【事件の表示】
　特許第３１６２５３８号「ポリエステル樹脂組成物」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１６２５３８号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］ 手続の経緯
　本件特許第３１６２５３８号は、平成５年４月３０日に出願された特願平５−１０４２０３号に係り、平成１３年２月２３日に設定登録がなされた後、東レ株式会社から特許異議の申立てがあり、平成１４年５月１日付けで取消理由が通知され、平成１４年７月１２日付けで特許権者より特許異議意見書と訂正請求書が提出され、平成１４年８月２９日付けで訂正拒絶理由が通知され、平成１４年１０月１８日付けで特許権者より特許異議意見書が提出され、平成１４年１２月２０日付けで取消理由が通知され、平成１４年１２月２６日付けで特許権者より平成１４年７月１２日付けの訂正請求を取り下げる旨の訂正請求取下書と訂正請求書が提出されたものである。
［２］ 本件訂正請求
　本件訂正請求は、次のとおりである。
（１） 訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１の「【請求項１】 熱可塑性ポリエステル（Ａ）１００重量部に対して、高級脂肪酸金属塩（Ｂ）０．２〜２．５重量部ならびにグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体（Ｃ）５〜４５重量部からなる樹脂組成物であって、しかも前記樹脂組成物を溶融混練した後において（Ｃ）成分の分散粒子径が０．１〜０．６μｍに調整されてなるポリエステル樹脂組成物。」なる記載を、「【請求項１】ポリブチレンテレフタレートを主成分とする熱可塑性ポリエステル（Ａ）１００重量部に対して、ステアリン酸カルシウム（Ｂ）０．２〜２．５重量部ならびにグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体（Ｃ）５〜４５重量部からなる樹脂組成物であって、しかも前記樹脂組成物を溶融混練した後において（Ｃ）成分の分散粒子径が０．１〜０．６μｍに調整されてなるポリエステル樹脂組成物。」と訂正し、併せて【請求項２】を全文削除する。
（２） 訂正事項ｂ
　明細書の段落【０００４】（本件特許公報第２頁第３欄第１４〜２２行）の「本発明のポリエステル樹脂組成物は、熱可塑性ポリエステル（Ａ）１００重量部に対して、高級脂肪酸金属塩（Ｂ）０．２〜２．５重量部ならびにグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体（Ｃ）５〜４５重量部からなる樹脂組成物であって、しかも前記樹脂組成物を溶融混練した後において（Ｃ）成分の分散粒子径が０．１〜０．６μｍに調整されてなるポリエステル樹脂組成物である。」なる記載を、「本発明のポリエステル樹脂組成物は、ポリブチレンテレフタレートを主成分とする熱可塑性ポリエステル（Ａ）１００重量部に対して、ステアリン酸カルシウム（Ｂ）０．２〜２．５重量部ならびにグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体（Ｃ）５〜４５重量部からなる樹脂組成物であって、しかも前記樹脂組成物を溶融混練した後において（Ｃ）成分の分散粒子径が０．１〜０．６μｍに調整されてなるポリエステル樹脂組成物である。」と訂正する。
（３） 訂正事項ｃ
　明細書の段落【０００７】（本件特許公報第２頁第３欄第３３〜４２行）の「本発明で用いられる熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）はその酸成分がテレフタル酸であり、ジオール成分がエチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペンチルグリコール等の脂肪族ジオールの少なくとも１種よりなる芳香族ポリエステルを主成分とする。これらの中で結晶化速度の高いポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート等が好ましく、特に、ポリブチレンテレフタレートが好ましい。」なる記載を、「本発明で用いられるポリブチレンテレフタレートを主成分とする熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）はその酸成分がテレフタル酸であり、ジオール成分がテトラメチレングリコールである芳香族ポリエステルを主成分とする。」と訂正する。
（４） 訂正事項ｄ
　明細書の段落【００２６】（本件特許公報第４頁第７欄第３６行）の「高級脂肪酸金属塩」なる記載を、「ステアリン酸カルシウム」と訂正する。
（５） 訂正事項ｅ
