【事件の表示】
　特許第３３１２０５６号「ディ−ゼルエンジン用低公害燃料油及びその製造方法」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３１２０５６号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３３１２０５６号の請求項１ないし３に係る発明は、平成５年５月１９日に特許出願され、平成１４年５月２４日にその特許権の設定登録がされ、その後、東燃ゼネラル石油株式会社、新日本石油株式会社により特許異議の申立てがされ、取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１５年１１月４日に訂正請求がされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
　ア．訂正事項ａ
　特許請求の範囲の記載を次のとおりに訂正する。
「【特許請求の範囲】
【請求項１】硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分のみからなり、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足し、セタン価が５１以上であるディーゼルエンジン用低公害燃料油。
【請求項２】１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理するか、または軽油留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理した後、１５０〜３００℃の沸点範囲にある留分を採取することを特徴とする硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分のみからなり、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足し、セタン価が５１以上であるディーゼルエンジン用低公害燃料油の製造方法。
【請求項３】１５０〜３００℃の沸点範囲にある留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理して硫黄分を０．０４重量％以下とした第１軽油留分と３００〜３８０℃の沸点範囲にある留分を水素添加触媒の存在下に核水添処理して三環以上の芳香族成分を０．３％以下とした第２軽油留分とを混合することを特徴とする硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足するディーゼルエンジン用低公害燃料油の製造方法。」
　イ．訂正事項ｂ
　明細書の段落【０００９】の記載を次のとおりに訂正する。
「（１）硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分のみからなり、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足し、セタン価が５１以上であるディーゼルエンジン用低公害燃料油、
（２）１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理するか、または軽油留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理した後、１５０〜３００℃の沸点範囲にある留分を採取することを特徴とする硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分のみからなり、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足し、セタン価が５１以上であるディーゼルエンジン用低公害燃料油の製造方法、
（３）１５０〜３００℃の沸点範囲にある留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理して硫黄分を０．０４重量％以下とした第１軽油留分と３００〜３８０℃の沸点範囲にある留分を水素添加触媒の存在下に核水添処理して三環以上の芳香族成分を０．３％以下とした第２軽油留分とを混合することを特徴とする硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足するディーゼルエンジン用低公害燃料油の製造方法である。」
　（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び拡張・変更の存否
　ア．訂正事項ａは、請求項１ないし３については、「ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足する」と限定し、また、請求項１、２には「セタン価を５１以上」とさらに限定を付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　そして、「ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足する」ことは、願書に添付した明細書の段落【００１０】に記載されており、また、「セタン価を５１以上」とすることは前記ＪＩＳ　Ｋ　２２０４の規格及び同段落【００１７】の【表４】及び段落【００２１】の【表７】に記載されているから、訂正事項ａは、願書に添付した明細書に記載された事項の範囲内のものである。
　イ．訂正事項ｂは、訂正事項ａの訂正に伴い、これに整合しなくなる明細書の記載を特許請求の範囲の記載に整合するように訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　そして、これらの訂正事項は、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。　
（３）むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。　
　
３．特許異議の申立てについての判断
（１）本件発明
　上記２．のとおり訂正が認められるから、訂正後の本件の請求項１ないし３に係る発明（以下、「本件発明１ないし３」という。）は、上記２．（１）ア．訂正事項ａに記載されたとおりのものである。
