【事件の表示】
　特許第２８８２５４２号「トランスアルキル化法」の請求項１ないし６に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２８８２５４２号の請求項１ないし５に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　本件特許２８８２５４２号の請求項１ないし６に係る発明についての出願は、平成２年８月２日に特許出願され、平成１１年２月５日にその特許の設定がなされ、その後、ユーオーピー　エルエルシーより特許異議の申立てがなされ、取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１３年１月４日に訂正請求（後日取り下げ）がなされた後、再度の取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１４年１１月１８日に訂正請求がなされたものである。
ＩＩ．訂正の適否についての判断
１．訂正の内容
　本件訂正請求は、訂正請求書に添付した全文訂正明細書のとおりに訂正することを求めるものであり、その訂正の内容は、以下のとおりである。
訂正事項ａ．請求項４を削除すると共に、これに伴い、請求項５及び６の番　号を繰り上げて、請求項５を請求項４に、請求項６を請求項５に訂正する　。
訂正事項ｂ−１．請求項１の工程ｄ）の後に工程ｅ）として、『該第１の分　留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベン　ゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運　転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；』を加入する，　また、これに伴い、請求項１の工程ｅ）以降の工程符号を、それぞれ繰り　下げる。
訂正事項ｂ−２．請求項１の工程ａ）における「芳香族物質」を『ベンゼン　』と訂正する。
訂正事項ｂ−３．請求項１の工程ａ）における「モレキュラーシーブ芳香族　アルキル化触媒」を『ゼオライトベータからなる芳香族アルキル化触媒』　と訂正する。
訂正事項ｂ−４．請求項１の工程ｂ）における「Ｃ２〜Ｃ４アルキル化剤」
　を『エチル化剤』と訂正する。
訂正事項ｂ−５．請求項１の工程ｃ）における「該芳香族物質」を『該ベン　ゼン』と訂正する。
訂正事項ｂ−６．請求項１の工程ｃ）における「該アルキル化剤でアルキル　化して」を『該エチル化剤でエチル化して』と訂正する。
訂正事項ｂ−７．請求項１の工程ｃ）における「モノアルキル化及びポリア　ルキル化芳香物生成物」を『エチルベンゼン及びポリエチルベンゼン』と　訂正する。
訂正事項ｂ−８．請求項１の工程ｄ）における「該反応域からの該生成物を　該芳香族物質の分離のための分離域に供給し」を『該生成物を、第１の予　備分留塔と該第１の分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とから　なるベンゼン分離域に供給し』と訂正する。
訂正事項ｂ−９．請求項１の工程ｅ）［新工程ｆ］における「該分離域」を　『該第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｂ−１０．請求項１の工程ｅ）［新工程ｆ］における「該芳香族物　質」を『ベンゼン』と訂正する。
訂正事項ｂ−１１．請求項１の工程ｅ）［新工程ｆ］における「低沸点留分　と」を『塔頂留分並びに』と訂正する。
訂正事項ｂ−１２．請求項１の工程ｅ）［新工程ｆ］における「モノアルキ　ル化芳香族−ポリアルキル化芳香族」を『エチルベンゼン及びポリエチル　ベンゼン』と訂正する。
訂正事項ｂ−１３．請求項１の工程ｅ）［新工程ｆ］における「高沸点留分　」を『高沸点塔底留分』と訂正する。
訂正事項ｂ−１４．請求項１の工程ｆ）［新工程ｇ］における「該分離域」　を『該第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｂ−１５．請求項１の工程ｆ）［新工程ｇ］における「第２の分離　域」を『エチルベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｂ−１６．請求項１の工程ｇ）［新工程ｈ］における「該第２の分　離域」を『該エチルベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｂ−１７．請求項１の工程ｇ）［新工程ｈ］における「モノアルキ　ル化芳香族生成物」を『エチルベンゼン』と訂正する。
訂正事項ｂ−１８．請求項１の工程ｇ）［新工程ｈ］における「第２の低沸　点留分」を『低沸点留分』と訂正する。
訂正事項ｂ−１９．請求項１の工程ｇ）［新工程ｈ］における「ポリアルキ　ル化芳香族生成物」を『ポリエチルベンゼン留分』と訂正する。
訂正事項ｂ−２０．請求項１の工程ｈ）［新工程ｉ］における「該ポリアル　キル化生成物中の」を『該ポリエチルベンゼン留分中の』と訂正する。
訂正事項ｂ−２１．請求項１の工程ｈ）［新工程ｉ］における「ジアルキル　化及びトリアルキル化芳香族」を『ジエチルベンゼン及びトリエチルベン　ゼン』と訂正する。
訂正事項ｂ−２２．請求項１の工程ｈ）［新工程ｉ］における「該ポリアル　キル化芳香族生成物」を『該ポリエチルベンゼン留分』と訂正する。
訂正事項ｂ−２３．請求項１の工程ｈ）［新工程ｉ］における「モレキュラ　ーシーブ」を『ゼオライトＹ　モレキュラーシーブ』と訂正する。
訂正事項ｂ−２４．請求項１の工程ｉ）［新工程ｊ］における「該芳香族物　質」を『該ベンゼン』と訂正する。
訂正事項ｂ−２５．請求項１の工程ｊ）［新工程ｋ］における「該芳香族物　質」を『該ベンゼン』と訂正する。
訂正事項ｂ−２６．請求項１の工程ｊ）［新工程ｋ］における「該ポリアル　キル化芳香族留分」を『該ポリベンゼン留分』と訂正する。
訂正事項ｂ−２７．請求項１の工程ｊ）［新工程ｋ］における「ポリアルキ　ル化芳香族含量」を『ポリエチルベンゼン芳香族含量』と訂正する。
訂正事項ｂ−２８．請求項１の工程ｊ）［新工程ｋ］における「モノアルキ　ル化芳香族含量」を『エチルベンゼン含量』と訂正する。
訂正事項ｂ−２９．請求項１の工程ｋ）［新工程ｌ］における「該第一の分　離域」を『該第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｂ−３０．請求項１の末尾の「アルキル化−トランスアルキル化法　」を『エチルベンゼンの製造法』と訂正する。
訂正事項ｃ−１．請求項２の工程ｄ）の後に工程ｅ）として、『該第１の分　留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベン　ゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運　転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；』を加入する。　また、これに伴い、請求項２の工程ｅ）以降の工程符号を、それぞれ繰り　下げる。
訂正事項ｃ−２．請求項２の工程ａ）における「モレキュラーシーブ芳香族　アルキル化触媒」を『シリカライトまたはＺＳＭ−５からなる芳香族アル　キル化触媒』と訂正する。
訂正事項ｃ−３．請求項２の工程ｂ）における「Ｃ２〜Ｃ４アルキル化剤」
　を『エチル化剤』と訂正する。
訂正事項ｃ−４．請求項２の工程ｃ）における「該ベンゼンを該触媒の存在　下に」を『該ベンゼンを気相に維持し且つ該ベンゼンを該触媒の存在下に　』と訂正する。
訂正事項ｃ−５．請求項２の工程ｃ）における「該アルキル化剤でアルキル　化して」を『該エチル化剤でエチル化して』と訂正する。
訂正事項ｃ−６．請求項２の工程ｃ）における「モノアルキル及びポリアル　キルベンゼン」を『エチルベンゼン及びポリエチルベンゼン』と訂正する　。
訂正事項ｃ−７．請求項２の工程ｄ）における「該反応域からの該生成物を　ベンゼン分離域に供給し」を『該生成物を、第１の予備分留塔と該第１の　予備分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分　離域に供給し』と訂正する。
訂正事項ｃ−８．請求項２の工程ｅ）［新工程ｆ］における「該分離域」を　『該第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｃ−９．請求項２の工程ｅ）［新工程ｆ］における「低沸点留分及　び」を『塔頂留分並びに』と訂正する。
訂正事項ｃ−１０．請求項２の工程ｅ）「新工程ｆ］における「モノアルキ　ル−ポリアルキルベンゼン混合物」を『エチルベンゼン及びポリエチルベ　ンゼンの混合物』と訂正する。
訂正事項ｃ−１１．請求項２の工程ｅ）［新工程ｆ］における「高沸点留分　」を『高沸点塔底留分』と訂正する。
訂正事項ｃ−１２．請求項２の工程ｅ）［新工程ｆ］に『該第１の分留塔か　らの塔頂留分中及び該第２のベンゼン分留塔からの塔頂留分中のベンゼン　の少なくとも一部をアルキル化反応器に循環し、』を加入する。
訂正事項ｃ−１３．請求項２の工程ｆ［新工程ｇ］の「該分離域」を『該第　２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｃ−１４．請求項２の工程ｆ「新工程ｇ］の「第二の分離域」を『　エチルベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｃ−１５．請求項２の工程ｇ）［新工程ｈ］における「該第二の分　離域」を『該エチルベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｃ−１６．請求項２の工程ｇ）［新工程ｈ］における「モノアルキ　ルベンゼン生成物」を『エチルベンゼン生成物』と訂正する。
訂正事項ｃ−１７．請求項２の工程ｇ）［新工程ｈ］における「第二の低沸　点留分」を『低沸点留分』と訂正する。
訂正事項ｃ−１８．請求項２の工程ｇ）［新工程ｈ］における「ポリアルキ　ルベンゼン留分」を『ポリエチルベンゼン留分』と訂正する。
訂正事項ｃ−１９．請求項２の工程ｈ）［新工程ｉ］における「該ポリアル　キルベンゼン留分」を『該ポリエチルベンゼン留分』と訂正する。
訂正事項ｃ−２０．請求項２の工程ｈ）［新工程ｉ］における「モレキュラ　ーシーブのトランスアルキル化触媒」を『ゼオライトＹ　モレキュラーシ　ーブのトランスアルキル化触媒』と訂正する。
訂正事項ｃ−２１．請求項２の工程ｊ）［新工程ｋ］における「該ポリアル　キルベンゼン留分」を『該ポリエチルベンゼン留分』と訂正する。
訂正事項ｃ−２２．請求項２の工程ｊ）［新工程ｋ］における「ポリアルキ　ルベンゼン含量」を『ポリエチルベンゼン含量』と訂正する。
訂正事項ｃ−２３．請求項２の工程ｊ）［新工程ｋ］における「モノアルキ　ルベンゼン含量」を『モノエチルベンゼン含量』と訂正する。
訂正事項ｃ−２４．請求項２の工程ｋ）［新工程ｌ］における「該第一の分　離域」を『該ベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｃ−２５．請求項２の末尾における「アルキル化−トランスアルキ　ル化法」を『エチルベンゼンの製造法』と訂正する。
訂正事項ｄ−１．請求項３の工程ｄ）の後に工程ｅ）として、『該第１の分　留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベン　ゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運　転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；』を加入する。　また、これに伴い、請求項３の工程ｅ）以降の工程符号を、それぞれ繰り　下げる。
訂正事項ｄ−２．請求項３の工程ａ）における「ゼオライトベータ及びゼオ　ライトＹからなる群から選択されるモレキュラーシーブを含んでなる」を　『ゼオライトベータからなる』と訂正する。
訂正事項ｄ−３．請求項３の工程ｂ）における「Ｃ２〜Ｃ４アルキル化剤」
　を『エチル化剤』と訂正する。
訂正事項ｄ−４．請求項３の工程ｃ）における「該アルキル化剤でアルキル　化して」を『該エチル化剤でエチル化して』と訂正する。
訂正事項ｄ−５．請求項３の工程ｃ）における「モノアルキル化及びポリア　ルキルベンゼン」を『エチルベンゼン及びポリエチルベンゼン』と訂正す　る。
訂正事項ｄ−６．請求項３の工程ｄ）における「該反応域からの該生成物を　ベンゼン分離域に供給し」を『該生成物を、第１の予備分留塔と該第１の　分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分離域　に供給し』と訂正する。
訂正事項ｄ−７．請求項３の工程ｅ）［新工程ｆ］における「該分離域」を　『該第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｄ−８．請求項３の工程ｅ）［新工程ｆ］における「低沸点留分及　び」を『塔頂留分並びに』と訂正する。
訂正事項ｄ−９．請求項３の工程ｅ）［新工程ｆ］における「モノアルキル　ベンゼン−ポリアルキルベンゼン混合物」を『エチルベンゼン及びポリエ　チルベンゼンの混合物』と訂正する。
訂正事項ｄ−１０．請求項３の工程ｅ）［新工程ｆ］における「高沸点留分　」を『高沸点塔底留分』と訂正する。
訂正事項ｄ−１１．請求項３の工程ｆ）［新工程ｇ］における「該分離域」　を『該第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｄ−１２．請求項３の工程ｆ）［新工程ｇ］における「第二の分離　域」を『エチルベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｄ−１３．請求項３の工程ｇ）［新工程ｈ］における「該第二の分　離域」を『該エチルベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｄ−１４．請求項３の工程ｇ）［新工程ｈ］における「モノアルキ　ルベンゼン生成物」を『エチルベンゼン』と訂正する。
訂正事項ｄ−１５．請求項３の工程ｇ）「新工程ｈ］における「第二の低沸　点留分」を『低沸点留分』と訂正する。
