蛍光体をＬＥＤチップ表面に薄く塗布している点が大きく異なっている。
　ＬＥＤから放出された光は、蛍光体層の中に入射して層内で何回かの吸収と散乱を繰り返した後、外部へ取り出される。　ＬＥＤの発光は、図３に示されるような４６５ｎｍをピークとする青色光であり半値幅３０ｎｍの非常に鋭いスペクトルをもっている。　この青色光の一部は散乱を繰り返す内に蛍光体に吸収され、蛍光体から淡黄緑色の蛍光（fluorescence）が発せられる。　放出された蛍光もやはり蛍光体層の中で吸収と散乱を受けながら外部へ取り出される。　結局最終的に外部へ取り出される光は、ＬＥＤの青色光と淡黄緑色の蛍光を足し合わせた図４のようなスペクトルになる。　スペクトルを見てわかるように、蛍光体から放出される光は約５５０ｎｍをピークとする非常に幅広いスペクトルを示し、青〜緑〜赤の各成分をバランスよく含んだものとなっている。
　
４．２　蛍光体の評価
　今回白色ＬＥＤに使用した蛍光体は（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅの組成式で表され、Ｐ４６蛍光体Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅと類縁関係にあたる。」（６頁１２行〜８頁１１行）
（Ｅ）図１には、蛍光体を樹脂に分散させ蛍光体コーティングとするプロセスが示されている。
　
　刊行物３（「日経エレクトロニクス」，日経ＢＰ社，１９９６年９月２３日号，１５頁）には、次の（Ｆ）の事項が記載されている。
（Ｆ）「開発した白色発光ダイオード（ＬＥＤ）は，青色発光ダイオード・チップの表面にＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）系の蛍光体を塗布したものである（図１）。この蛍光体は，青色光を黄色の光に変換する。発光ダイオード・チップが放射する青色光の一部は蛍光体層を透過し，残りは蛍光体に当たって黄色の光になる。この２色の光が混ざり合って白色に見える（図２）。
・・・
バインダに分散させて液状にした蛍光体をチップ上に塗布し，乾燥させたのちに透明樹脂で固める。」（１５頁左欄１行〜同頁右欄６行）
　
　刊行物４、９（蛍光体同学会編，「蛍光体ハンドブック」，第１版第１刷，株式会社オーム社，昭和６２年１２月２５日）には、次の（Ｇ）〜（Ｈ）の事項が記載されている。
（Ｇ）「粒径は実用上極めて重要な特性で，その制御には十分な注意が払われている．蛍光体の焼成工程で粒径を左右する因子としては
　１　原料の粒径
　２　融剤添加量
　３　焼成条件（温度，時間）
などがある．
　また製造後には
　４　分級
　５　粉砕
などによりさらに細かい調節が行われる．」（１７４頁右欄１１〜２２行）
（Ｈ）「Ｙ３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ３＋はＹ２Ｏ３２．９４モル，Ａｌ２Ｏ３２．３モル，Ｇａ２Ｏ３２．７モル，そしてＣｅをしゅう酸セリウムの形で０．０６モル添加し，ボールミルで混合し，空気中１５５０℃で焼成して得られる．・・・粒度に関しても適当なものを選定し，最終的に得られた蛍光体の粒径を平均４〜５μｍ以下とする．」（２７６頁左欄下から６行〜同頁右欄３行）
　
　刊行物５（実願昭４６−８３９７９号（実開昭４８−３９８６６号）のマイクロフィルム）には、図面とともに次の（Ｉ）の事項が記載されている。
（Ｉ）「固体発光素子の上面に透明樹脂あるいはガラスレンズ体を装架してなる固体発光装置において、上記レンズ体内部に少くとも上記レンズ構成体よりも屈折率が高く、かつ粒径が１０μ以下の光散乱体を含有することを特徴とする固体発光装置。」（１頁５〜９行）
　
　刊行物６（特開平８−９６９５８号公報）には、図面とともに次の（Ｊ）の事項が記載されている。
（Ｊ）「【請求項６】前記発光層が発光中心元素を添加した４硫化２ガリウムカルシウム（ＣａＧａ２Ｓ４）であり、
・・・
【請求項７】前記発光層が発光中心元素を添加した４硫化２ガリウムストロンチウム（ＳｒＧａ２Ｓ４）であり、
・・・
【請求項８】前記発光中心元素がセリウム（Ｃｅ）またはユーロピウム（Ｅｕ）であることを特徴とする請求項１から請求項７に記載のエレクトロルミネッセンス素子。」（【請求項６】〜【請求項８】）
　
　刊行物７（特開平７−２９２３５４号公報）には、図面とともに次の（Ｋ）の事項が記載されている。
（Ｋ）「【請求項１】　外径が０．０５μｍから２μｍである球形の蛍光体。」（【請求項１】）
　
　刊行物８（特開平７−１７６７９４号公報）には、図面とともに次の（Ｌ）の事項が記載されている。
（Ｌ）「【００１１】
【実施例】
・・・蛍光散乱層３をスクリーン印刷により形成した。蛍光散乱層３は、赤色蛍光顔料であるシンロイヒ化学製ＦＡ−００１と緑色蛍光顔料である同社製ＦＡ−００５とを等量に混合した蛍光顔料と、白色粉末としてチタン酸バリウムとを重量比で１：５の割合で混合し、それをアクリル系バインダー中に分散したものを印刷して形成した。
【００１２】次に上記のようにして蛍光散乱層が形成されたアクリル板を、所望のパターンに従って切断し、アクリル板の端面（切断面）を全て研磨した後、研磨面にＡｌよりなる反射層４を形成することにより、蛍光散乱層３が形成された導光板２を得た。
【００１３】前記導光板２の端面に二箇所、穴を設け、その穴に発光波長４８０ｎｍ。発光出力１２００μＷを有する窒化ガリウム系化合物半導体よりなる青色ＬＥＤをそれぞれ１個づつ埋め込むことにより、本発明の面状光源を得た。この面状光源の青色ＬＥＤを同時に点灯させたところ、導光板２の発光観測面側からはやや黄色みを帯びた白色のほぼ均一な面状発光が得られた。・・・」（段落【００１１】〜【００１３】）
　
　刊行物１０（インターネット文献“アルミン酸塩蛍光体の均一粒径球形化技術”）には、次の（Ｍ）の事項が記載されている。
（Ｍ）「球に近い形状で粒揃いのアルミン酸塩蛍光体粉末を製造する技術を開発した。蛍光ランプに用いるアルミン酸塩蛍光体粉末は，これまで粒の形状が角張った板状であり，大きさが不揃いであったため，蛍光体がランプ製造中の加熱によって劣化するという課題を抱えていた。・・・」（要旨）
　
　刊行物１１（特開昭５６−５８８４号公報）には、図面とともに次の（Ｎ）の事項が記載されている。
（Ｎ）「ｆ．蛍光体が乾炉オーブンにおいて１５０℃で少く共３〜４時間ろ過されそして乾燥される。」（４頁左上欄１７〜１８行）
　
　刊行物１３（特開平５−１５２６０９号公報）には、図面とともに次の（Ｏ）の事項が記載されている。
（Ｏ）「【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、ステム上に発光素子を有し、それを樹脂モールドで包囲してなる発光ダイオードにおいて、前記発光素子が、一般式ＧａＸＡｌ１−ＸＮ（但し０≦Ｘ≦１である）で表される窒化ガリウム系化合物半導体よりなり、さらに前記樹脂モールド中に、前記窒化ガリウム系化合物半導体の発光により励起されて蛍光を発する蛍光染料、または蛍光顔料が添加されてなることを特徴とするＬＥＤである。
【０００８】図２は本発明のＬＥＤの構造を示す一実施例である。１１はサファイア基板の上にＧａＡｌＮがｎ型およびｐ型に積層されてなる青色発光素子、２および３は図１と同じくメタルステム、メタルポスト、４は発光素子を包囲する樹脂モールドである。・・・」（段落【０００７】〜【０００８】）
　
　刊行物１４（実願昭４６−４６４９３号（実開昭４８−６９６２号）のマイクロフィルム）には、図面とともに次の（Ｐ）の事項が記載されている。
（Ｐ）「赤外、もしくは近赤外の発光特性を有する固体発光素子の表面に赤外可視変換蛍光体を混入した高屈折率ガラス層を被冠してなる固体発光装置。」（実用新案登録請求の範囲）
　
　刊行物１５（特公昭４９−１２２１号公報）には、図面とともに次の（Ｑ）の事項が記載されている。
