【事件の表示】
　特許第３４３８３４５号「芳香族ポリエステル組成物」の請求項１ないし４、６に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３４３８３４５号の請求項１ないし４、６に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続きの経緯
　　特許第３４３８３４５号に係る発明は、平成６年９月２７日に特許出願（優先日：平成５年９月３０日　日本）され、平成１５年６月１３日に特許権の設定登録がなされ、その後、太田　謡子（以下、「特許異議申立人」という。）より請求項１ないし４及び６に係る特許について特許異議の申立てがなされ、平成１６年１２月１０日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である平成１７年２月１７日に特許異議意見書及び訂正請求書が提出されたものである。
　
２．訂正の適否
　２−１．訂正の内容
　特許権者が求める訂正の内容は以下のとおりである。
　訂正事項ａ
　請求項１及び２の「層状珪酸塩」を「層状珪酸塩である膨潤性フッ素雲母」と訂正する。
　訂正事項ｂ
　請求項５の「前記層状珪酸塩が膨潤性フッ素雲母」を「前記膨潤性フッ素雲母が、Ｌｉ型フッ素テニオライト、Ｎａ型フッ素テニオライト、Ｎａ型四珪素フッ素雲母及びＬｉ型四珪素フッ素雲母より成る群から選ばれるもの」と訂正する。
　訂正事項ｃ
　請求項６の「請求項１ないし５に記載の芳香族ポリエステル樹脂組成物」を「請求項１ないし５のいずれかに記載の芳香族ポリエステル組成物」と訂正する。
　訂正事項ｄ
　段落【０００７】の「層状珪酸塩」を「層状珪酸塩である膨潤性フッ素雲母」と訂正する。
　訂正事項ｅ
　段落【００３３】の「実施例１〜５」を「実施例１〜４及び比較例１」と訂正する。
　訂正事項ｆ
　段落【００３４】の「実施例６」、「実施例７」及び「実施例８」を、それぞれ「実施例５」、「実施例６」及び「実施例７」と訂正する。
　訂正事項ｇ
　段落【００３５】の「比較例１」、「比較例２」、「比較例３」及び「実施例５」（３箇所）を、それぞれ「比較例２」、「比較例３」、「比較例４」及び「比較例１」（３箇所）と訂正する。
　訂正事項ｈ
　段落【００３５】の「層間化合物の代わりにオスモスＮを使用した以外は実施例１と同様に行った」を「層間化合物の代わりにオスモスＮを使用した以外は比較例１と同様に行った」と訂正する。
　訂正事項ｉ
　段落【００３６】の「比較例４」、「比較例５」及び「実施例５」（２箇所）を、それぞれ「比較例５」、「比較例６」及び「比較例１」（２箇所）と訂正する。
　訂正事項ｊ
　段落【００３７】の「比較例６」及び「比較例７」を、それぞれ「比較例７」及び「比較例８」と訂正する。
　訂正事項ｋ
　段落【００３８】の「比較例８」を「比較例９」と訂正する。
　訂正事項ｌ
　段落【００３９】の「比較例９」を「比較例１０」と訂正する。
　訂正事項ｍ
　段落【００４０】の「比較例１０」、「比較例１１」、「比較例１２」及び「実施例５」（４箇所）を、それぞれ「比較例１１」、「比較例１２、「比較例１３」及び「比較例１」（４箇所）と訂正する。
　訂正事項ｎ
　段落【００４１】（表２）の「実施例５」の行を削除して、「Ｎｏ．」の列の「実施例６」、「実施例７」及び「実施例８」を、それぞれ「実施例５」、「実施例６」及び「実施例７」と訂正する。
　訂正事項ｏ
　段落【００４２】（表２つづき）の「比較例１」の行の上に、表２で削除した「実施例５」の行を挿入し、「Ｎｏ．」の列の「実施例５」を「比較例１」と訂正し、「比較例１」〜「比較例１２」を順に「比較例２」〜「比較例１３」と訂正する。
　訂正事項ｐ
　段落【００４４】の「実施例９」及び「実施例６」（２箇所）を、それぞれ「実施例８」及び「実施例５」（２箇所）と訂正する。
　訂正事項ｑ
　段落【００４５】の「比較例１３」、「比較例１４」及び「実施例９」（４箇所）を、それぞれ「比較例１４」、「比較例１５」及び「実施例８」（４箇所）と訂正する。
　訂正事項ｒ
　段落【００４６】（表３）の左端列の「実施例９」、「比較例１３」及び「比較例１４」を、それぞれ「実施例８」、「比較例１４」及び「比較例１５」と訂正する。
　
　２−２．訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　（１）訂正事項ａは、訂正前の請求項５の「前記層状珪酸塩が膨潤性フッ素雲母であることを特徴とする請求項１ないし４のいずれかに記載の芳香族ポリエステル組成物」との記載に基づいて請求項１及び２の「層状珪酸塩」を限定するものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内で、特許請求の範囲の減縮を目的としてされたものである。
　（２）訂正事項ｂは、訂正前の明細書の「本発明に用いられる層状珪酸塩としては、・・・Ｌｉ型フッ素テニオライト、Ｎａ型フッ素テニオライト、Ｎａ型四珪素フッ素雲母、Ｌｉ型四珪素フッ素雲母等の膨潤性合成雲母・・・等が挙げられ、」（段落【００１４】）との記載に基づいて請求項５の「膨潤性フッ素雲母」を限定するものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内で、特許請求の範囲の減縮を目的としてされたものである。
　（３）訂正事項ｃは、請求項６において、「請求項１ないし５に記載の」という不明りょうな記載を「請求項１ないし５のいずれかに記載の」という明確な択一的記載に改め、「芳香族ポリエステル樹脂組成物」との記載を「芳香族ポリエステル組成物」として他の請求項の末尾と一致させたものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内で、明りょうでない記載の釈明を目的としてされたものである。
　（４）訂正事項ｄは、訂正事項ａによる特許請求の範囲の訂正に伴って、対応する発明の詳細な説明の記載をこれと整合させるための訂正であるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内で、明りょうでない記載の釈明を目的としてされたものである。
　（５）訂正事項ｅないしｇ及びｉないしｒは、訂正事項ａによる特許請求の範囲の訂正に伴って、特許請求の範囲の記載された発明に該当しなくなった「実施例５」を「比較例１」とするとともに実施例、比較例の番号を整理するための訂正であるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内で、明りょうでない記載の釈明を目的としてされたものである。　
　（６）訂正事項ｈは、段落【００３５】において「実施例５において、層間化合物の代わりにオスモスＮを使用した以外は実施例５と同様に行った」とすべきところ「・・・実施例１と同様に行った」と誤記した箇所について、「実施例１」を「実施例５」に改め、更に、その「実施例５」を訂正事項ａによる特許請求の範囲の訂正に伴って「比較例１」とするものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内で、誤記の訂正及び明りょうでない記載の釈明を目的としてされたものである。
