【事件の表示】
　特許第３０６７１６５号「リチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２およびその製造方法、並びに、リチウム２次電池」の請求項１ないし７に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０６７１６５号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３０６７１６５号の請求項１〜７に係る発明についての出願は、平成２年６月２０日になされ、平成１２年５月１９日に、その発明について特許の設定登録がなされ、その後、その特許について特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１４年２月１２日に訂正請求がなされたものである。
２．訂正の適否についての判断
2-1.訂正の内容
　ａ．特許請求の範囲の請求項１の
　「【請求項１】正極活物質LiCoO2の比表面積が２m2/g以下で、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたことを特徴とするリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2。」を
　「【請求項１】Li2CO3を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた正極活物質LiCoO2であって、
前記正極活物質LiCoO2の比表面積が２m2/g以下で、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたことを特徴とするリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2。」
と訂正する。
　ｂ．特許請求の範囲の請求項２の
　「【請求項２】リチウムを含む負極と、
　比表面積が２m2/g以下の正極活物質LiCoO2であって、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたものを含む正極と、
電解液と
を有することを特徴とするリチウム２次電池。」を
　「【請求項２】リチウムを含む負極と、
Li2CO3を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られる、比表面積が２m2/g以下の正極活物質LiCoO2であって、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたものを含む正極と、
電解液と
を有することを特徴とするリチウム２次電池。」
と訂正する。
　ｃ．特許請求の範囲の請求項３を削除する。
　ｄ．特許請求の範囲の請求項４の
　「【請求項４】以下の工程を含むことを特徴とする請求項１記載のリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2の製造方法。
(イ)Li2CO3とCoCO3とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
(ロ)上記の工程により焼成したものを、脱水かつ脱CO2の雰囲気で冷却する工程。
(ハ)上記工程により冷却したものを、乾燥室中で粉砕する工程。」を
　「【請求項３】正極活物質LiCoO2の比表面積が２m2/g以下で、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2の製造方法であって、以下の工程を含むリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2の製造方法。
(イ)Li2CO3とCoCO3とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
(ロ)上記の工程により焼成したものを、脱水かつ脱CO2の雰囲気で冷却する工程。
(ハ)上記工程により冷却したものを、乾燥室中で粉砕する工程。」
と訂正する。
　ｅ．特許請求の範囲の請求項５を削除する。
　ｆ．特許請求の範囲の請求項６の
　「【請求項６】以下の工程を含むことを特徴とする請求項１記載のリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2の製造方法。
(イ)Li2CO3とCoCO3とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
(ロ)上記の工程により焼成したものを、不活性ガスAr中で冷却する工程。
(ハ)上記工程により冷却したものを、不活性Arガス中で粉砕する工程。」を
　「【請求項４】正極活物質LiCoO2の比表面積が２m2/g以下で、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2の製造方法であって、以下の工程を含むリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2の製造方法。
(イ)Li2CO3とCoCO3とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
(ロ)上記の工程により焼成したものを、不活性ガスAr中で冷却する工程。
(ハ)上記工程により冷却したものを、不活性ガスAr中で粉砕する工程。」
と訂正する。
　ｇ．特許請求の範囲の請求項７を削除する。
　ｈ．明細書第４頁16〜17行の「・・・電界液はYEA・・・」を、「・・・電解液はYEA・・・」と訂正する。
