【事件の表示】
　特許第３３９７２９３号「超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３９７２９３号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３３９７２９３号の請求項１乃至３に係る発明についての出願は、平成１０年２月１７日に特許出願され、平成１５年２月１４日にその特許権の設定登録がなされたものである。
　これに対して、ＪＦＥスチール株式会社より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１６年６月１５日付けで特許異議意見書と訂正請求書が提出されたものである。
　
２．訂正の適否
２−１．訂正の内容
　本件訂正請求の内容は、本件特許明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおり、すなわち次の訂正事項ａ及びｂのとおりに訂正するものである。
（１）訂正事項ａ：請求項１の「・・・特徴とする超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法。」を「・・・特徴とする、２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量でかつ２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げても前記一次被膜が剥離せず、磁区制御後に鉄損Ｗ１７／５０が０．７０Ｗ／ｋｇ以下である超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法。」と訂正する。
（２）訂正事項ｂ：特許明細書の段落【００１１】の「・・・特徴とする超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法。」を「・・・特徴とする、２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量でかつ２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げても前記一次被膜が剥離せず、磁区制御後に鉄損Ｗ１７／５０が０．７０Ｗ／ｋｇ以下である超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法。」と訂正する。
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａは、請求項１に「２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量でかつ２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げても前記一次被膜が剥離せず、磁区制御後に鉄損Ｗ１７／５０が０．７０Ｗ／ｋｇ以下である」を追加するものであるから、特許請求の範囲の減縮に該当する。
　また、上記訂正事項ｂは、上記請求項１の減縮に伴って特許明細書の段落【００１１】の記載をその請求項１の内容と整合させるためのものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当する。
　そして、上記訂正事項ａ及びｂは、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものであるから、いずれも新規事項の追加に該当せず、また実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
２−３．まとめ
　したがって、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項乃至第４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．本件訂正発明
　本件請求項１乃至３に係る発明は、上記訂正を認容することができるから、訂正後の請求項１乃至３に記載された事項により特定される次のとおりのものである（以下、「本件訂正発明１乃至３」という）。
「【請求項１】重量％で、
Ｃ　：０．０３〜０．１５％、
Ｓｉ：２．５〜４．０％、
Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、
Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、
酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、
Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、
Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％
を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材とし、このスラブを加熱した後熱延して製造した熱延板を、熱延板焼鈍後仕上げ冷延をし、あるいは中間焼鈍を含む複数の冷延をし、あるいは熱延板焼鈍後中間焼鈍を含む複数の冷延をすることによって製品板厚に仕上げ、脱炭焼鈍した後、鋼板表面にＭｇＯを主成分とした焼鈍分離剤を塗布し、仕上げ焼鈍する一方向性電磁鋼板の製造方法において、仕上焼鈍開始時に焼鈍分離剤塗膜の含水率を０．３〜３％とすることを特徴とする、２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量でかつ２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げても前記一次被膜が剥離せず、磁区制御後に鉄損Ｗ１７／５０が０．７０Ｗ／ｋｇ以下である超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法。
【請求項２】重量％で、
Ｃ　：０．０３〜０．１５％、
Ｓｉ：２．５〜４．０％、
Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、
Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、
酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、
Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、
Ｓｎ：０．０５〜０．５０％、
Ｃｕ：０．０１〜０．１０％、
Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％
を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材としたことを特徴とする請求項１記載の超高磁束密度方向性電磁鋼板の製造方法。
【請求項３】重量％で、
Ｃ　：０．０３〜０．１５％、
Ｓｉ：２．５〜４．０％、
Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、
Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、
酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、
Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、
Ｓｂ及びＭｏの一方若しくは双方：０．００３０〜０．３％、
Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％
を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材としたことを特徴とする請求項１記載の超高磁束密度方向性電磁鋼板の製造方法。」
　
４．特許異議申立てについて
（４−１）特許異議申立ての理由の概要
　特許異議申立人は、証拠方法として、甲第１号証乃至甲第７号証を提出して、次のとおり主張している。
（イ）訂正前の請求項１乃至３に係る発明は、甲第１号証に記載の発明に甲第２号証乃至甲第６号証に記載された周知・慣用手段を付加した程度のものであって新規性がなく、また甲第１号証乃至甲第６号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであって進歩性がないから、特許法第２９条第１項第３号又は同条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
（ロ）訂正前の請求項１乃至３に係る発明は、本件出願日と同日に公開された甲第７号証に記載された発明であるから、甲第７号証に係る公開時が本件出願時より先のときは、特許法第２９条第１項第３号の規定により特許を受けることができないものである。
（ハ）訂正前の請求項１乃至３に係る発明は、本件出願の日前の出願であって、その出願後に公開された出願の願書に最初に添付した明細書又は図面（甲第７号証）に記載された発明と同一であるから、特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができないものである。
（ニ）本件特許明細書には、請求項１乃至３に記載の「仕上焼鈍開始時」の定義がなく、また「焼鈍分離剤塗膜の含水率」の測定方法についても記載がなく当業者が容易に実施することができないから、本件特許明細書は、特許法第３６条第４項及び同条第６項第２号に規定する要件を満足するものではない。
（４−２）証拠の記載内容
（１）甲第１号証：特開平８−２５３８１９号公報
（１ａ）「【請求項１】重量％で、
Ｃ　：０．０３〜０．１５％、
Ｓｉ：２．５〜４．０％、
Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、
ＳおよびＳｅの１種または２種：０．００５〜０．０４０％、
酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、
Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、
Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％
を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材として加熱した後熱延し、熱延板焼鈍仕上冷延、あるいは中間焼鈍を含む複数の冷延、あるいは熱延板焼鈍後中間焼鈍を含む複数の冷延によって製品板厚に仕上げた後に、脱炭焼鈍し、焼鈍分離剤を塗布後、仕上焼鈍をする超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法において、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤の塗布量を鋼板片面当たり５ｇ／ｍ2 以上とすることを特徴とする超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法。」（特許請求の範囲）
（１ｂ）「（実施例１）
Ｃ：０．０７８％、Ｓｉ：３．２５％、Ｍｎ：０．０８％、Ｓ：０．０２５％、酸可溶性Ａｌ：０．０２５％、Ｎ：０．００８４％、Ｂｉ：０．００２０％を含有するスラブを１３６０℃で加熱後直ちに熱延して２．２ｍｍ厚の熱延コイルとした。熱延コイルに１１００℃の焼鈍を施し、１回冷延で０．２２０ｍｍ厚とした後、８５０℃で脱炭焼鈍を行った。その後ＭｇＯにＴｉＯ2 が１０％添加された焼鈍分離剤を、鋼板片面当たり３．０〜８．０ｇ／ｍ2 塗布後、１２００℃の仕上焼鈍、二次被膜塗布、さらにはレーザー照射による磁区制御を行った。仕上焼鈍後に一次被膜測定、レーザー照射による磁区制御後に鉄損測定を供した。一次被膜量と鉄損Ｗ17/50 を表１に示す。」（段落【００３１】及び【００３２】）
（１ｃ）「表１より明らかなように、ＭｇＯ塗布量が５．０ｇ／ｍ２ 以上で、２．５ｇ／ｍ２ 以上の良好な一次被膜厚みが形成されている。またこのことによって、０．７Ｗ／ｋｇ以下の極めて優れた鉄損が得られる。」（段落【００３４】）
（１ｄ）「その後ＭｇＯにＴｉＯ２ が８％、Ｓｂ２ （ＳＯ４ ）３ が０．１％添加された焼鈍分離剤を鋼板片面当たり１．０〜６．０ｇ／ｍ２ となるように塗布後、１２００℃の仕上焼鈍を行った。水洗後、一次被膜測定に供した。一次被膜密着性評点と一次被膜量を表３に示す。評点はＡが一番良好で、次いでＢ，Ｃと続く。」（段落【００３９】）
（２）甲第２号証：特開昭５２−２９４０９号公報
（２ａ）「＜１０１＞方向の歪が３×１０−３以下の水酸化マグネシウムを焼成してなる酸化マグネシウムを主成分とする珪素鋼板用焼鈍分離剤。」（特許請求の範囲）
（２ｂ）「本発明は、珪素鋼板の製造に際して高温箱焼鈍において使用される低水和イグロスでかつ、接着力の優れた酸化マグネシウムを主成分とする焼鈍分離剤に関する。」（第１頁左欄）
（２ｃ）「（２）水和イグロス：
　コーテイング後乾燥した酸化マグネシウムのイグロス（９５０℃で４時間処理したときの重量減少）から、１０５℃で２時間処理して求められた物理的吸着水を差し引いた、実質的に約１２００℃の高温焼鈍炉に特ち込まれる水分（％）。」（第３頁右下欄第６行乃至第１１行）
（２ｄ）第４頁右上欄第１表には、実施例１〜４の水和イグロスが最小値で０．０９、最大値で１．５１であり、一方比較例１，２の水和イグロスの最小値で０．６５０、最大値で３．７０であることが示されている。
（３）甲第３号証：特開昭６３−１６９３２９号公報
「次の工程は被膜を乾燥させることである。・・・中略・・・添付図面のフロ−ダイヤグラムにおいてこれはブロック６により示される。乾燥炉内におけるストリップの滞留時間は一般的に約３秒間であり、これにより炉の出ロで１２１〜３４３℃（２５０〜６５０°Ｆ）の温度となる。乾燥したままの状態の被膜は強熱減量１〜３重量％を示す。これは実質的にすべてが酸化マグネシウムまたは硫酸マグネシウムと共に存在する水和水に起因する。」（第５頁左上欄第７行乃至右上欄第２行）
（４）甲第４号証：特公昭４９−２９４０９号公報
「実施例１
　Ｓｉ３．２５％の実質的にＡｌを含有しない方向性冷延鋼板を露点６１℃の湿潤分解アンモニア雰囲気中で・・・（中略）・・・連続焼鈍を行った後、前記針状あるいは柱状の嵩比重０．２３ｇｒ／ｃｃの重質マグネシアを・・・（中略）・・・鋼板表面に塗布し、乾燥炉で乾燥した。・・・（中略）・・・また塗布乾燥直後の灼熱減量は３．０％であり、付着量は方面５ｇｒ／ｍ２であった。・・・（中略）・・・
　実施例２
　・・・（中略）・・・また塗布乾燥直後の灼熱減量は２．０％であり、付着量は片面７ｇｒ／ｍ２であった。・・・（中略）・・・
　実施例３
　・・・（中略）・・・また塗布乾燥直後の灼熱減量は２．０％であり、付着量は片面６５ｇｒ／ｍ２であった。・・・（中略）・・・
　実施例４
・・・（中略）・・・また塗布乾燥直後の灼熱減量は３．０％であり、付着量は片面６０ｇｒ／ｍ２であった。」（第５頁左欄第１９行乃至第６頁左欄第１０行）
（５）甲第５号証：特開平１−２５９１２６号公報
