【事件の表示】
　特許第３３１４７２８号「多結晶ＭｇＯ蒸着材」の請求項１及び請求項２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３１４７２８号の請求項１及び請求項２に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３３１４７２８号の請求項１及び請求項２に係る発明は、平成１０年８月１１日に特許出願され、平成１４年６月７日にその特許権の設定登録がなされ、その後、請求項１及び請求項２に係る特許について特許異議申立人　田島順治（以下、「申立人」という。）より特許異議の申立てがなされ、取消理由が通知され、訂正請求がなされ（この訂正請求は、後日取り下げられた。）、再度取消理由が通知され、その指定期間内である平成１７年５月２６日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
　
２−１．訂正の内容
訂正事項ａ
　特許明細書の特許請求の範囲請求項1の記載について、
「ＭｇＯ純度９９．９０％以上でカーボン量が３０ｐｐｍ以下であり、かつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットからなる多結晶ＭｇＯ蒸着材。」とあるのを、
「プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度９９．９０％以上でカーボン量が３０ｐｐｍ以下であり、かつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットからなる多結晶ＭｇＯ蒸着材。」と訂正する。
訂正事項ｂ
　特許明細書の段落【０００９】の
「【課題を解決するための手段】　請求項１に係る発明は、ＭｇＯ純度が９９．９０％以上でカーボン量が３０ｐｐｍ以下であり、かつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットからなる多結晶ＭｇＯ蒸着材である。この請求項１に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材では、高純度かつ高密度の多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いてＡＣ型ＰＤＰ等のＭｇＯ膜を成膜すると、スプラッシュが極めて少なく高速で安定した成膜ができる。また膜厚分布を向上できるので、略均一な膜質を有するＭｇＯ膜を得ることができる。」とあるのを、
「【課題を解決するための手段】　請求項１に係る発明は、プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度が９９．９０％以上でカーボン量が３０ｐｐｍ以下であり、かつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットからなる多結晶ＭｇＯ蒸着材である。この請求項１に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材では、高純度かつ高密度の多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いてＡＣ型ＰＤＰ等のＭｇＯ膜を成膜すると、スプラッシュが極めて少なく高速で安定した成膜ができる。また膜厚分布を向上できるので、略均一な膜質を有するＭｇＯ膜を得ることができる。」と訂正する。
訂正事項ｃ
　特許明細書の段落【００１３】の
「この燒結体の円盤を実施例１とした。」とあるのを、
「この燒結体の円板を実施例１とした。」と訂正する。
訂正事項ｄ
　特許明細書の段落【００３１】の
「以上述べたように、本発明によれば、多結晶ＭｇＯ蒸着材をＭｇＯ純度が９９．９０％以上、特に、カーボン量が３０ｐｐｍ以下であり、かつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットから構成したので、この高純度かつ高密度の多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いてＡＣ型ＰＤＰ等のＭｇＯ膜を成膜すると、スプラッシュが少なく効率的に成膜でき、略均一な膜厚を有するＭｇＯ膜を得ることができる。この結果、ＭｇＯ膜の成膜面積が大きくても、略均一に成膜することができるので、例えばＭｇＯ膜を成膜したガラス誘電体層をＰＤＰに組み込んだ場合に、放電開始電圧や駆動電圧を低く一定にでき、ＰＤＰの電気的特性を向上できる。」とあるのを、
「以上述べたように、本発明によれば、ＰＤＰ用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材をＭｇＯ純度が９９．９０％以上、特に、カーボン量が３０ｐｐｍ以下であり、かつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットから構成したので、この高純度かつ高密度の多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いてＡＣ型ＰＤＰ等のＭｇＯ膜を成膜すると、スプラッシュが少なく効率的に成膜でき、略均一な膜厚を有するＭｇＯ膜を得ることができる。この結果、ＭｇＯ膜の成膜面積が大きくても、略均一に成膜することができるので、例えばＭｇＯ膜を成膜したガラス誘電体層をＰＤＰに組み込んだ場合に、放電開始電圧や駆動電圧を低く一定にでき、ＰＤＰの電気的特性を向上できる。」と訂正する。
　
