(57)【要約】【課題】  熱安定性に優れ、また賦形時の優れた流動性と、賦形後に得られる構造材の優れた機械物性とを両立でき、加えて成形後に得られる構造材は外観性に優れる繊維強化プラスチックが求められていた。【解決手段】  強化繊維とマトリックス樹脂を含む繊維強化プラスチックであって、少なくとも１種以上の熱安定剤を含有し、Ｔ−３０（℃）〜Ｔ−１０（℃）の温度範囲での繊維強化プラスチックの下式（１）で表される粘弾性特性ｔａｎδの平均値をｔａｎδ（ａｖｅ）、Ｔ−１０（℃）〜Ｔ＋１０（℃）の温度範囲での前記粘弾性特性ｔａｎδの最大値をｔａｎδ（ｍａｘ）としたとき、ｔａｎδ（ａｖｅ）が０．０１〜０．２５であり、ｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）が０．１５以上である、繊維強化プラスチック。【選択図】  図３
2018123267.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維とマトリックス樹脂を含む繊維強化プラスチックであって、
少なくとも１種以上の熱安定剤を含有し、
Ｔ−３０（℃）〜Ｔ−１０（℃）の温度範囲（ただし、Ｔは前記マトリックス樹脂の融点、又は融点を有しないときはガラス転移温度である。）での繊維強化プラスチックの下式（１）で表される粘弾性特性ｔａｎδの平均値をｔａｎδ（ａｖｅ）、Ｔ−１０（℃）〜Ｔ＋１０（℃）の温度範囲での前記粘弾性特性ｔａｎδの最大値をｔａｎδ（ｍａｘ）としたとき、ｔａｎδ（ａｖｅ）が０．０１〜０．２５であり、ｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）が０．１５以上である、繊維強化プラスチック。
ｔａｎδ＝Ｇ’’／Ｇ’  ・・・（１）
ただし、前記式（１）中の記号は以下の意味を示す。
Ｇ’’：損失弾性率、
Ｇ’：貯蔵弾性率。
【請求項２】
前記強化繊維の平均繊維長が１〜１００ｍｍである、請求項１に記載の繊維強化プラスチック。
【請求項３】
前記熱安定剤がフェノール系熱安定剤および／またはリン系熱安定剤である、請求項１または２に記載の繊維強化プラスチック。
【請求項４】
前記マトリックス樹脂１００質量部に対して前記熱安定剤を０．０１〜４質量部含む、請求項１〜３のいずれかに記載の繊維強化プラスチック。
【請求項５】
前記マトリックス樹脂が熱可塑性樹脂である、請求項１〜４のいずれかに記載の繊維強化プラスチック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維強化プラスチックに関する。
【背景技術】
【０００２】
航空機部材、自動車部材、風力発電用風車部材、スポーツ用具等の様々な分野において、繊維強化プラスチックが広く用いられている。繊維強化プラスチックの形方法としては、繊維強化プラスチックをＩＲヒーターなどでマトリックス樹脂の融点（もしくはガラス転移点）超過の温度まで予備加熱した後、金型を備えたプレス成形機等で加圧冷却することにより、目的の形状に賦形するとともに固化する圧縮成形法（スタンピング成形）が一般的に行われている。
【０００３】
前記繊維強化プラスチックは、例えば、強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸したプリプレグ基材が複数枚積層されて一体化されることで形成される。
プリプレグ基材としては、例えば、連続した繊維長の長い強化繊維を一方向に引き揃えたものに、熱可塑性樹脂を含浸してシート状にしたものが挙げられる。このような連続した長い強化繊維を用いたプリプレグ基材で形成した繊維強化プラスチックでは、優れた機械物性を有する構造材を製造できる。しかし、前記繊維強化プラスチックでは、連続した強化繊維であるがゆえに賦形時の流動性が低く、スタンピング成形により３次元形状等の複雑な形状に賦形することは難しい。そのため、前記繊維強化プラスチックを用いる場合、製造する構造材は主として平面形状に近いものに限られる。
【０００４】
賦形時の流動性を高くする方法としては、例えば、一方向に引き揃えた強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸させ、さらに繊維軸と交差する切込みを形成したプリプレグ基材を複数枚積層し、それらを一体化させて繊維強化プラスチックとする方法（Ｉ）が提案されている（特許文献１）。前記方法（Ｉ）で得られる繊維強化プラスチックは、プリプレグ基材に切込みが形成されて強化繊維が分断されていることから、賦形時に良好な流動性が得られる。また、強化繊維の繊維軸方向が特定の方向に偏らないように、例えば繊維軸方向が平面視で４５°ずつずれるように複数枚のプリプレグ基材を積層することで、機械物性の等方性が良好でかつバラつきの少ない繊維強化プラスチックを得ることができる。また繊維軸方向を任意の方向に揃えて積層することで、異方性をコントロールすることもできる。
しかし、前記方法（Ｉ）は、製造の簡便さやコストの面ではまだ充分ではない。特に繊維強化プラスチックや構造材（成形品）の工業的な生産においては、より簡便かつ低コストに製造できることが重要である。また、より複雑な形状の構造材を得るためには、繊維強化プラスチックの賦形時の流動性をより高くすることが重要である。
【０００５】
繊維強化プラスチックを３次元形状等の複雑な形状に賦形して構造材を製造する場合には、賦形時の流動性を確保するために、一般に繊維長が１００ｍｍ以下の比較的短い強化繊維が用いられる。しかし、強化繊維の繊維長が短くなると、賦形後の構造材の機械物性が低下しやすい。
また、賦形時の流動性を高くする方法としては、不連続な強化繊維をランダムに配置させる方法がある。例えば、幅の狭いテープ状のプリプレグ基材から一定の長さで切り出した複数のプリプレグ片を平面上に分散させ、それらをプレス成形で一体化させてシート状の繊維強化プラスチックとする方法（ＩＩ）が開示されている（特許文献２）。
【０００６】
しかし、前記方法（ＩＩ）では、空気によってプリプレグ片を飛翔させたり、液状流体内でプリプレグ片を拡散させた後に堆積させることで前記プリプレグ片を分散させるため、強化繊維の繊維軸方向が完全にランダムな方向に向くようにプリプレグ片を均一に分散させることは極めて難しい。そのため、同一シート内においても場所や向きによって強度等の機械物性が異なる繊維強化プラスチックとなる。構造材には、強度等の機械物性のバラつきが少なく、かつ、機械物性が等方性であるか、もしくはその異方性がコントロールされていることが求められることが多い。しかし、前記方法（ＩＩ）では、機械物性の等方性が良好であるか、もしくは異方性がコントロールされて、さらに機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックを得ることは困難である。
【０００７】
加えて、繊維強化プラスチックには良好な耐熱性も求められる。一般的に繊維強化プラスチックの耐熱性は、繊維強化プラスチック中のトリックス樹脂の耐熱性の影響を大きく受ける。通常、樹脂単体の機械物性は、その樹脂のガラス転移温度以上の温度においては、低下する傾向にある。繊維強化プラスチックにおいても同様に、マトリックス樹脂のガラス転移温度以上の温度においては、機械物性が低下する傾向にある。この機械物性の低下を最小限に抑えるためには、繊維強化プラスチックにおいて強化繊維をマトリックス樹脂中に均一に分散させる必要がある。しかし、前記方法では、堆積されたプリプレグ片を加熱して一体化させる工程において、堆積したプリプレグ片の隙間に、溶融したマトリックス樹脂のみが流れ込む。そのため、得られた繊維強化プラスチックにおいては、局所的に樹脂リッチな部分が生じる。この樹脂リッチな部分の影響で、前記方法（ＩＩ）で得られた繊維強化プラスチックは、耐熱性が劣る問題がある。
また、前記方法（Ｉ）で得られた繊維強化プラスチックは、切込み形状に沿った方向に応力が生じた場合に、この切込み部分が破壊の起点となり機械物性が低下する問題がある。また、この切込み部分には実質的に樹脂のみが存在するため、マトリックス樹脂のガラス転移温度以上の温度においては、上記特許文献２に開示されている方法（ＩＩ）と同様に、耐熱性が劣る問題がある。
【０００８】
特許文献３には、強化繊維を抄紙により分散させて繊維強化プラスチックを製造する方法（ＩＩＩ）が開示されている。前記方法（ＩＩＩ）で得られた繊維強化プラスチックでは、強化繊維がほぼ均一に分散しているため、機械物性は等方性に優れ、かつバラつきが少なく、また耐熱性も良好である。
しかし、前記方法（ＩＩＩ）で得られた繊維強化プラスチックにおいては、強化繊維が３次元的に絡まり合っているため、賦型時の流動性が劣っている。また製造工程も極めて煩雑であり、コスト的に劣っている。加えて、前記方法（ＩＩＩ）で強化繊維の含有率が高い繊維強化プラスチックを製造しようとした場合は、より強化繊維が密な状態で抄紙する必要がある。しかし、こうした高密度に抄紙された強化繊維にマトリックス樹脂を含浸させようとすると、３次元的に絡まった強化繊維のうち、特に厚み方向（含浸方向）に配向している強化繊維が含浸時のプレス力の応力を担うため、樹脂に圧力が伝達されず、極めて含浸が困難になる。また、強化繊維の繊維長が長い場合も、３次元的な絡まりが強固となるため、同様に含浸が困難となる。
【０００９】
不連続な強化繊維を用いつつ、機械物性の高い構造材が得られる繊維強化プラスチックとして、以下のものが提案されている。
（１）繊維長５〜１００ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成され、前記熱可塑性樹脂の融点±２５℃の範囲のｔａｎδ’の平均値が０．０１≦ｔａｎδ’（平均値）≦０．２を満たす繊維強化プラスチック（特許文献４）。ｔａｎδ’は、以下の２式で定義される。
ｔａｎδ＝Ｇ’’／Ｇ’
ｔａｎδ’＝Ｖｆ×ｔａｎδ／（１００−Ｖｆ）
（ただし、Ｖｆは繊維強化プラスチック中の強化繊維の体積分率（％）であり、Ｇ’は繊維強化プラスチックの貯蔵弾性率（Ｐａ）であり、Ｇ’’は繊維強化プラスチックの損失弾性率（Ｐａ）である。）
（１）の繊維強化プラスチックは、ｔａｎδ’（平均値）が特定の範囲に制御されていることで、機械物性が良好になる。
しかし、（１）の繊維強化プラスチックにおいては、実施例１、２に示されているように、熱可塑性樹脂であるナイロン樹脂（融点：２２５℃）の融点まで加熱した状態においてもｔａｎδ’がほとんど変化していない。Ｖｆ／（１００−Ｖｆ）は一定であるため、ｔａｎδ’がほとんど変化していないことは、ｔａｎδの値自体がほとんど変化していないことを意味するが、融点以上の温度域でもｔａｎδの値が小さく弾性体としての性質が大きいと、賦形時に加熱した際に強化繊維及び熱可塑性樹脂の流動性が充分に高くならず、賦形時に強化繊維が切断されてより短くなることで、賦形後の構造材の機械物性が不充分になるおそれがある。
【００１０】
また、繊維強化プラスチックの成形時にはIRヒーターなどで予備加熱するが、成形品の形状が複雑な場合はより高い流動性が求められるため、加熱温度を高くしたり、または加熱時間を長くすることで、樹脂の粘度を下げる必要がある。こうした場合には、繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂の熱劣化により、成形品の強度が低下したり、成形品表面の外観不良などの問題が生じることがある。
【００１１】
高温環境化で使用される繊維強化プラスチックの熱安定性を高める方法については、これまでにも多くの提案があった（文献５、６）。しかしながら、文献５、６の方法はいずれも、有機過酸化物を用いてポリプロピレンを酸変性して酸変性プロピレンのペレットを製造する際に、有機過酸化物と同時に酸化防止剤を添加するものである。この方法によれば、ペレット製造時の過酸化物によるポリプロピレン樹脂の劣化を抑制することには一定の効果を有するものの、スタンピング成形における予備加熱工程での樹脂の劣化を防ぐ技術としては十分ではなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】国際公開第２０１４／１４２０６１号
【特許文献２】特開平０７−１６４４３９号
【特許文献３】国際公開第２０１０／０１３６４５号
【特許文献４】国際公開第２０１２／１４０７９３号
【特許文献５】特開平１０−３１５２２９号
【特許文献６】特開２０１１−８９０７６号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明の課題は、熱安定性に優れ、また賦形時の優れた流動性と、賦形後に得られる構造材の優れた機械物性とを両立でき、加えて成形後に得られる構造材は外観性に優れる繊維強化プラスチックを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明者等は、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、繊維強化プラスチックに特定の粘弾性特性をもたせ、かつ熱安定剤を含有させることにより、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。即ち本発明の要旨は以下の（１）〜（５）に存する。
（１）  強化繊維とマトリックス樹脂を含む繊維強化プラスチックであって、
少なくとも１種以上の熱安定剤を含有し、
Ｔ−３０（℃）〜Ｔ−１０（℃）の温度範囲（ただし、Ｔは前記マトリックス樹脂の融点、又は融点を有しないときはガラス転移温度である。）での繊維強化プラスチックの下式（１）で表される粘弾性特性ｔａｎδの平均値をｔａｎδ（ａｖｅ）、Ｔ−１０（℃）〜Ｔ＋１０（℃）の温度範囲での前記粘弾性特性ｔａｎδの最大値をｔａｎδ（ｍａｘ）としたとき、ｔａｎδ（ａｖｅ）が０．０１〜０．２５であり、ｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）が０．１５以上である、繊維強化プラスチック。
