【事件の表示】
　特許第３４１５９１２号「結晶性ポリプロピレン」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３４１５９１２号の請求項１ないし２に係る特許を取り消す。
【理　由】
【Ｉ】手続きの経緯
　特許第３４１５９１２号の請求項１〜３に係る発明についての出願は、平成６年１月１８日に特許出願され、平成１５年４月４日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、加藤達也より、特許異議の申立てがなされ、平成１７年２月２４日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である平成１７年５月２日に特許異議意見書とともに訂正請求書が提出されたものである。
　
【II】訂正の適否について
１．訂正の内容
（訂正事項ａ）
　特許請求の範囲の【請求項１】中の「 （ただし、ω0は０．１以上であり、Ｇ0は６００，０００以下である。）」を、「（ただし、ω0は０．１以上であり、Ｇ0は６００，０００以下であり、昇温分別測定は、溶媒：オルトジクロロベンゼン、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ、冷却条件：１４０℃から７０分かけて４０℃まで冷却、昇温条件：１００℃以上で２℃刻みで４０ｍｉｎずつ保持、して行う。）」と訂正する。
（訂正事項ｂ）
　特許請求の範囲の請求項２を削除する。
（訂正事項ｃ）
　特許請求の範囲の請求項３中の「（ただし、ω0は０．１以上であり、Ｇ0は６００，０００以下である。）」を、「（ただし、ω0は０．１以上であり、Ｇ0は６００，０００以下であり、昇温分別測定は、溶媒：オルトジクロロベンゼン、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ、冷却条件：１４０℃から７０分かけて４０℃まで冷却、昇温条件：１００℃以上で２℃刻みで４０ｍｉｎずつ保持、して行う。）」と訂正し、請求項３の番号を繰り上げて請求項２と訂正する。
（訂正事項ｄ−１）
　特許明細書の段落【０００６】（１ヶ所）及び【０００７】（２ケ所）中の「（ただし、ω0は０．１以上であり、Ｇ0は６００，０００以下である。）」を、「（ただし、ω0は０．１以上であり、Ｇ0は６００，０００以下であり、昇温分別測定は、溶媒：オルトジクロロベンゼン、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ、冷却条件：１４０℃から７０分かけて４０℃まで冷却、昇温条件：１００℃以上で２℃刻みで４０ｍｉｎずつ保持、して行う。）」と訂正する。
（訂正事項ｄ−２）
　特許明細書の段落【０００８】及び【００３５】中の「珪素原子含有複素環式置換基、ラクトン骨格構造を有する置換基、Ｒ2は」を、「珪素原子含有複素環式置換基、Ｒ2は」と訂正する。
（訂正事項ｄ−３）
　特許明細書の段落【００３７】中のＲＶ〜ＲＺの式を削除し、段落【００４０】中の「；〔ＲＶ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）3　，〔ＲＷ〕Ｓｉ（ＯＭｅ）3　，
〔ＲＸ〕Ｓｉ（ＯＭｅ）3　，〔ＲＹ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）3　，〔ＲＺ〕Ｓｉ（ＯＭｅ）3」を削除する。　
　
２．訂正の適否
　訂正事項ａは、特許明細書の段落【００５０】の記載に基づいて昇温分別測定の測定条件を限定するものであるから、願書に添付された明細書の範囲内において、特許請求の範囲の減縮を目的としたものである。
　訂正事項ｂは、請求項の削除であるから、願書に添付された明細書の範囲内において、特許請求の範囲の減縮を目的としたものである。
 訂正事項ｃのうち、昇温分別測定の測定条件を限定する訂正は、訂正事項ａと同様に願書に添付された明細書の範囲内において、特許請求の範囲の減縮を目的としたものである。また、訂正事項ｃのうち、訂正事項ｂに伴い請求項の番号を繰り上げる訂正は、願書に添付された明細書の範囲内において、明りょうでない記載の釈明を目的としたものである。
　訂正事項ｄ−１〜ｄ−３は、訂正事項ａ〜ｃに伴い特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載の整合を図るものであるから、願書に添付された明細書の範囲内において、明りょうでない記載の釈明を目的としたものである。
　そして、訂正事項ａ〜ｄ−３は、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
【III】本件発明
　上記の結果、訂正後の本件の請求項１〜２に係る発明（以下「本件発明１」〜「本件発明２」という。）は、訂正明細書の記載からみて、特許請求の範囲の請求項１〜２に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】昇温分別測定から求められる溶出ピーク温度（Ｔｐ）と動的溶融粘弾性測定から求められた周波数ω０、弾性率Ｇ０とが、
　１２１．０≧Ｔｐ≧１１８．６９−０．２８５８ｌｏｇω0＋０．１９９１ｌｏｇＧ0　
（ただし、ω0は０．１以上であり、Ｇ0は６００，０００以下であり、昇温分別測定は、溶媒：オルトジクロロベンゼン、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ、冷却条件：１４０℃から７０分かけて４０℃まで冷却、昇温条件：１００℃以上で２℃刻みで４０ｍｉｎずつ保持、して行う。）
なる関係を満足することを特徴とする結晶性ポリプロピレン。
【請求項２】（Ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲン及び電子供与性化合物を必須成分とする固体成分を、
（Ｂ）有機アルミニウム化合物及び
（Ｃ）下記一般式（１）で示される有機珪素化合物の存在下、
（Ｄ）オレフィン
と接触させてなるα−オレフィン重合触媒用成分、を用いてプロピレンを重合してなるポリプロピレンであって、昇温分別測定から求められる溶出ピーク温度（Ｔｐ）と動的溶融粘弾性測定から求められた周波数ω０、弾性率Ｇ０とが、
　１２１．０≧Ｔｐ≧１１８．６９−０．２８５８ｌｏｇω0＋０．１９９１ｌｏｇＧ0　
（ただし、ω0は０．１以上であり、Ｇ0は６００，０００以下であり、昇温分別測定は、溶媒：オルトジクロロベンゼン、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ、冷却条件：１４０℃から７０分かけて４０℃まで冷却、昇温条件：１００℃以上で２℃刻みで４０ｍｉｎずつ保持、して行う。）
なる関係を満足することを特徴とする結晶性ポリプロピレン。
【化２】
〔但し、Ｒ1は環内にエーテル若しくはチオエーテル結合含有環状置換基、環内エーテル結合含有環状置換基のオキシ基、環内ケトン結合含有環状置換基、窒素原子含有複素環式置換基、珪素原子含有複素環式置換基、Ｒ2は炭素数１〜１０個の炭化水素基、Ｒ4Ｏ−、Ｒ53Ｓｉ−若しくはＲ63ＳｉＯ−、Ｒ3はメチル基若しくはエチル基、ｘは１若しくは２、ｙは０若しくは１、ｚは２若しくは３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝４であり、Ｒ4は炭素数３〜１０個の炭化水素基、Ｒ5及びＲ6は炭素数１〜１０個の炭化水素基である。〕」
　
【IV】取消理由の概要
　取消理由のうち、理由３の２．と３．の内容は以下のとおりである。
（理由３の２．：特許法３６条４項違反について） 
　訂正前の請求項１〜３には、結晶性ポリプロピレンのＴｐ、ω0　、Ｇ0　が　１２１．０≧Ｔｐ≧１１８．６９−０．２８５８ｌｏｇω0＋０．１９９１ｌｏｇＧ0　（以下「式Ａ」という。）を満足することが記載されている。 
 　また、訂正前の本件特許明細書の【０００６】には、「立体規則性の尺度として昇温分別法での溶出ピーク温度（Ｔｐ）を用いた場合、高剛性、高耐熱性を発現するためのＴｐ値は一定値ではなく、ポリプロピレンの動的溶融粘弾性における周波数と弾性率に応じて変化することが判明し、そして、ポリプロピレンの立体規則性を昇温分別法での溶出ピーク温度（Ｔｐ）と動的粘弾性測定から求めたω0　、Ｇ0　とが式　Ｔｐ≧１１８．６９−０．２８５８ｌｏｇω0　＋０．１９９１ｌｏｇＧ0なる関係を満足すると、該結晶性ポリプロピレンは高剛性、高耐熱性を発現することを見い出し本願の第１の発明を完成するに至った。」と記載されている。 
 　しかしながら、発明の詳細な説明には、Ｔｐがω0とＧ0に応じて変化することを示す根拠も、式Ａを導き出した過程も記載されていない。また、表３の実施例と比較例のＴｐ、ω0　、Ｇ0　の数値から式Ａが自明に導き出せるとも認められない。　 
　すると、実施例１〜４以外の式Ａを満たす結晶性ポリプロピレンが実施例と同等の作用効果を奏することについての理論的説明あるいは具体的なデータが記載されていないので、式Ａを満たすという構成と効果の関係が不明りょうであり、当業者にとってそれが自明であるともいえないので、実施例１〜４以外の訂正前の請求項１〜３に含まれる発明のすべてが、実施例と同等の効果を奏するか否か、当業者にとって明らかではない。 
 　したがって、訂正前の請求項１〜３に係る発明について、当業者が容易に実施可能な程度に発明の目的、構成及び効果が記載されていないので、訂正前の本件特許明細書は、特許法第３６条第４項の規定を満たしていない。  　 
