(57)【要約】【課題】精製効率が高く、湯跳ねを抑制でき、エネルギーコストに優れ設備化の難易度も高くない物質精製法及び装置等を提供する。【解決手段】溶湯保持容器１に収容した精製すべき溶融物質６中に冷却体２を浸漬し、この冷却体２を回転させながら冷却体表面に物質の結晶を晶出させる物質精製方法において、冷却体２の底面から溶湯保持容器１の底面までの距離Ａと、冷却体２の溶融物質６への浸漬深さａとの比Ａ／ａが、０．３≦Ａ／ａ≦３．０である。【選択図】 図１Ａ
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶湯保持容器に収容した精製すべき溶融物質中に冷却体を浸漬し、この冷却体を回転させながら冷却体表面に前記物質の結晶を晶出させる物質精製方法において、
前記冷却体の底面から溶湯保持容器の底面までの距離Ａと、冷却体の溶融物質への浸漬深さａとの比Ａ／ａが、０．３≦Ａ／ａ≦３．０であることを特徴とする物質精製方法。
【請求項２】
冷却体の溶融物質への浸漬深さａが１５０ｍｍ以上５００ｍｍ以下、かつ冷却体の底面から溶湯保持容器の底面までの距離Ａが７００ｍｍ以下である請求項１に記載の物質精製方法。
【請求項３】
Ａ／ａが０．５≦Ａ／ａ≦２．０である請求項１または２に記載の物質精製方法。
【請求項４】
前記冷却体の周速が７００ｍｍ／ｓ以上８０００ｍｍ／ｓ未満となるように冷却体を回転させながら溶融物質中に浸漬させていき、且つ溶融物質に浸漬するときの冷却体の温度を、前記物質の固相線温度×０．７以上で固相線温度以下とする請求項１〜３のいずれかに記載の物質精製方法。
【請求項５】
前記冷却体の表面に前記物質の結晶を晶出、成長させた後に冷却体を溶融物質から引き上げるときに、冷却体に晶出した結晶部分の溶融物質との界面における周速が７００ｍｍ／ｓ以上、８０００ｍｍ／ｓ未満となるように冷却体を回転させながら引き上げを行う請求項１〜４のいずれかに記載の物質精製方法。
【請求項６】
冷却体浸漬後の精製初期の冷却体の最大周速がその後の平均周速より高速である請求項１〜５のいずれかに記載の物質精製方法。
【請求項７】
精製初期とは精製開始から全精製時間×０．１まで(但し、１０秒以上１２０秒以下)である請求項６に記載の物質精製法。
【請求項８】
前記物質がアルミニウムである請求項１〜７のいずれかに記載の物質精製方法。
【請求項９】
精製すべき溶融物質を収容する溶湯保持容器と、前記溶湯保持容器に収容された溶融物質中に浸漬される回転可能な冷却体とを備え、
前記冷却体の底面から溶湯保持容器の底面までの距離Ａと、冷却体の溶融物質への浸漬深さａとの比Ａ／ａが、０．３≦Ａ／ａ≦３．０に設定されていることを特徴とする物質精製装置。
【請求項１０】
冷却体の溶融物質への浸漬深さａが１５０ｍｍ以上５００ｍｍ以下、かつ冷却体の底面から溶湯保持容器の底面までの距離Ａが７００ｍｍ以下に設定されている請求項９に記載の物質精製装置。
【請求項１１】
Ａ／ａが０．５≦Ａ／ａ≦２．０である請求項９または１０に記載の物質精製装置。
【請求項１２】
物質を溶解するための溶解炉と、請求項９〜１１のいずれかに記載の物質精製装置に用いられ、前記溶解炉からの溶湯が順に送り込まれる、直列的に連結された複数の溶湯保持容器と、請求項９〜１１のいずれかに記載の物質精製装置に用いられ、各溶湯保持容器と対を成し、溶湯内で高純度物質を晶出させるための回転可能な冷却体とを備え、最終の溶湯保持容器から系外へ溶湯が排出される一連の装置を１組のラインとし、
前記ラインが複数組用いられたＮ次ライン（ただし２≦Ｎ）からなり、（ｎ−１）次ライン（ただし２≦ｎ≦Ｎ）で冷却体に付着凝固して回収された高純度物質塊は、続くｎ次ラインの溶解炉で溶解され、溶解炉で溶解された溶湯が順々に溶湯保持容器を通り、排出されるものとなされ、
かつ、ｎ次ラインの前記溶湯保持容器及び該保持槽と対に配置された前記冷却体の数は、(ｎ−１）次ラインのそれより少ないことを特徴とする高純度物質の連続精製システム。
【請求項１３】
ラインの次数Ｎが２または３であることを特徴とする請求項１２に記載の高純度物質の連続精製システム。
【請求項１４】
前記物質がアルミニウムであり、前記複数組のラインの内、１つあるいは複数のラインの溶解炉にホウ素が添加されることを特徴とする請求項１２または１３に記載の高純度物質の連続精製システム。
【請求項１５】
溶解炉と溶湯保持容器の間に、ホウ素の添加が可能な撹拌槽が設置され、前記溶解炉から撹拌槽までの間のいずれかの場所においてホウ素が添加されるものとなされていることを特徴とする請求項１４に記載の高純度物質の連続精製システム。
【請求項１６】
溶解炉と溶湯保持容器の間に、包晶不純物を不溶性ホウ素化合物として分離抽出が可能な分離槽が設置されていることを特徴とする請求項１４または１５に記載の高純度物質の連続精製システム。
【請求項１７】
物質を溶解するための溶解炉と、請求項９〜１１のいずれかに記載の物質精製装置に用いられ、前記溶解炉からの溶湯が順に送り込まれる、直列的に連結された複数の溶湯保持容器と、請求項９〜１１のいずれかに記載の物質精製装置に用いられ、各溶湯保持容器と対を成し、溶湯内で高純度物質を晶出させるための回転可能な冷却体と、を備え、最終の溶湯保持容器から系外へ溶湯が排出される一連の装置を１組のラインとし、
前記ラインが複数組用いられたＮ次ライン（ただし２≦Ｎ）からなり、（ｎ−１）次ライン（ただし２≦ｎ≦Ｎ）で回転冷却体に付着凝固して回収された高純度物質塊は、続くｎ次ラインの溶解炉で溶解され、溶解炉で溶解された溶湯が順々に溶湯保持容器を通り、排出されるものとなされ、
１次ラインで排出される溶湯はライン外に排出される一方、ｎ次ラインで排出される溶湯は（ｎ−１）次ラインの溶解炉に戻されるものとなされ、
かつ、ｎ次ラインの前記溶湯保持容器及び該保持槽と対に配置された前記冷却体の数は、(ｎ−１）次ラインのそれより少ないことを特徴とする高純度物質の連続精製システム。
【請求項１８】
ラインの次数Ｎが２または３であることを特徴とする請求項１７に記載の高純度物質の連続精製システム。
【請求項１９】
前記物質がアルミニウムであり、前記複数組のラインの内、１つあるいは複数のラインの溶解炉にホウ素が添加されることを特徴とする請求項１７または１８に記載の高純度物質の連続精製システム。
【請求項２０】
溶解炉と溶湯保持容器の間に、ホウ素の添加が可能な撹拌槽が設置され、前記溶解炉から撹拌槽までの間のいずれかの場所においてホウ素が添加されるものとなされていることを特徴とする請求項１９に記載の高純度物質の連続精製システム。
【請求項２１】
溶解炉と溶湯保持容器の間に、包晶不純物を不溶性ホウ素化合物として分離抽出が可能な分離槽が設置されていることを特徴とする請求項１９または２０に記載の高純度物質の連続精製システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は金属等の物質の精製方法及び装置、高純度物質の連続精製システムに関し，更に詳しく言えば、偏析凝固法の原理を利用して共晶不純物を含むアルミニウム、ケイ素、マグネシウム、鉛、亜鉛等の物質から、共晶不純物の含有量を元の物質よりも少なくし，高純度の物質を製造する方法及び装置に関し、さらには高純度物質の連続精製システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
金属等の物質中に共晶を生成するＦｅ、Ｓｉ、Ｃｕ等の不純物が含まれている場合、これらの不純物を除去して高純度の物質を得るためには、この物質を溶融し、これを冷却して凝固させる際の初晶を選択的に取り出すことが効果的であるという原理は周知である。
【０００３】
従来から上記原理を利用した種々の精製法が提案されている。例えば、特許文献１には、冷却体の外周部と溶融アルミニウムとの相対速度が１６００ｍｍ／ｓ〜８０００ｍｍ／ｓとなるように冷却体を回転させることによって、凝固界面近傍の不純物の濃縮層を薄くし、精製アルミニウムの純度を高くすることが提案されている。
【０００４】
また、特許文献２には、冷却体の回転に伴い溶融アルミニウムが同方向に流れることを防止し、冷却体と溶融アルミニウムの相対速度を確保する方法が提案されている。それは、溶融アルミニウム保持用のるつぼ内周面に複数の溶融アルミニウム流速低下用邪魔板を円周方向に配置し、邪魔板の上端がアルミニウム溶湯表面より下に来るように設けるというものである。
【０００５】
また、特許文献３には、るつぼ内の溶融金属の存在部分におけるるつぼの内周面と冷却体外周面との最短距離を、るつぼ内周面と冷却体外周面との最長距離の１／２以下に設定して精製を行うことで、溶湯の流路の狭い箇所、広い箇所を意図的に設定し、溶湯の周方向の流速を遅くし、相対速度を高めることが提案されている。
【特許文献１】特公昭６１−３３８５号公報
【特許文献２】特公昭６２−２３５４３３号公報
【特許文献３】特開２００８−１６３４２０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１及び２に記載された技術においては、得られる物質の不純物を十分に除去できておらず、また操業上の不具合があった。
【０００７】
即ち、特許文献１に記載のような方法では、冷却体の回転に伴って溶融金属も同方向に流れるために、不純物濃縮層を薄くするには限界があり、また高い精製効率を得るために冷却体の回転速度を速くし過ぎると、溶融物質の跳ねや飛びも起こりやすくなるという問題がある。
【０００８】
特許文献２に記載の方法では、邪魔板により溶湯全体の流速を抑制、または乱流を生じさせる効果があるものの、その効果の範囲はるつぼ内周面から邪魔板の長さ分だけ内側の範囲の外周部分に限られてしまう。その効果を冷却体外周面付近にまで及ぼすには、邪魔板を冷却体外周面付近にまで延ばす必要があるが、その状態では冷却体外周面に付着、成長した金属塊が邪魔板と接触し、邪魔板が破損してしまう恐れがある。また、内周面に邪魔板が存在するるつぼを得るためには、るつぼ内周面に邪魔板を別部品で接着する、あるいは最初から邪魔板が存在するようなるつぼを製作する等の方法があるが、いずれも製作、メンテナンスの面で手間がかかるという問題がある。
