【事件の表示】
　特許第３３１７３６８号「熱可塑性ポリエステル組成物、その製造方法およびその成形品」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３１７３６８号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
【Ｉ】手続きの経緯
　特許第３３１７３６８号の請求項１〜３に係る発明は、平成５年８月２日（優先権主張　１９９２年９月２９日、１９９３年５月１３日　日本国）に特許出願され、平成１４年６月１４日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、東レ株式会社より、請求項１〜３に係る発明の特許に対し特許異議の申立てがなされ、請求項１〜３に係る発明の特許に対し取消理由が通知され、その指定期間内である平成１５年８月２７日付けで特許異議意見書とともに訂正請求書が提出され、平成１６年１月２８日付けで特許権者に対して審尋が通知され、それに対する回答書が平成１６年４月１日付けで提出され、平成１６年１月２８日付けで特許異議申立人　東レ株式会社に対して審尋が通知され、それに対する回答書が平成１６年４月６日付けで提出されたものである。
　
【II】訂正請求について
１．訂正の内容
　明細書段落【００１７】の「１重量％含み」を「３重量％含み」と訂正する。
　
２．訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　比較例１は、膨潤処理を行わずに重合する以外はすべて実施例２と同様に行っているのであるから、得られた複合材料における雲母は実施例２と同様に３重量％であるはずであり、雲母を「１重量％含み」の記載は誤記であることは明らかである。
　したがって、上記訂正は誤記の訂正を目的としたものである。また、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
【III】特許異議申立てについて
１．訂正後の請求項１〜３に係る発明
　訂正後の請求項１〜３に係る発明（以下、「本件発明１〜３」という。）は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜３に記載された事項により特定される、次のとおりのものである。
「【請求項１】　熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）に層電荷が０．２〜１．０を有する層状無機充填剤（ｂ）を含有する組成物であって、該組成物中における成分（ｂ）の面間隔値が、初期値の５倍以上であることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物。
【請求項２】　熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）および層状無機充填剤（ｂ）より熱可塑性ポリエステル組成物を製造する方法において、前記熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）を製造する際に、予めグリコール類で膨潤処理した前記層状無機充填剤（ｂ）を配合して重合することを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物の製造方法。
【請求項３】　熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）に層電荷が０．２〜１．０を有する層状無機充填剤（ｂ）を含有する組成物からなる成形品であって、該成形品中における成分（ｂ）の面間隔値が、初期値の５倍以上であることを特徴とする熱可塑性ポリエステル成形品。」
　
２．特許異議申立ての概要
　特許異議申立人　東レ株式会社は、甲第１〜３号証を提出し訂正前の請求項１〜３に係る発明は、甲第２〜３号証を考慮するならば甲第１号証に記載された発明であるから、訂正前の請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものであり、また、訂正前の請求項１〜３に係る発明の特許は、明細書の記載が不備であり、特許法第３６条第４項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、取り消されるべき旨主張している。