2-2.訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　ａ及びｂの訂正は、正極活物質であるLiCoO2を、訂正前の請求項４及び６の記載に基づいて、「Li2CO3を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた」Li2CO3と、製造条件で限定した訂正であるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当し、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　ｃ、ｅ及びｇは、特許請求の範囲の請求項の削除であるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当し、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　ｄ及びｆの訂正は、「請求項１記載のリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2」を、請求項１の記載に基づいて引用形式によることなく「正極活物質LiCoO2の比表面積が２m2/g以下で、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2」と訂正すると共に、ｃ及びｅの請求項の削除に伴い、請求項の番号を繰り上げるものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当し、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　ｈの訂正は、「電界液」が「電解液」の誤記であることは明らかであるから、誤記の訂正を目的とするものに該当し、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
2-3.訂正の適否についての結論
　したがって、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．特許異議申立てについての判断
3-1.本件発明
　上記２で示したとおり、上記訂正が認められるから、本件請求項１〜４に係る発明（以下、「本件第１〜４発明」という。）は、上記訂正請求に係る訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜４に記載された次のとおりのものである。
　「【請求項１】Li2CO3を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた正極活物質LiCoO2であって、
前記正極活物質LiCoO2の比表面積が２m2/g以下で、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたことを特徴とするリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2。
【請求項２】リチウムを含む負極と、
Li2CO3を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られる、比表面積が２m2/g以下の正極活物質LiCoO2であって、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたものを含む正極と、
電解液と
を有することを特徴とするリチウム２次電池。
【請求項３】正極活物質LiCoO2の比表面積が２m2/g以下で、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2の製造方法であって、
以下の工程を含むリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2の製造方法。
(イ)Li2CO3とCoCO3とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
(ロ)上記の工程により焼成したものを、脱水かつ脱CO2の雰囲気で冷却する工程。
(ハ)上記工程により冷却したものを、乾燥室中で粉砕する工程。
【請求項４】正極活物質LiCoO2の比表面積が２m2/g以下で、前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下とされたリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2の製造方法であって、
以下の工程を含むリチウム２次電池の正極活物質LiCoO2の製造方法。
(イ)Li2CO3とCoCO3とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
(ロ)上記の工程により焼成したものを、不活性ガスＡｒ中で冷却する工程。
(ハ)上記工程により冷却したものを、不活性ガスAr中で粉砕する工程。」
3-2.申立て理由及び取消理由の概要
　特許異議申立人高橋豊治は、甲第１号証（先願明細書）を提出し、本件請求項１〜３に係る発明（本件第１及び２発明）は、先願明細書に記載された発明と同一であるから、本件請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものである（申立て理由１）と主張している。
　特許異議申立人武藤八重子は、甲第１〜８号証を提出し、本件請求項１〜３に係る発明（本件第１及び２発明）は、甲第２号証を参照すれば、甲第１号証に記載された発明と同一である（申立て理由２−１）か、本件請求項１〜７に係る発明（本件第１〜４発明）は、甲第１〜８号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである（申立て理由２−２）から、本件請求項１〜７に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号又は第２項の規定に違反してなされたものであると主張している。
　特許異議申立人伊藤ミツ子は、甲第１〜３号証を提出し、本件請求項１〜３に係る発明（本件第１及び２発明）は、甲第２及び３号証を参照すれば、甲第１号証に記載された発明と同一である（申立て理由３−１）か、甲第１〜３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである（申立て理由３−２）から、本件請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号又は第２項の規定に違反してなされたものであると主張している。
　さらに、特許異議申立人武藤八重子及び伊藤ミツ子は、本件請求項１〜３には、記載不備があるから、本件請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第３６条第４項及び第５項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである（申立て理由４）と主張している。
　当審で通知した取消理由は、申立て理由１、２−１、３−１及び４とほぼ同趣旨である。
3-3.刊行物に記載された発明