　（７）そして、訂正事項ａないしｒは、いずれも実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
　２−３．独立特許要件
　上記のように特許異議の申立てがされていない請求項５について、特許請求の範囲の減縮を目的をする訂正がなされたので、訂正後における請求項５に記載されている事項により特定される発明が特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか否かを以下に検討する。
　下記４．及び５．のとおり、訂正後の請求項１ないし４に係る発明の特許は、特許異議申立の理由及び証拠によっては取り消すことができず、他に本件発明１ないし４についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　そうすると、訂正後の請求項１ないし４を引用して、更に「前記膨潤性フッ素雲母が、Ｌｉ型フッ素テニオライト、Ｎａ型フッ素テニオライト、Ｎａ型四珪素フッ素雲母及びＬｉ型四珪素フッ素雲母より成る群から選ばれるものである」との限定を付した訂正後の請求項５に係る発明の特許もまた、訂正後の請求項１ないし４に係る発明の特許と同様の理由により、取り消すことができない。
　したがって、訂正後の請求項５に係る発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものである
　
　２−４．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６条による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議申立についての判断
　３−１．本件発明
　上記の結果、訂正後の本件請求項１ないし６に係る発明（以下、「本件発明１」ないし「本件発明６」という。）は、訂正された明細書（以下、「訂正明細書」という。）の記載からみて、その特許請求の範囲の対応する請求項に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】 陽イオン交換容量が３０ミリ当量／１００ｇ以上の層状珪酸塩である膨潤性フッ素雲母をホストとし４級アンモニウムイオンをゲストとする層間化合物を、無機灰分量として０．５〜１０重量％含有することを特徴とする芳香族ポリエステル組成物。
【請求項２】 陽イオン交換容量が３０ミリ当量／１００ｇ以上の層状珪酸塩である膨潤性フッ素雲母をホストとし４級アンモニウムイオンをゲストとする層間化合物を、芳香族ポリエステル１００重量部当り０．５〜４０重量部含有することを特徴とする芳香族ポリエステル組成物。
【請求項３】 前記芳香族ポリエステルがポリアルキレンテレフタレートであることを特徴とする請求項１または２に記載の芳香族ポリエステル組成物。
【請求項４】 前記４級アンモニウムイオンが、炭素数１２以上のアルキル基及び／又はポリエチレングリコール鎖を有する４級アンモニウムイオンであることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の芳香族ポリエステル組成物。
【請求項５】 前記膨潤性フッ素雲母が、Ｌｉ型フッ素テニオライト、Ｎａ型フッ素テニオライト、Ｎａ型四珪素フッ素雲母及びＬｉ型四珪素フッ素雲母より成る群から選ばれるものであることを特徴とする請求項１ないし４のいずれかに記載の芳香族ポリエステル組成物。
【請求項６】 相溶化剤を含有しないことを特徴とする請求項１ないし５のいずれかに記載の芳香族ポリエステル組成物。」
　
４．特許異議の申立てについての判断
　４−１．特許異議申立人の主張
　特許異議申立人は、甲第１ないし５号証を提出して、概略、次の理由により本件請求項１ないし４及び６に係る特許は取り消されるべきである旨、主張する。
　（１）請求項１ないし４及び６に係る発明は甲第１号証又は甲第４号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
　（２）請求項１ないし４及び６に係る発明は、甲第１ないし５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができない。
（註：「請求項」とは、訂正前の請求項を指す。）
　
　４−２．判断
　　４−２−１．取消理由
　当審において、平成１６年１２月１０日付けで通知した取消理由は以下のとおりであり、引用した刊行物等は以下のとおりである。
　（１）請求項１ないし４及び６に係る発明は刊行物１に記載された発明であり、また、請求項２、３及び６に係る発明は刊行物４に記載された発明であるから、請求項１ないし４及び６に係る発明は、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
　（２）請求項１ないし４及び６に係る発明は、刊行物１ないし３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、また、請求項２、３及び６に係る発明は、刊行物２及び４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、請求項１ないし４及び６に係る発明は、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができない。
　（３）比較例３及び４の記載からみて、請求項２に記載された構成要件を充足していても請求項２に係る発明の目的を達成し得ない場合があるものと認められ、請求項２には、発明の構成に欠くことのできない事項が記載されているものとはいえない。
 　したがって、本件発明についての特許は、特許法第３６条第５項第２号及び第６項に規定する要件を満たしていない出願についてされたものである。 
（註：「請求項」とは、訂正前の請求項を指す。）
　
＜刊行物等＞
刊行物１：特開昭６０−３８４５５号公報（特許異議申立人が提出した甲第１号証） 
刊行物２：白水晴雄著「粘土鉱物学−粘土科学の基礎−」，朝倉書店，1988．3．20，ｐ．38−39、表紙、奥付（同甲第２号証）　 
刊行物３：米国特許第４，２５２，７８２号明細書（同甲第３号証） 
刊行物４：国際公開第９３／０４１１８号パンフレット（同甲第４号証）
参考資料１：特表平６−５０４８１０号公報（同甲第５号証） 
　
　　４−２−２．刊行物１ないし４の記載事項
（ｉ）刊行物１
（１−１）「（１）ａ）熱可塑性ポリエステル　ｂ）補強充填剤３ないし５０重量％　ｃ）難燃性添加剤５ないし３０重量％　そしてｄ）有機化合物で改質されてもよいフイロ珪酸塩０．２ないし４．０重量％を含有し、そしてさらに　ｅ）炭素原子数６ないし２２の脂肪族モノカルボン酸のアルカリ金属塩０．０５ないし２．０重量％を含有する（上記重量％は成形材料の全重量に対するもの。）難燃性、強化ポリエステル成形材料。
（２）ポリエステルが線状であり、芳香族ジカルボン酸から誘導され、そして特にポリアルキレンテレフタレートである特許請求の範囲第１項記載の成形材料。」（特許請求の範囲の第１、２項）
