【事件の表示】
　特許第３１３７６０４号「通気性フィルムの製造方法」の請求項１〜４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１３７６０４号の請求項１〜４に係る特許を維持する。
【理　由】
【１】手続きの経緯
　本件特許第３１３７６０４号発明は、平成２年４月２７日に出願した特願平２−１１０１１０号及び平成２年６月１８日に出願した特願平２−１５７６８８号（いずれも優先権主張国日本）に基づいて優先権を主張して、平成３年４月２４日に出願した特願平３−１１９０２０号を原出願とし、その一部を特許法第４４条第１項の規定により分割して新たな特許出願として平成１０年４月２４日に特願平１０−１１４４５３号として出願されたものであって、その特許について平成１２年１２月８日に設定登録がなされ、その後、山口雅行より特許異議の申立てがなされ、平成１３年１１月２０日付けで特許異議申立人より上申書が提出され、平成１４年３月６日付けで特許権者に取消理由通知書と上記上申書の送付がなされ、平成１４年５月１４日付けで特許権者より特許異議意見書と訂正請求書が提出されたものである。
【２】訂正の適否についての判断
〈１〉訂正事項
〔１〕訂正事項（１）
　特許請求の範囲の請求項１の「（ａ）成分が、」という記載の後の「密度：０．９４５ｇ・ｃｍ３以下」という記載を「密度：０．９４５ｇ／ｃｍ３以下」と訂正する。
〔２〕訂正事項（２）
　特許請求の範囲の請求項１の「メルトフローレート０.1
〜２０ｇ／１０分」という記載の後に、改行して「フローレシオ：６〜１０、」を挿入する。
〔３〕訂正事項（３）
　特許請求の範囲の請求項１の「平均粒径：０．００１〜０．７ｍｍ」を「平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ」と訂正する。
〔４〕訂正事項（４）
　特許請求の範囲の請求項１の「線型ポリエチレン共重合体である、」という記載を「線型エチレン共重合体であり、」と訂正すると共に、上記の記載の後に、改行して、
「（ｂ）成分が、
平均粒径：０．１〜５μｍ、
かさ密度：０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３、
の無機フィラーである、」を挿入する。
〔５〕訂正事項（５）
　発明の詳細な説明の段落番号【０００５】の「特徴とする、」という記載の後に「通気性フィルムの製造方法であって、」を挿入するとともに、「ＡＳＴＭ　ＤＩ９２２−６１Ｔによる縦方向の引裂強度が１０ｇ以上、ＡＳＴＭ　Ｄ８２２−６７による引張強度（ＴＤ破断点）が７００ｇ／１５ｍｍ幅以上、ＪＩＳ　Ｚ　０２０８−１９７３による透湿度が５，１００ｇ／ｍ２・２４ｈｒ以上であり、」を削除し、該箇所に
「（ａ）成分が、
密度：０．９４５ｇ／ｃｍ３以下、
メルトフローレート：０．１〜２０ｇ／１０分、
フローレシオ：６〜１０、
沸騰ノルマルヘキサン抽出量：１５重量％以下、
平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ、
粒径分布：１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍｍ以下が５０重量％以上、０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上３ ５重量％以下で、
顆粒状又は粉体状の線型エチレン共重合体であり、
（ｂ）成分が、
平均粒径：０．１〜５μｍ、
かさ密度：０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３、
の無機フィラーである、」を挿入する。
〈２〉訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
〔１〕訂正事項（１）
　上記訂正事項（１）は、密度の単位として誤記であることが明らかな「ｇ・ｃｍ３」を密度の正しい単位である「ｇ／ｃｍ３」とするものであるから、誤記の訂正を目的とするものであり、本件願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
〔２〕訂正事項（２）
　上記訂正事項（２）は、本件願書に添付した明細書の段落番号【００１３】に記載されていた「更にフローレシオ（測定法は実施例中に記載した）が６〜１０であるものが、延伸フィルムの引張強度及び引裂強度の点で好ましい。」という記載に基づいて、特許請求の範囲の請求項１における（ａ）成分のポリマーを更にフローレシオの点からも特定するものであるから、特許請求の範囲を減縮することを目的とするものであり、本件願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
〔３〕訂正事項（３）
　訂正事項（３）は、本件願書に添付した明細書の段落番号【００１６】に記載されていた「本願発明において、……顆粒状又は粉体状の線型エチレン重合体を使用するのが好ましく、特に、平均粒径が０．００１〜０．７ｍｍ、好ましくは０．０１〜０．６ｍｍで、粒径分布が……好ましい。」という記載に基づいて、特許請求の範囲の請求項１における（ａ）成分のポリマーの平均粒径の下限を「０．００１ｍｍ」から「０．０１ｍｍ」にするものであって、該ポリマーの平均粒径の数値範囲の幅を減縮するものであるから、特許請求の範囲を減縮することを目的とするものであり、本件願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
〔４〕訂正事項（４）
　上記訂正事項（４）は、本件願書に添付した明細書の段落番号【００２４】に記載されていた「本発明フィルムを製造するのに好適な（ｂ）成分は、平均粒径１０μｍ以下、好ましくは０．１〜５μｍ、より好ましくは０．５〜２μｍの粒状無機フィラーで、かさ密度が０．１〜０．７ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３、より好ましくは０．３〜０．５ｇ／ｃｍ３のものである。」という記載に基づいて、本件の（ｂ）成分の無機フィラーについて更にその「粒径」と「かさ密度」を限定するものであるとともに、それに伴い、文章のつなぎとして「である」を「であり」と訂正するものであるから、特許請求の範囲を減縮することを目的とするものであり、本件願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
〔５〕訂正事項（５）
　上記訂正事項（５）は、発明の詳細な説明の段落番号【０００５】の「特徴とする、」という記載の後に「通気性フィルムの製造方法であって、」を挿入するとともに、審査の段階で補正により削除された旧請求項１に対応する記載であって、発明の詳細な説明中に残っていた記載である「ＡＳＴＭ　ＤＩ９２２−６１Ｔによる縦方向の引裂強度が１０ｇ以上、ＡＳＴＭ　Ｄ８２２−６７による引張強度（ＴＤ破断点）が７００ｇ／１５ｍｍ幅以上、ＪＩＳ　Ｚ　０２０８−１９７３による透湿度が５，１００ｇ／ｍ２・２４ｈｒ以上であり、」という記載を削除するとともに、「ＡＳＴＭ　ＤＩ９２２−６１Ｔによる縦方向の引裂強度が１０ｇ以上、ＡＳＴＭ　Ｄ８２２−６７による引張強度（ＴＤ破断点）が７００ｇ／１５ｍｍ幅以上、ＪＩＳ　Ｚ　０２０８−１９７３による透湿度が５，１００ｇ／ｍ２・２４ｈｒ以上であり、」を削除し、該箇所に訂正後の特許請求の範囲の請求項１の構成要素に対応する
「（ａ）成分が、
密度：０．９４５ｇ／ｃｍ３以下、
メルトフローレート：０．１〜２０ｇ／１０分、
フローレシオ：６〜１０、
沸騰ノルマルヘキサン抽出量：１５重量％以下、
平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ、
粒径分布：１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍｍ以下が５０重量％以上、０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上３５重量％以下で、
顆粒状又は粉体状の線型エチレン共重合体であり、
（ｂ）成分が、
平均粒径：０．１〜５μｍ、
かさ密度：０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３、
の無機フィラーである、」を挿入することによって特許請求の範囲の記載の訂正に伴い、発明の詳細な説明の記載を整合させるものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、本件願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
〈３〉むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号。以下「平成６年改正法」という。）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
【３】特許異議申立についての判断
〈１〉特許異議申立理由の概要
　特許異議申立人の主張する特許異議申立理由の概要は次のものである。
