【事件の表示】
　特許第３３７６９０４号「生物脱窒方法」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３７６９０４号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　特許３３７６９０４号の請求項１に係る発明についての出願は、平成１０年２月３日に特許出願され、平成１４年１２月６日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、その特許について、異議申立人　上野圭子より特許異議の申立てがなされた。そして、当審において取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１６年３月１６日に訂正請求がなされ、これについて異議申立人に審尋したところ平成１６年５月３１日に回答書が提出されたものである。
ＩＩ．訂正の適否
１．訂正の内容
　本件訂正の内容は、本件特許明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち訂正事項ａ〜ｅのとおりに訂正しようとするものである。
（１）訂正事項ａ
　特許明細書の【特許請求の範囲】の記載を次のとおりに訂正する。
「【請求項１】窒素含有水を、電子供与体の供給下、微生物と接触させて生物脱膣反応により窒素分を分解する脱窒工程と、該脱窒工程の微生物含有混合水を膜分離して処理水と汚泥とに分離する膜分離工程とを有する生物脱窒方法において、前記電子供与体の供給の間、該脱窒工程における微生物量当たりの電子供与体の供給速度を０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙとすることを特徴とする生物脱窒方法。」
（２）訂正事項ｂ
　特許明細書の段落【０００７】の記載を次のとおりに訂正する。
「【課題を解決するための手段】本発明の生物脱窒方法は、窒素含有水を、電子供与体の供給下、微生物と接触させて生物脱膣反応により窒素分を分解する脱窒工程と、該脱窒工程の微生物含有混合水を膜分離して処理水と汚泥とに分離する膜分離工程とを有する生物脱窒方法において、前記電子供与体の供給の間、該脱窒工程における微生物量当たりの電子供与体の供給速度を０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙとすることを特徴とする。」
（３）訂正事項ｃ
　特許明細書の段落【００１２】の記載を次のとおりに訂正する。
「本発明に従って、脱窒反応槽における電子供与体の供給速度を電子供与体供給時間当たり、また槽内微生物量（ＶＳＳ）当たり、０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ、望ましくは０．１〜０．３ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙとすることにより、膜の汚染速度を低減することができる。」
（４）訂正事項ｄ
　特許明細書の段落【００２８】の記載を次のとおりに訂正する。
「本発明では、このように、メタノール等の電子供与体をすべて外部から添加する場合、原水中のＢＯＤを電子供与体として利用する場合、或いは、原水中のＢＯＤを電子供与体として利用し、不足分を外部から補給する場合のいずれの場合にも適用することが可能であり、いずれの場合においても、脱窒に寄与する電子供与体が脱窒槽に流入している期間において、当該電子供与体の脱窒槽流入量の合計が、脱窒槽中のＶＳＳ量当たり０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ以下、好ましくは０．３ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ以下となるように電子供与体の供給速度を制御する。なお、電子供与体の供給速度を過度に小さくすると、脱窒効率が低下したり、窒素負荷を過度に低下させる必要が生じるために、電子供与体の供給速度は０．１ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ以上とする。」
（５）訂正事項ｅ
　特許明細書の段落【００３５】の記載を次のとおりに訂正する。
「通常、膜分離原水のＭＬＳＳ濃度、ＭＬＶＳＳ濃度は１５０００ｍｇ／Ｌ以下、望ましくは１００００ｍｇ／Ｌ以下と、低い方が膜汚染を軽減する効果があると考えられていたが、脱窒反応を行う装置においては、ＭＬＶＳＳ濃度を低く保つと汚泥当たりの電子供与体の供給速度は高くなり、むしろ膜汚染を促進する結果になることが多い。このような場合には、ＭＬＶＳＳ濃度は高く保ち、本発明にあるように汚泥当たりの電子供与体供給速度を０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ、望ましくは０．１〜０．３ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙになるようにする。」
