【事件の表示】
　特許第３２８３２４６号「パルプシートの製造方法」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３２８３２４６号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３２８３２４６号の請求項１〜３に係る発明についての出願は、平成１１年８月９日に出願され、平成１４年３月１日に特許権の設定登録がされ、その後、特許異議の申立てがなされ、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１６年１２月１４日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
　請求項１〜３において、「下記に定義する離水度が４％以上となる化合物を抄紙工程以前でパルプスラリーに内添し」とある記載を、「下記に定義する離水度が４％以上となる化合物と該化合物のパルプへの定着を促進する剤とを抄紙工程以前でパルプスラリーに内添し」と訂正するものである。
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、願書に添付した明細書には、「本発明の化合物がその機能を発現するためには、パルプに定着することが重要であり、そのために定着を促進する剤を添加することが好ましい。」（段落【００３４】）と記載されているから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
（３）まとめ
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項並びに同条第３項において準用する第１２６条第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．本件発明
　特許第３２８３２４６号の請求項１〜３に係る発明は、平成１６年１２月１４日付けの訂正請求書に添付された訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜３に記載された事項により特定される次のとおりものである。
　　【請求項１】　下記に定義する離水度が４％以上となる化合物と該化合物のパルプへの定着を促進する剤とを抄紙工程以前でパルプスラリーに内添し、下記（１）〜（３）の何れか２つ以上を満たす改質されたパルプシートを製造する方法。
　　離水度（％）＝（α0−α）／α0×100
α：当該化合物をパルプ100重量部に対し５重量部添加して抄紙して得た湿潤シートの含水率
α0：当該化合物をパルプに添加しないで抄紙して得た湿潤シートの含水率
（１）嵩向上度が0.02ｇ／cm3以上
（２）白色度向上度が0.5ポイント以上
（３）不透明度向上度が0.5ポイント以上
　　【請求項２】　下記に定義する離水度が４％以上となる化合物と該化合物のパルプへの定着を促進する剤とを抄紙工程以前でパルプスラリーに内添し、下記（１）〜（３）の何れか２つ以上をパルプシートに付与するパルプシートの改質方法。
　　離水度（％）＝（α0−α）／α0×100
α：当該化合物をパルプ100重量部に対し５重量部添加して抄紙して得た湿潤シートの含水率
α0：当該化合物をパルプに添加しないで抄紙して得た湿潤シートの含水率
（１）嵩向上度が0.02ｇ／cm3以上
（２）白色度向上度が0.5ポイント以上
（３）不透明度向上度が0.5ポイント以上
　　【請求項３】　下記に定義する離水度が４％以上となる化合物と該化合物のパルプへの定着を促進する剤とを抄紙工程以前でパルプスラリーに内添して得られる、下記（１）〜（３）の何れか２つ以上を満たす改質されたパルプシート。
　　離水度（％）＝（α0−α）／α0×100
α：当該化合物をパルプ100重量部に対し５重量部添加して抄紙して得た湿潤シートの含水率
α0：当該化合物をパルプに添加しないで抄紙して得た湿潤シートの含水率
（１）嵩向上度が0.02ｇ／cm3以上
（２）白色度向上度が0.5ポイント以上
（３）不透明度向上度が0.5ポイント以上
　
４．特許異議申立て理由の概要
　特許異議申立人　ライオン株式会社は、証拠として甲第１号証〜甲第３号証を提出して、
Ａ．本件請求項１〜３に係る発明は、その出願前日本国内おいて頒布された甲第１号証に記載された発明であるか、又は甲第１号証に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項又は第２項の規定により特許を受けることができないものである、
Ｂ．本件明細書は、その記載に不備があり、特許法第３６条第４項及び第６項第２号に規定する要件を満たしていない
から、本件特許は、特許法第１１３条第２号及び第４号の規定により取り消されるべきものである旨主張している。
　なお、甲第２号証及び甲第３号証は、それぞれ上記理由Ａ．及びＢ．に関連した補助的な証拠として提出されたものである。
　甲第１号証：特開昭６１−２５２４００号公報
　甲第２号証：特開平９−３２４３８１号公報
　甲第３号証：特開平４−３５２８９１号公報
　
５．甲第１号証に記載された事項
ア：「１．３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物の塩基性アミド類を、製紙原料に加えることを特徴とする、紙もしくは紙状材料を製造する方法。
３．使用されるアミド類が、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物を、ポリアルキレンポリアミン類と、一級アミノ基の５０〜１００％を変換させることによって反応させることにより製造し得ることからなる、特許請求の範囲第１項乃至第２項記載の方法。
９．水系媒質中に分散もしくは溶解された、好ましくはアセテートおよび／もしくはホルメートの形の、塩基性アミド類を使用することからなる、特許請求の範囲第１項乃至第８項のいずれかに記載の方法。
１０．特許請求の範囲第１項乃至第９項のいずれかに従って製造された、紙および紙状材料、殊にボード。」（特許請求の範囲第１項、第３項、第９項、第１０項）
イ：「通常の方法で製造された紙と比較して、同じ出発材料からの、増大された不透明性、多孔性または増大された容量までも有する紙類が、しばしば工業界で望まれている。
　これまで、・・・これらの要求に合致するべく試みがなされてきたが、・・・３種の紙特性、不透明性、多孔性、容量の全てのものに関するものではなかった。
　本発明において、紙もしくは紙状材料を製造するための新規な方法にして、（標準条件下で）３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸類もしくは脂肪酸混合物の、塩基性アミド類を、紙原料に加えることを特徴とする方法によって、アミド類の存在しない状態で製造された紙もしくは紙状材料と比較して、より高い多孔性、より高い不透明性およびより高い容量を有する紙もしくは紙状材料が導かれることが、驚くべきことに見出された。」（第２ページ左上欄第１６行−左下欄第１行）
ウ：「本発明に従って使用される塩基性アミド類は、好ましくは、水系調製剤の形で製紙の過程で紙原料に加えられる。
