(57)【要約】【課題】成形体中の繊維束の分散状態のバラつきが小さく、樹脂だまりの発生が抑制され、引張強度、弾性率などの物性のバラつきが抑制された繊維強化樹脂材料成形体及びその製造方法、並びに繊維強化樹脂材料の製造方法を提供する。【解決手段】強化繊維が複数本束ねられた繊維束とマトリックス樹脂とを含有する繊維強化樹脂材料成形体であって、厚み方向に沿った切断面における、０．１ｍｍ角の単位区画あたりの前記強化繊維の繊維含有率の変動係数が４０％以下である、繊維強化樹脂材料成形体を提供する。【選択図】図１
2018080347.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維が複数本束ねられた繊維束とマトリックス樹脂とを含有する繊維強化樹脂材料成形体であって、
前記繊維強化樹脂材料成形体の厚み方向に沿った切断面における、０．１ｍｍ角の単位区画あたりの前記強化繊維の繊維含有率の変動係数が４０％以下である、繊維強化樹脂材料成形体。
【請求項２】
前記強化繊維の平均繊維長が５〜１００ｍｍである、請求項１に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
【請求項３】
面方向に沿った切断面における前記繊維束の繊維軸の方向が実質的にランダムに分布している、請求項１又は２に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
【請求項４】
前記変動係数が１０％以上である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
【請求項５】
前記繊維強化樹脂材料成形体の厚み方向に沿った切断面における、０．１ｍｍ角の単位区画あたりの前記強化繊維の繊維含有率の平均値が５０〜６０％である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
【請求項６】
前記繊維強化樹脂材料成形体における、直交する二つの方向それぞれの方向に沿ったそれぞれの曲げ弾性率の比が０．８：１〜１：０．８であり、それぞれの方向に沿った曲げ弾性率の変動係数がいずれも５〜１５である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
【請求項７】
前記マトリックス樹脂が熱硬化性樹脂である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
【請求項８】
分散された繊維束の間にマトリックス樹脂が含浸され、Ｘ線回折法により回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１）〜（３）により求められる粗さ度βが０．５〜４．５である、シート状の繊維強化樹脂材料を成形する、請求項１〜７のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体の製造方法。
【数１】
2018080347.tif 000012
但し、式（１）中、ｆ（φｉ）は、下式（２）で表される、Ｘ線回折測定におけるｉ番目の回転角度（φｉ）の輝度（Ｉ（φｉ））から平均の輝度を差し引いた輝度であり、ｄφは、Ｘ線回折測定のステップ幅である。Ｉ（φｉ）は、下式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものである。
【数２】
2018080347.tif 000013
【請求項９】
分散された繊維束の間にマトリックス樹脂が含浸され、面方向に沿う直交する二つの方向の一方を０°方向、他方を９０°方向としたときに、Ｘ線回折法により回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（４）により求められる、０°方向を基準にした前記繊維束の結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値が０．０５〜０．１３である、シート状の繊維強化樹脂材料を成形する、請求項１〜７のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体の製造方法。
【数３】
2018080347.tif 000014
但し、式（４）中、ａは式（５）で表される配向係数であり、Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折測定におけるｉ番目の回転角度（φｉ）の輝度であり、上式（６）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものである。
【請求項１０】
請求項１〜７のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体を製造するための繊維強化樹脂材料の製造方法であって、
複数の繊維束からなるシート状繊維束群が、それぞれマトリックス樹脂を含む第１樹脂シートと第２樹脂シートにより挟持された積層体を、ロールで加圧し、前記マトリックス樹脂を前記シート状繊維束群に含浸させる工程として、平面状の先端面が形成された凸部がロール外周面に複数設けられた凹凸ロールを用いる第１含浸工程を有する、繊維強化樹脂材料の製造方法。
【請求項１１】
前記第１含浸工程の後に、前記マトリックス樹脂を前記シート状繊維束群にさらに含浸させる工程として、ロール外周面に凹凸がない平面ロールを用いる第２含浸工程を有する、請求項１０に記載の繊維強化樹脂材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維強化樹脂材料成形体、繊維強化樹脂材料成形体の製造方法及び繊維強化樹脂材料の製造方法に関する。
本願は、２０１５年１２月２４日に日本に出願された特願２０１５−２５１５３２、及び２０１６年１月１９日に日本に出願された特願２０１６−００７７０７に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
部分的に肉厚の異なる部分や、リブやボスなどを有する繊維強化樹脂材料成形体の中間材料としては、金型による成形時に流動しやすい性質を有するＳＭＣ（Ｓｈｅｅｔ  Ｍｏｌｄｉｎｇ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄ）が広く用いられている。ＳＭＣは、例えばガラス繊維や炭素繊維などの長尺の強化繊維を所定の長さに裁断した複数のチョップド繊維束で形成されたシート状繊維束群に、不飽和ポリエステル樹脂などの熱硬化性樹脂を含浸させた繊維強化樹脂材料である。
【０００３】
ＳＭＣは、例えば、以下の方法で製造される。一方向に搬送されるシート状のキャリア上に熱硬化性樹脂を含むペーストを塗工して帯状の樹脂シートを形成する。走行する樹脂シート上に、長尺の繊維束を所定の長さに裁断しつつ散布してシート状繊維束群を形成する。該シート状繊維束群上に樹脂シートをさらに積層し、形成された積層体を両面から加圧して樹脂を該シート状繊維束群に含浸させてＳＭＣとする。
【０００４】
ＳＭＣの製造には、製造コストを下げる目的で、比較的安価なラージトウと呼ばれるフィラメント本数の多い繊維束が用いられることが多い。ラージトウである繊維束は厚みがあるため、フィラメント本数が少なく厚みが薄い繊維束を用いる場合に比べて、シート状繊維束群を形成させた際の繊維束と繊維束の間に生じる隙間が大きい傾向がある。樹脂を含浸させてＳＭＣを得た際には、シート状繊維束群中の該隙間には樹脂溜まりが形成されやすい。ＳＭＣにこのような樹脂溜まりが形成されると、機械物性が低下する。
【０００５】
そこで、フィラメント本数の多い繊維束を用いる場合には、該繊維束を開繊により幅方向に拡幅して扁平にしてから裁断する方法が広く用いられている（例えば、特許文献１、特許文献２）。これにより、シート状繊維束群中の隙間が小さくなり、樹脂溜まりが形成されてＳＭＣの機械物性が低下することが抑制される。
【０００６】
しかし、繊維束を開繊して扁平にすると、シート状繊維束群を平面視したときの各繊維束の面積が大きくなるため、該シート状繊維束群に樹脂を充分に含浸させることが困難になる。含浸時の積層体の加圧には、一般に複数対のローラが用いられる。シート状繊維束群に樹脂を充分に含浸させるには、ローラによる加圧時の圧力を高くすることも考えられる。しかし、ローラによる加圧時の圧力を高くすると、その圧力によって積層体の表層で樹脂が逆流するバックフローが起きて含浸が不充分となりやすい。
【０００７】
ところで、得られるＳＭＣに気泡が残留することを抑制しつつシート状繊維束群に充分に樹脂を含浸させる方法として、シート状繊維束群と樹脂の積層物を、外周面に複数の針状の突起が設けられたロールと、外周面が平らなロールによって順に加圧して樹脂を含浸させる方法が提案されている（特許文献３）。該方法では、前段のロールによる加圧において、針状の突起が積層物に突き刺さることで脱泡が促進されることで、得られるＳＭＣに気泡が残留することが抑制される。
【０００８】
一方で、上記のようなＳＭＣを成形して得られる繊維強化樹脂材料成形体としては、例えば、以下のものが挙げられる。
繊維長５〜１００ｍｍの強化繊維を１０，０００〜７００，０００本含むチョップド繊維束とマトリックス樹脂とを含有し、前記チョップド繊維束の平均幅Ｗｍと平均厚みｔｍとの比率（Ｗｍ／ｔｍ）が７０〜１，５００であり、平均幅Ｗｍが２〜５０ｍｍであり、平均厚みｔｍが０．０１〜０．１ｍｍである繊維強化樹脂材料成形体（特許文献４）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】米国特許出願公開第２０１２／０２１３９９７号明細書
【特許文献２】特開２００６−２１９７８０号公報
【特許文献３】特開昭６２−７３９１４号公報
【特許文献４】特開２００９−６２４７４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかし、特許文献４のような従来の繊維強化樹脂材料成形体では、場所によって引張強度、弾性率など、物性のバラツキが生じることがあり、ＳＭＣの製造方法として特許文献３の方法を採用した場合でも、開繊して扁平な状態とした繊維束を用いたシート状繊維束群に樹脂を含浸させる際に、樹脂のバックフローが生じて含浸が充分に進行しにくいために、上記の物性の向上と物性のバラツキの低減を両立させることは難しかった。
【００１１】
本発明は、引張強度、弾性率などの物性のバラツキが抑制された繊維強化樹脂材料成形体及びその製造方法を提供することを目的とするものである。
