【事件の表示】
　特許第２９６５８４５号「芳香族ポリカーボネート、ポリアルキレンテレフタレート及びグラフト共重合体を含有してなる重合体混合物」の請求項１ないし１０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９６５８４５号の請求項１ないし８に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続きの経緯
　特許第２９６５８４５号の請求項１〜１０に係る発明についての出願は、平成６年１月１３日に特許出願（優先日　１９９３年１月１４日　オランダ）され、平成１１年８月１３日に特許権の設定登録がされ、その後、特許異議申立人　枝木　幸二（以下、「特許異議申立人」という。）から特許異議の申立てがなされ、平成１５年７月２９日付けで取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１６年２月９日に特許異議意見書が提出され、特許権者及び特許異議申立人に対して審尋がなされ、それぞれから回答書が提出され、さらに平成１６年９月３日付けで取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１６年９月１５日に訂正請求書が提出されたものである。
　
２．訂正の適否
　２−１．訂正の内容
　訂正事項ａ
　　　特許請求の範囲の請求項１の
「つぎの成分：（Ａ）芳香族ポリカーボネート（Ａ１）又は芳香族ポリカーボネート（Ａ１）及びポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）の混合物５５−９０重量％；（Ｂ）ジエンゴムグラフト基体上にスチレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレートから選んだ少なくとも一種のビニル単量体がグラフトされてなるグラフト共重合体１０−３０重量％；（Ｃ）スチレン、α−メチルスチレン、メチルメタクリレート又はそれらの混合物及びアクリロニトリル、メタクリロニトリル、メチルメタクリレート又はそれらの混合物の共重合体０−１５重量％；を含有してなり、前記した重量％は成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計に基づいて計算されたものであり、しかも前記ジエンゴムグラフト基体は５０重量％を超える粒子の直径が２００ないし３００ナノメーターの範囲にありかつ７０重量％を超える粒子の直径が２００ないし４００ナノメーターの範囲にあるような狭い粒度分布をもつ単分散粒度分布を有するものであることを特徴とする重合体混合物。」を、
「つぎの成分：（Ａ）芳香族ポリカーボネート（Ａ１）及びポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）の混合物であって、該混合物１００重量部当たり１０−４０重量部の芳香族ポリカーボネート（Ａ１）と６０−９０重量部のポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）からなる混合物５５−９０重量％；（Ｂ）ジエンゴムグラフト基体上にスチレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレートから選んだ少なくとも一種のビニル単量体がグラフトされてなるグラフト共重合体１０−３０重量％；（Ｃ）スチレン、α−メチルスチレン、メチルメタクリレート又はそれらの混合物及びアクリロニトリル、メタクリロニトリル、メチルメタクリレート又はそれらの混合物の共重合体０−１５重量％；を含有してなり、前記した重量％は成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計に基づいて計算されたものであり、しかも前記ジエンゴムグラフト基体は５０重量％を超える粒子の直径が２００ないし３００ナノメーターの範囲にありかつ７０重量％を超える粒子の直径が２００ないし４００ナノメーターの範囲にあるような狭い粒度分布をもつ単分散粒度分布を有するものであることを特徴とする重合体混合物。」と訂正する。
　
　訂正事項ｂ
　　　請求項５及び６を削除する。
　
　訂正事項ｃ
　　　請求項７〜１０を繰り上げて新請求項５〜８とする。
　
　２−２．訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、訂正前の特許請求の範囲の請求項１に記載された「（Ａ）芳香族ポリカーボネート（Ａ１）又は芳香族ポリカーボネート（Ａ１）及びポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）の混合物」という選択肢から「芳香族ポリカーボネート（Ａ１）」を単独使用する場合を削除し、また、訂正前の請求項６の「成分（Ａ）１００重量部当たり芳香族ポリカーボネート（Ａ１）１０−４０重量部及びポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）６０−９０重量部を含んでなる請求項１記載の重合体混合物。」との記載に基づいて（Ａ）混合物を構成する成分の配合量範囲を限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　また、訂正事項ｂは、請求項を削除するものであるから特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、訂正事項ｃは、訂正事項ｂによる請求項の削除に伴って請求項の項番の整理をするものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、これらの訂正は、いずれも願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてされたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　
　２−３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．本件発明
