【事件の表示】
　特許第３４２３４１４号「プロピレン系エラストマー」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３４２３４１４号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続きの経緯
　特許第３４２３４１４号に係る発明は、特願平６−１４６４１３号として、平成６年６月２８日に出願（優先日　平成５年９月２４日　日本）され、平成１５年４月２５日に特許権の設定登録がなされ、その後、特許異議申立人　日本ポリプロ株式会社（以下、単に「特許異議申立人」という。）より特許異議の申立てがなされ、平成１６年５月３１日付で取消理由が通知され、その指定期間内である平成１６年８月９日に特許異議意見書と訂正請求書が提出され、平成１６年９月６日に特許異議申立人より上申書が提出されたものである。
　
２．訂正の適否
　２−１．訂正の内容
　訂正事項ａ
　請求項１の
「（ａ）プロピレン単位を５０〜９５モル％、エチレン単位を５〜５０モル％含んでなり」を
「（ａ）プロピレン単位を５０〜９３モル％、エチレン単位を７〜５０モル％含んでなり」と訂正する。
　訂正事項ｂ
　段落【０００６】の
「（ａ）プロピレン単位を５０〜９５モル％、エチレン単位を５〜５０モル％含んでなり」を
「（ａ）プロピレン単位を５０〜９３モル％、エチレン単位を７〜５０モル％含んでなり」と訂正する。
　
　２−２．訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び特許請求に範囲の拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、訂正前の明細書に記載された「本発明のプロピレン系エラストマーは、プロピレン単位を５０〜９５モル％、好ましくは６０〜９３モル％、より好ましくは７０〜９０モル％の割合で含み、エチレン単位を５〜５０モル％、好ましくは７〜４０モル％、より好ましくは１０〜３０モル％の割合で含んでなるプロピレン−エチレンランダム共重合体である」（段落【０００７】）との記載に基づいて、請求項１に記載されたプロピレン系エラストマーのプロピレン単位含有量の上限値を９３モル％、エチレン単位含有量の下限値を７モル％として、プロピレン単位及びエチレン単位の含有量範囲をより限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的として、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてされたものである。
　訂正事項ｂは、訂正事項ａによる特許請求の範囲の訂正に伴い、対応する発明の詳細な説明をこれと整合させるための訂正であるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてされたものである。
　
　そして、これらの訂正は、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　
　２−３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号。以下、「平成６年改正法」という。）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．本件発明
　上記の結果、訂正後の本件請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という。）は、訂正された明細書（以下、「訂正明細書」という。）の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】（ａ）プロピレン単位を５０〜９３モル％、エチレン単位を７〜５０モル％含んでなり、
（ｂ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部の下記式で表されるトリアドタクティシティーが９５．０％以上であり、
（ｃ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿入中のプロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．５〜２．０％、かつ、プロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．０５％以下であり、
（ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度が１〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあることを特徴とするプロピレン系エラストマー。」
　
４．特許異議の申立についての判断
　４−１．特許異議申立人の主張
　特許異議申立人は、甲第１〜５号証及び参考資料１〜７を提出して、概略、次のように主張している。
（１）訂正前の請求項１に係る発明は、甲第５号証を参酌すれば、甲第１号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
（２）訂正前の請求項１に係る発明は、甲第２号証及び甲第３号証に記載された発明に基づいて、又は甲第３号証及び甲第４号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反し、特許を受けることができない。
（３）訂正前の本件明細書の記載は不備であるから、本件特許は特許法第３６条第４項、第５項及び第６項に規定する要件を満たしていない出願についてされたものである。
　
　４−２．判断
　　４−２−１．取消理由
　当審において、平成１６年５月３１日付けで通知した取消理由は以下のとおりであり、下記の刊行物等が引用された。
（１）訂正前の請求項１に係る発明は、参考資料１実験報告書の記載を参酌すれば、刊行物１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
（２）訂正前の請求項１に係る発明は、刊行物２及び３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反し、特許を受けることができない。
（３）訂正前の本件明細書の記載は不備であるから、本件特許は特許法第３６条第４項、第５項第２号及び第６項に規定する要件を満たしていない出願についてされたものである。
　
＜刊行物等＞
刊行物１：特開平１−２６６１１６号公報（特許異議申立人が提出した甲第１号証）
刊行物２：特開昭６２−１１９２１５号公報（同、甲第２号証）
刊行物３：T．Tsutsui et al． ”Propylene homo−and copolymerization with ethylene using an ethylene bis(1−indenyl)zirconium dichloride and methylaluminoxane catalyst system”POLYMER Vol．30，July  1989，p．1350−1356（同、甲第３号証）
参考資料１：日本ポリプロ株式会社　重合技術センター　前田　洋一が作成した平成１５年１２月１９日付けの実験報告書（同、甲第５号証）
参考資料２：「化学大辞典　２　縮刷版」、共立出版株式会社、１９９３年６月１日縮刷版第３４刷、ｐ．８７３、「極限粘度数」の項（同、参考資料１）
参考資料３：高木　謙行　外１名編著「プラスチック材料講座［７］ポリプロピレン樹脂」、日刊工業新聞社、昭和４４年１１月３０日、ｐ．４６−４９（同、参考資料２）
参考資料４：T．Tsutsui et al．”Characterization of isotactic polypropylene obtained with ethylenebis(4，5，6，7−tetrahydro−1−indenyl)zirconium dichloride as catalyst” Makromol． Chem．190，1989，p．1177−1185（同、参考資料３）
参考資料５：本件の審査段階で特許権者が提出した平成１４年７月１６日付け意見書に添付された「ｍｍと２，１−量バランス（重合温度の影響）」と題するグラフ（同、参考資料６）
参考資料６：特開平７−１４９８３３号公報（同、参考資料７）
　
　　４−２−２．刊行物１〜３及び参考資料１〜６の記載内容
刊行物１
（１−１）「プロピレンとエチレンおよび／または式
ＣＨ２＝ＣＨＲ
（式中、Ｒは炭素数２〜１０のアルキル基である）のα−オレフィンとの結晶性共重合体であって、エチレンおよび／またはα−オレフィン２〜１０モル％を含有し、融点１１０〜１４０℃および２５℃のキシレン中の溶解度１０重量％未満を有することを特徴とするプロピレンの新規結晶性共重合体。」（請求項１）
（１−２）「当業者は、ポリプロピレンが少量のコモノマー、主としてエチレンおよび１−ブテンを重合反応時に導入することによって変性できることを知っている。この変性の目的は、重合体の融点を下げ、従って改良された溶接性の特性を示すフィルムを得ることである。」（第２頁左上欄第１４〜１９行）
（１−３）「（ａ）式・・・のジルコニウムの立体硬質キラル化合物；
（ｂ）式・・・のアルモキサン（alumoxanic）化合物から得られる触媒系を使用することによって、高い結晶化度および非常に良好な機械的性質（プロピレン単独重合体と非常に類似）が付与され・・・を有するプロピレン共重合体が得られることを今や見出した。」（第２頁左下欄第７行〜同頁右下欄下から第５行）
（１−４）「前記条件下で操作することによって得られた共重合体は、１３５℃のテトラリン中での固有粘度０．２ｄｌ／ｇよりも大を有する。」（第３頁右上欄第９〜１１行）
（１−５）「
ジルコニウム化合物合成
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重合
（１−６）
（第４頁）
　
刊行物２
（２−１）「エチレン成分及びプロピレン成分からなるプロピレン系ランダム共重合体であって、
（Ａ）その組成が、エチレン成分が１０ないし７０モル％及びプロピレン成分が３０ないし９０モル％の範囲にあり、
（Ｂ）デカリン中で１３５℃で測定した極限粘度〔η〕が０．５ないし６ｄｌ／ｇの範囲にあり、・・・
（Ｈ）プロピレンのｔｒｉａｄ連鎖でみたミクロアイソタクテイシテイが０．８以上の範囲にあり、
（Ｉ）共重合体の１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて共重合体主鎖中の隣接した２個の三級炭素原子間のメチレン連鎖に基づくαβおよびＢｒ（註：「Ｂｒ」は「βγ」の誤記と認める。）のシグナルが観測されず、・・・ことを特徴とするプロピレン系ランダム共重合体。」（請求項１）
（２−２）「従つて、本発明の目的はプロピレン成分とエチレン成分からなる新規プロピレン系ランダム共重合体を提供することにある。さらに、本発明の他の目的は、オレフイン系重合体などの熱可塑性樹脂に配合することにより、ヒートシール性または耐衝撃性の改善効果に優れた熱可塑性樹脂用改質剤を提供することにある。」（第５頁左上欄第１８行〜同頁右上欄第４行）
（２−３）「本発明において、共重合体の「３個のプロピレン連鎖」でみたミクロアイソタクシテイシテイ（Ｈ）は０．８以上、好ましくは０．９以上である。該ミクロアイソタクテイシテイの値は、・・・「３個のプロピレン連鎖」・・・の可能な組み合わせ数の総数のｘ・・・に対して、上記「３個のプロピレン連鎖」がとり得る三種の配列、すなわちｍ・ｍ配列（アイソタクテイツク配列）、ｍ・ｒ配列及びｒ・ｒ配列の中で、ｍ・ｍ配列をとっている該「３個のプロピレン連鎖」に数ｙの割合（ｙ／ｘ）を示す。上述のように、本発明で３個のプロピレン連鎖でみたミクロアイソタクシテイシテイとは、それ自体公知の１３Ｃ核磁気共鳴スペクトルの手法によつて３個のプロピレン連鎖に着目し、該３個のプロピレン連鎖単位における３個のプロピレンがアイソタクテイツクに配列している分率を定量したものである。」（第７頁右下欄第７行〜第８頁左上欄第１０行）
