【事件の表示】
　特許第３１１７６２５号「電界誘起歪み材料」の請求項１ないし６に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１１７６２５号の請求項１ないし６に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３１１７６２５号の手続の経緯は次のとおりである。
特許出願：　　　　　　　　　　　　　　　平成　７年１０月　９日
設定登録：　　　　　　　　　　　　　　　平成１２年１０月　６日
特許掲載公報発行：　　　　　　　　　　　平成１２年１２月１８日
特許異議申立：　　　　　　　　　　　　　平成１３年　６月１８日
（特許異議申立人　株式会社村田製作所）
取消理由通知：　　　　　　　　　　　　　平成１３年１０月２６日
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（平成１３年１０月１５日付け）
訂正請求：　　　　　　　　　　　　　　　平成１３年１２月２０日
特許異議意見書　　　　　　　　　　　　　平成１３年１２月２０日
審尋（申立人）　　　　　　　　　　　　　平成１４年　１月１８日
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（平成１４年　１月　４日付け）
回答書（申立人）　　　　　　　　　　　　平成１４年　３月１９日
取消理由通知（手交）　　　　　　　　　　平成１４年　９月１７日
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（平成１４年　９月　３日付け）
訂正請求：　　　　　　　　　　　　　　　平成１４年　９月１７日
　　　　　　　　　　　　
訂正請求取下書（平成１３年１２月２０日付け訂正請求書）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　平成１４年　９月１７日
　
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
ア．訂正事項ａ：特許請求の範囲の請求項１の記載について、「．．．、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が９２以上、９９以下であることを特徴とする．．．」とあるのを「．．．、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が９３以上、９８以下であり、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用することを特徴とする．．．」と訂正する。
イ．訂正事項ｂ：明細書の段落【０００６】の記載について、「．．．重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が９２以上、９９以下であることを特徴とする。」とあるのを「．．．重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が９３以上、９８以下であり、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用することを特徴とする。」と訂正する。
ウ．訂正事項ｃ：明細書の段落【０００９】の記載について、「．．．、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量を、重量比で、９２以上、９９以下とすることによって、最も歪み量が大きくなることを見いだした。」とあるのを「．．．、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量を、重量比で、９３以上、９８以下とすることによって、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加したとき、最も歪み量が大きくなることを見いだした。」と訂正する。
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、請求項１の、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量を、「９２以上、９９以下」から「９３以上、９８以下」と訂正するとともに、「５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用する」ものであることを明確にした。　ＭｇＯの含有量を、「９２以上、９９以下」から「９３以上、９８以下」と訂正する点は、数値範囲の上下限値を範囲の内側に縮小するものであるから、特許請求の範囲の減縮に該当する。
　また、「５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用する」ことは、電界誘起歪み材料を、印加する電界の高い範囲で使用するものに限定するものであるから、やはり特許請求の範囲の減縮に該当する。