【０００９】
また、特許文献３に記載された方法では、流路の狭い箇所において流速が速くなることにより、遠心力による局部的な湯面上昇が発生し、湯跳ねが起こるというトラブルが発生しやすいという問題がある。
【００１０】
この発明は、このような実情に鑑みてなされたものであって、精製効率が高く、湯跳ねを抑制でき、エネルギーコストに優れ設備化の難易度も高くない物質精製法及び装置、高純度物質の連続精製システムを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題は以下の手段によって解決される。
（１）溶湯保持容器に収容した精製すべき溶融物質中に冷却体を浸漬し、この冷却体を回転させながら冷却体表面に前記物質の結晶を晶出させる物質精製方法において、前記冷却体の底面から溶湯保持容器の底面までの距離Ａと、冷却体の溶融物質への浸漬深さａとの比Ａ／ａが、０．３≦Ａ／ａ≦３．０であることを特徴とする物質精製方法。
（２）冷却体の溶融物質への浸漬深さａが１５０ｍｍ以上５００ｍｍ以下、かつ冷却体の底面から溶湯保持容器の底面までの距離Ａが７００ｍｍ以下である前項１に記載の物質精製方法。
（３）Ａ／ａが０．５≦Ａ／ａ≦２．０である前項１または２に記載の物質精製方法。
（４）前記冷却体の周速が７００ｍｍ／ｓ以上８０００ｍｍ／ｓ未満となるように冷却体を回転させながら溶融物質中に浸漬させていき、且つ溶融物質に浸漬するときの冷却体の温度を、前記物質の固相線温度×０．７以上で固相線温度以下とする前項１〜３のいずれかに記載の物質精製方法。
（５）前記冷却体の表面に前記物質の結晶を晶出、成長させた後に冷却体を溶融物質から引き上げるときに、冷却体に晶出した結晶部分の溶融物質との界面における周速が７００ｍｍ／ｓ以上、８０００ｍｍ／ｓ未満となるように冷却体を回転させながら引き上げを行う前項１〜４のいずれかに記載の物質精製方法。
（６）冷却体浸漬後の精製初期の冷却体の最大周速がその後の平均周速より高速である前項１〜５のいずれかに記載の物質精製方法。
（７）精製初期とは精製開始から全精製時間×０．１まで(但し、１０秒以上１２０秒以下)である前項６に記載の物質精製法。
（８）前記物質がアルミニウムである前項１〜７のいずれかに記載の物質精製方法。
（９）精製すべき溶融物質を収容する溶湯保持容器と、前記溶湯保持容器に収容された溶融物質中に浸漬される回転可能な冷却体とを備え、前記冷却体の底面から溶湯保持容器の底面までの距離Ａと、冷却体の溶融物質への浸漬深さａとの比Ａ／ａが、０．３≦Ａ／ａ≦３．０に設定されていることを特徴とする物質精製装置。
（１０）冷却体の溶融物質への浸漬深さａが１５０ｍｍ以上５００ｍｍ以下、かつ冷却体の底面から溶湯保持容器の底面までの距離Ａが７００ｍｍ以下に設定されている前項９に記載の物質精製装置。
（１１）Ａ／ａが０．５≦Ａ／ａ≦２．０である前項９または１０に記載の物質精製装置。
（１２）物質を溶解するための溶解炉と、前項９〜１１のいずれかに記載の物質精製装置に用いられ、前記溶解炉からの溶湯が順に送り込まれる、直列的に連結された複数の溶湯保持容器と、前項９〜１１のいずれかに記載の物質精製装置に用いられ、各溶湯保持容器と対を成し、溶湯内で高純度物質を晶出させるための回転可能な冷却体とを備え、最終の溶湯保持容器から系外へ溶湯が排出される一連の装置を１組のラインとし、前記ラインが複数組用いられたＮ次ライン（ただし２≦Ｎ）からなり、（ｎ−１）次ライン（ただし２≦ｎ≦Ｎ）で冷却体に付着凝固して回収された高純度物質塊は、続くｎ次ラインの溶解炉で溶解され、溶解炉で溶解された溶湯が順々に溶湯保持容器を通り、排出されるものとなされ、かつ、ｎ次ラインの前記溶湯保持容器及び該保持槽と対に配置された前記冷却体の数は、(ｎ−１）次ラインのそれより少ないことを特徴とする高純度物質の連続精製システム。
（１３）ラインの次数Ｎが２または３であることを特徴とする前項１２に記載の高純度物質の連続精製システム。
（１４）前記物質がアルミニウムであり、前記複数組のラインの内、１つあるいは複数のラインの溶解炉にホウ素が添加されることを特徴とする前項１２または１３に記載の高純度物質の連続精製システム。
（１５）溶解炉と溶湯保持容器の間に、ホウ素の添加が可能な撹拌槽が設置され、前記溶解炉から撹拌槽までの間のいずれかの場所においてホウ素が添加されるものとなされていることを特徴とする前項１４に記載の高純度物質の連続精製システム。
（１６）溶解炉と溶湯保持容器の間に、包晶不純物を不溶性ホウ素化合物として分離抽出が可能な分離槽が設置されていることを特徴とする前項１４または１５に記載の高純度物質の連続精製システム。
（１７）物質を溶解するための溶解炉と、前項９〜１１のいずれかに記載の物質精製装置に用いられ、前記溶解炉からの溶湯が順に送り込まれる、直列的に連結された複数の溶湯保持容器と、前項９〜１１のいずれかに記載の物質精製装置に用いられ、各溶湯保持容器と対を成し、溶湯内で高純度物質を晶出させるための回転可能な冷却体と、を備え、最終の溶湯保持容器から系外へ溶湯が排出される一連の装置を１組のラインとし、前記ラインが複数組用いられたＮ次ライン（ただし２≦Ｎ）からなり、（ｎ−１）次ライン（ただし２≦ｎ≦Ｎ）で回転冷却体に付着凝固して回収された高純度物質塊は、続くｎ次ラインの溶解炉で溶解され、溶解炉で溶解された溶湯が順々に溶湯保持容器を通り、排出されるものとなされ、１次ラインで排出される溶湯はライン外に排出される一方、ｎ次ラインで排出される溶湯は（ｎ−１）次ラインの溶解炉に戻されるものとなされ、かつ、ｎ次ラインの前記溶湯保持容器及び該保持槽と対に配置された前記冷却体の数は、(ｎ−１）次ラインのそれより少ないことを特徴とする高純度物質の連続精製システム。
（１８）ラインの次数Ｎが２または３であることを特徴とする前項１７に記載の高純度物質の連続精製システム。
（１９）前記物質がアルミニウムであり、前記複数組のラインの内、１つあるいは複数のラインの溶解炉にホウ素が添加されることを特徴とする前項１７または１８に記載の高純度物質の連続精製システム。
（２０）溶解炉と溶湯保持容器の間に、ホウ素の添加が可能な撹拌槽が設置され、前記溶解炉から撹拌槽までの間のいずれかの場所においてホウ素が添加されるものとなされていることを特徴とする前項１９に記載の高純度物質の連続精製システム。
（２１）溶解炉と溶湯保持容器の間に、包晶不純物を不溶性ホウ素化合物として分離抽出が可能な分離槽が設置されていることを特徴とする前項１９または２０に記載の高純度物質の連続精製システム。
【発明の効果】
【００１２】
前項（１）及び（９）に記載の発明によれば、冷却体の底面から溶湯保持容器の底面までの距離Ａと、冷却体の溶融物質への浸漬深さａとの比Ａ／ａが、０．３≦Ａ／ａ≦３．０であるので、冷却体と溶湯保持容器の内周面の間には多くの溶融物質が存在している。このため、溶融物質自身が抵抗になり、冷却体の回転による溶融物質の旋回流が十分に遅速され、その結果、凝固界面近傍に生じる不純物濃化層の分散が促進され、物質の精製効率が向上する。溶湯の旋回流が遅速されれば、溶湯の飛散も抑制された精製が可能となる。
【００１３】
前項（２）及び（１０）に記載の発明によれば、冷却体の溶融物質への浸漬深さａが１５０ｍｍ以上５００ｍｍ以下、かつ冷却体の底面から溶湯保持容器の底面までの距離Ａが７００ｍｍ以下であるから、生産性及びエネルギー効率が良く、設備化の難易度を抑制できる。
【００１４】
前項（３）及び（１１）に記載の発明によれば、Ａ／ａが０．５≦Ａ／ａ≦２．０であるから、さらに高い精製効率が得られ、跳ね飛びも一層抑制できる。
【００１５】
前項（４）に記載の発明によれば、溶融物質の固相線温度×０．７以上の温度の冷却体を周速７００ｍｍ／ｓ以上で回転させながら、溶融物質中に浸漬させていくから、精製初期の段階から冷却体との密着性の良い高純度の結晶を晶出させることができ、冷却体との剥離を防止し得て精製物質の回収量を多くすることができる。しかも、冷却体を周速８０００ｍｍ／ｓ未満とするから、溶融物質の飛び散り等の操業上の問題が発生するのを防止することができる。
【００１６】
前項（５）に記載の発明によれば、晶出した結晶部分の表面にさらに不純物濃度の高い溶融物質が付着して精製効率が悪化するのを防止できる。
【００１７】
前項（６）に記載の発明によれば、精製初期の冷却体の最大周速をそれ以降の平均周速よりも大きく設定して精製を行うから、冷却体を精製すべき溶融物質中に浸漬した際の精製初期に、たとえ凝固速度が大きく密着性の良くない晶出物が精製されても、これを回転冷却体から積極的に剥離させ、溶融物質中に再溶解させることができる。こうして、冷却体との密着性の良くない晶出物はごく初期に除去されるので、凝固速度が大きな状態で晶出した物質がある程度成長した後に冷却体から剥離する事態を回避でき、積極剥離後の精製物質を剥離することなく成長させることができ、精製物質の回収量を大きくすることができる。
【００１８】
前項（７）に記載の発明によれば、冷却体との密着性が良くない晶出物を剥離させるのに十分な時間を有しているので、上記（６）の効果を十分に発揮できる。
【００１９】
前項（８）に記載の発明によれば、高純度のアルミニウムを得ることができる。
【００２０】
前項（１２）に記載の発明によれば、直列的に連続する精製設備よりも効率よく高純度の物質を精製することができる。即ち、回収率（回収重量／元の投入重量）が同じ場合、より高い純度を得ることができる。しかも、ｎ次ラインの前記溶湯保持槽及び該保持槽と対に配置された前記回転冷却体の数は、(ｎ−１）次ラインのそれより少ないから、各ラインにおける溶湯保持槽及び回転冷却体の数が同じ場合に較べて、小さな設備面積ですむ。