ｔａｎδ＝Ｇ’’／Ｇ’  ・・・（１）
ただし、前記式（１）中の記号は以下の意味を示す。
Ｇ’’：損失弾性率、
Ｇ’：貯蔵弾性率。
（２）  前記強化繊維の平均繊維長が１〜１００ｍｍである、上記（１）の繊維強化プラスチック。
（３）  前記熱安定剤がフェノール系熱安定剤および／またはリン系熱安定剤である、上記（１）または（２）に記載の繊維強化プラスチック。
（４）  前記マトリックス樹脂１００質量部に対して前記熱安定剤を０．０１〜４質量部含む、上記（１）〜（３）のいずれかに記載の繊維強化プラスチック。
（５）  前記マトリックス樹脂が熱可塑性樹脂である、上記（１）〜（４）のいずれかに記載の繊維強化プラスチック。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の繊維強化プラスチックは、熱安定性に優れ、また賦形時の優れた流動性と、賦形後に得られる構造材の優れた機械物性とを両立でき、加えて成形後に得られる構造材は外観性に優れる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】配向度ｐｆの測定方法の一工程を示した模式図である。
【図２】分散パラメーターｄｐの算出における画像処理ソフトによる処理を説明した模式図である。
【図３】本発明の繊維強化プラスチックの製造方法に用いるプリプレグ基材の一例を示した平面図である。
【図４】本発明の繊維強化プラスチックの製造方法に用いるプリプレグ基材の他の例を示した平面図である。
【図５】材料（Ａ）を一対のプレスロールで加圧する様子を示した斜視図である。
【図６】ダブルベルト式加熱加圧機の一例を示した模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明の繊維強化プラスチックは、強化繊維とマトリックス樹脂を含む繊維強化プラスチックであって、少なくとも１種以上の熱安定剤を含有する。より具体的には、強化繊維とマトリックス樹脂を含む繊維強化プラスチックであって、少なくとも１種以上の熱安定剤を含有し、Ｔ−３０（℃）〜Ｔ−１０（℃）の温度範囲（ただし、Ｔは前記マトリックス樹脂の融点、又は融点を有しないときはガラス転移温度である。）での繊維強化プラスチックの下式（１）で表される粘弾性特性ｔａｎδの平均値をｔａｎδ（ａｖｅ）、Ｔ−１０（℃）〜Ｔ＋１０（℃）の温度範囲での前記粘弾性特性ｔａｎδの最大値をｔａｎδ（ｍａｘ）としたとき、ｔａｎδ（ａｖｅ）が０．０１〜０．２５であり、ｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）が０．１５以上である、繊維強化プラスチックである。
ｔａｎδ＝Ｇ’’／Ｇ’  ・・・（１）
ただし、前記式（１）中の記号は以下の意味を示す。
Ｇ’’：損失弾性率、
Ｇ’：貯蔵弾性率。
【００１８】
（強化繊維）
強化繊維としては、特に限定されず、例えば、無機繊維、有機繊維、金属繊維、又はこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。強化繊維は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１９】
無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、最終成形物である構造材の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。
【００２０】
炭素繊維としては、特に限定されず、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維、ＰＩＴＣＨ系炭素繊維等が挙げられる。
好ましい炭素繊維は、ＪＩＳ  Ｒ７６０１（１９８６）に準じて測定したストランド引張強度が１．０ＧＰａ以上９．０ＧＰａ以下で、かつストランド引張弾性率が１５０ＧＰａ以上１０００ＧＰａ以下の炭素繊維である。
より好ましい炭素繊維は、ＪＩＳ  Ｒ７６０１（１９８６）に準じて測定したストランド引張強度が１．５ＧＰａ以上９．０ＧＰａ以下で、かつストランド引張弾性率が２００ＧＰａ以上１０００ＧＰａ以下の炭素繊維である。
【００２１】
繊維強化プラスチック中の強化繊維の平均繊維長は、１〜１００ｍｍが好ましく、３〜７０ｍｍがより好ましく、５〜５０ｍｍがさらに好ましく、１０〜５０ｍｍが特に好ましく、１０〜３５ｍｍが最も好ましい。
一般に強化繊維が長いほど機械物性に優れた構造材が得られるが、特にスタンピング成形時において、流動性が低下するために複雑な３次元形状の構造材が得られにくくなる。強化繊維の平均繊維長が上限値以下であれば、賦形時に優れた流動性が得られ、強化繊維とマトリックス樹脂が流動しやすい。そのため、リブやボス等の複雑な３次元形状の構造材を得ることが容易である。また、強化繊維の平均繊維長が下限値以上であれば、機械物性に優れた構造材を製造できる。
【００２２】
（平均繊維長の測定方法）
繊維強化プラスチック中の樹脂を焼き飛ばして、強化繊維のみを取り出し、前記強化繊維の繊維長をノギス等で測定する。測定は無作為に選択した１００本の強化繊維について行い、平均繊維長はそれらの質量平均として算出する。
強化繊維の平均繊維直径は、１〜５０μｍが好ましく、５〜２０μｍがより好ましい。
【００２３】
（マトリックス樹脂）
マトリックス樹脂としては、熱可塑性樹脂であってもよく、熱硬化性樹脂であってもよい。マトリックス樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
マトリックス樹脂としては、熱可塑性樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂は一般的に熱硬化性樹脂よりも靱性値が高いため、マトリックス樹脂として熱可塑性樹脂を用いることで、強度、特に耐衝撃性に優れた構造材が得られやすくなる。また、熱可塑性樹脂は化学反応を伴うことなく冷却固化により形状が定まる。そのため、熱可塑性樹脂を用いる場合は短時間成形が可能となり、繊維強化プラスチックや構造材の生産性に優れる。
【００２４】
熱可塑性樹脂としては、特に限定されず、ポリアミド樹脂（ナイロン６（融点：２２５℃）、ナイロン６６（融点：２６０℃）、ナイロン１２（融点：１７５℃）、ナイロンＭＸＤ６（融点：２３７℃）等）、ポリオレフィン樹脂（低密度ポリエチレン（融点：９５〜１３０℃）、高密度ポリエチレン（融点：１２０〜１４０℃）、ポリプロピレン（融点：１６５℃）等）、変性ポリオレフィン樹脂（変性ポリプロピレン樹脂（融点：１６０〜１６５℃）等）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート樹脂（ガラス転移温度：１４５℃）、ポリアミドイミド樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスチレン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、液晶ポリエステル樹脂、アクリロニトリルとスチレンの共重合体、ナイロン６とナイロン６６の共重合体等が挙げられる。
変性ポリオレフィン樹脂としては、例えば、マレイン酸等の酸によりポリオレフィン樹脂を変性した樹脂（酸変性ポリプロピレン樹脂）等が挙げられる。
熱可塑性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよく、２種以上をポリマーアロイとして使用とてもよい。
熱可塑性樹脂としては、強化繊維との接着性、強化繊維への含浸性及び熱可塑性樹脂の原料コストの各々のバランスの点から、ポリオレフィン樹脂、変性ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂及びポリカーボネート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を含むことが好ましい。
【００２５】
熱硬化性樹脂としては、特に限定されず、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ウレタン系樹脂、尿素性樹脂、メラミン樹脂、イミド系樹脂等が挙げられる。
熱硬化性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
熱硬化性樹脂としては、熱硬化性樹脂を硬化させた後の繊維強化プラスチックの機械物性の発現性の観点から、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、イミド系樹脂が好ましく、繊維強化プラスチックの製造の容易さの観点から、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂がより好ましい。
【００２６】
（熱安定剤）
熱安定剤としては特に限定されず、一般的に酸化防止剤や難燃剤と呼ばれる樹脂の酸化や樹脂の熱分解等の化学反応を抑制する効果があるものであれば良い。中でも酸化反応を抑制する酸化防止剤が好ましい。
熱安定剤として、例えば、フェノール系熱安定剤、リン系熱安定剤、ヒドロキシルアミン系熱安定剤、チオエーテル系熱安定剤、銅塩系熱安定剤などが挙げられる。中でもフェノール系熱安定剤、リン系熱安定剤が好ましい。またマトリックス樹脂がポリアミド樹脂の場合は銅塩系熱安定剤が好ましい。
【００２７】
フェノール系熱安定剤としては、３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート、ｎ−オクタデシル−３−（３−メチル−５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート、ｎ−テトラデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート、１，６−ヘキサンジオール−ビス−［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート］、１，４−ブタンジオール−ビス−［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート］、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−ｔ−ブチルフェノール）、トリエチレングリコール−ビス−［３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート］、テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ[５，５]ウンデカン、Ｎ，Ｎ’−ビス−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルヘキサメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−テトラメチレン−ビス−３−（３−メチル−５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェノール）プロピオニルジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス−［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェノール）プロピオニル］ヒドラジン、Ｎ−サリチロイル−Ｎ’−サリチリデンヒドラジン、３−（Ｎ−サリチロイル）アミノ−１，２，４−トリアゾール、Ｎ，Ｎ’−ビス［２−｛３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝エチル］オキシアミド、ペンタエリスリチル−テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレンビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒドロシンナマイド、１，３，５−トリス（４−ｔｅｒｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−ジメチルベンジル）イソシアヌル酸などが挙げられる。
これらのうち、トリエチレングリコール−ビス−［３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート］、テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，６−ヘキサンジオール−ビス−［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート］、ペンタエリスリチル−テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレンビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒドロシンナマイド、１，３，５−トリス（４−ｔｅｒｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−ジメチルベンジル）イソシアヌル酸が好ましい。
具体的な商品名としては、ＡＤＥＫＡ社製のアデカスタブＡＯシリーズ、ＡＯ−２０、ＡＯ−３０、ＡＯ−４０、ＡＯ−５０、ＡＯ−６０、ＡＯ−７０、ＡＯ−８０、ＡＯ−３３０、ＢＡＳＦ社製のイルガノックスシリーズ、イルガノックス２４５、２５９、５６５、１０１０、１０３５、１０７６、１０９８、１２２２、１３３０、１４２５、１５２０、３１１４、５０５７、住友化学社製のスミライザーシリーズ、スミライザーＢＨＴ−Ｒ、ＭＤＰ−Ｓ、ＢＢＭ−Ｓ、ＷＸ−Ｒ、ＮＷ、ＢＰ−７６、ＢＰ−１０１、ＧＡ−８０、ＧＭ、ＧＳ、サンケミカル社製のサイアノックスＣＹ−１７９０などが挙げられる。
【００２８】
