(57)【要約】【課題】光反射性の良好な樹脂組成物用の充填材を提供する。【解決手段】樹脂組成物２０用の第１充填材２０２は、粒状の母材２０２ａと、母材２０２ａの粒子の外表面の少なくとも一部を覆う被覆部材２０２ｂと、を備える。母材２０２ａは、第２族元素を化学組成として含む第１無機化合物であり、被覆部材２０２ｂは、第１無機化合物の化学組成に含まれている第２族元素を化学組成として含み、第１無機化合物と異なる第２無機化合物である。【選択図】図２Ｂ
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒状の母材と、前記母材の粒子の外表面の少なくとも一部を覆う被覆部材と、を備える樹脂組成物用の充填材であって、
前記母材は、第２族元素を化学組成として含む第１無機化合物であり、
前記被覆部材は、前記第１無機化合物の化学組成に含まれている前記第２族元素を化学組成として含み、前記第１無機化合物と異なる第２無機化合物である、充填材。
【請求項２】
前記第２無機化合物は、前記第１無機化合物の化学組成として含まれている前記第２族元素の、フッ化物、リン酸塩、及び硫酸塩から選択される化合物である、請求項１に記載の充填材。
【請求項３】
前記母材と前記被覆部材との間の少なくとも一部は連続して形成されている、請求項１又は請求項２に記載の充填材。
【請求項４】
前記第２族元素は、Ｃａ又はＭｇである、請求項１乃至請求項３の何れか一項に記載の充填材。
【請求項５】
前記第１無機化合物は、ケイ酸カルシウムである、請求項１乃至請求項４の何れか一項に記載の充填材。
【請求項６】
前記第１無機化合物は、ワラストナイトである、請求項１乃至請求項５の何れか一項に記載の充填材。
【請求項７】
前記母材は、平均繊維径が０．１μｍ以上１５μｍ以下であり、平均繊維長が１μｍ以上１００μｍ以下であり、平均アスペクト比が３以上の繊維状である、請求項１乃至請求項６の何れか一項に記載の充填材。
【請求項８】
前記被覆部材は、前記母材の粒子の外表面の略全体を連続して被覆している、請求項１乃至請求項７の何れか一項に記載の充填材。
【請求項９】
請求項１乃至請求項８の何れか一項に記載の充填材が透光性の樹脂に分散されており、前記樹脂は前記母材よりも屈折率が低く、前記樹脂は前記被覆部材よりも屈折率が高い、樹脂組成物。
【請求項１０】
請求項１乃至請求項８の何れか一項に記載の充填材が透光性の樹脂に分散されており、前記母材の屈折率は１．６０〜１．８０、前記樹脂の屈折率は１．４８〜１．５９、前記被覆部材の屈折率は１．３５〜１．４７である、樹脂組成物。
【請求項１１】
発光素子を配置するための凹部を有し、前記凹部の内面の少なくとも一部が請求項９又は請求項１０に記載の樹脂組成物からなる、発光装置用のパッケージ。
【請求項１２】
請求項１１に記載のパッケージと、前記凹部内に配置された前記発光素子と、を備える、発光装置。
【請求項１３】
第２族元素を化学組成として含む第１無機化合物からなる粒状の母材に化学的表面処理を施すことで、前記第１無機化合物の化学組成として含まれている前記第２族元素を化学組成として含み、前記第１無機化合物と異なる第２無機化合物からなる被覆部材を前記母材の外表面に形成する第１工程と、
前記被覆部材が溶融し、かつ、前記母材が溶融しない温度に加熱して前記被覆部材を溶融することで、前記被覆部材による前記母材の外表面の被覆面積を拡張する第２工程と、を含む、充填材の製造方法。
【請求項１４】
前記第１工程において形成される前記被覆部材は、粒子径（モード径）が５ｎｍ以上７００ｎｍ以下のナノ粒子からなる、請求項１３に記載の充填材の製造方法。
【請求項１５】
前記第２無機化合物は、前記第１無機化合物の化学組成として含まれている前記第２族元素の、フッ化物、リン酸塩、及び硫酸塩から選択される化合物である、請求項１３又は請求項１４に記載の充填材の製造方法。
【請求項１６】
前記被覆面積を拡張する工程において、前記被覆部材の溶融は、還元雰囲気又は不活性ガス雰囲気で行う、請求項１３乃至請求項１５の何れか一項に記載の充填材の製造方法。
【請求項１７】
前記化学的表面処理は、フッ化アンモニウムの水溶液を用い、
前記第２無機化合物は、その化学組成として含まれる前記第２族元素のフッ化物である、請求項１３乃至請求項１６の何れか一項に記載の充填材の製造方法。
【請求項１８】
請求項１３乃至請求項１７の何れか一項に記載の充填材の製造方法によって前記充填材を準備する工程と、
前記充填材と、樹脂とを混合する工程と、を含み、前記樹脂は前記母材よりも屈折率が低く、前記樹脂は前記被覆部材よりも屈折率が高い、樹脂組成物の製造方法。
【請求項１９】
請求項１８に記載の樹脂組成物の製造方法によって前記樹脂組成物を準備する工程と、
前記樹脂組成物を用いて、発光素子を配置するための凹部を有する樹脂成形体を形成する工程と、を含む、発光装置用のパッケージの製造方法。
【請求項２０】
請求項１９に記載のパッケージの製造方法によって前記パッケージを準備する工程と、
前記パッケージの前記凹部に前記発光素子を配置する工程と、を含む、発光装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
充填材、樹脂組成物、パッケージ、発光装置及びそれらの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
光反射性物質を含有する樹脂組成物は、発光装置のパッケージとして広く用いられている。また、近年の発光装置の小型化や薄型化に伴い、樹脂組成物の機械強度の向上が求められている。例えば、特許文献１には、ワラストナイトからなる繊維状の充填材を添加することで、機械強度の向上を図った樹脂組成物が提案されている。
【０００３】
前記したワラストナイトは、天然鉱物であるケイ酸塩鉱物を粉砕することで繊維状にし、樹脂組成物の充填剤として使用される。従って、ケイ酸塩鉱物の採掘中に、鉱物であるマグネタイト（Ｆｅ３Ｏ４）が不可避的不純物として混入する場合がある。また、ケイ酸塩鉱物の採掘や粉砕に使用される工具が摩耗し、不可避的不純物として鉄が混入する場合もある。そして、ケイ酸塩鉱物において、一旦混入した鉄やマグネタイト（以下、「鉄成分」ともいう）を除去して純粋なワラストナイトを得ることは困難である。そうすると、例えば、不可避的不純物を含むワラストナイトを含有する樹脂組成物を発光装置のパッケージに用いると、発光素子から照射された光が、ワラストナイトに含有されている鉄成分に吸収され易くなり、前記した光が反射し難くなる。その結果、発光装置の光取り出し効率の低下を招くという事情がある。
【０００４】
そこで、特許文献２には、ワラストナイトからなる繊維状の粒子の外表面を粒状の光反射部材で被覆して、樹脂組成物の充填材として用いることが提案されている。これによって、樹脂組成物の機械強度の向上と光反射性の向上との両立を図っている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００２−２９４０７０号公報
【特許文献２】特開２０１５−５６７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献２に記載の樹脂組成物に用いられる充填材は、母材とは別個に準備した粒状の光反射部材を、母材の外表面にファンデルワールス力や凝集力又は接着剤を用いて接合したものである。このため、製造過程において母材から光反射部材が剥離して、光反射性が低下するおそれがある。また、光反射部材が粒状であるため、この充填材には、光反射性の更なる向上の余地がある。
