(57)【要約】【課題】表面に被覆層を備える金属製集電機能部材の導電性を確保する。【解決手段】燃料電池用の金属製集電機能部材は、金属製の基材の表面に導電性の無機膜を備え、プロトン伝導性を有する電解質膜をアノードとカソードの両電極で挟持した発電セルにおいて集電機能を発揮する。そして、導電性の無機膜は、導電性を有する無機材の薄膜であって膜中に炭素系導電材を２０％以上の重量比濃度で分散して含有する。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
集電機能を発揮する燃料電池用の金属製集電機能部材であって、
導電性の金属基材と、
該金属基材の表面を被覆する無機膜とを備え、
該無機膜は、導電性を有する無機材の薄膜であって、炭素系導電材を２０％以上の重量比濃度で膜中に分散して含有する、
燃料電池用の金属製集電機能部材。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池用の金属製集電機能部材であって、
前記無機膜は、５０ｎｍ以上の厚みで前記基材の表面を覆っている、燃料電池用の金属製集電機能部材。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載の燃料電池用の金属製集電機能部材であって、
前記無機膜は、前記無機材の結晶性の薄膜である、燃料電池用の金属製集電機能部材。
【請求項４】
請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の燃料電池用の金属製集電機能部材であって、
前記無機膜は、前記炭素系導電材を５０％以下の重量比濃度で含有する、燃料電池用の金属製集電機能部材。
【請求項５】
請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の燃料電池用の金属製集電機能部材であって、
前記無機膜は、５００ｎｍ以下の厚みで前記基材の表面を覆っている、燃料電池用の金属製集電機能部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用の金属製集電機能部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、プロトン伝導性を有する電解質膜をアノードとカソードの両電極で挟持した複数の発電セルを積層して備え、各発電セルに、セパレータやガス流路を形成する流路プレートを用いている。これらセパレータや流路プレートは、発電セルの発電電力の集電機能が求められる金属製集電機能部材であり、強度確保や導電性確保の上から、金属製の基材から形成されている。こうした金属製集電機能部材には、耐食性も必要であることから、例えば、導電材を含むことで電気導電性を有する樹脂膜で金属製の基材表面を被覆したセパレータが提案されている（例えば、特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００７−２６６０１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１のセパレータは、樹脂膜を構成する樹脂自体が非導電性であるため、樹脂膜自体の導電性は、樹脂膜における導電材の含有状況に依存する。例えば、導電材同士の接触による導電パスが不十分であると、非導電性の樹脂では導電パスの欠損部位の導電性を補えないため、セパレータ全体として導電性の低下が危惧される。金属製の流路プレートにあっても、ガス流路を形成した上でセパレータと同様に集電機能を果たすことから、同様である。こうしたことから、表面に被覆層を備える金属製集電機能部材の導電性を確保することが要請されるに到った。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。
【０００６】
（１）本発明の一形態によれば、燃料電池用の金属製集電機能部材が提供される。この燃料電池用の金属製集電機能部材は、集電機能を発揮する燃料電池用の金属製集電機能部材であって、導電性の金属基材と、該金属基材の表面を被覆する無機膜とを備え、該無機膜は、導電性を有する無機材の薄膜であって、炭素系導電材を２０％以上の重量比濃度で膜中に分散して含有する。