　一級アミノ基の５０〜１００％をアミド基に変換することによる、脂肪酸をポリアルキレンポリアミンと反応させることによって製造することのできるようなアミド類を使用するのが好ましい。トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミンおよびペンタエチレンヘキサミンの如き、分子内に３個より多くのアミノ基を有するポリエチレンポリアミン類がここでは殊に使用される」（第２ページ左下欄第１８行−右下欄第９行）
エ：「塩基性アミド類の水系調製剤は、好ましくは、塩の形にアミン基で一部もしくは全部が変換され、水系媒質中に分散もしくは溶解された、塩基性アミドとし、塩基性アミドのアセテート類および／またはホルメート類を使用することが好ましい。」（第４ページ左下欄第１０−１５行）
オ：「使用される長鎖脂肪酸および脂肪酸混合物は、原理的には、９個以上、好ましくは１５個以上の炭素原子を有し、（標準条件下で）３０℃以下の融点を有する、如何なる脂肪酸とすることもできる。これらのものの、普通は天然にある、オレイン酸、エライジン酸、亜麻仁油脂肪酸類および大豆油脂肪酸類の如き脂肪酸類並びに他の植物性脂肪酸類、例えばトール油脂肪酸、そればかりではなく、鉱物堆積物もしくは石油から得ることのできる脂肪酸類または９乃至２８個以上の炭素原子、殊に１５〜２５個の炭素原子を有する鉱油もしくは魚油脂肪酸類、更にはオキソ合成もしくはフィッシャートロプシュプロセスもしくは酸化プロセスもしくは二量化もしくはオリゴマー化プロセスによって得ることのできる、合成の、好ましくは一官能性の長鎖の脂肪酸類が可能である。オレイン酸または好ましくは（工業用）脂肪酸混合物でオレイン酸を含有するものを使用するのが好ましい。」（第４ページ右下欄第１３行−第５ページ左上欄第１２行）
カ：「塩基性脂肪アミドの本発明に従う水系調製剤の製造においては、「分散助剤」は、保護コロイドおよび／またはアニオン性、カチオン性もしくは非イオン性の基材上の乳化剤の如き、０〜約１５重量％の量で使用されるべく存在する通常の分散助剤ばかりではなく、ハロゲノ酢酸のエステル類およびアミド類、例えばクロロアセトアミド、プロパンスルトン、ジメチルスルフェート、ベンジルクロリド、アルキルクロリド、メチルクロリドおよび他のα−ハロゲノアルカン類、エチレンオキシド、好ましくはエピクロロヒドリンの如き四級化剤を、塩基性アミド中に含まれるアミノ基に対して０．０５〜５当量、好ましくは０．１〜１当量の量だけ添加することもまた意味するものと了解すべきものである。」（第７ページ右上欄第１６行−左下欄第１１行）
キ：「本発明に従う助剤は、その水系組成物の形では、・・・実質上制約のない貯蔵性を有するという利点と、また、みようばん（サイジング剤）またはカチオン性もしくはアニオン性の助剤の添加を必要としないという利点を有しており、そうはいいながらも、充填剤もしくはかかる助剤、例えばカチオン性デンプン、四級化ポリアミン類、四級化ポリアミドアミン類、四級化塩基性ホルムアルデヒド樹脂、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、リグニンスルホン酸、異なる起源のデンプン類および多糖類、キサンタン、プルラン（ｐｕｌｌｕｌａｎ）、キトサン、アクリル酸（メタクリル酸）のポリマーもしくはコポリマー類、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸または塩の形で存在し得るカルボキシルもしくはスルホ基を有する他のポリマーもしくはコポリマー類、コラーゲン、ゼラチン、アルギネート類もしくはカラギネート類または更に直接染料もしくは反応性染料の添加も、完璧に実際的であり、また可能である。」（第８ページ右上欄第９行−左下欄第９行）
ク：「実施例１および２（比較例）
　ドイツ特許公開第２，８３８，２７０号に従うサイジング剤を調製する（助剤Ａ）。
　二塩基性アミドＡの調製
　ステアリン酸１７０部を溶融させ、工業用トリエチレンテトラミン４３．８部を攪拌しながら加える（モル比約２：１）。温度を窒素下で次に１９０℃まで上昇させ、全ての揮発性物質を留去させる。６時間後、酸価１．９が達成される。アミドの溶融範囲は８７〜１０７℃である。
　助剤Ａ
　塩基性アミド２０１．６部をエピクロロヒドリン３．７部と共に１２０℃で３０分間攪拌する。水７０部を次に加え、続いて３２．３部のエピクロロヒドリンを加え、続いて１００〜１２０℃で１時間攪拌する。引き続いて、約９５℃に予備加熱された水１．１８２部を加え、生成された乳液をゆるやかな還流下で約１時間攪拌する。これに続いて、約４０℃まで冷却して下げ、ペースト状の乳液に水９２部中のＮａＣｌ１．２部の溶液を加えて、高可動性の、およそ１５％の濃度のサイジング剤組成物を製造する。
　以下の比較例、助剤Ｂは、ここではステアリン酸のかわりにオレイン酸を使用して遂行される。
　表にまとめられた試験の値は、助剤Ｂの場合には多孔化作用が比較的低い一方サイジングが良好であり、一方助剤Ｂの場合にはサイジングは無いがおだやかな多孔化作用が存在していることを示している。」（第８ページ右下欄第１９行−第９ページ右上欄第９行）
ケ：「実施例３
　本実施例は、助剤ＡおよびＢに比較して、本発明に従う多孔化剤のより高い活性を例示するものである。
　ステアリン酸をオレイン酸で置きかえる点以外は、アミドＡを調製するのに使用される方法をくり返す。約６４℃の融点を有する塩基性アミドを助剤Ａの如くに使用するが、全体で３６部のエピクロロヒドリンのかわりに１６部のギ酸を加える。結果として得られるものは、約１３％の固体含有率を有する、中性の多孔化剤分散液である。」（第９ページ右上欄第１０行−第９ページ左下欄第２行）
コ：「以下の表は、実施例１〜６の比較を以下の試験に関して叙述するものである：
・・・
不透明度：
　不透明度は、ＤＩＮ　５３　１４６の方法によって評価するが、不透明度を％で表わし、高い％の値は高い不透明度に相当するようにする。
　比較例および実施例における紙の厚さは０．１１ｍｍとする。
・・・
容量の変化：
　単位容量あたりの重量を０．１１ｍｍという所与の厚さの紙について重量／単位面積から決定し、ｋｇ／ｄｍ単位で表示し、即ち単位容量あたりの重量を、物質の所与の使用に対する容量のどんな変化に対してもその測度として使用する。
　本発明に従う多孔化剤を、みょうばんを含まない、チョーク含有紙について例示的に試験する：
　スプルースの亜硫酸塩パルプ５０ｇおよびチョーク２５ｇからなる混合物５ｇを市水２００ｍｌ中に懸濁させる。多孔化剤×％（パルプと充填剤を合わせたものを基準とした固体）を次に攪拌して入れる。次に濃厚剤を添加しないで水を加えて容量を約１ｌとし、シートホーマー（ｓｈｅｅｔ−ｆｏｒｍｅｒ）上で一枚の紙を作成する。この紙のシートから水分を吸収し去り、プレスして取り去り、乾燥シリンダー上９０および１１０℃で５分間乾燥させる。シートを試験用の片、例えばインク浮揚試験用の２ｃｍ×６ｃｍの細片に切断し、これを次に試験する。
　以下に表でまとめられた評価が得られた。比較は実施例１および２の生成物に対するものであり、実施例番号０としては、サイジングされておらず多孔化剤で処理されていない紙とする。
　不透明度および多孔性の評価は、実験の製紙機上で製造される紙についても行なった。
実施例番号　　　　　A　　　B　　　C　・・・　　G　
生成物の実施　　　　1　　　2　　　3　・・・　　0
例番号
