【手続補正書】
【提出日】平成27年8月12日(2015.8.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６２】
本発明の例示的実施形態が詳細に説明されたが、本発明の精神及び範囲から逸脱することなく、様々な他の変更が、当業者には明らかであり、当業者によって容易に成され得ることが理解されるであろう。したがって、本明細書に添付される特許請求の範囲は、本明細書に記載された例及び説明に限定されることが意図されているのではなく、特許請求の範囲は、本発明に関係する当業者によって、それらの等価物と見なされ得る全ての特徴を含めて、本発明に存する全ての特徴及び特許性のある新規性を包含すると解釈されることが意図されている。
次に、本発明の好ましい態様を示す。
１．  ａ）アルカリ金属又はアルカリ土類金属（Ｍ）陽イオン、３価の元素Ｘの酸化物、４価の元素Ｙの酸化物の供給源、ゼオライト種結晶、及び水を含む第１の反応混合物を調製するステップであって、前記第１の反応混合物が、次の範囲：
ＹＯ2／Ｘ2Ｏ3＝５〜３５；
Ｈ2Ｏ／ＹＯ2＝１０〜７０；
ＯＨ-／ＹＯ2＝０．０５〜０．２０；
Ｍ／ＹＯ2＝０．０５〜３．０
内の酸化物のモル比による組成を有し、さらに、前記第１の反応混合物が、ゼオライト種結晶を、前記第１の反応混合物の重量に対して、０．０５重量％以上〜５重量％以下の量で含む、ステップ；
ｂ）ステップａ）の反応混合物に、構造規定剤Ｒを加えて、前記構造規定剤Ｒを、モル比で、次の範囲：Ｒ／ＹＯ2＝０．０８〜０．３内で含む第２の反応混合物を生成するステップ；
ｃ）ステップｂ）の前記第２の反応混合物を、約９０℃〜約１７５℃の温度、及び９０時間未満の時間の条件下で結晶化させて、ＭＣＭ−５６材料の結晶と、Ｘ線回折によって確認して、前記第２の反応混合物における前記ＭＣＭ−５６結晶の全重量に対して、１０重量％未満の非ＭＣＭ−５６不純物結晶とを含む、結果としての混合物を生成するステップ；及び
ｄ）前記ＭＣＭ−５６材料の前記結晶の少なくとも一部を、ステップｃ）の前記結果としての混合物から分離し、回収するステップ
を含み、前記ＭＣＭ−５６材料の前記結晶が、表１に示されるＸ線回折パターンを有する、
合成多孔質結晶性ＭＣＭ−５６材料の製造方法。
【表１】
2014531390.tif 000001
２．  前記第１の反応混合物における前記ゼオライト種結晶の前記量が、第１の反応混合物の重量に対して、０．１０重量％以上〜３重量％以下、又は０．５０重量％以上〜３重量％以下である、上記１に記載の方法。
３．  前記構造規定剤Ｒが、シクロペンチルアミン、シクロヘキシルアミン、シクロヘプチルアミン、ヘキサメチレンイミン（ＨＭＩ）、ヘプタメチレンイミン、ホモピペラジン、及びこれらの組合せからなる群から選択される、上記１又は２のいずれかに記載の方法。
４．  前記構造規定剤Ｒが、ヘキサメチレンイミン（ＨＭＩ）を含み、Ｘがアルミニウムを含み、Ｙがケイ素を含む、上記１から３までのいずれか１項に記載の方法。
５．  ステップｃ）の前記結果としての混合物が、Ｘ線回折によって確認して、前記第２の反応混合物における前記ＭＣＭ−５６結晶の全重量に対して、約５重量％以下の非ＭＣＭ−５６不純物結晶を含む、上記１から４までのいずれか１項に記載の方法。
６．  前記第１の反応混合物が、次の範囲：
ＹＯ2／Ｘ2Ｏ3＝１５〜２０；
Ｈ2Ｏ／ＹＯ2＝１５〜２０；
ＯＨ-／ＹＯ2＝０．１〜０．１５；
Ｍ／ＹＯ2＝０．１１〜０．１５
内の酸化物のモル比による組成を有し、さらに、前記第１の反応混合物が、ゼオライト種結晶を、前記第１の反応混合物の重量に対して、１重量％以上〜３重量％以下の量で含み；
ステップｂ）が、前記第１の反応混合物に前記構造規定剤Ｒとして（ＨＭＩ）を加えて、モル比でＨＭＩ／ＹＯ2＝０．１〜０．２の範囲内のＨＭＩを含む第２の反応混合物を生成することを含む、
上記１から５までのいずれか１項に記載の方法。
７．  結晶化ステップｃ）の前記条件が、前記第２の反応混合物を、４０時間未満結晶化させることを含む、上記１から６までのいずれか１項に記載の方法。
８．  結晶化ステップｃ）の前記条件が、約２０〜約７５時間にわたる約１２５℃〜約１７５℃の温度を含む、上記１から７までのいずれか１項に記載の方法。
９．  ステップｂ）の前記第２の反応混合物が、前記第２の反応混合物の重量に対して、３０重量％未満の固体含有量を有する、上記１から８までのいずれか１項に記載の方法。
１０．  前記ゼオライト種結晶が、ＭＣＭ−２２族材料のＸ線回折パターンを示す、上記１から９までのいずれか１項に記載の方法。