本開示に係る実施形態は、光反射性の良好な充填材、機械強度と光反射性とが良好な樹脂組成物、機械強度と光取り出し効率とが良好なパッケージ及び発光装置、並びにそれらの製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本開示の実施形態に係る充填剤は、粒状の母材と、前記母材の粒子の外表面の少なくとも一部を覆う被覆部材と、を備える樹脂組成物用の充填材であって、前記母材は、第２族元素を化学組成として含む第１無機化合物であり、前記被覆部材は、前記第１無機化合物の化学組成に含まれている前記第２族元素を化学組成として含み、前記第１無機化合物と異なる第２無機化合物である。
【０００８】
本開示の実施形態に係る樹脂組成物は、前記した充填材が透光性の樹脂に分散されており、前記樹脂は前記母材よりも屈折率が低く、前記樹脂は前記被覆部材よりも屈折率が高い。
本開示の実施形態に係る樹脂組成物は、前記した充填材が透光性の樹脂に分散されており、前記母材の屈折率は１．６０〜１．８０、前記樹脂の屈折率は１．４８〜１．５９、前記被覆部材の屈折率は１．３５〜１．４７である。
本開示の実施形態に係るパッケージは、発光素子を配置するための凹部を有し、前記凹部の内面の少なくとも一部が前記した樹脂組成物からなる。
本開示の実施形態に係る発光装置は、前記したパッケージと、前記凹部内に配置された前記発光素子と、を備える。
【０００９】
本開示の実施形態に係る充填剤の製造方法は、第２族元素を化学組成として含む第１無機化合物からなる粒状の母材に化学的表面処理を施すことで、前記第１無機化合物の化学組成として含まれている前記第２族元素を化学組成として含み、前記第１無機化合物と異なる第２無機化合物からなる被覆部材を前記母材の外表面に形成する第１工程と、前記被覆部材が溶融し、かつ、前記母材が溶融しない温度に加熱して前記被覆部材を溶融することで、前記被覆部材による前記母材の外表面の被覆面積を拡張する第２工程と、を含む。
【００１０】
本開示の実施形態に係る樹脂組成物の製造方法は、前記した充填材の製造方法によって前記充填材を準備する工程と、前記充填材と、樹脂とを混合する工程と、を含み、前記樹脂は前記母材よりも屈折率が低く、前記樹脂は前記被覆部材よりも屈折率が高い。
本開示の実施形態に係るパッケージの製造方法は、前記した樹脂組成物の製造方法によって前記樹脂組成物を準備する工程と、前記樹脂組成物を用いて、発光素子を配置するための凹部を有する樹脂成形体を形成する工程と、を含む。
本開示の実施形態に係る発光装置の製造方法は、前記したパッケージの製造方法によって前記パッケージを準備する工程と、前記パッケージの前記凹部に前記発光素子を配置する工程と、を含む。
【発明の効果】
【００１１】
本開示に係る実施形態によれば、光反射性の良好な充填材、機械強度と光反射性とが良好な樹脂組成物、機械強度と光取り出し効率とが良好なパッケージ及び発光装置、並びにそれらの製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】実施形態に係る発光装置の構成を示す斜視図である。
【図２Ａ】実施形態に係る発光装置の構成を示す断面図であり、図１のＩＩＡ−ＩＩＡ線における断面を示す。
【図２Ｂ】実施形態に係る樹脂組成物の構成を示す模式図であり、図２Ａに示した発光装置における樹脂成形体の領域ＩＩＢの部分拡大図である。
【図３】実施形態に係る発光装置の製造方法の流れを示すフローチャートである。
【図４Ａ】実施形態に係る発光装置の製造方法において、第１充填材の原材料である第１無機化合物の粒子を示す断面図である。
【図４Ｂ】実施形態に係る発光装置の製造方法において、表面処理工程後の第１充填材の粒子を示す断面図である。
【図４Ｃ】実施形態に係る発光装置の製造方法において、加熱処理工程後の第１充填材の粒子の一例を示す断面図である。
【図４Ｄ】実施形態に係る発光装置の製造方法において、加熱処理工程後の第１充填材の粒子の他の例を示す断面図である。
【図５Ａ】実施例において、表面処理工程を行う前の第１充填材を示す写真である。
【図５Ｂ】図５Ａの拡大写真である。
【図６Ａ】実施例において、表面処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。
【図６Ｂ】図６Ａの拡大写真である。
【図７Ａ】実施例において、８５０℃で加熱処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。
【図７Ｂ】図７Ａの拡大写真である。
【図８Ａ】実施例において、９００℃で加熱処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。
【図８Ｂ】図８Ａの拡大写真である。
【図９Ａ】実施例において、９５０℃で加熱処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。
【図９Ｂ】図９Ａの拡大写真である。
【図１０Ａ】実施例において、９７０℃で加熱処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。
【図１０Ｂ】図１０Ａの拡大写真である。
【図１１Ａ】実施例において、１０００℃で加熱処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。
【図１１Ｂ】図１１Ａの拡大写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本開示の実施形態に係る発光装置について説明する。
なお、以下の説明において参照する図面は、本発明の実施形態を概略的に示したものであるため、各部材のスケールや間隔、位置関係などが誇張、あるいは、部材の一部の図示が省略されている場合がある。また、斜視図とその断面図において、各部材のスケールや間隔が一致しない場合もある。また、以下の説明では、同一の名称及び符号については原則として同一又は同質の部材を示しており、詳細な説明を適宜省略することとする。
【００１４】
また、実施形態に係る発光装置及びその製造方法において、「上」、「下」、「左」及び「右」などは、状況に応じて入れ替わるものである。本明細書において、「上」、「下」などは、説明のために参照する図面において構成要素間の相対的な位置を示すものであって、特に断らない限り絶対的な位置を示すことを意図したものではない。
また、粒径は、特に断りのない限り、Ｆ．Ｓ．Ｓ．Ｓ．Ｎｏ（Fisher Sub Sieve Sizer's No）における空気透過法で得られる平均粒径によって示すことができる。具体的には、気温２５℃、湿度７０％の環境下において、１ｃｍ3分の試料を計り取り、専用の管状容器にパッキングした後に一定圧力の乾燥空気を流し、差圧から比表面積を読み取り平均粒径に換算した値である。
【００１５】
＜実施形態＞
［発光装置の構成］
実施形態に係る発光装置の構成について、図１〜図２Ｂを参照して説明する。
図１は、実施形態に係る発光装置の構成を示す斜視図である。図２Ａは、実施形態に係る発光装置の構成を示す断面図であり、図１のＩＩＡ−ＩＩＡ線における断面を示す。図２Ｂは、実施形態に係る樹脂組成物の構成を示す模式図であり、図２Ａに示した発光装置における樹脂成形体の領域ＩＩＢの部分拡大図である。
図１及び図２Ａにおいて、説明の便宜上、ＸＹＺ座標軸を用いて観察方向を示している。細長い略直方体形状の発光装置１の長手方向をＸ軸方向とし、短手方向をＹ軸方向とし、厚さ方向をＺ軸方向としている。
【００１６】
