【事件の表示】
　特許第３４３６４０４号「希土類金属間化合物磁石の製造方法」の請求項１ないし７に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３４３６４０４号の請求項１ないし７に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　特許第３４３６４０４号の請求項１ないし７に係る発明の手続きの経緯は、以下のとおりである。
　出願番号　　　　　　　　特願平６−３１４０６号
　出願日　　　　　　　　　平成６年３月１日
　設定登録　　　　　　　　平成１５年６月６日
　特許異議の申立て　　　　平成１５年１２月２６日
　　（白山智子）
　取消理由通知　　　　　　平成１６年１０月１３日
　意見書、訂正請求書　　　平成１６年１２月２１日
　
　
第２　訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
　特許権者が求めている、平成１６年１２月２１日付け訂正請求書に添付された訂正明細書における訂正の内容は以下のとおりである。
訂正事項ａ．特許請求の範囲の請求項１を次のとおり訂正する。
「【請求項１】　希土類金属間化合物磁石合金粗粉に炭化水素系潤滑剤を添加混合後に気流粉砕法により微粉砕して前記潤滑剤が表面に均一に溶融塗布された微粉末を調製し、得られた微粉末に脂肪酸または脂肪酸の誘導体を添加混合した後に成形、焼結をする事を特徴とする希土類金属間化合物磁石の製造方法。」
　
訂正事項ｂ．特許請求の範囲の請求項２を次のとおり訂正する。
「【請求項２】　希土類金属間化合物磁石合金粗粉に炭化水素系潤滑剤を添加混合後に気流粉砕法により微粉砕して前記潤滑剤が表面に均一に溶融塗布された微粉末を調製し、得られた微粉末に脂肪酸または脂肪酸の誘導体を添加混合した後に成形し、この成形体から潤滑剤を除去する前処理を施した後に焼結する事を特徴とする希土類金属間化合物磁石の製造方法。」
　
訂正事項ｃ．明細書中の【０００８】段落を次のとおり訂正する。
「　　【０００８】
　【作用】
  以下本発明を詳述する。発明においては、まず希土類金属間化合物永久磁石合金粗粉に炭化水素系潤滑剤を添加混合する。混合は、Ｖ型混合機、ヘンシエルミキサ−、ボ−ルミル等を利用し乾式で行う。ここで、炭化水素系潤滑剤としては流動パラフィン、天然パラフィン、マイクロクリスタリンワックス、ポリエチレンワックス、合成パラフィン、塩素化ナフタリン等が有効である。これらの添加混合体を次いでジェットミル等の気流粉砕法にて１〜２０μｍに微粉砕する。微粉砕工程において、炭化水素系潤滑剤は粉末表面に溶融固着し微粉末表面に均一に塗布される。この溶融塗布された潤滑剤は微粉末粒子間および粒子と金型内壁との摩擦を低減する。添加する潤滑剤の形態は特に制約は無いが、効率よく均一な分散を行うためには粉末状の潤滑剤が好ましい。炭化水素系の潤滑剤の添加量が０.０５ｗｔ％未満では十分な潤滑効果が得られない。また５.０ｗｔ％超の添加では成形体強度が著しく低下するばかりでなく、焼結体中の許容範囲以上のＣが残留し磁気特性を著しく低下させる。したがって、炭化水素系潤滑剤の添加量は０.０５〜５.０ｗｔ％、さらに好ましくは０.５〜２.０ｗｔ％である。 炭化水素系潤滑剤を均一に塗布した希土類金属間化合物微粉に脂肪酸または脂肪酸の誘導体を追加混合することにより成形体強度が改善されるとともに、成形体離型時の抜き圧が低下する。脂肪酸あるいは脂肪酸誘導体としては、ステアリン酸、パルミチン酸、オレイン酸、ラウリン酸、誘導体としてはステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム、パルミチン酸アミド、オレイン酸アミド、さらには各種エステル系、アルコ−ル系の誘導体が有効である。これら脂肪酸または脂肪酸誘導体の成形体強化剤は潤滑剤を塗布した微粉粒子間あるいは成形体と金型内壁間に存在することにより、成形体の補強および抜き圧の低下をもたらす。これらの添加量は０.０１〜０.２ｗｔ％さらに好ましくは０.０２〜０.１％とするのが良い。これら強化剤は一般には有機溶媒への溶解量が極めて少ないため０.２ｗｔ％超の添加は成形体の脱脂を困難にし磁気特性の低下をもたらす。」
　
訂正事項ｄ．明細書中の【０００９】段落を次のとおり訂正する。
「　　【０００９】
  脂肪酸またはその誘導体の添加混合後に微粉砕粉は成形される。成形は、無磁場または磁場中で行われる。得られた成形体は有機溶剤中に所定時間浸漬することにより脱脂処理する。有機溶剤として、トルエン、シクロヘキサン、ノルマルヘキサン、ケロシン、キシレン、ミネラルタ−ペン、などが好ましい。これらの有機溶媒中に所定時間成形体を浸漬することにより、添加量の約９０％の潤滑材が除去される。潤滑材の脱脂速度を促進するために、有機溶剤を加熱、攪拌、超音波振動を付与することは有効である。」
　
訂正事項ｅ．明細書中の【００１２】段落を次のとおり訂正する。
「　　【００１２】
 （実施例１）
　平均粒径４０μｍのＳｍＣｏ5系永久磁石合金粗粉にマイクロクリスタリンワックスを２ｗｔ％添加し、Ｖ型混合機にて１０分間混合した。混合後、この粗粉をジェットミル粉砕し平均粒径３.５μｍの微粉を得た。得られた微粉の半分にオレイン酸アミドを０.０５ｗｔ％添加し、ヘンシエルミキサ−にて１０秒間混合した。オレイン酸アミドを添加した微粉と無添加の微粉を各々磁場中成形し潤滑効果と成形体強度を比較した結果を表１に示す。オレイン酸アミド添加微粉は１００００回以上連続成形し成形体および金型に傷の発生が観られなかったのに対し、オレイン酸アミド無添加微粉は３００回連続成形行うと金型からの離型抵抗が増大し以後成形が出来なかった。また、成形体強度はオレイン酸アミドの添加により、約２倍に増大していることが分かる。
