(57)【要約】  【課題】耐熱性に優れ絶縁破壊電界を高めることのできる複合樹脂材料、誘電体フィルムと、これを用いたフィルムコンデンサおよび連結型コンデンサ、ならびにインバータ、電動車輌を提供する。  【解決手段】有機樹脂２と、金属元素を含有する平均粒径が４ｎｍ以下の粒子３とを含み、断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たりの粒子の数ｎ０が、環状オレフィン系の樹脂材料を含むものでは１０〜２００個、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料を含むものでは１００〜６００個、ポリエステルを主骨格とし、アルコキシ基を含む樹脂材料を含むものでは１００〜７００個である複合樹脂材料１。このような複合樹脂材料１の誘電体フィルムを用いたフィルムコンデンサＡ、Ｂ、連結型コンデンサＣは、耐熱性と絶縁破壊電界に優れ、インバータＤや電動車両Ｅに好適に用いられる。【選択図】  図１
2018003017.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機樹脂と、金属元素を含有する粒子とを含み、
該粒子の平均粒径（ｄ５０）は、４ｎｍ以下であり、
前記有機樹脂が、環状オレフィン系の樹脂材料を含むとともに、
断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１０〜２００個の前記粒子を有する、複合樹脂材料。
【請求項２】
前記断面を１０ｎｍ×１０ｎｍの領域に分割したとき、
粒径が１０ｎｍよりも小さい前記粒子を１〜１０個含む前記領域の比率が、１０％以上である、請求項１に記載の複合樹脂材料。
【請求項３】
有機樹脂と、金属元素を含有する粒子とを含み、
該粒子の平均粒径（ｄ５０）は、４ｎｍ以下であり、
前記有機樹脂が、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料を含むとともに、
断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１００〜６００個の前記粒子を有する、複合樹脂材料。
【請求項４】
前記断面を１０ｎｍ×１０ｎｍの領域に分割したとき、
粒径が１０ｎｍよりも小さい前記粒子を１〜１０個含む前記領域の比率が、４０％以上である、請求項３に記載の複合樹脂材料。
【請求項５】
有機樹脂と、金属元素を含有する粒子とを含み、
該粒子の平均粒径（ｄ５０）は、４ｎｍ以下であり、
前記有機樹脂が、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料を含むとともに、
断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１００〜７００個の前記粒子を有する、複合樹脂材料。
【請求項６】
前記ポリエステルを主骨格とする樹脂材料が、ポリアリレートである、請求項５に記載の複合樹脂材料。
【請求項７】
前記断面を１０ｎｍ×１０ｎｍの領域に分割したとき、
粒径が１０ｎｍよりも小さい前記粒子を１〜１０個含む前記領域の比率が、５０％以上である、請求項５または６に記載の複合樹脂材料。
【請求項８】
前記金属元素の含有量が、０．０５〜５質量％である、請求項１〜７のいずれかに記載の複合樹脂材料。
【請求項９】
前記粒子のうち、１０ｎｍ以上の粒径を有する、前記粒子および前記粒子の凝集体の比率が、個数基準で０．５％以下である、請求項１〜８のいずれかに記載の複合樹脂材料。
【請求項１０】
前記金属元素が、Ｔｉ、ＺｒおよびＳｉのうち少なくともいずれか１種である、請求項１〜９のいずれかに記載の複合樹脂材料。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれかに記載の複合樹脂材料からなる、誘電体フィルム。
【請求項１２】
請求項１１に記載の誘電体フィルム上に金属膜を備えた金属化フィルムが巻回または積層されてなる本体部と、該本体部に設けられた外部電極とを有する、フィルムコンデンサ。
【請求項１３】
請求項１２に記載のフィルムコンデンサが、バスバーにより複数個接続されている、連結型コンデンサ。
【請求項１４】
スイッチング素子により構成されるブリッジ回路と、該ブリッジ回路に接続された容量部とを備えるインバータであって、前記容量部が請求項１２に記載のフィルムコンデンサである、インバータ。
【請求項１５】
スイッチング素子により構成されるブリッジ回路と、該ブリッジ回路に接続された容量部とを備えるインバータであって、前記容量部が請求項１３に記載の連結型コンデンサである、インバータ。
【請求項１６】
電源と、該電源に接続されたインバータと、該インバータに接続されたモータと、該モータにより駆動する車輪と、を備える電動車両であって、前記インバータが請求項１４または１５に記載のインバータであることを特徴とする電動車輌。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複合樹脂材料、誘電体フィルムと、これを用いたフィルムコンデンサおよび連結型コンデンサ、ならびにインバータ、電動車輌に関する。
【背景技術】
【０００２】
フィルムコンデンサは、例えば、ポリプロピレン樹脂をフィルム化した誘電体フィルムの表面に、蒸着によって形成された金属膜を電極として有している。このような構成により、誘電体フィルムの絶縁欠陥部で短絡が生じた場合にも、短絡のエネルギーで欠陥部周辺の金属膜が蒸発、飛散して絶縁化し、フィルムコンデンサの絶縁破壊を防止できるという利点を有している（例えば、特許文献１を参照）。
【０００３】
このため、フィルムコンデンサは電気回路が短絡した際の発火や感電を防止することができる。このような点が注目され、近年、ＬＥＤ（Light Emitting Diode）照明等の電源回路への適用を始め、用途が拡大しつつある。
【０００４】
ところが、フィルムコンデンサは、各種の電子部品が実装された基板上において、セラミックコンデンサなど他の電子部品に比べて依然としてサイズが大きいことから、当該基板の低背化や実装密度の向上の妨げになっている。そのため、フィルムコンデンサの小型化が検討されている。また、電子機器の小型化、コンデンサの高容量化などにより、電子部品の使用環境が高温化している。これらの電子部品には、高温の環境下でも長時間にわたり安定な電気的特性が得られる耐熱性が要求されている。
【０００５】
フィルムコンデンサを小型化する手段として、誘電体フィルムを薄層化することや、誘電体フィルムの積層数や巻回数を減らすことが挙げられる。誘電体フィルムを薄層化するためには、誘電体フィルムの耐電圧を向上させる必要がある。例えば、特許文献２では、耐電圧を高めるため、誘電体フィルムに、エポキシ基を有する有機樹脂にセラミック粒子を分散させた複合誘電体材料を適用することが提案されている。
【０００６】
また、耐熱性に優れる材料として、例えば特許文献３では、ポリアリレート系材料に金属アルコキシドを導入した有機−無機ハイブリッド高分子材料が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平９−１２９４７５号公報