また、本発明は、シート状繊維束群を形成するための繊維束を開繊して扁平にした場合でも、マトリックス樹脂を充分に含浸して機械的強度に優れた繊維強化樹脂材料を得ることができる、前記の繊維強化樹脂材料成形体の提供に有用な繊維強化樹脂材料の製造方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は以下の構成を有する。
【００１３】
［１］強化繊維が複数本束ねられた繊維束とマトリックス樹脂とを含有する繊維強化樹脂材料成形体であって、
前記繊維強化樹脂材料成形体の厚み方向に沿った切断面における、０．１ｍｍ角の単位区画あたりの前記強化繊維の繊維含有率の変動係数が４０％以下である、繊維強化樹脂材料成形体。
［２］前記強化繊維の平均繊維長が５〜１００ｍｍである、［１］に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
［３］面方向に沿った切断面における前記繊維束の繊維軸の方向が実質的にランダムに分布している、［１］又は［２］に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
［４］前記変動係数が１０％以上である、［１］〜［３］のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
［５］前記繊維強化樹脂材料成形体の厚み方向に沿った切断面における、０．１ｍｍ角の単位区画あたりの前記強化繊維の繊維含有率の平均値が５０〜６０％である、［１］〜［４］のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
［６］前記繊維強化樹脂材料成形体における、直交する二つの方向それぞれの方向に沿ったそれぞれの曲げ弾性率の比が０．８：１〜１：０．８であり、それぞれの方向に沿った曲げ弾性率の変動係数がいずれも５〜１５である、［１］〜［５］のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
［７］前記マトリックス樹脂が熱硬化性樹脂である、［１］〜［６］のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体。
【００１４】
［８］分散された繊維束の間にマトリックス樹脂が含浸され、Ｘ線回折法により回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１）〜（３）により求められる粗さ度βが０．５〜４．５である、シート状の繊維強化樹脂材料を成形する、［１］〜［７］のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体の製造方法。
【数１】
2018080347.tif 000003
但し、式（１）中、ｆ（φｉ）は、下式（２）で表される、Ｘ線回折測定におけるｉ番目の回転角度（φｉ）の輝度（Ｉ（φｉ））から平均の輝度を差し引いた輝度であり、ｄφは、Ｘ線回折測定のステップ幅である。Ｉ（φｉ）は、下式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものである。
【数２】
2018080347.tif 000004
［９］分散された繊維束の間にマトリックス樹脂が含浸され、面方向に沿う直交する二つの方向の一方を０°方向、他方を９０°方向としたときに、Ｘ線回折法により回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（４）により求められる、０°方向を基準にした前記繊維束の結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値が０．０５〜０．１３である、シート状の繊維強化樹脂材料を成形する、［１］〜［７］のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体の製造方法。
【数３】
2018080347.tif 000005
但し、式（４）中、ａは式（５）で表される配向係数であり、Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折測定におけるｉ番目の回転角度（φｉ）の輝度であり、上式（６）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものである。
［１０］［１］〜［７］のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料成形体を製造するための繊維強化樹脂材料の製造方法であって、
複数の繊維束からなるシート状繊維束群が、それぞれマトリックス樹脂を含む第１樹脂シートと第２樹脂シートにより挟持された積層体を、ロールで加圧し、前記マトリックス樹脂を前記シート状繊維束群に含浸させる工程として、平面状の先端面が形成された凸部がロール外周面に複数設けられた凹凸ロールを用いる第１含浸工程を有する、繊維強化樹脂材料の製造方法。
［１１］前記第１含浸工程の後に、前記マトリックス樹脂を前記シート状繊維束群にさらに含浸させる工程として、ロール外周面に凹凸がない平面ロールを用いる第２含浸工程を有する、［１０］に記載の繊維強化樹脂材料の製造方法。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の繊維強化樹脂材料成形体は、引張強度、弾性率などの物性のバラツキが抑制されており、本発明の繊維強化樹脂材料成形体の製造方法により、引張強度、弾性率などの物性のバラツキが抑制された繊維強化樹脂材料成形体を製造することができる。
本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法は、本発明の繊維強化樹脂材料成形体の提供に有用であり、シート状繊維束群を形成するための繊維束を開繊して扁平にした場合でも、マトリックス樹脂を充分に含浸して機械的強度に優れた繊維強化樹脂材料を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】含浸装置の一例を示した概略構成図である。
【図２】含浸装置の他の例を示した概略構成図である。
【図３】含浸装置の他の例を示した概略構成図である。
【図４】第１含浸手段の凹凸ロールの一例のロール外周面の一部を拡大して示した斜視図である。
【図５】第１含浸手段の凹凸ロールの他の例のロール外周面の一部を拡大して示した斜視図である。
【図６】繊維強化樹脂材料の製造方法に用いる繊維強化樹脂材料の製造装置の一例を示した概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明の繊維強化樹脂材料成形体は、強化繊維が複数本束ねられた繊維束とマトリックス樹脂とを含有する。本発明の繊維強化樹脂材料成形体は、例えば、複数の前記繊維束からなる繊維束群にマトリックス樹脂が含浸された繊維強化樹脂材料（ＳＭＣ）が成形されることで得られる。
【００１８】
（繊維束）
本発明の繊維強化樹脂材料成形体が含有する繊維束は、強化繊維が複数本束ねられている。
繊維束を形成する強化繊維としては、特に限定されず、例えば、無機繊維、有機繊維、金属繊維、又はこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる
無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。
これらの中では、繊維強化樹脂材料成形体の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。
強化繊維は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１９】
強化繊維の平均繊維長は、５〜１００ｍｍが好ましく、１０〜７５ｍｍがより好ましく、２０〜６０ｍｍがさらに好ましい。
強化繊維の平均繊維長が前記下限値以上であれば、引張強度、弾性率などの物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られ、前記上限値以下であれば、成形時に繊維強化樹脂材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になる。
【００２０】
なお、強化繊維の平均繊維長は、以下の方法で測定する。
即ち、無作為に抽出した１００本の繊維の繊維長を、ノギス等を用いて１ｍｍ単位まで測定し、その平均値を求める。
【００２１】
繊維束を形成する強化繊維の本数は、３，０００〜６０，０００本が好ましく、３，０００〜２４，０００本がより好ましく、３，０００〜１５，０００本がさらに好ましい。
繊維束を形成する強化繊維の本数が前記下限値以上であれば、引張強度、弾性率などの物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られやすく、前記上限値以下であれば、成形時に繊維強化樹脂材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になる。
【００２２】
繊維束の平均厚みは、０．０１〜０．１ｍｍが好ましく、０．０２〜０．０９ｍｍがより好ましく、０．０２５〜０．０７ｍｍがさらに好ましい。
繊維束の平均厚みが前記下限値以上であれば、繊維束にマトリックス樹脂を含浸させることが容易になり、前記上限値以下であれば、引張強度、弾性率などの物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られやすい。
【００２３】
なお、繊維束の平均厚みは、以下の方法で測定する。
電気炉などで繊維強化樹脂材料成形体を加熱してマトリックス樹脂を分解させ、残存した繊維束から無作為に１０本の繊維束を選択する。１０本の繊維束のそれぞれについて、繊維軸方向の両端部と中央部の３箇所で厚みをノギスにて測定し、それら測定値の全てを平均して平均厚みとする。
【００２４】
繊維束の平均幅は、２〜５０ｍｍが好ましく、３〜１５ｍｍがより好ましく、３〜８ｍｍがさらに好ましい。
繊維束の平均幅が下限値以上であれば、成形時に繊維強化樹脂材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になり、前記上限値以下であれば、引張強度、弾性率などの物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られやすい。