（Ｑ）「４８８０Åに発光するように配置されたアルゴン・イオン・レーザによつてエネルギー付与されたセリウム・ドープのイツトリウムアルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）で被膜されたスクリーンを用いる。」（２頁左欄５〜９行）
　
　刊行物１６（特開昭４７−１７６８４号公報）には、図面とともに次の（Ｒ）の事項が記載されている。
（Ｒ）「得られた螢光体は柘榴石型構造を持ち、化学式Ｙ２．７Ｃｅ０．３ Ａｌ５Ｏ１２を持つた均質固溶体であつた。」（３頁左上欄１３〜１５行）
　
　刊行物１７（M.F.Yan and T.C.D.Huo，Preparation of Y３Al５O１２-Based Phosphor Powders，J.Electrochem.Soc.:SOLID-STATE SCIENCE AND TECHNOLOGY，1987-2，p.493-498）には、次の（Ｓ）の事項が記載されている。
（Ｓ）「Cerium-doped YAG powder and Li２SO４, in a weight ratio of 1:4, were placed in a platinum crucible and heat-treated at temperatures ranging from 1200°to 1400℃ in O２.」（４９４頁右欄１８〜２１行）
　
　特願平９−２１８１４９号の出願当初の明細書又は図面（以下、「先願明細書」という。特開平１０−２４２５１３号公報（佐藤直子の甲第９号証）、特許第２９２７２７９号公報（黒岩保親の甲第３号証）を参照。）には、図面とともに次の（Ｔ）〜（Ｘ）が記載されている。
（Ｔ）「【０００１】
【発明の属する技術分野】本願発明は、ＬＥＤディスプレイ、バックライト光源、信号機、照光式スイッチ及び各種インジケータなどに利用される発光ダイオードに係わり、特に発光素子であるＬＥＤチップからの発光を変換して発光させるフォトルミネセンス蛍光体を有し使用環境によらず高輝度、高効率な発光装置である白色系が発光可能な発光ダイオード及びそれを用いた表示装置に関する。」（段落【０００１】）
（Ｕ）「【００１９】具体的な発光ダイオードの一例を図１に示し、さらに、チップタイプＬＥＤのの断面図を図２に示す。チップタイプＬＥＤの筐体２０４内に窒化ガリウム系半導体を用いたＬＥＤチップ２０２をエポキシ樹脂などを用いて固定させてある。導電性ワイヤー２０３として金線をＬＥＤチップ２０２の各電極と筐体に設けられた各電極２０５とにそれぞれ電気的に接続させてある。（ＲＥ１−XＳｍX）３（ＡｌｙＧａ１−ｙ）５Ｏ１２：Ｃｅ蛍光体をエポキシ樹脂中に混合分散させたものをＬＥＤチップ、導電性ワイヤーなどを外部応力などから保護するモールド部材２０１として均一に硬化形成させる。このような発光ダイオードに電力を供給させることによってＬＥＤチップ２０２を発光させる。ＬＥＤチップ２０２からの発光と、その発光によって励起されたフォトルミネセンス蛍光体からの発光光との混色により白色系などが発光可能な発光ダイオードとすることができる。以下、本願発明の構成部材について詳述する。
【００２０】（蛍光体）本願発明の発光ダイオードに用いられるフォトルミネセンス蛍光体は、半導体発光層から発光された可視光や紫外線で励起されて発光するフォトルミネセンス蛍光体である。具体的なフォトルミネセンス蛍光体として、セリウムで付活されたイットリウム・アルミニウム・ガーネット系蛍光体である。
【００２１】本明細書においてイットリウム・アルミニウム・ガーネット系蛍光体は特に広義に解釈するものとし、イットリウムの一部あるいは全体を、Ｌｕ、Ｓｃ、Ｌａ、Ｇｄ及びＳｍからなる群から選ばれる少なくとも１つの元素に置換し、あるいは、アルミニウムの一部あるいは全体を、ＧａとＩｎの何れかまたは両方で置換する蛍光体を含む広い意味に使用する。」（段落【００１９】〜【００２１】）
（Ｖ）「【００３０】表１は、本願発明に用いられるフォトルミネセンス蛍光体の組成と発光特性の一例を示す。・・・」（段落【００３０】）
（Ｗ）「【００３３】このようなフォトルミネセンス蛍光体は、Ｙ、Ｇｄ、Ｃｅ、Ｓｍ、Ａｌ及びＧａの原料として酸化物、又は高温で容易に酸化物になる化合物を使用し、それらを化学量論比で十分に混合して原料を得る。又は、Ｙ、Ｇｄ、Ｃｅ、Ｓｍの希土類元素を化学量論比で酸に溶解した溶解液を蓚酸で共沈したものを焼成して得られる共沈酸化物と、酸化アルミニウム、酸化ガリウムとを混合して混合原料を得る。これにフラックスとしてフッ化アンモニウム等のフッ化物を適量混合して坩堝に詰め、空気中１３５０〜１４５０°Ｃの温度範囲で２〜５時間焼成して焼成品を得、次に焼成品を水中でボールミルして、洗浄、分離、乾燥、最後に篩を通すことで得ることができる。」（段落【００３３】）
（Ｘ）「【００４０】本願発明の発光ダイオードにおいて白色系を発光させる場合は、フォトルミネセンス蛍光体との補色関係や樹脂劣化等を考慮して発光素子の発光波長は４００ｎｍ以上５３０ｎｍ以下が好ましく、４２０ｎｍ以上４９０ｎｍ以下がより好ましい。・・・」（段落【００４０】）
　
７　特許異議申立についての当審の判断
７．１　第３６条（記載不備）について
［請求項１］
（あ）「発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有する」の実施可能要件
　蛍光体同学会編，「蛍光体ハンドブック」，第１版第１刷，株式会社オーム社，昭和６２年１２月２５日，１７３〜１７５頁の［６］に記載されているように、蛍光体の粒径は、原料の粒径、融剤添加量、焼成条件、分級、粉砕等により、細かく調節され、また本件請求項１において特定される蛍光物質に包含されるＹ３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ３＋の蛍光体であって、その粒径を平均４〜５μｍ以下としたものが、上記「蛍光体ハンドブック」の２７６頁左欄末行〜同頁右欄３行に記載されていることからみると、粒子の大きさが２０μｍ以下およびｄ５０値が５μｍ以下の発光物質顔料は、本件明細書又は図面の記載事項及び出願時の技術常識に基づき当業者が製造できるものといえる。
　なお、特許異議申立人佐藤直子は、提出した特許異議申立書の２４頁下から３行〜２５頁６行に、「明細書カラム７、１０〜１７行に・・・請求項１記載の構成Ｅ（審決注．発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有すること）では、むしろアグロメレーションによって均質な特性を得ることが困難であることが記載されており、課題を解決する構成が不明である。」と主張している。
　しかし、本件明細書の他の記載事項（特許公報４頁左欄３７行〜同頁右欄２行）を併せて考慮すれば、上記特許異議申立人が指摘する箇所の記載事項は、表面改質の処理が施されていない発光物質顔料粉末に関するものであると解され、一方本件発明１では、発光物質顔料粉末をエポキシ注型樹脂と混ぜられる前に≧２００℃の温度で熱処理することにより、該処理が施されていない場合に生じるアグロメレーションを減少させるのであるから、上記主張は、当を得たものではない。
　
（い）「発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有する」の明確性
　「粒子の大きさ」について特段の規定がない以上、「粒子の大きさ」が粒子径を意味することは明らかであり、また粒子径もｄ５０値も、粒子の大きさをあらわすものとして慣用されており明確なものである。
　また、「≦２０μｍの粒子の大きさ」及び「≦５μｍのｄ５０値」は、ともに形式上０を含む数値範囲を限定するものであるが、請求項１には、「透明なエポキシ注型樹脂内に、・・・から成る発光物質顔料（６）を備え・・・無機の発光物質顔料粉末が分散しており」とあるように、発光物質顔料がエポキシ注型樹脂内にあることが記載されているのだから、実質的に上記数値範囲に０が含まれないことは明らかであり、不明確とはいえない。