　
３．特許法第２９条第１項第３号について
３−１．甲第１〜３号証に記載の事項
　特許異議申立人が提出した甲第１号証（特開平３−６２８４６号公報）には、以下の事項について記載がされている。
「熱可塑性芳香族ポリエステルと、有機オニウムイオンを結合した層状粘土鉱物と、相溶化剤とを含み、有機オニウムイオンを結合した層状粘土鉱物が、相溶化剤の親和作用により、熱可塑性芳香族ポリエステル中に均一に分散しかつ熱可塑性芳香族ポリエステルの分子鎖によって橋かけされた構造を有していることを特徴とするポリエステル複合材料。」（請求項１）
「層状粘土鉱物を有機オニウム塩と反応させて有機オニウムイオンが層状粘土鉱物に結合した有機粘土複合体を形成する工程と、前記有機粘土複合体と芳香族ポリエステルモノマーとを相溶化剤の存在下に混合する工程と、前記芳香族ポリエステルモノマーを重合させる工程とを含むことを特徴とするポリエステル複合材料の製造方法。」（請求項３）
「・・・有機オニウムイオンは粘土鉱物中の無機イオンとイオン交換することにより、粘土鉱物の層間を拡げる役割を有するものである。」（３頁右下欄１８行〜４頁左上欄１行）
「層状粘土鉱物は、モンモリロナイト、・・・等のスメクタイト系粘土鉱物や・・・膨潤性マイカなどがあり、天然のものでも合成されたものでもよい。」（４頁左上欄１３〜１８行）
「本発明の複合材料における相溶化剤とは・・・・ε−カプロラクタムなどのラクタム類およびその重合体、・・・が挙げられる。」（４頁右上欄３〜１９行）
「本発明において層状粘土鉱物の「分散」とは、それぞれが平均的に２０Å以上の層間距離を保ち、均一に分散していることをいう。ここで、層間距離とは層状珪酸塩の平板の重心間の距離を言い、均一に分散するとは層状珪酸塩の単位層の一枚一枚がもしくは平均的にかさなりが５層以下の多層物が平行にまたはランダムに、もしくは平行とランダムが混在した状態で、その５０％以上が、好ましくは７０％以上が塊を形成することなく分散している状態を言う。」（４頁左下欄２〜１１行）
「ここで、有機オニウムイオンを結合した層状粘土鉱物の合成法に関しては特に制限はなく、種々の方法により合成することができる。例えば、水、・・・・、エチレングリコール、・・・の溶媒中で層状粘土鉱物と有機オニウムイオンを混合することにより合成することができる。」（５頁左下欄９〜１６行）
「実施例１
　　１００ｇの山形県産モンモリロナイト（陽イオン交換容量１１９ミリ当量／１００ｇ）を３ｌ（註：リットル）の水に分散し、これに５１．２ｇの１２−アミノドデカン酸と２４．１ｇの濃塩酸（濃度３６％）を加え、室温で６０分間撹拌した。更に、十分水洗した後、ブフナーロートを用いて吸引濾過し、含水状態の複合体を得た。この含水複合体を凍結乾燥して１２−アミノドデカン酸のアンモニウムイオンを含むモンモリロナイト（複合体Ａ）を合成した。」（６頁左下欄６〜１５行）
「実施例８
　　テレフタル酸ジメチル８２８ｇ、エチレングリコール６３０ｇ、・・・を撹拌装置付きのオートクレーブに導入し、・・・留出してくる水、メタノール、およびエチレングリコールを除去した。
　さらに反応容器内を０．１ｍｍＨｇで減圧にし、エチレングリコールが留出しなくなるまで反応を続けた。得られた重合体であるポリエチレンテレフタレート（重合体Ｅ）の数平均分子量は２５，０００であった。」（９頁左上欄１〜１３行）
「実施例１１
　　前記複合体Ａを２５ｇ、ε−カプロラクトン重合体を４２ｇ、エチレングリコール４００ｇを撹拌装置付きのオートクレーブに導入し９０℃で系内が均一になるように混合した。その後、酢酸カルシウム０．６ｇ、三酸化アンチモン０．１５ｇを導入し、窒素気流中で１９８℃、２時間撹拌した。その後２２０℃で３０分間保持した後、２８０℃で２時間反応させ、留出してくる水、メタノール、およびエチレングリコールを除去した。
　さらに反応容器内を０．１ｍｍＨｇまで減圧にし、エチレングリコールが留出しなくなるまで反応を続けた。得られた重合体であるポリエチレンテレフタレート（９３３ｇ）の数平均分子量は２２，０００であった。得られた重合体を実施例８と同様にして成形品を作成し、物性を評価した。」（９頁右上欄１３行〜同頁左下欄８行）　
　
　特許異議申立人が提出した甲第２号証（白水晴雄、“粘土鉱物学−粘土科学の基礎−”、株式会社朝倉書店発行、１９９８年３月２０日、１５４〜１５７頁）には、以下の事項について記載がされている。