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａは、特許明細書の請求項１に記載される「多結晶ＭｇＯ蒸着材」を、「プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するため」の「多結晶ＭｇＯ蒸着材」に限定するものであるから、上記訂正事項ａは、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当する。また、「プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材」との事項は、特許明細書の【０００８】、【０００９】、【００１１】、【００２４】及び【００３１】に記載される事項であるので、上記訂正事項ａは、新規事項の追加に該当しない。加えて、上記訂正事項ａは、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　また、上記訂正事項ｂ及びｄは、上記訂正事項ａによる特許請求の範囲請求項１の訂正に整合させて、発明な詳細な説明の記載を訂正するものであるから、いずれも、明りょうでない記載の釈明を目的とした明細書の訂正に該当し、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　また、上記訂正事項ｃは、特許明細書の【００１５】に記載される語の「円板」に語を統一させるものであるから、誤記の訂正を目的とした明細書の訂正に該当し、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　
２−３．訂正の適否についてのまとめ
　したがって、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項から第４項までの規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．本件発明
　本件明細書は、上記のとおり訂正請求がなされ、その請求どおり訂正が認められたものであるから、訂正後の特許第３３１４７２８号の請求項１及び請求項２に係る発明は（以下、必要に応じて、それぞれ、「本件発明１」、「本件発明２」という。）は、訂正明細書の特許請求の範囲請求項１及び請求項２に記載される次のとおりのものである。
【請求項１】　プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度９９．９０％以上でカーボン量が３０ｐｐｍ以下であり、かつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットからなる多結晶ＭｇＯ蒸着材。
【請求項２】　多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットに含まれる、Ｓｉ及びＡｌの不純物がそれぞれ元素濃度で１５０ｐｐｍ以下であり、Ｃａの不純物が元素濃度で２００ｐｐｍ以下であり、Ｆｅの不純物が元素濃度で５０ｐｐｍ以下であり、Ｃｒ、Ｖ及びＮｉの不純物がそれぞれ元素濃度で１０ｐｐｍ以下であり、Ｎａ及びＫの不純物がそれぞれ元素濃度で２０ｐｐｍ以下であり、Ｚｒの不純物濃度で１５０ｐｐｍ以下である請求項１記載の多結晶ＭｇＯ蒸着材。
　
４．特許異議申立の概要
　申立人は、証拠として下記の甲第１号証ないし甲第７号証を提示し、以下のように主張をする。
　特許明細書の請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるので、特許明細書の請求項１に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号に違反してされたものである。
　特許明細書の請求項２に係る発明は、甲第１号証及び甲第４号証ないし甲第７号証に記載された発明に基づき容易になし得たものであるので、特許明細書の請求項２に係る特許は、特許法第２９条第２項に違反してされたものである。
　また、申立人は、特許明細書の発明の詳細な説明の記載に関して、以下のように主張をする。
　本件特許明細書の発明の詳細な説明の【００１９】の表１に記載されたＭｇＯ焼結体の純度（％）と【００２２】の表２に記載された不純物の分析値との間には、数値的に極めて大きな乖離があり、当業者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載されたいるものではないので、特許法第３６条第４項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
　以上のとおりであるから、申立人は、特許明細書の請求項１及び請求項２に係る特許は取り消されるべきものであると主張する。
甲第１号証：特開平５−３１１４１２号公報
甲第２号証：日本海水学会編，海塩シリーズ１　海塩の化学　第５版，昭和５１年８月３１日，第３０６−３１３頁
甲第３号証：特公平６−８１６９号公報
甲第４号証：岩谷化学工業株式会社ホームページをプリントアウトした文書
甲第５号証：１２０９３の化学商品，化学工業日報社，１９９３年１月２２日，第２０６−２０７頁
甲第６号証：１９９０〜１９９１　アルドリッチ　ファインケミカル　カタログ／ハンドブック，Aldrich Chemical Company, Inc.，１９９０年，第８０９−８１０頁
甲第７号証：ＭＡＧＮＩＦＩＮ　標準仕様書，Martinswerk社，１９９５年５月、６月
　
５．証拠に記載される事項
　
５−１．甲第１号証
　甲第１号証には、以下の事項が記載される。
(5-1-1)「本発明はマグネシウム酸化物薄膜を真空蒸着法特に、ＥＢ（エレクトロンビーム）蒸着法及びＥＢ蒸着を用いたイオンプレーティング法で形成する際に用いる蒸着材料、及び、かかる蒸着材料を用いた真空蒸着法によるガスバリアー性（特に酸素，水蒸気に対して）に優れた透明バリアーフィルムの製造方法に関する」（第２頁左欄１７−２３行）
