(57)【要約】【課題】耐衝撃性と剛性に優れる成形体を与えることのできるプロピレン重合体組成物を提供する。【解決手段】プロピレン重合体（Ａ）と、エラストマー重合体（Ｂ）と、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）とを含有し、下記要件（１）、要件（２）、要件（３）および要件（４）の全てを満たすプロピレン重合体組成物。プロピレンブロック共重合体（Ｃ）：プロピレン重合ブロック（Ｉ）と、エラストマーブロック（ＩＩ）とからなるプロピレンブロック共重合体。要件（１）：組成物が１００℃以上の融点を有する。要件（２）：組成物の極限粘度が１．０ｄｌ／ｇ以上である。要件（３）：ｐ−キシレン不溶成分の数平均分子量と、ｎ−ヘプタン不溶成分の数平均分子量の少なくとも一方が８００００以上である。要件（４）：エラストマー重合体（Ｂ）の数平均分子量に対する、プロピレン重合体（Ａ）の数平均分子量の比が１．０以上２０以下である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロピレンに由来する構造単位を９０重量％以上有するプロピレン重合体（Ａ）（ただし、該プロピレン重合体の全重量を１００重量％とする）と、
下記エラストマー重合体（Ｂ）と、
下記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）と
を含有し、
下記要件（１）、要件（２）、要件（３）および要件（４）の全てを満たすプロピレン重合体組成物。
エラストマー重合体（Ｂ）：エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合体（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全重量を１００重量％とする）、および水添共役ジエン重合体からなる群より選ばれる少なくとも一種の重合体。
プロピレンブロック共重合体（Ｃ）：プロピレンに由来する構造単位を９０重量％以上有するプロピレン重合ブロック（Ｉ）（ただし、該プロピレン重合ブロックの全重量を１００重量％とする）と、
エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合ブロック（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの全重量を１００重量％とする）、および水添共役ジエン重合ブロックからなる群より選ばれる少なくとも一種のエラストマーブロック（ＩＩ）と
からなるプロピレンブロック共重合体。
要件（１）：プロピレン重合体組成物が１００℃以上の融点を有すること。
要件（２）：プロピレン重合体組成物の極限粘度が１．０ｄｌ／ｇ以上であること。
要件（３）：プロピレン重合体組成物の２５℃のｐ−キシレンに不溶の成分の数平均分子量と、プロピレン重合体組成物の２５℃のｎ−ヘプタンに不溶の成分の数平均分子量の少なくとも一方が８００００以上であること。
要件（４）：エラストマー重合体（Ｂ）のポリスチレン換算の数平均分子量に対する、プロピレン重合体（Ａ）のポリスチレン換算の数平均分子量の比が１．０以上２０以下であること。
【請求項２】
プロピレン重合体組成物の２５℃のｐ−キシレンに不溶の成分に含まれる、前記エラストマー重合体（Ｂ）の含有量と前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の含有量との合計が５〜５０重量％である（ただし、２５℃のｐ−キシレンに不溶の成分を１００重量％とする）請求項１に記載のプロピレン重合体組成物。
【請求項３】
プロピレン重合体組成物の２５℃のｎ−ヘプタンに不溶の成分に含まれる、前記エラストマー重合体（Ｂ）の含有量と前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の含有量との合計が５〜５０重量％である（ただし、２５℃のｎ−ヘプタンに不溶の成分を１００重量％とする）請求項１に記載のプロピレン重合体組成物。
【請求項４】
プロピレン重合体組成物の全重量を１００重量％として、前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量が５０重量％以上である請求項１〜３のいずれか一項に記載のプロピレン重合体組成物。
【請求項５】
前記エラストマー重合体（Ｂ）が、エチレン−プロピレン共重合体であり、
前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）が、エチレン−プロピレン共重合ブロックであり、
下記要件（５）を満たす請求項１〜４のいずれか一項に記載のプロピレン重合体組成物。
要件（５）：プロピレン重合体組成物の２５℃のｐ−キシレンに不溶の成分に含まれる、前記エチレン−プロピレン共重合体の含有量と前記エチレン−プロピレン共重合ブロックの含有量との合計を１００重量％として、該ｐ−キシレンに不溶の成分に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量をα重量％、
プロピレン重合体組成物の２５℃のｎ−ヘプタンに不溶の成分に含まれる、前記エチレン−プロピレン共重合体の含有量と前記エチレン−プロピレン共重合ブロックの含有量との合計を１００重量％として、該ｎ−ヘプタンに不溶の成分に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量をβ重量％、
前記エチレン−プロピレン共重合体に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量と、前記エチレン−プロピレン共重合ブロックに含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量の合計（ただし、プロピレン重合体組成物中のエチレン−プロピレン共重合体の含有量とエチレン−プロピレン共重合ブロックの含有量との合計を１００重量％とする）をγ重量％として、
αとγの差の絶対値と、βとγの差の絶対値の少なくとも一方が、１０重量％以下であること。
【請求項６】
前記エラストマー重合体（Ｂ）が、エチレンに由来する構造単位と炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合体（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全重量を１００重量％とする）であり、
前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）が、エチレンに由来する構造単位と炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合ブロック（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの全重量を１００重量％とする）であり、
該エチレン−α−オレフィン共重合体の全炭素数１０００あたりの短鎖分岐数が、１０〜２００であり、
該エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの全炭素数１０００あたりの短鎖分岐数が、１０〜２００である請求項１〜４のいずれか一項に記載のプロピレン重合体組成物。
【請求項７】
前記エラストマー重合体（Ｂ）が、前記水添共役ジエン重合体であり、
前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）が、前記水添共役ジエン重合ブロックであり、
前記水添共役ジエン重合体の全炭素数１０００あたりの短鎖分岐数が、１０〜２００であり、
前記水添共役ジエン重合ブロックの全炭素数１０００あたりの短鎖分岐数が、１０〜２００である請求項１〜４のいずれか一項に記載のプロピレン重合体組成物。
【請求項８】
前記プロピレン重合体組成物のポリスチレン換算の数平均分子量に対する、前記プロピレン重合体組成物のポリスチレン換算の重量平均分子量の比が１．５以上３．０以下である請求項１〜７のいずれか一項に記載のプロピレン重合体組成物。
【請求項９】
プロピレン重合体（ｉ）とエチレン系共重合体（ｉｉ）とからなるヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、
請求項１〜８のいずれか一項に記載のプロピレン重合体組成物と
の混合物であって、
該混合物に含まれる重合体成分の全重量を１００重量％として、混合物に含まれる重合体成分中の２５℃のｐ−キシレンに不溶の成分の含有量と、２５℃のｎ−ヘプタンに不溶の成分の含有量の少なくとも一方が５０〜９５重量％である混合物。
【請求項１０】
さらに、無機フィラーを含有する請求項９に記載の混合物であって、
該混合物の全重量を１００重量％として、無機フィラーの含有量が１〜４０重量％である混合物。
【請求項１１】
末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体と、下記の末端官能基化エラストマー重合体とを混合し、これらの一部を反応させることにより、
末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体と末端官能基化エラストマー重合体との反応物である前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）と、
前記プロピレン重合体（Ａ）である未反応の末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体と、前記エラストマー重合体（Ｂ）である未反応の末端官能基化エラストマー重合体と
を含有するプロピレン重合体組成物を得る工程
を含む請求項１〜８のいずれか一項に記載のプロピレン重合体組成物の製造方法。
末端官能基化エラストマー重合体：エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合体（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全重量を１００重量％とする）、および水添共役ジエン重合体からなる群より選ばれる少なくとも一種のエラストマー重合体の末端に、水酸基またはアミノ基を有する重合体。
【請求項１２】
末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体と、前記末端官能基化エラストマー重合体との混合を、溶融混練により行う請求項１１に記載のプロピレン重合体組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プロピレン重合体組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、結晶性ポリプロピレンからなる成形体は、自動車材料や家電材料として広く用いられている。
成形体の耐衝撃性を改良するために、一般的には、結晶性ポリプロピレンとエラストマー成分とを含有する樹脂組成物が用いられる。該樹脂組成物としては、多段重合によって得られる、プロピレン重合体成分とエラストマー成分とからなるヘテロファジックプロピレン重合材料（例えば、非特許文献１参照）と、エラストマー重合体とを混練機により混練して得られた組成物（例えば、特許文献１参照）が挙げられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１３−１５１５８０号公報
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】新版  ポリプロピレンハンドブック，ネロ・パスクイーニ，日刊工業新聞社，２０１２，ｐ．３７９〜３８３
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記樹脂組成物からなる成形体の剛性は十分ではなかった。かかる現状に鑑み、本発明が解決しようとする課題は、耐衝撃性と剛性に優れる成形体を与えることのできるプロピレン重合体組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は、鋭意検討することにより本発明により上記課題を解決できることを見出した。
一つの面において、本発明は、プロピレンに由来する構造単位を９０重量％以上有するプロピレン重合体（Ａ）（ただし、該プロピレン重合体の全重量を１００重量％とする）と、
下記エラストマー重合体（Ｂ）と、
下記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）と
を含有し、
下記要件（１）、要件（２）、要件（３）および要件（４）の全てを満たすプロピレン重合体組成物に係る。
エラストマー重合体（Ｂ）：エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合体（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全重量を１００重量％とする）、および水添共役ジエン重合体からなる群より選ばれる少なくとも一種の重合体。
プロピレンブロック共重合体（Ｃ）：プロピレンに由来する構造単位を９０重量％以上有するプロピレン重合ブロック（Ｉ）（ただし、該プロピレン重合ブロックの全重量を１００重量％とする）と、
エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合ブロック（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの全重量を１００重量％とする）、および水添共役ジエン重合ブロックからなる群より選ばれる少なくとも一種のエラストマーブロック（ＩＩ）と
からなるプロピレンブロック共重合体。
要件（１）：プロピレン重合体組成物が１００℃以上の融点を有すること。
要件（２）：プロピレン重合体組成物の極限粘度が１．０ｄｌ／ｇ以上であること。
要件（３）：プロピレン重合体組成物の２５℃のｐ−キシレンに不溶の成分の数平均分子量と、プロピレン重合体組成物の２５℃のｎ−ヘプタンに不溶の成分の数平均分子量の少なくとも一方が８００００以上であること。
要件（４）：エラストマー重合体（Ｂ）のポリスチレン換算の数平均分子量に対する、プロピレン重合体（Ａ）のポリスチレン換算の数平均分子量の比が１．０以上２０以下であること。
また、他の一つの面において本発明は、プロピレン重合体（ｉ）とエチレン系共重合体（ｉｉ）とからなるヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、
前記プロピレン重合体組成物と
の混合物であって、
該混合物に含まれる重合体成分の全重量を１００重量％として、混合物に含まれる重合体成分中の２５℃のｐ−キシレンに不溶の成分の含有量と、２５℃のｎ−ヘプタンに不溶の成分の含有量の少なくとも一方が５０〜９５重量％である混合物に係る。
また、他の一つの面において本発明は、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体と、下記の末端官能基化エラストマー重合体とを混合し、これらの一部を反応させることにより、
末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体と末端官能基化エラストマー重合体との反応物である前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）と、
前記プロピレン重合体（Ａ）である未反応の末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体と、前記エラストマー重合体（Ｂ）である未反応の末端官能基化エラストマー重合体と
を含有するプロピレン重合体組成物を得る工程
を含む前記プロピレン重合体組成物の製造方法に係る。
末端官能基化エラストマー重合体：エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合体（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全重量を１００重量％とする）、および水添共役ジエン重合体からなる群より選ばれる少なくとも一種のエラストマー重合体の末端に、水酸基またはアミノ基を有する重合体。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、耐衝撃性と剛性に優れる成形体を与えることのできるプロピレン重合体組成物を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
本発明のプロピレン重合体組成物は、プロピレン重合体（Ａ）と、エラストマー重合体（Ｂ）と、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）とを含有するものである。
【０００９】
＜プロピレン重合体（Ａ）＞
プロピレン重合体（Ａ）は、プロピレンに由来する構造単位を９０重量％以上有するプロピレン重合体（ただし、該プロピレン重合体の全重量を１００重量％とする）である。
【００１０】
プロピレン重合体（Ａ）は、立体規則性の高い構造を有することが好ましい。具体的にはプロピレン重合体（Ａ）は、アイソタクチックポリプロピレン構造またはシンジオタクチックポリプロピレン構造を有することが好ましく、アイソタクチックポリプロピレン構造を有することがより好ましい。
本明細書において、アイソタクチックポリプロピレン構造とは、該プロピレン重合体のアイソタクチックペンタッド分率（以下、［ｍｍｍｍ］と称する）が０．８０以上である構造である。プロピレン重合体（Ａ）の［ｍｍｍｍ］は、本発明の組成物の剛性や耐熱性の観点から、好ましくは０．９０以上、より好ましくは０．９５以上である。
本明細書において、シンジオタクチックポリプロピレン構造とは、該プロピレン重合体のシンジオタクチックペンタッド分率（以下、［ｒｒｒｒ］と称する）が０．７０以上である構造である。プロピレン重合体（Ａ）の［ｒｒｒｒ］は、本発明の組成物の剛性や耐熱性の観点から、好ましくは０．８０以上、より好ましくは０．９０以上である。
なお、アイソタクチックペンタッド分率ならびにシンジオタクチックペンタッド分率は、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ６巻、９２５〜９２６頁（１９７３年）に記載の方法に従って、１３Ｃ核磁気共鳴スペクトル（以下、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルと称する）から求められる。アイソタクチックペンタッド分率とは、プロピレン系重合体鎖中の連続したペンタッド単位でのアイソタクチック分率であり、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中、ｍｍｍｍピークの強度分率をもってアイソタクチックペンタッド分率とし、ｒｒｒｒピークの強度分率をもってシンジオタクチックペンタッド分率とする。ＮＭＲスペクトルにおけるピークの帰属は、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ８巻、６８７頁（１９７５年刊）の記載に基づいて行う。
【００１１】
プロピレン重合体（Ａ）としては、プロピレン単独重合体、プロピレンに由来する構造単位とエチレンおよび炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１種のα−オレフィンに由来する構造単位とを有するプロピレン−α−オレフィン共重合体が挙げられる。プロピレン重合体（Ａ）は、プロピレン単独重合体が好ましい。
プロピレン重合体（Ａ）は、後述の末端官能基化プロピレン重合体であってもよい。
エチレンおよび炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１種のα−オレフィンとしては、エチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン等が挙げられる。エチレンおよび炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１種のα−オレフィンに由来する構造単位は、エチレンに由来する構造単位が好ましい。前記プロピレン−α−オレフィン共重合体に含まれるα−オレフィンに由来する構造単位の含有量は１０重量％以下であり、好ましくは５重量％以下、より好ましくは３重量％以下、さらに好ましくは２重量％以下、さらに好ましくは１重量％以下である。
【００１２】
プロピレン重合体（Ａ）の融点は、本発明の組成物の剛性や耐熱性の観点から１００℃以上が好ましく、より好ましくは１４５℃以上であり、さらに好ましくは１５０℃以上であり、さらに好ましくは１５５℃以上である。プロピレン重合体（Ａ）の融点は、通常、１７０℃以下である。
本明細書において、融点とは、以下の示差走査熱量測定により測定される融解曲線を、ＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７に準拠した方法により解析して得られる融解ピークの頂点の温度であり、融解吸熱量が最大となる温度である。前記融解曲線にＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７により定義される融解ピークが複数ある場合には、融解吸熱量が最大の融解ピークの頂点の温度を融点とする。
［示差走査熱量測定方法］
示差走査熱量計により、窒素雰囲気下で、約５ｍｇの試料を封入したアルミニウムパンを、(１)２２０℃で５分間保持し、次に(２)１０℃／分の速度で２２０℃から−９０℃まで降温し、次に(３)１０℃／分の速度で−９０℃から２２０℃まで昇温する。過程(３)における熱量測定により得られた示差走査熱量測定曲線を融解曲線とする。
【００１３】
プロピレン重合体（Ａ）のポリスチレン換算の数平均分子量（以下、Ｍｎと称する）は、耐衝撃性の観点から、好ましくは４０，０００以上であり、より好ましくは６０，０００以上であり、さらに好ましくは７０，０００以上であり、さらに好ましくは８０，０００以上である。プロピレン重合体（Ａ）のＭｎは、通常５００，０００以下である。前記Ｍｎおよび後述の重量平均分子量（以下、Ｍｗと称する）は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（以下、ＧＰＣと称する）によって測定される。
プロピレン重合体（Ａ）の分子量分布は特に制限されないが、通常１．５以上３．５以下である。前記分子量分布は、前記数平均分子量（Ｍｎ）に対する重量平均分子量（Ｍｗ）の比、すなわちＭｗ／Ｍｎで定義される。
【００１４】
＜エラストマー重合体（Ｂ）＞
エラストマー重合体（Ｂ）は、エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量％より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合体（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全重量を１００重量％とする）、および水添共役ジエン重合体からなる群より選ばれる少なくとも一種の重合体である。
【００１５】
〔エチレン−α−オレフィン共重合体〕
上記エチレン−α−オレフィン共重合体は、エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量％より多く９９重量％以下有する共重合体（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全重量を１００重量％とする）である。
