(57)【要約】      （修正有）【課題】テラヘルツ波の放出が可能であり、癌、パーキンソン病、うつ病、アトピー性皮膚炎等の治療に有用な粒子状組成物の提供。【解決手段】多孔質粒子状酸化ケイ素を主成分とし，さらにテラヘルツ波を放出可能なテラヘルツ波放出化合物を含む粒子状組成物。該粒子状酸化ケイ素の粒子の最大径は、１３０〜１８０ｎｍであることが好ましい。該テラヘルツ波放出可能化合物は、Ａｌ２Ｏ３、Ｆｅ２Ｏ３、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏ、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＴｉＯ２、Ｐ２Ｏ５、ＭｎＯ、ＳＯ３、ＳｒＯ、ＺｒＯ２、Ｃｌ、ＮｉＯ、ＺｎＯ、ＣｕＯ、Ｒｂ２Ｏのいずれか又は複数から選択されることが好ましい。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
多孔質粒子状酸化ケイ素を主成分とし，さらにテラヘルツ波を放出可能なテラヘルツ波放出化合物を含むことを特徴とする粒子状組成物
【請求項２】
前記テラヘルツ波放出可能化合物が，Al2O3，Fe2O3，Na2O，K2O，CaO，MgO，TiO2，P2O5，MnO，SO3，SrO，ZrO2，Cl，NiO，ZnO，CuO，Rb2Oのいずれか又は複数から選択されることを特徴とする請求項１又は２に記載の粒子状組成物
【請求項３】
前記粒子状酸化ケイ素の粒子の最大径が，130から180nmであることを特徴とする請求項１に記載の粒子状組成物
【請求項４】
その用途が，テラヘルツ波照射による温熱療法であることを特徴とする請求項１から３に記載の粒子状組成物
【請求項５】
その用途が，癌，パーキンソン病，うつ病，アトピー性皮膚炎，これらいずれか又は複数の治療に用いられることを特徴とする請求項１から３に記載の粒子状組成物
【請求項６】
請求項１から５に記載の粒子状組成物を有効成分として，飲用により体内からテラヘルツ波の照射を行うことを特徴とする経口組成物
【請求項７】
請求項１から５記載の粒子状組成物を有効成分として，体外からテラヘルツ波の照射を行うことを特徴とする医療用組成物
【請求項８】
請求項１から５に記載の粒子状組成物を有効成分として，体外からテラヘルツ波の照射を行うことを特徴とする医療用部材
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は，病気の治療及び予防，もしくは健康促進に用いられる，テラヘルツ波を放出する粒子状組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
テラヘルツ波とは，電磁波の一つであり，その周波数が10の12乗（1兆＝テラ）Hzと，テラヘルツ領域の周波数を有することから，その名称で呼ばれている。
テラヘルツ波の周波数に明確な定義はないが，おおよそ100GHz〜10THz（波長30μｍ），もしくは300GHz〜3THz（波長100μｍ〜1mm）の周波数を有するものとされている。このような周波数特性からテラヘルツ波は，直進性を有する光としての特徴，および物質透過性を有する電波としての特徴，これら２つの特徴を併せ持っている。これらの特徴から，テラヘルツ波は，直進性を有する物質透過性の高い電磁波として研究が行われている。
【０００３】
テラヘルツ波の研究が行われている分野の一つとして，医療分野が挙げられる。医療分野において，テラヘルツ光は透過性が高く安全性も高いことから，例えば，癌などの疾病部位に対してテラヘルツ波を照射し癌を死滅させ治療する試みや，体表面ないし体内にテラヘルツ波を照射し加温治療を行う試みが行われている。
このようにテラヘルツ波は，治療など医療分野において用いられ，これにかかる技術が開示されている（特許文献１，２）
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１２―１２５３７２号公報
【特許文献２】特開２０１４―０２３５９８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
特許文献１および２には，テラヘルツ波を照射することにより治療を行う治療装置に関する技術が開示されている。いずれの技術においても，テラヘルツ波を，癌などの疾病部位に照射し，治療しうる点において優れた技術である。