【表１】
・・・」
　
訂正事項ｆ．明細書中の【００１４】段落を次のとおり訂正する。
「　　【００１４】
（実施例３）
  平均粒径４０μｍのＳｍ-Ｃｏ5系粗粉に天然ワックスを１ｗｔ％添加混合し、ジェットミル粉砕し平均粒径３.８μｍの微粉を得た。この微粉にステアリン酸コバルト０.１ｗｔ％を追加混合添加し、磁場中成形した。成形体をトルエン中に２時間浸漬した後、１０００℃にて２時間焼結後、室温まで急冷した。焼結体の磁気特性と残存Ｃ量を浸漬処理を行わなかった焼結体との比較で示す。
【表３】
・・・」
　
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
ア．訂正事項ａ、ｂについて
　訂正事項ａ、ｂは、請求項１、２において、「微粉砕し、この微粉砕混合物に」を、「微粉砕して前記潤滑剤が表面に均一に溶融塗布された微粉末を調製し、得られた微粉末に」と限定を図るものであり、特許請求の範囲の減縮に該当するものである。
　そして、この点については、明細書の【０００８】段落に、微粉砕工程において、炭化水素系潤滑剤は微粉末表面に溶融固着し、均一に塗布される旨が記載されていたものである。
　したがって、訂正事項ａ、ｂは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
イ．訂正事項ｃについて
　訂正事項ｃは、「潤滑剤の添加量が０.０５ｗｔ％以下では」を「潤滑剤の添加量が０.０５ｗｔ％未満では」とする訂正（訂正事項ｃ−１）、「５.０ｗｔ％以上の添加では」を「５.０ｗｔ％超の添加では」とする訂正（訂正事項ｃ−２）、「抜き圧の低化をもたらす」を「抜き圧の低下をもたらす」とする訂正（訂正事項ｃ−３）、「好ましくは０.０１〜０.２％とする」を「好ましくは０.０２〜０.１％とする」とする訂正（訂正事項ｃ−４）、  「０.２ｗｔ％以上の添加は」を「０.２ｗｔ％超の添加は」とする訂正（訂正事項ｃ−５）からなる。
　この内、訂正事項ｃ−１と訂正事項ｃ−２は、出願当初の明細書の請求項３に「炭化水素系潤滑剤の添加量が０．０５〜５．０ｗｔ％である」と記載されており、訂正事項ｃ−４は、出願当初の明細書の請求項６に「脂肪酸または脂肪酸の誘導体の添加量が０．０２〜０．１ｗｔ％である」と記載されており、訂正事項ｃ−５は、出願当初の明細書の【０００８】段落に「脂肪酸または脂肪酸の誘導体・・・の添加量が０．０１〜０．２ｗｔ％・・・とするのが良い」と記載されており、いずれも、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。また、訂正事項ｃ−３は、「低化」を「低下」と訂正するものであり、誤記の訂正を目的とするものである。
　そして、訂正事項ｃは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
ウ．訂正事項ｄについて
　訂正事項ｄは、「成形体中を」を「成形体を」と訂正するものであり、誤記の訂正を目的とするものである。
　そして、訂正事項ｄは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
エ．訂正事項ｅについて
　訂正事項ｅは、「無添加粉微粉」を「無添加微粉」と訂正するものであり、誤記の訂正を目的とするものである。
　そして、訂正事項ｅは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
オ．訂正事項ｆについて
　訂正事項ｆは、「天然ワックス１ｗｔ％添加」を「天然ワックスを１ｗｔ％添加」とする訂正（訂正事項ｆ−１）と「１０００℃にて２時間成形後」を「１０００℃にて２時間焼結後」とする訂正（訂正事項ｆ−２）からなり、いずれも、誤記の訂正を目的とするものである。
　そして、訂正事項ｆは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　
（３）むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、平成１１年改正前の特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
　
第３　特許異議の申立てについて
（１）申立の理由及び取消理由通知の概要
ア．申立の理由の概要
　特許異議申立人白山智子は、証拠として甲第１号証（特開昭６０−１８４６０５号公報）、甲第２号証（特開昭６３−９８１０７号公報）、甲第３号証（特公平４−３１１６４号公報）、甲第４号証（特開平４−３０５０６７号公報）、参考文献（特開平５−９４９２２号公報）を提出し、本件特許の請求項１ないし７に係る発明は、本件出願前国内において頒布された甲第１号証〜甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるので特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであり、本件請求項１ないし７に記載の発明に係る特許は、特許法第１１３条第１項第２号により取り消されるべきであると主張している。
　
イ．取消理由通知の概要