【特許文献２】特開２００６−２２５４８４号公報
【特許文献３】特開平１１−２５５８８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献２に開示された誘電体フィルムでは、耐熱性が充分でなく、また、有機樹脂とセラミック粒子との界面の有機樹脂側において電界強度が高くなり、誘電体フィルム全体として、耐電圧が低下してしまうという課題があった。また、特許文献３に開示された材料は、耐熱性に優れるが耐電圧（絶縁破壊電界）が最大で３３０Ｖ／μｍ程度であり、誘電体フィルムの薄層化には耐電圧性が不充分であるという課題があった。
【０００９】
本発明は、上記の課題を解決するためになされたもので、絶縁破壊電界の高い複合樹脂
材料、誘電体フィルムと、これを用いたフィルムコンデンサおよび連結型コンデンサ、ならびにインバータ、電動車輌を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の複合樹脂材料は、有機樹脂と、金属元素を含有する粒子とを含み、該粒子の平均粒径（ｄ５０）は、４ｎｍ以下であり、前記有機樹脂が、環状オレフィン系の樹脂材料を含むとともに、断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１０〜２００個の前記粒子を有する、または、前記有機樹脂が、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料を含むとともに、断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１００〜６００個の前記粒子を有する、または、前記有機樹脂が、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料を含むとともに、断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たり、１００〜７００個の前記粒子を有する。
【００１１】
本発明の誘電体フィルムは、上記の複合樹脂材料からなる。
【００１２】
本発明のフィルムコンデンサは、上記の誘電体フィルム上に金属膜を備えた金属化フィルムが巻回または積層されてなる本体部と、該本体部に設けられた外部電極とを有する。
【００１３】
本発明の連結型コンデンサは、上記のフィルムコンデンサが、バスバーにより複数個接続されている。
【００１４】
本発明のインバータは、スイッチング素子により構成されるブリッジ回路と、該ブリッジ回路に接続された容量部とを備えるインバータであって、前記容量部が上記のフィルムコンデンサまたは連結型コンデンサである。
【００１５】
本発明の電動車輌は、電源と、該電源に接続されたインバータと、該インバータに接続されたモータと、該モータにより駆動する車輪と、を備える電動車両であって、前記インバータが上記のインバータである。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、絶縁破壊電界の高い複合樹脂材料、誘電体フィルムと、これを用いたフィルムコンデンサおよび連結型コンデンサ、ならびにインバータ、電動車輌を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】複合樹脂材料の透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真である。
【図２】複合樹脂材料中の粒子の分布状態を説明する模式的な断面図である。
【図３】（ａ）は、誘電体フィルムの表面に金属膜を有する構造を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は、積層型のフィルムコンデンサを示す外観斜視図である。
【図４】巻回型のフィルムコンデンサの構成を模式的に示した展開斜視図である。
【図５】連結型コンデンサの一実施形態の構成を模式的に示した斜視図である。
【図６】インバータの一実施形態の構成を説明するための概略構成図である。
【図７】電動車輌の一実施形態を示す概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本実施形態の複合樹脂材料は、有機樹脂と、金属元素を含有する複数の粒子とを含んでいる。粒子は、平均粒径（ｄ５０）が４ｎｍ以下の微小な粒子である。
【００１９】
本実施形態において、金属元素を含有する粒子とは、複数の金属元素が微小な領域に近接して集合したものである。ここでは、図１に示すように、複合樹脂材料の断面を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察したとき、白く見える金属元素が、例えば直径数ｎｍの範囲
内に近接した集合体として見えるものを、金属元素を含有する粒子という。これは、複数の金属元素が微小な範囲に集合し、粒子状をなしているものである。換言すれば、金属元素を含有する粒子とは、複数の金属元素が微小なクラスタを形成したものである。
【００２０】
このように、本実施形態の複合樹脂材料は、そのＴＥＭ写真において、白く見える複数の金属元素が近接して集合したクラスタである粒子を含む。この粒子（クラスタ）は直径の平均（平均粒径、ｄ５０）が４ｎｍ以下、特には０．５〜４ｎｍの範囲であり、このような粒子が複数、有機樹脂中に分散している。以下、このような金属元素を含有する粒子を、金属元素含有粒子と称する場合もある。
【００２１】
金属元素を含有する微小な粒子の存在は、上述のように複合樹脂材料の断面を透過型電２子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察することにより確認できる。観察する試料は、たとえば厚さ１００ｎｍ以下に加工したものがよい。観察倍率は、たとえば１５０万倍〜３００万倍とすればよい。特に、走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）を用いて、高角環状暗視野（ＨＡＡＤＦ）像を観察するのがよい。
【００２２】
このような構成を有する複合樹脂材料は、たとえば平均厚みが５μｍ以下、特には、１〜５μｍの薄層のフィルムとして好適に用いることができる。
【００２３】
従来より、有機樹脂中に金属元素を含む無機化合物粒子のフィラーを分散させることで、有機樹脂中を移動する電荷が無機化合物粒子にトラップされ、局所的な電界集中を抑制する効果が得られることが知られている。通常は、平均粒径が数十〜数百ｎｍ程度の無機化合物粒子のフィラーを有機樹脂に混合し、分散させている。このような構造において、電荷のトラップに寄与するのは無機化合物粒子に含まれる金属元素であると考えられる。
【００２４】
本実施形態では、金属元素を含む微小な粒子（金属元素含有粒子）が有機樹脂中を移動する電荷をトラップし、局所的な電界集中を抑制すると考えられる。
【００２５】
