(57)【要約】【課題】軟磁性粒子の表面を被覆する窒化アルミニウム膜の水酸化アルミニウム膜への変化を抑制可能な圧粉磁心及びその製造方法を提供すること。【解決手段】本発明の一態様に係る圧粉磁心１０は、アルミニウムを含有する鉄基合金からなり、かつ、表面が窒化アルミニウム膜によって被覆された複数の軟磁性粒子から構成された圧粉磁心であって、少なくとも圧粉磁心の表面に位置する窒化アルミニウム膜の全体が、酸化アルミニウム膜によって被覆されているものである。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルミニウムを含有する鉄基合金からなり、かつ、表面が窒化アルミニウム膜によって被覆された複数の軟磁性粒子から構成された圧粉磁心であって、
少なくとも前記圧粉磁心の表面に位置する前記窒化アルミニウム膜の全体が、酸化アルミニウム膜によって被覆されている、
圧粉磁心。
【請求項２】
前記複数の軟磁性粒子のそれぞれにおいて、前記窒化アルミニウム膜の全体が前記酸化アルミニウム膜によって被覆されている、
請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項３】
アルミニウムを含有する鉄基合金からなり、かつ、表面が窒化アルミニウム膜によって被覆された複数の軟磁性粒子を圧縮し、圧粉体を成形するステップと、
前記圧粉体を加湿処理し、少なくとも前記圧粉体の表面を水酸化アルミニウム膜によって被覆するステップと、
前記水酸化アルミニウム膜によって被覆された前記圧粉体を焼鈍処理し、前記水酸化アルミニウム膜を酸化アルミニウムに変化させるステップと、を備えた、
圧粉磁心の製造方法。
【請求項４】
アルミニウムを含有する鉄基合金からなり、かつ、表面が窒化アルミニウム膜によって被覆された複数の軟磁性粒子を加湿処理し、前記窒化アルミニウム膜を水酸化アルミニウム膜によって被覆するステップと、
前記水酸化アルミニウム膜によって被覆された前記複数の軟磁性粒子を圧縮し、圧粉体を成形するステップと、
前記圧粉体を焼鈍処理し、前記水酸化アルミニウム膜を酸化アルミニウムに変化させるステップと、を備えた、
圧粉磁心の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧粉磁心及びその製造方法に関し、表面が窒化アルミニウム膜によって被覆された軟磁性粒子から構成された圧粉磁心及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
電力変換用のリアクトル等に使用される圧粉磁心は、表面が絶縁膜によって被覆された軟磁性粒子を圧縮成形することにより製造される。ここで、絶縁膜として、熱伝導率や耐熱性に優れた窒化アルミニウム膜を用いたものが知られている。
特許文献１に開示された圧粉磁心は、窒化アルミニウム膜をさらに低融点ガラス膜によって被覆した軟磁性粒子から構成されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１６−５８７３２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
発明者は、表面が窒化アルミニウム膜によって被覆された軟磁性粒子から構成された圧粉磁心に関し、以下の問題点を見出した。
図９は、本発明が解決しようとする課題を説明するための図であって、圧粉磁心の経時変化を示す部分断面図である。図９に示すように、圧粉磁心において軟磁性粒子の表面を被覆する窒化アルミニウム膜は、使用時に大気中の水分と反応し、表面側から徐々に水酸化アルミニウム膜に変化していく。すなわち、経時変化により水酸化アルミニウム膜が厚く、窒化アルミニウム膜が薄くなっていく。その結果、圧粉磁心の熱伝導率が低下する問題があった。
【０００５】
