(57)【要約】【課題】ダークスポット（ＤＳ）による外観不良を抑制しつつ、フレキシブル性が高い有機エレクトロルミネッセンス発光装置を提供する。【解決手段】本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）発光装置１は、バリア性基材２の一方の面の上に、バリア性基材２よりも形成寸法の小さい第１電極３、有機ＥＬ層４、第２電極５、第１接着剤層６、第１封止材層７がこの順で形成された積層体１５を備える有機ＥＬ素子１０と、積層体１５の上面及び側面並びにバリア性基材２における前記積層体１５が形成された面のうち積層体１５が形成されていない領域を被覆する第２接着剤層８と、第２接着剤層８の上に形成され、形成寸法が積層体１５よりも大きい第２封止材層９と、を有し、バリア性基材２における積層体１５が形成されていない他方の面は、第２接着剤層８及び第２封止材層９で被覆されていないことを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
バリア性基材の一方の面の上に、前記バリア性基材よりも形成寸法の小さい第１電極、有機エレクトロルミネッセンス層、第２電極、第１接着剤層、第１封止材層がこの順で形成された積層体を備える有機エレクトロルミネッセンス素子と、
前記積層体の上面及び側面並びに前記バリア性基材における前記積層体が形成された面のうち前記積層体が形成されていない領域を被覆する第２接着剤層と、
前記第２接着剤層の上に形成され、形成寸法が前記積層体よりも大きい第２封止材層と、を有する
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項２】
前記第２封止材層及び前記第２接着剤層が透光性を有していることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項３】
前記第２接着剤層がエポキシ系熱硬化性樹脂であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項４】
前記第１封止材層が金属箔であることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項５】
前記第２電極と前記第１接着剤層との間に保護膜層が形成されていることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（以下、「有機ＥＬ」ともいう）発光装置は、有機ＥＬ素子を具備しており、当該有機ＥＬ素子を発光させることによって発光装置として機能するものである。図７に示すように、有機ＥＬ素子７０は、例えば、バリア性基材７１上に陽極７２、有機発光物質が含有された単層又は多層の有機薄膜層（「有機ＥＬ層」、「発光層」、「有機発光物質含有層」ともいう）７３、陰極７４、任意に形成される保護層７５、接着剤層７６、Ａｌ／ＰＥＴなどの封止材層７７が順に形成されてなる全固体素子である。この有機ＥＬ素子７０に電圧を印加すると、有機薄膜層７３に陰極７４から電子が、陽極７２から正孔が注入され、これらが有機薄膜層７３で再結合して励起子が生じる。有機ＥＬ素子７０はこのようにして生じた励起子からの光の放出（蛍光・リン光）を利用して発光する。有機ＥＬ素子７０を用いた有機ＥＬ発光装置（図７において図示せず）は、次世代の平面ディスプレイや照明として期待されている技術である。
【０００３】
ただし、有機ＥＬ素子７０は水分や酸素などに弱く、有機薄膜層７３がこれらと接触するとダークスポット（ＤＳ）が生じ、外観不良となる。なお、近年の封止材層７７のハイバリア化により、水分や酸素などの侵入経路は接着剤層７６の樹脂バルク内の伝導が主となりつつあり、有機ＥＬ素子７０の水分や酸素などに対する封止性能は封止材層７７の形成寸法が律速となる傾向にある。
しかしながら、有機ＥＬ素子７０は一般的に、電極取出し部（図７において図示せず）を設ける必要があることなどから、バリア性基材７１の形成寸法と比較すると封止材層７７の形成寸法が小さい構成となっている。そのため、水分や酸素などは形成寸法の小さい封止材層７７側から容易に侵入する。
【０００４】
そこで、水分や酸素などから有機薄膜層７３を保護するため、接着剤層７６を介して有機ＥＬ素子７０をバリアフィルムで被覆する技術が提案されている。そのような技術が例えば特許文献１、２などに記載されている。
【０００５】