「スメクタイト（ｓｍｅｃｔｉｔｅ）は代表的な粘土鉱物のひとつで，・・・層電荷の値は０．２〜０．６であって，」（１５４頁１０〜１５行）
「モンモリロナイトはもっとも重要なスメクタイトであり，」（１５５頁３行）
　
　特許異議申立人が提出した甲第３号証（東レ株式会社化成品研究所樹脂研究室主任研究員熊木治郎による実験証明書）には、以下の事項について記載がされている。　
「実験例１（特開平３−６２８４６号公報の実施例１１記載の方法に準じた製造方法）
　１００ｇの山形県産モンモリロナイト（クニミネ工業製“クニピアＦ”、陽イオン交換容量１１９ミリ当量／１００ｇ、面間隔９．８Å）を３Ｌの水に分散し、・・・得られた成型品中のモンモリロナイトの面間隔をＸ線回折装置（理学株式会社製）を用い測定した。・・・（省略）・・・。
　
実験例２（特許第３３１７３６８号公報の実施例３記載の方法に準じた製造方法）
　５０ｇの合成膨潤型雲母（コープケミカル社製ＭＥ−１００）をエチレングリコール（和光純薬工業製）５４０ｇ中に分散させ室温で６０分撹拌した。これをさらに撹拌装置付きのオートクレーブに導入し９０℃に保ったのち、テレフタル酸ジメチル（三菱化学社製）５００ｇ・・・を系内に添加し、エステル交換反応後、常法により重合反応を行い、ポリエチレンテレフタレート５９１ｇを得た。得られたポリエチレンテレフタレート複合材料中の雲母の面間隔をＸ線回折装置・・・・により測定した。
　
実験例３（特許第３３１７３６８号公報の実施例３記載の方法及び同公報本文第８段落記載の方法に準じた製造方法）
　５０ｇの合成膨潤型雲母（コープケミカル社製ＭＥ−１００）をエチレングリコール（和光純薬工業製）２７０ｇ中に分散させ室温で６０分間撹拌した。これを７０℃に加熱し、３時間超音波処理をおこなった後、さらにホモジナイザーで１０分間撹拌を行った。これをさらに撹拌装置付きのオートクレーブに導入し９０℃に保ったのち、テレフタル酸ジメチル（三菱化学製）２５０ｇ・・・を系内に添加し、エステル交換反応後、常法により重合反応を行い、ポリエチレンテレフタレート５９１ｇを得た。得られたポリエチレンテレフタレート複合材料中の雲母の面間隔をＸ線回折装置・・・・により測定した。　
　
３）実験結果
実験例１
得られた成形品におけるモンモリロナイトの面間隔は５３Åであり、初期値（９．８Å）の５倍以上であった。
　
実験例２
得られた複合材料における雲母の面間隔は１９Åであり、初期の面間隔値の５倍未満であった。
　
実験例３
得られた複合材料における雲母の面間隔は２０Åであり、初期の面間隔値の５倍未満であった。」
　
　なお、平成１６年４月６日付けの回答書において、上記甲第３号証の実験例２の「ポリエチレンテレフタレート５９１ｇ」を「ポリエチレンテレフタレート５４４ｇ」に、実験例３の「５０ｇの合成膨潤型雲母」を「２５ｇの合成膨潤型雲母」び、同じく実験例３の「ポリエチレンテレフタレート５９１ｇ」を「ポリエチレンテレフタレート２７１ｇ」に、それぞれ訂正することが記載されている。
　
３−２．対比・判断
（１）本件発明１について検討する。
　甲第１号証には、熱可塑性芳香族ポリエステルおよび層状粘土鉱物を含有する組成物であって、有機オニウムイオンである１２−アミノドデカン酸を含む山形県産モンモリロナイト（陽イオン交換容量１１９ミリ当量／１００ｇ）を、相溶化剤であるε−カプロラクトン重合体とエチレングリコールとともに撹拌装置付きのオートクレーブに導入し９０℃で系内が均一になるように混合する工程を有する製造方法で製造されたポリエチレンテレフタレート組成物、その製造方法及び当該組成物からなる成形品の発明が記載されている。
　甲第２号証には、モンモリロナイトの層電荷が０．２〜０．６であることが記載されているので、甲第１号証で用いられているモンモリロナイトの層電荷も０．２〜０．６であると認められる。
　すると、甲第１号証には、熱可塑性ポリエステル樹脂に、層電荷が０．２〜０．６を有する層状無機充填剤を含有する熱可塑性ポリエステル組成物が記載されてはいるものの、当該層状無機充填剤の面間隔値については何ら記載も示唆もされていない。