【０００７】
この形態の燃料電池用の金属製集電機能部材によれば、膜中に分散して含有される炭素系導電材の重量比濃度を確保することで、炭素系導電材同士の接触による導電パス確保の実効性が高まる。その上で、炭素系導電材を分散・含有する無機膜自体も導電性を有する。この結果、この形態の燃料電池用の金属製集電機能部材によれば、金属基材表面に無機膜を備える金属製集電機能部材の導電性を確保することができる。
【０００８】
（２）上記の形態において、前記無機膜は、５０ｎｍ以上の厚みで前記基材の表面を覆っているようにしてもよい。こうすれば、無機膜の厚み確保により、金属製の基材表面における耐食性を担保できる。
【０００９】
（３）上記の形態において、前記無機膜は、前記無機材の結晶性の薄膜であるようにしてもよい。こうすれば、無機膜における隙間の大部分は、膜が結晶性である故に、耐食をもたらし得る腐食液の分子より小さくなり得るので、腐食液による浸食を抑制できる。
【００１０】
（４）上記のいずれかの形態において、前記無機膜は、前記炭素系導電材を５０％以下の重量比濃度で含有するようにしてもよい。こうすれば、炭素系導電材の使用量制限により材料コストの低減が可能であるほか、炭素系導電材同士の接触による導電パスをより高い実効性で確保できる。
【００１１】
（５）上記のいずれかの形態において、前記無機膜は、５００ｎｍ以下の厚みで前記基材の表面を覆っているようにしてもよい。こうすれば、無機材の使用量制限により材料コストの低減が可能となる。
【００１２】
なお、本発明は、種々の態様で実現することが可能である。例えば、燃料電池用の金属製集電機能部材の製造方法や、燃料電池の形態で実現することができる。
【発明の効果】
【００１３】
この発明により、無機膜内において表面と金属基材とをつなぐ導電パスを形成させやすくすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の実施形態が適用される燃料電池の構成を示す概略斜視図である。
【図２】図１における２−２線に沿った燃料電池セルの一部断面を示す説明図である。
【図３】図２のセパレータの一部部位を拡大してセパレータ表面の被覆層を概略的に示す説明図である。
【図４】被覆層の層厚が同一でＣＮＴ分散量が相違する評価用チタンプレートについて得た初期接触抵抗値と耐食試験後抵抗値とを対比して示す図である。
【図５】樹脂被覆層の層厚が同一でＣＮＴ分散量が相違する対比チタンプレートについて得た初期接触抵抗値と耐食試験結果とを対比して示す図である。
【図６】ＣＮＴ分散量が同一で被覆層の層厚が相違する評価用チタンプレートについて得た初期接触抵抗値と耐食試験後抵抗値とを対比して示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
図１は本発明の実施形態が適用される燃料電池１０の構成を示す概略斜視図である。燃料電池１０は、燃料電池セル１００をＺ方向（以下、「セル積層方向」とも呼ぶ）に複数積層した燃料電池スタック１０５を、一対のエンドプレート１７０Ｆ，１７０Ｅで挟持する。燃料電池１０は、その一端側のエンドプレート１７０Ｆと燃料電池スタック１０５との間に、絶縁板１６５Ｆを介在させてターミナルプレート１６０Ｆを有する。以下、エンドプレート１７０Ｆが配設された燃料電池１０の一端側を、便宜上、前端側と称し、図における紙面奥側の他端側を後端側と称する。
【００１６】
燃料電池１０は、後端側のエンドプレート１７０Ｅと燃料電池スタック１０５との間にも、同様に、後端側の絶縁板１６５Ｅを介在させて後端側のターミナルプレート１６０Ｅを有する。燃料電池スタック１０５のそれぞれの燃料電池セル１００と、ターミナルプレート１６０Ｆ，１６０Ｅと、絶縁板１６５Ｆ，１６５Ｅおよびエンドプレート１７０Ｆ，１７０Ｅは、それぞれ、略矩形状の外形を有するプレート構造を有しており、長辺がＸ方向（水平方向）で短辺がＹ方向（垂直方向，鉛直方向）に沿うように配置されている。
【００１７】