　当審で通知した取消理由において引用された特願平２−１３７９７８号（特開平４−３３２６０号公報参照）の願書に最初に添付した明細書（特許異議申立人高橋豊治が提出した甲第１号証に同じ。以下、「先願明細書」という。）には、
　「(1)リチウムまたはリチウム合金を負極に用いるリチウム二次電池において、
　正極活物質として一次粒子の平均粒径が0.5μｍ以下のLiCoO2を用いたことを特徴とするリチウム二次電池。」（特許請求の範囲の請求項１）
が記載され、また、
　「実施例１
　・・・
　熱処理後の生成物のＸ線回折パターンを測定したところ、従来法（熱処理温度：900℃）で合成したLiCoO2とほぼ同型のパターンを示した。・・・
　上記のように熱処理することによって合成したLiCoO2を正極活物質として用い、これに・・・混合して正極合剤を調製した。・・・
　この正極を用い、第１図に示すボタン型のリチウム二次電池を作製した。」（第３頁左下欄15行〜第４頁右上欄６行）
　「比較例１
　従来法にしたがって、炭酸リチウム(Li2CO3）と炭酸コバルト（CoCO3）とを900℃で熱処理してLiCoO2を合成した。合成されたLiCoO2の一次粒子の粒径は約１〜５μｍであった。・・・
　炭酸リチウムと炭酸コバルトとをLi/Co＝1/1（モル比）になるように秤量した後、メノウ製の乳鉢で粉砕しつつ混合した。これをAr/O2＝80/20のアルゴン−酸素混合ガス中において900℃で20時間熱処理した。
　上記のようにして合成したLiCoO2のＸ線回折パターンを第２図に示す。・・・
　上記のように熱処理することによって合成したLiCoO2を正極活物質として用い、それ以外は実施例１と同様にして、ボタン型のリチウム二次電池を作製した。」（第４頁左下欄10行〜右下欄９行）
と記載され、
　第２図には、比較例１で合成されたLiCoO2のＸ線回折パターンが示されている。
　同じく引用された刊行物１（特開平１−３０４６６４号公報、特許異議申立人武藤八重子が提出した甲第１号証に同じ）には、
　「LixMO2（ただし、Ｍは１以上の遷移金属を表し、0.05≦ｘ≦1.10である。）を主体とする正極と負極と非水電解液とからなる非水電解液二次電池において、
　前記LixMO2の平均粒径が10〜150μｍであることを特徴とする非水電解液二次電池。」（特許請求の範囲）
が記載され、また、
　「しかしながら、前記リチウム複合酸化物を正極物質とする非水電解液二次電池では、放電容量が若干不足し、その改善が大きな課題となっている。」（第２頁左上欄12〜15行）
　「本発明者は、前述の目的を達成せんものと種々の実験を重ねた結果、正極活物質であるLixMO2の平均粒径が電池容量に大きく影響するとの知見を得るに至った。」（第２頁右上欄７〜10行）
　「平均粒径が10μｍ未満では、含有水分量が多く、電池容量が急激に低下する。逆に平均粒径が150μｍを越えると、活物質のイオン移動特性が低下し、やはり容量が低下するとともに、成形性も悪く実用的でない。」（第２頁右下欄１〜５行）
　「正極材料の調製
　炭酸リチウム１モルと炭酸コバルト１モルとをボールミルで混合し、電気炉を用いて900℃で５時間焼成を行って塊状のLiCoO2を得た。
　次いで、これをボールミルを用いて粉砕し、ふるい分けすることによって、平均粒径５μｍ、７μｍ、10μｍ、25μｍ、60μｍ、150μｍ、300μｍの正極活物質を得た。」（第３頁左下欄２〜９行）
　「平均粒径10μｍ以下の正極活物質の容量が低くなる理由は明らかではないが、理由の一つとして活物質の含有水分量があげられる。・・・非水電解液電池において、電池中の水分はリチウム、電解液等と反応するため、充放電特性を劣化させる。そのため水分値の大きい活物質では容量が低くなったものと推定される。
　ところで、前記水分量の差は表面積に依存し、粒子径が小さくなるほど水分量は増加する傾向にある。」（第４頁右上欄７〜末行）
と記載されている。
　同じく引用された刊行物２（久保輝一郎他３名編「粉体」昭和37年12月25日、丸善(株)発行、第132頁及びJCPDSカード、特許異議申立人武藤八重子が提出した甲第２号証に同じ）には、
　表面積径測定法に関し、
　「4.1　気相吸着法
　吸着法は湿潤法、透過法、反応速度法などとともに粉体の表面積測定法の１つである。吸着等温線から１ｇの試料の持つ総表面積、すなわち比表面積が求められる。比表面積Swと粒子径とは次の関係がある。
　　　Sｗ＝Ｋ／ρ・（Σnd2／Σnd3）　　（4・1）
　ここに、Ｋは形態係数、ρは粉体の真比重、ｄは粒子径、ｎは径ｄを持つ粒子の数である。したがって、比表面積より粒子径を求めるには形態係数および粒度分布を知る必要があるが、粒子が球または正立方体に近いときはＫ＝６として
　　　ｄｐ＝６／ρSｗ　　　　　　　　　（4・2）
より平均粒子径が求められる。しかし、針状または長方形状などいちじるしく形態のちがうものでは適当なＫの値を用いる必要がある。」（第132頁２〜12行）
と記載されており、また、JCPDSカードにはLiCoO2は、比重が5.053であると記載されている。
　同じく引用された刊行物３（PROCEEDINGS OF THE SYMPOSIUM ON LITHIUM BATTERIES，Proceedings Volume 87-1，p.256-265、特許異議申立人伊藤ミツ子が提出した甲第１号証、特許異議申立人武藤八重子が提出した甲第６号証に同じ）には、
　金属リチウムを用いないMoO2/LiCoO2及びWO2/LiCoO2系リチウムインターカレーション電池に関し、
　「LiCoO2、MoO2とWO2粉は、（Alfa）から受け入れたものを使用した。比較のためLiCoO2を、炭酸リチウム（Li2CO3）と炭酸コバルト（CoCO3）を化学量論的に混合して、酸素雰囲気中900℃で12〜24時間焼成して得た。」（第257頁14〜17行）
　「組成と格子常数を確認するため粉末のＸ線回折を行ったところ、Ｘ線パターンは公表されている回折データとよく一致した。」（同頁19〜21行）
　「材料の表面積の影響を調査するため、いくつかの電極をアセトン中で一晩ボールミル粉砕した粉体から作った。ボールミル粉砕すると、ＢＥＴ比表面積測定で粉体の比表面積は10倍かそれ以上（すなわち、0.2m2/gのものが２m2/gに）上昇することが分かった。」（同頁26〜29行）
　「電気化学的テスト、微小熱量測定テストのために使用した電池は、電解液が少ない状態で、金属酸化物正極とポリプロピレン膜(Celgard 3401，Celanese社）と電解液に浸したガラスろ過紙（GF/A，Fisher Scientific）のセパレータと、リチウム小片か金属酸化物の負極を“サンドイッチ”状態にしたものである。」（同頁34〜38行）
