【事件の表示】
　特許第３４１１５７１号「油添加剤及び組成物」の請求項１ないし３、６ないし１８に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３４１１５７１号の請求項１ないし３、６ないし１８に係る特許を維持する。
【理　由】
【Ｉ】手続きの経緯
　特許第３４１１５７１号の請求項１〜１８に係る発明は、平成５年６月２９日に国際出願（優先権主張　平成４年６月３０日　英国）され、平成１５年３月２０日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、三洋化成工業株式会社（以下、「特許異議申立人」という。）より特許異議の申立てがなされ、平成１６年５月３１日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である平成１６年１２月８日付けで特許異議意見書とともに訂正請求書が提出されたものである。
　
【II】訂正請求について
１．訂正の内容
（訂正事項ａ）
　特許請求の範囲の請求項１中の「エチレンから誘導された単位に加えて」を、「（ａ）エチレンから誘導された単位に加えて」と訂正する。
（訂正事項ｂ）
　特許請求の範囲の請求項１中の「更なるエチレン−ビニルエステルコポリマー」を、「（ｂ）エチレン−酢酸ビニルコポリマーまたはエチレン−プロピオン酸ビニルコポリマーから選ばれる更なるエチレン−ビニルエステルコポリマー」と訂正する。
（訂正事項ｃ）
　特許請求の範囲の請求項４の「【請求項４】ポリマーがエチレン−不飽和エステルコポリマーのケン化及び再エステル化によりつくられたものである請求の範囲第１項〜第３項のいずれか１項に記載の組成物。」を、
「【請求項４】（ａ）エチレンから誘導された単位に加えて、式
−ＣＨ2−ＣＲＲ1−　　　Ｉ
の単位及び式
−ＣＨ2−ＣＲＲ2−　　　ＩＩ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマー[コポリマー中の式Ｉ及び式ＩＩの単位の合計比率は７．５〜３５モル％の範囲内であり、夫々のＲは独立にＨまたはＣＨ3を表し、かつ夫々のＲ1及びＲ2は独立に式ＯＯＣＲ3（式中、夫々のＲ3は独立にヒドロカルビル基を表す）の基を表し、但し、式Ｉの単位は式ＩＩの単位とは異なり、また式Ｉが−ＣＨ2−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ3）−を表す場合、単位Ｉのモル比率は少なくとも５％であることを条件とする]であって、エチレン−不飽和エステルコポリマーのケン化及び再エステル化によりつくられたものである該油溶性エチレンコポリマー；及び（ｂ）更なるエチレン−ビニルエステルコポリマーを含む燃料油用ワックス成長アレスター添加剤組成物及び燃料油を含むことを特徴とする燃料油組成物。」と訂正する。
（訂正事項ｄ）　　
　特許請求の範囲の請求項５の「【請求項５】ポリマーがエチレン−酢酸ビニルコポリマーのケン化及び再エステル化によりつくられたものである請求の範囲第１項〜第３項のいずれか１項に記載の組成物。」を、
「【請求項５】（ａ）エチレンから誘導された単位に加えて、式
−ＣＨ2−ＣＲＲ1−　　　Ｉ
の単位及び式
−ＣＨ2−ＣＲＲ2−　　　ＩＩ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマー[コポリマー中の式Ｉ及び式ＩＩの単位の合計比率は７．５〜３５モル％の範囲内であり、夫々のＲは独立にＨまたはＣＨ3を表し、かつ夫々のＲ1及びＲ2は独立に式ＯＯＣＲ3（式中、夫々のＲ3は独立にヒドロカルビル基を表す）の基を表し、但し、式Ｉの単位は式ＩＩの単位とは異なり、また式Ｉが−ＣＨ2−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ3）−を表す場合、単位Ｉのモル比率は少なくとも５％であることを条件とする]であって、エチレン−酢酸ビニルコポリマーのケン化及び再エステル化によりつくられたものである該油溶性エチレンコポリマー；及び（ｂ）更なるエチレン−ビニルエステルコポリマーを含む燃料油用ワックス成長アレスター添加剤組成物及び燃料油を含むことを特徴とする燃料油組成物。」と訂正する。
（訂正事項ｅ）
　特許請求の範囲の請求項１０中の「エステル基が１２〜２０個の炭素原子を有するアルキル基」であるを、「エステル基のアルキル基が１２〜２０個の炭素原子を有する」と訂正する。　
（訂正事項ｆ）
　特許請求の範囲の請求項１５〜１７中の「添加剤組成物を含む」を、「成分（ａ）及び（ｂ）を含む」と訂正する。
（訂正事項ｇ）
　明細書１４頁２〜１５行（特許公報１４欄１６〜３４行）の「例Ｈ　・・・・分子量４２５０。」を削除する。
（訂正事項ｈ）明細書１５頁下から１１行（特許公報１５欄２７行）の「例Ａ〜Ｈ」を、「例Ａ〜Ｇ」と訂正する。
（訂正事項ｉ）明細書２０頁下から１１行〜最下行（特許公報２１欄の表の下〜２２欄の最下行）の実施例３９〜３２とその下の表の記載を削除する。
　
２．訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　訂正事項ａ〜ｂのうち（ａ）と（ｂ）を用いて成分を記載する訂正は、特許請求の範囲の記載を明確化するためのものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項ｂのうち「更なるエチレン−ビニルエステルコポリマー」を「エチレン−酢酸ビニルコポリマーまたはエチレン−プロピオン酸ビニルコポリマーから選ばれる更なるエチレン−ビニルエステルコポリマー」と限定する訂正は、特許明細書の６頁１６〜１７行（特許公報８欄２１〜２３行参照）の記載を根拠とするものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内において特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　訂正事項ｃ〜ｄの独立形式とする訂正は、訂正事項ａ〜ｂによる請求項１の減縮を請求項４〜５に及ぼさないために必要なものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項ｅは、炭素数がエステル基を構成するアルキル基の炭素数であることを明確化するためのものであり、また、当該事項は明細書９頁下から６〜５行（特許公報１０欄４９行〜１１欄１行）の記載に基づくものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内において明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項ｆは、「添加剤組成物」が「成分（ａ）及び（ｂ）」であることを明確化するものであり、また、当該事項は明細書１１頁下から３〜１行（特許公報１２欄３１〜３４行）の記載を根拠とするものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内において明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項ｇは、特許請求の範囲の成分（ａ）の油溶性エチレンコポリマーに該当しない例Ｈを削除するためのものであり、訂正事項ｈ〜ｉは訂正事項ｇに伴い例Ｈに関する記載を削除するものであるから、訂正事項ｇ〜ｉは、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、上記訂正事項ａ〜ｉは、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
【III】特許異議申立てについて
１．訂正後の請求項１〜１８に係る発明                               
　訂正後の請求項１〜１８に係る発明（以下、「本件発明１」〜「本件発明１８」という。）は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜１８に記載された事項により特定される、次のとおりのものである。
「【請求項１】（ａ）エチレンから誘導された単位に加えて、式
−ＣＨ2−ＣＲＲ1−　　　Ｉ
の単位及び式
−ＣＨ2−ＣＲＲ2−　　　ＩＩ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマー[コポリマー中の式Ｉ及び式ＩＩの単位の合計比率は７．５〜３５モル％の範囲内であり、夫々のＲは独立にＨまたはＣＨ3を表し、かつ夫々のＲ1及びＲ2は独立に式ＯＯＣＲ3（式中、夫々のＲ3は独立にヒドロカルビル基を表す）の基を表し、但し、式Ｉの単位は式ＩＩの単位とは異なり、また式Ｉが−ＣＨ2−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ3）−を表す場合、単位Ｉのモル比率は少なくとも５％であることを条件とする]；及び（ｂ）エチレン−酢酸ビニルコポリマーまたはエチレン−プロピオン酸ビニルコポリマーから選ばれる更なるエチレン−ビニルエステルコポリマーを含む燃料油用ワックス成長アレスター添加剤組成物及び燃料油を含むことを特徴とする燃料油組成物。
【請求項２】Ｒ3が少なくとも４個の炭素原子を有する線状アルキル基を表す請求の範囲第１項に記載の組成物。