【００１６】
炭素数３〜１０のα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等が挙げられる。上記エチレン−α−オレフィン共重合体が有するα−オレフィンに由来する構造単位は、プロピレンに由来する構造単位、１−ブテンに由来する構造単位、１−ヘキセンに由来する構造単位、１−オクテンに由来する構造単位が好ましく、プロピレンに由来する構造単位、１−ブテンに由来する構造単位がより好ましい。上記エチレン−α−オレフィン共重合体は、炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位を１種のみ有していてもよく、２種以上を有していてもよい。
【００１７】
エチレン−α−オレフィン共重合体が、エチレン−プロピレン共重合体である場合、エチレン−プロピレン共重合体が有する、エチレンに由来する構造単位の含有量は、好ましくは１０重量％より多く９０重量％以下、より好ましくは１５重量％以上８０重量％以下、さらに好ましくは２０重量％以上７０重量％以下である。エチレン−プロピレン共重合体が有する、エチレンに由来する構造単位の含有量は、プロピレン重合体組成物と後述のヘテロファジックプロピレン重合材料との相容性の観点から１０重量％より大きいことが好ましく、得られる成形体の耐衝撃性の観点から９０重量％以下が好ましい。
【００１８】
エチレン−α−オレフィン共重合体が、エチレンに由来する構造単位と炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合体（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全重量を１００重量％とする）である場合、該エチレン−α−オレフィン共重合体の短鎖分岐数は、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全炭素数１０００あたり好ましくは１０〜２００であり、より好ましくは２０〜１５０であり、さらに好ましくは３０〜１００である。なお、本明細書において、エチレン−α−オレフィン共重合体の「短鎖分岐」は、重合体の主鎖の３級炭素原子に結合した炭素数２〜８のアルキル基を意味する。該短鎖分岐数は１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求められる。該エチレン−α−オレフィン共重合体の短鎖分岐数は、得られる成形体の耐衝撃性の観点から、１０以上が好ましく、得られる成形体の剛性および耐熱性の観点から、２００以下が好ましい。
【００１９】
〔水添共役ジエン重合体〕
水添共役ジエン重合体は、共役ジエン重合体の完全水素添加物、または部分水素添加物である。共役ジエンとしては、１，３−ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン、クロロプレン等が挙げられる。共役ジエンは、１，３−ブタジエン、イソプレンが好ましい。水添共役ジエン重合体は、共役ジエンに由来する構造単位を１種のみ有していてもよく、２種以上有していてもよい。水添共役ジエン重合体としては、共役ジエンに由来する構造単位のみからなる単独重合体、共役ジエンに由来する構造単位と、他の単量体に由来する構造単位とを有する共重合体が挙げられる。水添共役ジエン重合体が有する、共役ジエンに由来する構造単位の含有量は好ましくは５０重量％以上であり、より好ましくは７０重量％以上であり、さらに好ましくは８０重量％以上である。
他の単量体としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、１，１−ジフェニルエチレン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン、ビニルピリジン等の芳香族ビニル化合物、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、アクロレイン、無水マレイン酸等のα，β−不飽和カルボニル化合物、アクリロニトリル等を挙げられる。水添共役ジエン重合体は、これら他の単量体に由来する構造単位を２種以上有していてもよい。
【００２０】
水添共役ジエン重合体は、共役ジエン重合体に含まれる炭素−炭素二重結合（但し、芳香環中の炭素−炭素二重結合を除く）を部分的にあるいは完全に水素添加して得られる。水添率は通常５０％以上であり、組成物の熱、酸素および光による劣化や着色を防止し、耐候性を向上させるという観点から、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、さらに好ましくは９０％以上である。
水素添加の方法は、特に制限はなく、例えば、特開平１１−７１４２６号公報に記載の方法等が挙げられる。
水添共役ジエン重合体の短鎖分岐数は、該水添共役ジエン重合体の全炭素数１０００あたり好ましくは１０〜２００であり、より好ましくは２０〜１５０であり、さらに好ましくは３０〜１００である。なお、水添共役ジエン重合体の「短鎖分岐」は、重合体の主鎖の３級炭素原子に結合した炭素数２〜８のアルキル基を意味する。該短鎖分岐数は１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求められる。水添共役ジエン重合体の短鎖分岐数は、得られる成形体の耐衝撃性の観点から、１０以上が好ましく、得られる成形体の剛性および耐熱性の観点から、２００以下が好ましい。
【００２１】
本発明のエラストマー重合体（Ｂ）のポリスチレン換算の数平均分子量（以下、Ｍｎ（Ｂ）と称する）は、好ましくは１５，０００以上であり、より好ましくは２０，０００以上であり、さらに好ましくは２２，０００以上であり、さらに好ましくは２４，０００以上である。組成物中におけるプロピレンブロック共重合体（Ｃ）の溶融分散性の観点から、前記Ｍｎ（Ｂ）は、通常５００，０００以下である。
エラストマー重合体（Ｂ）の分子量分布は特に制限されないが、通常１．０以上３．５以下である。
【００２２】
エラストマー重合体（Ｂ）は、後述の末端官能基化エラストマー重合体であってもよい。
【００２３】
＜プロピレンブロック共重合体（Ｃ）＞
プロピレンブロック共重合体（Ｃ）は、
プロピレンに由来する構造単位を９０重量％以上有するプロピレン重合ブロック（Ｉ）（ただし、該プロピレン重合ブロックの全重量を１００重量％とする）と、
エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量％より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合ブロック（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの全重量を１００重量％とする）、および水添共役ジエン重合ブロックからなる群より選ばれる少なくとも一種のエラストマーブロック（ＩＩ）と
からなるプロピレンブロック共重合体である。
プロピレンブロック共重合体（Ｃ）は、プロピレン重合ブロック（Ｉ）の少なくとも一方の末端とエラストマーブロック（ＩＩ）の少なくとも一方の末端が共有結合しているプロピレンブロック共重合体である。プロピレンブロック共重合体（Ｃ）は、１つのプロピレン重合ブロック（Ｉ）と１つのエラストマーブロック（ＩＩ）とからなるジブロック共重合体でもよく、プロピレン重合ブロック（Ｉ）および／またはエラストマーブロック（ＩＩ）を複数含む、ブロック数３以上のマルチブロック共重合体であってもよい。
【００２４】
〔プロピレン重合ブロック（Ｉ）〕
プロピレン重合ブロック（Ｉ）は、プロピレンに由来する構造単位を９０重量％以上有するプロピレン重合ブロック（ただし、該プロピレン重合ブロックの全重量を１００重量％とする）である。
プロピレン重合ブロック（Ｉ）は、該プロピレン重合体組成物に含まれるプロピレン重合体（Ａ）と同じ組成であることが好ましい。すなわち、プロピレン重合ブロック（Ｉ）に含まれる構造単位の種類と各構造単位の含有量が、プロピレン重合体（Ａ）に含まれる構造単位の種類と各構造単位の含有量と概ね同じであることが好ましい。
【００２５】
プロピレン重合ブロック（Ｉ）は、立体規則性の高い構造を有することが好ましい。具体的にはプロピレン重合ブロック（Ｉ）は、アイソタクチックポリプロピレン構造またはシンジオタクチックポリプロピレン構造を有することが好ましく、アイソタクチックポリプロピレン構造を有することよりが好ましい。
プロピレン重合ブロック（Ｉ）がアイソタクチックポリプロピレン構造の場合、プロピレン重合ブロック（Ｉ）の［ｍｍｍｍ］は、本発明の組成物の剛性や耐熱性の観点から、好ましくは０．８０以上、より好ましくは０．９０以上、さらに好ましくは０．９５以上である。プロピレン重合ブロック（Ｉ）がシンジオタクチックポリプロピレン構造の場合、プロピレン重合ブロック（Ｉ）の［ｒｒｒｒ］は、本発明の組成物の剛性や耐熱性の観点から、好ましくは０．７０以上、より好ましくは０．８０以上、さらに好ましくは０．９０以上である。
【００２６】
プロピレン重合ブロック（Ｉ）としては、プロピレン単独重合ブロック、プロピレンに由来する構造単位とエチレンおよび炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１種のα−オレフィンに由来する構造単位とを有するプロピレン−α−オレフィン共重合ブロックが挙げられる。プロピレン重合ブロック（Ｉ）は、プロピレン単独重合ブロックが好ましい。エチレンおよび炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１種のα−オレフィンとしては、エチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン等が挙げられる。エチレンおよび炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１種のα−オレフィンに由来する構造単位は、エチレンに由来する構造単位が好ましい。前記プロピレン−α−オレフィン共重合ブロックに含まれる−α−オレフィンに由来する構造単位の含有量は１０重量％以下であり、好ましくは５重量％以下、より好ましくは３重量％以下、さらに好ましくは２重量％以下、さらに好ましくは１重量％以下である。
プロピレン重合ブロック（Ｉ）の融点は、本発明の組成物の剛性や耐熱性の観点から、１００℃以上が好ましく、より好ましくは１４５℃以上であり、さらに好ましくは１５０℃以上であり、さらに好ましくは１５５℃以上である。プロピレン重合ブロック（Ｉ）の融点は、通常、１７０℃以下である。
【００２７】
プロピレン重合ブロック（Ｉ）のポリスチレン換算の数平均分子量（以下、Ｍｎ（Ｉ）と称する）は、耐衝撃性の観点から、好ましくは４０，０００以上であり、より好ましくは６０，０００以上であり、さらに好ましくは７０，０００以上であり、さらに好ましくは８０，０００以上である。組成物中におけるプロピレンブロック共重合体（Ｃ）の溶融分散性の観点から、前記Ｍｎ（Ｉ）は、通常５００，０００以下である。
プロピレン重合ブロック（Ｉ）の分子量分布は特に制限されないが、通常１．５以上３．５以下である。
【００２８】
〔エラストマーブロック（ＩＩ）〕
エラストマーブロック（ＩＩ）は、エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量％より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合ブロック（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの全重量を１００重量％とする）、および水添共役ジエン重合ブロックからなる群より選ばれる少なくとも一種のエラストマーブロックである。
エラストマーブロック（ＩＩ）は、該プロピレン重合体組成物に含まれるエラストマー重合体（Ｂ）と同じ組成であることが好ましい。すなわち、エラストマーブロック（ＩＩ）に含まれる構造単位の種類と各構造単位の含有量が、エラストマー重合体（Ｂ）に含まれる構造単位の種類と各構造単位の含有量と概ね同じであることが好ましい。
【００２９】
〔エチレン−α−オレフィン共重合ブロック〕
上記エチレン−α−オレフィン共重合ブロックは、エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量％より多く９９重量％以下有する共重合ブロック（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの全重量を１００重量％とする）である。
【００３０】
炭素数３〜１０のα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等が挙げられる。上記エチレン−α−オレフィン共重合ブロックが有するα−オレフィンに由来する構造単位は、プロピレンに由来する構造単位、１−ブテンに由来する構造単位、１−ヘキセンに由来する構造単位、１−オクテンに由来する構造単位が好ましく、プロピレンに由来する構造単位および１−ブテンに由来する構造単位がより好ましい。上記エチレン−α−オレフィン共重合ブロックは、炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位を１種のみ有していてもよく、２種以上を有していてもよい。
【００３１】
エチレン−α−オレフィン共重合ブロックが、エチレン−プロピレン共重合ブロックである場合、エチレン−プロピレン共重合ブロックが有する、エチレンに由来する構造単位の含有量は、好ましくは１０重量％より多く９０重量％以下、より好ましくは１５重量％以上８０重量％以下、さらに好ましくは２０重量％以上７０重量％以下である。エチレン−α−オレフィン共重合ブロックが有する、エチレンに由来する構造単位の含有量は、プロピレン重合体組成物と後述のヘテロファジックプロピレン重合材料との相容性の観点から１０重量％より大きいことが好ましく、得られる成形体の耐衝撃性の観点から９０重量％以下が好ましい。
【００３２】
エチレン−α−オレフィン共重合ブロックが、エチレンに由来する構造単位と炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合ブロック（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの全重量を１００重量％とする）である場合、該エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの短鎖分岐数は、該エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの全炭素数１０００あたり好ましくは１０〜２００であり、より好ましくは２０〜１５０であり、さらに好ましくは３０〜１００である。なお、エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの「短鎖分岐」は、重合体の主鎖の３級炭素原子に結合した炭素数２〜８のアルキル基を意味する。該短鎖分岐数は１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求められる。エチレン−α−オレフィン共重合ブロックの短鎖分岐数は、得られる成形体の耐衝撃性の観点から、１０以上が好ましく、得られる成形体の剛性および耐熱性の観点から、２００以下が好ましい。
【００３３】
〔水添共役ジエン重合ブロック〕
水添共役ジエン重合ブロックは、共役ジエン重合ブロックの完全水素添加物、または部分水素添加物である。共役ジエンとしては、１，３−ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン、クロロプレン等が挙げられる。共役ジエンは、１，３−ブタジエン、イソプレンが好ましい。水添共役ジエン重合ブロックは、共役ジエンに由来する構造単位を１種のみ有していてもよく、２種以上有していてもよい。水添共役ジエン重合ブロックとしては、共役ジエンに由来する構造単位のみからなる単独重合ブロック、共役ジエンに由来する構造単位と、他の単量体に由来する構造単位とを有する共重合ブロックが挙げられる。水添共役ジエンブロックが有する、共役ジエンに由来する構造単位の含有量は好ましくは５０重量％以上であり、より好ましくは７０重量％以上であり、さらに好ましくは８０重量％以上である。
他の単量体としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、１，１−ジフェニルエチレン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン、ビニルピリジン等の芳香族ビニル化合物、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、アクロレイン、無水マレイン酸等のα，β−不飽和カルボニル化合物、アクリロニトリル等を挙げられる。水添共役ジエン重合ブロックは、これら他の単量体に由来する構造単位を２種以上有していてもよい。
【００３４】
水添共役ジエン重合ブロックは、共役ジエン重合ブロックに含まれる炭素−炭素二重結合（但し、芳香環中の炭素−炭素二重結合を除く）を部分的にあるいは完全に水素添加して得られる。水添率は通常５０％以上であり、組成物の熱、酸素および光による劣化や着色を防止し、耐候性を向上させるという観点から、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、さらに好ましくは９０％以上である。
水素添加の方法は、特に制限はなく、例えば、特開平１１−７１４２６号公報に記載の方法等が挙げられる。
水添共役ジエン重合ブロックの短鎖分岐数は、該水添共役ジエン重合ブロックの全炭素数１０００あたり好ましくは１０〜２００であり、より好ましくは２０〜１５０であり、さらに好ましくは３０〜１００である。なお、水添共役ジエン重合ブロックの「短鎖分岐」は、重合体の主鎖の３級炭素原子に結合した炭素数２〜８のアルキル基を意味する。該短鎖分岐数は１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求められる。水添共役ジエン重合ブロックの短鎖分岐数は、得られる成形体の耐衝撃性の観点から、１０以上が好ましく、得られる成形体の剛性および耐熱性の観点から、２００以下が好ましい。
【００３５】
本発明のエラストマーブロック（ＩＩ）のポリスチレン換算の数平均分子量（以下、Ｍｎ（ＩＩ）と称する）は、好ましくは１５，０００以上であり、より好ましくは２０，０００以上であり、さらに好ましくは２２，０００以上であり、さらに好ましくは２４，０００以上である。組成物中におけるプロピレンブロック共重合体（Ｃ）の溶融分散性の観点から、前記Ｍｎ（ＩＩ）は、通常５００，０００以下である。
エラストマーブロック（ＩＩ）の分子量分布は特に制限されないが、通常１．０以上３．５以下である。
【００３６】
＜要件（１）＞
本発明のプロピレン重合体組成物は、１００℃以上の融点を有する。
本発明のプロピレン重合体組成物の融点は、好ましくは１４５℃以上である。本発明のプロピレン重合体組成物の融点は、通常、１７０℃以下である。本発明のプロピレン重合体組成物は、２つ以上の融点を有してもよい。本発明のプロピレン重合体組成物が有する融点のうち、得られる成形体の剛性、耐熱性の観点から、最も高い融点は好ましくは１５０℃以上であり、より好ましくは１５５℃以上である。
本発明のプロピレン重合体組成物の融点は、通常、プロピレン重合体（Ａ）の融点、エラストマー重合体（Ｂ）の融点、およびプロピレンブロック共重合体（Ｃ）の融点に基づく。プロピレン重合体（Ａ）の融点、エラストマー重合体（Ｂ）の融点、およびプロピレンブロック共重合体（Ｃ）の融点のうち、少なくとも一つの融点を１００℃以上とすることにより、前記プロピレン重合体組成物の融点を１００℃以上とすることができる。プロピレン重合体（Ａ）の融点および／またはプロピレンブロック共重合体（Ｃ）の融点を１００℃以上とすることが好ましい。
プロピレン重合体（Ａ）中のプロピレンに由来する構造単位の含有量を調整することにより、プロピレン重合体（Ａ）の融点を調整することができ、プロピレン重合体（Ａ）中のプロピレンに由来する構造単位の含有量を大きくすれば、プロピレン重合体（Ａ）の融点を高くすることができる。プロピレンブロック共重合体（Ｃ）中のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の含有量を３０〜９５重量％（ただし、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の重量を１００重量％とする）とし、該プロピレン重合ブロック（Ｉ）中のプロピレンに由来する構造単位の含有量を大きくすれば、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の融点を高くすることができる。
プロピレンブロック共重合体（Ｃ）中のプロピレン重合ブロック（Ｉ）がプロピレン重合体（Ａ）に由来するブロックであって、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）中のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の含有量が３０〜９５重量％の場合、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の融点は、プロピレン重合体（Ａ）の融点と概ね同じであるため、プロピレン重合体（Ａ）の融点を１００℃以上とすることにより、プロピレン重合体組成物の融点を１００℃以上とすることができる。
【００３７】
＜要件（２）＞
本発明のプロピレン重合体組成物の極限粘度（以下［η］と記載することがある。）は１．０ｄｌ／ｇ以上であり、好ましくは１．２ｄｌ／ｇ以上であり、より好ましくは１．４ｄｌ／ｇ以上である。プロピレン重合体組成物の極限粘度は通常３．０ｄｌ／ｇ以下である。
プロピレン重合体（Ａ）の極限粘度、エラストマー重合体（Ｂ）の極限粘度、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の極限粘度、および各重合体の含有量を調整することにより、プロピレン重合体組成物の極限粘度を調整することができる。プロピレン重合体（Ａ）の極限粘度、エラストマー重合体（Ｂ）の極限粘度、およびプロピレンブロック共重合体（Ｃ）の極限粘度のうち、主成分となる重合体の極限粘度を１．０ｄｌ／ｇ以上とすることが好ましい。例えば、プロピレン重合体組成物を１００重量％として、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量を５０〜９９．９重量％とし、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の極限粘度を１．０ｄｌ／ｇ以上とすることにより、プロピレン重合体組成物の極限粘度を１．０ｄｌ／ｇ以上とすることができる。重合体の分子量を大きくすることにより、該重合体の極限粘度を大きくすることができる。
本明細書における、極限粘度は、温度１３５℃、テトラリン中で測定された値である。
【００３８】
以下、本明細書において、本発明のプロピレン重合体組成物の２５℃のｐ−キシレンに不溶の成分を、ＣＸＩＳと称する。本発明のプロピレン重合体組成物の２５℃のｐ−キシレンに可溶の成分を、ＣＸＳと称する。本発明のプロピレン重合体組成物の２５℃のｎ−ヘプタンに不溶の成分を、ＣＨＩＳと称する。本発明のプロピレン重合体組成物の２５℃のｎ−ヘプタンに可溶の成分を、ＣＨＳと称する。