２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
  上記訂正事項ａは、請求項１の「電子供与体の供給速度」について「０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ以下」を「０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。また、上記訂正事項ｂ〜ｅは、上記訂正事項ａと整合を図るとともに、特許請求の範囲の記載との整合を図るものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当する。そして、上記訂正事項ａ〜ｅは、特許明細書求の段落【００２８】の記載に基づくものであるから、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
３．むすび
　したがって、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
ＩＩＩ．特許異議の申立てについて
１．本件発明
　上記訂正は、上述したとおり認容することができるから、本件訂正後の請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という。）は、平成１６年３月１６日付けで提出された訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
【請求項１】窒素含有水を、電子供与体の供給下、微生物と接触させて生物脱膣反応により窒素分を分解する脱窒工程と、該脱窒工程の微生物含有混合水を膜分離して処理水と汚泥とに分離する膜分離工程とを有する生物脱窒方法において、前記電子供与体の供給の間、該脱窒工程における微生物量当たりの電子供与体の供給速度を０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙとすることを特徴とする生物脱窒方法。　
２．異議申立ての理由の概要
　特許異議申立人は、訂正前の本件請求項１及び２に係る発明についての特許に対して、証拠として甲第１号証〜甲第３号証を提出し、本件請求項１に係る発明は甲第１〜３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
　したがって、本件請求項１に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるから、本件請求項１に係る発明についての特許を取り消すべき旨主張している。
３．証拠の記載内容
　特許異議申立人が提示した甲第１号証〜甲第３号証（当審で通知した取消理由で引用した刊行物１〜３）には、それぞれ次の事項が記載されている。
（１）刊行物１：「Ｊｏｕｒｎａｌ　ＡＷＷＡ」Ｍａｙ１９９６、ｐ．７５〜８６（甲第１号証）
（ａ）「ＭＢＲ（メンブレンバイオリアクター）プロセスの原理を図１に示す。原水及び化学物質（例えば、エタノール又はＰＡＣ（粉末活性炭））を、十分に撹拌したタンクバイオリアクターに加える。生物反応（例えば脱窒）及び吸着（ＰＡＣを加えた場合）がバイオリアクター内で起こる。懸濁固形分（・・）を、バイオリアクターから濾過ループ内に移送して、処理水を得る。」（第７８頁左欄３行〜１１行、抄訳）
（ｂ）「ＭＢＲ法の原理とＣＲＩＳＴＡＬ法の原理とを合体させて、図２に図示する原理によるＢＩＯＣＲＩＳＴＡＬ−ＤＮプロセスが開発された。」（第７９頁右５〜１０行、抄訳）
（ｃ）図２（第７８頁）には「ＮＯ３−などを含む水を生物プロセスでエタノールを加えて脱窒した後に、限外濾過で濾過して処理水を得る」ＢＩＯＣＲＩＳＴＡＬ−ＤＮプロセスが伺える。
（２）刊行物２：「都市清掃　ｖｏｌ．４０、Ｎｏ．１６１」１９８７．１２、ｐ３９〜４４（甲第２号証）
（ａ）「今回の実験に用いた処理プロセスは、中水道あるいは処理施設で用いられ、・・・固液分離に限外ろ過膜（ＵＦ膜）を用いた硝化脱窒処理プロセスを採用する。」（第４０頁左欄１２〜１５行）
（ｂ）「メタノール添加量はＭｅＯＨ・Ｃ／Ｔ−Ｎ比（以下Ｃ／Ｎ比という）を指標に、処理水中のＴ−Ｎ１０ｍｇ／ｌ以下となるように操作した。・・・まず、汚泥の馴養を兼ね、第１段脱窒槽（Ｒ−１）にメタノールをＣ／Ｎ比２．２で添加した。次に、安定状態に達した６月１０日からメタノール添加を第２段脱窒槽（Ｒ−３）に変更した。その結果Ｃ／Ｎ比は、２．２から１．８に低下することが出来た。・・・メタノールは第２段脱窒槽（Ｒ−３）に添加するのが効果的であるといえる。・・・ＢＯＤは終始検出限界以下であった。」（第４１頁右欄下から４行〜第４２頁右欄７行）
（ｃ）「メタノールの最小添加量はＣ／Ｎ比において、第１〜３次原水の場合で１．８２、第４次原水の場合で１．４３であった。この値は既成施設の運転報告に示されている１〜３の範囲にある。なお、Ｃ／Ｎ比については、原水のＢＯＤ／Ｔ−Ｎ比で変動するので、メタノール添加量の単純な比較をする事は出来ない。」（第４３頁左欄下から２行〜同頁右欄５行）
