【事件の表示】
　特許第３３５６０２６号「樹脂複合材」の請求項１ないし５に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３５６０２６号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
【Ｉ】手続きの経緯
　特許第３３５６０２６号の請求項１〜５に係る発明についての出願は、平成９年９月２４日に特許出願され、平成１４年１０月４日にその発明につい
て特許権の設定登録がなされ、その後、秋山節子及び鈴木立久より、請求項１〜５に係る発明に対して特許異議の申立てがなされ、平成１５年１０月３０日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である平成１６年１月１３日に特許異議意見書と訂正請求書が提出され、平成１６年５月１０日に特許異議申立人である鈴木立久より上申書が提出され、平成１７年２月１８日付けで訂正拒絶理由が通知され、その指定期間内である平成１７年４月２０日に特許異議意見書が提出され、平成１７年５月１８日付けで再度取消理由が通知され、その指定期間内である平成１７年５月２０日に先の訂正請求書が取下げられると共に新たな訂正請求書が提出されたものである。
　
【II】訂正の適否について
１．訂正の内容
（訂正事項ａ） 
　特許請求の範囲の請求項１，３，４及び５を削除する。
（訂正事項ｂ）
　特許請求項の範囲の請求項２の
「【請求項２】２種以上のポリマーと炭素数６以上の有機オニウムイオンがクレイの表面にイオン結合することにより有機化した有機化クレイとからなり，
上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有しており，
上記有機化クレイの添加量は，上記２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して，０．０１〜２００重量部であって，
上記２種以上のポリマーは，非相溶性を有し，マトリックスとミセルを形成していることを特徴とする樹脂複合材。」を、
「
【請求項１
　上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有しており，
　上記有機化クレイの添加量は，上記２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して，０．０１〜２００重量部であって，
　上記２種以上のポリマーは，非相溶性を有し，マトリックスとミセルを形成して
おり，
　
上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーは，上記有機化クレイと親和性の高い官能基を有し，該官能基が有機化クレイと相互に作用し合い，上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーに上記有機化クレイが分子レベルで分散している
（訂正事項ｃ１）
　特許明細書の段落【０００６】の
「第１の発明は，２種以上のポリマーと炭素数６以上の有機オニウムイオンがクレイの表面にイオン結合することにより有機化した有機化クレイとからなり，上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有しており，上記有機化クレイの添加量は，上記２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して，０．０１〜２００重量部であって，上記２種以上のポリマーは互いに相溶性を有し，相溶性マトリックスを形成していることを特徴とする樹脂複合材である（請求項１）。また，第２の発明は，２種以上のポリマーと炭素数６以上の有機オニウムイオンがクレイの表面にイオン結合することにより有機化した有機化クレイとからなり，　上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有しており，　上記有機化クレイの添加量は，上記２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して，０．０１〜２００重量部であって，上記２種以上のポリマーは，非相溶性を有し，マトリックスとミセルを形成していることを特徴とする樹脂複合材である（請求項２）。」を、
「
本
　上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有しており，
　上記有機化クレイの添加量は，上記２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して，０．０１〜２００重量部であって，
　上記２種以上のポリマーは
，非相溶性を有し，マトリックスとミセルを形成しており，
　
上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーは，上記有機化クレイと親和性の高い官能基を有し，該官能基が有機化クレイと相互に作用し合い，上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーに上記有機化クレイが分子レベルで分散していることを特徴とする樹脂複合材である（請求項１）。
（訂正事項ｃ２）
　特許明細書の段落【０００７】中の「第１及び第２の発明の樹脂複合材」を、「
本
（訂正事項ｃ３）
　特許明細書の段落【０００８】の
「ここに第１及び第２の発明において最も特徴とする点は，２種以上のポリマーが，互いに相溶性を有するか，又は非相溶性かによって，有機化クレイの分散状態が変わることにある。」を、
「ここに
本
互いに非相溶性を有することにある。
（訂正事項ｃ４）
　特許明細書の段落【０００９】中の「第１の発明のように，」を削除する。
（訂正事項ｃ５）
　特許明細書の段落【００１０】中の「第２の発明のように」を、「
本
（訂正事項ｃ６）
　特許明細書の段落【００１１】中の「マトリックスを形成しているポリマー，又はミセルを形成しているポリマーの少なくともいずれかが」を、「マトリックスを形成しているポリマー
及び
のいずれもが
（訂正事項ｃ７）
　特許明細書の段落【００１２】中の「即ち，」と「請求項３の発明のように」を削除する。
（訂正事項ｃ８）
　特許明細書の段落【００１３】の「請求項４の発明のように」を、「
本
（訂正事項ｃ９）
　特許明細書の段落【００１４】の「請求項５の発明のように，」を削除する。
（訂正事項ｃ１０）
　特許明細書の段落【００２６】の
「次に，２種以上のポリマーの組み合わせについて，ポリマーが相溶性の場合と非相溶性の場合に分けて詳細に説明する。
ポリマーが相溶性の場合
「次に，
本発明において，
（訂正事項ｃ１１）
　特許明細書の段落【００２７】と【００２８】を削除する。
（訂正事項ｃ１２）
　特許明細書の段落【００２９】の
「
ポリマーが非相溶性の場合
「２種以上のポリマーは，互いに相溶し合わないものであれば，特に限定しない
。
（訂正事項ｃ１３）
　特許明細書の段落【００３０】を削除する。
（訂正事項ｃ１４）
　特許明細書の段落【００３１】中の
「相溶性及び非相溶性のいずれの場合にも，２種以上のポリマーのいずれに官能基が形成されていてもよい。相溶性及び非相溶性の場合における，ポリマーの数平均分子量は，」を、
「
本発明における
（訂正事項ｃ１５−１）
　特許明細書の段落【００４６】中の「実施形態例１」を「参考例１」と訂正し、「本発明の実施形態例にかかる」を「参考例にかかる」と訂正する。
（訂正事項ｃ１５−２）
　特許明細書の段落【００４６】中の「２種以上の」を「２種の」と訂正する。
（訂正事項ｃ１６）
　特許明細書の段落【００５３】中の「実施形態例２」を「参考例２」と訂正し、「実施形態例１」を「参考例１」と訂正する。
（訂正事項ｃ１７）
　特許明細書の段落【００５４】中の「実施形態例１」を「参考例１」と訂正する。
（訂正事項ｃ１８）
　特許明細書の段落【００５５】中の「実施形態例３」を「参考例３」と訂正する。
（訂正事項ｃ１９）
　特許明細書の段落【００５６】及び【００５７】中の「実施形態例１」を「参考例１」と訂正する。
（訂正事項ｃ２０）
　特許明細書の段落【００５８】中の「実施形態例４」を「実施形態例１」と訂正し、「実施形態例３」を「参考例３」と訂正し、「実施形態例１」を「参考例１」と訂正する。
（訂正事項ｃ２１）
　特許明細書の段落【００５９】及び【００６０】中の「実施形態例１」を「参考例１」と訂正する。
（訂正事項ｃ２２）
　特許明細書の段落【００６１】中の「実施形態例５」を「参考例４」と訂正する。
（訂正事項ｃ２３）