前端側のターミナルプレート１６０Ｆおよび後端側のターミナルプレート１６０Ｅは、燃料電池スタック１０５の発電電力の集電板であり、集電した電力を集電端子１６１から外部へ出力する。集電端子１６１には、それぞれの燃料電池セル１００における本実施形態の金属製集電機能部材である後述のセパレータを経て発電電力が集電される。前端側の絶縁板１６５Ｆおよび後端側の絶縁板１６５Ｅは、上記の各ターミナルプレートとエンドプレートとを絶縁する。前端側のエンドプレート１７０Ｆおよび後端側のエンドプレート１７０Ｅは、共に、アルミ等の軽量金属プレートであり、以下に説明するようにガスや冷却水の給排に関与する。
【００１８】
前端側におけるエンドプレート１７０Ｆと絶縁板１６５Ｆとターミナルプレート１６０Ｆは、燃料ガス供給孔１７１および燃料ガス排出孔１７２と、酸化剤ガス供給孔１７３および酸化剤ガス排出孔１７４と、冷却水供給孔１７５および冷却水排出孔１７６とを各プレートの貫通孔として有する。つまり、エンドプレート１７０Ｆは、燃料電池セル１００を積層した燃料電池スタック１０５のセル積層方向の一端側（前端側）に配設され、燃料電池スタック１０５へのガスまたは冷媒（冷却水）の供給用と排出用の燃料ガス供給孔１７１等の貫通孔を有する。上記した給排孔は、燃料電池スタック１０５の対応する位置に設けられているそれぞれの孔（不図示）と連通して、それぞれに対応するガス或いは冷却水の給排マニホールドを構成する。
【００１９】
その一方、後端側におけるエンドプレート１７０Ｅと絶縁板１６５Ｅとターミナルプレート１６０Ｅには、これらの給排孔は設けられていない。これは、反応ガス（燃料ガス，酸化剤ガス）および冷却水を前端側のエンドプレート１７０Ｆからそれぞれの燃料電池セル１００に対して供給マニホールドを介して供給しつつ、それぞれの燃料電池セル１００からの排出ガスおよび排出水を前端側のエンドプレート１７０Ｆから外部に対して排出マニホールドを介して排出するタイプの燃料電池であることによる。ただし、これに限定されるものではなく、例えば、前端側のエンドプレート１７０Ｆから反応ガスおよび冷却水を供給し、後端側のエンドプレート１７０Ｅから排出ガスおよび排出水が外部へ排出される給排形態とすることができる。
【００２０】
酸化剤ガス供給孔１７３は、前端側のエンドプレート１７０Ｆの下端の外縁部にＸ方向（長辺方向）に沿って配置されており、酸化剤ガス排出孔１７４は、上端の外縁部にＸ方向に沿って配置されている。燃料ガス供給孔１７１は、前端側のエンドプレート１７０Ｆの右端の外縁部のＹ方向（短辺方向）の上端部に配置されており、燃料ガス排出孔１７２は、左端の外縁部のＹ方向の下端部に配置されている。冷却水供給孔１７５は、燃料ガス供給孔１７１の下側にＹ方向に沿って配置されており、冷却水排出孔１７６は、燃料ガス排出孔１７２の上側にＹ方向に沿って配置されている。なお、上記した各給排孔は、燃料電池スタック１０５のそれぞれの燃料電池セル１００においては、複数の給排孔に分けられている。
【００２１】
図２は図１における２−２線に沿った燃料電池セル１００の一部断面を示す説明図である。燃料電池セル１００は、図２に示すように、触媒層接合電解質膜１１０をカソード側拡散層１２０とアノード側拡散層１３０とで挟持して備える。カソード側拡散層１２０は、フレーム１４０に組み込まれた状態とされ、このカソード側拡散層１２０に、触媒層接合電解質膜１１０とアノード側拡散層１３０とがこの順に重なっている。その上で、燃料電池セル１００は、触媒層接合電解質膜１１０を各拡散層と共にカソード側のセパレータ１５０とアノード側のセパレータ１５５とで挟持する。触媒層接合電解質膜１１０は、プロトン伝導性を有する電解質膜をアノードとカソードの両電極で挟持し、供給された水素と酸素との電気化学反応を経て発電する。その発電電力は、アノード側およびカソード側の拡散層と接触したセパレータ１５０およびセパレータ１５５により、図１の集電端子１６１に集電される。つまり、上記の両セパレータは、発電セルである燃料電池セル１００において集電機能を発揮する燃料電池用の金属製集電機能部材に相当する。
【００２２】