（２）申立ての理由の概要
　ア．東燃ゼネラル石油株式会社の申立てについて
　（ｉ）訂正前の本件の請求項１に係る発明は、刊行物１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に該当するものである。
　（ii）訂正前の本件の請求項１ないし３に係る発明は、参考資料１を参酌すれば、刊行物１ないし刊行物５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の本件の請求項１ないし３に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　イ．新日本石油株式会社の申立てについて
　（ｉ）訂正前の本件の請求項１に係る発明は、刊行物６又は刊行物７に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に該当するものである。
　（ii）訂正前の本件の請求項１ないし３に係る発明は、刊行物７ないし刊行物９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の本件の請求項１ないし３に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
（３）取消しの理由の概要
　異議申立人東燃ゼネラル石油株式会社及び新日本石油株式会社の申立ての理由と同旨であり、次のとおりである。
　（ｉ）訂正前の本件の請求項１に係る発明は、その出願前頒布された下記の刊行物１、６あるいは７に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
　(ii)訂正前の本件の請求項１ないし３に係る発明は、その出願前頒布された下記の刊行物１ないし５、７ないし９に記載された発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
（４）引用刊行物及びその記載事項
［引用刊行物］
　刊行物１：特公平３−４７６７６号公報（異議申立人東燃ゼネラル石油株式会社の甲第１号証）
　刊行物２：特開平５−３９４９２号公報（同甲第２号証）
　刊行物３：特開平４−４６９９３号公報（同甲第３号証）
　刊行物４：Ｆｕｅｌ，ｖｏ１６７，Ｎｏ．１０，１４４１−１４４５頁，１９８８（同甲第４号証）
　刊行物５：「石油精製技術便覧（改訂版）」第６０頁、産業図書株式会社（昭和４７年３月１５日第２刷発行）（同甲第５号証）
　参考資料１：「欧米におけるシティー軽油導入動向について」財団法人石油産業活性化センターのホームページ複写物（平成１０年発行）（同参考資料）
　刊行物６：「燃料の芳香族成分及びセタン価、並びにセタン価向上剤が１９９１プロトタイプ大型ディーゼルエンジンからの汚染物質に及ぼす効果」ＳＡＥテクニカルペーパーシリーズ９０２１７１、ＳＡＥインターナショナル、第１〜１８頁、１９９０年１０月発行（異議申立人新日本石油株式会社の甲第１号証）
　刊行物７：「燃料及び不調整がディーゼルバスエンジンからの汚染物質に及ぼす効果」ＳＡＥテクニカルペーパーシリーズ９１０７３５、ＳＡＥインターナショナル、第１〜１０頁、１９９１年２月発行（同甲第２号証）
　刊行物８：「燃料の芳香族成分及びセタン価が燃焼及び１９９１プロトタイプ大型ディーゼルエンジンからの汚染物質に及ぼす効果」ＳＡＥテクニカルペーパーシリーズ９０２１７２、ＳＡＥインターナショナル、第１〜１５頁、１９９０年１０月発行（同甲第３号証）
　刊行物９（刊行物３）：特開平４−４６９９３号公報（同甲第４号証）
　参考資料２：「石油の炭化水素」、技術資料第１６巻第２号（通巻第４６号）、三菱石油株式会社、第２５〜４８頁、昭和４１年１２月２０日発行（同参考文献１）
［引用刊行物等の記載事項］　
　［刊行物１］
「１　灯油留分を尿素又はモレキュラーシーブ法で処理して得られ、沸点が１８０℃以上からなる脱ノルマルパラフィン油に、ナフサ留分を改質し、ベンゼン、トルエン、キシレン留分を蒸留分離した後の釜残油を１０〜３０容量％混合したことを特徴とする寒冷地用軽油。」（特許請求の範囲）
「本発明は、南極や北極圏等の寒冷地において、雪上車、ブルドーザ、発電機等のディーゼル機関を作動させる軽油に関する。」（第１欄１０〜１２行）
「実験例１　水添脱硫した灯油留分（沸点１５０〜２５０℃）をモーレツクス法により処理して得られた脱ノルマルパラフィン油を常圧蒸留して２００℃以下の留分をカットして試油Ａを得た。次に、ナフサ留分（沸点３０〜１８０℃）をプラツトフォーミング法により改質して得られたリホーメートを蒸留分離して１６０℃以下の留分をカットした釜残油を得、これを試油Ｂとした。上記試油Ａと試油Ｂの性状及びこれらを混合した試作油の性状を第１表に示した。」（第４欄２８〜３８行）
　　　　　　　　第１表（抜粋）
実験Ｎｏ．　　　試油Ａ　　試油Ｂ　　　１　　　　　２　　　　　３
混合率（Ｂ／Ａ＋Ｂ）
Ｖｏｌ％　　　　−−　　　−−　　　１０　　　　１５　　　　２０
硫黄分ｗｔ％　０．００２↓同左　　　同左　　　　同左　　　　同左
セタン指数　　　４９　　　１０　　　４５　　　　４２　　　　４０
蒸留終点℃２５２．０　２８０．０　２５４．５ ２５６．０　２５９．０
（第３頁第１表の抜粋）
　［刊行物２］
「硫黄分０．５〜２．０重量％、沸点２００〜４００℃の範囲にある石油蒸留留出油を水素化処理触媒の存在下、温度３７１〜４８０℃、圧力１０〜５０Ｋｇ／ｃｍ２の条件で水素と接触させて硫黄分を０．０５重量％以下にする第一工程と、第一工程の水素化処理油を水素化処理触媒の存在下、温度８０〜１４９℃、圧力１０〜５０Ｋｇ／ｃｍ２の条件で水素と接触させて硫黄分を０．０５重量％以下、かつ色相をセーボルト色値で０以上にする第二工程とからなる低硫黄ディーゼル軽油の製造法。」（特許請求の範囲）
「本発明により硫黄分０．５〜２．０重量％、沸点２００〜４００℃の範囲にある石油蒸留留出油から硫黄分０．０５重量％以下（脱硫目標値）で、かつ色相もセーボルト色値で０以上（色相基準値）であるディーゼル軽油を製造できる。」（段落【００３２】）
　［刊行物３（刊行物９）］
