【事件の表示】
　特許第３２０７９２９号「半導体素子被覆剤および半導体装置」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２０７９２９号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　本件特許第３２０７９２９号の発明についての出願は、平成４年７月１６日に特許出願され、平成１３年７月６日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、信越化学工業株式会社より特許異議の申立てがなされ、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１５年５月１２日に訂正請求がなされたものである。
　
II．訂正の適否について
１．訂正の内容
（１）訂正事項ａ
　請求項１、２中の「０〜１０重量部」を、「０．５〜３．０重量部」に訂正する。
（２）訂正事項ｂ
　明細書段落【０００８】中の「０〜１０重量部」２箇所を、「０．５〜３．０重量部」に訂正する。
（３）訂正事項ｃ
　明細書段落【００２０】中の「低分子シロキサンとしては、例えば、・・・（中略）・・・で示される直鎖状の低分子シロキサン」を、「低分子シロキサンとしては、例えば、環状の低分子シロキサン、または直鎖状の低分子シロキサン」に訂正する。
　
２．訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）上記訂正事項ａは、請求項１、２において（ｃ）成分である有機ケイ素化合物の配合量を「０〜１０重量部」から「０．５〜３．０重量部」に減縮するものであって、この点は、明細書段落【００１４】の記載によって裏付けられている。
　したがって、訂正事項ａは、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当する。又該訂正は、願書に添付した明細書に記載された事項の範囲内のものであり、また実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（２）上記訂正事項ｂは、特許請求の範囲の訂正に基づき訂正後の請求項と整合するよう、発明の詳細な説明を訂正するものであって、明りょうでない記載の釈明に該当し、また、上記訂正事項ｃは、「２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサン」についての不明瞭な記載を正す訂正であって、明りょうでない記載の釈明に該当する。又該訂正は、願書に添付した明細書に記載された事項の範囲内のものであり、また実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書き、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
III．特許異議申立てについて
１．特許異議申立ての概要
　特許異議申立人は、証拠として下記甲第１〜17号証を提出し、訂正前の請求項１〜３に係る発明は、甲第17号証に記載された発明と同一であるか、又は甲第１〜16号証の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、該請求項１〜３に係る発明の特許は、特許法第２９条の２、又は同第２９条第２項の規定に違反してされたものであって、更に、特許明細書には記載不備があり、特許法第３６条第４項又は第５項に規定する要件を満たしていない出願に対してされたものであるから、これを取り消すべき旨主張している。
　　　　　　　　　　　　　　　記
甲第１号証：特開昭62−199661号公報（以下、「刊行物１」という）
甲第２号証：特開昭62−240361号公報（以下、「刊行物２」という）
甲第３号証：特開平２−225566号公報（以下、「刊行物３」という）
甲第４号証：特公昭54−3774号公報（以下、「刊行物４」という）
甲第５号証：特開昭63−235367号公報（以下、「刊行物５」という）
甲第６号証：特公昭63−14499号公報（以下、「刊行物６」という）
甲第７号証：特開平３−166262号公報（以下、「刊行物７」という）
甲第８号証：特開昭61−157569号公報（以下、「刊行物８」という）
甲第９号証：特開昭52−24258号公報（以下、「刊行物９」という）
甲第10号証：特開昭62−240360号公報（以下、「刊行物10」という）   
甲第11号証：特開昭63−293925号公報（以下、「刊行物11」という）
甲第12号証：特開昭62−162319号公報（以下、「刊行物12」という）
甲第13号証：特開昭63−270762号公報（以下、「刊行物13」という）
甲第14号証：特開昭61−103931号公報（以下、「刊行物14」という）   
甲第15号証：特開昭63−44681号公報（以下、「刊行物15」という）
甲第16号証：ＪＡＣＳ、Vol．68（1946）第691〜696頁、Donald.．F．Wilcock　et．al（以下、「刊行物16」という）
甲第17号証：特願平３−104702号の願書に最初に添付した明細書（特開平４−311764号公報参照）（以下、「先願明細書」という）
   
２．本件発明
　特許第３２０７９２９号の請求項１〜３に係る発明（以下、「本件発明１」〜「本件発明３」という）は、上記のとおり訂正が認められたから、平成１５年５月１２日付の訂正明細書の特許請求の範囲に記載された以下のとおりのものである。
「【請求項１】（Ａ）２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン　　　１００重量部、
（Ｂ）一分子中に少なくとも２個のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン｛（Ｂ）成分は、（Ａ）成分中のアルケニル基１個に対して、（Ｂ）成分中のケイ素原子結合水素原子が０．５〜３個となる量である。｝、
（Ｃ）アルケニル基，メタクリロキシアルキル基およびケイ素原子結合水素原子からなる群から選択される基とケイ素原子結合アルコキシ基とを有する有機ケイ素化合物　　　　　　　　　　　　　　　０．５〜３．０重量部、（Ｄ）充填剤　　　　　　　　　　　　　　　　　０〜４００重量部および（Ｅ）触媒量の白金系化合物
からなる半導体素子被覆剤であって、該被覆剤の硬化物の２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であることを特徴とする半導体素子被覆剤。
【請求項２】半導体素子の表面をシリコーン硬化膜で被覆してなる半導体装置において、該シリコーン硬化膜の２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ該シリコーン硬化膜が、
（Ａ）２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン　　　　　　　　　　１００重量部、
（Ｂ）一分子中に少なくとも２個のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン｛（Ｂ）成分は、（Ａ）成分中のアルケニル基１個に対して、（Ｂ）成分中のケイ素原子結合水素原子が０．５〜３個となる量である。｝、
（Ｃ）アルケニル基，メタクリロキシアルキル基およびケイ素原子結合水素原子からなる群から選択される基とケイ素原子結合アルコキシ基とを有する有機ケイ素化合物　　　　　　　　　　　　　　０．５〜３．０重量部、
（Ｄ）充填剤　　　　　　　　　　　　　　　　０〜４００重量部および　（Ｅ）触媒量の白金系化合物
からなる半導体素子被覆剤を硬化させてなることを特徴とする半導体装置。
【請求項３】半導体装置が、樹脂封止型、テープキャリア型、フリップチップ型、チップオンボード型およびチップオンガラス型からなる群から選択される形式の半導体装置である、請求項２記載の半導体装置。」
　　
３．各刊行物等の記載事項
（１）刊行物１
（１ａ）特許請求の範囲１、９、及び５頁左下欄下から２行〜右下欄２行の記載によれば、本件各発明の（Ａ）一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｂ）〜（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有する半導体インナーコート用樹脂組成物が記載され、
（１ｂ）産業上の利用分野欄には、「本発明は半導体チップの表面を保護するためのいわゆるインナーコート用樹脂組成物に関する。」（２頁左下欄１３〜１５行）、
（１ｃ）（Ａ）成分のビニル基含有ポリシロキサンを調製する際、常法により触媒を除去し、減圧下に加熱することにより低分子量のポリシロキサンを除去して精製すること（４頁右下欄１７行〜５頁左上欄１２行）、が記載されている。
　
（２）刊行物２
（２ａ）特許請求の範囲、及び２頁右下欄下から２行〜３頁右下欄下から６行の記載によれば、本件各発明の（Ａ）一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｂ）〜（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有する硬化性オルガノポリシロキサン組成物が記載され、
