【事件の表示】
　特許第３０６７５８５号「板状硫酸バリウム及びその製法」の請求項１ないし５に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０６７５８５号の請求項１ないし５に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続きの経緯
　　特許第３０６７５８５号の請求項１ないし５に係る発明は、平成７年４月１１日（優先権主張、平成６年６月１３日）に特許出願され、平成１２年５月１９日にその特許権の設定登録（公報発行、平成１２年７月１７日）がなされ、その後、その特許について、異議申立人　花王株式会社により特許異議の申立がなされ、平成１３年７月１７日（平成１３年７月３１日発送）に取消の理由が通知され、その指定期間内である平成１３年９月２８日に訂正請求がなされ、平成１５年１月２７日に再度取消の理由が通知され、その指定期間内である平成１５年１月３０日に先の訂正請求を取り下げるとともに新たな訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否
（１）訂正の内容
　　訂正事項ａ．特許請求の範囲の請求項１に係る記載「硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり（断面が紡錘状であるものを除く）、粒子径が３〜７０μｍであることにより、肌触りが良好であることを特徴とする板状硫酸バリウム。」を、「硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり（断面が紡錘状であるものを除く）、粒子径が３〜７０μｍであり、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることにより得られ、肌触りが良好であることを特徴とする板状硫酸バリウム。」と訂正する。
　　訂正事項ｂ．特許請求の範囲の請求項３に係る記載「硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり（断面が紡錘状であるものを除く）、粒子径が３〜７０μｍであることにより、肌触りが良好であることを特徴とする化粧品用板状硫酸バリウム。」を、「硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり（断面が紡錘状であるものを除く）、粒子径が３〜７０μｍであり、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることにより得られ、肌触りが良好であることを特徴とする化粧品用板状硫酸バリウム。」と訂正する。
　　訂正事項ｃ．特許請求の範囲の請求項４に係る記載「硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり、粒子径が３〜７０μｍである板状硫酸バリウムの製造方法であって、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることを特徴とする板状硫酸バリウムの製法。」を、「硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり、粒子径が３〜７０μｍである板状硫酸バリウムの製造方法であって、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることを特徴とする板状硫酸バリウムの製法。」と訂正する。
　　訂正事項ｄ．発明の詳細な説明中、段落【0008】及び【0011】における「・・・同時に供給し、電導度を一定に保つ・・・」を、「・・・同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定に保つ・・・」と訂正する。
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　　上記訂正事項ａないしｂは、請求項１ないし３の「板状硫酸バリウム」を「２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることにより得られ」たものに限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　　そして、「板状硫酸バリウム」が「２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることにより得られ」たものであることは本件明細書の段落【0008】に記載され、電導度を連続的に測定しながら、水酸化バリウム溶液及び硫酸溶液を供給することは、本件明細書の段落【0026】に記載された事項であるから、新規事項の追加に該当しない。
　　訂正事項ｃは、請求項４の「板状硫酸バリウムの製法」において、水酸化バリウム溶液及び硫酸溶液の供給を、電導度を連続的に測定しながら行うことを限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　　そして、電導度を連続的に測定しながら、水酸化バリウム溶液及び硫酸溶液を供給することは、本件明細書の段落【0026】に記載された事項であるから、新規事項の追加に該当しない。
　　訂正事項ｄは、上記訂正事項ａないしｃの訂正にともない、本件明細書の記載を特許請求の範囲の記載と整合させるためのものであるから、明瞭でない記載の釈明に該当し、新規事項を追加するものではない。
　　そして、上記いずれの訂正も実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
（３）むすび
　　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第第１項但し書き、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．特許異議申立の概要