（ｄ）図２（第４０頁）には「テストプラント処理フローシート」が記載されており、そこには「原水が、第１段脱窒槽（Ｒ−１）、硝化槽（Ｒ−２）、第２段脱窒槽（Ｒ−３、Ｒ−４）で処理された後、再曝気槽（Ｒ−５）を経て限外ろ過装置（ＵＦ）で処理されて処理水槽に送られる」こと、また「第１段脱窒槽においてメタノール貯槽からのメタノールが添加されている」ことが伺える。
（ｅ）表３（第４０頁）には「実験処理装置の仕様」に関し「第１段脱窒槽Ｒ−１：１４５ｌ、第２段脱窒槽Ｒ−３：１０５ｌ、Ｒ−４：１０５ｌ」が記載されている。
（ｆ）表６（第４２頁）には「生物処理実験の条件」に関し「原水フィード量が第１〜３次で１１．２ｌ／ｈ、平均ＭＬＳＳが第１〜３次で１３，２５０ｍｇ／ｌ、Ｃ／Ｎ比が第１〜３次で２．１３」と記載されている。
（ｇ）表７（第４３頁）には第１〜３次での処理の状況に関し「原水水質のＴ−Ｎ：７３．７ｍｇ／ｌ」と記載さえている。
（ｈ）「種汚泥のＭＬＶＳＳ／ＭＬＳＳ＝０．８１に対し、汚泥抜き出しなしの４５日間のテスト後では、０．８０６と殆ど変化が認められなかった。」（第４３頁右欄２７〜２９行）
（３）刊行物３：「造水技術　ｖｏｌ．２０、Ｎｏ．２」（１９９４）ｐ６５〜６８（甲第３号証）
（ａ）図７（第６７頁）には「家庭下水処理フローシート」が記載され、そこには「脱窒槽の後段に硝化槽を備え、硝化槽内に配置した中空糸膜で処理水を得る」ことが伺える。
４．対比・判断
　刊行物１の記載事項（ａ）〜（ｃ）によると、「原水及び化学物質（例えば、エタノール）を、十分に撹拌したタンクバイオリアクターに加え、生物反応（例えば脱窒）がバイオリアクター内で起こり、バイオリアクターから濾過ループ内に移送して、処理水を得る」ことが記載され、その原水には「ＮＯ３−など」が含まれ、生物プロセスでは「エタノールを加えて脱窒した後に、限外濾過で濾過」するものであり、また「ＭＢＲ（メンブレンバイオリアクター）」とは膜を用いるものであることは明らかであるから、本件発明に則して整理すると、刊行物１には「ＮＯ３−などが含まれる原水を、エタノールを加えて生物反応により脱窒し、その後限外濾過膜で濾過して処理水を分離する方法」の発明（以下、「刊行１発明」という。）が記載されているといえる。そこで、本件発明と刊行１発明とを対比すると、刊行１発明の「ＮＯ３−などが含まれる原水」、「エタノール」及び「限外濾過膜で濾過」は、本件発明の「窒素含有水」、「電子供与体」及び「膜分離」に相当することから、両者は「窒素含有水を、電子供与体の供給下、微生物と接触させて生物脱膣反応により窒素分を分解する脱窒工程と、該脱窒工程の微生物含有混合水を膜分離して処理水と汚泥とに分離する膜分離工程とを有する生物脱窒方法」で一致しているが、以下の点で相違している。
　相違点：本件発明は「電子供与体の供給の間、該脱窒工程における微生物量当たりの電子供与体の供給速度を０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙとする」のに対し、刊行１発明については、電子供与体の供給速度については不明である点
　この相違点について刊行物２、３に基づいて検討すると、
　刊行物２には、メタノール添加に関しては、記載事項（ｂ）及び（ｃ）に「メタノール添加量はＭｅＯＨ・Ｃ／Ｔ−Ｎ比（以下Ｃ／Ｎ比という）を指標に、処理水中のＴ−Ｎ１０ｍｇ／ｌ以下となるように操作する」こと、「まず、汚泥の馴養を兼ね、第１段脱窒槽（Ｒ−１）にメタノールをＣ／Ｎ比２．２で添加する」こと、「次に、安定状態に達した日からメタノール添加を第２段脱窒槽（Ｒ−３）に変更した結果Ｃ／Ｎ比は、２．２から１．８に低下する」ことが、また「メタノールの最小添加量はＣ／Ｎ比において、第１〜３次原水の場合で１．８２であった」ことは記載されている。これらの記載からメタノールの添加量はＴ−Ｎを１０ｍｇ／ｌ以下になるように操作し、第１〜３次原水の場合にＣ／Ｎを１．８２で行うことが記載されているといえ、メタノール添加は脱窒を目的としていることが伺える。また、Ｃ／Ｎが１．８２の場合のＢＯＤ汚泥負荷として、異議申立人が異議申立書第５頁１行〜第６頁１４行において算出するように、記載事項（ｅ）〜（ｈ）の流入原水量、脱窒槽容積、平均ＭＶＳＳ、原水Ｔ−Ｎ濃度からＢＯＤ汚泥負荷を０．０４３或いは０．０４７ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙとみれる。しかしながら、このＢＯＤ汚泥負荷濃度は本件発明の「微生物量当たりの電子供与体の供給速度０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ」の範囲ではなく、また、メタノール添加が上記したようにＴ−Ｎ濃度の観点でその量を選定するものであるから、本件発明のように「膜汚染防止」の観点で「微生物量当たりの電子供与体の供給速度」を選定するものとは明らかに相違し、またその値を「０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙとする」ことを導き出すことができるとはいえない。