【事件の表示】
　特許第３２５５３７６号「エポキシ樹脂組成物」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２５５３７６号の請求項１に係る特許を取り消す。
【理　由】
 １．手続の経緯
　本件特許第３２５５３７６号は、平成４年１２月１８日に特許出願された特願平４−３３９２６３号の出願に係り、平成１３年１１月３０日に設定登録されたものであって、その後、特許異議申立人加藤巨奈江により特許異議の申立てがなされ、平成１４年１０月１７日付けで取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１４年１２月２６日に、訂正の請求がなされるとともに、特許異議意見書が提出されたものである。
　
２．訂正の適否について
（１）訂正の内容
　平成１４年１２月２６日付けの本件訂正の請求における訂正の内容は、下記訂正事項ａ〜ｃに示すとおりである。
　
訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１における
「（Ｂ）式（２）及び／または式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンとを予め加熱溶融されてなる溶融混合物及び」との記載を、
「（Ｂ）式（２）及び／または式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンとを予め加熱溶融されてなる溶融混合物とフェノールノボラック樹脂硬化剤とからなる硬化剤及び」と訂正する。
　
訂正事項ｂ
　本件明細書の段落番号【００１０】の
「（Ｂ）式（２）及び／または式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンとを予め加熱溶融されてなる溶融混合物及び」との記載を、
「（Ｂ）式（２）及び／または式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンとを予め加熱溶融されてなる溶融混合物とフェノールノボラック樹脂硬化剤とからなる硬化剤及び」と訂正する。
　
訂正事項ｃ
　本件明細書の段落番号【００２１】の
「この溶融混合物はフェノールノボラック樹脂硬化剤と併用してもよい。」との記載を、
「本発明に用いる硬化剤は、この溶融混合物とフェノールノボラック樹脂硬化剤とを併用する。」と訂正する。
　
（２）訂正の適否の判断
　上記訂正事項ａは、（Ｂ）成分である「式（２）及び／または式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンとを予め加熱溶融されてなる溶融混合物」に「フェノールノボラック樹脂硬化剤」を併用することにより、当該（Ｂ）成分を限定するものであるから、訂正事項ａは、特許請求の範囲の減縮を目的とした訂正に該当するものである。しかも、そのことは、本件明細書の段落番号【００２１】〜【００２３】、同段落番号【００３４】及び同段落番号【００３８】の【表１】に記載されていることであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされた訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。
　そして、上記訂正事項ｂ〜ｃは、特許請求の範囲の減縮を目的とする上記訂正事項ａの訂正に伴うものであり、減縮された特許請求の範囲と明細書の記載を整合させるための、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当するものであり、しかも、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされた訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。
　
（３）まとめ
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．本件発明
　本件特許第３２５５３７６号の訂正後の請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という。）は、上記訂正に係る訂正請求書に添付された訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される以下のとおりのものである。
「【請求項１】（Ａ）式（１）で示されるエポキシ樹脂
【化１】　
（式中のＲ１〜Ｒ８は水素、ハロゲン、アルキル基の中から選択される同一もしくは異なる原子または基）を総エポキシ樹脂量に対して５０〜１００重量％含むエポキシ樹脂、