(5-1-2)「本発明は、蒸着材料のスプラッシュ，飛び散りが少なく、蒸発速度が安定で、良好かつ安定な真空度が得られ、穴堀れ速度も遅いなど、長時間の安定な蒸発を行うことができ、さらに、電子ビーム出力を上げても同様に安定な蒸発が行えるなど蒸着適性に優れ、更には、保存性、耐久性の優れている真空蒸着用マグネシウム酸化物蒸着材料を提供する・・・かかる蒸着材料を用い、真空蒸着法により、ピンホールがなく膜厚の均一な透明バリアーフィルムの製造方法を提供する」（第２頁右欄３６−４６行）
(5-1-3)「蒸着材料は高純度で、均一組成であることが好ましく、具体的には純度は好ましくは９５％以上、より好ましくは９９％以上が良い。」（第３頁左欄５０行−右欄３行）
(5-1-4)「得られる焼結マグネシウム酸化物のかさ比重は、前述した様に、より緻密な材料とするため、２．５ｇ／ml以上、より好ましくは、３．３ｇ／ml以上が良い。」（第３頁右欄９−１２行）
(5-1-5)「焼成された焼結マグネシウム酸化物の結晶径は数十μｍ〜数百μｍに成長しており」（第３頁右欄２０−２１行）
(5-1-6)第５頁【００５９】からは、「実施例４　材料D　タイプ焼結マグネシウム酸化物（方法１に基づく）」は、「純度９９．９（％）　かさ密度３．５（ｇ／ｍｌ）　粒径０．５〜１．５ｃｍ」であることが読み取れる。
(5-1-7)「焼結マグネシウム酸化物を蒸着材料として用いて、透明プラスチック基体上に、マグネシウム酸化物薄膜を設ける事で、次の様な特徴が認められた。・・（チ）　スプラッシュ，飛び散りがほとんどなくなった為、ピンホールのない透明バリアーフィルムが得られる。・・（リ）  安定した蒸発を行える為、膜厚の均一性が良くなり、安定したバリアー性を有する透明バリアーフィルムが得られる。・・（ヌ）  電子ビーム出力をかなり上げても安定に蒸発する為、透明バリアーフィルム用ウェブの高速供給が可能となる。」（第５頁右欄５−１６行）
(5-1-8)「本発明の蒸着材料は、次の様な方法で作られる」（第３頁左欄２５−２６行）
(5-1-9)「（方法１）  海水または苦汁にＮａＯＨ，Ｃａ（ＯＨ）２　などのアルカリ物質を加えて沈降分離したＭｇ（ＯＨ）２　を、水洗，脱水，ろ過等の精製工程を経た後Ｍｇ（ＯＨ）２　ケーキを成形して焼成釜等で焼成して焼結マグネシウム酸化物を得る。」(第３頁左欄２７−３１行）
(5-1-10)「（方法２）  （方法１）の製造方法の工程途中で得られるＭｇ（ＯＨ）２　を１０００℃以下の温度で軽焼すると、粉末マグネシウム酸化物が得られる。この粉末を再度加圧成形及び（方法１）の製造方法と同様に焼成する方法。」（第３頁右欄３９−４３行）
　
５−２甲第２号証
　甲第２号証には、以下の事項が記載される。
「ａ．海水より水酸化マグネシウムの製造・・・海水中のホウ素は Ｂ（ＯＨ）３　として水酸化マグネシウム沈殿に吸着される傾向があるが、アルカリを過剰に加えｐＨを高くすれば吸着を防止することができる。この処理では海水中の炭酸は炭酸カルシウムおよび炭酸マグネシウムを生成し、水酸化マグネシウムとともに沈殿する。すなわち海水中に含まれる炭酸に相当するよりもやや過剰の消石灰または焼ドロマイト乳を加えて反応させ、あらかじめ炭酸カルシウムとして分離するが、これは過飽和となり易いため、処理した海水は炭酸カルシウムおよび水酸化マグネシウムよりなる層内を通過させて（７・３４）式のように反応させるとともに過飽和を破る。この操作で海水中にある約１００ｐｐｍの炭酸（ＣＯ２）は１５ｐｐｍ程度に減少する。」（第３０６頁３行−第３０７頁１行）
　
５−３．甲第３号証
　甲第３号証には、以下の事項が記載される。
(5-3-1)「マグネシアクリンカーは、海水、苦汁又はカン水またはそれらの脱炭酸処理液を、ホウ素含有陰イオンを捕捉しうるイオン交換樹脂で処理し、必要に応じ該イオン交換樹脂処理の前又は後で脱炭酸又は不溶性炭酸塩を除去し、これをドロマイト▲か▼焼物又は石灰或はそれらの水和物と反応せしめて、・・・高純度水酸化マグネシウムを生成せしめ、次いでこれを加圧成形後焼成することによって製造することができる。」（第３頁第５欄４１行−第６欄７行）
(5-3-2)「海水中溶存炭酸イオン（ＣＯ２　換算値８０ｐｐｍ）を石灰乳の添加によりＣＯ２　換算値１０ｐｐｍまで低減した後、砂濾過機にて濾過した。この脱炭酸処理液・・・をホウ素含有陰イオンを捕捉しうるイオン交換樹脂・・・を充填した吸着塔中を・・・通過させ、・・・低ホウ素含有海水を調製した。この海水と石灰乳とを反応率９２％で反応させ、生成した水酸化マグネシウム沈殿を濾別後、脱炭酸処理した上水にて洗浄・・・に示すような高純度水酸化マグネシウムを生成せしめた。」（第５頁第１０欄２４−３５行）
　
５−４．甲第４号証
　甲第４号証には、電子材料等の用途に使用可能な高純度酸化マグネシウムとして、製品番号ＭＪ−３０の品質代表値が記載される。
　
５−５．甲第５号証には、焼結マグネシアセラミックス用原料のほか、各種電子材料用、半導体材料に使用される、純度９９．９８％までの酸化マグネシウムが記載され、斯かる酸化マグネシウムが市販されていることが把握できる。
　
５−６．甲第６号証には、種々のマグネシウム酸化物のうち、純度９９．９９％の高純度ＭｇＯが記載され、斯かる高純度ＭｇＯが市販されていることが把握できる。
　
５−７．甲第７号証は、高純度水酸化マグネシウムのカタログであり、いずれの製品番号（Ｈ５、Ｈ７及びＨ１０シリーズ）の水酸化マグネシウムも、純度が９９．８％を超えることが記載され、ＩＣＰ−ＡＥＳ法で測定した不純分量が記載される。
　
６．当審の判断
　
６−１．本件発明１について
