【事件の表示】
　特許第３１４２８９６号「オレフィン重合用触媒成分の製造方法およびそれを用いたオレフィンの重合方法」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１４２８９６号の請求項１、２に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］．手続きの経緯
　本件特許第３１４２８９６号に係る発明についての出願は、平成３年７月１９日に出願がされ、平成１２年１２月２２日にその発明について設定登録がなされ、その後、その特許について、異議申立人：日本ポリケム株式会社から特許異議の申立がなされ、取消理由が通知され、その指定期間である平成１４年３月１９日に訂正請求がなされたものである。
　
［２］．訂正の可否
（１）訂正事項
　特許請求の範囲の請求項１の
「（ｃ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理された、あるいは未処理のスメクタイト」を
「（ｃ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で未処理のスメクタイト」と訂正する。
（２）訂正の可否
　上記訂正事項は、特許請求の範囲に記載された（ｃ）成分について 、訂正前には「アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理されたスメクタイト」と、同有機金属化合物で「未処理のスメクタイト」との２つの場合があったものを「未処理のスメクタイト」のみに限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであって、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものでもない。
（３）むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
［２］．特許異議申立についての判断
〈１〉．異議申立理由の概要
  特許異議申立人：日本ポリケム株式会社は、甲第１〜１１号証を提出し、次の理由で本件特許は取り消すべきものである、と主張する。
１．本件請求項１及び２に係る発明は、本件の出願前に頒布された甲第１〜５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得たものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
２．本件請求項１及び２に係る発明は、本件の出願前の他の出願である特願平４−１０４８６８号（優先日　平成３年５月１日；特開平５−３０１９１７号）の願書に最初に添付した明細書又は図面に記載された発明と同一であるから、特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができない。
３．本件明細書の発明の詳細な説明には、当業者が容易に実施できる程度に発明の構成が開示されていないから、本件特許出願は特許法第３６条第４項に規定する要件を満たしていない。
　
〈２〉．本件発明
　本件特許第３１４２８９６号（平成３年７月１９日出願、平成１２年１２月２２日設定登録。）の請求項１および２に係る発明（以下、「本件発明１」及び「本件発明２」という。）は、訂正後の特許請求の範囲の請求項１および２に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】
（ａ）下記の化１あるいは化２の一般式（式中Ａ、Ｂは互いに同じかあるいは異なる共役アルカジエニル基、ＲはＡ、Ｂを連結する炭素数１〜２０の炭化水素残基、あるいは珪素、ゲルマニウム、錫を含む化合物、Ｘは炭素数１〜１０の炭化水素残基あるいはハロゲン原子、Ｍは周期律表第４族の金属原子）で表される遷移金属化合物を、
【化１】
【化２】
（ｂ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理後、あるいは処理することなく、
（ｃ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で未処理のスメクタイトと接触させることを特徴とするオレフィン重合用触媒成分の製造方法。
【請求項２】請求項１記載の触媒成分を用いてオレフィンを重合することを特徴とするオレフィンの重合方法。」
　
〈３〉証拠方法
　甲各号証には、以下の点が記載されている。
１．甲第１号証：特開昭６３−２１５７７５号公報
（ア）「（１）ビニル系高分子化合物を含む樹脂と、該樹脂中に分子状に分散した層状の粘土鉱物とからなり、該粘土鉱物は層厚さが７〜１２Åで層間距離が３０Å以上であることを特徴とする複合材料。・・・
(３)陽イオン交換容量が５０〜２００ミリ当量／１００ｇの層状の粘土鉱物を、末端にビニル基を有するオニウム塩によりイオン交換するイオン交換工程と、該イオン交換された粘土鉱物ビニル系高分子化合物のモノマーと混合する工程と、上記混合物中の上記モノマーを重合させる重合工程とからなることを特徴とする複合材料の製造方法。」（特許請求の範囲）」
（イ）「本発明は、機械的強度及び耐熱性に優れ、自動車用部品、航空機用部品、建築用材料等に応用することができる複合材料に関するものであり、更に詳しくはビニル系高分子化合物を含む樹脂組成物と層状の粘土鉱物とがイオン結合を介して互いに結合し、それらが均一に混合されてなる複合材料及びその製造方法に関するものである。」（第１頁右欄第５〜１１行）
（ウ）「この複合材料は、層状粘土鉱物を構成する珪酸塩層が樹脂中に均一に分子状に分散している。しかも、樹脂と珪酸塩層とがイオン結合などの強い相互作用により結合して樹脂が架橋した構造を有している。すなわち、珪酸塩層が層と層との結合力（ファンデアワールス力、静電引力など）を越えて、一層ごとに完全に分離して単独で存在し、かつその層が有する陰電荷と樹脂の末端あるいは側鎖に有する陽電荷（オニウムイオン）がイオン結合により結合している。」（第３頁左下欄第８〜１７行）
（エ）「また、粘土鉱物は、・・・。具体的には、モンモリロナイト、サポナイト、バイデライト、ノントロナイト、ヘクトライト、スティブンサント等のスメクタイト系粘土鉱物やバーミキュライト、ハロイサイトなどがあり、天然のものでも合成されたものでもよい。」（第３頁右下欄第１５行〜第４頁左上欄第２行）
　
２．甲第２号証：米国特許第４，０５７，５６５号明細書
