【事件の表示】
　特許第３１５１１２４号「相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂および導電性のカーボンブラックを含む熱可塑性組成物」の請求項１ないし１０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１５１１２４号の請求項１ないし１０に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］手続の経緯
　本件特許第３１５１１２４号の発明は、平成７年５月２６日（優先権１９９４年６月１日、ドイツ）に特許出願され、平成１３年１月１９日にその特許の設定登録がなされたものであり、その後、旭化成株式会社と小林陽信より特許異議の申立がなされ、取消理由通知がなされ、平成１４年１１月７日付けで特許異議意見書とともに訂正請求書が提出され、平成１４年１１月１２日付けで特許権者から、そして、平成１４年１２月６日付けで特許異議申立人の旭化成株式会社から、それぞれ上申書が提出されたものである。
［２］訂正の適否についての判断
［訂正の内容］
　訂正請求書による訂正事項は次のとおりである。
　訂正事項ａ：特許請求の範囲の請求項１
「（ａ）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂、および（ｂ）（ａ）の１００重量部に付き１〜７重量部の導電性カーボンブラックを含み、アイゾットノッチ付き衝撃強さが１５ｋＪ／ｍ２より大きく（ＩＳＯ　１８０／ＩＡに従って測定）、体積抵抗率が１０6 オーム・ｃｍ未満である（ダンベルバーとしてＩＳＯ　２９４に記載されているようにして成形した試験片の両端を折り取って長さ約７０ｍｍとし、両端の被断面に銀塗料を塗布し、抵抗率を電気マルチメーターによって銀塗布面間で測定することによりＩＳＯ　３１６７に従って多目的試験片タイプＡの狭い平行部分で測定）熱可塑性組成物。」を、
「（ａ）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂、および（ｂ）（ａ）の１００重量部に付き１〜７重量部の導電性カーボンプラックを含み、アイゾットノッチ付き衝撃強さが１５ｋＪ／ｍ２より大きく（ＩＳＯ　１８０／ＩＡに従って測定）、体積抵抗率が１０６ オーム・ｃｍ未満である〔ダンベルバーとしてＩＳＯ　２９４に記載されているようにして成形した試験片の両端を折り取って長さ約７０ｍｍとし、両端の破断面に銀塗料を塗布し、抵抗率を電気マルチメーターによって銀塗布面間で測定することによりＩＳＯ　３１６７に従って多目的試験片タイプＡの狭い平行部分で測定）熱可塑性組成物であって、導電性カーボンブラック（ｂ）が相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂（ａ）に添加されたものである、熱可塑性組成物。」と訂正する。
［訂正の適否］
　上記訂正事項ａは、請求項１に記載され「（ａ）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂、および（ｂ）（ａ）の１００重量部に付き１〜７重量部の導電性カーボンブラックを含み、・・・熱可塑性組成物。」について、さらに「導電性カーボンブラック（ｂ）が相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂（ａ）に添加されたものである」との構成を付加して限定しようとするものである。
　この訂正は、本件特許明細書の発明の詳細な説明の段落【０００７】〜【０００８】の「このたび、相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂組成物において、このような組成物の特定の製法に従えば低めの導電性カーボンブラック濃度で所望の抵抗率の値を得ることが可能であるということが判明した。この特定の方法によると、良好な衝撃強さ、良好な流動性および良好な（低い）抵抗率値という独特の組み合わせの性質を有する新規な組成物が得られる。…本発明の熱可塑性組成物を製造するための本発明の新規な方法は少なくとも次の２つの工程をこの順に含む。（１）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂を製造する工程。（２）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂に導電性カーボンブラックを配合する工程。」との記載、及び段落【００４６】〜【００４９】の本件特許発明の実施例の記載、特に「表Ｂから分かるように、本発明（第四の実験）の組成物の衝撃強さは、第三の実験（比較）のカーボンブラックを含む組成物の衝撃強さより良好である。
　本発明の組成物ではバッチ毎の体積抵抗率のばらつきが第三の実験の組成物で見られた値と比較してずっと小さい（ほとんど無視できる）。第四の実験で溶融粘度は適度な値であり、第三の実験の値よりはずっと良好である。・・・さらに注目すべきことに、（本発明の）方法によると、比較例の導電性カーボンブラックの３．５重量％より少ない３．０重量％という濃度の導電性カーボンブラックの３．５重量％より少ない３．０重量％という濃度の導電性カーボンブラックで、より低い体積抵抗率を有する製品が得られる。第三の実験は第四の実験の条件とは少しだけ違う条件で行なった。第三の実験では相溶化されたポリフェニレンエーテル-ポリアミドブレンドの製造が完了する前にカーボンブラックを添加したが、第四の実験ではこのブレンドの製造後に添加した。この小さな差の結果、上記のように得られたブレンドの性質が異なっていたのである。」との記載に基づくものである。
　したがって、上記訂正事項ａは、特許請求の範囲の滅縮を目的とするものであり、また願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成六年法律第百十六号。）附則第六条第一項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する特許法第１２６条第１項ただし書き、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
［３］特許異議の申立についての判断
（訂正後の本件特許発明）
　訂正後の請求項１〜１０に係る本件特許発明（以下、「訂正後の本件発明１〜１０」という。）
は、訂正明細書の請求項１〜１０に記載された次のとおりのものと認める。
「【請求項１】（ａ）相溶化されたポリフェニレンエーデル‐ポリアミドベース樹脂、および（ｂ）（ａ）の１００重量部に付き１〜７重量部の導電性カーボンブラックを含み、アイゾットノッチ付き衝撃強さが１５ｋＪ／ｍ２より大きく（ＩＳＯ　１８０／１Ａに従って測定）、体積抵抗率が１０6 オーム・ｃｍ未満である（ダンベルバーとしてＩＳＯ　２９４に記載されているようにして成形した試験片の両端を折り取って長さ約７０ｍｍとし、両端の破断面に銀塗料を塗布し、抵抗率を電気マルチメーターによって銀塗布面間で測定することによりＩＳＯ　３１６７に従って多目的試験片タイプＡの狭い平行部分で測定）熱可塑性組成物であって、導電性カーボンブラック（ｂ）が相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂（ａ）に添加されたものである、熱可塑性組成物。
【請求項２】ＩＳＯ　１１３３に従って１５００／秒、２８２℃で測定した溶融粘度が２６０Ｐａ．未満である、請求項１記載の組成物。
【請求項３】　相溶化されたベース樹脂（ａ）が、ポリフェニレンエーテル樹脂（ａ１）およびポリアミド樹脂（ａ２）の合計重量を基準にして１０〜９０重量％の（ａ１）および９０〜１０重量％の（ａ２）からなる、請求項１記載の組成物。
【請求項４】無水マレイン酸、フマル酸、クエン酸、リンゴ酸、ならびに、ポリフェニレンエーテルとトリメリト酸無水物酸塩化物との反応生成物およびポリフェニレンエーテルと無水マレイン酸またはフマル酸との反応生成物より成る群の中から選択される相溶化剤を含む、請求項１記載の組成物。
【請求項５】衝撃強さを改良する試薬を含む、請求項１記載の組成物。
【請求項６】強化用繊維、安定剤、染料、顔料、ポリオレフィンまたは滑剤のいずれかを添加剤として含む、請求項１記載の組成物。