　訂正事項ｂ及びｃは、上記訂正事項ａに伴い、特許明細書中の記載を整合させるためのものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当する。
　また、訂正によって新たな上限値と下限値とされた、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときの含有量下限値９３と同上限値９８に関しては、特許明細書の段落【００１３】に、「磁器の電界誘起歪み量を増大させるためには、ＭｇＯの含有量を９３以上、９８以下とすることが更に好ましく、．．．」と記載されていることから、また、訂正によって限定された電界歪み材料に印加する電界の強さである「５００Ｖ／ｍｍ以上の電界」については、明細書の段落【００１２】に、「ここで、本発明の電界誘起歪み材料を使用する場合の印加電界は、５００Ｖ／ｍｍ以上の範囲であり、．．．」と記載されていることから、上記訂正事項ａないしｃは、特許明細書に記載した事項の範囲内でなされたものであり新規事項の追加に該当するものではない。
　そして、上記訂正事項ａないしｃは、いずれも実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
  エ．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項および同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項から第４項までの規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議申立てについて
（１）特許異議申立ての概要
　特許異議申立人株式会社村田製作所は、証拠方法として下記の甲第１，２号証を提出し、本件請求項１ないし６に係る発明は、本件出願の日前の他の出願であって、その出願後に出願公開された特許出願の願書に最初に添付した明細書又は図面（甲第１号証）に記載された発明と同一であり、しかも請求項１ないし６に係る発明の発明者が上記先願明細書に記載された発明の発明者と同一であるとも、本件出願の時において、その出願人が上記他の出願の出願人と同一であるとも認められないので、請求項１ないし６に係る発明は、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものであり、取り消されるべきであると主張している。
　
（２）証拠の記載内容
　甲第１号証及び甲第２号証には、それぞれ以下の事項が記載されている。
（２−１）甲第１号証：特願平６−３１９３１９号の願書に最初に添付した明細書又は図面（以下、「先願明細書」という。特開平８−１５１２６３号公報参照）
ａ．「この発明は、フィルターや電歪素子などに用いられる圧電磁器組成物に関する。」（段落【０００１】参照）
ｂ．「【請求項１】ｘＰｂ（ＭｇＷ／３Ｎｂ１−Ｗ／３）Ｏ３−ｙＰｂＺｒＯ３−ｚＰｂＴｉＯ３よりなる三成分系の圧電磁器組成物であって、
配合比ｘ，ｙ、ｚ（但し、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１）が、三成分組成図の以下の点；
Ａ：（ｘ＝０．７０，ｙ＝０．０１，ｚ＝０．２９）
Ｂ：（ｘ＝０．５０，ｙ＝０．０１，ｚ＝０．４９）
Ｃ：（ｘ＝０．０５，ｙ＝０．４０，ｚ＝０．５５）
Ｄ：（ｘ＝０．０５，ｙ＝０．６５，ｚ＝０．３０）
を結ぶ線上及びこれらの線で囲まれる組成領域にあり、
かつｗが
０．８＜ｗ＜１
の範囲にあることを特徴とする圧電磁器組成物。
【請求項２】前記Ｐｂ原子の１５モル％までをＣａ、Ｓｒ及びＢａからなる群より選ばれる少なくとも一種で置換したことを特徴とする請求項１記載の圧電磁器組成物。」（特許請求の範囲参照）
ｃ．「【発明が解決しようとする課題】しかし、このＰＭＮ−ＰＺ−ＰＴ系圧電磁器は、機械的強度が必ずしも十分ではなく、素子に加工する際に割れや欠けなどの不良を発生しやすいという問題点がある。
　この発明は、上記問題点を解決するものであり、電気機械結合係数が大きく、かつ機械的強度に優れた圧電磁器組成物を提供することを目的とする。」（段落【０００３】〜【０００４】参照）
ｄ．「試料Ｎｏ．２：ｘ＝０．４０，ｙ＝０．２０，ｚ＝０．４０，ｗ＝０．９５，Ａ：Ｓｒ，ａ＝０．０２，３点曲げ強度１１４０ｋｇｆ／ｃｍ２，電気機械結合係数Ｋｐ＝６４．１
試料Ｎｏ．４：ｘ＝０．２０，ｙ＝０．４０，ｚ＝０．４０，ｗ＝０．９５，Ａ：Ｓｒ，ａ＝０．０２，３点曲げ強度１１１０ｋｇｆ／ｃｍ２，電気機械結合係数Ｋｐ＝６０．９
試料Ｎｏ．７：ｘ＝０．４０，ｙ＝０．２０，ｚ＝０．４０，ｗ＝１．００，Ａ：Ｓｒ，ａ＝０．０２，３点曲げ強度９３０ｋｇｆ／ｃｍ２，電気機械結合係数Ｋｐ＝６７．９
試料Ｎｏ．８：ｘ＝０．４０，ｙ＝０．２０，ｚ＝０．４０，ｗ＝０．８５，Ａ：Ｓｒ，ａ＝０．０２，３点曲げ強度１２１０ｋｇｆ／ｃｍ２，電気機械結合係数Ｋｐ＝５０．４
