(57)【要約】【課題】熱流動性に優れる樹脂組成物を提供すること。【解決手段】重量平均重合度が１２０以上３３０以下でアセチル基置換度が２．１０以上２．６０以下であるセルロースアセテートと、重量平均分子量が１０００以上３００００以下である（メタ）アクリルポリマーと、可塑剤と、を含有する樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
重量平均重合度が１２０以上３３０以下でアセチル基置換度が２．１０以上２．６０以下であるセルロースアセテートと、
重量平均分子量が１０００以上３００００以下である（メタ）アクリルポリマーと、
可塑剤と、
を含有する樹脂組成物。
【請求項２】
前記セルロースアセテート１００質量部に対して、前記（メタ）アクリルポリマーを２質量部以上１５質量部以下、前記可塑剤を５質量部以上２０質量部以下含有する、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
前記（メタ）アクリルポリマーは、重量平均分子量が１０００以上４０００以下である、請求項１又は請求項２に記載の樹脂組成物。
【請求項４】
前記可塑剤がアジピン酸エステルを含む、請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含有する樹脂成形体。
【請求項６】
射出成形体である、請求項５に記載の樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物及び樹脂成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
セルロースエステルは一般的には植物由来のセルロースをカルボン酸でエステル化してなる樹脂である。セルロースエステルを含有する樹脂組成物は、電子電気機器、事務機器、家電製品、車両等の各種部品、筐体等の成形に使用されている。
【０００３】
例えば特許文献１には、セルロースエステル１００質量部に対して、可塑剤を２〜１００質量部、重量平均分子量５０００〜３００００のメチルメタクリレート単位含有重合体を１〜１０質量部含有するセルロースエステル組成物が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１５−１６８７０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、セルロースアセテートと（メタ）アクリルポリマーと可塑剤とを含有する樹脂組成物において、セルロースアセテートの重量平均重合度が３３０超、セルロースアセテートのアセチル基置換度が２．６０超、又は（メタ）アクリルポリマーの重量平均分子量が３００００超である場合に比べて、熱流動性に優れる樹脂組成物を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記課題を解決するための具体的手段には、下記の態様が含まれる。
【０００７】
請求項１に係る発明は、
重量平均重合度が１２０以上３３０以下でアセチル基置換度が２．１０以上２．６０以下であるセルロースアセテートと、
重量平均分子量が１０００以上３００００以下である（メタ）アクリルポリマーと、
可塑剤と、
を含有する樹脂組成物。
【０００８】
請求項２に係る発明は、
前記セルロースアセテート１００質量部に対して、前記（メタ）アクリルポリマーを２質量部以上１５質量部以下、前記可塑剤を５質量部以上２０質量部以下含有する、請求項１に記載の樹脂組成物。
【０００９】
請求項３に係る発明は、
前記（メタ）アクリルポリマーは、重量平均分子量が１０００以上４０００以下である、請求項１又は請求項２に記載の樹脂組成物。
【００１０】
請求項４に係る発明は、
前記可塑剤がアジピン酸エステルを含む、請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【００１１】
請求項５に係る発明は、
