【事件の表示】
　特許第３１９８４６５号「被覆添加剤含有熱可塑性樹脂」の請求項１ないし１０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１９８４６５号の請求項１ないし９に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３１９８４６５号は、平成４年２月１８日（優先日　平成３年２月２６日　米国）に特許出願され、平成１３年６月１５日にその特許権の設定登録がなされ、その後、旭化成株式会社（以下、「特許申立人」という。）より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１４年１０月８日に訂正請求がなされると同時に、特許異議意見書が提出されたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
　２−１．訂正の要旨
（１）訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１の
「（Ａ）熱可塑性樹脂２５〜９９重量部、及び（Ｂ）極性基で官能化したポリアリーレンエーテルの表面被覆を有するガラス、セラミック、ポリマーまたは炭素補強剤７５〜１重量部を含有することを特徴とする組成物。」
を
「（Ａ）シンジオタクチックポリスチレンまたはシンジオタクチックポリスチレンとポリアリーレンエーテルとの混合物からなる熱可塑性樹脂２５〜９９重量部、及び（Ｂ）極性基で官能化したポリアリーレンエーテルの表面被覆を有するガラス、セラミック、ポリマーまたは炭素補強剤７５〜１重量部を含有することを特徴とする組成物。」
と訂正する。
（２）訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の請求項８の
「熱可塑性樹脂と補強剤を極性基で官能化したポリアリーレンエーテルとを溶媒でとかした溶液で被覆した後、溶媒を除いてつくられた請求項１記載の組成物。」 
を
「補強剤が、極性基で官能化したポリアリーレンエーテルを溶媒でとかした溶液で被覆した後、溶媒を除いてつくられた補強剤である請求項１記載の組成物。」
と訂正する。
（３）訂正事項ｃ
　特許請求の範囲の請求項１０及び１１を削除する。
（４）訂正事項ｄ
　段落【００１０】の
「本発明で、好ましく用いられる熱可塑性樹脂には、ビニル芳香族モノマーのホモポリマーまたはコポリマーがあり、特にスチレンのホモポリマー及びコポリマーは好ましい。好ましいコモノマーには、アクリロニトリル、メチルメタクリレート、Ｎ−フェニルアレイミド等がある。好ましいコモノマーは、１以上のこれらコモノマーを５〜５０重量％含むものである。ビニル芳香族モノマーのゴム変性ホモポリマー及びコポリマーも好ましく、例えば高衝撃性ポリスチレン含有ブタジエンまたはスチレンブタジエン系エラストマーがあり、特に高衝撃性ポリスチレン及びＡＢＳは好ましい。好ましいビニル芳香族ポリマーは、高度にシンジオタクチックな立体規則性構造を持つものである。好ましい熱可塑性樹脂の別の例には、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリエステル、ポリイミド及びポリアリーレンエーテルがある。また、前記の熱可塑性樹脂の混合物もさらに用いる。」
を
「本発明で用いられる熱可塑性樹脂は、シンジオタクチックポリスチレンまたはシンジオタクチックポリスチレンとポリアリーレンエーテルとの混合物である。」
と訂正する。
　
　２−２．訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否及び拡張・変更の存否
（１）訂正事項ａについて
　訂正事項ａは、訂正前の請求項１１の「熱可塑性樹脂がシンジオタクチックポリスチレンまたはシンジオタクチックポリスチレンとポリアリーレンエーテルとの混合物である請求項１０記載の組成物。」との記載を根拠に、請求項１記載の「熱可塑性樹脂」をこのようにより限定する点で、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（２）訂正事項ｂについて
  訂正事項ｂは、訂正前の請求項８における「極性基で官能化したポリアリーレンエーテル（と）を溶媒でとかした溶液で被覆した後、溶媒を除いてつくられた」という文節が「補強剤」に係るものであることを明瞭にしたものであるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
（３）訂正事項ｃについて
　訂正事項ｃは、請求項１０及び１１を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（４）訂正事項ｄについて
