【事件の表示】
　特許第３２０４９８３号「芳香族カーボネートの製造方法」の請求項１ないし８に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第３２０４９８３号の請求項１ないし８に係る特許を維持する。
【理　由】
１．本件発明
　
　特許第３２０４９８３号（平成８年９月２０日出願、優先権主張平成７年９月２２日、平成１３年６月２９日設定登録。）の請求項１〜８に係る発明（以下、「本件発明１〜８」という。）はその特許請求の範囲の請求項１〜８に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。
　
「【請求項１】一般式（１）：
　
　
で表されるジアルキルカーボネート、一般式（２）：
　
　
で表されるアルキルアリールカーボネート及びそれらの混合物よりなる群から選ばれる出発物質と、一般式（３）：
　
Ａｒ１ＯＨ　　　　　 （３）
　
で表される芳香族モノヒドロキシ化合物、一般式（４）：
　
で表されるアルキルアリールカーボネート及びそれらの混合物よりなる群から選ばれる反応物質〔但し、一般式（１）〜（４）において、R1、R2及びR3の各々は独立に炭素数１〜10のアルキル基、炭素数３〜10の脂環族基または炭素数６〜10のアラールキル基を表し、Ar1、Ar2、およびAr3の各々は独立に炭素数５〜30の芳香族基を表す〕とを金属含有触媒の存在下にエステル交換反応に付し、出発物質と反応物質とに対応する一般式（５）及び一般式（６）：
　
　
　
よりなる群より選ばれる少なくとも１つの式によって表わされるアルキルアリールカーボネート及びジアリールカーボネートより選ばれる少なくとも１種の芳香族カーボネート（但し、Ｒ及びArは、それぞれ、出発物質及び反応物質に対応してR1、R2、R3およびAr1、Ar2、Ar3から選ばれる）を製造する方法において、芳香族多価ヒドロキシ化合物及びその残基から成る群より選ばれる少なくとも１種の芳香族基含有物質の、触媒の金属に対する重量比（WR）を2.0以下に維持しながら上記エステル交換反応を行い、該重量比（WR）はエステル交換反応系内の触媒含有液相混合物について測定したものであり、該芳香族基含有物質は、出発物質、反応物質及びエステル交換反応の副生成物よりなる群から選ばれる少なくとも１種に起因するものであって、該芳香族多価ヒドロキシ化合物は下記の一般式（７）：
　
Ａｒ4−(ＯＨ)ｍ 　　　　　（７）
　
〔但し、式（７）において、Ar4はｍ価の芳香族基を表わし、ｍは２以上の整数を表わし、各−OH基はAr4基の芳香族環上のいずれの位置に結合していてもよい。）で表わされ、該芳香族多価ヒドロキシ化合物の残基は下記の一般式（８）：
　
−(Ｏ)n−Ａｒ4−(ＯＨ)m-n　　　 （８）
　
〔但し、式（８）において、Ar4とｍは上記した通りであり、ｎは１〜ｍの整数であって、−OH基及び−Ｏ−基は、各々、Ar4基の芳香族環上のいずれの位置に結合していてもよい。）で表わされ、且つ、該触媒の金属、該ジアルキルカーボネートまたは該アルキルアリールカーボネートに由来するアルコキシカルボニル基、該アルキルアリールカーボネートまたは該ジアリールカーボネートに由来するアリーロキシカルボニル基、及び該ジアルキルカーボネート、該アルキルアリールカーボネートまたは該ジアリールカーボネートに由来するカルボニル基よりなる群から選ばれる少なくとも１種に化学的に結合した状態で存在していることを特徴とする方法。
【請求項２】該芳香族多価ヒドロキシ化合物が、下記の（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）より選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
（Ａ）反応物質としての芳香族モノヒドロキシ化合物の酸化生成物、
（Ｂ）該エステル交換反応で得られるジアリールカーボネートのフリース転移による生成物及びその酸化生成物、より選ばれる少なくとも１種、及び
（Ｃ）反応物質としてのフェノールに由来し、下記の一般式（９）：
　
　
（式中、Y1は、単結合、炭素数１〜30を有する２価のアルカン基、又は−Ｏ−、−CO−、−Ｓ−、−SO2−、−SO−及び−COO−から選ばれる２価の基を表す。）
で表される芳香族ジヒドロキシ化合物及びその酸化生成物、よりなる群より選ばれる少なくとも１種。
