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　特願２００２−５２３４３４「マレイン酸の１，４−ブタンジオールへの水素添加のための２ステージ方法」拒絶査定不服審判事件〔平成１４年３月７日国際公開、ＷＯ０２／１８３１６、平成１６年３月１１日国内公表、特表２００４−５０７５１６〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯
　この出願は、２００１年８月２７日（パリ条約による優先権主張　外国庁受理　２０００年８月２９日　（US)米国）を国際出願日とする出願であって、平成２３年２月１日付けで拒絶理由が通知され、同年５月３０日に意見書及び手続補正書が提出されたが、平成２４年３月１日付けで拒絶査定がされたところ、同年７月５日に拒絶査定に対する審判請求がされるとともに手続補正書が提出され、同年１２月２１日付けで審尋が通知されたところ、平成２５年６月２１日に回答書が提出されたものである。
　
第２　平成２４年７月５日付けの手続補正の却下の決定
〔補正の却下の決定の結論〕
　平成２４年７月５日付けの手続補正を却下する。
　
〔理由〕
１　本件補正
　平成２４年７月５日付けの手続補正（以下「本件補正」という。）は、本件補正前の請求項１の
「γ−ブチロラクトン、１，４−ブタンジオール及びテトラヒドロフランの少なくとも１種の製造方法であって、
（Ａ）直列に連結された第１の水素添加ゾーン及び第２の水素添加ゾーンと、
（Ｂ）第１の水素添加ゾーンに、マレイン酸含有供給流を供給する工程と、
（Ｃ）第１の水素添加ゾーン内で、マレイン酸供給原料と水素とを触媒と接触させて反応させ、琥珀酸を含み、かつマレイン酸を含まない反応生成物を生成させる工程と、
（Ｄ）第２の水素添加ゾーンに、第１の水素添加ゾーンの反応生成物を供給する工程と、
（Ｅ）第２の水素添加ゾーン内で、第１の水素添加ゾーンからの反応生成物と水素とを触媒と接触させて、γ−ブチロラクトン、１，４−ブタンジオール及びテトラヒドロフランの少なくとも１種を含む生成物流を生成させる工程と、を含み、
マレイン酸含有供給流の温度及び第１の水素添加ゾーンの温度を、供給流中のマレイン酸の温度及び第１の水素添加ゾーンの温度が１３０℃を越えないように制御する方法。」
を
「γ−ブチロラクトン、１，４−ブタンジオール及びテトラヒドロフランの少なくとも１種の製造方法であって、
（Ａ）直列に連結された第１の水素添加ゾーン及び第２の水素添加ゾーンと、
（Ｂ）第１の水素添加ゾーンに、マレイン酸含有供給流を供給する工程と、
（Ｃ）第１の水素添加ゾーン内で、マレイン酸供給原料と水素とを触媒と接触させて反応させ、琥珀酸を含み、かつマレイン酸を含まない反応生成物を生成させる工程と、
（Ｄ）第２の水素添加ゾーンに、第１の水素添加ゾーンの反応生成物を供給する工程と、
（Ｅ）第２の水素添加ゾーン内で、第１の水素添加ゾーンからの反応生成物と水素とを触媒と接触させて、γ−ブチロラクトン、１，４−ブタンジオール及びテトラヒドロフランの少なくとも１種を含む生成物流を生成させる工程と、を含み、
前記各水素添加ゾーンの触媒は、独立に、ＶＩＩＩ群貴金属を含む触媒であり、
（審決注．下線部は審判請求時の補正部分）
とする補正を含むものである。 
　
２　補正の適否について
（１）新規事項の追加の有無及び補正の目的の適否について 