　異議申立人花王株式会社は、下記甲第１〜４号証を提出するとともに依田幸司、田口和男の証人尋問を申出て、請求項１ないし３に係る発明は、甲第２号証の内容を参照すれば、甲第１号証に記載された発明であるか、少なくとも甲第１号証の記載に基づいて当業者が容易に発明できたものであるから、特許法第２９条第１項第３号又は同法第２項の規定に該当し、また、請求項１，３及び４に係る発明は、甲第４号証の内容を参照すれば、甲第３号証に記載された発明であるから、特許法第２９条の２の規定に該当し、さらに、請求項１〜５に係る発明は、その内容が不明確であり、本件特許出願は特許法第３６条第６項第２号に規定される要件を具備しないものであり、請求項１〜５に係る発明の特許は取り消されるべきであると主張している。
　
　　甲第１号証：特開平６−９２６３０号公報
　　甲第２号証：実験報告書（花王株式会社；衣田幸司作成）
　　甲第３号証：特開平７−２９１６２３号公報
　　甲第４号証：実験報告書（花王株式会社；田口和男作成）
　
４．特許異議申立についての判断
４−１．明細書の記載不備について
　特許異議申立人は、本件特許請求の範囲の請求項における「粒子径」は、本件特許明細書の段落【0022】に記載される「電子顕微鏡写真上に無作為に引いた直線上にある粒子２０個の最大径を平均して」求められるものであるが、どこに直線を引くか、直線上の２０個としてどの粒子を選択するかの二つの要素によって、粒子径は大幅に変動するから、本件でいう「粒子径」は特定されていない旨主張する。
　しかしながら、粒度分布を有する粒体の平均径を、電子顕微鏡写真上の無作為に抽出した粒子最大径の平均値から求めることは、従来から行われている慣用手段であり、測定する粒子を無作為に引いた直線によって選ぶことも普通のことである。
　そして、このようにして得られた平均径は、計測粒子（標本）の数を多くすれば、得られた硫酸バリウムの全量（母集団）の平均値に近づくことは、統計学上の真理といえ、標本数をどの程度とするかは、数値に必要とされる精度との関係から、当業者が適宜決定すべき事項である。
　この様に、どこに直線を引くか、直線上の２０個としてどの粒子を選択するかの二つの要素によって、粒子径が大幅に変動するものとは認められない。
　原告は、直線上の２０個として径の大きいものあるいは小さいものを選択することにより平均径が大幅に変動するというが、直線を使うのは、電子顕微鏡写真上の粒子群から無作為に標本を抽出するためであるから、該直線に接する粒子が２０個以上あった場合でも、その中から恣意的に標本を抽出することが許されないことは、当業者に自明のことであり、上記原告の主張は、その前提において誤りがある。
　したがって、本件明細書に不明確な記載はなく、原告の主張は採用することができない。
　
４−２．新規性・進歩性について
（１）本件発明
　　特許第３０６７５８５号の請求項１〜４に係る発明（以下、「本件発明１」〜「本件発明４」という）は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜４に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり（断面が紡錘状であるものを除く）、粒子径が３〜７０μｍであり、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることにより得られ、肌触りが良好であることを特徴とする板状硫酸バリウム。
【請求項２】硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子径が２０〜１００μｍであり、反応前に、種として、反応溶液中に粒子径が１０〜３０μｍの板状硫酸バリウムを添加することにより、肌触りが良好であることを特徴とする板状硫酸バリウム。
【請求項３】硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり（断面が紡錘状であるものを除く）、粒子径が３〜７０μｍであり、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることにより得られ、肌触りが良好であることを特徴とする化粧品用板状硫酸バリウム。
【請求項４】硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり、粒子径が３〜７０μｍである板状硫酸バリウムの製造方法であって、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることを特徴とする板状硫酸バリウムの製法。」
（２）刊行物記載の発明
    ア　甲第１号証（特開平６−９２６３０号公報）には、以下の事項が記載されている。
　　ア−１．「体積累積平均粒子径　合成された硫酸バリウムスラリーを常温まで冷却し、５Ｃの濾紙で濾過してイオン交換水で洗浄後、１００℃で５時間乾燥して硫酸バリウム粉末を得る。次にこの粉末をポリアクリル酸ナトリウム（商品名：ポイズ５３０）の０．１％水溶液に再分散させ、粒度分布測定装置（堀場製作所製、形式：ＬＡ?７００）により測定した。また、得られた結果より、篩下累積８４．１３％における粒子径と平均粒子径との比（σg ）を求め、粒度分布幅の指標とした。」（段落【0023】）
　　ア−２．「比較例１　特級試薬塩化バリウム２．０８ｇと特級試薬硫酸０．９８ｇ（モル比＝１／１）をイオン交換水１０００ｇにそれぞれ溶解し、０．０１ｍｏｌ／ｌのバリウム溶液と０．０１ｍｏｌ／ｌの硫酸溶液とした。その後、２ｌのフラスコに硫酸溶液を仕込み、テフロン製パドルにより２００r.p.m.で攪拌しながら９５℃まで加熱した。次に、それに同温度に加熱した塩化バリウム溶液を１０秒間で滴下投入した。その後、攪拌を３分間継続して反応を終了させた。反応中のｐＨは２．０であった。次に、常温まで冷却し、５Ｃの濾紙により濾過したのちイオン交換水を用いて水洗し、その後１００℃で５時間乾燥して硫酸バリウムの粉末２．１ｇを得た。こうして得られた硫酸バリウム粉末は、体積累積平均粒子径が１１．２μｍ、アスペクト比が９５、σg が１．８８と比較的粒度分布が広い粗大な結晶であり、光散乱透過度は３１．０％、全光透過度は９１．５％であった。また、この粉末を化粧料であるファンデーションに配合したところ、結晶が粗大過ぎるためにざらつき感が増し、肌への付きも悪くなり、光散乱性も劣っていた。」（段落【0034】）