（Ｂ）式（２）及び／または式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンとを予め加熱溶融されてなる溶融混合物とフェノールノボラック樹脂硬化剤とからなる硬化剤及び
【化２】　
（式中のＲはパラキシリレン、ｎの値は１〜５）
【化３】　
（式中のＲはジシクロペンタジエン、テルペン類、シクロペンタジエン、シクロヘキサノンの各々の水素の２個を除いた残基の中から選択され、ｎの値は０〜４）
（Ｃ）無機充填材を必須成分とすることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物。」　
　
４．取消理由の概要
  当審が通知した取消理由の概要は、本件発明は、その出願前に日本国内において頒布された下記刊行物１〜４に記載された発明に基づいて、その出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであって、取り消すべきものであるというものである。
[刊行物]
　刊行物１：特開平３−２０７７１４号公報（特許異議申立人加藤巨奈江の
　　　　　　甲第１号証）
　刊行物２：特開昭６０−１６３９１７号公報（同甲第２号証）
　刊行物３：特開昭５６−５９８４１号公報（同甲第３号証）
　刊行物４：特開平４−３１８０５６号公報
                            　
５．刊行物１〜２、４の記載事項
　刊行物１には、「（１）エポキシ樹脂の一部または全部として式（Ｉ）：
で示されるビフェニル型エポキシ樹脂を含有し、硬化剤として式（ＩＩ）：
（式中、ｎは正の整数）で示されるα，α’−ジメトキシパラキシレン結合フェノール樹脂を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲）についての発明が記載され、「本発明は、かかる問題を解決するためになされたもので、高いガラス転移温度を有し、高温強度が高く、リードフレームや素子との接着力が大きく、低熱膨張性で発生応力が小さく、低吸湿性でハンダ浴に浸漬
したき
　
　刊行物２には、「１．平均分子量３００〜２０００のノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンとを前記ノボラック型フェノール樹脂の軟化点以上の温度で加熱処理した硬化剤を配合したことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
２．ノボラック型フェノール樹脂がフェノールノボラック又はクレゾールノボラックである特許請求の範囲第１項記載のエポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１項〜第２項）についての発明が記載され、「〔産業上の利用分野〕　本発明は速硬化性にしてかつ電気特性が良好で耐湿性にすぐれたエポキシ樹脂組成物に関する。」（１頁右下欄１２〜１４行）、「予め加熱溶融した前記ノボラック型フェノール樹脂を撹拌しながらその中にトリフェニルホスフィンを徐々に添加していく。この場合加熱溶融されたノボラック型フェノール樹脂の温度は、８５℃以上とすることが好ましい。この理由はトリフェニルホスフィンの融点が８１〜８２℃でありノボラック型フェノール樹脂中に完全溶融させるためである。加熱処理終点の目安としては、・・・ノボラック型フェノール樹脂に白色粉末のトリフェニルホスフィンを加えて加熱すると、当初白濁もしくは黄かっ色の状態を呈しているが時間とともに次第に透明度を増して、最後には黄かっ色もしくは茶かっ色もしくは赤かっ色の透明となりこの点をもって終了とするのが好ましい。従って加熱処理時間は量、撹拌効率、加熱温度によって異なるため一義的には決定できない。　本発明において必要なことは、ノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンが加熱処理によって互いに完全溶融し透明になることであり、不透明な場合あるいは懸濁状態の場合、本発明の効果を得ることができない。加熱処理した硬化剤は、例えばステンレスバットなどに取り出してそのまま冷却すれば樹脂板が得られるため、前記透明性の判定については容易に可能である。ノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンを加熱処理して得られる透明なエポキシ樹脂用硬化剤が、加熱処理をしない場合に比べて後述する硬化性、耐湿性、電気特性において良好な結果を得ることができる理由は現在のところ理論的に明確にはなっていないがノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンとの間にある種の変化を起こしそれが良好な結果と結びついていると考えられる。」