そして、刊行物２の記載事項（ｄ）に記載されるように刊行物２に記載されるプラント処理は「第１段脱窒槽（Ｒ−１）、硝化槽（Ｒ−２）、第２段脱窒槽（Ｒ−３、Ｒ−４）で処理された後、再曝気槽（Ｒ−５）を経て限外ろ過装置（ＵＦ）で」行うものであるから、脱窒槽と限外ろ過装置との直接の関係を云々するとまではいえない。また、刊行物３には記載事項（ａ）に浸漬型膜分離については開示されているものの、上記相違点に係る本件発明の構成については何ら記載されていない。
　また、異議申立人は回答書において、新たに甲第４号証（「液状廃棄物のエコ処理システムの開発　研究要旨集」平成８年５月、財団法人廃棄物研究財団発行、２１１頁）甲第５号証（特公平４−６３７６０号公報）、甲第６号証（「荏原インフィルコ時報」第９９号、１９８８年９月２８日、荏原インフィルコ株式会社発行、２３〜３１頁）、甲第７号証（「荏原インフィルコ時報」第１０９号、１９９３年７月２７日、荏原インフィルコ株式会社発行、３５〜４２頁）、甲第８号証「荏原インフィルコ時報」第６０号、１９７４年１２月２５日、荏原インフィルコ株式会社発行、２〜８頁）を提示して概ね「電子供与体の供与量が多いほど担体への微生物層の付着が増大することは明らかであり、電子供与体の供給量の範囲である０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙも通常的に用いられている値である」旨主張しているので、その旨を検討すると、
　甲第４号証には「ファウリング」の項にそれは「膜の汚れのこと」であり、「し尿処理では２次処理、３次処理で限外ろ過膜が使用され、ファウリング物質は蛋白質のようである」ことが記載されているが、電子供与体との関連については明らかであるとはいえない。また、「０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙも通常的に用いられている値である」として甲第５号証〜甲第８号証の記載から回答書第４頁８〜１１行で甲第５号証における「ＢＯＤ汚泥負荷が０．１８ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙである」旨、また回答書第４頁２５、２６行で甲第８号証における「ＢＯＤ汚泥負荷が０．１５ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙである」旨仮定を置きつつ算出しているが、甲第５号証のＢＯＤ汚泥負荷を算出したのは第１硝化槽におけるものであるが、ここではメタノールは添加されておらず、メタノールは膜分離した透過水に対する第２脱窒槽で添加され、その後沈殿槽で汚泥と処理水を分離するものであり、また甲第８号証の場合も「原水を初沈、硝酸化槽、メタノールを添加する脱窒槽、再曝気槽を経由して終沈で処理水を分離するもの」であり、膜分離を行うものでないから、これらを以て直ちに０．１〜０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙが脱窒工程の微生物含有混合水を膜分離するものにおいて通常用いられている値とはいえず、異議申立人に主張を認めることはできない。
  そして、本件発明は、相違点に係る構成を採用することによって本件特許明細書に記載する効果を奏するものといえる。
　してみると、本件発明は刊行物１〜刊行物３及び周知技術に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立の理由及び証拠によっては、本件訂正後の請求項１に係る発明についての特許を取り消すことができない。
　また、他に本件訂正後の請求項１に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
  よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年４月２５日（２００５．４．２５）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
生物脱窒方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　　窒素含有水を、電子供与体の供給下、微生物と接触させて生物脱窒反応により窒素分を分解する脱窒工程と、
該脱窒工程の微生物含有混合水を膜分離して処理水と汚泥とに分離する膜分離工程とを有する生物脱窒方法において、
前記電子供与体の供給の間、該脱窒工程における微生物量当たりの電子供与体の供給速度を
０．１〜
ｙと