　第４頁第１図には、昇温速度に対する化合水生成率の関係が図示され、この図では、従来の化合水生成率が０．１％程度から３．５％程度であると示されている。
（６）甲第６号証：特開平１０−１５８７４４号公報（なお、この刊行物は、本件出願日前に頒布されたものではない。）
「【発明が解決しようとする課題】
　しかしながらこれまでは、塗布完了から仕上げ焼鈍までの間の吸湿についてはほとんど省みられていない。これは、焼鈍分離剤を水に分散し塗布する過程と比較すれば大気中の水分の影響は小さいと考えられており、また大気中の水分の吸収による水和水分の増加は数日間放置しても１％に満たないことによる。」（段落【０００６】）
（７）甲第７号証：特開平１０−４６２５９号公報
（７ａ）「【請求項１】けい素鋼熱延板に１回又は中間焼鈍を含む複数回の冷間圧延を施して最終板厚に仕上げた後、一次再結晶焼鈍を施し、その後焼鈍分離剤を水でスラリー状にして鋼板表面に塗布、乾燥させてから最終仕上焼鈍を行う一連の工程よりなる方向性けい素鋼板の製造方法において、焼鈍分離剤の主剤のMgO として円相当径0.001 μｍ以上0.1 μｍ以下の範囲にある細孔の容積が0.03ml/g以上0.2 ml/g以下になるものを用い、かつ、鋼板表面に塗付、乾燥させた後のMgO の水和水分量をMgO に対して1.0 wt％以上3.9 wt％以下にすることを特徴とする被膜特性に優れる方向性けい素鋼の製造方法。
【請求項２】細孔容積が0.03ml/g以上0.07ml/g以下ではＣＡＡ40％値が35秒以上75秒以下、細孔容積が0.07ml/g以上0.1 ml/g以下ではＣＡＡ40％値が65秒以上90秒以下、細孔容積が0.1 ml/g以上0.2 ml/g以下ではＣＡＡ40％値が75秒以上100 秒以下のMgO を用いることを特徴とする請求項１記載の被膜特性に優れる方向性けい素鋼の製造方法。」（特許請求の範囲）
（７ｂ）「焼鈍分離剤を塗布した後に仕上げ焼鈍を行うが、このときMgO の水和水は放出されて酸素源となり鋼板を酸化させる。また、MgO の外側に吸着した水分は結合力が弱いため比較的低温で速やかに脱離するために鋼板への影響はさほどないが、細孔に吸着した水分は結合力が強く、高温で放出されるために鋼板に及ぼす影響が大きい。したがって、水和水分量を限定するとともに、細孔部容積を所定の範囲に設定することにより鋼板に強い影響を及ぼす高温域での放出を適正な範囲に収め、被膜特性を良好なレベルにすることができるものと考えられる。」（段落【００１７】）
（７ｃ）「次にこの発明の限定理由について述べる。この発明の素材である含けい素鋼としては、次のとおりである。（中略）
　これらC，Siの他にインヒビター形成成分を添加する。インヒビターとしてはAl, MnS, MnSe 等がよく知られているが、これらのいずれを用いても良い。インヒビターにMnS 及び／又はMnSeを用いる場合はMn：0.03〜0.10％、S＋Se：0.01〜0.03％にする。AlN をインヒビターに用いる場合はAl：0.01〜0.04％、N：50〜120 ppm とする。これらの範囲より少ないとインヒビターとして効果が働かず、多いと二次再結晶が不安定になる。
  また、上記のインヒビター成分の他に粒界濃化型インヒビターとして、Cu, Sn, Cr, Sb, Ge, Mo, Te, Bi, P，Vなども使うことができる。これらの成分につ
き、インヒビターとしての働きに有効な濃度としてはトータルで0.01％以上0.2 ％以下である。これら各インヒビターは単独使用、複数使用いずれも可能である。」（段落【００１９】乃至【００２１】）
（７ｄ）「実施例３
　化学成分の異なる種々のけい素鋼塊を1380℃で30分加熱後熱延して2.2mm の板厚にした後、1050℃１分間での中間焼鈍をはさんで0.22mm厚に冷延して最終板厚に仕上げた。これを脱炭焼鈍後、焼鈍分離剤としてMgO ＋６％TiO2＋１％SrSO4を塗布、乾燥させた。このとき、MgO については表１に示したNo. ２及びNo. ５のMgO を使用した。その後仕上げ焼鈍として800 ℃で15h 保定した後850 ℃〜1150℃までを15℃/hで昇温し、引続きドライH2雰囲気で1200℃，５h の純化焼鈍を行った。
  このようにして得られた鋼板の磁気特性を調査した結果を表４に示す。」（段落【００３１】）
（７ｅ）表４には、化学成分（％）が「Ｃ：０．０６８、Ｓｉ：３．３５、Ｍｎ：０．０７、Ｐ：０．００２、Ｓ：０．００２、Ａｌ：０．０２４、Ｎ：０．００８、Ｓｅ：０．０１８、Ｓｂ：０．０２５、Ｃｕ：０．００１、Ｂｉ：０．０２」というＢｉを含有する具体例が一例記載され、この具体例の鉄損Ｗ１７／５０が０．８１８Ｗ／ｋｇで、被膜不良発生率が５．２７０％であると記載されている。
（４−３）当審の判断　
（１）本件訂正発明１について
（ｉ）上記理由（イ）について
　甲第１号証の上記（１ａ）には、「重量％で、Ｃ　：０．０３〜０．１５％、Ｓｉ：２．５〜４．０％、Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、ＳおよびＳｅの１種または２種：０．００５〜０．０４０％、酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％を含有し、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材として加熱した後熱延し、熱延板焼鈍仕上冷延、あるいは中間焼鈍を含む複数の冷延、あるいは熱延板焼鈍後中間焼鈍を含む複数の冷延によって製品板厚に仕上げた後に、脱炭焼鈍し、焼鈍分離剤を塗布後、仕上焼鈍をする超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法において、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤の塗布量を鋼板片面当たり５ｇ／ｍ２ 以上とすることを特徴とする超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法。」と記載され、この製造方法によって製造された超高磁束密度一方向性電磁鋼板では、上記（１ｃ）及び（１ｄ）の記載によれば、「２．５ｇ／ｍ２ 以上の良好な一次被膜厚みが形成され」ると共にその評点が「Ａ」であり、鉄損Ｗ１７／５０が０．７０Ｗ／ｋｇ以下であるから、これら記載を本件訂正発明１の記載ぶりに則って整理すると、「重量％で、Ｃ　：０．０３〜０．１５％、Ｓｉ：２．５〜４．０％、Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材とし、このスラブを加熱した後熱延して製造した熱延板を、熱延板焼鈍後仕上げ冷延をし、あるいは中間焼鈍を含む複数の冷延をし、あるいは熱延板焼鈍後中間焼鈍を含む複数の冷延をすることによって製品板厚に仕上げ、脱炭焼鈍した後、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を鋼板片面当たり５ｇ／ｍ２ 以上の塗布量で鋼板表面に塗布し、仕上げ焼鈍する、２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量で評点がＡで、かつ磁区制御後に鉄損Ｗ１７／５０が０．７０Ｗ／ｋｇ以下である超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法。」という発明（以下、「甲１発明」という）が記載されていると云える。