１１．  前記ゼオライト種結晶が、表１に記載された、前記ＭＣＭ−５６結晶の前記Ｘ線回折パターンを示す、上記１から１０までのいずれか１項に記載の方法。
１２．  ステップｂ）の前記第２の反応混合物が、結晶化ステップｃ）の前に、約０．５〜約４８時間、約２５〜約７５℃の温度でエージングされる、上記１から１１までのいずれか１項に記載の方法。
１３．  ステップｄ）によるＭＣＭ−５６の前記結晶が、約３７０℃〜約９２５℃の温度で、１分〜約２０時間の時間、加熱することによって熱処理されて、焼成ＭＣＭ−５６結晶を生成し、
前記焼成ＭＣＭ−５６結晶が、表２に示されるＸ線回折パターンを有する、
上記１から１２までのいずれか１項に記載の方法。
【表２】
2014531390.tif 000002
１４．  前記非ＭＣＭ−５６不純物結晶が、ＭＣＭ−２２、ＭＣＭ−４９、ＩＴＱ−１、ＩＴＱ−２、ＰＳＨ−３、ＳＳＺ−２５、ＥＲＢ−１、ＵＺＭ−８及びＵＺＭ−８ＨＳ、並びにこれらの混合物からなる群から選択される非ＭＣＭ−５６材料から選択される、上記１から１３までのいずれか１項に記載の方法。
１５．  前記非ＭＣＭ−５６不純物結晶が、フェリエライト、ケニアイト及びこれらの混合物からなる群から選択される、上記１から１４までのいずれか１項に記載の方法。
１６．  上記１に記載のステップｄ）によるＭＣＭ−５６の前記結晶を含む触媒組成物。
１７．  上記１３に記載の前記熱処理焼成ＭＣＭ−５６結晶を含む触媒組成物。
１８．  約３７０℃〜約９２５℃の温度で、１分〜約２０時間の時間、加熱することによって熱処理され、クレー、シリカ、金属酸化物及びこれらの混合物からなる群から選択されるバインダーをさらに含む、上記１６に記載の触媒組成物。
１９．  クレー、シリカ、金属酸化物及びこれらの混合物からなる群から選択されるバインダーをさらに含む、上記１６から１８までのいずれか１項に記載の触媒組成物。
２０．  炭化水素化合物を含む供給原料を変換生成物に変換するための方法であって、前記供給原料を炭化水素化合物変換条件で上記１６に記載の前記触媒組成物に接触させることを含む、方法。
２１．  前記供給原料がオレフィンを含み、前記変換生成物がオリゴマー化オレフィンを含み、前記炭化水素化合物変換条件が、約０℃〜約１０００℃の温度、約０．１〜約１０００気圧の圧力、及び約０．０１〜５００ｈｒ-1のフィード毎時重量空間速度（ＷＨＳＶ）を含む、上記２０に記載の方法。
２２．  前記供給原料がアルキル化できる芳香族化合物と、オレフィン、アルコール、アルデヒド、ハロゲン化アルキル及びこれらの組合せからなる群から選択されるアルキル化剤とを含み、前記炭化水素化合物変換条件が、約０℃〜約５００℃の温度、約０．２〜約２５０気圧の圧力、約０．１：１〜約５０：１のアルキル化できる芳香族化合物とアルキル化剤とのモル比、及び約０．０１〜５００ｈｒ-1の前記アルキル化剤に基づくフィード毎時重量空間速度（ＷＨＳＶ）を含む、上記２０に記載の方法。
２３．  前記アルキル化できる芳香族化合物が、ベンゼンであり、前記アルキル化剤が、エチレン、プロピレン及びこれらの組合せからなる群から選択されるオレフィンである、上記２２に記載の方法。
２４．  前記オレフィンがエチレンであり、前記変換生成物がエチルベンゼンを含み、前記炭化水素化合物変換条件が、約１５０℃〜約３００℃の温度、約２０〜約５５気圧の圧力、約０．１〜約２０ｈｒ-1の前記エチレンアルキル化剤に基づく毎時重量空間速度（ＷＨＳＶ）、及びモルで約０．５：１〜約１００：１の、アルキル化反応器におけるベンゼンとエチレンの比を含む、上記２１に記載の方法。
２５．  前記オレフィンがプロピレンであり、前記変換生成物がクメンを含み、前記炭化水素化合物変換条件が、約２５０℃までの温度、約２５０気圧以下の圧力、約０．１ｈｒ-1〜約２５０ｈｒ-1のプロピレンアルキル化剤に基づく毎時重量空間速度（ＷＨＳＶ）、及びモルで約０．５：１〜約１００：１の、アルキル化反応器におけるベンゼンとプロピレンの比を含む、上記２１に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）アルカリ金属又はアルカリ土類金属（Ｍ）陽イオンの供給源、３価の元素Ｘの酸化物、４価の元素Ｙの酸化物、ゼオライト種結晶、及び水を含む第１の反応混合物を調製するステップであって、前記第１の反応混合物が、次の範囲：
ＹＯ2／Ｘ2Ｏ3＝５〜３５；
Ｈ2Ｏ／ＹＯ2＝１０〜７０；
ＯＨ-／ＹＯ2＝０．０５〜０．２０；
Ｍ／ＹＯ2＝０．０５〜３．０
内の酸化物のモル比による組成を有し、さらに、前記第１の反応混合物が、ゼオライト種結晶を、前記第１の反応混合物の重量に対して、０．０５重量％以上〜５重量％以下の量で含む、ステップ；
