(57)【要約】【課題】実験設備が放射性物質で汚染されるのを防止できる試料の処理方法を提供する。【解決手段】１３３Ｃｓを添加し、放射性廃棄物及び／又は放射性物質汚染物を模擬した試料１を作成する。炉２等の実験設備を用いて試料１を処理する（Ｓ１，Ｓ２）。処理によって発生する生成物３´又は４´を放射化し、生成物３´又は４´から放出される放射線を測定し、生成物３´又は４´に残存して放射化された１３３Ｃｓ、すなわち１３４Ｃｓ及び／又は１３４ｍＣｓの質量を定量化する（Ｓ３）。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
非放射性核種を添加し、放射性廃棄物及び／又は放射性物質汚染物を模擬した試料を作成する工程と、
前記試料を処理する工程と、
前記処理によって発生する生成物を放射化し、前記生成物から放出される放射線を測定し、前記生成物に残存して放射化された前記非放射性核種の質量を定量化する工程と、
を備える試料の処理方法。
【請求項２】
前記非放射性核種は、１３３Ｃｓを含むことを特徴とする請求項１に記載の試料の処理方法。
【請求項３】
前記処理する工程は、前記試料を炉で溶融し、溶融金属とスラグとに分離する工程を含み、
前記生成物は、前記溶融金属を凝固させた金属を含むことを特徴とする請求項１又は２に記載の試料の処理方法。
【請求項４】
前記放射化は、前記生成物に中性子を照射することによって行われ、
前記放射線は、ガンマ線であることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項に記載の試料の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性廃棄物及び／又は放射性物質汚染物の実際の処理を検証するための試料の処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力のエネルギー利用、放射性物質を利用した医療若しくは工業、又は原子力に関連した研究開発などにおいて、発生する廃棄物は放射性廃棄物と呼ばれる。放射性廃棄物は、焼却処理、圧縮処理、酸、アルカリに浸漬して汚染面を溶解する化学処理、汚染面を削り取る機械処理等によって減容化される（特許文献１参照）。放射能レベルが低下し、クリアランスレベル以下となった廃棄物は再生利用される。その他の廃棄物は最終処分される。
【０００３】
放射性物質汚染物、すなわち東日本大震災に伴う原子力発電所の事故によって放出された放射性物質で汚染された土壌、焼却灰等も、放射性廃棄物と同様に減容化処理された後、再生利用又は最終処分される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１３−１１３７６２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、放射性廃棄物及び／又は放射性物質汚染物を処理する実際のプラントをつくる前に、処理が技術的に可能か、処理によって発生する生成物の放射能がクリアランスレベル以下まで低下しているか、処理に採算性があるか等を実験室で検証する必要がある。
【０００６】
しかし、放射性廃棄物から試料を作成し、試料を処理する実験を行うと、実験に使用した炉、装置、実験室等が放射性物質で汚染されてしまう。例えば半減期が３０年近くある１３７Ｃｓが放射性廃棄物に含まれると、長期にわたって実験設備が汚染されたままになる。放射性廃棄物に含まれていると推測される１３７Ｃｓを外部機関から購入し、試料に１３７Ｃｓを添加しても同様である。
【０００７】
そこで、本発明は、実験設備が放射性物質で汚染されるのを防止できる試料の処理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために、本発明の一態様は、非放射性核種を添加し、放射性廃棄物及び／又は放射性物質汚染物を模擬した試料を作成する工程と、前記試料を処理する工程と、前記処理によって発生する生成物を放射化し、前記生成物から放出される放射線を測定し、前記生成物に残存して放射化された前記非放射性核種の質量を定量化する工程と、を備える試料の処理方法である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、非放射性核種を添加し、放射性廃棄物及び／又は放射性物質汚染物を模擬した試料を処理するので、実験設備が放射性物質によって汚染されるのを防止できる。また、処理によって発生する生成物を放射化し、生成物から放出される放射線を測定するので、生成物に残存して放射化された非放射性核種の質量を高精度に測定することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の一実施形態の試料の処理方法のフロー図である。
