【事件の表示】
　特許第３３０１０９９号「炭素短繊維集合体、その製造方法及びそれを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３０１０９９号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３３０１０９９号の請求項１乃至３に係る発明は、平成４年１月２８日に特許出願され、平成１４年４月２６日に特許権の設定登録がなされ、その後、請求項１乃至３に係る特許について特許異議申立人　東レ株式会社より特許異議申立てがなされ、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１５年１０月２７日に訂正請求がなされ、これについて特許異議申立人に対して審尋がなされたところ、何らの応答もなかったものである。
　
２．訂正の適否についての判断
２−１．訂正の内容
　上記訂正請求は、願書に添付された明細書（以下、「特許明細書」という。）を訂正請求書に添付された明細書（以下、「訂正明細書」という。）のとおりに訂正することを求めるもので、その内容は以下のとおりである。
訂正事項ａ
　特許明細書の請求項１に記載の「炭素短繊維を９０重量％以上含み」を、「長さ１〜３０ｍｍの炭素短繊維を９０重量％以上含み」と訂正する。
訂正事項ｂ
　特許明細書の請求項１に記載の「炭化物からなる炭素短繊維集合体」を、「炭化物からなる嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上の炭素短繊維集合体」と訂正する。
訂正事項ｃ
　特許明細書の請求項１に記載の「特徴とする炭素短繊維集合体」を、「特徴とする樹脂強化用炭素短繊維集合体」と訂正する。
訂正事項ｄ
　特許明細書の請求項２に記載の「サイジング剤で集束させた炭素短繊維集合体」を、「炭素長繊維をサイジング剤で集束させたものを長さ１〜３０ｍｍに切断して形成した炭素短繊維集合体」と訂正する。
訂正事項ｅ
　特許明細書の請求項２に記載の「４００℃以上１５００℃以下で炭化する」を、「４００℃以上１５００℃以下で、かつ不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下となるまで炭化する」と訂正する。
訂正事項ｆ
　特許明細書の請求項２に記載の「特徴とする炭素短繊維集合体」を、「特徴とする樹脂強化用炭素短繊維集合体」と訂正する。
訂正事項ｇ
　特許明細書の請求項３に記載の「炭素短繊維」を、「長さ１〜３０ｍｍの炭素短繊維」と訂正する。
訂正事項ｈ
　特許明細書の請求項３に記載の「炭化物からなる炭素短繊維集合体」を、「炭化物からなる嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上の炭素短繊維集合体」と訂正する。
訂正事項ｉ
　特許明細書の請求項３に記載の「熱可塑性樹脂１００重量部」を、「熱可塑性スーパーエンプラ樹脂１００重量部」と訂正する。
訂正事項ｊ
　特許明細書の請求項３に記載の「繊維強化熱可塑性樹脂組成物」を、「繊維強化熱可塑性スーパーエンプラ樹脂組成物」と訂正する。
訂正事項ｋ
　特許明細書の【０００７】段落に記載の「かかる本発明の目的は、炭素短繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなる炭素短繊維集合体であって、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下であることを特徴とする炭素短繊維集合体」を、「かかる本発明の目的は、長さ１〜３０ｍｍの炭素短繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなる嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上の炭素短繊維集合体であって、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下であることを特徴とする樹脂強化用炭素短繊維集合体」と訂正する。
訂正事項ｌ
　特許明細書の【０００７】段落に記載の「サイジング剤で集束させた炭素短繊維集合体を、不活性雰囲気中４００℃以上１５００℃以下で炭化することを特徴とする炭素短繊維集合体の製造方法」を、「炭素長繊維をサイジング剤で集束させたものを長さ１〜３０ｍｍに切断して形成した炭素短繊維集合体を、不活性雰囲気中４００℃以上１５００℃以下で、かつ不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下となるまで炭化することを特徴とする樹脂強化用炭素短繊維集合体の製造方法」と訂正する。
訂正事項ｍ
　特許明細書の【０００７】段落に記載の「及び炭素短繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなる炭素短繊維集合体であって、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下である炭素短繊維集合体を、熱可塑性樹脂１００重量部に対して、１〜５０重量部配合してなることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂組成物」を、「、及び長さ１〜３０ｍｍの炭素短繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなる嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上の炭素短繊維集合体であって、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下である炭素短繊維集合体を、熱可塑性スーパーエンプラ樹脂１００重量部に対して、１〜５０重量部配合してなることを特徴とする繊維強化熱可塑性スーパーエンプラ樹脂組成物」と訂正する。