請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含有する樹脂成形体。
【００１２】
請求項６に係る発明は、
射出成形体である、請求項５に記載の樹脂成形体。
【発明の効果】
【００１３】
請求項１又は２に係る発明によれば、セルロースアセテートと（メタ）アクリルポリマーと可塑剤とを含有する樹脂組成物において、セルロースアセテートの重量平均重合度が３３０超、セルロースアセテートのアセチル基置換度が２．６０超、又は（メタ）アクリルポリマーの重量平均分子量が３００００超である場合に比べて、熱流動性に優れる樹脂組成物が提供される。
請求項３に係る発明によれば、（メタ）アクリルポリマーの重量平均分子量が４０００超である場合に比べて、熱流動性に優れる樹脂組成物が提供される。
請求項４に係る発明によれば、可塑剤としてアジピン酸エステルを含有せずポリエーテルエステルを含有する場合に比べて、熱流動性に優れる樹脂組成物が提供される。
請求項５又は６に係る発明によれば、セルロースアセテートと（メタ）アクリルポリマーと可塑剤とを含有する樹脂組成物において、セルロースアセテートの重量平均重合度が３３０超、セルロースアセテートのアセチル基置換度が２．６０超、又は（メタ）アクリルポリマーの重量平均分子量が３００００超である場合に比べて、熱流動性に優れる樹脂組成物を含有する樹脂成形体が提供される。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下に、発明の実施形態を説明する。これらの説明及び実施例は実施形態を例示するものであり、発明の範囲を制限するものではない。本明細書において述べる作用機序は推定を含んでおり、その正否は発明の範囲を制限するものではない。
【００１５】
本開示において組成物中の各成分の量について言及する場合、組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合には、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計量を意味する。
【００１６】
本開示において、「（メタ）アクリル」とは、「アクリル」又は「メタクリル」のいずれでもよいことを意味する。
【００１７】
＜樹脂組成物＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、重量平均重合度が１２０以上３３０以下でアセチル基置換度が２．１０以上２．６０以下であるセルロースアセテートと、重量平均分子量が１０００以上３００００以下である（メタ）アクリルポリマーと、可塑剤とを含有する。本明細書において、「重量平均分子量が１０００以上３００００以下である（メタ）アクリルポリマー」を「低分子量（メタ）アクリルポリマー」ともいう。
【００１８】
セルロースアセテートは、分子内及び分子間に水素結合が働く故に熱流動性に乏しいので、樹脂組成物を熱流動させて成形する成形方法（例えば射出成形）に供するためには従来、可塑剤を添加して熱流動性を上げていた。ただし可塑剤（例えば、アジピン酸エステル、ポリエーテルエステル等）は樹脂成形体において析出（ブリードアウト）することがあるので、析出を抑制する観点からは、可塑剤の添加量は少ないほど望ましい。
本発明者は、重量平均重合度が１２０以上３３０以下でアセチル基置換度が２．１０以上２．６０以下であるセルロースアセテートに可塑剤のほかに低分子量（メタ）アクリルポリマーを添加すると、熱流動性がより向上することを見出した。低分子量（メタ）アクリルポリマーは、セルロースアセテート分子間に入り込みセルロースアセテート分子間の水素結合力を減弱させ、その結果、樹脂組成物の熱流動性がより向上するものと推測される。これに対して、重量平均分子量が３００００を超える（メタ）アクリルポリマーは、セルロースアセテートの分子間に入り込みにくく、セルロースアセテート分子間の水素結合力を減弱させる作用を発現しにくいと推測される。また、重量平均重合度が３３０を超えるセルロースアセテート及びアセチル基置換度が２．６０を超える又は２．１０に満たないセルロースアセテートに対しては、その分子間に低分子量（メタ）アクリルポリマーが入り込みにくく、セルロースアセテート分子間の水素結合力があまり減弱しないので、熱流動性の向上は少ないと推測される。また、本実施形態においては、樹脂成形体に求められる剛性を確保する観点から、セルロースアセテートの重量平均重合度が１２０以上であり、アセチル基置換度が２．１０以上である。
