【事件の表示】
　特許第３２７５３２６号「多層セラミック焼結体の製造方法」の請求項１ないし１６に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２７５３２６号の訂正後の請求項１ないし１３に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯、本件発明
　特許３２７５３２６号の請求項１ないし１６に係る発明についての出願は、平成３年９月１９日に特許出願され、平成１４年２月８日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、請求項１ないし１６に係る発明の特許について、特許異議申立人 山科朱美子、特許異議申立人 京セラ株式会社、特許異議申立人 雨宮範子、特許異議申立人 寺尾健吾及び特許異議申立人 イー・アイ・デュポン・ドウ・ヌムール・アンド・カンパニーより特許異議の申立てがなされた。そして、当審において取消理由通知がなされ、その指定期間内に訂正請求がなされるとともに特許異議意見書が提出され、それに対し、当審で特許異議申立人に審尋したところ、特許異議申立人 山科朱美子を除く特許異議申立人からそれぞれ回答がなされた。その後、当審で再度の取消理由通知がなされたところ、その指定期間内に上記訂正請求が取り下げられ、そして、新たな訂正請求がなされるとともに特許異議意見書が提出されたものである。
　
２．訂正の適否
２−１．訂正の内容
　本件訂正の内容は、本件特許明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち訂正事項ア〜カのとおりに訂正しようとするものである。
　訂正事項ア．
　本件特許明細書における特許請求の範囲の請求項１に『前記加圧力の加わる面の焼成寸法変化量を、少なくともゼロとする力以上の加圧力を加えながら焼成する』とあるのを、「前記加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする加圧力を加えながら、前記積層体の側面全体が凸型形状で、その彎曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように焼成する」に訂正する。
　訂正事項イ．
　本件特許明細書における特許請求の範囲の請求項２に『前記加圧力によって生じるクリープによる外形寸法変化量が、焼結に伴う収縮変化量より大きくなる範囲の加圧力を加えながら焼成する』を「前記積層体の前記加圧力を加える面の焼成寸法変化量が実質的にゼロとなり、かつ該加圧力によって生じるクリープによる外形寸法変化量が焼結に伴う収縮変化量より大きくなる範囲の加圧力を加えながら、積層体の側面全体が凸型形状で、その彎曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように焼成する」に訂正する。
　訂正事項ウ．
　本件特許明細書の特許請求の範囲の請求項３乃至５を削除し、請求項６乃至１６を繰り上げ請求項３乃至１３と訂正すると共に、請求項３(繰り上げ前の請求項６)の『請求項１乃至５いずれかに記載の』、請求項７(同請求項１０)の『請求項７乃至９いずれかに記載の』、請求項８(同請求項１１)の『請求項７乃至１０いずれかに記載の』、請求項９(同請求項１２)の『請求項７乃至１１いずれかに記載の』、請求項１０(同請求項１３)の『請求項１２記載の』、請求項１１(同請求項１４)の『請求項１２または１３記載の』、請求項１２(同請求項１５)の『請求項１乃至１１いずれかに記載の』及び請求項１３(同請求項１６)の『請求項１５記載の』を、それぞれ、「請求項１または２に記載の」、「請求項４乃至６のいずれかに記載の」、「請求項４乃至７のいずれかに記載の」、「請求項４乃至８のいずれかに記載の」、「請求項９記載の」、「請求項９または１０記載の」、「請求項１乃至８のいずれかに記載の」及び「請求項１２記載の」に訂正する。
　訂正事項エ．
　本件特許明細書の段落番号【００１１】に『多層セラミック焼結体及びその製造方法を提供することを目的とする。』とあるのを、「多層セラミック焼結体の製造方法を提供することを目的とする。」に訂正する。
　訂正事項オ．
　本件特許明細書の段落番号【００１２】の『【課題を解決するための手段】』を削除し、段落番号【００１６】の『【作用】まず』を「次に」に訂正し、かつ、段落番号【００８５】の『側面が凹型及び凸型曲面形状を有する焼結体が得られ』を「側面全体が凸型曲面形状を有する焼結体が得られ」に訂正すると共に、段落番号【００１２】乃至【００８５】を【００１７】乃至【００９０】に訂正する。
　訂正事項カ．
　本件特許明細書の段落番号【００１２】乃至【００１６】を「【００１２】【課題を解決するための手段】上記目的を達成する手段の代表的なものは次の通りである。」、「【００１３】(１)セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする加圧力を加えながら、前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように焼成することを特徴とする側面が彎曲形状を有する多層セラミック焼結体の製造方法。」、「【００１４】(２)セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記積層体の前記加圧力を加える面の焼成寸法変化量が実質的にゼロとなり、かつ該加圧力によって生じるクリープによる外形寸法変化量が焼結に伴う収縮変化量より大きくなる範囲の加圧力を加えながら、積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように焼成することを特徴とする側面の少なくとも一部が凸型形状を有する多層セラミック焼結体の製造方法。」、「【００１５】【作用】上記手段によって、表面寸法制度を向上させるとともに、側面(外形)形状を自在に制御して、外形寸法の高精度化や機械的信頼性の向上を達成する多層セラミック焼結体の製造方法を提供することができる。」、「【００１６】次に、上記手段も含め、本明細書に含まれる上記目的を達成しうる手段とその作用ついて説明する。」と訂正する。
　
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無、拡張又は変更の存否
　訂正事項アは、訂正前の請求項１の「前記加圧力の加わる面の焼成寸法変化量を、少なくともゼロとする力以上の加圧力を加えながら焼成する」を「前記加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする加圧力を加えながら、前記積層体の側面全体が凸型形状で、その彎曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように焼成する」と限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。そして、上記訂正事項アについては、特許明細書に「図５は、積層体の上下面を見掛け気孔率６０〜７０％のアルミナ／シリカ質多孔質板で挟んだ状態で加圧力を変えて焼成した場合の焼結後のサンプルの中央部の断面図（図の上下面が拘束面）である。図５（ａ）は、加圧力が小さい場合の例で、側面の形状がサンプル板中心方向に凹型に彎曲している。…(略)…また表面の焼成収縮をゼロとするための条件として、加圧力及びこれに伴う表面摩擦力（または収縮拘束力）を焼結条件、セッタ材条件と共に最適にコントロールした場合には、図５（ａ）に示したように、側面の彎曲形状が、表面付近では彎曲度が小さく（曲率半径が大）、表面から（厚さ方向に）少し離れたところで彎曲幅が大きくなる特徴を持つ。」(段落【００１９】)、「同じ条件で加圧力のみを図５（ａ）の場合より大きくした場合、サンプル中央部断面は、図５の（ｂ），（ｃ）の順に形状が特徴的に変化する。」(段落【００２０】)及び「図５（ｃ）は、表面拘束力と共にクリープによる変形を最適にコントロールすることにより達成できる形状で、側面は全体が外側に凸型に彎曲する。彎曲の最大幅をＸ2とすると、Ｘ2はサンプルの厚さの１／３以下、より好ましくは１／６以下が良い。」(段落【００２１】)との記載があり、また、図５に対向する２面に加圧力を加えながら焼成した場合の焼結体の加圧面に垂直な断面の実際に得られる形状の例を示す図(ｃ)が示されていることから、訂正事項アは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　訂正事項イは、訂正前の請求項２の「前記加圧力によって生じるクリープによる外形寸法変化量が、焼結に伴う収縮変化量より大きくなる範囲の加圧力を加えながら焼成する」を「前記積層体の前記加圧力を加える面の焼成寸法変化量が実質的にゼロとなり、かつ該加圧力によって生じるクリープによる外形寸法変化量が焼結に伴う収縮変化量より大きくなる範囲の加圧力を加えながら、積層体の側面全体が凸型形状で、その彎曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように焼成する」と限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。そして、上記訂正事項イについては、特許明細書に「次に、自由表面に適当な量の材料クリープを発生させ、側面全体またはその一部を凸型形状とするための方法を説明する。このための方法としては、まず第１に外表面に焼成収縮を生じさせないように加える加圧力を同時に利用することができる。加圧力により発生する表面収縮抑制力は、加圧される積層体と加圧する側の材料との間に働く摩擦力によって生じるため、加圧力が大きくなるにつれて、その収縮抑制力も大きくできる。図２に対向する２つの表面に加圧力を加えながら焼成した場合の、加圧力と焼成寸法変化率（加圧面，ＸＹ方向）との一般的な関係を示す。寸法変化は、加圧力を加えた表面に形成されたパターンの位置、及び焼結体のＸＹ方向の最外寸法の変化率としてそれぞれ示してある。加圧力がゼロから大きくなるにつれ、表面パターン寸法変化率，最外寸法変化率ともマイナスの絶対値が小さくなり、ある加圧力で両方共ゼロになる。この範囲（図２中、Ａで示す）では、焼結体の自由表面は表面を拘束された面より焼結収縮が大きいため、一般にはその形状が凹型となる。従って、焼結体のＸＹ方向の最外寸法は焼結体の加圧した表面部分の寸法で決まる。一方、これよりさらに加圧力を大きくしていく（図２中、Ｂで示す）と、最外寸法の変化率は収縮から膨張へ変化し、その値は加圧力の増加とともに大きくなる。この状態は、すなわち焼結体の自由表面の焼結収縮量より大きなクリープによる変化が生じ、自由表面の形状が外側に凸型に彎曲した形状となっていることを示している。」(段落【００１８】)、「図５は、積層体の上下面を見掛け気孔率６０〜７０％のアルミナ／シリカ質多孔質板で挟んだ状態で加圧力を変えて焼成した場合の焼結後のサンプルの中央部の断面図（図の上下面が拘束面）である。図５（ａ）は、加圧力が小さい場合の例で、側面の形状がサンプル板中心方向に凹型に彎曲している。…(略)…また表面の焼成収縮をゼロとするための条件として、加圧力及びこれに伴う表面摩擦力（または収縮拘束力）を焼結条件、セッタ材条件と共に最適にコントロールした場合には、図５（ａ）に示したように、側面の彎曲形状が、表面付近では彎曲度が小さく（曲率半径が大）、表面から（厚さ方向に）少し離れたところで彎曲幅が大きくなる特徴を持つ。」(段落【００１９】)、「同じ条件で加圧力のみを図５（ａ）の場合より大きくした場合、サンプル中央部断面は、図５の（ｂ），（ｃ）の順に形状が特徴的に変化する。」(段落【００２０】)及び「図５（ｃ）は、表面拘束力と共にクリープによる変形を最適にコントロールすることにより達成���きる形状で、側面は全体が外側に凸型に彎曲する。彎曲の最大幅をＸ2とすると、Ｘ2はサンプルの厚さの１／３以下、より好ましくは１／６以下が良い。」(段落【００２１】)との記載があり、また、図２に対向する２つの表面に加圧力を加えながら焼成した場合の加圧力と焼成寸法変化率（加圧面、ＸＹ方向）との一般的な関係が、更に、図５に対向する２面に加圧力を加えながら焼成した場合の焼結体の加圧面に垂直な断面の実際に得られる形状の例(ｃ)が、それぞれ示されていることから、訂正事項イは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　訂正事項ウは、訂正前の請求項３乃至５を削除すると共に、それに伴って訂正後の請求項の項番を繰り上げるとともに訂正後の引用する請求項を整合させるためのものであるから、特許請求の範囲の減縮乃至は明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。また、上記訂正事項ウに係る訂正は願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　訂正事項エは、特許請求の範囲の記載に整合させるためのものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。また、上記訂正事項エに係る訂正は願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　訂正事項オ及びカは、訂正事項ア乃至ウに基づく訂正後の特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明との整合を図るものであるから、いずれも明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当し、また、上記訂正事項ア乃至ウで見たとおり、それらはいずれも願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　
２−３．むすび
　したがって、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律(平成６年法律第１１６号)附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書き、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議申立についての判断
３−１．本件発明
　上記のとおり、訂正は認められるから、本件特許の請求項１ないし１３に係る発明(以下、「本件発明１ないし１３」という)は、訂正された特許明細書の特許請求の範囲の請求項１ないし１３に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】　セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする加圧力を加えながら、前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように焼成することを特徴とする側面が彎曲形状を有する多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項２】　セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法であって、
　前記積層体の前記加圧力を加える面の焼成寸法変化量が実質的にゼロとなり、かつ該加圧力によって生じるクリープによる外形寸法変化量が焼結に伴う収縮変化量より大きくなる範囲の加圧力を加えながら、積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように焼成することを特徴とする多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項３】　前記積層体の少なくとも最外層の絶縁体層物質を、積層体の焼成温度において実質的に焼結されない材料とすることを特徴とする請求項１または２に記載の多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項４】　セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力及び拘束力のいずれかを加えながら加熱焼成し、自由表面に彎曲形状を有する多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とすることを特徴とする多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項５】　セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力及び拘束力のうちのいずれかを加えながら加熱焼成し、側面の少なくとも一部に彎曲形状を有する多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とし、該焼成済み基板の少なくとも表面に予め焼成した配線を形成し、該配線が前記積層体の未焼成部分に形成された導体部分と接続するように位置合わせをし、その後焼成することを特徴とする多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項６】　セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力及び拘束力のうちのいずれかを加えながら加熱焼成し、側面の少なくとも一部に彎曲形状を有する多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とし、該焼成済み基板に予め複数の貫通穴を形成し、該貫通穴を導体ペーストまたはメッキにより前記焼成済み基板の少なくとも表面に配線を形成し、該配線が前記積層体の未焼成部分に形成された導体部分と接続するように位置合わせをし、その後焼成することを特徴とする多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項７】　前記焼成済み基板を形成する材料の、熱伝導率，比誘電率，強度のうちの少なくとも１つが、前記積層体の他の絶縁部分の焼成後における前記物性値よりも大きいことを特徴とする請求項４乃至６のいずれかに記載の多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項８】　前記焼成時に、積層体の側面を拘束しないことを特徴とする請求項４乃至７のいずれかに記載の多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項９】　前記物質が、前記積層体の焼成温度において寸法安定で且つ多孔質な材料からなることを特徴とする請求項４乃至８のいずれかに記載の多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項１０】　前記加圧力または拘束力を与える媒体が、耐熱セラミック繊維材を複合化した材料から成ることを特徴とする請求項９記載の多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項１１】　前記積層体に直接接する加圧力または拘束力を与える媒体が、焼結体の熱膨張係数より大きな熱膨張係数を有する材料から成ることを特徴とする請求項９または１０記載の多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項１２】　前記積層体を複数個積み重ねて、一括に焼成を行なうことを特徴とする請求項１乃至８のいずれかに記載の多層セラミック焼結体の製造方法。