【００２１】
前項（１３）に記載の発明によれば、さらに効率よく、所望の純度が得られ、操業性に優れたものとなる。
【００２２】
前項（１４）、（１５）に記載の発明によれば、高純度アルミニウムを精製する際の包晶系不純物を低減することができる。
【００２３】
前項（１６）に記載の発明によれば、包晶系不純物をさらに低減することができる。
【００２４】
前項（１７）に記載の発明によれば、排出される溶湯を再利用できるので、エネルギー効率と材料回収率が向上し、共晶系不純物を低減できる。
【００２５】
前項（１８）に記載の発明によれば、効率よく高純度の物質を精製することができるとともに、操業性に優れたシステムとなしうる。
【００２６】
前項（１９）、（２０）に記載の発明によれば、高純度アルミニウムを精製する際のアルミニウムの包晶系不純物の低減を効率的に行うことができる。
【００２７】
前項（２１）に記載の発明によれば、さらに包晶系不純物の低減を効率的に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１Ａ】この発明の一実施形態に係る物質精製装置の構成を示す図である。
【図１Ｂ】冷却体が偏って配置された物質精製装置の構成を示す図である。
【図２】この発明の他の実施形態に係る高純度物質の連続精製システムの構成を示す図である。
【図３】図２のシステムの一部のラインの構成を詳細に示す図である。
【図４】この発明のさらに他の実施形態に係る高純度物資の連続精製システムの構成を示す図である。
【図５】実施例２１で用いた連続精製システムの構成を示す図である。
【図６】実施例２２で用いた連続精製システムの構成を示す図である。
【図７】実施例２３で用いた連続精製システムの構成を示す図である。
【図８】実施例２４で用いた連続精製システムの構成を示す図である。
【図９】実施例２５で用いた連続精製システムの構成を示す図である。
【図１０】実施例２７で用いた連続精製システムの構成を示す図である。
【図１１】実施例２８で用いた連続精製システムの構成を示す図である。
【図１２】実施例２９で用いた連続精製システムの構成を示す図である。
【図１３】実施例３０で用いた連続精製システムの構成を示す図である。
【図１４】実施例３１で用いた連続精製システムの構成を示す図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
以下、この発明の一実施形態を説明する。
［第１の実施形態］
図１はこの発明の一実施形態に係る物質精製装置の概略構成と、これを用いた物質精製方法を説明するための図である。なお、この実施形態では、物質がアルミニウム等の金属である場合について説明する。
【００３０】
図１において、１は溶湯保持容器としての有低円筒状で底面が下向き円弧面に形成されたるつぼであり、このるつぼ１の内部にアルミニウム等の溶融金属（溶湯ともいう）６が収容保持されている。るつぼ１は加熱炉で構成され、溶湯６が一定の温度となるように加熱されている。
【００３１】
るつぼ１の形状は、有低円筒状で底面が下向き円弧面に形成されたものに限定されない。底面が平坦面の寸胴タイプのるつぼでも良いし、角筒状でも良い。耐火物等で構成された槽でも良い。また、るつぼ１を構成する炉の加熱方法は、電熱でもガスバーナーでも構わない。
【００３２】
溶湯６の温度は、凝固温度を超えていればよいが、冷却体２が溶湯６に浸漬している間は、溶湯中に固相が存在しなくなる温度よりも低い方がより望ましい。
【００３３】
冷却体２は、上端側が径大の円錐台形状に形成され、上下動可能な回転軸３の下端に設置されている。なお、冷却体２の形状は限定されることはなく、外径が一定の円柱形に形成されていても良い。回転軸３は管状になっており、また、冷却体２の内部にも空間が形成されている。前記回転軸３の内部には冷媒供給管４及び冷媒排出管５が挿通され、冷媒として空気が供給されるものとなされている。供給された空気は、冷媒供給管４を通って冷却体２の内部空間に噴出し、その後、回転軸３の内部の冷媒排出管５を通って排出されるようになっており、冷却体２をその内側から冷やすことができるものとなされている。
【００３４】
冷却体２は、回転軸３が下方に移動して溶湯６に浸漬、回転できるようになっており、冷却体２を内部に空気を流通させて冷却しながら一定時間浸漬させることで、冷却体２の外周面に精製塊が付着して成長する。その後、回転軸３を上昇させて、精製塊が付着した冷却体２を溶湯６から引き上げ、精製塊を掻き取る装置のある場所に回転軸３ごと移動させ、その装置で精製塊を冷却体２から掻き取り、回収する。
【００３５】
ここで、図１Ａに示すように、冷却体２の底面からるつぼ１の底面までの距離Ａと、冷却体２の溶湯６への浸漬深さａとの比Ａ／ａを、０．３≦Ａ／ａ≦３．０として精製を行う。冷却体２はその軸がるつぼ１中心からずれていても良いが、その際、冷却体２の底面からるつぼ１の底面までの距離Ａは、図１Ｂに示すように、冷却体２の軸が通過する冷却体２の底面の中心からその真下のるつぼ１の底面までの距離となる。
【００３６】
冷却体２の底面からるつぼ１の底面までの距離Ａと、冷却体２の溶湯６への浸漬深さａとの比Ａ／ａが０．３≦Ａ／ａ≦３．０に設定されることにより、冷却体２とるつぼ１の内周面の間には多くの溶湯６が存在することになり、このため溶湯６自身が抵抗になり、冷却体２の回転による溶湯６の旋回流が十分に遅速され、その結果、凝固界面近傍に生じる不純物濃化層の分散が促進され、金属の精製効率が向上する。溶湯の旋回流が遅速されれば、溶湯の飛散も抑制された精製が可能となる。しかし、Ａ／ａが０．３未満では上記の効果に乏しい。一方、Ａ／ａが３を超えて大きくしても、溶湯６の旋回流は既に十分に遅くなっているため、精製効率向上のさらなる効果を見込めない。冷却体２の底面からるつぼ１の底面までの距離Ａと、冷却体２の溶湯６への浸漬深さａとの比Ａ／ａの特に好ましい値は、０．５≦Ａ／ａ≦２．０である。
【００３７】
また、冷却体２の溶湯６への浸漬深さａは１５０ｍｍ以上５００ｍｍ以下、かつ冷却体２の底面からるつぼ１の底面までの距離Ａは７００ｍｍ以下であることが望ましい。冷却体２の溶湯６への浸漬深さａが１５０ｍｍ未満では、精製塊の全高が低く重量の少ない塊となるため生産性が良くない恐れがある。逆に冷却体２の溶湯６への浸漬深さａが５００ｍｍを超えると冷却体２の回転装置が大がかりとなり、設備化の難易度が高くなる。一方、冷却体２の底面からるつぼ１の底面までの距離Ａが７００ｍｍを超えると、るつぼ１内の溶湯保持量が増加し、ヒーター等の加熱のためのエネルギーが多量に必要となってしまう恐れがある。冷却体２の溶湯６への浸漬深さａのさらに好ましい値は２００ｍｍ以上４００ｍｍ以下であり、冷却体２の底面からるつぼ１の底面までの距離Ａのさらに好ましい値は６００ｍｍ以下である。
【００３８】
また、溶湯６の表面におけるるつぼ１の内周面と冷却体２の外周面との水平方向の最短距離Ｌ１を１５０ｍｍ以上、るつぼ内の溶融金属の存在部分全域において、溶湯保持容器の内周面と冷却体の最下端における水平方向の距離Ｌ２を１００ｍｍ以上とするのが良い。Ｌ１を１５０ｍｍ以上、Ｌ２を１００ｍｍ以上に設定することによって、冷却体２とるつぼ１の内周面の間には多くの溶融金属６が存在することになる。このため、溶融金属自身が抵抗になり、冷却体２の回転による溶融金属６の旋回流が十分に遅速され、その結果、凝固界面近傍に生じる不純物濃化層の分散が促進され、金属の精製効率が向上する。溶湯６の旋回流が遅速されれば、溶湯の飛散も抑制された精製が可能となる。特にるつぼ１内の溶湯上面における内周面と冷却体２の外周面との水平方向の最短距離Ｌ１を大きく確保することは、溶湯６の上面の旋回流を遅くし、溶湯飛散を防止する効果が大きい。
【００３９】
このような効果を確実に発揮し、さらに高い精製効率を得て跳ね飛びも一層抑制するために、るつぼ１の溶湯６の表面における内周面と冷却体２の外周面との水平方向の最短距離Ｌ１が２００ｍｍ以上５００ｍｍ以下で、るつぼ１の内周面と冷却体２の最下端における水平方向の距離Ｌ２が１５０ｍｍ以上５００ｍｍ以下に設定するのがさらに良い。Ｌ１及びＬ２を５００ｍｍより大きく設定しても、溶融金属６のさらなる旋回流遅速効果を得ることができず、精製効率が飽和するので無駄となる。
【００４０】
また、この実施形態では、溶湯６の上面における冷却体２の外径ｄは２００ｍｍ以上であるのが望ましい。溶湯６の上面における冷却体２の外径ｄが２００ｍｍ未満であると個々の塊の重量が少なくなり、生産性が良くない。従って、溶湯６の上面における冷却体２の外径ｄを２００ｍｍ以上とすることにより、生産性を確保しつつ高い精製効率を得ることができる。
【００４１】
また、溶湯６の上面における冷却体２の外径ｄは５００ｍｍ以下に設定するのが良い。溶湯６の上面における外径ｄが５００ｍｍより大きくなると、冷却体２を回転駆動するための回転装置が大規模になるが、溶湯６の上面における外径ｄを５００ｍｍ以下とすることで、冷却体２の回転装置が大規模になるのを回避でき、設備化の難易度を抑制できる。
【００４２】
溶湯６の上面における冷却体２の外径ｄを２００ｍｍ以上とした場合、るつぼ１内の溶湯６の上面における内周面と冷却体２の外周面との水平方向の最短距離Ｌ１を１５０ｍｍ以上、るつぼ１の内周面と冷却体２の最下端における水平方向の距離Ｌ２を１００ｍｍ以上確保するために、るつぼ１の溶湯上面における内径Ｄが５００ｍｍ以上であることが望ましい。特に６５０ｍｍ以上とするのが良い。るつぼ１の溶湯上面における内径Ｄを６５０ｍｍ以上とすることにより、溶湯６の上面における冷却体２の外径ｄを２００ｍｍ以上に設定したとしても、るつぼ１の溶湯上面における内周面と冷却体２の外周面との水平方向の最短距離Ｌ１、るつぼ１の内周面と冷却体２の最下端における水平方向の距離Ｌ２を十分大きく確保できるから、生産性を確保でき優れた精製効率を得ることができる。
