【事件の表示】
　特許第３４１５２０８号「Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３４１５２０８号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続きの経緯
　本件特許第３４１５２０８号の手続きの経緯は次のとおりである。
　特許出願　　　　平成　５年　７月　６日
　設定登録　　　　平成１５年　４月　４日 　
　公報発行　　　　平成１５年　６月　９日
　特許異議申立　　平成１５年　２月　８日　（異議申立人：川崎雅章）
　取消理由通知　　平成１６年　６月２９日付
　訂正請求　　　　平成１６年　９月　７日
　異議意見書　　　平成１６年　９月　７日
　審尋　　　　　　平成１６年　９月１６日付
　
２．訂正の適否
２−１．訂正の要旨
（１）訂正事項ａ：特許請求の範囲の請求項１の「不活性ガス気流中で微粉砕して得た平均粒径が１〜１０μｍの微粉末をモールド内に充填密度１．４〜３．０ｇ／ｃｍ３に充填し、」を、
「不活性ガス気流中で微粉砕して得た主相の結晶粒が細分化されて粒度分布が均一な平均粒径が１〜１０μｍの微粉末をモールド内に充填密度１．４〜３．０ｇ／ｃｍ３に充填し、」と訂正する。
（２）訂正事項ｂ：特許請求の範囲の請求項１の「１０ｋＯｅ以上のパルス磁界をかけて配向させた後、成形し、」を、
「１０ｋＯｅ以上のパルス磁界をかけて配向させた後、静水圧プレスし、」と訂正する。
（３）訂正事項ｃ：明細書段落【００１４】の「不活性ガス気流中で微粉砕して得た平均粒径が１〜１０μｍの微粉末」を、
「不活性ガス気流中で微粉砕して得た主相の結晶粒が細分化されて粒度分布が均一な平均粒径が１〜１０μｍの微粉末」と訂正する。
（４）訂正事項ｄ：明細書段落【００１４】の「１０ｋＯｅ以上のパルス磁界をかけて配向させた後、成形し、」を、
「１０ｋＯｅ以上のパルス磁界をかけて配向させた後、静水圧プレスし、」と訂正する。
　
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、請求項１に記載された「不活性ガス気流中で微粉砕して得た平均粒径が１〜１０μｍの微粉末」を、より下位概念である「不活性ガス気流中で微粉砕して得た主相の結晶粒が細分化されて粒度分布が均一な平均粒径が１〜１０μｍの微粉末」と限定するものであるから、特許請求の範囲の滅縮を目的とするものである。
　そして、この訂正の根拠は、願書に添付した明細書（特許明細書）の段落【００１０】の「ストリップキャスティングされた特定板厚のＲリッチ相が微細に分離した組織を有する特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金にＨ２吸蔵させると、微細に分散されたＲリッチ相が水素化物を生成して体積膨張することにより、前記合金を自然崩壊させることができ、その結果、微粉砕により、合金塊を構成している主相の結晶粒を細分化することが可能となり、粒度分布が均一な粉末を作製することができる」の記載に基づくものであるから、訂正事項ａは、願書に添付した明細書及び図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　訂正事項ｂは、請求項１に記載された「成形し」をより下位概念である「静水圧プレスし」と限定するものであるから、特許請求の範囲の滅縮を目的とするものである。
　そして、この訂正の根拠は、同じく明細書の段落【００１３】や【００２９】などの記載に基づくものであるから、訂正事項ｂは、願書に添付した明細書及び図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　訂正事項ｃ、ｄは、上記訂正事項ａ、ｂにより特許請求の範囲を訂正したことに伴い、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合性を図るものであり、この訂正は、明りようでない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、上記訂正事項ｃ、ｄは、願書に添付した明細書及び図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　
２−３．訂正の適否についての結論
　以上のとおりであるから、上記訂正請求は、平成１１年改正前の特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するものであるから、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立てについての判断　
３−１．異議申立て及び取消理由の概要      　
　当審が通知した特許取消理由は、本件特許の訂正前の請求項１、２に係る発明は、特許異議申立人の提出した特許異議申立書に記載の理由により、刊行物１〜４及び参考資料（刊行物１〜４は、特許異議申立人が提出した甲第１〜４号証であり、参考資料も特許異議申立人が提出したものである。）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである、というものである。
　
３−２．訂正後の本件発明
　本件特許の訂正後の請求項１、２に係る発明は、前記訂正請求書に添付された訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１、２に記載された次のとおりのものである。
「【請求項１】Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち、少なくとも１種）１０ａｔ％〜３０ａｔ％、Ｂ２ａｔ％〜２８ａｔ％、残部Ｆｅ（但しＦｅの一部をＣｏ、Ｎｉの一種または二種にて置換できる）及び不可避的不純物からなる合金溶湯をストリップキャスティング法にて板厚０．０３ｍｍ〜１０ｍｍの薄板で、主相のＲ2Ｆｅ14Ｂ相の短軸方向の寸法が０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向の寸法が５μｍ〜２００μｍであり、かつその主相結晶粒を取り囲むようにＲリッチ相が５μｍ以下に微細に分離した組織を有する鋳片に鋳造後、前記鋳片を容器に収容して２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋｇ／ｍｍ２のＨ２ガスを供給して崩壊合金粉を得、該合金粉を脱Ｈ２処理した後、不活性ガス気流中で微粉砕して得た主相の結晶粒が細分化されて粒度分布が均一な平均粒径が１〜１０μｍの微粉末をモールド内に充填密度１．４〜３．０ｇ／ｃｍ３に充填し、１０ｋＯｅ以上のパルス磁界をかけて配向させた後、静水圧プレスし、焼結、時効処理することを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項２】水素吸蔵により得られた崩壊合金粉末を１００℃〜７５０℃に加熱して脱Ｈ２処理することを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法。」
（上記請求項１、２に係る発明を、以下では順に、「本件発明１」、「本件発明２」という。）
　
３−３．引用刊行物１〜４、参考資料及び、これらに記載される事項   
（１）刊行物１：特開平３−２２２３０４号公報
　刊行物１は、永久磁石の製造方法の発明に関するものであり、製造工程に関して次のように記載されている。
