【手続補正書】
【提出日】平成27年9月17日(2015.9.17)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１種以上の有機金属塩から選ばれる、アルカリ金属塩またはアルカリ土類金属塩から選ばれる三量化触媒化合物;ならびに、
構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物及び／又は構造-CO-NH-CO-を有する基を含む化合物から選ばれる１種以上の化合物;
を含む三量化触媒組成物。
【請求項２】
構造-CO-NH-CO-基を有する基を含む化合物の当量数が三量化触媒の当量数より大きい、請求項1に記載の触媒組成物。
【請求項３】
構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物の当量数が三量化触媒の当量数より大きく、好ましくは三量化触媒の当量数の4倍超である、請求項1に記載の触媒組成物。
【請求項４】
有機金属塩がカルボキシレートまたはアルコキシドであって、好ましくは、酢酸カリウム、ヘキサン酸塩カリウム、エチルヘキサン酸塩カリウム、オクタン酸塩カリウム、乳酸カリウム、ナトリウムエトキシド、フマル酸ナトリウム、フマル酸カリウム、酢酸ナトリウム、安息香酸カリウム、およびこれらの混合物の１種以上から選ばれる、請求項1〜3のいずれかに記載の触媒組成物。
【請求項５】
構造-CO-NH-CO-基を有する基を含む化合物が、
R1-CO-NH-CO-R2
〔式中、R1とR2は、それぞれ互いに独立していて、1)水素(-H)、2)-NR3R4、および3)1〜100個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基、エーテル基、ハロゲン基、カルボキシル基、酸素基、イソシアネート基、及び／又はアミン基を含んでもよいヒドロカルビル基から選ばれ;R3とR4は、それぞれ互いに独立していて、水素、ヒドロキシ基、ハロゲン基、および1〜20個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基、エーテル基、ハロゲン基、カルボキシル基、イソシアネート基、及び／又はアミン基を含んでもよいヒドロカルビル基から選ばれ;R1とR2は、基本的に-CO-NH-CO-基を含む環構造を形成して互いに結合してよく;式R1-CO-NH-CO-R2に相当する化合物中のヒドロカルビル基は、直鎖状、分岐鎖状、飽和、不飽和、環式、及び／又は非環式の脂肪族ヒドロカルビル、芳香族ヒドロカルビル、またはアリール脂肪族ヒドロカルビルの組合せであってよい〕
という構造を有する化合物およびこれらの化合物の混合物を含む、請求項１〜３のいずれかに記載の触媒組成物。
【請求項６】
構造-CO-NH-CO-基を有する基を含む化合物が、構造R1-CO-NH-CO-R2〔式中、R1とR2は、-CO-NH-CO-基と一緒になって、-CO-NH-CO-基を含む4〜12員の環構造を形成する〕を含む、請求項１〜３のいずれかに記載の触媒組成物。
【請求項７】
-CO-NH-CO-基を含む化合物が、-CO-NH-CO-NH-基を含む化合物に相当し、構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物と反応性NCO基を含む化合物との反応生成物である、請求項１〜３のいずれかに記載の触媒組成物。
【請求項８】
-CO-NH-CO-NH-基を含む化合物がR6-CO-NH-CO-NH-R7に相当し、カルボキサミド基を含む化合物が、NH2-CO-R6(式中、R6は、1)水素(-H)、2)-NR8R9、3)1〜20個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基、エーテル基、ハロゲン基、及び／又はアミン基を含んでもよいヒドロカルビル基、または4)-R10-CO-NH2であり；R8とR9は、互いに独立していて、水素、ヒドロキシ基、ハロゲン基、および1〜10個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基、エーテル基、ハロゲン基、及び／又はアミン基を含んでもよいヒドロカルビル基から選ばれ；R10は、最大で