【事件の表示】
　特許第３１２７７７２号「熱硬化性樹脂組成物」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１２７７７２号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３１２７７７２号は、平成７年３月２０日に特許出願された特願平７−８７４７３号の出願に係り、平成１２年１１月１０日に設定登録されたのもであって、その後、特許異議申立人石井睦子により特許異議の申立てがなされ、平成１３年１１月１９日付けで取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１４年１月２３日に訂正の請求がなされた。その後、当審から上記申立人へ審尋がなされ、同申立人から平成１４年４月１０日に回答書が提出され、平成１４年５月２４日付けで再度の取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１４年７月２３日に再度訂正の請求がなされるとともに、先の訂正の請求が取り下げられたものである。
　
２．訂正の適否について
（１）訂正の内容
　平成１４年７月２３日付けの本件訂正請求における訂正の内容は、下記訂正事項ａ〜ｓに示すとおりである。
訂正事項ａ
　特許請求の範囲の
「【請求項１】（Ａ）エポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部、
（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
（Ｃ）熱可塑性樹脂０．５〜２０重量部、
（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
【請求項２】　熱可塑性樹脂がメタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体又はスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体である請求項１記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項３】　エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂及びフェニル基に一価炭化水素基を有する多官能型のエポキシ樹脂から選ばれるものを使用する請求項１又は２記載の熱硬化性樹脂組成物。」との記載を、
「【請求項１】（Ａ）下記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれるエポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部、
（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
（Ｃ）スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体０．５〜２０重量部、
（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
（但し、ｔＢｕはｔ−ブチル基を示す。また、ｎは０又は１〜１０の整数である。）」と訂正する。
訂正事項ｂ
　明細書の段落【００２４】の
「更に、ＭＢＳ樹脂としては、ブタジエン・スチレン共重合ゴムを乳化重合により調製し、これにスチレン・メチルメタクリレートをグラフト重合した後、凝固乾燥させ、パウダー状にしたものを用いることが効果的である。」を削除する。
訂正事項ｃ
　明細書の段落【００１０】の
「本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤を含有してなる熱硬化性樹脂組成物に、熱可塑性樹脂とメルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物とを下記特定範囲で併用した場合、成形時粘度が低く、金線の曲がりや金線同士の接触の発生がない上、金メッキとソルダーマスクとの両基材との接着性に優れた硬化物を与え、パッケージの反りを十分満足に低減することが可能であり、ＢＧＡパッケージ用の半導体封止材として好適に使用できること、即ち、これら熱可塑性樹脂或いはメルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基と加水分解性基とを含有する有機ケイ素化合物を単独使用した場合には金メッキとの接着性が低いにも拘らず、これら両成分の併用により、予想外に金メッキとの接着性が顕著に向上することを知見し、本発明をなすに至った。」との記載を、
「本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、下記エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤を含有してなる熱硬化性樹脂組成物に、熱可塑性樹脂としてスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体とメルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物とを下記特定範囲で併用した場合、成形時粘度が低く、金線の曲がりや金線同士の接触の発生がない上、金メッキとソルダーマスクとの両基材との接着性に優れた硬化物を与え、パッケージの反りを十分満足に低減することが可能であり、ＢＧＡパッケージ用の半導体封止材として好適に使用できること、即ち、これら熱可塑性樹脂或いはメルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基と加水分解性基とを含有する有機ケイ素化合物を単独使用した場合には金メッキとの接着性が低いにも拘らず、これら両成分の併用により、予想外に金メッキとの接着性が顕著に向上することを知見し、本発明をなすに至った。」と訂正する。
訂正事項ｄ
　明細書の段落【００１１】の
「従って、本発明は、
（Ａ）エポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部、
（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
（Ｃ）熱可塑性樹脂０．５〜２０重量部、
（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物
を提供する。」との記載を、
「従って、本発明は、
（Ａ）下記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれるエポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部、
（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
（Ｃ）スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体０．５〜２０重量部、
（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物
を提供する。」と訂正する。
訂正事項ｅ
　明細書の段落【００１３】の
「ここで、本発明に使用されるエポキシ樹脂としては、１分子中にエポキシ基を少なくとも２個以上有するエポキシ樹脂であれば如何なるものでも使用可能である。エポキシ樹脂として具体的には、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジル型エポキシ樹脂、更には下記構造式で示されるエポキシ樹脂などが例示され、これらの１種を単独で又は２種以上を併用して用いることができる。」との記載を、
「ここで、本発明に使用されるエポキシ樹脂としては、１分子中にエポキシ基を少なくとも２個以上有するエポキシ樹脂で、下記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂の１種を単独で又は２種以上を併用して用いる。」と訂正する。
訂正事項ｆ
　明細書の段落【００１４】の
「【化１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」との記載を、
「【化１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」と訂正する。
訂正事項ｇ
　明細書の段落【００１５】の
「【化２】
（但し、ｔＢｕはｔ−ブチル基を示す。また、ｎは０又は１〜１０の整数である。）　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」との記載を、
「【化２】
（但し、ｔＢｕはｔ−ブチル基を示す。また、ｎは０又は１〜１０の整数である。）　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」と訂正する。
訂正事項ｈ
　明細書の段落【００１６】の
「本発明では、これらのエポキシ樹脂の中でも上記したビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂やフェニル基にｎ−ブチル基などの炭素数１〜６のアルキル基、その他の一価炭化水素基を有する多官能型のエポキシ樹脂を用いることが金メッキとの接着性の向上のために好ましい。」との記載を、
「本発明では、これらのエポキシ樹脂の中でもフェニル基にｎ−ブチル基などの炭素数１〜６のアルキル基、その他の一価炭化水素基を有する多官能型のエポキシ樹脂を用いることが金メッキとの接着性の向上のために好ましい。」と訂正する。
訂正事項ｉ
　明細書の段落【００２３】の