・摘示１−１：特許請求の範囲に、「Ｒ（ただし、Ｒは、Ｙを含む希土類元素の１種以上である。）、ＢおよびＴ（ただし、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅおよびＣｏである。）を主成分とする合金溶湯を高速急冷して急冷合金を得る急冷工程、急冷合金に水素を吸蔵させる水素吸蔵工程、水素を吸蔵させた急冷合金を機械的に粉砕して合金粉末を得る粉砕工程、合金粉末の成形体を形成する成形工程および成形体を焼結する焼結工程を有することを特徴とする永久磁石の製造方法」
・摘示１−２：第５頁左上欄第４〜８行に、「Ｒ、Ｂ及びＴの含有量は、Ｒ：２７．５〜４０重量％、Ｂ：０．８〜１．５重量％、Ｔ：残部であることが好ましく」
・摘示１−３：第３頁右下欄第６〜９行に、「薄帯状の急冷合金の厚さは一般に２０〜８０μｍ程度であるが、特に３０〜６０μｍとすると、膜厚方向の結晶粒径の分布が小さくなるので、粒径の揃った合金粉末を得る上で好ましい。」
・摘示１−４：第３頁右下欄下第２〜末行に、「このような結晶粒径範囲は、平均結晶粒径で０．２〜１０μｍ、特に０．５〜５μｍである。」、 また、第６頁の表２に、合金粒子の平均粒径が３．０〜３．５μｍであることが示されている。
・摘示１−５：第４頁右上欄第４〜８行に、「雰囲気中の水素圧および放置時間に特に制限はないが、結晶粒界の脆化ないし破断を効率的に行うためには、水素圧を０．５〜２０気圧程度とすることが好ましく、放置時間は０．５〜５時間とすることが好ましい。」
・摘示１−６：第４頁右上欄下から第３行〜左下欄第１行に、「熱処理条件に特に制限はないが、急冷合金からの水素除去を効果的に行うためには、４００〜７００℃にて０．５〜５時間の熱処理を行うことが望ましい。」
・摘示１−７：第４頁左下欄第４〜８行に、「粉砕工程では、・・・急冷合金を結晶粒単位に分離する。従って、粉砕により得られる合金粒子の平均粒径は、上記した急冷合金の平均結晶粒径とほぼ同等である。」
・摘示１−８：第４頁左下欄下から第２行〜右上欄第１行に、「成形は磁場中で行われることが望ましく、磁場強度に特に制限はないが、例えば１０ｋＯｅ以上とすることが好ましい。」
・摘示１−９：第４頁右下欄第７〜８行及び第１４〜１６行に、「得られた成形体を、焼結工程において焼結し、永久磁石とする。」、「この後、好ましくは不活性ガス雰囲気中で、５００〜９００℃にて１〜５時間時効処理を行う。」
・摘示１−１０：第３頁左下欄第１６〜右上欄第１行に、「急冷工程に用いる高速急冷法に特に制限はなく、片ロール法、ディスク法、双ロール法等の他・・・が適用できるが、本発明には片ロール法が最も適当である。」
　また、急冷方法及びそれによって得られた急冷合金について、次のように記載されている。
・摘示１−１１：「急冷工程において所望の結晶粒径が得られない場合には、第１熱処理工程において急冷合金に熱処理を施し、結晶粒を成長させる。」（第３頁左上欄第４〜６行）、「急冷合金は結晶粒径がほぼ均一な結晶質あるいは非晶質組織を有するので、さらに熱処理を施した場合でも結晶粒径の均一な合金を得ることができる。」（第３頁右上欄第１０〜１３行）、「急冷工程では、通常、１０３℃／秒以上の冷却速度で、合金溶湯を急冷する。」（第３頁左下欄第１４〜１５行）、「急冷合金の組織構造は冷却速度によっても異なるが、通常、微結晶またはこれと非晶質との混合組織、あるいは非晶質からなる。」（第３頁右下欄第１０〜１２行）、「このような結晶粒径範囲は、平均結晶粒径で０．２〜１０μｍ、特に０．５〜５μｍである。この範囲の平均結晶粒径範囲とするためには、急冷時の冷却速度を制御してもよいが、上記範囲の結晶粒径を得るためには冷却速度をかなり低下させる必要がある。冷却速度を低下させると急冷合金内の結晶粒径がバラつき易くなるので、急冷工程後の第１熱処理工程により結晶粒を成長させ、所望の結晶粒径とすることが好ましい。」（第３頁右下欄第１９行〜第４頁左上欄第８行）、「ロール材質にはＣｕを用い、ロール周速は５０ｍ／ｓとした。」（第５頁右下欄第８〜９行）
　
（２）刊行物２：特開昭６４−７０６号公報
　刊行物２は、希土類磁石の製造方法の発明に関し、
・摘示２−１：特許請求の範囲に、「Ｒが２８．５〜３３．５ｗｔ％、Ｂが０．８５〜１．３５ｗｔ％、残部Ｔなる結晶化した液体急冷合金を出発原料として使用し、これを粉砕、磁場中成形、焼結することにより、（ＢＨ）ｍａｘ５０Ｍ・Ｇ・Ｏｅ以上の磁気特性を得ることを特徴とする希土類磁石の製造法。」、
・摘示２−２：第２頁左下欄下から第２行〜右下欄第９行に、「すなわち、原料合金の作製方法とは、液体急冷法により適度に結晶化した急冷合金を得るものである。この場合の金属組織は、柱状に成長した微細な主相粒子をＮｄｒｉｃｈ相で囲んだ状態となっており、Ｆｅ相の析出は認められない。この場合、主相結晶の短軸方向は約３〜１０μｍが、焼結性と焼結体の配向度を考慮した場合、好適な領域となる。これを片ロール法にて液体急冷合金を作製する場合、厚さが約１ｍｍ〜３ｍｍの薄帯（薄片、薄板）となり、両ロール法にて作成する場合は約５ｍｍ程度の厚さまでは同等の効果が示される。」、
・摘示２−３：実施例１に、「Ｃｕ製ロールに噴射し、片ロール法により、幅約１０ｍｍ、厚さ約１．０μｍの液体急冷合金薄帯を得た。これらインゴットと液体急冷合金薄帯内部の冷却面に平行な面の金属組織を写真に示す。」（第３頁左上欄第１３〜１７行）、「原料合金を粗粉砕した後、・・・平均粒径約２．５μｍに微粉砕した。」（第３頁右上欄第６〜８行）、
・摘示２−４：実施例２に、「Ｃｕ製ロールを使用して厚さ約１ｍｍの液体急冷合金薄帯を得た。」（第３頁左下欄第８〜９行）、実施例４に、「Ｃｕ製ロールを使用して、厚みが約２ｍｍの液体急冷合金薄帯を得た。」（第３頁右下欄第１３〜１４行）、
ことが記載されている。また、
・摘示２−５：実施例４の結果を示す第４頁の第１表には、液体急冷合金を原料として使用した磁石の特性として、ｉＨｅ１１．０kＯｅ、（ＢＨ）ｍａｘ５４．５Ｍ・Ｇ・Ｏｅであることが記載されている。
　
（３）刊行物３：特開平５−４３９０４号公報
　刊行物３は、永久磁石圧粉体の製造方法の発明に関し、
　特許請求の範囲に、「１つ以上の凹部または貫通孔と底からなるキャビテイを有するゴムモールドの前記キャビテイに永久磁石粉末を高密度充填しあるいは永久磁石粉末の予備成形体を装填し、前記ゴムモールドのキャビテイを遮蔽板で覆い、遮蔽板で覆われた永久磁石粉末に瞬間的に磁界を印加し、ゴムモールド及び永久磁石粉末をダイプレス機のパンチにより圧縮し、そして圧粉体をゴムモールドから取り出す各工程を、ゴムモールド又はゴムモールド及びダイを搬送する周回経路で順次繰り返し行うとともに、前記瞬間的な磁界印加以降の区間に亙り前記周回経路を前記遮蔽板で密封し、また前記ダイプレスによる圧縮を行う位置で引き続きパンチ又は遮蔽板によりゴムモールドを密封しつつゴムモールド及び永久磁石粉末のパンチによる圧縮を行うことを特徴とする永久磁石圧粉体の製造方法。」、
　第２頁段落【０００５】に、「すなわち本発明者らは、成形体の割れや欠けの発生を防止するためには、ゴムモールドに永久磁石粉末を高密度に充填することが有効であることを見出し、希土類磁石については真密度の１７％以上、フェライト磁石については１４％以上、望ましくは希土類磁石については２５％以上、フェライト磁石では２０％以上の高密度に充填することを先願で提案した。・・・次に、磁界を瞬間的に印加した後、磁界中でもしくは無磁界中でプレスすることにより、高い配高度の異方性永久磁石を割れや欠け、変形を生ずることなく製造できる。」と、また、第３頁段落【００１６】に「本発明において、瞬間的磁界の印加とは・・一般には、５〜１００ｋＯｅの磁界を１μｓｅｃ〜１ｓｅｃのパルスとして印加する。」と記載されている。