試料Ｎｏ．９：ｘ＝０．４０，ｙ＝０．２０，ｚ＝０．４０，ｗ＝０．８０，Ａ：Ｓｒ，ａ＝０．０２，３点曲げ強度１２５０ｋｇｆ／ｃｍ２，電気機械結合係数Ｋｐ＝２０．３」
（公報第３頁上段【表１】参照）
ｅ．「なお、表１において、ｗ，ｘ，ｙ，ｚはそれぞれ、下記の式ｘＰｂ（ＭｇＷ／３Ｎｂ１−Ｗ／３）Ｏ３−ｙＰｂＺｒＯ３−ｚＰｂＴｉＯ３におけるモル比を示しており、また、Ａ，ａはそれぞれＰｂと置換した元素の種類（Ｓｒ，Ｂａ，Ｃａ）とその割合（モル比）を示している。」（段落【００１８】参照）
ｆ．「表１に示すように、ｗ≧１の圧電磁器（試料Ｎｏ．７）は、３点曲げ強度が低く、ｗ≦０．８（試料Ｎｏ．９）のものは、電気機械結合係数Ｋｐが小さくなることがわかった。」（段落【００２０】参照）
（２−２）甲第２号証：特開平５−１７２１７号公報
ａ．「また、アクチュエータ用材料としては、比較的大きな電界を印加したときの電界誘起歪みが大きい材料が望まれている。」（段落【０００３】参照）
ｂ．「．．．両面に銀電極を設けた。厚み方向に０〜２ｋＶ／ｍｍの電圧を印加し、厚み方向の電界誘起歪みを変位計で測定した。」（段落【００１０】参照）
　
（３）本件訂正発明
　本件請求項１ないし６に係る発明（以下、それぞれ、「本件発明１ないし６」という）は、上記訂正を認容することができるから、訂正明細書の請求項１ないし６に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の磁器からなる電界誘起歪み材料であって、重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が９３以上、９８以下であり、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用することを特徴とする、電界誘起歪み材料。
【請求項２】前記電界誘起歪み材料が、ＸＰｂＺｒＯ３−ＹＰｂＴｉＯ３−ＺＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の組成を有しており、ここでＸ、Ｙ、Ｚが下式を満足していることを特徴とする、請求項１記載の材料。
　　５ｍｏｌ％≦Ｘ≦５０ｍｏｌ％
　３０ｍｏｌ％≦Ｙ≦５０ｍｏｌ％
　　５ｍｏｌ％≦Ｚ≦６０ｍｏｌ％
　　Ｘ＋Ｙ＋Ｚ＝１００ｍｏｌ％
【請求項３】Ｐｂのうち１−１０ｍｏｌ％が、バリウム、カルシウム、ストロンチウムおよびランタンからなる群より選ばれた一種以上の金属元素によって置換されていることを特徴とする、請求項１または２記載の材料。
【請求項４】結晶相としてパイロクロア相を含まないことを特徴とする、請求項１−３のいずれか一つの請求項に記載の材料。
【請求項５】請求項１−４のいずれか一つの請求項に記載の材料を、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して伸縮させることを特徴とする、電界誘起歪み材料の駆動方法。
【請求項６】前記材料を、１０００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して伸縮させることを特徴とする、請求項５記載の駆動方法。」
（４）当審の判断
（４−１）本件発明１について
　本件発明１と先願明細書記載の発明とを対比する。
　先願明細書には、その発明に係る圧電磁器組成物の用途として、上記（２−１）のａ．に摘記したように「電歪素子」が例示されており、この素子は、電界を印加して生じた歪み（変位）を利用するものであるから、該圧電磁器組成物は、電界誘起歪み材料といって差し支えのないものである。
　してみると、両者はともに、ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３の三成分系組成物であって、化学量論組成に比較してＭｇＯ含有量を低く抑えた磁器からなる電界誘起歪み材料である点で、一致している。
　しかしながら、両者における化学量論組成に対するＭｇＯの含有割合の表現形式が異なるので、先願明細書記載の発明における表現形式を本件発明１の形式に換算してみる。
　先願明細書記載の発明では、（２）の（２−１）に記載したとおり、三成分のうち、ＭｇとＮｂを含む成分について、ｘＰｂ（ＭｇＷ／３Ｎｂ１−Ｗ／３）Ｏ３と表記して、Ｗの範囲を０．８＜ｗ＜１と規定している。この表現形式においては化学量論組成におけるＷの値は１であり、ｗ＝１をＭｇとＮｂの添え数字に代入した１／３：１−１／３、すなわちＭｇ：Ｎｂ＝１：２が化学量論組成におけるＭｇとＮｂとのモル比である。
　先願明細書記載の発明では、０．８＜ｗ＜１と規定しているから、境界値であるＷが０．８と１の場合について、本件発明１と同じ表現形式である化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００とした場合の含有量を算出してみる。
（１）ｗ＝０．８のとき
　　　Ｍｇ：Ｎｂ＝（０．８／３）：１−（０．８／３）＝０．８：２．２＝７２．７：２００
（２）ｗ＝１のとき
　　　いわゆる化学量論組成であり、
　　　Ｍｇ：Ｎｂ＝（１／３）：１−（１／３）＝１：２＝１００：２００
