(57)【要約】【課題】ロールプレスに伴って水素吸蔵合金粉末に生じたクラックを帯状集電体の搬送途中に検出できる電極の検査方法を提供すること。【解決手段】負極電極の検査方法では、合剤層２２をロールプレスした際に発生した弾性波の振動を振動検出装置７１によって検出する。ロールプレスに伴って発生した弾性波の振動のうち、水素吸蔵合金粉末同士の擦れに伴って発生する弾性波の振動を微細振動とするとともに、水素吸蔵合金粉末にクラックが発生したときに発生する弾性波の振動を特定振動とする。そして、ロールプレス速度を、特定振動の振幅と異なる振幅の微細振動を発生させる速度に調整する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
表面処理を施した水素吸蔵合金粉末を含む活物質合剤を帯状集電体に連続的に塗布し、
前記活物質合剤の層である合剤層をプレスロールによってロールプレスした際の前記水素吸蔵合金粉末のクラックの発生を検出する電極の検査方法であって、
前記合剤層をロールプレスした際に発生した弾性波の振動を振動検出装置によって検出し、
前記弾性波の振動のうち、前記水素吸蔵合金粉末同士の擦れに伴って発生する弾性波の振動を微細振動とするとともに、前記水素吸蔵合金粉末にクラックが発生したときに発生する弾性波の振動を特定振動とし、
前記プレスロールによるロールプレス速度を、前記特定振動の振幅と異なる振幅の微細振動を発生させる速度に調整して、
前記振動検出装置によって前記特定振動と前記微細振動が検出された際に、前記特定振動と前記微細振動の振幅を異ならせるようにしたことを特徴とする電極の検査方法。
【請求項２】
前記微細振動の振幅が、前記特定振動の振幅の２０％以下となるように前記ロールプレス速度を調整する請求項１に記載の電極の検査方法。
【請求項３】
前記プレスロールは、
回転軸と、
前記回転軸と一体回転する円筒状のロール本体と、
前記回転軸の周面と前記ロール本体の内周面との間の空間と、
前記空間に配設された除振部材と、を有する請求項１又は請求項２に記載の電極の検査方法。
【請求項４】
前記ロール本体は、バックアップローラによって前記合剤層に押し付けられている請求項３に記載の電極の検査方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ロールプレスする際の水素吸蔵合金粉末のクラックの発生を検出する電極の検査方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、ＥＶ（Electric Vehicle）やＰＨＶ（Plug in Hybrid Vehicle）などの車両には、電動機などへの供給電力を蓄える蓄電装置としてリチウムイオン二次電池やニッケル水素二次電池などが搭載されている。ニッケル水素二次電池は、水酸化ニッケルといった正極活物質を含む活物質層を有する正極の電極と、水素吸蔵合金粉末を含む活物質層を有する負極の電極と、アルカリ電解液とから構成されている。
【０００３】
ニッケル水素二次電池の電極の製造工程において、活物質層は、集電体である金属箔の表面に活物質合剤を塗布し、形成された活物質合剤の層を乾燥させた後、プレスし、活物質密度を上げることで形成される。
【０００４】
負極の電極において、水素吸蔵合金粉末の表面は空気に触れると容易に酸化物層を形成し、この酸化物層が、水素の吸蔵・放出を阻害するため、水素吸蔵合金粉末の表面は、ニッケルリッチ層を形成する等の表面処理が施されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００５】
また、正極の電極において、正極活物質粒子の表面に反応防止層を形成するために表面処理が施され、さらに、プレス圧力を調整することで、正極活物質粒子の内部に微小なクラックを形成している（例えば、特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平１１−２２２６０１号公報