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】　本発明は微生物の脱窒反応により廃水中の窒素分を分解除去し、膜分離により微生物と処理水とに固液分離する生物脱窒方法に係り、特に、分離膜の汚染（膜フラックスの低下，差圧上昇）を抑制し、長時間薬品洗浄することなく安定かつ効率的な処理を行う方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術及び先行技術】　従来、窒素含有水の処理方法として、窒素含有水を電子供与体の供給下、微生物と接触させて生物的脱窒反応により窒素分を分解除去し、この脱窒処理水を膜分離処理することにより固液分離し、透過水を処理水として得る方法がある。
　【０００３】　この方法で脱窒処理水の膜分離を長時間継続して行うと、分離膜の汚染で膜フラックスが低下したり、或いは、定流量運転を行っている場合であれば、一定の膜フラックスに対する差圧が上昇してくる。
　【０００４】　膜の汚染により膜フラックスが低下ないし差圧が上昇した場合には、膜の薬品洗浄を行うか、或いは膜を新品のものと交換することにより、再び所定の膜フラックスないし差圧で運転を行うことが可能となる。
　【０００５】　特公平６−８３８３８号公報には、このような膜の薬品洗浄を容易に行うための装置が提案されているが、膜の薬品洗浄回数が多くなると洗浄薬品コストやメンテナンスコストが嵩み、さらに膜が劣化して膜の寿命が短くなるため、膜交換コストの増大にもつながる。
このため、膜の薬品洗浄手段を工夫するだけではなく、膜の汚染そのものを抑制する方法が望まれる。
　【０００６】　これに対して、特開平８−３３２４９５号公報には、活性汚泥処理水を膜分離するに当り、活性汚泥の呼吸速度を測定し、活性汚泥を内生呼吸に近い状態に近づけてから膜分離を行うことで膜の汚染を抑制する方法が提案されている。
　【０００７】　なお、特願平８−３０２１４９号には、脱窒反応を促進させるための電子供与体の添加方法として、曝気槽で間欠曝気を行い、その処理水を膜分離する方法において、脱窒工程（嫌気工程）開始時の脱窒反応の立ち上がりを速めるために、脱窒工程開始後、最初の５分間に脱窒に必要な電子供与体を急速に添加することが記載されている。
　【０００８】
　【発明が解決しようとする課題】前述の如く、膜汚染に対する対応策としては、特公平６−８３８３８号公報に記載されるように、膜の薬品洗浄のための装置設備を改良することよりも、特開平８−３３２４９５号公報に記載されるように、膜の汚染自体を防止することが望まれる。
しかしながら、脱窒反応を行った活性汚泥を膜分離する場合には、特開平８−３３２４９５号公報記載の方法に従って、微生物の呼吸速度を低下させることにより膜の汚染速度をある程度抑制できるものの、十分ではない場合があった。
　【０００９】　なお、特願平８−３０２１４９号には、電子供与体の添加方法について記載されているが、膜汚染を防止するためのものではない。
　【００１０】　本発明は上記従来の問題点を解決し、電子供与体の供給下、廃水中の窒素分を微生物による脱窒反応で分解除去し、脱窒処理水を膜分離して処理水と汚泥とに固液分離する生物脱窒方法において、膜の汚染を抑制し、長期に亘り安定かつ効率的な処理を行うことができる方法を提供することを目的とする。
　【００１１】
　【課題を解決するための手段】　本発明の生物脱窒方法は、窒素含有水を、電子供与体の供給下、微生物と接触させて生物脱窒反応により窒素分を分解する脱窒工程と、該脱窒工程の微生物含有混合水を膜分離して処理水と汚泥とに分離する膜分離工程とを有する生物脱窒方法において、前記電子供与体の供給の間、該脱窒工程における微生物量当たりの電子供与体の供給速度を
０．１〜
ｙと
　【００１２】　本発明に従って、脱窒反応槽における電子供与体の供給速度を、電子供与体供給時間当たり、また槽内微生物量（ＶＳＳ）当たり、
０．１〜
ｙ、
０．１〜
ｙと
　【００１３】　このように、電子供与体の供給速度を低い値に保つことが膜汚染を軽減する機構の詳細は明らかではないが、次のようなことが考えられる。
即ち、電子供与体の供給速度が高い領域では、微生物から高分子の粘性物質等が分泌され、この物質が膜汚染を促進していると推定される。
通常、電子供与体は微生物が硝酸呼吸反応によりエネルギー（ＡＴＰ）を生産するために用いられるため、電子供与体の添加速度が高いということは微生物の代謝反応が活発になることを意味する。
このように活発な代謝反応に伴って、上記膜汚染物質が分泌されるものと考えられる。
これに対して、本発明では、電子供与体の供給速度を抑えることで、この膜汚染物質の分泌を抑制し、膜の汚染速度を低減することができる。
　【００１４】　ところで、脱窒処理水の膜分離方法としては、膜面流速で膜面への汚染物質の付着を防止するために一般にクロスフロー濾過が採用されている。このクロスフロー濾過に当り、膜面にクロスフロー流速を与える方法は、循環ポンプを用いる方法と、曝気により生ずる循環流路中に膜モジュールを設けることによりクロスフロー流速を与える方法（浸漬膜方式）とに大別される。