「次に、本発明における重要な成分である熱可塑性樹脂としては、例えばスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体（ＳＥＢＳ樹脂）、メタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＭＢＳ樹脂）等のポリマーが好適に使用されるが、とりわけメタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＭＢＳ樹脂）がより好適に使用される。」との記載を、
「次に、本発明における重要な成分である熱可塑性樹脂としては、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体（ＳＥＢＳ樹脂）が使用される。」と訂正する。
訂正事項ｊ
　明細書の段落【００２５】の
「上記熱可塑性樹脂は、エポキシ樹脂組成物に混合する際にはできるだけ微粉末にして添加するか、あるいは予めエポキシ樹脂やフェノール樹脂と溶融混合した後に添加することが望ましい。」との記載を、
「上記スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体は、エポキシ樹脂組成物に混合する際にはできるだけ微粉末にして添加するか、あるいは予めエポキシ樹脂やフェノール樹脂と溶融混合した後に添加することが望ましい。」と訂正する。
訂正事項ｋ
　明細書の段落【００２６】の
「また、熱可塑性樹脂と共に使用することで接着性を改善するメルカプト基又は分解してメルカプト基を生成する基と加水分解性基とを有する有機ケイ素化合物としては、下記構造式で示されるような化合物を代表例として挙げることができる。上記加水分解性基としては、炭素数１〜５のアルコキシ基を挙げることができる。」との記載を、
「また、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体と共に使用することで接着性を改善するメルカプト基又は分解してメルカプト基を生成する基と加水分解性基とを有する有機ケイ素化合物としては、下記構造式で示されるような化合物を代表例として挙げることができる。上記加水分解性基としては、炭素数１〜５のアルコキシ基を挙げることができる。」と訂正する。
訂正事項ｌ
　明細書の段落【００２９】の
「上記熱可塑性樹脂の配合量は、エポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００部に対して０．５〜２０部、好ましくは２〜１０部とする。熱可塑性樹脂の配合量が０．５部未満では十分な接着性が得られず、２０部を超えるとエポキシ樹脂組成物の粘度が高くなり流動性が低下する上、機械的な強度が弱くなるといった問題が生じる。」との記載を、
「上記スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体の配合量は、エポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００部に対して０．５〜２０部、好ましくは２〜１０部とする。スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体の配合量が０．５部未満では十分な接着性が得られず、２０部を超えるとエポキシ樹脂組成物の粘度が高くなり流動性が低下する上、機械的な強度が弱くなるといった問題が生じる。」と訂正する。
訂正事項ｍ
　明細書の段落【００３１】の
「更に、熱可塑性樹脂とメルカプト基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物との配合比率は、重量比で熱可塑性樹脂１に対して上記有機ケイ素化合物の配合比率が０．０１〜０．５、特に０．０１〜０．３の範囲となることが望ましい。熱可塑性樹脂１に対して上記有機ケイ素化合物の配合比率が０．０１未満ではやはり十分な接着が得られない場合があり、０．５を超えると半導体特性が低下する場合がある。」との記載を、
「更に、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体とメルカプト基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物との配合比率は、重量比でスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体１に対して上記有機ケイ素化合物の配合比率が０．０１〜０．５、特に０．０１〜０．３の範囲となることが望ましい。スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体１に対して上記有機ケイ素化合物の配合比率が０．０１未満ではやはり十分な接着が得られない場合があり、０．５を超えると半導体特性が低下する場合がある。」と訂正する。
訂正事項ｎ
　明細書の段落【００４３】の
「【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」との記載を、
「【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」と訂正する。
訂正事項ｏ
　明細書の段落【００４４】の
「【化５】
ＫＢＭ８０３：ＨＳＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ(ＯＣＨ３)３　
タフテックＭ１９４３：スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
　　　　　　　　　　（旭化成社製）
Ｍ９０１：メタクリル酸メチル−スチレン−ブタジエン共重合体
　　　　(鐘淵化学社製)
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」との記載を、
「【化５】
ＫＢＭ８０３：ＨＳＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ(ＯＣＨ３)３　
タフテックＭ１９４３：スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
　　　　　　　　　　（旭化成社製）
Ｍ９０１：メタクリル酸メチル−スチレン−ブタジエン共重合体
　　　　(鐘淵化学社製)
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」と訂正する。
訂正事項ｐ
　明細書の段落【００４５】の
「表１の結果より、熱可塑性樹脂とメルカプト基含有有機ケイ素化合物とを併用した場合、金メッキとの接着力に優れた硬化物を与えるが、熱可塑性樹脂とメルカプト基含有有機ケイ素化合物とをそれぞれ単独使用した場合（比較例２，３）は、金メッキとの接着力が劣ることが認められる。また、熱可塑性樹脂を多量に配合した場合（比較例１）、高粘度となり、スパイラルフローも低下する上、曲げ強さ、曲げ弾性率も劣ることが認められる。」との記載を、
「表１の結果より、熱可塑性樹脂としてスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体とメルカプト基含有有機ケイ素化合物とを併用した場合、金メッキとの接着力に優れた硬化物を与えるが、熱可塑性樹脂とメルカプト基含有有機ケイ素化合物とをそれぞれ単独使用した場合（比較例２，３）は、金メッキとの接着力が劣ることが認められる。また、熱可塑性樹脂を多量に配合した場合（比較例１）、高粘度となり、スパイラルフローも低下する上、曲げ強さ、曲げ弾性率も劣ることが認められる。」と訂正する。
訂正事項ｑ
　明細書の段落【００１４】中の
「
　　　　　　　　　　　　　　という記載を、
「
　　　　　　　　　　　　　　と訂正する。
訂正事項ｒ
　明細書の段落【００２０】の
「硬化剤としてのフェノール樹脂の使用量は、上記エポキシ樹脂中のエポキシ基とフェノール樹脂中の水酸基との当量比が０．５〜２の範囲であれば如何る量でもよいが、通常エポキシ樹脂１００部（重量部、以下同様）に対して３０〜１００部、特に４０〜７０部の範囲が好適である。フェノール樹脂の使用量が３０部未満では十分な強度が得られない場合があり、１００部を超えると未反応のフェノール樹脂が残って耐湿性を低下させる場合がある。」との記載を、
「硬化剤としてのフェノール樹脂の使用量は、上記エポキシ樹脂中のエポキシ基とフェノール樹脂中の水酸基との当量比が０．５〜２の範囲であれば如何なる量でもよいが、通常エポキシ樹脂１００部（重量部、以下同様）に対して３０〜１００部、特に４０〜７０部の範囲が好適である。フェノール樹脂の使用量が３０部未満では十分な強度が得られない場合があり、１００部を超えると未反応のフェノール樹脂が残って耐湿性を低下させる場合がある。」と訂正する。
訂正事項ｓ
　明細書の段落【００４２】の
「これらの熱硬化性樹脂組成物について、以下の諸特性を測定した。結果を表１に示す。
（イ）スパイラルフロー
　ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ2の条件で測定した。
（ロ）溶融粘度
　島津高化式フローテスターを用い、１７５℃で測定した。
（ハ）機械的強度（曲げ強度及び曲げ弾性率）
　ＪＩＳ−Ｋ６９１１に準じて１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ2、成形時間２分の条件で１０×１００×４ｍｍの抗折棒を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものについて測定した。
（ハ）ガラス転移温度、膨張係数
　１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ2、成形時間２分の条件で４×４×１５ｍｍの試験片を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものを用い、ディライトメーターにより毎分５℃で昇温させることにより測定した。
（ヘ）接着性