　特許明細書の段落【００６４】中の「実施形態例１」を「参考例１」と訂正する。
（訂正事項ｃ２４）
　特許明細書の段落【００６５】中の「実施形態例６」を「参考例５」と訂正する。
（訂正事項ｃ２５）
　特許明細書の段落【００６６】中の「実施形態例５」を「参考例４」と訂正する。
（訂正事項ｃ２６）
　特許明細書の段落【００６７】，【００６７】及び【００６９】中の「実施形態例１」を「参考例１」と訂正する。
（訂正事項ｃ２７）
　特許明細書の【図面の簡単な説明】における【図１】〜【図５】の「本発明における」を削除する。
（訂正事項ｃ２８）
　特許明細書の【図面の簡単な説明】における【図６】の「実施形態例２」を「参考例２」と訂正する。
                                              　 
２．訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否          
　訂正事項ａは、請求項を削除する訂正であり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　訂正事項ｂは、特許請求の範囲の訂正前の請求項２に記載されているマトリックスを形成しているポリマー及びミセルを形成しているポリマーを請求項４の記載に基づいて限定したものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。また、項番号を繰り上げて請求項２を請求項１とする訂正は、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項ｃ１〜ｃ１４，ｃ１５−１，ｃ１６〜ｃ２８は、上記訂正事項ａ，ｂに伴い、特許請求の範囲と発明の詳細な説明との整合性を図るためのものであり、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　特許明細書の段落【００４６】に「２種のポリマーは」とあるから、同段落の「２種以上の」は誤記と認められる。したがって、訂正事項ｃ１５−２は、誤記の訂正を目的としたものである。
　そして、訂正事項ａ〜ｃ２８は、願書に添付された明細書に記載された事項の範囲内においてされたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項ただし書及び同条第３項において準用する同第１２６条第２項から第４項までの規定に適合するので、当該訂正を認める。 
 
【III】本件発明
　上記の結果、訂正後の本件の請求項１に係る発明（以下「本件発明」という。）は、訂正明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】２種以上のポリマーと炭素数６以上の有機オニウムイオンがクレイの表面にイオン結合することにより有機化した有機化クレイとからなり，
　上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有しており，
　上記有機化クレイの添加量は，上記２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して，０．０１〜２００重量部であって，
　上記２種以上のポリマーは，非相溶性を有し，マトリックスとミセルを形成しており，
　上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーは，上記有機化クレイと親和性の高い官能基を有し，該官能基が有機化クレイと相互に作用し合い，上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーに上記有機化クレイが分子レベルで分散していることを特徴とする樹脂複合材。」
　
【IV】特許異議申立てについて
１．特許異議申立の概要
（１）特許異議申立人秋山節子は、甲第１〜４号証（以下「刊行物１〜４」という。）を提出し、訂正前の請求項１〜５に記載された発明は、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、訂正前の請求項１〜５に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるから、取り消されるべきである旨を主張している。
（２）特許異議申立人鈴木立久は、甲第１〜３号証（以下「刊行物５〜７」という。）及び参考資料を提出し、下記の理由により訂正前の請求項１〜５に係る特許は、取り消されるべきである旨を主張している。
（理由１）訂正前の請求項１に係る発明は、刊行物５に記載された発明であり、訂正前の請求項２〜５に係る発明は、刊行物６に記載された発明であるから、訂正前の請求項１〜５に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものである。
（理由２）訂正前の請求項１に係る発明は、刊行物５に記載された発明に基づいて、訂正前の請求項２〜５に係る発明は、刊行物６〜７に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、
訂正前の請求項１〜５に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
（理由３）参考資料を勘案すると、訂正前の明細書の記載に不備があり、訂正前の請求項１〜５に係る特許は、特許法第３６条第４項及び第６項第２号の規定に違反する特許出願にされたものである。
　
　本件発明は、訂正前の請求項４に係る発明に相当するので、訂正前の請求項４に対する特許異議申立人の主張について、以下検討する。
　
２．刊行物の記載事項
刊行物１：特開平８−３３３１１４号公報（特許異議申立人秋山節子が提出した甲第１号証、特許異議申立人鈴木立久が提出した参考資料）
ア．「【請求項１】炭素数６以上の有機オニウムイオンがイオン結合することにより有機化された粘土鉱物と，主鎖及び／又は側鎖に極性基を有し，分子長が上記有機オニウムイオンと同じかそれよりも大きいゲスト分子とからなる粘土複合材料であって，上記ゲスト分子は少なくともその一部が粘土鉱物の層間に入り込んでおり，上記ゲスト分子の極性基は粘土鉱物と水素結合を形成していることを特徴とする粘土複合材料。」
イ．「【００１８】上記ゲスト分子としては，例えば，ラウリルアルコール（炭素数１２），ステアリルアルコール（炭素数１８），ステアリン酸（炭素数１８），ステアリルクロライド（炭素数１８）等が特に好適である。また，両末端にＯＨ，ＣＯＯＨ，Ｃｌ，エポキシ基等の極性基を有するポリエチレン，ポリプロピレン，ポリイソプレン，ポリブタジエン，又はこれらの水添物若しくは共重合体でもよい。
【００１９】上記ゲスト分子は，その混合割合が大きくなるに連れて，粘土鉱物の層間が広く拡張される傾向にある。ゲスト分子の混合割合は，有機化された粘土鉱物１重量部に対して，０．５重量部以上であることが好ましい。０．５重量部未満の場合には，粘土鉱物の層間の膨潤が不充分となるおそれがある。」
ウ．「【００２２】上記粘土複合材料は，そのまま複合材料として使用することができる。また，これを種原料として，上記有機オニウムイオン又はゲスト分子以外の合成樹脂添加することもできる。後者の場合には，粘土鉱物の層間距離は，更に拡大していることが一層好ましい。これは，粘土鉱物を合成樹脂の中に均一に分散させるためである。
【００２３】上記合成樹脂は，有機オニウムイオンと同種，又はゲスト分子と同種のものでもよい。また，有機オニウムイオン及びゲスト分子とは異なる他種の合成樹脂でもよい。かかる他種の合成樹脂としては，例えば，ポリエチレン，ポリプロピレン，ポリスチレン，ポリイソブテン，アクリル樹脂，ポリウレタン，スチレン−ブタジエンブロック共重合体などがあるが，これらに限定されない。」
　
刊行物２：「プラスチック成形加工学会誌　成形加工」，１９９６，第８巻第４号，２３７−２４２頁（同上甲第２号証）
ア．「このＰＰ共重合体にフィラーとして微粒炭酸カルシウムを複合して図８（ａ）〜（ｃ）のようにフィラーの分散する場所の異なる３つのモルフォロジーの複合ＰＰ共重合体を作成し，各々のモルフォロジーと複合材料の物性（曲げ弾性率対衝撃強度）を対比した。そして図９に示すようにモルフォロジーによって物性が大幅に異なる衝撃的な結果を得た。」（２４０頁右欄最下行〜２４１頁左欄６行）
イ．
　（２４０頁左下）
　
刊行物３：大阪工業大学工学博士後藤邦夫著，「ポリマーブレンド」，日刊工業新聞社，昭和４５年１１月２１日初版発行，３６〜３７頁（同上甲第３号証）
ア．「１・５・９　海−島理論
　高柳は混合様式の基本型につぎの五つをあげた24）．