特許文献１には、図８に示すように、有機ＥＬパネル８１と配線基板８２とを一対のフィルムシート８３Ａ，８３Ｂで挟み込み、有機ＥＬパネル８１の周縁部でフィルムシート８３Ａ，８３Ｂ同士を接着することにより、有機ＥＬパネル８１をフィルムシート８３Ａ，８３Ｂの内部に密封した有機ＥＬ装置８０が記載されている。そして、この有機ＥＬ装置８０は、フィルムシート８３Ａ，８３Ｂと有機ＥＬパネル８１との間の隙間８４Ａ、及び、配線基板８２の端面に形成されたフィルムシート８３Ａ，８３Ｂと配線基板８２との間の隙間８４Ｂに、それぞれ第１封止樹脂層８５を形成し、その隙間８４Ａ，８４Ｂを封止している。
【０００６】
また、特許文献２には、基板と、前記基板上に第１電極、有機物層及び第２電極が順次積層された有機発光部と、前記有機発光部の外側を密封する封止部と、を含み、前記有機発光部及び前記封止部が備えられていない前記基板上の領域のうち少なくとも一部領域と、前記基板の側面領域のうち少なくとも一部領域上に、保護部が備えられる有機発光装置が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１０−２４４６９８号公報
【特許文献２】米国特許出願公開第２０１６／０１８１５７１号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献１に記載の有機ＥＬ装置８０では、有機ＥＬパネル８１と配線基板８２とを一対のフィルムシート８３Ａ，８３Ｂで挟み込んでいるため厚くなり、小さい曲率半径で屈曲させることができない。そのため、フレキシブル性が低くなり、デザインの自由度が低くなるという問題があった。また、特許文献１に記載の有機ＥＬ装置８０では、用いる接着剤の量が多くなるため、一対のフィルムシート８３Ａ，８３Ｂ内に残存する揮発成分が有機薄膜層に悪影響を及ぼしてＤＳを生じさせ、外観不良になるという問題があった。
【０００９】
特許文献２に記載の有機発光装置は、保護部が有機発光部を覆うようにして備えられている。しかしながら、この有機発光装置には、有機発光部の側面に接着剤層がなく、また、保護部の間に空間を有するため、保護部内に水分が侵入すると当該水分が有機発光部に容易に到達してしまうという問題があった。そして、これによりＤＳが生じてしまい、外観不良になるという問題があった。
【００１０】
本発明は前記状況に鑑みてなされたものであり、ＤＳによる外観不良を抑制しつつ、フレキシブル性が高い有機エレクトロルミネッセンス発光装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者は、前記課題を解決するため鋭意研究した結果、バリア性基材の水分に対するバリア性は高く、バリア性基材が水分を透過させるおそれがないことに着目した。また、本発明者は、後記する第１封止材層及び第２封止材層として用いるバリア性フィルムのハイバリア化が進み、バリア性フィルムが水分を透過させるおそれが殆どないことなどに着目した。本発明者は、これらの着眼点から、有機ＥＬ素子を封止する封止構成を簡素化しても所定の効果を奏することができることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１２】
即ち、本発明に係る上記課題は、以下の手段により解決される。
１．バリア性基材の一方の面の上に、前記バリア性基材よりも形成寸法の小さい第１電極、有機エレクトロルミネッセンス層、第２電極、第１接着剤層、第１封止材層がこの順で形成された積層体を備える有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記積層体の上面及び側面並びに前記バリア性基材における前記積層体が形成された面のうち前記積層体が形成されていない領域を被覆する第２接着剤層と、前記第２接着剤層の上に形成され、形成寸法が前記積層体よりも大きい第２封止材層と、を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【００１３】
２．前記第２封止材層及び前記第２接着剤層が透光性を有していることを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【００１４】
３．前記第２接着剤層がエポキシ系熱硬化性樹脂であることを特徴とする前記１又は前記２に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【００１５】
４．前記第１封止材層が金属箔であることを特徴とする前記１から前記３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【００１６】