（２頁右下欄１行〜３頁左上欄１７行）、「本発明によって得られるエポキシ樹脂用硬化剤は、既に公知のエポキシ樹脂の総てに適用することができる。」（３頁左上欄１８〜２０行）、そして、「本発明ではノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンを加熱処理したものを用いるが、硬化剤として用いられるノボラック型フェノール樹脂は全量トリフェニルホスフィンと加熱処理する必要はなく一部はノボラック型フェノール樹脂単独でエポキシ樹脂中に配合させる。」（３頁右上欄５〜１１行）と記載されている。
　
　刊行物４には、「【請求項１】（Ａ）エポキシ樹脂
（Ｂ）下記一般式〔化１〕で表されるフェノール類又はフェノール類のノボラック化合物
（Ｃ）無機充填剤
を主成分とすることを特徴するエポシキ樹脂組成物。　
（一般式中、Ｒ１、Ｒ２は、それぞれ水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基である。）
・・・
【請求項５】エポキシ樹脂組成物が半導体封止用である請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１項及び第５項）についての発明が記載され、「本発明のエポキシ樹脂組成物は、硬化剤として、上述の一般式〔化１〕で表されるフェノール類または該フェノール類のノボラック化合物を含有することを特徴としている。これら特定のフェノール類または該フェノール類のノボラック化合物の添加量としては、エポキシ樹脂のエポキシ当量を１とした場合に、フェノール性水酸基当量の比率で１：０．１〜１．５の範囲が好ましい。そして添加量が０．１未満では、半田耐熱性と基材との密着性が低下する。また１．５を越えると金型との離型性が悪くなり流動性にも支障をきたす場合もある。そしてエポキシ樹脂組成物に占める全硬化剤を１００％とした場合は、本発明の硬化剤が１０％以上を含有することが好ましい。含有量が１０％未満では、得られるエポキシ樹脂組成物の半田耐熱性と密着性の向上効果が不十分なためである。また、目的とする用途によっては、これら特定のフェノール類または該フェノール類のノボラック化合物の添加量が多すぎると、金型から離型しにくくなったり、成形時の流動性に支障をきたす場合があるので、さらに好ましい該フェノール類または該フェノール類のノボラック化合物の添加量は、エポキシ樹脂組成物に占める全硬化剤を１００％とした場合、その２０〜１００％の範囲である。」（段落番号【００１８】）、「なお、硬化剤を併用する場合の硬化剤としては、他のフェノール類や多価フェノール類、酸無水物やアミン類、ジシアンジアミド、ポリスルフィドなどが挙げられる。さらに具体的なフェノール類としては、フェノールノボラック樹脂やクレゾールノボラック樹脂、・・・などが挙げられる。」（段落番号【００１９】）、「本発明のエポキシ樹脂組成物で使用するエポキシ樹脂としては、・・・ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、４，４’−ビス（２”，３”−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−ビフェニルなどのビフェニル骨格のエポキシ樹脂、・・・などがある。」（同段落番号【００２０】）、「本発明においては、硬化反応を促進させるために、硬化促進剤を用いることができる。硬化促進剤としては、・・・トリフェニルホスフィン、・・・などの有機ホスフィン類などが挙げられる。」（同段落番号【００２３】）と記載されている。
　
６．対比・判断
　本件発明と刊行物１に記載された発明を比較すると、両者は、（Ａ）式（１）で示されるエポキシ樹脂　
（式中のＲ１〜Ｒ４はメチル基、Ｒ５〜Ｒ８は水素）を総エポキシ樹脂量に対して６０〜１００重量％含むエポキシ樹脂、（Ｂ）式（２）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィン及び【化２】　
（式中のＲはパラキシリレン、ｎの値は２〜５）
（Ｃ）無機充填材を必須成分とすることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物である点で一致し、（Ｂ）成分について、以下の点で相違している。