金属元素含有粒子は、金属元素を含む無機化合物であってもよいが、金属元素を含む有機化合物や、無機化合物と有機化合物との混合物に金属元素が含まれたものであることが好ましい。金属元素含有粒子が、金属元素を含む有機化合物や、無機化合物と有機化合物との混合物に金属元素が含まれたものであることにより、金属元素をより微小な集団として有機樹脂中に分散させることができ、局所的な電界集中を抑制する効果を高めることができる。
【００２６】
金属元素含有粒子の平均粒径は、４ｎｍ以下、より好ましくは０．５〜４ｎｍ、特には１〜２ｎｍであることが好ましい。金属元素含有粒子の平均粒径は、例えば透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）や走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）で撮影した断面写真の画像解析や、小角Ｘ線散乱測定により得られたプロファイルを解析することにより確認できる。
【００２７】
このような金属元素含有粒子による、局所的な電界集中抑制効果の発現は、金属元素含有粒子が、複数の金属元素が微小な領域に近接して存在することに起因すると考えられる。例えば、従来より、有機樹脂の官能基と金属アルコキシドとを加水分解および重縮合することにより架橋し、有機樹脂の主骨格に金属元素が導入することが行われている。この場合、主骨格に金属元素が導入されているだけである。このように、有機樹脂の主骨格が金属アルコキシドにより架橋されているだけでは、複合樹脂材料中で、複数の金属元素が微小な領域に近接する状態にはなり得ず、絶縁性の向上効果が得られにくい。
【００２８】
本実施形態では、複合樹脂材料中に、複数の金属元素が微小な領域に近接する金属元素含有粒子が存在する。そして、それが複合樹脂材料中で所定の分散状態を有していること
で、複合樹脂材料の絶縁性（絶縁破壊電界）をさらに向上することができる。
【００２９】
有機樹脂としては、環状オレフィン（ＣＯＰ）系の樹脂材料、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料（たとえば、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）など）、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料（たとえば、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリアリレート（ＰＡＲ））等の耐熱性に優れた樹脂材料を用いる。これら耐熱性に優れた樹脂材料を用いることで、耐熱性に優れた複合樹脂材料となる。なお、環状オレフィン（ＣＯＰ）系の樹脂材料、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料からなる樹脂材料群は、有機溶剤に可溶で金属アルコキシドとの混合が容易な点からも好適に使用できる。
【００３０】
本実施形態の複合樹脂材料の有機樹脂は、上述の樹脂材料群のうち少なくともいずれか１種を主成分とすることが好ましい。ここで、主成分とは、複合樹脂材料全体に対して質量比で５０質量％以上を占める成分である。
【００３１】
（分散状態の評価）
ここで、有機樹脂に分散した金属元素含有粒子の分散状態について定義する。金属元素含有粒子の密度の指標として、複合樹脂材料の断面１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たりに存在する金属元素含有粒子の個数を、ｎ０と定義する。
【００３２】
また、微小な金属元素含有粒子の分散状態として、微小な金属元素含有粒子を所定の個数含む領域の占有率を、以下のように定義する。図２に示すように、複合樹脂材料１の断面を、１０ｎｍ×１０ｎｍの複数の領域Ｓに分割し、各領域Ｓ中に存在する直径が１０ｎｍよりも小さい金属元素含有粒子３の個数を、ｎ１とする。図２に示す２は有機樹脂である。ｎ１が１〜１０個である領域ＳをＳ１とし、Ｓ１の数（領域の数）をＰ１（図２では８領域）とし、金属元素含有粒子３の個数を測定した領域の全数（領域の数、図２では９領域）をＰ０とする。Ｐ１／Ｐ０を、ｎ１が１〜１０個である領域Ｓ１の占有率Ｐ（図２では８／９）とする。
【００３３】
（第１実施形態：ＣＯＰ）
複合樹脂材料１の第１実施形態では、有機樹脂２が、環状オレフィン系の樹脂材料である、または環状オレフィン系の樹脂材料を含む。本実施形態の複合樹脂材料１は、その断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たりに、１０〜２００個の金属元素含有粒子３を有する、すなわち、上記のｎ０が１０〜２００個の範囲である。
【００３４】
第１実施形態では、環状オレフィン系の樹脂材料を含む有機樹脂２中に、このような密度で金属元素含有粒子３を含むことで、電界集中を効果的に抑制することができる。
【００３５】
また、第１実施形態では、上記の占有率Ｐが１０％以上であることが好ましい。金属元素含有粒子３がこのように均一に分散していることにより、さらに効果的に電界集中を抑制することができ、複合樹脂材料１の絶縁性（絶縁破壊電界）をより高めることができる。
【００３６】
環状オレフィン系の樹脂材料としては、たとえば一般式（１）に示すようなノルボルネン系モノマーの重合体などが挙げられる。ノルボルネン系モノマーは、環状オレフィンモノマーの一種であり、環状オレフィンモノマーとは、炭素原子で形成される環構造を有するとともに、当該環構造中に炭素−炭素二重結合を有する化合物である。環状オレフィンモノマーとしては、ノルボルネン系モノマーのほか、単環環状オレフィンなどが挙げられる。ノルボルネン系モノマーは、反応式（２）〜（５）にそれぞれ示すような開環重合、ビニル共重合、ビニル重合、またはラジカル重合などにより、環状オレフィン系の有機樹
脂２を形成する。
【００３７】
【化１】
2018003017.tif 000003
【００３８】
式（２）〜（５）中、Ｒ１、Ｒ２、およびＲ３は、任意の官能基である。また、環状オレフィン系の樹脂材料は、通常、単一の種類のノルボルネン系モノマーの重合体であるが、複数の異なる種類のノルボルネン系モノマーの重合体であってもよい。
【００３９】
ノルボルネン系モノマーの具体例としては、ノルボルネン類、ジシクロペンタジエン類、テトラシクロドデセン類などが挙げられる。これらは、アルキル基、アルケニル基、アルキリデン基、アリール基などの炭化水素基や、カルボキシル基、酸無水物基などの極性基を置換基として含有する場合もあるが、非極性の、すなわち炭素原子と水素原子のみで構成されるノルボルネン系モノマーであることが好ましい。
【００４０】
非極性のノルボルネン系モノマーには、非極性のジシクロペンタジエン類、非極性のテトラシクロドデセン類、非極性のノルボルネン類、五環体以上の非極性の環状オレフィン類などがある。
【００４１】
ノルボルネン系モノマーは、ノルボルネン環の二重結合以外に、さらに二重結合を有していてもよい。
【００４２】