ＣＸＩＳおよびＣＸＳは、以下の方法により分別する。プロピレン重合体組成物にｐ−キシレンを加え、加熱して溶解させた後、５℃まで冷却し、その後２５℃で２時間静置する。静置後、析出した重合体がＣＸＩＳである。ＣＸＩＳをろ別した後のｐ−キシレン溶液に含まれる重合体がＣＸＳである。
ＣＨＩＳおよびＣＨＳは以下の方法により分別する。プロピレン重合体組成物にｎ−ヘプタンを加え、２５℃で６時間撹拌させた後の不溶部がＣＨＩＳである。ＣＨＩＳをろ別した後のｎ−ヘプタン溶液に含まれる重合体がＣＨＳである。
【００３９】
＜要件（３）＞
本発明のプロピレン重合体組成物のＣＸＩＳの数平均分子量と、プロピレン重合体組成物のＣＨＩＳの数平均分子量の少なくとも一方が８０，０００以上であり、得られる成形体の耐衝撃性の観点から、好ましくは９０，０００以上であり、より好ましくは１１０，０００以上であり、さらに好ましくは１２５，０００以上である。該数平均分子量は通常８００，０００以下である。
プロピレン重合体（Ａ）の数平均分子量および／またはプロピレンブロック共重合体（Ｃ）の数平均分子量を調整することにより、プロピレン重合体組成物のＣＸＩＳの数平均分子量を調整することができ、例えば、プロピレン重合体（Ａ）およびプロピレンブロック共重合体（Ｃ）の数平均分子量をそれぞれ８０，０００以上とすることにより、前記プロピレン重合体組成物のＣＸＩＳの数平均分子量を８０，０００以上とすることができる。また、例えば、プロピレン重合体組成物を１００重量％として、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量を５０〜９９．９重量％とし、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の数平均分子量を８０，０００以上とすることにより、プロピレン重合体組成物のＣＸＩＳの数平均分子量を８０，０００以上とすることができる。本発明のプロピレン重合体組成物のＣＨＩＳの数平均分子量についても同様である。
本発明のプロピレン重合体組成物のＣＸＩＳの数平均分子量と、プロピレン重合体組成物のＣＨＩＳの数平均分子量の両方が、８０，０００以上であってもよい。
要件（３）における「数平均分子量」は、ポリスチレン換算の数平均分子量である。
【００４０】
＜要件（４）＞
本発明のプロピレン重合体組成物は、該プロピレン重合体組成物に含まれる、プロピレン重合体（Ａ）のポリスチレン換算の数平均分子量をＭｎ（ｐｐ）、エラストマー重合体（Ｂ）のポリスチレン換算の数平均分子量をＭｎ（ｅｌ）として、Ｍｎ（ｐｐ）／Ｍｎ（ｅｌ）が１．０以上２０以下であり、好ましくは１．２以上１５以下であり、より好ましくは１．５以上１０以下である。Ｍｎ（ｐｐ）／Ｍｎ（ｅｌ）は、得られる成形体の剛性、耐熱性の観点から、１．２以上が好ましく、得られる成形体の耐衝撃性の観点から、１５以下が好ましい。要件（４）を満たすように、プロピレン重合体組成物に含まれるプロピレン重合体（Ａ）とエラストマー重合体（Ｂ）を選択する。
【００４１】
プロピレン重合体組成物のＣＸＩＳに含まれる、前記エラストマー重合体（Ｂ）の含有量と前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の含有量との合計は好ましくは５〜５０重量％であり、より好ましくは６〜４５重量％であり、さらに好ましくは８〜４０重量％以下である（ただし、ＣＸＩＳを１００重量％とする）。前記エラストマー重合体（Ｂ）の含有量と前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の含有量との合計は、得られる成形体の耐衝撃性の観点から、５重量％以上が好ましく、得られる成形体の剛性、耐熱性の観点から、５０重量％以下が好ましい。
通常、プロピレン重合体組成物のＣＸＩＳには、エラストマー重合体（Ｂ）よりプロピレンブロック共重合体（Ｃ）が多く含まれる。また、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の原料がプロピレン重合体（Ａ）とエラストマー重合体（Ｂ）であり、プロピレン重合体組成物中の主成分がプロピレンブロック共重合体（Ｃ）である場合には、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）中のエラストマーブロック（ＩＩ）の含有量は、概ねＭｎ（ｐｐ）／Ｍｎ（ｅｌ）に反比例する。例えば、前記Ｍｎ（ｐｐ）／Ｍｎ（ｅｌ）を１．０以上２０以下、かつ、プロピレン重合体組成物を１００重量％として、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量を５０〜９９．９重量％とすることにより、プロピレン重合体組成物のＣＸＩＳに含まれる、前記エラストマー重合体（Ｂ）の含有量と前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の含有量との合計を５〜５０重量％とすることができる。
【００４２】
プロピレン重合体組成物のＣＨＩＳに含まれる、前記エラストマー重合体（Ｂ）の含有量と前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の含有量との合計は好ましくは５〜５０重量％であり、より好ましくは６〜４５重量％であり、さらに好ましくは８〜４０重量％以下である（ただし、ＣＨＩＳを１００重量％とする）。前記エラストマー重合体（Ｂ）の含有量と前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の含有量との合計は、得られる成形体の耐衝撃性の観点から、５重量％以上が好ましく、得られる成形体の剛性、耐熱性の観点から、５０重量％以下が好ましい。
通常、プロピレン重合体組成物のＣＨＩＳには、エラストマー重合体（Ｂ）よりプロピレンブロック共重合体（Ｃ）が多く含まれる。また、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の原料がプロピレン重合体（Ａ）とエラストマー重合体（Ｂ）であり、プロピレン重合体組成物中の主成分がプロピレンブロック共重合体（Ｃ）である場合には、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）中のエラストマーブロック（ＩＩ）の含有量は、概ねＭｎ（ｐｐ）／Ｍｎ（ｅｌ）に反比例する。例えば、前記Ｍｎ（ｐｐ）／Ｍｎ（ｅｌ）を１．０以上２０以下、かつ、プロピレン重合体組成物を１００重量％として、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量を５０〜９９．９重量％とすることにより、プロピレン重合体組成物のＣＨＩＳに含まれる、前記エラストマー重合体（Ｂ）の含有量と前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の含有量との合計を５〜５０重量％とすることができる。
【００４３】
本発明のプロピレン重合体組成物に含まれるエラストマー重合体（Ｂ）が、エチレン−プロピレン共重合体であり、
前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）が、エチレン−プロピレン共重合ブロックである場合、プロピレン重合体組成物は、下記要件（５）を満たすことが好ましい。
要件（５）：プロピレン重合体組成物の２５℃のｐ−キシレンに不溶の成分に含まれる、前記エチレン−プロピレン共重合体の含有量と前記エチレン−プロピレン共重合ブロックの含有量との合計を１００重量％として、該ｐ−キシレンに不溶の成分に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量をα重量％、
プロピレン重合体組成物の２５℃のｎ−ヘプタンに不溶の成分に含まれる、前記エチレン−プロピレン共重合体の含有量と前記エチレン−プロピレン共重合ブロックの含有量との合計を１００重量％として、該ｎ−ヘプタンに不溶の成分に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量をβ重量％、
前記エチレン−プロピレン共重合体に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量と、前記エチレン−プロピレン共重合ブロックに含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量の合計（ただし、プロピレン重合体組成物中のエチレン−プロピレン共重合体の含有量とエチレン−プロピレン共重合ブロックの含有量との合計を１００重量％とする）をγ重量％として、
αとγの差の絶対値と、βとγの差の絶対値の少なくとも一方が、１０重量％以下であること。
前記αとγの差の絶対値と、βとγの差の絶対値の両方が、１０重量％以下であってもよい。
前記αとγの差の絶対値と、βとγの差の絶対値の少なくとも一方が、８以下であることがより好ましく、７以下であることがさらに好ましい。
【００４４】
上記要件（５）は、プロピレン重合体組成物中のエチレン−プロピレン共重合体に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量と、前記エチレン−プロピレン共重合ブロックに含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量の合計と、ＣＸＩＳあるいはＣＨＩＳに存在するエチレン−プロピレン共重合ブロックとが同質であることを示し、ひいてはＣＸＳあるいはＣＨＳに存在するエチレン−プロピレン共重合体の構造とも同質であることを示す。これは、本来ｐ−キシレンあるいはｎ−ヘプタンに可溶であるべきエチレン−プロピレン共重合体成分が、ｐ−キシレンあるいはｎ−ヘプタンに抽出されずにＣＸＩＳあるいはＣＨＩＳに残っていること、すなわち、ｐ−キシレンおよびｎ−ヘプタンに不溶のプロピレン重合ブロック（Ｉ）と、エチレン−プロピレン共重合ブロックとが共有結合していることを表している。
この現象は、一般的にヘテロファジックプロピレン重合材料と呼称される、プロピレン重合体（ｉ）とエチレン系共重合体（ｉｉ）との間に共有結合が存在しない、単純なブレンドポリマーにおいて、エチレン系共重合体（ｉｉ）中に比較的結晶性の高い成分が存在し、ｐ−キシレンあるいはｎ−ヘプタンに抽出されずに残った場合とは明確に区別される。なぜなら、エチレン系共重合体（ｉｉ）中に、ｐ−キシレンあるいはｎ−ヘプタンに不溶の結晶性の高い成分が存在した場合、当該成分はｐ−キシレンあるいはｎ−ヘプタンで抽出される非晶質の成分と比較して、エチレン含量が高いか、あるいはプロピレン含量が高いかのいずれかであり、ヘテロファジックプロピレン重合材料に含まれるエチレン系共重合体（ｉｉ）中のエチレン含量と、ヘテロファジックプロピレン重合材料のＣＸＩＳあるいはＣＨＩＳに存在するエチレン系共重合体中のエチレン含量には乖離が存在するためである。
【００４５】
なお、本発明のプロピレン重合体組成物、プロピレン重合体組成物のＣＸＩＳあるいはＣＨＩＳに含まれるエラストマー重合体（Ｂ）の含有量と前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）含有量との合計、エチレンに由来する構造単位の含有量、α−オレフィンに由来する構造単位の含有量は、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルから、Ｋａｋｕｇｏらの報告（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１９８２年，第１５巻，第１１５０〜１１５２頁）に基づいて、求められる。また、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって得られる結晶融解熱量から算出することもできる。
【００４６】
本発明のプロピレン重合体組成物に含まれるＣＸＳ、ＣＨＳ成分には、プロピレン重合ブロック（Ｉ）と結合していないエチレン−α−オレフィン共重合体あるいは水添共役ジエン重合体が含まれる。得られる成形体の剛性、耐熱性の観点から、ＣＸＳ成分の含有量、ＣＨＳ成分の含有量は、それぞれ５０重量％以下が好ましく、３０重量％以下がより好ましく、２０重量％以下がさらに好ましい。
【００４７】
本発明のプロピレン重合体組成物の全重量を１００重量％として、得られる成形体の耐衝撃性の観点から、前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量は５０重量％以上が好ましく、より好ましくは６０重量％以上であり、さらに好ましくは６５重量％以上であり、さらに好ましくは７０重量％以上である。通常、前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量は９９．９重量％以下である。
本発明のプロピレン重合体組成物の全重量を１００重量％として、前記プロピレン重合体（Ａ）の含有量と前記エラストマー重合体（Ｂ）の含有量の合計は、５０重量％以下が好ましく、より好ましくは４０重量％以下であり、さらに好ましくは３５重量％以下であり、さらに好ましくは３０重量％以下である。通常、前記プロピレン重合体（Ａ）の含有量と前記エラストマー重合体（Ｂ）の含有量の合計は、０．１重量％以上である。
【００４８】
本発明のプロピレン重合体組成物に含まれるエラストマー重合体（Ｂ）が、エチレン−プロピレン共重合体であり、
プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）が、エチレン−プロピレン共重合ブロックであり、
エチレン−プロピレン共重合体とエチレン−プロピレン共重合ブロックの組成が同一であり、
プロピレン重合体（Ａ）とプロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の組成が同一である場合、
本発明のプロピレン重合体組成物の全重量を１００重量％として、前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量ｙ（重量％）は、下式（３）により求めることができる。
ｙ＝ｚ×｛（Ｃ２ＩＳ−Ｃ２ＰＰ）／（Ｃ２ＥＰ−Ｃ２ＰＰ）｝×｛（ＭｎＰＰ＋ＭｎＥＰ）／ＭｎＥＰ｝    ・・・（３）
ｚは、プロピレン重合体組成物の重量を１００重量％として、該プロピレン重合体組成物に含まれるＣＸＩＳまたはＣＨＩＳの含有量（重量％）である。
Ｃ２ＩＳは、ＣＸＩＳまたはＣＨＩＳの重量を１００重量％として、該ＣＸＩＳまたはＣＨＩＳに含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量（重量％）である。
Ｃ２ＰＰは、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の重量を１００重量として、該プロピレン重合ブロック（Ｉ）に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量（重量％）である。
Ｃ２ＥＰは、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の重量を１００重量％として、該エラストマーブロック（ＩＩ）に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量（重量％）である。
ＭｎＰＰは、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の数平均分子量である。
ＭｎＥＰは、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の数平均分子量である。
【００４９】
本発明のプロピレン重合体組成物に含まれるエラストマー重合体（Ｂ）が、前記エチレン−プロピレン共重合体以外の前記エチレン−α−オレフィン共重合体であり、
プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）が、前記エチレン−プロピレン共重合ブロック以外の前記エチレン−α−オレフィン共重合ブロックであり、
エチレン−α−オレフィン共重合体とエチレン−α−オレフィン共重合ブロックの組成が同一であり、
プロピレン重合体（Ａ）とプロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の組成が同一である場合、
および、
本発明のプロピレン重合体組成物に含まれるエラストマー重合体（Ｂ）が、前記水添共役ジエン重合体であり、
プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）が、前記水添共役ジエン重合ブロックであり、
水添共役ジエン重合体と水添共役ジエン重合ブロックの組成が同一であり、
プロピレン重合体（Ａ）とプロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の組成が同一である場合、
本発明のプロピレン重合体組成物の全重量を１００重量％として、前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量ｙ（重量％）は、下式（４）により求めることができる。
ｙ＝ｚ×｛（ＳＣＢＩＳ−ＳＣＢＰＰ）／（ＳＣＢＥＬ−ＳＣＢＰＰ）｝×｛（ＭｎＰＰ＋ＭｎＥＬ）／ＭｎＥＬ｝    ・・・（４）
ｚは、プロピレン重合体組成物の重量を１００重量％として、該プロピレン重合体組成物に含まれるＣＸＩＳまたはＣＨＩＳの含有量（重量％）である。
ＳＣＢＩＳは、ＣＸＩＳまたはＣＨＩＳの炭素数を１０００として、該ＣＸＩＳまたはＣＨＩＳに含まれるメチル基以外の短鎖分岐数である。
ＳＣＢＰＰは、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の炭素数を１０００として、該プロピレン重合ブロック（Ｉ）に含まれるメチル基以外の短鎖分岐数である。
ＳＣＢＥＬは、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の炭素数を１０００として、該エラストマーブロック（ＩＩ）に含まれるメチル基以外の短鎖分岐数である。
ＭｎＰＰは、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の数平均分子量である。
ＭｎＥＬは、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の数平均分子量である。
【００５０】
本発明のプロピレン重合体組成物のポリスチレン換算の数平均分子量に対する、前記プロピレン重合体組成物のポリスチレン換算の重量平均分子量の比が１．５以上３．０以下であることが好ましい。
【００５１】
なお、本発明のプロピレン重合体組成物は、抽出・再沈殿等の精製を実施してから、後述のヘテロファジックプロピレン重合材料と混合してもよく、未精製のまま混合してもよい。前述のＣＸＩＳあるいはＣＨＩＳと、後述のヘテロファジックプロピレン重合材料とを混合して混合物にしてもよい。
【００５２】
本発明のプロピレン重合体組成物は、必要に応じて、公知の添加剤を含有してもよい。上記添加剤としては、例えば、滑剤、中和剤、吸着剤、酸化防止剤、造核剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、加工助剤、有機系過酸化物、着色剤（無機顔料、有機顔料、顔料分散剤等）、可塑剤、難燃剤、抗菌剤、光拡散剤等が挙げられる。これらの添加剤を、１種のみ含んでもよく、２種以上含んでもよい。かかる添加剤の含有量は特に制限されない。プロピレン重合体組成物が前記添加剤を含有する場合、各添加剤の含有量は、プロピレン重合体組成物の全重量を１００重量％として、通常、０．０１〜５重量％である。
【００５３】
＜プロピレン重合体組成物の製造方法＞
本発明のプロピレン重合体組成物の製造方法は、特に制限はないが、例えば、末端官能基化プロピレン重合体と、末端官能基化エラストマー重合体とを混合し、これらの一部を反応させる工程（以下、「カップリング反応工程」と称することがある。）を含む製造方法が挙げられる。
【００５４】
〔末端官能基化プロピレン重合体〕
末端官能基化プロピレン重合体とは、プロピレンに由来する構造単位を９０重量％以上有する（ただし、該プロピレン重合体の全重量を１００重量％とする）プロピレン重合体の少なくとも一方の末端の水素原子が、アルキル基以外の官能基により置換されたプロピレン重合体のことである。
末端官能基化プロピレン重合体としては、末端酸変性プロピレン重合体が挙げられる。末端酸変性プロピレン重合体としては、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体が挙げられる。
末端酸変性プロピレン重合体は、末端に二重結合を有するプロピレン重合体を、α，β−不飽和カルボン酸またはその無水物により変性することにより得ることができる。
末端官能基化プロピレン重合体の好ましい構造は、プロピレン重合体（Ａ）の好ましい構造と同様である。
【００５５】
〔末端に二重結合を有するプロピレン重合体〕
末端に二重結合を有するプロピレン重合体は、プロピレンをメタロセン触媒の存在下、かつ水素が存在しない条件下または水素がごく少量存在する条件下で重合することによって得る方法、または、高分子量プロピレン重合体を有機過酸化物の存在下で分子切断させることによって得る方法により製造される。例えば、特表２００１−５２５４６１号公報、特開２００９−２９９０４５号公報に記載の方法により製造することができる。末端官能基化プロピレン重合体の原料として好適な末端に二重結合を有するプロピレン重合体は、一分子鎖当たりの平均末端二重結合量の範囲は０．１個以上２．０個以下であり、好ましくは０．３個以上１．８個以下であり、より好ましくは０．５個以上１．５個以下であり、さらに好ましくは０．７個以上１．２個以下である。触媒の種類、重合温度やモノマー濃度等の重合条件を調整することにより、平均末端二重結合量を調整することができる。前記平均末端二重結合量は、成形体の耐衝撃性の観点から、０．１個以上が好ましく、成形体の機械物性、外観の観点から、２．０個以下が好ましい。
【００５６】
〔末端官能基化プロピレン重合体の製造方法〕
末端官能基化プロピレン重合体の製造方法としては、例えば、末端に二重結合を有するプロピレン重合体と、α，β−不飽和カルボン酸またはその無水物とを、溶媒の存在下または非存在下で、加熱混合する工程を含む製造方法が挙げられる。
α，β−不飽和カルボン酸またはその無水物の具体例としては、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸およびそれらの無水物等が挙げられ、マレイン酸およびマレイン酸無水物が好ましい。前記工程において、末端に二重結合を有するプロピレン重合体と、α，β−不飽和カルボン酸またはその無水物との反応を促進させるために、ブレンステッド酸、ルイス酸等の酸触媒を添加してもよい。
【００５７】
〔末端官能基化エラストマー重合体〕
末端官能基化エラストマー重合体とは、
エチレンに由来する構造単位と炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有するエチレン−α−オレフィン共重合体および水添共役ジエン重合体からなる群より選ばれる少なくとも一種の重合体の、少なくとも一方の末端の水素原子が、アルキル基以外の官能基により置換されたエラストマー重合体のことである。  好ましい末端官能基としては、水酸基、１級アミノ基、２級アミノ基、３級アミノ基等を挙げることができる。