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａ及びｇは、請求項１及び３に記載の「炭素短繊維」について、「長さ１〜３０ｍｍ」との限定を付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。そして、長さ１〜３０ｍｍの炭素短繊維を用いることは、特許明細書の【００１６】段落に記載されているから、かかる訂正は、特許明細書に記載された事項の範囲内でするものであり、しかも、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　訂正事項ｂ及びｈは、請求項１及び３に記載の「炭素短繊維集合体」について、「嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上」との限定を付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。そして、炭素短繊維集合体の嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上であることは、特許明細書の【００１９】段落に記載されているから、かかる訂正は、特許明細書に記載された事項の範囲内でするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　訂正事項ｃ及びｆは、請求項１及び２に記載の「炭素繊維集合体」について、「樹脂強化用」との限定を付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。そして、炭素繊維集合体が樹脂強化用であることは、特許明細書の【０００１】、【００２０】及び【００２１】段落の記載から読みとれることであるから、かかる訂正は、特許明細書に記載された事項の範囲内でするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　訂正事項ｄは、請求項２に記載の「サイジング剤で集束させた炭素短繊維集合体」を、「炭素長繊維をサイジング剤で集束させたものを長さ１〜３０ｍｍに切断して形成した」ものに限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。そして、炭素長繊維をサイジング剤で集束させたものを長さ１〜３０ｍｍに切断して炭素短繊維集合体を形成することは、特許明細書の【００１３】及び【００１６】段落に記載されているから、かかる訂正は、特許明細書に記載された事項の範囲内でするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　訂正事項ｅは、請求項２に記載の「炭化する」について、「不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下となるまで」との限定を付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。そして、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下となるまで炭化することは、特許明細書の【００１８】段落の記載から読みとれることであるから、かかる訂正は、特許明細書に記載された事項の範囲内でするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　訂正事項ｉ及びｊは、請求項３に記載の「熱可塑性樹脂」を「熱可塑性スーパーエンプラ樹脂」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。そして、熱可塑性樹脂として熱可塑性スーパーエンプラ樹脂を用いることは、特許明細書の【００２０】に記載されているから、かかる訂正は、特許明細書に記載された事項の範囲内でするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　訂正事項ｋ、ｌ、ｍは、いずれも、訂正事項ａ乃至ｊによる特許請求の範囲の訂正に整合させて発明の詳細な説明の記載を訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。そして、これらの訂正は特許明細書に記載された事項の範囲内でするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
２−３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号。以下「平成６年改正法」という。）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議申立てについて
３−１．本件発明
　特許第３３０１０９９号の請求項１乃至３に係る発明（以下、「本件発明１」乃至「本件発明３」という。）は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１乃至３に記載された次のとおりのものである。
【請求項１】長さ１〜３０ｍｍの炭素短繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなる嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上の炭素短繊維集合体であって、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下であることを特徴とする樹脂強化用炭素短繊維集合体。
【請求項２】炭素長繊維をサイジング剤で集束させたものを長さ１〜３０ｍｍに切断して形成した炭素短繊維集合体を、不活性雰囲気中４００℃以上１５００℃以下で、かつ不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下となるまで炭化することを特徴とする樹脂強化用炭素短繊維集合体の製造方法。