　
（う）「エポキシ注型樹脂と混ぜられる前に≧２００℃の温度で熱処理された無機の発光物質顔料粉末」の明確性
　「熱処理された無機の発光物質顔料粉末」と記載されているのだから、これを普通に解釈すれば、熱処理が施される対象は、発光物質顔料粉末であるといえる。そして、ここでいう発光物質顔料粉末とは、製造工程を経て製品となったものであるから、該熱処理が発光物質顔料粉末の製造中に行われる焼成や乾燥等を意味するものでないことは明らかである。
　また、発明の詳細な説明をみても、「無機の発光物質顔料粉末を有するエポキシ注型樹脂の製造及び加工の際には一般に濡れ性の問題の他に沈降の問題も発生する。特にｄ５０≦５μｍの発光物質顔料粉末は著しくアグロメレーション作用の傾向がある。」（特許公報４頁左欄８〜１１行）及び「発光物質顔料粉末はエポキシ注型樹脂と混ぜる前に例えば約１０時間２００℃或いはそれ以上の温度で熱処理される。これにより同様にアグロメレーションの傾向が減少する。」（特許公報４頁左欄４０〜４４行）と記載されており、これらの記載事項を考え合わせると、そこには、無機の発光物質顔料粉末（特にｄ５０≦５μｍのもの）をエポキシ注型樹脂に混合する際に問題となるアグロメレーションを、該混合前に発光物質顔料粉末を熱処理することにより、減少させることが、記載されているといえるから、発明の詳細な説明の記載事項からみても、上記熱処理は、製品化された発光物質顔料粉末に対して行われるものであって、それが製造中の焼成や乾燥等を意味しないことは、明らかである。
　
［請求項２］（訂正前の請求項４）
（え）「発光物質顔料（６）が鱗状である」の明確性
　概観がある物に似た形状を、「○○状」と表現することは、慣用されているから、「鱗状」との用語は、鱗に似た形を意味するものと理解することができる。そして、「鱗」というと、一般に平たい小片を思い浮かべることから、「鱗状」とは、厚さが薄く横に広い面を有する小片形状を意味するものと解釈され、その用語の意味するところは明確である。
　なお、特許異議申立人黒岩保親は、提出した特許異議申立書の２１頁２０〜２１行において、「「鱗状」と言っても、魚やワニ等の種々の形状や大きさの鱗があるので、定義が曖昧である。」と主張しているが、大きさに関しては、請求項２が引用する請求項１に「≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有する」と明確に規定されており、また、形状に関しては、上記の如く解釈される意味以上に、どこに生息するどの種の魚やワニの鱗の形かといったことまで、さらに明確にしなければ、発光物質顔料のアグロメレーションを減少させることができず、本件発明２の技術的意義が不明確になる、とはいえないから、本件発明２において「鱗状」によって定義される技術的な内容は明確である。
　
（お）「発光物質顔料（６）が球状或いは鱗状である」の実施可能要件
　球状や平板状（薄片状）の蛍光体粉末が、蛍光体同学会編，「蛍光体ハンドブック」，第１版第１刷，株式会社オーム社，昭和６２年１２月２５日，３８３〜３８４頁の２・１「１」に記載されていることからみると、球状或いは鱗状である発光物質顔料は、本件明細書又は図面の記載事項及び出願時の技術常識に基づき当業者が製造できるといえる。
　なお、粒の形状が板状で大きさが不揃いで熱に弱いと従来されていた、アルミン酸塩蛍光体粉末を、球に近く粒揃いで耐熱特性の良好なものとすることが、本件出願当時に困難であったと、特許異議申立人黒岩保親が甲第２号証として提出したインターネット文献“アルミン酸塩蛍光体の均一粒径球形化技術”から、一応いえるとしても、本件発明２における発光物質顔料は、アルミン酸塩蛍光体ではないから、この文献によって、当該実施可能性を否定することはできない。
　
［請求項３］（訂正前の請求項５）
（か）「発光物質顔料（６）のｄ５０値が１〜２μｍである」の実施可能要件
　［請求項１］の（あ）にて検討したとおりであり、当該要件を満たしているといえる。
　
［請求項４］（訂正前の請求項６）
（き）本件発明４のサポート要件
　請求項４の記載事項は、発明の詳細な説明に、好ましい実施形態として記載されており（特許公報３頁右欄１０〜１８行）、さらに該形態で用いられる具体的な材料とその使用目的及び特性等が記載されているから（特許公報３頁右欄１９〜４頁左欄３行）、本件発明４は、発明の詳細な説明に記載されたものであるといえる。
　
（く）「ａ）エポキシ注型樹脂≧６０重量％」の明確性
　「ａ）エポキシ注型樹脂≧６０重量％」は、形式的には数値範囲の上限を限定していないが、これの他に発光物質顔料、揺変性剤、鉱物性散乱剤、加工補助剤、疏水性剤及び結合剤が、必須成分として添加されていること（請求項４のｂ）〜ｇ）を参照。）からみて、その実質的な上限が１００重量％未満であることは明らかであるから、明確なものといえる。
　
［請求項５］（訂正前の請求項７）
（け）本件発明５のサポート要件
　請求項５は、請求項１の従属項であるため、請求項５に記載の「発光物質顔料」は、請求項１で特定された「一般式Ａ３Ｂ５Ｘ１２：Ｍ（但し、ＡはＹ，Ｇｄ，Ｌｕを、ＢはＡ１，Ｇａを、ＸはＯを、ＭはＣｅ３＋、Ｔｂ３＋、Ｅｕ３＋、Ｃｒ３＋、Ｎｄ３＋又はＥｒ３＋を表す）を持つ蛍光物質の群から成る発光物質顔料」でなければならないから、これを構成する「ガーネット」が、化学組成Ａ３Ｂ２（ＳｉＯ４）３の立方晶系鉱物ではなく、ガーネット型構造をとる物質を意味することは、明らかである。そして、その具体例として、Ｙ３Ｇａ５Ｏ１２：Ｃｅ３＋が、発明の詳細な説明に記載されているから、本件発明５は、発明の詳細な説明に記載されたものであるといえる。
　
７．２　優先権主張の認否
　本件発明１〜１３の技術的事項である「発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有する」は、優先権主張の基礎とされた第一国の出願書類（独国特許出願公開第１９６３８６６７号明細書を参照。）に記載されたものではないから、本件発明１〜１３については、優先権の効果が認められず、特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項並びに同法第２９条の２の規定を適用する際は、国際出願日である平成９年（１９９７）９月２２日に出願されたものとして取り扱う。
　
７．３　第２９条の２（先願明細書に記載の発明との同一性）について
　先願明細書の記載事項を本件発明１と対比する。
（ａ）先願明細書に記載の「フォトルミネッセンス蛍光体」は、本件発明１の「発光物質」に相当する。
（ｂ）先願明細書に記載の「エポキシ樹脂」は、本件発明１の「透明なエポキシ注型樹脂」に相当する。
（ｃ）先願明細書に記載の「窒化ガリウム系半導体を用いたＬＥＤチップ２０２」は、本件発明１の「紫外線、青色光及び／又は緑色光を放出するＬＥＤチップ（１）を備えたエレクトロルミネセンス素子」に相当する。
（ｄ）先願明細書の【表１】には、フォトルミネッセンス蛍光体の組成の一例として、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅが記載されており、この組成は、本件発明１の「一般式Ａ３Ｂ５Ｘ１２：Ｍ（但し、ＡはＹ，Ｇｄ，Ｌｕを、ＢはＡ１，Ｇａを、ＸはＯを、ＭはＣｅ３＋、Ｔｂ３＋、Ｅｕ３＋、Ｃｒ３＋、Ｎｄ３＋又はＥｒ３＋を表す）」に包含されるものである。
（ｅ）先願明細書の段落【００１９】に「（ＲＥ１−ｘＳｍｘ）３（ＡｌｙＧａ１−ｙ）５Ｏ１２：Ｃｅ蛍光体をエポキシ樹脂中に混合分散させたものを・・・モールド部材２０１として均一に硬化形成させる。」と記載されていることからみて、同明細書に記載の「モールド部材２０１」には、フォトルミネッセンス蛍光体が分散しているといえる。
　
　以上の（ａ）〜（ｅ）を考慮して、本件発明１に倣って記載すると、先願明細書には、