　上記の結果、訂正後の本件請求項１〜８に係る発明（以下、「本件発明１」〜「本件発明８」という。）は、訂正された明細書（以下、「訂正明細書」という。）の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１〜８に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】　つぎの成分：（Ａ）芳香族ポリカーボネート（Ａ１）及びポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）の混合物であって、該混合物１００重量部当たり１０−４０重量部の芳香族ポリカーボネート（Ａ１）と６０−９０重量部のポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）からなる混合物５５−９０重量％；（Ｂ）ジエンゴムグラフト基体上にスチレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレートから選んだ少なくとも一種のビニル単量体がグラフトされてなるグラフト共重合体１０−３０重量％；（Ｃ）スチレン、α−メチルスチレン、メチルメタクリレート又はそれらの混合物及びアクリロニトリル、メタクリロニトリル、メチルメタクリレート又はそれらの混合物の共重合体０−１５重量％；を含有してなり、前記した重量％は成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計に基づいて計算されたものであり、しかも前記ジエンゴムグラフト基体は５０重量％を超える粒子の直径が２００ないし３００ナノメーターの範囲にありかつ７０重量％を超える粒子の直径が２００ないし４００ナノメーターの範囲にあるような狭い粒度分布をもつ単分散粒度分布を有するものであることを特徴とする重合体混合物。
【請求項２】 粒度分布が、７０重量％を超える粒子の直径が２００ないし３００ナノメーターの範囲にありかつ９０重量％を超える粒子の直径が２００ないし４００ナノメーターの範囲にあるようなものである請求項１記載の重合体混合物。
【請求項３】 ポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）がポリブチレンテレフタレートである請求項１記載の重合体混合物。
【請求項４】 重合体混合物が成分（Ａ）６５−８５重量％、成分（Ｂ）１５−２５重量％及び成分（Ｃ）０−１０重量％を含有してなる請求項１記載の重合体混合物。
【請求項５】 成分（Ｃ）の重量平均分子量が８０，０００未満である請求項１記載の重合体混合物。
【請求項６】 グラフト共重合体のジエンゴム含量が４０重量％より大である請求項１記載の重合体混合物。
【請求項７】 重合体混合物がさらに添加剤を含有する請求項１記載の重合体混合物。
【請求項８】 請求項１記載の重合体混合物から形成された物品。」
　
４．特許異議の申立てについての判断
　４−１．特許異議申立人の主張
　特許異議申立人は、甲第１〜３号証を提出して、概略、次の理由により本件請求項１〜１０に係る特許は取り消されるべきである旨、主張する。
（１）本件請求項１〜１０に係る発明は、甲第１〜３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができない。
（２）本件明細書の記載には不備があるから、本件出願は、特許法第３６条第４項乃至第６項に規定された要件を満たしていない出願についてされたものである。
　　
　４−２．判断
　　４−２−１．取消理由
　当審において平成１５年７月２９日付けで通知した取消理由は、
（１）本件明細書の記載には不備があるから、本件請求項１〜５及び７〜１０に係る発明の特許は、特許法第３６条第５項に規定された要件を満たしていない出願についてされたものである。
（２）本件請求項１〜５及び７〜１０に係る発明は、刊行物１及び２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができない。
というものであり、引用した刊行物は以下のとおりである。
　
（註：上記４−１．及び４−２−１．の「明細書」及び「請求項」とは、いずれも訂正前のものを指す。）
　
＜刊行物＞
刊行物１：特開平１−１３２６６０号公報（特許異議申立人が提出した甲第１号証）
刊行物２：特開昭６１−１４５２４８号公報（同甲第２号証）
　
　　４−２−２．刊行物の記載事項
　刊行物１
（１−１）「芳香族ポリカーボネート（Ａ）を　　１０〜７０重量％
ポリブチレンテレフタレート（Ｂ）を　　１０〜４５重量％
アクリロニトリル含有率が２０重量％以上でかつブタジエンを構成成分とするゴム成分が１０〜４５重量％であるアクリロニトリル−ブタジエン−スチレングラフト共重合体（Ｃ）を　　１５〜７０重量％
かつ（Ｃ）／（（Ｂ）＋（Ｃ））≧０．５５となるように配合してなる熱可塑性樹脂組成物。」（特許請求の範囲）
（１−２）「本発明はこれらの状況を鑑み、特に薄肉精密射出成形品に適した組成物を提供すべく、薄肉での衝撃強度および流動性をかね備えた組成物でかつ、収縮率が小さい組成物について検討し、本発明を完成した。」（第２頁左上欄第１２〜１６行）
（１−３）「（実施例１〜６，比較例１〜３）
　表−２に示す配合組成でダルメージ付スクリューを有する４０ｍｍφの１軸押出機で溶融混練したペレットを使用して（１）メルトフローレート・・・（２）アイゾット衝撃強度・・・（３）成形収縮率・・・（４）熱変形温度・・・を求めた。
　なお用いた各成分は次の通りである。
・芳香族ポリカーボネート：・・・
・ポリブチレンテレフタレート：・・・
・ＡＢＳ（１）：ダイセル化学工業（株）製　セビアンＶ−５００　アクリロニトリル含量２７％，ゴム含量１３％
・ＡＢＳ（２）：ダイセル化学工業（株）製　セビアンＶ３００　アクリロニトリル含量２６％，ゴム含量２５％」（第３頁右上欄第７行〜同頁左下欄第６行）
（１−４）「本発明の熱可塑性樹脂組成物により、耐衝撃性、流動性、耐薬品性に優れ、かつ成形収縮率が小さい薄肉精密射出成形品に適した樹脂を提供できる。」（第４頁左下欄第２〜４行）
　
刊行物２
（２−１）「（１）耐衝撃性の熱可塑性ポリエステル成形材料において、該ポリエステル成形材料が
Ａ）少なくとも１種のポリアルキレンテレフタレートの溶融物５２〜９９重量部を
Ｂ）１）ゲル含有率少なくとも８０％及びガラス温度Ｔｇ＜−２０℃を有するゴム弾性重合体から成るグラフトベース７０〜９０重量％、