【００２５】
なお、繊維束の平均幅は、以下の方法で測定する。
平均厚みの測定と同様にして得た１０本の繊維束のそれぞれについて、繊維軸方向の両端部と中央部の３箇所で幅をノギスにて測定し、それら測定値の全てを平均して平均幅とする。
【００２６】
（マトリックス樹脂）
マトリックス樹脂としては、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂を用いることができる。マトリックス樹脂としては、熱硬化性樹脂のみを用いてもよく、熱可塑性樹脂のみを用いてもよく、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂の両方を用いてもよい。
本発明の繊維強化樹脂材料成形体をＳＭＣから製造する場合、マトリックス樹脂としては熱硬化性樹脂が好ましい。
本発明の繊維強化樹脂材料成形体をスタンパブルシートから製造する場合、マトリックス樹脂としては熱可塑性樹脂が好ましい。
【００２７】
熱硬化性樹脂としては、特に限定されず、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、尿素性樹脂、メラミン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂等が挙げられる。
熱硬化性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２８】
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、芳香族ポリアミド樹脂などが挙げられる。
熱可塑性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２９】
（繊維含有率、繊維含有率の変動係数）
本発明の繊維強化樹脂材料成形体は、その厚み方向に沿った切断面における、０．１ｍｍ角の単位区画あたりの強化繊維の繊維含有率の変動係数（以下、「変動係数Ｑ」とも言う。）が４０％以下である。
ここで、厚み方向とは、本発明の繊維強化樹脂材料成形体において、前記繊維束がその厚み方向に積層される方向をいう。
【００３０】
変動係数Ｑが４０％以下であれば、繊維強化樹脂材料成形体中で各繊維束が均等に分散し、樹脂溜まりが抑制されていることで、繊維強化樹脂材料成形体における場所による引張強度、弾性率などの物性のバラツキが抑制される。
なお、変動係数Ｑは、繊維強化樹脂材料成形体を厚み方向に沿って切断し、その切断面において、０．１ｍｍ角の単位区画あたりの強化繊維の繊維含有率を２０００箇所について測定し、その標準偏差と平均値（以下、「平均値Ｐ」という。）を算出し、標準偏差を平均値Ｐで除した値を意味する。
【００３１】
本発明の繊維強化樹脂材料成形体における変動係数Ｑの上限値は、４０％であり、３５％が好ましく、３０％がより好ましい。
変動係数Ｑが上限値以下であれば、引張強度、弾性率などの物性のバラツキがより抑制された繊維強化樹脂材料成形体が得られる。
【００３２】
変動係数Ｑには、繊維強化樹脂材料成形体中の繊維束の分散状態はもちろん、各繊維束の繊維軸方向も影響する。
具体的には、例えば断面形状が円形状の繊維束の場合、該繊維束の繊維軸方向に対する切断面の角度が９０°であれば、該切断面における繊維束の断面形状は円形状となる。一方、該繊維束の繊維軸方向に対する切断面の角度が９０°よりも小さいと、該切断面における繊維束の断面形状が楕円形状となる。このように、各繊維束の繊維軸方向が変わると、各単位区画あたりの繊維束の断面形状が変わることで、その繊維束の断面の占める割合が変化するため、変動係数Ｑに影響する。
【００３３】
変動係数Ｑは小さいほど、繊維強化樹脂材料成形体中で各繊維束がより均等に分散していることを示す。しかし、変動係数Ｑがゼロに近いほど、各単位区画あたりの繊維束の断面形状の変化が小さい状態、即ち繊維強化樹脂材料成形体中で各繊維束の繊維軸方向が揃った状態になっている。
繊維強化樹脂材料成形体における物性のバラツキを抑制するには、各繊維束の繊維軸方向がランダムになっていることが好ましい。このことから、変動係数Ｑの下限値は、１０％が好ましく、１２％が好ましく、１５％がより好ましい。
変動係数Ｑが下限値以上であれば、繊維強化樹脂材料成形体の物性のバラツキがより小さくなり、等方性に優れたものとなる。
【００３４】
即ち、本発明の繊維強化樹脂材料成形体における変動係数Ｑは、１０％〜４０％であることが好ましく、１２％〜３５％がより好ましく、１５％〜３０％がさらに好ましい。
【００３５】
本発明の繊維強化樹脂材料成形体における平均値Ｐは、５０〜６０％が好ましく、５０〜５８％がより好ましい。
平均値Ｐが前記範囲内であれば、各単位区画あたりの繊維含有率のバラツキが抑制されやすいため、繊維強化樹脂材料成形体の物性のバラツキがより小さくなる。平均値Ｐが前記下限値以上であれば、弾性率の高い繊維強化樹脂材料成形体が得られやすく、前記上限値以下であれば、複数の繊維束で形成された繊維束群に対するマトリックス樹脂の含浸がより容易になるため、繊維強化樹脂材料の製造が容易になる。
【００３６】
繊維強化樹脂材料成形体の平均値Ｐや変動係数Ｑは、繊維強化樹脂材料成形体の製造に用いる繊維強化樹脂材料の繊維含有率を調節することで調節できる。
例えば、繊維強化樹脂材料における繊維含有率を高くすることにより、繊維強化樹脂材料成形体の平均値Ｐを高くすることができる。また、繊維強化樹脂材料において繊維束を均等に分散させ、樹脂溜まりの発生を抑制して繊維含有率のバラツキを小さくすることで、繊維強化樹脂材料成形体の変動係数Ｑを小さくすることができる。
【００３７】
即ち、本発明の繊維強化樹脂材料成形体においては、その面方向に沿った切断面における、繊維束の繊維軸の方向が実質的にランダムに分布していることが好ましい。
ここで、面方向とは、前記厚さ方向をＺ軸方向とした場合におけるＸＹ軸方向、あるいは、前記厚さ方向に対して直交する平面の方向をいう。
また、実質的にランダムに分布するとは、面方向に沿った切断面における繊維束の断面の長軸の長さが無作為な状態であることを意味する。
【００３８】
本発明の繊維強化樹脂材料成形体においては、直交する二つの方向それぞれの方向に沿った曲げ弾性率（単位：ＧＰａ）の比（以下、「比Ｒ」とも言う。）が、０．８：１〜１：０．８であることが好ましい。
また、本発明の繊維強化樹脂材料成形体においては、直交する二つの方向それぞれの方向に沿った曲げ弾性率のそれぞれの変動係数がいずれも５％〜１５％であることが好ましい。
【００３９】
比Ｒは、成形体中の繊維束の配向方向の均一性を示す値である。比Ｒの範囲は、０．８：１〜１：０．８であることが好ましく、０．９：１〜１：０．９がより好ましく、０．９５：１〜１：０．９５がさらに好ましい。
比Ｒが前記範囲内であれば、成形体の物性の異方性が充分に低く、実用上問題がない。
【００４０】
直交する二つの方向それぞれの方向に沿った曲げ弾性率のそれぞれの変動係数は、５％〜１５％が好ましく、５％〜１２％がより好ましく、７％〜９％がさらに好ましい。
直交する二つの方向それぞれの方向に沿った曲げ弾性率のそれぞれの変動係数が前記下限値以上であれば、繊維束の配向の均一性が高くなりすぎ、ＳＭＣやスタンパブルシートとして成形加工する際のマトリックス樹脂の流動性が損なわれて成形性が低下することを抑制でき、また、繊維強化樹脂材料の生産ラインの速度を過度に下げる必要がなく、充分な生産性を確保できる。直交する二つの方向それぞれの方向に沿った曲げ弾性率のそれぞれの変動係数が前記上限値以下であれば、成形品の各方向の各部位間における物性のバラツキ（ＣＶ値）が充分に小さい。
【００４１】
本発明の繊維強化樹脂材料成形体は、分散された繊維束の間にマトリックス樹脂が含浸され、Ｘ線回折法により回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１）〜（３）により求められる粗さ度βが０．５〜４．５である、シート状の繊維強化樹脂材料を成形することにより製造されたものであることが好ましい。
なお、この回折Ｘ線の検出は、炭素繊維中では黒鉛結晶が繊維軸方向に配向しているため、繊維強化樹脂材料内部の黒鉛結晶の配向が、繊維の配向とみなせることを利用したものであり、上記の回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線は、黒鉛結晶の（００２）面に由来するものである。
【数４】
2018080347.tif 000006
但し、式（１）中、ｆ（φｉ）は、下式（２）で表される、Ｘ線回折測定におけるｉ番目の回転角度（φｉ）の輝度（Ｉ（φｉ））から平均の輝度を差し引いた輝度であり、ｄφは、Ｘ線回折測定のステップ幅である。Ｉ（φｉ）は、下式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものである。
【数５】
2018080347.tif 000007
【００４２】
粗さ度βは、繊維強化樹脂材料のＸ線回折測定における繊維配向に由来するプロファイルから求められる値であって、以下の方法で測定される。
長手方向に連続する繊維強化樹脂材料を幅方向でカットした２枚のサンプルを長手方向が同一になるように重ねたシート状の繊維強化樹脂材料における縦３００ｍｍ×横３００ｍｍの範囲内から、縦１５ｍｍ×横１５ｍｍの試験片を等間隔で２５個切り出す（Ｎ＝２５）。Ｘ線装置を用い、前記試験片に透過法でＸ線を照射しながら、前記試験片をその厚さ方向を軸に回転させ、回折角２θ＝２５．４°に配置した検出器で回折Ｘ線を取り込み、ｉ番目の回転角度（φｉ）における輝度（Ｉ（φｉ））を測定する。但し、Ｉ（φｉ）は、式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものとする。
次いで、式（２）で表されるように、輝度（Ｉ（φｉ））から平均の輝度を引いた輝度ｆ（φｉ）を定義し、輝度ｆ（φｉ）を用いて導かれる式（１）から、２５個の試験片それぞれについて粗さ度を求め、それらの平均値を粗さ度βとする。
【００４３】
粗さ度βは、ゼロに近いほど繊維束の配向に乱れが少ないことを示している。
粗さ度βが０．５以上であれば、繊維束の配向の均一性が高くなりすぎることなく、ＳＭＣやスタンパブルシートとして成形加工する際のマトリックス樹脂の流動性が損なわれて成形性が低下することを抑制でき、また、繊維強化樹脂材料の生産ラインの速度を過度に下げる必要がなく、充分な生産性を確保できる。粗さ度βは、１．０以上が好ましく、１．５以上がより好ましく、２．０以上がさらに好ましく、２．５以上が特に好ましい。