本実施形態に係る発光装置１は、凹部２ａを有するパッケージ２と、パッケージ２の凹部２ａの底面２ｂに配置される発光素子３と、凹部２ａ内に設けられて発光素子３を封止する透光性の封止部材４と、を備えている。また、パッケージ２は、一対のリード電極２１と、一対のリード電極２１を保持する樹脂成形体２２と、を有している。
発光装置１は、外形が細長い略直方体であり、Ｚ軸方向の寸法である厚さが薄く形成されている。発光装置１は、Ｚ軸のマイナス方向の端面が実装面である。また、凹部２ａは、Ｙ軸のマイナス方向の端面側に開口するように設けられている。従って、発光装置１は、実装面に平行な方向に光を出射するサイドビュー型の実装に適している。
【００１７】
本実施形態に係る発光装置１は、パッケージ２の樹脂成形体２２を、樹脂２０１に機械強度を向上させるための第１充填材２０２を含有させた樹脂組成物２０を用いて形成している。また、第１充填材２０２は、繊維状の母材２０２ａと、光反射性を高めるために母材２０２ａの表面に設けられた被覆部材２０２ｂと、で構成されている。また、樹脂組成物２０は、光反射性を高めるための第２充填材２０３や、その他の充填材を含有するものであってもよい。
【００１８】
（パッケージ）
パッケージ２は、一対のリード電極２１と、一対のリード電極２１を互いに離間するように保持する樹脂成形体２２と、を有している。本実施形態おいて、パッケージ２は、実装面であるＺ軸のマイナス方向の端面に対して横向きに開口する凹部２ａを有している。従って、凹部２ａの底面２ｂは、実装面に対して略垂直に設けられている。
凹部２ａは、底面２ｂが一対のリード電極２１と樹脂成形体２２とで構成され、側面が樹脂成形体２２の側壁２２ａで構成されている。側壁２２ａは、凹部２ａの上下方向であるＺ軸方向の端面に設けられた部分が、横方向であるＸ軸方向の端面に設けられた部分と比べて薄く形成されている。
【００１９】
凹部２ａ内には発光素子３が配置されており、側壁２２ａは、発光素子３を囲むように設けられている。側壁２２ａの内側面は、凹部２ａの底面２ｂ側から開口側に向かって広がるように、底面２ｂに対して所定角度で傾斜して形成されている。これによって、発光素子３から側方へ出射する光は、側壁２２ａによって開口側へ反射されてパッケージ２から外部に取り出される。
また、樹脂成形体２２は、発光素子３からの光を反射して凹部２ａの開口から効率よく取り出すことができるように、光反射性の良好な樹脂組成物２０を用いて形成されている。
【００２０】
近年、発光装置の小型化の要望が高まりに伴い、パッケージの薄型化が進んでいる。そのため、具体的には、発光素子３の周囲を囲む樹脂成形体２２の一部の厚さが、例えば、１００μｍ以下、更には５０μｍ以下とすることが望まれている。
本実施形態におけるパッケージ２は、凹部２ａの開口が長円形であり、凹部２ａの開口の長手方向に沿った側壁２２ａを薄く形成することで、凹部２ａの寸法を変えずにパッケージ２の厚さ方向の外形寸法を小さくできる。これによって、薄型の発光装置１を提供することができる。
【００２１】
ここで、側壁２２ａは、繊維状の第１充填材２０２を含有する樹脂組成物２０を用いて形成されることで、薄型に形成しても必要な機械強度を得ることができる。また、側壁２２ａは、第１充填材２０２として、光反射性を向上させるための被覆部材２０２ｂが設けられることで、薄型に形成しても必要な光反射性を得ることができる。
なお、本実施形態におけるパッケージ２は、凹部２ａの開口が長円形であるが、円形、楕円形、矩形、その他の多角形などであってもよい。
【００２２】
（リード電極）
リード電極２１は、外部電源と発光素子３とを接続するための配線である。本実施形態におけるパッケージ２は、発光素子３のアノード及びカソードに対応して、一対のリード電極２１が設けられている。発光素子３が複数個搭載される場合は、これらの発光素子３の電気的な接続様式に応じて、３個以上のリード電極２１を備えるようにしてもよい。
【００２３】
一対のリード電極２１は、凹部２ａの底面２ｂにおいて、樹脂成形体２２から露出して形成されている。一対のリード電極２１は、凹部２ａの底面２ｂの面積の半分以上を占めるように配置されている。発光素子３は、リード電極２１の底面２ｂに露出している部分において、ワイヤや半田などの導電性部材を用いてリード電極２１と電気的に接続されている。また、本実施形態において、発光素子３は、リード電極２１の底面２ｂに露出している部分に接合されている。
また、一対のリード電極２１のそれぞれは、樹脂成形体２２から外部に突出して設けられたアウター部を有しており、アウター部が折り曲げられ、パッケージ２の実装面である下面側に配置されている。発光装置１は、パッケージ２の下面側に配置されたリード電極２１のアウター部で、外部の回路基板などと接合される。
【００２４】
なお、リード電極２１は、パッケージ２の形状に応じて、どのような形状とすることもでき、例えば、板状、塊状、膜状であってもよく、波形状や凹凸を有するものであってもよい。リード電極２１の厚さは一定であってもよいし、部分的に厚い部分又は部分的に薄い部分があってもよい。リード電極２１の幅は、特に限定されないが、放熱性が向上するので、より広い方が好ましい。リード電極２１の材料は特に限定されず、電気伝導率及び熱伝導率の比較的大きな材料で形成する方が好ましい。このような材料で形成することにより、発光素子３から発生する熱を効率的に外部に逃がすことができる。例えば、リード電極２１の材料は、２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）程度以上の熱伝導率を有しているもの、比較的大きい機械強度を有するもの、あるいは打ち抜きプレス加工又はエッチング加工などが容易なものが好ましい。具体的なリード電極２１の材料としては、銅、アルミニウム、金、銀、タングステン、鉄、ニッケルなどの金属又は鉄−ニッケル合金、燐青銅などの合金が挙げられる。また、リード電極２１の表面には、搭載される発光素子３からの光を効率よく取り出すために銀、アルミニウムなどの、光反射性の良好な金属のメッキが施されていることが好ましい。メッキ表面の光沢度は、光取り出し効率、製造コストの面から見て、０．２〜２．０の範囲が好ましい。
【００２５】
（樹脂成形体）
樹脂成形体２２は、リード電極２１を保持し、リード電極２１とともに、発光素子３を搭載するための凹部２ａを構成する部材である。樹脂成形体２２は、少なくとも凹部２ａの側面を形成する側壁２２ａが、機械強度に優れ、光反射性の良好な樹脂組成物２０を用いて形成されている。
樹脂成形体２２は、トランスファー成形法、射出成形法、圧縮成形法、押出成形法などの公知の樹脂成形法によって形成することができる。
【００２６】
（樹脂組成物）
樹脂組成物２０は、透光性を有する樹脂２０１に、機械強度及び光反射性を高めるための第１充填材２０２を含有して構成されている。本実施形態における樹脂組成物２０は、更に光反射性を高めるための第２充填材２０３を含有している。
樹脂組成物２０は、第１充填材２０２及び第２充填材２０３に加えて、その好ましい特性を損なわない範囲で、従来から合成樹脂用に用いられているその他の材料を配合してもよい。このような材料として、例えば、タルク、シリカ、酸化亜鉛などの無機充填材、難燃剤、可塑剤、拡散剤、染料、顔料、離型剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、熱安定剤などの１種又は２種以上を挙げることができる。顔料は、白色顔料を含む。
【００２７】
（樹脂）
