【事件の表示】
　特許第３４１２５３４号「ゴム組成物」の請求項１ないし５に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３４１２５３４号の請求項１、３、４に係る特許を取り消す。
　同請求項２に係る特許を維持する。
【理　由】
（１）手続の経緯
　本件特許３４１２５３４号の発明は、平成１０年１０月２８日（特許法第４１条に基づく優先権主張平成９年１１月１１日）に出願され、平成１５年３月２８日にその特許権の設定登録がなされ、その後、旭化成ケミカルズ株式会社及び日本ゼオン株式会社より特許異議の申立てがなされ、それに基づく取消理由通知がなされ、それに対して、その指定期間内である平成１７年１月２５日に特許異議意見書及び訂正請求書が提出され、さらに、特許権者及び上記特許異議申立人２名に審尋がなされ、それに対して、特許権者及び上記特許異議申立人２名から、それぞれ回答書が提出されたものである。
（２）訂正の適否についての判断
ア、訂正の内容
訂正事項ａ：特許請求の範囲の訂正
ａ−１、請求項１の
「【請求項１】ジエン系ゴムをゴム成分の主成分として含有するゴム組成物において、
（１）ジエン系ゴムの１成分として、下記（ａ）〜（ｄ）に示す特性を有するスチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ伸展油を用いて油展したものを、ゴム成分中に３０〜１００重量％含有し、
（ａ）スチレン含量が５〜４５重量％であること、
（ｂ）ブタジエン部分のミクロ構造の１，２−結合含量が２０〜８０％であること、
（ｃ）ガラス転移温度が−５５℃〜−２０℃であること、
（ｄ）スチレン単位中の、１個の単連鎖が全結合スチレンの４０重量％以上で、かつ８個以上連なったスチレン長連鎖が全結合スチレンの１０重量％以下であること、また、
（２）前記スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ油展するために用いる伸展油の含量（油展量）が、スチレン−ブタジエン共重合体１００重量部に対し２０〜５０重量部であり、さらに、
（３）全ゴム成分中の全伸展油の含量が、全ゴム成分１００重量部に対し１０〜５０重量部であることを特徴とするゴム組成物。」を、
「【請求項１】ジエン系ゴムをゴム成分の主成分として含有するゴム組成物において、
（１）ジエン系ゴムの１成分として、下記（ａ）〜（ｄ）に示す特性を有するスチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ伸展油を用いて油展したものを、ゴム成分中に３０〜１００重量％含有し、
（ａ）スチレン含量が５〜４５重量％であること、
（ｂ）ブタジエン部分のミクロ構造の１，２−結合含量が２０〜８０％であること、
（ｃ）ガラス転移温度が−５５℃〜−２０℃であること、
（ｄ）スチレン単位中の、１個の単連鎖が全結合スチレンの４０重量％以上で、かつ８個以上連なったスチレン長連鎖が全結合スチレンの１０重量％以下であること、また、
（２）前記スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ油展するために用いる伸展油の含量（油展量）が、スチレン−ブタジエン共重合体１００重量部に対し２０〜５０重量部であり、
（３）全ゴム成分中の全伸展油の含量が、全ゴム成分１００重量部に対し１０〜５０重量部であること、さらに、
（４）充填剤として、全ゴム成分１００重量部に対し３０〜１００重量部のシリカを含有するとともに、シリカ１００重量部に対し５〜２０重量部のシランカップリング剤を含有することを特徴とするゴム組成物。」と訂正する。（なお、（）に数字は、明細書では○に数字である。）
ａ−２、請求項２の
「【請求項２】前記スチレン−ブタジエン共重合体が、さらに下記特性（ｅ）を有するものであることを特徴とする請求項１に記載のゴム組成物。
（ｅ）その重合体末端が、ハロゲン含有ケイ素化合物、アルコキシシラン化合物及びアルコキシサルファイド化合物からなる群から選ばれる１以上の多官能性カップリング剤で変性されていること。」を、
「【請求項２】前記スチレン−ブタジエン共重合体が、さらに下記特性（ｅ）を有するものであることを特徴とする請求項１に記載のゴム組成物。
（ｅ）その重合体末端が、メチルトリフェノキシシラン及びアルコキシシランサルファイド化合物からなる群から選ばれる１以上の多官能性カップリング剤で変性されていること。」と訂正する。
ａ−３、請求項４を削除する。、
ａ−４、請求項５の
「【請求項５】前記ゴム組成物が、タイヤトレッド用の加硫ゴムに用いられるものであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のゴム組成物。」を、
「【請求項４】前記ゴム組成物が、タイヤトレッド用の加硫ゴムに用いられるものであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のゴム組成物。」と訂正する。
訂正事項ｂ：発明の詳細な説明の訂正
ｂ−１、特許明細書の段落【0008】中の
「（２）前記スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ油展するために用いる伸展油の含量（油展量）が、スチレン−ブタジエン共重合体１００重量部に対し２０〜５０重量部であり、さらに、
（３）全ゴム成分中の全伸展油の含量が、全ゴム成分１００重量部に対し１０〜５０重量部であることを特徴とするゴム組成物。」を、
「（２）前記スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ油展するために用いる伸展油の含量（油展量）が、スチレン−ブタジエン共重合体１００重量部に対し２０〜５０重量部であり、
（３）全ゴム成分中の全伸展油の含量が、全ゴム成分１００重量部に対し１０〜５０重量部であること、さらに、
（４）充填剤として、全ゴム成分１００重量部に対し３０〜１００重量部のシリカを含有するとともに、シリカ１００重量部に対し５〜２０重量部のシランカップリング剤を含有することを特徴とするゴム組成物。」と訂正する。（ただし、（）の数字は、明細書では○の中に数字である。）
ｂ−２、特許明細書の段落【0009】の
「［２］前記スチレン−ブタジエン共重合体が、さらに下記特性（ｅ）を有するものであることを特徴とする［１］に記載のゴム組成物。
　（ｅ）その重合体末端が、ハロゲン含有ケイ素化合物、アルコキシシラン化合物及びアルコキシサルファイド化合物からなる群から選ばれる１以上の多官能性カップリング剤で変性されていること。」を、
「［２］前記スチレン−ブタジエン共重合体が、さらに下記特性（ｅ）を有するものであることを特徴とする［１］に記載のゴム組成物。
　（ｅ）その重合体末端が、メチルトリフェノキシシラン及びアルコキシシランサルファイド化合物からなる群から選ばれる１以上の多官能性カップリング剤で変性されていること。」と訂正する。
ｂ−３、特許明細書の段落【0011】の
「［４］  前記ゴム組成物が、充填剤として、全ゴム成分１００重量部に対し２〜１００重量部のカーボンブラック及び／又は全ゴム成分１００重量部に対し３０〜１００重量部のシリカを含有するとともに、シリカを含有する場合、シリカ１００重量部に対し５〜２０重量部のシランカップリング剤を含有することを特徴とする［１］〜［３］のいずれかに記載のゴム組成物。」を削除する。
ｂ−４、特許明細書の段落【0012】の
「［５］  前記ゴム組成物が、タイヤトレッド用の加硫ゴムに用いられるものであることを特徴とする［１］〜［４］のいずれかに記載のゴム組成物。」を、
「［４］  前記ゴム組成物が、タイヤトレッド用の加硫ゴムに用いられるものであることを特徴とする［１］〜［３］のいずれかに記載のゴム組成物。」と訂正する。
ｂ−５、特許明細書の段落【0019】中の
「このような分岐構造を導入する具体的な方法としては、１）の多官能性カップリング剤によって変性する場合、回分重合法や連続重合法によって得られるリチウム活性末端を有する活性重合体を、四塩化ケイ素等のハロゲン含有ケイ素化合物、アルコキシシラン化合物、アルコキシシランサルファイド化合物、ポリエポキシ化合物、尿素化合物、アミド化合物、イミド化合物、チオカルボニル化合物、ラクタム化合物、エステル化合物及びケトン化合物からなる群から選ばれる１以上の多官能性カップリング剤と反応させる方法を挙げる事ができる。」を、
「このような分岐構造を導入する具体的な方法としては、１）の多官能性カップリング剤によって変性する場合、回分重合法や連続重合法によって得られるリチウム活性末端を有する活性重合体を、メチルトリフェノキシシラン、アルコキシシランサルファイド化合物、尿素化合物、アミド化合物、イミド化合物、チオカルボニル化合物、ラクタム化合物及びケトン化合物からなる群から選ばれる１以上の多官能性カップリング剤と反応させる方法を挙げる事ができる。」に、
「このような多官能性カップリング剤の中でも、低コスト及び反応の安定性の理由から四塩化ケイ素等のハロゲン含有ケイ素化合物、アルコキシシラン化合物、アルコキシシランサルファイド化合物が好ましい。」を、
「このような多官能性カップリング剤の中でも、低コスト及び反応の安定性の理由からメチルトリフェノキシシラン、アルコキシシランサルファイド化合物が好ましい。」に、それぞれ訂正する。
ｂ−６、特許明細書の段落【0038】中の
「［実施例１〜９、比較例１〜１０］」を、
「［実施例１〜８、比較例１〜１０］」と訂正する。
ｂ−７、特許明細書の段落【0042】中の、
