【事件の表示】
　特許第３２２０２３１号「ポリオレフィン樹脂組成物」の請求項１ないし４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２２０２３１号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
 ［１］手続の経緯
　本件特許第３２２０２３１号の発明は、平成４年６月２４日に特許出願され、平成１３年８月１０日にその特許の設定登録がなされたものであり、その後、住友化学工業株式会社より特許異議の申立がなされ、取消理由通知がなされ、平成１４年１０月１０日付けで特許異議意見書が提出され、再度取消理由通知がなされ、平成１５年２月６日付けで特許異議意見書とともに訂正請求書が提出されたものである。
［２］訂正の適否についての判断
［訂正の内容］
　訂正請求書による訂正事項は次のとおりである。
訂正事項ａ：特許請求の範囲の請求項１の
「【請求項１】ポリオレフィン樹脂組成物が、
（ａ）ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定したメインピークの分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比）が３．５以下であるポリオレフィン系樹脂　２０〜６０重量％
（ｂ）ポリフェニレンエーテル　３０〜６０重量％
（ｃ）ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも１種の共重合体　５〜３５重量％を含むことを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物。」を
「【請求項１】ポリオレフィン樹脂組成物が、
（ａ）ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定したメインピークの分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比）が３．５以下であるポリオレフィン系樹脂　２０〜６０重量％
（ｂ）ポリフェニレンエーテル　３０〜６０重量％
（ｃ）ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも１種の共重合体　５〜３５重量％を含むことを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物（但し、ポリフェニレンエーテル−ポリオレフィン共重合体は含まない。）。」と訂正する。
訂正事項ｂ：特許明細書の段落【０００８】を、次のとおりに訂正する。
「【０００８】すなわち、本発明は、（ａ）ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定したメインピークの分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比）が３．５以下であるポリオレフィン系樹脂　２０〜６０重量％（ｂ）ポリフェニレンエーテル　３０〜６０重量％（ｃ）ビニル芳香族化合物ー共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物ー共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも１種の共重合体　５〜３５重量％を含むことを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物（但し、ポリフェニレンエーテル−ポリオレフィン共重合体は含まない。）を提供するものである。」
［訂正の適否］
　上記訂正事項ａの訂正は、本件発明のポリオレフィン樹脂組成物に 「（但し、ポリフェニレンエーテル−ポリオレフィン共重合体は含まない。）」の限定を追加するものである。
　この「（但し、ポリフェニレンエーテルーポリオレフィン共重合体は含まない。）」を追加して限定したのは、先行技術である刊行物１（特開平４−１３６０３４号公報）に記載された発明を明確に除くためのものである。
　したがって、上記訂正事項ａは、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、また願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　上記訂正事項ｂの訂正は、上記の訂正ａにより特許請求の範囲が訂正された結果、不一致となった発明の詳細な説明の記載を是正して一致させたものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成六年法律第百十六号。）附則第六条第一項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する特許法第１２６条第１項ただし書き、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
［３］特許異議の申立についての判断
（訂正後の本件特許発明）
　訂正後の請求項１〜４に係る本件特許発明（以下、「訂正後の本件発明１〜４」という。）は、訂正明細書の請求項１〜４に記載された次のとおりのものと認める。
「【請求項１】ポリオレフィン樹脂組成物が、
（ａ）ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定したメインピークの分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比）が３．５以下であるポリオレフィン系樹脂　２０〜６０重量％
（ｂ）ポリフェニレンエーテル　３０〜６０重量％