（２−４）「実施例−１・・・
（ｄ）重合・・・プロピレン１０ｋｇ（２３８モル）およびエチレン２．９ｋｇ（１０４モル）を−１５℃で装入し、引き続きアルミニウム原子換算で０．４グラム原子に相当するメチルアルミノオキサン、ジルコニウム原子換算で０．４ミリグラム原子に相当するエチレンビス（４，５，６，７−テトラヒドロ−１−インデニル）ジルコニウムジクロリドを装入し、−１５℃で５時間重合を行つた。・・・１３Ｃ−ＮＭＲにより測定した共重合体のプロピレン含有量は５８．２モル％、極限粘度〔η〕は、２．８０ｄｌ／ｇ、ＧＰＣより求めたＭｗ／Ｍｎは２．４２、ＤＳＣ融点は６４℃、Ｘ線回折法によつて測定した結晶化度は０．９％、沸騰酢酸メチル可溶分が０．０４重量％、アセトン・ｎ−デカン混合溶媒可溶分が０．２２重量％、１３Ｃ−ＮＭＲより求めたミクロアイソタクテイシテイが０．９５およびＢ値は１．２６であつた。・・・また、得られた共重合体の１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルには、αβ、βγに基づくシグナルは観測されなかつた。」（第１３頁右上欄第８行〜第１４頁右上欄第３行）
（２−５）「実施例５　実施例１と同様にして合成したエチレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリドをジルコニウム原子換算で０．４５ミリグラム原子用い重合時間を１０時間とした以外は実施例１と同様に重合を行つた。また、得られた共重合体の１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにはαβ、βγに基づくシグナルは観測されなかつた。」（第１４頁右上欄第１１〜１８行）
（２−６）表１には、実施例５の共重合体のプロピレン含有量は５９．８モル％であることが記載されている。（第１５頁上欄）
（２−７）表１（続）には、ミクロアイソタクテイシテイの項に、実施例１は０．９５、実施例３は０．９６、実施例５は０．９５であることが記載されている。（第１５頁下欄）
（２−８）「〔発明の効果〕以上のとおり、本発明のプロピレン系ランダム共重合体は分子量分布、組成分布が狭く、透明性に優れ、表面非粘着性でありそして低結晶性である。」（第１７頁左上欄第１〜５行）
　
刊行物３
（３−１）「エチレンビス（１−インデニル）ジルコニウムジクロライドおよびメチルアルミノキサン触媒系を用いたプロピレンの単独重合およびエチレンとの共重合」（第１３５０頁第１〜４行）
（３−２）「（２）重合温度が低くなるにつれてＣ６−不溶／Ｃ７−可溶フラクションの中でｍｍｍｍ値が高くなる傾向が認められた。」（第１３５２頁右欄第１６〜１８行）
（３−３）「Ｃ６−不溶／Ｃ７−可溶またはＣ７−不溶／Ｔ−可溶フラクションの計算結果を表５に示した。表５（註：表５の表題は「ポリプロピレンモノマーの２，１−及び１，３−挿入量」）に示されたように、重合温度が高くなるほど、２，１−挿入および１，３−挿入がより頻繁に起こったことが分かる。」（第１３５３頁右欄第１１〜１４行）
（３−４）「３０℃において、エチレンの量を変化させてプロピレンと共重合させた。得られた重合体の全体を１３Ｃｎ．ｍ．ｒ．分析によって構造解析した。結果を表６に示す。エチレンの導入により、共重合体に２２モル％のエチレン単位を導入することにより活性は最高８倍増強されたが、プロピレン単位配列のｍｍ値はほとんど影響を受けなかった。」（第１３５３頁右欄下から第１４〜７行）
（３−５）「少量のエチレンとのプロピレンの共重合の結果」と題する表６には、エチレン含量が７．４モル％でｍｍが９１％の共重合体（Ｒｕｎ　ｎｏ．１０）及びエチレン含量が２２モル％でｍｍが８９％の共重合体（Ｒｕｎ　ｎｏ．１１）が記載されている。（第１３５５頁）
（３−６）表８の表題には「共重合における２，１−挿入量（ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ）」と記載されており、同表には、エチレン含量が７．４モル％で、２，１−挿入量が０．６４％の共重合体（Ｒｕｎ　ｎｏ．１０）及びエチレン含量が２２モル％で、２．１−挿入量が０．８８％の共重合体（Ｒｕｎ　ｎｏ．１１）が記載されている。また、同表に続いて「表８に示すように、ポリマー中のエチレン量の増加に伴い、その量（ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ）は０．５８〜０．８８％へと僅かに増加し、これは２，１−挿入は、エチレン単位が成長する重合体鎖またはその近くに存在するとき、より頻繁に起こることを示唆している。」と記載されている。（第１３５６頁）    
　
参考資料１
　特開平１−２６６１１６号公報（刊行物１）の実施例５を追試した結果として、「エチレン含量：５．７ｍｏｌ％、ｍｍ：９６．１％、特定２，１−量：１．０％、１，３−量：０．０３％、極限粘度：２．９ｄｌ／ｇ」とのデータが示されている。
　
参考資料２
「きょくげんねんどすう　極限粘度数」の項（第８７３頁）に、「きょくげんねんどすう　極限粘度数・・・＝固有粘度」と記載されている。
　
参考資料３
「粘度式は［η］＝ｋＭαの形で示され、Ｋｉｎｓｉｎｇｅｒ４２），Ｐａｒｒｉｎｉ４３），Ｎａｔｔａ４４），Ｃｈｉａｎｇ４５）らによりもとめられているが、ＫｉｎｓｉｎｇｅｒおよびＰａｒｒｉｎｉの式がよく用いられる。いずれの式を用いても大きな差はない。
Ｋｉｎｓｉｎｇｅｒ４２）　［η］＝１．１０×１０−４Ｍ０．８０　 １３５℃　デカリン（３．７）
Ｐａｒｒｉｎｉ４３）　　　［η］＝０．８０×１０−４Ｍ０．８０　　１３５℃　テトラリン（３．８）」（第４７頁末行〜第４８頁第５行）
　
参考資料４
（参４−１）「エチレンビス（４，５，６，７−テトラヒドロ−１−インデニル）ジルコニウムジクロライドを触媒として得られたアイソタクティックポリプロピレンの構造」（第１１７７頁第１〜３行）
（参４−２）「Ｚｒ触媒系：・・・次いで、３３０ｍＬのトルエンと７２０ｍｇ（１．２×１０−２モルＡｌ）のメチルアルミノキサンを充填した。その後溶液をサーモスタット中で−１５℃に保ち、該系に１．３バールのプロペンを加圧した。４．５×１０−６モルのエチレンビス（４，５，６，７−テトラヒドロ−１−インデニル）ジルコニウムジクロライドを加えることによって、重合を開始した。」（第１１７８頁第１２〜１８行）
（参４−３）表２には、「Ｚｒ系−ポリマー全体のタクティシティａ）（ペンタッドのフラクションの％）ｍｍｍｍが９７．９、Ｆｂ）（％）が０．５９、・・・
ａ）不規則配列のメチル基をタクティシティーの評価において除外した。
ｂ）２，１−挿入量」（第１１８２頁）とのデータが示されている。
　
参考資料５
「ｍｍと２，１−量バランス（重合温度の影響）」と題するグラフ
　
参考資料６
（参６−１）「（ａ）プロピレン単位を５０〜９５モル％、エチレン単位を５〜５０モル％含んでなり、（ｂ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部の下記式で表されるトリアドタクティシティーが９０．０％以上であり、（ｃ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿入中のプロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．０５〜０．５％であり、（ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度が０．１〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあることを特徴とするプロピレン系エラストマー。」（請求項１）
（参６−２）「【実施例１】充分に窒素置換した１７リットルのオートクレーブに、ヘキサンを８リットル仕込み、６０℃に昇温し、プロピレンを１時間当たり２５０リットルとエチレンを１時間当たり１７０リットルを連続的にフィードし、８ｋｇ／ｃｍ２−Ｇに昇圧した。次ぎに、トリイソブチルアルミニウム８ミリモル、メチルアルミノキサン１．８ミリモル、ｒａｃ−ジメチルシリルビス｛１−（２−メチル−４−フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリドをＺｒ原子に換算して０．００６ミリモル加え、・・・６０℃で４５分間重合を行った。・・・。得られたポリマーは・・・極限粘度〔η〕＝１．４ｄｌ／ｇ、エチレン含量＝３３．６モル％、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティー＝９７．５％、プロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合は０．２７％、プロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合は０．０３％以下であった。」（段落【００８４】〜【００８６】）
（参６−３）「【実施例２】実施例１においてエチレンのフィード量を１７０リットルから６０リットルに変更し、プロピレンとエチレンの混合ガスのモル比を６０／４０から８１／１９に変更した以外は実施例１と同様にして重合を行った。得られたポリマーは・・・・・・極限粘度〔η〕＝１．５ｄｌ／ｇ、エチレン含量＝１５．４モル％、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティー＝９６．７％、プロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合は０．２８％、プロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合は０．０３％以下であった。」（段落【００８７】〜【００８８】）
（参６−４）「【実施例３】充分に窒素置換した１７リットルのオートクレーブに、ヘキサンを８リットル、水素を４０ｍｌ仕込み、７０℃に昇温し、プロピレンを１時間当たり２５３リットルとエチレン２２リットルを連続的にフィードし、６．５ｋｇ／ｃｍ２−Ｇに昇圧した。次ぎに、トリイソブチルアルミニウム８ミリモル、メチルアルミノキサン１．８ミリモル、ｒａｃ−ジメチルシリルビス｛１−（２−メチル−４−フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリドをＺｒ原子に換算して０．００６ミリモル加え、・・・７０℃で３０分間重合を行った。・・・得られたポリマーは・・・極限粘度〔η〕＝２．０ｄｌ／ｇ、エチレン含量＝６．０モル％、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティー＝９７．５％、プロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合は０．１８％、プロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合は０．０３％以下であった。」（段落【００８９】〜【００９１】）
　
　　４−２−３．対比・判断
（１）特許法第２９条１項違反（第３号に該当）について
　刊行物１には、プロピレンとエチレンとの結晶性共重合体であって、エチレンを２〜１０モル％を含有し、融点１１０〜１４０℃および２５℃のキシレン中の溶解度１０重量％未満を有するプロピレンの新規結晶性共重合体（摘示記載（１−１））及び該共重合体が１３５℃のテトラリン中での固有粘度０．２ｄｌ／ｇよりも大を有すること（摘示記載（１−４））が記載されている。
