(57)【要約】【課題】高い剛性を有するポリプロピレン樹脂コンパウンドを提供する。【解決手段】成分（Ａ１）として、（Ａ１−１）および（Ａ１−２）からなるポリプロピレン組成物を１０〜５０重量％  （Ａ１−１）ポリプロピレン６０〜８５重量％  （Ａ１−２）２５〜５０重量％のエチレン由来単位を含むプロピレン−エチレンコポリマー１５〜４０重量％  成分（Ａ２）としてポリプロピレンを０〜５０重量％  成分（Ａ３）として変性ポリプロピレンを２〜１５重量％  成分（Ｂ）として板状無機充填剤を１５〜２５重量％  成分（Ｃ）として繊維状無機充填剤を５〜２０重量％、ならびに  成分（Ｄ）として有機核剤を含む核剤を、前記（Ａ１）〜（Ｃ）の合計量１００重量部に対して、０．１〜３重量部含むコンパウンドであって、当該コンパウンドのメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が３〜１５ｇ／１０分である、ポリプロピレン樹脂コンパウンド。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
成分（Ａ１）として、（Ａ１−１）および（Ａ１−２）からなるポリプロピレン組成物を１０〜５０重量％
（Ａ１−１）ポリプロピレン６０〜８５重量％
（Ａ１−２）２５〜５０重量％のエチレン由来単位を含むプロピレン−エチレンコポリマー１５〜４０重量％
成分（Ａ２）としてポリプロピレンを０〜５０重量％
成分（Ａ３）として変性ポリプロピレンを２〜１５重量％
成分（Ｂ）として板状無機充填剤を１５〜２５重量％
成分（Ｃ）として繊維状無機充填剤を５〜２０重量％、ならびに
成分（Ｄ）として有機核剤を含む核剤を、前記（Ａ１）〜（Ｃ）の合計量１００重量部に対して、０．１〜３重量部含むコンパウンドであって、
当該コンパウンドのメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が３〜１５ｇ／１０分である、ポリプロピレン樹脂コンパウンド。
【請求項２】
前記（Ａ１）〜（Ｃ）の総量中、（Ａ１）〜（Ａ３）の合計量が５５〜８０重量％、（Ｂ）と（Ｃ）の合計量が２０〜４５重量％である、請求項１に記載のコンパウンド。
【請求項３】
前記成分（Ａ１）のメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が１０〜１２０ｇ／１０分である、請求項１または２に記載のコンパウンド。
【請求項４】
前記成分（Ａ１）のキシレン可溶分の極限粘度が１〜３ｄｌ／ｇである、請求項１〜３に記載のコンパウンド。
【請求項５】
前記成分（Ａ３）のメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が１０〜１５０／１０分である請求項１〜４のいずれかに記載のコンパウンド。
【請求項６】
前記成分（Ｂ）の平均粒子径が１００〜３００μｍである、請求項１〜５のいずれかに記載のコンパウンド。
【請求項７】
前記成分（Ｃ）の平均アスペクト比が３０〜３００である、請求項１〜６のいずれかに記載のコンパウンド。
【請求項８】
前記成分（Ａ２）がポリプロピレン粉末である、請求項１〜７のいずれかに記載のコンパウンド。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載のコンパウンドを射出成形してなる成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はポリプロピレン樹脂コンパウンドおよびこれを成形してなる成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンは優れた物理的特性を有することから、自動車等の用途に有用である。しかしながら、エンジン周辺の部材には高い剛性および耐衝撃性が求められるため、これらの物性を改善したポリプロピレン樹脂コンパウンドが提案されている。例えば特許文献１にはマイカ等の無機充填剤を含有するポリプロピレン樹脂コンパウンドが、特許文献２にはガラス繊維とマイカを含有するポリプロピレン樹脂コンパウンドが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平９−２９０２６号公報