しかるに，これらいずれの技術においても，治療装置を必要とする技術のため，継続的かつ簡易にテラヘルツ波を照射・利用するには，比較的，困難である。
【０００６】
上記事情を背景として本発明では，テラヘルツ波を日常的に利用することが可能な粒子状組成物の開発を課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
発明者らは，鋭意研究の結果，酸化ケイ素がテラヘルツ波を放出することから，酸化ケイ素にテラヘルツ波を放出することが可能な化合物を吸着させ粒子状組成物とすることに着想し，この粒子状組成物の有用性を確認することにより，テラヘルツ波を放出する粒子状組成物の発明を完成させた。
【０００８】
本発明は，以下の構成からなる。
本発明の第一の構成は，多孔質粒子状酸化ケイ素を主成分とし，さらにテラヘルツ波を放出可能なテラヘルツ波放出化合物を含むことを特徴とする粒子状組成物である。
【０００９】
本発明の第二の構成は，前記テラヘルツ波放出可能化合物が，Al2O3，Fe2O3，Na2O，K2O，CaO，MgO，TiO2，P2O5，MnO，SO3，SrO，ZrO2，Cl，NiO，ZnO，CuO，Rb2Oのいずれか又は複数から選択されることを特徴とする請求項１又は２に記載の粒子状組成物である。
【００１０】
本発明の第三の構成は，前記粒子状酸化ケイ素の粒子の最大径が，130から180nmであることを特徴とする請求項１又は２に記載の粒子状組成物である。
【００１１】
本発明の第四の構成は，その用途が，テラヘルツ波照射による温熱療法であることを特徴とする請求項１から３に記載の粒子状組成物である。
本発明の第五の構成は，その用途が，癌，パーキンソン病，うつ病，アトピー性皮膚炎，これらいずれか又は複数の治療に用いられることを特徴とする請求項１から３に記載の粒子状組成物である。
【００１２】
本発明の第六の構成は，請求項１から５に記載の粒子状組成物を有効成分として，飲用により体内からテラヘルツ波の照射を行うことを特徴とする経口組成物である。
本発明の第七の構成は，請求項１から５記載の粒子状組成物を有効成分として，体外からテラヘルツ波の照射を行うことを特徴とする医療用組成物である。
本発明の第八の構成は，請求項１から５に記載の粒子状組成物を有効成分として，体外からテラヘルツ波の照射を行うことを特徴とする医療用部材である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明により，テラヘルツ波を日常的に利用することが可能な粒子状組成物の提供が可能となった。すなわち，この粒子状組成物は，経口摂取や入浴，もしくは温帯シートとして身に付けることにより，医療装置等の大掛かりな装置がなくとも，テラヘルツ波を簡易かつ持続的に患部に放出させることが可能となる。結果として，本発明の粒子状組成物は，様々な疾患の治療および予防効果が期待される。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】粒子状組成物の反射率スペクトルを示した図
【図２】粒子状組成物の放射スペクトルを示した図
【図３】25℃における粒子状組成物の放射エネルギー分布を示した図
【図４】45℃における粒子状組成物の放射エネルギー分布を示した図
【図５】粒子状組成物を摂取させた腫瘍モデルマウスにおける腫瘍体積変化を示した図
【図６】粒子状組成物を摂取させた腫瘍モデルマウスにおける腫瘍重量を比較した図
【図７】粒子状組成物を摂取させた腫瘍モデルマウスにおける腫瘍サイズを比較した図
【発明を実施するための形態】
【００１５】
ここでは本発明の粒子状組成物について説明を行う。
【００１６】
＜＜Ｉ．粒子状組成物の構成＞＞
本発明の粒子状組成物は，多孔質粒子状酸化ケイ素とテラヘルツ波を放出可能なテラヘルツ波放出化合物を必須の構成とする。
【００１７】
多孔質粒子状酸化ケイ素は，本発明の根幹をなすものである。
すなわち，多孔質粒子状酸化ケイ素の孔に，分子や原子が吸着され，吸着された分子等の間で，陽イオン，陰イオンのやり取りが行われ，その結果，テラヘルツ波が生じるのが本発明の根幹をなす原理である。また，多孔質粒子状酸化ケイ素そのものがテラヘルツ波を放出するとともに，経口摂取した際には，老廃物排出効果や免疫力向上効果，血行促進・代謝向上効果などの効果を発揮する。
【００１８】
このように多孔質粒子状酸化ケイ素は，テラヘルツ波を放出するとともに，テラヘルツ波放出化合物を吸着する役割を有する。多孔質粒子状酸化ケイ素は，これらの役割を有する限り特に限定する必要はなく，種々の構成を採用することができる。
