【誤訳訂正書】
【提出日】平成27年6月17日(2015.6.17)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
層状酸化物カソード組成物を調製する方法であって、
ロータリーか焼炉内で、リチウム源および混合金属前駆体を予備か焼して、予備か焼された材料を形成する工程、ならびに
少なくとも約７５０℃の温度で、前記予備か焼された材料を高温か焼する工程
を含み、
前記高温か焼は、箱型炉内又は第２のロータリーか焼炉内で行われる方法。
【請求項２】
前記リチウム源が、炭酸リチウム、水酸化リチウム、酸化リチウム、塩化リチウム、硝酸リチウム、硫酸リチウム、炭酸水素リチウム、酢酸リチウム、フッ化リチウム、臭化リチウム、ヨウ化リチウム、および過酸化リチウムからなる群から選択される請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記混合金属前駆体が、混合された金属水酸化物、金属オキシ水酸化物、金属炭酸塩、および金属水酸化炭酸塩からなる群から選択される請求項１に記載の方法。
【請求項４】
予備か焼工程および高温か焼工程が、それぞれ個別に、１２時間未満で行われる請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記混合金属前駆体が、ニッケル、マンガン、コバルト、およびアルミニウムを、ＮｉｘＭｎｙＣｏｚＡｌｗ（ただし、式中、ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｗ≦１であり、０≦ｘ＜１、０≦ｙ＜１、０≦ｚ＜１、および０≦ｗ＜０．２である）の比で含む請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記高温か焼が、
第１の期間にわたって、少なくとも約７５０℃の温度まで、前記予備か焼された材料を加熱する工程、および
第２の期間の間、前記温度を保持する工程
を含む請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記温度が、少なくとも約９００℃である請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記第１の期間が、約１時間以下であり、前記第２の期間が、約３時間以下である請求項６に記載の方法。
【請求項９】
前記高温か焼は第２のロータリーか焼炉内で行われ、該第２のロータリーか焼炉が、少なくとも２つのゾーンを有する請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記ゾーンが、それぞれ互いのゾーンと同じまたは異なる温度を有する請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記高温か焼は第２のロータリーか焼炉内で行われ、前記第１および第２のロータリーか焼炉が、それぞれ個別に、金属チューブまたはセラミックチューブを含む請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
予備か焼工程が、４時間未満で行われ、高温か焼工程が、８時間未満で行われる請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
前記ロータリーか焼炉が、少なくとも２つのゾーンを有し、
第１のゾーンは、約１９５℃〜約３３０℃の範囲の第１温度を有し、
第２のゾーンは、約３４０℃〜約７５０℃の範囲の第２温度を有する請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
前記ロータリーか焼炉が少なくとも３つのゾーンを有し、
第１のゾーンは、約１９５℃〜約３３０℃の範囲の第１温度を有し、
第２のゾーンは、約３４０℃〜約７５０℃の範囲の第２温度を有し、
第３のゾーンは、約３４０℃〜約７５０℃の範囲の第３温度を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
前記高温か焼が箱型炉内で行われ、前記ロータリーか焼炉は金属チューブ又はセラミックチューブを含む請求項１に記載の方法。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００２】