　訂正事項ｄは、上記（１）の請求項１の訂正に伴い、発明の詳細な説明の段落【００１０】の記載をこれと整合させるためのものであるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、上記（１）〜（４）の訂正は、いずれも、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてされたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。　
　
　２−３．むすび
　したがって、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６条による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．本件発明
　上記の結果、訂正後の請求項１〜９に係る発明（以下、「本件発明１」〜「本件発明９」という。）は、訂正明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１〜９に記載された事項によって特定されるとおりのものである。
　
４．特許異議の申立についての判断
　４−１．特許異議申立人の主張
（１）申立ての理由の概要
　特許異議申立人は、甲第１号証（特開平１−１３５８６８号公報）を提出し、請求項１〜１０に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、請求項１〜１０に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定により特許を受けることができない、と主張する。
（２）甲第１号証の記載事項
ア．「ポリフェニレンエーテル系樹脂で被覆された無機質充填剤を含有することを特徴とする樹脂組成物」（請求項１）、
イ．「ポリフェニレンエーテル系樹脂は主鎖構造が上記説明範囲内にある限り、側鎖あるいは、末端に修飾が施されていてもよい。例えば、無水マレイン酸、クロルシランあるいは、ヒドロキシエチルアクリレートなどによる変性ポリフェニレンエーテル系樹脂、アセチル化などにより分子鎖末端が封鎖されたポリフェニレンエーテル系樹脂などを挙げる事ができる。」（第２頁右下欄第６〜１３行）、
ウ．「本発明で用いられる充填材は、通常知られている無機質充填材であれば特に制限はなく用途、目的に応じて選択することができる。例えば、シリカ、ガラス繊維、タルク、マイカ、アルミナ、・・・等を挙げることができる。」（第２頁右下欄末行〜第３頁左上欄第１２行）
エ．「ポリフェニレンエーテル系樹脂の末端反応基と反応することを目的として無機質充填材表面に修飾を施してもかまわない。例えば、各種シラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤等を挙げることができる。」（第３頁左上欄第１３〜１８行）
オ．「本発明で用いられる樹脂成分は、通常知られている熱硬化性樹脂あるいは熱可塑性樹脂であれば特に制限はなく、・・・。熱可塑性樹脂では、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンサルファイド、ポリカーボネート、・・・などを挙げることができる。」（第３頁左下欄第２行〜同頁右下欄第１行）
カ．「実施例１、２　公知方法により製造したポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテル・・・１００部と、無水マレイン酸１０部、ジクミルパーオキサイド１部を、樹脂温度３２０℃で押し出し成形して得たマレイン酸変性ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテル５．６部と、３−（２−アミノエチルアミノプロピル）トリメトキシシラン・・・１部で表面処理した非結晶性シリカ粉末・・・１００部をトルエン中で加熱攪拌混合した後、トルエンを留去し乾燥してポリフェニレンエーテル樹脂被覆シリカ粉末Ａを得た」（第４頁左上欄第１６行〜同頁右上欄第１１行）
キ．「実施例４、５　グラスファイバー・・・１００部と、実施例１に用いたマレイン酸変性ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテル５．６部をトルエン中で加熱攪拌混合し反応させた後トルエンを留去し乾燥してポリフェニレンエーテル被覆グラスファイバーＡを得た。」（第５頁左下欄第１０〜１７行）
ク．実施例４及び５では、ポリフェニレンサルファイト１００部及びポリカーボネート１００部に対して、それぞれグラスファイバーＡを４６．５部配合することが示されている。（第７頁第３表）　