２）ガラス温度Ｔｇ＞４０℃を有する少なくとも１種の重合体から成るグラフトスリーブ１０〜３０重量％
から成るエマルジョン重合により製造された少なくとも１種のゴム弾性のグラフト重合体１〜４８重量％
を、上記グラフト重合体Ｂが少なくとも８０％まで粒度０．０５〜０．１５μｍで存在する水性分散液の形で緊密に混合し、その際蒸発する水を同時に除去することにより製造されたものであることを特徴とする、耐衝撃性の熱可塑性ポリエステル成形材料。
（２）成分Ｂが、ポリブタジエン少なくとも９０重量％から成るグラフトベースと、スチレン／アクリロニトリルの３．５：０．５〜２．５：１．５の混合物から成るグラフトスリーブとから構成されている、特許請求の範囲第１項記載の熱可塑性ポリエステル成形材料。」（特許請求の範囲の第１項、第２項）
（２−２）「本発明によるポリエステル成形材料は、低温での改善された耐衝撃性によつて優れている。更に、該新規ポリエステル成形材料は、改善された流動性及び表面品質を有するという利点を有する。」（第２頁左下欄第１５〜１８行）
（２−３）「本発明による成形材料は、射出成形により成形品を製造するために適当である。」（第３頁右下欄第１３〜１４行）
（２−４）「実施例　１
　ポリブタジエンからなる分散液を、７０℃でスチレン／アクリロニトリル（重量比３：１）の混合物でグラフトした。グラフトベースのゲル含量は９８％であつた。得られた分散液は固体含量４５．５重量％を有していた。グラフトゴムは８０％まで粒度０．１５μｍを有していた。」（第３頁右下欄第１６行〜第４頁左上欄第２行）
（２−５）「比較例　３
　グラフトベースとしてゲル含量９８％を有するポリブタジエンを含有しかつスチレン／アクリロニトリル（重量比３：１）でグラフトされかつグラフトスリーブがグラフトゴムの４０％になるグラフト重合体の分散液を使用した。グラフトゴムは分散液中で５０％までが粒度０．３μｍであった。」（第４頁右上欄第１５行〜同頁左下欄第１行）
　
　　４−２−３．特許法第３６条第５項違反についての判断
　当審において、平成１５年７月２９日付けで通知した取消理由の内、特許法第３６条第５条違反として指摘した訂正前の本件明細書の記載不備は、
「請求項１に記載された発明は、（Ａ）成分として、芳香族ポリカーボネート（Ａ１）又は芳香族ポリカーボネート（Ａ１）及びポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）の混合物を用いるものであるが、本件明細書には芳香族ポリカーボネートを単独使用またはこれを主成分とする混合物を使用する場合については全く実施例が記載されておらず、その場合の効果を類推することはできないから、本件請求項１に係る発明は発明の詳細な説明の記載によって実質的に支持されているとは言えない。」
というものである。
　しかしながら、上記訂正により、請求項１における（Ａ）成分は「芳香族ポリカーボネート（Ａ１）及びポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）の混合物であって、該混合物１００重量部当たり１０−４０重量部の芳香族ポリカーボネート（Ａ１）と６０−９０重量部のポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）からなる混合物」に限定され、芳香族ポリカーボネートを単独使用するもの及びこれを主成分とする混合物を使用するものは削除されたから、当該取消理由は解消された。
　なお、特許異議申立人が訂正前の本件明細書について記載不備を主張する、「本件発明の特定の単分散粒度分布を有するＡＢＳをどのように製造するのか、又はどこから入手できるのか不明である」との点については、平成１６年２月９日付け特許異議意見書中で、「宇部サイコン株式会社（現ＵＭＧ　ＡＢＳ　株式会社）から市販のＡＢＳ樹脂であってグレード名　Ｂ６００Ｎ」が実施例で用いられていることが明らかにされているので、記載不備とはいえない。
　
　　４−２−４．特許法第２９条第２項違反についての判断
（１）本件発明１
　本件発明１と刊行物１に記載された発明とを以下に対比する。
　刊行物１には、「芳香族ポリカーボネート（Ａ）を１０〜７０重量％、ポリブチレンテレフタレート（Ｂ）を１０〜４５重量％、アクリロニトリル含有率が２０重量％以上でかつブタジエンを構成成分とするゴム成分が１０〜４５重量％であるアクリロニトリル−ブタジエン−スチレングラフト共重合体（Ｃ）を１５〜７０重量％かつ（Ｃ）／（（Ｂ）＋（Ｃ））≧０．５５となるように配合してなる熱可塑性樹脂組成物」（摘示記載（１−１））が記載されており、該組成物が、耐衝撃性、流動性、耐薬品性に優れ、かつ成形収縮率が小さい薄肉精密射出成形品に適していること（摘示記載（１−４））も記載されている。
　この刊行物１に記載された組成物は、射出成形により耐衝撃性等にすぐれた成形品を得ることができる重合体混合物である点で本件発明１と軌を一にしており、同刊行物に記載された「芳香族ポリカーボネート（Ａ）」及び「ポリブチレンテレフタレート（Ｂ）」は、それぞれ本件発明１における「芳香族ポリカーボネート（Ａ１）」及び「ポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）」に相当するものであり、「アクリロニトリル含有率が２０重量％以上でかつブタジエンを構成成分とするゴム成分が１０〜４５重量％であるアクリロニトリル−ブタジエン−スチレングラフト共重合体（Ｃ）」は、本件発明１における「（Ｂ）ジエンゴムグラフト基体上にスチレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレートから選んだ少なくとも一種のビニル単量体がグラフトされてなるグラフト共重合体」においてスチレンとアクリロニトリルをグラフトさせたものに該当する。
　そして、本件発明１において混合物の「０−１５重量％」とされる「（Ｃ）スチレン、α−メチルスチレン、メチルメタクリレート又はそれらの混合物及びアクリロニトリル、メタクリロニトリル、メチルメタクリレート又はそれらの混合物の共重合体」成分が０重量％である場合、刊行物１に記載された発明と本件発明１とは、ともに