これらのカソード材料は、よく知られているが、これらのカソードの合成は、費用も時間もかかり得る。例えば、炭酸リチウムがＬｉ源であるＬｉ（ＬｉａＮｉｘＣｏｙＭｎｚ）Ｏ２などの層状酸化物カソード材料の合成は、箱型炉、プッシャー式トンネルキルン、またはローラーハースキルン（ＲＨＫ）のいずれかにおいて、セラミックこう鉢中で、２０〜３０時間、７００℃超でか焼することを必要とする。場合によっては、これらの材料は、出発材料の完全な反応および良好な生成物均質性を確実にするために、第１のか焼と第２のか焼との間に必要とされる粉砕工程を有するダブルパスか焼を必要とし得る。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００６】
実施形態は、層状酸化物カソード組成物を調製する方法を含み、前記方法は、第１のロータリーか焼炉内でリチウム源および混合金属前駆体を予備か焼して、予備か焼された材料を形成する工程、および前記予備か焼された材料を、少なくとも約７５０℃の温度で、第２のロータリーか焼炉内で高温か焼する工程を含む。実施形態において、リチウム源は、炭酸リチウム、水酸化リチウム、酸化リチウム、塩化リチウム、硝酸リチウム、硫酸リチウム、炭酸水素リチウム、酢酸リチウム、フッ化リチウム、臭化リチウム、ヨウ化リチウム、および過酸化リチウムからなる群から選択される。実施形態において、混合金属前駆体は、混合された金属水酸化物、金属オキシ水酸化物、金属炭酸塩、および金属水酸化炭酸塩からなる群から選択される。実施形態において、第１および第２のロータリーか焼炉は、それぞれ個別に、少なくとも２つのゾーンを有する。実施形態において、予備か焼工程および高温か焼工程は、それぞれ個別に、１２時間未満で行われる。実施形態において、予備か焼工程および高温か焼工程は、それぞれ個別に、６時間未満で行われる。実施形態において、予備か焼工程および高温か焼工程は、それぞれ個別に、２時間未満で行われる。実施形態において、前記ゾーンの前記それぞれは、お互いのゾーンと、同じまたは異なる温度を有する。実施形態において、混合金属前駆体は、ニッケル、マンガン、コバルト、およびアルミニウムを、ＮｉｘＭｎｙＣｏｚＡｌｗの比で含み、ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｗ≦１であり、０≦ｘ＜１、０≦ｙ＜１、０≦ｚ＜１、および０≦ｗ＜０．２である。実施形態において、高温か焼は、第１の期間にわたって、少なくとも約７５０℃の温度まで、前記予備か焼された材料を加熱する工程、および第２の期間の間、前記温度を保持する工程を含む。実施形態において、温度は、少なくとも約９００℃である。実施形態において、第１の期間は、約１時間以下であり、前記第２の期間は、約３時間以下である。実施形態において、第１および第２のロータリーか焼炉は、それぞれ個別に、金属チューブまたはセラミックチューブを含む。実施形態において、予備か焼工程および高温か焼工程は、総継続時間、約１５時間以下を有する。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００７】
本方法の実施形態は、層状酸化物カソード組成物を調製する方法を含み、前記方法は、ロータリーか焼炉内で、リチウム源および混合金属前駆体を予備か焼して、予備か焼された材料を形成する工程、ならびに少なくとも約７５０℃の温度で、箱型炉内で、前記予備か焼された材料を高温か焼する工程を含む。実施形態において、リチウム源は、炭酸リチウム、水酸化リチウム、塩化リチウム、酸化リチウム、硝酸リチウム、硫酸リチウム、炭酸水素リチウム、酢酸リチウム、フッ化リチウム、臭化リチウム、ヨウ化リチウム、および過酸化リチウムからなる群から選択される。実施形態において、混合金属前駆体は、混合された金属水酸化物、金属オキシ水酸化物、金属炭酸塩、および金属水酸化炭酸塩からなる群から選択される。実施形態において、ロータリーか焼炉は、少なくとも２つのゾーンを有する。実施形態において、予備か焼工程および高温か焼工程は、それぞれ個別に、１２時間未満で行われる。実施形態において、予備か焼工程は、４時間未満で行われ、高温か焼工程は、８時間未満で行われる。実施形態において、前記ゾーンのそれぞれは、お互いのゾーンと、同じまたは異なる温度である。実施形態において、前記混合金属前駆体は、ニッケル、マンガン、コバルト、およびアルミニウムを、ＮｉｘＭｎｙＣｏｚＡｌｗの比で含み、ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｗ≦１であり、０≦ｘ＜１、０≦ｙ＜１、０≦ｚ＜１、および０≦ｗ＜０．２である。実施形態において、前記高温か焼は、第１の期間にわたって、少なくとも約７５０℃の温度まで、前記予備か焼された材料を加熱する工程、および第２の期間の間、前記温度を保持する工程を含む。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１３】
