(57)【要約】【課題】μ引下げ法に用いる一方向凝固成長装置においてＭｏルツボを使用したファイバー状及び板状結晶作製の低コスト化を提供する。【解決手段】μ引下げ法に用いる一方向凝固成長装置において、加熱用サセプターと耐火材との間に反応防止としてＷを材質とするプレートを設置することで、Ｍｏルツボを加熱することが可能となり、原料の溶融、結晶の製造が可能となる。【選択図】図１
2018150204.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
μ引下げ法に用いる一方向凝固成長装置において、加熱用サセプターと耐火材との間に反応防止としてＷを材質とするプレートを設置したことを特徴とするファイバー状及び板状結晶の製造装置。
【請求項２】
前記一方向凝固成長装置において、Ｍｏルツボを使用することを特徴とする請求項１記載のファイバー状及び板状結晶の製造装置。
【請求項３】
前記加熱用サセプターにカーボンを使用しようしたことを特徴とする請求項１又２記載のファイバー状及び板状結晶の製造装置。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれか１項に記載のファイバー状及び板状結晶の製造装置を用いたことを特徴とするファイバー状及び板状結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はファイバー状及び板状結晶の製造装置及び製造方法に係り、より詳細には高周波誘導加熱方式を用いたμ引下げ法一方向凝固成長装置においてルツボの材質にＭｏを使用し、μ引き下げ法における酸化物単結晶（Ａｌ２Ｏ３、ＹＡＧ、ＬｕＡＧ等）や酸化物共晶体（Ａｌ２Ｏ３/ＹＡＧ、ＡＬ２Ｏ３/ＬｕＡＧ等）のファイバー状及び板状結晶の製造装置及び製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
μ引き下げ法はルツボ内に投入した原料を高周波誘電加熱式、若しくは抵抗加熱式で加熱にて溶融させ、種結晶をルツボ下部に設けられた細孔から流出させた融液に接触させ、徐々に引き下げて冷却し、一方向凝固にてチョクラルスキー法に比べて６０倍以上の速度で単結晶や共晶体を育成する方法である。この際、高周波加熱式のμ引き下げ装置においてＩｒを材質としたルツボが一般的に使用されており、製造費用における問題となっていた。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
高周波誘電加熱方式を用いたμ引下げ装置においては結晶作製には従来Ｉｒを材質としたルツボが使用されてきた。Ｉｒを材質としてルツボを作製する場合、希少金属であるＩｒの材料費と加工費が非常に高く、稼働費用において弊害となっていた。
【０００４】
本発明はＩｒに置き換わる材質にＭｏを使用する事により、ファイバー状及び板状結晶作製における低コスト化を提供する事を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
使用する設備としては細孔が底部設けられているＭｏを材質とするルツボと、坩堝底部の細孔から流出する融液に接触させる種結晶と該種結晶を保持する治具、種結晶保持治具を下方に移動させる機構と速度を調節する機構、高周波誘導加熱式にて加熱する機構を有する一方向凝固成長装置を使用する。秤量した原料をＭｏルツボに入れ、該Ｍｏルツボ周辺に高周波誘導加熱を用いて加熱用サセプターとする円筒状のカーボンと保温の為に保温材を設置する。その際、加熱用サセプターと保温材が反応しない様、Ｗを材質とする板を間に設置する。炉内圧力を減圧状態で維持し、不活性ガスであるＡｒガスを導入して炉内雰囲気を置換する。その後、原料が溶融する温度まで徐々に出力を上げてルツボと原料を加熱する。その後、切り出した結晶を種結晶として用い、ルツボ下部の細孔近くまで上昇させ、種結晶の先端をルツボ下部の細孔に接触させて種結晶を徐々に降下させながら、冷却させることで結晶を育成する。
【０００６】
請求項１に係る発明は、μ引下げ法に用いる一方向凝固成長装置において、加熱用サセプターと耐火材との間に反応防止としてＷを材質とするプレートを設置したことを特徴とするファイバー状及び板状結晶の製造装置である。