　ｉ）本件発明は、式（２）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンとを予め加熱溶融されてなる溶融混合物としているのに対して、刊行物１には、前記フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンとを予め加熱溶融することについて特に記載されていない点。
　ｉｉ）本件発明は、さらに、前記溶融混合物にフェノールノボラック樹脂硬化剤を併用するのに対して、刊行物１には、フェノールノボラック樹脂硬化剤を併用する点について記載されていない点。
　
　そこで、上記相違点ｉ）及びｉｉ）について検討する。
　相違点ｉ）について
　刊行物２には、平均分子量３００〜２０００のノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンとを前記ノボラック型フェノール樹脂の軟化点以上の温度で加熱処理した硬化剤が記載されており、当該硬化剤は既に公知のエポキシ樹脂の総てに適用することができること、ノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンを加熱処理して得られる透明なエポキシ樹脂用硬化剤が、加熱処理をしない場合に比べて硬化性、耐湿性、電気特性において良好な結果を得ることができる理由は現在のところ理論的に明確にはなっていないがノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンとの間にある種の変化を起こしそれが良好な結果と結びついていると考えられるということが示されている。
　すなわち、刊行物２には、硬化剤であるノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンを加熱処理したものは、予め加熱処理をしない場合に比べて硬化性、耐湿性、電気特性において良好な結果を得ることを示していると認められる。
　そうすると、同じフェノール樹脂硬化剤である刊行物２に記載されたノボラック型フェノール樹脂に代えて、上記（２）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンを組み合わせた刊行物１の硬化剤についても予め加熱溶融し、溶融混合物とすることに何ら技術的困難性を認めることはできない。
　相違点ｉｉ）について
　刊行物４には、硬化剤を併用する場合の硬化剤としては、他のフェノール類や多価フェノール類、酸無水物やアミン類、ジシアンジアミド、ポリスルフィドなどをあげ、さらに具体的なフェノール類としてフェノールノボラック樹脂やクレゾールノボラック樹脂を用いることが記載されているから、上記相違点ｉ）で検討したように上記（２）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンを予め加熱溶融した溶融混合物を得ることに何ら技術的困難性がない以上、更にフェノールノボラック樹脂を併用することは、当業者が通常行う技術的事項に過ぎない。
　そして、効果の点についても、刊行物１、２及び４に記載された発明から当業者が予測できる範囲のものである。
　したがって、本件発明は、刊行物１、２及び４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
　なお、特許権者は、平成１４年１２月２６日付け特許異議意見書において刊行物１、２及び４には、「バリが発生しやすい、離型性が劣る、他の硬化剤と併用する場合に成型品表面に未反応成分による白色斑点が存在する」等の問題点を解消する点については一切記載されていないから、本件発明は当業者が容易に発明できたものではないと主張する。
　しかしながら、刊行物２には、「本発明において必要なことは、ノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンが加熱処理によって互いに完全溶融し透明になることであり、不透明な場合あるいは懸濁状態の場合、本発明の効果を得ることができない。」ことが記載されており、また、刊行物４には、本願発明のもう一方の式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤ではあるが、離型性について記載されている。また、バリの発生が少ない、外観が悪くならない等の成形性に関する特性は、半導体封止用エポキシ樹脂に求められる特性として当該技術分野で広く知られているもの（必要なら、新保正樹編「エポキシ樹脂ハンドブック」、昭和６２年１２月２５日、日刊工業社発行、４６５〜４６６頁「２．２．１成形性」を参照）であるから、刊行物１、２及び４に明記されていなくても、当業者であれば、当然これらの効果についても考慮すべきものと認められ、本件発明が上記刊行物１、２及び４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである以上、本件発明はこれらの効果を単に確認したに過ぎず、上記特許権者の主張は採用できない。