実施形態において、グリーン混合物は、リチウムと混合金属前駆体とを混合することによって形成できる。次に、グリーン混合物は、ロータリーか焼炉内で、予備か焼できる。典型的な箱型炉またはその他の連続型か焼機器と違って、ロータリーか焼炉は、予備か焼する工程の間に、混合を誘発し、グリーン混合物の全体を、ロータリーか焼装置の雰囲気に暴露する。か焼雰囲気は、空気、酸素富化空気（すなわち、酸素含有量約２１体積％超を有する空気）、純酸素、またはその他の酸化雰囲気でもよい。驚いたことに、この混合工程が、例えば、ローラーハースキルンまたはその他の炉を使用するか焼と比較して、全か焼時間を実質的に減少させ、グリーン混合物は、か焼工程の継続時間中、静止位置で、必ず保持されることがわかった。いずれの特定の理論にも拘束されることを望まず、ロータリーか焼炉の雰囲気へのグリーン混合物のより大きい暴露は、リチウム源、混合金属前駆体と、酸素などのか焼雰囲気との間の反応速度を高めると考えられる。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１４】
予備か焼工程および／または高温か焼工程の継続時間は、それぞれ個別にまたは総計で、約１２時間未満、ある種の実施形態において、約６時間未満、約２時間未満、またはさらに約１時間未満でもよい。例えば、実施形態において、予備か焼工程は、１２時間未満で行われ、高温か焼工程は、１２時間未満で行われる。実施形態において、予備か焼工程および／または高温か焼工程は、それぞれ個別にまたは総計で、約１５分〜約１２時間、およびある種の実施形態において、約１５分〜約６時間、約１５分〜約２時間、またはさらに約１５分〜約１時間でもよい。別の実施形態において、予備か焼工程は、４時間未満で行われ、高温か焼は、８時間未満で行われる。別の実施形態において、予備か焼工程は、約１５分〜４時間未満で行われ、高温か焼は、約１５分〜８時間未満で行われる。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１５】
予備か焼は、少なくとも約７５０℃の温度で実施できる。実施形態において、予備か焼工程および高か焼工程は、第１および第２のロータリーか焼炉内で行うことができ、第１および第２のロータリーか焼炉は、同じか焼炉または異なるか焼炉でもよい。実施形態において、予備か焼工程および高温か焼工程は、それぞれ個別に、１つを超える補助工程を含み得る。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１６】
実施形態において、所与のロータリーか焼炉は、少なくとも２つのゾーンを含む、１つまたは複数のゾーンを有し得る。例えば、ある種の実施形態において、ロータリーか焼炉は、３〜６以上のゾーンを有し得る。特定の実施形態において、ロータリーか焼炉は、３つのゾーンを有し得る。ゾーンに区画されたロータリーか焼炉の使用によって、温度勾配が維持でき、または代わりに、ロータリーか焼炉全体で一定の温度を維持しようとする場合、より良好な温度管理を提供するために使用できる。実施形態において、それぞれのゾーンは、お互いのゾーンと、同じまたは異なる温度を有し得る。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１９】
ロータリー予備か焼は、セラミックまたは金属チューブを有するロータリーか焼炉内で実施できる。驚いたことに、金属チューブを有するロータリーか焼炉を使用することによって、予備か焼された中間体中にＦｅ、Ｃｒ、Ｃｕ、またはＺｎなどの不純物が増加しないことがわかった。存在する場合、この類の不純物は、生成した層状酸化物材料の性能を妨げ得る。実施形態において、第１および第２のか焼炉は、それぞれ個別に、セラミックまたは金属のチューブを有し得る。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２０】
