(57)【要約】【課題】耐湿性に優れ、全光線透過率とヘイズ値の両方が高い光散乱性合わせガラスを得るために利用可能な、合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】エチレンに由来する構成単位と（メタ）アクリレート系モノマーに由来する構成単位とを有する共重合体（Ａ）、ｔ−ヘキシルパーオキシ系モノカーボネート及びｔ−アミルパーオキシ系モノカーボネートからなる群から選ばれる少なくとも１種の架橋剤（Ｂ）、透光性粒子（Ｃ）、及び、架橋助剤（Ｄ）を含有する、合わせガラス用中間膜。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレンに由来する構成単位と（メタ）アクリレート系モノマーに由来する構成単位とを有する共重合体（Ａ）、ｔ−ヘキシルパーオキシ系モノカーボネート及びｔ−アミルパーオキシ系モノカーボネートからなる群から選ばれる少なくとも１種の架橋剤（Ｂ）、透光性粒子（Ｃ）、及び架橋助剤（Ｄ）を含有する、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記透光性粒子（Ｃ）は、有機粒子を含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記透光性粒子（Ｃ）の屈折率が１．５０〜１．６５である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記透光性粒子（Ｃ）の平均粒子径が０．５μｍ〜１０μｍである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記共重合体（Ａ）１００質量部に対して、前記架橋剤（Ｂ）が０．２〜０．５質量部である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記共重合体（Ａ）１００質量部に対して、前記透光性粒子（Ｃ）が１〜５質量部である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記共重合体（Ａ）１００質量部に対して、前記架橋助剤（Ｄ）が０．５〜１．５質量部である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、合わせガラス用中間膜に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、合わせガラスは、自動車用安全ガラス、公共施設や運動施設等のグレージング材、間仕切り、防犯用ドア等に広く用いられており、その構造は、例えば、複数枚の無機ガラス、又はその一部を有機ガラス即ち透明な合成樹脂板に置き換え、中間膜を介して合わせ加工したものである。
【０００３】
光散乱性合わせガラスは、光は透過させるが、ガラス越しに人や物体を視認できないので、採光窓、浴室ドア、ベランダ腰板などプライバシーを要する部分に使用されている。
【０００４】
光散乱性合わせガラス用の中間膜としては、熱可塑性樹脂に炭酸カルシウム等の透光性乳白剤を均一に分散させたものが知られている（特許文献１）。
【０００５】
また、熱可塑性樹脂であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（以下「ＥＶＡ共重合体」または「ＥＶＡ」という場合もある）に有機過酸化物を配合した熱硬化性樹脂からなる合わせガラス用中間膜も開示されている（特許文献２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開昭５９−６４５５０号公報
【特許文献２】特開昭５７−１９６７４７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、従来の透光性乳白剤を用いた散光性合わせガラスは、透光性乳白剤が微粉末乃至微結晶で不均一な形状であり、そのため、使用時に光が乱反射を起こしやすく、最終的に透過する光の割合が少なく、ヘイズは充分な数値を得られうるが、全光線透過率は不充分であった。
【０００８】
また、ＥＶＡを用いた中間膜は、ガラスとの接着性が悪く、また、高温・高湿下で加水分解して酢酸を発生させることがあり、耐熱・耐湿性に劣る傾向がある。
【０００９】
ＥＶＡ以外の樹脂としては、エチレン−メチルメタクリレート共重合体（ＥＭＭＡ）は、柔軟性、融点、透明性等の性能がＥＶＡに近いが、ＥＶＡに比べて架橋性に乏しく、ＥＶＡの場合に従来から使用されている架橋剤では充分な架橋速度が得られにくい。また、架橋速度を速めるために多量の架橋剤を使用すると、副反応による発泡現象が発生し、外観が低下する問題がある。
【００１０】
