【事件の表示】
　特許第３２９０３７５号「有機電界発光素子」の請求項１ないし１１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２９０３７５号の請求項１〜９に係る特許を取り消す。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３２９０３７５号の請求項１〜９に係る発明は、平成９年５月１２日に特許出願され、平成１４年３月２２日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、その特許について、特許異議申立人　バイテックス・システムズ・インク及び小野浩一により特許異議の申立てがなされ、取消の理由が通知され、その指定期間内である平成１５年７月９日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
　特許権者が求めている訂正の内容は以下のａ〜ｄのとおりである。
訂正事項ａ
　特許請求の範囲の【請求項１】を
「一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなることを特徴とした有機電界発光素子。」から「一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなり、前記バッファ層がガラス転移点を有する有機化合物で構成されており、かつその構成材料のガラス転移点付近の温度で熱処理されていることを特徴とした有機電界発光素子。」と訂正する。
　
訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の【請求項２】を
「バッファ層が光硬化性樹脂で構成されていることを特徴とした請求項１に記載の有機電界発光素子。」から「一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなり、前記バッファ層が熱可塑性樹脂で構成されており、かつその熱可塑性樹脂が軟化する温度で熱処理されていることを特徴とした有機電界発光素子。」と訂正する。
　
訂正事項ｃ
  特許請求の範囲の【請求項３】を
「バッファ層がガラス転移点を有する有機化合物で構成されており、かつその構成材料のガラス転移点付近の温度で熱処理されていることを特徴とした請求項１に記載の有機電界発光素子。」から「バッファ層が蒸着法などの気相法で形成されたことを特徴とした請求項１又は２に記載の有機電界発光素子。」と訂正する。
　
訂正事項ｄ
  特許請求の範囲の【請求項４】を
「バッファ層が熱可塑性樹脂で構成されており、かつその熱可塑性樹脂が軟化する温度で熱処理されていることを特徴とした請求項１に記載の有機電界発光素子。」から「バッファ層の厚さが０．５μｍ以上であることを特徴とした請求項１から３のいずれかに記載の有機電界発光素子。」と訂正する。
　
訂正事項ｅ
  特許請求の範囲の【請求項５】を
「バッファ層が蒸着法などの気相法で形成されたことを特徴とした請求項１から４のいずれかに記載の有機電界発光素子。」から「バリア層が酸化物あるいは窒化物であることを特徴とした請求項１から４のいずれかに記載の有機電界発光素子。」と訂正する。
　
訂正事項ｆ
  特許請求の範囲の【請求項６】を
「バッファ層の厚さが０．５μｍ以上であることを特徴とした請求項１から５のいずれかに記載の有機電界発光素子。」から「バリア層が金属膜であることを特徴とした請求項１から４のいずれかに記載の有機電界発光素子。」と訂正する。
　
訂正事項ｇ
  特許請求の範囲の【請求項７】を
「バリア層が酸化物あるいは窒化物であることを特徴とした請求項１から６のいずれかに記載の有機電界発光素子。」から「バリア層が蒸着法やスパッタリング法などの気相法で形成されたことを特徴とした請求項１から６のいずれかに記載の有機電界発光素子。」と訂正する。
　
訂正事項ｈ
  特許請求の範囲の【請求項８】を
「バリア層が金属膜であることを特徴とした請求項１から６のいずれかに記載の有機電界発光素子。」から「真空を破ることなく続けて形成されたバッファ層とバリア層からなる封止層を有することを特徴とした請求項１から７のいずれかに記載の有機電界発光素子。」と訂正する。
　
訂正事項ｉ
  特許請求の範囲の【請求項９】を
「バリア層が蒸着法やスパッタリング法などの気相法で形成されたことを特徴とした請求項１から８のいずれかに記載の有機電界発光素子。」から「封止層が形成された素子に透水性の低い基板あるいはフィルムが接着されていることを特徴とした請求項１から８のいずれかに記載の有機電界発光素子。」と訂正する。
　
訂正事項ｊ
  特許請求の範囲の【請求項１０】を削除する。
　
訂正事項ｋ
  特許請求の範囲の【請求項１１】を削除する。
　
訂正事項ｌ
　段落【０００９】の
「少なくとも二層からなることを特徴としたものであり、このことによって、水分を遮蔽する効果を向上させることが可能となり、ダークスポットの拡大を抑制することができた。」を「少なくとも二層からなり、前記バッファ層がガラス転移点を有する有機化合物で構成されており、かつその構成材料のガラス転移点付近の温度で熱処理されていることを特徴としたものであり、このことによって、水分を遮蔽する効果を向上させることが可能となり、ダークスポットの拡大を抑制することができ、さらに上記ガラス転移点付近の温度での熱処理によりダークスポット拡大の抑制効果が高まる。」と訂正する。
　
訂正事項ｍ
　段落【００１０】を削除する。
　
訂正事項ｎ
　段落【００１１】を削除する。
　
訂正事項ｏ
　段落【００１２】の
「請求項４に記載の発明は、請求項１記載の有機電界発光素子のバッファ層が熱可塑性樹脂で構成されており、かつその熱可塑性樹脂が軟化する温度で熱処理されていることを特徴としたものであり、このことによって、ダークスポットの拡大が抑制される効果が大きくなった。」を「請求項２に記載の発明は、一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなり、前記バッファ層が熱可塑性樹脂で構成されており、かつその熱可塑性樹脂が軟化する温度で熱処理されていることを特徴としたものであり、ダークスポットの拡大を抑制することができ、さらに上記熱可塑性樹脂が軟化する温度での熱処理によりダークスポット拡大の抑制効果が高まる。」と訂正する。
　
訂正事項ｐ
　段落【００１３】の
「請求項５に記載の発明は、請求項１から４のいずれかに記載」を「請求項３に記載の発明は、請求項１又は２に記載」と訂正する。
　
訂正事項ｑ
　段落【００１４】の
「請求項６に記載の発明は、請求項１から５のいずれかに記載」を「請求項４に記載の発明は、請求項１から３のいずれかに記載」と訂正する。
　
訂正事項ｒ
　段落【００１５】の
「請求項７に記載の発明は、請求項１から６のいずれかに記載」を「請求項５に記載の発明は、請求項１から４のいずれかに記載」と訂正する。
　
訂正事項ｓ
　段落【００１６】の