リン系熱安定剤としては、例えば、ホスファイト系化合物、ホスフェート系化合物が挙げられる。
ホスファイト系化合物の具体例としては、テトラキス［２−ｔ−ブチル−４−チオ（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）−５−メチルフェニル］−１，６−ヘキサメチレン−ビス（Ｎ−ヒドロキシエチル−Ｎ−メチルセミカルバジド）−ジホスファイト、テトラキス［２−ｔ−ブチル−４−チオ（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）−５−メチルフェニル］−１，１０−デカメチレン−ジ−カルボキシリックアシッド−ジ−ヒドロキシエチルカルボニルヒドラジド−ジホスファイト、テトラキス［２−ｔ−ブチル−４−チオ（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）−５−メチルフェニル］−１，１０−デカメチレン−ジ−カルボキシリックアシッド−ジ−サリシロイルヒドラジド−ジホスファイト、テトラキス［２−ｔ(ブチル−４−チオ（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）−５−メチルフェニル］−ジ（ヒドロキシエチルカルボニル）ヒドラジド−ジホスファイト、テトラキス［２−ｔ−ブチル−４−チオ（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）−５−メチルフェニル］−Ｎ，Ｎ’−ビス（ヒドロキシエチル）オキサミド−ジホスファイトなどが挙げられる。
【００２９】
少なくとも１つのＰ−Ｏ結合が芳香族基に結合しているものがより好ましく、具体例としては、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）４，４’−ビフェニレンホスフォナイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシル）ホスファイト、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ジトリデシルホスファイト−５−ｔ−ブチル−フェニル）ブタン、トリス（ミックスド−モノおよびジ−ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、４，４’−イソプロピリデンビス（フェニル−ジアルキルホスファイト）などが挙げられる。
【００３０】
特に、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンホスホナイトなどが好ましく使用できる。
ホスファイト系化合物の具体的な商品名としては、ＡＤＥＫＡ社製のアデカスタブＣ、ＰＥＰ−４Ｃ、ＰＥＰ−８、ＰＥＰ−１１Ｃ、ＰＥＰ−２４Ｇ、ＰＥＰ−３６、ＨＰ−１０、２１１２、２６０、５２２Ａ、３２９Ａ、１１７８、１５００、１３５Ａ、３０１０、ＴＰＰ、ＢＡＳＦ社製のイルガフォス１６８、住友化学社製のスミライザーＰ−１６、クラリアント社製のサンドスタブＰＥＰＱ、ＧＥ社製のウエストン６１８、６１９Ｇ、６２４などが挙げられる。
【００３１】
ヒドロキシルアミン系熱安定剤としては、例えば、ジオクタデシルヒドロキシルアミン等のジアルキルアミン、Ｎ，Ｏ―ジアルキルヒドロキシルアミン、１−ナフトヒドロキサム酸、４，５−ジブロモ−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−２−フランカルボキサミド、４−（ヒドロキシアミノ）キノリンＮ−オキシド、アセトヒドロキサム酸、ベンゼンスルホヒドロキサム酸、ベンゾヒドロキサム酸、ヒドロキシ尿素、Ｌ−カナバニン硫酸塩水和物、Ｎ，Ｎ´−ジメトキシ−Ｎ，Ｎ´−ジメチルオキサミド、Ｎ，Ｎ，Ｏ−トリアセチルヒドロキシルアミン、Ｎ，Ｎ，Ｏ−トリス（トリメチルシリル）ヒドロキシルアミン、Ｎ，Ｎ−ジベンジルヒドロキシルアミン、Ｎ，Ｎ−ジエチルヒドロキシルアミン、Ｎ，Ｏ−ビス（トリフルオロアセチル）ヒドロキシルアミン、Ｎ，Ｏ−ビス（トリメチルシリル）ヒドロキシルアミン、Ｎ，Ｏ−ジメチルヒドロキシルアミン塩酸塩、Ｎ−（ジエチルカルバモイル）−Ｎ−メトキシホルムアミド、Ｎ−（ｔｅｒｔ−ブチル）ヒドロキシルアミン塩酸塩、Ｎ−ベンゾイル−Ｎ−フェニルヒドロキシルアミン、Ｎ−カルボベンゾキシヒドロキシルアミン、Ｎ−シンナモイル−Ｎ−（２，３−キシリル）ヒドロキシルアミン、Ｎ−ヒドロキシウレタン、Ｎ−メトキシ−Ｎ，Ｏ−ビス（トリメチルシリル）カルバマート、Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−２−フランカルボキサミド、Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチルアセトアミド、Ｎ−メトキシジアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ジメチルアミノアセトヒドロキサム酸、Ｎ−メチル−Ｎ，Ｏ−ビス（トリメチルシリル）ビドロキシルアミン、Ｎ−メチルフロヒドロキサム酸、Ｎ−メチルヒドロキシルアミン塩酸塩、オクタノヒドロキサム酸、サリチルヒドロキサム酸、ベンゾヒドロキサム酸ナトリウム水和物、オクタノヒドロキサム酸ナトリウム水和物、Ｎ−（ベンジルオキシ）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル、Ｎ−ヒドロキシカルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル、［ビス（４−メトキシフェニル）ホスフィニルオキシ］カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル、４，５−ジブロモ−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−２−フランカルボキサミド、カルボキシメトキシルアミンヘミ塩酸塩、ヒドロキシルアミン−Ｏ−スルホン酸、Ｌ−カナバニン硫酸塩水和物、Ｎ，Ｎ´−ジメトキシ−Ｎ，Ｎ´−ジメチルオキサミド、Ｎ，Ｎ，Ｏ−トリアセチルヒドロキシルアミン、Ｎ，Ｎ，Ｏ−トリス（トリメチルシリル）ヒドロキシルアミン、Ｎ，Ｏ−ビス（トリフルオロアセチル）ヒドロキシルアミン、Ｎ，Ｏ−ビス（トリメチルシリル）ヒドロキシルアミン、Ｎ，Ｏ−ジメチルヒドロキシルアミン塩酸塩、Ｎ−（ジエチルカルバモイル）−Ｎ−メトキシホルムアミド、Ｎ−メトキシ−Ｎ，Ｏ−ビス（トリメチルシリル）カルバマート、Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−２−フランカルボキサミド、Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチルアセトアミド、Ｎ−メトキシジアセトアミド、Ｎ−メチル−Ｎ，Ｏ−ビス（トリメチルシリル）ビドロキシルアミン、Ｏ−（２，３，４，５，６−ペンタフルオロベンジル）ヒドロキシルアミン塩酸塩、Ｏ−（２−トリメチルシリルエチル）ヒドロキシルアミン塩酸塩、Ｏ−（トリメチルシリル）ヒドロキシルアミン、Ｏ−４−ニトロベンジルヒドロキシルアミン塩酸塩、Ｏ−アリルヒ���ロキシルアミン塩酸塩、Ｏ−ベンジルヒドロキシルアミン塩酸塩、Ｏ−イソブチルヒドロキシルアミン塩酸塩、Ｏ−メチルヒドロキシルアミン塩酸塩、Ｎ−（ベンジルオキシ）カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル、［ビス（４−メトキシフェニル）ホスフィニルオキシ］カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチル等が挙げられる。
ヒドロキシルアミン系熱安定剤の具体的な商品名としては、ＢＡＳＦ社製のイルガスタブ  ＦＳ０４２等が挙げられる。
【００３２】
銅塩系熱安定剤としては、例えば、ヨウ化銅化合物などが挙げられる。
【００３３】
熱安定剤は、１種を単独で使用してもよが、２種以上を併用することで相乗効果が得られやすいため、２種類以上を併用することが好ましい。
【００３４】
本発明の繊維強化プラスチックにおける熱安定剤の量としては特に限定しないが、マトリックス樹脂１００重量部に対して、熱安定剤が０．０１〜４質量部含まれることが好ましく、０．０２〜２質量部がより好ましく、０．０３〜１質量部がさらに好ましく、０．０５〜０．７質量部が最も好ましい。
【００３５】
本発明の繊維強化プラスチックには、目的の構造材の要求特性に応じてその他の添加剤を配合してもよい。
その他の添加剤としては、例えば、耐候性改良剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、非繊維状フィラー、導電性フィラー、離型剤、界面活性剤等が挙げられ、また熱可塑性樹脂をその他の添加剤として用いても良い。
【００３６】
本発明の繊維強化プラスチックは、ｔａｎδ（ａｖｅ）が０．０１〜０．２５であり、ｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）が０．１５以上である。ｔａｎδ（ａｖｅ）とｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）がそれぞれ前記範囲を満たすことで、賦形時の優れた流動性と賦形後に得られる構造材の優れた機械物性とを両立することができる。
「ｔａｎδ（ａｖｅ）」とは、Ｔ−３０（℃）〜Ｔ−１０（℃）の温度範囲（ただし、Ｔはマトリックス樹脂の融点、又は融点を有しないときはガラス転移温度である。）での繊維強化プラスチックの粘弾性特性ｔａｎδの平均値である。
「ｔａｎδ（ｍａｘ）」とは、Ｔ−１０（℃）〜Ｔ＋１０（℃）の温度範囲での粘弾性特性ｔａｎδの最大値である。
粘弾性特性ｔａｎδは、下式（ｂ１）で表される。
ｔａｎδ＝Ｇ’’／Ｇ’  ・・・（ｂ１）
（ただし、Ｇ’’は損失弾性率（Ｐａ）であり、Ｇ’は貯蔵弾性率（Ｐａ）である。）
【００３７】
本発明の繊維強化プラスチックのｔａｎδ（ａｖｅ）は、０．０１〜０．２５であり、０．０２〜０．２０が好ましく、０．０３〜０．１５がより好ましい。ｔａｎδ（ａｖｅ）が極端に低い（ゼロに近い）場合は完全弾性体に近く、その性質はプラスチック材料からはかけ離れていることを意味し、プラスチック材料としての機械特性や流動性は期待できない。しかしｔａｎδ（ａｖｅ）が下限値以上であれば、機械特性及び流動特性のバランスのよい繊維強化プラスチックが得られる。ｔａｎδ（ａｖｅ）が上限値以下であれば、優れた機械物性を有する構造材を製造できる。
【００３８】
本発明の繊維強化プラスチックのｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）は、０．１５以上であり、０．２５以上が好ましく、０．３５以上がより好ましい。ｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）が下限値以上であれば、賦形時に優れた流動性が得られるため、賦形時に強化繊維が切断されて構造材の機械物性が低下することを抑制できる。
ｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）が極端に大きい、つまりｔａｎδ（ｍａｘ）が極端に大きい場合は、賦型時にマトリックス樹脂のみが流動して、マトリックス樹脂の流動に強化繊維が追随しない。この観点から、本発明の繊維強化プラスチックのｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）は、１．５以下が好ましく、０．９以下がより好ましい。
【００３９】
繊維強化プラスチックのｔａｎδは、強化繊維の分散性が高いほど小さくなる。繊維強化プラスチックのｔａｎδは、例えば、後述する繊維強化プラスチックの製造方法における加圧時のベルト間のクリアランスを調節することで調節できる。前記クリアランスを狭くするほど繊維強化プラスチック中の強化繊維の分散性が向上して、ｔａｎδが小さくなる傾向がある。また、例えば繊維強化プラスチックにおける強化繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）を調節することで、ｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）の値を調節できる。繊維強化プラスチックのＶｆが高いほど、ｔａｎδ（ｍａｘ）が小さくなる傾向がある。
また加えて、繊維強化プラスチックにおける強化繊維同士の絡まり合いや強化繊維同士の摩擦もｔａｎδ（ｍａｘ）に影響を及ぼし、これら絡まり合いや摩擦が大きい程、ｔａｎδ（ｍａｘ）が小さくなる傾向がある。
またポリマーアロイのように、複数個の融点およびガラス転移温度を有する場合は、本発明のｔａｎδ（ａｖｅ）およびｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）の範囲を満たす融点もしくはガラス転移温度Tを１つ以上有していればよい。
【００４０】
本発明の繊維強化プラスチック中の強化繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）は、５〜７０体積％が好ましく、１０〜６０体積％がより好ましく、１５〜５０体積％がさらに好ましく、２５〜４５体積％が最も好ましい。強化繊維のＶｆが上限値以下であれば、靭性低下による界面強度の低下が生じにくく、また賦型時の流動性も低下しにくい。強化繊維のＶｆが下限値以上であれば、繊維強化プラスチックとして必要とされる機械物性が得られやすい。
なお、繊維強化プラスチックのＶｆ値は、繊維強化プラスチックにおける強化繊維、マトリックス樹脂、熱安定剤、及びその他の添加剤等のその他の成分の合計体積に対する強化繊維の体積割合を意味する。ＪＩＳ  Ｋ７０７５に基づいて測定されたＶｆ値は繊維強化プラスチック中のボイドの存在量により変動する値であるため、本発明においてはボイドの存在量に依存しない繊維体積含有率を採用する。