本発明の実施形態は、前記に鑑み、耐湿性に優れ、全光線透過率とヘイズの両方が高い光散乱性合わせガラスを得るために利用可能な、合わせガラス用中間膜を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の実施形態は、エチレンに由来する構成単位と（メタ）アクリレート系モノマーに由来する構成単位とを有する共重合体（Ａ）、ｔ−ヘキシルパーオキシ系モノカーボネート及びｔ−アミルパーオキシ系モノカーボネートからなる群から選ばれる少なくとも１種の架橋剤（Ｂ）、透光性粒子（Ｃ）、及び架橋助剤（Ｄ）を含有する、合わせガラス用中間膜に関する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の実施形態によれば、耐湿性に優れ、全光線透過率とヘイズの両方が高い光散乱性合わせガラスを得るために利用可能な、合わせガラス用中間膜を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施形態を説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。
本明細書において「〜」を用いて示された数値範囲には、「〜」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
本明細書中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本明細書中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本明細書において組成物中の各成分の含有率は、組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率を意味する。
【００１４】
本発明の実施形態の合わせガラス用中間膜は、後述する共重合体（Ａ）、架橋剤（Ｂ）、透光性粒子（Ｃ）、及び架橋助剤（Ｄ）を含有し、必要に応じて添加剤(Ｅ)をさらに含有しても良い。以下、「合わせガラス用中間膜」を、「中間膜」という場合もある。
【００１５】
［共重合体（Ａ）］
共重合体（Ａ）は、エチレンに由来する構成単位と、（メタ）アクリレート系モノマーに由来する構成単位とを有する共重合体である。
共重合体（Ａ）は、高温高湿度で加水分解反応による酢酸の発生を防ぎ、さらに良好な耐湿性を得る観点から、酢酸ビニル基を含まないことが好ましい。
共重合体（Ａ）は、エチレンに由来する構成単位、及び（メタ）アクリレート系モノマーに由来する構成単位のほかに、さらに他の構成単位を有していてもよい。共重合体（Ａ）は、エチレンに由来する構成単位、及び（メタ）アクリレート系モノマーに由来する構成単位のみを構成単位として有していてもよい。
【００１６】
（メタ）アクリレート系モノマーは、アクリル酸又はメタクリル酸のエステルからなるモノマーである。（メタ）アクリレート系モノマーとしては、例えば、メチルメタクリレート（ＭＭＡ）、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ブチルアクリレートが挙げられる。
【００１７】
共重合体（Ａ）の具体例としては、例えば、エチレン−メチルメタクリレート共重合体（ＥＭＭＡ）、エチレン−メチルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−ブチルアクリレート共重合体が挙げられる。なかでも、透明性の点から、ＥＭＭＡが好ましい。
共重合体（Ａ）は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１８】
共重合体（Ａ）における（メタ）アクリレート系モノマーに由来する構成単位の割合は、全構成単位に対して、１０〜４５質量％が好ましく、１５〜３０質量％がより好ましい。全構成単位に対する（メタ）アクリレート系モノマーに由来する構成単位の割合が１０質量％以上のとき、より優れた透明性を得やすく、４５質量％以下のとき、より優れた引張強度を得やすい。
【００１９】
共重合体（Ａ）の融点は、６０〜１００℃が好ましい。共重合体（Ａ）の融点が６０℃以上のとき、中間膜としての基本性能を確保しやすい。共重合体（Ａ）の融点が上１００℃以下のとき、気泡の発生を抑制しやすい。なお、融点は、示差熱分析によって測定される。  共重合体（Ａ）の融点は、例えば、共重合体（Ａ）の結晶化度を調整することで調節できる。共重合体（Ａ）の結晶化度が大きいほど、共重合体（Ａ）の融点は高くなる。
【００２０】
共重合体（Ａ）のメルトマスフローレート（以下、「ＭＦＲ」という。）は、１〜２００ｇ／１０分が好ましく、５〜４０ｇ／１０分がより好ましい。共重合体（Ａ）のＭＦＲが１ｇ／１０分以上のとき、より優れた加工性が得られやすい。共重合体（Ａ）のＭＦＲが２００ｇ／１０分以下のとき、中間膜としての基本性能を確保しやすい。