　明細書の段落【００２７】（本件特許公報第４頁第７欄第４０〜４５）の「このような高級脂肪酸金属塩を形成する脂肪族カルボン酸としては、例えば酢酸、プロピオン酸、カプロン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、ペヘニン酸、モンタン酸などが用いられ、好ましくはステアリン酸カルシウムである。」なる記載を、「ステアリン酸カルシウムの」と訂正する。
（６） 訂正事項ｆ
　明細書の段落【００２９】（本件特許公報第４頁第８欄第１８〜１９行）の「高級脂肪酸金属塩と変性ポリオレフィンまたは変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル」なる記載を、「ステアリン酸カルシウムとグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体」と訂正する。
（７） 訂正事項ｇ
　明細書の段落【００３２】（本件特許公報第４頁第８欄第３１〜４５行）の「【実施例１〜３】固有粘度０．８８ｄｌ．ｇ−１のポリブチレンテレフタレート、変性ポリオレフィンとして鐘ケ渕化学（株）のＡＧＥ１０７、および表記高級脂肪酸金属塩を表１に示すような割合で、２６０℃に設定した二軸押出機にて溶融混練し、ペレタイズする。シリンダー温度２６０℃、金型温度６０℃の条件で射出成形した成形物のＡＳＴＭ試験片による特性を表１に示す。なお表１の比較例１および２には高級脂肪酸金属塩を含有しないポリブチレンテレフタレート組成物の結果を示した。実施例１、２は変性ポリオレフィンエラストマーを１０重量部含む組成物であるが、比較例１と比べてノッチ付衝撃強度が２割程度増加、また実施例３は変性ポリオレフィンエラストマーを１５重量部含み、ステアリン酸カルシウムを０．５重量部添加することにより、比較例２と比べ、ノッチ付衝撃強度は約４倍弱増加する。」なる記載を、「【実施例１〜２】固有粘度０．８８ｄｌ．ｇ−１のポリブチレンテレフタレート、変性ポリオレフィンとして鐘ケ渕化学（株）のＡＧＥ１０７、および表記高級脂肪酸金属塩を表１に示すような割合で、２６０℃に設定した二軸押出機にて溶融混練し、ペレタイズする。シリンダー温度２６０℃、金型温度６０℃の条件で射出成形した成形物のＡＳＴＭ試験片による特性を表１に示す。なお表１の比較例１および２には高級脂肪酸金属塩を含有しないポリブチレンテレフタレート組成物の結果を示した。実施例１は変性ポリオレフィンエラストマーを１０重量部含む組成物であるが、比較例１と比べてノッチ付衝撃強度が２割程度増加、また実施例２は変性ポリオレフィンエラストマーを１５重量部含み、ステアリン酸カルシウムを０．５重量部添加することにより、比較例２と比べ、ノッチ付衝撃強度は約４倍弱増加する。」と訂正する。
（８） 訂正事項ｈ
　明細書の段落【００３３】（本件特許公報第４頁第８欄第４７行）の「【表１】
」なる記載を、
「【表１】
」と訂正する。
（９） 訂正事項ｉ
　明細書の段落【００３４】（本件特許公報第５頁第９欄第１５行）の「【実施例４〜６】」なる記載を、「【実施例３〜４】」と訂正する。
（１０）訂正事項ｊ
　明細書の段落【００３５】（本件特許公報第５頁第１０欄第２０行）の「【表２】
」なる記載を、
「【表２】
」と訂正する。
［３］ 訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１） 訂正事項ａ
　訂正事項ａは、
（ａ）訂正前の請求項１における「熱可塑性ポリエステル」を「ポリブチレンテレフタレートを主成分とする熱可塑性ポリエステル」と訂正し、
（ｂ）「高級脂肪酸金属塩」を「ステアリン酸カルシウム」と訂正し、
（ｃ）請求項２を削除するものである。
　上記訂正（ａ）〜（ｃ）の訂正の適否について検討する。
（ａ）の訂正において、訂正前の特許公報段落０００７には、「本発明で用いられる熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）はその酸成分がテレフタル酸であり、ジオール成分が……テトラメチレングリコール、……よりなる芳香族ポリエステルを主成分とする。……特に、ポリブチレンテレフタレートが好ましい。」と記載されており、
（ｂ）の訂正において、高級脂肪酸金属塩がステアリン酸カルシウムであることは、訂正前の請求項２に記載されていたことであり、
これら（ａ）及び（ｂ）の訂正は、訂正前の明細書に記載された事項の範囲内で特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、
（ｃ）の訂正は、特許請求の範囲の請求項の削除であるから特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、また、訂正前の明細書に記載された事項の範囲内でされたものである。　
（２） 訂正事項ｂ〜ｊ
