【事件の表示】
　上記当事者間の特許第４８３９３５１号発明「有機エレクトロルミネッセンス素子用発光材料、それを利用した有機エレクトロルミネッセンス素子及び有機エレクトロルミネッセンス素子用材料」の特許無効審判事件について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
　審判費用は、請求人の負担とする。
【理　由】
第１　手続の経緯
　
１．本件特許
　本件特許第４８３９３５１号の請求項１ないし８に係る発明についての出願は、特許法第１８４条の３第１項の規定により２００４年１２月１３日の国際出願日にされたものとみなされる国際特許出願（優先権主張：平成１５年１２月１９日、特願２００３−４２３３１７号）の一部を平成２０年７月１４日に新たな特許出願（特願２００８−１８３１４２号）としたものであり、平成２３年１０月７日に特許権の設定登録がなされたものである。
　
２．以降の手続の経緯
　本件審判は、下記第２の請求の趣旨及び理由により、平成２５年４月２４日に審判請求人（以下「請求人」という。）により請求されたものであり、以降の手続の経緯は、以下のとおりである。（なお、以下、審判被請求人を「被請求人」という。）
　平成２５年　５月１３日付け　答弁指令・請求書副本送付
　平成２５年　７月１６日　　　答弁書
　平成２５年　８月　８日付け　答弁書副本の送付
　平成２５年　８月２２日付け　審理事項通知書（両当事者あて）
　平成２５年　９月１０日　　　口頭審理陳述要領書（請求人）
　平成２５年　９月１１日付け　口頭審理陳述要領書（請求人）副本送付
　平成２５年　９月２４日　　　口頭審理陳述要領書（被請求人）
　平成２５年　９月２５日付け　口頭審理陳述要領書（被請求人）副本送付
　平成２５年１０月　１日　　　口頭審理
　平成２５年１０月１５日　　　上申書（請求人）
　平成２５年１０月３０日　　　上申書（被請求人）
　
第２　本件請求の趣旨及び当事者の主張
　
１．本件請求の趣旨及び請求人の主張
　請求人は、本件特許第４８３９３５１号の特許請求の範囲の請求項１ないし８に係る発明についての特許を無効とする、審判費用は被請求人の負担とする、との審決を求め、本件特許が、概略、下記の理由により特許法第１２３条第１項第２号の規定に該当する旨及び下記証拠方法を提示した。
　
　請求項１ないし８に記載された各発明は、いずれも、甲第１号証ないし甲第５号証に記載された発明に基づいて、必要に応じて当業者の周知技術（甲第６号証ないし甲第９号証）も参照し、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が特許出願前に容易に発明をすることができたものであり、請求項１ないし８に記載された発明についての特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　
請求人提示の証拠方法：
＜請求時＞
甲第１号証：国際公開第０３／０８７０２３号
甲第２号証：特開２０００−１８２７７６号公報
甲第３号証：特開２００１−　９７８９７号公報
甲第４号証：特許第３１４８１７６号公報
甲第５号証：国際公開第０１／２１７２９号
甲第６号証：特開平１１−１６７９９１号公報
甲第７号証：特開平１１−３０７２５５号公報
甲第８号証：Ｒ＆Ｄ　Ｒｅｖｉｅｗ　ｏｆ　Ｔｏｙｏｔａ　ＣＲＤＬ，Ｖｏｌ．３６，Ｎｏ．３（２００１．９）ｐ５７
甲第９号証：豊田中央研究所Ｒ＆Ｄレビュー、Ｖｏｌ．３３，Ｎｏ．２（１９９８．６）ｐ３〜２２
参考資料１：本件特許に係る出願のファミリー米国出願（出願番号：１０−５８３５５４）における２０１１年３月１８日付けオフィスアクションに対する応答書（部分訳添付）
参考資料２：本件特許に係る出願のファミリー欧州出願（出願番号：０４８０７３２１．７）における２０１２年１０月２５日付け通知書（部分訳添付）
＜平成２５年９月１０日付け口頭審理陳述要領書提出時＞
甲第１０号証：特開２００１−２８４０５０号公報
甲第１１号証：米国特許第５９３５７２１号明細書（部分訳添付）
甲第１２号証：特開平６−１９７３号公報
甲第１３号証：城戸淳二監修「有機ＥＬ材料とディスプレイ」、２００１年２月２８日、株式会社シーエムシー発行、ｐ３〜２６（第１章）及びｐ８２〜１０２（第６章）
（以下、「甲第１号証」などを「甲１」などと略していう。）
　
２．答弁の趣旨及び被請求人の主張
　被請求人は、本件審判の請求は成り立たない、審判費用は請求人の負担とする、との審決を求め、下記の証拠方法を提示の上、請求人が主張する上記無効理由は、いずれも理由がない旨の主張をしている。
　
・被請求人提示の証拠方法
＜答弁時＞
乙第１号証：森竜雄著「今日からモノ知りシリーズ　トコトンやさしい有機ＥＬの本」２０１０年５月２０日（初版３刷）、日刊工業新聞社発行、ｐ６７〜９２（第３章）
＜平成２５年９月２４日付け口頭審理陳述要領書提出時＞
乙第２号証：城戸淳二監修「有機ＥＬ材料とディスプレイ」、２００１年２月２８日、株式会社シーエムシー発行、ｐ２７〜３９（第２章）
乙第３号証：城戸淳二監修「有機ＥＬ材料とディスプレイ」、２００１年２月２８日、株式会社シーエムシー発行、ｐ１４８〜１６０（第１０章）
乙第４号証：別件の特許無効審判事件（無効２００８−８０００４５号）において請求人が提示した２００８年９月１日付け実験報告書
乙第５号証：乙第４号証に係る無効審判事件の審決取消訴訟（平成２１年（行ケ）１００９６号）において請求人が提出した第１準備書面
乙第６号証：被請求人従業者西村和樹の陳述書
＜平成２５年１０月３０日付け上申書提出時＞
乙第７号証：Ｈ．Ａｚｉｚ　ｅｔ　ａｌ，”Ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ　ｉｎ　ｔｒｉｓ（８−ｈｙｄｒｏｘｙｑｕｉｏｌｉｎｅ）ａｌｕｍｉｎｕｍ（ＡＬＱ３）−ｂａｓｅｄ　ｏｒｇａｎｉｃ　ｌｉｇｈｔ　ｅｍｉｔｔｉｎｇ　ｄｅｖｉｃｅｓ（ＯＬＥＤｓ）”，Ｏｒｇａｎｉｃ　Ｌｉｇｈｔ−Ｅｍｉｔｔｉｎｇ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ　ａｎｄ　Ｄｅｖｉｃｅｓ　ＩＶ，Ｐｒｏｃ．ＳＰＩＥ，Ｖｏｌ．４１０５，（２００１），ｐ．２５１〜２５５（部分訳添付）
（以下、「乙第１号証」などを、「乙１」などということがある。）
　
第３　請求人主張の無効理由について
　請求人が主張する無効理由の概略については、上記第２で示したとおりであるが、口頭審理陳述要領書における主張・証拠方法を踏まえて具体的に整理すると請求人が主張する無効理由は、甲１ないし１３の提示を証拠方法とし、以下の「無効理由１」及び「無効理由２」に示すとおりであると解される。
　
１．無効理由１
　甲１に記載された発明を主たる引用発明とし、甲２ないし甲５の知見を組み合わせること及び必要に応じてさらに甲６ないし甲９の当業者の周知技術並びに甲１０ないし甲１３の当業者の周知技術を組み合わせることにより、本件特許の請求項１ないし８に係る発明につき当業者が容易に発明することができたとするもの
　
２．無効理由２
　甲２に記載された発明を主たる引用発明とし、甲１及び甲３ないし甲５の知見を組み合わせること並びに必要に応じてさらに甲６ないし甲９の当業者の周知技術ないしは甲１０ないし甲１３の当業者の周知技術を組み合わせることにより、本件特許の請求項１ないし８に係る発明につき当業者が容易に発明することができたとするもの
　
第４　当審の判断
　当審は、
　請求項１ないし８に係る発明についての特許につき、請求人が主張するいずれの無効理由についても理由がない、
と判断する。以下、詳述する。
　
Ｉ．本件特許に係る発明について
　本件審判における各無効理由につき判断を行うにあたり、前提として本件特許に係る発明につき整理する。
　本件特許に係る発明は、請求項１ないし８に記載された事項で特定される、以下のとおりのものである。
「【請求項１】
下記一般式（１）で表される非対称アントラセン誘導体からなる有機エレクトロルミネッセンス素子用発光材料。
【化１】
　
（式中、Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立に、１−ナフチル基、２−ナフチル基、１−フェナンスリル基、２−フェナンスリル基、３−フェナンスリル基、４−フェナンスリル基、９−フェナンスリル基、１−ナフタセニル基、２−ナフタセニル基、１−ピレニル基、２−ピレニル基、４−ピレニル基、３−メチル−２−ナフチル基、４−メチル−１−ナフチル基から選ばれる基である。
　Ａｒ１及びＡｒ２は水素原子である。
　Ｒ１〜Ｒ８は水素原子である。
　Ｒ９及びＲ１０は水素原子である。
　ただし、一般式（１）において、中心のアントラセンの９位及び１０位に、該アントラセン上に示すＸ−Ｙ軸に対して対称型となる基が結合する場合はない。）
【請求項２】
一般式（１）において、前記Ａ１及びＡ２がそれぞれ独立に、１−ナフチル基、２−ナフチル基及び９−フェナンスリル基のいずれかである請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子用発光材料。
【請求項３】
Ａ１及びＡ２が、それぞれ１−ナフチル基及び２−ナフチル基である請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子用発光材料。
【請求項４】
陰極と陽極間に少なくとも発光層を含む一層又は複数層からなる有機薄膜層が挟持されている有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光帯域が、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子用発光材料を単独もしくは混合物の成分として含有する有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記発光層が、前記有機エレクトロルミネッセンス素子用発光材料を単独もしくは混合物の成分として含有する請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記有機薄膜層が、前記有機エレクトロルミネッセンス素子用発光材料をホスト材料として含有する請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記発光層が、さらにアリールアミン化合物を含有する請求項４〜６のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
前記発光層が、さらにスチリルアミン化合物を含有する請求項４〜７のいずれかに記載の
有機エレクトロルミネッセンス素子。」
（以下、項番に従い「本件発明１」ないし「本件発明８」という。併せて「本件発明」ということがある。）
　
ＩＩ．各甲号証に記載された事項
　各甲号証の記載事項につき以下それぞれ摘示する。
　
１．甲第１号証
　甲第１号証には、以下の事項が記載されている。
　
（ア−１） 
「１．下記一般式（Ａ）で表される新規芳香族化合物。
　　　　　Ａ−Ａｒ−Ｂ　　　（Ａ）
〔式中、Ａｒは、置換もしくは無置換のアントラセンディール基である。Ｂは、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数２〜６０の複素環基又は置換もしくは無置換の炭素数５〜６０のアリール基である。Ａは、下記一般式（１）〜（１１）から選ばれる基であり、置換もしくは無置換の炭素数１〜３０のアルキル基、又は置換もしくは無置換のフェニル基により置換されていてもよい。但し、Ｂがアリールアミノ基で置換されている場合は、Ａはアリールアミノ基で置換されたフェニル基ではない。
