【事件の表示】
　特許第３４０５３３５号「有機ＥＬ素子」の請求項１ないし５に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３４０５３３５号の請求項１ないし４に係る特許を取り消す。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３４０５３３５号の請求項１乃至５に係る発明についての出願は、平成１２年１１月２７日に特許出願され、平成１５年３月７日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、その特許について、異議申立人・小野浩一及び異議申立人・大沢敏昭より特許異議の申立てがなされ、取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１７年４月１日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
ア．訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１について、「前記第２の膜は、前記第１の膜よりも薄く且つ防湿機能が高いものであり、」とあるのを、「前記第２の膜は、前記第１の膜よりも薄く且つ防湿機能が高いものであり、また前記第２の膜はＡＬＥ法によって形成されており、」と訂正する。
イ．訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の請求項４を削除する。
ウ．訂正事項ｃ
　同請求項４の削除に伴い、「請求項５」を、請求項の数を繰り上げて「請求項４」と訂正し、従属先を「請求項４」に変えて「請求項１」と訂正する。
エ．訂正事項ｄ
　特許明細書の段落００１０の「前記第２の膜は、前記第１の膜よりも薄く且つ防湿機能が高いものであり、」を、「前記第２の膜は、前記第１の膜よりも薄く且つ防湿機能が高いものであり、また前記第２の膜はＡＬＥ法によって形成されており、」と訂正する。
オ．訂正事項ｅ
　特許明細書の段落００１８の「請求項４は第２の膜（６２）はＡＬＥ法によって形成されていることを特徴とする。請求項５は第１の膜（６１）はパリレンよりなり、第２の膜はＡｌ２Ｏ３よりなることを特徴とする。」を、「請求項１は第２の膜（６２）はＡＬＥ法によって形成されていることを特徴とする。請求項４は第１の膜（６１）はパリレンよりなり、第２の膜はＡｌ２Ｏ３よりなることを特徴とする。」と訂正する。
　
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、第２の膜がＡＬＥ法により形成されていることを限定的に減縮したものであり、このことは特許明細書の請求項４に記載されている。したがって、この訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ｂは、請求項を削除する訂正であるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ｃは、訂正事項ｂによる特許請求の範囲の訂正に伴う訂正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ｄは、特許請求の範囲の請求項１の訂正に伴う訂正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ｅは、特許請求の範囲の請求項１及び４の訂正に伴う訂正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　また、上記訂正事項ａ乃至ｅはいずれも、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（３）むすび
　したがって、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立てについての判断
（１）本件発明
　上記２．で示したように上記訂正が認められるから、本件の請求項１乃至４に係る発明（以下、それぞれ、「本件発明１乃至４」という。）は、上記訂正に係る訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１乃至４に記載された事項に特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】一対の電極（２０、４０）とこれら一対の電極間に挟まれた有機発光材料よりなる発光層（３２）とを含む層状物（２０〜５０）が、基板（１０）上に形成されてなる有機ＥＬ素子において、
　前記基板上には、前記層状物の上を被覆して保護する保護膜（６０）が形成されており、
　この保護膜は、前記層状物の最大厚さ以上の厚さを有するとともに、前記基板側から順に第１の膜（６１）、第２の膜（６２）が積層された２層以上の積層構造となっているものであり、
　前記第２の膜は、前記第１の膜よりも薄く且つ防湿機能が高いものであり、また前記第２の膜はＡＬＥ法によって形成されており、
　前記層状物（２０〜５０）は、前記基板（１０）上の領域を複数個の画素に区画するために前記基板上に形成された隔壁（５０）を含むものであり、
　この隔壁の厚さが、前記層状物の最大厚さとなっており、
　前記保護膜（６０）の全応力が、２００Ｎ／ｍ以下であり、