　訂正事項ｂ〜ｊは、上記訂正事項ａにおける特許請求の範囲の訂正に対応させて発明の詳細な説明の記載をこれと整合させるものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、また、訂正前の明細書に記載された事項の範囲内でされたものである。
　そして、訂正事項ａ〜ｊの訂正により、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもないことは明らかである。
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律　（平成６年法律第１１６号。以下「平成６年改正法」という。）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
［４］ 特許異議申立についての判断
（１） 特許異議申立理由の概要
　特許異議申立人　東レ株式会社は、甲第１号証（特公昭６４−７１０３号公報）、甲第２号証（特開平３−１０００４４号公報）及び甲第３号証（湯木和男編「飽和ポリエステル樹脂ハンドブック」日刊工業新聞社、１９８９年１２月２２日発行）を提出して、訂正前の本件請求項１に係る発明の特許は甲第１または２号証に記載された発明であるか、又は、甲第１〜３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得た発明である、及び、訂正前の本件請求項２に係る発明の特許は、甲第１号証に記載された発明であるか、又は、甲第１号証及び甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得た発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものであるか、または、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるものである。更に、この特許明細書の特許請求の範囲の記載が不明瞭であるから、訂正前の本件請求項１及び２に係る特許は、その明細書の記載が特許法第３６条第５項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであるから、訂正前の本件請求項１及び２に係る発明の特許は取り消されるべきものであると主張している。
（２） 本件発明
　本件特許第３１６２５３８号の訂正後の請求項１に係る発明（以下、「訂正後の本件発明１」という。）は、訂正明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】ポリブチレンテレフタレートを主成分とする熱可塑性ポリエステル（Ａ）１００重量部に対して、ステアリン酸カルシウム（Ｂ）０．２〜２．５重量部ならびにグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体（Ｃ）５〜４５重量部からなる樹脂組成物であって、しかも前記樹脂組成物を溶融混練した後において（Ｃ）成分の分散粒子径が０．１〜０．６μｍに調整されてなるポリエステル樹脂組成物。」
（３） 刊行物の記載事項
（ａ）刊行物１（特公昭６４−７１０３号公報、甲第１号証）には、
「熱可塑性ポリエステル１００重量部に対し、α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルからなるオレフィン系共重合体０．５〜３０重量部およびステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸バリウム、エポキシステアリン酸ナトリウム、エポキシステアリン酸バリウム、テレフタル酸モノメチルモノナトリウム、イソフタル酸モノメチルモノナトリウムおよびエチレン−α、β−不飽和酸共重合体のナトリウム塩からなる群より選ばれた化合物の少なくとも一種０．１〜５重量部を配合してなる成形用熱可塑性ポリエステル組成物。」（特許請求の範囲）、
「具体的な熱可塑性ポリエステルの例としてはポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリヘキサメチレンテレフタレート、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレートなどが挙げられる。」（第４欄第２９〜３４行）、
「本発明で使用するα−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルからなるオレフィン系共重合体……さらに、４０重量％以下であれば上記の共重合体と共重合可能である不飽和モノマすなわちビニルエーテル類、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどのビニルエステル類、メチル、エチル、プロピルなどのアクリル酸およびメタクリル酸のエステル類、アクリロニトリル、スチレンなどを共重合せしめてもよい。」（第５欄第５〜２７行）、