「表３中、配合Ｎｏ．Ｙにおけるアロマチックオイルは、全ゴム成分１００に対して３７．５配合されることが示されているが、後述する表５中の実施例９の配合（配合Ｎｏ．Ｙ）の場合、アロマチックオイルは全ゴム成分１００に対して３７．５ではなく、１１．２５だけ配合される。実施例９の場合、伸展油の合計は全ゴム成分１００に対して３７．５配合されるのではあるが、実施例９に用いられる共重合体Ｆはスチレン−ブタジエン共重合体１００に対してあらかじめナフテン系伸展油３７．５を用いて油展していたので（実施例９の場合全ゴム成分１００のうちスチレン−ブタジエン共重合体は７０配合されるのでナフテン系伸展油は全ゴム成分１００に対して２６．２５配合されることになる）、結局、実施例９においては、アロマチックオイル（１１．２５）とナフテン系伸展油（２６．２５）との合計としての伸展油が、全ゴム成分１００に対して３７．５配合されることになる。」を、
「表３中、配合Ｎｏ．Ｙにおけるアロマチックオイルは、全ゴム成分１００に対して３７．５配合されることが示されているが、後述する表５中の実施例８の配合（配合Ｎｏ．Ｙ）の場合、アロマチックオイルは全ゴム成分１００に対して３７．５ではなく、１１．２５だけ配合される。実施例８の場合、伸展油の合計は全ゴム成分１００に対して３７．５配合されるのではあるが、実施例８に用いられる共重合体Ｆはスチレン−ブタジエン共重合体１００に対してあらかじめナフテン系伸展油３７．５を用いて油展していたので（実施例８の場合全ゴム成分１００のうちスチレン−ブタジエン共重合体は７０配合されるのでナフテン系伸展油は全ゴム成分１００に対して２６．２５配合されることになる）、結局、実施例８においては、アロマチックオイル（１１．２５）とナフテン系伸展油（２６．２５）との合計としての伸展油が、全ゴム成分１００に対して３７．５配合されることになる。」と訂正する。
ｂ−８、特許明細書の段落【0043】の【表４】中の実施例Ｎｏ．１の項を削除し、実施例Ｎｏ．２〜５を、それぞれ実施例Ｎｏ．１〜４と訂正する。
ｂ−９、特許明細書の段落【0044】の【表６】中の実施例Ｎｏ．６〜９を、それぞれ実施例Ｎｏ．５〜８と訂正する。
ｂ−１０、特許明細書の段落【0047】中の
「それぞれ本発明のゴム組成物におけるスチレン−ブタジエン共重合体の特性（ａ）〜（ｄ）を満たしていない。」を、
「それぞれ本発明のゴム組成物におけるスチレン−ブタジエン共重合体の特性（ａ）〜（ｄ）を満たしていない。なお、比較例１においては充填剤としてシラン及びシランカップリング剤を配合していない点においても本発明のゴム組成物が満たすべき要件を満たしていない。」と訂正する。
ｂ−１１、特許明細書の段落【0049】の
「その結果、表６〜７に示す比較例１〜１０の加硫ゴムは、加硫ゴムの各物性において、低転がり抵抗性、高耐ウエットスキッド性及び耐摩耗性のバランスから分かるように、表４〜５に示す実施例１〜９の加硫ゴムと比較して劣っている事は明らかである。」を、
「その結果、表６〜７に示す比較例１〜１０の加硫ゴムは、加硫ゴムの各物性において、低転がり抵抗性、高耐ウエットスキッド性及び耐摩耗性のバランスから分かるように、表４〜５に示す実施例１〜８の加硫ゴムと比較して劣っている事は明らかである。」と訂正する。
 イ、訂正の適否
　訂正事項ａは、特許請求の範囲に関する訂正であり、訂正事項ａ−１は、請求項１において、訂正前の請求項４に記載のシリカ充填剤に関する事項を限定したものであるから、特許請求の範囲を減縮するものであり、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正と認められる。
　訂正事項ａ−２は、請求項２において、多官能カップリング剤を、段落【0019】及び実施例の記載に基づいて、メチルトリフェノキシシラン及びアルコキシシランサルファイド化合物に限定するものあるから、特許請求の範囲を減縮するものであり、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ａ−３及びａ−４は、請求項４を削除し、それに基づいて、請求項５が請求項４となり、引用項を１〜３とするものであるから、特許請求の範囲を減縮するとともに、明りょうでない記載の釈明をするものであり、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正である。
　上記訂正事項ｂは、発明の詳細な説明における訂正であり、その訂正事項ｂ−１〜ｂ−１１は、特許請求の範囲の訂正である訂正事項ａに伴い、特許請求の範囲との整合性をはかるための、明りょうでない記載の釈明を目的とするものと認められ、上記訂正事項ａと同様に、願書に添付した明細書の範囲内の訂正と認められる。
　また、上記訂正事項ａ及びｂは、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び第３項で準用する特許法第１２６条第２項〜第４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
（３）特許異議の申立てについての判断
ア、特許異議申立て理由の概要
　特許異議申立人旭化成ケミカルズ株式会社は、甲第１号証（特開平７−２９２１６１号公報）及び甲第２号証（特開昭６１−２５５９０８号公報）を提出し、訂正前の請求項１〜５に係る発明は、甲第１及び２号証に記載された発明であるか、あるいは、甲第１及び２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第１項第３号、あるいは、同条第２項の規定に違反して特許されたものであるから、本件特許は取り消されるべき旨主張している。
　特許異議申立人日本ゼオン株式会社は、甲第１号証（特開昭６１−２５５９０８号公報）、甲第２号証（特開昭６０−２１２４１３号公報）、甲第３号証（特開昭６１−２６８７１０号公報）、甲第４号証（特開平７−１８８４６８号公報）及び甲第５号証（「内燃機関」第３３巻第７号、１９９４年７月、第２６〜３２頁）を提出し、訂正前の請求項１〜５に係る発明は、甲第１及び２号証に記載された発明であるか、あるいは、甲第１〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許は特許法第２９条第１項第３号、あるいは、同条第２項の規定に違反してされたものであって、本件特許は取り消されるべき旨主張している。
イ、訂正明細書の請求項１〜４に係る発明
　訂正明細書の請求項１〜４に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」〜「本件発明４」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１〜４に記載された事項により特定される次のとおりのものと認める。
「【請求項１】ジエン系ゴムをゴム成分の主成分として含有するゴム組成物において、
（１）ジエン系ゴムの１成分として、下記（ａ）〜（ｄ）に示す特性を有するスチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ伸展油を用いて油展したものを、ゴム成分中に３０〜１００重量％含有し、
（ａ）スチレン含量が５〜４５重量％であること、
（ｂ）ブタジエン部分のミクロ構造の１，２−結合含量が２０〜８０％であること、
（ｃ）ガラス転移温度が−５５℃〜−２０℃であること、
（ｄ）スチレン単位中の、１個の単連鎖が全結合スチレンの４０重量％以上で、かつ８個以上連なったスチレン長連鎖が全結合スチレンの１０重量％以下であること、また、
（２）前記スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ油展するために用いる伸展油の含量（油展量）が、スチレン−ブタジエン共重合体１００重量部に対し２０〜５０重量部であり、
（３）全ゴム成分中の全伸展油の含量が、全ゴム成分１００重量部に対し１０〜５０重量部であること、さらに、
（４）充填剤として、全ゴム成分１００重量部に対し３０〜１００重量部のシリカを含有するとともに、シリカ１００重量部に対し５〜２０重量部のシランカップリング剤を含有することを特徴とするゴム組成物。
【請求項２】前記スチレン−ブタジエン共重合体が、さらに下記特性（ｅ）を有するものであることを特徴とする請求項１に記載のゴム組成物。
（ｅ）その重合体末端が、メチルフェノキシシラン及びアルコキシシランサルファイド化合物からなる群から選ばれる１以上の多官能性カップリング剤で変性されていること。
【請求項３】前記スチレン−ブタジエン共重合体が、さらに下記特性（ｆ）を有するものであることを特徴とする請求項１又は２に記載のゴム組成物。
（ｆ）分子量分布が、１．５〜３．０であること。
【請求項４】前記ゴム組成物が、タイヤトレッド用の加硫ゴムに用いられるものであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のゴム組成物。」（なお、（）に数字は、明細書では○に数字である。）
ウ、引用した刊行物等に記載された事項
　当審における取消理由通知に引用した刊行物等は次のとおりである。
刊行物１：特開平７−２９２１６１号公報
（特許異議申立人旭化成ケミカルズ株式会社提出甲第１号証）
刊行物２：特開昭６１−２５５９０８号公報
（同甲第２号証、特許異議申立人日本ゼオン株式会社提出甲第１号証）
刊行物３：特開昭６０−２１２４１３号公報
（特許異議申立人日本ゼオン株式会社提出甲第２号証）
刊行物４：特開昭６１−２６８７１０号公報
（同甲第３号証）
刊行物５：特開平７−１８８４６８号公報
（同甲第４号証）
