(57)【要約】【課題】製造安定性に優れたエポキシ樹脂組成物を提供する。【解決手段】本発明のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、フェノール樹脂と、硬化促進剤と硬化遅延剤と、を含むものであり、硬化遅延剤は、ラクトン化合物を含み、当該エポキシ樹脂組成物は、１７５℃で溶融状態まで加熱したとき、初期は溶融粘度が減少し、最低溶融粘度に到達した後、さらに上昇するような特性を有しており、当該エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度をη１とし、η１の３倍の粘度をη３とし、測定開始からη１に達した時間をＳ１とし、η１に達した後からη３に達するまでの時間をＳ３としたとき、Ｓ３／Ｓ１が、３．５以上１５以下である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂と、
フェノール樹脂と、
硬化促進剤と
硬化遅延剤と、を含むエポキシ組成物であって、
前記硬化遅延剤は、ラクトン化合物を含み、
当該エポキシ樹脂組成物は、１７５℃で溶融状態まで加熱したとき、初期は溶融粘度が減少し、最低溶融粘度に到達した後、さらに上昇するような特性を有しており、
当該エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度をη１とし、η１の３倍の粘度をη３とし、測定開始からη１に達した時間をＳ１とし、η１に達した後からη３に達するまでの時間をＳ３としたとき、Ｓ３／Ｓ１が、３．５以上１５以下である、エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物であって、
当該エポキシ樹脂組成物をタブレット状に成形し、４０℃、４８ｈで保管した後、
当該エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度をη１とし、η１の３倍の粘度をη３とし、測定開始からη１に達した時間をＳ４８ｈ１とし、η１に達した後からη３に達するまでの時間をＳ４８ｈ３としたとき、Ｓ４８ｈ３／Ｓ４８ｈ１が、３．５以上１５以下である、エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１または２に記載のエポキシ樹脂組成物であって、
当該エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度をη１とし、η１の１０倍の粘度をη１０とし、測定開始からη１に達した時間をＳ１とし、η１に達した後からη１０に達するまでの時間をＳ１０としたとき、｜Ｓ１０／Ｓ１−Ｓ３／Ｓ１｜が、２．２０以上７以下である、エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
エポキシ樹脂と、
フェノール樹脂と、
硬化促進剤と
硬化遅延剤と、を含むエポキシ組成物であって、
前記硬化遅延剤は、ラクトン化合物を含み、
示差走査熱量計を用いて昇温速度１０℃／分の条件下で３０℃から３００℃まで昇温した際に得られる当該エポキシ樹脂組成物のＤＳＣ曲線における発熱開始温度が、９４℃以上１３５℃以下の範囲内にある、エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
請求項４に記載のエポキシ樹脂組成物であって、
当該エポキシ樹脂組成物のＤＳＣ曲線において、７０℃における発熱高さＨ１と最大発熱ピーク温度における発熱高さＨＭＡＸとの差をΔＨ１とし、前記発熱高さＨ１と１２０℃における発熱高さＨ２との差をΔＨ２としたとき、（ΔＨ２／ΔＨ１）×１００が、０．５以上４０以下である、エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１から５のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物であって、
前記ラクトン化合物が、クマリン構造またはビスクマリン構造を有する、エポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１から６のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物であって、
前記ラクトン化合物のｐＫａが２以上６以下である、エポキシ樹脂組成物。
【請求項８】
請求項１から７のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物であって、
当該エポキシ樹脂組成物中の前記硬化促進剤の含有量に対する前記硬化遅延剤の含有量のモル比は、０．１以上４以下である、エポキシ樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１から８のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物であって、
前記硬化遅延剤の含有量は、当該エポキシ樹脂組成物全体に対して、０．０１重量％以上１．５重量％以下である、エポキシ樹脂組成物。
【請求項１０】
請求項１から９のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物であって、
無機充填材をさらに含む、エポキシ樹脂組成物。
【請求項１１】
請求項１から１０のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物であって、
半導体素子の封止に用いる、エポキシ樹脂組成物。
【請求項１２】
半導体素子と、
前記半導体素子を封止する封止部材と、を備える半導体装置であって、
前記封止部材が、請求項１から１１のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物の硬化物で構成される、半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エポキシ樹脂組成物および半導体装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子機器の小型化、軽量化、高機能化の市場動向において、半導体装置の高集積化、薄型化が年々進み、また、半導体装置の表面実装化が促進されるなかで、従来用いてきたリードフレームの代わりに、有機基板やセラミック基板等の基板に半導体素子を搭載し、基板と半導体素子とを接続部材で電気的に接続した後、半導体素子と接続部材とをモールド材により成形封止して得られるエリア実装型半導体装置への移行が進んでいる。エリア実装型半導体装置としては、ＢＧＡ（ボール・グリッド・アレイ）又は更に小型化を追求したＣＳＰ（チップスケールパッケージ）等が代表的なものとして挙げられる。
【０００３】
このようなエリア実装型半導体装置に使用される封止材は、様々な目的に応じて、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤の材料を適切に選択することが求められている。この種の技術として、例えば、特許文献１に記載のエポキシ樹脂組成物が挙げられる。
【０００４】
同文献によれば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂および硬化促進剤を含むエポキシ樹脂組成物が記載されている（特許文献１に記載の請求項１、実施例等）。しかしながら、同文献には、当該エポキシ樹脂組成物中に硬化遅延剤を添加することは記載されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００９−１９１１２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、本発明者が検討したところ、上記文献記載のエポキシ樹脂組成物においては、溶融粘度を低く維持できる時間が不足し、その結果、製造安定性の点で改善の余地があることが判明した。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記のような溶融粘度特性に着眼し、硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物について様々な検討を行った。その結果、硬化遅延剤を使用するとともに、当該硬化遅延剤として、所定のラクトン化合物を用いることにより、硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物における溶融粘度特性を適切に制御できることが判明した。
【０００８】
こうした知見に基づいて鋭意検討したところ、エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度をη１とし、η１の所定倍の粘度をη３とし、測定開始からη１に達した時間をＳ１とし、η１に達した後からη３に達するまでの時間をＳ３したときのＳ３／Ｓ１を指標とすることで、上記溶融粘度特性を適切に評価できることが分かった。そして、指標Ｓ３／Ｓ１を所定値以上とすることにより、硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物において、溶融粘度を低く維持できる時間を十分に確保できるので、当該エポキシ樹脂組成物の製造安定性を向上さえることができるという知見を見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
本発明によれば、
エポキシ樹脂と、
フェノール樹脂と、
硬化促進剤と
硬化遅延剤と、を含むエポキシ組成物であって、
前記硬化遅延剤は、ラクトン化合物を含み、
当該エポキシ樹脂組成物は、１７５℃で溶融状態まで加熱したとき、初期は溶融粘度が減少し、最低溶融粘度に到達した後、さらに上昇するような特性を有しており、