　そこで、本件訂正発明１と甲１発明とを対比すると、甲１発明の２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量で評点が「Ａ」とは、本件発明のように、２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げた場合の試験方法において一次被膜が剥離しなかったという結果を評するものであると認められるから、この剥離の評価の点で両者に実質的な差異はないと云える。
　そうすると、両者は、「重量％で、Ｃ　：０．０３〜０．１５％、Ｓｉ：２．５〜４．０％、Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材とし、このスラブを加熱した後熱延して製造した熱延板を、熱延板焼鈍後仕上げ冷延をし、あるいは中間焼鈍を含む複数の冷延をし、あるいは熱延板焼鈍後中間焼鈍を含む複数の冷延をすることによって製品板厚に仕上げ、脱炭焼鈍した後、鋼板表面にＭｇＯを主成分とした焼鈍分離剤を塗布し、仕上げ焼鈍する、２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量でかつ２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げても前記一次被膜が剥離せず、磁区制御後に鉄損Ｗ１７／５０が０．７０Ｗ／ｋｇ以下である超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法。」という点で一致し、次の点で相違していると云える。
相違点：本件訂正発明１では、仕上焼鈍開始時に焼鈍分離剤塗膜の含水率を０．３〜３％とするのに対し、甲１発明では、その含水率が明らかでない点。
　ところで、本件訂正発明１の上記相違点に係る「仕上焼鈍開始時に焼鈍分離剤塗膜の含水率を０．３〜３％とする」という特定事項の技術的な意味について検討すると、本件特許明細書の段落【００３５】及び【００３６】には、「これは、以下のことが主原因と考えている。仕上げ焼鈍は一般的にコイル状で行われるが、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤によって持ち込まれた水分によって必要を超えて酸化度が高まると、Ｂｉ系酸化物とＳｉ系酸化物やＡｌ系酸化物との間に低融点複合酸化物が生成し、一次被膜形成不良が生じる。逆にＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤によって持ち込まれた水分による酸化度が必要未満に下がると、一次被膜の主化合物となるＭｇ２ＳｉＯ４ の形成反応が進まず、一次被膜形成不良が生じる。
　しかし、仕上げ焼鈍開始時の焼鈍分離剤の含水率を適正に制御することによって、一次被膜形成が安定して行われたと考えられる。」と記載されているから、この記載によれば、本件訂正発明１の上記相違点に係る特定事項は、Ｂｉ含有一方向性電磁鋼板におけるＢｉ系酸化物に関する特有の問題、すなわちＢｉ系酸化物に起因する低融点複合酸化物の生成に伴う一次被膜形成不良という問題を解決するものであると云える。
　次に、本件訂正発明１の上記相違点について、前示の観点から、その余の甲第２号証乃至甲第５号証を検討するに、これら証拠に記載されている珪素鋼板は、Ｂｉを含有するものではなく、これら証拠には、Ｂｉ含有一方向性電磁鋼板に係る上記問題点やその解決手段について何ら示唆されていないことは明らかである。
　なお、甲第６号証は、本件出願日前に頒布されたものではないが、仮に、甲第６号証に記載された内容が本件出願前に公知であるとしても、Ｂｉ含有一方向性電磁鋼板に係る上記問題点やその解決手段を何ら示唆するものではない。
　してみると、本件訂正発明１は、甲第１号証乃至甲第５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができない。
（ｉｉ）上記理由（ロ）について
　特許異議申立人は、甲第７号証の頒布日と本件出願日とが同日であるために、「甲第７号証に係る公開時が本件出願時より先のときは、」と仮定して主張するのみで、甲第７号証の頒布が本件出願前であるとする何らの証拠も提出していない。そして、甲第７号証については、この点が明らかではないから、特許異議申立人の上記主張は、採用することができない。
（ｉｉｉ）上記理由（ハ）について
　甲第７号証の頒布については、上記（ｉｉ）のとおりであるから、甲第７号証は、本件出願の日前の出願であって、その出願後に公開された出願の願書に最初に添付した明細書又は図面（以下、「先願明細書」という）と云うことができる。
　そこで、甲第７号証の先願明細書の記載について検討すると、先願明細書には、「けい素鋼熱延板に１回又は中間焼鈍を含む複数回の冷間圧延を施して最終板厚に仕上げた後、一次再結晶焼鈍を施し、その後焼鈍分離剤を水でスラリー状にして鋼板表面に塗布、乾燥させてから最終仕上焼鈍を行う一連の工程よりなる方向性けい素鋼板の製造方法において、焼鈍分離剤の主剤のMgO として円相当径0.001 μｍ以上0.1 μｍ以下の範囲にある細孔の容積が0.03ml/g以上0.2 ml/g以下になるものを用い、かつ、鋼板表面に塗付、乾燥させた後のMgO の水和水分量をMgO に対して1.0 wt％以上3.9 wt％以下にすることを特徴とする被膜特性に優れる方向性けい素鋼の製造方法。」が記載され、その表４には、化学成分（％）が「Ｃ：０．０６８、Ｓｉ：３．３５、Ｍｎ：０．０７、Ｐ：０．００２、Ｓ：０．００２、Ａｌ：０．０２４、Ｎ：０．００８、Ｓｅ：０．０１８、Ｓｂ：０．０２５、Ｃｕ：０．００１、Ｂｉ：０．０２」という鉄損Ｗ１７／５０が０．８１８Ｗ／ｋｇで、被膜不良発生率が５．２７０％である具体例も記載されているから、これら記載を本件訂正発明１の記載ぶりに則って整理すると、先願明細書には、「重量％で、Ｃ：０．０６８、Ｓｉ：３．３５、Ｍｎ：０．０７、Ｐ：０．００２、Ｓ：０．００２、Ａｌ：０．０２４、Ｎ：０．００８、Ｓｅ：０．０１８、Ｓｂ：０．０２５、Ｃｕ：０．００１、Ｂｉ：０．０２を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材とし、このスラブを加熱した後熱延して製造した珪素鋼熱延板に、１回又は中間焼鈍を含む複数の冷延を施して製品板厚に仕上げた後、一次再結晶焼鈍を施し、その後焼鈍分離剤を水でスラリー状にして鋼板表面に塗布、乾燥させてから最終仕上焼鈍を行う一連の工程よりなる方向性けい素鋼板の製造方法において、焼鈍分離剤の主剤のＭｇＯとして、鋼板表面に塗付、乾燥させた後のＭｇＯの水和水分量をＭｇＯに対して１．０ｗｔ％以上３．９ｗｔ％以下とする被膜特性に優れ、鉄損Ｗ１７／５０が０．８１８Ｗ／ｋｇで被膜不良発生率が５．２７０％である一方向性電磁鋼板の製造方法」という発明（以下、「先願明細書発明」という）が記載されていると云える。
　そこで、本件訂正発明１と先願明細書発明とを対比すると、両者は、少なくとも次の点で相違していると云える。
相違点：
（イ）本件訂正発明１では、「仕上焼鈍開始時に焼鈍分離剤塗膜の含水率を０．３〜３％とする」のに対し、先願明細書発明では、「鋼板表面に塗付、乾燥させた後のＭｇＯの水和水分量をＭｇＯに対して１．０ｗｔ％以上３．９ｗｔ％以下とする」から、焼鈍分離剤塗膜の含水率が仕上焼鈍開始時のものか明らかでない点
（ロ）本件訂正発明１は、その鉄損Ｗ１７／５０が０．７０Ｗ／ｋｇ以下であるのに対し、先願明細書発明の鉄損Ｗ１７／５０が０．８１８Ｗ／ｋｇである点
（ハ）本件訂正発明１では、２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量でかつ２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げても前記一次被膜が剥離しないのに対し、先願明細書発明では、被膜不良発生率が５．２７０％である点