　そこで本件発明と刊行物１に記載された発明とを対比すると、両者はともにプロピレンとエチレンとを含む共重合体であって、プロピレン単位を９０〜９３モル％（即ち、エチレン単位を７〜１０モル％）含む点で一致するが、両発明は次の点で相違している。
（ア）本件発明においては「（ｂ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティーが９５．０％以上である」のに対して、刊行物１に記載された発明においては、トリアドタクティシティーが規定されていない点、
（イ）本件発明においては「（ｃ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿入中のプロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．５〜２．０％、かつ、プロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．０５％以下である」のに対し、刊行物１に記載された発明においては、２，１−挿入及び１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合が規定されていない点、
（ウ）本件発明は「（ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度が１〜１２ｄｌ／ｇの範囲にある」のに対し、刊行物１に記載された発明は、１３５℃、テトラリン中で測定した固有粘度が０．２ｄｌ／ｇより大であるとされている点、及び
（エ）本件発明はエラストマーであるのに対し、刊行物１に記載された発明は結晶性共重合体である点。
　
　そこでこれらの相違点の内、まず（ア）及び（イ）について以下に検討する。
　刊行物１には、「ジルコニウム化合物合成」について「エチレン−ビス−インデニル−ＺｒＣｌ２（ＥＢＩＺ）およびエチレン−ビス（テトラヒドロインデニル）−ＺｒＣｌ２（ＥＢＴＨＩＺ）の合成をジャーナル・オブ・オルガノメタリック・ケミストリー（Journal of Organometallic Chemistry）（1985）
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　この実施例５を追試したものとする参考資料１の実験報告書には、製造した共重合体を解析した結果として「エチレン含量：５．７ｍｏｌ％、ｍｍ：９６．１％、特定２，１−量：１．０％、１，３−量：０．０３％、極限粘度：２．９ｄｌ／ｇ」とのデータが示されており、このような共重合体は、上記（ア）及び（イ）に係る本件発明の要件（ｂ）及び（ｃ）を満たすものといえる。
　しかしながら、本件発明においては、共重合体のエチレン含量を７〜５０モル％に限定しているから、エチレン含量が５．７モル％である実施例５の共重合体はその点で本件発明の範囲を外れるものであり、刊行物１の実施例、比較例には、実施例５以外にもエチレン含量が７〜５０モル％であるものは記載されていない。また、刊行物１には、他に、エチレン含量が７〜５０モル％の共重合体であって本件発明の（ｂ）及び（ｃ）の要件を満たすものが記載されているものと認めるべき根拠は見いだせない。
　よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明は刊行物１に記載された発明であるということはできない。
　
（２）特許法第２９条第２項違反について
　刊行物２には、エチレン成分及びプロピレン成分からなるプロピレン系ランダム共重合体であって、（Ａ）その組成が、エチレン成分が１０ないし７０モル％及びプロピレン成分が３０ないし９０モル％の範囲にあり、（Ｂ）デカリン中で１３５℃で測定した極限粘度〔η〕が０．５ないし６ｄｌ／ｇの範囲にあり、（Ｈ）プロピレンのｔｒｉａｄ連鎖でみたミクロアイソタクテイシテイが０．８以上の範囲にあり、（Ｉ）共重合体の１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて共重合体主鎖中の隣接した２個の三級炭素原子間のメチレン連鎖に基づくαβおよびβγのシグナルが観測されないプロピレン系ランダム共重合体（摘示記載（２−１））が記載されており、実施例にはこのミクロアイソタクテイシテイが０．９５及び０．９６の共重合体が示されている（摘示記載（２−７））。
　そこで、本件発明と刊行物２に記載された発明とを対比すると、両者はともにプロピレンとエチレンとを含む共重合体であって、プロピレン単位を５０〜９０モル％（即ち、エチレン単位を１０〜５０モル％）含む点、及び、１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度が１〜６ｄｌ／ｇの範囲にある点で一致するが、両発明は次の点で相違している。
（オ）本件発明においては、「（ｂ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティーが９５．０％以上である」のに対し、刊行物２に記載された発明においては、プロピレンのｔｒｉａｄ連鎖でみたミクロアイソタクテイシテイが０．８以上とされ、実施例には０．９５および０．９６のものが示されている点、
（カ）本件発明においては、「（ｃ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿入中のプロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．５〜２．０％、かつ、プロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．０５％以下である」のに対し、刊行物２に記載された発明においては、共重合体主鎖中の隣接した２個の三級炭素原子間のメチレン連鎖に基づくαβおよびβγのシグナルが観測されないことが記載されているが、プロピレンモノマーの２，１−挿入及び１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合については規定されていない点、及び
（キ）本件発明においてはプロピレン系エラストマーと記載しているのに対し、刊行物２に記載された発明においてはプロピレン系ランダム共重合体と記載しており、エラストマーであるとは規定されていない点。
　
　そこでまず相違点（オ）について検討すると、刊行物２に記載されたプロピレンのｔｒｉａｄ連鎖でみたミクロアイソタクテイシテイの値は、「「３個のプロピレン連鎖」・・・の可能な組み合わせ数の総数ｘ・・・に対して、上記「３個のプロピレン連鎖」がとり得る３種の配列、すなわちｍ・ｍ配列（アイソタクテイツク配列）、ｍ・ｒ配列およびｒ・ｒ配列の中で、ｍ・ｍ配列をとっている該「３個のプロピレン連鎖」に数ｙの割合（ｙ／ｘ）（摘示記載（２−３））を示すものであるから、刊行物２に記載されたミクロアイソタクテイシテイと本件発明におけるトリアドタクティシティーとは、実質的に同じ内容について、分数で表現するか、％で表現するかという表現方法が異なるだけのものということができ、刊行物２の請求項１にはミクロアイソタクテイシテイが０．８以上の範囲にあること（摘示記載（２−１））が記載され、また実施例にはミクロアイソタクテイシテイが０．９５以上、即ち、トリアドタクティシティーが９５％以上の共重合体が記載されているから、（オ）の点は実質的な相違点とはいえない。
　次に、相違点（カ）について検討すると、刊行物２に記載された発明においては１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて共重合体主鎖中の隣接した２個の三級炭素原子間のメチレン連鎖に基づくαβおよびβγのシグナルが観測されないとされており（摘示記載（２−１））、刊行物２の第８頁右上欄第１行〜同頁左下欄下から１０行及び本件訂正明細書の段落【００２４】〜【００２６】の記載からみて、αβのシグナルはプロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位を示すものであり、βγのシグナルはプロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位を示すものと解されるから、刊行物２に記載された共重合体の２，１−挿入に基づく位置不規則単位および１，３−挿入に基づく位置不規則単位は観測できない程度に少ないということになる。これに対して、本件発明の共重合体の２，１−挿入に基づく位置不規則単位は０．５〜２．０％であり、１，３−挿入に基づく位置不規則単位は０．０５％以下であって、２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合が高い点で刊行物２に記載された共重合体とは明確に相違する。
　この点に関し、刊行物３には、触媒としてエチレンビス（１−インデニル）ジルコニウムジクロライドおよびメチルアルミノキサン触媒系を用いたプロピレンの単独重合およびエチレンとの共重合について記載され、重合温度が低くなるにつれて、ｍｍｍｍ（ペンタッドタクシティティー）値が高くなること（摘示記載（３−２））、プロピレンの単独重合体の製造においては、重合温度が上昇するにつれて、２，１−挿入に基づく位置不規則単位および１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合が増加すること（摘示記載（３−３））ならびにエチレンとの共重合においては、エチレンの共重合量が増加するにつれて、２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合が高くなることが記載されている（摘示記載（３−５））。
　そして、刊行物２の実施例５では、刊行物３において触媒成分として用いられたエチレンビス（１−インデニル）ジルコニウムジクロライドを含む触媒を用いて、−１５℃で、プロピレンとエチレンとを共重合させて、５９．８モル％のプロピレンを含有し、９５％のトリアドタクティシティーを有し、αβおよびβγのシグナルが観測されない、すなわち、２，１−挿入および１，３−挿入に基づく位置不規則単位が観測できない程度に少ない共重合体を製造（摘示記載（２−５）〜（２−７））しているが、２，１−挿入に基づく位置不規則単位を増加させるために、上記刊行物３の記載に基づいて重合温度を３０℃程度まで上昇させれば、ペンタッドタクティシティー、したがって、トリアドタクティシティーが低下することとなり、本件発明の共重合体のトリアドタクティシティー、及び、２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合と１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合とを、同時に満たすものが得られるとは考えにくい。
　現に、刊行物３の表８には、重合温度３０℃で共重合させて得られた、エチレン単位含量が７．４モル％で２，１−挿入量が０．６４％の共重合体（Ｒｕｎ　ｎｏ．１０）及びエチレン単位含量が２２モル％で２．１−挿入量が０．８８％の共重合体（Ｒｕｎ　ｎｏ．１１）（摘示記載（３−４）、（３−６））が記載されており、これらは本件発明の（ａ）のエチレン単位含量及び（ｃ）の２，１−挿入量を満たしているが、表６によるとそれらのトリアドタクシティティーはそれぞれ９１％および８９％（摘示記載（３−５））であり、本件発明の（ｂ）の「トリアドタクシティティーが９５％以上」という要件を満たしていない。
　そして本件発明は、（ａ）〜（ｄ）の要件を満たすことにより、訂正明細書に記載されてた所期の効果を奏し得たものであるから、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明は、刊行物２及び３に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものということはできない。
　
（３）特許法第３６条違反について
　（３−１）本件訂正明細書のプロピレン系エラストマーの開示について