（ｃ）ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも１種の共重合体　５〜３５重量％を含むことを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物（但し、ポリフェニレンエ−テルーポリオレフィン共重合体は含まない。）。
【請求項２】ポリオレフィン系樹脂が、有機過酸化物でメインピーク分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布が３．５以下に調整されたポリプロピレン系樹脂である請求項１記載のポリオレフィン樹脂組成物。
【請求項３】ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体がビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体である請求項１〜２記載のポリオレフィン樹脂組成物。
【請求項４】ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物がビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体の水素添加物である請求項１〜２記載のポリオレフィン樹脂組成物。」
（特許異議申立の理由の概要）
［理由１］
　本件訂正前の請求項１〜４に係る発明は、その出願前日本国内において頒布された下記刊行物１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反して特許されたものである。
［理由２］
　本件訂正前の請求項１〜４に係る発明は、その出願前日本国内において頒布された下記刊行物１に記載された発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術分野における通常の知識を有する者が容易に発明することができたものであり、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。
［理由３］
　本件訂正前の請求項１に係る発明の特許は、特許法第３６条第４項、第５項及び６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである。
　　　　　　　　　　　記
刊行物１：特開平４−１３６０３４号公報（甲第１号証）
実験証明書２：平成１４年３月６日付け、住友化学工業株式会社石油化学品研究所、森富悟作成の実験証明書（甲第２号証）
刊行物３：特開平３−２２７３６９号公報（甲第３号証）
（刊行物等の記載事項） 
刊行物１：
「（Ａ）ポリフェニレンエーテルとポリオレフィンが式（１）：Ｐ−Ｚ１−Ｒ１−Ｚ２−Ｑ・・・（１）
の形で共有結合し、Ｐ成分及びＱ成分の含有重量が、Ｐ成分：５〜９５重量部、Ｑ成分：９５〜５重量部であり、かつ、２５０℃、１０ｋｇｆでのＭＦＲが０．１ｇ／１０分以上、２３０℃、２．１６ｋｇｆでのＭＦＲが１００ｇ／１０分以下である、ポリフェニレンエーテルーポリオレフィン共重合体、〔式中、Ｐはポリフェニレンエーテル成分であり、Ｑはポリオレフイン成分であり、Ｚ１、Ｚ２は結合基を表し、Ｚ１：イミド基、アミド基、（化学式を省略）で表される結合基であり、（Ｘはアルキレン基、アリレン基、シクロアルキレン基、イソシアネートの二量体または三量体からなる環化物基を表す。）Ｚ２：イミド基、アミド基、（化学式を省略）で表される結合基であり、Ｒ１はアルキレン基、アリレン基、シクロアルキレン基である。〕（Ｂ）ポリフェニレンエーテルおよび／またはカルボン酸基、そのエステル誘導体基、酸無水物基、エポキシ基、アミノ基、イソシアネート基から選ばれる官能基を有する変性ポリフェニレンエーテル、（Ｃ）ポリオレフィンおよび／またはカルボン酸基、そのエステル誘導体基、酸無水物基、エポキシ基、アミノ基から選ばれる官能基を有する変性ポリオレフィン、（Ｄ）エラストマー、からなり、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）の合計１００重量部、但し、（Ａ）：１〜９９重量部、（Ｂ）：０〜９５重量部、（Ｃ）：０〜９５重量部、に対し、（Ｄ）１〜３０重量部含むことを特徴とする、熱可塑性樹脂組成物」（請求項３）
「（Ａ）ポリフェニレンエーテルとポリオレフインが式（１）：Ｐ−Ｚ１−Ｒ１−Ｚ２−Ｑ・・・（１）
の形で共有結合し、Ｐ成分及びＱ成分の含有重量が、Ｐ成分：５〜９５重量部、Ｑ成分：９５〜５重量部であり、かつ、２５０℃、１０ｋｇｆでのＭＦＲが０．１ｇ／１０分以上、２３０℃、２．１６ｋｇｆでのＭＦＲが１００ｇ／１０分以下であることを特徴とする、ポリフェニレンエーテル−ポリオレフィン共重合体、〔式中、Ｐはポリフェニレンエーテル成分であり、Ｑはポリオレフイン成分であり、Ｚ１、Ｚ２は結合基を表し、Ｚ１：イミド基、アミド基、（化学式を省略）で表される結合基であり、（Ｘはアルキレン基、アリレン基、シクロアルキレン基、イソシアネートの二量体または三量体からなる環化物基を表す。）Ｚ２：イミド基、アミド基、（化学式を省略）で表される結合基であり、Ｒ１はアルキレン基、アリレン基、シクロアルキレン基である。]
（Ｂ）エラストマー、からなり、（Ａ）、（Ｂ）の合計１００重量部に対して、（Ａ）：７０〜９９重量部、（Ｂ）：１〜３０重量部、を含むことを特徴とする、熱可塑性樹脂組成物」（請求項４）
　請求項３の（Ｄ）成分または請求項４の（Ｂ）成分であるエラストマーの具体例としては「例えば、・・・、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−イソプレン共重合体、・・・、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、スチレンーイソプレンブロック共重合体、水素化スチレンーブタジエンブロック共重合体」（第８頁右上欄３〜１１行）と記載されている。