〔１〕訂正前の本件請求項１に係る発明について
　訂正前の本件請求項１に係る発明は、甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）に記載された発明であるか、或いは、甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）に記載された発明又は甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）、甲第２号証（粉体工学研究会、日本粉体工業協会編「粉体物性図説」株式会社産業技術センター、昭和５０年５月１日発行、第３４６頁）、甲第３号証（「三井石油化学グループ・商品総合カタログ」三井石油化学工業株式会社、１９８８年１０月発行、第５４頁〜第５５頁、第２１８頁）、甲第４号証（特開昭６３−３３４０４号公報）及び甲第５号証（「最新ラミネート加工便覧」加工技術研究会、１９８９年６月３０日発行、第２８３頁〜第２９６頁）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとともに、訂正前の本件請求項１に係る発明は当業者が容易に実施することが困難な範囲を含み、また、訂正前の本件請求項１に係る発明で特定する平均粒径及び粒度分布の範囲に関する臨界的意義が発明の詳細な説明に記載されていない点で明細書の記載が不備である。
　したがって、訂正前の本件請求項１に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号或いは同法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるとともに、同法第３６条第４項、第５項及び第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであって、取り消されるべきものである。
〔２〕訂正前の本件請求項２に係る発明について
　訂正前の本件請求項２に係る発明は訂正前の本件請求項１に係る発明における延伸倍率を１．２〜６倍であるものに限定するものである。
　しかし、延伸倍率を１．２〜６倍にすることは甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）に記載されていることであるから、訂正前の本件請求項２に係る発明は訂正前の本件請求項１に係る発明と同様に甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）に記載された発明であるか、或いは、甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）に記載された発明又は甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）、甲第２号証（粉体工学研究会、日本粉体工業協会編「粉体物性図説」株式会社産業技術センター、昭和５０年５月１日発行、第３４６頁）、甲第３号証（「三井石油化学グループ・商品総合カタログ」三井石油化学工業株式会社、１９８８年１０月発行、第５４頁〜第５５頁、第２１８頁）、甲第４号証（特開昭６３−３３４０４号公報）及び甲第５号証（「最新ラミネート加工便覧」加工技術研究会、１９８９年６月３０日発行、第２８３頁〜第２９６頁）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとともに、訂正前の本件請求項２に係る発明は当業者が容易に実施することが困難な範囲を含み、また、訂正前の本件請求項２に係る発明で特定する平均粒径及び粒度分布の範囲に関する臨界的意義が発明の詳細な説明に記載されていない点で明細書の記載が不備である。
　したがって、訂正前の本件請求項２に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号或いは同法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるとともに、同法第３６条第４項、第５項及び第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであって、取り消されるべきものである。
〔３〕訂正前の本件請求項３に係る発明について
　訂正前の本件請求項３に係る発明は訂正前の本件請求項１に係る発明又は訂正前の本件請求項２に係る発明に係る方法により製造された衛生材料用フィルムである。
　しかし、通気性フィルムを衛生材料用フィルムに用いることは甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）に記載されていることであるから、訂正前の本件請求項３に係る発明は訂正前の本件請求項１に係る発明と同様に甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）に記載された発明であるか、或いは、甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）に記載された発明又は甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）、甲第２号証（粉体工学研究会、日本粉体工業協会編「粉体物性図説」株式会社産業技術センター、昭和５０年５月１日発行、第３４６頁）、甲第３号証（「三井石油化学グループ・商品総合カタログ」三井石油化学工業株式会社、１９８８年１０月発行、第５４頁〜第５５頁、第２１８頁）、甲第４号証（特開昭６３−３３４０４号公報）及び甲第５号証（「最新ラミネート加工便覧」加工技術研究会、１９８９年６月３０日発行、第２８３頁〜第２９６頁）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとともに、訂正前の本件請求項３に係る発明は当業者が容易に実施することが困難な範囲を含み、また、訂正前の本件請求項３に係る発明で特定する平均粒径及び粒度分布の範囲に関する臨界的意義が発明の詳細な説明に記載されていない点で明細書の記載が不備である。
　したがって、訂正前の本件請求項３に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号或いは同法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるとともに、同法第３６条第４項、第５項及び第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであって、取り消されるべきものである。
〔４〕訂正前の本件請求項４に係る発明について
　訂正前の本件請求項４に係る発明は訂正前の本件請求項１に係る発明又は訂正前の本件請求項２に係る発明に係る方法により製造された建材用フィルムである。
　しかし、建材用フィルムという用語は概念が非常に広いし、甲第３号証（「三井石油化学グループ・商品総合カタログ」三井石油化学工業株式会社、１９８８年１０月発行、第５４頁〜第５５頁、第２１８頁）に直鎖状中密度ポリエチレンの１つであるネオゼックスを用いて包装一般用のフィルムを製造することが記載されており、該一般包装用のフィルムの中に建材用のものも含まれる可能性があることを考えると、訂正前の本件請求項４に係る発明は甲第１号証（特開昭６２−１８４３５号公報）、甲第２号証（粉体工学研究会、日本粉体工業協会編「粉体物性図説」株式会社産業技術センター、昭和５０年５月１日発行、第３４６頁）、甲第３号証（「三井石油化学グループ・商品総合カタログ」三井石油化学工業株式会社、１９８８年１０月発行、第５４頁〜第５５頁、第２１８頁）、甲第４号証（特開昭６３−３３４０４号公報）及び甲第５号証（「最新ラミネート加工便覧」加工技術研究会、１９８９年６月３０日発行、第２８３頁〜第２９６頁）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとともに、訂正前の本件請求項４に係る発明は当業者が容易に実施することが困難な範囲を含み、また、訂正前の本件請求項４に係る発明で特定の平均粒径及び粒度分布の範囲に関する臨界的意義が発明の詳細な説明に記載されていない点で明細書の記載が不備である。
　したがって、訂正前の本件請求項４に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるとともに、同法第３６条第３項、第４項及び第５項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであって、取り消されるべきものである。
〈２〉本件発明
　本件特許第３１３７６０４号の請求項１〜４に係る発明は、訂正明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１から４に記載された事項により特定される次のものである。
「【請求項１】（ａ）エチレンと炭素数６以上のα−オレフィン又はジオレフィンの共単量体を２〜１５重量％含有する線型エチレン共重合体２０〜８０重量％、
（ｂ）無機フィラー８０〜２０重量％、及び