Ｉ混合：混和性に欠けるポリマーを混合した場合，各ポリマーＡおよびＢは互いにからみ合うこともなく，互いの相に分離してマクロな分散状態をとる．」
　
刊行物４：社団法人高分子学会編，「高性能ポリマーアロイ」，丸善株式会社，平成３年３月３０日発行，１〜３頁（同上甲第４号証）
ア．「任意の異なった高分子どうしを混合すると，混合のエントロピーの寄与が少ないため通常は相分離した系が得られる。」（３頁１０〜１１頁）
　
刊行物５：国際公開第９７／３１０５３号パンフレット（１９９７）（特許異議申立人鈴木立久が提出した甲第１号証）
ア．「クレイトン（商標）ＨＹ（Southernl　Clay　Productsの商標）は、ジメチルジ水添タロウアンモニウムで処理したモンモリロナイト粘土である。」（８頁表１の下から２〜３行）
イ．「実施例３−モンモリロナイト有機粘土を含有するＭＡＨグラフト化ポリオレフィンエラストマーバンフオーム 
　実質的に線状であるエチレン−１−オクテンコポリマーに無水マレイン酸（ＭＡＨ）をグラフト化させたポリマーをダウケミカル社から入手した（この材料を調製する手順は米国特許第５，３４６，９６３号に開示されている）。このグラフト化材料（ＭＡＨグラフト化ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＥＧ ８２００）は、ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＥＧ ８２００を９８．１２パーセント、ＭＡＨを１．４パーセント、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイドを０．１２パーセントおよび鉱油を０．３６パーセント含有していた。ＭＡＨグラフト化ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＥＧ ８２００及びＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＥＧ ８２００を用いてバンフォーム配合物を調合した。この配合を表ＩＶに挙げる（ＩＲＧＡＮＯＸ（商標）はＣｉｂａ−Ｇｅｉｇｙの商標である）。」（１０頁下〜９行〜最下行）
ウ．また、表IVには、ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＥＧ ８２００樹脂　８０部、ＭＡＨグラフト化ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）ＥＧ ８２００樹脂　２０部、クレイトン（商標）ＨＹ　４．５部、及び、その他の成分を含有した組成物が記載されている。
　
刊行物６：特開平７−３２４１６０号公報（同上甲第２号証）
ア．【請求項１】ポリフェニレンエーテル，又はポリフェニレンエーテルとポリフェニレンエーテル以外の熱可塑性樹脂及び／又は熱可塑性エラストマーとの熱可塑性樹脂組成物に、陽イオン交換能を有する層状珪酸塩をホストとし有機オニウムイオンをゲストとする層間化合物を、無機灰分量として０．１〜１０重量％分散してなることを特徴とするポリフェニレンエーテル系樹脂組成物。
【請求項２】有機オニウムイオンが４級アンモニウムイオン及び／又は４級ホスホニウムイオンであることを特徴とする請求項１に記載のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物。
【請求項３】有機オニウムイオンが炭素数１２以上のアルキル基を有する４級アンモニウムイオン及び／又は炭素数１２以上のアルキル基を有する４級ホスホニウムイオンであることを特徴とする請求項１に記載のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物。
【請求項４】請求項１ないし請求項３のいずれかに記載のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物とポリアミド樹脂とを含有してなることを特徴とするポリフェニレンエーテルーポリアミド系樹脂組成物。」
イ．「【００２１】本発明のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物においては、含有される層間化合物がポリフェニレンエーテル系樹脂組成物のマトリックス中に均一に分散してることが好ましく、ここで均一な分散とは、分散粒子の平均粒径が通常５０００オングストローム以下、好ましくは３０００オングストローム以下、最も好ましくは１５００オングストローム以下である分散状態を意味する。・・・・」（６頁９欄４〜１１行）
ウ．「【００２４】・・・ポリフェニレンエーテル系組成物とポリアミド樹脂からなるポリフェニレンエーテルーポリアミド系樹脂組成物はポリフェニレンエーテル系樹脂組成物にポリマーアロイの成分として、ポリアミド樹脂を配合することにより得られる、その相構造には特に制限はないが、成形性と靱性の点からは層間化合物を実質的に含まないポリアミド樹脂相が連続相としてマトリックスを形成し、ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物相が分散相を形成するのが望ましい。・・・
更に、連続相となる相間化合物を実質的に含まないポリアミド樹脂相は、耐衝撃性等、ポリフェニレンエーテルーポリアミド系樹脂組成物の性質の改良の目的で、エラストマー成分等の成分を含んでいてもよく、こうしたエラストマー成分としては、ポリアミド樹脂との相溶性に優れたものが好ましく、例えば、酸無水物基、カルボキシル基、エポキシ基のいずれかを有する化合物で変性されたエチレン−プロピレン共重合体、・・・等が挙げられる。」（６頁９欄４４行〜１０欄５行，１０欄１６〜３３行）
エ．「【００２６】・・・ 本発明のポリフェニレンエーテルーポリアミド系樹脂組成物において相構造を安定化させる目的で、いわゆる相溶化剤を用いることは好ましい。ここで相構造の安定化とは、溶融状態で滞留させても分散粒径の粗大化が実質的に起こらないことを意味する。安定化された分散相の平均粒径は、通常５μｍ以下、靱性の点で好ましくは２μｍ以下、最も好ましくは１μｍ以下程度である。平均粒径は、例えば、熱可塑性樹脂組成物を液体窒素中で十分に冷却後脆性破壊した破断面をクロロホルム等のポリフェニレンエーテルの良溶媒で抽出し、金や白金等を蒸着して走査型電子顕微鏡観察をして得られる画像より求められる。相溶化剤としては、ポリフェニレンエーテル樹脂とポリアミド樹脂との公知の相溶化剤が適当であるが、中でも無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸等の炭素−炭素不飽和結
合を有するカルボン酸化合物またはその酸無水物、あるいはリンゴ酸、クエン酸等が好ましく、これらは単独で用いても複数を併用しても良い。・・・」（７頁１１欄２８〜４５行）
オ．「【００３８】〔実施例６〕 東芝機械（株）製の二軸押出機ＴＥＭ３５Ｂを使用し、バレル温度３２０℃、スクリュ回転数１５０ｒｐｍの条件に設定し、乳鉢で粉砕した無水マレイン酸を１．６重量％混合したＰＰＥ（粉体）を第一フィード口より、ジメチルジオクタデシルアンモニウムイオンをインターカレーションしたクニピアＦを理論無機灰分量が１２重量％となるよう混合したＰＰＥ（粉体）を第二フィード口よりそれぞれ投入して溶融混練しチップ化した（以下、ここで得られたものを実施例６のＰＰＥ系樹脂組成物と称する）。各フィード口からの原料供給速度比は、第一／第二＝６２．５／３７．５（重量％）とした。このチップの無機灰分量は４．５５重量％であったので、ナイロン６チップと同重量ずつ混合し、上記ＴＥＭ３５Ｂ二軸押出機を使用してバレル温度２９０℃、スクリュ回転数２００ｒｐｍの条件に設定し第一フィードより一括投入して溶融混練しチップ化した。こうして得られたＰＰＥ系樹脂組成物とナイロン６とを含むポリフェニレンエーテルーポリアミド系樹脂組成物のチップを、１２０℃で真空乾燥（一昼夜）し、日本製鋼所株製の射出成形機Ｊ２８ＳＡにより、バレル温度２８０℃、金型表面実測温度９３℃、射出／冷却＝１５／１５秒、射出速度最大の条件で成形し、引張試験片、曲げ試験片をそれぞれ得た。無機灰分量は、成形片約１．５ｇを精秤し、６５０℃の電気炉内で完全に有機物を焼失せしめた残渣の重量分率で求めた。灰分量を表−３に記した。また、該ポリフェニレンエーテル−ポリアミド系樹脂組成物のチップを液体窒素温度で粉砕し、クロロホルムによるソックスレー抽出によりＰＰＥ相のみを抽出しこれを濃縮して得た残渣について、上記の電気炉法による灰分量の定量を行い、この結果も表−３に記した。但し、純粋なＰＰＥも該電気炉法で炭状の残渣を与えるので、単位重量のＰＰＥの与える炭状残渣量を予め求め、これによる補正を加えて算出した。」