このような環状オレフィン系の樹脂材料としては、具体的には、ノルボルネン系開環重合体（以下、単に開環重合体という場合もある）であるＪＳＲ株式会社製のＡＲＴＯＮ（登録商標）、日本ゼオン株式会社製のＺＥＯＮＥＸ（登録商標）、ＺＥＯＮＯＲ（登録商標）や、ノルボルネン系のビニル共重合体（以下、単にビニル共重合体という場合もある）である三井化学株式会社製のＡＰＥＬ（登録商標）、ＡＰＯ（登録商標）、ポリプラスチック株式会社製のＴＯＰＡＳ （登録商標）などが市販されている。また、ノルボルネ
ン環を有するモノマーの開環重合体の水素添加物、ノルボルネン環を有するモノマーとα−オレフィン類との付加重合体、環状オレフィンの付加重合体、環状オレフィンの付加重合体の水素添加物、環状ジエンの付加重合体及び環状ジエンの付加重合体の水素添加物などを用いることもできる。これらのなかでも、特に開環重合体、すなわちノルボルネン環を有するモノマーの開環重合体が、フィルム成形性、耐薬品性などの観点から好ましい。
【００４３】
（第２実施形態：ＰＰＥ）
複合樹脂材料１の第２実施形態では、有機樹脂２が、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料である、またはフェニレンエーテル構造を有する樹脂材料を含む。本実施形態の複合樹脂材料１は、その断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たりに、１００〜６００個の金属元素含有粒子３を有する、すなわち、上記のｎ０が１００〜６００個の範囲である。
【００４４】
第２実施形態では、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料を含む有機樹脂２中に、このような密度で金属元素含有粒子３を含むことで、電界集中を効果的に抑制することができる。
【００４５】
また、第２実施形態では、上記の占有率Ｐが４０％以上であることが好ましい。金属元素含有粒子３がこのように均一に分散していることにより、さらに効果的に電界集中を抑制することができ、複合樹脂材料１の絶縁性（絶縁破壊電界）をより高めることができる。
【００４６】
フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料としては、例えば、核置換フェノールの重合体または共重合体、および必要に応じてスチレン系重合体、ゴム変性スチレン系重合体を含んだものが挙げられる。これらフェニレンエーテル構造を有する樹脂材料は、耐熱性、絶縁性に優れており、種々の構造部品や電気・電子部品として用いられている。
【００４７】
たとえばポリフェニレンエーテルであれば、一般式（６）で表される繰り返し単位を有するポリマーが挙げられる。
【００４８】
【化２】
2018003017.tif 000004
【００４９】
上記一般式（６）中、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７は、それぞれ独立して、水素原子、ハロゲン原子、第一級または第二級の低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノアルキル基、炭化水素オキシ基またはハロ炭化水素オキシ基（但し、少なくとも２個の炭素原子がハロゲン原子と酸素原子を隔てている）を示す。
【００５０】
（第３実施形態：ＰＡＲ）
複合樹脂材料１の第３実施形態では、有機樹脂２が、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料である、またはポリエステルを主骨格とする樹脂材料を含む。本実施形態の複合樹脂材料１は、その断面の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積当たりに、１００〜７００個の金属元素含有粒子３を有する、すなわち、上記のｎ０が１００〜７００個の範囲である。また、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料は、アルコキシ基を有していてもよい。
【００５１】
本実施形態の複合樹脂材料１は、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料を含む有機樹脂２中に、このような密度で金属元素含有粒子３を含むことで、電界集中を効果的に抑制することができる。
【００５２】
また、第３実施形態では、上記の占有率Ｐが５０％以上であることが好ましい。金属元素含有粒子３がこのように均一に分散していることにより、さらに効果的に電界集中を抑制することができ、複合樹脂材料１の絶縁性（絶縁破壊電界）をより高めることができる。
【００５３】
ポリエステルを主骨格とする樹脂材料としては、例えばポリカーボネート、ポリアリレート、およびこれらの重合体が挙げられる。ポリカーボネートおよびポリアリレートは、耐熱性、機械的特性、電気的特性（絶縁性、誘電特性）に優れ、複合樹脂材料１の有機樹脂２として好適に用いることができる。
【００５４】
たとえば、ポリカーボネートであれば一般式（７）、ポリアリレートであれば一般式（８）または（９）で表される繰り返し単位を有するポリマーが、一例として挙げられる。
【００５５】
【化３】
2018003017.tif 000005
【００５６】
一般式（７）、（８）、または（９）中、Ｘは、脂肪族の２価基、環状脂肪族の２価基、一般式（１０）で表される２価基から選ばれる少なくとも１種を示す。一般式（９）中、Ｙは、置換もしくは無置換のアリレン基を示す。
【００５７】
一般式（１０）中、Ｒ８、Ｒ９は、それぞれ独立して置換もしくは無置換のアルキル基、アリール基、またはハロゲン原子を示す。Ａは、単結合、炭素原子数１〜１２の直鎖状、分岐状、または環状のアルキレン基を示す。
【００５８】
上記一般式（７）、（８）、（９）中のＸの具体例としては、たとえば一般式（１１ａ）〜（１１ｎ）で表される２価基が挙げられる。
【００５９】
【化４】
2018003017.tif 000006
【００６０】
このような樹脂材料の主骨格（ポリエステル）に、アルコキシ基が結合していることにより、樹脂材料の絶縁性（絶縁破壊電界）をさらに向上させることができる。
【００６１】
一般的に、電気絶縁性は物質の極性と相関があり、極性が低いほど電気絶縁性（絶縁破壊電界）が高く、極性が高いほど電気絶縁性（絶縁破壊電界）が低い傾向がある。ポリカーボネートやポリアリレートは、比較的極性の高い化学構造を有しており、アルコキシ基は極性の低い官能基である。したがって、ポリカーボネートやポリアリレートの分子中、特に主骨格に、極性の低い官能基であるアルコキシ基を導入することで、ポリカーボネートやポリアリレートの絶縁破壊電界を向上させることができる。
【００６２】
なお、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料であれば、ポリカーボネートおよびポリアリレート以外の樹脂材料についても、主骨格（ポリエステル）に、アルコキシ基が結合していることにより、同様に絶縁破壊電界を向上することができる。
【００６３】
第３実施形態の樹脂材料がアルコキシ基を有する場合は、樹脂材料の主骨格（ポリエステル）と、アルコキシ基とが、エステル結合により結合していることが好ましい。
【００６４】