「参考例３　ポリプロピレン（ＭＦＲ＝０．５ｇ／１０分）３ｋｇに無水マレイン酸９０ｇ、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）へキサン４．５ｇを加え、二軸押出機で１９０℃の温度で溶融混練してペレット化した。得られたペレットを熱キシレンに溶解後、アセトンにて再沈操作を行い、濾別後、ポリマーを乾燥し、未反応の無水マレイン酸を除去した。ポリプロピレンと無水マレイン酸より前もって作製しておいた検量線を用いて、ポリプロピレンに結合している無水マレイン酸の重量％を算出し、無水マレイン酸の結合量とした。結合量は０．６２重量％であった。」（第９頁右下欄７〜１９行）
実験証明書２：
　刊行物１の参考例３の記載に従って対応するポリオレフィン（変性ポリオレフィン）を調製し、本件特許請求項１で規定されるＧＰＣによる分子量測定により分子量及び分子量分布を測定したものである（実験１）。また、刊行物３記載の組成物に用いられるポリオレフィンについても分子量及び分子量分布を測定した（実験２及び実験３）。いずれも本件特許のポリオレフィンにおける分子量及び分子量分布の条件を満たしている。
刊行物３：
「かかるラジカル発生剤の例としては、・・・過酸化ベンゾイル、ジクミールパーオキサイド、ジーｔ−ブチルパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（パーオキシベンゾエート）へキシンー３、１，３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、過酸化ラウロイル、ｔ−ブチルパーアセテート等の有機過酸化物類：」（第１０頁右下欄１１行目〜１９行目）
「実施例１                                 
　・・・ポリプロピレン（・・・）１００重量部、無水マレイン酸２重量部および１，３−ビス（ｔーブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンをポリプロピレン中に・・・混合し、混合物Ａを得た。該混合物を・・・ペレット化した。」（第１２頁右上欄８〜１９行）
「参考資料８                               
　・・・ポリプロピレン１００重量部、無水マレイン酸１重量部、スチレン２重量部および実施例１におけるラジカル発生剤組成物１重量部を・・・混合し、・・・押出した。押出されたストランドをペレット化して組成物のペレットを得た。これを予備混練物Ｍ−８とする。」（１４頁右上欄１〜９行）
（判断）
［理由１］［理由２］について
　訂正後の本件発明１と、刊行物１に記載された発明とは、ポリオレフィン系樹脂とポリフェニレンエーテルにスチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−イソプレン共重合体、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、スチレンーイソプレンブロック共重合体、水素化スチレンーブタジエンブロック共重合体を含むポリオレフィン樹脂組成物である点で一致しているが、訂正後の本件発明１では、ポリフェニレンエーテルーポリオレフィン共重合体は含まないのに対し、刊行物１に記載された発明は、ポリフェニレンエーテルとポリオレフィンが式（１）：Ｐ−Ｚ１−Ｒ１−Ｚ２−Ｑ・・・（１）の形で共有結合した、ポリフェニレンエーテルーポリオレフィン共重合体を含む点で相違するものと認める。
　また、刊行物３に記載された発明は、熱可塑性樹脂、特定の官能性化合物、および特定のジアミノ化合物を含有する樹脂組成物であり、熱可塑性樹脂として多数の組み合わせの中の一例として、ポリオレフィンとポリフェニレンエーテルとの組み合わせが示されているだけで、訂正後の本件発明１の必須成分であるビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも１種の共重合体については記載も示唆する記載もない。
　さらに、実験証明書２は、訂正後の本件発明１と刊行物１に記載された発明の参考例３及び刊行物３に記載された発明の参考例８のポリオレフィン系樹脂の（ａ）ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定したメインピークの分子量、かつ、分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比）が重複・一致していることを証明しているにすぎない。
　したがって、実験証明書２及び刊行物３の記載には、上記相違点である、特定のポリオレフィン樹脂組成物においてポリフェニレンエーテルーポリオレフィン共重合体は含まないという特定の構成とすることを、示唆する記載もないし当業者が容易に推考できたものとすることはできない。
　そして、訂正後の本件発明１は上記相違点を含む特定の構成を採用することにより、ウエルド特性、耐油性、耐熱性に優れた本件明細書記載のとおりの格別の効果を奏するものである。
　したがって、実験証明書２及び刊行物３に記載された発明を参酌しても、訂正後の本件発明１が刊行物１に記載された発明とはいえず、また、刊行物１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものとはいえない。  
　また、訂正後の本件発明２〜４は、訂正後の本件発明１をより限定した発明であるから、訂正後の本件発明１と同様の理由により、刊行物１に記載された発明とはいえず、また、刊行物１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものとはいえない。  
［理由３］について