「つぎの成分：（Ａ）芳香族ポリカーボネート（Ａ１）及びポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）の混合物、（Ｂ）ジエンゴムグラフト基体上にスチレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレートから選んだ少なくとも一種のビニル単量体がグラフトされてなるグラフト共重合体を含有してなる重合体混合物」
である点で一致しているが、両者間には以下の点で相違が認められる。
（ア）本件発明１における「ジエンゴムグラフト基体は５０重量％を超える粒子の直径が２００ないし３００ナノメーターの範囲にありかつ７０重量％を超える粒子の直径が２００ないし４００ナノメーターの範囲にあるような狭い粒度分布をもつ単分散粒度分布を有するものである」点について、刊行物１には記載されていない点、及び、
（イ）本件発明１においては、（Ａ）成分中の（Ａ１）と（Ａ２）の配合量について「混合物１００重量部当たり１０−４０重量部の芳香族ポリカーボネート（Ａ１）と６０−９０重量部のポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）からなる」と規定し、重合体混合物中の（Ａ）、（Ｂ）両成分の配合量について、それぞれ「５５−９０重量％」および「１０−３０重量％」と規定しているのに対して、刊行物１では、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）成分（それぞれ、本件発明１の（Ａ１）、（Ａ２）及び（Ｂ）成分に相当）からなる組成物中において、各成分の配合量が「（Ａ）：１０〜７０重量％、（Ｂ）：１０〜４５重量％、（Ｃ）：１５〜７０重量％」に、更に（Ｃ）と（Ｂ）とが「（Ｃ）／（（Ｂ）＋（Ｃ））≧０．５５」となるように配合することを規定している点
　
　そこで、まず、相違点（ア）について以下に検討する。
　刊行物１には、ジエンゴムグラフト基体を構成する粒子の粒径については何らの記載もなく、実施例ではグラフト共重合体として「セビアンＶ−５００」及び「セビアンＶ３００」なるＡＢＳ樹脂を用いることが記載されているものの、これらがどのような粒径のジエンゴムグラフト基体を用いているのかについて知る手がかりは全く見出せない。
　そこで、この粒径の点について他の刊行物の記載をみると、刊行物２には、ポリアルキレンテレフタレートＡ、及び、グラフトベースとグラフトスリーブから成るエマルジョン重合により製造されたゴム弾性のグラフト重合体Ｂを、「上記グラフト重合体Ｂが少なくとも８０％まで粒度０．０５〜０．１５μｍで存在する水性分散液形で緊密に混合して」製造される耐衝撃性の熱可塑性ポリエステル成形材料（摘示記載（２−１））が記載されており、ゴム弾性のグラフト重合体が、「ポリブタジエン少なくとも９０重量％から成るグラフトベースと、スチレン／アクリロニトリルの３．５：０．５〜２．５：１．５の混合物から成るグラフトスリーブとから構成されている」こと（摘示記載（２−１））、「ポリブタジエンからなる分散液を、７０℃でスチレン／アクリロニトリル（重量比３：１）の混合物でグラフトした。グラフトベースのゲル含量は９８％であつた。得られた分散液は固体含量４５．５重量％を有していた。グラフトゴムは８０％まで粒度０．１５μｍを有していた」（摘示記載（２−４））との実施例及び「グラフトベースとしてゲル含量９８％を有するポリブタジエンを含有しかつスチレン／アクリロニトリル（重量比３：１）でグラフトされかつグラフトスリーブがグラフトゴムの４０％になるグラフト重合体の分散液を使用した。グラフトゴムは分散液中で５０％までが粒度０．３μｍであった」（摘示記載（２−５））との比較例が記載されている。
　更に、特許異議申立人が提出した甲第３号証（註：取消理由通知には引用せず。）には、
「（１）熱可塑性ポリカーボネート７０〜３０重量部、（２）（２，１）（２，１，１）ゴムと、その上に（２，１，２）（２，１，２，１）スチレン、メチルメタクリレート、又はその混合物９５〜５０重量％、及び（２，１，２，２）アクリロニトリル、メチルメタクリレート又はその混合物５０〜５重量％から成る単量体混合物が重合したグラフト共重合体２５〜１００重量％の混合物３０〜７０重量部から成り、この際（ａ）（２，１，１）のゴム対（２，１，２）の単量体の重量比は８５：１５〜４０：６０であり、（ｂ）成形用組成物中（２，１）のグラフト共重合体は平均粒径が０．２〜５μ、好ましくは０．２〜１．０μであり、（ｃ）全体の１０〜３５重量％、好ましくは１５〜３０重量％のゴム（２，１，１）が含まれていることを特徴とする成形用組成物。」（特許請求の範囲）が記載されており、「（ａ）スチレン３５重量部とアクリロニトリル１５重量部とを、ラテツクスの形で存在するポリブタジエングラフト基質の平均粒径０．３〜０．４μの粗い粒子のポリブタジエン・・・５０重量部にグラフトして得られたグラフト重合体（Ｉ）」（第５頁右上欄第１０行〜同頁左下欄第１行）及び「スチレン８５重量部とアクリロニトリル１５重量部を、平均粒径０．０５〜０．１５μの微粉末ポリブタジエン５０重量部上でグラフト重合させてつくったグラフト重合体（ＩＩ）」を用いるとの実施例が示されている。
　これらの刊行物には、ジエンゴムグラフト基体上にスチレン、アクリロニトリル等のビニル単量体がグラフトされてなるグラフト共重合体と、他の熱可塑性樹脂とを含有してなる点で本件発明１と共通する重合体混合物が記載されているものの、グラフト共重合体に係る粒子の粒径に関しては、刊行物２には「（水性分散液に）グラフト重合体Ｂが少なくとも８０％まで粒度０．０５〜０．１５μｍで存在する」こと、「グラフトゴムは８０％まで粒度０．１５μｍを有していた」こと及び「グラフトゴムは分散液中で５０％までが粒度０．３μｍであった」（比較例）ことが、甲第３号証には「グラフト共重合体は平均粒径が０．２〜５μ、好ましくは０．２〜１．０μ」であること、「ポリブタジエングラフト基質の平均粒径０．３〜０．４μの粗い粒子」を用いたこと、及び「平均粒径０．０５〜０．１５μの微粉末ポリブタジエン５０重量部上でグラフト重合」させたことが記載されているに留まる。