【００４３】
ただし、るつぼ１の溶湯上面における内径Ｄは１３００ｍｍ以下とするのが良い。内径Ｄが１３００ｍｍより大きいと、必然的に温度保持すべき溶融金属６の重量が増加するため、ヒーターなどの加熱のためのエネルギーが多量に必要になってしまう。特に好ましくは、るつぼ１の溶湯上面における内径Ｄは１０００ｍｍ以下とするのが良い。
【００４４】
前記冷却体２を回転させながらるつぼ１内の溶融金属６に浸漬し、内部に冷却流体である空気を供給しつつ冷却体２の回転を持続すると、冷却体１の周面に溶融金属の結晶つまり精製金属がゆっくり晶出する。
【００４５】
冷却体２をるつぼ１内の溶融金属６中に浸漬する際、上述したように冷却体２を回転させながら溶融金属６中に浸漬すると、冷却体２が溶融金属６と接触しているときは必ず冷却体２の外周表面と溶融金属が相対的な運動をすることになるので、冷却体２の外周表面に十分に精製された金属が晶出する。
【００４６】
この場合、冷却体２を溶融金属６中に浸漬するときの冷却体２の外周表面の周速が、７００ｍｍ／ｓ以上、８０００ｍｍ／ｓ未満の範囲にあるのが好ましく、より好ましくは１５００ｍｍ／ｓ以上、６０００ｍｍ／ｓ未満の範囲である。ここでいう周速とは冷却体２の外周表面の移動速度そのものをいい、溶融金属６の移動速度とは無関係な値である。
【００４７】
また、ここでは、冷却体２の下端が溶湯６に触れてから最大深さまで冷却体２を浸漬するまでの時間を「浸漬するとき」とする。つまり、冷却体２の下端が溶湯２に触れてから規定の深さまで冷却体２が浸漬されるまでの間、冷却体２の外周表面の周速を、７００ｍｍ／ｓ以上、８０００ｍｍ／ｓ未満に保持するのが良い。周速が７００ｍｍ／ｓ未満の場合には冷却体２の外周表面の近傍で晶出する金属中の不純物濃度が高く、結果的に、晶出した金属中の不純物濃度が高くなる。高純度塊を得るためには冷却体２の外周表面の周速はできるだけ速い方が好ましいが、８０００ｍｍ／ｓ以上では周速が速すぎて、冷却体２の浸漬時に湯面の溶湯が飛び散り、操業上の問題を発生する恐れがある。
【００４８】
また、前述したように、冷却体２の形状は特に限定されることはなく、外径が一定の円柱形に形成されていても良いし、この実施形態のように下端に到るに従って外径が連続的に縮小した逆円錐台形状（テーパー形状）に形成されていても良いし、他の形状であっても良いが、冷却体２の溶湯に浸漬される全ての部分において、外周表面の周速を７００ｍｍ／ｓ以上、８０００ｍｍ／ｓ未満に保持するのが良い。
【００４９】
また、冷却体２を浸漬するときには、冷却体２の温度を金属の固相線温度×０．７以上（アルミニウムの場合は４７０℃以上）で固相線温度以下にしておくのが良い。必要ならヒーター等の加熱装置により加熱すればよい。冷却体２の温度が金属の固相線温度×０．７未満では、溶融金属の凝固速度が大きくなりすぎて、冷却体２との密着性が悪く、回転による遠心力によって非常に剥離しやすく、精製金属回収量が減る。溶融金属６に浸漬するときの冷却体２の好ましい温度は、固相線温度×０．８以上固相線温度以下であり、さらに好ましくは固相線温度×０．９以上固相線温度以下である。
【００５０】
溶湯６に浸漬された冷却体２の回転によって、冷却体２の外周表面には金属が晶出する。所定量の金属の晶出後、冷却体２の回転を停止させた状態で溶融金属６中から冷却体２を引き上げると、次のような不具合が発生する恐れがある。
【００５１】
即ち、冷却体２に晶出した金属と溶湯６との界面における相対運動が停止してしまうため、冷却体２の冷却のための冷却媒体の供給を停止したとしても、停止前までに晶出した精製金属の表面に、冷却体２の回転停止後引き上げが完了するまでに、不純物濃度の高い金属が晶出してしまう上、この晶出した金属の表面にさらに不純物濃度の高い溶融金属が付着したりするため、精製効率が悪化する恐れがある。
【００５２】
そこで、この実施形態では、冷却体２を回転させながら溶融金属６から引き上げることで、晶出した精製金属の表面と溶融金属との界面の相対運動が常に行なわれる状態を保つことが望ましい。これにより、晶出した精製金属中の不純物濃度を低くすることができるし、精製金属の表面に溶融金属が付着しにくくなり、精製金属の全体の不純物濃度が高くなることを防止することができる。
【００５３】
この観点からすれば、冷却体２を溶融金属６から引き上げるときの冷却体２の周速はできるだけ速い方が好ましい。具体的には、冷却体２に付着（晶出）した精製金属の溶融金属６との界面における周速を７００ｍｍ／ｓ以上に設定するのがよい。周速が７００ｍｍ／ｓ未満の場合には、精製金属の表面に不純物濃度の高い金属が晶出してしまい、結果的に精製金属全体の不純物濃度が高くなる恐れがある。より好ましくは１５００ｍｍ／ｓ以上に設定するのがよい。
【００５４】
一方、冷却体２を引き上げるときの冷却体２に付着（晶出）した精製金属の溶融金属６との界面における周速が８０００ｍｍ／ｓ以上では、遠心力が大きすぎるため、精製金属の表面に付着した溶融金属６が液面の上方で飛び散る恐れがある。好ましくは、７０００ｍｍ／ｓ未満に設定するのがよい。
【００５５】
なお、ここでは、冷却体２に晶出している精製金属の最上部が溶湯６より引き上げられてから精製金属の最下端が溶湯６から離れるまでを「引き上げるとき」とする。つまり、精製金属の最上部が溶湯６より引き上げられてから精製金属の最下端が溶湯６から離れるまで、精製金属の溶湯６との界面における周速を７００ｍｍ／ｓ以上、８０００ｍｍ／ｓ未満に保持するのが望ましい。
【００５６】
さらに、この実施形態では、精製初期には冷却体２の周速を意図的に大きくして遠心力を増大させることで、精製初期の短時間の間に、冷却体２との密着の弱い塊を積極的に剥離させるのがよい。つまり、冷却体２の浸漬直後からの精製初期の間、冷却体２の最大周速を、精製初期経過後の冷却体２の平均周速よりも大きく設定して精製を行うのが良い。具体的には、精製初期の冷却体の最大周速を、精製初期経過後の冷却体２の平均周速の１．１倍以上に設定するのが好ましい。１．１倍を下回ると、十分な遠心力が得られずに、冷却体２との密着性の弱い精製金属を十分に剥離させることができない恐れがある。
【００５７】
精製初期とは精製開始から全精製時間の０．１倍までの時間をいう。但し、１０秒以上１２０秒以下の範囲である。ここでいう精製開始とは、冷却体２が規定の深さまで溶融金属６に浸漬された時をいう。全精製時間の０．１倍を越えて以降に、また精製開始から１２０秒を超えた後に冷却体２の周速を大きくしても、精製金属の剥離タイミングが遅すぎて、一定時間における精製金属の回収量の減少を引き起こすので好ましくない。また、冷却体２の周速を大きくする時間が精製開始から１０秒未満では、冷却体２と密着性の弱い精製金属を十分に剥離することができず、好ましくない。
【００５８】
前記るつぼ１は、図１Ａに示すように、るつぼの深さＨ、るつぼ底から冷却体２の底部までの長さＡ、冷却体２における溶融金属６中への浸漬深さａ、るつぼ１の開口部内径（この実施形態ではるつぼ１の溶湯上面における内径と等しい）Ｄの関係が、Ｈ≧Ａ＋２ａ−Ｄ／２０（Ｈ＝１０００ｍｍまで）の条件を満たすことが望ましい。このような条件を満たす場合は、冷却体２における溶融金属６中への浸漬深さａに対して、溶湯６の表面からるつぼ１の上部までの長さが十分に確保されているので、るつぼ１外への溶湯の飛散をさらに抑制することが可能である。Ｈが１０００ｍｍ以上の際は、Ｈ≧Ａ＋２ａ−Ｄ／２０―２００とすることが望ましい。Ａ＋２ａ−Ｄ／２０が１０００ｍｍ以上では溶湯飛散に対して過剰なるつぼ高さとなっており、るつぼコストの上昇を招くため、−２００ｍｍとしたものが適正値となる。
【００５９】
この実施形態において、精製される物質としては、共晶不純物を含む金属、ケイ素、マグネシウム、鉛、亜鉛等の金属を挙げうるが、金属以外の物質であっても良い。
【００６０】
上記により精製された物質は、高純度であるから、各種の加工や用途に用いることで優れた特性や機能を発揮させることができる。一例を挙げると、精製される物質が金属の場合、精製金属を鋳造に用いて鋳造品を製作しても良いし、この鋳造品を圧延して各種の金属板や金属箔として用いても良い。また、この金属箔を例えば金属電解コンデンサの電極材として用いてもよい。
【００６１】
また、精製金属がアルミニウムの場合、アルミニウムと包晶を生成する包晶元素およびホウ素を含み、ホウ素が包晶元素との金属ホウ化物として計算される合計化学当量よりも５〜８０質量ｐｐｍ過剰に含有されてなるアルミニウム精製用原料を溶解して溶湯とする溶解工程と、溶解エ程において得た溶湯を反応室に移動させ、前記反応室中で、溶湯において包晶元素とホウ素とを反応させて金属ホウ化物を生成させ、生成した金属ホウ化物および前記溶解工程で生成した金属ホウ化物を除去することにより包晶元素を除去する反応工程と、反応エ程において得た溶湯を精製室に移動させ、前記精製室中で、反応工程において得た溶湯から偏析凝固により未反応のホウ素を含む共晶元素が除去された高純度アルミニウムを晶出させる偏析凝固工程を実施することが望ましい。また、前記アルミニウム精製用原料中の包晶元素がＴｉ、ＺｒおよびＶからなる群から選ばれた少なくとも１種以上であることがさらに望ましい。
【００６２】
この方法によれば、アルミニウム精製用原料中のホウ素濃度が包晶元素との金属ホウ化物として計算される合計化学当量よりも５〜８０質量ｐｐｍ過剰となされているため、溶解工程の段階から包晶元素とホウ素とが反応し、反応工程と合わせてより長い反応時間を確保してより多くの金属ホウ化物を生成させ、包晶元素を除去して高純度アルミニウムを得ることができる。また、溶解の熱エネルギーが反応に利用されるためにエネルギーコストを低減させることができる。そして、金属ホウ化物を除去する反応工程後に偏析凝固を行うことにより、溶湯から未反応のホウ素を含む共晶元素を除去することができ、さらに純度の高いアルミニウムを得ることができる。