　甲第１号証には、上記摘示箇所(5-1-1)及び(5-1-2)によれば、「透明バリアーフィルムの製造方法で使用する焼結マグネシウム酸化物蒸着材料」が記載されるといえ、斯かる透明バリアーフィルムの製造方法は、上記摘示箇所(5-1-2)及び(5-1-7)より明らかなように、「電子ビーム」で「透明プラスチック基体上に、マグネシウム酸化物薄膜を設ける」ものであるから、「透明バリアーフィルム用マグネシウム酸化物薄膜を電子ビーム蒸着法により成膜する焼結マグネシウム酸化物蒸着材料」が記載されるといえる。また、上記摘示箇所(5-1-3)ないし(5-1-6)によれば、「焼結マグネシウム酸化物」は「純度９９．９（％）　かさ密度３．５（ｇ／ｍｌ）　結晶径は数十μｍ〜数百μｍ　粒径０．５〜１．５ｃｍ」のものであるから、以上を整理すると、甲第１号証には、以下の発明（以下、「甲第１発明」という。）が記載されるといえる。
「透明バリアーフィルム用マグネシウム酸化物薄膜を電子ビーム蒸着法により成膜する焼結マグネシウム酸化物蒸着材料であって、純度９９．９（％）、かさ密度３．５（ｇ／ｍｌ）、結晶径数十μｍ〜数百μｍ、粒径０．５〜１．５ｃｍである焼結マグネシウム酸化物蒸着材料」
　ここで、本件発明１と甲第１発明を対比すると、甲第１発明の「マグネシウム酸化物」、「蒸着材料」は、それぞれ、本件発明１の「ＭｇＯ」、「蒸着材」に相当し、甲第１発明の「粒径０．５〜１．５ｃｍである焼結マグネシウム酸化物」は、「焼結体ペレット」であるといえ、甲第１発明の「結晶径数十μｍ〜数百μｍ、粒径０．５〜１．５ｃｍ」より、斯かる「焼結マグネシウム酸化物」は「多結晶ＭｇＯ」であるといえ、甲第１発明の「かさ密度３．５（ｇ／ｍｌ）」は、「相対密度９８％」に換算できるので、両者は、「ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、ＭｇＯ純度９９．９０％以上で、かつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットからなる多結晶ＭｇＯ蒸着材」である点で一致し、以下の点で相違する。
相違点１：本件発明１は、「プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材」であるのに対し、甲第１発明は、「透明バリアーフィルム用ＭｇＯ膜を成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材」である点
相違点２：本件発明１は、「カーボン量が３０ｐｐｍ以下」であるのに対して、甲第１発明は、斯かる事項について特段の記載がない点
　そこで、相違点１を検討する。
　この相違点は、本件発明１が「プラズマディスプレイパネル用」であるのに対し、甲第１発明が「透明バリアーフィルム用」である点にある。すなわち用途の違いである。
　甲第１発明には、透明バリアーフィルム以外の用途の記載はなく、また、透明バリアーフィルムの技術を、そのままプラズマディスプレイに転用するとの技術常識もない。それゆえに、上記摘示箇所(5-1-7)に記載されるように、「スプラッシュ，飛び散りがほとんどなくなった為、ピンホールのない透明バリアーフィルムが得られる」、「安定した蒸発を行える為、膜厚の均一性が良くなり、安定したバリアー性を有する透明バリアーフィルムが得られる」及び「電子ビーム出力をかなり上げても安定に蒸発する為、透明バリアーフィルム用ウェブの高速供給が可能なる」などの効果が甲第１号証に記載されているとしても、これらが、プラズマディスプレイパネルに転用したときにどうような効果をもたらすか予測はつかない。また、甲第２号証ないし甲第７号証に記載される発明を鑑みても、これらには、海水より水酸化マグネシウムを得る際の一般的な技術的事項あるいは市販されるところの水酸化マグネシウムの成分が記載されるのみであり、甲第１発明の蒸着材をプラズマディスプレイパネルに転用させることを示唆するものはない。
　これに対して、本件発明１は、「カーボン量が３０ｐｐｍ以下」に限定したその他の構成と相まって訂正明細書【００３１】に記載される「ＭｇＯ膜の成膜面積が大きくても、略均一に成膜することができるので、ＭｇＯ膜を成膜したガラス誘電体層をＰＤＰに組み込んだ場合に、放電開始電圧や駆動電圧を低く一定にでき、ＰＤＰの電気的特性を向上できる」との効果を有するものである。
　以上のとおりであるから、本件発明１は、相違点２を検討するまでもなく、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証ないし甲第７号証に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得たものではない。
　
　なお、申立人は、平成１６年９月２８日付け回答書で、甲第８号証（山口喬・柳田博明編，セラミックサイエンスシリーズ８　セラミックプロセシング　１版３刷，技報堂出版株式会社，１９９０年５月３０日，第９４−９７頁）、甲第９号証（柳田博明編，セラミックスの化学　第２版，丸善株式会社，平成５年１１月２０日，第１５６−１６１頁）及び甲第１０号証（柳田博明編，ファインセラミック　第１版第２刷，昭和５８年５月２０日，第８８−９１頁）を提示するが、これらには、透明バリアーフィルムの技術をプラズマディスプレイパネルに転用させることを示唆する記載は何等ない。また、申立人は同回答書において「甲第１号証に記載のＭｇＯ蒸着材を用いて電子ビーム蒸着することにより、ＰＤＰ等のＭｇＯ膜を成膜できないとする理由はないから、そのような再訂正発明は特許を受けることができない発明である」旨主張するが、技術的に適用できないとする理由がないことが、プラズマディスプレイパネルに転用させるを示唆することになり得ないから、斯かる主張は、採用できるものではないことを付記する。
