(57)【要約】【課題】昇華した原料物質が種結晶以外の部位に堆積することによって種結晶上での結晶成長が阻害されるようなことがなく、窒化アルミニウム単結晶を効率よく成長させることができる窒化アルミニウム単結晶の製造装置を提供する。【解決手段】昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置であって、育成坩堝１は、上部が開放し、下部に原料物質が収容される坩堝本体３と、下面に種結晶を保持し、坩堝本体３に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体４を備え、この蓋体４の下面に種結晶を保持する凸状部４０が突設される。種結晶ｓが凸状部４０に保持されることにより、種結晶周囲に原料物質が堆積できるような空間（蓋体面）が存在せず、原料物質は種結晶周囲には堆積できないため、種結晶上で窒化アルミニウム単結晶を効率よく成長させることができる。【選択図】図１
2018197175.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
育成坩堝（１）と、該育成坩堝（１）を外側から加熱する加熱手段（２）を備え、昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置であって、
育成坩堝（１）は、上部が開放し、下部に原料物質が収容される坩堝本体（３）と、下面に種結晶を保持した状態で、坩堝本体（３）に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体（４）を備え、
該蓋体（４）の下面に、種結晶を保持する凸状部（４０）が突設されたことを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項２】
凸状部（４０）が円錐台又は逆円錐台形状であることを特徴とする請求項１に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項３】
種結晶が固定される凸状部（４０）の下面（４１）の外径が、固定される種結晶の外径と略同一であることを特徴とする請求項１又は２に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項４】
凸状部（４０）の高さｈが０．１〜１５ｍｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項５】
雰囲気ガスの導入口と排出口を備えた炉体（Ａ）内に育成坩堝（１）と加熱手段（２）が収納され、加熱手段（２）と炉体（Ａ）の内壁面との間に遮熱体（５）が設けられることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項６】
昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置において、下面に種結晶を保持した状態で、育成坩堝を構成する坩堝本体に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体であって、
下面に種結晶を保持する凸状部（４０）が突設されたことを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【請求項７】
凸状部（４０）が円錐台又は逆円錐台形状であることを特徴とする請求項６に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【請求項８】
種結晶が固定される凸状部（４０）の下面（４１）の外径が、固定される種結晶の外径と略同一であることを特徴とする請求項６又は７に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【請求項９】
凸状部（４０）の高さｈが０．１〜１５ｍｍであることを特徴とする請求項６〜８のいずれかに記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化アルミニウム単結晶の製造装置であって、加熱して昇華させた原料物質を種結晶に堆積させ、種結晶上に窒化アルミニウム単結晶を成長させる単結晶製造装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、ＡｌＮ、ＧａＮ、ＩｎＮなどの第１３族元素の窒化物からなる単結晶が、広いエネルギーバンドギャップ、高い熱伝導率及び高い電気抵抗を有していることから、種々の光デバイスや電子デバイスなどの半導体デバイス用の基板材料として注目されている。