カ．「【００４７】・・・また、表ー３及び表−４より本発明のポリフェニレンエーテルーポリアミド系樹脂組成物（実施例６〜８）は、層状珪酸塩がポリアミド樹脂よりなる連続相に分散する比較例６〜９に比べ、剛性、靱性及び耐熱性のバランスに優れることがわかる。」
キ．また、表−３には、実施例６は全体の灰分量が２．３４ｗｔ％、ＰＰＥ相中の灰分量が４．６４ｗｔ％であるのに対し、比較例６〜９は全体の灰分量が２．１１〜２．４３ｗｔ％、ＰＰＥ相中の灰分量は０ｗｔ％であることが記載されている。（１０頁）
ク．表ー１には、「クニピアＦ」は、クニミネ工業株式会社が製造する天然のモンモリロナイトであることが記載されている。（７頁段落【００３１】）
　
刊行物７：米国特許第５３４６９６３号明細書（同上第３号証）
ア．「全てのサンプルは、表２に記載の条件で表１に記載したポリマーをワーナー−フィーダーZSK−53/5Lコローティングツインスクリュー押出機にフィードして調製した。ポリマーを押出機にフィードした後、無水マレイン酸／メチルエチルケトン／LUPERSOL　130の１：１：０．０３２の混合物をインジェクションノズルを用いて押出機の１番領域にフィードした。」（６欄５１〜５９行）
イ．また、表１には、「線状エチレン　ポリエチレンへの無水マレイン酸の導入」と記載されている。（７欄の表１）
　
３．特許法第２９条第１項第３号違反について
（特許異議申立人鈴木立久の主張について）
　刊行物６には、実施例６として無水マレイン酸を混合したポリフェニレンエーテルと、ジメチルジオクダデシルアンモニウムイオンをインターカレーションしたクニピアＦを混合したポリフェニレンエーテルとを溶融混合したチップと、ナイロン６チップを混合することにより得られたポリフェニレンエーテル−ポリアミド系樹脂組成物が記載され（摘示記載オ）、また、「層間化合物を実質的に含まないポリアミド樹脂相が連続相としてマトリックスを形成し、ポリフェニレンエーテル系樹脂相が分散相を形成するのが望ましい。」の記載（摘示記載ウ）、「連続相となる相間化合物を実質的に含まないポリアミド樹脂相」の記載（摘示記載ウ）「本発明のポリフェニレンエーテルーポリアミド系樹脂組成物（実施例６〜８）は、層状珪酸塩がポリアミド樹脂よりなる連続相に分散する比較例６〜９に比べ」の記載（摘示記載エ）、及び、実施例６は全体の灰分量が２．３４ｗｔ％、ＰＰＥ相中の灰分量４．６４ｗｔ％であるとの記載（摘示記載オ）からみて、上記実施例６の組成物は、マトリックスであるポリアミド系樹脂にクニピアＦは実質的に含まれず、分散相であるポリフェニレンエーテル相にはクニピアＦが含まれているものと認められる。
　したがって、刊行物６には、無水マレイン酸を混合したポリフェニレンエーテル、ジメチルジオクタデシルアンモニウムイオンをインターカレーションしたクニピアＦおよびナイロン６からなり、マトリックスを形成するナイロン６に当該クニピアＦが含まれず、分散相である無水マレイン酸を混合したポリフェニレンエーテルには当該クニピアＦが分散されている樹脂組成物が記載されている。
　本件発明と刊行物６に記載された発明とを対比すると、刊行物６に記載された発明の「クニピアＦ」はクレイの一種であるモンモリロナイトであるから（摘示記載ク）、「ジメチルジオクタデシルアンモニウムイオンをインターカレーションしたクニピアＦ」は、本件発明の「炭素数６以上の有機化オニウムイオンがクレイの表面にイオン結合することにより有機化した有機化クレイ」に相当し、刊行物６に記載された発明の「ナイロン６」及び「無水マレイン酸を混合したポリフェニレンエーテル」は、本件発明の「マトリックスを形成しているポリマー」及び「ミセルを形成しているポリマー」に、各々相当する。
　また、刊行物６に記載された発明の「ポリフェニレンエーテル」はエーテル基を有し、本件訂正明細書の段落【００１９】にインターカレート可能な官能基としてエーテル基が記載されていることから、刊行物６に記載された発明の「無水マレイン酸を混合したポリフェニレンエーテル」は、本件発明の「有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基」及び「有機化クレイと親和性の高い官能基」を有しているものと認められる。
　さらに、刊行物６に記載された発明の「無水マレイン酸を混合したポリフェニレンエーテルに当該クニピアＦが分散されている」ことは、本件発明の「上記ミセルを形成しているポリマーに上記有機化クレイが分子レベルで分散して」いることに相当する。
　したがって、両発明は、「２種以上のポリマーと炭素数６以上の有機オニウムイオンがクレイの表面にイオン結合することにより有機化した有機化クレイとからなり，上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有しており，上記２種以上のポリマーは，非相溶性を有し，マトリックスとミセルを形成しており，上記ミセルを形成しているポリマーは，上記有機化クレイと親和性の高い官能基を有し，該官能基が有機化クレイと相互に作用し合い，上記ミセルを形成しているポリマーに上記有機化クレイが分子レベルで分散していることを特徴とする樹脂複合材。」である点で一致し、下記の点で相違している。
（相違点１）本件発明は、マトリックスとミセルを形成するポリマーの両方が有機化クレイと親和性の高い官能基を有し、マトリックスとミセルの両方に有機化クレイが分散しているのに対し、刊行物６に記載された発明では、マトリックスを形成しているポリマーであるナイロン６には、有機化クレイが分散していない点。
（相違点２）本件発明は、有機化クレイの添加量は、２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して０．０１〜２００重量部であるのに対して、刊行物６には、層状珪酸塩に由来する灰分量が２．３４ｗｔ％であることは記載されているが、有機化クレイとしての含有量は記載されていない点。
　
　そうすると、本件発明は、刊行物１に記載された発明とはいえず、本件発明に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものではない。
　
４．特許法第２９条第２項違反について
（特許異議申立人秋山節子の主張について）
　刊行物１には、炭素数６以上の有機オニウムイオンがイオン結合することにより有機化された粘土鉱物と，主鎖及び／又は側鎖に極性基を有し，分子長が上記有機オニウムイオンと同じかそれよりも大きいゲスト分子とからなる粘土複合材料であって，上記ゲスト分子は少なくともその一部が粘土鉱物の層間に入り込んでおり，上記ゲスト分子の極性基は粘土鉱物と水素結合を形成していることを特徴とする粘土複合材料が記載され（摘示記載ア）、ゲスト分子としてポリエチレンなどのポリマーが記載され（摘示記載イ）、また、有機オニウムイオン及びゲスト分子とは異なる他種の合成樹脂を添加することもできること（摘示記載ウ）が記載されている。
　したがって、刊行物１には、「炭素数６以上の有機オニウムイオンがイオン結合することにより有機化された粘土鉱物と、主鎖及び／又は側鎖に極性基を有するポリマーであるゲスト分子と、ゲスト分子とは異なる他種の合成樹脂からなる粘土複合材料であって，上記ゲスト分子は少なくともその一部が粘土鉱物の層間に入り込んでおり，上記ゲスト分子の極性基は粘土鉱物と水素結合を形成している粘土複合材料」が記載されている。
　本件発明と刊行物１に記載された発明とを対比すると、刊行物１の「炭素数６以上の有機オニウムイオンがイオン結合することにより有機化された粘土鉱物」は、本件発明の「炭素数６以上の有機オニウムイオンがクレイの表面にイオン結合することにより有機化した有機化クレイ」に相当し、刊行物１のゲスト分子の「極性基」は、本件発明の「有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基」に相当し、かつ、本件発明の「有機化クレイと親和性の高い官能基」にも相当する。
　したがって、両発明は、「２種以上のポリマーと炭素数６以上の有機オニウムイオンがクレイの表面にイオン結合することにより有機化した有機化クレイとからなり、上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有して樹いる脂複合材。」である点で一致し、下記の点で相違している。
（相違点１）本件発明の２種類以上のポリマーは、非相溶性を有し、マトリックスとミセルを形成し、マトリックスとミセルを形成するポリマーの両方が有機化クレイと親和性の高い官能基を有し、マトリックスとミセルの両方に有機化クレイが分子レベルで分散しているのに対し、刊行物１にはそれについては記載されていない点。