　即ち、刊行物２には、ジエンゴムグラフト基体自体の粒径を特定範囲とすることについて開示されておらず、グラフト重合体に関する「８０％まで粒度０．０５〜０．１５μｍで存在する」及び「５０％までが粒度０．３μｍ」との粒度の記載についても、何が「８０％まで」あるいは「５０％まで」なのかが不明であり、これらの粒度について「粒度０．３μｍの粒子が全粒子の５０％を占める」等と解釈することも一般的なエマルジョン粒径の分散性からみて不自然である。更に、甲第３号証にはグラフト共重合体の平均粒径及びポリブタジエングラフト基質の平均粒径について述べられているにすぎず、これらの刊行物に、本件発明１の（ア）のような、特定の粒度範囲に含まれる粒子の重量比で表現されたジエンゴムグラフト基体粒子の粒度分布が記載乃至示唆されているものとすることはできない。
　その上、これらの刊行物には、ジエンゴムグラフト基体粒子の粒度分布が単分散なのか、多峰分散なのかについても、全く教示するところがない。
　そして、本件発明１はこの（ア）の点により、良好な流動特性及び高い曲げモジュラスを有し、苛酷な熱条件下で成形したときにも衝撃強さの低減が少ないという訂正明細書に記載された作用効果を奏するものと認められる。
　したがって、その余の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は刊行物１及び２、更には甲第３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものということはできない。
　
（２）本件発明２〜８
　本件発明２〜８は、本件発明１を引用して更に技術的限定を付したものであるから、上記と同様に、刊行物１及び２、更には甲第３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものということはできない。
　
５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠によっては、本件発明１〜８についての特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明１〜８についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年９月２２日（２００４．９．２２）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
芳香族ポリカーボネート、ポリアルキレンテレフタレート及びグラフト共重合体を含有してなる重合体混合物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　つぎの成分：
（Ａ）芳香族ポリカーボネート（Ａ１）及びポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）の混合物であって、該混合物１００重量部当たり１０−４０重量部の芳香族ポリカーボネート（Ａ１）と６０−９０重量部のポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）からなる混合物５５−９０重量％；
（Ｂ）ジエンゴムグラフト基体上にスチレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレートから選んだ少なくとも一種のビニル単量体がグラフトされてなるグラフト共重合体１０−３０重量％；
（Ｃ）スチレン、α−メチルスチレン、メチルメタクリレート又はそれらの混合物及びアクリロニトリル、メタクリロニトリル、メチルメタクリレート又はそれらの混合物の共重合体０−１５重量％；
を含有してなり、前記した重量％は成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計に基づいて計算されたものであり、しかも前記ジエンゴムグラフト基体は５０重量％を超える粒子の直径が２００ないし３００ナノメーターの範囲にありかつ７０重量％を超える粒子の直径が２００ないし４００ナノメーターの範囲にあるような狭い粒度分布をもつ単分散粒度分布を有するものであることを特徴とする重合体混合物。
　【請求項２】　粒度分布が、７０重量％を超える粒子の直径が２００ないし３００ナノメーターの範囲にありかつ９０重量％を超える粒子の直径が２００ないし４００ナノメーターの範囲にあるようなものである請求項１記載の重合体混合物。
　【請求項３】　ポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）がポリブチレンテレフタレートである請求項１記載の重合体混合物。
　【請求項４】　重合体混合物が成分（Ａ）６５−８５重量％、成分（Ｂ）１５−２５重量％及び成分（Ｃ）０−１０重量％を含有してなる請求項１記載の重合体混合物。
　【請求項５】　成分（Ｃ）の重量平均分子量が８０，０００未満である請求項１記載の重合体混合物。
　【請求項６】　グラフト共重合体のジエンゴム含量が４０重量％より大である請求項１記載の重合体混合物。
　【請求項７】　重合体混合物がさらに添加剤を含有する請求項１記載の重合体混合物。
　【請求項８】　請求項１記載の重合体混合物から形成された物品。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は芳香族ポリカーボネート、ポリアルキレンテレフタレート及びジエンゴムグラフト基体をもつグラフト共重合体を含有する重合体混合物に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　芳香族ポリカーボネート及びグラフト共重合体を含有する重合体混合物は当該技術において一般に知られている。たとえば、米国特許第４，４７２，５５４号明細書には芳香族ポリカーボネート、グラフト共重合体及び重合体状“酸性化剤”を含有する重合体混合物が記載されている。該グラフト共重合体はジエンゴム上に単量体がグラフトされてなるものであり、そのジエンゴムは５０ないし１，２００ナノメーターの平均粒度をもつものとされている。しかしながら、該明細書の実施例には使用されたゴムの粒度に関して何等示されていない。該酸性化用重合体は該重合体混合物の熱安定性を改善するために添加されている。
　【０００３】
　ドイツ国特許公開（ＤＥ−Ａ）第２，２５９，５６５Ａ号公報には芳香族ポリカーボネート、グラフト共重合体及び共重合体を含有してなる重合体混合物が開示されている。該グラフト共重合体は、好ましくは５０−１５０ナノメーターの平均粒度をもつゴム上に一種又はそれ以上の単量体をグラフト化させることによって製造されたものである。この特許公報はゴムの粒度の分布に関しては何等の指示も与えておらず、選定された平均粒度が改善されたウェルドライン強さをもつ製品を製造し得る重合体混合物を与えることを記載している。