当該エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度をη１とし、η１の３倍の粘度をη３とし、測定開始からη１に達した時間をＳ１とし、η１に達した後からη３に達するまでの時間をＳ３としたとき、Ｓ３／Ｓ１が、３．５以上１５以下である、エポキシ樹脂組成物が提供される。
【００１０】
また、上記知見に基づいて鋭意検討したところ、エポキシ樹脂組成物のＤＳＣ曲線における発熱開始温度を指標とすることで、上記溶融粘度特性を適切に評価できることが分かった。そして、発熱開始温度を所定値以上とすることにより、硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物において、溶融粘度を低く維持できる時間を十分に確保できるので、当該エポキシ樹脂組成物の製造安定性を向上させることができるという知見を見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
また、本発明によれば、
エポキシ樹脂と、
フェノール樹脂と、
硬化促進剤と
硬化遅延剤と、を含むエポキシ組成物であって、
前記硬化遅延剤は、ラクトン化合物を含み、
示差走査熱量計を用いて昇温速度１０℃／分の条件下で３０℃から３００℃まで昇温した際に得られる当該エポキシ樹脂組成物のＤＳＣ曲線における発熱開始温度が、９４℃以上１３５℃以下の範囲内にある、エポキシ樹脂組成物が提供される。
【００１２】
また、本発明によれば、
半導体素子と、
前記半導体素子を封止する封止部材と、を備える半導体装置であって、
前記封止部材が、上記エポキシ樹脂組成物の硬化物で構成される、半導体装置が提供される。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、製造安定性に優れたエポキシ樹脂組成物、および、それを用いた半導体装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本実施形態における半導体装置の一例を示す断面図である。
【図２】本実施形態における構造体の一例を示す断面図である。
【図３】実施例３、６、比較例１のＤＳＣの測定結果を示す図である。
【図４】実施例３、６、比較例１の溶融粘度の経時変化を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。尚、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
【００１６】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ）と、フェノール樹脂（Ｂ）と、硬化促進剤（Ｃ）と、ラクトン化合物を含む硬化遅延剤（Ｅ）と、を含むことができる。
また、当該エポキシ樹脂組成物は、１７５℃で溶融状態まで加熱したとき、初期は溶融粘度が減少し、最低溶融粘度に到達した後、さらに上昇するような特性を有するものである。そして、当該エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度をη１とし、η１の３倍の粘度をη３とし、測定開始からη１に達した時間をＳ１とし、η１に達した後からη３に達するまでの時間をＳ３としたとき、Ｓ３／Ｓ１は、３．５以上１５以下とすることができる。
【００１７】
本発明者は、硬化遅延剤を使用するとともに、当該硬化遅延剤として、所定のラクトン化合物を用いることにより、硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物における溶融粘度特性を適切に制御できることが判明した。
こうした知見に基づいて鋭意検討したところ、前述のＳ３／Ｓ１を指標とすることで、上記溶融粘度特性を適切に評価できることが分かった。言い換えると、本実施形態のＳ３／Ｓ１は、溶融粘度が低い状態が維持される時間長さを表すことができる。
このような指標Ｓ３／Ｓ１を３．５以上とすることにより、硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物において、溶融粘度を低く維持できる時間を十分に確保できるので、当該エポキシ樹脂組成物の製造安定性を向上させることができるという知見を見出し、本発明を完成するに至った。
【００１８】
また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物において、示差走査熱量計を用いて昇温速度１０℃／分の条件下で３０℃から３００℃まで昇温した際に得られる当該エポキシ樹脂組成物のＤＳＣ曲線における発熱開始温度は、９４℃以上１３５℃以下の範囲内とすることができる。
【００１９】
上記知見に基づいて鋭意検討したところ、エポキシ樹脂組成物のＤＳＣ曲線における発熱開始温度を指標とすることで、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度特性を適切に評価できることが分かった。ここで、ＤＳＣ曲線の結果から、エポキシ樹脂組成物の反応度合いを理解することができる。そして、ＤＳＣ曲線における発熱開始温度は、反応が開始される温度である。したがって、反応が進むとエポキシ樹脂組成物の粘度は上昇するものであるため、当該発熱開始温度を９４℃以上と高く設定することにより、硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物において、所望な溶融状態を維持でき、例えば、溶融粘度を低く維持できる時間を十分に確保できるので、当該エポキシ樹脂組成物の製造安定性を向上させることができるという知見を見出し、本発明を完成するに至った。
【００２０】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、製造安定性に優れるものであり、例えば、半導体素子を封止するために用いる封止用樹脂組成物として利用することができる。
また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、優れた溶融粘度特性を有するため、射出成形、大面積の金型成形、ワイヤーボンディング接続を有する半導体素子の封止などの各種のプロセスに好適に利用することが可能である。
【００２１】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物の成分について詳述する。
【００２２】
［エポキシ樹脂（Ａ）］
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ）を含むことができる。
本実施形態のエポキシ樹脂（Ａ）としては、１分子内にエポキシ基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般を用いることができ、その分子量や分子構造は特に限定されない。本実施形態においては、エポキシ樹脂（Ａ）として、とくに非ハロゲン化エポキシ樹脂を採用することが好ましい。
【００２３】
上記エポキシ樹脂（Ａ）としては、例えば、たとえばビフェニル型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；スチルベン型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェニルメタン型エポキシ樹脂等の多官能エポキシ樹脂；フェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂等のビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂；ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂、ジヒドロキシナフタレンの２量体をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂等のナフトール型エポキシ樹脂；トリグリシジルイソシアヌレート、モノアリルジグリシジルイソシアヌレート等のトリアジン核含有エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂等の有橋環状炭化水素化合物変性フェノール型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２４】
これらのうち、耐湿信頼性と成形性のバランスを向上させる観点から、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、およびトリフェニルメタン型エポキシ樹脂のうちの少なくとも一つを用いてもよい。また、半導体装置の反りを抑制する観点からは、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂およびノボラック型エポキシ樹脂のうちの少なくとも一つを用いてもよい。流動性を向上させるためにはビフェニル型エポキシ樹脂を用いてもよい。高温の弾性率を制御するためにはビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂を用いてもよい。この中でも、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂またはビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂を用いることができる。
【００２５】
上記トリフェニルメタン型エポキシ樹脂は、下記一般式（４）、および／または下記一般式（５）で表される構造単位を含む。
【化１】
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【化２】