【請求項１３】　前記複数個の積層体間に、該積層体の焼成温度において寸法安定でかつ多孔質な材料、または実質的に焼結されない積層体層を介して積み重ねて一括に焼成を行うことを特徴とする請求項１２記載の多層セラミック焼結体の製造方法。」
　
３−２．取消理由の概要
　１．特開昭６２−２６０７７７号公報(以下、「刊行物１」という)　（特許異議申立人京セラ株式会社の提出した甲第１号証、特許異議申立人寺尾健吾の提出した甲第１号証、特許異議申立人イー・アイ・デュポン・ドウ・ヌムール・アンド・カンパニーの提出した甲第１号証） 
　２．特開昭６０−１３７８８４号公報(以下、「刊行物２」という)　（特許異議申立人京セラ株式会社の提出した甲第２号証） 
　３．特開昭６３−９９５９６号公報(以下、「刊行物３」という)　（特許異議申立人京セラ株式会社の提出した甲第３号証)
　４．ＰＣＴ／ＵＳ９１／０００１２号(以下、「先願４」という)[ＷＯ９１／１０６３０号(出願翻訳文　特表平５−５０３４９８号公報)]　(特許異議申立人雨宮範子の提出した甲第１号証及び参考資料１)
　５．特願平３−２５６２８９号(以下、「先願５」という)[特開平４−２４３９７８号]　(特許異議申立人雨宮範子の提出した甲第２号証）
　６．特開平１−３１２８８６号公報(以下、「刊行物６という」)　（特許異議申立人寺尾健吾の提出した甲第２号証） 
　７．特開昭５９−４７７２７号公報(以下、「刊行物７という」)　（特許異議申立人寺尾健吾の提出した甲第３号証） 
　８．米国特許４８８０６８４号明細書(以下、「刊行物８という」）　（特許異議申立人寺尾健吾の提出した甲第４号証） 
　９．Ceramic Transactions Vol.15,pp.629-650 (以下、「刊行物９」という)　（特許異議申立人イー・アイ・デュポン・ドウ・ヌムール・アンド・カンパニーの提出した甲第３号証） 
　１０．特願平３−５０３５２９号(以下、「先願１０」という)[特表平５−５０３４９８号]　(特許異議申立人イー・アイ・デュポン・ドウ・ヌムール・アンド・カンパニーの提出した甲第４号証)
　
(１)本件特許第３２７５３２６号の請求項３及び６に係る発明は、国際公開された日本国を指定国に含む本件特許出願の日前の国際特許出願である先願４の国際出願日における明細書、請求の範囲若しくは図面及びこれらの書類の特許法第１８４条の４第４項の出願翻訳文(以下、「先願４明細書」という)に記載された発明、又は出願公開された本件特許出願の日前の他の特許出願である先願１０の願書に最初に添付した明細書又は図面(以下、「先願１０明細書」という)に記載された発明、と同一であって、当該発明の発明者が本件特許出願に係る発明の発明者と同一ではなく、また出願の時において本件発明の出願人が当該国際特許出願又は当該他の特許出願の出願人と同一でもないので、特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができない。
　
(２）本件特許第３２７５３２６号の請求項３に係る発明は、出願公開された本件特許出願の日前の他の特許出願である先願５の願書に最初に添付した明細書又は図面(以下、「先願５明細書」という)に記載された発明と同一であって、当該発明の発明者が本件特許出願に係る発明の発明者と同一ではなく、また出願の時において本件発明の出願人が当該他の特許出願の出願人と同一でもないので、特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができない。 
　
(３)本件特許第３２７５３２６号の請求項１、２に係る発明は、刊行物１〜３，７，９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 
　
(４)本件特許第３２７５３２６号の請求項３〜５に係る発明は、刊行物１〜３，６，７，９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
(５)本件特許第３２７５３２６号の請求項６、１５、１６に係る発明は、刊行物１〜３，６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
　したがって、本件特許は、拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認める。
　
３−３．取消理由通知で示された先願の願書に最初に添付した明細書又は図面に記載された発明及び取消理由で引用された刊行物に記載された発明
(１)先願４明細書又は先願１０明細書
　なお、先願４に係る特許法第１８４条の４第４項の出願翻訳文は特表平５−５０３４９８号公報(参考資料１)の記載のとおりであるので、先願４明細書及び先願１０明細書は、いずれも特表平５−５０３４９８号公報にそのまま掲載されているものである。よって、先願４明細書及び先願１０明細書の記載については、以下、特表平５−５０３４９８号公報の摘示箇所を示す。
ア．「本発明の一般的目的はグリーンセラミック体の焼成中のＸ−Ｙ収縮を減少させる新規で改良された方法を提供することである。本発明の好ましい適用は、導体、抵抗体等を包含する慣用の導電性金属化および誘電体グリーンテープを使用してバイア穿孔および印刷の間に決定された回路特徴寸法が焼成の間実質的に維持されるような仕方でセラミック多層回路を製造することである。」（第４頁右上欄第１４〜２０行）
イ．「本発明の中心は、セラミック回路層の１つまたは複数の表面に適用して、焼成中回路の平面に垂直な拘束力が加えられることを可能にするセラミック剥離テープの使用である。剥離テープはいくつかの機能に役立つ：（１）それは焼結する部品の平面における収縮を排除するのを助ける均一な高摩擦接触層を提供することにより拘束プロセスを助ける」（第４頁左下欄第７〜１３行） 
ウ．「焼成中適用される一方向圧力は、拘束／剥離層と焼成されるセラミック部品の接触を保って効果的にあらゆる収縮を回路の平面に垂直な方向に起こさせてグリーン部品の元のＸ−Ｙ回路寸法を保存するに十分な大きさである。」(第５頁左下欄第１０〜１４行)
エ．「剥離層 本発明の方法で使用するための剥離層は固体有機ポリマー結合剤中に分散させた非金属粒子からなる。……剥離層はグリーンテープかまたは厚膜ペーストの形で、または噴霧法により適用しうる。どの形で適用するかに拘りなく、焼成中のＸ−Ｙ収縮の十分な抑制を得ることができ、更にはＸ−Ｙ収縮の完全な排除を得ることができるためには、該層が可撓性であることが重要である。」（第７頁左下欄第２０〜同頁右下欄下から４行）
オ．「焼成工程は好ましくはセラミックグリーンテープの表面に垂直な圧力下に行う。必要な加圧量は全く固有的であり、特定の範囲に限定する必要はない。その理由は、圧力は焼成中のグリーンテープ固体の実質的量のバルク流れを避けるという特別の根拠に基づいて調節しなければならないということである。与えられた系に適当な圧力は従って、焼成工程中のグリーンテープ固体のレオロジーに依存する。粒度、無機結合剤とセラミック固体の比、および結合剤粘度のような因子は焼成中のグリーンテープのレオロジーに大いに影響する。バルク流れ現象は、もし起こるとすれば焼成工程の焼結相中に起こりそして観察により見つけうる。」(第８頁左上欄下から４行〜同頁右上欄第８行)
カ．「第３図は第１図に示すようにセラミックグリーンテープの片面にのみ可撓性剥離層を取り付ける本発明の方法の順次工程を概略的に示す。改良箱形炉を使用してパッケージを焼成サイクル中５ないし２０ｐｓｉの圧力で一軸(Ｚ−方向)圧縮した。」(第９頁左上欄第６〜１０行)
キ．「この実験で測定した試料は、以下に概略記載した手順に従いＤｕ　Ｐｏｎｔ　Ｇｒｅｅｎ　Ｔａｐｅ(誘電率〜６)およびＬｏｗ　Ｋ　Ｄｕ　Ｐｏｎｔ　Ｇｒｅｅｎ　Ｔａｐｅ(誘電率〜４)から製造した。……試料は誘電体テープのブランク層を切断し、個々の誘電体テープ層の上に導体を金属化でスクリーン印刷し、そして金属化した層を低い温度及び圧力で積層して未焼成モノリス多層体を形成させることを含む標準的多層Ｄｕ　Ｐｏｎｔ　Ｇｒｅｅｎ　Ｔａｐｅ加工技法により製造した。次に未焼成誘電体部品の表面上に剥離テープを置き、そしてこの複合構造体を本発明の方法に従って焼成した。まず、テープから３″×３″ブランク層を切り取り、そして……スクリーン印刷した。……個々の層を一緒に３０００ＰＳＩで７０℃で１０分間積層した。積層したモノリスの表面所に４．０ミル剥離テープを３層置いた。未焼成剥離テープ／回路部品をＡｌ2Ｏ3多孔板および……支持ダイ間に置いた。次に拘束組立体全体を、外部荷重適用のための押棒を後から取り付けたＦｉｓｈｅｒ箱形炉中で加熱した。Ｄｕ　Ｐｏｎｔ　Ｇｒｅｅｎ　Ｔａｐｅ試験片は３℃／分で６００℃に、５℃／分で８５０℃に加熱し、そして８５０℃で０．５時間保持した。Ｌｏｗ　Ｋ　Ｄｕ　Ｐｏｎｔ　Ｇｒｅｅｎ　Ｔａｐｅ試験片は３℃／分で６００℃に、５℃／分で９２５℃に加熱し、そして９２５℃で０．５時間保持した。２０ＰＳＩの圧力を一軸的に加熱サイクル中ずっと適用した。……この結果はいくつかの試料構成についておよび２つの異なる材料系について焼成中の収縮が事実上排除されること、および線寸法を従来達成できなかった程度の制度まで制御しうることを示す。この結果はまた、試料の幾何学的特性および金属化密度が収縮挙動に影響しないことを示す。」(第９頁左上欄下から９行〜同頁右下欄下から３行)
　
(２)先願５明細書
　なお、先願５明細書の記載については、以下、特開平４−２４３９７８号公報の摘示箇所を示す。
ア．「本発明の一般的目的はセラミック体の焼成の間Ｘ−Ｙ収縮を減少させるための新規で改良された方法を提供することである。本発明の好ましい適用は導体、抵抗器などを含む慣用的な導電性金属化を使用するセラミック多層回路及び誘電体テープの孔あけと印刷の間に確立された回路特徴の寸法が焼成の間実質的に維持されるように製造することである。」（第５頁左欄７〜１１行） 
イ．「本発明の中心はセラミック回路層の１つ又は複数の表面に適用される可撓性セラミック強制層の使用である。強制層はいくつかの機能を提供し、すなわち（１）それは焼結部品の平面における収縮を実質的に減少させる均一で高摩擦の接触層を提供し、そして(２)それは焼結前にセラミックテープの揮発性成分の逃げの通路を提供する。」（第５頁左欄２２〜２８行） 
ウ．「【請求項１】　ａ）　揮発性固体ポリマーバインダー中に分散させたセラミック固体と焼結性無機バインダーとの微粉砕粒子の混合物からなる未焼成セラミック体を準備し、
　ｂ）　未焼成セラミック体の表面に可撓性強制層を、前記強制層を未焼成セラミック体に密接に一致させるように適用し、ここで前記強制層は揮発性ポリマーバインダー中に分散させた非金属無機固体の微粉砕粒子からなり、セラミック体の焼結性無機バインダーの強制層への浸透は５０μｍ以下であり、
　ｃ）　ポリマーバインダーをセラミック体と強制層の両方から揮発させ、強制層中で相互連結された多孔性を形成させ、そして無機バインダーをセラミック体中で焼結するに十分な温度と時間で集成体を焼成し、
　ｄ）　焼成済み集成体を冷却し、そして
　ｅ）　多孔質強制層を焼結済みセラミック体から除く
逐次的工程からなるセラミック体の焼成の間Ｘ−Ｙ収縮を減少させる方法。」(請求項１)
エ．「【請求項１２】　強制層を未焼成セラミック体に積層させる請求項１記載の方法。」(請求項１２)
オ．「【請求項１３】　セラミック体が未焼成セラミックテープの１つ又はそれより多い層からなる請求項１２記載の方法。」(請求項１３)
カ．「【請求項１７】　未焼成セラミックテープを焼成前に予備焼成済み平面セラミック基体に積層させる請求項１３記載の方法。」(請求項１７)
キ．「【請求項２５】　未焼成セラミックテープの少なくとも１つの層はその上に厚膜の電気的機能性ペーストの未焼成パターンが印刷されてあり、そして集成体を同時焼成する請求項１３記載の方法。」(請求項２５)
ク．「この結果はいくつかの試料形状につき、焼成の間の収縮が事実上なくなり、線寸法を従来到達し得なかった正確さの程度まで制御できることを示している。」（第１２頁左欄４〜５行）
ケ．刊行物５の表１の試験番号３乃至５に「焼成収縮が0.000285、-0.00017、-0.00015であること」が記載されている。（第１２頁の表１） 
　
(３)刊行物１
ア．「（ａ）焼結サイクル中に、グリーン・セラミック構造体の表面に時間的に連続に抑制力を加え、
 （ｂ）上記抑制力を加えている間に上記グリーン・セラミック構造体を焼成して、ＸＹ平面内の収縮を所定の程度にし、ひずみ及び上反りを除去する焼結セラミック構造体の製造方法。」（特許請求の範囲） 
イ．「本発明のさらに他の目的は、無駄な再寸法取りもしくは手直しを必要としない、セラミック基板もしくは多層金属化基板の平坦性及び寸法上の完全性を与えることにある。」（第３頁左上欄下から３行〜右上欄１行）
ウ．「以下に説明する方法及び装置は１つの同時焼結段階でＺ方向の彎曲を修正するだけでなく、ＸＹ平面内の収縮、貫通体の膨み及びひずみをも修正する。収縮を防止するために、全焼結サイクル中にセラミックの物体に連継的な抑制力を加える。印加される抑制力はＭＬＣ基板の場合は、１−２００プサイ(ｐｓｉ)の範囲が好ましいがＭＬＣのパッケージ、セラミック層及びその中の導体の正確な幾何学的形状及び材料の性質に依存してより高い圧力も使用される。抑制力は種々の次の方法で印加できる。(ａ)荷重即ちＺ方向力がＺ方向に垂直な平面中の凝集力に打克つような周辺即ち縁Ｚ方向力の印加、(ｂ)全基板に力もしくは重しの形の延在Ｚ方向力の印加。……(ｃ)基板にラミネートされる接触シートの形の摩擦力の印加。接触シートは加熱サイクル中に焼結せずもしくはちぢまない(好ましくは予じめ結晶化した)多孔性の組成物より成る。ラミネートは関連する基板のちぢみを物理的に禁止する。」（第４頁右上欄第５行〜同頁左下欄第８行）
エ．「第１図に示した本発明の一実施例はＭＬＣ基板１５の上側表面１８上に置かれた荷重(重し)１２を使用している。重しは基板の周辺のまわりに静置され基板の縁を抑えるように設計されている。……焼結サイクル中に、ＸＹ平面内の収縮は基板の縁だけに存在する重しの加重によって防止される。焼結中に発生する凝集力は加重された縁上のＺ方向抑制力に打克つことはできない。従って凝集力は方向に集中し、Ｚ即ち自由な方向にだけ稠密化が生ずる。ＸＹ平面の寸法を収縮０に保持し、その後の基板の処理に重大な影響を与えないＺ方向に全ての焼結による変化を与えることが望ましい。稠密化過程の凝集力によって発生するＸＹ平面内の張力は縁の抑制力とともに表面の平坦さを保持し、上反りをなくす。」（第４頁左下欄第１１行〜第５頁左上欄第８行）
オ．「第４図に示した第４の実施例は又Ｚ方向の力を使用することによって焼結中に発生する凝集力を克服するという概念を使用する。図示したように、基板１５はその表面全体にプラテン２４が延在する状態で焼成される。プラテン２４は焼結中の基板中の凝集力を克服するに十分なＺ方向力、ここでは荷重を与える多孔質のプラテンである。プラテンは焼結しないもしくは基板中に溶解しない、アルミナのような予め焼成したセラミックでよい。……延在するプラテンは凝集力を克服することによって、収縮を防止するのに必要なＺ方向力だけでなく基板の上反りを防止する均一な力を与える。さらに冶金材料を含む貫通体を有するセラミック基板を焼成する場合には、貫通体の表面だけでなく基板の表面上に存在するプラテンが貫通体が膨らむのを制限する。」(第５頁右下欄第６行〜第６頁左上欄第７行)
カ．「第５Ａ図乃至第５Ｅ図は焼結する物体の表面に一様な圧力を印加する代替方法を示す。この実施例は気体の圧力を使用することによって焼結中のセラミックの凝集力を克服し、貫通中の膨み、上反り及びひずみを防止するＺ方向力を加える。……一様加圧焼結に必要な力はＸＹ平面のひずみ、上反り及び貫通体の膨み及びＺ方向の稠密化を防止するに十分であるが、基板を全体的に膨張させるには不十分なように選択される。」（第６頁左上欄下から６行〜第７頁右上欄下から５行）
キ．「第６図に示した本発明の実施例は収縮の問題を解決するいわゆる摩擦技法を示す。この方法は接触シートを焼結すべき物体上にラミネートし、焼結はさらに重しを使用することなく行われる。……さらに、接触シートの組成は一貫して多孔性であり、熱的に安定で、セラミック焼結サイクルの条件の下で収縮もしくは膨張せず、連結して機械的な完全性／剛性が保たれるように選択される。適切な接触シートはセラミックの焼成サイクル中にその寸法を維持し、従って必然的にセラミックが収縮するのを物理的に抑制する。……セラミックの焼結及び結晶化が完了した後に、接触シートはセラミック表面から、研摩、こすり取り等のようなセラミックの表面を傷つけない適切な除去手段の使用によって除去される。」(第７頁右上欄下から５行〜同頁左下欄末行)
　
(４)刊行物２
ア．「セラミック絶縁材料と導体材料を交互に積層してなるセラミック多層配線回路基板において、焼成する際に厚さ方向に荷重を加えることを特徴とするセラミック多層配線回路基板の製造法。」（特許請求の範囲） 
イ．「従来、グリーンシート積層材を焼成する際には、セッタ上に多数個置き、無加圧で焼成していた。この場合には、幅方向及び厚さ方向に焼成収縮を生じ、……メタライズパターンが変動するに、位置ずれが生じ、……また、無加圧で焼成するために、……基板の反りが多く発生している。……そこで、これらの原因によるメタライズパターンの位置ずれ及び反りをなくすために、焼成時に厚さ方向に荷重を加え、幅方向(平面方向)の焼成収縮をなくし、反りが発生しないようにした。」(第２頁左下欄下から５行〜同頁右下欄下から８行)
ウ．「本発明によれば、焼成時に厚さ方向に荷重をくわえているために幅方向(平面方向)の焼成収縮がないためピン(リード)及びシリコン半導体素子(半導体部)の基板への接続位置のずれが全くなく、また接続面が平滑のため接触不良が全く認められない。」(第６頁左下欄第８〜１３行)
　
(５)刊行物３
ア．「(ａ)固体で非多孔性の実質的に均質な金属導電体の複数のパターンを裏打ちシート上に付着し、(ｂ)上記パターンをそれぞれ、複数の未焼成のグリーンシート上に移し、(ｃ)上記グリーンシートを互いに整合するように重ね合わせ、(ｄ)上記グリーンシートを、上記固体金属導電体の融点よりも低いが上記グリーンシートを均質な固まりに融合させるに十分な温度で焼結する工程を含む、多層セラミック基板の形成方法。」(特許請求の範囲)
イ．「焼結の間に、重ね合わせたグリーンシートは横方向の収縮と縦方向の非平坦変形を抑えるように制限を受ける。収縮を防止することは、固体金属パターンを歪めたり、セラミックを変形したり亀裂を生じることなく首尾よく本発明の構造を形成するための重要なポイントである。収縮及び変形を防止するための好適な方法は、グリーンシートの積傘ねられたスタックを、各々がグリーンシートよりも高い焼結温度を有する２個の多孔性のプラテンの間に挟み、プラテンに押圧力を加えることである。ゼロ収縮をさらに保守する方法としては、ＭＬＣ構造の横方向の寸法と同じ拡がりをもつ構造でプラテン及び基板をとり囲むようにすることがある。」(第４頁左下欄第６〜末行)
ウ．「第１図において、積層体１５は２個の多孔性アルミナタイル１３、１４間に配置し、側壁移動を防止する保持具１２中に配置することができる。」（第５頁右下欄第３〜６行）
