【事件の表示】
　特許第３３８４４２３号「低温流動性が改善された中間留分組成物」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３３８４４２３号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
I．手続の経緯　
　本件特許第３３８４４２３号の請求項１〜３に係る発明は、平成７年６月８日に特許出願され、平成１４年１２月２７日にその特許権の設定登録がされ、その後、コスモ石油株式会社、東燃ゼネラル石油株式会社より、請求項１〜３の発明に係る特許に対し、特許異議の申立てがされ、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１６年３月２３日付けで特許異議意見書とともに訂正請求書が提出されたものである。
　
II．訂正請求の適否について
　１．訂正の内容
　ア．訂正事項ａ
　段落【００１１】の記載について、「実施例１〜７及び比較例１〜５」とあるのを「実施例１〜４及び比較例１〜８」と訂正する。
　イ．訂正事項ｂ
　段落【００１４】の記載について、「＊９アスファルテン分：ＩＰ　ＴＥＳＴ　ＭＲＴＨＯＤ　ＩＰ　１４３／８４」とあるのを「＊９アスファルテン分：ＩＰ　ＴＥＳＴ　ＭＥＴＨＯＤ　ＩＰ　１４３／８４」と訂正する。
　ウ．訂正事項ｃ
　段落【００１７】の記載について、第３表中の、実施例２を比較例６に、実施例５を比較例７に、実施例７を比較例８と訂正するとともに、実施例の番号を順次繰り上げる。
　エ．訂正事項ｄ
　段落【００１７】の記載について、第３表中の、実施例１の低温流動性改善効果（℃）を「８℃」とあるのを「６℃」と訂正する。
　２．訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　ア．訂正事項ａは、実施例２を比較例６に、実施例５を比較例７に、実施例７を比較例８に訂正するとともに、実施例の番号の整合性をとるための訂正であって、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　イ．訂正事項ｂは、「ＭＲＴＨＯＤ」を正しい表記「ＭＥＴＨＯＤ」とするもので、誤記の訂正を目的とする訂正に該当する。
　ウ．訂正事項ｃは、訂正事項ａに伴い第３表の実施例番号、比較例番号を整合したものであって、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　エ．訂正事項ｄは、低温流動性改善効果（℃）に関する誤記の訂正を目的とする訂正に該当する。低温流動性改善効果は、基油である中間留分に重質油を添加した際の、通油限界温度の改善効果を示すものであり、第３表に記載される通油限界温度と、第１表に記載される中間留分の通油限界温度から計算されるものである。実施例１においては、中間留分ＩＩの通油限界温度が−２℃であり、重質油Ａを添加した際の通油限界温度が−８℃であるので、低温流動性改善効果は６℃と計算される。第３表に記載される「８℃」は明らかに誤記であって、これを正しい計算結果である「６℃」に訂正するものである。
　そして、上記訂正事項ａ〜ｄは、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
III．特許異議申立てについて
　１．本件発明
　上記のとおり訂正が認められるから、訂正後の請求項１〜３に係る発明（以下、「本件発明１」ないし「本件発明３」という。）は、訂正明細書及び図面の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１〜３に記載された事項により特定される、次のとおりのものである。
「【請求項１】 炭素数２６〜３０のｎ−パラフィンを炭素数２６のｎ−パラフィンに換算した濃度で０．０５〜０．３５モル％含む中間留分に、アスファルテン分０．５〜６．０重量％、残留炭素分１．０〜９．０重量％含有し、かつ、アスファルテン分と残留炭素分の比が０．２〜１．５の重質油を、１０％残留炭素分が０．２〜１．０重量％の範囲内の値となるように添加してなることを特徴とする低温流動性が改善された中間留分組成物。
【請求項２】 中間留分が、軽質直留軽油，軽質脱硫軽油，重質直留軽油，接触分解軽油，直接脱硫軽油，間接脱硫軽油，水素化分解軽油及び灯油から選ばれる留分の少なくとも一種である請求項１記載の中間留分組成物。
【請求項３】 重質油が、常圧残渣油，減圧残渣油，直接脱硫重油，アスファルト，分解残渣油，潤滑油製造におけるエキストラクト及びこれらの混合物から選ばれる少なくとも一種である請求項１又は２に記載の中間留分組成物。」
　２．申立て理由の概要
　ア．特許異議申立人コスモ石油株式会社（以下、「申立人Ａ」という。）は、甲第１号証ないし甲第５号証を提出して、訂正前の本件の請求項１ないし３に係る発明は、甲第１号証ないし甲第５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができず（主張Ａ−１）、また、訂正前の明細書の記載は、特許法第３６条第４項及び第６項の規定を満たしていない（主張Ａ−２）から、訂正前の本件の請求項１ないし３の発明に係る特許は、取り消されるべきである、と主張している。
　［申立人Ａの甲号各証］
　甲第１号証：福井文夫ら、「石油製品討論会−−１９．Ａ重油の低温流動性に及ぼす因子解析」、社団法人石油学会（平成４年１０月８日発表）第１１４−１１８頁
　甲第２号証：特開平１−１０３６９８号公報（特願昭６３−１５３４４６号）
　甲第３号証：特開平６−１１６５７３号公報
　甲第４号証：特公平３−５４３８号公報
　甲第５号証：ＷＯＲＬＤＷＩＤＥ　ＤＩＥＳＥＬ　ＦＵＥＬ　ＱＵＡＬＩＴＹ　ＳＵＲＶＥＹ、１９８８、４２〜４３頁
　
