【事件の表示】
　特許第３４７３６７７号「希土類ボンド磁石用磁性粉末と希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３４７３６７７号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３４７３６７７号の請求項１ないし３に係る発明の手続きの経緯は、以下のとおりである。
　出願（特願平１０−１９３７６２号）平成１０年６月２４日
　設定登録　　　　　　　　　　　　　平成１５年９月１９日
　特許異議の申立て（寺田卓司）　　　平成１５年１２月２９日
　取消理由通知　　　　　　　　　　　平成１６年１０月１９日（起案日）
　意見書、訂正請求書　　　　　　　　平成１６年１２月２４日
　
　
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
　特許権者が求めている、平成１６年１２月２４日付け訂正請求書に添付された訂正明細書における訂正の内容は以下のとおりである。
　
訂正事項ａ．特許第３４７３６７７号の明細書中の特許請求の範囲において、請求項１に係る記載の
「【請求項１】
　Ｒ（Ｒは希土類元素）と、ＦｅまたはＦｅ並びにＣｏと、Ｎを主構成成分としかつＴｈ2Ｚｎ17型結晶構造を有する希土類ボンド磁石用磁性粉末において、
　粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下であり、かつ、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０％を超え４．５％以下であると共に、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０％を超え１０％以下であることを特徴とする希土類ボンド磁石用磁性粉末。」を、
「【請求項１】
　Ｒ（Ｒは希土類元素）と、ＦｅまたはＦｅ並びにＣｏと、Ｎを主構成成分としかつＴｈ2Ｚｎ17型結晶構造を有する希土類ボンド磁石用磁性粉末において、
　粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下であり、かつ、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０．６％以上４．５％以下であると共に、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．０％以上１０％以下であることを特徴とする希土類ボンド磁石用磁性粉末。」と訂正する。
　
訂正事項ｂ．特許第３４７３６７７号の明細書中の特許請求の範囲において、請求項２に係る記載の
「【請求項２】
　初期減磁率が５％になる加熱温度が８０℃を越える耐熱性を具備する希土類ボンド磁石の製造に用いられる希土類ボンド磁石用組成物において、
　上記請求項１記載の希土類ボンド磁石用磁性粉末と樹脂バインダーを主成分とすることを特徴とする希土類ボンド磁石用組成物。」を、
「【請求項２】
　初期減磁率が５％になる加熱温度が１００℃を越える耐熱性を具備する希土類ボンド磁石の製造に用いられる希土類ボンド磁石用組成物であって、上記請求項１記載の希土類ボンド磁石用磁性粉末と熱可塑性樹脂バインダーを主成分とし、かつ、混練温度２４０℃以下で混練して得られることを特徴とする希土類ボンド磁石用組成物。」と訂正する。
　
訂正事項ｃ．特許第３４７３６７７号の明細書中の特許請求の範囲において、請求項３に係る記載の
「【請求項３】
　上記請求項２記載の希土類ボンド磁石用組成物を磁石形状に成形して成りかつその初期減磁率が５％になる加熱温度が８０℃を越える耐熱性を具備することを特徴とする希土類ボンド磁石。」を、
「【請求項３】
　上記請求項２記載の希土類ボンド磁石用組成物を成形機シリンダー温度２５０℃以下、金型温度１４０℃以下の条件で磁石形状に成形して成りかつその初期減磁率が５％になる加熱温度が１００℃を越える耐熱性を具備することを特徴とする希土類ボンド磁石。」と訂正する。
　
訂正事項ｄ．特許第３４７３６７７号の明細書中の
「【００１０】
　本発明はこの様な問題点に着目してなされたもので、その課題とするところは、初期減磁率が５％になる加熱温度が８０℃を越える耐熱性に優れた希土類ボンド磁石用磁性粉末と希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石を提供することにある。」を、
「【００１０】
　本発明はこの様な問題点に着目してなされたもので、その課題とするところは、初期減磁率が５％になる加熱温度が１００℃を越える耐熱性に優れた希土類ボンド磁石用磁性粉末と希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石を提供することにある。」と訂正する。
　
訂正事項ｅ．特許第３４７３６７７号の明細書中の段落【００１７】の記載を
「【００１７】
　すなわち、請求項１に係る発明は、Ｒ（Ｒは希土類元素）と、ＦｅまたはＦｅ並びにＣｏと、Ｎを主構成成分としかつＴｈ2Ｚｎ17型結晶構造を有する希土類ボンド磁石用磁性粉末を前提とし、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下であり、かつ、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０．６％以上４．５％以下であると共に、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．０％以上１０％以下であることを特徴とするものである。」と訂正する。
　
訂正事項ｆ．特許第３４７３６７７号の明細書中の段落【００１９】の記載を
「【００１９】
　次に、請求項２に係る発明は、初期減磁率が５％になる加熱温度が１００℃を越える耐熱性を具備する希土類ボンド磁石の製造に用いられる希土類ボンド磁石用組成物であって、上記請求項１記載の希土類ボンド磁石用磁性粉末と熱可塑性樹脂バインダーを主成分とし、かつ、混練温度２４０℃以下で混練して得られることを特徴とし、また、請求項３に係る発明は、希土類ボンド磁石を前提とし、上記請求項２記載の希土類ボンド磁石用組成物を成形機シリンダー温度２５０℃以下、金型温度１４０℃以下の条件で磁石形状に成形して成りかつその初期減磁率が５％になる加熱温度が１００℃を越える耐熱性を具備することを特徴とするものである。」と訂正する。
　
訂正事項ｇ．特許第３４７３６７７号の明細書中の段落【００２１】の記載を
「【００２１】
　まず、本発明に係る希土類ボンド磁石用磁性粉末、希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石で使用する磁性粉末としては、例えば、特開平２−０５７６６３号公報に従い溶解鋳造法、あるいは特許第１７０２５４４号明細書若しくは特開平９−１５７８０３号公報などで示される還元拡散法で製造されるＲ−Ｆｅ系合金あるいはＲ−(Ｆｅ，Ｃｏ)系合金を窒化した後、微粉砕して得ることができる。Ｒは希土類元素であるがＳｍが４０重量％以上含まれるものが好ましい。Ｃｏを添加すると磁石の飽和磁化と磁束密度の温度係数が向上する。また、主構成成分であるＲ、ＦｅまたはＦｅ並びにＣｏ、Ｎに加えて、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕの一種以上を磁性粉末に３重量％以下添加すると耐熱性をさらに高めることが出来る。微粉砕は、ジェットミル、振動ボールミル、回転ボールミルなど公知の技術で実施することができるが、ボンド磁石用磁性粉末、ボンド磁石用組成物およびボンド磁石を製造したとき粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下、好ましくは１．０％以下となるように、粉砕条件の制御や分級機の併用を行うことが必要である（請求項１、請求項２、請求項３）。ここで５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％を超えると、磁石の減磁曲線の角型性や保磁力が低下し耐熱性が悪化する。また粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率を個数基準で０．６％以上４．５％以下（請求項１、請求項２、請求項３）、さらには粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率を個数基準で２．０％以上１０％以下とする（請求項１、請求項２、請求項３）ことによって、減磁曲線の角型性や保磁力がより改善され、耐熱性が向上する。」と訂正する。
　
訂正事項ｈ．特許第３４７３６７７号の明細書中の段落【００２５】の
「【００２５】
　次に、本発明に係る希土類ボンド磁石用組成物の樹脂バインダーは磁性粉末の結合剤として作用するものであり、適用できる樹脂としては特に限定されることはなく、例えば、熱可塑性樹脂の場合は、６ナイロン、」を、
「【００２５】
　次に、本発明に係る希土類ボンド磁石用組成物の樹脂バインダーは磁性粉末の結合剤として作用するものであり、適用できる熱可塑性樹脂として、例えば、６ナイロン、」と訂正する。
　
訂正事項ｉ．特許第３４７３６７７号の明細書中の段落【００２６】の記載内容を削除する。
　
訂正事項ｊ．特許第３４７３６７７号の明細書中の
「【００２８】