「請求項８に記載の発明は、請求項１から６のいずれかに記載」を「請求項６に記載の発明は、請求項１から４のいずれかに記載」と訂正する。
　
訂正事項ｔ
　段落【００１７】の
「請求項９に記載の発明は、請求項１から８のいずれかに記載」を「請求項７に記載の発明は、請求項１から６のいずれかに記載」と訂正する。
　
訂正事項ｕ
　段落【００１９】の
「請求項１０に記載の発明は、請求項１から９のいずれかに記載」を「請求項８に記載の発明は、請求項１から７のいずれかに記載」と訂正する。
　
訂正事項ｖ
　段落【００２０】の
「請求項１１に記載の発明は、請求項１から１０のいずれかに記載」を「請求項９に記載の発明は、請求項１から８のいずれかに記載」と訂正する。
　
訂正事項ｗ
　段落【００５２】の
「以上のように本発明によれば、ダークスポットと呼ばれる非発光領域の拡大が抑制された、安定性に優れた有機電界発光素子が得られるという有利な効果が得られる。」を「以上のように本発明によれば、一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなり、前記バッファ層をガラス転移点を有する有機化合物で構成し、かつその構成材料のガラス転移点付近の温度で熱処理するか、または前記バッファ層を熱可塑性樹脂で構成し、かつその熱可塑性樹脂が軟化する温度で熱処理するようにしたため、ダークスポットと呼ばれる非発光領域の拡大が抑制される効果が大きくなり、安定性に優れた有機電界発光素子が得られるという有利な効果が得られる。」と訂正する。
　
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａは、訂正前の請求項１に訂正前の請求項３の構成を加えて減縮したもので、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当し、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
　上記訂正事項ｂは、訂正前の請求項１に訂正前の請求項４の構成を加えて減縮したもので、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当し、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
　上記訂正事項ｃ〜ｉは、訂正前の請求項５〜１１を２項ずつ繰り上げ請求項３〜９としたもので実質的に変更されていない。
  　
　上記訂正事項ｊ、ｋは、訂正前の請求項が２項ずつ繰り上ったため形式的に削除となったものである。
　
　上記訂正事項ｌ〜ｗは、特許請求の範囲の訂正に伴い発明の詳細な説明の記載を訂正したもので、明りょうでない記載の釈明に該当する。
　
　上記訂正はいずれも、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものである。
　
（３）むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項ただし書き第１号、第３号の規定に適合し、また第１２０条の４第３項において準用する第１２６条第２項、第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議申立てについての判断
（１）特許異議申立ての理由の概要
　特許異議申立人　バイテックス・システムズ・インクは、訂正前の請求項１、５、６、８、１０及び１１の各発明が特許法第２９条の２の規定に違反するとの主張に加えて、訂正後の請求項１〜９に係る発明は、甲第３〜８号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるので、請求項１〜９に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるから、当該特許は取り消されるべきものである旨主張している。
　
　特許異議申立人　小野浩一は、訂正前の請求項１、２、５、６、７、８、９、１０及び１１の各発明が特許法第２９条第１項、同第２９条の２、あるいは同第３６条の規定に違反してなされたものであるから、当該特許は取り消されるべきものである旨主張している。
　
（２）本件発明
　上記２．で示したとおり、上記訂正は認められるから、請求項１〜９に係る発明は、平成１５年７月９日付けの訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜９に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
請求項１
　一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなり、前記バッファ層がガラス転移点を有する有機化合物で構成されており、かつその構成材料のガラス転移点付近の温度で熱処理されていることを特徴とした有機電界発光素子。
請求項２
　一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなり、前記バッファ層が熱可塑性樹脂で構成されており、かつその熱可塑性樹脂が軟化する温度で熱処理されていることを特徴とした有機電界発光素子。
請求項３
　バッファ層が蒸着法などの気相法で形成されたことを特徴とした請求項１又は２に記載の有機電界発光素子。
請求項４
　バッファ層の厚さが０．５μｍ以上であることを特徴とした請求項１から３のいずれかに記載の有機電界発光素子。
請求項５
　バリア層が酸化物あるいは窒化物であることを特徴とした請求項１から４のいずれかに記載の有機電界発光素子。
請求項６
　バリア層が金属膜であることを特徴とした請求項１から４のいずれかに記載の有機電界発光素子。
請求項７
　バリア層が蒸着法やスパッタリング法などの気相法で形成されたことを特徴とした請求項１から６のいずれかに記載の有機電界発光素子。
請求項８
　真空を破ることなく続けて形成されたバッファ層とバリア層からなる封止層を有することを特徴とした請求項１から７のいずれかに記載の有機電界発光素子。
請求項９
　封止層が形成された素子に透水性の低い基板あるいはフィルムが接着されていることを特徴とした請求項１から８のいずれかに記載の有機電界発光素子。
　
　請求項１〜９に係る発明を、以下「本件発明１」〜「本件発明９」という。
　
（３）刊行物記載の発明
　当審が通知した取消しの理由に引用された特許異議申立人　バイテックス・システムズ・インクが提示した甲第３号証刊行物（特開平４−２６７０９７号公報）（以下、引用例２という。）には次の事項が記載されている。
ア．【０００２】
　さらに詳しくは、発光層や、電子又は正孔の移動層などに有機化合物や有機金属錯体化合物を含む有機発光素子の封止方法に関する。
　
イ．【０００９】【発明が解決しようとする課題】
　本発明は、有機発光素子において、有機発光素子の機械的保護及び大気中の酸素や水分からの封止を行い、発光強度の劣化という実用上の問題を解決することにある。
　
ウ．【００１３】