　
（４）刊行物４：特開昭６３−３１７６４３号公報
　刊行物４は、希土類‐鉄系永久磁石材料の製造法に関するものであり、
　特許請求の範囲に、「（１）Ｆｅ１００−ａ−ｂＲａＢｂ（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を含むＹおよび希土類元素から成る成分、ａ、ｂは含有率でそれぞれａ：１０〜２０ａｔ％、ｂ：４〜１ｏａｔ％）なる合金の溶湯を双ロ一ル法で板厚０．０５〜３ｍｍ、結晶粒径３〜２０μｍの範囲の均質な組織を有する薄板に急冷鋳造し、引続き、該薄板を粉砕したのち通常の粉末冶金法で製造することを特徴とする希土類−鉄系永久磁石材料の製造方法。」、
　第３頁左下欄から実施例が示され、第３頁右下欄第３〜７行には「本発明による双ロール鋳造鋳片の組織写真を第１図に、および磁気特性値を第１表(ａ）にそれぞれ示した。第１図において鋳片組織中に残留αＦｅは認められず、結晶粒径が３〜２０μｍの範囲にある均質な組織となっている。」と記載されている。
　
（５）参考資料：特開昭６４−５３５０７号公報
　参考資料は、希土類永久磁石の製造方法の発明に関し、特許請求の範囲等に、「磁石合金粉末を１０ｋＯｅ以上の磁場中で配向させながら横押しまたは縦押しでプレス成形すること」、
　第３頁左下欄１２〜１３行に、「縦押しプレスではソレノイドコイルによる強磁場パルスを使用することが望ましい」が記載されている。
　
３−５．当審の判断
３−５−１．本件発明１について
　本件発明１は、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち、少なくとも１種を含有）、Ｆｅ、Ｂを主成分とする永久磁石材料の製造方法に係り（本件明細書段落【０００１】）、「ストリップキャスティングされた・・・Ｒリッチ相が微細に分離した組織を有する・・・Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金にＨ２吸蔵させると、・・・合金を自然崩壊させることができ、その結果、微粉砕により、合金を構成している主相の結晶粒を細分化することが可能となり、粒度分布が均一な粉末を作製することができる」（同段落【００１０】）こと、「磁界強度を高くすればする程、高Ｂｒ化でき、瞬間的に強磁界を発生させることの可能なパルス磁界を用いることによって、より一層高Ｂｒ化できる」（同段落【００１３】）こと、「パルス磁界を用いる方法においては、粉末を静水圧プレスによって成形することが可能」（同段落【００１３】）であること、などの知見に基づいてなされたもので、特に、請求項１に記載されたように、特定組成の合金溶湯をストリップキャスティング法にて、主相の短軸方向の寸法が０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向の寸法が５μｍ〜２００μｍであり、かつその主相結晶粒を取り囲むようにＲリッチ相が５μｍ以下に微細に分離した組織を有する鋳片に鋳造することにより、Ｈ２吸蔵と脱Ｈ２処理、及びその後の微粉砕によって、主相の結晶粒を細分化することが可能となり、粒度分布が均一な粉末を従来の約２倍程度の効率で作製することができ、かつ、得られた微粉末を強パルス磁界配向後に静水圧プレス成形することにより、磁石特性の１つである最大エネルギー積値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧＯｅ）；Ａと保磁力ｉＨｃ（ｋＯｅ）の特性値；Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９以上の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が得られるものである（同段落【０００１】、【００４９】）。
　
３−５−２．本件発明１と刊行物１との対比
　本件発明１と刊行物１記載の発明（摘示１−１〜１０参照）とを対比すると、両者は共に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂの特定組成からなる磁石合金溶湯を急冷法により所定厚さの急冷合金（鋳片）に鋳造後、Ｈ２ガス吸蔵及び脱Ｈ２、微粉砕、磁場配向成形、焼結、時効の各処理により、磁石特性に優れたＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を製造する方法である点で共通している。
　しかしながら、本件発明１は、上記のような特定組織を有する鋳片に鋳造することにより、微粉砕により、合金を構成している主相の結晶粒を細分化することが可能となるものであるが、刊行物１には、急冷法によって平均結晶粒径で０．２〜１０μｍの（摘示１−４）急冷合金を得ることは記載されているが、合金の組織については何ら記載されていない。
　刊行物１には、急冷方法及びそれによって得られた急冷鋳片合金について摘示１−１１のように記載されており、その記載によれば、刊行物１の急冷法（摘示１−１０）、即ち、単ロール法や双ロール法によるストリップキャスティング法によって得られた鋳片は、「微結晶またはこれと非晶質との混合組織、あるいは非晶質からなる」ものであり、微結晶のものについても、「冷却速度を低下させると急冷合金内の結晶粒径がバラつき易くなるので、急冷工程後の第１熱処理工程により結晶粒を成長させ、所望の結晶粒径とする」ことが好ましいことが記載されているから、鋳造時の冷却速度は非晶質とするための速度あるいはそれに近い高速のものといえる。そして、非晶質を熱処理して結晶を析出させたものや、微結晶のものであっても、熱処理をして結晶粒を成長させたものの結晶粒形状は、粒状や球状のものと認められ、かつ、粉砕工程では、急冷合金を結晶粒単位に分離するものであり（摘示１−７）、本件発明１のように主相の結晶粒を細分化するものではないから、刊行物１記載のこれらの鋳片の組織は、主相結晶粒が本件のような短軸、長軸寸法のものではないし、また、５μ以下の所定寸法のＲリッチ相がこの主相結晶粒を取り囲むように微細に分散したものであるものとはいえない。
　さらに、本件発明１は、上記の鋳片組織にするとともに、強パルス磁界配向後に静水圧プレス成形することにより、上記のＡ＋Ｂが５９以上の値を示す永久磁石が得られるものであるが、刊行物１には、強パルス磁界配向後に静水圧プレス成形することは示されておらず、かつ、Ａ＋Ｂが５９以上の具体例も示されていない。
　以上のように、刊行物１には、本件発明１のように特定組織を有する鋳片を用い、所定の処理と組み合わせることについては何ら記載されていないから、刊行物１の記載に基づいて本件発明１を容易に想到できるものではない。
　
３−５−３．本件発明１と刊行物２、４との対比
　本件発明１と刊行物２記載の発明（摘示２−１〜２−５参照）とを対比すると、両者は共に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂの特定組成からなる磁石合金溶湯を液体急冷法により結晶化した急冷合金に鋳造後、微粉砕、磁場配向成形、焼結、時効の各処理により、磁石特性に優れたＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を製造する方法である点で共通している。