樹脂２０１は、良好な透光性を有するものが好ましく、液晶ポリマー、ポリアミド樹脂、ポリフタルアミド樹脂、ポリブチレンテレフタレートなどの熱可塑性樹脂を用いることができる。また、樹脂２０１は、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂などの熱硬化性樹脂を用いることもできる。熱可塑性樹脂はセラミックスに比べて極めて安価であるため、安価な発光装置を提供することができる。また、熱硬化性樹脂は熱可塑性樹脂よりも耐熱性に優れているため、耐熱性に優れた発光装置を提供することができる。
【００２８】
（第１充填材）
第１充填材２０２は、樹脂組成物２０を用いた樹脂成形体２２の機械強度を高めるために樹脂２０１に含有される粒状のフィラーである。第１充填材２０２の粒子の形状は、樹脂成形体２２の機械強度を高める観点からは、繊維状、針状、棒状などの長尺形状であることが好ましく、また、第１充填材２０２の粒子は、ある程度の大きさを有することが好ましい。第１充填材２０２の粒子が大きすぎると、形成される樹脂成形体２２の表面に凹凸が生じ、封止部材４との密着性が不足して、剥離が生じる恐れがある。また、樹脂成形体２２中に占める第１充填材２０２の体積の総和を一定とした場合、第１充填材２０２の個々の粒子の体積が小さいほど、第１充填材２０２の表面積の総和は大きくなる。樹脂成形体２２中の第１充填材２０２の表面積の総和が大きいほど、形成される樹脂成形体２２の光反射性をより高めることができる。
【００２９】
以上の点を考慮すると、第１充填材２０２の粒子の大きさは、短径である平均繊維径が、好ましくは０．１μｍ〜３０μｍ、より好ましくは０．１μｍ〜１５μｍ、更に好ましくは２μｍ〜７μｍであり、長径である平均繊維長が、好ましくは１μｍ〜１００μｍ、より好ましくは３μｍ〜１００μｍ、更に好ましくは２０μｍ〜５０μｍであり、長径と短径の比である平均アスペクト比が、好ましくは３以上、より好ましくは３〜５０、更に好ましくは５〜３０である。
【００３０】
また、樹脂組成物２０における第１充填材２０２の含有量は、好ましくは５〜７０質量％、より好ましくは１０質量％〜７０質量％である。第１充填材２０２の含有量をこの範囲とすることで、発光装置１のパッケージ２に必要とされる機械的や光学的な各種特性を高い水準で満足する樹脂成形体２２を得ることができる。
なお、第１充填材２０２は、粒子の形状が異なるものを２種以上併用するようにしてもよい。
【００３１】
また、樹脂成形体２２内において、第１充填材２０２の長尺形状の粒子は、ランダムに色々な向きを向いていることが好ましい。これによって樹脂成形体２２の機械強度を等方性に近づけることができる。更に、樹脂成形体２２及び封止部材４の機械強度を、共に等方性とすることで、これらの部材の温度変化に伴う収縮膨張挙動を同じにすることができ、樹脂成形体２２と封止部材４との界面における剥離を抑制することができる。
【００３２】
一方、樹脂成形体２２内において、第１充填材２０２の長尺状の粒子は、所定の方向を向くように配置されていてもよい。樹脂成形体２２を成形する際に所定の圧力を加えて樹脂組成物２０を流し込むため、第１充填材２０２の粒子の向きが揃って、形成される樹脂成形体２２の機械強度が異方性を示すことがある。これによって、樹脂成形体２２の所定の方向の機械強度を高めるようにすることができる。
【００３３】
（母材、被覆部材）
また、樹脂組成物２０の光反射性を高めるために、第１充填材２０２は、母材２０２ａの表面に、透光性の良好な被覆部材２０２ｂが設けられている。被覆部材２０２ｂは、母材２０２ａよりも透光性が良好な材料を用いることが好ましい。また、母材２０２ａは樹脂２０１よりも屈折率が高く、被覆部材２０２ｂは樹脂２０１よりも屈折率が低くなるように各部材の材料を用いることがより好ましい。このように構成することで、第１充填材２０２が、被覆部材２０２ｂを有さない母材２０２ａのみからなる場合よりも、樹脂組成物２０の光反射性を高めることができる。
また、被覆部材２０２ｂは、母材２０２ａの粒子ごとに、母材２０２ａの表面の少なくとも一部を被覆するように設けられていればよい。樹脂組成物２０の光反射性を高めるためには、被覆部材２０２ｂを母材２０２ａの表面の全体を被覆するように設けることがより好ましい。
【００３４】
機械強度を高めるための第１充填材２０２として、例えば、ケイ酸カルシウムの一種であるワラストナイトを挙げることができる。ワラストナイトは、前記したように、不可避な不純物として鉄成分が混入する。鉄成分が不純物として混入すると、発光素子３からの光や、その光を蛍光体などによって波長変換した光を吸収し易くなる。フィラーと樹脂２０１との屈折率差に基づき、その界面で光が反射されるが、界面に入射される光の一部はフィラー内に伝播して、不純物である鉄成分によって吸収される。このため、ワラストナイトを用いたフィラーを用いると、樹脂組成物２０は、良好な光反射性が得られないことがある。
【００３５】
例えば、母材２０２ａの屈折率は１．６０〜１．８０であり、樹脂２０１の屈折率は１．４８〜１．５９であり、被覆部材２０２ｂの屈折率は１．３５〜１．４７であることが好ましい。この範囲にある部材を用いることで光反射率を高めることができる。
ここで、一例として、母材２０２ａとしてワラストナイト（屈折率１．６３）を用い、被覆部材２０２ｂとしてフッ化カルシウム（屈折率１．４３）を用い、樹脂２０１としてポリアミド樹脂（屈折率１．５０）を用いた場合について説明する。
【００３６】
比較例として被覆部材２０２ｂを有さないワラストナイトのフィラーを用いた場合は、フィラーと樹脂２０１との屈折率差は、０．１３である。また、樹脂２０１よりもフィラーの方が屈折率が高い。このため、樹脂２０１内を伝播する光は、界面において、屈折率差に基づく反射率で反射される。
【００３７】
フッ化カルシウムの被覆部材２０２ｂを有するワラストナイトのフィラーを用いた場合は、樹脂２０１と被覆部材２０２ｂとの間に屈折率差が０．０７の界面が生じるとともに、被覆部材２０２ｂと母材２０２ａとの間に、屈折率差が０．２０の界面が生じる。すなわち、被覆部材２０２ｂと母材２０２ａとの間に、比較例の樹脂組成物におけるフィラーと樹脂２０１との界面よりも屈折率差の大きな界面ができるとともに、樹脂２０１と被覆部材２０２ｂとの間にも界面ができる。これらの界面で光が効率よく反射されるため、母材２０２ａ内に伝播して母材２０２ａに吸収される光量を低減することができる。従って、樹脂組成物２０の光反射性を向上させることができる。
なお、被覆部材２０２ｂは樹脂２０１よりも屈折率が低いため、被覆部材２０２ｂ側から母材２０２ａとの界面に入射する光に対しては、スネルの法則に基づく全反射がない。つまり、被覆部材２０２ｂを伝播する光を、比較的効率よく樹脂２０１側に透過させることができるため、樹脂組成物２０の光反射性を高めることができる。
【００３８】
母材２０２ａとしては、第２族元素を化学組成として含む第１無機化合物を用いることができる。第２族元素としては、Ｃａ又はＭｇであることが好ましい。具体的には、第１無機化合物として、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウムなどを挙げることができる。特に、ケイ酸カルシウムの一種であるメタケイ酸カルシウムからなるワラストナイトは、粉砕することにより、容易に繊維状の粒子に加工することができ、樹脂組成物２０の機械強度を向上させるための第１充填材２０２の母材２０２ａとして好ましい。
【００３９】
被覆部材２０２ｂとしては、母材２０２ａに用いられる第１無機化合物の化学組成として含まれている第２族元素の第２無機化合物が用いられる。第２無機化合物は、第１無機化合物よりも屈折率が低いものが好ましく、樹脂組成物２０に用いられる樹脂２０１よりも屈折率が低いことがより好ましい。