　　ア−３．「比較例３〜５　比較例１、２に準じて表１及び２に示す条件で反応を行った。結果はまとめて表３に示す。また、各比較例で得られた硫酸バリウムの粉末を化粧料であるファンデーションに配合したところ、比較例３は結晶がやや粗大過ぎるためざらつき感があり、光散乱性も劣っていた。また、比較例４はアスペクト比が低いのでざらつき感があり、光散乱性も劣っていた。更に、比較例５は微粒であるため使用感が悪く、光散乱性、透明性も劣っていた。」（段落【0036】）
　　ア−４．段落【0031】、【0032】の【表１】、【表２】には、比較例３の反応条件が記載され、バリウム化合物として、Ｂａ（ＯＨ）２：０．０２ｍｏｌ／ｌ、硫酸類化合物として、Ｈ２ＳＯ４：０．０１ｍｏｌ／ｌを、滴下時間１０秒、温度９０℃の条件で反応させたこと、難溶性微結晶として、平均径６．０μｍのＢａＳＯ４を０．０００１重量％添加したことが記載され、段落【0033】の【表３】には、その結果、平均径１０．５μｍ、アスペクト比８８の硫酸バリウムの粉末が得られたことが記載されている。
　　イ．甲第２号証（実験報告書（花王（株）；衣田幸司作成））には、次の事項が記載されている。
　　イ−１．「本件特許異議事件において甲第１号証として提出された特開平６−９２６３０号公報の比較例３に記載の方法に従って板状硫酸バリウムを合成し、生成する硫酸バリウムが同一のものであることを確認する。」（「４．実験の目的」の項）
　　イ−２．「得られた硫酸バリウム粉末を走査型電子顕微鏡（ＳｕｐｅｒＳｃａｎ２２０型、島津製作所製）で観察したところ、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の板状で、かつ断面が矩形であることが確認できた（添付写真）。粒子径は、任意の４ヶ所を電子顕微鏡で撮影し、それぞれに中央真横に直線を引き、それぞれの直線上の５個を取り出し、合計２０個の最大径を測定し、これを平均したところ、
３．５μｍであった。」（「６．実験結果」の項）
　　イ−３．実験により得られた硫酸バリウムを走査型電子顕微鏡で撮影した写真が貼付されている。
　　ウ．甲第３号証（特開平７−２９１６２３号公報）には、次に事項が記載されている。
　　ウ−１．「【効果】本発明の製造方法によれば、平均粒径が３〜１０μｍで、板状でかつ断面が紡錘状の構造を呈し、特定のアスペクト比、周囲長面積比、結晶の（０２０）面と（０２１）面のＸ線ピーク比を有する硫酸バリウムを安定して連続的に製造することが可能である。当該方法により得られる本発明の硫酸バリウムは光散乱透過度が５５％以上、かつ、白色度が５７以下の物性を有し、使用感、隠ぺい性に優れ、化粧品用体質顔料として有用である。」（【要約】の欄）
　　ウ−２．「平均粒径本発明で合成された硫酸バリウム懸濁物を、常温付近まで冷却した。次にこの懸濁物をポリアクリル酸ナトリウム（商品名：ポイズ５３０）の０．１％水溶液に分散させ、粒度分布測定装置（堀場製作所製、形式：ＬＡ?７００）により測定した。累積体積が５０％となる粒径をもって平均粒径とした。」（段落【0031】）
　　ウ−３．「比較例１　槽径７５ｍｍ、有効容積３６０ｍｌのガラス製セパラブルフラスコにイオン交換水を３６０ｍｌ仕込み、テフロン製三日月翼で攪拌しながら９０℃に昇温した。次に、孔径０．２μｍのメンブレンフィルター（酢酸セルロース膜、東洋濾紙製）で濾過し、あらかじめ９０℃に加温した０．２０Ｍ水酸化バリウム水溶液と０．２０Ｍ硫酸水溶液とを各々１８ｍｌ／ｍｉｎの流量（バリウム化合物と硫酸化合物のモル比は１／１）で連続的に滴下し、９０℃で反応させた。反応器のオーバーフロー口より生成した懸濁物を連続的に抜き出した。生成した懸濁物をサンプリングし、１０分間マグネチックスターラーで撹拌しながら常温付近まで冷却した。さらに、５Ｃの濾紙で濾過後、１２０℃で３時間乾燥させて１次粒子が板状でかつ断面が矩形の構造の硫酸バリウムの粉末を得た。」（段落【0044】）
　　ウ−４．「こうして得られた粉末は、平均粒径２．３７μｍの凝集物であり、１次粒子のアスペクト比１０、周囲長面積比６０、Ｘ線ピーク比４、光散乱透過度６３．８％であったが、白色度が６４．０と高かった。」（段落【0045】）
　　エ．甲第４号証（実験報告書（花王（株）；田口和男作成））には、次の事項が記載されている。
　　エ−１．「本件特許異議事件において甲第３号証として提出された特開平７−２９１６２３号公報：特願平６−１１３９９０号に係る当初の明細書）の比較例１に記載の方法に従って板状硫酸バリウムを合成し、合成中の未反応イオン濃度を測定するとともに、生成する硫酸バリウムが同一のものであることを確認する。」（「４．実験の目的」の項）
　　エ−２．「反応中の懸濁液の電導度を電導度計（ＣＭ−４０Ｓ型、東亜電波製）で測定したところ、一定値２７０μＳ／ｃｍを示した。本件記載の電導度と未反応イオン濃度との相関（第３頁、表１）を用いると、この場合の未反応イオン濃度は０．０００２７ｍｏｌ／Ｌと計算される。また、得られた硫酸バリウム粉末を走査型電子顕微鏡（ＳｕｐｅｒＳｃａｎ２２０型、島津製作所製）で観察したところ、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の板状で、かつ断面が矩形であることが確認できた（添付写真）。粒子径は、任意の４ヶ所を電子顕微鏡で撮影し、それぞれに中央真横に直線を引き、それぞれの直線上の５個を取り出し、合計２０個の最大径を測定し、これを平均したところ、８．９μｍであった。」（「