　特許異議申立人は、「本件請求項１は、最終的な組成物が特定の分子量および分子量分布を含むかのような規定となっている。しかし、本件特許では、（ａ）〜（ｃ）の各成分を二軸押出機を用い２６０℃の高温で溶融混練しており、この溶融混練により成分（ａ）の分子量はさらに低下し分子量分布も低下しているはずである。したがって、本件請求項１に係る発明は明細書に具体的に裏付けのない発明である。」旨の本件特許明細書の記載不備の主張をしている。
　しかしながら、本件明細書の実施例等の記載をみれば本件請求１に記載されている特定の分子量および分子量分布で特定する成分（ａ）、（ｂ）、（ｃ）の組成物が本件特許の発明の目的・効果を奏することが具体的に裏付けられており、これらの成分の特定が二軸押出機を用い２６０℃の高温で溶融混練する原材料と解することが相当といえるから、記載不備とはいえず、特許異議申立人の主張は採用できない。
［４］結び
　したがって、特許異議申立人の主張および挙証によっては、本件の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年３月３１日（２００３．３．３１）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
▲１▼　訂正事項ａ
　明細書の【特許請求の範囲】の【請求項１】（特許第３２２０２３１号公報の【特許請求の範囲】の【請求項１】）を、以下のとおりに訂正する。
「　【請求項１】　ポリオレフィン樹脂組成物が、
（ａ）ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定したメインピークの分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比）が３．５以下であるポリオレフィン系樹脂　２０〜６０重量％
（ｂ）ポリフェニレンエーテル　３０〜６０重量％
（ｃ）ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも１種の共重合体　５〜３５重量％
を含むことを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物（
但し、ポリフェニレンエーテル−ポリオレフィン共重合体は含まない
▲２▼　訂正事項ｂ
　明細書の段落番号【０００８】（同公報の段落番号【０００８】）を、次のとおりに訂正する。
「【０００８】
　すなわち、本発明は、
（ａ）ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定したメインピークの分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比）が３．５以下であるポリオレフィン系樹脂　２０〜６０重量％
（ｂ）ポリフェニレンエーテル　３０〜６０重量％
（ｃ）ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも１種の共重合体　５〜３５重量％
を含むことを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物
（但し、ポリフェニレンエーテル−ポリオレフィン共重合体は含まない。）
（５４）【発明の名称】
ポリオレフィン樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　ポリオレフィン樹脂組成物が、
（ａ）ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定したメインピークの分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比）が３．５以下であるポリオレフィン系樹脂　２０〜６０重量％
（ｂ）ポリフェニレンエーテル　３０〜６０重量％
（ｃ）ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも１種の共重合体　５〜３５重量％
を含むことを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物
（但し、ポリフェニレンエーテル−ポリオレフィン共重合体は含まない。）
　【請求項２】　ポリオレフィン系樹脂が、有機過酸化物でメインピーク分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布が３．５以下に調整されたポリプロピレン系樹脂である請求項１記載のポリオレフィン樹脂組成物。
　【請求項３】　ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体がビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体である請求項１〜２記載のポリオレフィン樹脂組成物。
　【請求項４】　ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物がビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体の水素添加物である請求項１〜２記載のポリオレフィン樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は耐油性、耐薬品性、耐熱性、耐衝撃性に優れ、電気・電子分野、自動車分野、その他の各種工業材料分野で利用できるポリオレフィン樹脂組成物に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　ポリフェニレンエーテルは透明性、機械的特性、電気的特性、耐熱性に優れ、吸水性が低くかつ寸法安定性に優れるものの、成形加工性や耐衝撃性に劣る欠点を有するため、ポリスチレン、ハイインパクトポリスチレンとブレンドすることにより成形加工性や耐衝撃性の問題点を改良し、例えば工業部品、電気・電子部品、事務機器ハウジング、自動車部品、精密部品などに広く利用されている。しかしながら、このポリフェニレンエーテルとハイインパクトポリスチレンからなる古典的なポリフェニレンエーテル樹脂組成物（米国特許第３３８３４３５号明細書に開示されている）は、耐衝撃性が改善されるものの、耐薬品性に劣る欠点を有している。