　すなわち、先願明細書記載の発明は、重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が、７２．７を超え、１００未満の範囲とするものである。
　しかし、具体的に実施例として記載されているｗの値をみると、
（３）ｗ＝０．９５のとき、
　　　Ｍｇ：Ｎｂ＝（０．９５／３）：１−（０．９５／３）＝０．９５：２．０５＝９２．７：２００
（４）ｗ＝０．８５のとき、
　　　Ｍｇ：Ｎｂ＝（０．８５／３）：１−（０．８５／３）＝０．８５：２．１５＝７９．１：２００
であり、重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が、９２．７、７９．１のものである。
　したがって、両者は、「ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の磁器からなる電界誘起歪み材料であって、重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が、１００未満である電界誘起歪み材料。」である点で一致し、本件発明１が、「重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が９３以上、９８以下」であることを発明特定事項としているのに対して、先願明細書記載の発明は、「重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が、７２．７を超え、１００未満の範囲」であるが、具体的に記載されているＭｇＯの含有量は、９２．７、７９．１であり、「９３以上、９８以下」ではない点、本件発明１が、「５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用すること」を発明特定事項としているのに対して、先願明細書記載の発明は、どの程度の高さの電圧を印加して使用するのか規定していない点で、相違する。
　上記相違点について検討する。
　本件発明１は、ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の組成を有する磁器について、「これらの磁器の圧電定数は、・・・低電界領域において共振−反共振法等によって測定されており、低電界領域においては正確である。しかし、数百Ｖ／ｍｍ以上といった高電界領域においては使用できない。」（本件明細書段落【０００７】）という課題を解決するものであり、また、「上記の系の磁器を構成する各粒子は、正方晶の結晶格子を備えており、低電界領域においては、この結晶系に電界を印加すると、結晶格子を構成するＢサイトが変位し、結晶格子の形状および寸法が僅かに変化する。この変化を反映して、磁器の全体としての寸法に変化が現れる。・・・この機構による圧電材料としての特性、即ち圧電定数ｄや電気機械結合定数ｋは、測定されている。この結果、この系においては、ＭｇおよびＮｂの置換比率が化学量論組成である磁器が、最も高い圧電定数を備えているものとされていた。このデータから考えれば、この系の磁器においては、前記した化学量論組成の磁器が、電界誘起歪み材料としても高い歪み量ないし変位量を有しているものと考えられる。」（同段落【０００８】）ところ、「高電界領域の電界誘起歪み材料としては、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量を、重量比で、９３以上、９８以下とすることによって、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加したとき、最も歪み量が大きくなることを見いだした。」（同段落【０００９】）という知見に基づいて、上記相違点に示した発明特定事項を採用したものである。
　そして、本件明細書には、「２０００Ｖ／ｍｍの電界を印加したときの横方向の歪み（Ｓ２０００）を、歪みゲージを使用して測定した」（同段落【００１９】）表１の測定結果から、電界誘起歪みＳ２０００は、試料番号１２（ＭｇＯの重量比９４）で８６７ｐｐｍと最も大きく、ＭｇＯの重量比がこれより増加しても減少しても、電界誘起歪みＳ２０００は減少し、試料番号１４（ＭｇＯの重量比９２）で６１３ｐｐｍ、試料番号１３（ＭｇＯの重量比９３）で７８５ｐｐｍ、試料番号９（ＭｇＯの重量比９８）で７４８ｐｐｍ、試料番号８（ＭｇＯの重量比９９）で６６８ｐｐｍであることが読みとれるから、本件発明１において、 ＭｇＯの含有量を「９３以上、９８以下」とした点に臨界的意義があるといえる。