末端官能基化エラストマー重合体としては、末端水酸基変性エチレン−α−オレフィン共重合体、末端アミノ基変性エチレン−α−オレフィン共重合体、末端水酸基変性水添共役ジエン重合体、末端アミノ基変性水添共役ジエン重合体が挙げられる。
末端官能基化エラストマー重合体の好ましい構造は、エラストマー重合体（Ｂ）の好ましい構造と同様である。
【００５８】
〔末端水酸基変性エチレン−α−オレフィン共重合体〕
末端水酸基変性エチレン−α−オレフィン共重合体の製造方法としては、以下の方法が挙げられる。
（方法１）末端に二重結合を有するエチレン−α−オレフィン共重合体と、第１３族元素を含む化合物とを反応させ、末端に第１３族元素を含む官能基を有するエチレン−α−オレフィン共重合体を得る工程と、
末端に第１３族元素を含む官能基を有するエチレン−α−オレフィン共重合体を酸化剤により酸化反応させることにより末端水酸基変性エチレン−α−オレフィン共重合体を得る工程とを含む製造方法。
（方法２）末端にカルボキシル基またはカルボン酸無水物基を有するエチレン−α−オレフィン共重合体（以下、末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体と称する）と、水酸基を２つ以上有する化合物または、水酸基とアミノ基とを有する化合物とを反応させる工程を含む製造方法。
以下、水酸基を２つ以上有する化合物、および水酸基とアミノ基とを有する化合物を「リンカー剤（Ｆ）」と総称することがある。
【００５９】
〔末端に二重結合を有するエチレン−α−オレフィン共重合体〕
末端に二重結合を有するエチレン−α−オレフィン共重合体は、エチレンとα−オレフィンとを連鎖移動反応を起こす特殊なオレフィン重合触媒の存在下で重合することによって得る方法、または、高分子量エチレン−α−オレフィン共重合体を有機過酸化物の存在下で分子切断させることによって得る方法により製造される。本発明の末端官能基化エチレン−α−オレフィン共重合体の原料として好適な、末端に二重結合を有するエチレン−α−オレフィン共重合体の、一分子鎖当たりの平均末端二重結合量の範囲は好ましくは０．１個以上２．０個以下であり、より好ましくは０．３個以上１．８個以下であり、さらに好ましくは０．５個以上１．５個以下であり、さらに好ましくは０．７個以上１．２個以下である。プロピレン重合体組成物中に含まれるプロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量を多くするという観点から、一分子鎖当たりの平均末端二重結合量は０．１個以上が好ましい。得られるプロピレン重合体組成物中にゲルの生成を抑制するという観点から、一分子鎖当たりの平均末端二重結合量は２．０個以下が好ましい。
【００６０】
〔第１３族元素を含む化合物〕
第１３族元素を含む化合物としては、ジイソブチルアルミニウムヒドリド等のアルミニウムヒドリド化合物、ボラン、９−ボラビシクロ［３．３．１］ノナン等のホウ素ヒドリド化合物等が挙げられる。これらホウ素ヒドリド化合物を用いて得られた、末端にホウ素を含む官能基を有するエチレン−α−オレフィン共重合体を酸化するための酸化剤としては、分子状酸素、過酸化水素等が挙げられる。
【００６１】
〔末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体〕
末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体は、末端に二重結合を有するエチレン−α−オレフィン共重合体を、α，β−不飽和カルボン酸またはその無水物により変性することにより得ることができる。
【００６２】
末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体の製造方法としては、例えば、末端に二重結合を有するエチレン−α−オレフィン共重合体と、α，β−不飽和カルボン酸またはその無水物とを、溶媒の存在下または非存在下で、加熱混合する工程を含む製造方法が挙げられる。
α，β−不飽和カルボン酸またはその無水物の具体例としては、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸およびそれらの無水物等が挙げられ、マレイン酸およびマレイン酸無水物が好ましい。前記工程において、末端に二重結合を有するエチレン−α−オレフィン共重合体と、α，β−不飽和カルボン酸またはその無水物との反応を促進させるために、ブレンステッド酸、ルイス酸等の酸触媒を添加してもよい。
【００６３】
〔リンカー剤（Ｆ）〕
リンカー剤（Ｆ）は、水酸基とアミノ基とを有する化合物が好ましい。
リンカー剤（Ｆ）としては、例えば、２−アミノエタノール、３−アミノプロパン−１−オール、１−アミノプロパン−２−オール、４−アミノブタン−１−オール、１−アミノブタン−２−オール、６−アミノヘキサン−１−オール、８−アミノオクタン―１−オール、１０−アミノデカン−１−オール、１２−ジアミノドデカン−１−オール、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，８−オクタンジオール、１，１０−デカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、ネオペンチルグリコール、シクロヘキサンジメタノール等が挙げられ、２−アミノエタノール、３−アミノプロパン−１−オール、４−アミノブタン−１−オール、６−アミノヘキサン−１−オールが好ましい。
【００６４】
前記（方法２）において、末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体と、リンカー剤（Ｆ）とを反応させる工程は、溶媒の存在下または非存在下で行うことができる。
リンカー剤（Ｆ）の使用量は、末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体の官能基に対して、通常１当量〜１０００当量、好ましくは２当量〜５００当量、より好ましくは５当量〜１００当量である。リンカー剤（Ｆ）を２当量以上使用することにより、反応時間を短くすることができる。
前記（方法２）において、使用する溶媒としては、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、デカリン等の炭化水素溶媒、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クメン、シメン、メシチレン、テトラリン等の芳香族炭化水素溶媒、ジクロロメタン、クロロホルム、ジクロロエタン、トリクロロエタン、テトラクロロエタン、クロロブタン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、トリクロロベンゼン等のハロゲン化炭化水素溶媒、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、ジオキサン、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテル等のエーテル系溶媒、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルイミダゾリジノン、ジメチルスルホキシド、スルホラン等の非プロトン性極性溶媒等が挙げられる。また、リンカー剤（Ｆ）が反応温度で液体である場合には、リンカー剤（Ｆ）を溶媒として使用してもよい。かかる溶媒の使用量は、通常、末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体に対し、１〜１００重量倍である。
【００６５】
前記（方法２）において、末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体と、リンカー剤（Ｆ）とを反応させる工程の一態様として、末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体とリンカー剤（Ｆ）とを、溶融混練装置を用いて溶融混練して反応させる工程が挙げられる。
かかる溶融混練装置としては、１軸押出機、２軸押出機等の連続式混練装置、バンバリーミキサー、ラボプラストミル等のバッチ式混練機、熱ロール等が挙げられる。
【００６６】
反応温度は通常、０℃以上３００℃以下、好ましくは１０℃以上２８０℃以下、より好ましくは２０℃以上２５０℃以下である。
末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体と、リンカー剤（Ｆ）との反応を促進させるために、硫酸、メタンスルホン酸、ｐ−トルエンスルホン酸等のブレンステッド酸触媒、塩化アルミニウム、塩化スズ、塩塩化鉄、チタンテトライソプロポキシド、ジブチルスズラウレート等のルイス酸触媒、トリエチルアミン、トリブチルアミン、ピリジン、ジアザビシクロウンデセン等のアミン類、ジシクロヘキシルカルボジイミド等の脱水縮合剤を添加してもよい。
反応時間は通常、数秒〜２４時間である。反応後、得られた末端水酸基変性エチレン−α−オレフィン共重合体を、溶剤抽出、再沈殿等の公知の精製法を用いて精製することができる。
【００６７】
〔末端アミノ基変性エチレン−α−オレフィン共重合体〕
末端アミノ基変性エチレン−α−オレフィン共重合体の製造方法としては、例えば、末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体と、アミノ基を２つ有する化合物（以下、リンカー剤（Ｇ）と称することがある）とを反応させる工程を含む製造方法が挙げられる。
【００６８】
〔リンカー剤（Ｇ）〕
リンカー剤（Ｇ）としては、例えば、エチレンジアミン、１，２−ジアミノプロパン、１，３−ジアミノプロパン、１，４−ジアミノブタン、１，６−ジアミノヘキサン、１，８−ジアミノオクタン、１，１０−ジアミノデカン、１，１２−ジアミノドデカン、ｍ−キシリレンジアミン、ｐ−キシリレンジアミン、イソホロンジアミン、１，３−フェニレンジアミン、１，４−フェニレンジアミン等が挙げられる。
【００６９】
末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体と、リンカー剤（Ｇ）とを反応させる工程は、溶媒の存在下または非存在下で行うことができる。
リンカー剤（Ｇ）の使用量は、末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体の官能基に対して、通常１当量〜１０００当量、好ましくは２当量〜５００当量、より好ましくは５当量〜１００当量である。リンカー剤（Ｇ）を２当量以上使用することにより、反応時間を短くすることができる
使用する溶媒としては、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、デカリン等の炭化水素溶媒、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クメン、シメン、メシチレン、テトラリン等の芳香族炭化水素溶媒、ジクロロメタン、クロロホルム、ジクロロエタン、トリクロロエタン、テトラクロロエタン、クロロブタン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、トリクロロベンゼン等のハロゲン化炭化水素溶媒、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、ジオキサン、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテル等のエーテル系溶媒、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルイミダゾリジノン、ジメチルスルホキシド、スルホラン等の非プロトン性極性溶媒等が挙げられる。また、リンカー剤（Ｇ）が反応温度で液体である場合には、リンカー剤（Ｇ）を溶媒として使用してもよい。かかる溶媒の使用量は、通常、末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体に対し、１〜１００重量倍である。
【００７０】
末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体と、リンカー剤（Ｇ）とを反応させる工程の一態様として、末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体とリンカー剤（Ｇ）とを、溶融混練装置を用いて溶融混練して反応させる工程が挙げられる。
かかる溶融混練装置としては、１軸押出機、２軸押出機等の連続式混練装置、バンバリーミキサー、ラボプラストミル等のバッチ式混練機、熱ロール等が挙げられる。
【００７１】
反応温度は通常、０℃以上３００℃以下、好ましくは１０℃以上２８０℃以下、より好ましくは２０℃以上２５０℃以下である。
末端酸変性エチレン−α−オレフィン共重合体と、リンカー剤（Ｇ）との反応を促進させるために、硫酸、メタンスルホン酸、ｐ−トルエンスルホン酸等のブレンステッド酸触媒、塩化アルミニウム、塩化スズ、塩化鉄、チタンテトライソプロポキシド、ジブチルスズラウレート等のルイス酸触媒、トリエチルアミン、トリブチルアミン、ピリジン、ジアザビシクロウンデセン等のアミン類、ジシクロヘキシルカルボジイミド等の脱水縮合剤を添加してもよい。
反応時間は通常、数秒〜２４時間である。反応後、得られた末端アミノ基変性エチレン−α−オレフィン共重合体を、溶剤抽出、再沈殿等の公知の精製法を用いて精製することができる。
【００７２】
〔末端官能基化水添共役ジエン重合体の製造方法〕
末端官能基化水添共役ジエン重合体の製造方法としては、以下の方法が挙げられる。
（方法１１）共役ジエン重合体を水添して水添共役ジエン重合体を得る工程と、水添共役ジエン重合体の末端を変性して末端官能基化水添共役ジエン重合体を得る工程とを含む製造方法。
（方法１２）官能基を有する共役ジエン重合体を合成して末端官能基化共役ジエン重合体を得る工程と、末端官能基化共役ジエン重合体を水添して末端官能基化水添共役ジエン重合体を得る工程とを含む製造方法。
好ましい官能基としては、水酸基、１級アミノ基、２級アミノ基、３級アミノ基等が挙げられる。
【００７３】
末端水酸基変性水添共役ジエン重合体は、例えば、特開平７−３３１０２３号公報に記載の方法によって得ることができる。
末端に１級アミノ基、２級アミノ基、あるいは３級アミノ基を有する末端アミノ基変性水添共役ジエン重合体は、例えば、Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ：  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｅｄｉｔｉｏｎ，  １９７７，  Ｖｏｌ．１５，  ２４０１、特開平９−２７８６７７号公報、特開平１１−７１４２６号公報、特開２００３−２４６８１７号公報等の記載の方法；
共役ジエンまたは共役ジエン及び他の単量体を重合し、共役ジエン重合体を生成させる工程と、得られた共役ジエン重合体にアミノ基を有する停止剤を加えて重合を停止し、末端アミノ基変性共役ジエン重合体を得る工程と、末端アミノ基変性共役ジエン重合体を水添して末端アミノ基変性水添共役ジエン重合体を得る工程を含む方法；
によって得ることができる。
アミノ基を有する停止剤としては、高分子，47巻，2月号（1998年），70−73、Makromolecule Chemie, Rapid Communication, 3, 59-63(1982)等に記載の停止剤が挙げられる。
【００７４】
〔カップリング反応工程〕
カップリング反応工程は、末端官能基化プロピレン重合体と、末端官能基化エラストマー重合体とを混合し、これらの一部を反応させることにより、
末端官能基化プロピレン重合体と末端官能基化エラストマー重合体との反応物である前記プロピレンブロック共重合体（Ｃ）と、
前記プロピレン重合体（Ａ）である未反応の末端官能基化プロピレン重合体と、前記エラストマー重合体（Ｂ）である未反応の末端官能基化エラストマー重合体と
を含有するプロピレン重合体組成物を得る工程である。
末端官能基化プロピレン重合体と、末端官能基化エラストマー重合体とを混合し、これらの一部を反応させる工程は、溶媒に末端官能基化プロピレン重合体および末端官能基化エラストマー重合体を溶解または懸濁させ、加熱または非加熱条件下で行うことができる。
【００７５】
末端官能基化プロピレン重合体の使用量に対する、末端官能基化エラストマー重合体の使用量の割合は、それぞれの官能基当量比として、０．５以上３．０以下であり、好ましくは０．７以上２．５以下であり、より好ましくは０．８以上２．０以下である。未反応の末端官能基化エラストマー重合体は後述のとおり精製による除去が可能である。
【００７６】
カップリング反応工程において、使用される溶媒としては、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、デカリン等の炭化水素溶媒、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クメン、シメン、メシチレン、テトラリン等の芳香族炭化水素溶媒、ジクロロメタン、クロロホルム、ジクロロエタン、トリクロロエタン、テトラクロロエタン、クロロブタン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、トリクロロベンゼン等のハロゲン化炭化水素溶媒、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、ジオキサン、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテル等のエーテル系溶媒、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルイミダゾリジノン、ジメチルスルホキシド、スルホラン等の非プロトン性極性溶媒等が挙げられる。かかる溶媒の使用量は、通常、カップリング反応工程において用いられる末端官能基化プロピレン重合体と末端官能基化エラストマー重合体の合計量に対し、１〜１００重量倍である。
【００７７】
カップリング反応工程における反応温度は通常、０℃以上３００℃以下、好ましくは１０℃以上２８０℃以下、より好ましくは２０℃以上２５０℃以下である。
末端官能基化プロピレン重合体と末端官能基化エラストマー重合体との反応を促進させるために、硫酸、メタンスルホン酸、ｐ−トルエンスルホン酸等のブレンステッド酸触媒、塩化アルミニウム、塩化スズ、塩化鉄、チタンテトライソプロポキシド、ジブチルスズラウレート等のルイス酸触媒、トリエチルアミン、トリブチルアミン、ピリジン、ジアザビシクロウンデセン等のアミン類、ジシクロヘキシルカルボジイミド等の脱水縮合剤を添加してもよい。使用量は特に制限されない。
カップリング反応工程において、ポリマーの劣化を防止するために、酸化防止剤等の安定剤を使用してもよい。かかる安定剤は、１種単独で使用してもよいし、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。かかる安定剤の使用量は、特に制限されるものではないが、通常、カップリング反応工程において用いられる末端官能基化プロピレン重合体と末端官能基化エラストマー重合体の合計量に対し、０．０００１〜０．０１重量倍である。
反応時間は通常、１０分〜４８時間である。
【００７８】
カップリング反応工程の一態様として、末端官能基化プロピレン重合体と、末端官能基化エラストマー重合体とを、溶融混練装置を用いて溶融混練して反応させる工程が挙げられる。
かかる溶融混練装置としては、１軸押出機、２軸押出機等の連続式混練装置、バンバリーミキサー、ラボプラストミル等のバッチ式混練機、熱ロール等が挙げられる。
溶融混練する温度は、好ましくは１５０℃以上３００℃以下、より好ましくは１６０℃以上２８０℃以下、さらに好ましくは１７０℃以上２５０℃以下である。
溶融混練時間は通常、１０秒〜１時間である。
その他の溶融混練条件については、溶媒を用いてカップリング反応させる場合と同様である。
【００７９】
カップリング反応工程の後に、溶剤抽出、再沈殿等の公知の精製法を用いて、カップリング反応工程により得られた組成物から、未反応の末端官能基化エラストマー重合体を分別除去する工程を設けてもよい。
【００８０】
プロピレン重合体（Ａ）とエラストマー重合体（Ｂ）とプロピレンブロック共重合体（Ｃ）とを含有する上記プロピレン重合体組成物は、ヘテロファジックプロピレン重合材料の耐衝撃性および剛性を改良することができる。
【００８１】
＜ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）＞
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）とは、プロピレンに由来する構造単位を９０重量％以上有するプロピレン重合体（ｉ）（ただし、該プロピレン重合体の全重量を１００重量％とする）の連続相の中で、下記エチレン系共重合体（ｉｉ）が分散した構造を有する混合物である。
エチレン系共重合体（ｉｉ）：エチレンに由来する構造単位とα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量％より多く９９重量％以下有する共重合体（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全重量を１００重量％とする）。
通常、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）は、多段重合によって得られるプロピレン重合体（ｉ）とエチレン系共重合体（ｉｉ）とからなるプロピレン重合材料である。
【００８２】
〔プロピレン重合体（ｉ）〕
プロピレン重合体（ｉ）は、プロピレンに由来する構造単位を９０重量％以上有するプロピレン重合体（ただし、該プロピレン重合体の全重量を１００重量％とする）である。
プロピレン重合体（ｉ）としては、プロピレン単独重合体、エチレンおよび炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選ばれる１以上のオレフィンに由来する構造単位とプロピレンに由来する構造単位とを有するランダム共重合体が挙げられる。
炭素数４〜１０のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等が挙げられる。前記ランダム共重合体は、エチレンおよび炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選ばれる１以上のオレフィンに由来する構造単位を１種のみ有してもよく、２種以上有してもよい。前記ランダム共重合体は、エチレン−プロピレンランダム共重合体が好ましい。
得られる成形体の剛性および耐熱性の観点から、プロピレン重合体（ｉ）は、プロピレン単独重合体が好ましい。
【００８３】
プロピレン重合体（ｉ）の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度［η］は、好ましくは０．１〜５ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．３〜４ｄｌ／ｇであり、さらに好ましくは０．５〜３ｄｌ／ｇである。得られる成形体の耐衝撃性や靭性の観点から、プロピレン重合体（ｉ）の［η］は０．１ｄｌ／ｇ以上が好ましい。成形性の観点から、プロピレン重合体（ｉ）の［η］は５ｄｌ／ｇ以下が好ましい。
【００８４】