なお、ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ６９２４−２：１９９７に従い、温度１９０℃、荷重２１．１８Ｎの条件での測定値である。
【００２１】
［架橋剤（Ｂ）］
架橋剤（Ｂ）は、ｔ−ヘキシルパーオキシ系モノカーボネート及びｔ−アミルパーオキシ系モノカーボネートからなる群から選ばれる少なくとも１種の架橋剤である。
ｔ−ヘキシルパーオキシ系モノカーボネートは、ｔ−ヘキシルパーオキシ基と１つのカーボネート基を有する化合物である。ｔ−ヘキシルパーオキシ系モノカーボネートとしては、例えば、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネートが挙げられる。
ｔ−アミルパーオキシ系モノカーボネートは、ｔ−アミルパーオキシ基と１つのカーボネート基を有する化合物である。ｔ−アミルパーオキシ系モノカーボネートとしては、例えば、ｔ−アミルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキシルカーボネートが挙げられる。
架橋剤（Ｂ）は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２２】
合わせガラス用中間膜を合成樹脂板との合わせ加工に用いる場合には、加工温度が１４０〜１５０℃であると、高温で合成樹脂板が熱変形を起こすという可能性がある為、架橋剤（Ｂ）としては、１０時間半減期温度が１００℃以下の有機過酸化物を用いることが好ましい。
【００２３】
中間膜における架橋剤（Ｂ）の含有量は、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、０．２〜０．５質量部が好ましく、０．３〜０．５質量部がより好ましい。共重合体（Ａ）１００質量部に対して架橋剤（Ｂ）の含有量が０．２質量部以上のとき、より良好な架橋速度を得やすい。共重合体（Ａ）１００質量部に対して架橋剤（Ｂ）の含有量が０．５質量部以下のとき、発泡の発生を抑制しやすい。
【００２４】
[透光性粒子（Ｃ）]
透光性粒子（Ｃ）は、中間膜中に均一に分散されることが好ましい。透光性粒子（Ｃ）としては、透明性の良好なガラスビーズやシリカゲルビーズなどの無機ビーズ等の無機粒子、透明性の良好なアクリル系ポリマー、スチレン系ポリマー、アクリル−スチレン共重合体系ポリマーなどの高分子ポリマーからなる有機ビーズ等の有機粒子を、一種または二種以上組み合わせて用いることができる。
また、透光性粒子（Ｃ）を構成する材料としては、透明であり、かつ、共重合体（Ａ）の屈折率とは異なる屈折率を有する材料が好ましい。透明性の観点から高分子ポリマーが好ましく、架橋構造を有するものがより好ましい。
【００２５】
透光性粒子（Ｃ）の屈折率（２５℃での屈折率）は、共重合体（Ａ）の屈折率よりも高いことが好ましい。透光性粒子（Ｃ）の屈折率（２５℃での屈折率）は、例えば、１．５０〜１．６５であることが好ましく、１．５１〜１．６５であることがより好ましく、１．５２〜１．６５であることがさらに好ましい。屈折率１．５２〜１．６５の光散乱体が含まれるとき、共重合体（Ａ）との屈折率差がより生じやすく、その界面で反射や屈折等の光散乱を、より効果的に発生させやすい。
【００２６】
光散乱をより効果的に得る観点から、透光性粒子（Ｃ）は球形であることが好ましい。透光性粒子（Ｃ）は完全な球形でなくてもよく、例えば、その断面が楕円の形状（例えば卵型）や、針状、板状等の異方性のある形状でもよい。透光性粒子（Ｃ）の平均粒子径は、０．５〜１０μｍであることが好ましく、１．０〜５．０μｍがより好ましい。透光性粒子（Ｃ）の平均粒子径は、粒子が完全な球形ではない場合（例えば、粒子のその断面が、楕円の形状（例えば卵型）、粒子が針状または板状等の場合）には、透光性粒子（Ｃ）の最も長い部分の平均長さ（長軸方向の平均長さ）である。これらのことをまとめると、透光性粒子（Ｃ）は、球形が好ましいものの、その形状によらず、平均粒子径が０．５〜１０μｍとなる大きさが好ましい。透光性粒子（Ｃ）の平均粒子径が０．５μｍ以上の場合、より良好な光散乱効果が得られやすい。一方、透光性粒子（Ｃ）の平均粒子径が１０μｍ以下の場合、共重合体（Ａ）に対して少ない添加量で良好な光散乱効果を得やすい傾向がある。
透光性粒子（Ｃ）の平均粒子径は、フロー式粒子像分析装置（ＦＰＩＡ−３０００）を用いて粒子２万又は１０万個を観測することにより算出した値である。より具体的には、粒子２万又は１０万個について測定された粒子径（粒子が完全な球形ではない場合には長軸方向の長さ）の平均値である。