　図１に本発明の構成例を示す。この図において４０１が封止第１層、４０２が封止第２層を示す。第一層は気相法で成膜される。本発明でいう気相法とは蒸着法及び化学気相成長法をさし、絶縁性の酸化物や有機化合物、高分子有機化合物、ラジカルを気化させて封止物表面に積層するか、ないしは化学反応もしくは重合させながら積層する方法をいう。・・・本発明の第一層としては、通常の有機物の蒸着や化学気相成長法によるＳｉＯ２膜の形成でもよいが、光硬化型樹脂への耐性や接合性から高分子薄膜であることがより好ましい。
　
エ．【００１７】
　第一層の膜厚は０．１μｍから５０μｍが好ましく・・・
　
オ．図１には、一対の電極（透明電極１００と電極３００）の間に正孔輸送層２０１と発光層２０２を有する有機発光素子において、該素子を被覆するように封止膜第一層４０１と封止膜第二層４０２が設けられた有機発光素子が開示されている。
　
　したがって、引用例２には、「一対の電極（透明電極１００と電極３００）の間に、有機化合物や有機金属錯体化合物を含む、正孔輸送層２０１と発光層２０２とを有する有機発光素子において、該素子を被覆するように封止膜第一層４０１と封止膜第二層４０２が設けられた有機発光素子。」（以下、「引用発明」という。）が記載されている。
　
　また、当審が通知した取消しの理由に引用された特許異議申立人　バイテックス・システムズ・インクが提示した甲第５号証刊行物（特開昭６４−４１１９２号公報）（以下、引用例４という。）には次の事項が記載されている。
カ．本発明は、エレクトロルミネセンス（ＥＬ）現象を利用した薄膜ＥＬ表示素子の防湿構造に関する。（公報第１頁左下欄末行〜右下欄１行）
　
キ．この複合膜は、ＥＬ素子本体の発光部の形成された側に積層されるが、ポリイミド樹脂からなる層と酸化珪素あるいは窒化珪素からなる層のいずれを先に積層しても良い。（公報第２頁左下欄下から２行〜右下欄２行）
　
ク．ポリイミド樹脂層２３を形成するには、ポリイミド樹脂がＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）に１４．７％溶解されてなるＰＩＱ−Ｌ１２０（商品名、日立化成社製）を用いた。この溶媒を１５００ＲＰＭ×３０秒の条件で塗布し、ついで１００°Ｃ×３０分＋２００°Ｃ×３０分＋３５０°Ｃ×６０分の条件で熱処理して、ポリイミド樹脂を反応硬化させた。（公報第３頁左下欄１６行〜右下欄３行）
　
　また、当審が通知した取消しの理由に引用された特許異議申立人　バイテックス・システムズ・インクが提示した甲第６号証である刊行物（特開昭６３−９６８９５号公報）（以下、引用例５という。）には次の事項が記載されている。
ケ．この薄膜ＥＬ素子は、表面を酸化シリコン膜１０とアルミニウム膜２０の二重構造の保護膜で被覆したことを特徴とするもの・・・。製造に関しては、通常の薄膜テクノロジーを用いて薄膜ＥＬ素子を形成した後、ＣＶＤ法により酸化シリコン膜１０を形成し、同一チャンバー内で、続いてトリメチルアルミを用いたＣＶＤ法によりアルミニウム膜２０を形成する。このように、電気的絶縁性の高い酸化シリコン膜と水分を透過しないアルミニウム膜との二重構造の保護膜を形成しているため、極めて高い封止効果を有している。また、これらの工程は全て真空中で行なうことができるため、工程中に水分が封入されることもなく、長寿命で信頼性の高い薄膜ＥＬ素子を提供することができる。（公報第２頁右上欄下から２行〜左下欄１６行）
　
コ．加えて、このような保護膜で素子表面を被覆し、第３図に示す如く更に従来のようなガラスを用いた封止を行なってもよい。すなわち、酸化シリコン膜１０およびアルミニウム膜２０からなる保護膜で素子表面を被覆した後、共に保護ガラス８をフッ素樹脂系の接着剤１７によって基板１に接着し、・・・（公報第３頁右下欄下から４行〜第３頁左上欄３行）
　
（４）本件発明１の特許について
　上記認定事項から、引用発明における「有機化合物や有機金属錯体化合物を含む、正孔輸送層２０１と発光層２０２」、「有機発光素子」、「封止膜第一層４０１と封止膜第二層４０２」は、それぞれ本件発明１の「少なくとも一層以上の有機層」、「有機電界発光素子」、「封止層が、・・・少なくとも二層からなり」に相当する。
　
　したがって、両者は、「一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、少なくとも二層からなることを特徴とした有機電界発光素子。」である点で一致し、以下の２点で相違する。　
相違点１；本件発明１の封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層とからなるのに対して、引用発明では、その点の明示的記載がない点。
　
相違点２；本件発明１では、バッファ層がガラス転移点を有する有機化合物で構成されており、かつその構成材料のガラス転移点付近の温度で熱処理されているのに対して、引用発明では、そのような記載がない点。
　
　以下、相違点について検討する。
相違点１；
　引用発明の封止膜第一層４０１は、図１から明らかなように、透明基板上に形成された透明電極、正孔輸送層、発光層、電極からなる有機発光素子を、本件発明１の実施例同様、その周囲を完全に被覆するものであり、素子の欠陥部を被覆するものであるので、欠陥部を被覆するバッファ層ということができ、封止膜第二層４０２は封止膜第一層４０１に塗布されるものであるので、バッファ層の上に積層された薄膜によるバリア層ということができ、水分を遮蔽するという目的においても本件発明１と同様であるので、相違点１は、技術的に意味のある実質的相違点ではない。
　
相違点２；
　引用例４の第１図には、Ｓｉ３Ｎ４からなる窒化珪素層２２とポリイミド樹脂層２３とからなる複合層２１が記載されているが、上記記載事項キ．に、いずれの層を先に積層しても良いと記載されているので、ポリイミド樹脂層２３が先に積層されているものも開示されているといえ、この場合、ポリイミド樹脂層２３が本件発明１のバッファ層に相当する。そして、ポリイミド樹脂は、ガラス転移点を有する有機化合物であり、その温度は、化学構造により種々異なるが、例えばＤｕ　Ｐｏｎｔ社のＫａｐｔｏｎでは３１０−３６５°となっている（日本化学学会編「化学便覧応用化学編」（昭６１−１０−１５）丸善ｐ．１１２６−１１２７）。また、上記記載事項ク．には、前記ポリイミド樹脂の熱処理条件が記載され、ガラス転移点付近の温度で熱処理した点を示している。
　してみると、引用例４のポリイミド樹脂層を引用発明の封止膜第一層として用い、相違点２の構成とすることは、当業者にとって容易である。
　  
　本件発明１の効果も、引用例２、４に記載された発明から、予測される範囲のもので格別のものではない。
　
　したがって、本件発明１は、引用例２、４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、本件発明１の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
（５）本件発明２の特許について