　
（式中、Ａｒ１〜Ａｒ３は、それぞれ独立に、置換もしくは無置換の炭素数６〜３０のアリール基、Ａｒ４は置換もしくは無置換の炭素数６〜３０のアリーレン基、Ａｒ５は置換もしくは無置換の炭素数６〜３０の３価の芳香族残基である。Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、置換もしくは無置換のアミノ基、ニトロ基、シアノ基、置換もしくは無置換の炭素数１〜３０のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数２〜４０のアルケニル基、置換もしくは無置換の炭素数５〜４０のシクロアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数１〜３０のアルコキシ基、置換もしくは無置換の炭素数５〜４０の芳香族炭化水素基、置換もしくは無置換の炭素数２〜４０の芳香族複素環基、置換もしくは無置換の炭素数７〜４０のアラルキル基、置換もしくは無置換の炭素数６〜４０のアリールオキシ基、置換もしくは無置換の炭素数２〜３０のアルコシキカルボニル基、置換もしくは無置換の炭素数３〜４０のシリル基、又はカルボキシル基である。また、Ａｒ１とＡｒ２及びＲ１とＲ２は、それぞれ独立に、互いに結合し環状構造を形成してもよい。）〕
２．前記一般式（Ａ）において、Ｂは、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数２〜６０の複素環基又はアルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数５〜６０のアリール基である請求項１に記載の新規芳香族化合物。
・・（中略）・・
５．有機エレクトロルミネッセンス素子用材料である請求項１〜４のいずれかに記載の新規芳香族化合物。
６．陰極と陽極間に少なくとも発光層を含む一層又は複数層からなる有機薄膜層が挟持されている有機エレクトロルミネッセンス素子において、該有機薄膜層の少なくとも１層が、請求項１〜４のいずれかに記載の芳香族化合物を単独もしくは混合物の成分として含有する有機エレクトロルミネッセンス素子。
７．前記有機薄膜層が、電子輸送層及び／又は正孔輸送層を有し、該電子輸送層及び／又は正孔輸送層が、請求項１〜４のいずれかに記載の芳香族化合物を単独もしくは混合物の成分として含有する有機エレクトロルミネッセンス素子。
８．前記発光層が、さらにアリールアミン化合物を含有する請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
９．前記発光層が、さらにスチリルアミン化合物を含有する請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
１０．電子輸送領域、又は陰極と有機薄膜層の界面領域に、還元性ドーパントを含有する請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
１１．青色系発光する請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。」
（５９頁〜６４頁）
　
（ア−２） 
「技術分野
　本発明は、新規な芳香族化合物及びそれを利用した有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）に関し、特に、発光輝度及び発光効率が高く、色純度が高く、青色系に発光し、さらに高温安定性に優れ長寿命の有機ＥＬ素子を提供可能な新規芳香族化合物及びそれを利用した有機ＥＬ素子に関するものである。」
（１頁３行〜７行）
　
（ア−３） 
「背景技術
　有機ＥＬ素子は、電界を印加することより、陽極より注入された正孔と陰極より注入された電子の再結合エネルギーにより蛍光性物質が発光する原理を利用した自発光素子である。イーストマン・コダック社のＣ．Ｗ．Ｔａｎｇらによる積層型素子による低電圧駆動有機ＥＬ素子の報告・・（中略）・・がなされて以来、有機材料を構成材料とする有機ＥＬ素子に関する研究が盛んに行われている。Ｔａｎｇらは、トリス（８−ヒドロキシキノリノールアルミニウム）を発光層に、トリフェニルジアミン誘導体を正孔輸送層に用いている。積層構造の利点としては、発光層への正孔の注入効率を高めること、陰極より注入された電子をブロックして再結合により生成する励起子の生成効率を高めること、発光層内で生成した励起子を閉じ込めること等が挙げられる。この例のように有機ＥＬ素子の素子構造としては、正孔輸送（注入）層、電子輸送発光層の２層型、または正孔輸送（注入）層、発光層、電子輸送（注入）層の３層型等がよく知られている。こうした積層型構造素子では注入された正孔と電子の再結合効率を高めるため、素子構造や形成方法の工夫がなされている。
　また、発光材料としてはトリス（８−キノリノラート）アルミニウム錯体等のキレート錯体、クマリン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ビススチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体等の発光材料が知られており、それらからは青色から赤色までの可視領域の発光が得られることが報告されており、カラー表示素子の実現が期待されている（例えば、特開平８−２３９６５５号公報、特開平７−１３８５６１号公報、特開平３−２００２８９号公報等）。
　また、発光材料としてフェニルアントラセン誘導体を用いた素子は特開平８−０１２６００に開示されている。このようなアントラセン誘導体は青色発光材料として用いられるが、さらに高効率発光が求められていた。一方、素子寿命を伸ばすように薄膜の安定性が求められており、従来のアントラセン誘導体は結晶化し薄膜が破壊される場合が多く改善が求められていた。例えば、米国特許０５９３５７１号明細書には、ジナフチルアントラセン化合物が開示されている。しかしこの化合物は左右及び上下の対称性の分子構造であるため、高温保存及び高温駆動において容易に配列し結晶化が生じる。また、特開２０００−２７３０５６号公報に左右非対称のアリルアントラセン化合物が開示されているが、アントラセンジールに置換する基の一方が、単純なフェニル基やビフェニル基であり結晶化を防ぐことはできなかった。」
（１頁８行〜２頁１７行）
　
（ア−４） 
「発明の開示
　本発明は、前記の課題を解決するためになされたもので、発光輝度及び発光効率が高く、色純度が高く、青色系に発光し、さらに高温安定性に優れ長寿命の有機ＥＬ素子を提供可能な新規芳香族化合物及びそれを利用した有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。
　本発明者らは、前記課題を解決するために鋭意検討した結果、高ガラス転移温度であり、かつ非対称な分子構造を保有する化合物を有機ＥＬ素子の有機薄膜層の材料として用いることにより、前記の課題を解決することを見出し本発明を解決するに至った。」
（２頁１８行〜３頁１行）
　
（ア−５） 
「発明を実施するための最良の形態
　本発明は、下記一般式（Ａ）又は（Ｂ）で表される新規な芳香族化合物である。
　　　　Ａ−Ａｒ−Ｂ　　　　　　　（Ａ）
　　　　Ａ’−Ａｒ−Ａｒ−Ｂ　　　（Ｂ）
　上記一般式（Ａ）又は（Ｂ）において、Ａｒは、置換もしくは無置換のアントラセンディール基である。
　上記一般式（Ａ）又は（Ｂ）において、Ｂは、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数２〜６０の複素環基又は置換もしくは無置換の炭素数５〜６０のアリール基であり、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数２〜６０の複素環基又はアルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数５〜６０のアリール基であると好ましい。
　Ｂの置換基であるアルケニル基としては、例えば、ビニル基、・・（中略）・・スチリル基、２，２−ジフェニルビニル基、２，２−ジトリルビニル基・・（中略）・・等が挙げられる。
　Ｂの置換基であるアリールアミノ基としては、例えば、フェニルアミノ基、ジフェニルアミノ基・・（中略）・・等が挙げられる。
　Ｂの置換又は無置換の複素環基としては、例えば、・・（中略）・・２−ピリジニル基、３−ピリジニル基、４−ピリジニル基・・（中略）・・等が挙げられ、前記置換基を含み炭素数２〜６０のものである。
　Ｂのアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、アントラニル基、フェナンスリル基、ピレニル基、・・（中略）・・カルバゾリル基・・（中略）・・等が挙げられ、前記置換基を含み炭素数５〜６０のものである。」
（７頁１７行〜１１頁８行）
　
（ア−６） 
「
　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（３１頁〜３３頁）
　
（ア−７）
「合成例１（化合物（Ａ１）の合成）
・・（中略）・・
（３）９−（４−（２，２−ジフェニルビニル）フェニル）−１０−（２−ナフチル）アントラセン（化合物（Ａ１））の合成
・・（中略）・・
合成例２（化合物（Ａ２）の合成）
・・（中略）・・
（４）９−（４−（２，２−ジフェニルビニル）フェニル）−１０−（３，５−ジフェニルフェニル）アントラセン（化合物（Ａ２））の合成
・・（中略）・・
合成例３（化合物（Ａ３）の合成）
・・（中略）・・
（４）９−（３，４−ジフェニルフェニル）−１０−（４−（２，２−ジフェニルビニル）フェニル）アントラセン（化合物（Ａ３））の合成
・・（中略）・・
合成例４（化合物（Ａ４））の合成
・・（中略）・・
（４）９−（３−（４−フェニルフェニル）フェニル）−１０−（４−（２，２−ジフェニルビニル）フェニル）アントラセン（化合物（Ａ４））の合成
・・（中略）・・
合成例５（化合物（Ａ５））の合成
・・（中略）・・
（４）９−（４−ジフェニルアミノフェニル）−１０−（４−（２，２−ジフェニルビニル）フェニル）アントラセン（化合物（Ａ５））の合成
・・（中略）・・
合成例６（化合物（Ａ１１））の合成
　９−（４−ジフェニルアミノフェニル）−１０−（３，４−ジフェニルフェニル）アントラセン（化合物（Ａ１１））の合成
・・（中略）・・
合成例７（化合物（Ａ１４））の合成
　９−（４−ジフェニルアミノフェニル）−１０−（３，５−ジフェニルフェニル）アントラセン（化合物（Ａ１４））の合成
・・（中略）・・
合成例８（化合物（Ａ２０））の合成
　９−（９，９−ジメチルフルオレン−２−イル）−１０−（４−（２，２−ジフェニルビニル）フェニル）アントラセン（化合物（Ａ２０））の合成
・・（後略）」
（４２頁３行〜５３頁１０行）
　
（ア−８）
「実施例１
　２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のＩＴＯ透明電極付きガラス基板（ジオマティック社製）をイソプロピルアルコール中で超音波洗浄を５分間行なった後、ＵＶオゾン洗浄を３０分間行なった。洗浄後の透明電極ライン付きガラス基板を真空蒸着装置の基板ホルダーに装着し、まず透明電極ラインが形成されている側の面上に前記透明電極を覆うようにして膜厚６０ｎｍのＮ，Ｎ’−ビス（Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−４−アミノフェニル）−Ｎ，Ｎ−β−ナフチル−４，４’−ジアミノ−１，１’−ビフェニル膜（ＴＰＤ２３２膜）を成膜した。このＴＰＤ２３２膜は、正孔注入層として機能する。続けて、このＴＰＤ２３２膜上に膜厚２０ｎｍのＮ，Ｎ，Ｎ‘，Ｎ’−テトラキス（４−ビフェニル）−４，４’−ベンジジン膜（ＢＰＴＰＤ膜）を成膜した。このＢＰＴＰＤ膜は正孔輸送層として機能する。さらに、ＢＰＴＰＤ膜上に膜厚４０ｎｍの上記化合物（Ａ１）を蒸着し成膜した。この膜は、発光層として機能する。この膜上に膜厚１０ｎｍの下記Ａｌｑ膜を成膜した。このＡｌｑ膜は、電子注入層として機能する。この後還元性ド−パントであるＬｉ（Ｌｉ源：サエスゲッター社製）とＡｌｑを二元蒸着させ、電子注入層（陰極）としてＡｌｑ：Ｌｉ膜（膜厚１０ｎｍ）を形成した。このＡｌｑ：Ｌｉ膜上に金属Ａｌを蒸着させ金属陰極を形成し有機ＥＬ素子を形成した。