刊行物６：「内燃機関」第３３巻、第７号、１９９４年７月発行、第２６〜３２頁
（同甲第５号証）
　上記の刊行物１〜６には次のとおりの記載が認められる。
ａ、刊行物１について
「【請求項１】  （Ａ）下記（ａ）〜（ｄ）の条件を満たす有機リチウム系化合物を開始剤とする溶液重合法によって得られたスチレンーブタジエン共重合体ゴムを原料ゴムとして１００重量部、
（ａ）結合スチレン／結合ブタジエンの重量比率が２３／７７〜５０／５０
（ｂ）ブタジエン部分のミクロ構造の１，２結合量／１，４結合量のモル比率が２５／７５〜５７／４３
（ｃ）ガラス転移温度が−５０〜−１０℃
（ｄ）ムーニー粘度（ＭＬ１＋４，１００℃）が８０〜２００である、
（Ｂ）補強性シリカ充填材を１０〜１００重量部
（Ｃ）補強性カーボンブラックを１０〜１００重量部
（Ｄ）補強性シリカ充填材と補強性カーボンブラックの合計量が６０〜１５０重量部
（Ｅ）有機シランカップリング剤を０．１〜２０重量部
（Ｆ）ゴム用伸展油を２０〜１００重量部
（Ｇ）加硫剤を１〜１０重量部
を含有するタイヤトレッド用ゴム組成物。」（特許請求の範囲請求項１）
「【請求項３】  （Ａ−１）下記（ａ）〜（ｄ）の条件を満たす有機リチウム系化合物を開始剤とする溶液重合法によって得られたスチレンーブタジエン共重合体ゴムが原料ゴムの３０〜９５重量％であり
（ａ）結合スチレン／結合ブタジエンの重量比率が２３／７７〜５０／５０
（ｂ）ブタジエン部分のミクロ構造の１，２結合量／１，４結合量のモル比率が２５／７５〜５７／４３
（ｃ）ガラス転移温度が−５０〜−１０℃
（ｄ）ムーニー粘度（ＭＬ１＋４，１００℃）が８０〜２００である、
（Ａ−２）ポリブタジエンゴムまたは結合スチレン／結合ブタジエンの重量比率が２／９８〜１０／９０であるスチレン−ブタジエン共重合体ゴムであってガラス転移温度が−１１０〜−８０℃であるジエン系重合体ゴムが原料ゴムの５〜７０重量％であり（Ａ−１）と（Ａ−２）を合わせた原料ゴム全体の結合スチレン／結合ブタジエンの重量比率が２０／８０〜４５／５５である原料ゴム１００重量部
（Ｂ）補強性シリカ充填材を１０〜１００重量部
（Ｃ）補強性カーボンブラックを１０〜１００重量部
（Ｄ）補強性シリカ充填材と補強性カーボンブラックの合計量が６０〜１５０重量部
（Ｅ）有機シランカップリング剤を０．１〜２０重量部
（Ｆ）ゴム用伸展油を２０〜１００重量部
（Ｇ）加硫剤を１〜１０重量部
を含有するタイヤトレッド用ゴム組成物。」（同請求項３）
「【発明が解決しようとする課題】本発明は、シリカ充填剤を使用するタイヤトレッド用ゴム組成物において、良好な転がり抵抗性能、良好な耐摩耗性、良好なウェットスキッド抵抗性能、良好な加工性をもたらす原料ゴムおよびゴム組成物を提供することを課題とするものである。」（段落【００１０】）
「上記の結合スチレン／結合ブタジエンの重量比率の範囲であればスチレンは共重合体の分子鎖中に、ランダム、ブロックあるいは一部ブロックなどいずれの連鎖形態で結合しているものでも用いることが可能であるが、スチレンが連なったブロックスチレンを多く含まないものが、組成物の転がり抵抗性の点で好ましく、オスミウム酸による分解法またはオゾン分解法で測定されたスチレンのブロック率が結合スチレン量の１０重量％以下であることが好ましい。さらにオゾン分解法で測定された単離スチレンの量が結合スチレン量の５０重量％以上であることが、組成物のウェットスキッド抵抗性能の点で好ましく、オゾン分解法で測定された単離スチレンの量が結合スチレン量の４０重量％以下ではウェットスキッド抵抗性能が劣る。」（段落【００１６】）
「本発明のスチレンーブタジエン共重合体ゴムの分子量分布（重量平均分子量（Ｍｗ）と、数平均分子量（Ｍｎ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ））は１．０５〜４．０の範囲が好ましい。」（段落【００２７】）
「本発明のスチレンーブタジエン共重合体ゴムは、一般のゴムにおいて行われているようにスチレンーブタジエン共重合体ゴム１００重量部に対しゴム用伸展油を５〜１００重量部添加し油展ゴムとして実用に供することが可能であり、加工性を向上するために油展ゴムとするのが好ましい。」（段落【００２８】）
「この重合体溶液に連続的に酸化防止剤を添加後、溶媒を除去し目的とする分岐成分を有するスチレンーブタジエン共重合体ゴムを得た。さらにこの重合体溶液にアロマチック油（ジャパンエナジ−（株）製Ｘ−１４０）を、重合体１００重量部当たり３７．５重量部添加し油展ゴム（試料１）を得た。」（段落【００４５】）
「試料１を、分析した結果、結合スチレン量が３５％、結合ブタジエン量が６５％、赤外分光光度計を用いた測定結果よりハンプトン法に準じて計算して求めたブタジエン部分のミクロ構造は、１，２結合量が３３％、シス−１，４結合量が２８％、トランス−１，４結合量が３９％、ムーニー粘度（ＭＬ１＋４，１００℃）は１４５、ガラス転移温度が−３３℃、ＴＨＦを溶媒としたＧＰＣ測定（ポンプ：島津製作所ＬＣ−５Ａ、カラム：ＨＳＧ−４０、５０、６０各１本、検出器：ＲＩ）による分子量分布は、重量平均分子量（Ｍｗ）が４９．７万、数平均分子量（Ｍｎ）が１８．７万、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．６６であり、ＧＰＣ曲線の形状はモノモーダルであった。」（段落【００４６】）
ｂ、刊行物２について
「２）スチレンとブタジエンを有機リチウム触媒を用いて炭化水素溶媒中で共重合させ、ムーニー粘度（ＭＬ1+4−Ｉ）が２０〜６０のランダムスチレン−ブタジエン共重合体とし、これを３官能以上のケイ素カップリング剤によってカップリングした、
(i)結合スチレン量が１５〜３５重量％
（ii）ブタジエン部分のビニル結合が２０〜４０％
（iii）カップリング後のムーニー粘度（ＭＬ1+4−Ｃ）が８０〜１４０で、カップリング前のムーニー粘度（ＭＬ1+4−Ｉ）とカップリング後のムーニー粘度（ＭＬ1+4−Ｃ）との比（ＭＬ1+4−Ｃ／ＭＬ1+4−Ｉ）が２〜４
（iv）ＧＰＣによる重量平均分子量（Ｍw）と数平均分子量（Ｍn）の比であらわされる分子量分布（Ｍw／Ｍn）が２．２〜４であり、分子量分布がモノモーダルであり、
(v)オゾン分解物のＧＰＣによって分析される単離スチレンが全結合スチレンの４０重量％以上、長鎖ブロックスチレンが全結合スチレンの５重量％以下
であるスチレン−ブタジエン共重合ゴムを３０〜１００重量部、他の合成ゴム又は天然ゴムのうち１種又は２種以上のゴムを７０〜０重量部、ゴム成分１００重量部当たり、カーボンブラック２０〜１２０重量部、プロセス油５〜１００重量部および加硫剤を含むことを特徴とするゴム組成物。」（特許請求の範囲請求項２）
「本発明の共重合ゴムはこの方法によって分析された単離スチレン、すなわちスチレン単位の連鎖が１のスチレンが全結合スチレンの40重量％以上、好ましくは50重量％以上であり、長鎖ブロックスチレン、すなわちスチレン単位の連鎖が８以上のスチレンが全結合スチレンの５重量％以下、好ましくは2.5重量％以下である。」（第４頁左上欄１５行〜同右上欄２行）
「また、アロマチック又はナフテニック伸展油でで油展され、ムーニー粘度が30〜60の油展ポリマーとすることもできる。」（第５頁右上欄１８〜２０行）
「得られた重合体溶液は、酸化防止剤として２，６−ジターシャリーブチル−ｐ−クレゾールを添加後、アロマチックオイルを、３７．５ｐｈｒ添加し、スチームストリッピングにより脱溶媒を行い１１０℃熱ロールで乾燥することにより油展重合体を得た。」（第６頁右下欄１９行〜第７頁左上欄３行）
ｃ、刊行物３について
「少なくとも一種のルイス塩基を含有した炭化水素溶媒中で有機リチウム化合物を重合開始剤として、スチレンとブタジエンとを共重合し、次いで少なくとも３個の反応性部位を有する多官能性カップリング剤を添加してなるムーニー粘度（ML1+4,100℃）が40ないし150、結合スチレンが28ないし55重量％、ブタジエン部分のビニル結合含有量が16％以上でかつ40％未満、分子量分布がbi-modalであるスチレン−ブタジエン共重合体ゴムであって、分子量分布がbi-modalである共重合体ゴムの重量平均分子量(Mw-bi)が、有機リチウム化合物を用いて前記共重合体ゴムと同様の条件下で共重合し、実質的に同一の構造因子を有し、かつ同一ムーニー粘度の分子量分布がmono-modalである共重合体ゴムの重量平均分子量(Mw-mono)との間にMw-bi/Mw-mono≧1.3の関係を有し、かつスチレンモノマーが１個のスチレン単連鎖が全結合スチレンの50重量％以上であり、スチレンモノマーが８個以上連なったスチレン長連鎖が全結合スチレンの5.0重量％以下であることを特徴とする高スチレン含量のランダムスチレン−ブタジエン共重合体ゴム。」（特許請求の範囲）
「本発明の目的は耐摩耗性を損うことなく、優れたウエットスキッド抵抗性、剛性と硬度の温度依存性、反発弾性、耐発熱性を有し、かつ優れた加工性を有する高スチレン含量のランダムスチレン−ブタジエン共重合体ゴムを提供することにある。」（第２頁左下欄１０〜１５行）
「本発明の共重合体ゴムは、溶液状態でプロセス油と混合し、混合後溶媒を除去せしめて油展ゴムとして使用しても良い。」（第６頁左上欄４〜６行）
ｄ、刊行物４