【００４１】
（配向度ｐｆ）
本発明の繊維強化プラスチックにおける厚み方向と直交する方向への強化繊維の配向度ｐｆは、０．００１〜０．８が好ましい。ｐｆは、繊維強化プラスチック中における厚み方向と直交する方向への強化繊維の配向状態を表す指標である。ｐｆが「０」とは、繊維強化プラスチックの厚み方向と直交する方向に強化繊維が理想的な状態で配向していることを意味する。ｐｆの値が大きくなるほど、厚み方向と直交する面の外方向へ向かって強化繊維が乱れている度合いが高いことを示している。
強化繊維の繊維長にもよるが、ｐｆの値が大きいほど、強化繊維同士の絡まり合いや強化繊維同士の摩擦により、賦形時の流動性が得られにくい。すなわち、強化繊維が厚み方向と直交する面の外方向に向かって乱れているほど、強化繊維同士の絡まり合いや強化繊維同士の摩擦が起こりやすく、賦形時の流動性が得られにくい。強化繊維の平均繊維長が１ｍｍ〜１００ｍｍの場合、ｐｆが０．８以下であれば、賦形時に優れた流動性が得られやすく、優れた機械物性の構造材が得られやすくなる。ｐｆの下限値は、繊維強化プラスチックの物性上は特に制約はない。しかし、ｐｆを０にすることは困難であり、０．００１以上が現実的な値である。ｐｆの上限値は、０．５が好ましく、０．３がより好ましく、０．１５がさらに好ましい。
【００４２】
（ｐｆの測定方法）
図１に示すように、厚み２ｍｍの繊維強化プラスチック２２００から幅２ｍｍの測定試料２２１０を切り出して、次のように測定を実施する。
測定試料２２１０における幅方向をｘ方向、厚み方向をｙ方向、長さ方向をｚ方向とする。
【００４３】
＜ｘ方向の実測積分値＞
測定試料２２１０に対してｘ方向にＸ線を照射し、黒鉛の００２面の回折に由来する１次元配向プロファイルを得る。黒鉛の００２面の回折に由来する１次元配向プロファイルは、２次元検出器を用いて像を取り込んだ後、解析ソフトを用いて００２回折部分において周方向にプロファイルを得る方法で得られる。また、１次元検出器であれば、００２回折のところで検出器を固定して、試料を３６０°回転させることでも、黒鉛の００２面の回折に由来する１次元配向プロファイルが得られる。
次いで、得られた１次元配向プロファイルから、下式（ｂ２）によりｘ方向の実測積分値Ｓｘを算出する。
【数１】
2018123267.tif 000003
ただし、式（ｂ２）中、Ｉ（δ）は、１次元配向プロファイルにおける、ｙｚ平面でのｚ方向を基準とした方位角δのときの強度である。
強化繊維がｘ方向に完全配向しているときにＳｘは最大の値をとる。強化繊維がｘ方向から傾きを持つことでＳｘの値は小さくなる。Ｓｘが小さくなる要因としては、強化繊維のｘ方向に対する傾きにおける厚み方向の成分と、厚み方向に直交する平面内の成分がある。すなわち、強化繊維のｘ方向に対する傾きにおけるｙｚ平面内の成分と、ｘｚ平面内の成分の両方が、Ｓｘが小さくなる要因となる。ｐｆでは、厚み方向と直交する面の外方向へ向かって強化繊維が乱れている度合いを評価するため、強化繊維の傾きにおけるｘｚ平面内の成分の影響を除去するために、次の操作を行う。
【００４４】
＜ｘ方向の予測積分値＞
測定試料２２１０に対してｙ方向にＸ線を照射し、黒鉛の００２面の回折に由来する１次元配向プロファイルを得る。次いで、下式（ｂ３）によりＩ（ψ）を規格化して方位角ψにおける繊維割合Ｇ（ψ）を算出する。
【数２】
2018123267.tif 000004
ただし、式（ｂ３）中、Ｉ（ψ）は、前記１次元配向プロファイルにおける、ｘｚ平面でのｚ方向を基準とした方位角ψのときの強度である。
次いで、下式（ｂ４）により、ｘ方向の予測積分値Ｆを算出する。
【数３】
2018123267.tif 000005
ただし、Ｖａは、測定試料２２１０中の強化繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）である。Ｖｂは、後述する補正用の標準試料中の強化繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）である。Ａ（ψ）は、強度補正係数である。
強度補正係数Ａ（ψ）は次のように求める。
補正用の標準試料として、ｚ方向に完全に配向するように強化繊維を一方向に引き揃えた厚み２ｍｍのＵＤ材を作製し、これを０°材とする。標準試料に用いる強化繊維及びマトリックス樹脂は、測定試料２２１０と同一種とする。測定試料２２１０中の強化繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）であるＶａと、補正用の標準試料中の強化繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）であるＶｂとは、同じであっても異なっていてもよい。
次いで、さらなる標準試料として、方位角ψが１５°の方向に完全に配向するように強化繊維を一方向に引き揃える以外は、０°材と同様にして１５°材を作製する。同様に、方位角ψが３０°、４５°、６０°、７５°、９０°のそれぞれの方向に完全に配向するように強化繊維を一方向に引き揃えた３０°材、４５°材、６０°材、７５°材、９０°材を作製する。
次いで、各標準試料から測定試料２２１０と同様に幅２ｍｍの標準測定試料を切り出す。標準測定試料に対してｘ方向にＸ線を入射して、黒鉛の００２面の回折に由来する１次元配向プロファイルを得る。９０°材由来の標準測定試料の１次元配向プロファイルにおいては、強度はほぼ一定な値となる。各標準測定試料の１次元配向プロファイルから、下式（ｂ５）により方位角ψの材料の強度Ｉ（ψ、δ）の積分値Ｓ（ψ）を算出する。
【数４】
2018123267.tif 000006
ただし、Ｉ（ψ，δ）は、方位角ψの標準測定試料についての方位角δにおける強度である。
積分値Ｓ（ψ）においては、Ｓ（ψ）＝Ｓ（π−ψ）の関係にある。横軸にψ、縦軸にＳ（ψ）をとってプロットし、ψが０°〜１８０°の範囲で正規分布近似したものを方位角ψにおける強度補正係数Ａ（ψ）とする。
【００４５】
＜ｘ方向の補正の予測積分強度＞
ｘ方向の予測積分値Ｆと実測積分値Ｓｘは必ずしも一致しない。そこで、標準試料を用いて積分値補正係数Ｂ（Ｓｘ）を算出する。
強度補正係数Ａ（ψ）の算出と同様にして各標準試料から標準測定試料を切り出す。各標準測定試料について、前記したｘ方向の実測積分値の算出方法により実測積分値Ｓｘ（α）を算出する。なお、αは０°、１５°、３０°、４５°、６０°、７５°、９０°である。また各標準測定試料について、前記したｘ方向の予測積分値の算出方法により、ｘ方向の予測積分値Ｆ（α）を求める。横軸にＳｘ（α）、縦軸にＳｘ（α）／Ｆ（α）をとってプロットすると高い相関があり、線形近似したものを積分補正係数Ｂ（Ｓｘ）とする。
ｘ方向の予測積分値Ｆに前記積分補正係数Ｂ（Ｓｘ）を乗じて、ｘ方向の補正の予測積分強度Ｆ’とする。
【００４６】
＜ｐｆの算出＞
下式（ｂ６）により、ｐｆを算出する。
【数５】
2018123267.tif 000007
【００４７】
（楕円乖離係数ｅｃ）
本発明の繊維強化プラスチックにおける厚み方向と直交する面の強化繊維の配向プロファイルの楕円乖離係数ｅｃは、１×１０−５〜９×１０−５が好ましい。ｅｃは、本発明の繊維強化プラスチック中の厚み方向と直交する面における強化繊維の２次元的な配向の分散性を表す指標である。ｅｃは、前記した配向プロファイルのその近似楕円からの乖離係数である。
強化繊維がランダムに配向した繊維強化プラスチックにおいて、ｅｃが大きいほど、機械物性のバラつきが大きいことを意味する。ｅｃが９×１０−５以下であれば、機械物性のバラつきを抑制しやすい。本発明の繊維強化プラスチックのｅｃは、８．５×１０−５以下が好ましく、８×１０−５以下がより好ましい。
ｅｃの好ましい下限値は、繊維強化プラスチックの機械物性上は特に制約はない。しかし、例えば、強化繊維の繊維長が長くなるにつれて、ｅｃの値が小さい繊維強化プラスチックの製造の難易度は上がる。強化繊維の繊維長を長くすれば機械物性が向上するが、それに伴いｅｃの値が増加する傾向にあり、機械物性のバラつきが増加する。機械物性とそのバラつきのバランスを考慮すると、製造上の観点から現実的な、強化繊維の平均繊維長に応じたｅｃの好ましい下限値は以下のようになる。強化繊維の平均繊維長が１〜３ｍｍの場合、ｅｃは１×１０−５以上が好ましい。強化繊維の平均繊維長が３ｍｍ超１０ｍｍ以下の場合、ｅｃは１．５×１０−５以上が好ましい。強化繊維の平均繊維長が１０ｍｍ超３５ｍｍ以下の場合、ｅｃは２×１０−５以上が好ましい。強化繊維の平均繊維長が３５ｍｍ超７０ｍｍ以下の場合、ｅｃは３×１０−５以上が好ましい。強化繊維の平均繊維長が７０ｍｍ超１００ｍｍ以下の場合、ｅｃは４×１０−５以上が好ましい。
【００４８】
（ｅｃの測定方法）
ｐｆの測定においてｘ方向の予測積分値を求める際に測定した、方位角ψにおける強度Ｉ（ψ）のプロファイルを、下式（ｂ７）で表される楕円Ｉａ（ψ）で近似する。
【数６】
2018123267.tif 000008
ただし、式（ｂ７）中、ａは楕円の長径である。ｂは楕円の短径である。βは回転角である。
Ｉａ（ψ）がＩ（ψ）に最も近くなるときのａ、ｂ、βは、下式（ｂ８）で表される楕円からの乖離度Ｒが最少になるように数値計算すればよい。そして、そのときの乖離度Ｒの最少値をｅｃとする。
【数７】
2018123267.tif 000009
【００４９】
（分散パラメーターｄｐ）
本発明の繊維強化プラスチックの厚み方向の断面における、強化繊維の分散パラメーターｄｐは、１００〜８０が好ましい。ｄｐは、繊維強化プラスチック中における強化繊維の３次元的分散を表す指標である。ｄｐが「１００」であるとは、強化繊維が理想的な状態でマトリックス樹脂中に分散していることを意味する。ｄｐの値が小さいほど、強化繊維が局所的に凝集している割合が高く、樹脂リッチ部分の割合が高いことを意味する。
ｄｐの値が小さく強化繊維の分散性が悪いほど耐熱性が悪くなる。ｄｐが８０以上であれば、良好な耐熱性が得られやすい。本発明の繊維強化プラスチックのｄｐは、８４以上がより好ましく、８８以上がさらに好ましい。本発明の繊維強化プラスチックのｄｐの上限値は理論値には１００である。製造上の観点から現実的な好ましいｄｐの上限値は９８である。
繊維強化プラスチックの賦形時の流動性は、賦形時における樹脂の流れもしくは樹脂層の滑りにより生じる。そのため、繊維強化プラスチック中の樹脂が流動可能が経路が広いほど、賦形の際により高い流動性が得られる。すなわち、ｄｐが小さいほど、賦形時の流動性は高い。本発明の繊維強化プラスチックにおいては、ｐｆを前記した範囲に制御することにより、ｄｐの値が高くても高い流動性を発現する。
【００５０】
（ｄｐの測定方法）
ｄｐは、繊維強化プラスチックから切り出した試料片の厚み方向の断面写真を、画像編集ソフトを用いて処理することにより測定できる。
具体的には、例えば、繊維強化プラスチックから試料片を切り出し、前記試料片の断面写真を撮影する。断面写真の撮影には、例えば、光学顕微鏡を使用できる。ｄｐによる評価の精度がより高くなる点から、撮影時の解像度におけるドットピッチは、強化繊維の直径の１０分の１以下が好ましく、２０分の１以下がより好ましい。
次いで、画像編集ソフトを用いて切断写真を以下のように処理する。
切断写真において、試料片の断面における厚み方向に２ｍｍ、厚み方向に対する直交方向に１．５ｍｍの矩形の範囲に相当する部分を処理対象画像とする。画像編集ソフトにより、処理対象画像において、強化繊維部分と、樹脂部分及びボイド部分とで２値化する。例えば、強化繊維部分が白、樹脂部分が灰色、ボイド部分が黒となっている処理対象画像において、強化繊維部分を黒、樹脂部分とボイド部分を緑として２値化する。
強化繊維の半径がｒ（μｍ）、繊維体積含有率がＶｆ（体積％）の繊維強化プラスチックの切断面において、図２に示すように強化繊維Ｃが完全理論分散したときの単位正六角形Ｈの一辺の長さＬａは、下式（ｂ９）で求められる。
【数８】
2018123267.tif 000010
２値化後の処理対象画像の強化繊維部分において、図２に示すように強化繊維が完全理論分散していると仮定する。そして、図２に示すように、強化繊維の半径を下式（ｂ１０）で表される長さＬｅ分だけ長くし、前記強化繊維の半径がＬａとなるように、画像編集ソフトにより２値化後における強化繊維部分を膨張させる。なお、Ｌｅは、強化繊維が理想分散した状態における、隣り合う強化繊維の外壁面間の距離が最も遠くなるところの距離の半分の距離である。２値化後における強化繊維部分において実際に強化繊維が理想分散していたときに前記した膨張処理をすれば、強化繊維部分が処理対象画像の全面積を占めることになる。
前記の画像編集ソフトによる膨張処理後、下式（ｂ１１）によりｄｐを算出する。
【数９】
2018123267.tif 000011
2018123267.tif 000012
ただし、式（ｂ１１）中、Ｓ１は、処理対象画像中の前記膨張処理後の強化繊維部分の面積である。Ｓ２は、処理対象画像の全体面積である。
本発明の繊維強化プラスチックの厚みは、０．１〜１０．０ｍｍが好ましく、０．２５〜６．０ｍｍがより好ましく、０．４〜４．０ｍｍがさらに好ましい。厚みが上限値以下であれば、繊維強化プラスチックの製造における加圧時にマトリックス樹脂がはみ出しにくく、厚み制御が容易である。厚みが下限値以上であれば、繊維強化プラスチックの製造における加圧時にせん断応力が掛かりやすく、強化繊維をランダム化させて機械物性の等方性や異方性をコントロールすることが容易になる。
【００５１】
（繊維強化プラスチックの製造方法）
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法としては、ｔａｎδ（ａｖｅ）及びｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）を前記した範囲に制御しやすい点から、下記工程（ｉ）〜（ｉｉｉ）を有する方法が好ましい。