　
７．むすび
　以上のとおりであるから、本件発明は、刊行物１、２及び４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、本件発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　したがって、本件発明の特許は、拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認める。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年２月２８日（２００３．２．２８）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
エポキシ樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　（Ａ）式（１）で示されるエポキシ樹脂
　【化１】
（式中のＲ１〜Ｒ８は水素、ハロゲン、アルキル基の中から選択される同一もしくは異なる原子または基）
を総エポキシ樹脂量に対して５０〜１００重量％含むエポキシ樹脂、
（Ｂ）式（２）及び／または式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンとを予め加熱溶融されてなる溶融混合物
とフェノールノボラック樹脂硬化剤とからなる硬化剤
　【化２】
（式中のＲはパラキシリレン、ｎの値は１〜５）
　【化３】
（式中のＲはジシクロペンタジエン、テルペン類、シクロペンタジエン、シクロヘキサノンの各々の水素の２個を除いた残基の中から選択され、ｎの値は０〜４）
（Ｃ）無機充填材を必須成分とすることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、半導体デバイスの表面実装化における耐半田ストレス性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　従来、ダイオード、トランジスタ、集積回路等の電子部品を熱硬化性樹脂で封止しているが、特に集積回路では耐熱性、耐湿性に優れたオルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂をノボラック型フェノール樹脂で硬化させたエポキシ樹脂組成物が用いられている。
　ところが近年、集積回路の高集積化に伴いチップがだんだん大型化し、かつパッケージは従来のＤＩＰタイプから表面実装化された小型、薄型のフラットパッケージ、ＳＯＰ，ＳＯＪ，ＰＬＣＣに変わってきている。
　即ち大型チップを小型で薄いパッケージに封入することになり、応力によりクラック発生、これらのクラックによる耐湿性の低下等の問題が大きくクローズアップされてきている。特に半田付けの工程において急激に２００℃以上の高温にさらされることによりパッケージの割れや樹脂とチップの剥離により耐湿性が劣化してしまうといった問題点がでてきている。従ってこれらの大型チップを封止するのに適した、信頼性の高い封止用樹脂組成物の開発が望まれてきている。
　【０００３】
　これらの問題を解決するためにエポキシ樹脂として式（１）で示されるエポキシ樹脂の使用（特開昭６４−６５１１６号公報）が
　【０００４】
　【化４】
（式中のＲ１〜Ｒ８は水素、ハロゲン、アルキル基の中から選択される同一もしくは異なる原子または基）
　【０００５】
検討されてきた。式（１）で示されるエポキシ樹脂の使用によりレジン系の低粘度化が図られ、従って溶融シリカ粉末を更に多く配合することにより組成物の成形後の低熱膨張化及び低吸水化により耐半田ストレス性の向上が図られた。ただし、溶融シリカ粉末を多く配合することによる弾性率の増加も一方の弊害であり、更なる耐半田ストレス性の向上が必要である。
　この問題を解決するために近年、式（２）、式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤の使用が検討されてきている。しかしながら、式（２）、式（３）で示されるフェノール樹脂硬化剤はエポキシ樹脂との反応性に劣り、ゲルタイムが長い、バリが発生しやすい、熱時硬度が低い、離型性が劣る、成形品表面に未反応成分による白色斑点が存在する等の問題があり、改良の必要があった。
　【０００６】