　上記認定事項から、引用発明における「有機化合物や有機金属錯体化合物を含む、正孔輸送層２０１と発光層２０２」、「有機発光素子」、「封止膜第一層４０１と封止膜第二層４０２」は、それぞれ本件発明１の「少なくとも一層以上の有機層」、「有機電界発光素子」、「封止層が、・・・少なくとも二層からなり」に相当する。
　
　したがって、両者は、「一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、少なくとも二層からなることを特徴とした有機電界発光素子。」である点で一致し、以下の２点で相違する。　
相違点１；本件発明２の封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層とからなるのに対して、引用発明では、その点の明示的記載がない点。
　
相違点２；本件発明２では、バッファ層が熱可塑性樹脂で構成されており、かつその熱可塑性樹脂が軟化する温度で熱処理されているガラス転移点を有する有機化合物で構成されているのに対して、引用発明では、そのような記載がない点。
　
　以下、相違点について検討する。
相違点１；
　引用発明の封止膜第一層４０１は、図１から明らかなように、透明基板上に形成された透明電極、正孔輸送層、発光層、電極からなる有機発光素子を、本件発明２の実施例同様、その周囲を完全に被覆するものであり、素子の欠陥部を被覆するものであるので、欠陥部を被覆するバッファ層ということができ、封止膜第二層４０２は封止膜第一層４０１に塗布されるものであるので、バッファ層の上に積層された薄膜によるバリア層ということができ、水分を遮蔽するという目的においても本件発明２と同様であるので、相違点１は、技術的に意味のある実質的相違点ではない。
　
相違点２；
  引用例４の第１図には、Ｓｉ３Ｎ４からなる窒化珪素層２２とポリイミド樹脂層２３とからなる複合層２１が記載されているが、上記記載事項キ．に、いずれの層を先に積層しても良いと記載されているので、ポリイミド樹脂層２３が先に積層されているものも開示されているといえ、この場合、ポリイミド樹脂層２３が本件発明２のバッファ層に相当する。そして、ポリイミド樹脂は、熱可塑性樹脂であり、そのガラス転移温度は、化学構造により種々異なるが、例えばＤｕ　Ｐｏｎｔ社のＫａｐｔｏｎでは３１０−３６５°となっている（日本化学学会編「化学便覧応用化学編」（昭６１−１０−１５）丸善ｐ．１１２６−１１２７）。また、上記記載事項ク．には、前記ポリイミド樹脂の熱処理条件が記載され、ガラス転移点付近の温度で熱処理した点を示している。ガラス転移とは、「非晶質重合体または部分結晶質重合体の非晶域が、ある温度まで加熱したときに硬いガラス状の脆い状態から軟らかいエラストマー状の粘稠な状態に急に転移することを特徴とする可逆変化をいう」（小川伸著「英和プラスチック工業辞典第５版」（１９９２−５−２５）工業調査会ｐ．４２２）ものであり、引用例４のものは、熱可塑性樹脂が軟化する温度で熱処理されているといえる。
　してみると、引用例４のポリイミド樹脂層を引用発明の封止膜第一層として用い、相違点２の構成とすることは、当業者にとって容易である。
　
　本件発明２の効果も、引用例２、４に記載された発明から、予測される範囲のもので格別のものではない。
　
　したがって、本件発明２は、引用例２、４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、本件発明２の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
（６）本件発明３の特許について
　本件発明３は、本件発明１または２の構成に加えて、バッファ層が蒸着法などの気相法で形成されたことを限定したものである。
　従って、引用発明と本件発明３とは、上記「（４）本件発明１の特許について」で挙げた相違点１、２に加えて、以下の点で相違する。
　
相違点３；
　本件発明３のバッファ層が蒸着法などの気相法で形成されたのに対して、引用発明では、その点の記載がない点。
　
　以下、相違点３について検討する。
　引用例２の上記記載事項ウ．には、バッファ層に相当する（上記「（４）本件発明１の特許について」相違点１の検討参照。）封止膜第一層４０１が、蒸着法及び化学気相成長法等の気相法で成膜される点が記載されており、引用発明に適用して相違点３の構成とすることは当業者にとって容易である。
　
　相違点１、２については、上記「（４）本件発明１の特許について」で検討したのと同様の理由により、そのようにすることは当業者にとって容易である。
　
　本件発明３の効果についても、引用例２、４に記載された発明から、予測される範囲のもので格別のものではない。
　
　したがって、本件発明３は、引用例２、４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、本件発明３の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
（７）本件発明４の特許について
　本件発明４のは、本件発明１〜３のいずれかの構成に加えて、バッファ層の厚さが０．５μｍ以上であることを限定したものである。
　従って、引用発明と本件発明４とは、上記「（４）本件発明１の特許について」で挙げた相違点１、２に加えて、以下の点で相違する。
　
相違点４；
　本件発明４のバッファ層の厚さが０．５μｍ以上であるのに対して、引用発明では、その点の記載がない点。
　
　以下、相違点４について検討する。
　引用例２の上記記載事項ウ．には、バッファ層に相当する（上記「（４）本件発明１の特許について」相違点１の検討参照。）封止膜第一層４０１の「膜厚は０．１μｍから５０μｍが好ましく」と記載されており、これは本件発明４の０．５μｍ以上の範囲と合致するものであり、引用発明に適用して相違点４の構成とすることは当業者にとって容易である。
　
　相違点１、２については、上記「（４）本件発明１の特許について」で検討したのと同様の理由により、そのようにすることは当業者にとって容易である。
　
　本件発明４の効果についても、引用例２、４に記載された発明から、予測される範囲のもので格別のものではない。
　
　したがって、本件発明４は、引用例２、４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、本件発明４の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
（８）本件発明５の特許について
　本件発明５は、本件発明１〜４のいずれかの構成に加えて、バリア層が酸化物あるいは窒化物であることを限定したものである。
　従って、引用発明と本件発明５とは、上記「（４）本件発明１の特許について」で挙げた相違点１、２に加えて、以下の点で相違する。
　
相違点５；
　本件発明５のバリア層が酸化物あるいは窒化物であるのに対して、引用発明では、その点の記載がない点。
　
　以下、相違点５について検討する。