（ｉ）一方向に引き揃えた強化繊維にマトリックス樹脂が含浸され、かつ繊維軸に交差するように切込みが形成されたプリプレグ基材を含む材料（Ａ）を得る工程。
（ｉｉ）前記材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向に略均一に加圧する加圧装置を用い、前記強化繊維の繊維軸の方向が前記走行方向と交差するようにして、前記材料（Ａ）を一方向に走行させつつ、前記マトリックス樹脂の融点以上、又は融点を有しないときはガラス転移温度以上の温度Ｔに加熱した状態で加圧する工程。
（ｉｉｉ）前記加圧装置で加圧された前記材料（Ａ）を冷却して繊維強化プラスチックを得る工程。
【００５２】
｛工程（ｉ）｝
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法における工程（ｉ）では、プリプレグ基材を含む材料（Ａ）を得る。材料（Ａ）は、１枚のプリプレグ基材のみからなる単層の材料であってもよく、２枚以上のプリプレグ基材を積層したプリプレグ積層体であってもよい。
工程（ｉ）で用いるプリプレグ基材は、一方向に引き揃えた強化繊維にマトリックス樹脂が含浸されたものである。プリプレグ基材には、目的の構造材の要求特性に応じて添加剤を配合してもよい。
工程（ｉ）で用いるプリプレグ基材には、繊維軸に交差するように切込みが形成されている。これにより、前記プリプレグ基材においては、一方向に引き揃えられた繊維長の長い強化繊維が切込みによって分断され、繊維長が１〜１００ｍｍとなっている。
【００５３】
一般にランダム材と呼ばれる、プリプレグ基材から切り出したプリプレグ片を分散させて一体化させることでシート状の繊維強化プラスチックを形成すると、機械物性にバラつきが生じるため、部品設計が困難である。これに対して、工程（ｉ）〜（ｉｉｉ）による方法では、切込み入りのプリプレグ基材を用いて繊維強化プラスチックを得るため、ランダム材を用いる場合に比べて機械物性が良好で、そのバラつきも小さくできる。
【００５４】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法に用いるプリプレグ基材に形成する切込みの形状は、特に限定されず、例えば、直線状でもよく、曲線状でもよく、折れ線状でもよい。
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法に用いるプリプレグ基材に形成する切込みの強化繊維の繊維軸に対する角度も、特に限定されないが、強化繊維の繊維軸と切込みとがなす角度θが０°＜θ＜９０°となる切込み（以下、切込み（ｂ）ともいう。）と、前記角度θが−９０°＜θ＜０°となる切込み（以下、切込み（ｃ）ともいう。）が形成されていることが好ましい。なお、角度θは、平面視において強化繊維の繊維軸に対して反時計回りを正とする。
【００５５】
本発明で用いるプリプレグ基材には、強化繊維の繊維軸と切込みとがなす角度θが０°＜θ＜９０°となる切込み（以下、切込み（ｂ）ともいう。）と、前記角度θが−９０°＜θ＜０°となる切込み（以下、切込み（ｃ）ともいう。）が形成されている。なお、角度θは、平面視において強化繊維の繊維軸に対して反時計回りを正とする。
また、工程（ｉ）で用いるプリプレグ基材においては、切込み（ｂ）が強化繊維の繊維軸方向に複数形成された領域（以下、領域（Ｂ）ともいう。）と、切込み（ｃ）が強化繊維の繊維軸方向に複数形成された領域（以下、領域（Ｃ）ともいう。）とが、強化繊維の繊維軸に直交する方向に交互に形成されていることが好ましい。このように、工程（ｉ）で用いるプリプレグ基材では、一方向に引き揃えられた強化繊維の繊維軸方向が横方向となるように配置した状態の平面視において、左肩下がりの直線状の切込み（ｂ）が複数形成された領域（Ｂ）と、右肩下がりの直線状の切込み（ｃ）が複数形成された領域（Ｃ）とが、強化繊維の繊維軸に直交する方向に交互に形成されていることが好ましい。
【００５６】
プリプレグ基材において領域（Ｂ）と領域（Ｃ）が強化繊維の繊維軸に直交する方向に交互に形成されていることで、工程（ｉｉ）において基材全体で強化繊維の繊維軸方向のランダム化がより均一に起こり、強化繊維の繊維軸方向の偏りが小さくなる。そのため、繊維強化プラスチックにうねりや反りが生じにくくなり、巻き取った際の巻取り径が小さくなる。また、機械特性に優れ、その等方性にも優れた繊維強化プラスチックが得られる。
なお、領域（Ｂ）と領域（Ｃ）とが強化繊維の繊維軸に直交する方向に交互に形成されている態様は、一列の切込み（ｂ）からなる領域（Ｂ）と、一例の切込み（ｃ）からなる領域（Ｃ）とが交互に形成される態様には限定されない。二列の切込み（ｂ）からなる領域（Ｂ）と、二例の切込み（ｃ）からなる領域（Ｃ）とが交互に形成される態様や、三列の切込み（ｂ）からなる領域（Ｂ）と、三例の切込み（ｃ）からなる領域（Ｃ）とが交互に形成される態様であってもよい。
【００５７】
領域（Ｂ）における各切込み（ｂ）の角度θは、１０°〜８９°が好ましく、２５°〜８９°がより好ましい。領域（Ｂ）における各切込み（ｂ）の角度θが前記範囲内であれば、強化繊維の繊維軸方向のランダム化がより均一に起きやすくなる。
領域（Ｂ）における各々の切込み（ｂ）についての角度θは、同じであってもよく、異なっていてもよい。強化繊維の繊維軸方向のランダム化がより均一に起きやすくなる点では、領域（Ｂ）における各々の切込み（ｂ）についての角度θは、同じであることが好ましい。
切込み（ｂ）の長さは、特に限定されず、適宜設定できる。各々の切込み（ｂ）の長さは、同じになっていることが好ましい。なお、各々の切込み（ｂ）の長さは、それぞれ異なっていてもよい。
領域（Ｂ）における強化繊維の繊維軸方向の切込み（ｂ）の数は、特に限定されず、切込みによって分断された強化繊維の長さが所望の長さとなるように適宜決定すればよい。
領域（Ｂ）における切込み（ｂ）の列数は、１列であってもよく、２列以上であってもよい。
【００５８】
領域（Ｃ）における各切込み（ｃ）の角度θは、−８９°〜−１０°が好ましく、−８９°〜−２０°がより好ましい。領域（Ｃ）における各切込み（ｃ）の角度θが前記範囲内であれば、強化繊維の繊維軸方向のランダム化がより均一に起きやすくなる。
領域（Ｃ）における各々の切込み（ｃ）についての角度θは、同じであってもよく、異なっていてもよい。強化繊維の繊維軸方向のランダム化がより均一に起きやすくなる点では、領域（Ｃ）における各々の切込み（ｃ）についての角度θは、同じであることが好ましい。
強化繊維の繊維軸方向のランダム化がさらに均一に起きやすくなる点では、領域（Ｂ）における各切込み（ｂ）の角度θの絶対値と、領域（Ｃ）における各切込み（ｃ）の角度θの絶対値とは同じであることがより好ましい。なお、領域（Ｂ）における各切込み（ｂ）の角度θの絶対値と、領域（Ｃ）における各切込み（ｃ）の角度θの絶対値とは異なっていてもよいが、これらの絶対値の差はなるべく小さい方が好ましい。
切込み（ｃ）の長さは、特に限定されず、適宜設定できる。各々の切込み（ｃ）の長さは、同じになっていることが好ましい。なお、各々の切込み（ｃ）の長さは、それぞれ異なっていてもよい。
切込み（ｃ）の長さは、切込み（ｂ）の長さと同じであることが好ましい。なお、切込み（ｃ）の長さと切込み（ｂ）の長さは、異なっていてもよい。
領域（Ｃ）における強化繊維の繊維軸方向の切込み（ｃ）の数は、特に限定されず、切込みによって分断された強化繊維の長さが所望の長さとなるように適宜決定すればよい。
領域（Ｃ）における切込み（ｃ）の列数は、１列であってもよく、２列以上であってもよい。領域（Ｃ）における切込み（ｃ）の列数は、領域（Ｂ）における切込み（ｂ）の列数と同じであることが好ましい。
【００５９】
プリプレグ基材における領域（Ｂ）と領域（Ｃ）との関係は、領域（Ｂ）を強化繊維の繊維軸に直交する方向に対して互いに線対称となるように反転させたときに領域（Ｃ）と同じ態様になる関係が好ましい。これにより、強化繊維の繊維軸方向のランダム化がより均一に起きやすくなる。
また、領域（Ｂ）における最も領域（Ｃ）に近い切込み（ｂ）の端部と、領域（Ｃ）における最も領域（Ｂ）に近い切込み（ｃ）の端部とは、強化繊維の繊維軸方向において互い違いになっていることが好ましい。これにより、強化繊維の繊維軸方向のランダム化がより均一に起きやすくなる。
領域（Ｂ）における強化繊維の繊維軸に直交する方向の長さと、領域（Ｃ）における強化繊維の繊維軸に直交する方向の長さは、同じであることが好ましい。
【００６０】
プリプレグ基材の具体例としては、例えば、図３に例示したプリプレグ基材１２が挙げられる。
プリプレグ基材１２は、一方向に引き揃えられた強化繊維１３にマトリックス樹脂１４が含浸され、かつ強化繊維１３の繊維軸に交差するように切込み（ｂ）１５及び切込み（ｃ）１６が形成されている。切込み（ｂ）１５は、強化繊維１３の繊維軸とのなす角度θが０°＜θ＜９０°である切込みである。切込み（ｃ）１６は、強化繊維１３の繊維軸とのなす角度θが−９０°＜θ＜０°である切込みである。
プリプレグ基材１２においては、強化繊維１３の繊維軸方向に形成された一列の複数の切込み（ｂ）１５からなる領域（Ｂ）１７と、強化繊維１３の繊維軸方向に形成された一列の複数の切込み（ｃ）１６からなる領域（Ｃ）１８とが、強化繊維１３の繊維軸に直交する方向に交互に形成されている。すなわち、プリプレグ基材１２においては、切込み（ｂ）１５からなる列と、切込み（ｃ）１６からなる列とが、強化繊維１３の繊維軸に直交する方向に交互に形成されている。
また、プリプレグ基材は、図４に例示したプリプレグ基材１２Ａであってもよい。
プリプレグ基材１２Ａは、領域（Ｂ）１７の代わりに領域（Ｂ）１７Ａを備え、領域（Ｃ）１８の代わりに領域（Ｃ）１８Ａを備える以外は、プリプレグ基材１２と同じである。領域（Ｂ）１７Ａは、強化繊維１３の繊維軸方向に二列の切込み（ｂ）１５が形成されている以外は、領域（Ｂ）１７と同じである。領域（Ｃ）１８Ａは、強化繊維１３の繊維軸方向に二列の切込み（ｃ）１６が形成されている以外は、領域（Ｃ）１８と同じである。プリプレグ基材１２Ａにおいては、切込み（ｂ）１５からなる列と、切込み（ｃ）１６からなる列とが、強化繊維１３の繊維軸に直交する方向に２列ごとに交互に形成されている。
【００６１】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法に用いるプリプレグ基材における、切込みによって切断された強化繊維の長さの好ましい範囲は、前記した繊維強化プラスチック中の強化繊維の繊維長の好ましい範囲と同じである。
【００６２】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法に用いるプリプレグ基材における繊維体積含有率（Ｖｆ）は、５〜７０体積％が好ましく、１０〜６０体積％がより好ましく、１５〜５０体積％がさらに好まし、２５〜４５体積％が最も好ましい。Ｖｆが下限値以上であれば、充分な機械物性を有する構造材が得られやすい。Ｖｆが上限値以下であれば、賦形時に良好な流動性が得られやすい。
なお、プリプレグ基材のＶｆ値は、プリプレグ基材における強化繊維、マトリックス樹脂、熱安定剤、及びその他の添加剤等のその他の成分の合計体積に対する強化繊維の体積割合を意味する。ＪＩＳ  Ｋ７０７５に基づいて測定されたＶｆ値は繊プリプレグ基材中のボイドの存在量により変動する値であるため、本発明の繊維強化プラスチックの製造方法においてはボイドの存在量に依存しない繊維体積含有率を採用する。
【００６３】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法に用いるプリプレグ基材の厚みは、５０〜５００μｍが好ましい。プリプレグ基材の厚みが下限値以上であれば、プリプレグ基材の取り扱いが容易になる。また２枚以上のプリプレグ基材を積層して所望の厚みの材料（Ａ）を得る場合に、プリプレグ基材の積層枚数が多くなりすぎることを抑制できるため、生産性が高まる。プリプレグ基材の厚みが上限値以下であれば、プリプレグ基材の製造時に発生するプリプレグ基材内部のボイド（空孔）を抑制することができ、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法では、プリプレグ基材の厚みが最終的に得られる構造材の強度に与える影響は小さい。
【００６４】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法に用いるプリプレグ基材の製造方法は、特に限定されず、公知の方法を採用できる。プリプレグ基材としては、市販のプリプレグ基材を用いてもよい。プリプレグ基材への切込みの形成方法としては、例えば、レーザーマーカー、カッティングプロッタ、抜型等を用いる方法が挙げられる。レーザーマーカーを用いる方法は、曲線状やジグザグ線状等の複雑な形状の切込みでも高速で加工できる点で好ましい。カッティングプロッタを用いる方法は、２ｍ以上の大判のプリプレグ基材でも加工が容易な点で好ましい。抜型を用いる方法は、高速で加工できる点で好ましい。
【００６５】
材料（Ａ）をプリプレグ積層体とする場合、前記プリプレグ積層体においては、積層するプリプレグ基材の間に樹脂シートを積層して樹脂層を形成することが好ましい。これにより、工程（ｉｉ）において流動性が向上し、機械物性の等方性や異方性がコントロールされ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックが得られやすくなる。
前記樹脂層に用いる樹脂としては、特に限定されず、例えば、プリプレグ基材に用いるマトリックス樹脂と同じものが挙げられる。前記樹脂層に用いるマトリックス樹脂は、プリプレグ基材に用いるマトリックス樹脂と同一の樹脂であることが好ましい。なお、前記樹脂層に用いる樹脂は、プリプレグ基材に用いるマトリックス樹脂と異なる樹脂であってもよい。