具体的には、第２無機化合物は、第２族元素の、フッ化物、リン酸塩、硫酸塩から選択される化合物が好ましい。例えば、第２族元素がＣａである場合は、第２無機化合物として、フッ化カルシウム（ＣａＦ２），リン酸水素カルシウム（ＣａＨＰＯ４），硫酸カルシウム（ＣａＳＯ４）を挙げることができる。また、第２族元素がＭｇである場合は、第２無機化合物として、フッ化マグネシウム（ＭｇＦ２），リン酸水素マグネシウム（ＭｇＨＰＯ４），硫酸マグネシウム（ＭｇＳＯ４）を挙げることができる。
【００４０】
樹脂成形体２２の機械強度などの特性をより一層向上させるために、第１充填材２０２に、シランカップリング剤やチタンカップリング剤などを用いる公知の表面処理を施してもよい。表面処理に用いる薬剤としては、シランカップリング剤が好ましく、アミノシランが特に好ましい。シランカップリング剤などで表面処理することにより、第１充填材２０２と樹脂２０１との密着性が良くなり、樹脂成形体２２の機械強度を高めることができる。また、第１充填材２０２の表面のすべりがよくなるため、硬化前の樹脂組成物２０の流動性がよくなる。これによって、金型成形する際に、金型内の隅々にまで硬化前の樹脂組成物２０を行き渡らせることができる。
【００４１】
（第２充填材）
第２充填材２０３は、第１充填材２０２によって樹脂組成物２０に付与される光反射性よりも、更に高い光反射性が必要な場合に添加されるフィラーである。第２充填材２０３は、樹脂組成物２０を用いて形成される樹脂成形体２２中に均一に分散するように設けられていてもよく、樹脂成形体２２の表面の近傍の偏って設けられていてもよい。第２充填材２０３は、絶縁性を有することが好ましい。絶縁性を有することで、一対のリード電極２１同士が、第２充填材２０３を介して短絡しないため、樹脂成形体２２中に比較的高い含有率で添加することができる。
【００４２】
第２充填材２０３としては、樹脂組成物２０に用いられる樹脂２０１との屈折率差の大きな材料を用いることが好ましく、例えば、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）などの粒子を用いることができる。また、第２充填材２０３の粒子の粒径は、高い効率で光散乱効果を得られるように、０．０８μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましく、０．１μｍ以上５μｍ以下であることがより好ましい。また、樹脂組成物２０における第２充填材２０３の含有量は、成形性が損なわれない範囲で、光反射性をより高めることができるように、１０質量％〜６０質量％とすることが好ましく、２０質量％〜５０質量％とすることがより好ましい。
【００４３】
（発光素子）
発光素子３は、サファイアなどの基板上にＧａＡｌＮ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＳｉＣ、ＧａＰ、ＧａＡｌＡｓ、ＡｌＮ、ＩｎＮ、ＡｌＩｎＧａＰ、ＩｎＧａＮ、ＧａＮ、ＡｌＩｎＧａＮなどの半導体を発光層として形成させたものが用いられる。この内、紫外領域から可視光の短波長領域（３６０ｎｍ〜５５０ｎｍ）に発光ピーク波長を有する窒化物系化合物半導体素子を用いることができる。発光出力の高い発光素子３を用いた場合でも、樹脂成形体２２は、母材２０２ａの表面が被覆部材２０２ｂで覆われた第１充填材２０２を含有することで、高い光反射性を有するため、光が樹脂成形体２２の内部に進入し難くなっている。このため、樹脂成形体２２の光による劣化を抑制することができ、パッケージ２の耐光性を高めることができる。
なお、可視光の長波長領域（５５１ｎｍ〜７８０ｎｍ）に発光ピーク波長を有する発光素子も用いることもできる。
【００４４】
発光素子３は、複数個用いるようにしてもよく、異なる発光色を有する発光素子３を用いることにより広い色再現範囲を有する発光装置１を提供することができる。例えば、緑色系が発光可能な発光素子３を２個、青色系及び赤色系が発光可能な発光素子３をそれぞれ１個ずつとすることができる。
なお、フルカラー表示装置の画素用に発光装置１を利用するためには、赤色系の発光素子３の発光波長が６１０ｎｍ〜７００ｎｍ、緑色系の発光素子３の発光波長が４９５ｎｍ〜５６５ｎｍ、青色系の発光素子３の発光波長が４３０ｎｍ〜４９０ｎｍであることが好ましい。発光装置１において白色系の混色光を発光させる場合は、発光素子３と、封止部材４に含有させる蛍光物質との発光波長における補色関係や、発光素子３の光出力による封止部材４の劣化などを考慮して、発光素子３の発光波長は４００ｎｍ以上５３０ｎｍ以下が好ましく、４２０ｎｍ以上４９０ｎｍ以下がより好ましい。
【００４５】
（封止部材）
封止部材４は、パッケージ２の凹部２ａ内に設けられ、凹部２ａ内に配置されている発光素子３、リード電極２１、及び発光素子３とリード電極２１とを電気的に接続するためのワイヤなどを封止する部材である。封止部材４は設けなくともよいが、設けることで前記の封止した部材を水分やガスによる劣化や機械的な接触による損傷から保護することができる。
封止部材４として用いることができる材料は、特に限定されないが、良好な透光性を有することが好ましい。このような材料としては、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂などの樹脂材料、ガラスなどの無機材料を挙げることができる。
【００４６】
また、封止部材４には、発光素子３からの光を波長変換させる蛍光物質や、発光素子３からの光を散乱させる光反射性物質を含有してもよい。
光反射性物質としては、前記した第２充填材２０３と同様のものを用いることができる。
また、蛍光物質としては、発光素子３からの光を吸収して異なる波長の光に波長変換するものであればよい。例えば、アルミニウムガーネット系蛍光体、Ｅｕ、Ｃｅなどのランタノイド系元素で主に賦活される窒化物系蛍光体・酸窒化物系蛍光体・サイアロン系蛍光体、Ｅｕなどのランタノイド系、Ｍｎなどの遷移金属系の元素により主に賦活されるアルカリ土類ハロゲンアパタイト蛍光体、アルカリ土類金属ホウ酸ハロゲン蛍光体、アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体、アルカリ土類ケイ酸塩、アルカリ土類硫化物、アルカリ土類チオガレート、アルカリ土類窒化ケイ素、ゲルマン酸塩、又は、Ｃｅなどのランタノイド系元素で主に賦活される希土類アルミン酸塩、希土類ケイ酸塩又はＥｕなどのランタノイド系元素で主に賦活される有機及び有機錯体などから選ばれる少なくとも１種以上であることが好ましい。
【００４７】
［発光装置の製造方法］
次に、充填材、樹脂組成物、パッケージ及び発光装置の製造方法について、図１〜図４Ｄを参照して説明する。図３は、実施形態に係る発光装置の製造方法の流れを示すフローチャートである。図４Ａは、実施形態に係る発光装置の製造方法において、第１充填材の原材料である第１無機化合物の粒子を示す断面図である。図４Ｂは、実施形態に係る発光装置の製造方法において、表面処理工程後の第１充填材の粒子を示す断面図である。図４Ｃは、実施形態に係る発光装置の製造方法において、加熱処理工程後の第１充填材の粒子の一例を示す断面図である。図４Ｄは、実施形態に係る発光装置の製造方法において、加熱処理工程後の第１充填材の粒子の他の例を示す断面図である。
なお、図４Ｃに示す第１充填材の粒子の例は、母材の表面の全体を被覆部材で被覆されたものである。図４Ｄに示す第１充填材の例は、母材の表面の一部を被覆部材で被覆されたものである。