　この素子は直流電圧６Ｖで発光輝度１７６ｃｄ／ｍ２、発光効率２．２ｃｄ／Ａの青色発光が得られた。
　さらにこの素子を封止後、１００℃の恒温槽に５００時間放置した後、倍率２０倍の実体顕微鏡によって発光面に輝点又は色の変化が生じているなどで欠陥が生じているかを観察し評価する高温保存試験を行った。以上の結果を表１に示す。
・・（中略）・・
実施例２〜１０
　実施例１において、化合物（Ａ１）の代わりに表１に記載した化合物を用いた以外は同様にして有機ＥＬ素子を作製した。これらの素子の電圧、発光輝度、発光効率、発光色、化合物のガラス転移温度Ｔｇ及び高温保存試験結果を表１に示した。
比較例１
　実施例１において、化合物（Ａ１）の代わりに米国特許第０５９３５７２１号明細書に記載のアリールアントラセン化合物である下記（Ｃ１）を用いた以外は同様にして有機ＥＬ素子を作製した。この素子の電圧、発光輝度、発光効率、発光色、化合物のガラス転移温度Ｔｇ及び高温保存試験結果を表１に示した。
　
比較例２
　実施例１において、化合物（Ａ１）の代わりに特開２０００−２７３０５６号公報に記載のアリールアントラセン化合物である下記（Ｃ２）を用いた以外は同様にして有機ＥＬ素子を作製した。この素子の電圧、発光輝度、発光効率、発光色、化合物のガラス転移温度Ｔｇ及び高温保存試験結果を表１に示した。
　
比較例３
　実施例１において、化合物（Ａ１）の代わりに特開２０００−２７３０５６号公報に記載のアリールアントラセン化合物である下記（Ｃ３）を用いた以外は同様にして有機ＥＬ素子を作製した。この素子の電圧、発光輝度、発光効率、発光色、化合物のガラス転移温度Ｔｇ及び高温保存試験結果を表１に示した。
　
　
※高温保存試験結果においては、発光面に輝点又は色の変化が生じているなどにより欠陥が生じていない場合を良好とし、輝点、色の変化が生じている場合を結晶化とした。Ｔｇの欄におけるＮＤはＤＳＣ（示差走査熱量測定）により観測されなかったということである。
　表１に示したように、対称性の良いＣ１を用いた比較例１では、結晶化が生じ発光面に欠陥が生じ、発光色も青緑色であり青色の純度が優れていない。また、比較例２及び３における化合物Ｃ２及びＣ３は分子構造の左右が非対象であるが、結晶化が生じており、Ｔｇが低いためであると考えられる。本発明の化合物は非対称でありかつＴｇが比較的高いため、高温保存試験の結果は良好であった。
実施例１１
　２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のＩＴＯ透明電極付きガラス基板（旭硝子社製）をイソプロピルアルコール中で超音波洗浄を５分間行なった後、ＵＶオゾン洗浄を３０分間行なった。洗浄後の透明電極ライン付きガラス基板を真空蒸着装置の基板ホルダーに装着し、まず透明電極ラインが形成されている側の面上に前記透明電極を覆うようにして膜厚６０ｎｍのＴＰＤ２３２を成膜した。このＴＰＤ２３２膜は、正孔注入層として機能する。続けて、このＴＰＤ２３２膜上に膜厚２０ｎｍのＢＰＴＰＤ膜を成膜した。このＢＰＴＰＤ膜は正孔輸送層として機能する。さらに、ＢＰＴＰＤ膜上に膜厚４０ｎｍの上記化合物（Ａ１）を蒸着し成膜した。この膜は、発光層として機能する。この時同時に下記スチリルアミン系の発光分子（Ｄ１）を７重量％添加した。この膜上に膜厚２０ｎｍのＡｌｑ膜を成膜した。このＡｌｑ膜は、電子注入層として機能する。この後還元性ドーパントであるＬｉ（Ｌｉ源：サエスゲッター社製）とＡｌｑを二元蒸着させ、電子注入層（陰極）としてＡｌｑ：Ｌｉ膜を形成した。この膜上に金属Ａｌを蒸着させ金属陰極を形成し有機ＥＬ素子を形成した。
　この素子は直流電圧５．５Ｖで発光輝度２００ｃｄ／ｍ２、発光効率５．５ｃｄ／Ａの青色発光が得られた。また、初期輝度５００ｃｄ／ｍ２にて一定電流駆動を行ったところ輝度が半減する時間（半減寿命）は３０００時間であった。
　
比較例４
　実施例１において、化合物（Ａ１）の代わりに米国特許第０５９３５７２１号明細書に記載のアリールアントラセン化合物である上記（Ｃ１）を用いた以外は同様にして有機ＥＬ素子を作製した。この素子の電圧、発光輝度、発光効率、発光色、化合物のガラス転移温度Ｔｇ及び高温保存試験結果を表１に示した。
　この素子は、直流電圧５．５Ｖで発光輝度１８０ｃｄ／ｍ２、発光効率５．０ｃｄ／Ａの青色発光が得られた。また、初期輝度５００ｃｄ／ｍ２にて一定電流駆動を行ったところ輝度が半減する時間（半減寿命）は１５００時間と短かった。」
（５３頁１１行〜５８頁１行）
　
２．甲第２号証 
　甲第２号証には以下の事項が記載されている。
　
（イ−１）
「【特許請求の範囲】
【請求項１】　アノードとカソードを含み、さらにそれらの間に正孔輸送層及び前記正孔輸送層と共働関係にあるように配置された電子輸送層を含んで成る有機系多層型エレクトロルミネセンス素子であって、前記正孔輸送層が下式の有機化合物を含むことを特徴とするエレクトロルミネセンス素子。
【化１】
　
（上式中、置換基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、各々独立に、水素、炭素原子数１〜２４のアルキル基、炭素原子数５〜２０のアリール基もしくは置換アリール基、炭素原子数５〜２４のヘテロアリール基もしくは置換ヘテロアリール基、フッ素、塩素、臭素、又はシアノ基を表す。）
・・（中略）・・
【請求項８】　アノードとカソードを含み、さらにそれらの間に正孔輸送層及び前記正孔輸送層と共働関係にあるように配置された電子輸送層を含んで成る有機系多層型エレクトロルミネセンス素子であって、前記正孔輸送層が下式の有機化合物を含むことを特徴とするエレクトロルミネセンス素子。
【化８】
　
（上式中、置換基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、各々独立に、水素、炭素原子数１〜２４のアルキル基、炭素原子数５〜２０のアリール基もしくは置換アリール基、炭素原子数５〜２４のヘテロアリール基もしくは置換ヘテロアリール基、フッ素、塩素、臭素、又はシアノ基を表す。）
・・（後略）」
　
（イ−２） 
「【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は有機系エレクトロルミネセンス素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】有機系エレクトロルミネセンス素子は、光電子素子の一種であって当該素子を流れる電流に応答して発光するものである（略して、エレクトロルミネセンスの一般的頭字語であるＥＬを代用する場合がある）。また、電流−電圧挙動が非線形である、すなわちＥＬ素子を流れる電流がＥＬ素子に印加される電圧の極性に依存する有機系ＥＬ素子を記述するために、用語「有機系発光ダイオード」又は「ＯＬＥＤ」も一般に用いられている。本具体的態様には、用語「ＥＬ」及び「ＥＬ素子」にはＯＬＥＤとして記述される素子が含まれるものとする。
【０００３】一般に、有機系ＥＬ素子は、アノードとカソードの間に有機系発光媒体が挟み込まれた層状構造を有している。通常、有機系発光媒体とは、非晶質又は結晶性の薄膜形態にある発光性有機材料又はその混合物をさす。初期の有機系ＥＬ素子の代表例が、Ｇｕｒｎｅｅらの米国特許第３，１７２，８６２号（１９６５年３月９日発行）、Ｇｕｒｎｅｅの米国特許第３，１７３，０５０号（１９６５年３月９日発行）、Ｄｒｅｓｎｅｒの「Ｄｏｕｂｌｅ　Ｉｎｊｅｃｔｉｏｎ　Ｅｌｅｃｔｒｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ　ｉｎ　Ａｎｔｈｒａｃｅｎｅ」（ＲＣＡ　Ｒｅｖｉｅｗ，　Ｖｏｌ．３０，ｐｐ．３２２−３３４，１９６９）、及びＤｒｅｓｎｅｒ　の米国特許第３，７１０，１６７号（１９７３年１月９日発行）に記載されている。これらの従来技術における有機系発光媒体は、共役系有機ホスト物質と縮合ベンゼン環を有する共役系有機活性化剤とで形成されたものである。有機ホスト物質の例として、ナフタレン、アントラセン、フェナントレン、ピレン、ベンゾピレン、クリセン、ピセン、カルバゾール、フルオレン、ビフェニル、テルフェニル、クアテルフェニル、トリフェニレンオキシド、ジハロビフェニル、トランス−スチルベン及び１，４−ジフェニルブタジエンが提案されている。活性化剤の例としてはアントラセン、テトラセン及びペンタセンが挙げられている。有機系発光媒体は、１μｍよりもはるかに厚い単層として存在するものであった。ＥＬ素子を駆動するのに要する電圧は二三百ボルト程度と高かったため、これらのＥＬ素子の発光効率はむしろ低いものであった。」
　
（イ−３） 
「【０００８】
【発明が解決しようとする課題】芳香族アミン類の正孔輸送特性が周知であるとの前提に立てば、有機系ＥＬ素子の正孔輸送層に芳香族アミン類以外の有機化合物を使用することは一般的ではない。しかしながら、二層型ＥＬ素子の正孔輸送層として芳香族アミン類を使用することには大きな欠点がある。すなわち、一般にアミン類は強い電子供与体であるため、電子輸送層に用いられる発光材料と相互作用して、蛍光消光中心を形成せしめ、ひいてはＥＬ発光効率を低下させることになる場合がある。本発明の目的は、有機系ＥＬ素子の正孔輸送層として芳香族アミン類以外の有機化合物であってＥＬ性能の向上をもたらすものを提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記目的は、アノードとカソードを含み、さらにそれらの間に正孔輸送層及び前記正孔輸送層と共働関係にあるように配置された電子輸送層を含んで成る有機系多層型エレクトロルミネセンス素子であって、前記正孔輸送層が下式Ｉの有機化合物を含むことを特徴とするものにおいて達成される。
【００１０】
【化１２】
　
【００１１】上式中、置換基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、各々独立に、水素、炭素原子数１〜２４のアルキル基、炭素原子数５〜２０のアリール基もしくは置換アリール基、炭素原子数５〜２４のヘテロアリール基もしくは置換ヘテロアリール基、フッ素、塩素、臭素、又はシアノ基を表す。正孔輸送層材料の代表例として以下のａ〜ｃが挙げられる。
・・（中略）・・
ｃ）式ＶＩ，ＶＩＩ，ＶＩＩＩ，ＩＸ，Ｘ，ＸＩのアントラセン誘導体
【００１６】
【化１５】
・・（中略）・・
　
・・（中略）・・
【００１８】上式中、置換基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４及びＲ５は、各々独立に、水素、炭素原子数１〜２４のアルキル基、炭素原子数５〜２０のアリール基もしくは置換アリール基、炭素原子数５〜２４のヘテロアリール基もしくは置換ヘテロアリール基、フッ素、塩素、臭素、又はシアノ基を表す。