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（上記一般式（４）および（５）中、Ｒ１０、Ｒ１１、およびＲ１２は炭素数１〜６の炭化水素基又は炭素数６〜１４の芳香族炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ａおよびｃは０〜３の整数、ｂは０〜４の整数であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｘ１は、単結合または下記一般式（５Ａ）、（５Ｂ）、または（５Ｃ）のいずれかで表される基を示す。下記一般式（５Ａ）、（５Ｂ）および（５Ｃ）中、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６は炭素数１〜６の炭化水素基または炭素数６〜１４の芳香族炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｄは０〜２の整数であり、ｅ、ｆおよびｇは０〜４の整数であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。）
【化３】
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【００２６】
上記ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂は、下記一般式（６）で表される構造単位を含む。
【化４】
2018039981.tif 000006
（Ｘ２は、水素原子または下記一般式（６Ｂ）で表される基を示す。）
【化５】
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【００２７】
本実施形態のエポキシ樹脂（Ａ）の含有量の下限値は、エポキシ樹脂組成物の全体１００重量％に対して、例えば、１重量％以上が好ましく、３重量％以上がより好ましく、５重量％以上がさらに好ましい。また、エポキシ樹脂（Ａ）の含有量の上限値は、エポキシ樹脂組成物の全体１００重量％に対して、例えば、９０重量％以下が好ましく、８０重量％以下がより好ましく、７０重量％以下がさらに好ましい。上記エポキシ樹脂（Ａ）の含有量を上記好ましい範囲とすることにより、低吸湿性を向上させることができる。また、上記エポキシ樹脂（Ａ）の含有量を上記のより好ましい範囲とすることにより、得られる半導体装置の耐半田クラック性を高めることができる。本実施形態において、耐半田クラック性の向上とは、得られた半導体装置が、例えば半田浸漬や半田リフロー工程において、高温にさらされた場合であっても、クラックや剥離の欠陥の発生が生じ難くなる特性を示す。
【００２８】
本実施形態において、エポキシ樹脂組成物全体に対する含有量とは、エポキシ樹脂組成物が溶媒を含む場合には、エポキシ樹脂組成物のうちの溶媒を除く固形成分全体に対する含有量を指す。
【００２９】
また、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂またはトリフェニルメタン型エポキシ樹脂であるエポキシ樹脂（Ａ）の含有量の下限値は、エポキシ樹脂（Ａ）全体に対して、例えば、８５重量％以上が好ましく、９０重量％以上がより好ましく、９５重量％以上がさらに好ましい。これにより、流動性を向上させることができる。一方、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂またはトリフェニルメタン型エポキシ樹脂であるエポキシ樹脂（Ａ）の含有量の上限値は、エポキシ樹脂（Ａ）全体に対して、特に限定されないが、例えば、１００重量％以下としてもよく、９９重量％以下としてもよく、９８重量％以下としてもよい。
【００３０】
［フェノール樹脂（Ｂ）］
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、フェノール樹脂（Ｂ）を含むことができる。
本実施形態のフェノール樹脂（Ｂ）は、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造を特に限定するものではない。
【００３１】
上記フェノール樹脂（Ｂ）としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂をはじめとするフェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール、α−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のフェノール類とホルムアルデヒドやケトン類とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂、上記したフェノール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂、フェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂などのフェニルアラルキル型フェノール樹脂、トリスフェノールメタン骨格を有するトリフェニルメタン型フェノール樹脂などが挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。この中でも、トリフェニルメタン型フェノール樹脂またはビフェニルアラルキル型フェノール樹脂を用いてもよい。
【００３２】
上記トリフェニルメタン型フェノール樹脂は、下記一般式（７）、および／または下記一般式（８）で表される構造単位を含む。
【化６】
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【化７】
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（上記一般式（７）および（８）中、Ｒ１７、Ｒ１８、およびＲ１９は炭素数１〜６の炭化水素基又は炭素数６〜１４の芳香族炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｙ３は、水酸基を示す。ｈおよびｊは０〜３の整数、ｉは０〜４の整数であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｙ１は、単結合または下記一般式（８Ａ）、（８Ｂ）、または（８Ｃ）のいずれかで表される基を示す。一般式（８Ａ）〜（８Ｃ）中のＲ２０、Ｒ２１、Ｒ２２およびＲ２３は炭素数１〜６の炭化水素基または炭素数６〜１４の芳香族炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｋは０〜２の整数であり、ｌ、ｍおよびｎは０〜４の整数であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。）
【化８】
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【００３３】
上記ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂は、下記一般式（９）で表される構造単位を含む。
【化９】
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（Ｙ２は、水素原子または下記一般式（９Ｂ）で表される基を示す。）
【化１０】
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【００３４】
本実施形態のフェノール樹脂（Ｂ）の含有量の下限値は、エポキシ樹脂組成物の全体１００重量％に対して、例えば、１重量％以上が好ましく、２重量％以上がより好ましく、３重量％以上がさらに好ましい。また、フェノール樹脂（Ｂ）の含有量の上限値は、エポキシ樹脂組成物の全体１００重量％に対して、例えば、６０重量％以下が好ましく、５０重量％以下がより好ましく、４０重量％以下がさらに好ましい。上記フェノール樹脂（Ｂ）の含有量を上記好ましい範囲とすることにより、低吸湿性や流動性を向上させることができる。また、上記フェノール樹脂（Ｂ）の含有量を上記のより好ましい範囲とすることにより、得られる半導体装置の耐半田クラック性を高めることができる
【００３５】
また、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂またはトリフェニルメタン型フェノール樹脂であるフェノール樹脂（Ｂ）の含有量の下限値は、フェノール樹脂（Ｂ）全体に対して、例えば、９５重量％以上が好ましく、９６重量％以上がより好ましく、９７重量％以上がさらに好ましい。これにより、流動性を向上させることができる。一方、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂またはトリフェニルメタン型フェノール樹脂であるフェノール樹脂（Ｂ）の含有量の上限値は、フェノール樹脂（Ｂ）全体に対して、特に限定されないが、例えば、１００重量％以下としてもよく、９９重量％以下としてもよく、９８重量％以下としてもよい。
【００３６】
［硬化促進剤（Ｃ）］
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、硬化促進剤（Ｃ）を含むことができる。
本実施形態の硬化促進剤（Ｃ）は、エポキシ樹脂（Ａ）と、フェノール樹脂（Ｂ）と、の架橋反応を促進させるものであればよく、一般の半導体封止用樹脂組成物に使用するものを用いることができる。上記硬化促進剤（Ｃ）は、例えば、カチオン硬化促進剤を含むことができる。
【００３７】
本実施形態の硬化促進剤（Ｃ）としては、例えば、有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等のリン原子含有化合物；１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、ベンジルジメチルアミン、２−メチルイミダゾール等が例示されるアミジンや３級アミン、前記アミジンやアミンの４級塩等の窒素原子含有化合物から選択される１種類または２種類以上を含むことができる。これらの中でも、硬化性を向上させる観点からはリン原子含有化合物を含むことがより好ましい。また、成形性と硬化性のバランスを向上させる観点からは、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等の潜伏性を有するものを含むことがより好ましい。