重合体と金属アルコキシドとを反応させると、通常は重合体の官能基と金属アルコキシドとが加水分解および重縮合することにより架橋され、分子内の主骨格に金属アルコキシド基を有する有機樹脂２となる。
【００６５】
一方、本実施形態では、樹脂材料の主骨格には、金属アルコキシドが分解したアルコキシ基が結合しており、樹脂材料の主骨格には金属元素を含まない。したがって、樹脂材料の優れた耐熱性、機械的特性、電気的特性が維持される。この場合、樹脂材料の主骨格とアルコキシ基とはエステル結合により結合することになる。
【００６６】
有機樹脂２とアルコキシ基との結合状態は、核磁気共鳴分光法（ＮＭＲ）により確認することができる。具体的には、１Ｈ−ＮＭＲ（プロトンＮＭＲ）測定、１３Ｃ―ＮＭＲ測定、及び二次元相関ＮＭＲのＨＭＱＣ（Heteronuclear Multiple Quantum Coherence）測定、ＨＭＢＣ（Heteronuclear Multiple Bond Connectivity）測定を行うことにより、確認することができる。
【００６７】
第１実施形態、第２実施形態、第３実施形態の樹脂材料は、１０ｎｍ以上の粒径を有する、金属元素含有粒子３（単に粗大粒子ともいう）または粒子３の凝集体（単に凝集体ともいう）を含んでいる場合がある。凝集体とは、隣接する粒子３同士が互いに１点以上接触している状態にある集合体を意味する。このような粗大粒子および凝集体の比率は、金属元素含有粒子３全体に対して個数基準で０．５％以下であるのがよい。１０ｎｍ以上の粒径を有する、粗大粒および凝集体の比率を０．５％以下とすることにより、金属元素含有粒子３をより均一に分散させることができ、より効果的に電界集中を抑制することができ、複合樹脂材料１の絶縁性（絶縁破壊電界）をさらに高めることができる。
【００６８】
（製法）
第１〜第３実施形態の複合樹脂材料１は、例えば以下のようにして得ることができる。
【００６９】
有機樹脂２の樹脂材料を有機溶剤に溶解し、樹脂溶液を作製する。同様に金属アルコキシドを有機溶剤に溶解し、金属アルコキシド溶液を作製する。金属アルコキシド溶液は、例えばろ過精度０．５μｍ以下のフィルタを用いて未溶解成分を除去したものを用いる。不活性雰囲気中において、作製した樹脂溶液に、金属アルコキシド溶液を混合し、２４時間以上撹拌する。これらの工程を不活性雰囲気中（乾燥窒素など）で行うことにより、金属アルコキシドの加水分解を抑制し、金属アルコキシド同士を縮合反応させる。この反応により、金属元素を含有する微小な粒子３が形成され、樹脂材料と、金属元素を含有する平均粒径４ｎｍ以下の微小な粒子３と、を含む複合樹脂溶液が得られる。
【００７０】
第３実施形態、すなわち、ポリエステルを主骨格とするポリカーボネート、ポリアリレートなどの重合体を樹脂材料として用いた場合、金属アルコキシドが重合体のエステル結合を分解し、そのエステル結合が分解した部分に金属アルコキシドのアルコキシ基が付加反応により結合する。
【００７１】
この複合樹脂溶液を用いて、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製基材フィルムの上に複合樹脂材料１を成膜すればよい。成膜法としては、ドクターブレード法、ダイコータ法およびナイフコータ法等から選ばれる一種の成形法を用いることができる。また、複合樹脂溶液を用いてディッピング、スプレーなど周知の方法により複合樹脂材料１の被膜を形成することもできる。
【００７２】
これら、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリフェニレンエーテル、環状オレフィン系等の樹脂材料は、１種だけでもよいし２種以上を併用してもよい。また、複数成分の共重合体でもよい。さらに、主成分（５０質量%以上の構成成分）が上記の樹脂材料群の
うち少なくともいずれか１種であれば、上記以外の樹脂材料を含んでいてもよい。
【００７３】
第１〜第３実施形態の複合樹脂材料１に含まれる金属元素の含有量は、０．０５〜５．０質量％、特に０．１〜４．０質量％、さらに０．２〜３．０質量％であることが好ましい。
【００７４】
複合樹脂材料１中に含まれる金属元素としては、たとえばＭｇ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｔａ、Ｗ等が挙げられる。なお、ここで言う金属元素とは、Ｓｉ、Ｇｅを含むものとする。複合樹脂材料１中に含まれる金属元素は、特に、Ｔｉ、Ｚｒ、ＡｌおよびＳｉからなる金属元素群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。これらの金属元素群の金属アルコキシドを用いると、有機樹脂２中で金属元素含有粒子３が形成されやすい。
【００７５】
複合樹脂材料１中に含まれる金属元素は、１種だけでなく２種以上であってもよい。複合樹脂材料１中に含まれる金属元素の種類および含有量は、たとえば高周波誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析により確認できる。
【００７６】
金属アルコキシドとしては、例えば一般式（１２）で表される化合物が挙げられる。
ＢｐＭ        （１２）
ここで、Ｂは炭素数１〜８、好ましくは１〜４のアルコキシ基、ＭはＭｇ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｔａ、Ｗ等の金属元素、ｐは２〜６の整数を示す。
【００７７】
具体的には、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトライソプロポキシシラン、テトラブトキシシラン等のテトラアルコキシシラン類、テトラｎ−プロポキシチタン、テトライソプロポキシチタン（チタニウムイソプロピレート、Ｔｉ−ｉ−Ｐｒ）、テトラブトキシチタン（チタニウム（ＩＶ）ブトキシド、Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ）等のテトラアルコキシチタン類、テトラｎ−プロポキシジルコニウム、テトライソプロポキシジルコニウム、テトラブトキシジルコニウム（ジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド、Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）等のテトラアルコキシジルコニウム類、およびジエトキシマグネシウム、ジメトキシ銅、トリブトキシアルミニウム、テトラエトキシゲルマニウム、ペンタｎ−プロポキシタンタル、ヘキサエトキシタングステン等の金属アルコキシド類が挙げられる。
【００７８】
金属アルコキシドの他の例としては、例えば一般式（１３）で表される化合物が挙げられる。
Ｒ１０ｋＢｌＭ（Ｒ１１ｍＺ）ｎ        （１３）
ここで、Ｒ１０は水素か炭素数１〜１２、好ましくは１〜５のアルキル基またはフェニル基、Ｂは炭素数１〜８、好ましくは１〜４のアルコキシ基、ＭはＭｇ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｔａ、Ｗ等の金属元素、Ｒ１１は炭素数１〜４、好ましくは２〜４のアルキレン基またはアルキリデン基、Ｚはイソシアネート基、エポキシ基、カルボキシル基、酸ハロゲン化物基、酸無水物基、アミノ基、 チオール基、ビニル基