【請求項７】（ａ）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドべース樹脂および（ｂ）（ａ）の１００重量部に付き１〜７重量部の導電性カーボンブラックを含む熱可塑性組成物の製造方法であって、
（１）相溶化されたポリフェニレンエーテル-ポリアミドベース樹脂を製造する工程と、
（２）相溶化されたポリフェニレンエーテル-ポリアミドベース樹脂に導電性カーボンブラックを配合する工程と、をこの順に含む方法。
【請求項８】ポリフェニレンエーテル-ポリアミドベース樹脂を少なくとも３００℃の高温溶融状態にした後このベース樹脂中に導電性カーボンブラックを配合する、請求項７記載の方法。
【請求項９】１０重量％より多くのカーボンブラックを含むポリアミド-カーボンブラックマスターバッチの形態のカーボンブラックをポリフェニレンエーテル-ポリアミドベース樹脂に配合する、請求項７記載の方法。
【請求項１０】第一の混和工程で相溶化されたポリフェニレンエーテル-ポリアミドベース樹脂を混和し、得られたベース樹脂を第二の混和工程で導電性カーボンブラックと共に混和する、請求項７記載の方法。」
（特許異議申立の理由の概要）
［理由１］
　訂正前の本件請求項１〜６に係る発明は、その出願前日本国内において頒布された下記刊行物１または刊行物２に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反して特許されたものである。
［理由２］
　訂正前の本件請求項１〜６に係る発明は、その出願前日本国内において頒布された下記刊行物１または刊行物２に記載された発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術分野における通常の知識を有する者が容易に発明することができたものであり、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。
［理由３］
　訂正前の本件請求項１〜１０に係る発明は、その出願前日本国内又は外国において頒布された下記刊行物１〜５に記載された発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術分野における通常の知識を有する者が容易に発明することができたものであり、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。
［理由４］
　訂正前の本件特許明細書の記載は不明確であるから、その特許は許法第３６条に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
　　　　　　　　　　　記
刊行物１：特開平２−２０１８１１号公報（特許異議申立人、小林　陽信の甲第１号証、特許異議申立人、旭化成株式会社の甲第１号証）
刊行物２：特開平４−３００９５６号公報（特許異議申立人、小林　陽信の甲第２号証）
刊行物３：特開昭６１−６９８６４号公報（特許異議申立人、旭化成株式会社の甲第２号証）
刊行物４：米国特許第５１４３６５０号明細書 （特許異議申立人、旭化成株式会社の甲第３号証）
刊行物５：特開平６−９３１７７号公報（特許異議申立人、旭化成株式会社の甲第４号証）
実験成績証明書６：実験成績証明書ー１（旭化成化学株式会社、コンパウンド開発センター、コンパウンド技術部三好　貴章、橋本　一彦、平成１３年７月１９日作成）（特許異議申立人、旭化成株式会社の甲第５号証）
実験成績証明書７：実験成績証明書ー２（旭化成化学株式会社、コンパウンド開発センター、コンパウンド技術部三好　貴章、橋本　一彦、平成１３年７月２６日作成）（特許異議申立人、旭化成株式会社の甲第６号証）
（刊行物等の記載事項） 
刊行物１：
「ポリフエニレンエーテル、ポリアミド及びカーボンブラックを含む導電性樹脂混合物において、カーボンブラックが主にポリアミド相中に含有されることを特徴とする導電性樹脂混合物。」（請求項１）
「本発明において好ましくは、ポリフエニレンエーテルの量は５〜８０重量部、特に３０〜７０重量部、ポリアミドの量は９５〜２０重量部、特に７０〜３０重量部である。この量範囲から成る成形品中では、ポリフエニレンエーテルは小さな粒子相としてポリアミドマトリックス相中に分散している。」（第３頁右上欄９〜１４行目）
「両樹脂間の相溶性を改善するために、公知の相溶化剤たとえばクエン酸、リンゴ酸等のようなポリカルボン酸及びその誘導体、無水マレイン酸のような分子内に（ａ）二重結合又は三重結合及び（ｂ）カルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、力ルボン酸エステル基又は工ポキシ基を有する化合物、無水トリメリット酸クロライド等を挙げることができる。これらの相溶化剤は１種又は２種以上の組み合わせにおいて、場合によってはパーオキサイドと共に使用することができる。該相溶化剤は、本発明の樹脂組成物中に０．０１〜１０重量部の量で使用することが好ましい。」（第３頁右上欄１４行目〜左下欄６行目）
「ポリフェニレンエーテルとポリアミドを相溶化する方法としては、単に相溶化剤を添加混合する方法あるいは予じめポリフエニレンエーテルをクエン酸、無水マレイン酸等と反応させて変性した後にポリアミドと混練する方法等のいずれの方法を使用することもできる。なお無水トリメリット酸クロライドを用いてポリフエニレンエーテルを変性する場合には、塩素受容体、例えば金属酸化物を添加することが好ましい。」（第３頁左下欄７〜１５行目）
「導電性カーボンブラックの量は好ましくは、ポリフエニレンエーテル及びポリアミドの合計１００重量部に対して１〜２０重量部、特に２〜１０重量部である。」（第３頁右下欄１〜４行目）
「本発明において樹脂混合物は、更に慣用の添加物を含むことができる。特に耐衝撃性の向上のためにゴム状重合体をポリフエニレンエーテル及びポリアミドの合計１００重量部に対して好ましくは２０重量部以下の量で含むことができる。ゴム状重合体としては、スチレン−エチレン−ブタジエン−スチレンプロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンプロック共重合体、スチレンーイソプレン−スチレンブロック共重合体、スチレン−エチレン−プロピレンブロック共重合体、スチレン−ブタジエンブロック共重合体を挙げることができる。これらのゴム状重合体は水素化、部分水素化あるいは無水マレイン酸等により酸変性されたものであることができる。耐熱老化性を考慮した場合、水素化されたものであることが好ましい。」（第３頁右下欄５行目〜最下行）
「さらに本発明の樹脂組成物にはその物性を損なわない限りにおいて樹脂の混合時、成形時に他の添加剤、たとえば顔料、染料、補強剤、充填剤、耐熱剤、酸化劣化防止剤、耐候剤、滑剤、離型剤、結晶核剤、可塑剤、難燃剤、流動性改良剤、帯電防止剤などを添加することができる。」（第４頁左下欄３〜８行目）
「ゴム状重合体としてＳＥＢＳ（商標、クレイトンＧ１６５１、シェル化学株式会社）を用いた。」（４頁右下欄１３行目の実施例欄）
刊行物２：
「ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂および／または変性ポリフエニレンエーテル樹脂２〜９５重量％、
　ｂ）ポリアミド樹脂９８〜５重量％、
　Ｃ）上記 ａ）＋ｂ）１００重量部に対しカーボンブラック２〜２００重量部、　
　ｄ）上記 ａ）＋ｂ）１００重量部に対し、相溶性改良剤０〜５０重量部、
　ｅ）上記 ａ）＋ｂ）１００重量部に対し、ゴム様物質０〜１００重量部、および
　ｆ）上記ａ）＋ｂ）１００重量部に対し、無機フィラー０〜１５０重量部からなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物」（請求項１）
「成分ｄ）相溶性改良剤が、Ａ）分子内に、ア）炭素−炭素二重結合または、炭素−炭素三重結合および、イ）カルボキシル基、酸無水物基、アミノ基、酸アミド基、イミド基、工ポキシ基、力ルボン酸工ステル基、イソシアネート基、メチロール基、オキサゾリン環を有する基、もしくは水酸基を同時に有する化合物、・・・である請求項１記載の樹脂組成物。」（請求項２）
「本発明の熱可塑性樹脂組成物は、上記ａ）〜ｆ）成分を公知の方法で配合し、溶融混練して得られるがその際の配合混練順序は任意であり、任意の成分の組合せを別々に混練したのち残りの成分を配合して混練してもよいし、一つの押し出し機において複数のフィード口をもうけシリンダーに沿って一種以上の任意の成分を順次フィードしてもよい。」（段落［００３１］）