　【０００３】
　このため、例えば、米国特許第３３６１８５１号明細書、特公昭４２−７０６９号公報には、ポリフェニレンエーテルをポリオレフィンとブレンドすることにより耐溶剤性、耐衝撃性を改良する提案がなされ、米国特許第３９９４８５６号明細書には、ポリフェニレンエーテルまたはポリフェニレンエーテルおよびスチレン系樹脂を水添ブロック共重合体とブレンドすることによる耐衝撃性、耐溶剤性の改良に関する記載があり、米国特許第４１４５３７７号明細書には、ポリフェニレンエーテルまたはポリフェニレンエーテルおよびスチレン系樹脂をポリオレフィン／水添ブロック共重合体＝２０〜８０重量部／８０〜２０重量部からなる予備混合物および水添ブロック共重合体とブレンドすることによる耐衝撃性、耐溶剤性の改良に関する記載があり、さらに米国特許第４１６６０５５号明細書および米国特許第４２３９６７３号明細書には、ポリフェニレンエーテルを水添ブロック共重合体およびポリオレフィンとブレンドすることによる耐衝撃性の改良が記載されている。そして米国特許第４３８３０８２号明細書およびヨーロッパ公開特許第１１５７１２号明細書ではポリフェニレンエーテルをポリオレフィンおよび水添ブロック共重合体とブレンドすることにより耐衝撃性を改良するという記載がなされている。
　【０００４】
　また、特開昭６３−８３１４９号公報、特開昭６３−１１３０５８号公報、特開昭６３−１２８０６４号公報、特開昭６３−２１８７４８号公報、特開昭６３−２２５６４２号公報、特開昭６３−２４５４５３号公報、特開昭６４−４０５５６号公報、特開平１−９８６４７号公報、特開平１−２０４９３９号公報、特開平１−２２１４４４号公報、特開平２−４８４４号公報、特開平２−４８４５号公報、特開平２−９２９５７号公報、特開平２−１０３２４３号公報、特開平２−１１０１４７号公報、特開平２−１５８６４１号公報、特開平２−１６９６３５号公報、特開平２−２２５５６３号公報、特開平２−２４８４４６号公報、および特開平２−２４８４４７号公報には、ポリオレフィン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂からなる樹脂組成物の改質に特定の水添ブロック共重合体もしくはブロック共重合体を配合し、耐薬品性、加工性に優れた樹脂組成物が提案されている。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　このような従来技術の進歩性は、確かにポリフェニレンエーテルとポリオレフィン系樹脂を混ぜる上での相溶性（両成分を混ぜた時の組成物の層剥離の有無）に格段の向上をもたらせているものの、近年の成形技術の進歩に伴う複雑な成形加工に用いた場合必ずしも充分な相溶性をもたないことが露呈してきている。すなわち、上記の従来技術で得られる樹脂組成物は、成形体としてウェルド部を持つ成形加工条件を与えた場合、極端なウェルド部の配向が生じ、機械的強度はさるものの伸びの低下が著しく、各種成形体にした場合の外圧および内圧に対する耐力の低下が起こり、ウェルド部での破断を容易にしているのが現状である。
　【０００６】
　本発明の目的は、上記した先行技術では達成できなかったポリオレフィン系樹脂とポリフェニレンエーテルを含んだ樹脂組成物のウェルド特性を改良し、耐油性、耐熱性に優れたポリオレフィン樹脂組成物を提供することにある。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者らは、このような現状に鑑み、先行技術として公知なポリオレフィン系樹脂とポリフェニレンエーテルおよびこれら両者の混和剤として作用するブロック共重合体からなる樹脂組成物のウェルド特性に関して鋭意検討を重ねた結果、特定の制御された分子量および分子量分布をもつポリオレフィン系樹脂を用いることにより従来技術では困難であったウェルド特性、特にウェルドの伸びを大幅に改良することを見いだし、さらには耐油性、耐熱性に優れたポリオレフィン樹脂組成物をもたらすことを見いだし本発明に到達した。
　【０００８】
　すなわち、本発明は、
（ａ）ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定したメインピークの分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比）が３．５以下であるポリオレフィン系樹脂　２０〜６０重量％
（ｂ）ポリフェニレンエーテル　３０〜６０重量％
（ｃ）ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも１種の共重合体　５〜３５重量％
を含むことを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物
（但し、ポリフェニレンエーテル−ポリオレフィン共重合体は含まない。）
　【０００９】