炭酸リチウムがリチウム源として使用される場合、予備か焼工程から得られる中間体は、粉末ｘ線回析（「ＸＲＤ」）によって観察される通り、少量の残存炭酸リチウムを含有し得る。例えば、図２を参照のこと。いずれの特定の理論にも拘わりたくないが、残存リチウム源、特に炭酸リチウムの減少、遷移金属の部分酸化、および中間体の形成は、予備か焼前のグリーン混合物と比較して、予備か焼後の生成した粉末のタップ密度の約６０％までの上昇を引き起こすと考えられる。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２１】
予備か焼された中間体の粉末ＸＲＤは、最終生成物の粉末ＸＲＤパターンに酷似する微結晶性層状構造を示す。構造上の類似性にもかかわらず、充電式電池において最適の機能性を実現するために、層状構造は、完全に結晶性でなければならない。したがって、予備か焼に続いて、予備か焼された中間体は、高温か焼させることができる。高温か焼は、空気、酸素富化空気、純酸素、オゾン、またはその他の酸化雰囲気を含む雰囲気下で、約７５０℃超〜約１０００℃までの温度で実施できる。実施形態において、高温か焼は、第１の期間にわたって、少なくとも約７５０℃の温度まで、予備か焼された材料を加熱する工程、および第２の期間の間、前記温度を保持する工程を含み得る。特定の実施形態において、高温か焼は、少なくとも約９００℃の温度で実施できる。
【誤訳訂正１２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２２】
ある種の実施形態において、高温か焼は、上記温度で約１６時間のか焼プロファイルによって、こう鉢を使用して行うことができる。ある種の実施形態において、高温か焼は、約１０時間未満で行われる。その他の実施形態において、高温か焼は、約６時間、およびさらなる実施形態において、約３時間かかる。代替方法として、高温か焼は、ロータリーまたは振り子式キルン内で行うことができる。これらの種類の炉における方法は、典型的に、約６時間未満、およびある種の実施形態において、約４時間未満、またはさらに２時間未満を必要とする。
【誤訳訂正１３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２５】
その上、米国特許出願公開第２００９／０２８９２１８号は、スピネル型Ｌｉ−Ｍｎ複合体が、連続加熱炉内で調製できることを開示している。連続加熱炉は、本明細書に記載された方法で使用されるロータリーか焼炉とは、実質的に異なる。例えば、連続加熱炉は、ローラーハースキルンまたは「プッシャー」式キルンによって、典型的に具体化される。両方のキルンは、こう鉢の使用を必要とし、このこう鉢は、混合物が一箇所でしっかりか焼されるように保持する。しかし、本明細書に開示された方法は、予備か焼工程の間、ロータリーか焼炉を使用する。本明細書の他の部分で記載されている通り、ロータリーか焼炉は、予備か焼工程の間に混合を誘発し、予備か焼環境下、予備か焼された混合物を酸素に暴露する。驚いたことに、この暴露は、か焼のために必要な時間の総量を実質的に減少させるとわかった。ロータリーか焼炉の使用は、米国特許出願公開第２００９／０２８９２１８号によって、教示も示唆もされていない。
【誤訳訂正１４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２９】
用語「グリーン混合物」は、層状酸化物組成物を生成するために、予備か焼工程およびか焼工程によって処理可能なリチウム源および混合金属前駆体の量を意味する。
【誤訳訂正１５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３３】
［実施例１］
予備か焼方法および結果
Ｌｉ２ＣＯ３（６．２４８Ｋｇ）および混合金属オキシ水酸化物前駆体［Ｎｉ０．３３３Ｃｏ０．３３３Ｍｎ０．３３３Ｏｘ（ＯＨ）ｙ］（１３．５６５Ｋｇ）からなるグリーン混合物を、Ｌｉ対金属の比（目標）約１．１５を有する混合物が形成されるように、Ｌｉ２ＣＯ３と［Ｎｉ０．３３３Ｃｏ０．３３３Ｍｎ０．３３３Ｏｘ（ＯＨ）ｙ］とを組み合わせることによって調製した。Ｌｉ対金属の比を、Ｌｉの総モル対遷移金属の総モル、すなわち、Ｎｉ、Ｃｏ、およびＭｎのモルの合計に基づいて計算した。実際の混合物は、Ｌｉを５．７４質量％、Ｎｉを１４．２０質量％、Ｃｏを１４．５０質量％、およびＭｎを１３．６０質量％含有すると分析された。測定されたＬｉ／Ｍｅの比は、１．１２であった。ブンセン滴定によって測定されたグリーン混合物中の遷移金属の平均酸化状態は、２．５３であった。