「本発明における成分ｅ）ゴム様物質は室温で弾性体である天然及び合成の重合体材料をいう。具体的には、エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−非共役ジエンゴム、エチレン−ブテンゴム、ポリブタジエン、スチレンーブタジエンブロック共重合ゴム、スチレン−ブタジエン共重合ゴム、部分水添スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合ゴム、スチレン−イソプレンブロック共重合ゴム、部分水添スチレン−イソプレンブロック共重合ゴム、ポリウレタンゴム、スチレングラフト−エチレン−プロピレン−非共役ジエンゴム、スチレン−グラフト−エチレン−プロピレンゴム、スチレン／アクリロニトリルグラフト−エチレン−プロピレン−非共役ジエンゴム、スチレン／アクリロニトリルグラフト−エチレン−プロピレンゴム等、あるいはこれらの混合物が用いられる。また、他の酸もしくはエポキシなどをふくむ官能性単量体により変性した変性ゴムを用いてもよい。」（段落［００２５］） 
　実施例１〜１０の方法では「あらかじめポリフエニレンエーテルと無水マレイン酸を・・・溶融混練して変性したＰＰＥＩまたはＰＰＥパウダーおよび無水マレイン酸とナイロン１およびＳＢＳゴムを同じ割合で配合しさらに・・・各種カーボンブラックを所定の割合で配合した後溶融混練した」（段落［００４２］）
刊行物３：
「発明が解決しようとする問題点：従って、良好な機械的性質、殊に高い衝撃強さを示す、良好な導電性及び表面の迅速な放電を有するポリアミド成形材料を使用するという工業的課題が課せられた。」（２頁左下欄３〜７行）
「本発明による成形材料の製造方法は、一軸もしくは二軸押出機又はスクリューニーダーのような充填した熱可塑性樹脂を製造するのに公知の当該装置で行われる。この場合には、一般に２５０℃〜３１０℃の温度で溶融するポリアミドグラニュールから出発する。・・・。導電性カーボンブラックは、混合物の残りの成分が既に均一溶融液として存在するような押出機の位置で添加するのが好ましい。１つの好ましい方法は、第１の過程で導電性カーボンブラックを除く全部の混合成分を均一に押出機上で混合し、押出し、かつ造粒し、引続きこうして得られるグラニュールを第２の過程で再び溶融し、かつ導電性カーボンブラックを混合することにある。この方法は、カーボンブラックの濃度を特に正確に調節することができかつ全成分を特に均一に混合することができる。」（４頁右下欄４行〜５頁左上欄３行）
刊行物４：
「伝導性に影響する重要な因子は、カーボンブラックの粒径、粒子構造及び揮発分量である。」ことおよび「強いミキシングを行うとカーボンブラックが過剰に分散してしまい、伝導性発現に有効な構造が破壊されてしまうので避けるのが好ましい」ことが記載されている。（６段落６〜４６行）
「アクゾ製のケチェンプラックＥＣ６００ＪＤを含む各種導電性カーボンブラックが好ましいカーボンブラック」が記載されている。（７段落２２〜４６行）
刊行物５：
「次のＡ）〜Ｆ）の各成分からなり、その表面抵抗率が約１０10オーム以下であることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。Ａ）ポリフェニレンエーテル系樹脂、Ｂ）必要によりスチレン系樹脂、Ｃ）必要により衝撃強度改良に有効量の衝撃強度改良重合体の１種以上、Ｄ）Ａ）ポリフェニレンエーテル系樹脂、Ｂ）スチレン系樹脂およびＣ）衝撃強度改良重合体の合計１００重量部当り、約５〜約２０重量部の夕ルク、マイカおよびワラストナイトからなる群から選ばれた少なくとも１種の無機充填剤、Ｅ）Ａ）ポリフェニレンエーテル系樹脂、Ｂ）スチレン系樹脂およびＣ）衝撃強度改良重合体の合計１００重量部当り、約５〜約４０重量部のカーボンブラック、Ｆ）必要により、可塑化に有効量の可塑剤の１種以上。」（特許請求の範囲）
「ＥＭＩシールド性、導電性を有する熱可塑性樹脂の製造に際し、導電性材料が低含有量で必要な水準を充足させるのが好ましい。」（段落【００１３】）
実験成績証明書６：
　実験成績証明書６では、刊行物１の３頁右下欄５行〜２０行に記載の「本発明において樹脂混合物は、更に慣用の添加剤を含むことができる。特に耐衝撃性の向上のためにゴム状重合体をポリフェニレンエーテル及びポリアミドの合計１００重量部に対して好ましくは２０重量部以下の量で含むことができる。ゴム状重合体としてはスチレン−エチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、…を挙げることができる。これらのゴム状重合体は水素化、部分水素化あるいは無水マレイン酸等により酸変性されたものであることができる。…」に基づき、また４頁右下欄「実施例」の欄８〜９行の記載に基づき刊行物１の表１の実施例の樹脂配合処方中のポリスチレンに代えて、水素化スチレン−エチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体［刊行物１の実施例（４頁右下欄１３〜１４行）に商品名のみ開示された「クレイトンＧ１６５１」］を約１２重量部含ませて樹脂混合物を得た。ここで測定に当って、本件特許明細書に記載のない測定電圧については、当業者の常識に従い実験成績証明書６の表３に記載した条件、即ち、常識範囲の３つの電圧（１．５Ｖ、２５０Ｖ、５００Ｖ）にて行った。そして、体積抵抗率とアイゾッド衝撃強さを測定した。
実験成績証明書７：
　本件特許明細書の記載内容に従って、組成物を調製し、その体積固有抵抗を電圧を変えて（１．５Ｖ、２５０Ｖ、５００Ｖ）測定した。
（判断）
［理由１］［理由２］［理由３］について
　訂正後の本件発明１と、刊行物１に記載された発明とは、ポリフェニレンエーテルとポリアミドと導電性カーボンブラックからなる組成物である点で一致しているが、訂正後の本件発明１では、導電性カーボンブラック（ｂ）が相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂（ａ）に添加されたもの（以下、「特定の構成」という。）であるのに対し、刊行物１に記載された発明は、カーボンブラックが主にポリアミド相中に含有されるもので、予めカーボンブラックをポリアミド中へ均一分散させた後、これとポリフェニレンエーテルとを混合する点で、また、訂正後の本件発明１では、アイゾットノッチ付き衝撃強さと体積抵抗率を限定しているのに対し、刊行物１に記載された発明ではそのような限定は記載されていない点で相違するものと認める。
　また、訂正後の本件発明１と、刊行物２に記載された発明とは、ポリフェニレンエーテルとポリアミドと導電性カーボンブラックからなる組成物である点で一致しているが、訂正後の本件発明１では、「特定の構成」であるのに対し、刊行物２に記載された発明は、各成分を公知の方法で配合する旨が記載され、具体的な実施例では、無水マレイン酸変性ポリフェニレンエーテル又はポリフェニレンエーテルパウダーとナイロン１およびＳＢＳゴムを配合し、さらにカーボンブラックを配合した後溶融混練した点で、また、訂正後の本件発明１では、アイゾットノッチ付き衝撃強さと体積抵抗率を限定しているのに対し、刊行物２に記載された発明ではそのような限定は記載されていない点で相違するものと認める。
　ところで、訂正後の本件発明１は、訂正後の本件明細書の記載、特に、実施例と比較例からみて、訂正後の本件発明１の如くの「特定の構成」によりアイゾットノッチ付き衝撃強さと体積抵抗率も限定されたものが得られるものであり、上記「特定の構成」の有無は格別の相違点といえるものである。
　さらに、刊行物３には、ポリアミドと導電性カーボンブラックからなる組成物が、刊行物４には、ポリ塩化ビニルと導電性カーボンブラックからなる組成物が、刊行物５には、ポリフェニレンエーテルと導電性カーボンブラックからなる組成物が記載されているだけで、訂正後の本件発明１の組成であるポリフェニレンエーテルとポリアミドと導電性カーボンブラックからなる組成物は記載されておらず、ましてや、上記「特定の構成」の記載も示唆する記載もないし、また、上記「特定の構成」が当業者が容易になし得たとする根拠もない。