ここで、特許文献１に開示された低融点ガラス膜は、表面が窒化アルミニウム膜によって被覆された軟磁性粒子と低融点ガラス粒子とを混合して低融点ガラス粒子を溶融させることにより形成される。そのため、特許文献１に開示された低融点ガラス膜は、圧粉磁心の表面全体を被覆することが難しい。すなわち、圧粉磁心の表面に、窒化アルミニウム膜の露出部が形成されてしまう。この窒化アルミニウム膜の露出部から水酸化アルミニウム膜への変化が進行し、上述の熱伝導率の低下を充分に抑制することができなかった。
なお、特許文献１に開示された低融点ガラス膜は、そもそも窒化アルミニウム膜の水酸化アルミニウム膜への変化を抑制するためのものではない。
【０００６】
本発明は、このような事情に鑑みなされたものであって、軟磁性粒子の表面を被覆する窒化アルミニウム膜の水酸化アルミニウム膜への変化を抑制可能な圧粉磁心及びその製造方法を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の一態様に係る圧粉磁心は、
アルミニウムを含有する鉄基合金からなり、かつ、表面が窒化アルミニウム膜によって被覆された複数の軟磁性粒子から構成された圧粉磁心であって、
少なくとも前記圧粉磁心の表面に位置する前記窒化アルミニウム膜の全体が、酸化アルミニウム膜によって被覆されているものである。
【０００８】
本発明の一態様に係る圧粉磁心では、圧粉磁心の表面に位置する窒化アルミニウム膜全体が酸化アルミニウム膜によって被覆されている。すなわち、圧粉磁心の表面に、窒化アルミニウム膜の露出部が形成されておらず、窒化アルミニウム膜が耐水性に優れる酸化アルミニウム膜によって保護されている。そのため、圧粉磁心の使用時に、軟磁性粒子の表面を被覆する窒化アルミニウム膜が大気中の水分と反応し、水酸化アルミニウム膜に変化することを抑制することができる。
【０００９】
前記複数の軟磁性粒子のそれぞれにおいて、前記窒化アルミニウム膜の全体が前記酸化アルミニウム膜によって被覆されていることが好ましい。
このような構成により、窒化アルミニウム膜の水酸化アルミニウム膜への変化をより効果的に抑制することができる。
【００１０】
本発明の一態様に係る圧粉磁心の製造方法は、
アルミニウムを含有する鉄基合金からなり、かつ、表面が窒化アルミニウム膜によって被覆された複数の軟磁性粒子を圧縮し、圧粉体を成形するステップと、
前記圧粉体を加湿処理し、少なくとも前記圧粉体の表面を水酸化アルミニウム膜によって被覆するステップと、
前記水酸化アルミニウム膜によって被覆された前記圧粉体を焼鈍処理し、前記水酸化アルミニウム膜を酸化アルミニウムに変化させるステップと、を備えたものである。
【００１１】
本発明の一態様に係る圧粉磁心の製造方法により製造された圧粉磁心は、圧粉磁心の表面に位置する窒化アルミニウム膜全体が酸化アルミニウム膜によって被覆される。そのため、圧粉磁心の使用時に、軟磁性粒子の表面を被覆する窒化アルミニウム膜が大気中の水分と反応し、水酸化アルミニウム膜に変化することを抑制することができる。
【００１２】
本発明の一態様に係る圧粉磁心の製造方法は、
アルミニウムを含有する鉄基合金からなり、かつ、表面が窒化アルミニウム膜によって被覆された複数の軟磁性粒子を加湿処理し、前記窒化アルミニウム膜を水酸化アルミニウム膜によって被覆するステップと、
前記水酸化アルミニウム膜によって被覆された前記複数の軟磁性粒子を圧縮し、圧粉体を成形するステップと、
前記圧粉体を焼鈍処理し、前記水酸化アルミニウム膜を酸化アルミニウムに変化させるステップと、を備えたものである。
【００１３】
本発明の一態様に係る圧粉磁心の製造方法により製造された圧粉磁心は、それぞれの軟磁性粒子を被覆する窒化アルミニウム膜全体が酸化アルミニウム膜によって被覆される。そのため、圧粉磁心の使用時に、軟磁性粒子の表面を被覆する窒化アルミニウム膜が大気中の水分と反応し、水酸化アルミニウム膜に変化することをさらに抑制することができる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明により、軟磁性粒子の表面を被覆する窒化アルミニウム膜の水酸化アルミニウム膜への変化を抑制可能な圧粉磁心及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】第１の実施形態に係る圧粉磁心の模式的な部分断面図である。