【００２７】
中間膜における透光性粒子（Ｃ）の含有量は、中間膜の全光線透過率が８０％以上、ヘイズが３０％以上になるような値であることが好ましく、中間膜の全光線透過率が８０％以上、ヘイズが８０％以上になるような値であることがより好ましい。例えば、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、０．３質量部〜２０質量部であることが好ましく、１質量部〜２０質量部であることが好ましく、１質量部〜５質量部であることがより好ましい。共重合体（Ａ）１００質量部に対して、透光性粒子（Ｃ）の含有量が０．３質量部以上のとき、良好な光散乱効果が得られやすい。共重合体（Ａ）１００質量部に対して、透光性粒子（Ｃ）の含有量が２０質量部以下のとき、中間膜の架橋特性をより良好としやすい。
【００２８】
［架橋助剤（Ｄ）］
架橋助剤（Ｄ）としては、例えば、重合性不飽和基（ビニル基、アリル基、（メタ）アクリロキシ基、イソシアネート基等）を２つ以上有する化合物が挙げられる。具体的には、架橋助剤（Ｄ）としては、例えば、トリアリルイソシアヌレート、トリアリルシアヌレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレートが挙げられる。
架橋助剤（Ｄ）は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
中間膜における架橋助剤（Ｄ）の含有量は、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、０．５〜１．５質量部が好ましく、０．６〜１．０質量部がより好ましい。架橋助剤（Ｄ）の含有量が、共重合体（Ａ）１００質量部に対して０．５質量部以上のとき、より良好な架橋速度が得られやすい。架橋助剤（Ｄ）の含有量が、共重合体（Ａ）１００質量部に対して１．５質量部以下のとき、より良好な架橋速度が得られるとともに発泡を抑制しやすい。
【００２９】
［添加剤（Ｅ）］
添加剤（Ｅ）としては、中間膜に用いられる公知の添加剤を制限なく使用でき、例えば、耐候剤、酸化防止剤、接着助剤、変色防止剤、顔料、充填材が挙げられる。添加剤（Ｅ）は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３０】
耐候剤としては、例えば、ヒンダードアミン系光安定剤等の光安定剤や、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、サリチル酸エステル系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤等が挙げられる。
酸化防止剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、ホスファイト系酸化防止剤が挙げられる。
接着助剤としては、例えば、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシランが挙げられる。
【００３１】
合わせガラス用中間膜の膜厚は、０．１〜３．０ｍｍが好ましく、０．３〜１．５ｍｍがより好ましい。中間膜の厚さが０．１ｍｍ以上のとき、加工時の作業性にいっそう優れ、３．０ｍｍ以下のとき、全光線透過率にいっそう優れる。
【００３２】
［中間膜の製造方法］
本発明の中間膜の製造方法は、特に限定されず、例えば、共重合体（Ａ）、架橋剤（Ｂ）、透光性粒子（Ｃ）、及び架橋助剤（Ｄ）と、必要に応じて用いる添加剤（Ｅ）をブレンダーでよく混合して樹脂組成物を作製し、樹脂組成物を均一に混練した後、膜状に成形する方法が挙げられる。
【００３３】
混練方法としては、例えば、押出機、リボンブレンダー、プラストグラフ、ニーダー、
バンバリーミキサー、カレンダーロールを用いる方法が挙げられる。成膜方法としては、例えば、Ｔダイを用いた押出成形法、プレス成形法が挙げられる。また、樹脂組成物を溶液とする場合は、離型シートに樹脂組成物を塗工し、乾燥することにより、膜状に形成することもできる。
【００３４】
［合わせガラス］
上記の合わせガラス用中間膜は、合わせガラス（より好ましくは、光散乱性合わせガラス）に好ましく用いることができる。上記の合わせガラス用中間膜を用いるとき、耐湿性に優れ、全光線透過率とヘイズの両方が高く、光は良く透過させるが、ガラス越しに人や物体を視認できない光散乱性合わせガラスを得ることができる。
【００３５】