8個の炭素原子を有する二価の炭化水素基である)の化合物およびこれらのカルボキサミドの混合物に相当し、反応性NCO基を含む化合物が、R7-NCO(式中、R7は、水素と、1〜20個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基、エーテル基、ハロゲン基、カルボキシル基、イソシアネート基、及び／又はアミン基を含んでもよいヒドロカルビル基とから選ばれ、該ヒドロカルビル基は、直鎖状、分岐鎖状、飽和、不飽和、環式、及び／又は非環式の脂肪族ヒドロカルビル、芳香族ヒドロカルビル、またはアリール脂肪族ヒドロカルビルの組合せであってよい)の化合物およびこのような化合物の混合物に相当する、請求項7に記載の触媒組成物。
【請求項９】
R6が、1)-NR8R9、2)1〜10個の炭素原子を有していて、1〜3個のヒドロキシ基及び／又はエーテル基を含んでもよいアルキル、3)フェニル、または4)トリルから選ばれ、R8とR9が、互いに独立していて、水素、ヒドロキシ基、フェニル基、トリル基、および1〜6個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基及び／又はエーテル基およびこれらの化合物の混合物を含んでもよいアルキル基から選ばれる、請求項8に記載の触媒組成物。
【請求項１０】
請求項1〜9のいずれかに記載の触媒組成物の化合物の少なくとも1種を含み、好ましくは32〜6000の平均分子量と好ましくは1〜8の平均公称官能価を有するポリエステルポリオール及び／又はポリエーテルポリオールを含むのが好ましいモノオール組成物またはポリオール組成物。
【請求項１１】
請求項1〜9のいずれかに記載の触媒組成物とポリイソシアネート組成物を、構造-CO-NH-CO-を有する基を含む化合物の当量数が三量化触媒の当量数より大きく、そして[-CO-NH-CO-基の数]対[イソシアネート基の数]の比が多くても1、好ましくは多くても0.01、さらに好ましくは多くても0.0015となるような量にて含む安定なポリイソシアネート組成物。
【請求項１２】
ポリオール/モノオール組成物をさらに含み、該ポリオール/モノオール組成物が、好ましくは32〜6000の平均分子量と好ましくは1〜8の平均公称官能価を有するポリエステルポリオール及び／又はポリエーテルポリオールを含む、請求項11に記載のポリイソシアネート組成物。
【請求項１３】
ポリイソシアネート組成物が、10〜48重量%の、好ましくは20〜33重量%のイソシアネート価を有する、請求項11〜12のいずれかに記載のポリイソシアネート組成物。
【請求項１４】
ポリイソシアネート組成物が、トルエンジイソシアネート、メチレンジフェニルジイソシアネート、メチレンジフェニルジイソシアネートを含んでなるポリイソシアネート組成物、またはこのようなポリイソシアネート化合物の混合物を含む、請求項１１または１２に記載のポリイソシアネート組成物。
【請求項１５】
構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物、及び／又は、構造-CO-NH-CO-を有する基を含む化合物を、三量化触媒と合わせて混合することを含む、請求項1〜9のいずれかに記載の組成物の製造方法。
【請求項１６】
請求項1〜9のいずれかに記載の触媒組成物の化合物、１種以上のポリイソシアネート化合物、および必要に応じて、好ましくは32〜6000の平均分子量と好ましくは1〜8の平均公称官能価を有するポリエステルポリオール及び／又はポリエーテルポリオールを含むのが好ましいポリオール/モノオール組成物を、[-CO-NH-CO-基の数]対[イソシアネート基の数]の比が多くても1、好ましくは多くても0.01、さらに好ましくは多くても0.0015となるように合わせて混合することを含み、これにより安定なポリイソシアネート組成物が形成される、請求項11〜14のいずれかに記載の組成物の製造方法。
【請求項１７】
構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物、及び／又は、構造-CO-NH-CO-を有する基を含む化合物、から選ばれる１種以上の化合物を最初にあるいは少なくとも同時にポリイソシアネート組成物に加えること、次いで三量化触媒をポリイソシアネート組成物に混合することを含む、請求項16に記載の製造方法。