、メタクリル基、ハロゲン基等の一般的な官能基、ｋは０〜５の整数、ｌは１〜５の整数、ｍは０または１、ｎは０〜５の整数を示す。
【００７９】
樹脂材料および金属アルコキシドを溶解する有機溶剤としては、例えば、メタノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、エチレングリコール、エチレングリコールモノプロピルエーテル、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、キシレン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジメチルアセトアミド、シクロヘキサン、トルエン、クロロホルム、テトラヒドロフラン又は、これらから選択された２種以上の混合物を含んだ有機溶剤を用いる。樹脂材料を溶解する有機溶剤、および金属アルコキシドを溶解する有機溶剤は、いずれも同じ有機溶剤を用いることが好ましい。
【００８０】
樹脂溶液における樹脂材料の濃度（樹脂濃度）は、例えば１０〜４０質量％、さらには２０〜３０質量％とするのが好ましく、金属アルコキシド溶液における金属アルコキシドの濃度（金属アルコキシド濃度）は、例えば１〜５０質量％、さらには２〜３０質量％とするのが好ましい。また、樹脂溶液と金属アルコキシド溶液を混合する際、樹脂材料１００質量部に対する金属アルコキシドの比率は、例えば０．２〜１０質量部、さらには０．５〜６．０質量部とするのが好ましい。
【００８１】
金属元素含有粒子３の大きさは、金属アルコキシド溶液の金属アルコキシド濃度により調整できる。金属アルコキシド濃度が高いほど大きい金属元素含有粒子３が形成される傾向がある。また、金属元素含有粒子３の大きさは、金属アルコキシドの反応性にも影響される。金属アルコキシドは、種類により反応性が異なり、例えばジルコニウムを含むジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）は比較的反応性が低く、小さい金属元素含有粒子３を形成するのに対し、チタニウムを含むチタニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ）は比較的反応性が高く、大きい金属元素含有粒子３を形成する傾向がある。
【００８２】
樹脂溶液と金属アルコキシド溶液との混合（撹拌）条件は、例えば温度１０〜３０℃、スターラーやミックスローターなどを用いて回転数１００〜５００ｒｐｍとすればよい。撹拌時間は、２４〜９６時間とすればよい。温度や撹拌条件を適宜調整することでも、種々の大きさの金属元素含有粒子３を得ることができる。これらの工程、すなわち樹脂溶液や金属アルコキシド溶液の作製、混合・撹拌工程は、全て乾燥雰囲気中（例えば、露点−５０℃以下の空気中や窒素中など）で行うのがよい。
【００８３】
図３（ａ）は、フィルム状の複合樹脂材料１（誘電体フィルム１という場合もある）の表面に金属膜を有する構造を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は、積層型のフィルムコンデンサを示す外観斜視図である。
【００８４】
図３（ｂ）に示す積層型のフィルムコンデンサＡは、誘電体フィルム１の片面に金属膜４を備えた金属化フィルム５を積層した本体部６に、外部電極７が設けられた構成を、基本的な構成とするものであり、必要に応じてリード線８が設置される。
【００８５】
この場合、本体部６、外部電極７およびリード線８の一部は、必要に応じて絶縁性およ
び耐環境性の点から、外装部材９に覆われていてもよい。図３（ｂ）では、外装部材９の一部を取り除いた状態を示しており、外装部材９の取り除かれた部分を破線で示している。
【００８６】
フィルム状の複合樹脂材料１（誘電体フィルム１）は、図３（ａ）（ｂ）に示した積層型のフィルムコンデンサＡに限らず、巻回型のフィルムコンデンサＢにも適用することができる。
【００８７】
図４は、巻回型のフィルムコンデンサＢの構成を模式的に示した展開斜視図である。フィルムコンデンサＢでは、巻回された金属化フィルム５ａ、５ｂにより本体部６が構成され、本体部６の対向する端面に外部電極７ａ、７ｂとしてメタリコン電極が設けられている。
【００８８】
金属化フィルム５ａは、誘電体フィルム１ａの表面に金属膜４ａを有するものであり、金属化フィルム５ｂは、誘電体フィルム１ｂの表面に金属膜４ｂを有するものである。図４では、金属膜４ａ、４ｂは誘電体フィルム１ａ、１ｂの幅方向の一端側に、金属膜４ａ、４ｂが形成されない部分、すなわち誘電体フィルム１ａ、１ｂが露出する部分（以下、金属膜非形成部１０ａ、１０ｂという場合がある）を有している。金属膜非形成部１０ａ、１０ｂは、長手方向に連続して残るように形成されている。
【００８９】
金属化フィルム５ａと５ｂとは、誘電体フィルム１ａ、１ｂの幅方向の一方の端部に金属膜非形成部１０ａが位置し、もう一方の端部に金属膜非形成部１０ｂが位置するように配置されている。金属化フィルム５ａの金属膜非形成部１０ａとは異なる端部、および金属化フィルム５ｂの金属膜非形成部１０ｂとは異なる端部は、それぞれが幅方向に突出するようにずれた状態で重ねあわされている。
【００９０】
すなわち、フィルムコンデンサＢは、金属化フィルム５ａ（誘電体フィルム１ａと金属膜４ａ）と、金属化フィルム５ｂ（誘電体フィルム１ｂと金属膜４ｂ）とが、図４に示すように重ねられ巻回されている。なお、図４では、フィルムコンデンサＢの構成を見易くするため、誘電体フィルム１ａ、１ｂ、金属膜４ａ、４ｂの厚みを、図４の奥から手前に向けて厚くなるように記載したが、実際にはこれらの厚みは一定である。
【００９１】
図５は、連結型コンデンサの一実施形態の構成を模式的に示した斜視図である。図５においては構成を分かりやすくするために、外装部材９（ケースおよびモールド用の樹脂）を省略して記載している。連結型コンデンサＣは、複数個のフィルムコンデンサＢが一対のバスバー２１、２３により並列接続された構成となっている。バスバー２１、２３は、端子部２１ａ、２３ａと、引出端子部２１ｂ、２３ｂと、により構成されている。端子部２１ａ、２３ａは外部接続用であり、引出端子部２１ｂ、２３ｂは、フィルムコンデンサＢの外部電極７ａ、７ｂにそれぞれ接続される。なお、フィルムコンデンサＢに替えてフィルムコンデンサＡを用いて連結型コンデンサＣを構成してもよい。
【００９２】
フィルムコンデンサＡ、Ｂまたは連結型コンデンサＣを構成する誘電体フィルムとして、フィルム状の複合樹脂材料１（誘電体フィルム１）を適用すると、ポリプロピレンやポリエチレンテレフタレートなどによって形成されていた従来の誘電体フィルムよりも厚みを薄くできるため、フィルムコンデンサＡ、Ｂおよび連結型コンデンサＣのサイズの小型化とともに高容量化を図ることができる。
【００９３】