　「粉末の電気化学的なサイクル特性は、酸化物粒子の物理的大きさによって著しく影響を受けるが、材料の出所には影響されない。未粉砕の粉体で作った電極での初期試験では低容量（計算で得られる理論初期放電容量の10％程度に小さい）であった。粉砕することによって、平均サイズは10分の１かそれ以下に減少し、それによって曝される表面積は増加し、実効的な電流密度は低下する。粉砕した粉体を使った電極の容量は計算によると理論容量（95％以上）に近づき、先に報告されている電気化学的データと一致する。」（第260頁3〜12行）
と記載されている。
　同じく引用された刊行物４（特開昭６３−２９９０５６号公報、特許異議申立人伊藤ミツ子が提出した甲第２号証、特許異議申立人武藤八重子が提出した甲第３号証に同じ）には、有機電解質二次電池に関し、
　「そこで、本発明者はリチウムの複合酸化物であるLiCoO2が非常に良好な電圧を示し、他の陽極活物質に比べ放電電圧の高い有機電解質二次電池を作製するのに適しているいう結論を得た。上記LiCoO2は、炭酸リチウム、炭酸コバルトを所定の組成比に混合し900℃にて20時間熱処理することによって容易に得ることができる。」（第２頁右上欄８〜14行）
  「市販の炭酸リチウム粉末（Li2CO3）と炭酸コバルト粉末（CoCO3）をリチウム原子及びコバルト原子の比率が１：１となるように混合し、空気雰囲気中の電気炉で900℃、20時間焼成し、LiCoO2を得た。得られたLiCoO2のＸ線回折パターンを第２図に示す。」（第４頁右上欄９〜14行）
と記載され、
　第２図には得られたLiCoO2のＸ線回折パターンが示されている。
　同じく引用された刊行物５（特開昭５５−１３６１３１号公報、特許異議申立人伊藤ミツ子が提出した甲第３号証、特許異議申立人武藤八重子が提出した甲第５号証と同じ）には、
　「高速イオン導電体に関する改良」に関し、
　「実施例１　LixCoyO2の製造
　炭酸リチウムと炭酸コバルトとのペレット状混合物を空気中で900℃で20時間加熱した後、さらに２回焼成することによって名目組成LiCoO2の試料を製造した。Ｘ線写真はａ＝2.818(2)Å，ｃ＝14.08(1)Åの六方晶単位格子に符合できた。異質の反射は全く見られず、このデータは他の研究者のデータと良く一致していた。」（第３頁左下欄下から４行〜右下欄３行）
と記載されている。
　また、特許異議申立人武藤八重子が提出した甲第４号証（ヨーロッパ特許第２４３９２６Ａ１号明細書、以下「刊行物６」という。）には、
　「市販の炭酸リチウム36.9ｇと粉末の炭酸コバルト118.9ｇとを充分に混合し、空気中で900℃、５時間焼成した。第１図(A)に示されたこの焼成物のＸ線回折パターンは、LiCoO2の回折パターンと一致した。」（第９頁１〜６行）
と記載され、
　第１図(A)には、LiCoO2のＸ線回折パターンが示されている。
　特許異議申立人武藤八重子が提出した甲第７号証（特開平１−２９４３５８号公報、以下「刊行物７」という。）には、
　リチウム二次電池の製造方法に関し、
　「Li2CO3とCoCO3をLi/Co（モル比）＝１となるように混合し、Ar/O2＝98/2を400cc/minで流しながら、900℃で２時間加熱して反応させ、反応生成物をエア・クエンチ（加熱した試料を常温の大気中に取り出して急冷する方法）することによりLixCoyO2を得た。上記LixCoyO2におけるｘは0.95であり、ｙは1.05である。
　上記のLixCoyO2を正極活物質として用い、これに・・・混合したのち、・・・円板状の成形体を作製した。」（第３頁右上欄７〜19行）
と記載されている。
　特許異議申立人武藤八重子が提出した甲第８号証（特開昭６３−１２１２６０号公報、以下「刊行物８」という。）には、
　軽量二次電池に関し、
　「本発明で用いるLiCoO2、LiNiO2は、炭酸リチウム、酸化リチウム等のリチウム化合物とコバルト及び／又はニッケルの金属又は酸化物、水酸化物、炭酸塩、硝酸塩等の化合物との焼成反応により容易に製造され得る。」（第２頁右上欄15〜19行）
と記載されている。
3-4.当審の判断
(1)申立て理由１について、
　本件第１発明と先願明細書に記載された発明とを対比すると、両者は、Li2CO3を原料に用い焼成して得られた正極活物質LiCoO2である点一致するが、該正極活物質LiCoO2が、本件第１発明においては、「焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた」ものであるのに対し、先願明細書に記載された発明においては、原料を乳鉢で粉砕し、アルゴン−酸素混合ガス中で熱処理（焼成）して得られたものである点で相違する。
　そして、先願明細書には、熱処理（焼成）して得られたLiCoO2の一次粒子の粒径は約１〜５μｍであることが記載され、また、第２図に示されたLiCoO2のＸ線回折パターンにLi2CO3のピークが現れていないから、先願明細書に記載された熱処理（焼成）して得られたLiCoO2は、上記粒径より表面積を算出すると、本件第１発明におけるLiCoO2の比表面積と重複し、残存Li2CO3が10重量％以下であるとしても、焼成後に乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕するものではないから、両者が、実質的に相違することは明らかである。
　したがって、本件第１明は、先願明細書に記載された発明と同一であるとすることはできない。
　また、本件第２発明は、正極活物質LiCoO2が「Li2CO3を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られる」点では、本件第１発明と共通するから、本件第１発明と同様の理由により、先願明細書に記載された発明と同一とすることはできない。
(2)申立て理由２−１及び２−２について
　本件請求項１に係る発明と刊行物１に記載された発明とを対比すると、両者は、「Li2CO3を原料に用い焼成し、粉砕して得られた正極活物質LiCoO2。」である点で一致し、また、刊行物１に記載された発明において、得られた正極活物質LiCoO2の平均粒径が10〜150μｍであるから、この数値を用いて刊行物２の計算式によりその比表面積を計算すると、比表面積も重複するが、本件第１発明においては、「乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた」ものであり、「前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下」であるのに対し、刊行物１に記載された発明においては、「ボールミルを用いて粉砕」したものであり、残存Li2CO3が示されていない点で相違する。
