(57)【要約】【課題】温度サイクル信頼性に優れた封止用樹脂組成物を提供すること。【解決手段】本発明の封止用樹脂組成物はビスマレイミド化合物と、不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂と、を含むものである。【選択図】図１
2018203883.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ビスマレイミド化合物と、
不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂と、を含む、封止用樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の封止用樹脂組成物であって、
前記不飽和二重結合を有する基が、炭素数３〜１４のアルケニル基であり、
前記ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂が、下記一般式（１）で表される化合物を含む、封止用樹脂組成物。
【化１】
2018203883.tif 000014
（上記一般式（１）中、ｍはそれぞれ独立に０または１の整数を表し、ｎは１以上２０以下の整数であり、Ｒ１は、炭素数３〜１４のアルケニル基を表す。）
【請求項３】
請求項１または２に記載の封止用樹脂組成物であって、
前記不飽和二重結合を有する基が、アリル基である、封止用樹脂組成物。
【請求項４】
請求項３に記載の封止用樹脂組成物であって、
アリル基を有する前記ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂におけるアリル化率が、１０％以上である、封止用樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１から４のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物であって、
前記ビスマレイミド化合物が、下記一般式（１０）で表される、封止用樹脂組成物。
【化２】
2018203883.tif 000015
（式（１０）中、ｎ１は０以上１０以下の整数であり、Ｘ１はそれぞれ独立に炭素数１以上１０以下のアルキレン基、下記式（１０ａ）で表される基、式「−ＳＯ２−」で表される基、「−ＣＯ−」で表される基、酸素原子または単結合であり、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１以上６以下の炭化水素基であり、ａはそれぞれ独立に０以上４以下の整数であり、ｂはそれぞれ独立に０以上３以下の整数である。）
【化３】
2018203883.tif 000016
（式（１０ａ）中、Ｙは芳香族環を有する炭素数６以上３０以下の炭化水素基であり、ｎ２は０以上の整数である。）
【請求項６】
請求項１から５のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物であって、
エポキシ樹脂をさらに含む、封止用樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１から６のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物であって、
無機充填材をさらに含む、封止用樹脂組成物。
【請求項８】
請求項１から７のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物であって、
当該封止用樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度が１８０℃以上である、封止用樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１から８のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物であって、
当該封止用樹脂組成物の硬化物の、２５０℃における曲げ弾性率が、３ＧＰａ以上２０ＧＰａ以下である、封止用樹脂組成物。
【請求項１０】
請求項１から９のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物であって、
当該封止用樹脂組成物の硬化物の、５０℃から７０℃の温度範囲における平均線膨張係数（α１）に対する、３１０℃から３３０℃の温度範囲における平均線膨張係数（α２）の線膨張係数比が、１．１以上７以下である、封止用樹脂組成物。
【請求項１１】
請求項１から１０のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物であって、
トランスファー成形用の封止用樹脂組成物。
【請求項１２】
請求項１から１１のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物であって、
顆粒状またはタブレット状である、封止用樹脂組成物。
【請求項１３】
請求項１から１２のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物の硬化物を備える、構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用樹脂組成物および構造体に関する。
【背景技術】
【０００２】
これまで半導体素子を封止するために用いられる様々な封止材が開発されていている。この種の技術については、例えば、特許文献１に記載の技術が挙げられる。同文献によれば、エポキシ樹脂の硬化剤として、フェノール性水酸基以外の官能基を有しないビフェニルアラルキル型フェノール樹脂を用いることが記載されている（特許文献１の段落００４０、実施例）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１５−５９１３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、本発明者が検討した結果、上記特許文献１に記載の封止材においては、温度サイクル信頼性の点で改善の余地を有していることが判明した。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者は、こうした事情を踏まえて検討した結果、ビスマレイミド化合物とフェノール性水酸基以外の官能基を有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂との反応による架橋構造により、封止用樹脂組成物の硬化特性を高められることを見出した。
このような知見に基づいて、鋭意検討したところ、ビスマレイミド化合物と不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂とを併用することにより、封止用樹脂組成物の硬化物の温度サイクル信頼性を向上できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００６】