訂正事項ｄ−１６．請求項３の工程ｇ）［新工程ｈ］における「ポリアルキ　ルベンゼン留分」を『ポリエチルベンゼン留分』と訂正する。
訂正事項ｄ−１７．請求項３の工程ｈ）［新工程ｉ］における「ジアルキル　ベンゼン含量」を『ジエチルベンゼン含量』と訂正する。
訂正事項ｄ−１８．請求項３の工程ｈ）〔新工程ｉ］における「トリアルキ　ルベンゼン含量」を『トリエチルベンゼン含量』と訂正する。
訂正事項ｄ−１９．請求項３の工程ｈ）［新工程ｉ］における「該ポリアル　キルベンゼンの留分」を『該ポリエチルベンゼンの留分』と訂正する。
訂正事項ｄ−２０．請求項３の工程ｈ）［新工程ｉ］における「ゼオライト　Ｙモレキュラーシーブを含んでなる」を『ゼオライトＹ　モレキュラーシ　ーブからなる』と訂正する。
訂正事項ｄ−２１．請求項３の工程ｊ）［新工程ｋ］における「該ジアルキ　ルベンゼン及びトリアルキルベンゼン」を『該ジエチルベンゼン及びトリ　エチルベンゼン』と訂正する。
訂正事項ｄ−２２．請求項３の工程ｊ）［新工程ｋ］における「該ポリアル　キルベンゼン留分」を『該ポリエチルベンゼン留分』と訂正する。
訂正事項ｄ−２３．請求項３の工程ｊ）［新工程ｋ］における「ポリアルキ　ルベンゼン含量」を『ポリエチルベンゼン含量』と訂正する。
訂正事項ｄ−２４．請求項３の工程ｊ）［新工程ｋ］における「モノアルキ　ルベンゼン含量」を『モノエチルベンゼン含量』と訂正する。
訂正事項ｄ−２５．請求項３の工程ｋ）［新工程ｌ］における「該第一の分　離域」を『該ベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｅ−１．請求項５［新請求項４］の工程ｃ）の後に工程ｄ）として　、『該予備分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン　、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分　を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留域に供給し；』　を加入する。また、これに伴い、請求項５［新請求項４］の工程ｄ）以降　の工程符号を、それぞれ繰り下げる。
訂正事項ｅ−２．請求項５［新請求項４］の工程ａ）における「芳香族アル　キル化触媒」を『ゼオライトベータからなる芳香族アルキル化触媒』と訂　正する。
訂正事項ｅ−３．請求項５［新請求項４］の工程ｃ）における「該生成物を　ベンゼン分離域に供給し」を『該生成物を、第１の予備分留塔と該第１の　分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分離域　に供給し』と訂正する。
訂正事項ｅ−４．請求項５［新請求項４］の工程ｄ）［新工程ｅ］における　「該ベンゼン分離域」を『該第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｅ−５．請求項５［新請求項４］の工程ｄ）［新工程ｅ］における　「低沸点留分及び」を『塔頂留分並びに』と訂正する。
訂正事項ｅ−６．請求項５［新請求項４］の工程ｄ）［新工程ｅ］における　「高沸点留分」を『高沸点塔底留分』と訂正する。
訂正事項ｅ−７．請求項５［新請求項４］の工程ｅ）［新工程ｆ］における　「該ベンゼン分離域」を『該第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｅ−８．請求項５［新請求項４］の工程ｆ）［新工程ｇ］における　「第二の低沸点留分」を『低沸点留分』と訂正する。
訂正事項ｅ−９．請求項５［新請求項４］の工程ｆ）［新工程ｇ］における　「重質の」を『より重質の』と訂正する。
訂正事項ｅ−１０．請求項５［新請求項４］の工程ｆ）［新工程ｇ］におけ　る「第二の高沸点留分」を『高沸点留分』と訂正する。
訂正事項ｅ−１１．請求項５［新請求項４］の工程ｇ）［新工程ｈ］におけ　る「該エチルベンゼン塔」を『該エチルベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｅ−１２．請求項５［新請求項４］の工程ｇ）［新工程ｈ］におけ　る「該エチルベンゼン留分」を『該ポリエチルベンゼン留分』と訂正する　。
訂正事項ｅ−１３．請求項５［新請求項４］の工程ｇ）［新工程ｈ］におけ　る「トランスアルキル化触媒」を『ゼオライトＹからなるトランスアルキ　ル化触媒』と訂正する。
訂正事項ｅ−１４．請求項５［新請求項４］の工程ｉ）［新工程ｊ］におけ　る「不均化して」を『液相で不均化して』と訂正する。
訂正事項ｅ−１５．請求項５［新請求項４］の工程ｉ）［新工程ｊ］におけ　る「ポリエチルベンゼン含量の減少し、そしてエチルベンゼン含量の増加　した」を『ポリエチルベンゼン含量が減少し、そしてエチルベンゼン含量　が増加した』と訂正する。
訂正事項ｅ−１６．請求項５［新請求項４］の工程ｊ）［新工程ｋ］におけ　る「トランスアルキル化後のポリエチレンベンゼン分離域」を『トランス　アルキル化後の分留塔』と訂正する。
訂正事項ｅ−１７．請求項５［新請求項４］の工程ｋ）［新工程ｌ］におけ　る「該ポリエチルベンゼン分離域」を『該トランスアルキル化後の分留塔　』と訂正する。
訂正事項ｅ−１８．請求項５［新請求項４］の工程ｋ）［新工程ｌ］におけ　る「第三の低沸点留分」を『低沸点留分』と訂正する。
訂正事項ｅ−１９．請求項５［新請求項４］の工程ｋ）［新工程ｌ］におけ　る「第三の高沸点留分」を『高沸点留分』と訂正する。
訂正事項ｅ−２０．請求項５［新請求項４］の工程ｋ）［新工程ｌ］に『、　該高沸点留分をパージ流として取り出し』を加入する。
訂正事項ｅ−２１．請求項５［新請求項４］の工程ｌ）［新工程ｍ」におけ　る「該第三の低沸点留分」を『該低沸点留分』と訂正する。
訂正事項ｅ−２２．請求項５［新請求項４］の工程ｌ）［新工程ｍ］におけ　「該第一のベンゼン分離域」を『該ベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｆ−１．請求項６［新請求項５］の工程ｃ）の後に工程ｄ）として　、『該第１の分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼ　ン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留　分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；　』を加入する。また、これに伴い、請求項６［新請求項５］の工程ｄ）以　降の工程符号を、それぞれ繰り下げる。
訂正事項ｆ−２．請求項６［新請求項５］の工程ｃ）における「該生成物」　を『該アルキル化生成物』と訂正する。
訂正事項ｆ−３．請求項６［新請求項５］の工程ｃ）における「該生成物を　ベンゼン分離域に供給し」を『該生成物を、第１の予備分留塔と該第１の　予備分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分　離域に供給し』と訂正する。
訂正事項ｆ−４．請求項６［新請求項５］の工程ｄ）［新工程ｅ］における　「該ベンゼン分離域」を『該第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｆ−５．請求項６［新請求項５］の工程ｄ）［新工程ｅ］における　「低沸点留分」を『塔頂留分』と訂正する。
訂正事項ｆ−６．請求項６［新請求項５］の工程ｄ）［新工程ｅ］における　「高沸点留分」を『高沸点塔底留分』と訂正する。
訂正事項ｆ−７．請求項６［新請求項５］の工程ｅ）［新工程ｆ］における　「該ベンゼン分離域」を『該第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
訂正事項ｆ−８．請求項６［新請求項５］の工程ｆ）［新工程ｇ］における　「第二の低沸点留分」を『低沸点留分』と訂正する。
訂正事項ｆ−９．請求項６［新請求項５］の工程ｆ）［新工程ｇ］における　「第二の高沸点留分」を『高沸点留分』と訂正する。
訂正事項ｆ−１０．請求項６［新請求項５］の工程ｇ）［新工程ｈ］におけ　る「トランスアルキル化触媒を含有する」を『ゼオライトＹ　モレキュラ　ーシー　ブからなるトランスアルキル化触媒を含有する』と訂正する。
訂正事項ｆ−１１．請求項６［新請求項５］の工程ｉ）［新工程ｉ］におけ　る「不均化して」を『液相で不均化して』と訂正する。
訂正事項ｆ−１２．請求項６［新請求項５］の工程ｉ）［新工程ｊ］におけ　る「ポリエチルベンゼン含量の減少し、そしてエチルベンゼン含量の増加　した」を『ポリエチルベンゼン含量が減少し、そしてエチルベンゼン含量　が増加した』と訂正する。
訂正事項ｆ−１３．請求項６［新請求項５］の工程ｊ）［新工程ｋ］におけ　る「該第一の分離域」を『ベンゼン分離域』と訂正する。
訂正事項ｇ−１．明細書第４３頁第１９行（特許第２８８２５４２号公報第　１７欄第８行）の「予備分留域５８」を『予備分留塔５８』と訂正する。
訂正事項ｇ−２．明細書第４３頁第２０行（特許第２８８２５４２号公報第　１７欄第８〜９行）の「ベンゼン分離域６１」を『ベンゼン分留塔６１』　と訂正する。
訂正事項ｇ−３．明細書第４３頁第１６行（特許第２８８２５４２号公報第　１７欄第５行）の「軽質頭頂留分」を『軽質塔頂留分』と訂正する。
訂正事項ｇ−４．明細書第４６頁第１４〜１５行（特許第２８８２５４２号　公報第１８欄第７行）の「第２分離域７７」を『第２分離域７１』と訂正　する。
２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
Ａ．上記訂正事項ａは、請求項を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、また、該削除に伴う請求項番号の繰り上げは、明りょうでない記載の釈明を目的とした明細書の訂正に該当する。
Ｂ．上記訂正事項ｂ−２、ｂ−４〜ｂ−７、ｂ−１０、ｂ−１２、ｂ−１７、ｂ−１９〜ｂ−２２、ｂ−２４〜ｂ−２８、ｂ−３０、ｃ−３、ｃ−５、ｃ−６、ｃ−１０、ｃ−１６、ｃ−１８、ｃ−１９、ｃ−２１〜ｃ−２３、ｃ−２５、ｄ−３〜ｄ−５、ｄ−９、ｄ−１４、ｄ−１６〜ｄ−１９、ｄ−２１〜ｄ−２４は、請求項１、２に係る発明：「アルキル化−トランスアルキル化法」をその下位概念である「エチルベンゼンの製造法」に限定し（ｂ−３０、ｃ−２５）、請求項３に係る発明であるアルキル化−トランスアルキル化法はエチルベンゼンの製造に関するものに限定したことに対応して、請求項１〜３に記載されている、芳香族物質（原料）、Ｃ２〜Ｃ４アルキル化剤（アルキル化剤）、モノアルキル化芳香族、ポリアルキル化芳香族、ジアルキル化及びトリアルキル化芳香族（生成物）などを、それぞれ、下位概念の物質であるベンゼン（原料）、エチル化剤（アルキル化剤）、エチルベンゼン、ポリエチルベンゼン、ジエチルベンゼン及びトリエチルベンゼン（生成物）などに限定するものであるから、それらは、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当し、しかも、エチルベンゼンの製造法は、願書に添付された明細書に記載されている（特許第２８８２５４２号公報第５頁第１０欄第３０〜４３行及び試験実験（実施例１〜４）参照）。
Ｃ．上記訂正事項ｂ−３、ｂ−２３、ｃ−２、ｃ−２０、ｄ−２、ｄ−２０、ｅ−２、ｅ−１３、ｆ−１０は、用いる触媒をより具体的に限定したものであるから、それらは、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当し、しかも、それら具体的触媒の使用は、願書に添付された明細書に記載されている（特許第２８８２５４２号公報第５頁第１０欄第３０〜４３行、第８頁第１６欄第３７〜３９行参照）。
Ｄ．上記訂正事項ｃ−４は、アルキル化反応を気相で行うことを、ｅ−１４、ｆ−１１は、トランスアルキル化反応を液相で行うことを、ｅ−２０は、分留での留分の取り出し工程を、ｃ−１２はベンゼンの循環工程をそれぞれ付加するものであり、いずれも、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当し、しかも、それらの事項は、願書に添付された明細書に記載されている（特許第２８８２５４２号公報第５頁第１０欄第４〜５行、第５頁第１０欄第７〜９行、第９頁第１８欄第７〜１３行及び第８図、第９頁第１７欄第３〜１１行及び第７〜１０図参照）。
Ｅ．上記訂正事項ｂ−８、ｃ−７、ｄ−６、ｅ−３、ｆ−３は、芳香族物質の分離域をより具体的に限定したものであり、さらに、ｂ−１、ｃ−１、ｄ−１、ｅ−１、ｆ−１は、該限定した分離域での分留塔の運転工程を追加したものであり、いずれも、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当し、しかも、それらの事項は、願書に添付された明細書に記載されている（特許第２８８２５４２号公報第９頁第１７欄第３〜９行及び第７〜１０図参照）。また、ｂ−１、ｃ−１、ｄ−１、ｅ−１、ｆ−１での工程符号の繰り下げに係る訂正は、上記工程追加に係る訂正に伴う工程符号の整合性を図るものであり、いずれも、明りょうでない記載の釈明を目的とした明細書の訂正に該当する。
Ｆ．上記訂正事項ｂ−９、ｂ−１１、ｂ−１３〜ｂ−１６、ｂ−１８、ｂ−２９、ｃ−８、ｃ−９、ｃ−１１、ｃ−１３〜ｃ−１５、ｃ−１７、ｃ−２４、ｄ−７、ｄ−８、ｄ−１０〜ｄ−１３、ｄ−１５、ｄ−２５、ｅ−４〜ｅ−１１、ｅ−１５〜ｅ−１９、ｅ−２１、ｅ−２２、ｆ−２、ｆ−４〜ｆ−９、ｆ−１２、ｆ−１３は、上記Ｂ〜Ｅに示した訂正に伴う技術用語の整合性、または、留分に関する技術用語や表現の明確さ、整合性を図るものであり、いずれも、明りょうでない記載の釈明を目的とした明細書の訂正に該当する。
Ｇ．上記訂正事項ｅ−１２、ｇ−１〜ｇ−４は、願書に添付された明細書全体の記載からみて、誤記の訂正を目的とした明細書の訂正に該当すると認められる。
　そして、これら訂正事項ａ〜ｇ−４は、いずれも、新規事項の追加に該当せず、かつ、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
３．独立特許要件の判断
　次に、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１ないし５に係る発明が特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか否かについて検討す る。