　
　４−２．対比、判断
　甲第１号証には、ポリフェニレンエーテル系樹脂で被覆された無機質充填剤を含有する樹脂組成物（ア）が記載されており、この「ポリフェニレンエーテル系樹脂」として無水マレイン酸等により変性したものを用いること（イ）、「無機質充填剤」としてシリカ、ガラス繊維等を用いること（ウ）及び樹脂成分として熱可塑性樹脂を用いること（オ）が記載されている。そして、この無水マレイン酸等により変性したポリフェニレンエーテル系樹脂は、本件発明１における「極性基で官能化したポリアリーレンエーテル」に相当するものであり、また、これらの「無機質充填剤」が補強剤として機能することは自明である。
　そうすると、本件発明１と甲第１号証に記載された発明とは、ともに
「熱可塑性樹脂、及び、極性基で官能化したポリアリーレンエーテルの表面被覆を有するガラス等の補強剤を含有する組成物」
である点で一致し、熱可塑性樹脂と補強剤との重量比についても一致する範囲を有する（ク）ものと認められるが、甲第１号証には、本件発明１における
（あ）熱可塑性樹脂が「シンジオタクチックポリスチレンまたはシンジオタクチックポリスチレンとポリアリーレンエーテルとの混合物からなる」点
について記載されていない点で、これらの発明は相違している。
　そして、本件明細書の記載からみて、熱可塑性樹脂をこのようなものとすることにより、高い繊維／樹脂界面のせん断強度が得られるものと認められるので、この点には充分な技術的意義があるものというべきである。
　したがって、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明とすることができない。
　また、本件発明２〜９は、本件発明１をさらに技術的に限定する関係にあるところ、前記のとおり、本件発明１が甲第１号証に記載された発明ではない以上、本件発明２〜９もまた、甲第１号証に記載された発明とすることができない。
　
　４−３．明細書の記載不備について
　平成１４年６月２７日付け取消理由通知書中の【理由１】で指摘した請求項８についての記載不備は、上記訂正により解消された。
　
５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１〜９に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１〜９に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１５年６月１１日（２００３．６．１１）
【訂正の要旨】
（１）　訂正事項ａ
　▲１▼　請求項１を、特許請求の範囲の減縮を目的として、『（Ａ）シンジオタクチックポリスチレンまたはシンジオタクチックポリスチレンとポリアリーレンエーテルとの混合物からなる熱可塑性樹脂２５〜９９重量部、及び（Ｂ）極性基で官能化したポリアリーレンエーテルの表面被覆を有するガラス、セラミック、ポリマーまたは炭素補強剤７５〜１重量部を含有することを特徴とする組成物』と訂正する。
　▲２▼　請求項８を、明瞭でない記載の釈明又は／及び誤記の訂正を目的として、『補強剤が、極性基で官能化したポリアリーレンエーテルを溶媒でとかした溶液で被覆した後、溶媒を除いてつくられた補強剤である請求項１記載の組成物』と訂正する。
　▲３▼　上記の請求項１の訂正に伴い請求項１０及び１１を削除する。
（２）　訂正事項ｂ
　請求項１の上記訂正に伴い、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るため、明瞭でない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の段落【００１０】の記載を以下の通り訂正する。
『【００１０】
　本発明で用いられる熱可塑性樹脂は、シンジオタクチックポリスチレンまたはシンジオタクチックポリスチレンとポリアリーレンエーテルとの混合物である。』
（５４）【発明の名称】
被覆添加剤含有熱可塑性樹脂
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　（Ａ）シンジオタクチックポリスチレンまたはシンジオタクチックポリスチレンとポリアリーレンエーテルとの混合物からなる熱可塑性樹脂２５〜９９重量部、及び（Ｂ）極性基で官能化したポリアリーレンエーテルの表面被覆を有するガラス、セラミック、ポリマーまたは炭素補強剤７５〜１重量部を含有することを特徴とする組成物。
　【請求項２】　補強剤がガラス繊維を含有する請求項１記載の組成物。
　【請求項３】　補強剤がさらにその表面にのり付け組成物を包含する請求項１記載の組成物。