ｂ）ステップａ）の反応混合物に、構造規定剤Ｒを加えて、前記構造規定剤Ｒを、モル比で、次の範囲：Ｒ／ＹＯ2＝０．０８〜０．３内で含む第２の反応混合物を生成するステップ；
ｃ）ステップｂ）の前記第２の反応混合物を、約９０℃〜約１７５℃の温度、及び９０時間未満の時間の条件下で結晶化させて、ＭＣＭ−５６材料の結晶と、Ｘ線回折によって確認して、前記第２の反応混合物における前記ＭＣＭ−５６結晶の全重量に対して、１０重量％未満の非ＭＣＭ−５６不純物結晶とを含む、結果としての混合物を生成するステップ；及び
ｄ）前記ＭＣＭ−５６材料の前記結晶の少なくとも一部を、ステップｃ）の前記結果としての混合物から分離し、回収するステップ
を含み、前記ＭＣＭ−５６材料の前記結晶が、表１に示されるＸ線回折パターンを有する、
合成多孔質結晶性ＭＣＭ−５６材料の製造方法。
【表１】
2014531390.tif 000003
【請求項２】
前記第１の反応混合物における前記ゼオライト種結晶の前記量が、第１の反応混合物の重量に対して、０．１０重量％以上〜３重量％以下、又は０．５０重量％以上〜３重量％以下である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記構造規定剤Ｒが、シクロペンチルアミン、シクロヘキシルアミン、シクロヘプチルアミン、ヘキサメチレンイミン（ＨＭＩ）、ヘプタメチレンイミン、ホモピペラジン、及びこれらの組合せからなる群から選択される、請求項１又は２のいずれかに記載の方法。
【請求項４】
前記構造規定剤Ｒが、ヘキサメチレンイミン（ＨＭＩ）を含み、Ｘがアルミニウムを含み、Ｙがケイ素を含む、請求項１から３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記第１の反応混合物が、次の範囲：
ＹＯ2／Ｘ2Ｏ3＝１５〜２０；
Ｈ2Ｏ／ＹＯ2＝１５〜２０；
ＯＨ-／ＹＯ2＝０．１〜０．１５；
Ｍ／ＹＯ2＝０．１１〜０．１５
内の酸化物のモル比による組成を有し、さらに、前記第１の反応混合物が、ゼオライト種結晶を、前記第１の反応混合物の重量に対して、１重量％以上〜３重量％以下の量で含み；
ステップｂ）が、前記第１の反応混合物に前記構造規定剤Ｒとして（ＨＭＩ）を加えて、モル比でＨＭＩ／ＹＯ2＝０．１〜０．２の範囲内のＨＭＩを含む第２の反応混合物を生成することを含む、
請求項１から４までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
結晶化ステップｃ）の前記条件が、前記第２の反応混合物を、４０時間未満結晶化させることを含む、請求項１から５までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
結晶化ステップｃ）の前記条件が、約２０〜約７５時間にわたる約１２５℃〜約１７５℃の温度を含む、請求項１から６までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
ステップｂ）の前記第２の反応混合物が、前記第２の反応混合物の重量に対して、３０重量％未満の固体含有量を有する、請求項１から７までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
前記ゼオライト種結晶が、ＭＣＭ−２２族材料のＸ線回折パターンを示す、請求項１から８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
前記ゼオライト種結晶が、表１に記載された、前記ＭＣＭ−５６結晶の前記Ｘ線回折パターンを示す、請求項１から９までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
ステップｂ）の前記第２の反応混合物が、結晶化ステップｃ）の前に、約０．５〜約４８時間、約２５〜約７５℃の温度でエージングされる、請求項１から１０までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
ステップｄ）によるＭＣＭ−５６の前記結晶が、約３７０℃〜約９２５℃の温度で、１分〜約２０時間の時間、加熱することによって熱処理されて、焼成ＭＣＭ−５６結晶を生成し、
前記焼成ＭＣＭ−５６結晶が、表２に示されるＸ線回折パターンを有する、
請求項１から１１までのいずれか１項に記載の方法。
【表２】
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【請求項１３】
請求項１に記載のステップｄ）によるＭＣＭ−５６の前記結晶を含む触媒組成物。
【請求項１４】
請求項１２に記載の前記熱処理焼成ＭＣＭ−５６結晶を含む触媒組成物。