【００３８】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物で用いることができる有機ホスフィンとしては、例えばエチルホスフィン、フェニルホスフィン等の第１ホスフィン；ジメチルホスフィン、ジフェニルホスフィン等の第２ホスフィン；トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の第３ホスフィンが挙げられる。
【００３９】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物で用いることができるテトラ置換ホスホニウム化合物としては、例えば下記一般式（１０）で表される化合物等が挙げられる。
【００４０】
【化１１】
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（上記一般式（１０）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６およびＲ７は芳香族基またはアルキル基を表す。Ａはヒドロキシ基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸のアニオンを表す。ＡＨはヒドロキシ基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸を表す。ｘ、ｙは１〜３の数、ｚは０〜３の数であり、かつｘ＝ｙである。）
【００４１】
一般式（１０）で表される化合物は、例えば以下のようにして得られるがこれに限定されるものではない。まず、テトラ置換ホスホニウムハライドと芳香族有機酸と塩基を有機溶剤に混ぜ均一に混合し、その溶液系内に芳香族有機酸アニオンを発生させる。次いで水を加えると、一般式（１０）で表される化合物を沈殿させることができる。一般式（１０）で表される化合物において、リン原子に結合するＲ４、Ｒ５、Ｒ６およびＲ７がフェニル基であり、かつＡＨはヒドロキシ基を芳香環に有する化合物、すなわちフェノール類であり、かつＡは該フェノール類のアニオンであるのが好ましい。上記フェノール類としては、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコールなどの単環式フェノール類、ナフトール、ジヒドロキシナフタレン、アントラキノールなどの縮合多環式フェノール類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳなどのビスフェノール類、フェニルフェノール、ビフェノールなどの多環式フェノール類などが例示される。
【００４２】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物で用いることができるホスホベタイン化合物としては、例えば、下記一般式（１１）で表される化合物等が挙げられる。
【００４３】
【化１２】
2018039981.tif 000014
（上記一般式（１１）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ８は炭素数１〜３のアルキル基、Ｒ９はヒドロキシ基を表す。ｆは０〜５の数であり、ｇは０〜３の数である。）
【００４４】
一般式（１１）で表される化合物は、例えば以下のようにして得られる。まず、第三ホスフィンであるトリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩とを接触させ、トリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩が有するジアゾニウム基とを置換させる工程を経て得られる。しかしこれに限定されるものではない。
【００４５】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物で用いることができるホスフィン化合物とキノン化合物との付加物としては、例えば、下記一般式（１２）で表される化合物等が挙げられる。
【００４６】
【化１３】
2018039981.tif 000015
（上記一般式（１２）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は炭素数１〜１２のアルキル基または炭素数６〜１２のアリール基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ１３、Ｒ１４およびＲ１５は水素原子または炭素数１〜１２の炭化水素基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ１４とＲ１５が結合して環状構造となっていてもよい。）
【００４７】
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるホスフィン化合物としては、例えばトリフェニルホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリナフチルホスフィン、トリス（ベンジル）ホスフィン等の芳香環に無置換またはアルキル基、アルコキシル基等の置換基が存在するものが好ましく、アルキル基、アルコキシル基等の置換基としては１〜６の炭素数を有するものが挙げられる。入手しやすさの観点からはトリフェニルホスフィンが好ましい。
【００４８】
また、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるキノン化合物としては、ベンゾキノン、アントラキノン類が挙げられ、中でもｐ−ベンゾキノンが保存安定性の点から好ましい。
【００４９】
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物の製造方法としては、有機第三ホスフィンとベンゾキノン類の両者が溶解することができる溶媒中で接触、混合させることにより付加物を得ることができる。溶媒としてはアセトンやメチルエチルケトン等のケトン類で付加物への溶解性が低いものがよい。しかしこれに限定されるものではない。
【００５０】
一般式（１２）で表される化合物としては、リン原子に結合するＲ１０、Ｒ１１およびＲ１２がフェニル基であり、かつＲ１３、Ｒ１４およびＲ１５が水素原子である化合物、すなわち１，４−ベンゾキノンとトリフェニルホスフィンを付加させた化合物がエポキシ樹脂組成物の硬化物の熱時弾性率を低下させる点で好ましい。
【００５１】
本実施形態の半エポキシ樹脂組成物で用いることができるホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物としては、例えば下記一般式（１３）で表される化合物等が挙げられる。
【００５２】
【化１４】
2018039981.tif 000016
（上記一般式（１３）において、Ｐはリン原子を表し、Ｓｉは珪素原子を表す。Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９は、それぞれ、芳香環または複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。式中Ｒ２０は、Ｙ２およびＹ３と結合する有機基である。式中Ｒ２１は、Ｙ４およびＹ５と結合する有機基である。Ｙ２およびＹ３は、プロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内のＹ２およびＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｙ４およびＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内のＹ４およびＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｒ２０、およびＲ２１は互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４およびＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｚ１は芳香環または複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基である。）
【００５３】
一般式（１３）において、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９としては、例えば、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ナフチル基、ヒドロキシナフチル基、ベンジル基、メチル基、エチル基、ｎ−ブチル基、ｎ−オクチル基およびシクロヘキシル基等が挙げられ、これらの中でも、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ヒドロキシナフチル基等のアルキル基、アルコキシ基、水酸基などの置換基を有する芳香族基もしくは無置換の芳香族基がより好ましい。
【００５４】