【００４８】
本実施形態に係る発光装置の製造方法は、充填材準備工程Ｓ１０と、混合工程Ｓ２１と、樹脂成形体形成工程Ｓ３１と、発光素子配置工程Ｓ４０と、封止部材形成工程Ｓ５０と、を含んでいる。また、充填材準備工程Ｓ１０は、表面処理工程（第１工程）Ｓ１１と、加熱処理工程（第２工程）Ｓ１２と、を含んでいる。
また、樹脂組成物準備工程Ｓ２０は、充填材準備工程Ｓ１０と、混合工程Ｓ２１と、を含んでいる。パッケージ準備工程Ｓ３０は、樹脂組成物準備工程Ｓ２０と、樹脂成形体形成工程Ｓ３１と、を含んでいる。
以下、各工程について詳細に説明する。
【００４９】
（充填材準備工程）
充填材準備工程Ｓ１０は、第１充填材２０２を製造する工程であり、表面処理工程（第１工程）Ｓ１１と、加熱処理工程（第２工程）Ｓ１２と、を含んでいる。
【００５０】
（表面処理工程（第１工程））
表面処理工程Ｓ１１は、第１無機化合物からなる粒状の母材２０２ａに化学的表面処理を施すことで、第２無機化合物からなる粒子を母材２０２ａの表面に自己組織化によって形成する工程である。この第２無機化合物の粒子が被覆部材２０２ｂとなる。
【００５１】
一例として、第１無機化合物からなる母材２０２ａとしてワラストナイト（ＣａＳｉＯ３）の繊維状の粒子を用い、第２無機化合物としてフッ化カルシウム（ＣａＦ２）を用いる場合について説明する。なお、第１無機化合物であるワラストナイトから第２無機化合物であるフッ化カルシウムを合成するための薬剤として、フッ化アンモニウムの水溶液を用いる。
【００５２】
ワラストナイトの粒子をフッ化アンモニウムの水溶液中に分散させることで、ワラストナイトの粒子の表面において、式（１）に示す化学反応によって、フッ化カルシウムが生成する。
ＣａＳｉＯ３  ＋  ２ＮＨ４Ｆ
→  ＣａＦ２  ＋  ＳｉＯ２  ＋  ２ＮＨ３  ＋  Ｈ２Ｏ  ・・・（１）
生成したフッ化カルシウムは、ワラストナイトの粒子の表面において自己組織化して粒状に形成される。このフッ化カルシウムの粒子が、被覆部材２０２ｂである。
なお、被覆部材２０２ｂであるフッ化カルシウムの粒子は、自己組織化によって母材２０２ａであるワラストナイトの表面に形成されるため、母材２０２ａと被覆部材２０２ｂの粒子との間は、明確な界面を有さずに連続して形成されている。
【００５３】
より具体的には、フッ化アンモニウムの水溶液中に母材２０２ａである繊維状のワラストナイトを加え、撹拌して水溶液中にワラストナイトを均一に分散させた懸濁液を作る。ワラストナイトの形状が壊れないように緩やかに撹拌することが好ましい。懸濁液を撹拌しながら、所定時間及び所定温度で反応させ、母材２０２ａであるワラストナイトの粒子の表面にフッ化カルシウムの粒子を生成させる。
【００５４】
表面処理工程Ｓ１１で形成される被覆部材２０２ｂの粒子は、粒子径（モード径）が５ｎｍ〜７００ｎｍのナノ粒子であることが好ましく、５ｎｍ〜５００ｎｍがより好ましい。物質がナノ粒子レベルの大きさであると、その粒子の大きさに応じて、バルク状態（例えば、粒径がμｍオーダー以上）のときに比べて融点が低下することが知られている。被覆部材２０２ｂの粒子がナノ粒子であることによって、次の加熱処理工程Ｓ１２において、より低い温度で被覆部材２０２ｂを溶融させることができる。
なお、前記した被覆部材２０２ｂの粒径は、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）による写真画像を用いて測定することができる。
【００５５】
表面処理工程Ｓ１１において形成される被覆部材２０２ｂの粒径は、前記した化学反応をさせる温度、時間、薬剤の濃度、ｐＨなどの条件によって調整することができる。なお、化学反応の条件は、母材２０２ａの粒子が、樹脂組成物２０の機械強度を向上させるためのフィラーとして機能する大きさが維持される範囲に定められる。
【００５６】
なお、化学的表面処理によって母材２０２ａの表面に被覆部材２０２ｂの粒子が形成された第１充填材２０２は、脱水、乾燥、乾式ふるい工程を経て、加熱処理工程Ｓ１２で用いられる。
【００５７】
（加熱処理工程（第２工程））
加熱処理工程Ｓ１２は、表面処理工程Ｓ１１で化学的表面処理を施された第１充填材２０２に加熱処理を施して被覆部材２０２ｂの粒子を溶融させることで、被覆部材２０２ｂによる母材２０２ａの表面の被覆面積を拡張させる工程である。
本工程において、第１充填材２０２を加熱する温度は、母材２０２ａが溶融せず、被覆部材２０２ｂが溶融する温度である。例えば、母材２０２ａがワラストナイトである場合は、融点は約１５００℃である。また、被覆部材２０２ｂがフッ化カルシウムである場合は、融点は１４１８℃である。従って、被覆部材２０２ｂがマイクロメートルオーダー以上である場合は加熱温度を１４１８℃以上１５００℃未満とすることで被覆部材２０２ｂのみを溶融させることができる。ここで、被覆部材２０２ｂをナノ粒子レベルの大きさに形成することで、フッ化カルシウムの本来の融点１４１８℃よりも低い温度、例えば数百℃〜１２００℃、更に数百℃〜１０００℃程度の温度で被覆部材２０２ｂの粒子を溶融させることができる。このため、加熱処理工程Ｓ１２を、より低い加熱温度で、及び／又は、より短い時間で行うことができる。また、第１無機化合物と第２無機化合物の本来の融点の差が小さい場合であっても、被覆部材２０２ｂの粒子を、母材２０２ａの粒子に比べて十分に小さく、かつナノ粒子レベルの大きさに形成することで、母材２０２ａと被覆部材２０２ｂとの融点差を拡げることができる。これによって、被覆部材２０２ｂのみを選択的に溶融させ易くすることができる。また、第１無機化合物よりも第２無機化合物の方が、本来は融点が高い組み合わせであっても用いることが可能となる。
【００５８】
表面処理工程Ｓ１１において形成される被覆部材２０２ｂは、母材２０２ａの表面に自己組織化によって離散的に形成される。被覆部材２０２ｂの粒子を一旦溶融させることによって、被覆部材２０２ｂが溶け広がって、被覆部材２０２ｂによる母材２０２ａの表面の被覆面積を拡張させることができる。また、被覆部材２０２ｂの粒子を一旦溶融させることによって、被覆部材２０２ｂの表面が、例えば、鏡面のように滑らかになり、被覆部材２０２ｂの表面における光反射性を高めることができる。
【００５９】
被覆部材２０２ｂは、母材２０２ａの表面の少なくとも一部を被覆するように設けられていればよいが、母材２０２ａの表面の全体を被覆することがより好ましい。これによって、第１充填材２０２を含有する樹脂組成物２０の光反射性をより高めることができる。
なお、被覆部材２０２ｂによる母材２０２ａの表面の被覆面積は、加熱処理の温度を高くするほど、また、加熱処理の時間を長くするほど、広くすることができる。
【００６０】
また、母材２０２ａとして用いる第１無機化合物の粒子が、ワラストナイトのように鉄成分などの不純物を含有する場合は、還元雰囲気又は不活性ガス雰囲気で加熱処理を行うことが好ましい。大気中などの酸化雰囲気で加熱処理すると、鉄成分が、可視光に対する光吸収のより大きな酸化物に変化する。このため、第１充填材２０２を含有する樹脂組成物２０の光反射性が低下する。
【００６１】
そこで、還元性ガス又は不活性ガスの雰囲気で加熱処理を行うことで鉄成分の酸化を抑制することができ、第１充填材２０２を含有する樹脂組成物２０の光反射性の低下を抑制することができる。
還元雰囲気としては、例えば、水素ガス、一酸化炭素ガスなどの還元性ガス雰囲気を挙げることができる。また、不活性ガス雰囲気としては、例えば、アルゴンガス雰囲気を挙げることができる。