多孔質粒子状酸化ケイ素は，その用途に応じて粒子径を適宜調整することが可能であるが，粒子径を130から180nmとすることが好ましい。これにより，テラヘルツ化合物を効率よく吸着するとともに，吸着された分子間での電子のやり取りが容易となりテラヘルツ波が効果的に放出されるという効果を有する。加えて，かかる粒子径により，粒子状組成物の経口摂取が可能となるため，本発明の粒子状組成物の取扱性を向上させる効果を有する。
【００１９】
テラヘルツ波放出化合物は，多孔質粒子状酸化ケイ素に吸着され，テラヘルツ波を放出する役割を有する。テラヘルツ波放出化合物は，これらの役割を果たし，かつ，その用途に応じた安全性を有するものである限り特に限定する必要はなく，種々のテラヘルツ波放出化合物を用いることができる。
テラヘルツ波放出化合物として，例えば，Al2O3，Fe2O3，Na2O，K2O，CaO，MgO，TiO2，P2O5，MnO，SO3，SrO，ZrO2，Cl，NiO，ZnO，CuO，Rb2Oなどが挙げられ，これらを単独で，もしくは組み合わせて用いることができる。
【００２０】
本発明の粒子状組成物においては，その剤型などの必要に応じて，医薬品添加物等の他の構成成分を添加しても構わない。このような添加物として，例えば，賦形剤や安定化剤，ｐＨ調整剤などが挙げられる。
同様に，本発明の粒子状組成物は，そのまま粒子状で用いたり，ある程度凝集させたビーズ状の形態や錠剤，液体と混和させた懸濁液など，その用途に応じた種々の形態を採用することができる。
【００２１】
＜＜II．医療用組成物の製造方法＞＞
本発明の医療用組成物の製造方法について説明を行う。
【００２２】
本発明の医療用組成物は，必須の組成物である多孔質粒子状酸化ケイ素に，その他任意の構成として選択されるテラヘルツ波放出化合物パウダーを混合して作製される。
【００２３】
多孔質粒状酸化ケイ素は，テラヘルツ化合物の吸着能を有するパウダー状の酸化ケイ素である限り特に限定する必要はなく，種々の手法により作製することができる。
一例を挙げると，まず，工業用ケイ素を高温で焼成する。これにより，工業用ケイ素の水成分が除去され酸化ケイ素の吸着能が向上するとともに，粉砕が容易となる。温度の目安としては，水の除去ならびに粉砕が容易となる限り特に限定する必要はないが，例えば1000から1100℃程度の高温とすればよい。
焼成後の工業用ケイ素は，粉砕機等を用いて粉砕を行い，パウダー状とする。この場合の粉砕の目安として，330メッシュ（約40μm径）以上の細かな粒子とすればよい。
【００２４】
任意の構成として選択されるテラヘルツ波化合物は，その化合物種ごとに粒子状パウダーとして作製してもよいし，化合物の混合体を用いて粒子状パウダーとしたものを用いてもよい。
単一化合物種の材料を用いる場合は，その結晶体を粉砕して粒子状とすればよい。
混合体を用いる場合，一例をあげると，天然ゼオライトを用いることができる。天然ゼオライトは，テラヘルツ化合物であるマグネシウムやアルミニウムの酸化物を含むため，複数種のテラヘルツ化合物の混合体として用いることができる。この天然ゼオライトを，約500℃で8時間ほど焼成する。これを粉砕して粒子パウダー状としたものを用いることができる。また，さらに，粉砕後の粒子状パウダーに，酸化ナトリウムパウダーなどの他のテラヘルツ化合物を混合して用いることもできる。
【００２５】
このように作製された多孔質粒子状酸化ケイ素（パウダー状）に，テラヘルツ化合物の粒子状パウダーを混合して，本発明の粒子状組成物は作製される。また，作製された粒子状組成物は，その使用用途・目的に応じて様々な加工を施した後，種々の形態を採用することができるが，例を挙げると，飲用の粒子状組成物，入浴用の粒子状組成物，粒子状組成物を含む温熱シートなどが挙げられる。
【００２６】
飲用の粒子状組成物は，そのまま，もしくは作製された粒子状組成物に必要に応じて味覚を調整するための食品用添加物等を混合して，作製される。作製された飲用粒子状組成物は，使用時に，水や牛乳等に加え懸濁させて，飲用される。
飲用粒子状組成物は，このように用いることにより，体内（消化管内）においてテラヘルツ波を持続的に照射させ，治療効果を発揮することを目的として用いられる。
【００２７】
入浴用の粒子状組成物は，そのまま，もしくは作製された粒子状組成物に必要に応じて香料などを混合して，作製される。作製された入浴用粒子状組成物は，使用時に，お風呂に必要量加えることにより，使用される。