　【請求項４】　のり付け組成物がアミン、アミノシラン及びアミノホスフィン官能性カップリング剤類からなる群から選ばれたカップリング剤を含有する請求項３記載の組成物。
　【請求項５】　極性基で官能化したポリアリーレンエーテルがジカルボン酸無水物で変性したポリアリーレンエーテルである請求項１記載の組成物。
　【請求項６】　ジカルボン酸無水物で変性したポリアリーレンエーテルが、マレイン酸無水物で変性したポリアリーレンエーテルである請求項５記載の組成物。
　【請求項７】　マレイン酸無水物で変性したポリアリーレンエーテルが、ポリアリーレンエーテルを溶融し、０．５〜１５重量％のマレイン酸無水物をこの溶融したポリアリーレンエーテルと接触させ、そして生成物を回収することによってつくられる請求項６記載の組成物。
　【請求項８】　補強剤が、極性基で官能化したポリアリーレンエーテルを溶媒でとかした溶液で被覆した後、溶媒を除いてつくられた補強剤である請求項１記載の組成物。
　【請求項９】　ポリアリーレンエーテルがポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテルである請求項１記載の組成物。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、表面を変性剤で被覆した添加剤を含有する熱可塑性樹脂に関する。この表面被覆は添加剤と熱可塑性樹脂の間の親和性を改良する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　平成１年５月２９日公開の特開平１−１３５８６８には、（ａ）無機フイラーと（ｂ）マレイン酸無水物で変性した、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテルを含むポリフェニレンエーテル系樹脂を含有する、ある種の樹脂組成物が開示されている。この樹脂は電気部品用に有用である。
　【０００３】
　【発明の開示】
　本発明は、（Ａ）熱可塑性樹脂２５〜９９重量部、及び（Ｂ）極性基で官能化したポリアリーレンエーテルの表面被覆を有するガラス、セラミック、ポリマーまたは炭素補強剤７５〜１重量部を含有することを特徴とする組成物を提供する。
　【０００４】
　極性基で官能化したポリアリーレンエーテルは、極性基含有試薬とポリアリーレンエーテルとを接触させて製造された公知の化合物に属する。この反応は、通常加温下、好ましくはポリアリーレンエーテルの溶融する温度下、官能化試薬を均一に混入しうる条件下で行われる。好ましい温度は、１５０〜３００℃である。ポリアリーレンエーテルは、米国特許３，３０６，８７４号、３，３０６，８７５号、３，２５７，３５７号、３，２５７，３５８号等で既に公知のポリマーに属する。好ましいポリアリーレンエーテルは、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテルである。このポリフェニレンエーテルは、対応するビスフェノール化合物の酸化的カップリング反応で通常つくられる。
　【０００５】
　好ましい極性基には、酸無水物類、酸ハロゲン化物類、酸アミド類、スルホン類、オキサゾリン類、エポキシ類、イソシアネート類及びアミノ基がある。好ましい官性基含有試薬は、所望の極性基官能性と共に、例えばエチレン性または不飽和脂肪族環性等の反応性不飽和基を持つ炭素数２０以下の化合物である。特に好ましい極性基含有試薬は、ジカルボン酸無水物であり、最も好ましいのは無水マレイン酸である。
　【０００６】
　極性基で官能化した試薬の使用量は、通常ポリアリーレンエーテルの重量に基づき、０．０１〜２０重量％、好ましくは０．５〜１５重量％、最も好ましくは１〜１０重量％である。反応は、所望により有機過酸化物またはハイドロパーオキシド等のフリーラジカル発生剤の存在下に行われる。極性基で官能化したポリアリーレンエーテルの製造については、米国特許３，３７５，２２８号、４，７７１，０９６号及び４，６５４，４０５号に記載されている。
　【０００７】
　極性基で官能化したポリアリーレンエーテルの一般的な製造法は、エチレン性不飽和基と前記した所望の極性基の両方を持つ試薬と接触させるものである。極性基含有試薬が０．０１重量％より少ないと、通常補強剤と熱可塑性樹脂の間の意図する相溶性が得られない。２０重量％より多くしてもポリマー物性のさらなる向上は、通常得られない。
　【０００８】
　ガラス、セラミック、ポリマーまたは炭素補強剤は、長さ対直径比（Ｌ／Ｄ）が、５以上の繊維の形でまたはＬ／Ｄが５より小さい粒子の形で用いうる。好ましい粒径は、０．１ミクロン〜１ｍｍである。好ましい補強剤には、長さが０．１〜１０ｍｍでＬ／Ｄが５〜１００のガラス繊維、セラミックウイスカー、炭素繊維ストランド、窒化ボロン繊維、ガラスロビングまたはチョップドガラス繊維がある。好ましいガラス繊維の一つは、商品名ＯＣＦ　４１４（商標）の名で、オーエンス・コーニング・ファイバーグラス社から市販されている。