上記の合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを作製する方法は特に限定されない。例えば、少なくとも二枚の透明なガラス板の間に上記合わせガラス用中間膜を挟み、これを例えばゴムバッグに入れ減圧吸引しながら約７０〜１１０℃で予備接着し、その後オートクレーブ又はプレス機を用い、温度約１２０〜１５０℃、圧力約１０〜１５ｋｇ／ｃｍ２の条件で本接着を行う。こうして、合わせガラスが得られる。このようにして得られた合わせガラスは、光散乱性合わせガラスとして好ましく用いることができる。
【００３６】
ここで、透明なガラス板としては、例えば、フロートガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、金網又は線入り板ガラス、着色ガラスなどの無機透明ガラス、ポリカーボネート板、ポリメチルメタクリレート板、無定型ポリアミド板などの有機透明ガラスを使用することができる。
【００３７】
透光性粒子（Ｃ）として、形状が不均一でなく、微球状のものを用い、合わせガラス用中間膜中に上記透光性微球体が適量均一に分散されると、表面での光の乱反射が抑制され、より多くの光を透過させることができる。
【００３８】
光が中間膜及び透光性粒子（Ｃ）を透過する際に、この中間膜と透光微粒子（Ｃ）との界面で屈折が繰り返されて光の散乱性が高められ、それにより視野が遮られる。
【００３９】
また、ＥＶＡを用いた中間膜では、ＥＶＡの加水分解により発生する酢酸によって耐熱・耐湿性が低下する問題がある。上記の中間膜においては、共重合体（Ａ）を用いるため、柔軟性、融点、透明性等の性能はＥＶＡとほぼ同等であるうえ、加水分解反応による酢酸の発生も抑制または低減され、優れた耐水性が得られる。また、共重合体（Ａ）に対して、炭酸ガスの発生がないモノカーボネート系架橋剤である特定の架橋剤（Ｂ）と、架橋助剤（Ｄ）とを用いることで、充分な架橋速度が得られる。
【００４０】
本発明の実施形態は下記を含む。しかし、本発明は下記の実施形態によって限定されるものではない。
＜１＞  エチレンに由来する構成単位と（メタ）アクリレート系モノマーに由来する構成単位とを有する共重合体（Ａ）、ｔ−ヘキシルパーオキシ系モノカーボネート及びｔ−アミルパーオキシ系モノカーボネートからなる群から選ばれる少なくとも１種の架橋剤（Ｂ）、透光性粒子（Ｃ）、及び架橋助剤（Ｄ）を含有する、合わせガラス用中間膜。
＜２＞  前記透光性粒子は、有機粒子を含む、＜１＞に記載の合わせガラス用中間膜。
＜３＞  前記透光性粒子の屈折率が１．５０〜１．６５である、＜１＞又は＜２＞に記載の合わせガラス用中間膜。
＜４＞  前記透光性粒子の平均粒子径が０．５μｍ〜１０μｍである、＜１＞〜＜３＞のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
＜５＞  前記共重合体（Ａ）１００質量部に対して、前記架橋剤（Ｂ）が０．２〜０．５質量部である、＜１＞〜＜４＞のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
＜６＞  前記共重合体（Ａ）１００質量部に対して、前記透光性粒子（Ｃ）が１〜５質量部である、＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
＜７＞  前記共重合体（Ａ）１００質量部に対して、前記架橋助剤（Ｄ）が０．５〜１．５質量部である、＜１＞〜＜６＞のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【実施例】
【００４１】
以下、実施例及び比較例によって本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。
【００４２】
［透光性粒子の合成]
＜シード粒子の合成＞
５００ｍＬの三口フラスコに、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）５０ｇ、オクタンチオール（ＯＣＴ）１．５ｇ、ペルオキソ二硫酸カリウム（ＫＰＳ）０．６３ｇ、ラウリル硫酸トリエタノールアミン０．０２ｇ及び水４００ｇを一括して仕込み、７０℃のウォーターバスで加熱しながら、攪拌機を用いて約８時間撹拌をして、シード粒子を形成させた。得られたシード粒子の水溶液の遠心分離を行い、上澄みを除去した。上澄み分のイオン交換水を添加した後、再分散させた。上記操作を２回行った後、遠心分離後のシード粒子の粒径を測定したところ、体積平均粒子径が３２２ｎｍであった。
【００４３】
＜透光性粒子の作製＞
過酸化ベンゾイル１ｇをジビニルベンゼン(ＤＶＢ)２０ｇに溶解させ、ラウリル硫酸トリエタノールアミン１ｇが溶解したイオン交換水３４０ｇと混合し、超音波ホモジナイザーで１０分間処理して乳化液を調製した。
【００４４】
この乳化液に、シード粒子の分散液２．０７ｇ（固形分８．２％）を加えて室温で１２時間攪拌した後、ポリビニルアルコールを６質量％含む水溶液３０ｇを加えて８０℃で８時間重合を行い、透光性微粒子を合成した。