３−１．訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１ないし５に係る発明
　訂正明細書の請求項１ないし５に係る発明は（以後、それぞれ「本件訂正発明１ないし５」という。）、その特許請求の範囲の請求項１ないし５に記載された次のとおりのものである
「【請求項１】ａ）ベンゼンを含有する原料を、ゼオライトベータからなる芳香族アルキル化触媒を含む反応域に供給し；
ｂ）エチル化剤を該反応域に供給し；
ｃ）該反応域を、該ベンゼンを液相に維持する温度及び圧力下に運転し、そして該ベンゼンを該触媒の存在下において該エチル化剤でエチル化して、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を生成せしめ、
ｄ）該アルキル化生成物を該反応域から回収し、そして該生成物を、第１の予備分留塔と該第１の分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分離域に供給し；
ｅ）該第１の分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；
ｆ）該第２のベンゼン分留塔を、ベンゼンを含んでなる塔頂留分並びにエチルベンゼン及びポリエチルベンゼンの混合物を含んでなる高沸点塔底留分を得るべく運転し；
ｇ）該第２のベンゼン分留塔からの該高沸点留分をエチルベンゼン分離域に供給し；
ｈ）該エチルベンゼン分離域を、エチルベンゼンを含んでなる低沸点留分及びより重いポリエチルベンゼン留分を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
ｉ）該ポリエチルベンゼン留分中の実質的にすべてのジエチルベンゼン及びトリエチルベンゼンを含む該ポリエチルべンゼン留分の少くとも一部分を、ゼオライトＹ　モレキユラーシーブのトランスアルキル化触媒を含むトランスアルキル化反応域に供給し；
ｊ）該ベンゼンを該トランスアルキル化域に供給し；
ｋ）該トランスアルキル化反応域を、該ベンゼンを液相に維持し且つ該ポリベンゼン留分を不均化させてポリエチルベンゼン芳香族含量が低下しそしてエチルベンゼン含量が増加した不均化生成物に到達するのに有効である温度及び圧力条件下に運転し；そして
ｌ）該不均化生成物の少くとも一部分を該第２のベンゼン分留塔に供給する、
ことを含んでなるエチルベンゼンの製造法。
【請求項２】ａ）ベンゼン原料を、シリカライトまたはＺＳＭ−５からなる芳香族アルキル化触媒を含むアルキル化反応域中へ供給し；
ｂ）エチル化剤を該反応域に供給し；
ｃ）該反応域を、該ベンゼンを気相に維持し且つ該ベンゼンを該触媒の存在下に該エチル化剤でエチル化して、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を得る温度及び圧力条件下に運転し；
ｄ）該反応域からの該アルキル化生成物を回収し、そして該生成物を、第１の予備分留塔と該第１の予備分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分離域に供給し；
ｅ）該第１の分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；
ｆ）該第２のベンゼン分留塔を、ベンゼンを含んでなる塔頂留分並びにエチルベンゼン及びポリエチルベンゼンの混合物を含んでなる高沸点塔底留分を得るべく運転し；該第１の分留塔からの塔頂留分中及び該第２のベンゼン分留塔からの塔頂留分中のベンゼンの少なくとも一部をアルキル化反応器に循環し、
ｇ）該第２のベンゼン分留塔からの該高沸点留分をエチルベンゼン分離域に供給し；
ｈ）該エチルベンゼン分離域を、エチルベンゼン生成物を含んでなる低沸点留分及びより重いポリエチルべンゼン留分を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
ｉ）該ポリエチルべンゼン留分の少くとも一部を、ゼオライトＹ　モレキユラーシーブのトランスアルキル化触媒を含むトランスアルキル化反応域に供給し；
ｊ）ベンゼンを該トランスアルキル化域に供給し；
ｋ）該トランスアルキル化反応域を、該アルキル化反応域の平均温度より少くとも５０℃低い平均温度で及び該ベンゼンを液相に維持し且つ該ポリエチルベンゼン留分を不均化させてポリエチルベンゼン含量が低下しそしてモノエチルべンゼン含量の増加した不均化生成物に到達されるのに有効である温度及び圧力条件に運転し；そして
ｌ）該不均化生成物の少くとも一部分を該ベンゼン分離域に供給する、ことを含んでなるエチルベンゼンの製造法。
【請求項３】ａ）ベンゼン原料を、ゼオライトベータからなる芳香族アルキル化触媒を含む反応域に供給し；
ｂ）エチル化剤を該反応域に供給し；
ｃ）該反応域を、該ベンゼンを液相に維持する温度及び圧力下に運転し、そして該ベンゼンを該触媒の存在下において該エチル化剤でエチル化して、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を生成せしめ、
ｄ）該反応域からの該アルキル化生成物を回収し、そして該生成物を、第１の予備分留塔と該第１の分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分離域に供給し；
ｅ）該第１の分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；
ｆ）該第２のベンゼン分留塔を、ベンゼンを含んでなる塔頂留分並びにエチルベンゼン及びポリエチルベンゼンの混合物を含んでなる高沸点塔底留分を得るべく運転し；
ｇ）該第２のベンゼン分留塔からの該高沸点留分をエチルベンゼン分離域に供給し；
ｈ）該エチルベンゼン分離域を、エチルベンゼンを含んでなる低沸点留分及びより重いポリエチルベンゼン留分を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
ｉ）ジエチルベンゼン含量の実質的にすべて及びトリエチルベンゼン含量の主部分を含む該ポリエチルベンゼンの留分の少くとも一部分を、ゼオライトＹ　モレキユラーシーブからなるトランスアルキル化触媒を含むトランスアルキル化反応域に供給し；
ｊ）ベンゼンを該トランスアルキル化域に供給し；
ｋ）該トランスアルキル化反応域を、該ベンゼン及び該ジエチルベンゼン及びトリエチルベンゼンが該トランスアルキル化触媒を浸す液相に維持し、且つ該ポリエチルべンゼン留分を不均化させてポリエチルベンゼン含量が低下しそしてモノエチルべンゼン含量の増加した不均化生成物に到達されるのに有効である温度及び圧力条件下に運転し；そして
ｌ）該不均化生成物の少くとも一部分を該ベンゼン分離域に供給する、
ことを含んでなるアルキル化−トランスアルキル化法。
【請求項４】ａ）ベンゼン原料及びエチル化剤を、ゼオライトベータからなる芳香族アルキル化触媒を含む一次反応域に供給し；
ｂ）該一次反応域を、該ベンゼン原料をエチル化してエチルベンゼン及びポリエチルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を得る温度及び圧力条件下に運転し、
ｃ）該アルキル化生成物を該反応域から回収し且つ該生成物を、第１の予備分留塔と該第１の分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分離域に供給し；
ｄ）該予備分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留域に供給し；
ｅ）該第２のベンゼン分留塔を、ベンゼンを含んでなる塔頂留分並びにエチルベンゼン−ポリエチルベンゼン混合物を含んでなる高沸点塔底留分を得るべく運転し；
ｆ）該第２のベンゼン分留塔からの該高沸点留分をエチルベンゼン分離域に供給し；
ｇ）該エチルベンゼン分離域を、エチルベンゼンを含んでなる低沸点留分及びより重質のポリエチルベンゼン留分を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
ｈ）該エチルベンゼン分離域からの該ポリエチルベンゼン留分を、ゼオライトＹからなるトランスアルキル化触媒を含有するトランスアルキル化反応域に供給し；
ｉ）ベンゼンを該トランスアルキル化反応域に供給し；
ｊ）該トランスアルキル化反応域を、該ポリエチルベンゼン留分を液相で不均化して、ポリエチルベンゼン含量が減少し、そしてエチルベンゼン含量が増加した不均等生成物に到達せしめる温度及び圧力条件下に運転し；
ｋ）該不均化生成物の少くとも一部分を、トランスアルキル化後の分留塔に供給し；
ｌ）該トランスアルキル化後の分留塔を、ベンゼンとエチルベンゼンの混合物を含んでなる低沸点留分及びＣ９＋炭化水素の高沸点留分を得るべく運転し、該高沸点留分をパージ流として取り出し；そして
ｍ）ベンゼン及びエチルベンゼンの該低沸点留分を該ベンゼン分離域に循環する、
ことを含んでなるエチルベンゼンの製造法。
【請求項５】ａ）ベンゼン原料及びエチル化剤を、ゼオライトベータからなる芳香族アルキル化触媒を含有する一次反応域中に供給し；
ｂ）該反応域を、該ベンゼン原料を液相に維持して該ベンゼン原料のエチル化を行ない、エチルベンゼン−ポリエチルベンゼン混合物を含んでなるアルキル化生成物を得るための温度及び圧力下に運転し；
ｃ）該アルキル化生成物を該反応域から回収し且つ該生成物を、第１の予備分留塔と該第１の予備分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分離域に供給し；
ｄ）該第１の分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留分に供給し；
ｅ）該第２のベンゼン分留塔を、ベンゼンを含んでなる塔頂留分及びエチルベンゼン−ポリエチルベンゼン混合物を含んで成る高沸点塔底留分を得るべく運転し；
ｆ）該第２のベンゼン分留塔からの該高沸点留分をエチルベンゼン分離域に供給し；
ｇ）該エチルベンゼン分離域を、エチルベンゼンを含んでなる低沸点留分及び高々５重量％のエチルベンゼンを含む重いポリエチルべンゼン留分を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
ｈ）該エチルベンゼン塔からの該ポリエチルべンゼン留分を、ゼオライトＹ　モレキュラーシーブからなるトランスアルキル化触媒を含有するトランスアルキル化反応域に供給し；
ｉ）ベンゼンを該トランスアルキル化反応域に供給し；
ｊ）該トランスアルキル化反応域を、該ポリエチルベンゼン留分を液相で不均化して、ポリエチルベンゼン含量が減少し、そしてエチルベンゼン含量が増加した不均化生成物に到達せしめる温度及び圧力条件下に運転し；
ｋ）該不均化生成物の少くとも一部分を、該ベンゼン分離域に供給する；
ことを含んでなるエチルベンゼンの製造法。」
３−２．引用刊行物及び引用刊行物の記載事項
（１）当審における二度目の取消理由通知で引用された刊行物
　刊行物イ：米国特許第４，４５９，４２６号明細書
　刊行物ロ：国際公開第８９／１０９１０号パンフレット
　刊行物ハ：米国特許第４，８９１，４５８号明細書
（刊行物イ、ロ、ハは、それぞれ、特許異議申立人の提出した甲第５、１５、１号証である。）
（２）引用刊行物の記載事項
　上記刊行物イには、液相アルキル化およびトランスアルキル化方法（発明の名称）が記載されており、そこには、エチルベンゼンの製造法として、
（Ａ）１モル以上過剰のベンゼンおよびエチレンを、・・・アルキル化反応ゾーン中において、スチーム安定化水素Ｙ型アルミノシリケートゼオライトとバインダーである酸化アルミニウムとの複合物からなるアルキル化触媒と接触させる。・・・反応は、温度約３００ｏＦ〜約５００ｏＦ、圧力約１５０ｐ．ｓ．ｉ．ｇ．〜約７００ｐ．ｓ．ｉ．ｇ．で、液相である反応条件下でおこなう。・・・（Ｂ）（Ａ）工程からの生成物を、（１）ベンゼン留分、（２）実質的に純粋なエチルベンゼン留分および（３）ポリエチルベンゼン留分に分離する。
（Ｃ）エチルベンゼン留分を回収する。
（Ｄ）（Ｂ）工程からのベンゼンの１部をアルキル反応ゾーンへ循環し、
（Ｅ）ベンゼンの１部およびポリエチルベンゼンをトランスアルキル化ゾーンにおいて、液相である反応条件で、（Ａ）において定義した複合物からなるトランスアルキル化触媒と接触させて、アルキル交換させる。・・・ことが記載されており（特許請求の範囲の請求項３５）、そして、実施例において、上記分離（（Ｂ）工程）は、直列の３基の蒸留塔で順次行われること（第９欄第２８〜４４行：実施例Ｉ中の記載）やアルキル化及びトランスアルキル化によるエチルベンゼンの収率やエチルベンゼンの純度が９９．８０％であること（第９欄第６６行〜第１０欄第１０行：実施例Ｉ中の記載）が記載されている。また、トランスアルキル化の反応条件は、好ましくは、温度約２７５ｏＦ〜約５００ｏＦ、圧力約１００ｐ．ｓ．ｉ．ｇ．〜約７００ｐ．ｓ．ｉ．ｇ．であること（第７欄第６１〜６７行）、用いられるアルキル化及びトランスアルキル化触媒は、基礎単位として例えば４つの酸素原子を有する四面体整合内にひとつの珪素イオン（Ｓｉ４＋）がある小さな複合体で構成される四面体複合物によって特徴付けられる広義のアルミノシリケートモレキユラーシーブに所属する水素Ｙゼオライトを指していること（第３欄第３８〜４３行）、さらに液相反応での効果として触媒寿命が延びること、およびアルキル化及びトランスアルキル化ゾーンでのスチーム安定化水素Ｙアルミノシリケートゼオライト触媒の使用により、この工程は、エチルベンゼンと沸点が非常に近いキシレンをごく僅かな量しか生産せず、蒸留によるエチルベンゼンとの分離が非常に困難で、結晶化などの技法が必要とされるので非常に好ましくないキシレンを通常０．２重量％未満、好ましくは０．１重量％未満しか生産しないこと（第８欄第７〜２５行）が記載されている。
　上記刊行物ロには、ベンゼンをアルキル化触媒の存在下オレフィンと反応させることによるアルキルベンゼンの製造方法が記載されており、アルキル化触媒として、ゼオライトＹ、ゼオライトベータ等が使用されること（第６〜７頁）、液相を維持することにより触媒の使用時間を延ばすことができること（第５頁）が記載されている。また、アルキル化とは別の反応器でトランスアルキル化反応を行うことも記載されており、その触媒としてアルキル化触媒と同じものが使用されること（第９頁）および反応温度、圧力もアルキル化反応とほぼ同じであることが記載されている（第５頁のＴＡＢＬＥ１および第９頁の表）。