セパレータ１５０とセパレータ１５５は、プレス金型により形成された部材であり、凹凸を有する金属製の基材表面を後述の被覆層２００で覆っている。セパレータ１５０は、凹凸により、カソード側拡散層１２０との間に複数筋の酸素流路１５１を形成する。酸素流路１５１は、それぞれの燃料電池セル１００が有する酸化剤ガス供給孔１７３から酸化剤ガスをカソード側拡散層１２０に導き、余剰の酸化剤ガスを酸化剤ガス排出孔１７４に排出する。セパレータ１５５は、凹凸により、アノード側拡散層１３０との間に複数筋の水素流路１５６を形成する。水素流路１５６は、それぞれの燃料電池セル１００が有する燃料ガス供給孔１７１から燃料ガスをアノード側拡散層１３０に導き、余剰の燃料ガスを燃料ガス排出孔１７２に排出する。そして、隣り合う燃料電池セル１００についてのセパレータ１５０とセパレータ１５５は、接触して、両セパレータの間に冷媒流路１５２を形成する。冷媒流路１５２は、それぞれの燃料電池セル１００が冷却水供給孔１７５から冷媒を導いて冷却水排出孔１７６に排出する。アノード側のセパレータ１５５は、アノード側拡散層１３０の周縁において、フレーム１４０まで延び、フレーム１４０と気密に接着される。つまり、セパレータ１５５は、アノード側拡散層１３０を取り囲む領域においてフレーム１４０と接着され、この領域において、凹凸が深くなるように予めプレス形成される。
【００２３】
上記したセパレータ１５０とセパレータ１５５に用いる金属性基材は、良導電性であればよく、本実施形態では、ステンレス、チタン、チタン合金、アルミ、アルミ合金等のいずれかの金属性基材、例えばチタンを採択し、チタン基材の表面に被覆層２００を形成した。図３は、図２のセパレータの一部部位Ａを拡大してセパレータ表面の被覆層２００を概略的に示す説明図である。なお、図３は、概略図であり、実際の基材厚みや層厚みを反映するものではない。
【００２４】
被覆層２００は、セパレータ１５０とセパレータ１５５に用いる金属性基材の表裏面に形成されており、酸化インジウムスズ(略称：ＩＴＯ)や三酸化アンチモン(略称：ＡＴＯ)と言った導電性を有する無機材の薄膜である無機膜２０２に炭素系導電材であるカーボンナノチューブ２０４（以下、ＣＮＴ２０４）を分散して含有する。次に、本実施形態のセパレータ１５０とセパレータ１５５への被覆層２００の形成手順について説明する。
【００２５】
被覆層２００は、第１〜第３手順により形成される。第１手順では、成膜原液を調合し、続く第２手順では、成膜原液にＣＮＴ２０４を分散して含有させ、最後の第３手順では、金属基材表面に無機膜２０２からなる被覆層２００を成膜する。本実施形態では、第１手順において、塩化スズ（ＳｎＣｌ２）が０．１ｍｏｌ／Ｌ、塩化アンチモン（ＳｂＣｌ３）が０．０１ｍｏｌ／Ｌとなるように、塩化スズと塩化アンチモンとをエタノール溶液に配合し、２４時間に亘って攪拌した。そして、この攪拌後のエタノール溶液を成膜原液とした。
【００２６】
本実施形態では、第２手順において、塩化スズと塩化アンチモンとを含有する成膜原液に、ＣＮＴ分散目標濃度（２０〜５０ｗｔ％）となるようＣＮＴ２０４を配合して攪拌した。ＣＮＴの配合・攪拌により、成膜原液には、ＣＮＴ２０４が分散して含有されることになる。この際、ＣＮＴ２０４については、径が０．４〜５０ｎｍ、長さが１００ｎｍ〜１０μｍになるように調合する。ＣＮＴ分散目標濃度（２０〜５０ｗｔ％）の評価については後述する。
【００２７】
本実施形態では、第３手順において、成膜対象となるセパレータ１５０およびセパレータ１５５、現段階では凹凸を有するよう形成済みのチタン基材を加熱炉にて５００℃に加熱する。成膜原液については、２．４ＭＰａの波長の超音波を成膜原液に照射することで１〜５μｍ程度の粒径のミストへのミスト化を図る。次いで、この成膜原液ミストをキャリアガス（例えば、アルゴンガス）に含ませて、５００℃に加熱済みのチタン基材の表裏面に２０分に亘って継続噴霧した。噴霧された成膜原液は、５００℃に加熱済みのチタン基材の熱を受けて溶液成分が蒸発して無機膜２０２に成膜される。この成膜は、５００℃という高温環境下でなされるため、無機膜２０２は、成膜原液中の無機材であるスズとアンチモンの結晶性の薄膜となる。こうした手順を経ることで、ＣＮＴ２０４がＣＮＴ分散目標濃度で無機膜２０２に分散して含有された被覆層２００をセパレータ表裏面に有するセパレータ１５０とセパレータ１５５とが得られる。
