(57)【要約】【課題】焼結前後の変形を抑制できる、希土類磁石の製造方法を提供する。【解決手段】焼結用容器１０内に収容された希土類合金粉末の成形体を炉３０内で焼結して焼結体５’を得ること、炉３０内から焼結用容器１０を取り出すこと、焼結用容器１０から焼結体５’を取り出すこと、焼結用容器１０内に希土類合金粉末の成形体５を収容すること、及び、焼結用容器１０を炉３０内に収容すること、をこの順に繰り返す工程を備える。そして、繰り返す工程において、焼結用容器１０と接触するガスの露点を−１０℃以下に維持する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
焼結用容器内に収容された希土類合金粉末の成形体を炉内で焼結して焼結体を得ること、
前記炉内から前記焼結用容器を取り出すこと、
前記焼結用容器から前記焼結体を取り出すこと、
前記焼結用容器内に希土類合金粉末の成形体を収容すること、及び、
前記焼結用容器を前記炉内に収容すること、をこの順に繰り返す工程を備え、
前記繰り返す工程において、前記焼結用容器と接触するガスの露点を−１０℃以下に維持する、希土類磁石の製造方法。
【請求項２】
前記繰り返す工程は、前記焼結用容器から前記焼結体の取り出すことと、前記焼結用容器内に前記希土類合金粉末の成形体を収容することとの間に、前記焼結用容器を保管することをさらに有する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記繰り返す工程において、前記焼結用容器と接触するガスの酸素分圧を１０ｈＰａ以下に維持する、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記焼結する際に前記炉内において前記焼結用容器は保持体に保持され、
前記炉内から前記焼結用容器を取り出す際にさらに前記保持体を取り出し、
前記焼結用容器を前記炉内に収容する際に、前記焼結用容器を前記保持体と共に前記炉内に収容し、
前記繰り返す工程において、前記保持体と接触するガスの露点を−１０℃以下に維持する、請求項１〜３のいずれか１項記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類磁石の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
希土類磁石は、基本的には、合金粉末をプレス成形して作製した成形体を、焼結炉において焼結することによって製造される。成形体を焼結炉の内部に暴露した状態で焼結処理を行うと、焼結炉の内部に存在する不純物ガスが悪影響を及ぼすことがあるため、焼結用容器内に成形体を収容して焼結炉内で焼結処理が行われることが一般的である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０００−３１５６１１号公報
【特許文献２】特開２００２−２０８０３号公報
【特許文献３】特開２００５−１７９７６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、焼結用容器に成形体を入れて焼結を行っても、焼結炉内の不純物ガスによる悪影響を完全に抑えることはできていない。特に、不純物ガスの流入によって、焼結時に焼結体に変形が生じることがあった。
特許文献２ではゲッターの使用、特許文献３では金属箔使用をしており、それによって改善はしているが、完全には変形は抑えられていない。
大きな変形が生じると、加工を行っても、最終的に目的とする磁石形状に加工することができなくなり、材料歩留りが低下する、という問題が生じる。
【０００５】
本発明は、上記課題に鑑みてなされたもので有り、焼結前後の変形を抑制できる、希土類磁石の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは鋭意検討の結果、焼結用容器に吸着等することにより焼結炉内に持ち込まれる水分が焼結前後の変形に大きく寄与していることを見いだして本発明に想到した。