「本件特許の下記の請求項に係る発明は、その出願前日本国内または外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 
 　　　　　　　　　　　　　　　　　記 
 　 
 刊行物１．特開昭６０−１８４６０５号公報（申立人の提出した甲第１号証） 
 刊行物２．特開昭６３−９８１０７号公報（申立人の提出した甲第２号証） 
 刊行物３．特公平４−３１１６４号公報（申立人の提出した甲第３号証） 
 刊行物４．特開平４−３０５０６７号公報（申立人の提出した甲第４号証） 
 刊行物５．特開平５−９４９２２号公報（申立人の提出した参考文献） 
 　 
　本件の請求項１ないし７に係る発明は、その特許請求の範囲の請求項１ないし７に記載されたとおりの製造方法である。 
　上記刊行物１〜４には、特許異議申立書第７頁第２２行〜第１１頁第１３行記載の発明が記載されている（ただし、「甲第１号証」〜「甲第４号証」は、それぞれ「刊行物１」〜「刊行物４」と読み替える。）。 
　そして、本件の請求項１ないし７に係る発明は、特許異議申立書第１１頁第１４行〜第１３頁第３行記載の理由（ただし、「甲第１号証」〜「甲第４号証」及び参考文献は、それぞれ「刊行物１」〜「刊行物５」と読み替える。）により、上記刊行物１〜５に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。」
　
（２）本件請求項１ないし７に係る発明
　上記「第２」で示したように上記訂正が認められるから、本件請求項１ないし７に係る発明は、上記訂正請求に係る訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１ないし７に記載された次のとおりのものである。
「　【請求項１】　希土類金属間化合物磁石合金粗粉に炭化水素系潤滑剤を添加混合後に気流粉砕法により微粉砕して前記潤滑剤が表面に均一に溶融塗布された微粉末を調製し、得られた微粉末に脂肪酸または脂肪酸の誘導体を添加混合した後に成形、焼結をする事を特徴とする希土類金属間化合物磁石の製造方法。
　【請求項２】　希土類金属間化合物磁石合金粗粉に炭化水素系潤滑剤を添加混合後に気流粉砕法により微粉砕して前記潤滑剤が表面に均一に溶融塗布された微粉末を調製し、得られた微粉末に脂肪酸または脂肪酸の誘導体を添加混合した後に成形し、この成形体から潤滑剤を除去する前処理を施した後に焼結する事を特徴とする希土類金属間化合物磁石の製造方法。
　【請求項３】　炭化水素系潤滑剤の添加量が０.０５〜５.０ｗｔ％である請求項１または請求項２に記載の希土類金属間化合物永久磁石の製造方法。
　【請求項４】　炭化水素系潤滑剤の添加量が０.５〜２.０ｗｔ％である請求項１または請求項２に記載の希土類金属間化合物磁石の製造方法。
　【請求項５】　脂肪酸または脂肪酸の誘導体の添加量が０.０１〜０.２ｗｔ％である請求項１または請求項２に記載の希土類金属間化合物磁石の製造方法。
　【請求項６】　脂肪酸または脂肪酸の誘導体の添加量が０.０２〜０.１ｗｔ％である請求項１または請求項２に記載の希土類金属間化合物磁石の製造方法。
　【請求項７】　成形体から潤滑剤を除去する前処理が、成形体を有機溶剤中に所定時間浸漬することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の希土類金属間化合物磁石の製造方法。」
　
（３）引用刊行物に記載された発明
　当審で通知した取消理由で引用した、本件特許出願前に日本国内で頒布された刊行物１（特開昭６０−１８４６０５号公報（申立人の提出した甲第１号証））には、
「ポリオキシエチレンアルキルエーテル、
ポリオキシエチレンモノ脂肪酸エステル、
ポリオキシエチレンアルキルアリルエーテル、
から選択した少なくとも１種に、
固形パラフィン、ショウノウのうち少なくとも１種を、配合比１／３０〜５／１にて配合混合してなることを特徴とする永久磁石用合金粉末の成型改良剤。」（第１頁左下欄、特許請求の範囲）であり、「この発明は、Ｒ、Ｂ、Ｆｅを主成分とする永久磁石用合金粉末の成型に使用する成型性改良剤を種々検討した結果、
特定量のポリオキシエチレンアルキルエーテル、
ポリオキシエチレンモノ脂肪酸エステル、
ポリオキシエチレンアルキルアリルエーテル、
から選択した少なくとも１種が最適であることを知見したもので、
合金粉末への分散性にすぐれ、また少量添加ですぐれた潤滑性を有し、ダイス面及び成形体の摩擦を大巾に低減し、成型性の改善効果が高く、さらに焼結磁石の磁気特性の劣化がない利点がある。
　しかし、成型体形状、特にダイスとの摩擦面積が大面積であったり、また摩擦面積が大面積でかつ該摩擦面に対して直角方向に薄肉である成型体を連続成型する場合、いわゆるタテキズや欠けが発生しやすい問題があった。
　そこで、さらに検討を加えた結果、上記の成型性改良剤に結合特性のすぐれた固形パラフィン、ショウノウのうち少なくとも１種を配合することにより、上記の薄肉成型体の連続成型性が大幅に改善されることを知見したものである。
　すなわち、固形パラフィンおよび／またはショウノウは、上記の成型性改良剤の大きな分散特性により、合金粉末内に均一に分散され、その結合特性と該改良剤の潤滑特性との相乗効果により、大摩擦力による疵発生に対して、すぐれた防止力と耐久性を発揮するものである。」（第２頁右下欄第１４行〜第３頁右上欄第１行）こと、「好ましい添加量はポリオキシエタンレン系エーテルまたは同系エステルの成型性改良剤は０．０１重量部〜０．２重量部であり、固形パラフィンおよび／またはショウノウは０．０１重量部〜２．０重量部である。」（第３頁右下欄第１６〜２０行）こと、「磁石用合金粉末の成分限定理由