　そして、先願明細書発明の焼鈍分離剤塗膜の「水分」対策は、甲第７号証の上記（７ｂ）に「したがって、水和水分量を限定するとともに、細孔部容積を所定の範囲に設定することにより鋼板に強い影響を及ぼす高温域での放出を適正な範囲に収め、被膜特性を良好なレベルにすることができるものと考えられる。」と記載されている内容であり、しかも、Ｂｉ成分は、「Cu, Sn, Cr, Sb, Ge, Mo, Te, Bi, P，Vなども使うことができる。」という任意の一成分として取り扱われている程度のものであるから、本件訂正発明１でいうＢｉ酸化物の生成に伴って起こる「Ｂｉ系酸化物とＳｉ系酸化物やＡｌ系酸化物との間の低融点複合酸化物」の生成を防止するというものではないと云うべきである。
　してみると、本件訂正発明１は、先願明細書に記載された発明であるとすることはできない。
（ｉｖ）上記理由（ニ）について
（ｉｖ−１）「仕上焼鈍開始時」の定義について
　本件訂正発明１乃至３の解決すべき課題は、前示のとおり、仕上焼鈍において、焼鈍分離剤によって持ち込まれる水分による酸化によってＢｉ系酸化物とＳｉ系酸化物やＡｌ系酸化物との間に低融点複合酸化物が生成し、一次被膜形成不良が生じるという点であり、この課題を解決する手段が仕上焼鈍開始の時点の焼鈍分離剤の含水率の適正化であるから、「仕上焼鈍開始時」とは、仕上焼鈍するために加熱を開始する時点であることは、特段の定義が本件特許明細書に記載されていなくても当業者に自明な事項であると云うべきである。そして、具体的には、特許権者が平成１６年１２月９日付け上申書で説明するとおりであると認められる。
　してみると、本件特許明細書には、この点に関する記載不備はないと云うべきである。
（ｉｖ−２）「焼鈍分離剤塗膜の含水率」の測定方法について
　仕上焼鈍については、本件特許明細書に「仕上げ焼鈍は一般的にコイル状で行われるが、」（段落【００３５】）と記載されているから、焼鈍分離剤の含水率の測定方法は、コイル状に巻かれた一方向性電磁鋼板の特定の部位から一定量の焼鈍分離剤を回収して、その加熱前と加熱後の質量を比較して求められることは当業者に自明の事項であると云うべきである。そして、具体的には、特許権者が平成１６年１２月９日付け上申書で説明するとおりであると認められる。
　してみると、本件特許明細書には、この点に関する記載不備もないと云うべきである。
（ｖ）小括
　以上のとおり、本件訂正発明１についての特許は、特許異議申立人が主張する上記理由によっては取り消すことができない。
　
（２）本件訂正発明２及び３について
　これら発明は、請求項１を引用してなるものであるから、本件訂正発明１についての特許と同様、本件訂正発明２及び３についての特許も、特許異議申立人が主張する上記理由によっては取り消すことができない。
　
５．むすび
　したがって、特許異議申立ての理由及び証拠方法によっては、本件訂正発明１乃至３についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件訂正発明１乃至３についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、上記のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年１２月２１日（２００４．１２．２１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　重量％で、
　Ｃ　：０．０３〜０．１５％、
　Ｓｉ：２．５〜４．０％、
　Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、
　Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、
　酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、
　Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、
　Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％
を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材とし、このスラブを加熱した後熱延して製造した熱延板を、熱延板焼鈍後仕上げ冷延をし、あるいは中間焼鈍を含む複数の冷延をし、あるいは熱延板焼鈍後中間焼鈍を含む複数の冷延をすることによって製品板厚に仕上げ、脱炭焼鈍した後、鋼板表面にＭｇＯを主成分とした焼鈍分離剤を塗布し、仕上げ焼鈍する一方向性電磁鋼板の製造方法において、仕上焼鈍開始時に焼鈍分離剤塗膜の含水率を０．３〜３％とすることを特徴とする
、２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量でかつ２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げても前記一次被膜が剥離せず、磁区制御後に鉄損Ｗ１７／５０が０．７０Ｗ／ｋｇ以下である
　【請求項２】　重量％で、
　Ｃ　：０．０３〜０．１５％、
　Ｓｉ：２．５〜４．０％、
　Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、
　Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、
　酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、
　Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、
　Ｓｎ：０．０５〜０．５０％、
　Ｃｕ：０．０１〜０．１０％、
　Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％
を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材としたことを特徴とする請求項１記載の超高磁束密度方向性電磁鋼板の製造方法。
　【請求項３】　重量％で、
　Ｃ　：０．０３〜０．１５％、
　Ｓｉ：２．５〜４．０％、
　Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、
　Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、
　酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、
　Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、
　Ｓｂ及びＭｏの一方若しくは双方：０．００３０〜０．３％、
　Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％
を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材としたことを特徴とする請求項１記載の超高磁束密度方向性電磁鋼板の製造方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、トランス等の鉄心として用いられる｛１１０｝＜００１＞方位集積度を高度に発達させた超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　一方向性電磁鋼板は、主にトランスその他の電気機器の鉄心材料として使用されており、励磁特性、鉄損特性当の磁気特製が優れていることが要求されている。励磁特性を表す数値としては、通常８００Ａ／ｍの磁場における磁束密度Ｂ（これをＢ８と以下示す）が使用される。また鉄損特性を表す代表的数値としては、Ｗ１７／５０（周波数５０Ｈｚにおいて１．７Ｔまで磁化させた時の単位ｋｇあたりの鉄損）が用いられる。