（相違点２）本件発明は、有機化クレイの添加量は、２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して０．０１〜２００重量部であるのに対して、刊行物１には、対応する記載はない点。
　
　そこで、まず相違点１について検討する。
　刊行物４に記載されるように、異なる樹脂を混合すると通常は相分離した系となり、刊行物３に記載されるように混和性のない２種のポリマーはマトリックスとミセルを形成することも周知であるから、刊行物１に記載された発明においても、ポリマーであるゲスト分子とは異なる他種の合成樹脂を用いていることから、両者は混和性がなくマトリックとミセルを形成する蓋然性は高い。
　しかしながら、刊行物１には、上記他種の合成樹脂が、有機化クレイと親和性の高い官能基を有することについては記載も示唆もなく、マトリックスとミセルの両方に有機化クレイを分散させるという思想は導きだせない。
　刊行物２には、ポリプロピレンマトリックスとポリエチレンミセルの両方に微粒炭酸カルシウムが分散している図が示されてはいるが、刊行物１に記載された発明においても、上記他種の合成樹脂として、ゲスト分子とは相溶性がないが、ゲスト分子と同様に有機化クレイと親和性が高い官能基を有するものを選択することにより、有機化クレイを上記他種の合成樹脂にも分散するようにすることが、容易であったとまではいえない。
　刊行物３及び４にも、この点は記載も示唆もされていない。
　したがって、相違点２について検討するまでもなく、本件発明は、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　
（特許異議申立人鈴木立久の主張について）
　上記３．において記載したように、本件発明と刊行物６に記載された発明とは、「２種以上のポリマーと炭素数６以上の有機オニウムイオンがクレイの表面にイオン結合することにより有機化した有機化クレイとからなり、上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有しており、上記２種以上のポリマーは、非相溶性を有し、マトリックスとミセルを形成しており、上記ミセルを形成しているポリマーは，上記有機化クレイと親和性の高い官能基を有し，該官能基が有機化クレイと相互に作用し合い，上記ミセルを形成しているポリマーに上記有機化クレイが分子レベルで分散していることを特徴とする樹脂複合材。」である点で一致し、下記の点で相違している。
（相違点１）本件発明は、マトリックスとミセルを形成するポリマーの両方が有機化クレイと親和性の高い官能基を有し、マトリックスとミセルの両方に有機化クレイが分散しているのに対し、刊行物６に記載された発明では、マトリックスを形成しているポリマーであるナイロン６には、有機化クレイが分散しておらず、ナイロン６は有機化クレイと親和性が高い官能基を有していないと認められる点。
（相違点２）本件発明は、有機化クレイの添加量は、２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して０．０１〜２００重量部であるのに対して、刊行物６には、層状珪酸塩に由来する灰分量が２．３４ｗｔ％であることは記載されているが、有機化クレイとしての含有量は記載されていない点。
　そこで、まず相違点１について検討する。
　刊行物６において、ポリフェニレンエーテルと組み合わせる熱可塑性樹脂として、具体的に記載されているのはポリアミド樹脂だけであり、このポリアミド樹脂からなるマトリックスには有機化クレイが分散しておらず、そのポリアミド樹脂相にエラストマー成分等を含んでいてもよいことが記載されているが（摘示記載ウ）、このエラストマー成分にも有機化クレイは分散しないものと認められる。また、ポリアミド樹脂としてわざわざ何らかの処理を行う等して、有機化クレイと親和性の高い基を有するようにし、ポリアミド樹脂相にも有機化クレイを分散させることは記載も示唆もされていない。
　また、刊行物６の比較例６〜９には、ポリフェニレンエーテル中には有機化クレイを含まず、ポリアミド樹脂よりなるマトリックスに有機化クレイが含まれるものが示されてはいるものの、ポリフェニレンエーテルとポリアミド樹脂の両方に有機化クレイを分散させるという技術思想は、刊行物６の記載からは導き出せない。
　さらに、刊行物７にも、マトリックスとミセルの両方に有機化クレイを分散させることは、記載も示唆もされていない。
　したがって、相違点２を検討するまでもなく、本件発明は、刊行物６〜７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
　また、刊行物１〜７を総合的に勘案しても、本件発明は、当業者が容易に発明をすることができたとする根拠は見いだせない。
　
　そうすると、本件発明は、刊行物１〜７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえず、本件発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものではない。
　
５．特許法第３６条第４項及び第６項第２号違反について
　特許異議申立人鈴木立久は、下記のように主張している。
（１）実施例には、クレイ層間にインターカレートすることができる官能基として、無水マレイン酸基とオキサゾリン基しか記載されていないので、当該２つの官能基以外のものについては、当業者が実施をすることが困難であるから、訂正前の明細書は、訂正前の請求項１〜５に係る発明について、当業者が実施可能な程度に記載されていない。
（２）参考資料を参酌すると、本件特許の出願時において、官能基を有しないポリマーに有機化クレイを分散させる場合であっても、せん断力をかけてある程度は有機化クレイの層間を開裂できることは、当業者にとって周知であったのであるから、訂正前の請求項１〜５における「クレイ層間にインターカレートすることができる官能基」との記載から、具体的な官能基を想定できない。また、実施例には無水マレイン酸とオキサゾリン基が記載されているので、上記の機能による特定以外に、官能基を適切に特定することができないとはいえず、また、出願時の技術水準との関係を示すことも困難であるから、訂正前の請求項１〜５に係る発明の範囲が不明確である。
　
　上記主張について検討する。
（１）本件発明において、官能基とは、まず、「有機化クレイ層間にインターカレートすることができる官能基」であり、さらに、「上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーは，上記有機化クレイと親和性が高い官能基を有し、該官能基が有機化クレイと相互に作用し合い，上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーに上記有機化クレイが分子レベルで分散している」ものとされている。
　そして、訂正明細書の段落【００１９】には、インターカレート可能な官能基として、酸無水物基やカルボン酸基などが例示されている。
　確かに、実施例には無水マレイン酸とオキサゾリン基の２つしか記載されていないが、これら２つの基に代えて、例示された基の中から適当なものを選択して発明を実施することは当業者が困難であるとまではいえず、実施例以外に発明を実施することが困難であるとはいえない。
（２）特許異議申立人は、訂正前の請求項１〜５における「クレイ層間にインターカレートすることができる官能基」との記載から具体的な官能基を想定できないことの理由として、官能基を有しないポリマーに有機化クレイを分散させる場合であっても、せん断力をかけてある程度は有機化クレイの層間を開裂できることは、当業者にとって周知であったことを挙げているが、当該事項が周知であることと、請求の範囲の記載から具体的な官能基が想定できないことは、直接には関係がないので、特許異議申立人の主張は採用できない。
　そうすると、本件訂正明細書の記載に不備があるとはいえず、本件発明は、特許法第３６条第４項及び第６項第２号の規定を満たしていない出願に対してされたものではない。
　
　なお、特許異議申立人鈴木立久は、平成１６年５月１０日提出の上申書において、特許請求の範囲の「分子レベルで分散」が意味する範囲が不明確であると主張している。
　しかしながら、「分子レベルで分散」とは、本件訂正明細書の段落【００１１】に「１μｍ以下の大きさで分散」、同段落【００６０】の「ナノメーターオーダーで分散」との記載があることからみて、おおよそ１μｍ以下のナノメーターオーダーで分散しているものを意味していると解釈できることから、特許請求の範囲に具体的な数値をもって特定されていないからといって、直ちに、本件発明の範囲が不明確であるとまではいえない。