従来、第１３族元素の窒化物である窒化アルミニウム単結晶の製造方法としては、加熱により昇華した原料物質を単結晶として成長させる昇華法が知られている（例えば、特許文献１など）。この昇華法では、通常、坩堝内に入れた原料物質を非酸化性雰囲気中で加熱することにより分解気化させ、この分解気化成分を種結晶上に結晶成長させることにより窒化アルミニウム単結晶を得る。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平１０−５３４９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
昇華法で窒化アルミニウム単結晶を製造する場合、一度に坩堝内に収容できる原料物質の量は限られるため、分解気化させた原料物質を効率よく種結晶上に集めることが重要であるが、従来の製造技術では、昇華した原料物質が種結晶以外にも堆積して多結晶が生成してしまい、種結晶上で効率良く結晶成長させることができないという問題がある。
【０００５】
また、大径サイズの窒化アルミニウム単結晶を製造するためには、繰り返し育成を行うことで結晶を径方向で成長させる必要があるが（例えば、特許文献１参照）、種結晶の周囲に多結晶が生成すると、単結晶が径方向で成長するための物理的スペースがなくなるため、単結晶の径方向での成長が阻害されるという問題がある。また、窒化アルミニウム単結晶は、その結晶成長過程において径方向の成長によりドメインの収斂が起こり、結晶性が向上するが、上記のように径方向の成長が阻害されると、そのドメインの収斂が起こりにくいため、結晶性の向上も阻害されることになる。
【０００６】
したがって本発明の目的は、以上のような従来技術の課題を解決し、昇華した原料物質が種結晶以外の部位に堆積することによって種結晶上での結晶成長が阻害されるようなことがなく、窒化アルミニウム単結晶を効率よく成長させることができるとともに、種結晶径方向への単結晶の成長が促進され、ドメインの収斂による結晶性の向上を図ることができる窒化アルミニウム単結晶製造装置及びその部品である育成坩堝用の蓋体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
昇華法による窒化アルミニウム単結晶の製造では、原料物質を収容するとともに、この原料物質の上方に種結晶が保持された育成坩堝が用いられる。この育成坩堝は、上部が開放し、下部に原料物質が収容される坩堝本体と、下面中央部に種結晶を保持し、坩堝本体に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体を備えている。従来技術では、昇華した原料物質が種結晶周囲の部位（蓋体）にも堆積して多結晶が生成してしまい、上述したように、種結晶上で効率よく結晶成長させることができなかった。
【０００８】
そこで本発明では、下面に種結晶を保持する蓋体を、物理的に種結晶周囲に原料物質が堆積できないような構造とすること、具体的には、種結晶が固定される蓋体の下面部分を凸状にして、種結晶周囲に原料物質が堆積できるような空間（蓋体面）を無くすことにより、原料物質が種結晶周囲に堆積できないようにし、種結晶ｓ上での結晶成長が阻害されないようにしたものである。すなわち、本発明の要旨は以下の通りである。
【０００９】
［1］育成坩堝（１）と、該育成坩堝（１）を外側から加熱する加熱手段（２）を備え、昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置であって、
育成坩堝（１）は、上部が開放し、下部に原料物質が収容される坩堝本体（３）と、下面に種結晶を保持した状態で、坩堝本体（３）に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体（４）を備え、
該蓋体（４）の下面に、種結晶を保持する凸状部（４０）が突設されたことを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置。
［2］上記［1］の単結晶製造装置において、凸状部（４０）が円錐台又は逆円錐台形状であることを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【００１０】
［3］上記［1］又は［2］の単結晶製造装置において、種結晶が固定される凸状部（４０）の下面（４１）の外径が、固定される種結晶の外径と略同一であることを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置。
［4］上記［1］〜［3］のいずれかの単結晶製造装置において、凸状部（４０）の高さｈが０．１〜１５ｍｍであることを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置。
［5］上記［1］〜［4］のいずれかの単結晶製造装置において、雰囲気ガスの導入口と排出口を備えた炉体（Ａ）内に育成坩堝（１）と加熱手段（２）が収納され、加熱手段（２）と炉体（Ａ）の内壁面との間に遮熱体（５）が設けられることを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【００１１】