「１．原料軽油を分留して複数の留分に分割し、それぞれの留分について脱硫処理あるいは脱硫処理と脱色処理を行い、この後に各留分を混合することを特徴とする軽油の脱硫方法。
２．原料軽油を、２７０℃〜３３０℃の範囲から設定されるカット温度で分留し、沸点が上記カット温度より低い低沸点留分と、沸点が上記カット温度より高い高沸点留分に分割し、該低沸点留分を脱硫処理するとともに、該高沸点留分を脱硫処理した後に色相安定化処理し、この後に双方の処理油を混合することを特徴とする軽油の脱硫方法。
３．上記色相安定化処理が、白土処理または水素添加処理であることを特徴とする請求項２に記載の軽油の脱硫方法。」（特許請求の範囲の請求項１ないし３）
「本発明は・・・硫黄濃度が０．０５ｗｔ％以下の製品軽油を効率良く製造する方法の提供を目的としている。」（第２頁右上欄１３〜１５行）
「そこで粗軽油（原料軽油）を蒸留し各温度で分留した後、各留分について一定の条件で水素化脱硫を行い、各留分の脱硫の難易性について調べた。その結果、高沸点側の留分の脱硫効果が低く、そこに含まれている硫黄化合物が水素化分解し難いことが認められた。すなわち３１０℃付近の温度を境として、それよりも高沸点の留分と低沸点の留分とに分割した場合、難分解硫黄化合物は高沸点側の留分に濃縮されることになる。本発明は、原料軽油を分留して複数の留分に分割し、それぞれの留分の脱硫難易度に合わせて脱硫処理あるいは脱硫処理と色相安定化処理を行い、この後に各留分を混合することによって、硫黄濃度の極めて低い製品軽油を製造する方法である。次に、図面を参照して本発明方法の一例を詳細に説明する。第１図は本発明方法の一例を説明するための図であって、この図中符号１０は原料軽油１を常圧で蒸留するための蒸留器、１１、１２は脱硫反応器、１３は色相安定化処理装置である。この例による軽油の脱硫処理では、まず石油類の常圧蒸留により得られる沸点範囲が約２００〜３７０℃の原料軽油１を蒸留器１０に供給し、所定のカット温度で蒸留し、このカット温度よりも高沸点側の留分（高沸点留分という）と、低沸点側の留分（低沸点留分という）に分留する。この例では原料軽油１を上記２つの留分（高沸点留分および低沸点留分）に分留する例を示しており、この場合のカット温度としては、２７０℃〜３３０℃の範囲から設定され、特に好ましくは３００〜３２０℃付近の温度に設定される。」（第２頁右下欄１０行〜第３頁左上欄２０行、第１図参照）
「高沸点留分１４と低沸点留分１５は、それぞれ脱硫反応器１１，１２に送り、水素と混合して水素化脱硫処理（以下、脱硫処理という）する。・・・なお、上記脱硫反応器１１，１２に使用される脱硫触媒としては、アルミナまたはシリカーアルミナを担体とし、これにＣｏ−Ｍｏ系、Ｎｉ−Ｍｏ系またはＣｏ−Ｎｉ−Ｍｏ系の各金属硫化物を保持させたものなどが使用される。」（第３頁右上欄１７行〜同左下欄２０行）
「（実施例）　先の比較例と同じ粗軽油を用い、カット温度３１０℃で蒸留して高沸点留分と低沸点留分の２つの留分に分割した。・・・次に、これら２つの留分を、脱硫後の各留分の油を混合して得られた油中の硫黄濃度が０．０５ｗｔ％となるように脱硫した。・・・この結果を第１表に示した。・・・さらに使用触媒量が最も少なくなる条件（ミニマムポイント）は、高沸点留分の脱硫処理後の硫黄濃度を０．ｌｗｔ％とし、低沸点留分の脱硫処理後の硫黄濃度を約０．０２３ｗｔ％としたときであった。」（第４頁右上欄１行〜第５頁左上欄１１行、第１表参照）
　［刊行物４］
　刊行物４には、水素化処理の苛酷度を上げると、二環及び多環芳香族分の濃度が減少する旨（１４４３頁図２参照）記載されている。
　［刊行物５］
「４・２・２　灯軽油水素化脱硫法・・・反応条件を苛酷にすれば芳香族分を水素化してナフテン系炭化水素に変化させ、煙点やセタン価などの向上をはかることもできる」（第６０頁下から１０〜６行）
　［参考資料１］
「１．調査の背景および目的
　都市部の環境対策を目的とした超低硫黄グレードの軽油は、優遇税制の下にスウェーデンやフィンランドで１９９１年以降、導入された。これらの軽油はシティーディーゼル（シティー軽油）と称され、その硫黄分は、１９９３年以降、米国、カナダ、欧州で導入された硫黄分０．０５％以下よりも一桁低い。」（第１頁１〜５行）
「３．シティー軽油導入の背景と普及状況
　シティー軽油とは、都市部におけるディーゼル自動車からのエミッションを低減する目的で設計され、一般軽油と比較して、（１）（註（１）〜（３）は丸数字）硫黄分が少ない、（２）芳香族分が少ない、（３）軽質である、という特性の内少なくとも一つ以上を備えた軽油であり、スウェーデン、フィンランド等の北欧を中心に導入されている。」（第２頁１５〜１９行）
「３．１　スウェーデン
・・・１９７０年代に行われた環境庁の調査研究によりディーゼル排気は人体の健康に対して悪影響を及ぼすことが明らかとなったことから、１９８８年にスウェーデン環境庁は政府より、燃料油の各種パラメータがディーゼル排気に及ぼす影響について調査研究するよう諮問された。・・・その結果、硫黄分フリーで低芳香族分の燃料油が最もエミッションが少なく、生物学的影響も少ない。燃料油のパラメータで重要なものは、密度、蒸留終点、比発熱量、全芳香族分、２環芳香族および多環芳香族分（ＰＡＨ）である事などが判明した。また、環境庁の調査研究プログラムと併行してスウェーデン都市交通協会でも実験検討が実施された。・・・排ガス中のＰＡＨは燃料油中のＰＡＨと強い相関性があり、低ＰＡＨの燃料油を用いれば排ガス中のＰＡＨは８０〜９０％低減されること、及び、低ＰＡＨ燃料油は標準軽油と比較して生物学的影響は４５〜７５％低いこと等が判明した。スウェーデン環境庁はディーゼル排気と大気環境および生物学的影響に関する調査研究結果に基づき、１９９０年にシティー軽油（環境対策用軽油：クラス１（ＭＫ−１）、クラス２（ＭＫ−２））の品質規格を提案し、同年、スウェーデン議会で承認された。翌１９９１年に政府は環境対策用軽油に対する優遇税制を設け、クラス１（ＭＫ−１）とクラス２（ＭＫ−２）を市場導入し、１９９２年に規格改訂されて現在に至っている。」（第２頁２２行〜第３頁８行）
「４．１　欧米各国のシティー軽油の規格及び代表性状
（１）スウェーデン
表１にシティー軽油の規格及び代表性状を示す。」（第４頁１８〜２０行）