　上記補正は、請求項１に記載した発明を特定するために必要な事項（以下「発明特定事項」という。）である「触媒」について「前記各水素添加ゾーンの触媒は、独立に、ＶＩＩＩ群貴金属を含む触媒であり」との限定を付加するものであって、願書に最初に添付された明細書の特許請求の範囲における請求項１２の記載からみて新規事項を追加するものではないから、特許法第１７条の２第３項の規定に適合するものであり、また、上記補正は、発明特定事項を限定するものであって、その補正前の請求項１に記載された発明とその補正後の請求項１に記載される発明の産業上の利用分野及び解決しようとする課題が同一であるから、平成１８年法律第５５号改正附則第３条第１項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法（以下「平成１８年改正前特許法」という。）第１７条の２第４項第２号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。 
　
（２）独立特許要件について
　そこで、本件補正後の特許請求の範囲の請求項１に記載されている事項により特定される発明（以下「本願補正発明」という。また、本件補正後の明細書を、「本願補正明細書」という。）が、特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか（平成１８年改正前特許法第１７条の２第５項において準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するか）否かについて以下に検討する。
　
ア　本願補正発明
　平成２４年７月５日付けの手続補正により補正された特許請求の範囲の請求項１に係る発明は、以下のとおりのものである。
「γ−ブチロラクトン、１，４−ブタンジオール及びテトラヒドロフランの少なくとも１種の製造方法であって、
（Ａ）直列に連結された第１の水素添加ゾーン及び第２の水素添加ゾーンと、
（Ｂ）第１の水素添加ゾーンに、マレイン酸含有供給流を供給する工程と、
（Ｃ）第１の水素添加ゾーン内で、マレイン酸供給原料と水素とを触媒と接触させて反応させ、琥珀酸を含み、かつマレイン酸を含まない反応生成物を生成させる工程と、
（Ｄ）第２の水素添加ゾーンに、第１の水素添加ゾーンの反応生成物を供給する工程と、
（Ｅ）第２の水素添加ゾーン内で、第１の水素添加ゾーンからの反応生成物と水素とを触媒と接触させて、γ−ブチロラクトン、１，４−ブタンジオール及びテトラヒドロフランの少なくとも１種を含む生成物流を生成させる工程と、を含み、
前記各水素添加ゾーンの触媒は、独立に、ＶＩＩＩ群貴金属を含む触媒であり、
マレイン酸含有供給流の温度及び第１の水素添加ゾーンの温度を、供給流中のマレイン酸の温度及び第１の水素添加ゾーンの温度が１３０℃を越えないように制御する方法。」
　
イ　刊行物及びその記載事項
　この出願の優先日前に頒布された刊行物である特開平９−５９１９０号公報（以下「刊行物１」という。原査定の拒絶の理由に引用された引用文献３に同じ。）には、以下の記載がされている。 
（ア）「参考例２（第２段水素化工程用触媒の調製例）
（１）５Ｎ−ＨＣｌ水溶液３．６１ｍｌに、ＲｕＣｌ３・３Ｈ２Ｏを１．５７８ｇ、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏを０．９０３ｇ、ＳｎＣｌ２・２Ｈ２Ｏを０．９５０ｇを加えて溶解した後、この混合溶液に担体としてＳｉＯ２（富士デヴィソン社製、スペシャルグレード１２比表面積６７９ｍ２／ｇ、細孔容量０．３７ｍｌ／ｇ）を８．５５ｇを加え良くかき混ぜ、含浸させた。このものを回転減圧乾燥器で６０℃、２５ｍｍＨｇ下で溶媒の水を除去した後、窒素雰囲気下１５０℃で２時間乾燥処理し、ついで水素雰囲気下、３００℃で２時間還元処理して、６．１％Ｒｕ−３．４％Ｐｔ−５．０％Ｓｎ／ＳｉＯ２の触媒を調製した。」（【００２６】）
　
（イ）「実施例２