【０００７】
具体的には、炉内から焼結用容器を大気中に取り出す際、及び、大気中で焼結用容器から焼結体を取り出す際に、焼結用容器に水分が吸着される。吸着量は焼結用容器が多孔質の場合に極めて大きくなるが、多孔質で無くても水分は吸着される。また、焼結時に希土類磁石から揮発した希土類金属が焼結用容器の表面に付着しているが、焼結用容器が大気に触れるとこの希土類金属が水と反応して希土類水酸化物となる。
【０００８】
そして、大気に触れた焼結用容器を再び炉内に収容して焼結すると、焼結用容器に吸着した水が脱離すると共に、容器に付着した希土類水酸化物が熱分解して水を発生する。この水は、希土類磁石と直接反応してその焼結を阻害する。また、炉内にカーボン材料がある場合には水とカーボンとが反応して一酸化炭素を生成し、これが希土類磁石と反応して焼結を阻害する場合もある。そして、焼結が阻害された部分は阻害されない部分と収縮度合いが異なるので、焼結体に変形が生じる。
【０００９】
本発明に係る焼結磁石の製造方法は、焼結用容器内に収容された希土類合金粉末の成形体を炉内で焼結して焼結体を得ること、前記炉内から前記焼結用容器を取り出すこと、前記焼結用容器から前記焼結体を取り出すこと、前記焼結用容器内に希土類合金粉末の成形体を収容すること、及び、前記焼結用容器を前記炉内に収容すること、をこの順に繰り返す工程を備える。そして、前記繰り返す工程において、前記焼結用容器と接触するガスの露点を−１０℃以下に維持する。
【００１０】
本発明によれば、焼結用容器と接触するガスの露点が−１０℃以下に維持される。したがって、焼結体の取り出しの工程等を含め、繰り返し工程において焼結用容器に水分が吸着されたり希土類水酸化物が生成したりすることが抑制される。したがって、焼結時の水分の発生が抑制されて、焼結前後の焼結体の変形が抑制される。
【００１１】
ここで、前記繰り返す工程は、前記焼結用容器から前記焼結体を取り出すことと、前記焼結用容器内に前記希土類合金粉末の成形体を収容することとの間に、前記焼結用容器を保管することをさらに有することができる。
【００１２】
焼結用容器を一時的に保管する場合であっても、繰り返し工程において、トレイ等が−１０℃超の露点を有するガスと接触しないので、焼結体の変形を抑制できる。
【００１３】
また、前記繰り返す工程において、前記焼結用容器と接触するガスの酸素分圧を１０ｈＰａ以下に維持することができる。
これによれば、焼結用容器に付着した希土類金属の酸化が抑制されるため、希土類金属に不純物ガスのゲッターとしての機能を効率よく発揮させることができる。
【００１４】
また、前記焼結する際に前記炉内において前記焼結用容器は保持体に保持され、前記炉内から前記焼結用容器を取り出す際にさらに前記保持体を取り出し、前記焼結用容器を前記炉内に収容する際に、前記焼結用容器を前記保持体と共に前記炉内に収容し、前記繰り返す工程において、前記保持体と接触するガスの露点を−１０℃以下に維持することができる。
【００１５】
これによれば、繰り返し工程において、保持体に起因して焼結時に発生する水分も抑制される。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、焼結前後の変形を抑制できる、希土類磁石の製造方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】図１は、本発明の第１実施形態を説明する流れ図である。
【図２】図２は、本発明の第２実施形態を説明する流れ図である。
【図３】図３は、焼結用容器の他の態様を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
図１を参照して、希土類磁石の製造方法の好適な第１実施形態について説明する。
（希土類合金粉末成形体の製造）
まず、希土類合金粉末を用意する。希土類合金とは希土類元素を含む合金である。
【００１９】