【特許文献２】特開２００５−２３１６４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
前記特許文献に開示されている無機充填剤含有コンパウンドにおいては無機充填材近傍のポリプロピレンマトリックスの結晶化度が向上することが知られている。発明者らは無機充填材の近傍でない部分のマトリックスの結晶化度を向上できれば、コンパウンドの剛性をより向上できるという着想を得た。よって、本願発明はより高い剛性を有するポリプロピレン樹脂コンパウンドを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
発明者らは、ポリプロピレン樹脂コンパウンドにおいて有機核剤を含む核剤を用いることで前記課題を解決できることを見出した。すなわち、前記課題は以下の本発明によって解決される。
［１］成分（Ａ１）として、（Ａ１−１）および（Ａ１−２）からなるポリプロピレン組成物を１０〜５０重量％
（Ａ１−１）ポリプロピレン６０〜８５重量％
（Ａ１−２）２５〜５０重量％のエチレン由来単位を含むプロピレン−エチレンコポリマー１５〜４０重量％
成分（Ａ２）としてポリプロピレンを０〜５０重量％
成分（Ａ３）として変性ポリプロピレンを２〜１５重量％
成分（Ｂ）として板状無機充填剤を１５〜２５重量％
成分（Ｃ）として繊維状無機充填剤を５〜２０重量％、ならびに
成分（Ｄ）として有機核剤を含む核剤を、前記（Ａ１）〜（Ｃ）の合計量１００重量部に対して、０．１〜３重量部含むコンパウンドであって、
当該コンパウンドのメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が３〜１５ｇ／１０分である、ポリプロピレン樹脂コンパウンド。
［２］前記（Ａ１）〜（Ｃ）の総量中、（Ａ１）〜（Ａ３）の合計量が５５〜８０重量％、（Ｂ）と（Ｃ）の合計量が２０〜４５重量％である、［１］に記載のコンパウンド。
［３］前記成分（Ａ１）のメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が１０〜１２０ｇ／１０分である、［１］または［２］に記載のコンパウンド。
［４］前記成分（Ａ１）のキシレン可溶分の極限粘度が１〜３ｄｌ／ｇである、［１］〜［３］に記載のコンパウンド。
［５］前記成分（Ａ３）のメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が１０〜１５０／１０分である［１］〜［４］のいずれかに記載のコンパウンド。
［６］前記成分（Ｂ）の平均粒子径が１００〜３００μｍである、［１］〜［５］のいずれかに記載のコンパウンド。
［７］前記成分（Ｃ）の平均アスペクト比が３０〜３００である、［１］〜［６］のいずれかに記載のコンパウンド。
［８］前記成分（Ａ２）がポリプロピレン粉末である、［１］〜［７］のいずれかに記載のコンパウンド。
［９］前記［１］〜［８］のいずれかに記載のコンパウンドを射出成形してなる成形品。
【発明の効果】
【０００６】
本発明により、高い剛性を有するポリプロピレン樹脂コンパウンドを提供できる。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
以下、本発明を詳細に説明する。本発明において「Ｘ〜Ｙ」はその端値であるＸおよびＹを含む。
【０００８】
１．ポリプロピレン樹脂コンパウンド
本発明のポリプロピレン樹脂コンパウンドは、以下を含む。
成分（Ａ１）：ポリプロピレン組成物
必要に応じて成分（Ａ２）：ポリプロピレン
成分（Ａ３）：変性ポリプロピレン
成分（Ｂ）：板状無機充填剤
成分（Ｃ）：繊維状無機充填剤
成分（Ｄ）：有機核剤を含む核剤
【０００９】