　また、異議申立人は、甲第３号証において、甲第１号証の実施例１１を追試したところ、その熱可塑性ポリエステル組成物中の層状無機充填剤の面間隔値が初期値の５倍以上となった旨を主張している。しかし、当該実験で用いたモンモリロナイトの初期値は９．８Åであるが、この初期値はモンモリロナイトの各製品や保存状態等によって変化し得るものであり、初期値が異なるモンモリロナイトを用いて実施例１１を追試した場合であっても、熱可塑性ポリエステル組成物中の面間隔値が初期値の５倍以上となるかは定かではなく、甲第１号証の実施例１１を再現した場合に必ずしも初期値の５倍以上の面間隔値を示すとはいえない。
　そうすると、甲第１号証には、初期値の５倍以上の面間隔値を有する層状無機充填剤を含む組成物が記載されているとはいえず、本件発明１は甲第１号証に記載された発明であるとはいえない。
　
（２）本件発明２について検討する。
　甲第１号証には、熱可塑性ポリエステル樹脂および層状無機充填剤より熱可塑性ポリエステル組成物を製造する方法において、前記熱可塑性ポリエステル樹脂を製造する際に、層状無機充填剤を配合して重合する熱可塑性ポリエステル組成物の製造方法の発明が記載されているが、グリコール類で膨潤処理した層状無機充填剤を配合して重合することは記載されていない。
　また、甲第１号証の実施例１１をみても、有機オニウム塩により層間が拡げられた複合体Ａが、「エチレングリコール４００ｇを撹拌装置付きのオートクレーブに導入し９０℃で系内が均一になるように混合した。」の工程においてエチレングリコールによって膨潤されているか明らかではなく、また、たとえ当該工程において膨潤しているとしても、テレフタル酸ジメチルの添加時期が記載されていないため、当該工程が重合の前であるのか、あるいは、重合と同時であるのかは明確ではないので、「予めグリコール類で膨潤処理した層状無機充填剤を配合して重合」、すなわち、重合が始まる前に層状無機充填剤がグリコール類で膨潤処理されているか否かは、明らかではない。
　そうすると、本件発明２は甲第１号証に記載された発明であるとすることはできない。
　
（３）本件発明３について検討する。
　本件発明３は、本件発明１と同様に「面間隔値が初期値の５倍以上である層状無機充填剤」を含む熱可塑性ポリエステル成形品であるから、本件発明１と同様に理由により、甲第１号証に記載された発明であるとはいえない。
　
４．特許第３６条第４項について
　特許異議申立人は、甲第３号証において、本件特許明細書の実施例３記載の方法に準じた製造方法である実験例２と実験例３を行ったところその結果得られた複合材料における雲母の面間隔は初期値の５倍未満であったことを示し、それを根拠として、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、当業者が容易に実施できる程度に、本件発明１〜３に係る発明の目的、構成及び効果を記載したものとはいえない旨を主張している。
　特許異議申立人が提出した実験成績証明書だけでは本件特許明細書の実施例３における面間隔値の真偽は不明であるが、たとえ、本件明細書の実施例３を追試した場合に初期値の５倍以上の面間隔値とならなくても、実施例１、２、４、５では面間隔値が５倍以上となったことが記載されており、本件発明１〜３を当業者が容易に実施するためには、実施例１、２、４、５があれば十分であるといえる。
　したがって、本件明細書に格別の記載不備があるとはいえない。
　
５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１〜３に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１〜３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年１１月１８日（２００４．１１．１８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
熱可塑性ポリエステル組成物、その製造方法およびその成形品
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）に層電荷が０．２〜１．０を有する層状無機充填剤（ｂ）を含有する組成物であって、該組成物中における成分（ｂ）の面間隔値が、初期値の５倍以上であることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物。