希土類元素の例は、長周期型周期表の３族に属するスカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）及びランタノイドからなる群より選ばれる１種以上の元素を含む。ここで、ランタノイドは、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）を含む。
【００２０】
希土類合金の具体例は、Ｓｍ−Ｃｏ系合金、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系合金である。これらのなかでも、ＳｍＣｏ５やＳｍ２Ｃｏ１７で表されるＳｍ−Ｃｏ系合金、又は、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂで表されるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金が好ましい。
【００２１】
希土類合金がＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金である場合、合金中の希土類元素の含有割合は、好ましくは８〜４０質量％であり、より好ましくは１５〜３５質量％である。また、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金中のＦｅの含有割合は、好ましくは４２〜９０質量％であり、より好ましくは６０〜８０質量％である。Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金中のＢの含有割合は、好ましくは０．５〜５質量％である。また、Ｆｅの一部をコバルト（Ｃｏ）で置換してもよい。また、Ｂの一部を炭素（Ｃ）、リン（Ｐ）、硫黄（Ｓ）及び銅（Ｃｕ）からなる群より選ばれる１種以上の元素で置換してもよい。
【００２２】
希土類合金は、保磁力の向上、生産性の向上及び低コスト化の観点から、アルミニウム（Ａｌ）、チタン（Ｔｉ）、バナジウム（Ｖ）、クロム（Ｃｒ）、マンガン（Ｍｎ）、ビスマス（Ｂｉ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、アンチモン（Ｓｂ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、スズ（Ｓｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ニッケル（Ｎｉ）、ケイ素（Ｓｉ）、ガリウム（Ｇａ）、銅（Ｃｕ）及び／又はハフニウム（Ｈｆ）等のうちの１種以上の元素を含んでいてもよい。
【００２３】
希土類合金は、不可避的不純物として、酸素（Ｏ）、窒素（Ｎ）、炭素（Ｃ）及び／又はカルシウム（Ｃａ）等を含んでいてもよい。
【００２４】
希土類合金粉末は、以下の手順で調製することができる。まず、希土類金属の構成元素を所望の比率で含む合金をスリップキャスト法などで鋳造し、希土類合金フレークを得る。次に、得られたフレークを、スタンプミル等の粉砕機を用いて粗粉砕して粒径１０〜１００μｍ程度の粗粉を得る。この際、粗粉砕前にフレークに水素を吸蔵させ、粗粉砕後に熱処理により粗粉から水素放出させてもよい。続いて、必要に応じてオレイン酸アミドなどの潤滑剤を添加して、ジェットミル等を用いてさらに粒径０．５〜１０μｍ程度に微粉砕して希土類合金粉を得る。
【００２５】
続いて、ダイのキャビティ内に希土類合金粉末を充填し、パンチで所望の圧力で圧縮して、図１の（ａ）に示すように、成形体５を得る。成形圧力は、特に限定されず、たとえば、０．０４９〜２００ＭＰａであることができる。特に、成形圧が低圧成形と言われる０．０４９〜２０ＭＰａであると、焼結時における収縮が大きく、したがって、水分による変形が起こりやすく、発明の効果が特に高い。成形体５の形状には特段の限定はない。
【００２６】