（オ）「この発明はまたオレフィン類を重合する方法を指向している。その方法は、ａ．オレフィン・・・、ｂ．遷移金属化合物・・・、ｃ．有機アルミニウム化合物・・・を不活性液状炭化水素稀釈材中で・・・０〜２５０℃で大気圧から５００気圧の条件下で接触させ、ポリオレフィンを得るものである。」（第２欄第５８行〜第３欄第４６行）
（カ）「本発明の好ましい態様においては、少なくとも１重量／容量％そして好ましくは５重量／容量％の無機フィラーを、遷移金属化合物及び有機アルミニウム化合物とともに、不活性炭化水素溶媒中に分散させて、重合反応を行う。」（第７欄第１４〜２０行）
（キ）「好ましい無機フィラーには、例えば・・・モンモリロナイトのようなマグネシウムカルシウムアルミニウムシリケート、・・・が含まれる。」（第７欄第２７〜５３行）
（ク）「この発明の好ましい態様で製造されるポリオレフィン／フィラー複合材は、生成する複合材が均一であるような方法で製造されたときは、際だった性質を有している。・・・均一なポリオレフィン／フィラー複合材を製造することについて最も重要な原理は、触媒系の遷移金属化合物とフィラー間の最初の接触をさせてはならないことである。フィラーと遷移金属化合物との間の接触は不均一な製品を生じ避けるべきである。このようなアプローチによる均一な製品の製造においては、フィラーと遷移金属化合物との間の最初の接触は２つの内の一つの処置を採用すれば避けることができる。その一つの方法によれば、フィラーは最初に大過剰の有機アルミニウム化合物と反応させるのである。・・・フィラーと遷移金属化合物との間の最初の接触を避けるもう一つの方法によれば、遷移金属化合物は最初に大過剰の有機アルミニウム化合物と反応させるのである・・・。」（第９欄５行〜５３行）
（ケ）実施例１〜１４には遷移金属化合物の製造例が記載され、また、実施例１５〜３３には触媒を用いてフィラーの存在下でのエチレンを重合した実験例が記載され、表１及び２にはフィラー％が５５〜８７％程度のものが示されている。
　
３．甲第３号証：特開昭６１−２９６００８号公報
（コ）「１．支持体および周期表４ｂ族、５ｂ族ならびに６ｂ族の金属の少なくとも１つのメタロセンとアルモキサンとの反応生成物で構成された当該反応生成物が支持体の存在のもとで形成されることを特徴とするオレフィン重合支持触媒。・・・
９．メタロセンが式
（Ｉ）（ＣＰ）ｍＭＲｎＸｑ・・・
で表され、式においてＣＰはシクロペンタジエニル環であり、・・・。」（特許請求の範囲）
（サ）「一般的に、支持体は固体であればどれでもよいが特にタルク、無機の酸化物のような多孔性支持体およびポリオレフィンのような樹脂状の支持物質がよい。・・・無機酸化物質で適当なものには・・・の酸化物であって、シリカ、アルミナ、およびシリカ−アルミナならびにそれらの混合物のようなものが含まれる。他の無機酸化物で、単独で、あるいはシリカ、アルミナまたはシリカ−アルミナと組み合わせて使用できるものにマグネシア、チタニア、ジルコニアおよびその類似物がある。」（第５頁左上欄第５〜１８行）
（シ）「メタロセンとアルモキサンを支持物質に加える順序を変えることができる。例えば、メタロセン（正味の、あるいは適当な炭化水素溶媒に溶解させた）を最初に支持物質に加え、その後でアルモキサンを加えることができる。またアルモキサンとメタロセンを同時に支持物質に加えることもできる。そして、アルモキサンを最初に支持物質に加えその後でメタロセンを加えることもできる。」（第５頁左下欄第７〜１５行）
　
４．甲第４号証：特開昭６３−６６２０６号公報
（ス）「（１）〔Ａ〕インデニル基、置換インデニル基およびその部分水素化物からなる群から選ばれた少なくとも２個の基が低級アルキレン基を介して結合した多座配位性化合物を配位子とする周期律表第ＩＶＢ族の遷移金属化合物を無機担体上に担持した固体触媒成分、および〔Ｂ〕アルミノオキサンから形成される触媒の存在下に、オレフインを重合または共重合させることを特徴とするオレフインの重合方法。」（特許請求の範囲）
（セ）「・・・遷移金属化合物の例として・・・などを挙げることができる。これらは、担持前予めトリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド等の有機アルミニウムまたはアルミノオキサンで処理されてもよい。触媒成分〔Ａ〕において上記周期律表ＩＶＢ族の遷移金属化合物は無機担体上に担持される。担体としては多孔質無機酸化物が好ましく、具体的にはＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ等またはこれらの混合物例えば、ＳｉＯ２−ＭｇＯ、ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２−ＴｉＯ２、ＳｉＯ２−Ｖ２Ｏ５、ＳｉＯ２−Ｃｒ２Ｏ３、ＳｉＯ２−ＴｉＯ２−ＭｇＯ等を例示することができる。」（第３頁右下欄第４行〜末行）
（ソ）「担持反応に先立ち、予め担体を有機アルミニウムまたはアルミノキサンで処理することが好ましい。」（第４頁右上欄第１〜３行）
　
５．甲第５号証：特開昭６３−２２８０４号公報
（タ）「１．（Ａ）有機金属化合物で処理された周期律表ＩＶＢ族の遷移金属化合物を微粒子状担体上に担持した固体触媒成分、および（Ｂ）アルミノオキサン、から形成される触媒の存在下に、α−オレフィンを重合させることを特徴とするα−オレフィン重合体の製造方法。」（特許請求の範囲）
（チ）「該ジルコニウム化合物としては次の化合物を例示することができる。ビス（シクロペンタジエニル）ジルコニウムモノクロリドモノハイドライド、・・・、ビス（シクロペンタジエニル）２−エチルヘキソキシジルコニウム。」（第４頁右上欄第７行〜第５頁左上欄末行）
（ツ）「上記微粒子状無機担体としては酸化物が好ましく、具体的にはＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、またはこれらの混合物を例示することができる。」（第６頁右上欄第６〜９行）、等の記載が存在する。
　
６−１．甲第６号証の１：特願平３−１０００６６号（特願平４−１０４８６８号の優先権主張の基礎出願）の願書に最初に添付された明細書
（テ）「【請求項１】　［Ａ］下記一般式［１］もしくは［２］で表される１種以上のメタロセン化合物
Ｒ１ｍ （Ｃ５Ｒ２ｎ）（Ｃ５Ｒ２ｎ）ＭＲ３２　…［１］
［Ｒ１ｍ （Ｃ５Ｒ２ｎ）（Ｃ５Ｒ２ｎ）ＭＲ３Ｒ４］＋ Ｒ５−　…［２］