　イ．また、特許異議申立人東燃ゼネラル石油株式会社（以下、「申立人Ｂ」という。）は、甲第１号証及び甲第２号証を提出して、訂正前の本件の請求項１ないし３に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない（主張Ｂ）ので、訂正前の本件の請求項１ないし３の発明に係る特許は、取り消されるべきである、と主張している。
　［申立人Ｂの甲号各証］
　甲第１号証：特開平６−３４０８８５号公報（特願昭６３−１５３４４６号（申立人Ａの甲第２号証）の分割出願）
　甲第２号証：特開平７−９７５８１号公報
　
　３．甲号各証の記載事項
　［申立人Ａの甲号各証の記載事項］
　甲第１号証には、次の事項が記載されている。
「１、はじめに
　Ａ重油の低温流動性は、冬季の燃料供給ラインでのワックス析出のトラブルを防止する上で最も重要な品質管理性状である。しかし、ＪＩＳで規定された固化の指標となる流動点のみでは品質管理が出来ないのが現状である。この為、一般には軽油の流動性を管理する目詰まり点（Ｃｏｌｄ　Ｆｉｌｔｅｒ　Ｐｌｕｇｇｉｎｇ　Ｐｏｉｎｔ）等を用いて管理している。現在まで、Ａ重油の目詰まり点は多量のアスファルテン分を含む残留炭素分調整材（以下、残炭調整材と記載）により改善される事、さらにＢ重油の流動点がアスファルテン分により改善される可能性がある事などが提言されている。しかし、種々の基材、さらには流動性向上剤の相互作用により複雑なワックス結晶が形成される事を体系的に検討する事は今までなされていない。今回はこれらの複雑なワックス形成挙動をよりよく理解するため、主要因子についての解析検討を試みたのでその結果を報告する。」（第１１４頁４〜１６行）
「４−１、残炭調整材の影響
　Ａ重油には税法上、１０％残留炭素分が０．２％以上になるように残炭調整材が添加されている。一般に常圧・減圧残渣油を主成分とした残炭調整材では流動点、目詰まり点が下がる事が知られている。そこで、ここでは残渣油中のアスファルテン分に注目し、その影響を確認するためＡ重油基材ベース油に残渣油とアスファルテン分を含まない残炭調整材として潤滑油製造装置から得られたエキストラクト油を添加して比較した。・・・この結果から、残渣油中のアスファルテン分は低温流動性を改善すると推定される。
４−２、基材性状の影響
　フィルターを閉塞させるワックスは量とともに結晶の大きさも重要な因子である。ワックスの結晶の大きさは初期に析出するｎ−パラフィン分、すなわち、重質留分に含まれるｎ−パラフィン分の分布に大きく依存する事が予想される。したがって、一定ワックス量（−５℃）条件下、Ａ重油中の重質ワックス成分の分布と相関している留出温度の終点をより正確に知るためガスクロ蒸留法で求めた。結果を表３、図４に示した。実用性能は留出温度の終点温度が高い試料Ｂが優れており、顕微鏡の観察結果からもワックス結晶は微細である事が確認された。」（第１１５頁下から８行〜第１１７頁２行）
　表３（第１１６頁）
　図４（第１１７頁）
「５、まとめ　（審決註：「（１）ないし（４）」は丸数字。）
（１）残渣油を主成分とする残炭調整材では低温流動性の改善効果がみられた。これは残渣油中の縮合芳香族と飽和炭化水素からなる巨大分子アスファルテンが吸着型流動性向上剤の働きをしているためと考えられる。
（２）基材に含まれるｎ−パラフィン分の分布は、より重質分側にある方が同一ワックス量析出条件下で低温流動性に寄与する。すなわち、基材中に一定量の重質留分が含まれるよう処方すると、優れた実用性能が得られる。
（３）流動性向上剤は残炭調整材中のアスファルテン分と相互作用して、むしろワックス結晶を大きくするケースもある。これは、アスファルテン分が核になり、これに流動性向上剤の一部が結合して複合巨大ワックスを形成すると推測される。
（４）これら複雑なワックス生成過程を把握するためＤＳＣ（示差熱分析）の利用などが考えられ、現在検討中である。」（第１１８頁下から１６行〜同４行）
　甲第２号証には、次の事項が記載されている。
「１）多割合の石油の中質および／または重質留出油からなり、炭素数２５以上のｎ−パラフィンを０．１重量％以上０．６重量％未満含有し、かつ曇り点より１０℃低い温度において析出するワックスの量が４重量％未満である燃料基油に、エチレン含有量６０ないし８０重量％、数平均分子量１，０００ないし５，０００のエチレンと飽和カルボン酸のビニルエステルとの共重合体を３０ないし１，５００ｐｐｍ添加してなることを特徴とする燃料油組成物。」（特許請求の範囲の請求項１）
「〔産業上の利用分野〕
　本発明は石油の中、重質留分と低温流動性向上剤から調製される低温流動性の良好な燃料油組成物に関する。」（第１頁右下欄９〜１２行）
「一般的な石油蒸留設備から得られる留分としては、常圧蒸留装置から得られるライトガスオイル、ヘビーガスオイルもしくはこれらをユニファイナーのごとき脱硫装置で水素添加したもの、あるいは常圧蒸留装置の留出残油を減圧蒸留装置で減圧蒸留して得られるバキュームガスオイルおよびその水素添加物などがあり、これらは用途により適宜ブレンドされる場合もある。また必要により、石油精製設備から発生する中、重質油、例えば接触分解装置や水素化分解装置などで処理されたオイルあるいは潤滑油製造で脱ワックスされた残りのオイルなどを少量混合しても差し支えない。さらには、通常Ａ重油の調整手法として一般的に行なわれている常圧残渣油または減圧残渣油、あるいは潤滑油精製工程で生成するエキストラクト油を少量混合してもよい。」（第３頁右上欄１４行〜同左下欄９行）
「実施例１
　第１表および第２表に性状を示すディーゼル軽油試料Ｎｏ．１からＮｏ．４に対して第３表に示す各種の低温流動性改良物質をキシレンの５０重量％溶液とした低温流動性向上剤５００ｐｐｍを添加し、ＣＦＰＰを測定した。」（第５頁左下欄１６行〜同右下欄１行）