粗さ度βが４．５以下であれば、シート状の繊維強化樹脂材料を成形して得た成形品の各部位における物性の異方性（例えば、長さ方向と幅方向の曲げ弾性率の差）が高くなりすぎることを抑制できる。粗さ度βは、４．０以下が好ましく、３．５以下がより好ましい。
【００４４】
即ち、本発明の繊維強化樹脂材料成形体の製造方法において成形されるシート状の繊維強化樹脂材料は、粗さ度βが０．５〜４．５であることが好ましく、１．０〜４．０がより好ましく、１．５〜４．０がさらに好ましく、２．０〜３．５がさらにより好ましく、２．５〜３．５が特に好ましい。
【００４５】
本発明の繊維強化樹脂材料成形体は、分散された繊維束の間にマトリックス樹脂が含浸され、面方向に沿う直交する二つの方向の一方を０°方向、他方を９０°方向としたときに、Ｘ線回折法により回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（４）により求められる、０°方向を基準にした繊維束の結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値が０．０５〜０．１３である、シート状の繊維強化樹脂材料を成形することにより製造されたものであることが好ましい。
【数６】
2018080347.tif 000008
但し、式（４）中、ａは式（５）で表される配向係数であり、Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折測定におけるｉ番目の回転角度（φｉ）の輝度であり、上式（６）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものである。
【００４６】
結晶配向度ｆａは、繊維強化樹脂材料にＸ線を照射することによって生じる回折像から算出される結晶配向度から求められる値であり、以下の方法で測定される。
粗さ度βの測定方法で用いた試験片の切り出し方法と同様に、シート状の繊維強化樹脂材料から２５個の試験片を切り出し（Ｎ＝２５）、Ｘ線装置を用いて回折角２θ＝２５．４°の回折Ｘ線を取り込み、ｉ番目の回転角度（φｉ）における輝度（Ｉ（φｉ））を測定する。但し、Ｉ（φｉ）は、式（６）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものとする。次いで、測定したＩ（φｉ）を用いて、２５個の試験片それぞれについて式（５）により配向係数ａを求める。さらに、得られた配向係数ａを用いて、２５個の試験片それぞれについて式（４）により結晶配向度ｆａを求め、それらの平均値と標準偏差を算出する。
【００４７】
結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値が０．０５以上であれば、繊維束の配向の均一性が高くなりすぎることなく、ＳＭＣやスタンパブルシートとして成形加工する際のマトリックス樹脂の流動性が損なわれて成形性が低下することを抑制でき、また、繊維強化樹脂材料の生産ラインの速度を過度に下げる必要がなく、充分な生産性を確保できる。結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値は、０．０６以上が好ましく、０．０８以上がより好ましい。
結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値が０．１３以下であれば、繊維強化樹脂材料を成形した成形品の長さ方向及び幅方向の各部位間における物性のバラツキ（ＣＶ値）が大きくなりすぎることを抑制できる。結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値は、０．１２以下が好ましく、０．１１以下がより好ましい。
【００４８】
即ち、本発明の繊維強化樹脂材料成形体の製造方法において成形されるシート状の繊維強化樹脂材料は、結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値が０．０５〜０．１３であることが好ましく、０．０６〜０．１２がより好ましく、０．０８〜０．１１がさらに好ましい。
【００４９】
（繊維強化樹脂材料の製造方法１）
繊維強化樹脂材料の製造方法の一態様としては、特に限定されず、例えば、
・長尺の繊維束を開繊により幅方向に拡幅し、さらに必要に応じて分繊により繊維束を幅方向に分割する開繊工程、
・開繊工程後の繊維束を繊維長が５〜１００ｍｍとなるように連続的に裁断し、マトリックス樹脂を含む第１樹脂シート上に、裁断された複数の繊維束をシート状に散布してシート状繊維束群を形成する散布工程、
・前記シート状繊維束群上に、マトリックス樹脂を含む第２樹脂シートを貼り合わせて加圧し、前記シート状繊維束群にマトリックス樹脂を含浸させて繊維強化樹脂材料を得る貼合含浸工程、
を含む方法が挙げられる。
【００５０】
＜開繊工程＞
開繊工程における繊維束の開繊は、例えば、複数の開繊バーを用いることで行える。
具体的には、例えば、各開繊バーを互いに並行するように配置し、ボビンから巻き出した長尺の繊維束を、それら開繊バーの上下を順にジグザグに通過するように走行させる。これにより、各開繊バーによる加熱、擦過、揺動などにより繊維束が幅方向に拡幅される。
【００５１】
開繊工程後の繊維束の厚みは、０．０１〜０．１ｍｍであることが好ましい。また、開繊工程後の繊維束の幅は、３〜１００ｍｍであることが好ましい。
開繊工程後の繊維束の厚み及び幅が前記範囲内であれば、変動係数Ｑが前記した範囲内である繊維強化樹脂材料成形体が得られやすくなる。
【００５２】
また、必要に応じて行われる繊維束の分繊は、周方向に複数の刃が連なって並んで設けられた回転刃を用いることで行える。具体的には、例えば、複数の回転刃を走行する繊維束の幅方向に所定の間隔を空けて配置し、回転刃を回転させながら繊維束を通過させる。これにより、繊維束に複数の刃が間欠的に突き刺さり、繊維束が幅方向に分割される。但し、この方法による分繊後の繊維束は、完全に分繊された状態とはなっておらず、部分的に未分繊の状態（結合した状態）となる。
【００５３】
＜散布工程＞
散布工程は、例えば、以下のように行うことができる。
一方向に搬送される長尺の第１キャリアシート上にマトリックス樹脂を含むペーストを所定の厚みで塗工して第１樹脂シートを形成し、第１キャリアシートを搬送することで第１樹脂シートを走行させる。そして、走行する第１樹脂シートの上方に設置された裁断機に開繊工程後の繊維束を供給し、繊維長が例えば５〜１００ｍｍとなるように連続的に裁断する。裁断された複数の繊維束は、第１樹脂シート上に落下することでシート状に散布され、シート状繊維束群が形成される。
【００５４】
散布工程では、走行する第１樹脂シートと裁断機の間に、複数の傾斜コーム（ロッド）を配置することが好ましい。裁断機で裁断されて落下する繊維束のうち、傾斜コームに接触した繊維束は第１樹脂シートの走行方向とは異なる方向に倒れ込みやすくなる。これにより、シート状繊維束群における各繊維束の分散状態が均等で繊維軸方向がランダムな状態になりやすくなるため、繊維強化樹脂材料における繊維含有率のバラツキが抑制される。その結果、変動係数Ｑが前記範囲内である繊維強化樹脂材料成形体が得られやすくなる。
【００５５】
各傾斜コームの第１樹脂シートからの高さは、適宜設定できる。傾斜コームの断面形状は、特に限定されず、円形、矩形、多角形等が挙げられ、円形が好ましい。各傾斜コームの直径は、例えば、０．１〜１０ｍｍ程度とすることができる。
【００５６】
隣り合う傾斜コームの平面視での間隔は、裁断機で裁断された繊維束の平均繊維長に対して０．９〜１．６倍が好ましい。
隣り合う傾斜コームの平面視での間隔が前記下限値以上であれば、傾斜コームの間に繊維束が堆積しにくくなり、前記上限値以下であれば、充分な割合の繊維束が傾斜コームに接触するため、繊維配向がランダムなシート状繊維束群が形成されやすくなる。
【００５７】
水平方向に対する傾斜コームの傾斜角度は、０°超４０°以下が好ましい。
【００５８】
傾斜コームは、振動させてもよい。
この場合、傾斜コームを振動させる方向については、長さ方向と、幅方向と、高さ方向のうち、いずれの方向であってもよい。傾斜コームは複数の方向に振動させてもよい。
【００５９】
シート状繊維束群における繊維束の繊維配向状態は、第１樹脂シートの走行速度、即ちライン速度も影響する。具体的には、裁断された繊維束の先端が第１樹脂シート上に着地した後も第１樹脂シートが走行しているため、各繊維束の繊維方向は第１樹脂シートの走行方向に揃いやすい。ライン速度が速いほど、繊維束が着地後に第１樹脂シートの走行方向に対して垂直な方向に倒れ込む前に、第１樹脂シートの走行方向に引きとられやすく、第１樹脂シートの走行方向への配向が顕著となる。そのため、ライン速度を制御し、シート状繊維束群における各繊維束の繊維配向状態を調節することが好ましい。
具体的には、ライン速度は、０．５〜５ｍ／分が好ましい。これにより、物性のバラツキが抑制された繊維強化樹脂材料成形体が得られやすくなる。
【００６０】
＜貼合含浸工程＞
貼合含浸工程は、例えば、以下のように行うことができる。
第１キャリアシートの上方で、第１キャリアシートの搬送方向と逆方向に搬送される長尺の第２キャリアシート上に、マトリックス樹脂を含むペーストを所定の厚みで塗工して第２樹脂シートを形成する。そして、第２樹脂シートが形成された第２キャリアシートの搬送方向を、第１キャリアシートの搬送方向と同じになるように反転させ、シート状繊維束群上に第２樹脂シートを貼り合わせる。次いで、第１樹脂シート、シート状繊維束群及び第２樹脂シートの積層体を、少なくとも一対のロール間を通過させることで両面から加圧し、シート状繊維束群にマトリックス樹脂を含浸させてシート状の繊維強化樹脂材料を得る。この場合、繊維強化樹脂材料は、第１キャリアシートと第２キャリアシートで挟持された状態で得られる。
【００６１】
シート状繊維束群へのマトリックス樹脂の含浸においては、対になったロールの少なくとも一方に、平面状の先端面が形成された凸部がロール外周面に複数設けられ凹凸ロールを用いる予備含浸と、対になったロールの両方に、ロール外周面に凹凸がない平面ロールを用いる本含浸とを、この順に行うことが好ましい。
予備含浸における対になったロールにおいては、いずれか一方のみが凹凸ロールで他方が平面ロールであってもよく、両方が凹凸ロールであってもよい。
【００６２】