　また、本発明に係る希土類ボンド磁石用組成物を製造するとき、添加物としてカップリング剤や滑剤、安定剤などを使用すると、さらに組成物の加熱流動性が向上し成形性や磁気特性が向上する。カップリング剤としては、シラン系カップリング剤、例えば、ビニルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシラン）、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシメチルジエトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γアミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシランなどが、また、チタン系カップリング剤、例えば、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート、テトライソプロピルチタネート、テトラブチルチタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネートなど、が挙げられ、樹脂バインダーの種類に合わせた適当なものを選択しそれらの一種または二種以上を使うことが出来る。滑剤としては、例えば、パラフィンワックス、流動パラフィン、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、エステルワックス、カルナウバ、マイクロワックス等のワックス類、ステアリン酸、１，２−オキシステアリン酸、ラウリン酸、パルミチン酸、オレイン酸等の脂肪酸類、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム、ラウリン酸カルシウム、リノール酸亜鉛、リシノール酸カルシウム、２−エチルヘキソイン酸亜鉛等の脂肪酸塩（金属石鹸類）ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘン酸アミド、パルミチン酸アミド、ラウリン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、ジステアリルアジピン酸アミド、エチレンビス��レイン酸アミド、ジオレイルアジピン酸アミド、Ｎ−ステアリルステアリン酸アミド等脂肪酸アミド類、ステアリン酸ブチル等の脂肪酸エステル、エチレングリコール、ステアリルアルコール等のアルコール類、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、および、これら変性物から成るポリエーテル類、ジメチルポリシロキサン、シリコングリース等のポリシロキサン類、弗素系オイル、弗素系グリース、含弗素樹脂粉末といった弗素化合物、窒化珪素、炭化珪素、酸化マグネシウム、アルミナ、二酸化珪素、二硫化モリブデン等の無機化合物粉体が挙げられる。また、安定剤としては、ビス（２，２，６，６，−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６，−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、１−［２−｛３−（３，５−ジ−第三ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝エチル］−４−｛３−（３，５−ジ−第三ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、８−ベンジル−７，７，９，９−テトラメチル−３−オクチル−１，２，３−トリアザスピロ［４，５］ウンデカン−２，４−ジオン，４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、こはく酸ジメチル−１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［［６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル］［（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン、［［２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ］］、２−（３，５−ジ・第三ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロン酸ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）等のヒンダード・アミン系安定剤のほか、フェノール系、ホスファイト系、チオエーテル系等の抗酸化剤等が挙げられる。また滑剤としては、パラフィンワックス、流動パラフィン、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、エステルワックス、カルナウバ、マイクロワックスなどのワックス類、ステアリン酸、１２−オキシステアリン酸、ラウリン酸などの脂肪酸類や、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸マグネシウム、ラウリン酸カルシウム、リノール酸亜鉛、リノール酸カルシウム、２−エチルヘキソイン酸亜鉛などの脂肪酸塩、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘン酸アミド、パルミチン酸アミド、ラウリン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、ジステアリルアジピン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ジオレイルアジピン酸アミド、Ｎ−ステアリルスアリン酸アミド、Ｎ−オレイルステアリン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミド、メチロールステアリン酸アミド、メチロールベヘン酸アミドなどの脂肪酸アミド、ステアリン酸ブチルなどの脂肪酸エステル、エチレングリコール、ステアリルアルコールなどのアルコ��ル類、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールおよびこれらの変性物から成るポリエーテル類、シリコーンオイル、シリコングリースなどのポリシロキサン類、フッ素系オイル、フッ素系グリース、含フッ素樹脂粉末といったフッ素化合物、窒化珪素、炭化珪素、酸化マグネシウム、アルミナ、シリカゲルなどの無機化合物粉体などが挙げられ、これらの一種または二種以上を使うことが出来る。」を、
「【００２８】
　また、本発明に係る希土類ボンド磁石用組成物を製造するとき、添加物としてカップリング剤や滑剤、安定剤などを使用すると、さらに組成物の加熱流動性が向上し成形性や磁気特性が向上する。カップリング剤としては、シラン系カップリング剤、例えば、ビニルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシラン）、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシメチルジエトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γアミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシランなどが、また、チタン系カップリング剤、例えば、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート、テトライソプロピルチタネート、テトラブチルチタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネートなど、が挙げられ、樹脂バインダーの種類に合わせた適当なものを選択しそれらの一種または二種以上を使うことが出来る。また、安定剤としては、ビス（２，２，６，６，−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６，−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、１−［２−｛３−（３，５−ジ−第三ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝エチル］−４−｛３−（３，５−ジ−第三ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、８−ベンジル−７，７，９，９−テトラメチル−３−オクチル−１，２，３−トリアザスピロ［４，５］ウンデカン−２，４−ジオン，４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、こはく酸ジメチル−１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［［６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル］［（２，２，６��６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン、［［２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ］］、２−（３，５−ジ・第三ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロン酸ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）等のヒンダード・アミン系安定剤のほか、フェノール系、ホスファイト系、チオエーテル系等の抗酸化剤等が挙げられる。