　【０００３】
　磁束密度は、鉄損特性の重要支配因子であり、一般的にいって磁束密度が高いほど鉄損は良い。ただし、あまり磁束密度が高くなると、二次再結晶粒が大きくなることに起因して異常渦電流損失が大きくなり鉄損を悪くすることがある。これに対しては、磁区制御することによって二次再結晶粒に関係なく鉄損を改善することができる。
　【０００４】
　一方向性電磁鋼板は、製造工程の仕上焼鈍において、二次再結晶を起こさせて鋼板面に｛１１０｝、圧延方向に＜００１＞を有するいわゆるＧｏｓｓ組織を発達させることによって得られる。そのなかでＢ８≧１．８８Ｔの優れた励磁特性を持つものは高磁束密度一方向性電磁鋼板と呼ばれている。
　【０００５】
　高磁束密度一方向性電磁鋼板の代表的製造方法としては、田口らによる特公昭４０−１５６４４号公報、および特公昭５１−１３４６９号公報が挙げられる。Ｇｏｓｓ組織の二次再結晶を起こさせる主なインヒビターとして前者においては、ＭｎＳおよびＡｌＮを、後者ではＭｎＳ，ＭｎＳｅ，Ｓｂ等を用いている。上記特許に基づく製品は現在、世界的規模で生産されている。特公昭４０−１５６４４号公報によればその製造方法は、熱延板焼鈍を施した後、冷延率８０〜９５％の一回冷延を行うことを特徴としている。
　【０００６】
　また、一方向性電磁鋼板の表面には、電気的に絶縁性を有する被膜が形成されていることが要求される。この被膜は絶縁性を保持する役割の他に、鋼板に張力を付与し鉄損を低減させるといった役割も担っている。そのため、この被膜を均一に形成させることは極めて重要である。
　【０００７】
　高磁束密度一方向性電磁鋼板の被膜は、一次被膜と二次被膜の二段構成である。そのうち一次被膜は、製造工程の脱炭焼鈍において鋼板表面に形成されたＳｉＯ２がその後に塗布された焼鈍分離剤と反応して得られる。一般的に焼鈍分離剤はＭｇＯを主成分としたものが用いられ、仕上焼鈍時にＳｉＯ２と反応してＭｇ２ＳｉＯ４となり、これが一次被膜となる。
　【０００８】
　ところで最近、高嶋らによって、Ｂ８≧１．９５Ｔの極めて優れた励磁特性を持つ超高磁束密度一方向性電磁鋼板が報告されている。その代表的例としては、特開平６−８９８０５号公報が挙げられる。またその製造方法の代表的例としては、特開平６−８８１７１号公報が挙げられる。いずれもスラブ中にＢｉを含むことを特徴としているが、その他は特段、田口らによる特公昭４０−１５６４４号公報で述べられている製造方法と変わりなく、大きな制約もない。
　【０００９】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかし鋼中にＢｉを含むことによると考えられる一次被膜密着性の劣化や、一次被膜形成不良により、製品にならない場合が少なくない。
　【００１０】
　本発明は、かかる問題を回避し、極めて磁束密度の高い一方向性電磁鋼板の一次被膜の安定製造を可能にし、一次被膜密着性の劣化や、一次被膜形成不良を改善することを目的とする。
　【００１１】
　【課題を解決するための手段】
　本発明の要旨は、以下の通りである。
　（１）　重量％で、
　Ｃ　：０．０３〜０．１５％、　　Ｓｉ：２．５〜４．０％、
　Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、
　Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、
　酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、
　Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％
を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材とし、このスラブを加熱した後熱延して製造した熱延板を、熱延板焼鈍後仕上げ冷延をし、あるいは中間焼鈍を含む複数の冷延をし、あるいは熱延板焼鈍後中間焼鈍を含む複数の冷延をすることによって製品板厚に仕上げ、脱炭焼鈍した後、鋼板表面にＭｇＯを主成分とした焼鈍分離剤を塗布し、仕上げ焼鈍する一方向性電磁鋼板の製造方法において、仕上焼鈍開始時に焼鈍分離剤塗膜の含水率を０．３〜３％とすることを特徴とする
、２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量でかつ２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げても前記一次被膜が剥離せず、磁区制御後に鉄損Ｗ１７／５０が０．７０Ｗ／ｋｇ以下である
　【００１２】
　（２）　重量％で、
　Ｃ　：０．０３〜０．１５％、　　Ｓｉ：２．５〜４．０％、
　Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、
　Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、
　酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、
　Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、
　Ｓｎ：０．０５〜０．５０％、　　Ｃｕ：０．０１〜０．１０％、
　Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％
を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材としたことを特徴とする前記（１）記載の超高磁束密度方向性電磁鋼板の製造方法。
　【００１３】
　（３）　重量％で、
　Ｃ　：０．０３〜０．１５％、　　Ｓｉ：２．５〜４．０％、
　Ｍｎ：０．０２〜０．３０％、
　Ｓ及びＳｅの一方若しくは双方：０．００５〜０．０４０％、
　酸可溶性Ａｌ：０．０１５〜０．０４０％、
　Ｎ　：０．００３０〜０．０１５０％、
　Ｓｂ及びＭｏの一方若しくは双方：０．００３０〜０．３％、
　Ｂｉ：０．０００５〜０．０５％
を含有し、残部がＦｅおよび不可避的不純物からなるスラブを出発材としたことを特徴とする前記（１）記載の超高磁束密度方向性電磁鋼板の製造方法。
　【００１４】
　【発明の実施の形態】
　以下本発明について詳細に説明する。
　本発明者はいわゆる超高磁束密度一方向性電磁鋼板の一次被膜を、更に安定して得るべく種々の研究を鋭意重ねた結果、Ｂｉを含んだＭｎＳとＡｌＮを主インヒビターとする一方向性電磁鋼板用スラブ出発材として加熱した後熱延し、熱延板焼鈍後仕上冷延、あるいは中間焼鈍を含む複数の冷延、あるいは熱延板焼鈍後中間焼鈍を含む複数の冷延によって製品板厚に仕上げた後に、脱炭焼鈍し、焼鈍分離剤を塗布後、仕上焼鈍をする超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法において、仕上焼鈍開始時のＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤中の含水率を０．３〜３％とすることによって極めて磁束密度の高い超高磁束密度一方向性電磁鋼板の一次被膜を安定製造することに成功した。
　【００１５】
　まず、本発明の成分条件について説明する。