（ｃ）炭素数９〜４０の飽和又は不飽和の脂肪酸エステルを、（ａ）成分と（ｂ）成分の合計１００重量部に対して０．１〜１５重量部、
を配合した樹脂組成物を、フィルム状に成形した後、延伸することを特徴とする、通気性フィルムの製造方法であって、
（ａ）成分が、
密度：０．９４５ｇ／ｃｍ３以下、
メルトフローレート：０．１〜２０ｇ／１０分、
フローレシオ：６〜１０、
沸騰ノルマルヘキサン抽出量：１５重量％以下、
平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ、
粒径分布：１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍ以下が５０重量％以上、０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上３５重量％以下で、
顆粒状又は粉体状の線型エチレン共重合体であり、
（ｂ）成分が、
平均粒径：０．１〜５μｍ、
かさ密度：０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３、
の無機フィラーである、
方法。（以下「本件第１発明」という。）
【請求項２】延伸倍率１．２〜６倍で延伸する、請求項１記載の通気性フィルムの製造方法。（以下「本件第２発明」という。）
【請求項３】請求項１又は２に記載の方法により製造された衛生材料用フィルム。（以下「本件第３発明」という。）
【請求項４】請求項１又は２に記載の方法により製造された建材用フィルム。（以下「本件第４発明」という。）」
〈３〉当審で通知した取消理由に引用された刊行物の記載事項
〔１〕刊行物１：特開昭６２−１８４３５号公報（異議申立人山口雅行が提出した甲第１号証）
　該刊行物には、通気性フイルムの製造方法に関して次の事項が記載されている。
「ポリオレフイン系樹脂４２〜８７体積％と無機充填剤５８〜１３体積％との組成物からなるフイルムを少くとも一軸方向に延伸して通気性フイルムを製造するにおいて、前記組成物に炭素数１０〜２２の脂肪酸と炭素数１〜１２の脂肪族アルコールとの化合物である脂肪族アルコール系脂肪酸エステルを、前記組成物１００重量部に対して３〜２５重量部配合することを特徴とする通気性フイルムの製造方法。」（特許請求の範囲）、
「本発明は、ポリオレフイン系樹脂と無機充填剤との組成物からなるフイルムを延伸してなる通気性フイルムの製造方法に関し、特に、紙おむつ、あるいは生理用品等の衛生用品への利用に適する、ソフト感を有する通気性フイルムの製造方法に関する。」（第１頁左下欄第１６行〜同頁右下欄第２行）、
「ポリオレフイン系樹脂とは、……、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン−１共重合体等の如きエチレン−α−オレフイン共重合体等をいい、これらは、単独で、あるいは混合状態で用いることができる。これらの中でも特にエチレン−α−オレフイン共重合体が好ましく、就中、密度が０.９１０〜０.９４０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０.９１６〜０.９３５ｇ／ｃｍ３で、ＭＦＲが０. １〜５ｇ／１０分、好ましくは０.１〜３ｇ／１０分の範囲に含まれるものがよい。」（第２頁右上欄第１２行〜同頁左下欄第３行）、
「ここで、エチレン−α−オレフイン共重合体とは、Ｃ３〜Ｃ８の分子骨格であるα−オレフインが１〜２０重量％、好ましくは３〜１５重量％、エチレンが９９〜８０重量％、好ましくは９７〜８５重量％からなる直鎖状低密度エチレン共重合体で、遷移金属化合物と有機金属化合物とを組合せた触媒を用いてイオン反応によりエチレンとＣ３〜Ｃ８の分子骨格であるα−オレフインを１つ以上含んで共重合させて生成される樹脂であり」（第２頁左下欄第１１行〜第１９行）、
「無機充填剤は、炭酸カルシウム、酸化カルシウム、タルク、クレー、シリカ、酸化チタン、アルミナ、硫酸アルミニウム等であり、単独あるいは混合状態で用いることができる。好ましい無機充填剤の形態としては、板状、棒状、針状以外の球状、粒状、不定形等であり、その平均粒径は０.１〜５μ、……連続安定延伸性が損われる。」（第２頁右下欄第６行〜第１８行）、
「脂肪族アルコール系脂肪酸エステルは、炭素数１０〜２２、好ましくは１２〜１８の脂肪酸と、炭素数１〜１２、好ましくは１〜６の脂肪族アルコールとのエステル化合物であつて、……、これらのエステル化合物としては、例えば、（ポリ）エチレングリコールラウレート、（ポリ）プロピレングリコールラウレート、グリセリンラウレート、ソルビタンラウレート、（ポリ）エチレングリコールソルビタンラウレート、グリセリンミリステート、グリセリンパルミテート、ブチルステアレート、（ポリ）エチレングリコールステアレート、グリセリンステアレート、ブチルオレエート、（ポリ）エチレングルコールオレエート、（ポリ）プロピレングリコールオレエート、グリセリンオレエート、ペンタエリスリトールオレエート、ソルビタンオレエート、（ポリ）エチレングリコールソルビタンオレエート、グリセリンリノレート、グリセリンリノレネート、メチルリシノレート、エチルリシノレート、ブチルリシノレート、メチルアセチルリシノレート、エチルアセチルリシノレート、ブチルアセチルリシノレート、（ポリ）エチレングリコールリシノレート、グリセリンリシノレート、グリセリンアセチルリシノレート等が挙げられる。なかで、……………、グリセリンリシノレート、グリセリンアセチルリシノレートが最も好ましい化合物である。」（第２頁右下欄第１９行〜第３頁右上欄第１３行）、
「ポリオレフイン系樹脂と無機充填剤との組成物に対する脂肪酸エステルの配合割合は、ポリオレフイン系樹脂と無機充填剤との組成物１００重量部に対して、脂肪酸エステルが３〜２５重量部、好ましくは５〜１５重量部の範囲である。」（第３頁左下欄第１４行〜第１８行）、
「本発明における延伸倍率は、１．２〜６倍、好ましくは１.２〜４倍である。」（第３頁右下欄第１７行〜第１８行）、
「実施例１　エチレン−ブテン−１共重合体（ブテン−１含量６重量％、密度０.９２３ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ０.９ｇ／１０分）のパウダー６５体積％、重質炭酸カルシウム……３５体積％、エチレン−ブテン−１共重合体１００重量部に対して熱安定剤……０．１重量部、重質炭酸カルシウム１００重量部に対して分散剤……１．０重量部、およびこれらの合計量１００重量部に対して精製ヒマシ油……５重量部を……混合した後、……二軸押出機より……押出した後、ペレツト状に切断した。得られたペレツトを……押出機に取り付けたＴダイより……押出した後、……厚み３５μの通気性フイルムを製造した。」（第４頁左上欄末行〜同頁左下欄第１行）、
「本発明の通気性フイルムの製造方法は、ソフト感を有する通気性フイルムを得ることができ、しかも、低延伸倍率でも薄肉で均一厚みとすることが可能であるので、一層のソフト感を有する布様の通気性フイルムが得られるものである。」（第５頁左上欄第２行〜第６行）。
〔２〕刊行物２：粉体工学研究会、日本粉体工業協会編「粉体物性図説」株式会社産業技術センター、昭和５０年５月１日発行、第３４６頁（特許異議申立人山口雅行が提出した甲第２号証）
　該刊行物２には、中密度ポリエチレンパウダーに関して次の事項が記載されている。
「最近、オレフィン類の共重合による中密度ポリエチレンの新しい製造法が開発され企業化された。」（左欄第５行〜第７行）、
「写真、粒度分布は中密度ポリエチレン（Ｎｅｏ−ｚｅｘ丸Ｒ（甲第２号証には登録商標を示す「Ｒを丸で囲んだ符合」が記載されているが、Ｒを丸で囲んだ符合は審判ペーパーレスシステムで使用できないものであるから「丸Ｒ」と表示する。）」（左欄第１８行）、
「比重：０.９２０〜０.９４５」（左欄第２６行）、
「中密度ポリエチレンパウダーの粒度分布の傾向〔粒子径（μｍ）とひん度（任意目盛）の関係〕」（左欄下側に記載のグラフ）。
〔３〕刊行物３：「三井石油化学グループ・商品総合カタログ」三井石油化学工業株式会社、１９８８年１０月発行、第５４頁〜第５５頁、第２１８頁（特許異議申立人山口雅行が提出した甲第３号証）
　該刊行物には、中密度ポリエチレン・ネオゼックスに関して次の事項が記載されている。
「ネオゼックスは、チグラー系触媒を使用して溶液重合法により製造される直鎖状中密度ポリエチレンで、当社の製造するポリエチレン（ミラソン、ウルトゼックス、ネオゼックス、ハイゼックス）の中で、ウルトゼックスとハイゼックスの中間の密度を有します。」（第５４頁左欄第２行〜第６行）、
「ＡＳＴＭ試験法２００６Ｈによる密度が０.９２１ｇ／ｃｍ３、ＡＳＴＭ試験法３５１０Ｆによる密度が０.９３５ｇ／ｃｍ３、ＡＳＴＭ試験法４５１００Ｌによる密度が０.９４５ｇ／ｃｍ３であること」旨（第５５頁下欄に記載の表）、
「フィルム・シート用樹脂材として、ネオゼックスが包装一般、水物包装、重包装、シュリンク包装、ストレッチ包装の用途に使用されており、強靱性の他に、耐ストレスクラッキング性、腰の強さ、耐引裂性、熱間シール性である特長があること」旨（第２１８頁下欄に記載の表）。