　これらの問題を解決する手段として、硬化促進剤の添加量の増加があるが、一般に硬化促進剤の添加量を増加させると、硬化性は促進され上記の問題は解決されるが、それに伴いエポキシ樹脂組成物の耐湿性が低下する。従って、硬化促進剤の添加量を可能な限り少なくし、かつ硬化性を上げる手段の開発が必要となってきた。この手段としてノボラック型フェノール樹脂と硬化促進剤の溶融が提案されている（特開昭６１−４２５３号公報）。しかしながら、式（２）、式（３）の可撓性フェノール樹脂硬化剤を併用したエポキシ樹脂組成物では充分な硬化性の改良に至らず、更に改良が必要となってきている。
　【０００７】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は半田付け工程における急激な温度変化による熱ストレスを受けたときの耐クラック性に非常に優れ、かつ耐湿性、成形時の反応性の違いから生じるバリ、白色斑点、離型性等の諸問題の改良されたエポキシ樹脂組成物を提供することにある。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段】
　本発明は、（Ａ）式（１）で示されるエポキシ樹脂
　【０００９】
　【化５】
（式中のＲ１〜Ｒ８は水素、ハロゲン、アルキル基の中から選択される同一もしくは異なる原子または基）
　【００１０】
を総エポキシ樹脂量に対して５０〜１００重量％含むエポキシ樹脂、（Ｂ）式（２）及び／または式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンとを予め加熱溶融されてなる溶融混合物
とフェノールノボラック樹脂硬化剤とからなる硬化剤
　【００１１】
　【化６】
（式中のＲはパラキシリレン、ｎの値は１〜５）
　【００１２】
　【化７】
（式中のＲはジシクロペンタジエン、テルペン類、シクロペンタジエン、シクロヘキサノンの各々の水素の２個を除いた残基の中から選択され、ｎの値は０〜４）
　【００１３】
（Ｃ）無機充填材
を必須成分とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物である。
　【００１４】
　本発明に用いる式（１）の構造で示されるビフェニル型エポキシ樹脂は１分子中に２個のエポキシ基を有する２官能性エポキシ樹脂で、従来の多官能性エポキシ樹脂に比べ溶融粘度が低く、トランスファー成形時の流動性に優れる。従って組成物の溶融シリカ粉末を多く配合することができ、低熱膨張化及び低吸水化が図られ、耐半田ストレス性に優れるエポキシ樹脂組成物を得ることができる。
　【００１５】
　このビフェニル型エポキシ樹脂の使用量は、これを調節することにより耐半田ストレス性を最大限に引き出すことができる。耐半田ストレス性の効果を出すためには、式（１）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂を総エポキシ樹脂量の５０重量％以上、好ましくは７０重量％以上使用するのが望ましい。５０重量％未満だと低熱膨張化及び低吸水性が得られず、耐半田ストレス性が不充分である。更に式中のＲ１〜Ｒ４はメチル基、Ｒ５〜Ｒ８は水素原子が好ましい。
　【００１６】
　式（１）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂以外に他のエポキシ樹脂を併用する場合、用いるエポキシ樹脂とはエポキシ基を有するポリマー全般をいう。例えばビスフェノール型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂及びアルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等の３官能型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂等のことをいう。
　【００１７】
　本発明に用いる溶融混合物は式（２）及び／または式（３）の可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンからなる。
　式（２）及び式（３）の構造で示されるフェノール樹脂硬化剤は分子構造中に比較的柔軟な構造を有する可撓性フェノール樹脂硬化剤であり、フェノールノボラック樹脂硬化剤に比べ半田処理温度近辺での弾性率の低下とリードフレーム及び半導体チップとの密着力を向上せしめことができる。従って半田付け時の発生応力の低下と、それに伴なう半導体チップ等との剥離不良の防止に有効である。
　【００１８】
　更に式（２）中のＲはパラキシリレンで、ｎの値は１〜５である。ｎが５を越えるとトランスファー成形時での流動性が低下し、成形性が劣る傾向がある。また式（３）中のＲはジシクロペンタジエン、テルペン類、シクロペンタジエン、シクロヘキサノンの各々の水素の２個を除いた残基で、これらの中ではテルペン類の水素の２個を除いた残基が好ましい。ｎの値は０〜４である。ｎが４を越えるとトランスファー成形時での流動性が低下し、成形性が劣る傾向がある。