凹凸ロールのロール外周面に複数の凸部が設けられる態様は、特に限定されず、例えば、千鳥状などが挙げられる。
【００６３】
凹凸ロールにおける凸部に形成された平面上の先端面の形状は、例えば、円形や、四角形、五角形などの多角形などが挙げられる。
凸部の形状としては、例えば、円柱形状や、四角柱状、五角柱状などの多角柱状が挙げられる。
凸部の高さ及び先端面の面積は適宜設定できる。例えば、ロール外周面から先端面までの高さが１〜５ｍｍで、先端面の面積が１０〜１００ｍｍ２の凸部が挙げられる。
【００６４】
隣り合う凸部と凸部の距離は、５〜３０ｍｍが好ましく、８〜１５ｍｍがより好ましい。
凹凸ロールのロール外周面の総面積に対する、全ての凸部の先端面の面積の合計の割合は、１０〜５０％が好ましく、２０〜４０％がより好ましい。
凹凸ロールのロール外周面に設ける凸部の数は、例えば、ロール外周面１００ｃｍ２あたり、１０〜１００個とすることができる。
【００６５】
凹凸ロールの材質としては、特に限定されず、例えば、ニトリルゴム、フッ素ゴム、ブチルゴム、クロロプレンゴム、エチレンプロピレンゴム、シリコンゴム、ウレタンゴムなどが挙げられる。
使用するゴム硬度は、加圧時の圧力とゴムの変形による繊維束の開繊性の点から、Ａ５０〜Ａ８０とすることが好ましい。
平面ロールの材質としては、特に限定されず、例えば、鉄鋼、炭素鋼等の金属、ニトリルゴム、フッ素ゴム、ブチルゴム、クロロプレンゴム、エチレンプロピレンゴム、シリコンゴム、ウレタンゴムなどが挙げられる。
【００６６】
凹凸ロールを用いた予備含浸では、加圧時の圧力がある程度高くても、凹凸ロールの凸部と凸部の間にマトリックス樹脂が入り込むため、積層体表面でのマトリックス樹脂のバックフローが抑制される。また、凸部の先端面が加圧面となるため、積層体をしっかりと加圧できる。そのため、シート状繊維束群へのマトリックス樹脂を含浸がスムーズに行える。また、本含浸において、平面ロール同士で積層体を加圧してマトリックス樹脂をさらに含浸させるため、マトリックス樹脂が充分にシート状繊維束群に含浸される。これにより、繊維強化樹脂材料中に樹脂溜まりが形成されることが抑制され、繊維強化樹脂材料における繊維含有率のバラツキも抑制される。その結果、変動係数Ｑが前記範囲内である繊維強化樹脂材料成形体が得られやすくなる。
【００６７】
得られた繊維強化樹脂材料を成形して繊維強化樹脂材料成形体を製造する、繊維強化樹脂材料の成形方法は、特に限定されず、公知の成形方法を採用できる。
例えば、目的の繊維強化樹脂材料成形体の形状に応じた金型を用いて繊維強化樹脂材料を加熱し、加圧して成形する方法が挙げられる。加熱と加圧は同時に行われてもよく、加圧に先行して加熱が行われてもよい。
【００６８】
（繊維強化樹脂材料の製造方法２）
繊維強化樹脂材料の製造方法の一態様としては、特に限定されず、例えば、含浸装置を利用した方法が挙げられる。
【００６９】
＜含浸装置＞
本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法の一態様に利用される含浸装置は、第１樹脂シートと第２樹脂シートにより、複数の開繊された繊維束からなるシート状繊維束群が挟持された積層体を加圧し、前記シート状繊維束群にマトリックス樹脂を含浸させる装置である。
含浸装置は、第１含浸手段を備え、さらに前記第１含浸手段の後段に設けられた第２含浸手段を備えていてもよい。
【００７０】
第１含浸手段は、積層体を両面から加圧する少なくとも一対のロールを備える。第１含浸手段における対になったロールの少なくとも一方は、平面状の先端面が形成された凸部がロール外周面に複数設けられた凹凸ロールである。
第２含浸手段は、積層体を両面から加圧する複数のロールを備える。第２含浸手段における複数のロールは、ロール外周面に凹凸がない平面ロールである。
【００７１】
含浸装置の一例としては、例えば、図１に示した含浸装置１００が挙げられる。以下、図１を用いて、含浸装置１００の詳細を説明する。
【００７２】
含浸装置１００は、第１含浸手段１１０と、第１含浸手段１１０の後段に設けられた第２含浸手段１２０とを備える。
【００７３】
第１含浸手段１１０は、一対のプーリ１１１ａ、１１１ｂの間に無端ベルト１１２を掛け合わせたコンベア１１３と、コンベア１１３に設けられた加圧機構１１４とを備える。加圧機構１１４は、４対の凹凸ロール１１５及び平面ロール１１６を備える。対になった凹凸ロール１１５と平面ロール１１６は、無端ベルト１１２の上側部分における対応する位置に、凹凸ロール１１５が無端ベルト１１２の外側、平面ロール１１６が無端ベルト１１２の内側となるように上下に設けられている。凹凸ロール１１５のロール外周面１１５ａには、図４に示すように、円形の平面状の先端面１３０ａが形成された複数の円柱状の凸部１３０が規則的に並んで設けられている。平面ロール１１６は、ロール外周面に凹凸がないロールである。
【００７４】
第１含浸手段１１０では、コンベア１１３の一対のプーリ１１１ａ、１１１ｂが同一方向に回転されることで無端ベルト１１２が周回し、それによって無端ベルト１１２上に供給された帯状の積層体Ｓが図１の右側に走行するようになっている。そして、対になった凹凸ロール１１５と平面ロール１１６とにより、走行する積層体Ｓが両面から加圧されるようになっている。
【００７５】
第２含浸手段１２０は、一対のプーリ１２１ａ、１２１ｂの間に無端ベルト１２２を掛け合わせたコンベア１２３と、コンベア１２３に設けられた加圧機構１２４とを備える。コンベア１２３には、無端ベルト１２２に加わる張力を調整するための一対のテンションプーリ１２６ａ、１２６ｂが配置されている。これらのテンションプーリ１２６ａ、１２６ｂは、無端ベルト１２２における下側部分に設けられている。加圧機構１２４は、無端ベルト１２２の上側部分において、無端ベルト１２２の内側に設けられた４つの内側平面ローラ１２５ａと、無端ベルト１２２の外側に設けられた３つの外側平面ローラ１２５ｂとを備える。内側平面ローラ１２５ａと外側平面ローラ１２５ｂとは、無端ベルト１２２の長さ方向において互い違いに並んで配置されている。内側平面ローラ１２５ａと外側平面ローラ１２５ｂは、ロール外周面に凹凸がない平面ロールである。
【００７６】
第２含浸手段１２０では、コンベア１２３の一対のプーリ１２１ａ、１２１ｂが同一方向に回転されることで無端ベルト１２２が周回し、それによって無端ベルト１２２上に供給された帯状の積層体Ｓが図１の右側に走行するようになっている。そして、互い違いに配置された内側平面ローラ１２５ａと外側平面ローラ１２５ｂの間を帯状の積層体Ｓがジグザグに通過することにより、積層体Ｓが両面から加圧されるようになっている。
第１含浸手段１１０及び第２含浸手段１２０で含浸が行われることで得られた繊維強化樹脂材料ＱはボビンＢに巻き取られるようになっている。
【００７７】
また、含浸装置の他の例としては、例えば、図２に示した含浸装置２００が挙げられる。以下、図２を用いて、含浸装置２００の詳細を説明するが、図１と同じ部分には同じ符号を付して説明を省略する。
【００７８】
含浸装置２００は、図２に示すように、第１含浸手段１１０と、第１含浸手段１１０の後段に設けられた第２含浸手段１４０とを備える。即ち、含浸装置２００は、含浸装置１００における第２含浸手段１２０に代えて、第２含浸手段１４０を備える。
【００７９】
第２含浸手段１４０は、一対のプーリ１４１ａ、１４１ｂの間に無端ベルト１４２を掛け合わせたコンベア１４３と、コンベア１４３に設けられた加圧機構１４４とを備える。加圧機構１４４は、無端ベルト１４２の上側部分の対応する位置に設けられた、４対の内側平面ロール１４５ａ及び外側平面ロール１４５ｂを備える。内側平面ロール１４５ａ及び外側平面ロール１４５ｂは、内側平面ロール１４５ａが無端ベルト１４２の内側、外側平面ロール１４５ｂが無端ベルト１４２の外側となるように上下に設けられている。
【００８０】
第２含浸手段１４０では、コンベア１４３の一対のプーリ１４１ａ、１４１ｂが同一方向に回転されることで無端ベルト１４２が周回し、それによって無端ベルト１４２上に供給された帯状の積層体Ｓが図２の右側に走行するようになっている。そして、対になった内側平面ロール１４５ａと外側平面ロール１４５ｂとにより、走行する積層体Ｓが両面から加圧されるようになっている。
第１含浸手段１１０及び第２含浸手段１４０で含浸が行われることで得られた繊維強化樹脂材料ＱはボビンＢに巻き取られるようになっている。
【００８１】
また、含浸装置の他の例としては、例えば、図３に示した含浸装置３００が挙げられる。以下、図３を用いて、含浸装置３００の詳細を説明するが、図１又は図２と同じ部分には同じ符号を付して説明を省略する。
【００８２】
含浸装置３００は、図３に示すように、第１含浸手段１１０と、第１含浸手段１１０の後段に設けられた第２含浸手段１５０とを備える。即ち、含浸装置３００は、含浸装置１００における第２含浸手段１２０に代えて、第２含浸手段１５０を備える。
【００８３】
第２含浸手段１５０は、一対のプーリ１２１ａ、１２１ｂの間に無端ベルト１２２を掛け合わせたコンベア１２３と、コンベア１２３に設けられた加圧機構１２４と、コンベア１２３の後段に設けられ、一対のプーリ１４１ａ、１４１ｂの間に無端ベルト１４２を掛け合わせたコンベア１４３と、コンベア１４３に設けられた加圧機構１４４とを備える。即ち、第２含浸手段１５０は、含浸装置１００における第２含浸手段１２０のジグザグ方式の加圧機構１２４及びコンベア１２３と、含浸装置２００における第２含浸手段１４０のニップ方式の加圧機構１４４及びコンベア１４３とをこの順に備える。
第１含浸手段１１０及び第２含浸手段１５０で含浸が行われることで得られた繊維強化樹脂材料ＱはボビンＢに巻き取られるようになっている。
【００８４】
含浸装置における第１含浸手段の凹凸ロールには、ロール外周面に、平面状の先端面が形成された凸部が複数設けられており、例えば、凹凸ロール１１５には、円形の平面上の先端面が形成された複数の凸部が設けられている。
凹凸ロールを備える一対のロールによって積層体を加圧する際には、凸部の先端面が積層体を加圧する加圧面となる。
【００８５】
凹凸ロールのロール外周面に設けられる凸部の先端面の平面形状は、円形には限定されず、例えば、四角形、五角形などの多角形などであってもよい。凸部の形状は、円柱形状には限定されず、例えば、四角柱状、五角柱状などの多角柱状であってもよい。凸部は、先端に向かうにつれて窄んだ形状になっていてもよい。
凸部の形状及びその先端面の形状は、１種のみであってもよく、２種以上であってもよい。