〔４〕刊行物４：特開昭６３−３３４０４号公報（特許異議申立人山口雅行が提出した甲第４号証）
　該刊行物には、エチレン共重合体の製造方法に関して次の事項が記載されている。
「エチレン少なくとも９０モル％と１種以上の炭素数３〜８のα−オレフイン１０％以下とを含有し、顆粒状で作られる密度０.９１−０.９４ｇ／ｃｍ３のエチレン共重合体の連続的製造方法において、……方法。」（特許請求の範囲の請求項１）、
「本発明はエチレンと他のα−オレフイン類と共重合してフイルムとして押出し成形したときにピンストライピングとゲル・ストリーキングに対して改善された抵抗性をもつことを特徴とする共重合体を製造する改良された方法に関する。」（第２頁右上欄第２行〜第６行）、
「本発明に従つて製造された共重合体は、ピンストライピングやゲル・ストリーキングの発生が減り、加工のために使用される押出し成形装置に対する腐蝕が少 ないことに加えて、機械的性質も優れていることに特徴がある。」（第３頁左上欄第１２行〜第１６行）、
「本発明の触媒組成物を用いて製造したエチレン共重合体の密度は約０.９１ｇ／ｃｍ３−約０.９４ｇ／ｃｍ３、好ましくは０.９１６ｇ／ｃｍ３−約０．９２５ｇ／ｃｍ３である。」（第３頁右上欄第１行〜第４行）、
「本発明の触媒組成物を用いて製造された共重合体はモル％にして大部分（９０％以上）のエチレンと小部分（１０％以下）の１種以上の炭素数が３−８のα−オレフインとから成る共重合体である。」（第３頁右上欄第１７行〜同頁左下欄第１行）、
「本発明の触媒組成物を用いて製造された共重合体は、標準すなわち正規荷重メルトインデツクスが０.５ｇ／１０分−５.０ｇ／１０分、好ましくは０.８ｇ／１０分−４.０ｇ／１０分であり」（第３頁左下欄第９行〜第１２行）、
「本発明の触媒組成物を用いて製造されたエチレン共重合体のメルトフロー比（ＭＦＲ）は２２−３２，好ましくは２５−３０である。」（第３頁右下欄３〜５行）、
「本発明の触媒組成物を用いて製造された共重合体は０.０２−０.０５インチ（０．５〜１．３ｍｍ）、通常０．０２−０．０４インチ（０．５−１．０ｍｍ）程度の直径をもつ顆粒状材料である。粒径は以下に説明するように、流動床反応器内で重合体粒子を容易に流動化するために重要である。これらの顆粒状材料には小量（全重合体生成物の４.０％以下）の微粉も含まれており、これらの微粉は直径が０.００５インチ（０.１ｍｍ）以下である。」（第３頁右下欄第１７行〜第４頁左上欄第５行）、
「メルトインデックス……フローインデックス……上記メルトインデックス試験で使用した荷重の１０倍の荷重で測定。
メルトフロー比（ＭＦＲ）＝（フローインデックス）／（メルトインデック　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　ス）
」（第９頁左下欄１５行〜右下欄２行）。
〔５〕刊行物５：「最新ラミネート加工便覧」加工技術研究会、１９８９年６月３０日発行、第２８３頁〜第２９６頁（特許異議申立人山口雅行が特許異議申立期間経過後の平成１３ 年１１月２０日付けで提出した上申書において甲第５号証として提出したもの）
　該刊行物には、ＬＬＤＰＥ・ＶＬＤＰＥに関して、次の事項が記載されている。
「Ｃ４とＣ６以上とでは各種の強度特性が大きく異なる。炭素数の多いα−オレフィンを高級アルファオレフィン（ＨＡＯ）と呼ぶため、特に強度特性に優れるＣ６以上のα−オレフィンをコモノマーとするＬＬＤＰＥをＨＡＯ−ＬＬＤＰＥと呼んで、Ｃ４（ブテン−１）をコモノマーとするＬＬＤＰＥと区別することが行われている。」（第２８６頁左欄第６行〜第１１行）、
「Ｃ４−ＬＬＤＰＥに比べＨＡＯ−ＬＬＤＰＥが高い引裂強度を有していること」旨（第２８６頁右欄に記載の図７）
〈４〉特許法第２９条第１項の申立理由について
〔１〕本件第１発明について
　本件第１発明と刊行物１に記載された発明とを対比すると、両者は、「（ａ）エチレンと炭素数６のα−オレフィンの共単量体を２〜１５重量％含有する線型エチレン共重合体２０〜８０重量％、
（ｂ）無機フィラー８０〜２０重量％、及び
（ｃ）炭素数９〜４０の飽和又は不飽和の脂肪酸エステルを、（ａ）成分と（ｂ）成分の合計１００重量部に対して０．１〜１５重量部、
を配合した樹脂組成物を、フィルム状に成形した後、延伸することを特徴とする、通気性フィルムの製造方法であって、
（ａ）成分が、
密度：０．９４ ５ｇ／ｃｍ３以下、
メルトフローレート：０．１〜２０ｇ／１０分で、
顆粒状又は粉体状の線型エチレン共重合体であり、
（ｂ）成分が、
平均粒径：０．１〜５μｍ、
の無機フィラーである、
方法。」の点で一致しているが、次の諸点で両者は相違している。
（１）本件第１発明が、（ａ）成分について「フローレシオ：６〜１０」と特定しているのに対し、刊行物１に該構成についての記載がない点。
（２）本件第１発明が、（ａ）成分について「沸騰ノルマルヘキサン抽出量：１５重量％以下」と特定しているのに対し、刊行物１に該構成についての記載がない点。
（３）本件第１発明が、（ａ）成分について「平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ」と特定しているのに対し、刊行物１に該構成についての記載がない点。
（４）本件第１発明が、（ａ）成分について「粒径分布：１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍ以下が５０重量％以上、０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上３５重量％以下」と特定しているのに対し、刊行物１に該構成についての記載がない点。
（５）本件第１発明が、（ｂ）成分について「かさ密度：０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３」と特定しているのに対し、刊行物１に該構成についての記載がない点。
（なお、エチレン共重合体と無機フィラーの配合割合が前者では「重量％」で規定され、後者では「体積％」で規定されているが、無機フィラーの比重がエチレン共重合体よりもはるかに高いことを考慮すると、エチレン共重合体と無機フィラーの配合割合において両者間に重複する範囲があるからエチレン共重合体と無機フィラーの配合割合が相違点となることは考え難い。）
　特許異議申立人の言うとおり、刊行物２には、中密度ポリエチレンパウダーであるネオゼックス（登録商標名）の粒径分布図が示されており、この分布図からすると本件第１発明における「平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ、粒径分布：１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍ以下が５０重量％以上、０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上３５重量％以下」の構成要件を満足するのかも知れないが、そもそもネオゼックス（登録商標名。三井石油化学株式会社製）はエチレン−ブテン−１共重合体であり（必要ならば特開平５−５９７２号公報第４頁参照）、本件第１発明における「エチレンと炭素数６以上のα−オレフィンの共単量体」とは別異のものであるから、その平均粒径や粒径分布を立証しても、それは本件第１発明に係るポリエチレン共重合体の平均粒径や粒径分布には直接つながらない。
　そして、本件第１発明は、この相違点（３）の平均粒径や相違点（４）の粒径分布の他に、相違点（１）のフローレシオ、相違点（２）の沸騰ノルマルヘキサン抽出量や相違点（５）のかさ密度の諸点でも、先に述べたように相違しているのであるから、本件第１発明は刊行物１に記載された発明であるとすることができない。
〔２〕本件第２発明〜第４発明について
（１）本件第２発明について
　本件第２発明は本件第１発明に対し、延伸倍率について「延伸倍率１．２〜６倍で延伸する」という限定をしたものであるから、本件第１発明が刊行物１に記載された発明であるとすることができない以上、本件第２発明も刊行物１に記載された発明であるとすることができない。
（２）本件第３発明について
　本件第３発明は本件第１発明に対し「請求項１又は２に記載の方法により製造された衛生材料用フィルム」というように、請求項１又は２に記載の方法により製造された「衛生材料用フィルム」という「物」のカテゴリーで表現すると共にその用途を「衛生材料用」と限定したものであるから、本件第１発明の全ての構成要件に加えてカテゴリーの相違及び用途の限定が更に付加されたものと言える。それ故、本件第１発明が刊行物１に記載された発明であるとすることができない以上、本件第３発明も刊行物１に記載された発明であるとすることができない。
（２）本件第４発明について
　本件第４発明は本件第１発明に対し「請求項１又は２に記載の方法により製造された建材用フィルム」というように、請求項１又は２に記載の方法により製造された「建材用フィルム」という「物」のカテゴリーで表現すると共にその用途を「建材用」と限定したものであるから、本件第１発明の全ての構成要件に加えてカテゴリーの相違及び用途の限定が更に付加されたものと言える。それ故、本件第１発明が刊行物１に記載された発明であるとすることができない以上、本件第４発明も刊行物１に記載された発明であるとすることができない。