６．実験結果」の項）
　　エ−３．実験により得られた硫酸バリウムを走査型電子顕微鏡で撮影した写真が貼付されている。
（３）甲第１号証との対比・判断
【本件発明１】について
　　記載ア−４によれば、甲第１号証の段落【0031】、【0032】の【表１】、【表２】には、比較例３の反応条件が記載され、バリウム化合物として、Ｂａ（ＯＨ）２：０．０２ｍｏｌ／ｌ、硫酸類化合物として、Ｈ２ＳＯ４：０．０１ｍｏｌ／ｌを、滴下時間１０秒、温度９０℃の条件で反応させたことが記載され、段落【0033】の【表３】には、その結果、平均径１０．５μｍ、アスペクト比８８の硫酸バリウムの粉末が得られたことが記載されている。
　また、記載ア−１によれば、平均径は体積累積平均粒子径の測定値であり、記載ア−２によれば、加熱した硫酸溶液中に水酸化バリウム水溶液を滴下して反応させている。
　ここで、Ｂａ（ＯＨ）２の０．０２ｍｏｌ／ｌは３．４２ｇ／ｌであり、Ｈ２ＳＯ４の０．０１ｍｏｌ／ｌは０．９８ｇ／ｌに相当するから、甲第１号証に記載される事項を本件発明１の記載に則して表現すると「硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率（アスペクト比）が８８の単一粒子であり、粒子径が１０．５μｍであり、３．４２ｇ／Ｌの濃度の水酸化バリウム溶液及び０．９８ｇ／Ｌの濃度の硫酸溶液を、反応させることにより得られた板状硫酸バリウム」となる。
　本件発明１と甲第１号証記載の発明とを対比すると、両者は上記の構成で一致し、以下の点で相違する。
　相違点１：粒子径が、本件発明１では本件特許明細書の段落【0022】に記載されるような方法により求められるのに対し、甲第１号証では体積累積平均粒子径である点
　相違点２：本件発明１では、粒子が、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されないものであるのに対し、甲第１号証には、そのような点について記載がない点
　相違点３：本件発明１では、硫酸溶液と水酸化バリウム水溶液を同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節しているのに対し、甲第１号証記載の発明では、硫酸溶液中に水酸化バリウム水溶液を滴下していることから、電導度は変化しているものと認められ、反応液中の未反応イオン濃度についての記載もない点
　相違点４：本件発明１の硫酸バリウム粉末は、肌触りが良好であるのに対し、結晶がやや粗大すぎるためざらつき感があるとされている点
　以下、上記相違点につき検討する。
　相違点３について：甲第１号証には、硫酸溶液と水酸化バリウム水溶液を、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つように反応させることを示唆する記載はない。
　そして、本件発明１は、このような反応方法を採用することにより、相違点４で摘出したように、甲第１号証記載の粉末のようにざらつき感があるものとは異なり、化粧品として肌触りに優れた硫酸バリウム粉末が得られるという、本件特許明細書に記載される作用効果を奏するものである。
　得られた硫酸バリウムの結晶は、本件発明のものが、特許権者が平成１３年９月２８日付特許異議意見書の参考資料２に示されるようなほぼ長方形の単一粒子の板状体であるのに対し、甲第１号証の比較例３の硫酸バリウムの結晶は、その追試実験と称する甲第２号証の添付写真によればそのほとんどが対角線方向に結晶が成長した、いわゆるバタフライ形状をしており、該添付写真は、両者の結晶体の形状が異なることを裏付けるものといえる。
　したがって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は甲第１号証に記載された発明といえないばかりか、甲第１号証の記載に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。
【本件発明２】について
　甲第１号証には、前項で指摘した事項が記載され、記載ア−２、記載ア−４における「難溶性微結晶」が本件発明２でいう「種」に相当する。
　したがって、甲第１号証に記載される事項を本件発明２の記載に則して表現すると「硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、反応前に、種として、反応溶液中に硫酸バリウムを添加する板状硫酸バリウム」となる。
　本件発明２と甲第１号証記載の発明とを対比すると、両者は上記の構成で一致し、前記相違点１，２，４の他、以下の点で相違する。
　相違点５：粒子径が、本件発明２では２０〜１００μｍであるのに対し、甲第１号証に記載される粒子の粒子径は１０．５μｍである点
　相違点６：反応前に添加する「種」の粒径が、本件発明２では１０〜３０μｍである板状硫酸バリウムであるのに対し、甲第１号証では６μｍであり、板状であるか否か不明である点
　以下、上記相違点につき検討する。
　甲第１号証には、難溶性微結晶の粒子径として、１０〜３０μｍの範囲の粒径の「種」結晶を添加することは示唆されていない。
　本件発明２は、上記特定粒子径の「種」を添加することにより、種結晶を添加しない場合よりも粒子径が大きくても、化粧品用として肌触りが良好な硫酸バリウム結晶がえられるという、本件特許明細書記載の効果を奏するものである。
　したがって、本件発明２は、他の相違点について検討するまでもなく、甲第１号証に記載された発明といえないばかりか、甲第１号証の記載に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。
【本件発明３】について