　表１の抜粋
　クラス１（ＭＫ−１）の規格として、
　硫黄分が０．００１重量％以下、
　ＰＡＨ（三環以上の芳香族分）が０．０２体積％以下、
　蒸留の初留点が１８０℃以上、
　９５％点が２８５℃以下、
　クラス１（ＭＫ−１）の代表性状として、
　硫黄分が０．０００１重量％、
　ＰＡＨ（三環以上の芳香族分）が０．００体積％、
　蒸留の初留点が１８５℃、
　９５％点が２８０℃（第４頁の表１参照）
　［刊行物６］
「ＶＥ−１プロジェクトのフェーズＩの結果により、燃料油の芳香族成分のレベルが汚染物質に影響する重要な燃料油特性であることが示されたが、セタン価は概ね芳香族成分のレベルに対して相関があった。燃料油のセタン価及び芳香族成分の含有量の効果について研究するために、それら２つの性質の点で幅広いバリエーションの燃料を用いた。」（第２頁左欄第２０〜２６行）
「参考のため、汚染物質の統計的分析に用いた燃料の平均的な特性値を添付表Ａ−１に示す。」（第２頁右欄下から４行〜最終行）
　表Ａ−１の抜粋
データプロセスＮｏ．　　Ｋ　　　　Ｌ　　　　Ｍ　　　　　Ｎ
硫黄，Ｍａｓｓ％　０．０４８　０．０４８　０．０５５　０．０４８
窒素，ｐｐｍ　　　　　　９　　　４３１　　　３　　　　　３
三環芳香族　　　　　　０．０　　０．０　　０．０　　　０．０
ベースセタン価　　　４４．１　４４．１　４８．６　　３８．５
セタン価向上剤体積％　０．００　０．６３　０．００　　０．００
セタン価の向上　　　　０．０　　９．８　　０．０　　　０．０
トータルセタン価　　４４．１　５３．９　４８．６　　３８．５
初留点　°Ｆ　　　　　４０３　　４０３　　３９２　　　３９４
（当審換算℃）　　　（２０６）（２０６）（２００）　（２０１）　
終点　　　　　　　　　６０７　　６０７　　６０５　　　５４２
（当審換算℃）　　　（３１９）（３１９）（３１８）　（２８３）
（第１３頁表Ａ−１参照）
　［刊行物７］
「選択された燃料特性の制御により将来型ディーゼルエンジンからの汚染物質を低減するための多くの試みがなされている。ＥＰＡは、汚染物質の低減のために１９９４年までに米国の輸送用ディーゼル燃料について低硫黄分（≦０．０５ｗｔ％）かつセタン指数４０以上とすることを予定している。また、カリフォルニア州は、１９９４年までに低硫黄分ディーゼル燃料の芳香族成分をｌ０容量％未満とするように義務づけている。排出効果に関しては、提案された燃料の変更もさることながらディーゼルエンジンのデザイン及びチューニング状態がより重要であろう。本研究では、セタン価、芳香族成分、９０％留出温度及び硫黄分の異なる燃料を用いた１９８６ＤＤＣ６Ｖ９２−ＴＡバスエンジンからの汚染物質に関する試験について報告する。選択された不調整条件下でこれらの燃料でエンジンを稼動させ、バスエンジンの汚染物質におけるそれらの相乗効果を検討した。ＨＣ排出量を除いて、規制された排出物への影響は試験燃料の性質よりもチューニング状態の方がより大きかった。しかし、燃料の９０％留出温度が低く、低芳香族成分、高セタン価、低硫黄分であるときに汚染物質の排出量が低減されやすいなど、燃料の特性は規制された汚染物質に関して有意な効果を示した。」（第１頁左欄第２〜２５行）
「現在使用され又は近い将来のバスの特性に応じられる種々のディーゼル燃料を代表して５つの燃料を選択した。５つの燃料の物性値を排出グレード試験燃料の規格と共に表２に示す。」（第２頁右欄下から２０行〜下から１５行）
　第２表の抜粋
　燃料の性質　　　　　　　　　　　コード“Ｃ１” 
　硫黄，Ｍａｓｓ％−Ｄ２６２２　　０．０３５
　炭素，Ｍａｓｓ％−Ｅ１９１　　　　８６．５
　水素，Ｍａｓｓ％−Ｅ１９１　　　　１３．５
　ベースセタン価−Ｄ６１３　　　　　４２．０
　トータルセタン価−Ｄ６１３　　　　４２．０
　セタン指数−Ｄ９７６　　　　　　　４７．４
　セタン指数−Ｄ４７３７　　　　　　４８．１
　初留点，℃−Ｄ８６　　　　　　　　　１６７
　５％点−Ｄ８６　　　　　　　　　　　１８４
　１０％点−Ｄ８６　　　　　　　　　　１８９
　５０％点−Ｄ８６　　　　　　　　　　２２３
　９０％点−Ｄ８６　　　　　　　　　　２６６
　９５％点−Ｄ８６　　　　　　　　　　２７３
　終点−Ｄ８６　　　　　　　　　　　　２８９
（第３頁表２参照、コード“Ｃ１”のみ示す）
　［刊行物８］
「燃料の性質が燃焼特性及び汚染物質に及ぼす効果を調べるために、ＥＰＡの過度運転条件における汚染物質試験方法を用いてプロトタイプの１９９１−モデルディーゼルエンジンにて試験を行った。１１の燃料について、主に全芳香族成分、多環芳香族成分及びセタン価に注目し、その他の燃料の性状についても検討した。燃料の硫黄分及び芳香族成分を低減するために水素化処理を用いた。セタン価の増加及び芳香族成分の減少に伴い、炭化水素及びＮＯｘの排出量は減少した。パーティキュレートの排出量の予測は硫黄分、芳香族成分及び９０％留出温度による場合が最もよかった。炭化水素及びパーティキュレートの排出量に関しては、全芳香族成分よりも多環芳香族成分の方がより大きな重要性を示した。燃焼パラメーターは燃料のセタン価に強く依存した。」（第１頁左欄第２〜２０行）
　［刊行物９］
　刊行物３の記載事項参照。
　［参考資料２］
　参考資料２は、石油の炭化水素に関するもので、第４０〜４１頁には、沸点２７５〜３０５℃留分の２環芳香族を示す表１５（（１）蒸発留分Ｎｏ．５、（２）蒸発留分Ｎｏ．６）が記載されている。また、第４１頁には、３０５〜４０５℃３環芳香族留分から単離された化合物を示す表１６が記載されており、当該化合物としてフェナントレン、ピレン等が列挙されている。
　
（５）対比・判断
　（ｉ）特許法第２９条第１項第３号違反について
　本件発明１は、
「硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ
三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、
１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分のみからなり、
ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足し、
セタン価が５１以上である
ディーゼルエンジン用低公害燃料油。」である。
　本件発明１と刊行物１に記載された寒冷地用軽油とを対比すると、本件発明１では、セタン価が５１以上であるのに対して、刊行物１に記載された軽油は、セタン指数が４０〜４５、混合前の試油Ａでもセタン指数が４９にとどまる点で相違する。
　そして、セタン価とセタン指数は、相互に読み替えることができる数値であるから、セタン指数が４０〜４５あるいは４９のものとセタン価が５１以上のものとでは、少なくともそのセタン価の点で両者は相違している。
　したがって、本件発明１は、刊行物１に記載された発明ではない。
　次に、本件発明１と刊行物６に記載された発明とを対比すると、刊行物６には、データプロセスＮｏ．Ｋ、Ｌ、Ｍ、Ｎの燃料油として三環芳香族の含有量が０．０のものが掲げられているが、いずれも留分のみからなるベースセタン価は、３８．５〜４４．１と本件発明１の５１を下まわるものである。
　ところで、データプロセスＮｏ．Ｌとして、トータルセタン価が５３．９のものがあるが、これはセタン価向上剤の添加により、セタン価が９．８向上したものと認められるから、留分のみからなる燃料油ではない。
　また、本件発明１と刊行物７に記載された発明とを対比すると、刊行物７には、「コード“Ｃ１”」の燃料が記載されているが、ベースセタン価が４２．０であり、刊行物６に記載された発明との対比と同様に、少なくともセタン価が５１以上の燃料油が記載さていない点で相違する。
　したがって、両者は少なくともセタン価の点で相違しているから、本件発明１は、刊行物６あるいは７に記載された発明ではない。
　(ii)特許法第２９条第２項違反について
　［本件発明１について］
　本件発明１と、刊行物１に記載された発明とを対比すると、前述のとおり刊行物１には、少なくともセタン価が５１以上の燃料油が記載さていない点で相違する。
　また、本件発明１と刊行物７に記載された発明とを対比すると、刊行物７には、「コード“Ｃ１”」の燃料が記載されているが、ベースセタン価が４２．０であり、刊行物１に記載された発明との対比と同様に、少なくともセタン価が５１以上の燃料油が記載さていない点で相違する。
　その相違する点について検討すると、セタン価の向上について、刊行物１にセタン価向上剤を添加すること、刊行物５に、芳香族分を水素化してナフテン系炭化水素に変化させ、セタン価の向上をはかることができる旨、刊行物８に芳香族分を水素化処理して、セタン価の向上とＮＯｘの減少をはかる旨の記載があるが、本件発明１では、「１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分のみからなり、」とされており、セタン価向上剤の添加等、特定の沸点範囲の留分以外の成分の含有を排除するものであることは明らかであるところ、刊行物１記載のセタン価向上剤を添加したもの（データプロセスＮｏ．Ｌ）は、窒素の含有量が多いこと（４３１ｐｐｍ）から、排気ガス中のＮＯｘの発生量が多いものと予測され、本件発明１の窒素酸化物を著しく低減するとの目的を達成できるものではないことは明らかといえるし、また、刊行物５、８及び２〜４、９の記載からセタン価が５１以上の燃料油が直ちに導き出されるものではない。
　なお、参考資料１は、本件出願後に頒布されたものであるから、そこに記載されている技術的事項を、刊行物１に記載された事項と組み合わせて、本件発明１の容易想到性をいうものとして採用することはできないし、そこに記載されている事項全体を本件特許出願前の技術水準と認めることもできない。
　また、参考資料２は、非売品であって、本件出願前頒布された刊行物であることが明らかではないし、その記載内容を参酌しても前記の認定を左右するものではない。
　そして、本件発明１では、全ての構成を採用することにより、排気ガス中のパーティキュレート及び窒素酸化物を著しく低減できる等の効果を奏することは格別なものといえる。
　したがって、本件発明１は、刊行物１〜５及び７〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　［本件発明２について］
　本件発明２は、本件発明１の燃料油を製造するために、脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理をすることを構成として付加するものであるから、本件発明１と同様のことがいえる。
　したがって、本件発明２は、刊行物１〜５及び７〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　［本件発明３について］
　本件発明３と刊行物３に記載された発明とを対比する。
　刊行物３には、沸点範囲が約２００〜３７０℃の原料軽油を所定のカット温度（２７０℃〜３３０℃）で蒸留し、所定のカット温度よりも高沸点側の留分（高沸点留分）と低沸点側の留分（低沸点留分）に分留し、それぞれ水素化脱硫して混合する、硫黄分が０．０５重量％以下の軽油の製造方法が記載され、実施例では、混合後の軽油の硫黄濃度を０．０５重量％と設定する場合、脱硫後の高沸点留分の硫黄濃度が０．１重量％、低沸点留分の硫黄濃度が約０．０２３重量％としたとき触媒の使用量を最小とする好適条件であったとしている。
　そこで、本件発明３と刊行物３に記載された発明とを対比すると、刊行物３には、３００℃を含む温度をカット温度とすることが記載されているし、低沸点留分、高沸点留分の沸点範囲、脱硫後の硫黄分は、本件発明３に包含される数値範囲であるが、本件発明３では、３００〜３８０℃の沸点範囲にある留分を水素添加触媒の存在下に核水添処理して三環以上の芳香族成分を０．３％以下とすると共に、混合後の軽油の三環以上の芳香族成分を０．１％以下とするのに対して、刊行物３には、脱硫後の高沸点留分及び混合後の軽油に関し、三環以上の芳香族成分の含有量について記載がない点で相違する。
　その相違する点について検討する。