ポンプ循環で膜面流速を確保し、汚染物質の付着を防止する膜濾過装置に比べ、浸漬膜は曝気水流による撹乱で汚染物質を剥離するため、剥離力としては弱く、汚染物質の影響を受けやすい。
汚染物質の剥離に最も有効な膜面流速の値で比較すると、ポンプ循環タイプは１〜３ｍ／ｓｅｃの膜面流速とするのに対し、浸漬膜では０．２〜０．５ｍ／ｓｅｃ程度であり、浸漬膜の方が汚染物質が付着しやすい状況となっている。
しかも、浸漬膜方式の場合は、膜面に十分な曝気水流を当てる目的で強曝気するため、膜浸漬槽中の汚泥は過曝気の状態となり著しい酸化環境となる。
一方で、脱窒反応時は酸素不足の環境となり、特に電子供与体の供給速度が高い場合には硝酸還元による電子受容反応が追いつかず、微生物内部は著しい還元環境になるものと思われる。
このように、環境が激しく変化することは微生物にとってはストレスとなるため、より一層膜を汚染する粘質物等を放出しやすいことが推測される。
　【００１５】　このようなことから、本発明の方法は特に、浸漬膜方式を採用する脱窒処理に適用した場合に有効であり、汚泥に著しい還元環境を与えないことで膜の汚染物質の発生を防止して、膜汚染を有効に防止することができる。
　【００１６】
　【発明の実施の形態】　以下に本発明の実施の形態を詳細に説明する。
　【００１７】　本発明の生物脱窒方法は、基本的には、窒素含有水を電子供与体の供給下に微生物と接触させて脱窒する脱窒工程と、脱窒処理水を膜分離処理する膜分離工程とからなる。
　【００１８】　この脱窒工程では、電子供与体の存在下、嫌気性条件にて水中の硝酸態窒素、亜硝酸態窒素は脱窒細菌により窒素ガスまで分解される。
この脱窒処理方式には特に制限はなく、浮遊法、担体添加法や、連続処理方法、回分式処理方法や、原水連続供給間欠曝気法などのいずれでもよい。
　【００１９】　通常、水中には窒素として有機態窒素とアンモニア態窒素が存在するため、脱窒処理は脱窒工程と硝化工程とを組み合わせて実施される。
例えば、硝化工程、脱窒工程に順次通水する方法、更にそれに仕上げ脱窒工程を付加する方法、硝化工程処理水を脱窒工程に循環する循環法、複数の硝化、脱窒工程に原水を分注するステップ脱窒法などがあり、本発明はいずれの処理方式のものにも適用可能である。
　【００２０】　一方、脱窒処理水を膜分離処理する膜分離手段にも特に制限はなく、任意の手段を適用できる。
　【００２１】　分離膜としては、ＭＦ（精密濾過）膜、ＵＦ（限外濾過）膜が用いられるが、特に運転圧が低く、差圧上昇の小さいＭＦ膜が好適である。
　【００２２】　膜形式としては、中空糸膜、管状膜、平膜などが挙げられ、装置形式としては、浸漬膜型、スパイラル型、プレート型、回転円盤型などが用いられる。
　【００２３】　膜分離装置の圧力形成方式としても、ポンプで原水を加圧供給する方式、透過水側を減圧する吸引方式のいずれでも良い。
　【００２４】　なお、膜設置形式としては、前述の如く、浸漬膜方式と非浸漬型のポンプ循環方式とがある。
このうち、浸漬膜方式はポンプ循環方式に比べてより一層膜汚染が生じやすく、本発明の適用による膜汚染の防止効果が有効に発揮されることから、本発明は特に、浸漬膜方式の膜分離装置への適用が好適である。
　【００２５】　本発明の生物脱窒方法は、このように脱窒処理水を膜分離処理する生物脱窒方法において、脱窒工程への電子供与体の供給の間、脱窒工程における微生物量当たりの電子供与体の供給速度（電子供与体供給時間当たり、脱窒槽内生物量当たりの電子供与体の供給速度。
以下単に「電子供与体の供給速度」と称す。
）を０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ以下、好ましくは、０．３ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ以下とすることにより、膜汚染を防止するものである。
　【００２６】　ここで、脱窒反応を促進するために添加される電子供与体としては、微生物（脱窒細菌）に利用できる還元性物質であればよく、任意のものが使用できる。
通常の生物脱窒処理では、メタノールが常用されているが、その他、エタノール、酢酸などの低級有機物などでもよい。
本発明ではメタノールのＢＯＤを１．０ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−メタノールとする。
　【００２７】　また、原水にＢＯＤが含まれる場合には脱窒槽に原水を導入して原水中のＢＯＤを脱窒反応における電子供与体として有効利用する場合も多い。この場合、原水中のＢＯＤだけでは脱窒反応を完了するだけの還元力が得られない場合には、一般に、さらにメタノール等の電子供与体を脱窒槽に補給する。