　本発明に用いられるポリオレフィン系樹脂としては、例えば、アイソタクチックポリプロピレン、超高分子量アイソタクチックポリプロピレン、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）、ポリブテン−１、高密度ポリエチレン、超高分子量高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、密度０．９０未満の超低密度ポリエチレンや、エチレン、プロピレン、他のα−オレフィン、不飽和カルボン酸またはその誘導体の中から選ばれる２種以上の化合物の共重合体、例えばエチレン／ブテン−１共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、プロピレン／エチレン（ランダム、ブロック）共重合体、プロピレン／１−ヘキセン共重合体、プロピレン／４−メチル−１−ペンテン共重合体等を挙げることができる。これらのポリオレフィンは１種のみならず２種以上を併用することができる。中でも好ましいのはポリプロピレン系のポリオレフィンである。そしてこれらのポリオレフィン系樹脂は、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定したメインピークの分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布（重量平均分子量と数平均分子量の比）が３．５以下であるポリオレフィン系樹脂でなくてはならない。今までにポリオレフィン樹脂組成物として使用されたポリオレフィン系樹脂は、この範囲からはずれている。また、通常、市販されている公知のアイソタクチックポリプロピレンはメインピークの分子量が２０００００以下を有するものがあるものの、その分子量分布は４〜９であり本発明には用いることができない。
かかる特定の制御された分子量構造をもつポリオレフィン系樹脂は、重合条件を変えたり、あるいは市販されているポリオレフィン系樹脂を有機過酸化物等で化学的に切断処理したり、熱的に高温で分子鎖を切断してもよく、上記した分子量の構造を有するものであれば何等その製法は限定されるものではない。
分子量制御に使用できる有機過酸化物としては、例えば、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキサイド、ｔｅｒｔ−ブチルクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、１，１−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）３，３，５−トリメチルシクロヘキサン等が挙げられ、これらの中から好適に１種以上を選ぶことができる。
　【００１０】
　上記したポリオレフィン系樹脂の分子量の情報を得るには、例えば、１，２，４−トリクロルベンゼンを溶媒として約１４０℃の条件でＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用いて測定することができる。
　また、本発明で用いるポリオレフィン系樹脂は、上記したポリオレフィンのほかに、該ポリオレフィンとα，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体とを有機過酸化物の存在下に溶融状態、溶液状態で３０〜３５０℃の温度下で反応させ、上記した特定の制御された分子量および分子量分布をもつ変性（該α，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体が０．０１〜１０重量％グラフトまたは付加）ポリオレフィン系樹脂であってもよく、さらに上記した特定の分子量制御されたポリオレフィン系樹脂と特定の分子量制御された該変性ポリオレフィン系樹脂との任意の割合の混合物であってもよい。
　【００１１】
　かかるポリオレフィン系樹脂（変性物も含む）のＧＰＣで測定したメインピークの分子量が２０００００以下、かつ、分子量分布が３．５以下を満たさない場合は、得られるポリオレフィン樹脂組成物を用いて成形したウェルド部をもつ成形体のウェルド伸びが顕著に低下し、好ましくない。
　つぎに本発明で用いられるポリフェニレンエーテル（以下、単にＰＰＥと略記）は、本発明のポリオレフィン樹脂組成物に耐熱性を付与する上で必須な成分であり、該ＰＰＥは、結合単位：
　【００１２】
　【化１】
　【００１３】
（ここで、Ｒ１，Ｒ２，Ｒ３，およびＲ４はそれぞれ、水素、ハロゲン、炭素数１〜７までの第一級または第二級低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノアルキル基、炭化水素オキシ基または少なくとも２個の炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化水素オキシ基からなる群から選択されるものであり、互いに同一でも異なっていてもよい）からなり、還元粘度（０．５ｇ／ｄｌ，クロロホルム溶液，３０℃測定）が、０．１５〜０．７０の範囲、より好ましくは０．２０〜０．６０の範囲にあるホモ重合体および／または共重合体である。
　【００１４】
　このＰＰＥの具体的な例としては、例えばポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−フェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジクロロ−１，４−フェニレンエーテル）等が挙げられ、さらに２，６−ジメチルフェノールと他のフェノール類（例えば、２，３，６−トリメチルフェノールや２−メチル−６−ブチルフェノール）との共重合体のごときポリフェニレンエーテル共重合体も挙げられる。中でもポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）、２，６−ジメチルフェノールと２，３，６−トリメチルフェノールとの共重合体が好ましく、さらにポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）が好ましい。
　【００１５】