【請求項３】長さ１〜３０ｍｍの炭素短繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなる嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上の炭素短繊維集合体であって、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下である炭素短繊維集合体を、熱可塑性スーパーエンプラ樹脂１００重量部に対して、１〜５０重量部配合してなることを特徴とする繊維強化熱可塑性スーパーエンプラ樹脂組成物。
３−２．取消理由の概要　
　当審が取消理由通知により通知した取消理由は、本件の請求項１乃至３に係る発明は、刊行物１に記載された発明であるか、刊行物１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件の請求項１乃至３に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号又は同条第２項の規定により取り消されれるべきものである、というものである。
　刊行物１：特開平３−１２６６０８号公報
　　　　　（特許異議申立人東レ株式会社の提出した甲第１号証）
３−３．刊行物に記載された事項
　刊行物１には、下記の事項が記載されている。
ア．「炭素繊維１００重量部とエポキシ樹脂０．５〜１０重量部とからなる収束体を炭化処理してなる炭素繊維塊状組成物。」（特許請求の範囲　請求項１）
イ．「炭素繊維にエポキシ樹脂を含む溶液または分散液を付与し、湿潤状態で切断又は分断して塊状とした後、乾燥し、炭化することを特徴とする炭素繊維塊状組成物の製造方法。」（特許請求の範囲　請求項２）
ウ．「本発明は、炭素繊維塊状組成物及びその製造方法に関する。本発明の炭素繊維塊状組成物は、樹脂、ゴムなどと強化材とからなる複合材料における強化材として、有用である。」（１頁左下欄１４〜１７行）
エ．「カップリング剤（これは、炭素繊維を収束乃至集合させ、その状態を保持する機能を有する）」（１頁右下欄６〜８行）
オ．「本発明で使用するカップリング剤としては、エポキシ樹脂を使用する。」（２頁右上欄８、９行）
カ．「まず、処理すべき炭素繊維をカップリング剤の溶液、分散液などに浸漬するか、処理すべき炭素繊維にカップリング剤の溶液、分散液などを噴霧するなどの任意の手段により、炭素繊維に処理液を付与する。次いで、該炭素繊維をローラーなどの任意の手段で圧縮することにより、過剰のカップリング剤を除去するとともに、かさ比重を増大させた後、カップリング剤を含む湿った状態の収束体を所定の大きさに切断または分断して、小さな塊状体を形成する。」（２頁右下欄１〜１０行）
キ．「次いで、上記の様にして得られた塊状体を非酸化雰囲気中９００〜１２００℃程度で加熱することにより、炭化処理して、炭素繊維塊状組成物を得る。」（３頁左上欄１〜４行）
ク．「本発明による短繊維は、一体性を有する塊状物なので、取扱が容易であり、例えば、これを樹脂と併せてペレット化する場合にも、定量供給によるペレット組成の均一性を図り得る。さらに、本発明による短繊維は、母材に対する分散性に優れているので、高繊維含有率の複合材料を得ることができる。」（３頁右上欄２〜８行）
ケ．「以下において、“部”および“％”とあるのは、それぞれ“重量部”および“重量％”を表す。
実施例１
　水溶性エポキシ樹脂の５０％水溶液３部を水９７部に加え、カップリング剤液を調製した。次いで、マット状のピッチ系炭素繊維（５０ｇ）を該カップリング剤液（１５０ｇ）に浸漬し、遠心脱水機で圧縮して過剰のカップリング剤液を除去した（重量８４ｇ）。得られた脱水体をミキサー・イクストルーダーに入れ、直径３ｍｍのロープ状に押出した後、長さ３ｍｍに分断し、乾燥した。乾燥は、２０分間かけて１００℃から１６５℃に昇温させ、同温度に１０分間保持した。乾燥体の重量は５１．２ｇであり、繊維長さは、平均０．３ｍｍであった。次いで、得られた乾燥体を４℃／分の速度で９００℃まで昇温し、同温度で１時間保持加熱して、炭化した。得られた炭化体（即ち、本発明の炭素繊維塊状組成物）は、炭素含有率が９７．３％、繊維長さが０．３ｍｍで、乾燥体の形状をほぼそのまま保持していた。また、その収率は、乾燥体基準で９３％であった。」（３頁右上欄１６行〜同頁右下欄２行）
コ．「補強材としての実施例１で得られた炭化体（炭素繊維塊状組成物）１７部とナイロン６６（商標“東レ３００４Ｖ−０”、東レ（株））８３部とからなる複合材を使用して試験片を作成し」（３頁右下欄４〜７行）
３−４．対比、判断
（１）本件発明１について
　刊行物１の記載事項ア〜コには「炭素繊維塊状組成物」について記載されており、特に、記載事項アには、「炭素繊維１００重量部とエポキシ樹脂０．５〜１０重量部とからなる収束体を炭化処理してなる炭素繊維塊状組成物」が、記載事項ウには、この炭素繊維塊状組成物が樹脂と強化材とからなる複合材料における強化材として有用であること、即ち、樹脂強化用であることが記載されている。また、記載事項ケには、実施例１として、マット状の炭素繊維５０ｇをカップリング剤液に浸漬し、圧縮したものをロープ状に押し出し、長さ３ｍｍに分断し、乾燥して５１．２ｇの乾燥体とした後、９００℃で１時間加熱して炭化して得た炭素含有率が９７．３％、繊維長さが平均０．３ｍｍの炭素繊維塊状組成物を乾燥体基準で９３％の収率で得ることが記載されている。そして、この記載事項ケにおいて、乾燥体の重量５１．２ｇに対して出発物質であるマット状の炭素繊維の重量が５０ｇであるから、炭化処理の収率が乾燥体基準で９３％であり、炭化処理して得られた炭素繊維塊状組成物の炭素含有率が９７．３％であることを考慮しても、技術常識からみて、この炭素繊維塊状組成物において炭素繊維の含有量は９０重量％以上であり、残部は実質的にカップリング剤であるエポキシ樹脂の炭化物であると云える。してみると、記載事項ア〜コからみて、刊行物１には下記の発明（以下、「刊１発明１」という。）が記載されていると云える。