　金メッキした４２アロイ板に直径１５ｍｍ、高さ５ｍｍの円筒成形品を１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ2、成形時間２分の条件で成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーした後、プッシュプルゲージで成形物と金メッキとの接着性を測定した。ｎ＝５の平均値。」との記載を、
「これらの熱硬化性樹脂組成物について、以下の諸特性を測定した。結果を表１に示す。
（イ）スパイラルフロー
　ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ2の条件で測定した。
（ロ）溶融粘度
　島津高化式フローテスターを用い、１７５℃で測定した。
（ハ）機械的強度（曲げ強度及び曲げ弾性率）
　ＪＩＳ−Ｋ６９１１に準じて１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ2、成形時間２分の条件で１０×１００×４ｍｍの抗折棒を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものについて測定した。
（ニ）ガラス転移温度、膨張係数
　１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ2、成形時間２分の条件で４×４×１５ｍｍの試験片を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものを用い、ディライトメーターにより毎分５℃で昇温させることにより測定した。
（ホ）接着性
　金メッキした４２アロイ板に直径１５ｍｍ、高さ５ｍｍの円筒成形品を１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ2、成形時間２分の条件で成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーした後、プッシュプルゲージで成形物と金メッキとの接着性を測定した。ｎ＝５の平均値。」と訂正する。
　
（２）訂正の適否の判断
　上記訂正事項ａは、特許請求の範囲に記載された請求項１〜３から請求項２〜３を削除すると共に、（Ａ）エポキシ樹脂を上記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれるものに限定し、さらに、（Ｃ）熱可塑性樹脂をスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とした訂正に該当するものである。しかもエポキシ樹脂として上記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれるものを使用することは、願書に添付した明細書の段落【００１３】〜【００１５】、同【００４３】〜【００４４】に、また、熱可塑性樹脂としてスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体を使用することは、同じく願書に添付した明細書の【請求項２】、段落【００２３】、同【００４３】〜【００４４】に記載されていることであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされた訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。
　そして、上記訂正事項ｂ〜ｐは、特許請求の範囲の減縮を目的とする上記訂正事項ａの訂正に伴うものであり、減縮された特許請求の範囲の記載と明細書の記載を整合させるための、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当するものであり、しかも、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされた訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。
　また、上記訂正事項ｑ〜ｓは、誤記の訂正を目的とする訂正に該当するものであり、誤記であることが明らかで、しかも、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされた訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規則によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立てについての判断
（１）特許異議申立の理由の概要
　特許異議申立人石井睦子は、特許異議申立書において甲第１号証（特開昭６３−２４５４２６号公報）及び甲第２号証（特開昭６２−１４１０１８号公報）を提示し、本件訂正前の請求項１〜３に係る発明は、甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反して特許されたものであり、また、甲第１号証〜甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであり、取り消すべきである旨主張している。
　
（２）本件発明
　本件特許第３１２７７７２号の請求項１に係る発明は、上記訂正に係る訂正請求書に添付された訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される以下のとおりのものである。
「【請求項１】（Ａ）下記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれるエポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部、
（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
（Ｃ）スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体０．５〜２０重量部、
（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
（但し、ｔＢｕはｔ−ブチル基を示す。また、ｎは０又は１〜１０の整数である。）」
　
（３）刊行物１〜５の記載事項
　当審において通知した平成１４年５月２４日付けの取消しの理由で引用した刊行物１：特開昭６３−２４５４２６号公報（甲第１号証）には、
「（１）（Ａ）エポキシ樹脂１００重量部、
（Ｂ）フェノール樹脂３０ないし７５重量部、
（Ｃ）（ｉ）シランカップリング剤０．０５ないし１．００重量％、
（ｉｉ）シリコーン系界面活性剤０．０５ないし１．００重量％および
（ｉｉｉ）熱硬化性シリコーンゴム０．１５ないし３．００重量％
によって常温で表面処理されたシリカ粉末３２０ないし５７０重量部、並びに
（Ｄ）スチレン−ブタジエン−メタクリル酸メチル共重合体２ないし３０重量部を含んでなることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲１項）についての発明が記載され、
「この発明の主目的は、従来のエポキシ樹脂組成物の難点を改善し、低応力であり、フレーム素材に対する密着性が良好であり、かつ耐湿性が高いエポキシ樹脂組成物を提供することにあり、また信頼性の高い樹脂封止半導体装置を提供することにある。」（２頁左下欄１８行〜右下欄３行）、
「この発明の樹脂封止型半導体装置は、半導体装置を前記エポキシ樹脂組成物の硬化物で封止したものである。」（３頁左上欄２〜４行）、
「成分（Ａ）はエポキシ樹脂であり、それ自体知られているどのようなものを用いてもよい。その例を挙げると、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環型エポキシ樹脂、ハロゲン化エポキシ樹脂等−分子中にエポキシ基を２個以上有するエポキシ樹脂である。これらエポキシ樹脂は、２種以上の混合物の形態で用いてもよい。」（３頁左上欄６〜１８行）、
「成分（Ｂ）は、エポキシ樹脂成分（Ａ）の硬化剤として作用するフェノール樹脂である。フェノール樹脂の例を挙げると、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、・・・その他各種変性フェノール樹脂である。」（３頁右上欄８〜１７行）、
「エポキシ樹脂（Ａ）とフェノール樹脂（Ｂ）との配合比率は、エポキシ樹脂のエポキシ当量とフェノール樹脂のフェノール性水酸基当量との当量比（エポキシ当量／ＯＨ当量）が０．５〜１．５となるようなものであることが好ましい。・・・この発明のエポキシ樹脂組成物の成分（Ｃ）は、（ｉ）シランカップリング剤、（ｉｌ）シリコーン系界面活性剤および（ｉｉｉ）熱硬化性シリコーンゴムによって常温で処理されたシリカ粉末である。シリカ粉末としては、溶融シリカや結晶性シリカの粉末を用いることができる。このシリカ粉末は、破砕状、球状、繊維状のいずれの形態にあってもよい。」（３頁左下欄２〜１５行）、
「このシリカ粉末を処理するために用いるシランカップリング剤（ｉ）には、・・・γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、・・・などが含まれる」（３頁右下欄４〜１３行）、
「これら処理剤成分（ｉ）〜（ｉｉｉ）によりシリカ粉末を処理するには、常温（１０℃ないし３５℃）において、シリカ粉末を処理剤成分（ｉ）〜（ｉｉｉ）とともに、ヘンシェルミキサー、ボールミル、Ｖ型ブレンダ一等の混合機で、数分間混合すればよい。」（４頁左下欄１８行〜右下欄２行）、そして、
「この発明のエポキシ樹脂組成物の第４の必須成分（Ｄ）は、スチしン−ブタジエン−メタクリル酸メチル共重合体である。この成分（Ｄ）は、上記表面処理シリカ粉末（Ｃ）と組合せた場合に、シリコーンゴムによる最終成形品の表面のくもりを低減し、また最終製品の低応力化に寄与するものである。・・・例えば、以下の方法によって合成される。ブタジエン７５％とスチレン２５％とからなる粒径０．１μｍのスチレシ−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）４０重量部を含むラテックス１００重量部と水１５０重量部との混合物に、・・・４時間重合させる。こうして得たグラフトラテックスを凝固、ろ過、洗浄、乾燥してＭＢＳ樹脂を得る。」（５頁左上欄１行〜右上欄３行）との記載がなされている。