　以下に、この発明において使用する永久磁石用合金粉末として、希土類・鉄・ボロン系永久磁石用原料合金粉末の組成限定理由を説明する。
　永久磁石用原料合金粉末に含有される希土類元素Ｒは、イットリウム（Ｙ）を包含し軽希土類及び重希土類を包含する希土類元素である。
　Ｒとしては、軽希土類をもって足り、特にＮｄ，Ｐｒが好ましい。又通例Ｒのうち、１種をもって足りるが、実用上は２種以上の混合物（ミッシュメタル、ジジム等）を入手上の便宜等の理由により用いることができ、Ｓｍ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｇｄ，等は他のＲ、特にＮｄ，Ｐｒ等との混合物として用いることができる。なお、このＲは純希土類元素でなくてもよく、工業上入手可能な範囲で製造上不可避的な不純物を含有するものでも差支えない。
　Ｒ（Ｙを含む希土類元素のうち少なくとも１種）は、新規な上記系永久磁石を製造する合金粉末として、必須元素であって、１０原子％未満では、高磁気特性、特に高保持力が得られず、３０原子％を越えると、残留磁束密度（Ｂｒ）が低下して、すぐれた特性の永久磁石が得られない。よって、希土類元素は、１０原子％〜３０原子％の範囲とする。
　Ｂは、新規な上記系永久磁石を製造する合金粉末として、必須元素であって、２原子％未満では、高い保持力（ｉＨｃ）は得られず、２８原子％を越えると、残留磁束密度（Ｂｒ）が低下するため、すぐれた永久磁石が得られない。よって、Ｂは、２原子％〜２８原子％の範囲とする。
　Ｆｅは、新規な上記系永久磁石を製造する合金粉末として、必須元素であるが、６５原子％未満では残留磁束密度（Ｂｒ）が低下し、８２原子％を越えると、高い保持力が得られないので、Ｆｅは６５原子％〜８２原子％に限定する。
　また、Ｆｅの一部をＣｏで置換する理由は、永久磁石の温度特性を向上させる効果が得られるためであり、ＣｏはＦｅの５０％を越えると、高い保持力が得られず、すぐれた永久磁石が得られない。よって、Ｃｏは５０％を上限とする。
　この発明の成型改良材を使用する合金粉末において、高い残留磁束密度と高い保持力を共に有するすぐれた永久磁石を得るためには、Ｒ１０原子％〜２５原子％、Ｂ　４原子％〜２６原子％、Ｆｅ　６５原子％〜８２原子％が好ましい。
　また、この発明の成型改良剤を使用する合金粉末は、Ｒ，Ｂ，　Ｆｅの他、工業的生産上不可避的不純物の存在を許容できるが、Ｂの　一部を、
　４．０原子％以下のＣ、３．５原子％以下のＰ、
　２．５原子％以下のＳ、３．５原子％以下のＣｕ
のうち少なくとも１種、合計値で　４．０原子％以下で置換することにより、磁石合金の製造性改善、低価格化が可能である。
　さらに、前記Ｒ，Ｂ，Ｆｅ合金あるいはＣｏを含有するＲ，Ｂ，Ｆｅ合金に、
　９．５原子％以下のＡｌ、４．５原子％以下のＴｉ、
　９．５原子％以下のＶ、８．５原子％以下のＣｒ、
　８．０原子％以下のＭｎ、５原子％以下のＢｉ、
　１２．５原子％以下のＮｂ、１０．５原子％以下のＴａ、
　９．５原子％以下のＭｏ、９．５原子％以下のＷ、
　２．５原子％以下のＳｂ、７原子％以下のＧｅ、
　３５　原子％以下のＳｎ、５．５原子％以下のＺｒ、
　５．５原子％以下のＨｆのうち少なくとも１種を添加含有させることにより、永久磁石合金の高保持力化が可能になる。
　結晶相は主相が正方晶であることが、微細で均一な合金粉末を得るのに不可欠である。
　この発明における永久磁石用合金微粉末の粒度は、平均粒度が１０μｍを越えると、永久磁石の作製時にすぐれた磁気特性、とりわけ高い保持力が得られず、また、平均粒度が１μｍ未満では、永久磁石の作製工程、すなわち、プレス成形，焼結，時効処理工程における酸化が著しく、すぐれた磁気特性が得られないため、平均粒度　１〜１０μｍの合金微粉末が最も望ましい。
　この発明における永久磁石用合金微粉末を使用して得られる磁気異方性永久磁石合金は、保持力ｉＨｃ≧１ＫＯｅ、残留磁束密度Ｂｒ＞４ＫＧ、を示し、最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘはハードフェライトと同等以上となり、最も好ましい組成範囲では、（ＢＨ）ｍａｘ ≧１０ＭＧＯｅを示し、最大値は２５ＭＧＯｅ以上に達する。
　また、この発明における合金微粉末の組成が、Ｒ１０原子％〜３０原子％、Ｂ　２原子％〜２８原子％、Ｃｏ４５原子％以下、Ｆｅ　６５原子％〜８２原子％の場合、得られる磁気異方性永久磁石合金は、上記磁石合金と同等の磁気特性を示し、残留磁束密度の温度係数が、０．１％／℃以下となり、すぐれた特性が得られる。
　また、合金粉末のＲの主成分がその５０％以上を軽希土類金属が占める場合で、Ｒ１２原子％〜２０原子％、Ｂ　４原子％〜２４原子％、Ｆｅ　６５原子％〜８２原子％の場合、あるいはさらにＣｏ　５原子％〜４５原子％を含有するとき最もすぐれた磁気特性を示し、特に軽希土類金属がＮｄの場合には、（ＢＨ）ｍａｘはその最大値が３３ＭＧＯｅ以上に達する。」（第４頁右上欄第７行〜第５頁左下欄第１行）こと、「実施例１
　出発原料として、純度９９．９％の電解鉄、Ｂ１９．４％を含有し残部はＦｅ及びＣ等の不純物からなるフェロボロン合金、純度９９．７％以上のＮｄを所定量配合して高周波溶解し、その後水冷銅鋳型に鋳造し、１５Ｎｄ８Ｂ７７Ｆｅ（ａｔ％）なる組成の鋳塊を得た。