「長さ０．３ｍｍの炭素繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的にカップリング剤であるエポキシ樹脂の炭化物からなる炭素繊維塊状組成物であって、９００℃で１時間加熱して炭化して得た、炭素含有率が９７．３％である樹脂強化用炭素繊維塊状組成物。」
　本件発明１と刊１発明１とを対比すると、後者における「炭素繊維」は、その長さが０．３ｍｍと短いことからみて、前者における「炭素短繊維」に相当し、後者における「塊状組成物」は、「集合体」と云えるものであるから、両者は、
「炭素短繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなる樹脂強化用炭素短繊維集合体。」
で一致し、下記の点で相違する。
（ｉ）前者は、炭素短繊維の長さが１〜３０ｍｍであるのに対し、後者は、炭素短繊維の長さが０．３ｍｍである点。
（ii）前者は、炭素短繊維集合体の嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上であるのに対し、後者は、炭素短繊維集合体の嵩密度について特定がない点。
（iii）前者は、炭素短繊維集合体の不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下であるのに対し、後者は、９００℃で１時間加熱するという炭化条件が特定されているものの、炭素短繊維集合体の不活性雰囲気中４００℃での重量減少については特定がない点。
　そこで、相違点（iii）について検討すると、本件発明１は、炭素短繊維集合体の不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下であるという相違点（iii）で挙げた構成要件により、成形時の加熱によるガスの発生が少なく、ボイドの少ない成形体を与えるという、本件訂正明細書に記載された効果を奏するものである。これに対して、刊１発明１は、上述のとおり、炭化条件として９００℃で１時間加熱という条件が特定されているものの、炭素短繊維集合体の不活性雰囲気中４００℃での重量減少については特定がない。そして、この炭化条件により得れらた炭素短繊維集合体の炭素含有率が９７．３％にすぎず、炭素以外の成分が２．７％含まれていることを考慮すると、刊１発明１においても炭素短繊維集合体の不活性雰囲気中４００℃での重量減少は０．５％以下であると認めることはできない。
　してみると、相違点（iii）は実質的な相違点であると云え、かかる実質的な相違点がある以上、本件発明１は、刊行物１に記載された発明であるとは云えない。
　さらに、刊行物１に記載された事項を検討しても、相違点（iii）で挙げた本件発明１の構成要件を示唆する記載はない。
　してみると、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、刊行物１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとも云えない。
（２）本件発明２について
　刊行物１の記載事項ア〜コには「炭素繊維塊状組成物の製造方法」について記載されており、特に、記載事項イには、「炭素繊維にエポキシ樹脂を含む溶液または分散液を付与し、湿潤状態で切断又は分断して塊状とした後、乾燥し、炭化することを特徴とする炭素繊維塊状組成物の製造方法」が記載されており、記載事項ウ及びケには上記（１）で述べた事項が記載されている。そして、記載事項エ及びカを参酌すると、記載事項ケにおけるマット状の炭素繊維をカップリング剤液に浸漬し、圧縮したものをロープ状に押し出しすことは、マット状の炭素繊維をカップリング剤で集束することに他ならない。してみると、記載事項ア〜コからみて、刊行物１には下記の発明（以下、「刊１発明２」という。）が記載されていると云える。
「マット状の炭素繊維をカップリング剤であるエポキシ樹脂で集束させたものを長さ０．３ｍｍに切断して形成した炭素繊維塊状組成物を、非酸化性雰囲気中９００℃で１時間加熱して炭化する、炭素含有率が９７．３％である樹脂強化用炭素繊維塊状組成物の製造方法。」
　本件発明２と刊１発明２とを対比すると、後者における「マット状の炭素繊維」は、その後切断されることからみて「炭素長繊維」と云え、後者における「炭素繊維」は、その長さが０．３ｍｍと短いことからみて、前者における「炭素短繊維」に相当する。また、後者における「カップリング剤であるエポキシ樹脂」、「非酸化性雰囲気」は、各々、前者における「サイジング剤」、「不活性雰囲気」に相当し、後者における「塊状組成物」は、「集合体」と云えるものである。そして、両者における炭化処理温度は９００℃で一致するから、両者は、
「炭素長繊維をサイジング剤で集束させたものを切断して形成した炭素短繊維集合体を、不活性雰囲気中９００℃で炭化する樹脂強化用炭素短繊維集合体の製造方法。」
で一致し、下記の点で相違する。
（iv）前者は、長さ１〜３０ｍｍに切断するのに対し、後者は、長さ０．３ｍｍに切断する点。
（ｖ）前者は、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下となるまで炭化するのに対して、後者は、９００℃で１時間加熱するという炭化条件が特定されているものの、炭素短繊維集合体の不活性雰囲気中４００℃での重量減少がどの程度になるまで炭化するかについては特定がない点。
　そこで、相違点（ｖ）について検討すると、相違点（ｖ）は上記相違点（iii）と実質的に同じものであり、相違点（iii）については上記（１）で述べたとおりであるから、本件発明２も、刊行物１に記載された発明であるとは云えず、刊行物１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができた発明であるとも云えない。
（３）本件発明３について