［6］昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置において、下面に種結晶を保持した状態で、育成坩堝を構成する坩堝本体に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体であって、
下面に種結晶を保持する凸状部（４０）が突設されたことを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
［7］上記［6］の蓋体において、凸状部（４０）が円錐台又は逆円錐台形状であることを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
［8］上記［6］又は［7］の蓋体において、種結晶が固定される凸状部（４０）の下面（４１）の外径が、固定される種結晶の外径と略同一であることを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
［9］上記［6］〜［8］のいずれかの蓋体において、凸状部（４０）の高さｈが０．１〜１５ｍｍであることを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の窒化アルミニウム単結晶製造装置及びその部品である育成坩堝用の蓋体は、種結晶周囲に原料物質が堆積できるような空間（蓋体面）が存在しないため、原料物質が種結晶周囲に堆積することがない。このため、種結晶周囲に原料物質が堆積して種結晶上での結晶成長が阻害されるようなことがなく、種結晶上で窒化アルミニウム単結晶を効率よく成長させることができる。また、種結晶周囲に原料物質が堆積しないため、種結晶径方向での結晶成長を阻害するものがなくなり、これにより種結晶径方向での結晶成長が促進され、ドメインの収斂による結晶性の向上を図ることができる。このため、半導体デバイス用の基板材料などに適した高品質の窒化アルミニウム単結晶を効率的且つ低コストに製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の窒化アルミニウム単結晶製造装置の一実施形態を示す縦断面図
【図２】図１のII-II線に沿う断面図
【図３】本発明の窒化アルミニウム単結晶製造装置に用いる蓋体の他の実施形態を示すもので、図（ａ）は縦断面図、図（ｂ）は底面図
【図４】本発明の窒化アルミニウム単結晶製造装置に用いる蓋体の他の実施形態を示すもので、図（ａ）は縦断面図、図（ｂ）は底面図
【図５】本発明の窒化アルミニウム単結晶製造装置に用いる蓋体の他の実施形態を示すもので、図（ａ）は縦断面図、図（ｂ）は底面図、図（ｃ）は平面図
【図６】本発明の窒化アルミニウム単結晶製造装置に用いる蓋体の他の実施形態を示すもので、図（ａ）は縦断面図、図（ｂ）は底面図
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の単結晶製造装置は、昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置である。図１及び図２は、本発明の単結晶製造装置の一実施形態を示すもので、図１は縦断面図、図２は図１のII-II線に沿う断面図である。
図において、１は育成坩堝、２はこの育成坩堝１を外側から加熱する加熱手段であり、これらは炉体Ａ（結晶成長炉）内に収納されている。
育成坩堝１は、上部が開放し、下部に原料物質ｘが収容される円筒状で有底の坩堝本体３と、下面中央部に種結晶を保持した状態で、この坩堝本体３に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体４を備えている。
【００１５】
坩堝本体３は、原料物質ｘのセットを容易にするため上下２分割されており、原料物質ｘが収容される有底の下部坩堝本体３ａと、その上に置かれる筒状の上部坩堝本体３ｂで構成されている。なお、本実施形態では、下部坩堝本体３ａと上部坩堝本体３ｂは同径としてあるが、例えば、結晶成長部である上部坩堝本体３ｂの方を下部坩堝本体３ａより大径に構成してもよい。また、坩堝本体３は、本実施形態のように上下２分割された構造ではなく、一体型の構造としてもよい。
【００１６】
蓋体４は、下面中央部に種結晶ｓを保持（密着状態で保持）しており、坩堝本体３の上部にセット（載置）された状態で、保持した種結晶ｓが下向きとなり、坩堝本体３の下部に収容された原料物質ｘと対向する。
本発明装置の蓋体４は、その下面（下面中央領域）に種結晶を保持する凸状部４０が突設されることを特徴とするが、これについては後に詳述する。
蓋体４の径は、坩堝本体３（本実施形態では上部坩堝本体３ｂ）の外径とほぼ同じであり、特に制限はないが、一般には１０〜１５０ｍｍ程度である。また、蓋体４の厚みも特に制限はないが、一般には、凸状部４０の形成部位及びそれ以外の部位を含めて０．２〜２０ｍｍ程度の範囲とする。