　
　同刊行物２：特開昭６２−１４１０１８号公報（甲第２号証）には、
「ａ）エポキシ樹脂、（ｂ）硬化剤、（ｃ）硬化促進剤、（ｄ）骨格に不飽和二重結合を有する合成ゴム、（ｅ）シリカ充填剤とシリカ充填剤の０．１重量％以上のチオール基含有シランカップリング剤の反応物を含むことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲）についての発明が記載され、
「本発明は、従来成形性等に問題があり、市場レベルでの適用ができなかった合成ゴムによる低応力エポキシ樹脂組成物のこれらの欠点を改良し、・・・骨格に不飽和二重結合を有する合成ゴムと、シリカ充填剤とチオール基含有シランカップリング剤の反応物を併せて用いることにより、目的とする成形性、耐湿性に優れかつ熱衝撃を受けた場合の耐クラック性等に優れる低応力エポキシ樹脂組成物が得られることを見い出したものである。」（２頁左上欄１１行〜右上欄１行）、
「発明において用いられるエポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡエポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂等のタイプを使用し、・・・あるいは硬化剤として、フェノールノボラック樹脂を使用してもよい。また硬化剤のエポキシ樹脂に配合する量は、１エポキシ当量に対して、０．５〜１．２当量が望ましく、それ以上では成形性に重大な欠陥を起こす事がある。」（２頁右上欄９行〜左下欄３行）
「骨格に不飽和二重結合を有する合成ゴムとは、ブタジエンゴム、イソプレンゴム、アクリロニトリルゴム及びこれらの共重合体や、末端や分子内にビニル基、水酸基、カルボキシル基、アミノ基、エポキシ基等の官能基を導入した変性品のことを言う。チオール基含有シランカップリング剤とは、一分子中にチオール基とシラノール基又は≡Ｓｉ−Ｏ−Ｒ（Ｒはアルキル基）基を持つシランカップリング剤の事を言う。たとえば、ＨＳＣ３Ｈ６Ｓｉ(ＯＣＨ３)３、ＨＳＣ３Ｈ６Ｓｉ(ＯＣＨ３)２ＣＨ３等がこれに含まれる。」（２頁右下欄１８行〜３頁左上８行）、そして、
「このように本発明方法に従うと、成形性、耐湿性に優れ、かつ熱衝撃を受けた場合の耐クラック性等に優れる低応力エポキシ樹脂組成物を得ることができる。特に、半導体封止用途では今後ますますプラスチックパッケージ化が予想され、又、そのためにプラスチックの低応力化が要求されている今日においては本発明の産業的意味役割は非常に大きい。」（３頁右上欄１６行〜左下欄３行）との記載がなされている。
　
　同刊行物３：特開平５−２１４０７７号公報（甲第３号証）には、
「【請求項１】（Ａ）多官能エポキシ樹脂
　（Ｂ）アルキルフェノールとフェノールのノボラック化合物
　（Ｃ）無機充填剤を主成分とするエポキシ樹脂組成物。
・・・
「【請求項５】エポキシ樹脂組成物が半導体封止用である請求項（１）記載
のエポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲１項、５項）についての発明が記載され、
「本発明で用いる多官能エポキシ樹脂は、１分子内にエポキシ基を２個以上有するものである。例えば、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、４，４′−ビス（２″，３″−エポキシプロポキシ）−３，３′，５，５′−テトラメチルビフェニルなどのビフェニル骨格のエポキシ樹脂、ナフタレン骨格のエポキシ樹脂、・・・なども使用できる。具体的には用途によって選択すれば良いけれども、接着性、密着性に関して良好な４，４′−ビス（２″，３″−エポキシプロポキシ）−３，３′，５，５′−テトラメチルビフェニルなどのビフェニル骨格のエポキシ樹脂を多官能エポキシ樹脂中に２０重量％以上含有させることが好ましく、さらに好ましくは５０重量％以上含有させることである。たとえば半導体封止用の場合には、ビフェニル骨格のエポキシ樹脂を多官能エポキシ樹脂中に８０重量％以上含有させることが好ましい。」（２頁２欄１７〜３９行）、
「カップリング剤としては、・・・γ−メルカプトプロピルトリメトキシシランなどのシランカップリング剤やチタンカップリング剤などを適宜使用することができる。」（３頁４欄２１〜２５行）との記載がなされている。
　
　同刊行物４：特開平６−２００１２１号公報（甲第４号証）には、
「【請求項１】　（ａ）エポキシ、（ｂ）硬化剤、（ｃ）硬化促進剤、（ｄ）充填剤を必須成分とし、（ａ）エポキシの全部または一部が、下記式（１）【化１】 
で示されるジフェニルエーテル骨格を含有するエポキシ、及び分子中に少なくとも１個のナフタレン骨格と少なくとも１個のナフタレン骨格に結合した水酸基を有するナフトール類のグリシジルエーテルであるエポキシの混合物であることを特徴とする半導体封止用低圧トランスファ成形材料。
・・・
【請求項３】　ナフトール類のグリシジルエーテルであるエポキシが下記式
（３）【化３】  
（但し、Ｒ１〜Ｒ１０は、水素原子、水酸基、アルキル基又はハロゲン基を示し、互いに同種であっても異なっていてもよく、かつ、Ｒ１〜Ｒ６の少なくとも１個は水酸基であり、ｍ、ｎは１〜１０の整数である）で示されるランダム共縮合構造物のグリシジルエーテルである請求項１記載の半導体封止用低圧トランスファ成形材料。」（特許請求の範囲１項、３項）についての発明が記載されており、
「この用途では、硬化性、耐熱性、耐湿性といった観点から、フェノール硬化型エポキシが樹脂成分として使用されている。広く用いられている主なエポキシはオルソクレゾールノボラックのグリシジルエーテルであり、最近、ビフェニル骨格やナフタレン骨格を有するエポキシが一部使用されるようになってきた。」（２頁２欄４４〜４９行）、
「また、本発明のトランスファ成形材料には、必要に応じて着色剤、難燃剤、離型剤、カップリング剤等の他、応力特性、耐湿性、密着性等を改善するための各種添加剤を使用することができる。・・・カップリング剤としては、・・・メルカプトシランなどのシランカップリング剤・・・を使用することができる。低応力化剤としては、固体、液体のシリコーンゴム、シリコーンオイル、合成ゴム（ポリブタジエン、ポリイソプレンなど）、熱可塑性エラストマ（ＳＢＳ、ＳＩＳ、ＳＥＢＳ、ＳＥＰＳなど）等やその誘導体が用いられる。」（４頁６欄４３行〜５頁７欄１４行）、そして、
「エポキシＢ：エポキシ化ナフトールパラキシレングリコール縮合物（エポキシ当量２８０ｇ／ｅｑ、融点８５℃、１５０℃粘度　３．６ポイズ）
標準構造式
・・・
エポキシＤ：ＥＯＣＮ−７０００−９０（日本化薬社製、エポキシ当量２３５ｇ／ｅｑ、融点９３℃、１５０℃粘度　１０．８ポイズ）
標準構造式【化10】
エポキシＥ：ＹＸ−４０００Ｈ（油化シェルエポキシ視社製、エポキシ当量１９０ｇ／ｅｑ、融点１０５℃、１５０℃粘度　１２ｃｓｔ）
標準構造式【化11】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」との記載がなされている。
　
　同刊行物５：特開平４−７７５１８号公報には、
「（ａ）下記一般式（Ｉ）
 （ただし、Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ、水素原子又は炭素数１〜２０のアルキル基を表し、ｎは０又は正の整数を示す。）で表されるエポキシ樹脂と
（ｂ）硬化剤としてのフェノール樹脂と、
（ｃ）有機溶剤
とを含有することを特徴とする液状エポキシ樹脂組成物。
・・・
（３）請求項１又は２記載の液状エポキシ樹脂組成物によって半導体素子が封止されてなることを特徴とする樹脂封止型半導体装置。」（特許請求の範囲１項、３項）についての発明が記載されている。
　
（４）判断
　
ア．
　本件特許異議申立の対象となった訂正前の本件請求項１〜３に係る発明は刊行物１及び２に記載された発明であるという申立の理由は、上記訂正により、訂正前の請求項１〜３から請求項２〜３を削除すると共に、（Ａ）エポキシ樹脂を上記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれるものに限定し、さらに、（Ｃ）熱可塑性樹脂をスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体に限定したことによって、もはや解消している。
　
　したがって、訂正後の請求項１に係る発明は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してなされたものではない。
　
　
イ．
　訂正後の請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という）は、
（Ａ）上記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれるエポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部、
（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
（Ｃ）スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体０．５〜２０重量部、
（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物に関するもので、成型時粘度が低く、ソルダーマスクや金メッキとの接着性に優れた硬化物を与え、パッケージの反りを低減することができる半導体封止用として好適な熱硬化性樹脂組成物を提供するものである。