【００６３】
さらに、溶解工程で得た溶湯を反応室に移動させて反応工程を行う連続処理を実施するので、高純度アルミニウムの生産性が良い。さらに、反応工程で得た溶湯を精製室に移動させて偏析凝固工程を行う連続処理を実施するので、高純度アルミニウムの生産性が良い。
【００６４】
また、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖはアルミニウム中の主要な包晶元素であり、これらの元素が精製によって除去される。
【００６５】
［第２の実施形態］
次に、この発明の他の実施形態に係る高純度物質の連続精製システムについて説明する。このシステムでは、高純度物質が高純度アルミニウムである場合を例にとって説明する。
【００６６】
このシステムに用いられるるつぼ及び冷却体は、前述した［第１の実施形態］で説明したるつぼ及び冷却体と同じものが用いられる。また、各るつぼと冷却体を用いて金属等の物質を精製する時の条件も、前述した［第１の実施形態］で説明した精製条件と同じである。
【００６７】
１）１次ライン
この実施形態による高純度アルミニウムの連続精製装置は、アルミニウムを溶解するための溶解炉を備え、溶解炉からの溶湯を直列的に接続された複数のるつぼに順に送り込み、最終のるつぼから系外へ溶湯が排出される一連の装置を１組のラインとして、まず１次ラインを構成する。このとき各るつぼと対をなして、溶湯内で高純度アルミニウムを晶出させるための回転可能な冷却体を備えたものとする。
【００６８】
このとき複数のるつぼは、例えば一つの大きな槽を隔壁により複数の区画に区分し、この各区画をるつぼとするとともに、隔壁に連通口を設けて各るつぼを溶湯が通過するようにしてもよい。また、複数のるつぼを直列状に並べ、各るつぼを樋によって連結させてもよい。
【００６９】
各るつぼと対をなす冷却体は、溶湯中で回転する際、その周面に高純度アルミニウムを晶出させる。その冷却体周面のアルミニウムの晶出は、冷却体がるつぼ内のアルミニウム溶湯に回転しながら浸漬される際、エアー若しくは水蒸気のような冷却流体で冷却された状態で生じるものである。
【００７０】
この冷却体の周面上に所定の時間、不純物を溶湯に排除しながらアルミニウムを晶出させた後、回転させながら引き上げ、るつぼ外で冷却体からアルミニウムを回収する。
【００７１】
冷却体の冷却能が大きくなるほど生産性は高くなる。一方、凝固速度が大きくなるため、精製純度が低下する。このため、精製されるアルミニウム塊の純度と抽出に要する時間とのバランスを配慮した最適条件を設定することが好ましい。
【００７２】
各るつぼに浸漬された冷却体に晶出し純化されたアルミニウム塊を回収する場合、一斉に回収しても良いが、連続した生産を考えると順次回収していくことが望ましい。
【００７３】
２）複合するライン
１．１次ラインと同じく、アルミニウムを溶解するための溶解炉と、前記溶解炉からの溶湯が順に送り込まれる、直列的に連結された複数のるつぼと、各るつぼと対を成し、溶湯内で高純度アルミニウムを晶出させるための冷却体と、を備え、最終のるつぼから系外へ溶湯が排出される一連の装置からなる１組のラインを、さらに１組以上組み合わせて、Ｎ次ライン（ただし２≦Ｎ）を構成する。
【００７４】
２．１次ラインにおける各るつぼにおいて冷却体上に晶出して回収・精製されたアルミニウム塊は、引き続き２次ラインの溶解炉で溶解されたのち、１次ラインの場合と同様に各るつぼに送り込まれ、各るつぼにおいて冷却体に晶出して回収・精製される。
【００７５】
３．本実施形態で規定する精製システムは、前述のラインが２組以上備えられたＮ次ライン（ただし２≦Ｎ）から成り、（ｎ−１）次ライン（ただし２≦ｎ≦Ｎ）で冷却体に付着凝固させて回収された高純度アルミニウム塊は、続くｎ次ラインの溶解炉で溶解され、溶湯は複数の直列的に連結したるつぼに樋や連通孔等を介して送り込まれ、各るつぼにおいて、再び冷却体上にアルミニウムを晶出させて回収・精製を繰り返す。
【００７６】
４．ｎ次ラインにおけるるつぼおよび対をなす冷却体の数は、(ｎ−１）次のラインでのるつぼおよび対をなす冷却体の数よりも減少させる必要がある。
【００７７】
その理由として、下記に記述するａ〜ｄの４点が挙げられる。                      
【００７８】
なお、投入アルミニウム原料重量ＳＷ１に対する高純度アルミニウム精製塊の回収総重量ＳＷ２の比率を回収率（ＳＷ２／ＳＷ１）とする。
ａ：回収率（ＳＷ２／ＳＷ１）は常に１未満となり、回収されるアルミニウム塊から不純物濃度を低減するには、回収率を低くする必要がある。この結果、冷却体によりｎ次のラインでアルミニウム塊が抽出される所要時間と、（ｎ−１）次のラインでアルミニウム塊が抽出される所要時間を連動させるには、るつぼの数が、ｎ次のラインにおいて（ｎ−１）次よりも回収率に応じて減少されなければならない。
ｂ：ｎ次ラインのるつぼの数は、ｎ−１次ラインのるつぼの数より少なくする場合、ｎ−１次ラインの回収重量に対するｎ次ラインの回収重量の比率が小さいほど、より高い純度のアルミニウム塊が得られる。
ｃ：前述したようにるつぼを次数に伴い減少させた精製ラインを、ｎ次ラインまで並列的に設置することにより、小さな設備面積で、エネルギー効率を高め、共晶不純物を従来開示されている精製設備よりもさらに低減できる設備・システムが得られる。このとき、このラインのエネルギー効率を総合的に高める目的において、各ラインの間隔は極力近接させることが望ましい。
ｄ：このとき２次以上のｎ次ラインで排出された溶湯は、冷却・凝固されることなく直ちに（ｎ−１）次ラインの溶解炉に戻入され、再利用されても良い。この再利用により（ｎ−１）次ラインの溶解炉では、溶解原料と同水準の純度の原料を、溶解エネルギーを要することなく利用が可能となり、エネルギー効率がさらに高まる。
【００７９】
３）ラインの次数
ラインの次数（Ｎ次）は、２次または３次であることが望ましい。３次を超えて設備を構築しても設備の複雑性が増し、操業面や経済性の面での優位性が乏しくなる。
【００８０】
さらに１次〜ｎ次の各ラインにおいて直列的に連続したるつぼにおける溶湯の不純物濃度は、最初の保持槽から、最終の保持槽に向けて順次上昇する。このため、１ラインの連結するるつぼが多いほど精製塊の回収効率（同じ回収重量に対するＡｌ純度）が高くなるが、過多になると溶湯温度の制御など、操業が困難になる。
【００８１】
このため、直列的に連続するるつぼの数は１次ラインで８〜２５基、また、（ｎ−１）次のるつぼの数に対するｎ次のるつぼの数の比率を０．５〜０．８に設定するのが好ましい。
【００８２】
４）ホウ素の添加
Ｎ次のラインの少なくとも１つにおいて、溶解炉１１、２１、３１にホウ素を添加し、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ等の包晶系の不純物とホウ素を反応させても良い。また、溶解炉と冷却体を伴うるつぼの間に、ホウ素の添加が可能な撹拌槽が設置されてもよい。この撹拌槽においてホウ素を添加することによっても、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ等の包晶系の不純物とホウ素を反応させることができる。また、溶解炉や撹拌槽だけでなく溶解炉や撹拌槽を連結する樋においてホウ素を添加しても良い。ホウ素は、Ａｌ−Ｂ（ボロン/ホウ素）母合金として添加するのが一般的であるが、それに限定されるものではない。添加した後、包晶系不純物とホウ素の反応を促進させる方法として、永久磁石による非接触式の溶湯撹拌、黒鉛製の回転子による撹拌、または溶湯中に処理ガスを吹き込む方法、等がある。
【００８３】
５）包晶不純物の分離
前述のホウ素の添加と撹拌により、溶湯からは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ等の包晶元素とホウ素とを反応させて不溶性ホウ素化合物を生成させ除去することにより、包晶不純物を除去することが可能となる。このとき不溶性ホウ素化合物の分離は撹拌槽の表面において浮滓として機械的に除去することができる。  
【００８４】
さらに、溶湯撹拌槽とるつぼの間に分離槽を構成することも有効である。この分離槽は、溶湯表面に浮遊した浮滓をるつぼ以外の系へ分離するため、分離槽との間に隔壁を設け、溶湯表面のみ別経路の樋を設けて排出できるものとする。また不溶性ホウ素化合物は不溶性の化合物となっているので、フィルターを設置して除去してもよい。
【００８５】
［具体的実施形態］
図２および図３は本発明の一実施形態に係る高純度アルミニウムの精製システムを示す。
【００８６】
図２において、アルミニウムの精製システムは、アルミニウムを精製して高純度アルミニウムを連続的に得る装置からなる１組のラインが複数、連続して配置されてなる。
【００８７】
最初の１次ラインにおいて、共晶不純物および包晶不純物を含んだ精製すべきアルミニウムを溶解する溶解炉１１ と、望ましくは、溶解炉１１に連続して撹拌槽１２が配置されている。撹拌槽１２では、溶解炉１１から受けたアルミニウム溶湯中にＡｌ−Ｂ母合金としてホウ素を添加した後、Ａｒガス等の気泡放出、分散装置を下降させて撹拌槽１２内のアルミニウム溶湯中に浸漬し、駆動手段により気泡放出して回転させる。この状態は、図３で詳述する。
【００８８】
撹拌槽１２に続いて、複数基（この例では１０基）のるつぼ１３、１３・・・が直列的に連続して配置されている。これらの溶解炉１１、撹拌槽１２、るつぼ１３、１３・・・は各々溶湯を送る樋１５で連結されている。
【００８９】