　前記保護膜（６０）において、前記第１の膜（６１）が前記層状物（２０〜５０）の最大厚さ以上の厚さを有することを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】前記保護膜（６０）の最表面層は、機械的な保護層として機能するようになっていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】前記保護膜（６０）における最も前記基板（１０）側の層の熱膨張係数が、前記基板と同一のオーダーであることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】前記第１の膜（６１）はパリレンよりなり、前記第２の膜（６２）はＡｌ２Ｏ３よりなることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。」
　
（２）引用刊行物に記載された発明
　当審で通知した取消しの理由に引用した刊行物１、２，４，５，及び７乃至９には、それぞれ次のとおりの発明が記載されている。
ア．刊行物１：特開平１０−３１２８８３号公報
　特にダークスポットと呼ばれる非発光領域の拡大が抑制された有機電界発光素子に関するもので、
（１）請求項１には、「一対の電極の間に少なくとも一層以上の有機層を有する有機電界発光素子において、前記素子を被覆するように設けられた封止層が、欠陥部を被覆するバッファ層と、その上に積層された薄膜によるバリア層との少なくとも二層からなることを特徴とした有機電界発光素子。」が記載されている。
（２）図１にはこの発明による有機電界発光素子の概略構成を示す断面図が示され、段落【００３１】には「封止層は欠陥部を被覆するバッファ層８と、その上に積層されるバリア層９の少なくとも二層からなる。」と記載され、段落【００３２】には「バッファ層８は、素子層７の欠陥部を被覆し、表面の凹凸を埋めて平滑にするために設けられる。バッファ層８によって平滑化された表面にバリア層９を積層することにより、欠陥の無い緻密なバリア層９を形成することが可能となり、水分を遮断する効果を向上させることができる。」と記載され、続いて、段落【００３３】には「バッファ層８としては、光硬化性樹脂などの高分子材料、あるいは各種の低分子材料等を用いることができる。・・」と記載され、さらに、段落【００３５】には、「バリア層９としては、透水性が低く、水分に対して安定な材料を用いることが望ましい。例としては、ＳｉＯ２、ＳｉＯ、ＧｅＯ、Ａｌ２Ｏ３等の酸化物、ＴｉＮ、Ｓｉ３Ｎ４等の窒化物、あるいはＡｌ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｎｉ等の金属があげられる。成膜法としては、真空蒸着法、スパッタリング法などの気相法を用いることができる。気相法を用いることにより、バッファ層８との間に隙間を生ずることなく緻密な膜を形成することが可能となり、バリア層９が水分を遮断する効果がより高くなる。」と記載されている。
　
イ．刊行物２：特開平１１−８７０６３号公報
　電界発光素子に関するもので、
（１）請求項１には、「透明基板上に形成された陽極をパターニングして陽極群とした後に、前記陽極群間にバンクを形成して、前記バンク間に電荷注入輸送層または発光層を液相にて形成して、その上に陰極群を形成した構造の電界発光素子において、前記バンクの高さは陽極上に形成する電荷注入輸送層または発光層の厚みよりも高く、かつ前記バンクの長手方向が、前記陽極の長手方向に直交する構造として、かつ前記バンク内に前記電荷注入輸送物質または発光物質をインクジェットヘッドにて吐出して前記電荷注入輸送層または発光層を形成し、かつ映像を形成する画素群が、異なる色に発光する発光材料を少なくとも２種類以上発光層としてマトリックス状に配置してなり、さらに前記陰極群形成時において、前記バンクを用いて陰極群をパターニング形成したことを特徴とする電界発光素子。」が記載され、また、図１、図５などには、陽極６，正孔注入輸送層５，発光層２，陰極１，バンク４を覆う保護層３が示されている。
（２）実施例１に関して、段落００２３には、「次に図２に示したように、陰極としてＭｇ：Ａｇ（１０：１）合金を、パネル法線に対して４５度傾いた方向からＥＢ蒸着し、さらにエポキシ樹脂でモールドした。この他の熱硬化性樹脂や紫外線硬化樹脂、ポリシラザンを含むシリコン樹脂など、空気や湿気を遮断でき、かつ有機膜を侵さない樹脂であれば同様に用いることができる。」と記載されている。
　
ウ．刊行物４：特開平８−１６６５０１号公報
　エネルギー硬化性樹脂を有する基板の樹脂表面に形成する反射防止膜、エッジフィルター、ビームスプリッター等の光学薄膜に関するもので、
（１）請求項１には、「エネルギー硬化性樹脂の表面に形成される光学薄膜において、この光学薄膜の全応力（応力×膜厚）が多くても１０Ｐａ・ｍ以下の引張応力であることを特徴とする光学薄膜。」が記載されている。
（２）段落【００１８】には、「【作用】請求項１の構成にあって、エネルギー硬化性樹脂上に形成する光学薄膜は、その全応力が多くても１０Ｐａ・ｍ以下の引張応力となっている。ここで、エネルギー硬化性樹脂に形成した光学薄膜の全応力が圧縮応力である場合、高温、高湿度の環境下において、樹脂の可撓性が高く、変形し易くなると、膜の圧縮応力によりシワ状の変形が生じてしまう。また、光学薄膜の全応力が１０Ｐａ・ｍより大きい引張応力の場合、高温、高湿度の環境下でシワ状の変形は生じないが、特に高温の環境下で、樹脂の膨張により膜にクラック（ひび割れ）が発生してしまうので好ましくない。このように、本発明のエネルギー硬化性樹脂への光学薄膜は、高温、高湿度の環境下においてシワ状の変形およびクラックの発生がないような、最適な全応力を有するものである。」と記載されている。