　
６．取消理由について
　本件発明は、平成１５年１０月３０日付け取消理由の対象となっていない訂正前の請求項４に係る発明と全く同一であるから、上記取消理由は解消されている。
　平成１７年５月１８日付け取消理由は、第１回目の訂正請求後の請求項２〜３に係る発明に関する記載が不適切であるというものであるが、この不備は第２回目の訂正によって解消されている。
　　
【VI】むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由、証拠及び取消理由によっては、本件発明についての特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり審決する。
【異議決定日】
平成１７年６月６日（２００５．６．６）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
樹脂複合材
（５７）【特許請求の範囲】
　【
請求項１
　上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有しており，
　上記有機化クレイの添加量は，上記２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して，０．０１〜２００重量部であって，
　上記２種以上のポリマーは，非相溶性を有し，マトリックスとミセルを形成して
おり，
　
上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーは，上記有機化クレイと親和性の高い官能基を有し，該官能基が有機化クレイと相互に作用し合い，上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーに上記有機化クレイが分子レベルで分散している
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【技術分野】
　本発明は，弾性率等の物性を改良するための樹脂複合材に関する。
　【０００２】
　【従来技術】
　従来より，有機高分子材料の機械的特性を改良するために，クレイの添加，混合が検討されている。例えば，ナイロン，ビニル系高分子，エポキシなどの熱硬化性高分子，又はゴムに，クレイを分散させる方法がある（特開昭６２−７４９５７号公報，特開平１−１９８６４５号公報，Ｅ．Ｐ．ＧｉａｎｎｅｌｉｓらＣｈｅｍ．Ｍａｔｅｒ．５，１６９４−１６９６（１９９３）等）。これらは，クレイを有機オニウムイオンで有機化し粘土層間でモノマーの重合を開始させる方法，クレイを成長種に組み込む方法，或いはクレイを重合物と混練してポリマーを層間に入れる方法である。
　【０００３】
　【解決しようとする課題】
　しかしながら，上記従来の粘土複合材料においては，クレイは，非極性ポリマーとなじみが悪い。そのため，クレイの層間に非極性ポリマーを入れて，層間を拡張させるのは，容易ではない。そのため，非極性ポリマーにクレイを均一に分散させることは困難であった。
　また，ポリスチレン等のように，クレイ層間にインターカレートする場合でも，１層程度しかインターカレートすることはできず，層間膨潤にも限界がある。
　【０００４】
　かかる問題に対処すべく，我々は，図７に示すごとく，クレイ７を有機オニウムイオン６により有機化して有機化クレイ３となし，これを，極性基９１０を有するゲスト分子９１の中に分散させることを提案した（特開平８−３３３１１４号公報）。
　【０００５】
　本発明は，容易に複合化でき，かつ適用範囲の広い樹脂複合材を製造することができる樹脂複合材を提供しようとするものである。
　【０００６】
　
本
　上記２種以上のポリマーのうち，少なくとも１種が上記有機化クレイのクレイ層間にインターカレートすることができる官能基を有しており，
　上記有機化クレイの添加量は，上記２種類以上のポリマーの合計量１００重量部に対して，０．０１〜２００重量部であって，
　上記２種以上のポリマーは
，非相溶性を有し，マトリックスとミセルを形成しており，
　上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーは，上記有機化クレイと親和性の高い官能基を有し，該官能基が有機化クレイと相互に作用し合い，上記マトリックスを形成しているポリマー及び上記ミセルを形成しているポリマーに上記有機化クレイが分子レベルで分散していることを特徴とする樹脂複合材
。
　【０００７】
　
本
　【０００８】
　ここに
本
互いに非相溶性を有することにある
　【０００９】
　
　【００１０】
　一方，
本
　【００１１】
　そして，この非相溶性マトリックスの中における，マトリックスを形成しているポリマー
及び
のいずれもが
　【００１２】
　
，
　【００１３】
　また，図２（Ｂ）に示すごとく，マトリックス８２１を構成しているポリマーＡ１０３，及びミセル８２２を構成しているポリマーＢ１０４の双方が，官能基を有する場合には，
本
　【００１４】
　また，図２（Ｃ）に示すごとく，非相溶性マトリックス８２の中のミセル８２２を構成しているポリマーＢ１０４が官能基を有する場合には
，
　【００１５】
　このように，２種以上のポリマーが相溶性であるか，又は非相溶性であるか，更に後者の場合にはマトリックスを構成するポリマー又はミセルを構成するポリマーのどちらに官能基が形成されていることによって，有機化クレイの分散状態（モルフォロジー）が変わる。そのため，このような分散状態の差は，樹脂複合材の物性に大きな影響を与える。
　【００１６】
　次に，本発明の樹脂複合材の詳細について説明する。
　官能基を有するポリマーとしては，例えば，官能基を有する共重合ポリマー，ポリマーの変性により官能基を導入してなる変性ポリマー等がある。
　まず，官能基を有する共重合ポリマーについて説明する。
　官能基を有する共重合ポリマーとは，図３に示すごとく，官能基１０を有する官能基モノマー１１と，官能基モノマー１１と共重合可能なモノマー１２との共重合体をいう。
　【００１７】
　共重合ポリマーの形態は，官能基モノマーの共重合ポリマー中での分布の形態は特に制限はない。図３に示すごとく，官能基モノマー１１が不規則（ランダム）に分布しているランダム共重合体（図３（ａ））であっても，官能基モノマーからなるオリゴマーと共重合可能なオリゴマーとが交互に結合した交互共重合体（図３（ｃ））であってもよく，また図３（ｂ）に示すように官能基モノマー１１が複数連なって分布していてもよい。一般に，共重合ポリマー中での官能基モノマーの量が多くなると必然的にブロック性が高まる。また，共重合ポリマーは，重合可能な基を２つ以上有するモノマーの存在により，分岐構造を有していてもよい。
　【００１８】
　官能基は，クレイ層間にインターカレートすることができる官能基であれば良い。クレイ層間にインターカレートできるかを判断するには，官能基モノマーと有機化クレイとを混合し，Ｘ線回折により有機化クレイの層間距離を測定すれば良い。インターカレートした場合には，有機化クレイの層間距離が広がる。
　【００１９】
　例えば，インターカレート可能な官能基としては，酸無水物基，カルボン酸基，水酸基，チオール基，エポキシ基，ハロゲン基，エステル基，アミド基，ウレア基，ウレタン基，エーテル基，チオエーテル基，スルホン酸基，ホスホン酸基，ニトロ基，アミノ基，ウレア基，エーテル基，チオエーテル基，スルホン酸基，ホスホン酸基，ニトロ基，アミノ基，オキサゾリン基，イミド基等の官能基，又はベンゼン環，ピリジン環，ピロール環，フラン環，チオフェン環等の芳香環があげられる。
　【００２０】
　官能基モノマーは，上記官能基を有する重合可能なモノマーであれば特に制限はない。官能基は，モノマー中に１つ又は２以上存在する。２以上存在する場合には，その官能基が同一のものであってもよいし，異なっていてもよい。例えば，かかる官能基を有するモノマーには，メチル（メタ）アクリレート，エチル（メタ）アクリレート，プロピル（メタ）アクリレート等のアクリルモノマー，アクリル（メタ）アミド，メチル（メタ）アミド，エチル（メタ）アミド等のアクリルアミド，（メタ）アクリル酸，無水マレイン酸，マレインイミド等のように不飽和炭素を有する化合物，スチレン，ビニルピリジン，ビニルチオフェン等のようにベンゼン環，ピリジン環，チオフェン環等の芳香環を有するモノマー等があげられる。
　また，官能基モノマーは，一分子中に重合可能な基（例えば，ビニル基）を２つ以上有するモノマーであってもよい。
　【００２１】