　上記相違点について検討する。
　本件請求項１に係る発明は、「粉砕に当っては、容量低下の原因となるLi2CO3は、粉砕時の雰囲気中の水分及びCO2とメカノケミカルに反応して生成するものであり、これを回避するように不活性ガス中での粉砕、比表面積を大きくする長時間粉砕を避けて短時間で行うことが望まれる」（本件特許公報第７欄12〜16行）ことから、「乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた正極活物質LiCoO2」に限定したものである。
　これに対し、刊行物１には、「非水電解液電池において、電池中の水分はリチウム、電解液等と反応するため、充放電特性を劣化させる。そのため水分値の大きい活物質では容量が低くなったものと推定される。ところで、前記水分量の差は表面積に依存し、粒子径が小さくなるほど水分量は増加する傾向にある。」と記載されているが、LiCoO2を「ボールミルを用いて粉砕」することが記載されているだけで、水分の少ない雰囲気中で粉砕することは、何ら示唆されていない。
　また、刊行物３にも、「いくつかの電極をアセトン中で一晩ボールミル粉砕した粉体から作った。ボールミル粉砕すると、ＢＥＴ比表面積測定で粉体の比表面積は10倍かそれ以上（すなわち、0.2m2/gのものが２m2/gに）上昇する」と記載されているだけで、水分の少ない雰囲気中で短時間粉砕することは、何ら示唆されていない。
　刊行物４〜８には、Li2CO3を原料に用い焼成して正極活物質LiCoO2を得ることが示されており、それらのLiCoO2のＸ線回折パターンにLi2CO3のピークが現れていないとしても、何れの刊行物にも、LiCoO2の粉砕後のＸ線回折パターンは示されておらず、正極活物質LiCoO2が「乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた」ものであり、「残存Li2CO3が10重量％以下」であるという上記相違点に係る本件第１発明の構成は示されていない。
　そして、本件第１発明は、上記相違点に係る構成を採用することにより、「上記正極活物質LiCoO2を用いたLi２次電池は、放電容量の向上、自己放電率の減少をはかることができる」という格別な作用効果を奏するものである。
　したがって、本件第１発明は、刊行物１に記載された発明とすることはできず、また、刊行物１〜８に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることもできない。
　また、本件第２発明は、正極活物質LiCoO2が「Li2CO3を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られる」点では、本件第１発明と共通するから、本件第１発明と同様の理由により、刊行物１に記載された発明とすることはできず、また、刊行物１〜８に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることもできない。
　本件第３及び４発明は、いずれも正極活物質LiCoO2の粉砕を、本件第１発明と同一の条件で行うものであるから、
本件第１発明と同様の理由により、刊行物１〜８に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
(3)申立て理由３−１及び３−２について
　本件請求項１に係る発明と刊行物３に記載された発明とを対比すると、両者は、「Li2CO3を原料に用い焼成し、粉砕して得られた正極活物質LiCoO2。」である点で一致し、また、刊行物３に記載された発明において、粉砕された正極活物質LiCoO2の比表面積は0.2〜2.0m2/gであるから、比表面積の点でも重複するが、本件第１発明においては、「乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた」ものであり、「前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下」であるのに対し、刊行物３に記載された発明においては、「アセトン中で一晩ボールミル粉砕」したものであり、残存Li2CO3が示されていない点で相違する。
　上記相違点について検討する。
　本件請求項１に係る発明は、「粉砕に当っては、容量低下の原因となるLi2CO3は、粉砕時の雰囲気中の水分及びCO2とメカノケミカルに反応して生成するものであり、これを回避するように不活性ガス中での粉砕、比表面積を大きくする長時間粉砕を避けて短時間で行うことが望まれる」（本件特許公報第７欄12〜16行）ことから、「乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた正極活物質LiCoO2」に限定したものである。
　これに対し、刊行物３には、アセトン中で長時間粉砕することが示されているだけであり、水分の少ない雰囲気中で短時間粉砕することは、何ら示唆されていないから、「前記正極活物質LiCoO2の残存Li2CO3が10重量％以下」になっているとはいえない。
　また、刊行物４及び５には、Li2CO3を原料に用い焼成して正極活物質LiCoO2を得ることが示されており、それらのLiCoO2のＸ線回折パターンにLi2CO3のピークが現れていないとしても、何れの刊行物にも、LiCoO2の粉砕後のＸ線回折パターンは示されておらず、正極活物質LiCoO2が「乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた」ものであり、「残存Li2CO3が10重量％以下」であるという上記相違点に係る本件第１発明の構成は示されていない。
　そして、本件第１発明は、上記相違点に係る構成を採用することにより、「上記正極活物質LiCoO2を用いたLi２次電池は、放電容量の向上、自己放電率の減少をはかることができる」という格別な作用効果を奏するものである。
　したがって、本件第１発明は、刊行物３に記載された発明とすることはできず、また、刊行物３〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることもできない。