【特許文献２】特開２０１３−４５５１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、電極の製造工程において、プレス工程時にプレス圧力を一定に保つことは必ずしも容易ではない。例えば、プレス時に生じる摩擦熱によるプレスロールの熱膨張、活物質合剤の塗布時の目付量のばらつき等の影響を受けてプレス圧力が上昇する。
【０００８】
プレス圧力が過度に上昇した場合には、特許文献２においては、クラックが正極活物質粒子の内部に留まらず、活物質粒子全体に及んで割れの発生を引き起こし、表面処理の施されていない面（以下、新生面とする）が露出してしまう虞がある。負極の電極についても、プレス圧力が過度に上昇した場合にはクラックが生じ、新生面が露出してしまう虞がある。新生面の露出は、表面処理層の持つ機能を低下させ、特に水素吸蔵合金における新生面の露出は、ニッケル水素二次電池の性能を低下させる。このため、新生面を生じさせるクラックが発生した場合には、クラックの発生を抑制するための電極製造設備の調整が必要となる。
【０００９】
よって、電極の製造工程では、水素吸蔵合金粉末にクラックが生じているか否かを検査している。検査方法としては、例えば、特許文献２に記載のように、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で検査する方法があるが、この方法は、電極の製造後の抜き取り検査となる。このため、抜き取り検査の結果、新生面を生じさせるクラックが発生していた場合には、検査終了までに既に多くの電極がクラックの発生する条件で製造されていることとなり、不良品となる電極が増加してしまう。
【００１０】
本発明の目的は、ロールプレスに伴って水素吸蔵合金粉末に生じたクラックを帯状集電体の搬送途中に検出できる電極の検査方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記問題点を解決するための電極の検査方法は、表面処理を施した水素吸蔵合金粉末を含む活物質合剤を帯状集電体に連続的に塗布し、前記活物質合剤の層である合剤層をプレスロールによってロールプレスした際の前記水素吸蔵合金粉末のクラックの発生を検出する電極の検査方法であって、前記合剤層をロールプレスした際に発生した弾性波の振動を振動検出装置によって検出し、前記弾性波の振動のうち、前記水素吸蔵合金粉末同士の擦れに伴って発生する弾性波の振動を微細振動とするとともに、前記水素吸蔵合金粉末にクラックが発生したときに発生する弾性波の振動を特定振動とし、前記プレスロールによるロールプレス速度を、前記特定振動の振幅と異なる振幅の微細振動を発生させる速度に調整して、前記振動検出装置によって前記特定振動と前記微細振動が検出された際に、前記特定振動と前記微細振動の振幅を異ならせるようにしたことを要旨とする。
【００１２】
これによれば、ロールプレス時、水素吸蔵合金粉末同士が擦れる場合と、表面処理層が割れて水素吸蔵合金粉末にクラックが発生した場合のいずれの場合でも、弾性波が発生する。水素吸蔵合金粉末にクラックが発生した場合、クラックは瞬時に発生するため、特定振動の振幅はロールプレス速度に関わらず、一定の時間で鋭く立ち上がる。
【００１３】
一方、水素吸蔵合金粉末同士が擦れて発生する弾性波は、ロールプレス速度が遅いほど、擦れる速度が遅くなることから、弾性波の間隔は広く、かつ振幅も小さくなりやすい。また、ロールプレス速度が速いほど、擦れる時間が速くなることから、弾性波の幅は狭く、かつ振幅も大きくなりやすい。このような弾性波の特性を鑑みて、クラック発生時に発生する弾性波の振幅と、微細振動発生時に発生する弾性波の振幅とが異なるようにロールプレス速度を調節することで、微細振動と特定振動が振動検出装置で検出されても、特定振動を判別してクラックの発生を検出できる。
【００１４】
加えて、ロールプレスに伴って発生する弾性波を用いてクラックの発生を検出できるため、帯状集電体の搬送途中にクラックの発生を検出できる。
また、電極の検査方法について、前記微細振動の振幅が、前記特定振動の振幅の２０％以下となるように前記ロールプレス速度を調整するのが好ましい。
【００１５】
これによれば、振動検出装置によって検出された特定振動の振幅と微細振動の振幅とを判別しやすくなり、水素吸蔵合金粉末のクラックの発生を検出しやすくなる。