「２）少なくとも一種のルイス塩基を含有した炭化水素溶媒中で有機リチウム化合物を重合開始剤として、スチレンとブタジエンとを共重合し、次いで少なくとも３個の反応性部位を有する多官能性カップリング剤を添加してなるムーニー粘度（ML1+4,100℃）が30ないし150、重量平均分子量（ＭW）と数平均分子量（ＭN）との比ＭW／ＭNが1.3ないし3.0，ブタジエン部のビニル結合含有量16％ないし48％、結合スチレン10重量％ないし45重量％、多官能性カップリング剤にて結合された分岐状成分が40重量％以上であるスチレン−ブタジエン共重合体であって、スチレンモノマーが１個のスチレン単連鎖が全結合スチレン65重量％以上、スチレンモノマーが８個以上連なったスチレン長連鎖が全結合スチレンの5.0重量％以下であり、かつ差動走査熱量計(DSC)によって分析される吸熱曲線におけるガラス転移温度域での変曲点間の温度差が15℃以上であることを特徴とする分岐状ランダムスチレン−ブタジエン共重合体を少なくとも30重量％含有する原料ゴムに、該原料ゴム100重量部に対してゴム用プロセス油５〜60重量部、カーボンブラック30〜100重量部を配合してなるゴム組成物。」（特許請求の範囲請求項２）
「本発明の共重合体は溶液状態でプロセス油と混合し、混合後溶媒を除去せしめて油展ゴムとして使用しても良い。」（第５頁左下欄１７〜１９行）
ｅ、刊行物５（省略）
ｆ、刊行物６
　刊行物６は、「タイヤ用ゴム」についての論文であり、第２８頁には、図−３において、「エネルギロス（ｔａｎδ）と温度と周波数の関係」、図−４には、「省燃費タイヤ用ゴムの設計コンセプト」、図−５には、「ミクロ構造とＴｇの関係およびゴム特性への影響」について記載され、６０℃でのエネルギロスを小さくすることが低転がり抵抗となり、省エネルギーとなること、また、０℃でのエネルギロスを大きくすることが高ウエットスキッド抵抗となり、安全性が確保されることが記載されている。
エ、対比・判断
ａ、本件発明１、３及び４について
　本件発明１と刊行物１に記載された発明とを対比すると、両者は、ジエン系ゴムをゴム成分の主成分として含有するゴム組成物において、ジエン系ゴムの１成分として、下記（ａ）〜（ｃ）に示す特性を有するスチレン−ブタジエン共重合体を、ゴム成分中に１００重量％含有し、
（ａ）スチレン含量が２３〜４５重量％であること、
（ｂ）ブタジエン部分のミクロ構造の１，２−結合含量が２５〜５７％であること、
（ｃ）ガラス転移温度が−５０℃〜−２０℃であること、
また、スチレン−ブタジエン共重合体１００重量部に対する伸展油の含量（油展量）、及び、全ゴム成分１００重量部に対する全伸展油の含量において重複し、充填剤として、全ゴム成分１００重量部に対するシリカ及びシリカ１００重量部に対するシランカップリング剤の含量がそれそれ重複するゴム組成物である点で一致し、以下の点で相違するものと認める。
　相違点１：本件発明１では、スチレン−ブタジエン共重合体の特性として、（ｄ）スチレン単位中の、１個の単連鎖が全結合スチレンの４０重量％以上で、かつ８個以上連なったスチレン長連鎖が全結合スチレンの１０重量％以下であるとするのに対し、刊行物１では、スチレン単位中の、１個の単連鎖が全結合スチレンの５０重量％以上で、かつスチレン長連鎖に相当するブロックスチレンを全結合スチレンの１０重量％以下としている点。
　相違点２：本件発明１では、スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ伸展油を用いて油展しておくとするのに対し、刊行物１では、あらかじめ伸展油を用いて油展するとしていない点。
　そこで、上記相違点１及び２について検討する。
　まず、相違点１について、刊行物１に記載のブロックスチレンが本件発明１の８個以上連なった長連鎖を示唆するものであるかどうかを検討すると、刊行物１と同一の出願人による刊行物２では、「長鎖ブロックスチレン、すなわちスチレン単位の連鎖が８以上のスチレン」との記載があり、刊行物１におけるブロックスチレンというのは、スチレン単位の連鎖が８個以上連なった長連鎖のスチレンを十分に示唆するものといえる。
　また、刊行物３及び４でもスチレンモノマーが８個以上連なったスチレン長連鎖を全結合スチレンの５．０重量％以下とすることが記載されており、刊行物１のブロックスチレンとして、スチレン単位の連鎖が８個以上連なったスチレン長連鎖とすることは当業者であれば容易になし得たところであって、そのことによる作用効果も予測し得ることに過ぎない。
　次に、相違点２について検討すると、刊行物１においても、油展ゴムが好ましいとすることが記載され、その実施例でも、油展重合体とすることが記載されているのであるから、実質的な相違点とはいえず、また、刊行物２〜４でも油展ゴムとすることが記載されるとおり、あらかじめゴムに伸展油を油展することは通常の技術であるから、そのことによる作用効果も格別とすることはできない。
　したがって、本件発明１は、上記刊行物１〜４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　本件発明３は、本件発明１を引用し、分子量分布を特定のものとするものであるが、上記刊行物１〜４でも重複するものが記載されているところから、本件発明１における上記理由と同様に、上記刊行物１〜４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　本件発明４は、本件発明１を引用し、タイヤトレッド用の加硫ゴムに用いられるものであるが、刊行物１にも、タイヤトレッド用とすること、加硫ゴムとすることが記載されているから、本件発明１と同様の理由により、上記刊行物１〜４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
ｂ、本件発明２について
　本件発明２は、本件発明１を引用し、その重合体末端が、メチルトリフェノキシシラン及びアルコキシシランサルファイド化合物からなる群から選ばれる１以上の多官能性カップリング剤で変性されているものであるが、刊行物１〜６のいずれにも、多官能性カップリング剤として本件発明２で特定されるものの記載はなく、また、示唆も認められないものであるから、本件発明２は、刊行物１〜６に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
（４）むすび
　以上のとおりであるから、本件発明１、３及び４は、刊行物１〜４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、本件発明１、３及び４についての特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　また、本件発明２についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１７年５月３１日（２００５．５．３１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
ゴム組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】ジエン系ゴムをゴム成分の主成分として含有するゴム組成物において、
　▲１▼ジエン系ゴムの１成分として、下記（ａ）〜（ｄ）に示す特性を有するスチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ伸展油を用いて油展したものを、ゴム成分中に３０〜１００重量％含有し、
　（ａ）スチレン含量が５〜４５重量％であること、
　（ｂ）ブタジエン部分のミクロ構造の１，２−結合含量が２０〜８０％であること、
　（ｃ）ガラス転移温度が−５５℃〜−２０℃であること、
　（ｄ）スチレン単位中の、１個の単連鎖が全結合スチレンの４０重量％以上で、かつ８個以上連なったスチレン長連鎖が全結合スチレンの１０重量％以下であること、また、
　▲２▼前記スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ油展するために用いる伸展油の含量（油展量）が、スチレン−ブタジエン共重合体１００重量部に対し２０〜５０重量部であり
、
　▲３▼全ゴム成分中の全伸展油の含量が、全ゴム成分１００重量部に対し１０〜５０重量部であること
、さらに、
　
▲４▼充填剤として、全ゴム成分１００重量部に対し３０〜１００重量部のシリカを含有するとともに、シリカ１００重量部に対し５〜２０重量部のシランカップリング剤を含有すること
　【請求項２】前記スチレン−ブタジエン共重合体が、さらに下記特性（ｅ）を有するものであることを特徴とする請求項１に記載のゴム組成物。
　（ｅ）その重合体末端が、
メチルトリフェノキシシラン
シラン
　【請求項３】前記スチレン−ブタジエン共重合体が、さらに下記特性（ｆ）を有するものであることを特徴とする請求項１又は２に記載のゴム組成物。
　（ｆ）分子量分布が、１．５〜３．０であること。
　【請求項
４
３
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、ゴム組成物に関する。さらに詳しくは、ジエン系ゴムをゴム成分の主成分として含有するゴム組成物であって、そのジエン系ゴムの１成分として、特定のスチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ特定量の伸展油を用いて油展したものを特定量含有し、低転がり抵抗性、高耐ウエットスキッド性及び耐摩耗性のいずれにも優れた、特にタイヤトレッド用の加硫ゴムに好適に用いられるゴム組成物に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年、自動車に対する低燃費化の要請に伴って、タイヤの転がり抵抗を低減するタイヤ用ゴム材料が望まれている。このタイヤの転がり抵抗を低減するためには、加硫ゴムの低周波数でのエネルギーロスを小さくすればよい。すなわち、走行中の自動車のタイヤ温度は５０℃〜７０℃となるが、その際、タイヤ（トレッドゴム）が受ける外力の周波数（車速とタイヤの直径から決まる）は数１０Ｈｚであり、この温度及びこの低周波数条件でのエネルギーロスを小さくするほど燃費が良好なタイヤとなる。このように「加硫ゴムの低周波数でのエネルギーロス」という概念は、タイヤの実際の使用条件における燃費性に関する加硫ゴムの評価指標となるものであるが、他方、実際の走行によることなく、その実走行条件をラボで再現した場合の燃費性に関する加硫ゴムの評価指標（ラボ指標）として、「６０℃におけるｔａｎδ（ｔａｎδはエネルギーロスを示す）」があり、この「６０℃におけるｔａｎδ」を小さくするほど燃費が良好なタイヤとなる。