【図２】本実施形態の放射線測定・解析装置の一例を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、添付図面を参照して、本発明の実施形態の試料の処理方法を詳細に説明する。ただし、本発明の試料の処理方法は種々の形態で具体化することができ、本明細書に記載される実施形態に限定されるものではない。本実施形態は、明細書の開示を十分にすることによって、当業者が発明を十分に理解できるようにする意図をもって提供されるものである。
【００１２】
図１は、本発明の一実施形態の試料の処理方法のフローを示す。本実施形態では、放射性廃棄物の一例として、放射性廃棄物が原子力発電所の廃炉から排出される金属くずである例を説明する。
【００１３】
まず、廃炉から排出される金属くずを模擬した試料１を作成する。廃炉の金属くずを模擬した試料１には、廃炉の金属くずに類似する組成を持つ金属、又は廃炉の金属くずを処理して放射能がクリアランスレベル以下に低下した金属等を使用する。
【００１４】
試料１には、非放射性核種が添加される。非放射性核種は、例えば廃炉の金属くずに含まれていると推定されるセシウムの同位体（すなわち１３３Ｃｓ）である。１３３Ｃｓは、天然に存在して、放射能を持たない、放射化され易いという特徴を持つ。添加する手法としては、例えば塩化物、水酸化物等の形態にした１３３Ｃｓを金属くずの表面に塗ったり、１３３Ｃｓを金属のまま試料１に混合したりすることが挙げられる。
【００１５】
非放射性核種として、１３３Ｃｓと共に又は１３３Ｃｓの替わりにコバルトの同位体（すなわち５９Ｃｏ）を用いることもできる。コバルトも廃炉の金属くずに含まれていると推定される。もちろん、放射性廃棄物に含まれていると推定されるものであれば、１３３Ｃｓ、５９Ｃｏ以外の非放射性核種を用いることもできる。
【００１６】
次に、図１のＳ１に示すように、試料１をプラズマ炉、アーク炉、誘導炉等の実験用の炉２に装入する。炉２には、必要に応じて金属酸化物を還元する還元剤、スラグを生成するための造滓材も装入される。
【００１７】
次に、図１のＳ２に示すように、試料１を処理、この実施形態では、試料１を炉２内で溶融させる。すると、試料１が溶融金属３とスラグ４とに分離する。矢印５で示すように、試料１中の１３３Ｃｓがスラグ４に移行し、溶融金属３が１３３Ｃｓを殆ど含まない清浄なものとなる。溶融金属３及びスラグ４は、それぞれ鋳型に出湯される。溶融金属３が凝固した金属３´及び固形スラグ４´が、生成物として得られる。なお、試料１を溶融させると、矢印６で示すようにダストが発生する。１３３Ｃｓはダストにも移行する。ダストは図示しない集塵装置で回収される。
【００１８】
次に、図１のＳ３に示すように、金属３´中に１３３Ｃｓが殆どないこと、固形スラグ４´に１３３Ｃｓが移行したことを調べるために、金属３´及び固形スラグ４´のそれぞれを放射化し、放射化された１３３Ｃｓ（すなわち１３４Ｃｓ及び／又は１３４ｍＣｓ）の質量を測定する。図示しないが、ダストを放射化し、ダスト中の１３４Ｃｓ及び／又は１３４ｍＣｓの質量を測定することもできる。
【００１９】
放射化は、大学等の原子炉において、金属３´及び固形スラグ４´のそれぞれに中性子を照射することによって行われる。天然に産出するセシウムの質量数は、全て１３３（すなわち１３３Ｃｓ）である。１３３Ｃｓへ中性子を照射することにより、ある確率で放射化と呼ばれる、中性子１個を原子核に取り込む物理反応が起き、１３３Ｃｓが放射性核種である１３４Ｃｓ又は１３４ｍＣｓ（準安定状態の１３４Ｃｓ）に変化する。Ｃｓの質量分析において、原理的には１３４Ｃｓを利用することもできるし、１３４ｍＣｓを利用することもできる。照射ターゲット中の１３４ｍＣｓの生成量は、１３４Ｃｓの１／１０程度であるが、１３４ｍＣｓの方が半減期が短いので、１３４ｍＣｓから放出されるガンマ線の方が多い。Ｃｓの質量分析には、１３４ｍＣｓを利用する方が精度が高い。１３４Ｃｓの半減期は２．０６５２年で、５６９．３３１、６０４．７２１、７９５．８６４ｋｅＶのガンマ線を放出する。１３４ｍＣｓの半減期は２．９１２時間で、１２７．５０２ｋｅＶのガンマ線を放出する。