〈５〉特許法第２９条第２項の取消理由について
〔１〕本件第１発明について
　本件第１発明と刊行物１に記載された発明との一致点及び相違点については〈４〉で述べたとおりである。
　そして、特許異議申立人の言うとおり、刊行物２に、中密度ポリエチレンパウダーであるネオゼックス（登録商標名。三井石油化学株式会社製）の粒径分布図が示されており、この分布図からすると本件第１発明における「平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ、粒径分布：１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍ以下が５０重量％以上、０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上３５重量％以下で、」という構成要件を満足するのかも知れないが、そもそもネオゼックス（登録商標名。三井石油化学株式会社製）はエチレン−ブテン−１共重合体であり（必要ならば特開平５−５９７２号公報第４頁参照）、本件第１発明における「エチレンと炭素数６以上のα−オレフィンの共単量体」とは別異のものであるから、それから本件第１発明における炭素数６以上の共重合体の平均粒径や粒径分布が示唆されるものではない。
　また、刊行物３には、三井石油化学株式会社製のウルトゼックス（登録商標名。Ｌ−ＬＤＰＥ）やネオゼックス（登録商標名。ＭＤＰＥ）がフィルム・シート用樹脂材に使用され、引き裂き性に優れるという特徴を有することが記載されているが、顆粒や粉体であるか否かはもとより、その平均粒径や粒度分布については何ら記載されていない。
　さらに、刊行物４には、触媒系に特徴を有するエチレン−α−オレフィン（炭素数３〜８）共重合体の製造法に特徴を有する発明について記載がされ、それによって得られた共重合体は０．５〜１．３ｍｍ程度の直径の平均粒径をもつ顆粒状材料であり、直径が０．１ｍｍ以下の微粉を４．０％以下含有することが記載されているが、微粉の割合が記載されているだけでは到底本件第１発明における３点の粒子径でその割合を規定する「１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍ以下が５０重量％以上、０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上３５重量％以下であること」という粒径分布を示唆するものとは言えない。
　その他、特許異議申立期間経過後に提出された刊行物５には、エチレンと炭素数６以上のα−オレフィンを共重合させたＨＡＯについての記載はあるが、その平均粒径や粒径分布については何ら記載されていない。
　してみると、本件第１発明と刊行物１に記載された発明との相違点である（３）の平均粒径や相違点（４）の粒径分布の点についてだけでも、刊行物２〜５の記載を併せても本件第１発明が容易に想到し得るものであるとは言えない。
　そして、平均粒径が本件第１発明における数値範囲を満足するが粒径分布の点で本件第１発明における数値範囲を満足しない比較例８及び１３に較べて、本件第１発明の実施例４〜１０はいずれも、引張強度、透湿度、引裂強度などの点で優れていることが認められるのである。
　これに加えて、本件第１発明と刊行物１に記載された発明との相違点である（１）フローレシオについては、刊行物４にメルトフロー比が２２〜３２であることが記載されてはいるものの、その測定条件は１０倍の荷重をかけて測定しており、本件第１発明の約５倍の荷重をかけて測定したものとは条件が相違し、容易に比較類推ができないし、また、刊行物２、３、５にはフローレシオについて何ら記載されていない。
  更に加えて、本件第１発明と刊行物１に記載された発明との相違点である（２）の沸騰ノルマルヘキサン抽出量や（５）の無機フィラーのかさ密度に関する相違点については、刊行物２〜５には何ら記載されていない。
　してみると、本件第１発明は刊行物１に記載された発明又は刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるとすることができない。
〔２〕本件第２発明〜第４発明について
（１）本件第２発明について
  本件第２発明は本件第１発明に対し、延伸倍率について「延伸倍率１．２〜６倍で延伸する」と言う限定をしたものであるから、本件第１発明が刊行物１に記載された発明又は刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるとすることができない以上、本件第２発明も刊行物１に記載された発明又は刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるとすることができない。
（２）本件第３発明について
　本件第３発明は本件第１発明に対し「請求項１又は２に記載の方法により製造された衛生材料用フィルム。」というように、請求項１又は２に記載の方法により製造された「衛生材料用フィルム」と言う「物」のカテゴリーで表現すると共にその用途を「衛生材料用」と限定したものであるから、本件第１発明の全ての構成要件に加えてカテゴリーの相違及び用途の限定が更に付加されたものと言える。してみると、本件第１発明が刊行物１に記載された発明又は刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることができない以上、本件第３発明も刊行物１に記載された発明又は刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることができない。
（３）本件第４発明について
　本件第４発明は本件第１発明に対し「請求項１又は２に記載の方法により製造された建材用フィルム。」というように、請求項１又は２に記載の方法により製造された「建材用フィルム」と言う「物」のカテゴリーで表現すると共にその用途を「建材用」と限定したものであるから、本件第１発明の全ての構成要件に加えてカテゴリーの相違及び用途の限定が更に付加されたものと言える。してみると、本件第１発明が刊行物１に記載された発明又は刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることができない以上、本件第４発明も刊行物１に記載された発明又は刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることができない。
〈６〉特許法第３６条の取消理由について
　特許異議申立人は本件明細書の特許請求の範囲の請求項１で特定する（ａ）成分の平均粒径のうち「平均粒径０．００１〜０．２１ｍｍ」の範囲のものは粒径分布の要件を勘案すると実現性が一般に困難である旨及び該（ａ）成分の平均粒径及び粒度分布の範囲に関する臨界的意義が発明の詳細な説明に記載されていない旨主張するが、訂正によりその平均粒径の下限が「０．０１ｍｍ」となったこと、本件発明では（ａ）成分が合成後、粉砕された生成物と混合するなどの方法で特許請求の範囲の請求項１で特定する「平均粒径」及び「粒径分布」を満足するように調製されるので粒度分布曲線が正規分布をとるとは限らないこと及び本件明細書に実施例の他に（ａ）成分の平均粒径又は粒度分布のいずれかの量が本件特許請求の範囲の請求項１で特定する条件を満たしていない比較例が多数記載されている（比較例７〜１４）こと等を考慮すると、本件明細書の記載は特許法第３６条第３項、第４項及び第５項に規定する要件を満たしていないものであるとまでは言えない。
【４】むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立人山口雅行が提出した特許異議申立の理由及び証拠によっては本件第１発明〜第４発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件第１発明〜第４発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件第１発明〜第４発明の特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認められない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、上記のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年１月２４日（２００３．１．２４）
【訂正の要旨】
訂正事項
ａ．　特許請求の範囲の請求項１の「（ａ）成分が、」の後の「密度：０．９４５ｇ・ｃｍ３以下」、を「密度：０．９４５ｇ／ｃｍ３以下」と訂正する。
ｂ．同「メルトフローレート・・・／１０分」の後に、改行して「フローレシオ：６〜１０、」を挿入する。
ｃ．同「平均粒径：０．００１〜０．７ｍｍ」を「平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ」と訂正する。