　一方、先願明細書記載の発明は、「ＰＭＮ−ＰＺ−ＰＴ系圧電磁器は、機械的強度が必ずしも十分ではなく、素子に加工する際に割れや欠けなどの不良を発生しやすいという問題点がある。この発明は、上記問題点を解決するものであり、電気機械結合係数が大きく、かつ機械的強度に優れた圧電磁器組成物を提供することを目的とする。」（（２−１）のｃ）ものであり、「ｗ≧１の圧電磁器（試料Ｎｏ．７）は、３点曲げ強度が低く、ｗ≦０．８（試料Ｎｏ．９）のものは、電気機械結合係数Ｋｐが小さくなることがわかった。」（（２−１）のｆ）ということで、０．８＜ｗ＜１（重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が、７２．７を超え、１００未満の範囲）と規定しているが、化学量論組成であるｗ＝１．００で、電気機械結合係数はＫｐ＝６７．９と最も大きく、ｗが小さくなるほどＫｐは小さくなるから、この電気機械結合係数は、上記した本件明細書段落【０００８】にあるように、低電界領域において測定されていることは明らかである。そして、先願明細書には、「重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量ＭｇＯの含有量」を９２．７、７９．１とすることにより、電気機械結合係数は化学量論組成のものより若干低くなるが、３点曲げ強度が高くなることが示されている。
　以上のとおり、先願明細書記載の発明は、低電界領域において使用することを前提に、電界誘起歪みではなく、機械的強度を高めるために、「重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が、７２．７を超え、１００未満の範囲」と広い範囲を設定しているにすぎず、具体的には９２．７、７９．１のものを開示するだけであるから、「５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用する」電界誘起歪み材料の電界誘起歪みを大きくするために、「重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が９３以上、９８以下」とすることを示唆するものではない。
　上記相違点に関して、特許異議申立人は、甲第２号証を提出し、上記（２−２）のａ．及びｂ．に摘記したように、アクチュエータ用材料としては、比較的大きな電界を印加したときの電界誘起歪みが大きい材料が望まれており、厚み方向に０〜２ｋＶ／ｍｍ（＝０〜２０００Ｖ／ｍｍ）の電圧を印加し、厚み方向の電界誘起歪みを変位計で測定した旨の記載があること挙げて、上記相違点は、周知技術に過ぎないから、本件発明１と先願明細書記載の発明とは、同一である旨の主張をしている。
　しかしながら、上記のとおり、先願明細書記載の発明は、低電界領域において使用することを前提とするものであり、周知技術のように「５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用する」場合があるとしても、その場合に、電界誘起歪み材料の電界誘起歪みを大きくするために、ＭｇＯの含有量を特定範囲とすることを示唆するものではなく、周知技術の存在によっても上記と同様に判断できるから、、特許異議申立人の主張を採用することはできない。
　したがって、本件発明１は、先願である先願明細書記載の発明と同一であるとすることはできない。
（４−２）本件発明２ないし６について
　本件発明２ないし６は、請求項１または請求項１を引用する請求項を引用する発明であり、本件発明１と発明を特定するための事項が共通するから、本件発明２ないし６についても、上記（４−１）と同様の理由により、先願明細書記載の発明と同一であるとすることはできない。
　
４．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１ないし６についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１ないし６についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年１１月２１日（２００２．１１．２１）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
（１）訂正事項１：特許請求の範囲の請求項１の「ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の磁器からなる電界誘起歪み材料であって、重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が９２以上、９９以下であることを特徴とする、電界誘起歪み材料。」を、特許請求の範囲の減縮を目的として、「ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の磁器からなる電界誘起歪み材料であって、重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が９３以上、９８以下であり、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用することを特徴とする、電界誘起歪み材料。」と訂正する。