（２ｂ）発明の効果欄には、「本発明の硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、ケイ素原子結合の不飽和基とアルコキシ基とを有する有機ケイ素化合物とアルミニウム化合物またはジルコニウム化合物が含まれているため、付加反応によって硬化する際硬化途上で接触している各種基材、特に、従来接着が困難であったプラスチック材料へ強固に接着するという特徴がある。そのため、金属、ガラス、セラミックス、・・・プラスチック、ゴム、皮革等の接着剤、封止剤、被覆剤、含浸剤などとして極めて有用であるばかりでなく、トランジスター、ＩＣ、ダイオード、サーミス夕ー、変圧器のコイル、抵抗器等の各種電気・電子部材の封止剤、注形剤、被覆剤、接着剤などとして極めて有用である。」（５頁右下欄５〜２０行）、が記載されている。
　
（３）刊行物３
（３ａ）特許請求の範囲１、及び２頁右下欄下から５行〜５頁右上欄２〜１５行の記載によれば、本件各発明の（Ａ）一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｂ）〜（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有するシリコーンゴム組成物及びその硬化物が記載され、
（３ｂ）産業上の利用分野欄には、「本発明は、優れた自己接着性を有し、電子・電気部品等の保護コート剤、接着剤などとして好適に使用し得るシリコーンゴム組成物及びその硬化物に関する。」（１頁右下欄１１〜１５行）、
（３ｃ）従来の技術及び発明が解決しようとする課題欄には、「従来、ビニルポリシロキサンとハイドロジェンポリシロキサンとを白金触媒の存在下でハイドロサイレーションにより加熱硬化するタイプのシリコーンゴム組成物が知られており、かかるシリコーンゴム組成物は、その自己接着性を利用して電子・電気部品の保護コート剤、電子・電気部品と基板とを接着する接着剤などとして用いられている。」（１頁右下欄１６〜２頁左上欄４行）、
（３ｄ）発明の効果欄には、「本発明のシリコーンゴム組成物は、低温で比較的短時間に硬化させても各種基材と良好に接着し得、その硬化物を形成した部品に腐食や絶縁不良が生じることがほとんどないので、電子・電気部品等の保護コート剤、接着剤などとして幅広く利用することができる。更に、本発明組成物は、耐熱性の低い部品にも利用することができ、また、新用途への応用も可能である・・・」（５頁右下欄１〜１０行）、が記載されている。
　
（４）刊行物４
（４ａ）特許請求の範囲１、及び１２欄２０〜３０行の記載によれば、本件各発明の（Ａ）一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｂ）、（Ｄ）、（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有するオルガノポリシロキサン組成物が記載され、
（４ｂ）該オルガノポリシロキサン組成物は、「繊細な構造を有し化学的な不純さのみでなく、物質的な歪をも嫌うトランジスターあるいはダイオードなどの電子回路素子のジャンクションコーティングあるいはバッファーコーティングに使用した場合には結線の断線や動作不良を起こすという不利があった。」（２欄３２〜３７行）という課題を解決したものであること、が記載されている。
　
（５）刊行物５
（５ａ）特許請求の範囲１、及び４頁右上欄５〜１０行の記載によれば、本件各発明の（Ａ）一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｂ）、（Ｄ）、（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有するオルガノポリシロキサン組成物が記載され、
（５ｂ）従来の技術欄には、「電気、電子部品のポッティング、エンキャプシュレーション用として、特にはパワートランジスタ−、ＩＣ、コンデンサーなどの制御回路素子を熱的および機械的酷使から保護するためにシリコーンゲル組成物が広く使用されているが、最近における宇宙産業などの発達から超低温においても特性変化のない安定した電子回路保護のためのポッティング材の提供が要望されている。」（２頁左上欄４〜１２行）、が記載されている。
　
（６）刊行物６
（６ａ）５欄２〜３０行、２０欄１４行〜１１欄２行の記載によれば、本件各発明の（Ａ）一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｂ）、（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有する加熱接着性のシリコーン硬化体が記載され、
（６ｂ）「本発明は、半導体装置、特には、少なくとも半導体装置の主要部表面を加熱接着性のシリコーン硬化体で被覆し、該表面に加熱接着してなる半導体装置に関するものである。
　半導体装置においては、通常半導体チップ表面、特にＰＮジャンクション、ボンディングパッド部分、微細なアルミ線もしくは金線等を湿気や不純物による特性劣化防止および腐食防止のため、さらには熱的、機械的ストレスからの応力緩和メモリー素子のα線遮蔽を目的として高純度の被覆材が施されている。そして、表面を被覆された半導体チップ、ボンディングワイヤおよび外部接続用リード線等を固定、包囲被覆する目的で合成樹脂による封止成形あるいは金属容器、セラミック容器等による気密封止が施されている。
　半導体チップ表面を保護する目的の材料は、一般にジャンクションコーティングレジンやアンダコーティング材と称されている、・・・」（２欄３〜２２行）、が記載されている。
　
（７）刊行物７
（７ａ）特許請求の範囲１、及び３頁左上欄下から２〜右下欄１６行の記載によれば、本件各発明の（Ａ）一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｂ）、（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有する半導体装置保護コート用組成物が記載され、
（７ｂ）従来の技術欄には、「半導体素子の信頼性を向上させるために半導体素子を保護コートすることが行なわれている。この場合、保護コート剤として高純度のシリコーン樹脂が広く用いられ、・・・特に密着性に優れ、外部応力に対して大きな緩衝効果があるゲル系のものが半導体素子のポッティング用、プラスチックパッケージモールドのアンダーコート用として安定した信頼性を得るために用いられている。」（１頁右下欄６〜１６行）、が記載されている。
　
（８）刊行物８
（８ａ）特許請求の範囲、及び２頁左下欄２〜３頁左下欄５行の記載によれば、本件各発明の（Ａ）一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｃ）〜（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有する熱伝導性接着組成物が記載され、
（８ｂ）「付加反応型のオルガノポリシロキサン組成物に熱伝導性付与剤と接着性付与剤を配合した組成物でプリント基板を処理するとすぐれた弾力性と共に熱伝導性でかつ接着性を有する塗膜が形成されるのでプリント基板が薄い場合でも容易に電子部品を接着固定することができるし、・・・シート類の破損するということがなく、それ自体が放熱性であるので電子部品が発熱性のものであっても効率よく放熱させることができる・・・」（２頁右上欄８〜１８行）、が記載されている。
　
（９）刊行物９
（９ａ）特許請求の範囲、及び２頁右上欄下から２行〜４頁左下欄９行の記載によれば、本件各発明の（Ａ）一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｂ）〜（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有する硬化性オルガノポリシロキサン組成物が記載され、
（９ｂ）「本発明の組成物はゲル状、エラストマー状、固体状のいずれを呈しようとも硬化途上に接触していた材料に対し強力に接着するという特徴を有している。すなわち、金属、ガラス、セラミック、・・・プラスチックおよびゴム等に接着する。従来しられている硬化性オルガノポリシロキサン組成物には見られない顕著な接着性を有している。」（４頁右上欄１４行〜左下欄１行）、「強固でかつ耐久力のある接着性を必要とする接着剤、シーリング剤、被覆剤、包装材、注入剤、含浸剤としてきわめて有用である。」（４頁右下欄１〜４行）、が記載されている。
　
（１０）刊行物１０   
（１０ａ）特許請求の範囲１、及び９頁右上欄４〜１１の記載によれば、本件各発明の（Ａ）一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｂ）〜（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有する硬化可能なオルガノポリシロキサン組成物が記載され、
（１０ｂ）産業上の利用分野欄には、「比較的低温で硬化してプライマーを使用しなくても、金属、プラスチックなどの基材に強固に接着する、ハイドロサイレーションによって弾性硬化物を形成する、シーリング材、ポッテイング材、コーテイング材などとして有用とされる硬化可能なオルガノポリシロキサン組成物に関するものである。」（３頁右上欄２〜１０行）、が記載されている。