　第２表（第６頁右上欄）
「実施例２
　第４表および第５表に示すディーゼル軽油試料Ｎｏ．５とＮｏ．９を容量比で７５／２５（試料Ｎｏ．６）、５０／５０（試料Ｎｏ．７）および２５／７５（試料Ｎｏ．８）に混合した。混合系の試料油の性状をも第４表および第５表に示す。」（第６頁右下欄１〜６行）　
　第５表（第７頁右上欄）
「第２図は各種試料油中の炭素数２５以上のｎ−パラフィン含有量と、酢酸ビニル含有量３６．５重量％、数平均分子量１６９０のエチレン−酢酸ビニル共重合体のキシレン６０重量％の溶液（添加剤Ａ）５００ｐｐｍを添加した際の低温濾過目詰まり温度の降下温度（△ＣＦＰＰ）との関係を示す。」（第９頁右上欄５〜１０行）　
　第２図（第１０頁）
　甲第３号証には、次の事項が記載されている。
「【請求項１】Ａ重油基油に対し、常圧残油、減圧残油、脱硫残油、スラリーオイルおよびエキストラクトから選ばれる１種あるいは２種以上の炭化水素油を、Ａ重油最終製品中の１０％残留炭素分が０．２重量％以上、アスファルテン分が２００重量ｐｐｍ以下及び−１０℃におけるワックス含有量が０．１〜５．０重量％となるように添加し、かつ流動性向上剤を１００〜１０００容量ｐｐｍとなるように添加してなることを特徴とする低温流動性燃料油組成物。」（特許請求の範囲）
「【産業上の利用分野】本発明は、低温下で優れた流動性を有する低温流動性を改良した燃料油組成物に関する。」（第２頁左欄１３〜１４行）
「従来、Ａ重油の低温下における流動性を改善する方法として、残油を添加する方法がある。例えば特公平３−５４３８号には、アスファルテン含有量が６．０重量％以上あるいは残留炭素分が９．５重量％以上である残渣を添加物として、Ａ重油基油に対して０．５〜２．０容量％添加することにより低温流動性が改良されると記載されている。」（第２頁左欄２６〜３２行）
「また、使用するＡ重油基油に含まれるｎ−パラフィンの分布は、より重質分側にある方が同一ワックス量析出条件下で低温流動性を向上させることができるので好ましい。
本発明において、常圧残油、減圧残油、脱硫残油、スラリーオイル、およびエキストラクトから選ばれる１種あるいは２種以上の炭化水素油を加えて得られるＡ重油最終製品中の１０％残留炭素分は０．２重量％以上であり、好ましくは０．２〜５．０重量％、さらに好ましくは０．２〜１．０重量％が良い。」（第３頁左欄４〜１３行）
　第１表（段落【００１７】）
　
　甲第４号証には、次の事項が記載されている。
「１　減圧蒸留装置を経てアスフアルトを製造するのに供される原料油、減圧蒸留残油およびこれと脱硫減圧軽油或はこれに類する流出油との混合物、常圧蒸留残油の接触分解および接触脱硫残油、熱分解残油の群から選ばれる１種或は２種以上の混合物のうち、アスフアルテン含有量が６．０重量％以上或は残留炭素分が９．５重量％以上であるものを添加物として、Ａ重油用基油に対して０．５〜２．０容量％添加することにより成るＪＩＳＫ２２０５重油１種（Ａ重油）に該当する、低温流動性を改良した燃料油組成物。」（特許請求の範囲）
「わが国のＡ重油は欧米の暖房用軽油と異なり、ＪＩＳＫ２２７０−１９８０「原油及び石油製品残留炭素分試験方法（コンラドソン法）」の第１項「適用範囲」の「ただし書」に示される「１０％残油の残留炭素分」（以下単に「１０％残油の残留炭素分」という）０．２重量％以上の措置から取られており、これによつてＡ重油の使用者は道路を運行する車両を除いては税法の軽油取引税の納税義務を免除されている。」（第３欄１〜１０行）
　第１表（第５欄）
「実施例１
　アスフアルテン分１０．０重量％、残留炭素分１２．３重量％の減圧蒸留装置アスフアルト原料油を試料１に０．２５，０．５０，０．７５および１．０容量／容量％添加した場合、ＣＦＰＰはそれぞれ４℃、−３℃、−８℃および−９℃で、無添加の試料１のＣＦＰＰ＋６℃に比べて添加量０．５〜１．０容量／容量％の範囲でＣＦＰＰは９〜１５℃低下した。
実施例２
　アスフアルテン分１０．５重量％、残留炭素分９．８重量％の減圧蒸留装置アスフアルト原料油を試料１に０．２５，０．５０，１．０，２．０，および４．０容量／容量％添加した場合ＣＦＰＰはそれぞれ−４℃、−６℃、−６℃、−４℃および−２℃で、無添加試料１のＣＦＰＰ＋６℃に比べて添加量０．５〜２．０容量／容量％の範囲でＣＦＰＰは１０〜１２℃降下した。
実施例３
　アスフアルテン分９．５重量％、残留炭素１２．０重量％の減圧蒸留残油と脱硫減圧軽油混合物を試料２にそれぞれ０．３，０．５，１．０および２．０容量／容量％添加した場合、ＣＦＰＰはそれぞれ−１６℃、−２０℃、−２０℃および−２０℃で無添加試料２のＣＦＰＰ−１０℃に比べて添加量０．５〜２．０容量／容量％の範囲でＣＦＰＰは１０℃降下した。
実施例４
　アスフアルテン分１３．０重量％、残留炭素分１８．４重量％の熱分解残油を試料３に０．５容量／容量％添加した場合ＣＦＰＰは−１４℃で、無添加の試料３に比べて１４℃降下した。」（第５欄３８行〜第６欄２２行）
　甲第５号証は、主要国市場における軽油の分析結果を記載した文献であって、曇り点より１０℃下におけるワックス含有量（ｗｔ％）の最小値が１．３、平均値が３．８、最大値が８．０である旨記載されている。（４３頁の表参照）
　
　［申立人Ｂの甲号各証の記載事項］
　甲第１号証には、次の事項が記載されている。
「多割合の石油の中質および／または重質留出油からなり、炭素数２５以上のｎ−パラフィンを０．１重量％以上０．６重量％未満含有し、かつ曇り点より１０℃低い温度において析出するワックスの量が４重量％未満である燃料基油の低温流動性を改善する方法であって、（ａ）炭素数２５以上のｎ−パラフィンの量と前記曇り点より１０℃低い温度において析出するワックスの量を測定する工程、（ｂ）必要な場合に、前記燃料基油中の炭素数２５以上のｎ−パラフィンの量を０．１重量％以上０．６重量％未満に調整する工程、および（ｃ）エチレン含有量６０ないし８０重量％、数平均分子量１，０００ないし５，０００、分子量分布が４．０以下のエチレンと飽和カルボン酸のビニルエステルとの共重合体で構成される低温流動性改善剤を３０ないし１，５００ｐｐｍ添加する工程からなることを特徴とする方法。」（特許請求の範囲の請求項１）