【００１９】
本実施形態に係る樹脂組成物は、可塑剤と共に低分子量（メタ）アクリルポリマーを含有することによって、より高い熱流動性が発現するので、セルロースアセテートに従来添加していた可塑剤の添加量を低減し得る。これにより、樹脂成形体における可塑剤の析出（ブリードアウト）が抑制される。
【００２０】
以下、本実施形態に係る樹脂組成物の材料、組成、及び製造方法について詳細に説明する。
【００２１】
［セルロースアセテート］
セルロースアセテートは、セルロースが酢酸によってエステル化されることにより、セルロースの水酸基の少なくとも一部がアセチル基によって置換された構造を有する。本実施形態に係る樹脂組成物においてセルロースアセテートのアセチル基置換度は、２．１０以上２．６０以下であり、２．１５以上２．５０以下がより好ましく、２．１５以上２．４５以下が更に好ましい。
【００２２】
本実施形態に係る樹脂組成物においてセルロースアセテートの重量平均重合度は、１２０以上３３０以下であり、１２５以上３２０以下がより好ましく、１３０以上３００以下が更に好ましい。
【００２３】
本実施形態に係る樹脂組成物は、セルロースアセテートを主成分とすることが好ましい。樹脂組成物の主成分とは、樹脂組成物全体の５０質量％以上を占める化学物質である。本実施形態に係る樹脂組成物全体に占めるセルロースアセテートの割合は、５０質量％以上が好ましく、６０質量％以上がより好ましい。
【００２４】
［低分子量（メタ）アクリルポリマー］
低分子量（メタ）アクリルポリマーは、（メタ）アクリル酸エステルの重合体であり、０モル％以上８０モル％以下の範囲（望ましくは０モル％以上５０モル％以下の範囲）で（メタ）アクリル酸エステル以外の他の単量体が共重合されていてもよい。ここで「０モル％」とは他の単量体が共重合されていないことを意味する。
【００２５】
低分子量（メタ）アクリルポリマーの重合成分である（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｓ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ドデシル等が挙げられ、炭素数１以上１２以下のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルが好ましい。
【００２６】
低分子量（メタ）アクリルポリマーの重合成分としてもよい（メタ）アクリル酸エステル以外の単量体としては、例えば、（メタ）アクリル酸、スチレン、（メタ）アクリル酸２−メトキシエチル、（メタ）アクリル酸グリシジル等が挙げられる。
【００２７】
低分子量（メタ）アクリルポリマーの一実施形態としては、ポリメタクリル酸メチル（Poly(methyl methacrylate)、ＰＭＭＡ）が挙げられる。
【００２８】
低分子量（メタ）アクリルポリマーの重量平均分子量は、１０００以上３００００以下であり、１０００以上１４０００未満がより好ましく、１０００以上１００００以下が更に好ましく、１０００以上４０００以下が更に好ましい。
【００２９】
本実施形態に係る樹脂組成物は、熱流動性を高める観点から、セルロースアセテート１００質量部に対して、低分子量（メタ）アクリルポリマーを２質量部以上含有することが好ましく、３質量部以上含有することがより好ましく、５質量部以上含有することが更に好ましい。本実施形態に係る樹脂組成物は、成形体の剛性を高める観点からは低分子量（メタ）アクリルポリマーの含有量は少ない方が好ましく、低分子量（メタ）アクリルポリマーの含有量はセルロースアセテート１００質量部に対して１５質量部以下が好ましく、１２質量部以下含がより好ましく、１０質量部以下が更に好ましい。