（１）成分（Ａ１）：ポリプロピレン組成物
ポリプロピレン組成物は、（Ａ１−１）ポリプロピレンおよび（Ａ１−２）２５〜５０重量％のエチレン由来単位を含むプロピレン−エチレンコポリマーからなる。成分（Ａ１−１）と（Ａ１−２）の重量比は６０〜８５：１５〜４０である。成分（Ａ１−２）の量がこの上限を超えると剛性が不足し、下限未満であると耐衝撃性が不足する。この観点から、前記比率は好ましくは、６０〜８０：２０〜４０である。
【００１０】
成分（Ａ１−１）はプロピレン単独重合体であるが、製造プロセスにおけるリサイクルモノマーの存在や移行品の混入等により、発明の趣旨を損なわない程度に、２．０重量％以下、好ましくは１．０重量％以下の少量のエチレンまたはＣ４〜Ｃ１０−α−オレフィン由来単位が１種類以上含まれていてもよい。成分（Ａ１−２）はプロピレン−エチレンコポリマーであり、エチレン由来単位を２５〜５０重量％含む。エチレン由来単位の含有量が下限値未満であると耐衝撃性が不足し、上限値を超えると剛性と耐衝撃性のバランスが低下する。この観点からエチレン由来単位の含有量は２５〜４０重量％が好ましい。
【００１１】
成分（Ａ１）のメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）は、１０〜１２０ｇ／１０分が好ましく、２０〜１１０ｇ／１０分がより好ましい。ＭＦＲが上限値を超えると耐衝撃性が低下し、下限値未満であると成形性が悪化することがある。以下、当該条件で測定したメルトフローレートを単に「ＭＦＲ」ともいう。
【００１２】
成分（Ａ１）のキシレン可溶分（ＸＳ）の極限粘度（ＸＳＩＶ）は、成分（Ａ１）における結晶性を持たない成分の分子量の指標でもある。ＸＳＩＶは２５℃のキシレンに可溶な成分を得て、当該成分の極限粘度を定法にて測定することで求められる。成分（Ａ１）のＸＳＩＶは１〜３ｄｌ／ｇが好ましく、１．５〜２．８がより好ましい。ＸＳＩＶが上限値を超えるとコンパウンドの流動性が悪化しやすくなり、下限未満であると耐衝撃性が低下することがある。
【００１３】
成分（Ａ１）は任意の方法で製造してよいが、成分（Ａ１−１）の原料であるプロピレンおよび成分（Ａ１−２）の原料モノマーを、（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲン、および内部電子供与体を含有する固体触媒、（ｂ）有機アルミニウム化合物、ならびに（ｃ）外部電子供与体化合物を含む触媒を用いて重合する工程を含む方法で得ることが好ましい。内部電子供与体化合物としては、フタレート系化合物、スクシネート系化合物、ジエーテル系化合物が挙げられ、本発明ではいずれの内部電子供与体化合物も使用できる。しかしながら、経済的な観点からフタレート系化合物を内部電子供与体化合物として含む触媒を使用することが好ましい。
【００１４】
成分（Ａ１）の重合には公知の方法を用いることができる。例えば、成分（Ａ１−１）の原料であるプロピレンおよび成分（Ａ１−２）の原料モノマーを、２つ以上の反応器を用いて重合することが好ましい。重合は、液相中、気相中または液−気相中で実施してよい。また、モノマー濃度や重合条件の勾配を有する重合器を用いてもよい。このような重合器では、例えば、少なくとも２つの重合領域が接続されたものを使用し、気相重合でモノマーを重合することができる。具体的には、触媒の存在下、上昇管からなる重合領域にてモノマーを供給して重合し、上昇管に接続された下降管にてモノマーを供給して重合し、上昇管と下降管とを循環しながら、ポリマー生成物を回収する。この方法は、上昇管中に存在する気体混合物が下降管に入るのを全面的または部分的に防止する手段を備える。また、上昇管中に存在する気体混合物とは異なる組成を有する気体または液体混合物を下降管中に導入する。上記の重合方法として、例えば、特表２００２−５２０４２６号公報に記載された方法を適用することができる。
【００１５】
（２）成分（Ａ２）：ポリプロピレン