　
（１１）刊行物１１    
（１１ａ）「半導体ペレットを、合成ゴム系接着剤または天然ゴム系接着剤（ただし、シリコーンゴム系の当該接着剤は除く）により、支持基体に接合して成ることを特徴とする半導体装置。」（特許請求の範囲）
（１１ｂ）従来技術の欄には、「この接合材には、従来からＡｕ−Ｓｉ共晶合金ろう材や樹脂ペーストが広く用いられてきた。そして、この樹脂ペーストとしては、エポキシ系あるいはポリイミド系の・・・ペレット接合時のペレットとタブ間に発生する熱応力などの点で問題があり、この熱応力を低減させる目的で、シリコーン系の接着剤を用いた方式が提案されている・・・」（１頁右下欄６〜１４行）
（１１ｃ）発明が解決しようとする問題点欄には、「シリコーン系の接着剤をペレット接合材として用いた場合、例えばシリコーシゴム系接着剤中に存在する比較的低分子のシリコーン成分（例えば分子量１００〜５００のシロキサン成分）が、加熱硬化時などにおいて揮発し、当該揮発成分が、ペレットの表面およびリードフレームのリードの先端部などに付着して、それら界面を汚染させ、その結果、ワイヤボンディングに際し、ボンディング用ワイヤとペレツトやリードとの間に圧着不良を生じたり、また、封止用樹脂とこれらペレットやリードとの接着性が阻害されて、界面剥離を生じ、耐湿信頼性を劣化させたりすることがある。そこで、本発明はかかる従来技術の有する欠点を解消した接合技術を提供することを目的としたものである。」（１頁右下欄１６行〜２頁左上欄１３行）、が記載されている。
　
（１２）刊行物１２     
（１２ａ）「ケース内に部品本体あるいは各種電子部品を収納するとともに、環状低分子量シロキサンを充分揮発させた低シロキサンのシリコン樹脂を充填してなる電子機器。」（特許請求の範囲）
（１２ｂ）産業上の利用分野欄には、「本発明は、民生用、産業用に使用される各種トランスなどの充填用シリコン樹脂を用いた電子機器に関する。」（１頁左下欄１０〜１３行）、
（１２ｃ）「一般にシリコン樹脂は、ベースレジンＡとＢを重合させ、これを精製し、これに充填剤を混練したものを濾過して製造され、（ＣＨ３）２ＳｉＯで示されるＤが環状に整数個結合されている。
　このＤの数によって環状低分子量シロキサン含有量が第３図に示すガスクロマトグラフィー分析のように異なる。このまゝのものを用いれば従来のように使用中に低分子量シロキサンが揮発し悪影響を及ぼすことになる。
　このようなことから、本発明では、ベースレジンＡ，Ｂを重合し、これを一次精製した後、１００℃以上の高温でかつ減圧下で二次精製を行い、一次精製時に残留した重量比１％程度の環状低分子量シロキサンの７０〜９０％を除去し、これに充填剤を混練し濾過して製造した低シロキサンのシリコン樹脂を用いる。このようにして得たシリコン樹脂の環状低分子量シロキサンのガスクロマトグラフィ分析は第４図に示すようになり、第３図に比べＤ４〜Ｄ７の全体がきわめて少ない環状低分子量シロキサンを含有したものとなっている。」（２頁右上欄１５行〜左下欄１４行）
（１２ｄ）発明の効果欄には、「以上のように本発明の電子機器は、環状低分子量シロキサンを十分揮発させたシリコン樹脂を絶縁物として利用するため、使用時に環状低分子量シロキサンが揮発することが殆んどなくなり、火花などによって分解されて酸化ケイ素が形成されて接点などの接触部に付着して導通不良を発生させるといったことが防止でき、・・・」（２頁右下欄２〜１１行）、が記載されている。
　
（１３）刊行物１３    
（１３ａ）特許請求の範囲の記載によれば、縮合反応硬化型の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物が記載され、
（１３ｂ）「本発明においては（Ａ）成分として使用されるオルガノポリシロキサン中に含まれる低分子オルガノポリシロキサンの量は特に限定されない。ただし、その量があまり多い場合には前記電気・電子機器の電気開閉接点不良障害防止効果が薄れることもあるので、２０℃において０．００１mmHg以上の蒸気圧を有する低分子オルガノポリシロキサンの含有量が２．０重量％以下、好ましくは０．７重量％以下であるオルガノポリシロキサンが好ましく使用される。」（３頁左下欄９行〜右下欄１行）
（１３ｃ）発明の効果欄には、「本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、・・・、硬化途上および硬化後は、電気・電子機器の電気開閉接点の導電不良障害を起すことがないという特徴を有する。したがって、かかる特徴と生かして、電気・電子部品の封止剤、接着剤、防湿用コート剤として好適に使用され得る。」（８頁左下欄）、が記載されている。
　
（１４）刊行物１４   
（１４ａ）「シリコーンゴム成形体を高真空下に加熱し、ついでガス流通下に低真空で加熱して、成形体から低分子シロキサンを除去することを特徴とするシリコーンゴム成形体の製造方法。」（特許請求の範囲）
（１４ｂ）「通常のシリコーンゴムコンパウンドから作られたシリコーンゴム成形体には若干量の低分子シロキサンが残存しており、この４量体から６量体のものは沸点が１７１〜２３７℃と比較的低いものであることからこの成形品を長期間使用していると、この低分子シロキサンがその表面から揮発して系外に出てきて・・・、この成形体の近くに比較的大きな電流の流れる接点あるいは直流モーターのブラシなどがあると、この低分子シロキサンがそこに付着し、これが電流などで燃焼して絶縁性のシリ力となり、結果において接点障害を起こすという不利が生じる。」（１頁右下欄６〜１８行）
（１４ｃ）「シリコーンゴム成形体を例えば２００℃の真空加熱炉で１００mmHg以下の真空度に保ち１０分程経過すると成形体から揮発した低分子シロキサン蒸気で成形体表面は飽和状況となるので、この時点で炉内の真空度を例えば１００mmHgにまで低下させてから・・・これによれば低分子シロキサンの含有量が、減少したシリコーンゴム成形体を容易に得ることができる。」（２頁右下欄１０行〜３頁左上欄２行）
（１４ｄ）実施例には、減圧処理して低分子シロキサン量を、１９００〜１５０ppmに減らしたこと（３頁左下欄１行〜右下欄、第２表）、が記載されている。
　
（１５）刊行物１５
（１５ａ）複写機内のシリコーンゴム製の定着ロールから揮散する低分子シロキサンが反射ミラー部やレンズ部或いは高電圧発生装置部等に付着してその表面を汚し、反射率及びレンズの光透過率が低下したり、また高電圧発生装置でスパーク現象を生じたりするトラブルを防止するため（２頁左下欄１５行〜右下欄１４行）、
「１．２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％より少ないシリコーンゴムよりなることを特徴とする定着ロール。」、
　特許請求の範囲２の記載によれば、本件各発明の（Ａ）、（Ｂ）、（Ｄ）、（Ｅ）成分を本件各発明と重複する配合量で含有する付加型シリコーン組成物の硬化物である特許請求の範囲第１項記載の定着ロール（特許請求の範囲１、２）が記載され、
（１５ｂ）「この場合、これらの低分子シロキサンには線状のものと環状のものがあるが、大部分は環状の（式・・略・・）で表わされるシロキサンであり、ｓ＝３〜２５位までのものが検出されるが、複写時の不都合が発生した際の低分子シロキサンの内容を調べてみると・・・ｓ≧１１では低分子シロキサンの蒸気圧が極めて低くなるために揮散量も少なくなるものと考えられる。」（３頁左上欄１６行〜右上欄８行）
（１５ｃ）「この低分子シロキサンを前記オルガノポリシロキサンより除去する方法としては、オルガノポリシロキサンを薄膜化して、例えば０．５mmHg以下の減圧下において１８０〜３００℃で加熱ストリップするか、又はオルガノポリシロキサンにエタノール、・・・溶剤を加えて低分子シロキサンを抽出除去する方法等が採用できる。」（５頁左上欄１〜８行）、が記載されている。
　
（１６）刊行物１６
　環状シロキサンの蒸気圧の算出式が記載され、算出式から、環状シロキサンの２００℃での蒸気圧を求めると、２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサン（環状シロキサン）は、環状１０量体（Ｄ１０）以下のものであることが記載されている。
　
（１７）先願明細書
（１７ａ）「【請求項１】（Ａ）一分子中に２個のSiH基を有するオルガノポリシロキサンによって鎖長延長され、且つ、分子鎖両端にアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、（Ｂ）一分子中に２個以上のSiH基を有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン、及び、（Ｃ）白金族金属系触媒を含有し、且つ重合度２０以下の低分子シロキサン成分のそれぞれの含有量が１００ppm以下に抑制されている硬化性オルガノポリシロキサン組成物。」（請求項１）