　さらに、実験証明書６は、刊行物１に記載された発明の実施例についての測定値、実験証明書７は、体積抵抗率の測定方法に関するものにすぎず、上記「特定の構成」を示唆するものではない。
　尚、特許異議申立人旭化成株式会社は、平成１４年１１月１２日付けの上申書で、刊行物５の段落【００１３】、実施例３に、又、刊行物３の２頁左下欄３〜７行、右下欄４〜１０行、４頁右下欄４行〜５頁左上欄３行に、「特定の構成」を示唆する記載がある旨の主張をしている。
　しかしながら、刊行物５は、ポリフェニレンエーテルとオレフィン重合体の系についてであり、刊行物３は、ポリアミドの系であり、訂正後の本発明１の、ポリフェニレンエーテルとポリアミドの系に直ちに適用できるものでもなく、しかも、訂正後の本発明１のごとく、導電性カーボンブラック（ｂ）が相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂（ａ）に添加されるという「特定の構成」とすることによる、効果を予測させる記載もないことから、この主張は採用できない。
　そして、訂正後の本件発明１は、上記「特定の構成」を含む構成により、訂正後の本件明細書の記載のとおりの効果を奏するものである。
　したがって、実験証明書６及び実験証明書７の記載事項を参酌しても、訂正後の本件発明１が刊行物１又は刊行物２に記載された発明とはいえず、また、刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものとはいえない。  
　また、訂正後の本件発明２〜６は、訂正後の本件発明１をより限定した発明であるから、訂正後の本件発明１と同様の理由により、刊行物１又は刊行物２に記載された発明とはいえず、また、刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものとはいえない。
　また、訂正後の本件発明７は、訂正後の本件発明１の組成物を製造する方法の発明であり、上記「特定の構成」を必須要件とするものであるから、訂正後の本件発明１と同様の理由により、刊行物１又は刊行物２に記載された発明とはいえず、また、刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものとはいえない。
　また、訂正後の本件発明８〜１０は、訂正後の本件発明７をより限定した発明であるから、訂正後の本件発明７と同様の理由により、刊行物１又は刊行物２に記載された発明とはいえず、また、刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものとはいえない。  
［理由４］について
　特許異議申立人旭化成株式会社は、「訂正前の本件請求項１に係る構成要件である「体積抵抗率が１０６オーム・ｃｍ未満」には、測定時に加える電圧に関する記載が全くないため、甲第６号証（実験成績証明書７）の実験の通り、同じ樹脂組成物でも電圧条件によって値が異なることとなるように、発明の明確性に欠ける。」旨（主張１）、また、特許異議申立人小林陽信は、「訂正前の本件請求項１に係る構成要件である「アイゾットノッチ付き衝撃強さが１５ｋＪ／ｍ２より大きく」かつ「体積抵抗率が１０６オーム・ｃｍ未満」を達成するために必要な技術的事項が、発明の詳細な説明に示されていない、甲第２号証（刊行物２）の実施例１〜１０でも上記特性値はまちまちであるように、本件実験４と同様の手順で混練するのみでは不十分で、他の要件を実験により定めなくてはならず、当業者が実施可能な程度に明確かつ十分に記載されていない。」旨（主張２）の記載不備を主張している。
　（主張１）について、特許異議申立人旭化成株式会社は、実験証明書７を提出し、さらに平成１４年１２月６日付けの上申書において、参考資料１，参考資料２を提出して、記載不備を主張している。
　しかしながら、体積抵抗率は物質固有の数値であり、特別の事由が無い限り通常電圧条件等で大幅な変動をするものでないことは、技術常識であり、参考資料１のトンネル効果という特殊なケースをもって記載不備にあたるとまではいえないものである。
　尚、そのことは特許異議申立人旭化成株式会社自身が出願した明細書の体積抵抗率に関する記載からもいえるものである。
　したがって、（主張１）は採用できない。
　次に、（主張２）について、訂正後の本件明細書において、発明の詳細な説明、実施例等で訂正後の発明のものを製造するための主要な技術的手段は記載されており、訂正後の発明とは別異の甲第２号証（刊行物２）の実施例の結果を本発明に直接あてはめることはできず、特に本件発明を実施できないとする根拠もない。
　したがって、（主張２）も採用できない。
［４］結び
　したがって、特許異議申立人の主張および挙証によっては、本件の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年５月２７日（２００３．５．２７）
【訂正の要旨】
訂正事項
ａ．特許第３１５１１２４号の特許請求の範囲において、請求項１に記載の
「（ａ）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂、および（ｂ）（ａ）の１００重量部に付き１〜７重量部の導電性カーボンブラックを含み、アイゾットノッチ付き衝撃強さが１５ｋＪ／ｍ２より大きく（ＩＳＯ　１８０／１Ａに従って測定）、体積抵抗率が１０６オーム・ｃｍ未満である（ダンベルバーとしてＩＳＯ　２９４に記載されているようにして成形した試験片の両端を折り取って長さ約７０ｍｍとし、両端の破断面に銀塗料を塗布し、抵抗率を電気マルチメーターによって銀塗布面間で測定することによりＩＳＯ　３１６７に従って多目的試験片タイプＡの狭い平行部分で測定）熱可塑性組成物。」を、特許請求の範囲の減縮を目的として、
「（ａ）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂、および（ｂ）（ａ）の１００重量部に付き１〜７重量部の導電性カーボンブラックを含み、アイゾットノッチ付き衝撃強さが１５ｋＪ／ｍ２より大きく（ＩＳＯ　１８０／１Ａに従って測定）、体積抵抗率が１０６オーム・ｃｍ未満である（ダンベルバーとしてＩＳＯ　２９４に記載されているようにして成形した試験片の両端を折り取って長さ約７０ｍｍとし、両端の破断面に銀塗料を塗布し、抵抗率を電気マルチメーターによって銀塗布面間で測定することによりＩＳＯ　３１６７に従って多目的試験片タイプＡの狭い平行部分で測定）熱可塑性組成物であって、導電性カーボンブラック（ｂ）が相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂（ａ）に添加されたものである、熱可塑性組成物。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂および導電性のカーボンブラックを含む熱可塑性組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　（ａ）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂、および（ｂ）（ａ）の１００重量部に付き１〜７重量部の導電性カーボンブラックを含み、アイゾットノッチ付き衝撃強さが１５ｋＪ／ｍ２より大きく（ＩＳＯ　１８０／１Ａに従って測定）、体積抵抗率が１０６オーム・ｃｍ未満である（ダンベルバーとしてＩＳＯ　２９４に記載されているようにして成形した試験片の両端を折り取って長さ約７０ｍｍとし、両端の破断面に銀塗料を塗布し、抵抗率を電気マルチメーターによって銀塗布面間で測定することによりＩＳＯ　３１６７に従って多目的試験片タイプＡの狭い平行部分で測定）熱可塑性組成物であって、導電性カーボンブラック（ｂ）が相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂（ａ）に添加されたものである、熱可塑性組成物。
　【請求項２】　ＩＳＯ　１１３３に従って１５００／秒、２８２℃で測定した溶融粘度が２６０Ｐａ．未満である、請求項１記載の組成物。
　【請求項３】　相溶化されたベース樹脂（ａ）が、ポリフェニレンエーテル樹脂（ａ１）およびポリアミド樹脂（ａ２）の合計重量を基準にして１０〜９０重量％の（ａ１）および９０〜１０重量％の（ａ２）からなる、請求項１記載の組成物。