　
６−２．本件発明２について
　本件発明２は、本件発明１を引用するものであって、本件発明１の構成要件の全てをその構成要件とするものであるから、少なくとも、上記６−１で述べた理由と同じ理由により、甲第１号証ないし甲第７号証に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得たものではない。
　
６−３．明細書の記載要件について
　記載要件の不備は、具体的には、上記４に記載したように、明細書の発明の詳細な説明【００１９】の表１に記載されたＭｇＯ焼結体の純度（％）と【００２２】の表２に記載された不純物の分析値との間に数値的に極めて大きな乖離があることを理由に、当業者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載されたいるものではないとするものであるが、表２の値は、明細書【００２１】に記載されるとおり原子吸光及びＩＣＰにより分析
した不純物の含有量であるのに対し、表１の値は、前記方法とは別の方法により分析した不純物をも更に引くとともに小数点以下２桁以下を切り捨てて記載した値である旨との平成１７年５月２６日付け特許異議意見書の説明には、一応の技術的合理性があり、また、斯かる説明がないとしても、発明を実施することができないとまでは言うことはできないものである。
　よって、本件請求項１及び請求項２に係る特許は、特許法第３６条第４項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではない。
　
７．まとめ
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由によっては訂正明細書の請求項１及び請求項２に係る特許は取り消すことはできない。
　また、他に訂正明細書の請求項１及び請求項２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年６月１６日（２００５．６．１６）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
多結晶ＭｇＯ蒸着材
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、
　ＭｇＯ純度９９．９０％以上でカーボン量が３０ｐｐｍ以下であり、かつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットからなる多結晶ＭｇＯ蒸着材。
　【請求項２】多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットに含まれる、Ｓｉ及びＡｌの不純物がそれぞれ元素濃度で１５０ｐｐｍ以下であり、Ｃａの不純物が元素濃度で２００ｐｐｍ以下であり、Ｆｅの不純物が元素濃度で５０ｐｐｍ以下であり、Ｃｒ、Ｖ及びＮｉの不純物がそれぞれ元素濃度で１０ｐｐｍ以下であり、Ｎａ及びＫの不純物がそれぞれ元素濃度で２０ｐｐｍ以下であり、Ｚｒの不純物濃度で１５０ｐｐｍ以下である請求項１記載の多結晶ＭｇＯ蒸着材。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、ＡＣ型のプラズマディスプレイパネルのＭｇＯ膜の成膜に適した多結晶ＭｇＯ蒸着材に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年、液晶（Ｌｉｑｕｉｄ　Ｃｒｙｓｔａｌ　Ｄｉｓｐｌａｙ：ＬＣＤ）をはじめとして、各種の平面ディスプレイの研究開発と実用化はめざましく、その生産も急増している。カラープラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）についても、その開発と実用化の動きが最近活発になっている。ＰＤＰは大型化し易く、ハイビジョン用の大画面壁掛けテレビの最短距離にあり、既に対角４０インチクラスのＰＤＰの試作が進められている。ＰＤＰは、電極構造の点で金属電極がガラス誘電体材料で覆われるＡＣ型と、放電空間に金属電極が露出しているＤＣ型とに分類される。
　【０００３】
　このＡＣ型ＰＤＰの開発の当初は、ガラス誘電体層が放電空間に露出していたため、直接放電にさらされ、イオン衝撃のスパッタリングにより誘電体層の表面が変化して放電開始電圧が上昇していた。そのため、高い昇華熱を持つ種々の酸化物をこの誘電体層の保護膜とする試みがなされた。この保護膜は直接放電用のガスと接しているために重要な役割を担っている。即ち、保護膜に求められる特性は、低い放電電圧、放電時の耐スパッタリング性、速い放電の応答性、及び絶縁性である。これらの条件を満たす材料として、ＭｇＯが保護膜に用いられる。このＭｇＯからなる保護膜は、誘電体層の表面を放電時のスパッタリングから守り、ＰＤＰの長寿命化に重要な働きをしている。
　【０００４】
　現在、ＡＣ型ＰＤＰの上記保護膜として、単結晶ＭｇＯの破砕品を蒸着材とする電子ビーム蒸着法により成膜されたＭｇＯ膜が知られている。この電子ビーム蒸着法によるＭｇＯ膜は１０００オングストローム／分以上の高速で成膜することができる。また成膜されたＭｇＯ膜の結晶方位は（１１１）面に配向した膜が最も低い維持電圧で駆動でき、更に膜中に存在する（１１１）面の量が増えるほど二次電子の放出比は増大し、駆動電圧も減少すると言われている。なお上記単結晶ＭｇＯの破砕品は純度が９８％以上のＭｇＯクリンカや軽焼ＭｇＯ（１０００℃以下で焼結されたＭｇＯ）を電気炉（アーク炉）で溶融することにより、即ち電融によりインゴットとした後、このインゴットから単結晶部を破砕して取出すことにより製造される。