るつぼ１３、１３・・・に、撹拌槽１２から溶湯が送り込まれ、所定の量が満たされた段階で、各るつぼ１３、１３・・・のアルミニウム溶湯中に、内部をエアー、ガス、水蒸気等の冷却流体で冷却された冷却体１３０、１３０・・・を浸漬する。るつぼ１３、１３・・・のアルミニウム溶湯温度を、凝固点を越えた温度に加熱保持しておくと、偏析凝固の原理により、各冷却体１３０、１３０・・・の表面において、精製すべき純度の高いアルミニウムが晶出し、高純度アルミニウム塊が形成される。るつぼ１３、１３・・・中の不純物濃度の高くなったアルミニウム溶湯は、排出溶湯受１４へ排出される。
【００９０】
各冷却体１３０、１３０・・・の表面に晶出し、抽出されたアルミニウム塊は、回転しながら引き上げられ、回転が停止した後、冷却体１３０、１３０・・・から機械的に回収される。
【００９１】
各冷却体１３０、１３０・・・へ供給される冷却流体は、冷却能が大きいほうが生産性は高くなるが、一方、凝固速度が過度に大きくなる場合、回収されるアルミニウム塊の不純物濃度が高くなる。このため、精製するアルミニウム塊の純度に適合した回収重量と、不純物濃度のバランスの最適精製条件に配慮が必要である。
【００９２】
回収された精製塊は、つづく２次ラインの溶解炉２１に投入され、溶解炉２１から１次ラインと同様に、撹拌槽２２と、連続するるつぼ２３、２３・・・に溶湯が送られる。１次ラインで精製塊を回収する場合、全ての冷却体１３０、１３０・・・から同時に回収する方法でも良いが、操業に連続性を持たせるために順次回収していく方法が望ましい。図１に示した例では、２次ラインにおけるるつぼ２３の数は、１次ラインのるつぼ１３の数よりも少ない５基に設定されている。
【００９３】
２次ラインの溶解炉２１で溶解された不純物濃度の低い溶湯は、１次ラインと同様に溶解炉２１または、撹拌槽２２でホウ素を添加した後、撹拌槽２２で撹拌される。１次ラインと同様に、撹拌槽２２からの溶湯が、直列的に連続するるつぼ２３、２３・・・へ送られ、所定の量が満たされた段階で、内部をエアー、ガス、水蒸気等の冷却流体で冷却された冷却体２３０、２３０・・・を、各るつぼ２３、２３・・・のアルミニウム溶湯中に浸漬する。冷却体２３０、２３０・・・の表面において、１次ラインで得られた純度より、さらに高いアルミニウムが晶出し、塊を形成する。るつぼ中の不純物濃度の高いアルミニウム溶湯は、排出溶湯受２４へ排出される。
【００９４】
２次ラインの各冷却体２３０、２３０・・・の表面に晶出した精製塊は、回転しながら引き上げられ、回転が停止した後、回収される。
【００９５】
回収された精製塊は、つづく３次ラインの溶解炉３１に投入され、１次ラインと同様に撹拌槽３２と、連続するるつぼ３３、３３・・・に、溶解炉３１から溶湯が送られ、各るつぼ３３、３３・・・に対応する冷却体３３０、３３０・・・で順次精製塊が回収される。図２に示した例では、３次ラインにおけるるつぼ３３の数は、２次ラインのるつぼ１３の数よりも少ない３基に設定されている。
【００９６】
全てのラインまたは一部のラインで、撹拌槽とるつぼの間に、撹拌槽で精製した不溶性ホウ素化合物を除去できる分離槽を設けても良い。図２に示す例では、３次ラインの撹拌槽３２とるつぼ３３との間に分離槽３５が設けられている。
【００９７】
分離槽３５は、気泡で浮上分離された不溶性ホウ素化合物を分離するだけでなく、溶湯中に沈降する不溶性ホウ素化合物も除去するものであり、このため分離槽内にフィルターを設置しても良い。このとき、るつぼ３３、３３・・・中の不純物濃度の高くなったアルミニウム溶湯は、排出溶湯受３４へ排出される。
【００９８】
図３に、３次ラインにおける溶解炉３１、撹拌槽３２、るつぼ３３等の構成を記述するが、他のラインにおける溶解炉、撹拌槽、るつぼの構成も同じである。
【００９９】
撹拌槽３２の上端部には溶解炉３１から供給される溶湯を受ける受け樋としての連結樋３６が設けられ、溶解炉３１から最も離れたるつぼ３３の上端部に溶湯排出樋としての連結樋３６が設けられ、撹拌槽３２とるつぼ３３の間及び各るつぼ３３同士は、連結樋３６で連結されている。
【０１００】
撹拌槽３２内には、図示しない駆動手段によって上下駆動するとともに回転するものとなされた回転軸３２１と、この回転軸３２１の下端に固定状に設けられた分散用回転体３２２とを備える分散装置３２０が配置されている。前記回転軸３２１には内部に長さ方向に伸びる処理ガス通路が形成され、前記分散用回転体３２２の下端面には処理ガス通路に連通する処理ガス吹出口（図示せず）が設けられているとともに、複数の撹拌促進用の突起が周方向に間隔をおいて形成されている。そして、回転軸３２１を回転させながら処理ガス通路に処理ガスを供給すると、貯留された溶湯が撹拌されるとともに、処理ガスが処理ガス吹出口から溶湯中に微細な気泡として放出され、溶湯６０の全体に分散される。
【０１０１】
また、撹拌槽３２の出湯口３２３と対応する位置において、出湯口３２３の撹拌槽３２内側端部および撹拌槽３２内面における出湯口３２３の下方に連なる部分を覆うような水平断面略Ｕ字形の垂直隔壁３２４が設けられている。この垂直隔壁３２４により、ホウ素と包晶元素の反応で生成した不溶性ホウ素化合物が、その下流側のるつぼに流出するのを防止することができる。
【０１０２】
前記撹拌槽３２を経由した溶湯は分離槽３５に流入する。分離槽３５には隔壁３５１が設けられており、不溶性ホウ素化合物及び溶湯中に沈降する不溶性ホウ素化合物が除去された溶湯６０が、次段のるつぼ３３に流入する。
【０１０３】
各るつぼ３３、３３・・・には、図示しない駆動手段によって上下駆動するとともに回転駆動される回転軸３３１に連結されて、前述の冷却体３３０、３３０・・・が配置されている。各回転軸３３１には内部に長さ方向に伸びる冷却流体通路（図示せず）が形成されている。また、各冷却体３３０は下方に向かって断面積が減少する有底の逆円錐台形状であり、前記冷却流体通路に連通する内部空間が形成され、冷却流体を冷却流体通路を介して内部空間に供給することによって溶湯に接触する外周面を所定の温度に保持し得るものとなされている。従って、前記冷却体３３０は、アルミニウム溶湯と反応により溶湯を汚染しないことはもとより、熱伝導性の良い材料、たとえば黒鉛等により形成されていることが好ましい。また、前記冷却体３３０は、上端部を除いた部分がアルミニウム溶湯中に浸漬する高さに設定される。
【０１０４】
図４は、他の実施形態を示すものである。この例では、図２に示したシステムと同じく３次のラインから構成されるとともに、各ラインにおける装置の構成は、３次ラインにおける分離槽３５が設置されていない点を除いて図２に示したものと同様である。
【０１０５】
図４に示したシステムは、２次ラインにおける溶解炉２１、撹拌槽２２において適宜Ａｌ−Ｂ合金、またはそれに準ずるホウ素含有物を投入できる開口部を有する。溶解炉２１より受け樋で受けた溶湯は撹拌槽２２に達する。
【０１０６】
而して、図４の例では、各るつぼ２３、２３・・・を通過して余剰となった溶湯については、最終段のるつぼ２３から戻し装置２７により１次ラインの溶解炉１１に戻されるものとなされている。
【０１０７】
また、３次ラインの各るつぼ３３、３３・・・を通過して余剰となった溶湯についても、最終のるつぼ３３から戻し装置３７により２次ラインの溶解炉２１に戻されるものとなされている。
【０１０８】
このように、最終のるつぼから余剰の溶湯を前ラインの溶解炉に戻すことにより、溶湯を効率的に使用でき、操業性に優れたシステムとなる。
【実施例】
【０１０９】
［第１の実施形態に係る実施例］
（実施例１）
表１に示す不純物濃度（質量ｐｐｍ）のアルミニウム原料からなるアルミニウム溶湯（元溶湯）をるつぼ１に収容し、精製処理を実施した。精製装置及び精製条件は次の通りである。
【０１１０】
るつぼ１は、図１に示すように、溶湯上面における内径（開口部の内径と同じ）Ｄが４８０ｍｍ、深さＨが８５０ｍｍの有底円筒状で底面が下向き円弧面に形成されたものを用いた。冷却体２は上端側が径大の円錐台形状に形成され、溶湯上面における外径ｄが１８０ｍｍのグラファイト製のものを使用した。
【０１１１】
そして、冷却媒体として１５００リットル／分の圧縮空気を冷却体２の内部に流通させ、回転周速度:４０００ｍｍ／ｓの一定速度で冷却体２を回転させながら６分間、精製した。
【０１１２】
このとき、るつぼ１の溶湯上面における内周面と冷却体２の外周面との水平方向の最短距離Ｌ１は１５０ｍｍ、るつぼ１内の溶融アルミニウムの存在部分全域において、るつぼ１の内周面と冷却体２の最下端における水平方向の距離Ｌ２は１００ｍｍ、冷却体２の底面からるつぼ１の底面までの距離Ａは４３０ｍｍ、冷却体２の溶融アルミニウム６中への浸漬深さａは２００ｍｍであり、Ａ／ａの値は２．１５であった。
【０１１３】
また、溶湯６への浸漬の際は冷却体２の温度を３５０℃とし、溶湯６に浸潰させる時及び６分間の精製後に溶湯から引き上げる際は、冷却体２を回転させなかった。
【０１１４】
（実施例２〜１０、比較例１〜２）
冷却体２の底面からるつぼ１の底面までの距離Ａ、及び冷却体２の溶融アルミニウム６中への浸漬深さａの値を表１のように変更した以外は、実施例１と同じ条件で、精製を行った。なお、アルミニウム溶湯の不純物濃度は表１の通りであった。
【０１１５】
（実施例１１）
実施例４の条件において、溶湯６への浸潰の際は冷却体２の温度を４７０℃(アルミニウムの固相線温度×０．７)とし、溶湯６への浸潰部分の最少径部の周速５０００ｍｍ／ｓにて冷却体２を回転させながら浸漬し、精製開始から全精製時間×０．１まで、その周速を維持した。それ以降は周速を４０００ｍｍ／ｓに設定した。
【０１１６】
精製アルミニウムを６分間晶出させた後は、冷却体２に晶出した精製アルミニウムの最下端部の表面の周速を２５００ｍｍ／ｓに設定し、冷却体２の最下端が溶融アルミニウムから完全に引き上げられるまで回転速度を維持した。
【０１１７】
以上により得られたアルミニウム精製塊の重量、不純物濃度及び精製効率を表１に示す。精製効率は、得られたアルミニウム精製塊の不純物濃度の、元のアルミニウム溶湯に含まれる不純物濃度に対する比率で計算される。
【０１１８】