　特許異議申立人は、訂正前の本件明細書の記載からは、本件発明の構成要件（ａ）〜（ｄ）を満たす共重合体をどのようにして形成するのか明確に説明されていないと主張する。
　この点について検討すると、刊行物３に記載されているように、重合温度を低くすることで構成要件（ｂ）のトリアドタクティシティーを高くすることができ、重合温度を高くすることで、構成要件（ｃ）の２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合ならびに１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合を高くすることができると考えられる。そして、重合温度のみを変化させた場合には、構成要件（ｂ）のトリアドタクティシティーと構成要件（ｃ）の２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合ならびに１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合とは相関関係を持って変動するが、参考資料５（ｍｍと２，１−量バランス（重合温度の影響））のグラフからみて、錯体（遷移金属化合物）が異なる場合、温度条件が同じであってもトリアドタクティシティーおよび２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合が異なり、グラフにおける傾きが異なることからみて、触媒成分である遷移金属化合物の構造が変化した場合には、トリアドタクティシティーと２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合との相関関係も変動するものと解される。したがって、触媒の種類と重合温度を適宜選択することにより、共重合体のトリアドタクティシティー、およびプロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合ならびに１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合を制御し得るものということができる。
　触媒成分の選択についても、本件訂正明細書の実施例において、実際に本件発明の構成要件（ｂ）及び（ｃ）を満たす共重合体が得られている以上、本件実施例で用いた２種の遷移金属触媒成分のうち、所望の特性に応じていずれかを選択して用いることができるし、本件訂正明細書に記載された遷移金属触媒化合物から任意の１種の化合物を選択して、本件実施例と同様にして重合することにより、該化合物を用いた場合の傾向を把握することができるので、当業者は相当の数の遷移金属触媒成分のすべてを一々試行するまでもなく、触媒成分を選択することができるものというべきである。
　さらに、刊行物３に記載（摘示記載（３−５））されているように、２，１−挿入量がエチレン量の増加に伴い増加することが本件の出願前に公知であるから、当業者はエチレンの添加量によっても、２，１−挿入の割合を制御することができるものと考えられる。
　そして、本件発明の構成要件（ａ）〜（ｄ）を満たすプロピレン系エラストマーは、実施例に記載されているように実際に得られているのであり、本件発明の構成要件（ａ）〜（ｄ）を満たす他のプロピレン系エラストマーも本件訂正明細書の記載事項及び技術常識により、重合触媒、重合温度、コモノマーの添加量を変動させることにより、当業者が容易に製造し得るものということができ、この点において、本件訂正明細書の開示が不十分であるとまではいうことができない。
　（３−２）重合触媒の製法について
　特許異議申立人は、訂正前の本件明細書には、本件発明の共重合体の製造に用いられる重合触媒の具体的な製法が記載されていないので、本件明細書の記載は不備であると主張するが、本件発明において用いられている触媒成分、所謂、メタロセン触媒の製造方法は、例えば、甲第４号証（欧州特許公開第０５４５３０３号明細書）に記載されているように本件の出願前に公知であるから、本件訂正明細書に触媒の具体的な製造方法が記載されていないとしても、公知のメタロセン触媒の製造方法を参考にして当業者が容易に製造し得るものと考えられ、この点により明細書の記載が不備であるとまではいうことができない。
　（３−３）実施例における重合方法の開示について
　特許異議申立人は、訂正前の本件明細書の実施例には、重合触媒として２種類のものしか記載がないので、他の触媒を用いて本件発明のプロピレン系エラストマーを製造する方法が不明である旨主張するが、（３−１）に述べたように、当業者は本件訂正明細書に記載された遷移金属触媒成分（Ａ）を用い、実施例の記載事項を参考にして、過度の試行を行うことなく、本件発明のプロピレン系エラストマーを製造することができると考えられるので、この点において明細書の記載が不備であるとまではいうことができない。
　（３−４）２，１−挿入と１，３−挿入の異種結合の定義や説明について
　本件訂正明細書には、２，１−挿入の定義が段落【００２３】〜【００２４】に記載されており、１，３−挿入の量、すなわちプロピレンの１，２−、１，３−、１，２−挿入に基づく３連鎖量の割合の定義は段落【００２２】及び【００２６】に記載されており、これらの「定義がなされていない」ということはできない。また、特許異議申立人は、参考資料６の実施例１〜３を提示し、特許権者の「重合温度が低くなるにつれて、得られるポリマーのｍｍｍｍ（ペンタッドタクティシティー）が高くなる傾向」や「重合温度が高いほど、２，１−及び１，３−挿入が生じやすい」という説明は、これらの実施例の示す傾向と一致しないと主張するが、これらの実施例においては、重合温度のみならず、エチレン含量も変化しており、（３−１）に述べたように、２，１−挿入量は重合温度のみならずエチレンの添加量によっても変動するので、参考例６の実施例の示す傾向が特許権者の説明と一致しないということはできない。さらに、特許異議申立人は、参考資料５（「ｍｍと２，１−量のバランス」）と題するグラフを提示して、重合温度の変更では、ｍｍを上限程度まで高くすることができないと考えられるから、各実施例において重合温度を変化させて、特許請求の範囲で限定された数値全体にわたってそれぞれの数値を増減させることができることが立証されない限り、明細書の記載が不備である旨主張する。しかしながら、参考資料５をみても、重合触媒、重合温度などを変化させることにより、ｍｍを上限程度まで高くすることが不可能であるともいうことができないので、上記立証がないことを以て、本件訂正明細書の記載が不備であるとまではいえない。
　（３−５）プロピレン系エラストマーの数値限定、効果について
　本件訂正明細書の実施例１は改質剤として好適なエチレン含量が２７．０％と多いプロピレン系エラストマーを製造して改質剤として用いた場合の改質効果を示しており、実施例２では、エチレン含量が８．５％と、フィルム用途などの単味使用で好適な、プロピレン系エラストマーを製造し、単味でフィルム成形した場合のヒートシール特性を示している。そして、実施例１のプロピレン系エラストマーは、エチレン含量が多いために実質的に融点を有さないものであり、改質剤としての効果を示すために、市販のポリプロピレンとブレンドして、アイゾット衝撃強度とＭＦＲを測定しているが、単味でフィルムなどに成形して用いるのには好適でないため、単味でフィルムとした場合のヒートシール性についての評価はなされていない。また、実施例２のプロピレン系エラストマーは、エチレン含量が８．５％と単味での成形に適した量であり、フィルム成形した場合のヒートシール性について評価されているが、このようなプロピレン系エラストマーは、通常改質剤として用いるものではないので、改質剤としての評価はなされていない。
　そうしてみると、本件実施例１及び２には、評価のなされていない項目があるものの、それぞれ得られたプロピレン系エラストマーの特性およびその評価を評価するのにふさわしい項目についての記載があるので、この点により訂正明細書の記載が不十分であるとはいえない。
　また、実施例には、本件発明の構成要件（ａ）〜（ｄ）を満たすプロピレン系エラストマーが、改質剤として用いられた場合に耐衝撃性、フィルムインパクト強度に優れ（実施例１）、単味でフィルムに成形した場合にヒートシール性に優れ（実施例２）ていることが示されており、また、特許異議意見書に記載された比較実験例１および２によっても本件発明の構成要件を満たすものと満たさないものとの特性上の差異は明らかであるので、この点において、本件訂正明細書の記載に不備があるとはいえない。
　
　以上のとおりであるから、本件訂正明細書の記載が特許法第３６条第４項、第５項第２号及び第６項の規定を満たしていないということはできない。
　
　　４−２−４．その他の特許異議の申立理由について
　さらに、特許異議申立人は、本件発明は、甲第３号証（刊行物３）、甲第４号証及び参考資料４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものである旨主張している。
　甲第４号証は、メタロセンと助触媒から形成される触媒の存在下に、オレフィンを重合または共重合することによるオレフィンポリマーの製造方法に関し、その第１９頁第２０〜３０行には、ＶＺ（粘度数）＝３４４ｃｍ３／ｇの、１０．８重量％のエチレンを含有するエチレン／プロピレンのブロックコポリマーが得られたことが記載されている。しかしながら、甲第４号証には、本件発明の（ｂ）、（ｃ）の要件である、トリアドタクティシティー、２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合及び１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合について何ら教示するところがない。そして、刊行物３には、本件発明におけるトリアドタクティシティー、２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合と１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合を同時に満足するプロピレン／エチレンの共重合体は記載されていないし、参考資料４の第１１８２頁の表２には、エチレンビス（４，５，６，７−テトラヒドロ−１−インデニル）ジルコニウムジクロライドを用いて製造した、タクティシティー（ペンタッドのフラクションの％）が９７．９％で、２，１−挿入量が０．５９％のポリプロピレンが記載されているが、エチレン／プロピレンコポリマーについての記載はない。したがって、甲第４号証、刊行物３及び参考資料４に記載された発明を寄せ集めても、本件発明を当業者が容易になし得たものとはいうことができない。
　
５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立の理由及び証拠、並びに取消理由によっては、本件発明についての特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年３月１７日（２００５．３．１７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
プロピレン系エラストマー
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
（ａ）プロピレン単位を５０〜
９３
７
（ｂ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部の下記式で表されるトリアドタクティシティーが９５．０％以上であり、
　【化１】
（ｃ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿入中のプロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．５〜２．０％、かつ、プロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．０５％以下であり、
（ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度が１〜１２ｄ１／ｇの範囲にあることを特徴とするプロピレン系エラストマー。
【発明の詳細な説明】
　【発明の技術分野】
　【０００１】
　【発明の技術分野】
　本発明は、トリアドタクティシティーが高い新規なプロピレン系エラストマーに関するものである。
　【０００２】
　【発明の技術的背景】
　プロピレン系エラストマーは、衝撃吸収性、耐熱性、ヒートシール性に優れているため、フィルムなどの単味使用のほか、熱可塑性樹脂の改質剤として用いられている。
　【０００３】
　しかしながら従来のプロピレン系エラストマーは、単味使用の場合、ヒートシール性、耐ブロッキング性、耐熱性が必ずしも充分ではなく、改質材として使用した場合、耐衝撃性の改良効果が必ずしも充分ではなかった。このため、耐衝撃性などに優れると共に、耐熱性、透明性、ヒートシール性、耐ブロッキング性、耐衝撃性の改良効果にも優れたプロピレン系エラストマーの出現が望まれている。
　【０００４】
　本発明者らはこのような状況に鑑みて検討した結果、特定量のエチレン単位を含んでなり、頭−尾結合からなるプロピレン連鎖部の、１３Ｃ−ＮＭＲで測定したトリアドタクティシティーが高く、かつ位置不規則単位が特定の割合であり、特定の極限粘度を有するプロピレン系エラストマーは、上記特性に優れることを見出して本発明を完成するに至った。
　【０００５】
　【発明の目的】
　本発明は、トリアドタクティシティーが高い新規なプロピレン系エラストマーを提供することを目的としている。
　【０００６】
　【発明の概要】
　本発明に係るプロピレン系エラストマーは、
（ａ）プロピレン単位を５０〜
９３
７
（ｂ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部の下記式で表されるトリアドタクティシティーが９５．０％以上であり、
　【化２】
（ｃ）１３Ｃ−ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿入中のプロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．５〜２．０％、かつ、プロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．０５％以下であり、
（ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度が１〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあることを特徴としている。
　【０００７】
　【発明の具体的説明】
　以下、本発明のプロピレン系エラストマーについて具体的に説明する。本発明のプロピレン系エラストマーは、プロピレン単位を５０〜９５モル％、好ましくは６０〜９３モル％、より好ましくは７０〜９０モル％の割合で含み、エチレン単位を５〜５０モル％、好ましくは７〜４０モル％、より好ましくは１０〜３０モル％の割合で含んでなるプロピレン−エチレンランダム共重合体である。
　【０００８】
　このようなプロピレン系エラストマーは、プロピレンおよびエチレン以外のオレフィンから導かれる構成単位をたとえば１０モル％以下の量で含んでいてもよい。
　【０００９】
　本発明のプロピレン系エラストマーは、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部の、１３Ｃ−ＮＭＲで測定したトリアドタクティシティーが９０．０％以上、好ましくは９２．０％以上、より好ましくは９５．０％以上であることが望ましい。
　【００１０】
　トリアドタクティシティーは、プロピレン系エラストマーの１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルから下記式により求められる。
　【００１１】
　【数１】
　【００１２】
　１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルは、試料５０〜７０ｍｇをＮＭＲサンプル管（５ｍｍφ）中でヘキサクロロブタジエン、ｏ−ジクロロベンゼンまたは１，２，４−トリクロロベンゼン約０．５ｍｌに約０．０５ｍｌのロック溶媒である重水素化ベンゼンを加えた溶媒中で完全に溶解させた後、１２０℃でプロトン完全デカップリング法で測定した。測定条件は、フリップアングル４５°、パルス間隔３．４Ｔ１以上（Ｔ１は、メチル基のスピン格子緩和時間のうち最長の値）を選択する。メチレン基およびメチン基のＴ１は、メチル基より短いので、この条件では磁化の回復は９９％以上である。ケミカルシフトは、頭−尾結合したプロピレン単位５連鎖の第３単位目のメチル基を２１．５９ｐｐｍとして設定した。
　【００１３】
　メチル炭素領域（１９〜２３ｐｐｍ）に係るスペクトルは、ピーク領域を第１領域（２１．２〜２１．９ｐｐｍ）、第２領域（２０．３〜２１．０ｐｐｍ）および第３領域（１９．５〜２０．３ｐｐｍ）に分類できる。なお、スペクトル中の各ピークは、文献（Ｐｏｌｙｍｅｒ，
３０
　【００１４】
　第１領域では、ＰＰＰ（ｍｍ）で示されるプロピレン単位３連鎖中の第２単位目のメチル基が共鳴する。第２領域では、ＰＰＰ（ｍｒ）で示されるプロピレン単位３連鎖の第２単位目のメチル基および、隣接する単位がプロピレン単位およびエチレン単位であるプロピレン単位のメチル基（ＰＰＥ−メチル基）が共鳴（２０．７ｐｐｍ付近）する。
　【００１５】
　第３領域では、ＰＰＰ（ｒｒ）で示されるプロピレン単位３連鎖の第２単位目のメチル基および、隣接する単位がいずれもエチレン単位であるプロピレン単位のメチル基（ＥＰＥ−メチル基）が共鳴（１９．８ｐｐｍ付近）する。
　【００１６】
　さらにプロピレン系エラストマーは、位置不規則ユニットを含む部分構造として、下記構造（ｉ）および（ｉｉ）を有する。
　【００１７】
　【化１】
　【００１８】
　この内、炭素Ａピーク、炭素Ａ’ピークは第２領域に、炭素Ｂピーク、炭素Ｂ’ピークは第３領域に現れる。このように第１〜３領域に現れるピークのうち、頭−尾結合したプロピレン単位３連鎖に基づかないピークは、ＰＰＥ−メチル基、ＥＰＥ−メチル基、炭素Ａ、炭素Ａ’、炭素Ｂおよび炭素Ｂ’に基づくピークである。
　【００１９】
　ＰＰＥ−メチル基に基づくピーク面積は、ＰＰＥ−メチン基（３０．６ｐｐｍ付近で共鳴）のピーク面積より評価でき、ＥＰＥ−メチル基に基づくピーク面積は、ＥＰＥ−メチン基（３２．９ｐｐｍ付近で共鳴）のピーク面積より評価できる。炭素Ａに基づくピーク面積は、炭素Ｂのメチル基が直接結合するメチン炭素（３３．６ｐｐｍ付近で共鳴）のピーク面積の２倍より評価でき、炭素Ａ’に基づくピーク面積は、炭素Ｂ’のメチル基の隣接メチン炭素（３３．２ｐｐｍ付近共鳴）のピーク面積により評価できる。炭素Ｂに基づくピーク面積は、隣接するメチン炭素（３３．６ｐｐｍ付近で共鳴）のピーク面積により評価でき、炭素Ｂ’に基づくピーク面積も同様に、隣接するメチン炭素（３３．２ｐｐｍ付近で共鳴）のピーク面積により評価できる。
　【００２０】
　したがって、これらのピーク面積を第２領域および第３領域のピーク面積より差し引くと、頭−尾結合したプロピレン単位３連鎖（ＰＰＰ（ｍｒ）およびＰＰＰ（ｒｒ））に基づくピーク面積を求めることができる。
　【００２１】
　以上によりＰＰＰ（ｍｍ）、ＰＰＰ（ｍｒ）およびＰＰＰ（ｒｒ）のピーク面積を評価することができるので、上記数式に従って、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティーを求めることができる。
　【００２２】
　本発明のプロピレン系エラストマーは、１３Ｃ−ＮＭＲで測定した、全プロピレン挿入中の２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合が０．５％以上であり、好ましくは０．５〜２．０％、より好ましくは０．５〜１．５％であることが望ましい。また、本発明のプロピレン系エラストマーは、１，２−、１，３−、１，２−挿入に基づく位置不規則単位が０．０５％以下、好ましくは０．０３％以下であることが好ましい。
　【００２３】
　重合時、プロピレンモノマーは、１，２−挿入（メチレン側が触媒と結合する）するが、稀に２，１−挿入することがある。２，１−挿入したモノマーは、ポリマー中で、位置不規則ユニットを形成する。全プロピレン挿入中の２，１−挿入の割合を１３Ｃ−ＮＭＲを利用して、Ｐｏｌｙｍｅｒ，
３０
　【００２４】
　【数２】
　【００２５】
　ここで、ピークの命名は、Ｃａｒｍａｎらの方法（Ｒｕｂｂｅｒ　Ｃｈｅｍ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．，
４４
　【００２６】
　プロピレンの１，２−、１，３−、１，２−挿入に基づく３連鎖量は、βγピーク（２７．４ｐｐｍ付近で共鳴）の面積の１／２を全メチル基ピークとβγピークの１／２の和で除して１００を乗ずることにより、その割合を％表示で求めた。
　【００２７】
　本発明のプロピレン系エラストマーは、１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．１〜１２ｄｌ／ｇ、好ましくは０．５〜１２ｄｌ／ｇ、より好ましくは１〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあることが望ましい。
　【００２８】
　本発明のプロピレン系エラストマーは、たとえば、
（Ａ）後述するような遷移金属化合物と、
（Ｂ）
（Ｂ−１）有機アルミニウムオキシ化合物、および
（Ｂ−２）前記遷移金属化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成する化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と
所望により
（Ｃ）有機アルミニウム化合物
からなるオレフィン重合触媒の存在下にエチレンとプロピレンとを共重合することにより得ることができる。
　【００２９】
　以下、本発明のプロピレン系エラストマーの製造に用いられるオレフィン重合用触媒について説明する。
　本発明で用いられるオレフィン重合触媒を形成する遷移金属化合物（Ａ）（以下「成分（Ａ）」と記載することがある。）は、下記一般式（Ｉ）で表される遷移金属化合物である。
　【００３０】
　【化２】
　【００３１】
　式中、Ｍは周期律表第ＩＶａ、Ｖａ、ＶＩａ族の遷移金属を示し、具体的には、チタニウム、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデン、タングステンであり、好ましくはチタニウム、ジルコニウム、ハフニウムであり、特に好ましくはジルコニウムである。
　【００３２】
　Ｒ１およびＲ２は水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、ケイ素含有基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基またはリン含有基を示し、具体的には、
　フッ素、塩素、臭素、ヨウ素などのハロゲン原子；
　メチル、エチル、プロピル、ブチル、ヘキシル、シクロヘキシル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコシル、ノルボルニル、アダマンチルなどのアルキル基、ビニル、プロペニル、シクロヘキセニルなどのアルケニル基、ベンジル、フェニルエチル、フェニルプロピルなどのアリールアルキル基、フェニル、トリル、ジメチルフェニル、トリメチルフェニル、エチルフェニル、プロピルフェニル、ビフェニル、ナフチル、メチルナフチル、アントラセニル、フェナントリルなどのアリール基などの炭素数１〜２０の炭化水素基；