プロピレン重合体（ｉ）のアイソタクチックペンタッド分率［ｍｍｍｍ］は、得られる成形体の剛性や耐熱性の観点から、好ましくは０．９５以上、より好ましくは０．９７以上、さらに好ましくは０．９８以上である。
【００８５】
〔エチレン系共重合体（ｉｉ）〕
エチレン系共重合体（ｉｉ）は、エチレンに由来する構造単位とα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量％より多く９９重量％以下有する共重合体（ただし、該エチレン−α−オレフィン共重合体の全重量を１００重量％とする）である。エチレン系共重合体（ｉｉ）は、ランダム共重合体である。
炭素数３〜１０のα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等が挙げられる。エチレン系共重合体（ｉｉ）が有するα−オレフィンに由来する構造単位は、プロピレンに由来する構造単位、１−ブテンに由来する構造単位、１−ヘキセンに由来する構造単位、１−オクテンに由来する構造単位が好ましく、プロピレンに由来する構造単位、１−ブテンに由来する構造単位がより好ましい。エチレン−α−オレフィン共重合体は、炭素数３〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位を１種のみ有してもよく、２種以上有してもよい。
エチレン系共重合体（ｉｉ）は、好ましくは、エチレン−プロピレン共重合体である。
【００８６】
得られる成形体の耐衝撃性の観点から、エチレン系共重合体（ｉｉ）に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量は、好ましくは１０重量％より多く９０重量％以下であり、より好ましくは１５重量％以上８０重量％以下であり、さらに好ましくは２０重量％以上７５重量％以下である。
【００８７】
温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎの条件で測定されるヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）のメルトフローレート（以下、ＭＦＲと称する）は、好ましくは２〜１５０ｇ／１０分であり、より好ましくは１５〜１３０ｇ／１０分である。該ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に規定された方法に従い、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎの条件で測定される値である。
成形加工性の観点から、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）のＭＦＲは、２ｇ／１０分以上が好ましい。得られる成形体の耐衝撃性、靭性の観点から、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）のＭＦＲは１５０ｇ／１０分以下が好ましい。
【００８８】
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）に含まれる、エチレン系共重合体（ｉｉ）の含有量は、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）の全重量を１００重量％として、好ましくは１〜４９重量％であり、より好ましくは５〜４５重量％であり、さらに好ましくは１０〜４０重量％である。ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）に含まれる、プロピレン重合体（ｉ）の含有量は、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）の全重量を１００重量％として、好ましくは５１〜４９重量％であり、より好ましくは５〜４５重量％であり、さらに好ましくは１０〜４０重量％である。
【００８９】
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）の製造方法としては、プロピレン重合触媒の存在下、プロピレンを重合してプロピレン重合体（ｉ）を得る工程と、プロピレン重合体（ｉ）の存在下、プロピレンまたは炭素数４〜１０のα−オレフィンと、エチレンとを共重合して、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）を得る工程とを含む製造方法が挙げられる。該方法は、一般に「多段重合法」と呼ばれる。
プロピレン重合触媒としては、例えば、チーグラー型触媒系、チーグラー・ナッタ型触媒系、シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とアルキルアルミノキサンからなる触媒系、シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とそれと反応してイオン性の錯体を形成する化合物及び有機アルミニウム化合物からなる触媒系等が挙げられる。
これらの触媒系としては、例えば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平５−１９４６８５号公報、特開平７−２１６０１７号公報、特開平９−３１６１４７号公報、特開平１０−２１２３１９号公報、特開２００４−１８２９８１号公報、特開２００９−１７３８７０号公報、特開２０１３−１４７６０２号公報等に記載の触媒系が挙げられる。
また、上記の触媒系の存在下でエチレンやα−オレフィンを予備重合させて調製される予備重合触媒を用いてもよい。
重合方法としては、バルク重合、溶液重合、スラリー重合又は気相重合等が挙げられる。バルク重合とは、重合温度において液状のオレフィンを媒体として重合を行う方法であり、溶液重合及びスラリー重合は共に、プロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の不活性炭化水素溶媒中で重合を行う方法であり、また、気相重合とは、気体状態の単量体を媒体として、その媒体中で気体状態の単量体を重合する方法である。これらの重合方法は、バッチ式、連続式のいずれでもよく、また、これらの重合方法を任意に組み合わせてもよい。工業的かつ経済的な観点から、連続式の気相重合法、バルク重合法と気相重合法を連続的に行うバルク−気相重合法による製造方法が好ましい。
なお、重合工程における各種条件（重合温度、重合圧力、モノマー濃度、触媒投入量、重合時間等）は、適宜決定すればよい。
【００９０】
＜混合物＞
前記ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、前記プロピレン重合体組成物とを混合して、混合物としてもよい。プロピレン重合体（ｉ）とエチレン系共重合体（ｉｉ）とからなるヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、前記プロピレン重合体組成物との混合物は、該混合物に含まれる重合体成分の全重量を１００重量％として、混合物に含まれる重合体成分中のＣＸＩＳの含有量と、ＣＨＩＳの含有量の少なくとも一方が５０〜９５重量％である混合物が好ましい。例えば、該混合物に含まれる重合体成分の全重量を１００重量％として、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）中のエチレン系共重合体（ｉｉ）の含有量と、エラストマー重合体（Ｂ）の含有量の合計を５〜５０重量％とすることにより、混合物に含まれる重合体成分中のＣＸＩＳの含有量と、ＣＨＩＳの含有量の少なくとも一方を５０〜９５重量％とすることができる。
【００９１】
前記ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、前記プロピレン重合体組成物との混合物を形成する際、該混合物の全量を１００重量％として、前記プロピレン重合体組成物を、通常０．１〜１０重量％、好ましくは０．２〜５重量％、より好ましくは、０．３〜３重量％使用する。混合物からなる成形体の耐衝撃性の観点から、前記プロピレン重合体組成物の使用量は、０．１重量％以上が好ましい。
【００９２】
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、前記プロピレン重合体組成物との混合物は、さらに、下記プロピレン重合体、エラストマー重合体を含有してもよい。
【００９３】
さらに含有してもよいプロピレン重合体としては、プロピレン単独重合体、エチレンおよび炭素数４〜１０のα−オレフィンからなる群より選ばれる１種以上のα−オレフィンに由来する構造単位とプロピレンに由来する構造単位とを有するプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体が挙げられる。
炭素数４〜１０のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセンが挙げられる。プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体は、プロピレン−エチレンランダム共重合体が好ましい。プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体に含まれるプロピレンに由来する構造単位の含有量は、得られる成形体の剛性、耐熱性の観点から、好ましくは９０重量％以上であり、より好ましくは９５重量％以上である（ただし、該プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体の全重量を１００重量％とする）。
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、前記プロピレン重合体組成物とを含有する混合物は、さらにプロピレン単独重合体を含有してもよい。
【００９４】
さらに含有してもよいプロピレン重合体の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度［η］は、好ましくは０．１〜５ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．５〜３ｄｌ／ｇであり、さらに好ましくは０．７〜２ｄｌ／ｇである。
【００９５】
さらに含有してもよいエラストマー重合体としては、オレフィン系エラストマー及びビニル芳香族化合物エラストマーからなる群から選ばれる少なくとも１種のエラストマーが挙げられる。
オレフィン系エラストマーは、エチレンに由来する構造単位と炭素数４以上２０以下のα−オレフィンに由来する構造単位を有する共重合体である。オレフィン系エラストマーにおけるエチレンに由来する構造単位の含有量は、好ましくは５０重量％以上である（但し、エチレンに由来する構造単位の含有量と、炭素数４以上２０以下のα−オレフィンに由来する構造単位の含有量の合計を１００重量％とする）。
炭素数４以上２０以下のα−オレフィンとしては、１−ブテン、イソブテン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンである
ＪＩＳ  Ｋ７１１２に準拠して測定したオレフィン系エラストマーの密度は、前記混合物からなる成形体の耐衝撃性の観点から、０．８５ｇ／ｃｍ３以上０．８８５ｇ／ｃｍ３以下であり、好ましくは０．８５ｇ／ｃｍ３以上０．８８ｇ／ｃｍ３以下であり、より好ましくは０．８５５ｇ／ｃｍ３以上０．８７５ｇ／ｃｍ３以下である。
温度１９０℃、荷重２１．１８Ｎの条件で測定されるオレフィン系エラストマーのメルトフローレートは、前記混合物からなる成形体の耐衝撃性の観点から、０．０５〜２００ｇ／１０分、好ましくは０．１〜１５０ｇ／１０分、より好ましくは０．２〜１００ｇ／１０分、さらに好ましくは０．３〜８０ｇ／１０分である。
オレフィン系エラストマーの製造方法としては、重合触媒を用いて製造する方法が挙げられる。重合触媒としては、例えば、バナジウム化合物、有機アルミニウム化合物及びハロゲン化エステル化合物からなるチーグラー・ナッタ触媒や、チタン原子、ジルコニウム原子又はハフニウム原子に少なくとも１種のシクロペンタジエニルアニオン骨格を有する基が配位したメタロセン化合物と、アルモキサンあるいはホウ素化合物とを組み合わせた触媒や、メタロセン触媒が挙げられる。
重合方法としては、例えば、炭化水素化合物のような不活性有機溶媒中でエチレンとα−オレフィンを共重合させる方法や、溶媒を用いずにエチレンとα−オレフィンを共重合させる方法等が挙げられる。
また、市販の該当品を使用してもよい。市販の該当品としては、例えば、ダウ・ケミカル社製Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）シリーズ、三井化学社製タフマー（登録商標）シリーズ等が挙げられる。
【００９６】
ビニル芳香族化合物エラストマーは、ビニル芳香族化合物を重合して得られるエラストマーである。ビニル芳香族化合物エラストマーとしては、ビニル芳香族化合物に由来する構造単位と、共役ジエンに由来する構造単位とを含有するブロック重合体、又は該ブロック共重合体の共役ジエン部分の二重結合が水素添加されているブロック重合体等が挙げられる。ビニル芳香族化合物エラストマーとしては、ビニル芳香族化合物に由来する構造単位と、共役ジエンに由来する構造単位とを含有するブロック共重合体の共役ジエン部分の二重結合が水素添加されているブロック重合体が好ましく、ブロック共重合体の共役ジエン部分の二重結合が８０％以上水素添加されているブロック重合体がより好ましく、８５％以上水素添加されているブロック重合体を用いることがさらに好ましい。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
ビニル芳香族化合物エラストマーにおけるビニル芳香族化合物としては、スチレンが挙げられる。ビニル芳香族化合物に由来する構造単位と共役ジエンに由来する構造単位とを含有するブロック重合体としては、スチレン−エチレン−ブテン−スチレン系エラストマー（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン系エラストマー（ＳＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン系エラストマー（ＳＢＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレン系エラストマー（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレン系エラストマー（ＳＩＳ）等が挙げられる。
【００９７】
ビニル芳香族化合物エラストマーにおけるビニル芳香族化合物に由来する構造単位の含有量は、好ましくは１０重量％以上７０重量％以下であり、より好ましくは１１重量％以上５０重量％以下であり、さらに好ましくは１２重量％以上３０重量％以下である（ただし、ビニル芳香族化合物エラストマーの全量を１００重量％とする）。
ＪＩＳ  Ｋ７１１２に準拠して測定したビニル芳香族化合物エラストマーの密度は、前記混合物からなる成形体の耐衝撃性の観点から、０．８８ｇ／ｃｍ３以上０．９９ｇ／ｃｍ３以下であり、好ましくは０．８８ｇ／ｃｍ３以上０．９４ｇ／ｃｍ３以下であり、より好ましくは０．８９ｇ／ｃｍ３以上０．９１ｇ／ｃｍ３以下である。
【００９８】
ＪＩＳ  Ｋ６７５８に準拠して測定したビニル芳香族化合物エラストマーの温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎの条件で測定されるメルトフローレートは、好ましくは０．１ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下であり、より好ましくは１ｇ／１０分以上１３ｇ／１０分以下である。ビニル芳香族化合物エラストマーの分子量分布としては、ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）から求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）として、好ましくは２．５以下であり、より好ましくは２．３以下である。
【００９９】
ビニル芳香族化合物エラストマーの製造方法としては、例えば、炭化水素溶媒で、共役ジエンと、ビニル芳香族化合物と、必要に応じてオレフィンを重合する方法が挙げられる。
また、市販の該当品を使用してもよい。市販の該当品としては、例えば、例えば、クレイトンポリマー社製クレイトン（登録商標）シリーズ、クラレ社製セプトン（登録商標）、ＪＳＲ社製ダイナロン（登録商標）、旭化成社製タフテック（登録商標）等が挙げられる。
【０１００】
前記混合物がさらにエラストマー重合体を含有する場合、混合物の全量を１００重量％として、エラストマー重合体の含有量は、好ましくは１〜４０重量％、より好ましくは３〜３０重量％、さらに好ましくは５〜２５重量％である。前記混合物は、前記エラストマー重合体を一種のみ含んでもよく、２種以上含んでもよい。
【０１０１】
前記ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、前記プロピレン重合体組成物と、前記エラストマー重合体とを含有する混合物の場合、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）中のエチレン系共重合体（ｉｉ）の含有量と、プロピレン重合体組成物中のエラストマー重合体（Ｂ）の含有量と、エラストマーブロック（ＩＩ）の含有量と、エラストマー重合体の含有量との合計は、該混合物の全重量を１００重量％として、剛性、耐熱性および耐衝撃性の観点から、好ましくは５〜５０重量％であり、より好ましくは５〜４５重量％であり、さらに好ましくは１０〜４０重量％であり、さらに好ましくは、１５〜３５重量％である。
【０１０２】
＜無機フィラー＞
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、前記プロピレン重合体組成物との混合物は、さらに、無機フィラーを含有してもよい。
【０１０３】
前記混合物が、さらに含有してもよい無機フィラーの形状としては、粉末状、フレーク状、顆粒状、繊維状が挙げられる。
粉末状、フレーク状、顆粒状の形状を有する無機フィラーとしては、具体的には、タルク、マイカ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、炭酸マグネシウム、クレー、アルミナ、シリカ、硫酸カルシウム、けい砂、カーボンブラック、酸化チタン、水酸化マグネシウム、ゼオライト、モリブデン、けいそう土、セリサイト、シラス、水酸化カルシウム、亜硫酸カルシウム、硫酸ソーダ、ベントナイト、黒鉛等が挙げられる。
また、繊維状の形状を有する無機フィラーとしては、具体的には、繊維状マグネシウムオキシサルフェート、チタン酸カリウム繊維、水酸化マグネシウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維、炭素繊維、ガラス繊維、金属繊維等が挙げられる。
前記混合物は、これら無機フィラーを１種のみ含んでもよく、２種以上含んでもよい。無機フィラーは、好ましくはタルク、繊維状マグネシウムオキシサルフェートである。
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、前記プロピレン重合体組成物と、無機フィラーとを含有する混合物中の無機フィラーの含有量は、該混合物の全重量を１００重量％として、好ましくは１〜４０重量％、より好ましくは２〜３５重量％、さらに好ましくは５〜３０重量％である。
【０１０４】
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）と、前記プロピレン重合体組成物とを含有する混合物の、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎの条件で測定されるＭＦＲは、成形加工性や耐衝撃性の観点から、好ましくは１〜２００ｇ／１０分であり、より好ましくは２〜１５０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは５〜１００ｇ／分であり、さらに好ましくは１０〜７０ｇ／分である。
【０１０５】
前記混合物の製造方法は、特に制限はないが、プロピレン重合体組成物およびヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）および、必要に応じてエラストマー重合体や無機フィラー等を溶融混練装置に供給する工程、ならびに、プロピレン重合体組成物およびヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）等を前記溶融混練装置により溶融混練する工程を含むことが好ましい。
溶融混練に用いられる溶融混練装置としては、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等が挙げられる。溶融混練の温度は、好ましくは１７０〜２５０℃であり、熱処理時間は、好ましくは１０秒〜２０分である。また、各成分の溶融混練は、同時に行ってもよく、分割して行ってもよい。例えば、混合物中の各成分を所定量計量し、タンブラー等で均一に予備混合した後に、予備混合物を溶融混練してもよいし、各成分を直接フィーダーで供給して溶融混練してもよい
【０１０６】
前記混合物を成形して成形体としてもよい。該成形体の用途としては、例えば、自動車内装部品及び外装部品等の自動車部品、二輪車部品、食品パッケージ、家具や電気製品の部品等が挙げられる。該成形体は、自動車部品、及び、食品パッケージに好適に用いることができ、自動車部品により好適に用いることができる。自動車外装部品としては、例えば、バンパー、フェンダー、ホイールカバー等が挙げられ、自動車内装部品としては、例えば、インストルメンタルパネル、トリム、ドアーパネル、サイドプロテクター、コンソールボックス、コラムカバー等が挙げられ、二輪車部品としては、例えば、カウリング、マフラーカバー等が挙げられる。
【実施例】
【０１０７】
以下、本発明について実施例および比較例を用いて説明する。なお、発明の詳細な説明および実施例および比較例における各項目の測定値は、下記の方法で測定した。
【０１０８】
＜平均分子量［単位：なし］および分子量分布［単位：なし］＞
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、下記の条件で、ポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）およびポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）を測定した。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、Ｍｎに対するＭｗの比として求めた。
ＧＰＣ装置：ミリポアウオーターズ社製  １５０Ｃ型
カラム：ＴＳＫ−ＧＥＬ  ＧＭＨ−ＨＴ  ７．５×６００×２本
測定温度：１４０℃，１５２℃
溶媒：オルトジクロロベンゼン、
測定濃度：５ｍｇ／５ｍＬ
【０１０９】
＜ガラス転移温度（Ｔｇ）［単位：℃］、結晶化温度（Ｔｃ）［単位：℃］、融解温度（Ｔｍ）［単位：℃］、および融解熱量（ΔＨ）［単位：Ｊ／ｇ］＞
熱分析装置  示差走査熱量計（ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製  Ｑ１００）により、窒素雰囲気下で、約５ｍｇの試料を封入したアルミニウムパンを、（１）２２０℃で５分間保持し、次に（２）１０℃／分の速度で２２０℃から−９０℃まで降温し、次に（３）１０℃／分の速度で−９０℃から２２０℃まで昇温し、次に（４）１０℃／分の速度で２２０℃から−９０℃まで降温し、次に（５）−９０℃で５分間保持し、（６）２℃／分の速度で−９０℃から６０℃まで昇温した（変調振幅±０．１６℃、変調周期３０秒）。