また、エネルギー効率及び設備難易度についての良否を表１に併せて示す。なお、エネルギー効率について◎は極めて良好、〇は良好、△は普通を示し、設備難易度について◎は低い、〇は若干低い、△は普通を示す。溶湯跳ねについて◎は全く無し、〇はほぼ無しを示す。
【０１１９】
表１の結果から理解されるように、実施例１〜１１については比較例１よりも精製効率が高いものであった。また、実施例１１では実施例４と較べて精製効率が良く、精製塊の重量も大きく、溶湯の跳ねも抑制できる結果となった。また、比較例２では精製効率が飽和していることがわかる。
【０１２０】
【表１】
2018003057.tif 000003
【０１２１】
［第２の実施形態に係る実施例（図２に示したシステムに係る実施例）］
精製システムに供したアルミニウム原料と、精製後のアルミニウム塊の組成を表２に、各精製条件を表３に示す。  
【０１２２】
さらに、各条件での精製内容と比較例の事例を、表の後に引続き詳述する。
【０１２３】
【表２】
2018003057.tif 000004
【０１２４】
【表３】
2018003057.tif 000005
【０１２５】
（実施例２１）
図５に示すように、冷却体１３０、２３０を配置したるつぼ１３、２３の数を、１次ラインでは１０個、２次ラインでは５個に設定した連続２回精製システムにて、アルミニウムを精製した。元のアルミニウム中に含まれる組成は、重量比で、Ｆｅ０．０４％、Ｓｉ０．０２％、Ｔｉ０．００１％、Ｖ０．００３％である。
【０１２６】
カーボン製冷却体の回転数は４００ｒｐｍとし、エアーを流して内面を冷却し、８分間溶湯中で精製し、晶出した高純度アルミニウムを引き上げ、回収した。この操作を一日以上繰り返し、操業中は常に元のアルミニウムを溶解、供給し、常に一定の湯面を保つように配慮した。１次ライン、２次ラインともに同じ条件で実施した。
【０１２７】
また、各るつぼ１３、２３及び冷却体１３０、２３０は、第１の実施形態における実施例１と同じ仕様のものを用いた。ただし、各るつぼには、溶湯の液面の高さであるＡ＋ａの値が実施例１と同じになるように連通孔を形成し、その高さの液面を超えて上流側から溶湯が送り込まれた場合は、連通孔を介して下流側に溶湯を排出するように構成されている。回収率（高純度アルミニウム精製塊の回収総重量／投入アルミニウム原料重量）は３３％である。
【０１２８】
このときに２次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．００１６％、Ｓｉ０．００２３％、Ｔｉ０．００２％、Ｖ０．００５％であった。
【０１２９】
（実施例２２）
図６に示すように、冷却体１３０、２３０を配置したるつぼ１３、２３の数を、１次ラインでは１０個、２次ラインでは５個に設定した連続２回精製システムにて、アルミニウムを精製した。元のアルミニウム中に含まれる組成は、Ｆｅ０．０４％、Ｓｉ０．０２％、Ｔｉ０．００１％、Ｖ０．００３％である。１次ライン及び２次ラインにおける各溶解炉１１、２１の次段に配置した撹拌槽１２、２２にホウ素を濃度が０．００７％になるように添加した。
【０１３０】
冷却体（材質カーボン）の回転数は４００ｒｐｍで、エアーを流して内面を冷却し、８分間溶湯中で精製し、晶出した高純度アルミニウムを引き上げ、回収した。この操作を一日以上繰り返し、操業中は常に元のアルミニウムを溶解、供給し、常に一定の湯面を保つように配慮した。１次ライン、２次ラインともに同じ条件で実施した。
【０１３１】
また、各るつぼ１３、２３及び冷却体１３０、２３０は、第１の実施形態における実施例１と同じ仕様のものを用いた。ただし、各るつぼには、溶湯の液面の高さであるＡ＋ａの値が実施例１と同じになるように連通孔を形成し、その高さの液面を超えて上流側から溶湯が送り込まれた場合は、連通孔を介して下流側に溶湯を排出するように構成されている。回収率は３３％である。
【０１３２】
このときに２次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．００１５％、Ｓｉ０．００２２％、Ｔｉ０．０００１％、Ｖ０．０００３％、Ｂ０．００１５％であった。
【０１３３】
なお、撹拌槽１２、２２を設けることなく、１次ライン及び２次ラインにおける各溶解炉１１、２１にホウ素を濃度が０．００７％になるように添加した以外は、上記と同一の条件で試験を行ったところ、回収率、２次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成ともに、上記と同等の結果が得られた。
【０１３４】
（実施例２３）
図７に示すように、冷却体１３０，２３０、３３０を配置したるつぼ１３、２３、３３の数を、１次ラインでは１０個、２次ラインでは５個、３次ラインでは３個に設定した連続３回精製システムにて、アルミニウムを精製した。元のアルミニウム中に含まれる組成は、Ｆｅ０．０４％、Ｓｉ０．０２％、Ｔｉ０．００１％、Ｖ０．００３％である。１次ライン、２次ライン及び３次ラインにおける各溶解炉１１、２１、３１の次段に配置した撹拌槽１２、２２、３２にホウ素を濃度が０．００６％になるように添加した。
【０１３５】
冷却体（材質カーボン）の回転数、冷却条件、溶湯浸漬時間等の精製条件は実施例２１と同じである。この操作を一日以上繰り返し、操業中は常に元のアルミニウムを溶解、供給し、常に一定の湯面を保つように配慮した。１次ライン、２次ライン、３次ラインともに同じ条件で実施した。
【０１３６】
また、各るつぼ１３、２３、３３及び冷却体１３０、２３０、３３０は、第１の実施形態における実施例１と同じ仕様のものを用いた。ただし、各るつぼには、溶湯の液面の高さであるＡ＋ａの値が実施例１と同じになるように連通孔を形成し、その高さの液面を超えて上流側から溶湯が送り込まれた場合は、連通孔を介して下流側に溶湯を排出するように構成されている。回収率は１８％である。
【０１３７】
このときに３次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．０００５％、Ｓｉ０．００１１％、Ｔｉ０．０００１％、Ｖ０．０００２％、Ｂ０．００１２％であった。
【０１３８】
（実施例２４）
図８に示すように、冷却体１３０、２３０、３３０を配置したるつぼ１３、２３、３３の数を、１次ラインでは１０個、２次ラインでは５個、３次ラインでは３個に設定した連続３回精製システムにて、アルミニウムを精製した。元のアルミニウム中に含まれる組成は、Ｆｅ０．０４％、Ｓｉ０．０２％、Ｔｉ０．００１％、Ｖ０．００３％である。１次ライン、２次ライン及び３次ラインにおける各溶解炉１１、２１、３１の次段に配置した撹拌槽１２、２２、３２にホウ素を濃度が０．００６％になるように添加した。
【０１３９】
このとき、各ラインにおいてＢ添加した撹拌槽１２、２２、３２とるつぼ１３、２３、３３の間に、分離槽１６、２６、３５を設置した。冷却体（材質カーボン）の回転数、冷却条件、溶湯浸漬時間等の精製条件は実施例２１と同じである。この操作を一日以上繰り返し、操業中は常に元のアルミニウムを溶解、供給し、常に一定の湯面を保つように配慮した。１次ライン、２次ライン、３次ラインともに同じ条件で実施した。
【０１４０】
また、各るつぼ１３、２３及び冷却体１３０、２３０は、第１の実施形態における実施例１と同じ仕様のものを用いた。ただし、各るつぼには、溶湯の液面の高さであるＡ＋ａの値が実施例１と同じになるように連通孔を形成し、その高さの液面を超えて上流側から溶湯が送り込まれた場合は、連通孔を介して下流側に溶湯を排出するように構成されている。回収率は１８％である。
【０１４１】
このときに３次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．０００５％、Ｓｉ０．００１０％、Ｔｉ０．０００１％、Ｖ０．０００１％、Ｂ０．００１１％であった。
【０１４２】
（実施例２５）
図９に示すように、冷却体１３０、２３０、３３０、４３０を配置したるつぼ１３、２３、３３、４３の数を、１次ラインでは１０個、２次ラインでは５個、３次ラインでは３個、４次ラインでは２個に設定した連続４回精製システムにて、アルミニウムを精製した。元のアルミニウム中に含まれる組成は、Ｆｅ０．０４％、Ｓｉ０．０２％、Ｔｉ０．００１％、Ｖ０．００３％である。１次ライン、２次ライン、３次ライン及び４次ラインにおける各溶解炉１１、２１、３１、４１の次段に配置した撹拌槽１２、２２、３２、４２にホウ素を濃度が０．００５％になるように添加した。
【０１４３】
冷却体（材質カーボン）の回転数、冷却条件、溶湯浸漬時間等の精製条件は実施例２１と同じである。この操作を一日以上繰り返し、操業中は常に元のアルミニウムを溶解、供給し、常に一定の湯面を保つように配慮した。１次ライン、２次ライン、３次ライン、４次ラインともに同じ条件で実施した。
【０１４４】
また、各るつぼ１３、２３、３３、４３及び冷却体１３０、２３０、３３０、４３０は、第１の実施形態における実施例１と同じ仕様のものを用いた。ただし、各るつぼには、溶湯の液面の高さであるＡ＋ａの値が実施例１と同じになるように連通孔を形成し、その高さの液面を超えて上流側から溶湯が送り込まれた場合は、連通孔を介して下流側に溶湯を排出するように構成されている。回収率は１２％である。
【０１４５】
このときに４次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．０００３％、Ｓｉ０．０００６％、Ｔｉ０．０００１％、Ｖ０．０００１％、Ｂ０．０００９％であった。
【０１４６】
（比較例２６）
各るつぼ１３、２３及び冷却体１３０、２３０として、第１の実施形態における比較例１と同じ仕様のものを用いた以外は、実施例２１と同じ条件で、精製を行った。
【０１４７】