【図２】第１の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示すフローチャートである。
【図３】第１の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示す模式的な部分断面図である。
【図４】第２の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示すフローチャートである。
【図５】第２の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示す模式的な部分断面図である。
【図６】実施例３に係る圧粉磁心の製造工程におけるＸＰＳ分析結果の変化を示すグラフである。
【図７】比較例３に係る圧粉磁心の加速試験前後におけるＸＰＳ分析結果の変化を示すグラフである。
【図８】実施例３に係る圧粉磁心の加速試験前後におけるＸＰＳ分析結果の変化を示すグラフである。
【図９】本発明が解決しようとする課題を説明するための図であって、圧粉磁心の経時変化を示す部分断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明を適用した具体的な実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。ただし、本発明が以下の実施形態に限定される訳ではない。また、説明を明確にするため、以下の記載及び図面は、適宜、簡略化されている。
【００１７】
（第１の実施形態）
＜第１の実施形態に係る圧粉磁心の構成＞
まず、図１を参照して、第１の実施形態に係る圧粉磁心について説明する。図１は、第１の実施形態に係る圧粉磁心の模式的な部分断面図である。
図１に示すように、第１の実施形態に係る圧粉磁心１０は、Ａｌを含有するＦｅ基合金からなる複数の軟磁性粒子から構成されている。
【００１８】
それぞれの軟磁性粒子の表面全体は、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）膜によって被覆されている。ＡｌＮ膜の膜厚は、５０ｎｍ〜２μｍであることが好ましい。なお、ＡｌＮ膜はＡｌ２Ｏ３を含有していてもよい。
さらに、ＡｌＮ膜全体が、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）膜によって被覆されている。Ａｌ２Ｏ３膜の膜厚は、ＡｌＮ膜の膜厚の１０〜５０％であって、具体的には２０ｎｍ〜１μｍであることが好ましい。
【００１９】
軟磁性粒子は、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金からなることが好ましい。Ｓｉを添加することにより、圧粉磁心の透磁率の向上（ヒステリシス損失の低減）、比抵抗の向上（渦電流損失の低減）等を図ることができる。また、Ｆｅ基合金において、Ａｌと共にＳｉが含まれていると、ＡｌＮ膜を容易に形成することができる。
【００２０】
ここで、Ｓｉの含有量が多過ぎると、軟磁性粒子の表面に必要な膜厚のＡｌＮ膜が形成され難くなる。そのため、ＡｌとＳｉの合計含有量（Ａｌ＋Ｓｉ）に対するＡｌ含有量の質量割合であるＡｌ比率（Ａｌ／（Ａｌ＋Ｓｉ））が０．４５以上であることが好ましい。ＡｌとＳｉの合計含有量は、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金の全体を１００質量％（以下、単に「％」と記す）としたときに１０％以下であることが好ましい。
【００２１】
Ｆｅ基合金におけるＡｌやＳｉの具体的な組成は、ＡｌＮの生成性、圧粉磁心の磁気特性や比抵抗、磁心用粉末の成形性等を考慮して適宜調整される。例えば、軟磁性粒子を構成する鉄基合金全体を１００％としたときに、Ａｌ：０．５〜６％であり、Ｓｉ：０．０１〜５％であることが好ましい。