　本件発明３は、本件発明１の硫酸バリウムの用途を化粧品用に限定した発明であるが、硫酸バリウムを化粧品として使用することは記載ア−２にみられるように甲第１号証に記載された事項であるから、本件発明３と甲第１号証記載の発明とを対比すると、両者の一致点及び相違点は、本件発明１の場合と同じとなり、本件発明１で検討したのと同じ理由で、本件発明３は甲第１号証に記載された発明といえないばかりか、甲第１号証の記載に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。
（４）甲第３号証との対比・判断
【本件発明１】について
　記載ウ−２によれば、甲第３号証には、０．２０Ｍ水酸化バリウム水溶液と０．２０Ｍ硫酸水溶液とを各々１８ｍｌ／ｍｉｎの流量、すなわち等モルで連続的に反応させ、１次粒子が板状でかつ断面が矩形の硫酸バリウムの粉末を得ることが記載されている。
　ここで、０．２０Ｍ水酸化バリウム水溶液は３４．２ｇ／Ｌに、０．２０Ｍ硫酸水溶液は１９．６ｇ／Ｌにそれぞれ相当するから、甲第３号証に記載される事項を本件発明１の記載に則して表現すれば「硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率、すなわちアスペクト比が１０の単一粒子であり、粒子径が２．３７μｍであり、３．４２ｇ／Ｌの濃度の水酸化バリウム溶液及び１９．６ｇ／Ｌの濃度の硫酸溶液を同時に供給し、反応させることにより得られた板状硫酸バリウム」となる。
　本件発明１と甲第１号証記載の発明とを対比すると、両者は上記の構成で一致し、前記相違点１，２，４の他、以下の点で相違する。
　相違点７：板状硫酸バリウムが、本件発明１では単一粒子であって、その粒子径は３〜７０μｍであるのに対し、甲第３号証では、一次粒子が板状との記載があるが、単一粒子であるか不明であって、その粒径も２．３７μｍである点
　相違点３’：本件発明１では、硫酸溶液と水酸化バリウム水溶液を、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節しているのに対し、甲第３号証記載の発明では、反応液中の電導度については何ら記載がないばかりか、反応液中の未反応イオン濃度についての記載もない点
　以下、上記相違点３’につき検討する。
　記載ウ−３によれば、甲第３号証には、硫酸溶液と水酸化バリウム水溶液とを同じ流量、すなわち等モルずつ添加して反応させることが記載されているものの、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことについては記載がない。
　そして、得られた硫酸バリウムの粉末も、記載ウ−３，記載ウ−４によれば、甲第３号証のものは板状でかつ断面が矩形であるが、そのような一次粒子の凝集物であり、本件発明１のような単一粒子ではない。
　したがって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は甲第３号証に記載された発明ということはできない。
【本件発明３】について
　本件発明３は、本件発明１の硫酸バリウムの用途を化粧品用に限定した発明であるが、硫酸バリウムを化粧品として使用することは記載ウ−１にみられるように甲第３号証に記載された事項であるから、本件発明３と甲第３号証記載の発明とを対比すると、両者の一致点相違点は、本件発明１の場合と同じとなり、本件発明１で検討したのと同じ理由で、本件発明３は甲第３号証に記載された発明といえない。
【本件発明４】について
　本件発明４は、本件発明１の板状硫酸バリウムを製造する方法に関する発明であり、甲第３号証に記載される事項を本件発明４の記載に則して表現すると「硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率（アスペクト比）が１０の粒子であり、粒子径が２．３７μｍであり、３．４２ｇ／Ｌの濃度の水酸化バリウム溶液及び１．９６ｇ／Ｌの濃度の硫酸溶液を同時に供給し、反応させる板状硫酸バリウムの製法」となる。
　本件発明４と甲第３号証記載の発明とを対比すると、上記の構成で一致し、前記相違点１ないし３’で相違する。
　そして、相違点３’の構成が、甲第３号証には記載されていないこと、及びその結果得られた硫酸バリウムの性状が異なることは、本件発明１で検討したとおりであるから、同じ理由で、本件発明４は甲第３号証に記載された発明といえない。
　
　なお、甲第２及び４号証の内容、並びに板状硫酸バリウムの粒子径の測定方法及びその結果について、証人尋問により立証がなされても、上記認定及び判断は左右されないから、証人尋問は行わない
　
５．むすび
　以上のとおりであるから、本件請求項１〜５に係る発明の特許は、特許異議申立の理由及び証拠によっては取り消すことはできない。
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。              　
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年２月５日（２００３．２．５）
【訂正の要旨】
（ａ）請求項１を特許請求の範囲の減縮を目的として、次の通りに訂正する。
「［請求項１］　硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり（断面が紡錘状であるものを除く）、粒子径が３〜７０μｍで
あり、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定直に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることにより得られ
（ｂ）請求項３を特許請求の範囲の減縮を目的として、次の通りに訂正する。
「［請求項３］　硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり（断面が紡錘状であるものを除く）、粒子径が３〜７０μｍで
あり、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることにより得られ