　官能基モノマーと共重合可能なモノマーは，例えば，エチレン，プロピレン，ブテン，ペンテン等の二重結合を有する炭化水素化合物，アセチレン，プロピレン等の三重結合を有する炭化水素化合物，又はブタジエン，イソプレン等の２つ以上の共役した不飽和結合を有する炭化水素化合物であり，これらの炭素鎖中には分岐構造又は環状構造を有していてもよい。
　【００２２】
　また，上記モノマーは，官能基モノマーとの組合せにより，メチル（メタ）アクリレート，エチル（メタ）アクリレート，プロピル（メタ）アクリレート等のアクリルモノマー，アクリル（メタ）アミド，メチル（メタ）アミド，エチル（メタ）アミド等のアクリルアミドでも良いし，スチレン，メチルスチレン等のような芳香環を有するモノマーでも良い。この場合，メチルスチレン等のような芳香環が置換基を含んでいてもよい。また，一分子中に重合可能な基を２つ以上有するモノマーであってもよい。
　【００２３】
　モノマーの組合せ方として，よりクレイ層との相互作用の大きいモノマーが官能基モノマーとして定義される。例えば，エチレン−スチレン共重体の場合は，クレイ層との相互作用の大きいスチレンが官能基モノマーとなる。スチレン−ビニルオキサゾリン共重体の場合は，より相互作用の大きいビニルオキサゾリンが官能基モノマーとなる。
　【００２４】
　次に，上記変性ポリマーについて説明する。
　変性ポリマーとは，図４（ａ）に示すポリマー１０２の変性により，図４（ｂ）に示すごとく，その側鎖又は主鎖に官能基１０を導入したものである。ポリマーとしては，例えば，ポリエチレン，ポリプロピレン，ポリブテン，ポリペンテン，エチレン−プロピレン共重合体，エチレン−ブテン共重合体，ポリブタジエン，ポリイソプレン，水添ポリブタジエン，水添ポリイソプレン，エチレン−プロピレン−ジエン共重合体，エチレン−ブテン−ジエン共重合体，ブチルゴム，ポリスチレン，スチレン−ブタジエン共重合体，スチレン−水添ブタジエン共重合体，ポリアミド，ポリカーボネート，ポリアセタール，ポリエステル，ポリフェニレンエーテル，ポリフェニレンサルファイド，ポリエーテルサルホン，ポリエーテルケトン，ポリアリレート，ポリメチルペンテン，ポリフタルアミド，ポリエーテルニトリル，ポリエーテルサルホン，ポリベンズイミダゾール，ポリカルボジイミド，ポリ４フッ素化エチレン，フッ素樹脂，ポリアミドイミド，ポリエーテルイミド，液晶ポリマー，エポキシ樹脂，メラミン樹脂，ユリア樹脂，ジアリルフタレート樹脂，フェノール樹脂，ポリシラン，ポリシロキサン，シリコーン樹脂，ウレタン樹脂等のポリマーを用いることができる。
　【００２５】
　変性により導入される官能基は，クレイ層間にインタカレートすることができる官能基であれば良い。クレイ層間にインタカレートできるかどうかを判断するには，その官能基を有する化合物と有機化クレイとを混合し，Ｘ線回析により有機化クレイの層間距離を測定すれば良い。インタカレートした場合には，有機化クレイの層間距離が広がる。上記官能基としては，例えば，酸無水物基，カルボン酸基，水酸基，チオール基，エポキシ基，ハロゲン基，エステル基，アミド基，ウレア基，ウレタン基，エーテル基，チオエーテル基，スルホン酸基，ホスホン酸基，ニトロ基，アミノ基，オキサゾリン基等の官能基，又はベンゼン環，ピリジン環，ピロール環，フラン環，チオフェン環等の芳香環を用いることが好ましいが，これに限定されるものではない。これにより，変性ポリマーの中での有機化クレイの分散性が更に向上する。
　ポリスチレン等のように官能基を有しているポリマーの場合，変性により導入する官能基は，よりクレイ層と相互作用の大きいものを用いることが好ましい。
　【００２６】
　次に，
本発明において，
　【００２７】
　【００２８】
　【００２９】
　
。
　【００３０】
　【００３１】
　
本発明における
　更に好ましくは，ポリマーの数平均分子量は，１０，０００〜１，０００，０００である。これにより，樹脂複合材の機械的物性及び加工性が更に向上する。
　【００３２】
　図５に示すごとく，有機化クレイ３とは，有機オニウムイオン６がクレイ７の表面にイオン結合することにより，有機化したクレイをいう。
　クレイは，炭素数６以上の有機オニウムイオンとイオン結合して有機化されている。炭素数が６未満の場合には，有機オニウムイオンの親水性が高まり，ポリマーとの相溶性が低下するおそれがあるからである。上記有機オニウムイオンとしては，例えば，ヘキシルアンモニウムイオン，オクチルアンモニウムイオン，２−エチルヘキシルアンモニウムイオン，ドデシルアンモニウムイオン，ラウリルアンモニウムイオン，オクタデシルアンモニウムイオン，ステアリルアンモニウムイオン，ジオクチルジメチルアンモニウムイオン，トリオクチルアンモニウムイオン，ジステアリルジメチルアンモニウムイオン，又はラウリン酸アンモニウムイオンを用いることができる。
　【００３３】
　クレイとしては，ポリマーとの接触面積が大きいものを用いることが好ましい。これにより，クレイの層間を大きく膨潤させることができる。具体的には，クレイの陽イオンの交換容量は，５０〜２００ミリ等量／１００ｇであることが好ましい。５０ミリ等量／１００ｇ未満の場合には，オニウムイオンの交換が十分に行われず，クレイの層間を膨潤させることが困難な場合がある。一方，２００ミリ等量／１００ｇを越える場合には，クレイの層間の結合力が強固となり，クレイの層間を膨潤させることが困難な場合がある。
　【００３４】
　上記クレイとしては，例えば，モンモリロナイト，サポナイト，ヘクトライト，バイデライト，スティブンサイト，ノントロナイトなどのスメクタイト系クレイ，バーミキュライト，ハロイサイト，又はマイカがある。天然のものでも，合成されたものでもよい。
　【００３５】
　有機オニウムイオンは，クレイのイオン交換容量の０．３〜３当量用いることが好ましい。０．３当量未満ではクレイ層間を膨潤させることが困難となる場合があり，３当量を越える場合はポリマーの劣化の原因となり，樹脂複合材の着色原因となるおそれがある。
　更に好ましくは，有機オニウムイオンは，クレイのイオン交換容量の０．５〜２当量用いる。これにより，クレイ層間を更に膨潤させることができ，また樹脂複合材の劣化，変色をより一層防止できる。
　【００３６】
　有機化クレイの添加量は，２種以上のポリマーの合計量１００重量部に対して，０．０１〜２００重量部である。これにより，樹脂複合材の機械的強度が向上する。一方，０．０１重量部未満の場合には，有機化クレイの添加による機械的強度の向上が認められないおそれがある。また，２００重量部を超える場合には，樹脂複合材の粘性が高くなりすぎ成形性が低下するおそれがある。
　【００３７】
　更に，０．１〜１００重量部であることが好ましい。これにより，機械的物性と成形性のバランスのとれた樹脂複合材が得られる。特に，０．１〜３０重量部であることが好ましい。
　【００３８】
　有機化クレイは，共重合ポリマーの中で１μｍ以下の大きさで分散していることが好ましい。これにより，樹脂複合材の機械的物性が向上する。
　また，ポリマーがクレイ層間に介入（インターカレート）していることが好ましい。これにより，クレイ表面とポリマーとの界面が大きくなり，クレイがポリマーを補強する効果が増加する。上記インターカレートとは，有機化クレイがポリマーとの複合化により有機化クレイの層間距離が，複合化前の有機化クレイの層間距離よりも広くなっている状態をいう。この状態は，例えば，Ｘ線回折により観察できる。
　【００３９】
　ポリマーによる複合化の後には，複合化の前よりも，有機化クレイの層間距離が１０Å以上拡大していることが好ましい。更に好ましくは，当該層間距離が３０Å以上拡大している。特に好ましくは１００Å以上拡大している。これにより，有機化クレイにより拘束されるポリマーの割合が増え，有機化クレイの補強効果が増大する。
　【００４０】
　また，有機化クレイの層構造が消失し，単層で分子分散していることが特に好ましい。これにより，有機化クレイにより拘束されるポリマーの割合が一層大きくなり，有機化クレイの補強効果が増加する。
　ただし，この場合でも，樹脂複合材の物性低下を起こさない範囲において数層程度の積層状態のものが存在していても構わない。
　【００４１】
　次に，上記樹脂複合材の製造方法としては，例えば，２種以上のポリマーと有機化クレイとを混合する方法がある。混合の順序は，有機化クレイと２種以上のポリマーとを同時に混合してもよいし，またポリマーと有機化クレイとを任意の順序で混合してもよい。
　【００４２】
　この混合は，例えば，有機溶媒又はオイル等の溶媒の中で行い，その後溶媒を除去することにより行う。これにより，有機化クレイの分散性が向上する。