　そして、第６図として、アルキル化反応器、フラシュ塔、ベンゼン塔、エチルベンゼン塔、ＰＥＢ塔及びトランスアルキル化反応器からなる、ベンゼンとエチレンからのエチルベンゼン製造フローが示され、図の説明において、アルキル化反応器１１０から液相を取り出し、ベンゼン塔１２０または任意のフラシュ塔７６に送給し、フラシュ塔はベンゼンの多くを蒸発させることや、フラシュ塔の塔底生成物をベンゼン塔に送給することが記載されており（第６図および第１２〜１５頁、特に第１３頁第２０〜２９行）、また、少量のジエチルベンゼンをアルキル化反応器１１０に供給でき、そこのステージ１１４と１１６の一方又は両方において、若干程度トランスアルキル化反応を行うことが記載されている（第６図および第１４頁第２６〜２８行）。
　刊行物ハ中には、芳香族炭化水素のアルキル化、トランスアルキル化のためのプロセスが記載されており、「このプロセスは、上記芳香族炭化水素をＣ２〜Ｃ４のオレフィンアルキル化剤あるいはポリアルキル芳香族炭化水素トランスアルキル化剤と、少なくとも部分的に液相である条件下、ゼオライトベータからなる触媒の存在下に接触させるステップからなる」（第２欄第３３〜３９行）ものである。
　具体的には、「モノアルキル化芳香族炭化水素は、
（ａ）化学量論的に過剰な芳香族炭化水素原料を少なくとも部分的に液相である条件下、ゼオライトベータからなる触媒の存在下にＣ２〜Ｃ４のオレフインと接触させ、
（ｂ）ステップ（ａ）の生成物を（１）芳香族炭化水素留分、（２）モノアルキル芳香族炭化水素留分、そして（３）ポリアルキル芳香族炭化水素留分からなる複数の留分に分離し、そして、
（ｃ）上記ポリアルキル芳香族炭化水素留分をトランスアルキル化域内で、少なくとも部分的な液相条件下、ゼオライトベータからなる触媒の存在下に、追加的な量の芳香族炭化水素と接触させることからなる、アルキル化とトランスアルキル化との組み合わせにより高収率で調製される」（第２欄第５１〜６８行）ことが記載されている。
　また、実施例においては、芳香族炭化水素原料としてベンゼン、（Ｃ２〜Ｃ４の）オレフインとしてエチレン、プロピレンが用いられている。
（３）対比・判断
（ｉ）本件訂正発明１について
　本件訂正発明１と刊行物イに記載された発明（以下、「引用発明イ」という。）とを比較すると、刊行物イには、上記（２）で摘示した如く、液相アルキル化反応後分離工程を経て液相トランスアルキル化反応を行うことよるエチルベンゼンの製造法が記載されており、用いられる触媒として広義のアルミノシリケートモレキユラーシーブに所属する水素Ｙゼオライト（第３欄第３８〜４３行参照）が記載されているが、液相アルキル化反応後、回収されたアルキル化生成物を「第１の予備分留塔と該第１の分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分離域に供給し；該第１の分留塔をベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給」するという特定のベンゼン分離工程については記載されておらず、かつ、それを示唆する記載もない。
　ここで、刊行物ロには、上記（２）で摘示した如く、第６図として、アルキル化反応器、フラシュ塔、ベンゼン塔、エチルベンゼン塔、ＰＥＢ塔及びトランスアルキル化反応器からなる、ベンゼンとエチレンからのエチルベンゼン製造フローが示され、図の説明において、アルキル化反応器から液相を取り出し、フラシュ塔に送給し、フラシュ塔はベンゼンの多くを蒸発させることや、フラシュ塔の塔底生成物をベンゼン塔に送給することが記載されている（第６図および第１２〜１５頁、特に第１３頁第２０〜２９行）。しかし、フラシュ塔はその分離機構からみて、該蒸発成分（塔頂留分）中にエチレン、ベンゼンの他にエチルベンゼンやポリエチルベンゼンを含むものであり、分離精度において、本件訂正発明１での予備分留塔とは異なるものであり、しかも、刊行物ロには、少量のジエチルベンゼンをアルキル化反応器に供給でき、そこのステージの一方又は両方において、若干程度トランスアルキル化反応を行う（第１４頁第２６〜２８行）と記載されているのであるから、刊行物ロに記載されている製造方法は、アルキル化反応器へのジエチルベンゼン（ポリエチルベンゼン）の循環を許容するものであるので、フラッシュ塔を、より分離精度の高い分留塔に代えることを示唆するものでもない。
　また、刊行物ハには、上記（２）で摘示した如く、少なくとも部分的に液相である条件下でのアルキル化触媒に、ゼオライトベータが用いられることが記載されているが、本件訂正発明１での、アルキル化反応に続く上記特定のベンゼン分離工程については記載されておらず、かつ、それを示唆する記載もない。
　さらに、引用例イ〜ハの記載を合わせ考慮しても、本件訂正発明１での、アルキル化反応に続く上記特定のベンゼン分離工程を導くことはできない。
　そして、本件訂正発明１は、アルキル化反応に続く上記特定のベンゼン分離工程により、「アルキル化反応器への循環がベンゼン及びそれより軽い成分例えばエチレンに限定され」ること（本件特許公報第６頁１２欄第３７〜３８行）から、アルキル化反応器でのポリエチルベンゼンのトランスアルキル化を防止し、アルキル化反応器からの流出物中のキシレンの生成量を減ずると共に、該分離工程後に、ポリエチルベンゼンのトランスアルキル化を（アルキル化反応器とは）別の反応器中で液相条件下で行うことにより、製造工程におけるキシレンの生成を最小にするという明細書記載の効果（本件特許公報第６頁１２欄第１５〜１８行）を奏するものである。
　したがって、本件訂正発明１は、刊行物イ〜ハに記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（ｉｉ）本件訂正発明２ないし５について
本件訂正発明２ないし５は、いずれも、本件訂正発明１での、アルキル化反応に続く上記特定のベンゼン分離工程を、それら発明の構成に欠くことのできない事項の一つにするものであるところ、上記（ｉ）で示したのと同じ理由により、刊行物イ〜ハには、本件訂正発明１での、アルキル化反応に続く上記特定のベンゼン分離工程については記載されておらず、かつ、それを示唆する記載もなく、また、引用例イ〜ハの記載を合わせ考慮しても、該特定のベンゼン分離工程を導くことはできない。
　そして、本件訂正発明２ないし５は、いずれも該特定のベンゼン分離工程により、上記（ｉ）で示したのと同じ明細書記載の効果を奏するものである
　したがって、本件訂正発明２ないし５は、刊行物イ〜ハに記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　以上のとおりであるから、本件訂正発明１ないし５は、刊行物イ〜ハに記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
  また、他に本件訂正発明１ないし５を、特許出願の際独立して特許を受けることができないものとするにたる理由を発見しない。
４．訂正の適否についてのむすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、平成１１年改正前の特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
ＩＩＩ．特許異議の申立てについての判断
１．本件発明
　上記ＩＩ．で示したように上記訂正が認められるから、本件特許第２８８２５４２号の請求項１ないし５に係る発明は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１ないし５に記載された、上記ＩＩ．３．３−１．に記載のとおりのものである（以下、「本件発明１ないし５」という。）。
２．異議申立ての理由の概要
　異議申立人ユーオーピー　エルエルシーは、下記甲第１ないし１６号証を提示し、訂正前の本件請求項１ないし６に係る発明はこれら刊行物に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明し得たものであるから、本件発明は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであり、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
（１）甲第１号証:米国特許第４，８９１，４５８号明細書
（２）甲第２号証:米国特許第４，７７４，３７７号明細書
（３）甲第３号証:米国特許第３，３０８，０６９号明細書
（４）甲第４号証:米国特許第４，７９８，８１６号明細書
（５）甲第５号証:米国特許第４，４５９，４２６号明細書
（６）甲第６号証:米国特許第４，１６９，１１１号明細書
（７）甲第７号証:米国特許第４，５５５，３１１号明細書
（８）甲第８号証:米国特許第４，５８７，３７０号明細書
（９）甲第９号証:米国特許第５，００３，１１９号明細書
（１０）甲第１０号証:欧州特許第０４２４３９３号明細書
（１１）甲第１１号証:欧州特許第０２７２８３０号明細書
（１２）甲第１２号証:欧州特許出願公開第０４３９６３２号明細書
（１３）甲第１３号証:欧州特許出願公開第０４８５６８３号明細書
（１４）甲第１４号証:欧州特許第０４６７００７号明細書
（１５）甲第１５号証:国際公開第８９／１０９１０号パンフレット
（１６）甲第１６号証:西独特許出願公開第３４３７６１５号明細書
３．取消理由通知の概要
　当審においては二度の取消理由がなされ、最初の取消理由は、上記甲第１５号証および甲第号１証により、また、二度目の取消理由は、上記甲第５号証、甲第１５号証および甲第号１証により、本件発明は当業者が容易に発明し得たものであるから、本件発明は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであり、その特許は取り消すべきものである、というものである。
４．対比・判断
　本件発明１ないし５は、上記甲第５号証、甲第１５号証および甲第号１証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえないことは、上記ＩＩ．３．３−２．（３）（ｉ）及び（ｉｉ）で述べたとおりである。
　また、甲第２〜４号証、甲第６〜８号証及び甲第１６号証には、エチルベンゼン製造のためのアルキル化反応後、回収されたアルキル化生成物を「第１の予備分留塔と該第１の分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分離域に供給し；該第一の分留塔をベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給」するという、本件発明１ないし５における特定のベンゼン分離工程については記載されておらず、かつ、それを示唆する記載もなく、また、該甲各号証および上記甲第５、１５、１号証の記載を合わせ考慮しても、該特定のベンゼン分離工程を導くことはできない。
　なお、甲第９〜１４号証はいずれも本件の出願後に公開されものであるから、特許法第２９条にいう特許出願前に日本国内又は外国において頒布された刊行物とはいえないものである。         
５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠、当審におい て通知した取消理由によっては、本件発明１ないし５についての特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明１ないし５についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明１ないし５についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年２月７日（２００３．２．７）
【訂正の要旨】
（１）請求項４を削除すると共に、これに伴い、請求項５及び６の番号を繰り上げて連続番号とした。
（２）▲１▼　請求項１の工程ｄ）における「分離域」、請求項２及び３の工程ｄ）における「ベンゼン分離域」、並びに、請求項４及び５の工程ｃ）における「ベンゼン分離域」を、それぞれ、『第１の予備分留塔と該第１の分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン分離域』
と訂正する。
▲２▼　請求項１〜３の工程ｄ）の後に、工程ｅ）として、並びに請求項４及び５の工程ｃ）の後に、工程ｄ）として、予備分留塔の運転に関する工程を加入する。また、これに伴い、請求項１〜３の工程ｅ）以降、並びに請求項４及び５の工程ｄ）以降の工程符号を、それぞれ繰り下げる。
▲３▼　請求項１〜３の原工程ｅ）［新工程ｆ）］、請求項１の原工程ｋ）［新工程ｌ）］並びに請求項４及び５の原工程ｄ）［新工程ｅ）］における、「分離域」、「分離系」又は「ベンゼン分離域」を、それぞれ、『第２のベンゼン分留塔』と訂正する。
▲４▼　請求項３の原工程ｋ）［新工程１）］、並びに請求項５の原工程ｊ）［新工程ｋ）］における、「該第一の分離域」を、それぞれ、『ベンゼン分離域』と訂正する。
▲５▼　請求項４の原工程ｌ）［新工程ｍ）］における
「該第一のベンゼン分離域」を『ベンゼン分離域』
と訂正する。
［註：上記▲１▼〜▲４▼の訂正の根拠は、明細書第４３頁第１３行ないし第４４頁第４行又は特許公報第１７欄第３〜１２行の記載、並びに、第７図〜第１０図の“５８”及び“６１”である。］。
（３）　請求項１及び２の工程ａ）における
「モレキユラーシーブ芳香族アルキル化触媒」、請求項３の工程ａ）における
「ゼオライトベータ・・・芳香族アルキル化触媒」、並びに請求項４の工程ａ）における「芳香族アルキル化触媒」
を、それぞれ、
『ゼオライトベータからなる芳香族アルキル化触媒』
と限定する［註：この訂正の根拠は、明細書第２４頁第１９行ないし第２５頁第２行又は特許公報第１０欄第２７〜２８行の
「好ましくはアルキル化触媒はゼオライトベータを含んでなる」なる記載である。］。
（４）▲１▼　請求項１及び２の原工程ｈ）［新工程ｉ）］における、
「モレキユラーシーブのトランスアルキル化触媒」を