「本発明の組成物の調製手段には特に制限はないが、好ましくは熱可塑性ポリエステル、オレフィン系共重合体および上記化合物の混合物を押出機内で溶融混練後、ペレット状に切断する方法が挙げられる。」（第６欄第３２〜３６行）および
第８欄第４行以降に記載されている比較例１２では、相対粘度１．３５のポリエチレンテレフタレート１００重量部に対してエチレン−メタクリル酸グリシジル（９０／１０重量比）共重合体１０重量部、ステアリン酸カルシウムを１．０重量部配合ブレンドし、２７５℃に設定したスクリュー押出機により溶融混合再ペレタイズした例が記載されている。
（ｂ）刊行物２（特開平３−１０００４４号公報、甲第２号証）には、
「（Ａ）熱可塑性ポリエステル２０〜９７重量％（Ｂ）ポリアミドエラストマ２〜５０重量％および（Ｃ）グリシジル基含有オレフィン系共重合体１〜５０重量％からなる樹脂組成物であって上記（Ｂ）および（Ｃ）成分が上記（Ａ）成分からなるマトリックス樹脂中に夫々独立した分散粒子として、しかも粒子径０．１〜５μｍの分散粒子の分布率が７０％以上の範囲となるように分散していることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物。」（特許請求の範囲）、
「本発明で使用する好ましい熱可塑性ポリエステルの具体例としてはポリエチレンテレフタレート、……ポリブチレンテレフタレート、……などが挙げられる。」（第３頁左上欄第８行〜同頁右上欄第１行）、
「また、本発明の成形品を形成する組成物に対して、エポキシ化合物とカルボン酸との反応を促進する化合物をさらに添加する場合には耐衝撃性を一層改良できるという効果が得られる。これらの化合物としては、……ステアリン酸リチウムなどのカルボン酸金属塩、……などが挙げられ、熱可塑性ポリエステル組成物あたり、０．００１〜５重量％添加するのが好ましい。」（第７頁左上欄第５行〜同頁右上欄第１行）および
「実施例１〜７
　固有粘度０．７６ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレート（Ａ）に第２表に示した種類と割合のポリアミドエラストマ（Ｂ）、グリシジル基含有オレフィン系共重合体（Ｃ）、ステアリン酸バリウムおよびその他の添加剤を配合した。なお、配合に際しては、ポリエチレンテレフタレート（Ａ）にまずポリアミドエラストマ（Ｂ）を除く他の原料を配合し、これを２つの投入口（後部、中央部）および４０ｍｍφの２軸スクリューを有する２７５℃に設定された押出機の後部投入口に供給し、溶融混練した後、次いで中央部投入口よりポリアミドエラストマ（Ｂ）を供給して、さらに混練してペレットとした。」（第９頁左上欄第７〜２０行）
が記載されている。
（ｃ）刊行物３（湯木和男編「飽和ポリエステル樹脂ハンドブック」日刊工業新聞社、１９８９年１２月２２日発行、甲第３号証）には、
「耐衝撃性改良剤として使用するためには、２相界面における接着性を高める必要があるが、オレフィン系ポリマーは共重合やグラフト共重合による変性が容易であり、その点からも耐衝撃性改良剤として好ましい。
　各種のエチレン系共重合体についての検討例を図７．２１および図７．２２に示す。ＰＢＴとこれらの共重合体の接着力が向上すると共に、ブレンド物の衝撃強度が向上していることがわかる。この場合には共重合体の粒径も微細化しており、界面における接着力とともにモルホロジーも影響している。」（第４５８頁第７行〜第４５９頁第１行）
が記載されている。
（４） 訂正後の本件発明１と刊行物１〜３に記載された発明との対比・判断
（ａ）新規性についての判断
（ｉ）訂正後の本件発明１と刊行物１に記載された発明との対比・判断
　訂正後の本件発明１と刊行物１に記載された発明とを比較すると、両者は、ポリブチレンテレフタレートとグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体とからなる組成物である点、及びこれら構成成分の配合割合の点で一致するが、刊行物１には、該組成物にステアリン酸カルシウムを配合することについては記載されていない。また、刊行物１の比較例１２では、ポリエチレンテレフタレート１００重量部、エチレン−メタクリル酸グリシジル共重合体１０重量部およびステアリン酸カルシウム１．０重量部配合した組成物が記載されているが、熱可塑性ポリエステルがポリブチレンテレフタレートではない点で訂正後の本件発明１と相違する。
　よって、他の点について検討するまでもなく訂正後の本件発明１は刊行物１に記載された発明ではない。
（ｉｉ）訂正後の本件発明１と刊行物２に記載された発明との対比・判断