【請求項３】該重量比（WR）の2.0以下への維持を、該芳香族多価ヒドロキシ化合物の含量をコントロールした芳香族モノヒドロキシ化合物を反応物質として用い、且つ、該触媒含有液相混合物の一部をエステル交換反応系から抜き出すことによって行うことを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】該芳香族モノヒドロキシ化合物中の該芳香族多価ヒドロキシ化合物の濃度が400重量ppm以下であることを特徴とする請求項３に記載の方法。
【請求項５】該少なくとも１種の芳香族カーボネートを連続的に製造し、該少なくとも１種の芳香族カーボネートを含有し且つ該触媒を含有するエステル交換反応混合物をエステル交換反応の反応器から連続的に抜き出すことを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項６】反応物質としての該芳香族モノヒドロキシ化合物が、新たな供給原料としての芳香族モノヒドロキシ化合物と、反応器からリサイクルされる未反応の芳香族モノヒドロキシ化合物との混合物からなり、新たな供給原料としての芳香族モノヒドロキシ化合物中の該芳香族多価ヒドロキシ化合物の濃度が400重量ppm以下であることを特徴とする請求項５に記載の方法。
【請求項７】反応器から抜き出される触媒を含む該反応混合物の一部を蒸発させ、得られる触媒濃度を高めた濃縮液の少なくとも一部をエステル交換反応系外へ抜き出すことにより、該重量比（WR）を2.0以下に維持することを特徴とする請求項５または６に記載の方法。
【請求項８】該出発物質と該反応物質とを連続多段蒸留塔内に連続的に供給し、該蒸留塔内において金属含有触媒の存在下に液相及び気−液相よりなる群より選ばれる少なくとも１種の相で両物質間のエステル交換反応を行わせると同時に、該少なくとも１種の芳香族カーボネートを含む高沸点反応混合物を該蒸留塔の下部から液状で抜き出し、一方生成する副生物を含む低沸点反応混合物を蒸留によって該蒸留塔の上部からガス状で連続的に抜き出すことを包含することを特徴とする請求項５〜７のいずれかに記載の方法。」
　
２．特許異議申立ての理由の概要
　
　特許異議申立人三菱化学株式会社は甲第１〜４号証を提出し、本件発明１、２、５、８はは甲第１〜３号証に記載された発明であるから特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができず、また、本件発明１〜８は、その出願前に頒布された刊行物である甲第１〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができず、したがって、本件発明１〜８についての特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　
３．甲号各証に記載された発明
　
　甲第１号証（特開平１−９３５６０号公報）には、ジアリールカーボネートの製造法について記載され、その実施例１には、「ＰｂＯ２ｇとメチルフェニルカーボネート１０ｇとを反応させ、淡黄色固体２．５ｇを得、これにメチルフェニルカーボネート７６ｇを加えて１８０分間反応させたところ、メチルフェニルカーボネートの反応率は９０．８％で、ジフェニルカーボネートの選択率は９９．０％であったこと」が記載されている。
　甲第２号証（特公平７−６８１８２号公報）には、ジアリールカーボネートの連続的製造法について記載され、その実施例１には、「ジメチルカーボネートとフェノールとを、鉛を含む触媒の存在下に反応させて、ジフェニルカーボネートを連続的に製造したこと」、「反応装置としては、蒸留塔形式の反応器を２基接続したものを用い、その第１塔の上部にジメチルカーボネート、フェノール及び触媒を供給し、第１塔の上部からは副生したメタノールを含むガスを留出させ、第１塔の塔底液は第２塔の上部に供給し、第２塔の塔頂からはジメチルカーボネート等の低沸点成分を留出させて第１塔の上部に循環し、第２塔の塔底から生成したジフェニルカーボネートを含む反応液を抜き出すこと」が記載されている。また、従来技術について、「反応速度を効果的に向上させることはできず、短時間の反応で高選択率・高収率でジアリールカーボネートを製造することはできなかった」旨（段落【0005】）、「４５時間もの長時間の反応後ですら、芳香族カーボネート類の収率は、わずか３．５％である」旨（段落【0006】）、記載した上で、これに対して本件発明は、「高い反応速度で進行させ、芳香族カーボネートを連続的にしかも高選択率・高収率で製造できる」旨（段落【0017】）、「本発明の第１工程及び第２工程において、連続多段蒸留塔内の反応液の平均滞留時間は、・・・通常０．００１〜５０時間」である旨（段落【0083】）、記載されている。