【００１７】
育成坩堝１は、下部坩堝本体３ａの上に上部坩堝本体３ｂを重ね置いて坩堝本体３を構成し、この坩堝本体３の上に、下面中央部に種結晶ｓを保持した蓋体４を置くだけで組み立てられる。このように育成坩堝１は、原料物質ｘや種結晶ｓのセッティングの都合上、分解・組立式としてあるが、昇華した原料物質が育成坩堝１から漏出しないようにするため、育成坩堝１を構成する各部材間になるべく隙間が生じないように組み立てられることが好ましい。このため、例えば、隙間を生じやすい部分にシール材を巻き付けるようにしてもよい。
加熱手段２（ヒーター）は、例えば、抵抗加熱式ヒーター、高周波加熱装置、高周波誘導加熱装置などで構成される。加熱手段２は、育成坩堝１を所定の間隔で外囲するように配置される。この加熱手段２は、種結晶ｓ上で結晶成長させるのに最適な温度と、原料物質ｘを昇華させるのに最適な温度となるように、育成坩堝１を加熱する。
【００１８】
炉体Ａは、雰囲気ガスの導入口６と排気口７を備えている。導入口６にはガス供給管８が接続され、図示しないガス供給源から雰囲気ガスが供給される。また、排気口７には排気管９が接続され、この排気管９には排気ポンプ（図示せず）が設けられる。
この炉体Ａ内に収納された加熱手段２と炉体Ａの内壁面との間には、加熱手段２の熱から炉体Ａを保護するための遮熱体５が設けられている。本実施形態の遮熱体５は、上部及び下部に開口部５０、５１を有する筒体であり、炉体Ａの底部に置かれ、その内部に育成坩堝１と加熱手段２が収納されている。遮熱体５の下端には内フランジ５２が形成され、この内フランジ５２の上面に支持台１１がその外縁部を介して支持されるとともに、この支持台１１上に育成坩堝１と加熱手段２が支持されている。なお、遮熱体５は、複数のリング状部材を重ねて構成してもよいし、一体型に構成してもよい。
炉体Ａの上部中央部には石英ガラス板が嵌め込まれた窓１２が設けられ、この窓１２に面して放射温度計１０が配置され、この放射温度計１０により遮熱体５の開口部５０を通して蓋体４の温度が測定できるようになっている。
【００１９】
育成坩堝１を構成する坩堝本体３（下部坩堝本体３ａ、上部坩堝本体３ｂ）と蓋体４は、窒化アルミニウム単結晶よりも高い融点を有する材料で構成される。例えば、窒化アルミニウム単結晶の融点よりも高い融点を有する金属、窒化物、炭化物などの中から選ばれる１種以上で構成することができる。また、金属などの適当な母材に窒化アルミニウム単結晶の融点よりも高い融点を有する金属、窒化物、炭化物などの中から選ばれる１種以上からなるコーティングを施したもので構成してもよい。また、窒化アルミニウム単結晶の融点よりも高い融点を有する金属、窒化物、炭化物としては、特に、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）、これらの各金属の合金、炭化タンタル（ＴａＣ）、炭化タングステン（ＷＣ）、窒化ホウ素（ＢＮ）が好ましい。これらの材料は、窒化アルミニウム単結晶との反応性が低く、且つ高温での耐熱性に優れているため特に好適な材料である。
【００２０】
蓋体４の下面（下面中央領域）には、種結晶を保持（固定）する凸状部４０が突設されている。種結晶が固定される凸状部４０の下面４１は、その外径Ｄ1が固定される種結晶ｓの外径Ｄsと略同一であり、且つその下面４１は平坦面で構成されている。
蓋体４の下面に上記のような凸状部４０を設ける狙いは、次の通りである。育成坩堝１内で昇華した原料物質は、温度が低い部位ほど堆積しやすい。そのため通常は加熱部から離れた蓋体４の中央領域（種結晶ｓが保持される領域）に堆積が起こりやすい。しかし、種結晶ｓ上への堆積が増えると種結晶周囲との温度差が少なくなり、種結晶周囲にも堆積が起こりやすくなる。このため、蓋体４の下面が本発明のような凸状部４０を有しない平坦面である場合には、原料物質が種結晶周囲の部位（蓋体下面）にも堆積して多結晶が生成してしまい、種結晶上で効率よく結晶成長させることができない。これに対して、蓋体４の下面に凸状部４０を突設し、この凸状部４０に種結晶ｓを保持させることにより、種結晶周囲に原料物質が堆積できるような空間（蓋体面）が存在しないため、原料物質が種結晶周囲に堆積することがない。すなわち、原料物質は凸状部４０の周囲（外側）の蓋体下面には堆積するが、凸状部４０に保持された種結晶周囲に原料物質が堆積する訳ではないので、種結晶ｓ上での結晶成長には影響せず、結晶成長は阻害されない。このため、種結晶上で窒化アルミニウム単結晶を効率よく成長させることができる。
【００２１】
以上のように、蓋体４の下面に凸状部４０を突設し、この凸状部４０に種結晶ｓを保持させるのは、種結晶周囲に原料物質が堆積できるような空間（蓋体面）を無くすためであり、したがって、種結晶ｓが固定される凸状部４０の下面４１の外径Ｄ1と種結晶ｓの外径ＤｓはＤ1≒Ｄｓであることが好ましいが、一般には、Ｄ1／Ｄｓ＝０．９〜１．１程度であればよい。