成形中にダイ内の粉体に対して磁場の印加をしてもよい。また、成形後、ダイから取り出す前に、磁場の印加を行ってもよい。さらに、ダイから取り出す前に、成形体の脱磁をしてもよい。
【００２７】
さらに、低圧成形の場合には、成形体のハンドリング性を向上するために、２００〜４５０℃、又は、２００〜４００℃、又は２００〜３５０℃で成形体を仮焼きしてもよい。
【００２８】
低圧成形の場合、焼結前の成形体の密度は３．０〜４．４ｇ／ｃｍ３、好ましくは３．２〜４．２ｇ／ｃｍ３、より好ましくは３．４〜４．０ｇ／ｃｍ３に調整されていてよい。
【００２９】
（焼結用容器内への成形体の載置）
続いて、図１の（ｂ）に示すように、焼結用容器１０内に成形体５を収容する。焼結用容器１０の材料は、焼結環境に耐えることができる材料で有ればよいが、たとえば、モリブデン、モリブデン合金が挙げられる。焼結用容器１０の材料は、カーボン等の多孔質材料であってもよい。
焼結用容器１０の形状も特に限定されず、閉鎖された空間Ｖを形成して当該空間Ｖ内に成形体５を収容可能であればよい。図１の（ｂ）では、１例として、板状のトレイ１２及び下面が開放された箱形のカバー１４を有する焼結用容器１０を使用している。焼結用容器１０内には、複数の成形体５を収容することが好適である。
【００３０】
（成形体の焼結）
続いて、図１の（ｃ）に示すように、成形体５を収容した焼結用容器１０を炉３０内に収容する。そして焼結用容器１０内で成形体５を焼結して焼結体を得る。炉３０は、チャンバー３０Ａ及びチャンバー３０Ａ内に設けられた発熱体３０Ｂを有する。たとえば、焼結温度及び焼結時間は、希土類合金に応じて適宜設定できる。たとえば、焼結温度は、１０００〜１１００℃とすることができる。焼結時間は１〜６時間とすることができる。
【００３１】
また、焼結後に、１０００℃未満の所定の温度（たとえば、９００℃、５００℃など）で一定時間の時効処理を施してもよい。
【００３２】
（焼結体の取り出し）
続いて図１の（ｄ）に示すように、炉３０内から焼結用容器１０を取り出す。その後、焼結用容器１０から焼結体５’を取り出し、図１の（ｅ）に示すように後工程に回す。後工程において、焼結体５’には、必要に応じて、加工工程、表面処理工程、着磁工程などの後処理工程を施すことができる。
【００３３】
（焼結用容器の保管）
次に、必要に応じて、図１の（ｆ）に示すように、焼結用容器１０を一時的に保管する。次の成形体の収容までの保管時間に特に限定はないが、たとえば、１０分間〜1ヶ月間とすることができる。
【００３４】
続いて、このようにして焼結に使用された焼結用容器１０に、図１の（ｂ）のように新たな成形体５を収容し、その後、図１の（ｃ）に示す炉内での焼結、図１の（ｄ）に示す炉からの焼結用容器１０の取り出し及び焼結用容器１０からの焼結体５’の取り出し、及び、図１の（ｆ）に示す焼結用容器の一時保管を繰り返す。このようにして、焼結用容器１０を繰り返し利用して、焼結体５’を大量生産することができる。
【００３５】
（領域Ａのガス雰囲気）
希土類合金粉末の製造、成形体５の製造、及び、焼結用容器１０内への成形体５の収容を行う領域Ａのガス雰囲気の露点は−１０℃以下である。領域Ａのガス雰囲気の露点は−４０℃以下が好ましい。また、成形体の酸化を抑制する及び焼結用容器に付着した希土類金属の酸化を抑制する観点から領域Ａのガス雰囲気の酸素濃度は常圧であれば１００ｐｐｍ以下、酸素分圧に換算すると０．１ｈＰａ以下が好ましい。
雰囲気の具体例は、窒素雰囲気、アルゴン雰囲気、ヘリウム雰囲気である。
【００３６】
（焼結時の炉のチャンバー内のガス雰囲気）
焼結の際の炉３０のチャンバー３０Ａ内の雰囲気は、真空雰囲気、又は、不活性ガス雰囲気とする。真空雰囲気の圧力は５０Ｐａ以下とすることができる。不活性ガス雰囲気とは、アルゴン雰囲気及びヘリウム雰囲気を含み、窒素雰囲気を含まない。不活性ガス雰囲気の酸素濃度は１ｐｐｍ以下（０．１Ｐａ以下）が好ましい。これらの雰囲気のガスの露点は当然−１０℃以下であり、−４０℃以下が好適である。
【００３７】