　刊行物４及び５には、水素化処理の過酷度を上げると、芳香族の濃度が減少する旨の記載があるので、刊行物３に記載された高沸点留分の水素化処理がそのような過酷な水素化処理であるのかどうかをみると、刊行物３記載の水素化処理は芳香族の核水添を目的としていないし、また、該水素化処理が過酷であって三環以上の芳香族成分が核水添されるということを示唆するものであるとも認められないから、刊行物３記載の該水素化処理は、高沸点留分中の三環以上の芳香族成分を核水添するような過酷なものということができないので、刊行物３には、三環以上の芳香族成分の含有量の点で本件発明３のものを満たすものが示唆ないし開示されているものということができず、また、刊行物１、２、４、５、７、８の記載をみても、本件発明３のように三環以上の芳香族の成分の含有量を特定することが容易であるとはいえない。
　そして、本件発明３では、排気ガス中のパーティキュレート及び窒素酸化物を著しく低減できる等の効果を奏することは格別なものといえる。
　したがって、本件発明３は、刊行物１〜５、７〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
（６）むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１ないし３に係る特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明１ないし３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年７月２６日（２００５．７．２６）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
ディーゼルエンジン用低公害燃料油及びその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分のみから
なり、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足し、セタン価が５１以上である
　【請求項２】１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理するか、または軽油留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理した後、１５０〜３００℃の沸点範囲にある留分を採取することを特徴とする硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分のみからな
り、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足し、セタン価が５１以上である
　【請求項３】１５０〜３００℃の沸点範囲にある留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理して硫黄分を０．０４重量％以下とした第１軽油留分と３００〜３８０℃の沸点範囲にある留分を水素添加触媒の存在下に核水添処理して三環以上の芳香族成分を０．３％以下とした第２軽油留分とを混合することを特徴とする硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からな
り、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足する
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、燃焼排気ガス中のパーティキュレートおよび窒素酸化物等の大気汚染物質を低減させることができるディーゼルエンジン用低公害燃料油およびその製造方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　ディーゼルエンジンは燃費が良く、燃料代が安く、しかもエンジンが丈夫であることから、トラック、バス、船舶、建設機械等に搭載され、社会環境の変化に伴い、その量は年々増加の傾向にある。
　【０００３】
　現在、このディーゼルエンジン用燃料油は、主に、直留軽油留分を水素化脱硫し、これに各種の石油留分基材を調合して製造されている。
　【０００４】
　しかし、この燃料油を用いた燃焼排ガス中には、黒煙の元凶であるパーティキュレートや酸性雨の原因である窒素酸化物（ＮＯＸ）等の大気汚染物質が、比較的多く含まれ、地球的な環境保護の立場から、これら大気汚染物質の低減が急務となってきている。
　【０００５】
　ディーゼルエンジン排気ガス中のパーティキュレートは、燃料中の硫黄分を低減させることにより減少でき、燃料中の低硫黄化の検討が進められている。この低硫黄化の方策として、過酷な条件、例えば、反応温度を高くするか、反応時間を長くして水素化脱硫を行う方法がある。しかし、この方法では、製品が蛍光色に着色したり、触媒寿命が短くなるという欠点を有している。一方、反応水素圧を上げれば、これらの問題は解決できるが、装置の耐圧を遥かに超えてしまうため、新しい装置の建設を必要とし、その費用が膨大となり、好ましいものではない。さらに、特定の条件で２段階で水素化処理する方法（特開平５−３９４９２号公報）、軽油留分を複数の留分に分割し、それぞれの留分について脱硫処理あるいは脱硫処理と脱色処理を行い、この後各留分を混合する方法（特開平４−４６９９３号公報）等が提案されているが、新たな装置を必要とする等、経済的に十分ではなく、またパーティキュレートの大気汚染物質の低減についても十分ではなかった。
　【０００６】
　また、パーティキュレートの他の低減対策としては、排気管の途中にフィルターを設けて捕集、燃焼する方法が提案されているが、燃焼制御等が難しく、実用化に到っていない。さらに、アルコールやアセタール等の含酸素化合物を添加する方法が検討されている（ＳＡＥ　ｐａｐｅｒ９３０７２８，１９９３）が、現在提案されているこれらの化合物は、軽油留分への溶解性が小さいかったり、水の混入により乳化して燃焼性を低下させたり、或いは水層へ添加剤が移行して効果が消失したり、セタン価を下げて燃焼性を悪化させる等の問題があった。