　刊行物１の記載事項コには、「補強材としての実施例１で得られた炭化体（炭素繊維塊状組成物）１７部とナイロン６６（商標“東レ３００４Ｖ−０”、東レ（株））８３部とからなる複合材を使用して試験片を作成し」たことが記載されている。ここで、「実施例１で得られた炭化体（炭素繊維塊状組成物）」については、記載事項ケに記載され、上記（１）で述べたとおりであり、また「ナイロン６６」が熱可塑性樹脂であることは明らかである。そして、複合材を構成する炭化体（炭素繊維塊状組成物）とナイロン６６の配合比を換算すると、ナイロン６６が１００重量部に対して炭化体（炭素繊維塊状組成物）２０重量部であるから、記載事項ア〜コからみて、刊行物１には下記の発明（以下、「刊１発明３」という。）が記載されていると云える。
「長さ０．３ｍｍの炭素繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的にカップリング剤であるエポキシ樹脂の炭化物からなる炭素繊維塊状組成物であって、９００℃で１時間加熱して炭化して得た、炭素含有率が９７．３％である炭素短繊維塊状組成物を、熱可塑性樹脂１００重量部に対して、２０重量部配合してなる繊維強化熱可塑性樹脂組成物。」
　本件発明３と刊１発明３とを対比すると、後者における「炭素繊維」は、その長さが０．３ｍｍと短いことからみて、前者における「炭素短繊維」に相当し、後者における「塊状組成物」は、「集合体」と云えるものである。そして、両者における熱可塑性樹脂１００重量部に対する炭素繊維の配合量は２０重量部で一致するから、両者は、
「炭素短繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなる炭素短繊維集合体を、熱可塑性樹脂１００重量部に対して、２０重量部配合してなる繊維強化熱可塑性樹脂組成物。」
で一致し、下記の点で相違する。
（vi）前者は、炭素短繊維の長さが１〜３０ｍｍであるのに対し、後者は、炭素短繊維の長さが０．３ｍｍである点。
（vii）前者は、炭素短繊維集合体の嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上であるのに対し、後者は、炭素短繊維集合体の嵩密度について特定がない点。
（viii）前者は、炭素短繊維集合体の不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下であるのに対し、後者は、９００℃で１時間加熱するという炭化条件が特定されているものの、炭素短繊維集合体の不活性雰囲気中４００℃での重量減少については特定がない点。
（ix）前者は、熱可塑性樹脂が熱可塑性スーパーエンプラ樹脂であるのに対し、後者はかかる特定がない点。
　そこで、相違点（viii）について検討すると、相違点（viii）は上記相違点（iii）と同じものであり、相違点（iii）については上記（１）で述べたとおりであるから、本件発明３も、刊行物１に記載された発明であるとは云えず、刊行物１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができた発明であるとも云えない。
３−５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠方法によっては本件発明１乃至３についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１乃至３についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明１乃至３についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１６年９月２１日（２００４．９．２１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
炭素短繊維集合体、その製造方法及びそれを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　
長さ１〜３０ｍｍの
嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上の
樹脂強化用
　【請求項２】　
炭素長繊維を
ものを長さ１〜３０ｍｍに切断して形成した
、かつ不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下となるまで
樹脂強化用
　【請求項３】　
長さ１〜３０ｍｍの
嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上の
スーパーエンプラ
スーパーエンプラ
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、樹脂と混合して繊維強化熱可塑性樹脂組成物を製造するのに主として用いられる炭素短繊維集合体、その製造方法及びそれを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物に関する。
　かかる繊維強化熱可塑性樹脂組成物は、高温での金属代替材料等の用途が考えられる。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年炭素繊維を各種のマトリックスに混合、分散してなる繊維強化樹脂組成物は、高強度、高剛性、低比重、高耐摩耗性などの機械的特性が評価され工業的に重要な材料として注目されている。特に最近耐熱性を改善した樹脂、いわゆるスーパーエンプラが開発され、これら樹脂との炭素繊維強化樹脂が高温での金属代替材料として新たな用途へと展開されている。
　【０００３】