　訂正後の本件発明１と刊行物２に記載された発明とを比較すると、両者は、ポリブチレンテレフタレートとグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体とからなる組成物である点、及びこれら構成成分の配合割合の点で一致するが、刊行物２には、ステアリン酸カルシウムを配合することについては記載されていない。
　よって、他の点について検討するまでもなく訂正後の本件発明１は刊行物２に記載された発明ではない。
（ｂ）進歩性についての判断
（ｉ）訂正後の本件発明１と刊行物１〜３に記載された発明との対比・判断
　（４）（ａ）（ｉ）及び（ｉｉ）で検討したとおり、訂正後の本件発明１と刊行物１又は２に記載された発明とを比較すると、両者は、ポリブチレンテレフタレートとグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体とからなる組成物である点、及びこれら構成成分の配合割合の点で一致するが、刊行物１又は２には、（イ）ステアリン酸カルシウムを０．２〜２．５重量部配合すること、（ロ）樹脂組成物を溶融混練した後においてグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体成分の分散粒子径が０．１〜０．６μｍに調整されることについては記載されていない。これらの相違点について検討する。
　（イ）の点について
　刊行物１には、結晶性が優れるという所期の効果を奏さない比較例として結晶核剤としてステアリン酸カルシウムを使用することが記載されているにすぎず、この記載から、ポリブチレンテレフタレートとグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル共重合体とからなる組成物に対してステアリン酸カルシウムを配合することは当業者であっても容易になし得るとはいえない。また、刊行物２及び３には、ステアリン酸カルシウムを使用することは記載されていない。
　そして訂正後の本件発明１が、訂正後の特許請求の範囲第１項の構成を採用することで、ノッチ付衝撃強度、曲げ強度、曲げ弾性率等の機械的強度に優れるという明細書記載の作用効果を奏することは訂正後の特許明細書の記載から明らかであり、該効果を奏することは刊行物１〜３の記載からは予測困難なことであるといえる。よって、（ロ）の点について検討するまでもなく、訂正後の本件発明１は刊行物１〜３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることはできない。
（５） 訂正後の明細書の記載不備についての判断
　特許異議申立人は、特許請求の範囲の「分散粒子径が０．１〜０．６μｍに調整されてなる」という記載の意味が不明瞭である旨を主張する。この点について検討する。
　この分散粒子径が０．１〜０．６μｍに調整してなるという意味は、特許異議申立人が主張するとおり、全ての分散粒子の粒子径がこの範囲内となるように調整することを意味すると解釈され、この記載が不明瞭であるとはいえない。また、実施例１〜４では、平均粒子径の値が記載されているが、この記載は何ら特許請求の範囲の上記記載と矛盾しない。
　よって、訂正後の特許明細書の記載に不備はない。
［５］ むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由によっては訂正後の本件発明１について特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の本件発明１についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、訂正後の本件発明１についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成六年法律第百十六号）付則第十四条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成七年政令第二百五号）第四条第二項の規定により、上記のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年１月８日（２００３．１．８）
【訂正の要旨】
訂正事項▲１▼
　特許請求の範囲の減縮を目的として【請求項１】を、
「【請求項１】　
ポリブチレンテレフタレートを主成分とする
ステアリン酸カルシウム
訂正事項▲２▼
　明細書の段落【０００４】の【発明の構成】の全文を、
　「本発明のポリエステル樹脂組成物は、
ポリブチレンテレフタレートを主成分とする
ステアリン酸カルシウム
と訂正する。
訂正事項▲３▼
　明細書の段落【０００７】の第１〜７行に、「本発明で用いられる・・・・・ポリブチレンテレフタレートが好ましい。」とあるを、「本発明で用いられる
ポリブチレンテレフタレートを主成分とする
テトラメチレングリコールである
訂正事項▲４▼
　明細書の段落【００２６】の第１行に、「高級脂肪酸金属塩」とあるを、「ステアリン酸カルシウム」と訂正する。