また、電極の検査方法について、前記プレスロールは、回転軸と、前記回転軸と一体回転する円筒状ロール本体と、前記回転軸の周面と前記ロール本体の内周面との間の空間と、前記空間に配設された除振部材と、を有していてもよい。
【００１６】
これによれば、除振部材により、プレスロールの回転に伴う振動や、プレスロールの駆動源から発生する振動を除去できる。また、弾性波は、空気中で減衰するため、空間を設けることでも振動を除去できる。その結果、振動検出装置により、特定振動を検出しやすくなり、水素吸蔵合金粉末のクラックの発生が検出しやすくなる。
【００１７】
また、電極の検査方法について、前記ロール本体は、バックアップローラによって前記合剤層に押し付けられていてもよい。
これによれば、プレスロールは空間を有するため、ロール本体は帯状集電体の搬送方向へ移動しやすいが、バックアップローラによってロール本体を押し付けることで、ロール本体の移動を抑制して、合剤層をロールプレスできる。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、ロールプレスに伴って水素吸蔵合金粉末に生じたクラックを帯状集電体の搬送途中に検出できる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】負極電極の電極材料の生産設備を示す概略図。
【図２】プレス装置を示す断面図。
【図３】プレス装置を示す平面図。
【図４】ロールプレスを示す断面図。
【図５】活物質密度と線圧の関係を示すグラフ。
【図６】（ａ）は低速のロールプレス時の擦れとクラック発生時の弾性波を示すグラフ、（ｂ）は高速のロールプレス時の擦れとクラック発生時の弾性波を示すグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、電極の検査方法を具体化した一実施形態を図１〜図６にしたがって説明する。
蓄電装置としての二次電池は、図示しないが、外観が角型をなす角型電池であり、ニッケル水素二次電池である。二次電池は、ケース内に電極組立体を備える。電極組立体は、複数の正極電極と、複数の負極電極とが、両者の間をセパレータで絶縁した状態で交互に積層された積層タイプである。
【００２１】
次に、水素吸蔵合金粉末を含む負極電極について説明する。負極電極において、活物質層は、負極活物質としての水素吸蔵合金粉末、増粘剤、導電材、バインダ、及び水を含む活物質合剤から形成されている。
【００２２】
水素吸蔵合金粉末としては、例えば、希土類系合金、チタン系合金、ジルコニウム系合金などが採用される。水素吸蔵合金粉末の表面は空気に触れると容易に酸化物層を形成し、この酸化物層が、水素の吸蔵・放出を阻害する。このため、水素吸蔵合金粉末の表面は、ニッケルリッチ層を形成する等の表面処理が施されている。
【００２３】
バインダとしては、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレンブタジエン共重合体などが採用され、増粘材としては、メチルセルロース、カルボキシルメチルセルロースなどが採用される。また、導電材は、パラジウム粉末及びニッケル粉末の少なくとも一方と、カーボン粉末とを含む。
【００２４】
負極電極は、長尺状の電極材料を所定の形状に切断することで製造される。以下、電極材料の生産設備について説明する。
図１に示すように、電極材料を生産する生産設備２０は、長尺の帯状集電体２１の片面に、活物質合剤２２ａを連続塗工し、その活物質合剤２２ａの層を乾燥して合剤層２２とし、合剤層２２をプレスして電極材料１４を製造する設備である。
【００２５】
生産設備２０は、帯状集電体２１を搬送する搬送装置３０と、帯状集電体２１に活物質合剤２２ａを塗布する塗工装置４０と、塗工された活物質合剤２２ａの層を乾燥させる乾燥装置５０と、合剤層２２をプレスするプレス装置６０とを備えている。搬送装置３０は、供給リール３１、巻取リール３２、及び複数のガイドローラ３３を備える。供給リール３１には、帯状集電体２１が巻装されている。帯状集電体２１は、長手方向が供給リール３１の周方向に延びる状態で供給リール３１に巻装されている。供給リール３１は、図示しない支持装置によって回転可能に支持されている。