　さらに、刊行物２には、「急冷合金の金属組織は、柱状に成長した微細な主相粒子をＮｄｒｉｃｈ相で囲んだ状態となっており、主相結晶の短軸方向は約３〜１０μｍが、・・・好適な領域となる。これを片ロール法にて液体急冷合金を作成する場合、厚さが約１ｍｍ〜１０ｍｍの薄帯（薄片、薄板）となり、両ロール法にて作成する場合は約５ｍｍ程度の厚さまでは同等の効果が示される。」（摘示２−２）と記載されているから、両者は、ストリップキャステング法で得られる薄板の厚み、柱状に成長した主相をＲリッチ相が取り囲む結晶組織、主相結晶の短軸寸法の点で重複しおり、さらに、刊行物２には、（ＢＨ）ｍａｘ５０ＭＧＯｅ以上の磁石特性を得ること、及び、第１表に上記Ａ＋Ｂが５９以上の例が記載されており、磁石特性においても両者共通している。
　しかしながら、刊行物２には、得られた液体急冷合金をＨ２ガス吸蔵及び脱Ｈ２処理することは記載されておらず、かつ、主相の長軸方向の寸法が５μｍ〜２００μｍであり、Ｒリッチ相が５μｍ以下に分離していることについても記載されておらず、刊行物２の写真からも、Ｒリッチ相が５μ以下に微細に分散しているとはいえないものである。
　また、刊行物４にも刊行物２と同様のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を製造する方法が記載されており、鋳片の結晶粒径については記載されているものの、具体的な鋳片組織については記載されていない。さらに、鋳片の組織を写した第１図には、柱状結晶が示されているが、中心部分の柱状結晶は長さ２００μｍを超えているものであり、また、主相結晶粒を取り囲むようにＲリッチ相が５μｍ以下に微細に分散していることが示されているともいえない。
　そうすると、刊行物２、４には、ストリップキャステング法で柱状結晶を得ることが記載されているが、主相結晶粒を取り囲むＲリッチ相の分散間隔については記載されておらず、かつ、主相結晶粒のサイズや上記分散間隔とＨ２ガス吸蔵及び脱Ｈ２処理を経た後の粉砕効率との関連についても何ら記載されていないから、主相結晶粒のサイズや上記分散間隔を規定することにより、Ｈ２ガス吸蔵及び脱Ｈ２処理を経た後の粉砕が効率的に行われる本件発明１が、上記刊行物２、４の記載に基づいて容易に想到できたものとはいえない。
　
３−５−４．刊行物１〜４及び参考資料の組合せについて
　以上のように、刊行物１、２、４には、本件発明１と同様な化学組成からなる合金溶湯をストリップキャスティング法にて薄板の鋳片に鋳造後、前記鋳片を微粉砕して得た微粉末を用いて永久磁石合金を製造することが記載されているが、これら刊行物のいずれにも、前記溶湯を、主相の短軸方向と長軸方向の寸法が上記のようであり、かつその主相結晶粒を取り囲むようにＲリッチ相が５μｍ以下に微細に分離した組織を有する鋳片に鋳造後、この鋳片をＨ２ガス吸蔵及び脱Ｈ２処理することにより、続いて行われる微粉砕工程で主相の結晶粒を細分化することが可能となり、粒度分布が均一な粉末を高効率で作製できることは記載されておらず、かつ、このようにして作製された微粉末を強パルス磁界配向後に静水圧プレス成形することも記載されていない。
　刊行物３及び参考資料には、パルス磁界の使用に関し、「永久磁石の製造に際し、磁界を瞬間的に印加した後、磁界中でもしくは無磁界中でプレスすることにより、高い配高度の異方性永久磁石を割れや欠け、変形を生ずることなく製造でき、また、瞬間的磁界の印加とは一般には、５〜１００ｋＯｅの磁界を１μｓｅｃ〜１ｓｅｃのパルスとして印加する。」ことや「磁石合金粉末を１０ｋＯｅ以上の磁場中で配向させながら横押しまたは縦押しでプレス成形する差異に強磁場パルスを使用すること」が記載されているが、ストリップキャスティング法にて鋳造した薄板の鋳片の組織については何ら記載されていない。
　そうすると、刊行物１〜４及び参考資料に記載の事項を総合的に勘案してみても、本件発明１を当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　
３−５−３．本件発明２について
　本件発明２は、上記本件発明１における脱Ｈ２処理の温度条件を規定したものである。
　これは、本件発明１の構成を更に限定するのであるから、本件発明１が、上記各刊行物に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたといえない以上、同様に判断される。
　
３−５−４、当審の判断のまとめ
　よって、本件発明１、２に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるすることはできない。
　
４．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申し立ての理由によっては、本件発明１、２に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１、２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明１、２に係る特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年５月１７日（２００５．５．１７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち、少なくとも１種）１０ａｔ％〜３０ａｔ％、Ｂ２ａｔ％〜２８ａｔ％、残部Ｆｅ（但しＦｅの一部をＣｏ、Ｎｉの一種または二種にて置換できる）及び不可避的不純物からなる合金溶湯をストリップキャスティング法にて板厚０．０３ｍｍ〜１０ｍｍの薄板で、主相のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の短軸方向の寸法が０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向の寸法が５μｍ〜２００μｍであり、かつその主相結晶粒を取り囲むようにＲリッチ相が５μｍ以下に微細に分散した組織を有する鋳片に鋳造後、前記鋳片を容器に収容して２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋｇ／ｍｍ２のＨ２ガスを供給して崩壊合金粉を得、該合金粉を脱Ｈ２処理した後、不活性ガス気流中で微粉砕して得た
主相の結晶粒が細分化されて粒度分布が均一な
静水圧プレス
　【請求項２】　水素吸蔵により得られた崩壊合金粉末を１００℃〜７５０℃に加熱して脱Ｈ２処理することを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　この発明は、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち、少なくとも１種を含有）、Ｆｅ、Ｂを主成分とする永久磁石材料の製造方法に係り、Ｒ、Ｆｅ、Ｂを主成分とする合金溶湯を単ロール法あるいは双ロール法等のストリップキャスティング法にて特定板厚のＲリッチ相が微細に分離した均質組織を有する鋳片を得、これをＲ含有Ｆｅ合金のＨ２吸蔵性を利用して鋳片を自然崩壊させ、さらに脱Ｈ２処理して安定化させて、効率よい微粉砕を可能にし、微粉末にパルス磁界をかけて配向させた後、成形して焼結することにより、磁石特性の１つである最大エネルギー積値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧＯｅ）；Ａと保磁力ｉＨｃ（ｋＯｅ）の特性値；Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９以上の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を得る製造方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　今日、高性能永久磁石として代表的なＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石（特開昭５９−４６００８号）は、三元系正方晶化合物の主相とＲリッチ相を有する組織にて高い磁石特性が得られ、一般家庭の各種電器製品から大型コンピュータの周辺機器まで幅広い分野で使用され、用途に応じた種々の磁石特性を発揮するよう種々の組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が提案されている。