　甲第３号証（特公平７−７２１５８号公報）には、ジアリールカーボネートの連続的製造方法について記載され、その実施例１には、「ジメチルカーボネートとフェノールとを、鉛を含む触媒の存在下に反応させて、ジフェニルカーボネートを連続的に製造したこと」、「反応装置としては、それぞれ４個の反応槽を付設した蒸留塔形式の反応器を２基接続したものを用い、その第１塔の上部にジメチルカーボネート、フェノール及び触媒を供給し、第１塔の塔頂からは副生したメタノールを含むガスを留出させ、第１塔の塔底液は第２塔の上部に供給し、第２塔の塔頂からはジメチルカーボネート等の低沸点成分を留出させて第１塔の上部に循環し、第２塔の塔底から生成したジフェニルカーボネートを含む反応液を抜き出すこと」が記載され、実施例４にも同様の製法が記載されている。また、従来技術について、「実施例においては、バッチ式反応で８〜４５時間もの長時間をかけて反応している。このような長時間をかけた方法では、原料や中間体の副反応だけでなく、生成したジアリールカーボネート類の副反応が起こりやすくなり、選択率の低下を招くことになる」旨（段落【0011】）等、記載した上で、これに対して本件発明は、「その結果、芳香族カーボネート類を短時間で高い収率で得ることができる」旨（段落【0020】）、「反応器での滞留時間は通常０．００１〜１００時間、好ましくは０．００３〜５０時間さらに好ましくは０．０１〜１０時間で行なわれる」旨（段落【0067】）、記載されている。
　甲第４号証（「Encyclopedia of Chemical Processing and Design」、Vol.35、1990年、第３７２〜３７６頁）には、「Ｐｈｅｎｏｌ」について記載されており、その第３７５頁の表１には、芳香族多価ヒドロキシ化合物の濃度が４００ｐｐｍ以下のフェノールが記載されている。
　
４．対比・判断
　
（１）特許法第２９条第１項について
　
　本件発明１
（ａ）本件発明１と甲第１号証に記載された発明とを対比する。
（ａ−１）甲第１号証には、金属触媒の存在下に、アルキルアリールカーボネートからジアリールカーボネートを製造する方法が記載されており、これは本件特許明細書である特許公報第１０頁に記載された式（IV）に相当し、本件発明１に包含されるものであるから、両者はこの点で一致し、「芳香族多価ヒドロキシ化合物及びその残基から成る群より選ばれる少なくとも１種の芳香族基含有物質の、触媒の金属に対する重量比（WR）」（以下「ＷＲ」という。）について、本件発明１においては、「２．０以下に維持しながらエステル交換反応を行う」旨の規定があるのに対し、甲第１号証に記載された発明においては、これについて何ら記載されていない点で相違する。
（ａ−２）この点についての特許異議申立人の主張は、次のとおり、即ち、甲第１号証の実施例１の記載に基づいて「反応したメチルフェニルカーボネートのうち、ジフェニルカーボネート以外のものになったもの」と、触媒中の「鉛」の重量を計算し、上記「ジフェニルカーボネート以外のものになったもの」のすべてが芳香族多価ヒドロキシ化合物であったとして、「芳香族多価ヒドロキシ化合物及びその残基から成る群より選ばれる少なくとも１種の芳香族基含有物質の、触媒の金属に対する重量比」、即ちＷＲを算出すると０．３７１０であって、これは本件発明１で規定する「ＷＲ２．０以下」を満足するものであるから、上記相違点には実質的な差異がなく、本件発明１は特許法第２９条第１項第３号に該当する、というものである。
（ａ−３）ところで、この「２．０以下に維持しながらエステル交換反応を行う」点について検討するに、「２．０以下に維持しながら」とは、「ある一定時間、ＷＲ値を２．０以下に維持する」という意味であって、「ある瞬間にＷＲ値が２．０以下である」、ということではない。しかしながら、本件特許明細書には、「維持する一定時間」が、具体的にどのくらいの時間であるのかについては説明されておらず、そこで、特許明細書に記載された実施例、比較例の内容から、「維持する一定時間」とは、具体的にどのくらいの時間を意味しているのかについて、考察する。