過程（２）における熱量測定により得られた示差走査熱量測定曲線を、ＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７に準拠した方法により解析して得られる結晶化ピークの頂点の温度を、結晶化温度とした。
過程（３）における熱量測定により得られた示差走査熱量測定曲線を、ＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７に準拠した方法により解析して得られる融解ピークの頂点の温度を、融点とした。
過程（３）における熱量測定により得られた示差走査熱量測定曲線を、ＪＩＳ  Ｋ７１２２−１９８７に準拠した方法により解析して得られる融解熱を、融解熱量とした。
過程（６）における熱量測定により得られた示差走査熱量測定曲線を、ＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７に準拠した方法により解析して得られる中間点ガラス転移温度を、ガラス転移温度とした。
【０１１０】
＜エチレン−プロピレン共重合体に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量（単位：重量％）、プロピレン重合体組成物に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量（単位：重量％）、プロピレン重合体組成物に含まれるエチレン−プロピレン共重合体の含有量（単位：重量％）、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量（単位：重量％）、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）に含まれるエチレン系共重合体（ｉｉ）の含有量（単位：重量％）＞
核磁気共鳴分光器（ＮＭＲ）により、以下に示す測定条件にて、炭素核磁気共鳴スペクトル（１３Ｃ−ＮＭＲスペクトル）を測定した。１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルを、Ｋａｋｕｇｏらの報告（参考文献：Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ、１９８２年、１５号、１１５０ページ〜１１５２ページ）に記載の方法に準拠して解析し、各構造単位および各重合体の含有量を求めた。
装置：Ｂｒｕｋｅｒ社製ＡＶＡＮＣＥ６００、１０ｍｍクライオプローブ
測定温度：１３０℃
測定方法：プロトンデカップリング法
パルス幅：４５度
パルス繰り返し時間：４秒
化学シフト値基準：テトラメチルシラン
【０１１１】
＜水添ポリブタジエンまたはプロピレン重合体組成物に含まれる、メチル基以外の短鎖分岐数（単位：個／１０００Ｃ）＞
前述の方法で測定された１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルについて、５〜５０ｐｐｍに観測されるすべてのピークの積分強度の総和を１０００としたときの、１０〜１５ｐｐｍに観測されるピーク強度の合計を、メチル基以外の短鎖分岐数とした。
また、プロピレン重合体組成物中のエラストマーブロックの含有量は、以下の計算式にて算出した。
（エラストマーブロックの含有量）＝（ＳＣＢｍ）／（ＳＣＢＥＬ）
ＳＣＢｍ：  プロピレン重合体組成物に含まれる、メチル基以外の短鎖分岐数
ＳＣＢＥＬ：  エラストマーブロックの原料または中間体に含まれる、メチル基以外の短鎖分岐数
【０１１２】
＜アイソタクチックペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］）＞
前述の方法で測定されたポリマーの１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルを、Ａ.Ｚａｍｂｅｌｌｉらの報告（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９７３年，６号，９２５項から９２６項）に記載の方法に従って解析し、［ｍｍｍｍ］を計算した。
【０１１３】
＜末端無水マレイン酸変性ポリマー中の無水コハク酸残基の導入量（単位：ｍｍｏｌ／ｇ）＞
プロトン核磁気共鳴スペクトル（１Ｈ−ＮＭＲスペクトル）について、３．１５−３．２５ｐｐｍの領域の、ポリマー末端が無水マレイン酸変性することによって生成する無水コハク酸部位のメチンプロトンのシグナルの積分値を、アルカン領域のプロトンのシグナルの積分値と比較し、末端無水マレイン酸変性ポリマー中の無水コハク酸残基の含有量を算出した。
【０１１４】
＜ポリマー中の水酸基含有量（単位：ｍｍｏｌ／ｇ）＞
プロトン核磁気共鳴スペクトル（１Ｈ−ＮＭＲスペクトル）について、３．７５−３．７０ｐｐｍの領域の水酸基に隣接するメチレンプロトンのシグナルの積分値を、アルカン領域のプロトンのシグナルの積分値と比較し、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体中の水酸基含有量を算出した。
【０１１５】
＜ポリマー中のアミノ基含有量（単位：ｍｍｏｌ／ｇ）＞
末端アミノ基変性エチレン−プロピレン共重合体のアミノ基含有量は、１Ｈ−ＮＭＲスペクトルについて、２．９５−２．８０ｐｐｍの領域のアミノ基に隣接するメチレンプロトンのシグナルの積分値を、アルカン領域のプロトンのシグナルの積分値と比較することにより算出した。
末端アミノ基変性水添ポリブタジエンのアミノ基含有量は、１Ｈ−ＮＭＲスペクトルについて、４．１０−４．００ｐｐｍの領域（開始剤として、４−（Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノメチル）フェニルリチウムを用いた場合）のアミノ基に隣接するメチレンプロトンのシグナルの積分値を、アルカン領域のプロトンのシグナルの積分値と比較することにより算出した。
【０１１６】
＜極限粘度[単位：ｄｌ／ｇ]＞
ウベローデ型粘度計を用いて、テトラリン溶媒及び温度１３５℃の条件で、濃度０．１、０．２、及び０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定した。次に、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版会社刊）第４９１頁に記載の計算法に従い、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって極限粘度を求めた。
【０１１７】
＜ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）に含まれるプロピレン重合体（ｉ）の極限粘度：［η］ｉ＞
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）に含まれるプロピレン重合体（ｉ）の極限粘度（［η］ｉ）は、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）の製造時に、第１工程であるプロピレン重合体（ｉ）を得る工程の後に、重合槽内よりプロピレン重合体（ｉ）を取り出し、前記方法により極限粘度を測定した。
【０１１８】
＜ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）に含まれるエチレン系共重合体（ｉｉ）の極限粘度：［η］ｉｉ＞
プロピレン重合体（ｉ）の極限粘度（［η］ｉ）とヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）全体の極限粘度（［η］Ｍ）をそれぞれ測定した。ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）全体に対する、エチレン系共重合体（ｉｉ）の重量比率（Ｘ）と、［η］ｉと、［η］Ｍとを次式に代入し、ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）に含まれるエチレン系共重合体の極限粘度（［η］ｉｉ）を求めた。（エチレン系共重合体（ｉｉ）の重量比率（Ｘ）は前述の方法により求めた。）
［η］ｉｉ＝［η］Ｍ／Ｘ−（１／Ｘ−１）［η］ｉ
［η］ｉ：プロピレン重合体（ｉ）の極限粘度（ｄＬ／ｇ）
［η］Ｍ：ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）全体の極限粘度(ｄＬ／ｇ）
【０１１９】
＜プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の割合＞
本発明のプロピレン重合体組成物に含まれる、プロピレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量ｙ（重量％）は、以下のようにして求めた。
エラストマーブロック（ＩＩ）がエチレン−プロピレン共重合体の場合
ｙ＝ｚ×｛（Ｃ２ＩＳ−Ｃ２ＰＰ）／（Ｃ２ＥＰ−Ｃ２ＰＰ）｝×｛（ＭｎＰＰ＋ＭｎＥＰ）／ＭｎＥＰ｝
ｚ：  プロピレン重合体組成物の重量を１００重量％として、該プロピレン重合体組成物に含まれるＣＸＩＳまたはＣＨＩＳの含有量（重量％）
Ｃ２ＩＳ：  ＣＸＩＳまたはＣＨＩＳの重量を１００重量％として、該ＣＸＩＳまたはＣＨＩＳに含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量（重量％）
Ｃ２ＰＰ：  プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の重量を１００重量として、該プロピレン重合ブロック（Ｉ）に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量（重量％）
Ｃ２ＥＰ：  プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエチレン−プロピレン共重合ブロックの重量を１００重量％として、該エチレン−プロピレン共重合ブロックに含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量（重量％）
ＭｎＰＰ：  プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の数平均分子量
ＭｎＥＰ：  プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエチレン−プロピレン共重合ブロックの数平均分子量
エラストマーブロックがエチレンに由来する構造単位と炭素数４〜１０のα−オレフィンに由来する構造単位とを有し、エチレンに由来する構造単位を１０重量%より多く９９重量％以下有するエチレン−α−オレフィン共重合ブロックの場合、または水添共役ジエンブロックの場合
ｙ＝ｚ×｛（ＳＣＢＩＳ−ＳＣＢＰＰ）／（ＳＣＢＥＬ−ＳＣＢＰＰ）｝×｛（ＭｎＰＰ＋ＭｎＥＬ）／ＭｎＥＬ）｝
ｚ：  プロピレン重合体組成物の重量を１００重量％として、該プロピレン重合体組成物に含まれるＣＸＩＳまたはＣＨＩＳの含有量（重量％）
ＳＣＢＩＳ：  ＣＸＩＳまたはＣＨＩＳの炭素数を１０００として、該ＣＸＩＳまたはＣＨＩＳに含まれるメチル基以外の短鎖分岐数
ＳＣＢＰＰ：  プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の炭素数を１０００として、該プロピレン重合ブロックに含まれるメチル基以外の短鎖分岐数
ＳＣＢＥＬ：  プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の炭素数を１０００として、該エラストマーブロック（ＩＩ）に含まれるメチル基以外の短鎖分岐数
ＭｎＰＰ：  プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のプロピレン重合ブロック（Ｉ）の数平均分子量
ＭｎＥＬ：  プロピレンブロック共重合体（Ｃ）のエラストマーブロック（ＩＩ）の数平均分子量
【０１２０】
＜メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）＞
ＪＩＳ  Ｋ７２１０に規定された方法に従って、試験温度２３０℃、試験荷重２１．１８Ｎの条件で測定した。
【０１２１】
＜物性評価用試験片の成形方法＞
東洋機械金属（株）製ＳＩ−３０III型射出成形機を用い、成形温度２２０℃、金型温度５０℃で射出成形を行い、物性評価用試験片（厚み：４ｍｍ）を得た。
【０１２２】
＜曲げ弾性率（ＦＭ、単位：ＭＰａ）＞
上記物性評価用試験片について、ＪＩＳ  Ｋ７２０３に規定された方法に従って、測定温度２３℃、曲げ負荷速度２．０ｍｍ／分の条件で測定した。
【０１２３】
＜Ｉｚｏｄ衝撃強度（Ｉｚ、単位：ＫＪ／ｍ２）＞
上記物性評価用試験片をノッチ加工し、ノッチ付の試験片を、ＪＩＳ  Ｋ７１１０に規定された方法に従って、測定温度２３℃の条件で測定した。
【０１２４】
＜荷重たわみ温度（ＨＤＴ、単位：℃）＞
上記物性評価用試験片について、ＪＩＳ  Ｋ７１９１に規定された方法に従って、荷重０．４５ＭＰａの条件で測定した。
【０１２５】
＜ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）＞
チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、プロピレン重合体（ｉ）とエチレン系共重合体（ｉｉ）とからなるヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ）（（Ｄ−１）〜（Ｄ−３））を合成した。ヘテロファジックプロピレン重合材料の構造を表１に示す。
表１中、［η］ｉは、プロピレン重合体（ｉ）の極限粘度を表し、［η］ｉｉは、エチレン系共重合体（ｉｉ）の極限粘度を表し、［η］Ｍは、ヘテロファジックプロピレン重合材料の極限粘度を表し、「（ｉｉ）含有量」は、ヘテロファジックプロピレン重合材料に含まれるエチレン系共重合体（ｉｉ）の含有量を表し、「Ｃ２Ｍ」は、ヘテロファジックプロピレン重合材料に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量を表し、「Ｃ２ｉｉ」は、エチレン系共重合体（ｉｉ）に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量を表す。
【０１２６】
【表１】
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【０１２７】
〔末端に二重結合を有するプロピレン重合体の合成〕
＜合成例１＞
特表２００５−５１０５４６号公報の記載に従い、ジメチルシランジイル（２，７−ジメチル−４−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１−インデニル）（２−イソプロピル−４−（４’−ｔ−ブチルフェニル）−１−インデニル）ジルコニウムジクロリドのシリカ担持触媒（メタロセン触媒（１））を合成した。
３Ｌオートクレーブを減圧し、濃度が１．０ｍｍｏｌ／ｍＬであるトリエチルアルミニウムのトルエン溶液１．０ｍＬ、メタロセン触媒（１）６４ｍｇおよびヘプタン２０ｍＬを、オートクレーブ内に投入した。次に、ブタン４００ｇおよびプロピレン４００ｇを導入した後、系内の温度を６５℃まで昇温して重合を開始した。
反応中はオートクレーブ内の温度を一定になるように維持し、９０分間重合を行った。プロピレンをパージして重合を停止した後、回収した白色粉末を減圧下、８０℃で乾燥させることで、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−１）１０５ｇを得た。Ｍｗ＝３２３，０００、Ｍｎ＝１７２，０００、［η］＝１．４２ｄｌ／ｇ、［ｍｍｍｍ］＝０．９８１であった。
【０１２８】
＜合成例２＞
メタロセン触媒（１）、ブタン、プロピレンの使用量をそれぞれ６３ｍｇ、６００ｇ、２００ｇに変更し、７０℃で２４０分間重合を行った以外は合成例１と同様に実施して、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−２）６８ｇを得た。Ｍｗ＝２２２，０００、Ｍｎ＝１０１，０００、［η］＝１．０２ｄｌ／ｇであった。
【０１２９】
＜合成例３＞
メタロセン触媒（１）、プロピレンの使用量をそれぞれ４１ｍｇ、８００ｇに変更し、ブタンを使用せずに、６５℃で６０分間重合を行った以外は合成例１と同様に実施して、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−３）７５ｇを得た。Ｍｗ＝４６２，０００、Ｍｎ＝２４６，０００、［η］＝１．９２ｄｌ／ｇであった。
【０１３０】
＜合成例４＞
メタロセン触媒（１）６２ｍｇを用いた以外は合成例１と同様に実施して、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−４）８７ｇを得た。Ｍｗ＝３２９，０００、Ｍｎ＝１６７，０００、［η］＝１．５２ｄｌ／ｇであった。
【０１３１】
＜合成例５＞
メタロセン触媒（１）、ブタン、プロピレンの使用量をそれぞれ６０ｍｇ、１４００ｇ、１００ｇに変更し、８０℃で１８０分間重合を行った以外は合成例１と同様に実施して、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−５）２０ｇを得た。Ｍｗ＝１３１，０００、Ｍｎ＝４４，０００、［η］＝０．５６ｄｌ／ｇであった。
【０１３２】
＜合成例６＞
メタロセン触媒（１）５３ｍｇを用い、ブタン４００ｇをヘプタン４００ｇに変更し、６５℃で１８０分間重合を行った以外は合成例１と同様に実施して、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−６）２０２ｇを得た。［η］＝１．４９ｄｌ／ｇであった。
【０１３３】
＜合成例７＞
チーグラー・ナッタ型触媒で重合した、ＭＦＲ＝０．５ｇ／１０分のプロピレン単独重合体１００重量部、過酸化物（パーカドックス１４、化薬アクゾ株式会社製）０．０８重量部、酸化防止剤（イルガノックス１０１０）０．０５重量部、酸化防止剤（イルガフォス１６８）０．０５重量部を混合し、二軸押出機（株式会社テクノベル製、ＫＺＷ−１５、スクリュー径１５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝４５、温度２５０℃、回転数１００ｒｐｍ）にて溶融混練し、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−７）を得た。 Ｍｗ＝２４５，０００、Ｍｎ＝１１１，０００、［η］＝１．１０ｄｌ／ｇであった。
【０１３４】
＜合成例８＞
合成例６と同様の操作を複数回行い、各操作で得られたポリマーを全て混合した。混合後の末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−８）のＭｗ＝３２９，０００、Ｍｎ＝１５７，０００であった。
【０１３５】
〔末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体の合成〕    
＜合成例９＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−１）１００重量部、無水マレイン酸４５０重量部、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．０２重量部、オクチルベンゼン３４０重量部およびｏ−ジクロロベンゼン１３０重量部を加え、撹拌しながら１８０℃で２４時間反応させた。その後、デカリン１８７０重量部を加え、さらに７０℃まで冷却した。これをアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄した。これを減圧下、７０℃で３時間乾燥させ、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−１）９５重量部を得た。Ｍｗ＝３１３，０００、Ｍｎ＝１６０，０００、無水コハク酸残基の含有量は０．００７ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１３６】
＜合成例１０＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−２）１００重量部、無水マレイン酸６００重量部、ＢＨＴ０．０２重量部、テトラリン３９０重量部およびｏ−ジクロロベンゼン１３０重量部を加え、撹拌しながら１８０℃で２４時間反応させた。その後、デカリン１８７０重量部を加え、さらに７０℃まで冷却した。これをアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄した。これを減圧下、７０℃で３時間乾燥させ、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−２）９４重量部を得た。Ｍｗ＝２４３，０００、Ｍｎ＝１０７，０００、無水コハク酸残基の含有量は０．００８ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１３７】
＜合成例１１＞
末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−１）１００重量部の代わりに末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−３）１００重量部を用いた以外は合成例９と同様に実施して、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−３）９５重量部を得た。Ｍｗ＝４４２，０００、Ｍｎ＝２１４，０００、無水コハク酸残基の含有量は０．００６ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１３８】
＜合成例１２＞
末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−２）１００重量部の代わりに末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−４）１００重量部を用い、無水マレイン酸使用量を４２０重量部に変更した以外は合成例１０と同様に実施して、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−４）９６重量部を得た。Ｍｗ＝３３７，０００、Ｍｎ＝１６８，０００、無水コハク酸残基の含有量は０．００８ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１３９】
＜合成例１３＞
末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−２）１００重量部の代わりに末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−５）１００重量部を用い、無水マレイン酸使用量を４００重量部に変更した以外は合成例１０と同様に実施して、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−５）９０重量部を得た。Ｍｗ＝１２８，０００、Ｍｎ＝３１，０００、無水コハク酸残基の含有量は０．０１７ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１４０】
