【事件の表示】
　特許第３１３４４１５号「単結晶の育成方法」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１３４４１５号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
１.手続の経緯
　特許第３１３４４１５号の請求項１〜２に係る発明は、平成３年１１月１１日に特許出願され、平成１２年１２月１日に特許の設定登録がなされたものである。
その後、特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１３年１２月２６日に訂正請求がなされたものである。
２.訂正の適否についての判断
ア.訂正の内容
訂正事項ａ
　明細書の特許請求の範囲に係る記載
「【請求項１】単結晶を融液から育成する方法において、直胴部育成中の結晶の固液界面付近の（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）（Ｔは温度、ｚは成長方向の座標）が０または負となるように温度環境を調整することを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項２】育成結晶側面近くの固液界面付近に３本以上の熱電対を上下に配置して成長方向の温度分布を検出し、上記（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が０または負となるように育成炉のヒータを制御することを特徴とする請求項１記載の単結晶の育成方法。」
を、
「【請求項１】単結晶を融液から育成する方法において、直胴部育成中の結晶外周の固液界面から０〜１５ｍｍの（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）（Ｔは温度、ｚは成長方向の座標）が負となるように、育成炉の複数のヒータを制御することを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項２】育成結晶側面近くの固液界面付近に３本以上の熱電対を上下に配置して成長方向の温度分布を検出し、上記（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が負となるように育成炉のヒータを制御することを特徴とする請求項１記載の単結晶の育成方法。」と訂正する。
訂正事項ｂ
　明細書の段落番号【０００５】第２〜８行
の「本発明は、……行うことができる。」を、
「本発明は、単結晶を融液から育成する方法において、直胴部育成中の結晶外周の固液界面から０〜１５ｍｍの（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）（Ｔは温度、ｚは成長方向の座標）が負となるように、育成炉の複数のヒータを制御することを特徴とする単結晶の育成方法である。上記のヒータの制御は、例えば、育成結晶側面の固液界面付近に３本以上の熱電対を上下に配置し、成長方向の温度分布を検出し、上記（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が負となるように行うことができる。」と訂正する。
訂正事項ｃ
　明細書の段落番号【０００６】の第１１行の
「０または負」を「負」と訂正し、同じく【０００７】の第８行「０または負」を「負」と訂正する。
訂正事項ｄ
　明細書の段落番号【００１２】の第６行の「上方に」を「下方に」と訂正し、同じく第１０行の「上段の」を削除する。
訂正事項ｅ
　添付図面の図２中、「第１の熱電対」を「第３の熱電対」に訂正し、「第３の熱電対」を「第１の熱電対」にそれぞれ訂正する。　                                       
イ.訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａの「結晶外周」は段落【００１０】に、「固液界面から０〜１５ｍｍ」は、段落【０００１１】に、「（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が負となるように」は、「【請求項１】」に、及び「育成炉の複数のヒータを制御すること」は、段落【０００５】に記載され、これらの訂正事項により、特許請求の範囲を減縮するものであるから、これら訂正事項は特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当し、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
 訂正事項ｂ〜ｄは上記訂正事項ａに伴って、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正であって、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
　訂正事項ｅは、誤記の訂正を目的とするものであり、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
ウ．むすび　
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
 ３.特許異議申立について
（１）本件発明
　訂正後の請求項１〜２は以下のとおりである。
「【請求項１】単結晶を融液から育成する方法において、直胴部育成中の結晶外周の固液界面から０〜１５ｍｍの（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）（Ｔは温度、ｚは成長方向の座標）が負となるように、育成炉の複数のヒータを制御することを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項２】育成結晶側面近くの固液界面付近に３本以上の熱電対を上下に配置して成長方向の温度分布を検出し、上記（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が負となるように育成炉のヒータを制御することを特徴とする請求項１記載の単結晶の育成方法。」