【００１９】当該正孔輸送層に用いられる芳香族炭化水素又は縮合芳香族炭化水素は、アルキルアミノ部分又はアリールアミノ部分を含む必要がないという特徴を有する。本発明による有機化合物のイオン化ポテンシャルは５．０ｅＶよりも高い。本発明による正孔輸送層は、電子輸送層もしくは発光層又は発光層としても機能する電子輸送層と共に効果的に働き、効率の高いエレクトロルミネセンス素子を提供する。」
　
（イ−４）　
「【００６３】・・（中略）・・下記の分子構造は、上記一般式ＶＩ，ＶＩＩ，ＶＩＩＩ，ＩＸ，Ｘ，ＸＩで表されたアントラセン誘導体の具体例を構成するものである。これらの化合物はＥＬ素子における正孔輸送材料として特に有用である。
・・（中略）・・
【００６９】
【化５２】
　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　
（イ−５）
「【００７８】好ましいＥＬ素子構造体は、アノードと、正孔輸送層と、発光層と、電子輸送層とを含んで成る。この好ましいＥＬ構造体における発光層は、電子を輸送することもできるので、これを、高発光機能が付加された電子輸送層とみなすこともできる。その主要機能はエレクトロルミネセンスのための発光中心を提供することである。この発光層は、ホスト材料に一種以上の蛍光色素（ＦＤ）をドープしたものを含む。通常、この蛍光色素はホスト材料に対して２〜３モル％以下程度の量で存在するが、ＥＬ発光を主に当該蛍光色素によるものとさせるには、それで十分である。この方法を用いて高効率ＥＬ素子を構築することができる。同時に、ＥＬ素子の発光色を、発光波長の異なる複数種の蛍光色素を使用することにより調節することもできる。蛍光色素の混合物を使用することにより、個々の蛍光色素のスペクトルを組み合わせたＥＬカラー特性を得ることができる。ＥＬ素子に関するドーパントのスキームについては譲受人共通のＴａｎｇの米国特許第４，７６９，２９２号に相当に詳しく記載されている。
【００７９】ホスト材料中に存在させる場合に発光の色相を調節することができるドーパントとして蛍光色素を選択する際の重要な関係は、当該分子の最高被占軌道と最低空軌道との間のエネルギー差として定義されるそれぞれのバンドギャップポテンシャルを比較することである。
【００８０】本発明が開示する有機系ＥＬ素子の発光層に好適なホスト材料は、オキシン（一般には８−キノリノール又は８−ヒドロキシキノリン又はＡｌｑとも称する）自体のキレートをはじめとする金属キレート化オキシノイド化合物である。別の種類の好適なホスト材料として、米国特許第５，１４１，６７１号に記載されている混合リガンド型８−キノリノラトアルミニウムキレートがある。別の種類の好適なホスト材料として、米国特許第５，３６６，８１１号に記載されているジスチリルスチルベン誘導体がある。
【００８１】ホスト材料からドーパント分子への効率的なエネルギー伝達に必要な条件は、当該ドーパントのバンドギャップがホスト材料のそれよりも小さいことである。発光層にドーパントとして用いられる好適な蛍光色素として、クマリン類、スチルベン類、ジスチリルスチルベン類、アントラセン誘導体、テトラセン、ペリレン類、ローダミン類及びアリールアミン類が挙げられる。」
　
３．甲第３号証
　甲第３号証には、以下の事項が記載されている。
　
（ウ−１）
「【特許請求の範囲】
【請求項１】　一般式（Ｉ）
【化１】
　
〔式中、Ａｒ１は置換基を有していてもよい炭素数６〜３０の芳香族環からなる二価の基又はＯ，Ｎ，Ｓ及びＳｉの中から選ばれた少なくとも一種のヘテロ原子を含む炭素数４〜３０の二価の複素環式基（但し、ｓ，ｔがともに０でｋが１の場合はＡｒ１は９，１０−アントリレンではない）、Ａｒ２及びＡｒ３は、それぞれ独立に置換基を有していてよい炭素数６〜３０のアリーレン基又はＯ，Ｎ，Ｓ及びＳｉの中から選ばれた少なくとも一種のヘテロ原子を含む炭素数４〜３０の二価の複素環式基（但し、ｓ、ｔが０の場合は、化合物の末端に位置するＡｒ２、Ａｒ３は対応する一価の芳香族基又は複素環式基）、Ａｒ４〜Ａｒ７は、それぞれ独立に置換基を有していてもよい炭素数６〜２０のアリール基又はＯ，Ｎ，Ｓ及びＳｉの中から選ばれる少なくとも一種のヘテロ原子を含む炭素数４〜３０の一価の複素環式基を示し、ｋは１，２又は３，ｍ及びｎはそれぞれ１又は２、ｓ及びｔはそれぞれ０又は１を示す。但し、Ａｒ２とＡｒ３のうちの少なくとも１つは、下記の式
【化２】
　
（式中、Ｒ１　〜Ｒ４　はそれぞれ独立に水素原子、炭素数１〜８のアルキル基、炭素数１〜８のアルコキシ基、炭素数１〜１２のアリ−ル基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４はそれぞれ互いに結合して飽和又は不飽和の環状構造を形成してもよい。）で表されるナフチレン基（但し、ｓ、ｔが０の場合は、化合物の末端に位置するＡｒ２、Ａｒ３は対応する一価のナフチル基）である。〕で表される有機化合物。
【請求項２】　一対の電極間に挟持された有機発光層を少なくとも有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、請求項１に記載の有機化合物を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】　請求項１に記載の有機化合物を主として発光帯域に含有させてなる請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】　請求項１に記載の有機化合物を有機発光層に含有させてなる請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】　有機発光層に、さらに再結合サイト形成物質を含有させてなる請求項２又は４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】　再結合サイト形成物質が、蛍光量子収率０．３〜１．０の蛍光物質である請求項５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】　再結合サイト形成物質が、スチリルアミン系化合物、キナクリドン誘導体、ルブレン誘導体、クマリン誘導体及びピラン誘導体の中から選ばれた少なくとも一種である請求項５又は６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】　請求項１に記載の有機化合物を再結合サイト形成物質として含有する請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。」
　
（ウ−２）
「【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、新規な有機化合物及びそれを用いた有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、エレクトロルミネッセンスを「ＥＬ」と略記する。）に関する。さらに詳しくは、本発明は、有機ＥＬ素子の構成材料として有用な有機化合物、及びこのものを用いてなる優れた発光効率を有する有機ＥＬ素子に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
・・（中略）・・
【０００３】このようなことから、駆動電圧を１０ボルト程度まで低下させることができ、かつ高輝度に発光することのできる有機ＥＬ素子が、近年盛んに研究されている。例えば有機薄膜ＥＬ素子として、透明電極／正孔注入層／発光層／背面電極の積層型構造のものが提案されており（Appl.Phys.Lett.，第５１巻，第９１３〜９１５ページ（１９８７年）および特開昭６３−２６４６２９号公報）、これらは、ここで用いられている正孔注入層により、効率よく正孔を発光層内に注入することができるようになされている。このような有機ＥＬ素子において用いられる発光層は、単層であってもよいのであるが、単層では電子輸送性と正孔輸送性とのバランスが良くないことから、多層に積層することにより、性能の向上が図られていた。
【０００４】ところで、このように積層構造に形成するためには、その製造工程が煩雑になり所要時間も長くなるほか、各層に薄膜性が要求されるなどの制限が多いという問題がある。さらに、近年においては、情報機器などのコンパクト化や携帯型への移行の要請が高まり、これらの駆動電圧のさらなる低電圧化の要望が増大している。そこで、このような軽量化や駆動電圧の低電圧化のために、発光材料や正孔輸送材料などの開発が試みられている。アントラセンは発光材料として知られているが、均一な薄膜の形成が困難であることから、種々の置換基を導入することが試みられている。例えば、有機ＥＬ素子の発光材料として、縮合多環芳香族炭化水素化合物が提案されている（特開平４−１７８４８８号公報、同６−２２８５４４号公報、同６−２２８５４５号公報、同６−２２８５４６号公報、同６−２２８５４７号公報、同６−２２８５４８号公報、同６−２２８５４９号公報、同８−３１１４４２号公報及び同８−１２９６９号公報）。しかしながら、これらの化合物を用いたものは、いずれも発光効率が充分ではないという問題がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような状況下で、有機ＥＬ素子の構成材料として用いた場合に高い発光効率を発揮しうる新規な化合物、及びこれを用いた有機ＥＬ素子を提供することを目的とするものである。」
　
（ウ−３）
「【００５２】次に、本発明の有機ＥＬ素子は、一対の電極間に挟持された有機発光層を少なくとも有する素子であって、この素子としては、発光帯域、特に有機発光層に前記有機化合物を含有させたものが好適である。
【００５３】この有機ＥＬ素子の代表的な素子構成としては、
・・（中略）・・
などを挙げることができるが、もちろんこれらに限定されるものではない。
【００５４】・・（中略）・・そして、前記一般式（Ｉ）で表される有機化合物は、これらの構成要素の中の主として発光帯域、殊に発光層に含有させたものが好適に用いられる。この発光層への上記有機化合物の含有割合は、発光層全体に対して３０〜１００重量％であるものが好適である。」
　
４．甲第４号証
　甲第４号証には、以下の事項が記載されている。
　
（エ−１）
「【特許請求の範囲】
【請求項１】　陽極と陰極間に発光層を含む一層又は複数層の有機薄膜層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記有機薄膜層の少なくとも一層が、下記一般式（１）で示される化合物を単独又は混合物で含むことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化１】
　
（式中、Ｒ１〜Ｒ１６は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、置換若しくは無置換のアミノ基、ニトロ基、シアノ基、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のシクロアルキル基、置換若しくは無置換のアルコキシ基、無置換若しくはアルキル置換基を有する芳香族炭化水素基、置換若しくは無置換の芳香族複素環基、置換若しくは無置換のアラルキル基、置換若しくは無置換のアリールオキシ基、置換若しくは無置換のアルコキシカルボニル基、又は、カルボキシル基を表す。Ｒ１〜Ｒ９及びＲ１０〜Ｒ１６は、それぞれの内の２つで環を形成していてもよい。）
・・（中略）・・
【請求項４】　前記有機薄膜層のうち発光層が一般式（１）で表される化合物を単独又は混合物で含む請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
・・（中略）・・