（２）訂正事項２：明細書の段落番号【０００６】の「…重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が９２以上、９９以下であることを特徴とする。」を、明りょうでない記載の釈明を目的として、「重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が、９３以上、９８以下であり、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用することを特徴とする。」と訂正する。
（３）訂正事項３．明細書の段落番号【０００９】の「…化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量を、重量比で、９２以上、９９以下とすることによって、最も歪み量が大きくなることを見いだした。」を、明りょうでない記載の釈明を目的として、「…化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量を、重量比で、９３以上、９８以下とすることによって、５００Ｖ／ｍｍ以上の電圧を印加したとき、最も歪み量が大きくなることを見いだした。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
電界誘起歪み材料
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の磁器からなる電界誘起歪み材料であって、重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が
９３
９８
り、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用す
　【請求項２】前記電界誘起歪み材料が、ＸＰｂＺｒＯ３−ＹＰｂＴｉＯ３−ＺＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の組成を有しており、ここでＸ、Ｙ、Ｚが下式を満足していることを特徴とする、請求項１記載の材料。
　　５ｍｏｌ％≦Ｘ≦５０ｍｏｌ％
　　３０ｍｏｌ％≦Ｙ≦５０ｍｏｌ％
　　５ｍｏｌ％≦Ｚ≦６０ｍｏｌ％
　　Ｘ＋Ｙ＋Ｚ＝１００ｍｏｌ％
　【請求項３】Ｐｂのうち１−１０ｍｏｌ％が、バリウム、カルシウム、ストロンチウムおよびランタンからなる群より選ばれた一種以上の金属元素によって置換されていることを特徴とする、請求項１または２記載の材料。
　【請求項４】結晶相としてパイロクロア相を含まないことを特徴とする、請求項１−３のいずれか一つの請求項に記載の材料。
　【請求項５】請求項１−４のいずれか一つの請求項に記載の材料を、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して伸縮させることを特徴とする、電界誘起歪み材料の駆動方法。
　【請求項６】前記材料を、１０００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して伸縮させることを特徴とする、請求項５記載の駆動方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】本発明は、駆動の際に高い電界強度を印加する、電界誘起歪みを利用したアクチュエータ等に好適な、電界誘起歪み材料に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】ＰＺＴ（ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３系）の磁器をベースとし、これに第三成分を置換した圧電材料は、一般的に大きな圧電性が得られるとともに、添加物の種類、量により種々の特性を制御できる利点がある。特に、第三成分としてＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３を置換した系の磁器は、優れた圧電特性を有する。一般に、こうした圧電材料の圧電歪みの指標としては、共振−反共振法で測定される圧電定数（ｄ３３、ｄ３１等）が用いられている。
　【０００３】しかし、近年、精密機械、光学機械、印刷装置等の分野において、比較的に大きな変位を必要とするアクチュエータの必要性が高まっており、電界誘起歪みを利用したアクチュエータ素子が開発されている。この様な素子にあっては、素子に材料に印加される電界強度は数百Ｖ／ｍｍ以上である。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】従来、こうしたアクチュエータの材料として、前記のＰＺＴ系の圧電材料を使用することは知られていた。このような圧電材料の特性は、上記した圧電定数によって測定されており、圧電定数の大きな圧電材料によって上記のような素子を作製することが行われていた。本発明者は、ＰＺＴの組成を有する磁器において、Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３を置換した系の磁器について、電界誘起歪み材料としての特性を研究していた。しかし、通常高い圧電定数を有するものとされている化学量論組成の磁器が、前記したような高電界を印加する用途においては、必ずしも高い歪みを与えないことを見いだした。