・・・
不透明度の　　　　　72　　 72　　 80　・・・　 71
おおよその％
・・・
容量　　　　　　　 +15　　+15　　+35　・・・　±0
使用された量％　　　0.6　　0.6　　0.6　・・・　−
」（第１０ページ左上欄第２行−右下欄第２行）
　　
６．対比・判断
６−１．特許異議申立て理由Ａ．について
６−１−１．請求項１に係る発明について
６−１−１−１．甲第１号証に記載された発明
　上記記載ア、イによれば、甲第１号証には、より高い多孔性、より高い不透明性およびより高い容量を有する紙もしくは紙状材料を製造するべく、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物の塩基性アミド類を、製紙原料に加えて、紙もしくは紙状材料を製造する方法が記載され、さらに助剤として、カチオン性デンプンも添加可能であること（上記記載キ参照）、塩基性アミド類の添加時期としては、抄紙工程以前であること（上記記載コの容量の変化の項参照）が記載されているから、甲第１号証には、以下の発明が記載されているといえる。
「より高い不透明性及びより高い容量を有する紙もしくは紙状材料を製造するべく、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物の塩基性アミド類を、助剤であるカチオン性デンプンとともに、抄紙工程以前に製紙原料に加えて、紙もしくは紙状材料を製造する方法」
６−１−１−２．請求項１に係る発明と甲第１号証に記載された発明との対比
　請求項１に係る発明と甲第１号証に記載された発明とを対比すると、後者における「より高い不透明性」及び「より高い容量」は、前者における「不透明度向上」及び「嵩向上」に相当するから、両者は、
「化合物と助剤とを抄紙工程以前でパルプスラリーに内添し、嵩及び不透明度の向上した改質されたパルプシートを製造する方法」である点で一致し、以下の点で相違する。
「内添される化合物として、請求項１に係る発明においては、下記に定義する離水度が４％以上となる化合物を使用するのに対し、甲第１号証記載の発明においては、用いられる化合物である、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物の塩基性アミド類の当該離水度は不明である点。
　離水度（％）＝（α0−α）／α0×100
　α：当該化合物をパルプ100重量部に対し５重量部添加して抄紙して得た湿潤シートの含水率
　α0：当該化合物をパルプに添加しないで抄紙して得た湿潤シートの含水率」（以下、「相違点１」という。）
「請求項１に係る発明においては、得られるパルプシートは、下記（１）〜（３）の何れか２つ以上を満たすものであるのに対し、甲第１号証記載の発明においては、得られる紙又は紙状材料は、より高い不透明性及びより高い容量を有するものであるものの、下記（１）〜（３）の何れか２つ以上を満たすかどうかは明らかではない点。
　（１）嵩向上度が0.02ｇ／cm3以上
　（２）白色度向上度が0.5ポイント以上
　（３）不透明度向上度が0.5ポイント以上」（以下、「相違点２」という。）
「助剤として、請求項１に係る発明においては、離水度が４％以上となる化合物のパルプへの定着を促進する剤を採用するのに対し、甲第１号証記載の発明においては、助剤として用いるカチオン性デンプンが、塩基性アミド類化合物のパルプへの定着を促進する剤として機能するかどうかが明らかでない点」（以下、「相違点３」という。）
６−１−１−３．上記相違点１についての検討
　本件特許明細書には、「本発明において、離水度が４％以上となる化合物は、パルプ表面に吸着するための親水基とパルプ表面を疎水化するための疎水基を有する有機化合物が好ましく、・・・(C)アミド、(D)アミン、(E)アミン酸塩、(F)４級アンモニウム塩、・・・からなる群から、選定することができる。」（段落【００１４】）と記載されるとともに、前記(C)アミド、(D)アミン、(E)アミン酸塩、(F)４級アンモニウム塩として、一般式（ｂ）〜（ｉ）で示される化合物が例示されている（段落【００２０】〜【００２４】）。
　一方、甲第１号証記載の発明において使用される塩基性アミド類は、上記記載ウ〜オによれば、ポリアルキレンポリアミンと、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸を反応させ、前記ポリアルキレンポリアミン中の一級アミノ基の５０〜１００％をアミド基に変換することで製造されるものである。そして、特に好ましいポリアルキレンポリアミンとして記載されるのは、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ペンタエチレンヘキサミン等の、分子内に３個より多くのアミノ基を有するものであり（上記記載ウ）、実施例において使用される化合物も、オレイン酸と、トリエチレンテトラミンとから製造されるアミド類である（上記記載ク、ケ）。
　ここで、本件特許明細書段落【００２１】に記載される、離水度が４％以上となる「(C)アミド」に該当する化合物の一般式(c)：R2−CONR4−CH2CH2−NR5COR6（注：段落【００２１】に記載される一般式(c)の構造式と等価の化学式で表記している。）で表される化合物は、たしかに、甲第１号証記載の発明における塩基性アミド類、すなわち、ポリアルキレンポリアミンと、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸を反応させ、前記ポリアルキレンポリアミン中の一級アミノ基の５０〜１００％をアミド基に変換することで製造されるものに相当するといえるが、甲第１号証記載の発明において特に好ましいとされる塩基性アミド類、すなわち、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ペンタエチレンヘキサミン等の、分子内に３個より多くのアミノ基を有するポリアルキレンポリアミンを用いて製造される塩基性アミド類については、本件特許明細書において、離水度が４％以上となる(C)アミド、(D)アミン、(E)アミン酸塩、(F)４級アンモニウム塩の一般式（ｂ）〜（ｉ）のいずれにも該当しないものである。
　そうしてみると、甲第１号証記載の発明における塩基性アミド類については、その化合物群の一部が、本件特許明細書における一般式(c)で表される化合物を包含するものであるものの、その離水度が４％以上であるものを選定することについては、開示がないばかりか、推認することもできないものである。
　したがって、上記相違点１については、甲第１号証記載の発明から、当業者が容易に想到することができたものとはいえない。
　なお、特許異議申立人は、上記相違点１に関して、概略以下のような主張をしている。
ａ．本件特許明細書によれば、得られた紙の緊度、白色度及び不透明度の向上効果と離水度との間には相関関係があり、得られた紙が、請求項１における（１）〜（３）の何れか２つ以上を満たすものであれば、内添される化合物の離水度も４％以上であると認められる。
ｂ．本件特許明細書の段落【００４６】には、緊度の０．０２の差、白色度の０．５ポイントの差及び不透明度の０．５ポイントの差は「有為差として十分に認識されるものである」旨記載されており、甲第１号証に記載される紙の容量及び不透明度の測定方法は本件発明とは異なるものの、容量及び不透明度が顕著に向上していることは明らかであり、その程度は「有為差として十分に認識されるものである」と認められる。