ｄ．同「線型ポリエチレン共重合体である、」を「線型エチレン共重合体であり、」と訂正する。
ｅ．上記の後に、改行して、
「（ｂ）成分が、
平均粒径：０．１〜５μｍ、
かさ密度：０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３、
の無機フィラーである、」
を挿入する。
ｆ．詳細説明〔０００５〕の「ＡＳＴＭ　Ｄ１９２２−６１Ｔによる・・・１００ｇ／ｍ２・２４ｈｒ以上であり」を削除し、
「（ａ）成分が、
密度：０．９４５ｇ／ｃｍ３以下、
メルトフローレート：０．１〜２０ｇ／１０分、
フローレシオ：６〜１０、
沸騰ノルマルヘキサン抽出量：１５重量％以下、
平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ、
粒径分布：１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍｍ以下が５０重量％以上、０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上３５重量％以下で、
顆粒状又は粉体状の線型エチレン共重合体であり、
（ｂ）成分が、
平均粒径：０．１〜５μｍ、
かさ密度：０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３、
の無機フィラーである、」
を挿入する。
（５４）【発明の名称】
通気性フィルムの製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　（ａ）エチレンと炭素数６以上のα−オレフィン又はジオレフィンの共単量体を２〜１５重量％含有する線型エチレン共重合体２０〜８０重量％、
　（ｂ）無機フィラー８０〜２０重量％、及び
　（ｃ）炭素数９〜４０の飽和又は不飽和の脂肪酸エステルを、（ａ）成分と（ｂ）成分の合計１００重量部に対して０．１〜１５重量部、
を配合した樹脂組成物を、フィルム状に成形した後、延伸することを特徴とする、通気性フィルムの製造方法であって、
（ａ）成分が、
密度：０．９４５ｇ／ｃｍ３以下、
メルトフローレート：０．１〜２０ｇ／１０分、
フローレシオ：６〜１０、
沸騰ノルマルヘキサン抽出量：１５重量％以下、
平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ、
粒径分布：１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍｍ以下が５０重量％以上、０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上３５重量％以下で、
顆粒状又は粉体状の線型エチレン共重合体であり、
（ｂ）成分が、
平均粒径：０．１〜５μｍ、
かさ密度：０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３、
の無機フィラーである、
方法。
　【請求項２】　延伸倍率１．２〜６倍で延伸する、請求項１記載の通気性フィルムの製造方法。
　【請求項３】　請求項１又は２に記載の方法により製造された衛生材料用フィルム。
　【請求項４】　請求項１又は２に記載の方法により製造された建材用フィルム。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、優れた引張強度、外観、風合い及び耐引裂強度を有する通気性フィルムの製造方法及びその方法により製造された衛生材料用フィルム及び建材用フィルムに関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　オレフィン系樹脂と無機フィラーとの組成物からなるフィルム等を一軸又は二軸方向に延伸して、連通（貫通）したボイドを持った通気性フィルムは既に知られているが、これらフィルムは、薄肉かつ低延伸倍率で製造する場合、局部的なネッキングにより、厚みが不均一となってムラが発生し易く、著しく商品価値を損なうことが知られている。このため、例えば、特開昭６２−１８４３５号公報等に公知の第三添加物を添加した組成物が提案されており、この組成物を用いたフィルムは、使い捨て紙おむつ等の衛生材料への用途に使われている。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、これら樹脂組成物は、上記の欠点を補うには有効であるが、成形時の延伸性及び薄肉化した場合のフィルムの引裂強度が劣るという欠点を有している。本発明は、これ等の欠点を解消した通気性フィルムの製造方法を提供することを目的とする。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者らは、（ａ）線型エチレン共重合体と（ｂ）無機フィラー及び（ｃ）脂肪酸エステルからなる、上記目的が達成されて諸物性のバランスが良好な通気性フィルムを得て、本発明を完成した。
　【０００５】
　すなわち、本発明は、（ａ）エチレンと炭素数６以上のα−オレフィン又はジオレフィンの共単量体を１〜２０重量％含有する線型エチレン共重合体２０〜８０重量％、（ｂ）無機フィラー８０〜２０重量％、及び（ｃ）炭素数９〜４０の飽和又は不飽和の脂肪酸エステルを、（ａ）成分と（ｂ）成分の合計１００重量部に対して０．１〜１５重量部を配合した樹脂組成物を、フィルム状に成形した後、延伸することを特徴とする、通気性フィルムの製造方法であって、
（ａ）成分が、
密度：０．９４５ｇ／ｃｍ３以下、
メルトフローレート：０．１〜２０ｇ／１０分、
フローレシオ：６〜１０、
沸騰ノルマルヘキサン抽出量：１５重量％以下、
平均粒径：０．０１〜０．７ｍｍ、
粒径分布：１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍｍ以下が５０重量％以上、０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上３５重量％以下で、
顆粒状又は粉体状の線型エチレン共重合体であり、
（ｂ）成分が、
平均粒径：０．１〜５μｍ、
かさ密度：０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３、
の無機フィラーである、
優れた外観、風合いを有する通気性フィルムの製造方法である。
　【０００６】
　本発明の通気性フィルムを製造するのに好適な（ａ）成分の線型エチレン共重合体は、密度０．９４５ｇ／ｃｍ３以下、メルトフローレート０．１〜２０ｇ／１０分、共単量体含量２〜１５重量％で、沸騰ノルマルヘキサン抽出量が１５重量％以下の線型低密度ポリエチレン（Ｌ−ＬＤＰＥ）であり、より好ましくは、密度０．９３５ｇ／ｃｍ３以下、メルトフローレート０．１〜１０ｇ／１０分、共単量体含量２〜１０重量％で、沸騰ノルマルヘキサン抽出量が１０重量％以下のＬ−ＬＤＰＥである。
　【０００７】
　また、更により好ましくは、密度０．９１０〜０．９３５ｇ／ｃｍ３、メルトフローレート０．３〜１０ｇ／１０分、共単量体含量３〜１０重量％で、沸騰ノルマルヘキサン抽出量が８．５重量％以下のＬ−ＬＤＰＥであり、最も好ましいものは、密度０．９２０〜０．９３０ｇ／ｃｍ３、メルトフローレート０．５〜３ｇ／１０分、共単量体含量３〜１０重量％で、沸騰ノルマルヘキサン抽出量が５重量％以下のＬ−ＬＤＰＥである。
　【０００８】
　ここで、密度の測定はＪＩＳ　Ｋ　６７６０−１９７１に準拠し、また、メルトフローレートの測定はＡＳＴＭ　Ｄ１２３８（１９０℃）に準拠し、更に、共単量体含量は赤外線分光分析法により測定した。沸騰ノルマルヘキサン抽出量の測定は、後述の実施例中に記載した方法によった。
　【０００９】
　密度が上記範囲を下回るＬ−ＬＤＰＥは、延伸フィルムの通気性及び耐ブロッキング性の低下が大きく、逆に上記範囲を上回るものは、延伸フィルムの引張強度、引裂強度及び風合いが悪化する。
　【００１０】
　また、メルトフローレートが、上記範囲を下回るものは成形加工性が悪く、逆に上回るものは成形加工性及び延伸フィルムの強度が低下する。
　【００１１】
　また、共単量体含量が上記範囲をはずれるものは、延伸フィルムの強度及び剛性の点で好ましくない。
　【００１２】
　また、沸騰ノルマルヘキサン抽出量が上記範囲を上回るものは、延伸フィルムの通気性及び耐ブロッキング性の低下が大きい。
　【００１３】
　また、共単量体としては、炭素数６以上、好ましくは６〜２４のα−オレフィン又はジオレフィンが用いられる。これら共単量体の代りに炭素数５以下のα−オレフィン又はジオレフィンを用いると、フィルム製造時の延伸性及び延伸フィルムの引張強度、引裂強度が劣るという欠点を有する。更に、フローレシオ（測定法は実施例中に記載した）が６〜１０であるものが、延伸フィルムの引張強度及び引裂強度の点で好ましい。
　【００１４】