「発光物質を添加されている透明なエポキシ注型樹脂を基材とし、紫外線、青色光及び／又は緑色光を放出するＬＥＤチップ（１）を備えたエレクトロルミネセンス素子のための波長変換注型材料（５）において、透明なエポキシ注型樹脂内に、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ３＋から成る発光物質顔料（６）を備え、無機の発光物質顔料粉末が分散している波長変換注型材料」
の発明が記載されているから、
　
　本件発明１と先願明細書に記載の発明とは、上記波長変換注型材料である点で一致し、次の点で相違する。
相違点：
　本件発明１では、発光物質顔料粉末がエポキシ注型樹脂と混ぜられる前に≧２００℃の温度で熱処理されたものであり、発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有するのに対して、先願明細書には、そのことが記載されていない点。
　
　そこで、上記相違点を検討する。
　先願明細書の段落【００３３】には、焼成や乾燥等の工程を経てフォトルミネッセンス蛍光体が製造されることが記載されている。
　しかし、７．１［請求項１］（う）で説示したように、本件発明１の熱処理は、上記のようなフォトルミネッセンス蛍光体の製造工程における焼成や乾燥を意味するものではなく、また該熱処理が周知又は慣用であるともいえないから、本件発明１が先願明細書に記載の発明と実質的に同一であるとはいえない。
　また、本件発明２、３、５〜１３は、本件発明１のすべての技術的事項を含みさらに限定されたものであるから、本件発明１と同様に、先願明細書に記載の発明と実質的に同一であるとはいえない。
　
７．４　第２９条第１項第３号（新規性）について
［刊行物１２に記載の発明との対比、判断］
　刊行物１２の記載事項を本件発明１と対比する。
（ｆ）刊行物１２に記載の「蛍光物質」は、本件発明１の「発光物質」に相当する。
（ｇ）刊行物１２に記載の「第一の樹脂１１」は、同刊行物の段落【００１０】に記載された「第一の樹脂１１と第二の樹脂の材料は同一材料でもよく、例えば両方ともエポキシ樹脂で構成し」とあるように、エポキシ樹脂で構成することが記載されているから、本件発明１の「透明なエポキシ注型樹脂」に相当する。
（ｈ）刊行物１２に記載の「化合物半導体よりなる発光チップ」は、同刊行物の段落【０００４】に「青色発光チップ」が記載されていることから、青色光を発光するものが想定されており、本件発明１の「青色光を放出するＬＥＤチップ（１）を備えたエレクトロルミネセンス素子」に相当する。
（ｉ）刊行物１２に記載の「蛍光顔料」は、本件発明１の「発光物質顔料（６）」に相当する。
　
　以上の（ｆ）〜（ｉ）を考慮して、本件発明１に倣って記載すると、刊行物１２には、
「発光物質を添加されている透明なエポキシ注型樹脂を基材とし、青色光を放出するＬＥＤチップ（１）を備えたエレクトロルミネセンス素子のための波長変換注型材料（５）において、透明なエポキシ注型樹脂内に、発光物質顔料（６）を備える波長変換注型材料」
の発明が記載されているから、
　
本件発明１と刊行物１２に記載の発明とは、上記波長変換注型材料である点で一致し、次の点で相違する。
相違点１：
　本件発明１では、発光物質顔料（６）が一般式Ａ３Ｂ５Ｘ１２：Ｍ（但し、ＡはＹ，Ｇｄ，Ｌｕを、ＢはＡ１，Ｇａを、ＸはＯを、ＭはＣｅ３＋、Ｔｂ３＋、Ｅｕ３＋、Ｃｒ３＋、Ｎｄ３＋又はＥｒ３＋を表す）を持つ蛍光物質の群から成るのに対して、刊行物１２には、蛍光物質の組成式が記載されていない点。
相違点２：
　本件発明１では、発光物質顔料粉末がエポキシ注型樹脂と混ぜられる前に≧２００℃の温度で熱処理されたものであり、発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有するのに対して、刊行物１２には、そのことが記載されていない点。
相違点３：
　本件発明１では、無機の発光物質顔料粉末が分散しているのに対して、刊行物１２には、そのことが記載されていない点。
　
　まず、上記相違点２について検討する。
　刊行物９、１１、１７には、蛍光体の製造過程で焼成や乾燥等が行われることが記載されており、このこと自体は周知であるといえるが、７．１［請求項１］（う）で説示したように、本件発明１の熱処理は、上記のような蛍光体の製造過程での焼成や乾燥を意味するものではないから、上記周知事項を考慮しても、該熱処理が刊行物１２に記載されているに等しいとはいえない。
　したがって、上記相違点１、３を検討するまでもなく、本件発明１が刊行物１２に記載されたものであるとはいえない。
　また、本件発明２、３、５〜１１は、本件発明１のすべての技術的事項を含みさらに限定されたものであるから、本件発明１と同様に、刊行物１２に記載されたものであるとはいえない。
　
［刊行物２に記載の発明との対比、判断］
（ｊ）刊行物２に記載の「蛍光体」は、本件発明１の「発光物質」に相当する。
（ｋ）刊行物２に記載の「ＬＥＤチップ」は、青色を発光するＩｎＧａＮ系のＬＥＤを用いているから、本件発明１の「青色光を放出するＬＥＤチップ（１）を備えたエレクトロルミネセンス素子」に相当する。
（ｌ）刊行物２の８頁１０〜１１行に「今回白色ＬＥＤに使用した蛍光体は（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ、Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅの組成式で表され」と記載されているように、同刊行物に記載の「蛍光体」の組成式は、（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ、Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅであり、そして、これは、本件発明１の「一般式Ａ３Ｂ５Ｘ１２：Ｍ（但し、ＡはＹ，Ｇｄ，Ｌｕを、ＢはＡ１，Ｇａを、ＸはＯを、ＭはＣｅ３＋、Ｔｂ３＋、Ｅｕ３＋、Ｃｒ３＋、Ｎｄ３＋又はＥｒ３＋を表す）」に包含されるものである。
（ｍ）刊行物２の図１には、蛍光体を樹脂に分散させ蛍光体コーティングとするプロセスが示されているから、この蛍光体コーティングは、樹脂中に蛍光体が分散したものであることが明らかである。
　
　以上の（ｊ）〜（ｍ）を考慮して、本件発明１に倣って記載すると、刊行物２には、
「発光物質を添加されている透明な樹脂を基材とし、青色光を放出するＬＥＤチップ（１）を備えたエレクトロルミネセンス素子のための波長変換注型材料（５）において、透明な樹脂内に、（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ、Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅからなる発光物質顔料（６）を備え、無機の発光物質顔料粉末が分散している波長変換注型材料」
の発明が記載されているから、
　
本件発明１と刊行物２に記載の発明とは、上記波長変換注型材料である点で一致し、次の点で相違する。
相違点１：
　本件発明では、エポキシ注型樹脂を基材としているのに対して、刊行物２には、基材としている樹脂がエポキシ注型樹脂であるとの記載がない点。
相違点２：
　本件発明１では、発光物質顔料粉末がエポキシ注型樹脂と混ぜられる前に≧２００℃の温度で熱処理されたものであり、発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有するのに対して、刊行物２には、そのことが記載されていない点。
　
　まず、上記相違点２について検討する。
　刊行物２の６頁１４〜１７行には、焼成や乾燥等の工程を経て蛍光体が合成されることが記載されている。
　しかし、７．１［請求項１］（う）で説示したように、本件発明１の熱処理は、上記のような蛍光体の製造過程での焼成や乾燥を意味するものではないから、該熱処理が刊行物２に記載されているに等しいとはいえない。