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかし、上記従来の単結晶ＭｇＯの破砕品を蒸着材として用いた電子ビーム蒸着法では、単結晶ＭｇＯがカーボン電極棒によるアーク溶融で製造するため、単結晶中のカーボン量は１００ｐｐｍ以上存在し、電子ビームで蒸着した膜中にもかなりのカーボン量が存在する。カーボンがＭｇＯ膜中にかなり存在するとプラズマ放電時、膜表面層近傍に存在する電荷を膜中に取り込み易く（トラップし易く）電子の衝突頻度が低下し、ついては２次電子の放出係数が下がるため、放電電圧を高くしなければならない問題があった。また蒸着材に局所的に高エネルギーを与えるため、微粉の蒸着材の飛散（スプラッシュ）が発生し、蒸着効率が低下する不具合があった。このスプラッシュの発生の防止には蒸着材の大型化が有効であると考えられているが、単結晶ＭｇＯはその製造過程として、電気溶融後かなり長時間自然放置する状態を経て、大型インゴットを冷却し、更にそのインゴットから単結晶部分を破砕して取り出し、整粒する工程がある。その際、フレッシュな破砕面は活性度が高く、大気中の水分や炭酸ガスが長時間にわたって付着するため、蒸着前の脱気工程で、これらの付着した水分、炭酸ガスがかなり放出されるため、脱気にかなりの時間を要し、生産性を向上する上で問題視されている。その粉砕品では現行の粒径１〜５ｍｍより大きな粒子を、歩留り良く安定して確保することが困難であった。また上記従来の単結晶ＭｇＯの破砕品を蒸着材として用いた電子ビーム蒸着法では、大面積のガラス誘電体層に対してＭｇＯ膜を均一に成膜することが難しく、膜厚分布に問題があった。この結果、ＭｇＯ膜を成膜したガラス誘電体層をＰＤＰに組み込んだ場合に、電気的特性、例えば放電開始電圧や維持電圧が、高くなったり或いは変化したりする問題点があった。
　【０００６】
　一方、ＭｇＯクリンカや軽焼ＭｇＯは、海水から得られるＭｇＣｌ２を原料としていることが多く、このＭｇＣｌ２には比較的多くのＣａ、Ｓｉ、Ｆｅ等の不純物が含まれるため、これらの不純物が単結晶ＭｇＯ中に残留する。また単結晶ＭｇＯの製造過程におけるインゴットでは、このインゴットの中心から表面部に向かって連続的に不純物量が増加しており、このため単結晶部の取り出し方によって製品の純度が極めて容易に変動してしまい、単結晶ＭｇＯの純度の安定性や信頼性を欠く問題点があった。
　【０００７】
　これらの点を解消するために単結晶ＭｇＯに代えて多結晶ＭｇＯを用いる方法も考えられる。しかし種々の焼結助剤の添加により緻密化した高密度の多結晶ＭｇＯでは、組織的に結晶粒界に欠陥が存在する問題点があり、また純度を高くすると密度が低くなる問題点があった。一方、欠陥のほとんどない原子間結合エネルギーの高い構造体は、蒸着に際して電子ビームを照射する時、かなり高エネルギーの電子が衝突しないと結合を振り切ってＭｇやＯの原子は飛び出しにくく、飛び出し量が少ないため、成膜速度を速くするには電子ビームのパワーを上げるなり、限界があった。この結果、これらの多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いて電子ビーム蒸着法にてガラス誘電体層にＭｇＯ膜を成膜すると結晶方位（１１１）面への配向量が減少し、このガラス誘電体層をＰＤＰに組込んだときの電気特性が低下するため、多結晶ＭｇＯを蒸着材として使用できなかった。
　【０００８】
　本発明の目的は、電子ビーム蒸着法にて蒸着しても、スプラッシュを発生させずに高速でかつ均一に成膜できる多結晶ＭｇＯ蒸着材を提供することにある。本発明の別の目的は、成膜されたＭｇＯ膜の膜特性を向上できる多結晶ＭｇＯ蒸着材を提供することにある。
　【０００９】
　【課題を解決するための手段】
　請求項１に係る発明は、
プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための多結晶ＭｇＯ蒸着材であって、
　この請求項１に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材では、高純度かつ高密度の多結晶ＭｇＯ蒸着材を用いてＡＣ型ＰＤＰ等のＭｇＯ膜を成膜すると、スプラッシュが極めて少なく高速で安定した成膜ができる。また膜厚分布を向上できるので、略均一な膜質を有するＭｇＯ膜を得ることができる。
　【００１０】
　請求項２に係る発明は、請求項１に係る発明であって、更に、多結晶ＭｇＯの焼結体ペレットに含まれる、Ｓｉ及びＡｌの不純物がそれぞれ元素濃度で１５０ｐｐｍ以下であり、Ｃａの不純物が元素濃度で２００ｐｐｍ以下であり、Ｆｅの不純物が元素濃度で５０ｐｐｍ以下であり、Ｃｒ、Ｖ及びＮｉの不純物がそれぞれ元素濃度で１０ｐｐｍ以下であり、Ｎａ及びＫの不純物がそれぞれ元素濃度で２０ｐｐｍ以下であり、Ｚｒの不純物濃度１５０ｐｐｍ以下であることを特徴とする。
　この請求項２に記載された多結晶ＭｇＯ蒸着材では、成膜されたＭｇＯ膜に含まれる不純物が極めて少なくなるので、このＭｇＯ膜の膜特性は向上する。
　【００１１】
　【発明の実施の形態】
　次に本発明の実施の形態を詳しく説明する。本発明の多結晶ＭｇＯ蒸着材はＭｇＯ純度が９９．９０％以上、特に、カーボン量が３０ｐｐｍ以下であり、かつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットからなる多結晶ＭｇＯ蒸着材。
　【００１２】