【００８６】
凹凸ロールのロール外周面に設けられる凸部は、一定のパターンを形成するように規則的に並んで設けられることが好ましい。凸部を設けるパターンとしては、積層体を加圧する際に積層体に対して均一に圧力を付与することができるパターンであればよく、例えば、千鳥状などが挙げられる。
【００８７】
また、凹凸ロールのロール外周面に設けられる凸部は、先端面の面積が大きい複数の凸部と、先端面の面積が小さい複数の凸部とが、ロール外周面を正面視したときに、凹凸ロールのロール軸方向に対して傾斜した方向に配置され、かつロール軸方向に交互に設けられていてもよい。具体的には、例えば、図５に例示した凹凸ロール１１５Ａであってもよい。
凹凸ロール１１５Ａは、ロール外周面１１５ａに、円形の先端面１３０ａが形成された複数の円柱状の凸部１３０と、先端面１３０ａよりも面積が小さい円形の平面状の先端面１３０ｂが形成された、凸部１３０よりも直径が小さい複数の円柱状の凸部１３０Ａが設けられている。複数の凸部１３０と複数の凸部１３０Ａとは、ロール外周面１０５ａを正面視したときに、それぞれ凹凸ロールのロール軸方向Ａに対して傾斜した方向に並び、かつロール軸方向Ａにおいて凸部１３０と凸部１３０Ａとが交互に位置するように設けられている。
【００８８】
凹凸ロールのロール外周面に設けられる凸部をこのようなパターンで配置する態様とすることで、積層体を加圧した際に先端面の面積が大きい凸部と先端面の面積が小さい凸部の間にマトリックス樹脂が入り込みやすくなり、マトリックス樹脂のバックフローがより生じにくくなる。
【００８９】
凹凸ロールのロール外周面に設けられる凸部の高さ、即ちロール外周面から凸部の先端面までの距離は、１〜５ｍｍが好ましく、１．５〜３．５ｍｍがより好ましい。凸部の高さが前記下限値以上であれば、マトリックス樹脂をシート状繊維束群に含浸させやすくなり、前記上限値以下であれば、第１含浸手段における積層体の加圧の際に、積層体の表層でマトリックス樹脂のバックフローがより生じにくくなる。
【００９０】
凹凸ロールのロール外周面に設けられる凸部の各凸部の先端面の面積は、１０〜１００ｍｍ２が好ましく、２０〜５０ｍｍ２がより好ましい。
各凸部の先端面の面積が前記下限値以上であれば、マトリックス樹脂をシート状繊維束群に含浸させやすくなり、前記上限値以下であれば、第１含浸手段における積層体の加圧の際に、積層体の表層でマトリックス樹脂のバックフローがより生じにくくなる。
【００９１】
凹凸ロールのロール外周面の総面積に対する、凹凸ロールのロール外周面に設けられる凸部全ての先端面の面積の合計の割合は、１０〜５０％が好ましく、２０〜４０％がより好ましい。
凹凸ロールのロール外周面の総面積に対する、凹凸ロールのロール外周面に設けられる凸部全ての先端面の面積の合計の割合が前記下限値以上であれば、マトリックス樹脂をシート状繊維束群に含浸させやすくなり、前記上限値以下であれば、第１含浸手段における積層体の加圧の際に、積層体の表層でマトリックス樹脂のバックフローがより生じにくくなる。
【００９２】
凹凸ロールのロール外周面に設けられる凸部と凸部の距離は、５〜３０ｍｍが好ましく、８〜１５ｍｍがより好ましい。
凸部と凸部の距離が前記下限値以上であれば、マトリックス樹脂をシート状繊維束群に含浸させやすくなり、前記上限値以下であれば、第１含浸手段における積層体の加圧の際に、積層体の表層でマトリックス樹脂のバックフローがより生じにくくなる。
【００９３】
凹凸ロールのロール外周面に設けられる凸部の数は、特に限定されず、例えば、ロール外周面１００ｃｍ２あたり、１０〜１００個とすることができる。
【００９４】
凹凸ロールの材質としては、特に限定されず、例えば、ニトリルゴム、フッ素ゴム、ブチルゴム、クロロプレンゴム、エチレンプロピレンゴム、シリコンゴム、ウレタンゴムなどが挙げられる。
使用するゴム硬度は、加圧時の圧力とゴムの変形による繊維束の開繊性の点から、Ａ５０〜Ａ８０とすることが好ましい。
【００９５】
第１含浸手段及び第２含浸手段における平面ロールの材質としては、特に限定されず、例えば、鉄鋼、炭素鋼等の金属、ニトリルゴム、フッ素ゴム、ブチルゴム、クロロプレンゴム、エチレンプロピレンゴム、シリコンゴム、ウレタンゴムなどが挙げられる。
【００９６】
第１含浸手段における対になったロールにおいては、いずれか一方のみが凹凸ロールで他方が平面ロールであってもよく、両方が凹凸ロールであってもよい。
第１含浸手段１１０が備えるロールは４対であったが、第１含浸手段が備えるロールは３対以下であってもよく、５対以上であってもよい。
【００９７】
第２含浸手段における平面ロールの数は、特に限定されない。具体的には、第２含浸手段１２０のようなジグザグ方式の場合、平面ロールの数は７つには限定されず、６つ以下であってもよく、８つ以上であってもよい。また、第２含浸手段１４０のようなニップ方式の場合、平面ロールは４対には限定されず、３対以下であってもよく、５対以上であってもよい。
【００９８】
本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法の一態様に利用される含浸装置が、第１含浸手段とともに、さらに前記第１含浸手段の後段に設けられた第２含浸手段を備える場合には、凹凸ロールを備える第１含浸手段により積層体を加圧してマトリックス樹脂を含浸させた後、平面ロールで挟み込む第２含浸手段により積層体を加圧してさらにマトリックス樹脂を含浸させることができる。
第１含浸手段が凹凸ロールを備えることで、加圧時の圧力がある程度高くても、凹凸ロールのロール外周面に設けられる複数の凸部間にマトリックス樹脂が入り込み、シート状繊維束群を形成するための繊維束を開繊して扁平にした場合でも、積層体の表層でマトリックス樹脂のバックフローが起きることが抑制される。また、凸部の先端面が加圧面となるため、積層体をしっかりと加圧することができ、シート状繊維束群へのマトリックス樹脂を含浸がスムーズに行える。また、さらに第２含浸手段において、積層体を平面ロールで挟み込んで加圧するため、マトリックス樹脂が充分に含浸された機械特性に優れた繊維強化樹脂材料が得られる。
また、本発明に用いる含浸装置においては、第１含浸手段の凹凸ロールが、平面状の先端面が形成された凸部を備えることで、第１含浸手段における加圧によって、繊維束がより開繊される効果も得られる。
【００９９】
なお、含浸装置における第１含浸手段の凹凸ロール及び平面ロールとしては、繊維強化樹脂材料の製造方法１の貼合含浸工程で説明した凹凸ロール及び平面ロールを用いることもできる。
【０１００】
＜繊維強化樹脂材料の製造＞
本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法は、複数の繊維束からなるシート状繊維束群が、それぞれマトリックス樹脂を含む第１樹脂シートと第２樹脂シートにより挟持された積層体を、ロールで加圧し、マトリックス樹脂をシート状繊維束群に含浸させる工程として、平面上の先端面が形成された凸部がロール外周面に複数設けられた凹凸ロールを用いる第１含浸工程を有する、本発明の繊維強化樹脂材料成形体の製造に使用する繊維強化樹脂材料の製造方法である。また、本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法は、第１含浸工程の後に、マトリックス樹脂をシート状繊維束群にさらに含浸させる工程として、ロール外周面に凹凸がない平面ロールを用いる第２含浸工程を有することが好ましい。
本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法における第１含浸工程及び／又は第２含浸工程は、前述の含浸装置を用いて行うことができる。
【０１０１】
本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法における繊維強化樹脂材料の製造は、繊維強化樹脂材料の製造装置を用いて行うことができる。
【０１０２】
繊維強化樹脂材料の製造装置の一例としては、例えば、図６に示した繊維強化樹脂材料の製造装置１（以下、単に「製造装置１」とも言う。）が挙げられる。以下、図６を用いて、製造装置１の詳細を説明する。
【０１０３】
本実施形態の繊維強化樹脂材料の製造方法に使用する繊維強化樹脂材料の製造装置１（以下、単に製造装置１という。）について、図６に基づいて説明する。なお、以下の説明においては、図６に示されるＸＹＺ直交座標系を設定し、必要に応じてこのＸＹＺ直交座標系を参照しつつ、各部材の位置関係について説明する。
【０１０４】
製造装置１は、開繊分繊部１０と、第１のキャリアシート供給部１１と、第１の搬送部２０と、第１の塗工部１２と、裁断機１３と、第２のキャリアシート供給部１４と、第２の搬送部２８と、第２の塗工部１５と、貼合部３１と、含浸装置３００とを備える。
【０１０５】
開繊分繊部１０は、ラージトウである長尺の繊維束ｆ１を幅方向（Ｙ軸方向）に開繊する開繊部５０と、開繊された繊維束ｆ２を複数の繊維束ｆ３に分繊する分繊部５２とを構成している。
開繊部５０は、Ｘ軸方向に間隔を空けて並んで設けられた複数の開繊バー１７を備える。複数の開繊バー１７は、繊維束ｆ１が各開繊バー１７の上下を順にジグザグに通過する際に、各開繊バー１７による加熱、擦過、揺動などの手段により繊維束ｆ１が幅方向に拡幅されるようになっている。繊維束ｆ１が開繊されることで、扁平な繊維束ｆ２が得られる。
【０１０６】
分繊部５２は、複数の回転刃１８と、複数のゴデットローラ１９とを備える。
複数の回転刃１８は、開繊された繊維束ｆ２の幅方向（Ｙ軸方向）に所定の間隔で並んで配置されている。また、各回転刃１８には、複数の刃物１８ａが周方向に連なって並んで設けられている。回転刃１８を回転させながら繊維束ｆ２を通過させることで、繊維束ｆ２に複数の刃物１８ａが間欠的に突き刺さり、繊維束ｆ２が幅方向に分割されて複数の繊維束ｆ３となる。但し、分繊された複数の繊維束ｆ３は、完全に分繊された状態とはなっておらず、部分的に未分繊の状態（結合した状態）となっている。
複数のゴデットローラ１９は、分繊後の繊維束ｆ３を裁断機１３へと案内するものである。
【０１０７】
第１のキャリアシート供給部１１は、第１の原反ロールＲ１から巻き出された長尺の第１のキャリアシートＣ１を第１の搬送部２０へと供給する。第１の搬送部２０は、一対のプーリ２１ａ、２１ｂの間に無端ベルト２２を掛け合わせたコンベア２３を備える。コンベア２３では、一対のプーリ２１ａ、２１ｂを同一方向に回転させることによって無端ベルト２２を周回させ、無端ベルト２２の面上において第１のキャリアシートＣ１をＸ軸方向の右側に向けて搬送する。