（理由３の３．：特許法３６条５項第１号及び第６項違反について） 
  訂正前の請求項１〜３には、結晶性ポリプロピレンが式Ａを満足することが記載されており、訂正前の請求項１〜３に係る発明は、式Ａを満たすことにより所期の効果を奏することを技術的思想とする発明である。 
　しかしながら、上記２．において記載したように、発明の詳細な説明には、式Ａを満たすことと効果の関連性が理論的あるいは具体的に示されておらず、出願時の技術常識を参酌しても、実施例１〜４から、訂正前の請求項１〜３に係る発明のすべてにまで拡張ないし一般化できるとはいえない。 　したがって、訂正前の請求項１〜３に係る発明は、発明の詳細な説明に記載したものであるとはいえず、訂正前の本件特許明細書は、特許法第３６条第５項第１号及び第６項の規定を満たしていない。 
　
【V】取消理由に対する特許権者の主張
　特許権者は、平成１７年５月２日に提出した特許異議意見書の「（４）特許法第３６条第４項、第５項第１号、第５項第２号及び第６項について」の欄において下記の６つの項目について主張している。
(i)ω0及びＧ0の上限または下限が記載してないことに関して
(ii)「レオロジー工学とその応用技術」におけるポリスチレンの説明をポリプロピレンに当てはまる根拠がないという点について
(iii)Ｔpがω0とＧ0 に応じて変化する根拠と本件発明の式を導き出した根拠及び本件発明の式と効果の関連性について
(iv)パラメーターから具体的なポリプロピレンが想定できないという点について
(v)ω0、Ｇ0 を固定してＴpを変化させる方法が記載されていないということに関して
(vi)比較例１、２のＣ．Ｅ．の求め方が不明確である点について
　
　これらの項目のうち、取消理由の上記理由３の２．と３．に対する主張は（iii)の項目であるから、この点についての特許権者の主張を検討する。
　　
　特許権者は(iii)の前半部分において「Ｔｐ、ω0、Ｇ0各パラメータとそれらの間の関係式の持つ意味合いの定性的な解釈」を行っており、その要旨は下記の通りである。
「本件発明の式を変形すると
　Ｔｐ＋0.2858ｌｏｇω0−0.1991ｌｏｇＧ0≧118.69　式（１１）
となり、この式（１１）は、下記のア〜イの物性が必要であることを示している。
（ア）Ｔpは高いほど好ましい、（イ）ω0は大きいほど好ましい、（ウ）Ｇ0は小さいほど好ましい。
　このうち、（ア）に関して、実施例１〜４のデータを用いた図１（横軸：Ｔｐ、縦軸：曲げ弾性率）と図２（横軸：Ｔｐ＋0.2858ｌｏｇω0−0.1991ｌｏｇＧ0、縦軸：曲げ弾性率）を対比すると、高剛性化を図るにはいたずらにＴｐを上昇させても必ずしも有効ではなく、ω0とＧ0も考慮する必要があることがわかる。
　また、（イ）についてはＭｗを小さくすることにより達成可能であり、Ｔｐが同一の場合には分子量が小さい方が結晶化度が高く、剛性、耐熱性がより向上する。
　さらに、（ウ）についてはＭｗ／Ｍｎを大きくすることにより達成可能であり、同一のＭｗである場合にはＭｗ／Ｍｎが大きい方が、配向結晶化を起こしやすい高分子量成分を多量に含有するため、剛性、耐熱性が向上する。
　上記３要素は、何れか一つのみを向上させただけでは限界があり、必要な３要素のバランスを示したのが請求項に記載の式の右側である
Ｔｐ≧118.69−0.2858ｌｏｇω0＋0.1991ｌｏｇＧ0　式（１０）
である。」
　
　次に、特許権者は(iii)の後半部分において、図３を用いて式Ａと効果の関係について主に下記のように主張している。
「請求項記載の式の係数をも含む定量的な関係については理論的に説明できないが、本件発明の実施例と比較例のデータをプロットした図３を見れば、式（１１）で示される特定の関係を満たすことが必須であり、Ｔｐを中心に考えれば、高い剛性と耐熱性をもたらすために必要とされるＴｐがω0とＧ0に応じて変化することは明らかである。この関係式の妥当性は拒絶理由に対する意見書の中で行った実験報告書のデータによっても補強されており、実施例１〜４以外の式（１１）を満たすポリプロピレンが実施例と同等の作用効果を奏することは各パラメータの役割を考察すれば当業者にとって自明である。
　また、パラメータ式の傾きは、経験的な依存性から求めたものであり、比較例の２点、意見書で示した追加比較例３をみるとわかるように、同一の触媒系で重合条件を変化させると、同様の傾きで変化することから割り出したものであり、先行技術と区別できるものである。」
　
【VI】判断
（特許法第３６条第５項第１号及び第６項違反について）
　特許権者が特許異議意見書の前段で記載した「（ア）Ｔpは高いほど好ましい、（イ）ω0は大きいほど好ましい、（ウ）Ｇ0は小さいほど好ましい。」ことについてのＴｐ、ω0、Ｇ0の３つのパラメータの定性的な解釈は、式Ａを導き出す過程を示すものではなく、また、式Ａを満たすことと効果の関連性を理論的に示すものではない。
　また、特許権者が特許異議意見書の後段で記載した図３に関して、特許権者は「そのパラメータ式の傾きは、経験的な依存性から求めた」と記載しているが、具体的にどうやってその傾きを求めたのか説明していない。そして、図３において実施例１〜４を比較例１〜２から区別するためには、特許権者が引いた線以外にも、１２１．０≧Ｔｐ≧１２０．５という、ω0とＧ0 には依存しない線等も含め多数の線を引くことができるので、図３の実施例と比較例の６つの点から自ずと特許権者が引いた境界線を引くことができるとはいえない。すると、図３に基づく特許権者の主張も式Ａを導き出す過程を示すものではなく、式Ａを満たすことと効果の関連性を具体的に示すものでもない。
　なお、平成１４年６月１８日提出の手続補足書の実験成績証明書に記載された実験１〜３のデータは、本件訂正明細書に記載されたものではないので考慮できない。仮に、当該データを追加比較例として考慮しても、式Ａを満たすことと効果の関連性を示すには不十分である。
　したがって、特許権者の主張を検討しても、発明の詳細な説明に開示された実施例１〜４で示されるポリプロピレンから本件発明１〜２の範囲まで拡張ないし一般化できるとはいえない。　
　よって、本件発明１〜２は、発明の詳細な説明に記載したものであるとはいえず、本件訂正明細書は、特許法第３６条第５項第１号及び第６項の規定を満たしていない。
　
（特許法第３６条第４項違反について）
　上記したように、特許権者の特許異議意見書における主張は、式Ａを導き出した過程を説明するものではなく、また、実施例１〜４以外の式Ａを満たす結晶性ポリプロピレンが実施例と同等の作用効果を奏することについて理論的に説明するものでもなく、さらに、訂正明細書の実施例と比較例に加えて平成１４年６月１８日提出の手続補足書の実験成績証明書に記載された実験１〜３のデータを追加比較例として考慮しても、式Ａを満たすものと満たさないものとの効果の差を明確に示すためのデータとしては不十分であるから、依然として、本件発明１〜２に記載された式Ａを満たすという構成と効果の関連性が不明りょうであり、その関連性が当業者にとって自明であるともいえないので、実施例１〜４以外の本件発明１〜２に含まれる発明の全てが、実施例と同等の効果を奏するか当業者にとって明らかではない。
　よって、本件発明１〜２について、当業者が容易に実施可能な程度に、発明の効果が記載されていないので、本件訂正明細書は、特許法第３６条第４項の規定を満たしていない。
　
【VI】むすび
　以上のとおり、本件発明１〜２に係る特許は、その明細書の記載が特許請求の範囲第３６条第４項、第５項第１号及び第６項の記載を満たしていない特許出願に対してされたものである。
　したがって、本件発明１〜２についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものである。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める制令（平成７年制令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年６月１７日（２００５．６．１７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
結晶性ポリプロピレン
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】昇温分別測定から求められる溶出ピーク温度（Ｔｐ）と動的溶融粘弾性測定から求められた周波数ω０、弾性率Ｇ０とが、
　　１２１．０≧Ｔｐ≧１１８．６９−０．２８５８ｌｏｇω０＋０．１９９１ｌｏｇＧ０
（ただし、ω０は０．１以上であり、Ｇ０は６００，０００以下であり、
昇温分別測定は、溶媒：オルトジクロロベンゼン、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ、冷却条件：１４０℃から７０分かけて４０℃まで冷却、昇温条件：１００℃以上で２℃刻みで４０ｍｉｎずつ保持、して行なう。
なる関係を満足することを特徴とする結晶性ポリプロピレン。
　【請求項
２
　　１２１．０≧Ｔｐ≧１１８．６９−０．２８５８ｌｏｇω０＋０．１９９１ｌｏｇＧ０
（ただし、ω０は０．１以上であり、Ｇ０は６００，０００以下であり、
昇温分別測定は、溶媒：オルトジクロロベンゼン、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ、冷却条件：１４０℃から７０分かけて４０℃まで冷却、昇温条件：１００℃以上で２℃刻みで４０ｍｉｎずつ保持、して行なう。