　一般に、炭素繊維を各種樹脂に混合、分散させて繊維強化樹脂材料を得る場合、炭素短繊維をそのまま樹脂に混合しようとすると、マトリックス樹脂への混合、分散の工程において種々の問題が生じる。例えばフィダーで供給する際に炭素短繊維の毛玉ができ供給工程での詰まりを生じたり、或いはマトリックス中に繊維を均一に分散させることができない。そこで、炭素短繊維の取扱性を容易にして混合、分散の工程における作業性を高めるためにあらかじめ多数の炭素短繊維をサイジング剤等により集束させてなる炭素短繊維集合体が用いられている。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】
　ところが、上記従来の炭素短繊維集合体を樹脂と混合した後加熱し、成形した場合、ガスが発生して作業の障害となったり、成形体中のボイドの原因となったりすることがあった。特に、耐熱性の向上したスーパーエンプラの場合には、その耐熱性の故に成形温度も高いので、ガスの発生が多く成形体中のボイドの発生も多い。
　【０００５】
　本発明者等は、かかる課題を解決すべく鋭意検討した結果、加熱成形中のガスの発生が、主としてサイジング剤の熱分解に起因するものであると推定し、サイジング剤で集束させた炭素短繊維集合体を、予め、不活性雰囲気中４００℃以上１５００℃以下で炭化し、炭素短繊維をある程度以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなる炭素短繊維集合体であって、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下である炭素短繊維集合体としたところ、かかる炭素短繊維集合体は、集合体の状態を保ちつつ、樹脂との混合時には容易に分散し、しかも成形の際にはガスの発生が殆どなく、成形体中のボイドの発生も最小限に抑えられ
ることを見いだし本発明に到達した。
　【０００６】
　すなわち、本発明の目的は、それ自体は集合体の状態を保っており取扱いが容易で、樹脂との混合時には容易に分散する等作業性がよく、かつ成形時には高温で加熱してもガスの発生が非常に少なく、ボイドの少ない成形体を与える炭素短繊維集合体を提供することに存する。
　また、本発明の他の目的は、ボイドが可及的少なく、力学特性に優れた繊維強化樹脂成形体を与える繊維強化熱可塑性樹脂組成物提供することに存する。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　しかして、かかる本発明の目的は、
長さ１〜３０ｍｍの
嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上の
樹脂強化用
炭素長繊維を
ものを長さ１〜３０ｍｍに切断して形成した
、かつ不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下となるまで
樹脂強化用
、及び長さ１〜３０ｍｍの
嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上の
のスーパーエンプラ
スーパーエンプラ
　【０００８】
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明の炭素短繊維集合体は、炭素短繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなることをひとつの特徴とする。サイジング剤としての樹脂の炭化物の含有率が１０重量％を越えることがないので、樹脂との混合時に容易に分散する。混合時の分散をより容易にするには、炭素短繊維の含有率は、９５重量％以上、最も好ましくは９７重量％以上であることが好ましい。
　【０００９】
　本発明でいう炭素短繊維とは、プリプレグ等の製造の際に用いられる長繊維に対する概念であり、通常５ｃｍ以下であり、繊維強化物中に混合分散できる長さの炭素繊維を意味する。
　この様に、炭素短繊維の含有率は、集合体としての形状を保っている限り、多い方が力学特性に優れた繊維強化樹脂を与える点で好ましいが、あまりに含有率が高くて樹脂の炭化物の含有率が小さすぎると、サイジングの効果がなくなり集合体としての形状を保っていられなくなる場合があるので、炭素短繊維の含有率は９５重量％以上、最も好ましくは９７重量％以上であることが好ましい。
　【００１０】
　また本発明の炭素短繊維集合体は、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下であるので、成形時の加熱によっても殆ど分解することがなく、従って、ガスの発生も非常に少ない。
　尚、本発明で用いる４００℃での重量減少とは、不活性雰囲気中１気圧、１時間での条件を意味する。
　【００１１】
　次に、本発明炭素短繊維集合体の製造方法であるが、まずサイジング剤で炭素短繊維を集束させる。そのサイジング剤としてはこの目的で通常用いられる任意のものが使用でき、その中からモノフィラメントの集束性の良いものを選択するとよい。具体的には、エポキシ化合物、飽和又は不飽和ポリエステル、ポリフェニレンサルファイト、ポリフェニレンエーテル、ポリカーボネート、ポリオキシメチレン、ポリスチレン、ポリオレフィン、アクリル樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリアミド樹脂などのホモポリマー又はコポリマー等が挙げられる。このうち、特にエポキシ化合物または水溶性ポリアミド化合物が好ましい。
　【００１２】
　使用するサイジング剤の付着量は、集合体化の効果を過不足なく発揮する量である限り特に限定されず、通常のサイジングの際の付着量と特に変わるところはない。具体的には、炭素短繊維全量に対して０．１〜１０重量％、より好ましくは０．５〜７重量％の範囲から選択される。集束剤の付着量が０．１重量％未満では該炭素短繊維集合体の集束性が劣り、１０重量％を越えると該炭素短繊維集合体の集束性が良すぎてかえって樹脂中での分散性が低下し炭素短繊維強化熱可塑性樹脂の物性が低下するため好ましくない。
　【００１３】