訂正事項▲５▼
　明細書の段落【００２７】の第１〜４行に、「このような高級脂肪酸金属塩を・・・・・好ましくはステアリン酸カルシウムである。」とあるを、「ステアリン酸カルシウムの」と訂正する。
訂正事項▲６▼
　明細書の段落【００２９】の第２〜３行に、「高級脂肪酸金属塩と変性ポリオレフィンまたは変性ポリオレフィン−アクリル酸エステル」とあるを、「
ステアリン酸カルシウムとグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン―アクリル酸エステル共重合体
訂正事項▲７▼
　明細書の段落【００３２】の全文を、
「　　
【実施例１〜２】
　固有粘度０．８８ｄｌ．ｇ−１のポリブチレンテレフタレート、変性ポリオレフィンとして鐘ケ渕化学（株）のＡＧＥ１０７、および表記高級脂肪酸金属塩を表１に示すような割合で、２６０℃に設定した二軸押出機にて溶融混練し、ペレタイズする。シリンダー温度２６０℃、金型温度６０℃の条件で射出成形した成形物のＡＳＴＭ試験片による特性を表１に示す。なお表１の比較例１および２には高級脂肪酸金属塩を含有しないポリブチレンテレフタレート組成物の結果を示した。
実施例１は
実施例２
訂正事項▲８▼
　明細書の段落【００３３】の【表１】を、「【表１】」と置換する。
訂正事項▲９▼
　明細書の段落【００３４】の第１行に、「【実施例４〜６】」とあるを、「【実施例３〜４】」と訂正する。
訂正事項▲１０▼
　明細書の段落【００３５】の【表２】を、「【表２】」と置換する。
（５４）【発明の名称】
ポリエステル樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　
ポリブチレンテレフタレートを主成分とする
ステアリン酸カルシウム
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は耐衝撃性などの機械的特性が優れた熱可塑性ポリエステル樹脂に関し、殊に高級脂肪酸金属塩を分散化剤としてエポキシ変性エラストマーを熱可塑性ポリエステル樹脂の中に微分散せしめ、耐衝撃強度を改良する技術に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　熱可塑性ポリエステル樹脂は機械的強度、電気絶縁性、耐熱性、耐薬品性などに優れるため、電気電子部品、自動車部品その他の機械部品等に広く利用されている。しかしながらポリエステル樹脂は耐衝撃性、特にノッチ付衝撃強度が劣るという問題があり、多くの改善方法が提案されている。一般にはポリアクリル酸エステルエラストマー並びにポリオレフィンエラストマーなどを衝撃改良剤として用いているが、ポリエステル樹脂に対して非相溶性であるために混練条件のみでは衝撃改良剤の充分な分散状態が得られないといった問題があった。また熱可塑性ポリエステル樹脂および衝撃改良剤の相溶性の改良を目指し、グリシジル基を含有するポリオレフィンエラストマーおよびポリアクリル酸エステルエラストマーが提案されているが、ポリエステル樹脂の末端基とグリシジル基の開環による反応は溶融混練中に完了しておらず射出成形時に粘度変化が大きく、成形上問題であった。
　【０００３】
　【発明の目的】
　本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決しようとするものであって、耐衝撃性等の機械的強度に優れた熱可塑性ポリエステル樹脂組成物を提供することを目的としている。
　【０００４】
　【発明の構成】
　本発明のポリエステル樹脂組成物は、
ポリブチレンテレフタレートを主成分とする
ステアリン酸カルシウム
　【０００５】
　本発明では、ポリエステル樹脂の欠点を改良するために、高級脂肪酸金属塩を用い、変性エラストマーの微分散化に寄与する範囲において上記組成物を同時に溶融混練することにより、変性エラストマーの適切な分散化および耐衝撃性が改善された熱可塑性ポリエステル樹脂組成物を得ることができる。
　【０００６】
　【発明の具体的な説明】
　以下、本発明に係わる熱可塑性ポリエステル樹脂組成物の各成分およびその製造方法について具体的に説明する。
　【０００７】
　本発明で用いられる
ポリブチレンテレフタレートを主成分とする
テトラメチレングリコールである
　【０００８】
　さらに上述の芳香族ポリエステルに分岐成分として、トリメシン酸、トリメリット酸のごとき多官能のエステル形性能を有する酸、またはグリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール等の多官能のエステル形性能を有するアルコールを１．０モル％以下、好ましくは０．５モル％以下、さらに好ましくは０．３モル％以下を共重合せしめてもよい。
　【０００９】