また滑剤としては、パラフィンワックス、流動パラフィン、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、エステルワックス、カルナウバ、マイクロワックスなどのワックス類、ステアリン酸、１２−オキシステアリン酸、ラウリン酸などの脂肪酸類や、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸マグネシウム、ラウリン酸カルシウム、リノール酸亜鉛、リノール酸カルシウム、２−エチルヘキソイン酸亜鉛などの脂肪酸塩、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘン酸アミド、パルミチン酸アミド、ラウリン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、ジステアリルアジピン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ジオレイルアジピン酸アミド、Ｎ−ステアリルスアリン酸アミド、Ｎ−オレイルステアリン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミド、メチロールステアリン酸アミド、メチロールベヘン酸アミドなどの脂肪酸アミド、ステアリン酸ブチルなどの脂肪酸エステル、エチレングリコール、ステアリルアルコールなどのアルコール類、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールおよびこれらの変性物から成るポリエーテル類、シリコーンオイル、シリコングリースなどのポリシロキサン類、フッ素系オイル、フッ素系グリース、含フッ素樹脂粉末といったフッ素化合物、窒化珪素、炭化珪素、酸化マグネシウム、アルミナ、シリカゲルなどの無機化合物粉体などが挙げられ、これらの一種または二種以上を使うことが出来る。」と訂正する。
　
訂正事項ｋ．特許第３４７３６７７号の明細書中の段落【００３６】の
「【００３６】
　５．熱可塑性樹脂を用いる場合にはボンド磁石に成形する際の成形機シリンダー温度を２５０℃以下、望ましくは２３０℃以下とすればよい。また熱可塑性樹脂あるいは熱硬化性樹脂を用いる場合には」を、
「【００３６】
　５．熱可塑性樹脂を用いる場合にはボンド磁石に成形する際の成形機シリンダー温度を２５０℃以下、望ましくは２３０℃以下とすればよい。また、熱可塑性樹脂を用いる場合には」と訂正する。
　
訂正事項ｌ．特許第３４７３６７７号の明細書中の段落【００３９】の記載内容を削除する。
　
訂正事項ｍ．特許第３４７３６７７号の明細書中の段落【００５３】の記載を
「【００５３】
　『評価』
　実施例１および２では、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ、４．０μｍ、３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が、それぞれ個数基準で２．５％以下、０．６％以上４．５％以下、２．０％以上１０％以下の場合（請求項１の条件を全て具備する）であり、減磁曲線の角型性と保磁力が向上し耐熱温度が１００℃以上と最も優れていることが確認できる。」と訂正する。
　
訂正事項ｎ．特許第３４７３６７７号の明細書中の段落【００５５】の記載を
「【００５５】
　参考例２では、粒子径５．０μｍ、４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が、それぞれ個数基準で２．５％以下、０．６％以上４．５％以下の場合（３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で１１％で請求項１の条件を具備せず）であり、耐熱温度が９０℃以上であることが確認できる。すなわち、実施例１、２よりは耐熱性が若干劣るが、参考例１よりは優れていることが確認できる。」と訂正する。
　
訂正事項ｏ．特許第３４７３６７７号の明細書中の段落【００５８】の記載を
「【００５８】
【発明の効果】
　請求項１、２、３に係る発明によれば、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下であり、かつ、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０．６％以上４．５％以下であると共に、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．０％以上１０％以下に設定されているため、初期減磁率が５％になる温度が１００℃を超え、耐熱性の極めて優れたＲ−Ｆｅ−Ｎ系ボンド磁石（希土類ボンド磁石）用磁性粉末、希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石を提供できる効果を有する。」と訂正する。
　
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
ア．前記訂正事項ａについては、請求項１に記載された「粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０％を超え４．５％以下であると共に、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０％を超え１０％以下である」を「粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０．６％以上４．５％以下であると共に、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．０％以上１０％以下である」に限定しようとするものであり、「０％を超え４．５％以下」を「０．６％以上４．５％以下」に、また、「０％を超え１０％以下」を「２．０％以上１０％以下」に限定しようとするものである。
　そして、この訂正事項の数値は、特許明細書の表２に記載されているものである。
　したがって、この訂正は、特許法第１２０条の４第２項ただし書き第１号に規定する特許請求の範囲の減縮に該当するものである。
　また、前記訂正事項は、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
イ．前記訂正事項ｂについては、請求項２に記載された加熱温度を「８０℃を越える」から「１００℃を越える」に限定し、樹脂バインダーを「熱可塑性樹脂バインダーを主成分とし、かつ、混練温度２４０℃以下で混練して得られる」ものに限定しようとするものであり、この訂正事項の「１００℃を越える」点は、例えば、段落【００５３】に記載されており、また、この訂正事項の「熱可塑性樹脂バインダーを主成分とし、かつ、混練温度２４０℃以下で混練して得られる」ことは、段落【００３２】に記載されているものである。
　したがって、この訂正は、特許法第１２０条の４第２項ただし書き第１号に規定する特許請求の範囲の減縮に該当するものである。
　また、前記訂正事項は、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
ウ．前記訂正事項ｃについては、請求項３に記載された加熱温度を「８０℃を越える」から「１００℃を越える」に限定し、希土類ボンド磁石用組成物を「成形機シリンダー温度２５０℃以下、金型温度１４０℃以下の条件で磁石形状に成形して成」るものに限定しようとするものであり、この訂正事項の「１００℃を越える」点は、例えば、段落【００５３】に記載されており、また、この訂正事項の「成形機シリンダー温度２５０℃以下、金型温度１４０℃以下の条件で磁石形状に成形して成」ることは、段落【００３６】に記載されているものである。
　したがって、この訂正は、特許法第１２０条の４第２項ただし書き第１号に規定する特許請求の範囲の減縮に該当するものである。
　また、前記訂正事項は、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
エ．前記訂正事項ｄ〜ｉ、ｋ〜ｏについては、前記訂正事項ａ〜ｃの如く特許請求の範囲を訂正することにより、明細書中の発明の詳細な説明を明確化しようとする訂正であるから、この訂正は、特許法第１２０条の４第２項ただし書き第３号に規定する明りょうでない記載の釈明に該当するものである。
　また、前記訂正事項は、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