【請求項３】ＲがＨを表す請求の範囲第１項または第２項に記載の組成物。
【請求項４】（ａ）エチレンから誘導された単位に加えて、式
−ＣＨ2−ＣＲＲ1−　　　Ｉ
の単位及び式
−ＣＨ2−ＣＲＲ2−　　　ＩＩ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマー[コポリマー中の式Ｉ及び式ＩＩの単位の合計比率は７．５〜３５モル％の範囲内であり、夫々のＲは独立にＨまたはＣＨ3を表し、かつ夫々のＲ1及びＲ2は独立に式ＯＯＣＲ3（式中、夫々のＲ3は独立にヒドロカルビル基を表す）の基を表し、但し、式Ｉの単位は式ＩＩの単位とは異なり、また式Ｉが−ＣＨ2−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ3）−を表す場合、単位Ｉのモル比率は少なくとも５％であることを条件とする]であって、エチレン−不飽和エステルコポリマーのケン化及び再エステル化によりつくられたものである該油溶性エチレンコポリマー；及び（ｂ）更なるエチレン−ビニルエステルコポリマーを含む燃料油用ワックス成長アレスター添加剤組成物及び燃料油を含むことを特徴とする燃料油組成物。
【請求項５】（ａ）エチレンから誘導された単位に加えて、式
−ＣＨ2−ＣＲＲ1−　　　Ｉ
の単位及び式
−ＣＨ2−ＣＲＲ2−　　　ＩＩ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマー[コポリマー中の式Ｉ及び式ＩＩの単位の合計比率は７．５〜３５モル％の範囲内であり、夫々のＲは独立にＨまたはＣＨ3を表し、かつ夫々のＲ1及びＲ2は独立に式ＯＯＣＲ3（式中、夫々のＲ3は独立にヒドロカルビル基を表す）の基を表し、但し、式Ｉの単位は式ＩＩの単位とは異なり、また式Ｉが−ＣＨ2−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ3）−を表す場合、単位Ｉのモル比率は少なくとも５％であることを条件とする]であって、エチレン−酢酸ビニルコポリマーのケン化及び再エステル化によりつくられたものである該油溶性エチレンコポリマー；及び（ｂ）更なるエチレン−ビニルエステルコポリマーを含む燃料油用ワックス成長アレスター添加剤組成物及び燃料油を含むことを特徴とする燃料油組成物。
【請求項６】エチレン−ビニルエステルコポリマーが、ワックス核形成剤である請求の範囲第１項〜第５項のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項７】ワックス核形成剤が請求の範囲第１項に記載の油溶性エチレンコポリマーのエステル含量よりも少なくとも２モル％低いエステル含量を有するエチレン−ビニルエステルコポリマーである請求の範囲第６項に記載の組成物。
【請求項８】以下の一般式（Ａ）を有するポリマーをまた含む請求の範囲第１項〜第７項のいずれか１項に記載の組成物。
一般式（Ａ）：
（式中、
Ｄ＝Ｒ11、ＣＯＯＲ11、ＯＣＯＲ11、Ｒ12ＣＯＯＲ11、またはＯＲ11、
Ｅ＝Ｈ、ＣＨ3、Ｄ、またはＲ12、
Ｇ＝ＨまたはＤ
Ｊ＝Ｈ、Ｒ12、Ｒ12ＣＯＯＲ11、またはアリール基もしくは複素環基、Ｋ＝Ｈ、ＣＯＯＲ12、ＯＣＯＲ12、ＯＲ12、またはＣＯＯＨ、Ｌ＝Ｈ、Ｒ12、ＣＯＯＲ12、ＯＣＯＲ12、ＣＯＯＨ、またはアリール、Ｒ11≧Ｃ10ヒドロカルビル、Ｒ12≧Ｃ1ヒドロカルビル、かつｍ及びｎはモル比を表し、ｍは１．０〜０．４の範囲であり、ｎは０〜０．６の範囲である）
【請求項９】一般式（Ａ）で表されるポリマーが酢酸ビニルとフマル酸エステルのコポリマーである請求の範囲第８項に記載の組成物。
【請求項１０】エステル基のアルキル基が１２〜２０個の炭素原子を有する請求の範囲第９項に記載の組成物。
【請求項１１】エステル基が１４個の炭素原子を有するアルコール、または１４個及び１６個の炭素原子を有するアルコールの混合物から誘導される請求の範囲第１０項に記載の組成物。
【請求項１２】請求項８に記載の一般式（Ａ）を有するポリマー２種以上の混合物を含む請求の範囲第１項〜第７項のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１３】混合物が、（ｉ）Ｃ14フマル酸エステル−酢酸ビニルコポリマー及び（ｉｉ）Ｃ14／Ｃ16フマル酸エステル−酢酸ビニルコポリマーを含む請求の範囲第１２項に記載の組成物。
【請求項１４】無水フタル酸と２モル比の水添牛脂アミンのアミド−アミン塩、またはオルト−スルホ無水安息香酸の相当するアミド−アミン塩をまた含む請求の範囲第１項〜第１３項のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１５】油の重量を基準として、０．０００５〜１％の合計比率の成分（ａ）及び（ｂ）を含む請求の範囲第１項〜第１４項のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１６】油の重量を基準として、０．００１〜０．１％の合計比率の成分（ａ）及び（ｂ）を含む請求の範囲第１５項に記載の組成物。
【請求項１７】油の重量を基準として、０．００４〜０．０６％の合計比率の成分（ａ）及び（ｂ）を含む請求の範囲第１６項に記載の組成物。
【請求項１８】請求の範囲第１項〜第１４項のいずれか１項に記載の添加剤組成物を含む、燃料油の低温特性改良剤。」
　
２．特許異議申立ての理由及び取消理由の概要
　特許異議申立人は、甲第１〜１８号証を提出し、訂正前の請求項１〜３，６〜１８に係る発明は、甲第１〜２号証に記載された発明であり、また、甲第１〜１８号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の請求項１〜３，６〜１８に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号及び同法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、さらに、明細書の記載が不備であり、訂正前の請求項８，１０，１３，１５〜１７に係る特許は、特許法第３６条第４項、第５項第２号及び第６項の規定を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、取り消されるべきである旨を主張している。
　当審が通知した取消理由は、上記特許異議申立人の主張と同趣旨である。
　なお、訂正前の請求項１〜３，６，１５〜１７に係る特許に対して、特許法第１７条の２第３項の規定に違反して特許されたものである旨を主張しているが、当該条文は、平成５年６月２９日に国際出願された本件特許の特許異議の申立の理由とはならないので採用しない。
　　　　　　　　　　　　　　　　　
３．特許異議の申立の理由及び取消理由に対する判断
（特許法第２９条第１項第３号違反について）
　刊行物１（特公昭６０−１７４７６号公報（特許異議申立人提出の甲第１号証））には、エチレン含有量５０〜９０重量％でありかつ３０℃のベンゼン中における極限粘度が０．０８〜０．５０ｄｌ／ｇであるエチレン−酢酸−ビニル共重合体に次記一般式
（但しＸは水素又はメチル基、Ｙは
のいずれかであってＲは炭素数３〜２１のアルキル基、Ｒ’は水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表す）によつて示される不飽和化合物の少くとも１種をグラフトせしめたグラフト共重合体を単独で又は２種類以上を混合して用いる石油類用低温流動性改善剤が記載され（特許請求の範囲）、実施例４には、グラフト共重合体６としてエチレン−酢酸ビニル共重合体にステアリン酸ビニルをグラフトした共重合体を用いることが記載されている。
　刊行物１のエチレン−酢酸ビニル共重合体にステアリン酸ビニルをグラフトした共重合体は、本件発明１の成分（ａ）に相当するものの、本件発明１の成分（ｂ）であるエチレン−酢酸ビニルコポリマーまたはエチレン−プロピオン酸ビニルコポリマーから選ばれる更なるエチレン−ビニルエステルコポリマーを併用することについては記載も示唆もされていない。
　したがって、本件発明１は、刊行物１に記載された発明であるとはいえない。
　
　刊行物２（特公昭５８−３９４７２号公報（同甲第２号証））には、（Ａ）エチレンカルボン酸ビニル共重合体（数平均分子量が５００以上であり、共重合体中のカルボン酸ビニル単体の含量が２〜３０モル％である）の不飽和ジカルボン酸エステル付加物と（Ｂ）エチレン−酢酸ビニル共重合体を含有する燃料油の流動性改良添加剤が記載され（特許請求の範囲第１項及び第７項）、（Ａ）成分におけるカルボン酸ビニルとしては短鎖脂肪酸（Ｃ1〜Ｃ4）ビニル（酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、など）、長鎖脂肪酸（Ｃ5以上、好ましくはＣ5〜20）ビニル（ラウリン酸ビニル、ミリスチン酸ビニル、パルミチン酸ビニルなど）等が挙げられ、これらの混合物も使用できることが記載され（４欄３４〜４４行参照）、また、（Ａ）成分には未反応のエチレン−カルボン酸ビニルまたは不飽和カルボン酸エステルを含有することがあるが何ら支障なく使用できることも記載されている（７欄３７〜４０行）。