　多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットに含まれる不純物（Ｓｉ、Ａｌ、Ｃａ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｖ、Ｎｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃ、及びＺｒ）の含有量は合計で８５０ｐｐｍ以下あることが好ましい。また上記不純物の個別的な含有量は、Ｓｉ及びＡｌの不純物がそれぞれ元素濃度で１５０ｐｐｍ以下であり、Ｃａの不純物が元素濃度で２００ｐｐｍ以下であり、Ｆｅの不純物が元素濃度で５０ｐｐｍ以下であり、Ｃｒ、Ｖ及びＮｉの不純物がそれぞれ元素濃度で１０ｐｐｍ以下であり、Ｎａ及びＫの不純物がそれぞれ元素濃度で２０ｐｐｍ以下であり、Ｚｒの不純物が元素濃度で１５０ｐｐｍ以下であることが好ましい。上記各不純物が元素濃度で上記値を越えると、ＭｇＯ蒸着材を電子ビーム蒸着法で成膜したガラス基板をパネルに組み込んだときに、膜質にばらつきが生じるために、電気的特性、例えば駆動電圧が高くなったり或いは不安定になったりする不具合がある。
　【００１３】
　【実施例】
　以下、本発明を実施例及び比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
＜実施例１＞
　先ずＭｇＯ粉末（岩谷化学社製ＭＪ−３０、純度９９．９％、平均粒径０．３μｍ）に対し、バインダとしてポリエチレングリコール（三洋化成社製ＰＥＧ−２００）を１重量％添加し、エタノールを分散媒とするスラリーを濃度７２重量％（粘度４００ｃｐｓ）に調整した。次いでこのスラリーをボールミル（直径１０ｍｍの樹脂製ボール使用）にて２０時間湿式混合した後、スプレードライヤにて噴霧乾燥して平均粒径８０μｍの造粒粉末を得た。噴霧乾燥の条件はアトマイザ（高速回転円盤）の回転速度を１００００ｒｐｍに設定し、加熱ガスの入口及び出口温度をそれぞれ１００℃及び６０℃に設定した。次に得られた造粒粉末をＣＩＰ成形装置の薄肉円筒状容器（内径１５５ｍｍ、高さ８ｍｍ）に充填し、１５００Ｋｇ／ｃｍ２でＣＩＰ成形した。更にこの成形体を二段階燒結した、即ち電気炉に入れ、大気中１３００℃で２時間一次燒結した後、１６５０℃で２時間二次燒結した。一次燒結から二次燒結への昇温速度は３０℃／時間であり、二次燒結終了後の降温速度は５０℃／時間であった。この燒結体の
円板
　【００１４】
＜実施例２＞
　実施例１と同様に調整したスラリーを実施例１と同一のボールを使用したボールミルにて２４時間湿式混合した後、スプレードライヤにて噴霧乾燥して平均粒径２００μｍの造粒粉末を得た。この造粒粉末を一軸プレス装置の型（内径６ｍｍ、深さ３ｍｍ）に充填し、１０００Ｋｇ／ｃｍ２で一軸プレス成形した。上記以外は実施例１と同様に製造した。この燒結体ペレットを実施例２とした。
　【００１５】
＜実施例３＞
　実施例１と同様に調整したスラリーを実施例１と同一のボールを使用したボールミルにて２４時間湿式混合した後、スプレードライヤにて噴霧乾燥して平均粒径１５０μｍの造粒粉末を得た。この造粒粉末をＣＩＰ成形装置の薄肉円筒状容器（内径１５５ｍｍ、高さ８ｍｍ）に充填し、１５００Ｋｇ／ｃｍ２でＣＩＰ成形した。上記以外は実施例１と同様に製造した。この燒結体の円板を実施例３とした。
＜実施例４＞
　実施例１と同様に調整したスラリーを撹拌ミル（直径２ｍｍのＺｒＯ２製ボール使用）にて１時間湿式混合した後、スプレードライヤにて噴霧乾燥して平均粒径２００μｍの造粒粉末を得た。この造粒粉末を一軸プレス装置の型（内径６ｍｍ、深さ３ｍｍ）に充填し、１０００Ｋｇ／ｃｍ２で一軸プレス成形した。上記以外は実施例１と同様に製造した。この燒結体ペレットを実施例４とした。
　【００１６】
＜実施例５＞
　実施例１と同様に調整したスラリーを実施例５と同一のボールを使用した撹拌ミルにて１時間湿式混合した後、スプレードライヤにて噴霧乾燥して平均粒径１５０μｍの造粒粉末を得た。この造粒粉末を一軸プレス装置の型（内径６ｍｍ深さ３ｍｍ）に充填し、１０００Ｋｇ／ｃｍ２で一軸プレス成形した。上記以外は実施例１と同様に製造した。この燒結体ペレットを実施例５とした。
　【００１７】
＜比較例１＞
　実施例１と同様に調整したスラリーを実施例１と同一のボールを使用したボールミルにて４８時間湿式混合した後、スプレードライヤにて噴霧乾燥して平均粒径７０μｍの造粒粉末を得た。次に得られた造粒粉末をＣＩＰ成形装置の薄肉円筒状容器（内径１５５ｍｍ、高さ８ｍｍ）に充填し、１５００Ｋｇ／ｃｍ２でＣＩＰ成形した。更にこの成形体を電気炉に入れ、大気中１６５０℃で３時間燒結した。この燒結体の円板を比較例１とした。
＜比較例２＞
　実施例１と同様に調整したスラリーを撹拌ミル（直径３ｍｍのＺｒＯ２製ボール使用）にて８時間湿式混合した後、スプレードライヤにて平均粒径４０μｍの造粒粉末を一軸プレス装置の型（内径６ｍｍ、深さ３ｍｍ）に充填し、１０００Ｋｇ／ｃｍ２で一軸プレス成形した。燒結は比較例１と同様に行った。この燒結体ペレットを比較例２とした。
＜比較例３＞
　市販の電融により製造された単結晶ＭｇＯ（純度９９．３％）の破砕品を比較例３とした。この破砕品の直径は３〜５ｍｍであった。
　【００１８】
＜比較試験と評価＞
　（ａ）相対密度測定
　実施例１〜５及び比較例１〜３で得られた燒結体の円板、ペレット及び破砕品の純度、相対密度をそれぞれ測定した。これらの結果を表１に示す。なお、純度は不純物の分析値より算出し、相対密度はトルエン中、アルキメデス法で測定した。また表１には実施例１〜５及び比較例１〜３の燒結体の円板及びペレットの製造条件、即ちスラリーの混合処理、造粒粉末の平均粒径及び成形体の燒結条件を記載した。
　【００１９】
　【表１】
　【００２０】
　表１から明らかな様に、実施例１〜５では製造工程での不純物の混入はなく、ＭｇＯ燒結体の純度は出発原料のＭｇＯ粉末に相応して全て９９．９０％以上であり、相対密度は９９％以上まで緻密化した。一方、比較例２では、ボールミルや撹拌ミルで混合する時間やメディア径が不適切なために、製造工程で不純物が混入した。更に実施例１、３と比較例１、２から、相対密度に関して二段階燒結の方が一段階燒結より好ましいことが判った。