このときの回収率は３３％であり、得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．００２２％、Ｓｉ０．００３％、Ｔｉ０．００２％、Ｖ０．００５％であった。
【０１４８】
表２から理解されるように、実施例の方法では比較例よりも各元素の濃度が低くなった。
【０１４９】
［第２の実施形態に係る実施例（図４に示したシステムに係る実施例）］
精製システムに供したアルミニウム母材と、精製後のアルミニウム塊の組成を表４に、各精製条件を表５に示す。  
【０１５０】
さらに、各条件での精製内容と比較例の事例を、表の後に引続き詳述する。
【０１５１】
【表４】
2018003057.tif 000006
【０１５２】
【表５】
2018003057.tif 000007
【０１５３】
（実施例２７）
図１０に示すように、冷却体１３０、２３０を配置したるつぼ１３、２３の数を、１次ラインでは１０個、２次ラインでは５個に設定した連続２回精製システムにて、アルミニウムを精製した。元のアルミニウム中に含まれる組成は、重量比で、Ｆｅ０．０４％、Ｓｉ０．０２％、Ｔｉ０．００１％、Ｖ０．００３％である。
【０１５４】
このとき、２次ラインの最後尾のるつぼ２３からは、溶湯戻し装置２７を通じて１次ラインの溶解炉１１に溶湯が戻入されるものとした。
【０１５５】
カーボン製冷却体の回転数は４００ｒｐｍとし、エアーを流して内面を冷却し、８分間溶湯中で精製し、晶出した高純度アルミニウムを引き上げ、回収した。この操作を一日以上繰り返し、操業中は常に元のアルミニウムを溶解、供給し、常に一定の湯面を保つように配慮した。１次ライン、２次ラインともに同じ条件で実施した。
【０１５６】
また、各るつぼ１３、２３及び冷却体１３０、２３０は、第１の実施形態における実施例１と同じ仕様のものを用いた。ただし、各るつぼには、溶湯の液面の高さであるＡ＋ａの値が実施例１と同じになるように連通孔を形成し、その高さの液面を超えて上流側から溶湯が送り込まれた場合は、連通孔を介して下流側に溶湯を排出するように構成されている。回収率（高純度アルミニウム塊の回収総重量／元のアルミニウム供給量）は７５％である。
【０１５７】
このときに２次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．００１５％、Ｓｉ０．００２２％、Ｔｉ０．００２％、Ｖ０．００５％であった。
【０１５８】
（実施例２８）
図１１に示すように、冷却体１３０、２３０を配置したるつぼ１３、２３の数を、１次ラインでは１０個、２次ラインでは５個に設定した連続２回精製システムにて、アルミニウムを精製した。元のアルミニウム中に含まれる組成は、Ｆｅ０．０４％、Ｓｉ０．０２％、Ｔｉ０．００１％、Ｖ０．００３％である。１次ライン及び２次ラインにおける各溶解炉１１、２１の次段に配置した撹拌槽１２、２２にホウ素を濃度が０．００７％になるように添加した。
【０１５９】
このとき、２次ラインの最後尾のるつぼ２３からは、溶湯戻し装置２７を通じて１次ラインの溶解炉１１に溶湯が戻入される。
【０１６０】
冷却体（材質カーボン）の回転数は４００ｒｐｍで、エアーを流して内面を冷却し、８分間溶湯中で精製し、晶出した高純度アルミニウムを引き上げ、回収した。この操作を一日以上繰り返し、操業中は常に元のアルミニウムを溶解、供給し、常に一定の湯面を保つように配慮した。１次ライン、２次ラインともに同じ条件で実施した。
【０１６１】
また、各るつぼ１３、２３及び冷却体１３０、２３０は、第１の実施形態における実施例１と同じ仕様のものを用いた。ただし、各るつぼには、溶湯の液面の高さであるＡ＋ａの値が実施例１と同じになるように連通孔を形成し、その高さの液面を超えて上流側から溶湯が送り込まれた場合は、連通孔を介して下流側に溶湯を排出するように構成されている。回収率は７５％である。
【０１６２】
このときに２次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．００１５％、Ｓｉ０．００２１％、Ｔｉ０．０００１％、Ｖ０．０００３％、Ｂ０．００１２％であった。
【０１６３】
（実施例２９）
図１２に示すように、冷却体１３０、２３０、３３０を配置したるつぼ１３、２３、３３の数を、１次ラインでは１０個、２次ラインでは５個、３次ラインでは３個に設定した連続３回精製システムにて、アルミニウムを精製した。元のアルミニウム中に含まれる組成は、重量比でＦｅ０．０４％、Ｓｉ０．０２％、Ｔｉ０．００１％、Ｖ０．００３％である。１次ライン、２次ライン及び３次ラインにおける各溶解炉１１、２１、３１の次段に配置した撹拌槽１２、２２、３２にホウ素を濃度が０．００６％になるように添加した。
【０１６４】
このとき、２次ラインの最後尾のるつぼ２３からは、溶湯戻し装置２７を通じて１次ラインの溶解炉１１へ、３次ラインの最後尾のるつぼ３３からは、溶湯戻し装置３７を通じて２次ラインの溶解炉２１へ溶湯が戻入される。冷却体（材質カーボン）の回転数、冷却条件、溶湯浸漬時間等の精製条件は実施例２１と同じである。この操作を一日以上繰り返し、操業中は常に元のアルミニウムを溶解、供給し、常に一定の湯面を保つように配慮した。１次ライン、２次ライン、３次ラインともに同じ条件で実施した。
【０１６５】
また、各るつぼ１３、２３、３３及び冷却体１３０、２３０、３３０は、第１の実施形態における実施例１と同じ仕様のものを用いた。ただし、各るつぼには、溶湯の液面の高さであるＡ＋ａの値が実施例１と同じになるように連通孔を形成し、その高さの液面を超えて上流側から溶湯が送り込まれた場合は、連通孔を介して下流側に溶湯を排出するように構成されている。回収率は７５％である。
【０１６６】
このときに３次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．０００５％、Ｓｉ０．００１１％、Ｔｉ０．０００１％、Ｖ０．０００２％、Ｂ０．００１０％であった。
【０１６７】
（実施例３０）
図１３に示すように、冷却体１３０、２３０、３３０を配置したるつぼ１３、２３、３３の数を、１次ラインでは１０個、２次ラインでは５個、３次ラインでは３個に設定した連続３回精製システムにて、アルミニウムを精製した。元のアルミニウム中に含まれる組成は、Ｆｅ０．０４％、Ｓｉ０．０２％、Ｔｉ０．００１％、Ｖ０．００３％である。１次ライン、２次ライン及び３次ラインにおける各溶解炉１１、２１、３１の次段に配置した撹拌槽１２、２２、３２にホウ素を濃度が０．００６％になるように添加した。
【０１６８】
このとき、各ラインにおいてＢ添加した撹拌槽１２、２２、３２とるつぼ１３、２３、３３の間に、分離槽１６、２６、３５を設置して用いた。冷却体（材質カーボン）の回転数、冷却条件、溶湯浸漬時間等の精製条件は実施例２１と同じである。この操作を一日以上繰り返し、操業中は常に元のアルミニウムを溶解、供給し、常に一定の湯面を保つように配慮した。１次ライン、２次ライン、３次ラインともに同じ条件で実施した。
【０１６９】
また、各るつぼ１３、２３、３３及び冷却体１３０、２３０、３３０は、第１の実施形態における実施例１と同じ仕様のものを用いた。ただし、各るつぼには、溶湯の液面の高さであるＡ＋ａの値が実施例１と同じになるように連通孔を形成し、その高さの液面を超えて上流側から溶湯が送り込まれた場合は、連通孔を介して下流側に溶湯を排出するように構成されている。回収率は７５％である。
【０１７０】
このときに３次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．０００５％、Ｓｉ０．００１％、Ｔｉ０．０００１％、Ｖ０．０００１％、Ｂ０．００１０％であった。
【０１７１】
（実施例３１）
図１４に示すように、冷却体１３０、２３０、３３０、４３０を配置したるつぼ１３、２３、３３、４３の数を、１次ラインでは１０個、２次ラインでは５個、３次ラインでは３個、４次ラインでは２個に設定した連続４回精製システムにて、アルミニウムを精製した。元のアルミニウム中に含まれる組成は、Ｆｅ０．０４％、Ｓｉ０．０２％、Ｔｉ０．００１％、Ｖ０．００３％である。１次ライン、２次ライン、３次ライン及び４次ラインにおける各溶解炉１１、２１、３１、４１の次段に配置した撹拌槽１２、２２、３２、４２にホウ素を濃度が０．００５％になるように添加した。
【０１７２】
冷却体（材質カーボン）の回転数、冷却条件、溶湯浸漬時間等の精製条件は実施例２１と同じである。この操作を一日以上繰り返し、操業中は常に元のアルミニウムを溶解、供給し、常に一定の湯面を保つように配慮した。１次ライン、２次ライン、３次ライン、４次ラインともに同じ条件で実施した。
【０１７３】
また、各るつぼ１３、２３、３３、４３及び冷却体１３０、２３０、３３０、４３０は、第１の実施形態における実施例１と同じ仕様のものを用いた。ただし、各るつぼには、溶湯の液面の高さであるＡ＋ａの値が実施例１と同じになるように連通孔を形成し、その高さの液面を超えて上流側から溶湯が送り込まれた場合は、連通孔を介して下流側に溶湯を排出するように構成されている。回収率は７５％である。
【０１７４】
このときに４次ラインで得られた高純度アルミニウム塊の平均組成は、Ｆｅ０．０００３％、Ｓｉ０．０００６％、Ｔｉ０．０００１％以下、Ｖ０．０００１％、Ｂ０．０００８％であった。
【符号の説明】
【０１７５】
１１、２１、３１、４１  溶解炉
１２、２２、３２、４２  撹拌槽
１、１３、２３、３３、４３  るつぼ（溶湯保持容器）
２、１３０、２３０、３３０  冷却体
１６、２６、３５        分離槽
１５、２５、３６、４６  樋
２７、３７、４７        溶湯戻し装置
６、６０                溶湯
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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