５．前記第２電極と前記第１接着剤層との間に保護膜層が形成されていることを特徴とする前記１から前記４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、ＤＳによる外観不良を抑制しつつ、フレキシブル性が高い有機エレクトロルミネッセンス発光装置が提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス発光装置の発光面を示す平面図である。
【図２】図１のII−II断面図である。
【図３】図１のIII−III断面図である。
【図４】本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス発光装置に備えられる有機エレクトロルミネッセンス素子の積層体を露出させた分解平面図である。
【図５】本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス発光装置の他の構成例を説明する概略断面図である。
【図６】比較例に係るサンプルの構成を説明する概略断面図である。
【図７】従来の有機エレクトロルミネッセンス装置の一構成例を説明する概略断面図である。
【図８】従来の有機エレクトロルミネッセンス装置の他の構成例を説明する概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明とその構成要素、及び本発明を実施するための形態・態様について詳細な説明をする。なお、本願において、「〜」は、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用する。
以下に本発明を実施するための形態について詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００２０】
（有機エレクトロルミネッセンス発光装置）
本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）発光装置１は、後記する本実施形態に係る有機ＥＬ素子１０（図２、図３参照）を備えるものであり、図１に示すように、当該有機ＥＬ装置１の少なくとも一方の面が発光を放射する発光面１Ａとして機能する。なお、有機ＥＬ素子１０は、第１電極３、有機ＥＬ層４、第２電極５（いずれも図２、図３参照）が重なる領域が発光する。図１では発光領域１Ｂをドットで示している。
【００２１】
図２及び図３に示すように、本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１は、バリア性基材２の一方の面の上に、バリア性基材２よりも形成寸法の小さい第１電極３、有機ＥＬ層４、第２電極５、第１接着剤層６、第１封止材層７がこの順で形成された積層体１５を備える有機ＥＬ素子１０を有している。
また、この有機ＥＬ発光装置１は、前記積層体１５の上面及び側面並びに前記バリア性基材２における前記積層体１５が形成された面のうち前記積層体１５が形成されていない領域を被覆する第２接着剤層８を有している。
そして、この有機ＥＬ発光装置１は、前記第２接着剤層８の上に形成（接着）され、前記有機ＥＬ素子１０よりも形成寸法の大きい第２封止材層９を有している。
なお、以上に説明した構成は、本発明の各実施形態に共通するものである。
【００２２】
（有機ＥＬ素子）
前記したように、有機ＥＬ素子１０は、バリア性基材２上に第１電極３、有機ＥＬ層４、第２電極５、第１接着剤層６、第１封止材層７が順に形成されてなる。
はじめに、有機ＥＬ素子１０におけるこれらの構成要素について説明し、次いで、第２接着剤層８及び第２封止材層９について説明する。
【００２３】
（バリア性基材）
バリア性基材２は、樹脂フィルムにガスバリア層を形成したものか、金属フィルムである。バリア性基材２は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された温度２５±０．５℃、相対湿度９０±２％ＲＨにおける水蒸気透過度が、１×１０−３ｇ／ｍ２・２４ｈ以下であるのが好ましい。バリア性基材２は、さらには、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が、１×１０−３ｍｌ／ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ（１ａｔｍは、１．０１３２５×１０５Ｐａである）以下であって、温度２５±０．５℃、相対湿度９０±２％ＲＨにおける水蒸気透過度が、１×１０−３ｇ／ｍ２・２４ｈ以下であるのが好ましい。
【００２４】