　
エ．刊行物５：特開平１０−１８９５７７号公報
　層間絶縁膜の形成方法、半導体装置及びその製造方法に関するもので、
（１）請求項１には、「被堆積基板上に異なる応力を有する絶縁膜を積層し、全体の応力が調整された多層を形成することを特徴とする層間絶縁膜の形成方法。」が記載されている。
（２）段落【００４５】には、「プラズマＣＶＤ膜の応力値σを−３×１０９ｄｙｎｅ／ｃｍ２とし、熱ＣＶＤ膜の応力値σを＋２×１０９ｄｙｎｅ／ｃｍ２として上記計算式で計算した応力値は、表３〜表９の測定された応力値とよく一致することを確認した。また、クラックの生じない応力範囲はＳ２，Ｓ４，Ｓ５より凡そ＋３×１０５ｄｙｎｅ／ｃｍ以下であることが分かる。これは、熱ＣＶＤ法によるシリコン酸化膜の応力を２×１０９ｄｙｎｅ／ｃｍ２とすると、熱ＣＶＤ法によるシリコン酸化膜の膜厚に換算してほぼ１．５μｍとなる。」と記載され、続いて、段落【００４６】には、「従って、計算式の積層膜全体の応力を応力限界（Ｓｉ層上では＋３×１０５ｄｙｎｅ／ｃｍ、又はアルミニウム層上では＋２×１０５ｄｙｎｅ／ｃｍ）に設定し、この応力を越えないように、個々の絶縁膜の膜厚や応力をきめることで、層間絶縁膜のクラックの発生を防止することができる。プラズマＣＶＤ法による絶縁膜の応力及び熱ＣＶＤ法による絶縁膜の応力は、以下のように成膜方法や成膜条件によって調整することができる。」と記載されている。
　
オ．刊行物７：特開平１１−１１１４５２号公報
　有機電界発光素子に関するもので、
（１）特許請求の範囲には、
「【請求項１】透明基板上に少なくとも透光性電極、発光層及び背面電極を順次積層してなる有機電界発光素子において、背面電極側の外表面を熱ＣＶＤ法により積層された２種類以上のポリパラキシリレン系高分子被覆体で被覆してなることを特徴とする有機電界発光素子。
　・・・・・・・・・・・・
【請求項３】ポリパラキシリレン系高分子の積層被覆体の外表面を、ガス及び水分不透性物質からなる被覆体で被覆してなる請求項１又は２記載の有機電界発光素子。
【請求項４】ガス及び水分不透性物質からなる被覆体が、金属、ガラス又は樹脂で形成されてなる請求項３記載の有機電界発光素子。」
が記載されている。
（２）「実施例１」には、基板としてガラス基板を使用し、また、有機電界発光素子基材の背面電極６側の表面に、ポリモノクロロパラキシリレン被覆体７を熱ＣＶＤ法により１．０μｍの厚さで積層し、更にその上にポリパラキシリレン被覆体８を熱ＣＶＤ法により０．３μｍの厚さで積層し、２種類のポリパラキシリレン系高分子からなる被覆体で被覆した有機電界発光素子を製作した例が記載されている。また、「実施例２」には、上記ポリパラキシリレン被覆体８の上にアルミニウム真空蒸着膜９を形成した例が記載されている。
　
カ．刊行物８：特開平１０−３０８２８３号公報
　ＥＬ素子に関するもので、
（１）段落【０００２】には「【従来の技術】従来、ＥＬ素子は、絶縁性基板であるガラス基板上に第１電極、第１絶縁層、発光層、第２絶縁層、第２電極を順次積層して形成されている。ここで、絶縁層は、スパッタ法や蒸着法により、二酸化珪素（ＳｉＯ２）、窒化珪素（ＳｉＮ）、酸窒化珪素（ＳｉＯＮ）、五酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）などを用いて形成することができる。」と記載され、段落【０００３】には「このような絶縁層の形成に対し、絶縁層の耐圧を向上させるため、原子層エピタキシャル法（以下、ＡＬＥ法という）により、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）層と酸化チタン（ＴｉＯ２）層を交互に積層し、Ａｌ２Ｏ３／ＴｉＯ２積層構造膜として、絶縁層を形成することが提案されている（特公昭６４−５４４０号公報参照）。」と記載されている。
　
キ．刊行物９：猪口敏夫著、「エレクトロルミネセントディスプレイ」、産業図書株式会社、平成３年７月２５日初版発行、１３３頁〜１３６頁
　「エレクトロルミネセントディスプレイ」の各種薄膜製作法の一つとして、ＡＬＥ法について記載されている。
　
（３）本件発明１について
ア．対比・判断
　本件発明１と刊行物２に記載された発明とを対比する。
　刊行物２の「電界発光素子」は発光層に有機発光材料を用いるものであるから、刊行物２の「電界発光素子」は、本件発明１の「有機ＥＬ素子」に相当する。
　刊行物２の「保護層３」は、その図１、図５などから明らかなように、本件発明１と同様、「一対の電極とこれら一対の電極間に挟まれた有機発光材料よりなる発光層とを含む層状物の上を被覆して保護するもので、かつ、前記層状物の最大厚さ以上の厚さを有するもの」であり、本件発明１の「保護膜」に相当する。
　刊行物２の「バンク４」は、本件発明１と同様、基板上の領域を複数個の画素に区画しており、本件発明１の「隔壁」に相当するといえる。
　したがって、「一対の電極とこれら一対の電極間に挟まれた有機発光材料よりなる発光層とを含む層状物が、基板上に形成されてなる有機ＥＬ素子において、前記基板上には、前記層状物の上を被覆して保護する保護膜が形成されており、この保護膜は、前記層状物の最大厚さ以上の厚さを有するものであり、前記層状物は、前記基板上の領域を複数個の画素に区画するために前記基板上に形成された隔壁を含むものである有機ＥＬ素子。」である点で両者は一致し、