　【請求項２】　熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）および層状無機充填剤（ｂ）より熱可塑性ポリエステル組成物を製造する方法において、前記熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）を製造する際に、予めグリコール類で膨潤処理した前記層状無機充填剤（ｂ）を配合して重合することを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物の製造方法。
　【請求項３】　熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）に層電荷が０．２〜１．０を有する層状無機充填剤（ｂ）を含有する組成物からなる成形品であって、該成形品中における成分（ｂ）の面間隔値が、初期値の５倍以上であることを特徴とする熱可塑性ポリエステル成形品。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、成形性が優れ、耐熱性の良好な成形品を与える熱可塑性ポリエステル組成物、その成形品およびその製造方法に関し、さらに詳しくは、結晶性ポリエステル樹脂の結晶化速度が著しく向上している組成物であり、補強効率が高く、高弾性率を有しているので、エンジニアリング用成形材料としては勿論のこと、フィルムや繊維へ応用され、特に充填剤の均一分散効果より、ガスバリアー性や吸水率の改善されたフィルムへ応用される。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年、ポリエステル樹脂、特にポリエチレンテレフタレートの結晶性改良を目的として様々な充填剤を添加することが提案されている。特にタルクは、その核剤効果により結晶性が改善されることが知られている。しかしながら、この方法では、その効果は多少認められるものの、無機充填剤は、２軸混練機等を用いて配合、分散させるために、均一な分散が得られていないのが現状である。
　【０００３】
　【本発明が解決しようとする課題】
　本発明は、少量の無機充填剤を均一に分散させて、結晶速度が早く、優れた補強効果を発現させて高強度のポリエステル組成物およびその成形品を得ることを課題とするものであるが、無機充填剤の均一分散を通常の混練機を用いて行うのではなく、ポリエステルの重合中に行ない、あたかもポリマーアロイにおいてポリマーが分子オーダーで混合されている如く、無機充填剤を均一にポリエステル中に分散させることを課題とするものである。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者らは、前記課題を解決するため鋭意、研究検討した結果、遂に本発明を完成するに到った。すなわち本発明は熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）に層電荷が０．２〜１．０を有する層状無機充填剤（ｂ）を含有する組成物であって、該組成物中における成分（ｂ）の面間隔値が、初期値の５倍以上であることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物および該組成物からなる成形品、また熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）および層状無機充填剤（ｂ）より熱可塑性ポリエステル組成物を製造する方法において、前記熱可塑性ポリエステル樹脂（ａ）を製造する際に、予めグリコール類で膨潤処理した前記層状無機充填剤（ｂ）を配合して重合することを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物の製造方法である。
　【０００５】