　【０００３】
　一方、自動車の走行安定性の向上という要請があり、この要請に伴い、タイヤの湿潤路面での摩擦抵抗（ウエットグリップ）や、タイヤの乾燥路面での摩擦抵抗（ドライグリップ）を増加させるタイヤ用ゴム材料が強く望まれている。このタイヤの路面（特に湿潤路面）での摩擦抵抗を増加させるためには、加硫ゴムの高周波数でのエネルギーロスを大きくすればよい。すなわち、自動車がブレーキをかけた場合、自動車のタイヤ温度は５０℃〜７０℃となるが、その際、タイヤ（トレッドゴム）は路面の目に見えない凹凸により高周波数（数万〜数１０万Ｈｚ）で外力を受けることになり、この温度及びこの高周波数条件でのエネルギーロスを大きくするほど路面での摩擦抵抗が大きい（グリップ力に優れた）タイヤとなる。このように「加硫ゴムの高周波数でのエネルギーロス」という概念は、タイヤの実際の使用条件におけるグリップ力に関する加硫ゴムの評価指標となるものであるが、この高周波数の条件では、これほどの高周波数で測定する試験機が入手困難であるため、そのままではグリップ力に関する加硫ゴムのラボ指標に置き換えることはできない。そこで、周波数を温度に換算し（周波数を下げてその分だけ温度を下げるという条件で）、すなわち「０℃におけるｔａｎδ」を測定することによりグリップ力に関する加硫ゴムのラボ指標としている。この「０℃におけるｔａｎδ」を大きくするほどグリップ力に優れたタイヤとなる。
　【０００４】
　上記の事から分かるように、低転がり抵抗（低燃費化）と湿潤路面での高摩擦抵抗（走行安定性の向上）とは二律背反の関係にあり、これらの物性を両立させる事は困難であった。これまでに、これらの物性を両立させるため種々のゴム材料についての提案がなされている。例えば、リチウムアミド開始剤を用い、共役ジオレフィンと芳香族ビニル化合物とを共重合させて得られる共重合体（特開平６−２７９，５１５号公報）、有機リチウム開始剤を用いて得られる重合体末端を変性又はカップリングしたスチレン−ブタジエン共重合体（特開平１−２２，９４０号公報）及びスチレン−ブタジエンゴムとビニルポリブタジエンとを含むゴム組成物（特開平９−１８３，８６８号公報）等がある。しかしながら、これらのゴム材料は、前記両物性の最近の要求値を十分に満足し得るものではなかった。
　【０００５】
　さらに、低燃費化（燃費性の改良）に関しては、上記低転がり抵抗の要請とともに、タイヤの軽量化の要請も強く、それに伴って、摩耗特性の優れた加硫ゴムの出現が望まれている。すなわち、低燃費化（燃費性の改良）を実現するための方法には、▲１▼前述のように、トレッドに使用されるゴム自身のエネルギーロス（６０℃におけるｔａｎδ）を小さくすること、及び▲２▼タイヤを薄肉化してタイヤを減量化すること、の２つがあり、このうち▲２▼のタイヤの減量化（薄肉化）は、必然的にトレッド部の薄型化を伴うため、タイヤライフの短期化を避けるためには、摩耗特性を改良した加硫ゴムの出現が望まれている。しかしながら、上述のように、タイヤ用ゴム材料として、低転がり抵抗（低転がり抵抗性）と湿潤路面での高摩擦抵抗（高耐ウエットスキッド性）との両物性を備えたものを実現する事でさえ困難である上に、さらに、改良された摩耗特性（耐摩耗性）をも兼ね備えたゴム材料を実現する事はきわめて困難であるという問題があった。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は、上述の問題に鑑みなされたものであり、低転がり抵抗性、高耐ウエットスキッド性及び耐摩耗性のいずれにも優れ、特に高性能タイヤ用及び低燃費のタイヤトレッド用の加硫ゴムに好適に用いられるゴム組成物を提供する事を目的とする。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　上記目的を達成するため本発明者等は、鋭意研究した結果、ジエン系ゴムの１成分として特定のスチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ特定量の伸展油を用いて油展したものを特定量含有させることによって、低転がり抵抗性、高耐ウエットスキッド性及び耐摩耗性のいずれにも優れたゴム組成物を得ることが出来ることを知見し、本発明を完成させた。すなわち、本発明は以下の構成を有している。
　【０００８】
　［１］ジエン系ゴムをゴム成分の主成分として含有するゴム組成物において、
　▲１▼ジエン系ゴムの１成分として、下記（ａ）〜（ｄ）に示す特性を有するスチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ伸展油を用いて油展したものを、ゴム成分中に３０〜１００重量％含有し、
　（ａ）スチレン含量が５〜４５重量％であること、
　（ｂ）ブタジエン部分のミクロ構造の１，２−結合含量が２０〜８０％であること、
　（ｃ）ガラス転移温度が−５５℃〜−２０℃であること、
　（ｄ）スチレン単位中の、１個の単連鎖が全結合スチレンの４０重量％以上で、かつ８個以上連なったスチレン長連鎖が全結合スチレンの１０重量％以下であること、また、
　▲２▼前記スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ油展するために用いる伸展油の含量（油展量）が、スチレン−ブタジエン共重合体１００重量部に対し２０〜５０重量部であり
、
　▲３▼全ゴム成分中の全伸展油の含量が、全ゴム成分１００重量部に対し１０〜５０重量部であること
、さらに、
　
▲４▼充填剤として、全ゴム成分１００重量部に対し３０〜１００重量部のシリカを含有するとともに、シリカ１００重量部に対し５〜２０重量部のシランカップリング剤を含有すること
　【０００９】
　［２］前記スチレン−ブタジエン共重合体が、さらに下記特性（ｅ）を有するものであることを特徴とする［１］に記載のゴム組成物。
　（ｅ）その重合体末端が、
メチルトリフェノキシシラン
シラン
　【００１０】
　［３］前記スチレン−ブタジエン共重合体が、さらに下記特性（ｆ）を有するものであることを特徴とする［１］又は［２］に記載のゴム組成物。
　（ｆ）分子量分布が、１．５〜３．０であること。
　【００１１】
　【００１２】
　［
４
３
　【００１３】
　【発明の実施の形態】
　以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
　（Ｉ）ゴム組成物
　本発明のゴム組成物は、ジエン系ゴムをゴム成分の主成分として含有し、このジエン系ゴムの１成分として特定のスチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ伸展油を用いて油展したものを、特定の配合量で含有する。
　１．ゴム成分
　（１）ジエン系ゴム
　本発明のゴム組成物は、ジエン系ゴムをゴム成分の主成分として含有し、このジエン系ゴムの１成分としてスチレン−ブタジエン共重合体を含有する。
　▲１▼スチレン−ブタジエン共重合体
　（ｉ）特性
　本発明に用いられるスチレン−ブタジエン共重合体は、下記特性（ａ）〜（ｄ）を、また必要に応じ、好ましくは特性（ｅ）〜（ｇ）を有する。
　【００１４】
　本発明に用いられる，下記特性（ａ）〜（ｄ）を、また必要に応じ、好ましくは特性（ｅ）〜（ｇ）を有するスチレン−ブタジエン共重合体は、リチウム系開始剤によって、スチレンとブタジエンとを共重合して得られるものが好ましい。スチレンとブタジエンとの共重合の際に用いる開始剤としては特に制限はないが、低コスト及び重合の安定性等からリチウム系開始剤を用いるのが好ましい。このリチウム系開始剤としては、有機リチウム化合物が好ましい。有機リチウム化合物としては、例えばｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウム等のアルキルリチウム；１，４−ジリチウムブタン等のアルキレンジリチウム；フェニルリチウム、スチルベンリチウム、ジイソプロペニルベンゼンリチウム、ブチルリチウム等のアルキルリチウムとジビニルベンゼン等の反応物等の芳香族炭化水素リチウム；リチウムナフタリン等の多核炭化水素リチウム；アミノリチウム、トリブチルスズリチウム等を挙げることができる。
　この重合開始剤のほかに、必要に応じて、共重合時のスチレンランダム化剤として、また重合体におけるブタジエン単位のミクロ構造の調節剤として、エーテル化合物又は第３級アミン等を用いることができる。このエーテル化合物又は第３級アミン等としては、例えば、ジメトキシベンゼン、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、ジエチレングリコールジブチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチルアミン、ピリジン、Ｎ−メチルモルホリン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルエチレンジアミン、ジピペリジノエタン等を挙げる事ができる。また、ドデシルベンゼンスルホン酸カリウム、リノレイン酸カリウム、安息香酸カリウム、フタール酸カリウム、テトラデシルベンゼンスルホン酸カリウム等の活性剤を用いることもできる。