入浴用粒子状組成物は，このように用いることにより，体外からテラヘルツ波を照射させ，治療効果を発揮することを目的として用いられる。
【００２８】
粒子状組成物を含む温熱シートは，一定量の粒子状パウダーを不織布などで包んで作製される。作製された温熱シートは，患部の近傍に包帯などで固定することにより用いられる。乳癌を例に挙げると，患部の乳房に温熱シートをあて，これを包帯で固定するなどである。
作製された温熱シートは，このように用いることにより，体外から患部に，集中的かつ持続的にテラヘルツ波を照射させ，治療効果を発揮することを目的として用いられる。
【００２９】
＜＜III．医療用組成物の用途＞＞
本発明の医療用組成物の用途について説明を行う。
【００３０】
本発明の医療用組成物は，体内・体外から持続的にテラヘルツ波を照射し細胞レベルに作用することで様々な疾患の治療効果を発揮しうる。治療効果を発揮しうる疾患として，咽頭癌，肺癌，子宮癌，乳癌，胃癌，大腸癌，膵臓癌，副腎皮質癌，膀胱癌，白血病，リンパ腫など，種々の癌や，パーキンソン病，うつ病，アトピー性皮膚炎などの治療ないし予防に用いることができる。
【実施例】
【００３１】
本発明の医療用組成物について，実施例を用いてさらに詳述する。
【００３２】
＜＜実施例，テラヘルツパウダーの製造＞＞
１．工業用ケイ素を，約1100℃の温度で焼成した。この焼成した工業用ケイ素を，330メッシュ以上を目安に細かく粉砕した。
２．天然ゼオライトを，約500℃で８時間焼成した。焼成後，自然冷却した後，酸化ナトリウムパウダーと混合した。この際，必要に応じて，再加熱を行った。
３．上記で作製したそれぞれのパウダー，ならびにジルコニウムパウダーを混合し，さらに鉄パウダーを混合して，テラヘルツパウダーを作製した。
【００３３】
【表１】
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【００３４】
＜＜実験例，テラヘルツパウダーの性能評価＞＞
実施例１で作製したテラヘルツパウダーの性能評価を行うため，テラヘルツ領域での反射率を測定し，放射率を算出することを目的に行った。
【００３５】
１．分析方法
(1)  フーリエ変換赤外分光法を用いて行った。
(2)  正反射法により測定を行った。使用装置ならびに測定条件については，下記のとおりである。
［使用装置］
IFS-66v/S（Bruker製FT-IR）
［条件］
光源：SiC
検知器：FIR-DTGS
ビームスプリッター：T222-Broad Band Far-Infrared Beam splitter
分解能：4cm-1
積算回数：1024回
測定方法：正反射法
付属装置：正反射測定付属装置（入射角：10°，参照試料：金蒸着膜）
【００３６】
２．結果と考察
(1)  試料について測定した反射率スペクトルを図１に示す。なお，反射率スペクトルは，金の反射率にて補正を行った（表示波長領域：25〜100μm）。
(2)  透過率を0と仮定した場合の試料の放射率スペクトルを図２に示す。
(3)  また，25℃および45℃における放射エネルギー分布を図３，４に示す。
３．これらの結果から，25℃および45℃いずれにおいても，エネルギー放射率は理想黒体と比較して92%を超えていた。このことから，本発明のテラヘルツパウダーが，高いエネルギー放射率を有していることが分かった。
【００３７】
＜＜実験例，腫瘍モデルマウスにおけるテラヘルツパウダーの効果＞＞
テラヘルツパウダーの抗腫瘍効果を評価するために実験を行った。
【００３８】
＜Ｉ．実験方法＞
１．ヌードマウス（BALB/c nu/nu，７週齢，雌）に，大腸がん細胞株HCT116（1×106個/50%Matrigel-100μL）を移植した。
２．腫瘍径がおよそ50mm3に成長する移植後12日目に，テラヘルツパウダーを含んだ粉末飼料を餌として与え，投与を開始した。
３．投与期間を約２週間として，腫瘍径ならびに腫瘍重量，腫瘍外観の評価を行った。
【００３９】
＜II．実験結果＞
１．腫瘍体積の変化の様子を図５に示す。
(1)  テラヘルツパウダー投与群においては，コントロールと比較して有意な腫瘍抑制効果がみられた。
(2)  また，この腫瘍抑制効果は，濃度依存的であった。
２．解剖後の腫瘍重量の測定結果を図６に，腫瘍外観の様子を図７に示す。
(1)  テラヘルツパウダー投与群における腫瘍重量は，コントロールと比較して有意に，かつ，濃度依存的に小さいものであった。