　まず比較例を見るに、比較例１においては、運転開始後１５００時間までは本件発明１の範囲内であるＷＲ＝１．５であったにもかかわらず、２０００時間ではＷＲ＝２．１と本件発明１の範囲外となり、その結果、「反応釜100、蒸発器14及び周辺の配管の一部に触媒の付着が認められた。」ものであり、比較例２においては、運転開始後１５００時間までは本件発明１の範囲内である２．０であったにもかかわらず、２０００時間では、ＷＲ＝２．６と本件発明１の範囲外となり、その結果、「反応釜100、蒸発器14及び周辺の配管の一部に触媒の付着が認められた。」ものである。また、同様に、比較例３、４では、３０００時間運転した後、「連続多段蒸留塔1、蒸発器14、及び周辺の配管の一部に触媒の付着が認められた。」ものである。
　一方、実施例においては、実施例１、２は２０００時間運転した後でもＷＲ値はそれぞれ０．２０、０．４０であって、「反応釜100、蒸発器14、リボイラー17や周辺の配管等のいずれにも触媒の付着は認められなかった。」ものであり、実施例３〜５は３０００時間運転した後でもＷＲ値はそれぞれ０．１２、０．２１、０．４２であって、「連続多段蒸留塔1、蒸発器14、リボイラー17や周辺の配管等のいずれにも触媒の付着は認められなかった。」ものである。
　そうしてみると、本件発明１の発明特定事項である「２．０以下に維持しながら」について、「維持する一定時間」の長さが具体的には説明されていないものの、その実施例及び比較例の内容からして、「運転開始後２０００〜３０００時間の間、ＷＲ値を２．０以下に維持しながら」と補って解釈し、この状態を実現するために、本件特許明細書である特許公報第１５頁第２９欄４４行〜同頁第３０欄３９行に記載された方法を用いている、とするのが妥当であろう。
（ａ−４）この認識に立って、上記相違点及び（ａ−２）の特許異議申立人の主張を検討すると、（ａ−２）において、特許異議申立人がＷＲ＝０．３７１０と算出した根拠は、甲第１号証の実施例１の結果に基づいているが、これは１８０分間反応させた後のものであって、運転開始３時間後のデータと認められる。運転開始３時間後と、本件発明１のような２０００時間後とでは、「芳香族多価ヒドロキシ化合物及びその残基から成る群より選ばれる少なくとも１種の芳香族基含有物質」の量は変化しているものと考えるのが常識であり、また、甲第１号証には、ＷＲ値を一定範囲内に維持するための特別の方法も採用されていない以上、甲第１号証には、運転開始３時間後のＷＲの値が２．０以下であることは記載されているとしても、「運転開始後２０００〜３０００時間の間、ＷＲ値を２．０以下に維持」することが記載されているとすることはできない。また、記載されているに等しいとすることもできない。
　したがって、本件発明１は甲第１号証に記載された発明ではない。
（ｂ）本件発明１と甲第２号証に記載された発明とを対比する。
　甲第２号証には、金属触媒の存在下に、ジアルキルカーボネートと芳香族ヒドロキシ化合物からジアリールカーボネートを製造する方法が記載されており、これは本件特許明細書である特許公報第１０頁に記載された式（Ｖ）、（VI）に相当し、本件発明１に包含されるものであるから、両者は、ＷＲについて、本件発明１においては、「２．０以下に維持しながらエステル交換反応を行う」旨の規定があるのに対し、甲第２号証に記載された発明においては、これについて何ら記載されていない点で相違する。
　この点について特許異議申立人は、甲第２号証に記載された実施例１においてはＷＲは１．４５であって、これは本件発明１で規定する「ＷＲ２．０以下」を満足するものであるから、上記相違点には実質的な差異がなく、本件発明１は特許法第２９条第１項第３号に該当する、と主張するので、上記（ａ−３）と同様に本件発明１を補って解釈し、（ａ−４）と同様に検討する。
　特許異議申立人がＷＲ＝１．４５と算出した根拠は、甲第２号証の表１のデータからであり、表１は「定常状態後の結果」とされるのみで、運転後何時間が経過した時点であるのかは、記載されていない。しかしながら、上記したように、従来は、反応速度を効果的に向上させることはできず、４５時間もの長時間の反応後ですら、芳香族カーボネート類の収率はわずか３．５％であったこと、それに対して甲第２号証記載の発明は、高い反応速度で進行させること、連続多段蒸留塔内の反応液の平均滞留時間は、通常０．００１〜５０時間である、という甲第２号証の記載を考慮すると、甲第２号証に記載された表１における「定常状態後の結果」はせいぜい数十時間程度と推定され、本件発明１のような、２０００〜３０００時間経過後のものであるとは、到底考えられない。かつ、甲第２号証には、ＷＲ値を一定範囲内に維持するための特別の方法も採用されていないのであるから、甲第２号証に、「運転開始後２０００〜３０００時間の間、ＷＲ値を２．０以下に維持」することが記載されているとすることはできず、また、記載されているに等しいとすることもできない。