　【００２８】　本発明では、このように、メタノール等の電子供与体をすべて外部から添加する場合、原水中のＢＯＤを電子供与体として利用する場合、或いは、原水中のＢＯＤを電子供与体として利用し、不足分を外部から補給する場合のいずれの場合にも適用することが可能であり、いずれの場合においても、脱窒に寄与する電子供与体が脱窒槽に流入している期間において、当該電子供与体の脱窒槽流入量の合計が、脱窒槽中のＶＳＳ量当たり０．４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ以下、好ましくは０．３ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ以下となるように電子供与体の供給速度を制御する。
なお、電子供与体の供給速度を過度に小さくすると、脱窒効率が低下したり、窒素負荷を過度に低下させる必要が生じるため、電子供与体の供給速度は０．１ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ以上とす
る。
　【００２９】　このような電子供与体の供給速度の調整方法としては次の方法が挙げられる。
　【００３０】　（１）　電子供与体の供給速度を直接増減することにより調整する。
（２）　脱窒槽の微生物量を増減することにより調整する。
　【００３１】　上記（１）の方法では、電子供与体の供給速度が上記数値条件となるように、電子供与体の添加量または添加時間や原水の流入量を調整する。
　【００３２】　特に、脱窒反応槽が間欠曝気槽である場合、特願平８−３０２１４９号に記載されるように脱窒工程の最初の５分間程度の間に急速に電子供与体を添加する方法を採用すると、電子供与体供給時間（この場合には５分間）当たりの電子供与体供給速度は非常に大きくなり、膜分離工程における膜汚染速度が速くなる。
このため、間欠曝気法を用いる場合は、脱窒工程の６０〜１００％の時間にわたって必要量の電子供与体を供給することで、本発明を実現することが望ましい。また、間欠曝気における他の工程（硝化工程、リン除去工程等）の反応時間に余裕がある場合には、それらの工程の時間を短くし、脱窒工程をなるべく長く取り、電子供与体の供給速度はなるべく遅くすることが有効である。
　【００３３】　また、本発明を達成するためには負荷変動を抑制し、なるべく均一な負荷をかけることも有効である。
即ち、高負荷がかかるときにはそれに見合った量の電子供与体を供給する必要があるため、電子供与体の供給速度は高くなり、膜の汚染速度が速くなる。
これに対して、調整槽を用いるなどして負荷を均一にかけることにより、電子供与体の供給総量を変えることなく、供給速度を安定して低く抑えることができ、膜の汚染は抑制される。
負荷の調整方法は、本発明の要件を満たす限り従来公知のいずれの方法でも良いが、通常はピーク時の負荷が平均負荷の１．５倍以下になるようにするのが好ましい。
　【００３４】上記（２）の方法は、脱窒槽のＭＬＶＳＳを高濃度に維持することで、本発明の電子供与体の供給速度を満たすものである。
　【００３５】　通常、膜分離原水のＭＬＳＳ濃度、ＭＬＶＳＳ濃度は１５０００ｍｇ／Ｌ以下、望ましくは１００００ｍｇ／Ｌ以下と、低い方が膜汚染を軽減する効果があると考えられていたが、脱窒反応を行う装置においては、ＭＬＶＳＳ濃度を低く保つと汚泥当たりの電子供与体供給速度は高くなり、むしろ膜汚染を促進する結果になることが多い。
このような場合には、ＭＬＶＳＳ濃度を高く保ち、本発明にあるように汚泥当たりの電子供与体供給速度を
０．１〜
ｙ、
０．１〜
ｙに
る。
　【００３６】　このように、脱窒槽の汚泥量を高くするには、脱窒槽からの汚泥引き抜き量を調整するか、膜分離工程からの返送汚泥量を調整すれば良い。
即ち、膜分離工程の上流側の脱窒槽（脱窒槽或いは間欠曝気槽）の浮遊汚泥濃度に比べて、例えば膜分離槽の浮遊汚泥濃度は、次の式で示されるように濃縮されるため、返送汚泥量を多くすることで濃縮を防止すれば、上流側の浮遊汚泥濃度を高めることができる。
　【００３７】
　【数１】
　【００３８】　例えば、α＝１のときには上流側の浮遊汚泥濃度は膜分離槽中の浮遊汚泥濃度の１／２となってしまうが、α＝３まで上げれば、上流側の浮遊汚泥濃度を膜分離槽中の濃度の３／４まで高めることができる。
このためαは２以上、好ましくは３以上とすることで、本発明の電子供与体の供給速度を容易に実現することができるようになる。
　【００３９】　このような本発明の生物脱窒方法は、有機態窒素、アンモニア態窒素、硝酸態窒素、亜硝酸態窒素等、生物学的な硝化反応ないし脱窒反応によって除去することができる窒素分を含有する全ての廃水の処理に適用することができる。
　【００４０】
　【実施例】　以下に実施例及び比較例を挙げて本発明をより具体的に説明する。
　【００４１】　実施例１，２、比較例１，２
図１
各槽の容量は次の通りであり、水質は各ＲＵＮごとに表１に示すように調整した。なお、ＢＯＤ濃度は酢酸を主体として低級脂肪酸の混合液を添加して調整し、Ｔ−Ｎは硫酸アンモニウムを添加することにより調整した。
　【００４２】　間欠曝気槽１　：８００Ｌ
仕上げ硝酸槽２：　６７Ｌ