エ．「こうして薄板化された構造体１５は、第１図に示すようなプレス中で焼結される。このプレスは直方体の形のキャビティ１２を有し、そのキャビティ１２のＸ及びＹ方向はＭＬＣ最終製品のＸ及びＹ方向寸法に等しく、そのキャビティの底には孔があけられている。このキャビティは、層状体構造が、縦方向の圧力の下で膨れるのを制限する。また、キャビティと等しいＸ−Ｙ寸法をもつ上下のプラテン１３及び１４が、その間にＭＬＣ層状体１５を挟み込む。」（第６頁右下欄４〜１３行)
オ．「(ａ)Ｚ方向の稠密化を行いつつ焼結の間のＸ−Ｙ収縮を防止するために圧力を加える(すなわち１−２００プサイ)」(第７頁左上欄第１２〜１４行)
　
(６)刊行物６
ア．「グリーンシート原料に、繊維としてウィスカ、ガラスフィラメントおよびチョップドストランドのうち少なくとも１種を添加して繊維複合グリーンシートを作製し、該繊維複合グリーンシートを、そのキャスティング方向が異なる方向に積層して、繊維を含まないグリーンシートとの積層体を形成し、焼成して形成するセラミック積層回路基板の製造方法。」(請求項２６)
イ．「本発明は、以上説明したように構成されているので、以下に記載されるような効果を奏する。繊維複合セラミック絶縁層を少なくとも１層含むことにより、焼成時のセラミック積層回路基板の面方向の収縮が妨げられるので、その方向の焼成収縮が減少し、その焼成収縮のばらつきが小さくなる。そして、半導体素子との接合位置の精度が向上し、接合が確実になる。また、繊維を含まないセラミック絶縁層が、厚さ方向に収縮しやすいので、基板内の気孔率が小さくなり、強度が向上する。」(第１４頁右下欄第６〜１６行)
　
(７)刊行物７
ア．「内部電極が設けられた複数枚の誘電体シートとこの誘電体シートよりも焼成による収縮率の大きな外層シートを重ねて積層体を形成し、この積層体を加圧焼成した後、両側に外部電極を設けることを特徴とする積層コンデンサの製造方法。」(特許請求の範囲)
イ．「誘電体にセラミックグリーンシートを使用した積層コンデンサは、第１図に示すように、複数枚の誘電体シート２を内部電極１が並列の配置関係になるよう重ね合わせ、上下面にさらに外層シート３，３を重ねて積層体４を形成し、この積層体４を加圧して圧着した後焼成し、焼成積層体の両側端部に内部電極１と接続される外部電極５、５を設けた構造である。……上記のような積層コンデンサは、……焼成時に、誘電体シート２と外層シート３間において、焼成による収縮率に差が生じる。……このため、焼成時の積層体４は第１図に示すように、誘電体シート２群と外層シート３に収縮差が発生し、……また積層体４の外部電極５、５を設ける両端面は、前記収縮差により中央部が凹入する曲面になるため、両端面に外部電極５、５を塗布形成した場合、内部電極１と外部電極５が接続しない状態が発生するという問題があった。この発明は、上記のような問題を解消するためになされたものであり、焼成時に誘電体シートと外層シートの収縮率に差が生じないようにし、内部電極と外部電極を確実に接続させたデラミネーションのない良好な特性の積層コンデンサを製造する方法を提供することを目的とする。」(第１頁左下欄下から８行〜第２頁左上欄第１０行)
　
(８)刊行物８
ア．「金属化されたグリーンシートから焼結した絶縁性基板を提供する方法であって、前記基板は、その金属主体の導体が基板表面の上にはみ出た、金属主体の内部導体を有するものであって、次の、互いに整列されたグリーンシートを積層すること、グリーンシートの結合する温度で積層体に焼結しない材料よりなり、少なくとも一つの金属化されたシートが前記積層体の一番上か下の少なくとも一方に供給されること、というステップよりなること」(第９頁第１２欄第４３〜５４行)
　
(９)刊行物９
ア．「Ｆｉｇ．１４は６層のＡｇ導電金属化層を持つ８層の非交互積層誘電体テープサンプル層の５×５ｃｍ2について、歪みをプロットしたものである。同様に、通常に焼結されたサンプルには歪みが生じ、金属層の存在のために予想よりも１２％を超える収縮を示したが、加圧されたサンプルは限定的歪みを示し、ｘ−ｙ収縮はなかった。」（第６４１頁１６〜２１行） 
　
４．対比、判断
４−１．特許法第２９条の２について(上記「３−２．(１)」)
(１)本件発明１
　３−３(１)のカ及びキで摘示した事項を本件発明１の記載ぶりに則って整理すると、先願４明細書(又は先願１０明細書)には「誘電体テープ層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された未焼成モノリス多層体の外表面に、加圧力を加えながら加熱焼成して、セラミック多層回路を製造する方法であって、未焼成モノリス多層体の表面上に剥離テープを置き５乃至２０ＰＳＩ(０．３５〜１．４ｋｇ／ｃｍ2)の加圧力を加えながら焼成するセラミック多層回路の製造方法。」の発明(以下、「先願発明１」という)が記載されていると認められる。
　そこで、本件発明１と先願発明１とを対比すると、先願発明１の「誘電体テープ層」、「未焼成モノリス多層体」、「セラミック多層回路」は、それぞれ本件発明１の「セラミック絶縁層」、「積層体」、「多層セラミック焼結体」に相当し、先願発明１の「表面上に剥離テープを置き５乃至２０ＰＳＩ(０．３５〜１．４ｋｇ／ｃｍ2)の加圧力を加え」は、本件発明１の「加圧力を加え」にあたる。
　すると両者は「セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法」の点で一致し、本件発明１では「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」加圧力を加えながら、「前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成するのに対し、先願発明１では「５〜２０ＰＳＩの(０．３５〜１．４ｋｇ／ｃｍ2)」の加圧力を加えながら焼成する点で相違する。
　そして、この相違点について検討するに、先願４明細書(又は先願１０明細書)の、上記３−３(１)で摘示したカ及びキには、加圧力を０．３５〜１．４ｋｇ／ｃｍ2とすること及び１．４ｋｇ／ｃｍ2とした具体例の開示があり、この加圧力は、上記３−３(１)で摘示したア乃至エにあるように、焼成中の積層体のＸ−Ｙ収縮を排除して、元のＸ−Ｙ回路寸法を保存するに十分な大きさである点で、実質的に本件発明１の「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」を示しているといえる。しかし、上記３−３(１)で摘示したオに示されるように、この加圧力は、焼成中のグリーンテープ固体の実質的量のバルク流れを避ける、つまり、加圧力がグリーンテープ固体の流れを防止するように調節される大きさにとどまるものであって、本件発明１の如く側面全体を凸型形状とする、つまり(ＸＹ方向表面パターン寸法変化率を維持しつつ)ＸＹ方向最外寸法変化率を膨張させる大きさには至らないものであるといえる。
　してみれば、この相違点は形式的な相違点ではなく、実質的な相違点であるから、本件発明１は先願４明細書(又は先願１０明細書)に記載された発明と同一ではない。
　
(２)本件発明２
　本件発明２も本件発明１と同様に「積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成することを構成要件として含むものであり、この点は、上記４−１(１)でみたのと同様に先願発明１との実質的な相違点である。
　したがって、本件発明２は先願４明細書(又は先願１０明細書)に記載された発明と同一ではない。
　
(３)本件発明３
　本件発明３は、本件発明１又は２を引用するものであるから上記４−１(１)又は(２)でみたのと同じ理由により、先願４明細書(又は先願１０明細書)に記載された発明と同一ではない。
　
(４)本件発明４
　３−３(１)のカ及びキで摘示した事項を本件発明４の記載ぶりに則って整理すると、先願４明細書(又は先願１０明細書)には「誘電体テープ層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された未焼成モノリス多層体の外表面に、加圧力を加えながら加熱焼成して、セラミック多層回路を製造する方法」の発明(以下、「先願発明２」という)が記載されていると認められる。
　そこで、本件発明４と先願発明２とを対比すると、先願発明２の「誘電体テープ層」、「未焼成モノリス多層体」、「セラミック多層回路」は、それぞれ本件発明４の「セラミック絶縁層」、「積層体」、「多層セラミック焼結体」に相当し、先願発明１の「加圧力を加えながら加熱焼成して」は、本件発明４の「加圧力及び拘束力のいずれかを加えながら加熱焼成し」にあたる。
　すると両者は「セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法」の点で一致し、本件発明４では多層セラミック焼結体が「自由表面に彎曲形状を有する」ものであり、かつ、「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ものであるのに対し、先願発明２はこの技術的事項を構成要件として含まない点で相違する。
　そして、この相違点について検討するに、先願４明細書(又は先願１０明細書)の上記３−３(１)で摘示したア乃至キをみても、多層セラミック焼結体が「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ことの記載はなく、また、その示唆もない。
　してみれば、この相違点は形式的な相違点ではなく、実質的な相違点であるから、本件発明４は先願４明細書(又は先願１０明細書)に記載された発明と同一ではない。
　
(５)本件発明５、６
　本件発明５、６も本件発明４と同じく、多層セラミック焼結体が「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ことを構成要件として含むものであり、この点は、上記４−１(４)でみたのと同様に先願発明２との実質的な相違点である。
　したがって、本件発明２は先願４明細書(又は先願１０明細書)に記載された発明と同一ではない。
　
(６)本件発明７〜１３
　本件発明７〜１３は、本件発明１、２、４乃至６のいずれか一つ以上を直接又は間接的に引用するものであるから上記４−１(１)、(２)、(４)、(５)でみたのと同じ理由により、先願４明細書(又は先願１０明細書)に記載された発明と同一ではない。
　
４−２．特許法第２９条の２について(上記「３−２．(２)」)
(１)本件発明１
　３−３(２)のウ乃至オ、キで摘示した事項を本件発明１の記載ぶりに則って整理すると、先願５明細書又には「未焼成セラミックテープの層を有し、少なくとも一つの層に電気的機能性ペーストの未焼成パターンが印刷された未焼成セラミックテープの１つより多い層の表面に可撓性強制層を密接に一致させるように積層した集成体を焼成し、多孔質強制層を焼結済みセラミック体から除く、セラミック体の焼成の間Ｘ−Ｙ収縮を減少させる方法。」の発明(以下、「先願発明３」という)が記載されていると認められる。
　そこで、本件発明１と先願発明３とを対比すると、先願発明３の「未焼成セラミックテープの層」、「少なくとも一つの層に電気的機能性ペーストの未焼成パターンが印刷された未焼成セラミックテープの１つより多い層」、「セラミック体」は、それぞれ本件発明１の「セラミック絶縁層」、「少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体」、「多層セラミック焼結体」に相当し、先願発明３の「焼成の間Ｘ−Ｙ収縮を減少させる方法」は、本件発明１の「製造方法」にあたる。
　すると両者は「セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体を加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法」の点で一致し、本件発明１では、積層体の「少なくとも一部に加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする加圧力を加えながら、前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成するのに対し、先願発明３では、積層体の「表面に可撓性強制層を密接に一致させるように積層した集成体」を焼成し、その後「多孔質強制層を焼結済みセラミック体から除く」点で相違する。
　そして、３−３(２)のア乃至ケをみても、この相違点は形式的な相違点ではなく、実質的な相違点であるから、本件発明１は先願５明細書に記載された発明ではない。
　
(２)本件発明２
　本件発明２も本件発明１と同様に「少なくとも一部に加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする加圧力を加えながら、前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成することを構成要件として含むものであり、この点は、上記４−２(１)でみたのと同様に先願発明３との実質的な相違点である。
　したがって、本件発明２は先願５明細書に記載された発明と同一ではない。
　
(３)本件発明３
　本件発明３は、本件発明１又は２を引用するものであるから上記４−２(１)又は(２)でみたのと同じ理由により、先願５明細書に記載された発明と同一ではない。
　
(４)本件発明４
　３−３(２)のウ乃至キで摘示した事項を本件発明４の記載ぶりに則って整理すると、先願５明細書には「未焼成セラミックテープの層を有し、少なくとも一つの層に電気的機能性ペーストの未焼成パターンが印刷された未焼成セラミックテープの１つより多い層の表面に可撓性強制層を密接に一致させるように積層した集成体を焼成し、多孔質強制層を焼結済みセラミック体から除く、セラミック体の焼成の間Ｘ−Ｙ収縮を減少させる方法において、未焼成セラミックテープを焼成前に予備焼成済み平面セラミック基体に積層させるセラミック体の焼成の間Ｘ−Ｙ収縮を減少させる方法。」の発明(以下、「先願発明４」という)が記載されていると認められる。
　そこで、本件発明４と先願発明４とを対比すると、先願発明４の「誘電体テープ層」、「未焼成モノリス多層体」、「セラミック多層回路」、「予備焼成済み平面セラミック基体」は、それぞれ本件発明４の「セラミック絶縁層」、「積層体」、「多層セラミック焼結体」、「焼成済み基板」に相当し、先願発明３の「焼成の間Ｘ−Ｙ収縮を減少させる方法」、「未焼成セラミックテープを焼成前に予備焼成済み平面セラミック基体に積層させる」は、本件発明４の「製造方法」、「前記絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」にあたる。
　すると両者は「セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体を加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法において、前記絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする多層セラミック焼結体の製造方法」の点で一致し、
本件発明４では、積層体の「外表面の少なくとも一部に、加圧力及び拘束力のいずれかを加えながら」加熱焼成し、「自由表面に彎曲形状を有する」多層セラミック焼結体を製造するのに対し、先願発明４では、積層体の「表面に可撓性強制層を密接に一致させるように積層した集成体」を焼成し、その後「多孔質強制層を焼結済みセラミック体から除く」点で相違する。
　そして、３−３(２)のア乃至ケをみても、「加圧力及び拘束力のいずれかを加えながら」加熱焼成し「自由表面に彎曲形状を有する」多層セラミック焼結体とすることは示されていないことからすると、この相違点は形式的な相違点ではなく、実質的な相違点であるといえるから、本件発明４は先願５明細書に記載された発明と同一ではない。
　
(５)本件発明５、６
　本件発明５、６も本件発明４とほぼ同様に、積層体の「外表面の少なくとも一部に、加圧力及び拘束力のいずれかを加えながら」加熱焼成し、「側面の少なくとも一部に彎曲形状を有する」多層セラミック焼結体を製造することを構成要件として含むものであり、この点は、上記４−２(４)でみたのと同様に先願発明４との実質的な相違点である。
　したがって、本件発明４は先願５明細書に記載された発明と同一ではない。
　
(６)本件発明７〜１３
　本件発明７〜１３は、本件発明１、２、４乃至６のいずれか一つ以上を直接又は間接的に引用するものであるから、上記４−２(１)、(２)、(４)、(５)でみたのと同じ理由により、先願５明細書に記載された発明と同一ではない。
　
４−３．特許法第２９条第２項について(上記「３−２．(３)〜(５)」)
(１)本件発明１
　３−３(３)のア乃至オで摘示した事項を本件発明１の記載ぶりに則って整理すると、刊行物１には「グリーン・セラミック構造体の表面の周辺若しくは全面に圧力を加えながら焼成する焼結セラミック構造体の製造方法。」の発明(以下、「刊行物１−１発明」という)が記載されていると認められる。
　そこで、本件発明１と刊行物１−１発明とを対比すると、刊行物１−１発明の「グリーン・セラミック構造体」、「焼結セラミック構造体」は、それぞれ本件発明１の「セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体」、「多層セラミック焼結体」に相当する。
　すると両者は「セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法」の点で一致し、本件発明１では「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」加圧力を加えながら、「前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成するのに対し、刊行物１−１発明ではこの点を構成要件として含まない点で相違する。
　以下、この相違点について、刊行物２、３、６〜９を順に検討する。
　刊行物２には、上記３−３(４)で摘示したア乃至ウにあるように、加圧力を加えながら焼成することにより、平面方向の焼成収縮をなくし、メタライズパターンの位置ずれをなくすことが示されており、これは「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」ことを示唆しているといえるものの、「前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成することは記載も示唆もない。
　刊行物３には、上記３−３(５)で摘示したア乃至オにあるように、図１に示されるような多層セラミックス(ＭＬＣ)基板の焼結時に最終製品のＸ−Ｙ方向寸法に等しい直方体の形を有する治具を用いて、押圧することは示されており、これは「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」こと示しているものの、最終製品の寸法に規定される治具を用いて行うものであって、加圧力を「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」ものにはあたらない。してみれば、刊行物３には、加圧力を「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」ものとし、かつ、「前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成することは記載も示唆もない。