【００４５】
得られた透光性粒子の、ベッケ線検出法にて測定した２５℃での屈折率は、５８７．５６２ｎｍで１．６１５であった。また、フロー型粒径測定装置で測定した平均粒子径は１．８μｍであった。
【００４６】
＜中間膜用樹脂組成物の調製＞
表１に示す原料を表１に示す配合（質量部）で９０℃に設定したロールミキサで混練して樹脂組成物を得た。
【００４７】
【表１】
2018162175.tif 000002
【００４８】
＜使用原料＞
各樹脂組成物に用いた原料を以下に示す。
（共重合体（Ａ））
共重合体Ａ：ＥＭＭＡ（製品名「アクリフトＷＫ３０７」、住友化学社製、ＭＭＡに由来する構成単位の割合：２５質量％、ＭＦＲ：７ｇ／１０分、融点：８０℃）。
【００４９】
（共重合体（Ｘ）（比較対象））
共重合体Ｘ：ＥＶＡ（製品名「ウルトラセン７１０」、東ソー社製、酢酸ビニルに由来する構成単位の割合：２８質量％、ＭＦＲ：１８ｇ／１０分、融点：６９℃）。
【００５０】
（架橋剤（Ｂ））
架橋剤Ｂ１：ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（製品名「パーヘキシルＩ」、日本油脂社製）。１０時間半減期温度：９５℃
架橋剤Ｂ２：ｔ−アミルパーオキシイソプロピルカーボネート（製品名「ルペロックスＴＡＩＣ」、アルケマ吉富社製）。１０時間半減期温度：９６℃
【００５１】
（架橋剤（Ｙ）（比較対象））
架橋剤Ｙ：２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン（製品名
「ルペロックス１０１」、アルケマ吉富社製）。１０時間半減期温度：１２０℃
【００５２】
（透光性粒子（Ｃ））
上述の透光性粒子
【００５３】
（光散乱粒子（Ｚ）（比較対象））
平均粒径３０μｍの炭酸カルシウム微結晶
【００５４】
（架橋助剤（Ｄ））
架橋助剤Ｄ：トリアリルイソシアヌレート（製品名「ＴＡＩＣ」、日本化成社製）
【００５５】
（添加剤（Ｅ））
接着助剤Ｅ１：３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（製品名「ＫＢＭ−５０３」、信越シリコーン社製）
耐候剤Ｅ２：２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクチルオキシベンゾフェノン（製品名「ケミソーブ８１」、ＢＡＳＦジャパン社製）
【００５６】
＜合わせガラス用中間膜の作製＞
各中間膜用樹脂組成物をポリエチレンテレフタレートフィルム間に挟み込んでプレス成形し、厚さ４００μｍの合わせガラス用中間膜を作製した。
【００５７】
＜合わせガラスの作製＞
室温になるまで放置しポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離し、得られた中間膜を、予め洗浄した厚さ３ｍｍの２枚のフロートガラス板間に挟み込み、ゴムバッグに入れて、１０Ｔｏｒｒの真空度で２０分間脱気した後、脱気状態の１４０℃のオーブン中に入れ３０分間保持することにより、合わせガラスを作製した。
【００５８】
〔評価〕
（１）中間膜の架橋時間
各例の中間膜をＪＳＲ社製キュラストメーターにて架橋設定温度１５０℃で架橋させ、その最大トルクに対して９０％のトルクに達する時間を架橋時間Ｔ９０として測定した。架橋時間Ｔ９０が７２０秒以下であるものを「○」、７２０秒超１０９０秒以下であるのものを「△」、１０９０秒超であるものを「×」とした。結果を表２に示す。表２において、架橋時間Ｔ９０の単位は「秒」である。
【００５９】
（２）合わせガラスの発泡試験
各例の合わせガラスをオーブンにて１５０℃で２時間加熱し、加熱後中間膜のアウトガスによる発泡の有無を確認した。発泡が無いものを「○」、発泡があるものを「×」とした。結果を表２に示す。
【００６０】
（３）合わせガラスの耐湿試験
各例の合わせガラスを８５℃、相対湿度８５％の環境下で８週間放置した後、層間剥離の有無を目視観察した。剥離が無いものを「○」、剥離があるものを「×」とした。結果を表２に示す。
【００６１】
（４）合わせガラスの全光線透過率、ヘイズ値の測定
東京電色社製「積分式濁度計」を使用して、温度２３℃、相対湿度５０％における全光線透過率（％）及びヘイズ値を測定した。結果を表２に示す。表２において、全光線透過率の単位は「％」である。
【００６２】
【表２】
2018162175.tif 000003
【００６３】
表２の結果に示されるように、本実施形態の中間膜を用いた光散乱性合わせガラスは、全光線透過率が８０％以上、ヘイズ値が３０％以上であり、かつ、耐湿性に優れていた。また、本実施形態の中間膜は、架橋速度が十分に速かった。