　【００１９】
　本発明に用いるトリフェニルホスフィンはエポキシ基と水酸基との反応を促進するものである。トリフェニルホスフィンの添加量は、樹脂組成物中に０．１〜０．５重量％であることが好ましい。
　【００２０】
　本発明の特徴は、式（２）及び／または式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤にトリフェニルホスフィンを予め溶融混合した溶融混合物を用いることである。可撓性フェノール樹脂硬化剤とトリフェニルホスフィンの溶融混合手順は、例えば以下のようなものであるが、これに限定されるものではない。予め加熱溶融させた可撓性フェノール樹脂硬化剤を撹拌しながら、徐々にトリフェニルホスフィンを添加し溶融混合物を得る。この際溶融混合温度は可撓性フェノール樹脂硬化剤の軟化点及びトリフェニルホスフィンの融点を越える温度で行うことが好ましい。溶融混合時間は、特に限定するものではないが溶融混合系が透明になってから、３０分間程度であれば通常充分である。
　【００２１】
　
本発明に用いる硬化剤は、
と
を
する
　【００２２】
　この溶融混合物の量を調節することにより、耐半田ストレス性を最大限に引き出すことができる。耐半田ストレス性の効果を引き出すためには、溶融混合物中の式（２）及び／または式（３）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤を総フェノール樹脂硬化剤量に対して３０重量％以上、更に好ましくは５０重量％以上使用するのが望ましい。使用量が３０重量％未満だと低弾性及びリードフレーム、半導体チップとの密着力が不充分で耐半田ストレス性の向上が望めない。
　【００２３】
　フェノールノボラック樹脂硬化剤に比べて、エポキシ樹脂との反応速度が遅い可撓性フェノール樹脂硬化剤にトリフェニルホスフィンを溶融混合して得られる溶融混合物を用いることにより、フェノールノボラック樹脂硬化剤と同等の反応速度を得ることができる。これによりフェノールノボラック樹脂と併用しても、反応速度の差による硬化後のエポキシ樹脂組成物中の未反応の可撓性フェノール樹脂硬化剤の残留を防ぐことができ、成形品表面に未反応成分による白色斑点の存在、熱時硬度が低下等の諸問題を解決することができる。
　溶融混合物の使用として、別々に製造した２種以上の溶融混合物をエポキシ樹脂組成物の製造時に用いてもよい。
　【００２４】
　本発明で用いる無機充填材としては、溶融シリカ粉末、球状シリカ粉末、結晶シリカ粉末、２次凝集シリカ粉末、多孔質シリカ粉末、２次凝集シリカ粉末または多孔質シリカ粉末を粉砕したシリカ粉末、アルミナ等が挙げられ、特に溶融シリカ粉末、球状シリカ粉末、及び溶融シリカ粉末と球状シリカ粉末との混合物が好ましい。また無機充填材の配合量としては耐半田ストレス性と成形性のバランスから組成物総量に対して７０〜９０重量％が好ましい。
　【００２５】
　本発明の封止用エポキシ樹脂組成物はエポキシ樹脂、可撓性フェノール硬化剤とトリフェニルホスフィンとの溶融混合物および無機充填材を必須成分とするが、これ以外に必要に応じて、シランカップリング剤、ブロム化エポキシ樹脂、三酸化アンチモン、ヘキサブロムベンゼン等の難燃剤、カーボンブラック、ベンガラ等の着色剤、天然ワックス、合成ワックス等の離型剤及びシリコーンオイル、ゴム等の低応力添加剤等の種々の添加剤を適宜配合しても差し支えがない。
　【００２６】
　また、本発明の封止用エポキシ樹脂組成物を成形材料として製造するには、エポキシ樹脂、溶融混合物、無機充填材、その他の添加剤をミキサー等によって充分に均一に混合した後、さらに熱ロール又はニーダー等で溶融混練し、冷却後粉砕して成形材料とすることができる。これらの成形材料は電子部品あるいは電気部品の封止、被覆、絶縁等に適用することができる。
　【００２７】
　溶融混合物の製造例
　溶融混合物１
　式（４）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤（軟化点７５℃、水酸基当量１７５ｇ／ｅｑ、ｎが１から４の混合物であり、重量割合でｎ＝１が２０、ｎ＝２が４０、ｎ＝３が３０、ｎ＝４が１０）６００重量部とトリフェニルホスフィン２０重量部を１２０℃で５分間溶融混合した（以下溶融混合Ａとする）。
　【００２８】
　【化８】
　【００２９】
　溶融混合物２
　式（５）で示される可撓性フェノール樹脂硬化剤（軟化点１２０℃、水酸基当量１７ｇ／ｅｑ、ｎが０から３の混合物であり、重量割合でｎ＝０が１０、ｎ＝１が４０、ｎ＝２が３０、ｎ＝３が２０）６００重量部とトリフェニルホスフィン２０重量部を１７０℃で５分間溶融混合した（以下溶融混合Ｂとする）。