　このような共重合体は、エチレンに、共単量体として、ヘキセン−１、４−メチルペンテン−１、オクテン−１、デセン−１、ドデセン−１、ヘキサデセン−１、ドコセン−１、１，５−ヘキサジエン、１，７−オクタジエン、１，９−デカジエン等の１種又は２種以上を共重合させて得られるものである。また、エチレンに２種以上の共単量体を共重合させる場合には、それらの共単量体の一部として、プロピレン、ブテン−１、１，３−ブタジエン等の炭素数５以下のα−オレフィン又はジオレフィンを、本発明の効果を著しく損なわない量で使用することができる。
　【００１５】
　共重合体の製造法としては、圧力５〜２，５００ｋｇ／ｃｍ２、温度５０〜３００℃の条件下でチーグラー型、バナジウム型又はカミンスキー型等の触媒を用い、エチレンと上記α−オレフィンを共重合させる。例えば、特公昭５６−１８１３２号公報等に記載された方法が知られている。
　【００１６】
　本願発明おいて、得られる延伸フィルムの引裂強度ＭＤとフィルム外観を特に良好にするには、顆粒状又は粉体状の線型エチレン共重合体を用いるのが好ましく、特に、平均粒径が０．００１〜０．７ｍｍ、好ましくは０．０１〜０．６ｍｍで、粒径分布が１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍｍ以下が５０重量％以上及び０．２１ｍｍ以下が１．５重量％以上、より好ましくは１．６８ｍｍ以下が７０重量％以上、０．８４ｍｍ以下が５０重量％以上及び０．２１ｍｍ以下が１０重量％以上の顆粒状又は粉体状の線型エチレン共重合体を用いるのが好ましい。
　【００１７】
　ここで、平均粒径と粒径分布の測定法は次の通りである。
　【００１８】
＜平均粒径・粒径分布測定法＞
（ｉ）定義
　線型エチレン共重合体を、各種サイズの規格篩を用いて粒径分別し、その重量分布をもって粒径分布とする。
　【００１９】
　また、粒径分別された篩サイズ別重量パーセントを用いて算出される荷重平均篩サイズを持って平均粒径とする。
　【００２０】
（ｉｉ）装置・器具
　１）振とう機
　２）標準篩　ＪＩＳ　Ｚ　８８０１に準拠
　（３．５、１０．５、２０、３２、４８、７０、１４５、２００、３５０各メッシュ篩及び受け器）
　３）上皿天秤
　【００２１】
　（ｉｉｉ）試験方法
　１）使用する標準篩及び受け器を毛ブラシで清掃後、エアーブローにて清掃する。
　２）篩及び受け器の重量を測定する（ｗ１）。各篩は受け器を底に目開きの細かいものより順に組み上げる。
　３）試料１００ｇ±５ｇを上皿天秤にて秤取り（ｗ２）、試料を最上段より入れる。
　４）篩を振とう機に固定し、１５分間振とうする。
　５）篩を取り出し、試料の入った各篩及び受け器の重量を求める（ｗ）。
　【００２２】
　（ｉｖ）計算方法
　１）粒径分布
　各篩の分別物の重量パーセントを次式より求める。
　　Ｗ＝〔（ｗ−ｗ１）／ｗ２〕×１００
　ここで、Ｗ；各節の分別物の重量パーセント（ｗｔ％）
　　ｗ：振とう後の試料を含めた各篩及び受け器の重量（ｇ）
　　ｗ１：各篩及び受け器の重量（ｇ）
　　ｗ２：試料の全重量（ｇ）
　２）平均粒径
　各篩の分別物の重量パーセントを用い次式より平均粒径を求める。
　　Ｄ＝Σ（Ｗｎ×ｄｎ）／１００
　ここで、Ｄ；試料の平均粒径（ｍｍ）
　　Ｗｎ：各篩の分別物の重量パーセント（ｗｔ％）
　　ｄｎ：各篩の目開きの大きさ（ｍｍ）
　【００２３】
　また、線型エチレン共重合体を構成する共単量体として、直鎖状のα−オレフィン又は直鎖状のジオレフィンを用いた場合は、非直鎖状のα−オレフィン又は非直鎖状のジオレフィンを用いた場合に比べて、得られる延伸フィルムの引裂強度ＭＤが著しく大きく、好ましいものである。
　【００２４】
　本発明フィルムを製造するのに好適な（ｂ）成分は、平均粒径１０μｍ以下、好ましくは０．１〜５μｍ、より好ましくは０．５〜２μｍの粒状無機フィラーで、かさ密度が０．１〜０．７ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．２〜０．６ｇ／ｃｍ３、より好ましくは０．３〜０．５ｇ／ｃｍ３のものである。ここで、平均粒径を求めるには、空気透過法により比表面積を測定し、次式により算出する。
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　ｄｍ：平均粒子径（μｍ）
　　ｄｍ＝６０，０００／（ρ・Ｓｗ）　　ρ：粉体の真比重（ｇ／ｃｍ３）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　Ｓｗ：粉体の比表面積（ｃｍ２／ｇ）
　【００２５】
　比表面積の測定装置としては、例えば、島津粉体比表面積測定装置ＳＳ−１００型を用いることができ、Ｋｏｚｅｎｙ−Ｃａｒｍａｎの式を適用して比表面積を求める。
　【００２６】
　また、かさ密度の測定法は、ＪＩＳ　Ｋ　５１０１に準拠した。
　【００２７】
　平均粒径が上記範囲より大きいものは、延伸フィルムの外観を阻害し、また厚さが１００μｍ以下の薄い延伸フィルムを製造する場合において、穴あき、延伸ムラ等が発生し、安定した延伸性が損なわれる。かさ密度が、上記範囲を下回ると延伸フィルムの通気性が低下し、逆に上回ると引張強度が損なわれる。「粒状」とは、球状、方形状又はこれに近い形状をしたもので、針状、棒状又は板状でないものをいう。無機フィラーの形状が、針状、棒状又は板状では延伸フィルムに満足なミクロボイドを付与できない。
　【００２８】
　このような無機フィラーとしては、炭酸カルシウム、酸化カルシウム、ゼオライト、非晶性アルミノシリケート、クレー、合成シリカ、酸化チタン、アルミナ、硫酸バリウム、硫酸アルミニウム、水酸化マグネシウム等であり、中でも炭酸カルシウム、ゼオライト、非晶性アルミノシリケート、硫酸バリウム、合成シリカ、水酸化マグネシウム等が好ましく、特に炭酸カルシウム及び硫酸バリウムが好ましい。これらは単独又は２種以上を混合して用いることができる。無機フィラー（ｂ）の含水量は３，０００ｐｐｍ以下であり、１，０００ｐｐｍ以下のものが好ましい。含水量がこれを上回ると発泡現象が起こり易く、安定したフィルム成形が難しくなったり、色相不良やフィルム等の外観不良が発生したり、フィラーが二次凝集し易くなり、これによって、更に外観不良、延伸不良が起こり易くなる傾向となる。
　【００２９】
　本発明のフィルムを製造するのに好適な（ｃ）成分は、炭素数９〜４０の飽和又は不飽和の脂肪酸エステルであり、不飽和脂肪酸エステルの具体例としては、（ポリ）エチレングリコールオレエート、（ポリ）プロピレングリコールオレエート、グリセリルオレエート、ソルビタンオレエート、（ポリ）エチレングリコールソルビタンオレエート、ブチルオレエート、ピナコールオレエート、ｍ−クレゾールオレエート、ペンタエリストールオレエート、グリセリルリノレネート、グリセリルリシノレート、メチルリシノレート、エチルリシノレート、ブチルリシノレート、メチルアセチルリシノレート、エチルアセチルリシノレート、ブチルアセチルリシノレート、（ポリ）エチレングリコールリシノレート、グリセリルアセチルリシノレート、グリセリルエルシエート等を挙げることができる。中でも、グリセリルヒドロキシ脂肪酸エステルが良く、特にグリセリルリシノレートが好ましい。
　【００３０】
　また、飽和エステルの具体例としては、（ポリ）エチレングリコールラウレート、（ポリ）プロピレングリコールラウレート、グリセリルラウレート、ソルビタンラウレート、（ポリ）エチレングリコールソルビタンラウレート、グリセリルミリステート、グリセリルパルミテート、ブチルステアレート、エチレングリコールステアレート、プロピレングリコールステアレート、ピナコールステアレート、ｍ−クレゾールステアレート、（ポリ）エチレングリコールステアレート、（ポリ）プロピレングリコールステアレート、グリセリルステアレート、ペンタエリスリトールステアレート、ソルビタンステアレート、（ポリ）エチレングリコールソルビタンステアレート、メチルヒドロキシステアレート、エチルヒドロキシステアレート、
　【００３１】
　ブチルヒドロキシステアレート、メチルアセチルヒドロキシステアレート、エチルアセチルヒドキシステアレート、ブチルアセチルヒドロキシステアレート、エチレングリコールヒドロキシステアレート、プロピレングリコールヒドロキシステアレート、ピナコールヒドロキシステアテート、ｍ−クレゾールヒドロキシステアレート、（ポリ）エチレングリコールヒドロキシステアレート、（ポリ）プロピレングリコールヒドロキシステアレート、ペンタエリスリトールヒドロキシステアレート、ソルビタンヒドロキシステアレート、エチレングリコールソルビタンヒドロキシステアレート、グリセリルヒドロキシステアレート、グリセリルアセチルヒドロキシステアレート等を挙げることができる。
　【００３２】
　中でもエチレングリコールヒドロキシステアレート、プロピレングリコールヒドロキシステアレート、ピナコールヒドロキシステアレート、ｍ−クレゾールヒドロキシステアレート、（ポリ）エチレングリコールヒドロキシステアレート、（ポリ）プロピレングリコールヒドロキシステアレート、ペンタエリスリトールヒドロキシステアレート、ソルビタンヒドロキシステアレート、エチレングリコールソルビタンヒドロキシステアレート、グリセリルヒドロキシステアレート、グリセリルアセチルヒドロキシステアレート等のグリセリルヒドロキシ飽和脂肪酸エステルが好ましい。最も好ましいのはグリセリルヒドロキシステアレート、特にグリセリル−１２−ヒドロキシステアレートである。