【００２２】
なお、本発明に係る鉄基合金は、ＡｌＮの生成性、圧粉磁心の磁気特性や比抵抗、磁心用粉末の成形性等を改善し得る改質元素を一種以上含有してもよい。このような改質元素として、例えばＭｎ、Ｍｏ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ｃｒ等を挙げることができる。通常、改質元素量の合計量は２％以下であると好ましい。
【００２３】
軟磁性粒子の粒径は問わないが、１〜５００μｍさらには１０〜２５０μｍであると好ましい。粒径が大き過ぎると、比抵抗の低下または渦電流損失の増加を招き、粒径が小さ過ぎると、ヒステリシス損失の増加等を招くため、好ましくない。なお、この粒径は、所定のメッシュサイズの篩いを用いて分級する篩い分法で定まる粒度である。
【００２４】
また、軟磁性粒子の原料粉末は、例えば、球状粒子からなるアトマイズ粉である。アトマイズ粉は、窒素ガスやアルゴンガスなどの不活性ガス雰囲気中へ溶解させた原料を噴霧して得られるガスアトマイズ粉でも、溶解させた原料の噴霧後に水冷して得られるガス水アトマイズ粉でもよい。
【００２５】
第１の実施形態に係る圧粉磁心１０では、軟磁性粒子の表面を被覆するＡｌＮ膜全体が、Ａｌ２Ｏ３膜によって被覆されている。すなわち、軟磁性粒子の表面に、ＡｌＮ膜の露出部が形成されておらず、ＡｌＮ膜が耐水性に優れるＡｌ２Ｏ３膜によって保護されている。そのため、圧粉磁心１０の使用時にＡｌＮ膜が大気中の水分と反応し、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）膜に変化することを抑制することができる。その結果、経時変化による圧粉磁心１０の熱伝導率の低下を抑制することができる。
【００２６】
＜第１の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法＞
次に、図２、図３を参照して、第１の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法について説明する。図２は、第１の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示すフローチャートである。図３は、第１の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示す模式的な部分断面図である。
【００２７】
まず、図２に示すように、表面がＡｌＮ膜によって被覆された軟磁性粒子を加湿処理する（ステップＳＴ１１）。これにより、図３に示すように、軟磁性粒子の表面を被覆するＡｌＮ膜の表面全体にＡｌ（ＯＨ）３膜が形成される。加湿処理条件は、湿度８０％以上、温度６０〜２００℃、１〜１０時間であることが好ましい。
【００２８】
なお、表面がＡｌＮ膜によって被覆された軟磁性粒子は、軟磁性粒子の原料粉末を窒素ガス雰囲気中において温度８００〜１３００℃で熱処理（すなわち窒化処理）することにより得られる。上述の通り、ＡｌＮ膜はＡｌ２Ｏ３を含有していてもよい。
【００２９】
次に、図２に示すように、金型に軟磁性粒子を充填し、圧縮することにより、圧粉体を成形する（ステップＳＴ１２）。圧縮成形圧力は、６００〜１８００ＭＰａであることが好ましい。ここで、焼鈍温度よりも軟化温度の低いガラスや潤滑剤等を軟磁性粒子に添加して、圧粉体を成形してもよい。
【００３０】
最後に、図２に示すように、窒素ガスやアルゴンガスなどの不活性ガス雰囲気中で圧粉体を焼鈍処理する（ステップＳＴ１３）。これにより、図３に示すように、ＡｌＮ膜の表面全体を被覆するＡｌ（ＯＨ）３膜がＡｌ２Ｏ３膜に変化する。焼鈍温度は、７００〜１３００℃であることが好ましく、１０００℃以上であることがさらに好ましい。１０００℃未満ではγ−Ａｌ２Ｏ３膜が形成される。一方、１０００℃以上ではγ−Ａｌ２Ｏ３膜よりもより耐水性に優れるα−Ａｌ２Ｏ３膜が形成され、好ましい。