ｃ．したがって、甲第１号証記載の紙も当然、請求項１における（１）〜（３）の２つを満たしているとともに、甲第１号証記載の発明における塩基性アミド類も当然に離水度が４％以上であると考えられる。また、このことは、甲第１号証の塩基性アミド類と類似の構造を有する甲第２号証の長鎖脂肪酸由来のアミド化合物において、本件特許発明と同様の測定方法により得られた緊度の値が０．０２ｇ／ｃｍ3以上向上していることからも推測しうる。
　以下、特許異議申立人の上記主張を検討する。
　たしかに、本件特許明細書の実施例等に鑑みれば、得られた紙の緊度、白色度及び不透明度の向上効果と離水度との間には相関関係があることが認められるものの、上記記載コによれば、甲第１号証記載の発明における容量及び不透明度の向上度を測定する方法は、請求項１に係る発明における嵩向上度及び不透明度向上度の測定方法とは異なっているから、甲第１号証記載の発明において、得られた紙の容量及び不透明度の向上の程度が、請求項１に係る発明における（１）及び（３）を満たすものかどうかは定かではなく、上記主張ｂにおける請求項１に係る発明と同程度の「有為差として十分に認識されるものである」ということはできない。
　そうしてみると、甲第１号証記載の発明における塩基性アミド類の離水度が４％以上であると推測することは不可能であり、上記主張ａ．〜ｃ．は採用することができない。
６−１−１−４．小括
　上記相違点２、３についての検討をするまでもなく、請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　
６−１−２．請求項２に係る発明について
６−１−２−１．甲第１号証に記載された発明
　上記記載ア、イによれば、甲第１号証には、より高い多孔性、より高い不透明性およびより高い容量を有する紙もしくは紙状材料を製造するべく、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物の塩基性アミド類を、製紙原料に加えて、紙もしくは紙状材料を製造する方法が記載され、さらに助剤として、カチオン性デンプンも添加可能であること（上記記載キ参照）、塩基性アミド類の添加時期としては、抄紙工程以前であること（上記記載コの容量の変化の項参照）が記載されているから、甲第１号証には、以下の発明が記載されているといえる。
「より高い不透明性及びより高い容量を有する紙もしくは紙状材料を製造するべく、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物の塩基性アミド類を、助剤であるカチオン性デンプンとともに、抄紙工程以前に製紙原料に加えて、紙もしくは紙状材料を改質する方法」
６−１−２−２．請求項２に係る発明と甲第１号証に記載された発明との対比
　請求項２に係る発明と甲第１号証に記載された発明とを対比すると、後者における「より高い不透明性」及び「より高い容量」は、前者における「不透明度向上」及び「嵩向上」に相当するから、両者は、
「化合物と助剤とを抄紙工程以前でパルプスラリーに内添し、嵩及び不透明度の向上させるパルプシートの改質方法」である点で一致し、以下の点で相違する。
「内添される化合物として、請求項２に係る発明においては、下記に定義する離水度が４％以上となる化合物を使用するのに対し、甲第１号証記載の発明においては、用いられる化合物である、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物の塩基性アミド類の当該離水度は不明である点。
　離水度（％）＝（α0−α）／α0×100
　α：当該化合物をパルプ100重量部に対し５重量部添加して抄紙して得た湿潤シートの含水率
　α0：当該化合物をパルプに添加しないで抄紙して得た湿潤シートの含水率」（以下、「相違点４」という。）
「請求項２に係る発明においては、得られるパルプシートは、下記（１）〜（３）の何れか２つ以上を満たすものであるのに対し、甲第１号証記載の発明においては、得られる紙又は紙状材料は、より高い不透明性及びより高い容量を有するものであるものの、下記（１）〜（３）の何れか２つ以上を満たすかどうかは明らかではない点。
　（１）嵩向上度が0.02ｇ／cm3以上
　（２）白色度向上度が0.5ポイント以上
　（３）不透明度向上度が0.5ポイント以上」（以下、「相違点５」という。）
「助剤として、請求項２に係る発明においては、離水度が４％以上となる化合物のパルプへの定着を促進する剤を採用するのに対し、甲第１号証記載の発明においては、助剤として用いるカチオン性デンプンが、塩基性アミド類化合物のパルプへの定着を促進する剤として機能するかどうかが明らかでない点」（以下、「相違点６」という。）
６−１−２−３．上記相違点４についての検討
　相違点４は、上記相違点１と同じ内容であるから、上記「６−１−１−３．上記相違点１についての検討」で記載したと同様の理由により、甲第１号証記載の発明から、当業者が容易に想到することができたものとはいえない。
６−１−２−４．小括
　上記相違点５、６についての検討をするまでもなく、請求項２に係る発明は、甲第１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　
６−１−３．請求項３に係る発明について
６−１−３−１．甲第１号証に記載された発明
　上記記載ア、イによれば、甲第１号証には、より高い多孔性、より高い不透明性およびより高い容量を有する紙もしくは紙状材料を製造するべく、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物の塩基性アミド類を、製紙原料に加えて、製造された紙もしくは紙状材料が記載され、さらに製造に当たって、助剤として、カチオン性デンプンも添加可能であること（上記記載キ参照）、塩基性アミド類の添加時期としては、抄紙工程以前であること（上記記載コの容量の変化の項参照）が記載されているから、甲第１号証には、以下の発明が記載されているといえる。
「３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物の塩基性アミド類を、助剤であるカチオン性デンプンとともに、抄紙工程以前に製紙原料に加えて得られる、より高い不透明性及びより高い容量を有する紙もしくは紙状材料」
６−１−３−２．請求項３に係る発明と甲第１号証に記載された発明との対比
　請求項３に係る発明と甲第１号証に記載された発明とを対比すると、後者における「より高い不透明性」及び「より高い容量」は、前者における「不透明度向上」及び「嵩向上」に相当するから、両者は、
「化合物と助剤とを抄紙工程以前でパルプスラリーに内添して得られる、嵩及び不透明度の向上したパルプシート」である点で一致し、以下の点で相違する。
「内添される化合物として、請求項３に係る発明においては、下記に定義する離水度が４％以上となる化合物を使用するのに対し、甲第１号証記載の発明においては、用いられる化合物である、３０℃以下の融点を有する長鎖脂肪酸もしくは脂肪酸混合物の塩基性アミド類の当該離水度は不明である点。
　離水度（％）＝（α0−α）／α0×100