以上の工程を行うことにより、第１充填材２０２を製造することができる。
【００６２】
（樹脂組成物準備工程）
樹脂組成物準備工程Ｓ２０は、樹脂２０１と第１充填材２０２とを含有する樹脂組成物２０を製造する工程であり、充填材準備工程Ｓ１０と、混合工程Ｓ２１と、を含んでいる。
【００６３】
（混合工程Ｓ２１）
混合工程Ｓ２１は、透光性を有する樹脂２０１に、充填材準備工程Ｓ１０で製造した第１充填材２０２を添加して混合することで、樹脂組成物２０を形成する工程である。
なお、本実施形態では、混合工程Ｓ２１において、第１充填材２０２に加えて光反射性を付与するための第２充填材２０３が樹脂組成物２０に配合される。また、樹脂組成物２０は、更に、前記したその他の充填材や添加剤を配合するようにしてもよい。また、樹脂組成物２０を用いた樹脂成形体２２の光反射むらを低減するため、第１充填材２０２及び第２充填材２０３を均等に分散させることが好ましい。
混合工程Ｓ２１は、二軸スクリュー押出機などの公知の混合装置を用いて行うことができる。
【００６４】
（パッケージ準備工程）
パッケージ準備工程Ｓ３０は、樹脂成形体２２を有するパッケージ２を製造する工程であり、樹脂組成物準備工程Ｓ２０と、樹脂成形体形成工程Ｓ３１と、を含んでいる。
【００６５】
（樹脂成形体形成工程）
樹脂成形体形成工程Ｓ３１は、樹脂組成物準備工程Ｓ２０で製造した樹脂組成物２０を用いて、樹脂成形体２２を形成する工程である。樹脂成形体２２を形成する樹脂成形法としては、トランスファー成形法、射出成形法、圧縮成形法、押出成形法などの公知の樹脂成形法を用いることができる。樹脂組成物２０に用いられる樹脂２０１の種類が熱硬化性樹脂か熱可塑性樹脂か、あるいはパッケージ２の形態などに応じて、適宜に樹脂成形法を選択することができる。
例えば、樹脂２０１が熱可塑性樹脂であり、パッケージ２がリード電極２１を樹脂成形体２２で保持される形態である場合は、射出成形法を用いることができる。より具体的には、リード電極２１を上下に分割される金型に挟み込み、金型内に溶融した樹脂組成物２０を注入することで樹脂成形体２２を形成することができる。
【００６６】
なお、樹脂成形時に樹脂組成物２０にかかる圧力を低減することで、樹脂成形体２２の機械強度を等方性にすることができる。機械強度を等方性にすることで、樹脂成形体２２と封止部材４との接合箇所の剥離を低減することができる。また、第１充填材２０２として繊維状、針状などの長尺形状の粒子を用い、樹脂成形時の圧力を高めることで樹脂成形体２２の機械強度を異方性にすることができる。機械強度を異方性にすることで、樹脂成形体２２の所定の方向の機械強度を高めることができる。
【００６７】
（発光素子配置工程）
発光素子配置工程Ｓ４０は、パッケージ準備工程Ｓ３０で製造したパッケージ２に、発光素子３を配置する工程である。
本実施形態では、発光素子３は、パッケージ２の凹部２ａの底面２ｂに、樹脂や半田などのダイボンド部材を用いて接合され、ワイヤなどの配線部材を用いて発光素子３のパッド電極とリード電極２１とが電気的に接続される。
【００６８】
（封止部材形成工程）
封止部材形成工程Ｓ５０は、パッケージ２の凹部２ａ内に封止部材４を形成することで、凹部２ａ内に配置されている発光素子３やリード電極２１を封止する工程である。
【００６９】
以上、パッケージ準備工程Ｓ３０、発光素子配置工程Ｓ４０及び封止部材形成工程Ｓ５０を行うことで、発光装置１を製造することができる。
【００７０】
＜変形例＞
発光装置１は、サイドビュー型に限定されず、光取り出し方向が実装面に対して垂直方向であるトップビュー型であってもよい。また、発光装置１は、パッケージ２が凹部２ａを有さずに、光反射性の樹脂成形体２２が発光素子３の側面を覆うように設けられたＣＳＰ（Chip Scale Package又はChip Size Package）型であってもよい。更にまた、発光装置１は、平板状の基板上に発光素子３が設けられ、光反射性の樹脂成形体２２が基板上で発光素子３を囲むように枠状に設けられたＣＯＢ（Chip On Board）型であってもよい。
発光装置１は、樹脂成形体２２が発光素子３の周囲の少なくとも一部に設けられて、樹脂成形体２２が発光素子３からの光を反射させるように用いられるものであれば、前記した形態に限定されない。
【実施例】
【００７１】
次に、第１充填材を含有する樹脂組成物を用いたパッケージに発光素子を搭載した発光装置の実施例及び比較例について、図５Ａ〜図１１Ｂを参照して説明する。
図５Ａは、実施例において、表面処理工程を行う前の第１充填材を示す写真である。図５Ｂは、図５Ａの拡大写真である。図６Ａは、実施例において、表面処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。図６Ｂは、図６Ａの拡大写真である。図７Ａは、実施例において、８５０℃で加熱処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。図７Ｂは、図７Ａの拡大写真である。図８Ａは、実施例において、９００℃で加熱処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。図８Ｂは、図８Ａの拡大写真である。図９Ａは、実施例において、９５０℃で加熱処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。図９Ｂは、図９Ａの拡大写真である。図１０Ａは、実施例において、９７０℃で加熱処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。図１０Ｂは、図１０Ａの拡大写真である。図１１Ａは、実施例において、１０００℃で加熱処理工程を行った後の第１充填材を示す写真である。図１１Ｂは、図１１Ａの拡大写真である。
図５Ａ、図６Ａ、図７Ａ、図８Ａ、図９Ａ、図１０Ａ及び図１１Ａにおいて、スケールは１０目盛りで５０μｍである。また、図５Ｂ、図６Ｂ、図７Ｂ、図８Ｂ、図９Ｂ、図１０Ｂ及び図１１Ｂにおいて、スケールは１０目盛りで１μｍであり、１個の第１充填材の表面を拡大して示している。また、図６Ｂにおいて、横長の角柱状の物体が母材であるワラストナイトの粒子であり、その表面に形成された多数の小粒子が被覆部材となるフッ化カルシウムの粒子である。
【００７２】
（樹脂組成物の原材料）
実施例及び比較例に係る発光装置には、以下に示す材料を用いる。
・第１充填材の母材：ウォラストナイト（ワラストナイト）（キンセイマテック株式会社製  製品名：ＳＨ１８００、平均繊維径３．５μｍ、平均繊維長２８μｍ）
・第１充填材の化学的表面処理に用いる薬剤：フッ化アンモニウム水溶液
・第２充填材：酸化チタン（石原産業株式会社製  製品名：ＣＲ−９０−２、平均粒子径０．４５μｍ）
・樹脂：ポリアミド樹脂ＰＡ６Ｔ（三井化学株式会社製  製品名：アーレンＣ２０００）
・パッケージ：サイドビュー型（日亜化学工業株式会社製  製品名：ＮＳＳＷ３０４Ｄ）
【００７３】
［実施例］
以下に示す手順で、実施例に係るパッケージを作製する。
（表面処理工程）
１０％のフッ化アンモニウム水溶液と第１充填材の母材であるワラストナイトとを質量比で１０：１として、フッ化アンモニウム水溶液にワラストナイトを分散させる。ワラストナイトが折れないように、ゆっくり撹拌しながら、７０℃で３時間反応させる。反応後、脱水、乾燥、乾式ふるい工程を行い、表面にフッ化カルシウムの粒子が形成されたワラストナイトを得る。
【００７４】
（加熱処理工程）