　重合溶媒としては、例えばｎ−ヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、ベンゼン等を用いる事ができる。
　重合方式としては、バッチ重合方式、連続重合方式のいずれをも用いる事ができる。
　重合温度としては、通常０℃〜１３０℃、好ましくは１０℃〜１００℃の範囲、重合時間としては、通常５分〜２４時間、好ましくは１０分〜１０時間の範囲から適宜選択する事ができる。
　重合溶媒中の単量体濃度（単量体の合計量／（単量体の合計量＋重合溶媒））は、通常５〜５０重量％、好ましくは、１０〜３５重量％の範囲から適宜選択する事ができる。
　なお、スチレン−ブタジエン共重合体を製造するに際しては、リチウム触媒が失活するのを防止するため、ハロゲン化合物、酸素、水及び炭酸ガス等の失活作用のある化合物が重合系内に混入することを極力防止する事が好ましい。
　【００１５】
　（ａ）スチレン含量に関する特性
　本発明に用いられるスチレン−ブタジエン共重合体のスチレン含量は、５〜４５重量％（特性（ａ））、好ましくは、１５〜４５重量％（特性（ａ’））である。５重量％未満であると、耐摩耗性が不充分となり、４５重量％を超えると、５０〜８０℃の範囲のヒステリシスロス（エネルギーロス（６０℃におけるｔａｎδ）と相関する燃費性を示す概念）が大きくなる。このスチレン含量は、共重合体を調製する際、スチレンとブタジエンとの配合比を変えることによって調節することができる。
　【００１６】
　（ｂ）ブタジエン部分のミクロ構造の１，２−結合含量に関する特性
　本発明に用いられるスチレン−ブタジエン共重合体のブタジエン部分のミクロ構造の１，２−結合含量は、２０〜８０％（特性（ｂ））、好ましくは、２５〜７０％（特性（ｂ’））、さらに好ましくは３０〜７０％（特性（ｂ”））である。２０％未満であると、耐ウエットスキッド性（ウエットグリップ性）が、また、８０％を超えると耐摩耗性がそれぞれ不充分となる。このミクロ構造の１，２−結合含量は、前記ミクロ構造調節剤としてのエーテル化合物や第三級アミン等の極性化合物を加える事により調節する事ができる。
　【００１７】
　（ｃ）ガラス転移温度に関する特性
　本発明に用いられるスチレン−ブタジエン共重合体のガラス転移温度は、−５５℃〜−２０℃（特性（ｃ））、好ましくは−４５℃〜−３０℃（特性（ｃ’））である。−５５℃未満であると耐ウエットスキッド性（ウエットグリップ性）が、また−２０℃を超えると燃費性がそれぞれ不充分となる。このガラス転移温度は、スチレン含量やブタジエン部分のミクロ構造の１，２−結合（ビニル）含量によって調節する事ができる。ここで、ガラス転移温度と、スチレン含量及びブタジエン部分のミクロ構造とは、スチレン含量及びブタジエン部分のミクロ構造の１，２−結合（ビニル）含量を増加するとガラス転移温度も増大するという関係にある。具体的には、通常、スチレン含量を１重量％増加するとガラス転移温度は約１℃、１，２−結合（ビニル）含量を２％増加するとガラス転移温度は約１℃それぞれ増大する。調節方法としては、スチレン含量の場合、例えば、重合時におけるスチレンの仕込み量を制御する方法を挙げる事ができ、また１，２−結合（ビニル）含量の場合、例えば、重合時における前記エーテル化合物や第三級アミン等の極性化合物の添加量を制御する（極性化合物の添加量を増加すると１，２−結合（ビニル）含量は増加する）方法を挙げる事ができる。なお。この極性化合物はスチレンのランダマイザーともなる。
　【００１８】
　（ｄ）スチレン単位中における単連鎖、長連鎖の含有割合に関する特性
　本発明に用いられるスチレン−ブタジエン共重合体のスチレン単位中における単連鎖、長連鎖の含有割合は、スチレン単位中の、１個の単連鎖が全結合スチレンの４０重量％以上、かつ８個以上連なったスチレン長連鎖が全結合スチレンの１０重量％以下（特性（ｄ））であり、好ましくは、１個の単連鎖が４０〜８０重量％、かつ長連鎖が５重量％以下（特性（ｄ’））である。１個の単連鎖が全結合スチレンの４０重量％未満であるか、又は８個以上連なったスチレン長連鎖が全結合スチレンの１０重量％を超えると、それぞれ低転がり抵抗性が不充分となる。このスチレン単位中における単連鎖、長連鎖の含有割合は、例えば１）重合温度を制御する方法、２）ブタジエンを連続的に導入する方法等によって調節することができる。すなわち、リチウム系開始剤を用いた場合のスチレンとブタジエンとの重合（反応）速度は異なり、またその重合速度は重合温度やモノマー濃度の影響を受けるため、単純な反応を行うと、重合温度が高まる重合後半において、その温度の影響及びスチレンモノマーの濃度が高い事によりスチレンが多く反応して、スチレンの長連鎖が多く発生し、長連鎖の含有割合が増大してしまう。そこで、スチレンの長連鎖を減らして適切なスチレン単位中における単連鎖、長連鎖の含有割合とするための方法として、前記のように、１）重合温度を、スチレン及びブタジエンの反応速度が同値となるところで制御する方法や、２）反応前のブタジエン仕込み量を減らした状態で反応を開始することにより、重合初期のスチレン取り込み量を上げ、次に、減量したブタジエンを連続的に導入する方法等によって、適切なスチレン連鎖長を保持する（適切な単連鎖、長連鎖の含有割合を保持する）ように調節する事ができる。
　【００１９】
　（ｅ）重合体末端の多官能性カップリング剤による変性に関する特性
　本発明に用いられるスチレン−ブタジエン共重合体は、必要に応じ、分岐構造を導入したものであってもよい。分岐構造が導入された共重合体としては、例えば、１）その重合体末端が１以上の多官能性カップリング剤によって変性されているもの（特性（ｅ））、及び２）少量の分岐剤の存在下で重合したものを挙げる事ができる。このような分岐構造を導入する具体的な方法としては、１）の多官能性カップリング剤によって変性する場合、回分重合法や連続重合法によって得られるリチウム活性末端を有する活性重合体を
、メチルトリフェノキシシラン、
、尿
物及
らメチルトリフェノキシシラン、
　【００２０】
　（ｆ）分子量分布に関する特性
　本発明に用いられるスチレン−ブタジエン共重合体の分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）としては、特に制限はないが、１．５〜３．０（特性（ｆ））が好ましく、１．５〜２．５（特性（ｆ’））がさらに好ましく、１．５〜２．１（特性（ｆ”））が最も好ましい。１．５未満であると、ロール加工性、押し出し性が不充分となる場合があり、３．０を超えると、転がり性が不充分となる場合がある。この分子量分布は、重合温度を調整することによって、及び／又は１，２−ブタジエン、１，２−イソプレン等のアレン化合物の連鎖移動剤を用いる事によって調節する事ができる。
　【００２１】
　（ｇ）ムーニー粘度に関する特性
　本発明に用いられるスチレン−ブタジエン共重合体の油展ムーニー粘度（ＯＥ−ＭＬ１＋４、１００℃）についても特に制限はないが、２０〜１００（特性（ｇ））が好ましく、３０〜８０（特性（ｇ’））がさらに好ましい。２０未満であると、破壊強度が不充分となる場合があり、１００を超えると、ロール作業性、押し出し性が不充分となる場合がある。このムーニー粘度は、分子量分布や重量平均分子量を制御する事によって調節することができる。
　【００２２】
　（ｉｉ）配合量
　本発明に用いられるスチレン−ブタジエン共重合体は、後述するあらかじめ伸展油を用いて油展したものとして、全ゴム成分中に３０〜１００重量％、好ましくは５０〜１００重量％含有される。３０重量％未満であると、高耐ウエットスキッド性、低転がり抵抗性が不充分となる。
　【００２３】
　▲２▼スチレン−ブタジエン共重合体以外のジエン系ゴム
　本発明においては、ゴム成分の主成分であるジエン系ゴムとして、上記スチレン−ブタジエン共重合体の他に、上記スチレン−ブタジエン共重合体以外のジエン系ゴムを用いる事もできる。このようなジエン系ゴムとしては、例えば、天然ゴム、ポリイソプレンゴム、高シス１，４結合−ポリブタジエンゴム等を挙げる事ができる。このスチレン−ブタジエン共重合体以外のジエン系ゴムの配合量としては、例えばゴム成分中に、０〜７０重量％含有させる事ができる。
　【００２４】
　（２）ジエン系ゴム以外のゴム成分
　本発明に用いられるゴム成分として、上記ジエン系ゴム以外のゴム成分を含有させる事もできる。このジエン系ゴム以外のゴム成分としては、例えば、エチレン−プロピレンゴム、シリコーンゴム、フッ化ビニリデンゴム等を挙げる事ができる。このジエン系ゴム以外のゴム成分の配合量としては、例えば全ゴム成分中に、０〜３０重量％含有させることができる。
　【００２５】
　２．伸展油
　本発明に用いられる上記スチレン−ブタジエン共重合体は、あらかじめ伸展油によって油展されていることが必要である。このようにあらかじめ伸展油によって油展することにより、配合時に油を混練りした配合ゴムと比較して、ゴム成分中の伸展油及び後述する充填剤の分散性を向上させる事ができる。
　【００２６】
　（１）種類
