【手続補正書】
【提出日】平成27年7月28日(2015.7.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＭＳＥフレームワークタイプの結晶性モレキュラーシーブの合成方法であって、
水の源と、
ケイ素、スズ、チタン、バナジウムおよびゲルマニウムの少なくとも１つから選択される４価元素（Ｙ）の酸化物の源と、
任意選択的な３価元素（Ｘ）の源と、
アルカリもしくはアルカリ土類金属（Ｍ）の源と、
以下の２つの一般構造：
【化１】
2014530171.tif 000001
［式中、Ａは、＞ＣＲ１３Ｒ１４基、＞Ｃ＝Ｏ基、または＞Ｏ基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、それぞれ独立して、水素、ヒドロキシル基またはＣ１〜Ｃ５炭化水素鎖であり、Ｒ１３およびＲ１４は、それぞれ独立して、水素またはＣ１〜Ｃ５炭化水素鎖であり、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ１１およびＲ１２は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ５炭化水素鎖であり、前記Ｒ５およびＲ６基の１つは、前記Ｒ１３およびＲ１４基の１つに交互に接続してＣ１〜Ｃ５炭化水素連結部分を形成することができる］
の１つまたは両方を有する第１有機カチオン（Ｑ１）の源と
を含む反応混合物を結晶化させることを含む方法。
【請求項２】
前記Ｒ１〜Ｒ４基または前記Ｒ７〜Ｒ１０基の少なくとも３つが水素であり、そして前記Ｒ５およびＲ６基の少なくとも１つ、または前記Ｒ１１およびＲ１２基の少なくとも１つがメチルおよび／またはエチル基である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記第１有機カチオン（Ｑ１）が、６員窒素含有環を含むか、または６員窒素含有環であり、Ａが＞ＣＲ１３Ｒ１４基であり、前記Ｒ１〜Ｒ４およびＲ１３〜Ｒ１４基がすべて水素であり、前記Ｒ５およびＲ６基が一緒になって炭素原子の数が合計して２〜６である、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記第１有機カチオン（Ｑ１）が、６員窒素含有環を含むか、または６員窒素含有環であり、Ａが＞Ｏ基であり、前記Ｒ１〜Ｒ４およびＲ１３〜Ｒ１４基がすべて水素であり、前記Ｒ５およびＲ６基が一緒になって炭素原子の数が合計して２〜６である、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記第１有機カチオン（Ｑ１）が、６員窒素含有環を含むか、または６員窒素含有環であり、Ａが＞ＣＲ１３Ｒ１４基であり、前記Ｒ１〜Ｒ４基の１つを残してすべてが水素であり、水素ではない前記Ｒ１〜Ｒ４基の１つが、前記Ｒ１３〜Ｒ１４基の１つに接続されて、二環式環系を形成し、前記Ｒ１３〜Ｒ１４基の他のものがＣ１〜Ｃ５炭化水素である、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記第１有機カチオン（Ｑ１）が、５員窒素含有環を含むか、または５員窒素含有環であり、前記Ｒ７〜Ｒ１０基がすべて水素であり、前記Ｒ１１およびＲ１２基が一緒になって炭素原子の数が合計して２〜６である、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記反応混合物が、アルミニウム、ホウ素、ガリウム、鉄およびクロムの少なくとも１つから選択される、３価元素（Ｘ）の酸化物の源を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
以下の条件：
前記反応混合物中において、構造指向剤カチオン（Ｑ１）の４価元素（Ｙ）の酸化物に対する全モル比が、約０．０１〜約１である；
前記反応混合物中において、一般形：ＹＯ２／Ｘ２Ｏ３において、４価元素（Ｙ）の酸化物の３価元素（Ｘ）の酸化物に対するモル比が、約４〜約２００である；
前記反応混合物中において、水の４価元素（Ｙ）の酸化物に対するモル比が、約５〜約２００である；
前記反応混合物中において、ヒドロキシル基濃度の４価元素（Ｙ）の酸化物に対するモル比が、約０．０５〜約１である；
前記反応混合物中において、アルカリもしくはアルカリ土類金属（Ｍ）の４価元素（Ｙ）の酸化物に対するモル比が、約０．０５〜約２である；および
ＭＳＥフレームワークタイプのモレキュラーシーブの種結晶が、前記反応混合物中において、種結晶の４価元素（Ｙ）の酸化物に対する重量比が、約０．００１〜約０．３であるような量で存在する、
の１以上が満たされる、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