　したがって、上記相違点１を検討するまでもなく、本件発明１が刊行物２に記載されたものであるとはいえない。
　
７．５　第２９条第２項（進歩性）について
［刊行物１２に記載の発明との対比、判断］
　本件発明１と刊行物１２に記載の発明との一致点及び相違点は、７．４［刊行物１２に記載の発明との対比、判断］に記載したとおりである。
　
　まず、上記相違点２について検討する。
　本件発明１の熱処理は、７．１［請求項１］（う）で説示したように、蛍光体の製造中に行われる焼成や乾燥等を意味するものではない。また、この熱処理は、無機の発光物質顔料粉末（特にｄ５０≦５μｍのもの）をエポキシ注型樹脂に混合する際に問題となるアグロメレーションを減少させるところに、その目的があるものである。
　以上のことを踏まえて、刊行物９〜１１、１３〜１７をみると、これら刊行物のいずれにも、上記相違点２に係る本件発明１の技術的事項が記載されていないだけでなく、アグロメレーションを減少させるために、樹脂への混合前に無機の発光物質顔料粉末に熱処理を施すという、該事項の技術思想を示すものも記載されていないから、上記技術的事項に至ることが当業者にとって容易であるとはいえない。
　したがって、本件発明１は、刊行物９〜１７に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　また、本件発明２、３、５〜１３は、本件発明１のすべての技術的事項を含みさらに限定されたものであるから、本件発明１と同様に、刊行物９〜１７に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　
［刊行物１に記載の発明との対比、判断］
　刊行物１は、刊行物１２と同一文献（特開平７−９９３４５号公報）であるから、本件発明１と刊行物１に記載の発明との一致点及び相違点は、７．４［刊行物１２に記載の発明との対比、判断］に記載したとおりである。
　
　まず、上記相違点２について検討する。
　本件発明１の熱処理は、７．１［請求項１］（う）で説示したように、蛍光体の製造中に行われる焼成や乾燥等を意味するものではない。また、この熱処理は、無機の発光物質顔料粉末（特にｄ５０≦５μｍのもの）をエポキシ注型樹脂に混合する際に問題となるアグロメレーションを減少させるところに、その目的があるものである。
　以上のことを踏まえて、刊行物２〜８をみると、これら刊行物のいずれにも、上記相違点２に係る本件発明１の技術的事項が記載されていないだけでなく、アグロメレーションを減少させるために、樹脂への混合前に無機の発光物質顔料粉末に熱処理を施すという、該事項の技術思想を示すものも記載されていないから、上記技術的事項に至ることが当業者にとって容易であるとはいえない。
　したがって、本件発明１は、刊行物１〜８に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　また、本件発明２、３、５、６、８〜１３は、本件発明１のすべての技術的事項を含みさらに限定されたものであるから、本件発明１と同様に、刊行物１〜８に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　
８　結論
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては本件発明１〜１３についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１〜１３についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年８月２２日（２００５．８．２２）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
波長変換注型材料及びその製造方法並びに発光素子
【発明の詳細な説明】
　本発明は、発光物質を添加されている透明なエポキシ注型樹脂を基材とし、紫外線、青色光或いは緑色光を放出するＬＥＤチップを備えたエレクトロルミネセンス素子のための波長変換注型材料、及びこの注型材料の製造方法、並びにこの注型材料を有する発光素子に関する。
　このような素子は例えばドイツ特許出願公開第３８０４２９３号明細書により公知である。そこにはエレクトロルミネセンス或いはレーザーダイオードを備え、このダイオードから放出された放出スペクトルが、蛍光を放出し光を変換する有機顔料が添加されている合成樹脂からなる素子によってより大きい波長にずらされる装置が記載されている。この装置から放出された光は、これにより、発光ダイオードから放出された光と異なる色を持っている。合成樹脂に添加された顔料の種類に応じて同一のダイオードの型でもって種々の異なる色に発光する発光ダイオード装置が作られる。
　発光ダイオードの多くの潜在的な適用範囲、例えば自動車の電装部品領域における指示器、航空機や自動車の照明装置或いは全色に適したＬＥＤディスプレーにおいて、混色光、特に白色光を放出させる発光ダイオード装置に対する要求が益々発生している。
　有機の発光物質を備えた最初に挙げた種類の今まで公知の注型材料は、しかしながら、温度や温度・湿度が加わったときに色位置、即ちエレクトロルミネセンス素子により放出された光の色のずれを示す。
　特開平７−１７６７９４号公報には白色光を発するプレーナ型の光源で、透明板の１つの端面に青色光を放出する２つのダイオードが配置され、これらのダイオードにより透明板の中に光を放出するものが記載されている。この透明板は互いに対向する２つの主表面の１つが、透明板がダイオードの青色光で励起されるとき、光を放出するルミネセンス物質で被膜されている。ルミネセンス物質から放出される光はダイオードから放出される青色光とは異なる波長を持っている。この公知の素子においては、ルミネセンス物質を、光源が均質な白色光を放出するように被着することは特に困難である。さらに、例えば透明板の表面の非平滑性によりルミネセンス膜の膜厚が僅かに変動しても放出された光の白色トーンの変動を起こすので、大量生産における再現性にも問題がある。
　本発明の課題は、均質な混合色を放出し、適用可能な技術的コストと充分に再現可能な素子特性でもって大量生産を可能にするエレクトロルミネセンス素子を製造し得る波長変換注型材料を提供することにある。
　本発明は、放出される光をまた温度や温度・湿度の負荷の際にもその色が安定するようにしようとするものである。
　さらに、本発明の課題はこのような注型材料の製造方法を提供することにある。
　また、本発明の課題は、このような注型材料を有する発光素子を提供することにある。
　波長変換注型材料に関する課題は、本発明によれば、透明なエポキシ注型樹脂内に、一般式Ａ３Ｂ５Ｘ１２：Ｍ（但し、ＡはＹ，Ｇｄ，Ｌｕを、ＢはＡｌ，Ｇａを、ＸはＯを、ＭはＣｅ３＋、Ｔｂ３＋、Ｅｕ３＋、Ｃｒ３＋、Ｎｄ３＋又はＥｒ３＋を表す）を持つ蛍光物質の群から成る発光物質顔料を備えエポキシ注型樹脂と混ぜられる前に≧２００℃の温度で熱処理された無機の発光物質顔料粉末が分散しており、発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有することによって解決される。
　波長変換注型材料に関する課題は、本発明によれば、混合色光を作るために発光物質顔料粉末として、少なくとも１つの、希土類をドープしたチオ没食子酸塩又は希土類をドープしたアルミン酸塩又は希土類をドープしたオルトケイ酸塩が使用され、この発光物質顔料粉末が透明なエポキシ注型樹脂内に分散しており、発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有し、その鉄含有量が≦２０ｐｐｍであることによっても解決される。
　注型材料の製造方法に関する課題は、本発明によれば、発光物質顔料粉末がエポキシ注型樹脂と混ぜられる前に≧２００℃の温度で熱処理されることによって解決される。