＜第１段水素化工程＞無水マレイン酸１５ｇを水３５ｇに溶解し、５％Ｐｄ／Ｃ（エヌ・イー  ケムキャット社製）０．２ｇを３００℃、２時間水素還元したものと共に２００ｍｌ誘導攪拌式オートクレーブに仕込んだ。次に系内を水素で充分置換した後、水素圧１ＭＰａ、８０℃で１時間反応を行った。反応終了後、触媒をろ別してから、ろ液を液体クロマトグラフィーにより分析した。その結果、無水マレイン酸の転化率は１００モル％で、コハク酸の選択率は１００モル％であった。
＜第２段水素化工程＞容量２００ｍｌのオートクレーブに、第１段水素化工程で得られたコハク酸水溶液を５０重量％水溶液に濃縮したもの５０ｇを入れ、更に参考例２（１）で調製した触媒４ｇを加え、室温下攪拌しつつ２ＭＰａの水素を圧入し、２４０℃まで昇温した。オートクレーブ内温を２４０℃に維持しつつ、水素を圧入して水素圧を７ＭＰａまで高め、水素を反応器出口で３０ノルマルリットル／時間で流通させ、この圧力で２時間反応を行った。この間、流通するＨ2 に同伴されてＴＨＦ等の軽沸成分が反応系から分離されて得られた。反応終了後、反応生成物をガスクロマトグラフィーで分析したところ、コハク酸の変換率は１００モル％であり、対コハク酸収率でＴＨＦが８４．１モル％、γ−ブチロラクトンが０．４モル％で得られた。また、反応生成物の中には、副生成物としてプロパノールが収率４．３モル％、ブタノールが収率３．９モル％で含まれており、また気相部から、仕込んだコハク酸のＣを基準として８．２％のガス成分（メタン、エタン、プロパン、ブタン）が検出された。なお、これらの生成物の無水マレイン酸通算収率も同様であった。」（【００２９】〜【００３０】）
　
ウ　刊行物１に記載された発明 
　刊行物１には、実施例２に係る発明として、以下の発明（以下「引用発明」という。）が記載されている。
「以下の工程による方法。
＜第１段水素化工程＞無水マレイン酸１５ｇを水３５ｇに溶解し、５％Ｐｄ／Ｃ（エヌ・イー  ケムキャット社製）０．２ｇを３００℃、２時間水素還元したものと共に２００ｍｌ誘導攪拌式オートクレーブに仕込んだ。次に系内を水素で充分置換した後、水素圧１ＭＰａ、８０℃で１時間反応を行った。反応終了後、触媒をろ別してから、ろ液を液体クロマトグラフィーにより分析した。その結果、無水マレイン酸の転化率は１００モル％で、コハク酸の選択率は１００モル％であった。
＜第２段水素化工程＞容量２００ｍｌのオートクレーブに、第１段水素化工程で得られたコハク酸水溶液を５０重量％水溶液に濃縮したもの５０ｇを入れ、更に参考例２（１）で調製した触媒４ｇを加え、室温下攪拌しつつ２ＭＰａの水素を圧入し、２４０℃まで昇温した。オートクレーブ内温を２４０℃に維持しつつ、水素を圧入して水素圧を７ＭＰａまで高め、水素を反応器出口で３０ノルマルリットル／時間で流通させ、この圧力で２時間反応を行った。この間、流通するＨ2 に同伴されてＴＨＦ等の軽沸成分が反応系から分離されて得られた。反応終了後、反応生成物をガスクロマトグラフィーで分析したところ、コハク酸の変換率は１００モル％であり、対コハク酸収率でＴＨＦが８４．１モル％、γ−ブチロラクトンが０．４モル％で得られた。また、反応生成物の中には、副生成物としてプロパノールが収率４．３モル％、ブタノールが収率３．９モル％で含まれており、また気相部から、仕込んだコハク酸のＣを基準として８．２％のガス成分（メタン、エタン、プロパン、ブタン）が検出された。なお、これらの生成物の無水マレイン酸通算収率も同様であった。」
　ただし上記「参考例２（１）で調製した触媒」の参考例２（１）は次のとおりである。