　しかしながら、刊行物２には、本件発明１の成分（ｂ）に相当するエチレン−酢酸ビニル共重合体を用いることは記載されてはいるものの、（Ａ）成分のカルボン酸ビニルとして混合物を用いた具体例は記載されていないので、（Ａ）成分中に含まれていても支障がない未反応のエチレン−カルボン酸ビニルとして、カルボン酸ビニル単量体を２種類有するものが記載されているとまではいえず、本件発明１の成分（ａ）に相当するポリマーが記載されているとはいえない。
　したがって、本件発明１は、刊行物２に記載された発明であるとはいえない。
　
　本件発明２〜３，６〜７は、本件発明１の（a）及び（b）の構造を限定した発明であり、本件発明８〜１４は、さらに他の成分を含むことを特定した発明であり、本件発明１５〜１７は、本件発明１の（a）及び（b）の含有量を特定した発明であり、本件発明１８は、本件発明１に記載の添加剤組成物を含む燃料油の低温特性改良剤の発明であるから、本件発明１が刊行物１〜２に記載された発明であるとはいえない以上、本件発明２〜３，６〜１８に係る発明も、刊行物１〜２に記載された発明であるとはいえない。
　
（特許法第２９条第２項違反について）
　上記したように、刊行物１〜２には、本件発明１の成分（ａ）または（ｂ）のいずれかに相当する成分が記載されているだけであるから、当該２つの成分を併用することは当業者が容易に想到し得たとはいえない。
　
　刊行物３（特公昭４８−１５４４２号公報（同甲第３号証））には、エチレン約４０〜８９重量％、Ｃ2〜Ｃ4のモノカルボン酸のビニルエステル約１０〜４０重量％、及び式
［上記式中、Ｘは水素又はメチルであり、Ｙは−ＯＯＣＲ又は−ＣＯＯＲ（前記式中、ＲはＣ10〜Ｃ22のアルキル基である）である］によつて表わされる不飽和エステル約１〜３０重量％から成り且つ約１０００〜５００００の数平均分子量を有する重合体を約０．００１〜約２重量含む、約２５０〜１０００。Ｆの沸点を有する石油留出油が記載され（特許請求の範囲）、他の流動点降下剤を組み合わせて使用し得ることも記載されている（５欄１８〜２３行）。
　刊行物４（米国特許第４０８７２５５号明細書（同甲第４号証））には、エチレン、酢酸ビニル及びラウリン酸ビニルの三元共重合体からなる流動点降下剤が記載され（９〜１０欄の下のTABLE　VIのEXAMPLE　IX）、他の流動点降下剤を併用してもよいことが記載されている（５欄２１〜２５行）。
　刊行物５（特開昭５８−１２９０９６号公報（同甲第５号証））には、エチレン、酪酸ビニル及び酢酸ビニルの三元共重合体からなる低温における目詰り性を改良するための添加剤が記載され（表１〜２）、他の流動点降下剤を併用することも可能であることが記載されている（４頁左上欄最下行〜右上欄３行）。
　刊行物６（特公昭４８−１１５６１号公報（同甲第６号証））には、エチレン、酢酸ビニル及びベヘン酸ビニルエステルの三元共重合体からなる流動点降下剤が記載され（７頁実施例III）、他の流動点降下剤と共に使用され得ることが記載されている（１０欄２７〜３１行）。
　したがって、刊行物３〜６に記載された共重合体は本件発明１の成分（ａ）に相当するものの、併用し得る他の流動点降下剤の具体例については何ら記載されておらず、本件発明１の成分（ｂ）については記載も示唆もない。
　
　刊行物７（特開昭５５−４８２９０号公報（同甲第７号証））には、含ワックス留出燃料油を処理して低温度におけるそれらの流れおよび濾過性を改善するのに有用な添加剤濃厚物であつて、希釈剤油、及び、エチレンと(i)アルキル基中に１〜１６個の炭素原子を有するエチレン式不飽和モノ若しくはジカルボン酸アルキルエステル(ii)Ｃ1〜Ｃ17飽和脂肪酸のビニルエステルとの共重合体である少なくとも１種の流動点降下剤を少なくとも１種の他の添加剤と一緒に含む５〜６０重量％の相乗性流れ改善用混合物を含有する添加剤濃厚物が記載され（特許請求の範囲）、ワツクス生長促進剤及びワツクス生長阻止剤として使用する合成重合体物質は２種またはそれ以上の単量体から誘導し得る共重合体であってよいこと（３頁左上欄１０〜１６行）、及び、実施例には、酢酸ビニル含有量の異なる２種類のエチレン／酢酸ビニル共重合体を混合して用いることが記載されている（第１表、第２表）。
　刊行物８（米国特許第３９６１９１６号明細書（同甲第８号証））には、燃料油と、（a)不飽和エステル０．３〜１２モル％とエチレンとからなるコポリマーであるワックス成核剤と、（ｂ）上記不飽和エステル１１〜２５モル％とエチレンとからなるコポリマーであるワックス成長アレスターからなる相乗性流動性改良用併用物とからなる燃料油組成物が記載され（請求項１）、ワックス成長促進剤及びワックス成長アレスターとして用いられる合成重合体物質は、２種またはそれより多くの単量体から誘導される共重合体でもよいことが記載されている（２欄３８〜４４行）。
　刊行物９（特開昭５５−１３７１９３号公報（同甲第９号証））には、大部分の石油中間留油と、数平均分子量約１，０００〜４，０００の、６５〜８５重量％のエチレンと、４０〜１５重量％の一般式・・（構造式省略）・・で表される不飽和モノ（及び（あるいは）ジエステルであるエチレン性不飽和単量体よりなる２種の共重合体a及びbからなる相乗性混合物を含有する低温流動性燃料油が記載され（特許請求の範囲）、上記共重合体は任意の割合の単量体の混合物であってもよいことが記載されている（２頁左下欄６〜１２行）。
　刊行物１０（特開平２−１８４９４号公報（同甲第１０号証））には、燃料基油に、エチレンと飽和脂肪酸のビニルエステルの共重合体を３種類含有する燃料油が記載され（特許請求の範囲）、上記共重合体の飽和脂肪酸のビニルエステルコモノマーとして酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等の２種類以上を併用して用いてもよいことが記載されている（５頁左上欄１９行〜右上欄６行）。
　しかしながら、刊行物７〜１０はいずれも、エチレンとビニルエステルとの共重合体においてビニルエステル単量体として２種類以上を用いてもよいことが示唆されているにとどまり、実際に、エチレンと２種類のビニルエステルとからなる三元共重合体が記載されているとまではいえない。
　
　刊行物１１（特公昭１−４２９９５号公報（同甲第１１号証））には、（Ａ）本質的にエチレン３〜４０モル比率と、Ｃ2〜Ｃ16のα−モノオレフィン、塩化ビニル、及び式・・・（構造式省略）・・・のエチレン系不飽和アルキルエステルおよび上記共単量体の混合物から得られる共単量体１モル比率とから成る共重合体から選ばれる、５００〜５００００の範囲の数平均分子量を有する、油溶性、エチレン主鎖、留出油流動性改良剤組成物、（Ｂ）１０００〜２０００００の範囲の分子量を有する油溶性重合体であり、上記重合体の少なくとも１０重量％が６〜３０個の炭素原子を有うる直鎖アルキル基の形であり、上記重合体が不飽和エステルおよび（または）オレイン部分を含み、上記部分が上記重合体の大重量比率を構成する潤滑油流動点硬化剤、および（Ｃ）　(A)および(B)とは異なり、式ＲＸ（式中、Ｒは可溶化性炭化水素基であり、Ｘは極性基である）の極性、油溶性化合物であつて燃料油中の蝋粒子の凝集防止剤として作用する化合物、からなる低温流動性及び低温濾過性の改良された燃料油組成物が記載され（特許請求の範囲第５項）、（Ａ）の共単量体として酢酸ビニル、イソ酪酸ビニル、ラウリル酸ビニル等の単量体の混合物を用いることが記載されている（７欄２３〜４４行）。
　刊行物１２（特開昭６２−２７０６８７号公報（同甲第１２号証））には、使用される流れ向上剤として、エチレンと少くとも１種の第２不飽和単量体（酢酸ビニル、酪酸ビニル等）との共重合体を含む型の使用が好ましいこと、後者の単量体には任意割合のそのような単量体の混合物であることができ、具体例として酢酸ビニル、イソ酪酸ビニル、ラウリン酸ビニルなどが挙げられている（３頁右下欄最下行〜４頁左下欄５行）。
　刊行物１３（英国特許第１５４２２９５号明細書（同甲第１３号証））には、（ａ）４，０００よりも小さい数平均分子量を有する１種またはそれより多くの油溶性エチレン主鎖のポリマーの１重量部当り、（ｂ）１，０００〜２００，０００の範囲内の数平均分子量を有する１種またはそれより多くの油溶性ポリエステルの０．１〜２０重量部の相乗性流れ改善用併用物を、全組成物の重量に基づいて０．００１〜１重量％の範囲内で含有するワックス含有留出石油燃料であって、エチレン主鎖のポリマーは、エチレンと、Ｃ2−Ｃ10α−モノオレフィンやモノエチレン製不飽和アルキルエステルコモノマーなど、あるいは、これらの混合物からなる群から選ばれるコモノマーからなるものであることが記載されている（請求項１）。
　刊行物１３に対応する日本の公開公報である刊行物１４（特開昭５１−１２３２０３号公報（同甲第１４号証））にも、刊行物１３と同様の内容が記載されている（特許請求の範囲）。
　刊行物１５（特開昭６１−２８７９８５号公報（同甲第１５号証））には、多割合の石油の中質および／または重質留分からなる燃料油にエチレン性不飽和エステル単量体含有量５〜５０重量％、数平均分子量８００〜２，９００、分子量分布４．０以下であるエチレン−エチレン性不飽和エステル共重合体を１０〜２，０００ｐｐｍ添加する燃料油の低温流動性改良方法が記載され（特許請求の範囲第１項）、エチレンと共重合されるエチレン製不飽和エステルのコモノマーとしては、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ステアリン酸ビニルなどの脂肪族ビニルエステル、またはアクリル酸メチル等のアクリル酸エステルなどの１種または２種以上が用いられることが記載されている（４頁左上欄２〜１５行）。