また、一般式（１３）において、Ｒ２０は、Ｙ２およびＹ３と結合する有機基である。同様に、Ｒ２１は、Ｙ４およびＹ５と結合する有機基である。Ｙ２およびＹ３はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内のＹ２およびＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。同様にＹ４およびＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内のＹ４およびＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。基Ｒ２０およびＲ２１は互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、およびＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。このような一般式（１３）中の−Ｙ２−Ｒ２０−Ｙ３−、およびＹ４−Ｒ２１−Ｙ５−で表される基は、プロトン供与体が、プロトンを２個放出してなる基で構成されるものであり、プロトン供与体としては、分子内にカルボキシル基、または水酸基を少なくとも２個有する有機酸が好ましく、さらには芳香環を構成する隣接する炭素にカルボキシル基または水酸基を少なくとも２個有する芳香族化合物が好ましく、芳香環を構成する隣接する炭素に水酸基を少なくとも２個有する芳香族化合物がより好ましく、例えば、カテコール、ピロガロール、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレン、２，２'−ビフェノール、１，１'−ビ−２−ナフトール、サリチル酸、１−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、３−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、クロラニル酸、タンニン酸、２−ヒドロキシベンジルアルコール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，２−プロパンジオールおよびグリセリン等が挙げられるが、これらの中でも、カテコール、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレンがより好ましい。
【００５５】
また、一般式（１３）中のＺ１は、芳香環または複素環を有する有機基または脂肪族基を表し、これらの具体的な例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基およびオクチル基等の脂肪族炭化水素基や、フェニル基、ベンジル基、ナフチル基およびビフェニル基等の芳香族炭化水素基、グリシジルオキシプロピル基、メルカプトプロピル基、アミノプロピル基等のグリシジルオキシ基、メルカプト基、アミノ基を有するアルキル基およびビニル基等の反応性置換基等が挙げられるが、これらの中でも、メチル基、エチル基、フェニル基、ナフチル基およびビフェニル基が熱安定性の面から、より好ましい。
【００５６】
ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物の製造方法としては、メタノールを入れたフラスコに、フェニルトリメトキシシラン等のシラン化合物、２，３−ジヒドロキシナフタレン等のプロトン供与体を加えて溶かし、次に室温攪拌下ナトリウムメトキシド−メタノール溶液を滴下する。さらにそこへ予め用意したテトラフェニルホスホニウムブロマイド等のテトラ置換ホスホニウムハライドをメタノールに溶かした溶液を室温攪拌下滴下すると結晶が析出する。析出した結晶を濾過、水洗、真空乾燥すると、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物が得られる。しかし、これに限定されるものではない。
【００５７】
本実施形態の硬化促進剤（Ｃ）の含有量の下限値は、エポキシ樹脂組成物の全体１００重量％に対して、例えば、０．０５重量％以上が好ましく、０．０８重量％以上がより好ましく、０．１重量％以上がさらに好ましい。また、硬化促進剤（Ｃ）の含有量の上限値は、エポキシ樹脂組成物の全体１００重量％に対して、例えば、１０重量％以下が好ましく、７．５重量％以下がより好ましく、５重量％以下がさらに好ましい。上記硬化促進剤（Ｃ）の含有量を上記下限値以上とすることにより、適切な硬化をおこなうことができる。また、上記硬化促進剤（Ｃ）の含有量を上記上限値以下とすることにより、保管性や流動性を向上させることができる。
【００５８】
［硬化遅延剤（Ｅ）］
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、硬化遅延剤（Ｅ）を含むことができる。当該硬化遅延剤（Ｅ）は、ラクトン化合物を含むことができる。
【００５９】
本実施形態において、ラクトン化合物としては、ラクトン環に結合したヒドロキシ基を有するラクトン化合物を用いることができる。このため、溶融粘度特性に優れたエポキシ樹脂組成物を実現することができる。また、ラクトン化合物の構造やその含有量を適切に制御することにより、溶融粘度特性、硬化特性のバランスを向上させることができる。
【００６０】
本発明者は、硬化促進剤の硬化特性を制御できる化合物の存在に気づき、更に検討を深めた結果、ラクトン環にヒドロキシ基が結合したラクトン化合物を用いることにより、硬化促進剤を使用したエポキシ樹脂組成物に対して、溶融粘度特性を適切に制御できるという知見を見出すに至った。
【００６１】
詳細なメカニズムは定かでないが、次のように推察される。本実施形態において、ラクトン化合物は、ラクトン環に結合したヒドロキシ基を有するため、低いｐＫａ（酸解離定数）を有することになる。ラクトン化合物がアニオンとなり、硬化促進剤がカチオンとなるため、ラクトン環に結合したヒドロキシ基が、硬化促進剤に配位結合またはイオン結合することになる。このような相互作用により、硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物の溶融粘度特性を適切に制御できると考えられる。
【００６２】
本実施形態において、ラクトン化合物のｐＫａの上限値は、例えば、６以下としてもよく、５．５以下としてもよく、５以下としてもよく、４．６以下としてもよい。これにより、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度特性を高めることができる。ラクトン化合物のｐＫａの下限値は、特に限定されないが、例えば、２以上としてもよい。
【００６３】
ここで、例えば特開２０１３−３２５１０に記載の芳香族のヒドロキシ基のｐＫａは、９〜１０程度であることが知られている。例えば、下記式に示すような芳香族環に結合したヒドロキシ基を有する６員環ラクトンのｐＫａは９．５である。このようなラクトン化合物においては本発明者が検討した結果から、本実施形態のような溶融粘度特性の効果を得ることが難しいことが分かった。
【化１５】
2018039981.tif 000017
【００６４】
上記ラクトン化合物は、ラクトン環Ａに少なくとも１以上のヒドロキシ基を有する、下記構造単位（１）を含有するラクトン化合物を含むことが好ましい。
【００６５】
【化１６】
2018039981.tif 000018
（上記構造単位（１）中、ｍは１または２の整数、ｎは１〜６の整数を表す。Ｂは１価または２価の有機基を表す。Ｒａは、それぞれ独立して、水素原子、ヒドロキシ基、アルキル基を表す。ｎが２以上のとき、Ｒａは互いに結合して環を形成してもよい。Ｒａは、無置換でも置換基を有していてもよい。）
【００６６】
上記ラクトン環Ａは、例えば、５〜７員環の複素環式化合物を有していてもよく、より好ましくは６員環の複素環式化合物を有していてもよい。この場合、複素環式化合物のヘテロ原子は酸素原子である。
【００６７】
６員環のラクトン環Ａにおいては、隣接炭素原子が縮合することにより、ベンゼン骨格、ナフタレン骨格またはピリジン骨格が６員環のラクトン環Ａ（ラクトン骨格）に縮合していてもよい。
【００６８】
本実施形態のラクトン化合物が、クマリン構造またはビスクマリン構造を有していてもよい。
【００６９】
クマリン構造を有するラクトン化合物としては、以下の一般式（Ｉ）で表される構造を含むことができる。
【化１７】
2018039981.tif 000019
【００７０】
一般式（Ｉ）中のＲ１〜Ｒ８は、それぞれ同一であっても異なっていてもよい。Ｒ１〜Ｒ８は、水素原子、水酸基、炭素原子数が１〜２０、好ましくは１〜１２、より好ましくは１〜６であり、直鎖もしくは分岐のあるアルキル基、または炭素原子数が６〜２０である、アリール基、アルカリール基若しくはアラルキル基を表す。ただし、Ｒ１〜Ｒ４の少なくとも１以上は水酸基である。本実施形態において、一般式（Ｉ）中、Ｒ４が水酸基を有していてもよい。
【００７１】
ビスクマリン構造を有するラクトン化合物としては、特に限定されないが、例えば、２つの上記クマリン構造を所定の架橋基（上記構造式（１）中のＢを介して）で連結した構造としてもよい。
【００７２】
このようなビスクマリン構造を有するラクトン化合物としては、以下の一般式（ＩＩ）で表される構造を含むことができる。
【００７３】
【化１８】
2018039981.tif 000020
【００７４】
上記一般式（ＩＩ）中のＲは、下記の化学式から選択される。
【化１９】
2018039981.tif 000021
【００７５】
本実施形態において、ビスクマリン構造を有するラクトン化合物は、クマリン構造を有するラクトン化合物よりも、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度特性の効果を高めることができる。詳細なメカニズムは定かでないが、次のように考えられる。すなわち、クマリン骨格が２つ結合しているジクマロール骨格は、物理的な動きが制限された構造を有する。このため、アニオンとカチオンとの配位結合をより安定化させることができる。このとき、硬化促進剤のカチオンに対するジクマロール骨格による配位結合あるいはイオン結合（相互作用）が強くなるとともに、カチオンをさらに安定化できると考えられる。このため、ビスクマリン構造を有するラクトン化合物を使用することにより、クマリン構造を有するラクトン化合物の場合よりも、少量の添加量でも、それと同等以上の効果を得ることができる。
【００７６】
本実施形態において、エポキシ樹脂組成物中の硬化促進剤（Ｃ）の含有量に対する硬化遅延剤（Ｅ）（またはラクトン化合物）の含有量のモル比の下限値は、例えば、０．１以上としてもよく、好ましくは０．２以上であり、より好ましくは０．３以上である。これにより、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度特性や流動性を高めることができる。さらにはエポキシ樹脂組成物の保管性を高めることができる。また、上記エポキシ樹脂組成物中の硬化促進剤（Ｃ）の含有量に対する硬化遅延剤（Ｅ）（またはラクトン化合物）の含有量のモル比の上限値は、特に限定されないが、例えば、４以下としてもよく、好ましくは３以下であり、より好ましくは２以下である。これにより、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度特性と硬化特性のバランスを向上させることがでる。