（但し（１）（２）式中、各（Ｃ５Ｒ２ｎ）は同一でも異なってもよいシクロペンタジエニル基または置換基を有するシクロペンタジエニル基であり、Ｒ１ は、長周期表の第１４族元素を含む共有結合架橋基であり、Ｒ２ は同一または異なっていてもよい水素、ハロゲン、珪素含有置換基、ハロゲン置換基を有してもよい炭素数が１ないし２０の炭化水素基、アルコキシ基、アリールオキシ基または２個の炭素原子がシクロペンタジエニル環の２個の炭素原子にそれぞれ結合してＣ４〜Ｃ６環を形成する炭化水素残基であり、Ｒ３ は同一または異なっていてもよい水素、ハロゲン、珪素含有置換基、ハロゲン置換基を有してもよい炭素数が１ないし２０の炭化水素基、アルコキシ基、アリールオキシ基であり、ｍは０または１であり、ｎはｎ＋ｍ＝５となる整数であり、Ｍは長周期表の第４，５，６族の金属であり、Ｒ４ はＭに配位する中性の配位子であり、Ｒ５−は上記金属カチオンを安定化させることのできる対アニオンを示す）
　［Ｂ］粘土もしくは粘土鉱物とトリアルキルアルミニウムの反応生成物及び
　［Ｃ］必要に応じてトリアルキルアルミニウムからなる触媒の存在下、オレフィンを単独重合または共重合させることを特徴とするオレフィン重合体の製造方法。」（特許請求の範囲）
（ト）「また、チタニウム化合物、ハフニウム化合物等の他の第４，５，６族金属化合物についても、上記と同様の化合物が挙げられる。また、本発明に用いられる粘土もしくは粘土鉱物とトリアルキルアルミニウムの反応生成物すなわち［Ｂ］成分の例は、カオリン、ベントナイト、木節粘土、ガイロメ粘土、アロフェン、ヒシンゲル石、パイロフィライト、タルク、ウンモ群、モンモリロナイト群、バーミキュライト、リョクデイ石群、パリゴルスカイト、カオリナイト、ナクライト、ディッカイト、ハロイサイト等の粘土もしくは粘土鉱物とトリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウムの反応生成物である。ここで、粘土及び粘土鉱物は、加熱脱水処理した後用いても良い。」（段落【０００８】）
（ナ）「触媒各成分の触媒順序は特に限定されないが、［Ａ］を必要に応じて［Ｃ］と１〜１２０分間好ましくは１０〜６０分間接触させた後に［Ｂ］と１〜１２０分間好ましくは１０〜６０分間接触させることが好ましい。」（段落【００１０】）
（ニ）「実施例１
（１）［Ｂ］成分の合成
　３００ｍｌ丸底フラスコに、市販のモンモリロナイト１７ｇを採取し、フラスコ内を充分窒素置換した後、トルエン５０ｍｌを添加し、スラリーとした。別途、トリメチルアルミニウム７．２１ｇをトルエン５０ｍｌに溶解した。モンモリロナイトスラリーを激しく攪拌しながら室温でトリメチルアルミニウム溶液をゆっくり滴下した。ガスの発生をともなって発熱した。適宜、氷水で冷却しながら攪拌を２時間続け、灰緑色のスラリーを得た。
（２）エチレンの重合
　エチレンの重合は２．５ｍｇのビスシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリドを室温で、窒素雰囲気下、０．０１７９Ｍトリメチルアルミニウムのトルエン溶液４．８ｍｌと３０分間予備接触させ、さらに上記（１）によって製造された［Ｂ］成分スラリー４．７ｍｌと２０分接触させた。」（段落【００１４】）
（ヌ）「実施例２
　エチレン−プロピレンの共重合
　エチレン−プロピレンの共重合は０．２７ｍｇのビスシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリドを室温で窒素雰囲気下、０．０１７９Ｍトリメチルアルミニウムのトルエン溶液０．４８ｍｌと３０分間予備接触させ、さらに上記の実施例１ (１）によって製造された［Ｂ］成分スラリー０．４７ｍｌと２０分予備接触させたものを用いて行った。」（段落【００１５】）
　
６−２．甲第６号証の３：特開平５−３０１９１７号公報（特願平４−１０４８６８号の公開公報）
（ネ）「【請求項１】　〔Ａ〕メタロセン系遷移金属化合物、〔Ｂ〕粘土、粘土鉱物またはイオン交換性層状化合物、および〔Ｃ〕有機アルミニウム化合物を接触して得られる生成物からなることを特徴とするオレフィン重合用触媒。
【請求項２】　〔Ａ〕メタロセン系遷移金属化合物、〔Ｂ〕粘土、粘土鉱物またはイオン交換性層状化合物、および〔Ｃ〕有機アルミニウム化合物を接触して得られる生成物、並びに必要に応じて〔Ｄ〕有機アルミニウム化合物からなる触媒の存在下、オレフィンを単独重合または共重合させることを特徴とするオレフィン重合体の製造方法。」（特許請求の範囲）
（ノ）「〔Ｂ〕成分として、粘土、粘土鉱物、また、六方最密パッキング型、アンチモン型、ＣｄＣｌ２　型、ＣｄＩ２　型等の層状の結晶構造を有するイオン結晶性化合物等を例示することができる。〔Ｂ〕成分の具体例としては、カオリン、ベントナイト、木節粘土、ガイロメ粘土、アロフェン、ヒシンゲル石、パイロフィライト、タルク、ウンモ群、モンモリロナイト群、バーミキュライト、リョクデイ石群、パリゴルスカイト、カオリナイト、ナクライト、ディッカイト、ハロイサイト等が挙げられる。」（段落【００２０】）
（ハ）「更に、本発明において、必要に応じて用いられる有機アルミニウム化合物〔Ｄ〕としては、〔Ｃ〕成分と同様の化合物が挙げられる。この際に用いられる有機アルミニウム化合物の量は、触媒成分〔Ａ〕中の遷移金属対〔Ｄ〕成分中のアルミニウムのモル比が１：０〜１００００になるように選ばれる。　触媒各成分の接触順序は特に限定されないが、以下のような接触順序で接触させることができる。
　（１）〔Ａ〕成分と〔Ｂ〕成分を接触させた後に〔Ｃ〕成分を添加する。
　（２）〔Ａ〕成分と〔Ｃ〕成分を接触させた後に〔Ｂ〕成分を添加する。
　（３）〔Ｂ〕成分と〔Ｃ〕成分を接触させた後に〔Ａ〕成分を添加する。
そのほか、三成分を同時に接触してもよい。
　触媒各成分の接触に際し、または接触の後にポリエチレン、ポリプロピレン等の重合体、シリカ、アルミナ等の無機酸化物等の固体を共存させあるいは接触させてもよい。」（段落【００３１】〜【００３２】）
（ヒ）「＜実施例１＞
（１）触媒成分の合成
　３００ｍｌ丸底フラスコに、市販のモンモリロナイト（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、Ｍｏｎｔｍｏｒｉｌｌｏｎｉｔｅ Ｋ１０；水銀圧入法で測定した半径２０Å以上の細孔容積が１．００４ｃｃ／ｇ；以下同様）１７ｇを採取し、フラスコ内を窒素置換した後、トルエン５０ｍｌを添加し、スラリーとした。別途、トリメチルアルミニウム７．２１ｇをトルエン５０ｍｌに溶解した。モンモリロナイトスラリーを激しく攪はんしながらこれに室温でトリメチルアルミニウム溶液をゆっくり滴下した。ガスの発生をともなって発熱した。適宜、氷水で冷却しながら攪拌を２時間続け、灰緑色のスラリーを得た。
（２）エチレンの重合
　２．５ｍｇのビスシクロペンタジエニルジルコニウムジクロライドを室温で、窒素雰囲気下、０．０１７９Ｍトリメチルアルミニウムのトルエン溶液４．８ｍｌと３０分間予備接触させ、さらに上記（１）によって製造された触媒成分スラリー４．７ｍｌと２０分接触させた。」（段落【００３６】〜【００３７】）