　α：当該化合物をパルプ100重量部に対し５重量部添加して抄紙して得た湿潤シートの含水率
　α0：当該化合物をパルプに添加しないで抄紙して得た湿潤シートの含水率」（以下、「相違点７」という。）
「請求項３に係る発明においては、得られるパルプシートは、下記（１）〜（３）の何れか２つ以上を満たすものであるのに対し、甲第１号証記載の発明においては、得られる紙又は紙状材料は、より高い不透明性及びより高い容量を有するものであるものの、下記（１）〜（３）の何れか２つ以上を満たすかどうかは明らかではない点。
　（１）嵩向上度が0.02ｇ／cm3以上
　（２）白色度向上度が0.5ポイント以上
　（３）不透明度向上度が0.5ポイント以上」（以下、「相違点８」という。）
「助剤として、請求項３に係る発明においては、離水度が４％以上となる化合物のパルプへの定着を促進する剤を採用するのに対し、甲第１号証記載の発明においては、助剤として用いるカチオン性デンプンが、塩基性アミド類化合物のパルプへの定着を促進する剤として機能するかどうかが明らかでない点」（以下、「相違点９」という。）
６−１−３−３．上記相違点７についての検討
　相違点７は、上記相違点１と同じ内容であるから、上記「６−１−１−３．上記相違点１についての検討」で記載したと同様の理由により、甲第１号証記載の発明から、当業者が容易に想到することができたものとはいえない。
６−１−３−４．小括
　上記相違点８、９についての検討をするまでもなく、請求項３に係る発明は、甲第１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　
６−１−４．まとめ
　請求項１〜３に係る発明は、甲第１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　
６−２．特許異議申立て理由Ｂ．について
　本件特許請求項１〜３に係る発明は、離水度が４％以上となる化合物を抄紙工程以前でパルプスラリーに内添すること、そして、得られるパルプシートが（１）嵩向上度が0.02ｇ／cm3以上、（２）白色度向上度が0.5ポイント以上、（３）不透明度向上度が0.5ポイント以上の何れか２つ以上を満たすことを、発明を特定するための事項として含むもので、それぞれ、「パルプシートを製造する方法」（請求項１）、「パルプシートの改質方法」（請求項２）及び「改質されたパルプシート」（請求項３）に係るものである。
　ここで、上記の発明を特定するための事項を構成する、「離水度」、「嵩向上度」、「白色度向上度」及び「不透明度向上度」については、その定義ないし測定方法が、発明の詳細な説明（段落【０００８】〜【００１４】、【００４５】及び【００４６】）に具体的に開示されており、その意味するところは明らかであるから、請求項１〜３に係る発明の技術的範囲は明確である。
　また、発明の詳細な説明の段落【００１６】〜【００２９】には、「離水度が４％以上となる化合物」群についての具体的な記載がなされているにとどまらず、その段落【００３８】以降に記載される実施例では、従来紙質向上剤として知られる、離水度が４％未満の化合物E-1〜E-8についての比較例も示されていることに加え、上記化合物群から選択される広範な範囲の化合物A-1〜A-6、B-1〜B-4、C-1〜C-10、D-1〜D-11を添加した場合の効果が確認されていることからすれば、請求項１〜３に係る発明は、公知技術との関連においてもその範囲は明確であるとともに、また、発明の詳細な説明の記載も、当業者が当該発明を実施できる程度に明確かつ十分に記載されているものである。
　したがって、本件特許に係る特許出願には、特許法第３６条第４項及び第６項第２号に規定する要件に違反する記載不備は認められない。
　
６−３．当審で通知した取消理由について
　本件特許の請求項１〜３に係る発明は、その出願前日本国内又は外国において頒布された刊行物１（米国特許明細書第５２９６０２４号）又は刊行物２（ドイツ国特許公開公報第４２０２７０３号）に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、これらの請求項に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項に違反してされたものである旨の取消理由を通知していたところ、上記訂正が認められたことにより、この取消理由は妥当でないものとなった。
　
７．むすび
　以上のとおりであるから、請求項１〜３に係る発明の特許は、特許異議申立ての理由及び証拠によっては取り消すことはできない。
　また、他に請求項１〜３に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年３月２８日（２００５．３．２８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
パルプシートの製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　下記に定義する離水度が４％以上となる化合物
と該化合物のパルプへの定着を促進する剤と
　　離水度（％）＝（α０−α）／α０×１００
α　：当該化合物をパルプ１００重量部に対し５重量部添加して抄紙して得た湿潤シートの含水率
α０：当該化合物をパルプに添加しないで抄紙して得た湿潤シートの含水率
（１）嵩向上度が０．０２ｇ／ｃｍ３以上
（２）白色度向上度が０．５ポイント以上
（３）不透明度向上度が０．５ポイント以上
　【請求項２】　下記に定義する離水度が４％以上となる化合物
と該化合物のパルプへの定着を促進する剤と
　　離水度（％）＝（α０−α）／α０×１００
α　：当該化合物をパルプ１００重量部に対し５重量部添加して抄紙して得た湿潤シートの含水率
α０：当該化合物をパルプに添加しないで抄紙して得た湿潤シートの含水率
（１）嵩向上度が０．０２ｇ／ｃｍ３以上
（２）白色度向上度が０．５ポイント以上
（３）不透明度向上度が０．５ポイント以上
　【請求項３】　下記に定義する離水度が４％以上となる化合物
と該化合物のパルプへの定着を促進する剤と
　　離水度（％）＝（α０−α）／α０×１００
α　：当該化合物をパルプ１００重量部に対し５重量部添加して抄紙して得た湿潤シートの含水率
α０：当該化合物をパルプに添加しないで抄紙して得た湿潤シートの含水率
（１）嵩向上度が０．０２ｇ／ｃｍ３以上
（２）白色度向上度が０．５ポイント以上
（３）不透明度向上度が０．５ポイント以上
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、嵩、白色度や不透明度のような光学的特性が向上したパルプシートを製造する方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　地球環境保護の面から、パルプの使用量削減が求められ、その結果、紙の軽量化と古紙パルプの増配合が求められている。しかしながら、単に紙中のパルプ量を削減して得られる紙は、紙が薄くなることによる不透明度低下が起こり品質の劣るものとなる。また、紙中のパルプ量を低減させる軽量化では、板紙のように厚さの三乗に比例する剛度を要求される紙では、剛度が低下し望ましくない。一方、古紙パルプの配合比率を高めると、古紙パルプ中の残インキ等による白色度の低下や、リサイクル過程でパルプ自体が細くなること等により紙厚が低下し不透明度低下が起こる。従って、紙中のパルプ量を削減すると共に古紙パルプの配合比率を高くすると、得られる紙の不透明度及び白色度が一段と低下する。また、白色度の低下をもたらす古紙パルプを脱墨や漂白により白色度を高めると得られた紙の不透明度は更に減少し好ましくない。