　刊行物１６（特開昭５７−２０９９９５号公報（同甲第１６号証））には、石油の中質または／および重質油留分からなる燃料油に残渣油およびエチレンとエチレン性二重結合を有するカルボン酸エステルとの共重合体を添加する燃料油の低温流動性改良方法が記載され（特許請求の範囲第１項）、エチレンとエチレン性二重結合を有するカルボン酸エステルとしては、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどの１種または２種以上が用いられること、および、エチレン共重合体は製造条件を変えて物性を変化させた種類のものとの併用もしくは混合物でもよいことが記載されている（３頁左上欄７行〜右上欄２行）。
　刊行物１７（特開昭６３−１１３０９７号公報（同甲第１７号証））には、（Ａ）多割合の石油の中質および／または重質留分からなる燃料油に、（Ｂ）硫黄分が１．０重量％未満の原油を蒸留して得た残渣油を、１０％残油の残留炭素分（ＪＩＳＫ２２７０にて測定）として０．１〜０．４重量％の範囲になる量、および（Ｃ）エチレン性不飽和エステル単量体含有量１０〜５０重量％、数平均分子量８００〜５，０００であるエチレン−エチレン性不飽和エステル共重合体１０〜２，０００ｐｐｍを配合してなる燃料油組成物が記載され（特許請求の範囲）、エチレンと共重合されるエチレン性不飽和エステルのコモノマーとして、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどの１種または２種以上が用いられること、および、エチレン共重合体は製造条件を変えて物性を変化させた種類のものとの併用もしくは混合物でもよいことが記載されている（５頁左下欄１２行〜右下欄８行）。
　刊行物１１〜１７も、刊行物７〜１０と同様にエチレンとビニルエステルとの共重合体のビニルエステル単量体として２種類以上を用いてもよいことを示唆するにとどまり、実際に、エチレンと２種類のビニルエステルとからなる三元共重合体が記載されているとはいえない。
　したがって、刊行物７〜１７には、本件発明１の成分（ａ）に相当する成分が記載されているとはいえない。
　　
　刊行物１８（国際公開第９１／１５５６２号パンフレット（同甲第１８号証））には、（ａ）少なくとも３０，０００の数平均分子量および５０〜８５モル％のエチレン含量を有するエチレン−α−オレフィンコポリマー、（ｂ）少なくとも１０モル％のエステル含量を有するエチレン−エチレン性不飽和モノカルボン酸エステルコポリマー、並びに（ｃ）コームポリマー　からなる燃料油添加剤組成物が記載され（請求項１）、添加剤組成物及び燃料油組成物は、低温流動性を改良するための他の添加剤を含有してもよく、それらの多くは先行技術において使用中であるから又は文献から公知である。それらには、（ｂ）の定義の範囲外に当たるエチレン不飽和−不飽和モノカルボン酸エステルコポリマー、例えば１０モル％未満の酢酸ビニル含量を有するエチレン−酢酸ビニルコポリマーが挙げられることが記載されている（１０頁１９〜２７行）。
　刊行物１８には、（ｂ）として不飽和モノカルボン酸エステルを２種用いた三元共重合体を用いることは記載されていないので、本件発明１の成分（ａ）については記載されておらず、ただ、本件発明１の成分（ｂ）に相当する、公知の低温流動改良剤である１０モル％未満の酢酸ビニル含量を有するエチレン−酢酸ビニルコポリマーを併用してもよいことを示唆するにとどまる。
　以上のとおり、刊行物１〜１８には、本件発明１の成分（ａ）あるいは（ｂ）のいずれかが記載されているだけであり、成分（ａ）と（ｂ）を併用することは記載されておらず、多数存在する低温特性を向上させる成分の中から、相乗的効果を目的として成分（ａ）と（ｂ）を組み合わせることが当業者にとって容易であるとまではいえない。
　そして、本件発明１は、成分（ａ）と（ｂ）の併用により、訂正明細書に記載のブレンドによりいずれの物質単独よりも低いＣＦＰＰを与えるという効果を奏する。
　よって、本件発明１は、刊行物１〜１８に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることはできたとはいえない。
　
　本件発明２〜３，６〜７は、本件発明１の（a）及び（b）の構造を限定した発明であり、本件発明８〜１４は、さらに他の成分を含むことを特定した発明であり、本件発明１５〜１７は、本件発明１の（a）及び（b）の含有量を特定した発明であり、本件発明１８は、本件発明１に記載の添加剤組成物を含む燃料油の低温特性改良剤の発明であるから、本件発明１が刊行物１〜１８に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたとはいえない以上、本件発明２〜３，６〜１８に係る発明も、刊行物１〜１８に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　
（特許法第３６条第４項、第５項第２号及び第６項違反について）
（１）特許異議申立人は、特許請求の範囲の請求項８のＲ11とＲ12の定義が不可解であるから、一般式（Ａ）を有するポリマーが何を指すのが全く不明である旨を主張する。
　確かに、Ｒ11とＲ12の定義には、それ自体では技術的に不確かな部分があるものの、請求項８の記載全体をみれば、Ｒ12ＣＯＯＲ11において、Ｒ12が２価の炭化水素基であることは、当業者が容易に理解し得る程度の事項であるといえる。
（２）特許異議申立人は、請求項１５〜１７の「添加剤組成物」に何が含まれるのか不明である旨を主張している。
　しかしながら、訂正前の請求項１５〜１７において引用している請求項の中で「添加剤組成物」との表現を用いているのは、請求項１に記載された「油溶性エチレンコポリマー及び更なるエチレン−ビニルエステルコポリマーを含む燃料油用ワックス成長アレスター添加剤組成物」だけであり、当該添加剤組成物は、訂正後の請求項１では（ａ）と（ｂ）として記載されているので、訂正前の請求項１５〜１７における「添加剤組成物」は、訂正後の請求項１の（ａ）と（ｂ）を意味していたことは明らかであり、訂正後の請求項１５〜１７においては、「添加剤組成物」は「成分（ａ）及び（ｂ）」と訂正されたので、訂正後の請求項１５〜１７の記載は明確である。
（３）特許異議申立人は、本件特許明細書の実施例における例Ａ〜Ｇのポリマーは、式Ｉと式IIの単位が異ならないので請求項１の油溶性エチレンコポリマーの範囲外であり、例Ｈのポリマーは請求項１の「少なくとも５％」の規定の範囲外のものであるから、特許請求の範囲の記載と実施例の記載が一致しない旨を主張している。
　しかしながら、例Ａ〜Ｇは、酢酸ビニルは完全に加水分解されていないので、残存する酢酸ビニルと他のビニルエステル単位を含んでおり、異なる式Ｉと式IIの単位を含有している。また、例Ｈは訂正により削除されたので、訂正後の特許請求の範囲の記載と実施例の記載は一致している。
（４）特許異議申立人の、エステル基はアルキル基であり得ず請求項１０の記載は不可解であるとの主張は、訂正後の請求項１０の記載では解消されている。
（５）特許異議申立人の、請求項１３の「Ｃ14フマル酸エステル」「Ｃ14／Ｃ16フマル酸エステル」における「Ｃ14」「Ｃ14／Ｃ16」はフマル酸エステル全体の炭素数を表すものと理解されるが、そうすると請求項８の置換基の定義と矛盾している旨を主張している。
　しかしながら、「Ｃ14」「Ｃ14／Ｃ16」はフマル酸エステル全体の炭素数ではなく、フマル酸と反応してエステルを形成するアルコール成分における炭素数を意味するものであることは、請求項１１の記載からみても明らかであるから、請求項１３と請求項８の記載は矛盾しない。
　したがって、訂正明細書の記載が不備であるとすることはできない。
　
４．むすび
　以上のとおりであるから、取消理由通知の理由、特許異議申立ての理由及び証拠によって本件発明１〜３，６〜１８に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１〜３，６〜１８に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年３月１６日（２００５．３．１６）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
油添加剤及び組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】（ａ）エチレンから誘導された単位に加えて、式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ１−　Ｉ