　【請求項４】　無水マレイン酸、フマル酸、クエン酸、リンゴ酸、ならびに、ポリフェニレンエーテルとトリメリト酸無水物酸塩化物との反応生成物およびポリフェニレンエーテルと無水マレイン酸またはフマル酸との反応生成物より成る群の中から選択される相溶化剤を含む、請求項１記載の組成物。
　【請求項５】　衝撃強さを改良する試薬を含む、請求項１記載の組成物。
　【請求項６】　強化用繊維、安定剤、染料、顔料、ポリオレフィンまたは滑剤のいずれかを添加剤として含む、請求項１記載の組成物。
　【請求項７】　（ａ）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂および（ｂ）（ａ）の１００重量部に付き１〜７重量部の導電性カーボンブラックを含む熱可塑性組成物の製造方法であって、
（１）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂を製造する工程と、
（２）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂に導電性カーボンブラックを配合する工程と
をこの順に含む方法。
　【請求項８】　ポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂を少なくとも３００℃の高温溶融状態にした後このベース樹脂中に導電性カーボンブラックを配合する、請求項７記載の方法。
　【請求項９】　１０重量％より多くのカーボンブラックを含むポリアミド‐カーボンブラックマスターバッチの形態のカーボンブラックをポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂に配合する、請求項７記載の方法。
　【請求項１０】　第一の混和工程で相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂を混和し、得られたベース樹脂を第二の混和工程で導電性カーボンブラックと共に混和する、請求項７記載の方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、（ａ）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂、および（ｂ）（ａ）の１００重量部に付き１〜７重量部の導電性カーボンブラックを含み、アイゾットノッチ付き衝撃強さが１５ｋＪ／ｍ２より大きく（ＩＳＯ　１８０／１Ａに従って測定）、体積抵抗率が１０６オーム・ｃｍ未満である（ダンベルバーとしてＩＳＯ　２９４に記載されているようにして成形した試験片の両端を折り取って長さ約７０ｍｍとし、両端の破断面に銀塗料を塗布し、抵抗率を電気マルチメーターによって銀塗布面間で測定することによりＩＳ０　３１６７に従って多目的試験片タイプＡの狭い平行部分で測定）熱可塑性組成物に係る。
　【０００２】
　さらに特定すると、本発明の組成物は体積抵抗率が５×１０５オーム・ｃｍ未満、最も好ましくは５×１０３〜５×１０５オーム・ｃｍである。導電性カーボンブラックの濃度は２〜５重量部が好ましい。
　本発明の熱可塑性組成物はさらに別の添加剤を含んでいてもよい。
　また本発明は、本発明の組成物から形成された物品にも係る。
　【０００３】
　さらに本発明は、本発明の熱可塑性組成物の製造方法、物体に静電塗装する方法、およびそのようにして得られる静電塗装された物体に係る。
　【０００４】
　【従来の技術】
　導電性のカーボンブラックを熱可塑性組成物に配合することは広く知られている。導電性カーボンブラックを添加して、熱可塑性組成物から作成された物体に帯電防止性、さらには導電性を付与することができる。通常これらの添加はそのような物体の表面抵抗率を変化させるだけである。
　【０００５】
　特開平４−１６５９３９号には、熱可塑性樹脂（ポリフェニレンエーテルであることもできる）１００部に対してポリアミド０．０１〜５部と導電性カーボンブラック０．１〜３０部とを添加したブレンドが記載されている。これらのブレンドはアイゾット衝撃強さが４．０ｋｇ．ｃｍ／ｃｍであり、ＳＯ２発生率が低い。
　【０００６】
　通常、熱可塑性組成物に導電性カーボンブラックを配合すると強度、特に衝撃強さのような機械的特性が低下する。所望の表面抵抗率を得るために必要となることがあるように導電性カーボンブラックの含量を増やすと、機械的特性は通常さらに悪化する。
　【０００７】
　【発明の概要】
　このたび、相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂組成物において、このような組成物の特定の製法に従えば低めの導電性カーボンブラック濃度で所望の抵抗率の値を得ることが可能であるということが判明した。この特定の方法によると、良好な衝撃強さ、良好な流動性および良好な（低い）抵抗率値という独特の組み合わせの性質を有する新規な組成物が得られる。
　【０００８】
　本発明の熱可塑性組成物を製造するための本発明の新規な方法は少なくとも次の２つの工程をこの順に含む。
（１）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂を製造する工程。
（２）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂に導電性カーボンブラックを配合する工程。
　【０００９】
　本発明のこの方法により、本発明の組成物を得ることが可能になる。さらに、本方法の利点は、より一定した生産法を得ることが可能なこと、すなわち、製造された組成物の性質、特に体積抵抗率は、すべての加工（プロセス）条件が同じとき、経時的にほとんど変わらない。これと同じ全体組成を有するブレンドを製造するための他の公知方法では体積抵抗率がまったく異なる製品が得られる。
　【００１０】
　上に示した方法の二番目の工程では、ポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂を少なくとも３００℃の高温溶融状態にした後にそのベース樹脂に導電性カーボンブラックを配合するのが好ましい。
　導電性カーボンブラックは、そのままで、またはポリマーと導電性カーボンブラックからなるマスターバッチの形態で添加することができる。
　【００１１】
　本発明方法の基本的な２つの工程は、２つの混和（コンパウンディング）工程、たとえば２つの押出し工程によって非常に良好に実施することができる。この２つの押出し工程は側部流れ供給口を備えた１つのエクストルーダー内で組み合わせることができる。
　本発明のひとつの目的は、普通の静電塗装法によって容易に塗装することができる物体を従来の成形法で製造するのに適した、導電性カーボンブラックを含みポリフェニレンエーテル‐ポリアミドからなる相溶化されたベース樹脂組成物を提供することである。
　【００１２】
　静電塗装に対する適性は、組成物の表面抵抗率よりも体積抵抗率に直接的に関係していることが判明した。表面抵抗率は、静電塗装プロセスに等しく適している組成物に対しても変化し得る。
　したがって、本発明の組成物を製造する本発明方法では、製造された組成物の体積抵抗率を測定することによってその組成物の静電塗装に対する適性を追跡するのが好ましい。
　【００１３】
　同様に、本発明の組成物から作成された物体に静電塗装する方法においては、所定の体積抵抗率、好ましくは５×１０３〜５×１０５オーム・ｃｍの体積抵抗率を有する組成物から作成された物体に塗装するのが好ましい。
　【００１４】
　【発明の詳細な記述】
　本発明の熱可塑性組成物は少なくとも次の２つの成分を含んでいる。
（Ａ）相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂。
（Ｂ）特許請求の範囲に示した量の導電性カーボンブラック。
　相溶化された成分および組成物は、さらに、衝撃強さを改良する試薬、強化用繊維、安定剤、染料、顔料、ポリオレフィン、滑剤のような通常の添加剤を含んでいてもよい。
　【００１５】
　Ａの相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂について説明する。
　相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂はポリフェニレンエーテル（ａ１）とポリアミド（ａ２）からなる。好ましい量は、（ａ１）と（ａ２）の合計重量を基準にして、ポリフェニレンエーテル（ａ１）が１０〜９０重量％、ポリアミド（ａ２）が９０〜１０重量％である。ポリアミドが連続相を構成し、相溶化されたベース樹脂（Ａ）の３５重量％より多くの量で存在するとさらに好ましい。