「【産業上の利用分野】本発明は石油の中、重質留分と低温流動性向上剤から調製される燃料油の流動性を改善する方法に関する。周知のとおり原油を蒸留して得られる留分のなかで、中、重質留分とよばれる沸点が約１５０ないし４５０℃の留分は、燈油、軽油、Ａ重油など各種燃料源として大量に使用される。なかでも特に軽油やＡ重油は、冬期等の低温度下において油に含有するワックス分の析出のために、流動性が著しく悪化して重大な問題を生ずることがある。」（段落【０００１】）
「また必要により、石油精製設備から発生する中、重質油、例えば接触分解装置や水素化分解装置などで処理されたオイルあるいは潤滑油製造で脱ワックスされた残りのオイルなどを少量混合しても差し支えない。さらには、通常Ａ重油の調整手法として一般的に行なわれている常圧残渣油または減圧残渣油、あるいは潤滑油精製工程で生成するエキストラクト油を少量混合してもよい。」（段落【００１１】）
「本発明においては、基油である石油の中質および／または重質留出油に含有される炭素数２５以上のｎ−パラフィン量は、０．１重量％以上０．６％重量％未満の範囲が好ましい。炭素数２５以上のｎ−パラフィンの量が０．１重量％より少ないと、低温流動性向上剤による低温ろ過目詰まり温度の改良効果が乏しくなり、また０．６重量％より多いと極めて多量、例えば２，０００ｐｐｍ以上の低温流動性向上剤の添加によって低温ろ過目詰まり温度の改良が可能な場合もあるが、析出するワックスの総量が増加し、実用に供し得ない燃料油となってしまうことが多い。
低温流動性向上剤の添加効果をより一層発揮し得る炭素数２５以上のｎ−パラフィンの好ましい量は０．２重量％以上０．５重量％未満である。この範囲内においては比較的少ない添加量の低温流動性向上剤によって十分な低温ろ過目詰まり温度の低下が可能である。」（段落【００１４】〜【００１５】）
　甲第２号証には、次の事項が記載されている。
「【請求項１】常圧残油の直接脱硫によって得られた直脱残油を含有することを特徴とするＡ重油。
【請求項２】前記直脱残油に加えて、常圧残油の直接脱硫によって得られた直脱軽油、軽質軽油、減圧軽油、灯油及び分解軽油のうちの少なくとも１つを含有することを特徴とする請求項１記載のＡ重油。
【請求項３】前記直脱残油中のアスファルテン分／残留炭素分が０．１５以下である請求項１又は２記載のＡ重油。
【請求項４】原油を常圧蒸留して常圧残油を得た後、この常圧残油を直接脱硫して直脱軽油と直脱残油を得、この後前記直脱残油に、前記直脱軽油、軽質軽油、減圧軽油、灯油及び分解軽油のうちの少なくとも１つを混合することを特徴とするＡ重油の製造方法。」（特許請求の範囲の請求項１〜４）
「本発明に係るＡ重油において、前記直脱残油中のアスファルテン分／残留炭素分は、０．１５以下としたものである。Ａ重油の色相は、残留炭素源であるアスファルテンに支配される。従って、アスファルテン分／残留炭素分をこの範囲内とすることにより、従来品より黒色度が減少して色相がきれいになる。また、目詰まり温度が低下すると共に、フィルタビリティ（需要家設備のフィルター通油性）が良好になる。」（段落【０００５】）
「このＡ重油１７について、１０％残留炭素分、アスファルテン分、ＡＳＴＭカラー、目詰まり温度及び流動点を測定した結果を表２に示す。なお、測定方法は、ＡＳＴＭカラー：ＪＩＳＫ２５８０、目詰まり温度：ＪＩＳＫ２２８８、流動点：ＪＩＳＫ２２６９による。前記目詰まり温度が高いと、低温時、燃料フィルターの目詰まりを起こすことになる。一方、比較例として、軽質軽油、常圧残油（表中のＸ，Ｙは前記常圧残油Ｘ，Ｙを示す）及び直脱軽油を混合して製造したＡ重油についても同様に１０％残留炭素分、アスファルテン分等を測定した結果を表２に示す。」（段落【００１１】）　
　４．対比・判断
　ア．主張Ａ−１について
　［本件発明１について］
　本件発明１は、炭素数２６〜３０のｎ−パラフィンを炭素数２６のｎ−パラフィンに換算した濃度（以下、「Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度」という。）で０．０５〜０．３５モル％含む中間留分に、アスファルテン分０．５〜６．０重量％、残留炭素分１．０〜９．０重量％含有し、かつ、アスファルテン分と残留炭素分の比が０．２〜１．５の重質油を、１０％残留炭素分が０．２〜１．０重量％となるように添加してなることを特徴とする中間留分組成物、を提供するものであり（訂正後の本件明細書の段落【０００４】参照）、中間留分に安価な重質油を添加することにより、高価な流動性向上剤を用いることなく安定して低温流動性が改善された中間留分組成物を提供することができ、この結果、軽質軽油のカットアップや重質軽油の混合により中間留分の増産を図ることが可能となる（同段落【００１８】参照）ものである。
　本件発明１でいう「中間留分」とは、同段落【０００２】に記載されているように、灯油、軽油、Ａ重油（ＪＩＳ　Ｋ　２２０５−１９８０に規定する重油の１種）を包含するものである。
　数値範囲の限定理由をみると、中間留分の「Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度」が上記範囲を逸脱する場合は、流動性改善効果が不十分である（同段落【０００６】参照）旨記載され、また、上記重質油として、アスファルテン分と残留炭素分の比（アスファルテン分／残留炭素分）が１．５を超える場合は中間留分のスラッジの発生が増大し好ましくない。アスファルテン分及び残留炭素分のいずれかが上記下限値を逸脱する場合は流動性改善効果が小さくなる場合があり、また上限値を逸脱する場合はスラッジの発生が増大する場合がある。残留炭素分の値が１．０重量％を超える場合はやはりスラッジの発生が増大して好ましくない（同段落【０００８】参照）旨記載されている。