【請求項７】　前記有機薄膜層として少なくとも正孔輸送層を有し、この正孔輸送層が一般式（１）で表される化合物を単独又は混合物で含む請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
・・（中略）・・
【請求項１０】　前記有機薄膜層として少なくとも電子輸送層を有し、この電子輸送層が一般式（１）で表される化合物を単独又は混合物で含む請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
・・（後略）」
　
（エ−２）
「【００２０】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。本発明に用いるナフチルアントラセン化合物は、一般式（１）で表される構造を有する化合物である。式（１）において、Ｒ１〜Ｒ１６は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、置換若しくは無置換のアミノ基、ニトロ基、シアノ基、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のシクロアルキル基、置換若しくは無置換のアルコキシ基、無置換若しくはアルキル置換基を有する芳香族炭化水素基、置換若しくは無置換の芳香族複素環基、置換若しくは無置換のアラルキル基、置換若しくは無置換のアリールオキシ基、置換若しくは無置換のアルコキシカルボニル基、又は、カルボキシル基を表す。Ｒ１〜Ｒ９及びＲ１０〜Ｒ１６は、それぞれの内の２つで環を形成していてもよい。
・・（中略）・・
【００３７】置換又は無置換の芳香族炭化水素基の例としては、フェニル基、１−ナフチル基、２−ナフチル基、１−アントリル基、２−アントリル基、９−アントリル基、１−フェナントリル基、２−フェナントリル基、３−フェナントリル基、４−フェナントリル基、９−フェナントリル基、１−ナフタセニル基、２−ナフタセニル基、９−ナフタセニル基、１−ピレニル基、２−ピレニル基、４−ピレニル基、２−ビフェニルイル基、３−ビフェニルイル基、４−ビフェニルイル基、ｐ−ターフェニル−４−イル基、ｐ−ターフェニル−３−イル基、ｐ−ターフェニル−２−イル基、ｍ−ターフェニル−４−イル基、ｍ−ターフェニル−３−イル基、ｍ−ターフェニル−２−イル基、ｏ−トリル基、ｍ−トリル基、ｐ−トリル基、ｐ−ｔ−ブチルフェニル基、ｐ−（２−フェニルプロピル）フェニル基、３−メチル−２−ナフチル基、４−メチル−１−ナフチル基、４−メチル−１−アントリル基、４’−メチルビフェニルイル基、４”−ｔ−ブチル−ｐ−ターフェニル−４−イル基等が挙げられる。」
　
（エ−３）
「【００６４】
【実施例】以下、本発明を実施例をもとに詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されない。
・・（中略）・・
【００７０】以下、本発明の化合物を発光層（実施例１〜１１）、正孔輸送材料との混合薄膜を発光層（実施例１２〜１４）、電子輸送材料との混合薄膜を発光層（実施例１５〜１６）、正孔輸送層（実施例１７〜２１）、及び、電子輸送層（実施例２２〜２６）として用いた例を示す。
【００７１】（実施例１）実施例１に用いた素子の断面構造を図１に示す。以下に本発明の実施例１に用いる有機薄膜ＥＬ素子の作製手順について説明する。素子は陽極２／発光層４／陰極６により構成されている。ガラス基板１上にＩＴＯをスパッタリングによってシート抵抗が２０Ω／□になるように製膜し、陽極とした。その上に発光層として、化合物（３）を真空蒸着法にて４０ｎｍ形成した。次に陰極としてマグネシウム−銀合金を真空蒸着法にて２００ｎｍ形成して有機ＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を５Ｖ印加したところ、２０ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
・・（中略）・・
【００７７】（実施例７）実施例７に用いた素子の断面構造を図２に示す。素子は陽極２／正孔輸送層３／発光層４／電子輸送層５／陰極６により構成されている。ガラス基板１上にＩＴＯをスパッタリングによってシート抵抗が２０Ω／□になるように製膜し、陽極とした。その上に正孔輸送層として、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン［０２］を真空蒸着法にて５０ｎｍ形成した。次に、発光層として、化合物（３）を真空蒸着法にて４０ｎｍ形成した。次に、電子輸送層として２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール［０７］を真空蒸着法にて２０ｎｍ形成した。次に陰極としてマグネシウム−銀合金を真空蒸着法によって２００ｎｍ形成して有機ＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を１０Ｖ印加したところ、８００ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
・・（中略）・・
【００８１】（実施例１１）正孔輸送層として化合物［０５］を、発光層として化合物（７）を、電子輸送層として化合物［１２］を用いる以外は実施例７と同様の操作を行い、有機ＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を１０Ｖ印加したところ、６０００ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
【００８２】（実施例１２）実施例１２に用いた素子の断面構造を図４に示す。素子は陽極２／発光層４／電子輸送層５／陰極６により構成されている。ガラス基板１上にＩＴＯをスパッタリングによってシート抵抗が２０Ω／□になるように製膜し、陽極とした。その上に発光層としてＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−Ｎ−ビス（１−ナフチル）−１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン［０３］と化合物（３）を１：１０の重量比で共蒸着して作製した薄膜を５０ｎｍ形成した。次いで電子輸送層として化合物［０９］を真空蒸着法にて５０ｎｍ形成した。次に陰極としてマグネシウム−銀合金を２００ｎｍ形成してＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を１０Ｖ印加したところ、９７０ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
【００８３】（実施例１３）化合物（３）の代わりに化合物（４）を用いる以外は実施例１２と同様の操作を行い、有機ＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を１０Ｖ印加したところ、２２００ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
【００８４】（実施例１４）ガラス基板上にＩＴＯをスパッタリングによってシート抵抗が２０Ω／□になるように製膜し、陽極とした。その上に化合物（７）とＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−Ｎ−ビス（１−ナフチル）−１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン［０３］をモル比で１：１０の割合で含有するクロロホルム溶液を用いたスピンコート法により４０ｎｍの発光層を形成した。次に化合物［１０］を真空蒸着法により５０ｎｍの電子輸送層を形成し、その上に陰極としてマグネシウム−銀合金を真空蒸着法により２００ｎｍ形成して有機ＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を１０Ｖ印加したところ、１３００ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
【００８５】（実施例１５）実施例１５に用いた素子の断面構造を図３に示す。素子は陽極２／正孔輸送層３／発光層４／陰極６により構成されている。ガラス基板１上にＩＴＯをスパッタリングによってシート抵抗が２０Ω／□になるように製膜し、陽極とした。その上に正孔輸送層としてＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−Ｎ−ビス（１−ナフチル）−１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン［０３］を真空蒸着法にて５０ｎｍ形成した。次に、発光層として化合物［１１］と化合物（３）とを２０：１の重量比で真空共蒸着した膜を５０ｎｍ形成した。次に陰極としてマグネシウム−銀合金を２００ｎｍ形成してＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を１０Ｖ印加したところ、１１５０ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
・・（中略）・・
【００８７】（実施例１７）正孔輸送層としてＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン［０２］を、発光層として化合物［１３］と化合物（７）とを２０：１の重量比で真空共蒸着して作製した膜を用いる以外は実施例１５と同様の操作を行い、有機ＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を１０Ｖ印加したところ、３０００ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
【００８８】（実施例１８）正孔輸送層として化合物（４）を、発光層として化合物［１３］を用いる以外は実施例７と同様の操作を行い、有機ＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を１０Ｖ印加したところ、８００ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
・・（中略）・・
【００９１】（実施例２１）正孔輸送材料として、化合物（７）を用いる以外は実施例１８と同様の操作を行い、有機ＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を１０Ｖ印加したところ、１８００ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
【００９２】（実施例２２）正孔輸送層としてＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−Ｎ−ビス（１−ナフチル）−１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン［０３］を、発光層として化合物［１３］を、電子輸送層として化合物（３）を用いる以外は実施例７と同様の操作を行い、有機ＥＬ素子を作製した。この素子に直流電圧を１０Ｖ印加したところ、８９０ｃｄ／ｍ２の発光が得られた。
・・（中略）・・
【００９７】
【発明の効果】以上説明したとおり、本発明の有機ＥＬ素子は、特定のナフチルアントラセン化合物を構成材料とすることにより、従来に比べて高輝度な発光が得られ、本発明の効果は大である。」
　
５．甲第５号証
　甲第５号証には、以下の事項が記載されている。
　
（オ−１）