（領域Ｂのガス雰囲気）
焼結後にチャンバー３０Ａから取り出された焼結用容器１０を受け入れて焼結体５’の取り出しを行う領域Ｂのガス雰囲気の露点は−１０℃以下である。領域Ｂのガス雰囲気の露点は−４０℃以下が好ましい。また、焼結用容器１０に付着した希土類金属の酸化を抑制する観点から領域Ｂのガス雰囲気の酸素濃度は常圧であれば１％以下、酸素分圧に換算すると１０ｈＰａ以下が好ましい。
雰囲気の具体例は、窒素雰囲気、アルゴン雰囲気、ヘリウム雰囲気である。
【００３８】
（領域Ｃのガス雰囲気）
焼結用容器１０を一時保管する領域Ｃのガス雰囲気の露点は−１０℃以下である。領域Ｃのガス雰囲気の露点は−４０℃以下が好ましい。また、焼結用容器１０に付着した希土類金属の酸化を抑制する観点から領域Ｃのガス雰囲気の酸素濃度は常圧であれば１％以下、酸素分圧に換算すると１０ｈＰａ以下が好ましい。
雰囲気の具体例は、窒素雰囲気、アルゴン雰囲気、ヘリウム雰囲気である。
【００３９】
（領域間のガス雰囲気）
領域Ａ内から炉３０のチャンバー３０Ａに焼結用容器１０を移動する際、及び、チャンバー３０Ａ内の雰囲気を上記の焼結時の雰囲気に変更するまでに焼結用容器１０と接触するガス雰囲気も、領域Ａと同じ条件範囲内とする。
焼結後にチャンバー３０Ａ内から焼結用容器１０を領域Ｂに移動する際に焼結用容器１０と接触するガス雰囲気は領域Ｂと同じ条件範囲内とする。
焼結用容器１０を領域Ｂから領域Ｃに移動する際のガス雰囲気は領域Ｂ又はＣと同じ条件範囲内とする。
焼結用容器１０を領域Ｃから領域Ａに移動する際のガス雰囲気は領域Ｃ又はＡと同じ条件範囲内とする。
【００４０】
本実施形態では、図１の（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）及び（ｆ）を順に繰り返して焼結用容器１０が循環使用される際に、焼結用容器と接触するガスの露点がかならず−１０℃以下に維持される。特に、図１の（ｄ）において焼結後に炉内から焼結用容器１０を取り出し、焼結用容器１０から焼結体５’を取り出し、図１の（ｆ）のように焼結用容器１０を一時保管し、図１の（ｂ）において再び焼結用容器１０に成形体を収容する領域Ａに戻るまでの間においてさえも、焼結用容器１０と接触するガスの露点が−１０℃以下に維持され、焼結用容器１０は−１０℃を超える露点を有するガスと接触しない。
露点は、−２０℃以下、−３０℃以下、−４０℃以下、−５０℃以下とすることができる。露点の下限に限定は無いが、たとえば、−７０℃でもよい。
【００４１】
（作用）
従来は炉３０内から焼結用容器１０を大気中に取り出す際、及び、大気中で焼結用容器１０から焼結体を取り出す際に、焼結用容器１０の表面に水分が吸着されていた。大気中での取り扱いをどれだけ短時間にしても、大気に触れることによって焼結用容器に無視できない量の水分が吸着されてしまう。吸着量は焼結用容器１０が多孔質の場合に極めて大きくなるが、多孔質で無くても水分は吸着される。また、焼結時に希土類磁石から揮発した希土類金属が焼結用容器１０の表面に付着していることが多いが、焼結用容器１０が大気に触れるとこの希土類金属が水と反応して希土類水酸化物が生成する。
【００４２】
そして、大気に触れた焼結用容器を再び炉内に収容して焼結に使用すると、焼結用容器に吸着した水が脱離すると共に、容器に付着した希土類水酸化物が熱分解して水を発生する。この水は、希土類磁石と直接反応してその焼結を阻害する。また、炉内にカーボン材料がある場合には水とカーボンとが反応して一酸化炭素を生成し、これが希土類磁石と反応して焼結を阻害する場合もある。そして、焼結が阻害された部分は阻害されない部分とは収縮度合いが異なるので、焼結体に変形が生じる。
【００４３】
これに対して、本実施形態に係る焼結磁石の製造方法は、焼結用容器を繰り返し使用するサイクルにおいて、焼結用容器と接触するガスの露点が−１０℃以下に維持される。したがって、焼結用容器からの焼結体の取り出しの工程等を含め、焼結用容器に水分が吸着されたり焼結用容器に付着した希土類金属が水酸化物になることが抑制される。したがって、炉内での焼結時の水分の発生が抑制されて、焼結前後の焼結体の変形が抑制される。