【００２６】
巻取リール３２は、図示しない支持装置によって回転可能に支持されている。供給リール３１から供給された帯状集電体２１は、回転する巻取リール３２に巻き取られる。その結果、帯状集電体２１は一定の速度で長手方向に搬送される。帯状集電体２１が搬送される方向を搬送方向Ｄとする。
【００２７】
塗工装置４０は、帯状集電体２１の搬送方向Ｄにおける供給リール３１の下流に配設されている。塗工装置４０はダイ方式である。塗工装置４０は、バックアップローラ４１に沿って移動する帯状集電体２１の表面に、ペースト状の活物質合剤２２ａをダイヘッド４２から吐出して塗布する。
【００２８】
乾燥装置５０は、帯状集電体２１の搬送方向Ｄにおける塗工装置４０の下流に設けられている。乾燥装置５０の内部には、高温の熱媒体（例えば空気や窒素ガスなどの気体）が外部から供給されることにより、帯状集電体２１に塗工された活物質合剤２２ａは、同乾燥装置５０の内部を通過する過程で乾燥される。これにより、活物質合剤２２ａに含まれる水が蒸発するとともに、熱によりバインダの硬化が始まり、活物質や導電材が相互に固定されて、合剤層２２が形成される。帯状集電体２１と合剤層２２から電極材料１４が形成される。
【００２９】
プレス装置６０は、電極材料１４を挟んで対向する第１プレスロール６１と第２プレスロール６７を備える。
図２に示すように、第１プレスロール６１は、回転軸６３を備え、回転軸６３は駆動装置６２（図１参照）によって回転する。第１プレスロール６１は、円筒状のロール本体６４を備え、ロール本体６４は回転軸６３と一体回転する。第１プレスロール６１は、回転軸６３の周面と、ロール本体６４の内周面との間に環状の空間Ｓを備える。
【００３０】
図２又は図３に示すように、第１プレスロール６１は、ロール本体６４を電極材料１４の合剤層２２に向けて押し付ける上流側バックアップローラ６５及び下流側バックアップローラ６６をそれぞれ複数備える。上流側バックアップローラ６５及び下流側バックアップローラ６６は、第１プレスロール６１の軸線方向に複数並設されている。
【００３１】
上流側バックアップローラ６５と下流側バックアップローラ６６は、搬送方向Ｄの上流側と下流側に位置ずれして配設されている。上流側バックアップローラ６５は、下流側バックアップローラ６６よりも搬送方向Ｄの上流側に配設されている。上流側バックアップローラ６５は、上流側回転軸６５ａと一体回転し、下流側バックアップローラ６６は、下流側回転軸６６ａと一体回転する。上流側バックアップローラ６５と下流側バックアップローラ６６により、第１プレスロール６１は、合剤層２２の表面に対し垂直に押し付けられる。
【００３２】
図２に示すように、第１プレスロール６１は、空間Ｓに配設された円筒状の除振部材５９を備える。除振部材５９は硬質ゴムや制振材料から形成されている。除振部材５９の軸線方向への長さは、ロール本体６４の軸線方向への長さと同じである。回転軸６３の回転が、除振部材５９を介してロール本体６４に伝えられ、ロール本体６４は回転軸６３と一体回転する。除振部材５９は、駆動装置６２の振動、回転軸６３の振動、ロール本体６４と下流側バックアップローラ６６との摺接、ロール本体６４と上流側バックアップローラ６５との摺接に伴う振動を除去する。
【００３３】
図１に示すように、第２プレスロール６７は、電極材料１４を下方から支持する。そして、第１プレスロール６１と第２プレスロール６７の間のギャップを調整することにより、合剤層２２のロールプレス圧が調整される。第２プレスロール６７は、駆動装置６８により駆動される。
【００３４】
図４及び図５に示すように、プレス装置６０を電極材料１４が通過すると、合剤層２２は徐々にロールプレスされていく。すると、合剤層２２に加わる線圧が急激に上昇していき、合剤層２２の厚みが急激に薄くなっていくと共に活物質密度が急激に高くなっていく。合剤層２２では、プレス直後から一定距離搬送されるまでの第１プレス領域Ｒ１では、水素吸蔵合金粉末同士が擦れたり、滑ったり、止まったりする。この第１プレス領域Ｒ１では、合剤層２２からは、擦れによって弾性波が発生する。この擦れに伴って発生する弾性波の振動を微細振動とする。
【００３５】