　前記炭化水素基にハロゲン原子が置換したハロゲン化炭化水素基；
　メチルシリル、フェニルシリルなどのモノ炭化水素置換シリル、ジメチルシリル、ジフェニルシリルなどのジ炭化水素置換シリル、トリメチルシリル、トリエチルシリル、トリプロピルシリル、トリシクロヘキシルシリル、トリフェニルシリル、ジメチルフェニルシリル、メチルジフェニルシリル、トリトリルシリル、トリナフチルシリルなどのトリ炭化水素置換シリル、
　トリメチルシリルエーテルなどの炭化水素置換シリルのシリルエーテル、
　トリメチルシリルメチルなどのケイ素置換アルキル基、トリメチルフェニルなどのケイ素置換アリール基、
などのケイ素含有基；
　ヒドロオキシ基、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、ブトキシなどのアルコキシ基、フェノキシ、メチルフェノキシ、ジメチルフェノキシ、ナフトキシなどのアリロキシ基、フェニルメトキシ、フェニルエトキシなどのアリールアルコキシ基などの酸素含有基；
　前記含酸素化合物の酸素がイオウに置換したイオウ含有基；
　アミノ基、メチルアミノ、ジメチルアミノ、ジエチルアミノ、ジプロピルアミノ、ジブチルアミノ、ジシクロヘキシルアミノなどのアルキルアミノ基、フェニルアミノ、ジフェニルアミノ、ジトリルアミノ、ジナフチルアミノ、メチルフェニルアミノなどのアリールアミノ基またはアルキルアリールアミノ基などの窒素含有基；
　ジメチルフォスフィノ、ジフェニルフォスフィノなどのフォスフィノ基などのリン含有基である。
　【００３３】
　これらのうちＲ１は炭化水素基であることが好ましく、特にメチル、エチル、プロピルの炭素数１〜３の炭化水素基であることが好ましい。またＲ２は水素原子、炭化水素基であることが好ましく、特に水素原子であることが好ましい。
　【００３４】
　Ｒ３は炭素数２〜２０のアルキル基を示し、Ｒ４は炭素数１〜２０のアルキル基を示す。Ｒ３は２級または３級アルキル基であることが好ましい。また、Ｒ３、Ｒ４で示されるアルキル基は、ハロゲン原子、ケイ素含有基で置換されていてもよく、ハロゲン原子、ケイ素含有基としては、Ｒ１、Ｒ２で例示した置換基が挙げられる。
　【００３５】
　Ｒ４としては、エチル、ｎ−プロピル、ｉ−プロピル、ｎ−ブチル、ｉ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ペンチル、ヘキシル、シクロヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコシル、ノルボルニル、アダマンチルなどの鎖状アルキル基および環状アルキル基；
　ベンジル、フェニルエチル、フエニルプロピル、トリルメチルなどのアリールアルキル基などが挙げられ、２重結合、３重結合を含んでいてもよい。
　【００３６】
　Ｒ３としては、メチルおよびＲ４で例示したアルキル基が挙げられる。
　Ｘ１およびＸ２は、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基またはイオウ含有基を示し、具体的には、
　前記Ｒ１およびＲ２と同様のハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基が例示できる。
　【００３７】
　イオウ含有基としては、前記Ｒ１、Ｒ２と同様の基、およびメチルスルホネート、トリフルオロメタンスルフォネート、フェニルスルフォネート、ベンジルスルフォネート、ｐ−トルエンスルフォネート、トリメチルベンゼンスルフォネート、トリイソブチルベンゼンスルフォネート、ｐ−クロルベンゼンスルフォネート、ペンタフルオロベンゼンスルフォネートなどのスルフォネート基、メチルスルフィネート、フェニルスルフィネート、ベンゼンスルフィネート、ｐ−トルエンスルフィネート、トリメチルベンゼンスルフィネート、ペンタフルオロベンゼンスルフィネートなどスルフィネート基が例示できる。
　【００３８】
　Ｙは、炭素数１〜２０の２価の炭化水素基、炭素数１〜２０の２価のハロゲン化炭化水素基、２価のケイ素含有基、２価のゲルマニウム含有基、２価のスズ含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＮＲ５−、−Ｐ（Ｒ５）−、−Ｐ（Ｏ）（Ｒ５）−、−ＢＲ５−または−ＡｌＲ５−［ただし、Ｒ５は水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基］を示し、具体的には、
　メチレン、ジメチルメチレン、１，２−エチレン、ジメチル−１，２−エチレン、１，３−トリメチレン、１，４−テトラメチレン、１，２−シクロヘキシレン、１，４−シクロヘキシレンなどのアルキレン基、ジフェニルメチレン、ジフェニル−１，２−エチレンなどのアリールアルキレン基などの炭素数１から２０の２価の炭化水素基；
　クロロメチレンなどの上記炭素数１から２０の２価の炭化水素基をハロゲン化したハロゲン化炭化水素基；
　メチルシリレン、ジメチルシリレン、ジエチルシリレン、ジ（ｎ−プロピル）シリレン、ジ（ｉ−プロピル）シリレン、ジ（シクロヘキシル）シリレン、メチルフェニルシリレン、ジフェニルシリレン、ジ（ｐ−トリル）シリレン、ジ（ｐ−クロロフェニル）シリレンなどのアルキルシリレン、アルキルアリールシリレン、アリールシリレン基、テトラメチル−１，２−ジシリル、テトラフェニル−１，２−ジシリルなどのアルキルジシリル、アルキルアリールジシリル、アリールシリル基などの２価のケイ素含有基；
　上記２価のケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムに置換した２価のゲルマニウム含有基；
　上記２価のケイ素含有基のケイ素をスズに置換した２価のスズ含有基置換基などであり、
　Ｒ５は、前記Ｒ１、Ｒ２と同様のハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基である。
　【００３９】
　このうち２価のケイ素含有基、２価のゲルマニウム含有基、２価のスズ含有基であることが好ましく、さらに２価のケイ素含有基であることが好ましく、このうち特にアルキルシリレン、アルキルアリールシリレン、アリールシリレンであることが好ましい。
　【００４０】
　以下に上記一般式（Ｉ）で表される遷移金属化合物の具体的な例を示す。
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−エチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｎ−プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｉ−プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｎ−ブチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｓｅｃ−ブチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｔ−ブチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｎ−ペンチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｎ−ヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−シクロヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−メチルシクロヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−フェニルエチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−フェニルジクロルメチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−クロロメチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−トリメチルシリルメチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−トリメチルシロキシメチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジエチルシリル−ビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｉ−プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジ（ｉ−プロピル）シリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｉ−プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジ（ｎ−ブチル）シリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｉ−プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジ（シクロヘキシル）シリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｉ−プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−メチルフェニルシリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｉ−プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−メチルフェニルシリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｔ−ブチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジフェニルシリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｔ−ブチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジフェニルシリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｉ−プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジフェニルシリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−エチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジ（ｐ−トリル）シリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｉ−プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジ（ｐ−クロロフェニル）シリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−ｉ−プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリルビス｛１−（２−メチル−４−ｉ−プロピル−７−エチルインデニル）｝ジルコニウムジブロミド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２−メチル−４−ｉ−プロピル−７−メチルインデニル）｝ジルコニウムジメチル、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２−メチル−４−ｉ−プロピル−７−メチルインデニル）｝ジルコニウムメチルクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２−メチル−４−ｉ−プロピル−７−メチルインデニル）｝ジルコニウム−ビス（メタンスルホナト）、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２−メチル−４−ｉ−プロピル−７−メチルインデニル）｝ジルコニウム−ビス（ｐ−フェニルスルフィナト）、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２−エチル−４−ｉ−プロピルー７−メチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