本発明によれば、
ビスマレイミド化合物と、
不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂と、を含む、封止用樹脂組成物が提供される。
【０００７】
また本発明によれば、上記封止用樹脂組成物の硬化物を備える、構造体が提供される。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、温度サイクル信頼性に優れた封止用樹脂組成物およびそれを用いた構造体を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本実施形態に係る半導体装置の一例を示す断面図である。
【図２】本実施形態に係る半導体装置の一例を示す断面図である。
【図３】本実施形態に係る車載用電子制御ユニットの一例を示す断面模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、実施の形態について、図面を用いて説明する。尚、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
【００１１】
まず、本実施形態に係る封止用樹脂組成物について説明する。
本実施形態の封止用樹脂組成物は、ビスマレイミド化合物と、不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂と、を含むことができる。
【００１２】
本発明者は、ビスマレイミド化合物と官能基を有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂との反応による架橋構造により、封止用樹脂組成物の最適な架橋構造を得られることに着眼した。
このような着眼点に基づいて検討した結果、官能基として、不飽和二重結合を有する基を用いることにより、封止用樹脂組成物の最適な架橋構造を得られることが判明した。本実施形態において、不飽和二重結合を有する基としては、例えば、炭素数３〜１４のアルケニル基であり、好ましくはアリル基である。
【００１３】
このような知見に基づいて、鋭意検討したところ、ビスマレイミド化合物と不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂とを併用することにより、これらの架橋構造を最適に制御できるため、封止用樹脂組成物の硬化物の温度サイクル信頼性を向上できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１４】
詳細なメカニズムは定かでないが、不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂を用いることにより、ビスマレイミド化合物と不飽和二重結合を有する基とによる反応により、架橋構造が最適化し、上記のように温度サイクル信頼性を向上できると考えられる。
【００１５】
本実施形態によれば、上記封止用樹脂組成物を用いることにより、温度サイクル信頼性に優れた封止材やこれを用いた構造体を実現することができる。このような構造体としては、封止用樹脂組成物の硬化物を備えるものであり、例えば、パワー半導体などの半導体素子が封止用樹脂組成物の硬化物で封止された電子装置、ウェハの回路面を封止用樹脂組成物の硬化物で封止されたウェハレベルパッケージ、疑似ウェハに用いられる封止用樹脂組成物の硬化物などが挙げられる。また、上記構造体としては、一般的な電子装置に限らず、車載用電子制御ユニット（ＥＣＵ）やこれに用いられる配線基板が挙げられる。上記配線基板は、金属配線を封止用樹脂組成物の硬化物により封止された構造を有する。また、上記車載用電子制御ユニットは、上記配線基板と、配線基板上に搭載された複数の電子素子と、が封止用樹脂組成物の硬化物で封止された構造を有する。
【００１６】
また、本実施形態の封止用樹脂組成物の硬化物は、高いガラス転移温度を有することができるため、車両などの高温環境で使用に好適に用いることもできる。このため、封止用樹脂組成物は、ローターの固定部材として用いることもできる。
【００１７】
また、本実施形態の封止用樹脂組成物は、室温（例えば２５℃）で固形状態とすることができる。これにより、顆粒状やタブレット状などの形状を付与しやすい特性である賦形性に優れた封止用樹脂組成物を実現することができる。このような封止用樹脂組成物は、たとえば、トランスファー成形に有効に利用できるようなトランスファー成形用の封止用樹脂組成物とすることができる。
【００１８】
以下、本実施形態の封止用樹脂組成物の成分について詳述する。
【００１９】
（ビスマレイミド化合物）
本実施形態の封止用樹脂組成物は、ビスマレイミド化合物を含む。
本実施形態のビスマレイミド化合物は、マレイミド基を２つ以上有する化合物である。
【００２０】
ビスマレイミド化合物は、たとえば下記式（１０）に示す化合物を含むことができる。これにより、ガラス転移温度を高めることができ、封止材としての高温長期保管特性をより効果的に向上させることができる。
【００２１】
【化１】
2018203883.tif 000003
（式（１０）中、ｎ１は０以上１０以下の整数であり、Ｘ１はそれぞれ独立に炭素数１以上１０以下のアルキレン基、下記式（１０ａ）で表される基、式「−ＳＯ２−」で表される基、「−ＣＯ−」で表される基、酸素原子または単結合であり、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１以上６以下の炭化水素基であり、ａはそれぞれ独立に０以上４以下の整数であり、ｂはそれぞれ独立に０以上３以下の整数である。）
【００２２】
【化２】
2018203883.tif 000004
（式（１０ａ）中、Ｙは芳香族環を有する炭素数６以上３０以下の炭化水素基であり、ｎ２は０以上の整数である。）
【００２３】
なお、本実施形態において、前述の式（１０ａ）のｎ２の上限値は、たとえば２０とすることができる。
【００２４】
また、ビスマレイミド化合物としては、たとえば、以下の化合物を好ましく用いることができる。
【００２５】
【化３】
2018203883.tif 000005
【化４】
2018203883.tif 000006
（上記化学式中、ｎは、１０以下の整数であり、好ましくは５以下の整数である。）
【００２６】
本実施形態において、封止用樹脂組成物中におけるビスマレイミド化合物の含有量は、たとえば封止用樹脂組成物全体に対して、５質量％以上であることが好ましく、８質量％以上であることがより好ましく、１０質量％以上であることがさらに好ましい。ビスマレイミド化合物の含有量を上記下限値以上とすることにより、封止材としての耐熱性を効果的に向上させることがでる。