　したがって、本件発明１は甲第２号証に記載された発明ではない。
（ｃ）本件発明１と甲第３号証に記載された発明とを対比する。
 相違点は、上記（ｂ）で示したものと同じであり、これに対して、特許異議申立人は、甲第３号証に記載された実施例１及び４においてはＷＲはそれぞれ、０．５１及び１．５であって、これは本件発明１で規定する「ＷＲ２．０以下」を満足するものであるから、上記相違点には実質的な差異がなく、本件発明１は特許法第２９条第１項第３号に該当する、と主張する。ところで、これを算出した根拠は、甲第３号証の表１のデータからであり、表１は「定常状態後の結果」とされるのみで、運転後何時間が経過した時点であるのかは、記載されていない。しかしながら、上記したように、従来は、８〜４５時間もの長時間をかけて反応させ、このような長時間をかけた方法では、原料や中間体の副反応だけでなく、生成したジアリールカーボネート類の副反応が起こりやすくなり、選択率の低下を招くことになり、これに対して甲第３号証記載の発明は、芳香族カーボネート類を短時間で高い収率で得ることができ、反応器での滞留時間は通常０．００１〜１００時間、好ましくは０．００３〜５０時間さらに好ましくは０．０１〜１０時間で行なわれる、という甲第３号証の記載を考慮すると、甲第３号証に記載された表１における「定常状態後の結果」はせいぜい数十時間程度と推定され、本件発明１のような、２０００〜３０００時間経過後のものであるとは、到底考えられない。かつ、甲第３号証には、ＷＲ値を一定範囲内に維持するための特別の方法も採用されていないのであるから、甲第３号証に、「運転開始後２０００〜３０００時間の間、ＷＲ値を２．０以下に維持」することが記載されているとすることはできず、また、記載されているに等しいとすることもできない。
　したがって、本件発明１は甲第３号証に記載された発明ではない。
（ｄ）以上のとおりであるから、本件発明１は甲第１〜３号証に記載された発明ではない。
　
　本件発明２、５、８
　本件発明２、５、８は、いずれも、本件発明１あるいは本件発明１を引用している発明を引用しているものであるから、上記と同様の理由により、甲第１〜３号証に記載された発明ではない。
　
（２）特許法第２９条第２項について
　
　本件発明１
　甲第１〜４号証のいずれにも、本件発明１の発明特定事項である「芳香族カーボネートを製造する方法において、ＷＲを２．０以下に維持しながら上記エステル交換反応を行う」点については記載も示唆もされていない。また、甲第１〜４号証の記載を合わせ考慮しても、上記の点を導き出すことはできない。そして、本件発明１は、この点により、反応器や配管における触媒の析出や付着など、好ましくない現象の発生を防ぐことができ、それによって芳香族カーボネートを、長期間安定に、実施例によれば、２０００〜３０００時間もの長時間安定に製造することができるという明細書記載の作用効果を奏するものと認められる。
　したがって、本件発明１は、甲第１〜４号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
　本件発明２〜８
　本件発明２〜８は、いずれも、本件発明１あるいは本件発明１を引用している発明を引用しているものであるから、上記と同様の理由により、甲第１〜４号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
（３）結論
　
　よって、本件発明１、２、５、８についての特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものとも、同法第２９条第２項の規定に違反してされたものともすることはできず、本件発明３、４、６、７についての特許は、特許法法第２９条第２項の規定に違反してされたものとすることはできない。
　
５．むすび
　
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１〜８についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１〜８についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年１１月１８日（２００２．１１．１８）