本発明のコンパウンドは成分（Ａ２）として０〜５０重量％のポリプロピレンを含む。成分（Ａ２）は、マトリックスにおける無機充填剤である成分（Ｂ）および（Ｃ）の分散性を向上させる。この観点から、成分（Ａ２）の量は０．１重量％以上が好ましく、１〜４０重量％程度がより好ましい。ただし、コンパウンド製造時に無機充填剤である成分（Ｂ）および（Ｃ）をサイドフィードする場合は成分（Ａ２）を用いずとも成分（Ｂ）および（Ｃ）の分散性を向上できる場合がある。成分（Ａ２）のＭＦＲは５〜２０００ｇ／１０分が好ましい。成分（Ａ２）は、製造時に無機充填剤と混合しやすいことからポリプロピレン粉末であることが好ましい。ポリプロピレン粉末の平均粒子径は６００〜２０００μｍであることが好ましい。平均粒子径はＪＩＳ  Ｚ  ８８０１に定められた標準篩を用いて測定された体積（重量）粒径分布により求められる。
【００１６】
（３）成分（Ａ３）：変性ポリプロピレン
本発明のコンパウンドは、成分（Ａ３）として２〜１５重量％の変性ポリプロピレンを含む。変性ポリプロピレンとは官能基を導入したポリプロピレンである。変性ポリプロピレンを用いることで、無機充填剤である成分（Ｂ）および（Ｃ）とマトリックスとの接着性が向上する。この観点から、成分（Ａ３）の量は５〜１０重量％が好ましい。
【００１７】
官能基としては酸基またはエポキシ基等が挙げられる。酸基を導入する場合は、不飽和カルボン酸またはその誘導体をポリプロピレンにグラフトする、またはプロピレンと共重合する方法が挙げられる。不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フタル酸、およびこれらの誘導体が挙げられる。エポキシ基を導入する場合は、エチレン性二重結合基とエポキシ基を有する化合物をポリプロピレンにグラフトする、またはプロピレンと共重合する方法が挙げられる。エチレン性二重結合基とエポキシ基を有する化合物としては、不飽和カルボン酸のグリシジルエーテル等が挙げられる。変性率はポリプロピレンを基準として０．１〜２％が好ましく、０．１〜１．５％がより好ましい。
【００１８】
成分（Ａ３）のＭＦＲは１０〜１５０ｇ／１０分が好ましく、１５〜１２０ｇ／１０分がより好ましい。ＭＦＲが上限値を超えると最終製品の耐衝撃性が悪化し、下限未満であると剛性と強度が低下することがある。
【００１９】
（４）成分（Ｂ）：板状無機充填剤
本発明のコンパウンドは、成分（Ｂ）として１５〜２５重量％の板状無機充填剤を含む。成分（Ｂ）はコンパウンドの剛性を向上させる。この観点から成分（Ｂ）の量は１７〜２３重量％が好ましい。板状無機充填剤としては、マイカ、クレー、タルク等が挙げられるが、本発明においては剛性の向上効果の高いマイカが好ましい。板状無機充填剤の平均粒子径は１００〜３００μｍが好ましく、１１０〜１６０μｍがより好ましい。平均粒子径が上限値を超えると耐衝撃性が低下し、下限未満であると剛性が不足することがある。平均粒子径はＪＩＳ  Ｚ  ８８２５に従って測定される。
【００２０】
（５）成分（Ｃ）：繊維状無機充填剤
本発明のコンパウンドは、成分（Ｃ）として５〜２０重量％の繊維状無機充填剤を含む。成分（Ｃ）はコンパウンドの剛性を向上させる。この観点から成分（Ｃ）の量は８〜１８重量％が好ましい。平均繊維径は５〜２０μｍが好ましく、１０〜１５μｍがより好ましく、アスペクト比は３０〜３００が好ましく、５０〜１５０がより好ましい。平均繊維径はＪＩＳ  Ｚ  ８８２５に従って測定される。平均繊維径およびアスペクト比が上限値を超えると流動性が低下し、下限未満であると剛性が低下することがある。繊維状無機充填剤としては、ガラス繊維、炭素繊維、ウィスカ等が挙げられるが、コスト面等からガラス繊維が好ましい。
【００２１】
成分（Ａ１）、（Ａ２）、（Ａ３）、（Ｂ）、および（Ｃ）の総量中、成分（Ａ１）、（Ａ２）、（Ａ３）の合計量（「樹脂の合計量」ともいう）と、成分（Ｂ）および（Ｃ）の合計量（「無機充填剤の合計量」ともいう）との比（樹脂の合計量：無機充填剤の合計量）は５５〜８０重量％：２０〜４５重量％であることが好ましく、６０〜７５重量％：２５〜４０重量％であることがより好ましい。