（１−２）「本発明で使用されるフイロ珪酸塩酸化防止剤はスメクタイト、特にベントナイトまたはモンモリロン石であることができる。・・・特に有機アンモニウム塩で改質されたスメクタイトを使用することもできる。少なくとも１個の長鎖アルキル基を含有するアンモニウム塩、特に例えば炭素原子１０ないし２５個特に炭素原子１６ないし２０個を有する１個または２個のアルキル基を含有するテトラアルキルアンモニウム塩が好ましい。このタイプの好ましい製品は商標クレイトン・・・またはベントン・・・として知られている。クレイトン（ＣｌａｙｔｏｎｅＲ）３４または４０（双方ともジメチル−ジオクタデシルアンモニウム−ベントナイト）またはベントン（ＢｅｎｔｏｎｅＲ）２７または３４（ジメチル−ジオクタデシルアンモニウム−モンモリロン石）、３８、５００またはＳＤ−１を使用することが好ましく、・・・。フイロ珪酸塩は好ましくは全材料に対して、総計０．７５ないし２．０重量％の量で使用される。」（第６頁右下欄第７行〜第７頁左上欄第１１行）
（１−３）実施例１２には、ＰＢＴＰ（註：ポリ−１，４−ブチレンテレフタレート）５６．５重量％，ガラス繊維３０．０重量％，デカブロモジフエニル−エーテル９．０重量％，Ｓｂ２Ｏ３４．５重量％，ベントンＲ（註：「Ｒ」は原文では丸付きのＲ）３４　１．０重量％及びステアリン酸ナトリウム０．５重量％　の配合物が記載されている。（第９頁左下欄　表１（続き）」　
　
（ｉｉ）刊行物２
（２−１）「粘土鉱物の陽イオン交換容量（ｍｅ／１００ｇ）」と題する表３．１には、「スメクタイト　６０〜１００」と記載されている。（第３９頁）
　
（ｉｉｉ）刊行物３
（３−１）「BENTON　34　（A　Tetraalkyl　Ammonium　Smectite）Typical　Properties」の項に「Loss　on　Ignition，max．，％　40．5」と記載されている。（第４欄第４６〜６１行）
　
（ｉｖ）刊行物４
（４−１）「１．溶融加工可能な高分子マトリックスおよび分散された板状粒子からなる複合材料であって、板状粒子は平均厚みが５０Å未満であり、かつ化学種が結合されており、その化学種は粒子表面から突き出した部分を有しており、それは高分子マトリックスに対して共有結合をしておらず、化学種がシランもしくはオニウムカチオンから選択されるもので、かつ高分子マトリックスと相溶性を有するものであり、板状粒子は複合材料の６０重量％未満の量で存在する複合材料。」（特許請求の範囲の請求項１）
（４−２）「２．化学種が式：−Ｓｉ（Ｒ９）２Ｒ８で表されるシラン、もしくは式：・・・（−Ｎ（Ｒ１７）３Ｒ１８）で表されるアンモニウムカチオンから選択される請求項１に記載の複合材料。ここで、式中、・・・Ｒ１７はそれぞれが同一もしくは異なるもので、アルキルであり、Ｒ８とＲ１８は同一もしくは異なるものであり、高分子マトリックスと相溶性のある官能基である。」（同請求項２）
（４−３）「３．高分子マトリックスが、ポリアミド、ポリエステル、・・・から選択される熱可塑性ポリマーである請求項１に記載の複合材料。−以下、省略−」（同請求項３）
（４−４）「８．板状粒子がフィロシリケートである請求項１に記載の複合材料。」（同請求項８）
（４−５）「上記記載の特性を持つ膨潤性層状物質をこの発明の実施に使っても良い。有用な膨潤性層状物質にはフィロシリケートが含まれる。このような物質の例としては、モンモリロナイト、・・・、ヘクトライト、・・・などのスメクタイト粘土鉱物が挙げられる。（第８頁第３５行〜第９頁第５行）
（４−６）「この発明の好ましい態様として、膨潤性かつポリマー相溶性の層間挿入層状化合物には、オクタデシルアンモニウムカチオン複合モノモリロナイト・・・ジメチルジオクチルアンモニウムカチオン複合合成ヘクトライト・・・などが含まれる。」（第２１頁第３〜１７行）
（４−７）「混合物中に含有されるインターカレートされた層状化合物の量は、コンポジットの用途に応じて幅広く変えることができる。例えば、スタンピングにより製造される製品においては、板状粒子は・・・比較的多い量、すなわち混合物中の１５〜３０ｗｔ％程度用いられる。」（第２１頁第１８〜２５行）
（４−８）「本発明に適したポリエステルは、芳香族、脂環族または脂肪族のジオールと脂肪族、芳香族または脂環族ジカルボン酸の重縮合から得られるもので、脂環族、脂肪族、芳香族ポリエステルである。本発明において使用できる有用な脂環族、脂肪族、芳香族ポリエステルの具体例は、ポリエチレンテレフタレート、・・・である。」（第２８頁第６〜３３行）
（４−９）「ポリアミドでない二つのナノコンポジットが層間挿入モンモリロナイトとポリマーペレットの混合物を２軸押出機へフィードすることで作られた。一つのコンポジットは、クレイトンＡＰＡに由来する０．３６％のミネラルが入ったポリエチレンテレフタレート、ＰＥＴである。・・・両方のコンポジットとも射出成形によりテストサンプルを作り、引張特性を測定した。結果を表１０と１１に示した。両方のコンポジットとも、このような少ない添加量でも剛性と強度の向上を示している。」（第５１頁第３６行〜第５２頁第９行）
　
　　４−２−３．特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項違反について
（１）本件発明１
　刊行物１には、ａ）熱可塑性ポリエステル及びｄ）有機化合物で改質されてもよいフイロ珪酸塩０．２ないし４．０重量％を含有する難燃性、強化ポリエステル成形材料（摘示記載（１−１））が記載されており、ポリエステルとしてポリアルキレンテレフタレート等を用いること（摘示記載（１−１））、及び、フイロ珪酸塩酸化防止剤として有機アンモニウム塩で改質されたスメクタイトを使用することもでき、テトラアルキルアンモニウム塩が好ましいこと（摘示記載（１−２））も記載されている。この「スメクタイト」は本件訂正明細書に「本発明に用いられる層状珪酸塩」として例示（段落【００１４】）されたスメクタイト系粘土鉱物に該当するものであり、有機アンモニウム塩として「テトラアルキルアンモニウム塩」を用いて改質されたスメクタイトとは、「層状珪酸塩をホストとし４級アンモニウムイオンをゲストとする層間化合物」であるということができる。
　そうすると、刊行物１には、「層状珪酸塩をホストとし４級アンモニウムイオンをゲストとする層間化合物を含有する芳香族ポリエステル組成物」である点で本件発明１と一致する発明が記載されているが、刊行物１には本件発明１における下記（あ）、（い）及び（う）の構成について記載されていない点で、本件発明１と刊行物１に記載された発明との間には相違が認められる。
（あ）層状珪酸塩の「陽イオン交換容量が３０ミリ当量／１００ｇ以上」である点、
（い）層状珪酸塩として「膨潤性フッ素雲母」を用いる点、及び、
（う）組成物が層間化合物を「無機灰分量として０．５〜１０重量％含有する」点