以上の工程により、第１の実施形態に係る圧粉磁心１０が製造される。
【００３１】
第１の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法では、圧粉体成形前に軟磁性粒子の表面を被覆するＡｌＮ膜全体をＡｌ２Ｏ３膜によって被覆する。すなわち、軟磁性粒子の表面に、ＡｌＮ膜の露出部が形成されておらず、ＡｌＮ膜が耐水性に優れるＡｌ２Ｏ３膜によって保護されている。そのため、圧粉磁心１０の使用時にＡｌＮ膜が大気中の水分と反応し、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）膜に変化することを抑制することができる。その結果、経時変化による圧粉磁心１０の熱伝導率の低下を抑制することができる。
【００３２】
（第２の実施形態）
＜第２の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法＞
次に、図４、図５を参照して、第２の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法について説明する。図４は、第２の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示すフローチャートである。図５は、第２の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示す模式的な部分断面図である。
【００３３】
第１の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法では、圧粉体成形前に軟磁性粒子の表面を被覆するＡｌＮ膜全体をＡｌ２Ｏ３膜によって被覆する。これに対し、第２の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法では、圧粉体成形後に圧粉体の表面に位置するＡｌＮ膜全体をＡｌ２Ｏ３膜によって被覆する。以下に詳細について説明する。
【００３４】
まず、図４に示すように、表面がＡｌＮ膜によって被覆された軟磁性粒子を金型に充填し、圧縮することにより、圧粉体を成形する（ステップＳＴ２１）。圧縮成形圧力は、第１の実施形態と同様である。ここで、第１の実施形態と同様に、焼鈍温度よりも軟化温度の低いガラスや潤滑剤等を軟磁性粒子に添加して、圧粉体を成形してもよい。
【００３５】
次に、図４に示すように、圧粉体を加湿処理する（ステップＳＴ２２）。これにより、図５に示すように、少なくとも圧粉体の表面に位置するＡｌＮ膜の表面全体にＡｌ（ＯＨ）３膜が形成される。加湿処理条件は、第１の実施形態と同様である。なお、当然のことながら、圧粉体の表面に位置するＡｌＮ膜だけでなく、圧粉体の内部に位置するＡｌＮ膜の表面にも、Ａｌ（ＯＨ）３膜が形成されてもよい。
【００３６】
最後に、図４に示すように、窒素ガスやアルゴンガスなどの不活性ガス雰囲気中で圧粉体を焼鈍処理する（ステップＳＴ２３）。これにより、図５に示すように、ＡｌＮ膜の表面を被覆するＡｌ（ＯＨ）３膜がＡｌ２Ｏ３膜に変化する。焼鈍温度は、第１の実施形態と同様である。
以上の工程により、第２の実施形態に係る圧粉磁心２０が製造される。
【００３７】
第２の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法では、圧粉体成形後に圧粉体の表面に位置するＡｌＮ膜全体をＡｌ２Ｏ３膜によって被覆する。すなわち、圧粉体の表面に、ＡｌＮ膜の露出部が形成されておらず、ＡｌＮ膜が耐水性に優れるＡｌ２Ｏ３膜によって保護されている。そのため、圧粉磁心１０の使用時にＡｌＮ膜が大気中の水分と反応し、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）膜に変化することを抑制することができる。その結果、経時変化による圧粉磁心１０の熱伝導率の低下を抑制することができる。
【実施例】
【００３８】
＜第１の実施形態に係る圧粉磁心及びその製造方法の実施例＞