【０１０８】
第１の塗工部１２は、第１の搬送部２０におけるプーリ２１ａ側の直上に位置しており、マトリックス樹脂を含むペーストＰを供給するコータ２４を備える。第１のキャリアシートＣ１がコータ２４を通過することで、第１のキャリアシートＣ１の面上にペーストＰが所定の厚み（１００〜１０００μｍ、好ましくは２００〜８００μｍ）で塗工され、第１樹脂シートＳ１が形成される。第１樹脂シートＳ１は、第１のキャリアシートＣ１の搬送に伴って走行する。
【０１０９】
裁断機１３は、第１の塗工部１２よりも搬送方向の後段において、第１のキャリアシートＣ１の上方に位置している。裁断機１３は、分繊後の繊維束ｆ３を所定の長さに連続的に裁断するものであり、ガイドローラ２５と、ピンチローラ２６と、カッターローラ２７とを備える。ガイドローラ２５は、供給された繊維束ｆ３を回転しながら下方に向けて案内する。ピンチローラ２６は、ガイドローラ２５との間で繊維束ｆ３を挟み込みながら、ガイドローラ２５とは逆向きに回転する。これにより、ボビンＢ１から繊維束ｆ１が引き出される。カッターローラ２７は、回転しながら繊維束ｆ３を所定の長さとなるように裁断する。裁断機１３により所定の長さに裁断された繊維束ｆ４は、落下して第１樹脂シートＳ１の上に散布され、シート状繊維束群Ｆが形成される。
【０１１０】
第２のキャリアシート供給部１４は、第２の原反ロールＲ２から巻き出された長尺の第２のキャリアシートＣ２を第２の搬送部２８へと供給する。第２の搬送部２８は、コンベア２３により搬送される第１のキャリアシートＣ１の上方に位置しており、複数のガイドローラ２９を備える。第２の搬送部２８は、第２のキャリアシート供給部１４から供給された第２のキャリアシートＣ２を、第１のキャリアシートＣ１とは反対方向（Ｘ軸方向の左側）に搬送した後、搬送方向を複数のガイドローラ２９によって第１のキャリアシートＣ１と同じ方向（Ｘ軸方向の右側）に反転させる。
【０１１１】
第２の塗工部１５は、第１のキャリアシートＣ１とは反対方向に搬送されている第２のキャリアシートＣ２の直上に位置し、マトリックス樹脂を含むペーストＰを供給するコータ３０を備える。第２のキャリアシートＣ２がコータ３０を通過することで、第２のキャリアシートＣ２の面上にペーストＰが所定の厚み（１００〜１０００μｍ、好ましくは２００〜８００μｍ）で塗工され、第２樹脂シートＳ２が形成されるようになっている。第２樹脂シートＳ２は、第２のキャリアシートＣ２の搬送に伴って走行する。
【０１１２】
貼合部３１は、第１の搬送部２０における裁断機１３よりも後段に位置している。貼合部３１は、コンベア２３のプーリ２１ｂの上方に位置し、複数の貼合ローラ３３を備える。複数の貼合ローラ３３は、第２樹脂シートＳ２が形成された第２のキャリアシートＣ２の背面に接触した状態で搬送方向に並んで配置されている。また、複数の貼合ローラ３３は、第１のキャリアシートＣ１に対して第２のキャリアシートＣ２が徐々に接近するように配置されている。
【０１１３】
貼合部３１では、第１のキャリアシートＣ１と第２のキャリアシートＣ２とが、その間に第１樹脂シートＳ１、シート状繊維束群Ｆ及び第２樹脂シートＳ２を挟み込んだ状態で貼り合わされる。これにより、第１樹脂シートＳ１、シート状繊維束群Ｆ及び第２樹脂シートＳ２をこの順で下から積層した積層体が形成される。ここで、積層体を挟み込んだ状態で第１のキャリアシートＣ１と第２のキャリアシートＣ２が貼合されたものを貼合シートＳ３と言う。
【０１１４】
含浸装置３００は、貼合部３１の後段に位置している。含浸装置３００における第１含浸手段１１０及び第２含浸手段１５０において貼合シートＳ３が順次加圧されることで、積層体においてマトリックス樹脂がシート状繊維束群に含浸される。これにより、繊維強化樹脂材料を含む原反Ｒが得られる。原反Ｒは、所定の長さに切断して成形に使用することができる。なお、第１のキャリアシートＣ１及び第２のキャリアシートＣ２は、繊維強化樹脂材料の成形前に繊維強化樹脂材料から剥離される。
【０１１５】
次に、製造装置１を用いた繊維強化樹脂材料の製造方法について説明する。以下に説明する製造装置１を用いた繊維強化樹脂材料の製造方法は、
・長尺の繊維束ｆ１を開繊により幅方向に拡幅して繊維束ｆ２とし、さらに繊維束ｆ２を分繊により幅方向に分割して複数の繊維束ｆ３とする開繊分繊工程、
・繊維束ｆ３を連続的に裁断し、第１樹脂シートＳ１上に裁断された複数の繊維束ｆ４をシート状に散布してシート状繊維束群Ｆを形成する散布工程、
・シート状繊維束群Ｆ上に第２樹脂シートＳ２を貼り合わせ、第１樹脂シートＳ１、シート状繊維束群Ｆ及び第２樹脂シートＳ２がこの順で下から積層された積層体を形成する貼合工程、
・積層体を含浸装置３００の第１含浸手段１１０により加圧して、マトリックス樹脂をシート状繊維束群Ｆに含浸させる第１含浸工程、
・第１含浸工程後の前記積層体を第２含浸手段１５０により加圧し、マトリックス樹脂をさらに含浸させて繊維強化樹脂材料を得る第２含浸工程、
を有する。
【０１１６】
＜開繊分繊工程＞
開繊分繊部１０の前段に位置するボビンＢからラージトウである長尺の繊維束ｆ１を巻き出し、開繊部５０において、繊維束ｆ１を各開繊バー１７の上下に順にジグザグに通過させ、開繊により幅方向に拡幅して扁平な状態の繊維束ｆ２とする。さらに、分繊部５２において複数の回転刃１８を回転させながら繊維束ｆ２を通過させ、複数の刃物１８ａを間欠的に突き刺し、繊維束ｆ２を幅方向に分割して複数の繊維束ｆ３とする。
【０１１７】
繊維束としては、炭素繊維束が好ましい。なお、繊維束としては、ガラス繊維束を用いてもよい。ラージトウである繊維束としては、特に限定されず、例えば、繊維数が２０，０００本以上の繊維束が挙げられる。
【０１１８】
＜散布工程＞
第１のキャリアシート供給部１１により、第１の原反ロールＲ１から長尺の第１のキャリアシートＣ１を巻き出して第１の搬送部２０へと供給し、第１の塗工部１２によりペーストＰを所定の厚みで塗工して第１樹脂シートＳ１を形成する。第１の搬送部２０によって第１のキャリアシートＣ１を搬送することにより、第１のキャリアシートＣ１上の第１樹脂シートＳ１を走行させる。
【０１１９】
ペーストＰに含まれるマトリックス樹脂としては、特に限定されず、例えば、不飽和ポリエステル樹脂などが挙げられる。ペーストＰには、炭酸カルシウムなどの充填剤や、低収縮化剤、離型剤、硬化開始剤、増粘剤などを配合してもよい。
【０１２０】
また、開繊分繊部１０から供給された分繊後の長尺の繊維束ｆ３を、裁断機１３において所定の長さとなるように連続的に裁断し、裁断された繊維束ｆ４を第１樹脂シートＳ１の上に落下させて散布する。これにより、走行する第１樹脂シートＳ１上に、各繊維束ｆ４がランダムな繊維配向で散布されたシート状繊維束群Ｆが連続的に形成される。
【０１２１】
＜積層工程＞
第２のキャリアシート供給部１４により、第２の原反ロールＲ２から長尺の第２のキャリアシートＣ２を巻き出して第２の搬送部２８へと供給する。第２の塗工部１５により、第２のキャリアシートＣ２の面上にペーストＰを所定の厚みで塗工し、第２樹脂シートＳ２を形成する。第２のキャリアシートＣ２を搬送することで第２樹脂シートＳ２を走行させ、貼合部３１において第１のキャリアシートＣ１と第２のキャリアシートＣ２とを貼り合わせる。これにより、第１樹脂シートＳ１、シート状繊維束群Ｆ及び第２樹脂シートＳ２がこの順で下から積層された積層体が、第１のキャリアシートＣ１と第２のキャリアシートＣ２で挟持された貼合シートＳ３を形成する。
【０１２２】
＜第１含浸工程＞
含浸装置３００の第１含浸手段１１０において、積層体を含む貼合シートＳ３を、加圧機構１１４の凹凸ロール１１５及び平面ロール１１６を回転させながらそれらの間に通して加圧し、第１樹脂シートＳ１及び第２樹脂シートＳ２のマトリックス樹脂の一部をシート状繊維束群Ｆに含浸させる。本発明では、第１含浸工程において、第１含浸手段における加圧によってマトリックス樹脂を含浸させるとともに、シート状繊維束群を形成する各繊維束を開繊させることが好ましい。
【０１２３】
＜第２含浸工程＞
第１含浸手段１１０による含浸後の貼合シートＳ３を、第２含浸手段１５０における加圧機構１２４の内側平面ローラ１２５ａ及び外側平面ローラ１２５ｂを回転させながらそれらの間にジグザグに通して加圧する。第２含浸手段１５０における加圧機構１２４の加圧は、加圧機構１１４における凹凸ロール１１５及び平面ロール１１６の加圧よりも高い圧力とする。これにより、第１樹脂シートＳ１及び第２樹脂シートＳ２におけるマトリックス樹脂をシート状繊維束群Ｆにさらに含浸させる。
【０１２４】
さらに、貼合シートＳ３を、加圧機構１４４の内側平面ロール１４５ａ及び外側平面ロール１４５ｂを回転させながらそれらの間を通過させて加圧する。加圧機構１４４における内側平面ロール１４５ａ及び外側平面ロール１４５ｂの加圧は、加圧機構１２４における内側平面ローラ１２５ａと外側平面ローラ１２５ｂの加圧よりも高い圧力とする。これにより、第１樹脂シートＳ１及び第２樹脂シートＳ２におけるマトリックス樹脂の残りをシート状繊維束群Ｆに完全に含浸させる。これにより、繊維強化樹脂材料が第１のキャリアシートＣ１と第２のキャリアシートＣ２で挟持された原反Ｒが得られる。
【０１２５】
本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法においては、第１含浸工程において凹凸ロールを備える第１含浸手段により積層体を加圧してマトリックス樹脂を含浸させる。
これにより、加圧時の圧力がある程度高くても凸部と凸部の間にマトリックス樹脂が入り込むため、シート状繊維束群を形成するための繊維束を開繊して扁平にした場合でも、積層体表面でマトリックス樹脂のバックフローが起きることが抑制される。
また、凸部の先端面が加圧面となるため、積層体をしっかりと加圧することができ、シート状繊維束群へのマトリックス樹脂を含浸がスムーズに行える。
さらに、第２含浸工程において平面ロールで挟み込む第２含浸手段により積層体を加圧してさらにマトリックス樹脂を含浸させるため、マトリックス樹脂が充分にシート状繊維束群に含浸された機械強度に優れる繊維強化樹脂材料を製造することができる。
また、本発明では、第１含浸手段において、平面状の先端面が形成された凸部を備える凹凸ロールにより加圧を行うため、マトリックス樹脂のバックフローを抑制しつつ、繊維束をより開繊させることもできる。
【０１２６】