なる関係を満足することを特徴とする結晶性ポリプロピレン。
　【化２】
〔但し、Ｒ１は環内にエーテル若しくはチオエーテル結合含有環状置換基、環内エーテル結合含有環状置換基のオキシ基、環内ケトン結合含有環状置換基、窒素原子含有複素環式置換基、珪素原子含有複素環式置換基、Ｒ２は炭素数１〜１０個の炭化水素基、Ｒ４Ｏ−、Ｒ５３Ｓｉ−若しくはＲ６３ＳｉＯ−、Ｒ３はメチル基若しくはエチル基、ｘは１若しくは２、ｙは０若しくは１、ｚは２若しくは３、ｘ＋ｙ＋ｚ＝４であり、Ｒ４は炭素数３〜１０個の炭化水素基、Ｒ５及びＲ６は炭素数１〜１０個の炭化水素基である。〕
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、結晶性ポリプロピレンに関し、より詳しくは、剛性、耐熱性の優れた結晶性ポリプロピレンに関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　ポリプロピレンは耐熱性、耐薬品性、電気的性質に優れており、更に剛性、引張り強度、光学的特性、加工性が良好であり射出成形、フィルム成形、シート成形、ブロー成形等に利用され、また、ポリプロピレンは軽比重であり、容器、包装材料等の分野で広く用いられている。しかしながら、用途によってはこれらの性質が十分満足されている訳ではなく、使用が制限されている場合が多々あった。
　【０００３】
　上記した性能のうち、とりわけ、剛性、耐熱性において、ポリプロピレンは、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂に比べて劣っている。したがって、剛性、耐熱性が要求される成形品を製造するための材料としては、ポリプロピレンを使用することはできず、剛性、耐熱性が要求される成形品の材料として、前記ポリスチレンやＡＢＳ樹脂の代りに、敢えてポリプロピレンを使用する場合、前記性質を満足させるために、肉厚の成形品にしなければならず、このことは成形品の薄肉化を阻み、成形品のコストを上昇させる、つまり、ポリプロピレンまたはポリプロピレン組成物の用途を拡大することを阻止するものである。もし、ポリプロピレンが優れた剛性、耐薬品性、成形性、耐熱性、硬度などを備えているとすれば、そのようなポリプロピレンは、ポリスチレンやＡＢＳ樹脂の代替として、用途の拡大を図ることができ、しかも、肉薄の成形品に仕上ることができるから、省資源、コストの低減を期待することもできる。
　【０００４】
　結晶性ポリプロピレンの剛性を向上させるための公知技術としては例えばパラターシャリーブチル安息香酸アルミニウム塩や１，８−２，４−ジベンジリデンソルビトール等の有機造核剤を添加して成形する方法があるが、コストが高く経済的でない上、該添加により光沢、衝撃強度、引張り伸び等が大巾に低下する欠点がある。剛性向上の他の手段としては、タルク、炭酸カルシウム、マイカ、硫酸バリューム、アスベスト、ケイ酸カルシウム等の各種無機充填剤を使用する方法があるが、ポリプロピレンの特徴である軽量性、透明性を損う上、衝撃強度、光沢、引張り伸び、加工性等が低下する欠点がある。そこで、ポリプロピレンの剛性、耐熱性を高めるため結晶性の高いポリプロピレンの開発が必要とされ、重合触媒、重合方法の工夫により結晶性ポリプロピレンの開発が試みられてきたが、それらは剛性が多少改善されているものの、まだ不十分であり、透明性も不十分であったり、アイソタクテイシイテイの高いポリプロピレンの開発を目指しても、該アイソタクテイシイテイはいまだ従来技術の範囲内にあり成形品の剛性向上効果は未だ不充分である。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は、結晶性の向上によって、剛性、耐熱性が向上し、高硬度であり、そして、疲労特性、耐摩耗性、寸法安定性、耐薬品性、成形性などにも優れた新規なプロピレン単独重合体を提供する。
　【０００６】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者らは鋭意研究を行った結果、ポリプロピレンの剛性、耐熱性を高めるためには立体規則性を向上させることが必要であるが、立体規則性は昇温分別測定による溶出温度に依存し、該立体規則性の尺度として昇温分別法での溶出ピーク温度（Ｔｐ）を用いた場合、高剛性、高耐熱性を発現するためのＴｐ値は一定値ではなく、ポリプロピレンの動的溶融粘弾性における周波数と弾性率に応じて変化することが判明し、そして、ポリプロピレンの立体規則性を昇温分別法での溶出ピーク温度（Ｔｐ）と動的粘弾性測定から求めたω０、Ｇ０とが式
　　１２１．０≧Ｔｐ≧１１８．６９−０．２８５８ｌｏｇω０＋０．１９９１ｌｏｇＧ０
（ただし、ω０は０．１以上であり、Ｇ０は６００，０００以下であり、
昇温分別測定は、溶媒：オルトジクロロベンゼン、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ、冷却条件：１４０℃から７０分かけて４０℃まで冷却、昇温条件：１００℃以上で２℃刻みで４０ｍｉｎずつ保持、して行なう。
なる関係を満足すると、該結晶性ポリプロピレンは高剛性、高耐熱性を発現することを見い出し本願の第１の発明を完成するに至った。
　更に、該結晶性ポリプロピレンは種々の重合触媒、重合手段により製造し得るが、本発明者らが先に発明した特定の立体規則性重合触媒を使用すると該結晶性ポリプロピレンを容易に製造し得ることを見い出し本願の第２の発明を完成するに至った。
　【０００７】
発明の要旨
　すなわち、本発明の要旨は、
昇温分別測定から求められる溶出ピーク温度（Ｔｐ）と動的溶融粘弾性測定から求められた周波数ω０、弾性率Ｇ０とが、
　　１２１．０≧Ｔｐ≧１１８．６９−０．２８５８ｌｏｇω０＋０．１９９１ｌｏｇＧ０
（ただし、ω０は０．１以上であり、Ｇ０は６００，０００以下であり、
昇温分別測定は、溶媒：オルトジクロロベンゼン、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ、冷却条件：１４０℃から７０分かけて４０℃まで冷却、昇温条件：１００℃以上で２℃刻みで４０ｍｉｎずつ保持、して行なう。
なる関係を満足することを特徴とする結晶性ポリプロピレン、であり、また、
　（Ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲン及び電子供与性化合物を必須成分とする固体成分を、
　（Ｂ）有機アルミニウム化合物及び
　（Ｃ）下記一般式（１）で示される有機珪素化合物の存在下、
　（Ｄ）オレフィン
と接触させてなるα−オレフィン重合用触媒成分、を用いてプロピレンを重合してなるポリプロピレンであつて、昇温分別測定から求められる溶出ピーク温度（Ｔｐ）と動的溶融粘弾性測定から求められた周波数ω０、弾性率Ｇ０とが、
　　１２１．０≧Ｔｐ≧１１８．６９−０．２８５８ｌｏｇω０＋０．１９９１ｌｏｇＧ０
（ただし、ω０は０．１以上であり、Ｇ０は６００，０００以下であり、
昇温分別測定は、溶媒：オルトジクロロベンゼン、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ、冷却条件：１４０℃から７０分かけて４０℃まで冷却、昇温条件：１００℃以上で２℃刻みで４０ｍｉｎずつ保持、して行なう。
なる関係を満足することを特徴とする結晶性ポリプロピレン、である。
　【０００８】
　【化３】
〔但し、Ｒ１は環内にエーテル若しくはチオエーテル結合含有環状置換基、環内エーテル結合含有環状置換基のオキシ基、環内ケトン結合含有環状置換基、窒素原子含有複素環式置換基、珪素原子含有複素環式置換基
、
　【０００９】
　ここで、本発明における昇温分別測定から求められる溶出ピーク温度（Ｔｐ）とは、カラム内に試料溶液を導入し、試料をカラム内の充填剤に吸着させて後、カラムの温度を昇温させていき、各温度で溶出したポリマーの濃度を検出することにより測定されるものであり、各温度とポリマーの濃度との分析チャートを作成し、最も大きいピークがあらわれたときのピーク位置の温度である。
　また、本発明でのポリプロピレンの粘弾性測定における弾性率Ｇ０と周波数ω０とは次の如き方法で求められた値である。
　【００１０】
　動的溶融粘弾性測定装置、例えば、レオメトリクス社製：ＲＭＳ−８００粘弾性測定装置を用いて、測定温度：２００℃、歪：γ＝１５％、周波数：０．０１〜１００ｒａｄ／ｓｅｃ、プレート：パラレルプレート、サンプル：厚さ２ｍｍ、直径２５ｍｍのプレス成型品を測定温度で安定させてから１．５ｍｍに圧縮して測定、等の測定条件で、一定範囲の周波数ωに対する貯蔵弾性率Ｇ’及び損失弾性率Ｇ”の応答を測定し、得られた応答値を縦軸に弾性率Ｇ、横軸に周波数ωとした図にプロットし、Ｇ’−ω曲線、Ｇ”−ω曲線を描き、これら曲線の交点の座標（Ｇ０、ω０）を弾性率Ｇ０、周波数ω０と定義する。図１にＧ０、ω０測定法の模式図を示す。
　【００１１】
　そして、本発明でのポリプロピレンは、周波数ω０が０．１以上、弾性率Ｇ０が６００，０００以下である。ω０が０．１未満、Ｇ０が６００，０００を超えると、得られたポリプロピレンの成形性が低下する。また、本発明のポリプロピレンのＴｐと周波数ω０、弾性率Ｇ０との関係が、Ｔｐ＜１１８．６９−０．２８５８ｌｏｇω０＋０．１９９１ｌｏｇＧ０では剛性、耐熱性が不十分であり、好ましくは１２１．０≧Ｔｐ≧１１８．９４−０．２８５８ｌｏｇω０＋０．１９９１ｌｏｇＧ０、更に好ましくは１２１．０≧Ｔｐ≧１１９．１９−０．２８５８ｌｏｇω０＋０．１９９１ｌｏｇＧ０、である。