その後、電極材料１４が搬送されていくとロールプレスによる線圧が徐々に上昇していき、合剤層２２の厚みが徐々に薄くなっていくと共に活物質密度が徐々に高くなっていく。第１プレス領域Ｒ１通過後から一定距離搬送されるまでの第２プレス領域Ｒ２では、水素吸蔵合金粉末にクラックが生じたものが発生し出し、クラックの発生に伴って弾性波も発生する。水素吸蔵合金粉末にクラックが発生すると、表面処理層も割れてしまい、水素吸蔵合金粉末において、表面処理の施されていない新生面が露出してしまう。新生面が露出すると、その新生面が空気に触れて酸化物層が形成されてしまい、酸化物層が、水素の吸蔵・放出を阻害するため、好ましくない。
【００３６】
また、第２プレス領域Ｒ２では、上述の微細振動と、クラックの発生に伴って発生する振動とが共存する状態となる。なお、以下の説明において、クラックの発生に伴って発生する振動を特定振動と記載する。
【００３７】
さらに、電極材料１４が搬送されていくとロールプレスによる線圧はほぼ一定となる。第２プレス領域Ｒ２通過後から線圧が一定となるまでの第３プレス領域Ｒ３では、水素吸蔵合金粉末の擦れ等は発生せず、クラックが発生する状態となり、振動は特定振動だけとなる。
【００３８】
図１、図２又は図３に示すように、水素吸蔵合金粉末のクラックを検出するため、生産設備２０は、弾性波の振動を検出する振動検出装置７１を備える。
振動検出装置７１は、搬送方向Ｄにおける第１プレスロール６１の上流であり、合剤層２２の上方に設置されている。振動検出装置７１は、電極材料１４の短手方向に複数設置されている。振動検出装置７１は、プレス装置６０による合剤層２２のロールプレス時に発生する各種の弾性波の振動を検出する。
【００３９】
振動検出装置７１は、共振型ＡＥセンサが用いられる。振動検出装置７１は、圧電素子（図示せず）を有する。振動検出装置７１は、圧電素子をプレス装置６０による合剤層２２のプレス箇所の近傍に配置した状態で使用される。振動検出装置７１は、圧電素子の受波面に伝播してきた振動を周波数信号（電気信号）に変換する。
【００４０】
図６（ａ）及び図６（ｂ）に示すように、水素吸蔵合金粉末の表面処理層が割れ、水素吸蔵合金粉末にクラックが発生した場合、クラックは瞬時に発生するため、特定振動はロールプレス速度に関わらず、一定の時間で鋭く立ち上がる。一方、図６（ａ）に示すように、水素吸蔵合金粉末同士の擦れ等によって発生する微細振動は、ロールプレス速度が遅いほど、擦れ、滑り、移動等の速度が遅くなり、弾性波の間隔は広く、かつ振幅も小さくなりやすい。
【００４１】
また、図６（ｂ）に示すように、ロールプレス速度が早いほど、擦れ、滑り、移動等の速度が速くなり、弾性波の幅は狭く、かつ振幅も大きくなりやすい。微細振動であっても、ロールプレス速度によっては特定振動と振幅が同じになることがある。この場合は、微細振動がノイズとなり、特定振動を微細振動から判別しにくくなる。
【００４２】
本実施形態では、微細振動が発生していても特定振動を判別できるようにするため、ロールプレス速度を所望する速度に調整する。以下、ロールプレス速度の調整方法を説明する。
【００４３】
まず、特定振動の振幅の大きさを予め測定しておく。特定振動の振幅はロールプレス速度の影響を受けずに一定である。次に、複数のロールプレス速度を設定し、ロールプレス速度毎に、発生した微細振動の振幅の大きさを測定しておく。そして、図６（ａ）に示すように、特定振動の振幅の大きさに対し、微細振動の振幅の大きさが異なるように（小さくなるように）、ロールプレス速度を設定する。本実施形態では、微細振動の振幅の大きさを、特定振動の振幅の大きさの２０％以下となるように、ロールプレス速度を設定した。
【００４４】
次に、水素吸蔵合金粉末のクラックの発生を検出する方法を作用とともに説明する。
図１に示すように、搬送される電極材料１４はプレス装置６０の第１プレスロール６１及び第２プレスロール６７によってロールプレスされる。そして、合剤層２２に対する線圧が徐々に高まっていくと、水素吸蔵合金粉末にクラックが発生し、新生面が露出する場合がある。振動検出装置７１は、クラックが発生したときに特定振動を検出する。このとき、水素吸蔵合金粉末の擦れ等の微細振動が発生していても、微細振動の振幅は、クラック発生時の特定振動の振幅より小さいため、特定振動を検出し、クラックの発生を検出できる。