の単位及び式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ２−　ＩＩ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマー［コポリマー中の式Ｉ及び式ＩＩの単位の合計比率は７．５〜３５モル％の範囲内であり、夫々のＲは独立にＨまたはＣＨ３を表し、かつ夫々のＲ１及びＲ２は独立に式ＯＯＣＲ３（式中、夫々のＲ３は独立にヒドロカルビル基を表す）の基を表し、但し、式Ｉの単位は式ＩＩの単位とは異なり、また式Ｉが−ＣＨ２−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ３）−を表す場合、単位Ｉのモル比率は少なくとも５％であることを条件とする］；及び（ｂ）エチレン−酢酸ビニルコポリマーまたはエチレン−プロピオン酸ビニルコポリマーから選ばれる更なるエチレン−ビニルエステルコポリマーを含む燃料油用ワックス成長アレスター添加剤組成物及び燃料油を含むことを特徴とする燃料油組成物。
　【請求項２】Ｒ３が少なくとも４個の炭素原子を有する線状アルキル基を表す請求の範囲第１項に記載の組成物。
　【請求項３】ＲがＨを表す請求の範囲第１項または第２項に記載の組成物。
　【請求項４】（ａ）エチレンから誘導された単位に加えて、式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ１−　Ｉ
の単位及び式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ２−　ＩＩ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマー［コポリマー中の式Ｉ及び式ＩＩの単位の合計比率は７．５〜３５モル％の範囲内であり、夫々のＲは独立にＨまたはＣＨ３を表し、かつ夫々のＲ１及びＲ２は独立に式ＯＯＣＲ３（式中、夫々のＲ３は独立にヒドロカルビル基を表す）の基を表し、但し、式Ｉの単位は式ＩＩの単位とは異なり、また式Ｉが−ＣＨ２−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ３）−を表す場合、単位Ｉのモル比率は少なくとも５％であることを条件とする］であって、エチレン−不飽和エステルコポリマーのケン化及び再エステル化によりつくられたものである該油溶性エチレンコポリマー；及び（ｂ）更なるエチレン−ビニルエステルコポリマーを含む燃料油用ワックス成長アレスター添加剤組成物及び燃料油を含むことを特徴とする燃料油組成物。
　【請求項５】（ａ）エチレンから誘導された単位に加えて、式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ１−　Ｉ
の単位及び式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ２−　ＩＩ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマー［コポリマー中の式Ｉ及び式ＩＩの単位の合計比率は７．５〜３５モル％の範囲内であり、夫々のＲは独立にＨまたはＣＨ３を表し、かつ夫々のＲ１及びＲ２は独立に式ＯＯＣＲ３（式中、夫々のＲ３は独立にヒドロカルビル基を表す）の基を表し、但し、式Ｉの単位は式ＩＩの単位とは異なり、また式Ｉが−ＣＨ２−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ３）−を表す場合、単位Ｉのモル比率は少なくとも５％であることを条件とする］であって、エチレン−酢酸ビニルコポリマーのケン化及び再エステル化によりつくられたものである該油溶性エチレンコポリマー；及び（ｂ）更なるエチレン−ビニルエステルコポリマーを含む燃料油用ワックス成長アレスター添加剤組成物及び燃料油を含むことを特徴とする燃料油組成物。
　【請求項６】エチレン−ビニルエステルコポリマーが、ワックス核形成剤である請求の範囲第１項〜第５項のいずれか１項に記載の組成物。
　【請求項７】ワックス核形成剤が請求の範囲第１項に記載の油溶性エチレンコポリマーのエステル含量よりも少なくとも２モル％低いエステル含量を有するエチレン−ビニルエステルコポリマーである請求の範囲第６項に記載の組成物。
　【請求項８】以下の一般式（Ａ）を有するポリマーをまた含む請求の範囲第１項〜第７項のいずれか１項に記載の組成物。
一般式（Ａ）：
（式中、Ｄ＝Ｒ１１、ＣＯＯＲ１１、ＯＣＯＲ１１、Ｒ１２ＣＯＯＲ１１、またはＯＲ１１、
Ｅ＝Ｈ、ＣＨ３、Ｄ、またはＲ１２、
Ｇ＝ＨまたはＤ
Ｊ＝Ｈ、Ｒ１２、Ｒ１２ＣＯＯＲ１１、またはアリール基もしくは複素環基、Ｋ＝Ｈ、ＣＯＯＲ１２、ＯＣＯＲ１２、ＯＲ１２、またはＣＯＯＨ、Ｌ＝Ｈ、Ｒ１２、ＣＯＯＲ１２、ＯＣＯＲ１２、ＣＯＯＨ、またはアリール、Ｒ１１≧Ｃ１０ヒドロカルビル、Ｒ１２≧Ｃ１ヒドロカルビル、かつｍ及びｎはモル比を表し、ｍは１．０〜０．４の範囲であり、ｎは０〜０．６の範囲である）
　【請求項９】一般式（Ａ）で表されるポリマーが酢酸ビニルとフマル酸エステルのコポリマーである請求の範囲第８項に記載の組成物。
　【請求項１０】エステル基のアルキル基が１２〜２０個の炭素原子を有する請求の範囲第９項に記載の組成物。
　【請求項１１】エステル基が１４個の炭素原子を有するアルコール、または１４個及び１６個の炭素原子を有するアルコールの混合物から誘導される請求の範囲第１０項に記載の組成物。
　【請求項１２】請求項８に記載の一般式（Ａ）を有するポリマー２種以上の混合物を含む請求の範囲第１項〜第７項のいずれか１項に記載の組成物。
　【請求項１３】混合物が、（ｉ）Ｃ１４フマル酸エステル−酢酸ビニルコポリマー及び（ｉｉ）Ｃ１４／Ｃ１６フマル酸エステル−酢酸ビニルコポリマーを含む請求の範囲第１２項に記載の組成物。
　【請求項１４】無水フタル酸と２モル比の水添牛脂アミンのアミド−アミン塩、またはオルト−スルホ無水安息香酸の相当するアミド−アミン塩をまた含む請求の範囲第１項〜第１３項のいずれか１項に記載の組成物。
　【請求項１５】油の重量を基準として、０．０００５〜１％の合計比率の成分（ａ）及び（ｂ）を含む請求の範囲第１項〜第１４項のいずれか１項に記載の組成物。
　【請求項１６】油の重量を基準として、０．００１〜０．１％の合計比率の成分（ａ）及び（ｂ）を含む請求の範囲第１５項に記載の組成物。
　【請求項１７】油の重量を基準として、０．００４〜０．０６％の合計比率の成分（ａ）及び（ｂ）を含む請求の範囲第１６項に記載の組成物。
　【請求項１８】請求の範囲第１項〜第１４項のいずれか１項に記載の添加剤組成物を含む、燃料油の低温特性改良剤。
【発明の詳細な説明】
　本発明は、油組成物、主として燃料油組成物、更に特別には、低温でワックス生成に感受性の燃料油組成物、及びこのような燃料油組成物用の添加剤組成物に関する。
　暖房用オイル及びその他の蒸留石油燃料、例えば、ディーゼル燃料は、燃料にその流動能を失わせるゲル構造を形成するような方法で低温でワックスの大結晶として沈殿する傾向があるアルカンを含む。燃料が依然として流動する最低温度が流動点として知られている。
　燃料の温度が低下し、流動点に接近するにつれて、燃料を配管及びポンプを通して輸送するのに難点が生じる。更に、ワックス結晶は流動点より高い温度で燃料配管、スクリーン及びフィルターを詰まらせる傾向がある。これらの問題は当業界で良く認められており、燃料油の流動点を低下するための種々の添加剤が提案されており、その多くが商業上使用されている。同様に、生成するワックス結晶のサイズを減少し、またその形状を変化させるためのその他の添加剤が、提案されており、商業上使用されている。一層小さなサイズの結晶が望ましい。何となれば、それらはフィルターを詰まらせそうにないからである。或る種の添加剤は、ワックスが板状体（ｐｌａｔｅｌｅｔｓ）として結晶化することを抑制し、またそれに針状の習性をとらせ、得られる針状体はおそらく板状体よりも更にフィルターを通過し易い。また、添加剤は生成した結晶を燃料中に懸濁状態に保つ効果を有することができ、また得られる減少された沈降が閉塞の防止を助ける。
　有効なワックス結晶の変性（ＣＦＰＰ及びその他の操作性試験だけでなく、模擬性能及びフィールド性能により測定されるようなもの）は、エチレン−酢酸ビニルまたはプロピオン酸ビニルコポリマー（ＥＶＡＣまたはＥＶＰＣ）系流動改質剤により達成し得る。
　欧州特許出願第４５３４２号明細書には、２−エチルヘキサン酸、アクリル酸、及びフタル酸によるエステル化により変性されたＥＶＡＣをベースとする低温流動添加剤が記載されている。
　“Ｗｉｓｓｅｎｓｃｈａｆｔ　ｕｎｄ　Ｔｅｃｈｎｉｋ”４２（６），２３８（１９８９）において、Ｍ．Ｒａｔｓｃｈ及びＭ．Ｇｅｂａｕｅｒは、とりわけ、ｎ−ヘキサン酸でエステル化されたＥＶＡＣを含む低温流動添加剤を記載している。
　米国特許第３９６１９１６号明細書には、ワックス成長アレスター及び核形成剤を含む中間留出流動改質剤が記載されており、前者は高エステル含量を有する低分子量エチレン−ビニルエステルコポリマーであることが好ましく、後者は低エステル含量を有する高分子量コポリマーであることが好ましく、エステルの両方が酢酸ビニルであることが好ましいが、必ずしも酢酸ビニルである必要はない。
　ドイツ特許出願第２４０７１５８号明細書には、低分子量エチレン−ビニルエステルコポリマーとエチレン−アクリル酸エステルコポリマーの混合物（両者は少なくとも４０モル％のエステル成分を含む）を含む中間留出流動改質剤が記載されている。
　本発明は、油の低温流動性を改良するのに有効な油、特に、燃料油添加剤を提供することに関するものであり、エチレンと不飽和エステルの少なくとも２種の異なるコポリマーを含む組成物、またはエチレンと少なくとも２種の異なる型の不飽和エステル誘導単位のコポリマーを含む組成物が、従来提案された組成物よりも利点を有する有効な低温流動性改質剤であるという観察に基いている。