　刊行物６には、上記３−３(６)で摘示したア及びイにあるように、繊維複合セラミック絶縁層を使用して焼成時のセラミック積層回路基板の面方向の収縮を減少させることは示されているが、加圧力を「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」ものとし、かつ、「前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成することは記載も示唆もない。
　刊行物７には、上記３−３(７)で摘示したア及びイにあるように、従来の加圧しない焼成では側方の端部は凹面状となるという問題が発生するのに対し、加圧焼成によってこの問題の発生が防止できることは示されているが、加圧力を「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」ものとし、かつ、「前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成することは記載も示唆もない。
　刊行物８には、上記３−３(８)で摘示したアにあるように、グリーンシートの積層体の焼結温度では、焼結しない材料で出来たシートを該積層体の表面に用いることは示されているが、加圧力を「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」ものとし、かつ、「前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成することは記載も示唆もない。
　刊行物９には、上記３−３(９)で摘示したアにあるように、導電金属化層を有する誘電体の積層体を加圧して焼結すると、歪みは限定的であって、ｘ−ｙ収縮はないことが示されており、これは「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」ことを示唆しているといえるものの、「前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成することは記載も示唆もない。
　してみれば、刊行物１を主引例とした場合、上記相違点は刊行物２、３、６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得たものであるとすることはできない。
　また、以上のように、刊行物２、３、６〜９のいずれにも、加圧力を加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとするものとし、かつ、「前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成することの示唆はないから、刊行物１にかえて刊行物２、３、６〜９のいずれを主引例としても、本件発明１は刊行物１〜３、６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得たものであるとすることもできない。
　そして、本件特許明細書の記載によれば、本件発明１は、本件特許明細書の請求項１記載の構成要件を採用することにより、本件特許明細書記載の特有の効果を奏するものである。
　したがって、本件発明１は、刊行物１〜３、６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
(２)本件発明２
　本件発明２も本件発明１と同様に、加圧力を「加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする」ものとし、かつ、「積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように」焼成することを構成要件として含むものであり、この点は、上記４−３(１)でみたのと同様に刊行物１−１発明との実質的な相違点である。
　したがって、本件発明２は、刊行物１〜３、６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
(３)本件発明３
　本件発明３は、本件発明１又は２を引用するものであるから、上記４−３(１)又は(２)でみたのと同じ理由により、刊行物１〜３、６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
(４)本件発明４
　３−３(３)のア乃至オで摘示した事項を本件発明４の記載ぶりに則って整理すると、刊行物１には「グリーン・セラミック構造体の表面の周辺若しくは全面に圧力又は全面に摩擦力を加えながら焼成する焼結セラミック構造体の製造方法。」の発明(以下、「刊行物１−２発明」という)が記載されていると認められる。
　そこで、本件発明４と刊行物１−２発明とを対比すると、刊行物１−２発明の「グリーン・セラミック構造体」、「焼結セラミック構造体」は、それぞれ本件発明４の「セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体」、「多層セラミック焼結体」に相当する。
　すると両者は「セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力及び拘束力のいずれかを加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法」の点で一致し、本件発明４では多層セラミック焼結体が「自由表面に彎曲形状を有する」ものであり、かつ、「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ものであるのに対し、刊行物１−２発明ではこの点を構成要件として含まない点で相違する。
　以下、この相違点について、刊行物２、３、６〜９を順に検討する。
　刊行物２には、上記３−３(４)で摘示したア乃至ウにあるように、加圧力を加えながら焼成することは示されているが、「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ことは記載も示唆もない。
　刊行物３には、上記３−３(５)で摘示したア乃至オにあるように、図１に示されるような多層セラミックス(ＭＬＣ)基板の焼結時に最終製品のＸ−Ｙ方向寸法に等しい直方体の形を有する治具を用いて、押圧することは示されているが、「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ことは記載も示唆もない。
　刊行物６には、上記３−３(６)で摘示したア及びイにあるように、繊維複合セラミック絶縁層を使用して焼成時のセラミック積層回路基板の面方向の収縮を減少させることは示されているが、「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ことは記載も示唆もない。
　刊行物７には、上記３−３(７)で摘示したア及びイにあるように、従来の加圧しない焼成では側方の端部は凹面状となるという問題が発生するのに対し、加圧焼成によってこの問題の発生が防止できることは示されているが、「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ことは記載も示唆もない。
　刊行物８には、上記３−３(８)で摘示したアにあるように、グリーンシートの積層体の焼結温度では、焼結しない材料で出来たシートを該積層体の表面に用いることは示されているが、「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ことは記載も示唆もない。
　刊行物９には、上記３−３(９)で摘示したアにあるように、導電金属化層を有する誘電体の積層体を加圧して焼結すると、歪みは限定的であって、ｘ−ｙ収縮はないことが示されているが、「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ことは記載も示唆もない。
　してみれば、刊行物１を主引例とした場合、上記相違点は刊行物２、３、６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得たものであるとすることはできない。
　また、以上のように、刊行物２、３、６〜９のいずれにも、「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ことの示唆はないから、刊行物１にかえて刊行物２、３、６〜９のいずれを主引例としても、本件発明４は刊行物１〜３、６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易になし得たものであるとすることもできない。
　そして、本件特許明細書の記載によれば、本件発明４は、本件特許明細書の請求項４記載の構成要件を採用することにより、本件特許明細書記載の特有の効果を奏するものである。
　したがって、本件発明４は、刊行物１〜３、６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
(５)本件発明５、６
　本件発明５、６も本件発明４と同じく、多層セラミック焼結体が「絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とする」ことを構成要件として含むものであるから、上記４−３(４)でみたのと同様の理由により、本件発明５、６は刊行物１〜３、６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
(６)本件発明７〜１３
　本件発明７〜１３は本件発明１、２、４乃至６のいずれか一つ以上を直接又は間接的に引用するものであるから、上記４−３(１)、(２)、(４)、(５)でみたのと同じ理由により、本件発明７は刊行物１〜３、６〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　
５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立の理由によっては、本件発明１乃至１３についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１乃至１３についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明１乃至１３についての特許は、拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律(平成６年法律第１１６号)附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令(平成７年政令第２０５号)第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年６月２９日（２００５．６．２９）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
多層セラミック焼結体の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法であって、
　前記加圧力の加わる面の焼成寸法変化量を
ゼロとする
　
前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように
　【請求項２】
　セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法であって、
　
前記積層体の前記加圧力を加える面の焼成寸法変化量が実質的にゼロとなり、かつ該
が焼
、積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように
る多
　【請求項
３
　前記積層体の少なくとも最外層の絶縁体層物質を、積層体の焼成温度において実質的に焼結されない材料とすることを特徴とする請求項
１または２
　【請求項
４
　セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力及び拘束力のいずれかを加えながら加熱焼成し、自由表面に彎曲形状を有する多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とすることを特徴とする多層セラミック焼結体の製造方法。
　【請求項
５
　セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力及び拘束力のうちのいずれかを加えながら加熱焼成し、側面の少なくとも一部に彎曲形状を有する多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とし、該焼成済み基板の少なくとも表面に予め焼成した配線を形成し、該配線が前記積層体の未焼成部分に形成された導体部分と接続するように位置合わせをし、その後焼成することを特徴とする多層セラミック焼結体の製造方法。
　【請求項
６
　セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力及び拘束力のうちのいずれかを加えながら加熱焼成し、側面の少なくとも一部に彎曲形状を有する多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記絶縁層の少なくとも１層を焼成済み基板とし、該焼成済み基板に予め複数の貫通穴を形成し、該貫通穴を導体ペーストまたはメッキにより前記焼成済み基板の少なくとも表面に配線を形成し、該配線が前記積層体の未焼成部分に形成された導体部分と接続するように位置合わせをし、その後焼成することを特徴とする多層セラミック焼結体の製造方法。
　【請求項
７
　前記焼成済み基板を形成する材料の、熱伝導率，比誘電率，強度のうちの少なくとも１つが、前記積層体の他の絶縁部分の焼成後における前記物性値よりも大きいことを特徴とする請求項
４乃至６の
　【請求項
８
　前記焼成時に、積層体の側面を拘束しないことを特徴とする請求項
４乃至７の
　【請求項
９
　前記物質が、前記積層体の焼成温度において寸法安定で且つ多孔質な材料からなることを特徴とする請求項
４乃至８の
　【請求項
１０
　前記加圧力または拘束力を与える媒体が、耐熱セラミック繊維材を複合化した材料から成ることを特徴とする請求項
９
　【請求項
１１
　前記積層体に直接接する加圧力または拘束力を与える媒体が、焼結体の熱膨張係数より大きな熱膨張係数を有する材料から成ることを特徴とする請求項
９または１０
　【請求項
１２
　前記積層体を複数個積み重ねて、一括に焼成を行なうことを特徴とする請求項１乃至
８の
　【請求項
１３
　前記複数個の積層体間に、該積層体の焼成温度において寸法安定でかつ多孔質な材料、または実質的に焼結されない積層体層を介して積み重ねて一括に焼成を行うことを特徴とする請求項
１２
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は多層セラミック焼結体及びその製造方法に係り、特に高精度、高信頼性を確保できる多層セラミック焼結体及びその製造方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　セラミックスの多層化技術は、近年特に電子産業部門において欠かすことのできない技術となってきている。例えば、積層セラミックコンデンサ，圧電素子等の電子セラミックデバイスの小型化，高性能化や、半導体素子等の高密度実装に必須のセラミック多層配線基板などへの技術が挙げられ、一般にグリーンシート法で作製され、多層セラミック焼結体として知られている。
　【０００３】
　しかし、一般にセラミックスは焼結時に大きな寸法変化（収縮）を伴い、これは原料やプロセスのバラツキの影響を受けやすい。従って、焼結後の寸法精度を高く保つことは非常に難しい技術である。また多層セラミック焼結体に対しても同様に高い寸法精度が要求され、特に多層配線回路基板として用いる場合には、半導体チップを搭載し、チップとの接続を形成しなければならないため、基板表面に形成する配線の位置精度（表面の寸法精度）が高いことが要求される。更にこれらのセラミック基板には、後工程でめっき，ピン付けまたは薄膜層の形成等の作業が必要で、これらの作業工程での機械的な信頼性も重要な要件となってくる。
　【０００４】
　また、これらのセラミック基板上に、後工程で薄膜多層配線層を形成することが必要な場合などには、セラミック基板を精度良く薄膜回路作製装置にセットできることなども重要な要件となってくる。一般にこのような場合には、基板の外周部を基準とすることから、焼結体の外形寸法（最大寸法）及び外周形状が高精度であることが必要となる。
　【０００５】
　上記した多層のセラミック積層体の焼結方法としては、積層体に何も荷重をかけない状態で焼成（無加圧焼成）するのが一般的である。この方法は簡便で、コストも安いというメリットがあるが、焼成収縮のバラツキを避けられず、その表面寸法精度を高く安定させることが非常に難しい。特に内部に複雑な導体層を有するような場合には、その寸法精度の確保が難しく、さらに反り，剥離，ふくれ等の発生も大きな問題となる。
　【０００６】
　これらの問題に対しては、例えば特開昭５７−３２６５７号公報，同６２−５８４８号公報，同６３−３１７５４号公報において、０．５〜２０ｇ／ｃｍ２の範囲の小さな荷重を焼成時に積層体に加える方法を開示している。これらの方法では、積層体の焼成収縮を阻害しないで、焼結体の反り，剥離，ふくれ等を低減させることができるが、焼成収縮のバラツキをも同時に低減させることはできない。従って、高寸法精度を確保する方法とはなっていない。
　【０００７】
　一方、例えば特開昭６０−１３７８８４号公報，特開平１−２２５５４６号公報では、焼結時の収縮を抑制するために、２５〜２００ｋｇ／ｃｍ２の荷重をかけて焼結する方法が開示されている。しかしこれらの方法では、基本的に積層体の表面寸法を変化させずに焼結するためには、焼成時に枠を用いることが必須となる。もしこの枠を用いず積層体の側面をフリーの状態で焼結した場合には、荷重が非常に大きいため、実際には焼結体がつぶれてしまい、焼結体の表面及び外形寸法の精度が確保できない（形状を保持できない）。一方、枠を用いて焼成する場合には、焼成時に焼結体が枠材と反応・接着して側面が不規則な形状となってしまったり、枠材が強固に焼結体と固着して、これを取り除くための研削加工が必要となったり、枠材が使い捨てとなるためにコストや作業性の面でも大きな問題があった。
　【０００８】
　これらに対して、特開昭６２−２６０７７７号公報では、上記２法の中間の加圧力を加えてＸＹ平面の収縮，上反り及びひずみをなくして焼結する方法を開示している。この技術では、基板のＸＹ平面内の焼結収縮は防止することができるが、側面の形状及びこれを制御する具体的方法については、何ら開示されていない。
　【０００９】
　【発明が解決しようとする課題】