【誤訳訂正１６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３４】
次に、グリーン混合物を、金属チューブを有する３ゾーンのロータリーか焼炉内で、ロータリーか焼した。ロータリーか焼炉の回転に起因して、材料がゾーン間を自由に動いて、ロータリーか焼炉内での総滞留時間は、約１．５〜約２．５時間であった。か焼の間の個別のゾーンの温度を、表１に示す。表１はまた、生成した予備か焼中間体中のＬｉ、Ｎｉ、Ｃｏ、およびＭｎについての分析の結果を含む。これらの結果は、Ｌｉ、Ｎｉ、Ｃｏ、およびＭｎの絶対濃度が、予備か焼工程の温度とともに上昇したことを示す。これは、ＣＯ２およびＨ２Ｏが、グリーン混合物から追い出され、Ｌｉおよび遷移金属が富化した中間体を生じると予想された。予備か焼された中間体の分析はまた、Ｌｉ／Ｍｅの比がほぼ一定であったこと、および金属のロータリーか焼炉チューブの腐食に起因して、Ｌｉが減量しなかったことを示した。予備か焼された中間体中に見出されるＦｅ、Ｃｒ、Ｃｕ、およびＺｎなどの、チューブからの不純物の測定可能な増加はなかった。
【誤訳訂正１７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３７】
［実施例２］
箱型炉内での高温か焼
次に、予備か焼工程において生成された材料を、空気中で、表２に述べられた条件に従って、箱型炉内で、高温か焼した。生成した最終材料の代表的な粉末ＸＲＤを、図３に示す。生成した材料は、所与の列に示したＬｉ、Ｎｉ、Ｃｏ、およびＭｎ含有量を有すると分析された。その上、Ｌｉ対金属の比を最終生成物について計算した。強熱減量（「ＬＯＩ」）もまた、計算した。ＬＯＩ（質量％）を、試料の重さを計り、その試料を８００℃まで加熱し、再びその試料の重さを計ることによって、測定した。いずれの観察された質量の減量も、高温か焼された材料中の遊離の炭酸リチウムおよび／または水酸化リチウムの量の近似値を示した。
【誤訳訂正１８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３９】
［実施例３］
ロータリーか焼炉内での高温か焼
グリーン混合物を、実施例１に述べられた手順に従って、調製した。次に、この混合物を、流動空気の雰囲気下、６２５℃で予備か焼した。次に、生成した予備か焼された中間体を、すぐに、流動空気環境を有するロータリーか焼炉内で、３ゾーン高温か焼した。か焼炉温度ゾーンの設定を、表３に示す。
【誤訳訂正１９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４１】
高温ロータリーか焼炉内の予備か焼された中間体の全滞留時間は、約１時間であった。この方法の生成した最終層状酸化物生成物は、標準的な手順に従って生成された材料と構造において同一の、高度に結晶性の材料であった。例えば、図４を参照せよ。
【誤訳訂正２０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４４】
試料Ａと試料Ｂの両方とも、中間体組成物と一致するＬｉ／Ｍｅの比を示し、したがって、チューブ内でのリチウムの減量はなかった。しかし、ＦｅおよびＣｒの不純物は、試料ＡとＢとの間で、異なった。特に、試料Ａは、わずかに上昇した量のＦｅおよびＣｒ、それぞれ３１ｐｐｍおよび２６ｐｐｍを含有した。反対に、試料Ｂは、ロータリー型以外のか焼炉内での高温か焼をした試料に対して、ＦｅおよびＣｒの測定可能な増加を示さなかった。
【誤訳訂正２１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４５】
いずれの特定の理論にも拘わりたくないが、試料Ａおよび試料Ｂ中のＦｅおよびＣｒの濃度の相違は、プロセスの始めにロータリーか焼炉のチューブ内で初期に犠牲コーティングが形成されるためと考えられる。このコーティングが形成されるので、後続の材料は、金属チューブに直接暴露されず、したがって、増加したレベルのこれらの望ましくない不純物を含有しない。