　【０００５】本発明の課題は、特に数百Ｖ／ｍｍといった高電界領域において、高い歪み量を示すような、電界誘起歪み材料を提供することである。
　【０００６】
　【課題を解決するための手段】本発明に係る電界誘起歪み材料は、ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の磁器からなる電界誘起歪み材料であって、重量比で、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量が
９３
９８
り、５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加して使用す
　【０００７】本発明者は、ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の組成を有する磁器について、高電界を印加したときの電界誘起歪み材料としての特性について研究を進めていた。「圧電／電歪アクチュエータ　基礎から応用まで」内野　研二著（株式会社日本工業技術センター編）第５１頁によれば、こうした圧電材料の圧電定数の値はデータブックにまとめられており、通常はｄ３３＝１０−１０〜１０−９ｍ／Ｖである。ｄ３３＝１０−１０〜１０−９ｍ／Ｖであると、１０６Ｖ／ｍの電界を印加した場合には、計算上は、Δｌ／Ｌ＝１０−３程度の歪みが算出されるはずである。これは、例えば１ｃｍの長さの試料において、試料が約１０μｍ伸びることに相当している。これらの磁器の圧電定数は、前述したように、低電界領域において共振−反共振法等によって測定されており、低電界領域においては正確である。しかし、数百Ｖ／ｍｍ以上といった高電界領域においては使用できない。この理由は、次のように考えられる。
　【０００８】上記の系の磁器を構成する各粒子は、正方晶の結晶格子を備えており、低電界領域においては、この結晶系に電界を印加すると、結晶格子を構成するＢサイトが変位し、結晶格子の形状および寸法が僅かに変化する。この変化を反映して、磁器の全体としての寸法に変化が現れる。ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の組成を有する磁器についても、この機構による圧電材料としての特性、即ち圧電定数ｄや電気機械結合定数ｋは、測定されている。この結果、この系においては、ＭｇおよびＮｂの置換比率が化学量論組成である磁器が、最も高い圧電定数を備えているものとされていた。このデータから考えれば、この系の磁器においては、前記した化学量論組成の磁器が、電界誘起歪み材料としても高い歪み量ないし変位量を有しているものと考えられる。
　【０００９】しかし、本発明者が研究を進めた結果、高電界領域の電界誘起歪み材料としては、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量を、重量比で、
９３
９８
５００Ｖ／ｍｍ以上の電界を印加したとき、
　【００１０】このように、ＭｇＯの含有量を制御することによって、電界誘起歪み材料としての歪み量が増大した理由は明白ではない。しかし、「圧電／電歪アクチュエータ　基礎から応用まで」第５１頁に記載されているように、高電界領域においては、圧電定数からの算出値と、実際の歪み量とは、最大で数百％もの相違があり、圧電定数からの算出値は役に立たないことが知られている。
　【００１１】一般に、強誘電体や圧電体にあっては、各結晶粒の内部にドメインが形成されていることが多い。従って、磁器は多数のドメインによって分割されている。こうした多数のドメインを有する磁器に対して、上記の水準の電界を印加すると、各ドメインが回転し、この回転によって磁器に顕著な歪みが発生する。高電界領域における電界誘起歪みの機構は、主としてこのドメイン回転の寄与が大きいと考えられる。そして、こうしたドメイン回転現象による磁器の歪みは、低電界領域、例えば前記した共振−反共振法における電界領域では生じないものであるため、圧電定数ｄ３１やｄ３３の測定値から高電界領域における電界誘起歪みを予測することはできない。
　【００１２】ここで、本発明の電界誘起歪み材料を使用する場合の印加電界は、５００Ｖ／ｍｍ以上の範囲であり、好ましくは１０００〜３０００Ｖ／ｍｍの範囲である。
　【００１３】上記したＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３−Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系の組成を有する磁器においては、化学量論組成のときに最も圧電定数ｄ３３が高くなる。しかし、化学量論組成におけるＭｇＯの含有量を１００としたときのＭｇＯの含有量を、重量比で、９９以下とすることによって、著しく歪みが増大した。また、ＭｇＯの含有量が９２未満であると、パイロクロア相と呼ばれる異相が析出し、磁器の電界誘起歪み材料としての特性が著しく劣化する。磁器の電界誘起歪み量を増大させるためには、ＭｇＯの含有量を９３以上、９８以下とすることが更に好ましく、９４以上、９６以下とすることが一層好ましい。