【００６６】
材料（Ａ）をプリプレグ積層体とする場合、工程（ｉ）において複数のプリプレグ基材を積層する態様は、工程（ｉｉ）においてそれらプリプレグ基材中の強化繊維の繊維軸方向が、材料（Ａ）の走行方向と交差する態様であればよい。
材料（Ａ）のプリプレグ積層体の積層態様の具体例としては、例えば、２枚以上のプリプレグ基材を、各プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸が同一方向となるように揃えて積層する態様が挙げられる。前記態様は各プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向が揃っているため、工程（ｉｉ）において各プリプレグ基材について、強化繊維の繊維軸の方向と材料（Ａ）の走行方向とが交差するようにそれらの角度関係を制御することが容易である。
また、プリプレグ積層体を形成する各プリプレグ基材間で強化繊維の繊維軸の方向がずれている態様としてもよい。つまり、複数のプリプレグ基材を積層する際には、必ずしも各プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向が完全に揃うように各プリプレグ基材の角度を厳密に制御することは要しない。
また、積層した各プリプレグ基材間において強化繊維の繊維軸の方向にずれがある場合でも、プリプレグ積層体における積層枚数に対して６６％以上のプリプレグ基材についての強化繊維の繊維軸の方向のずれは、４０°以下が好ましく、１０°以下がより好ましい。各プリプレグ基材間の強化繊維の繊維軸の方向のずれが小さいほど、工程（ｉｉ）において、材料（Ａ）の走行方向と各プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向との角度関係を制御することが容易になる。
【００６７】
材料（Ａ）のプリプレグ積層体におけるプリプレグ基材の積層数は、２〜１６が好ましく、４〜１２がより好ましい。プリプレグ基材の積層数が下限値以上であれば、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。プリプレグ基材の積層数が上限値以下であれば、積層作業が容易になり、生産性に優れる。
【００６８】
材料（Ａ）は少なくとも１種以上の熱安定剤を含有することが好ましい。材料（Ａ）が少なくとも１種以上の熱安定剤を含有していれば、工程（ｉｉ）での加熱による熱劣化、および得られる繊維強化プラスチックを成形する際の加熱による熱劣化を抑制することができる。熱安定剤はプリプレグ基材に含有させても良く、熱安定剤を含有する樹脂フィルムをプリプレグ基材表面やプリプレグ積層体の層間に配置させても良く、また熱安定剤を粒子や液状の状態で添加しても良い。材料（Ａ）の熱安定剤は工程（ｉｉ）で分散されるため、材料（Ａ）での熱安定剤の分散性や配置は、得られる繊維強化プラスチックへの影響は少ない。
【００６９】
材料（Ａ）の厚みは、０．２５〜６．０ｍｍが好ましく、０．４〜６．０ｍｍがより好ましく、０．５〜４．０ｍｍがさらに好ましい。材料（Ａ）の厚みが下限値以上であれば、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。材料（Ａ）の厚みが上限値以下であれば、工程（ｉｉ）での加圧によって材料（Ａ）における強化繊維の繊維軸の方向がよりランダム化しやすく、機械物性の等方性や異方性がコントロールされ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックが得られやすい。
【００７０】
｛工程（ｉｉ）｝
工程（ｉｉ）は、材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向にわたって加圧が略均一となるように、材料（Ａ）を厚み方向に加圧できる加圧装置を用いて、材料（Ａ）を一方向に走行させつつ、マトリックス樹脂の融点以上、又は融点を有しないときはガラス転移温度以上の温度Ｔに加熱した状態で加圧する。
工程（ｉｉ）では、前記加圧装置による加圧の際に、材料（Ａ）における強化繊維の繊維軸の方向が、材料（Ａ）の走行方向と交差するようにする。これにより、マトリックス樹脂とともに切込みによって切断された強化繊維が流動し、強化繊維の繊維軸の方向が様々な方向に変化する。その結果、材料（Ａ）における強化繊維の繊維軸の方向がランダム化する。また、強化繊維の分散性が向上することで、ｔａｎδが低く制御されて前記範囲内とされた繊維強化プラスチックを得ることができる。加えて、熱安定剤の分散性も向上するため、優れた熱安定性を有する繊維強化プラスチックを得ることができる。
工程（ｉｉ）では、材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向と、材料（Ａ）における強化繊維の繊維軸の方向がなす角度φは、−２０°〜２０°が好ましく、−５〜５°がより好ましい。これにより、強化繊維の繊維軸の方向がよりランダム化しやすくなり、強化繊維の分散性がより向上する。本発明の繊維強化プラスチックの製造方法における工程（ｉｉ）では、材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向に対して、全ての強化繊維の繊維軸方向がなす角度φが−２０°〜２０°となるようにすることが好ましい。
なお、前記角度φの条件は、材料（Ａ）としてプリプレグ積層体を用いる場合には、前記プリプレグ積層体の積層枚数に対して６６％以上のプリプレグ基材中の強化繊維について満たされるようにしてもよい。
【００７１】
材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向と強化繊維の繊維軸の方向とがなす角度θとは、工程（ｉｉ）で当該材料（Ａ）を走行させつつ加圧する際の材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向と、当該材料（Ａ）におけるプリプレグ基材中の強化繊維の繊維軸の方向とがなす角度である。角度θは、材料（Ａ）を上方から見たときの反時計回りを正、時計回りを負とする。
工程（ｉｉ）の加圧装置として、ロールの軸線方向が材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向と一致する、少なくとも一対のプレスロールを備える加圧装置を用いる場合、角度θは、前記プレスロールの軸線方向と、材料（Ａ）におけるプリプレグ基材中の強化繊維の繊維軸の方向とがなす角度に一致する。
本の発明における工程（ｉｉ）の温度Ｔの好ましい範囲は、プリプレグ基材に含浸したマトリックス樹脂の融点以上か、又は前記マトリックス樹脂が融点を有しないときは前記マトリックス樹脂のガラス転移温度以上の温度である。材料（Ａ）が２種以上のマトリックス樹脂を含む場合、温度Ｔは、それらマトリックス樹脂の融点又はガラス転移温度のうち、最も高い温度を基準とするものとする。
温度Ｔは、マトリックス樹脂の種類によっても異なるが、マトリックス樹脂が溶融する範囲で、１５０〜４５０℃が好ましく、２００〜４００℃がより好ましい。温度Ｔが前記範囲であれば、マトリックス樹脂とともに強化繊維を流動させやすく、機械物性の等方性や異方性がコントロールされ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックが得られやすい。
【００７２】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法における工程（ｉｉ）では、材料（Ａ）を温度Ｔに加熱する前に、材料（Ａ）を予熱してもよい。予熱を行う場合、予熱温度の好ましい範囲及び余熱方法は、１５０〜４００℃が好ましく、２００〜３８０℃がより好ましい。予熱の段階においては、材料（Ａ）のマトリックス樹脂は溶融していてもよく、溶融していなくてもよい。
材料（Ａ）を予熱する方法としては、特に限定されず、例えば、ＩＲヒーター、循環式熱風オーブン等を用いる方法が挙げられる。
一対のプレスロールで加圧する地点でのロール直下のベルト間のクリアランスは、材料（Ａ）の厚みに対して、３０〜８０％が好ましく、４０〜７０％がより好ましい。ベルト間のクリアランスが下限値以上であれば、材料（Ａ）が過度に潰されて大きく変形することを抑制しやすく、目的の形状の繊維強化プラスチックが得られやすい。ベルト間のクリアランスが上限値以下であれば、強化繊維の分散性が向上し、ｔａｎδの値が小さく機械物性に優れた繊維強化プラスチックが得られやすい。なお、プレス間のクリアランスとは、加圧する際に材料（Ａ）に接するプレス面同士の距離を意味する。例えば、ダブルベルト式加熱加圧機を用いる場合は、プレス間のクリアランスはベルト間の距離となる。一対のプレスロールで直接材料（Ａ）を加圧する際は、プレス間のクリアランスはロール外周面同士の距離となる。
【００７３】
一対のプレスロールで加圧する地点でのベルト間のクリアランスを小さくすることで強化繊維の分散性が向上する要因としては、以下のことが考えられる。一対のプレスロールで加圧する地点では、ベルトで挟持された部分で材料（Ａ）の厚みが一時的に薄くなる。このとき、材料（Ａ）の厚み方向におけるベルト近傍では、強化繊維とマトリックス樹脂の流速は、ベルトの走行に追従することでベルトの速度と同程度になる。一方、材料（Ａ）の厚み方向の中央部における強化繊維とマトリックス樹脂の流速は、プレスロール直前では加圧によって押し戻されて遅くなり、プレスロール直後では加圧によって押し出されることで速くなる。この材料（Ａ）中の厚み方向での流速の違いによるせん断力によって、強化繊維の分散性が向上すると考えられる。
材料（Ａ）を加圧する時間は、０．１〜３０分間が好ましく、０．５〜１０分間がより好ましい。
【００７４】
工程（ｉｉ）における材料（Ａ）の走行速度は、０．１〜２５ｍ／分が好ましく、０．２〜２０ｍ／分がより好ましく、０．５〜１５ｍ／分がさらに好ましい。材料（Ａ）の走行速度が下限値以上であれば、生産性が高くなる。材料（Ａ）の走行速度が上限値以下であれば、機械物性の等方性に優れ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックが得られやすい。
工程（ｉｉ）における材料（Ａ）の加圧時のクリアランス、加圧時間、温度Ｔをコントロールすれば、得られる繊維強化プラスチックの機械物性を等方性に優れたものにするだけでなく、機械物性の異方性を所望の通りにコントロールすることができる。
【００７５】
本の発明における工程（ｉｉ）としては、ロールの軸線方向が材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向となる、少なくとも一対のプレスロールを備える加圧装置により、材料（Ａ）を一方向に走行させつつ温度Ｔに加熱した状態で加圧する工程（ｉｉ−１）が好ましい。
工程（ｉｉ−１）では、図５に示すように、一対のプレスロール１０の軸線方向は、材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向Ｘと一致している。一対のプレスロール１０により、材料（Ａ）１００を一方向に走行させつつ、温度Ｔに加熱した状態で加圧する。このとき、材料（Ａ）１００における強化繊維１１０の繊維軸の方向Ｙが、材料（Ａ）の走行方向と交差するように、材料（Ａ）１００の加圧を行う。
一対のプレスロールにおいては、上下のプレスロールの軸線方向は一致している。
工程（ｉｉ−１）において材料（Ａ）を温度Ｔに加熱する方法としては、プレスロールとして加熱ロールを用いて、材料（Ａ）を加熱しつつ加圧する方法が好ましい。
材料（Ａ）を加圧する前に加熱するのみで、プレスロールで加圧するときに材料（Ａ）が温度Ｔに加熱された状態が確保できる場合は、加熱機能を有さないプレスロールを用いてもよい。また、プレスロールとして用いる加熱ロールのみで材料（Ａ）を温度Ｔに加熱できる場合は、予熱を行わなくてもよい。
工程（ｉｉ−１）では、一対のプレスロールを１段のみ用いてもよく、２段以上用いてもよい。工程（ｉｉ−１）において上下で対になったプレスロールを２段以上設ける場合は、全てのプレスロールの軸線方向を、材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向Ｘに一致させる。
工程（ｉｉ−１）では、材料（Ａ）を少なくとも一対のベルトで挟持して少なくとも一対のプレスロール間を通過するように走行させながら加熱し、前記少なくとも一対のプレスロールで前記材料（Ａ）を加圧するダブルベルト式加熱加圧機を用いることが好ましい。この場合、材料（Ａ）とベルトの間に離型紙もしくは離型フィルムを配置するか、又はベルト表面に予め離型処理を施しておくことが好ましい。ベルトの材質としては、特に限定されず、耐熱性及び耐久性の点では、金属製が好ましい。
なお、工程（ｉｉ−１）は、前記ダブルベルト式加熱加圧機を用いて行う態様には限定されない。例えば、一対のベルトで挟持することなく帯状の材料（Ａ）を走行させながら、前記材料（Ａ）を一対のプレスロールで加圧する態様としてもよい。この場合には、一対のプレスロール間のクリアランスを前記した範囲内とすることが好ましい。
工程（ｉｉ）は、少なくとも一対のプレスロールを備える加圧装置を用いる態様には限定されない。例えば、平面とプレスロールでプレスする加圧装置や、平面と平面でプレスするプレス盤による加圧装置、複数の球状プレスを備える加圧装置で加圧する態様としてもよい。
【００７６】
｛工程（ｉｉｉ）｝
工程（ｉｉｉ）では、工程（ｉｉ）において加圧装置で加圧された材料（Ａ）を冷却し、繊維強化プラスチックを得る。マトリックス樹脂が熱可塑性樹脂である場合は、材料（Ａ）の温度をマトリックス樹脂の融点未満まで、又はガラス転移温度未満まで降下させて固化させて、繊維強化プラスチックを得る。