　そして、実施例１ないし４、比較例１ないし８が、通油限界温度及び低温流動性改善効果を伴って表記されている（同段落【００１５】【表１】〜【００１７】【表３】参照）。
　そこで、本件発明１と甲第２号証の特許請求の範囲の請求項１に記載された発明とを対比すると、いずれも低温流動性が改善された中間留分組成物である点で一致するが、（１）本件発明１の基油である中間留分は、「「Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度」で０．０５〜０．３５モル％含む中間留分」であるのに対して、甲第２号証記載の基油は、「多割合の石油の中質および／または重質留出油からなり、炭素教２５以上のｎ−パラフィンを０．１重量％以上０．６重量％未満含有し、かつ曇り点より１０℃低い温度において析出するワックスの量が４重量％未満である燃料基油」である点、及び（２）本件発明１では流動性向上のために、基油に「アスファルテン分０．５〜６．０重量％、残留炭素分１．０〜９．０重量％含有し、かつ、アスファルテン分と残留炭素分の比が０．２〜１．５の重質油を、１０％残留炭素分が０．２〜１．０重量％となるように添加する」のに対して、甲第２号証記載の発明では、「エチレン含有量６０ないし８０重量％、数平均分子量１，０００ないし５，０００のエチレンと飽和カルボン酸のビニルエステルとの共重合体を３０ないし１，５００ｐｐｍ添加する」点で相違する。
　
　上記相違点（１）、（２）について検討する。
　［相違点（１）について］
　甲第２号証の実施例（第２表、第５表参照）をみると、試料Ｎｏ．１〜９の燃料基油について、炭素数１０〜２９のｎ−パラフィンの含有量が記載されている。
　申立人Ａの主張によれば、上記試料Ｎｏ．１〜９のｎ−パラフィンのうち、炭素数２６〜２９のものを、本件明細書段落【０００６】の丸数字２のＦＵＥＬに記載の式（３）を用いて、炭素数２６のｎ−パラフィン（モル％）に換算すると次のようになる（異議申立書第１０〜１１頁参照）。
　試料Ｎｏ．　　換算濃度（モル％）
　　１　　　　　０．１２
　　２　　　　　０．０８
　　３　　　　　０．０１
　　４　　　　　０．２９
　　５　　　　　０．１７
　　６　　　　　０．１１
　　７　　　　　０．０８
　　８　　　　　０．０３
　　９　　　　　０．０３
　これをみると、甲第２号証記載発明の燃料基油の「Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度」は、０．０１〜０．２９モル％のものが例示されており、本件発明１の０．０５〜０．３５モル％と広い範囲で一致しているから、本件発明１の基油である中間留分と甲第２号証記載発明の基油である燃料基油とは「Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度」の点では実質的に相違するものとはいえない。
　［相違点（２）について］
　甲第２号証には、「通常Ａ重油の調整手法として一般的に行なわれている常圧残渣油または減圧残渣油、あるいは潤滑油精製工程で生成するエキストラクト油を少量混合してもよい。」（第３頁左下欄６〜９行）との記載があるが、どのような目的で添加するのかについての記載がなく、アスファルテン分、残留炭素分、アスファルテン分と残留炭素分の比、１０％残留炭素分についても言及するところがない。
　甲第１号証には、Ａ重油にｎ−パラフィンが含まれること、アスファルテン分、残留炭素分を含む残炭調整材により、Ａ重油の目詰まり点が改善されるが、残渣油中のアスファルテン分により低温流動性が改善されると推定される旨記載されるにとどまる。
　甲第３号証には、甲第２号証と同様に、分散剤、ポリマーが例示される流動性向上剤を添加する低温流動性を改良した燃料油組成物が記載されているものであり、添加後の燃料組成物のアスファルテン分が２００重量ｐｐｍ以下と本件発明１で想定されるアスファルテン分と残留炭素分の比が０．２〜１．５と大きく異なるし、重質油（残油）を添加することと低温流動性の改良との関係について記載はない。
　甲第４号証には、「アスフアルテン含有量が６．０重量％以上或は残留炭素分が９．５重量％以上であるものを添加物として、Ａ重油用基油に対して０．５〜２．０容量％添加することにより成るＪＩＳＫ２２０５重油１種（Ａ重油）に該当する、低温流動性を改良した燃料油組成物」が記載されているが、この燃料組成物の基油の「Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度」は不明であるし、また、添加物のアスフアルテン分及び残留炭素分は、本件発明１の範囲を逸脱するものである。
　甲第５号証には、曇り点より１０℃下におけるワックス含有量（ｗｔ％）が記載されているが、それは、相違点（２）の判断に影響を与えるものではない。
　そして、本件発明１に係る実施例１ないし４、比較例１ないし８には、通油限界温度及び低温流動性改善効果が性状等と共に示されている（段落【００１５】【表１】〜【００１７】【表３】参照）が、そのことから「Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度」、アスファルテン分、残留炭素分のいずれもが本件発明１で規定される数値範囲を満たさないと、格別の効果を奏しないことが明らかにされている。
　したがって、本件発明１は、申立人Ａの提示した甲第１号証〜甲第５号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