『ゼオライトＹ　モレキユラーシーブのトランスアルキル化触媒』
と限定する。
▲２▼　請求項４及び５の原工程ｇ）［新工程ｈ）］における、
「トランスアルキル化触媒」を、各々、
『ゼオライトＹからなるトランスアルキル化触媒』及び『ゼオライトＹ　モレキユラーシーブからなるトランスアルキル化触媒』
と限定する［註：この訂正の根拠は、例えば明細書第２４頁第１６〜１９行又は特許公報第１０欄第２３〜２７行、並びに明細書第３９頁第６〜１４行又は特許公報第１５欄第２８〜３５行の記載である。］。
（５）　請求項１及び３の原工程ｆ）及びｇ）［新工程ｇ）及びｈ）］における「該第２の分離域」を、それぞれ、
『エチルベンゼン分離域』
と訂正する［註：この訂正の根拠は、明細書第４４頁第３〜４行又は特許公報第１７欄第１１〜１２行の「エチルベンゼン分離域６５」なる記載である。］。
（６）▲１▼　請求項１及び２の末尾の
「アルキル化−トランスアルキル化法」を
『エチルベンゼンの製造法』と限定する。
▲２▼　また、この限定に伴い、例えば、請求項１及び２の全般を通して、「芳香族物質」を『ベンゼン』と、「Ｃ２〜Ｃ４アルキル化剤」を『エチル化剤』と、「アルキル化」を『エチル化』等と限定する。
［註：上記▲１▼及び▲２▼の訂正の根拠は、例えば、明細書第２８頁第１０〜１４行又は特許公報第１１欄第４１〜４５行の記載である。］。
（７）▲１▼　請求項２の工程ａ）における
「モレキユラーシーブ芳香族アルキル化触媒」を
『シリカライトまたはＺＳＭ−５からなる芳香族アルキル化触媒』
と訂正する。
▲２▼　請求項２の工程ｃ）におけるアルキル化を、気相に維持して行うものと訂正する。
［註：上記▲１▼及び▲２▼の訂正の根拠は、明細書第４２頁第１５〜１７行又は特許公報第１６欄第３７〜３９行の記載である。］。
（８）　請求項４及び５の原工程ｉ）［新工程ｊ）］における
「不均一化して」を、それぞれ、
『液相で不均一化して』
と訂正する
［註：上記訂正の根拠は、明細書第２１頁第２０行ないし第２２頁第３行又は特許公報第９欄第２４〜２７行の記載である。］。
（９）　請求項４の原工程ｇ）［新工程ｈ）］における、明らかな誤記たる「該エチルベンゼン留分」を
『該ポリエチルベンゼン留分』と訂正する。
（１０）▲１▼　請求項４の原工程ｊ）［新工程ｋ）］における、
「トランスアルキル化後のポリエチルベンゼン分離域」を
『トランスアルキル化後の分留塔』
と訂正する。
▲２▼　請求項４の原工程ｋ）［新工程ｌ）］における、
「該ポリエチルベンゼン分離域」を
『該トランスアルキル化後の分留塔』
と訂正する。
［註：上記▲１▼及び▲２▼の訂正の根拠は、明細書第４６頁第１３〜１６行又は特許公報第１８欄第５〜７行の記載、並びに第８図である。］。
（１１）　請求項４の原工程ｋ）［新工程ｌ）］に、
「高沸点留分をパージ流として取り出す」工程を加入する。
［註：この訂正の根拠は、明細書第４６頁第２０行ないし第４７頁第１行又は特許公報第１８欄第１１行の「重質炭化水素を含むパージ流は系から取り出されて」なる記載である。］。
（１２）　明細書第４３頁第１６行の「軽質頭頂留分」を
『軽質塔頂留分』と訂正する。
　（１３）　請求項１〜５におけるベンゼン分離域に関する記載に対応するように、
▲１▼　第４３頁第１９行の「予備分留域５８」を
『予備分留塔５８』と訂正し、また、
▲２▼　第４３頁第２０行の「ベンゼン分離域６１」を
『ベンゼン分留塔６１』と訂正する。
（１４）　第４６頁第１４〜１５行の「第２分離域７７」を
『第２分離域７１』と訂正する。［註：この訂正の根拠は、第８図の“７１”である。］。
（１５）　請求項１、２及び３の原工程ｅ）［新工程ｆ）］、請求項４及び５の原工程ｄ）［新工程ｅ）］における、「低沸点留分」を、
『塔頂留分』と訂正する。
（１６）　請求項１、２及び３の原工程ｅ）［新工程ｆ）］、請求項４及び５の原工程ｄ）［新工程ｅ）］における、「高沸点留分」を、
『高沸点塔底留分』と訂正する。
（１７）　請求項４の原工程ｇ）［新工程ｆ）］における、「エチルベンゼン塔」を、『エチルベンゼン分離域』と訂正する。
（１８）　請求項４の原工程ｌ）［新工程ｍ）］における、「第三の低沸点留分」を、『低沸点留分』と訂正する。
（１９）　請求項２の原工程ｆ）［新工程ｇ）］に、『該第１の分留塔からの塔頂留分中及び該第２のベンゼン分留塔からの塔頂留分中のベンゼンの少なくとも一部をアルキル化反応器に循環し』なる記載を加入する。
［註：上記訂正の根拠は、図７及び明細書第４２頁第６行目〜第４６頁第５行目の記載である。］
（５４）【発明の名称】
トランスアルキル化法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　ａ）
ベンゼン
ゼオライトベータからなる
　ｂ）
エチ
　ｃ）該反応域を、該
ベンゼン
ベンゼン
エチ
エチ
エチルベンゼン
エチルベンゼン
　ｄ）該アルキル化生成物を該反応域から回収し、そし
て該
、第１の予備分留塔と該第１の分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなるベンゼン
　ｅ）
該第１の分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；
　
ｆ
該第２のベンゼン分留塔
ベンゼン
塔頂
並びにエチルベンゼン及びポリエチルベンゼン
塔底
　
ｇ
第２のベンゼン分留塔
エチルベンゼン
　
ｈ
該エチルベンゼン
エチルベンゼン
る低
エチルベンゼン留分
　
ｉ
エチルベンゼン留分
エチルベンゼン
エチルベンゼン
エチルベンゼン留分
ゼオライトＹ
　
ｊ
ベンゼン
　
ｋ
ベンゼン
ベンゼン
エチルベンゼン
エチルベンゼン
　
ｌ
２のベンゼン分留塔
ことを含んでなる
エチルベンゼンの製造
　【請求項２】　ａ）ベンゼン原料を、
シリカライトまたはＺＳＭ−５からなる
　ｂ）
エチ
　ｃ）該反応域を、該ベンゼンを
気相に維持し且つ該ベンゼンを
エチ
エチ
エチルベンゼン
エチ
　ｄ）該反応域からの該アルキル化生成物を回収し、そして該生成物
を、第１の予備分留塔と該第１の予備分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなる
　ｅ）
該第１の分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；
　
ｆ
第２のベンゼン分留塔
塔頂
並びにエチルベンゼン
エチ
の
塔底
該第１の分留塔からの塔頂留分中及び該第２のベンゼン分留塔からの塔頂留分中のベンゼンの少なくとも一部をアルキル化反応器に循環し、
　
ｇ
第２のベンゼン分留塔
エチルベンゼン
　
ｈ
エチルベンゼン
エチ
る低
エチ
　
ｉ
エチ
ゼオライトＹ
　
ｊ
　
ｋ
エチ
エチ
エチ
　
ｌ
ベンゼン
ことを含んでなる
エチルベンゼンの製造
　【請求項３】　ａ）ベンゼン原料を、ゼオライトベー
タから
　ｂ）
エチ
　ｃ）該反応域を、該ベンゼンを液相に維持する温度及び圧力下に運転し、そして該ベンゼンを該触媒の存在下において該
エチ
エチ
エチルベンゼン
エチ
　ｄ）該反応域からの該アルキル化生成物を回収し、そし
て該
、第１の予備分留塔と該第１の分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなる
　ｅ）
該第１の分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；
　
ｆ
第２のベンゼン分留塔
塔頂
並びにエチ
及び
エチ
の
塔底
　
ｇ
第２のベンゼン分留塔
エチルベンゼン
　
ｈ
エチルベンゼン
エチルベンゼン
る低
エチ
　
ｉ
エチ
エチ
エチ
から
　
ｊ
　
ｋ
エチ
エチ
エチ
エチ
エチ
　
ｌ
ベンゼン
ことを含んでなるアルキル化‐トランスアルキル化法。
　【請求項
４
ゼオライトベータからなる
　ｂ）該一次反応域を、該ベンゼン原料をエチル化してエチルベンゼン及びポリエチルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を得る温度及び圧力条件下に運転し、
　ｃ）該アルキル化生成物を該反応域から回収し且つ該生成物を
、第１の予備分留塔と該第１の分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなる
　ｄ）
該予備分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留域に供給し；
　
ｅ）該第２のベンゼン分留塔を、ベンゼンを含んでなる塔頂留分並びに
塔底
　
ｆ
第２の
留塔
　
ｇ
る低
より
る高
　
ｈ
分離域
ポリ
ゼオライトＹからなる
　
ｉ
　
ｊ
液相で
が
が
　
ｋ
分留塔
　
ｌ
トランスアルキル化後の分留塔
る低
の高
、該高沸点留分をパージ流として取り出し
　ｍ）ベンゼン及びエチルベンゼンの
該低
該ベ
ことを含んでなるエチルベンゼンの製造法。
　【請求項
５
　ｂ）該反応域を、該ベンゼン原料を液相に維持して該ベンゼン原料のエチル化を行ない、エチルベンゼン‐ポリエチルベンゼン混合物を含んでなるアルキル化生成物を得るための温度及び圧力下に運転し；
　ｃ）該
アルキル化
、第１の予備分留塔と該第１の予備分留塔に連結されている第２のベンゼン分留塔とからなる
　ｄ）
該第１の分留塔を、ベンゼンを含んでなる軽質塔頂留分並びにベンゼン、エチルベンゼン及びポリエチルベンゼンを含んでなる重質液体塔底留分を得るべく運転し、該重質液体塔底留分を該ベンゼン分留塔に供給し；
　
ｅ
第２の
留塔
塔頂
塔底
　
ｆ
第２の
留塔
　
ｇ
る低
る高
　
ｈ
ゼオライトＹ　モレキュラーシーブからなる
　
ｉ
　
ｊ
液相で
が
が
　
ｋ
ベンゼン
ことを含んでなるエチルベンゼンの製造法。
【発明の詳細な説明】
　本発明は、ポリアルキル化芳香族化合物のトランスアルキル化に関し、更に特にベンゼン原料のＣ２〜Ｃ４アルキル化剤でのアルキル化、得られるポリアルキルベンゼンの液相トランスアルキル化、アルキル化生成物の分離域での処理、及びトランスアルキル化生成物の少くとも一部分の分離域への循環を含むアルキル化‐トランスアルキル化法に関する。
　要するに本発明によれば、本アルキル化‐トランスアルキル化法は、芳香族物質のＣ２〜Ｃ４アルキル化剤でのアルキル化を、モノアルキル化芳香族生成物を回収するための分離及びポリアルキル化生成物の液相トランスアルキル化と組合せて含む。アルキル化及びトランスアルキル化の両方は、液相においてモレキユラーシーブの芳香族アルキル化及びトランスアルキル化触媒上で行なわれる。アルキル化反応域からの反応物は、芳香族物質を含んでなる低沸点留分及びモノアルキル化及びポリアルキル化芳香族物質の混合物を含んでなる高沸点留分を与えるように分離され、後者はモノアルキル化留分及び高沸点ポリアルキル化留分に分離される。
　実質的にすべてのジアルキル化及びトリアルキル化芳香族物質を含むポリアルキル化留分の少くとも一部分は、芳香族物質と一緒に、ポリアルキル化留分の不均化により低下したポリアルキル化芳香族含量と増加したモノアルキル化芳香族含量の、第一の分離域に供給される不均化生成物に到達せしめるような液相条件下に運転されるトランスアルキル化反応域に供給される。
　ベンゼン原料及びＣ２〜Ｃ４アルキル化剤は、モレキユラーシーブのアルキル化触媒を含有し且つモノアルキル及びポリアルキルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を与えるように運転されるアルキル化反応域に供給される。このアルキル化域は液相又は気相条件下に運転することができて、アルキル化域からの反応物は分離工程に供される。トランスアルキル化反応域は、アルキル化反応域の平均温度以下の平均温度で且つベンゼンを液相に維持する条件下に運転される。
　アルキル化反応がゼオライトベータ及びゼオライトオメガからなる群から選択される芳香族アルキル化触媒上で起こるエチルベンゼンの製造において、アルキル化反応域からの反応物はベンゼン分離域に供給される。エチルベンゼンポリエチルベンゼン混合物を含んでなる高沸点留分はベンゼン分離域からエチルベンゼン分離域へ供給される。この分離域は、エチルベンゼンを含んでなる低沸点生成物留分及び高々５重量％のエチルベンゼンを含有するポリエチルベンゼンを含んでなる高沸点留分を得るように運転される。ポリエチルベンゼン留分は、好ましくはゼオライトＹ及びゼオライトオメガからなる群から選択されるトランスアルキル化触媒を含有するトランスアルキル化反応域へベンゼンと共に供給される。
　芳香族原料のアルキル化法及びゼオライト・モレキユラーシーブ触媒の、芳香族アルキル化法における使用は技術的に良く知られている。そのようなアルキル化法は気相で、液相で、或いは液相と気相の両方が存在する条件下に行なうことができる。
　気相アルキル化の例はドワイヤー（Ｄｗｙｅｒ）の米国特許第４，１０７，２２４号に見出される。ここに、ベンゼンのゼオライト触媒上での気相エチル化は下降流反応器で達成される。この反応器からの反応物は、エチルベンゼン生成物を回収する分離系に送られ、ポリエチルベンゼンはベンゼンとのトランスアルキル化反応を受けるアルキル化反応器へ循環される。
　アルキル化反応域からの反応物がトランスアルキル化域へ直接送られるアルキル化‐トランスアルキル化法の例はポーリッツアー（Ｐｏｌｌｉｔｚｅｒ）らの米国特許第３，５５１，５１０号に開示されている。ポーリッツアー法において、アルキル化はオレフイン作用化合物として特徴づけられるアルキル化剤を固体燐酸アルキル化触媒上で用いることにより行なわれる。オレフイン作用化合物は、モノオレフイン、ジオレフイン、ポリオレフイン、アセチレン性炭化水素、アルキルハライド、アルコール、エーテル及びエステルのような物質から選択しうる。ポリエチルベンゼンを含むアルキル化反応域からの生成物を、芳香族物質例えばベンゼンと一緒にトランスアルキル化反応域に供給する。トランスアルキル化域には、酸抽出された結晶性アルミノシリケート触媒、特にモルデナイトを装填し、これを上昇流方式で使用する。液体時間空間速度１．０、圧力５００ｐｓｉｇ及び温度２５０℃を含むトランスアルキル化条件が例示されている。トランスアルキル化域からの反応物は分離域へ供給され、これからポリアルキル芳香族、例えばポリエチルベンゼンを取り出し、アルキル化反応域に循環する。