　【００２１】
　（ｂ）不純物の分析
　実施例３の燒結体と比較例２の焼結体及び比較例３の単結晶ＭｇＯの破砕品とに含まれる不純物を、原子吸光及びＩＣＰ（誘導結合形プラズマ分析法、Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ　Ｃｏｕｐｌｅｄ　Ｐｌａｓｍａ　ｅｍｉｓｓｉｏｎ　ｓｐｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ　ａｎａｌｙｓｉｓ）によりそれぞれ分析した。その結果を表２に示す。
　【００２２】
　【表２】
　【００２３】
　表２から明らかな様に、実施例３では不純物の濃度が２５ｐｐｍ未満であったのに対し、比較例２ではＺｒ以外の不純物の濃度が３０ｐｐｍ以下であったが、不純物Ｚｒの濃度がかなり高い８００ｐｐｍを示した。また比較例３では不純物Ｃａの濃度が３９０ｐｐｍと極めて高い値を示した。これは、比較例３の原料中にＡｌ、Ｃａ、Ｆｅが多量に含まれており、特にＣａが多量に含まれているためである。
　【００２４】
　（ｃ）成膜したＭｇＯ膜の特性試験及びその放電性試験
　実施例２、４及び５の焼結体ペレットと、比較例２の燒結体ペレット、比較例３の単結晶ＭｇＯの破砕品とに、電子ビーム蒸着法によりガラス基板に成膜して５種類のＴＥＧ（Ｔｅｓｔ　Ｅｌｅｍｅｎｔ　Ｇｒｏｕｐ）基板を作製した。ＴＥＧ基板は、厚さ３ｍｍのガラス基板（コーニング♯７０５９ガラス製）上にフォトリソグラフィによりＩｎＳｎ複合酸化膜からなる下地電極を１００μｍの間隔で厚さ１μｍ、幅１００μｍに形成し、これらの下地電極を覆うように反応性ＤＣスパッタリングで厚さ３μｍのガラス層を形成した後、上記電子ビーム蒸着法により同一の成膜条件で厚さ７０００オングストロームのＭｇＯ膜を成膜することにより作られた。なお、ＭｇＯ膜の成膜条件は、加速電圧が１５ＫＶ、蒸着圧力が１×１０−２Ｐａ、蒸着距離が６００ｍｍであった。
　【００２５】
　先ず上記ＭｇＯ膜の屈折率を測定した。ＭｇＯ膜の屈折率は、Ｈｅ−Ｎｅレーザ（波長６２３８オングストローム）により、膜に対し１波長、２入射角（５５、７０）のエリプソ測定を行い、解析ソフトを用いて求めた。次に上記ＭｇＯ膜の放電開始電圧を以下の方法で測定した。５種類のＴＥＧ基板をＴＥＧ基板のＮｅ−５％Ｘｅで５００Ｔｏｒｒの真空ベルジャー内に配置した加熱サンプル台に載せ、下地電極をパルス電源に接続し、ＴＥＧ基板を熱電対で測定しながら一定の温度に制御して、電源電圧を上昇して行き、放電を開始する電圧を測定した。パルス電源は０〜３００Ｖの範囲で電圧可変であって、周波数６６Ｈｚでパルス幅１０μｓｅｃのパルスを発生するようになっている。ＭｇＯ膜の屈折率、放電開始電圧を表３に示す。
　【００２６】
　【表３】
　【００２７】
　表３から明らかなように、比較例２及び３では屈折率が１．６５及び１．６８であったのに対し、実施例２、４及び５では屈折率が１．７以上と向上した。また放電開始電圧は、実施例２、４及び５では比較例２、３と比べて１０〜２０Ｖ程度低いことが判った。更に実施例の成膜速度は比較例の約３倍の値が得られた。これは電子ビームが当った時に、比較例３の単結晶ＭｇＯの破砕品では配向性があるが、実施例の多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットでは配向性がないために効率的な成膜が可能となったためである。なお、実施例２、４及び５を用いてＭｇＯ膜を成膜した基板をＰＤＰに組み込んだときの耐スパッタ性も良好で駆動電圧も低下した。
　【００２８】
　（ｄ）ＭｇＯ膜の膜厚分布
　実施例２の燒結体ペレットと、比較例２の燒結体ペレットと比較例３の単結晶ＭｇＯの破砕品とを、上記と同様に電子ビーム蒸着法によりガラス基板に成膜した。このＭｇＯ膜の膜厚分布をＨｅ−Ｎｅレーザ（６３２８オングストローム）のエリプソにより測定した。この結果を表４に示す。なお、表４において各部の膜厚をガラス基板中心の膜厚に対する比で示した。即ち、ガラス基板中心の膜厚を１．０とし、各部の膜厚はこれに対する比で示した。
　【００２９】
　【表４】
　【００３０】
　表４から明らかなように、実施例２の減少率（バラツキ割合）は比較例２及び３より小さかった。
　【００３１】
　【発明の効果】
　以上述べたように、本発明によれば、
プラズマディスプレイパネル用ＭｇＯ膜を電子ビーム蒸着法により成膜するための
　【００３２】
　また多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットに含まれる、Ｓｉ及びＡｌの不純物をそれぞれ元素濃度で１５０ｐｐｍ以下に、Ｃａの不純物を元素濃度で２００ｐｐｍ以下に、Ｆｅの不純物を元素濃度で５０ｐｐｍ以下に、Ｃｒ、Ｖ及びＮｉの不純物をそれぞれ元素濃度で１０ｐｐｍ以下に、Ｎａ及びＫの不純物をそれぞれ元素濃度で２０ｐｐｍ以下に、Ｚｒの不純物を元素濃度で１５０ｐｐｍ以下にすれば、成膜されたＭｇＯ膜に含まれる不純物が極めて少なくなるので、このＭｇＯ膜の膜特性は向上する。
　【００３３】
　更に純度が９９．９０％以上で平均粒径が０．１〜３μｍのＭｇＯ粉末とバインダと有機溶媒とを混合して濃度が４５〜５７重量％のスラリーを調整し、スラリーを噴霧乾燥して平均粒径が５０〜３００μｍの造粒粉末を得た後、この造粒粉末を所定の型に入れて所定の圧力で成形し、この成形体を所定の温度で燒結すれば、上記ＭｇＯ純度が９９．９０％以上、特に、カーボン量が３０ｐｐｍ以下でありかつ相対密度が９８％以上の多結晶ＭｇＯの燒結体ペレットからなる多結晶ＭｇＯ蒸着材を得ることができる。