　本発明に用いられる変性ポリオレフィンの原料となるポリオレフィンには、主たるポリオレフィン成分を５０ｍｏｌ％以上、好ましくは７５ｍｏｌ％以上含む他のポリオレフィン成分とのランダムまたはブロック共重合体を用いることができる。主たるポリオレフィン成分としては、エチレン、プロピレン、１―ブテン、３―メチル―１―ブテン、１―ペンテン、４―メチル―１―ペンテン、１―ヘキセン、５―メチル―１―ヘキセンなどが挙げられる。
　【００１０】
　また、下記一般式（Ｉ）
　【００１１】
　【化１】
　【００１２】
（式中、Ｒ１　〜Ｒ４　は水素または炭素数１〜６のアルキル基であり、ｎは１〜２０の整数を表す。）
で表される非共役ジエンを共重合してもよい。ここで、非共役ジエンコモノマーとしては、２―メチル―１，４―ペンタジエン、１，４―ヘキサジエン、４―メチリデン―１―ヘキセン、４―メチル―１，４―ヘキサジエン、５―メチル―１，４―ヘキサジエン、１，４―ヘプタジエン、４―エチル―１，４―ヘキサジエン、４，５―ジメチル―１，４―ヘキサジエン、４―メチル―１，４―ヘプタジエン、４―エチル―１，４―ヘプタジエン、５―メチル―１，４―ヘプタジエン、５―メチル―１，４―オクタジエン、１，５―ヘプタジエン、１，５―オクタジエン、５―メチル―１，５―ヘプタジエン、２―メチル―１、５―ヘキサジエン、１，６―オクタジエン、６―メチル―１，６―オクタジエン、７―メチル―１，６―オクタジエン、２―メチル―１，６―ヘプタジエン、１，９―デカジエン、１，１３―テトラデカジエンなどが挙げられる。これらのうち、１，４―ヘキサジエン、２―メチル―１，５―ヘキサジエン、７―メチル―１，６―オクタジエン、１，９―デカジエン、１，１３―テトラデカジエンなどが望ましい。これらの非共役ジエンコモノマーは２種以上用いてもよい。
　【００１３】
　なお、ポリオレフィンと非共役ジエンコモノマーとランダム共重合させるには、チグラー・ナッタ触媒を用いる通常の共重合法を適用すればよい。この場合、前記非共役ジエンの割合は０．０５〜１０モル％となるようにするのが望ましい。非共役ジエンの含有料が０．０５モル％未満の場合、後のグラフト反応において高いグラフト率が得られない。また１０モル％を超えると共重合体の結晶性が大幅に低下する。
　【００１４】
　本発明に用いられる変性ポリオレフィン（Ｃ）の変性用モノマーは、下記一般式（ＩＩ）
　【００１５】
　【化２】
　【００１６】
（式中、Ｒは水素または炭素数１〜６のアルキル基であり、Ａｒはグリシジルオキシ基を少なくとも１つ有する炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基であり、ｍは１〜４の整数を表す。）で表されるグリシジル化合物である。
　【００１７】
　好ましい上記グリシジル化合物としては、下記一般式（ＩＩＩ　）で表されるものが挙げられる。
　【００１８】
　【化３】
　【００１９】
（式中、Ｒは水素または炭素数１〜６のアルキル基を表す。）
　このようなグリシジル化合物は、例えば特開昭６０―１３０５８０に開示されている方法で製造することができる。変性ポリオレフィンは一般式（Ｉ）で表されるグリシジル化合物をポリオレフィンにグラフト重合することにより製造することができる。その製造は溶液法または溶融混練法のいずれでも行うことができる。溶融混練法の場合、ポリオレフィンと上述のグリシジル化合物、および必要に応じて触媒を押出機などに投入し、２００〜３００℃、望ましくは２２０〜２６０℃に加熱して熔融しながら０．１〜２０分間混練することにより製造される。
　【００２０】
　また、溶液法の場合、キシレンなどの有機溶媒に上記出発物質を溶解し、９０〜２００℃で０．１〜１００時間攪拌しながら行う。いずれの場合にも、触媒として通常のラジカル重合用触媒を用いることができ、例えば過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、過酸化ジ―ｔ―ブチル、過酸化アセチル、ｔ―ブチルペルオキシ安息香酸、過酸化ジクミル、ペルオキシ安息香酸、ｔ―ブチルペルオキシピバレート、２，５―ジメチル―２，５―ジ―ｔ―ブチルペルオキシヘキシンなどの過酸化物類やアゾビスイソブチロニトリルなどのジアゾ化合物などが望ましい。触媒の添加量はグリシジル化合物１００重量部に対して０．１〜１０重量部程度である。なお、本発明においては上記グラフト反応時にフェノール系酸化防止剤を添加することができる。ただし、ラジカル重合用触媒を添加しない場合には添加しないほうが好ましい。
　【００２１】
　変性ポリオレフィンの製造に際して、グリシジル化合物の配合割合はポリオレフィン１００重量部に対して０．０１〜３０重量部、好ましくは０．１〜１０重量部である。グリシジル化合物の配合量が０．０１重量部未満ではグラフト率が低く得られる樹脂組成物の機械的特性が低下し、３０重量部を超えると得られる変性ポリオレフィンの分子量が低下する。このようにして得られた変性ポリオレフィンは、分子量の低下率が極めて小さく、変性時に臭気を生じることがなく変色もない。