　本発明で用いられる重合触媒については、以下のとおりのものである。
　【００１２】
固体成分
　本発明で用いられる固体成分（以下、成分Ａという）は、マグネシウム、チタン、ハロゲン及び電子供与性化合物を必須成分とするが、このような成分は通常マグネシウム化合物、チタン化合物及び電子供与性化合物、更に前記各化合物がハロゲンを有しない化合物の場合は、ハロゲン含有化合物を、それぞれ接触することにより調製される。
　（１）マグネシウム化合物
　マグネシウム化合物は、一般式ＭｇＲ１Ｒ２で表わされる。式において、Ｒ１及びＲ２は同一か異なる炭化水素基、ＯＲ′基（Ｒ′は炭化水素基）、ハロゲン原子を示す。より詳細には、Ｒ１及びＲ２の炭化水素基としては、炭素数１〜２０個のアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルアルキル基が、ＯＲ′基としては、Ｒ′が炭素数１〜１２個のアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルアルキル基が、ハロゲン原子としては塩素、臭素、ヨウ素、弗素等が挙げられる。
　【００１３】
　それら化合物の具体例を下記に示すが、化学式において、Ｍｅ：メチル、Ｅｔ：エチル、Ｐｒ：プロピル、Ｂｕ：ブチル、Ｈｅ：ヘキシル、Ｏｃｔ：オクチル、Ｐｈ：フェニル、ｃｙＨｅ：シクロヘキシルをそれぞれ示す。ＭｇＭｅ２，ＭｇＥｔ２，Ｍｇｉ−Ｐｒ２，ＭｇＢｕ２，ＭｇＨｅ２，ＭｇＯｃｔ２，ＭｇＥｔＢｕ，ＭｇＰｈ２，ＭｇｃｙＨｅ２，Ｍｇ（ＯＭｅ）２，Ｍｇ（ＯＥｔ）２，Ｍｇ（ＯＢｕ）２，Ｍｇ（ＯＨｅ）２，Ｍｇ（ＯＯｃｔ）２，Ｍｇ（ＯＰｈ）２，Ｍｇ（ＯｃｙＨｅ）２，ＥｔＭｇＣｌ，ＢｕＭｇＣｌ，ＨｅＭｇＣｌ，ｉ−ＢｕＭｇＣｌ，ｔ−ＢｕＭｇＣｌ，ＰｈＭｇＣｌ，ＰｈＣＨ２ＭｇＣｌ，ＥｔＭｇＢｒ，ＢｕＭｇＢｒ，ＰｈＭｇＢｒ，ＢｕＭｇＩ，ＥｔＯＭｇＣｌ，ＢｕＯＭｇＣｌ，ＨｅＯＭｇＣｌ，ＰｈＯＭｇＣｌ，ＥｔＯＭｇＢｒ，ＢｕＯＭｇＢｒ，ＥｔＯＭｇＩ，ＭｇＣｌ２，ＭｇＢｒ２，ＭｇＩ２。
　【００１４】
　上記マグネシウム化合物は、成分Ａを調製する際に、金属マグネシウム又はその他のマグネシウム化合物から調製することも可能である。その一例として、金属マグネシウム、ハロゲン化炭化水素及び一般式ＸｎＭ（ＯＲ）ｍ−ｎのアルコキシ基含有化合物〔式において、Ｘは水素原子、ハロゲン原子又は炭素数１〜２０個の炭化水素基、Ｍは硼素、炭素、アルミニウム、珪素又は燐原子、Ｒは炭素数１〜２０個の炭化水素基、ｍはＭの原子価、ｍ＞ｎ≧０を示す。〕を接触させる方法が挙げられる。
　【００１５】
　該アルコキシ基含有化合物の一般式のＸ及びＲの炭化水素基としては、メチル（Ｍｅ）、エチル（Ｅｔ）、プロピル（Ｐｒ）、ｉ−プロピル（ｉ−Ｐｒ）、ブチル（Ｂｕ）、ｉ−ブチル（ｉ−Ｂｕ）、ヘキシル（Ｈｅ）、オクチル（Ｏｃｔ）等のアルキル基、シクロヘキシル（ｃｙＨｅ）、メチルシクロヘキシル等のシクロアルキル基、アリル、プロペニル、ブテニル等のアルケニル基、フェニル（Ｐｈ）、トリル、キシリル基のアリール基、フェネチル、３−フェニルプロピル等のアルアルキル等が挙げられる。これらの中でも、特に炭素数１〜１０個のアルキル基が望ましい。以下、アルコキシ基含有化合物の具体例を挙げる。
　【００１６】
　（ｉ）Ｍが炭素の場合の化合物
　式Ｃ（ＯＲ）４に含まれるＣ（ＯＭｅ）４，Ｃ（ＯＥｔ）４，Ｃ（ＯＰｒ）４，Ｃ（ＯＢｕ）４，Ｃ（Ｏｉ−Ｂｕ）４，Ｃ（ＯＨｅ）４，Ｃ（ＯＯｃｔ）４：式ＸＣ（ＯＲ）３に含まれるＨＣ（ＯＭｅ）３，ＨＣ（ＯＥｔ）３，ＨＣ（ＯＰｒ）３，ＨＣ（ＯＢｕ）３，ＨＣ（ＯＨｅ）３，ＨＣ（ＯＰｈ）３，ＭｅＣ（ＯＭｅ）３，ＭｅＣ（ＯＥｔ）３，ＥｔＣ（ＯＭｅ）３，ＥｔＣ（ＯＥｔ）３，ｃｙＨｅＣ（ＯＥｔ）３，ＰｈＣ（ＯＭｅ）３，ＰｈＣ（ＯＥｔ）３，ＣＨ２ＣｌＣ（ＯＥｔ）３，ＭｅＣＨＢｒＣ（ＯＥｔ）３；ＭｅＣＨＣｌＣ（ＯＥｔ）３；ＣｌＣ（ＯＭｅ）３，ＣｌＣ（ＯＥｔ）３，ＣｌＣ（Ｏｉ−Ｂｕ）３，ＢｒＣ（ＯＥｔ）３；式Ｘ２Ｃ（ＯＲ）２に含まれるＭｅＣＨ（ＯＭｅ）２，ＭｅＣＨ（ＯＥｔ）２，ＣＨ２（ＯＭｅ）２，ＣＨ２（ＯＥｔ）２，ＣＨ２ＣｌＣＨ（ＯＥｔ）２，ＣＨＣｌ２ＣＨ（ＯＥｔ）２，ＣＣｌ３ＣＨ（ＯＥｔ）２，ＣＨ２ＢｒＣＨ（ＯＥｔ）２，ＰｈＣＨ（ＯＥｔ）２等が挙げられる。
　【００１７】
　（ｉｉ）Ｍが珪素の場合の化合物
　式Ｓｉ（ＯＲ）４に含まれるＳｉ（ＯＭｅ）４，Ｓｉ（ＯＥｔ）４，Ｓｉ（ＯＢｕ）４，Ｓｉ（Ｏｉ−Ｂｕ）４，Ｓｉ（ＯＨｅ）４，Ｓｉ（ＯＯｃｔ）４，Ｓｉ（ＯＰｈ）４：式ＸＳｉ（ＯＲ）３に含まれるＨＳｉ（ＯＥｔ）３，ＨＳｉ（ＯＢｕ）３，ＨＳｉ（ＯＨｅ）３，ＨＳｉ（ＯＰｈ）３；ＭｅＳｉ（ＯＭｅ）３，ＭｅＳｉ（ＯＥｔ）３，ＭｅＳｉ（ＯＢｕ）３，ＥｔＳｉ（ＯＥｔ）３，ＰｈＳｉ（ＯＥｔ）３，ＥｔＳｉ（ＯＰｈ）３；ＣｌＳｉ（ＯＭｅ）３，ＣｌＳｉ（ＯＥｔ）３，ＣｌＳｉ（ＯＢｕ）３，ＣｌＳｉ（ＯＰｈ）３，ＢｒＳｉ（ＯＥｔ）３；式Ｘ２Ｓｉ（ＯＲ）２に含まれるＭｅ２Ｓｉ（ＯＭｅ）２，Ｍｅ２Ｓｉ（ＯＥｔ）２，Ｅｔ２Ｓｉ（ＯＥｔ）２；ＭｅＣｌＳｉ（ＯＥｔ）２；ＣＨＣｌ２ＳｉＨ（ＯＥｔ）２；ＣＣｌ３ＳｉＨ（ＯＥｔ）２；ＭｅＢｕＳｉ（ＯＥｔ）２：Ｘ３ＳｉＯＲに含まれるＭｅ３ＳｉＯＭｅ，Ｍｅ３ＳｉＯＥｔ，Ｍｅ３ＳｉＯＢｕ，Ｍｅ３ＳｉＯＰｈ，Ｅｔ３ＳｉＯＥｔ，Ｐｈ３ＳｉＯＥｔ等が挙げられる。
　【００１８】
　（ｉｉｉ）Ｍが硼素の場合の化合物
　式Ｂ（ＯＲ）３に含まれるＢ（ＯＥｔ）３，Ｂ（ＯＢｕ）３，Ｂ（ＯＨｅ）３，Ｂ（ＯＰｈ）３等が挙げられる。
　（ｉｖ）Ｍがアルミニウムの場合の化合物
　式Ａｌ（ＯＲ）３に含まれるＡｌ（ＯＭｅ）３，Ａｌ（ＯＥｔ）３，Ａｌ（ＯＰｒ）３，Ａｌ（Ｏｉ−Ｐｒ）３，Ａｌ（ＯＢｕ）３，Ａｌ（Ｏｔ−Ｂｕ）３，Ａｌ（ＯＨｅ）３，Ａｌ（ＯＰｈ）３等が挙げられる。
　（ｖ）Ｍが燐の場合の化合物
　式Ｐ（ＯＲ）３に含まれるＰ（ＯＭｅ）３，Ｐ（ＯＥｔ）３，Ｐ（ＯＢｕ）３，Ｐ（ＯＨｅ）３，Ｐ（ＯＰｈ）３等が挙げられる。
　【００１９】
　更に、前記マグネシウム化合物は、周期表第ＩＩ族又は第ＩＩＩａ族金属（Ｍ）の有機化合物との錯体も使用することができる。該錯体は一般式ＭｇＲ１Ｒ２・ｎ（ＭＲ３ｍ）で表わされる。該金属としては、アルミニウム、亜鉛、カルシウム等であり、Ｒ３は炭素数１〜１２個のアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルアルキル基である。又、ｍは金属Ｍの原子価を、ｎは０．１〜１０の数を示す。ＭＲ３ｍで表わされる化合物の具体例としては、ＡｌＭｅ３，ＡｌＥｔ３，Ａｌｉ−Ｂｕ３，ＡｌＰｈ３，ＺｎＭｅ２，ＺｎＥｔ２，ＺｎＢｕ２，ＺｎＰｈ２，ＣａＥｔ２，ＣａＰｈ２等が挙げられる。
　【００２０】
　（２）チタン化合物
　チタン化合物は、三価及び四価のチタン化合物であり、それらを例示すると、四塩化チタン、四臭化チタン、トリクロルエトキシチタン、トリクロルブトキシチタン、ジクロルジエトキシチタン、ジクロルジブトキシチタン、ジクロルジフェノキシチタン、クロルトリエトキシチタン、クロルトリブトキシチタン、テトラブトキシチタン、三塩化チタン等を挙げることができる。これらの中でも、四塩化チタン、トリクロルエトキシチタン、ジクロルジブトキシチタン、ジクロルジフェノキシチタン等の四価のチタンハロゲン化物が望ましく、特に四塩化チタンが望ましい。
　【００２１】
　（３）電子供与性化合物
　電子供与性化合物としては、カルボン酸類、カルボン酸無水物、カルボン酸エステル類、カルボン酸ハロゲン化物、アルコール類、エーテル類、ケトン類、アミン類、アミド類、ニトリル類、アルデヒド類、アルコレート類、有機基と炭素もしくは酸素を介して結合した燐、ヒ素およびアンチモン化合物、ホスホアミド類、チオエーテル類、チオエステル類、炭酸エステル等が挙げられる。これのうちカルボン酸類、カルボン酸無水物、カルボン酸エステル類、カルボン酸ハロゲン化物、アルコール類、エーテル類が好ましく用いられる。
　【００２２】
　カルボン酸の具体例としては、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、イソ酪酸、吉草酸、カプロン酸、ピバリン酸、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸等の脂肪族モノカルボン酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸、マレイン酸、フマル酸等の脂肪族ジカルボン酸、酒石酸等の脂肪族オキシカルボン酸、シクロヘキサンモノカルボン酸、シクロヘキセンモノカルボン酸、シス−１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、シス−４−メチルシクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸等の脂環式カルボン酸、安息香酸、トルイル酸、アニス酸、ｐ−第三級ブチル安息香酸、ナフトエ酸、ケイ皮酸等の芳香族モノカルボン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ナフタル酸、トリメリト酸、ヘミメリト酸、トリメシン酸、ピロメリト酸、メリト酸等の芳香族多価カルボン酸等が挙げられる。カルボン酸無水物としては、上記のカルボン酸類の酸無水物が使用し得る。
　【００２３】