また、誘電体フィルム１の主成分である環状オレフィン系の樹脂材料、フェニレンエーテル構造を有する樹脂材料、ポリエステルを主骨格とする樹脂材料は、いずれも耐熱性に優れた有機樹脂２である。したがって、フィルムコンデンサＡ、Ｂおよび連結型コンデン
サＣの耐熱性が高いため、高温域（例えば、温度が８０℃以上の雰囲気）で使用しても静電容量および絶縁抵抗の低下の小さいコンデンサ製品を得ることができる。なお、連結型コンデンサＣは、図５に示したような平面的な配置の他に、フィルムコンデンサＢの平坦な面同士が重なるように積み上げた構造であっても同様の効果を得ることができる。
【００９４】
図６は、インバータの一実施形態の構成を説明するための概略構成図である。図６には、整流後の直流から交流を作り出すインバータＤの例を示している。本実施形態のインバータＤは、図６に示すように、スイッチング素子（例えば、ＩＧＢＴ（Insulated gate Bipolar Transistor））により構成されるブリッジ回路３１と、電圧安定化のためにブリ
ッジ回路３１の入力端子間に配置された容量部３３とを備えている。ここで、容量部３３として、上記のフィルムコンデンサＡ、Ｂまたは連結型コンデンサＣが適用される。
【００９５】
なお、このインバータＤは、直流電源の電圧を昇圧する昇圧回路３５に接続される。一方、ブリッジ回路３１は駆動源となるモータジェネレータ（モータＭ）に接続される。
【００９６】
インバータＤの容量部３３に上記のフィルムコンデンサＡ、Ｂまたは連結型コンデンサＣを適用すると、インバータＤに占める容量部３３の体積を小さくすることができる。したがって、より小型化され、かつ静電容量の大きい容量部３３を有するインバータＤを得ることができる。また、高温域においても変調波の変動の小さいインバータＤを得ることができる。
【００９７】
図７は、電動車輌の一実施形態を示す概略構成図である。図７には、電動車輌Ｅとしてハイブリッド自動車（ＨＥＶ）の例を示している。
【００９８】
図７における符号４１は駆動用のモータ、４３はエンジン、４５はトランスミッション、４７はインバータ、４９は電源（電池）、５１ａ、５１ｂは前輪および後輪である。
【００９９】
この電動車輌Ｅは、駆動源としてモータ４１またはエンジン４３、もしくは両方の出力がトランスミッション４５を介して左右一対の前輪５１ａに伝達される機能を主として備えており、電源４９はインバータ４７を介してモータ４１に接続されている。
【０１００】
また、図７に示した電動車輌Ｅには、電動車輌Ｅ全体の統括的な制御を行う車輌ＥＣＵ５３が設けられている。車輌ＥＣＵ５３には、イグニッションキー５５や図示しないアクセルペダル、ブレーキ等の電動車輌Ｅからの運転者等の操作に応じた駆動信号が入力される。この車輌ＥＣＵ５３は、その駆動信号に基づいて指示信号をエンジンＥＣＵ５７、電源４９、および負荷としてのインバータ４７に出力する。エンジンＥＣＵ５７は、指示信号に応答してエンジン４３の回転数を制御し、電動車輌Ｅを駆動する。
【０１０１】
本実施形態のフィルムコンデンサＡ、Ｂまたは連結型コンデンサＣを容量部３３として適用し、小型化されたインバータＤを、例えば、図７に示すような電動車輌Ｅに搭載すると、ポリプロピレンやポリエチレンテレフタレートなどによって形成されていた従来の誘電体フィルムを適用したフィルムコンデンサや連結型コンデンサを用いた大型のインバータに比較して、車輌の重量を軽くできる。本実施形態では、このように車輌を軽量化することができ、燃費を向上させることが可能になる。また、エンジンルーム内における自動車の制御装置の占める割合を小さくできる。制御装置の占める割合を小さくすることで、エンジンルーム内に耐衝撃性を高めるための機能を内装させることが可能となり、車輌の安全性をさらに向上させることが可能になる。
【０１０２】
なお、複合樹脂材料１は、上記の誘電体フィルムおよびフィルムコンデンサ以外に、種々の電子部品の絶縁膜や絶縁層、配線の絶縁被覆などにも適用できる。たとえば、プリン
ト配線基板の絶縁層や、電線の被覆として好適に使用できる。また、本実施形態のインバータＤは、上記のハイブリッド自動車（ＨＥＶ）のみならず、電気自動車（ＥＶ）や電動自転車、発電機、太陽電池など種々の電力変換応用製品に適用できる。
【実施例】
【０１０３】
（実施例１）
樹脂材料として、環状オレフィン系のノルボルネン系開環重合体であるＺＥＯＮＯＲ（登録商標）（日本ゼオン製）を用いた。金属アルコキシドとして、ジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）およびチタニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ）を用いた。
【０１０４】
ＺＥＯＮＯＲ（登録商標）をシクロヘキサンに溶解させ、樹脂濃度２５質量％の樹脂溶液を得た。金属アルコキシドをそれぞれシクロヘキサンに溶解させ、０．４５μｍのフィルタを用いてろ過し、金属アルコキシド濃度５質量％の各金属アルコキシド溶液を得た。作製した樹脂溶液に、金属アルコキシド溶液を添加し、混合溶液とした。１００質量部のＺＥＯＮＯＲ（登録商標）に対する金属アルコキシドの比率（質量部）を表１に示す。混合溶液を、スターラーを用いて３００ｒｐｍで２４時間撹拌し、複合樹脂溶液を得た。なお、溶液作製工程はすべて室温の乾燥窒素の雰囲気中で行った。
【０１０５】
この複合樹脂溶液を、コータを用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）の基材フィルム上に塗布し、１８０℃で１時間乾燥して溶剤を除去し、フィルム状の複合樹脂材料（試料Ｎｏ．２〜９）を作製した。なお、試料Ｎｏ．１は、金属アルコキシドを含まない樹脂溶液を用いて作製した。作製した試料はいずれも、厚さが３．５μｍ、比誘電率が約２．３であった。
【０１０６】
（実施例２）
樹脂材料として、ポリフェニレンエーテルであるザイロン（登録商標）のＰＰＥ  Ｐｏｗｄｅｒ（旭化成製）を用いた。金属アルコキシドとして、ジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）、を用いた。
【０１０７】
ザイロン（登録商標）をクロロホルムに溶解させ、樹脂濃度２５質量％の樹脂溶液を得た。金属アルコキシドをそれぞれクロロホルムに溶解させ、０．４５μｍのフィルタを用いてろ過し、金属アルコキシド濃度５質量％の各金属アルコキシド溶液を得た。作製した樹脂溶液に、金属アルコキシド溶液を添加し、混合溶液とした。１００質量部のザイロン（登録商標）に対する金属アルコキシドの比率（質量部）を表１に示す。混合溶液を、スターラーを用いて３００ｒｐｍで２４時間撹拌し、複合樹脂溶液を得た。なお、溶液作製工程はすべて室温の乾燥窒素の雰囲気中で行った。
【０１０８】
この複合樹脂溶液を、コータを用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）の基材フィルム上に塗布し、１８０℃で１時間乾燥して溶剤を除去し、フィルム状の複合樹脂材料（試料Ｎｏ．１１〜１６）を作製した。なお、試料Ｎｏ．１０は、金属アルコキシドを含まない樹脂溶液を用いて作製した。作製した試料はいずれも、厚さが３．５μｍ、比誘電率が約２．６であった。