以下、第１の実施形態に係る圧粉磁心及びその製造方法を実施例、比較例を挙げて詳細に説明する。しかしながら、第１の実施形態に係る圧粉磁心及びその製造方法は、以下の実施例のみに限定されるものではない。
表１に、第１の実施形態に係る全ての実施例１〜８及び比較例１〜４の試験条件及び結果を示す。
まず、試験条件について実施例１から順に説明する。
【００３９】
【表１】
2018082014.tif 000003
【００４０】
[実施例１]
まず、組成Ｆｅ−２％Ｓｉ−３％Ａｌの軟磁性粒子の原料粉末を窒素ガス雰囲気中において１０００℃、５時間の条件で窒化処理し、表面にＡｌＮ膜を形成した。
次に、ＡｌＮ膜の表面全体にＡｌ（ＯＨ）３膜を形成するために、湿度８５％、温度８５℃、５時間の条件で軟磁性粒子を加湿処理した（図２ステップＳＴ１１）。
次に、金型に軟磁性粒子を充填し、１０００ＭＰａで圧縮することにより、圧粉体を成形した（図２ステップＳＴ１２）。
最後に、Ａｌ（ＯＨ）３膜をＡｌ２Ｏ３膜に変化させるため、アルゴンガス雰囲気中において、７５０℃、０．５時間の条件で圧粉体を焼鈍処理した（図２ステップＳＴ１３）。
【００４１】
以上の工程により得られた圧粉磁心について、酸素・窒素・水素（ＯＮＨ）分析装置を用いて圧粉磁心の窒素量を分析した。
さらに、圧粉磁心を湿度８５％、温度８５℃の恒温恒湿槽内に１０００時間収容する加速試験を実施した。加速試験後の圧粉磁心について、ＯＮＨ分析装置を用いて圧粉磁心の窒素量を分析すると共に、四端子法により比抵抗を測定した。そして、加速試験前後の窒素量からＡｌＮ減少率を算出した。
【００４２】
[実施例２]
焼鈍温度を１０５０℃にした以外については、実施例１と同様にした。
[実施例３]
窒化処理温度を１１００℃にした以外については、実施例１と同様にした。
実施例３については、加湿処理前後の軟磁性粒子の表面をＸＰＳ（X-ray Photoelectron Spectroscopy）により分析した。また、加速試験前後の圧粉磁心の表面もＸＰＳにより分析した。
さらに、実施例３については、加速試験後の圧粉磁心の熱伝導率をレーザーフラッシュ法により測定した。
[実施例４]
焼鈍温度を１０５０℃にした以外については、実施例３と同様にした。
【００４３】
[実施例５]
軟磁性粒子の組成がＦｅ−１％Ｓｉ−３％Ａｌである以外については、実施例１と同様にした。
[実施例６]
焼鈍温度を１０５０℃にした以外については、実施例５と同様にした。
[実施例７]
窒化処理温度を１１００℃にした以外については、実施例５と同様にした。
[実施例８]
焼鈍温度を１０５０℃にした以外については、実施例７と同様にした。
【００４４】
[比較例１]
まず、組成Ｆｅ−２％Ｓｉ−３％Ａｌの軟磁性粒子の原料粉末を窒素ガス雰囲気中において１０００℃、５時間の条件で窒化処理し、表面にＡｌＮ膜を形成した。
次に、金型に軟磁性粒子を充填し、１０００ＭＰａで圧縮することにより、圧粉体を成形した。
最後に、アルゴンガス雰囲気中において、７５０℃、０．５時間の条件で圧粉体を焼鈍処理した。
すなわち、加湿処理を行わない以外については、実施例１と同様にした。
【００４５】
[比較例２]
加湿処理を行わない以外については、実施例２と同様にした。
[比較例３]
加湿処理を行わない以外については、実施例３と同様にした。
比較例３については、加速試験前後の圧粉磁心の表面をＸＰＳにより分析した。
さらに、比較例３については、加速試験後の圧粉磁心の熱伝導率をレーザーフラッシュ法により測定した。
[比較例４]
加湿処理を行わない以外については、実施例４と同様にした。
【００４６】
次に、試験結果について説明する。
表１に示すように、全ての実施例１〜８に係る圧粉磁心の比抵抗と、比較例１〜４に係る圧粉磁心の比抵抗との間に差は見られず、いずれも良好であった。
他方、表１に示すように、比較例１〜４に係る圧粉磁心では、ＡｌＮ量の減少率が、いずれも５０％程度であった。これに対し、実施例１〜８に係る圧粉磁心では、ＡｌＮ量の減少率が、いずれも５％以下であった。すなわち、ＡｌＮからＡｌ（ＯＨ）３への変化が劇的に抑制されたものと考えられる。