　かかるＰＰＥは、公知の方法で得られるものであれば特に限定されるものではなく、例えば、米国特許第３３０６８７４号記載のＨａｙによる第一銅塩とアミンのコンプレックスを触媒として用い、例えば２，６−キシレノールを酸化重合することにより容易に製造できる。そのほかにも米国特許第３３０６８７５号、同第３２５７３５７号および同第３２５７３５８号、特公昭５２−１７８８０号、特開昭５０−５１１９７号および同６３−１５２６２８号等に記載された方法で容易に製造できる。
　【００１６】
　また、本発明で用いるＰＰＥは、上記したＰＰＥのほかに、該ＰＰＥとα，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体とをラジカル発生剤の存在下または非存在下で、溶融状態、溶液状態またはスラリー状態で８０〜３５０℃の温度で反応させることによって得られる公知の変性（該α，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体が０．０１〜１０重量％グラフトまたは付加）ＰＰＥであってもよく、さらに上記したＰＰＥと該変性ＰＰＥの任意の割合の混合物であってもかまわない。
　【００１７】
　そしてさらに、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−フォスファフェナントレンをＰＰＥ１００重量部に対し　０．２〜５重量部添加し溶融混練したリン化合物処理ＰＰＥも、色調および流動性に優れたＰＰＥとして用いることができる。
　また、上記したＰＰＥのほかに、これらＰＰＥにポリスチレンを５０重量％を超えない範囲で加えたものも好適に用いることができる。
　【００１８】
　本発明で用いられるビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体、ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物は、上記のポリオレフィン系樹脂とポリフェニレンエーテルの混和剤（以下、コンパティビライザーと略記）として作用する。これらの共重合体はビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物を共重合して得られる共重合体、ビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物を共重合して得られる共重合体の水素添加物（共重合した共役ジエン化合物に基づくオレフィン性二重結合の少なくとも９０％を超え、好ましくは９５％以上が水素添加されている）であり、本発明ではこれらの共重合体の少なくとも１種が用いられる。
　【００１９】
　このコンパティビライザーの共重合形態としては、ランダム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体およびこれらの組み合わせが挙げられ、中でもブロック共重合体が好ましい。
　このコンパティビライザーを構成するビニル芳香族化合物としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ｐ−第３ブチルスチレン、ジフェニルエチレン等のうちから１種または２種以上が選択でき、中でもスチレンが好ましい。また共役ジエン化合物としては、例えば、ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン等のうちから１種または２種以上が選ばれ、中でもブタジエン、イソプレンおよびこれらの組み合わせが好ましい。
　【００２０】
　このようなコンパティビライザーの一例としては、アニオン重合して得られるスチレン−ブタジエン共重合体、さらにこのスチレン−ブタジエン共重合体の水素添加物が挙げられ、これらは、例えば、英国特許第１１３０７７０号、米国特許第３２８１３８３号および同第３６３９５１７号に記載された方法や、英国特許第１０２０７２０号、米国特許第３３３３０２４号および同第４５０１８５７号に記載された方法で容易に製造できる。
　【００２１】
　これらのコンパティビライザーは、通常１５〜９５％の上記したビニル芳香族化合物を共重合した共重合体である。ビニル芳香族化学物の量は、ポリオレフィンとポリフェニレンエーテルとの混合性を考慮して決定され、その量のビニル芳香族化学物を含有する共重合体がコンパティビライザーとして１種以上、任意に選択される。
　【００２２】
　またこのコンパティビライザーの数平均分子量は、５，０００〜１，０００，０００、好ましくは１０，０００〜８００，０００、さらに好ましくは３０，０００〜５００，０００の範囲であり、分子量分布〔重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）〕は１０以下である。
　さらに、このコンパティビライザーの分子構造は、直鎖状、分岐状、放射状あるいはこれらの任意の組合せのいずれであってもよい。このコンパティビライザーとしては例えば、旭化成工業（株）より「タフプレン」、「ソルプレン」、「タフデン」、「アサプレン」、「タフテック」という商品名で市販されているものを用いることができる。
　【００２３】
　本発明のポリオレフィン樹脂組成物は、上記した各成分より構成され、かかる成分の量比は、得られる組成物の耐熱性、耐衝撃性、耐油性等のバランスを考慮して決定される。
　すなわち、本発明で用いるポリオレフィン系樹脂は通常２０〜６０重量％、好ましくは２０〜４０重量％である。またポリフェニレンエーテルは通常３０〜６０重量％、好ましくは４０〜６０重量％であり、ビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体およびビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物共重合体の水素添加物から選ばれる少なくとも１種の共重合体は通常５〜３５重量％、好ましくは１０〜３０重量％である。
　【００２４】