【００３０】
［可塑剤］
本実施形態に係る樹脂組成物は、低分子量（メタ）アクリルポリマー以外に可塑剤を含有する。
【００３１】
可塑剤としては、例えば、アジピン酸エステル、ポリエーテルエステル、セバシン酸エステル、グリコールエステル、酢酸エステル、二塩基酸エステル、リン酸エステル、フタル酸エステル、クエン酸エステル、ステアリン酸エステル、金属石鹸、樟脳、ポリオール、ポリアルキレンオキサイド等が挙げられる。これら可塑剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３２】
本実施形態に係る樹脂組成物は、熱流動性を高める観点から、セルロースアセテート１００質量部に対して、低分子量（メタ）アクリルポリマー以外に可塑剤を５質量部以上含有することが好ましく、８質量部以上含有することがより好ましく、１０質量部以上含有することが更に好ましい。本実施形態に係る樹脂組成物は、成形体における可塑剤の析出（ブリードアウト）を抑制する観点からは可塑剤の含有量は少ない方が好ましく、低分子量（メタ）アクリルポリマー以外の可塑剤の含有量はセルロースアセテート１００質量部に対して２０質量部以下が好ましく、１８質量部以下がより好ましく、１５質量部以下が更に好ましい。
【００３３】
本実施形態に係る樹脂組成物は、熱流動性、成形体の剛性、及び成形体における可塑剤のブリードアウト抑制をバランスよく発現する観点から、セルロースアセテート１００質量部に対して、低分子量（メタ）アクリルポリマーを２質量部以上１５質量部以下含有し、低分子量（メタ）アクリルポリマー以外の可塑剤を５質量部以上２０質量部以下含有することが好ましい。
【００３４】
−アジピン酸エステル−
本実施形態に係る樹脂組成物は、可塑剤としてアジピン酸エステルを含有することが好ましい。アジピン酸エステルとしては、例えば、アジピン酸ジエステル、アジピン酸ポリエステルが挙げられる。具体的には、下記一般式（２−１）で表されるアジピン酸ジエステル、及び下記一般式（２−２）で表されるアジピン酸ポリエステルが挙げられる。
【００３５】
【化１】
2018100351.tif 000002
【００３６】
一般式（２−１）及び一般式（２−２）中、Ｒ４及びＲ５はそれぞれ独立にアルキル基又はポリオキシアルキル基［−（ＣｘＨ２Ｘ−Ｏ）ｙ−ＲＡ１］を表す。但し、ＲＡ１はアルキル基を表し、ｘは１以上１０以下の整数を表し、ｙは１以上１０以下の整数を表す。
一般式（２−２）中、Ｒ６はアルキレン基を表し、ｍ１は１以上２０以下の整数を表し、ｍ２は１以上１０以下の整数を表す。
【００３７】
一般式（２−１）及び一般式（２−２）中、Ｒ４及びＲ５が表すアルキル基としては、炭素数１以上６以下のアルキル基が好ましく、炭素数１以上４以下のアルキル基がより好ましい。Ｒ４及びＲ５が表すアルキル基は、直鎖状、分岐状、環状のいずれでもよいが、直鎖状又は分岐状が好ましい。
【００３８】
一般式（２−１）及び一般式（２−２）中、Ｒ４及びＲ５が表すポリオキシアルキル基［−（ＣｘＨ２Ｘ−Ｏ）ｙ−ＲＡ１］において、ＲＡ１が表すアルキル基としては、炭素数１以上６以下のアルキル基が好ましく、炭素数１以上４以下のアルキル基がより好ましい。ＲＡ１が表すアルキル基は、直鎖状、分岐状、環状のいずれでもよいが、直鎖状又は分岐状が好ましい。
【００３９】
一般式（２−２）中、Ｒ６が表すアルキレン基としては、炭素数１以上６以下のアルキレン基が好ましく、炭素数１以上４以下のアルキレン基がより好ましい。アルキレン基は、直鎖状、分岐状、環状のいずれでもよいが、直鎖状又は分岐状が好ましい。
【００４０】
一般式（２−１）及び一般式（２−２）中、各符号が表す基は、置換基で置換されていてもよい。置換基としては、アリール基、ヒドロキシル基、ハロゲン原子等が挙げられる。
【００４１】