　本発明に用いられる伸展油としては、通常のゴム用伸展油であれば特に制限はないが、例えば、ナフテン系、パラフィン系、芳香族油系等を挙げる事ができる。中でもが芳香族油系好ましい。また、ナフテン系、又はパラフィン系のゴム用伸展油を併用する事もできる。伸展油としてゴム用伸展油を用いる場合、ＡＳＴＭ０２５０１で示される粘度比重恒数が、０．９００〜１．１００のものが好ましく、０．９２０〜０．９９０のものがさらに好ましい。油展の方法としては、特に制限はないが、例えば、重合終了後、伸展油を加え、常法により脱溶媒及び乾燥する方法等を挙げる事ができる。
　【００２７】
　（２）含量
　▲１▼スチレン−ブタジエン共重合をあらかじめ油展するために用いる伸展油の共重合体に対する含量（油展量）
　前記スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ油展するために用いられる伸展油の含量（油展量）は、スチレン−ブタジエン共重合体１００重量部に対し、２０〜５０重量部、好ましくは３０〜４０重量部である。２０重量部未満であると、低転がり抵抗性が不充分となり、５０重量部を超えると、配合ゴムの全油量の下限界が高めに制限されるため配合の自由度が減少する。
　【００２８】
　▲２▼全伸展油の全ゴム成分に対する含量
　本発明においては、上記伸展油をスチレン−ブタジエン共重合体の油展用に用いる場合の他に、別途配合する事もできる。例えば、カーボンマスターバッチ（ＣＭＢ）を調製するに際し、油展したスチレン−ブタジエン共重合体にさらに充填剤と伸展油とを加えて混練りする場合、またこのＣＭＢと、他のジエンゴムや配合剤等とを混練りしてタイヤを製造する場合等を挙げる事ができる。この場合の全伸展油の含量（油展用及び配合用の合計量）は、全ゴム成分１００重量部に対し、１０〜５０重量部である。１０重量部未満であると加工性と低燃費性とを両立させる事が困難であり、５０重量部を越えると低燃費性が不充分となる。
　【００２９】
　３．ゴム成分及び伸展油以外の配合成分
　本発明のゴム組成物においては、上記ゴム成分及び別途配合用伸展油の他に、充填剤、加硫剤、加硫促進剤、老化防止剤等の成分を配合する事ができる。
　（１）充填剤
　本発明に用いられる充填剤としては、例えばカーボンブラック、シリカ、クレー、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム等を挙げる事ができる。カーボンブラックを用いる場合、その配合量は、全ゴム成分１００重量部に対し、２〜１００重量部が好ましく、１０〜６０重量部がさらに好ましい。２重量部未満であると、耐候性、電気伝導性が不充分となる場合があり、１００重量部を超えると、反撥弾性、低転がり抵抗性が不充分となる場合がある。シリカを用いる場合、その配合量は、全ゴム成分１００重量部に対し、３０〜１００重量部が好ましく、３５〜７０重量部がさらに好ましい。３０重量部未満であると、ウエットスキッド性が不充分となる場合があり、１００重量部を超えると、低転がり抵抗性が不充分となる場合がある。なお、充填剤等として、シリカを配合する場合、シリカ１００重量部に対し、５〜２０重量部のシランカップリング剤を含有させる事が好ましい。また、カーボンブラックとシリカとを併用してもよい。この場合のカーボンブラック及びシリカの配合量は、全ゴム成分１００重量部に対し、その合計量として３０〜１００重量部含有させる事が好ましい。
　【００３０】
　（２）加硫剤
　本発明に用いられる加硫剤としては、例えば、イオウ；ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド等のパーオキサイド類；テトラメチルチウラムジサルファイド等のイオウ供与物質等を挙げる事ができる。中でも耐久性の理由からイオウが好ましい。加硫剤の配合量としては、全ゴム成分１００重量部に対し、０．５〜５重量部が好ましい。
　【００３１】
　（３）加硫促進剤
　本発明に用いられる加硫促進剤としては、例えば、ジフェニルグァニジン、Ｎ−テトラ−ブチル−２−ベンゾチアゾルスルフェンアミド、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾルスルフェンアミド等を挙げる事ができる。加硫促進剤の配合量としては、全ゴム成分１００重量部に対し、１〜５重量部が好ましい。
　【００３２】
　（４）老化防止剤
　本発明に用いられる老化防止剤としては、例えば、Ｎ−フェニル−Ｎ’−イソプロピル−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ−（１，３−ジメチルブチル）−Ｎ’−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン等を挙げる事ができる。老化防止剤の配合量としては、全ゴム成分１００重量部に対し、１〜１０重量部が好ましい。
　【００３３】
　（５）その他の配合剤
　本発明に用いられるその他の配合剤としては、ステアリン酸、亜鉛華、ワックス等の加工助剤や粘着付与剤等を挙げる事ができる。
　【００３４】
　（ＩＩ）ゴム組成物の製造方法
　本発明のゴム組成物を製造する方法としては特に制限はないが、例えば、あらかじめ油展したスチレン−ブタジエン共重合体と、必要に応じて用いられる、別途配合用の伸展油、充填剤、加硫剤、加硫促進剤、老化防止剤等の配合成分とを、インターナルミキサー、オープンロール等のゴム用の混練り機を用いて混練りする方法を挙げる事ができる。得られた加硫可能な本発明のゴム組成物を成形した後１３０℃〜２００℃の温度で加硫することによって、加硫ゴムを得ることができる。
　【００３５】
　（ＩＩＩ）加硫ゴム
　本発明のゴム組成物から得られる加硫ゴムは、極めて優れた高耐ウエットスキッド性及び低転がり抵抗性を示すので、タイヤ、特に高性能タイヤ及びタイヤトレッドの用途に好適に用いる事ができる。また、その他のタイヤの用途や、汎用の加硫ゴムの用途にも用いる事ができ、工業的意義は極めて大なるものがある。
　【００３６】
　【実施例】
　以下、実施例によって、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例によって何ら限定されるものではない。
　実施例中のスチレン−ブタジエン共重合体の各特性に関する測定は、以下の方法に拠った。
スチレン含量（％）
　赤外吸収スペクトル法により検量線を作成して求めた。
ブタジエン部の１，２−結合含量（％）
　赤外吸収スペクトル法（モレロ法）によって求めた。
ガラス転移温度（℃）
　セイコー電子工業社製の示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて、昇温速度１０℃／分で測定し、外挿開始温度をガラス転移温度とした。
重量平均分子量、数平均分子量、分子量分布
　ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフ）を用いて、ポリスチレン換算で求めた。
スチレンの連鎖分布（％）
　ブタジエン単位の二重結合を全てオゾン開裂して得た分解物をＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフ）によって分析した（高分子学会予稿集第９巻第９号第２，０５５頁）。
ムーニー粘度（ＯＥ−ＭＬ１＋４、１００℃）
　ＪＩＳ　Ｋ６３００に準拠し、予熱１分、ローター作動時間４分、温度１００℃で測定した。
　【００３７】
　実施例中の、ゴム組成物を加硫して得られる加硫ゴムの試験片の各物性に関する測定は、以下の方法に拠った。
ｔａｎδ
　６０℃におけるｔａｎδは、米国レオメトリックス社製の動的アナライザー（ＲＤＡ）を用い、動歪み１％、周波数１０Ｈｚ、６０℃の条件で測定した。数値が小さいほど、転がり抵抗が小さく（低転がり抵抗性）、良好であることを示す。０℃におけるｔａｎδは、同じ機器を用い、動歪み０．５％、周波数１０Ｈｚ、０℃の条件で測定した。数値が大きいほど、ウエットスキッド性が大きく（高耐ウエットスキッド性）、良好であることを示す。
ランボーン摩耗指数（耐摩耗性）
　ランボーン型摩耗試験機を用い、室温で測定した。指数はスリップ率が６０％での摩耗量を示す。この指数が大きいほど、耐摩耗性が良好である事を示す。
硬度
　ＪＩＳ硬度計（Ａ）タイプを用い、２５℃の温度で測定した。
　なお、硬度を測定したのは、例えばタイヤトレッド等は硬すぎても柔らかすぎても実用上問題があるからであり、また、硬度が大きく異なる場合、６０℃におけるｔａｎδ、０℃におけるｔａｎδによって燃費性及びウエットグリップ性を比較する事が困難となるからである。
　【００３８】
［実施例１〜
８
共重合体の調製及び伸展油による油展
　表１及び表２に示す共重合体Ａ〜Ｍは、以下の方法で調製した。
共重合体Ａ、Ｆ
　窒素で置換された内容積５リットルのオートクレーブ反応容器に、スチレン１７５ｇ、１，２−ブタジエンを１５０ｐｐｍ含んだ１，３−ブタジエン３２５ｇ、シクロヘキサン２５００ｇ、テトラヒドロフラン８．７５ｇ、及びドデシルベンゼンスルホン酸カリウム０．０６８ｇを仕込んだ。反応容器内容物の温度を１５℃に調整した後に、ｎ−ブチルリチウム３．９１ｍｍｏｌを添加して重合を開始した。重合転化率が１００％に達した後、メチルトリフェノキシシラン３．５１ｍｍｏｌを加えて、１５分間変性反応を行うことで、共重合体Ａ、Ｆを得た。
共重合体Ｂ
　十分に窒素で置換された内容積５リットルのオートクレーブ反応容器に、スチレン１１０ｇ、１，３−ブタジエン３８５ｇ、シクロヘキサン３０２５ｇ、テトラヒドロフラン３６ｇを仕込んだ。反応容器内容物の温度を３５℃に調整した後に、ｎ−ブチルリチウム４．１５ｍｍｏｌを添加して重合を開始した。５分後から５ｇ／分の流量で、５５ｇの１，３−ブタジエンを連続的に導入し、重合転化率が１００％に達した後、四塩化ケイ素０．５５ｍｍｏｌを加えて、１５分間変性反応を行うことで、共重合体Ｂを得た。