請求項２に係る発明は、前記一方向凝固成長装置において、Ｍｏルツボを使用することを特徴とする請求項１記載のファイバー状及び板状結晶の製造装置である。
請求項３に係る発明は、前記加熱用サセプターにカーボンを使用しようしたことを特徴とする請求項１又２記載のファイバー状及び板状結晶の製造装置である。
請求項４に係る発明は、請求項１乃至３のいずれか１項に記載のファイバー状及び板状結晶の製造装置を用いたことを特徴とするファイバー状及び板状結晶の製造方法である。
【発明の効果】
【０００７】
本発明者は、次の事実を確認した。
１、ルツボの材質をＩｒからＭｏに置き換える事で、費用が１０分の１以下に低減した。
２、ルツボの材質をＩｒからＭｏに置き換えたが、品質における差は見られなかった。
３、ルツボの材質をＩｒからＭｏに置き換えたが、濡れ性による育成への影響は見られなかった。
４、加熱用サセプターに使用するカーボンと耐火材のアルミナの接触部にＷを置くことで前カーボンと耐火材に反応は見られなかった。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明を実施するためのファイバー結晶育成装置を示す概念図である。
【図２】本発明を実施するための板状結晶育成装置を示す概念図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明の最良形態について説明する。
【００１０】
加熱方法をカーボン２を介する事で、温度勾配がルツボ２１を加熱する方式に比べ、緩やかになる。引き出し速度を上げるには耐火材構成を急峻とする必要がある。またルツボ２１の材質をＩｒからＭｏに変更した事で、原料との濡れ性が上がり、温度勾配が緩い状態だとルツボ２１側に濡れやすくなる。
【００１１】
実験の結果、耐火材１構成、加熱用サセプター２の位置の調整を行う事で、Ｍｏルツボ２１を使用しても結晶を得られる事が出来る事が分かった。
【００１２】
（結晶製造装置）
装置には炉体内を減圧する減圧手段、減圧をモニターする圧力測定手段、炉体温度を測定する温度測定手段、炉体内にＡｒガスを供給する手段が設けられている。
結晶を製造する際、急峻な温度勾配である事で融液の引き出し速度を高速にできる為、加熱方式は誘導加熱方式が望ましい。抵抗加熱式ではルツボ２１とルツボ２１以下での温度差が少なく、融液の引き出し速度を上げる事が難しい為である。
種結晶３は指定方位に単結晶を棒状に切り出した物を使用する。
種結晶保持治具は使用温度から緻密アルミナ等の1900℃近似で影響の少ない棒状の物が望ましい、耐火材１への接触を考慮した径であれば特に指定は無い。
【００１３】
使用するルツボ２１の先端の形状はファイバー結晶ではコーン状、板状では角形状が望ましく、目的の結晶径と同じ径とする。ルツボ２１とアフターヒーター２２は予め、結晶融点と同程度の温度で空焼きにて加熱処理する事が望ましい。ルツボ２１底部に細孔の径はファイバーでφ５００μｍ〜φ１５０μｍが望ましい、φ１５０μｍ以下では酸化したＭｏにより穴が塞がる為である。板状結晶ではφ１．５ｍｍ〜φ０．４ｍｍ程度で融液の粘度が低い事や坩堝との濡れ性の点から平らな形状が望ましいと思われる。
【００１４】
耐火材１は保温性や使用温度から材質をＡｌやＺｒを使用する事が望ましい。ルツボ２１側面に設置する高周波誘電加熱にて加熱する加熱用サセプター２の材質をカーボンとし、耐火材１との接触し、反応する事を防ぐため、接触防止にＷプレート２３を設置する。ルツボ２１部とアフターヒーター２２以下にかけて急峻な温度勾配とする事で融液の引き出し速度を上げる事が可能となる。
炉内雰囲気はＭｏルツボの酸化を防ぐ為、Ａｒガスを使用する事が望ましい。
【００１５】
（結晶製造方法）
結晶の製造は次の様に行う。最初に耐火材１に囲まれたＭｏ製のルツボ２１に原料を入れ、加熱用高周波コイル３００でルツボ側面の加熱用サセプター２を加熱し、原料を溶融して融液を得る。原料を十分溶融したところで種結晶３をルツボ２１下部から徐々に近づけ、坩堝底部細孔に種結晶３を接触させる。融液が坩堝底部の細孔から出た所で種結晶３を下降させ、結晶成長を開始させる。この際、炉体内にＡｒガスを供給する。