　注型材料の製造方法に関する課題は、本発明によれば、発光物質顔料粉末がエポキシ注型樹脂と混ぜられる前に高温沸騰しているアルコールに浸され、次いで乾燥されることによっても解決される。
　発光素子に関する課題は、本発明によれば、半導体素体が半導体素子の動作中に紫外線、青色及び／又は緑色スペクトル範囲の電磁放射線を放出するのに適している半導体層列を有し、発光物質顔料が紫外線、青色及び／又は緑色スペクトル範囲から出る電磁放射線の一部をより大きな波長の放射線に変換し、半導体素子がこのより大きな波長の放射線と紫外線、青色及び／又は緑色スペクトル範囲からなる放射線とから成る混合放射線、特に混合色光を放射することによって解決される。
　本発明によれば、透明なエポキシ注型樹脂内に一般式Ａ３Ｂ５Ｘ１２：Ｍを持つガーネット（ざくろ石）マトリクス格子を基材した無機鉱物性の発光物質顔料粉末が分散され、発光物質顔料粉末が粒子の大きさ≦２０μｍと平均粒径ｄ５０≦５μｍとを持つ。特に好ましくは平均粒径ｄ５０が１〜２μｍである。このような粒子の大きさにおいて好ましい製造収量を確保することができる。
　無機鉱物性の発光物質は、好ましいことに、極めて温度及び温度・湿度に安定している。
　本発明による注型材料の特に好ましい実施態様においてはこの注型材料は次のものから構成される。即ち、
　ａ）エポキシ注型樹脂≧６０重量％
　ｂ）発光物質顔料≦２５重量％
　ｃ）揺変性剤≦１０重量％
　ｄ）鉱物性分散剤≦１０重量％
　ｅ）加工補助剤≦３重量％
　ｆ）疎水性剤≦３重量％
　ｇ）結合剤≦２重量％
　好適なエポキシ注型樹脂は、例えばドイツ特許出願公開第２６４２４６５号明細書の４〜９頁、特に実施例１〜４に、及びヨーロッパ特許第００３９０１７号明細書の２〜５頁、特に実施例１〜８に記載されており、ここではこの公開内容を採用する。
　揺変性剤としては例えば発熱性ケイ酸が使用される。この揺変性剤は、発光顔料粉末の沈降を低減するために、エポキシ注型樹脂の濃縮に用いられる。注型樹脂の加工性のためにはさらに流動性及び濡れ性が調整される。
　素子の光像を最適化するための鉱物性分散剤としては特にＣａＦ２が使用される。
　加工補助剤としては例えばグルコールエーテルが適している。これはエポキシ注型樹脂と発光顔料粉末との間の協調性を改善し、これにより発光顔料粉末とエポキシ注型樹脂との間の分散の安定化のために使用される。この目的ではまたシリコーンを基材とする表面改質剤も使用することができる。
　疏水性剤、例えば流動性シリコーンワックスも同様に顔料表面の改質の作用をし、特に無機の顔料表面の有機の樹脂との協調性及び濡れ性が改善される。
　結合剤、例えば機能的なアルコキシルオクサンは顔料と注型材料の硬化状態におけるエポキシ樹脂との間の接着性を改善する。これによりエポキシ樹脂と顔料との間の境界面が例えば温度変動の場合に剥離することがない。エポキシ樹脂と顔料との間に空隙があると素子における光損失を招くことになる。
　エポキシ注型樹脂、特に還元性オキシランドライリングを備えたエポキシ注型樹脂は、好ましくは、モノ及び／又は多官能エポキシ注型樹脂系（≧８０重量％、例えば、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル）、還元希釈剤（≦１０重量％、例えば芳香性モノグリシジルエーテル）、多官能アルコール（≦５重量％）、シリコーン基材の脱ガス剤（≦１重量％）及び色数を調整するための脱色成分（≦１重量％）を含む。
　注型材料の特に優れた実施態様において、発光物質顔料は球状或いは鱗状である。このような顔料のアグロメレーション作用の傾向は好ましいことに非常に小さい。Ｈ２Ｏ含有量は２％以下にある。
　無機の発光物質顔料粉末を有するエポキシ注型樹脂の製造及び加工の際には一般に濡れ性の問題の他に沈降の問題も発生する。特にｄ５０≦５μｍの発光物質顔料粉末は著しくアグロメレーション作用の傾向がある。最後に挙げた注型材料組成においては発光物質顔料は好ましいことに上述の粒子の大きさにおいて実質的に凝集がなくかつ均質にエポキシ注型樹脂に分散される。この分散は注型材料を比較的長く保管する場合にも安定している。従って実質的に濡れ性及び／又は沈降の問題は発生しない。
　発光物質顔料としてはセリウムをドープしたガーネット（ざくろ石）の群からの粒子、特にＹＡＧ：Ｃｅ粒子が特に好適に使用される。好ましいドーピング濃度は例えば１％で、好ましい発光物質濃度は例えば１２％である。さらに、特に高純度の発光物質顔料粉末は好ましくは≦５ｐｐｍの鉄含有量を有している。鉄含有量が多すぎると素子の光損失が高くなる。発光物質顔料粉末は著しく磨耗性がある。それ故、注型材料の鉄含有量はその製造の際にかなり上昇する可能性がある。注型材料の鉄含有量は２０ｐｐｍ以下であるのがよい。
　無機発光物質ＹＡＧ：Ｃｅは、特に、約１．８４の屈折率を持つ非可溶性の色素顔料であるという特別の長所を持つ。これにより波長変換の他に分散及び散乱効果が生じ、これにより青色のダイオードビームと黄色の変換ビームとの混合がよくなる。
　さらに、エポキシ樹脂における発光物質濃度は、無機発光物質顔料を使用する場合、有機顔料の場合のようには、可溶性によって制限されることがないことが特に有利である。
　アグロメレーションをさらに減少させるために、発光物質顔料は好ましくはシリコーン被膜を備えていることができる。
　本発明による注型材料の優れた製造方法において、発光物質顔料粉末はエポキシ注型樹脂と混ぜる前に例えば約１０時間２００℃或いはそれ以上の温度で熱処理される。これにより同様にアグロメレーションの傾向が減少する。
　これに代わって或いは付加的に、このために発光物質顔料粉末はエポキシ注型樹脂と混ぜる前に高沸騰のアルコールに浸され、次いで乾燥される。アグロメレーションを減少させるための他の方法は、エポキシ注型樹脂と混ぜる前に発光物質顔料粉末に疏水性のシリコーンワックスを添加することである。顔料をグリコールエーテルの存在の下で、例えば１６時間６０℃以上の温度で加熱することにより発光物質の表面安定化も特に有益である。
　発光物質顔料の分散の際、磨耗を原因とする邪魔な不純物を回避するために、反応容器、攪拌及び分散装置並びに圧延装置はガラス、コランダム、炭化物や窒化物並びに特別に硬化された鋼材からなるものが使用される。アグロメレーションのない発光物質の分散は超音波法で或いは篩いやガラスセラミックの溶解多孔質材の使用によっても確保することができる。
　白色に光るオプトエレクトロニクス素子を製造するための特に優れた無機の発光物質は蛍光物質ＹＡＧ：Ｃｅ（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ３＋）である。この物質は特に簡単に従来ＬＥＤの技術分野において使用されてきた透明なエポキシ注型樹脂に混合することができる。さらに、発光物質としてた希土類をドープしたガーネット（ざくろ石）、例えばＹ３Ｇａ５Ｏ１２：Ｃｅ３＋、Ｙ（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ３＋及びＹ（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：Ｙｂ３＋が用いられる。
　混合色光を作るためには、さらに特に、希土類をドープしたチオ没食子酸塩、例えばＣａＧａ２Ｓ４：Ｃｅ３＋やＳｒＧａ２Ｓ４：Ｃｅ３＋が適している。同様にこのために希土類をドープしたアルミン酸塩、例えばＹＡｌＯ３：Ｃｅ３＋、ＹＧａＯ３：Ｃｅ３＋、Ｙ（Ａｌ，Ｇａ）Ｏ３：Ｃｅ３＋、及び希土類をドープしたオルトケイ酸塩Ｍ２ＳｉＯ５：Ｃｅ３＋（ＭはＹ又はＳｃを表す）、例えばＹ２ＳｉＯ５：Ｃｅ３＋が用いられる。すべてのイットリウム化合物においてイットリウムは原則としてスカンジウム或いはランタンによって置換することもできる。