オ．前記訂正事項ｊは、段落【００２８】中の「滑剤としては、例えば、パラフィンワックス、流動パラフィン、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、エステルワックス、カルナウバ、マイクロワックス等のワックス類、ステアリン酸、１，２−オキシステアリン酸、ラウリン酸、パルミチン酸、オレイン酸等の脂肪酸類、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム、ラウリン酸カルシウム、リノール酸亜鉛、リシノール酸カルシウム、２−エチルヘキソイン酸亜鉛等の脂肪酸塩（金属石鹸類）ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘン酸アミド、パルミチン酸アミド、ラウリン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、ジステアリルアジピン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ジオレイルアジピン酸アミド、Ｎ−ステアリルステアリン酸アミド等脂肪酸アミド類、ステアリン酸ブチル等の脂肪酸エステル、エチレングリコール、ステアリルアルコール等のアルコール類、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、および、これら変性物から成るポリエーテル類、ジメチルポリシロキサン、シリコングリース等のポリシロキサン類、弗素系オイル、弗素系グリース、含弗素樹脂粉末といった弗素化合物、窒化珪素、炭化珪素、酸化マグネシウム、アルミナ、二酸化珪素、二硫化モリブデン等の無機化合物粉体が挙げられる。」を削除するものであるが、段落【００２８】には、「滑剤」について重複して記載されていたため、その重複箇所を削除するものであるから、この訂正は、特許法第１２０条の４第２項ただし書き第３号に規定する明りょうでない記載の釈明に該当するものである。
　また、前記訂正事項は、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
（３）むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、平成１１年改正前の特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する特許法第１２６条第２項から第４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
　
３．特許異議の申立てについて
（１）申立の理由及び取消理由通知
ア．申立の理由の概要について
　特許異議申立人は、証拠として本件出願前国内において頒布された甲第１号証（特開平６−３４９６１２号公報）、甲第２号証（特開平５−３０８０１２号公報）を提出し、本件の請求項１に係る発明は、甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明と実質的に同一であり、本件の請求項２に係る発明は、甲第１号証に記載された発明と実質的に同一であり、本件の請求項３に係る発明は、甲第１号証に記載された発明と実質的に同一であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し取り消されるべきものであり、本件の請求項１に係る発明は、甲第１号証、甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、本件の請求項２に係る発明は、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、本件の請求項３に係る発明は、甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第第２９条第２項の規定により取り消されるべきものであり、また、本件の請求項１ないし３に係る発明に関する明細書の記載は不備であるため、特許法第３６条第４項の規定を満たさず、取り消されるべきものであると主張している。
　
イ．取消理由通知について
　当審で通知した取消理由の概要は、以下の通りである。
「１）本件特許の請求項１〜３に係る発明は、その出願前日本国内において頒布された下記の刊行物１又は２に記載された発明であるから、本件請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものである。 
２）本件特許の請求項１〜３に係る発明は、その出願前日本国内において頒布された下記の刊行物１、２に記載された発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 
３）本件特許は、明細書及び図面の記載が下記４の点で不備のため、特許法第３６条第４項の規定に違反してされたものである。 
 　 
 　　　　　　　　　　　　　　　記 
刊行物１，特開平６−３４９６１２号公報（甲第１号証） 
刊行物２，特開平５−３０８０１２号公報（甲第２号証） 
 　 
　本件請求項１に係る発明は、特許異議申立人が提出した特許異議申立書「３．申立の理由」記載の理由により、刊行物１又は２に記載された発明であり、また、本件請求項１に係る発明は、刊行物１、２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。  
　本件請求項２、３に係る発明は、特許異議申立人が提出した特許異議申立書の「３．申立の理由」記載の理由により、刊行物１に記載された発明であり、また、本件請求項２、３に係る発明は、刊行物１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。 　 　 
４．申立人が提出した特許異議申立書の「（４）−２特許法第３６条第４項（特許法１１３条第４号）違反について」（第１３頁下から５行〜第１６頁第２行）に記載の理由を参照のこと。」
　
（２）本件請求項１ないし３に係る発明
　上記「２．訂正の適否についての判断」で示したように上記訂正が認められるから、本件請求項１ないし３に係る発明は、上記訂正請求に係る訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１ないし３に記載された次のとおりのものである。
「【請求項１】
　Ｒ（Ｒは希土類元素）と、ＦｅまたはＦｅ並びにＣｏと、Ｎを主構成成分としかつＴｈ2Ｚｎ17型結晶構造を有する希土類ボンド磁石用磁性粉末において、
　粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下であり、かつ、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０．６％以上４．５％以下であると共に、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．０％以上１０％以下であることを特徴とする希土類ボンド磁石用磁性粉末。
【請求項２】
　初期減磁率が５％になる加熱温度が１００℃を越える耐熱性を具備する希土類ボンド磁石の製造に用いられる希土類ボンド磁石用組成物であって、上記請求項１記載の希土類ボンド磁石用磁性粉末と熱可塑性樹脂バインダーを主成分とし、かつ、混練温度２４０℃以下で混練して得られることを特徴とする希土類ボンド磁石用組成物。
【請求項３】
　上記請求項２記載の希土類ボンド磁石用組成物を成形機シリンダー温度２５０℃以下、金型温度１４０℃以下の条件で磁石形状に成形して成りかつその初期減磁率が５％になる加熱温度が１００℃を越える耐熱性を具備することを特徴とする希土類ボンド磁石。」
　
（３）引用刊行物に記載された発明
　当審で通知した取消理由で引用した、本件特許出願前に日本国内で頒布された刊行物１（特開平６−３４９６１２号公報（申立人の提出した甲第１号証））には、「磁性材料、その製造方法および使用方法」（発明の名称）に関して、
「【請求項１】　菱面体晶系、六方晶系若しくは正方晶系結晶構造の金属間化合物から誘導される一般式：ＲxＦｅyＸ'aＺbで表される磁性材料。但し、式中、Ｒは一種以上の希土類元素、Ｘ’は周期表のIIIＡ、IIIＢ、IVＡもしくはIVＢ族の元素、Ｚは周期表のVＡ族の一種以上の元素、ｘは０.５〜２の値、ｙは９〜１９の値、ａは０〜３の値、ｂは０．３〜３の値であり、前記一般式で表される磁性材料が菱面体晶系若しくは六方晶系結晶構造の金属間化合物から誘導されたものであるとき、Ｆｅは他の元素により置換されず又は一部置換され、前記一般式で表される磁性材料が正方晶系結晶構造の金属間化合物から誘導されたものであるとき、Ｆｅは周期表のIIIＡ族若しくはIVＡ族の任意の元素又は他の族の遷移金属で一部置換され、さらに前記菱面体晶系若しくは六方晶系の結晶構造から誘導された磁性材料の場合は、成分Ｚがアンチモン又はビスマスのとき元素Ｘ'が硼素でないことを条件とする。」
「【請求項１７】　組成式Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ2.3、Ｓｍ2Ｆｅ17Ｃ1.1Ｎ1.1若しくはＮｄＦｅ11ＴｉＮ0.8を有する請求項１４に記載の磁性材料。」
「【００２５】
【表１】
化合物　　　　　　構造型　　　　ａ　　　　ｃ　　　Ｔｃ　　　σｓ
　　　　　　　　　　　　　　　(nm)　　　(nm)　　　(℃)　　(JT-1Kg-1)
    　　　　
・・・
Sm2Fe17 　　　　　　　〃　　　　　0.854　　1.243　　　　116　　　100
Sm2Fe17N2.3 　　　　　〃　　　　　0.873　　1.264　　　　476　　159*」
「【００２６】表１に示すデータは、ＣｅからＬｕまでの全希土類系列元素についてｂが約２．６である格子間侵入型窒化物相Ｒ2Ｆｅ17Ｎbが存在することを示している。結晶格子の単位格子体積は窒化物の形成により５〜９％増加し、キュリー温度（Ｔｃ）および自発磁化（σs）が著しく増大していることが判る。また、データは、異なる希土類元素の窒化物間で置換が可能であり、特定の希土類元素のコストを考慮して、磁化や異方性磁界などの特性を用途に最適なものにしうることを示している。」こと、
「【００５５】図１６は窒素吸収に用いた代表的なＳｍ2Ｆｅ17粉末の粒径分布の度数分布図である。」こと、