【００４４】
ところで、焼結用容器１０を使用すると、焼結中における成形体／焼結体から蒸発した希土類金属が容器の空間Ｖ内に保持されるので、希土類金属の系外へのロスが抑制される。この時、焼結用容器には蒸発した希土類金属の一部が付着する。本実施形態において、焼結用容器１０の繰り返し使用のサイクルにおいて、酸素濃度(分圧）を低く維持した場合、焼結用容器１０に付着した希土類金属の酸化が抑制される。したがって、焼結時に、焼結用容器１０に付着した希土類金属と不純物ガス（水、一酸化炭素、酸素など）とを反応させて雰囲気から不純物ガスを除去することが可能となり、焼結用容器１０に付着した希土類金属をゲッターとして機能させることができる。
【００４５】
続いて、図２を参照して本発明の第２実施形態について説明する。
本実施形態が第１実施形態と異なる点は、セッターと呼ばれる焼結用容器１０の保持体２０を使用する点である。図２の（ｆ）に示すように、保持体２０は、複数の板部２２と、板部２２間を連結するサポート２４を有している。保持体２０は、一対の板部２２間に形成された隙間Ｇを複数有し、当該隙間Ｇに各焼結用容器１０を収容可能である。セッターの材料は、焼結用容器と同様の材料を使用できる。
【００４６】
本実施形態では、領域Ａにおいて、図２の（ｂ）に示すように、複数の焼結用容器１０内に成形体５を収容した後、図２の（ｂ’）に示すように、各焼結用容器１０を保持体２０の各隙間Ｇに配置する。
【００４７】
その後、保持体２０に保持された状態で焼結用容器１０を炉３０のチャンバー３０Ａ内に収容する。
【００４８】
第１実施形態と同様の焼結後、図２の（ｄ’）に示すように、炉３０のチャンバー３０Ａから、保持体２０に保持された状態で、焼結用容器１０を領域Ｂに取り出し、図２の（ｄ’’）に示すように、保持体２０の隙間Ｇから各焼結用容器１０を取り出し、さらに、第１実施形態と同様にして焼結用容器１０から焼結体５’を取り出す。
【００４９】
その後、領域Ｃにおいて、焼結用容器１０と同様に、保持体２０を一時保管する。
【００５０】
各領域、及び、領域間におけるガスの雰囲気は第１実施形態と同様である。
【００５１】
保持体２０は、複数の焼結用容器１０を炉内に収容して焼結をする際に、各焼結用容器への熱伝達の均一性を向上させるために使用されるものである。
【００５２】
保持体を繰り返し使用する場合には、焼結用容器１０だけで無く保持体２０にも水分が吸着等し、焼結時に炉内に水分を供給する源となり得る。本実施形態では、保持体２０と接触するガスの露点が−１０℃以下に維持される。したがって、保持体を繰り返し使用する場合であっても炉内での焼結時の水分の発生が抑制されて、焼結前後の焼結体の変形が抑制される。
【００５３】
本発明は上記実施形態に限定されず様々な変形態様が可能である。
たとえば、上記実施形態では焼結用容器１０として、板状のトレイ１２、及び、下面が開放された箱型のカバー１４を使用しているが、成形体を収容できる容器であればその形状は任意である。たとえば、図３の（ａ）に示すように、上面が開放された箱形の皿部１３、及び、下面が開放された箱型のカバー１５の組合せでも良いし、図３の（ｂ）に示すように上面が開放された箱形の皿部１３を多数重ねてもよいし、図３の（ｃ）のように、箱形の容器１６内に多数の棚板１７が設けられていて、各棚板１７上に成形体を載置する形式でもよい。
【００５４】
また、上記実施形態では、焼結用容器１０及び保持体２０は、繰り返しサイクルにおいて一時保管工程を経るが、一時保管が必須で無いことは言うまでも無い。一時保管しない場合には、領域Ｂから領域Ａに焼結用容器１０を移動させ、移動時の雰囲気は領域Ａ又はＢと同じ条件範囲内とする。
【００５５】
また、繰り返し工程は、上記以外の追加の工程を含んでいてもよく、その場合、追加工程でも、焼結用容器１０が接触するガスの露点は−１０℃以下に維持されればよい。