＜合成例１４＞
末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−２）１００重量部の代わりに末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−６）１００重量部を用い、無水マレイン酸使用量を２００重量部に変更した以外は合成例１０と同様に実施して、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−６）９９重量部を得た。Ｍｗ＝３２４，０００、Ｍｎ＝１６４，０００、無水コハク酸残基の含有量は０．００６ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１４１】
＜合成例１５＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−７）１００重量部、無水マレイン酸２００重量部、ＢＨＴ０．０２重量部、テトラリン３９０重量部およびｏ−ジクロロベンゼン１３０重量部を加え、撹拌しながら１８０℃で２２時間反応させた。その後、デカリン１３４０重量部を加え、さらに８０℃まで冷却した。そこへ、メチルエチルケトン１６１０重量部を滴下してポリマーを析出させ、ろ別、洗浄した。これを減圧下、６０℃で４時間乾燥させ、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−７）９９重量部を得た。Ｍｗ＝２２３，０００、Ｍｎ＝１０６，０００、無水コハク酸残基の含有量は０．０１２ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１４２】
＜合成例１６＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端に二重結合を有するプロピレン重合体（ＡＡ−８）１００重量部、無水マレイン酸２００重量部、ＢＨＴ０．０２重量部、テトラリン３９０重量部およびｏ−ジクロロベンゼン１５０重量部を加え、撹拌しながら１８０℃で２４時間反応させた。その後、デカリン１３４０重量部を加え、さらに８０℃まで冷却した。そこへ、メチルエチルケトン１６１０重量部を滴下してポリマーを析出させ、ろ別、洗浄した。これを常圧、通風条件下、室温で２８時間乾燥させ、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−８）９４重量部を得た。Ｍｗ＝３４０，０００、Ｍｎ＝１８１，０００、無水コハク酸残基の含有量は０．００６ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１４３】
〔末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体の合成〕
＜合成例１７＞
３Ｌオートクレーブ減圧し、トルエン８６７ｇを仕込んだ。プロピレン１５０ｇを導入した後、系内の温度を６０℃まで昇温した。エチレンを分圧で０．２ＭＰａ加圧し安定させた。次に、濃度が１．０ｍｍｏｌ／ｍＬであるトリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液１．５ｍＬを仕込んだ。ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート（１．０ｍｍｏｌ／Ｌ溶液）２．５ｍＬを仕込み、その後、ｒａｃ−ジメチルシリレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロライド（メタロセン触媒（２）、Ｓｔｒｅｍ社製）（７．６μｇ）をオートクレーブ内に投入し重合を開始した。反応中はオートクレーブ内の温度を一定になるように維持し、かつオートクレーブ内の圧力が一定になるようにエチレンを添加しつつ、添加量が３０ｇに達するまで重合を行った。エタノール５ｍＬで重合を停止させた後、エチレンおよびプロピレンをパージした。重合液を塩酸水溶液で洗浄した後、エタノールに加えてポリマーを析出させ、減圧下、８０℃で乾燥させることで、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−１）  ６２ｇを得た。Ｍｗ＝７１，０００、Ｍｎ＝３９，０００、［η］＝０．５２、エチレンに由来する構造単位の含有量＝３９．６重量％であった。
【０１４４】
＜合成例１８＞
特開平９−１７６２２２号公報に記載の方法に従い、ｒａｃ−ジメチルシリレンビス（２−メチル−４−フェニルインデニル）ジルコニムジクロリドのシリカ担持触媒（メタロセン触媒（３））を合成した。
３Ｌオートクレーブ減圧し、トルエン８６７ｇを仕込んだ。プロピレン１５０ｇを導入した後、系内の温度を６０℃まで昇温した。エチレンを分圧で０．８ＭＰａ加圧し安定させた。次に、濃度が１．０ｍｍｏｌ／ｍＬであるトリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液１．５ｍＬを仕込んだ。メタロセン触媒（３）（１３．７ｍｇ）のヘプタン懸濁液をオートクレーブ内に投入し重合を開始した。反応中はオートクレーブ内の温度を一定になるように維持し、かつオートクレーブ内の圧力が一定になるようにエチレンを添加しつつ、添加量が１５ｇに達するまで重合を行った。エタノール５ｍＬで重合を停止させた後、エチレンおよびプロピレンをパージした。重合液を塩酸水溶液で洗浄した後、エタノールに加えてポリマーを析出させ、減圧下、８０℃で乾燥させることで、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−２）  ２７ｇを得た。Ｍｗ＝１６５，０００、Ｍｎ＝８０，０００、［η］＝１．０７、エチレンに由来する構造単位の含有量＝３７．８重量％であった。
【０１４５】
＜合成例１９＞
メタロセン触媒（３）２１ｍｇ、トルエン８６７ｇ、プロピレン１５０ｇを用い、エチレン分圧１．２ＭＰａ、６０℃でエチレン添加量が２０ｇに達するまで重合を行った以外は合成例１８と同様に実施して、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−３）  ８２ｇを得た。Ｍｗ＝１６７，０００、Ｍｎ＝６９，０００、［η］＝１．１５、エチレンに由来する構造単位の含有量＝５０．１重量％であった。
【０１４６】
＜合成例２０＞
特開平４−３００８８７号公報および特開平９−１７６２２２号公報に記載の方法に従い、ｒａｃ−ジメチルシリレンビス（２−メチル−１−インデニル）ジルコニウムジクロリドのシリカ担持触媒（メタロセン触媒（４））を合成した。
３Ｌオートクレーブ減圧し、トルエン８６７ｇを仕込んだ。プロピレン１５０ｇを導入した後、系内の温度を６０℃まで昇温した。エチレンを分圧で０．２ＭＰａ加圧し安定させた。次に、濃度が１．０ｍｍｏｌ／ｍＬであるトリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液１．５ｍＬを仕込んだ。メタロセン触媒（４）（２７．２ｍｇ）のヘプタン懸濁液をオートクレーブ内に投入し重合を開始した。反応中はオートクレーブ内の温度を一定になるように維持し、かつオートクレーブ内の圧力が一定になるようにエチレンを添加しつつ、添加量が３０ｇに達するまで重合を行った。エタノール５ｍＬで重合を停止させた後、エチレンおよびプロピレンをパージした。重合液を塩酸水溶液で洗浄した後、エタノールに加えてポリマーを析出させ、減圧下、８０℃で乾燥させることで、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−４）  ６０ｇを得た。Ｍｗ＝１３４，０００、Ｍｎ＝６９，０００、［η］＝０．９６、エチレンに由来する構造単位の含有量＝４８．２重量％であった。
【０１４７】
＜合成例２１＞
メタロセン触媒（３）３１ｍｇ、トルエン９１０ｇ、プロピレン１２０ｇを用い、エチレン分圧１．２ＭＰａ、６０℃でエチレン添加量が３０ｇに達するまで重合を行った以外は合成例１８と同様に実施して、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体４４ｇを得た。同じ実験を５回行った後、得られた全てのポリマーをキシレンに溶解させて混合後、メタノールに加えてポリマーを析出させ、減圧下、８０℃で乾燥させることで、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−５）を得た。Ｍｗ＝１３８，０００、Ｍｎ＝７３，０００、エチレンに由来する構造単位の含有量＝４７．６重量％であった。
【０１４８】
＜合成例２２＞
合成例１７と同じ実験を５回行った後、得られた全てのポリマーをトルエンに溶解させて混合後、メタノールに加えてポリマーを析出させ、減圧下、８０℃で乾燥させることで、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−６）を得た。Ｍｗ＝６３，０００、Ｍｎ＝３５，０００、エチレンに由来する構造単位の含有量＝４２．３重量％であった。
【０１４９】
＜合成例２３＞
３００Ｌオートクレーブ減圧し、トルエン２１４ｋｇを仕込んだ。濃度５重量％であるトリイソブチルアルミニウムのトルエン溶液２．７ｋｇを仕込み、プロピレンを２３ｋｇ導入した後、系内の温度を６０℃まで昇温した。エチレンを分圧で０．２ＭＰａ加圧し安定させた。次に、ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート（ＡＢ）（０．２ｍｍｏｌ／Ｌ）１．１５Ｌおよびメタロセン触媒（２）（０．１ｍｍｏｌ／Ｌ）０．０９Ｌをオートクレーブ内に投入し重合を実施した。反応中はオートクレーブ内の温度を一定になるように維持し、かつオートクレーブ内の圧力が一定になるようにエチレンを添加しつつ、添加量が６．６ｋｇに達するまで重合を行った。エタノール１．４Ｌで重合を停止させた後、エチレンおよびプロピレンをパージした。重合液を水酸化ナトリウム水溶液で１回、純水で３回洗浄後、トルエンを部分的に留去し、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−７）の１１．４重量％トルエン溶液１０１．１ｋｇを得た。この一部をエタノールに加えてポリマーを析出させ、減圧下、８０℃で乾燥させることで、ポリマーを単離した。Ｍｗ＝７３，０００、Ｍｎ＝３７，０００、［η］＝０．５６、エチレンに由来する構造単位の含有量＝５１．０重量％であった。
【０１５０】
〔末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体、
末端アミノ基変性エチレン−プロピレン共重合体、
末端アミノ基変性水添ポリブタジエンの合成〕
＜合成例２４＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した１Ｌセパラブルフラスコに、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−１）２５ｇと、脱水テトラヒドロフラン１０００ｍＬを加え、室温で撹拌して完全に溶解させた。この溶液に、９−ボラビシクロ［３．３．１］ノナン（９−ＢＢＮ）の０．５Ｍテトラヒドロフラン溶液２９ｍＬを加え、２５℃で５時間反応させた。この溶液に３Ｎ水酸化ナトリウム水溶液１５ｍＬを加え、さらに３０ｗｔ％過酸化水素水５．０ｍＬを滴下した。室温で２時間攪拌した後、飽和炭酸カリウム水溶液３５ｍＬ、および、ｎ−ヘキサン２５０ｍＬを加えた。有機層を水で３回洗浄した後、有機層をアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄した。これを減圧下、８０℃で３時間乾燥させ、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−１）  １９．０ｇを得た。Ｍｗ＝７２，０００、Ｍｎ＝４０，０００、水酸基含有量は０．０５８ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１５１】
＜合成例２５＞
末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−２）２６．４ｇ、脱水テトラヒドロフラン１０５６ｍＬ、９−ＢＢＮの０．５Ｍテトラヒドロフラン溶液１５ｍＬ、３Ｎ水酸化ナトリウム７．５ｍＬ、３０ｗｔ％過酸化水素水２．６ｍＬ、飽和炭酸カリウム水溶液１８ｍＬを使用した以外は合成例２４と同様に実施して、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−２）  ２５．３ｇを得た。Ｍｗ＝１７６，０００、Ｍｎ＝１０１，０００、水酸基含有量は０．０３４ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１５２】
＜合成例２６＞
末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−３）２５．０ｇ、脱水テトラヒドロフラン１０００ｍＬ、９−ＢＢＮの０．５Ｍテトラヒドロフラン溶液１２．２ｍＬ、３Ｎ水酸化ナトリウム６．１ｍＬ、３０ｗｔ％過酸化水素水２．１ｍＬ、飽和炭酸カリウム水溶液１５ｍＬを使用した以外は合成例２４と同様に実施して、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−３）２４．２ｇを得た。Ｍｗ＝１７１，０００、Ｍｎ＝７６，０００、水酸基含有量は０．０３０ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１５３】
＜合成例２７＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−４）１３ｇ、無水マレイン酸６０ｇ、ＢＨＴ３ｍｇおよびｏ−ジクロロベンゼン６０ｇを加え、撹拌しながら１８０℃で２４時間反応させた。５０℃まで冷却後、溶液をアセトンに加えてポリマーを析出させ、減圧下、７０℃で３時間乾燥させ、末端無水マレイン酸変性エチレン−プロピレン共重合体１２．５ｇを得た。次に、窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、上記で得られた末端無水マレイン酸変性エチレン−プロピレン共重合体１２．３ｇ、２−アミノ−１−エタノール０．６３ｇ、ｐ−トルエンスルホン酸１水和物１４４ｍｇ、ＢＨＴ２５ｍｇおよびキシレン１２３ｇを加え、撹拌しながら６０℃で６時間反応させた。これをアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄した。これを減圧下、７０℃で３時間乾燥させ、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−４）１１．４ｇを得た。Ｍｗ＝１２３，０００，Ｍｎ＝６５，０００、水酸基含有量は０．０２３ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１５４】
＜合成例２８＞
末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−５）２５．１ｇ、脱水テトラヒドロフラン１０００ｍＬ、９−ＢＢＮの０．５Ｍテトラヒドロフラン溶液１４．９ｍＬ、３Ｎ水酸化ナトリウム７．５ｍＬ、３０ｗｔ％過酸化水素水２．５ｍＬ、飽和炭酸カリウム水溶液１８ｍＬを使用した以外は合成例２４と同様に実施して、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−５）２４．２ｇを得た。Ｍｗ＝１３５，０００、Ｍｎ＝６７，０００、水酸基含有量は０．０３０ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１５５】
＜合成例２９＞
末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−６）５０ｇ、脱水テトラヒドロフラン１０００ｍＬ、９−ＢＢＮの０．５Ｍテトラヒドロフラン溶液５４ｍＬ、３Ｎ水酸化ナトリウム２７ｍＬ、３０ｗｔ％過酸化水素水７．８ｍＬ、飽和炭酸カリウム水溶液４０ｍＬ、ｎ−ヘキサンの代わりにｎ−ヘプタン６５０ｍＬを使用した以外は合成例２４と同様に実施して、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−６）４９．３ｇを得た。Ｍｗ＝６４，０００、Ｍｎ＝３５，０００、水酸基含有量は０．０６５ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１５６】
＜合成例３０＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−６）９ｇ、無水マレイン酸４５ｇ、ＢＨＴ１．８ｍｇ、テトラリン１７．５ｇおよびｏ−ジクロロベンゼン５．９ｇを加え、撹拌しながら１８０℃で２４時間反応させた。５０℃まで冷却後、溶液をアセトンに加えてポリマーを析出させ、減圧下、７０℃で３時間乾燥させ、末端無水マレイン酸変性エチレン−プロピレン共重合体７．５ｇを得た。次に、窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、上記で得られた末端無水マレイン酸変性エチレン−プロピレン共重合体７ｇ、６−アミノ−１−ヘキサノール０．３９ｇ、ＢＨＴ１４ｍｇおよびｏ−ジクロロベンゼン４５．５ｇを加え、撹拌しながら６０℃で６時間反応させた。これをアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄した。これを減圧下、７０℃で３時間乾燥させ、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−７）６．６ｇを得た。Ｍｗ＝６６，０００，Ｍｎ＝３７，０００、水酸基含有量は０．０４１ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１５７】
＜合成例３１＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端に二重結合を有するエチレン−プロピレン共重合体（ＡＣ−７）の１１．４重量％トルエン溶液１００重量部、ｏ−ジクロロベンゼン６０重量部およびＢＨＴ０．０２重量部を加え、撹拌しながら１７０℃に加熱し、トルエンおよびｏ−ジクロロベンゼンからなる留出液１３０重量部を留去した。残溶液を５０℃に冷却後、無水マレイン酸１０重量部を仕込み、撹拌子ながら１７０℃で１６時間反応させた。次に、ｏ−ジクロロベンゼン１００重量部を仕込み、１８０℃に加熱してｏ−ジクロロベンゼンおよび無水マレイン酸からなる留出液約１００重量部を留去した。この操作を５回繰り返した後に溶液を室温まで冷却し、末端無水マレイン酸変性エチレン−プロピレン共重合体の１７．２％ｏ−ジクロロベンゼン溶液６２重量部を得た。次に、窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、上記で得られた末端無水マレイン酸変性エチレン−プロピレン共重合体の１７．２％ｏ−ジクロロベンゼン溶液１００重量部、２−アミノエタノール７．８重量部を加え、撹拌しながら１２０℃で６時間反応させた。ここへ、ヘプタン５８重量部を加えて反応液を希釈した後、希釈液をアセトンに加えてポリマーを析出させ、減圧下、８０℃で乾燥させることで、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−８）１５．２重量部を得た。Ｍｗ＝６９，０００、Ｍｎ＝３３，０００、水酸基含有量は０．０７０ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１５８】
＜合成例３２＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、合成例３１で得られた末端無水マレイン酸変性エチレン−プロピレン共重合体の１７．２％ｏ−ジクロロベンゼン溶液１００重量部、エチレンジアミン８．０重量部を加え、撹拌しながら１４０℃で６時間反応させた。反応液をアセトンに加えてポリマーを析出させ、粗ポリマーを得た。この粗ポリマーをキシレン１１０重量部に溶解させ、溶液をアセトンに加えてポリマーを再度析出させ、減圧下、１００℃で乾燥させることで、末端アミノ基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−９）１５．３重量部を得た。Ｍｗ＝８２，０００、Ｍｎ＝４１，０００、アミノ基含有量は０．０２６ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１５９】
＜合成例３３＞
３Ｌオートクレーブを減圧し、ヘプタン１０００ｇを仕込んだ。ブタジエン１００ｇを導入した後、系内の温度を６５℃まで昇温した。テトラヒドロフラン１．０ｍＬおよび、４−（Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノメチル）フェニルリチウム５．０ｍｍｏｌのトルエン溶液を投入して重合を開始し、７０℃で１時間反応させ、エタノール０．１４ｍＬを投入して重合を停止した。次に、系内の温度を８０℃に昇温し、水素を分圧で１．０ＭＰａ加圧し安定させ、濃度が０．５ｍｍｏｌ／ｍＬであるμ−クロロビス（シクロペンタジエニル）（ジメチルアルミニウム）−μ−メチレンチタニウムのトルエン溶液（東京化成工業社製）３．０ｍＬを投入して水添反応を開始した。反応中はオートクレーブ内の圧力が一定になるように水素を添加しつつ、８０℃で１時間反応させた。水素をパージした後、ポリマー溶液をガラス容器に移し、メタンスルホン酸を加えて脱保護反応を実施した後、エタノールに加えてポリマーを析出させ、減圧下、８０℃で乾燥させることで、末端アミノ基変性水添ポリブタジエン（ＡＤ−１０）９８ｇを得た。Ｍｗ＝６６，０００、Ｍｎ＝２５，０００、［η］＝０．６２、炭素−炭素二重結合の水添率は９８．９％であり、メチル基以外の短鎖分岐数は１０００Ｃあたり５８個であり、アミノ基含有量は０．０３９ｍｍｏｌ／ｇであった。
【０１６０】
＜想定合成例１＞
３Ｌオートクレーブを減圧し、該オートクレーブへヘキサン、ヘプタン、シクロヘキサンなどの非極性炭化水素溶媒を加える。所定量のブタジエンを導入した後、系内の温度を−７５〜８０℃の間に設定する。ルイス塩基性化合物および、非極性炭化水素を溶媒とする有機金属化合物溶液を投入して重合を開始する。ルイス塩基性化合物としては、テトラヒドロフラン、エチレングリコールジメチルエーテル、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルエチレンジアミンなどが使用できる。非極性炭化水素としては、ヘキサン、ヘプタン、シクロヘキサンなどが使用できる。有機金属化合物としては、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔｅｒｔ−ブチルリチウム、フェニルリチウム等が使用できる。−３０〜１００℃の範囲で１０分〜１２時間反応させ、高分子，47巻，2月号（1998年），70−73、Makromolecule Chemie, Rapid Communication, 3, 59-63(1982)等に記載の停止剤を投入して重合を停止する。次に、系内の温度を２０〜１００℃とし、水素をその分圧が０．２〜１０ＭＰａになるよう導入する。続いて、トリアルキルアルミニウムとジクロロビス（シクロペンタジエニル）チタン（トリアルキルアルミニウムに対して０．５モル当量以下）との混合物のトルエン溶液を投入して水添反応を開始する。反応中はオートクレーブ内の圧力が一定になるように水素を連続的に供給しつつ、２０〜１００℃の範囲で３０分〜１２時間反応させる。アルコールを投入し、水素をパージして水添反応を停止した後、ポリマー溶液をエタノール中に注いでポリマーを析出させる。減圧下、５０〜１５０℃で乾燥させることで、末端アミノ基変性水添ポリブタジエンを得る。