　【０００７】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は、上記問題を解決するもので、本発明の目的は、排気ガス中のパーティキュレートおよび窒素酸化物等の汚染物質を大幅に低減できるディーゼルエンジン用低公害燃料組成物を提供するとともに、この燃料を蛍光着色を生じさせず、経済的に、しかも効率良く製造する方法を提供することにある。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者は、上記課題を解決すべく、鋭意検討した結果、ディーゼルエンジン用燃料油中の硫黄分を０．０５重量％以下で、三環以上の芳香族成分を０．１％以下にすると排気ガス中の硫黄酸化物、パーティキュレート及び窒素酸化物を著しく低減できること、さらに軽油留分のうち沸点が３００℃以下の留分には三環以上の芳香族成分が０．１％以下であること、また三環以上の芳香族成分は水素添加触媒の存在下に容易に部分核水添され、この燃焼排気ガスはパーティキュレートや窒素酸化物等が非常に少ないことを見出し、本発明に想到した。
　【０００９】
　
（１）硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分のみからなり、ＪＩＳ　Ｋ２２０４に規定された軽油の規格を満足し、セタン価が５１以上であるディーゼルエンジン用低公害燃料油、
　
（２）１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理するか、または軽油留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理した後、１５０〜３００℃の沸点範囲にある留分を採取することを特徴とする硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、１５０〜３００℃以下の沸点範囲にある留分のみからなり、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足し、セタン価が５１以上であるディーゼルエンジン用低公害燃料油の製造方法、
　
（３）１５０〜３００℃の沸点範囲にある留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理して硫黄分を０．０４重量％以下とした第１軽油留分と３００〜３８０℃の沸点範囲にある留分を水素添加触媒の存在下に核水添処理して三環以上の芳香族成分を０．３％以下とした第２軽油留分とを混合することを特徴とする硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなり、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足するディーゼルエンジン用低公害燃料油の製造方法である。
　【００１０】
　上記本発明のディーゼルエンジン用低公害燃料油は、ＪＩＳ　Ｋ　２２０４に規定された軽油の規格を満足するものであるが、特には、規格では硫黄分が０．２重量％以下となっているが、この硫黄分を０．０５重量％以下とし、しかも三環以上の芳香族成分を０．１％以下としたものである。この三環以上の芳香族成分とは、一般には３員環以上、特には５〜６員環が三個以上縮合した、いわゆる縮合多環芳香族化合物、例えば、アルキル等の置換基を有する、または有しないアントラセン、フェナントレン、インダセン、フルオレンフルオランテン、、アセアントリレン、アセフェナントリレン、ピレン、ナフタセン、トリフェニレン、クリセン等をいうが、この成分及びその量を正確に特定することは現実的に困難である。そこで、本発明においては、軽油留分を高速液クロマトグラフィーにより表１に示した条件下で分析して、保持時間が１６〜２７分の間に溶出してくるピークを三環以上の芳香族成分と定義し、このピーク面積からフェナントレンを内部標準として作成した検量線に基づいて三環以上の芳香族成分量を算出する。例えば、軽油留分を表１の条件で分析すると、図１に示すクロマトグラムが得られるが、この図中のピークＡ〜Ｂの間のピークが三環以上の芳香族成分として定義されるものである。
　【表１】
　【００１１】
　上記の三環以上の芳香族成分は、通常の石油精製装置の蒸留設備を用いて３００℃でカットすれば、その軽質留分に殆ど含まれないことが分かった。そこで、この留分の硫黄分を０．０５重量％以下にすれば上記本発明のデーゼルエンジン用低公害燃料油を得ることができる。硫黄分の低減は、一般に用いられている水素化脱硫により行うことができる。例えば、アルミナまたはアルミナ−シリカ担体に、Ｃｏ−Ｍｏ、Ｎｉ−ＭｏまたはＣｏ−Ｎｉ−Ｍｏの組合せで金属として２〜２０重量％担持させた触媒を用いて、水素圧１０〜５０ｋｇ／ｃｍ２、温度３２０〜３８０℃、液空間速度（ＬＨＳＶ）０．５〜１０ｈ−１、水素量５０〜１５００Ｎｍ３／ｋｌ−ｏｉｌの条件から適宜選定して、水素化脱硫させるとよい。すなわち、１５０〜３００℃、特には１８０〜３００℃の沸点範囲にある留分を上記のように脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理して、硫黄分を０．０５重量％以下すると、硫黄分が０．０５重量％以下で、かつ三環以上の芳香族成分が０．１％以下からなる本発明のディーゼルエンジン用低公害燃料油が得られる。
　【００１２】
　またさらには、通常の、１５０〜３８０℃、特には１８０〜３００℃の沸点範囲にある軽油留分を脱硫触媒の存在下に水素化脱硫処理した後、１５０〜３００℃、特には１８０〜３００℃の沸点範囲にある留分を採取しても同様に得られる。この場合、前記水素化脱硫処理は、硫黄分を０．０５重量％以下とする必要はなく、油種によって異なるが、０．１〜０．１５重量％とすることで、カット後の１５０〜３００℃、特には１８０〜３００℃の沸点範囲にある留分を０．０５重量％以下とすることができる。しかし、この方法で得られるディーゼルエンジン用低公害燃料油は、軽質であるため燃費が低下する嫌いがある。
　【００１３】