　引用例４の上記記載事項キ．には、「この複合膜は、ＥＬ素子本体の発光部の形成された側に積層されるが、ポリイミド樹脂からなる層と酸化珪素あるいは窒化珪素からなる層のいずれを先に積層しても良い。」と記載されており、引用例４の第１図も参照すれば、酸化珪素あるいは窒化珪素からなる層がポリイミド樹脂からなる層の上に積層され本件発明５のバリア層に相当することは明らかであり、酸化物あるいは窒化物であるといえる。これを、引用発明に適用して相違点５の構成とすることは当業者にとって容易である。
　
　相違点１、２については、上記「（４）本件発明１の特許について」で検討したのと同様の理由により、そのようにすることは当業者にとって容易である。
　
　本件発明５の効果についても、引用例２、４に記載された発明から、予測される範囲のもので格別のものではない。
　
　したがって、本件発明５は、引用例２、４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、本件発明５の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
（９）本件発明６の特許について
　本件発明６は、本件発明１〜４のいずれかの構成に加えて、バリア層が金属膜であることを限定したものである。
　従って、引用発明と本件発明６とは、上記「（４）本件発明１の特許について」で挙げた相違点１、２に加えて、以下の点で相違する。
　
相違点６；
　本件発明６のバリア層が金属膜であるのに対して、引用発明では、その点の記載がない点。
　
　以下、相違点６について検討する。
　引用例５の上記記載事項ケ．には、「薄膜ＥＬ素子は、表面を酸化シリコン膜１０とアルミニウム膜２０の二重構造の保護膜で被覆した」と記載されており、引用例５の第１図も参照すれば、アルミニウム膜２０が酸化シリコン膜１０からなる層の上に積層され本件発明６のバリア層に相当することは明らかである。これを、引用発明に適用して相違点６の構成とすることは当業者にとって容易である。
　
　相違点１、２については、上記「（４）本件発明１の特許について」で検討したのと同様の理由により、そのようにすることは当業者にとって容易である。
　
　本件発明６の効果についても、引用例２、４、５に記載された発明から、予測される範囲のもので格別のものではない。
　
　したがって、本件発明６は、引用例２、４、５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、本件発明６の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
（１０）本件発明７の特許について
　本件発明７は、本件発明１〜６のいずれかの構成に加えて、バリア層が蒸着法やスパッタリング法などの気相法で形成されたことを限定したものである。
　従って、引用発明と本件発明７とは、上記「（４）本件発明１の特許について」で挙げた相違点１、２に加えて、以下の点で相違する。
　
相違点７；
　本件発明７のバリア層が蒸着法やスパッタリング法などの気相法で形成されたものであるのに対して、引用発明では、その点の記載がない点。
　
　以下、相違点７について検討する。
　引用例５の上記記載事項ケ．には、「続いてトリメチルアルミを用いたＣＶＤ法によりアルミニウム膜２０を形成する」と記載されており、上記「（９）本件発明６の特許について」で述べたようにアルミニウム膜２０は、本件発明７のバリア層に相当するので、引用例５にはバリア層が蒸着法で形成された点が記載されている。これを、引用発明に適用して相違点７の構成とすることは当業者にとって容易である。
　
　相違点１、２については、上記「（４）本件発明１の特許について」で検討したのと同様の理由により、そのようにすることは当業者にとって容易である。
　
　本件発明７の効果についても、引用例２、４、５に記載された発明から、予測される範囲のもので格別のものではない。
　
　したがって、本件発明７は、引用例２、４、５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、本件発明７の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
（１１）本件発明８の特許について
　本件発明８は、本件発明１〜７のいずれかの構成に加えて、真空を破ることなく続けて形成されたバッファ層とバリア層からなる封止層を有することを限定したものである。
　従って、引用発明と本件発明８とは、上記「（４）本件発明１の特許について」で挙げた相違点１、２に加えて、以下の点で相違する。
　
相違点８；
　本件発明８のバッファ層とバリア層からなる封止層がバリア層が真空を破ることなく続けて形成されたものであるのに対して、引用発明では、その点の記載がない点。
　
　以下、相違点８について検討する。
　引用例５の上記記載事項ケ．には、「ＣＶＤ法により酸化シリコン膜１０を形成し、同一チャンバー内で、続いてトリメチルアルミを用いたＣＶＤ法によりアルミニウム膜２０を形成する。このように、電気的絶縁性の高い酸化シリコン膜と水分を透過しないアルミニウム膜との二重構造の保護膜を形成しているため、極めて高い封止効果を有している。また、これらの工程は全て真空中で行なうことができる」と記載されており、引用例５の第１図も参照すれば、薄膜ＥＬ素子を被覆する酸化シリコン膜１０が本件発明８のバッファ層に相当し、その上に積層されたアルミニウム膜２０が、本件発明８のバリア層に相当することは明らかであり、両層が真空を破ることなく続けて形成された点が記載されている。これを、引用発明に適用して相違点８の構成とすることは当業者にとって容易である。
　
　相違点１、２については、上記「（４）本件発明１の特許について」で検討したのと同様の理由により、そのようにすることは当業者にとって容易である。
　
　本件発明８の効果についても、引用例２、４、５に記載された発明から、予測される範囲のもので格別のものではない。
　
　したがって、本件発明８は、引用例２、４、５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、本件発明８の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
（１２）本件発明９の特許について
　本件発明９は、本件発明１〜８のいずれかの構成に加えて、封止層が形成された素子に透水性の低い基板あるいはフィルムが接着されていることを限定したものである。
　従って、引用発明と本件発明９とは、上記「（４）本件発明１の特許について」で挙げた相違点１、２に加えて、以下の点で相違する。
　
相違点９；
　本件発明９は、封止層が形成された素子に透水性の低い基板あるいはフィルムが接着されているのに対して、引用発明では、その点の記載がない点。
　
　以下、相違点９について検討する。