バリア性基材２に用いられる樹脂フィルムとしては、例えば、プラスチック製の透明材料を挙げることができる。また、透明なバリア性基材２は、有機ＥＬ素子１０にフレキシブル性を与えることが可能な樹脂フィルムであるのが好ましい。なお、バリア性基材２は不透明であってもよいが、有機ＥＬ発光装置１においてバリア性基材２側から光を取り出す場合には、前記したように透明であることが好ましい。
【００２５】
バリア性基材２に用いられる樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類及びそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル、ポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）及びアペル（商品名三井化学社製）等のシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。
【００２６】
バリア性基材２に用いられる金属フィルムとしては、例えば、アルミ、ステンレス等が挙げられる。なお、不透明なバリア性基材２でよい場合は、前記樹脂フィルムとして例示した素材で形成した不透明樹脂基板を用いることができる。
【００２７】
バリア性基材２の表面は、表面活性処理により清浄化されていることが好ましい。このような表面活性処理としては、例えば、コロナ処理、プラズマ処理、フレーム処理が挙げられる。
【００２８】
（ガスバリア層）
樹脂フィルムを用いたバリア性基材２の場合、当該樹脂フィルム上にガスバリア層（図示せず）を形成する。ガスバリア層を形成すると、有機ＥＬ層４への水分や酸素などの侵入を防止することや、有機ＥＬ素子１０の機械的強度を高めることができる。
【００２９】
すなわち、樹脂フィルム上にガスバリア層を形成することにより、バリア性基材２は、前記したように、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された水蒸気透過度や、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度及び水蒸気透過度を備えることができる。つまり、樹脂フィルムを用いたバリア性基材２は、ガスバリア層を形成することによって有機ＥＬ発光装置１に適用可能なバリア性を備えることができる。
【００３０】
ガスバリア層を形成する材料としては、水分や酸素などの有機ＥＬ素子１０の劣化をもたらすものの侵入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素などを用いることができる。さらにガスバリア層の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
【００３１】
ガスバリア層の形成方法については、特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法及びコーティング法などを用いることができるが、特開２００４−６８１４３号公報に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものも好ましい。また、ポリシラザン含有液を湿式塗布方式により塗布及び乾燥して塗布膜を形成し、さらにこの塗布膜に波長２００ｎｍ以下の真空紫外光（ＶＵＶ光）を照射して改質処理を行ってガスバリア層を形成する方法も好ましい。
【００３２】
ガスバリア層の厚さは、１〜５００ｎｍの範囲内であることが好ましく、より好ましくは１０〜３００ｎｍの範囲内である。ガスバリア層の厚さが１ｎｍ以上であれば、所望のガスバリア性能を発揮することができ、５００ｎｍ以下であれば、緻密な酸窒化ケイ素膜でのクラックの発生等の膜質劣化を防止することができる。
【００３３】
前記したバリア性基材２は、複数枚積層してもよい。このようにすると、バリア性基材２側からの水分や酸素などの侵入をより防止できる。
【００３４】
本発明に係る第１電極３、有機ＥＬ層３、第２電極５は、一般に公知の材料及び製造方法を用いることができる。これらは、例えば、特開２０１４−１２０３３４号公報、特開２０１３−８９６０８号公報、国際公開番号ＷＯ２０１０／１５０６４８に記載の材料及び製造方法が挙げられる。
【００３５】
（電極の取り出し）
前記した第１電極３及び第２電極５はそれぞれ、その端部が取り出し電極１３と接続されており、当該取り出し電極１３は、導電性接着剤１１により電極リード１２と接着され、接続される。取り出し電極１３は、公知の素材を好適に使用できる。取り出し電極１３は、例えば、３層構造からなるＭＡＭ電極（Ｍｏ／Ａｌ・Ｎｄ合金／Ｍｏ）等の金属膜を用いることができる。また、導電性接着剤１１としては、例えば、異方導電性フィルム（ＡＣＦ）を用いることができる。
【００３６】