（フ）「＜実施例２＞
（１）エチレン−プロピレンの共重合
　０．２７ｍｇのビスシクロペンタジエニルジルコニウムジクロライドを室温で窒素雰囲気下、０．０１７９Ｍトリメチルアルミニウムのトルエン溶液０．４８ｍｌと３０分間予備接触させ、さらに上記の実施例１ (１）によって製造された触媒成分スラリー０．４７ｍｌと２０分予備接触させた。」（段落【００３９】）
　
７．甲第７号証：日本粘土学会編「粘土ハンドブック　第二版」，技報堂出版，1994．10．30，表紙、ｐ．13、奥付
８．甲第８号証：「合成スメクタイト　技術資料」，コープケミカル株式会社　研究開発部，Ｈ2．11，表紙、目次、ｐ．1−25
９．甲第９号証：日本粘土学会編「粘土ハンドブック　第二版」，技報堂出版，1994．10．30，表紙、ｐ．58−59、奥付
１０．甲第１０号証：日本粘土学会編「粘土ハンドブック　第二版」，技報堂出版，Ｓ42．10．1，表紙、ｐ．2−3、奥付
１１．特開平４−１００８０８号公報
（甲第７〜１１号証の記載事項については、下記〈４〉参照。）
　
〈４〉．特許法第２９条第２項違反についての判断
　甲第３号証には、メタロセンとアルモキサンとの反応生成物を支持体の存在のもとで形成してオレフィン重合支持触媒を得ること（コ）が、甲第４号証には、遷移金属化合物を無機担体上に担持した固体触媒成分及びアルミノオキサンからオレフインの重合触媒を形成すること（ス）が、そして、甲第５号証には、遷移金属化合物を微粒子状担体上に担持した固体触媒成分及びアルミノオキサンからα−オレフィン重合触媒を形成する（タ）ことがそれぞれ記載されている。
　本件発明１とこれら甲第３〜５号証に記載された発明とは、遷移金属化合物と無機物質とを接触させてオレフィン重合用触媒成分を製造する点では一致するものの、これら甲各号証には、「支持体」、「無機担体」及び「微粒子状担体」としてシリカ、アルミナ等の無機酸化物を用いること（（サ）、（セ）、（ツ））が示されているにとどまり、「支持体」、「無機担体」等として本件発明１のようなスメクタイトを用いることは記載されていない。
  そこで、かかる支持体ないし担体の無機酸化物としてスメクタイトを使用することが容易か否かについて以下に検討する。
　
  まず、甲第１号証の記載事項について検討する。
　甲第１号証記載の発明は樹脂（組成物）と（スメクタイト系などの）層状の粘土鉱物がイオン結合を介して互いに結合した均一混合された複合材料に関するものであり（ウ）、ここで用いる粘土鉱物は複合材料を構成する成分として使用されているのであって、粘土鉱物の存在下でビニル系モノマーを重合しているが、それはいわゆる充填剤の存在下重合と呼ばれる技術に関するものであり、甲第３〜５号証に記載されたもので使用されるような触媒の担体ないし支持体とは異なる趣旨で使用されているものと解するのが相当である〔また、本件発明の（ａ）の遷移金属化合物や（ｂ）の有機金属化合物が接触して触媒を形成する成分とも異なる趣旨で使用されているものと解される。〕。
　してみれば、甲第１号証記載のスメクタイトを甲第３〜５号証の担体ないし支持体の無機酸化物として使用することを当業者が容易に想到し得たものとすることはできない。
  次に、甲第２号証の記載事項について検討する。
　甲第２号証に記載された発明は均一なオレフィン／フィラー複合材（このフィラーとしてスメクタイトに属すると考えられるモンモリロナイトも記載されている。）を製造することを意図しており、実施例１５〜３３ではフィラーが５５〜８７％程度にも及ぶ組成物が得られているのであり（なお、これらの実施例で使用されているフィラーは”Ｈａｒｗｉｃｋ”ＧＫカオリナイトクレーまたはアルミナ三水和物である。）、ここで用いるフィラーは複合材料を構成する成分として使用されているのであって、フィラーの存在下でオレフィンを重合しているが、それはいわゆる充填剤の存在下重合と呼ばれる技術に関するものであり、甲第３〜５号証に記載されたもので使用されるような触媒の担体ないし支持体としてのものとは異なる趣旨で使用されているものと解するのが相当である〔また、本件発明の（ａ）の遷移金属化合物や（ｂ）の有機金属化合物が接触して触媒を形成する成分とも異なる趣旨で使用されているものと解される。〕。
　してみれば、甲第２号証に記載されたスメクタイトに属するモンモリロナイトを甲第３〜５号証の担体ないし支持体の無機酸化物として使用することを当業者が容易に想到し得たものとすることはできない。
  したがって、本件発明１が、甲第１〜５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明し得たものということはできず、また、本件発明１により製造された触媒成分を用いてオレフィンを重合する方法に係る本件発明２も同様に、甲第１〜５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明し得たものということはできない。
　
  なお、モンモリロナイトがスメクタイトに属することは特許異議申立人の提出した甲第７、９および１０号証から認められる。即ち、甲第７号証（第１３頁表２．１）には、スメクタイトが族でモンモリロナイトがその種であることが記載され、甲第９号証（第５８〜５９頁）には、スメクタイトの代表例としてモンモリロナイトやヘクトライトが記載され、また、甲第１０号証（第３頁）には、モンモリロナイト−サポナイト群の代わりにスメクタイト群とする提案がなされたことが記載されている。さらに付言すれば、特許異議申立人はスメクタイトについてこの他に甲第８号証も挙げており、これには、合成スメクタイトの構造や性質についての記載がされ、その中に本件明細書の実施例で使用されているスメクタイト（ＳＡＮ）（コープケミカル社製）について構造や化学式も記載されている。
　また、特許異議申立人は、本出願前に出願されたものであるが本出願後に公開頒布されたものとして甲第１１号証を挙げ、そこには「この触媒系（当審註：メタロセン系とメチルアルモキサン）は均一系重合触媒であるが、これを用いて気相重合を行った場合には、重合反応器中でブロック状ポリマーが生成し、これが重合反応器壁または攪拌機へ付着するため、連続運転がほとんど不可能になってしまう問題点があった。この問題点を解決するため、触媒成分を無機酸化物担体に担持させて使用する方法が提案されている（特開昭６１−２９６００８号、特開昭６１−１０８６１０号）。」（第２頁左上欄第７〜１６行）との記載があり、本件発明１、２の課題である重合容器壁へのポリマーの付着の防止という点は本件出願前に認識されていたのであると主張するが、仮にそうだとしても、それが当業者の技術常識であるとまでは言い切れないし、先に述べたようにスメクタイトの使用が容易に想到し得ない以上、上記の進歩性に関する判断に変わりはない。