　サイジング剤で炭素短繊維を集束させる具体的手段も、公知の方法でよく、例えば、数百〜数十万本の炭素長繊維束に、サイジングを含浸させたのち乾燥するとよい。その際の含浸方法としては、サイジング剤を溶剤に溶解させて溶液として用いる、溶剤中に分散させてエマルジョンとして用いる、加熱溶解して用いる等の方法が考えられるが、加熱溶解して用いる方法は、樹脂の粘性が高いのでいったん炭素繊維に付着したサイジング剤を除去するのが難しい等の理由で、付着量を調節するのが難しい上、加熱溶融の際、サイジング剤が熱変性して、樹脂組成物全体の耐熱性等の物性に悪影響を与える場合があるので好ましくない。
　【００１４】
　サイジング剤を溶解または分散させるのに用いる溶剤としては、２−ブタノン、テトラヒドロフラン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、アセトン、クロロホルム、ジクロロメタン等が有る。
　サイジング剤を含む溶液またはエマルジョン中には、必要に応じて界面活性剤、シランカップリング剤、エポキシ硬化剤、触媒、接着剤等を配合しても良い。
　【００１５】
　エマルジョンに用いる界面活性剤としては、例えば、ポリオキシメチレンのヒマシ油エーテル、ノニルフェニルエーテル、スチレン化フェニルエーテルなどのポリオキシエチレンアルキルエーテル又はポリオキシエチレンアルキルアリルエーテル及びポリビニルアルコールなどの中から選ばれた少なくとも１種類の界面活性剤が挙げられる。
　【００１６】
　本発明で用いる炭素繊維としては従来公知の種々の炭素繊維が使用されるが、具体的にはポリアクリロニトリル系、レーヨン系、ピッチ系、ポリビニルアルコール系等の炭素繊維が挙げられ、これらの炭素繊維をサイジング剤で集束させたのち公知の切断方法で通常長さ１〜３０ｍｍ、好ましくは３〜１０ｍｍに切断して次工程で使用するのが良い。
　【００１７】
　次にサイジング剤で集束させた後の炭化条件について説明する。炭化は不活性ガス中にて４００℃以上１２００℃以下、好ましくは６００℃以上１１００℃以下の温度で３０分以上２４時間以内の範囲で処理することが好ましい。炭化条件が穏和すぎるとサイジング剤が繊維表面に残りすぎるために樹脂との混合の際に糸の分散性が低下して物性に悪影響を与える。また該条件が強すぎるとサイジング剤が完全に処理されるために繊維の集束性が低下して作業性が低下し、安定的に物性が発現しない。
　【００１８】
　炭化処理中の酸素濃度は、５００ＰＰＭ以下が望ましい。これ以上酸素が存在すると糸そのものが酸化し劣化を起こすので好ましくない。
　上記炭化処理は、その結果得られた炭素短繊維集合体が炭素短繊維を９０重量％以上含み、残部が実質的に樹脂の炭化物からなる炭素短繊維集合体であって、不活性雰囲気中４００℃での重量減少が０．５％以下である炭素短繊維集合体となる様にその温度および時間等の条件を調節しなければならない。
　【００１９】
　炭素短繊維量が少なければその特性を十分に複合材全体に発現できず、且つ集合体の分散性が劣化する。４００℃での重量減少が多すぎると成形時のガス発生、成形体中のボイドの原因となり好ましくない。
　本発明の炭素短繊維集合体は、このようにして得られるが、更に他の物性としては嵩密度が３５０ｇ／ｌ以上、好ましくは４００ｇ／ｌ以上のものがよい。この範囲を逸脱すると該炭素短繊維集合体とマトリックス樹脂とのドライブレンド性及び押出し性が悪化する場合がある。
　【００２０】
　次に、かかる炭素短繊維集合体を強化材として用いる繊維強化樹脂組成物について説明する。
　用いる熱可塑性樹脂としては、公知の熱可塑性樹脂、例えば、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリエステル、ポリオレフィン、アクリル樹脂、ポリオキシメチレン、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンオキシド、ポリブチレンテレフタレート、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリフェニレンスルホン、フッ素樹脂などのポリマー類又はこれらのコポリマー類などが挙げられるが、特に本発明の炭素短繊維集合体は、従来、その高い成形温度のためにガスの発生が特に問題となっていた耐熱性スーパーエンプラをマトリックス樹脂とする繊維強化熱可塑性樹脂組成物の製造に適用した場合に、その効果が大である。耐熱性スーパーエンプラとしては、従来公知のものを含めて特に限定されないが、好ましくは、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルケトンケトン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリアリレンサルファイド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリアリレート、ポリサルフォン、ポリアミドイミド、液晶ポリマー等およびそれらの配合体を用いるのが良い。
　【００２１】
　本発明の熱可塑性樹脂組成物は、これらの成分を配合したものであるが、この配合割合としては、熱可塑性樹脂１００重量部に対して炭素短繊維集合体１〜５０部、好ましくは５〜４０部、とするのがよい。熱可塑性樹脂１００重量部に対して炭素短繊維集合体が１部未満では、炭素繊維の補強効果が発揮されず、一方熱可塑性樹脂１００重量部に対して５０部以上では、マトリックス樹脂への混合、分散する工程において種々の問題が発生しやすい。
　【００２２】
　また、この様な熱可塑性樹脂と本発明の炭素短繊維集合体の配合方法としては特に限定されるものではないが通常一軸押出機、二軸押出機、プレス機、高速ミキサー、射出成形機、引抜成形機等の方法により行われる。
　更に、上記成分以外に本発明の効果を損なわない程度に例えば、他種炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、ボロン繊維、炭化ケイ素繊維、上記樹脂の繊維などの短繊維及び長繊維、ホイスカー類、これらにニッケル、アルミニウム、銅などの金属コーティング繊維状強化剤類、あるいはカーボンブラック、二硫化モリブデン、マイカ、タルク、炭酸カルシウム、などのフィラー類から成る強化剤、安定剤、滑剤、その他添加剤などを加えることができる。