共重合体Ｃ
　共重合体Ｂの調製において、スチレンの仕込み量を１６５ｇに、１，３−ブタジエンの仕込み量を３３２ｇに、テトラヒドロフランの仕込み量を９ｇにそれぞれ変えたこと以外は共重合体Ｂの調製と同様にして共重合体Ｃを調製した。
共重合体Ｄ
　十分に窒素で置換された、攪拌機及びジャケットの付いた内容積２０リットルのオートクレーブ反応容器に、スチレン６ｇ／分、１，２−ブタジエンを１００ｐｐｍ含んだ１，３−ブタジエン２４ｇ／分、シクロヘキサン１５０ｇ／分、テトラヒドロフラン４．１７ｇ／分、ｎ−ブチルリチウム０．１９６ｍｍｏｌ／分を連続的にチャージし、反応容器の温度は７０℃でコントロールした。１基目の反応容器の頂部出口にて、四塩化ケイ素を０．０６ｍｍｏｌ／分で連続的に添加し、これを上記反応容器に連結した２基目の反応容器に導入して変性反応を行うことで、共重合体Ｄを得た。
共重合体Ｅ
　共重合体Ｄの調製において、スチレンのチャージ量を１０．５ｇ／分に、１，２−ブタジエンを１００ｐｐｍ含んだ１，３−ブタジエンのチャージ量を１９．５ｇ／分に、テトラヒドロフランのチャージ量を０．９７ｇ／分に、ｎ−ブチルリチウムの添加量を０．１４４ｍｍｏｌ／分にそれぞれ変えたこと，及び四塩化ケイ素の代わりにメチルトリフェノキシシランを０．０５２ｇ／分用いたこと以外は共重合体Ｄの調製と同様にして共重合体Ｅを調製した。
共重合体Ｇ
　共重合体Ｂの調製において、１，３−ブタジエンの仕込み量を３５７ｇに変えたこと、及び連続的に導入する１，３−ブタジエンの量を０ｇに変えたこと以外は共重合体Ｂの調製と同様にして共重合体Ｇを調製した。
共重合体Ｈ
　共重合体Ｂの調製において、ｎ−ブチルリチウムの添加量を３．８２ｍｍｏｌに変えたこと以外は共重合体Ｂの調製と同様にして共重合体Ｈを調製した。
共重合体Ｉ
　共重合体Ｄの調製において、１，２−ブタジエンを１００ｐｐｍ含んだ１，３−ブタジエン２４ｇ／分の代わりに、１，２−ブタジエンを１３０ｐｐｍ含んだ１，３−ブタジエンを２４ｇ／分用いたこと以外は共重合体Ｄの調製と同様にして共重合体Ｉを調製した。
共重合体Ｊ
　共重合体Ｂの調製において、スチレンの仕込み量を１３８ｇに、１，３−ブタジエンの仕込み量を３５８ｇに、テトラヒドロフランの仕込み量を７ｇにそれぞれ変えたこと以外は共重合体Ｂの調製と同様にして共重合体Ｊを調製した。
共重合体Ｋ
　共重合体Ｂの調製において、スチレンの仕込み量を２８ｇに、１，３−ブタジエンの仕込み量を４６８ｇに、テトラヒドロフランの仕込み量を１３５ｇにそれぞれ変えたこと以外は共重合体Ｂの調製と同様にして共重合体Ｋを調製した。
共重合体Ｌ
　共重合体Ｂの調製において、スチレンの仕込み量を２４８ｇに、１，３−ブタジエンの仕込み量を２４８ｇに、テトラヒドロフランの仕込み量を１ｇにそれぞれ変えたこと以外は共重合体Ｂの調製と同様にして共重合体Ｌを調製した。
共重合体Ｍ
　共重合体Ｂの調製において、スチレンの仕込み量を１６５ｇに、１，３−ブタジエンの仕込み量を３３０ｇに、テトラヒドロフランの仕込み量を１１５ｇにそれぞれ変えたこと以外は共重合体Ｂの調製と同様にして共重合体Ｍを調製した。
　なお、共重合体Ｆは、重合終了後、ナフテン系伸展油（富士興産社製；フッコールＦＬＥＸ＃１０６０Ｎ）を油展量（伸展油の含量）３７．５ｐｈｒ（ｐａｒｔｓ　ｐｅｒ　ｈｕｎｄｒｅｄ　ｐａｒｔｓ　ｏｆ　ｒｕｂｂｅｒ：全ゴム成分１００重量部当たりの重量部）で加える事によって油展した。共重合体Ｈは芳香族系伸展油（富士興産社製；フッコールアロマックス＃３）を用い油展量１５ｐｈｒで同様にして油展した。共重合体Ｉは油展しなかった。共重合体Ｆ、Ｈ及びＩ以外は、芳香族系伸展油（富士興産社製；フッコールアロマックス＃３）を用い油展量３７．５ｐｈｒで同様にして油展した。これらの得られたスチレン−ブタジエン共重合体のうち、共重合体Ａ〜Ｆは、本発明に用いられるスチレン−ブタジエン共重合体であり、共重合体Ｇ〜Ｍは、比較のためのスチレン−ブタジエン共重合体である。
　【００３９】
　【表１】
　【００４０】
　【表２】
　【００４１】
ゴム組成物、加硫ゴムの調製
　上記で得られたスチレン−ブタジエン共重合体Ａ〜Ｍを用い、表３に示す配合処方で、バンバリーミキサー（神戸製鋼社製ＢＲ型バンバリー）を用いて、スタート温度７０℃、６０ｒｐｍ、３分間の条件で加硫系以外の配合剤を混練りし、次に、スタート温度７０℃、５０ｒｐｍ、１分間の条件で加硫剤を混練りし、配合物（ゴム組成物）を得た。
　その後、加硫プレスを用い、１６０℃、２０分の加硫条件でモールドを使用して加硫し、試験片を得た。この試験片を用いて加硫ゴムの物性を測定した結果を表４〜６に示す。
　【００４２】
　【表３】
　＊１）ゴム成分は、スチレン−ブタジエン共重合体、天然ゴム、高シスブタジエンゴム等配合する全ゴム成分を示す。油展重合体の場合は、油分を除いた重合体部分のみを示す。なお、そのゴム配合処方は表４〜５に示す。
　＊２）三菱化学社製、ダイヤブラックＮ３３９
　＊３）日本シリカ社製、ニプシルＡＱ
　＊４）デグッサ社製、Ｓｉ６９
　＊５）富士興産社製、フッコール・アロマックス＃３
表３中、配合Ｎｏ．Ｙにおけるアロマチックオイルは、全ゴム成分１００に対して３７．５配合されることが示されているが、後述する表５中の実施例
８
８
８
８
８
　＊６）大内新興化学工業社製、ノクラック８１０ＮＡ
　＊７）大内新興化学工業社製、ノクセラーＣＺ
　＊８）大内新興化学工業社製、ノクセラーＤ
　【００４３】
　【表４】
　＊１）油展重合体の場合は、油分を含んだ量を表示する（表６〜７も同じ）。
　＊２）日本合成ゴム社製、高シスブタジエンゴム（表６〜７も同じ）。
　【００４４】
　【表５】
　＊１）油展重合体の場合は、油分を含んだ量を表示する（表６〜７も同じ）。
　＊２）日本合成ゴム社製、高シスブタジエンゴム（表６〜７も同じ）。
　【００４５】
　【表６】
　【００４６】
　【表７】
　【００４７】
　表１〜７から分かるように、比較例１、４、及び７〜１０のゴム組成物の場合、本発明のゴム組成物におけるスチレン−ブタジエン共重合体が満たすべき特性（ａ）〜（ｄ）、すなわちスチレン含量（５〜４５重量％）、ブタジエン部分の１，２−結合含量（２０〜８０％）、ガラス転移温度（−５５℃〜−２０℃）、スチレンの連鎖分布（単連鎖：４０重量％以上、長連鎖：１０重量％以下）を満たしていない。すなわち、表６〜７に示すように、比較例１及び７で用いた共重合体Ｇは、表２に示すようにスチレンの連鎖分布が、単連鎖：３５．９重量％、長連鎖：１３．１重量％であり、表６に示す比較例４で用いた共重合体Ｊは、表２に示すようにガラス転移温度が、−５９℃であり、表７に示す比較例８で用いた共重合体Ｋは、表２に示すようにスチレン含量が４％で、かつブタジエン部分の１，２−結合含量が８３％であり、表７に示す比較例９で用いた共重合体Ｌは、表２に示すようにスチレン含量が４７％であり、表７に示す比較例１０で用いた共重合体Ｍは、表２に示すようにガラス転移温度が−１６℃であり、それぞれ本発明のゴム組成物におけるスチレン−ブタジエン共重合体の特性（ａ）〜（ｄ）を満たしていない。
なお、比較例１においては充填剤としてシラン及びシランカップリング剤を配合していない点においても本発明のゴム組成物が満たすべき要件を満たしていない。
　【００４８】
　同様に、比較例２、３、５及び６のゴム組成物は、本発明のゴム組成物が満たすべき要件を満たしていない。すなわち、本発明のゴム組成物は、スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ油展するために用いる伸展油の含量が、スチレン−ブタジエン共重合体１００重量部に対し、２０〜５０重量部であるが、比較例２の場合、表６に示す比較例２で用いた共重合体Ｈは、表２に示すように，その油展量（伸展油の含量）が１５重量部であり、この要件を満たさない。
　また、本発明のゴム組成物は、上記特性を有するスチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ伸展油を用いて油展したものを、ゴム成分中に３０〜１００重量％含有するが、比較例３の場合、表６に示す比較例３で用いた共重合体Ｉは、表２に示すようにあらかじめ油展されおらず、この要件を満たさない。分子量分布も４．９と広い。また、本発明のゴム組成物は、スチレン−ブタジエン共重合体をあらかじめ伸展油を用いて油展したものを、ゴム成分中に３０〜１００重量％含有するが、表６に示すように、比較例５の場合、スチレン−ブタジエン共重合体ゴムをゴム成分中に２０重量％しか含有しておらず、この要件を満たさない。
　さらに、本発明のゴム組成物は、ゴム成分中の全伸展油の含量が、全ゴム成分１００重量部に対し１０〜５０重量部であるが、比較例６の場合、表７に示すように配合Ｎｏ．がＺであり、表３に示すように全伸展油の含量が全ゴム成分１００重量部に対し６０重量部であり、この要件を満たさない。
　【００４９】
　その結果、表６〜７に示す比較例１〜１０の加硫ゴムは、加硫ゴムの各物性において、低転がり抵抗性、高耐ウエットスキッド性及び耐摩耗性のバランスから分かるように、表４〜５に示す実施例１〜
８
　【００５０】
　【発明の効果】
　以上説明したように、本発明によって、低転がり抵抗性、高耐ウエットスキッド性及び耐摩耗性のいずれにも優れ、高性能タイヤ用及び低燃費のタイヤトレッド用の加硫ゴムに特に好適に用いられるとともに、汎用の加硫ゴムにも好適に用いられるゴム組成物を提供する事が出来る。