また、ビスマレイミド化合物の含有量は、たとえば封止用樹脂組成物全体に対して３０質量％以下であることが好ましく、２５質量％以下であることがより好ましく、２０質量％以下であることがさらに好ましい。ビスマレイミド化合物の含有量を上記上限値以下とすることにより、封止用樹脂組成物としての靭性を向上させることができる。
また、本実施形態において、樹脂組成物全体に対する含有量とは、溶媒を含む場合には、樹脂組成物のうちの溶媒を除く固形分全体に対する含有量を指す。樹脂組成物の固形分とは、組成物樹脂中における不揮発分を指し、水や溶媒等の揮発成分を除いた残部を指す。
【００２７】
（ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂）
本実施形態の封止用樹脂組成物は、不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂を含む。
【００２８】
本実施形態において、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂は、ビフェニルアラルキル骨格を有するフェノール樹脂であり、かつ不飽和二重結合を有する基を含有するものであれば、特に限定されない。上記不飽和二重結合を有する基としては、例えば、好ましくは炭素数３〜１４のアルケニル基であり、より好ましくはアリル基である。これらの不飽和二重結合を有する基は、フェノール性水酸基を有するベンゼン環に結合していることが好ましい。
【００２９】
本実施形態において、上記不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂は、例えば、下記一般式（１）で表される化合物であってもよい。
【００３０】
【化５】
2018203883.tif 000007
（上記一般式（１）中、ｍはそれぞれ独立に０または１の整数を表し、ｎは１以上２０以下の整数であり、Ｒ１は、炭素数３〜１４のアルケニル基を表す。）
【００３１】
上記一般式（１）において、Ｒ１は、炭素数３〜１４のアルケニル基であり、好ましくは炭素数３〜１０のアルケニル基であり、より好ましくは炭素数３〜８のアルケニル基である。この中でも、Ｒ１は、炭素数３のアルケニル基であるアリル基であってもよい。これにより、最適な架橋構造を形成することができる。
【００３２】
上記一般式（１）において、ｍは、それぞれ独立に０または１の整数であり、好ましくは１である。また、ｎは、１以上２０以下の整数であり、好ましくは２以上１９以下の整数であり、より好ましくは３以上１８以下の整数である。
【００３３】
本実施形態において、不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の数平均分子量としては、特に限定されないが、例えば、２００以上１０００以下であり、好ましくは３００以上８００以下である。
また、不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂の軟化温度としては、特に限定されないが、例えば、５０℃以上１２０℃以下である。
【００３４】
また、本実施形態において、不飽和二重結合を有する基を含有するビフェニルアラルキル型フェノール樹脂として、ビフェニルアラルキル型アリルフェノール樹脂を用いることができる。このビフェニルアラルキル型アリルフェノール樹脂は、例えば、上記一般式（１）で表される化合物を含む（ただし、上記一般式（１）中のＲ１がアリル基である）。
【００３５】
実施形態において、上記ビスマレイミド化合物のマレイミド基当量数に対する、ビフェニルアラルキル型アリルフェノール樹脂のアリル基当量数の下限値は、特に限定されないが、例えば、０．０１以上でもよく、０．０５以上でもよく、０．０８以上でもよい。また、上記アリル基当量数の上限値は、特に限定されないが、例えば、１以下でもよく、０．５以下でもよく、０．３５以下でもよい。これにより、温度サイクル信頼性と他の物性とのバランスを向上させることができる。
【００３６】
また、アリル基を有するビフェニルアラルキル型アリルフェノール樹脂において、アリル化率の下限値は、例えば、１０％以上でもよく、１５％以上でもよく、好ましくは、２０％以上でもよく、２５％以上でもよい。これにより、温度サイクル信頼性を向上させることができる。一方、上記アリル化率の上限値は、特に限定されないが、例えば、１００％以下でもよい。
ここで、アリル化率は、下記の構造単位（Ａ）と下記の構造単位（Ｂ）の合計量に対する構造単位（Ａ）のモル比率［構造単位（Ａ）／〔構造単位（Ａ）＋構造単位（Ｂ）〕×１００で表すことができる。
【００３７】
【化６】
2018203883.tif 000008
【００３８】
（熱硬化性樹脂）
本実施形態の封止用樹脂組成物は、前述のビスマレイミド化合物以外の熱硬化性樹脂を含有してもよい。
このような熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂（エポキシ化合物）、ベンゾオキサジン化合物、フェノール樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂等、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、シアネート樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、およびベンゾシクロブテン樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３９】
上記の中でも、本実施形態において、封止用樹脂組成物として、エポキシ樹脂を含有してもよい。これにより、樹脂組成物としての流動性と硬化性をバランスよく向上させることができる。
【００４０】
上記エポキシ樹脂としては、たとえばビフェニル型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；スチルベン型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェニルメタン型エポキシ樹脂等の多官能エポキシ樹脂；フェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂（ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂）等のアラルキル型エポキシ樹脂；ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂、ジヒドロキシナフタレンの２量体をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂等のナフトール型エポキシ樹脂；トリグリシジルイソシアヌレート、モノアリルジグリシジルイソシアヌレート等のトリアジン核含有エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂等の有橋環状炭化水素化合物変性フェノール型エポキシ樹脂から選択される一種類または二種類以上を含むことができる。硬化性とガラス転移温度の観点から、フェノールノボラック型エポキシ樹脂やトリフェノールメタン型エポキシ樹脂を使用することが好ましい。