　しかしながら、電気・電子機器の小型・軽量化ならびに高機能化の要求は強く、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石のより一層の高性能化とコストダウンが要求されている。
　【０００３】
　Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の残留磁束密度（Ｂｒ）を高めるためには、１）強磁性相であり、主相のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の存在量を多くすること、２）焼結体の密度を主相の理論密度まで高めること、３）さらに主相結晶粒の、磁化容易軸方向の配向度を高めることが要求される。
　すなわち、前記１）項の達成のためには、磁石の組成を上記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂの化学量論的組成に近づけることが重要であるが、上記組成の合金を溶解し、鋳型に鋳造した合金塊を、出発原料としてＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を作製しようとすると、合金塊に晶出したα−Ｆｅや、Ｒ−ｒｉｃｈ相が局部的に遍在していることなどから、特に微粉砕時に粉砕が困難となり、組成ずれを生ずる等の問題があった。
　【０００４】
　詳述すると、前記合金塊をＨ２吸蔵、脱Ｈ２処理して機械的微粉砕をおこなう場合（特開昭６０−６３３０４号、特開昭６３−３３５０５号）、合金塊に晶出したα−Ｆｅはそのまま粉砕時に残留し、その展延性の性質のために粉砕を妨げ、又局部的に遍在したＲ−ｒｉｃｈ相はＨ２吸蔵処理によって、水素化物を生成し、微細な粉末となるため、機械的な微粉砕時に酸化が促進されたり、またジェットミルを用いた粉砕では優生的に飛散することにより組成ずれを生ずる。
　【０００５】
　また、前記１）項の達成のためＲ２Ｆｅ１４Ｂの化学量論的組成に近づけた合金粉末を用いて焼結体を作製しようとすると、焼結体の作製工程において不可避な酸化により、液相焼結を引き起こすためのＮｄ−ｒｉｃｈ相が酸化物を生成するため消費されて焼結できなかったり、上記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の存在量を増加によって必然的に、Ｎｄ−ｒｉｃｈ相やＢ−ｒｉｃｈ相の存在量が減少するので、焼結体の製造をより一層困難なものにしていた。
　さらに、前記３）項については、通常Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造方法において、主相結晶粒の磁化容易軸方向を揃えるために、磁界中でプレス成形する方法が採用されている。その際、磁界の印加方向とプレス加圧する方向とによって、残留磁束密度（Ｂｒ）値が変化したり、また、印加磁界の強度によっても影響を受けることが知られている。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】
　最近、鋳塊粉砕法によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の欠点たる結晶粒の粗大化、α−Ｆｅの残留、偏析を防止するために、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金溶湯を双ロール法により、特定板の鋳片となし、前記鋳片を通常の粉末冶金法に従って、鋳片をスタンンプミル・ジョークラッシャーなどで粗粉砕後、さらにディスクミル、ボールミル、アトライター、ジェットミルなど機械的粉砕法により平均粒径が３〜５μｍの粉末に微粉砕後、磁場中プレス、焼結時効処理する製造方法が提案（特開昭６３−３１７６４３号公報）されている。
　【０００７】
　しかし、前記方法では従来の鋳型に鋳造した鋳塊粉砕法の場合に比し、微粉砕時の粉砕能率の飛躍的な向上は望めず、また微粉砕時、粒界粉砕のみならず、粒内粉砕も起こるため、磁気特性の大幅の向上も達成できなかった。また、Ｒ−ｒｉｃｈ相が酸化に対して安定なＲＨ２になっていないため、さらにＲ−ｒｉｃｈ相の微細で表面積が大きいために耐酸化性に劣り、工程中に酸化が進み高磁石特性が得られない。
　また、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料に対するコストダウンの要求が強く、効率よく高性能永久磁石を製造することが、極めて重要になっている。
　このため、極限に近い特性を引き出すための製造条件の改良が必要となっている。
　【０００８】
　この発明は、上述したＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法における問題点を解消し、効率よい微粉砕を可能にし、かつ耐酸化性に優れ、しかも磁石の結晶粒の微細化により高いｉＨｃを発現し、さらに各結晶粒の磁化容易方向の配向度を高めて、（ＢＨ）ｍａｘ値（ＭＧＯｅ）；Ａと、ｉＨｃ値（ｋＯｅ）；Ｂの合計値、Ａ＋Ｂ≧５９の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料の製造方法の提供を目的としている。
　【０００９】
　【課題を解決するための手段】
　発明者らは、まずＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金を出発原料として微粉砕能率の向上、かつ耐酸化性にすぐれ、磁石合金の磁気特性、特にｉＨｃの向上を目的に、粉砕方法について種々検討した結果、組織が微細かつ均等なＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金を水素吸蔵させた後、脱Ｈ２処理して安定化させた合金粉末を微粉砕した場合、微粉砕能は従来の約２倍にも向上し、且つ微粉末にパルス磁界をかけて配向させた後、成形して焼結することにより、（ＢＨ）ｍａｘ値とｉＨｃ値の合計値が５９以上の値を有し、かつ焼結磁石のｉＨｃが向上することを知見した。
　【００１０】
　すなわち、ストリップキャスティングされた特定板厚のＲリッチ相が微細に分離した組織を有する特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金にＨ２吸蔵させると、微細に分散されたＲリッチ相が水素化物を生成して体積膨張することにより、前記合金を自然崩壊させることができ、その結果、微粉砕により、合金塊を構成している主相の結晶粒を細分化することが可能となり、粒度分布が均一な粉末を作製することができる。