　【００１６】
　好ましいポリフェニレンエーテル樹脂（ＰＰＥ）とポリアミド樹脂、ならびにこれらの相溶化された組み合わせを得るための手段について以下に記載する。
　一般に、ポリアミド成分が全体の組成物中で連続相となるのが望ましく、したがって通常はＰＰＥ‐ポリアミド組成物全体の少なくとも３５重量％がポリアミド成分からなる。
　【００１７】
　ポリフェニレンエーテルはポリフェニレンオキサイドといわれることもあるよく知られた一群の化合物である。適切なポリフェニレンエーテルの例とその製法は米国特許第３，３０６，８７４号、第３，３０６，８７５号、第３，２５７，３５７号および第３，２５７，３５８号に記載されている。本発明の組成物では、フェノール性の化合物の酸化カップリングによって得られるホモポリマー、コポリマーおよびグラフトコポリマーが包含される。本発明の組成物中にベース樹脂として使用する好ましいポリフェニレンエーテルは２，６‐ジメチルフェノールから誘導された単位からなる。また、２，６‐ジメチルフェノールと２，３，６‐トリメチルフェノールから誘導された単位からなるＰＰＥコポリマーも考えられる。
　【００１８】
　特に有用なＰＰＥは２５℃のクロロホルム中で測定した固有粘度（Ｉ．Ｖ．）が約０．１０ｄｌ／ｇより大きいポリ（２，６‐ジメチル‐１，４‐フェニレンエーテル）であろう。Ｉ．Ｖ．は通常０．２５〜０．６ｄｌ／ｇである。
　本発明の実施の際に有用なポリアミド樹脂はナイロンといわれる一群の樹脂であり、アミド基（−ＣＯＮＨ−）が存在することが特徴である。ナイロン‐６とナイロン‐６，６は一般に好ましいポリアミドであり、いろいろな販売元から入手可能である。しかしながら、ナイロン‐４、ナイロン‐１２、ナイロン‐６，１０、ナイロン‐６，９など、または非晶性ナイロンのような他のポリアミドも特定のポリフェニレンエーテル‐ポリアミドの用途には有用であろう。
　【００１９】
　ポリアミドはいくつかのよく知られた方法で得ることができる。たとえばナイロン‐６はカプロラクタムの重合生成物である。ナイロン‐６，６はアジピン酸とヘキサメチレンジアミンの縮合生成物である。有用なポリフェニレンエーテル‐ポリアミド熱可塑性プラスチックの用途の多くでは平均分子量が約１０，０００のナイロン‐６，６が特に好ましい。一般に、好ましいポリアミドはＡＳＴＭ試験法Ｄ７８９に従う相対粘度が少なくとも３５である。
　【００２０】
　本発明の好ましい態様では、組成物の製造の際に相溶化剤を使用し得る。相溶化剤を使用する目的は、一般にポリフェニレンエーテル‐ポリアミド樹脂の物理的性質を改良することと、使用するポリアミド成分の割合を多めにできることの二点である。本明細書で使用する「相溶化剤」という表現は、ポリフェニレンエーテル、ポリアミドまたはこれら両者と相互作用する多官能性の化合物を指すものとする。この相互作用は化学的（たとえばグラフト化）であっても、または物理的（たとえば分散相の表面特性の変化）であってもよい。いずれにしても得られるポリフェニレンエーテル‐ポリアミド組成物は改良された相溶性を示す。これは特に、衝撃強さ、モールドニットライン強度および／または伸びが高まっていることで示される。本明細書で使用する「相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドベース樹脂」という表現は、上記のような相溶化剤で物理的または化学的に相溶化されている組成物と、米国特許第３，３７９，７９２号に教示されているように相溶化剤を用いないで物理的に相溶化可能な組成物とを指すものとする。
　【００２１】
　本発明の実施の際に使用できるさまざまな相溶化剤の例としては、以下に説明するように、ａ）液体ジエンポリマー、ｂ）エポキシ化合物、ｃ）酸化ポリオレフィンワックス、ｄ）キノン類、ｅ）オルガノシラン化合物、および、ｆ）多官能性化合物がある。
　本発明で使用するのに適した液体ジエンポリマー（ａ）としては、共役ジエンのホモポリマー、ならびに共役ジエンと、他の共役ジエン、ビニルモノマー（たとえばスチレンおよびα‐メチルスチレン）、オレフィン（たとえばエチレン、プロピレン、ブテン‐１、イソブチレン、ヘキセン‐１、オクテン‐１およびドデセン‐１）、およびこれらの混合物より成る群の中から選択された少なくとも１種のモノマーとのコポリマーがあり、その数平均分子量は１５０〜１０，０００、好ましくは１５０〜５，０００である。これらのホモポリマーおよびコポリマーは、たとえば米国特許第４，０５４，６１２号、第３，８７６，７２１号および第３，４２８，６９９号に記載の方法によって製造することができる。これらポリマーの中には、特に、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリ（１，３‐ペンタジエン）、ポリ（ブタジエン‐イソプレン）、ポリ（スチレン‐ブタジエン）、ポリクロロプレン、ポリ（ブタジエン‐α‐メチルスチレン）、ポリ（ブタジエン‐スチレン‐イソプレン）、ポリ（ブチレン‐ブタジエン）、などがある。
　【００２２】
　本発明の実施の際に使用するのに適したエポキシ化合物（ｂ）としては、（１）多価フェノール（たとえばビスフェノール‐Ａ、テトラブロモビスフェノール‐Ａ、レゾルシノールおよびヒドロキノン）とエピクロロヒドリンを縮合させることによって生成するエポキシ樹脂、（２）多価アルコール（たとえばエチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ペンタエリトリトールおよびトリメチロールエタンなど）とエピクロロヒドリンを縮合させることによって生成するエポキシ樹脂、（３）一価のアルコール類と一価のフェノール類のグリシジルエーテル化生成物、たとえばフェニルグリシジルエーテル、ブチルグリシジルエーテルおよびクレジルグリシジルエーテル、（４）アミノ化合物のグリシジル誘導体、たとえばアニリンのジグリシジル誘導体、ならびに（５）高級オレフィンもしくはシクロアルケンまたは天然の不飽和油（たとえば大豆）のエポキシ化生成物および前記液体ジエンポリマーのエポキシ化生成物がある。
　【００２３】
　酸化ポリオレフィンワックス（ｃ）はよく知られており、その説明およびその製法は米国特許第３，８２２，２２７号および第３，７５６，９９９号ならびにドイツ特許公告第３，０４７，９１５号および第２，２０１，８６２号に記載されている。
　一般に、これらはポリオレフィンの酸化または懸濁酸化によって製造される。特に好ましいポリオレフィンワックスは「ヘキスト・ワックス（Ｈｏｅｃｈｓｔ　Ｗａｃｈｓ）」である。
　【００２４】
　本発明で使用するのに適したキノン化合物（ｄ）の特徴は、非置換誘導体の分子内に６員の炭素環を少なくとも１個有し、環構造内に少なくとも２個のカルボニル基を有し（これらは両方とも同一の環内にあってもよいし、または２個以上の環がある場合には異なる環内にあってもよい。ただし、これらは単環式キノンの１，２配置または１，４配置に相当する位置を占める）、かつ、環構造内に少なくとも２個の炭素‐炭素二重結合をもつ（この炭素‐炭素二重結合とカルボニルの炭素‐酸素二重結合は環構造内にあって、炭素‐炭素二重結合とカルボニルの炭素‐酸素二重結合は互いに共役している）ことである。非置換キノン内に２個以上の環が存在する場合、これらの環は縮合でも、非縮合でも、あるいは両者でもよい。非縮合環同士は、直接の炭素‐炭素二重結合または＝Ｃ−Ｃ＝のような共役不飽和を有する炭化水素基によって結合されていてもよい。
　【００２５】
　置換キノンも本発明の範囲内に入る。置換が所望の場合置換度は１から置換可能な水素原子の最大数までとし得る。非置換キノン構造上に存在し得る各種置換基の例としては、ハロゲン、たとえば塩素、臭素、フッ素など、炭化水素基、たとえば分枝または非分枝で飽和または不飽和のアルキル基、アリール基、アルキルアリール基およびシクロアルキル基、およびこれらのハロゲン化された誘導体、ならびに、ヘテロ原子、特に酸素、イオウまたはリンを有する類似の炭化水素基（これらの基はヘテロ原子を介して、たとえば酸素結合によってキノン環に結合する）がある。
　【００２６】