アジピン酸エステルの分子量（又は重量平均分子量）は、２００以上５０００以下が好ましく、３００以上２０００以下がより好ましい。
【００４２】
アジピン酸エステルを含有する可塑剤の市販品としては、例えば、Ｄａｉｆａｔｔｙ１０１（アジピン酸ジエステルを含有。大八化学工業）、アデカサイザーＲＳ−１０７（アジピン酸ジエステルを含有。ＡＤＥＫＡ社）、ポリサイザーＷ−２３０−Ｈ（アジピン酸ポリエステルを含有。ＤＩＣ社）が挙げられる。
【００４３】
［その他の成分］
本実施形態に係る樹脂組成物は、セルロースアセテート以外の他の樹脂を含有していてもよい。他の樹脂としては、例えば、公知の熱可塑性樹脂が挙げられ、具体的には、ポリカーボネート樹脂；ポリプロピレン樹脂；ポリエステル樹脂；ポリオレフィン樹脂；ポリエステルカーボネート樹脂；ポリフェニレンエーテル樹脂；ポリフェニレンスルフィド樹脂；ポリスルホン樹脂；ポリエーテルスルホン樹脂；ポリアリーレン樹脂；ポリエーテルイミド樹脂；ポリアセタール樹脂；ポリビニルアセタール樹脂；ポリケトン樹脂；ポリエーテルケトン樹脂；ポリエーテルエーテルケトン樹脂；ポリアリールケトン樹脂；ポリエーテルニトリル樹脂；液晶樹脂；ポリベンズイミダゾール樹脂；ポリパラバン酸樹脂；芳香族アルケニル化合物及びシアン化ビニル化合物からなる群より選ばれる１種以上のビニル単量体を、重合又は共重合させて得られるビニル系重合体又は共重合体樹脂；ジエン−芳香族アルケニル化合物共重合体樹脂；シアン化ビニル−ジエン−芳香族アルケニル化合物共重合体樹脂；芳香族アルケニル化合物−ジエン−シアン化ビニル−Ｎ−フェニルマレイミド共重合体樹脂；シアン化ビニル−（エチレン−ジエン−プロピレン（ＥＰＤＭ））−芳香族アルケニル化合物共重合体樹脂；塩化ビニル樹脂；塩素化塩化ビニル樹脂；などが挙げられる。これら樹脂は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これら樹脂の含有量は、樹脂組成物全体に対して全体で０質量％以上５質量％以下が好ましい。ここで「０質量％」とはこれら樹脂を含まないことを意味する。
【００４４】
本実施形態に係る樹脂組成物は、必要に応じて、上述した以外のその他の成分を含んでいてもよい。その他の成分としては、例えば、難燃剤、相溶化剤、酸化防止剤、離型剤、耐光剤、耐候剤、着色剤、顔料、改質剤、ドリップ防止剤、帯電防止剤、加水分解防止剤、充填剤、補強剤（ガラス繊維、炭素繊維、タルク、クレー、マイカ、ガラスフレーク、ミルドガラス、ガラスビーズ、結晶性シリカ、アルミナ、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、ボロンナイトライド等）などが挙げられる。これらの成分の含有量は、樹脂組成物全体に対してそれぞれ０質量％以上５質量％以下が好ましい。ここで「０質量％」とはその他の成分を含まないことを意味する。
【００４５】
［樹脂組成物の製造方法］
本実施形態に係る樹脂組成物は、例えば、セルロースアセテートと低分子量（メタ）アクリルポリマーと可塑剤との混合物を溶融混練することにより製造される。溶融混練の手段としては公知の手段が挙げられ、具体的には例えば、二軸押出機、ヘンシェルミキサー、バンバリーミキサー、単軸スクリュー押出機、多軸スクリュー押出機、コニーダ等が挙げられる。混練の際の温度は、セルロースアセテートの融点に応じて設定されればよく、材料を溶融させつつも熱分解を抑制する観点から、例えば、１７０℃以上２４０℃以下が好ましく、１９０℃以上２２０℃以下がより好ましい。
【００４６】
＜樹脂成形体＞
本実施形態に係る樹脂成形体は、本実施形態に係る樹脂組成物を含む。つまり、本実施形態に係る樹脂成形体は、本実施形態に係る樹脂組成物と同じ組成で構成されている。
【００４７】
本実施形態に係る樹脂成形体は、本実施形態に係る樹脂組成物を成形して得られる。成形方法としては、例えば、射出成形、押し出し成形、ブロー成形、熱プレス成形、カレンダ成形、コーティング成形、キャスト成形、ディッピング成形、真空成形、トランスファ成形などが挙げられる。