　また、刊行物４には、溶融加工可能な高分子マトリックスおよび分散された板状粒子からなる複合材料であって、化学種が結合されており、その化学種は粒子表面から突き出した部分を有しており、化学種がシランもしくはオニウムカチオンから選択されるものであり、板状粒子は複合材料の６０重量％未満の量で存在する複合材料（摘示記載（４−１））が記載されており、高分子マトリックスとして、ポリアミド、ポリエステル等が用いられること（摘示記載（４−３））、適したポリエステルは、芳香族ポリエステル等であること（摘示記載（４−８））、板状粒子としてフィロシリケートを用いること（摘示記載（４−４））、有用な膨潤性層状物質にはフィロシリケートが含まれ、フィロシリケートの例としてはスメクタイト粘土鉱物が挙げられること（摘示記載（４−５））、及び、層間挿入層状化合物には、ジメチルジオクチルアンモニウムカチオン複合合成ヘクトライトなどが含まれること（摘示記載（４−６））が記載されている。この「ジメチルジオクチルアンモニウムカチオン複合合成ヘクトライト」は本件発明１における「層状珪酸塩をホストとし４級アンモニウムイオンをゲストとする層間化合物」に相当するものであるということができる。
　そうすると、刊行物４には、「層状珪酸塩をホストとし４級アンモニウムイオンをゲストとする層間化合物を含有する芳香族ポリエステル組成物」である点で本件発明１と一致する発明が記載されているが、刊行物４には本件発明１における上記（あ）、（い）及び（う）の構成について記載されていない点で、本件発明１と刊行物４に記載された発明との間には相違が認められる。
　そして、本件発明１における（い）の層状珪酸塩として「膨潤性フッ素雲母」を用いる点については、上記のように刊行物１及び４に記載されていないばかりでなく、刊行物２及び３にも、これを記載ないし示唆するところはない。
　したがって、その余の相違点について検討するまでもなく、本件発明1は刊行物１又は４に記載された発明ではなく、刊行物１ないし４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　
（２）本件発明２
　本件発明２は、本件発明１と同様、層状珪酸塩として「膨潤性フッ素雲母」を用いる点を構成として含むものであるが、上記のように、この点は、刊行物１及び４に記載されていないばかりでなく、刊行物２及び３にも、これを記載ないし示唆するところはない。
　したがって、本件発明２は刊行物１又は４に記載された発明ではなく、刊行物１ないし４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　
（３）本件発明３、４及び６
　本件発明３、４及び６は、本件発明１又は２において更に技術的限定を付加した発明であるが、上記のように本件発明１又は２が刊行物１又は４に記載された発明ではなく、刊行物１ないし４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない以上、本件発明３、４及び６も本件発明１又は２と同様の理由により、刊行物１又は４に記載された発明ではなく、刊行物１ないし４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　
　　４−２−４．特許法第３６条第５項第２号及び第６項違反について
　上記訂正によって、請求項２に記載された層状珪酸塩が膨潤性フッ素雲母に特定されたので、モンモリロナイトである「オスモスＮ」を用いる比較例３及び４は、請求項２に係る発明に該当しないものとなり、「請求項２に記載された構成要件を充足していても請求項２に係る発明の目的を達成し得ない場合があるから、請求項２には、発明の構成に欠くことのできない事項が記載されているものとはいえない」との明細書の記載不備に係る取消理由は解消された。
　
５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠によっては、本件発明１ないし４及び６についての特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明１ないし４及び６についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明１ないし４及び６についての特許は、拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年７月５日（２００５．７．５）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
芳香族ポリエステル組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】陽イオン交換容量が３０ミリ当量／１００ｇ以上の層状珪酸塩
である膨潤性フッ素雲母
　【請求項２】陽イオン交換容量が３０ミリ当量／１００ｇ以上の層状珪酸塩
である膨潤性フッ素雲母
　【請求項３】前記芳香族ポリエステルがポリアルキレンテレフタレートであることを特徴とする請求項１または２に記載の芳香族ポリエステル組成物。
　【請求項４】前記４級アンモニウムイオンが、炭素数１２以上のアルキル基及び／又はポリエチレングリコール鎖を有する４級アンモニウムイオンであることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の芳香族ポリエステル組成物。
　【請求項５】前
記膨
が、Ｌｉ型フッ素テニオライト、Ｎａ型フッ素テニオライト、Ｎａ型四珪素フッ素雲母及びＬｉ型四珪素フッ素雲母より成る群から選ばれるもの
　【請求項６】相溶化剤を含有しないことを特徴とする請求項１ないし５
のいずれか
ル組
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、芳香族ポリエステルと層状珪酸塩をホストとし４級アンモニウムイオンをゲストとする層間化合物とからなる芳香族ポリエステル組成物に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　従来、芳香族ポリエステル樹脂の強度や剛性を高める目的で、様々な充填材、例えばガラス繊維、炭素繊維等の無機繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、雲母等の無機粉体の配合が行われてきた。しかし、これらの手法は強度や剛性を高めるものの、靱性を著しく損なう、比重が増す、表面外観が低下するといった種々の欠点を有していた。他方、芳香族ポリエステルの充填材として雲母のような層状化合物を用いた場合には、フィルムにおいてはガスバリヤー性が向上し、繊維においては遠赤外線放射特性を有する等の特徴が生じることが知られている。しかし一般に雲母の混合された芳香族ポリエステルは、フィルムにおいては異物の増加による平滑性低下や靱性の低下、繊維においては製糸工程での溶融ストランドの安定性低下、毛羽だち、靱性の低下等の欠点を持っていた。
　【０００３】
　こうした芳香族ポリエステルへの充填材の混合における欠点は、一般に充填材の分散不良あるいは分散された充填剤のサイズが大き過ぎること、及びマトリックスである芳香族ポリエステルと充填剤との界面の接着不良に起因するものと考えられており、こうした観点からこれまで様々な工夫がなされたきた。