次に、所定温度（８５０℃、９００℃、９５０℃、９７０℃又は１０００℃）の還元雰囲気において、加熱処理を２時間行い、母材であるワラストナイトの粒子の表面に存在するフッ化カルシウムの粒子からなる被覆部材が融け広がった第１充填材を得る。
なお、前記した各所定温度での加熱処理を行う前に、常温から各所定温度まで４時間かけて上昇させた。
【００７５】
ここで、加熱温度の違いによる被覆部材の形状の相違について、図５Ａ〜図１１Ｂを参照して説明する。
図５Ｂに示すように、表面処理を施す前の第１充填材は母材のみからなり、表面が平坦である。
図６Ｂに示すように、表面処理工程において自己組織化された被覆部材の粒子は、粒径が３０ｎｍ〜５０ｎｍ程度に形成されている。
図７Ｂに示すように、加熱温度が８５０℃の場合は、化学的表面処理において自己組織化された被覆部材の粒子の粒状性が残っている。被覆部材の各粒子による母材の被覆面積は加熱処理前よりも広がっているが、粒子間には母材が露出する領域が多く残っている。但し、被覆部材の粒子は、一旦溶融することで、表面が滑らかに形成されている。
図８Ｂに示すように、加熱温度が９００℃の場合は、化学的表面処理において自己組織化された被覆部材の粒子の粒状性が残っているが、加熱温度が８５０℃の場合よりも、被覆部材による被覆面積が広くなっている。
図９Ｂに示すように、加熱温度が９５０℃の場合は、化学的表面処理において自己組織化された被覆部材の粒子の粒状性がまだ残っているが、被覆部材によって母材の表面の略全体が被覆されている。
図１０Ｂに示すように、加熱温度が９７０℃の場合は、被覆部材によって母材の表面の略全体が被覆されている。化学的表面処理において自己組織化された被覆部材の粒子の粒状性が殆ど残っていないが、表面に若干の凹凸がある。
図１１Ｂに示すように、加熱温度が１０００℃の場合は、被覆部材によって母材の表面の略全体が被覆されている。また、表面に凹凸もなく、略均一な膜厚で被覆部材が形成されている。
【００７６】
なお、図５Ａと、図６Ａ，図７Ａ，図８Ａ，図９Ａ，図１０Ａ及び図１１Ａとを比較して分かるように、表面処理を行った場合、及び何れの条件で加熱処理を行った場合でも、第１充填材の繊維状の形状が維持されている。従って、これらの何れの第１充填材も、樹脂組成物の機械強度を向上させるためのフィラーとして用いることができる。
【００７７】
（混合工程）
次に、ポリアミド樹脂中に、表面に被覆部材が形成されている第１充填材と、酸化チタンからなる第２充填材と、の２種類の充填材を、以下に示す割合で混合して樹脂組成物を得る。
樹脂組成物におけるポリアミド樹脂と、第１充填材と、第２充填材と、の質量比は、（ポリアミド樹脂）：（第１充填材）：（第２充填材）＝４５：１５：４０である。ポリアミド樹脂と第１充填材及び第２充填材とを、ポリアミド樹脂の融点以上の温度、例えば、３２０℃で溶融混練し、第１充填材及び第２充填材をポリアミド樹脂中に均一に分散させる。第１充填材の母材であるワラストナイトが折れないように、ゆっくりと混練りしてポリアミド樹脂中に第１充填材及び第２充填材を分散させる。混練後、押し出し成形によって樹脂組成物のペレットを作製する。
【００７８】
（成形体形成工程）
次に、リード電極が配置された射出成形機の金型内に、所定の温度、例えば、３２０℃程度をかけて溶融させた樹脂組成物のペレットを注入し、樹脂成形体を形成する。射出成形された樹脂成形体を冷却して固化させることにより、パッケージが作製される。このパッケージは、底面と側壁を持つ凹部を有しており、凹部の底面にはリードフレームの少なくとも一部が露出しており、凹部の側壁は樹脂成形体で形成されている。
【００７９】
［比較例］
以下に示す手順で、比較例に係るパッケージを製造する。
・第１充填材として実施例で用いる原材料のワラストナイトと同じものを、第２充填材として実施例で用いる酸化チタンと同じものを、それぞれ準備する。
・ポリアミド樹脂中に、第１充填材及び第２充填材の２種類の充填材を、実施例と同様にして混練することで分散させる。ポリアミド樹脂と、第１充填材と、第２充填材との質量比は、（ポリアミド樹脂）：（第１充填材）：（第２充填材）＝４５：１５：４０である。他の条件は、実施例と同様にして、パッケージを作製する。
【００８０】
［評価］
実施例及び比較例のパッケージに、それぞれ同じ発光素子を搭載して発光装置を作製し、発光素子を発光させたときに発光装置から出射される全光束を評価した。実施例及び比較例の各発光装置の全光束評価は、積分式全光束測定機を用いて実施した。
なお、この評価に用いた実施例の発光装置は、加熱処理工程において、１０００℃で２時間の加熱処理を施した第１充填材を用いて作製したものである。
【００８１】
評価の結果、比較例の発光装置の全光束を１００とすると、実施例の発光装置の全光束は１００．５となり、実施例の第１充填材を用いることで発光装置の発光出力が向上することを確認できた。
【産業上の利用可能性】
【００８２】
本開示に係る発光装置は、照明器具、ディスプレイ、携帯電話の液晶表示装置用のバックライト、動画照明補助光源、その他の一般的民生用光源などに利用することができる。
【符号の説明】
【００８３】
１      発光装置
２      パッケージ
２ａ    凹部
２ｂ    底面
２０    樹脂組成物
２０１  樹脂
２０２  第１充填材
２０２ａ  母材
２０２ｂ  被覆部材
２０３  第２充填材
２１    リード電極
２２    樹脂成形体
２２ａ    側壁
３      発光素子
４      封止部材
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図４Ｃ】
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【図４Ｄ】
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【図５Ａ】
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【図５Ｂ】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
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【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
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【図８Ａ】
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【図８Ｂ】
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【図９Ａ】
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【図９Ｂ】
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【図１０Ａ】
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【図１０Ｂ】
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【図１１Ａ】
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【図１１Ｂ】
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