【００１６】
ルツボ２１内の融液が出なくなるまで種結晶を下降させ、ルツボ２１から種結晶が離れた後、結晶にクラックが入らない様に冷却を行う。
【実施例】
【００１７】
(実施例１)
一方向凝固成長装置を用いてＡｌ２Ｏ３/ＬｕＡＧ共晶体結晶を育成した。
内径Φ２０ｍｍのＭｏ製の坩堝に出発原料として秤量したＬｕとＡｌを原料１０ｇ投入した。添加物としてＣｅを使用した。原料を投入した坩堝を前記育成炉に投入し、炉内の圧力を減圧雰囲気とし、Ａｒガスを１．０Ｌ/ｍｉｎの流量でフローを行った。その後、坩堝の加熱を開始しＡｌ２Ｏ３/ＬｕＡＧ共晶体結晶の融点に達するまで１時間かけて徐々に加熱した。Ａｌ２Ｏ３単結晶を種結晶として用い、種結晶を融液近くまで上昇させた。
【００１８】
種結晶の先端を坩堝底部の細孔に接触させて温度を細孔から融液が出るまで徐々に上昇させた。坩堝底部の細孔から融液が出たら種結晶を徐々に降下させながら、実行成長3.0mm/minの速度で結晶成長を行った。
その結果、５ｍｍ角、長さ１００ｍｍのＡｌ２Ｏ３とＬｕＡＧの共晶体結晶が得られた。
該結晶を蛍光特性、蛍光体温度特性を評価した所、蛍光体用YAG単結晶より、良好な評価が得られた。
【００１９】
(実施例２)
一方向凝固成長装置を用いてＡｌ２Ｏ３単結晶を育成した。
内径Φ２０mmのＭｏ製の坩堝に出発原料として秤量したＡｌを原料１０ｇ投入した。原料を投入した坩堝を前記育成炉に投入し、炉内の圧力を減圧雰囲気とし、Ａｒガスを１．０Ｌ/ｍｉｎの流量でフローを行った。その後、坩堝の加熱を開始しＡｌ２Ｏ３の融点に達するまで１時間かけて徐々に加熱した。Ａｌ２Ｏ３単結晶を種結晶として用い、種結晶を融液近くまで上昇させた。
【００２０】
種結晶の先端を坩堝底部の細孔に接触させて温度を細孔から融液が出るまで徐々に上昇させた。坩堝底部の細孔から融液が出たら種結晶を徐々に降下させながら、実行成長３．０ｍｍ/ｍｉｎの速度で結晶成長を行った。
その結果、５ｍｍ角、長さ１００ｍｍのＡｌ２Ｏ３単結晶が得られた。
【００２１】
(実施例３)
一方向凝固成長装置を用いてファイバー状のＡｌ２Ｏ３/ＹＡＧ共晶体結晶を育成した。
内径Φ２０mmのMo製の坩堝に出発原料として秤量したＹとＡｌを原料２ｇ投入した。添加物としてＣｅを使用した。原料を投入した坩堝を前記育成炉に投入し、炉内の圧力を減圧雰囲気とし、Ａｒガスを１．０Ｌ/ｍｉｎの流量でフローを行った。その後、坩堝の加熱を開始しＡｌ２Ｏ３/ＹＡＧ共晶体結晶の融点に達するまで１時間かけて徐々に加熱した。Ａｌ２Ｏ３単結晶を種結晶として用い、種結晶を融液近くまで上昇させた。
【００２２】
種結晶の先端を坩堝底部の細孔に接触させて温度を細孔から融液が出るまで徐々に上昇させた。坩堝底部の細孔から融液が出たら種結晶を徐々に降下させながら、実行成長5.0mm/minの速度で結晶成長を行った。
その結果、径０．３mm、長さ３００mmのＡｌ２Ｏ３とＹＡＧのファイバー状の共晶体結晶が得られた。
【００２３】
(実施例４)
一方向凝固成長装置を用いてファイバー状のＹＡＧ単結晶を育成した。
内径Φ20mmのＭｏ製のルツボに出発原料として秤量したYとAlを原料２ｇ投入した。添加物としてＣｅを使用した。原料を投入した坩堝を前記育成炉に投入し、炉内の圧力を減圧雰囲気とし、Ａｒガスを１．０Ｌ／ｍｉｎの流量でフローを行った。その後、坩堝の加熱を開始しＹＡＧ単結晶の融点に達するまで1時間かけて徐々に加熱した。ＹＡＧ単結晶を種結晶として用い、種結晶を融液近くまで上昇させた。
【００２４】
種結晶の先端を坩堝底部の細孔に接触させて温度を細孔から融液が出るまで徐々に上昇させた。坩堝底部の細孔から融液が出たら種結晶を徐々に降下させながら、実行成長5.0mm/minの速度で結晶成長を行った。
その結果、径０．２５mm、長さ３００mmのＹＡＧのファイバー状の単結晶が得られた。
【符号の説明】
【００２５】
１  耐火材
２  加熱用サセプター
３  種結晶
２１  Ｍｏルツボ
２２  Ｍｏアフターヒーター
２３  耐火材、サセプター接触防止材
３００  加熱コイル
３０１  石英管
【図１】
2018150204.tif 000003
【図２】
2018150204.tif 000004