【００２０】
図１のＳ３に示すように、金属３´及び固形スラグ４´それぞれのガンマ線の発生数をゲルマニウム検出器７を用いて測定することにより、ｐｐｍオーダーより高精度の質量分析が可能となる。母材となる鉄等の金属３´に含まれる元素も中性子照射によって放射化されるが、１３４Ｃｓ及び／又は１３４ｍＣｓから放出されるガンマ線に近いガンマ線は放出されないため、１３４Ｃｓ及び／又は１３４ｍＣｓから放出されるガンマ線測定への影響は極めて小さい。
【００２１】
図２は、放射線測定・解析装置の一例を示す。３´又は４´は生成物、７は生成物３´又は４´から放出されるガンマ線を測定するゲルマニウム検出器、８は鉛容器、９はゲルマニウム検出器７を冷却するデュワー、１０はゲルマニウム検出器７に高圧を供給する高圧電源、１１はゲルマニウム検出器７の出力を増幅する増幅器及び波高分析器であり、１２は波高分析器が出力するデータを解析するコンピュータである。
【００２２】
放射線測定・解析装置は、生成物３´又は４´から放出されるガンマ線のエネルギーと強度を測定することで、生成物３´又は４´に含まれる元素の定性化及び定量化を行う。１３４Ｃｓを定量化するには、１３４Ｃｓの濃度が分かった標準試料と測定対象物とを同一条件で測定し、それぞれのガンマ線のピーク面積比から定量化することができる。また、Ｋｏ法と呼ばれる定量法を用いれば、標準試料を必要とせずに１３４Ｃｓの質量を定量化することができる。
【００２３】
本実施形態の試料の処理方法によれば、以下の効果を奏する。１３３Ｃｓを添加し、放射性廃棄物を模擬した試料１を処理するので、実験用の炉２が放射性物質によって汚染されるのを防止できる。また、生成物３´又は４´を放射化し、生成物３´又は４´から放出される放射線を測定するので、生成物３´又は４´に残存して放射化された１３３Ｃｓ（すなわち１３４Ｃｓ）の質量を高精度に測定することができる。
【００２４】
試料１が１３３Ｃｓを含むので、試料１の成分を放射性廃棄物の成分に近づけることができる。また、１３３Ｃｓは放射化し易いので、放射化分析も容易に行うことができる。
【００２５】
試料１を溶融し、溶融金属３とスラグ４とに分離し、溶融金属３を凝固させた金属３´を放射化分析するので、金属中に１３３Ｃｓが微量だけ含まれる場合であっても、放射化された１３３Ｃｓ（すなわち１３４Ｃｓ）の質量を高精度に測定することができる。
【００２６】
放射化測定後の生成物３´又は４´は十分な冷却期間をとった後、再度化学処理、熱処理を実施することもできる。また、放射化分析は、大きな体積の生成物３´又は４´に対しても適用することができる。
【００２７】
なお、本発明は上記実施形態に具現化されるのに限られることはなく、本発明の要旨を変更しない範囲で他の実施形態に変更可能である。
【００２８】
上記実施形態では、放射性廃棄物の一例として、放射性廃棄物が廃炉から排出される金属くずである例を説明したが、放射性廃棄物はこれに限られるものではなく、原子力発電所等から排出される放射性廃棄物であればよい。また、本発明は、放射性廃棄物だけでなく、汚染された土壌、焼却灰、コンクリート等の放射性物質汚染物にも適用することができる。
【００２９】
上記実施形態では、処理の一例として、試料を炉で溶融させる例を説明したが、処理はこれに限られるものではない。処理は、化学処理（例えば酸、アルカリ、又は酸化・還元剤に試料を浸漬し、汚染面を溶解させる処理、薬剤で試料を分解する処理等）、電気化学処理（例えば電解により汚染面を溶解させる処理等）、機械処理（例えばブラスト材を汚染面へ吹き付け、汚染面を剥ぎ取ったり、ドライアイスを汚染面へ吹き付け、汚染面を剥ぎ取ったり、グラインダーで汚染面を削り取る処理等）、焼却処理、圧縮処理、分級処理（例えば、セシウムが粒度の小さな粘土に付着し易いという特徴を踏まえ、汚染土壌をふるいにかけ、小さな粘土分を分離する処理）等でもよい。
【符号の説明】
【００３０】
１…試料
２…炉
３…溶融金属
３´…凝固させた金属（生成物）
４…スラグ
４´…固形スラグ（生成物）
【図１】
2018205177.tif 000003
【図２】
2018205177.tif 000004