　［本件発明２ないし３について］
　本件発明２ないし３は、本件発明１を引用して、さらに中間留分あるいは重質油を限定するものであるから、本件発明１と同様に、申立人Ａの提示した甲第１号証〜甲第５号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
　イ．主張Ａ−２について
　本件明細書の訂正により、訂正明細書及び図面の記載は、特許法第３６条第４項及び第６項に規定する要件を満たすものとなったことが認められるから、主張Ａ−２は採用できない。
　
　ウ．主張Ｂについて
　申立人Ｂの提示する甲第１号証は、先の出願（特願昭６３−１５３４４６号）の分割出願の公開公報であって、その記載内容は実質的に申立人Ａの提示する甲第２号証と同旨であるから、本件発明１と申立人Ｂの甲第１号証に記載された発明との相違点は、前記した申立人Ａの甲第２号証との相違点と同様のものである。
　そこで、先の相違点（２）について検討する。
　甲第２号証には、直脱残油を含有するＡ重油が記載されているが、色相を良好にするために、直脱残油中のアスファルテン分／残留炭素分を本件発明１の範囲外である０．１５以下とするものである（段落【０００５】参照）。
　そして、本件発明１に係る実施例１ないし４、比較例１ないし８には、通油限界温度及び低温流動性改善効果が性状等と共に示されている（段落【００１５】【表１】〜【００１７】【表３】参照）が、そのことから「Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度」、アスファルテン分、残留炭素分のいずれもが本件発明１で規定される数値範囲を満たさないと、格別の効果を奏しないことが明らかにされている。
　したがって、本件発明１は、申立人Ｂの提示した甲第１号証〜甲第２号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
　［本件発明２ないし３について］
　本件発明２ないし３は、本件発明１を引用して、さらに中間留分あるいは重質油を限定するものであるから、本件発明１と同様に、申立人Ｂの提示した甲第１号証〜甲第２号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
　５．むすび
　以上のとおりであるから、本件発明１ないし３に係る特許は、特許異議申立ての理由及び証拠によっては取り消すことができない。
　また、他に本件発明１ないし３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年５月３０日（２００５．５．３０）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
低温流動性が改善された中間留分組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】炭素数２６〜３０のｎ−パラフィンを炭素数２６のｎ−パラフィンに換算した濃度で０．０５〜０．３５モル％含む中間留分に、アスファルテン分０．５〜６．０重量％、残留炭素分１．０〜９．０重量％含有し、かつ、アスファルテン分と残留炭素分の比が０．２〜１．５の重質油を、１０％残留炭素分が０．２〜１．０重量％の範囲内の値となるように添加してなることを特徴とする低温流動性が改善された中間留分組成物。
　【請求項２】中間留分が、軽質直留軽油，軽質脱硫軽油，重質直留軽油，接触分解軽油，直接脱硫軽油，間接脱硫軽油，水素化分解軽油及び灯油から選ばれる留分の少なくとも一種である請求項１記載の中間留分組成物。
　【請求項３】重質油が、常圧残渣油，減圧残渣油，直接脱硫重油，アスファルト，分解残渣油，潤滑油製造におけるエキストラクト及びこれらの混合物から選ばれる少なくとも一種である請求項１又は２に記載の中間留分組成物。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】本発明は、低温流動性が改善された中間留分組成物に関し、更に詳しくは、高価な流動性向上剤を用いることなく、安定して低温流動性が改善され、中間留分の増産を可能とする中間留分組成物に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】近年、家庭用大型暖房機器の普及、農業用等の用途の多様化、ディーゼル自動車の増加等に伴い、灯油、軽油、Ａ重油（ＪＩＳ　Ｋ　２２０５−１９８０に規定する重油１種）などの、いわゆる中間留分の需要が増大してきた。また、一方で火力発電所などの燃料の石炭、ＬＰＧ等への転換などにより重油の需要が減少している。このような状況下で、上記中間留分の需要を満たすためには、従来重油に含まれていた重質軽油留分を、軽質軽油のカットアップや重質軽油の混合等によって中間留分に含ませることにより、中間留分を増産することが望まれている。しかし、重質軽油留分を中間留分に含ませた場合、中間留分中のワックス分が増加して低温流動性が悪化する。従って、このような中間留分をそのまま寒冷時や寒冷地において燃料油としての用途に供することは実際上困難であり、上記の方法により中間留分の増産を図るためには、低温流動性を改善することが必要であった。中間留分の低温流動性を改善する方法としては、例えば特開昭６１−５８１１６号や特開平３−１５２１９０号各公報に記載されるような流動性向上剤を添加する方法がある。しかしながら、このような方法は添加剤購入費用やその添加設備の建設のための費用等を必要とし、結果として中間留分のコストアップを招く。また、特開昭５８−１４９９９１号公報には、１０％残留炭素分が０．