　上記従来技術では、無加圧若しくは比較的軽い荷重をかける場合には、焼成収縮によるバラツキに伴う表面層における寸法精度の低下が避けられない。また側面も理想的には焼成前と同じフラット形状になるはずのところが、実際には内部配線等の影響で収縮によるバラツキがあって、やはり不規則な形状となってしまうという問題があった。
　【００１０】
　一方、大きな荷重をかける場合には、積層体が焼成時に大きくつぶれてしまうか、若しくはこのつぶれを防止する目的で枠を用いて焼成するために枠材との反応，固着が起きてしまうか、いずれの場合も焼結体の外形寸法精度の制御が難しいという問題があった。
　【００１１】
　本発明は、これらの問題を解決し、表面寸法精度を向上させるとともに、側面（外形）形状を自在に制御して、外形寸法の高精度化や機械的信頼性の向上を達成する
多層セラミック焼結体の製造方法
　【００１２】
　【課題を解決するための手段】
　
上記目的を達成する手段の代表的なものは次の通りである。
　【００１３】
　
（１）セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記加圧力の加わる面の焼成寸法変化量をゼロとする加圧力を加えながら、前記積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように焼成することを特徴とする側面が彎曲形状を有する多層セラミック焼結体の製造方法。
　【００１４】
　
（２）セラミック絶縁層を有し、少なくとも表面及び内部のいずれかに導体層が形成された積層体の外表面の少なくとも一部に、加圧力を加えながら加熱焼成して、多層セラミック焼結体を製造する方法であって、前記積層体の前記加圧力を加える面の焼成寸法変化量が実質的にゼロとなり、かつ該加圧力によって生じるクリープによる外形寸法変化量が焼結に伴う収縮変化量より大きくなる範囲の加圧力を加えながら、積層体の側面全体が凸型形状で、その湾曲の最大幅が該積層体の厚さの１／３以下となるように焼成することを特徴とする側面の少なくとも一部が凸型形状を有する多層セラミック焼結体の製造方法。
　【００１５】
　
【作用】
　上記手段によって、表面寸法精度を向上させるとともに、側面（外形）形状を自在に制御して、外形寸法の高精度化や機械的信頼性の向上を達成する多層セラミック焼結体の製造方法を提供することができる。
　【００１６】
　
次に、上記手段も含め、本明細書に含まれる上記目的を達成しうる手段とその作用ついて説明する。
　【００１７】
　
上
　【００１８】
　このような曲面形状としては凹型または凸型があり、目的や用途に応じていずれかまたは両方の形状を選ぶことができる。
　【００１９】
　凹型形状の場合には、外形（最大寸法）の寸法精度が表面層部分で決定されるので、表面部分のみの焼結による収縮を制御さえしておけば、容易に表面及び外形の寸法精度の両方が確保できる。また、側面がサンプルの薄膜回路作製装置へのセッティングや、外部電極の形成に好適な形状なので、セット位置の高精度化の達成，位置合わせの容易実行，ハンドリング安定性の向上，信頼性の向上等の効果がある。このような形状の焼結体は、表面部分の焼結による収縮を抑制（拘束力を印加）する一方で、中央層近傍における収縮を抑制しないように工夫することにより作製できる。例えば、最も簡便な方法としては、焼成時に焼結体がつぶれない程度の範囲で最適化された荷重を加え、且つ加圧される積層体と加圧する物との間の摩擦力を、積層体表面部分の焼結による収縮を抑えるために必要な拘束力となる値に最適化することにより実現できる。より具体的に説明すると、加圧力が未焼成の多層セラミック積層体に伝達される境界部分において、加圧力を付与する側の物には表面が平滑でない物を用いればよい。すなわち上述した焼結体は、加圧される積層体と加圧する物との間の摩擦力を大きくする、言い換えれば面内拘束力を大きくすることにより、焼結体に加える加圧力をできるだけ小さく抑え、つぶれを防止しながら焼結することによって初めて実現できるものである。
　【００２０】
　また凸型形状の焼結体は、同様に焼成時に外表面の一部に実質的にその表面の焼結収縮を生じさせない範囲内の加圧力及び／または拘束力を加えるとともに、材料に発生するクリープ（一定応力のもとでも時間とともに塑性変形が増加する現象）量をコントロールして、焼結体の加圧力及び／または拘束力を加えない面（自由表面）の焼成収縮量を補い、焼結体の最終外形形状をコントロールすること、より具体的には自由表面の全体または一部を焼結体中心より見て外側に彎曲させることにより達成される。この場合には、側面が丸みを帯びた形状となるため、ハンドリング時の機械的信頼性を大幅に向上することができる。
　【００２１】
　
次に、
　【００２２】
　表面付近の焼成による収縮は、焼結する積層体の厚さに対応した、ある一定以上の荷重をかけることによって抑えられる。この収縮抑制力（面方向拘束力）は、加圧される積層体と加圧する物との間にはたらく摩擦力によって生じているので、積層体表面から遠くなるほどこの力が小さくなる。この収縮抑制力の減少に伴って、逆に収縮量は大きくなるため、焼結体の側面は、厚さ方向，辺方向とも中央部付近でより大きくくぼんだ凹型曲面形状（すり針状）となる。この様な焼結体の典型的な形状を図１に示す。この場合、加える荷重には適当な範囲が存在し、荷重が小さすぎると表面部分も焼成時に大きく収縮してしまうし、荷重が大きすぎると焼結体がつぶれて、形状が保持できなくなってしまう。好ましい側面の形状は、その適用する用途によって異なるが、一般的には彎曲部の曲率半径が、加圧面間の距離（焼結体の厚さ）の１／４以上、より好ましくは１／２以上であることが望ましい。また焼成時の収縮力は、材料の種類や、積層体の密度及び焼成条件等によって多少変化するので、加える荷重の最適範囲もこれに合わせて変動させる必要がある。
　【００２３】
　次に、自由表面に適当な量の材料クリープを発生させ、側面全体またはその一部を凸型形状とするための方法を説明する。このための方法としては、まず第１に外表面に焼成収縮を生じさせないように加える加圧力を同時に利用することができる。加圧力により発生する表面収縮抑制力は、加圧される積層体と加圧する側の材料との間に働く摩擦力によって生じるため、加圧力が大きくなるにつれて、その収縮抑制力も大きくできる。図２に対向する２つの表面に加圧力を加えながら焼成した場合の、加圧力と焼成寸法変化率（加圧面，ＸＹ方向）との一般的な関係を示す。寸法変化は、加圧力を加えた表面に形成されたパターンの位置、及び焼結体のＸＹ方向の最外寸法の変化率としてそれぞれ示してある。加圧力がゼロから大きくなるにつれ、表面パターン寸法変化率，最外寸法変化率ともマイナスの絶対値が小さくなり、ある加圧力で両方共ゼロになる。この範囲（図２中、Ａで示す）では、焼結体の自由表面は表面を拘束された面より焼結収縮が大きいため、一般にはその形状が凹型となる。従って、焼結体のＸＹ方向の最外寸法は焼結体の加圧した表面部分の寸法で決まる。一方、これよりさらに加圧力を大きくしていく（図２中、Ｂで示す）と、最外寸法の変化率は収縮から膨張へ変化し、その値は加圧力の増加とともに大きくなる。この状態は、すなわち焼結体の自由表面の焼結収縮量より大きなクリープによる変化が生じ、自由表面の形状が外側に凸型に彎曲した形状となっていることを示している。このような状態は、従来焼結体のつぶれとしてセラミック焼結体の製造、特に高精度を要求される用途には利用されていなかった。しかしながら本願発明者等の検討の中で、このような加圧力の大きな条件下でも、加圧される積層体と加圧する側の材料との間に働く摩擦力を最適化すれば表面パターン寸法変化率をある加圧力範囲でゼロのまま保つことができることが見出された。換言すれば、表面の寸法変化がゼロになる最低の加圧力を超える加圧力範囲を選ぶことにより、表面寸法精度は非常に良く、かつ側面の形状は外に凸型の機械的な信頼性の良い形状とできる。図３にその典型的な形状を示す。但し、加える加圧力が大きすぎると焼結体が大きくつぶれて、焼結体内部に形成した導体配線の形状，位置等が実用に適さない範囲に変化したり、さらには焼結体の形状自体が保持できなくなってしまう。一般的には、外表面に焼結収縮を生じさせないために必要な加圧力の範囲と、自由表面に適当な量の材料クリープを発生させるために必要な加圧力の範囲とが必ずしも一致するとは限らない。従って、これらの条件を満たすためには、前述の加圧される積層体と加圧する側の材料との間に働く摩擦力を最適化することが必要不可欠となる。このような工夫により、外表面に焼結収縮を生じさせないように必要な加圧力の範囲を変更することができるので、外表面に焼結収縮を生じさせず、かつ自由表面に適当な量のクリープを発生できる加圧力の範囲を見出すことが初めて可能となるのである。図４には、加圧される積層体と加圧する側の材料との間に働く摩擦力を変えた場合の、加圧力と焼成寸法変化率（加圧面，ＸＹ方向）との一般的な関係を示す。また一般に必要な加圧力は、焼結する積層体の厚さが厚くなるにつれて大きくなる。このような加圧力条件は、材料の種類や、積層体の厚さ，密度及び焼成条件等によって変化するが、一般的には摩擦力を大きくした方が、最適な加圧力の範囲を広く選ぶことができ、プロセスマージンが大きくできる。
　【００２４】
　図５は、積層体の上下面を見掛け気孔率６０〜７０％のアルミナ／シリカ質多孔質板で挟んだ状態で加圧力を変えて焼成した場合の焼結後のサンプルの中央部の断面図（図の上下面が拘束面）である。図５（ａ）は、加圧力が小さい場合の例で、側面の形状がサンプル板中心方向に凹型に彎曲している。この彎曲の度合いはサンプル板の中心に近いほど大きい（図１のａ，ｃ参照）。また表面の焼成収縮をゼロとするための条件として、加圧力及びこれに伴う表面摩擦力（または収縮拘束力）を焼結条件、セッタ材条件と共に最適にコントロールした場合には、図５（ａ）に示したように、側面の彎曲形状が、表面付近では彎曲度が小さく（曲率半径が大）、表面から（厚さ方向に）少し離れたところで彎曲幅が大きくなる特徴を持つ。側面の彎曲程度を図５（ａ）に示した距離（幅）ｘ１で示すと、ｘ１はサンプル厚さの１／３以下、より好ましくは１／６以下が望ましい。
　【００２５】
　同じ条件で加圧力のみを図５（ａ）の場合より大きくした場合、サンプル中央部断面は、図５の（ｂ），（ｃ）の順に形状が特徴的に変化する。
　【００２６】
　図５（ｃ）は、表面拘束力と共にクリープによる変形を最適にコントロールすることにより達成できる形状で、側面は全体が外側に凸型に彎曲する。彎曲の最大幅をｘ２とすると、ｘ２はサンプルの厚さの１／３以下、より好ましくは１／６以下が良い。図５（ｂ）の形状は、加圧力が（ａ），（ｃ）の中間の場合に達成できる形状で、側面の表面近傍は外側に凸型形状，厚さ中央部近傍は内側に凹型形状となる。この場合の最大彎曲距離は、サンプルの厚さの１／４以下、特に１／８以下が望ましい。
　【００２７】
　本発明の方法では、いずれの加圧力の場合にも側面がフラットな形状となることはなかった。
　【００２８】
　次に、自由表面に適当な量の材料クリープを発生させるための第２の方法として、外表面の一部には焼結収縮を生じさせないように表面拘束力のみを付与しながら、最適なクリープの起こる焼成条件（温度，時間）を選ぶことができる。拘束力はこれを加える面に平行な方向に発生する力で、真空または減圧チャックや寸法安定性の基板との接合等で与えることができる。さらに加圧力も伴った形で与えることもできる。この場合には、表面拘束力の条件を選ばれた最適なクリープ条件下でも表面寸法精度を確保できるようにすれば良い。但し、本方法での最適なクリープの起こる範囲では、側面が凹型となる範囲で表面収縮をゼロとできる拘束力より大きな拘束力を加えておくことが好ましい。またプロセスマージンからも多少大きめな拘束力を加えておくことが好ましい。この場合にも、上記最適拘束力の条件は、材料の種類や積層体の厚さ，密度及び焼成条件によって変化する。図６に減圧チャック方式の例をいくつか示す。これらの例では、積層体にかかるサンプルの厚さ方向の圧力をコントロールできるよう、減圧チャック装置部分が位置及び圧力を精密にコントロールできるシリンダに取り付けられるか、内蔵されているかしている。このような装置を用いる場合には、さらに焼結体の厚さをシリンダのコントロールにより精密に決められるというメリットがある。さらに、焼結体をポーラスにコントロールしたいという場合などには、この装置で厚さ方向の焼成収縮量を少なくコントロールする（厚さ方向の収縮を抑える）ことも可能となる。
　【００２９】
　表面拘束力の範囲は、一般には１００ｇ／ｃｍ２以上、より好ましくは５００ｇ／ｃｍ２以上で大きい方が好ましい。また静摩擦係数の範囲としては０．６以上、より好ましくは０．８以上が良い。但し、上記範囲はその焼成条件，材料構成で変化するため、上記範囲に限定されるものではない。
　【００３０】
　加圧力及び／または拘束力を加える面の焼結収縮を生じさせない、または寸法変化が実質的にゼロとみなせる範囲は、焼結前の寸法に比べた変化率で±０．５％以内、好ましくは±０．３％以内と考えることができる。特に寸法精度に厳しい場合には、±０．１％以内とする必要のある場合も考えられる。なお、上記成形体または積層体の加圧力及び／または拘束力を加える面は、成形体または積層体の複数の面のうち最も面積の大きな面が好ましい。換言すれば、厚さは積層体の表面の最大長さ、すなわち直方体の場合には表面の対角線の長さよりも小さい方が好ましい。自由表面の全体または一部が焼結体中心より外側に凸型に彎曲した形状の焼結体では、互いに稜を共有する２面間の交差角度がいずれも鈍角となることから、得られた焼結体にめっき，ピン付けや薄膜層の形成等の後工程作業を行う際の機械的な信頼性が大幅に向上する。好ましい自由表面の形状は、その適用する用途によっても異なるが、一般的には彎曲部の平均曲率半径が、自由表面の対向する辺間の距離の１／４以上、特に１／２以上であることが好ましい。加圧力は、焼成中、常に多層セラミック積層体の上面に対して垂直にかかることが望ましく、加圧力が常に垂直にかかる様な構造を備えた荷重を積層体上に積載して加圧力を付加することが好ましい。例えば、荷重が焼成中に積層体の厚さ方向の収縮にともなって厚さ方向に移動する際、その方向を規定する（横ずれ，偏加圧を防止する）ピストン状の構造や複数の外周ピンを備えた治具などが有効である。
　【００３１】
　積層体に直接接する材料としては、積層体の焼成温度域まで寸法安定性が高く、その表面が平滑でない方が好ましい。すなわち、この材料表面と積層体との間の摩擦力が大きい方が、より小さい荷重で積層体の焼成収縮を抑えられるので、加圧によるつぶれの影響を抑えて焼成しやすいからである。この場合の表面粗さ（Ｒａ）の範囲は、積層体の材料及び焼結体の用途によってその最適な範囲が異なるが、焼成による収縮を効果的に抑えるためには１μｍ以上、好ましくは２μｍ以上がよい。また、加圧力を与える側に多孔質体を用いることも有効である。この場合には、その平均ポアサイズを０．５μｍ以上、好ましくは１μｍ以上とするとよい。
　【００３２】
　ところで、加圧焼成される積層体の上下面に作用する摩擦力／拘束力は、必ずしも上下で同じである必要はなく、このような場合には、摩擦力／拘束力の小さい方の面の収縮率の方が大きくなり、上下面の面積が異なるので、側面の形状は厚さ方向に非対称な曲面形状とすることができるが、高い寸法精度を必要とする面が焼成収縮を抑えられていれば問題はない。このような焼結体の断面形状の例を図７に示す。
　【００３３】
　加圧力及び／または拘束力を加える面に焼成後加圧側の材料が残る場合には、これを研削，ブラスト，薬品処理等の手段により除去することもできる。また、最終的に側面全体、若しくは一部が平面であることが必要な場合には、側面を切断，研削等により加工することはもちろん可能である。この場合には、通常の無加圧焼結やホットプレス焼結法によるものより、側面の研削部分が小さくできるので、加工コストの面でメリットが大きい。
　【００３４】
　内部にスルーホール又はビアホールを形成する必要のある多層セラミック焼結体では、従来の無加圧焼結法で焼成した場合、セラミックス部分と導体ペーストとの焼成収縮特性、すなわち焼成収縮率，収縮量等を厳密に一致させなければ、スルーホールまたはビアホールの周囲に剥離やクラックが生じたり、スルーホールまたはビアホールの基板表面部分に凹凸が生じるという問題があった。本発明の方法によれば、面方向の収縮が小さい分、厚さ方向の収縮が大きく、従って、セラミックス部分の物質移動が比較的容易になるので、導体ペーストとの焼成収縮率や収縮量の差を焼成途中の段階で十分に吸収できる。このため、従来法で行っていたようなセラミックス部分と導体ペーストとの焼成収縮特性の厳密な一致は不要となる。また、脱バインダを大気中で行うため、導体形成材料として金属酸化物（例えばＣｕＯ，Ｃｕ２Ｏ）を用い、途中で還元して金属導体とする方法等においては、酸化または還元に伴う体積変化による剥離やクラックが大きな問題となるが、本発明の方法ではこの問題についても容易に解決できる。また、外形側面の彎曲形状に対応して、スルーホール又はビアホールの径の中心線が、特に基板の周辺部において、厚さ方向で、焼結体の側面形状に沿って彎曲するという特徴が得られる。この様子を図８に、焼結体の全面にスルーホールが形成された場合の概念図で示す。
　【００３５】
　本発明の方法では、加圧しながら焼成する際に、積層体の側面を拘束するための枠を用いる必要がなく、側面が空いているので、通常のホットプレス法に比べて積層体に含まれる有機物の除去（脱バインダ）が容易になる。更に、多層セラミック積層体に比較的多量の有機物が含まれている場合には、積層体の焼結温度において寸法安定で、且つ多孔質の板状物を該積層体の上下面に配置して、これを介して圧力を加えながら焼結することにより、有機物の加熱分解・燃焼成分を上下面からも容易に外部に排出できるので、有機物の除去（脱バインダ）に有効である。この場合に用いる多孔質体の気孔率は、加圧力以上の強度を保てる範囲で、できるだけ大きい方が好ましく、３０〜９０％が好適である。特に、耐熱セラミック繊維材を複合化した多孔質板は、強度低下を抑えて開気孔率を大きくすることができるので、有効な材料である。さらに、セラミック繊維等の耐熱性繊維を用いた不織布（セラミックペーパーなど）や織布（ガラスクロス，アルミナクロスなど）を用いることも有効である。さらに、積層体中または加圧側多孔質体中に、脱バインダ促進用の触媒を添加する方法を組み合わせることも脱バインダ性の向上には有効である。また、焼成過程において、積層体の焼結収縮が未だ起こらず脱バインダの為の加熱工程が終了する温度域までは圧力を加えずに焼成し、その後、加圧してセラミックス部分の焼結を行う方法も有効である。この場合、最終的に得たい焼結体の寸法精度に応じて、脱バインダのための加熱工程で起こる寸法変化をコントロールしなければいけない。特に寸法変化率を実質的にゼロにしたい場合には、脱バインダのための加熱工程を焼結寸法変化の起こらない温度範囲で行う必要がある。成形体または積層体の絶縁体層材料にガラスが含まれる場合には、このガラス成分の軟化温度（粘度が４．５×１０７ｐｏｉｓｅの時の温度）、より好ましくは屈伏点（粘度が１０１１ｐｏｉｓｅの時の温度）より低い温度で行うことが好ましい。
　【００３６】