【００２２】
（６）成分（Ｄ）：有機核剤を含む核剤
本発明のコンパウンドは、前記（Ａ１）、（Ａ２）、（Ａ３）、（Ｂ）、および（Ｃ）の合計量１００重量部に対して、成分（Ｄ）として有機核剤を含む核剤を０．１〜３重量部含む。有機核剤とは結晶造核効果を有する有機化合物であり、本発明においては無機充填剤の近傍でない部分においてマトリックスの結晶化度を向上させる。この観点から、成分（Ｄ）の前記量は、０．１〜０．５重量部が好ましい。
【００２３】
有機核剤を含む核剤は特に限定されず、当該分野で通常使用されるものを使用してよいが、リン酸エステル系核剤、ノニトール系核剤、ソルビトール系核剤、トリアミノベンゼン誘導体核剤、カルボン酸金属塩核剤、およびキシリトール系核剤から選択されることが好ましい。
【００２４】
リン酸エステル系核剤として、アルミニウム−ビス（４，４’，６，６’−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−２，２’−メチレンジフェニル−ホスファート）−ヒドロキシド、リン酸−２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）リチウム塩系化合物等が挙げられる。市販のリン酸エステル系核剤として、例えばアデカスタブＮＡ−１１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＮＡ−１８（株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＮＡ−２１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）、アデカスタブＮＡ−７１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）などが挙げられる。
【００２５】
ノニトール系の核剤として、例えば、１，２，３―トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトールが挙げられる。
【００２６】
キシリトール系核剤として、例えば、ビス−１，３：２，４−（５’，６’，７’，８’−テトラヒドロ−２−ナフトアルデヒドベンジリデン）１−アリルキシリトール、ビス−１，３：２，４−（３’，４’−ジメチルベンジリデン）１−プロピルキシリトールが挙げられる。
【００２７】
ソルビトール系核剤として、例えば、ビス−１，３：２，４−（４’−エチルベンジリデン）１−アリルソルビトール、ビス−１，３：２，４−（３’−メチル−４’−フルオロ−ベンジリデン）１−プロピルソルビトール、ビス−１，３：２，４−（３’，４’−ジメチルベンジリデン）１’−メチル−２’−プロペニルソルビトール、ビス−１，３，２，４−ジベンジリデン２’，３’−ジブロモプロピルソルビトール、ビス−１，３，２，４−ジベンジリデン２’−ブロモ−３’−ヒドロキシプロピルソルビトール、ビス−１，３：２，４−（３’−ブロモ−４’−エチルベンジリデン）−１−アリルソルビトール、モノ２，４−（３’−ブロモ−４’−エチルベンジリデン）−１−アリルソルビトール、ビス−１，３：２，４−（４’−エチルベンジリデン）１−アリルソルビトール、ビス−１，３：２，４−（３’，４’−ジメチルベンジリデン）１−メチルソルビトール、ビス（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトール、１，３：２，４−ビス−ｏ−（４−メチルベンジリデン）−Ｄ−ソルビトール、１，３：２，４−ビス−ｏ−（ベンジリデン）−Ｄ−ソルビトール、１，３：２，４−ビス−ｏ−（３，４−ジメチルベンジリデン）−Ｄ−ソルビトール等が挙げられる。
【００２８】
トリアミノベンゼン誘導体核剤として、例えば、１，３，５−トリス（２，２−ジメチルプロパンアミド）ベンゼン等が挙げられる。市販のトリアミノベンゼン誘導体核剤として、例えばＩＲＧＡＣＬＥＡＲ  ＸＴ３８６（ＢＡＳＦジャパン株式会社製）などが挙げられる。
