【手続補正書】
【提出日】平成27年8月13日(2015.8.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリイミド共重合体と、
多官能性エポキシドとを含有することを特徴とし、前記ポリイミド共重合体は二無水物とジアミンとの混合物から生成され、前記二無水物のうち少なくとも１種は脂環式二無水物であり、前記ジアミンのうち少なくとも１種はカルド型芳香族ジアミンであり、前記ジアミンのうち少なくとも１種は遊離型カルボン酸基を有する芳香族ジアミンであり、前記膜が耐溶剤性を有する、透明フレキシブル膜。
【請求項２】
前記耐溶剤性が、前記膜を２５０℃以下で３０分以内にわたって加熱することにより得られる、請求項１に記載の膜。
【請求項３】
多官能性エポキシドの量が前記ポリイミド共重合体の重量を基準として２〜１０ｗｔ％である、請求項１に記載の膜。
【請求項４】
４００〜７５０ｎｍの範囲での透過率が８０％超であり、複屈折が０．００１未満であり、最大ＣＴＥが６０ｐｐｍ／℃である、請求項１に記載の膜。
【請求項５】
前記ポリイミド共重合体が以下の一般構造式を有し、
【化１】
2014524512.tif 000001
式中、ｘは４０〜９９ｍｏｌ％；ｙは０〜３０ｍｏｌ％；ｚは１〜３０ｍｏｌ％；ｎは１〜４であり；
ＡＣは以下を含む群から選択され、
【化２】
2014524512.tif 000002
Ａｒ１は以下を含む群から選択され、
【化３】
2014524512.tif 000003
式中、ｎは４であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５は水素、ハロゲン基（フッ化物、塩化物、臭化物およびヨウ化物）、アルキル基、置換基を有するアルキル基、アルコキシ基、置換基を有するアルコキシ基、アリール基、置換基を有するアリール基、エチニル基、フェニルエチニル基、アルキルエステル基、置換基を有するアルキルエステル基およびこれらの組み合わせを含む群から選択され、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５は互いに同じであっても異なっていてもよく；
Ａｒ２は以下を含む群から選択され、
【化４】
2014524512.tif 000004
式中、ｐは４であり、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は水素、ハロゲン基（フッ化物、塩化物、臭化物およびヨウ化物）、アルキル基、置換基を有するアルキル基、ニトロ基、シアノ基、チオアルキル基、アルコキシ基、アリール基、置換基を有するアリール基、アルキルエステル基、置換基を有するアルキルエステル基およびこれらの組み合わせからなる群から選択され、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は互いに同じであっても異なっていてもよく；
Ｇ２は共有結合、ＣＨ２基、Ｃ（ＣＨ３）２基、Ｃ（ＣＦ３）２基、Ｃ（ＣＸ３）２基（Ｘはハロゲン）、ＣＯ基、Ｏ原子、Ｓ原子、ＳＯ２基、Ｓｉ（ＣＨ３）２基、−Ｃ（ＣＨ３）２−アリール−（ＣＨ３）２Ｃ−基およびＯＺＯ基（Ｚはアリール基または置換基を有するアリール基）からなる群から選択され；
Ａｒ３は以下を含む群から選択され、
【化５】
2014524512.tif 000005
式中、ｔ＝１〜３、Ｒ９、Ｒ１０およびＲ１１は水素、ハロゲン基（フッ化物、塩化物、臭化物およびヨウ化物）、アルキル基、置換基を有するアルキル基、アルコキシ基、置換基を有するアルコキシ基、アリール基、置換基を有するアリール基、アルキルエステル基、置換基を有するアルキルエステル基およびこれらの組み合わせを含む群から選択され、Ｒ９、Ｒ１０およびＲ１１は互いに同じであっても異なっていてもよく；
Ｇ３は、共有結合；ＣＨ２基；Ｃ（ＣＨ３）２基；Ｃ（ＣＦ３）２基；Ｃ（ＣＸ３）２基（Ｘはハロゲン）；ＣＯ基；Ｏ原子；Ｓ原子；ＳＯ２基；Ｓｉ（ＣＨ３）２基；およびＯＺＯ基（Ｚはアリール基または置換基を有するアリール基）を含む群から選択される
請求項１に記載の膜。
【請求項６】
以下の一般構造式を有する群から選択され、
【化６】
2014524512.tif 000006
式中、ＡＣは以下の群から選択される、
【化７】
2014524512.tif 000007
請求項１に記載の脂環式二無水物。
【請求項７】
１，２，３，４−シクロブタンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４−シクロペンタンテトラカルボン酸二無水物、１，２，４，５−シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物およびビシクロ［２．２．２］オクタ−７−エン−２，３，５，６−テトラカルボン酸二無水物を含む群から選択される、請求項６に記載の脂環式二無水物。
【請求項８】
以下の一般構造式を含む群から選択され、
【化８】
2014524512.tif 000008