【００７７】
本実施形態において、硬化遅延剤（またはラクトン化合物）の含有量の下限値は、エポキシ樹脂組成物全体に対して、例えば、０．０１重量％以上としてもよく、好ましくは０．０２重量％以上であり、より好ましくは０．０２５重量％以上である。これにより、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度特性や流動性を高めることができる。さらにはエポキシ樹脂組成物の保管性を高めることができる。また、硬化遅延剤（またはラクトン化合物）の含有量の上限値は、エポキシ樹脂組成物全体に対して、特に限定されないが、例えば、１．５重量％以下としてもよく、好ましくは１．２５重量％以下であり、より好ましくは１重量％以下である。これにより、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度特性と硬化特性のバランスを向上させることがでる。
【００７８】
［無機充填材（Ｄ）］
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、さらに無機充填材（Ｄ）を含むことができる。
【００７９】
本実施形態において、無機充填材（Ｄ）としては、特に限定されないが、例えば、溶融破砕シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、２次凝集シリカ、アルミナ、チタンホワイト、水酸化アルミニウム、タルク、クレー、ガラス繊維等が挙げられる。これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、上記無機充填材（Ｄ）としては、特に、溶融シリカであるのが好ましい。溶融シリカは、硬化促進剤（Ｃ）との反応性に乏しいので、本実施形態のエポキシ樹脂組成物中に多量に配合した場合でも、エポキシ樹脂組成物の硬化反応が阻害されるのを防止することができる。また、無機充填材（Ｄ）として溶融シリカを用いることにより、得られる半導体装置の補強効果がより向上する。
【００８０】
無機充填材（Ｄ）の形状としては、例えば、粒状、塊状、鱗片状等のいずれでもよいが、中でも、粒状（特に、球状）が好ましい。
【００８１】
本実施形態の無機充填材（Ｄ）の平均粒径の下限値は、例えば、１μｍ以上が好ましく、３μｍ以上がより好ましい。無機充填材（Ｄ）の平均粒径の上限値は、例えば、１００μｍ以下が好ましく、５０μｍ以下がより好ましい。上記無機充填材（Ｄ）の平均粒径を上記範囲内とすることにより、充填性を高め、かつエポキシ樹脂組成物の溶融粘度の上昇を抑えることができる。
【００８２】
本実施形態の無機充填材（Ｄ）の含有量の下限値は、エポキシ樹脂組成物の全体１００重量％に対して、例えば、４０重量％以上が好ましく、５０重量％以上がより好ましく、６０重量％以上がさらに好ましい。また、無機充填材（Ｄ）の含有量の上限値は、エポキシ樹脂組成物の全体１００重量％に対して、例えば、９７．５重量％以下が好ましく、９７重量％以下がより好ましく、９５重量％以下がさらに好ましい。上記無機充填材（Ｄ）の含有量を上記下限値以上とすることにより、本実施形態のエポキシ樹脂組成物を用いて成形したパッケージの反りを抑えることができるとともに、吸湿量を抑えることや強度の低下を低減することができる。また、上記無機充填材（Ｄ）の含有量を上記上限値以下とすることにより、本実施形態のエポキシ樹脂組成物の流動性を高められ、成形性を良好とすることができる。
【００８３】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、上記（Ａ）〜（Ｅ）の化合物の他に、必要に応じて、その他の添加剤を含むことができる。その他の添加剤としては、例えば、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のカップリング剤、カーボンブラック等の着色剤、臭素化エポキシ樹脂、酸化アンチモン、リン化合物等の難燃剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力成分、天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸またはその金属塩類、パラフィン等の離型剤、酸化防止剤等の各種添加剤等を用いることができる。これらを１種または２種以上用いてもよい。
【００８４】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物の製造方法は、例えば、上記（Ａ）〜（Ｅ）の化合物、の他に、必要に応じて、その他の添加剤等を、ミキサーを用いて常温混合し、熱ロール、加熱ニーダー等を用いて加熱混練し、冷却、粉砕することにより得られる。
【００８５】
次いで、本実施形態のエポキシ樹脂組成物の物性について説明する。
【００８６】
当該エポキシ樹脂組成物は、１７５℃で溶融状態まで加熱したとき、初期は溶融粘度が減少し、最低溶融粘度に到達した後、さらに上昇するような特性を有しており、
当該エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度をη１とし、η１の３倍の粘度をη３とし、測定開始から、η１に達した時間をＳ１とし、η１に達した後にη３に達する時間をＳ３とする。このとき、Ｓ３／Ｓ１の下限値は、たとえば、３．５以上であり、好ましくは３．８以上であり、より好ましくは４．５以上である。これにより、エポキシ樹脂組成物の製造安定性を向上させることができる。一方で、Ｓ３／Ｓ１の上限値は、たとえば、１５以下であり、好ましくは１１以下であり、より好ましくは８．０以下である。これにより、エポキシ樹脂の硬化性を向上させることができる。
【００８７】
当該エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度をη１とし、η１の１０倍の粘度をη１０とし、測定開始から、η１に達した時間をＳ１とし、η１に達した後にη１０に達する時間をＳ１０とする。このとき、｜Ｓ１０／Ｓ１−Ｓ３／Ｓ１｜の下限値は、例えば、２．２以上であり、好ましくは２．５以上であり、より好ましくは３．０以上である。これにより、エポキシ樹脂組成物の硬化性を向上さえることができる。一方で、｜Ｓ１０／Ｓ１−Ｓ３／Ｓ１｜の上限値は、例えば、７以下であり、好ましくは６以下であり、より好ましくは５以下である。これにより、エポキシ樹脂組成物の製造安定性を向上さえることができる。無機充填材を含むエポキシ樹脂組成物においては、例えば、ワイヤー流れ量を小さくすることができる。
【００８８】
当該エポキシ樹脂組成物をタブレット状に成形し、４０℃、４８ｈで保管した後、保管後の当該エポキシ樹脂組成物の最低溶融粘度をη１とし、η１の３倍の粘度をη３とし、測定開始から、η１に達した時間をＳｈ４８１とし、η１に達した後にη３に達する時間をＳ４８ｈ３とする。このとき、Ｓ４８ｈ３／Ｓ４８ｈ１の下限値は、たとえば、３．５以上であり、好ましくは３．８以上であり、より好ましくは４．５以上である。これにより、エポキシ樹脂組成物の製造安定性を向上させることができる。一方で、Ｓ４８ｈ３／Ｓ４８ｈ１の上限値は、たとえば、１５以下であり、好ましくは１１以下であり、より好ましくは８．０以下である。これにより、エポキシ樹脂の硬化性を向上させることができる。
【００８９】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物において、示差走査熱量計を用いて昇温速度１０℃／分の条件下で３０℃から３００℃まで昇温した際に得られる当該エポキシ樹脂組成物のＤＳＣ曲線における発熱開始温度の下限値は、例えば、９４℃以上であり、好ましくは９５℃以上であり、より好ましくは１００℃以上である。これにより、エポキシ樹脂組成物の製造安定性を向上させることができる。無機充填材（Ｄ）を含むエポキシ樹脂組成物においては、例えば、スリットバリを抑制することができる。一方で、上記発熱開始温度の上限値は、特に限定されないが、例えば、１３５℃以下でもよく、好ましくは１３０℃以下でもよく、より好ましくは１２０℃以下でもよい。これにより、低温硬化特性を向上させることができる。
【００９０】
本実施形態において、発熱開始温度としては、７０℃における発熱高さＨ１と最大発熱ピーク温度における発熱高さＨＭＡＸとの差をΔＨ１とし、発熱高さＨ１を基準にしたときに発熱高さが、ΔＨ１の３％に達した時の温度を、上記の発熱開始温度とする。
【００９１】
また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物のＤＳＣ曲線において、７０℃における発熱高さＨ１と最大発熱ピーク温度における発熱高さＨＭＡＸとの差をΔＨ１とし、当該発熱高さＨ１と１２０℃における発熱高さＨ２との差をΔＨ２としたとき、（ΔＨ２／ΔＨ１）×１００は、１２０℃における発熱高さ比率を表す。
上記１２０℃における発熱高さ比率の上限値は、例えば、４０以下であり、好ましくは３９以下であり、より好ましくは３８以下である。これにより、エポキシ樹脂組成物の製造安定性を向上させることができる。無機充填材（Ｄ）を含むエポキシ樹脂組成物においては、例えば、スリットバリを抑制することができる。一方で、上記１２０℃における発熱高さ比率の下限値は、例えば、０．５以上であり、好ましくは０．８以上であり、より好ましくは１．０以上である。これにより、低温硬化特性を向上させることができる。
【００９２】