【００２９】
カルボン酸金属塩核剤として、例えば、アジピン酸ナトリウム、アジピン酸カリウム、アジピン酸アルミニウム、セバシン酸ナトリウム、セバシン酸カリウム、セバシン酸アルミニウム、安息香酸ナトリウム、安息香酸アルミニウム、ジ−ｐ−ｔ−ブチル安息香酸アルミニウム、ジ−ｐ−ｔ−ブチル安息香酸チタン、ジ−ｐ−ｔ−ブチル安息香酸クロム、ヒドロキシ−ジ−ｐ−ｔ−ブチル安息香酸アルミニウム、１，２−シクロヘキサンジカルボキシル酸カルシウム塩等が挙げられる。市販のカルボン酸金属塩核剤として、例えばＨｙｐｅｒｆｏｒｍ  ＨＰＮ−２０Ｅ（ミリケンジャパン株式会社製）などが挙げられる。
【００３０】
本発明においては、リン酸エステル系核剤核剤の使用が好ましい。上記の核剤は、単独で使用しても、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。
【００３１】
（７）他の成分
さらにコンパウンドには、酸化防止剤、塩素吸収剤、耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、内部滑剤、外部滑剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、防曇剤、難燃剤、分散剤、銅害防止剤、中和剤、可塑剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物、油展および他の有機および無機顔料などの当該分野で通常用いられる慣用の添加剤を添加してもよい。各添加剤の添加量は公知の量としてよい。
【００３２】
本発明のコンパウンドは高熱環境下で使用されるため、上記添加剤のうち酸化防止剤を含むことが好ましい。硫黄系酸化防止剤を用いる場合、その量は、前記（Ａ１）〜（Ｃ）の合計量１００重量部に対して好ましくは０．３〜１重量部、より好ましくは０．５〜０．８重量部である。これ以外の酸化防止剤を用いる場合、その量は、前記（Ａ１）〜（Ｃ）の合計量１００重量部に対して好ましくは０．０７〜１．２重量部、より好ましくは０．０９〜０．６重量部である。
【００３３】
（７）コンパウンドの特性
１）ＭＦＲ
本発明のコンパウンドのＭＦＲは３〜１５ｇ／１０分であり、好ましくは４〜１０ｇ／１０分である。ＭＦＲが上限を超えると衝撃強度が低下し、下限未満であると流動性が低下する。
【００３４】
２）比重
本発明のコンパウンドの比重は好ましくは１．０９〜１．１７、より好ましくは１．１１〜１．１５である。
【００３５】
３）剛性
本発明のコンパウンドの曲げ弾性率は２３℃において４０００〜７０００ＭＰａが好ましく、４６００〜７０００ＭＰａがより好ましい。
【００３６】
４）衝撃強度
本発明のコンパウンドのアイゾット衝撃強度は２３℃において４０〜１００Ｊ／ｍが好ましく、６０〜１００Ｊ／ｍがより好ましい。
【００３７】
２．製造方法
本発明のコンパウンドは、成分（Ａ１）〜（Ｄ）、必要に応じて添加剤を溶融混練することにより製造できる。混練方法は限定されないが、押出機等の混練機を用いることが好ましい。混練条件は特に限定されないが、シリンダー温度を１８０〜２５０℃とすることが好ましい。前記成分を一括して混練機にフィードしてもよいが、成分（Ｂ）および（Ｃ）を溶融樹脂にフィードするサイドフィードを行ってもよい。サイドフィードの場合は成分（Ａ２）を用いなくてもよい。このようにして得られたコンパウンドはペレット状であることが好ましい。
【００３８】
３．射出成形
本発明のコンパウンドは射出成形に好適である。また、本発明のコンパウンドは、高剛性、高耐衝撃性を有するので自動車部品に、特にエアークリーナーケース等のエンジン周辺部品に好適である。一般的な射出条件は、シリンダー温度１９０〜２３０℃、金型温度２０〜５０℃、射出速度３０〜３００ｍｍ／秒である。
【実施例】
【００３９】
以下の材料を準備した。