「５Ｎ−ＨＣｌ水溶液３．６１ｍｌに、ＲｕＣｌ３・３Ｈ２Ｏを１．５７８ｇ、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏを０．９０３ｇ、ＳｎＣｌ２・２Ｈ２Ｏを０．９５０ｇを加えて溶解した後、この混合溶液に担体としてＳｉＯ２（富士デヴィソン社製、スペシャルグレード１２比表面積６７９ｍ２／ｇ、細孔容量０．３７ｍｌ／ｇ）を８．５５ｇを加え良くかき混ぜ、含浸させた。このものを回転減圧乾燥器で６０℃、２５ｍｍＨｇ下で溶媒の水を除去した後、窒素雰囲気下１５０℃で２時間乾燥処理し、ついで水素雰囲気下、３００℃で２時間還元処理して、６．１％Ｒｕ−３．４％Ｐｔ−５．０％Ｓｎ／ＳｉＯ２の触媒を調製した。」
　
エ　対比
　そこで、本願補正発明と引用発明とを対比すると、
(ア)引用発明の「対コハク酸収率でＴＨＦが８４．１モル％、γ−ブチロラクトンが０．４モル％で得られた。」は、ＴＨＦはテトラヒドロフランを意味することを考慮すると、本願補正発明の「γ−ブチロラクトン・・・及びテトラヒドロフランの少なくとも１種の製造方法」に相当する。
(イ)引用発明の「第１段水素化工程」及び「第２段水素化工程」が行われる場所は、それぞれ、本願補正発明の「第１の水素添加ゾーン」及び「第２の水素添加ゾーン」に相当し、また、両者は直列に連結されていることから、本願補正発明の「直列に連結された第１の水素添加ゾーン及び第２の水素添加ゾーン」に相当する。
(ウ)引用発明の、第１段水素化工程に無水マレイン酸を水に溶解したものを原料流として仕込むことは、本願補正発明の「第１の水素添加ゾーンに、原料供給流を供給する工程」に相当する。
(エ)引用発明の「第１段水素化工程」で「無水マレイン酸１５ｇを水３５ｇに溶解し、５％Ｐｄ／Ｃ・・・と共に・・・オートクレーブに仕込んだ。次に・・・水素圧１ＭＰａ、８０℃で１時間反応を行った。」は、本願補正発明の「第１の水素添加ゾーン内で、原料と水素とを触媒と接触させて反応させ」に相当する。
　また、引用発明の「第１段水素化工程」の生成物は、「無水マレイン酸の転化率は１００モル％で、コハク酸の選択率は１００モル％であった。」のであるから、原料である無水マレイン酸が１００モル％反応してコハク酸１００モル％の生成物が得られたことを意味するので、本願補正発明の「琥珀酸を含み、かつマレイン酸を含まない反応生成物を生成させる工程」に相当する。
　してみると、引用発明の「無水マレイン酸１５ｇを水３５ｇに溶解し、５％Ｐｄ／Ｃ・・・と共に・・・オートクレーブに仕込んだ。次に・・・水素圧１ＭＰａ、８０℃で１時間反応を行った。」及び「無水マレイン酸の転化率は１００モル％で、コハク酸の選択率は１００モル％であった。」は、本願補正発明の「第１の水素添加ゾーン内で、原料と水素とを触媒と接触させて反応させ、琥珀酸を含み、かつマレイン酸を含まない反応生成物を生成させる工程」に相当する。
(オ)引用発明の、第２段水素化工程において「オートクレーブに、第１段水素化工程で得られたコハク酸水溶液を５０重量％水溶液に濃縮したもの５０ｇを入れ」ることは、本願補正発明の「第２の水素添加ゾーンに、第１の水素添加ゾーンの反応生成物を供給する工程」に相当する。
(カ)引用発明の「オートクレーブに、第１段水素化工程で得られたコハク酸水溶液を５０重量％水溶液に濃縮したもの５０ｇを入れ、更に参考例２（１）で調製した触媒４ｇを加え、室温下攪拌しつつ２ＭＰａの水素を圧入し、２４０℃まで昇温し」、及び「反応生成物をガスクロマトグラフィーで分析したところ、・・・ＴＨＦが８４．１モル％、γ−ブチロラクトンが０．４モル％で得られた。」は、本願補正発明の「第２の水素添加ゾーン内で、第１の水素添加ゾーンからの反応生成物と水素とを触媒と接触させて、γ−ブチロラクトン及びテトラヒドロフランの少なくとも１種を含む生成物流を生成させる工程」に相当する。