【００４８】
本実施形態に係る樹脂成形体の成形方法は、形状の自由度が高い観点から、射出成形が好ましい。射出成形は、樹脂組成物を加熱溶融し、金型に流し込み、固化させることで成形体を得る成形方法である。射出圧縮成形によって成形してもよい。
【００４９】
本実施形態に係る樹脂成形体を射出成形により成形する場合、シリンダ温度は、例えば１６０℃以上２６０℃以下であり、好ましくは１７０℃以上２３０℃以下であり、より好ましくは１８０℃以上２００℃以下である。金型温度は、例えば３０℃以上１２０℃以下であり、好ましくは４０℃以上８０℃以下である。射出成形は、例えば、日精樹脂工業製ＮＥＸ５００、同ＮＥＸ３００、同ＮＥＸ１５０、住友機械製ＳＥ５０Ｄ等の市販の装置を用いて行ってもよい。
【００５０】
本実施形態に係る樹脂成形体は、電子電気機器、事務機器、家電製品、車両内装材、エンジンカバー、車体、容器などの用途に好適に用いられる。より具体的には、電子電気機器や家電製品の筐体；電子電気機器や家電製品の各種部品；車両の内装部品；ＣＤ−ＲＯＭやＤＶＤ等の収納ケース；食器；飲料ボトル；食品トレイ；ラップ材；フィルム；シート；などである。
【実施例】
【００５１】
以下、実施例により発明の実施形態を詳細に説明するが、発明の実施形態は、これら実施例に限定されるものではない。以下の説明において、特に断りのない限り、「部」はすべて質量基準である。
【００５２】
＜セルロースアセテートの準備＞
［セルロースアセテートＣＡ１の合成］
（１）アセチル化
セルロース粉末（日本製紙ケミカル社製、ＫＣフロックＷ５０）３ｋｇ、硫酸５０ｇ、酢酸３０ｋｇ、及び無水酢酸６ｋｇを５０Ｌ反応容器に入れ、２０℃で４時間攪拌した。
【００５３】
（２）脱アセチル化及び低分子量化
前記（１）の攪拌終了後、反応溶液にただちに酢酸３ｋｇと純水１．２Ｌを加え、２０℃で３０分間攪拌後、０．２Ｍ塩酸水溶液４．５ｋｇを加え、７５℃に加熱して５時間攪拌した。この反応溶液を、純水２００Ｌに２時間かけて滴下し、２０時間静置した後、孔径６μｍのフィルターを通してろ過し、白色粉末４ｋｇを得た。
【００５４】
（３）洗浄
白色粉末を、フィルタープレス（栗田機械製作所製、ＳＦ（ＰＰ））を用い、純水にて電導度が５０μＳ以下になるまで洗浄し、その後乾燥した。
【００５５】
（４）後処理
乾燥後の白色粉末３ｋｇに酢酸カルシウム２００ｇと純水３０Ｌを加え、２５℃で２時間攪拌した後、ろ過し、得られた粉末を６０℃で７２時間乾燥し、セルロースアセテートＣＡ１を約２．５ｋｇ得た。
【００５６】
［セルロースアセテートＣＡ２の合成］
前記（１）において用いた硫酸量５０ｇを１００ｇに変更した以外はセルロースアセテートＣＡ１の合成と同様にしてセルロースアセテートＣＡ２を得た。
【００５７】
［セルロースアセテートＣＡ３の合成］
前記（１）において用いた硫酸量５０ｇを１０ｇに変更した以外はセルロースアセテートＣＡ１の合成と同様にしてセルロースアセテートＣＡ３を得た。
【００５８】
［セルロースアセテートＣＡ４の合成］
前記（２）において５時間攪拌したところを７時間攪拌した以外はセルロースアセテートＣＡ１の合成と同様にしてセルロースアセテートＣＡ４を得た。
【００５９】
［セルロースアセテートＣＡ５の合成］
前記（２）において５時間攪拌したところを４時間３０分攪拌した以外はセルロースアセテートＣＡ１の合成と同様にしてセルロースアセテートＣＡ５を得た。
【００６０】
［セルロースアセテートＣＡ６の合成］
前記（１）の攪拌終了後、室温で１６時間放置した後に前記（２）を行った以外はセルロースアセテートＣＡ１の合成と同様にしてセルロースアセテートＣＡ６を得た。
【００６１】
［セルロースアセテートＣＡ７の合成］
前記（２）において７５℃で５時間攪拌したところを６５℃で７時間攪拌した以外はセルロースアセテートＣＡ１の合成と同様にしてセルロースアセテートＣＡ７を得た。
【００６２】
［セルロースアセテートＣＡ８の合成］