　カルボン酸エステルとしては、上記のカルボン酸類のモノ又は多価エステルを使用することができ、その具体例として、ギ酸ブチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、イソ酪酸イソブチル、ピバリン酸プロピル、ピバリン酸イソブチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチル、マロン酸ジエチル、マロン酸ジイソブチル、コハク酸ジエチル、コハク酸ジブチル、コハク酸ジイソブチル、グルタル酸ジエチル、グルタル酸ジブチル、グルタル酸ジイソブチル、アジピン酸ジイソブチル、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ジイソブチル、マレイン酸ジエチル、マレイン酸ジブチル、マレイン酸ジイソブチル、フマル酸モノメチル、フマル酸ジエチル、フマル酸ジイソブチル、酒石酸ジエチル、酒石酸ジブチル、酒石酸ジイソブチル、シクロヘキサンカルボン酸エチル、安息香酸メチル、安息香酸エチル、ｐ−トルイル酸メチル、ｐ−第三級ブチル安息香酸エチル、ｐ−アニス酸エチル、α−ナフトエ酸エチル、α−ナフトエ酸イソブチル、ケイ皮酸エチル、フタル酸モノメチル、フタル酸モノブチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジイソブチル、フタル酸ジヘキシル、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジ２−エチルヘキシル、フタル酸ジアリル、フタル酸ジフェニル、イソフタル酸ジエチル、イソフタル酸ジイソブチル、テレフタル酸ジエチル、テレフタル酸ジブチル、ナフタル酸ジエチル、ナフタル酸ジブチル、トリメリト酸トリエチル、トリメリト酸トリブチル、ピロメリト酸テトラメチル、ピロメリト酸テトラエチル、ピロメリト酸テトラブチル等が挙げられる。
　【００２４】
　カルボン酸ハロゲン化物としては、上記のカルボン酸類の酸ハロゲン化物を使用することができ、その具体例として、酢酸クロリド、酢酸ブロミド、酢酸アイオダイド、プロピオン酸クロリド、酪酸クロミド、酪酸ブロミド、酪酸アイオダイド、ピバリン酸クロリド、ピバリン酸ブロミド、アクリル酸クロリド、アクリル酸ブロミド、アクリル酸アイオダイド、メタクリル酸クロリド、メタクリル酸ブロミド、メタクリル酸アイオダイド、クロトン酸クロリド、マロン酸クロリド、マロン酸ブロミド、コハク酸クロリド、コハク酸ブロミド、グルタル酸クロリド、グルタル酸ブロミド、アジピン酸クロリド、アジピン酸ブロミド、セバシン酸クロリド、セバシン酸ブロミド、マレイン酸クロリド、マレイン酸ブロミド、フマル酸クロリド、フマル酸ブロミド、酒石酸クロリド、酒石酸ブロミド、シクロヘキサンカルボン酸クロリド、シクロヘキサンカルボン酸ブロミド、１−シクロヘキセンカルボン酸クロリド、シス−４−メチルシクロヘキセンカルボン酸クロリド、シス−４−メチルシクロヘキセンカルボン酸ブロミド、塩化ベンゾイル、臭化ベンゾイル、ｐ−トルイル酸クロリド、ｐ−トルイル酸ブロミド、ｐ−アニス酸クロリド、ｐ−アニス酸ブロミド、α−ナフトエ酸クロリド、ケイ皮酸クロリド、ケイ皮酸ブロミド、フタル酸ジクロリド、フタル酸ジブロミド、イソフタル酸ジクロリド、イソフタル酸ジブロミド、テレフタル酸ジクロリド、ナフタル酸ジクロリドが挙げられる。又、アジピン酸モノメチルクロリド、マレイン酸モノエチルクロリド、マレイン酸モノメチルクロリド、フタル酸ブチルクロリドのようなジカルボン酸のモノアルキルハロゲン化物も使用し得る。
　【００２５】
　アルコール類は、一般式Ｒ４ＯＨで表わされる。一般式においてＲ４は炭素数１〜１２個のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アルアルキルである。その具体例としては、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、イソブタノール、ペンタノール、ヘキサノール、オクタノール、２−エチルヘキサノール、シクロヘキサノール、ベンジルアルコール、アリルアルコール、フェノール、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、イソプロピルフェノール、ｐ−ターシャリーブチルフェノール、ｎ−オクチルフェノール等である。
　【００２６】
　エーテル類は、一般式Ｒ５ＯＲ６で表わされる。一般式においてＲ５，Ｒ６は炭素数１〜１２個のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アルアルキルであり、Ｒ５とＲ６は同じでも異ってもよい。その具体例としては、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジイソブチルエーテル、ジイソアミルエーテル、ジ−２−エチルヘキシルエーテル、ジアリルエーテル、エチルアリルエーテル、ブチルアリルエーテル、ジフェニルエーテル、アニソール、エチルフェニルエーテル等である。
　【００２７】
　成分Ａの調製法としては、
　（ｉ）マグネシウム化合物（成分１）、チタン化合物（成分２）及び電子供与性化合物（成分３）をその順序に接触させる、
　（ｉｉ）成分１と成分３を接触させた後、成分２を接触させる、
　（ｉｉｉ）成分１、成分２及び成分３を同時に接触させる、等の方法が採用し得る。又、成分２を接触させる前にハロゲン含有化合物と接触させることもできる。ハロゲン含有化合物としては、ハロゲン化炭化水素、ハロゲン含有アルコール、水素−珪素結合を有するハロゲン化珪素化合物、周期表第ＩＩＩａ族、ＩＶａ族、Ｖａ族元素のハロゲン化物（以下、「金属ハライド」という。）等を挙げることができる。
　【００２８】
　ハロゲン化炭化水素としては、炭素数１〜１２個の飽和又は不飽和の脂肪族、脂環式及び芳香族炭化水素のモノ及びポリハロゲン置換体である。それら化合物の具体的な例は、脂肪族化合物では、メチルクロライド、メチルブロマイド、メチルアイオダイド、メチレンクロライド、メチレンブロマイド、メチレンアイオダイド、クロロホルム、ブロモホルム、ヨードホルム、四塩化炭素、四臭化炭素、四沃化炭素、エチルクロライド、エチルブロマイド、エチルアイオダイド、１，２−ジクロルエタン、１，２−ジブロムエタン、１，２−ジヨードエタン、メチルクロロホルム、メチルブロモホルム、メチルヨードホルム、１，１，２−トリクロルエチレン、１，１，２−トリブロモエチレン、１，１，２，２−テトラクロルエチレン、ペンタクロルエタン、ヘキサクロルエタン、ヘキサブロモエタン、ｎ−プロピルクロライド、１，２−ジクロルプロパン、ヘキサクロロプロピレン、オクタクロロプロパン、デカブロモブタン、塩素化パラフィン等が挙げられ、脂環式化合物では、クロロシクロプロパン、テトラクロルシクロペンタン、ヘキサクロロシクロペンタジエン、ヘキサクロルシクロヘキサン等が挙げられ、芳香族化合物では、クロルベンゼン、ブロモベンゼン、ｏ−ジクロルベンゼン、ｐ−ジクロルベンゼン、ヘキサクロロベンゼン、ヘキサブロモベンゼン、ベンゾトリクロライド、ｐ−クロロベンゾトリクロライド等が挙げられる。これらの化合物は、一種のみならず二種以上用いてもよい。
　【００２９】
　ハロゲン含有アルコールとしては、一分子中に一個又は二個以上の水酸基を有するモノ又は多価アルコール中の、水酸基以外の任意の一個又は二個以上の水素原子がハロゲン原子で置換された化合物である。ハロゲン原子としては、塩素、臭素、ヨウ素、弗素原子が挙げられるが、塩素原子が望ましい。
　【００３０】
　それら化合物を例示すると、２−クロルエタノール、１−クロル−２−プロパノール、３−クロル−１−プロパノール、１−クロル−２−メチル−２−プロパノール、４−クロル−１−ブタノール、５−クロル−１−ペンタノール、６−クロル−１−ヘキサノール、３−クロル−１，２−プロパンジオール、２−クロルシクロヘキサノール、４−クロルベンズヒドロール、（ｍ，ｏ，ｐ）−クロルベンジルアルコール、４−クロルカテコール、４−クロル−（ｍ，ｏ）−クレゾール、６−クロル−（ｍ，ｏ）−クレゾール、４−クロル−３，５−ジメチルフェノール、クロルハイドロキノン、２−ベンジル−４−クロルフェノール、４−クロル−１−ナフトール、（ｍ，ｏ，ｐ）−クロルフェノール、ｐ−クロル−α−メチルベンジルアルコール、２−クロル−４−フェニルフェノール、６−クロルチモール、４−クロルレゾルシン、２−ブロムエタノール、３−ブロム−１−プロパノール、１−ブロム−２−プロパノール、１−ブロム−２−ブタノール、２−ブロム−ｐ−クレゾール、１−ブロム−２−ナフトール、６−ブロム−２−ナフトール、（ｍ，ｏ，ｐ）−ブロムフェノール、４−ブロムレゾルシン、（ｍ，ｏ，ｐ）−フロロフェノール、ｐ−イオドフェノール：２，２−ジクロルエタノール、２，３−ジクロル−１−プロパノール、１，３−ジクロル−２−プロパノール、３−クロル−１−（α−クロルメチル）−１−プロパノール、２，３−ジブロム−１−プロパノール、１，３−ジブロム−２−プロパノール、２，４−ジブロムフェノール、２，４−ジブロム−１−ナフトール：２，２，２−トリクロルエタノール、１，１，１−トリクロル−２−プロパノール、β，β，β−トリクロル−ｔｅｒｔ−ブタノール、２，３，４−トリクロルフェノール、２，４，５−トリクロルフェノール、２，４，６−トリクロルフェノール、２，４，６−トリブロムフェノール、２，３，５−トリブロム−２−ヒドロキシトルエン、２，３，５−トリブロム−４−ヒドロキシトルエン、２，２，２−トリフルオロエタノール、α，α，α−トリフルオロ−ｍ−クレゾール、２，４，６−トリイオドフェノール：２，３，４，６−テトラクロルフェノール、テトラクロルハイドロキノン、テトラクロルビスフェノールＡ、テトラブロムビスフェノールＡ、２，２，３，３−テトラフルオロ−１−プロパノール、２，３，５，６−テトラフルオロフェノール、テトラフルオロレゾルシン等が挙げられる。