　【００１１】
　特に、この際Ｒリッチ相が微細に分散され、しかもＲ２Ｆｅ１４Ｂ相が微細であることが重要である。しかも通常の鋳型を用いて合金塊を溶製する方法では、合金組成をＲ２Ｆｅ１４Ｂの化学量論的組成に近づけた場合、Ｆｅ初晶の晶出が避け難く、次工程の微粉砕能を大きく低下させる要因になってしまう。そのため、合金塊を均質化させる目的で熱処理を加えて、α−Ｆｅを消失させる手段がとられるが、主相結晶粒の粗大化と、Ｒリッチ相の偏析も進むため、焼結磁石のｉＨｃ向上を図ることが困難となる。
　また、主相結晶粒の磁化容易軸方向を揃える、すなわち、配向度を高めることも高Ｂｒ化を達成するための必須条件である。そのため、粉末冶金的手法で製造される永久磁石材料、たとえば、ハードフェライト磁石、Ｓｍ−Ｃｏ磁石ならびにＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石では、その粉末を磁界中でプレスする方式が採られている。
　【００１２】
　しかしながら、磁界を発生させるために通常のプレス装置（油圧プレス、機械プレス）に配置されているコイルおよび電源では、高々１０ｋＯｅ〜２０ｋＯｅの磁界しか発生することしかできず、より高い磁界を発生させるためには、コイルの巻数を多くする必要があり、また高い電源を必要とするための装置の大型化を必要とする。
　【００１３】
　本発明者らは、プレス時の磁界強度と焼結体のＢｒとの関係を解析したところ、磁界強度を高くすればする程、高Ｂｒ化でき、瞬間的に強磁界を発生させることの可能なパルス磁界を用いることによって、より一層高Ｂｒ化できることを知見した。
　さらに、パルス磁界を用いる方法においては、一旦パルス磁界で瞬間的に配向させることが重要で、さらに、粉末を静水圧プレスによって成形することが可能であり、パルス磁界と電磁石による静磁界との組み合せによって、磁界中プレス成形することも可能であることを知見した。
　【００１４】
　この発明は、
　この発明は、
Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち、少なくとも１種）１０ａｔ％〜３０ａｔ％、Ｂ２ａｔ％〜２８ａｔ％、残部Ｆｅ（但しＦｅの一部をＣｏ、Ｎｉの一種または二種にて置換できる）及び不可避的不純物からなる合金溶湯をストリップキャスティング法にて板厚０．０３ｍｍ〜１０ｍｍの薄板で、主相のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の短軸方向の寸法が０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向の寸法が５μｍ〜２００μｍであり、かつその主相結晶粒を取り囲むようにＲリッチ相が５μｍ以下に微細に分散した組織を有する鋳片に鋳造後、
例えば、前記鋳片を吸排気可能な容器に収容し、該容器内の空気をＨ２ガスにて置換した後、該容器内に２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋｇ／ｍｍ２のＨ２ガスを供給して水素吸蔵により得られた崩壊合金粉を、例えば、１００℃〜７５０℃に加熱して脱Ｈ２処理した後、不活性ガス気流中で微粉砕して得た
主相の結晶粒が細分化されて粒度分布が均一な
静水圧プレス
　【００１５】
　この発明によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の磁気特性は、ＢＨ（ｍａｘ）が５０ＭＧＯｅ以上の場合は、ｉＨｃは１０ｋＯｅ以上であり、又ＢＨ（ｍａｘ）が４５ＭＧＯｅ以上の場合は、ｉＨｃは１５ｋＯｅ以上で、組成、製造条件等を適宜選択することにより所要の磁気特性を得ることができる。
　【００１６】
　この発明の特定組成のＲリッチ相が微細に分離した組織を有する磁石材料の鋳片は、特定組成の合金溶湯を単ロール法、あるいは双ロール法によるストリップキャスティング法にて製造される。得られた鋳片は板厚が０．０３ｍｍ〜１０ｍｍの薄板材であり、所望の鋳片板厚により、単ロール法と双ロール法を使い分けるが、板厚が厚い場合は双ロール法を、また板厚が薄い場合は単ロール法を採用したほうが好ましい。
　【００１７】
　鋳片の板厚を０．０３ｍｍ〜１０ｍｍに限定した理由は、０．０３ｍｍ未満では急冷効果が大となり、結晶粒径が３μｍより小となり、粉末化した際に酸化しやすくなるため、磁気特性の劣化を招来するので好ましくなく、また１０ｍｍを超えると、冷却速度が遅くなり、α−Ｆｅが晶出しやすく、結晶粒径が大となり、Ｎｄリッチ相の偏在も生じるため、磁気特性が低下するので好ましくないことによる。
　【００１８】
　この発明のストリップキャスティング法により得られた特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金の断面組織は主相のＲ２Ｆｅ１４Ｂ結晶が従来の鋳型に鋳造して得られた鋳塊のものに比べて、約１／１０以上も微細であり、例えば、その短軸方向の寸法は０．１μｍ〜５０μｍ、長軸方向は５μｍ〜２００μｍの微細結晶であり、かつその主相結晶粒を取り囲むようにＲリッチ相が微細に分散されており、局部に遍在している領域においても、その大きさは２０μｍ以下である。
　【００１９】
　Ｒリッチ相が５μｍ以下に微細に分離することによって、Ｈ２吸蔵処理時にＲリッチ相が水素化物を生成した際の体積膨張が均一に発生して細分化されるため、微粉砕にて主相の結晶粒が細分化されて粒度分布が均一な微粉末が得られる。前記鋳片はそのままでＨ２吸蔵処理してもよいが、所要の大きさに破断して、金属面を露出させてＨ２吸蔵処理したほうが好ましい。
　【００２０】
　Ｈ２吸蔵処理には、例えば、所定大きさに破断した０．０３ｍｍ〜１０ｍｍ厚みの鋳片を原料ケース内に挿入し、上記原料ケースを蓋を締めて密閉できる容器内に装入して密閉したのち、容器内を十分に真空引きした後、２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋｇ／ｃｍ２の圧力のＨ２ガスを供給して、該鋳片にＨ２を吸蔵させる。
　【００２１】
　このＨ２吸蔵反応は、発熱反応であるため、容器の外周には冷却水を供給する冷却配管が周設して容器内の昇温を防止しながら、所定圧力のＨ２ガスを一定時間供給することにより、Ｈ２ガスが吸収されて該鋳片は自然崩壊して粉化する。さらに、粉化した合金を冷却したのち、真空中で脱Ｈ２ガス処理する。
　前記処理の合金粉末は粒内に微細亀裂が内在するので、ボール・ミル、ジェットミル等で短時間で微粉砕され、１μｍ〜８０μｍの所要粒度の合金粉末を得ることができる。
　【００２２】
　この発明において、上記処理容器内を予め不活性ガスで空気を置換し、その後Ｈ２ガスで不活性ガスを置換してもよい。
　また、鋳塊の破断大きさは、小さいほど、Ｈ２粉砕の圧力を小さくでき、また、Ｈ２ガス圧力は、減圧下でも破断した鋳塊はＨ２吸収し粉化されるが、圧力が大気圧より高くなるほど、粉化されやすくなる。しかし、２００Ｔｏｒｒ未満では粉化性が悪くなり、５０ｋｇ／ｃｍ２を超えるとＨ２吸収による粉化の点では好ましいが、装置や作業の安全性からは好ましくないため、Ｈ２ガス圧力は２００Ｔｏｒｒ〜５０ｋｇ／ｃｍ２とする。量産性からは、２ｋｇ／ｃｍ２〜１０ｋｇ／ｃｍ２が好ましい。
　この発明において、Ｈ２吸蔵による粉化の処理時間は、前記密閉容器の大きさ、破断塊の大きさ、Ｈ２ガス圧力により変動するが、５分以上は必要である。