　
〈５〉．特許法第２９条の２違反についての判断
１．先願明細書の記載事項
  特願平４−１０４８６８号（特開平５−３０１９１７号（甲第６号証の３）、以下、「先願」という。）は、本出願後の平成４年４月２３日に出願したものであるが、該出願は日本国にした２つの特許出願（特願平３−１０００６６号および特願平４−４１４５３号）に基づく優先権を主張して出願したものであって、前者（特願平３−１０００６６号）は本件出願前の平成３年５月１日に特許出願されたものである。
  そこで、優先権主張の基になった特願平３−１０００６６号の願書に最初に添付した明細書（甲第６号証の１）の記載事項と特願平４−１０４８６８号の公開公報：特開平５−３０１９１７号公報（甲第６号証の３）の記載事項について検討し、その共通記載部分について本件発明１、２と対比する。
　なお、この他、特許異議申立人は甲第６号証の２として特願平４−１０４８６８号の願書に最初に添付した明細書を提示していたが、その後甲第６号証の３と同じであるため添付を省略したい旨の上申書を提出しているので、これについては以下言及しない。
　
２．先願明細書に記載された発明との対比
  先願の優先権主張の基礎となった明細書（甲第６号証の１）には、（ａ）遷移金属化合物、（ｂ）有機アルミニウム化合物、（ｃ）スメクタイト、の３者を使用してオレフィン重合用触媒成分を製造する方法の発明（テ）が記載されており、この点では、本件発明１と該先願明細書に記載された発明とは一致しているが、その接触、処理などの手順において、本件発明１ではスメクタイトはアルミニウムなどの金属の有機金属化合物で未処理のものを使用するのに対し、該先願明細書に記載された発明ではスメクタイトはトリアルキルアルミニウムと反応させたもの（即ち有機金属化合物で処理したもの）を使用する点で、両者は相違している。そして、有機金属化合物で処理をしていないスメクタイトを遷移金属化合物と接触させることは甲第６号証の１には記載されていない。
  なお、甲第６号証の３には、
「【請求項１】〔Ａ〕メタロセン系遷移金属化合物、〔Ｂ〕粘土、粘土鉱物またはイオン交換性層状化合物、および〔Ｃ〕有機アルミニウム化合物を接触して得られる生成物からなることを特徴とするオレフィン重合用触媒。」（ネ）
が記載されており、各成分の接触順序について、
「（１）〔Ａ〕成分と〔Ｂ〕成分を接触させた後に〔Ｃ〕成分を添加する。
（２）〔Ａ〕成分と〔Ｃ〕成分を接触させた後に〔Ｂ〕成分を添加する。
（３）〔Ｂ〕成分と〔Ｃ〕成分を接触させた後に〔Ａ〕成分を添加する。
そのほか、三成分を同時に接触してもよい。」（ハ）
とされている。この（１）、（２）のケースでは、有機アルミニウム化合物で処理されていない粘土等の〔Ｂ〕成分がメタロセン系遷移金属化合物である〔Ａ〕成分と接触することとなるが、このようなことは優先権の基礎となった甲第６号証の１の明細書には記載されていなかった事項である（甲第６号証の１における〔Ｂ〕成分は「粘土もしくは粘土鉱物とトリアルキルアルミニウムの反応生成物」とされている。）から、特許法第２９条の２の規定の適用にあたり、この点を、先願の願書に最初に添付した明細書の記載事項とすることはできない。
　また、特許異議申立人は、平成１４年６月１９日付け上申書中において、本件発明１で、「（ａ）遷移金属化合物を、（ｂ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理後、（ｃ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で未処理のスメクタイトと接触させる」場合（以下、「パターン２」という。）、特許権者が平成１４年３月１９日付けで提出した意見書に記載された「実験例Ｂ」に示されているように遷移金属化合物と有機金属化合物との反応が有機金属化合物の過剰当量で行われれば、残余の有機金属化合物がスメクタイトと接触することとなるので、実質的に「（ａ）遷移金属化合物を、（ｂ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理後、（ｃ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理されたスメクタイトと接触させる」（以下、「パターン４」という。）こととなり、これは、先願の願書に最初に添付した明細書に記載された発明（甲第６号証の１の実施例１（二），実施例２（ヌ）、及びこれらと対応する甲第６号証の３の実施例１（ヒ），実施例２（フ）参照。）と同一である旨主張している。
　しかしながら、特許権者が提出した当該意見書中に記載された実験例は、本件明細書に記載された実施例等ではなく単なる参考データにすぎないから、そこで用いられている原料成分の当量が本件発明１において必ず採用されるものとすることはできない。また、甲第６号証の３に、「（１）触媒成分の合成　３００ｍｌ丸底フラスコに、市販のモンモリロナイト（・・・）１７ｇを採取し、フラスコ内を窒素置換した後、トルエン５０ｍｌを添加し、スラリーとした。別途、トリメチルアルミニウム７．２１ｇをトルエン５０ｍｌに溶解した。モンモリロナイトスラリーを激しく攪はんしながらこれに室温でトリメチルアルミニウム溶液をゆっくり滴下した。ガスの発生をともなって発熱した。適宜、氷水で冷却しながら攪拌を２時間続け、灰緑色のスラリーを得た。」（ヒ）と記載されているように、パターン４においてモンモリロナイト（本件発明１の「スメクタイト」に相当。）をトリメチルアルミニウム（本件発明１の「アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物」に相当。）で処理する際には、特殊な条件下で２時間にわたる反応操作を要するものと解されるのであり、仮に、本件発明１におけるパターン２の場合に遷移金属化合物に対して有機金属化合物が過剰当量となることがあるとしても、残余の有機金属化合物がたまたま系内に存在していることのみをもって、有機金属化合物によるスメクタイトの処理が必ず達成されるものと解すべき理由はない。
　ゆえに、特許異議申立人のこの点の主張は採用できない。
  したがって、本件発明１は先願の願書に最初に添付した明細書に記載された発明と同一であるとはいえない。
　
　また、本件発明１により製造された触媒成分を用いてオレフィンを重合する方法に係る本件発明２も同様に、先願の願書に最初に添付した明細書に記載されていた発明と同一であるということはできない。