　【００２２】
　本発明の変性ポリオレフィンの配合量は熱可塑性芳香族ポリエステル１００重量部に対して５〜４５重量部、好ましくは５〜２５重量部である。変性ポリオレフィンが５重量部未満であると耐衝撃性が向上しない。逆に２５重量部を超えると剛性が低下する。
　【００２３】
　本発明に用いる変性ポリオレフィン―アクリル酸エステル共重合体は下記一般式（ＩＶ）で表される。
　【００２４】
　【化４】
　【００２５】
（式中、Ｒ５　は水素またはメチル基を、Ｒ６　はまたは炭素数２〜１０のアルキル基またはシクロアルキル基を表す。またｋ，ｉおよびｊは整数である。）
　共重合体の成分として、エチレンを約９４〜６０重量％含み、アルキル基もしくはシクロアルキル基の炭素原子数が２〜１０である少なくとも１種類のアクリル酸もしくはメタアクリル酸アルキルもしくはシクロアルキルを約５〜２５重量％含み、かつ少なくとも１種類の不飽和エポキシドを約１〜１５重量％含むランダム共重合体である。コポリマーの成分として使用し得るアクリル酸またはメタクリル酸アルキルの具体例としては特に、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸―ｎ―ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸―２―エチルヘキシルが挙げられる。不飽和エポキシドとしては特に下記のものが挙げられる。脂肪族グリシジルエステルおよびエーテルとして、例えばアリルグリシジルエーテル、ビニルグリシジルエーテル、マレイン酸グリシジル、イタコン酸グリシジル、アクリル酸グリシジルおよびメタクリル酸グリシジル、並びに脂環式グリシジルエステル、およびエーテルとして、例えば２―シクロヘキセン―１―グリシジルエーテル、シクロヘキセン―４，５―ジグリシジルカルボキシレート、シクロヘキセン―４―グリシジルカルボキシレート、５―ノルボルネン―２―メチル―２―グリシジルカルボキシレートおよびエンドシス―ビシクロ（２，２，１）―５―ヘプテン―２，３―ジグリシジルジカルボキシレートが挙げられる。
　【００２６】
　本発明に用いる
ステアリン酸カルシウム
　【００２７】
　
ステアリン酸カルシウムの
　【００２８】
　本発明の熱可塑性ポリエステル組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、離型剤、着色剤、改質剤等の通常の添加剤を含有することができる。
　【００２９】
　本発明の熱可塑性ポリエステル組成物は各成分を同時に加えて溶融混練することが好ましい。すなわち、
ステアリン酸カルシウムとグリシジル基を有する変性ポリオレフィンおよび／またはグリシジル基を有する変性ポリオレフィン―アクリル酸エステル共重合体
　【００３０】
　本発明の組成物の製法における混練は公知の方法、例えばバンパリーミキサー、加熱ロールや単軸または多軸押出機等を用いて行えばよい。
　【００３１】
　【実施例】
　以下実施例により本発明を説明するが、本発明は以下実施例に限定されるものではない。
　【００３２】
　
【実施例１〜２】
　固有粘度０．８８ｄｌ．ｇ−１のポリブチレンテレフタレート、変性ポリオレフィンとして鐘ケ渕化学（株）のＡＧＥ１０７、および表記高級脂肪酸金属塩を表１に示すような割合で、２６０℃に設定した二軸押出機にて溶融混練し、ペレタイズする。シリンダー温度２６０℃、金型温度６０℃の条件で射出成形した成形物のＡＳＴＭ試験片による特性を表１に示す。なお表１の比較例１および２には高級脂肪酸金属塩を含有しないポリブチレンテレフタレート組成物の結果を示した。
実施例１は
実施例２
　【００３３】
　【
表１
　【００３４】
　
【実施例３〜４】
　固有粘度１．１０ｄｌ．ｇ−１のポリブチレンテレフタレート、変性ポリオレフィン―アクリル酸エステル共重合体として住友化学のボンドファースト７Ｍ、および表記高級脂肪酸金属塩を表２に示すような割合で混合し、表１と同じ条件にて押出、射出成形した結果を表２に示す。比較例３は高級脂肪酸金属塩を含有しないポリブチレンテレフタレート組成物の結果である。変性ポリオレフィン―アクリル酸エステル共重合体は高級脂肪酸金属塩未添加の比較例３において既に延性破壊の衝撃強度を示すが、高級脂肪酸金属塩添加により、さらに１割弱ノッチ付衝撃強度が増加している。
　【００３５】
　【
表２
　【００３６】
　なお評価方法は、ノッチ付アイゾット衝撃強度はＡＳＴＭ　Ｄ―２５６により試験を行った結果である。また、曲げ特性値はＡＳＴＭ　Ｄ―７９０による試験方法に従っている。平均粒子径は衝撃試験片の断面にエッチング処理を施した後、ＳＥＭ写真を画像解析したものである。