　引用例５の上記記載事項コ．には、「酸化シリコン膜１０およびアルミニウム膜２０からなる保護膜で素子表面を被覆した後、共に保護ガラス８をフッ素樹脂系の接着剤１７によって基板１に接着し」と記載されており、本件発明９の実施例と同様、封止層を形成した素子にガラス板、すなわち、透水性の低い基板が接着された点が記載されている。これを、引用発明に適用して相違点９の構成とすることは当業者にとって容易である。
　
　相違点１、２については、上記「（４）本件発明１の特許について」で検討したのと同様の理由により、そのようにすることは当業者にとって容易である。
　
　本件発明９の効果についても、引用例２、４、５に記載された発明から、予測される範囲のもので格別のものではない。
　
　したがって、本件発明９は、引用例２、４、５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、本件発明９の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
４．むすび
　以上のとおりであるから、本件発明１〜９の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　したがって、本件発明１〜９についての特許は、特許法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年７月２３日（２００４．７．２３）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
有機電界発光素子
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からな
り、前記バッファ層がガラス転移点を有する有機化合物で構成されており、かつその構成材料のガラス転移点付近の温度で熱処理されている
　【請求項２】　
一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなり、前記バッファ層が熱可塑性樹脂で構成されており、かつその熱可塑性樹脂が軟化する温度で熱処理されていることを特徴とした
　【請求項
３
又は２
　【請求項
４
３
　【請求項
５
４
　【請求項
６
４
　【請求項
７
６
　【請求項
８
７
　【請求項
９
８
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、各種の表示装置として広範囲に利用される発光素子であって、低駆動電圧、高輝度かつ安定性に優れた有機電界発光素子に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　電界発光素子は、自己発光のために液晶素子にくらべて明るく、鮮明な表示が可能であるため、古くから多くの研究者によって研究されてきた。現在実用レベルに達した電界発光素子としては、無機材料のＺｎＳを用いた素子がある。しかし、この様な無機の電界発光素子は、発光のための駆動電圧として２００Ｖ以上が必要であるため、広く使用されるには至っていない。
　【０００３】
　これに対して有機材料を用いた電界発光素子である有機電界発光素子は、従来実用的なレベルからはほど遠いものであったが、１９８７年にコダック社のＣ．Ｗ．Ｔａｎｇらによって開発された積層構造素子によりその特性が飛躍的に進歩した。彼らは蒸着膜の構造が安定で電子を輸送することのできる蛍光体と、正孔を輸送することのできる有機物とを積層し、両方のキャリヤーを蛍光体中に注入して発光させることに成功した。これによって有機電界発光素子の発光効率が向上し、１０Ｖ以下の電圧で１０００ｃｄ／ｍ２以上の発光が得られる様になった。その後多くの研究者によってその特性向上のための研究が行われ、現在では１００００ｃｄ／ｍ２以上の発光特性が得られている。
　【０００４】
　この様な有機電界発光素子の基本的な発光特性はすでに十分実用範囲にあり、現在その実用化を妨げている最も大きな課題の一つは安定性の不足である。具体的には、発光輝度が低下したり、ダークスポットと呼ばれる非発光領域が発生・拡大することである。
　【０００５】
　このダークスポットは、素子の欠陥部から侵入した水分により発生・拡大が促進されるため、水分の影響を抑えるために素子表面に封止層を設けることが提案されている（特開平４−２６７０９７、特開平７−１９２８６６等）。例えば、特開平４−２６７０９７号公報においては、蒸着法などの気相法によって第一層の薄膜を作成し、この上に光硬化型樹脂を塗布硬化させて形成した第二層を設けることにより、第二層形成時のダメージを軽減することが可能になったとされている。このような構造をとることにより発光強度の劣化を抑えることができると記載されている。また、特開平７−１９２８６６号公報においては、封止保護層として素子の有機化合物層の構成成分と無機酸化物とを混合した膜を用いると、ダークスポットの発生を抑制することができると記載されている。しかし、いずれの場合もダークスポットの拡大については充分に抑制されておらず、実用化の大きな妨げとなっていた。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明の課題は、駆動電圧が低く、高輝度で安定性に優れた有機電界発光素子を実現することにある。特にダークスポットと呼ばれる非発光領域の拡大が抑制された有機電界発光素子を実現することにある。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　上記課題を解決するために、本発明は、一対の電極の間に少なくとも１層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、素子の欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなる封止層を前記素子に被覆したものである。これにより、ダークスポットと呼ばれる非発光領域の拡大が大幅に抑制された有機電界発光素子が得られる。
　【０００８】
　【発明の実施の形態】
　上記課題を解決するために、本発明者らは様々な有機電界発光素子を試作し、ダークスポットの評価を行った。その結果、請求項１から１２記載の有機電界発光素子ではダークスポットの拡大が大幅に抑制されることを見出した。以下本発明の実施の形態について説明する。
　【０００９】
　請求項１に記載の発明は、一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子であって、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜からなるバリア層との少なくとも二層からな
り、前記バッファ層がガラス転移点を有する有機化合物で構成されており、かつその構成材料のガラス転移点付近の温度で熱処理されている
、さらに上記ガラス転移点付近の温度での熱処理によりダークスポット拡大の抑制効果が高まる
　【００１０】
　【００１１】
　【００１２】
　請求項
２に記載の発明は、一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなり、前記