【請求項１８】
請求項11〜14のいずれかに記載の安定なポリイソシアネート組成物の化合物とエポキシ樹脂とを含む硬化性ポリイソシアネート組成物であって、
このとき硬化性ポリイソシアネート組成物中の-CO-NH-CO-基を有する化合物の当量数がエポキシ当量数以下である、前記硬化性ポリイソシアネート組成物。
【請求項１９】
請求項1〜9に記載の触媒組成物の、硬化性ポリイソシアネート組成物のポットライフを改良するための使用。
【請求項２０】
請求項1〜9の触媒組成物に従った化合物;トルエンジイソシアネート、メチレンジフェニルジイソシアネート、メチレンジフェニルジイソシアネートを含んでなるポリイソシアネート組成物、またはこのようなポリイソシアネートの混合物を含むポリイソシアネート組成物;エポキシ樹脂;および必要に応じて、好ましくは32〜6000の平均分子量と好ましくは1〜8の平均公称官能価を有するポリエステルポリオール及び／又はポリエーテルポリオールを含むのが好ましいポリオール/モノオール組成物;を合わせて混合することによる、請求項18に記載の硬化性ポリイソシアネート組成物の製造方法であって、構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物、及び／又は、構造-CO-NH-CO-を有する基を含む化合物、から選ばれる１種以上の化合物を最初にあるいは少なくとも同時にポリイソシアネート組成物に加えること、次いで三量化触媒をポリイソシアネート組成物に混合することを含む、前記製造方法。
【請求項２１】
請求項18に記載の硬化性組成物を高温で反応させることによって製造されるポリイソシアヌレート含有材料。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
（１）  １種以上の有機金属塩から選ばれる、アルカリ金属塩またはアルカリ土類金属塩から選ばれる三量化触媒化合物;ならびに、構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物及び／又は構造-CO-NH-CO-を有する基を含む化合物から選ばれる１種以上の化合物;を含む三量化触媒組成物。
（２）  構造-CO-NH-CO-基を有する基を含む化合物の当量数が三量化触媒の当量数より大きい、（1）に記載の触媒組成物。
（３）  構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物の当量数が三量化触媒の当量数より大きく、好ましくは三量化触媒の当量数の4倍超である、（1）に記載の触媒組成物。
（４）  有機金属塩がカルボキシレートまたはアルコキシドであって、好ましくは、酢酸カリウム、ヘキサン酸塩カリウム、エチルヘキサン酸塩カリウム、オクタン酸塩カリウム、乳酸カリウム、ナトリウムエトキシド、フマル酸ナトリウム、フマル酸カリウム、酢酸ナトリウム、安息香酸カリウム、およびこれらの混合物の１種以上から選ばれる、（1）〜（3）のいずれかに記載の触媒組成物。
（５）  構造-CO-NH-CO-基を有する基を含む化合物が、R1-CO-NH-CO-R2〔式中、R1とR2は、それぞれ互いに独立していて、1)水素(-H)、2)-NR3R4、および3)1〜100個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基、エーテル基、ハロゲン基、カルボキシル基、酸素基、イソシアネート基、及び／又はアミン基を含んでもよいヒドロカルビル基から選ばれ;R3とR4は、それぞれ互いに独立していて、水素、ヒドロキシ基、ハロゲン基、および1〜20個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基、エーテル基、ハロゲン基、カルボキシル基、イソシアネート基、及び／又はアミン基を含んでもよいヒドロカルビル基から選ばれ;R1とR2は、基本的に-CO-NH-CO-基を含む環構造を形成して互いに結合してよく;式R1-CO-NH-CO-R2に相当する化合物中のヒドロカルビル基は、直鎖状、分岐鎖状、飽和、不飽和、環式、及び／又は非環式の脂肪族ヒドロカルビル、芳香族ヒドロカルビル、またはアリール脂肪族ヒドロカルビルの組合せであってよい〕という構造を有する化合物およびこのような化合物の混合物を含む、（1）〜（4）のいずれかに記載の触媒組成物。