　【００３０】
　【化９】
　【００３１】
　溶融混合物３フェノールノボラック樹脂硬化剤（軟化点１０５℃、水酸基当量１０４ｇ／ｅｑ）６００重量部に、トリフェニルホスフィン６０重量部を１２０℃で５分間溶融混合した（以下溶融混合物Ｃとする）。
　【００３２】
　【実施例】
　以下本発明を実施例で具体的に説明する。
　実施例１
　下記組成物
　　式（６）で示されるエポキシ樹脂（軟化点１０７℃、エポキシ当量１９０ｇ／ｅｑ）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１２重量部
　【００３３】
　【化１０】
　【００３４】
　　溶融混合物Ａ　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　６．２重量部
　　フェノールノボラック樹脂硬化剤（軟化点１０５℃、水酸基当量１０４ｇ／ｅｑ）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２重量部
　　溶融シリカ粉末　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　７８．８重量部
　　カーボンブラック　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．５重量部
　　カルナバワックス　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．５重量部
を、ミキサーで常温で混合し、７０〜１００℃で２軸ロールにより混練し、冷却後粉砕した成形材料とした。
　得られた成形材料を、タブレット化し、低圧トランスファー成形機にて１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、１２０秒の条件で半田クラック試験用として６×６ｍｍのチップを５２ｐパッケージに封止し、また半田耐湿性試験用として３×６ｍｍのチップを１６ｐＳＯＰパッケージに封止した。
　封止したテスト用素子について下記の半田クラック試験及び半田耐湿性試験を行った。評価結果を表１に示す。
　【００３５】
　評価試験
　半田クラック試験：封止したテスト用素子を８５℃、８５％ＲＨの環境下で４８Ｈｒ及び７２Ｈｒ処理し、その後２６０℃の半田槽に１０秒間浸漬後、顕微鏡で外部クラックを観察した。
　半田耐湿性試験：封止したテスト用素子を８５℃、８５％ＲＨの環境下で７２Ｈｒ処理し、その後２６０℃の半田槽に１０秒間浸漬後、プレッシャークッカー試験（１２５℃、１００％ＲＨ）を行い回路のオープン不良を測定した。
　成形性試験：１７５℃、７０Ｋｇ／ｃｍ２でトランスファー成形機を用いて、１６ｐＤＩＰを成形し、離型１０秒後にバコール硬度を測定した。得られた成形品により、ベンド、バリ、離型性、外観のチェックを行った。
　ゲルタイム：１７５℃の熱板上で測定した。
　【００３６】
　実施例２、３
　表１の処方に従って配合し、実施例１と同様にして成形材料を得た。この成形材料で試験用の封止した成形品を得、この成形品を用いて実施例１と同様に半田クラック試験及び半田耐湿性試験を行った。試験結果を表１に示す。
　【００３７】
　比較例１〜４
　表１の処方に従って配合し、実施例１と同様にして成形材料を得た。比較例１、３、４に用いる可撓性フェノール樹脂硬化剤は式（４）で示されるものである（軟化点７５℃、水酸基当量１７５ｇ／ｅｑ、ｎが１から４の混合物であり、重量割合でｎ＝１が２０、ｎ＝２が４０、ｎ＝３が３０、ｎ＝４が１０）。比較例１、３、４に用いる可撓性フェノール樹脂硬化剤は式（５）で示されるものである（軟化点１２０℃、水酸基当量１７ｇ／ｅｑ、ｎが０から３の混合物であり、重量割合でｎ＝０が１０、ｎ＝１が４０、ｎ＝２が３０、ｎ＝３が２０）。この成形材料で試験用の封止した成形品を得、この成形品を用いて実施例１と同様に半田クラック試験及び半田耐湿性試験を行った。試験結果を表１に示す。
　【００３８】
　【表１】
　【００３９】
　【発明の効果】
　本発明に従うと従来技術では得ることのできなかった可撓性フェノール樹脂硬化剤及びエポキシ樹脂よりなる組成物の成形性、硬化性の改良が達成でき、半田付け工程における急激な温度変化による熱ストレスを受けた時の耐クラック性に非常に優れ、更に耐湿性が良好なことから電子、電気部品の封止用、被覆用、絶縁用等に用いた場合、特に表面実装パッケージに搭載された高集積大型チップＩＣにおいて信頼性が非常に必要とする製品について好適である。