　本発明において用いられる（ａ）成分である熱可塑性ポリエステル樹脂としては、特に制限はされないが、その融点が１５０〜３００℃のものであり、たとえば、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート、ポリオキシエトキシベンゾエート、ポリエチレンナフタレート、上記ポリエステル構成成分と他の酸成分および／またはグリコール成分、たとえばイソフタル酸、Ｐ−オキシ安息香酸、アジピン酸、セバシン酸、グルタール酸、ジフェニルメタンジカルボン酸、ダイマー酸のような酸成分、ヘキサメチレングリコール、ジエチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ビスフェノールＡ、ネオペンチルグリコール、ビスフェノールＡ、ネオペンチルグリコールアルキレンオキシド付加体のような、グリコール成分を共重合したポリエステル、芳香族ポリエステル・ポリエーテルブロック共重合体、芳香族ポリエステル・ポリラクトンブロック共重合体、ポリアリレート等の広義のポリエステルが例示され、単独または、複数樹脂のブレンドもしくは、それらの共重合体であってもよい。特に融点が２００℃以上のものが耐熱性の点から好ましい。通常ポリエステルは、フェノール／テトラクロロエタン混合溶媒（６／４重量比）中３０℃で測定して求めた固有粘度が０．５以上であることが好ましく、更には、０．６以上であることが特に好ましい。
　【０００６】
　次に本発明において配合される（ｂ）成分である層状無機充填剤としては、その層電荷が０．２〜１．０、好ましくは０．６〜１．０を有し、また陽イオン交換容量が５０〜２００ミリ当量／１００ｇであるような陽イオン交換能力を有するものが好ましい。具体的にはモンモリロナイト、サポナイト、ハイデライト、ヘフトライトおよびスティブンサイト等のスメクタイト系鉱物やバーミキュライト、ハロイサイトおよび膨潤性雲母（マイカ）などがある。この中でも層間にモノマーをインターカレートする性質を有していることが重要であるので膨潤性鉱物が適しており、特に膨潤性雲母が最適である。なお前記層状無機充填剤は天然ものでも合成のものでもよい。
　【０００７】
　本発明において、前記（ａ）成分と（ｂ）成分の配合量としては、成形加工の際の流動性や表面特性を考慮すると、（ａ）成分が５０〜９９．９９重量部に対して（ｂ）成分が５０〜０．０１重量部が好ましく、特に（ａ）成分が８０〜９９．９重量部、（ｂ）成分が２０〜０．１重量部が望ましい。
　【０００８】
　次に本発明組成物を得る方法としては、通常の熱可塑性ポリエステルを製造する方法において、予めポリエステルの原料であるグリコール類に層状無機充填剤を膨潤処理させておくことを除けば、常法に従って製造することができる。なおグリコール類としては、エチレングリコール、ブチレングリコールなど熱可塑性ポリエステルの原料と同じグリコールを用いることが好ましい。またグリコール類に層状無機充填剤を膨潤処理させる方法としては、特に限定されるものではないが、グリコール中に無機充填剤を長時間浸漬する方法、グリコール中に無機充填剤を分散させた状態で加熱攪拌する方法、あるいは超音波処理、震盪など任意の方法を採用できる。また本発明成形品を得る方法としては、射出成形、押し出し成形など通常の成形方法、条件を採用することができ、成形品としては、ペレット、フィルム、シート、エンジニアリングプラスチックなど種々の用途に成形できる。
　【０００９】
　【作用】
　本発明組成物の結晶性が高く、また補強効果が高い理由としては、熱可塑性ポリエステル樹脂を重合する工程において、無機充填剤の層間にモノマーをインターカレーションすることにより、層状無機充填剤が各層ごとに分離して分散し、その結果、ポリエステル樹脂中にアロイの如く均一に混ざりあって、結晶性を向上させ、またアスペクト比が極めて高くなって補強効果が向上するものと思われる。つまり、通常ポリエステルが結晶化する際の結晶化機構とはまったく異っており、層状無機物質の層間において、一種の配向結晶化のようなものが起こっていると考えられる。
　【００１０】
　【実施例】
　本発明組成物を実施例を用いて具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお層状無機充填剤の面間隔および熱可塑性ポリエステルの極限粘度は下記の方法で測定した。
　面間隔の測定：Ｘ線発生装置ＲＤ−ＲＣ（４５ＫＶ−１５０ｍＡ）（理学（株）製）を用い、走査角０．０５≦２θ≦２０の範囲で散乱強度に対する散乱角依存性を測定し、得られたデータに、バックブラウンド補正、スリット補正、吸収補正を加え、ピーク位置よりＢｒａｇｇの回折条件による面間隔を求めた。
　極限粘度：フェノール／テトラクロロエタン混合溶媒（重量比：６／４）中、３０℃で測定した。
　引張強度及び伸度：ＡＳＴＭ−Ｄ６３８に準拠
　曲げ強度及び弾性率：ＡＳＴＭ−Ｄ７９０に準拠
　熱変形温度：ＡＳＴＭ−Ｄ６９８に準拠
　【００１１】
実施例１