（６）  構造-CO-NH-CO-基を有する基を含む化合物が、構造R1-CO-NH-CO-R2〔式中、R1とR2は、-CO-NH-CO-基と一緒になって、-CO-NH-CO-基を含む4〜12員の環構造を形成する〕を含む、（1）〜（5）のいずれかに記載の触媒組成物。
（７）  -CO-NH-CO-基を含む化合物が、-CO-NH-CO-NH-基を含む化合物に相当し、構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物と反応性NCO基を含む化合物との反応生成物である、（1）〜（6）のいずれかに記載の触媒組成物。
（８）  -CO-NH-CO-NH-基を含む化合物がR6-CO-NH-CO-NH-R7に相当し、カルボキサミド基を含む化合物が、NH2-CO-R6(式中、R6は、1)水素(-H)、2)-NR8R9、3)1〜20個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基、エーテル基、ハロゲン基、及び／又はアミン基を含んでもよいヒドロカルビル基、または4)-R10-CO-NH2であり；R8とR9は、互いに独立していて、水素、ヒドロキシ基、ハロゲン基、および1〜10個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基、エーテル基、ハロゲン基、及び／又はアミン基を含んでもよいヒドロカルビル基から選ばれ；R10は、最大で8個の炭素原子を有する二価の炭化水素基である)の化合物およびこれらのカルボキサミドの混合物に相当し、反応性NCO基を含む化合物が、R7-NCO(式中、R7は、水素と、1〜20個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基、エーテル基、ハロゲン基、カルボキシル基、イソシアネート基、及び／又はアミン基を含んでもよいヒドロカルビル基とから選ばれ、該ヒドロカルビル基は、直鎖状、分岐鎖状、飽和、不飽和、環式、及び／又は非環式の脂肪族ヒドロカルビル、芳香族ヒドロカルビル、またはアリール脂肪族ヒドロカルビルの組合せであってよい)の化合物およびこのような化合物の混合物に相当する、（7）に記載の触媒組成物。
（９）  R6が、1)-NR8R9、2)1〜10個の炭素原子を有していて、1〜3個のヒドロキシ基及び／又はエーテル基を含んでもよいアルキル、3)フェニル、または4)トリルから選ばれ、R8とR9が、互いに独立していて、水素、ヒドロキシ基、フェニル基、トリル基、および1〜6個の炭素原子を有していて、ヒドロキシ基及び／又はエーテル基およびこれらの化合物の混合物を含んでもよいアルキル基から選ばれる、（8）に記載の触媒組成物。
（１０）  （1）〜（9）のいずれかに記載の触媒組成物の化合物の少なくとも1種を含み、好ましくは32〜6000の平均分子量と好ましくは1〜8の平均公称官能価を有するポリエステルポリオール及び／又はポリエーテルポリオールを含むのが好ましいモノオール組成物またはポリオール組成物。
（１１）  （1）〜（9）のいずれかに記載の触媒組成物とポリイソシアネート組成物を、構造-CO-NH-CO-を有する基を含む化合物の当量数が三量化触媒の当量数より大きく、そして[-CO-NH-CO-基の数]対[イソシアネート基の数]の比が多くても1、好ましくは多くても0.01、さらに好ましくは多くても0.0015となるような量にて含む安定なポリイソシアネート組成物。
（１２）  ポリオール/モノオール組成物をさらに含み、該ポリオール/モノオール組成物が、好ましくは32〜6000の平均分子量と好ましくは1〜8の平均公称官能価を有するポリエステルポリオール及び／又はポリエーテルポリオールを含む、（11）に記載のポリイソシアネート組成物。
（１３）  ポリイソシアネート組成物が、10〜48重量%の、好ましくは20〜33重量%のイソシアネート価を有する、（11）〜（12）のいずれかに記載のポリイソシアネート組成物。