「【００６９】図２９はＳｍ2Ｆｅ17Ｎ2.3粉末のヒステリシスの向上を図示したもので、８テスラのパルス磁界で配向および磁化した試料の第１および第２象限の減磁曲線を包含する。表示のデータは次の通りである。（ａ）エポキシ樹脂に分散させたＳｍ2Ｆｅ17Ｎ2.3の粉末、（ｂ）Ｚｎ粉末（２５ｗｔ％）と共に粉砕したＳｍ2Ｆｅ17Ｎ2.3の粉末、（ｃ）Ｚｎ粉末（１５ｗｔ％）と共に粉砕し、４００℃で２時間熱処理したＳｍ2Ｆｅ17Ｎ2.3の粉末。」こと、
「【００７３】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、キュリー温度が４００℃以上と高く、優れた容易方向一軸異方性と大きな磁気モーメントを有し、磁気モーメントの経時変化および温度依存性が極めて少ないなど優れた磁気特性を有する新規な磁性材料が得られ、それを用いることにより特性の良好な永久磁石を製造することができるという優れた効果が得られる。」ことが、図１６と共に記載されている。
　
　同刊行物２（特開平５−３０８０１２号公報（申立人の提出した甲第２号証））には、「粒度分布を制御した磁石粉体」（発明の名称）に関して、
「【請求項１】　希土類元素およびＹのうち少なくとも１種、遷移金属元素のうち少なくとも１種、並びにＮ、Ｏ、Ｈ、Ｂ、Ｃのうち少なくとも１種を含有し、かつ六方晶または菱面体晶のＴｈ2 Ｚｎ17型構造を有する磁石粉体において、粒子径１μｍ以下の粒子の含有量が体積分率で１０％以下であることを特徴とする磁石粉体。」
「【０００５】しかしながら、ボンド磁石用には大きすぎる問題点があった。そこで、この欠点を解決するものとして、単磁区粒子径の上部臨界粒子径（単磁区粒子の最大径を示す。）が３〜４μｍであり、明瞭に単磁区粒子型磁石の特徴を示す、Ｔｈ2 Ｚｎ17型構造を有するＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁石（Ｒは希土類元素およびＹを示す。）、およびこれらにＢ、Ｃ、Ｏ、Ｈ等を含有させた磁石材料が開発されている〔Ｊ．Ｍ．Ｄ．ＣｏｅＹ＆Ｙ．Ｏｔａｎｉ，日本応用磁気学会誌　１５　Ｐ．６７７（１９９１）〕。」こと、
「【００１４】
【実施例】Ｘ線的に菱面体晶のＳｍ2 Ｆｅ17相を主成分とする合金を、ＮＨ3 −Ｈ2 混合ガス中で４５０℃で加熱し、窒素を３．５ｗｔ．％含有する窒化物を調製した。同粉体をＮ2 ガスを用いるジェットミルで粉砕し、乾式レーザー回折粒度分布計〔日本電子（株）製、ＨＥＬＯＳ＆ＲＯＤＯＳ〕で４μｍ以上の粒子が検出されなくなるまで微粉砕した。この得られた粉体を粉体Ａとする。、粉体Ａを乾式レーザー回折粒度分布計で測定すると１μｍ以下の粒子は６体積％あった。」ことが、図１と共に記載されている。
　
（４）対比・判断
ア．特許法第３６条についての判断
　本件請求項１に係る発明は、本件明細書に記載の表２の内容に基づき、「粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０．６％以上４．５％以下であると共に、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．０％以上１０％以下である」と訂正された。
　その結果、本件請求項１に係る発明は、本件出願当初明細書に開示されている発明となった。
　また、本件請求項２、３に係る発明は、本件明細書の段落【００５３】等の記載に基づき、「初期減磁率が５％になる加熱温度が１００℃を越える耐熱性を具備する」ものに訂正された。
  その結果、本件請求項２、３に係る発明は、本件出願当初明細書に開示されている発明となった。
　したがって、本件は、特許法第３６条第４項に規定する要件を満たしているものである。
　
イ．特許法第２９条第１項第３号および第２９条第２項についての判断
・本件請求項１に係る発明について
　刊行物１に記載の図１６には、窒素吸収に用いた代表的なＳｍ2Ｆｅ17粉末の粒径分布の度数分布図が示されている。
　特許異議申立人は、窒素吸収に用いた代表的なＳｍ2Ｆｅ17粉末の粒径分布が、窒素吸収された窒化物であるＳｍ2Ｆｅ17Ｎ粉末の粒度分布と実質同一のものを開示しているという仮定を前提とした主張をしているが、Ｓｍ2Ｆｅ17粉末は、窒素を吸収する工程において、割れてしまうことが知られており（この点、必要ならば、N.Imaoka et al./Journal of Alloys and Compounds 222(1995)73-77(平成１６年１２月２４日付け意見書で提出の乙第１号証)、「希土類　Ｎｏ．１９」１９９１年１１月１５日　日本希土類学会発行　ｐ．３１−４３「Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎｘ系磁性材料について」(平成１６年１２月２４日付け意見書で提出の乙第２号証)を参照のこと）、前記Ｓｍ2Ｆｅ17粉末の粒径分布が、Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ粉末の粒度分布と実質同一のものという特許異議申立人の主張は、正しいということはできない。
　してみると、刊行物１に記載の図１６に示された粒径分布から、本件請求項１に係る発明の「Ｒ（Ｒは希土類元素）と、ＦｅまたはＦｅ並びにＣｏと、Ｎを主構成成分としかつＴｈ2Ｚｎ17型結晶構造を有する希土類ボンド磁石用磁性粉末」の粒度分布を知ることはできないものであり、刊行物１に記載の発明は、本件請求項１に係る発明の「粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下であり、かつ、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０．６％以上４．５％以下であると共に、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．０％以上１０％以下である」構成を備えていない。
　また、刊行物２に記載の発明は、Ｘ線的に菱面体晶のＳｍ2 Ｆｅ17相を主成分とする合金に、窒素を３．５ｗｔ．％含有させて窒化物とした粉体を、４μｍ以上の粒子が検出されなくなるまで微粉砕したものであるが、少なくとも、本件請求項１に係る発明の「粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で０．６％以上４．５％以下であると共に、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．０％以上１０％以下である」構成を備えていない。
　したがって、本件請求項１に係る発明は、刊行物１又は刊行物２に記載された発明とは認められず、また、本件請求項１に係る発明は、刊行物１及び刊行物２に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。
　
・本件請求項２、３に係る発明について
　本件請求項２、３に係る発明は、本件請求項１に係る発明を直接的又は間接的に引用した発明であるので、本件請求項１に係る発明と同様な理由により、刊行物１又は刊行物２に記載された発明とは認められず、また、本件請求項１に係る発明は、刊行物１及び刊行物２に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。
　
（５）むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件請求項１ないし３に係る発明の特許を取り消すことができない。
　そして、他に本件請求項１ないし３に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年６月８日（２００５．６．８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
希土類ボンド磁石用磁性粉末と希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　Ｒ（Ｒは希土類元素）と、ＦｅまたはＦｅ並びにＣｏと、Ｎを主構成成分としかつＴｈ２Ｚｎ１７型結晶構造を有する希土類ボンド磁石用磁性粉末において、
　粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下であり、かつ、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で
０．６％以上
２．０％以上
　【請求項２】
　初期減磁率が５％になる加熱温度が
１００℃
であって
熱可塑性樹脂
し、かつ、混練温度２４０℃以下で混練して得られる
　【請求項３】
　上記請求項２記載の希土類ボンド磁石用組成物を
成形機シリンダー温度２５０℃以下、金型温度１４０℃以下の条件で
１００℃
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、Ｒ（Ｒは希土類元素）と、ＦｅまたはＦｅ並びにＣｏと、Ｎを主構成成分とする希土類ボンド磁石用磁性粉末、この磁性粉末と樹脂バインダーを主成分とする希土類ボンド磁石用組成物、および、この組成物を磁石形状に成形して成る希土類ボンド磁石に係り、特に、不可逆減磁率の小さな耐熱性に優れた希土類ボンド磁石用磁性粉末と希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石の改良に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年、菱面体晶系または六方晶系の結晶構造をもつ金属間化合物に窒素を導入させたＲ−Ｆｅ−Ｎ（Ｒは希土類元素）系磁性材料が、特に永久磁石材料として優れた磁気特性をもつことから注目されている。例えば、特開平２−５７６６３号公報では、六方晶系あるいは菱面体晶系の結晶構造をもつＲ−Ｆｅ−Ｎ−Ｈ（Ｒ：イットリウムを含む希土類元素のうちの少なくとも一種）で表される磁気異方性材料を開示している。