前記（２）において７５℃で５時間攪拌したところを８０℃で４時間攪拌した以外はセルロースアセテートＣＡ１の合成と同様にしてセルロースアセテートＣＡ８を得た。
【００６３】
［セルロースアセテートＣＡ９の準備］
市販のセルロースアセテート（ダイセル社製、Ｌ５０）をセルロースアセテートＣＡ９として準備した。
【００６４】
［セルロースアセテートＣＡ１０の準備］
市販のセルロースアセテート（ダイセル社製、Ｌ２０）をセルロースアセテートＣＡ１０として準備した。
【００６５】
＜セルロースアセテートのアセチル基置換度の測定＞
セルロースアセテートのアセチル基置換度は、１Ｈ−ＮＭＲスペクトルをＮＭＲ装置（ＪＥＯＬ  ＲＥＳＯＮＡＮＣＥ社製、ＪＮＭ−ＥＣＡ）にて測定し、セルロース由来ピークとアセチル基由来ピークの積分比から求めた。
【００６６】
＜セルロースアセテートの重量平均重合度の測定＞
セルロースアセテートの重量平均分子量（Ｍｗ）を、ＧＰＣ装置（東ソー社製、ＨＬＣ−８３２０ＧＰＣ、カラム：ＴＳＫｇｅｌα−Ｍ）にて、ジメチルアセトアミドと塩化リチウムの混合液（体積比９０：１０）を溶媒に用いて測定し、ポリスチレン換算として求めた。
セルロースアセテートのアセチル基置換度から構成単位の分子量を算出し、セルロースアセテートの重量平均分子量（Ｍｗ）を構成単位の分子量で除算して重量平均重合度を求めた。
【００６７】
表１にセルロースアセテートＣＡ１〜ＣＡ１０の重量平均重合度とアセチル置換度を示す。
【００６８】
【表１】
2018100351.tif 000003
【００６９】
＜（メタ）アクリルポリマーの準備＞
［（メタ）アクリルポリマーＡＰ１の準備］
市販のＡＲＵＦＯＮ ＵＰ１０１０（東亞合成社製）を（メタ）アクリルポリマーＡＰ１として準備した。
【００７０】
［（メタ）アクリルポリマーＡＰ２の準備］
市販のＡＲＵＦＯＮ ＵＰ１０００（東亞合成社製）を（メタ）アクリルポリマーＡＰ２として準備した。
【００７１】
［（メタ）アクリルポリマーＡＰ３の準備］
市販のメタブレンＨ−８８０（三菱レイヨン社製）を（メタ）アクリルポリマーＡＰ３として準備した。
【００７２】
［（メタ）アクリルポリマーＡＰ４の準備］
市販のデルパウダ５００Ｖ（旭化成社製）を（メタ）アクリルポリマーＡＰ４として準備した。
【００７３】
［（メタ）アクリルポリマーＡＰ５の準備］
市販のデルパウダ５６０Ｆ（旭化成社製）を（メタ）アクリルポリマーＡＰ５として準備した。
【００７４】
＜（メタ）アクリルポリマーの重量平均分子量の測定＞
（メタ）アクリルポリマーの重量平均分子量は、ＧＰＣ装置（東ソー社製、ＨＬＣ−８３２０ＧＰＣ、カラム：ＴＳＫｇｅｌα−Ｍ）にて、テトラヒドロフランを溶媒に用いて測定し、ポリスチレン換算の分子量を求めた。
【００７５】
表２に（メタ）アクリルポリマーＡＰ１〜ＡＰ５の重量平均分子量を示す。
【００７６】
【表２】
2018100351.tif 000004
【００７７】
＜可塑剤の準備＞
［可塑剤Ｐ１の準備］
市販のアジピン酸エステル含有化合物可塑剤（大八化学工業製、Ｄａｉｆａｔｔｙ１０１）を可塑剤Ｐ１として準備した。
【００７８】
［可塑剤Ｐ２の準備］
市販のポリエーテルエステル可塑剤（ＡＤＥＫＡ社製、ＲＳ−１０００）を可塑剤Ｐ２として準備した。
【００７９】
＜樹脂組成物（ペレット）の作製＞
表３に示す仕込み組成比で材料を混合し、２軸混練装置（東芝機械社製、ＴＥＸ４１ＳＳ）にて混練を実施し、ペレット（樹脂組成物）を得た。
【００８０】
＜試験片の射出成形＞
得られたペレットから、射出成形機（日精樹脂工業社製、ＮＥＸ１４０III）を用い、射出ピーク圧力が１８０ＭＰａを越えないシリンダ温度で、ＩＳＯ多目的ダンベル試験片（測定部寸法：幅１０ｍｍ、厚さ４ｍｍ）とＩＳＯＤ２試験片（厚さ２ｍｍ）を成形した。
【００８１】
＜性能評価試験＞
［溶融粘度］