　この鋳塊を機械的粉砕により３５メッシュスルーまで粗粉砕した。ついで、ボール・ミルによる微粉砕を行ない、平均粒度３．３μｍの合金粉末を得た。
　この合金粉末に、第１表に示す如く、ポリオキシエチレン系エーテルまたは同系エステルの成型性改良剤と固形パラフィンおよび／またはショウノウを複合添加した本発明改良剤（試料Ｎｏ１〜５）と、比較のため、上記改良剤等の単独添加（試料Ｎｏ６〜１２）の各条件で、合金粉末　１００重量部に対して、各々０．０５〜０．５重量部、予めトリクロロトリフルオロエタンに溶解または分散させたものを、湿式混合したのち、乾燥解砕させた。
　この乾燥合金粉末を用いて、磁界１２ＫＯｅ中で配向し、１．５ｔｏｎにて加圧成型し、・・・成型体に連続して２５回成型した。」（第５頁左下欄第３行〜同頁右下欄第４行）ことが記載されている。
　
　同刊行物２（特開昭６３−９８１０７号公報（申立人の提出した甲第２号証））には、「１．希土類元素（Ｙを含む）、鉄およびホウ素を必須元素とする合金を粗粉砕および微粉砕して、粉末冶金法により永久磁石を製造する方法において、合金粗粉材に酸化防止有機剤を配合して微粉砕を行ない、その後通常の粉末冶金法により、酸素量が少なくかつ磁気特性が優れた永久磁石を得ることを特徴とする希土類磁石の製造方法」（第１頁左下欄、特許請求の範囲第１項）であり、「Ｒ−Ｆｅ−Ｂ合金は非常に酸化し易く、酸化により磁気特性は劣化するため、パラフィン等の表面被覆剤を微粉砕粉末と混合したり、あるいは成型時の潤滑剤であるステアリン酸亜鉛などを微粉砕粉末と混合するなどの工夫により微粉末の酸化を妨げる手段が一般に採用されている。」（第１頁右下欄最終行〜第２頁左上欄第５行）こと、「本発明において、合金粗粉材および微粉材は従来、それぞれ、ディスクミル、およびジェットミルにより粉砕される平均粒径のものを指し、・・・かかる合金粗粉材と酸化防止有機剤とを乳鉢あるいは混合攪拌機で混合するなどの方法で配合し、さらに微粉砕を行なうと、微粉砕中に酸化防止有機剤が粉末中に均一に混合されまた微粉末の個々の粒子は表面被覆剤などにより被覆される。酸化防止有機剤としては、従来表面被覆剤として使用されているパラフィンなど、酸化からＲ−Ｆｅ−Ｂ合金を保護し、成型工程では金型と成型体の摩擦を低減する作用をし、焼結工程では揮散する有機物質を用いることができる。また従来離型剤として使用されているステアリン酸亜鉛、ステアリン酸銅などを使用する事ができる。」（第２頁右上欄第８行〜同頁左下欄第７行）こと、「Ｒ−Ｆｅ−Ｂ合金１００重量部に対して酸化防止有機剤を０．００１〜０．２重量部である。」（第２頁左下欄第１５〜１６行）こと、「実施例１
　Ｎｄ１５Ｂ７Ｆｅ７８の組成を有する合金を溶製した後、造塊し、得られたインゴットを３２メッシュ以下の粒度まで粗粉砕を行なった。得られた粗粉に対して０．０５重量％のステアアリン酸亜鉛をＮ２ガス雰囲気で混合、攪拌した後、ジェット・ミル粉砕を行ない、平均粒径が４μｍの微粉を得た。
　この微粉を１０ｋＯｅの磁場中で１．５ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で圧粉した後、１１００℃、２時間、Ａｒガス雰囲気中で焼結し、続いて６００℃、１時間で時効処理を行なった（試料Ａ）。」（第３頁左上欄第第１０行〜同頁右上欄第１行）ことが記載されている。
　
　同刊行物３（特公平４−３１１６４号公報（申立人の提出した甲第３号証））には、
「(c)  上記希土類合金粉末を原料粉末として用い、これにステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アミド、オレイン酸、あるいはパラフインなどの潤滑剤やバインダーを添加し、磁場を印加した状態で、金型にて成形し、
(d)  上記成形体を、真空中、あるいはアルゴンまたはヘリウムなどの不活性ガス雰囲気中、500℃程度の温度で焙焼して、上記溶剤、潤滑剤、およびバインダーに由来する有機物を除去」（第１頁第２欄第１３〜２１行）すること、「原料粉末として、重量％で（以下同じ）、Sm：34.6％、Coおよび不可避不純物：残りからなる組成、並びに溶剤としてトルエンを用いて粉砕した4μｍの粒度を有するSmCo5型粉末（以下Ａ粉末という）、およびSm：25％、Fe：15％、Cu：６％、Ni：1.4％、Zr：３％、Coおよび不可避不純物：残りからなる組成、並びに同じく溶剤としてトルエンを用いて粉砕して4.5μｍの粒度としたSm2Co17型粉末（以下、Ｂ粉末という）を用意し、これら希土類合金粉末のそれぞれに、潤滑剤およびバインダーとして0.1％のステアリン酸亜鉛と0.5％のノルマルパラフインを添加し、混練した後、磁場中、1.5ton／cm2の圧力で８mm×８mm×８mmの寸法をもつた成形体にプレス成形し」（第３頁第６欄第５〜１８行）たことが記載されている。
　
　同刊行物４（特開平４−３０５０６７号公報（申立人の提出した甲第４号証））には、「【０００２】
【従来の技術およびその問題点】周知のように、セラッミクス及び金属製品の複雑形状製品の成形方法に、射出成形が利用されている。この射出成形法には粉体に流動性を付与するために、種々の有機化合物、熱可塑性樹脂を添加し、加熱混練後、これを成形用原料として射出成形し、得られた成形体を脱脂、焼結することにより、焼結体製品が得られる。欠陥の無い焼結体を得るためにもっとも重要な工程は脱脂工程であり、現在行われている脱脂方法として射出成形体を加熱し、含まれる有機バインダを加熱分解及びガス化させる熱分解法、有機溶媒等を用いて射出成形体から有機バインダを溶出させる溶解法、の二種類の方法が挙げられる。」ことが記載されている。