ＡＣＦは、導電性粒子をバインダに分散したものである。導電性粒子は、例えば、金、ニッケル銅、銀などの金属核そのもの、又は、アクリル樹脂、スチレン樹脂等の樹脂核の表面を金メッキしたものなどを用いることができる。特に、接続信頼性の点で粒子自体が柔軟で復元性のある樹脂核の表面にニッケル、金等の金属めっき膜を被覆したものが好適である。なお、導電性粒子の平均粒子径は、例えば３〜５μｍが好ましい。
バインダとしては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等の熱硬化樹脂、ポリアミドイミド等の熱可塑性樹脂等を用いることができるが、樹脂の流動性、接続信頼性、コスト、ポットライフ等の観点からフィルム状のエポキシ樹脂を用いるのが好適である。また同様な構成の導電性ペースト（ＡＣＰ）を用いてもよい。ＡＣＰを用いる場合は、電極リード１２上に当該ＡＣＰを印刷等で塗布する。
さらに、本実施形態においては、ニッケルファイバー（繊維状）をフィラーとして配向させたＡＣＦ等も使用できる。
また、導電性接着剤１１の代わりに半田付けすることとしてもよい。
【００３７】
導電性接着剤１１、具体的には、ＡＣＦをバリア性基材２と熱圧着すると、導電性粒子によって厚み方向の電気的接続が取られ、同時にバインダにより機械的接合が取られる。
【００３８】
電極リード１２は、駆動用回路（図示せず）との接続を図るもので、導電体で形成される。本実施形態で用いることのできる電極リード１２としては、抵抗値が低く薄膜にできる部材であれば特に制限はなく、アルミニウム箔、圧延銅箔、銀箔、金箔等が利用できる。また、例えば、絶縁性のポリイミドフィルムに圧延銅箔等をつけた銅張りポリイミドフィルムなどを好適に用いることができる。本実施形態においては、銅張りポリイミドフィルムをパターニング、切り抜き加工などをして駆動回路を実装したフレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）を好適に用いることができる。
【００３９】
第１電極３及び第２電極５と、電極リード１２との接続は次のようにして行うことができる。
例えば、図２、図４に示すように、バリア性基材２上に第１電極３、有機ＥＬ層４及び第２電極５を形成した後、第１電極３及び第２電極５のそれぞれの端部に取り出し電極１３を蒸着法等の適宜の方法で形成する。そして、この取り出し電極１３に導電性接着剤１１を塗布し、電極リード１２を仮接着する。その後、第１電極３及び第２電極５のそれぞれと、電極リード１２との接合部を位置合わせして、両者を接着させる。この接着は導電性接着剤１１の圧着条件で行うことが好ましい。導電性接着剤１１を用いて例えば圧力０．１〜１０ＭＰａ程度、温度８０〜１８０℃程度で数秒から数分間熱圧着することで電気的に接続することができる。なお、この場合、この後に第１接着剤層６、第１封止材層７、第２接着剤層８、及び第２封止材層９を順次形成する。
【００４０】
別の態様として、バリア性基材２上に第１電極３、有機ＥＬ層４、第２電極５、第１接着剤層６及び第１封止材層７を形成した後、第１電極３及び第２電極５のそれぞれの端部に取り出し電極１３を蒸着法等の適宜の方法で形成する。そして、この取り出し電極１３に導電性接着剤１１を塗布し、電極リード１２を仮接着してもよい。その後、第１電極３及び第２電極５のそれぞれと、電極リード１２との接合部を位置合わせして、前記と同様の条件（圧力、温度、圧着時間）で両者を接着させてもよい。この場合、この後に第２接着剤層８、及び第２封止材層９を順次形成する。
【００４１】
なお、導電性接着剤１１の接着時の温度は、１４０℃以下であることが好ましい。このようにすると、導電性が良好に保たれ、駆動電圧の上昇も少ない。この効果の理由については定かではないが、電極リード１２に用いる部材、バリア性基材２、各電極の線膨張係数がそれぞれ異なるため、室温から極端に異なる温度で接着すると各部材に応力が発生し、直後の導通不良や、長期保存時の抵抗上昇につながるものと推定している。これらの事象を避けるため、前記したように、導電性接着剤１１の接着時の温度は１４０℃以下とするのが好ましい。
【００４２】
また、導電性接着剤１１を用いた取り出し電極１３と電極リード１２との接着時には、バリア性基材２及び封止部材である後記する第２封止材層９の両側から加熱すると、均一に硬化できるので好ましい。
【００４３】
加熱手段は特に限定されないが、圧力が印加できるものであれば、例えば、熱プレート、オーブン、圧着ロールを用いるラミネータ等を挙げることができる。一般的には、ボンダーや、ＡＣＦを用いた場合はＡＣＦ圧着機が用いられる。
【００４４】