　上記本発明のディーゼルエンジン用低公害燃料油の他の製造方法としては、軽油留分のうち、軽質部分を過度に水素化脱硫処理し、重質部分を核水添処理して三環以上の芳香族成分を低下させ、この両者を混合する方法である。この軽質部分としては、蒸留装置でのカット温度を３００℃として、その軽質留分を用いると、水素化脱硫が容易で、また混合後の三環以上の芳香族成分を容易に０．１％以下とすることができる。この軽質部分は、３５０℃以上の高温で水素化脱硫すると、蛍光物質により着色する傾向にある。しかし、この軽質分は水素化脱硫されやすく、さほど過酷な条件でなくとも、高度に脱硫した油を得ることができる。この場合の水素化脱硫は、上述したような触媒を用い、上述の条件から硫黄分が０．０４重量％以下になるような条件を選定して脱硫するが、水素化脱硫温度を３５０℃以下で行なうと脱硫油が蛍光色に着色することがないため好ましい。一方、重質部分としては、軽油の全留分から上記軽質留分を除いた残留部分、すなわち、蒸留装置でのカット温度を３００℃として、その重質留分を用いるが、３００〜３８０℃の沸点範囲にある他の重質の軽油基材を用いても良い。この部分は、三環以上の芳香族成分が多量に含まれており、水素添加処理して、核水添して、三環以上の芳香族成分を０．３％以下にする。この水素添加処理は、例えば、アルミナまたはアルミナ−シリカ担体に、Ｎｉ、Ｎｉ−ＭｏまたはＮｉ−Ｃｏ−Ｍｏの組合せで金属として２〜２０重量％担持させた触媒を用いて、水素圧１０〜１５０ｋｇ／ｃｍ２、温度３２０〜４００℃、液空間速度（ＬＨＳＶ）０．５〜１０ｈ−１、水素量５０〜１５００Ｎｍ３／ｋｌ−ｏｉｌの条件から適宜選定して行なうことができる。上記軽質留分の水素化脱硫油と重質留分の水素添加処理油とは、それぞれカット前の比率でそのまま混合すると良いが、軽質留分の水素化脱硫油１重量部に対して重質留分の水素添加処理油０．３〜２重量部の割合で混合しても、特に支障はない。重質留分の水素添加処理油の混合が０．３重量部より少ないと重油基材として処理する量が増大するので経済的ではなく、しかもディーゼルエンジン用燃料油の燃費が低くなってあまり好ましくない。また、重質留分の水素添加処理油を２重量部以上とすると、比較的処理コストの高い水素添加処理油の使用量が多く経済上好ましくない。
　【００１４】
　【発明の効果】
　本発明のディーゼルエンジン用低公害燃料組成物は、排気ガス中の硫黄酸化物、窒素酸化物、炭化水素及びパーティキュレート等の汚染物質を大幅に低減でき、本発明の製造方法によって、この燃料を蛍光着色を生じさせることなく、経済的に、しかも効率良く製造することができる。
　【００１５】
　【実施例】
分析例
　表２に示す性状を有する軽油留分を理論段数１５段、還流比４の蒸留装置を用いて、表３に示した温度でカットし、各留分について比重、硫黄分、芳香族成分の分析を行なった。この結果を表３に示した。なお、芳香族成分は、前述の表１の条件で、高速液体クロマトグラフィーにより行ない、この代表的なクロマトグラムを図１に示した。図中、一環の芳香族成分は保持時間が４〜９分のＣ〜Ｄの間のピーク、二環の芳香族成分は保持時間が９〜１６分のＤ〜Ａのピーク、三環の芳香族成分は保持時間が１６〜２７分のＡ〜Ｂの間のピークで特定でき、この各々のピーク面積から、予め作成した標準試料による検量線を用いて、各環の芳香成分量を求めた。
　【表２】
　【表３】
　【００１６】
　この結果から、軽油留分中のＩＢＰ〜３００℃までの留分には、三環以上の芳香族成分は０．１％であることが分かる。
　【００１７】
実施例１
　上記で蒸留した留分のうち、ＩＢＰ〜３００℃までの留分をアルミナ担体にコバルトを金属として３重量％及びモリブデンを金属として１０重量％担持させた触媒を用いて、水素圧３０ｋｇ／ｃｍ２、温度３００℃、液空間速度３ｈ−１、水素量１００Ｎｍ３／ｋｌ−ｏｉｌの条件下で、水素化脱硫し、１８０℃より軽い留分をカットして表４に示す性状の水素化脱硫油を得た。また、この水素化脱硫油に、三環の芳香族成分であるアルキルアントラセン（４重量倍量のメチルナフタレンに溶解してしよう）を加え、三環の芳香族成分が０．５％、１．２％になるように調製した試供油を作製した。
　【表４】
　【００１８】
　上記の水素化脱硫油、表２に示した性状を有する軽油留分及び試供油を、表５に示した直噴ディーゼルエンジンで燃焼させ、図示平均有効圧が６ｋｇ／ｃｍ２となる条件下での、排気ガス中のパーティキュレート（ＰＭ）（ミニダイリューションシステム（堀場製作所製）により採取）、可溶成分（ＳＯＦ）（ＰＭが付着しているフィルターと、これをジクロロメタンで６時間抽出した残量との差）およびＮＯＸ（自動車排気ガス測定装置ＭＥＸＡ−８１２０Ｄ、堀場製作所製）を測定した。この結果を表６に示した。
　【００１９】
　これらの結果から、硫黄分を０．０５重量％以下、三環以上の芳香族成分を０．１％以下にすると排気ガス中のパーティキュレート、炭化水素、ＳＯＸ、ＮＯＸ等の大気汚染物質を大幅に低減できることが分かる。
　【表５】
　【表６】
　【００２０】
実施例２
　分析例で蒸留した留分のうち、ＩＢＰ〜３００℃までの留分をアルミナ担体にコバルトを金属として３重量％及びモリブデンを金属として１０重量％担持させた触媒を用いて、水素圧３０ｋｇ／ｃｍ２、温度３００℃、液空間速度３．０ｈ−１、水素量１００Ｎｍ３／ｋｌ−ｏｉｌの条件下で、水素化脱硫し、１８０℃より軽い留分をカットして水素化脱硫油を得た。また、分析例で蒸留した留分のうち、３００〜ＥＰまでの留分をアルミナ担体にニッケルを金属として３重量％及びモリブデンを金属として１２重量％担持させた触媒を用いて、水素圧７０ｋｇ／ｃｍ２、温度３４０℃、液空間速度０．７ｈ−１、水素量５００Ｎｍ３／ｋｌ−ｏｉｌの条件下で、水素添加処理し、１８０℃より軽い留分をカットして水素添加油を得た。
　【００２１】
　水素化脱硫油１重量部に対し、水素添加油１重量部を混合して、表７の性状を有するディーゼルエンジン用燃料油を調製した。これを実施例１に示したエンジンを用いて燃焼させ、同様に排気ガス中の大気汚染物質を分析した。この結果を表８に示した。
　【表７】
　【表８】
　【００２２】
この結果から、本発明のディーゼルエンジン用燃料油は排気ガス中のパーティキュレート及び窒素酸化物を著しく低減できることが分かり、さらに、この種の燃料を、低い水素圧で、蛍光着色なしに、経済的に、しかも効率良く製造することができるが分かる。
　【００２３】
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　軽油留分を高速液クロマトグラフィーにより分析して得られたクロマトグラムである。