（ｃ）請求項４を特許請求の範囲の減縮を目的として、次の通りに訂正する。
「［請求項４］　硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり、粒子径が３〜７０μｍである板状硫酸バリウムの製造方法であって、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、
電導度を連続的に測定しながら、
（ｄ）【０００８】の「本発明の要旨は、板状硫酸バリウムを、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、また、粒子径３〜７０μｍであるものにより構成するところにある。本発明の要旨はまた、板状硫酸バリウムを、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、また、粒子径２０〜１００μｍであるものにより構成するところにある。本発明の要旨はまた、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させて、上記板状硫酸バリウムを製造するところにもある。本発明の要旨は更に、水酸化バリウム溶液及び硫酸溶液を同時に供給して反応させて化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、また、粒子径２０〜１００μｍである板状硫酸バリウムを製造するにあたって、この反応前に、種として、反応溶液中に粒子径が１０〜３０μｍの板状硫酸バリウムを、生成する板状硫酸バリウム全量に対して５〜９０重量％の量添加することところにもある。以下に本発明を詳述する。」との記載を、「本発明の要旨は、板状硫酸バリウムを、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、また、粒子径３〜７０μｍであるものにより構成するところにある。本発明の要旨はまた、板状硫酸バリウムを、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、また、粒子径２０〜１００μｍであるものにより構成するところにある。本発明の要旨はまた、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、
電導度を連続的に測定しながら、
（ｅ）【００１１】の「本発明の板状硫酸バリウムうち、製造方法が、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることによるものにあっては、当該板状硫酸バリウムの粒子径は、３〜７０μｍである。３μｍ未満であると、すべり性が著しく損なわれ、７０μｍを超えると、ざらざらとした肌触りとなり、いずれも化粧品として使用することができないので、上記範囲に限定される。」を「本発明の板状硫酸バリウムうち、製造方法が、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、
電導度を連続的に測定しながら、
（５４）【発明の名称】
板状硫酸バリウム及びその製法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり（断面が紡錘状であるものを除く）、粒子径が３〜７０μｍで
あり、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることにより得られ
　【請求項２】　硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子径が２０〜１００μｍであり、反応前に、種として、反応溶液中に粒子径が１０〜３０μｍの板状硫酸バリウムを添加することにより、肌触りが良好であることを特徴とする板状硫酸バリウム。
　【請求項３】　硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり（断面が紡錘状であるものを除く）、粒子径が３〜７０μｍ
であり、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、電導度を連続的に測定しながら、電導度を一定値に保つことにより、反応液中の未反応イオン濃度を０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節して反応させることにより得られ
　【請求項４】　硫酸と水酸化バリウムを反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が５以上の単一粒子であり、粒子径が３〜７０μｍである板状硫酸バリウムの製造方法であって、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、
電導度を連続的に測定しながら、
　【請求項５】　水酸化バリウム溶液及び硫酸溶液を同時に供給して反応させてなり、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、粒子径が２０〜１００μｍである板状硫酸バリウムの製法であって、前記反応前に、種として、反応溶液中に粒子径が１０〜３０μｍの板状硫酸バリウムを、生成する板状硫酸バリウム全量に対して５〜９０重量％の量添加することを特徴とする板状硫酸バリウムの製法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
本発明は、新規な板状硫酸バリウム及び化粧品用板状硫酸バリウム並びにその製法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
化粧品に配合して使用される体質顔料としては、従来、タルク、マイカ、セリサイト等の鱗片状粉体が一般的に使用されてきた。粒子形状が鱗片状であると、皮膚への伸展性、すなわちすべり性がよく、使用感が非常に良好となる特性を有しているので、これらはメーキャップ化粧品として使用するのに適している。