（１７ｂ）「【従来技術】分子鎖両末端にアルケニル基を持つオルガノポリシロキサンと１分子中に２個以上のSiH基を持つオルガノポリシロキサンとをPt系のヒドロシリル化触媒を用いて硬化させる硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、電気・電子部品のポッティング、接着剤、事務機用ロール材、など様々な用途に用いられ既に公知のものである。・・・それにともない硬化性オルガノポリシロキサン組成物に含まれる揮発性低分子シロキサンが原因となる接点障害を防止する必要が生じてきた。」（【０００２】）
　「従って、本発明は、揮発性の低分子シロキサンの含有量が著しく少量に抑制された硬化性オルガノポリシロキサン組成物を提供することを目的とする。」（【０００４】）
（１７ｃ）その他の配合剤として、必要に応じ充填剤を配合してもよいこと、接着性付与剤として、アミノ基、エポキシ基、メルカプト基、などの反応性有機基を有する有機珪素化合物を混合してもよいこと（【００２６】）、
　実施例欄には、硬化性オルガノポリシロキサン組成物を用い硬化ゴムシートを作成し、含有する低分子シロキサンを測定したところ、重合度３〜１０、重合度３〜２０とも０．２重量％以下であること（【００３５】）
（１７ｄ）発明の効果欄には、「本発明によれば、硬化特性等を損なうことなく、硬化性オルガノシロキサン組成物中の低分子シロキサン成分含量を１００ppm以下に抑制することが可能となる。この組成物は、接点障害を生ぜず、電気・電子分野において有効に使用される。」（【００３６】）、が記載されている。
　
４．当審の判断
（１）特許法第２９条の２違反について
　先願明細書には、本件発明１の（Ａ）（Ｂ）（Ｄ）（Ｅ）の成分を有する硬化性オルガノシロキサン組成物であって、該組成物を用い硬化ゴムシートを作成し、含有する低分子シロキサンを測定したところ、０．２重量％以下であることが記載され、上記摘記事項（１ｃ）によれば、接着性付与剤として、アミノ基、エポキシ基、メルカプト基、などの反応性有機基を有する有機珪素化合物を混合してもよいことが記載されている。
　ここで、当該接着性付与剤は、本件発明１の（Ｃ）成分に相当しているが、先願明細書には、その具体例ないしその配合量についての記載はなく、この点で本件発明１と先願明細書記載の発明とは相違している。
　そして、この相違点が、先願明細書での重合度２０以下の低分子シロキサン成分のそれぞれの含有量が１００ppm以下に抑制されている硬化性オルガノポリシロキサン組成物において、自明なこととも認められないから、本件発明１は、先願明細書記載の発明と同一ではない。
　また、本件発明２は、本件発明１の半導体素子被覆剤を用いた半導体装置であって、本件発明３は、本件発明２を引用し、更に構成を限定した半導体装置であるから、上記と同じ理由により先願明細書記載の発明と同一ではない。
　よって、本件発明１〜３は、先願明細書に記載された発明と同一ではない。
　
（２）特許法第２９条第２項違反について
　本件各発明は、基板部材やリードフレーム等の半導体装置部品の表面を低分子シロキサンで汚染することがない半導体素子被覆剤、および該半導体素子被覆剤を使用してなる耐湿性、電気絶縁性等の信頼性に優れた半導体装置を提供することを目的として（明細書【０００１】【０００６】参照）、本件発明１は、（Ａ）〜（Ｅ）からなる半導体素子被覆剤であって、該被覆剤の硬化物の２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下である半導体素子被覆剤であることを特徴とするものである。
　これに対して、刊行物１には、（Ａ）成分を調製する際、減圧下に加熱することにより低分子量のポリシロキサンを除去して精製することは記載されているが、低分子シロキサンをどの程度まで除去すればよいのかの記載はなく、結局のところ本件発明１の（Ａ）成分、及び該被覆剤の硬化物の２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下である半導体素子被覆剤については記載されていない。
　刊行物２〜７には、本件発明１の（Ａ）成分であるアルケニル基含有オルガノポリシロキサンに含まれる低分子シロキサンの含有量について、及び該被覆剤の硬化物の２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下である半導体素子被覆剤についての記載はない。
　刊行物８〜１０には、硬化性オルガノポリシロキサン組成物が記載されているが、これを半導体素子被覆剤として使用すること、（Ａ）成分のアルケニル基含有オルガノポリシロキサンに含まれる低分子シロキサンの含有量、更に硬化物に含まれる低分子シロキサンの含有量についての記載はない。
　一方、刊行物１１には、シリコーン系の接着剤中に存在する比較的低分子のシリコーン成分が、加熱硬化時などにおいて揮発し、当該揮発成分が表面を汚染させ、ワイヤボンディングの際圧着不良を生じたり、封止用樹脂との接着性が阻害されて、界面剥離を生じ、耐湿信頼性を劣化させたりすることがあることは記載されているが、この低分子シリコ一ン成分の問題が該接着剤では解決できないので、非シリコーンゴム系の天然ゴム系接着剤を使用することにより、上記の問題を解決するものであり、シリコーン系の接着剤に含まれる低分子シリコーン成分をどの程度まで低減すれば、上記問題が解消できるかを示唆するものではない。
　刊行物１２には、トランス等の電子機器に充填したシリコーン樹脂から揮発する環状低分子量シロキサンによる接触不良の誘発を防止するため、環状低分子シロキサンを予め除去することは記載されているが、本件発明１の各成分から成り、硬化物に含まれる低分子シロキサンの含有量について特定する半導体素子被覆剤、及び低分子シロキサンによる半導体装置部品の表面の汚染を防止し、半導体装置の耐湿性、電気絶縁性等の信頼性を向上できることは記載されていない。
　刊行物１３には、本件発明１の成分とは異なる縮合反応硬化型の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物おいて、電気・電子機器の電気開閉接点不良障害を防止するため、２０℃において、０．００１mmHg以上の蒸気圧を有する低分子オルガノポリシロキサンの含有量が２．０重量％以下であることが記載されているが、本件発明１の半導体素子被覆剤とは硬化機構が異なる上に、基板部材やリードフレーム等の半導体装置部品の表面が低分子シロキサンで汚染されると、半導体装置の耐湿性、電気絶縁性等の信頼性が低下することの記載はない。
　刊行物１４には、シリコーンゴム成形体の近くに比較的大きな電流の流れる接点あるいは直流モー夕ーのブラシなどがあると、この低分子シロキサンが付着し、接点障害を起こすという問題を解決するため、シリコーンゴム成形体から低分子シロキサンを除去することが記載されているが、本件発明１の各成分から成り、硬化物に含まれる低分子シロキサンの含有量について特定する半導体素子被覆剤、及び半導体装置部品の表面が低分子シロキサンにより汚染されると、半導体装置の耐湿性、電気絶縁性等の信頼性が低下することの記載はない。
　また、刊行物１５には、シリコーンゴム製の定着ロールから揮散する低分子シロキサンが反射ミラー部やレンズ部等に付着してその表面を汚し、そのため反射率、光透過率が低下したり、またスパーク現象のトラブルを防止するため、２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％より少ない分子鎖両末端ビニル基封鎖オルガノポリシロキサンを主剤とする付加型シリコーンゴム組成物になる定着ロールが記載されているが、この組成物を半導体素子被覆剤として使用すれば、低分子シロキサンによる半導体装置部品の表面の汚染を防止し、半導体装置の耐湿性、電気絶縁性等の信頼性を向上できることの記載も示唆もない。なお、刊行物１６の記載は、環状シロキサンの蒸気圧に関するものに過ぎない。
　以上のとおり、刊行物１〜１０には、低分子シロキサンによる基板部材や半導体装置部品の表面の汚染を防止して、半導体装置の耐湿性、電気絶縁性等の信頼性を向上しようとする課題・認識については何の記載もなく、更に刊行物８〜１０には、半導体素子被覆剤についての記載すらない。一方、刊行物１１〜１５には、低分子シロキサンによる障害を防止することについて記載されているが、本件発明１の（Ａ）〜（Ｅ）各成分からなる組成の被覆剤についての言及はなく、唯一本件発明１に似た組成である刊行物１５の記載は、定着ロールについてのものであって、半導体素子被覆剤としての使用を示唆するものではない。
　そうすると、刊行物１〜１０記載の低分子シロキサンによる障害についての認識のない、硬化性オルガノポリシロキサン組成物に、刊行物１１〜１５記載の低分子シロキサンによる障害防止を適用しようとする動機付けはなく、刊行物１〜１５の記載からは本件発明１を当業者が容易に想到し得るものではない。
　そして、本件発明１は、上記した構成により明細書に記載された「半導体素子被覆剤は、（Ａ）成分として特定のオルガノポリシロキサンを使用しているので、基板部材やリードフレーム等の半導体装置部品の表面を低分子シロキサンで汚染することがないという特徴を有し、半導体装置は、このような半導体素子被覆剤を用いているので、耐湿性、電気絶縁性等の信頼性が優れるという特徴を有する」という刊行物１〜１５の記載からは予測することのできない格別な効果を奏しているものである。