（２）特許異議申立ての理由の概要
（ａ）特許異議申立人小野徳子　
　異議申立人は、甲第１〜２号証を提出して、請求項１〜２に係る発明は、甲第１〜２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであると主張している。
（ｂ）特許異議申立人菊池信
　異議申立人は、甲第１号証を提出して、請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明と同一であり、又は、同号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項第３号の規定又は同条第２項の規定により特許を受けることができないものであると主張している。
　
（３）証拠の記載内容
　菊池信が提出した甲第１号証（以下、「刊行物１」という。）及び小野徳子が提出した甲１〜２号証（以下、「刊行物２〜３」という。）には、以下の事項が記載されている。
刊行物１（Journal of Crystal Growth 64(1983) 40-47,North Holland and Publishing Company):「ＩｎＰ結晶の成長と温度計測は・・・ＲＦ高圧チョクラルスキ引上げ炉で行われた。」（訳文第４０頁右欄）　
　Fig.4におけるhが30/44の場合、固液界面からの距離と結晶軸温度分布の関係が示され、（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）の値が負であることが表示されている。
刊行物２（特開昭５６−４５８９３号公報）：
ａ.第３図には、Ｈ＝０〜４ｃｍでは、「（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）」が正になっている温度分布が表示されている。
刊行物３（特開平１−２１２２９１号公報）：
ａ.「本発明は、るつぼ外周の特定の複数箇所の温度を検出し、この複数箇所の温度情報をもとに、一定時間毎にるつぼ内部の温度分布さらに成長界面の位置およびその形状を計算・推定して、この計算・推定結果に基づいて、成長界面位置の変化（成長速度）あるいは成長界面形状、又は成長界面位置の変化および成長界面形状の両方を制御するようにしたものである。」（第３頁左上欄１０〜１８行）
（４）当審の判断
　訂正後の請求項１に係る発明（以下、本件発明という。）と刊行物１に記載された発明(以下、「刊行物１発明」という。」）とを比較する。
　本件発明と刊行物１発明とを比較すると、両者は、単結晶の育成方法において、（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が負となるように温度分布を管理する点で一致し、以下の点において相違する。　
相違点１：本件発明では、結晶外周の温度分布を対象としているのに対し、刊行物１発明では、結晶中心軸の温度分布を対象としている点。
　相違点２：本件発明では、育成炉の複数のヒータを制御しているのに対し、刊行物１発明では、高周波加熱はされているものの、複数のヒータを制御していない点。　
　これら相違点につき他の証拠を参照して検討すると、刊行物２には、Ｈ＝０〜４ｃｍでは、（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）は正になっていることが記載されているが、結晶外周の固液界面から０〜１５ｍｍの（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が負となるようにすることは、記載もなく、示唆もない、又、育成炉の複数のヒータを制御することも記載もなく、示唆もない。刊行物３には、複数箇所の温度を検出して、成長界面形状を制御することが記載されているが、結晶外周の固液界面から０〜１５ｍｍの（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が負となるようにすることは、記載もなく、示唆もない、又、育成炉の複数のヒータを制御することも記載もなく、示唆もない。
　本件発明は、かかる構成によって、明細書記載の効果を奏するものである。
　してみると、本件発明は、刊行物１発明と同一でないばかりか、刊行物１〜３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　また、請求項２に係る発明は、請求項１に係る発明をさらに限定したものであるから、前記した理由と同じ理由により、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
４むすび
　以上のとおり、本件請求項１〜２に係る発明の特許は、特許異議申立の理由によっては、取り消すことができない。
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
   したがって、本件発明についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律(平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令(平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
.................................................
【異議決定日】
平成１５年４月１日（２００３．４．１）
【訂正の要旨】
ａ．明細書の特許請求の範囲に係る記載
「　【請求項１】　単結晶を融液から育成する方法において、直胴部育成中の結晶の固液界面付近の（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）（Ｔは温度、ｚは成長方向の座標）が０または負となるように温度環境を調整することを特徴とする単結晶の育成方法。
　【請求項２】　育成結晶側面近くの固液界面付近に３本以上の熱電対を上下に配置して成長方向の温度分布を検出し、上記（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が０または負となるように育成炉のヒータを制御することを特徴とする請求項１記載の単結晶の育成方法。」