【実施例】
【００５６】
（実施例１〜３、及び、比較例１）
ＮｄＦｅＢ系合金粉末を電磁石中に配置された金型内に充填し、磁場を印加しながら１２０ＭＰａの圧力を加える磁場中成形を行い、横幅２０ｍｍ×高さ１２ｍｍ×厚み８ｍｍの直方体形状の２８個の成形体（密度：４．６ｇ／ｃｍ３）を作製した。なお、磁場の印加は、８ｍｍ（厚み）の方向に行った。次に、１４０ｍｍ×１４０ｍｍ×１ｍｍのＭｏ製のトレイの上に２８個の成形体を整列して載置した。つぎに、トレイ上に、全ての成形体を覆うように１面が開放された箱状のカバーをかぶせた。カバーの大きさは１２０ｍｍ×１２０ｍｍ×２５ｍｍであり、Ｍｏ製とした。成形体及びカバーを備えるトレイを、焼結炉に投入した。成形体の製造から焼結炉への投入までは露点−５５℃で酸素濃度１００ｐｐｍ（０．１ｈＰａ）以下のＡｒ雰囲気のグローブボックス中で行った。
【００５７】
焼結炉において真空雰囲気（圧力１×１０−３Ｐａ）で１０７０℃４ｈの条件で焼結し、その後冷却した。焼結炉から上記Ａｒ雰囲気のグローブボックス中にトレイを取り出し、カバーを開けて焼結体を取り出した。取り出したトレイ及びカバーを表１に示す雰囲気のグローブボックスで１日保管した。保管後のトレイ及びカバーを再び露点−５５℃で酸素濃度１００ｐｐｍ（０．１ｈＰａ）以下のＡｒ雰囲気のグローブボックスに移し、上記と同様にして、再度成形体及びカバーをのせ、焼結した。２回目の焼結で得た焼結体の変形を評価した。
【００５８】
まず、焼結体の厚み方向の両側から平行な２枚の板で挟んだ時の板間の距離を測定し総厚みとした。次に、焼結体の横幅×高さの２面の各中心部間をφ２ｍｍのマイクロメーターで測った厚みを中心部厚みとした。（総厚み−中心部厚み）が０．２ｍｍ以上となった焼結体を変形が大きいと判断し、不良としてカウントした。結果を表１に示す。
【００５９】
【表１】
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【００６０】
（実施例４〜６、及び、比較例２）
ＮｄＦｅＢ系合金粉末を成形型内に充填し、０．１５ＭＰａの圧力で加圧し、横幅２０ｍｍ×高さ１２ｍｍ×厚み８ｍｍの直方体形状の２８個の成形体（密度：３．６ｇ／ｃｍ３）を作製した。作製した成形体は、成形型に入れたまま空心コイルにいれ、８ｍｍ（厚み）の方向にパルス磁場を印加することにより、配向処理を行った。次に、配向処理を行った成形体を成形型から取り出し、１４０ｍｍ×１４０ｍｍ×１ｍｍのＭｏ製のトレイの上に２８個の成形体を整列して載置した。このトレイに実施例１〜３と同様にして、カバーをかぶせ、焼結炉に投入した。成形体の製造から焼結炉への投入までは露点−５５℃で酸素濃度１００ｐｐｍ（０．１ｈＰａ）以下のＡｒ雰囲気のグローブボックス中で行った。
実施例１〜３と同様にして焼結炉で焼結・冷却を行い、上記Ａｒ雰囲気のグローブボックス中でカバーを開けて焼結体を取り出した。取り出したトレイ及びカバーを表２に示す雰囲気のグローブボックスで１日保管した。保管後のトレイ及びカバーを再び露点−５５℃で酸素濃度１００ｐｐｍ（０．１ｈＰａ）以下のＡｒ雰囲気のグローブボックスに移し、上記と同様にして、再度成形体及びカバーをのせ、焼結した。２回目の焼結で得た焼結体の変形を実施例１〜３と同様に評価した。結果を表２に示す。
【表２】
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【００６１】
実施例では、比較例に比べて変形による不良数が有意に低減された。
【符号の説明】
【００６２】
５…成形体、５’…焼結体、１０…焼結用容器、２０…保持体、３０…炉、Ｖ…空間。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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