　第一の局面において、本発明は、（ａ）エチレンから誘導された単位に加えて、式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ１−　Ｉ
の単位及び式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ２−　ＩＩ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマー［コポリマー中の式Ｉ及び式ＩＩの単位の合計比率は７．５〜３５モル％の範囲内であり、夫々のＲは独立にＨまたはＣＨ３を表し、かつ夫々のＲ１及びＲ２は独立に式ＯＯＣＲ３（式中、夫々のＲ３は独立にヒドロカルビル基を表す）の基を表し、但し、式Ｉの単位は式ＩＩの単位とは異なり、また式Ｉが−ＣＨ２−ＣＨ（ＯＯＣＨ３）−を表す場合、単位Ｉのモル比率は少なくとも５％であることを条件とする］、または（ｂ）（ｉ）エチレンから誘導された単位に加えて、７．５〜３５モル％の式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ１−　Ｉ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマーと、
（ｉｉ）エチレンから誘導された単位に加えて、７．５〜３５モル％の式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ２−　ＩＩ
の単位を有する油溶性エチレンコポリマー［夫々のＲは独立にＨまたはＣＨ３を表し、かつ夫々のＲ１及びＲ２は独立に式ＣＯＯＲ３またはＯＯＣＲ３（式中、夫々のＲ３は独立にヒドロカルビル基を表す）の基を表し、但し、コポリマー（ｉ）はコポリマー（ｉｉ）とは異なり、かつ式Ｉ及びＩＩの両方が−ＣＨ２−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ３）−を表さないことを条件とする］
を含む組成物を提供する。
　本明細書に使用される“ヒドロカルビル”という用語は、分子の残部に直接結合された炭素原子を有し、かつ炭化水素または主として炭化水素の特性を有する基を表す。これらの中に、脂肪族基（例えば、アルキルまたはアルケニル）、脂環式基（例えば、シクロアルキルまたはシクロアルケニル）、芳香族基、脂肪族置換芳香族基及び脂環式置換芳香族基、並びに芳香族置換脂肪族基及び芳香族置換脂環式基を含む炭化水素基が挙げられる。脂肪族基は飽和されていることが有利である。有利には、ヒドロカルビル基はせいぜい３０個、好ましくはせいぜい１５個、更に好ましくはせいぜい１０個、最も好ましくはせいぜい８個の炭素原子を含む。
　有利には、ＲはＨを表す。
　有利には、Ｒ３はアルケニル基または上記のように、好ましくは、アルキル基を表し、これは線状であることが有利である。アルキル基またはアルケニル基が、例えば、２−エチルヘキシル基のように分枝している場合、そのα−炭素原子はメチレン基の一部であることが有利である。有利には、アルキル基またはアルケニル基は３０個までの炭素原子、好ましくは１個（アルケニルの場合には２個）から１４個の炭素原子、更に好ましくは４個から１０個までの炭素原子を含む。アルキル基またはアルケニル基の例として、プロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、並びにペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基及びイコシル基の異性体、好ましくは線状異性体、並びにそれらの相当するアルケニル基、有利にはω−アルケニル基が挙げられる。Ｒ１及び／またはＲ２が式ＯＯＣＲ３のものである場合、Ｒ３はペンチルを表すことが最も好ましく、上記のように、ｎ−ペンチルであることが有利である。
　シクロアルキル基、アルカリール基及びアリール基として、例えば、シクロヘキシル、ベンジル及びフェニルが挙げられる。
　また、一種以上のコポリマーは、上記の式以外の式の単位、例えば、式
　　−ＣＨ２−ＣＲＲ４−　ＩＩＩ
（式中、Ｒ４は−ＯＨを表す）
の単位、または式
　　−ＣＣＨ３（ＣＨ２Ｒ５）−ＣＨＲ６−　ＩＶ
（式中、Ｒ５及びＲ６は夫々独立に水素または４個までの炭素原子を有するアルキル基を示す）の単位を含んでいてもよく、単位ＩＶはイソブチレン、２−メチル−２−ブテンまたは２−メチル−２−ペンテンから誘導されることが有利である。
　式ＩまたはＩＩの単位は末端単位であってもよいが、内部単位であることが有利である。有利には、式−ＣＲＲ１−ＣＨ２−及び−ＣＲＲ２−ＣＨ２−の単位はそのポリマーの１０〜２５、好ましくは１０〜２０、最も好ましくは１１〜１６モル％に相当する。
　コポリマー（ａ）並びにコポリマーｂ（ｉ）及び（ｉｉ）の夫々は、ゲル透過クロマトグラフィーにより測定して、せいぜい１４０００、有利にはせいぜい１０，０００、更に有利には１，４００〜７，０００、好ましくは２，０００〜５，５００の範囲、最も好ましくは約４，０００の数平均分子量を有することが有利である。好ましい数平均分子量はＲ３中の炭素原子の数に或る程度依存し、その数が多い程、上記の範囲内の好ましい分子量は高い。有利には、ポリマーｂ（ｉ）及びｂ（ｉｉ）の数平均分子量はせいぜい２０００、更に特別にはせいぜい１０００だけ異なる。
Ｒ１またはＲ２がＯＯＣＲ３を表すポリマーが好ましく、Ｒ１とＲ２の両方が共にＯＯＣＲ３を表すことが更に好ましい。
　同じ添加剤組成物中にポリマー（ａ）とポリマー（ｂ）の混合物の両方を使用することが本発明の範囲内にある。また、型Ｉ及びＩＩの２種より多い異なる単位を有するポリマー（ａ）、または２種以上のポリマー（ａ）の混合物を使用することが本発明の範囲内にある。ポリマー（ｂ）の混合物を使用する場合、ポリマー（ｂ）ｉ中の単位Ｉはポリマー（ｂ）ｉｉ中の単位ＩＩと異なることが有利であるが、単位Ｉ及びＩＩが同じであるコポリマーの混合物を使用することがまた本発明の範囲内にあり、但し、これらのポリマーが少なくとも一つの局面において、例えば、ポリマー中の単位Ｉ及びＩＩ中の比率、ポリマーの分子量、もしくは分子量分布、ポリマーの直線性、またはポリマー中のその他の単位の存在を異にすることを条件とする。
　また、本発明は、添加剤組成物を含む油、並びに油または油と混和性の溶剤と混合して添加剤組成物を含む添加剤濃厚物を提供する。更に、本発明は油の低温特性を改良するための添加剤組成物の使用を提供する。油は原油、即ち、掘削から直接得られた、精製前の油であってもよく、本発明の組成物はその中の流動性改質剤としての使用に適する。
　油は潤滑油であってもよく、これは動物油、植物油または鉱油、例えば、ナフサまたはスピンドル油からＳＡＥ３０、４０または５０の潤滑油グレードに至る範囲の石油留分、ヒマシ油、魚油または酸化鉱油であってもよい。このような油はその目的とする用途に応じて添加剤を含んでもよい。例は粘度指数改良剤、例えば、エチレン−プロピレンコポリマー、コハク酸系分散剤、金属を含む分散添加剤及び亜鉛ジアルキル−ジチオホスフェート耐磨耗添加剤である。本発明の組成物は流動性改質剤、流動点低下剤または脱ワックス助剤として潤滑油中の使用に適し得る。
　油は、燃料油、特に、中間留出燃料油であってもよい。このような蒸留燃料油は一般に１１０℃〜５００℃、例えば、１５０℃〜４００℃の範囲内で沸騰する。燃料油は、大気圧蒸留物または減圧蒸留物、もしくは分解ガス油または直留物及び熱分解及び／または接触分解された蒸留物のあらゆる比率のブレンドであってもよい。最も普通の石油蒸留燃料はケロシン、ジェット燃料、ディーゼル燃料、暖房用オイル及び重燃料油である。暖房用オイルは大気圧直留物であってもよく、またはそれは少量、例えば、３５重量％までの減圧ガス油もしくは分解ガス油またはこれらの両方を含んでいてもよい。上記の低温流動性の問題がディーゼル燃料及び暖房用オイルで最も通常に見られる。また、本発明は植物系燃料油、例えば、ナタネ油に適用し得る。
　一種以上の添加剤は、周囲温度で油の重量当たりの重量基準で少なくとも１０００ｐｐｍの程度まで油に可溶性であることが好ましい。しかしながら、添加剤の少なくとも一部が油の曇り点付近で溶液から析出し、生成するワックス結晶を改質するように機能し得る。
本発明の組成物（ｂ）において、ポリマー（ｉ）はエチレン−酢酸ビニルまたはプロピオン酸ビニルコポリマーであることが有利である。有利には、プロトンＮＭＲにより測定されるような１００のメチレン単位当たりのメチル基の数により表されるようなポリマーの直線性は１〜１５である。
　コポリマー、特に、エチレン−酢酸ビニルまたはプロピオン酸ビニルコポリマーは、当業界で知られている方法のいずれかにより、例えば、遊離基開始による溶液重合、またはオートクレーブもしくは管形反応器中で都合よく行われる高圧重合によりつくられてもよい。
　また、コポリマーは、エチレン−酢酸ビニルまたはプロピオン酸ビニルコポリマー、またはエチレン−メチルもしくはエチル（メタ）アクリレートコポリマーのケン化及び再エステル化によりつくられてもよい。
　コポリマーの別の製造方法は、導入される酸またはアルコールが除去される酸またはアルコールよりも揮発性ではないことを条件として、エステル交換によるものである。