　Ｃは０．０３％未満では、熱延に先立つスラブ加熱時において結晶粒が異常粒成長し、製品において線状細粒と呼ばれる二次再結晶不良を起こすので好ましくない。一方０．１５％を超えた場合では、冷延後の脱炭焼鈍において脱炭時間が長時間必要となり経済的でないばかりでなく、脱炭が不完全となりやすく、製品での磁気時効と呼ばれる磁性不良を起こすので好ましくない。
　【００１６】
　Ｓｉは鋼の電気抵抗を高めて鉄損の一部を構成する渦電流損失を低減するのに極めて有効な元素であるが、２．５％未満では製品の渦電流損失を抑制できない。また４．０％を超えた場合では、加工性が著しく劣化して常温での冷延が困難になるので好ましくない。
　【００１７】
　Ｍｎは二次再結晶を左右するインヒビターと呼ばれるＭｎＳ、ＭｎＳｅを形成する重要な元素である。０．０２％未満では、二次再結晶を生じさせるのに必要なＭｎＳ等の絶対量が不足するので好ましくない。一方、０．３０％を超えた場合は、スラブ加熱時の固溶が困難になるばかりでなく、熱延時の析出サイズが粗大化しやすくインヒビターとしての最適サイズ分布が損なわれて好ましくない。
　【００１８】
　Ｓ、Ｓｅは上述のＭｎとＭｎＳおよび、またはＭｎＳｅを形成する重要な元素である。０．００５〜０．０４０％の範囲を逸脱すると充分なインヒビター効果が得られないので、この範囲で添加することとした。
　【００１９】
　酸可溶性Ａｌは、高磁束密度一方向性電磁鋼板のための主要インヒビター構成元素であり、０．０１５％未満では量的に不足してインヒビター強度が不足するので好ましくない。一方、０．０４０％超ではインヒビターとして析出させるＡｌＮが粗大化し、結果としてインヒビター強度を低下させるので好ましくない。
　【００２０】
　Ｎは上述の酸可溶性ＡｌとＡｌＮを形成する重要な元素である。上記範囲を逸脱すると充分なインヒビター効果が得られないので０．００３０〜０．０１５０％に限定する必要がある。
　【００２１】
　更にＳｎについては薄手製品の二次再結晶を安定して得る元素として有効であり、また二次再結晶粒径を小さくする作用もあるので必要に応じて添加する。この効果を得るためには、０．０５％以上の添加が必要であり、０．５０％を超えた場合にはその作用が飽和するのでコストアップの点から０．５０％以下に限定する。
　【００２２】
　ＣｕについてはＳｎ添加鋼の一次被膜向上元素として有効であるので必要に応じて添加する。０．０１％未満では効果が少なく、０．１０％を超えると製品の磁束密度が低下するので好ましくない。
　【００２３】
　Ｓｂ、Ｍｏについては薄手製品の二次再結晶を安定して得る元素として有効であるので必要に応じて添加する。この効果を得るためには、０．００３０％以上の添加が必要であり、０．３０％を超えた場合にはその作用が飽和するのでコストアップの点から０．３０％以下に限定する。
　【００２４】
　Ｂｉは本発明であるＢ８≧１．９２Ｔの超高磁束密度一方向性電磁鋼板の安定製造において、その出発材であるスラブ中に必須の元素である。すなわち、磁束密度向上効果がある。０．０００５％未満ではその効果が充分に得られず、また０．０５％を超えた場合は磁束密度向上効果が飽和するだけでなく、熱延コイルの端部に割れが発生するので好ましくない。
　【００２５】
　次に、本発明である一次被膜安定製造による密着性の向上と鉄損改善の方法について説明する。
　上記のごとく成分を調整した超高磁束密度一方向性電磁鋼板製造用溶鋼は、通常の方法で鋳造する。特に鋳造方法に限定はない。次いで通常の熱間圧延によって熱延コイルに圧延される。
　【００２６】
　引き続いて、熱延板焼鈍後仕上げ冷延、あるいは中間焼鈍を含む複数の冷延、あるいは熱延板焼鈍後中間焼鈍を含む複数の冷延によって製品板厚に仕上げるわけであるが、仕上げ冷延前の焼鈍では結晶組織の均質化と、ＡｌＮの析出制御を行う。
　【００２７】
　その後、連続脱炭焼鈍を施した後仕上げ焼鈍する前に、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を塗布する。
　【００２８】
　この焼鈍分離剤は一般にスラリーとして鋼板に塗布し、しかる後に乾燥して仕上焼鈍を実施するが、本発明は仕上げ焼鈍開始時の焼鈍分離剤塗膜中の含水率を０．３〜３％とすることを特徴としている。
　【００２９】
　仕上げ焼鈍後は、連続歪み取り焼鈍・二次被膜塗布および焼き付けを行う。更に必要に応じてレーザー照射、溝形成等の磁区細分化処理を施す。
　【００３０】
　これまで超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造における一次被膜形成については特に言及されていなかった。例えば、特開平６−８８１７１号公報では、全く述べられていない。それにもかかわらず、一次被膜不良になる場合があり、安定製造には至っていないのが現状である。
　【００３１】
　しかし脱炭焼鈍を施した後ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を塗布し、仕上げ焼鈍開始時の焼鈍分離剤の含水率を０．３〜３％とすることによって、｛１１０｝＜００１＞方位集積度が極めて優れた一方向性電磁鋼板の一次被膜の安定形成に極めて重要であることが判明した。
　【００３２】
　図１にＣ：０．０７４％、Ｓｉ：３．２６％、Ｍｎ：０．０８％、Ｓ：０．０２７％、酸可溶性Ａｌ：０．０２５％、Ｎ：０．００８０％、Ｂｉ：０〜０．００５００％を含有するスラブを通常工程で脱炭焼鈍まで行い、その後ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を鋼板片面あたり６ｇ／ｍ２塗布し、仕上げ焼鈍開始時の含水率を０．１〜５％とし、後工程処理した時の、Ｂｉ含有量と仕上げ焼鈍開始時の焼鈍分離剤の含水率と一次被膜評点を示す。評点は以下のようにして決めた。２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げても剥離しない場合をＡ、３０ｍｍ径の丸棒に沿って製品を曲げても剥離しない場合をＢ、３０ｍｍ径の丸棒に沿って製品を曲げると剥離する場合をＣとした。すなわち評点Ａが最も良好で、以下Ｂ、Ｃと続く。
　【００３３】
　図１より、Ｂｉ含有量が５ｐｐｍ未満の場合は、仕上げ焼鈍開始時の焼鈍分離剤の含水率が０．３％未満や３％を超えても一次被膜の評点がＡであるが、Ｂｉ含有量が５ｐｐｍ以上の場合は、０．３〜３％で一次被膜評点がＡであり、この範囲外ではＢ、Ｃであることがわかる。
　【００３４】
　図２は、Ｃ：０．０８０％、Ｓｉ：３．２８％、Ｍｎ：０．０８％、Ｓ：０．０２４％、酸可溶性Ａｌ：０．０２５％、Ｎ：０．００８８％、Ｂｉ：０．００８７％を含有するスラブを通常工程で脱炭焼鈍まで行い、その後ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤を鋼板片面あたり６ｇ／ｍ２塗布し、仕上げ焼鈍開始時の含水率を０．１〜５％とし、１２００℃の仕上げ焼鈍、二次被膜塗布、さらにはレーザー照射による磁区制御を施した時の、含水率と一次被膜量と鉄損Ｗ１７／５０を示す。含水率を０．３〜３％とすることによって、一次被膜量が２．５ｇ／ｍ２以上得られるため、付与張力も充分となり優れた鉄損が得られていることがわかる。
　【００３５】
　これは、以下のことが主原因と考えている。仕上げ焼鈍は一般的にコイル状で行われるが、ＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤によって持ち込まれた水分によって必要を超えて酸化度が高まると、Ｂｉ系酸化物とＳｉ系酸化物やＡｌ系酸化物との間に低融点複合酸化物が生成し、一次被膜形成不良が生じる。逆にＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤によって持ち込まれた水分による酸化度が必要未満に下がると、一次被膜の主化合物となるＭｇ２ＳｉＯ４の形成反応が進まず、一次被膜形成不良が生じる。