仕上げ脱窒槽３：１３３Ｌ
膜分離槽４　　：３２２Ｌ
　【００４３】
　【表１】
　【００４４】間欠曝気槽１においては、好気工程（硝化工程）３０分間、嫌気工程（脱窒工程）３０分間のサイクルの繰り返しとし、間欠曝気槽１は、必要に応じて苛性ソーダ（ＮａＯＨ）又は硫酸（Ｈ２ＳＯ４）を添加することにより、ｐＨ７．２前後にｐＨ調整した。
また、脱窒の電子供与体にはメタノールを用い、嫌気工程で添加した。
ただし、ＲＵＮ１では嫌気工程開始直後の５分間で必要量を添加し、ＲＵＮ２，ＲＵＮ３では嫌気工程中の３０分間にわたり連続して添加した。
この間欠曝気槽１からは、２２．３Ｌ／ｄａｙの割合で汚泥を引き抜き、間欠曝気槽１当たりの汚泥滞留時間（ＳＲＴ）を３６日で一定とした。
　【００４５】　上記した条件で間欠曝気槽１を運転し、この間欠曝気槽１の流出液を仕上げ硝化槽２、仕上げ脱窒槽３に順次移送し、更に続けて膜分離槽４に導入した。
　【００４６】　仕上げ硝化槽２では槽内液のＤＯ値が２ｍｇ／Ｌ以上となるように曝気を行い、また仕上げ脱窒槽３では、ＯＲＰが−１００〜−１５０ｍＶとなるようにＯＲＰ計と連動してメタノールを添加して撹拌した。
このとき、仕上げ脱窒槽３におけるメタノール添加速度は０〜０．２５ｋｇ−メタノール／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙの範囲で推移した。
　【００４７】　膜分離槽４の浸漬膜５としては、三菱レイヨン社製中空糸ＭＦ膜「ステラポアＬ（ＵＭＦ４２４ＳＬＩ）」を用いた。
この膜は、公称孔径０．１μｍ、外径４１０μｍ、内径２７０μｍの親水化ポリエチレン製の中空糸ＭＦ膜を平板状に配置したものであり、膜面積は４ｍ２である。膜分離槽はバッフル板６を設置した旋回流構造とし、膜の下方からは１６０Ｌ／ｍｉｎ（旋回流上昇部底面積当たり１００ｍ３／ｍ２／ｈｏｕｒ）で空気を曝気した。
膜フラックスは０．３ｍ３／ｍ２／ｄａｙとし、８分稼働、２分停止の間欠運転を行った。
この膜分離槽４は硫酸を添加してｐＨ７．２前後にｐＨ調整し、分離汚泥は間欠曝気槽１に返送した。
この返送汚泥量は、原水流量の３倍とした。
　【００４８】　ＲＵＮ１における、膜差圧の変化を
図２
図３
　【００４９】　
図２
　【００５０】　即ち、ＲＵＮ１（比較例１）では、メタノールを嫌気工程の最初の５分間で急速に添加したため、電子供与体の供給速度が、表１にあるように０．８８ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙと高い値であった。
このとき、膜の差圧は平均０．８７ｋＰａ／ｄａｙで上昇した。
この条件では、
図２
なお、薬品洗浄の目安は、膜フラックス０．３ｍ３／ｍ２／ｄａｙの運転においては、膜差圧が２５〜３０ｋＰａ以上に上昇した時点である。
　【００５１】　これに対しＲＵＮ２（実施例１）では、嫌気工程中メタノールを連続添加しており、電子供与体の供給速度が０．３２ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙ程度と、ＲＵＮ１に比べ低い値に保たれている。
このとき膜差圧の上昇速度は平均して０．１ｋＰａ／ｄａｙであり、ＲＵＮ１に比べて非常に低いレベルに抑えることができた。
この差圧上昇速度であれば、半年に１回の薬品洗浄で十分であり、薬品洗浄頻度をＲＵＮ１の場合の１／６に抑えることができる。
　【００５２】　ＲＵＮ３（比較例２）は、メタノールの添加方法はＲＵＮ２と同様とし、窒素負荷及びメタノール添加量を高めたものである。
このＲＵＮ３では、電子供与体の供給速度は０．６４ｋｇ−ＢＯＤ／ｋｇ−ＶＳＳ／ｄａｙまで上昇しており、この間の膜差圧の上昇速度も０．３８ｋＰａ／ｄａｙと、ＲＵＮ２の約４倍に高まっている。
この膜差圧の上昇速度は、２ケ月に１回の薬品洗浄を要する速度であり、ＲＵＮ２に比べて３倍の頻度で薬品洗浄を行う必要がある。
　【００５３】　なお、ＲＵＮ３の後、膜を薬品洗浄し、再びＲＵＮ２と同様の条件に戻して差圧上昇を調べたところ（
図３
このことからも、電子供与体の供給速度が膜汚染と密接に関連していることが分かる。
　【００５４】　以上の結果より、本発明によれば、電子供与体の供給速度を制御することで、膜の差圧上昇を抑制し、薬品洗浄頻度を著しく低減することができることがわかる。
　【００５５】
　【発明の効果】　以上詳述した通り、本発明の生物脱窒方法によれば、脱窒処理水を膜分離処理する生物脱窒方法において、膜差圧の上昇ないし膜フラックスの低下を防止して、薬品洗浄頻度を大幅に低減することができる。
この結果、薬剤使用量やメンテナンスコスト等の費用を減らすことができる。
また膜の劣化防止にも効果があり、膜寿命を延長して、膜交換コストを大幅に低減することができる。
【図面の簡単な説明】
　【
図１
　【
図２
　【
図３
　【符号の説明】　１　間欠曝気槽
　２　仕上げ硝化槽
　３　仕上げ脱窒槽
　４　膜分離槽
　５　浸漬膜
　６　バッフル板