（１４）  ポリイソシアネート組成物が、トルエンジイソシアネート、メチレンジフェニルジイソシアネート、メチレンジフェニルジイソシアネートを含んでなるポリイソシアネート組成物、またはこのようなポリイソシアネート化合物の混合物を含む、（11）〜（13）のいずれかに記載のポリイソシアネート組成物。
（１５）  構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物、及び／又は、構造-CO-NH-CO-を有する基を含む化合物を、三量化触媒と合わせて混合することを含む、（1）〜（9）のいずれかに記載の組成物の製造方法。
（１６）  （1）〜（9）のいずれかに記載の触媒組成物の化合物、１種以上のポリイソシアネート化合物、および必要に応じて、好ましくは32〜6000の平均分子量と好ましくは1〜8の平均公称官能価を有するポリエステルポリオール及び／又はポリエーテルポリオールを含むのが好ましいポリオール/モノオール組成物を、[-CO-NH-CO-基の数]対[イソシアネート基の数]の比が多くても1、好ましくは多くても0.01、さらに好ましくは多くても0.0015となるように合わせて混合することを含み、これにより安定なポリイソシアネート組成物が形成される、（11）〜（14）のいずれかに記載の組成物の製造方法。
（１７）  構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物、及び／又は、構造-CO-NH-CO-を有する基を含む化合物、から選ばれる１種以上の化合物を最初にあるいは少なくとも同時にポリイソシアネート組成物に加えること、次いで三量化触媒をポリイソシアネート組成物に混合することを含む、（16）に記載の製造方法。
（１８）  （11）〜（14）のいずれかに記載の安定なポリイソシアネート組成物の化合物とエポキシ樹脂とを含む硬化性ポリイソシアネート組成物であって、このとき硬化性ポリイソシアネート組成物中の-CO-NH-CO-基を有する化合物の当量数がエポキシ当量数以下である、前記硬化性ポリイソシアネート組成物。
（１９）  （1）〜（9）に記載の触媒組成物の、硬化性ポリイソシアネート組成物のポットライフを改良するための使用。
（２０）  （1）〜（9）の触媒組成物に従った化合物;トルエンジイソシアネート、メチレンジフェニルジイソシアネート、メチレンジフェニルジイソシアネートを含んでなるポリイソシアネート組成物、またはこのようなポリイソシアネートの混合物を含むポリイソシアネート組成物;エポキシ樹脂;および必要に応じて、好ましくは32〜6000の平均分子量と好ましくは1〜8の平均公称官能価を有するポリエステルポリオール及び／又はポリエーテルポリオールを含むのが好ましいポリオール/モノオール組成物;を合わせて混合することによる、（18）に記載の硬化性ポリイソシアネート組成物の製造方法であって、構造-CO-NH2を有するカルボキサミド基を含む化合物、及び／又は、構造-CO-NH-CO-を有する基を含む化合物、から選ばれる１種以上の化合物を最初にあるいは少なくとも同時にポリイソシアネート組成物に加えること、次いで三量化触媒をポリイソシアネート組成物に混合することを含む、前記製造方法。
（２１）  （18）に記載の硬化性組成物を高温で反応させることによって製造されるポリイソシアヌレート含有材料。
（２２）  （18）に記載の硬化性組成物を高温で反応させることによって得ることができるポリイソシアヌレート含有材料。
（２３）  （18）に記載の硬化性組成物を高温で反応させることによる、（21）〜（22）に記載のポリイソシアヌレート含有材料の製造方法。
本発明の上記の特性、特徴、および利点、ならびに他の特性、特徴、および利点は、後述する詳細な説明と実施例から明らかとなろう。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
用語の定義
本発明の文脈において、下記の用語は以下のような意味を有する。
1)有機金属塩、好ましくはアルカリ有機金属塩もしくはアルカリ土類有機金属塩、さらに好ましくは金属カルボキシレート(カルボキシレート基は1〜12個の炭素原子を有するのが好ましい)もしくは金属アルコキシド、およびこれらの混合物から選ばれるポリイソシアネート三量化触媒は、本明細書では「三量化触媒」、「触媒化合物」、または「触媒」と呼ぶ。