　したがって、本件発明１は、刊行物１〜１５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
　また、本件発明２は、本件発明１の半導体素子被覆剤を用いた半導体装置であって、本件発明３は、本件発明２を引用し、更に構成を限定した半導体装置であるから、上記と同じ理由により刊行物１〜１５に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
（３）特許法第３６条違反について
ａ．特許異議申立人が主張する、特許明細書の記載不備は次の点である。
　請求項１、２には、「２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサン」と規定し、明細書段落【００２０】には、「かかる低分子シロキサンとしては、例えば、・・・（式中、ｎは３〜２５の整数である。）で表される環状シロキサン、または、・・・（式中、ｍは１〜２５の整数である）で表される直鎖状シロキサンが挙げられる。」と記載されていが、刊行物１５、１６の記載から「２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサン」は、環状低分子シロキサンについては環状１０量体（Ｄ１０）より小さいものであることが明らかであり、Ｄ１１〜２５の環状シロキサンは２００℃での蒸気圧が１０mmHg未満であり、請求項１、２の低分子シロキサンに含まれず、請求項の記載と発明の詳細な説明の記載との間に矛盾があり、請求項１、２の発明は、発明の詳細な説明に記載したものと認められない。
ｂ．そこで、上記主張について検討すると、上記訂正請求により、明細書の段落【００２０】において「２００℃で１０mmHg以上の蒸気圧を有する低分子シロキサン」についてｎが１１〜２５である環状の低分子シロキサンについての説明が削除され、特許明細書の上記記載不備は解消された。
ｃ．よって、本件各発明の特許は、特許法第３６条第４項又は第５項に規定する要件を満たしていない出願に対してされたものではない。
　
IV．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件請求項１〜３に係る発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件請求項１〜３に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件請求項１〜３に係る発明の特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の一部の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年６月６日（２００３．６．６）
【訂正の要旨】
ａ．【特許請求の範囲】の【請求項１】及び【請求項２】について、「０〜１０重量部」を「０．５〜３．０重量部」に訂正する。
　これに伴い、【特許請求の範囲】の記載と【発明の詳細な説明】の記載との整合性を図るため、明細書の段落番号【０００８】（特許公報第２頁右欄第４０行及び第３頁左欄第１６行）について、「０〜１０重量部」を「０．５〜３．０重量部」に訂正する。
ｂ．特許明細書の段落番号【００２０】（特許公報第５頁右欄第２８行〜末行）について、「低分子シロキサンとしては、例えば、・・・・（中略）・・・・で示される直鎖状の低分子シロキサン」を「低分子シロキサンとしては、例えば、環状の低分子シロキサン、または直鎖状の低分子シロキサン」に訂正する。
（５４）【発明の名称】
半導体素子被覆剤および半導体装置
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　（Ａ）２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１００重量部、
（Ｂ）一分子中に少なくとも２個のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン｛（Ｂ）成分は、（Ａ）成分中のアルケニル基１個に対して、（Ｂ）成分中のケイ素原子結合水素原子が０．５〜３個となる量である。｝、
（Ｃ）アルケニル基，メタクリロキシアルキル基およびケイ素原子結合水素原子からなる群から選択される基とケイ素原子結合アルコキシ基とを有する有機ケイ素化合物
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
０．５〜３．０
（Ｄ）充填剤　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０〜４００重量部および
（Ｅ）触媒量の白金系化合物
からなる半導体素子被覆剤であって、該被覆剤の硬化物の２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であることを特徴とする半導体素子被覆剤。
　【請求項２】　半導体素子の表面をシリコーン硬化膜で被覆してなる半導体装置において、該シリコーン硬化膜の２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ該シリコーン硬化膜が、
（Ａ）２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１００重量部、
（Ｂ）一分子中に少なくとも２個のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン｛（Ｂ）成分は、（Ａ）成分中のアルケニル基１個に対して、（Ｂ）成分中のケイ素原子結合水素原子が０．５〜３個となる量である。｝、
（Ｃ）アルケニル基，メタクリロキシアルキル基およびケイ素原子結合水素原子からなる群から選択される基とケイ素原子結合アルコキシ基とを有する有機ケイ素化合物
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
０．５〜３．０
（Ｄ）充填剤　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０〜４００重量部および
（Ｅ）触媒量の白金系化合物
からなる半導体素子被覆剤を硬化させてなることを特徴とする半導体装置。
　【請求項３】　半導体装置が、樹脂封止型、テープキャリア型、フリップチップ型、チップオンボード型およびチップオンガラス型からなる群から選択される形式の半導体装置である、請求項２記載の半導体装置。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は半導体素子被覆剤および半導体装置に関し、詳しくは、基板部材やリードフレーム等の半導体装置部品の表面を低分子シロキサンで汚染することがない半導体素子被覆剤、および該半導体素子被覆剤を使用してなる耐湿性、電気絶縁性等の信頼性に優れた半導体装置に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　半導体素子被覆剤は、半導体素子を電気的、機械的または化学的に保護し、またエポキシ樹脂やフェノール樹脂等のモールド樹脂からの不純物イオンや水分の移行を防止し、さらにモールド樹脂から半導体素子への応力集中によるアルミニウム，金，銅等のボンディングワイヤの切断やパッシベーションクラックを防止するために半導体素子の表面に施される。
　【０００３】
　従来、このような半導体素子被覆剤としては、半導体素子に対する密着性が良好であり、応力緩和性が優れ、さらに吸水率が低く、電気絶縁性が優れていることから硬化性シリコーン組成物が一般に使用されており、これを用いた半導体装置が多数提案されている（特開昭５９−８７８４０号公報、特開昭６１−２３０３４４号公報および特開昭６３−２６８２６１号公報参照）。
　【０００４】
　ところが、これらの半導体素子被覆剤は、硬化途上または硬化後にシリコーン硬化膜から揮発する低分子シロキサンが基板部材やリードフレーム等の半導体装置部品の表面を汚染し、その後の組立工程における回路基板上への電子部品の接続不良、リードフレームのハンダ付け不良、さらにエポキシ樹脂やフェノール樹脂等の封止樹脂とリードフレームや回路基板等との密着性の低下による半導体装置の耐湿性、電気絶縁性等の信頼性の低下を生じる原因となっていた。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　このため、半導体素子の表面を硬化性シリコーン組成物からなる半導体素子被覆剤により被覆する場合には、基板部材やリードフレーム上に接続された半導体素子上に該被覆剤を塗布し、次いで該被覆剤が硬化する際に揮発する低分子シロキサンを系外へ強制的に排気する方法が採られていた。しかし、この方法に従っても、十分に低分子シロキサンを除くことはできず、得られた半導体装置は依然として耐湿性、電気絶縁性等の信頼性に乏しいものであった。
　【０００６】
　本発明者らは、上記問題点を解決するために鋭意研究した結果、半導体素子被覆剤の主成分として特定のオルガノポリシロキサンを使用すれば、上記問題点は解消されることを見出し本発明に到達した。
　【０００７】