　【０００４】
　米国特許第４，６２２，３６３号明細書には芳香族ポリカーボネート、グラフト共重合体及び２種類の異なる共重合体を含有してなる重合体混合物が開示されている。これら二つの共重合体の分子量は異なり、前者が１５，０００−２００，０００の分子量をもつに対し、後者は２，０００，０００−１０，０００，０００の分子量をもつ。少量の該第二の共重合体の存在は耐高温変形性の改善を与える。
　【０００５】
　ポリアルキレンテレフタレート及びグラフト共重合体を含有してなる重合体混合物も既知である。たとえば、欧州特許公開（ＥＰ−Ａ）第００５６２４３号公報には一種又はそれ以上のポリアルキレンテレフタレート及びグラフト共重合体を含有してなる重合体混合物が開示されている。使用されたグラフト共重合体は２００−６００ナノメーター、好ましくは３００−５００ナノメーターの平均粒度をもつゴムから製造されている。しかしながら、こゝでもゴムの粒度分布に関しては何等言及されていない。これらの重合体混合物は良好な低温衝撃強さを有する。
　【０００６】
　芳香族ポリカーボネート、ポリアルキレンテレフタレート及びグラフト共重合体を含有してなる重合体混合物はたとえば欧州特許公開（ＥＰ−Ａ）第００６４６４８号及び同第０１３１２０２号公報に開示されている。ＥＰ−Ａ−００６４６４８号公報によれば、グラフト共重合体として、２００−６００ナノメーター、好ましくは３００−５００ナノメーターの平均粒度をもつブタジエン重合体上に一種又はそれ以上の単量体をグラフト化させることによって得られた重合体を使用し得る。そこに記載されている重合体混合物は多軸負荷条件下で良好な衝撃強さを有する。粒度分布については言及されていない。ＥＰ−Ａ−０１３１２０２号公報は芳香族ポリカーボネート、ポリアルキレンテレフタレート、グラフト共重合体及び共重合体を含有し得る重合体混合物を開示している。ＥＰ−Ａ−０１３１２０２号公報によれば、最適の低温衝撃強さを得るために、二様式の粒度分布をもつゴム、すなわち第一の部分が５０−１９０ナノメーターの平均粒度分布をもち、第二の部分が２００−１，０００ナノメーターの平均粒度分布をもつゴムから得られたグラフト共重合体が使用される。
　【０００７】
　本出願人は芳香族ポリカーボネート、ポリアルキレンテレフタレート及びジエンゴムグラフト基体をもつグラフト共重合体を含有してなる重合体混合物を既に市販している。こゝで使用されているグラフト基体は第一の最大粒度が約１００ナノメーターにありかつ第二の最大粒度が約２８０ナノメーターにある二様式の粒度分布をもつもの（縦軸に重量割合をプロットしそして横軸に粒度をプロットしたグラフにおいて）であった。
　【０００８】
　グラフト共重合体の機械的性質に対する粒度分布の重要性は既に検討されている。米国特許第３，６００，４６５号明細書によれば、３００−６００ナノメーターの平均粒度をもつブタジエンゴムを基体とするグラフト共重合体はより広い粒度分布をもつほどより良好な衝撃強さを有する。
　【０００９】
　【発明の概要】
　本発明は、つぎの成分：
（Ａ）芳香族ポリカーボネート（Ａ１）又は芳香族ポリカーボネート（Ａ１）及びポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）の混合物５５−９０重量％；
（Ｂ）ジエンゴムグラフト基体上にスチレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレートから選んだ少なくとも一種のビニル単量体がグラフトされてなるグラフト共重合体１０−３０重量％；
（Ｃ）スチレン、α−メチルスチレン、メチルメタクリレート又はそれらの混合物及びアクリロニトリル、メタクリロニトリル、メチルメタクリレート又はそれらの混合物の共重合体０−１５重量％；
（たゞし前記した重量％は成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計に基づいて計算されたものである）を含有してなる重合体混合物において、比較的小さい粒度と狭い粒度分布を組み合わせて有するグラフト基体をもつグラフト共重合体を使用することによって該重合体混合物により良好な性質の組み合わせを付与し得るとの知見に基づくものである。とりわけ、より優れた流動特性及びより高い曲げモジュラスが得られる。さらに、該重合体混合物は、本発明に従う重合体混合物から物品を形成するためにより後の段階で使用する場合に熱的負荷に対して感受性がより低くなる。特に、長時間の熱的負荷を受けた後も低温衝撃強さの低下はより少なくなる。
　【００１０】
　本発明に従う重合体混合物中に使用されるグラフト共重合体はジエンゴム基体上にスチレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレートから選んだ少なくとも一種のビニル単量体がグラフト化されてなるグラフト共重合体であり、しかも該ジエンゴムグラフト基体は５０重量％を超える粒子、好ましくは７０重量％を超える粒子、の直径が２００ないし３００ナノメーターの範囲にありかつ７０重量％を超える粒子、好ましくは９０重量％を超える粒子、の直径が２００ないし４００ナノメーターの範囲にあるような狭い粒度分布をもつ単分散粒度分布を有するものであることを特徴とするものである。
　【００１１】
　【発明の詳細な開示】
　本発明に従う重合体混合物は好ましくは成分（Ａ）６５−８５重量％、成分（Ｂ）１５−２５重量％及び成分（Ｃ）０−１０重量％を含んでなる。成分（Ａ）は好ましくは、成分（Ａ）１００重量部当たり１０−９０重量部、より好ましくは１０−４０重量部の芳香族ポリカーボネート（Ａ１）及び９０−１０重量部、より好ましくは６０−９０重量部のポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）を含んでなる。
　【００１２】
　本発明に従う重合体混合物中にエステル交換反応の抑制剤を配合することが一般に好ましい。適当な抑制剤はホスファイト、Ｈ３ＰＯ３、ジ燐酸ナトリウム、燐酸亜鉛、燐酸水素一亜鉛及び燐酸一カルシウムである。