　本発明による注型材料は放射線を放出する半導体素体、特にＧａＸＩｎ１−ＸＮ又はＧａＸＡｌ１−ＸＮからなる活性半導体層或いは層列を備え、動作中に紫外線、青色及び／又は緑色スペクトル範囲の放射線を放出する半導体素体において良好に使用される。注型材料内の発光物質粒子は紫外線、青色及び／又は緑色スペクトル範囲から出る放射線の一部をより大きな波長を持つ放射線に変換して、半導体素子がこのより大きな波長を持つ放射線と紫外線、青色及び／又は緑色スペクトル範囲の放射線とから成る混合放射線、特に混合色光を放出するようにする。即ち、例えば、発光物質粒子は半導体素体から放出された放射線の一部をスペクトル的に選択的に吸収し、長波長範囲で放出する。好ましいことに半導体素体から放出された放射線は波長λが５２０μｍ或いはそれ以下において相対的な強度最大値を示し、発光物質粒子からスペクトル的に選択的に吸収された波長範囲はこの強度最大値の外にある。
　同様に好ましいことに、異なる波長で放出する複数の種々の発光物質粒子もまた注型材料内に分散している。このことは特に異なるマトリクス格子に異なるドーピングにより達成される。これにより、好ましいことに、素子から放出される光の多種多様な混合及び色温度を作ることが可能である。このことは、全色に適したＬＥＤに特に有利である。
　本発明による注型材料の優れた使用においては放射線を放出する半導体素体（例えばＬＥＤチップ）は少なくとも部分的にこの注型材料で包囲されている。注型材料はこの場合同時に素子の被覆（容器）として利用されるのがよい。この構成による半導体素子の利点は、主として、その製造のために慣用的な、従来の発光ダイオード（ラジアル形発光ダイオード）の製造のために使用されてきた生産ラインが使用できるということにある。素子の被覆には従来の発光ダイオードにおいて使用された透明な合成樹脂に代わってこの注型材料が容易に使用される。
　本発明による注型樹脂によれば単一色の光源、特に単一の青色光を放出する半導体を備えた発光ダイオード（ＬＥＤ）で、混合色、特に白色光が容易に得られる。例えば、青色光を放出する半導体素体でもって白色光を作るために、半導体素体から放出された放射線の一部が無機の発光物質顔料によって青色のスペクトル範囲から青色に対して補色の黄色のスペクトル範囲に変換される。
　白色光の色温度或いは色位置はその場合発光物質の粒子の大きさ及び濃度を適切に選択することにより変えることができる。さらに、発光物質を混合して、これにより放出される光の所望の色位置を正確に設定することもできる。
　この注型材料は、放出される放射線スペクトルが４２０μｍ〜４６０μｍの波長、特に４３０μｍ（例えば、ＧａＸＡｌ１−ＸＮを基材とする半導体素体）或いは４５０μｍ（例えば、ＧａＸＩｎ１−ＸＮを基材とする半導体素体）の波長において強度の最大を示す放射線放出半導体において特に優れて使用される。このような半導体素子により、好ましいことに、ＣＩＥの色図表の殆ど全ての色及び混合色を作り出すことができる。エレクトロルミネセンス半導体材料からなる放射線放出半導体素体の代わりに、しかしまた他のエレクトロルミネセンス物質、例えば重合体材料を使用することもできる。
　この注型材料は、エレクトロルミネセンス半導体素体が予め作られた、場合によっては既にリードフレームを備えた容器の空所に配置され、この空所が注型材料で満たされている発光性半導体素子（例えば発光ダイオード）に対して特に好適である。このような半導体素子は従来の生産ラインで大量に製造できる。このためにはただ半導体を容器に取付けた後に注型材料がこの空所に満たされねばならない。
　白色光を放出する半導体素子は、好ましいことに、発光物質を、半導体素体から放出される青色光が補色の波長範囲に、特に青色、黄色に、或いは例えば青、緑、赤の３種の加法混色に変換されるように選ぶことにより、本発明による注型材料でもって実現することができる。この場合、黄色もしくは緑色或いは赤色光は発光物質を介して作られる。これにより作られた白色光の色調（ＣＩＥ色図表における色位置）は、その場合、発光物質の混合及び濃度を適切に選択することにより変えることができる。
　エレクトロルミネセンス半導体から放出される放射線と発光物質によって変換される放射線との混合を、従って発光素子から放出される光の色の均質性を改善するために、本発明による注型材料の好ましい構成においては、付加的に、青色に発光し、半導体から放出される放射線のいわゆる方向性を弱める顔料が添加される。なお、方向性とは、半導体から放出された放射線が優先的な放射方向を持つことと解される。
　青色光を放出するエレクトロルミネセンス半導体素体を備え、白色光を放出する本発明による半導体素子は、注型材料として使用されるエポキシ樹脂に無機の発光物質ＹＡＧ：Ｃｅ（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ３＋）を混合することにより、特に優れて実現することができる。半導体素体から放出される青色光の一部は、この場合、無機の発光物質Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ３＋によって黄色のスペクトル範囲に、それ故青色に対する補色の波長範囲にずらされる。白色光の色調（ＣＩＥ色図表における色位置）は、その場合、顔料の濃度を適切に選択することにより変えることができる。
　注型材料には付加的に光を散乱する粒子、いわゆる散乱剤を添加することができる。これにより、好ましいことに、半導体素子の色印刷及び発光特性がさらに改善される。
　本発明による注型材料によれば、好ましいことに、エレクトロルミネセンス半導体により可視光線の他に放出された紫外線も可視光線に変換される。これにより半導体から放出される光の明るさが明らかに高まる。
　本発明による白色光を放出し、ルミネセンス変換色素としてＹＡＧ：Ｃｅが使用されている半導体素子の特別な利点は、この発光物質が青色光で励起されたとき吸収と放出との間で約１００ｎｍのスペクトルのずれを起こすということにある。これにより発光物質により放出された光の再吸収の著しい削減、従ってより高い光収量を得ることができる。さらに、ＹＡＧ：Ｃｅは高い熱的及び光化学的（例えば、ＵＶの）安定性（有機の発光物質より遥に高い）を持っているので、屋外適用及び／又は高温領域用の白色光放出ダイオードも実現可能である。
　ＹＡＧ：Ｃｅは、今までに再吸収、光収量、熱的及び光化学的安定性及び加工性に関して最も適した発光物質であることが明らかにされた。しかしながら、セリウムをドープした他の蛍光物質、特にセリウムをドープしたガーネットの型も考えられる。
　一次放射線の波長変換はマトリクス格子における活性な遷移金属中心の結晶界分解により決定される。Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２のガーネット格子においてＹをＧｄ及び／又はＬｕにより並びにＡｌをＧａにより置換することにより、放出波長は、ドーピング方式による場合のように、種々の形にずらすことができる。Ｃｅ３＋中心をＥｕ３＋及び／又はＥｒ３＋に置換することにより対応のシフトを生じさせることができる。Ｎｄ３＋及びＥｒ３＋の対応のドーピングによりその上比較的大きいイオン半径及び従って比較的小さい結晶界分割に基づき赤外線放出素子も可能となる。
　本発明の実施例を図１〜８を参照して以下に説明する。
　図１はこの発明による注型材料を備えた第一の半導体素子の概略断面図、
　図２はこの発明による注型材料を備えた第二の半導体素子の概略断面図、
　図３はこの発明による注型材料を備えた第三の半導体素子の概略断面図、
　図４はこの発明による注型材料を備えた第四の半導体素子の概略断面図、
　図５はこの発明による注型材料を備えた第五の半導体素子の概略断面図、
　図６はＧａＮを基材とする層列を備え、青色光を発する半導体の放出スペクトルの概略グラフ、
　図７はこの発明による注型材料を備え、白色光を発する２つの半導体素子の放出スペクトルの概略グラフ、
　図８は白色光を発する他の半導体素子の放出スペクトルの概略グラフを示す。