　【００１４】前記の系において、Ｘ、Ｙ、Ｚは、下式を満たすことが好ましい。
　　５ｍｏｌ％≦Ｘ≦５０ｍｏｌ％
　　３０ｍｏｌ％≦Ｙ≦５０ｍｏｌ％
　　５ｍｏｌ％≦Ｚ≦６０ｍｏｌ％
　　Ｘ＋Ｙ＋Ｚ＝１００ｍｏｌ％
　Ｘ、Ｙ、Ｚは、下式を満たすことが一層好ましい。
　　１０ｍｏｌ％≦Ｘ≦４５ｍｏｌ％
　　３５ｍｏｌ％≦Ｙ≦４５ｍｏｌ％
　　１０ｍｏｌ％≦Ｚ≦５５ｍｏｌ％
　　Ｘ＋Ｙ＋Ｚ＝１００ｍｏｌ％
　【００１５】本発明の磁器は、バリウム、カルシウム、ストロンチウムおよびランタンからなる群より選ばれた一種以上の金属元素によって、１〜１０原子％置換することが好ましく、これによって電界誘起歪み量を、より一層向上させることができる。この金属による置換割合を３原子％以上とすると、この効果が特に顕著であり、この観点からは更に４原子％以上とすることが好ましい。ただし、この置換割合が８原子％を越えると、圧電材料のキュリー温度が低下する傾向があるので、これを８原子％以下とすることが好ましく、７原子％以下とすることが一層好ましい。また、前記したもの以外の鉛系のペロブスカイト化合物を、上記の系に対して添加することも可能である。
　【００１６】本発明の圧電材料を製造する方法は特に限定されない。以下に示す一般的な手法が好適に用いられる。即ち、各金属元素の酸化物、水酸化物、炭酸塩を本発明の組成の範囲内になるように秤量し、ボールミル等の混合装置を用い混合する。得られた混合粉末を大気中で８００〜１１００℃の温度で仮焼し、仮焼体を得る。仮焼体をボールミル等の粉砕装置を用い、所望の粒度まで粉砕し、得られた所望の形状にプレス成形する。成形体は、１２００〜１３００℃の温度で焼成し焼結体を得る。焼結体を所定の寸法に加工し、金等の電極を付与したのち、分極処理に供する。しかし、他の製造方法によって、本発明の組成範囲の圧電材料を製造することも可能である。
　【００１７】
　【実施例】以下、更に具体的な実験結果について述べる。
（実験１）
ＰｂＯ、ＳｒＣＯ３、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、ＭｇＣＯ３、Ｎｂ２Ｏ５を秤量した。この際、２５．０（Ｐｂ０．９４Ｓｒ０．０６）ＺｒＯ３−３７．５（Ｐｂ０．９４Ｓｒ０．０６）ＴｉＯ３−３７．５（Ｐｂ０．９４Ｓｒ０．０６）（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３の組成比率となるようにし、かつ化学量論組成のときのＭｇＯの含有量を１００としたときの、各試料のＭｇＯの含有量を、表１に示すように変更した。
　【００１８】これらの各原料粉末を秤量した後に、ボールミル中で、１６時間、湿式混合して混合粉末を得した。乾燥した混合粉末を、密閉した鞘の中で９５０℃、２時間の条件で仮焼した。仮焼体を解砕した後、ボールミルに投入し、１６時間湿式粉砕した。粉砕した粉末を、金型を用い、約４００ｋｇ／ｃｍ２の圧力で１軸プレス成形し、直径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの円盤状成形体を得た。この円盤状成形体を、１２５０℃、２時間の条件で焼成し、焼結体を得た。
　【００１９】この焼結体を加工して、長さ１２ｍｍ、幅３ｍｍ、厚さ１ｍｍの棒状の試料を得、この試料のうち、長さ１２ｍｍ、幅３ｍｍである平面上にスパック法により金電極を付与した。７５℃、２ｋＶ、１５ｍｉｎの条件で分極処理を行い、各素子を製造した。各素子について、共振−反共振法により横方向圧電定数（ｄ３１）を測定した。また、２０００Ｖ／ｍｍの電界を印加したときの横方向の歪み（Ｓ２０００）を、歪みゲージを使用して測定した。これらの測定結果を、表１に示す。
　【００２０】
　【表１】
　【００２１】これらの結果から判るように、試料番号７において、最も高い圧電定数が得られ、試料番号８〜１４から判るように、ＭｇＯの含有量が低下するのにつれて、圧電定数が減少していく。しかし、試料番号８〜１４においては、試料番号７と比較して、電界誘起歪みが著しく大きくなっていた。特に、ＭｇＯの含有量を９３〜９８とすると、電界誘起歪みが更に増大し、９４〜９６とすると電界誘起歪みが最も増大することが判明した。また、ＭｇＯの含有量が９１になると、異相が生成したために、電圧を印加しても変位が見られなくなった。
　【００２２】（実験２）
原料粉末として、上記の実験１においては酸化物粉末を使用したが、この代わりに各金属元素の炭酸塩または水酸化物を使用した。この結果、製造した各試料の横方向圧電定数ｄ３１および電界誘起歪みについて、実験１とほぼ同等の値が得られた。
　【００２３】
　【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、数百Ｖ／ｍｍといった高電界領域において、高い歪み量を示すような、電界誘起歪み材料を提供することができる。