　一方、刊行物１には、従来のエポキシ樹脂組成物の難点を改善し、低応力であり、フレーム素材に対する密着性が良好であり、かつ耐湿性が高いエポキシ樹脂組成物及び信頼性の高い樹脂封止半導体装置を提供することが記載されているが、そこには、エポキシ樹脂について本件発明の（Ａ）成分である上記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂を使用すること、また、（Ｃ）成分であるスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体を使用することがまったく記載されておらず、示唆すらされていない。
　刊行物２には、合成ゴムによる低応力エポキシ樹脂組成物の欠点を改良し、成形性、耐湿性に優れかつ熱衝撃を受けた場合の耐クラック性等に優れる低応力エポキシ樹脂組成物を得ることが記載されているが、そこには、上記刊行物１と同様に、エポキシ樹脂について本件発明の（Ａ）成分である上記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂を使用すること、また、（Ｃ）成分であるスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体を使用することが記載されておらず、また、示唆もされていない。
　刊行物３には、本件発明の上記構造式（２）に相当するエポキシ樹脂と硬化剤、無機充填剤を主成分とするエポキシ樹脂組成物、当該組成物に低応力性を付与するために各種熱可塑性樹脂を用いること、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシランなどのシランカップリング剤を適宜使用できることが記載されている。しかし、本件発明の（Ｃ）成分を用いることは記載も示唆もされていない。
　刊行物４には、本件発明の上記構造式（２）、（４）〜（５）に相当するエポキシ樹脂と硬化剤、無機充填剤からなる半導体封止用低圧トランスファ成形材料、及び、当該成形材料に必要に応じて各種添加剤が例示され、その中にカップリング剤としてエポキシシラン、アミノシラン、ウレイドシラン、メルカプトシランなどを添加できること、低応力化剤として固体、液体のシリコーンゴム、シリコーンオイル、合成ゴム（ポリブタジエン、ポリイソプレンなど）、熱可塑性エラストマとして（ＳＢＳ、ＳＩＳ、ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体に相当。）、ＳＥＰＳなど）等やその誘導体を用いることが記載されているが、これらの記載は、単に添加できる各種添加剤を例示した一般的記載に過ぎず、例示された各種添加剤については、どのような組み合わせで、どれだけの量を使用できるのかということがまったく記載も示唆もされていない。
　また、刊行物５は、半導体封止用のエポキシ樹脂組成物として上記構造式（１）に相当するエポキシ樹脂が使用できることを示しているに過ぎない。
　してみると、刊行物１〜３、５には、いずれもスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体を使用することが記載も示唆もされておらず、また、刊行物４においても、ＳＥＢＳを含む熱可塑性エラストマを使用することが添加可能な多種添加剤の一例として挙げられてはいるものの、メルカプト基を有するシラン化合物と組み合わせて用いることは、記載も示唆もされていない以上、刊行物１〜５に記載された発明をどのように組み合わせたとしても、本件発明の技術的事項を得ることは困難といわざるを得ない。
　
　そして、本件発明は、成分（Ａ）〜（Ｄ）を組み合わせたことにより、成形時の樹脂粘度が低く、ソルダーマスクや金メッキとの接着性に優れた硬化物を与え、パッケージの反りを低減することが可能であり、ＢＧＡパッケージのような片面成形の半導体パッケージ用の封止材等として好適に使用することができるという顕著な効果が得られたものと認められる。
　
　したがって、本件発明は、刊行物１〜５に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではないので、本件発明は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものではない。
　
４．むすび
  以上のとおりであるから、特許異議申立人の主張及び証拠によっては、訂正後の本件発明の特許を取り消すことができない。
　
　また、他に訂正後の本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年９月４日（２００２．９．４）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　訂正請求書による訂正事項は次の訂正事項ａ〜ｓのとおりである。
訂正事項ａ
　特許請求の範囲の
　「【請求項１】（Ａ）エポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部、
　（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
　（Ｃ）熱可塑性樹脂０．５〜２０重量部、
　（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
　を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
　【請求項２】　熱可塑性樹脂がメタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体又はスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体である請求項１記載の熱硬化性樹脂組成物。
　【請求項３】　エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂及びフェニル基に一価炭化水素基を有する多官能型のエポキシ樹脂から選ばれるものを使用する請求項１又は２記載の熱硬化性樹脂組成物。」との記載を、
　「【請求項１】（Ａ）下記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれるエポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部、
　（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
　（Ｃ）スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体０．５〜２０重量部、
　（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
　を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
　（但し、ｔＢｕはｔ−ブチル基を示す。また、ｎは０又は１〜１０の整数である。）」と訂正する。
訂正事項ｂ
　明細書の段落【００２４】の
　「更に、ＭＢＳ樹脂としては、ブタジエン・スチレン共重合ゴムを乳化重合により調製し、これにスチレン・メチルメタクリレートをグラフト重合した後、凝固乾燥させ、パウダー状にしたものを用いることが効果的である。」を削除する。
訂正事項ｃ
　明細書の段落【００１０】の
　「本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤を含有してなる熱硬化性樹脂組成物に、熱可塑性樹脂とメルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物とを下記特定範囲で併用した場合、成形時粘度が低く、金線の曲がりや金線同士の接触の発生がない上、金メッキとソルダーマスクとの両基材との接着性に優れた硬化物を与え、パッケージの反りを十分満足に低減することが可能であり、ＢＧＡパッケージ用の半導体封止材として好適に使用できること、即ち、これら熱可塑性樹脂或いはメルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基と加水分解性基とを含有する有機ケイ素化合物を単独使用した場合には金メッキとの接着性が低いにも拘らず、これら両成分の併用により、予想外に金メッキとの接着性が顕著に向上することを知見し、本発明をなすに至った。」との記載を、
　「本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、下記エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤を含有してなる熱硬化性樹脂組成物に、熱可塑性樹脂としてスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体とメルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物とを下記特定範囲で併用した場合、成形時粘度が低く、金線の曲がりや金線同士の接触の発生がない上、金メッキとソルダーマスクとの両基材との接着性に優れた硬化物を与え、パッケージの反りを十分満足に低減することが可能であり、ＢＧＡパッケージ用の半導体封止材として好適に使用できること、即ち、これら熱可塑性樹脂或いはメルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基と加水分解性基とを含有する有機ケイ素化合物を単独使用した場合には金メッキとの接着性が低いにも拘らず、これら両成分の併用により、予想外に金メッキとの接着性が顕著に向上することを知見し、本発明をなすに至った。」と訂正する。
訂正事項ｄ
　明細書の段落【００１１】の
　「従って、本発明は、
　（Ａ）エポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部、
　（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
　（Ｃ）熱可塑性樹脂０．５〜２０重量部、
　（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