材料（Ａ）としてプリプレグ積層体を用いる場合、得られる繊維強化プラスチックは、各プリプレグ基材同士が接着されて一体化したシート状になっている。そのため、プリプレグ積層体を用いる場合でも、得られる繊維強化プラスチックは取扱いが容易である。
材料（Ａ）を冷却する方法は、特に限定されず、例えば、温水ロールを用いる方法等が挙げられる。材料（Ａ）を放冷することで冷却する方法を採用してもよい。
冷却時間は、０．５〜３０分間が好ましい。
【００７７】
［実施態様の一例］
以下、工程（ｉｉ−１）及び工程（ｉｉｉ）を実施する態様の一例として、図６に例示したダブルベルト式加熱加圧機１（以下、単に加熱加圧機１という。）を用いる例について説明する。なお、工程（ｉｉ）及び工程（ｉｉｉ）を実施する態様は加熱加圧機１を用いる態様には限定されない。
加熱加圧機１は、帯状の材料（Ａ）１００を上下から挟持した状態で一方向に走行させる一対のベルト１２と、材料（Ａ）１００を予熱する一対のＩＲヒーター１４と、予熱された材料（Ａ）１００を上下から挟み込んで加圧する一対のプレスロール１０を３段と、プレスロール１０で加圧された材料（Ａ）１００を上下から挟み込んで冷却する一対の温水ロール１６を３段と、冷却固化された繊維強化プラスチック１２０を巻き取る巻取りロール１８と、を有している。
一対のプレスロール１０は、その間を通過する材料（Ａ）１００を下流側に送り出す向きに回動しつつ、材料（Ａ）１００を加圧する。加熱加圧機１では、一対のプレスロール１０の軸線方向は、供給される材料（Ａ）１００の走行方向に対する直交方向Ｘと一致している。一対の温水ロールは、その間を通過する材料（Ａ）１００を下流側に送り出す向きに回動しつつ、材料（Ａ）１００を冷却する。
【００７８】
一対のベルト１２はそれぞれ、ＩＲヒーター１４よりも上流側に備えられた駆動ロール２０と、温水ロール１６よりも下流側に備えられた従動ロール２２に掛け回されて装着され、駆動ロール２０によって回動される。一対のベルト１２が材料（Ａ）１００を挟持した状態で回動することで、材料（Ａ）１００が走行するようになっている。
この加熱加圧機１を用いる態様では、工程（ｉｉ−１）として、材料（Ａ）１００における強化繊維の繊維軸の方向が材料（Ａ）１００の走行方向と交差するように、帯状の材料（Ａ）１００を加熱加圧機１に連続的に供給する。具体的には、強化繊維の繊維軸の方向が長さ方向に対して交差している帯状の材料（Ａ）１００を、長さ方向に連続的に加熱加圧機１に供給する。
【００７９】
加熱加圧機１内では、材料（Ａ）１００を一対のベルト１２で挟持した状態で一対のプレスロール１０間を通過するように走行させながら、ＩＲヒーター１４により予熱し、プレスロール１０により材料（Ａ）１００を温度Ｔに加熱した状態で加圧する。これにより、材料（Ａ）１００においてマトリックス樹脂と強化繊維が流動し、強化繊維の繊維軸の方向がランダム化し、強化繊維の分散性が向上する。この例では、３段配置された各々の一対のプレスロール１０によって材料（Ａ）１００が加圧される地点のそれぞれにおいて、ベルト間のクリアランスを前記範囲内とすることが好ましい。
また、この例では、プレスロール１０として加熱ロールを用いて、材料（Ａ）１００を温度Ｔに加熱すると同時に加圧することが好ましい。なお、ＩＲヒーター１４による予熱だけで、材料（Ａ）１００が温度Ｔに加熱された状態でプレスロール１０により加圧できる場合は、プレスロール１０では材料（Ａ）１００が加熱されずに加圧のみが行われるようにしてもよい。
次に、工程（ｉｉｉ）として、プレスロール１０によって加圧された材料（Ａ）１００を、一対のベルト１２に挟持された状態のまま一対の温水ロール１６間を通過するように走行させ、温水ロール１６によって冷却させることで帯状の繊維強化プラスチック１２０を得る。
得られた繊維強化プラスチック１２０は、従動ロール２２の下流側において、一対のベルト１２から剥離された後にガイドロール２４を介して巻取りロール１８に巻き取られる。
加熱加圧機１のようなダブルベルト式加熱加圧機は、材料（Ａ）の加熱、加圧から、冷却までの一連の工程が簡便に行える点で有利である。
【００８０】
以上説明した本発明の繊維強化プラスチックにおいては、ｔａｎδ（ａｖｅ）及びｔａｎδ（ｍａｘ）−ｔａｎδ（ａｖｅ）が特定の範囲に制御されているため、賦形時の優れた流動性と賦形後に得られる構造材の優れた機械物性とが両立される。また本発明の繊維強化プラスチックは、熱安定剤を含有し、優れた熱安定性を有し、賦型後に得られる構造材は機械特性に優れ、また外観性にも優れる
【実施例】
【００８１】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の記載によっては限定されない。
【００８２】
［粘弾性特性（ｔａｎδ）の測定］
ウォータージェットカッターにて、各例で得た繊維強化プラスチックから直径２５ｍｍの円板を切り出し、試験体とした。
試験装置として、ＴＡインスツルメント社製レオメーター（製品名「ＡＲ−Ｇ２」）を用いた。直径２５ｍｍのアルミニウム製の上下２枚のパラレルプレートを取り付け、マッピングを行って残留トルクを除去した。この「マッピング」を行うことで、精度の良い測定が可能となる。試験体のマトリックス樹脂の融点（マトリックス樹脂がポリプロピレンの場合は１６５℃、ナイロン６の場合は２２５℃）にてパラレルプレートギャップの０点調整を行った後、上下のパラレルプレートの下側のプレートに試験体をセットして、上側のプレートをその全面が試験体に接する位置まで下げた。このときの上下のパラレルプレートのギャップ（クリアランス）を測定時の試験体厚みとした。クリアランス一定のまま、測定開始温度である融点よりも３０℃低い温度で（マトリックス樹脂がポリプロピレンの場合は１３５℃、ナイロン６の場合は１９５℃）から、下記の測定条件にて、２枚のパラレルプレートで試験体を挟んで一定の歪をかけ、そのときの応答である貯蔵弾性率Ｇ’及び損失弾性率Ｇ’’を記録した。損失弾性率Ｇ’’を貯蔵弾性率Ｇ’で除した値をｔａｎδとした。
（測定条件）
周波数：１Ｈｚ、
歪：０．１％、
測定温度範囲：マトリックス樹脂の融点よりも３０℃低い温度〜マトリックス樹脂の融点よりも１０℃高い温度（マトリックス樹脂がポリプロピレンの場合は１３５℃〜１７５℃、マトリックス樹脂がナイロン６の場合は１９５〜２３５℃）
昇温速度：２℃／分、
測定点：３０秒毎（１℃毎）。
【００８３】
［賦形時の流動性］
各例で得た繊維強化プラスチックの賦形時の流動性は、以下の方法で評価した。
得られた繊維強化プラスチックより、縦７８ｍｍ、横７８ｍｍの板状物を切り出した。その板状物を約４ｍｍ厚になる枚数重ねて、ミニテストプレス（東洋精機製、製品名：ＭＰ−２ＦＨ）を用いて、マトリックス樹脂がポリプロピレンの場合は２３０℃で１０分間加熱後、１４５℃、５ＭＰａの条件で６０秒間プレスした。またマトリックス樹脂がナイロン６の場合は２９０℃で１０分間加熱後、２００℃、５ＭＰａの条件で６０秒間プレスした。プレス成形前の初期厚みｈＡ（ｍｍ）とプレス成形後の最終厚みｈＢ（ｍｍ）とを測定し、初期厚みを最終厚みで除した比ｈＡ／ｈＢにより流動性を評価した。なお、繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂が軟化することで強化繊維の残留応力によって繊維強化プラスチックの厚みが増すこと、スプリングバックと呼ばれる現象がある。加熱によってスプリングバックした繊維強化プラスチックを上記条件ではプレス成形により初期厚みｈＡ（ｍｍ）までプレスすることでできなかった場合は×と記録した。
【００８４】
［スタンピング成形前の曲げ物性］
＜曲げ強度、変動係数（ＣＶ値）、８０℃曲げ強度保持率の測定＞
各例で得られた繊維強化プラスチックを３００ｍｍ角に切り出し、これを同じ方向に（ＭＤ、ＴＤなどが積層時に方向が同じになるように）厚さ２ｍｍ分重ねた。その積層物を３００ｍｍ角で深さ１５ｍｍの印籠金型内に配置して、マトリックス樹脂がポリプロピレンの場合は２００℃、マトリックス樹脂がナイロン６の場合は２５０℃まで加熱した後、多段プレス機（神藤金属工業所製圧縮成形機、製品名：ＳＦＡ−５０ＨＨ０）にてマトリックス樹脂がポリプロピレンの場合は２００℃、マトリックス樹脂がナイロン６の場合は２５０℃の盤面により０．１ＭＰａの圧力で両面側から２分間加熱加圧した。その後、同一の圧力で室温まで冷却し、板状の厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチック板を得た。得られた繊維強化プラスチック板より、湿式カッターにて長さ１００ｍｍ、幅２５ｍｍの曲げ試験片を切り出し、ＪＩＳ  Ｋ７０７４に規定する試験方法に従って３点曲げ試験を行って曲げ強さを測定した。このとき、曲げ試験片の長手方向が、繊維強化プラスチック製造時のＭＤ方向（ロールの軸線方向に対して９０°の方向）と一致するもの、及びＴＤ方向（ロールの軸線方向）と一致するもののそれぞれを各６本ずつ作製して、計１２本の試験を行いその平均値を曲げ強度として記録した。試験機としてはインストロン万能試験機４４６５型を用いた。また、試験は室温（２３℃）および８０℃で実施した。さらに、室温（２３℃）での曲げ強度の測定値より標準偏差を算出し、その標準偏差を平均値で除することにより、バラつきの指標である変動係数（ＣＶ値、単位：％）を算出した。
また８０℃曲げ強度保持率として、比σ80℃／σＲＴ（単位：％）を算出した。ただし、σ80℃は、８０℃で測定した曲げ強度である。σＲＴは、室温で測定した曲げ強度である。
なお、製造時に明確なＭＤ方向、ＴＤ方向がない比較例５〜７に関しては、任意の方向をＭＤ方向とし、その方向と直交する方向をＴＤ方向として評価した。
【００８５】
［スタンピング成形後の構造材の機械物性］
＜曲げ強度、スタンピング成形前後の強度比の測定＞
各例で得た繊維強化プラスチックのスタンピング後の構造材の機械物性は、以下の方法で評価した。
各例で得られた繊維強化プラスチックを１８０ｍｍ角に切り出し、これを同じ方向に（ＭＤ、ＴＤなどが積層時に方向が同じになるように）厚さ６ｍｍ分重ね、マトリックス樹脂の融点よりも１２５℃高い温度（マトリックス樹脂がポリプロピレンの場合は２９０℃、マトリックス樹脂がナイロン６の場合は３５０℃）に設定した遠赤外線ヒーター式加熱装置（ＮＧＫキルンテック株式会社製、製品名：Ｈ７ＧＳ−７１２８９）に投入して、５分間加熱した。３１０ｍｍ角で深さ４０ｍｍの印籠型（下型が凹、上型が凸）が取り付けられた３００ｔプレス機（川崎油工株式会社製）を用いて、金型温度を９０℃、成形圧力１８ＭＰａに設定して、加熱により樹脂が溶融した繊維強化プラスチックを金型の下型の中央部にチャージして１分間プレスすることにより、３１０ｍｍ角で厚さ２ｍｍのスタンピング成形品（構造材）を得た。この時、繊維強化プラスチックが遠赤外線ヒーター式加熱装置から取り出されてからプレスされるまでの時間は２５秒であった。
得られたスタンピング成形品（構造材）の中央部より、湿式カッターにて長さ１００ｍｍ、幅２５ｍｍの曲げ試験片を切り出し、ＪＩＳ  Ｋ７０７４に規定する試験方法に従って３点曲げ試験を行った。このとき、曲げ試験片の長手方向が、繊維強化プラスチック製造時のＭＤ方向（ロールの軸線方向に対して９０°の方向）と一致するもの、及びＴＤ方向（ロールの軸線方向）と一致するもののそれぞれを各６本ずつ作製して、計１２本の試験を行いその平均値を曲げ強度σafterとして記録した。試験機としてはインストロン万能試験機４４６５型を用いた。
またスタンピング前後の強度比率として、比σafter／σbefore（単位：％）を算出した。ただし、σbeforeは、上記[スタンピング成形前の曲げ物性]にて室温で測定した曲げ強度である。
【００８６】
［スタンピング成形後の成形品の外観性］
得られたスタンピング成形品（構造材）の表面に、強化繊維の露出や、外観の白化、樹脂の焼け・焦げがあったものを×と記録し、強化繊維の露出や、外観の白化、樹脂の焼け・焦げなく外観性に優れるものを○と記録した。
［ｐｆ、ｅｃの評価］
上述したｐｆの測定方法及びｅｃの測定方法に従い、ｐｆとｅｃをそれぞれ測定した。Ｘ線回折測定は、繊維試料台を備えたＸ線回折装置（リガク社製、ＴＴＲ−ＩＩＩ）を用い、台上に測定試料を載せ、ターゲットをＣｕとして行った。具体的には、測定試料の上方からＸ線を照射しながら、該測定試料をその厚さ方向を軸に回転させて、回折角２θ＝２４．５°に配置した検出器で回折Ｘ線を取り込んだ。標準試料としては、Ｖｆが３５体積％のものを用いた。
【００８７】
［ｄｐの評価］
繊維強化プラスチックから３ｃｍ角の試料片を切り出し、ｋｕｌｚｅｒ社製テクノビット４０００に埋包した。テクノビット４０００が硬化した後、試料片の断面が露出するように研磨して鏡面処理した。
次いで、試料片の断面写真を以下の条件で撮影した。
（撮影条件）
装置：オリンパス社製  工業用光学顕微鏡  ＢＸ５１Ｍ
レンズ倍率：５００倍
撮影ドットピッチ：０．１７μｍ
得られた断面写真において、試料片の断面における（厚さ方向×厚さ方向に対する直交方向に０．５ｍｍ）の範囲に相当する部分を処理対象画像とした。画像編集ソフトとしてソフトフェアＷｉｎ−Ｒｏｏｆを用いて、上述したｄｐの測定方法に従ってｄｐを算出した。ｄｐの算出は、各試料片の断面における５箇所について行い、その平均値を求めた。
【００８８】
［製造例１：プリプレグ基材Ａの製造］
ポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ社製ノバッテック、品番：ＳＡ０６ＧＡ、ＭＦＲ：６０、比重０．９１）を１００質量部に対し、フェノール系熱安定剤（サンケミカル社製ＣＹ１７９０、構造式（ｉ））を０．２質量部、リン系熱安定剤（ＢＡＳＦ社製イルガフォス１６８、構造式（ｉｉ））を０．２質量部、ヒドロキシルアミン系熱安定剤（ＢＡＳＦ社製イルガスタブ  ＦＳ０４２、構造式（ｉｉｉ））を０．２質量部、予備混合した後、押出機とＴ−ダイにて目付が３８ｇ／ｍ２のフィルムを作製した。