　
（１）前記保護膜が、本件発明１は、基板側から順に第１の膜、第２の膜が積層された２層以上の積層構造となっているものであり、前記第２の膜は、前記第１の膜よりも薄く且つ防湿機能が高いものであり、また前記第２の膜はＡＬＥ法によって形成されたものであるのに対して、刊行物２には、単一の樹脂膜のみが記載されている点（以下、相違点１という。）、
（２）保護膜の全応力が、本件発明１は２００Ｎ／ｍ以下であるのに対して、刊行物２には全応力の値についての記載がない点（以下、相違点２という。）、
（３）本件発明１は、隔壁の厚さが前記層状物の最大厚さとなっているのに対して、刊行物２はその図１、図５に示されるように、隔壁の上に陰極材料からなる蒸着物が積層されたものが、前記層状物の最大厚さとなっている点（以下、相違点３という。）、で相違する。
　
　以下、相違点１乃至３について検討する。
相違点１について
　有機ＥＬ素子は、作動時の環境中の水分等によってダークスポットと呼ばれる非発光部が形成されること、そして、そのダークスポットを抑制するために、本件発明１にいう「層状物の上を被覆して保護する保護膜が、前記層状物の最大厚さ以上の厚さを有するとともに、基板側から順に第１の膜、第２の膜が積層された２層以上の積層構造となっているものであり、前記第２の膜は、前記第１の膜よりも薄く且つ防湿機能が高いものである」構成の保護膜を設けることは、刊行物１に記載されるように知られている。
　したがって、刊行物２の有機ＥＬ素子において、水分等の影響を受けないようにするために、刊行物２の保護膜の上にさらに、該保護膜よりも薄く且つ防湿機能が高い第２の保護膜を設けることは、当業者にとって格別の困難性はない。
　また、刊行物８及び９に記載されるように、ＥＬ素子の分野において、薄膜形成にＡＬＥ法を用いることは知られているから、薄く且つ防湿機能が高い前記第２の保護膜の形成にＡＬＥ法を用いることにも格別の困難性はない。
　
相違点２について
　本件発明１においては、保護膜にクラックが発生しにくくするために、保護膜の全応力が２００Ｎ／ｍ以下であるとしている。
　しかしながら、一般に、形成された膜の全応力を小さく抑えて、該膜にクラックが発生するのを防止する技術は、刊行物４及び５に記載されるように知られている。そして、基板上に発光層を含む層状物を形成し、さらに該層状物の上に保護膜を被覆して有機ＥＬ素子を作製する際に、保護膜にクラックが発生しにくくするためには、保護膜の全応力を小さくした方が良いことは刊行物４及び５の記載内容を基に当業者が容易に想起し得ることであり、また、前記保護膜の全応力の実用的な上限値を定めることも、当業者が容易になし得る設計的事項である。
　
相違点３について
　刊行物２に記載の発明では、隔壁の上に陰極材料からなる蒸着物が積層されてはいるが、この隔壁が設けられた領域は非発光領域であり、その図１，図５から明らかなように、刊行物２の隔壁自体も、本願発明１と同様、発光領域の層状物の厚さに比して大きな厚さになっている。刊行物２の発明の詳細な説明の項にも、それについての記載がある。
　刊行物２の隔壁の上に陰極材料からなる蒸着物が積層された領域は、上述したように非発光領域であり、隔壁の上に陰極材料からなる蒸着物を積層するか否かによって、発光領域の発光特性に特別の差異が生じるものではない。
　よって、隔壁の上に陰極材料からなる蒸着物を積層するか否かは、当業者が適宜なし得る選択的事項であり、相違点（３）は格別な相違ではない。
　したがって、本件発明１は、刊行物２に記載された発明と刊行物１、４，５，８及び９に記載された各発明とに基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
（４）本件発明２について
　上記「（３）本件発明１について」の項の「相違点１について」中で述べたように、刊行物２の保護膜の上にさらに、該保護膜よりも薄く且つ防湿機能が高い第２の保護膜を設けた際には、前記第２の保護膜は外気と接する最表面の層となるのであるから、前記第２の保護膜は機械的な保護層として機能することは当然なことである。
　したがって、本件発明１を引用する本件発明２は、「（３）本件発明１について」の項で述べた理由と同様な理由により、刊行物２に記載された発明と刊行物１、４，５，８及び９に記載された各発明とに基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
（５）本件発明３について
　本件発明３では、「前記保護膜（６０）における最も前記基板（１０）側の層の熱膨張係数が、前記基板と同一のオーダーである」としている。
　本件特許明細書の段落【００４３】には、「本実施形態においては、保護膜６０における最も基板１０側の層（本例ではパリレンよりなる第１の膜６１）の熱膨張係数が、基板（本例ではガラス）１０と同一のオーダーであることが好ましい。このようにすれば、有機ＥＬ素子が高温で作動する場合でも、基板１０や被覆している層状物２０〜５０とともに保護膜６０が同様に変形するため、ピンホールの発生を防止しやすい。」と記載される。
　しかしながら、本件発明３の「前記保護膜（６０）における最も前記基板（１０）側の層の熱膨張係数が、前記基板と同一のオーダーである」とする構成は、有機ＥＬ素子としての性能上当然に必要な構成であり、そのような構成とすることは当業者が容易になし得ることである。実際、刊行物７の実施例２においても、基板としてガラス基板を使用し、保護膜における最も基板側の層としてポリパラキシリレン系高分子（パリレン）を使用している。