　特開昭６４−８５１１９号公報には、異方性溶融物を形成しうるポリマー、例えばｐ−ヒドロキシ安息香酸とポリエチレンテレフタレートとの共重合体のような液晶性芳香族ポリエステルにタルク等の粉状のフィラーを混合するに際し、予めフィラーをエポキシ系等のバインダーで分離可能に固めて粒状にしたものを混合することにより分散が容易になることが開示されているが、径が１ｍｍ程度の凝集塊の生成回避には有効であるものの、層状構造を有するフィラーの単位層、即ち数ナノメートルの薄層の分散に対しては必ずしも有効なものではなかった。
　【０００４】
　特開平３−７６０号公報及び特開平３−４１１４９号公報には、ポリエステル中に雲母が最大長さ２０μｍ、厚さ０．０１〜１μｍの鱗片状粒子の状態で分散しているポリエステル組成物と、こうしたポリエステル組成物を重縮合反応系へ雲母を添加することにより製造する方法が開示されている。又、特開平３−４１１４９号公報では、雲母の他にポリエチレングリコール、有機スルホン酸塩、メタリン酸カリウム、リン酸水素二カリウム等の分散剤を併用添加する方法が開示されている。しかし、こうした方法により雲母の分散性はある程度改善されるものの、層状構造の厚さが０．０５〜０．１μｍ程度の単位層レベルにおける均一分散という点では必らずしも満足できるものではなかった。
　【０００５】
　特開平３−６２８４６号公報には、熱可塑性芳香族ポリエステルと、有機オニウムイオンを結合した層状粘土鉱物と、相溶化剤とを含み有機オニウムイオンを結合した層状粘土鉱物が、相溶化剤の親和作用により、熱可塑性芳香族ポリエステル中に均一に分散しかつ熱可塑性芳香族ポリエステルの分子鎖によって橋かけされた構造を有しているポリエステル複合材料とその製造方法が開示されており、引張弾性率や熱変形温度の向上、沸騰水中での所定条件下における吸水率の低下が認められるものの、充填材強化系の一般的な欠点である靱性の低下防止の点あるいは相溶化剤の添加による剛性と靱性とのバランスの向上の点で満足できるものではなかった。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明の目的は、強度や剛性に優れ又、剛性と靱性特に延性とのバランスに優れ、かつ比重の増加が少なく成形表面外観に優れた芳香族ポリエステル組成物を提供することにある。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　本発明は上述の問題を解決するためになされたものであり、その要旨は、陽イオン交換容量が３０ミリ当量／１００ｇ以上の層状珪酸塩
である膨潤性フッ素雲母
　【０００８】
　以下、本発明につき詳細に説明する。
　本発明で用いられる芳香族ポリエステルは、ジカルボン酸あるいはそのエステル形成性誘導体とジオールあるいはそのエステル形成性誘導体との縮合反応により得られる芳香環を分子鎖中に有するポリエステルである。
　ジカルボン酸としてはテレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、４，４′−ジカルボキシビフェニル、式（１）で示されるジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸等の脂肪族ジカルボン酸、あるいはこれらのエステル形成性誘導体などの、単独ないし混合物が挙げられる。
　【０００９】
　【化１】
　【００１０】
〔式（１）中、Ｚはアルキレン（Ｃ１〜Ｃ４）、アルキリデン（Ｃ１〜Ｃ４）、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＣＯ−より選ばれる基である。〕
　ジオール成分としてはエチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、デカメチレングリコール、シクロヘキサンジメタノール等のシクロヘキサンジオール等の脂肪族ジオール、分子量４００〜６，０００の長鎖グリコールなどの単独ないし混合物が挙げられる。
　【００１１】
　芳香族ポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリヘキサメチレンテレフタレート、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート等のポリアルキレンテレフタレート、ポリ（エチレンテレフタレート／エチレンイソフタレート）共重合体、ポリ（ブチレンテレフタレート／ブチレンイソフタレート）共重合体等のポリアルキレンフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート等のポリアルキレンナフタレート、ポリ（ブチレンテレフタレート／ブチレンドデカジオエート）共重合体等の脂肪族ジカルボン酸を含むポリアルキレンテレフタレート等が挙げられる。このうち、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート等のポリアルキレンテレフタレートが好ましく、最も好適に用いられるのは、ポリエチレンテレフタレートとポリブチレンテレフタレートである。
　【００１２】
　本発明で用いられる芳香族ポリエステルの分子量には特に制限はないが、好ましくはフェノールとテトラクロロエタンとの重量比１：１の混合溶媒を使用し濃度１ｇ／ｄｌとし３０℃で測定した極限粘度〔η〕が０．５〜３．０の範囲である。極限粘度がこの範囲よりも小さい場合には靱性が極端に低下し、逆にこの範囲よりも大きい場合には溶融粘度が大き過ぎて成形上問題を生じやすく好ましくない。
　【００１３】
　本発明における層間化合物は、層状珪酸塩をホストとし、４級アンモニウム塩をゲストとする層間化合物である。ここでホストとは基本骨格を形成する分子あるいはイオンからなる化合物を意味し、ゲストとはホストとの相互作用によってそれに組み込まれる分子あるいはイオンからなる化合物を意味する。陽イオン交換容量が３０ミリ当量／１００ｇ以上の層状珪酸塩に４級アンモニウムイオンを挿入（インターカレーション）した層間化合物は、芳香族ポリエステルに対し極めて優れた劈開分散性を有し、芳香族ポリエステル組成物に対し、無機灰分量として０．５〜１０重量％含有されることにより、剛性に優れるだけでなく、剛性と延性との良好なバランスを有する芳香族ポリエステル組成物を与える。
　【００１４】
　本発明に用いられる層状珪酸塩としては、Ａｌ、Ｍｇ、Ｌｉ等を含む八面体シート構造を２枚のＳｉＯ４四面体シート構造がはさんだ形の２：１型が好適であり、具体的には、モンモリロナイト、ヘクトライト、フッ素ヘクトライト、サポナイト、バイデライト、スチブンサイト等のスメクタイト系粘土鉱物、Ｌｉ型フッ素テニオライト、Ｎａ型フッ素テニオライト、Ｎａ型四珪素フッ素雲母、Ｌｉ型四珪素フッ素雲母等の膨潤性合成雲母、バーミキュライト、フッ素バーミキュライト、ハロイサイト等が挙げられ、天然のものであっても合成されたものであっても良い。
　【００１５】