(キ)引用発明の、第１段水素化工程の触媒は「Ｐｄ／Ｃ」であり、第２段水素化工程の触媒は「６．１％Ｒｕ−３．４％Ｐｔ−５．０％Ｓｎ／ＳｉＯ２」であることは、本願補正発明の「前記各水素添加ゾーンの触媒は、独立に、ＶＩＩＩ群貴金属を含む触媒であり」に相当する。
(ク)引用発明の、「第１段水素化工程」において「８０℃で１時間反応を行った。」ことは、本願補正発明の「第１の水素添加ゾーンの温度が１３０℃を超えないように制御する」のうちの、該温度を８０℃制御することに相当する。
(ケ)　そうすると、本願補正発明と引用発明とは
「γ−ブチロラクトン及びテトラヒドロフランの製造方法であって、
（Ａ）直列に連結された第１の水素添加ゾーン及び第２の水素添加ゾーンと、
（Ｂ）第１の水素添加ゾーンに、原料供給流を供給する工程と、
（Ｃ）第１の水素添加ゾーン内で、原料と水素とを触媒と接触させて反応させ、琥珀酸を含み、かつマレイン酸を含まない反応生成物を生成させる工程と、
（Ｄ）第２の水素添加ゾーンに、第１の水素添加ゾーンの反応生成物を供給する工程と、
（Ｅ）第２の水素添加ゾーン内で、第１の水素添加ゾーンからの反応生成物と水素とを触媒と接触させて、γ−ブチロラクトン及びテトラヒドロフランを含む生成物流を生成させる工程と、を含み、
前記各水素添加ゾーンの触媒は、独立に、ＶＩＩＩ群貴金属を含む触媒であり、
第１の水素添加ゾーンの温度を、第１の水素添加ゾーンの温度を８０℃に制御する方法。」
である点で一致し、以下の点で一応相違している。
　［相違点１］原料供給流について、本願補正発明が「マレイン酸含有供給流」と規定するのに対し、引用発明においては「無水マレイン酸を水に溶解」したものを原料供給流として用いている点
　［相違点２］マレイン酸含有供給流の温度について、本願補正発明が「マレイン酸含有供給流の温度・・・が１３０℃を越えないように制御」しているのに対し、引用発明においては無水マレイン酸を水に溶解したものの供給流の温度について特に規定していない点
（以下これらの一応の相違点を、それぞれ、「相違点１」及び「相違点２」という。）
　
オ　一応の相違点についての判断
（ア）相違点１について
　無水マレイン酸は水と化合してマレイン酸になることは周知である（例えば、審査段階の引用文献１である特開平１０−１９２７０９号公報（段落【００３３】に「水でクエンチして無水マレイン酸を回収し、水溶液中にマレイン酸を生成する」と記載されている。）、同じく審査段階の引用文献２である特開平１１−２４０８４６号公報（段落【００２３】に「水クエンチによって無水マレイン酸を集め、マレイン酸水溶液を産生する」と記載されている。）、及び岩波理化学事典 第３版増補版第２刷、１９８１年１０月２０日発行、第１３２７頁の「無水マレイン酸」の項（無水マレイン酸について、「水と化合してマレイン酸になる．」と記載されている。））から、無水マレイン酸と水を原料供給流として用いている引用発明においても、原料供給流として「マレイン酸含有供給流」を用いているものと解される。
　したがって、相違点１は実質的な相違点とは認められない。
　
（イ）相違点２について
　相違点１で述べたように、引用発明においては原料供給流としてマレイン酸含有供給流を用いているところ、当該供給流の温度については特に記載されていないことからみて、当該供給流の温度は室温、すなわち１３０℃を越えない温度、であると解するのが自然である。
　したがって、相違点２も実質的な相違点とは認められない。
　
カ　独立特許要件についてのまとめ 
　以上のとおり、上記一応の相違点はいずれも実質的な相違点であるとはいえないので、本願補正発明は、その出願前に頒布された刊行物１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。 