　【０００３】
　軽量化による厚さの低下を防止することを目的として、従来より種々の嵩向上方法が試みられてきた。例えば、プレス圧を低くする製造方法は、平滑性が低下し印刷適性が劣るという問題がある。また、架橋パルプを用いる（特開平４−１８５７９２号等）、合成繊維と混抄する（特開平３−２６９１９９号等）、パルプ繊維間に無機物等の充填物を満たす（特開平３−１２４８９５号等）、空隙をもたらす（特開平５−２３０７９８号等）等の方法も挙げることができるが、パルプのリサイクルが不可能であったり、紙の平滑度が損なわれたりする。また、紙用嵩高剤としては、特定のアルコール及び／又はそのポリオキシアルキレン付加物（Ｗ０９８／０３７３０号）が知られている。更に嵩高剤として市販されている脂肪酸ポリアミドポリアミン型の性能は十分でない。
　【０００４】
　一方、不透明度、白色度を向上させるために、炭酸カルシウム、カオリン、ホワイトカーボン等の無機填量を多量（例えば５〜２０重量％）に添加する方法が当業界で実施されている。しかしながら、単に無機填量を多量に添加すると紙の重量増加が著しい。たとえパルプ量を削減して無機填量を添加しても、紙の軽量化を達成できない。特に古紙パルプに無機填量を添加する場合は多量必要となり、紙の軽量化は益々困難となる。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明の課題は、紙の軽量化と古紙パルプの増量に伴う前記諸問題を解決することであり、具体的には、パルプ表面を改質することで、嵩向上、白色度向上及び不透明度向上の少なくとも２つが達成されたパルプシートを得ることができる方法を提供することである。
　【０００６】
　【課題を解決するための手段】
　本発明は、下記に定義する離水度が４％以上となる化合物を抄紙工程以前でパルプスラリーに内添し、下記（１）〜（３）の何れか２つ以上を満たす改質されたパルプシートを製造する方法及びパルプシートの改質方法を提供する。また、本発明は該方法によって得られたパルプシートを提供する。
　【０００７】
　　離水度（％）＝（α０−α）／α０×１００
α　：当該化合物をパルプ１００重量部に対し５重量部添加して抄紙して得た湿潤シートの含水率
α０：当該化合物をパルプに添加しないで抄紙して得た湿潤シートの含水率
（１）嵩向上度が０．０２ｇ／ｃｍ３以上
（２）白色度向上度が０．５ポイント以上
（３）不透明度向上度が０．５ポイント以上。
　【０００８】
　この（１）〜（３）は、ぞれぞれ、抄紙の際に当該化合物を添加しないブランクに対しての向上度をいう。ここで、嵩は、パルプシートの坪量（ｇ／ｍ２）と厚み（ｍｍ）から計算され、下記計算式により求まる緊度（ｇ／ｃｍ３）と同義である。
　　緊度＝（坪量）／（厚み）×０．００１
　また、白色度はＪＩＳ　Ｐ　８１２３ハンター白色度により、不透明度はＪＩＳ　Ｐ　８１３８Ａ法により測定されたものである。
　【０００９】
　更に、本発明における離水度の測定方法を詳述する。
〔離水度の測定方法〕
（Ａ）使用パルプ
　ＪＩＳ　Ｐ　８２０９のパルプ試験用手すき紙の調製法により調製した手すきパルプシートのハンター白色度（ＪＩＳ　Ｐ　８１２３）が８０±５％であるブナ由来の広葉樹晒しパルプ（以後、ＬＢＫＰという）を使用する。
（Ｂ）離水度の測定
▲１▼ＬＢＫＰを、２５±３℃で一定量をビーターにて離解そしてカナダ標準濾水度（ＪＩＳ　Ｐ　８１２１）で４６０±１０ｍｌに叩解してパルプ濃度が１．０重量％のＬＢＫＰスラリーを得る。
　【００１０】
　このパルプスラリーを抄紙後のシートのＬＢＫＰ分の坪量が８０±２ｇ／ｍ２になるように量り取ってから、硫酸アルミニウムでｐＨを４．５に調製した後、当該化合物の１．０重量％のエタノール溶液をパルプ１００重量部に対して５重量部（純分）添加し、丸型タッピ抄紙機にて１５０メッシュワイヤー（面積２００ｃｍ２）で抄紙し湿潤シートを得る。湿潤シートの上に坪量３２０±２０ｇ／ｍ２のろ紙（直径１８５ｍｍ）２枚を重ね、更にその上にコーチプレートを重ねコーチングした後、湿潤シートを取り出す。次いで湿潤シートを前記のろ紙２枚で上下をはさみ、圧力３４０±１０ｋＰａで５分間プレスする。プレス後、速やかに湿潤シートの重量ｗ（ｇ）を秤量する。
　【００１１】
　次に１０５±３℃、６０分間乾燥し、得られた乾燥シートの重量Ｗｄ（ｇ）を秤量する。
▲２▼上記で求めたＷ、Ｗｄから、（１）式により含水率α（％）を求める。
　【００１２】
　　α（％）＝（Ｗ−Ｗｄ）／Ｗ×１００　　　　　（１）
　また、当該化合物を添加しないで同様にシートを調製し、同様にして求めた含水率をα０とする。
▲３▼上記で求めた含水率α、α０から、下式（２）より離水度を求める。
　【００１３】
　　離水度（％）＝（α０−α）／α０×１００　　（２）。
　【００１４】
　このように、所定の方法により１．０重量％のＬＢＫＰスラリーを調製し、対パルプ５重量％の添加で離水度を測定することにより、本発明の化合物は容易に特定される。
　【００１５】
　【発明の実施の形態】
　本発明で定義する離水度が４％以上となる化合物は、パルプスラリー中に添加されパルプに定着すると、パルプ表面を疎水化するので、パルプと水溶液の界面張力が増大し、抄紙時パルプ間に空隙が多くなり、嵩高いパルプシートが得られたり、光学的にも反射率が大きくなることにより、白色度や不透明度が向上したパルプシートが得られるものと考えられる。また、前記化合物の少量添加時のようにパルプ表面の一部しか疎水化されず、パルプ間の空隙が増大せず、嵩高性の発現が少ない場合でも、パルプ間の水素結合数が減少することでパルプ表面積が増大し、光学的に反射率が大きくなり、白色度や不透明度の向上が発現するものと考えられる。なお、白色度は明度（Ｌ値）とｂ値から算出され、Ｌ値が大きいほどｂ値が小さいほど大きくなるが、本発明による白色度向上効果はＬ値が増大することにより起こると考えられる。従来、パルプ表面の疎水性と嵩高性及び光学的特性との関係については知られていなかったが、本発明者はこの両者に相関があることを見出した。更に上記で規定する離水度が４％以上、好ましくは５％以上となる化合物を用いた場合に、少量添加でも嵩、白色度、不透明度が向上したパルプシートが得られることを見出した。なお、パルプシートとはＪＩＳ　Ｐ　０００１に記す紙及び板紙を総称していう。
　【００１６】
　本発明において、離水度が４％以上となる化合物は、パルプ表面に吸着するための親水基とパルプ表面を疎水化するための疎水基を有する有機化合物が好ましく、（Ａ）オルガノシロキサン、（Ｂ）グリセリルエーテル、（Ｃ）アミド、（Ｄ）アミン、（Ｅ）アミン酸塩、（Ｆ）４級アンモニウム塩、（Ｇ）イミダゾール、（Ｈ）多価アルコールと脂肪酸のエステル、及び（Ｉ）多価アルコールと脂肪酸のエステルであって、当該エステル１モル当たり平均で０モル超１２モル未満の炭素数２〜４のアルキレンオキサイド基を有するアルキレンオキサイド付加エステルからなる群から、選定することができる。