　中でも、モンモリロナイト、ヘクトライト等のスメクタイト系粘土鉱物、Ｌｉ型フッ素テニオライト、Ｎａ型フッ素テニオライト、Ｎａ型四珪素フッ素雲母等の膨潤性合成雲母が好ましく、特にＬｉ型フッ素テニオライト、Ｎａ型フッ素テニオライト、Ｎａ型四珪素雲母等の膨潤性フッ素雲母が好ましい。
　Ｌｉ型フッ素テニオライトは下記式（２）の組成、Ｎａ型フッ素テニオライトは下記式（３）の組成、Ｎａ型四珪素雲母は下記式（４）の組成に相当するが、式（２），（３）及び（４）は理想的な組成を示したものであり、厳密に一致している必要はない。
　【００１６】
　【化２】
　　ＬｉＭｇ２Ｌｉ（Ｓｉ４Ｏ１０）Ｆ２　　　　　　　　　　　　　　（２）
　　ＮａＭｇ２Ｌｉ（Ｓｉ４Ｏ１０）Ｆ２　　　　　　　　　　　　　　（３）
　　ＮａＭｇ２．５（Ｓｉ４Ｏ１０）Ｆ２　　　　　　　　　　　　　　（４）
　【００１７】
　尚、膨潤性フッ素雲母の具体例としては膨潤性合成雲母（コープケミカル（株）製、商品名ＭＥ１００）が挙げられる。
　本発明においては、これらの層状珪酸塩の陽イオン交換容量（ＣＥＣ）は通常３０ミリ当量／１００ｇ以上であるが、より好ましくは５０ミリ当量／１００ｇ以上、最も好ましくは７０ミリ当量／１００ｇ以上でである。陽イオン交換容量は、メチレンブルーの吸着量測定により求めることができる。陽イオン交換容量が３０ミリ当量／１００ｇ未満では、層状珪酸塩を構成する平面状の巨大分子層の間への４級アンモニウムイオンのインターカレーション量が不十分となり、芳香族ポリエステルへの層間化合物の分散が悪くなるため、芳香族ポリエステル組成物の強度や剛性が十分でなく成形表面外観も悪くなる。又、層状珪酸塩の陽イオン交換容量は、劈開性の点より２００ミリ当量／１００ｇ以下であることが好ましい。
　【００１８】
　本発明に用いられる４級アンモニウムイオンは、通常ハロゲン化物イオンとの塩として取り扱われる。４級アンモニウムイオンの具体例としては、テトラエチルアンモニウム、テトラブチルアンモニウム等の同一のアルキル基を有する４級アンモニウム、トリメチルオクチルアンモニウム、トリメチルデシルアンモニウム、トリメチルドデシルアンモニウム、トリメチルテトラデシルアンモニウム、トリメチルヘキサデシルアンモニウム、トリメチルオクタデシルアンモニウム、トリメチルエイコサニルアンモニウム、トリメチルオクタデセニルアンモニウム、トリメチルオクタデカジエニルアンモニウム等のトリメチルアルキルアンモニウム、トリエチルドデシルアンモニウム、トリエチルテトラデシルアンモニウム、トリエチルヘキサデシルアンモニウム、トリエチルオクタデシルアンモニウム等のトリエチルアルキルアンモニウム、トリブチルドデシルアンモニウム、トリブチルテトラデシルアンモニウム、トリブチルヘキサデシルアンモニウム、トリブチルオクタデシルアンモニウム等のトリブチルアルキルアンモニウム、ジメチルジオクチルアンモニウム、ジメチルジデシルアンモニウム、ジメチルジテトラデシルアンモニウム、ジメチルジヘキサデシルアンモニウム、ジメチルジオクタデシルアンモニウム、ジメチルジオクタデセニルアンモニウム、ジメチルジオクタデカジエニルアンモニウム等のジメチルジアルキルアンモニウム、ジエチルジドデシルアンモニウム、ジエチルジテトラデシルアンモニウム、ジエチルジヘキサデシルアンモニウム、ジエチルジオクタデシルアンモニウム等のジエチルジアルキルアンモニウム、ジブチルジドデシルアンモニウム、ジブチルジテトラデシルアンモニウム、ジブチルジヘキサデシルアンモニウム、ジブチルジオクタデシルアンモニウム等のジブチルジアルキルアンモニウム、メチルベンジルジヘキサデシルアンモニウム等のメチルベンジルジアルキルアンモニウム、ジベンジルジヘキサデシルアンモニウム等のジベンジルジアルキルアンモニウム、トリオクチルメチルアンモニウム、トリドデシルメチルアンモニウム、トリテトラデシルメチルアンモニウム等のトリアルキルメチルアンモニウム、トリオクチルエチルアンモニウム、トリドデシルエチルアンモニウム等のトリアルキルエチルアンモニウム、トリオクチルブチルアンモニウム、トリデシルブチルアモニウム等のトリアルキルブチルアンモニウム、トリメチルベンジルアンモニウム等の芳香環を有する４級アンモニウム、トリメチルフェニルアンモニウム等の芳香族アミン由来の４級アンモニウム、下記式（５）で示されるジアルキルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム
　【００１９】
　【化３】
　【００２０】
（但し、式（５）中、Ｒ１，Ｒ２は独立に炭素数１８以下のアルキル基を表し、ｍ，ｎ＞１なる整数である。また２＜ｍ＋ｎ＜６０、好ましくは１０≦ｍ＋ｎ≦３０であり、〔ＰＥＧ〕はポリエチレングリコール鎖を表し、以下も同様である。）式（５）で示されるジアルキルビス（ＰＥＧ）アンモニウムとしては、具体的にはジメチルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム、ジエチルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム、ジブチルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム、メチルエチルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム、メチルドデシルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム、メチルオクタデシルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム等のポリエチレングリコール鎖を有する４級アンモニウム、メチルピリジニウム、メチルキノリニウム等の複素芳香環を有するオニウム等のイオンが挙げられる。中でもトリメチルドデシルアンモニウム、トリメチルテトラデシルアンモニウム、トリメチルヘキサデシルアンモニウム、トリメチルオクタデシルアンモニウム、トリエチルドデシルアンモニウム、トリエチルテトラデシルアンモニウム、トリエチルヘキサデシルアンモニウム、トリエチルオクタデシルアンモニウム等の炭素数１２以上３０以下のアルキル基を１分子中に１つ有する４級アンモニウムのイオン、ジメチルジドデシルアンモニウム、ジメチルジテトラデシルアンモニウム、ジメチルジヘキサデシルアンモニウム、ジメチルジオクタデシルアンモニウム、ジエチルジドデシルアンモニウム、ジエチルジテトラデシルアンモニウム、ジエチルジヘキサデシルアンモニウム、ジエチルジオクタデシルアンモニウム等の炭素数１２以上３０以下のアルキル基を１分子中に２つ有する４級アンモニウム、ジメチルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム、メチルエチルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム、メチルドデシルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム、メチルオクタデシルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム等のポリエチレングリコール鎖を有する４級アンモニウム等のイオンが芳香族ポリエステル組成物の靱性保持の点から好ましく、より好ましくは、トリメチルヘキサデシルアンモニウム、トリメチルオクタデシルアンモニウム等の炭素数１６以上のアルキル基を１分子中に１つ有する４級アンモニウム、ジメチルジテトラデシルアンモニウム、ジメチルジヘキサデシルアンモニウム、ジメチルジオクタデシルアンモニウム等の炭素数１４以上２５以下のアルキル基を１分子中に２つ有する４級アンモニウム、ジメチルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム、メチルドデシルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム等のポリエチレングリコール鎖を有する４級アンモニウム等のイオンであり、最も好ましくはトリメチルオクタデシルアンモニウムイオン、ジメチルジヘキサデシルアンモニウムイオン、ジメチルジオクタデシルアンモニウムイオン、メチルドデシルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウムイオンである。なお、これらの４級アンモニウムイオンは、単独でも複数種類の混合物としても使用できる。
　【００２１】
　本発明における、陽イオン交換容量が３０ミリ当量／１００ｇ以上の層状珪酸塩をホストとし４級アンモニウムイオンをゲストとする層間化合物は、有機オニウムイオンを負の層格子および交換可能なカチオンを含有する粘土と反応させる公知の技術（例えば特公昭６１−５４９２号公報、特開昭６０−４２４５１号公報等参照）により製造することができる。層状珪酸塩の層間への４級アンモニウムイオンの挿入は、極性溶媒、好ましくは水、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール等のプロトン性溶媒及びこれら２種以上の混合溶媒中で進行するイオン交換反応による。本発明の層間化合物の製造に好ましい溶媒は、水、メタノール、エタノールであるが４級アンモニウム塩の溶解度が極端に低くならない限り水が最適である。
　【００２２】
　４級アンモニウムイオンは、層状珪酸塩の陽イオン交換容量に対し通常１〜３当量、好ましくは１．０〜１．５当量反応させる。反応の収率（挿入率）は４級アンモニウムイオンの溶媒への溶解度や反応温度により若干異なる。
　生成する層間化合物中の４級アンモニウムイオンの量は、原料の層状珪酸塩の陽イオン交換容量に対し０．８〜２．０当量の範囲であれば特に制限はないが、通常の反応条件では１．０〜１．３当量となる。この量が０．８当量よりも少ないと、芳香族ポリエステルへの分散性が低下し、２．０当量より多いと４級アンモニウムイオン由来の遊離化合物が顕著となり、成形時の熱安定性低下、発煙、金型汚染、臭気等の原因となる。
　【００２３】
　生成した層間化合物は、４級アンモニウムイオンの挿入反応後、層間以外に残存する余分なイオンを除去するために、溶媒中での撹拌洗浄工程と遠心分離や濾過等の分離工程を繰り返すバッチ洗浄、あるいは連続的に溶媒を流して洗浄する連続洗浄等の適切な方法による精製を行なう。精製度は、例えば４級アンモニウムハライドを原料とした場合、硝酸銀水溶液を洗液に加えて白色のハロゲン化銀の生成が見られなくなることで確認できる。この精製が不十分な場合、４級アンモニウムイオン由来の遊離化合物による成形時の熱安定性低下、発煙、金型汚染、臭気等の原因となる。また層間化合物の精製後の水分量は、芳香族ポリエステルとの混合時の加水分解等の望ましくない副反応を低減するために、１０ｗｔ％以下、好ましくは５ｗｔ％以下、さらに好ましくは３ｗｔ％以下に制御する。該水分量が１０ｗｔ％を超えると、芳香族ポリエステルの加水分解による分子量低下が顕著となり、芳香族ポリエステル組成物の靱性が大きく低下する。
　【００２４】
　本発明に使用する層間化合物は、精製後の最大粒径を５００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以下、更に好ましくは５０μｍ以下、最も好ましくは１０μｍ以下に粉砕しておくことは剪断効率の異なる幅広い分散方法に適用するためにも望ましいことである。
　本発明の芳香族ポリエステル組成物においては、該層間化合物を芳香族ポリエステル組成物に対し無機灰分量として通常０．５〜１０重量％、好ましくは０．７〜５重量％、さらに好ましくは１〜３重量％含有させる。無機灰分量は、芳香族ポリエステル組成物の有機成分を６５０℃の電気炉内で完全に焼失せしめた残渣の重量分率から求めることができる。該無機灰分量が０．５重量％未満の場合は弾性率の向上が顕著でなく、一方１０重量％を超えると層間化合物中の４級アンモニウムイオン成分の影響でマトリックス芳香族ポリエステルの劣化が促進され成形に支障を来す等の欠点があり好ましくない。なお、該層間化合物は各々単独で用いてもよく併用してもよい。
　層間化合物の配合量としては、芳香族ポリエステル１００重量部に対して、０．５〜４０重量部、好ましくは０．５〜２０重量部、より好ましくは０．５〜１０重量部である。
　【００２５】
　本発明において、層間化合物と芳香族ポリエステルとの混合方法には特に制限はないが、混合方法としては芳香族ポリエステルが溶融された状態であって機械的剪断下に行われることが好ましい。例えば、重合前の芳香族ポリエステル原料に添加後芳香族ポリエステルの溶融重合とともに撹拌混合する方法、芳香族ポリエステルの溶融重合途中ないしは溶融重合後チップ化前に添加し撹拌混合する方法、あるいはチップ化後の芳香族ポリエステルに添加し押出機等の混練機にて溶融混合する方法等任意の方法で混合可能であるが、生産性、簡便性、汎用性から混練機を用いた方法が好ましい。中でも、剪断効率の高い二軸押出機の使用が好ましく、該層間化合物に含まれる水分を効率的に除去できるベント付き二軸押出機の使用が最適である。
　【００２６】
　本発明の芳香族ポリエステル組成物には、本発明の目的を損なわない限りにおいて必要に応じ常用の各種添加成分、例えばガラス繊維、炭素繊維等の無機繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、雲母等の無機粉体、各種可塑剤、安定剤、着色剤、難燃剤等を添加できる。
　更に、本発明の芳香族ポリエステル組成物には、本発明の目的を損なわない限りにおいて必要に応じ通常の芳香族ポリエステルにブレンドされる熱可塑性樹脂や熱可塑性エラストマー、例えばポリアミド樹脂、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリアリーレンスルフィド樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、無水マレイン酸変性ポリオレフィン樹脂、エポキシ基を有する化合物で変性されたポリオレフィン樹脂、ポリエステルエラストマー、エポキシ基を有する化合物で変性されたスチレン系熱可塑性エラストマー、アクリルゴム、コア−シェル型アクリルゴム等を加えてもよい。