（１）成分Ａ１：ポリプロピレン樹脂組成物の製造
ＭｇＣｌ２上にＴｉと内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを担持させた固体触媒を、欧州特許第７２８７６９号公報の実施例５に記載された方法により調製した。次いで、上記固体触媒と、有機アルミニウム化合物としてトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）と、外部電子供与体化合物としてジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）を用い、固体触媒に対するＴＥＡＬの重量比が２０、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの重量比が１０となるような量で、１２℃において２４分間接触させた。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃にて５分間保持することによって予備重合を行った。
得られた予備重合物を、二段の重合反応器を直列に備える重合装置の一段目の重合反応器に導入してプロピレン単独重合体を製造し、二段目の重合反応器でプロピレン−エチレンコポリマーを製造した。重合中は、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。
重合温度と反応物の比率は、一段目の反応器では、重合温度、水素濃度が、それぞれ７０℃、３．３３モル％、二段目の反応器では、重合温度、水素濃度、Ｃ２／（Ｃ２＋Ｃ３）が、それぞれ８０℃、１．８８モル％、０．２５モル比であった。また、共重合体成分の量が３０重量％となるように一段目と二段目の滞留時間分布を調整した。
得られたポリプロピレン重合体１００重量部に、酸化防止剤として、ＢＡＳＦ社Ｂ２２５を０．２重量部、中和剤として、淡南化学（株）製カルシウムステアレートを０．０５重量部配合し、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌、混合した後、スクリュー直径１５ｍｍの２軸押出機（株式会社テクノベル製、型番ＫＺＷ１５ＴＷ−３０ＭＧ）を用いて、シリンダー温度２００℃で溶融混練して押出した。ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ペレットを得た。
得られたポリプロピレン樹脂組成物Ａ１は、ＭＦＲ＝３７ｇ／１０分、プロピレン−エチレンコポリマーのエチレン由来単位＝３０重量％、ＸＳＩＶ＝２．３ｄＬ／ｇであった。
【００４０】
（２）成分Ａ２：ポリプロピレン（サンアロマー株式会社製ＰＸ６００Ｎ）
ＭＦＲ＝７ｇ／１０分
【００４１】
（３）成分Ａ３：変性ポリプロピレン
ＭＦＲ＝２３ｇ／１０分
マレイン酸変性率０．２％
【００４２】
（４）成分（Ｂ）：マイカ
マイカ１（株式会社レプコ製Ｍ−６０）Ｄ５０＝１６０μｍ
マイカ２（株式会社ヤマグチマイカ製Ｂ−８２）Ｄ５０＝１１０μｍ
マイカ３（株式会社福岡タルク工業所製マイカパウダー）Ｄ５０＝８０μｍ
【００４３】
（５）成分（Ｃ）：ガラス繊維（日本電子硝子株式会社製ＥＣＳ０３Ｔ−４８０／ＳＷ）
平均繊維径１３μｍ、平均繊維長３ｍｍ
【００４４】
（６）成分（Ｄ）有機核剤を含む核剤
有機核剤を含む核剤１  アデカスタブＮＡ−１１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）
有機核剤を含む核剤２  アデカスタブＮＡ−２１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）
（７）添加剤
酸化防止剤１（ＢＡＳＦ製Ｉｒ１０１０）
酸化防止剤２（三菱化学株式会社製ＤＭＴＰ（ジミリスチルチオジプロピオネート））
中和剤（淡南化学株式会社製ステアリン酸カルシウム）
顔料（東京インキ株式会社製カーボンブラック）
【００４５】
［実施例１〜８］