　【００３１】
　水素−珪素結合を有するハロゲン化珪素化合物としては、ＨＳｉＣｌ３，Ｈ２ＳｉＣｌ２，Ｈ３ＳｉＣｌ，Ｈ（ＣＨ３）ＳｉＣｌ２，Ｈ（Ｃ２Ｈ５）ＳｉＣｌ２，Ｈ（ｔ−Ｃ４Ｈ９）ＳｉＣｌ２，Ｈ（Ｃ６Ｈ５）ＳｉＣｌ２，Ｈ（ＣＨ３）２ＳｉＣｌ，Ｈ（ｉ−Ｃ３Ｈ７）２ＳｉＣｌ，Ｈ２（Ｃ２Ｈ５）ＳｉＣｌ，Ｈ２（ｎ−Ｃ４Ｈ９）ＳｉＣｌ，Ｈ２（Ｃ６Ｈ４ＣＨ３）ＳｉＣｌ，Ｈ（Ｃ６Ｈ５）２ＳｉＣｌ等が挙げられる。金属ハライドとしては、Ｂ，Ａｌ，Ｇａ，Ｉｎ，Ｔｌ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｐｂ，Ａｓ，Ｓｂ，Ｂｉの塩化物、弗化物、臭化物、ヨウ化物が挙げられ、特にＢＣｌ３，ＢＢｒ３，ＢＩ３，ＡｌＣｌ３，ＡｌＢｒ３，ＧａＣｌ３，ＧａＢｒ３，ＩｎＣｌ３，ＴｌＣｌ３，ＳｉＣｌ４，ＳｎＣｌ４，ＳｂＣｌ５，ＳｂＦ５等が好適である。
　【００３２】
　成分１、成分２及び成分３、更に必要に応じて接触させることのできるハロゲン含有化合物との接触は、不活性媒体の存在下、又は不存在下、混合攪拌するか、機械的に共粉砕することによりなされる。接触は４０〜１５０℃の加熱下で行うことができる。不活性媒体としては、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の飽和脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン等の飽和脂環式炭化水素、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素が使用し得る。
　【００３３】
　本発明における成分Ａの望ましい調製法は、特開昭６３−２６４６０７号、同５８−１９８５０３号、同６２−１４６９０４号等の公報等に開示されている方法であり、より詳細には、
　（ｉ）（イ）金属マグネシウム、（ロ）ハロゲン化炭化水素、（ハ）一般式ＸｎＭ（ＯＲ）ｍ−ｎの化合物（前記のアルコキシ基含有化合物と同じ）を接触させることにより得られるマグネシウム含有固体を（ニ）ハロゲン含有アルコールと接触させ、次いで（ホ）電子供与性化合物及び（ヘ）チタン化合物と接触させる方法（特開昭６３−２６４６０７号公報）、
　（ｉｉ）（イ）マグネシウムジアルコキシドと（ロ）水素−珪素結合を有するハロゲン化珪素化合物を接触させた後、（ハ）ハロゲン化チタン化合物を接触させ、次いで（ニ）電子供与性化合物と接触させ（必要に応じて更にハロゲン化チタン化合物と接触させる）る方法（特開昭６２−１４６９０４号公報）、
　（ｉｉｉ）（イ）マグネシウムジアルコキシドと（ロ）水素−珪素結合を有するハロゲン化珪素化合物を接触させた後、（ハ）電子供与性化合物と接触させ、次いで（ニ）チタン化合物と接触させる方法（特開昭５８−１９８５０３号公報）、である。これらの中でも特に（ｉ）の方法が最も望ましい。
　上記のようにして成分Ａは調製されるが、成分Ａは必要に応じて前記の不活性媒体で洗浄してもよく、更に乾燥してもよい。
　【００３４】
有機アルミニウム化合物
　有機アルミニウム化合物（以下、成分Ｂという。）の具体例としては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリブチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム等が挙げられる。
　【００３５】
有機珪素化合物
　本発明の触媒の一成分である有機珪素化合物（以下、成分Ｃという。）は、前記一般式（１）で表わされる。該式において、Ｒ１は環内にエーテル若しくはチオエーテル結合含有環状置換基、環内エーテル結合含有環状置換基のオキシ基、環内ケトン結合含有環状置換基、窒素原子含有複素環式置換基、珪素原子含有複素環式置換基
、
　【００３６】
　【化３】
　【００３７】
　【化４】
　【００３８】
　成分Ｃの前記一般式におけるＲ２は、炭素数１〜１０個の炭化水素基、Ｒ４Ｏ、Ｒ５３Ｓｉ又はＲ６３ＳｉＯを示し、Ｒ４は炭素数３〜１０個の炭化水素基、Ｒ５及びＲ６は炭素数１〜１０個の炭化水素基を示す。これらの炭化水素基としては、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、シクロアルケニル基、シクロアルカジエニル基、アリール基、アルアルキル基等が挙げられる。
　【００３９】
　アルキル基としては、メチル、エチル、プロピル、ｉ−プロピル、ブチル、ｉ−ブチル、ｓ−ブチル、ｔ−ブチル、アミル、ｉ−アミル、ｔ−アミル、ヘキシル、オクチル、２−エチルヘキシル、デシル基等が、アルケニル基としては、ビニル、アリル、プロペニル、１−ブテニル、１−ペンテニル、１−ヘキセニル、１−オクテニル、１−デケニル、１−メチル−１−ペンチニル、１−メチル−１−ヘプテニル等が、シクロアルキル基としては、シクロペンチル、シクロヘキシル、メチルシクロヘキシル基等が、シクロアルケニル基としては、シクロペンテニル、シクロヘキセニル、メチルシクロヘキセニル基等が、シクロアルカジエニル基としては、シクロペンタジエニル、メチルシクロペンタジエニル、インデニル基等が、アリール基としては、フェニル、トリル、キシリル基等が、アルアルキル基としては、ベンジル、フェネチル、３−フェニルプロピル基等が挙げられる。
　【００４０】
　以下、成分Ｃを例示する。下記において、〔ＲＡ〕，〔ＲＢ〕・・・等の符号は、成分Ｃの一般式（１）におけるＲ１の前記の符号に相当し、Ｍｅはメチル、Ｅｔはエチル、Ｐｒはプロピル、Ｂｕはブチル，ＣｙＰｅはシクロペンチル、ＣｙＨｅはシクロヘキシル基をそれぞれ示す。〔ＲＡ〕２Ｓｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＡ〕（ｉ−ＰｒＯ）Ｓｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＢ〕（ｉ−ＰｒＯ）Ｓｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＤ〕（ｔ−Ｂｕ）Ｓｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＤ〕（Ｍｅ３ＳｉＯ）Ｓｉ（ＯＭｅ）２；〔ＲＡ〕（Ｍｅ３ＳｉＯ）Ｓｉ（ＯＥｔ）２，〔ＲＡ〕（ｉ−Ｐｒ）Ｓｉ（ＯＥｔ）２，〔ＲＣ〕（ｉ−ＰｒＯ）Ｓｉ（ＯＥｔ）２，〔ＲＤ〕（Ｍｅ３ＳｉＯ）Ｓｉ（ＯＥｔ）２，〔ＲＤ〕（ｔ−Ｂｕ）Ｓｉ（ＯＥｔ）２；〔ＲＡ〕Ｓｉ（ＯＭｅ）３，〔ＲＤ〕Ｓｉ（ＯＭｅ）３，〔ＲＥ〕Ｓｉ（ＯＭｅ）３；〔ＲＡ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）３，〔ＲＤ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）３，〔ＲＢ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）３；〔ＲＤ〕ＭｅＳｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＦ〕ＭｅＳｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＦ〕（ｉ−ＰｒＯ）Ｓｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＦ〕（ｔ−Ｂｕ）Ｓｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＧ〕ＭｅＳｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＧ〕（ＣｙＰｅ）Ｓｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＧ〕（ＣｙＨｅ）Ｓｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＨ〕（ＣｙＨｅ）Ｓｉ（ＯＭｅ）２；〔ＲＩ〕（ｉ−ＰｒＯ）Ｓｉ（ＯＭｅ）２，〔ＲＪ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）３，〔ＲＫ〕Ｓｉ（ＯＭｅ）３，〔ＲＬ〕（ｉ−Ｐｒ）Ｓｉ（ＯＥｔ）２；〔ＲＭ〕Ｓｉ（ＯＭｅ）３，〔ＲＭ〕Ｓｉ（ＯＳｉＭｅ３）（ＯＭｅ）２，〔ＲＮ〕Ｓｉ（ＯＭｅ）３，〔ＲＮ〕Ｓｉ（ＯＳｉＭｅ３）（ＯＭｅ）２，〔ＲＯ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）３，〔ＲＰ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）３，〔ＲＱ〕Ｓｉ（ＯＳｉＭｅ３）（ＯＭｅ）２；〔ＲＲ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）３；〔ＲＳ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）３，〔ＲＴ〕Ｓｉ（ＯＥｔ）３，〔ＲＵ〕Ｓｉ（ＯＭｅ）３　
。
　【００４１】