また、本実施形態において、キュラストメーターを用いて、金型温度１７５℃にて当該エポキシ樹脂組成物の硬化トルクを経時的に測定した際の、測定開始６００秒後までの最大硬化トルク値をＴｍａｘとし、立ち上がり時間をＴ１とし、Ｔｍａｘの８０％の硬化トルク値に達する、測定開始からの経過時間をＴ２とする。このとき、Ｔ２／Ｔ１の下限値は、たとえば、１．２０以上であり、好ましくは２．６５以上であり、好ましくは２．７以上であり、より好ましくは２．９以上である。これにより、エポキシ樹脂組成物の製造安定性を向上させることができる。Ｔ２／Ｔ１の上限値は、たとえば、４．５０以下であり、好ましくは４．０以下であり、より好ましくは３．９以下である。これにより、エポキシ樹脂の硬化性を向上させることができる。
また、上記Ｔ２／Ｔ１において、例えば、Ｔ１が３８ｓ以上から９５ｓ以下が好ましく、４０ｓ以上から６０ｓ以下がより好ましい。Ｔ１を下限値以上とすることにより、エポキシ樹脂組成物の流動性を向上させることができる。Ｔ１を上限値以下とすることにより、エポキシ樹脂組成物の硬化性を向上させることができる。
【００９３】
本実施形態では、たとえばエポキシ樹脂組成物中に含まれる各成分の種類や配合量等を適切に選択することにより、上記Ｓ３／Ｓ１、Ｓ４８ｈ３／Ｓ４８ｈ１および、ＤＳＣ曲線における発熱開始温度や１２０℃における発熱量を制御することが可能である。これらの中でも、たとえばラクトン化合物としてラクトン環Ａに少なくとも１以上のヒドロキシ基を有する種類を用いることや、硬化促進剤に対するラクトン化合物の含有量比を適切に制御すること等が、上記Ｓ３／Ｓ１、Ｓ４８ｈ３／Ｓ４８ｈ１および、ＤＳＣ曲線における発熱開始温度や１２０℃における発熱量を所望の数値範囲とするための要素として挙げられる
【００９４】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、例えば、半導体素子等の電子部品の封止に用いる封止用樹脂組成物として用いることができる。また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、トランスファー形成用、ＭＡＰ成形用、圧縮成型用またはアンダーフィ材用等の封止用に用いることができる。
【００９５】
本実施形態の半導体装置は、半導体素子と、半導体素子を封止する封止部材と、を備えることができる。このような封止部材は、本実施形態のエポキシ樹脂組成物の硬化物で構成されている。本実施形態の半導体装置は、例えば、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の成形方法を用いて、上記エポキシ樹脂組成物を硬化成形し、半導体素子等の電子部品を封止することにより得られる。
【００９６】
本実施形態の半導体装置としては、特に限定されないが、例えば、ＳＩＰ（Ｓｉｎｇｌｅ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＨＳＩＰ（ＳＩＰ  ｗｉｔｈ  Ｈｅａｔｓｉｎｋ）、ＺＩＰ（Ｚｉｇ−ｚａｇ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＤＩＰ（Ｄｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＤＩＰ（Ｓｈｒｉｎｋ  Ｄｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＳＯＰ（Ｓｈｒｉｎｋ  ＳｍａｌｌＯｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ  Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｊ−ｌｅａｄｅｄ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＱＦＰ（ＦＰ）（ＱＦＰ  Ｆｉｎｅ  Ｐｉｔｃｈ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ  Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＱＦＪ（ＰＬＣＣ）（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｊ−ｌｅａｄｅｄ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）等が挙げることができる。
【００９７】
次に、図１を用いて、半導体装置１００について説明する。
図１は、半導体装置１００の一例を示す断面図である。
【００９８】
半導体装置１００は、基板１０と、基板１０の一面上に搭載された半導体素子２０と、基板１０のうちの上記一面および半導体素子２０とを封止する封止樹脂層３０と、を備えた半導体パッケージである。すなわち、半導体装置１００は、基板１０のうちの上記一面とは反対の他面が封止樹脂層３０によって封止されない、片面封止型の半導体パッケージである。封止樹脂層３０は、本実施形態のエポキシ樹脂組成物の硬化物により構成される。これにより、熱時における封止樹脂層３０の線膨張係数を大きくできるので、封止樹脂層３０と基板１０との熱時線膨張係数の差を小さくできる。そのため、高温環境での使用時において、半導体装置１００の全体の反りを抑制することができる。
【００９９】
本実施形態において、半導体素子２０の上面は、封止樹脂層３０により覆われていてもよく（図１）、封止樹脂層３０から露出していてもよい（不図示）。
【０１００】
図１に示す例では、基板１０は有機基板が用いられる。基板１０のうち半導体素子２０を搭載する表面（搭載面）とは反対側の裏面には、たとえば複数の半田ボール１２が設けられる。また、半導体素子２０は、たとえば基板１０上にフリップチップ実装される。半導体素子２０は、たとえば複数のバンプ２２を介して基板１０へ電気的に接続される。変形例として、半導体素子２０は、ボンディングワイヤを介して基板１０へ電気的に接続されていてもよい。
【０１０１】
図１に示す本例では、半導体素子２０と基板１０との間の隙間は、たとえばアンダーフィル３２によって充填される。アンダーフィル３２としては、たとえばフィルム状または液状のアンダーフィル材料を使用することができる。アンダーフィル３２と封止樹脂層３０とは異なる材料で構成されていてもよいが、同一の材料で構成されていてもよい。本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、モールドアンダーフィル材料として用いることができる。このため、アンダーフィル３２と封止樹脂層３０とを同一材料で構成できるとともに同一工程で形成することも可能にある。具体的には、半導体素子２０をエポキシ樹脂組成物で封止する封止工程と、基板１０と半導体素子２０との間の隙間にエポキシ樹脂組成物を充填する充填工程とを同一工程（一括）で実施することができる。
【０１０２】
本実施形態において、封止樹脂層３０の厚さは、例えば、基板１０の実装面（外部接続用の半田ボール１２が形成された面とは反対側の一面）から、封止樹脂層３０の天面までの最短距離としてもよい。なお、封止樹脂層３０の厚さとは、基板１０のうちの半導体素子２０を搭載する一面の法線方向における、上記一面を基準とした封止樹脂層３０の厚さを指す。この場合、封止樹脂層３０の厚さの上限値は、たとえば、０．４ｍｍ以下としてもよく、０．３ｍｍ以下としてもよく、０．２ｍｍ以下としてもよい。一方、封止樹脂層３０の厚さの下限値は、特に限定されないが、例えば、０ｍｍ以上としてもよく（エクスポーズドタイプ）、０．０１ｍｍ以上としてもよい。
また、基板１０の厚さの上限値は、例えば、０．８ｍｍ以下としてもよく、０．４ｍｍ以下としてもよい。一方、基板１０の厚さの下限値は、特に限定されないが、例えば、０．１ｍｍ以上としてもよい。
本実施形態によれば、このように半導体パッケージの薄型化を図ることができる。また、薄型の半導体パッケージであっても、本実施形態に係るエポキシ樹脂組成物を用いて封止樹脂層３０を形成することにより、半導体装置１００の反りを抑制することが可能となる。また、本実施形態においては、たとえば封止樹脂層３０の厚さを、基板１０の厚さ以下とすることができる。これにより、半導体装置１００をより効率的に薄型化することができる。
【０１０３】
次に、構造体１０２について説明する。
図２は、構造体１０２の一例を示す断面図である。構造体１０２は、ＭＡＰ成形により形成された成形品である。このため、構造体１０２を半導体素子２０毎に個片化することにより、複数の半導体パッケージが得られることとなる。
【０１０４】
構造体１０２は、基板１０と、複数の半導体素子２０と、封止樹脂層３０と、を備えている。複数の半導体素子２０は、基板１０の一面上に配列されている。図２においては、各半導体素子２０が、基板１０に対してフリップチップ実装される場合が例示されている。この場合、各半導体素子２０は、複数のバンプ２２を介して基板１０へ電気的に接続される。一方で、各半導体素子２０は、ボンディングワイヤを介して基板１０に電気的に接続されていてもよい。なお、基板１０および半導体素子２０は、半導体装置１００において例示したものと同様のものを用いることができる。
【０１０５】
図２に示す例では、各半導体素子２０と基板１０との間の隙間は、たとえばアンダーフィル３２によって充填される。アンダーフィル３２としては、たとえばフィルム状または液状のアンダーフィル材料を使用することができる。一方で、前述のエポキシ樹脂組成物を、モールドアンダーフィル材料として用いることもできる。この場合、半導体素子２０の封止と、基板１０と半導体素子２０との間の隙間の充填と、が一括して行われる。
【０１０６】
封止樹脂層３０は、複数の半導体素子２０と、基板１０のうちの上記一面と、を封止している。この場合、基板１０のうちの上記一面とは反対の他面は、封止樹脂層３０により封止されない。また、封止樹脂層３０は、上述したエポキシ樹脂組成物の硬化物により構成される。これにより、構造体１０２や、構造体１０２を個片化して得られる半導体パッケージの反りを抑制することができる。封止樹脂層３０は、たとえばエポキシ樹脂組成物をトランスファー成形法または圧縮成形法等の公知の方法を用いて封止成形することにより形成される。また、本実施形態において、各半導体素子２０の上面は、図２に示すように封止樹脂層３０により封止されていてもよく、封止樹脂層３０から露出していてもよい。