「１．一対の電極と、これらの電極間に挟持された有機発光媒体層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、上記有機発光媒体層が、（Ａ）アミン含有モノスチリル誘導体，アミン含有ジスチリル誘導体，アミン含有トリスチリル誘導体及びアミン含有テトラスチリル誘導体の中から選ばれた少なくとも一種の化合物と、（Ｂ）一般式（Ｉ）・・（中略）・・及び一般式（ＩＩ）
　Ａ３−Ａｎ−Ａ４　・・・（ＩＩ）
（式中、Ａｎは置換若しくは無置換の二価のアントラセン残基を示し、Ａ３及びＡ４は、それぞれ置換若しくは無置換の一価の縮合芳香族環基又は置換若しくは無置換の炭素数１２以上の非縮合環系アリール基を示し、それらはたがいに同一でも異なっていてもよい。）
で表されるアントラセン誘導体の中から選ばれた少なくとも一種の化合物を含むことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
・・（中略）・・
３．（Ｂ）成分の一般式（ＩＩ）で表されるアントラセン誘導体が、一般式（ＩＩ−ａ）
　Ａｒ１−Ａｎ−Ａｒ２・・・（ＩＩ−ａ）
（式中、Ａｎは置換若しくは無置換の二価のアントラセン残基を示し、Ａｒ１及びＡｒ２は、それぞれ独立に、置換若しくは無置換のナフタレン，フェナントレン，アントラセン，ピレン，ペリレン，コロネン，クリセン，ピセン，フルオレン，ターフェニル，ジフェニルアントラセン，ビフェニル，Ｎ−アルキル若しくはアリールカルバゾール，トリフェニレン，ルビセン，ベンゾアントラセン又はジベンゾアントラセンの一価の残基を示す。）
で表されるアントラセン誘導体である請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
・・（中略）・・
５．有機発光媒体層が、（Ａ）成分と（Ｂ）成分を、重量比２：９８〜９：９１の割合で含む請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
・・（中略）・・
８．有機発光媒体層が、厚さ１０〜４００ｎｍのものである請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
９．（Ａ）アミン含有モノスチリル誘導体，アミン含有ジスチリル誘導体、アミン含有トリスチリル誘導体及びアミン含有テトラスチリル誘導体の中から選ばれた少なくとも一種の化合物と、（Ｂ）一般式（Ｉ）で表されるアントラセン誘導体及び一般式（ＩＩ）で表されるアントラセン誘導体の中から選ばれた少なくとも一種の化合物を含むことを特徴とする有機発光媒体。」
（３５頁〜３８頁「請求の範囲」）
　
（オ−２）
「
技術分野
　本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、エレクトロルミネッセンスを「ＥＬ」と略記する。）及び有機発光媒体に関し、さらに詳しくは、耐熱性に優れ、寿命が長く、かつ高効率で青色系発光が得られる有機ＥＬ素子、及び上記有機ＥＬ素子に好適に用いられる有機発光媒体に関するものである。
　
背景技術
　電界発光を利用したＥＬ素子は、自己発光のため視認性が高く、かつ完全固体素子であるため、耐衝撃性に優れるなどの特徴を有することから、各種表示装置における発光素子としての利用が注目されている。
・・（中略）・・
　このため、特に耐熱性に優れ、寿命が長く、かつ高効率の青色発光素子を得るべく、種々検討が行われてきたが、充分に満足しうるものは得られていないのが実情である。
　例えば、単一のモノアントラセン化合物を有機発光材料として用いる技術が開示されている（特開平１１−３７８２号公報）。しかしながら、この技術においては、例えば電流密度１６５ｍＡ／ｃｍ２において、１６５０ｃｄ／ｍ２の輝度しか得られておらず、効率は１ｃｄ／Ａであって極めて低く、実用的ではない。また、単一のビスアントラセン化合物を有機発光材料として用いる技術が開示されている（特開平８−１２６００号公報）。しかしながら、この技術においても、効率は１〜３ｃｄ／Ａ程度で低く、実用化のための改良が求められていた。一方、有機発光材料として、ジスチリル化合物を用い、これにスチリルアミンなどを添加したものを用いた長寿命の有機ＥＬ素子が提案されている（国際公開９４−６１５７号）。しかしながら、この素子は、半減寿命が１０００時間程度であり、さらなる改良が求められていた。」
（１頁３行〜２頁１７行）
　
（オ−３）
「一方、前記一般式（ＩＩ）で表されるアントラセン誘導体としては、例えば一般式（ＩＩ−ａ）
　Ａｒ１−Ａｎ−Ａｒ２・・・（ＩＩ−ａ）
（式中、Ａｎは置換若しくは無置換の二価のアントラセン残基を示し、Ａｒ１及びＡｒ２は、それぞれ独立に、置換若しくは無置換のナフタレン，フェナントレン，アントラセン，ピレン，ペリレン，コロネン，クリセン，ピセン，フルオレン，ターフェニル，ジフェニルアントラセン，ビフェニル，Ｎ−アルキル若しくはアリールカルバゾール，トリフェニレン，ルビセン，ベンゾアンアトラセン又はジベンゾアントラセンの一価の残基を示す。）
で表されるアントラセン誘導体を好ましく挙げることができる。
　上記一般式（ＩＩ−ａ）におけるＡｎ，Ａｒ１及びＡｒ２が置換基を有する場合、その置換基としては、一般式（ＩＩＩ）及び（ＩＶ）において説明した置換基と同じものを挙げることができる。
　本発明においては、この（Ｂ）成分のアントラセン誘導体は一種用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
・・（中略）・・
　前記一般式（ＩＩ−ａ）で表されるアントラセン誘導体の具体例を以下に示す。
　
　
　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（９頁２２行〜１７頁）
　
（オ−４）
「次に、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明は、これらの例によってなんら限定されるものではない。
実施例１
　公知の文献に従い、下記化合物Ａｎｔ−１，ＴＰＤ７８，ＴＰＤ１０７及びＰＡＶＢを合成し、精製した。
・・（中略）・・
　２５×７５×１．１ｍｍサイズのガラス基板上に、膜厚１２０ｎｍのインジウムスズ酸化物からなる透明電極を設けた。このガラス基板に紫外線及びオゾンを照射して洗浄を行ったのち、真空蒸着装置にこのガラス基板を設置した。
　まず、ＴＰＤ１０７を６０ｎｍの厚さに蒸着したのち、その上にＴＰＤ７８を２０ｎｍの厚さに蒸着した。次いでＡｎｔ−１とＰＡＶＢとを、重量比４０：３で同時蒸着し、厚さ３０ｎｍの発光媒体層を形成した。
　次に、Ａｌｑ（８−ヒドロキシキノリンのアルミニウム錯体）を２０ｎｍの厚さに蒸着した。ＴＰＤ１０７，ＴＰＤ７８，Ａｎｔ−１／ＰＡＶＢ及びＡｌｑは、それぞれ正孔注入層，正孔輸送層，発光媒体層及び電子注入層である。
　次に、ＬｉＦを０．３ｎｍの厚さに蒸着し、次いでアルミニウムを１００ｎｍの厚さに蒸着した。このＡｌ／ＬｉＦは陰極として働く。このようにして有機ＥＬ素子を作製した。
　次に、この素子について、通電試験を行ったところ、電圧５Ｖ，電流密度１．０５ｍＡ／ｃｍ２にて、１１０ｃｄ／ｍ２の青色発光が得られ、効率は１０．４ｃｄ／Ａであった。
　電流密度１０ｍＡ／ｃｍ２で直流の連続通電テストを行ったところ、半減寿命は１１００時間であった。
実施例２〜１６
　実施例１において、発光媒体層を、第１表に示す種類の化合物Ａと化合物Ｂを第１表に示す割合で用いて形成した以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
　得られた素子の性能を第１表に示す。
　
　
実施例１７
　実施例１と同様に素子を作製した。但し、発光媒体層としてＥＭ４３とＥＭ２の重量比３：３０の混合層を用い、さらに陰極をＬｉＦ／ＡｌのかわりとしてＡｌｑ：Ｃｓ／Ａｌを用いた。Ａｌｑ：Ｃｓは電子伝達化合物であるＡｌｑとＣｓ金属のモル比１：１の混合層である。電圧４．５Ｖ，電流密度１．０３ｍＡ／ｃｍ２にて１２０ｃｄ／ｍ２の青色発光が得られた。効率は、１１．７ｃｄ／Ａと高かった。１０ｍＡ／ｃｍ２の定電流駆動の寿命は２２００時間であった。
実施例１８
　実施例１と同様に素子を作製した。但し、発光媒体層として（Ａ）成分としてＥＭ３７、（Ｂ）成分としてＥＭ２１の重量比２：３とした。電圧５Ｖで、３．２５ｍＡ／ｃｍ２の電流が流れ、効率４．９ｃｄ／Ａの青色発光が得られた。電流１０ｍＡ／ｃｍ２の直流の連続通電テストを行ったところ、半減寿命は３２００時間と長かった。（Ａ）成分を増やすことにより、さらに低電圧化が可能となった。
比較例１
　実施例１において、アミン含有スチリル誘導体であるＰＡＶＢを同時蒸着しなかったこと以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
　この素子の性能を評価したところ、電圧５Ｖで０．８ｍＡ／ｃｍ２の電流が流れたが、輝度は２２ｃｄ／ｍ２しか得られず、効率は２．７５ｃｄ／Ａであった。したがって、実施例１の効率は、比較例１の３．８倍であった。また、電流密度１０ｍＡ／ｃｍ２で直流の連続通電テストを行ったところ、半減寿命は２００時間であり、短かった。
産業上の利用可能性
　本発明によれば、耐熱性に優れ、寿命が長く、かつ高効率で青色系発光が得られる有機ＥＬ素子を提供することができる。
　この有機ＥＬ素子は、各種表示装置の発光素子として好適に用いられる。」
　
６．甲第６号証ないし甲第１３号証について
　甲第６号証ないし甲第１３号証には、それぞれ概略以下の事項が記載されている。
　
（１）甲６
　甲６には、特定の芳香族アミン化合物を発光層又はキャリア輸送層に含有させてなる有機ＥＬ素子が記載され（【特許請求の範囲】参照）、発光層におけるドーパントとして、ルブレン、ＤＣＭ又はナフタセンを使用した場合につき実施例として記載されている（【００２１】〜【００６５】参照）。
　
（２）甲７
　甲７には、特定の芳香族アミン化合物をホスト材料として発光層に含有させてなる有機ＥＬ素子が記載され（【特許請求の範囲】参照）、発光層におけるゲスト材料として、クマリン誘導体、スチルベン誘導体又は縮合環化合物を使用することも記載されている（【００２７】及び【００４１】〜【００８７】参照）。
　
（３）甲８
　甲８には、Ｉｒ（ｐｐｙ）３をリン光材料とし、特定の芳香族アミン化合物をホスト材料とした場合に、高い量子効率の発光が達成できることが記載されている。
　
（４）甲９
　甲９には、種々の芳香族化合物が有機ＥＬ発光材料として使用できることが記載されており、９，１０−ジ置換アントラセン化合物（ＤＳＡ）が使用されることも記載されている（「Ｆｉｇ．１３」参照）。
　
（５）甲１０
　甲１０には、有機発光媒体層が少なくとも一種の電子輸送性化合物と、一般式（ＩＩ）
　　　Ａ３−Ａｎ−Ａ４　・・・（ＩＩ）
（式中、Ａｎは置換若しくは無置換の二価のアントラセン残基を示し、Ａ３及びＡ４は、それぞれ置換若しくは無置換の炭素数１０以上の一価の縮合芳香族環基又は置換若しくは無置換の炭素数１２以上の非縮合環系アリール基を示し、それらは互いに同一でも異なっていてもよい。）で表されるアントラセン誘導体の中から選ばれた少なくとも一種の化合物を含むことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子が記載され（【特許請求の範囲】参照）、当該Ａ３及びＡ４がナフタレン基などの１価の無置換の縮合芳香族基でよいことも記載されている（【００３８】参照）。
　
（６）甲１１
　甲１１には、９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン誘導体を発光材料として発光層を形成してなる有機ＥＬデバイスが記載されている（ＣＬＡＩＭ第１項、２欄「ＳＵＭＭＡＲＹ　ＯＦ　ＴＨＥ　ＩＮＶＥＮＴＩＯＮ」の欄参照）。