　予備重合固体成分（成分Ａ）の予備重合は、有機アルミニウム化合物（成分Ｂ）及び有機珪素化合物（成分Ｃ）の存在下、オレフィン（成分Ｄ）と接触させることによりなされる。また、必要に応じて電子供与性化合物（以下、成分Ｅという。）を成分Ｂ、成分Ｃとともに、成分Ａの予備重合時に加えるのが好ましい。電子供与性化合物としては、有機珪素化合物からなる電子供与性化合物や、窒素、イオウ、酸素、リン等のヘテロ原子を含む電子供与性化合物も使用可能であるが、中でも有機珪素化合物が好ましい。有機珪素化合物としては、アルキル基及びアルコキシ基が合計４個珪素原子に結合したものが好ましく、これらのアルキル基及びアルコキシ基は鎖状でもよく、また一部がＯ，Ｎ，Ｓ等のヘテロ元素で置換されていてもよい。
　【００４２】
　有機珪素化合物の具体例としては、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラブトキシシラン、テトライソブトキシシラン、テトラフェノキシシラン、テトラ（ｐ−メチルフェノキシ）シラン、テトラベンジルオキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリブトキシシラン、メチルトリフェノキシシラン、エチルトリエトキシシラン、エチルトリイソブトキシシラン、エチルトリフェノキシシラン、ブチルトリメトキシシラン、ブチルトリエトキシシラン、ブチルトリブトキシシラン、ブチルトリフェノキシシラン、イソブチルトリイソブトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、アリルトリメトキシシラン、ジメチルジイソプロポキシシラン、ジメチルジブトキシシラン、ジメチルジヘキシルオキシシラン、ジメチルジフェノキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジエチルジイソブトキシシラン、ジエチルジフェノキシシラン、ジブチルジイソプロポキシシラン、ジブチルジブトキシシラン、ジブチルジフェノキシシラン、ジイソブチルジエトキシシラン、ジイソブチルジイソブトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ジフェニルジブトキシシラン、ジベンジルジエトキシシラン、ジビニルジフェノキシシラン、ジアリルジプロポキシシラン、ジフェニルジアリルオキシシラン、メチルフェニルジメトキシシラン、クロロフェニルジエトキシシラン等が挙げられる。
　【００４３】
　ヘテロ原子を含む電子供与性化合物の具体例としては、窒素原子を含む化合物として、２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、２，６−ジメチルピペリジン、２，６−ジエチルピペリジン、２，６−ジイソプロピルピペリジン、２，６−ジイソブチル−４−メチルピペリジン、１，２，２，６，６−ペンタメチルピペリジン、２，２，５，５−テトラメチルピロリジン、２，５−ジメチルピロリジン、２，５−ジエチルピロリジン、２，５−ジイソプロピルピロリジン、１，２，２，５，５−ペンタメチルピロリジン、２，２，５−トリメチルピロリジン、２−メチルピリジン、３−メチルピリジン、４−メチルピリジン、２，６−ジイソプロピルピリジン、２，６−ジイソブチルピリジン、１，２，４−トリメチルピペリジン、２，５−ジメチルピペリジン、ニコチン酸メチル、ニコチン酸エチル、ニコチン酸アミド、安息香酸アミド、２−メチルピロール、２，５−ジメチルピロール、イミダゾール、トルイル酸アミド、ベンゾニトリル、アセトニトリル、アニリン、パラトルイジン、オルトトルイジン、メタトルイジン、トリエチルアミン、ジエチルアミン、ジブチルアミン、テトラメチレンジアミン、トリブチルアミン等が、イオウ原子を含む化合物として、チオフェノール、チオフェン、２−チオフェンカルボン酸エチル、３−チオフェンカルボン酸エチル、２−メチルチオフェン、メチルメルカプタン、エチルメルカプタン、イソプロピルメルカプタン、ブチルメルカプタン、ジエチルチオエーテル、ジフェニルチオエーテル、ベンゼンスルフォン酸メチル、メチルサルファイト、エチルサルファイト等が、酸素原子を含む化合物として、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、３−メチルテトラヒドロフラン、２−エチルテトラヒドロフラン、２，２，５，５−テトラエチルテトラヒドロフラン、２，２，５，５−テトラメチルテトラヒドロフラン、２，２，６，６−テトラエチルテトラヒドロピラン、２，２，６，６−テトラメチルテトラヒドロピラン、ジオキサン、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジブチルエーテル、ジイソアミルエーテル、ジフェニルエーテル、アニソール、アセトフェノン、アセトン、メチルエチルケトン、アセチルアセトン、ｏ−トリル−ｔ−ブチルケトン、メチル−２，６−ジｔ−ブチルフェニルケトン、２−フラル酸エチル、２−フラル酸イソアミル、２−フラル酸メチル、２−フラル酸プロピル等が、リン原子を含む化合物として、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリフェニルホスファイト、トリベンジルホスファイト、ジエチルホスフェート、ジフェニルホスフェート等が挙げられる。
　【００４４】
　これら電子供与性化合物は、二種以上用いてもよい。又、これら電子供与性化合物は、有機アルミニウム化合物を触媒成分と組合せて用いる際に用いてもよく、予め有機アルミニウム化合物と接触させた上で用いてもよい。オレフィンとしては、エチレンの他、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン等のα−オレフィンが使用し得る。予備重合は、前記の不活性媒体の存在下で行うのが望ましい。予備重合は、通常１００℃以下の温度、望ましくは−３０℃〜＋３０℃、更に望ましくは−２０℃〜＋１５℃の温度で行われる。重合方式としては、バッチ式、連続式のいずれでもよく、又二段以上の多段で行ってもよい。多段で行う場合、重合条件をそれぞれ変え得ることは当然である。成分Ｂは、予備重合系での濃度が１０〜５００ミリモル／リットル、望ましくは３０〜２００ミリモル／リットルになるように用いられ、又成分Ａ中のチタン１グラム原子当り、１〜５０，０００モル、望ましくは２〜１，０００モルとなるように用いられる。成分Ｃは、予備重合系での濃度が５〜１０００ミリモル／リットル、望ましくは１０〜２００ミリモル／リットルになるように用いられる。予備重合により成分Ａ中にオレフィンポリマーが取り込まれるが、そのポリマー量を成分Ａ１ｇ当り０．１〜２００ｇ、特に０．５〜５０ｇとするのが望ましい。
　上記のようにして調製された本発明の触媒成分は、前記の不活性媒体で希釈或いは洗浄することができるが、触媒成分の保存劣化を防止する観点からは、特に洗浄するのが望ましい。洗浄後、必要に応じて乾燥してもよい。又、触媒成分を保存する場合は、出来る丈低温で保存するのが望ましく、−５０℃〜＋３０℃、特に−２０℃〜＋５℃の温度範囲が推奨される。
　【００４５】
　本重合上記のようにして得られた触媒成分は、有機金属化合物、更には必要に応じて電子供与性化合物（ただし、一般式（１）で示される有機珪素化合物を除く）と組み合せてプロピレンの単独重合又は他のモノオレフィンとの共重合などの本重合を行い、昇温分別測定から求められる溶出ピーク温度（Ｔｐ）と動的溶融粘弾性測定から求められた周波数ω０、弾性率Ｇ０との関係が前記式で示される結晶性ポリプロピレンを得ることができる。用い得る有機金属化合物は、周期表第Ｉ族ないし第ＩＩＩ族金属の有機化合物である。該化合物としては、リチウム、マグネシウム、カルシウム、亜鉛及びアルミニウムの有機化合物が使用し得る。これらの中でも特に、有機アルミニウム化合物が好適である。用い得る有機アルミニウム化合物としては、一般式Ｒ７ｎＡｌＸ’３−ｎ（但し、Ｒ７はアルキル基又はアリール基、Ｘ’はハロゲン原子、アルコキシ基又は水素原子を示し、ｎは１≦ｎ≦３の範囲の任意の数である。）で示されるものであり、例えばトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムモノハライド、モノアルキルアルミニウムジハライド、アルキルアルミニウムセスキハライド、ジアルキルアルミニウムモノアルコキシド及びジアルキルアルミニウムモノハイドライドなどの炭素数１ないし１８個、好ましくは炭素数２ないし６個のアルキルアルミニウム化合物又はその混合物若しくは醋化合物が特に好ましい。
　【００４６】