【００２８】
次に得られたセパレータ１５０とセパレータ１５５の性能評価について説明する。評価試験に用いた試供品は、セパレータと同じ厚みの平板状のチタン基材の表裏面に上記した手順で形成された被覆層２００を有する評価用チタンプレートである。セパレータ性能評価は、被覆層２００におけるＣＮＴ２０４の分散量（ＣＮＴｗｔ％）と被覆層２００の厚み（層厚２００ｔ：図３参照）に関係することから、以下の評価用チタンプレートを用いた。
【００２９】
評価用第１チタンプレートＨＰ１：ＣＮＴｗｔ％：０（分散なし）／層厚２００ｔ：５０ｎｍ；
評価用第２チタンプレートＨＰ２：ＣＮＴｗｔ％：５／層厚２００ｔ：５０ｎｍ；
評価用第３チタンプレートＨＰ３：ＣＮＴｗｔ％：１０／層厚２００ｔ：５０ｎｍ；
評価用第４チタンプレートＨＰ４：ＣＮＴｗｔ％：２０／層厚２００ｔ：５０ｎｍ；
評価用第５チタンプレートＨＰ５：ＣＮＴｗｔ％：３０／層厚２００ｔ：５０ｎｍ；
評価用第６チタンプレートＨＰ６：ＣＮＴｗｔ％：４０／層厚２００ｔ：５０ｎｍ；
評価用第７チタンプレートＨＰ７：ＣＮＴｗｔ％：５０／層厚２００ｔ：５０ｎｍ；
評価用第８チタンプレートＨＰ８：ＣＮＴｗｔ％：５０／層厚２００ｔ：１０ｎｍ；
評価用第９チタンプレートＨＰ９：ＣＮＴｗｔ％：５０／層厚２００ｔ：３０ｎｍ；
【００３０】
評価用第１チタンプレートＨＰ１〜評価用第７チタンプレートＨＰ７は、被覆層２００の層厚２００ｔがいずれも５０ｎｍであって、ＣＮＴ２０４の分散量（ＣＮＴｗｔ％）がそれぞれ相違する。評価用第７チタンプレートＨＰ７〜評価用第９チタンプレートＨＰ９は、ＣＮＴ２０４の分散量（ＣＮＴｗｔ％）がいずれも５０ｗｔ％であって、被覆層２００の層厚２００ｔがそれぞれ相違する。
【００３１】
上記の評価用チタンプレートとの対比のため、無機膜２０２からなる被覆層２００に代えて、層厚が１μｍの樹脂被覆層を有し、この樹脂被覆層にＣＮＴ２０４を分散・含有した以下の対比チタンプレートを用いた。
【００３２】
対比第１チタンプレートＴＰ１：ＣＮＴｗｔ％：５／層厚２００ｔ：１μｍ；
対比第２チタンプレートＴＰ２：ＣＮＴｗｔ％：１０／層厚２００ｔ：１μｍ；
対比第３チタンプレートＴＰ３：ＣＮＴｗｔ％：２０／層厚２００ｔ：１μｍ；
対比第４チタンプレートＴＰ４：ＣＮＴｗｔ％：３０／層厚２００ｔ：１μｍ；
対比第５チタンプレートＴＰ５：ＣＮＴｗｔ％：４０／層厚２００ｔ：１μｍ；
対比第６チタンプレートＴＰ６：ＣＮＴｗｔ％：５０／層厚２００ｔ：１μｍ；
【００３３】
対比第１チタンプレートＴＰ１〜対比第６チタンプレートＴＰ６は、樹脂被覆層の層厚２００ｔがいずれも１μｍであって、ＣＮＴ２０４の分散量（ＣＮＴｗｔ％）がそれぞれ相違する。
【００３４】
性能評価として、導電性評価と耐食性評価とを行った。導電性評価では、上記した評価用第１チタンプレートＨＰ１〜評価用第９チタンプレートＨＰ９と、対比第１チタンプレートＴＰ１〜対比第６チタンプレートＴＰ６の接触抵抗を測定した。抵抗測定に当たっては、評価用第１チタンプレートＨＰ１〜評価用第９チタンプレートＨＰ９における被覆層２００の膜表面に、カーボンペーパー（東レ製：ＴＧＰ−Ｈ−１２０）を介在させて金メッキ済みの銅板を重ね、各評価用チタンプレートと銅板とを、単位面積当たり０．９８ＭＰａの圧力で押し付け、この押付状況を治具で保持する。そして、押付状況下で、各評価用チタンプレートと銅板との間に定電流を印加したときの電圧値を計測し、電流値と計測電圧値とから接触抵抗を初期接触抵抗値として求めた。対比第１チタンプレートＴＰ１〜対比第６チタンプレートＴＰ６についても同様であるが、カーボンペーパーは、無機膜２０２からなる被覆層２００に代わる樹脂被覆層の膜表面に接触することになる。
【００３５】