　各種キノン類の例としては、１，２‐ベンゾキノン、１，４‐ベンゾキノン、２，６‐ジフェニルキノン、テトラメチルジキノン、２，２′‐ジフェノキノン、４，４′‐ジフェノキノン、１，２‐ナフトキノン、１，４‐ナフトキノン、２，６‐ナフトキノン、クロラニル類、２‐クロロ‐１，４‐ベンゾキノン、２，６‐ジメチルベンゾキノンなどを挙げることができる。
　【００２７】
　相溶化剤として適したオルガノシラン化合物（ｅ）の特徴は、分子内に、（ａ）酸素結合を介して炭素に結合したケイ素原子を少なくとも１個、および（ｂ）炭素‐炭素二重結合または炭素‐炭素三重結合および／またはアミン基とメルカプト基より成る群の中から選択された官能基（ただしこれらの官能基は直接ケイ素原子に結合することはない）を少なくとも１個有することである。
　【００２８】
　このような化合物でＣ−Ｏ−Ｓｉ成分は通常ケイ素原子に直接結合したアルコキシル基またはアセトキシ基として存在しており、これらアルコキシ基やアセトキシ基は一般に炭素原子数が１５未満であり、ヘテロ原子（たとえば酸素）を含有していてもよい。さらにまた、この化合物中には２個以上のケイ素原子が存在していてもよく、このように多数のケイ素原子が存在する場合それらは酸素結合（たとえばシロキサン）、ケイ素結合または二官能性有機基（たとえばメチレン基やフェニレン基）を介して結合している。
　【００２９】
　適切なオルガノシラン化合物の例としては、γ‐アミノプロピルトリエトキシシラン、２‐（３‐シクロヘキサニル）エチルトリメトキシシラン、１，３‐ジビニルテトラエトキシシラン、ビニルトリス‐（２‐メトキシエトキシ）シラン、５‐ビシクロヘプテニルトリエトキシシランおよびγ‐メルカプトプロピルトリメトキシシランがある。
　【００３０】
　本発明の実施の際に相溶化剤として使用できる多官能性の化合物（ｆ）には３つのタイプがある。第一のタイプの多官能性化合物は、分子内に、（ａ）炭素‐炭素二重結合または炭素‐炭素三重結合と、（ｂ）少なくとも１個のカルボン酸基、酸無水物基、酸ハロゲン化物基、無水物基、酸ハロゲン化物無水物基、酸アミド基、酸エステル基、イミド基、アミノ基またはヒドロキシ基とを両方とも有するものである。このような多官能性化合物の例としては、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、イタコン酸、マレイミド、マレイン酸ヒドラジド、ジアミンと無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸などとから得られる反応生成物、ジクロロ無水マレイン酸、マレイン酸アミド、不飽和ジカルボン酸（たとえばアクリル酸、ブテン酸、メタクリル酸、ｔ‐エチルアクリル酸、ペンテン酸、デセン酸、ウンデセン酸、ドデセン酸、リノール酸など）、以上の不飽和カルボン酸のエステル、酸アミドまたは無水物、不飽和アルコール（たとえばアルキルアルコール、クロチルアルコール、メチルビニルカルビノール、４‐ペンテン‐１‐オール、１，４‐ヘキサジエン‐３‐オール、３‐ブテン‐１，４‐ジオール、２，５‐ジメチル‐３‐ヘキセン‐２，５‐ジオールおよび式ＣｎＨ２ｎ−５ＯＨ、ＣｎＨ２ｎ−７ＯＨ、およびＣｎＨ２ｎ−９ＯＨ（ただし、ｎは３０までの正の整数）のアルコール類）、以上の不飽和アルコールの−ＯＨ基（１個または複数）をＮＨ２基で置き換えて得られる不飽和アミン、ならびに、官能化されたジエンポリマーおよびコポリマーがある。これらのうち、本発明の組成物用に好ましい相溶化剤のひとつは無水マレイン酸である。このタイプの相溶化剤は本組成物のポリフェニレンエーテルとあらかじめ反応させることが可能である。
　【００３１】
　本発明で使用するのに適した第二のグループの多官能性相溶化剤化合物は、（ａ）式（ＯＲ）で表わされる基（式中、Ｒは水素またはアルキル基、アリール基、アシル基もしくはカルボニルジオキシ基である）と、（ｂ）カルボン酸、酸ハロゲン化物、酸無水物、無水物、酸ハロゲン化物無水物、酸エステル、酸アミド、イミド、アミノおよびこれらの塩の中から選択された同じでも異なっていてもよい少なくとも２つの基とを両方とも有することで特徴付けられる。このグループの相溶化剤の典型例は、次式で表わされる脂肪族ポリカルボン酸、酸エステルおよび酸アミドである。
　【００３２】
　　（ＲＩＯ）ｍＲ（ＣＯＯＲＩＩ）ｎ（ＣＯＮＲＩＩＩＲＩＶ）ｓ
ここで、Ｒは炭素原子が２〜２０個、好ましくは２〜１０個で直鎖または分枝鎖の飽和脂肪族炭化水素であり、ＲＩは水素または炭素原子１〜１０個、好ましくは１〜６個、最も好ましくは１〜４個のアルキル基、アリール基、アシル基もしくはカルボニルジオキシ基より成る群の中から選択され、ＲＩＩは各々独立して水素または炭素原子１〜２０個、好ましくは１〜１０個のアルキル基もしくはアリール基より成る群の中から選択され、ＲＩＩＩとＲＩＶは各々独立して水素または炭素原子１〜１０個、好ましくは１〜６個、最も好ましくは１〜４個のアルキル基もしくはアリール基より本質的に成る群の中から選択され、ｍは１に等しく、（ｎ＋ｓ）は２以上であり、好ましくは２か３に等しく、ｎとｓは各々が０以上である。また、（ＯＲＩ）はカルボニル基に対してαかβであり、少なくとも２つのカルボニル基は２〜６個の炭素原子によって隔てられている。明らかに、ＲＩ、ＲＩＩ、ＲＩＩＩおよびＲＩＶはこれらの置換基の炭素原子が６個未満の場合アリールにはなり得ない。
　【００３３】
　適切なポリカルボン酸を例示すると、たとえば無水物や水和酸などの各種市販形態を含めて、クエン酸、リンゴ酸およびアガリシン酸がある。これらの中でクエン酸は好ましい相溶化剤のひとつである。本発明に有用な酸エステルの例としては、たとえば、クエン酸アセチル、およびクエン酸モノステアリルおよび／またはクエン酸ジステアリルなどがある。本発明で有用な適した酸アミドとしては、たとえば、Ｎ，Ｎ′‐ジエチルクエン酸アミド、Ｎ‐フェニルクエン酸アミド、Ｎ‐ドデシルクエン酸アミド、Ｎ，Ｎ′‐ジドデシルクエン酸アミドおよびＮ‐ドデシルリンゴ酸がある。特に好ましい誘導体はこれらの塩、たとえばアミンとの塩、そして好ましくはアルカリ金属塩およびアルカリ土類金属塩である。適切な塩の例としては、リンゴ酸カルシウム、クエン酸カルシウム、リンゴ酸カリウムおよびクエン酸カリウムがある。
　【００３４】
　本発明で使用するのに適した第三のグループの多官能性相溶化剤化合物の特徴は、分子内に、（ａ）酸ハロゲン化物基、最も好ましくは酸塩化物基と、（ｂ）カルボン酸基、カルボン酸無水物基および酸エステル基または酸アミド基、好ましくはカルボン酸基またはカルボン酸無水物基の少なくとも１個とを両方とも有することである。このグループに入る相溶化剤の例としては、トリメリト酸無水物酸塩化物、クロロホルミルコハク酸無水物、クロロホルミルコハク酸、クロロホルミルグルタル酸無水物、クロロホルミルグルタル酸、クロロアセチルコハク酸無水物、クロロアセチルコハク酸、トリメリト酸塩化物およびクロロアセチルグルタル酸を挙げることができる。これらの中でトリメリト酸無水物酸塩化物が好ましい。さらに、このグループの相溶化剤はポリフェニレンエーテルの少なくとも一部分とあらかじめ反応させることによって相溶化剤をＰＰＥ‐官能化コンパウンドとして使用するのが特に好ましい。
　【００３５】
　上記相溶化剤は各々米国特許第４，３１５，０８６号および第４，６４２，３５８号ならびに欧州特許出願第０４６４０号に詳細に記載されている。
　上記相溶化剤は単独で使用してもよいし、あるいはそれらを任意に組み合わせて使用してもよい。さらに、これらはメルトブレンドに直接添加してもよいし、あるいはポリフェニレンエーテルもしくはポリアミドのいずれか一方もしくは両方または本発明の組成物の製造の際に使用する他の樹脂状材料とあらかじめ混和してもよい。上記相溶化剤の多く、特に多官能性化合物で、相溶化剤の少なくとも一部分をポリフェニレンエーテルの全部または一部とあらかじめ混和した場合に相溶性がさらに改良されることが分かった。このような予備混和によると相溶化剤がポリマーと反応する結果すでに述べたようにそのポリマーを官能化するものと考えられる。たとえば、ポリフェニレンオキサイドをトリメリト酸無水物酸塩化物とあらかじめ反応させて無水物で官能化されたポリフェニレンエーテルを形成することができ、こうすると、官能化されてないエーテルと比べてポリアミドとの相溶性が改良される。
　【００３６】