　すなわち、本発明の目的は、基板部材やリードフレーム等の半導体装置部品の表面を汚染することがない半導体素子被覆剤およびこのような半導体素子被覆剤を使用してなる、耐湿性、電気絶縁性等の信頼性に優れた半導体装置を提供することにある。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段およびその作用】
　本発明は、（Ａ）２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１００重量部、
（Ｂ）一分子中に少なくとも２個のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン｛（Ｂ）成分は、（Ａ）成分中のアルケニル基１個に対して、（Ｂ）成分中のケイ素原子結合水素原子が０．５〜３個となる量である。｝、
（Ｃ）アルケニル基、メタクリロキシアルキル基およびケイ素原子結合水素原子からなる群から選択される基とケイ素原子結合アルコキシ基とを有する有機ケイ素化合物
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
０．５〜３．０
（Ｄ）充填剤　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０〜４００重量部および
（Ｅ）触媒量の白金系化合物
からなる半導体素子被覆剤であって、該被覆剤の硬化物の２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であることを特徴とする半導体素子被覆剤、
および、
半導体素子の表面をシリコーン硬化膜で被覆してなる半導体装置において、該シリコーン硬化膜の２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ該シリコーン硬化膜が、
（Ａ）２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１００重量部、
（Ｂ）一分子中に少なくとも２個のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン｛（Ｂ）成分は、（Ａ）成分中のアルケニル基１個に対して、（Ｂ）成分中のケイ素原子結合水素原子が０．５〜３個となる量である。｝、
（Ｃ）アルケニル基，メタクリロキシアルキル基およびケイ素原子結合水素原子からなる群から選択される基とケイ素原子結合アルコキシ基とを有する有機ケイ素化合物
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
０．５〜３．０
（Ｄ）充填剤　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０〜４００重量部および
（Ｅ）触媒量の白金系化合物
からなる半導体素子被覆剤を硬化させてなることを特徴とする半導体装置に関する。
　【０００９】
　はじめに、本発明の半導体素子被覆剤について詳細に説明する。
　【００１０】
　本発明の半導体素子被覆剤において、（Ａ）成分はその主剤であり、２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサンである。このような（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンの分子構造は特に限定されず、例えば、直鎖状、分岐状、環状、樹脂状または一部分岐を有する直鎖状であり、これらを組み合せて使用することもできる。（Ａ）成分中のアルケニル基は一分子中に少なくとも２個あればその結合位置は限定されず、例えば、分子鎖末端、分子鎖側鎖等が挙げられる。（Ａ）成分中のアルケニル基としては、具体的には、ビニル基，アリル基，ブテニル基，ペンチニル基，ヘキセニル基等が例示される。また（Ａ）成分中のアルケニル基以外の基としては、アルケニル基以外の一価炭化水素基が挙げられ、具体的には、メチル基，エチル基，プロピル基等のアルキル基；フェニル基，トリル基等のアリール基；ベンジル基，フェネチル基等のアラルキル基等；クロロメチル基，３，３，３−トリフロロプロピル基等の置換アルキル基が例示される。本発明において、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンの粘度は特に限定されず、通常、２５℃において５０〜５００，０００センチストークスの範囲内であることが使用上好ましく、さらに４００〜１００，０００センチストークスの範囲内にあることが特に好ましい。
　【００１１】
　従来周知の方法により製造されたオルガノポリシロキサンは、通常、未反応原料や副生成物として、オクタメチルテトラシクロシロキサン，デカメチルペンタシクロシロキサン，ドデカメチルヘキサシクロシロキサン等の２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンを約２〜７重量％含有しているので、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンを製造する場合には、かかる従来周知の製造方法により製造されたオルガノポリシロキサンから低分子シロキサンを除去する必要がある。低分子シロキサンを除去する方法としては、例えば、従来周知の方法により製造されたオルガノポリシロキサンを薄膜化して、０．５ｍｍＨｇ以下の減圧下で１８０〜３００℃に加熱して低分子シロキサンを留去する方法またはオルガノポリシロキサンにメタノール，エタノール，プロパノール，ブタノールおよびアセトン等の有機溶剤を加えて低分子シロキサンを溶剤抽出する方法等を採ることができる。
　【００１２】
　（Ｂ）成分のオルガノポリシロキサンは、本発明の半導体素子被覆剤の架橋剤として作用し、一分子中に少なくとも２個のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサンである。（Ｂ）成分の分子構造は特に限定されず、例えば、直鎖状、分枝状、環状、樹脂状および一部分岐を有する直鎖状であり、またこれらを組み合わせて使用することもできる。（Ｂ）成分中のケイ素原子結合水素原子は一分子中に少なくとも２個あればその結合位置は特に限定はなく、例えば、分子鎖末端、分子鎖側鎖等が挙げられる。（Ｂ）成分中のケイ素原子結合水素原子以外の基としては、アルケニル基以外の一価炭化水素基が挙げられ、具体的には、メチル基，エチル基，プロピル基等のアルキル基；フェニル基，トリル基等のアリール基；ベンジル基，フェネチル基等のアラルキル基等；クロロメチル基，３，３，３−トリフロロプロピル基等の置換アルキル基が例示される。本発明において、（Ｂ）成分のオルガノポリシロキサンの粘度は特に限定されず、通常、２５℃において１０〜５００，０００センチストークスの範囲内であることが使用上好ましく、さらに５０〜１００，０００センチストークスの範囲内にあることが特に好ましい。
　【００１３】
　本発明の半導体素子被覆剤において、（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分中のアルケニル基１個に対して、（Ｂ）成分中のケイ素原子結合水素原子が０．５〜３個となる量であり、好ましくは０．７〜２個となる量であり、通常、（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分に対して５重量％以下である。かかる（Ｂ）成分も（Ａ）成分と同様に低分子シロキサンを含有しているため、例えば、０．５ｍｍＨｇ以下の減圧下で１８０〜３００℃に加熱して低分子シロキサンを留去することが好ましいが、（Ｂ）成分の配合量が少ない場合には、従来周知の方法により製造したオルガノポリシロキサンを（Ｂ）成分として用いてもよい。
　【００１４】
　本発明において、（Ｃ）成分は、半導体素子被覆剤の半導体素子に対する接着性を向上させるための任意の成分であり、アルケニル基、メタクリロキシアルキル基およびケイ素原子結合水素原子からなる群から選択される基とケイ素原子結合アルコキシ基とを有する有機ケイ素化合物である。このような（Ｃ）成分の有機ケイ素化合物として、具体的には、式：
　　ＣＨ２＝ＣＨ−Ｓｉ（ＯＣＨ３）３
　　ＣＨ２＝ＣＨ−ＣＨ２−Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）３
等で例示されるアルケニル基とケイ素原子結合アルケニル基とを有する有機ケイ素化合物およびその部分加水分解物；式：
　【化１】
で示されるメタクリロキシアルキル基とケイ素原子結合アルケニル基とを有する有機ケイ素化合物およびその部分加水分解物；式：
　【化２】
で示されるアルケニル基とケイ素原子結合アルコキシ基とその他の有機官能基としてエポキシ基とを有する有機ケイ素化合物およびその部分加水分解物；式：
　【化３】
で示されるケイ素原子結合水素原子とケイ素原子結合アルコキシ基とを有する有機ケイ素化合物およびその部分加水分解物が例示される。また本発明で使用する（Ｃ）成分中のアルケニル基、メタクリロキシアルキル基ケイ素原子結合水素原子およびケイ素原子結合アルコキシ基以外の有機官能性基としては、上記で例示したエポキシ基の他に、メルカプト基，長鎖アルキル基，アルキルオキシアルキル基，ポリオキシアルキレン基等の有機官能性基が例示される。本発明の半導体素子被覆剤において、（Ｃ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００重量部に対して、０〜１０重量部の範囲であり、好ましくは０．５〜３．０重量部の範囲である。