また、比較例３に係る加速試験後の圧粉磁心の熱伝導率は、１０．２Ｗ／ｍ・ｋであった。これに対し、実施例３に係る加速試験後の圧粉磁心の熱伝導率は、１４．３Ｗ／ｍ・ｋであり、比較例３に比べ向上した。
【００４７】
次に、図６を参照して、圧粉磁心の製造工程における表面状態の変化について説明する。図６は、実施例３に係る圧粉磁心の製造工程におけるＸＰＳ分析結果の変化を示すグラフである。３つのグラフの横軸は結合エネルギー、縦軸は光電子強度を示している。上段及び中段のグラフはＡｌ２ｐスペクトル、下段のグラフはＯ１ｓスペクトルである。
【００４８】
図６に示すように、加湿処理（ステップＳＴ１１）前には、軟磁性粒子の表面にＡｌＮが確認された。一方、加湿処理（ステップＳＴ１１）後には、軟磁性粒子の表面にＡｌＮに代わりＡｌ（ＯＨ）３が確認された。従って、加湿処理により、ＡｌＮ膜の表面がＡｌ（ＯＨ）３膜に変化したものと考えられる。焼鈍処理（ステップＳＴ１３）後すなわち製造された圧粉磁心の表面には、Ａｌ（ＯＨ）３に代わりＡｌ２Ｏ３が確認された。従って、焼鈍処理により、Ａｌ（ＯＨ）３膜がＡｌ２Ｏ３膜に変化したものと考えられる。
【００４９】
次に、図７、図８を参照して、製造された圧粉磁心の加速試験による表面状態の変化について説明する。図７は、比較例３に係る圧粉磁心の加速試験前後におけるＸＰＳ分析結果の変化を示すグラフである。図８は、実施例３に係る圧粉磁心の加速試験前後におけるＸＰＳ分析結果の変化を示すグラフである。図７、図８において、２つのグラフの横軸は結合エネルギー、縦軸は光電子強度を示している。図７の上段及び下段のグラフはいずれもＡｌ２ｐスペクトルである。図８の上段のグラフはＡｌ２ｐスペクトル、下段のグラフはＯ１ｓスペクトルである。
【００５０】
図７に示すように、比較例３に係る圧粉磁心では、加速試験前の圧粉磁心の表面にはＡｌＮが確認された。一方、加速試験後の圧粉磁心の表面にはＡｌ（ＯＨ）３が確認された。従って、加速試験によってＡｌＮ膜の表面がＡｌ（ＯＨ）３へ変化したものと考えられる。
【００５１】
図８に示すように、実施例３に係る圧粉磁心では、加速試験前及び加速試験後のいずれにおいても、圧粉磁心の表面にはＡｌ２Ｏ３が確認され、加速試験後においてもＡｌ（ＯＨ）３はほとんど確認されなかった。従って、Ａｌ２Ｏ３膜によってＡｌＮ膜が保護され、比較例３に比べ、加速試験によるＡｌＮからＡｌ（ＯＨ）３への変化が抑制されたものと考えられる。
【００５２】
第１の実施形態の実施例に係る圧粉磁心の試験結果から、軟磁性粒子の表面を被覆するＡｌＮ膜全体が、加湿処理により耐水性に優れるＡｌ２Ｏ３膜によって被覆されるものと考えられる。そのため、圧粉磁心の使用時におけるＡｌＮ膜から水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）膜への変化が抑制され、経時変化による圧粉磁心の熱伝導率の低下を抑制することができるものと考えられる。
【００５３】
＜第２の実施形態に係る圧粉磁心及びその製造方法の実施例＞
次に、第２の実施形態に係る圧粉磁心及びその製造方法を、実施例を挙げて詳細に説明する。しかしながら、第２の実施形態に係る圧粉磁心及びその製造方法は、以下の実施例のみに限定されるものではない。
表２に、第２の実施形態に係る全ての実施例９〜１６の試験条件及び結果を示す。第２の実施形態に係る比較例は、第１の実施形態に係る比較例と同じである。
まず、試験条件について実施例９から順に説明する。
【００５４】
【表２】
2018082014.tif 000004
【００５５】
[実施例９]
まず、組成Ｆｅ−２％Ｓｉ−３％Ａｌの軟磁性粒子の原料粉末を窒素ガス雰囲気中において１０００℃、５時間の条件で窒化処理し、表面にＡｌＮ膜を形成した。
次に、金型に軟磁性粒子を充填し、１０００ＭＰａで圧縮することにより、圧粉体を成形した（図４ステップＳＴ２１）。