　【００３６】
　しかし、仕上げ焼鈍開始時の焼鈍分離剤の含水率を適正に制御することによって、一次被膜形成が安定して行われたと考えられる。仕上げ焼鈍開始時の焼鈍分離剤塗膜の含水率は、スラリー状の焼鈍分離剤を鋼板に塗布した後の乾燥時の板温、乾燥後仕上げ焼鈍開始時までの経過時間やＭｇＯのＩｇ−ｌｏｓｓ等によって異なる。例えば、スラリー状の焼鈍分離剤を塗布し乾燥する際の板温が低ければ含水率が増加する。また、乾燥後仕上げ焼鈍開始時までの経過時間が長くなると焼鈍分離剤塗膜は吸湿し含水率が増加する傾向にある。従って、これらを適度に制御することにより仕上げ焼鈍開始時の含水率を本発明範囲内とすることが重要となる。
　【００３７】
　高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造において、一次被膜を安定的に形成させる方法は、これまでに様々述べられている。例えば、特開昭５９−５６５８２号公報、特開昭６２−５４０８５号公報、特開平２−２５９０１７号公報が挙げられる。これらはいずれも焼鈍分離剤中の成分を規定したり、焼鈍分離剤塗布量を規定したり、脱炭焼鈍によって形成された表面酸化層の性質を規定するものである。
　【００３８】
　これらに対し本発明は、一次被膜形成に多大な影響を及ぼす地鉄中のＢｉに着眼して、その酸化物がＳｉ系酸化物やＡｌ系酸化物との低融点複合酸化物生成することにより一次被膜形成不良を生じさせると考えているところが大きく違う。そしてその挙動を仕上げ焼鈍開始時の焼鈍分離剤塗膜の含水率によって制御しようとするものであり、従来技術とはまったく異なる。
　【００３９】
　【実施例】
［実施例１］
　Ｃ：０．０７４％、Ｓｉ：３．２６％、Ｍｎ：０．０８％、Ｓ：０．０２７％、酸可溶性Ａｌ：０．０２５％、Ｎ：０．００８０％、Ｂｉ：０．００８７％を含有するスラブを１３６０℃で加熱後直ちに熱延して２．３ｍｍ厚の熱延コイルとした。次いで得られた熱延コイルに１０８０℃の焼鈍を施し、一回冷延で０．２２０ｍｍ厚とした後、８５０℃で脱炭焼鈍を行った。
　【００４０】
　その後、ＴｉＯ２が３％添加されたＭｇＯ焼鈍分離剤を鋼板に塗布後、乾燥する際の板温を変更することにより含水率を０．１〜４．８％として、１２００℃の仕上げ焼鈍、二次被膜塗布、さらにはレーザー照射による磁区制御を行った。仕上げ焼鈍後に一次被膜量測定、レーザー照射による磁区制御後に鉄損測定を実施した。一次被膜量と鉄損Ｗ１７／５０を表１に示す。
　【００４１】
　【表１】
　【００４２】
　表１より明らかなように、含水率が０．３〜３％で、２．５ｇ／ｍ２以上の良好な一次被膜量が形成されている。またこのことによって、０．７０Ｗ／ｋｇ以下の極めて優れた鉄損が得られている。
　【００４３】
［実施例２］
　Ｃ：０．０７５％、Ｓｉ：３．２２％、Ｍｎ：０．０８％、Ｓ：０．０２７％、酸可溶性Ａｌ：０．０２５％、Ｎ：０．００８０％、Ｂｉ：０．０４６％を含有するスラブを１３６０℃で加熱後直ちに熱延して２．３ｍｍ厚の熱延コイルとした。得られた熱延コイルを酸洗後１．６０ｍｍに予備冷延し、１０００℃の焼鈍後０．２００ｍｍとした。その後ＭｇＯにＴｉＯ２が１０％、Ｎａ２Ｂ４Ｏ７が０．６％添加された焼鈍分離剤を塗布後、乾燥する際の板温を変更することにより仕上げ焼鈍開始時の含水率を０．１〜５．０％として、１２００℃の仕上げ焼鈍、二次被膜塗布、さらにはレーザー照射による磁区制御を行った。仕上げ焼鈍後に一次被膜測定、レーザー照射による磁区制御後に鉄損測定を実施した。
　【００４４】
　一次被膜評点、一次被膜量と鉄損Ｗ１７／５０を表２に示す。評点は以下のようにして決めた。２０ｍｍ径の丸棒にそって製品を曲げても剥離しない場合をＡ、３０ｍｍ径の丸棒に沿って製品を曲げても剥離しない場合をＢ、３０ｍｍ径の丸棒に沿って製品を曲げると剥離する場合をＣとした。すなわち評点Ａが最も良好で、以下Ｂ、Ｃと続く。
　【００４５】
　【表２】
　【００４６】
　表２より明らかなように、含水率が０．３〜３％で、２．５ｇ／ｍ２以上の一次被膜量と一次被膜密着性評点Ａが得られている。またこのことによって、０．７０Ｗ／ｋｇ以下の極めて優れた鉄損が得られている。
　【００４７】
［実施例３］
　Ｃ：０．０７８％、Ｓｉ：３．３０％、Ｍｎ：０．０８％、Ｓ：０．０２５％、酸可溶性Ａｌ：０．０２９％、Ｎ：０．００８４％、Ｓｎ：０．１４％、Ｃｕ：０．０６０％を含有する溶鋼にＢｉを０．０１２２％添加含有したスラブを１３５０℃で加熱後直ちに熱延して２．０ｍｍ厚の熱延コイルとした。次いで、得られた熱延コイルに１０５０℃の焼鈍を施し、二回冷延で０．２２０ｍｍ厚とした後、８４０℃で脱炭焼鈍を行った。
　【００４８】
　その後、ＴｉＯ２が８％、Ｓｂ２（ＳＯ４）３が０．１％添加されたＭｇＯ焼鈍分離剤を鋼板に塗布後、乾燥する際の板温を変更することにより仕上げ焼鈍開始時の含水率を０．１〜５．３％として１１８０℃の仕上げ焼鈍を行った。水洗後、一次被膜測定を実施した。一次被膜密着性評点と一次被膜量を表３に示す。評点は実施例２の評価方法と同一である。
　【００４９】
　【表３】
　【００５０】
　表３より明らかなように、含水率が０．３〜３％で、２．５ｇ／ｍ２以上の良好な一次被膜量で一次被膜密着性評点Ａが得られている。
　【００５１】
［実施例４］
　Ｃ：０．０７８％、Ｓｉ：３．３０％、Ｍｎ：０．０８％、Ｓｅ：０．０２５％、酸可溶性Ａｌ：０．０２５％、Ｎ：０．００８４％、Ｓｂ：０．０２２％、Ｍｏ：０．０１４％、Ｂｉ：０．００８０％を含有するスラブを１３５０℃で加熱後直ちに熱延して２．３ｍｍ厚の熱延コイルとした。得られた熱延コイルを１０００℃の中間焼鈍を含む二回冷延で０．２２０ｍｍ厚とした後、８６０℃で脱炭焼鈍を行った。
　【００５２】
　その後、ＴｉＯ２が１０％、ＳｒＳＯ４が０．３％添加されたＭｇＯ焼鈍分離剤を鋼板に塗布後、乾燥する際の板温を変更することにより仕上げ焼鈍開始時の含水率を０．１〜５．５％として１２００℃の仕上げ焼鈍を行った。水洗後、一次被膜測定を実施した。一次被膜密着性評点と一次被膜量を表４に示す。評点は実施例２の評価方法と同一である。
　【００５３】
　【表４】
　【００５４】
　表４より明らかなように、含水率が０．３〜３％で、２．５ｇ／ｍ２以上の良好な一次被膜量で一次被膜密着性評点Ａが得られている。
　【００５５】
　【発明の効果】
　Ｂｉを添加含有した一方向性電磁鋼板用スラブから得た熱延コイルを、熱延板焼鈍後仕上げ冷延、あるいは中間焼鈍を含む複数の冷延、あるいは熱延板焼鈍後中間焼鈍を含む複数の冷延によって製品板厚に仕上げた後に、脱炭焼鈍し、焼鈍分離剤を塗布後、仕上げ焼鈍をする超高磁束密度一方向性電磁鋼板の製造方法において、仕上焼鈍開始時のＭｇＯを主成分とする焼鈍分離剤の含水率を０．３〜３％とすることによって、一次被膜の良好な超高磁束密度一方向性電磁鋼板が得られるとともに、磁区細分化処理後の鉄損特性も極めて優れており、工業的に非常に価値の高い有益なものといえる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　Ｂｉ含有量と、仕上げ焼鈍開始時の焼鈍分離剤の含水率と、一次被膜密着性評点との関係を示す図表である。
　【図２】
　仕上げ焼鈍開始時の焼鈍分離剤の含水率と、一次被膜量と、レーザー照射による磁区制御後の鉄損Ｗ１７／５０との関係を示す図表である。