　ｒａｃ−ジメチルシリル−ビス｛１−（２−フェニル−４−ｉ−プロピルー７−メチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリドなど。
　【００４１】
　これらの中で、４位にｉ−プロピル，ｓｅｃ−ブチル，ｔｅｒｔ−ブチル基などの分岐アルキル基を有するものが、特に好ましい。
　本発明では、上記のような化合物においてジルコニウム金属をチタニウム金属、ハフニウム金属、バナジウム金属、ニオブ金属、タンタル金属、クロム金属、モリブデン金属、タングステン金属に置き換えた遷移金属化合物を用いることもできる。
　【００４２】
　前記遷移金属化合物は、通常ラセミ体としてオレフィン重合用触媒成分として用いられるが、Ｒ型またはＳ型を用いることもできる。
　本発明で用いられるオレフィン重合用触媒を形成する（Ｂ−１）有機アルミニウムオキシ化合物（以下「成分（Ｂ−１）」と記載することがある。）は、従来公知のアルミノキサンであってもよく、また特開平２−７８６８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。
　【００４３】
　従来公知のアルミノキサンは、たとえば下記のような方法によって製造することができる。
（１）吸着水を含有する化合物あるいは結晶水を含有する塩類、たとえば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物を添加して、有機アルミニウム化合物と吸着水あるいは結晶水を反応させる方法。
（２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に直接水や氷や水蒸気を作用させる方法。
（３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなどの有機スズ酸化物を反応させる方法。
　【００４４】
　なお、該アルミノキサンは、少量の有機金属成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミノキサンの溶液から溶媒あるいは未反応有機アルミニウム化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解あるいはアルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。
　【００４５】
　アルミノキサンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物としては、具体的には、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリｎ−ブチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリｓｅｃ−ブチルアルミニウム、トリｔｅｒｔ−ブチルアルミニウム、トリペンチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリデシルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム；
　トリシクロヘキシルアルミニウム、トリシクロオクチルアルミニウムなどのトリシクロアルキルアルミニウム；
　ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムブロミド、ジイソブチルアルミニウムクロリドなどのジアルキルアルミニウムハライド；
　ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどのジアルキルアルミニウムハイドライド；
　ジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニウムエトキシドなどのジアルキルアルミニウムアルコキシド；
　ジエルアルミニウムフェノキシドなどのジアルキルアルミニウムアリーロキシドなどが挙げられる。
　【００４６】
　これらのうち、トリアルキルアルミニウム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、トリメチルアルミニウムが特に好ましい。
　また、アルミノキサンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物として、下記一般式（ＩＩ）で表されるイソプレニルアルミニウムを用いることもできる。
　【００４７】
　　（ｉ−Ｃ４Ｈ９）ｘＡｌｙ（Ｃ５Ｈ１０）ｚ…　（ＩＩ）
（式中、ｘ、ｙ、ｚは正の数であり、ｚ≧２ｘである。）
　上記のような有機アルミニウム化合物は、単独であるいは組合せて用いられる。
　【００４８】
　アルミノキサンの溶液に用いられる溶媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、シメンなどの芳香族炭化水素、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、オクタデカンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの石油留分あるいは上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素のハロゲン化物とりわけ、塩素化物、臭素化物などの炭化水素溶媒が挙げられる。その他、エチルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル類を用いることもできる。これらの溶媒のうち特に芳香族炭化水素または脂肪族炭化水素が好ましい。
　【００４９】
　本発明で用いられるオレフィン重合用触媒を形成する（Ｂ−２）前記遷移金属化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（以下「成分（Ｂ−２）」と記載することがある。）としては、特表平１−５０１９５０号公報、特表平１−５０２０３６号公報、特開平３−１７９００５号公報、特開平３−１７９００６号公報、特開平３−２０７７０３号公報、特開平３−２０７７０４号公報、ＵＳ−５４７７１８号公報などに記載されたルイス酸、イオン性化合物およびカルボラン化合物、カルボラン化合物を挙げることができる。
　【００５０】
　ルイス酸としては、トリフェニルボロン、トリス（４−フルオロフェニル）ボロン、トリス（ｐ−トリル）ボロン、トリス（ｏ−トリル）ボロン、トリス（３，５−ジメチルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、ＭｇＣｌ２、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３などが例示できる。
　【００５１】
　イオン性化合物としては、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリｎ−ブチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートなどが例示できる。
　【００５２】
　カルボラン化合物としては、ドデカボラン、１−カルバウンデカボラン、ビスｎ−ブチルアンモニウム（１−カルベドデカ）ボレート、トリｎ−ブチルアンモニウム（７，８−ジカルバウンデカ）ボレート、トリｎ−ブチルアンモニウム（トリデカハイドライド−７−カルバウンデカ）ボレートなどが例示できる。
　【００５３】
　上記のような前記遷移金属化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（Ｂ−２）は、２種以上混合して用いることができる。
　本発明で用いられるオレフィン重合用触媒を形成する（Ｃ）有機アルミニウム化合物（以下「成分（Ｃ）」と記載することがある。）としては、例えば下記一般式（ＩＩＩ）で表される有機アルミニウム化合物を例示することができる。
　【００５４】
　　Ｒ９ｎＡｌＸ３−ｎ…　（ＩＩＩ）
（式中、Ｒ９は炭素数１〜１２の炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１〜３である。）
　上記一般式（ＩＩＩ）において、Ｒ９は炭素数１〜１２の炭化水素基例えばアルキル基、シクロアルキル基またはアリール基であるが、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、トリル基などである。
　【００５５】
　このような有機アルミニウム化合物（Ｃ）としては、具体的には以下のような化合物が挙げられる。
　トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリ（２−エチルヘキシル）アルミニウム、トリデシルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム；
　イソプレニルアルミニウムなどのアルケニルアルミニウム；
　ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジイソプロピルアルミニウムクロリド、ジイソブチルアルミニウムクロリド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジアルキルアルミニウムハライド；
　メチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキクロリド、イソプロピルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド；
　メチルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、イソプロピルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハライド；
　ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニウムハイドライドなど。
　【００５６】
　また有機アルミニウム化合物（Ｃ）として、下記一般式（ＩＶ）で表される化合物を用いることもできる。
　　Ｒ９ｎＡｌＬ３−ｎ…　（ＩＶ）
（式中、Ｒ９は上記と同様であり、Ｌは−ＯＲ１０基、−ＯＳｉＲ１１３基、−ＯＡｌＲ１２２基、−ＮＲ１３２基、−ＳｉＲ１４３基または−Ｎ（Ｒ１５）ＡｌＲ１６２基であり、ｎは１〜２であり、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１６はメチル基、エチル基、イソプロピル基、イソブチル基、シクロヘキシル基、フェニル基などであり、Ｒ１３は水素原子、メチル基、エチル基、イソプロピル基、フェニル基、トリメチルシリル基などであり、Ｒ１４およびＲ１５はメチル基、エチル基などである。）