　
〈６〉．特許法第３６条第４項違反についての判断
１．特許異議申立人の主張
　本件特許発明においては、発明の詳細な説明においてその性能が実証されているのは前述のパターン３の場合のみである。
　したがって他のパターン１、２および４については、実験による裏付けがなく、当業者が実施可能な程度に発明が開示されているとは言えず、結局、本件請求項１に係る発明の特許は、特許法第３６条第４項の規定に違反する出願に対してなされたものである。
（当審註：パターン１〜４とは、訂正前の本件請求項１に記載されていた、
「（ａ）下記の化１あるいは化２の一般式（式中Ａ、Ｂは互いに同じかあるいは異なる共役アルカジエニル基、ＲはＡ、Ｂを連結する炭素数１〜２０の炭化水素残基、あるいは珪素、ゲルマニウム、錫を含む化合物、Ｘは炭素数１〜１０の炭化水素残基あるいはハロゲン原子、Ｍは周期律表第４族の金属原子）で表される遷移金属化合物を、
【化１】−省略−
【化２】−省略−           　
（ｂ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理後、あるいは処理することなく、
（ｃ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理された、あるいは未処理のスメクタイトと接触させることを特徴とするオレフィン重合用触媒成分の製造方法。」
の発明において、
パターン１：遷移金属化合物を有機金属化合物で処理することなく、有機金属化合物で未処理のスメクタイトと接触させるもの
パターン２：遷移金属化合物を有機金属化合物で処理後、有機金属化合物で未処理のスメクタイトと接触させるもの
パターン３：遷移金属化合物を有機金属化合物で処理することなく、有機金属化合物で処理されたスメクタイトと接触させるもの
パターン４：遷移金属化合物を有機金属化合物で処理後、有機金属化合物で処理されたスメクタイトと接触させるもの
を意味する。）
　
２．記載不備の有無についての判断
　上記訂正により、パターン３及び４の場合は請求項１の記載から除かれた。
　本件明細書には、本件発明１のオレフィン重合用触媒成分の製造方法について、
「【００２４】　本発明において上記の有機金属化合物で処理された、あるいは未処理の遷移金属化合物と、有機金属化合物で処理された、あるいは未処理のスメクタイトの接触方法としては、両者を前述の炭化水素溶媒中で接触させる方法が好ましい。この時の接触温度としては、−１００〜１００℃、好ましくは０〜３０℃である。また、接触時間としては、１０分〜１０時間の範囲であり、通常は２時間程度である。スメクタイトに対する遷移金属化合物の使用割合としては、スメクタイト１グラムに対して１〜１００００ｍｇ、通常１０〜１０００ｍｇである。
【００２５】　生成物は重合に際してスラリーのまま使用することもできるが、濾過により固体を取り出し、乾燥後に用いても構わない。
【００２６】　この様にして調整された触媒成分は、オレフィンの気相または液相重合に使用するための触媒成分として良好な性質を有しており、オレフィンの重合に際しては、得られた触媒成分と、アルキルアルミニウムと水との反応で得られるアルミノキサンを接触させて用いるか、あるいは得られた触媒成分とトリアルキルアルミニウムを接触させた後に、有機ホウ素化合物アニオン、有機アルミニウム化合物アニオン等を含む化合物を反応させて用いる。」
と記載されており、本件発明１、２を実施するための手段は明細書中に充分に開示されているものというべきであって、パターン１および２については明細書中に項立てをした「実施例」がないからと言って、それを実施することが当業者にとって困難であるとまではいえない。
　また、特許異議申立人は、平成１４年６月１９日付け上申書中において、特許権者が提出した上記意見書に記載された実験例の記載を捉えて、スメクタイトに含まれる水分が被毒物質となること、物質収支が不自然であること等を指摘しているが、上記のように当該意見書中に記載された実験例は、本件明細書に記載された実施例等ではなく単なる参考データにすぎないのであって、その記載不備が直ちに本件明細書自体の記載不備を意味することにはならない。
  したがって、本件明細書には、特許異議申立人が主張する不備はない。
　
［４］．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠によっては本件請求項１及び２に係る発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件請求項１及び２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年５月２２日（２００３．５．２２）
【訂正の要旨】
　ａ．
　特許請求の範囲の請求項１を特許請求の範囲の減縮を目的として下記のように訂正する。
「　【請求項１】
（ａ）下記の化１あるいは化２の一般式（式中Ａ、Ｂは互いに同じかあるいは異なる共役アルカジエニル基、ＲはＡ、Ｂを連結する炭素数１〜２０の炭化水素残基、あるいは珪素、ゲルマニウム、錫を含む化合物、Ｘは炭素数１〜１０の炭化水素残基あるいはハロゲン原子、Ｍは周期律表第４族の金属原子）で表される遷移金属化合物を、
　【化１】
　【化２】
（ｂ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理後、あるいは処理することなく、
（ｃ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物
で未
（５４）【発明の名称】
オレフィン重合用触媒成分の製造方法およびそれを用いたオレフィンの重合方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
（ａ）下記の化１あるいは化２の一般式（式中Ａ、Ｂは互いに同じかあるいは異なる共役アルカジエニル基、ＲはＡ、Ｂを連結する炭素数１〜２０の炭化水素残基、あるいは珪素、ゲルマニウム、錫を含む化合物、Ｘは炭素数１〜１０の炭化水素残基あるいはハロゲン原子、Ｍは周期律表第４族の金属原子）で表される遷移金属化合物を、
　【化１】
　【化２】
（ｂ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理後、あるいは処理することなく、
（ｃ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物
で未
　【請求項２】