を特許請求の範囲の減縮を目的として、
「　【請求項１】　単結晶を融液から育成する方法において、直胴部育成中の結晶外周の固液界面から０〜１５ｍｍの（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）（Ｔは温度、ｚは成長方向の座標）が負となるように、育成炉の複数のヒータを制御することを特徴とする単結晶の育成方法。
　【請求項２】　育成結晶側面近くの固液界面付近に３本以上の熱電対を上下に配置して成長方向の温度分布を検出し、上記（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が負となるように育成炉のヒータを制御することを特徴とする請求項１記載の単結晶の育成方法。」と訂正する。
ｂ．明細書の段落番号【０００５】第２〜８行（特許公報第３欄第１３〜２２行）の「本発明は、・・・・・・行うことができる。」を、明りょうでない記載の釈明を目的として「本発明は、単結晶を融液から育成する方法において、直胴部育成中の結晶外周の固液界面から０〜１５ｍｍの（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）（Ｔは温度、ｚは成長方向の座標）が負となるように、育成炉の複数のヒータを制御することを特徴とする単結晶の育成方法である。
　上記のヒータの制御は、例えば、育成結晶側面の固液界面付近に３本以上の熱電対を上下に配置し、成長方向の温度分布を検出し、上記（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が負となるように行うことができる。」と訂正する。
ｃ．明細書の段落番号【０００６】の第１１行（特許公報第４欄第１０行）の「０または負」を「負」と訂正し、同じく【０００７】の第８行（特許公報第４欄第２１行）「０または負」を「負」と訂正する。明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
ｄ．明細書の段落番号【００１２】の第６行（特許公報第６欄第３行）の「上方に」を「下方に」と訂正し、同じく第１０行（特許公報第６欄第８行）の「上段の」を削除する。
ｅ．添付図面の図２中、「第１の熱電対」を「第３の熱電対」に訂正し、「第３の熱電対」を「第１の熱電対」にそれぞれ訂正する。この訂正は誤記の訂正を目的とするものである。
（５４）【発明の名称】
単結晶の育成方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　単結晶を融液から育成する方法において、直胴部育成中の結晶
外周
から０〜１５ｍｍ
が負
、育成炉の複数のヒータを制御する
　【請求項２】　育成結晶側面近くの固液界面付近に３本以上の熱電対を上下に配置して成長方向の温度分布を検出し、上記（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）
が負
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、チョクラルスキー法（ＣＺ法）、垂直ブリッジマン法（ＶＢ法）、垂直徐冷法（ＶＧＦ法）等により、Ｓｉ，Ｇｅなどの半導体、ＧａＡｓ，ＧａＰ，ＧａＳｂ．ＩｎＡｓ，ＩｎＰ，ＩｎＳｂなどのＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体単結晶、ＣｄＴｅ，Ｈｇ１−ｘＣｄｘＴｅ，ＺｎＳｅなどのＩＩ−ＶＩ族化合物半導体単結晶を育成する方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　従来、結晶欠陥の少ない単結晶を育成するために、結晶の固液界面形状をフラットにするか、融液側に凸にすることは知られている。
　このような固液界面を得るために、特開昭６２―２１６９９５号公報では、ルツボの内壁に熱遮断板を配置することが提案され、特開昭６１―５８８８１号公報では、ルツボ内に熱電対を入れて固液界面付近の融液温度をモニターしながら単結晶を育成することが提案されている。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかし、特開昭６２―２１６９９５号公報の方法では、原料融液量の減少とともに固液界面付近の温度分布が変化するため、結晶全長にわたって固液界面形状を一定に保つことは困難であった。また、熱遮蔽板の設置の仕方によって、固液界面形状が大きく変わるので再現性に乏しかった。
　【０００４】
　そこで、本発明は、ＣＺ法、ＶＢ法、ＶＧＦ法などの融液から単結晶を育成する方法において、上記の欠点を解消し、固液界面の形状制御を容易にし、結晶性の優れた単結晶を育成する方法を提供しようとするものである。
　【０００５】
　【課題を解決するための手段】
　本発明は、単結晶を融液から育成する方法において、直胴部育成中の結晶
外周
から０〜１５ｍｍ
が負
、育成炉の複数のヒータを制御する
　上記の
ヒータの制御
が負
に行
　【０００６】
　【作用】
　図１及び図２は、本発明を実施するための単結晶製造装置の概念図であり、図１はＣＺ法を実施する装置であり、図２はＶＢ法を実施する装置である。
　図１の装置では、チャンバー４の中央に下軸６で昇降回転可能にルツボ５を支持し、ルツボ５には原料融液７及び液体封止剤８を収容し、ルツボ５の周囲にはヒータ１３，１４及び断熱材１５を配置して所定の温度環境を形成し、上軸１１に取り付けた種結晶１０を原料融液７に十分になじませた後、回転させながら徐々に引き上げることにより、単結晶１２を育成する。結晶固液界面９付近には、熱電対１，２，３を配置し、測定信号をコンピュータ１６に送り、ヒータ１３，１４を制御することにより、直胴部育成中の固液界面付近の（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）
を負
　【０００７】