　本発明に従う重合体混合物が共重合体（Ｃ）を含有する場合、８０，０００未満の重量平均分子量をもつ共重合体を使用することが好ましい。
　【００１３】
　グラフト共重合体中のジエンゴム含量は好ましくは４０重量％超、より好ましくは６０重量％超である。
　本発明はさらに本発明に従う重合体混合物から慣用の成形技術によって製造し得る物品に関するものである。
　本発明に従う重合体混合物は少なくともつぎの成分の一種又はそれ以上を含有する：
（Ａ）芳香族ポリカーボネート（Ａ１）又は（Ａ１）とポリアルキレンテレフタレート（Ａ２）との混合物；
（Ｂ）ジエンゴムグラフト基体から形成されるグラフト共重合体。
　本発明に従う重合体混合物は随意につぎの成分を含有する：
（Ｃ）共重合体。
　【００１４】
　つぎに、本発明の重合体混合物の成分についてより詳細に説明する。
（Ａ）芳香族ポリカーボネート及び随意のポリアルキレンテレフタレート
（Ａ１）芳香族ポリカーボネート
　芳香族ポリカーボネートはそれ自体既知の物質である。これらは一般に二価フェノール化合物とカーボネート前駆体、たとえばホスゲン、ハロゲンホルミエート又はカーボネートエステルとを反応させることによって製造される。芳香族ポリカーボネートは式Ｉ：
　【００１５】
　【化１】
　【００１６】
（式中、Ａ１は該重合体の製造に使用される二価フェノールから誘導される二価芳香族基である）の単位を含んでなる重合体である。該芳香族ポリカーボネートの製造における二価フェノールとしてはそれぞれが芳香族核の炭素原子に直接結合された２個のヒドロキシル基を含む単環芳香族化合物又は多環芳香族化合物を使用し得る。
　【００１７】
　たとえば、米国特許第４，００１，１８４号明細書に記載されるごときそれ自体既知の分岐ポリカーボネートも適当である。
　適当な芳香族ポリカーボネートはさらにいわゆるポリエステルカーボネートと呼ばれる、該重合反応をエステル前駆体、たとえばテレフタル酸のような二官能性カルボン酸又はそれらのエステル形成性誘導体の存在下で行うことによって得られるものも包含する。これらのポリエステルカーボネートはその重合体鎖中にエステル化合物及びカーボネート化合物を有する。ポリエステルカーボネートはたとえば米国特許第３，１６９，１２１号明細書に記載されている。
　【００１８】
　種々のポリカーボネートの混合物も使用し得る。
（Ａ２）ポリアルキレンテレフタレート
　本発明はポリアルキレンテレフタレートを含有してなる重合体混合物に関するものである。ポリアルキレンテレフタレートはアルカンジオール及びテレフタル酸から誘導される単位をもつ重合体である。ポリアルキレンテレフタレートは一種又はそれ以上のアルカンジオール化合物から誘導される単位を含有し得る。ポリアルキレンテレフタレートはまた一種またはそれ以上の別のジカルボン酸から誘導される単位も含有し得る。ポリアルキレンテレフタレートはまた、アルカンジオールに加えて一種又はそれ以上の他のジオール化合物又はポリオール化合物から誘導される単位も含有し得る。
　【００１９】
　一般に、ポリアルキレンテレフタレートは随意に存在する他のジオール化合物又はポリオール化合物から誘導される単位に対して過剰量のアルカンジオールから誘導される単位を含有する。適当なアルカンジオール化合物の例はエタンジオール又はブタン−１，４−ジオールである。テレフタル酸から誘導される単位に加えて、ポリアルキレンテレフタレートはさらに他のジカルボン酸又はポリカルボン酸から誘導される単位を含有し得る。しかしながら、酸から誘導される単位の過半量はテレフタル酸から誘導される。
　【００２０】
　あらゆる種類のポリアルキレンテレフタレートを使用することができる。末端酸基を比較的低含量、たとえば３０ｍｅｑ／ｋｇ未満の割合で含むポリアルキレンテレフタレートを使用することが好ましい。
　ポリアルキレンテレフタレートとしては、テレフタル酸及びブタン−１，４−ジオールから誘導された単位を７０モル％を超える割合で含有するポリアルキレンテレフタレートを使用することが好ましい。一種又はそれ以上の異なるポリアルキレンテレフタレートの混合物を使用することもできる。
（Ｂ）ジエンゴムグラフト基体から製造されるグラフト共重合体
　ジエンゴムグラフト基体から製造されるグラフト共重合体は一般に既知である。かゝるグラフト共重合体については、たとえば前記引用した特許公報及び明細書の記載を参照されたい。これらの共重合体は一般にグラフト基体上に少なくとも一種の単量体をグラフト化させることによって製造される。
　【００２１】
　本発明に従う重合体混合物におけるグラフト基体はジエンゴムである。該グラフト基体上にスチレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレートから選んだ少なくとも一種のビニル単量体がグラフト結合されて目的とするグラフト共重合体が形成される。
　ジエンゴムグラフト基体はすべて又は実質的にジエンゴムから形成され得る。適当な好ましく使用されるジエンゴムはブタジエンゴムである。用語“ゴム”は本明細書においては０℃より高くない、好ましくは−２０℃より高くないガラス転移温度をもつ重合体を意味するものであることを理解すべきである。
　【００２２】
　かゝるグラフト共重合体は通常ジエンゴムグラフト基体のラテックスの存在下でグラフト化されるべき単量体を乳化重合させることによって製造される。グラフト基体の粒度はこのグラフト化反応によってほとんど又は全く影響を受けない。グラフト共重合体中のジエンゴム含量は好ましくは４０重量％超、より好ましくは６０重量％超である。
　【００２３】
　本発明に従う重合体混合物中に使用されるべきグラフト共重合体は特許請求の範囲に規定しかつ前記に説明したごとき所定の粒度分布をもつことが本質的に重要である。
　前記した粒度分布は米国、マサチューセッツ州、ホプキントン在、メイテック・アプライド・サイエンセス（Ｍａｔｅｃ　Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｓｃｉｅｎｃｅｓ）社のＣＨＤＦ−１１００型粒度分析装置を使用する毛管流体力学的分別法（ＣＨＤＦ）によって測定されたものである。この方法はＤｏｓ　Ｒａｍｏｓ，Ｊ．Ｇ．及びＳｉｌｅｂｉ，Ｃ．Ａ．によってＪｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｃｏｌｌｏｉｄ　ａｎｄ　Ｉｎｔｅｒｆａｃｅ　Ｓｃｉｅｎｃｅ，ｖｏｌ．１３５，Ｎｏ．１，ｐｐ．１６５−１７７に詳細に記載されている。