　また，上記の混合は，共重合体と有機化クレイとをポリマーの軟化点，融点以上に加熱することにより行う。更に好ましくは，この際にせん断力を与えることが好ましい。これにより，有機化クレイをポリマーの中に均一に分散させることができる。特に，押出機を用いてせん断力を与えながら，溶融混練することが好ましい。
　【００４３】
　この製造方法を行うことにより，官能基を有するポリマーの中に有機化クレイが微分散する。また，優れた機械的強度，特に弾性率等の機械的物性を有する樹脂複合材を得ることができる。
　【００４４】
　その理由は，以下のように考えられる。即ち，官能基を有するポリマーは，層構造を有する有機化クレイの添加混合により，有機化クレイの層間に入り込む。ポリマーの官能基は，クレイ表面と親和性が高いため，ポリマーは，有機化クレイの層間に安定して留まる。これにより，ポリマーが有機化クレイの層間に介入してなる層間化合物が得られる。また，溶融混練の際に加わるせん断力により，有機化クレイが分子レベルで分散する。
　【００４５】
　本発明の樹脂複合材の用途としては，例えば，射出成形品，押出成形品，フィルム材料がある。
　【００４６】
　【発明の実施の形態】
参考例１
　
参考例
　本例の樹脂複合材は，
２種の
　【００４７】
　次に，本例の樹脂複合材について説明する。
　▲１▼有機化クレイの作製
　まず，層状粘土鉱物として，クニミネ工業製Ｎａ−モンモリロナイト（商品名：クニピアＦ）を準備した。Ｎａ−モンモリロナイト８０ｇを，８０℃の水５０００ｍｌに分散させた。ステアリルアミン２８．５ｇ及び濃塩酸１１ｍｌを，８０℃の水２０００ｍｌに溶解し，この溶液を上記のＮａ−モンモリロナイト分散液中に加えた。これにより生成した沈殿物をろ過し，８０℃の水で３回洗浄し，凍結乾燥することによりステアリルアンモニウムで有機化されたモンモリロナイトを得た。以下，これをＣ１８−Ｍｔと略する。灼残法より求めたＣ１８−Ｍｔ中の無機分は，６８％であった。Ｘ線回折法により求めたＣ１８−Ｍｔの層間距離は，２２Åであった。
　【００４８】
　▲２▼ポリマーの準備
　次いで，官能基を有するポリマーとして，変性ＥＰＲ（三井石油化学社製，商品名：タフマーＭＰ０６１０，以下これを変性ＥＰＲという。）を準備した。変性ＥＰＲの無水マレイン酸による変性量は，０．０４ｍｍｏｌ／ｇであった。
　一方，官能基を有しないポリマーとして，ホモＰＰ（三菱化学製，商品名：ＭＡ２，以下これをホモＰＰという。）を準備した。
　【００４９】
　▲３▼樹脂複合材の作製
　次いで，ホモＰＰ（７００ｇ），変性ＥＰＲ（３００ｇ）及びＣ１８−Ｍｔ（１５ｇ）を，２軸押出機を用い２００℃で溶融混練した。これにより，本例の樹脂複合材を得た。
　【００５０】
　次に，得られた樹脂複合材について，Ｃ１８−Ｍｔの分散状態を観察した。観察方法は，本例の樹脂複合材を成形して試験片となし目視，光学顕微鏡及び透過型電子顕微鏡を用いて，クレイ（モンモリロナイト）の分散状態を観察した。
　【００５１】
　その結果，図２（Ｃ）に示すごとく，一方のポリマーであるホモＰＰがマトリックス８２１を構成し，他方のポリマーである変性ＥＰＲが該マトリックス８２１の中にミセル８２２を形成していた。その状態は，「海」（マトリックス）と，その中に浮かぶ「島」（ミセル）とからなる海島構造に喩えることができる。
　この海島構造は，ホモＰＰと変性ＥＰＲとが非相溶性であるため，同種のもの同志が集合したために形成されたものである。
　【００５２】
　そして，この非相溶性マトリックス８２の中における，ミセル８２２の中に有機化クレイ３が分散していた。これは，ミセルとしてのポリマー（変性ＥＰＲ）が，有機化クレイと親水性の高い官能基（無水マレイン酸基）を有する。そのため，この官能基が有機化クレイと相互に作用し合い，官能基を有するポリマーからなるミセルに有機化クレイ（Ｃ１８−Ｍｔ）が分散したためであると考えられる。
　【００５３】
参考例２
　本例の樹脂複合材は，官能基を有しないポリマーとして，ブチルゴム（日本合成ゴム社，商品名；Ｂｕｔｙｌ　２６８製）を用いて作製したものである。
　即ち，このブチルゴム（６００ｇ）を，
参考例１
　【００５４】
　得られた樹脂複合材について，
参考例１
　【００５５】
参考例３
　本例の樹脂複合材は，非相溶性の２種のポリマーとして，無水マレイン酸変性ＰＰとＥＰＲとを用いて作製したものである。
　無水マレイン酸変性ＰＰとしては，エクソン社製の商品名ＰＯ１０１５を用いた。以下，これを，変性ＰＰという。この変性ＰＰの無水マレイン酸変性量は，０．０２ｍｍｏｌ／ｇであった。
　また，ＥＰＲとしては，住友化学製Ｖ０１３１を用いた。
　【００５６】
　樹脂複合材を製造するにあたっては，上記の変性ＰＰ（７００ｇ）及びＥＰＲ（３００ｇ）を，
参考例１
　【００５７】
　得られた樹脂複合材について，
参考例１
　【００５８】
実施形態例１
　本例の樹脂複合材は，非相溶性の２種のポリマーとして，変性ＰＰと変性ＥＰＲとを用いて作製したものである。
　変性ＰＰとしては，
参考例３
参考例１
　【００５９】
　樹脂複合材を製造するにあたっては，上記の変性ＰＰ（７００ｇ），変性ＥＰＲ（３００ｇ）を，
参考例１
　【００６０】
　得られた樹脂複合材について，
参考例１
　【００６１】
参考例４
　本例の樹脂複合材は，相溶性のポリマーとして，ポリスチレン及びスチレン共重合体を用いて作製したものである。
　ポリスチレンは官能基を有しないポリマーであり，三井東圧製商品名トーポレンを用いた。スチレン共重合体としては，日本触媒製スチレン−ビニルオキサゾリン共重合体（商品名；エピクロスＲＰＳ−１００５）を用いた。このスチレン共重合体のオキサゾリン（官能基）含有量は，５重量％である。
　【００６２】
　また，有機化クレイとしては，有機化剤としてトリメチルステアリルアミンを用いて有機化したモンモリロナイトを用いた。その製造方法の詳細を説明すると，まず，層状粘土鉱物として，クニミネ工業製Ｎａ−モンモリロナイト（商品名：クニピアＦ）を準備した。Ｎａ−モンモリロナイト８０ｇを，８０℃の水５０００ｍｌに分散させた。トリメチルステアリルアンモニウムクロライド３６．８ｇを，８０℃の水２０００ｍｌに溶解し，この溶液を上記のＮａ−モンモリロナイト分散液中に加えた。これにより生成した沈殿物をろ過し，８０℃の水で３回洗浄し，凍結乾燥することによりトリメチルステアリルアミンで有機化されたモンモリロナイトを得た。以下，Ｃ１８ＴＭ−Ｍｔと略する。灼残法より求めたＣ１８ＴＭ−Ｍｔ中の無機分は，６６％であった。Ｘ線回折法により求めたＣ１８ＴＭ−Ｍｔの層間距離は，２２Åであった。
　【００６３】
　本例の樹脂複合材を製造するにあたっては，上記ポリスチレン（６００ｇ），スチレン共重合体（４００ｇ）を，上記Ｃ１８ＴＭ−Ｍｔとともに，２軸混練機を用いて１５０℃で溶融混練した。
　【００６４】
　得られた樹脂複合材について，
参考例１
　【００６５】
参考例５
　本例の樹脂複合材は，相溶性ポリマーとして，ＰＰＯ及びスチレン共重合体を用いて作製したものである。
　ＰＰＯは官能基を有するポリマーであり，ＧＥ社製ＰＰＯ５３４を用いた。スチレン共重合体としては，官能基を有するスチレン−ビニルオキサゾリン共重合体（日本触媒製，商品名；エピクロスＲＰＳ−１００５，オキサゾリン（官能基）含有量；５重量％）を用いた。
　【００６６】
　本例の樹脂複合材を製造するにあたっては，上記ＰＰＯ（８５０ｇ）及び上記スチレン共重合体（１５０ｇ）を，
参考例４
　【００６７】
　得られた樹脂複合材について，
参考例１
　【００６８】
比較例１
　本例の樹脂複合材は，いずれも官能基を有しない２種のポリマーを用いて作製したものである。
　２種のポリマーは，ホモＰＰ（三菱化学製，商品名；ＭＡ２）と，ＥＰＲ（住友化学製，商品名；Ｖ０１３１）である。
　本例の樹脂複合材を製造するにあたっては，ホモＰＰ（７００ｇ）及びＥＰＲ（３００ｇ）を，
参考例１
　【００６９】
　得られた樹脂複合材について，
参考例１
　【００７０】
　【発明の効果】
　本発明によれば，容易に複合化でき，かつ適用範囲の広い樹脂複合材を製造することができる樹脂複合材を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　
　【図２】
　
　【図３】
　
　【図４】
　
　【図５】
　
　【図６】
　
参考例２における，
　【図７】
　従来例における，樹脂複合材の説明図。
　【符号の説明】
　１０…官能基，
　１１…官能基モノマー，
　１２…モノマー，
　１００，１０３…ポリマーＡ，
　１０１，１０４…ポリマーＢ，
　３…有機化クレイ，
　６…有機オニウムイオン，
　７…クレイ，
　８１…相溶性マトリックス，
　８２…非相溶性マトリックス，
　８２１…マトリックス，
　８２２…ミセル，