　【０００３】
しかし、これらの粉体は、天然の鉱物を粉砕して得られるため、格子中の不純物により灰色又は褐色を呈しており、化粧品に配合した場合、鱗片状粉体の色が残ってしまうという欠点があった。また、これらは天然品であるため、安定した性状を持つ鉱物を必要量だけ確保することが難しく、特にセリサイトの入手は困難となってきている。マイカは、入手が比較的容易であるが、劈開性を有するため、鱗片状粉体としての形状を安定に保つことが難しいという問題点があった。そこで、化学合成の容易な硫酸バリウムの鱗片状粉体を化粧品に応用する技術が提供されるようになった。
　【０００４】
特公昭６２−３４６８８号公報には、硫化バリウムと硫酸をモル比１：１で反応させて粒径の揃った板状硫酸バリウムを製造する技術が開示されている。しかしこの方法では、粗大な粒子の硫酸バリウムが得られ、合成樹脂添加剤等への応用には適しているが、化粧品用としては必ずしも満足できるものではなかった。
　【０００５】
特開平３−２５７０１６号公報には、可溶性バリウム塩と硫酸塩を反応させて、アスペクト比が５〜１００、周囲長の２乗と板状面の正射影面の面積との比が２０：１〜１５０：１である板状硫酸バリウムを製造する技術が開示されている。この技術は、使用感と透明性に優れた化粧品に用いる板状硫酸バリウムに係るものではあるが、人体特に皮膚に対する有害性を払拭するものではなく、また化粧品としての品質であるすべり性を満足させるものではなかった。
　【０００６】
また、特開平６−９２６３０号公報には、可溶性バリウム塩と硫酸塩に少量の難溶性微結晶を添加して反応させ、粒度分布が狭くかつ光学的特性に優れた板状硫酸バリウムを得る技術が開示されている。しかしながら、この技術は、皮膚に対する有害性の検討がなされておらず、透明性は有しているものの化粧品としての特性である肌触り等の検討がなされていなかった。
　【０００７】
　【発明が解決しようとする課題】
上記現状に鑑み、板状硫酸バリウムを得るにあたって、これらの欠点を解決しようとすることが、本発明の目的である。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段】
本発明の要旨は、板状硫酸バリウムを、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、また、粒子径３〜７０μｍであるものにより構成するところにある。本発明の要旨はまた、板状硫酸バリウムを、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されず、また、粒子径２０〜１００μｍであるものにより構成するところにある。本発明の要旨はまた、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、
電導度を連続的に測定しながら、
　【０００９】
本発明の板状硫酸バリウムは、化粧品原料基準に基づく分析法により硫化物（Ｓ−２）が検出されない特性を有する。硫化物（Ｓ−２）は、人体、特に皮膚に対する毒性を有しており、これを上記分析法によって検出することができるほど含有していると、化粧品として連用することができないので、上記分析法によって検出することがきないことが本発明の板状硫酸バリウムの要件の一つとなる。
　【００１０】
本発明の板状硫酸バリウムは、化粧品原料基準に基づく分析法により可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）が検出されない特性を有する。可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）は、人体、特に皮膚に対する毒性を有しており、これを上記分析法によって検出することができるほど含有していると、化粧品として連用することができないので、上記分析法によって検出することがでないことが本発明の板状硫酸バリウムの要件の一つとなる。
　【００１１】
本発明の板状硫酸バリウムうち、製造方法が、２００ｇ／Ｌ以下の濃度の水酸化バリウム溶液及び２００ｇ／Ｌ以下の濃度の硫酸溶液を、同時に供給し、
電導度を連続的に測定しながら、
　【００１２】
本発明の板状硫酸バリウムうち、製造方法が、反応前に、種として、反応溶液中に粒子径が１０〜３０μｍの板状硫酸バリウムを、生成する板状硫酸バリウム全量に対して５〜９０重量％の量添加するこによるものにあっては、当該板状硫酸バリウムの粒子径は、２０〜１００μｍである。２０μｍ未満であると、すべり性が著しく損なわれ、１００μｍを超えると、ざらざらとした肌触りとなり、いずれも化粧品として使用することができないので、上記範囲に限定される。
　【００１３】
なお、本明細書において、板状硫酸バリウムとは、硫酸バリウム粒子の厚み方向の長さ１に対する平面方向の最小長さの比率が、５以上の単一粒子の状態にあるものをいう。本発明の板状硫酸バリウムは主として化粧品用に用いることにより、本発明特有の効果を更にいっそう発揮することができる。
　【００１４】
本発明の板状硫酸バリウムは、水酸化バリウムと硫酸を反応させることによって得られる。通常、板状硫酸バリウムを製造する場合には、硫化バリウム、硝酸バリウム等の可溶性バリウム塩と、硫酸ナトリウム、硫酸アンモニウム等の可溶性硫酸塩との組み合わせにより得ていたが、いずれも硫化バリウム、硝酸アンモニウム等の副生物が板状硫酸バリウム粒子中に含有することとなり、これらを完全に分離除去することが困難であった。本発明の方法により生ずるのは、硫酸バリウムの他には水だけであるので、工業上極めて好都合である。また、本発明においては、精製した原料を使用することにより、極めて純度の高い硫酸バリウムを得ることができ、本発明の目的を達することができる。
　【００１５】