　【００３３】
　脂肪酸エステルとして飽和エステルを使用した場合は、不飽和エステルを使用した場合に比べて、成形時の発煙が殆どなく、かつ、得られた延伸フィルムが無臭性に優れる点でより好ましい。
　【００３４】
　これらの（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）各成分の配合割合は、（ａ）成分と（ｂ）成分については、（ａ）成分と（ｂ）成分の合計量を基準として（ａ）成分２０〜８０重量％と（ｂ）成分８０〜２０重量％であり、好ましくは（ａ）成分３０〜７０重量％と（ｂ）成分７０〜３０重量％、より好ましくは（ａ）成分３５〜６０重量％と（ｂ）成分６５〜４０重量％である。この（ａ）成分と（ｂ）成分の合計１００重量部に対し、（ｃ）成分は０．１〜１５重量部、好ましくは０．５〜７重量部、より好ましくは１〜５重量部の配合割合である。
　【００３５】
　（ｂ）成分が上記範囲を下回ると、延伸フィルムの通気性及び風合いが低下し、逆に上記範囲を上回ると、フィルム製造時の延伸性、又は延伸フィルムの引張強度及び引裂強度が低下し、商品価値を著しく損なうといった欠点を生じる。
　【００３６】
　（ｃ）成分が上記範囲を下回ると、延伸フィルムを薄肉かつ低延伸倍率で製造する場合、局部的なネッキングにより、厚みが不均一となってムラが発生し、著しく商品価値を損ない、逆に上記範囲を上回ると、成形加工性が低下し、延伸フィルムの通気性、耐ブロッキング性が低下し好ましくない。
　【００３７】
　延伸フィルムの引張強度、通気性、外観、風合い、延伸性、引裂強度のバランスを特に良好にさせるには、好ましくは、（ａ）成分として前述の顆粒状又は粉体状のものを使用し、（ａ）成分と（ｂ）成分とをヘンシェルミキサー等のブレンダーで良く混合し、この混合物に（ｃ）成分を更に添加して混合したものを二軸混練押出機、バンバリーミキサー又はニーダー等で溶融混練後、ペレット化するといった順序で製造した組成物を使用することが望ましい。
　【００３８】
　本発明においては、組成物に通常使用される酸化防止剤、安定剤、分散剤、滑剤、アンチブロッキング剤、顔料、防曇剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、核剤等の添加剤を配合してもよい。
　【００３９】
　また、エチレンと炭素数５以下のα−オレフィン又はジオレフィンとの共重合体、高圧法低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、エチレン−酢酸ビニル共重合体等の、線型エチレン共重合体（ａ）以外の樹脂やゴム成分を本発明の効果を著しく損なわない範囲でブレンドしてもよい。
　【００４０】
　本発明では、上記組成物をＴダイ成形、インフレーション成形等によりフィルム、シート又はテープ等のフィルム状に成形した後、これを通常の延伸温度で、一軸又は二軸方向に延伸して、衛生材料用フィルム、建材用フィルムのような通気性フィルムを製造する。この延伸方法は、従来より知られた方法で良く、具体的には、一軸延伸ではフラット状でのロール延伸、オーブン延伸又はチューブ状延伸等、また二軸延伸ではフラット状でのテンター延伸、チューブ状でのインフレーション延伸、マンドレル延伸等の方法がある。なお、延伸倍率は、１．２〜６．０倍、好ましくは１．２〜４．０倍が適している。
　【００４１】
　得られたフィルムの厚さは、５〜３００μｍ、好ましくは１０〜５０μｍが実用的である。
　【００４２】
　このようにして得られたフィルムは、ＡＳＴＭ　Ｄ１９２２−６１Ｔによる引裂強度ＭＤが１０ｇ以上であり、好ましくは１５ｇ以上、特に好ましくは２０ｇ以上である。引裂強度ＭＤがこの範囲未満のフィルムでは、本発明が目的とする用途への満足な適用ができなくなる。また、ＡＳＴＭ　Ｄ８８２−６７による引張強度（ＴＤ破断点）が７００ｇ／１５ｍｍ幅以上であり、ＪＩＳ　Ｚ０３０８−１９７３による透湿度が５，１００ｇ／ｍ２・２４ｈｒ以上であり、外観、風合いが優れたものである。
　【００４３】
　【発明の効果】
　本発明の通気性フィルムは、フィルム製造時の延伸性が良好で、特に引裂強度が優れており、引張強度、通気性、外観、風合いがバランスしたものである。そのため、紙おむつ、生理用品、医療用着衣等の衛生材料用や、結露防止材等の建材用として有用である。
　【００４４】
　なお、（ｃ）成分として飽和脂肪酸エステルを使用したときは、成形時の発煙が殆どなく、得られたフィルムは無臭性が優れたものである。
　【００４５】
　【実施例】
　実施例１〜３及び比較例１〜６
　第１表に示した（ａ）成分相当のエチレン共重合体、（ｂ）成分の無機フィラー及び（ｃ）成分の脂肪酸エステルを用いて、先ず、（ａ）及び（ｂ）成分をヘンシェルミキサーで混合し、これに（ｃ）成分を添加・混合して、二軸混練押出機（スクリュー径６５ｍｍ）を用い、温度２００℃で押出して、それぞれの組成物のペレットを得た。
　なお、比較例６は（ａ）成分相当品として、高圧ラジカル重合法によるポリエチレンを用いた。
　【００４６】
　【表１】
　【００４７】
　【表２】
　【００４８】
　これらの組成物を、次の方法でフィルムに加工した。
　組成物を押出機（スクリュー径５０ｍｍ、Ｌ／Ｄ２４）及びＴダイ（３００ｍｍ幅、リップ幅１．２ｍｍ）を用い、２３０℃でフィルムに押出し、これを短区間熱延伸ロールにより、延伸温度８５℃、延伸倍率３倍で一軸延伸して、厚み３０μｍの通気性フィルムを製造した。
　【００４９】
　このようにして得たフィルムの品質を以下の項目について評価した。測定法は次のとおりである。評価結果を第２表に示した。
　【００５０】
　なお、メルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８（１９０℃）により、またフローレシオ（ＦＲ）は、ＪＩＳ　Ｋ　７２１０−１９７５（１９０℃）により、メルトインデクサーを用い、次の式に基づいて求めた。
　　ＦＲ＝（荷重１０ｋｇでのＭＦＲ）／（荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲ）
　【００５１】
　また、フィラーの平均粒径は、コールターカウンター法（分散方法は、２８ＫＣ超音波５分間、０．０１％ヘキサメタリン酸ナトリウムによる）にて求めた数値である。
　【００５２】
　▲１▼　沸騰ノルマルヘキサン抽出量
　空冷インフレーション成形によって、２００℃でフィルム厚み３０μｍに押し出したフィルム５ｇを、円筒ろ紙に入れた後、２００ｍｌノルマルヘキサンを注入したソックスレー抽出装置で、沸点にて８時間抽出を行う。この円筒ろ紙を真空乾燥機で６０分間乾燥した後、その減量を測定する。
　【００５３】
　▲２▼　延伸性　最高倍率
　組成物を押出機（スクリュー径５０ｍｍ、Ｌ／Ｄ２４）及びＴダイ（３００ｍｍ幅、リップ幅１．２ｍｍ）を用いて２３０℃でフィルムに押出し、これを短区間熱延伸ロールで、延伸温度８５℃にて一軸延伸し、フィルムが切れる最大の延伸倍率を測定する。
　【００５４】
　▲３▼　引張強度
　ＡＳＴＭ　Ｄ８８２−６７に準拠して測定。
　【００５５】
　▲４▼　透湿度
　ＪＩＳ　Ｚ　０２０８−１９７３に準拠して測定。
　【００５６】
　▲５▼　引裂強度ＭＤ
　ＡＳＴＭ　Ｄ１９２２−６１Ｔに準拠して測定。
　【００５７】
　▲６▼　臭気
　成膜したフィルムを裁断して３０ｇを三角フラスコに取り、これを官能テストで評価した。
　Ａ：殆ど臭気なし　Ｂ：若干臭う　Ｃ：臭う
　【００５８】
　▲７▼　発煙
　フィルム成形時の発煙の有無を評価した。
　【００５９】
　▲８▼　フィルム外観試験
　成膜したフィルム表面の外観異常（すじ、むら、ぶつ等）を目視にて観察した。
　Ａ：良好　Ｂ：僅かに不良　Ｃ：著しく不良
　【００６０】
　【表３】
　【００６１】
　実施例４〜８及び比較例７〜１２
　（ａ）成分相当のエチレン共重合体の代りに、第２表に示す種々の粒径分布を有するエチレン共重合体を使用した以外は、実施例１〜３と同様にしてそれぞれの組成物を得て、実施例１〜３と同様に、フィルムに加工し評価した。評価結果は第３表のとおりである。
　【００６２】
　【表４】
　【００６３】
　【表５】
　【００６４】
　実施例９〜１１及び比較例１３、１４
　（ａ）成分相当のエチレン共重合体の代りに、第３表に示すエチレン共重合体を使用した以外は、実施例１〜３と同様にしてそれぞれの組成物を得て、実施例１〜３と同様に、フィルムに加工し評価した。評価結果は、共単量体の種類に関して比較できるように前記の例と共に第４表に示した。
　【００６５】
　【表６】
　【００６６】
　【表７】
　【００６７】
　実施例１２、１３及び比較例１５、１７
　第４表に示した（ａ）成分のエチレン共重合体、（ｂ）成分の無機フィラー及び（ｃ）成分の脂肪酸エステルを用いて、実施例１〜３と同様にしてそれぞれの組成物を得て、実施例１〜３と同様に、フィルムに加工し評価した。評価結果を表５に示した。
　【００６８】
　【表８】
　【００６９】
　【表９】