　よって、本願補正発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものではない。 
　 
３　補正の却下の決定のむすび  
　したがって、上記補正は、平成１８年改正前特許法第１７条の２第５項において準用する同法第１２６条第５項の規定に違反するので、本件補正は、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。
　よって、〔補正の却下の決定の結論〕のとおり決定する。
　 
第３　本願発明
　本件補正は上記のとおり却下されたから、この出願の請求項１〜１６に係る発明は、平成２３年５月３０日付けの手続補正により補正された明細書（当該明細書の発明の詳細な説明の記載内容は、本願補正明細書における発明の詳細な説明の記載内容と同じ。）の記載からみて、特許請求の範囲の請求項１〜１６に記載された事項により特定されるとおりのものであると認められるところ、その請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）は、次のとおりのものである。
　
「γ−ブチロラクトン、１，４−ブタンジオール及びテトラヒドロフランの少なくとも１種の製造方法であって、
（Ａ）直列に連結された第１の水素添加ゾーン及び第２の水素添加ゾーンと、
（Ｂ）第１の水素添加ゾーンに、マレイン酸含有供給流を供給する工程と、
（Ｃ）第１の水素添加ゾーン内で、マレイン酸供給原料と水素とを触媒と接触させて反応させ、琥珀酸を含み、かつマレイン酸を含まない反応生成物を生成させる工程と、
（Ｄ）第２の水素添加ゾーンに、第１の水素添加ゾーンの反応生成物を供給する工程と、
（Ｅ）第２の水素添加ゾーン内で、第１の水素添加ゾーンからの反応生成物と水素とを触媒と接触させて、γ−ブチロラクトン、１，４−ブタンジオール及びテトラヒドロフランの少なくとも１種を含む生成物流を生成させる工程と、を含み、
マレイン酸含有供給流の温度及び第１の水素添加ゾーンの温度を、供給流中のマレイン酸の温度及び第１の水素添加ゾーンの温度が１３０℃を越えないように制御する方法。」
　
第４　原査定の理由
　本願発明についての原査定の拒絶の理由は、本願発明は、その出願前日本国内又は外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない、という理由を含むものである。
　　　　　　　　　　　　　　　　記
特開平９−５９１９０号公報
　
第５　当審の判断
１　刊行物、その記載事項及び刊行物に記載された発明
　原査定の拒絶の理由に引用された刊行物１は、上記第２の(２)で検討した刊行物１と同じであり、その記載事項及び刊行物１に記載された発明は、上記第２の２(２)のイ及びウに記載したとおりである。
　
２　対比・判断
　本願発明は、本願補正発明における「触媒」についての「前記各水素添加ゾーンの触媒は、独立に、ＶＩＩＩ群貴金属を含む触媒であり、」という限定がないものに相当する。
　そうすると、本願発明の発明特定事項を全て含み、さらに他の発明特定事項を付加したものに相当する本願補正発明は、上記第２の２(２)に記載したとおり、刊行物１に記載された発明であるから、本願発明も、同様の理由により、刊行物１に記載された発明である。
　
３　まとめ
　したがって、本願発明は、その出願前に頒布された刊行物１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
　
第６　むすび
　以上のとおり、本願発明は、特許を受けることができないものであるから、その余について検討するまでもなく、この出願は、拒絶をすべきものである。
　よって、結論のとおり審決する。