式中、ｎは４であり；Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５は水素、ハロゲン基（フッ化物、塩化物、臭化物およびヨウ化物）、アルキル基、置換基を有するアルキル基、ニトロ基、シアノ基、チオアルキル基、アルコキシ基、置換基を有するアルコキシ基、アリール基、置換基を有するアリール基、エチニル基、フェニルエチニル基、アルキルエステル基、置換基を有するアルキルエステル基およびこれらの組み合わせを含む群から選択され、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５は互いに同じであっても異なっていてもよい、
請求項１に記載のカルド型芳香族ジアミン。
【請求項９】
９，９−ビス（４−アミノフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−アミノ−３−フルオロフェニル）フルオレン、および９，９−ビス（４−アミノ−３−メチルフェニル）フルオレンを含む群から選択される、請求項８に記載のカルド型芳香族ジアミン。
【請求項１０】
請求項１に記載の二無水物とジアミンとの混合物であって、非カルド型芳香族ジアミンを含有する、混合物。
【請求項１１】
請求項１に記載のカルボキシル側基を有する芳香族ジアミンであって、以下を含む群から選択され、
【化９】
2014524512.tif 000009
【化１０】
2014524512.tif 000010
式中、ｍは１〜３、ｔは１〜３であり、Ｒ９、Ｒ１０およびＲ１１は、水素；ハロゲン基（フッ化物、塩化物、臭化物およびヨウ化物）；アルキル基；置換基を有するアルキル基；アルコキシ基；置換基を有するアルコキシ基；アリール基；置換基を有するアリール基；アルキルエステル基；置換基を有するアルキルエステル基；およびこれらの組み合わせを含む群から選択され、Ｒ９、Ｒ１０およびＲ１１は互いに同じであっても異なっていてもよく；
Ｇ１は、共有結合；ＣＨ２基；Ｃ（ＣＨ３）２基；Ｃ（ＣＦ３）２基；Ｃ（ＣＸ３）２基（Ｘはハロゲン）；ＣＯ基；Ｏ原子；Ｓ原子；ＳＯ２基；Ｓｉ（ＣＨ３）２基；およびＯＺＯ基（Ｚはアリール基または置換基を有するアリール基）を含む群から選択される、
ジアミン。
【請求項１２】
前記ジアミンが３．５−ジアミノ安息香酸および４，４’−ジアミノジフェン酸を含む群から選択される、請求項１１に記載のカルボキシル基を含有する芳香族ジアミン。
【請求項１３】
前記ポリイミド共重合体のＴｇが３５０℃超である、請求項５に記載の膜。
【請求項１４】
前記エポキシドが以下の一般構造式（ＩＩ）、（ＩＩＩ）および（ＩＶ）を含む群から選択され、
【化１１】
2014524512.tif 000011
（式中、ｘ＞１であり、Ｒは以下を含む群から選択される
【化１２】
2014524512.tif 000012
【化１３】
2014524512.tif 000013
【化１４】
2014524512.tif 000014
【化１５】
2014524512.tif 000015
（式中、ｎ＝０〜５）
【化１６】
2014524512.tif 000016
（式中、ｎ＝０〜５）
【化１７】
2014524512.tif 000017
【化１８】
2014524512.tif 000018
【化１９】
2014524512.tif 000019
）
【化２０】
2014524512.tif 000020
（式中、環状構造は以下を含む群から選択される
【化２１】
2014524512.tif 000021
【化２２】
2014524512.tif 000022
【化２３】
2014524512.tif 000023
【化２４】
2014524512.tif 000024
【化２５】
2014524512.tif 000025
）
【化２６】
2014524512.tif 000026
（式中、ｎ＞１、Ｒはアルキル基またはアリール基である）
請求項１に記載の膜。
【請求項１５】
前記エポキシドがジグリシジル−１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、イソシアヌル酸トリグリシジル、４，４’−ジアミノフェニルメタンテトラグリシジル、２，２−ビス（４−グリシジロキシルフェニル）プロパンおよびその高分子量ホモログ、ノボラックエポキシド、７Ｈ−インデノ［１，２−ｂ：５，６−ｂ’］ビスオキシレンオクタヒドロ、および３，４−エポキシシクロヘキサンカルボン酸エポキシシクロヘキシルメチルを含む群から選択される、請求項１４に記載の膜。
【請求項１６】
厚さが少なくとも２５ミクロンである請求項５に記載の自立ポリイミド共重合体を備えることを特徴とする、透明フレキシブル基板。
【請求項１７】
請求項５に記載のポリイミド共重合体から作製される層とガラス層とを備えることを特徴とする、多層型透明フレキシブル基板。
【請求項１８】
前記ポリイミド共重合体層が厚さ少なくとも５ミクロンであり、前記ガラス層が厚さ少なくとも２５ミクロンである、請求項１７に記載の基板。
【請求項１９】
４００〜７５０ｎｍの範囲での透過率が８０％超であり、複屈折が０．００１未満であり、最大ＣＴＥが６０ｐｐｍ／℃である、請求項１７に記載の基板。
【請求項２０】
請求項５に記載のポリイミド共重合体とガラスマットとを備えることを特徴とする、グラスファイバー補強型ポリイミド共重合体製透明フレキシブル基板。