　請求項１記載の触媒成分を用いてオレフィンを重合することを特徴とするオレフィンの重合方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、オレフィン重合用触媒成分の製造方法およびそれを用いたオレフィンの重合方法に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　共役π電子を有する基、特にシクロペンタジエンおよびその誘導体を配位子として有するメタロセン化合物と、トリメチルアルミニウムと水との反応で得られるメチルアルミノキサンを触媒とするオレフィンの重合方法が知られている。例えば、特開昭５８−１９３０９にはビスシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリドとメチルアルミノキサンを触媒とするオレフィンの重合方法が開示されている。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　上記、特開昭５８−１９３０９等による方法は、遷移金属あたりの活性が大きく、優れた方法であるが、重合後の生成ポリマーのかさ比重が小さく、ハンドリングが困難であり、気相または液相重合法に適用した場合、重合容器壁へのポリマーの付着が起こり、伝熱不良により除熱が困難になったり、ポリマーの固まりが生成するなど、これらを工業的規模でポリオレフィン製造用のための触媒として用いるためには問題があった。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者らは、上記問題を解決して、高活性にポリオレフィンを生産性良く製造する方法について鋭意検討し、本発明を完成した。
　即ち本発明は、
（ａ）下記の化３あるいは化４の一般式（式中Ａ、Ｂは互いに同じかあるいは異なる共役アルカジエニル基、ＲはＡ、Ｂを連結する炭素数１〜２０の炭化水素残基、あるいは珪素、ゲルマニウム、錫を含む化合物、Ｘは炭素数１〜１０の炭化水素残基あるいはハロゲン原子、Ｍは周期律表第４族の金属原子）で表される遷移金属化合物を、
　【０００５】
　【化３】
　【０００６】
　【化４】
（ｂ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理後、あるいは処理することなく、
（ｃ）アルミニウム、亜鉛及びマグネシウムから選ばれた金属の有機金属化合物で処理された、あるいは未処理のスメクタイトと接触させることを特徴とするオレフィン重合用触媒成分の製造方法である。
　【０００７】
　また、本発明は上記触媒成分を用いてオレフィンを重合することを特徴とするオレフィンの重合方法である。
　【０００８】
　本発明において上記の化３あるいは化４の一般式で表される遷移金属化合物としては、式中のＡ、Ｂ、Ｒ、Ｘ、Ｍが以下に示されるような化合物が例示される。
　【０００９】
　Ａ、Ｂとしてはたとえば炭素数５〜３０の単環あるいは多環のアルカジエニル基が例示でき、具体的には、シクロペンタジエニル基あるいは、その一部または全部の水素が炭素数１〜１０のアルキル基で置換されたもの（ここで、アルキル基はその末端が再度シクロペンタジエン環に結合した構造であってもよい）、インデニル基、フルオレニル基あるいはその水素の一部または全部が炭素数１〜１０のアルキル基で置換されたもの等が例示できる。
　【００１０】
　Ｒとしては、例えば、Ｒ’２Ｃ、Ｒ’２Ｓｉ、Ｒ’２Ｇｅ、Ｒ’２Ｓｎ（式中Ｒ’は水素または炭素数１〜２０のアルキル残基で同じでも異なってもよい）で表されるジアルキルメチレン基、ジアルキルシリレン基、ジアルキルゲルミレン基、ジアルキル錫基などが好ましく利用できるが、さらに−（ＣＲ’２）ｎ−で表されるポリメチレン基が例示できる。（式中Ｒ’は上記に同じ）。
　【００１１】
　Ｘは炭素数１〜１０の炭化水素残基または弗素、塩素、臭素、よう素等のハロゲン原子である。
　【００１２】
　さらに、Ｍとしてはチタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル等の周期律表第４族、第５族の遷移金属が例示される。
　【００１３】
　具体的には、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロライド、イソプロピルシクロペンタジエニルフルオレニルジルコニウムジクロライド、ジシクロペンタジエニルハフニウムジクロライド、イソプロピルシクロペンタジエニルフルオレニルハフニウムジクロライド等が挙げられる。
　【００１４】
　本発明において、上記遷移金属化合物は、有機金属化合物で処理して、あるいは処理することなく用いられる。
　【００１５】
　処理する場合、有機金属化合物としては、アルミニウム、亜鉛、マグネシウムから選ばれる金属の化合物が用いられる。これらの有機金属化合物はハロゲン、酸素、水素、アルキル、アルコキシ、アリールなどの残基を配位子として有し、これらの配位子はそれぞれ同一でも良いし、異なっていても構わないが、少なくとも１つはアルキル基を有す。例えば、炭素数１〜１２のアルキル残基が少なくとも１個結合したアルキル金属化合物、アルキル金属ハライド、アルキル金属アルコキシドなどが利用できる。
　【００１６】
　中でもアルキルアルミニウム化合物が好適に用いられ、例えば、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリブチルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロライド、ジエチルアルミニウムクロライド、ジイソプロピルアルミニウムクロライド、ジイソプロピルアルミニウムイソプロポキシド、エチルアルミニウムジクロライド、エチルアルミニウムジイソプロポキシド等が挙げられる。これらの中でも特にトリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウムが好適に用いられる。
　【００１７】
　これら有機金属化合物での処理方法としては、上記遷移金属化合物をベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素化合物あるいはペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカン、シクロペンタン、シクロヘキサン等の飽和炭化水素化合物中で上記有機金属化合物と反応させればよい。このときの反応温度としては、−１００〜１００℃、好ましくは０〜３０℃である。また、反応時間としては、１０分〜１０時間の範囲であり、通常は３０分程度である。上記遷移金属化合物に対する有機金属化合物の使用割合としては１〜１０００００モル倍、通常１〜５０００モル倍である。
　【００１８】