　１０ｇの合成膨潤型雲母（コープケミカル社製；ＭＥ１００）をエチレングリコール５４０ｇ中に分散させ室温で６０分間撹拌した。これをさらに撹拌装置付きのオートクレーブに導入し９０℃に保ったのち、テレフタル酸ジメチル５００ｇと触媒として三酸化アンチモン０．０１２モル％を系内に添加し、エステル交換反応後、常法により重合反応を進行させた。得られた複合材料はポリエチレンテレフタレート（以下ＰＥＴという）が主成分で、雲母が１重量％含有されているものであった。粘度法により極限粘度を評価したところ０．６１ｄｌ／ｇであった。なお実施例１において用いられた雲母の各工程における面間隔を、小、広角Ｘ線回折により評価した結果を下記表１に示す。
　【００１２】
　【表１】
　【００１３】
実施例２
　実施例１において３０ｇの合成膨潤型雲母（コープケミカル社製；ＭＥ−１００）をエチレングリコール５４０ｇ中に分散させた以外は全て実施例１と同様に行った。得られた複合材料はＰＥＴが主成分で雲母が３％含有されてた。またＰＥＴ中の雲母の面間隔は実施例１と同じ値を示した。
　【００１４】
実施例３
　実施例１において５０ｇの合成膨潤型雲母（コープケミカル社製；ＭＥ−１００）をエチレングリコール５４０ｇ中に分散させた以外は全て実施例１と同様に行った。得られた複合材料はＰＥＴが主成分で雲母が５％含有され、ＰＥＴ中の雲母の面間隔は実施例と同じ値を示した。
　【００１５】
実施例４
　実施例１において５ｇの合成膨潤型雲母（コープケミカル社製；ＭＥ−１００）をエチレングリコール５４０ｇ中に分散させた以外は全て実施例１と同様に行った。得られた複合材料はＰＥＴが主成分で雲母が０．５％含有され、ＰＥＴ中の雲母の面間隔は実施例１と同じ値を示した。
　【００１６】
実施例５
　オートクレーブにテレフタル酸とエチレングリコールとから合成したポリエチレンテレフタレートオリゴマー２３００ｇ（触媒として三酸化アンチモン０．０２５モル％を含む）および前日より室温で攪拌して、膨潤処理した２０ｇの合成膨潤型雲母（コープケミカル社製；ＭＥ１００）のエチレングリコール分散液を仕込み、減圧下常法により重合した。得られた複合材料は雲母を１重量％含み、極限粘度は０．６２ｄｌ／ｇであった。また雲母の各肯定における面間隔は表１に示す値と同じであった。
　【００１７】
比較例１
　実施例２において合成膨潤型雲母（コープケミカル社製；ＭＥ１００）を膨潤処理を行なわずに重合する以外はすべて実施例２と同様に行った。得られた複合材料は雲母を
３
　【００１８】
比較例２
　合成膨潤型雲母をまったく添加せずに、実施例１と同様にして重合反応を行った。得られたＰＥＴの極限粘度を評価したところ０．６２ｄｌ／ｇであった。
　【００１９】
参考例１
　前記実施例１〜５および比較例１、２で得られたポリエステルのＤＳＣによる溶融状態からの降温過程における結晶化発熱ピーク温度（Ｔｃ２）およびＤＳＣのサーモグラムの面積より結晶化度を求めた。その結果を表２に示す。
　【００２０】
　【表２】
　【００２１】
比較例３
　比較例２で合成したＰＥＴにタルク（林化成、タルカンＰＫ、平均粒径５μｍ）を５重量％添加し、３０ｍｍφ２軸押し出し機を使用してシリンダー温度２８０℃で混練押し出しし、ペレットに成形した。
　【００２２】
比較例４
　比較例２で合成したＰＥＴにガラス繊維（旭ガラス、ＪＡ４２９）を５重量％添加し、３０ｍｍφ２軸押し出し機を使用してシリンダー温度２８０℃で混練押し出しし、ペレットに成形した。
　【００２３】
参考例２
　実施例１〜３及び比較例２〜３で得られたペレットを１００℃で真空乾燥を４時間行った後、射出成形して各々の試験片（２１８．７×１９．２×３．２ｍｍ、１２８×１２．８×６．４ｍｍ）に成形した。なお金型温度は９０℃であり、得られた成形品の各物性を表３に示す。また成形品の表面における結晶化度はＦＴ−ＩＲにより測定した。
　【００２４】
　【表３】
　【００２５】
　【発明の効果】
　表２及び表３より明らかなかように、本発明組成物は、その降温過程における結晶化発熱ピーク温度が高く、結晶化度も高いことが判る。また本発明成形品は、補強効率が高く、高弾性率を有しているので、エンジニアリング用成形材料としては勿論のこと、フイルムや繊維への応用も可能である。特に充填剤の均一分散効果より、ガスバリアー性や吸水率の改善されたフイルムへの応用も期待され、産業界に寄与すること大である。