【００４１】
本実施形態の封止用樹脂組成物において、エポキシ樹脂を使用する場合、さらに上記エポキシ樹脂と反応する硬化剤を併用してもよい。これにより、封止用樹脂組成物の硬化性を一段と向上させることができる。上記硬化剤としては、フェノール樹脂系硬化剤、アミン系硬化剤、および酸無水物系硬化剤から選択される一種または二種以上を含むことができる。
なかでも、フェノール樹脂系硬化剤、およびアミン系硬化剤のうちの少なくとも一方を含むことが好ましく、フェノール樹脂系硬化剤を少なくとも含むことがより好ましい。
なお、本明細書中においては、この硬化剤もエポキシ樹脂と架橋してネットワークを形成するため、この硬化剤そのものも「熱硬化性樹脂」の一部であるものとして扱う。
【００４２】
フェノール樹脂系硬化剤は、とくに限定されないが、たとえばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールノボラック等のノボラック型樹脂；ポリビニルフェノール；トリフェニルメタン型フェノール樹脂等の多官能型フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂等の変性フェノール樹脂；フェニレン骨格及び／又はビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のビスフェノール化合物；レゾール型フェノール樹脂等から選択される一種または二種以上を含むことができる。
アミン系硬化剤は、とくに限定されないが、たとえばジエチレントリアミン（ＤＥＴＡ）、トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）、メタキシレリレンジアミン（ＭＸＤＡ）等の脂肪族ポリアミン、ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）、ｍ−フェニレンジアミン（ＭＰＤＡ）、ジアミノジフェニルスルホン（ＤＤＳ）等の芳香族ポリアミン、ベンジルジメチルアミン（ＢＤＭＡ）、２，４，６−トリスジメチルアミノメチルフェノール（ＤＭＰ−３０）などの３級アミン化合物、ジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）、有機酸ジヒドララジドなどを含む他のアミン化合物から選択される一種または二種以上を含むことができる。
酸無水物系硬化剤としては、たとえばヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）等の脂環族酸無水物、無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）等の芳香族酸無水物から選択される一種または二種以上を含むことができる。
【００４３】
上記ベンゾオキサジン化合物としては、ベンゾオキサジン環を２つ以上有する化合物が挙げられる。
たとえば下記式（６）に示す化合物、および下記式（７）に示す化合物のうちの少なくとも一方を含むことができ、下記式（６）に示す化合物を少なくとも含むことがより好ましい。これにより、封止材の高温長期保管特性をより効果的に向上させることができる。また、封止材の機械特性の向上に寄与することも可能である。
【００４４】
【化７】
2018203883.tif 000009
【００４５】
上記式（６）において、Ｒ３は炭素数１〜３０の２価の有機基であり、酸素原子および窒素原子のうちの一種以上を含んでいてもよい。封止材の高温保管特性を向上させる観点からは、Ｒ３が芳香環を含む有機基であることがより好ましい。本実施形態においては、上記式（６）に示す化合物として、たとえば以下のようなものを用いることができる。
【００４６】
【化８】
2018203883.tif 000010
【００４７】
【化９】
2018203883.tif 000011
【００４８】
上記式（７）において、Ｒ４は炭素数１〜３０の２価の有機基であり、酸素原子、窒素原子、および硫黄原子のうちの一種以上を含んでいてもよい。二つのＲ５は、それぞれ独立して炭素数１〜１２の芳香族炭化水素基である。
【００４９】
本実施形態において、封止用樹脂組成物中における熱硬化性樹脂の含有量（ただし、ビスマレイミド化合物およびビフェニルアラルキル型アリルフェノール樹脂を除く。）の下限値は、たとえば封止用樹脂組成物全体に対して、２質量％以上であることが好ましく、４質量％以上であることがより好ましく、６質量％以上であることがさらに好ましい。熱硬化性樹脂の含有量を上記下限値以上とすることにより、低吸水の樹脂組成物が得られる。
また、上記熱硬化性樹脂の含有量（ただし、ビスマレイミド化合物およびビフェニルアラルキル型アリルフェノール樹脂を除く。）の上限値は、たとえば封止用樹脂組成物全体に対して２０質量％以下であることが好ましく、１８質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることがさらに好ましい。熱硬化性樹脂の含有量を上記上限値以下とすることにより、封止用樹脂組成物の耐熱性を向上させることができる。
なお、この熱硬化性樹脂の含有量に関し、エポキシ樹脂を用いる場合は、このエポキシ樹脂に対応する硬化剤も合算した値として定義することができる。
【００５０】
（無機充填材）
本実施形態の封止用樹脂組成物は、無機充填材を含むことができる。これにより、封止用樹脂組成物から得られる封止材の剛性を一段と向上させることができる。
上記無機充填材としては、たとえば、酸化チタン、酸化ジルコニウム、シリカ、炭酸カルシウム、炭化ホウ素、クレー、マイカ、タルク、ワラストナイト、ガラスビーズ、ミルドカーボン、グラファイト等から選択される１種以上が用いられる。
この中でも、シリカを用いることが好ましく、溶融球状シリカ、溶融破砕シリカ、および結晶シリカから選択される一種または二種以上を含むことができる。これらの中でも、封止用樹脂組成物の充填性や、封止材の高温長期保管特性等を向上させる観点からは、溶融球状シリカを含むことがより好ましい。
【００５１】
上記シリカは、たとえばＳｉＯ２の含有量が９９．８質量％以上であることが好ましい。このような純度の高いシリカを使用することによって、金属不純物等のイオン性不純物量を低減させつつ、良好な耐熱性や機械特性を有する封止材を実現することが容易となる。封止材の高温長期保管特性をより効果的に向上させる観点からは、シリカにおけるＳｉＯ２の含有量が９９．９質量％以上であることが好ましい。
【００５２】