【００４５】
そして、水素吸蔵合金粉末にクラックが発生したことを振動検出装置７１で検出した場合は、搬送装置３０の駆動を停止させる。そして、プレス装置６０による線圧を調整する等して、クラックの発生を抑制する条件にする。
【００４６】
上記実施形態によれば、以下のような効果を得ることができる。
（１）水素吸蔵合金粉末のクラックを検出する方法において、水素吸蔵合金粉末同士の擦れ等に伴う微細振動の振幅の大きさと、クラック発生に伴って発生する特定振動の振幅の大きさとが異なるように、ロールプレス速度を調整した。このため、振動検出装置７１によって微細振動と特定振動が検出されても、微細振動によるノイズの影響を受けずに特定振動を判別でき、クラックの発生を精度良く検出できる。したがって、ロールプレスに伴って発生する特定振動からクラックの発生を非破壊検査で検出でき、材料歩留まりの低下がなく、しかも、帯状集電体２１の搬送途中に検出できる。
【００４７】
（２）帯状集電体２１の搬送途中にクラックの発生を検出できるため、クラック検出時には、帯状集電体２１の搬送を停止させる等の対処を速やかに取ることができ、クラックが発生する条件での電極材料１４の製造が継続されることを抑止できる。
【００４８】
（３）微細振動の振幅の大きさが、特定振動の振幅の大きさの２０％以下となるように、ロールプレス速度を調整する。このため、微細振動と特定振動とで振幅に大きな差が出ることとなり、クラックの発生を精度良く検出できる。
【００４９】
（４）第１プレスロール６１は、回転軸６３と、ロール本体６４と、空間Ｓと、除振部材５９とを備える。そして、除振部材５９により、駆動装置６２から発生する振動や、各バックアップローラ６５，６６とロール本体６４との摺接に伴う振動を除去する。このため、振動検出装置７１では、微細振動及び特定振動以外の振動が検出されにくくなり、クラックの発生の検出精度が上がる。
【００５０】
（５）第１プレスロール６１は空間Ｓを有する。弾性波は、空気中で減衰するため、空間Ｓを設けることでも、駆動装置６２から発生する振動や、各バックアップローラ６５，６６とロール本体６４との摺接に伴う振動を除去できる。その結果、振動検出装置７１により特定振動を検出しやすくなり、クラックの発生の検出精度が上がる。
【００５１】
（６）第１プレスロール６１は空間Ｓを有するため、ロール本体６４は帯状集電体２１の搬送方向へ移動しやすいが、各バックアップローラ６５，６６によってロール本体６４を合剤層２２に押し付けることで、ロール本体６４の移動を抑制して、合剤層２２をロールプレスできる。
【００５２】
なお、上記実施形態は以下のように変更してもよい。
○  プレス装置６０において、第１プレスロール６１は、空間Ｓ及び除振部材５９を備えない構成であってもよい。この場合、第１プレスロール６１は、回転軸６３の周面にロール本体６４の内周面が接触した状態で回転軸６３とロール本体６４が一体化されて構成されている。この場合は、上流側バックアップローラ６５及び下流側バックアップローラ６６は無くてもよいし、有ってもよい。
【００５３】
○  ロール本体６４を合剤層２２に向けて押し付けることができれば、上流側バックアップローラ６５及び下流側バックアップローラ６６の位置は適宜変更してもよい。
○  微細振動の振幅の大きさが、特定振動の振幅の大きさの２０％未満となるように、ロールプレス速度を調節してもよい。
【００５４】
次に、上記実施形態及び別例から把握できる技術的思想について以下に追記する。
（１）前記除振部材は円筒状である。
【符号の説明】
【００５５】
Ｓ…空間、２１…帯状集電体、２２…合剤層、２２ａ…活物質合剤、６５，６６…バックアップローラ、５９…除振部材、６１…第１プレスロール、６３…回転軸、６４…ロール本体、６７…第２プレスロール、７１…振動検出装置。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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