　【０００９】
　補強剤は、のり付け（サイジング）剤または極性基で官能化したポリアリーレンエーテルと補強剤との間の接着を促進するような（他の機能も持ちえるが）類似の被覆も有しえる。好ましいのり付け剤は、アミン、アミノシランまたはアミノホスフィンからなる官能性カップリング剤を含有しうる。３−アミノプロピルエーテルトリメトキシシラン等のアミノシランカップリング剤がより好ましい。
　【００１０】
　本発明で用いられる熱可塑性樹脂は、シンジオタクチックポリスチレンまたはシンジオタクチックポリスチレンとポリアリーレンエーテルとの混合物である。
　【００１１】
　最も好ましい熱可塑性樹脂は、高度のシンジオタクティシティをもたらす条件下で、スチレンモノマーを配位重合してつくったシンジオタクチックポリスチレンである。最も好ましいのは、ラセミトリアドで５０％以上のシンジオタクティシティを持つこれらのポリマーである。これらのポリマーは、米国特許４，６８０，３５３号、４，９５９，４３５号、４，９５０，７２４号、４，７７４，３０１号等に記載されている。
　【００１２】
　本発明の組成物は、それぞれの成分を補強剤の均一分散をもたらす条件下で、結合させることによってつくられる。表面被覆は、極性基で官能化したポリアリーレンエーテルの溶液と補強剤とを接触させることによって、補強剤に塗布することが好ましい。極性基で官能化したポリアリーレンエーテルを溶かすための好ましい溶媒としては、塩化メチレン、トリクロロメタン、トリクロロエチレン、トリクロロエタン等がある。溶液中の極性基で官能化したポリアリーレンエーテルの濃度は、好ましくは０．１〜２０重量％、より好ましくは０．５〜２重量％である。補強剤の被覆後、溶媒を蒸発、脱気、真空乾燥等によって除去する。
　【００１３】
　得られる表面被覆は、未被覆補強剤重量の０．００１〜１０重量％が好ましい。熱可塑性樹脂と被覆補強剤の均一混合は、押出機、リボンブレンダ等の機械的混合装置や溶液混合または他の適宜の技術によって、なされうる。好ましい組成物は、熱可塑性樹脂５〜９５部及び補強剤４９〜５部からなる。
　【００１４】
　フイラー、エラストマー、発泡剤、押出助剤、抗酸化剤、顔料、可塑剤、安定剤、潤滑剤等の追加の添加剤も通常５０重量％以下、好ましくは２５重量％以下混入しうる。
　【００１５】
　次に本発明を実施例で説明するが、これは例示であり、本発明を限定するものではない。特に断りのない限り、％は重量基準である。
　【００１６】
実施例１：
　０．８インチ（２．０ｃｍ）のウエルディングエンジニア製２軸スクリュー押出機にポリ（２，６−ジメチル−１，４フェニレン）エーテルと所望の無水マレイン酸含量を与えるよう、無水マレイン酸を供給し、樹脂を可塑化する条件下で操作して、無水マレイン酸含量３重量％の無水マレイン酸変性ポリフェニレンオキシド（ＭＡＰＰＯ）を得た。生成物を押し出し、粒状物に切断した。得られたＭＡＰＰＯをトリクロロエチレン溶媒に溶かし、１重量％溶液を得た。ガラス繊維（オーエンス・コーニング・ファイバーグラス　４１４（商標）繊維、塩化メチレン処理して脱のり付け剤処理したもの）を次のように、上記溶液を接触させた。個々の繊維の一端にエポキシ樹脂を用いて、アルミニウムタブをつけた。次いで、遊離繊維端を上記溶液に約１秒浸漬し、約５０℃で真空中に一夜放置して、溶媒の除去、乾燥を行った。上記所望の熱可塑性樹脂の溶融液滴を単一繊維アプリケータの端につけ、溶融している間に、加熱したテスト繊維を横断して、アプリケータを動かして、テスト繊維上に移した。樹脂と繊維間の接着強度の程度を測定した。これは、Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，
２８
　【００１７】
　無水マレイン酸変性ポリアリーレンエーテルで処理していない個々の繊維について比較実験を行った。テストした種々の熱可塑性樹脂とその結果を表１に示す。
　【００１８】
　　１　シンジオタクチックポリスチレン、Ｍｗ３６０，０００、＞９５％シンジオタクチック
　　２　ＳＰＳとＭＡＰＰＯのブレンド物、ＭＡＰＰＯ２．５重量％
　【００１９】
　上記の結果は、補強剤と熱可塑性樹脂との間の改良された親和性が本発明の表面被覆した補強剤の使用によって達成されることを示している。この結果は、上記被覆補強剤を混入した樹脂ブレンド物が、改良された親和性を持ち、引張り強度や曲げ強度等の強度特性が改良されることを示している。