本実施形態において、封止用樹脂組成物中における無機充填材の含有量は、たとえば封止用樹脂組成物全体に対して、６０質量％以上であることが好ましく、６５質量％以上であることがより好ましく、７０質量％以上であることがさらに好ましい。無機充填材の含有量を上記下限値以上とすることにより、封止材としての剛性を効果的に向上させることができる。
また、無機充填材の含有量は、たとえば封止用樹脂組成物全体に対して、９５質量％以下であることが好ましく、９３質量％以下であることがより好ましく、９０質量％以下であることがさらに好ましい。無機充填材の含有量を上記上限値以下とすることにより、電子装置や車載ユニット等の温度サイクルの信頼性について一段と向上を図ることができる。
【００５３】
（硬化促進剤）
本実施形態の封止用樹脂組成物は、たとえば硬化促進剤を含むことができる。硬化促進剤は、ビスマレイミド化合物または熱硬化性樹脂の硬化を促進させるものであればよい。
本実施形態において、硬化促進剤は、たとえば有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等のリン原子含有化合物；２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール（ＥＭＩ２４）、２−フェニル−４−メチルイミダゾール（２Ｐ４ＭＺ）、２−フェニルイミダゾール（２ＰＺ）、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシイミダゾール（２Ｐ４ＭＨＺ）、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール（１Ｂ２ＰＺ）などのイミダゾール化合物；１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７、ベンジルジメチルアミン等が例示されるアミジンや３級アミン、前記アミジンやアミンの４級塩等の窒素原子含有化合物から選択される１種類または２種類以上を含むことができる。硬化性と金属との密着性の観点から、イミダゾール化合物を使用することが好ましい。
【００５４】
本実施形態において、封止用樹脂組成物中における硬化促進剤の含有量は、たとえば封止用樹脂組成物全体に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．０３質量％以上であることがより好ましく、０．０５質量％以上であることがさらに好ましい。硬化促進剤の含有量を上記下限値以上とすることにより、樹脂組成物の硬化性を効果的に向上させることができる。
また、硬化促進剤の含有量は、たとえば封止用樹脂組成物全体に対して５質量％以下であることが好ましく、３質量％以下であることがより好ましく、１質量％以下であることがさらに好ましい。硬化促進剤の含有量を上記上限値以下とすることにより、封止用樹脂組成物のハンドリングを向上させることができる。
【００５５】
（シランカップリング剤）
本実施形態の封止用樹脂組成物は、たとえばシランカップリング剤を含むことができる。
これにより、封止用樹脂組成物の密着性のさらなる向上を図ることができる。
シランカップリング剤は、たとえばシランカップリング剤により表面処理が施された無機充填材を他成分と混合することにより封止用樹脂組成物中に含ませることができる。一方で、無機充填材に対して上記表面処理を行わず、各成分とともにシランカップリング剤をミキサー等へ投入し、これを混合することによってシランカップリング剤を封止用樹脂組成物中に含ませてもよい。
【００５６】
シランカップリング剤としては、たとえばエポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン、メタクリルシラン等の各種シラン系化合物を用いることができる。
これらを例示すると、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、フェニルアミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−［ビス（β−ヒドロキシエチル）］アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（β−アミノエチル）アミノプロピルジメトキシメチルシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ−（ジメトキシメチルシリルイソプロピル）エチレンジアミン、メチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラン、ビニルトリメトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチルーブチリデン）プロピルアミンの加水分解物等のシラン系カップリング剤が挙げられる。
これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５７】
本実施形態において、封止用樹脂組成物中におけるシランカップリング剤の含有量は、たとえば封止用樹脂組成物全体に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．０３質量％以上であることがより好ましく、０．０５質量％以上であることがさらに好ましい。シランカップリング剤の含有量を上記下限値以上とすることにより、樹脂組成物の流動性と密着性を効果的に向上させることができる。
また、シランカップリング剤の含有量は、たとえば封止用樹脂組成物全体に対して５質量％以下であることが好ましく、３質量％以下であることがより好ましく、１質量％以下であることがさらに好ましい。シランカップリング剤の含有量を上記上限値以下とすることにより、封止用樹脂組成物の硬化性を向上させることができる。
【００５８】
（添加剤）
本実施形態の封止用樹脂組成物には、さらに必要に応じて、ハイドロタルサイト類および多価金属酸性塩等の無機イオン交換体に例示されるイオン捕捉剤；シリコーンゴム等の低応力材；カルナバワックス等の天然ワックス、合成ワックス、ステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸及びその金属塩類もしくはパラフィン等の離型剤；カーボンブラック、ベンガラ等の着色剤；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ホウ酸亜鉛、モリブデン酸亜鉛、ホスファゼン等の難燃剤；酸化防止剤等の各種の添加剤を適宜配合してもよい。これらの配合量は任意である。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５９】