(4)申立て理由４について
　特許異議申立人武藤八重子は、訂正前の請求項１〜３の記載不備の理由として次のような主張をしている。
　（i）請求項１〜３に係る発明は、残存Li2CO3の量を特定している以上、Li2CO3を原料に用いることが不可欠であるが、この要件を欠いている請求項１〜３は記載不備である。
　(ii)請求項１〜３に係る発明は、「比表面積2m2/g以下」と上限値でのみ特定しているが、自己放電率の低減化を図るためには比表面積の下限値も特定することを要し、このような下限値の要件を欠いた請求項１〜３は記載不備である。
　特許異議申立人伊藤ミツ子は、訂正前の請求項１〜３の記載不備の理由として次のような主張をしている。
　(iii)請求項１及び２に係る発明において、正極活物質LiCoO2には、残存Li2CO3が最大10重量％も含まれるのに、LiCoO2のみの比表面積を2m2/g以下と限定するのは不適切である。また、「残存」という限定が技術的に意味を有するのは、正極活物質LiCoO2を、Li2CO3とCoCO3とを混合した原料を焼成して得る場合であるから、残存Li2CO3という限定は不適切である。
　（iV）請求項３に係る発明における「残存Li2CO3が、フーリエ変換赤外線分析計の検出限界未満である。」という限定は技術的な限定になっていない。
　そこで、上記主張について検討する。
　(i)、(iii)の後段、（iV）については、平成１４年２月１２日付けの訂正請求により、請求項１及び２における正極活物質LiCoO2が、「Li2CO3を原料に用い焼成し」と限定され、請求項３が削除されたから、記載不備は解消した。
　(ii)については、訂正後の請求項１及び２に係る発明は、「正極活物質LiCoO2の比表面積が2m2/g以下」という特定と共に、「乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕して得られた」と特定されるものであり、比表面積が2m2/g以下で小さくなればなるほど、自己放電率が小さくなることは第６図に示されており、また、「乾燥室中若しくは不活性ガスAr中で粉砕」することにより、比表面積が一定以上の大きさになることは、第３図に示されているように自明であるから、正極活物質LiCoO2の比表面積の下限値が特定されていなくても記載不備であるとはいえない。
　(iii)の前段については、残存Li2CO3は、不純物として含まれるにすぎず、正極活物質として機能するのは、LiCoO2であり、リチウム２次電池の自己放電等の特性との関係で問題となるのは、正極活物質の比表面積であるから、訂正後の請求項１及び２に係る発明において、LiCoO2のみの比表面積が限定されていることをもって記載不備があるとはいえない。
　したがって、本件明細書の記載に不備はない。
４．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件第１〜４発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件第１〜４発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年１２月１３日（２００２．１２．１３）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　ａ．特許請求の範囲の請求項１の
　「【請求項１】正極活物質ＬｉＣｏＯ２の比表面積が２ｍ２／ｇ以下で、前記正極活物質ＬｉＣｏＯ２の残存Ｌｉ２ＣＯ３が１０重量％以下とされたことを特徴とするリチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２。」を、
　特許請求の範囲の減縮を目的として、
　「【請求項１】Ｌｉ２ＣＯ３を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスＡｒ中で粉砕して得られた正極活物質ＬｉＣｏＯ２であって、
前記正極活物質ＬｉＣｏＯ２の比表面積が２ｍ２／ｇ以下で、前記正極活物質ＬｉＣｏＯ２の残存Ｌｉ２ＣＯ３が１０重量％以下とされたことを特徴とするリチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２。」
と訂正する。
　ｂ．特許請求の範囲の請求項２の
　「【請求項２】リチウムを含む負極と、
　比表面積が２ｍ２／ｇ以下の正極活物質ＬｉＣｏＯ２であって、前記正極活物質ＬｉＣｏＯ２の残存Ｌｉ２ＣＯ３が１０重量％以下とされたものを含む正極と、
電解液と
を有することを特徴とするリチウム２次電池。」を、
　特許請求の範囲の減縮を目的として、
　「【請求項２】リチウムを含む負極と、
Ｌｉ２ＣＯ３を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスＡｒ中で粉砕して得られる、比表面積が２ｍ２／ｇ以下の正極活物質ＬｉＣｏＯ２であって、前記正極活物質ＬｉＣｏＯ２の残存Ｌｉ２ＣＯ３が１０重量％以下とされたものを含む正極と、
電解液と
を有することを特徴とするリチウム２次電池。」
と訂正する。
　ｃ．特許請求の範囲の請求項３を、特許請求の範囲の減縮を目的として、削除する。
　ｄ．特許請求の範囲の請求項４の
　「【請求項４】以下の工程を含むことを特徴とする請求項１記載のリチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２の製造方法。
（イ）Ｌｉ２ＣＯ３とＣｏＣＯ３とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
（ロ）上記の工程により焼成したものを、脱水かつ脱ＣＯ２の雰囲気で冷却する工程。
（ハ）上記工程により冷却したものを、乾燥室中で粉砕する工程。」を、
　明りょうでない記載の釈明を目的として、
　「【請求項３】正極活物質ＬｉＣｏＯ２の比表面積が２ｍ２／ｇ以下で、前記正極活物質ＬｉＣｏＯ２の残存Ｌｉ２ＣＯ３が１０重量％以下とされたリチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２の製造方法であって、以下の工程を含むリチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２の製造方法。
（イ）Ｌｉ２ＣＯ３とＣｏＣＯ３とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