　他のアルキル化トランスアルキル化法はワード（Ｗａｒｄ）の米国特許第４，００８，２９０号に開示されている。ワードはポーリッツアーの特許と同様に、アルキル化域における固体燐酸触媒の使用を開示している。ワードの方法においては、ベンゼンをプロピレンと反応させてクメンを製造する。ワードのアルキル化反応器からの反応物は、主にベンゼン及びクメンを含む部分がアルキル化反応器に循環されるように分離される。主にベンゼン、クメン、プロパン及びジ及びトリイソプロピルベンゼンを含む他の部分は分離域に供給される。この分離域においては、ジ及びトリイソプロピルベンゼンに富む流れを分離し、ベンゼンと一緒にトランスアルキル化域に供給する。トランスアルキル化域も固体燐酸触媒を含有する。クメンに富む流れはトランスアルキル化域から取り出され、分離域に循環される。
　ワイト（Ｗｉｇｈｔ）の米国特許第４，１６９，１１１号は、結晶性アルミノシリケートをアルキル化及びトランスアルキル化反応器に用いるエチルベンゼン製造のためのアルキル化‐トランスアルキル化法を開示している。アルキル化及びトランスアルキル化反応器における触媒は同一でも異なってもよく且つシリカ／アルミナのモル比が２〜８０、好ましくは４〜１２の低ナトリウム含量、好ましくはＮａ２Ｏが０．５重量％のゼラオイトを含む。このゼラオイトの例はＸ、Ｙ、Ｌ、Ｂ、ＺＳＭ‐Ｅ及びオメガ結晶型のモレキユラーシーブを含み、約０．２％Ｎａ２Ｏを含む水蒸気で安定化したＹゼラオイトが好適である。アルキル化反応器は下降流式で且ついくらかの液体が存在する温度及び圧力条件下に運転される。最大のトランスアルキル化効率を達成するために一般にアルキル化の最適温度よりも高温を必要とするものとして記述されているトランスアルキル化反応器も下降流式で運転される。ワイトの方法においては、アルキル化反応器からの反応物を冷却し、ベンゼン塔に供給し、これからベンゼンを塔頂物として回収し、これをアルキル化反応器に循環する。ベンゼン塔の塔底物をエチルベンゼン塔に供給し、これからエチルベンゼンを生成物として回収する。エチルベンゼン塔からの塔底生成物は第三の塔に供給される。この塔は、塔への全ジエチルベンゼン供給物の１０〜９０％、好ましくは２０〜６０％を含む実質的に純粋なジエチルベンゼン塔頂留分を与えるように運転される。このジエチルベンゼン塔頂留分はアルキル化反応器に循環され、一方残りのジエチルベンゼン並びにトリエチルベンゼン及び高分子量化合物を含む留分はベンゼンと共にトランスアルキル化反応器に供給される。トランスアルキル化反応器からの流出物はベンゼン塔に循環される。
　バーガー（Ｂａｒｇｅｒ）らの米国特許第４，７７４，３７７号は、上述したワイト法と同様に、別々のアルキル化及びトランスアルキル化反応域を使用し、且つトランスアルキル化生成物を中間分離域に循環することを含むアルキル化／トランスアルキル化法を開示している。バーガー法においては、アルキル化及びトランスアルキル化反応が本質的に液相で起こるように温度と圧力の条件を調整する。トランスアルキル化触媒は、Ｘ型、Ｙ型、超安定性Ｙ、Ｌ‐型、オメガ型及びモルデナイト型ゼオライトを含むアルミノシリケートモレキユラーシーブであり、後者が好適である。アルキル化反応域に用いる触媒は固体燐酸含有物質である。アルミノシリケートアルキル化触媒も使用でき、０．０１〜６容量％で変化する水をアルキル化反応域に供給する。アルキル化反応域からの反応物を第一及び第二分離域に供給する。第二の反応域においては、中間芳香族生成物及びトリアルキル芳香族及び更に重質の生成物が分離されて、ジアルキル芳香族成分のみ、或いはエチルベンゼン製造法の場合にはジエチルベンゼン又はクメン製造の場合にはジイソプロピルベンゼンを有するトランスアルキル化反応域への供給物を与える。ベンゼン物質もトランスアルキル化反応のためにトランスアルキル化域に供給され、そしてトランスアルキル化域からの反応物を第一の分離域に循環する。このアルキル化及びトランスアルキル化域は下降流、上昇流又は水平流式で運転することができる。
　本発明によれば、芳香族物質のＣ２〜Ｃ４アルキル化剤でのアルキル化を、モノアルキル化芳香族生成物を回収するための分離及びポリアルキル化生成物の液相トランスアルキル化と組合せて含むアルキル化‐トランスアルキル化法が提供される。本発明の一つの観点において、アルキル化及びトランスアルキル化の両方は、液相においてモレキユラーシーブの芳香族アルキル化及びトランスアルキル化触媒上で行なわれる。アルキル化反応域からの反応物は、アルキル化反応域に循環しうる芳香族物質を含んでなる低沸点留分及びモノアルキル化及びポリアルキル化芳香族物質の混合物を含んでなる高沸点留分を与えるように運転される分離域に供給される。この高沸点留分は第二の分離域に供給されて、所望のモノアルキル化生成物を含んでなる第二の低沸点留分及びポリアルキル化生成物を含んでなる高沸点留分を与える。
　実質的にすべてのジアルキル化及びトリアルキル化芳香族物質を含むポリアルキル化留分の少くとも一部分は、芳香族物質と一緒に、モレキユラーシーブのトランスアルキル化触媒を含むトランスアルキル化反応域に供給される。このトランスアルキル化域は液相条件下に運転され、そこで低下したポリアルキル化芳香族含量及び増加したモノアルキル化芳香族含量の不均化生成物に到達させるべくポリアルキル化留分を不均化する。この不均化生成物の少くとも一部分は第一の分離域に供給される。エチルベンゼン又はクメンの製造に関する本発明の特別な用途において、トランスアルキル化域からの反応物は第三の分離域に供給され、そこでベンゼン及びモノアルキルベンゼン（エチルベンゼン又はクメン）留分を回収し、分離域に循環する。
　本発明の他の具体例において、
　ベンゼン原料及びＣ２〜Ｃ４アルキル化剤は、モレキユラー‐シーブのアルキル化触媒を含有し且つモノアルキル及びポリアルキルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を与えるように運転されるアルキル化反応域に供給される。本発明のこの具体例において、このアルキル化域は液相又は気相条件下に運転することができて、アルキル化域からの反応物は上述した如き分離工程に供される。トランスアルキル化反応域は、アルキル化反応域の平均温度以下の平均温度で且つベンゼンを液相に維持する条件下に運転される。本発明のこの具体例の、ベンゼンの気相エチル化、続く液相トランスアルキル化を用いる方法への特別な適用において、トランスアルキル化反応域の平均温度はアルキル化反応域の平均温度より少くとも１００℃低い。
　しかしベンゼン原料のＣ２〜Ｃ４アルキル化剤でのアルキル化を含む本発明の更なる観点において、アルキル化触媒は、ゼオライトベータ、ゼオライトオメガ及びゼオライトＹからなる群から選択され、またアルキル化反応器はベンゼン原料を前述したように液相に維持する条件下に運転される。アルキル化反応器からの流出物を上述した系統の分離段階に、続いて所望のモノアルキルベンゼン例えばエチルベンゼン又はクメン、ジアルキルベンゼン含量の実質的にすべてを含むポリアルキルベンゼン留分の少くとも一部分を回収する分離段階に供し、そしてトリアルキルベンゼン含量の主部分をゼオライトＹ及びゼオライトオメガからなる群から選択されるトランスアルキル化触媒を含有するトランスアルキル化域に供給する。好ましくはアルキル化触媒はゼオライトベータを含んでなる。またトランスアルキル化触媒はゼオライトオメガを含んでなることも好適である。
　本発明の更なる具体例、即ちアルキル化反応がゼオライトベータ及びゼオライトオメガからなる群から選択される芳香族アルキル化触媒上で起こるエチルベンゼンの製造において、アルキル化反応域からの反応物はベンゼン分離域に供給される。エチルベンゼンポリエチルベンゼン混合物を含んでなる高沸点留分はベンゼン分離域からエチルベンゼン分離域へ供給される。この分離域は、エチルベンゼンを含んでなる低沸点生成物留分及び高々５重量％のエチルベンゼンを含有するポリエチルベンゼンを含んでなる高沸点留分を得るように運転される。ポリエチレンベンゼン留分は、好ましくはゼオライトＹ及びゼオライトオメガからなる群から選択されるトランスアルキル化触媒を含有するトランスアルキル化反応域へベンゼンと共に供給される。
　第１ａ〜１ｃ及び２ａ〜２ｃ図は２つの異なるゼオライトＹ触媒を用いて行われたトランスアルキル化実験の結果を例示するグラフである。
　第３ａ〜３ｃ図はジエチルベンゼンのトランスアルキル化においてゼオライトオメガを用いて行なわれた実験研究の結果を示すグラフである。
　第４ａ〜４ｃ図は希土類ゼオライトを用いて行わなれた実験研究を示す一連のグラフである。
　第５ａ、５ｂ及び６図はゼオライトＹ触媒を用いる別の実験研究を示すグラフである。
　第７図はポリエチレンベンゼン留分がトランスアルキル化前に残留物抽出工程に供される本発明の一つの具体例を例示する簡略系統フロー図である。
　第８図はトランスアルキル化反応器からの反応物が循環前に分離工程に供される第７図の方法の改変を概略的に例示する。
　第９図はエチルベンゼン塔からの塔底留分がトランスアルキル化反応器に直接供給され、トランスアルキル化反応器の流出物が下流分離域に供される本発明の他の具体例の簡略系統図を例示する。
　第１０図は第９図の具体例の改変を示す系統フロー図である。
　本発明の好適な適用は、ゼオライトベータ及びゼオライトオメガからなる群から選択されるモレキユラーシーブのアルキル化触媒上での液相アルキル化を、ゼオライトＹ及びゼオライトオメガからなる群から選択されるモレキユラーシーブのトランスアルキル化触媒上での液相トランスアルキル化と組合せて含む。本発明の特に好適な具体例はゼオライトベータをアルキル化触媒として及びゼオライトオメガをトランスアルキル化触媒として使用することを含む。しかしながら後に明らかになるように、本発明を行なう場合、他のモレキユラーシーブ触媒を用いることもできる。更に本発明の好適な適用は液相アルキル化と組合せて液相トランスアルキル化を用いることにあるけれど、本発明は例えばドワイヤーの上述した特許に開示されているように気相アルキル化を液相トランスアルキル化と組合せて使用し且つトランスアルキル化生成物を分離域に適当に循環することによって行なうこともできる。
　更に一般的な観点において、本発明は広い意味において、ポーリッツァーらの上述した特許に開示されている種類のアルキル化剤例えばオレフイン、アルキル、アルキルハライド、アルコール、エーテル及びエステルであってよいＣ２〜Ｃ４アルキル化剤を用いる芳香族アルキル化と組合せてのトランスアルキル化を含む。最も広く使用されるアルキル化剤は、それぞれエチルベンゼン及びクメンの製造において適用されるエチレン及びプロピレンである。本発明は副生物のキシレンの収率が減少するような条件下でのベンゼンのエチル化に特に適用でき、従って本発明は付随するポリエチルベンゼンのトランスアルキル化を含めてエチルベンゼンの製造を参照して特に記述されよう。
　前述したように、エチルベンゼンの従来の製造法はエチルベンゼン生成物から分離されたポリエチルベンゼンをアルキル化反応器に循環し、そこでトランスアルキル化によりエチルベンゼンを生成せしめることを含む。この方法の副生物はアルキル化反応器からの流出物中の増大したキシレン収量である。キシレンの存在は下流での工程及び分離工程を複雑にする。生成物流中のキシレン含量が高いと、しばしば塔底ポリエチルベンゼン留分中に実質的なエチルベンゼン含量、時に１５〜２０％又はそれ以上を与えるような具合にエチルベンゼンを塔頂から得る蒸留塔の運転が必要とされる。例えば本発明に従って製造されるエチルベンゼンは、接触脱水素化によるスチレンの製造に使用することができる。オルトキシレン及びスチレンの沸点は非常に近く、互いに１℃以内である。実際的な問題として、エチルベンゼンの品質は普通２０００ｐｐｍ以下の非常に低いキシレン含量を要求するであろう。この品質に適合するためには、エチルベンゼン塔を適度な蒸留条件下に運転して、上述した如く塔底留分中のエチルベンゼン含量を高くすることが普通必要である。本発明は、ポリエチルベンゼンのトランスアルキル化を別の反応器中において比較的緩和な液相条件下に行なうことにより、製造工程におけるキシレンの生成を最小にする。これはポリエチルベンゼン留分中のエチルベンゼン含量を５重量％又はそれ以下まで、またキシレンの生成を更に最小にするための好適な触媒を用いる場合には約２重量％又はそれ以下までに限定することによって、エチルベンゼンの循環を減少せしめうる。
　本発明の好適な観点はジエチルベンゼン及びトリエチルベンゼン並びに高分子量化合物を含むポリエチルベンゼン留分を、トランスアルキル化反応器に供給することを含む。このことは、ワイトの上述した特許に開示されている如くジエチルベンゼンの実質的な部分をアルキル化域へ循環させるために分離すること或いはバーガーの上述した特許に開示されている如くジアルキルベンゼンだけでのトランスアルキル化のためにトリアルキル芳香族を分離することと対照的である。この観点において、トランスアルキル化反応器及びポリエチルベンゼン又は他の分離域の形体に依存して、実質的にすべてのジエチルベンゼン及び実質的にすべての又は殆んどのトリエチルベンゼン含量がトランスアルキル化反応器に供給されるであろう。いずれの場合においても、本発明の具体例の実際的な効果は、アルキル化反応器への循環がベンゼン及びそれより軽い成分例えばエチレンに限定され、しかも一方ですべてではないが殆んどのトリエチレンがジエチルベンゼンと一緒に、究極的にはベンゼン及びエチルベンゼンへ転化するために系内に保持されるということである。これは前述した如きキシレンの生成を減ずることばかりでなく、最終の生成物の収量に関しても従来法よりかなりの利点を提供する。
　本発明に対しての実験研究においては、上昇流の溢流床反応器で行なったトランスアルキル化試験で、多くの触媒を使用した。即ち液相だけを触媒と接触させた。この実験研究に用いた供給物は、ベンゼンとベンゼンの気相アルキル化によるエチルベンゼンの製造に用いる商業的運転からのポリエチルベンゼン塔頂留分との凡そ１：１の混合物であった。実験研究に用いた典型的な供給物は下の第１表に示すような組成を有した。