　本発明では、上記の成分の他に、本発明の特徴および効果を損なわない範囲で必要に応じて他の附加的成分、例えば、難燃剤（芳香族ハロゲン系難燃剤、芳香族リン酸エステル系難燃剤、赤リン系難燃剤）、難燃助剤、酸化防止剤、耐候性改良剤、ポリオレフィン用造核剤、スリップ剤、無機または有機の充填剤や補強材（ガラス繊維、カーボン繊維、ウィスカー、マイカ、タルク、炭酸カルシウム、チタン酸カリウム、ワラストナイト等）、各種着色剤、可塑剤、離型剤等を添加してもかまわない。
　【００２５】
　本発明のポリオレフィン樹脂組成物は、種々の方法で製造することができる。例えば、単軸押出機、二軸押出機、ロール、ニーダー、ブラベンダープラストグラフ、バンバリーミキサー等による加熱溶融混練方法が挙げられるが、中でも二軸押出機を用いた溶融混練方法が最も好ましい。この際の溶融混練温度は特に限定されるものではないが、通常１５０〜３５０℃の中から任意に選ぶことができる。本発明で得られるポリオレフィン樹脂組成物は、例えば、圧縮成形、射出成形、押出成形、中空成形等により各種部品の樹脂成形体として得ることができる。
　【００２６】
　これら各種部品は、製品安全の社会的ニーズが高い自動車分野、電気・電子分野で利用でき、例えば、自動車部品としてバンパー、ドアー、ドアーパネル、フェンダー、モール、エンブレム、ホイールカバー、エンジンフード、ルーフ、スポイラー等の外装部品、インストゥルメントパネル、コンソールボックス、トリム等の内装部品、また電気部品としてはＯＡ機器、テレビ、ビデオデッキ、ビデオカメラ、テレビゲーム、各種ディスクプレーヤー等の内外部品のキャビネットないしはケース等に適している。
　【００２７】
　【実施例】
　本発明を実施例によって、さらに詳細に説明するが、これらの実施例により限定されるものではない。
　【００２８】
　【参考例１】
　アイソタクチックポリプロピレン（メインピーク分子量２７８０００、分子量分布８．５）
　【００２９】
　【参考例２】
　アイソタクチックポリプロピレン（メインピーク分子量２７８０００、分子量分布８．５）１００重量部に対して、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン０．１重量部を添加し、２５０℃に設定した二軸押出機（ＺＳＫ−２５；ＷＥＲＮＥＲ＆ＰＦＬＥＩＤＥＲＥＲ社製、ドイツ国）を用い溶融混練し、メインピーク分子量１５００００、分子量分布３．２のポリプロピレンを得た。
　【００３０】
　【参考例３】
　アイソタクチックポリプロピレン（メインピーク分子量２７８０００、分子量分布８．５）１００重量部に対して、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン０．２重量部を添加し、２５０℃に設定した二軸押出機（ＺＳＫ−２５；ＷＥＲＮＥＲ＆ＰＦＬＥＩＤＥＲＥＲ社製、ドイツ国）を用い溶融混練し、メインピーク分子量１１５０００、分子量分化２．７のポリプロピレンを得た。
　【００３１】
　【参考例４】
　アイソタクチックポリプロピレン（メインピーク分子量２７８０００、分子量分布８．５）１００重量部に対して、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン０．３重量部を添加し、２５０℃に設定した二軸押出機（ＺＳＫ−２５；ＷＥＲＮＥＲ＆ＰＦＬＥＩＤＥＲＥＲ社製、ドイツ国）を用い溶融混練し、メインピーク分子量１０００００、分子量分布２．６のポリプロピレンを得た。
　【００３２】
　【参考例５】
　アイソタクチックポリプロピレン（メインピーク分子量２７８０００、分子量分布８．５）１００重量部に対して、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン０．０５重量部を添加し、２５０℃に設定した二軸押出機（ＺＳＫ−２５；ＷＥＲＮＥＲ＆ＰＦＬＥＩＤＥＲＥＲ社製、ドイツ国）を用い溶融混練し、メインピーク分子量１８００００、分子量分布４．１のポリプロピレンを得た。
　【００３３】
　【参考例６】
　アイソタクチックポリプロピレン（メインピーク分子量１９００００、分子量分布５．４）
　【００３４】
　【実施例１〜５および比較例１〜３】
　参考例で得たポリプロピレン、還元粘度０．４４のポリフェニレンエーテル、スチレン−ブタジエンブロック共重合体の水素添加物（ＨＴＲ−１；結合スチレン量６５重量％、ポリブタジエン部の水素添加率９９．９％、数平均分子量８３０００）、スチレン−ブタジエンブロック共重合体の水素添加物（ＨＴＲ−２；結合スチレン量４０重量％、ポリブタジエン部の水素添加率９９．９％、数平均分子量１０３０００）を表１に示す配合でヘンシェルミキサーを用いてブレンドし、同方向回転二軸押出機（ＺＳＫ２５；ＷＥＲＮＥＲ＆ＰＦＬＥＩＤＥＲＥＲ社製、ドイツ国）を用い、設定温度２６０℃の条件で溶融混練し、押し出したストランドをペレットとして得た。ここで得たペレットを２５０〜２８０℃に設定したスクリューインライン型射出成形機に供給し、ウェルド部を有する引張強度試験片金型を用い金型温度５５℃の条件でテストピースを射出成形した。このテストピースを用いて引張強度試験（ＡＳＴＭ　Ｄ−６３８に準拠）を行ない伸びを測定した。結果も併せて表１に載せた。
　【００３５】
　これらの結果より、本発明の特定の分子量および分子量分布をもつポリオレフィンを用いた組成物はウェルド部の伸びが顕著に改良されることが判った。
　【００３６】
　【表１】
　【００３７】
　【発明の効果】
　本発明のポリオレフィン樹脂組成物は、制御された特定の分子量および分子量分布をもつポリオレフィン系樹脂を用いるため、従来技術では困難であったポリオレフィンとポリフェニレンエーテルおよびコンパティビライザーからなる組成物のウェルド部をもつ成形体のウェルド伸びを改良することができる。