　したがって、本件発明１を引用する本件発明３は、「（３）本件発明１について」の項で述べた理由と同様な理由により、刊行物２に記載された発明と刊行物１、４，５，７乃至９に記載された各発明とに基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
（６）本件発明４について
　刊行物１及び２には、本件発明４にいう「第１の保護膜（６１）」に相当する保護膜として高分子材料を使用すること、また、刊行物１には、本件発明４にいう「第２の保護膜（６２）」に相当する保護膜として、本件発明４と同様、Ａｌ２Ｏ３を使用することが記載されている。
　そして、刊行物７には、有機ＥＬ素子の保護膜における最も基板側の層としてパリレンを使用することが記載されているのであるから、刊行物１及び２の前記高分子材料保護膜としてパリレンを使用することに格別の困難性はない。
　したがって、本件発明１を引用する本件発明４は、「（３）本件発明１について」の項で述べた理由と同様な理由により、刊行物２に記載された発明と刊行物１、４，５，７乃至９に記載された各発明とに基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
（７）むすび
　以上のとおりであるから、本件発明１乃至４の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年５月３１日（２００５．５．３１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
有機ＥＬ素子
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】一対の電極（２０、４０）とこれら一対の電極間に挟まれた有機発光材料よりなる発光層（３２）とを含む層状物（２０〜５０）が、基板（１０）上に形成されてなる有機ＥＬ素子において、
前記基板上には、前記層状物の上を被覆して保護する保護膜（６０）が形成されており、
この保護膜は、前記層状物の最大厚さ以上の厚さを有するとともに、前記基板側から順に第１の膜（６１）、第２の膜（６２）が積層された２層以上の積層構造となっているものであり、
前記第２の膜は、前記第１の膜よりも薄く且つ防湿機能が高いものであり、
また前記第２の膜はＡＬＥ法によって形成されており、
前記層状物（２０〜５０）は、前記基板（１０）上の領域を複数個の画素に区画するために前記基板上に形成された隔壁（５０）を含むものであり、
この隔壁の厚さが、前記層状物の最大厚さとなっており、
前記保護膜（６０）の全応力が、２００Ｎ／ｍ以下であり、
前記保護膜（６０）において、前記第１の膜（６１）が前記層状物（２０〜５０）の最大厚さ以上の厚さを有することを特徴とする有機ＥＬ素子。
　【請求項２】前記保護膜（６０）の最表面層は、機械的な保護層として機能するようになっていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
　【請求項３】前記保護膜（６０）における最も前記基板（１０）側の層の熱膨張係数が、前記基板と同一のオーダーであることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。
　【請求項
４
１
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】本発明は、一対の電極とこれら一対の電極間に挟まれた有機発光材料よりなる発光層とを含む層状物、及び、層状物の上を被覆して保護する保護膜が、基板上に形成されてなる有機ＥＬ素子に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】一般に、有機ＥＬ素子は、一対の電極とこれら一対の電極間に挟まれた有機発光材料よりなる発光層とを含む層状物が、基板上に形成されてなるものである。このような有機ＥＬ素子は、自己発光のため、視認性に優れ、かつ数Ｖ〜数十Ｖの低電圧駆動が可能なため駆動回路を含めた軽量化が可能である。そこで、有機ＥＬ素子は、薄膜型ディスプレイ、照明器具、バックライト等としての活用が期待できる。
　【０００３】このような有機ＥＬ素子においては、作動時の環境中の水分等によってダークスポットと呼ばれる非発光部が形成されるという問題があった。この問題に対して、従来より、ステンレス等よりなる缶を用いて素子の外周を接着剤（例えば紫外線硬化型の接着剤）で封止する方法が採用されている。
　【０００４】この缶封止構造の場合、封止された中空部分には乾燥窒素を封入し、且つ、吸湿剤（酸化バリウム等）を保持することで、外部から侵入してくる水分を吸着するようにしている。しかしながら、この缶封止構造の場合、金属製の封止缶の厚さが２〜３ｍｍ程度あるため素子全体が厚くなってしまうことや、封止に係る部材が多く、組付工程に手間がかかり、コストが高くなるといった問題があった。