　また、多層セラミック成形体または積層体の焼成は、酸化性，不活性，還元性雰囲気中、もしくは真空中のいずれかまたはこれらを組み合わせて行うことができる。耐酸化性の小さな導体材料が使用されているような場合は、脱バインダのため、Ａｒ／Ｈ２Ｏ，Ｎ２／Ｈ２Ｏ，Ｎ２／Ｈ２／Ｈ２Ｏなどの加湿した雰囲気ガス中での焼成工程を含むことが好ましい。また必要に応じて、焼結体の高密度化や脱バインダ促進のために、大気圧よりも大きなガス圧雰囲気中で焼成する工程を含むことも好ましい。
　【００３７】
　さらに、枠を用いる必要がないことは、製造コスト，時間の低減というメリットがある。また、複数個の多層セラミック積層体を、表面の平滑でない板や多孔質板を挾んで多段に積み重ね、これらの多段積層物の最下面と最上面の間に加圧力を加えながら、一括で焼成を行なう方法や、ひとつの炉内に多数のピストン型加圧装置（多軸ピストン）を備えた炉を用いるなどの方法も可能で、量産性の向上，製造コストの低減にはより有効である。
　【００３８】
　本発明の方法によって得られる焼結体の表面には、焼結体に直接接していた材料の表面状態がそのまま転写される。従って、制御された表面粗さを持つ材料を加圧力を与える側に用いることによって、製作される焼結体の表面粗さを制御できるので、これにより後工程で形成する薄膜部分との接着強度を改善することも可能である。ただし、加圧力及び／または拘束力を付与する側の材料が粗すぎて焼結体表面の凹凸があまり大きくなると、後工程で形成する薄膜表面に基板の凹凸の影響が出たり、基板表面に半導体チップ等の部品を搭載する場合に接合不良が起こり、歩留まりが低下するという問題が発生することがある。従って、加圧力及び／または拘束力を付与する側の材料の表面粗さは、通常の電子材料用の用途に対しては、５０μｍ以下、好ましくは２０μｍ以下が良い。上記材料に多孔質体を用いる場合には、そのポアサイズが、５０μｍ以下、好ましくは２０μｍ以下が良い。表面が平滑であることが要求される場合には、研削等の方法により焼結後に加工すればよい。この場合にも、本発明の方法により得られるサンプルはサンプル全体の反りが非常に小さいため、研削量が少なくて済むというメリットがある。
　【００３９】
　また、積層体に直接接する加圧側の材料としては、焼結後のサンプルの寸法精度が非常に高いものが要求される場合には、サンプルの熱膨張係数に近いものが必要となる。一方、寸法精度の要求が多少ゆるい場合には、この加圧側材料を、焼結体の熱膨張係数より大きな熱膨張係数を有する材料とすることにより、焼結体表面に圧縮応力が残った焼結体を作製でき、これにより焼結体の強度を向上することもできる。
　【００４０】
　本発明の方法を用いれば、セラミック絶縁層と導体層とを有する成形体または積層体のセラミック絶縁層部分を異なる種類のセラミック材料の組合せで構成した多層セラミック焼結体を精度よく作製することも可能となる。従来の方法では、このような場合、異種セラミックス間の焼成収縮特性や熱膨張係数の違いにより、焼結体の反り，剥離等が起こりやすく、また寸法精度の制御もますます困難となっており、実際には各種の組合せで多層セラミック焼結体を製造することは不可能に近かった。しかしながら本発明の方法では、基本的に成形体の焼成収縮が殆ど起こらないので、上記のような問題を解消して良好な多層セラミック焼結体を作製できる。例えば、各種ノイズの低減に好適な電子機器実装用の多層基板を提供するために、低誘電率材料から構成された多層セラミック積層体の内部や表面に高誘電率材料からなる層を形成して同時に焼成することにより、コンデンサを内蔵させた基板を作製する方法などに対しても非常に有効な方法となる。この場合、コンデンサとする材料としては、チタン酸バリウム，チタン酸鉛系の高比誘電率材料が、また特に高周波領域で使用する場合には比誘電率が多少低いが高周波特性の良好なマイクロ波誘電体材料、例えば比誘電率が２０乃至２００前後の（Ｍｇ−Ｃａ）ＴｉＯ３複合ペロブスカイト系，ＢａＯ−ＴｉＯ２系，ＢａＯ−ＴｉＯ２−ＷＯ３系，（Ｂａ−Ｓｒ）Ｏ−Ｓｍ２Ｏ３−ＴｉＯ２系を用いることが好ましい。さらに本発明の加圧力を印加する方法では、積層体の厚さ方向の焼成収縮率が無加圧焼成時に比べて特に大きいので、焼結体全体の厚さ及び各層の絶縁体厚さが通常の無加圧焼結に比べて小さくできる。例えば、グリーンシート法で薄い多層板を製造したい場合には、グリーンシート１層の厚みを小さくすることもできるが、これでは途中のプロセスでのシートのハンドリング性や寸法安定性が悪くなってしまうといった問題が生じる。これに対して本発明の方法であれば、従来通りのシートを用いて最終的な焼結体の厚さよりも薄くできる。また、特に上記のコンデンサ内蔵基板や積層コンデンサチップ等を作製する場合には、１層当たりの厚さが薄くなるので、容量の大きな物が作製できるというメリットもある。コンデンサを備えた基板としては、焼成した基板の上に後から小型のチップコンデンサを取り付けたり、薄膜プロセスを用いて、薄膜コンデンサを形成する方法でも作製することができ、この場合にも高い表面寸法精度を確保できる本発明の方法で焼成した基板が好適である。また成形体または積層体を構成する複数の層のうち表面に近い絶縁体層だけを他の絶縁体と異なる材料で構成した一体または積層された成形体または積層体とすることもできる。この方法によれば、熱的，機械的に最も厳しい環境下に置かれる表面層を強化することが可能となる。また、前述の脱バインダのための加熱工程を加圧力及び／または拘束力を加えずに行う場合において、脱バインダのための加熱工程で表面部分の寸法変化が起こらないようにこの外側部分の絶縁体層物質に含むガラス成分の軟化温度をより高くしておくことも有効な手段である。またこの外側部分の絶縁体層物質を、成形体及び／または積層体の焼成温度において実質的に焼結されない材料とすれば、加圧力及び／または拘束力を付与する物質との反応を抑えることができ、さらに焼成後、これを簡単に除去することもできる。
　【００４１】
　さらに本発明の方法の応用として、セラミック絶縁層と導体層とからなる一体または積層された成形体または積層体を構成する複数のセラミック絶縁層部分の一部を焼成済み基板とすることができる。この焼成済み基板は、成形体または積層体の最外層や内層部、または両方に配置することができる。また積層体の上下面の両方もしくはどちらか一方でもよい。特に表面に複合する場合には、積層体の焼成温度で寸法安定性を有する焼成済み基板を用いることが望ましい。本方法は、予め積層体と焼成済み基板とを一体成形したものを加圧力及び／または拘束力を加えながら焼成する方法の他に、未焼成の積層体と焼成済みの基板とを積層し、焼成時に一体化する方法も可能である。上記のような手法を用いる際には、焼成済み基板と成形体または積層体を構成する他の未焼成部分との境界部分の摩擦力が最適化されている必要がある。このためには、複合化する焼成済みの基板の未焼成積層部分に接する側の表面粗さを最適化すればよい。最適な焼成済み基板の表面粗さは、材料の種類や、積層体の密度，形状及び焼成条件等によって変化するがほぼ表面粗さ（Ｒａ）を０．５μｍ以上、好ましくは１μｍ以上とするのがよい。焼成済み基板を積層体の最外層に配置する場合には、焼結済み基板の積層面の面積を、積層体の未焼成部分の積層面の面積以上の大きさとすることが特に好ましい。この場合には、例えば、焼結の際に積層体部分の側面が凹型曲面形状を有するように最適化すれば、最終的な焼結体の表面及び外形の寸法精度は必ず表面の焼成済み基板の寸法で決まることになる。また表面に一体化する焼成済み基板が積層体部分より大きい場合には、加圧力を大きくして、積層体側面部分が凸型に焼成される場合でも、この凸部の寸法が表面の焼成済み基板より大きくならない条件、すなわち積層焼結体全体から見れば依然側面に凹みがある状態を選べば、複合焼結体の外形寸法はやはり表面の焼成済み基板の寸法で決まることになる。従って、予め焼成済み基板の外形寸法を高精度に加工しておけば、容易に高寸法精度が確保できる。これらの方法により得られる複合焼結体の断面形状のいくつかの例を図９に示す。またこの配置の場合には、積層体の外側になる面、すなわち積層体の未焼成部分と接しない面を、予め研削等の手段により平滑にすることもできるので、後工程で薄膜を形成する必要がある場合などには特に有効な方法である。また本方法を多層配線回路基板に適用する場合には、表裏面間（ビア）及び／または表裏面の配線が形成された焼成済み基板を用いて、同様な内層配線を形成した未焼成の多層セラミック積層体部分と配線が互いに接続されるよう位置合わせして一体成形または積層して焼成する方法が有効である。この場合、焼成済み基板に形成される表裏面間及び／または表裏面の配線が予め焼成されたものでもよいし、複数の貫通穴を有する焼成済み基板に導体ペーストを用いて表裏面間（ビア）及び／または表裏面の配線を形成した導体部分が未焼成のものでもよい。さらには、焼成済み基板に予め形成された複数の貫通穴に導体ブロックを埋め込む方法により表裏面間（ビア）の配線を形成する方法も可能である。焼成済み基板に形成する複数の貫通穴を、この焼成済み基板の焼成��に、例えば、機械加工，レーザー加工，電子ビーム加工，化学処理等の方法により形成する方法は、特に、貫通穴を位置精度良く形成するのに好適である。予め焼成された配線や導体ブロックを含む上述の焼成済み基板の場合には、焼成済み基板に形成される導体と成形体または積層体の焼成済み基板以外の未焼成部分に形成される導体とを互いに異なる材料とすることも有効となる。また、成形体または積層体の最外層に一体化または積層する焼成済み基板に予め複数の貫通穴に形成し、必要に応じてその焼成済み基板の表面に導体ペーストを用いて配線を形成し、成形体または積層体の焼成済み基板以外の未焼成部分に形成された導体部分と位置合わせして積層した後、一括焼成して表面に複数の凹部を形成する方法も以下の用途には有効である。焼結体の表面に形成された複数の凹部の底部には導体部が配置されており、この凹部に半田等の導体接合材料や導体ボール，導体ピン等を充填または挿入して凹部の底部の導体部との接続を形成する。これによれば、半田の拡がりを凹部に限定できる，半田高さを大きくできる，ピンの接合強度を向上できる等のメリットがある。さらに、高強度の焼成済み基板を用いれば、焼成済み基板部分の強度をそれ以外の絶縁体部分より大きくすることが容易にできるので、焼結体全体の高強度化が図れる。特に焼成済み基板を多層焼結体の最外層に配置すれば、その効果は大きい。前述の方法で基板の強度を表面に配置した焼成済み基板部分で確保することによって、内層部分にボイドを多く含む材料、一般的に低強度の材料とすることも可能となる。この方法によれば、内層部分の比誘電率を大幅に下げることができるので、特に高速信号伝送を必要とする多層回路基板等の用途には好適である。内層部分にボイドを増やすには、焼結性の劣る材料組成を選ぶことのほか、用いるセラミック原料分の一部をシリカビーズ，アルミナビーズといった中空の粉末とする方法なども用いることができる。この方法により、焼結体の側面にボイドを多く含んだ面が露出する場合で特に高い信頼性を要求される用途には、後工程で側面を低融点ガラスや金属材料、または有機物によりコーティングすることも行われる。この場合には、側面凹型形状のものが特に好ましい。一方、熱伝導率の大きな材料からなる焼成済み基板を用いることにより、多層セラミック焼結体の熱伝導性を向上させることもできる。高熱伝導性の基板としては、炭化珪素，窒化アルミニウム，窒化ホウ素，ダイヤモンド等を含む基板を用いることが好適である。この方法では、焼成済み基板の積層面の面積を前記成形体または積層体を構成する他の未焼成部分の積層面の面積と同じか、もしくはより大きくすることができるので、多くの場合好ましい。多層セラミック焼結体から露出及び／または突出した複数の高熱伝導基板部分を、後工程により金属等の高熱伝導部材により互いに連結すれば、実質的に全体が高熱伝導性を有する焼結体とすることができる。また露出及び／または突出した高熱伝導基板の一部をさらに外部のヒートシンク等へ高熱伝導接続し、これを通して強制的に熱を放散することもできる。この方法は、高熱伝導基板上に発熱量の大きなＬＳＩチップを複数個搭載した多層セラミック回路基板等の��途には特に有効である。
　【００４２】
　内層部に焼成済み基板を配置する場合で、焼成済み基板の配置の必要性や、信頼性確保の面から焼結後完全に焼結体内部に埋め込んだ形としたい場合などには、焼成済み基板の積層面の面積を前記成形体または積層体を構成する他の未焼成部分の積層面の面積より小さくすることが好ましい。上述のように内部に焼成済み基板を配置する場合には、多層セラミック積層体の表面ですでに全体の焼結収縮を抑制する力を与えられているので、焼成済み基板の表面粗さを特に大きくして表面の摩擦力を制御する必要はない。また上述の内蔵する焼成済み基板としては、コンデンサ等の機能性部品であることが有効で、さらにチップコンデンサ，抵抗，コイル等の小型の部品を多数内蔵することも勿論可能である。
　【００４３】
　セラミック焼結体の表面及び内部に形成される導体層を形成する材料としては、Ｃｕ，Ａｇ，Ａｕ，Ａｇ／Ｐｄ，Ｎｉ，Ｗ，Ｍｏ，Ｐｄ，Ｐｔまたはこれらの組合せから選ばれる材料が好適である。上記の組合せで選ばれる導体材料は、予め合金として用いてもよいし、印刷後、焼成中に反応して少なくとも一部に合金を形成するものでもよい。また、焼成後でも実質的に互いに反応せず、複合材として一体に存在するものでもよい。これにより、導体材料として、焼成雰囲気，熱膨張係数，電気伝導率（抵抗率）等を、広く選択できる。さらに成形体または積層体を構成する複数の導体層を異なる材料で形成することもできる。特に積層体の絶縁体組成が異なる場合には、それぞれの絶縁体に最適な組合せの導体材料を選ぶことが好ましい。
　【００４４】
　作製する焼結体が積層コンデンサ等で、焼結体の側面に導電部（外部電極）を形成する必要のある場合には、側面を凹型とし、この凹型部分に導電材料を充填すれば、外形寸法を大きくしなくてよく、形成した導電部分の信頼性も向上する。
　【００４５】
　セラミック絶縁材料としては、アルミナ，ムライト，ジルコニア，窒化アルミニウム，窒化ホウ素、またはこれらの混合物を主成分とするセラミックスや、ホウケイ酸ガラス，アルミノケイ酸ガラス等の各種ガラス，コージェライト，β−ユークリプタイト等の結晶を含む結晶化ガラス、及びこれらとアルミナ，シリカ，ムライト，ジルコニア，マグネシア，シリコンカーバイド，シリコンナイトライド，窒化アルミニウム，窒化ホウ素，ダイヤモンド等のセラミックスフィラとの複合材や、チタン酸バリウム，チタン酸鉛、その他の鉛を含む複合ペロブスカイト化合物より主として構成されるコンデンサや圧電素子に好適な材料など、各種のセラミックス、特に焼結時に液相を生成するセラミックス材料が好適である。
　【００４６】
　【実施例】
　以下に本発明の実施例を説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
　【００４７】
（実施例１）
　酸化物に換算してＳｉＯ２を６５〜８５重量％、Ｂ２Ｏ３を１０〜３０重量％、Ａｌ２Ｏ３を１〜１０重量％、アルカリ金属酸化物を１０重量％以下、その他を１重量％以下とする組成を有する平均粒径２μｍのホウケイ酸ガラス粉末７５体積％と、平均粒径１μｍのアルミナ粉末２５体積％とを混合し、更にこの粉末にメタクリル酸系のバインダ，可塑剤及び溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。次に、このスラリーを用いてドクターブレード法によりグリーンシートを得た。これらのグリーンシートに、パンチ法により１００〜１５０μｍφの穴をあけ、これにＣｕの導体ペーストを充填してビアを形成した。グリーンシート上にも、Ｃｕのペーストを用いて配線を印刷した。これらの各種の配線回路を印刷したグリーンシートを５０枚積層して、１００℃，１００ｋｇ／ｃｍ２の条件で加熱圧着し、配線が三次元状に形成された多層セラミック積層体を作製した。得られた積層体の厚さは、約１４ｍｍだった。
　【００４８】
　この積層体は、アルミナ質の多孔質板（気孔率約７０％，平均気孔径１０μｍ）で上下面を挾み、更にその上から０〜２４００ｇ／ｃｍ２の加圧力をそれぞれ加えながら、非酸化性雰囲気中、９５０℃で１時間焼成した。室温から約６００℃の温度までは、１００℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温を行ない脱バインダを十分に行った。
　【００４９】
　図１０に、加圧力と加圧面、すなわちＸＹ方向及びこれに垂直な方向、Ｚ方向の焼成寸法変化率との関係を示す。ＸＹ方向の寸法変化は、加圧力を加えた表面に形成されたパターンの位置、及び焼結体の最外寸法の変化率をそれぞれ示している。多層セラミック焼結体の加圧する表面層のＸ，Ｙ方向の平均寸法変化率は約１１００ｇ／ｃｍ２の加圧力を加えた場合にゼロとなることがわかる。またこの時のＺ方向の収縮率は約４５％であった。しかしながらこの加圧力では、まだ焼結体の加圧しない面の焼結収縮量がクリープ量より大きいため形状がわずかに凹型となっている。これよりさらに加圧力を大きくしていくと、最外寸法の変化率は収縮から膨張側へ変化する。まず加圧力がわずかに大きくなった時点では、自由表面の加圧面に近い部分のみが凸型となった。さらに加圧力を増加すると、自由表面の形状は全体が外側に凸型に彎曲した形状となった。しかも本実験条件において、この自由表面の少なくとも一部が凸型となる加圧力範囲でも表面パターン寸法変化率をゼロのまま保つことができる事が見出された。但し、加える加圧力が約２０００ｇ／ｃｍ２を超えると焼結体が大きくつぶれてしまい（Ｚ方向収縮率６０％以上）、焼結体内部に形成した導体配線の形状，位置等が実用上問題の出る範囲にまで変化した。本実施例で、自由表面の凸型彎曲度合いを平均曲率半径でサンプル厚さの１／４以上とする加圧力の範囲は１２００〜２０００ｇ／ｃｍ２であった。また、側面の全体または少なくとも一部が凹型で、表面パターン寸法変化率を０．５％以下とできる範囲は６００〜１２００ｇ／ｃｍ２であった。次にグリーンシートの積層数を変えて厚さの異なる積層体を作製し、種々の加圧力による焼成収縮率、焼結体形状を調べた。焼結によるＸ，Ｙ方向の平均収縮率を実質的にゼロとし、側面形状を外側に凹型または凸型に彎曲した形状とできる最適な加圧力の範囲を積層体の厚さとの関係で図１１に斜線で示した。最適な加圧力の範囲は、全般に比較的広い範囲で確保できており、プロセス管理上非常に有効な方法であることが確認できた。
　【００５０】
　なお、本実施例で１０００ｇ／ｃｍ２を超える加圧力を加えながら焼成したサンプルでは、前記アルミナ質の多孔質板の一部がサンプル表面に残留する場合があった。しかしながらこの場合には、サンプル表面を軽く研磨するかブラスト処理をすることにより、表面パターンを損傷することなく前記残留物を取り除くことができた。
　【００５１】
（実施例２）