水分を遮蔽する効果を向上させることが可能となり、ダークスポットの拡大を抑制することができ、さらに上記熱可塑性樹脂が軟化する温度での熱処理によりダークスポット拡大の抑制効果が高まる
　【００１３】
　請求項
３
又は２
　【００１４】
　請求項
４
３
　【００１５】
　請求項
５
４
　【００１６】
　請求項
６
４
　【００１７】
　請求項
７
６
　【００１８】
　【００１９】
　請求項
８
７
　【００２０】
　請求項
９
８
　【００２１】
　以下に、本発明の実施の形態について、図面を用いてより具体的に説明する。図１は本発明による有機電界発光素子の概略構成を示す断面図である。ガラス基板１上に陽極２を形成し、その上に正孔輸送層３、発光層４、電子輸送層５、陰極６からなる素子層７を形成し、さらにその上にバッファ層８、バリア層９を順次設けたものである。
　【００２２】
　このような構成において、陽極２としてはインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）の様な透明電極、あるいは金などの半透明電極を用いることができる。
　【００２３】
　ここで、正孔輸送層３を形成する材料としては、正孔の移動度が大きいこと、ピンホールのない薄膜が形成できること、および発光層４の蛍光に対して透明であることが必要とされる。これらの要件を満たす代表的な材料としてはテトラフェニルベンジジン誘導体等があげられるが、これに限定されるものではない。また、正孔輸送層３は、通常、抵抗加熱による蒸着法で作成するが、ポリカーボネート等のポリマー中に前記の材料を分散したものをスピンコート法やキャスト法で成膜しても良いし、ポリビニルカルバゾールやポリパラフェニレンビニレンのように、正孔輸送能を有するポリマーの場合には、単独でスピンコート法等で成膜して用いても良い。
　【００２４】
　次に、発光層４は、強い蛍光強度を有し、薄膜形成可能な有機物で作成されればよく、例えばキノリノール錯体、オキサゾール錯体、各種レーザー色素、ポリパラフェニレンビニレンなどが使用できるが、これに限定されるものではない。
　【００２５】
　また、発光層４は、通常、抵抗加熱による蒸着法で作成するが、ポリカーボネート等のポリマー中に前記の材料を分散したものをスピンコート法やキャスト法で成膜してもよく、ポリマー自身が強い蛍光を有する場合には、単独でスピンコート法等で成膜して用いても良い。
　【００２６】
　次に、電子輸送層５としては、電子の移動度が大きいことおよびピンホールのない薄膜が形成できることが求められ、これらの条件を満たす代表的な材料としては、キノリノール錯体、オキサゾール錯体、トリアゾール錯体、ベンゾキノリノール錯体があげられるが、これに限定されるものではない。
　【００２７】
　また、電子輸送層５は、抵抗加熱による蒸着法で作成するが、ポリカーボネート等のポリマー中に前記の材料を分散したものをスピンコート法やキャスト法で成膜してもよく、ポリマー自身が電子輸送能を有する場合には、単独でスピンコート法等で成膜して用いても良い。
　【００２８】
　なお、特に図示しないが、発光層４は、正孔輸送層３または電子輸送層５と兼ねることもできる。前者の場合には、有機物で構成される層は、正孔輸送性発光層／電子輸送層の２層構造になる。また、後者の場合には、有機物で構成される層は、正孔輸送層／電子輸送性発光層の２層構造になる。
　【００２９】
　陰極６としては、有機層に電子が注入できること、かつ対環境安定性に優れていることが必要である。これらの要件を満たす金属としては、アルミニウム、マグネシウム、あるいはアルミニウムとリチウムの合金、マグネシウムと銀の合金、銀とリチウムの合金などがあげられる。
　【００３０】
　陰極６は、抵抗加熱法で成膜した。合金を用いる場合は、２種類の金属をそれぞれ独立な蒸着源から抵抗加熱法で同時に飛ばして成膜する共蒸着法によって形成する。合金の成分比は、それぞれの蒸着速度を調整することによって決定した。蒸着の膜厚は水晶振動子でモニターした。また、陰極６は、あらかじめ所定の成分比で作成した合金を用いてもよい。抵抗加熱法以外に、電子ビーム蒸着法やスパッタリング法でも作成することができる。
　【００３１】
　封止層は欠陥部を被覆するバッファ層８と、その上に積層されるバリア層９の少なくとも二層からなる。
　【００３２】
　バッファ層８は、素子層７の欠陥部を被覆し、表面の凹凸を埋めて平滑にするために設けられる。バッファ層８によって平滑化された表面にバリア層９を積層することにより、欠陥の無い緻密なバリア層９を形成することが可能となり、水分を遮断する効果を向上させることができる。
　【００３３】
　バッファ層８としては、光硬化性樹脂などの高分子材料、あるいは各種の低分子材料等を用いることができる。用いる材料自身がある程度の耐湿性を有する方が望ましい。成膜法としては、スピンコート法、キャスト法、真空蒸着法等があげられる。スピンコート法、キャスト法で成膜する場合、バッファ層８として用いる材料中に素子を侵すような溶媒が含まれていると素子が破壊され、発光しなくなる可能性がある。また、真空蒸着法等の気相法で作製する場合、素子作成後真空を破ることなくバッファ層８を形成することが容易になり、大気中の水分が素子表面に付着することを抑制することができる。さらに、バッファ層８の材料として光硬化性樹脂のような非加熱で成膜できる材料を用いれば、素子層７に熱的なダメージを与えることなくバッファ層８を形成することができる。
　【００３４】
　また、バッファ層８がガラス転移点を有する材料や熱可塑性樹脂で構成される場合には、その構成材料のガラス転移点付近の温度あるいは樹脂の軟化する温度で熱処理を行っても良い。熱処理を行うことによって素子層７への密着性・欠陥部の被覆性が向上し、さらにバッファ層８の欠陥も修復されるため、ダークスポットの拡大に対してさらに効果的である。なお、バッファ層８の熱処理を行う場合、その熱処理温度が素子の有機層の構成成分のガラス転移点よりも低い温度になるようにバッファ層８の材料を選定することが望ましい。また、バッファ層８の膜厚は０．５μｍ以上あると欠陥部の被覆性および水分を遮蔽する効果が向上し、より効果的である。
　【００３５】
　バリア層９としては、透水性が低く、水分に対して安定な材料を用いることが望ましい。例としては、ＳｉＯ２、ＳｉＯ、ＧｅＯ、Ａｌ２Ｏ３等の酸化物、ＴｉＮ、Ｓｉ３Ｎ４等の窒化物、あるいはＡｌ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｎｉ等の金属があげられる。成膜法としては、真空蒸着法、スパッタリング法などの気相法を用いることができる。気相法を用いることにより、バッファ層８との間に隙間を生ずることなく緻密な膜を形成することが可能となり、バリア層９が水分を遮断する効果がより高くなる。なお、図１においてはバッファ層８の端面はバリア層９によって被覆されていないが、透明電極の配線等で問題がない限りは、端面まで被覆した方が水分を遮断するのにより効果的である。
　【００３６】