　【０００５】そこで、この缶封止構造の問題を解決する手法として、ＳｉＮからなるプラズマＣＶＤ法を用いた保護膜がある（第４６回応用物理学関係連合講演会　講演予稿集、ｐ．１２７９（１９９９年３月））。この方法では、２μｍの厚さのＳｉＮからなる防湿性の保護膜によって、基板上にて層状物を被覆して保護することにより、水分の侵入を防ぎ、ダークスポットの発生・拡大を防止している。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ＳｉＮからなるプラズマＣＶＤ法を用いた保護膜では、保護膜の形成時において、成膜速度向上のためにプラズマのパワーを増加させた場合や高温で成膜した場合、基板上の有機層が分解することによって非発光部が発生するという問題がある。
　【０００７】そこで、低パワーで成膜する必要があるが、低パワーで２μｍの厚さのＳｉＮからなる保護膜を形成する場合、数時間程度の成膜時間が必要であり、生産性を考慮した場合、時間がかかり結果としてコストが高くなるという問題がある。
　【０００８】さらに、短時間で保護膜を形成するためには、単純に防湿性の保護膜の厚さを薄くすればよいが、その場合、有機ＥＬ素子の基板上に存在する凹凸を覆いきることが難しい。そのため、被覆状態の悪い凹凸部では、保護膜にピンホールが存在し、そのピンホールが水分侵入の経路となり、ダークスポットの発生に至ることになってしまう。
　【０００９】本発明は上記問題に鑑み、短時間で成膜可能であり且つピンホールの発生を防止した保護膜を有する有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。
　【００１０】
　【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、一対の電極（２０、４０）とこれら一対の電極間に挟まれた有機発光材料よりなる発光層（３２）とを含む層状物（２０〜５０）が、基板（１０）上に形成されてなる有機ＥＬ素子において、基板上には、層状物の上を被覆して保護する保護膜（６０）が形成されており、この保護膜は、層状物の最大厚さ以上の厚さを有するとともに、基板側から順に第１の膜（６１）、第２の膜（６２）が積層された２層以上の積層構造となっているものであり、第２の膜は、第１の膜よりも薄く且つ防湿機能が高いものであり、
また第２の膜はＡＬＥ法によって形成されており、
　【００１１】それによれば、保護膜を、層状物の最大厚さ以上の厚さを有するものとすることにより、基板上の層状物により形成された最大の凹凸部までも良好に被覆して平坦化することができ、保護膜のピンホール発生を防止できる。
　【００１２】そして、保護膜を少なくとも２層の積層構造とし、上層側の第２の膜を、下層側の第１の膜よりも薄く且つ防湿機能が高いものにすることにより、主として防湿の役目を担う第２の膜を比較的薄いものにできると共に、比較的厚い下層側の第１の膜として成膜速度の速い材質や成膜方法を採用することにより、成膜速度の短時間化を確保できる。
　【００１３】よって、本発明によれば、短時間で成膜可能であり且つピンホールの発生を防止した保護膜を有する有機ＥＬ素子を提供することができる。また、保護膜の全応力が小さい方が、保護膜にクラックが発生しにくいことに着目して実験検討したところ、保護膜の全応力が２００Ｎ／ｍを超えると、その応力によってクラックが発生した。そこで、保護膜におけるクラックの発生を防止するためには、請求項１に記載の発明のように、保護膜（６０）の全応力が２００Ｎ／ｍ以下であることが好ましい。ここで、保護膜（６０）を、第１の膜（６１）が層状物（２０〜５０）の最大厚さ以上の厚さを有するものにすることができる。
　【００１４】
　【００１５】また、請求項２に記載の発明では、保護層（６０）の最表面は、機械的な保護層として機能するようになっていることを特徴としている。それによれば、後工程で機械や人間が触った場合に、保護層に穴があくのを防止することができる。
　【００１６】また、請求項３に記載の発明では、保護層（６０）における最も基板（１０）側の層の熱膨張係数が、基板と同一のオーダーであることを特徴としている。それによれば、素子が高温で作動する場合でも、基板や被覆している層状物とともに保護膜が同様に変形するため、ピンホールの発生を防止するには好ましい。
　【００１７】
　【００１８】請求項
１
４
　【００１９】
　【発明の実施の形態】以下、本発明を図に示す実施形態について説明する。図１は、本実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略断面図、図２は、図１における有機ＥＬ素子の上視平面図である。１０は、可視光に対して透明性を有する基板であり、例えば、ガラス基板より構成されている。
　【００２０】基板１０の一面上には、透明性を有する導電膜からなる陽極２０がスパッタ法等により形成されている。陽極２０は、例えばＩＴＯ（インジウム−錫の酸化物）やインジウム−亜鉛の酸化物等より構成することができ、その膜厚は１００ｎｍ〜１μｍ程度であり、好ましくは１５０ｎｍ程度とすることができる。本例の陽極２０は、厚さ１５０ｎｍのＩＴＯとしている。
　【００２１】陽極２０の上には、正孔輸送性の有機材料よりなる正孔輸送層３１、有機発光材料（例えば蛍光色素を電子輸送性または正孔輸送性の有機材料にドープしたもの）よりなる発光層３２、電子輸送性の有機材料よりなる電子輸送層３３が、順次積層形成されている。本実施形態では、これら積層された各層３１〜３３により、発光部としての有機層３０が構成されている。
　【００２２】本例では、正孔輸送層３１は、α−ＮＰＤ（α−ナフチル・フェニル・ベンゼン）とし、発光層３２は、電子輸送性のＡｌｑ（トリス（８−キノリール）アルミニウム）に蛍光色素としてのクマリンを１％添加した電子輸送性の発光層とし、電子輸送層３３はＡｌｑとしている。各層３１〜３３は真空蒸着法により形成できる。そして、有機層３０の全膜厚は０．１μｍ程度としている。
　【００２３】なお、有機層３０は、正孔輸送層３１、発光層３２、電子輸送層３３の積層構成に限定されるものではなく、正孔注入層や電子注入層が存在していても良い。また、発光層は電子輸送性でも正孔輸送性でも良い。さらには、発光部としての有機層３０は公知の構成も採用可能である。
　【００２４】また、電子輸送層３３の上には、陰極４０が形成されている。陰極４０としては、ＡｌやＭｇ−Ａｇ等の金属材料等を採用することができる。本例では、陰極４０は、電子注入性を高めるために電子輸送層３３側にＬｉＦ（フッ化リチウム）、このＬｉＦの上にアルミニウムが成膜された２層構造としている。
　【００２５】このように、本実施形態では、一対の電極２０、４０と、これら一対の電極２０、４０間に挟まれた正孔輸送層３１、発光層３２、電子輸送層３３とが、基板１０上に形成されている。
　【００２６】ここで、有機ＥＬ素子においては、両電極２０、４０の重なり合う部分が、表示部としての画素を構成する。本例では、図１及び図２に示す様に、陽極２０及び陰極４０は共に複数本のものがストライプ状に平面的に配列しており、陽極２０及び陰極４０は互いに直交して対向している。そのため、図示しないが、複数個の画素が格子状に配列した形となっている。
　【００２７】そして、隣り合う個々の陰極４０の間には、樹脂よりなる隔壁５０が形成されており、個々の陰極４０を分断している。つまり、隔壁５０は、基板１０上の領域を複数個の画素に区画するために形成されたものと言える。ここで、隔壁５０は、陰極４０を成膜する際のマスクの役目を担うものであり、隔壁５０により、隣り合う画素の陰極４０が分断され、電気的にも分離される。
　【００２８】このように、本実施形態では、基板１０上には、一対の電極２０、４０、有機層３０、及び隔壁５０よりなる層状物が形成されている。そして、隔壁５０の厚さ（高さ）は、上記した陰極４０の分断機能を発揮するために陰極４０の高さ以上となっている。そのため、基板１０上における層状物２０〜５０の最大厚さは、隔壁５０の厚さであり、本例では約２μｍである。
　【００２９】また、基板１０上には、層状物２０〜５０の上を被覆して保護するための保護膜６０が形成されている。この保護膜６０は、層状物２０〜５０の最大厚さ以上の厚さ（本例では隔壁５０の厚さ約２μｍ）を有するとともに、基板１０側から順に第１の膜６１、第２の膜６２が積層された２層構造となっている。そして、第２の膜６２は、第１の膜６１よりも薄く且つ防湿機能が高いものである。
　【００３０】ここで、比較的厚い第１の膜６１は、主として基板１０上の凹凸を平坦化する役目を担うもので、例えば、気相重合により形成されたパリレン、有機材料からなるフラン等のプラズマ重合膜、ＳｉＯ２等のスパッタ膜など、μｍオーダーの膜を短時間で形成できる方法及び材質を採用することができる。
　【００３１】一方、比較的薄い第２の膜６２は、主として非被覆物の防水の役目を担うもので、例えば、Ａｌ２Ｏ３やＴｉＯ２等の防湿性の膜よりなるものとでき、その形成方法としては、ＡＬＥ（アトミックレイヤーエピタキシー）法、スパッタ法、ＣＶＤ法（化学蒸着法）等を採用することができる。
　【００３２】本例の保護膜６０では、第１の膜６１を、気相重合によって隔壁５０の厚さ（層状物の最大厚さと同程度の厚さ（約２μｍ）に形成されたパリレンよりなるものとし、第２の膜６２を、ＡＬＥ法によって約０．１μｍの厚さに形成されたＡｌ２Ｏ３としている。
　【００３３】かかる有機ＥＬ素子の製造方法の一例について、概略的に述べておく。まず、ガラス基板１０上に、スパッタ法等を用いてパターニングされたＩＴＯよりなる陽極２０を形成する。次に、隔壁５０を形成する。まず、基板１０上の全面に隔壁５０となるネガ型の光感光性樹脂（レジスト）をスピンコートし、隔壁５０となる部分以外に光照射する。
　【００３４】その後、現像材料を用いて、隔壁５０以外の部分の光感光性樹脂を溶解し除去する。このとき、上述したような、隔壁５０における陰極４０を形成する際のマスクとしての機能を十分に発揮させるために、隔壁５０の先端側に向かって逆テーパ形状になるようにオーバーエッチングする。次に、正孔輸送層３１、発光層３２、電子輸送層３３を真空蒸着法により形成し、さらに、陰極４０を成膜する。
　【００３５】次に、上述したように、気相重合によって約２μｍの厚さのパリレンよりなる第１の膜６１を形成し、ＡＬＥ法によって約０．１μｍの厚さのＡｌ２Ｏ３よりなる第２の膜６２を形成する。こうして、保護膜６０が完成し、図１に示す有機ＥＬ素子が完成する。
　【００３６】かかる有機ＥＬ素子においては、対向する陽極２０と陰極４０との間に直流電流（駆動電流）を印加することにより、陽極２０から正孔輸送層３１を介して発光層３２へ正孔を注入する一方、陰極４０から電子輸送層３３を介して発光層３２へ電子が注入される。
　【００３７】すると、発光層３２の内部にて電子と正孔とが再結合し、励起子を生成する。発光層３２内の蛍光色素は、この励起子のエネルギーを授受し、固体状態の蛍光ピーク波長に応じた発光色（本例のＡｌｑにクマリンを１％ドープした発光層では緑色）にて発光し、基板１０側からの発光として視認される。本例では、１０Ｖの駆動電流で５０００ｃｄ／ｍ２の高輝度な緑色発光が得られた。