　酸化物に換算してＳｉＯ２を７５〜８５重量％、Ｂ２Ｏ３を１０〜３０重量％、Ａｌ２Ｏ３を１〜１０重量％、アルカリ金属酸化物を１０重量％以下、アルカリ土類金属酸化物を５重量％以下とする組成を有する平均粒径４μｍのホウケイ酸ガラス粉末６５体積％と、平均粒径３μｍのアルミナ粉末３５体積％の混合粉末にアクリル樹脂系のバインダ，可塑剤及び溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。以下、実施例１と同じ方法でグリーンシートとし、これにＣｕの導体ペーストを用いて配線を印刷した。これらのグリーンシートを３０枚積層した積層体を作製した。得られた積層体に重量の殆どかからない様、位置及び圧力を精密にコントロールできるシリンダに取付け、及び内蔵した図６（ａ）に類似の耐熱セラミックス製の減圧チャック装置で挟んで実験を行なった。表面を拘束しながら加湿窒素中、９００℃から１２００℃の温度で２時間焼成し、途中、室温から約６００℃の温度までは、５０℃／ｈ以下のゆっくりとした速度で昇温を行った。焼成中、自由表面（側面）から拘束した表面を通り、さらにチャック穴へのガス流により脱バインダを十分に行った。図１２には、得られた焼結体の最外寸法変化率と焼成温度との関係を示す。焼成温度が９７０℃を超えると側面のクリープによる変化量が大きくなり、凸型になり、最外寸法もこれに対応して増加するようになる。焼成温度が１１５０℃を超えると、Ｚ方向の変化率が６０％を超え、つぶれ始める。
　【００５２】
（実施例３）
　酸化物に換算してＭｇＯを０．０５〜２５重量％、ＣａＯを０．０５〜２５重量％、Ａｌ２Ｏ３を２０〜３５重量％、Ｂ２Ｏ３を２０〜５５重量％、ＳｉＯ２を０〜２５重量％、アルカリ金属酸化物を０〜５重量％、ＺｎＯを０〜５重量％、ＰｂＯを０〜２０重量％とし、総量１００％となる様に選んだ結晶化ガラス組成のガラス粉末（平均粒径２μｍ）６０重量％と、平均粒径１μｍのアルミナ粉末４０重量％とを混合し、更にこの粉末に水溶性のアクリル系のバインダ及び、可塑剤，分散剤，消泡剤及び水を含む溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。実施例１と同様に、グリーンシートを作製し、Ａｇの導体ペーストを用いて、ビア及びグリーンシート上に配線回路や電極層を形成した。さらに積層体の最表部に配置する層には、Ａｕの導体ペーストを用いてビア及びグリーンシート上に配線回路や電極層を形成した。これらの各種の配線回路を印刷したグリーンシートを１００枚積層して加熱圧着し、配線が三次元状に形成された多層セラミック積層体を作製した。得られた積層体の厚さは、約２２ｍｍだった。
　【００５３】
　この積層体を、アルミナ質の多孔質板に載置し、上面にもアルミナ質の多孔質板を置き、さらにその上から２０００ｇ／ｃｍ２の加圧力を加えながら、大気中で室温から約６００℃の温度までは、５０℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温を行い脱バインダを十分に行った。その後引き続き、７５０℃において１時間、主として基板の緻密化のための焼成を行なった後、さらに基板部分の結晶化処理及び導体及び基板部分の最終緻密化のために、９５０℃で１時間加熱焼成した。
　【００５４】
　得られた積層セラミック焼結体の、表面層のＸ，Ｙ方向の平均収縮率はゼロで、側面は凹型だった。焼結体の断面を観察したところ、本実施例の焼結体では無加圧焼成した物に比べて、かなりボイドの量、大きさ共に減少しており、更に４点曲げ強度も、約３００ＭＰａで、無加圧焼成品に比べて大きく向上した。
　【００５５】
（実施例４）
　ムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２：平均粒径３μｍ）７０〜８０重量％、焼結助剤としてＳｉＯ２２０〜３０重量％、Ａｌ２Ｏ３０．３〜１０重量％、ＭｇＯ０．３〜２重量％で、総量を１００％とした混合粉末にＰＶＢ，可塑剤及び溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。実施例１と同様に、グリーンシートを作製し、Ｗの導体ペーストを用いて、ビア及びグリーンシート上に配線回路や電極層を形成した。これらの各種の配線回路を印刷したグリーンシートを多数枚積層して加熱圧着し、配線が三次元状に形成された多層セラミック積層体を作製した。この積層体を表面粗さ（Ｒａ）が約２〜３μｍの窒化硼素板に載置して、あらかじめ約８００℃の温度まで１００℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温し、脱バインダを十分に行った。この段階では、積層体の収縮は起こっていなかった。その後、敷き板と同じ表面粗さ約２〜３μｍの窒化硼素板を積層体の上面にも積載して、更にその上から加圧力を加えながら、窒素，水素，水蒸気の混合気流中で、１６７０℃で５時間焼成した。
　【００５６】
　上記の方法でシートの積層数を変えた厚さの異なる積層体を作製し、種々の加圧力による焼成収縮率を調べた。積層体厚さが１０ｍｍのとき約１７００ｇ／ｃｍ２の加圧力、厚さが２０ｍｍのとき約３５００ｇ／ｃｍ２の加圧力で、表面層のＸ，Ｙ方向の平均収縮率をゼロとすることができることがわかった。焼結によるＸ，Ｙ方向の表面パターンの平均寸法変化率を０．５％以下とし、かつ側面の平均曲率半径を厚さの１／４以上とするのに必要な加圧力範囲と積層体の厚さとの関係を図１３に示す。
　【００５７】
　焼結体の断面を観察したところ、本実施例の焼結体では無加圧焼成した物に比べて、かなりボイドが少なくなっていることがわかった。４点曲げ強度も、約３５０ＭＰａで、無加圧焼成品に比べて向上した。
　【００５８】
　また、本実施例で焼成したサンプルでは、前記ＢＮ板は全くサンプルと反応せず、従ってサンプル表面はＢＮ板の凹凸パターンを完全に転写していた。
　【００５９】
（実施例５）
　酸化物に換算してＳｉＯ２を６５〜８５重量％、Ｂ２Ｏ３を１０〜３０重量％、Ａｌ２Ｏ３を１〜１０重量％、アルカリ金属酸化物を１０重量％以下、その他を１重量％以下とする組成を有する平均粒径２μｍのホウケイ酸ガラス粉末６０体積％と、平均粒径１μｍのアルミナ粉末２０体積％、及び平均粒径２μｍのムライト粉末２０体積％とを混合し、更にこの粉末に水溶性アクリル系バインダ，可塑剤，分散剤，消泡剤及び水を含む溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。次に、実施例１と同じ方法でグリーンシートとし、これにＣｕ導体ペーストを用いて印刷法により配線を印刷した。これらのグリーンシートを４０枚積層した積層体を２個作製した。この積層体をそれぞれ２枚ずつのアルミナ質の多孔質板（気孔率約５０％，平均気孔径８μｍ，熱膨張係数７×１０−６／℃）及びムライト質の多孔質板（気孔率約４０％，平均気孔径５μｍ，熱膨張係数４×１０−６／℃）で上下面を挟み、さらにその上から３５００ｇ／ｃｍ２の加圧力をそれぞれ加えながら、窒素，水素，水蒸気の混合気流中、９５０℃で２時間焼成した。１００℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温を行い、さらにガス雰囲気圧力を大気圧より高くして加湿ガスの積層体内部への拡散を促進することにより脱バインダを十分に行った。多層セラミック焼結体の表面層パターンの焼成寸法変化率は、いずれもゼロで、側面は凸型に彎曲した形状となった。上記の方法により得られた焼結体の曲げ強度を、前記多孔質板に接して焼成された面に最大張力がかかる方向で測定したところ、アルミナ多孔質板を用いた焼結体の方が大きな強度が得られた。これはアルミナ質多孔質板の熱膨張係数が、得られた焼結体の熱膨張係数（３．８×１０−６／℃）より大きく、焼結終了後の冷却過程で焼結体表面に圧縮応力を発生させているためと考えられる。
　【００６０】
（実施例６）
　酸化物に換算してＳｉＯ２を６５〜８５重量％、Ｂ２Ｏ３を１０〜３０重量％、Ａｌ２Ｏ３を１〜１０重量％、アルカリ金属酸化物を１０重量％以下、その他を１重量％以下とする組成を有する平均粒径４μｍのホウケイ酸ガラス粉末５０重量％と、平均粒径２μｍのアルミナ粉末５０重量％とを混合し、更にこの粉末にメタクリル酸系のバインダ，可塑剤及び溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。次に、このスラリーを用いてドクターブレード法によりグリーンシートを得た。このグリーンシートにＣｕ導体ペーストを用いて印刷法によりビア及び表面配線を形成し、これらのグリーンシートを６０枚積層した積層体を３個作製した。これらの積層体の間にアルミナ質の多孔質板を挾み、更に最上下面にもアルミナ質の多孔質板を配置して、その上から１０００ｇ／ｃｍ２の加圧力を加えながら、加湿窒素中、９５０℃で２時間、一括焼成した。途中、室温から約６００℃の温度までは、５０℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温を行い、脱バインダを十分に行った。多層セラミック焼結体の表面層のＸ，Ｙ方向の平均収縮率は、いずれもゼロで、側面の形状は凹型だった。
　【００６１】
（実施例７）
　ムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２：平均粒径３μｍ）７０〜８０重量％，焼結助剤としてＳｉＯ２２０〜３５重量％，Ａｌ２Ｏ３１〜５重量％，アルカリ土類金属酸化物０．１〜５重量％で、総量を１００％とした混合粉末に水溶性のアクリル系バインダ，可塑剤，分散剤，消泡剤及び水を含む溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。これを用いて、実施例１と同様に、グリーンシートを作製し、一方で、上述のムライト粉末のみ、アルミナ粉末（平均粒径１μｍ），窒化ホウ素粉末（平均粒径２μｍ）の３種類の粉末（いずれの粉末も焼結助剤を含まない）にそれぞれ水溶性のアクリル系バインダ及び可塑剤，分散剤，消泡剤及び水を含む溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合して３種類のスラリーを作製した。これらも実施例１と同様の方法でそれぞれのグリーンシートを作製した。上述の焼結助剤を添加したムライトのグリーンシートには、ＷとＭｏの混合導体ペーストを用いて、ビア及びグリーンシート上に配線回路や電極層を形成した。これらの各種の配線回路を印刷したグリーンシートを位置合わせしながら５０枚積層した。さらに前記積層体の最上下面に、上述の焼結助剤を添加していないムライト、アルミナまたは窒化ホウ素のグリーンシートをそれぞれ配置して、全体を一括で加熱圧着し、配線が三次元状に形成された多層セラミック積層体を３種類作製した。これらの積層体を表面粗さ（Ｒａ）が約３μｍの二枚の炭化ケイ素板で挟んで、その上から２５００ｇ／ｃｍ２の加圧力を加えながら、窒素，水素，水蒸気の混合気流中で、１６５０℃で３時間焼成した。途中約１２００℃の温度まで１００℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温し、脱バインダを十分に行った。この操作により、側面が凹型に彎曲した焼結体が得られた。本実施例の積層体及び得られた焼結体の加圧面に垂直な加圧面中央部付近の断面図を図１４に示す。
　【００６２】
　この方法では、焼成したサンプルと前記炭化ケイ素との固着は起こらなかった。サンプル表面に配置した焼結助剤を添加していないムライト，アルミナまたは窒化ホウ素の層は未焼結のまま残っていた。この部分は軽く研磨することで簡単にでき、これにより内層部分に形成されていたスルーホールまたはビア配線部（端子パッド）を表面に露出することができた。また、研磨後の表面もフラットで比較的平滑であった。一部のサンプルについては、さらに表面を平滑に研磨処理した後、ポリイミドの薄膜配線層を形成し、ＬＳＩチップを多数個搭載して、マルチチップモジュールを構成した。
　【００６３】
（実施例８）
　実施例１と同様のホウケイ酸ガラスとアルミナフィラーの複合材のグリーンシート及び低温焼結が可能なＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３−Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系高誘電率材料のグリーンシートを作製した。これらのグリーンシートに、パンチ法により１００〜１５０μｍφの穴をあけ、これにＡｇの導体ペーストを充填してビアを形成した。ホウケイ酸ガラス／アルミナフィラー複合材のグリーンシート上にはさらにＡｇのペーストを用いて配線を印刷した。
　【００６４】
　Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３−Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３系高誘電率材料のグリーンシート上には高容量のコンデンサを形成すべく電極部を印刷形成した。これらの各種配線回路，電極層を印刷したグリーンシートを１０枚積層して、１００℃，１００ｋｇ／ｃｍ２の条件で加熱圧着し、スルーホール配線及びコンデンサ部が形成された多層セラミック積層体を作製した。得られた積層体の厚さは、約１ｍｍであった。
　【００６５】
　この積層体は、アルミナ質の多孔質板で上下面を挟み、さらにその上から４５０ｇ／ｃｍ２の加圧力を加えながら、大気中において９５０℃で０．５時間焼成した。室温から約６００℃の温度までは、１００℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温し、脱バインダを十分に行った。焼結された基板は、ＬＳＩチップキャリアとして高密度に配置して使用するために、側面端部を一部分研削加工により削除した。
　【００６６】
　得られた基板を−５５〜１５０℃，１サイクル／ｈの条件下で温度サイクル試験を行ったが、１０００サイクル経過後でも全くクラック等の発生は認められなかった。さらに本実施例で得られたコンデンサ内蔵基板の表面に微少半田ボールを用いたＣＣＢ法によりＬＳＩチップを搭載した。この場合、得られた基板には反りやスルーホール部の凹凸がなく、かつスルーホールの表面位置精度がよいため、ＬＳＩチップとの接合及び導通で、歩留まりが非常に向上できた。
　【００６７】
（実施例９）
　酸化物に換算してＳｉＯ２を６５〜８５重量％、Ｂ２Ｏ３を１０〜３０重量％、Ａｌ２Ｏ３を１〜１０重量％、アルカリ金属酸化物を１０重量％以下、その他を５重量％以下の組成として有する２種類の軟化温度の異なる（８００℃，９００℃）ホウケイ酸ガラスを作製した。これらを平均粒径２μｍまで粉砕した２種類のガラス粉末それぞれ７５体積％と、平均粒径１μｍのアルミナ粉末２５体積％とを混合し、更にこの粉末に水溶性のアセタール系バインダ及び可塑剤，分散剤，消泡剤及び水を含む溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。実施例１と同様に、それぞれのグリーンシートを作製し、Ｃｕの導体ペーストを用いて、ビア及びグリーンシート上に配線回路や電極層を形成した。これらの各種の配線回路を印刷したグリーンシートを位置合わせしながら６０枚積層した。この際、前記積層体のうちの上下面各２層ずつに、上述の軟化温度の高い方のガラスを用いて作製し配線回路を形成したグリーンシートをそれぞれ配置した。これを一括で加熱圧着し、配線が三次元状に形成された多層セラミック積層体とした。この積層体をアルミナ質の多孔質板（気孔率約７０％，平均気孔径１５μｍ）上に載置して、あらかじめ約６５０℃の温度まで５０℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温し、脱バインダを十分に行った。この段階では、積層体の表面パターンの収縮は全く起こっていなかった。その後、敷き板と同じ多孔質板を積層体の上面にも積載し、更にその上から加圧力を加えながら、窒素，水素，水蒸気の混合気流中、９５０℃で２時間焼成した。残留カーボン量の非常に少ない良好な基板が得られた。
　【００６８】
（実施例１０）
　実施例２と同様のホウケイ酸ガラスとアルミナフィラーの複合粉末に水溶性のアクリル系バインダ及び可塑剤，分散剤，消泡剤及び水を含む溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。実施例２と同様に、グリーンシートを作製し、金属としてＣｕ６０ｖｏｌ％とＷ４０ｖｏｌ％との混合粉末を含む導体ペーストを用いてビア及びグリーンシート上に配線回路や電極層を形成した。前記各種の配線回路を印刷したグリーンシートを５０枚積層し、これらの配線が三次元状に互いに接続されるよう位置合わせして加熱圧着して多層セラミック積層体を作製した。この積層体を窒素、水素、水蒸気の混合気流中で約６００℃の温度まで、５０℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温を行ない脱バインダを十分に行った。
　【００６９】
　一方、Ｗのビア及び表面配線導体が寸法精度良く形成された高強度のムライト焼結済み基板を２枚準備した。この基板を前述の脱バインダが終了した積層体の上下面に配線が三次元状に互いに接続されるよう位置合わせをして配置し、ムライト基板面から約２００ｇ／ｃｍ２の加圧力を加えながら、非酸化性雰囲気中、９５０℃で２時間焼成した。前記焼成済み基板の表面粗さ（Ｒａ）は、積層体に接する面が約１μｍ、表面に露出する面が約０．３μｍである。又、その積層面サイズは未焼成の積層体部分の面積と同じとした。
　【００７０】
　得られた多層セラミック焼結体は、完全に一体化しており、その側面はムライト焼成済み基板以外の部分がわずかに凸型となっていた。ＣｕとＷの混合ペーストを用いた導体部は、焼成により、ＣｕがＷの周囲を充分に濡らすため、非常に緻密であり、さらにＣｕとＷとは反応しないため、Ｃｕのマトリクス中にＷが均一に分散複合した状態の一体の導体部となっていた。また、ＣｕとＷの複合導体は熱膨張係数が小さくなるため、表面層のＷ導体部及びセラミック部がともに信頼性が高く一体化される。本実施例の焼結体では無加圧焼成した物に比べて、強度が約２８０ＭＰａで、ムライト焼成済み基板を複合化しない場合に比べて大きく向上した。
　【００７１】
（実施例１１）
　酸化物に換算してＳｉＯ２を６５〜８５重量％、Ｂ２Ｏ３を１０〜３０重量％、Ａｌ２Ｏ３を１〜１０重量％、アルカリ金属酸化物を１０重量％以下、その他を１重量％以下の組成として有する平均粒径２μｍのホウケイ酸ガラス粉末５０体積％（軟化点８５０℃、屈伏点６１０℃）、平均粒径１μｍのアルミナ粉末２０体積％および平均粒径１μｍのシリカ粉末３０体積％を混合し、更にこの粉末に水溶性のアセタール系バインダ，可塑剤，分散剤，消泡剤及び水を含む溶剤を加えたものを、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。実施例１と同様の方法でグリーンシートを作製し、これにＣｕの導体ペーストを用いて、ビア及びグリーンシート上に配線回路や電極層を形成した。
　【００７２】
　一方、多数のビアをレーザーを用いて高位置精度で形成し、これらにＷの微細ブロックが充填された高熱伝導性窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結基板を２枚準備した。前記各種の配線回路を印刷したグリーンシートを３０枚積層し、さらにその最上下面に前記窒化アルミニウム基板を配置して、これらの配線が三次元状に互いに接続されるよう位置合わせして加熱圧着して多層セラミック積層体を作製した。前記焼成済み基板の表面粗さ（Ｒａ）は、積層体に接する面が約２μｍ、表面に露出する面が約０．５μｍとしてある。また、その積層面のサイズは未焼成の積層体部分の面積より大きい。この積層体に、前記ＡｌＮ基板面から約３００ｇ／ｃｍ２の加圧力を加えながら、非酸化性雰囲気中、９００℃で２時間焼成した。また室温から約６００℃の温度までは、５０℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温を行ない脱バインダを十分に行った。この場合に焼結時に、ＡｌＮ基板以外の部分に形成されたＣｕ配線の一部が表面のＷブロック部分に濡れ拡がり、ＡｌＮ基板にあけたビアとＷブロック間にあった焼結前の微小な隙間は完全に封着されていた。