　【００２３】
　Ｈ２吸蔵により粉化した合金粉末を冷却後、真空中で１次の脱Ｈ２ガス処理する。さらに、真空中またはアルゴンガス中において、粉化合金を１００℃〜７５０℃に加熱し、０．５時間以上の２次脱Ｈ２ガス処理すると、粉化合金中のＨ２ガスは完全に除去できるとともに、長期保存に伴う粉末あるいはプレス成形体の酸化を防止して、得られる永久磁石の磁気特性の低下を防止できる。
　【００２４】
　この発明による１００℃以上に加熱する脱水素処理は、すぐれた脱水素効果を有しているために上記の真空中での１次脱水素処理を省略し、崩壊粉を直接１００℃以上の真空中またはアルゴンガス雰囲気中で脱水素処理してもよい。
　すなわち、前述したＨ２吸蔵反応用容器内でＨ２吸蔵・崩壊反応させた後、得られた崩壊粉を続いて同容器の雰囲気中で１００℃以上に加熱する脱水素処理を行うことができる。あるいは、真空中での脱水素処理後、処理容器から取り出して崩壊粉を微粉砕したのち、再度処理容器で１００℃以上に加熱するこの発明の脱水素処理を施してもよい。
　【００２５】
　上記の脱水素処理における加熱温度は、１００℃未満では崩壊合金粉内に残存するＨ２を除去するのに長時間を要して量産的でない。また、７５０℃を超える温度では液相が出現し、粉末が固化してしまうため、微粉砕が困難になったり、プレス時の成形性を悪化させるので、焼結磁石の製造の場合には好ましくない。
　また、焼結磁石の焼結性を考慮すると、好ましい脱水素処理温度は２００℃〜６００℃である。また、処理時間は処理量によって変動するが０．５時間以上は必要である。
　【００２６】
　次に微粉砕には、不活性ガス（例えば、Ｎ２、Ａｒ）によるジェット・ミルにて微粉砕を行う。勿論、有機溶媒（例えば、ベンゼンやトルエン等）を用いたボールミルや、アトライター粉砕を用いることも可能である。
　微粉砕での粉末の平均粒度は、１μｍ〜１０μｍが好ましい。１μｍ未満になると粉砕した粉末が極めて活性となり著しく酸化されやすく、発火等の恐れが生ずる。また、１０μｍを超えると粉砕されない粗大粒子が残存し、保磁力が低下したり、焼結の進行が遅く密度の低下を引き起こすことになる。より好ましくは、２〜４μｍの平均粒度の微粉末にすることである。
　【００２７】
　磁界を用いたプレスには、つぎの方法を提案する。
　微粉砕した粉末を不活性ガス雰囲気中でモールドに充填する。モールドは、非磁性の金属、酸化物から作製したもののほか、プラスチックやゴム等の有機化合物でも良い。
　粉末の充填密度は、その粉末の静止状態の嵩密度（充填密度１．４ｇ／ｃｍ３）から、タッピング後の固め嵩密度（充填密度３．０ｇ／ｃｍ３）の範囲が好ましい。従って充填密度は１．４〜３．０ｇ／ｃｍ３に限定する。
　【００２８】
　これを、空心コイル、コンデンサー電源によるパルス磁界を加えて粉末の配向を行う。配向の際、上下パンチを用いて圧縮を行いながら、繰り返し、パルス磁界を加えてもよい。パルス磁界の強度は大きければ大きい程良く、最低１０ｋＯｅ以上は必要とする。
　パルス磁界の時間は、図２の時間と磁界強さのグラフに示す如く、１μｍｓｅｃ〜１０ｓｅｃが好ましく、さらには５μｍｓｅｃ〜１００ｍｍｓｅｃが好ましく、パルス磁界の印加回数は１〜１０回、さらに、好ましくは１〜５回である。
　【００２９】
　配向後の粉末は、静水圧プレスによって固めることができる。この際、可塑性のあるモールドを使用した場合には、そのまま、静水圧プレスを行うことが可能である。
　また、パルス磁界による配向とプレスとを連続的に行うためには、ダイス内部にパルス磁界を発生させるコイルを埋め込み、パルス磁界を用いて配向させた後、通常の磁界中プレス方法で成形することも可能である。
　【００３０】
　以下に、この発明における、希土類・ボロン・鉄系永久磁石合金用鋳塊の組成限定理由を説明する。
　この発明の永久磁石合金用鋳塊に含有される希土類元素Ｒはイットリウム（Ｙ）を包含し、軽希土類及び重希土類を包含する希土類元素である。
　Ｒとしては、軽希土類をもって足り、特にＮｄ，Ｐｒが好ましい。また通常Ｒのうち１種もって足りるが、実用上は２種以上の混合物（ミッシユメタル、ジジム等）を入手上の便宜等の理由により用いることができ、Ｓｍ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｇｄ等は他のＲ、特にＮｄ，Ｐｒ等との混合物として用いることができる。なお、このＲは純希土類元素でなくてもよく、工業上入手可能な範囲で製造上不可避な不純物を含有するものでも差し支えない。
　【００３１】
　Ｒは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を製造する合金鋳塊の必須元素であって、１０原子％未満では高磁気特性、特に高保磁力が得られず、３０原子％を越えると残留磁束密度（Ｂｒ）が低下して、すぐれた特性の永久磁石が得られない。よって、Ｒは１０原子％〜３０原子％の範囲とし、特に好ましい範囲はＲは１２〜１５ａｔ％である。
　【００３２】
　Ｂは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を製造する合金鋳塊の必須元素であって、２原子％未満では高い保磁力（ｉＨｃ）は得られず、２８％原子を越えると残留磁束密度（Ｂｒ）が低下するため、すぐれた永久磁石が得られない。よって、Ｂは２原子％〜２８原子％の範囲と特に好ましい範囲は４〜８ａｔ％である。
　【００３３】
　Ｆｅは４２原子％未満では残理磁束密度（Ｂｒ）が低下し、８８原子を超えると高い保磁力が得られないため、Ｆｅは７７〜８４ａｔ％が好ましく。さらに好ましくはＦｅ７７原子％〜８４原子％である。
　また、Ｆｅの一部をＣｏ、Ｎｉの１種又は２種で置換する理由は、永久磁石の温度特性を向上させる効果及び耐食性を向上させる効果が得られるためであるが、Ｃｏ、Ｎｉの１種又は２種はＦｅの５０％を越えると高い保磁力が得られず、すぐれた永久磁石が得られない。よって、ＣｏはＦｅの５０％を上限とする。
　【００３４】
　この発明の合金鋳塊において、高い残留磁束密度と高い保磁力を共に有するすぐれた永久磁石を得るためには、Ｒ１２原子％〜１５原子％、Ｂ４原子％〜８原子％、Ｆｅ７７原子％〜８４原子％が好ましい。
　また、この発明による合金鋳塊は、Ｒ、Ｂ、Ｆｅの他、工業的生産上不可避的不純物の存在を許容できるが、Ｂの一部を４．０原子％以下のＣ、３．５原子％以下のＰ、２．５原子％以下のＳ、３．５原子％以下のＣｕのうち少なくとも１種、合計量で４．０原子％以下で置換することにより、磁石合金の製造性改善、低価格化が可能である。
　【００３５】
　さらに、前記Ｒ、Ｂ、Ｆｅ合金あるいはＣｏを含有するＲ−Ｆｅ−Ｂ合金に、９．５原子％以下のＡｌ、４．５原子％以下のＴｉ、９．５原子％以下のＶ、８．５原子％以下のＣｒ、８．０原子％以下のＭｎ、５原子％以下のＢｉ、１２．５原子％以下のＮｂ、１０．５原子％以下のＴａ、９．５原子％以下のＭｏ、９．５原子％以下のＷ、２．５原子％以下のＳｂ、７原子％以下のＧｅ、３５原子％以下のＳｎ、５．５原子％以下のＺｒ、５．５原子％以下のＨｆのうち少なくとも１種添加含有させることにより、永久磁石合金の高保磁力が可能になる。
　この発明のＲ−Ｂ−Ｆｅ系永久磁石において、結晶相は主相が正方晶であることが不可欠であり、特に、微細で均一な合金粉末を得て、すぐれた磁気特性を有する焼結永久磁石を作成するのに効果的である。
　【００３６】