　【００３８】ところで、本実施形態によれば、保護膜６０を、層状物２０〜５０の最大厚さ以上の厚さを有するものとすることにより、基板１０上の層状物２０〜５０により形成された最大の凹凸部までも良好に被覆して平坦化することができ、保護膜６０のピンホール発生を防止できる。
　【００３９】そして、保護膜６０における上層側の第２の膜６２を、下層側の第１の膜６１よりも薄く且つ防湿機能が高いものにすることにより、主として防湿の役目を担う第２の膜６２を比較的薄いものにできると共に、比較的厚い下層側の第１の膜６１として成膜速度の速い材質や成膜方法を採用することにより、成膜速度の短時間化を確保できる。
　【００４０】ちなみに、上記した本例の保護膜６０（厚さ約２．１μｍ）の形成では、約１時間程度の成膜時間であり、従来のＳｉＮからなるプラズマＣＶＤ法を用いた保護膜（厚さ約２μｍ）を適切なパワーにて形成したときの成膜時間（約３時間）に比べて、成膜時間を大幅に短縮できた。
　【００４１】よって、本実施形態によれば、短時間で成膜可能であり且つピンホールの発生を防止した保護膜を有する有機ＥＬ素子を提供することができる。そして、水分の侵入が極力抑制され、ダークスポットを防止した有機ＥＬ素子を実現することができる。
　【００４２】なお、本例では、保護膜６０において、第１の膜（パリレン）６１の厚さを、層状物２０〜５０の最大厚さ（隔壁の厚さ、約２μｍ）と同程度としたが、同等以上あるいは同等以下でもよい。しかし、第１の膜６１は、主として平坦化の役目を担うため、第１の膜６１の厚さは、層状物２０〜５０の最大厚さ以上とする方が、平坦性向上のためには好ましいと考える。
　【００４３】また、本実施形態においては、保護膜６０における最も基板１０側の層（本例ではパリレンよりなる第１の膜６１）の熱膨張係数が、基板（本例ではガラス）１０と同一のオーダーであることが好ましい。このようにすれば、有機ＥＬ素子が高温で作動する場合でも、基板１０や被覆している層状物２０〜５０とともに保護膜６０が同様に変形するため、ピンホールの発生を防止しやすい。
　【００４４】また、本実施形態においては、保護膜６０の全応力が２００Ｎ／ｍ以下であることが好ましい。これは、本発明者等の検討によれば、保護膜の全応力が２００Ｎ／ｍを超えると、その応力によってクラックが発生した実験事実があり、このことから言えることである。
　【００４５】なお、保護膜は２層以外に、３層以上でもよい。例えば、第１の膜を２層以上とし、その上に第２の膜を積層してもよい。さらに、上記実施形態において、第２の膜６２の上に、機械的な保護を行う機械的保護層を形成して３層以上の保護膜６０の構成としてもよい。この場合、保護膜６０の最表面層は、機械的な保護層として機能し、後工程で機械や人間が触った場合に、保護膜６０に穴があくのを防止することができる。
　【００４６】このような最表面層が機械的な保護層である保護膜６０の具体例を、本実施形態の変形例として次に示しておく。図３は、第１の変形例であり、図１に示した保護膜６０において、第２の膜６２の上に更に、樹脂からなる膜厚が０．１ｍｍから１ｍｍ程度の第３の膜６３を形成し、この最表面層である第３の膜６３が機械的な保護層として機能するものである。その材質としては、シリコン系のシール材や、粘着剤付のプラスチックフィルム等でも良い。
　【００４７】図４は第２の変形例であり、図１に示した保護膜６０において、第２の膜６２の上に更に、積層構造を有する機械的な保護層を形成するものである。図示例では、機械的な保護層６４は下層６４ａ、上層６４ｂの２層である。
　【００４８】具体的には、この保護層６４は、上層６４ｂとして厚さ１ｍｍ程度のプラスチックや金属の板を用い、下層６４ａとして接着剤を用いる。この接着剤としては、１００℃程度で硬化するもの、紫外線（ＵＶ）で硬化するもの、及び２液硬化性のもの等が使用可能である。
　【００４９】なお、本実施形態において、図１に示す様な保護膜６０を形成する際、図３に示す第３の膜６３を形成する際、または、図４に示す保護層６４を形成する際に、有機層３０のガラス転移温度Ｔｇに３０℃程度を加えた温度以下（例えば８０℃〜１５０℃）の温度を加えることが好ましい。
　【００５０】この温度処理によって、有機層中の分子配置を整え、輝度の長期安定性を維持しやすくなる（長寿命効果）。通常、Ｔｇを超えると有機膜が劣化するとも言われているが、本発明者等の検討では、保護膜６０を形成するような数時間以内のプロセスにおいては、（Ｔｇ＋３０）℃程度以下の温度であれば、劣化しないことを見出している。
　【００５１】さらに、上記長寿命効果を発現させる上で、より高温にするほど、有機層中の分子配置を短時間に整えることができるという、本発明者等の実験確認も行っており、その点からも、この高温処理の必要性は大きい。
　【００５２】なお、上記実施形態では、隔壁５０の厚さが基板１０上の最大厚さとなっているが、隔壁の無い構成であっても良いことは勿論である。その場合、基板１０上の層状物の中で最大の段差を持つ凹凸部（例えば図１における陰極間の段差部）が、上記最大厚さとなる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略断面図である。
　【図２】図１における有機ＥＬ素子の上視平面図である。
　【図３】上記実施形態の第１の変形例を示す概略断面図である。
　【図４】上記実施形態の第２の変形例を示す概略断面図である。
　【符号の説明】
　２０…陽極、３０…有機層、３１…正孔輸送層、３２…発光層、３３…電子輸送層、４０…陰極、５０…隔壁、６０…保護膜、６１…第１の膜、６２…第２の膜。