キャピラリーレオメータ（東洋精機社製、キャピログラフ３Ｄ）を用い、ＪＩＳ  Ｋ７１９９：１９９９に準じて、バレル温度２２０℃、せん断速度１２１６／ｓｅｃにて溶融粘度（Ｐａ・ｓ）を測定した。溶融粘度が３００Ｐａ・ｓ以下である場合を合格（Ａ）と分類し、溶融粘度が３００Ｐａ・ｓ超である場合を不合格（ＮＡ）と分類した。測定値と分類を表３に示す。表３中の「測定不可」は、溶融粘度が高過ぎて測定ができなかったことを意味する。
【００８２】
［引張弾性率］
ＩＳＯ多目的ダンベル試験片を用いて、万能試験装置（島津製作所社製、オートグラフＡＧ−Ｘｐｌｕｓ）を用いて、ＩＳＯ５２７に準じて、引張弾性率（ＭＰａ）の測定を行った。引張弾性率が６０ＭＰａ以上である場合を合格（Ａ）と分類し、引張弾性率が６０ＭＰａ未満である場合を不合格（ＮＡ）と分類した。測定値と分類を表３に示す。
【００８３】
［ブリードアウト］
成形体における成分の析出（ブリードアウト）の程度を、粘着テープを剥がすのに要する荷重で評価した。成分の析出（ブリードアウト）があると、成形体表面に貼った粘着テープが剥がれやすくなり、粘着テープを剥がすのに要する荷重が減弱する。目視によっては外観上認められない程度の析出（ブリードアウト）でも、粘着テープを剥がすのに要する荷重の強弱によって評価できる。
【００８４】
ＩＳＯＤ２試験片に粘着テープ（王子タック社製ユポタック、Ｎユポ８０／Ｓ１５、幅１０ｍｍ×長さ７０ｍｍ）を貼り、温度６５℃／相対湿度９０％の環境下に９６時間放置した後、ＩＳＯＤ２試験片から粘着テープを剥離する９０°剥離試験を行い、剥離する際の荷重を測定した。９０°剥離試験は、万能試験装置（島津製作所社製、オートグラフＡＧ−Ｘｐｌｕｓ）を用いて、ＪＩＳ  Ｚ０２３７：２００９に準じて行い、温度２３℃／相対湿度５０％下にて負荷速度３００ｍｍ／ｍｉｎで実施し、測定開始１５ｍｍから４５ｍｍまでの荷重の平均を求めた。実施例１の平均値を基準にし、８０％以上を合格（Ａ）と分類し、８０％未満を不合格（ＮＡ）と分類した。相対値と分類を表３に示す。
【００８５】
【表３】
2018100351.tif 000005
【００８６】
セルロースアセテートＣＡ１を含有する、比較例１〜２と実施例１〜１３との対比、
セルロースアセテートＣＡ２を含有する、比較例３〜４と実施例１４との対比、
セルロースアセテートＣＡ３を含有する、比較例５〜６と実施例１５との対比、及び
セルロースアセテートＣＡ４を含有する、比較例７〜８と実施例１６との対比が示すとおり、樹脂組成物に（メタ）アクリルポリマーＡＰ１〜ＡＰ４のいずれかを添加することによって、溶融粘度が３００Ｐａ・ｓ以下に低下した。
【００８７】
比較例２、４、６及び８が示すとおり、（メタ）アクリルポリマーＡＰ５の添加は、樹脂組成物の溶融粘度を低下させなかった。
【００８８】
セルロースアセテートの重量平均重合度が３３０を超える比較例９（セルロースアセテートＣＡ５：重量平均重合度３５０）は、溶融粘度が３００Ｐａ・ｓを超えていた。
【００８９】
セルロースアセテートの重量平均重合度が１２０に満たない比較例１０（セルロースアセテートＣＡ６：重量平均重合度９０）は、引張弾性率が６０ＭＰａ未満であった。
【００９０】
セルロースアセテートのアセチル基置換度が２．６０を超える比較例１１（セルロースアセテートＣＡ７：アセチル基置換度２．６５）は、溶融粘度が３００Ｐａ・ｓを超えていた。
【００９１】
セルロースアセテートのアセチル基置換度が２．１０に満たない比較例１２（セルロースアセテートＣＡ８：アセチル基置換度２．０５）は、溶融粘度が３００Ｐａ・ｓを超えていた。
【００９２】
比較例１３（セルロースアセテートＣＡ９：重量平均重合度４４７）と比較例１４（セルロースアセテートＣＡ１０：重量平均重合度４１７）は、溶融粘度が高過ぎて測定ができなかった。
【００９３】
比較例１５（セルロースアセテートＣＡ９：重量平均重合度４４７）は、溶融粘度が３００Ｐａ・ｓ以下であったが、粘着テープが剥がれやすかった。可塑剤Ｐ１を２５部添加したことにより熱流動性は向上したが、可塑剤Ｐ１の添加量が比較的多い故に僅かながらもブリードアウトし、粘着テープが剥がれやすくなったと推測される。