所望により、全ての、または実質的に全ての存在するエステル基が加水分解され、そして所望の鎖置換基により完全に置換されてもよい。また、一部のみが加水分解されてもよく、その結果、得られるポリマーは、例えば、アセテート側鎖及び更に長い長さの鎖を含む。
　コポリマー（ａ）を製造しようとする場合、エステルモノマー（そのポリマーを直接製造しようとする場合）と酸またはアルコール反応体（再エステル化またはエステル交換が行われる場合）の混合物が、これらの物質の反応性の相違を考慮して、適当な比率で使用される。
　本発明の実施態様（ａ）において、単位Ｉが２：９８〜９８：２、有利には５：９５〜９５：５、更に特別には１：１０〜１０：１の範囲のモル比の−ＣＨ２−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ３）−である場合には上記の但し書きに従って、単位Ｉ及び単位ＩＩが存在することが好ましい。実施態様（ｂ）において、単位Ｉ及び単位ＩＩを含むポリマーは、１０：１〜１：１０、好ましくは３：１〜１：３の重量比、更に好ましくは約１：１の比で存在することが有利である。実施態様（ａ）において、式Ｉが−ＣＨ２−ＣＨ（ＯＯＣＣＨ３）−を表す場合、単位Ｉ対単位ＩＩの比は２０：８０〜９５：５、好ましくは３：１〜１：３の範囲内、更に好ましくは約１：１の比であることが有利である。
　添加剤組成物及び油組成物は、低温特性及び／またはその他の特性を改良するためのその他の添加剤を含んでいてもよく、これらの多くは当業界で使用されており、または文献により知られている。
　例えば、組成物はまた更に別のエチレン−ビニルエステルコポリマーを含んでいてもよい。上記のように、米国特許第３９６１９１６号を参考にして、流動性改質剤組成物はワックス成長アレスター及び核形成剤を含んでいてもよい。いかなる理論にも拘束されることを望まないが、本件出願人は、本発明の添加剤組成物が主としてアレスターとして作用し、また核形成剤、例えば、１２００〜２００００の範囲の数平均分子量及び０．３〜１２モル％のビニルエステル含量、有利には上記の添加剤組成物中の何れかのエステルの含量よりも低いエステル含量、好ましくは少なくとも２、更に好ましくは少なくとも３モル％低いエステル含量を有するエチレン−ビニルエステル、特に酢酸ビニルの添加により利益を得ると考える。また、添加剤組成物はコームポリマー（くし形ポリマー）を含んでいてもよい。このようなポリマーが“コーム状ポリマー：構造及び性質”Ｎ．Ａ．Ｐｌａｔ及びＶ．Ｐ．Ｓｈｉｂａｅｖ，Ｊ．Ｐｏｌｙ．Ｓｃｉ．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌａｒ　Ｒｅｖｓ．，８，１１７〜２５３頁（１９７４）に説明されている。有利には、コームポリマーは、少なくとも２５、好ましくは少なくとも４０、更に好ましくは少なくとも５０モル％の単位が少なくとも６個、好ましくは少なくとも１０個の原子を含む側鎖を有するホモポリマーまたはコポリマーである。
好ましいコームポリマーの例として、一般式
のコームポリマーが挙げられる。
（式中、Ｄ＝Ｒ１１、ＣＯＯＲ１１、ＯＣＯＲ１１、Ｒ１２ＣＯＯＲ１１、またはＯＲ１１、Ｅ＝Ｈ、ＣＨ３、Ｄ、またはＲ１２、Ｇ＝ＨまたはＤＪ＝Ｈ、Ｒ１２、Ｒ１２ＣＯＯＲ１１、またはアリール基もしくは複素環基、Ｋ＝Ｈ、ＣＯＯＲ１２、ＯＣＯＲ１２、ＯＲ１２、またはＣＯＯＨ、Ｌ＝Ｈ、Ｒ１２、ＣＯＯＲ１２、ＯＣＯＲ１２、ＣＯＯＨ、またはアリール、Ｒ１１≧Ｃ１０ヒドロカルビル、Ｒ１２≧Ｃ１ヒドロカルビル、かつｍ及びｎはモル比を表し、ｍは１．０〜０．４の範囲であり、ｎは０〜０．６の範囲である。Ｒ１１は１０〜３０個の炭素原子を有するヒドロカルビル基を表すことが有利であり、一方、Ｒ１２は１〜３０個の炭素原子を有するヒドロカルビル基を表すことが有利である）
コームポリマーは、所望により、または必要により、その他のモノマーから誘導された単位を含んでいてもよい。２種以上の異なるコームポリマーを含むことは本発明の範囲内にある。
　これらのコームポリマーは、無水マレイン酸またはフマル酸とその他のエチレン性不飽和モノマー、例えば、α−オレフィンまたは不飽和エステル、例えば、酢酸ビニルとのコポリマーであってもよい。等モル量のコモノマーが使用されることが好ましいが必須ではなく、２対１〜１対２の範囲のモル比が好適である。例えば、無水マレイン酸と共重合し得るオレフィンの例として、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、及び１−オクタデセンが挙げられる。
　コポリマーは、あらゆる好適な技術によりエステル化されてもよく、また無水マレイン酸またはフマル酸が少なくとも５０％エステル化されることが好ましいが必須ではない。使用し得るアルコールの例として、ｎ−デカン−１−オール、ｎ−ドデカン−１−オール、ｎ−テトラデカン−１−オール、ｎ−ヘキサデカン−１−オール、及びｎ−オクタデカン−１−オールが挙げられる。また、アルコールは鎖当たり１個までのメチル分枝を含んでもよく、例えば、１−メチルペンタデカン−１−オール、２−メチルトリデカン−１−オールであってもよい。アルコールは直鎖アルコールと単一のメチル分枝アルコールの混合物であってもよい。市販のアルコール混合物ではなく純粋なアルコールを使用することが好ましいが、混合物が使用される場合、Ｒ１２はアルキル基中の炭素原子の平均数を表す。１位または２位に分枝を含むアルコールが使用される場合、Ｒ１２はそのアルコールの直鎖の主鎖セグメントを表す。
　これらのコームポリマーは、特に、フマレートポリマーまたはイタコネートポリマー及びコポリマー、例えば、欧州特許出願第１５３１７６号、同第１５３１７７号、及び同第２２５６８８号、並びにＷＯ９１／１６４０７号明細書に記載されているようなものであってもよい。
　特に好ましいフマレートコームポリマーは、アルキルフマレートと酢酸ビニルのコポリマー（この場合、そのアルキル基は１２〜２０個の炭素原子を有する）、更に特別に、例えば、フマル酸と酢酸ビニルの等モル量の混合物を溶液重合し、得られるコポリマーをアルコールまたはアルコール（これらは直鎖アルコールであることが好ましい）の混合物と反応させることによりつくられたポリマー（この場合、そのアルキル基は１４個の炭素原子を有し、またはそのアルキル基はＣ１４／Ｃ１６アルキル基の混合物である）である。その混合物が使用される場合、それは重量基準で１：１の直鎖Ｃ１４アルコールと直鎖Ｃ１６アルコールの混合物であることが有利である。更に、Ｃ１４エステルと混合Ｃ１４／Ｃ１６エステルの混合物が有利に使用し得る。このような混合物において、Ｃ１４対Ｃ１４／Ｃ１６の比は重量基準で１：１〜４：１、好ましくは２：１〜７：２の範囲、最も好ましくは約３：１であることが有利である。
　その他の好適なコームポリマーは、α−オレフィンのポリマー及びコポリマー及びスチレンと無水マレイン酸のエステル化コポリマー、並びにスチレンとフマル酸のエステル化コポリマーである。２種以上のコームポリマーの混合物が本発明に従って使用されてもよく、上記のように、このような使用が有利であり得る。
　また、添加剤組成物は、極性窒素化合物、例えば、米国特許第４２１１５３４号明細書に記載されているもの、特に、無水フタル酸と２モル比の水添牛脂アミンのアミド−アミン塩、またはオルト−スルホ無水安息香酸の相当するアミド−アミン塩を含んでいてもよい。
また、本発明の添加剤組成物は、少なくとも３０，０００の数平均分子量を有する、エチレンと少なくとも一種のα−オレフィンのコポリマーを含んでいてもよい。α−オレフィンはせいぜい２０個の炭素原子を有することが好ましい。このようなオレフィンの例は、プロピレン、１−ブテン、イソブテン、ｎ−オクテン−１、イソオクテン−１、ｎ−デセン−１、及びｎ−ドデセン−１である。また、コポリマーは、少量、例えば、１０重量％までのその他の共重合性モノマー、例えば、α−オレフィン以外のオレフィン、及び非共役ジエンを含んでいてもよい。好ましいコポリマーはエチレン−プロピレンコポリマーである。この種の２種以上の異なるエチレン−α−オレフィンコポリマーを含むことは、本発明の範囲内である。
　エチレン−α−オレフィンコポリマーの数平均分子量は、上記のように、ポリスチレン標準物質に対してゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定して、少なくとも３０，０００、有利には少なくとも６０，０００、好ましくは少なくとも８０，０００である。機能上、上限がないが、混合の難点が約１５０，０００より上の分子量で増大された粘度により生じ、好ましい分子量範囲は６０，０００〜８０，０００から１２０，０００までである。
　有利には、コポリマーは５０〜８５％のモルエチレン含量を有する。更に有利には、エチレン含量は５７〜８０％の範囲内にあり、それは５８〜７３％の範囲内にあることが好ましく、６２〜７１％であることが更に好ましく、６５〜７０％であることが最も好ましい。
好ましいエチレン−α−オレフィンコポリマーは、６２〜７１％のモルエチレン含量及び６０，０００〜１２０，０００の範囲の数平均分子量を有するエチレン−プロピレンコポリマーであり、特に好ましいコポリマーは６２〜７１％のエチレン含量及び８０，０００〜１００，０００の分子量を有するエチレン−プロピレンコポリマーである。