耐食性評価は、燃料電池１０の運転状況において起き得る強酸性環境を想定して行った。この際、まず、治具にて押付状況とされているままの評価用第１チタンプレートＨＰ１〜評価用第９チタンプレートＨＰ９および対比第１チタンプレートＴＰ１〜対比第６チタンプレートＴＰ６の各チタンプレートを、強酸性腐食液に浸漬する。そして、浸漬状況のまま、チタンプレートと銅板との間に０．９Ｖの定電圧を掛ける。一定時間経過後の接触抵抗を耐食試験後接触抵抗値として求めた。用いた強酸性腐食液は、フッ素（Ｆ）と塩素（Ｃｌ）を含むｐＨ３の強酸性溶液である。
【００３６】
図４は、被覆層２００の層厚２００ｔが同一でＣＮＴ分散量が相違する評価用チタンプレートについて得た初期接触抵抗値と耐食試験後抵抗値とを対比して示す図である。
【００３７】
図４に示すように、評価用第４チタンプレートＨＰ４〜評価用第７チタンプレートＨＰ７は、導電性の無機膜２０２の膜中に分散して含有されるＣＮＴ２０４の重量比濃度を２０〜５０ｗｔ％の範囲で確保しているので、ＣＮＴ２０４同士の接触による導電パス確保の実効性が高まる。しかも、ＣＮＴ２０４を分散・含有する無機膜２０２自体も導電性を有する。これに対し、評価用第１チタンプレートＨＰ１〜評価用第３チタンプレートＨＰ３は、導電性の無機膜２０２の膜中に分散して含有されるＣＮＴ２０４の重量比濃度が２０ｗｔ％を下回る０〜１０ｗｔ％であるので、ＣＮＴ２０４が接触しない導電パスの欠損部位が生じ得ることが想定される。そして、図４の抵抗値対比から、無機膜２０２からなる被覆層２００におけるＣＮＴ２０４の分散量が大きくなる程、初期および耐食試験後の抵抗値は低下することが判明した。しかも、ＣＮＴ２０４の分散量が２０〜５０ｗｔ％の範囲であれば、耐食試験後抵抗値は、初期接触抵抗値から僅かに大きくなるに過ぎず、実用上、有益であることが判明した。この結果、評価用第４チタンプレートＨＰ４〜評価用第７チタンプレートＨＰ７に相当する本実施形態のセパレータ１５０およびセパレータ１５５によれば、表面に無機膜２０２からなる被覆層２００を備える形態でのセパレータ自体の導電性を確保することができる。
【００３８】
また、ＣＮＴ２０４の分散量が１０ｗｔ％以下であると、初期接触抵抗値が大きく、耐食試験後抵抗値にあっても格段に増大することも判明した。なお、図には示していないが、ＣＮＴ２０４の分散量が５０ｗｔ％を超えても、初期および耐食試験後の抵抗値の更なる低下は起きなかった。こうしたことから、燃料電池セル１００に用いるセパレータ１５０とセパレータ１５５とを得る上でのＣＮＴ分散目標濃度を、２０〜５０ｗｔ％の範囲とすることが好適であると判明した。
【００３９】
図５は、樹脂被覆層の層厚が同一でＣＮＴ分散量が相違する対比チタンプレートについて得た初期接触抵抗値と耐食試験結果とを対比して示す図である。
【００４０】
図５に示すように、無機膜２０２からなる被覆層２００に代わる樹脂被覆層を有する対比チタンプレートでは、ＣＮＴ２０４の分散量が２０ｗｔ％を越えると初期抵抗値が小さくなるが、耐食試験後には樹脂被覆層自体の損傷が起き、耐食性に欠けることが判明した。この図５と図４の結果から、無機膜２０２にＣＮＴ２０４を２０〜５０ｗｔ％の範囲で分散した被覆層２００を有する本実施形態のセパレータ１５０とセパレータ１５５によれば、低抵抗値の確保を通した良導電性の達成と、並びに強酸環境下での耐食性と良導電性の両立を図ることができることが判明した。つまり、被覆層２００を構成する無機膜２０２が結晶性である故に、無機膜２０２における隙間の大部分が耐食をもたらし得る腐食液の分子より小さくなり得るので、腐食液による浸食を抑制できたと想定できる。
【００４１】
図６は、ＣＮＴ分散量が同一で被覆層２００の層厚２００ｔが相違する評価用チタンプレートについて得た初期接触抵抗値と耐食試験後抵抗値とを対比して示す図である。
【００４２】