　この発明による合金の微粉砕粉末の粒度は、平均粒度８０μｍを越えると、永久磁石の作成時にすぐれた磁気特性、とりわけ高い保磁力が得られず、また、平均粒度が１μｍ未満では、焼結磁石とした場合の製作工程、すなわち、プレス成形、焼結、時効処理工程における酸化が著しく、すぐれた磁気特性が得られないため、１〜８０μｍの平均粒度とする。さらに、すぐれた磁気特性を得るには、平均粒度２〜１０μｍの合金粉末が最も望ましい。
　【００３７】
　【作用】
　この発明は、ストリップキャスティングされた特定板厚の特定組成を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金にＨ２吸蔵させることにより、微細に分散されたＲリッチ相が水素化物を生成して体積膨張させて前記合金を自然崩壊させ、その後微粉砕にて合金塊を構成している主相の結晶粒を細分化することが可能となり、粒度分布が均一な粉末を作製することができ、この際Ｒリッチ相が微細に分散され、かつＲ２Ｆｅ１４Ｂ相も微細化され、脱Ｈ２処理して安定化させた合金粉末を微粉砕した場合、微粉砕能は従来の約２倍にも向上するため、製造効率が大幅に向上するともに、パルス磁界を用いて瞬間的に配向した後、プレス成形、焼結することにより、Ｂｒ、ＢＨ（ｍａｘ）及びｉＨｃを著しく改善向上したＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が得られる。
　【００３８】
　【実施例】
　実施例１
　高周波溶解炉にて溶解して得られたＮｄ１３．４−Ｂ６．０−Ｆｅ８０．６組成の合金溶湯を直径２００ｍｍの銅製ロール２本を併設した双ロール式ストリップキャスターを用い、板厚約１ｍｍの薄板状鋳片を得た。前記鋳片内の結晶粒径は短軸方向の寸法０．５μｍ〜１５μｍ、長軸方向寸法は５μｍ〜８０μｍであり、Ｒリッチ相は主相を取り囲むように３μｍ程度に微細に分離して存在する。
　【００３９】
　前記鋳片を５０ｍｍ角以下に破断後、前記破断片１０００ｇを吸排気可能な密閉容器内に収容し、前記容器内にＮ２ガスを３０分間流入して、空気と置換した後、該容器内に３ｋｇ／ｃｍ２のＨ２ガスを２時間供給してＨ２吸臓により鋳片を自然崩壊させて、その後真空中で５００℃に５時間保持して脱Ｈ２処理した後、室温まで冷却し、さらに１００メッシュまで粗粉砕した。
　【００４０】
　次いで、前記粗粉砕を採取した８００ｇをジェットミルで粉砕して平均粒度３．５μｍの合金粉末を得た。得られた合金粉末を用いて、ゴム質のモールドに原料粉末を充填し、パルス磁界６０ｋＯｅを瞬間的に付加して、配向させた後、静水圧プレス装置にて２．５Ｔ／ｃｍ２の圧力で静水圧プレスした。
　モールドから取り出した成形体を１０９０℃で３時間の条件にて焼結し、６００℃で１時間の時効処理を行って、永久磁石を得た。得られた永久磁石の磁石特性を表１に表す。
　【００４１】
　実施例２
　実施例１で得られた粉末を、図１に示す如く、上下パンチ１，２の外周部に静磁界用コイル３，４を配置し、ダイス５内にパルス磁界用コイル６を配設して、原料粉末７にパルス磁界と通常の静磁界とを併用して作用させることができるプレス装置を用いて、まず、約３０ｋＯｅのパルス磁界で配向させた後、約１２ｋＯｅの磁界中でプレス成形した。その後、成形体は実施例１と同一の条件で、焼結、時効処理を行った。
　得られた永久磁石の磁石特性を第１表に示す。
　【００４２】
　実施例３
　実施例１と同様にＮｄ１３．０−Ｄｙ０．５−Ｂ６．５−Ｃｏ１．０−Ｆｅ７の合金をストリップキャスティングし、薄板状鋳片を得た。これを５０ｍｍ角以下に破断後、１０００ｇを実施例１と同様にＨ２吸蔵により自然崩壊させた後、真空中で６時間の脱Ｈ２処理した。これを粗粉砕後、ジェットミル粉砕して、平均粒度３．５μｍの粉末を得た。
　得られた粉末を実施例１と同様にパルス磁界配向、静水圧プレスして、成形体を作製し、同様に焼結熱処理を行った。得られた永久磁石の磁石特性を表１に示した。
　【００４３】
　比較例１
　実施例１で得られた粉末を通常の磁界中プレス装置で約１２ｋＯｅの磁界中でプレス成形し、その後、実施例１と同一条件で焼結・時効処理を行った。
　得られた永久磁石の磁石特性を表１に示した。
　【００４４】
　比較例２
　高周波溶解炉にて溶解して得られたＮｄ１３．４−Ｂ６．０−Ｆｅ８０．６組成の合金溶湯を鉄製鋳型に鋳造した。得られた合金塊の組織を観察したところ、初晶Ｆｅの晶出が認められたため、１０５０℃で１０時間熱処理して均質化処理を行った。
　鋳塊の結晶粒径は、短軸方向３０〜１５０μｍ、長軸方向１００〜数ｍｍにもなり、Ｒ−リッチ相が局部的１５０μｍ程度の大きさで偏析していた。
　【００４５】
　この合金塊を粗砕後、実施例１と同様の方法でＨ２吸蔵処理、脱Ｈ２処理して、粗粉末を得た。さらに、実施例１と同一の条件でジエットミル粉砕し、平均粒径約３．７μｍの合金で得られた粉末を約１２ｋＯｅの磁界中でプレス成形し、実施例１と同一の条件で、焼結、熱処理を行った。得られた永久磁石の特性を表１に示す。
　【００４６】
　比較例３
　実施例１と同一組成、同一板厚のストリップキャスティング鋳片を５０ｍｍ以下に粗粉砕後、Ｈ２吸蔵処理、脱Ｈ２処理することなく、前記粗粉砕粉１０００ｇをスタンプミルにて１時間粉砕して１００メッシュの粗粉砕粉となした後、ジェットミル粉砕し、平均粒径約３．８μｍの合金粉末を得た。
　前記合金粉末を約１２ｋＯｅ磁界中での磁界中プレス、焼結、時効処理を行って永久磁石を得た。得られた永久磁石の磁気特性を表１に表す。
　【００４７】
　比較例４
　Ｎｄ１３．０−Ｄｙ０．５−Ｂ６．５−Ｃｏ１．０−Ｆｅ７９の組成の合金を比較例２と同様の手法で鋳造した。得られた合金塊には、Ｆｅ初晶が晶出していたため、１０５０℃×６Ｈｒの熱処理を行った。この合金塊を粗粉砕後、実施例１と同時にＨ２吸蔵処理し、真空中で脱Ｈ２処理を行った。これを粗粉砕後、ジェットミル粉砕して、平均粒径約３．７μｍの粉末を得た。
　さらに、約１２ｋＯｅの磁界中で磁界中プレスした後、実施例１と同一条件で、焼結・熱処理を行った。得られた永久磁石の磁気特性を表１に表す。
　【００４８】
　【表１】
　【００４９】
　【発明の効果】
　この発明による製造方法は、特定組成を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金溶湯をストリップキャスティングにて特定板厚の鋳片となし、この鋳片にＨ２吸蔵させて自然崩壊させることにより、その後、脱Ｈ２処理して安定化させた合金粉末を微粉砕にて合金塊を構成している主相の結晶粒を細分化することが可能となり、粒度分布が均一な粉末を、従来の約２倍程度の効率で作製することができ、粉砕時にＲリッチ相とＲ２Ｆｅ１４Ｂ相も微細化され、パルス磁界を用いてプレスすることにより、磁石化すると耐酸化性にすぐれ、磁石合金の磁気特性、特に最大エネルギー積値（ＢＨ）ｍａｘ（ＭＧＯｅ）；Ａと保磁力ｉＨｃ（ｋＯｅ）の特性値；Ｂの合計値Ａ＋Ｂが５９以上の値を示す高性能Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が得られる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　パルス磁界と通常の静磁界とを併用して作用させることができるプレス装置の説明図である。
　【図２】
　パルス磁界の時間と磁界強さとの関係を示すグラフである。
　【符号の説明】
　１，２　パンチ
　３，４　静磁界用コイル
　５　ダイス
　６　パルス磁界用コイル
　７　原料粉末