　【００２４】
　かゝるラテックスは商業的に入手可能である。またそれらの製造法も一般に既知である。
　既に述べたとおり、該重合体混合物は共重合体（Ｃ）を含有し得る。
（Ｃ）共重合体
　本発明に従う重合体混合物は、スチレン、α−メチルスチレン及びメチルメタクリレートから選んだ一種又はそれ以上の単量体とアクリロニトリル、メタクリロニトリル及びメチルメタクリレートから選んだ一種又はそれ以上の単量体との共重合によって得られる共重合体を含有し得る。
　【００２５】
　該共重合体は別個に製造された後に本発明の重合体混合物に添加されたものであり得る。また、該共重合体はグラフト共重合体の製造のためのグラフト反応において形成させることもできる。事実、グラフト化されるべき単量体をグラフト基体上に完全にグラフト化させることは実際には実質的に不可能である。
　該共重合体は好ましくは８０，０００未満、より好ましくは７０，０００未満の重量平均分子量をもつ。
　【００２６】
　本発明に従う重合体混合物はさらに、重合体用又は重合体混合物用に慣用されている添加剤、たとえば充填剤、補強用繊維、安定化剤、難燃化剤、染料及び顔料を含有し得る。
　適当な添加剤はポリエチレン、ポリエチレングリコール及びポリジメチルシロキサンである。
　【００２７】
　本発明に従う重合体混合物は重合体混合物の製造においで慣用的な方法に従って製造することができる。
　【００２８】
　【実施例の記載】
　つぎに、本発明の実施例（実施例Ｉ）を比較例（比較例Ａ及びＢ）と対比してさらに説明する。
　以下に述べる実施例及び比較例では、つぎの３種の異なるグラフト共重合体を使用した。
ＡＢＳ−１：ポリブタジエンラテックス６５重量部上にスチレン２６重量部及びアクリロニトリル８．７重量部をグラフト化させることによって得られるグラフト共重合体。このグラフト化反応において得られる単離されたＡＢＳ中の非グラフト化スチレン−アクリロニトリル共重合体（ＳＡＮ）の含有量は約６重量％であった。ＳＡＮ中のスチレン対アクリロニトリルの重量比は約２．７であった。ＳＡＮの重量平均分子量は約６２，０００であった。ブタジエンゴムの粒度は添付した図１及び後記の実施例中に示す。ゲル含量は８７重量％であった。
ＡＢＳ−２：ポリブタジエンラテックス６５．２重量部上にスチレン２６．５重量部及びアクリロニトリル８．３重量部をグラフトさせることによって得られるグラフト共重合体。このグラフト化反応において得られる単離されたＡＢＳ中の非グラフト化スチレン−アクリロニトリル共重合体（ＳＡＮ）の含有量は約６．３重量％であった。ＳＡＮ中のスチレン対アクリロニトリルの重量比は約２．７であった。ＳＡＮの重量平均分子量は約７８，０００であった。ブタジエンゴムの粒度は添付した図１及び後記の表中に示す。ゲル含量は９５重量％であった。
ＡＢＳ−３：ポリブタジエンラテックス６７．５重量部上にスチレン２５．４重量部及びアクリロニトリル７．１重量部をグラフトさせることによって得られるグラフト共重合体。このグラフト化反応において得られる単離されたＡＢＳ中の非グラフト化スチレン−アクリロニトリル共重合体（ＳＡＮ）の含有量は約８重量％であった。ＳＡＮ中のスチレン対アクリロニトリルの重量比は約２．８であった。ＳＡＮの重量平均分子量は約１０８，０００であった。ブタジエンゴムの粒度は添付した図１及び後記の表中に示す。ゲル含量は９５重量％であった。
　【００２９】
　ナノメーター（ｎｍ）で表示した粒度を表Ａに示す。
　これらの結果はメイテック・アプライド・サイエンセス社のＣＨＤＦ−１１００型粒度分析装置によって得られた。
　【００３０】
　実施例及び比較例で使用されたグラフト共重合体の粒度分布を添付の図１に示す。粒度（ナノメーター）を横軸にプロットし、重量割合（％）を縦軸にプロットする。
　重合体混合物の製造のために、さらにつぎの重合体を使用した。
ＰＣ：　ビスフェノールＡ及びホスゲンから誘導された、塩化メチレン中２５℃で測定して５８ｍｌ／ｇの固有粘度をもつ芳香族ポリカーボネート。
ＰＢＴ：フェノール及びテトラクロルエタンの６０／４０比の混合物中で２５℃で測定して１．０２ｄｌ／ｇの固有粘度をもつポリブチレンテレフタレート。
　【００３１】
　後記の表Ｂに示す成分を規定した量で押出機中で（平均調整温度、約２６０℃）配合処理した。ついで、得られる押出体をペレットに形成した。得られるペレットの溶融粘度指数（ＭＶＩ）を２５０℃、４分の条件で測定した（ＡＳＴＭ試験法Ｄ１２３８に従って）。
　ＡＳＴＭ試験法Ｄ２５６に従うアイゾット衝撃強さの測定及びＡＳＴＭ試験法Ｄ７９０に従う曲げモジュラスの測定のために、これらのペレットから試験棒を射出成形した。これらの試験棒は標準的条件下で、すなわちバレル（＝シリンダー）の平均調整温度２５５℃及びバレル中の滞留時間２分の条件で、射出成形した。
　【００３２】
　さらに、アイゾット法に従う衝撃強さを測定するために、第二の一連の試験棒を射出成形した。この場合には、射出成形を特に過酷な条件下で、すなわち２８６℃、滞留時間１０分で行った。
　さらに、アイゾット衝撃強さ試験においては、脆性から延性への挙動の転移が生起する温度（転移温度）で常に測定を行った。
　【００３３】
　得られた結果も表Ｂに示す。
　　注：
　　　１）　標準的条件下で射出成形後
　　　２）　過酷な条件下で射出成形後
　　　＊　比較例
　　　＊＊　本発明の実施例
　上記した結果から、本発明に従う重合体混合物は重合体混合物Ａ及びＢよりも良好な流動特性をもちかつ重合体混合物Ａよりも良好な曲げモジュラスをもつことを認め得る。
　【００３４】
　標準的条件下で射出成形した後の３種の重合体混合物の衝撃強さ及び転移温度はいずれも実質的に同等であった。
　実用に際してしばしば起こり得るような“過酷な”条件下で射出成形した後には、本発明の重合体混合物（実施例Ｉ）は著しくより有利な（すなわち、より高い）転移温度を有する。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　実施例及び比較例で使用した３種の異なるグラフト共重合体中にグラフト基体として使用したゴム粒子の粒度分布を示すグラフである。横軸は粒度（ｎｍ）を、縦軸は重量割合（％）を表す。