　実験研究において、平均圧は約３００ｐｓｉｇであり、反応器を通る圧力降下は約５〜１５ｐｓｉであった。反応器を横切る温度分布は比較的一定で、入口から出口まで１０℃以下、普通５℃以下の吸熱であった。実験は比較的低温で、普通１００℃以下で開始し、漸次後に記述するように上昇させた。空間速度を全炭化水素供給物に基づいて６時−１（ＬＨＳＶ）の比較的一定の値に保った。ジエチルベンゼンの転化及びエチルベンゼンへの選択性を、キシレンを含む種々の他の成分の製造と共に触媒令（ａｇｅ）（実験期間）の関数として測定した。
　第一の試験実験において、用いた触媒は市販のゼオライトＹ（ここでは触媒Ａとして表示）であり、入口温度を漸次約２３５℃まで上昇させ、そして反応器を通して１又は２℃にすぎない平均の温度上昇となるようにその温度に安定化させた。この実験の結果を第１ａ〜１ｃ図に例示する。図には、ジエチルベンゼン転化率％Ｃ、エチルベンゼンへの選択率％Ｓ、ｏ−キシレン生成ｐｐｍＯ、及び温度℃Ｔをそれぞれ曲線１１，１２，１４及び１６として、横軸の触媒令Ａ（時間）に対してプロツトしてある。第１図に示すデータの実験から理解できるように、ジエチルベンゼンの転化は約２３７℃の反応器温度に対して約３２〜３７％の範囲で安定化し、触媒は実験の期間にわたって非常に少ししか不活性化しなかった。エチルベンゼンへの選択率は実質的に１００％であった。実験中、ｏ−キシレンの生成は約４００〜５００ｐｐｍで安定化した。
　他の試験実験を、ここに触媒Ｂとして示す実験的ゼオライトＹを用いて行なった。この実験の結果を第２ａ〜２ｃ図に示す。曲線１８，１９，２１及び２２はそれぞれ触媒令Ａの関数としてプロツトしたジエチルベンゼンの転化率Ｃ、エチルベンゼンへの選択率Ｓ、ｏ−キシレンｐｐｍＯ、及び温度Ｔのグラフである。この実験では、開始後に温度を時間と共に僅かずつ最終の約２４０℃まで上昇させて、触媒を殆んど４００時間にわたり使用した。理解されるようにジエチルベンゼンの転化率は比較的適当な温度において殆んど３０〜４０％の範囲という程度に比較的良好であった。エチルベンゼンへの選択率は９０％以上であり、実験の殆んどの期間中実質的に１００％であった。生成物流のｏ−キシレン含量は約９００ｐｐｍで安定した。
　更にここでは触媒Ｃとして表示されるゼオライトオメガ触媒を用いて他の試験実験を行なった。ジエチルベンゼン転化率、選択率に関する及び時間と温度の関数としての結果を第３ａ〜３ｃ図に示す。第３図において、曲線２４，２５，２７及び２８は、ジエチルベンゼン転化率、エチルベンゼンへの選択率、ｏ−キシレン含量（ｐｐｍ）Ｏ、及び温度（℃）Ｔの、横軸の触媒令の関数としてのグラフである。第３図に示すように、ジエチルベンゼン転化率は、結局触媒Ａ及びＢに対するものよりも僅かに良好であり、一般に約２１０〜約２３６℃の範囲の反応器温度において４０〜５０％に入った。エチルベンゼンへの選択率は９０％以上であり、実験の多くで実質的に１００％であった。ｏ−キシレン含量は約８００〜９００ｐｐｍで安定化した。触媒は実験の期間にわたって非常に少ししか不活性化しなかった。
　ここでは触媒Ｄとして示される希土類ゼオライトＹを他の試験において使用した。触媒Ｄに対する結果を第４ａ〜４ｃ図に示す。曲線３０，３２，３３及び３５はそれぞれ触媒令の関数としてのジエチルベンゼン転化率、エチルベンゼンへの選択率、ｏ−キシレンｐｐｍ及び温度のグラフである。触媒Ｄは４０〜５０％の範囲のジビニルベンゼン転化率を含めて比較的良好な結果を示す。初期の選択率は約１００％であり、選択率は実験の終りにつれて約９０％まで僅かに低下した。良好な転化率及び選択率が達成されたけれど、反応温度はゼオライトＹ及びオメガに対するものよりも実質的に高く、約２１０時間の実験の終りに約２７０℃まで上昇した。
　実施例１〜４に示した実験に対する供給物は第Ｉ表に示した組成に一般的に一致した。しかしながら最初の試験実験（触媒Ａ）に対する供給物はオルトキシレンを含まず、第２の実験（触媒Ｂ）に対する供給物は約０．０２％のｐ−及びｍ−キシレンを含有した。
　上述した条件下での更なる実験研究を、３種の追加触媒を用いて行なった：触媒Ｅ、ローム・アンド・ハース（Ｒｏｈｍ　＆　Ｈａａｓ）からアンバーリスト（Ａｍｂｅｒｌｙｓｔ）１５として市販されているカチオン交換樹脂；触媒Ｆ、ハーシヨウ−フイルトロール（Ｈａｒｓｈａｗ−Ｆｉｌｔｔｒｏｌ）から３９９８として市販されている超酸性アルミナ、及び触媒Ｇ、ユニオン・カーバイド（Ｕｎｉｏｎ　Ｃａｒｂｉｄｅ）からＮｉ−Ｃｎ９０４０として市販されているニッケル改変モルデナイト。触媒Ｅは実験が難しいために約５０時間及び温度１５５℃において実験が終了する時点まで殆んどジエチルベンゼンの転化を及び全然エチルベンゼンの生成を示さなかった。触媒Ｆは約３００〜４５０℃の範囲の温度において約１０〜２０％の範囲のジエチルベンゼン転化率を与え、エチルベンゼンへの選択率は殆んどの時点において５０％以下であった。触媒Ｇは１５０℃までの範囲の温度で１００時間実験したが、殆んど全然ジエチルベンゼンの転化を示さなかった。
　上に触媒Ａ及びＢとして表示したゼオライトＹ触媒を、実質的な気相が存在する下降流トリクル床反応器でも使用した。新鮮の及び再生した触媒を使用した。この実験研究は、約３３０ｐｓｉｇの圧力、約１０時−１の見かけの空間速度（ＬＨＳＶ）及び新しい触媒Ａの場合約３００℃、新しい触媒Ｂの場合約３００〜４００℃及び再生触媒の場合約２００℃の平均反応器温度で行なった。新しい触媒Ａの場合、初期のジエチルベンゼン転化率は約２４％であるが、これは数時間後に急速に低下した。次いで触媒を再生し、約２００℃という厳しくない温度条件下で実験を行なった。初期のジビニルベンゼン転化率は約６０％と高かったが、この場合にも約２４時間後にこれが数％まで低下した。
　新しい触媒Ｂを用いた場合、初期のジエチルベンゼン転化率は約５０％以上であったが、約５時間後に約２０％まで低下し、次いで更に数％まで低下した。再生した触媒Ｂは、約２００℃の低温で反応させた時、約５８％の初期のジビニルベンゼン転化率を示したが、実験を終了した２９時間後には約２７％まで低下した。
　更に触媒Ｂとして表示したゼオライトＹを用いて更なる実験研究を行なった。この場合の供給物は比較的純粋なジエチルベンゼンと凡そ等部のベンゼンとの混合物であった。第１〜４図の実験研究に用いた原料と異なって、純粋なジエチルベンゼン原料は、クラツキング又は他の転化反応例えば脱エチル化に対して敏感な、キシレンを生成する物質を非常に少量しか含有せず、またキシレンも含まなかった。この実験の原料の構成分を第ＩＩ表に示す。
　この試験実験において、入口及び出口圧をそれぞれ３１０及び３０５ｐｓｉｇに維持した。反応器の平均温度を約１９８℃の初期値から約２９８℃の最終値まで凡そ直線的に経時的に上昇させた。空間速度を一般に約５．８〜６．０時−１（ＬＨＳＶ）の範囲内に保った。但し速度が更に高い速度に回復するまでに約５．１へ低下する場合には試験の間速度を約２／３にした。
　この試験の結果を第５及び６図に示す。第５ａ図において曲線３８は横軸の触媒令Ａ（時）に対する温度Ｔのグラフである。第５ｂ図において、曲線４０及び４１はそれぞれエチルベンゼンの選択率とエチルベンゼンの転化率の％のグラフである。曲線２２は生成したエチルベンゼンの量に基づいてｐｐｍで表わした全キシレン生成Ｘのグラフである。第６図はエチルベンゼンの転化率と温度との関係を示す。曲線４３は縦軸のエチルベンゼン転化率Ｃと横軸の温度Ｔとのグラフである。
　第５図のデータが示すように、キシレンの生成は試験実験中低いままであった。キシレンは温度を約２６０℃に上昇させるまで生成しなかった（これは一般に過去に報告されているように空間速度の約５．１時−１への低下に相当した）。転化率％は温度を２８０℃以上に上昇させるまで良好なままであった。第６図に示すように、エチルベンゼン転化率は約２００〜２９０℃の温度範囲にわたって約５０％のままであるように見え、最適な範囲は約２１０〜２８０℃であった。
　更に図面を参照すると、第７〜１０図は本発明の異なる具体例を説明する系統的フロー図である。本発明がエチレンのベンゼンとの反応によるエチルベンゼンの製造に適用されること及びアルキル化反応がゼオライトベータ、ゼオライトＹ又はゼオライトオメガをアルキル化触媒として用いることによる流動床液相アルキル化反応器中で行なわれることは議論の目的のために設定したものである。しかしながら前述したように且つ以下に更に詳細に議論するように、アルキル化工程はシリカライト又はＺＳＭ−５のような触媒を用いて気相反応として行なってもよい。
　先ず第７図を参照して、それぞれ導管５１及び５２を通して供給されるエチレン及びベンゼンを含む供給物流５０を、最初に含水量を約１００ｐｐｍ又はそれ以下の量まで減少させる脱水器５４に、次いでアルキル化反応域５６に供給する。複数の直列の、エチレンを注入する中間段と冷却する中間段を有する断熱式反応器を含んでなるアルキル化反応器は普通約２２０℃の平均温度で及びベンゼンを液相に保ち且つエチレン約２モル％をベンゼン中に溶解させるのに十分な圧力、即ち約６００ｐｓｉｇ又はそれ以上で運転される。断熱式反応器を用いる別法としては、反応器の入口から出口まで実質的に一定の温度に保つ（殆んど又は全然温度の変動がない）ために使用される適当な冷却手段を含む一種又はそれ以上の等温反応器が使用できる。アルキル化反応器からの流出流は予備分留塔５８に送られる。これは、導管５９を通してアルキル化反応器の入口に供給されるベンゼンを含む軽質
塔
　予備分留
塔
留塔
　第７図に示した方法において、アルキル化反応はアルキル化反応器への供給物の脱水を伴なう液相で行なわれる。前述したように、本発明は気相アルキル化と続く液相トランスアルキル化を用いて行なうことができ、そのような反応においては用いる触媒に依存して、アルキル化反応器への供給物中にかなりの量の水が含まれていてもよい。この場合、トランスアルキル化反応器への供給物の脱水を別に行なうことが必要であることがある。そのような脱水はトランスアルキル化の上流のいずれかの地点で行なうことができ、そして必要ならば脱水は導管７３を通して供給される新しいベンゼンに関して並びにアルキル化反応中に生成するポリエチルベンゼン成分に関して達成すべきである。
　第８図はトランスアルキル化反応器流出物を、分離系に循環する前に更なる処理に供する第７図に開示した方法の改変を開示する。第８図の具体例はトランスアルキル化反応器において比較的高い転化率が達成される場合に特に有用である。第８図の具体例において、アルキル化反応器と分離系は第７図のそれに同等であり、同一の要素は同一の参照番号によって指示される。しかしながら、トランスアルキル化反応器からの流出物は第２分離域７７に供給される。これは蒸留塔の形をしていてよく、導管７８を通して取り出される塔底パージ流及び導管８０を通して取り出され且つベンゼン塔に供給される循環流を与えるように運転される。
　重質炭化水素を含むパージ流は系から取り出されて、高分子量炭化水素が再循環されない部分的に単流の系を与える。
　第９図は、エチルベンゼン塔から回収されたポリエチルベンゼン留分を直接トランスアルキル化反応器に通過させる本発明の他の具体例を例示する。第９図において、第７及び８図に示したものと同一の系の要素は同様の参照番号で示されている。第９図に示されるように、エチルベンゼン塔６５からの流出物を導管８２を通して供給されるベンゼンと混合し、トランスアルキル化反応器８４に供給する。ここに、全ポリエチルベンゼン留分がトランスアルキル化に供される。反応器８４に用いられる条件は上述と同一であってよく、ベンゼンとポリエチルベンゼンの比は約１：１〜４：１である。
　第９図に示す方法は、エチルベンゼン塔からの全塔底留分をトランスアルキル化反応に供する以外第８図のそれと同様である。トランスアルキル化反応器への導入物のエチルベンゼン含量を高々５％、好ましくは２％又はそれ以下に限定することは、トランスアルキル化反応を促進する条件を確立することにおいて特に重要である。トランスアルキル化反応器からの流出物は、導管８５を通して、主にベンゼン及びエチルベンゼンからなる塔頂留分及び主に排出導管８８を通して循環系から除去されるＣ９及びＣ１０炭化水素例えばエチルトルエン、クメン、ブチルベンゼンなどからなる塔底留分を与えるように運転される蒸留塔の形をしていてよい後段トランスアルキル化分離域８６に供給される。塔頂留分は導管８９を通して上述と同様にベンゼン塔に循環される。
　第１０図の具体例は、トランスアルキル化反応器流出物を分け、一部を導管９２を通してベンゼン塔６１に直接供給し、そして残りを上述した如き運転される分離域８６に供給する以外第９図と同様である。第１０図の配列は系内のＣ９及びＣ１０炭化水素の濃度を低く保つための手段を与え且つ塔８６を運転するエネルギー費を減ずる。典型的にはトランスアルキル化反応器流出物の約６０％又はそれ以上をベンゼン塔６１に直接循環し、残りを分離域８６に送入する。
　以上本発明の特別な具体例を記述してきたが、その改変は同業者の想起しうることが理解されるであろうし、すべてのそのような改変は特許請求の範囲内に入ることが意図される。
　本発明の特徴及び態様は以下の通りである：
　１．ａ）芳香族物質（ａｒｏｍａｔｉｃ　ｓｕｂｓｔｒａｔｅ）を含有する原料を、モレキユラーシーブ芳香族アルキル化触媒を含む反応域に供給し；
　ｂ）Ｃ２〜Ｃ４アルキル化剤を該反応域に供給し；
　ｃ）該反応域を、該芳香族物質を液相に維持する温度及び圧力下に運転し、そして該芳香族物質を該触媒の存在下において該アルキル化剤でアルキル化して、モノアルキル化及びポリアルキル化芳香族生成物の混合物を含んでなるアルキル化生成物を生成せしめ、
　ｄ）該アルキル化生成物を該反応域に回収し、そして該反応域からの該生成物を該芳香族物質の分離のための分離域に供給し；
　ｅ）該分離域を、該芳香族物質を含んでなる低沸点留分とモノアルキル化芳香族‐ポリアルキル化芳香族の混合物を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
　ｆ）該分離域からの該高沸点留分を第２の分離域に供給し；
　ｇ）該第２の分離域を、モノアルキル化芳香族生成物を含んでなる第２の低沸点留分及びより重いポリアルキル化芳香族生成物を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