本実施形態の封止用樹脂組成物は、たとえば前述の各成分を、公知の手段で混合し、さらにロール、ニーダーまたは押出機等の混練機で溶融混練し、冷却した後に粉砕することで得ることができる。さらには、これらをタブレット状に打錠成形したものを封止用樹脂組成物として用いることもできる。これにより、顆粒状またはタブレット状の封止用樹脂組成物を得ることができる。
このような打錠成形した組成物とすることにより、トランスファー成形、射出成形、および圧縮成形等の公知の成型方法を用いて封止成形することが容易となる。
【００６０】
また、本実施形態の封止用樹脂組成物におけるスパイラルフローの下限値は、例えば、２００ｃｍ以上である。流動性が求められる半導体パッケージに好的に用いることが出来る。一方で、上記スパイラルフローの上限値としては、特に限定されないが、例えば、２５０ｃｍ以下としてもよい。
【００６１】
本実施形態において、低圧トランスファー成形機（コータキ精機社製、「ＫＴＳ−３０」）を用いて、ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型に、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、保圧時間１８０秒間の条件で、得られた封止用樹脂組成物を注入、硬化させ、上記スパイラルフローを測定する。
【００６２】
以下、本実施形態の封止用樹脂組成物の硬化物の特性について説明する。
【００６３】
本実施形態の封止用樹脂組成物を１７５℃、１８０秒の条件で硬化させた後、２５０℃、３時間の条件で後硬化させた硬化物のガラス転移温度の下限値は、例えば、１８０℃以上であり、好ましくは２００℃以上であり、より好ましくは２５０℃以上である。これにより、耐熱性を向上させ、温度サイクル信頼性を一段と向上させることができる。また、上記封止用樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度の上限値は、とくに限定されないが、たとえば３５０℃以下である。上記ガラス転移温度の測定方法としては、例えば、熱機械分析装置（セイコーインスツル社製、ＴＭＡ１００）を用いることができる。
【００６４】
本実施形態の封止用樹脂組成物を１７５℃、１８０秒の条件で硬化させた後、２５０℃、３時間の条件で後硬化させた硬化物の、３１０℃から３３０℃の温度範囲における平均線膨張係数（α２）の上限値は、例えば、９０［１０−６／℃］以下であり、好ましくは８５［１０−６／℃］以下であり、より好ましくは８０［１０−６／℃］以下である。これにより、熱履歴時における線膨張係数を低くすることができ、例えば、半導体パッケージの反りを抑制することができる。また、上記平均線膨張係数（α２）の下限値は、特に限定されないが、例えば、３０［１０−６／℃］以上としてもよい。
【００６５】
本実施形態の封止用樹脂組成物を１７５℃、１８０秒の条件で硬化させた後、２５０℃、３時間の条件で後硬化させた硬化物の、５０℃から７０℃の温度範囲における平均線膨張係数（α１）に対する、３１０℃から３３０℃の温度範囲における平均線膨張係数（α２）の線膨張係数比の上限値が、例えば、７以下であり、好ましくは６．９以下であり、より好ましくは６．８以下である。これにより、常温時と熱履歴時における線膨張係数の変動を小さくすることができるので、ヒートサイクル特性を向上させることができる。また、上記線膨張係数比の下限値は、特に限定されないが、例えば、１．１以上としてもよい。上記平均線膨張係数（α１）、上記平均線膨張係数（α２）の測定は、例えば、熱機械分析装置（セイコーインスツル社製、ＴＭＡ１００）を用いることができる。
【００６６】
本実施形態の封止用樹脂組成物を１７５℃、１８０秒の条件で硬化させた後、２５０℃、３時間の条件で後硬化させた硬化物の、２５０℃における曲げ弾性率の下限値は、例えば、３ＧＰａ以上であり、好ましくは４ＧＰａ以上であり、より好ましくは５．５ＧＰａ以上である。これにより、上記硬化物の強度を高めることができる。また、上記曲げ弾性率の上限値は、特に限定されないが、例えば、２０ＧＰａ以下であり、好ましくは１５ＧＰａ以下であり、より好ましくは１０ＧＰａ以下である。これにより、応力緩和に優れた硬化物を実現できる。上記２５０℃における曲げ弾性率は、例えばＪＩＳ  Ｋ  ６９１１に準拠して測定できる。
【００６７】
本実施形態の封止用樹脂組成物を１７５℃、１８０秒の条件で硬化させた後、２５０℃、３時間の条件で後硬化させた硬化物の、室温におけるダイシェア強度の下限値は、例えば、３．５ＭＰａ以上であり、好ましくは４．０ＭＰａ以上であり、より好ましくは４．５ＭＰａ以上である。これにより、得られた半導体装置の信頼性を向上させることができる。一方で、上記室温におけるダイシェア強度の上限値は、特に限定されないが、例えば、２０ＭＰａ以下としてもよい。
【００６８】
また、本実施形態の封止用樹脂組成物を１７５℃、１８０秒の条件で硬化させた後、２５０℃、３時間の条件で後硬化させた硬化物の、２５０℃におけるダイシェア強度の下限値は、例えば、１．８ＭＰａ以上であり、好ましくは１．９ＭＰａ以上であり、より好ましくは２．０ＭＰａ以上である。これにより、熱履歴時における半導体装置の信頼性を向上させることができる。一方で、上記２５０℃におけるダイシェア強度の上限値は、特に限定されないが、例えば、１０ＭＰａ以下としてもよい。
【００６９】
また、上記のダイシェア強度の測定方法としては、例えば、上記の封止用樹脂組成物を用い、低圧トランスファー成形機（山城精機社製、「ＡＶ−６００−５０−ＴＦ」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力１０ＭＰａ、硬化時間１８０秒の条件で、９×２９ｍｍの短冊状の試験用銅リードフレーム上に３．６ｍｍφ×３ｍｍの密着強度試験片を１水準当たり１０個成形する。２５０℃で３時間硬化させた後、自動ダイシェア測定装置（ノードソン・アドバンスド・テクノロジー社製、ＤＡＧＥ４０００型）を用いて、室温にて試験片とフレームとのせん断強度を測定する。また、２５０℃温度下において、試験片とフレームとのせん断強度について測定する。
【００７０】
本実施形態の封止用樹脂組成物は、一般的な半導体素子やパワー半導体などの半導体素子封止用樹脂組成物、ウェハ封止用樹脂組成物、疑似ウェハ形成用樹脂組成物、車載用電子制御ユニット形成用封止用樹脂組成物、配線基板形成用封止用樹脂組成物、ローター固定部材用封止用樹脂組成物などの各種の用途に用いることができる。
【００７１】
次に、半導体装置について説明する。
図１は、本実施形態に係る半導体装置１００の一例を示す断面図である。本実施形態に係る半導体装置１００は、基板３０上に搭載された半導体素子２０と、半導体素子２０を封止する封止材５０と、を備えている。半導体素子２０は、たとえば、ＳｉＣ、ＧａＮ、Ｇａ２Ｏ３、またはダイヤモンドにより形成されたパワー半導体素子である。また、封止材５０は、本実施形態に係る封止用樹脂組成物を硬化して得られる硬化物により構成されている。