　【００１７】
　（Ａ）オルガノシロキサンは、２５℃の粘度が１０〜１，０００，０００ｍＰａ・ｓのメチルポリシロキサン、グリフィン法によるＨＬＢが１〜１４のポリオキシエチレンメチルポリシロキサン共重合体、ＨＬＢが１〜１４のポリ（オキシエチレン・オキシプロピレン）メチルポリシロキサン共重合体等が挙げられる。
　【００１８】
　（Ｂ）グリセリルエーテルは下記一般式（ａ）で示される化合物等が挙げられる。
　【００１９】
　【化１】
　【００２０】
（式中、Ｒ１は炭素数８〜３５のアルキル基、アルケニル基又はβ−ヒドロキシアルキル基である。）
　（Ｃ）アミド、（Ｄ）アミン、（Ｅ）アミン酸塩、（Ｆ）４級アンモニウム塩、（Ｇ）イミダゾールは下記一般式（ｂ）〜（ｊ）で示される化合物等が挙げられる。なお、アミン酸塩はイオン化したものも、イオン化してないものも含む。
　【００２１】
　【化２】
　【００２２】
〔式中、
　Ｙ１，Ｙ２：互いに同一又は相異なって、水素原子、Ｒ４、Ｒ６ＣＯ−、−（ＡＯ）ｎ−ＣＯＲ３又は−（ＡＯ）ｎ−Ｈ
　ＡＯ　　　：炭素数２〜４のアルキレンオキサイド
　Ｙ３　　　：水素原子又は−ＣＯＲ６
　【００２３】
　【化３】
　【００２４】
　Ｒ１　　　　　　　　　：前記一般式（ａ）と同じ
　Ｒ２，Ｒ３，Ｒ６，Ｒ９：炭素数７〜３５のアルキル基、アルケニル基又はβ−ヒドロキシアルキル基
　Ｒ４，Ｒ５　　　　　　：水素原子又は炭素数１〜３のアルキル基
　Ｒ７，Ｒ８　　　　　　：炭素数１〜３のアルキル基
　Ｒ１０　　　　　　　　：水素原子又はＲ９
　ｎ　　　　　　　　　　：１〜２０の数で平均モル数
　Ｘ−　　　　　　　　　：陰イオン〕。
　【００２５】
　また、（Ｈ）、（Ｉ）の化合物を構成する多価アルコールは、エーテル基を含んでいてもよい総炭素数２〜２４の２〜１４価アルコールが好ましく、２〜８価アルコールがより好ましく、３〜６価アルコールが特に好ましい。２価アルコールとしては、エーテル基を含んでいてもよい総炭素数２〜１０のもの、例えばプロピレングリコール、ジプロピレングリコール、ブチレングリコール、ジブチレングリコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール等が挙げられる。３価以上のアルコールとしては、エーテル基を有していてもよい総炭素数３〜２４のアルコールで、１分子中の総水酸基数／総炭素数＝０．４〜１であるもの、例えばグリセリン、ポリグリセリン（平均縮合度２〜５）、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトール、アラビトール、ソルビトール、スタキオース、エリトリット、アラビット、マンニット、グルコース、ショ糖等が挙げられる。特に好ましくはエチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、エーテル基を有していてもよい総炭素数３〜１２のアルコールで、１分子中の水酸基数／総炭素数＝０．５〜１である３価以上のアルコールである。更に好ましくはグリセリン、ポリグリセリン（平均縮合度２〜４）、ペンタエリスリトールである。
　【００２６】
　また、これらのエステルを構成する脂肪酸は、炭素数１〜２４、好ましくは炭素数１０〜２２の脂肪酸が挙げられ、飽和、不飽和、直鎖、分岐鎖の何れでもよく、特に直鎖脂肪酸が好ましい。更に好ましくは、ラウリン酸、ステアリン酸、パルミチン酸、オレイン酸、ミリスチン酸、ベヘン酸である。
　【００２７】
　これらのエステルは、公知のエステル化反応及びアルキレンオキサイド付加反応を行うことで得ることができる。例えば、脂肪酸と多価アルコールの混合物に要すればエステル化触媒を添加し、１５０〜２５０℃で反応させることによりエステルが得られ、更にアルカリ触媒等の存在下に炭素数２〜４のアルキレンオキサイドを付加することにより、アルキレンオキサイド付加エステルが得られる。また、脂肪酸あるいは多価アルコールにアルキレンオキサイドを付加後、エステル化してもよい。更に脂肪酸にアルキレンオキサイド付加のみを行って得られる場合もある。
　【００２８】
　このエステルのエステル平均置換度は、好ましくは１モルの多価アルコール当たり、アルコール中のＯＨが１０〜９５当量％置換されたものであり、特に好ましくは１モルの多価アルコール当たり１〜２モルのエステル基を有するものである。
　【００２９】
　アルキレンオキサイド付加エステルを用いる場合、ＡＯの付加モル数は、エステル１モル当たり平均で０モル超１２モル未満であり、０．１〜６モルが好ましい。なお、エチレングリコール等のようにＡＯ基となり得る多価アルコールを使用した場合においては、それらもＡＯ基の数に算入する。アルキレンオキサイドはエチレンオキサイド（以後、ＥＯという）、プロピレンオキサイド（以後、ＰＯという）が好ましい。これらはＥＯ、ＰＯの単独あるいはＥＯとＰＯの混合の何れでもよい。本発明では、ＡＯ基を含まない多価アルコールと脂肪酸のエステルを用いることが特に好ましい。
　【００３０】
　本発明で用いられる化合物は、液体品はそのままで添加してもよいが、固体品は粉砕後あるいは加熱溶融して又は水等で希釈して添加してもよい。また、要すればノニオン系、アニオン系、カチオン系、両性系の界面活性剤を、当該化合物の乳化剤もしくは分散剤として使用してもかまわない。好ましくはアニオン界面活性剤又はカチオン界面活性剤界面活性剤であり、更に好ましくは、下記のものである。
・高級脂肪酸塩
　例えばステアリン酸、オレイン酸、パルミチン酸、ミリスチン酸、ラウリン酸、ロジン酸及びトール油脂肪酸のナトリウム塩、カリウム塩及びアンモニウム塩等。
・高級アルコール硫酸エステル塩
　例えばラウリル硫酸エステル、ミリスチル硫酸エステル、パルミチル硫酸エステル、ステアリル硫酸エステル及びオレイル硫酸エステルのナトリウム塩、カリウム塩、及びアンモニウム塩。
・アルキルベンゼンスルフォン酸塩
　例えば直鎖ドデシルベンゼンスルフォン酸ナトリウム及び分岐鎖ドデシルベンゼンスルフォン酸ナトリウム等。
・スルホコハク酸ジエステル塩
　例えばスルホコハク酸ジ−２−エチルヘキシルエステルナトリウム塩、スルホコハク酸ジイソトリデシルエステルナトリウム塩及びスルホコハク酸ジシクロヘキシルスルホコハク酸等。
・ナフタレンスルホン酸塩−ホルムアルデヒド縮合物
・ポリカルボン酸塩
　例えばポリアクリル酸、ポリメタクリル酸及びポリマレイン酸のナトリウム塩、カリウム塩、カルシウム塩及びアンモニウム塩、あるいはアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸及びスチレンの群から選ばれる２種以上からなる共重合物のナトリウム塩、カリウム塩、カルシウム塩及びアンモニウム塩等。
・第４級アンモニウム塩
　ラウリルトリメチルアンモニウム、セチルトリメチルアンモニウム、ステアリルトリメチルアンモニウム及びジステアリルジメチルアンモニウムの塩酸塩等。
　【００３１】
　その際の本発明の化合物と界面活性剤との比率は、本発明の化合物／界面活性剤＝９９．９／０．１〜７０／３０（重量比）、好ましくは９９．８／０．２〜８０／２０である。
　【００３２】