　を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物
　を提供する。」との記載を、
　「従って、本発明は、
　（Ａ）下記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれるエポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部、
　（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
　（Ｃ）スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体０．５〜２０重量部、
　（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
　を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物
　を提供する。」と訂正する。
訂正事項ｅ
　明細書の段落【００１３】の
　「ここで、本発明に使用されるエポキシ樹脂としては、１分子中にエポキシ基を少なくとも２個以上有するエポキシ樹脂であれば如何なるものでも使用可能である。エポキシ樹脂として具体的には、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジル型エポキシ樹脂、更には下記構造式で示されるエポキシ樹脂などが例示され、これらの１種を単独で又は２種以上を併用して用いることができる。」との記載を、
　「ここで、本発明に使用されるエポキシ樹脂としては、１分子中にエポキシ基を少なくとも２個以上有するエポキシ樹脂で、下記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂の１種を単独で又は２種以上を併用して用いる。」と訂正する。
訂正事項ｆ
　明細書の段落【００１４】の
「【化１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」との記載を、
「【化１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」と訂正する。
訂正事項ｇ
　明細書の段落【００１５】の
「【化２】
　（但し、ｔＢｕはｔ−ブチル基を示す。また、ｎは０又は１〜１０の整数である。）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」との記載を、
「【化２】
　（但し、ｔＢｕはｔ−ブチル基を示す。また、ｎは０又は１〜１０の整数である。）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」と訂正する。
訂正事項ｈ
　明細書の段落【００１６】の
　「本発明では、これらのエポキシ樹脂の中でも上記したビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂やフェニル基にｎ−ブチル基などの炭素数１〜６のアルキル基、その他の一価炭化水素基を有する多官能型のエポキシ樹脂を用いることが金メッキとの接着性の向上のために好ましい。」との記載を、
　「本発明では、これらのエポキシ樹脂の中でもフェニル基にｎ−ブチル基などの炭素数１〜６のアルキル基、その他の一価炭化水素基を有する多官能型のエポキシ樹脂を用いることが金メッキとの接着性の向上のために好ましい。」と訂正する。
訂正事項ｉ
　明細書の段落【００２３】の
　「次に、本発明における重要な成分である熱可塑性樹脂としては、例えばスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体（ＳＥＢＳ樹脂）、メタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＭＢＳ樹脂）等のポリマーが好適に使用されるが、とりわけメタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＭＢＳ樹脂）がより好適に使用される。」との記載を、
　「次に、本発明における重要な成分である熱可塑性樹脂としては、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体（ＳＥＢＳ樹脂）が使用される。」と訂正する。
訂正事項ｊ
　明細書の段落【００２５】の
　「上記熱可塑性樹脂は、エポキシ樹脂組成物に混合する際にはできるだけ微粉末にして添加するか、あるいは予めエポキシ樹脂やフェノール樹脂と溶融混合した後に添加することが望ましい。」との記載を、
　「上記スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体は、エポキシ樹脂組成物に混合する際にはできるだけ微粉末にして添加するか、あるいは予めエポキシ樹脂やフェノール樹脂と溶融混合した後に添加することが望ましい。」と訂正する。
訂正事項ｋ
　明細書の段落【００２６】の
　「また、熱可塑性樹脂と共に使用することで接着性を改善するメルカプト基又は分解してメルカプト基を生成する基と加水分解性基とを有する有機ケイ素化合物としては、下記構造式で示されるような化合物を代表例として挙げることができる。上記加水分解性基としては、炭素数１〜５のアルコキシ基を挙げることができる。」との記載を、
　「また、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体と共に使用することで接着性を改善するメルカプト基又は分解してメルカプト基を生成する基と加水分解性基とを有する有機ケイ素化合物としては、下記構造式で示されるような化合物を代表例として挙げることができる。上記加水分解性基としては、炭素数１〜５のアルコキシ基を挙げることができる。」と訂正する。
訂正事項ｌ
　明細書の段落【００２９】の
　「上記熱可塑性樹脂の配合量は、エポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００部に対して０．５〜２０部、好ましくは２〜１０部とする。熱可塑性樹脂の配合量が０．５部未満では十分な接着性が得られず、２０部を超えるとエポキシ樹脂組成物の粘度が高くなり流動性が低下する上、機械的な強度が弱くなるといった問題が生じる。」との記載を、
　「上記スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体の配合量は、エポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００部に対して０．５〜２０部、好ましくは２〜１０部とする。スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体の配合量が０．５部未満では十分な接着性が得られず、２０部を超えるとエポキシ樹脂組成物の粘度が高くなり流動性が低下する上、機械的な強度が弱くなるといった問題が生じる。」と訂正する。
訂正事項ｍ
　明細書の段落【００３１】の
　「更に、熱可塑性樹脂とメルカプト基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物との配合比率は、重量比で熱可塑性樹脂１に対して上記有機ケイ素化合物の配合比率が０．０１〜０．５、特に０．０１〜０．３の範囲となることが望ましい。熱可塑性樹脂１に対して上記有機ケイ素化合物の配合比率が０．０１未満ではやはり十分な接着が得られない場合があり、０．５を超えると半導体特性が低下する場合がある。」との記載を、
　「更に、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体とメルカプト基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物との配合比率は、重量比でスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体１に対して上記有機ケイ素化合物の配合比率が０．０１〜０．５、特に０．０１〜０．３の範囲となることが望ましい。スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体１に対して上記有機ケイ素化合物の配合比率が０．０１未満ではやはり十分な接着が得られない場合があり、０．５を超えると半導体特性が低下する場合がある。」と訂正する。
訂正事項ｎ
　明細書の段落【００４３】の
「【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」との記載を、
「【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」と訂正する。
訂正事項ｏ
　明細書の段落【００４４】の
「【化５】
　　ＫＢＭ８０３：ＨＳＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３
　　タフテックＭ１９４３：スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
　　　（旭化成社製）
　　Ｍ９０１：メタクリル酸メチル−スチレン−ブタジエン共重合体
　　　（鐘淵化学社製）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」との記載を、
「【化５】
　　ＫＢＭ８０３：ＨＳＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３
　　タフテックＭ１９４３：スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
　　　（旭化成社製）
　　Ｍ９０１：メタクリル酸メチル−スチレン−ブタジエン共重合体
　　　（鐘淵化学社製）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」と訂正する。