　具体的には、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムブロミド、ジエチルアルミニウムアイオダイド、ジイソブチルアルミニウムクロリドなどのジアルキルアルミニウムモノハライド、メチルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、メチルアルミニウムジブロミド、エチルアルミニウムジブロミド、エチルアルミニウムジアイオダイド、イソブチルアルミニウムジクロリドなどのモノアルキルアルミニウムジハライド、メチルアルミニウムセスキクロリドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド、ジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジエチルアルミニウムフェノキシド、ジプロピルアルミニウムエトキシド、ジイソブチルアルミニウムエトキシド、ジイソブチルアルミニウムフェノキシドなどのジアルキルアルミニウムモノアルコキシド、ジメチルアルミニウムハイドライド、ジエチルアルミニウムハイドライド、ジプロピルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどのジアルキルアルミニウムハイドライドが挙げられる。これらの中でも、トリアルキルアルミニウムが、特にトリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムが望ましい。又、これらトリアルキルアルミニウムは、その他の有機アルミニウム化合物、例えば、工業的に入手し易いジエチルアルミニウムクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムセスキクロリド、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジエチルアルミニウムハイドライド又はこれらの混合物若しくは醋化合物等と併用することができる。
　【００４７】
　又、酸素原子や窒素原子を介して２個以上のアルミニウムが結合した有機アルミニウム化合物も使用可能である。そのような化合物としては、例えば
　【化５】
等を例示できる。
　【００４８】
　アルミニウム金属以外の金属の有機化合物としては、ジエチルマグネシウム、エチルマグネシウムクロリド、ジエチル亜鉛等の他ＬｉＡｌ（Ｃ２Ｈ５）４、ＬｉＡｌ（Ｃ７Ｈ１５）４等の化合物が挙げられる。本発明の触媒成分に対する有機金属化合物の使用量は、該触媒成分中のチタン１グラム原子当り、通常１〜２，０００グラムモル、特に２０〜５００グラムモルが望ましい。又、電子供与性化合物を用いる場合、有機金属化合物と電子供与性化合物の比率は、電子供与性化合物１モルに対して有機金属化合物がアルミニウムとして０．１〜４０、好ましくは１〜２５グラム原子の範囲で選ばれる。
　【００４９】
　プロピレン重合反応は、気相、液相のいずれでもよく、液相で重合させる場合は、ノルマルブタン、イソブタン、ノルマルペンタン、イソペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の不活性炭化水素中及び液状モノマー中で行うことができる。重合温度は、通常−８０℃〜＋１５０℃、好ましくは４０〜１２０℃の範囲である。重合圧力は、例えば１〜６０気圧でよい。又、得られる重合体の分子量の調節は、水素若しくは他の公知の分子量調節剤を存在せしめることにより行われる。重合反応は、連続又はバッチ式反応で行い、その条件は通常用いられる条件でよい。又、重合反応は一段で行ってもよく、二段以上で行ってもよい。
　【００５０】
　【実施例】
　本発明を実施例及び比較例により具体的に説明する。なお、例におけるパーセント（％）は特に断らない限り重量による。昇温分別測定から求められる溶出ピーク温度（Ｔｐ）は、下記の条件で、カラム内に試料溶液を１４０℃で導入し、７０分かけて４０℃まで冷却し、安定させた後、昇温を開始し、各温度で溶出したポリマー濃度を検出する、という測定手順で測定し、最も溶出濃度の高い位置の温度をＴｐとした。
溶媒：オルトジクロロベンゼン
流速：１ｍｌ／ｍｉｎ
昇温条件：１００℃以上で２℃刻み、４０ｍｉｎずつ保持
検出器：液クロ用赤外検出器
検出波長：３．４２μｍ
カラム：４ｍｍφ×２５０ｍｍ
充填剤：ガラスビーズ
試料濃度：４ｍｇ／ｍｌ
注入量：０．５ｍｌ
カラム温度分布：０．１℃以内
　【００５１】
（実施例１）
　成分Ａの調製還流冷却器をつけた１リットルの反応容器に、窒素ガス雰囲気下、チップ状の金属マグネシウム（純度９９．５％、平均粒径１．６ｍｍ）８．３ｇ及びｎ−ヘキサン２５０ｍｌを入れ、６８℃で１時間攪拌後、金属マグネシウムを取出し、６５℃で減圧乾燥するという方法で予備活性化した金属マグネシウムを得た。次に、この金属マグネシウムに、ｎ−ブチルエーテル１４０ｍｌ及びｎ−ブチルマグネシウムクロリドのｎ−ブチルエーテル溶液（１．７５モル／リットル）を０．５ｍｌ加えた懸濁液を５５℃に保ち、更にｎ−ブチルエーテル５０ｍｌにｎ−ブチルクロライド３８．５ｍｌを溶解した溶液を５０分間で滴下した。攪拌下７０℃で４時間反応を行った後、反応液を２５℃に保持した。
　【００５２】
　次いで、この反応液にＨＣ（ＯＣ２Ｈ５）３５５．７ｍｌを１時間で滴下した。滴下終了後、６０℃で１５分間反応を行い、反応生成固体をｎ−ヘキサン各３００ｍｌで６回洗浄し、室温で１時間減圧乾燥し、マグネシウムを１９．０％、塩素を２８．９％を含むマグネシウム含有固体３１．６ｇを回収した。還流冷却器、攪拌機及び滴下ロートを取付けた３００ｍｌの反応容器に、窒素ガス雰囲気下マグネシウム含有固体６．３ｇ及びｎ−ヘプタン５０ｍｌを入れ懸濁液とし、室温で攪拌しながら２，２，２−トリクロルエタノール２０ｍｌ（０．０２ミリモル）とｎ−ヘプタン１１ｍｌの混合溶液を滴下ロートから３０分間で滴下し、更に８０℃で１時間攪拌した。得られた固体を濾別し、室温のｎ−ヘキサン各１００ｍｌで４回洗浄し、更にトルエン各１００ｍｌで２回洗浄して固体成分を得た。
　【００５３】
　上記の固体成分にトルエン４０ｍｌを加え、更に四塩化チタン／トルエンの体積比が３／２になるように四塩化チタンを加えて９０℃に昇温した。攪拌下、フタル酸ジｎ−ブチル２ｍｌとトルエン５ｍｌの混合溶液を５分間で滴下した後、１２０℃で２時間攪拌した。得られた固体状物質を９０℃で濾別し、トルエン各１００ｍｌで２回、９０℃で洗浄した。更に、新たに四塩化チタン／トルエンの体積比が３／２になるように四塩化チタンを加え、１２０℃で２時間攪拌し室温の各１００ｍｌのｎ−ヘキサンにて７回洗浄して成分５．５ｇを得た。
　【００５４】
　予備重合攪拌機を取付けた５００ｍｌの反応器に、窒素ガス雰囲気下、上記で得られた成分Ａ３．５ｇ及びｎ−ヘプタン３００ｍｌを入れ、攪拌しながら−５℃に冷却した。次にトリエチルアルミニウム（以下「ＴＥＡＬ」と略称する。）のｎ−ヘプタン溶液（２．０モル／リットル）及びジメトキシメチル−２−オキサシクロヘキシルシランを、反応系におけるＴＥＡＬ及びジメトキシメチル−２−オキサシクロヘキシルシランの濃度がそれぞれ６０ミリモル／リットル及び１０ミリモル／リットルとなるように添加し、５分間攪拌した。次いで、系内を減圧した後、プロピレンガスを連続的に供給し、プロピレンを４時間重合させた。重合終了後、気相のプロピレンを窒素ガスでパージし、各１００ｍｌのｎ−ヘキサンで３回、室温にて固相部を洗浄した。更に、固相部を室温で１時間減圧乾燥して、触媒成分を調製した。触媒成分に含まれるマグネシウム量を測定した結果、予備重合量は成分Ａ１ｇ当り１．８ｇであった。
　【００５５】
　本重合攪拌機を設けた５リットルのステンレス製オートクレーブに、窒素ガス雰囲気下、トリイソブチルアルミニウム（以下「ＴＩＢＡＬ」と略称する。）のｎ−ヘプタン溶液（０．１モル／リットル）６ｍｌとジ（１−メチルブチル）ジメトキシシランのｎ−ヘプタン溶液（０．０１モル／リットル）６ｍｌを混合し５分間保持したものを入れた。次いで、分子量制御剤としての水素ガス５．０リットル及び液体プロピレン３リットルを圧入した後、反応系を７０℃に昇温した。上記で得られた触媒成分３４．８ｍｇを反応系に装入した後、１時間プロピレンの重合を行った。重合終了後、未反応のプロピレンをパージし、５０６．３ｇの白色ポリプロピレン粉末を得た。成分Ａ１ｇ当りのポリプロピレン生成量（ＣＥ）は４０．７ｋｇであった。このポリプロピレンのω０は２４０．００、Ｇ０は２７４，４００、昇温分別測定による溶出ピーク温度（Ｔｐ）は１２０．５℃、曲げ弾性率は１８，０００ｋｇｆ／ｃｍ２、熱変形温度は１２０℃であった。結果を表３に示す。
　【００５６】
（実施例２〜４）
　表１、表２に示した条件で、実施例１と同様に予備重合、本重合を行った。これらのポリプロピレンの重合及び物性測定結果を表３に示す。
（比較例１、２）予備重合を行わなかった以外は表２に示した条件で実施例１と同様に本重合を行った。これらのポリプロピレンの重合及び物性測定結果を表３に示す。表３から明らかなように、溶出ピーク温度（Ｔｐ）が本発明の範囲にあるポリプロピレンは、曲げ弾性率、熱変形温度が範囲外にあるものよりも高く、剛性、耐熱性が向上していることがわかる。なお、曲げ弾性率は、ＪＩＳ　Ｋ−６７５８に、熱変形温度は、ＪＩＳ　Ｋ−７２０２に従って測定した。
　【００５７】
　【表１】
　【００５８】
　【表２】
　【００５９】
　【表３】
　【００６０】
　【発明の効果】
　以上、発明の実施例および比較例から明らかなように、溶出ピーク温度（Ｔｐ）が本発明の範囲にあるポリプロピレンは、曲げ弾性率、熱変形温度が範囲外にあるものよりも高く、剛性、耐熱性が向上しており、また、成形性、耐衝撃性にも優れており、従って、本発明の結晶性ポリプロピレンは高剛性化したため、従来と同一用途の成形品においては、薄肉化がはかられ、軽量化が可能となり、省資源や生産性の点で有効であり、また剛性、耐熱性の向上により、従来ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂などを用いていた用途への代替が可能となった。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　Ｇ０、ω０測定法を説明した模式図である。
【図面】