　本発明の化合物は、サーモメカニカルパルプ（ＴＭＰ）等の機械パルプ、ＬＢＫＰ等の化学パルプ等のヴァージンパルプ、古紙パルプ等のパルプ原料に広く適用できる。古紙パルプを配合する場合は、その配合量は原料パルプ中１０重量％以上が好ましく、３０重量％以上がより好ましい。
　【００３３】
　本発明の化合物は、抄紙工程以前の何れかにおいて添加される（内添）。その添加場所としては、パルプ原料の稀薄液が金網上を進む間に濾水されて紙層を形成する抄紙工程以前で、パルパーやリファイナー等の離解機や叩解機、マシンチェストやヘッドボックスや白水タンク等のタンク、あるいはこれらの設備と接続された配管中に添加してもよいが、リファイナー、マシンチェスト、ヘッドボックスで添加する等、均一にパルプ原料にブレンドできる場所が望ましい。本発明の化合物は、パルプ原料に添加後、そのまま抄紙されパルプシート中に大部分残存することが好ましい。
　【００３４】
　なお、抄紙時にはサイズ剤、填料、歩留り向上剤、濾水性向上剤、紙力向上剤等を添加してもよい。特に、本発明の化合物がその機能を発現するためには、パルプに定着することが重要であり、そのために定着を促進する剤を添加することが好ましい。定着を促進する剤としては、硫酸アルミニウム、カチオン化デンプン、アクリルアミド基を有する化合物、ポリエチレンイミン等が挙げられる。定着を促進する剤の添加量はパルプ原料１００重量部に対して０．０１〜５重量部が好ましい。
　【００３５】
　本発明の化合物は、パルプ原料１００重量部に対して０．０１〜５重量部の添加、特に０．１〜２重量部の少量添加でも、パルプシートの嵩高効果、白色度又は不透明度等の光学的特性のうち少なくとも２つが向上する。
　【００３６】
　本発明の化合物を用いて得られたパルプシートは、無添加シートに比べて、嵩高さの指標である緊度が０．０２ｇ／ｃｍ３以上、好ましくは０．０３ｇ／ｃｍ３以上低く、白色度は０．５ポイント以上、好ましくは０．７ポイント以上高く、不透明度は０．５ポイント以上、好ましくは０．７ポイント以上高い。
　【００３７】
　また、本発明の化合物を用いて得られたパルプシートは、紙パルプ技術便覧（紙パルプ技術協会発行、４５５〜４６０頁、１９９２年）に記載された品目分類の中の新聞巻取紙、印刷・情報用紙、包装用紙等の紙、又は板紙に好適に用いられる。
　【００３８】
　【実施例】
　例中、特記しない限り「部」は重量部であり、「％」は重量％である。
〔実施例で用いた化合物〕
　表１〜６に用いた化合物とその離水度を示した。なお、離水度の測定時にはアドバンテック東洋（株）生産用ろ紙Ｎｏ．２６（直径１８５ｍｍ、坪量３２０ｇ／ｍ２）を用いた。
　【００３９】
　【表１】
　【００４０】
　【表２】
　【００４１】
　【表３】
　【００４２】
　【表４】
　【００４３】
　【表５】
　【００４４】
　【表６】
　【００４５】
Ｆ−１：ペンタエリスリトールモノステアレート４．５ｇとドデシル硫酸ナトリウム０．５ｇとを、７０℃の温水９５ｇ中に添加し、攪拌均一化した後、１時間２５℃で放置して調製した有効分５％の分散液。
Ｆ−２：ペンタエリスリトールモノステアレート４．０ｇとセチルトリメチルアンモニウム塩酸塩１．０ｇとを、７０℃の温水９５ｇ中に添加し、攪拌均一化した後、１時間２５℃で放置して調製した有効分５％の分散液。
〔パルプ原料〕
　パルプ原料としては下記に示される古紙パルプ及びヴァージンパルプを用いた。
＜古紙パルプ＞
　古紙パルプは市中回収された原料古紙（新聞紙／チラシ＝７０／３０％）１００部に対し、６０℃の温水及び水酸化ナトリウム１部、珪酸ソーダ３部、３０％過酸化水素水３部、脱墨剤として、牛脂／グリセリン（１／１重量比）ＥＯＰＯブロック付加物（平均付加モル数＝ＥＯ７０モル、ＰＯ１０モル）０．３部を加え、離解後フロテーション処理、水洗、濃度調整を行い得た１％の脱墨パルプスラリーを用いた。このもののカナダ標準濾水度（ＪＩＳ　Ｐ８１２１）は２２０ｍＬであった。
＜ヴァージンパルプ＞
・化学パルプ：ＬＢＫＰ（広葉樹晒パルプ）を、２５℃で叩解機にて離解、叩解して１％のＬＢＫＰスラリーとしたものを用いた。このもののカナダ標準濾水度（ＪＩＳ　Ｐ８１２１）は４２０ｍＬであった。
・機械パルプ：ＴＭＰ（サーモメカニカルパルプ）を９０℃の温水で離解して１％のＴＭＰスラリーとしたものを用いた。このもののカナダ標準濾水度（ＪＩＳ　Ｐ　８１２１）は１００ｍＬであった。
〔抄紙方法−１〕
　古紙パルプスラリー及びＬＢＫＰパルプスラリーをそれぞれ抄紙後のシートのパルプの坪量が６０ｇ／ｍ２になるように量り取ってから硫酸アルミニウムでｐＨを４．５に調整した。次いで表１〜６に示す種々の化合物をパルプ１００部当たり０．５部添加し、角型タッピ抄紙機にて８０メッシュワイヤー（面積２００ｃｍ２）で抄紙しシートを得た。抄紙後のシートは、３．５ｋｇ／ｃｍ２で２分間プレス機にてプレスし、鏡面ドライヤーを用い１０５℃で１分間乾燥した。乾燥されたシートを２０℃、湿度６５％の条件で１日間調湿してから紙の緊度、白色度及び不透明度を以下の方法で測定した。測定値は１０回の平均値である。結果を表７、８に示す。
＜評価項目・方法＞
・緊度
　調湿されたシートの坪量（ｇ／ｍ２）と厚み（ｍｍ）を測定し、下記計算式により緊度（ｇ／ｃｍ３）を求めた。
　【００４６】
　　緊度＝（坪量）／（厚み）×０．００１
　緊度は小さいほど嵩が高く、また緊度の０．０２の差は有意差として十分に認識されるものである。
・白色度
　ＪＩＳ　Ｐ　８１２３ハンター白色度による。白色度の０．５ポイントの差は有意差として十分に認識されるものである。
・不透明度
　ＪＩＳ　Ｐ　８１３８Ａ法による。不透明度の０．５ポイントの差は有意差として十分に認識されるものである。
　【００４７】
　【表７】
　【００４８】
　【表８】
　【００４９】
〔抄紙方法−２〕
　古紙パルプスラリー及びＬＢＫＰパルプスラリーをそれぞれ抄紙後のシートの坪量が６０ｇ／ｍ２になるように量り取ってから前記Ａ−５、Ｆ−１、Ｆ−２又はＥ−１の化合物をパルプ１００部当たり０．５部添加し、角型タッピ抄紙機にて８０メッシュワイヤー（面積２００ｃｍ２）で抄紙しシートを得た。抄紙後のシートは、３．５ｋｇ／ｃｍ２で２分間プレス機にてプレスし、鏡面ドライヤーを用い１０５℃で１分間乾燥した。乾燥されたシートを２０℃、湿度６５％の条件で１日間調湿してから紙の緊度、白色度及び不透明度を前記の方法で測定した。測定値は１０回の平均値である。結果を表９に示した。
　【００５０】
　【表９】
　【００５１】
〔抄紙方法−３〕
　古紙パルプスラリー及びＴＭＰパルプスラリーを重量比で５０／５０で混合したパルプスラリーを用いて、化合物をパルプ１００部当たり０．３〜０．８部添加し、抄紙方法−１に準じてシートの調製及び各項目について評価した。結果を表１０に示した。
　【００５２】
　【表１０】
　【００５３】
　表７〜１０より、本発明の化合物によれば、古紙パルプ、ヴァージンパルプ（ＬＢＫＰ）、古紙パルプとヴァージンパルプ（ＴＭＰ）との混合パルプの何れにおいても、嵩、白色度、不透明度が向上したパルプシートが得られることがわかる。また、実施例３１、実施例３７と実施例４０では、白色度及び不透明度が向上したパルプシートが得られた。
　【００５４】
　【発明の効果】
　本発明によれば、少量添加でも紙の軽量化と古紙パルプの増配合で要望される嵩向上、白色度向上や不透明度向上等の少なくとも２つが達成されたパルプシートが提供される。