訂正事項ｐ
　明細書の段落【００４５】の
　「表１の結果より、熱可塑性樹脂とメルカプト基含有有機ケイ素化合物とを併用した場合、金メッキとの接着力に優れた硬化物を与えるが、熱可塑性樹脂とメルカプト基含有有機ケイ素化合物とをそれぞれ単独使用した場合（比較例２，３）は、金メッキとの接着力が劣ることが認められる。また、熱可塑性樹脂を多量に配合した場合（比較例１）、高粘度となり、スパイラルフローも低下する上、曲げ強さ、曲げ弾性率も劣ることが認められる。」との記載を、
　「表１の結果より、熱可塑性樹脂としてスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体とメルカプト基含有有機ケイ素化合物とを併用した場合、金メッキとの接着力に優れた硬化物を与えるが、熱可塑性樹脂とメルカプト基含有有機ケイ素化合物とをそれぞれ単独使用した場合（比較例２，３）は、金メッキとの接着力が劣ることが認められる。また、熱可塑性樹脂を多量に配合した場合（比較例１）、高粘度となり、スパイラルフローも低下する上、曲げ強さ、曲げ弾性率も劣ることが認められる。」と訂正する。
訂正事項ｑ
　明細書の段落【００１４】中の
「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」という記載を、
「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」と訂正する。
訂正事項ｒ
　明細書の段落【００２０】の
　「硬化剤としてのフェノール樹脂の使用量は、上記エポキシ樹脂中のエポキシ基とフェノール樹脂中の水酸基との当量比が０．５〜２の範囲であれば如何る量でもよいが、通常エポキシ樹脂１００部（重量部、以下同様）に対して３０〜１００部、特に４０〜７０部の範囲が好適である。フェノール樹脂の使用量が３０部未満では十分な強度が得られない場合があり、１００部を超えると未反応のフェノール樹脂が残って耐湿性を低下させる場合がある。」との記載を、
　「硬化剤としてのフェノール樹脂の使用量は、上記エポキシ樹脂中のエポキシ基とフェノール樹脂中の水酸基との当量比が０．５〜２の範囲であれば如何なる量でもよいが、通常エポキシ樹脂１００部（重量部、以下同様）に対して３０〜１００部、特に４０〜７０部の範囲が好適である。フェノール樹脂の使用量が３０部未満では十分な強度が得られない場合があり、１００部を超えると未反応のフェノール樹脂が残って耐湿性を低下させる場合がある。」と訂正する。
訂正事項ｓ
　明細書の段落【００４２】の
　「これらの熱硬化性樹脂組成物について、以下の諸特性を測定した。結果を表１に示す。
　（イ）スパイラルフロー
　ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２の条件で測定した。
　（ロ）溶融粘度
　島津高化式フローテスターを用い、１７５℃で測定した。
　（ハ）機械的強度（曲げ強度及び曲げ弾性率）
　ＪＩＳ−Ｋ６９１１に準じて１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間２分の条件で１０×１００×４ｍｍの抗折棒を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものについて測定した。
　（ハ）ガラス転移温度、膨張係数
　１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間２分の条件で４×４×１５ｍｍの試験片を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものを用い、ディライトメーターにより毎分５℃で昇温させることにより測定した。
　（ヘ）接着性
　金メッキした４２アロイ板に直径１５ｍｍ、高さ５ｍｍの円筒成形品を１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間２分の条件で成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーした後、プッシュプルゲージで成形物と金メッキとの接着性を測定した。ｎ＝５の平均値。」との記載を、
　「これらの熱硬化性樹脂組成物について、以下の諸特性を測定した。結果を表１に示す。
　（イ）スパイラルフロー
　ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２の条件で測定した。
　（ロ）溶融粘度
　島津高化式フローテスターを用い、１７５℃で測定した。
　（ハ）機械的強度（曲げ強度及び曲げ弾性率）
　ＪＩＳ−Ｋ６９１１に準じて１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間２分の条件で１０×１００×４ｍｍの抗折棒を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものについて測定した。
　（ニ）ガラス転移温度、膨張係数
　１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間２分の条件で４×４×１５ｍｍの試験片を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものを用い、ディライトメーターにより毎分５℃で昇温させることにより測定した。
　（ホ）接着性
　金メッキした４２アロイ板に直径１５ｍｍ、高さ５ｍｍの円筒成形品を１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間２分の条件で成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーした後、プッシュプルゲージで成形物と金メッキとの接着性を測定した。ｎ＝５の平均値。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
熱硬化性樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　（Ａ）
下記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれる
（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
（Ｃ）
スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
　
【化６】
　
【化７】
（但し、ｔＢｕはｔ−ブチル基を示す。また、ｎは０又は１〜１０の整数である。）
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、金メッキ表面及びソルダーレジストとの接着性に優れ、特にＢＧＡパッケージのような片面成形の半導体パッケージ用封止樹脂等として好適に用いられる熱硬化性樹脂組成物に関する。
　【０００２】
　【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
　従来からエポキシ樹脂、エポキシ樹脂の硬化剤としてのフェノール樹脂及び無機質充填剤を配合した熱硬化性樹脂組成物が、半導体パッケージ用に使用されている。
　【０００３】
　更に近年、半導体パッケージの多ピン化に伴い、ＢＧＡ（ボールグリッドアレー）と称される半田バンプを有する有機樹脂基板上に半導体チップを搭載し、その片面をエポキシ樹脂封止材で封止するパッケージが開発されている。このパッケージは、多ピン化にもかかわらず、半田付けが容易であることや、数個の半導体チップを搭載できること、更には製造コストが安いことなどから用途が拡大する傾向にある。
　【０００４】
　しかしながら、上記したＢＧＡパッケージは、ＢＧＡパッケージを構成する材料同士の膨張係数が違うことからパッケージ成形後に容易にパッケージが反ってしまい、プリント基板に接続できないといった致命的な問題が生じている。
　【０００５】
　また、ＢＧＡパッケージは、パッケージが大きく、ピン数も多いことから半導体チップと基板上の配線を接続する金線の数も多く、かつ長さも長くなっている。このため、成形時粘度の高い封止材料を使用した場合、金線が曲がったり金線同士が接触するといった問題も起こり易い。
　【０００６】
　更に、基板上のソルダーマスクや金メッキ部分との接着性もＢＧＡパッケージの信頼性向上には重要な要素である。特にＢＧＡのような片面成形のパッケージでは、ソルダーマスクや金メッキ部分との接着が不十分であると、半田リフロー時に容易にソルダーマスクや金メッキ部分から剥離してパッケージにクラックが入ってしまうという問題が指摘されている。
　【０００７】
　以上のような問題点を解決するため、半導体業界ではＢＧＡパッケージ用の封止樹脂として成形時の樹脂粘度が低く、ソルダーマスクや金メッキとの接着性に優れ、かつパッケージの反りも低減することが可能な熱硬化性樹脂組成物の開発が求められている。
　【０００８】
　なお、本発明者は、上記問題点を改善するため、特公平５−７７６８６号、同６−１７４５８号公報に片面成形のパッケージの反りを防止することが可能な樹脂組成物を提案したが、この組成物はパッケージサイズが２５ｃｍ角以上になる場合の反りの防止効果が十分とは言い難った。
　【０００９】
　本発明は上記事情に鑑みなされたもので、成形時粘度が低く、ソルダーマスクや金メッキとの接着性に優れた硬化物を与え、パッケージの反りを低減することができる半導体封止用として好適な熱硬化性樹脂組成物を提供することを目的とする。
　【００１０】
　【課題を解決するための手段及び作用】
　本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、
下記
としてスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
　【００１１】
　従って、本発明は、
（Ａ）