　同刊行物５（特開平５−９４９２２号公報（申立人の提出した参考文献））には、「【特許請求の範囲】
【請求項１】　Ｒ（ただし、ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種）、ＦｅおよびＢを含む永久磁石を焼結法により製造する方法であって、
出発原料の粗粉に潤滑離型剤を添加した後、気流式粉砕機により微粉砕し、次いで、成形および焼結を行なうことを特徴とする永久磁石の製造方法。」が記載されている。
　
（４）対比・判断
ア．本件請求項１に係る発明について
　本件請求項１に係る発明と上記刊行物１に記載の発明とを対比すると、本件請求項１に係る発明は「希土類金属間化合物磁石合金粗粉に炭化水素系潤滑剤を添加混合後に気流粉砕法により微粉砕して前記潤滑剤が表面に均一に溶融塗布された微粉末を調製し、得られた微粉末に脂肪酸または脂肪酸の誘導体を添加混合した後に成形、焼結をする」ものであり、炭化水素系潤滑剤は、希土類金属間化合物磁石合金粗粉に添加混合後に気流粉砕法により微粉砕する工程で用いられ、脂肪酸または脂肪酸の誘導体は、得られた微粉末に添加混合し、その後に成形、焼結をする工程で用いられ、炭化水素系潤滑剤と脂肪酸または脂肪酸の誘導体とがそれぞれ別の工程で用いられるのに対して、上記刊行物１に記載の発明は、永久磁石用合金粉末に、ポリオキシエチレン系エーテルまたは同系エステルの成形性改良剤（請求項１に係る発明の脂肪酸の誘導体に相当）と固形パラフィンおよび／またはショウノウ（請求項１に係る発明炭化水素系潤滑剤に相当）を複合添加した成型改良剤であり、この成型改良剤は、一つの工程で用いられるものである点で、相違している。
　この点について、刊行物２に記載の発明には、実施例１として、「得られた粗粉に対して０．０５重量％のステアリン酸亜鉛（請求項１に係る発明の脂肪酸の誘導体に相当）をＮ２ガス雰囲気で混合、攪拌した後、ジェット・ミル粉砕を行ない、平均粒径が４μｍの微粉を得た。この微粉を１０ｋＯｅの磁場中で１．５ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で圧粉した後、１１００℃、２時間、Ａｒガス雰囲気中で焼結した」と記載されており、また、ステアリン酸亜鉛（請求項１に係る発明の脂肪酸の誘導体に相当）と同様にパラフィン（請求項１に係る発明炭化水素系潤滑剤に相当）などを使用することができる旨が示されている。してみると、刊行物２に記載の発明においても、ステアリン酸亜鉛（請求項１に係る発明の脂肪酸の誘導体に相当）又はパラフィン（請求項１に係る発明炭化水素系潤滑剤に相当）は、一つの工程で用いられるものであり、それぞれ別の工程で用いられる本件請求項１に係る発明とは相違している。
　また、刊行物３に記載の発明は、微粉砕した２種類の希土類合金粉末のそれぞれに、潤滑剤およびバインダーとしてステアリン酸亜鉛（請求項１に係る発明の脂肪酸の誘導体に相当）とノルマルパラフイン（請求項１に係る発明炭化水素系潤滑剤に相当）を添加し、混練した後、成形体にプレス成形するものであり、刊行物３に記載の発明においても、ステアリン酸亜鉛（請求項１に係る発明の脂肪酸の誘導体に相当）又はパラフィン（請求項１に係る発明炭化水素系潤滑剤に相当）は、一つの工程で用いられるものであり、それぞれ別の工程で用いられる本件請求項１に係る発明とは相違している。
　さらに、刊行物４、５に記載の発明においても、炭化水素系潤滑剤と脂肪酸または脂肪酸の誘導体とがそれぞれ別の工程で用いられる点については、記載されていない。
　本件請求項１に係る発明は、上記の点により、成形時の金型の損傷および成形体の剥がれおよび亀裂が解消され、希土類永久磁石粉末の成形を半永久的に連続に行うことが可能であるという明細書に記載の顕著な作用・効果を奏するものである。
　したがって、本件請求項１に係る発明は、上記刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
イ．本件請求項２に係る発明について
　本件請求項２に係る発明は、本件請求項１に係る発明の「成形、焼結をする事」を「成形し、この成形体から潤滑剤を除去する前処理を施した後に焼結をする事」と限定した発明であるので、上記ア．と同様な理由により、上記刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
ウ．本件請求項３ないし７に係る発明について
　本件請求項３ないし７に係る発明は、本件請求項１又は２に係る発明を引用し、さらに限定した発明であるので、上記ア．、イ．と同様な理由により、上記刊行物１〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
（５）むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件請求項１ないし７に係る発明の特許を取り消すことができない。
　そして、他に本件請求項１ないし７に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件請求項１ないし７に係る発明についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年６月２８日（２００５．６．２８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