（ロ）上記の工程により焼成したものを、脱水かつ脱ＣＯ２の雰囲気で冷却する工程。
（ハ）上記工程により冷却したものを、乾燥室中で粉砕する工程。」
と訂正する。
　ｅ．特許請求の範囲の請求項５を、特許請求の範囲の減縮を目的として、削除する。
　ｆ．特許請求の範囲の請求項６の
　「【請求項６】以下の工程を含むことを特徴とする請求項１記載のリチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２の製造方法。
（イ）Ｌｉ２ＣＯ３とＣｏＣＯ３とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
（ロ）上記の工程により焼成したものを、不活性ガスＡｒ中で冷却する工程。
（ハ）上記工程により冷却したものを、不活性ガスＡｒ中で粉砕する工程。」を、
　明りょうでない記載の釈明を目的として、
　「【請求項４】正極活物質ＬｉＣｏＯ２の比表面積が２ｍ２／ｇ以下で、前記正極活物質ＬｉＣｏＯ２の残存Ｌｉ２ＣＯ３が１０重量％以下とされたリチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２の製造方法であって、以下の工程を含むリチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２の製造方法。
（イ）Ｌｉ２ＣＯ３とＣｏＣＯ３とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
（ロ）上記の工程により焼成したものを、不活性ガスＡｒ中で冷却する工程。
（ハ）上記工程により冷却したものを、不活性ガスＡｒ中で粉砕する工程。」
と訂正する。
　ｇ．特許請求の範囲の請求項７を、特許請求の範囲の減縮を目的として、削除する。
　ｈ．明細書第４頁１６〜１７行の「・・・電界液はＹＥＡ・・・」を、誤記の訂正を目的として、「・・・電解液はＹＥＡ・・・」
と訂正する。
（５４）【発明の名称】
リチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２およびその製造方法、並びに、リチウム２次電池
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　
Ｌｉ２ＣＯ３を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスＡｒ中で粉砕して得られた正極活物質ＬｉＣｏＯ２であって、
前記
　【請求項２】　リチウムを含む負極と、
Ｌｉ２ＣＯ３を原料に用い焼成し、乾燥室中若しくは不活性ガスＡｒ中で粉砕して得られる、
電解液と
を有することを特徴とするリチウム２次電池。
　【請求項３】　
正極活物質ＬｉＣｏＯ２の比表面積が２ｍ２／ｇ以下で、前記正極活物質ＬｉＣｏＯ２の残存Ｌｉ２ＣＯ３が１０重量％以下とされたリチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２の製造方法であって、
以下の工程を含
むリ
（イ）Ｌｉ２ＣＯ３とＣｏＣＯ３とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
（ロ）上記の工程により焼成したものを、脱水かつ脱ＣＯ２の雰囲気で冷却する工程。
（ハ）上記工程により冷却したものを、乾燥室中で粉砕する工程。
　【請求項４】　
正極活物質ＬｉＣｏＯ２の比表面積が２ｍ２／ｇ以下で、前記正極活物質ＬｉＣｏＯ２の残存Ｌｉ２ＣＯ３が１０重量％以下とされたリチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２の製造方法であって、
以下の工程を含
むリ
（イ）Ｌｉ２ＣＯ３とＣｏＣＯ３とを混合した原料を、乾燥空気送風下で焼成する工程。
（ロ）上記の工程により焼成したものを、不活性ガスＡｒ中で冷却する工程。
（ハ）上記工程により冷却したものを、不活性ガスＡｒ中で粉砕する工程。
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
　本発明は、リチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２に係わる。
〔発明の概要〕
　本発明はリチウム電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２中の残存するＬｉ２ＣＯ３を１０重量％以下とすることによって放電容量の向上をはかる。
　また本発明は、リチウム電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２の比表面積を２ｍ２／ｇ以下とすることによって自己放電の低減化をはかる。
〔従来の技術〕
　リチウム２次電池において例えば特公昭６３−５９５０７号公報等にもその開示があるように、正極活物質として例えばＬｉＣｏＯ２が用いられる。
　この正極活物質ＬｉＣｏＯ２は、
　　Ｌｉ２ＣＯ３＋２ＣｏＣＯ３→２ＬｉＣｏＯ２　・・・・（１）
なる反応によって得られている。
〔発明が解決しようとする課題〕
　本発明は上述のリチウム２次電池において、放電容量の向上と、自己放電率の低減化をはかる。
〔課題を解決するための手段〕
　本発明においては、リチウム２次電池の放電容量の低下が前記（１）式の脱炭酸反応が充分になされず、Ｌｉ２ＣＯ３が多量に残存するときは放電容量を低下させること、つまり、このＬｉ２ＣＯ３は、容量に寄与せず単なる絶縁物として存在することによってその放電容量を低下させるものであること、更に反応面を増加させるべく、生成物ＬｉＣｏＯ２を細かく粉砕すると、容量の増加が生じないでむしろこの比表面積の増加と共に、自己放電率の増加を来すことの究明に基いてこれらの改善をはかる。
　すなわち本発明においては、正極活物質ＬｉＣｏＯ２中の残存Ｌｉ２ＣＯ３を１０重量％以下とする。
　また、本発明においては正極活物質ＬｉＣｏＯ２の比表面積を２ｍ２／ｇ以下とする。
〔作用〕
　本発明の残存Ｌｉ２ＣＯ３を１０重量％以下とした正極活物質ＬｉＣｏＯ２によるリチウム２次電池は、放電容量が向上し、比表面積を２ｍ２／ｇ以下とした正極活物質ＬｉＣｏＯ２によるリチウム２次電池は、自己放電率が低下した。
〔実施例〕
　本発明においては、リチウム２次電池の正極活物質ＬｉＣｏＯ２を残存Ｌｉ２ＣＯ３が１０重量％以下となるようにする。また、正極活物質ＬｉＣｏＯ２の比表面積を２ｍ２／ｇ以下とする。