下記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂から選ばれる
（Ｂ）無機質充填剤１００〜１０００重量部、
（Ｃ）
スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
（Ｄ）メルカプト基又は分解によりメルカプト基を生成する基及び加水分解性基を有する有機ケイ素化合物０．１〜５重量部
を含有してなることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物
を提供する。
　【００１２】
　以下、本発明につき更に詳細に説明すると、本発明に係る熱硬化性樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤等を含有してなるものである。
　【００１３】
　ここで、本発明に使用されるエポキシ樹脂としては、１分子中にエポキシ基を少なくとも２個以上有するエポキシ樹脂で
、下記構造式（１）〜（７）で示されるエポキシ樹脂の１種を単独で又は２種以上を併用して用いる。
　【００１４】
　【化１】
　【００１５】
　【化２】
（但し、ｔＢｕはｔ−ブチル基を示す。また、ｎは０又は１〜１０の整数である。）
　【００１６】
　本発明では、これらのエポキシ樹脂の中で
もフ
　【００１７】
　これらのエポキシ樹脂は、軟化点が５０〜１００℃でエポキシ当量が１００〜４００であるものが望ましい。
　【００１８】
　更に、エポキシ樹脂として上記以外に難燃化のためブロム化エポキシ樹脂を使用することができる。
　【００１９】
　次に、硬化剤としては、フェノール樹脂が好適に使用され、具体的にはフェノ−ルノボラック樹脂、クレゾ−ルノボラック樹脂、トリフェノ−ルメタンなどのフェノール性水酸基を２個以上有するものなどが例示される。このようなフェノール樹脂の中でも、軟化点が６０〜１２０℃を有し、かつ水酸基当量が９０〜１５０のものが望ましく使用される。
　【００２０】
　硬化剤としてのフェノール樹脂の使用量は、上記エポキシ樹脂中のエポキシ基とフェノール樹脂中の水酸基との当量比が０．５〜２の範囲であれば如何
な
　【００２１】
　本発明で使用する無機質充填剤は、封止材の膨張係数を小さくし、半導体素子に加わる応力を低下させるためのものである。具体例としては、破砕状、球状の形状を持った溶融シリカ、結晶性シリカ等が主に用いられ、その他にアルミナ、チッ化ケイ素、チッ化アルミなども使用可能である。なお、上記無機質充填剤の平均粒径としては、５〜２０μｍの範囲が好ましい。更に、形状は特に限定されず、球状、破砕状等種々のものを使用することができるが、硬化物の低膨張化と成形性を両立させるためには球状と破砕品のブレンド、あるいは球状品のみを用いたほうがよい。この種の無機質充填剤は予めシランカップリング剤で表面処理して使用することができる。
　【００２２】
　無機質充填剤の充填量は、エポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００部に対して１００〜１０００部が好ましく、１００部未満では膨張係数が大きくなりＢＧＡパッケージの反りが大きくなる上、半導体素子に加わる応力が増大し、素子特性の劣化を招く場合があり、１０００部を超えると成形時の粘度が高くなり成形性が悪くなる場合がある。
　【００２３】
　次に、本発明における重要な成分である熱可塑性樹脂としては
、ス
）が使
　【００２４】
　【００２５】
　上記
スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
　【００２６】
　また、
スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
　【００２７】
　【化３】
　【００２８】
　また、分解してメルカプト基を発生する化合物としては、下記のものを挙げることができる。
　　（ＣＨ３Ｏ）３ＳｉＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳＳＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３
　【００２９】
　上記
スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
　【００３０】
　また、メルカプト基と加水分解性基とを有する有機ケイ素化合物の配合量は、エポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００部に対して０．１〜５部、好ましくは０．２〜２部とする。上記有機ケイ素化合物の配合量が０．１部未満では十分な接着力を得ることができないばかりか場合によっては半導体特性が低下してしまい、５部を超えると半導体特性が低下する。
　【００３１】
　更に、
スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
　【００３２】
　本発明では、上記成分に加え、硬化触媒を配合することが好ましい。硬化触媒としては、例えばイミダゾール又はその誘導体、ホスフィン誘導体、シクロアミジン誘導体等が代表例として挙げられるが、特に下記構造式で示される２Ｐ４ＭＨＺや２ＰＨＺが望ましく使用される。
　【００３３】
　【化４】
　【００３４】
　硬化触媒の使用量は、触媒量とすることができるが、エポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００部に対して０．００１〜１０部、特に０．１〜４部が好適である。０．００１部に満たないと短時間で硬化させることができない場合があり、１０部を超えると硬化速度が早すぎて良好な成形品が得られない場合がある。
　【００３５】
　本発明組成物には、低応力化のためシリコーン系の可とう性付与剤を添加することもできる。シリコーン系の可とう性付与剤としては、例えばシリコーンゴムパウダー、シリコーンゲル、有機樹脂とシリコーンポリマーとのブロックポリマーなどが挙げられる。また、二液タイプのシリコーンゴムやシリコーンゲルで無機質充填剤表面を処理しても良い。
　【００３６】
　通常この種の低応力化剤の使用量は、組成物全体の０．５〜１０重量％、特に１〜５重量％が望ましく、０．５重量％に満たないと十分な耐衝撃性を与えない場合があり、１０重量％を超えると機械的強度が不十分となる場合がある。
　【００３７】
　なお、本発明の組成物には、必要に応じてカルナバワックス、高級脂肪酸、合成ワックス類などの離型剤、更にメルカプト基を有さないシランカップリング剤、酸化アンチモン、リン化合物などを配合しても良い。
　【００３８】
　本発明組成物は、上記した各成分を加熱ロールによる溶融混練、ニーダーによる溶融混練、連続押し出し機による溶融混練などで溶融混練することにより製造することができる。なお、硬化条件は特に制限されないが、１６５〜１８５℃で２〜８時間ポストキュアーすることが望ましい。
　【００３９】
　【発明の効果】
　本発明の熱硬化性樹脂組成物は、成形時の樹脂粘度が低く、ソルダーマスクや金メッキとの接着性に優れた硬化物を与え、パッケージの反りを低減することが可能であり、ＢＧＡパッケージのような片面成形の半導体パッケージ用の封止材等として好適に使用することができる。
　【００４０】
　【実施例】
　以下、実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記実施例に制限されるものではない。なお、各例中の部はいずれも重量部である。
　【００４１】
　〔実施例、比較例〕
　表１に示す配合組成に従い、原料を均一に混合した後、９０℃に設定された２本ロールで均一に溶融混合して熱硬化性樹脂組成物を得た。
　【００４２】
　これらの熱硬化性樹脂組成物について、以下の諸特性を測定した。結果を表１に示す。
（イ）スパイラルフロー
　ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２の条件で測定した。
（ロ）溶融粘度
　島津高化式フローテスターを用い、１７５℃で測定した。
（ハ）機械的強度（曲げ強度及び曲げ弾性率）
　ＪＩＳ−Ｋ６９１１に準じて１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間２分の条件で１０×１００×４ｍｍの抗折棒を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものについて測定した。
（
ニ
　１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間２分の条件で４×４×１５ｍｍの試験片を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものを用い、ディライトメーターにより毎分５℃で昇温させることにより測定した。
（
ホ
　金メッキした４２アロイ板に直径１５ｍｍ、高さ５ｍｍの円筒成形品を１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間２分の条件で成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーした後、プッシュプルゲージで成形物と金メッキとの接着性を測定した。ｎ＝５の平均値。
　【００４３】
　【表１】
　【００４４】
　【化５】
　　ＫＢＭ８０３：ＨＳＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３
　　タフテックＭ１９４３：スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体
　　　（旭化成社製）
　　Ｍ９０１：メタクリル酸メチル−スチレン−ブタジエン共重合体
　　　（鐘淵化学社製）
　【００４５】
　表１の結果より、熱可塑性樹脂
としてスチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体