上記反応は、連続式で行うことも回分式で行うこともできる。いずれの方式の場合も、水酸化バリウムと硫酸の化学当量を、攪拌機を備えた反応容器に、同時に連続供給して反応させる。上記反応液中の未反応バリウムイオン濃度及び硫酸イオン濃度は、０．００００１〜０．００５モル／Ｌに調節する。０．００００１モル／Ｌ未満に調節することは極めて困難であり、０．００５モル／Ｌを超えると板状硫酸バリウム粒子は生成しない。上記未反応イオン濃度の調節は、未反応イオン濃度と電導度の間に下記の表１のような相関関係があるので、電導度を一定値に保つよう添加量を調節することにより行うことができる。
　【００１６】
　【表１】　
　【００１７】
本発明の方法にあっては、反応容器に供給される水酸化バリウム溶液及び硫酸溶液の濃度は、いずれも２００ｇ／Ｌ以下である。２００ｇ／Ｌを超える濃度であると、未反応原料のイオン濃度を精密にコントロールすることができないので、上記範囲に限定される。上記濃度は、希薄すぎると工業的に不利になるので、より好ましくは２００〜１０ｇ／Ｌである。
　【００１８】
上記反応の温度は、８０℃以下が好ましい。８０℃を超えると、粒子の厚み方向の成長が著しくなり、すべすべした肌触りのものを得ることができないので、化粧品用に適さなくなる。
　【００１９】
本発明の方法では、反応終了後に、水酸化バリウム又は硫酸を加えて、反応液のｐＨが６．５〜７．５の範囲になるよう調節する。この操作により、副生するのは水だけであるので、硫化物（Ｓ−２）及び可溶性バリウム塩（Ｂａ＋２）の含有量を、化粧品原料基準に基づく分析法により検出されない量にすることができる。
　【００２０】
本発明の他の一つの特徴は、粒子径が２０〜１００μｍの板状硫酸バリウムであっても、肌触りの良好な特性を有するものを得ることができる点にある。このような板状硫酸バリウムを得るためには、上に詳述した板状硫酸バリウムの製法において、反応前に、種として、反応溶液中に粒子径が１０〜３０μｍの板状硫酸バリウムを、生成する板状硫酸バリウム全量に対して５〜９０重量％の量添加するところに、その要旨が存する。このようにして製造された板状硫酸バリウムは、その粒子径が７０μｍを超えるものであっても、極めて良好な肌触りを有しており、化粧品用板状硫酸バリウムとして充分に使用することができるものである。
　【００２１】
　【実施例】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。
実施例１
硫酸バリウムの調製
３Ｌでオーバーフローする反応容器に７０℃の純水を張り込み、攪拌を続けておいた。別に６５ｇ／Ｌ（０．６６３モル／Ｌ）、７０℃に調整した希硫酸と、３５ｇ／Ｌ（０．２０４モル／Ｌ）、７０℃に調整した水酸化バリウム溶液を、微調整可能なマイクロチューブポンプを使って、上記反応容器に同時に連続添加した。その際、希硫酸流量を１２０ｍｌ／分に固定し、オーバーフローするスラリーの電導度を連続的に測定しながら、電導度が３０μＳ（未反応イオン濃度約０．００００３モル／Ｌ）以下になるように、水酸化バリウム溶液の流量を調節した。スラリーの電導度が３０μＳで安定したときの水酸化バリウム溶液の流量は、３９０ｍｌ／分であった。反応開始後１０分から反応液約５００ｍｌを採取した。この反応液のｐＨは約４．０であったので、０．１モル／Ｌの水酸化バリウム溶液を添加してｐＨ６．５に調整した。これを濾過して１２０℃で乾燥し、白色の硫酸バリウム粉末を得た。
　【００２２】
粒子径の測定
得られた硫酸バリウム粉末を走査型電子顕微鏡で観察したところ、板状粒子であることが確認できた。電子顕微鏡写真上に無作為に引いた直線上にある粒子２０個の最大径を平均して、得られた粒子の粒子径とし、結果を表２に示した。
硫酸バリウム粒子中の可溶性硫酸化物及びバリウム塩の検定
硫酸バリウム粒子中に、可溶性硫化物及びバリウム塩が含有されるかどうかを調べるため、これら化合物から生じるＳ−２及びＢａ＋２を化粧品原料基準による分析法で調べたが、検出されなかった。
　【００２３】
肌触り
得られた硫酸バリウム粉末を指でつまみ、こすり合わせたときのすべり感を、７人のパネラーに報告してもらい、これらの平均値で評価した。結果を表２に示した。表２中、◎は極めて良好、○は良好を表す。
　【００２４】
実施例２
１３０ｇ／Ｌ（１．３２７モル／Ｌ）、２５℃に調整した希硫酸及び７０ｇ／Ｌ（０．４０８モル／Ｌ）、２５℃に調整した水酸化バリウム溶液を用い、反応スラリーの電導度を３００μＳになるよう調節したこと以外は、実施例１と同様にして白色粉末の硫酸バリウムを得た。粒子径、肌触りを実施例１と同様にして測定し、表２に示した。
　【００２５】
実施例３
反応スラリーの電導度を７００μＳになるよう調節したこと以外は実施例２と同様にして、白色粉末の硫酸バリウムを得た。粒子径、肌触りを実施例１と同様にして測定し、表２に示した。
　【００２６】
実施例４
実施例２と同様にして反応を行い、得られたスラリーを１Ｌ分取し、５Ｌガラスビーカーに移した。これに純水１Ｌを加え、攪拌を続けながら加熱し、温度を５０℃に保持した。別に６５ｇ／Ｌ（０．６６３モル／Ｌ）、５０℃に調整した水酸化バリウム溶液を微調整可能なマイクロチューブポンプを使って、上記の５０℃に温度を保持した反応容器に同時に連続添加した。その際、希硫酸流量を５ｍｌ／分に固定し、反応スラリーの電導度を連続的に測定しながら、電導度が３００μＳ以下になるように水酸化バリウム溶液の流量を調節した。反応容器の総液量が４Ｌになるまで反応を続けた。これを濾過して１２０℃で乾燥し、白色の硫酸バリウム粉末を得た。粒子径、肌触りを実施例１と同様にして測定し、表２に示した。
　【００２７】
比較例１及び２
化粧品用体質顔料であるマイカ（比較例１）及びタルク（比較例２）を用い、実施例１と同様に粒子径を測定し、肌触りを測定し、表２に示した。
　【００２８】
　【表２】
　【００２９】
　【発明の効果】
本発明の板状硫酸バリウムは、粒子中に有害な硫化物及び可溶性バリウム塩を検出せず、また肌触りが良好であるので、化粧品用板状硫酸バリウムとして良好である。