　これらのバッファ層８とバリア層９を、素子作製後に真空を破ることなく続けて形成しても良い。この場合、大気中の水分が素子表面に吸着するのを防ぐことができ、ダークスポットの拡大をさらに抑制することができる。
　【００３７】
　また、本発明による封止層は、厚さを非常に薄くすることができるので、封止層を設けた素子にガラス基板等の透水性の低い基板やフィルムを貼り付けることができる。貼り付ける方法としては、エポキシ樹脂などの接着剤があげられる。接着面は貼り付ける基板やフィルム全面でも良いし、素子の周辺部だけでも良い。周辺部のみを接着する場合、貼り付ける基板やフィルムが素子に直接触れないようにスペーサーを設けたり基板やフィルムの一部を削るなどの加工を施しても良い。
　【００３８】
　以下、より詳細な本発明の実施の形態について代表的に説明する。なお以下の実施の形態では正孔輸送材として、Ｎ，Ｎ’−ビス（Ｐ−ターシャリブチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルベンジジン）、電子輸送性発光材としてトリス（８−ヒドリキシキノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、陰極としてＡｌＬｉ合金を用い、陽極、正孔輸送層、電子輸送性発光層、陰極の順に積層した素子の例を示すが、これらによって本発明は限定されないことは言うまでもない。
　【００３９】
　（実施の形態１）
　まず、透明なガラス基板上に透明な陽極としてインジウム錫酸化膜（ＩＴＯ）をあらかじめ形成したものを充分に洗浄した後、真空装置内にセットし、正孔輸送層を５０ｎｍ、電子輸送性発光層を５０ｎｍ、陰極を１５０ｎｍの厚さで真空を破ることなく連続して成膜し、素子を作成した。
　【００４０】
　真空装置内から素子を取り出し、スピンコート法により光硬化性樹脂を塗布し、紫外線を照射して硬化させ、バッファ層とした。再度、素子を真空装置内にセットし、樹脂の上に銀を１５０ｎｍ蒸着し、バリア層とした。
　【００４１】
　比較のために、陰極までは同様に作製し、封止層を設けない素子、バッファ層のみを設けた素子、バリア層のみを設けた素子をそれぞれ作製し、本発明による素子と併せて評価した。
　【００４２】
　このようにして作製した素子を４０℃９０％ＲＨ中に保存したときのダークスポットの直径の平均値の変化をプロットしたものを図２に示す。なお、初期のダークスポットの直径は１５μｍであった。この図から分かるように、無封止の素子は６２１μｍにまでダークスポットの大きさが拡大しているのに対し、本発明に基づく封止層を有する素子は１００ｈ経過しても２７μｍであった。また、バッファ層のみを有する素子やバリア層のみを有する素子と比較しても、保存安定性が大幅に向上していることが分かった。
　【００４３】
　（実施の形態２）
　本実施の形態２では、実施の形態１と同様にして陰極までを作製した。引き続いてバッファ層として１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニル−シクロヘキサン（ＴＰＡＣ）を０．５μｍ蒸着した。その後、ＴＰＡＣのガラス転移点である、７５℃で加熱処理を行った。この上にバリア層としてアルミニウムを１５０ｎｍの膜厚まで蒸着した。
　【００４４】
　このようにして作製した素子を４０℃９０％ＲＨ中に１００ｈ保存したところ、ダークスポットの直径は２５μｍであり、肉眼ではほとんど変化が観測されなかった。これにより、本発明の封止層を有する素子は、保存安定性が大きく向上していることが分かった。
　【００４５】
　（実施の形態３）
　本実施の形態３では、実施の形態１と同様にして陰極までを作製した。引き続いてこの上にバッファ層としてＴＰＡＣを０．２μｍ、０．５μ、１μｍ、２μｍ、蒸着し、その後ＴＰＡＣのガラス転移点である７５℃で加熱処理を行った。この上に、バリア層としてアルミニウムを１５０ｎｍ蒸着した。
　【００４６】
　このようにして作製した素子を４０℃９０％ＲＨ中に１００ｈ保存したときのダークスポットの直径の平均値を、横軸にバッファ層の膜厚をとってプロットしたものを図３に示す。この図から分かるように、バッファ層の膜厚が０．５μｍ以上の場合に封止の効果が高くなることが分かった。
　【００４７】
　（実施の形態４）
　本実施の形態４では、実施の形態１と同様にしてバッファ層までを作製した。素子を真空装置内にセットし、スパッタリング法により二酸化珪素（ＳｉＯ２）を５００ｎｍ蒸着し、バリア層とした。
　【００４８】
　このようにして作製した素子を４０℃９０％ＲＨ中に１００ｈ保存したときのダークスポットの直径の平均値は１８μｍ程度であり、肉眼ではほとんど変化が観測されなかった。これにより、本発明の封止層を有する素子は保存安定性が大きく向上していることが分かった。
　【００４９】
　（実施の形態５）
　本実施の形態５による素子の模式断面図を図４に示す。本実施の形態５では、実施の形態１と同様にして素子層７までを作製した。引き続いて真空を破ることなくこの上にＴＰＡＣを２μｍ蒸着し、その後７５℃で加熱処理をし、バッファ層８とした。さらに引き続いてアルミニウムを１５０ｎｍ蒸着し、バリア層９とした。その後、素子を真空装置から取り出し、窒素雰囲気中において、素子に直接触れないように加工したガラス板１１を、接着剤１０を用いて接着した。
　【００５０】比較のために、封止層を設けずにガラス板を接着した素子を作製し、本発明による素子と併せて評価した。
　【００５１】
　このようにして作製した素子を４０℃９０％ＲＨ中に１０００ｈ保存したときのダークスポットの直径の平均値は、本発明の封止層を設けた素子では２３μｍであったのに対し、封止層を設けなかった素子では１０５μｍにまで達した。以上のことから、本発明による封止層を用いることにより、保存安定性が著しく向上することが分かった。
　【００５２】
　【発明の効果】
　以上のように本発明によれば、
一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなり、前記バッファ層をガラス転移点を有する有機化合物で構成し、かつその構成材料のガラス転移点付近の温度で熱処理するか、または前記バッファ層を熱可塑性樹脂で構成し、かつその熱可塑性樹脂が軟化する温度で熱処理するようにしたため、
る効果が大きくなり
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　本発明における電界発光素子の構成を示す模式断面図
　【図２】
　実施の形態１の素子と無封止の素子、バッファ層のみの素子、バリア層のみの素子のダークスポットの直径の平均値の変化を示す特性図
　【図３】
　４０℃９０％ＲＨ１００ｈ放置後におけるダークスポットの直径の平均値のバッファ層膜厚依存性を示す特性図
　【図４】
　実施の形態５における素子の模式断面図
　【符号の説明】
　１　ガラス基板
　２　陽極
　３　正孔輸送層
　４　発光層
　５　電子輸送層
　６　陰極
　７　素子層
　８　バッファ層
　９　バリア層
　１０　接着剤
　１１　ガラス板