次に、圧粉体の表面に位置するＡｌＮ膜の表面全体にＡｌ（ＯＨ）３膜を形成するために、湿度８５％、温度８５℃、５時間の条件で軟磁性粒子を加湿処理した（図４ステップＳＴ２２）。
最後に、Ａｌ（ＯＨ）３膜をＡｌ２Ｏ３膜に変化させるため、アルゴンガス雰囲気中において、７５０℃、０．５時間の条件で圧粉体を焼鈍処理した（図４ステップＳＴ２３）。
【００５６】
以上の工程により得られた圧粉磁心について、ＯＮＨ分析装置を用いて圧粉磁心の窒素量を分析した。
さらに、圧粉磁心を湿度８５％、温度８５℃の恒温恒湿槽内に１０００時間収容する加速試験を実施した。加速試験後の圧粉磁心について、ＯＮＨ分析装置を用いて圧粉磁心の窒素量を分析すると共に、四端子法により比抵抗を測定した。そして、加速試験前後の窒素量からＡｌＮ減少率を算出した。
【００５７】
すなわち、上述の実施例１では、圧粉体成形前に軟磁性粒子の表面を被覆するＡｌＮ膜全体をＡｌ２Ｏ３膜によって被覆していたのに対し、実施例９では、圧粉体成形後に圧粉体の表面に位置するＡｌＮ膜全体をＡｌ２Ｏ３膜によって被覆した。それ以外の条件については、実施例１と実施例９とは同じである。つまり、実施例９は、第１の実施形態に係る実施例１に対応している。
【００５８】
[実施例１０]
焼鈍温度を１０５０℃にした以外については、実施例９と同様にした。また、実施例１０は、第１の実施形態に係る実施例２に対応している。
[実施例１１]
窒化温度を１１００℃にした以外については、実施例９と同様にした。また、実施例１１は、第１の実施形態に係る実施例３に対応している。
[実施例１２]
焼鈍温度を１０５０℃にした以外については、実施例１１と同様にした。また、実施例１２は、第１の実施形態に係る実施例４に対応している。
【００５９】
[実施例１３]
軟磁性粒子の組成がＦｅ−１％Ｓｉ−３％Ａｌである以外については、実施例９と同様にした。また、実施例１３は、第１の実施形態に係る実施例５に対応している。
[実施例１４]
焼鈍温度を１０５０℃にした以外については、実施例１３と同様にした。また、実施例１４は、第１の実施形態に係る実施例６に対応している。
[実施例１５]
窒化温度を１１００℃にした以外については、実施例１３と同様にした。また、実施例１５は、第１の実施形態に係る実施例７に対応している。
[実施例１６]
焼鈍温度を１０５０℃にした以外については、実施例１５と同様にした。また、実施例１６は、第１の実施形態に係る実施例８に対応している。
【００６０】
次に、試験結果について説明する。
表２に示す全ての実施例９〜１６に係る圧粉磁心の比抵抗と、表１に示す比較例１〜４に係る圧粉磁心の比抵抗との間に差は見られず、いずれも良好であった。
他方、表１に示す比較例１〜４に係る圧粉磁心では、ＡｌＮ量の減少率が、いずれも５０％程度であった。これに対し、表２に示す実施例９〜１６に係る圧粉磁心では、ＡｌＮ量の減少率が、いずれも１５％以下であった。すなわち、ＡｌＮからＡｌ（ＯＨ）３への変化が抑制されたものと考えられる。
【００６１】
また、第２の実施形態の実施例９〜１６に係る圧粉磁心におけるＡｌＮ量の減少率（１５％以下）は、第１の実施形態の実施例１〜８に係る圧粉磁心におけるＡｌＮ量の減少率（５％以下）よりは大きかった。従って、圧粉体成形前に軟磁性粒子の表面を被覆するＡｌＮ膜全体をＡｌ２Ｏ３膜によって被覆する第１の実施形態の方が、圧粉体成形後に圧粉体の表面に位置するＡｌＮ膜全体をＡｌ２Ｏ３膜によって被覆する第２の実施形態よりも、より効果的にＡｌＮ膜からＡｌ（ＯＨ）３膜への変化を抑制することができた。
【００６２】
なお、本発明は上記実施形態に限られたものではなく、趣旨を逸脱しない範囲で適宜変更することが可能である。
【符号の説明】
【００６３】
１０、２０  圧粉磁心
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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