　【０００３】
　このＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性粉末と樹脂バインダーとから成る希土類ボンド磁石として、樹脂バインダーにポリアミド（ナイロン）を用いたＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系射出成形ボンド磁石は公知である。例えば、″Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ　ｏｆ　ｈｉｇｈ−ｅｎｅｒｇｙ　ｐｒｏｄｕｃｔ　Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３ｂｏｄｅｄ　ｍａｇｎｅｔｓ″（Ｐｒｏｃ．Ｉｎｔ．Ｃｏｎｆ．ＭＲＳ，Ｔｏｋｙｏ，１９９３，Ｌ７−１）では、保磁力ＨｃＪが５〜７ｋＯｅのＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系射出成形ボンド磁石を開示している。また、特開平６−２９５８０５号あるいは特開平６−２９５８１６号公報には保磁力ＨｃＪが６ｋＯｅ未満のＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系射出成形ボンド磁石が開示されている。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】
　ところで、これら従来のＲ−Ｆｅ−Ｎ系射出成形ボンド磁石は、磁気特性の耐熱性が悪いという問題点があった。
　【０００５】
　すなわち、磁石を組み込んだ磁気回路では磁石が発生する磁束（フラックス）を利用するため、必要な磁束が温度履歴に依存せず安定に得られること、すなわち良好な耐熱性が要求される。
　【０００６】
　この耐熱性の指標として、磁石を所定時間所定温度で加熱しその前後の磁束変化率（不可逆減磁率）を評価することが行われる。また、特に１時間加熱したときの不可逆減磁率をその加熱温度での初期減磁率と呼ぶことがある。いずれも０に近いほど耐熱性が良好である。
　【０００７】
　そして、従来のＲ−Ｆｅ−Ｎ系射出成形ボンド磁石では、初期減磁率が５％になる加熱温度が８０℃以下であった。例えば上記″Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ　ｏｆ　ｈｉｇｈ−ｅｎｅｒｇｙ　ｐｒｏｄｕｃｔ　Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３ｂｏｎｄｅｄ　ｍａｇｎｅｔｓ″によれば、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系射出成形ボンド磁石で５０℃、Ｓｍ−（Ｆｅ，Ｃｏ）−Ｎ系射出成形ボンド磁石で８０℃であった。
　【０００８】
　しかし、希土類ボンド磁石の主な用途であるＯＡ機器用あるいはＡＶ機器用小型モータでは少なくとも８０℃まで使用可能であることが求められており、更に自動車用途に対しては１００〜１２５℃を越える耐熱性が求められている。
　【０００９】
　このため、８０℃で５％以上減磁してしまう従来のＲ−Ｆｅ−Ｎ系射出成形ボンド磁石では耐熱性が十分とはいえなかった。
　【００１０】
　本発明はこの様な問題点に着目してなされたもので、その課題とするところは、初期減磁率が５％になる加熱温度が
１００℃を越える
　【００１１】
　【課題を解決するための手段】
　このような課題を解決するため、本発明者等は以下に挙げる従来技術を参考にして希土類ボンド磁石用磁性粉末等の開発を試みた。
　【００１２】
　まず、参考にした特開平４−１５７７０５号公報には、ボンド磁石用Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性粉末の粒子径に関し、平均粒子径が０．１〜３０μｍの範囲にあること、成形加工性や表面平滑性に特に優れた材料を作製する場合には平均粒子径が１〜１０μｍであることが好ましいこと等が開示され、また、特開平５−３０８０１２号公報には、粒子径１μｍ以下の粒子の含有率を体積基準で１０％以下とすることによりＲ−Ｆｅ−Ｎ系を含む磁性粉末の磁気特性が向上することが開示されている。これ等の従来技術は、粒子径の平均値および粒度分布の微粒側を規定する手法であり、粒度分布の粗粒側に関する知見は皆無である。
　【００１３】
　一方、参考にした特開平５−１７５０２２号公報では、磁性粉末粒子径の標準偏差を１．０μｍ以下にすることによってＨｋ（後述するように残留磁束密度Ｂｒの９０％まで磁化Ｊが低下するときの減磁界で減磁曲線の角型性を表すもの）の高いボンド磁石を製造できるとしている。しかし、樹脂ボンド磁石に適用する場合、磁性粉末の平均粒子径に関して「単磁区となる程度の粒子径、たとえば０．５〜１０μｍ程度にまで粉砕する」ことしか記載されておらず、具体的な粒度分布の粗粒側に関する知見は上述した従来技術と同様に皆無である。また、その実施例にも粉末の磁気特性はあるが、ボンド磁石の磁気特性や耐熱性については具体的に記載されていない。
　【００１４】
　そこで、粒度分布の微粒側を規定するこれ等従来技術の手法に従って、磁性粉末の平均粒子径や１μｍ未満の微粒側粒度分布制御などを種々検討したが、磁性粉末の角型性や保磁力を高めても必ずしもボンド磁石の耐熱性を改善させるには至らなかった。特に、粒子径１μｍ未満の粒子の存在は、特開平５−３０８０１２号公報に記述されている磁性粉末の場合とは異なり、ボンド磁石化した後には減磁曲線の角型性や保磁力にそれほど影響していないことが確認された。
　【００１５】
　尚、この様な分析から、ボンド磁石を製造する工程途中で、原料となる磁性粉末が晒される５０〜３３０℃の温度履歴により粒子径１μｍ未満の小さな粒子の磁石特性は損なわれ、最終的なボンド磁石の磁気特性は、磁石特性を損なわれずに生き残った１μｍ以上の磁性粉末によって影響されているとの推論が導かれるに至った。すなわち、耐熱性に優れた希土類ボンド磁石を求める場合、粒度分布の微粒側を規定する従来手法によっていてはその実現が困難で、これまで知見のなかった粒度分布の粗粒側を規定する新たな手法が必要となるとの考えを得るに至った。
　【００１６】
　この様な推論の下、これまで知見のなかった粗粒側の粒子径がボンド磁石の耐熱性に与える影響を詳細に検討したところ、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が、減磁曲線の角型性や保磁力に強く影響を及ぼし、その結果、耐熱性が左右されることを見出だすに至った。本発明はこの様な技術的発見に基づき完成されたものである。
　【００１７】
　すなわち、請求項１に係る発明は、Ｒ（Ｒは希土類元素）と、ＦｅまたはＦｅ並びにＣｏと、Ｎを主構成成分としかつＴｈ２Ｚｎ１７型結晶構造を有する希土類ボンド磁石用磁性粉末を前提とし、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下であり、かつ、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で
０．６％以上
２．０％以上
　【００１８】
　【００１９】
　次に、請求項２に係る発明は、初期減磁率が５％になる加熱温度が
１００℃
であって
熱可塑性樹脂
し、かつ、混練温度２４０℃以下で混練して得られる
成形機シリンダー温度２５０℃以下、金型温度１４０℃以下の条件で
１００℃
　【００２０】
　【発明の実施の形態】
　以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
　【００２１】
　まず、本発明に係る希土類ボンド磁石用磁性粉末、希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石で使用する磁性粉末としては、例えば、特開平２−０５７６６３号公報に従い溶解鋳造法、あるいは特許第１７０２５４４号明細書若しくは特開平９−１５７８０３号公報などで示される還元拡散法で製造されるＲ−Ｆｅ系合金あるいはＲ−（Ｆｅ，Ｃｏ）系合金を窒化した後、微粉砕して得ることができる。Ｒは希土類元素であるがＳｍが４０重量％以上含まれるものが好ましい。Ｃｏを添加すると磁石の飽和磁化と磁束密度の温度係数が向上する。また、主構成成分であるＲ、ＦｅまたはＦｅ並びにＣｏ、Ｎに加えて、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕの一種以上を磁性粉末に３重量％以下添加すると耐熱性をさらに高めることが出来る。微粉砕は、ジェットミル、振動ボールミル、回転ボールミルなど公知の技術で実施することができるが、ボンド磁石用磁性粉末、ボンド磁石用組成物およびボンド磁石を製造したとき粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下、好ましくは１．０％以下となるように、粉砕条件の制御や分級機の併用を行うことが必要である（請求項１、請求項２、請求項３）。ここで５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％を超えると、磁石の減磁曲線の角型性や保磁力が低下し耐熱性が悪化する。また粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率を個数基準で