　
（７）甲１２
　甲１２には、特定のビス（ジアリールアミノスチルベン）芳香族化合物及びアントラセン化合物を含む他の芳香族化合物の混合物を発光材料としてなる有機ＥＬ素子が記載されている（【特許請求の範囲】及び【００３０】等参照）。
　
（８）甲１３
　甲１３には、９，１０−ジフェニルアントラセンが蛍光性色素として有機ＥＬ発光材料に使用されること（１２頁〜１３頁参照）及びホスト−ゲスト系発光層を有する有機ＥＬ素子においてホスト材料も発光することがあること（９５頁「図７」参照）が記載されている。
　
ＩＩＩ．検討
　
１．甲１及び甲２に記載された発明 
　なお、以下の検討にあたり、「エレクトロルミネッセンス」については、「ＥＬ」と略して表記することがある。
　
（１）甲１
　甲１には、「下記一般式（Ａ）で表される新規芳香族化合物。
　　　　　Ａ−Ａｒ−Ｂ　　　（Ａ）
〔式中、Ａｒは、置換もしくは無置換のアントラセンディール基である。Ｂは、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数２〜６０の複素環基又は置換もしくは無置換の炭素数５〜６０のアリール基である。Ａは、下記一般式（１）〜（１１）から選ばれる基であり、置換もしくは無置換の炭素数１〜３０のアルキル基、又は置換もしくは無置換のフェニル基により置換されていてもよい。但し、Ｂがアリールアミノ基で置換されている場合は、Ａはアリールアミノ基で置換されたフェニル基ではない。
・・
　
・・」が記載され、さらに「前記一般式（Ａ）において、Ｂは、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数２〜６０の複素環基又はアルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数５〜６０のアリール基である」「新規芳香族化合物」が記載されており（摘示（ア−１）の請求項１及び２参照）、当該芳香族化合物を単独で使用することにより、有機ＥＬ素子の発光層を構成し、当該発光層を陽極と陰極の間に挟持して有機ＥＬ素子を構成することも記載されている（摘示（ア−８）の各実施例に係る記載参照）。
　なお、甲１の請求項１における「Ｂは、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数２〜６０の複素環基又は置換もしくは無置換の炭素数５〜６０のアリール基である。」なる記載は、同請求項２の記載及び明細書の「Ｂのアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、アントラニル基、フェナンスリル基、ピレニル基、・・（中略）・・カルバゾリル基・・（中略）・・等が挙げられ、前記置換基を含み炭素数５〜６０のものである。」なる記載（摘示（ア−５）参照）からみて、「Ｂは、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数２〜６０の複素環基又はアルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した置換もしくは無置換の炭素数５〜６０のアリール基である。」と記載されているものと理解するのが自然である。
　さらに、甲１には、上記請求項１に記載された化合物に加えてアリールアミン化合物又はスチリルアミン化合物を併用し発光層を構成することも記載されている（摘示（ア−１）の請求項８及び９を参照。）。
　ちなみに、上記「新規芳香族化合物」は、単独で「有機ＥＬ素子の発光層を構成」することができるのであるから、「有機ＥＬ素子用発光材料」であることは自明である。
　してみると、上記（ア−１）〜（ア−８）の記載からみて、甲１には、
「下記一般式（Ａ）で表される有機ＥＬ素子用発光材料。
　　　　　Ａ−Ａｒ−Ｂ　　　（Ａ）
［式中、Ａｒは、無置換のアントラセンディール基である。Ｂは、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数２〜６０の複素環基又はアルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した置換もしくは無置換の炭素数５〜６０のアリール基である。Ａは、無置換のナフチル基などの基である。］」
に係る発明（以下「甲１発明１」という。）及び
「甲１発明１の有機ＥＬ素子用発光材料又は該発光材料とアリールアミン化合物又はスチリルアミン化合物とからなる混合物を発光層とし、当該発光層を陽極と陰極の間に挟持してなる有機ＥＬ素子」
に係る発明（以下「甲１発明２」という。）が記載されているといえる。
　
（２）甲２
　甲２には、「アノードとカソードを含み、さらにそれらの間に正孔輸送層及び前記正孔輸送層と共働関係にあるように配置された電子輸送層を含んで成る有機系多層型エレクトロルミネセンス素子であって、前記正孔輸送層が下式の有機化合物を含むことを特徴とするエレクトロルミネセンス素子。
【化８】
　
（上式中、置換基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、各々独立に、水素、炭素原子数１〜２４のアルキル基、炭素原子数５〜２０のアリール基もしくは置換アリール基、炭素原子数５〜２４のヘテロアリール基もしくは置換ヘテロアリール基、フッ素、塩素、臭素、又はシアノ基を表す。）」が記載されており（摘示（イ−１）の【請求項８】参照）、上記一般式で表される化合物として、「化合物５８」なる式で表され非対称型アントラセン化合物である９−（１−ナフチル）−１０−（２−ナフチル）アントラセンが例示されている（摘示（イ−４）参照）。
　なお、上記有機化合物は、正孔輸送層に使用されるのであるから、「正孔輸送材料」であるといえる。
　してみると、甲２には、上記（イ−１）ないし（イ−４）の記載事項からみて、
「下式の有機化合物からなる有機系多層型ＥＬ素子用正孔輸送材料。
　
（上式中、置換基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、各々独立に、水素、炭素原子数１〜２４のアルキル基、炭素原子数５〜２０のアリール基もしくは置換アリール基、炭素原子数５〜２４のヘテロアリール基もしくは置換ヘテロアリール基、フッ素、塩素、臭素、又はシアノ基を表す。）」
に係る発明（以下「甲２発明１」という。）及び
「甲２発明１の有機系多層型ＥＬ素子用正孔輸送材料を含む正孔輸送層をアノードとカソードの間に挟持してなる有機系多層型ＥＬ素子」
に係る発明（以下「甲２発明２」という。）がそれぞれ記載されているものといえる。
　
２．各無効理由についての検討
　上記無効理由１及び２につき、各請求項ごとに具体的に以下検討する。
　
（１）無効理由１について
　
ア．本件発明１について
　
（ア）対比
　本件発明１と甲１発明１とを対比すると、甲１発明１における一般式（Ａ）で表される化合物は、アントラセン骨格を有するものであることが明らかであるから、両者は、
「アントラセン骨格を有する化合物からなる有機ＥＬ素子用発光材料」
である点で一致し、以下の点で相違している。
　
相違点１：「有機ＥＬ素子用発光材料」とする「アントラセン骨格を有する化合物」につき、本件発明１では、
「一般式（１）で表される非対称アントラセン誘導体
【化１】
　
（式中、Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立に、１−ナフチル基、２−ナフチル基、１−フェナンスリル基、２−フェナンスリル基、３−フェナンスリル基、４−フェナンスリル基、９−フェナンスリル基、１−ナフタセニル基、２−ナフタセニル基、１−ピレニル基、２−ピレニル基、４−ピレニル基、３−メチル−２−ナフチル基、４−メチル−１−ナフチル基から選ばれる基である。
　Ａｒ１及びＡｒ２は水素原子である。
　Ｒ１〜Ｒ８は水素原子である。
　Ｒ９及びＲ１０は水素原子である。
　ただし、一般式（１）において、中心のアントラセンの９位及び１０位に、該アントラセン上に示すＸ−Ｙ軸に対して対称型となる基が結合する場合はない。）」
であるのに対して、甲１発明１では、
「下記一般式（Ａ）で表される
　　　　　Ａ−Ａｒ−Ｂ　　　（Ａ）
［式中、Ａｒは、無置換のアントラセンディール基である。Ｂは、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した炭素数２〜６０の複素環基又はアルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した置換もしくは無置換の炭素数５〜６０のアリール基である。Ａは、ナフチル基などの基である。］」ものである点
　
（イ）上記相違点１に係る検討
　上記相違点１に係る化合物につきさらに具体的に検討すると、甲１発明１における無置換の９，１０−アントラセンディール基なるアントラセン骨格及びその９位又は１０位における一方の置換基である「Ａ」置換基につきナフチル基などが該当することで両者は一致するものの、本件発明１における化合物では、甲１発明１におけるものの他方の置換基である「Ｂ」置換基に該当する「Ａ１」基又は「Ａ２」基が、アルケニル基又はアリールアミノ基などの置換基を有しない互いに異なるナフチル基などの縮合芳香族基であるのに対して、甲１発明１では、「アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した・・無置換の炭素数５〜６０のアリール基」である点で相違し、化合物として別異のものであるものと認められる。
　そこで、他の甲号証に基づき上記相違点につき当業者が適宜なし得る事項であるか否かにつき検討する。
　甲２には、９−（１−ナフチル）−１０−（２−ナフチル）アントラセンなどの本件発明１における一般式に該当する有機系多層型ＥＬ素子用正孔輸送材料が記載され（上記１．（２）参照）、甲３には、有機ＥＬ素子における発光層に使用するための材料として、広範な９，１０芳香族置換アントラセン系化合物が記載され（上記摘示（ウ−１）ないし（ウ−３）参照）、甲４には、有機ＥＬ素子における発光層に使用するための材料として、広範な９−（１−ナフチル）置換アントラセン系化合物が記載され（上記摘示（エ−１）ないし（エ−３）参照）、甲５には、有機ＥＬ素子における発光層に使用するための材料として、広範な９，１０芳香族置換アントラセン系化合物が記載されている（上記摘示（オ−１）ないし（オ−４）参照）から、本件発明１に係る一般式で表される９−（１−ナフチル）−１０−（２−ナフチル）アントラセンなどの非対称型の９，１０−ジ縮合芳香族置換アントラセン化合物については、本件特許に係る出願前の当業界において、少なくとも公知の化合物であるものとは認められる。
　しかるに、甲１には、９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセンなる９位及び１０位を共に縮合芳香族基で置換してなるアントラセン化合物を使用した場合につき、比較例１として具体的に提示されており、その場合において、発光輝度及び発光効率が低下しないまでも、高温保存試験の点で結晶化を招き問題があることが示されている（上記摘示（ア−８）参照）から、甲１発明１において、発光材料である化合物の「Ｂ」置換基につき、ナフチル基などの縮合芳香族基に代えることを妨げる阻害要因が存するものと認められ、甲１発明１において、甲２ないし甲５に記載された上記知見に基づき、化合物の「Ｂ」置換基につき、アルケニル基又はアリールアミノ基などの置換基を有しないナフチル基などの縮合芳香族基に代えることを動機付ける事項が存するものとは認められない。