　本発明の組成物の製造の際に相溶化剤を使用する場合、その初期使用量は選択される特定の相溶化剤およびそれを添加する個々のポリマー系に依存する。
　本発明の組成物中にはその他公知の相溶系のいずれも使用可能である。他の系はたとえば米国特許第４，８６６，１１４号に記載されている。
　本発明の熱可塑性樹脂の望ましい特性が耐薬品性である場合、ポリアミド樹脂が本発明の樹脂組成物の連続相を形成することが普通必要である。したがって、ポリアミド相が不連続となる転相を避けるために、本発明の好ましい組成物はべース樹脂組成物全体の約３５重量％以上の量のポリアミド樹脂を含む。
　【００３７】
　本発明の組成物中には１種以上の耐衝撃性改良剤を配合することが可能である。ポリフェニレンエーテル、ポリアミドまたはポリフェニレンエーテルとポリアミドの組み合わせからなる組成物用として通常用いられている耐衝撃性改良剤のいずれも使うことができる。特に適切なのはトリブロックコポリマーやジブロックコポリマーのようないわゆるブロックコポリマーである。
　【００３８】
　さまざまな量で耐衝撃性改良剤を含む各種の有用なポリフェニレンエーテル‐ポリアミド組成物を提供することができる。通常、ポリフェニレンエーテル成分とポリアミド成分の合計１００部に対して１〜３０重量部の耐衝撃性改良剤を使用すると改良された特性、特にプラスチックの延性挙動に関して改良された特性が顕著である。
　【００３９】
　本発明の組成物中に使用できるジブロックコポリマーゴム添加剤またはトリブロックコポリマーゴム添加剤は、１個か２個のアルケニル芳香族ブロック（通常スチレンブロック）とゴムブロック（たとえば部分的に水素化されていてもよいブタジエンブロック）とからなる熱可塑性ゴムである。
　本発明の熱可塑性組成物はガラス繊維またはタルクのような充填材を含んでいてもよい。
　【００４０】
　さらに本発明の組成物は少なくとも１種の難燃剤を含んでいてもよい。
　上で述べた特許および特許出願はすべて引用により本明細書に含まれているものとする。
　【００４１】
　【実施例の記載】
　以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明する。
　実施例
相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドブレンドの製造
　２，６‐ジメチルフェノールから誘導された固有粘度が４０ｍｌ／ｇ（２５℃のクロロホルム中で測定）のポリフェニレンエーテルとクエン酸を、２種の耐衝撃性改良剤および安定剤と共に、同方向回転二軸式ＷＰ２８コンパウンダーのスロートへ導入し、このコンパウンダーの下流には粘度数１４８ｍｌ／ｇ（ＩＳＯ　３０７に従って硫酸中で測定）のポリアミド６，６を加えた。混和条件は、平均温度が３１０℃に保たれるようにした。
　【００４２】
　このブレンドの全体組成は、約３６重量％がポリフェニレンエーテル、約０．７重量％がクエン酸、約４８重量％がポリアミド６，６、約８重量％が第一のブロックコポリマー、すなわちエラストマーブロックとして飽和オレフィンゴム（エチレン／プロピレン）をもち、第二のブロックとして熱可塑性ポリマー（スチレン）をもっているジブロックコポリマー、約７重量％が第二のブロックコポリマー、すなわちエラストマー性の中央ブロックとして飽和オレフィンゴム（エチレン／プロピレン）をもち、他のブロックとして熱可塑性ポリマー（スチレン）をもっているトリブロックコポリマー、そして０．０６重量％が無機ヨウ素系安定剤であった。
　【００４３】
　比較実験１および２
　最初の実験では上記のようにして相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドブレンドを製造した。第二の実験では、導電性カーボンブラック［アクゾ（ＡＫＺＯ）製ＥＣ６００ＪＤ］を約３．５重量％含む同様な組成物を製造した。この後者の組成物は上記と同様にして製造したが、エクストルーダーのスロート部へポリフェニレンエーテルと共にカーボンブラックを加えた点だけが違っていた。
　【００４４】
　押出された物質をペレット化した。この相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミド樹脂ブレンドのカーボンブラックを含むものと含まないものについて、溶融粘度（ＩＳＯ１１３３）、アイゾット（Ｉｚｏｄ）ノッチ付き衝撃強さ（ＩＳＯ１８０／１Ａ）、および体積抵抗率を測定した。実験はすべてほぼ同一の条件下で７回繰り返した。
　【００４５】
　体積抵抗率の測定は、ＩＳＯ３１６７に従い、射出成形した多目的試験片の狭い平行部分で行なった。この試験片は、射出成形機（バレル温度２８０℃、金型温度８０℃、通常の射出スピード）を用いてダンベルバーとしてＩＳＯ２９４の記載の如く成形した。この試験片の両端を折り取って均一な断面積１０×４ｍｍ、長さ約７０ｍｍで両端に破断面をもつ部分を得た。この両端の破断面に銀塗料を塗布し、電気マルチメーターを用いて両方の破断面間で体積抵抗率を測定した。折り取った試片の長さは約７０ｍｍであった。ナイフで切り取ったり鋸で切り取ったりして得られた表面ではなくて破断した面を使用することは重要である。
　【００４６】
　結果を次の表Ａに示す。
　＊このばらつきはほとんど同一の押出し条件で行なった１０回の実験で見られた。
　これから分かるように、アイゾットノッチ付き衝撃強さは３．５重量％の導電性カーボンブラックを添加すると大きく低下する。溶融粘度は、多くの用途にとって高過ぎる値にまで増大する。さらに、常に一定した体積抵抗率の値を得ることは困難である。
本発明による実験（第四の実験）およびさらに別の比較実験（第三の実験）
　第三の実験（比較）では導電性のカーボンブラックをポリアミドと共にコンパウンダーに加えた。その他の条件と成分はすべて第一の実験と同じであった。
　【００４７】
　第四の実験（本発明による）では、まず最初に、第一の実験について記載したようにしてかつ同様な組成で導電性カーボンブラックを含まない組成物を製造した。こうして得られた組成物をペレット化した。このペレットを再度コンパウンダーに導入した。この二度目にコンパウンダーを通す間、コンパウンダー内で組成物の温度が約３００℃に達するところにある下流側フィーダーを介して導電性カーボンブラックを導入した。実験はすべてほとんど同じ条件下で数回繰り返した。
　【００４８】
　得られた結果を（前記第一の実験の結果と合わせて）次の表Ｂに記載する。
　＊このばらつきはほとんど同一の押出し条件で行なった少なくとも１５回のバッチで見られた。
　表Ｂから分かるように、本発明（第四の実験）の組成物の衝撃強さは、第三の実験（比較）のカーボンブラックを含む組成物の衝撃強さより良好である。本発明の組成物ではバッチ毎の体積抵抗率のばらつきが第三の実験の組成物で見られた値と比較してずっと小さい（ほとんど無視できる）。第四の実験で溶融粘度は適度な値であり、第三の実験の値よりはずっと良好である。
　【００４９】
　さらに注目すべきことに、（本発明の）方法によると、比較例の導電性カーボンブラックの３．５重量％より少ない３．０重量％という濃度の導電性カーボンブラックで、より低い体積抵抗率を有する製品が得られる。
　第三の実験は第四の実験の条件とは少しだけ違う条件で行なった。第三の実験では相溶化されたポリフェニレンエーテル‐ポリアミドブレンドの製造が完了する前にカーボンブラックを添加したが、第四の実験ではこのブレンドの製造後に添加した。この小さな差の結果、上記のように得られたブレンドの性質が異なっていたのである。
　【００５０】
　
静電塗装
　本発明の方法によって、体積抵抗率の値が異なるいくつかの組成物を製造した。これは、導電性カーボンブラックの濃度を変えることで可能である。製造した組成物からディスク（直径１０１ｍｍ、厚さ３．２ｍｍ）を成形した。同じ体積抵抗率のディスクでも表面値が異なることもある。従来の静電スプレーコーティングによる塗装に対するこれらディスクの適性を検討したところ、同じ体積抵抗率のディスクは表面抵抗率には関係なく等しい良好な適性をもっていることが判明した。逆に、表面抵抗率が同じでも体積抵抗率が異なるディスクは静電スプレーコーティングに対する適性が異なっていた。この知見により、表面抵抗率ではなくむしろ体積抵抗率をコントロールすることによって、静電スプレーコーティングを良好に調節することが可能になった。