【００７２】
本実施形態に係る半導体装置１００において、半導体素子２０は、上述したようにＳｉＣ、ＧａＮ、Ｇａ２Ｏ３、またはダイヤモンドにより形成されたパワー半導体素子であり、２００℃以上という高温で動作することができる。このような高温環境での長時間使用においても、本実施形態に係る封止用樹脂組成物を用いて形成した封止材５０は、十分な密着性を示すことができる。このため、半導体装置１００の信頼性を向上させることが可能となる。なお、半導体素子２０は、たとえば入力電力が１．７Ｗ以上であるパワー半導体素子とすることができる。
【００７３】
図１においては、基板３０が回路基板である場合が例示されている。この場合、図１に示すように、基板３０のうちの半導体素子２０を搭載する一面とは反対側の他面には、たとえば複数の半田ボール６０が形成される。半導体素子２０は、たとえば基板３０上に搭載され、かつワイヤ４０を介して基板３０と電気的に接続される。一方で、半導体素子２０は、基板３０に対してフリップチップ実装されていてもよい。
ここで、ワイヤ４０は、たとえば銅で構成される。
【００７４】
封止材５０は、たとえば半導体素子２０のうちの基板３０と対向する一面とは反対側の他面を覆うように半導体素子２０を封止する。図１に示す例においては、半導体素子２０の上記他面と側面を覆うように封止材５０が形成されている。封止材５０は、たとえば封止用樹脂組成物をトランスファー成形法または圧縮成形法等の公知の方法を用いて封止成形することにより形成することができる。
【００７５】
図２は、本実施形態に係る半導体装置１００の一例を示す断面図であって、図１とは異なる例を示すものである。図２に示す半導体装置１００は、基板３０としてリードフレームを使用している。この場合、半導体素子２０は、たとえば基板３０のうちのダイパッド３２上に搭載され、かつワイヤ４０を介してアウターリード３４へ電気的に接続される。半導体素子２０は、図１に示す例と同様に、ＳｉＣ、ＧａＮ、Ｇａ２Ｏ３、またはダイヤモンドにより形成されたパワー半導体素子である。また、封止材５０は、図１に示す例と同様にして、本実施形態に係る封止用樹脂組成物を用いて形成される。
【００７６】
次に、車載用電子制御ユニット１０の製造方法について図３に基づいて説明する。
本実施形態に係る車載用電子制御ユニット１０は、たとえば以下のように作製される。まず、配線基板１２の少なくとも一面上に複数の電子部品１６を搭載する。次いで、複数の電子部品１６を、封止用樹脂組成物を用いて封止成形する。封止用樹脂組成物としては、上記に例示したものを用いることができる。
以下、車載用電子制御ユニット１０の製造方法について詳述する。
【００７７】
まず、配線基板１２の少なくとも一面上に複数の電子部品１６を搭載する。本実施形態においては、たとえば複数の電子部品１６を、配線基板１２の一面と、当該一面とは反対の他面と、のそれぞれに搭載することができる。これにより、図３に示すような、配線基板１２の両面に電子部品１６が搭載された車載用電子制御ユニット１０を形成することが可能となる。一方で、配線基板１２の一面のみに電子部品１６を搭載し、他面には電子部品１６が搭載されなくともよい。なお、配線基板１２および電子部品１６としては、本技術分野において通常用いられるものを適用することができる。
【００７８】
なお、図３に示すように、配線基板１２は、たとえば平板状の形状を有している。本実施形態においては、たとえばポリイミド等の有機材料により形成された有機基板を配線基板１２として採用することができる。配線基板１２は、たとえば配線基板１２を貫通して一面と他面を接続するスルーホール１２０を有していてもよい。この場合、配線基板１２のうちの一面に設けられた配線と、他面に設けられた配線と、がスルーホール１２０内に設けられた導体パターンを介して電気的に接続される。
【００７９】
次に、複数の電子部品１６を、封止用樹脂組成物を用いて封止成形する。これにより、電子部品１６を封止する封止樹脂１４が形成されることとなる。本実施形態においては、たとえば電子部品１６とともに配線基板１２を封止するように封止用樹脂組成物の成形が行われる。図３に例示される車載用電子制御ユニット１０は、たとえば配線基板１２の一面および他面、ならびに配線基板１２に搭載された電子部品１６を封止用樹脂組成物によって封止成形することにより得ることができる。また、本実施形態においては、複数の電子部品１６とともに配線基板１２の一部または全部が封止用樹脂組成物を用いて封止される。図３に例示される車載用電子制御ユニット１０は、たとえば接続端子１８が露出するように、配線基板１２のうちの接続端子１８を封止せずに他の部分全体を封止するように封止用樹脂組成物の成形を行うことにより得られる。
【００８０】
なお、本発明は前述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれるものである。
【実施例】
【００８１】
次に、本発明の実施例について説明する。
【００８２】
（封止用樹脂組成物の調製）
各実施例、および各比較例のそれぞれについて、以下のように封止用樹脂組成物を調製した。
まず、表１に示す各成分をミキサーにより混合した。次いで、得られた混合物をロール混練した後、冷却、粉砕して粉粒体である封止用樹脂組成物を得た。
【００８３】
表１中における各成分の詳細は下記のとおりである。また、表１中に示す各成分の配合割合は、樹脂組成物全体に対する配合割合（質量％）を示している。
【００８４】
（ビスマレイミド化合物）
ビスマレイミド化合物１：下記式（８）に示すマレイミド基を二つ以上有する化合物（大和化成工業株式会社製「ＢＭＩ−２３００」）
【化１０】
2018203883.tif 000012
（アリルフェノール樹脂）
アリルフェノール樹脂１：下記の合成方法（ただし、塩化アリル５３．５７ｇ（０．７モル））で得られたアリル変性ビフェニルアラルキルノボラック樹脂（アリル化率１００％、Ｍｗ＝２．９×１０３、Ｍｎ＝１．３×１０３、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．２）
アリルフェノール樹脂２：下記の合成方法（ただし、塩化アリル３８．２７ｇ（０．５モル））で得られたアリル変性ビフェニルアラルキルノボラック樹脂（アリル化率７５％、Ｍｗ＝２．６×１０３、Ｍｎ＝１．３×１０３、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０）
アリルフェノール樹脂３：下記の合成方法（ただし、塩化アリル２５．２５ｇ（０．３３モル））で得られたアリル変性ビフェニルアラルキルノボラック樹脂（アリル化率５０％、Ｍｗ＝２．２×１０３、Ｍｎ＝１．１×１０３、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０）