　なお、甲６ないし甲１３の各記載を検討しても、甲１発明１において、化合物の「Ｂ」置換基につき、アルケニル基又はアリールアミノ基などの置換基を有しないナフチル基などの縮合芳香族基に代えることを動機付ける事項が存するものとは認められない。
　してみると、甲１発明１において、化合物の「アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した無置換の炭素数５〜６０のアリール基」なる「Ｂ」置換基に代えて、（アルケニル基又はアリールアミノ基などの置換基を有しない）ナフチル基などの縮合芳香族基とし、本件発明１に係る化合物とすることは、当業者が適宜なし得ることということはできない。
　
（ウ）小括
　したがって、本件発明１は、甲１発明１及び甲２ないし甲１３に記載された知見に基づき、当業者が容易に発明し得たものとすることができない。
　
イ．本件発明２及び３について
　本件発明１を引用して表現される本件発明２及び３は、それぞれ本件発明１に係る技術事項を具備するものであり、さらに技術事項を限定したものである。
　してみると、本件発明２及び３は、甲１発明１との対比における上記ア．で示した相違点１を有するものであって、上記ア．で説示した理由と同一の理由により、甲１発明１及び甲２ないし甲１３に記載された知見に基づき、当業者が容易に発明し得たものとすることができない。
　
ウ．本件発明４について
　
（ア）対比・検討
　本件発明４と甲１発明２とを対比すると、下記の点で相違し、その余で一致しているといえる。
　
相違点１’：「有機ＥＬ素子用発光材料」につき、本件発明４では、「請求項１に記載の」ものであるのに対し、甲１発明２では、「甲１発明１」のものである点
　
　しかるに、上記相違点１’について検討すると、上記ア．において説示したとおり、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用発光材料、すなわち本件発明１は、甲１発明１とは相違し、また甲１発明１に基づき、容易に発明することができたものではないのであるから、上記相違点１’についても当業者が適宜なし得ることということはできない。
　
（イ）小括
　したがって、本件発明４は、上記ア．で説示した理由と同様の理由により、甲１発明２及び甲２ないし甲１３の知見に基づき、当業者が容易に発明し得たものとすることができない。
　
エ．本件発明５ないし８について
　本件発明４を引用して表現される本件発明５ないし８は、それぞれ本件発明４に係る技術事項を具備するものであり、さらに技術事項を限定したものである。
　してみると、本件発明５ないし８は、いずれも甲１発明２との対比における上記ウ．で示した相違点１’を有するものであって、上記ウ．で説示した理由と同一の理由により、甲１発明２及び甲２ないし甲１３に記載された知見に基づき、当業者が容易に発明し得たものとすることができない。
　
オ．無効理由１に係るまとめ
　以上のとおり、本件発明１ないし８は、いずれも、甲１に記載された発明及び甲２ないし甲１３に記載された知見に基づき、当業者が容易に発明をすることができたものということができないから、上記無効理由１により、本件発明１ないし８に係る特許を無効とすることはできない。
　
（２）無効理由２について
　
ア．本件発明１について
　
（ア）対比
　本件発明１と甲２発明１とを対比すると、甲２発明１の一般式において、Ｒ１及びＲ２がいずれも水素であるとともに、Ｒ３及びＲ４がいずれも炭素数５〜２０のアリール基又は置換アリール基であり、かつ互いに異なる場合において、それらの基が本件請求項１のＡ１及びＡ２に係る規定のナフチル基など縮合アリール基である化合物（例えば、甲２に「化合物５８」として記載された「９−（１−ナフチル）−１０−（２−ナフチル）アントラセン」など）については、本件発明１における「一般式（１）で表される非対称アントラセン誘導体」に相当する。
　また、甲２発明１における「有機系多層型ＥＬ素子用・・材料」は、当該材料を含む層が他の層と組み合わされて多層型有機ＥＬ素子を構成する点で、本件発明１における「有機エレクトロルミネッセンス素子用・・材料」に相当する。
　してみると、両者は、
「下記一般式（１）で表される非対称アントラセン誘導体からなる有機エレクトロルミネッセンス素子用材料。
【化１】
　
（式中、Ａ１及びＡ２は、それぞれ独立に、１−ナフチル基、２−ナフチル基、１−フェナンスリル基、２−フェナンスリル基、３−フェナンスリル基、４−フェナンスリル基、９−フェナンスリル基、１−ナフタセニル基、２−ナフタセニル基、１−ピレニル基、２−ピレニル基、４−ピレニル基、３−メチル−２−ナフチル基、４−メチル−１−ナフチル基から選ばれる基である。
　Ａｒ１及びＡｒ２は水素原子である。
　Ｒ１〜Ｒ８は水素原子である。
　Ｒ９及びＲ１０は水素原子である。
　ただし、一般式（１）において、中心のアントラセンの９位及び１０位に、該アントラセン上に示すＸ−Ｙ軸に対して対称型となる基が結合する場合はない。）」
である点で一致し、以下の点で相違している。
　
相違点２：本件発明１では、「有機エレクトロルミネッセンス素子用
発光
正孔輸送
（下線は当審が付した。）
　
（イ）上記相違点２に係る検討
　上記相違点２につき検討するにあたり他の甲号証に基づき当該相違点につき当業者が適宜なし得る事項であるか否かにつき検討する。
　甲１には、アルケニル基もしくはアリールアミノ基が１置換した置換もしくは無置換の炭素数５〜６０のアリール基により１０位が置換された９−ナフチルアントラセンなどの有機ＥＬ素子用発光材料が記載され（上記１．（１）参照）、甲３には、有機ＥＬ素子における発光層に使用するための材料として、広範な９，１０芳香族置換アントラセン系化合物が記載され（上記摘示（ウ−１）ないし（ウ−３）参照）、甲４には、有機ＥＬ素子における発光層に使用するための材料として、広範な９−（１−ナフチル）置換アントラセン系化合物が記載され（上記摘示（エ−１）ないし（エ−３）参照）、甲５には、有機ＥＬ素子における発光層に使用するための材料として、広範な９，１０芳香族置換アントラセン系化合物が記載されている（上記摘示（オ−１）ないし（オ−４）参照）から、本件発明１に係る一般式で表される９−（１−ナフチル）−１０−（２−ナフチル）アントラセンなどの非対称型の９，１０−ジ縮合芳香族置換アントラセン化合物については、本件特許に係る出願前の当業界において、少なくとも公知の化合物であり、また、対称型及び非対称型に関わらず、多種多岐にわたる広範な種類の９，１０芳香族置換アントラセン系化合物が有機ＥＬ素子における発光層に使用するための発光材料として、本件特許に係る出願前の当業界において、少なくとも公知であったものとは認められる。
　しかるに、甲１及び甲３ないし甲５の記載を検討しても、本件発明１における一般式（１）で表される非対称型の９位及び１０位を共に特定の縮合芳香族基で置換してなるアントラセン化合物を発光材料として使用した場合につき、他の９，１０芳香族置換アントラセン系化合物を使用した場合に比して、発光効率及び発光寿命の点で優れるであろうと当業者が認識することができる記載又は作用機序に係る開示はない。
　また、甲６ないし甲１３の記載を検討しても、対称型及び非対称型に関わらず、多種多岐にわたる広範な種類の９，１０芳香族置換アントラセン系化合物が有機ＥＬ素子における発光層に使用するための発光材料として、本件特許に係る出願前の当業界において、少なくとも公知であったこと（上記ＩＩ．６．（５）ないし（８）参照）及び正孔輸送材料を発光層のホスト材料として使用した場合に発光する場合があること（上記ＩＩ．６．（８）参照）をそれぞれ立証するに留まり、本件発明１における一般式（１）で表される非対称型の９位及び１０位を共に特定の縮合芳香族基で置換してなるアントラセン化合物を発光材料として使用した場合につき、他の９，１０芳香族置換アントラセン系化合物を使用した場合に比して、発光効率及び発光寿命の点で優れるであろうと当業者が認識することができる記載又は作用機序に係る開示はない。
　してみると、甲１及び甲３ないし甲１３の記載を検討しても、甲２発明１に係る有機ＥＬ素子用正孔輸送材料を、発光効率及び発光寿命の改善が図られるであろうとの期待をもって有機ＥＬ素子用発光材料に転用することを動機付ける事項が存するものとは認められないから、甲２発明１に係る有機ＥＬ素子用正孔輸送材料を有機ＥＬ素子用発光材料とすることは、当業者が適宜なし得ることということはできない。
　
（ウ）小括
　したがって、本件発明１は、甲２発明１及び甲１並びに甲３ないし甲１３に記載された知見に基づき、当業者が容易に発明し得たものとすることができない。
　
イ．本件発明２及び３について
　本件発明１を引用して表現される本件発明２及び３は、それぞれ本件発明１に係る技術事項を具備するものであり、さらに技術事項を限定したものである。
　してみると、本件発明２及び３は、甲２発明１との対比における上記ア．で示した相違点２を有するものであって、上記ア．で説示した理由と同一の理由により、甲２発明１及び甲１並びに甲３ないし甲１３に記載された知見に基づき、当業者が容易に発明し得たものとすることができない。
　
ウ．本件発明４について
　
（ア）対比・検討
　本件発明４と甲２発明２とを対比すると、下記の点で相違し、その余で一致しているといえる。
　
相違点２’：「有機ＥＬ素子用材料」につき、本件発明４では、「発光帯域が、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子用発光材料を単独もしくは混合物の成分として含有する」のに対し、甲２発明２では、「甲２発明１の有機系多層型ＥＬ素子用正孔輸送材料を含む正孔輸送層」である点
　
　しかるに、上記相違点２’について検討すると、上記ア．において説示したとおり、請求項１に記載の有機ＥＬ素子用発光材料、すなわち本件発明１は、甲２発明１とは相違し、また甲２発明１に基づき、容易に発明することができたものではないのであって、さらに、甲２発明２における正孔輸送層は、甲２発明２の有機ＥＬ素子における発光する部分（発光層）であるとは認められないから、上記相違点２’についても当業者が適宜なし得ることということはできない。
　
（イ）小括
　したがって、本件発明４は、上記ア．で説示した理由と同様の理由により、甲２発明２及び甲１並びに甲３ないし甲１３の知見に基づき、当業者が容易に発明し得たものとすることができない。
　
エ．本件発明５ないし８について
　本件発明４を引用して表現される本件発明５ないし８は、それぞれ本件発明４に係る技術事項を具備するものであり、さらに技術事項を限定したものである。
　してみると、本件発明５ないし８は、いずれも甲２発明２との対比における上記ウ．で示した相違点２’を有するものであって、上記ウ．で説示した理由と同一の理由により、甲２発明２及び甲１並びに甲３ないし甲１３に記載された知見に基づき、当業者が容易に発明し得たものとすることができない。
　
オ．無効理由２に係るまとめ
　以上のとおり、本件発明１ないし８は、いずれも、甲２に記載された発明及び甲１並びに甲３ないし甲１３に記載された知見に基づき、当業者が容易に発明をすることができたものということができないから、上記無効理由２により、本件発明１ないし８に係る特許を無効とすることはできない。
　
第５　むすび
　以上のとおりであるから、本件発明１ないし８についての特許は、請求人が主張する理由及び証拠方法によっては無効とすることができない。
　本件審判に関する費用については、特許法第１６９条第２項の規定により準用する民事訴訟法第６１条の規定により、請求人が負担すべきものとする。
　よって、結論のとおり審決する。