　【００７３】
　得られた多層セラミック焼結体は完全に一体化しており、その側面は窒化アルミニウム焼成済み基板以外の部分が凹型となっていた。さらに得られた多層セラミック焼結体の窒化アルミニウム基板以外の部分は、材料自体が低誘電率である上に、密度が約８７％と比較的低いために比誘電率が３．８と非常に小さく、高速伝送を必要とする基板として非常に有利である。多層基板全体の強度は表面に複合化されている高強度の窒化アルミニウム基板で確保されているために、実用上は全く問題がなかった。さらにこの多層基板全体の熱伝導をよくするために、上記最外層の２枚の窒化アルミニウム基板と焼結されたガラス部分で囲まれた側面の凹みの部分に、半田ペーストを充填し、低温で溶融することによって２枚の高熱伝導窒化アルミニウム基板を結合し、熱のパスを形成する。これにより、ＬＳＩチップを片側表面に搭載し動作させた場合、チップの発熱を多層基板表面の窒化アルミニウム基板と、多層基板側面に形成された半田を通して多層基板の全体に拡散できるので、熱放散性が飛躍的に向上する。この方法は同時に、側面に露出している低密度部分（ボイドの多い部分）を気密封止して信頼性を向上させることもできるので、この基板を高い信頼性が要求される超大型計算機などの多層回路基板として用いようとする場合には非常に好適である。図１５に、本実施例で得られる多層回路基板の断面図を示す。図中では焼結体中央部のガラス／セラミックス複合材部分に形成されている配線は省略してある。
　【００７４】
（実施例１２）
　酸化物に換算してＳｉＯ２を６５〜８５重量％、Ｂ２Ｏ３を１０〜３０重量％、Ａｌ２Ｏ３を１〜１０重量％、アルカリ金属酸化物を１０重量％以下、その他を１重量％以下とする組成を有する平均粒径３μｍのホウケイ酸ガラス粉末６５体積％と、平均粒径１μｍのアルミナ粉末１０体積％及び平均粒径５μｍの中空シリカビーズ２５体積％の混合粉末にアクリル樹脂系のバインダ，可塑剤及び溶剤を加えて、ボールミルで２０ｈ湿式混合してスラリーを作製した。以下、実施例１と同様にしてグリーンシートとし、これにＣｕの導体ペーストを用いてビア及びグリーンシート上に配線回路や電極層を形成した。一方、Ｗのビア及び表面配線導体が寸法精度よく形成された緻密で高強度のムライト焼成済み基板、及び予め複数の貫通穴をＣＯ２レーザーを用いて高位置精度で形成したムライト焼結基板を準備した。この基板には必要に応じて表面に導体ペーストを用いて配線を形成しておくこともできる。上記のグリーンシート５０枚と基板２枚を、ムライト基板が最終的な積層体の最下層及び最上層に配置されるよう積層した。この際、グリーンシートに形成した配線が三次元的に互いに接続されるよう位置合わせをし、さらにグリーンシート上に形成された導体部分と位置合わせした。ムライト基板の表面粗さ（Ｒａ）は、積層体に接する面が約０．７μｍ、表面に露出する面が約０．３μｍとし、基板の積層面のサイズは未焼成の積層体部分の面積と同じとした。この複合積層体の前記ムライト基板面を多孔質板（気孔率約７０％，平均気孔径１０μｍ）で挟み、約６００ｇ／ｃｍ２の加圧力を加えながら、非酸化性雰囲気中、９６０℃で２時間焼成した。室温から約６００℃の温度までは、５０℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温を行い脱バインダを十分に行った。これにより、ムライト基板以外の側面部分が凹型で、一方のムライト基板側表面に複数の小穴（凹部）を有し、反対のムライト基板には複数のＷ導体パッドが形成された多層セラミック回路基板が製造できた。これらのパッド及び焼結の位置精度は非常に高かった。
　【００７５】
　次に焼結体下面に形成された複数の凹部に、少量の半田を印刷、充填した後、各凹みにＩ／Ｏピンを挿入し、半田を溶融して固着及び前記凹部底部の導体部とピンの接続を形成した。この方法で形成したＩ／Ｏピンの前記多層基板への接合強度は通常の挿入部分を持たないピンに比べて約２倍に向上した。
　【００７６】
　一方、反対側のムライト基板上にはＣｕ配線を形成したポリイミドの薄膜配線層を多数形成し、その上にキャリア基板に搭載したＬＳＩチップを多数個搭載して、マルチチップモジュールを構成した。このモジュールを用いた大型計算機は、非常に信頼性が高く、かつ信号の高速伝送を達成できた。図１６に、本実施例で得られる多層回路基板及びこれを用いたＬＳＩチップの実装モジュールの構造の一例を示す。図中では一部の配線は省略してある。
　【００７７】
（実施例１３）
　酸化物に換算してＳｉＯ２を７５〜８５重量％、Ｂ２Ｏ３を１０〜３０重量％、Ａｌ２Ｏ３を１〜１０重量％、アルカリ金属酸化物を１０重量％以下、アルカリ土類金属酸化物を５重量％以下の組成として有する平均粒径４μｍのホウケイ酸ガラス粉末６５体積％，平均粒径３μｍのアルミナ粉末１５体積％および平均粒径１０μｍの中空シリカビーズ２０体積％の混合粉末にアクリル樹脂系のバインダ及び可塑剤、溶剤を加えて、ボールミルで２４ｈ湿式混合してスラリーを作製した。以下、実施例１と同じ方法でグリーンシートとし、これにＣｕ導体ペーストを用いて、ビア及びグリーンシート上に配線回路や電極層を形成した。一方、多数のビアを電子ビームを用いて高位置精度で形成した高熱伝導性窒化アルミニウム焼結基板を３枚準備した。これら焼成済み基板にもＣｕ導体ペーストを用いて、ビア及びグリーンシート上に配線回路や電極層を形成した。但し、ここで用いたＣｕペーストは、前記のグリーンシートに対して用いたペーストよりＣｕ粒子の充填率が大きいものを用いた。これらのグリーンシート５０枚とＡｌＮ焼成済み基板３枚を、ＡｌＮ基板が最終的な積層体の最上下面及び中央層に配置され、さらに配線が三次元状に互いに接続されるよう位置合わせして積層後、加熱圧着して一体の多層セラミック積層体を作製した。前記ＡｌＮ基板の表面粗さ（Ｒａ）は、積層体に接する面が約１μｍ、表面に露出する面が約０．５μｍとしてある。さらに最上下面に配置されるＡｌＮ基板の積層面のサイズは未焼成の積層体部分の面積より大きく、中央部に配置されるＡｌＮ基板のサイズは未焼成の積層体部分の面積と同じとした。この積層体に前記ＡｌＮ基板面から約５００ｇ／ｃｍ２の加圧力を加えながら、非酸化性雰囲気中、９７０℃で２時間焼成した。室温から約６００℃の温度までは、５０℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温を行ない脱バインダを十分に行った。
　【００７８】
　得られた多層セラミック基板のＡｌＮ基板以外の部分は、側面が外に凸型となっていた。さらにこの部分は比誘電率が３．９と非常に小さく、高速伝送を必要とする基板として非常に有利である。多層基板全体の強度は表面に複合化されているＡｌＮ基板で確保されているので、実用上はまったく問題がなかった。更にこの多層基板全体の熱伝導を良くするために、上記最外層の２枚のＡｌＮ基板と焼結されたガラス部分で囲まれた側面のくぼみの部分に、はんだペーストを充填し、低温で焼成することにより３枚の高熱伝導ＡｌＮ基板を結合し、熱のパスを形成する。これにより、ＬＳＩチップを片側表面に搭載し動作させた場合、チップの発熱を多層基板表面のＡｌＮ基板と、多層基板側面に形成されたはんだとを通して多層基板の全体に拡散できるので、熱放散性が飛躍的に向上する。図１７に、本実施例で得られる多層回路基板の断面図を示す。図中では得られた多層基板の内部に形成されている配線は省略してある。
　【００７９】
（実施例１４）
　ＢａＴｉＯ３系高誘電率材料のグリーンシートを作製し、これにＰｔの導体ペーストを用いてビア及び電極部を印刷形成した。これらを複数枚積層、焼成して、複数のスルーホール配線及びコンデンサ部が形成された多層セラミックコンデンサを作製した。一方、実施例１と同様のホウケイ酸ガラスとアルミナフィラーの複合材のグリーンシートに、Ａｇ−Ｐｄの導体ペーストを用いてビアおよび表面配線を印刷形成した。また一部のグリーンシートには、パンチ法により前記セラミックコンデンサより大きな穴を形成した。前記コンデンサの積層部分の面積より大きな面積にカットした複数枚のグリーンシートと前記焼成済みセラミックコンデンサを、コンデンサが最終的な積層体の内部に配置されるよう配置した。この際、コンデンサを積層する層部分には同時に前記コンデンサより大きな穴をあらかじめ形成したグリーンシートを配置した。さらにコンデンサの電極及びスルーホール配線が他の積層体の配線と三次元状に互いに接続されるよう位置合わせして積層した。これを加熱圧着して一体の多層セラミック積層体を作製した。前記積層コンデンサの表面粗さ（Ｒａ）は約０．３μｍであった。この積層体は、アルミナ質の多孔質板で上下面を挾み、更にその上から加圧力を加えながら、大気中において９００℃で１時間焼成した。
　【００８０】
　本実施例で得られたコンデンサ内蔵基板の表面に、微小半田ボールを用いたＣＣＢ法によりＬＳＩチップを搭載した。この場合、得られた基板には反りやスルーホール部の凹凸が全くなく、且つスルーホールの表面位置精度が良いため、ＬＳＩチップとの接合及び導通で、歩留まりが非常に向上できた。また内蔵されたコンデンサにより、ＬＳＩチップの動作ノイズを大幅に低減できた。図１８に本実施例で得られる多層回路基板の断面図を示す。
　【００８１】
（実施例１５）
　ＢａＴｉＯ３系高誘電率材料のグリーンシートを作製し、これにＰｄの導体ペーストを用いてビア及び電極部を印刷形成した。これらを複数枚積層、焼成して、複数のスルーホール配線及びコンデンサ部が形成された多層セラミックコンデンサを複数個作製した。さらにＷのビア配線導体が寸法精度よく形成された高強度のアルミナ焼結済み基板を１枚準備した。一方、実施例１で用いたホウケイ酸ガラスとアルミナフィラーの複合材のグリーンシートに、Ａｇ−Ｐｄの導体ペーストを用いてビア及び表面配線を印刷形成した。また一部のグリーンシートには、パンチ法により前記セラミックコンデンサより僅かに大きな穴を前記コンデンサと同じ数だけ形成した。前記コンデンサの積層部分の面積より大きな面積にカットした複数枚のグリーンシートと複数個の前記焼成済みセラミックコンデンサを、コンデンサが最終的な積層体の内部に配置されるように配置した。この際、コンデンサを積層する層部分には同時に前記コンデンサより大きな穴を予め形成したグリーンシートを配置した。また積層体の最下層には前記アルミナ焼結済み基板を配置した。さらに上記のコンデンサ、アルミナ焼結済み基板の電極及びスルーホール配線が他の積層体の配線と三次元状に互いに接続されるように位置合わせして積層した。これを加熱圧着して多層セラミック積層体を作製した。前記積層コンデンサの表面粗さ（Ｒａ）は約０．３μｍであった。この積層体は、アルミナ質の多孔質板で上下面を挟み、さらにその上から加圧力を加えながら、大気中において９００℃で１時間焼成した。
　【００８２】
　本実施例で得られたコンデンサ内蔵多層基板の裏面には半田を用いてＩ／Ｏピンを接続し、一方の表面には微少半田ボールを用いたＣＣＢ法によりＬＳＩチップを搭載した。この場合、得られた基板には反りやスルーホール部の凹凸が全くなく、かつスルーホールの表面位置精度がよいため、ＬＳＩチップとの接合及び導通歩留まりやＩ／Ｏピン接合強度が非常に向上できた。また内蔵されたコンデンサにより、ＬＳＩチップの動作ノイズを大幅に低減できた。図１９に、本実施例で得られる多層回路基板及びこれを用いたＬＳＩチップの実装モジュール構造の断面図の一例を示す。
　【００８３】
（実施例１６）
　平均粒径０．５μｍのチタン酸バリウム粉末，メタクリル酸系のバインダ，可塑剤及び溶剤を用いて、実施例１と同様の方法で、厚さ０．１ｍｍのグリーンシートを作製した。Ｐｄの導体ペーストを用いて、グリーンシート上に電極層をスクリーン印刷により形成した。これらのグリーンシート２９枚及び最上層に印刷されていないグリーンシートを１枚、合計で３０枚積層して加熱圧着し、多層セラミック積層体を作製した。得られた積層体の厚さは、約３ｍｍだった。
　【００８４】
　この積層体は、表面粗さが５μｍのＳｉＣ基板で上下面を挾み、更にその上から８００ｇ／ｃｍ２の圧力を加えながら、大気中、１６００℃で１時間焼成した。室温から約６００℃の温度までは、バインダ除去のため、５０℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温した。
　【００８５】
　得られた多層セラミック焼結体の、表面層のＸ，Ｙ方向の平均収縮率はほぼゼロで、側面は凹型だった。Ｚ方向の収縮率は約４５％で、無加圧焼成した場合のＺ方向収縮率約２０％に比べて非常に大きく、従って誘電体層部分の厚さが小さくなっていた。
　【００８６】
　この焼結体の側面凹部に、外部引出し電極を焼き付け、これを−５５℃〜１５０℃、１サイクル／ｈの条件で温度サイクル試験を行った。本実施例の焼結体では、１０００サイクル経過後でも全く外部電極接合部や素子にクラック等の欠陥は発生しなかった。得られた積層コンデンサの中央部断面を図２０に示す。
　【００８７】
（実施例１７）
　平均粒径０．７μｍのあらかじめ仮焼して得たＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３系の粉末と、メタクリル酸系のバインダ，可塑剤及び溶剤を用いて、実施例１と同様の方法にて、厚さ０．１５ｍｍのグリーンシートを作製した。Ａｇ−Ｐｄの導体ペーストを用いて、グリーンシート上に内部電極層をスクリーン印刷により形成した。これらのグリーンシート１９枚及び最上層に印刷されていないグリーンシートを１枚、合計で２０枚積層して加熱圧着し、多層セラミック積層体を作製した。得られた積層体の厚さは、約２ｍｍだった。
　【００８８】
　この積層体を、アルミナの多孔質基板で上下面を挾み、更にその上から６００ｇ／ｃｍ２の加圧力を加えながら、大気中、１１００℃で１時間焼成した。室温から約５００℃の温度までは、バインダ除去のため、５０℃／ｈ以下のゆっくりした速度で昇温した。
　【００８９】
　得られた積層セラミック焼結体の、表面層のＸ，Ｙ方向の平均収縮率はほぼゼロで、側面は凹型だった。この焼結体の側面凹部に、外部電極を焼き付け、積層セラミックス駆動素子とした。これを−５５℃〜１５０℃、１サイクル／ｈの条件で温度サイクル試験を行った。本実施例の焼結体では、１０００サイクル経過後でも全く外部電極接合部や素子にクラック等の欠陥は発生せず、特性の劣化も認められなかった。
　【００９０】
　【発明の効果】
　本発明によれば、表面層の焼成収縮がなく、且つ
側面全体が凸型曲面
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　（ａ）は側面が厚さ方向に凹型となった焼結体を上面から見た図、（ｂ）は（ａ）のＸ−Ｘ′部分での切断面を示す図、（ｃ）は（ｂ）のＹ−Ｙ′部分での切断面を上面から見た図である。
　【図２】
　対向する２つの表面に加圧力を加えながら焼成した場合の加圧力と焼成寸法変化率（加圧面、ＸＹ方向）との一般的な関係を示す図である。
　【図３】
　（ａ）は側面が厚さ方向に凸型となった焼結体を上面から見た図、（ｂ）は（ａ）のＸ−Ｘ′部分での切断面を示す図、（ｃ）は（ｂ）のＹ−Ｙ′部分での切断面を上面から見た図である。
　【図４】
　加圧される積層体と加圧する側の材料との間に働く摩擦力を変えた場合の加圧力と焼成寸法変化率（加圧面、ＸＹ方向）との一般的な関係を示す図である。
　【図５】
　対向する２面に加圧力を加えながら焼成した場合の焼結体の加圧面に垂直な断面の実際に得られる形状の例を示す図である。
　【図６】
　表面拘束力を与える減圧チャック装置を用いた積層体の焼成方法の例を示す図である。
　【図７】
　上下面の摩擦係数を変えて焼成した焼結体の切断面形状を示す図である。
　【図８】
　本発明の方法で得られる焼結体中のスルーホールの形状を示す焼結体の断面図である。
　【図９】
　（ａ），（ｂ），（ｄ）は未焼成の積層体の上下面に焼成済みの基板を接合し焼成した複合焼結体の断面図、（ｃ）は未焼成の積層体の片面に焼成済みの基板を接合し焼成した複合焼結体の断面図である。
　【図１０】
　加圧力と加圧面方向及びこれに垂直な方向の焼成寸法変化率との関係を示す図である。
　【図１１】
　焼結によるＸ，Ｙ方向の平均収縮率をゼロとし、かつ側面の形状を最適な範囲に保持できる加圧力の最適な範囲を積層体の厚さとの関係で示す図である。
　【図１２】
　焼結体の最外寸法変化率及び側面形状と焼成温度との関係を示す図である。
　【図１３】
　焼結によるＸ，Ｙ方向の平均収縮率を実質的にゼロとし、かつ側面の形状を最適な範囲に保持できる加圧力の最適な範囲を積層体の厚さとの関係で示した図である。
　【図１４】
　（ａ）は本発明の多層セラミック焼結体の焼成前積層体の実施例を示す断面図、（ｂ）は本発明の多層セラミック焼結体の実施例を示す断面図である。
　【図１５】
　焼成済み基板を複合化した多層セラミック焼結体の実施例を示す断面図である。
　【図１６】
　焼成済み基板を複合化した多層セラミック焼結体基板及びこれを用いたＬＳＩチップの実装モジュール構造の実施例を示す断面図である。
　【図１７】
　本実施例で得られる多層回路基板の断面図である。
　【図１８】
　本実施例で得られる多層回路基板の断面図である。
　【図１９】
　本実施例で得られる焼成済み基板、素子を複合化した多層回路基板及びこれを用いたＬＳＩチップの実装モジュール構造の断面図の一例を示す図である。
　【図２０】
　本実施例で得られた積層コンデンサの中央部断面図である。
　【符号の説明】
　１…多層セラミック焼結体、２…多層セラミック焼結体の側面彎曲部、３…スルーホール、４…焼成済み基板、５…多層セラミックコンデンサ、６…内部電極、７…多層セラミックコンデンサの側面凹部、８…外部電極、１１…多層セラミック積層体、１２…非焼結性グリーンシート、１３…内部配線、１４、１５…端子パッド、１６…ビア配線、１７…ボイド、１８…はんだ、１９…中空ビーズ、２０…内部ビア配線の一部、２１…挿入型Ｉ／Ｏピン、２２…小穴（凹部）、２３、２４…充填、接合用はんだ、２５…ポリイミド／Ｃｕ薄膜多層配線部、２６…はんだボール、２７…キャリア基板、２８…ＬＳＩチップ、２９…キャップ、３０…内部ビア配線、３１…内部配線、３２…Ｉ／Ｏピン、３３…多層セラミックコンデンサ、３４…多層セラミックコンデンサの内部配線、３５…多層セラミックコンデンサのスルーホール、１００…耐熱性多孔質板、１０１…多層セラミック成形体、１０２…減圧チャック装置、１０３…吸引口、１０４…圧力補正機構（シリンダ）、１０５…台、１０６…ガラス／セラミックス複合焼結体、１１１…ＡｌＮ基板、１１２…中空ビーズ、１１３…はんだ、１１４…ＬＳＩチップ、１１５…はんだボール、１１６…Ｉ／Ｏピン、１１７…ビアホール、スルーホール、１１８…内層配線、１１９…多層セラミックコンデンサ、１２０…多層セラミックコンデンサの内部電極、１２１…多層セラミックコンデンサのスルーホール。