　このような有機アルミニウム化合物のなかでは、
　Ｒ７ｎＡｌ（ＯＡｌＲ１０２）３−ｎで表される化合物、例えば
　Ｅｔ２ＡｌＯＡｌＥｔ２、（ｉｓｏ−Ｂｕ）２ＡｌＯＡｌ（ｉｓｏ−Ｂｕ）２などが好ましい。
　【００５７】
　上記一般式（ＩＩＩ）および（ＩＶ）で表される有機アルミニウム化合物の中では、一般式Ｒ７３Ａｌで表される化合物が好ましく、特にＲがイソアルキル基である化合物が好ましい。
　【００５８】
　本発明で用いられるオレフィン重合用触媒は、成分（Ａ）、成分（Ｂ−１）（または成分（Ｂ−２））および所望により成分（Ｃ）を不活性炭化水素溶媒中またはオレフィン溶媒中で混合することにより調製することができる。
　【００５９】
　オレフィン重合用触媒の調製に用いられる不活性炭化水素溶媒として具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素あるいはこれらの混合物などを挙げることができる。
　【００６０】
　オレフィン重合用触媒を調製する際の各成分の混合順序は任意であるが、成分（Ｂ−１）（または成分（Ｂ−２））と成分（Ａ）とを混合するか、
　成分（Ｂ−１）と成分（Ｃ）とを混合し、次いで成分（Ａ）を混合するか、
　成分（Ａ）と成分（Ｂ−１）（または成分（Ｂ−２））とを混合し、次いで成分（Ｃ）を混合するか、あるいは、
　成分（Ａ）と成分（Ｃ）とを混合し、次いで成分成分（Ｂ−１）（または成分（Ｂ−２））を混合することが好ましい。
　【００６１】
　上記各成分を混合するに際して、成分（Ｂ−１）中のアルミニウムと、成分（Ａ）中の遷移金属との原子比（Ａｌ／遷移金属）は、通常１０〜１００００、好ましくは２０〜５０００であり、成分（Ａ）の濃度は、約１０−８〜１０−１モル／リットル、好ましくは１０−７〜５×１０−２モル／リットルの範囲である。
　【００６２】
　成分（Ｂ−２）を用いる場合、成分（Ａ）と成分（Ｂ−２）とのモル比（成分（Ａ）／成分（Ｂ−２））は、通常０．０１〜１０、好ましくは０．１〜５の範囲であり、成分（Ａ）の濃度は、約１０−８〜１０−１モル／リットル、好ましくは１０−７〜５×１０−２モル／リットルの範囲である。
　【００６３】
　成分（Ｃ）を用いる場合は、成分（Ｃ）中のアルミニウム原子（ＡｌＣ）と成分（Ｂ−１）中のアルミニウム原子（ＡｌＢ−１）との原子比（ＡｌＣ／ＡｌＢ−１）は、通常０．０２〜２０、好ましくは０．２〜１０の範囲である。
　【００６４】
　上記各触媒成分は、重合器中で混合してもよいし、予め混合したものを重合器に添加してもよい。
　予め混合する際の混合温度は、通常−５０〜１５０℃、好ましくは−２０〜１２０℃であり、接触時間は１〜１０００分間、好ましくは５〜６００分間である。また、混合接触時には混合温度を変化させてもよい。
　【００６５】
　本発明で用いられるオレフィン重合用触媒は、無機あるいは有機の化合物であって、顆粒状ないしは微粒子状の固体である微粒子状担体に、上記成分（Ａ）、成分（Ｂ）および成分（Ｃ）のうち少なくとも一種の成分が担持された固体状オレフィン重合用触媒であってもよい。
　【００６６】
　無機担体としては多孔質酸化物が好ましく、たとえばＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３などを例示することができる。
　有機化合物の顆粒状ないしは微粒子状固体としては、エチレン、プロピレン、１−ブテンなどのα−オレフィン、もしくはスチレンを主成分として生成される重合体または共重合体を例示することができる。
　【００６７】
　また、本発明で用いられるオレフィン重合触媒は、上記の微粒子状担体、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、予備重合により生成するオレフィン重合体および、所望により成分（Ｃ）から形成されるオレフィン重合触媒であってもよい。
　【００６８】
　予備重合に用いられるオレフィンとしては、プロピレン、エチレン、１−ブテンなどのオレフィンが用いられるが、これらと他のオレフィンとの混合物であってもよい。
　【００６９】
　なお、本発明に係るオレフィン重合用触媒は、上記のような各成分以外にもオレフィン重合に有用な他の成分、たとえば、触媒成分としての水なども含むことができる。
　【００７０】
　本発明のプロピレン系エラストマーは、上記のオレフィン重合用触媒の存在下にプロピレンとエチレンとの共重合を行うことによって製造することができる。共重合は懸濁重合、溶液重合などの液相重合法あるいは気相重合法いずれにおいても実施できる。
　【００７１】
　液相重合法では上述した触媒調製の際に用いた不活性炭化水素溶媒と同じものを用いることができ、プロピレンおよび／またはエチレンを溶媒として用いることもできる。
　【００７２】
　プロピレンとエチレンとの共重合温度は、懸濁重合法を実施する際には、通常−５０〜１００℃、好ましくは０〜９０℃の範囲であることが望ましく、溶液重合法を実施する際には、通常０〜２５０℃、好ましくは２０〜２００℃の範囲であることが望ましい。また、気相重合法を実施する際には、共重合温度は通常０〜１２０℃、好ましくは２０〜１００℃の範囲であることが望ましい。共重合圧力は、通常、常圧〜１００ｋｇ／ｃｍ２、好ましくは常圧〜５０ｋｇ／ｃｍ２の条件下であり、共重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。さらに共重合を反応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能である。
　【００７３】
　得られるプロピレン系エラストマーの分子量は、共重合系に水素を存在させるか、あるいは共重合温度、共重合圧力を変化させることによって調節することができる。
　【００７４】
　【発明の効果】
　本願のプロピレン系エラストマーは、トリアドタクティシティーが高い。このようなプロピレン系エラストマーは、耐熱性、衝撃吸収性、透明性、ヒートシール性、耐ブロッキング性に優れており、フィルム、シートなどへの単味使用の他、熱可塑性樹脂の改質材などに好適に使用できる。
　【００７５】
　【実施例】
　以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
　【００７６】
　なおヒートシール開始温度、熱処理後のヒートシール開始温度、フィルムインパクト強度およびアイゾット強度は、下記のようにして測定した。
　
ヒートシール開始温度
　得られたポリマーを用いて、Ｔダイを取り付けた３０ｍｍφの一軸押出機により幅３０ｃｍ、厚さ５０μｍのフィルムを形成した。
　【００７７】
　成形条件は、樹脂温度：２１０℃（押出機ダイス部）、引き取り速度：３ｍ／粉、冷却ロール：２５℃とした。
　得られたフィルムを２枚重ね合わせ、幅５ｍｍのシールバーを用い２ｋｇ／ｃｍ２の圧力で１秒間、種々の異なる温度でヒートシールした後、放冷した。この試料から幅１５ｍｍの試験片を切り取り、２３℃の温度下でヒートシール部を剥離速度２００ｍｍ／分、剥離角度１８０℃の条件で剥離した際の剥離抵抗力が３００ｇ／２５ｍｍになるシールバーの温度をヒートシール開始温度（℃）とした。
　【００７８】
　
熱処理後のヒートシール開始温度
　上記と同様の条件でヒートシールした２枚のフィルムを５０℃で、７日間熱処理した後に、上記と同様にして剥離抵抗力を測定し、剥離抵抗力が３００ｇ／２５ｍｍになるヒートシーラーの温度を熱処理後のヒートシール開始温度とした。
　【００７９】
　
フィルムインパクト強度
　前記ヒートシール開始温度の測定と同様にして成形したフィルムを用いて、フィルムインパクトテスター（東洋精機製）にて測定した。なお、該テスターの衝撃頭球部の形状は１／２インチφ（１２．７ｍｍφ）である。
　【００８０】
　
アイゾット衝撃強度
　得られたポリマー２０重量部と、三井石油化学工業株式会社製ポリプロピレンＨＩＰＯＬＴＭグレードＪ７００〔メルトフローレート（２３０℃）１１ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ３）８０重量部とをドライブレンドし、２軸押出機を用いて２００℃で混練してポリプロピレン組成物を調整した。得られたポリプロピレン組成物を用い、射出成形機にて樹脂温度２００℃、金型温度４０℃の条件でＡＳＴＭ成形片を成形しそのアイゾット衝撃強度（ＩＺ）を、ＡＳＴＭ２５６に準拠して測定した。
　【００８１】
　測定温度：２３℃
　試験片　：１２．７ｍｍ（幅）×６．４ｍｍ（厚さ）×６４ｍｍ（長さ）
　ノッチは機械加工によった。
　【００８２】
　
メルトフローレート（ＭＦＲ）
　アイゾット衝撃強度の測定時に調製したポリプロピレン組成物について、ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８に準拠して、荷重２．１６ｋｇ、温度２３０℃で測定した。
　【００８３】
　【実施例１】
　充分に窒素置換した２リットルのオートクレーブに、ヘキサンを９００ｍｌ仕込み、トリイソブチルアルミニウム１ミリモルを加え、プロピレンを気体で６０リットルフィードした。７０℃に昇温した後、エチレンをフィードして全圧を８ｋｇ／ｃｍ２−Ｇに昇圧し、メチルアルミノキサン０．４５ミリモル、ｒａｃ−ジフェニルシリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−イソプロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリドをＺｒ原子に換算して０．００１５ミリモル加え、エチレンを連続的にフィードして全圧８ｋｇ／ｃｍ２−Ｇを保ちながら４０分間重合を行った。重合後、脱気して大量のメタノール中でポリマーを回収し、１１０℃で１０時間減圧乾燥した。
　【００８４】
　得られたポリマーは４７．２ｇであり、重合活性は３１．５ｋｇポリマー／ミリモルＺｒ、極限粘度［η］＝２．０ｄｌ／ｇ、エチレン含量＝２７．０モル％、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティー＝９５．４％、プロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合は０．８８％、プロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位の割合は０．０５％以下であった。また、得られたポリマーの物性を測定した。
　【００８５】
　【実施例２】
　充分に窒素置換した２リットルのオートクレーブに、ヘキサンを９００ｍｌ仕込み、トリイソブチルアルミニウム１ミリモルを加え、７０℃に昇温した後、エチレンをフィードして２．０ｋｇ／ｃｍ２に加圧し、プロピレンをフィードして全圧を８ｋｇ／ｃｍ２−Ｇにし、メチルアルミノキサン０．３ミリモル、ｒａｃ−ジメチルシリルビス｛１−（２，７−ジメチル−４−イソプロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリドをＺｒ原子に換算して０．００１ミリモル加え、プロピレンを連続的にフィードして全圧ｋｇ／ｃｍ２−Ｇを保ちながら１０分間重合を行った。重合後、脱気して大量のメタノール中でポリマーを回収し、１１０℃で１０時間減圧乾燥した。
　【００８６】
　得られたポリマーは１６．８ｇであり、重合活性は１６．８ｋｇポリマー／ミリモルＺｒ、極限粘度［η］＝１．７ｄｌ／ｇ、エチレン含量＝８．５モル％、頭−尾結合からなるプロピレン連鎖部のトリアドタクティシティー＝９５．６％、プロピレンモノマーの２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合は０．６２％、プロピレンモノマーの１，３−挿入に基づく位置不規則単位はの割合０．０５％以下であった。また、得られたポリマーの物性を測定した。
　以上の結果を表１に示す。
　【００８７】
　【表１】