【０１０９】
（実施例３）
樹脂材料として、ポリエステルを主骨格とするポリアリレート（Ｕ−１００、ユニチカ製）を用いた。金属アルコキシドとして、ジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）、チタニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ）およびテトラエトキシシラン（ＴＥＯＳ）を用いた。
【０１１０】
Ｕ−１００をトルエンに溶解させ、樹脂濃度２５質量％の樹脂溶液を得た。また、金属アルコキシドをそれぞれトルエンに溶解させ、０．４５μｍのフィルタを用いてろ過し、金属アルコキシド濃度５質量％の各金属アルコキシド溶液を得た。作製した樹脂溶液に、各金属アルコキシド溶液を添加し、混合溶液とした。１００質量部のＵ−１００に対する金属アルコキシドの比率（質量部）を表１に示す。混合溶液を、スターラーを用いて３００ｒｐｍで２４時間撹拌し、複合樹脂溶液を得た。なお、溶液作製工程はすべて室温の乾燥窒素の雰囲気中で行った。
【０１１１】
この複合樹脂溶液を、コータを用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製の基材フィルム上に塗布し、１８０℃で１時間乾燥して溶剤を除去し、フィルム状の複合樹脂材料（試料Ｎｏ．１８〜２６）を作製した。なお、試料Ｎｏ．１７は金属アルコキシドを含まない樹脂溶液を用いて作製した。作製した試料はいずれも、厚さが３．５μｍ、比誘電率が約３．２であった。
【０１１２】
作製した試料Ｎｏ．１８〜２６について、１Ｈ−ＮＭＲ（プロトンＮＭＲ）測定を行った。得られた１Ｈ−ＮＭＲスペクトルには、ポリアリレートに基くピーク以外にピークが観測され、このピークは二次元相関ＮＭＲ法のＨＭＱＣ測定及びＨＭＢＣ測定により、各アルコキシ基の酸素原子に隣接する炭素原子に結合した水素によるものであること、すなわちアルコキシ基が金属元素を介さずに直接有機樹脂の主骨格にエステル結合していることがわかった。未反応の金属アルコキシドによるピークは確認できなかった。
【０１１３】
（試料の評価）
実施例１〜３の複合樹脂材料に含まれる金属元素の種類および含有量は、ＩＣＰ発光分光分析により確認した。複合樹脂材料に含まれる金属元素は、有機樹脂に添加した金属アルコキシドを構成する金属元素と同じであった。金属元素の種類および含有量を表１に示す。
【０１１４】
複合樹脂材料をミクロトームにて１００ｎｍ以下の厚さに加工し、その断面を走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ、日本電子、ＪＥＭ―ＡＲＭ２００Ｆ、ＨＡＡＤＦ像、加速電圧：２００ｋＶ）で倍率３００万倍にて観察した。観察試料の支持膜として、カーボングリッドメッシュを用いた。その結果、試料Ｎｏ．２〜９、１１〜１６、１８〜２６において複合樹脂材料中に金属元素を含む平均粒径４ｎｍ以下の微小な粒子（金属元素含有粒子）が存在することを確認した。金属元素含有粒子の平均粒径、および、粒径が１０ｎｍ以上である、粗大粒子・凝集体の個数比率は、ＳＴＥＭを用いて撮影した断面写真を画像解析することにより確認した。金属元素含有粒子の平均粒径（ｄ５０）、および、粒径が１０ｎｍ以上である、粗大粒子・凝集体の個数比率を表１に示す。なお、測定範囲に、粒径が１０ｎｍ以上である、粗大粒子・凝集体が観測されなかった場合は、「−」で示した。
【０１１５】
さらに、複合樹脂材料中の金属元素含有粒子の分散状態を以下のように評価した。複合樹脂材料の断面１００ｎｍ×１００ｎｍの面積中に含まれる金属元素含有粒子の個数を計数した。任意の５か所における１００ｎｍ×１００ｎｍの面積に含まれる金属元素含有粒子の計数値を平均し、ｎ０とした。また、上記の１００ｎｍ×１００ｎｍの面積を１００分割した、１０ｎｍ×１０ｎｍの各領域Ｓ中に含まれる、粒径が１０ｎｍよりも小さい金属元素含有粒子の個数ｎ１を計数した。ｎ１が１〜１０個である領域Ｓ１の数Ｐ１と、計数を行った領域Ｓの全数Ｐ０との比率Ｐ（Ｐ＝Ｐ１／Ｐ０）を、Ｓ１の占有率とした。ｎ０およびＰを表１に示す。なお、平均粒径、粒子の個数の計数いずれの場合も、凝集粒は１個とカウントした。
【０１１６】
複合樹脂材料の絶縁破壊電界は、以下のように測定した。複合樹脂材料のフィルムからＰＥＴフィルムを剥がし、フィルム状の試料の両面に真空蒸着法により平均厚みが７５ｎ
ｍのＡｌの電極層を形成して金属化フィルムを作製した。
【０１１７】
得られた金属化フィルムの絶縁破壊電圧を測定し、絶縁破壊電界を求めた。絶縁破壊電圧は、金属化フィルムの金属膜間に、毎秒１０Ｖの昇圧速度で直流電圧を印加し、漏れ電流値が１．０ｍＡを越えた瞬間の電圧値とした。金属化フィルムの絶縁破壊電界を表１に示す。
【０１１８】
【表１】
2018003017.tif 000007
【０１１９】
試料Ｎｏ．３〜７、９、１１〜１５、１８〜２３、２５および２６は、有機樹脂中に平均粒径４ｎｍ以下の金属元素を含有する微小な粒子を含み、金属含有微粒子の分散状態が所定の範囲であることから、絶縁破壊電界が高く、優れた絶縁性を示すものであった。
【０１２０】
一方、試料Ｎｏ．１、１０、１７は、金属元素を含有する微小粒子を含んでいなかった。試料Ｎｏ．２は、金属含有微小粒子の数が少なく十分な効果が得られなかった。また、試料Ｎｏ．８、１６、２４は、金属元素を含有する微小な粒子が凝集して平均粒径が４ｎｍを超えており、１０ｎｍよりも小さい粒子の分布に偏りが生じて絶縁性が低下していた。これは、凝集した金属含有微小粒子（金属元素）間において電荷のホッピングが生じたためと考えられる。
【符号の説明】
【０１２１】
Ａ、Ｂ・・・・・・・フィルムコンデンサ
Ｃ・・・・・・・・・連結型コンデンサ
Ｄ、４７・・・・・・インバータ
Ｅ・・・・・・・・・電動車輌
１、１ａ、１ｂ・・・複合樹脂材料（誘電体フィルム）
２・・・・・・・・・有機樹脂
３・・・・・・・・・金属元素を含む粒子
４、４ａ、４ｂ・・・金属膜
５、５ａ、５ｂ・・・金属化フィルム
６・・・・・・・・・本体部
７、７ａ、７ｂ・・・外部電極
８・・・・・・・・・リード線
９・・・・・・・・・外装部材
１０ａ、１０ｂ・・・金属膜非形成部
２１、２３・・・・・バスバー
３１・・・・・・・・ブリッジ回路
３３・・・・・・・・容量部
３５・・・・・・・・昇圧回路
４１・・・・・・・・モータ
４３・・・・・・・・エンジン
４５・・・・・・・・トランスミッション
４７・・・・・・・・インバータ
４９・・・・・・・・電源
５１ａ・・・・・・・前輪
５１ｂ・・・・・・・後輪
５３・・・・・・・・車輌ＥＣＵ
５５・・・・・・・・イグニッションキー
５７・・・・・・・・エンジンＥＣＵ
【図１】
2018003017.tif 000008
【図２】
2018003017.tif 000009
【図３】
2018003017.tif 000010
【図４】
2018003017.tif 000011
【図５】
2018003017.tif 000012
【図６】
2018003017.tif 000013
【図７】
2018003017.tif 000014