　コポリマーは、例えば、チーグラー型触媒を使用して当業界で知られている方法のいずれかにより調製し得る。ポリマーは実質的に無定形であるべきである。何となれば、高度に結晶性のポリマーは低温で燃料油に比較的不溶性であるからである。
　また、添加剤組成物は、気相浸透圧法により測定して、有利にはせいぜい７５００、有利には１，０００〜６，０００、好ましくは２，０００〜５，０００の数平均分子量を有する更に別のエチレン−α−オレフィンコポリマーを含んでいてもよい。適当なα−オレフィンは先に示されたとおりであり、またはスチレンであり、再度、プロピレンが好ましい。エチレン含量は６０〜７７モル％であることが有利であるが、エチレン−プロピレンコポリマーにつき、重量基準で８６モル％までのエチレンが有利に使用し得る。
　また、組成物は、特に、処理される燃料がワックス結晶化核形成剤として作用する高級アルカンを欠いている場合には、有利には鎖中に１８〜２２個の炭素原子を含む脂肪酸のポリ（エチレングリコール）エステルを含んでいてもよい。
　加えて、添加剤組成物及び燃料油組成物は、その他の目的、例えば、粒状物放出の低減または着色及び貯蔵中の沈降形成の抑制のための添加剤を含んでいてもよい。
　本発明の燃料油組成物は、本発明の添加剤、即ち、燃料の重量基準で、０．０００５％〜１％、有利には０．００１〜０．１％の合計比率の上記の成分（ａ）及び（ｂ）を含むことが有利である。
　下記の実施例は本発明を説明する。実施例中、全ての部数及び％は重量基準であり、また数平均分子量は、特にことわらない限り、ゲル透過クロマトグラフィーにより測定される。
例Ａ
　３５重量％の酢酸ビニルを含み、Ｍｎ３，０００、分枝度４ＣＨ３／１００ＣＨ２のエチレン−酢酸ビニルコポリマー１０ｋｇ（３．３３モル）を、冷却器を備えたフラスコに仕込み、窒素シール下に攪拌しながら６０℃に加熱する。ｎ−ブタノール１．５リットル中のナトリウムメトキシド２１６ｇ（１モル）、続いてｎ−ブタノール更に４リットルをそのポリマーに注意して添加する。その溶液は透明からオレンジ色に変化し、その温度は４６℃に低下する。次いでその混合物を９０℃に加熱し、着色は濃赤色に変化し、２時間にわたって攪拌しながらその温度に保つ。次いでその反応混合物を３７０ｍｍＨｇの圧力で１０４℃に加熱し、酢酸ブチル約４リットルを蒸留して除く。残っている粘稠なポリマーを、水１００リットル及びアセトン５リットルを含む酸性（ＨＣｌの３６重量％の溶液１５０ｍｌ）にされた溶媒に９０℃で注ぐ。その溶液を３時間攪拌し、固体をｐＨ６で一夜沈降させる。排出後、ポリマーを微細なメッシュ布で濾過し、７０℃で乾燥させる。
　得られるポリマー（Ｍｎ３３００、ＮＭＲにより測定して８５％加水分解されている）２０ｇをトルエン１００ｍｌとピリジン１０ｍｌの無水混合物に溶解する。トルエン１００ｍｌに溶解した塩化ラウロイル３０ｍｌを滴下して添加し、その反応混合物を室温で１時間攪拌する。得られる固体を濾別し、溶媒を減圧で除去して粘稠なポリマーを得る。更に１２０℃で減圧を乾燥して揮発物を除去して、Ｒ１が式−ＯＯＣＲ３（Ｒ３はｎ−ウンデシルを表す）の基を表すポリマー２１ｇを得る。収量２１ｇ、Ｍｎ５０００。
例Ｂ
　ケン化されたポリマー５０ｇを塩化ミリストイルでエステル化した以外は例Ａの第二パートを繰り返して、Ｒ１が−ＯＯＣＲ３（Ｒ３はｎ−トリデシルを表す）を表すポリマーを得た。収量４０ｇ、Ｍｎ５０００。
例Ｃ
　エステル化が塩化ヘキサノイルによるものであった以外は例Ａの第二パートを繰り返して、−ＯＯＣＲ３中、Ｒ３がｎ−ペンチルを表すポリマーＭｎ３７００を得た。
例Ｄ
　ナトリウムメトキシド１９．３ｇ及びｎ−ブタノール９０ｇを使用して、２９重量％の酢酸ビニルを含み、Ｍｎ３，３００、分枝度ＣＨ３／１００ＣＨ２：４のエチレン−酢酸ビニルコポリマー１００ｇをケン化して、例Ａの第一パートの操作を繰り返した。収量：７４ｇ、Ｍｎ３０００、９３％加水分解。
　得られるケン化ポリマー２０ｇを、トルエン１５０ｍｌ及びピリジン６ｍｌを含む無水溶媒に室温で溶解する。トルエン１００ｍｌ中の塩化ヘキサノイル１０ｍｌを滴下して添加し、その反応混合物を室温で５時間攪拌する。生成物の例Ａに記載されたようにして乾燥させ、同様のポリマー２０ｇを得る。
例Ｅ
　ケン化生成物を塩化ｎ−ヘプタノイルで再エステルした以外は、例Ｃの操作を繰り返した。
例Ｆ
　ケン化生成物を塩化ｎ−オクタノイルで再エステルした以外は、例Ｃの操作を繰り返した。
例Ｇ
　３リットルの攪拌オートクレーブに、シクロヘキサン６３６ｇ、酪酸ビニル１４８．５ｇ及び１２４℃で９７バール（９．７ＭＰａ）の圧力を得るのに充分なエチレンを仕込んだ。ｔ−ブチルペルオクトエート１８ｇをシクロヘキサン８５ｍｌに溶解し、酪酸ビニル更に３５１ｇ及び上記の圧力を維持するためのエチレンと共に７５分間にわたって計量して入れた。１０分間のソーク時間後に、反応器をキシレンでフラッシした。溶媒の蒸発後に、エチレン−酪酸ビニルコポリマー９９２ｇを回収した。酪酸ビニル含量３６％、Ｍｎ２４００。
　下記の燃料を下記の実施例に記載した試験に使用した。
　上記の表中のＣＦＰＰは、“Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ　ｏｆ　Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ”，５２（１９６６），１７３に記載されたようにして測定される。
実施例１〜４
　これらの実施例及び以下に番号を付した実施例において、上記の例Ａ〜Ｇに記載されたようにしてつくられたコポリマーを添加剤組成物中に使用した。その内の幾つかは上記の一種以上の燃料と混合してエチレン／酢酸ビニルまたはプロピオン酸ビニルコポリマーを含む。関係する燃料のＣＦＰＰの低下におけるコポリマーの混合物の効力を個々のコポリマー単独の効力と比較した。夫々の場合、効力を重量基準で重量につき測定した。下記の表は、種々の添加剤を示された濃度で使用した場合のＣＦＰＰ、及び添加剤を含まない同燃料のＣＦＰＰを示す。
　添加剤（ａ）：エチレン／酢酸ビニルコポリマー、酢酸ビニル２９％、Ｍｎ２，５００、分枝（ＣＨ３／１００ＣＨ２）４添加剤（ｂ）：例Ｃの生成物添加剤（ａ）＋（ｂ）：等しい重量の（ａ）及び（ｂ）
実施例５〜８
　これらの実施例において、種々の燃料のＣＦＰＰの低下を、添加剤を使用して比較した。添加剤（ａ）：エチレン／プロピオン酸ビニルコポリマー、プロピオン酸ビニル含量３８重量％、Ｍｎ５２００、ＣＨ３／１００ＣＨ２：４．７添加剤（ｂ）：例Ｃの生成物添加剤（ａ）＋（ｂ）：等しい重量の（ａ）及び（ｂ）
実施例９〜１３これらの実施例において、異なる鎖長の酸により再エステル化された例Ａのケン化エチレン／酢酸ビニルコポリマーを単独で使用し、また実施例１〜４で成分（ａ）として使用した通常のコポリマーと１：１に混合して使用した。燃料番号１０、ＣＦＰＰ＋３を使用し、処理比率は５００ｐｐｍであった。
実施例１４〜１６
　実施例９〜１３の操作を、１００ｐｐｍの処理比率で燃料番号８、ＣＦＰＰ−４℃につき繰り返した。
実施例１７〜２１
　これらの実施例において、例Ｂの生成物を種々の処理比率で種々の燃料中で単独で使用し、また実施例１〜４で成分（ａ）として使用した通常のコポリマーと１：１に混合して使用した。
実施例２２
　この実施例において、例Ｇの生成物であるエチレン−酢酸ビニルコポリマーを燃料１０、ＣＦＰＰ＋３℃中で５００ｐｐｍの全処理比率で単独で使用し、また実施例１〜４で成分（ａ）として使用した添加剤（ａ）と１：１に混合して使用した。添加剤（ａ）単独で使用するＣＦＰＰは−１４℃であり、エチレン−酪酸ビニルコポリマー単独を使用すると、それは−１０℃であり、また１：１混合物は−１６℃のＣＦＰＰを与えた。
実施例２３及び２４
　添加剤（ａ）として実施例５に使用したエチレン／プロピオン酸ビニルコポリマーをこれらの実施例において単独で使用し、また実施例２３では成分（ａ）としてのエチレン−酢酸ビニルコポリマー、２９％の酢酸ビニル、Ｍｎ３３００と１：１に混合して使用し、また実施例２４では成分（ａ）としての例Ｇの生成物と１：１に混合して使用した。
実施例２５
　例Ｄの生成物（ポリマー（ａ））及び例Ｃの生成物（ポリマー（ｂ））を２００ｐｐｍの処理比率で、また２００ｐｐｍの全処理比率で等しい比率で、燃料の３種の試料に別々に添加剤する。
　結果は、エステルの鎖長が同じである場合でさえも、２種の異なるポリマーの混合物が使用される場合に得られた改良を明らかに示す。
実施例２６　実施例１でポリマー（ａ）として使用したエチレン−酢酸ビニルコポリマーを、燃料中で２００ｐｐｍの処理比率、または全処理比率で、ポリマー（ｂ）としての例Ｃの生成物と共に、この実施例でポリマー（ａ）としてまた使用した。
実施例２７〜３８
　これらの実施例において、下記の表示を使用した。
物質表示例Ｃの生成物Ｃ例Ｄの生成物Ｄ実施例１で成分（ａ）として使用したコポリマー１夫々、１３．５％のＶＡ、Ｍｎ５０００、及び２９％のＶＡ、Ｍｎ３３００の１４％のＥＶＡコポリマーと８６％のＥＶＡコポリマーの混合物２個々の表示物質及び夫々のブレンド中で等しい比率のこれらのブレンドを種々の処理比率で種々の燃料中に使用した。表示物質のブレンドは、いずれの物質単独よりも低いＣＦＰＰを与えた。