炭素繊維（三菱レイヨン社製パイロフィルＣＦトウ、品番：ＴＲ  ５０Ｓ１５Ｌ、炭素繊維直径７μｍ、フィラメント数：１５，０００本、トウ目付：１．０ｇ／ｍ、比重１．８２）を一方向に、かつ平面状に引き揃えて目付が７５ｇ／ｍ２である繊維シートとした。
該繊維シートの両面から上記フィルムで挟み、カレンダロールを複数回通して加熱と加圧を行い、樹脂を繊維シートに含浸させ、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３体積％、目付１５１ｇ／ｍ２、理論厚み１２５μｍｍのプリプレグ基材Ａを作製した。
【化１】
2018123267.tif 000013
【化２】
2018123267.tif 000014
【化３】
2018123267.tif 000015
【００８９】
［製造例２：プリプレグ基材Ｂの製造］
ポリプロピレン樹脂の代わりに酸変性ポリプロピレン樹脂（三菱化学社製モディック、品番：Ｐ９５８Ｖ、ＭＦＲ：５０、比重０．９１）を用いた以外は製造例１と同様にして、プリプレグ基材Ｂを作製した。このプリプレグ基材Ｂは、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３体積％、目付１５１ｇ／ｍ２、理論厚み１２５μｍｍである。なお、プリプレグ基材Ｂは熱安定剤を含有していない。
【００９０】
［製造例３：プリプレグ基材Ｃの製造］
ポリアミド６樹脂（宇部興産社製ＵＢＥナイロン、品番：１０１３Ｂ、比重１．１４）を１００質量部に対し、銅塩系熱安定剤（宇部興産社製１０１３Ｕ−Ｍ１、熱安定剤としてヨウ化銅０．３ｗｔ％含有、ヨウ化カリウム５ｗｔ％含有、ナイロン６ベースマスターバッチ）を５質量部、予備混合した後、押出機とＴ−ダイにて目付が４８ｇ／ｍ２のフィルムを作製した以外は、製造例１と同様にして、プリプレグ基材Ｃを作製した。このプリプレグ基材Ｃは、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３体積％、目付１７０ｇ／ｍ２、理論厚み１２５μｍｍである。
【００９１】
［製造例４：プリプレグ基材Ｄの製造］
ポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ社製ノバッテック、品番：ＳＡ０６ＧＡ、ＭＦＲ：６０、比重０．９１）のみから成るフィルムを作製した以外は、製造例１と同様にして、プリプレグ基材Ｄを作製した。このプリプレグ基材は、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３体積％、目付１５１ｇ／ｍ２、理論厚み１２５μｍｍである。なお、プリプレグ基材Ｄは熱安定剤を含有していない。
【００９２】
［製造例５：プリプレグ基材Ｅの製造］
酸変性ポリプロピレン樹脂（三菱化学社製モディック、品番：Ｐ９５８Ｖ、ＭＦＲ：５０、比重０．９１）のみから成るフィルムを作製した以外は、製造例２と同様にして、プリプレグ基材Ｅを作製した。このプリプレグ基材は、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３体積％、目付１５１ｇ／ｍ２、理論厚み１２５μｍｍである。なお、プリプレグ基材Ｅは酸化防止剤を含有していない。
【００９３】
［製造例６：プリプレグ基材Ｆの製造］
フィルム目付を２９ｇ／ｍ２とし、繊維シート目付を１１０ｇ／ｍ２とした以外は、製造例２と同様にして、プリプレグ基材Ｆを作製した。このプリプレグ基材は、繊維体積含有率（Ｖｆ）が４９体積％、目付１６７ｇ／ｍ２、理論厚み１２３μｍｍである。なお、プリプレグ基材Ｆは熱安定剤を含有していない。
【００９４】
［製造例７：プリプレグ基材Ｇの製造］
ポリアミド６樹脂（宇部興産社製ＵＢＥナイロン、品番：１０１３Ｂ、比重１．１４）のみから成るフィルムを作製した以外は、製造例３と同様にして、プリプレグ基材Ｇを作製した。このプリプレグ基材は、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３体積％、目付１７０ｇ／ｍ２、理論厚み１２５μｍｍである。なお、プリプレグ基材Ｇは熱安定剤を含有していない。
【００９５】
［実施例１］
製造例１で得たプリプレグ基材Ａから、３００ｍｍ（繊維軸に対して０゜方向）×９００ｍｍ（繊維軸に対して９０゜方向）の矩形のプリプレグ基材を切り出した。カッティングプロッター（レザック製Ｌ−２５００カッティングプロッター）を用いて、該プリプレグ基材に強化繊維を切断する深さの切込みを入れ、切込入りプリプレグ基材を得た。切込み加工は、図５に示すように、強化繊維の繊維軸と切込みとがなす角度θが＋４５°となる切込み（ｂ）が強化繊維の繊維軸方向に一列に複数形成された領域（Ｂ）と、角度θが−４５°となる切込み（ｃ）が強化繊維の繊維軸方向に一列に複数形成された領域（Ｃ）とが、強化繊維の繊維軸に直交する方向に交互に成形されるように実施した。角度θは平面視で強化繊維の繊維軸に対して反時計回りを正とした。切込みによって分断された強化繊維の繊維長は２５ｍｍであった。
該切込入りプリプレグ基材を、強化繊維の繊維軸が同一方向となるように４枚積層してプリプレグ積層体を得た。該プリプレグ積層体の厚みは０．５ｍｍであった。
上下のベルトが１．０ｍ／分で駆動する図６で例示したダブルベルト式加熱加圧機に、プリプレグ積層体の走行方向に対する直交方向（プレスロールの軸線方向）に対してプリプレグ積層体における強化繊維の繊維軸方向がなす角度φが０°となるように、かつ各プリプレグ積層体の前後で隙間ができないように、複数のプリプレグ積層体を連続的に投入した。該ダブルベルト式加熱加圧機では、ロール温度２７０℃、ロール直下のベルト間クリアランス３００μｍの条件の２段式のプレスロールにより、プリプレグ積層体を加熱して熱可塑性樹脂を溶融させた状態で加圧した。その後、ロール温度３０℃、ロール直下のベルト間クリアランス３００μｍの条件の１段式の温水ロールを備えた１．５ｍの冷却区間を通過させ、熱可塑性樹脂を固化させて繊維強化プラスチックを得た。なお、プリプレグ積層体の見かけ上の走行速度は、ベルトの駆動速度と同じである。
得られた繊維強化プラスチックの厚さは０．５ｍｍであり、目付は６００ｇ／ｍ２であった。
【００９６】
［実施例２］
加熱および冷却時のロール直下のベルト間クリアランスを４００μｍとした以外は実施例１と同様にして、繊維強化プラスチックを得た。得られた繊維強化プラスチックの厚さは０．５ｍｍであり、目付は６００ｇ／ｍ２であった。
【００９７】
［実施例３］
製造例２で得たプリプレグ基材Ｂを用いた以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。得られた繊維強化プラスチックの厚さは０．５ｍｍであり、目付は６００ｇ／ｍ２であった。
【００９８】
［実施例４］
製造例３で得たプリプレグ基材Ｃを用いて、加熱加圧時のロール温度を３８０℃として、ベルト駆動速度を０．８ｍ／分とした以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。得られた繊維強化プラスチックの厚さは０．５ｍｍであり、目付は６８０ｇ／ｍ２であった。
【００９９】
［実施例５］
加熱および冷却時のロール直下のベルト間クリアランスを４００μｍとした以外は実施例４と同様にして、繊維強化プラスチックを得た。得られた繊維強化プラスチックの厚さは０．５ｍｍであり、目付は６８０ｇ／ｍ２であった。
【０１００】
［比較例１］
製造例４で得たプリプレグ基材Ｄを用いた以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。得られた繊維強化プラスチックの厚さは０．５ｍｍであり、目付は６７０ｇ／ｍ２であった。
【０１０１】
［比較例２］
製造例５で得たプリプレグ基材Ｅを用いた以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。得られた繊維強化プラスチックの厚さは０．５ｍｍであり、目付は６００ｇ／ｍ２であった。
【０１０２】
［比較例３］
製造例６で得たプリプレグ基材Ｆを用いて、ベルト駆動速度を０．５ｍ／ｍｉｎとした以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。得られた繊維強化プラスチックの厚さは０．５ｍｍであり、目付は６００ｇ／ｍ２であった。
【０１０３】
［比較例４］
製造例７で得たプリプレグ基材Ｇを用いた以外は、実施例４と同様にして繊維強化プラスチックを得た。得られた繊維強化プラスチックの厚さは０．５ｍｍであり、目付は６８０ｇ／ｍ２であった。
【０１０４】
［比較例５］
比較例５では前記方法（Ｉ）にて繊維強化プラスチックを作製する。
製造例６で得たプリプレグ基材Ｅから、３００ｍｍ角のプリプレグ基材を切り出し、カッティングプロッタ（レザック社製、製品名：Ｌ−２５００）を用いて、一定間隔で直線状の切込みを入れて切込入りプリプレグ基材を得た。切込み加工は、プリプレグ基材における周縁から５ｍｍの部分よりも内側の部分に、炭素繊維の繊維長が２５．０ｍｍ、切込みの長さが２０．０ｍｍ、強化繊維の繊維軸と切込みとのなす角度θが全て＋４５°となるように施した。１６枚の切込入りプリプレグ基材を、各切込入りプリプレグ基材の繊維方向が、上から０°／４５°／９０°／−４５°／−４５°／９０°／４５°／０°／０°／４５°／９０°／−４５°／−４５°／９０°／４５°／０°となるように積層した。積層した切込入りプリプレグ基材同士を、超音波溶着機（日本エマソン社製、製品名：２０００ＬＰｔ）でスポット溶接して、疑似等方（［０／４５／９０／−４５］ｓ２）のプリプレグ積層体を作製した。
前記プリプレグ積層体を、３００ｍｍ角で深さ１５ｍｍの印籠金型内に配置して、２００℃まで加熱した後、多段プレス機（神藤金属工業所製圧縮成形機、製品名：ＳＦＡ−５０ＨＨ０）にて２００℃の盤面により０．１ＭＰａの圧力で２分間加熱加圧した。その後、同一の圧力で積層体を室温まで冷却し、板状の厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックを得た。
【０１０５】
［比較例６］
比較例６では前記方法（ＩＩ）にて繊維強化プラスチックを作製する。
製造例６で得られたプリプレグ基材Ｆを、幅１５．０ｍｍの帯状にスリットした後、ギロチン方式の裁断機を用いて、長さ２５．０ｍｍに連続的に裁断し、繊維長が２５．０ｍｍのチョップドストランドプリプレグを得た。得られたチョップドストランドプリプレグを２４４ｇ計量し、３００ｍｍ角で深さ１５ｍｍの印籠金型内に、高さ３０ｃｍのところから一枚一枚自由落下させて、繊維配向がランダムになるように積層させた。
チョップドストランドプリプレグが積層された印籠金型を、２００℃まで加熱した後、多段プレス機（神藤金属工業所製圧縮成形機、製品名：ＳＦＡ−５０ＨＨ０）にて２００℃の盤面により０．１ＭＰａの圧力で２分間加熱加圧した。その後、同一の圧力で積層体を室温まで冷却し、板状の厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックを得た。
【０１０６】
［比較例７］
比較例７では前記方法（ＩＩＩ）にて繊維強化プラスチックを作製する。
ロータリーカッターを用いて、炭素繊維（三菱レイヨン製パイロフィルＴＲ  ５０Ｓ）を６ｍｍにカットして、チョップド炭素繊維を得た。同様に、酸変性ポリプロピレン樹脂（三菱化学製モディックＰ９５８Ｖ、ＭＦＲ５０）からなる繊維を３ｍｍにカットして、チョップドポリプロピレン繊維を得た。質量濃度０．１２％のポリエチレンオキシド水溶液１１０ｋｇに対し、チョップドポリプロピレン繊維０．７４ｋｇを投入し、撹拌機を用いて充分に撹拌した。続いて、チョップド炭素繊維を０．３７ｋｇ投入して、１０秒間撹拌して、分散液を得た。得られた分散液を１００ｃｍ角のメッシュ枠に流し込み、ポリエチレンオキシド水溶液をろ過した後、１２０℃の乾燥機内にて水分を完全に除いて、繊維体積含有率２０体積％（繊維質量含有率３３質量％）で目付が１．１１ｋｇ／ｍ２のプリプレグ基材を得た。得られたプリプレグ基材を３０ｃｍ角に切り出し、２枚重ねてプリプレグ積層体を得た。該プリプレグ積層体を、３００ｍｍ角で深さ１５ｍｍの印籠金型内に配置して、２００℃まで加熱した後、多段プレス機（神藤金属工業所製圧縮成形機、製品名：ＳＦＡ−５０ＨＨ０）にて２００℃の盤面により０．１ＭＰａの圧力で２分間加熱加圧した。その後、同一の圧力でプリプレグ積層体を室温まで冷却し、板状の厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックを得た。
【０１０７】
各例の評価結果を表２に示す。
なお、表１における「ＤＢＰランダム化」とは、ダブルベルト式加熱加圧機による加圧で強化繊維の繊維軸方向をランダム化する方法を意味する。
【表１】
2018123267.tif 000016
【表２】
2018123267.tif 000017
【符号の説明】
【０１０８】
１１：ダブルベルト式加熱加圧機
１２、１２Ａ：プリプレグ基材
１３：強化繊維
１４：マトリックス樹脂
１５：切込み（ｂ）
１６：切込み（ｃ）
１７、１７Ａ：領域（Ｂ）
１８、１８Ａ：領域（Ｃ）
１１０：プレスロール
１１２：ベルト
１１４：ＩＲヒーター
１１６：温水ロール
１１８：巻取りロール
１２０：駆動ロール
１２２：従動ロール
１２４：ガイドロール
１１００：材料（Ａ）
１１１０：強化繊維
１１２０：繊維強化プラスチック
Ｘ：材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向
Ｙ：強化繊維の繊維軸方向
【図１】
2018123267.tif 000018
【図２】
2018123267.tif 000019
【図３】
2018123267.tif 000020
【図４】
2018123267.tif 000021
【図５】
2018123267.tif 000022
【図６】
2018123267.tif 000023