また、凸状部４０は、種結晶周囲に原料物質が堆積できないような高さ（すなわち、凸状部４０の外側の蓋体下面に原料物質が堆積しても、その堆積物が種結晶の高さ位置まで達しないような高さ）とするのが特に好ましいが、要は、種結晶周囲に堆積した原料物質によって種結晶面での結晶成長が阻害されなければよく、このような効果は、凸状部４０に上記のような高さがなくても、ある程度の高さがあれば得られる。一方、凸状部４０が高すぎると、種結晶ｓを保持する部位での蓋体４の厚みが大きすぎ、抜熱効果が低下して種結晶面の温度が低下しないため、結晶成長速度が低下するおそれがある。このため、一般には、凸状部４０の高さｈは０．１〜１５ｍｍ程度が好ましい。
【００２２】
種結晶ｓは、任意の形状を有することができるが、本実施形態では円板状であり、蓋体４の凸状部４０の下面４１に密着した状態で固定される。固定方法としては、例えば、熱融着による固定、固定具を用いた機械的な固定など、適宜な方法を採ることができる。
通常、種結晶ｓは、窒化アルミニウム単結晶を結晶成長させ得るような方位を持った単結晶であって、表面（下面）が化学機械的研磨（ＣＭＰ）された窒化アルミニウム単結晶である。なお、種結晶ｓは、表面（下面）だけでなく、裏面についてもＣＭＰなどにより処理されていてもよい。
【００２３】
図１及び図２の実施形態では、蓋体４の凸状部４０は、下面４１がフラットで外周縁が垂直に形成されているが、これに限らず種々の形態で形成することができる。
図３、図４は、それぞれ蓋体の他の実施形態を示すもので、図（ａ）は縦断面図、図（ｂ）は底面図である。
図３の蓋体４は、凸状部４０が蓋体下面側から見て円錐台形状に構成されており（すなわち、凸状部４０の外周縁がテーパー状（傾斜面）に構成されている）、その下面４１が種結晶の固定面を構成している。このように凸状部４０の外周縁がテーパー状（傾斜面）に構成されることにより、凸状部４０（種結晶固定面）の外周部と中心部との温度差が小さくなるので、種結晶周囲への原料物質の堆積を防止しつつ、結晶性の向上を図ることができる。
【００２４】
また、図４の蓋体４は、凸状部４０が蓋体下面側から見て逆円錐台形状に構成されており（すなわち、凸状部４０の外周縁が逆テーパー状（傾斜面）に構成されている）、その下面４１が種結晶の固定面を構成している。この実施形態では、凸状部４０の周囲において原料物質の堆積スペースが増えるため、原料物質の堆積による影響がより小さくなる利点がある。
【００２５】
以上述べた各実施形態では、凸状部４０が形成された蓋体４の部位（領域）は厚みが一定であるが、凸状部４０が設けられた蓋体４の部位（領域）を、その上面側又は／及び下面側に凹凸４２を形成することにより、厚みが一定でない構造（部位により厚みが異なる不均一な厚みを有する構造）としてもよく、このような構造とすることにより、次のような作用効果も得られる。種結晶ｓの表面は、温度が低い部位ほど原料物質が堆積しやすい（結晶成長がしやすい）。凸状部４０が形成された蓋体４の部位（領域）に凹凸４２を形成して厚みが一定でない構造とすると、蓋体４の抜熱効果が面内で不均一になるため、種結晶ｓの面内に温度が高い部位と低い部位が生じ、種結晶面内の温度分布が不均一となる。これにより、種結晶面内におけるドメイン領域ごとの結晶成長速度に差が生じて、種結晶面内において温度が低い部位のドメイン領域に堆積が起こりやすくなり（すなわち結晶成長速度が大きくなる）、当該ドメイン領域の優先的な成長が起こり、成長速度の遅いドメインを覆いこむように結晶成長が生じる。このためドメインの収斂が効率的に起こり、窒化アルミニウム単結晶の結晶性を向上させることができる。
【００２６】
図５及び図６は、それぞれそのような蓋体の実施形態を示している。図５において、図（ａ）は縦断面図、図（ｂ）は底面図、図（ｃ）は平面図であり、図６において、図（ａ）は縦断面図、図（ｂ）は底面図である。
図５の蓋体４は、図３と同様の形態の凸状部４０を有するとともに、蓋体４の上面に同心円状の複数の環状溝４２０を設けることで凹凸４２を形成し、凸状部４０が設けられた蓋体４の部位（領域）を厚みが一定でない構造としたものである。
一方、図６の蓋体４は、図３と同様の形態の凸状部４０を有するとともに、この凸状部４０の下面４１に同心円状の複数の環状溝４２０を設けることで凹凸４２を形成し、凸状部４０が設けられた蓋体４の部位（領域）を厚みが一定でない構造としたものである。
【００２７】
なお、一般に、凹凸４２は、凸状部４０が設けられた蓋体４の部位（領域）の上面側又は／及び下面側に複数の溝又は／及び穴を設けることにより形成されるが、溝や穴の形態、設け方などは任意である。
また、図１や図４に示すような凸状部４０を有する蓋体４についても、同様に、凸状部４０が設けられた蓋体４の部位（領域）を、その上面側又は／及び下面側に凹凸４２を形成することにより、厚みが一定でない構造としてもよい。