　本発明においては、次いで有機金属化合物で処理された、あるいは未処理の遷移金属化合物を、有機金属化合物で処理された、あるいは未処理のスメクタイトと接触させる。
　【００１９】
　本発明において用いられるスメクタイトは層状粘土鉱物と呼ばれるものであり、層状珪酸塩の一種である。
　【００２０】
　スメクタイトを有機金属化合物で処理する場合、用いる有機金属化合物としては、前述のアルミニウム、亜鉛、マグネシウムから選ばれる金属の化合物が挙げられる。さらに有機アルミニウム化合物として下記一般式化５あるいは化６（式中Ｒ”は炭素数１〜３の炭化水素残基、ｎは１〜５０の整数）で表される化合物即ちアルミノキサンも利用できる。
　【００２１】
　【化５】
　【００２２】
　【化６】
　【００２３】
　これら有機金属化合物での処理方法としては、スメクタイトをベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素化合物あるいはペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカン、シクロペンタン、シクロヘキサン等の飽和炭化水素化合物中で上記有機金属化合物と接触させればよい。この時の接触温度としては、−１００〜１００℃、好ましくは０〜１００℃である。また、接触時間としては、１〜１００時間の範囲である。上記有機金属化合物の使用量としては、スメクタイト１グラムあたり０．１〜１０００００ｍｍｏｌ、通常１〜１００ｍｍｏｌである。
　【００２４】
　本発明において上記の有機金属化合物で処理された、あるいは未処理の遷移金属化合物と、有機金属化合物で処理された、あるいは未処理のスメクタイトの接触方法としては、両者を前述の炭化水素溶媒中で接触させる方法が好ましい。この時の接触温度としては、−１００〜１００℃、好ましくは０〜３０℃である。また、接触時間としては、１０分〜１０時間の範囲であり、通常は２時間程度である。スメクタイトに対する遷移金属化合物の使用割合としては、スメクタイト１グラムに対して１〜１０００００ｍｇ、通常１０〜１０００ｍｇである。
　【００２５】
　生成物は重合に際してスラリーのまま使用することもできるが、濾過により固体を取り出し、乾燥後に用いても構わない。
　【００２６】
　この様にして調整された触媒成分は、オレフィンの気相または液相重合に使用するための触媒成分として良好な性質を有しており、オレフィンの重合に際しては、得られた触媒成分と、アルキルアルミニウムと水との反応で得られるアルミノキサンを接触させて用いるか、あるいは得られた触媒成分とトリアルキルアルミニウムを接触させた後に、有機ホウ素化合物アニオン、有機アルミニウム化合物アニオン等を含む化合物を反応させて用いる。
　【００２７】
　アルミノキサンとしては、前述の一般式（化５）あるいは（化６）で表される化合物が例示され、上記触媒成分に対するアルミノキサンの使用割合としては、担持された遷移金属触媒とのモル比で１〜１０００００倍、通常１〜５０００倍である。
　【００２８】
　また有機ホウ素化合物アニオン、有機アルミニウム化合物アニオン等を含む化合物としては、（Ｃ６Ｈ５）３ＣＢ（Ｃ６Ｆ５）４、（Ｃ６Ｈ５）３ＣＡｌ（Ｃ６Ｆ５）４等を挙げることができ、上記触媒成分に対する上記化合物の使用割合としては、担持された遷移金属触媒とのモル比で０．１〜１００００倍、通常０．５〜５０００倍である。
　【００２９】
　またトリアルキルアルミニウムとしてはトリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリ−ｎ−ヘキシルアルミニウム、トリ−ｎ−オクチルアルミニウム等が例示でき、上記触媒成分に対するトリアルキルアルミニウムの使用割合としては、担持された遷移金属触媒とのモル比で１〜１００００倍、通常１〜５０００倍である。
　【００３０】
　本発明において用いられるオレフィンとしては、炭素数２〜２５のオレフィンが例示され、具体的にはエチレン、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、ノネン−１、デセン−１、ウンデセン−１、ドデセン−１、トリデセン−１、テトラデセン−１、ペンタデセン−１、ヘキサデセン−１、オクタデセン−１等の直鎖α−オレフィンの他に、３−メチルブテン−１、４−メチルペンテン−１、４，４−ジメチルペンテン−１等の分岐α−オレフィン、シクロペンテン、ノルボルネン等の環状オレフィンが例示される。これらのオレフィンは単独重合のみならず、相互の共重合にも用いられる。
　【００３１】
　オレフィンの重合条件については、特に制限はなく、不活性媒体を用いる溶媒重合法、あるいは、実質的に不活性媒体の存在しない塊状重合法、気相重合法が利用できる。重合温度としては、−１００〜２００℃、重合圧力としては、常圧〜１００ｋｇ／ｃｍ２である。
　【００３２】
　【実施例】
　以下に実施例を示し、さらに本発明を説明する。
　【００３３】
　（遷移金属触媒成分の合成）
　減圧下、室温で乾燥したスメクタイト（ＳＡＮ）（コープケミカル社製）３．０ｇを３０ｍｌのｎ−ペンタン中に懸濁させ、トリエチルアルミニウム７．２５ｍｍｏｌを含むトルエン溶液５ｍｌを添加した後、室温で２時間攪拌を行った。
　【００３４】
　揮発分を留去した後、再び２０ｍｌのｎ−ペンタンに懸濁させ、常法に従って合成したイソプロピルシクロペンタジエニル−１−フルオレンをリチウム化し、四塩化ジルコニウムと反応することで得たイソプロピル（シクロペンタジエニル−１−フルオレニル）ジルコニウムジクロリド２００ｍｇを含むｎ−ペンタン懸濁液４０ｍｌを混合し、室温で２時間攪拌を行った。得られた混合物から揮発分を減圧下で留去し、褐色の固体２．４４ｇを得た。
　【００３５】
　（プロピレンの重合）
　上記触媒成分５００ｍｇとメチルアルミノキサン（東ソー・アクゾ（株）社製）１．０ｇを内容積５リットルのオートクレーブに入れ、プロピレン１．５ｋｇを加えて６０℃で２時間重合した。未反応のプロピレンをパージしてポリマーを取り出し、乾燥してシンジオタクチックポリプロピレン３１．７ｇを得た。重合後に、重合容器壁へのポリマーの付着は見られなかった。
　【００３６】
　このポリプロピレンの１３５℃テトラリン溶液で測定した極限粘度は０．４０ｄｌ／ｇであった。また、１，２，４−トリクロロベンゼンで測定した重量平均分子量と数平均分子量の比は１．６であり、１３Ｃ−ＮＭＲにおけるシンジオタクティシティーは０．７７５であった。また、ポリマーのかさ比重は０．３５ｇ／ｍｌであった。
　【００３７】
　【発明の効果】
　本発明で得られる触媒を用いることにより、生産性良くポリオレフィンの製造を行うことが可能であり、工業上その価値が高い。