図６の抵抗値対比から、ＣＮＴ２０４を５０ｗｔ％分散している故に、無機膜２０２からなる被覆層２００が薄くても、小さな初期抵抗値を得られるが、被覆層２００の層厚２００ｔが５０ｎｍを下回る厚みであると、耐食試験後抵抗値が増大することが判明した。なお、図には示していないが、被覆層２００の層厚２００ｔが５０ｎｍを超えても、ＣＮＴ分散量が２０〜５０ｗｔ％の範囲であれば、好適な初期および耐食試験後の抵抗値を得られると想定される。こうしたことから、燃料電池セル１００に用いるセパレータ１５０とセパレータ１５５とを得る上での被覆層２００の厚みを、５０〜５００ｎｍの範囲とすることが好適であり、このような厚み規定により、耐食性を確保できる。また、被覆層２００の厚みを５００ｎｍ以下とすること、およびＣＮＴ分散量を２０〜５０ｗｔ％の範囲とすることで、高コスト品であるＣＮＴ２０４の使用量を制限でき、材料コストを低減できる。
【００４３】
本発明は、上述の実施形態や実施例、変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、実施例、変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部または全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部または全部を達成するために、適宜、差し替えや組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。
【００４４】
既述した実施形態では、被覆層２００を構成する無機膜２０２にＣＮＴ２０４を分散させたが、例えば、カーボンナノファイバー、カーボンナノホーン、カーボン粒子等の他の炭素系導電材を無機膜２０２に分散させてもよい。
【００４５】
既述した実施形態では、無機膜２０２をＩＴＯやＡＴＯと言った導電性の無機膜としたが、導電性を有する他の無機材の薄膜としてもよい。
【００４６】
既述した実施形態では、無機膜２０２をセパレータ１５０およびセパレータ１５５の表裏面全域に形成したが、集電機能を発揮する上で必要なセパレータ表裏面に形成してもよい。
【００４７】
既述した実施形態では、セパレータ１５０とセパレータ１５５に無機膜２０２からなる被覆層２００を形成したが、燃料電池スタック１０５の両端の燃料電池セル１００と接触するターミナルプレート１６０Ｅ，１６０Ｆのセル接触面に形成してもよい。
【００４８】
既述した実施形態では、セパレータ１５０で酸素流路１５１を形成し、セパレータ１５５で水素流路１５６を形成し、隣り合う燃料電池セル１００のセパレータ１５０とセパレータ１５５とで、冷媒流路１５２を形成したが、このようにセパレータ自体でガス・冷媒流路を形成する構成に限らない。例えば、アノード側のガス流路を形成する流路プレートとカソード側のガス流路を形成する流路プレートとをセパレータとは別に備え、セパレータで、アノード側とカソード側へのガス分流を図りつつ冷媒流路を形成するようにしてもよい。この場合には、アノード側およびカソード側の流路プレートにあっても、発電セルにおいて集電機能を発揮することになる。よって、アノード側およびカソード側の流路プレートを、図３に示すように、金属基材の表裏面に被覆層２００を有するものとし、セパレータについては、アノード側流路プレートに接触する側の金属基材表面全域と、カソード側流路プレートに接触する側の金属基材表面全域およびセパレータ同士が接触する側の金属基材表面全域に被覆層２００を有するようにすればよい。
【符号の説明】
【００４９】
１０…燃料電池
１００…燃料電池セル
１０５…燃料電池スタック
１１０…触媒層接合電解質膜
１２０…カソード側拡散層
１３０…アノード側拡散層
１４０…フレーム
１５０…セパレータ
１５１…酸素流路
１５２…冷媒流路
１５５…セパレータ
１５６…水素流路
１６０Ｅ…ターミナルプレート
１６０Ｆ…ターミナルプレート
１６１…集電端子
１６５Ｅ…絶縁板
１６５Ｆ…絶縁板
１７０Ｅ…エンドプレート
１７０Ｆ…エンドプレート
１７１…燃料ガス供給孔
１７２…燃料ガス排出孔
１７３…酸化剤ガス供給孔
１７４…酸化剤ガス排出孔
１７５…冷却水供給孔
１７６…冷却水排出孔
２００…被覆層
２００ｔ…層厚
２０２…無機膜
２０４…カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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