希土類金属間化合物磁石の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】希土類金属間化合物磁石合金粗粉に炭化水素系潤滑剤を添加混合後に気流粉砕法により微粉砕し
て前記潤滑剤が表面に均一に溶融塗布された微粉末を調製し、得られた微粉末
　【請求項２】希土類金属間化合物磁石合金粗粉に炭化水素系潤滑剤を添加混合後に気流粉砕法により微粉砕し
て前記潤滑剤が表面に均一に溶融塗布された微粉末を調製し、得られた微粉末
　【請求項３】炭化水素系潤滑剤の添加量が０．０５〜５．０ｗｔ％である請求項１または請求項２に記載の希土類金属間化合物永久磁石の製造方法。
　【請求項４】炭化水素系潤滑剤の添加量が０．５〜２．０ｗｔ％である請求項１または請求項２に記載の希土類金属間化合物磁石の製造方法。
　【請求項５】脂肪酸または脂肪酸の誘導体の添加量が０．０１〜０．２ｗｔ％である請求項１または請求項２に記載の希土類金属間化合物磁石の製造方法。
　【請求項６】脂肪酸または脂肪酸の誘導体の添加量が０．０２〜０．１ｗｔ％である請求項１または請求項２に記載の希土類金属間化合物磁石の製造方法。
　【請求項７】成形体から潤滑剤を除去する前処理が、成形体を有機溶剤中に所定時間浸漬することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の希土類金属間化合物磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は希土類金属間化合物磁石の製造方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年、電子機器や精密機械の小型化、軽量化の市場動向に伴い、永久磁石においては従来のアルニコやフェライト磁石に代わり希土類磁石が多くの分野で利用されるようになってきた。希土類磁石は一部の用途を除いて粉末冶金法を利用し製造されている。希土類金属間化合物磁石を粉末冶金法により製造する方法は、所望の組成に合金を溶解しインゴットを得、これを平均粒子径が２０〜５００μｍ程度まで粗粉砕し、これをさらに１〜２０μｍ程度の粉末に微粉砕した後、成形し、焼結、熱処理の工程を経る方法が一般的である。この工程の中で、溶解鋳造インゴットから成形体を得るためには予め機械的または化学的に２０〜５００μｍにした粗粉を１〜２０μｍにまで微粉砕し、得た粉末を金型中に充填した後、０．５〜５トン／ｃｍ２で加圧することにより成形体を得る。一般に高い磁気特性を得るために成形時に磁界を印加し成形体に異方性を付与する。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、希土類金属間化合物永久磁石粉末の成形においては成形時に金型内壁と原料粉末あるいは成形体との摩擦により原料粉末が金型内壁に付着し、金型内壁に傷を発生し金型を損傷させる。これを避けるためには、金型ダイスの交換を頻繁に行わなければならず、成形作業能率の低下、金型消却費の増加をもたらしていた。これを避けるために、一般に金型内壁に粉末状あるいは液状の潤滑剤を塗布する方法が実施されているが、この方法では潤滑効果の永続性が無いため、頻繁に潤滑剤の塗布を行わなければならず成形効率が低下するという欠点を有する。
　【０００４】
　金型内壁を潤滑する方法に代わる手段として、原料粉末に成形性改良のための潤滑剤を添加することが提案されている。例えば、特公平５−６１３４０号ではステアリン酸、ステアリン酸亜鉛、ビスアマイドの少なくとも１種を、また特開平５−２１４４０６号では固形パラフィン、樟脳のうち少なくとも１種を添加することが提案されている。しかし、これらの提案は潤滑剤を機械的な混合機で添加混合していたので以下のような問題点がある。すなわち、機械的な混合機ではもともと凝集性の高い潤滑剤を均一に分散させることが困難であり、そのため混合体に潤滑剤の凝集体が存在する。また、希土類金属間化合物微粉末と潤滑剤の真比重が著しく異なるため機械的混合においては潤滑剤を均一に分散させることが困難である。したがって上記提案されている潤滑方法においては潤滑効果が不十分であり連続的に成形を行うことは不可能である。また凝集した潤滑剤が成形体中に存在すると磁気特性が劣化し品質の低下をもたらすという欠点を有する。
　【０００５】
　以上の問題点を解決する手段として、特開平４−１９１３０２号、特開平５−９４９２２号では、以上の潤滑剤を添加した混合体を気流式粉砕機により微粉砕し、次いで成形、焼結を行う製造方法を提案している（以後、粗粉潤滑という）。この粗粉潤滑によれば、潤滑剤は気流式粉砕により極めて均一に分散する。したがって、潤滑剤は比較的少量の添加ですみ、潤滑剤の凝集を防止することが可能である。
　【０００６】
　以上のように粗粉潤滑は極めて有効な技術であるが、以下のような問題点を有する。すなわち、潤滑剤が均一に分散する結果として成形体の強度が低下して、成形体に剥がれまたは亀裂が発生し、所望寸法精度の焼結体を得ることが極めて困難になる。本発明は、上記従来技術の欠点を解消し効率良く希土類金属間化合物永久磁石粉末の成形を連続的に行うことを目的とする。本発明は、成形時の金型への粉末の付着による金型損傷を解消し、成形体強度の低下を引き起こすこと無く、希土類金属間化合物磁石の連続成形を行う手段を提供するものである。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　本発明では、希土類金属間化合物永久磁石合金粗粉に炭化水素系潤滑剤を添加混合後に気流粉砕により微粉砕し、この微粉砕混合体に脂肪酸あるいは脂肪酸の誘導体を添加混合した後に成形、焼結することにより上記従来技術の課題を解決した。