以下の条件：
前記反応混合物中において、構造指向剤カチオン（Ｑ１）の４価元素（Ｙ）の酸化物に対する全モル比が、約０．０３〜約０．７である；
前記反応混合物中において、一般形：ＹＯ２／Ｘ２Ｏ３において、４価元素（Ｙ）の酸化物の３価元素（Ｘ）の酸化物に対するモル比が、約８〜約１２０である；
前記反応混合物中において、水の４価元素（Ｙ）の酸化物に対するモル比が、約１４〜約５０である；
前記反応混合物中において、ヒドロキシル基濃度の４価元素（Ｙ）の酸化物に対するモル比が、約０．１５〜約０．７５である；
前記反応混合物中において、アルカリもしくはアルカリ土類金属（Ｍ）の４価元素（Ｙ）の酸化物に対するモル比が、約０．１０〜約０．９である；および
ＭＳＥフレームワークタイプのモレキュラーシーブの種結晶が、前記反応混合物中において、種結晶の４価元素（Ｙ）の酸化物に対する重量比が、約０．０１〜約０．０８であるような量で存在する、
の１以上が満たされる、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
以下の一般構造：
Ｒ１−Ｒ３−Ｒ２
［式中、Ｒ１およびＲ２は、同じもしくは異なるものであり、Ｒ１もしくはＲ２、またはＲ１およびＲ２の両方が、式：
【化２】
2014530171.tif 000002
のＮ−アルキルピペリジニウム基であるか、
または、Ｒ１もしくはＲ２、またはＲ１およびＲ２の両方が、式：
【化３】
2014530171.tif 000003
のキヌクリジニウム基であり、
Ｒ３は、式（ＣＨ２）ｎ（式中、ｎは、４〜６である）のポリメチレン基であるか、またはＲ３は、５〜８個の炭素原子を有するシクロアルキレン基であり、
式中、Ｒ４は、１〜４個の炭素原子を有するアルキル基である］
を有する第２有機カチオン（Ｑ２）の源をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
Ｑ２のＲ４がメチル基であり、ｎが４または５である、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記６員環（Ｑ１）に似たヒンダードピペラジン構造を有する第２有機カチオン（Ｑ２）の源をさらに含むが、Ａは、代わりに、＞Ｎ−Ｒ１５基であり、Ｒ１５がＣ４〜Ｃ１２の環状であるか、分岐であるか、および／またはヒドロキシ官能化された炭化水素部分である、請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
前記第１有機カチオン（Ｑ１）、および前記第２有機カチオン（Ｑ２）が、約１：５〜約９９：１のモル比で前記反応混合物中に存在する、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記４価元素（Ｙ）がケイ素を含み、前記３価元素（Ｘ）がアルミニウムを含み、前記アルカリもしくはアルカリ土類金属（Ｍ）がカリウムを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
前記アルカリもしくはアルカリ土類金属（Ｍ）が、ナトリウムを実質的に含まない、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
ＭＳＥフレームワークタイプであり、そして以下の２つの一般構造：
【化４】
2014530171.tif 000004
［式中、Ａは、＞ＣＲ１３Ｒ１４基、＞Ｃ＝Ｏ基、または＞Ｏ基であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、それぞれ独立して、水素、ヒドロキシル基またはＣ１〜Ｃ５炭化水素鎖であり、Ｒ１３およびＲ１４は、それぞれ独立して、水素またはＣ１〜Ｃ５炭化水素鎖であり、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ１１およびＲ１２は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ５炭化水素鎖であり、前記Ｒ５およびＲ６基の１つは、前記Ｒ１３およびＲ１４基の１つに交互に接続してＣ１〜Ｃ５炭化水素連結部分を形成することができる］
の１つまたは両方を有する単一窒素含有有機カチオン（Ｑ１）をその細孔構造内に含有する結晶性モレキュラーシーブ。
【請求項１７】
前記単一窒素含有有機カチオン（Ｑ１）が、Ｎ，Ｎ−ジアルキル−ピペリジニウムカチオン、Ｎ−アルキル−キヌクリジニウムカチオン、Ｎ，Ｎ−ジアルキル−モルホリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ−ジアルキル−ピロリジニウムカチオン、またはそれらの組み合わせを含む、請求項１６に記載の結晶性モレキュラーシーブ。