【０１６１】
〔プロピレン重合体組成物の合成〕
＜実施例１＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−１）１００重量部、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−１）２２重量部、ｐ−トルエンスルホン酸１水和物０．２重量部、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２５重量部およびデカヒドロナフタレン７６０重量部を加え、撹拌しながら１００℃で１８時間反応させた。その後、デカヒドロナフタレン３０００重量部を加え、さらに７０℃まで冷却した。これをアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−１）を得た。さらに、当該組成物１００重量部に対し、ｎ−ヘプタン４５００重量部を加え、２５℃で６時間撹拌させた後、不溶部をろ別し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−１）のｎ−ヘプタン不溶部９６重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１６２】
＜実施例２＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−２）１００重量部、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−２）５７重量部、ｐ−トルエンスルホン酸１水和物０．９重量部、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部およびデカヒドロナフタレン９８０重量部を加え、撹拌しながら１００℃で２４時間反応させた。その後、デカヒドロナフタレン３９００重量部を加え、さらに７０℃まで冷却した。これをアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−２）を得た。さらに、当該組成物１００重量部に対し、ｎ−ヘプタン４５００重量部を加え、２５℃で６時間撹拌させた後、不溶部をろ別し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−２）のｎ−ヘプタン不溶部９２重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１６３】
＜実施例３＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−３）１００重量部、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−３）２８重量部、ｐ−トルエンスルホン酸１水和物０．７重量部、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部およびデカヒドロナフタレン８００重量部を加え、撹拌しながら１００℃で２４時間反応させた。その後、デカヒドロナフタレン３２００重量部を加え、さらに７０℃まで冷却した。これをアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−３）を得た。さらに、当該組成物１００重量部に対し、ｎ−ヘプタン４５重量部を加え、２５℃で６時間撹拌させた後、不溶部をろ別し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−３）のｎ−ヘプタン不溶部９８重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１６４】
＜実施例４＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−４）１００重量部、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−４）５０重量部、ｐ−トルエンスルホン酸１水和物２．３重量部、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．１重量部およびデカヒドロナフタレン９２０重量部を加え、撹拌しながら１００℃で２４時間反応させた。その後、デカヒドロナフタレン３７００重量部を加え、さらに７０℃まで冷却した。これをアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−４）を得た。さらに、当該組成物１００重量部に対し、ｎ−ヘプタン４５００重量部を加え、２５℃で６時間撹拌させた後、不溶部をろ別し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−４）のｎ−ヘプタン不溶部８５重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１６５】
＜比較例１＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−５）１００重量部、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−５）１０５重量部、ｐ−トルエンスルホン酸１水和物１．３重量部、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部およびデカヒドロナフタレン１２４０重量部を加え、撹拌しながら１００℃で２４時間反応させた。その後、デカヒドロナフタレン５０００重量部を加え、さらに７０℃まで冷却した。これをアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−５）を得た。さらに、当該組成物１００重量部に対し、ｎ−ヘプタン７０重量部を加え、２５℃で６時間撹拌させた後、不溶部をろ別し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−５）のｎ−ヘプタン不溶部９６重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１６６】
＜実施例６＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−６）１００重量部、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−６）２１重量部、ｐ−トルエンスルホン酸１水和物０．７重量部、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部およびデカヒドロナフタレン７５０重量部を加え、撹拌しながら１００℃で６時間反応させた。その後、デカヒドロナフタレン１４００重量部を加え、さらに７５℃まで冷却した。ここに、メチルエチルケトン１７４０重量部を加えてポリマーを析出させ、ろ別、洗浄し、プロピレン重合体組成物（Ａ−６）を得た。さらに当該組成物１００重量部に対し、ｎ−ヘプタン７０００重量部を加え、２５℃で６時間撹拌させた後、不溶分をろ別し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部９８．５重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１６７】
＜実施例７＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−７）１００重量部、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−６）３２重量部、ｐ−トルエンスルホン酸１水和物１．１重量部、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部およびデカヒドロナフタレン８１０重量部を加え、撹拌しながら１００℃で１８時間反応させた。その後、デカヒドロナフタレン１５００重量部を加え、さらに７５℃まで冷却した。ここに、メチルエチルケトン１８８０重量部を加えてポリマーを析出させ、ろ別、洗浄し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−７）を得た。さらに当該組成物１００重量部に対し、ｎ−ヘプタン７０００重量部を加え、２５℃で６時間撹拌させた後、不溶分をろ別し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−７）のｎ−ヘプタン不溶部９６．５重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１６８】
＜実施例８＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−６）１００重量部、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−７）２０重量部、ｐ−トルエンスルホン酸１水和物０．６重量部、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部およびデカヒドロナフタレン８５０重量部を加え、撹拌しながら１００℃で１８時間反応させた。その後、デカヒドロナフタレン３４００重量部を加え、さらに７０℃まで冷却した。これをアセトン中へ注いでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−８）を得た。さらに、当該組成物１００重量部に対し、ｎ−ヘプタン７０００重量部を加え、２５℃で６時間撹拌させた後、不溶部をろ別し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−８）のｎ−ヘプタン不溶部９６重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１６９】
＜実施例９＞
窒素雰囲気下、充分乾燥した反応容器に、末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−８）１００重量部、末端水酸基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−８）２７重量部、ｐ−トルエンスルホン酸１水和物０．８重量部、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部およびデカヒドロナフタレン７５０重量部を加え、撹拌しながら１００℃で１６時間反応させた。その後、キシレン２０００重量部を加え、さらに８０℃まで冷却した。ここに、メチルエチルケトン１３５０重量部を加えてポリマーを析出させ、ろ別、洗浄して粗ポリマーを得た。続いて、かかる粗ポリマー全量をｎ−ヘプタン３５００重量部に懸濁させ、２５℃で６時間撹拌させた後、不溶部をろ別、洗浄し、８０℃で３時間真空乾燥することで、プロピレン重合体組成物（Ａ−９）のｎ−ヘプタン不溶部１０１重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１７０】
＜実施例１０＞
末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−８）８０重量部、末端アミノ基変性エチレン−プロピレン共重合体（ＡＤ−９）２０重量部、酸化防止剤（ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＡ８０、住友化学社製）を０．２重量部、酸化防止剤（ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＰ、住友化学社製）を０．２重量部を均一に混合し、卓上小型混練機（ＤＳＭ社製Ｘｐｌｏｒｅ、１５ｃｃ二軸マイクロコンパウンダー）を用いて、窒素雰囲気下、設定温度２１０℃、スクリュー回転数２００ｒｐｍで５分溶融混練して、プロピレン重合体組成物（Ａ−１０）を得た。この実験を複数回繰り返した。当該組成物１００重量部に対し、ｐ−キシレン１８０００重量部を加え、加熱して溶解させた後、５℃まで冷却し、その後室温で２時間静置することでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄した。その後、減圧下、８０℃で３時間乾燥させ、プロピレン重合体組成物（Ａ−１０）のｐ−キシレン不溶部９３重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１７１】
＜実施例１１＞
末端無水マレイン酸変性プロピレン重合体（ＡＢ−８）８０重量部、末端アミノ基変性水添ポリブタジエン（ＡＤ−１０）２０重量部、酸化防止剤（ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＡ８０、住友化学社製）を０．２重量部、酸化防止剤（ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＰ、住友化学社製）を０．２重量部を均一に混合し、ラボプラストミル（東洋精機社製）を用いて、窒素雰囲気下、設定温度２１０℃、スクリュー回転数８０ｒｐｍで５分溶融混練して、プロピレン重合体組成物（Ａ−１１）を得た。さらに、当該組成物１００重量部に対し、ｐ−キシレン４５００重量部を加え、加熱して溶解させた後、５℃まで冷却し、その後室温で２時間静置することでポリマーを析出させ、ろ別、洗浄した。その後、減圧下、８０℃で３時間乾燥させ、プロピレン重合体組成物（Ａ−１１）のｐ−キシレン不溶部９６重量部を得た。構造値を表２に示す。
【０１７２】
【表２】
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【０１７３】
〔組成物の物性評価〕
＜実施例１２＞
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ−１）１００重量部、プロピレン重合体組成物（Ａ−１）のｎ−ヘプタン不溶部２重量部、ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＡ８０（住友化学社製）を０．１重量部、ＳＯＮＧＮＯＸ  ６２６０（酸化防止剤、松原産業社製）を０．１重量部、および、ステアリン酸カルシウムを０．０５重量部を均一に混合した後、二軸押出機（テクノベル社製ＫＺＷ−１５ＴＷ、Ｌ／Ｄ＝４５、温度２２０℃、回転数３００ｒｐｍ）にて溶融混練して、評価用ペレットを得た。得られた評価用ペレットを、前記条件にて射出成形した。得られた射出成形体の特性を表３に示した。
【０１７４】
＜実施例１３＞
プロピレン体組成物（Ａ−１）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−２）のｎ−ヘプタン不溶部２重量部を使用した以外は実施例１２と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表３に示した。
【０１７５】
＜実施例１４＞  プロピレン重合体組成物（Ａ−１）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−３）のｎ−ヘプタン不溶部２重量部を使用した以外は実施例１２と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表３に示した。
【０１７６】
＜実施例１５＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−１）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−４）のｎ−ヘプタン不溶部２重量部を使用した以外は実施例１２と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表３に示した。
【０１７７】
＜比較例２＞  プロピレン重合体組成物（Ａ−１）のｎ−ヘプタン不溶部を使用しない以外は実施例１２と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表３に示した。
【０１７８】
＜比較例３＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−１）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−５）のｎ−ヘプタン不溶部２重量部を使用した以外は実施例１２と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表３に示した。
【０１７９】
＜比較例４＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−１）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにエチレン−オクテン共重合体（エンゲージ８８４２、ダウケミカル社製）２重量部を使用した以外は実施例１２と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表３に示した。
【０１８０】
＜実施例１６＞
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ−２）１００重量部、プロピレン重合体組成物（Ａ−１）のｎ−ヘプタン不溶部２重量部、ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＡ８０を０．１重量部、ＳＯＮＧＮＯＸ  ６２６０を０．１重量部、および、ステアリン酸カルシウムを０．０５重量部を均一に混合した後、二軸押出機（テクノベル社製ＫＺＷ−１５ＴＷ、Ｌ／Ｄ＝４５、温度２２０℃、回転数３００ｒｐｍ）にて溶融混練して、評価用ペレットを得た。得られた評価用ペレットを、前記条件にて射出成形した。得られた射出成形体の特性を表４に示した。
【０１８１】
＜比較例５＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−１）のｎ−ヘプタン不溶部を使用しない以外は実施例１６と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表４に示した。
【０１８２】
＜実施例１７＞
ヘテロファジックプロピレン重合材料（Ｄ−３）８９重量部、チーグラー・ナッタ型触媒で重合した、［η］＝０．９３ｄｌ／ｇのプロピレン単独重合体１１重量部、プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部２重量部、ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＡ８０を０．１重量部、ＳＯＮＧＮＯＸ  ６２６０を０．１重量部、および、ステアリン酸カルシウムを０．０５重量部を均一に混合した後、二軸押出機（テクノベル社製ＫＺＷ−１５ＴＷ、Ｌ／Ｄ＝４５、温度２２０℃、回転数３００ｒｐｍ）にて溶融混練して、評価用ペレットを得た。得られた評価用ペレットを、前記条件にて射出成形した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１８３】
＜実施例１８＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−６）２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１８４】
＜実施例１９＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−７）のｎ−ヘプタン不溶部２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１８５】
＜実施例２０＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−８）のｎ−ヘプタン不溶部２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１８６】
＜実施例２１＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−９）のｎ−ヘプタン不溶部２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１８７】
＜実施例２２＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−１０）のｐ−キシレン不溶部２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１８８】
＜実施例２３＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−１０）２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１８９】
＜実施例２４＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン重合体組成物（Ａ−１１）のｐ−キシレン不溶部２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１９０】
＜比較例６＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部を使用しない以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１９１】
＜比較例７＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにエチレン−オクテン共重合体（エンゲージ８８４２、ダウケミカル社製）２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１９２】
＜比較例８＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにエチレン−ブテン共重合体（エンゲージ７４６７、ダウケミカル社製）２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１９３】
＜比較例９＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにスチレン−エチレン−ブテン−スチレン共重合体（タフテックＨ１０６２、旭化成ケミカルズ社製）２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１９４】
＜比較例１０＞
プロピレン重合体組成物（Ａ−６）のｎ−ヘプタン不溶部の代わりにプロピレン−エチレン共重合体（ビスタマックス３０００、エクソンモービルケミカル社製）２重量部を使用した以外は実施例１７と同様に実施した。得られた射出成形体の特性を表５に示した。
【０１９５】
【表３】
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【０１９６】
【表４】
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【０１９７】
【表５】
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