【００２８】
次に、本実施形態の単結晶製造装置を使用した単結晶の製造方法について説明する。
原料物質ｘとしては、例えば、市販のＡｌＮ粉末を１８００〜２３００℃程度で加熱処理し、凝集体としたものを使用する。
原料物質ｘを収容した坩堝本体３（下部坩堝本体３ａ及び上部坩堝本体３ｂ）と、下面の凸状部４０に種結晶ｓを保持した蓋体４を図１のような育成坩堝１に組み立て、この育成坩堝１と加熱手段２と遮熱体５を図１のように炉体Ａ内にセットする。
製造開始に当たり、炉体Ａの排出口７に接続された排気管９の排気ポンプにより炉体Ａ内を減圧し、ガス供給源から供給される雰囲気ガス（窒素ガスなどの非酸化性ガス）をガス供給管８及び導入口６を通じて炉体Ａ内に導入し、炉体Ａ内を非酸化性ガス雰囲気とする。
【００２９】
次いで、加熱手段２による加熱を開始し、種結晶ｓの表面を昇温させるとともに、原料物質ｘを昇温させる。この時、蓋体４からの抜熱の影響により、育成坩堝１内では、上部側ほど温度が低く、下部側ほど温度が高くなるような温度勾配が形成される。原料物質ｘが一定温度まで加熱されると、原料物質ｘの昇華が始まる。昇華した原料物質ｘは、上記のような温度勾配に従い低温側である育成坩堝１の上部側に移動する。昇華した原料物質ｘは、温度が低い部位ほど堆積しやすいが、坩堝本体３の上部坩堝本体３ｂは加熱手段２による加熱の影響を大きく受けるために、種結晶ｓや蓋体４よりも高温状態となっているため、その内面には原料物質ｘの堆積は生じにくい。
【００３０】
育成坩堝１の外側の炉内雰囲気ガス温度（一般に１５００〜２０００℃程度）は、加熱手段２で加熱されている種結晶ｓや蓋体４の温度（一般に１８００〜２３００℃程度）よりも低く、このため蓋体４から炉内雰囲気ガス中に抜熱が生じるが、上部加熱手段２ｂから離れている蓋体中央領域（種結晶ｓが保持された領域）ほど抜熱効果が大きく、その外側領域よりも温度が低くなる。昇華した原料物質は、温度が低い部位ほど堆積しやすいため、蓋体中央領域に保持された温度が低い種結晶ｓ上に優先的に堆積する。種結晶ｓ上への堆積が増えると種結晶周囲との温度差が少なくなり、種結晶ｓの外側の領域にも堆積が起こりやすくなるが、種結晶ｓが凸状部４０に保持されているため、種結晶周囲に原料物質が堆積できるような空間（蓋体面）が存在せず、原料物質が種結晶周囲に堆積することはない。すなわち、原料物質は凸状部４０の周囲（外側）の蓋体下面には堆積するが、凸状部４０に保持された種結晶周囲に原料物質が堆積する訳ではないので、種結晶ｓ上での結晶成長には影響せず、結晶成長は阻害されない。このため、種結晶ｓ上で窒化アルミニウム単結晶を効率よく成長させることができる。また、種結晶周囲に原料物質が堆積しないため、種結晶径方向での結晶成長を阻害するものがなく、このため種結晶径方向での結晶成長が促進され、ドメインの収斂による結晶性の向上を図ることが可能となる。
【００３１】
なお、以上のような窒化アルミニウム単結晶の製造中、炉体Ａ内にはガス供給管８及び導入口６を通じて雰囲気ガスが導入されるとともに、排気ポンプにより排気口７及び排気管９を通じて炉体Ａ内の雰囲気ガスが排出され、且つ炉内圧力が一定に保たれる。このようなガスの給排気と炉内圧力のコントロールにより、炉体Ａや育成坩堝１内に酸素を浸入させることなく、安定した操業を行うことができる。
また、放射温度計１０で蓋体４の温度を測定し、例えば、加熱手段２の不具合による蓋体４の温度異常などを検知する。
【００３２】
また、窒化アルミニウム単結晶製造装置の部品である本発明に係る育成坩堝用の蓋体は、昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置において、下面に種結晶を保持した状態で、育成坩堝を構成する坩堝本体に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体であって、下面（下面中央領域）に種結晶を保持する凸状部４０が突設されたものであり、その構成及び実施形態は、上述した通りである。
【００３３】
［窒化アルミニウム単結晶の製造例］
図１及び図２に示す本発明の単結晶製造装置を用い、窒化アルミニウム単結晶を製造した。装置の仕様は以下の通りである。
（1）坩堝本体３
・高さ：１００ｍｍ
・内径Ｄ2：６５ｍｍ
（2）蓋体４
・凸状部４０の高さｈ：５ｍｍ
・凸状部４０が形成された部分の蓋体４の厚さ：１０ｍｍ
・凸状部４０以外の部分（外側領域）の蓋体４の厚さ：５ｍｍ
・凸状部４０の下面４１の外径Ｄ1：４１ｍｍ
（3）加熱手段２
・加熱方式：高周波誘導加熱式ヒーター
（4）種結晶s
・（０００１）方位を有し、表面がＣＭＰで表面処理されたＡｌＮ単結晶板
・外径Ｄs：４０ｍｍ
・厚さ：１．０ｍｍ
【００３４】