【０１０７】
本実施形態では、本発明のエポキシ樹脂組成物を、半導体装置の封止材料として用いる場合について説明したが、本発明のエポキシ樹脂組成物の用途としては、これに限定されるものではない。
【０１０８】
以上、図面を参照して本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
【実施例】
【０１０９】
以下、本発明について実施例を参照して詳細に説明するが、本発明は、これらの実施例の記載に何ら限定されるものではない。
【０１１０】
各実施例、各比較例で用いた成分について、以下に示す。
（エポキシ樹脂組成物の調製）
まず、実施例１〜８、比較例１は、表１に従い配合された各原材料を、乳鉢により常温で混合し、次いで１２０℃の熱板上で３分間溶融混合した。冷却後、再び乳鉢を用いて常温で粉砕し、エポキシ樹脂組成物を得た。
また、実施例９〜１６、比較例２は、表１に従い配合された各原材料を、ミキサーを用いて常温で混合し、次いで７０〜１００℃でロール混練した。冷却後、粉砕してエポキシ樹脂組成物を得た。
表１中における各成分の詳細は下記のとおりである。また、表１中の単位は、重量％である。
【０１１１】
エポキシ樹脂（Ａ）
エポキシ樹脂１：ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬（株）製ＮＣ−３０００、エポキシ当量２７６ｇ／ｅｑ、軟化点５７℃）
エポキシ樹脂２：トリフェニルメタン型エポキシ樹脂（三菱化学（株）製１０３２Ｈ−６０、エポキシ当量１６３ｇ／ｅｑ）
【０１１２】
フェノール樹脂（Ｂ）
フェノール樹脂１：ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂（日本化薬（株）製ＧＰＨ−６５、水酸基当量１９６ｇ／ｅｑ、軟化点６５℃）
フェノール樹脂２：トリフェニルメタン骨格を有するフェノール樹脂（明和化成（株）製ＭＥＨ−７５００、水酸基当量９７ｇ／ｅｑ、軟化点１１０℃）
【０１１３】
硬化促進剤（Ｃ）
硬化促進剤１：トリフェニルホスフィン（ＴＰＰ）（ケイ・アイ化成（株）製、ＰＰ３６０）
【０１１４】
硬化遅延剤（Ｅ）
硬化遅延剤１：下記式で表されるジクマロール（東京化成（株）製、Ｍ０２１６）
【化２０】
2018039981.tif 000022
硬化遅延剤２：下記式で表される４−ヒドロキシクマリン（東京化成（株）製、Ｈ０２３５、）
【化２１】
2018039981.tif 000023
【０１１５】
無機充填材（Ｄ）
無機充填材１：溶融球状シリカ（平均粒径：３１μｍ、比表面積：１．６ｍ２／ｇ、デンカ（株）製、ＦＢ−５０８Ｓ）
【０１１６】
（添加剤）
シランカップリング剤１：３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学（株）製、ＫＢＭ−４０３）
着色剤１：カーボンブラック（三菱化学（株）製、ＭＡ６００）
離型剤１：グリセリンモンタン酸エステル（融点８０℃、クラリアント社製、リコルブＷＥ４）
イオン捕捉剤１：ハイドロタルサイト（協和化学工業（株）製、ＤＨＴ−４Ｈ）
低応力化剤１：エポキシ・ポリエーテル変性シロキサン（東レ・ダウコーニング（株）製、ＦＺ−３７３０））
低応力化剤２：カルボキシル基末端ブタジエン・アクリロニトリル共重合体（ＰＴＩジャパン（株）製、ＣＴＢＮ１００８−ＳＰ）
【０１１７】
【表１】
2018039981.tif 000024
【０１１８】
【表２】
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【０１１９】
【表３】
2018039981.tif 000026
【０１２０】
【表４】
2018039981.tif 000027
【０１２１】
【表５】
2018039981.tif 000028
【０１２２】
各実施例、各比較例に対し、それぞれ、下記のようにしてエポキシ樹脂組成物の各評価を行った。評価結果を表２〜５に示す。
（ＤＳＣ）
示差走査熱量計（セイコーインスツルメンツ製  ＤＳＣ−６１００）を用い、窒素気流下で、昇温速度を１０℃／ｍｉｎで３０℃から３００℃の温度範囲条件にて、１０ｍｇの上記エポキシ樹脂組成物について測定した。７０℃における発熱高さＨ１と最大発熱ピーク温度における発熱高さＨＭＡＸとの差をΔＨ１とし、発熱高さＨ１を基準にしたときに発熱高さが、ΔＨ１の３％に達した時の温度を、上記の発熱開始温度とした。また、当該発熱高さＨ１と１２０℃における発熱高さＨ２との差をΔＨ２としたとき、（ΔＨ２／ΔＨ１）×１００は、１２０℃における発熱高さ比率を表す。結果を表２に示す。図３は、実施例３、６、比較例１のＤＳＣの測定結果を示す図である。
【０１２３】
（最低溶融粘度）
最低溶融粘度は、次のように粘度計を用いて測定した。
まず、コーンプレート型粘度計（東亜工業株式会社製、製造番号ＣＶ−１Ｓ）を用いて、タブレット状のエポキシ樹脂組成物について測定した。タブレット状のエポキシ樹脂組成物としては、エポキシ樹脂組成物１００ｍｇを２５ｍｍφの金型に入れ、３ｔ  １分間打錠したものを使用した。さらにエポキシ樹脂組成物は、タブレット作製直後の試料Ａを試験、４０℃で４８時間保管した後の試料Ｂを試験した。
粘度計による溶融粘度の測定手順としては、試料Ａ（タブレット状のエポキシ樹脂組成物）を熱盤上に乗せた直後から測定を開始する。試料を１７５℃の熱盤上に乗せた直後を０ｓとし、最低溶融粘度をη１とし、η１の３倍の粘度をη３とし、測定開始からη１に達した時間をＳ１とし、η１（最低溶融粘度）に達した後からη３に達するまでの時間をＳ３した。
試料Ａと同様にして、試料Ｂの溶融粘度を測定し、試料を１７５℃の熱盤上に乗せた直後を０ｓとし、最低溶融粘度をη１とし、η１の３倍の粘度をη３とし、測定開始からη１に達した時間をＳ４８ｈ１とし、η１に達した後からη３に達するまでの時間をＳ４８ｈ３した。また、表３中の粘度増加率は、｜４０℃で４８時間保管した後の試料Ｂの最低溶融粘度η１−試料Ａの最低溶融粘度η１｜を示し、最低粘度増加割合は、試料Ａの最低溶融粘度η１に対する、試料Ｂの最低溶融粘度η１の増加率を示す。結果を表３に示す。図４は、実施例３、６、比較例１の溶融粘度の経時変化を示す図である。図４中、実線は、試料Ａ（保管前０ｈ）点線は、試料Ｂ（４０℃、４８ｈ保管後）を示す。
【０１２４】
（スリットバリ）
得られたエポキシ樹脂組成物４０．０ｇを４０ｍｍφの金型に入れ、６０ｋｇｆ／ｃｍ２の条件で打錠したタブレット状のエポキシ樹脂組成物を低圧トランスファー成形機にて１７５℃、１０ＭＰａ、１２０秒の条件にて、溝を彫った金型に流し込み成型した際に、各スリット（８０、６０、４０、２０、１０、５μｍ幅）に流れ出た樹脂の長さを測定し、充填性の指標とした。８０、６０μｍ幅において４μｍ以上流れ出て、かつ、４０、２０、１０、５μｍ幅において４μｍ未満流れ出たものを◎。８０、６０μｍ幅において４μｍ以上流れ出た、または、４０、２０、１０、５μｍ幅において４μｍ未満流れ出たものを○。８０、６０μｍ幅において４μｍ未満、かつ、４０、２０、１０、５μｍ幅において４μｍ以上流れ出たものを×とした。結果を表４に示す。
【０１２５】
（ワイヤ流れ量）
得られたエポキシ樹脂組成物４．１ｇを１３ｍｍφの金型に入れ、３０ｋｇｆ／ｃｍ２の条件で打錠したタブレット状のエポキシ樹脂組成物を低圧トランスファー成形機にて１７５℃、６．９ＭＰａ、１２０秒の条件にて、ワイヤー流れ量評価試験用の２０８ピンＱＦＰパッケージ（寸法；２８×２８×２．４ｍｍｔ、Ｃｕリードフレーム、テスト素子；９×９ｍｍ、ワイヤ−；Ａｕ、１．２ｍｉｌｓ、５ｍｍ）を各１０パッケージ成形し、成形した２０８ピンＱＦＰパッケージを軟Ｘ線透過装置（エクスロン・インターナショナル（株）製、型番ＰＭＳ−１６０）で観察した。
ワイヤー流れ量の計算方法としては、１個のパッケージの中で最も流れた（変形した）ワイヤーの流れ量を（Ｆ）、そのワイヤーの長さを（Ｌ）として、流れ量＝Ｆ／Ｌ×１００（％）を算出し、１０パッケージの平均値を表に示した。
ワイヤー流れ量の判定として５％未満を◎、５〜６％を○、６％以上を×とした。
結果を表４に示す。
【０１２６】
（キュラスト＠１７５℃）
キュラストメーター（（株）エー・アンド・デイ製、キュラストメーターＷＰ型）を用い、金型温度１７５℃にてエポキシ樹脂組成物のキュラストトルクを経時的に測定し、測定開始６００秒後までの最大キュラストトルク値を飽和トルク値とした。また、タブレットはエポキシ樹脂組成物４．３ｇを２５ｍｍφの金型に入れ、５ｔ、１分間打錠したものを使用した。さらにエポキシ樹脂組成物は、タブレット作製直後の試料を試験した。なお、キュラストの立ち上がりの時間は、反応官能基の６０％程度が反応した時点から観測した。結果を表５に示す。
【０１２７】
実施例１〜１６から、本発明のエポキシ樹脂組成物は、溶融粘度特性に優れており、製造安定性が得られることが分かった。また、実施例９〜１６から、本発明のエポキシ樹脂組成物を用いることにより、溶融粘度特性に優れた半導体封止材が得られることが分かった。
【０１２８】
以上、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明したが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
【符号の説明】
【０１２９】
１００  半導体装置
１０２  構造体
１０  基板
１２  半田ボール
２０  半導体素子
２２  バンプ
３０  封止樹脂層
３２  アンダーフィル
【図１】
2018039981.tif 000029
【図２】
2018039981.tif 000030
【図３】
2018039981.tif 000031
【図４】
2018039981.tif 000032