　【００１５】
　（Ｄ）成分の充填剤は、本発明の半導体素子被覆剤が硬化して得られたシリコーン硬化膜に適当な硬度と強度を与え、また該被覆剤に適当な作業性を付与するための任意の成分である。（Ｄ）成分の充填剤としては特に限定はないが、通常、付加反応により硬化する硬化性シリコーン組成物に使用される充填剤の内、半導体素子のα線によるソフトエラーを抑えるために、ウラン、トリウム等の含有量の少ない充填剤、具体的には、ヒュ−ムドシリカ，沈降性シリカ，疎水化処理したシリカ，二酸化チタン，カーボンブラック，アルミナ，石英粉末等が例示される。また、（Ｄ）成分の配合量は本発明の目的を損わない限り任意であり、通常、（Ａ）成分１００重量部に対して、０〜４００重量部である。
　【００１６】
　（Ｅ）成分の白金系化合物は、本発明の半導体素子被覆剤を硬化させるための触媒であり、一般にヒドロシリル化反応用触媒として公知の白金系化合物、具体的には、白金黒，アルミナ，シリカなどの担体に固体白金を担持させたもの，塩化白金酸，アルコール変性塩化白金酸，塩化白金酸とオレフィンの錯体あるいは白金とビニルシロキサンとの錯体等が例示される。これらの白金系化合物の使用に当たっては、これが固体触媒であるときは分散性をよくするために細かく砕いたり、その担体を粒径が小さく、比表面積の大きいものとすることが好ましく、塩化白金酸または、そのオレフィンとの錯体については、これをアルコール，ケトン，エーテルあるいは炭化水素系等の溶剤に溶解して使用することが好ましい。なお、（Ｅ）成分の添加量は通常の触媒量であり、所望の硬化速度が得られるように適宣調節すればよいが、良好な硬化物を得るために、塩化白金酸等のようにシロキサンと相溶するものについては、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計量に対して、（Ｅ）成分中の白金金属量として１〜１００ｐｐｍの範囲であることが好ましい。
　【００１７】
　本発明の半導体素子被覆剤は、上記（Ａ）〜（Ｅ）成分を均一に混合することにより得られる。本発明の半導体素子被覆剤において、（Ａ）〜（Ｅ）成分以外の成分として、本発明の硬化速度を調節するための付加反応抑制剤、顔料およびイオン捕捉剤等を配合することができる。本発明の半導体素子被覆剤は、（Ａ）〜（Ｅ）成分を均一に混合すると硬化反応が室温でも徐々に進行するため、貯蔵安定性を確保するため、例えば、（Ａ）成分と（Ｄ）成分と（Ｅ）成分を均一に混合した組成物と、（Ａ）成分と（Ｂ）成分と（Ｃ）成分を均一に混合した組成物とをそれぞれ調製し、使用直前にこれらの組成物を均一に混合する方法等を採ることができる。また本発明の半導体素子被覆剤は、半導体素子上にディスペンサー、マイクロシリンジ等により一定量被覆することができ、次いで、加熱または室温放置することにより該被覆剤を硬化させ、半導体素子の表面にシリコーン硬化膜を被覆することができる。このようにして得られたシリコーン硬化膜の形態は特に限定されず、ゲル状またはゴム状またはレジン状である。
　【００１８】
　続いて、本発明の半導体装置について詳細に説明する。
　【００１９】
　本発明の半導体装置は、半導体素子の表面をシリコーン硬化膜により被覆してなる半導体装置であり、その構造およびその種類は特に限定されない。本発明の半導体装置が、耐湿性および電気特性等の信頼性に優れているので、特に、樹脂封止型、テープキャリア型、フリップチップ型、チップオンボード型およびチップオンガラス型等の形式の半導体装置において好適である。
　【００２０】
　本発明の半導体装置において、シリコーン硬化膜の形態は特に限定されず、その形態はゲル状またはゴム状またはレジン状であり、該シリコーン硬化膜は、半導体素子、ボンディングワイヤ、ボンディングパッド等を被覆し、その厚さは特に限定されず、数μｍ以上であることが好ましく、通常５０〜５００μｍ位であり、極端に厚くても差し支えない。また、シリコーン硬化膜の２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であることが必要である。これは、２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％を越えると、基板部材やリードフレーム等の半導体装置部品とモールド樹脂との密着性が低下したり、また半導体素子上のシリコーン硬化膜から徐々に揮発する低分子量シリコーンによりリードフレームが汚染され、ハンダ付き不良が発生したりするからである。かかる低分子シロキサンとしては、例え
ば、環
は直
　【００２１】
　本発明の半導体装置において、シリコーン硬化膜中の２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量を０．２重量％以下にする方法としては、半導体素子をシリコーン硬化膜で被覆した後、これを溶媒で洗浄する、また加熱減圧下で留去する方法等が考えられるが、半導体製造工程上煩雑となるため、２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下である半導体素子被覆剤を使用することが好ましく、特に、（Ａ）２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．２重量％以下であり、かつ一分子中に少なくとも２個のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサン
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１００重量部、
（Ｂ）一分子中に少なくとも２個のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン｛（Ｂ）成分は、（Ａ）成分中のアルケニル基１個に対して、（Ｂ）成分中のケイ素原子結合水素原子が０．５〜３個となる量である。｝、
（Ｃ）脂肪族不飽和結合またはケイ素原子結合水素原子を有するケイ素原子結合アルコキシ基含有有機ケイ素化合物
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０〜１０重量部、
（Ｄ）充填剤　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０〜４００重量部および
（Ｅ）触媒量の白金系化合物
からなる半導体素子被覆剤を使用することが好ましい。
　【００２２】
　本発明の半導体装置は、半導体素子表面をシリコーン硬化膜で被覆後、これをエポキシ樹脂やフェノール樹脂等の熱硬化性有機樹脂により樹脂封止したり、セラミックパッケーシや金属製キャン等により気密封止でき、またフリップチップ型、チップオンボード型半導体装置である場合には、基板部材上にコンデンサー等の電子部品をマウントすることができる。
　【００２３】
　【実施例】
　本発明を実施例により詳細に説明する。実施例中、粘度の値は、２５℃において測定した値である。また、実施例中、低分子シロキサンの含有量、半導体装置の耐湿性、半導体素子をシリコーン硬化膜で被覆後のリードフレームのハンダ付け性を、以下の方法により測定した。
　【００２４】
○低分子ロキサンの含有量の測定
　原料のオルガノポリシロキサンについては低分子シロキサンをアセトンにより抽出し、その抽出量をガスクロマトグラフのＦＩＤ法により測定し、シリコーン硬化膜についてはシリコーン硬化膜をヘキサンに浸積し、低分子シロキサンをヘキサンにより抽出、その抽出量をガスクロマトグラフのＦＩＤ法により測定した。
　【００２５】
○半導体装置の耐湿性
　図１において、半導体素子１をタブ２上に設け、半導体素子１上端部のボンディングパッド３とリードフレーム７とをボンディングワイヤ４で接続した。しかる後、半導体素子１の表面に半導体素子被覆剤を一定量塗布し、次いでこれを１５０℃で３０分間かけて硬化させ、半導体素子３の表面にシリコーン硬化膜５を設けた。これをエポキシ樹脂６によりモールド成形し、樹脂封止半導体装置を作成した。この樹脂封止半導体装置を１２１℃、２気圧の飽和水蒸気中で所定時間加熱し、その後、この半導体装置に電流を流しリードフレーム７−リードフレーム７間のリーク電流を測定した。そしてリーク電流の増加および導通不良のあった半導体装置を不良品とした。そしてこの半導体装置の全数に対する不良品の数を数えた。
　【００２６】
○ハンダ付け性の評価
　図２において、回路基板８上に半導体素子１を設け、次いで該半導体素子１と回路基板８上の導線とをボンディングワイヤ４で接続した。しかる後、半導体素子１の表面に半導体素子被覆剤を一定量滴下し、次いでこれを１５０℃で３０分間かけて硬化させ、半導体素子１の表面にシリコーン硬化膜５を設けた。これを２６０℃のハンダ浴に１０秒間浸漬して引き上げ、常温に冷却後、ハンダ付けが均一に行われているかどうか目視で観察した。均一にハンダ付けされていない半導体装置を不良品とした。そしてこの半導体装置の全数に対する不良品の数を数えた。
　【００２７】
　【参考例１】