　【００２７】
　【実施例】
　以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本特許はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
　【００２８】
〔評価項目と測定方法〕
〔引っ張り試験〕ＡＳＴＭ　Ｄ−６３８によった。降伏強度（ＹＳと略記、単位ｋｇ／ｃｍ２）と破断伸び（ＵＥと略記、単位％）を測定した。
　【００２９】
〔曲げ試験〕ＡＳＴＭ　Ｄ−７９０によった。降伏強度（ＦＳと略記、単位ｋｇ／ｃｍ２）と曲げ弾性率（ＦＭと略記、単位ｋｇ／ｃｍ２）を測定した。
〔酸素透過速度〕米国ＭＯＣＯＮ社製酸素透過試験機ＯＸ−ＴＲＡＮ１０／５０Ｈにより２３℃、相対湿度９０％の条件で測定した。測定には、熱プレス成形により約１００μｍ厚としたフィルムを使用し、結果は２５μｍ厚当たりに換算し１ｍ２、２４時間当たりの酸素透過量として表した。
〔表面外観観察〕目視評価により射出成形品及びプレスフィルムの表面の平滑性を比較した。
〔組成物の無機灰分量〕組成物の成形片約１．５ｇを精秤し、６５０℃の電気炉内で完全に有機物を焼失した後の残渣の重量分率から求めた。
　【００３０】
〔使用した層状珪酸塩〕
　使用した層状珪酸塩の名称、鉱物名、種類、メチレンブルー吸着法により測定した陽イオン交換容量（ＣＥＣと略記）、メーカーを表１に記載した。
　【００３１】
　【表１】
　【００３２】
〔層間化合物の調製法〕
　層状珪酸塩約１００ｇを精秤しこれを室温の水１０リットルに撹拌分散し、ここに層状珪酸塩のＣＥＣの１．４倍当量のアンモニウムイオンの塩酸塩を添加して６時間撹拌した。精製した沈降性の固体を濾別し、次いで３０リットルの脱塩水中で撹拌洗浄後再び濾別した。この洗浄と濾別の操作を少なくとも３回行い、洗液の硝酸銀試験で塩化物イオンが検出されなくなるのを確認した。得られた固体は３〜７日の風乾後乳鉢で粉砕し、更に５０℃の温風乾燥を３〜１０時間行い再度乳鉢で粉砕した。乾燥条件はゲストのアンモニウムイオンの種類により変動するが、最大粒径が１００μｍ程度となる粉砕性の確保と、窒素気流下１２０℃で１時間保持した場合の熱重量減少で評価した残留水分量が２〜３ｗｔ％となることを指標とした。層間化合物の配合量については、まず層間化合物中の灰分量を、窒素気流下５００℃で３時間保持した場合の残渣の重量分率を測定し、この値をもとに組成物中の灰分量（理論灰分量）が所定の値になるように調整した。
　【００３３】
〔実施例１〜
４及び比較例１
　ポリブチレンテレフタレート（ノバドウール５０２０、三菱化成（株）製、ノバドウールは登録商標［η］＝１．２）のチップと表２に示した層間化合物とを理論灰分量が２ｗｔ％となる様に配合し、東芝機械（株）製の二軸押出機ＴＥＭ３５Ｂにより、バレル温度設定２５０℃、スクリュ回転数１５０ｒｐｍの条件で溶融混練しチップ化した。得られたチップは日本製鋼所（株）製の射出成形機Ｊ２８ＳＡにより、バレル温度２６０℃、金型表面実測温度８２〜８４℃、射出／冷却＝１５／１５秒、射出速度最大の条件で成形し、引張試験、曲げ試験、表面外観観察を行い評価した。又、組成物の無機灰分量を求めた。
　【００３４】
〔実施例
５
　実施例１において、層間化合物としてＭＥ１００とメチルドデシルビス〔ＰＥＧ〕アンモニウム（表２脚注１）参照）クロリドより得られるものを使用し、理論灰分量を１．６ｗｔ％とした以外は実施例１と同様に行った。
〔実施例
６
　実施例４において、理論灰分量を０．７ｗｔ％とした以外は実施例４と同様に行った。
〔実施例
７
　実施例１において、理論灰分量を５ｗｔ％とした以外は実施例１と同様に行った。
　【００３５】
〔比較例
２
　実施例１において、層間化合物の代わりにＭＥ１００を使用した以外は実施例１と同様に行った。
〔比較例
３
　
比較例１
比較例１
〔比較例
４
　
比較例１
比較例１
　【００３６】
〔比較例
５
　
比較例１
比較例１
〔比較例
６
　実施例１において、層間化合物としてダイモナイトとトリメチルオクタデシルアンモニウムクロリドより得られるものを使用した以外は実施例１と同様に行った。
　【００３７】
〔比較例
７
　実施例１において、層間化合物を２ｗｔ％用いる代わりにＡ−６１を５ｗｔ％使用する以外は実施例１と同様に行った。
〔比較例
８
　実施例１において、層間化合物としてクニピアＦと１２−アミノドデカン酸塩酸塩より得られるものを使用し、理論灰分量を１．６ｗｔ％とした以外は実施例１と同様に行った。
　【００３８】
〔比較例
９
　実施例１において、層間化合物としてクニピアＦと１２−アミノドデカン酸塩酸塩より得られるものを使用し、理論灰分量を１．６ｗｔ％とし、同時に３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン（日本ユニカー（株）製、シラン系カップリング剤Ａ−１８７）を０．０２５ｗｔ％添加した以外は実施例１と同様に行った。
　【００３９】
〔比較例
１０
　実施例１において、層間化合物としてクニピアＦと１２−アミノドデカン酸塩酸塩より得られるものを使用し、理論灰分量を１．６ｗｔ％とし、同時にポリカプロラクトン（ダイセル化学（株）製、プラクセルＨ１Ｐ、プラクセルは登録商標、分子量１万）を２．５ｗｔ％添加した以外は実施例１と同様に行った。
　【００４０】
〔比較例
１１
　
比較例１
比較例１
〔比較例
１２
　
比較例１
比較例１
〔比較例
１３
　実施例１において、層間化合物を加えない以外は実施例１と同様に行った。
　【００４１】
　【表２】
　【００４２】
　【表３】
　【００４３】
　１）〔ＰＥＧ〕はポリエチレングリコール鎖を意味する。（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ユニットの総数は１分子中約１５であった。
　２）日本ユニカー（株）製シラン系カップリング剤：３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン。
　３）ダイセル化学（株）製ＰＬＡＣＣＥＬ−Ｈ１Ｐ（分子量１万）。
　【００４４】
〔実施例
８
　実施例
５
５
　【００４５】
〔比較例
１４
　実施例
８
８
〔比較例
１５
　実施例
８
８
　【００４６】
　【表４】
　【００４７】
　１）表２の脚注参照。
　【００４８】
　【発明の効果】
　本発明の芳香族ポリエステル組成物は、強度や弾性率の向上が顕著であり、しかも引張破断伸びに示される靱性の低下が少なく射出成形品の表面外観も良好であり、低比重、良好な表面外観、高強度、高剛性、高靱性、高ガスバリヤー性の特徴を生かして、様々な機械部品、自動車部品、電気電子部品、フィルム、包材、繊維等に応用されるものである。
　【００４９】
　又、本発明の組成物の溶融ストランドの紡糸性は良好であり、強度と靱性を兼備した繊維状の成形品も容易に得られる。
　更に、本発明の組成物は、靱性と表面平滑性を損なうことなく酸素バリヤー性と引張強度が向上しており、ガスバリヤー性の要求されるフィルムや包材としても有用である。