０．６％以上
２．０％以上
　【００２２】
　次に、本発明に係る希土類ボンド磁石用磁性粉末、希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石において、磁性粉末の粒子径は次のように評価・定義される。上記希土類ボンド磁石用磁性粉末が樹脂に埋め込まれたもの、希土類ボンド磁石用組成物または希土類ボンド磁石の断面を研磨し、光学顕微鏡や走査型電子顕微鏡などでひとつの試料につき１視野以上の写真を撮影する。得られた写真に、同一の磁性粉末に重ならないように、平行な複数本の直線を引く。このとき１個の磁性粉末と直線との交点間距離をもって、その磁性粉末の粒子径と定義する。また、粒度分布の評価にあたっては、１００個以上、好ましくは２００個以上の磁性粉末について粒子径を測定する。得られたデータから粒子径１μｍ未満の磁性粉末のものを除き、１μｍ以上の磁性粉末について粒子径の対数に対する個数基準の粒度分布を算出し、５．０μｍ以上の磁性粉末の含有率を求める。
　【００２３】
　尚、微粉砕した磁性粉末の発火防止などハンドリング性を向上させるために、例えば、特開昭５２−５４９９８号、特開昭５９−１７０２０１号、特開昭６０−１２８２０２号、特開平３−２１１２０３号公報、または、特開昭４６−７１５３号、特開昭５６−５５５０３号、特開昭６１−１５４１１２号、特開平３−１２６８０１号公報に開示されているような湿式ないし乾式処理による徐酸化皮膜を磁性粉末表面に形成することができる。
　【００２４】
　また、特開平５−２３０５０１号、特開平５−２３４７２９号、特開平８−１４３９１３号号、特開平７−２６８６３２号公報や日本金属学会講演概要（１９９６年春期大会、Ｎｏ．４４６、ｐ．１８４）などに開示されているような金属皮膜を形成する方法や、特公平６−１７０１５号、特開平１−２３４５０２号、特開平４−２１７０２号、特開平５−２１３６０１号、特開平７−３２６５０８号、特開平８−１５３６１３号、特開平８−１８３６０１号公報などによる無機皮膜を形成する方法などの一種以上の表面処理を磁性粉末に施すと、磁性粉末、組成物およびボンド磁石の保磁力が向上し耐熱性がさらに向上する。
　【００２５】
　次に、本発明に係る希土類ボンド磁石用組成物の樹脂バインダーは磁性粉末の結合剤として作用するものであり、適用できる
熱可塑性
　【００２６】
　【００２７】
　これらの樹脂バインダーの含有量は、磁性粉末１００重量部に対して１００重量部よりも多く充填した場合、ボンド磁石の磁束密度が著しく低下する。また、３重量部より少ないと著しく成形性が低下し所望の成形体が得られない。よって、これらの樹脂混合量は、磁性粉末１００重量部に対し３重量部以上１００重量部以下が好ましい。
　【００２８】
　また、本発明に係る希土類ボンド磁石用組成物を製造するとき、添加物としてカップリング剤や滑剤、安定剤などを使用すると、さらに組成物の加熱流動性が向上し成形性や磁気特性が向上する。カップリング剤としては、シラン系カップリング剤、例えば、ビニルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシラン）、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシメチルジエトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γアミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシランなどが、また、チタン系カップリング剤、例えば、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート、テトライソプロピルチタネート、テトラブチルチタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネートなど、が挙げられ、樹脂バインダーの種類に合わせた適当なものを選択しそれらの一種または二種以上を使うことが出来る。また、安定剤としては、ビス（２，２，６，６，−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６，−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、１−［２−｛３−（３，５−ジ−第三ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝エチル］−４−｛３−（３，５−ジ−第三ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、８−ベンジル−７，７，９，９−テトラメチル−３−オクチル−１，２，３−トリアザスピロ［４，５］ウンデカン−２，４−ジオン，４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、こはく酸ジメチル−１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［［６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル］［（２，２，６��６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン、［［２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ］］、２−（３，５−ジ・第三ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロン酸ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）等のヒンダード・アミン系安定剤のほか、フェノール系、ホスファイト系、チオエーテル系等の抗酸化剤等が挙げられる。また滑剤としては、パラフィンワックス、流動パラフィン、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、エステルワックス、カルナウバ、マイクロワックスなどのワックス類、ステアリン酸、１２−オキシステアリン酸、ラウリン酸などの脂肪酸類や、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸マグネシウム、ラウリン酸カルシウム、リノール酸亜鉛、リノール酸カルシウム、２−エチルヘキソイン酸亜鉛などの脂肪酸塩、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘン酸アミド、パルミチン酸アミド、ラウリン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、ジステアリルアジピン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ジオレイルアジピン酸アミド、Ｎ−ステアリルスアリン酸アミド、Ｎ−オレイルステアリン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミド、メチロールステアリン酸アミド、メチロールベヘン酸アミドなどの脂肪酸アミド、ステアリン酸ブチルなどの脂肪酸エステル、エチレングリコール、ステアリルアルコールなどのアルコール類、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールおよびこれらの変性物から成るポリエーテル類、シリコーンオイル、シリコングリースなどのポリシロキサン類、フッ素系オイル、フッ素系グリース、含フッ素樹脂粉末といったフッ素化合物、窒化珪素、炭化珪素、酸化マグネシウム、アルミナ、シリカゲルなどの無機化合物粉体などが挙げられ、これらの一種または二種以上を使うことが出来る。
　【００２９】
　これらの磁性粉末と樹脂バインダー等を、例えば、リボンブレンダー、タンブラー、ナウターミキサー、ヘンシェルミキサー、スーパーミキサー、プラネタリーミキサー等の混合機、および、バンバリーミキサー、ニーダー、ロール、ニーダールーダー、単軸押出機、二軸押出機等の混練機を使用して混合・混練することによって本発明に係る希土類ボンド磁石用組成物が得られる。
　【００３０】
　また、本発明に係る希土類ボンド磁石用組成物を、例えば射出成形することによって本発明に係る希土類ボンド磁石が得られる。あるいは、射出成形ボンド磁石ではないが、特開平６−２３６８０７号、特開平７−２４９５３８号公報などに開示されるような押出成形法でも同様な耐熱性に優れた希土類ボンド磁石が製造できる。尚、このとき磁場中で成形すると、磁性粉末の磁化容易方向が揃い高い磁束密度を持つ異方性の高性能希土類ボンド磁石が製造できる。
　【００３１】
　これらの混練・成形工程において、以下に述べる７項目の一つ以上を実施することによって、ボンド磁石の耐熱性を更に向上させることができる。
　【００３２】
　すなわち、１．樹脂バインダーと磁性粉末との混練温度を、熱可塑性樹脂を用いる場合には２４０℃以下、好ましくは２２０℃以下とすればよい。混練温度が２４０℃を超えると希土類ボンド磁石用組成物およびボンド磁石の磁気特性、特に角型性と保磁力が低下する。
　【００３３】