１，３−ジビニル−テトラメチルジシロキサンとオクタメチルシクロテトラシロキサンとをカリウムシラノレート触媒を用いて重合した後、中和することにより、分子鎖両末端にビニル基を有するジメチルポリシロキサン（Ｉ）を得た。このジメチルポリシロキサン（Ｉ）に含まれる低分子シロキサンの含有量をガスクロマトグラフ（島津製作所製ＧＣ−９Ａ，ＦＩＤ仕様）を用いて測定したところ、２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサン含有量は２０．５重量％であり、その主成分は環状のジメチルポリシロキサンの１０量体（Ｄ１０）であることがわかった。
　【００２８】
　このジメチルポリシロキサン（Ｉ）を圧力１０ｍｍＨｇ、温度１８０℃の加熱条件下で５時間ストリップ処理を行い、低分子シロキサンを除去して、粘度２，０００センチストークスの分子鎖両末端にビニル基を有するジメチルポリシロキサン（ＩＩ）を得た。このジメチルポリシロキサン（ＩＩ）に含まれる低分子シロキサンの量をガスクロマトグラフ（島津製作所製ＧＣ−９Ａ，ＦＩＤ仕様）を用いて測定したところ、２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は１．３重量％であり、その主成分は環状のジメチルポリシロキサンの１０量体（Ｄ１０）であることがわかった。
　【００２９】
　更に、このジメチルポリシロキサン（ＩＩ）を圧力１ｍｍＨｇ、温度２６０℃の加熱条件下で分子蒸留処理を行い、低分子シロキサンを除去して、分子鎖両末端にビニル基を有するジメチルポリシロキサン（ＩＩＩ）を調製した。このジメチルポリシロキサン（ＩＩＩ）に含まれる低分子シロキサンの量をガスクロマトグラフ（島津製作所製ＧＣ−９Ａ，ＦＩＤ仕様）を用いて測定したところ、２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量が０．０５重量％であることがわかった。
　【００３０】
　【参考例２】
　参考例１で得られたジメチルポリシロキサン（ＩＩ）６５重量部と、ＳｉＯ４／２単位と（ＣＨ３）３ＳｉＯ１／２単位と（ＣＨ３）２（ＣＨ２＝ＣＨ）ＳｉＯ１／２単位からなる共重合体（ビニル基含有量２５モル％）３５重量部とを混合して、粘度９，０００センチストークスのビニル基を有するジメチルポリシロキサンレジン（ＩＶ）を得た。このジメチルポリシロキサンレジン（ＩＶ）を圧力１ｍｍＨｇ、温度２６０℃の加熱条件下で分子蒸留し、ジメチルポリシロキサンレジン（Ｖ）を得た。この中に含まれる２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は０．０５重量％であることがわかった。
　【００３１】
　【参考例３】
　１，１，３，３−テトラメチルジシロキサンとオクタメチルシクロテトラシロキサンと１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサンを硫酸触媒の存在下に重合した後、中和することにより、平均組成式：
　【化６】
で示されるケイ素原子結合水素原子を有するジメチルポリシロキサン（ＶＩ）を調製した。このジメチルポリシロキサン（ＶＩ）に含まれる２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は１７．０重量％であった。
　【００３２】
　このジメチルポリシロキサン（ＶＩ）を０．５ｍｍＨｇの減圧下、温度１８０℃の加熱条件下、３時間ストリップ処理を行い、ケイ素原子結合水素原子を有するジメチルポリシロキサン（ＶＩＩ）を調製した。このジメチルポリシロキサン（ＶＩＩ）に含まれる２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は０．０１重量％であった。
　【００３３】
　【実施例１】
　参考例１で調製したジメチルポリシロキサン（ＩＩＩ）１００重量部、比表面積２００ｍ２／ｇの疎水性ヒュームドシリカ１０重量部、参考例３で調製したジメチルポリシロキサン（ＶＩＩ）１．５重量部、塩化白金酸とオレフィンの錯体を白金として５ｐｐｍを均一に混合して、本発明の半導体素子被覆剤を調製した。この半導体素子被覆剤に含まれる２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は０．０５重量％であった。また、この半導体素子被覆剤を１５０℃で３０分間かけて硬化させ、シリコーン硬化膜から揮発する２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は０．０８重量％であった。
　【００３４】
　次いで、図１に示す半導体装置において、この半導体素子被覆剤を使用して半導体素子を被覆し、次いでこれを硬化させ半導体装置を作成した。この半導体装置の耐湿性を測定した。これらの結果を表１に示した。
　【００３５】
　【比較例１】
　実施例１において、参考例１で調製したジメチルポリシロキサン（ＩＩＩ）の代わりに参考例１で調製したジメチルポリシロキサン（ＩＩ）を用い、また参考例３で調製したジメチルポリシロキサン（ＶＩＩ）の代わりに、参考例３で調製したジメチルポリシロキサン（ＶＩ）を用いた以外は実施例１と同様にして、従来の半導体素子被覆剤を調製した。この半導体素子被覆剤に含まれる２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は１．３９重量％であった。また、この半導体素子被覆剤を１５０℃で３０分間かけて硬化させ、シリコーン硬化膜から揮発する２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は１．０重量％であった。
　【００３６】
　次いで、実施例１と同様にして、この半導体素子被覆剤を半導体素子上に被覆し、半導体装置を作成した。この半導体装置の耐湿性を実施例１と同様にして測定した。これらの結果を表１に併記した。
　【００３７】
　【表１】
　【００３８】
　【実施例２】
　参考例２で調製したジメチルポリシロキサン（Ｖ）１００重量部、結晶性シリカ５０重量部、参考例３で調製したジメチルポリシロキサン（ＶＩＩ）２．５重量部、次式で示される有機ケイ素化合物１．０重量部、
　【化７】
塩化白金酸とメチルビニルシロキサンダイマーとの錯体を白金として５ｐｐｍを均一に混合して、本発明の半導体素子被覆剤を調製した。この半導体素子被覆剤に含まれる２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は０．０３重量％であった。また、この半導体素子被覆剤を１５０℃で３０分間かけて硬化させ、シリコーン硬化膜から揮発する２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は０．０３重量％であった。
　【００３９】
　次いで、図２に示すチップオンボード型半導体装置において、この半導体素子被覆剤により半導体素子に被覆し、これを硬化させ半導体装置を作成した。得られたシリコーン硬化膜は、半導体素子および回路基板に対して強固に接着していた。この半導体装置のハンダ付け性を測定した。その結果を表２に示した。
　【００４０】
　【比較例２】
　実施例２において、ジメチルポリシロキサン（Ｖ）の代わりに、参考例２で調製したジメチルポリシロキサン（ＩＶ）を用い、またジメチルポリシロキサン（ＶＩＩ）の代わり参考例３で調製したジメチルポリシロキサン（ＶＩ）を用いた以外は実施例２と同様にして、従来の半導体素子被覆剤を得た。この半導体素子被覆剤に含まれる２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は０．８重量％であった。また、この半導体素子被覆剤を１５０℃で３０分間かけて硬化させ、シリコーン硬化膜から揮発する２００℃で１０ｍｍＨｇ以上の蒸気圧を有する低分子シロキサンの含有量は０．６重量％であった。
　【００４１】
　次いで、図２に示す半導体装置において、この半導体素子被覆剤により半導体素子を被覆し、これを硬化させ半導体装置を作成した。この半導体装置のハンダ付け性を実施例２と同様にして測定した。これらの結果を表２に併記した。
　【００４２】
　【表２】
　【００４３】
　【発明の効果】
　本発明の半導体素子被覆剤は、（Ａ）成分として特定のオルガノポリシロキサンを使用しているので、基板部材やリードフレーム等の半導体装置部品の表面を低分子シロキサンで汚染することがないという特徴を有し、また本発明の半導体装置は、このような半導体素子被覆剤を用いているので、耐湿性、電気絶縁性等の信頼性が優れるという特徴を有する。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　図１は実施例において、半導体素子のシリコーン硬化膜の特性を評価するために使用した評価用半導体装置の概略断面図である。
　【図２】
　図２は実施例において、半導体素子のシリコーン硬化膜の特性を評価するために使用した評価用のチップオンボード型の半導体装置の概略断面図である。
　【符号の説明】
　１　　半導体素子
　２　　タブ
　３　　アルミニウム製ボンディングパッド
　４　　金製ボンディングワイヤ
　５　　シリコーン硬化膜
　６　　エポキシ封止樹脂
　７　　銅製リードフレーム
　８　　セラミック製回路基板