(2)  腫瘍外観は，コントロールと比較して，テラヘルツパウダー投与群の方が明らかに小さく，特に10%投与群では，顕著に小さい個体がほとんどであった。
３．これらの結果から，テラヘルツパウダーの経口投与により，腫瘍の成長を抑制する効果があることが確認された。
【００４０】
＜＜臨床試験例＞＞
被験者への十分なインフォームドコンセントを得たうえで，下記のとおり，臨床試験を行い，結果を得た。
【００４１】
＜臨床試験例１．子宮癌  55歳の女性＞
子宮癌を患った末期症状であることを医師に宣告された被験者。テラヘルツパウダーをビーズ状としたもの800gとサンゴセラミックボール400gを取り付けた温熱シートを腹部に巻き付けて1日1〜3時間，肌部の温度が41〜43℃になるように加熱する温熱治療を続けたところ，56日後には癌細胞の消滅が確認された。
【００４２】
＜臨床試験例２．胃癌  62歳男性＞
被験者にテラヘルツパウダーをビーズ状としたもの800gとサンゴセラミックボール400gを取り付けた温熱シートを腹部に巻き付けて1日1〜3時間，肌部の温度が41〜43℃になるように加熱する温熱治療を続けたところ，42日後には癌細胞の消滅が確認された。
【００４３】
＜臨床試験例３．副腎皮質癌  65歳男性＞
副腎皮質癌末期症状の被験者に抗がん剤治療，放射線治療の全てをやめて自宅療養に専念してもらい，テラヘルツパウダーをビーズ状としたもの800gを取り付けた温熱シートを腹部に巻き付けて1日2〜4時間，肌部の温度が41〜43℃になるように加熱する温熱治療を続けたところ，90日後には徐々に元気を回復し，その25日後には通常の生活が出来るようになった。
【００４４】
＜臨床試験例４．白血病  93歳女性＞
余命3カ月と診断された被験者に抗がん剤治療，放射線治療の全てをやめて自宅療養に専念してもらい，テラヘルツパウダーをビーズ状としたもの1600gを取り付けた温熱シートを腹部に巻き付けて1日1〜3時間，肌部の温度が41〜43℃になるように加熱する温熱治療を続けたところ，3月には起き上がれるようになり，7月には草刈りに行くまでに回復した。
【００４５】
＜臨床試験例５．乳癌＞
平成23年10月乳癌（左房）が発覚し，その時点で，リンパ節，胸椎，腰椎に転移が確認された女性被験者であった。乳癌発覚後，フェマーラの服用を開始し，平成24年4月，リンパ，肺，乳癌は縮小していた。しかしながら，骨への転移癌は進行し痛みが出たため，肋骨に放射線治療，同時に抗がん剤（ティーエスワン）服用していた。
平成24年4月6日よりテラヘルツパウダーを入浴剤として使用した。すなわち，テラヘルツパウダーをビーズ状としたもの500gを42℃のお湯に入れて入浴する温熱治療を開始した。11日後の4月17日，30分散歩することが出来るまでに回復した（それまでは100m歩くことすら困難であった）。加えて，4月18日の検査にて，CEAは40.9ng/mlが5.0ng/mlと平常値にまで下がっていた。
【００４６】
＜臨床試験例６，咽頭癌（肺転移あり）＞
平成25年8月に咽頭癌の切除手術を行ったが，その時点で，肺への多発性転移が確認され，余命３カ月の宣告を受けた男性被験者であった。発覚後，テラヘルツパウダーをビーズ状としたもの500gを42℃のお湯に入れて入浴する温熱治療を開始した。徐々に病状は回復し，平成25年11月のCT撮像では，肺への転移の消失が確認された。
【００４７】
＜臨床試験例７，パーキンソン病＞
躓いて頭を打ち救急搬送され検査を行った結果，脳の若干の収縮が確認され，かつ，パーキンソン病と診断された75歳女性被験者であった。
この被験者に対し，テラヘルツパウダーの飲用による処方を１週間ほど行ったところ，歩けるまで回復し，食欲もわくようになり，徐々に歩行もしっかりするようになった。その後，病院で診断したところ，パーキンソン病ではないと診断され，テラヘルツパウダーの飲用により，パーキンソン病が回復する可能性が示唆された。
【００４８】
＜臨床試験例８，うつ病＞
長年，うつ病を患い，外出できない状態にまで陥っていた45歳の女性被験者であった。
この被験者に対し，テラヘルツパウダーの飲用と温熱療法を行ったところ，うつ症状が改善し，飲用３か月でうつ症状が完全になくなり，寛解となった。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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