　ｈ）該ポリアルキル化生成物中の実質的にすべてのジアルキル化及びトリアルキル化芳香族を含む該ポリアルキル化芳香族生成物の少くとも一部分を、モレキユラーシーブのトランスアルキル化触媒を含むトランスアルキル化反応域に供給し；
　ｉ）該芳香族物質を該トランスアルキル化域に供給し；
　ｊ）該トランスアルキル化反応域を、該芳香族物質を液相に維持し且つ該ポリアルキル化芳香族留分を不均化（ｄｉｓｐｒｏｐｏｒｔｉｏ　ｎａｔｉｏｎ）させてポリアルキル化芳香族含量が低下しそしてモノアルキル化芳香族含量が増加した不均化生成物に到達するのに有効である温度及び圧力条件下に運転し；そして
　ｋ）該不均化生成物の少くとも一部分を該第一の詳述した分離域に供給する、
ことを含んでなるアルキル化‐トランスアルキル化法。
　２．該芳香族物質がベンゼンを含んでなり、該アルキル化剤がエチル化又はプロピル化剤であり、ここに該不均化生成物のポリアルキル化芳香族含量がジアルキル及びトリアルキルベンゼンを含む上記１の方法。
　３．上記１の工程ｋ）に先立って、該トランスアルキル化域からの流出物を第三の分離域に供給し、そして該第三の分離域を、ベンゼン‐モノアルキルベンゼン成分を含んでなる低沸点留分及びポリアルキルベンゼン成分を含んでなる高沸点留分を与えるように運転し、そして該ベンゼン‐モノアルキルベンゼン成分を、上記１の工程ｋ）に従い該第一の詳述した分離域に供給する、ことを更に含んでなる上記２の方法。
　４．該アルキル化剤がオレフインである上記３の方法。
　５．該アルキル化剤がエチレンである上記４の方法。
　６．ａ）ベンゼン原料を、モレキユラーシーブ芳香族アルキル化触媒を含むアルキル化反応域中へ供給し；
　ｂ）Ｃ２〜Ｃ４アルキル化剤を該反応域に供給し；
　ｃ）該反応域を、該ベンゼンを該触媒の存在下に該アルキル化剤でアルキル化して、モノアルキル及びポリアルキルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を得る温度及び圧力条件下に運転し；
　ｄ）該反応域からの該アルキル化生成物を回収し、そして該反応域からの該生成物をベンゼン分離域に供給し；
　ｅ）該分離域を、ベンゼンを含んでなる低沸点留分及びモノアルキル‐ポリアルキルベンゼン混合物を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
　ｆ）該分離域からの該高沸点留分を第二の分離域に供給し；
　ｇ）該第二の分離域を、モノアルキルベンゼン生成物を含んでなる第二の低沸点留分及びより重いポリアルキルベンゼン留分を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
　ｈ）該ポリアルキルベンゼン留分の少くとも一部を、モレキユラーシーブトランスアルキル化触媒を含むトランスアルキル化反応域に供給し；
　ｉ）ベンゼンを該トランスアルキル化域に供給し；
　ｊ）該トランスアルキル化反応域を、該アルキル化反応域の平均温度より少くとも５０℃低い平均温度で及び該ベンゼンを液相に維持し且つ該ポリアルキルベンゼン留分を不均化させてポリアルキルベンゼン含量が低下しそしてモノアルキルベンゼン含量の増加した不均化生成物に到達されるのに有効である温度及び圧力条件に運転し；そして
　ｋ）該不均化生成物の少くとも一部分を該第一の詳述した分離域に供給する、
ことを含んでなるアルキル化‐トランスアルキル化法。
　７．該アルキル化剤がエチル化剤又はプロピル化剤である上記６の方法。
　９．該アルキル化剤がオレフインである上記８の方法。
　１０．該アルキル化剤がエチレンである上記９の方法。
　１１．該アルキル化反応域を、該ベンゼンの気相エチル化を起こさせる温度及び圧力下に運転し、そして該トランスアルキル化反応域を、該アルキル化反応域の平均温度よりも少くとも１００℃低い平均温度で運転する上記１０の方法。
　１２．ａ）ベンゼン原料を、ゼオライトベータ、ゼオライトオメガ及びゼオライトＹからなる群から選択されるモレキユラーシーブを含んでなる芳香族アルキル化触媒を含む反応域に供給し；
　ｂ）Ｃ２〜Ｃ４アルキル化剤を該反応域に供給し；
　ｃ）該反応域を、該ベンゼンを液相に維持する温度及び圧力下に運転し、そして該ベンゼンを該触媒の存在下において該アルキル化剤でアルキル化して、モノアルキル化及びポリアルキルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を生成せしめ、
　ｄ）該反応域からの該アルキル化生成物を回収し、そして該反応域からの該生成物をベンゼン分離域に供給し；
　ｅ）該分離域を、ベンゼンを含んでなる低沸点留分及びモノアルキルベンゼン‐ポリアルキルベンゼン混合物を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
　ｆ）該分離域からの該高沸点留分を第二の分離域に供給し；
　ｇ）該第二の分離域を、モノアルキルベンゼン生成物を含んでなる第二の低沸点留分及びより重いポリアルキルベンゼン留分を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
　ｈ）ジアルキルベンゼン含量の実質的にすべて及びトリアルキルベンゼン含量の主部分を含む該ポリアルキルベンゼンの留分の少くとも一部分を、ゼオライトＹ及びゼオライトオメガからなる群から選択されるモレキユラーシーブを含んでなるトランスアルキル化触媒を含むトランスアルキル化反応域に供給し；
　ｉ）ベンゼンを該トランスアルキル化域に供給し；
　ｊ）該トランスアルキル化反応域を、該ベンゼン及び該アルキルベンゼン及びトリアルキルベンゼンが該トランスアルキル化触媒を浸す（ｆｌｏｏｄ）液相に維持し、且つ該ポリアルキルベンゼン留分を不均化させてポリアルキルベンゼン含量が低下しそしてモノアルキルベンゼン含量の増加した不均化生成物に到達されるのに有効である温度及び圧力条件下に運転し；そして
　ｋ）該不均化生成物の少くとも一部分を該第一の詳述した分離域に供給する、
ことを含んでなるアルキル化‐トランスアルキル化法。
　１３．該アルキル化触媒がゼオライトベータである上記１２の方法。
　１４．該アルキル化剤がエチル化剤又はプロピル化剤である上記１３の方法。
　１５．該アルキル化剤がエチレンである上記１４の方法。
　１６．該トランスアルキル化触媒がゼオライトオメガである上記１５の方法。
　１７．ａ）ベンゼン原料を、ゼオライトベータを含んでなる芳香族アルキル化触媒を含む一次反応域に供給し；
　ｂ）Ｃ２〜Ｃ４アルキル化剤を該反応域に供給し；
　ｃ）該一次反応域を、該芳香族物質を液相に維持する温度及び圧力下に運転し、そして該ベンゼンを該触媒の存在下において該アルキル化剤でアルキル化して、モノアルキル化及びポリアルキルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を生成せしめ、
　ｄ）ベンゼン及び該アルキル化生成物を含む流出液を該一次反応域から回収し、そして該アルキル化生成物を、ベンゼン成分、モノアルキルベンゼン成分及びポリアルキルベンゼン成分を別々に得るべく運転される分離系に供給し；
　ｅ）該ポリアルキルベンゼン成分を含んでなる高沸点留分を該分離系から回収し；
　ｆ）該高沸点留分を、ゼオライトＹ及びゼオライトオメガからなる群から選択されるトランスアルキル化触媒を含むトランスアルキル化反応域に供給し；
　ｇ）ベンゼンを該トランスアルキル化域に供給し；
　ｈ）該トランスアルキル化反応域を、該ポリアルキルベンゼン成分を該トランスアルキル化触媒の存在下に液相不均化して、ポリアルキルベンゼン含量が低下しそしてモノアルキルベンゼン含量の増加した不均化生成物に到達されるのに有効である温度及び圧力条件に運転し；そして
　ｉ）該不均化生成物の少くとも一部分を該第一の詳述した分離域に供給する、
ことを含んでなるアルキル化‐トランスアルキル化法。
　１８．該アルキル化剤がエチル化剤又はプロピル化剤である上記１７の方法。
　１９．該アルキル化剤がエチレンであり、上記１７の工程ｄ）の高沸点留分がジエチルベンゼン及びトリエチルベンゼンの混合物を含んでなる上記１８の方法。
　２０．工程ｆ）に先立って、該沸点留分を処理して、ポリエチルベンゼン留分を、トリエチルベンゼンより高沸点の残渣留分から分離し、そして該ポリエチルベンゼン留分を上記１７の工程ｆ）に従う該トランスアルキル化反応域に供給する、ことを更に含んでなる上記１７の方法。
　２１．ａ）ベンゼン原料及びエチル化剤を、芳香族アルキル化触媒を含む一次反応域に供給し；
　ｂ）該一次反応域を、該ベンゼン原料をエチル化してエチルベンゼン及びポリエチルベンゼンの混合物を含んでなるアルキル化生成物を得る温度及び圧力条件下に運転し、
　ｃ）該アルキル化生成物を該反応域から回収し且つ該生成物をベンゼン分離域に供給し；
　ｄ）該ベンゼン分離域を、ベンゼンを含んでなる低沸点留分及びエチルベンゼン‐ポリエチルベンゼン混合物を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
　ｅ）該ベンゼン分離域からの該高沸点留分をエチルベンゼン分離域に供給し；
　ｆ）該エチルベンゼン分離域を、エチルベンゼンを含んでなる第二の低沸点留分及び重質のポリエチルベンゼン留分を含んでなる第二の高沸点留分を得るべく運転し；
　ｇ）該エチルベンゼン塔からの該エチルベンゼン留分を、トランスアルキル化触媒を含有するトランスアルキル化反応域に供給し；
　ｈ）ベンゼンを該トランスアルキル化反応域に供給し；
　ｉ）該トランスアルキル化反応域を、該ポリエチルベンゼン留分を不均化して、ポリエチルベンゼン含量の減少し、そしてエチルベンゼン含量の増加した不均化生成物に到達せしめる温度及び圧力条件下に運転し；
　ｊ）該不均化生成物の少くとも一部分を、後段のトランスアルキル化分離域に供給し；
　ｋ）該ポリエチルベンゼン域を、ベンゼンとエチルベンゼンの混合物を含んでなる第三の低沸点留分及びＣ９＋炭化水素の第三の高沸点留分を得るべく運転し；そして
　ｌ）ベンゼン及びエチルベンゼンの該第三の低沸点留分を該第一の詳述したベンゼン分離域に循環する、
ことを含んでなるエチルベンゼンの製造法。
　２２．該不均化生成物を分け、該生成物の一部を工程ｊ）による該ポリエチルベンゼン分離域に供給し、そして該生成物の他の部分を該ベンゼン分離域に供給する上記２１の方法。
　２３．該トランスアルキル化触媒がゼオライトＹ及びゼオライトオメガからなる群から選択されるモレキユラーシーブを含んでなる上記２１の方法。
　２４．該一次反応域を、該ベンゼン原料の気相アルキル化を行なう温度及び圧力条件下に運転する上記２３の方法。
　２５．該一次反応域中の該芳香族アルキル化触媒がゼオライトベータ及びゼオライトオメガからなる群から選択されるモレキユラーシーブを含んでなり、そして該一次反応域を、該ベンゼン原料を液相に維持する圧力条件下に運転する上記２３の方法。
　２６．ａ）ベンゼン原料及びエチル化剤を、ゼオライトベータ及びゼオライトオメガからなる群から選択される芳香族アルキル化触媒を含有する一次反応域中に供給し；
　ｂ）該反応を、該ベンゼン原料を液相に維持して該ベンゼン原料のエチル化を行ない、エチルベンゼンポリエチルベンゼン混合物を含んでなるアルキル化生成物を得るための温度及び圧力下に運転し；
　ｃ）該生成物を該反応域から回収し且つ該生成物をベンゼン分離域に供給し；
　ｄ）該ベンゼン分離域を、ベンゼンを含んでなる低沸点留分及びエチルベンゼン‐ポリエチルベンゼン混合物を含んでなる高沸点留分を得るべく運転し；
　ｅ）該ベンゼン分離域からの該高沸点留分をエチルベンゼン分離域に供給し；
　ｆ）該エチルベンゼン分離域を、エチルベンゼンを含んでなる第二の低沸点留分及び５重量％以下のエチルベンゼンを含む重いポリエチルベンゼン留分を含んでなる第二の高沸点留分を得るべく運転し；
　ｇ）該エチルベンゼン塔からの該エチルベンゼン留分を、トランスアルキル化触媒を含有するトランスアルキル化反応域に供給し；
　ｈ）ベンゼンを該トランスアルキル化反応域に供給し；
　ｉ）該トランスアルキル化反応域を、該ポリエチルベンゼン留分を不均化して、ポリエチルベンゼン含量の減少し、そしてエチルベンゼン含量の増加した不均化生成物に到達せしめる温度及び圧力条件下に運転し；
　ｊ）該不均化生成物の少くとも一部分を、該第一に述べた分離域に供給する；
ことを含んでなるエチルベンゼンの製造法。
　２７．該不均化生成物を分離域に供給し、該域を、ベンゼン及びエチルベンゼンを含んでなる低沸点留分と高沸点ポリエチルベンゼン留分とを与えるように運転し、そして該低沸点留分を工程ｉ）による該ベンゼン分離域に供給することを更に含んでなる上記２６の方法。
　２８．該トランスアルキル化触媒がゼオライトＹ及びゼオライトオメガからなる群から選択されるモレキユラーシーブを含んでなる上記２６の方法。
　２９．該トランスアルキル化域を、該一次反応域におけるベンゼンに基づく空間速度（ＬＨＳＶ）より低い、ベンゼン及びアルキルベンゼンに基づく空間速度（ＬＨＳＶ）で運転する上記２８の方法。
　３０．該トランスアルキル化域における該空間速度が１〜１０のＬＨＳＶの範囲内にある上記２９の方法。
　３１．該トランスアルキル化域の空間速度が該一次アルキル化域の空間速度の１／２より低い上記２９の方法。
　３２．該トランスアルキル化域を、５０〜３００℃の範囲内の温度で運転する上記２８の方法。
【図面の簡単な説明】
　第１ａ〜１ｃ及び２ａ〜２ｃ図は２つの異なるゼオライトＹ触媒を用いて行われたトランスアルキル化実験の結果を例示するグラフであり；
　第３ａ〜３ｃ図はジエチルベンゼンのトランスアルキル化においてゼオライトオメガを用いて行なわれた実験研究の結果を示すグラフであり；
　第４ａ〜４ｃ図は希土類ゼオライトを用いて行わなれた実験研究を示す一連のグラフである。
　第５ａ、５ｂ及び６図はゼオライトＹ触媒を用いる別の実験研究を示すグラフであり；
　第７図はポリエチレンベンゼン留分がトランスアルキル化前に残留物抽出工程に供される本発明の一つの具体例を例示する簡略系統フロー図であり；
　第８図はトランスアルキル化反応器からの反応物が循環前に分離工程に供される第７図の方法の改変を概略的に例示する；
　第９図はエチルベンゼン塔からの塔低留分がトランスアルキル化反応器に直接供給され、トランスアルキル化反応器の流出物が下流分離域に供される本発明の他の具体例の簡略系統図を例示し、そして
　第１０図は第９図の具体例の改変を示す系統フロー図である。