アリルフェノール樹脂４：下記の合成方法（ただし、塩化アリル１３．０１ｇ（０．１７モル））で得られたアリル変性ビフェニルアラルキルノボラック樹脂（アリル化率２５％、Ｍｗ＝２．０×１０３、Ｍｎ＝１．１×１０３、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８）
（アリルフェノール樹脂の合成方法）
温度計、冷却器、撹拌装置を備えた４つ口フラスコに、ビフェニルアラルキルノボラック樹脂２１５．３ｇ（水酸基０．９９モル、アリル化率０％、Ｍｗ＝２．０×１０３、Ｍｎ＝１．１×１０３、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８）、１−プロパノール２１５．３ｇ、及び塩基性触媒として水酸化ナトリウム４４．１０ｇ（１．１１モル）を投入し、５０℃で５時間反応させてアラルキルノボラック樹脂のフェノラート化反応を行った。この反応混合物に、所定量の塩化アリルを投入し、７０℃で４時間反応させることでアリルエーテル化反応を行った。得られた反応混合液を、１３０℃に昇温し減圧下にて未反応の塩化アリルおよび溶媒を除去した。９５℃に降温後、純水で１０回洗浄し、副生成物の塩を除去した。
洗浄後、１５０℃に昇温し、減圧下にて水分を除去することによって、生成物であるアリルエーテル化ビフェニルアラルキルノボラック樹脂を得た。続いて、温度計、冷却器、撹拌装置を備えた４つ口フラスコに上記で得られたアリルエーテル化ビフェニルアラルキル樹脂を加え、窒素雰囲気下にて１９０℃で８時間クライゼン転移反応を行うことによって、生成物であるアリル変性ビフェニルアラルキルノボラック樹脂を得た。
なお、アリル化率はＩＲで確認した。
（熱硬化性樹脂）
熱硬化性樹脂１：ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製「ＮＣ−３０００Ｌ」）
熱硬化性樹脂２：トリフェニルメタン型フェノール樹脂（明和化成株式会社製「ＭＥＨ−７５００」）
熱硬化性樹脂３：ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（日本化薬株式会社製「ＧＰＨ−６５」）
（無機充填材）
無機充填材１：溶融球状シリカ（平均粒径：３０μｍ）
（硬化促進剤）
硬化促進剤１：２−フェニルイミダゾール（四国化成株式会社製「２ＰＺ−ＰＷ」）
（シランカップリング剤）
シランカップリング剤１：フェニルアミノプロピルトリメトキシシラン（東レ・ダウコーニング株式会社製「ＣＦ−４０８３」）
（添加剤）
カーボンブラック１：三菱化学株式会社製カーボンブラック＃５
【００８５】
【表１】
2018203883.tif 000013
【００８６】
次いで、得られた封止用樹脂組成物について、以下の評価を行った。
【００８７】
（温度サイクル試験）
得られた封止用樹脂組成物を使用し、低圧トランスファー成形機（アピックヤマダ社製「ＭＳＬ−０６Ｍ」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力１０ＭＰａ、硬化時間１８０秒でＴＯ−２２０（パッケージサイズは１１４ｍｍ×３０ｍｍ、厚み１．３ｍｍ、チップは未搭載、リードフレームはＣｕ製）を成形し、２５０℃で３時間硬化させることでテスト用の半導体装置を作製した。封止したテスト用半導体装置を、−４０℃〜２５０℃でサイクル繰り返し、パッケージクラックや部材間剥離が発生しないサイクル数を計測した。
【００８８】
（ガラス転移温度、平均線膨張係数）
トランスファー成形装置を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒間で、得られた封止用樹脂組成物を注入成形し、１５ｍｍ×４ｍｍ×４ｍｍの成形品を得た。
次いで、得られた成形品を２５０℃、３時間で後硬化して試験片を作製した。その後、得られた試験片に関し、熱機械分析装置（セイコーインスツル社製、ＴＭＡ１００）を用いて、測定温度範囲０℃〜３２０℃、昇温速度５℃／分の条件下で実施し、ガラス転移温度、５０℃から７０℃の範囲における平面方向（ＸＹ方向）の平均線膨張係数α１、３１０℃から３３０℃の範囲における平面方向（ＸＹ方向）の平均線膨張係数α２を算出した。ガラス転移温度の単位は℃である。平均線膨張係数α１，α２の単位は１０−６／℃である。
【００８９】
（曲げ弾性率）
トランスファー成形装置を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒間で、得られた封止用樹脂組成物を注入成形し、幅１０ｍｍ×厚さ４ｍｍ×長さ８０ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を２５０℃、３時間で後硬化して、試験片を作製した。次いで、試験片の２５０℃における曲げ弾性率をＪＩＳ  Ｋ  ６９１１に準拠して測定した。単位はＧＰａである。
【００９０】
（スパイラルフロー）
低圧トランスファー成形機（コータキ精機社製、「ＫＴＳ−３０」）を用いて、ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型に、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、保圧時間１８０秒間の条件で、得られた封止用樹脂組成物を注入、硬化させ、スパイラルフローを測定した。単位はｃｍである。
【００９１】
（ゲルタイム）
得られた封止用樹脂組成物を表面温度１７５℃の熱板上においてからタックフリーになるまでの時間を測定しゲルタイムとした。単位は秒である。
【００９２】
（ダイシェア強度）
得られた封止用樹脂組成物を使用し、低圧トランスファー成形機（山城精機社製、「ＡＶ−６００−５０−ＴＦ」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力１０ＭＰａ、硬化時間１８０秒の条件で、９×２９ｍｍの短冊状の試験用銅リードフレーム上に３．６ｍｍφ×３ｍｍの密着強度試験片を１水準当たり１０個成形した。２５０℃で３時間硬化させた後、自動ダイシェア測定装置（ノードソン・アドバンスド・テクノロジー社製、ＤＡＧＥ４０００型）を用いて、室温にて試験片とフレームとのせん断強度を室温測定した。また、２５０℃温度下において、試験片とフレームとのせん断強度について測定した。１０個の試験片のダイシェア強度の平均値を表１に示す。
【符号の説明】
【００９３】
１０  車載用電子制御ユニット
１２  配線基板
１４  封止樹脂
１６  電子部品
１８  接続端子
２０  半導体素子
３０  基板
３２  ダイパッド
３４  アウターリード
４０  ワイヤ
５０  封止材
６０  半田ボール
１００  半導体装置
１２０  スルーホール
【図１】
2018203883.tif 000017
【図２】
2018203883.tif 000018
【図３】
2018203883.tif 000019