　各図において同一もしくは同一に機能する部分は同一符合で示されている。
　図１のルミネセンス半導体素子において、半導体素子１は導電性の接続手段、例えば金属ろう材或いは接着剤によりその裏側の接触１１で第一の電気端子２に固定されている。表側の接触１２はボンディングワイヤ１４により第二の電気端子３に接続されている。
　半導体素子１の自由表面及び電気端子２，３の部分領域は、硬化した波長変換注型材料５で直接包囲されている。この注型材料は特に次ぎの組成を持っている。即ち、エポキシ注型樹脂８０〜９０重量％、発光物質顔料（ＹＡＧ：Ｃｅ）≦１５重量％、ジエチレングリコールモノメチルエーテル≦２重量％、テゴプレン６８７５−４５≦２重量％、エアロシル２００≦５重量％。
　本発明による半導体素子の図２に示された実施例は、半導体素体１と電気端子２，３の部分領域が波長変換注型材料の代わりに透明被覆１５で包囲されている点で、図１の実施例と異なる。この透明被覆１５は半導体素体１から放出された放射線の波長変換の作用をせず、例えば発光ダイオードの技術分野で従来使われているエポキシ、シリコーン或いはアクリル樹脂、或いは例えば無機ガラスのような他の適当な透光性物質からなる。
　この透明被覆１５上には、図２に示すように、波長変換注型材料からなり被覆１５の全表面を覆う層４が被着されている。この層４はこの表面の部分領域のみを覆うようにすることも同様に考えられる。層４は、例えば、発光物質粒子６を添加されている透明なエポキシ樹脂からなる。この場合も、白色光を発する半導体素子の発光物質としてはＹＡＧ：Ｃｅが特に適している。
　図３に示した本発明による注型材料を備えた特に好ましい素子においては、第一及び第二の電気端子２，３が空所９に備えた必要に応じて既製の透明な基本容器８に埋め込まれている。ここで「既製」とは、容器８が、半導体素体が端子２に取付けられる前に、既に端子２，３に例えば射出成形により形成されていることを意味する。容器８は例えば透光性の樹脂からなり、空所９はその形状に関して半導体素体によって動作中放出される光の反射体として（場合によっては空所９の内壁に適当に被膜することにより）形成されている。このような容器８は特にプリント板に表面実装可能な発光ダイオードにおいて使用されている。容器は半導体素体を組み立てる前に、電気端子２，３を備えている帯導体（リードフレーム）に、例えば射出成形により取付けられる。
　空所９は注型材料５で満たされ、この注型材料の組成は図１の説明と関連して上記に挙げたものに一致する。
　図４にはいわゆるラジアル形のダイオードが示されている。この場合、エレクトロルミネセンス半導体素体１は第一の電気端子２の反射体として形成されている部分１６に例えばろう付け或いは接着により固定されている。このような容器構造形状は発光ダイオードの技術では公知であり、従って詳細に説明する必要はない。
　半導体素体１の自由表面は発光物質粒子６を備えた注型材料５で直接覆われ、この注型材料は別の透明被覆１０で取り囲まれている。
　完全を期すために、ここで、図４の構造形状においても図１の素子と同様に、発光物質粒子６を備えた硬化性注型材料５からなる一体被覆も使用できることは当然であることを述べておく。
　図５の実施例において、層４（上述のように可能な物質）が直接半導体素体１上に被着されている。この半導体素体と電気端子２，３の部分領域は、この層４を通過する光線の波長変更を起こさず、例えば発光ダイオードの技術分野において使用可能な透明エポキシ樹脂或いはガラスから作れている透明被覆１０で包囲されている。
　層４を備え、被覆を備えていないこのような半導体素体１が、有効に発光ダイオードの技術において公知の全ての容器形状（例えば、ＳＭＤ容器、ラジアル形容器（図４参照））においても使用できることは当然である。
　上述の素子の全てにおいて放出される光の色印象を最適化するために並びに放射特性を適合化するために、注型材料５、場合によっては透明被覆１５及び／又は場合によっては透明被覆１０は、光を散乱する粒子（特にいわゆる散乱剤）を備えることができる。このような散乱剤の例は金属性の充填材、特にＣａＦ２、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＣａＣＯ３或いはＢａＳＯ４、或いは有機の顔料である。これらの物質は簡単な方法でエポキシ樹脂に添加することができる。
　図６，７，８には青色光を発する半導体素体（図６）（λ≒４３０ｎｍにおいてルミネセンス最大）もしくはこのような半導体素体により作られ白色光を放出する半導体素子（図７，８）の放出スペクトルが示されている。横軸にはそれぞれ波長λがｎｍ単位で、縦軸にはそれぞれ相対エレクトロルミネセンス（ＥＬ）強度がとられている。
　半導体素体から放出された図６による光の中の一部だけが長波長の波長範囲に変換されるので、混合色として白色光を生ずる。図７の破線３０は、２つの補色波長範囲（青、黄）からの光線を、従って全体として白色光を放出する半導体素子の放出スペクトルを示す。この放出スペクトルはこの場合約４００ｎｍ〜約４３０ｎｍの波長（青）及び約５５０ｎｍ〜約５８０ｎｍの波長（黄）において各々最大を示す。実線３１は３つの波長範囲からなる白色（青、緑、赤の３種の加法混色）を混ぜる半導体素子の放出スペクトルを表す。この放出スペクトルはここで例えば約４３０ｎｍ（青）、約５００ｎｍ（緑）及び約６１５ｎｍ（赤）の波長においてそれぞれ最大を示す。
　図８は、図６による放出スペクトルを放出する半導体素体を備え、発光物質としてＹＡＧ：Ｃｅが使用されている、白色光を放出する半導体素子の放出スペクトルを示す。半導体素体から放出された図６による光線の中の一部だけが長波長の波長範囲に変換されるので、混合色として白色光が生ずる。図８の種々の種類の破線３０〜３３は、注型材料５のエポキシ樹脂がそれぞれ異なるＹＡＧ：Ｃｅ濃度を持っているときの本発明による半導体素子の放出スペクトルを表す。各放出スペクトルは、λ＝４２０ｎｍとλ＝４３０ｎｍとの間（即ち青色スペクトル範囲）において、及びλ＝５２０ｎｍとλ＝５４５ｎｍとの間（即ち緑色スペクトル範囲）において、それぞれ強度最大を示し、長波長の強度最大を持つ放出帯は大部分黄色スペクトル範囲にある。図８のグラフは、本発明による半導体素子においてはエポキシ樹脂中の発光物質の濃度を変えることにより簡単に白色色のＣＩＥ色位置を変えることができることを明らかにしている。
　本発明の上述の素子についての説明は、当然のことながら、本発明をこれらに限定するものとして見做されるべきではない。例えば、発光ダイオードチップ或いはレーザーダイオードチップのような半導体素体として、例えば同様な発光スペクトルを放出する高分子ＬＥＤも考えられる。
（５７）【特許請求の範囲】
　１．発光物質を添加されている透明なエポキシ注型樹脂を基材とし、紫外線、青色光及び／又は緑色光を放出するＬＥＤチップ（１）を備えたエレクトロルミネセンス素子のための波長変換注型材料（５）において、透明なエポキシ注型樹脂内に、一般式Ａ３Ｂ５Ｘ１２：Ｍ（但し、ＡはＹ，Ｇｄ，Ｌｕを、ＢはＡｌ，Ｇａを、ＸはＯを、ＭはＣｅ３＋、Ｔｂ３＋、Ｅｕ３＋、Ｃｒ３＋、Ｎｄ３＋又はＥｒ３＋を表す）を持つ蛍光物質の群から成る発光物質顔料（６）を備えエポキシ注型樹脂と混ぜられる前に≧２００℃の温度で熱処理された無機の発光物質顔料粉末が分散しており、発光物質顔料が≦２０μｍの粒子の大きさおよび≦５μｍのｄ５０値を有することを特徴とする波長変換注型材料。
　
２
１
　
３
１
　
４
３
　ａ）エポキシ注型樹脂≧６０重量％
　ｂ）発光物質顔料＞０から≦２５重量％
　ｃ）揺変性剤＞０かつ≦１０重量％
　ｄ）鉱物性散乱剤＞０かつ≦１０重量％
　ｅ）加工補助剤＞０かつ≦３重量％
　ｆ）疏水性剤＞０かつ≦３重量％
　ｇ）結合剤＞０かつ≦２重量％
　
５
４
　
６
５
　
７
６
　
８
７
　
９
８
　
１０
９
　
１１
８
１０
　
１２
８
１０
　
１３
８
１２