　２．混練する雰囲気を、例えば、窒素ガス、アルゴンガス、ヘリウムガスなどの非酸化性雰囲気とし、残留酸素濃度を１０体積％以下、望ましくは１体積％以下とすればよい。このとき、特に混練機の原料投入ホッパー内部、シリンダー内部、混練された溶融組成物の出口であるダイス付近を上記非酸化性雰囲気とすることが効果的である。更に、熱可塑性樹脂を用いる場合にはダイスを通った希土類ボンド磁石用組成物が室温に冷却されるまでの雰囲気も上記非酸化性雰囲気とすることが望ましい。残留酸素濃度が１０体積％を超えると上記組成物およびボンド磁石の磁気特性、特に角型性と保磁力が低下する。
　【００３４】
　３．熱可塑性樹脂を用いる場合にはダイスを通った組成物の室温への冷却時間も可及的速やかであるのがよく、ダイスから出た組成物をファンで空冷したり液体窒素や水などの冷媒中へ投入するとよい。冷却時間が長いと組成物およびボンド磁石の磁気特性、特に角型性と保磁力が低下する。
　【００３５】
　４．得られた混練後の組成物をペレットに粉砕する工程においても、雰囲気を例えば、窒素ガス、アルゴンガス、ヘリウムガスなどの非酸化性雰囲気とし、残留酸素濃度を１０体積％以下、望ましくは１体積％以下とすればよい。残留酸素濃度が１０体積％を超えると組成物およびボンド磁石の磁気特性、特に角型性と保磁力が低下する。
　【００３６】
　５．熱可塑性樹脂を用いる場合にはボンド磁石に成形する際の成形機シリンダー温度を２５０℃以下、望ましくは２３０℃以下とすればよい。また
、
　【００３７】
　６．成形する雰囲気を、例えば、窒素ガス、アルゴンガス、ヘリウムガスないしは減圧真空などの非酸化性雰囲気とし、残留酸素濃度を１０体積％以下、望ましくは１体積％以下とすればよい。このとき、特に成形機の原料投入ホッパー内部、シリンダー内部、金型キャビティー付近を上記非酸化性雰囲気とした上で成形することが効果的である。更に、成形品が室温に冷却されるまでの雰囲気も上記非酸化性雰囲気とすることが望ましい。残留酸素濃度が１０体積％を超えると希土類ボンド磁石用組成物およびボンド磁石の磁気特性、特に角型性と保磁力が低下する。
　【００３８】
　７．金型から取り出された成形品の室温への冷却時間も可及的速やかであるのがよく、成形品をファンで空冷したり液体窒素やドライアイスや水などの冷媒中へ投入するとよい。冷却時間が長いと希土類ボンド磁石用組成物およびボンド磁石の磁気特性、特に角型性と保磁力が低下する。
　【００３９】
　【００４０】
　【実施例】
　以下、本発明の実施例について説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　【００４１】
　純度９９．９重量％、粒度１５０メッシュ（タイラー標準、以下同じ）以下の電解Ｆｅ粉２．２５ｋｇと、純度９９重量％、平均粒度３２５メッシュの酸化Ｓｍ粉末１．０１ｋｇと、純度９９重量％の粒状金属Ｃａ０．４４ｋｇと、無水塩化Ｃａ粉末０．０５ｋｇとを、Ｖブレンダーを用いて混合した。ここで得られた混合物をステンレス容器に入れ、アルゴン雰囲気下１１５０℃で８時間加熱し還元拡散反応させた。
　【００４２】
　次いで、反応生成物を冷却してから水中に投入し崩壊させた。得られたスラリーを水洗し、更に酢酸を用いて酸洗浄して未反応のＣａと副生したＣａＯを除去した。得られたスラリーを濾過しエタノールで置換した後、真空乾燥して１５０μｍ以下のＳｍ−Ｆｅ合金粉末を約３ｋｇを得た。
　【００４３】
　次いで、この粉末を管状炉中に装填し、アンモニア分圧０．３５のアンモニア−水素混合ガス雰囲気中、４６５℃で６時間加熱（窒化処理）し、その後、アルゴンガス中４６５℃で２時間加熱（アニール処理）し、２４．６重量％Ｓｍ−３．６重量％Ｎ−７１．８重量％ＦｅのＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁性粉末を得た。
　【００４４】
　この磁性粉末をＸ線解析したところ、菱面体晶系のＴｈ２Ｚｎ１７型結晶構造の回折線（Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３金属間化合物）を示した。
　【００４５】
　次に、上記磁性粉末を以下の表１の条件で微粉砕し、実施例１〜２、比較例および参考例１〜２に係る希土類ボンド磁石用磁性粉末を調製した。
　【００４６】
　【表１】
　これら実施例１〜２、比較例および参考例１〜２に係る各希土類ボンド磁石用磁性粉末に、磁性粉末１００重量部に対して１２−ポリアミド樹脂８重量部、エチレンビスステアリン酸アミド１重量部、パラフィンワックス１重量部を混合し、ラボプラストミルにて混練した。混練温度は２２０〜２４０℃、混練槽内の雰囲気は８体積％Ｏ２−Ｎ２、混練後に取り出した組成物の冷却は空冷とした。
　【００４７】
　得られた実施例１〜２、比較例および参考例１〜２に係る各希土類ボンド磁石用組成物をプラスチック粉砕機により粉砕し成形用ペレットとした。このペレットからφ２０×１３ｍｍの円柱状ボンド磁石を１３ｍｍ方向に４ｋＯｅの配向磁場をかけながら射出成形して製造した。シリンダー温度は１９０〜２５０℃、金型温度は１１０℃、射出成形機の原料ホッパー・シリンダー内部の雰囲気は８体積％Ｏ２−Ｎ２、金型キャビティー付近の雰囲気は大気、および取り出した成形品の冷却方法は空冷とした。
　【００４８】
　得られた実施例１〜２、比較例および参考例１〜２に係る各成形品（ボンド磁石）の端面を研磨した後、走査型電子顕微鏡で２０００倍の写真を３視野ずつ撮影した。次に、６μｍ間隔で複数本の直線を写真上に引き、先に述べた方法で磁性粉末の粒子径を測定した。得られたデータから１μｍ以上のものを抽出し、その粒子径の対数に対する個数基準粒度分布を求めた。抽出した磁性粉末粒子数は２００個以上である。このデータから、５．０μｍ、４．０μｍ、３．２μｍ以上の粒子径を持つ磁性粉末の含有率を調べた。尚、図１〜図３は、電子顕微鏡写真から求めた実施例１、比較例、実施例２の個数基準の累積粒度分布を示す。
　【００４９】
　また、得られた実施例１〜２、比較例および参考例１〜２に係る各ボンド磁石のＨｋと保磁力ＨｃＪを、１３ｍｍ方向に５０ｋＯｅのパルス磁場で着磁した後、自記磁束計にて測定した。ここでＨｋは、残留磁束密度Ｂｒの９０％まで磁化Ｊが低下するときの減磁界で、減磁曲線の角型性を表すものである。
　【００５０】
　これらの結果を表２に示す。
　【００５１】
　【表２】
　但し、表２中、含有率１は５．０μｍ以上の磁性粉末含有率、含有率２は４．０μｍ以上の磁性粉末含有率、含有率３は３．２μｍ以上の磁性粉末含有率をそれぞれ示している。
　【００５２】
　次に、実施例１〜２、比較例および参考例１〜２に係る各ボンド磁石をφ１０×７ｍｍ（７ｍｍ方向が配向方向）に加工し、配向方向に磁場５０ｋＯｅで着磁した後、５０〜１２５℃の範囲の各温度に設定した恒温槽内で１時間加熱した。室温での総磁束量を加熱前後で測定しその差を加熱前の総磁束量で割ることにより不可逆減磁率（初期減磁率）を評価した。総磁束量の測定にはデジタルフラックスメーターを使用した。初期減磁率の加熱温度依存性から５％の初期減磁が起こる温度（耐熱温度と呼ぶ）を求め上記表２に示す。
　【００５３】
『評価』
　実施例１および２では、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ、４．０μｍ、３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が、それぞれ個数基準で２．５％
以下
０．６％以上
以下
２．０％以上
　【００５４】
　また、参考例１では、粒子径５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下の場合（４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で５．２％、また、３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で１２％で請求項１の条件をそれぞれ具備せず）であり、耐熱温度が８０℃を超えることが確認できる。
　【００５５】
　参考例２では、粒子径５．０μｍ、４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が、それぞれ個数基準で２．５％
以下
０．６％以上
　【００５６】
　一方、比較例では、粒子径５．０μｍ、４．０μｍ、３．２μｍ以上の全磁性粉末の含有率が、それぞれ個数基準で２．５％、４．５％、１０％を超える場合であり、耐熱温度が８０℃に達していないことが確認できる。
　【００５７】
　なお、当然のことながら、これらの各ボンド磁石に含まれる磁性粉末の粒度分布は成形前の各希土類ボンド磁石用組成物でも全く同じである。
　【００５８】
　【発明の効果】
　請求項１、２、３に係る発明によれば、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径５．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で２．５％以下であり、かつ、粒子径１．０μｍ以上の全磁性粉末に対する粒子径４．０μｍ以上の全磁性粉末の含有率が個数基準で
０．６％以上
２．０％以上
１００℃
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　本発明の実施例１における１μｍ以上の粒子径の対数に対する磁性粉末の個数基準の累積粒度分布を示すグラフ図。
　【図２】
　比較例における１μｍ以上の粒子径の対数に対する磁性粉末の個数基準の累積粒度分布を示すグラフ図。
　【図３】
　本発明の実施例２における１μｍ以上の粒子径の対数に対する磁性粉末の個数基準の累積粒度分布を示すグラフ図。