原料物質としては、市販のＡｌＮ粉末（平均粒径１．２μｍ）を予め窒素雰囲気中で約１５００〜２０００℃で加熱処理し、凝集させて得られたＡｌＮ凝集体を用いた。この原料物質を坩堝本体３に収容した後、装置を構成する各部材を組み立て、図１及び図２に示すような装置とした。
製造開始に当たり、排気管９に設けられた排気ポンプを用いて、炉体Ａ内の空気を１．０×１０−３Ｐａ以下となるまで排気した後、原料物質ｘ中の吸着酸素の蒸発を容易にするために、坩堝本体３を加熱手段２により下部坩堝本体３ａが約４００℃になるまで加熱した。その後、前記排気ポンプで炉体Ａ内を５．０×１０−４Ｐａ以下まで排気した後、窒素ガスを導入し、炉体Ａ内が所定圧力（３００ｋＰａ）に到達したところで、加熱手段２によるさらなる加熱を行い、種結晶ｓの温度が１８００〜２０００℃、原料物質ｘの温度が２０００〜２３００℃になるまで昇温を行いながら（蓋体４からの抜熱の影響によってこのような温度勾配となる）、前記排気ポンプで炉体Ａ内を１００ｋＰａまで排気し、原料物質ｘを昇華させ、種結晶ｓの方位（０００１）でＡｌＮ単結晶の育成を１００時間行った。育成後、育成坩堝１を取り出し、種結晶ｓ及びその周囲を確認したところ、凸状部４０の周囲の蓋体下面へのＡｌＮ多結晶の堆積は認められたが、凸状部４０に保持された種結晶ｓ上へのＡｌＮの堆積には影響せず（すなわち種結晶ｓの周囲にはＡｌＮ多結晶の堆積がない）、このため種結晶ｓ上にＡｌＮが適切に堆積し、ＡｌＮ単結晶が成長しているのが確認できた。ＡｌＮの堆積している範囲の直径は約４０ｍｍであった。
【００３５】
比較例の製造装置として、蓋体４のみを凸状部４０がない平坦な蓋体（厚さ５ｍｍ）に変更した製造装置を用い、ＡｌＮ単結晶を製造した。その結果、種結晶ｓの周囲の蓋体面にＡｌＮ多結晶の堆積が多く確認された。ＡｌＮの堆積している範囲の直径は約６５ｍｍであり、坩堝本体の内径と同等の範囲にＡｌＮの堆積が見られた。
【００３６】
上述した本発明の製造装置と比較例の製造装置でそれぞれ製造されたＡｌＮ単結晶の結晶性を以下のように評価した。製造されたＡｌＮ単結晶から所定の面方位に切り出し、外形を整えたＡｌＮ単結晶基板を、遊離砥粒にて両面ラッピング加工した後、化学機械的研磨（ＣＭＰ）を実施した。このようにして得られたＡｌＮ単結晶基板のロッキングカーブ測定を行い、半値全幅（FWHM：Full Width at Half Maximum）を求めた。
その結果、比較例の製造装置で製造されたＡｌＮ単結晶基板は１４７arcsecであったのに対して、本発明の製造装置で製造されたＡｌＮ単結晶基板は９０arcsecであり、本発明の製造装置で製造されたＡｌＮ単結晶は、比較例の製造装置で製造されたＡｌＮ単結晶に較べて結晶性の面でも優れていることが確認できた。
【符号の説明】
【００３７】
１  育成坩堝
２  加熱手段
３  坩堝本体
３ａ  下部坩堝本体
３ｂ  上部坩堝本体
４  蓋体
５  遮熱体
６  導入口
７  排気口
８  ガス供給管
９  排気管
１０  放射温度計
１１  支持台
１２  窓
４０  凸状部
４１  下面
４２  凹凸
５０，５１  開口部
５２  内フランジ
４２０  環状溝
Ａ  炉体
ａ  炉内空間
【図１】
2018197175.tif 000003
【図２】
2018197175.tif 000004
【図３】
2018197175.tif 000005
【図４】
2018197175.tif 000006
【図５】
2018197175.tif 000007
【図６】
2018197175.tif 000008
【手続補正書】
【提出日】平成29年9月14日(2017.9.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
育成坩堝（１）と、該育成坩堝（１）を外側から加熱する加熱手段（２）を備え、昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置であって、
育成坩堝（１）は、上部が開放し、下部に原料物質が収容される坩堝本体（３）と、下面に種結晶を保持した状態で、坩堝本体（３）に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体（４）を備え、
該蓋体（４）の下面に、種結晶を保持する凸状部（４０）が突設され、該凸状部（４０）が蓋体下面側からみて円錐台形状又は逆円錐台形状であることを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項２】
種結晶が固定される凸状部（４０）の下面（４１）の外径が、固定される種結晶の外径と略同一であることを特徴とする請求項１に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項３】
凸状部（４０）の高さｈが０．１〜１５ｍｍであることを特徴とする請求項１又は２に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項４】