なお、本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法は、製造装置１を用いる方法には限定されない。例えば、含浸装置３００の代わりに含浸装置１００又は含浸装置２００を備える製造装置を用いる方法であってもよい。
【実施例】
【０１２７】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の記載によっては限定されない。
【０１２８】
［繊維含有率平均値Ｐと繊維含有率変動係数Ｑ］
各例の繊維強化樹脂材料成形体を厚み方向に切断し、その切断面が覆われるように切断片をメタクリル樹脂（製品名「テクノビット４００４」、ヘレウス社製）で包埋した後、研磨を行って切断面を露出させた。次いで、切断面を光学顕微鏡（製品名「ＢＸ５１Ｍ」、オリンパス社製）により倍率１００倍にて撮像した。切断面の画像を、画像処理ソフト（製品名「Ｗｉｎｒｏｏｆ２０１５」、三谷商事社製）により０．１ｍｍ角の単位区画に分割した後、輝度の閾値を１３６として二値化処理を行って繊維束とマトリックス樹脂とを区別した。次いで、２０００箇所の単位区画のそれぞれについて、単位区画の面積に対して輝度が閾値以上である領域（繊維束が占める領域）の面積が占める割合を測定し、繊維含有率を求めた。次いで、２０００箇所の単位区画についての繊維含有率の平均値（平均値Ｐ）と標準偏差を算出し、標準偏差を平均値Ｐで除して変動係数Ｑを算出した。
【０１２９】
［粗さ度β］
各例の繊維強化樹脂材料を２５±５℃の温度で１週間養生した後、ローリングカッターで縦３００ｍｍ、横３００ｍｍのサイズに２枚切り出し、これら約２５０ｇの繊維強化樹脂材料の長手方向が同一になるように積層した。この約５００ｇの繊維強化樹脂材料の積層体の中心を基準に、左右２列と上下２列から３０ｍｍ間隔で縦１５ｍｍ、横１５ｍｍのサイズの試験片を２５個切り出した。
次いで、Ｘ線装置を用い、前記試験片に透過法でＸ線を照射しながら、試験片をその厚さ方向を軸に回転させ、回折角２θ＝２５．４°に配置した検出器で回折Ｘ線を取り込み、ｉ番目の回転角度（φｉ）における輝度（Ｉ（φｉ））を測定した。但し、Ｉ（φｉ）は積分強度が１００００になるように規格化されたものとした。
この粗さ度βの測定に際しては、Ｘ線回折装置としてＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社製Ｅｍｐｙｒｅａｎを用い、管電圧を４５ｋＶとし、管電流は４０ｍＡとした。また、入射側にはダブルクロススリットを取り付け、上流及び下流のスリットの縦及び横の幅をすべて２ｍｍにセットした。さらに、受光側にはパラレルプレートコリメータを取り付け、検出器にはプロポーショナルカウンターを取り付けた。測定データを０．０４度間隔で取り込むことにより、前記試験片の結晶配向を評価した。
なお、上記の測定条件はあくまで一例であり、粗さ度βの測定の趣旨が変わらない範囲で適宜変更して実施することができる。
次いで、測定したＩ（φｉ）から式（２）によりｆ（φｉ）を求め、さらに式（１）を用いて、２５個の試験片の測定値の平均値として粗さ度βを求めた。
【０１３０】
［結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差］
粗さ度βの試験片の作製と同様にして、縦１５ｍｍ、横１５ｍｍのサイズの試験片を２５個切り出した。切り出した２５個の試験片について輝度（Ｉ（φｉ））を測定した。但し、Ｉ（φｉ）は積分強度が１００００になるように規格化されたものとした。次いで、測定したＩ（φｉ）を用いて、２５個の試験片それぞれについて式（５）により配向係数ａを求めた。さらに、得られた配向係数ａを用いて、２５個の試験片それぞれについて式（４）により結晶配向度ｆａを求め、それらの平均値と標準偏差を算出した。
【０１３１】
実施例１
長尺の繊維束として炭素繊維束（商品名「ＴＲ５０Ｓ１５Ｌ」、三菱レイヨン社製）を使用した。
熱硬化性樹脂であるエポキシアクリレート樹脂（製品名：ネオポール８０５１、日本ユピカ社製）１００質量部に対して、硬化剤として、１，１−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）シクロヘキサンの７５％溶液（製品名：パーヘキサＣ−７５、日本油脂社製）０．５質量部と、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートの７４％溶液（製品名：カヤカルボンＢＩＣ−７５、化薬アクゾ社製）０．５質量部とを添加し、内部離型剤として、リン酸エステル系誘導体組成物（製品名：ＭＯＬＤ  ＷＩＺ  ＩＮＴ−ＥＱ−６、アクセルプラスチックリサーチラボラトリー社製）０．３５質量部を添加し、増粘剤として、変性ジフェニルメタンジイソシアネート（製品名：コスモネートＬＬ、三井化学社製）１５．５質量部を添加し、安定剤として、１，４−ベンゾキノン（製品名：ｐ−ベンゾキノン、和光純薬工業社製）０．０２質量部を添加して、これらを十分に混合撹拌してマトリックス樹脂を含むペーストを得た。
【０１３２】
搬送している第１キャリアシート上に前記ペーストを塗工して厚み０．４５ｍｍの第１樹脂シートを形成した。また、開繊及び分繊を行った厚み０．０５ｍｍ、幅７．５ｍｍの炭素繊維束を裁断機で裁断し、平均繊維長が５０．８ｍｍのチョップド繊維束として落下させ、厚み１．３ｍｍのシート状繊維束群を形成した。第１樹脂シートと裁断機の間には、直径３ｍｍの断面円形状の複数の傾斜コームを第１樹脂シートの走行方向と平行するように並べて配置した。傾斜コームの第１樹脂シートからの高さは４００ｍｍ、隣り合う傾斜コームの間隔は６５ｍｍ、傾斜コームの水平方向に対する傾斜角度を１５°とした。ライン速度は１．５ｍ／分とした。
第１キャリアシートの上方で、第１キャリアシートと逆方向に搬送している第２キャリアシート上に前記ペーストを塗工して厚み０．４５ｍｍの第２樹脂シートを形成し、搬送方向を反転させて第２樹脂シートを前記シート状繊維束群の上に貼り合わせて積層した。さらに、第１樹脂シート、シート状繊維束群及び第２樹脂シートの積層体に対して、予備含浸と本含浸を行い、厚み２ｍｍのシート状の繊維強化樹脂材料を得た。予備含浸は、ロール外周面に円柱状の凸部（凸部の高さ：３ｍｍ、凸部の先端面の面積：３８ｍｍ２、凸部のピッチ：８ｍｍ）が千鳥状に設けられた凹凸ロールと、平面ロールとを組み合わせた５対のロールによって行った。本含浸は、１１対の平面ロールにより行った。
【０１３３】
得られた繊維強化樹脂材料の粗さ度βは３．８９であり、０°方向を基準にした繊維束の結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値は０．０７７であった。
【０１３４】
得られた繊維強化樹脂材料を２５±５℃の温度で１週間養生したものを２５０ｍｍ×２５０ｍｍに切断し、端部に嵌合部を有するパネル成形用金型（３００ｍｍ×３００ｍｍ×２ｍｍ、表面クロムめっき仕上げ）に、製造装置での繊維強化樹脂材料の搬送方向（ＭＤ方向）を揃えて、２枚（合計およそ１５６ｇ）を金型中央に投入した。そして、金型内で繊維強化樹脂材料を１４０℃、８ＭＰａ、５分の条件で加熱加圧し、繊維強化樹脂材料成形体を得た。
得られた繊維強化樹脂材料成形体の繊維含有率平均値Ｐは５５．７％、繊維含有率変動係数Ｑは２６．１％であった。
また、得られた繊維強化樹脂材料成形体の面方向に沿った切断面における繊維束の繊維軸の方向は、実質的にランダムに分布していた。
【０１３５】
次に、繊維強化樹脂材料成形体の曲げ強度と曲げ弾性率とを測定するため、繊維強化樹脂材料成形体から、繊維強化樹脂材料の搬送方向（０°方向）と幅方向（９０°方向）に沿って、長さ１１０ｍｍ、幅２５ｍｍの試験片をそれぞれ６枚切り出した。そして、５ｋＮインストロン万能試験機を用いて、Ｌ／Ｄ＝４０、クロスヘッド速度５ｍｍ／分で３点曲げ試験を各試験片に対して行い、それぞれの曲げ強度と曲げ弾性率とを測定し、それぞれの平均値と変動係数を求めるとともに、それぞれの方向に沿った曲げ弾性率の比を求めた。
【０１３６】
実施例２
チョップド繊維束の幅を１５ｍｍに変更した以外は実施例１と同様にして、繊維強化樹脂材料及び繊維強化樹脂材料成形体を得た。
得られた繊維強化樹脂材料成形体の繊維含有率平均値Ｐは５６．０％、繊維含有率変動係数Ｑは２０．３％であった。
【０１３７】
比較例１
繊維強化樹脂材料として製品名「ＳＴＲ１２０Ｎ１３１−ＫＡ６Ｎ」（三菱レイヨン社製、粗さ度β  ３．７１、繊維束の結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値０．１０５）を使用し、厚み２ｍｍの２５ｃｍ角の試料片を２枚切り出して重ね、プレス成形して３０ｃｍ角の板状の繊維強化樹脂材料成形体を得た。得られた成形体の繊維含有率の平均値Ｐは４４．２％、変動係数Ｑは４７．１％であった。
【０１３８】
実施例１で得られた繊維強化樹脂材料成形体の評価結果を表１に、実施例２で得られた繊維強化樹脂材料成形体の評価結果を表２に、比較例１で得られた繊維強化樹脂材料成形体の評価結果を表３に、それぞれ示す。
【０１３９】
【表１】
2018080347.tif 000009
【０１４０】
【表２】
2018080347.tif 000010
【０１４１】
【表３】
2018080347.tif 000011
【０１４２】
実施例１及び実施例２の繊維強化樹脂材料成形体は、繊維含有率の変動係数Ｑは４０％以下であり、変動係数Ｑが４０％超の比較例１の繊維強化樹脂材料成形体に比べて、繊維含有率のバラツキが抑制されているため、物性のバラツキが小さい。
【符号の説明】
【０１４３】
１  繊維強化樹脂材料の製造装置
１０  開繊分繊部
１１  第１のキャリアシート供給部
１２  第１の塗工部
１３  裁断機
１４  第２のキャリアシート供給部
１５  第２の塗工部
２０  第１の搬送部
２８  第２の搬送部
３１  貼合部
５０  開繊部
５２  分繊部
１００、２００、３００  含浸装置
１１０  第１含浸手段
１１５  凹凸ロール
１１５ａ  ロール外周面
１３０、１３０Ａ  凸部
１３０ａ、１３０ｂ  先端面
１２０、１４０、１５０  第２含浸手段
【図１】
2018080347.tif 000015
【図２】
2018080347.tif 000016
【図３】
2018080347.tif 000017
【図４】
2018080347.tif 000018
【図５】
2018080347.tif 000019
【図６】
2018080347.tif 000020