　本発明による正極活物質の説明に先だってこれを用いた電池特性（充放電特性）の測定のための電池構造について説明する。第１図はその略線的断面図で、この場合例えばテフロン（デュポン社商品名）より成る容器（１）内にＬｉ陽極（２）にスペーサ（３）を介して陰極（４）を配置した構成をとる。（５）及び（６）はそれぞれＬｉ陽極（２）及び陰極（４）に連結された例えばステンレスより成る対向電極を示し、（７）及び（８）はこれらから導出された正・負両端子を示す。正極は、本発明による活物質ＬｉＣｏＯ２とポリ弗化ビニリデンとカーボンとＮ−メチル２ピロリドンとを５分間混合し、Ａｌ箔に塗布し、６０℃で乾燥し、打ち抜きして得た。負極はＬｉ金属板、電
解
　第２図は放電容量のＬｉＣｏＯ２中のＬｉ２ＣＯ３の残存量に対する依存性の測定結果を示したもので、Ｌｉ２ＣＯ３残量を１０％以下とするとき、放電容量を７５ｍＡＨ／ｇ以下にとどめることができることが分かる。
　本発明例による正極活物質ＬｉＣｏＯ２の製造に当たっては、主として下記工程（ｉ）〜（ｉｉｉ）が採られる。
（ｉ）　　焼成
（ｉｉ）　冷却
（ｉｉｉ）粉砕
　まず上記（ｉ）の焼成に当たっては、前記（１）式の脱炭酸反応が完全に行われるように、
（ａ）　Ｌｉ２ＣＯ３とＣｏＣＯ３とをボールミル混合した原料を５〜２０ｍｍの浅い深さに、例えばボート上に収容し、
（ｂ）　これに乾燥した空気を送り込んで焼成した。
　下記表１に前記（ａ）及び（ｂ）の条件下で得た正極活物質（試料１，２）中の残存Ｌｉ２ＣＯ３量（％）の測定結果と、前記（ａ），（ｂ）によらないで得た正極活物質（比較試料１〜３）中の残存Ｌｉ２ＣＯ３量（％）の測定結果を示す。これらのＬｉ２ＣＯ３の定量はＦＴ−ＩＲ（フーリエ変換赤外線分光計）によって行った（以下Ｌｉ２ＣＯ３量はこのＦＴ−ＩＲによる測定に基く）。尚、これら試料１，２及び比較試料１〜３の前記（ｉｉ）の冷却は徐冷、前記（ｉｉｉ）の粉砕は乾燥空気中で行った。
　表１から分かるように、前記（ａ）及び（ｂ）の条件を共に満たすことが望ましい。
　次に前記（ｉｉ）の冷却は、脱水かつ脱ＣＯ２の雰囲気、乾燥Ｎ２送風の条件、または、液体Ｎ２中急冷の条件で行う。表２に冷却条件の違いに基く残存Ｌｉ２ＣＯ３量の測定結果を示す。
　表２から明らかなように、冷却時には脱水、脱ＣＯ２の雰囲気、乾燥Ｎ２送風の条件、または、液体Ｎ２中急冷の条件で行うことが必要であることが分かる。この場合、焼成形状は直径ｄ＝１５ｍｍ、厚さｔ＝５ｍｍ、圧力Ｐ＝１０ｔ／ｃｍ２の成型体によるペレットに対して行った。
　前記（ｉｉｉ）の粉砕は、乾燥室（ドライルーム、２０℃、ＤＰ＝−４０℃）中において行う。この粉砕を自動乳鉢によって行った場合の粉砕時間と、得られた粉末における比表面積ｍ２／ｇの測定結果を第３図に示す。同図中各曲線はいずれも上述と同様の寸法形状のペレットを粉砕した場合で、（１１Ｄ）及び（１１Ａ）はそれぞれ、粉砕処理前のペレットにおいてＬｉ２ＣＯ３含量が１．０％であった試料に関し、上記ドライルーム中及び常温常湿（２０℃、７０％ＲＨ）空気中での粉砕の測定結果を示し、曲線（１２Ｄ）及び（１２Ａ）はそれぞれ同様のＬｉ２ＣＯ３含量が４．５％であった試料に関する上記と同様のドライルーム中及び上記と同様の常温常湿空気中での粉砕の測定結果を示す。この測定結果から分るように、粉砕前においてのＬｉ２ＣＯ３の含有量が低いものは、低い比表面積を示し、更にドライルーム中の粉砕の方が更に低い比表面積を示す。第４図は粉砕後の比表面積とＬｉ２ＣＯ３含量との関係を示したもので●印は上記ドライルーム中での粉砕の場合、○印は上記常温常湿中での粉砕の場合を示す。これより明らかなように、Ｌｉ２ＣＯ３の含量が多いほど、またドライルーム中の粉砕に比し、常温常湿中の粉砕の方が比表面積が増加する。これはＬｉ２ＣＯ３の存在により、また水分の存在により粒子間の摩擦係数が大きくなり粉砕効果が上がることによるものと思われる。
　尚、Ｌｉ２ＣＯ３生成のメカニズムを解明するために、含水量１％（ＫＴ法）のＬｉＣｏＯ２を用いてＡｒボックス中で粉砕したときの比表面積をＬｉ２ＣＯ３及び含水量の関係の測定結果を第５図中各曲線（３１）及び（３２）に示す。これによると、比表面積が大となるとＬｉ２ＣＯ３及び含水量が共に増加している。これは、初め吸着水として存在していた水がメカノケミカルにＬｉと反応していること、そして後半においては粉砕が２時間にも及ぶことによって、Ａｒ雰囲気中に微量に存在する水分が吸着もしくは反応したためと考えられる。つまり、粉砕に当っては、容量低下の原因となるＬｉ２ＣＯ３は、粉砕時の雰囲気中の水分及びＣＯ２とメカノケミカルに反応して生成するものであり、これを回避するように不活性ガス中での粉砕、比表面積を大きくする長時間粉砕を避けて短時間で行うことが望まれることになる。
　一方、ＬｉＣｏＯ２を正極活物質とするＬｉ電池は、その自己放電率が、ＬｉＣｏＯ２正極活物質の比表面積に依存するものであり、第６図に、その測定結果を示す。これによれば、この自己放電率を３０％以下にとどめるには比表面積は２ｍ２／ｇ以下とすることが要求されることが分り、更にこの自己放電率を１０％以下にするにはその比表面積が１ｍ２／ｇ以下とすることが望まれることが分る。
実施例１
　Ｌｉ２ＣＯ３とＣｏＣＯ３とをボールミルによって１２時間混合して得た原料を、焼成用ボート上にのせて９００℃、５時間、乾燥空気送風下で焼成した。その後、これを不活性ガスＡｒ中で冷却し、Ａｒ中で粉砕した。
比較例１
　実施例１と同様の原料を蓋つきるつぼに収容し、空気送風なしで９００℃、５時間焼成し、常温常湿の空気中で徐冷し、常温常湿空気中で１時間の粉砕を行った。
比較例２
　比較例１と同様の方法において、その粉砕を２時間行った。
　これら実施例１と、比較例１及び２によって得た各特性を表３に示す。この場合自己放電率は６０℃、１５時間の放置の場合である。
　表３より明らかなように、本発明によるＬｉＣｏＯ２による電池は、放電容量の向上、自己放電率の減少をはかることができることが分る。
〔発明の効果〕
　上述したように、本発明構成による正極活物質ＬｉＣｏＯ２を用いたＬｉ２次電池は、放電容量の向上、自己放電率の減少をはかることができ、その利益は大である。
【図面の簡単な説明】
　第１図は特性測定電池構造の断面図、第２図は放電容量の残存Ｌｉ２ＣＯ３依存性の測定結果を示す図、第３図は比表面積−粉砕時間測定曲線図、第４図はＬｉ２ＣＯ３含量−比表面積測定曲線図、第５図はＬｉ２ＣＯ３含量及び含水量−比表面積測定曲線図、第６図は自己放電の比表面積依存性を示す測定曲線図である。
　（２）及び（４）は正極及び陰極（負極）である。