　【０００８】
　【作用】
　以下本発明を詳述する。本発明においては、まず希土類金属間化合物永久磁石合金粗粉に炭化水素系潤滑剤を添加混合する。混合は、Ｖ型混合機、ヘンシエルミキサー、ボールミル等を利用し乾式で行う。ここで、炭化水素系潤滑剤としては流動パラフィン、天然パラフィン、マイクロクリスタリンワックス、ポリエチレンワックス、合成パラフィン、塩素化ナフタリン等が有効である。これらの添加混合体を次いでジェットミル等の気流粉砕法にて１〜２０μｍに微粉砕する。微粉砕工程において、炭化水素系潤滑剤は粉末表面に溶融固着し微粉末表面に均一に塗布される。この溶融塗布された潤滑剤は微粉末粒子間および粒子と金型内壁との摩擦を低減する。添加する潤滑剤の形態は特に制約は無いが、効率よく均一な分散を行うためには粉末状の潤滑剤が好ましい。炭化水素系の潤滑剤の添加量が０．０５ｗｔ％
未満
超
下
０．０２〜０．１ｗｔ％
超
　【０００９】
　脂肪酸またはその誘導体の添加混合後に微粉砕粉は成形される。成形は、無磁場または磁場中で行われる。得られた成形体は有機溶剤中に所定時間浸漬することにより脱脂処理する。有機溶剤として、トルエン、シクロヘキサン、ノルマルヘキサン、ケロシン、キシレン、ミネラルターペン、などが好ましい。これらの有機溶媒中に所定時間成形
体を
　【００１０】
　予め、有機溶剤に浸漬された成形体は真空あるいはアルゴン等の不活性雰囲気中で焼結される。有機溶剤による前処理を行わない成形体を焼結する場合には、焼結工程に脱脂工程を必要とする。すなわち１００〜５００℃で成形体を加熱保持し潤滑材および強化材を成形体より除去した後、１０００〜１２００℃にて本焼結を行う必要がある。したがって、焼結工程には１６〜２４時間を必要とし、工業上極めて生産効率が悪い。本発明による、有機溶剤による前処理を行った成形体は焼結工程中に脱脂工程を必要とせず、焼結温度で一定時間成形体を保持することにより焼結を行うことが可能であり、また焼結炉にワックストラップや脱脂室などを必要としないため、焼結炉の設備費が軽減されるため工業上の利点は極めて大である。
　【００１１】
　【実施例】
　以下、本発明を実施例により具体的に説明する。なお本発明は以下実施例にのみ限定されるものではない。
　【００１２】
（実施例１）
　平均粒径４０μｍのＳｍＣｏ５系永久磁石合金粗粉にマイクロクリスタリンワックスを２ｗｔ％添加し、Ｖ型混合機にて１０分間混合した。混合後、この粗粉をジェットミル粉砕し平均粒径３．５μｍの微粉を得た。得られた微粉の半分にオレイン酸アミドを０．０５ｗｔ％添加し、ヘンシエルミキサーにて１０秒間混合した。オレイン酸アミドを添加した微粉と無添加の微粉を各々磁場中成形し潤滑効果と成形体強度を比較した結果を表１に示す。オレイン酸アミド添加微粉は１００００回以上連続成形し成形体および金型に傷の発生が観られなかったのに対し、オレイン酸アミド無添
加微
　【表１】
　【００１３】
（実施例２）
　Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石合金粗粉にパラフィンワックスを１ｗｔ％添加し、ジェットミル粉砕により平均粒径４．２μｍの微粉を得た。この微粉にエチレンビスステアリン酸アミドを０．０３ｗｔ％添加し、パラフィンワックス無添加微粉との比較粉の潤滑性を比較検討した結果を表２に示す。パラフィンワックス無添加粉においては、２０回成形時に成形体に傷が発生したのに対しパラフィンワックスとエチレンビスステアリン酸アミドを複合添加した微粉では１００００回連続成形行っても成形体に傷等の発生が認められなかった。
　【表２】
　【００１４】
（実施例３）
　平均粒径４０μｍのＳｍ−Ｃｏ５系粗粉に天然ワックス
を
焼結
　【表３】
　【００１５】
（実施例４）
　平均粒径３０μｍのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石粗粉にマイクロワックスを０．０１〜６ｗｔ％と変えて添加混合しジェットミル粉砕し得られた微粉にステアリン酸を０．０５ｗｔ％追加混合した原料微粉末を磁場中成形した後、シクロヘキサン中に成形体を３時間浸漬し、１１００℃で２時間真空焼結した。添加量と連続成形性、焼結体保磁力、Ｃ量の関係を表４に示す。
　【表４】
　【００１６】
（実施例５）
　平均粒径３０μｍのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石粗粉に流動パラフィンを１ｗｔ％添加混合しジェットミル粉砕し得られた微粉にステアリン酸カルシウムを０．００５〜０．３ｗｔ％追加混合した原料微粉末を磁場中成形した後、ケロシン中に成形体を３時間浸漬し、１１００℃で２時間真空焼結した。ステアリン酸カルシウム添加量と連続成形性、成形体強度、焼結体保磁力、Ｃ量の関係を表５に示す。
　【表５】
　【００１７】
　【発明の効果】
　本発明によれば、成形時の金型の損傷および成形体の剥がれおよび亀裂が解消され、希土類永久磁石合金粉末の成形を半永久的に連続に行うことが可能であり、また高価な脱ワックス機構を有する専用焼結炉を使用すること無く磁気特性の低下の無い永久磁石を得ることが可能である。