　図２の装置では、チャンバー１７の中央に下軸１９で昇降回転可能にルツボ１８を支持し、ルツボ１８の底部に種結晶２０を装着し、原料融液２１及び液体封止剤２２を収容し、ルツボ１８の周囲にはヒータ２３，２４，２５及び断熱材２６を配置して所定の温度環境を形成し、ルツボ１８を回転させながら徐々に降下させて種結晶２０の上端より単結晶２７を育成する。結晶固液界面２８付近には、熱電対１，２，３を配置し、測定信号をコンピュータ１６に送り、ヒータ２３，２４，２５を制御することにより、直胴部育成中の固液界面付近の（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）
を負
　【０００８】
　上記のような単結晶の育成方法においては、結晶成長速度が小さいため、熱平衡状態にあると考えられる直胴部の結晶中の熱分布は次式のラプラス方程式を満たすことが知られている。
　　（ｄ２Ｔ／ｄｒ２）＋（１／ｒ）（ｄＴ／ｄｒ）＋（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）＝０
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　・・・▲１▼
　ここで、座標は結晶径方向にｒを、成長方向にｚをとった。
　結晶径方向の温度分布を２次関数に近似させて次式とおいた。
　　Ｔ＝ａｒ２＋Ｔｏ　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　・・・▲２▼
　ここで、Ｔｏは結晶中心（ｒ＝０）の温度である。
　この式を結晶内部における固液界面付近の温度分布と仮定すると、固液界面形状は、ａ＞０のときに融液側に凸、ａ＜０のときに融液側に凹、ａ＝０のときにフラットであることが分かる。▲２▼式を▲１▼式に代入すると次の式が得られ、表１の関係が成立することが分かる。
　　（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）＝−４ａ　　　　　　　　　　　　　　　・・・▲３▼
　【０００９】
　【表１】
　【００１０】
　即ち、結晶中の固液界面付近の成長軸方向（ｚ）の温度分布の２階微分を知ることができれば、育成結晶の固液界面形状を推定することができる。図１、図２の装置においては、固液界面付近に上下に配置した３つの熱電対で温度を測定すると、図３のような曲線として示すことができるが、この曲線を例えば２次関数などの適当な関数で近似して（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）を算出すれば、上記表１のように固液界面形状を推測することができることが分かる。なお、上記のように算出した（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）は、結晶外周の値であって、結晶内部の値ではないので厳密に固液界面形状を反映しているか心配されたが、熱電対を結晶に十分に近づけて熱電対の保護管の輻射率を結晶と同じにすれば、結晶内部の値に近づけることができる。
　本発明では、炉内の複数ヒータの出力を調節し、その都度（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）を算出し、その値の正負を判定しながら、ヒータの出力にフィードバックし、固液界面形状を常にフラットか融液側に凸に保ちながら直胴部を育成するようにした。以上、円柱状の結晶を育成する場合を想定して説明してきたが、必ずしも円柱に限定されるものではなく、円柱に近い結晶についても同様に有効であった。
　【００１１】
　【実施例】
（実施例１）
　図１の装置を使用してＬＥＣ法によりＧａＡｓ単結晶を製造した。４インチ径のｐＢＮ製ルツボに２．５ｋｇのＧａＡｓ多結晶原料と２００ｇのＢ２Ｏ３を収容した。熱電対はＷ−ＲｅをＭｏ製保護管に入れたものであり、その熱電対は炉の中心から３５ｍｍの位置に円周に沿って３ケ並べ、第１の熱電対は原料融液表面から上方に５ｍｍの高さに、第２の熱電対は１０ｍｍの高さに、第３の熱電対は１５ｍｍの高さにそれぞれ保持した。
　３つの熱電対の測定値から成長軸方向の温度勾配を図３のような２次関数に近似させ、固液界面付近の（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が−１０〜−４（Ｋ／ｃｍ２）の範囲に入るように上段のヒータの出力を調節して結晶を育成したところ、２インチ径で１８０ｍｍ長の長尺結晶を得た。
　得られた結晶は、全量単結晶であり、固液界面形状は結晶全体にわたって融液側に３〜５ｍｍ突出した凸状態であることが分かった。また、ＥＰＤは結晶全体で８０００以下であり、テール部になってもＥＰＤの増加は認められなかった。
　さらに、上記と同様の実験を６回繰り返したが、同様に良好な結果を得た。
　【００１２】
（実施例２）
　図２の装置を使用してＬＥ−ＶＢ法によりＧａＡｓ単結晶を製造した。２インチ径のｐＢＮ製ルツボに１．６ｋｇのＧａＡｓ多結晶原料と１００ｇのＢ２Ｏ３を収容した。熱電対はＷ−ＲｅをＭｏ製保護管に入れたものであり、その熱電対はルツボの壁から５ｍｍの位置に円周に沿って３ケ並べ、第１の熱電対は原料融液表面から
下
　３つの熱電対の測定値から成長軸方向の温度勾配を図３のような２次関数に近似させ、固液界面付近の（ｄ２Ｔ／ｄｚ２）が−１０〜−４（Ｋ／ｃｍ２）の範囲に入るよう
にヒ
　一方、温度分布を検出せずにその他の条件は実施例２と同様にして単結晶を育成したところ、テール部でリネージポリ化が生ずるなど、全量単結晶を得ることができなかった。
　【００１３】
　【発明の効果】
　本発明は、上記の構成を採用することにより、結晶の固液界面形状を確認しながら直胴部の結晶育成を行うことができ、単結晶化率の向上、転位などの欠陥の少ない特性の均一な単結晶を得ることができるようになった。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　本発明を実施するための単結晶製造装置の概念図である。
　【図２】
　本発明の実施するための別の単結晶製造装置の概念図である。
　【図３】
　実施例で３つの熱電対が測定した固液界面付近の温度分布のグラフである。
【図面】