表１に示す成分をヘンシェルミキサーで１分間撹拌して混合した後、スクリュー直径３０ｍｍの２軸押出機（株式会社ＪＳＷ製、型番ＴＥＸ−３０α）を用いて、シリンダー温度２００℃で溶融混練して押出した。ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ペレットを得た。次いで、射出成型機（ファナック株式会社製、型番ロボショットＳ−２０００ｉ  １００Ｂ）を用いて、当該ペレットを各種試験片に射出成形した。成形条件は、シリンダー温度２００℃、金型温度４０℃、射出速度２００ｍｍ／秒であった。試験片を用い、各種物性を評価した。評価方法は後述する。
【００４６】
［比較例１〜４］
表１に示す成分を用いて実施例と同様にして比較用のコンパウンドを製造し評価した。
結果を表１に示す。
【００４７】
【表１】
2018104597.tif 000002
【００４８】
本発明のコンパウンドは優れた剛性および耐衝撃性を有することが明らかである。
【００４９】
以下に物性値の測定方法を示す。
［ＭＦＲ］
２３０℃、荷重２１．１８Ｎの条件下で測定した。
［引張特性］
島津株式会社製  全自動試験機ＡＧ−Ｘ（引張モード）を用いて測定した。
試験速度：５０ｍｍ／分
試験温度：２３℃
【００５０】
［曲げ特性］
島津株式会社製  全自動試験機ＡＧ−Ｘ（曲げモード）を用いて測定した。
試験速度：１０ｍｍ／分
試験温度：２３℃
【００５１】
［衝撃強度］
株式会社東洋精機製作所製デジタル衝撃試験機を用いて評価した。条件は以下のとおりである。
ひょう量：５．５Ｊ
振り子先端形状：１インチ（Ｒ；１２．７ｍｍ、直径；２５．４ｍｍ）半球
槽内雰囲気：２３℃、−１０℃、−３０℃
【００５２】
［ＨＤＴ］
株式会社東洋精機製作所製ＡＵＴＯ  ＨＤＴ．ＴＥＳＴＥＲ  ６Ａ−２を用いて評価した。
４．６ｋｇｆ／ｃｍ２における荷重たわみ温度を計測した。（ＡＳＴＭ準拠）
【００５３】
［キシレン可溶分の採取］
ポリマー２．５ｇを、ｏ−キシレン（溶媒）を２５０ｍＬ入れたフラスコに入れ、ホットプレートおよび還流装置を用いて、１３５℃で、窒素パージを行いながら、３０分間、攪拌し、組成物を完全溶解させた後、２５℃で１時間、冷却を行った。得られた溶液を、濾紙を用いて濾過した。濾過後の濾液を１００ｍＬ採取し、アルミカップ等に移し、窒素パージを行いながら、１４０℃で蒸発乾固を行い、室温で３０分間静置し、キシレン可溶分（ＸＳ）を得た。
［ＸＳＩＶ］
上記のキシレン可溶分を試料とし、ウベローデ型粘度計（ＳＳ−７８０−Ｈ１、柴山科学器械製作所製）を用いて１３５℃テトラヒドロナフタレン中で極限粘度の測定を行った。
【００５４】
［ポリプロピレン樹脂組成物Ａ１中の共重合体中のエチレン濃度および共重合体の量］
１、２、４−トリクロロベンゼン／重水素化ベンゼンの混合溶媒に溶解した試料について、Ｂｒｕｋｅｒ社製ＡＶＡＮＣＥIII ＨＤ４００（１３Ｃ共鳴周波数１００ＭＨｚ）を用い、測定温度１２０℃、フリップ角４５度、パルス間隔７秒、試料回転数２０Ｈｚ、積算回数５０００回の条件で１３Ｃ−ＮＭＲのスペクトルを得た。
【００５５】
＜ポリプロピレン樹脂組成物Ａ１中の総エチレン量＞
上記で得られたスペクトルを用いて、Kakugo,Y.Naito、K.Mizunuma and T.Miyatake、Macromolecules、15、1150-1152(1982)の文献に記載された方法により、成分（Ａ１）中の総エチレン量（重量％）を求めた。
【００５６】
＜共重合体中のエチレン濃度＞
上記で得られたＴββの積分強度の替わりに下記式で求めた積分強度を使用した以外は、総エチレン量と同様の方法で計算を行い、共重合体中のエチレン濃度を求めた。
Ｔ’ββ＝  ０．９８×Ｓαγ×Ａ／（１−０．９８×Ａ）
ここで、Ａ＝  Ｓαγ／（Ｓαγ＋Ｓαδ）
【００５７】
＜ポリプロピレン樹脂組成物Ａ１中の共重合体の量＞
以下の式で求めた。
共重合体の量（重量％）＝  総エチレン量／（共重合体中のエチレン濃度／１００）