凸状部（４０）が設けられた蓋体（４）の部位は、その上面側又は／及び下面側に凹凸（４２）が形成されることにより、厚みが一定でない構造を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項５】
雰囲気ガスの導入口と排出口を備えた炉体（Ａ）内に育成坩堝（１）と加熱手段（２）が収納され、加熱手段（２）と炉体（Ａ）の内壁面との間に遮熱体（５）が設けられることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項６】
昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置において、下面に種結晶を保持した状態で、育成坩堝を構成する坩堝本体に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体であって、
下面に種結晶を保持する凸状部（４０）が突設され、該凸状部（４０）が蓋体下面側からみて円錐台形状又は逆円錐台形状であることを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【請求項７】
種結晶が固定される凸状部（４０）の下面（４１）の外径が、固定される種結晶の外径と略同一であることを特徴とする請求項６に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【請求項８】
凸状部（４０）の高さｈが０．１〜１５ｍｍであることを特徴とする請求項６又は７に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【請求項９】
凸状部（４０）が設けられた蓋体部位は、その上面側又は／及び下面側に凹凸（４２）が形成されることにより、厚みが一定でない構造を有することを特徴とする請求項６〜８のいずれかに記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【手続補正書】
【提出日】平成29年12月19日(2017.12.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
育成坩堝（１）と、該育成坩堝（１）を外側から加熱する加熱手段（２）を備え、昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置であって、
育成坩堝（１）は、上部が開放し、下部に原料物質が収容される坩堝本体（３）と、下面に種結晶を保持した状態で、坩堝本体（３）に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体（４）を備え、
該蓋体（４）の下面に、種結晶を保持する凸状部（４０）が突設され、該凸状部（４０）が逆円錐台形状（但し、蓋体下面側を底面とする逆円錐台形状）であることを特徴とする請求項１に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項２】
種結晶が固定される凸状部（４０）の下面（４１）の外径が、固定される種結晶の外径と略同一であることを特徴とする請求項１に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項３】
凸状部（４０）の高さｈが０．１〜１５ｍｍであることを特徴とする請求項１又は２に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項４】
雰囲気ガスの導入口と排出口を備えた炉体（Ａ）内に育成坩堝（１）と加熱手段（２）が収納され、加熱手段（２）と炉体（Ａ）の内壁面との間に遮熱体（５）が設けられることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置。
【請求項５】
昇華法により窒化アルミニウム単結晶を製造する装置において、下面に種結晶を保持した状態で、育成坩堝を構成する坩堝本体に対してその開放した上部を塞ぐようにセットされる蓋体であって、
下面に種結晶を保持する凸状部（４０）が突設され、該凸状部（４０）が逆円錐台形状（但し、蓋体下面側を底面とする逆円錐台形状）であることを特徴とする窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【請求項６】
種結晶が固定される凸状部（４０）の下面（４１）の外径が、固定される種結晶の外径と略同一であることを特徴とする請求項５に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。
【請求項７】
凸状部（４０）の高さｈが０．１〜１５ｍｍであることを特徴とする請求項５又は６に記載の窒化アルミニウム単結晶製造装置における育成坩堝の蓋体。