２重量％以上になるように添加される重質油に着目し、アスファルテン含有量あるいは残留炭素分が一定の値以上である重質油を添加することにより、ＣＦＰＰ（ＣＯＬＤ　ＦＩＬＴＥＲ　ＰＬＵＧＧＩＮＧ　ＰＯＩＮＴ　ＯＦ　ＤＩＳＴＩＬＬＡＴＥ　ＦＵＥＬＳ）を低下させることが記載されているが、この方法によっても未だ安定的に中間留分の低温流動性を改善することは困難であった。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】本発明は上記の事情下においてなされたものであり、中間留分に安価な重質油を添加することにより、高価な流動性向上剤を用いることなく安定して低温流動性が改善された中間留分組成物を提供することを目的とするものである。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、特定の炭素数２６〜３０のｎ−パラフィン濃度を有する中間留分に、１０％残留炭素分が０．２〜１．０重量％となるように、特定の組成を有する重質油を添加することにより、高価な流動性向上剤を用いることなく、安定して低温流動性が改善された中間留分組成物を提供することができることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて完成されたものである。即ち、本発明は、炭素数２６〜３０のｎ−パラフィンを炭素数２６のｎ−パラフィンに換算した濃度で０．０５〜０．３５モル％含む中間留分に、アスファルテン分０．５〜６．０重量％、残留炭素分１．０〜９．０重量％含有し、かつ、アスファルテン分と残留炭素分の比が０．２〜１．５の重質油を、１０％残留炭素分が０．２〜１．０重量％となるように添加してなることを特徴とする中間留分組成物、を提供するものである。
　【０００５】以下に、本発明を更に詳細に説明する。本発明の中間留分組成物に含有される中間留分としては、軽質直留軽油（ＬＧＯ），軽質脱硫軽油（ＤＧＯ），重質直留軽油（ＨＧＯ），接触分解軽油（ＬＣＯ），直接脱硫軽油（ＤＳＧＯ），間接脱硫軽油（ＶＨＬＧＯ），水素化分解軽油（ＨＣＧＯ），灯油（ＫＥＲＯ）等の各基材を単独であるいは組み合わせて使用することができる。上記各基材については通常の方法で調製することができ、またその性状としては下記に示すものを一般に使用可能である。
基材　　　蒸留範囲（℃）
ＬＧＯ　　　１４０〜３９０
ＤＧＯ　　　１４０〜３９０
ＨＧＯ　　　２００〜６００
ＬＣＯ　　　１５０〜３８０
ＤＳＧＯ　　１４０〜４００
ＶＨＬＧＯ　１４０〜３９０
ＨＣＧＯ　　１４０〜３９０
ＫＥＲＯ　　１４０〜２８０
　【０００６】本発明において、上記基材からなる中間留分は、炭素数２６〜３０のｎ−パラフィンを炭素数２６のｎ−パラフィンに換算した濃度（以下、「Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度」という）で０．０５〜０．３５モル％含有する。Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度が上記範囲を逸脱する場合は、流動性改善効果が不十分である。流動性改善の点からは、上記Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度は、０．１〜０．３モル％であることが好ましい。本発明においては、Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度は、次の方法により決定される。
　▲１▼ガスクロマトグラフィー法により得られた、重量％で表される各ｎ−パラフィン含有量を、ＦＵＥＬ，１９８６，Ｖｏｌ．６５，Ｄｅｃｅｍｂｅｒ，１６４７−１６５２頁に記載された方法を用いてモル％表示に換算する。
　▲２▼ＦＵＥＬ，１９８６，Ｖｏｌ．６５，Ｄｅｃｅｍｂｅｒ，１６４９頁に記載の式（３）を用いて、各ｎ−パラフィンについて炭素数２６のｎ−パラフィン濃度への換算係数（Ｆｉ）を算出する。但し、ｒ＝２６、Ｔ＝２７３．２とする。
　▲３▼炭素数２６〜３０のｎ−パラフィンの含有量（モル％）を炭素数２６のｎ−パラフィン濃度に換算して、次式によりＣ２６ｎ−パラフィン換算濃度（モル％）を求める。
　【０００７】
　【数１】
ここで、ＣＮ２６はＣ２６ｎ−パラフィン換算濃度（モル％）を表し、また、Ｎｉは炭素数ｉのｎ−パラフィンの含有量（モル％）を、Ｆｉは炭素数ｉのｎ−パラフィンの炭素数２６のｎ−パラフィン濃度への換算係数を表す。
　【０００８】本発明の組成物は、上記中間留分に、アスファルテン分と残留炭素分の比が０．２〜１．５の重質油を、１０％残留炭素分が所定量となるように添加してなるものであるが、ここで添加される重質油としては、例えば常圧残渣油，減圧残渣油，直接脱硫重油，アスファルト，分解残渣油，潤滑油製造におけるエキストラクト等の重質油等又はこれらの混合物が挙げられる。本発明においては、これらの重質油は単独であるいは組み合わせて使用することができる。また、上記重質油としては、アスファルテン分と残留炭素分の比（アスファルテン分／残留炭素分）が０．２〜１．５の範囲内にあるものが使用され、この比が１．５を超える場合は中間留分のスラッジの発生が増大し好ましくない。この点から本発明においては、上記アスファルテン分と残留炭素分の比は、０．２〜１．２であることが好ましい。また、上記重質油は、アスファルテン分、残留炭素分を各々０．５〜６．０重量％、１．０〜９．０重量％含有する。アスファルテン分及び残留炭素分のいずれかが上記下限値を逸脱する場合は流動性改善効果が小さくなる場合があり、また上限値を逸脱する場合はスラッジの発生が増大する場合がある。上記重質油は、最終組成物における１０％残留炭素分が０．２〜１．０重量％となるように前記中間留分に添加する。この値が１．０重量％を超える場合はやはりスラッジの発生が増大して好ましくない。この点に加えて更に、流動性改善効果を考慮すると、上記１０％残留炭素分は０．２〜１．０重量％となるように添加することが好ましい。