　【００２３】
　【発明の効果】
　本発明の炭素短繊維集合体は、それ自体は集合体の状態を保っており取扱いが容易で、樹脂との混合時には容易に分散する等作業性がよく、かつ成形時には高温で加熱してもガスの発生が非常に少なく、ボイドの少ない成形体を与える。
　本発明の炭素短繊維集合体の製造方法によれば、かかる有用な炭素短繊維集合体を、容易かつ工業的有利に製造可能である。
　【００２４】
　本発明の繊維強化熱可塑性樹脂組成物は、ボイドが非常に少なく、力学特性に優れている。
　また、本発明の炭素短繊維集合体、その製造方法およびそれを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物は、従来、成形温度が高いために成形時に多量のガスが発生して作業に支障をきたし製造が困難であったり、成形体中のボイドの発生が多く、樹脂の特性を生かして力学的特性に優れた成形体を得ることが難しかったスーパーエンプラを用いた繊維強化熱可塑性樹脂組成物の成形体の製造に適用した場合、発生ガスが金型を汚染したり、又、該成形部品が他の部品を腐蝕・汚染することがない等、作業性、得られる成形体の物性の点で極めて有利であって、多大な工業的利益を提供するものである。
　【００２５】
　【実施例】
　次に実施例により本発明をさらに詳細に説明する。
　成形品の物性は以下の法に準拠して測定する。
　　引張強度：ＡＳＴＭ法　Ｄ　６３８
　【００２６】
実施例１
（Ａ）炭素短繊維集合体の製造
　メソフェーズピッチ系炭素長繊維（“ダイアリード”Ｋ２２３三菱化成社製）６０００本を、“エピコート８３４”（シェル化学社製）６０重量部と“エピコート１００４”（シェル化学社製）４０重量部との水エマルジョン溶液（濃度３重量％）に含浸させたのち、約１２０℃で２０分間加熱乾燥し、さらに切断機で６ｍｍ長の炭素短繊維集合体（エポキシ化合物付着量は３．１重量％）を製造した。その後、窒素ガス中１０００℃１時間保持後、該炭素短繊維集合体を得た。得られた炭素短繊維集合体の４００℃１時間窒素中での重量減少は、０．４％であった。
　【００２７】
（Ｂ）炭素短繊維強化成形材料の製造
　前記炭素短繊維集合体２０重量部と乾燥したポリエーテルエーテルケトン樹脂ペレット（ＩＣＩ社製“４５０Ｇ”）８０重量部とをドライブレンドした後、スクリュー押出機にしこみ、４００℃で溶融混合してストランド状に押出し、水冷後ペレット状に切断した。押出機への仕込みはスムーズで、かつペレット化中のガスの発生もほとんどなく炭素短繊維集合体と樹脂とは均一な分散状態であった。
　このようにして得られた炭素短繊維強化成形材料を９０℃４時間乾燥した後、射出成形にて成形し試験片を得た。
　【００２８】
実施例２
（Ａ）炭素短繊維集合体の製造
　メソフェーズピッチ系炭素長繊維（“ダイアリード”Ｋ２２３三菱化成社製）６０００本を、水溶性ポリアミド水溶液（濃度３重量％）に含浸させたのち、約１２０℃で２０分間加熱乾燥し、さらに切断機で６ｍｍ長の炭素短繊維集合体（付着量は３．８重量％）を製造した。その後、窒素ガス中５００℃１時間保持後、該炭素短繊維集合体を得た。得られた炭素短繊維集合体の４００℃１時間窒素中での重量減少は、０．２％であった。
　【００２９】
（Ｂ）炭素短繊維強化成形材料の製造
　前記炭素短繊維集合体２０重量部と乾燥したポリエーテルエーテルケトン樹脂ペレット（ＩＣＩ社製“４５０Ｇ”）８０重量部とをドライブレンドした後、スクリュー押出機にしこみ、４００℃で溶融混合してストランド状に押出し、水冷後ペレット状に切断した。押出機への仕込みはスムーズで、かつペレット化中のガスの発生もほとんどなく炭素短繊維集合体と樹脂とは均一な分散状態であった。
　このようにして得られた炭素短繊維強化成形材料を９０℃４時間乾燥した後、射出成形にて成形し試験片を得た。
　【００３０】
比較例１
（Ａ）炭素短繊維集合体の製造
　メソフェーズピッチ系炭素長繊維（“ダイアリード”Ｋ２２３三菱化成社製）６０００本を、“エピコート８３４”（シェル化学社製）６０重量部と“エピコート１００４”（シェル化学社製）４０重量部との水エマルジョン溶液（濃度３重量％）に含浸させたのち、約１２０℃で２０分間加熱乾燥し、さらに切断機で６ｍｍ長の炭素短繊維集合体を製造した。
　得られた炭素短繊維集合体の４００℃１時間窒素中での重量減少は、３．１％であった。
　【００３１】
（Ｂ）炭素短繊維強化成形材料の製造
　前記炭素短繊維集合体２０重量部と乾燥したポリエーテルエーテルケトン樹脂ペレット（ＩＣＩ社製“４５０Ｇ”）８０重量部とをドライブレンドした後、スクリュー押出機にしこみ、４００℃で溶融混合してストランド状に押出した所、ガスが大量に発生してペレットの製造が続行できなかった。
　【００３２】
比較例２
（Ａ）炭素短繊維集合体の製造
　メソフェーズピッチ系炭素長繊維（“ダイアリード”Ｋ２２３三菱化成社製）６０００本を、水溶性ポリアミド水溶液（濃度３重量％）に含浸させたのち、約１２０℃で２０分間加熱乾燥し、さらに切断機で６ｍｍ長の炭素短繊維集合体（付着量は３．８重量％）を製造した。
　得られた炭素短繊維集合体の４００℃１時間窒素中での重量減少は、１．４％であった。
　【００３３】
（Ｂ）炭素短繊維強化成形材料の製造
　前記炭素短繊維集合体２０重量部と乾燥したポリエーテルエーテルケトン樹脂ペレット（ＩＣＩ社製“４５０Ｇ”）８０重量部とをドライブレンドした後、スクリュー押出機にしこみ、４００℃で溶融混合してストランド状に押出した所、ガスが大量に発生してペレットの製造が困難であった。また、得られたストランド中に大量のボイドが存在していた。
　このようにして得られた炭素短繊維強化成形材料を９０℃４時間乾燥した後、射出成形にて成形した試験片を得た。
　【００３４】
　尚、実施例１〜２、比較例１〜２の力学的特性を表１に示す。
　【００３５】
　【表１】