　【０００９】本発明において、「アスファルテン分」とは、ｎ−ヘプタンに不溶でトルエンに溶解する重質の成分をいい、ＩＰ　ＴＥＳＴ　ＭＥＴＨＯＤ　ＩＰ　１４３／８４「ＡＳＰＨＡＬＴＥＮＳ　ＰＲＥＣＩＰＩＴＡＴＩＯＮ　ＷＩＴＨ　ＮＯＲＭＡＬ　ＨＥＰＴＡＮＥ」に記載される方法で測定することができる。また、「残留炭素分」とは、重質油をルツボに入れ、空気を遮断した状態で加熱し、蒸し焼きにした後のルツボに残留する炭素質のものをいい、「１０％残留炭素分」とは、中間留分組成物を蒸留し９０％まで留出させ、蒸留フラスコに残った１０％のものを試料とし、残留炭素分を測定した値をいう。この残留炭素分及び１０％残留炭素分は、いずれもＪＩＳ　Ｋ　２２７０−１９８５「原油及び石油製品残留炭素分試験方法（コンラドソン法）」に従って測定することができる。
　【００１０】本発明において、上記中間留分組成物は、例えば最低気温が−１０℃程度まで低下する場合においては、その曇り点が５℃以下、ＣＦＰＰ、流動点が各々−１０℃以下であることが好ましい。曇り点、ＣＦＰＰ、流動点のいずれかが上記範囲より高い場合は、ワックスセットリング、ストレーナー閉塞、燃料の固化等の実用上のトラブルが発生する恐れがある。また、本発明の中間留分組成物には、必要に応じ本発明の目的を阻害しない範囲において、流動性向上剤、燃焼助剤等の添加剤を添加することができる。
　【００１１】
　【実施例】以下に、実施例により本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
実施例１〜
４
８
第１表に示す性状及び成分を有する中間留分に、第２表に示す性状及び成分を有する重質油を、１０％残留炭素分が０．２１重量％になるように添加して、燃料油を調製した。得られた各々の燃料油について、下記に示すシュミレートテストを行い、低温流動性改善効果を調べた。結果を第３表に示す。
　【００１２】シュミレートテスト
図１に示すようにハウス温風機をシミュレートしたシュミレートテスト装置を製作し、下記の操作で中間留分の低温流動性を評価した。即ち、ハウス栽培においてはハウス温風機に供給する燃料の低温流動性が悪い場合には、析出したワックスにより温風機のストレーナーや燃料配管が閉塞し、燃料の供給が絶たれ炎が消え、この結果冬季などの寒冷時あるいは寒冷地においては一夜にして作物が全滅するなどの被害が発生する。このように、ハウス用燃料には低温流動性が優れていることが要求されることに鑑みて、上記シュミレートテストにより低温流動性改善効果を調べたものである。
　▲１▼試料を２０リットル試料容器１に１５リットル採取する。
　▲２▼燃料系統を接続し、低温庫２を１℃／時の割合で試験温度まで冷却し、試験温度に達したところで、試料と低温庫の温度差が２℃以内になるまで放置する。
　▲３▼燃料ポンプ６を駆動し、燃料をストレーナー（１００メッシュ）４に９．５リットル／時の流量で１時間通油する。
　▲４▼もし、ワックスでストレーナーが閉塞するとストレーナー出口の圧力が負圧になる。そこで１時間後のストレーナー出口の圧力が−２００ｍｍＨｇ以下ならフェイルとし、この圧力を超えているならばパスとする。
　▲５▼試料を取り替え、パスの場合は更に２℃低い温度で、フェイルの場合は更に２℃高い温度で上記試験を繰り返し、フェイルが現れる最も高い温度を求め、この温度＋１℃の温度を通油限界温度とする。
　▲６▼重質油を添加する前の中間留分の通油限界温度と重質油を添加したものの通油限界温度との差を流動性改善効果（℃）として評価した。
　【００１３】尚、各特性は下記のようにして測定した。
＊１　密度：ＪＩＳ　Ｋ　２２４９に準拠して測定した。
＊２　蒸留性状：ＪＩＳ　Ｋ　２２５４に準拠して測定した。
＊３　曇り点：ＪＩＳ　Ｋ　２２６９に準拠して測定した。
＊４　ＣＦＰＰ：ＪＩＳ　Ｋ　２２８８に準拠して測定した。
＊５　流動点：ＪＩＳ　Ｋ　２２６９に準拠して測定した。
　【００１４】
＊６　Ｃ２６ｎ−パラフィン換算濃度：前記式（１）により計算した。尚、各ｎ−パラフィン含有量（重量％）は島津製作所製ガスクロマトグラフＧＣ−９Ａとクロマトパック３Ａデータ処理装置を用い、次の条件で測定した。
カラム；Ｊ＆Ｗ製ＤＢ−１メガボアーカラム６０ｍ（３０ｍカラム２本接続）
カラム温度；１００〜３００℃（５℃／分で昇温）
キャリアーガス；ヘリウム
インジェクター温度；３４０℃
検出器；水素化炎イオン化検出器（ＦＩＤ）
上記データ処理装置を用い、得られたガスクロマトグラムにおいて、ベースラインから上の全面積（Ｓ）とｎ−パラフィンピークの谷から谷を結ぶ線より上の部分の面積（Ｐｉ）とを求め、（Ｐｉ／Ｓ）×１００の式により炭素数ｉのｎ−パラフィン含有量（重量％）を算出した。
＊７　動粘度：ＪＩＳ　Ｋ　２２８３に準拠して測定した。
＊８　硫黄分：ＪＩＳ　Ｋ　２５４１に準拠して測定した。
＊９　アスファルテン分：ＩＰ　ＴＥＳＴ　
ＭＥＴＨＯＤ
＊１０　残留炭素分：ＪＩＳ　Ｋ　２２７０に準拠して測定した。
　【００１５】
　【表１】
　【００１６】
　【表２】
　【００１７】
　【表３】
　【００１８】
　【発明の効果】本発明によれば、中間留分に安価な重質油を添加することにより、高価な流動性向上剤を用いることなく安定して低温流動性が改善された中間留分組成物を提供することができ、この結果、軽質軽油のカットアップや重質軽油の混合により中間留分の増産を図ることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】実施例において用いられたシミュレート装置を示す概略図である。
　【符号の説明】
　１：試料容器
　２：低温庫
　３：燃料配管
　４：ストレーナー
　５：負圧計
　６：燃料ポンプ
　７：試料用受器