ＡＣＦ圧着機を用いる場合、例えば、試料台を加熱しつつ、圧着硬化させることが好ましい。電極リード１２とバリア性基材２の両方が同じ温度である必要はなく、前記の温度範囲であればよい。第２封止材層９（電極リード１２）とバリア性基材２の両側から加熱し、ＡＣＦとバリア性基材２との温度差（温度勾配）を少なくすることで、ＡＣＦの硬化が均一となり接合がより強固になり、剥がれ等がより起こり難くなる。
【００４５】
また、接着時に、導電性接着剤１１及び電極リード１２の含水率は、それぞれ１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。水の混入をこのレベル以下に抑えることで、接着を強固にすると同時に、低含水率の状態で硬化させることで硬化した膜の水の浸透性を低く抑えることができる。
【００４６】
これらの含水率は、例えば、容量法水分計（カールフィッシャ−）、赤外水分計、マイクロ波透過型水分計、加熱乾燥重量法、ＧＣ／ＭＳ、ＩＲ、ＤＳＣ（示差走査熱量計）、ＴＤＳ（昇温脱離分析）などで測定できる。また、これらの含水率は、例えば、精密水分計ＡＶＭ−３０００型（オムニテック社製）等を用い、水分の蒸発によっておこる圧力上昇から水分を測定できる。この手法によると、樹脂フィルム等の含水率の測定を行うこともできる。なお、本実施形態における含水率の方法はこれらに限定されるものではない。
【００４７】
（保護膜層）
本実施形態においては、図５に示すように、第２電極５と第１接着剤層６との間に保護膜層１４を形成した有機ＥＬ発光装置５１とすることもできる。具体的には、有機ＥＬ層４を挟みバリア性基材２と対向する側の第２電極５の外側に、該第２電極５と有機ＥＬ層４とを被覆し、バリア性基材２と接する形で保護膜層１４を形成することが封止機能の観点より好ましい。保護膜層１４を形成することにより、有機ＥＬ層４への水分や酸素などの侵入をさらに防止できるとともに、有機ＥＬ素子１０の機械的強度を高めることができる。保護膜層１４は、バリア性基材２で説明したガスバリア層と同様の規格、材料、形成方法、及び厚さにて形成することができる。
【００４８】
（第１接着剤層）
第１接着剤層６は、第２電極５と第１封止材層７の間に形成され、これらを接着して固定する。また、前記したように保護膜層１４を形成した場合、第１接着剤層６は、保護膜層１４と第１封止材層７の間に形成され、これらを接着して固定する。
第１接着剤層６に用いられる接着剤としては、例えば、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマー等の反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型接着剤、並びに２−シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型接着剤等を挙げることができる。また、エポキシ系等の熱及び化学硬化型（二液混合）接着剤を挙げることができる。また、ホットメルト型のポリアミド、ポリエステル及びポリオレフィンを挙げることができる。さらに、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤を挙げることができる。これらの中でも、エポキシ系熱硬化性樹脂が好ましい。
【００４９】
なお、有機ＥＬ素子１０が熱処理により劣化する場合があるので、室温から８０℃までに接着硬化できる接着剤が好ましい。また、接着剤中に乾燥剤を分散させておいてもよい。
作業性の観点から、接着剤は第１封止材層７に塗布し、当該接着剤が塗布された面を第２電極５と接着するのが好ましい。第１封止材層７への接着剤の塗布は、市販のディスペンサーを使ってもよいし、スクリーン印刷のように印刷してもよい。
【００５０】
（第１封止材層）
第１封止材層７は、有機ＥＬ素子１０を保護するために形成される。本実施形態における第１封止材層７の機能としては３点挙げられる。まず１点目は、第１電極３及び第２電極５と電極リード１２の接続は大気環境下で行われるが、その際に有機ＥＬ層４などが大気環境中の酸素や水分によって劣化するのを防ぐ機能である。２点目は、前記接続時に有機ＥＬ層４などが外部から物理的ダメージを受けないように保護する機能である。そして、３点目は、本実施形態においては、後記する第２接着剤層８及び／又は第２封止材層９から水分や酸素などが発生するが、第１封止材層７を設けることにより、当該水分や酸素が有機ＥＬ素子１０に直接到達しないようにする機能である。
【００５１】
有機ＥＬ素子１０の封止に用いられる封止手段としては、例えば、封止部材である第１封止材層７と、第２電極５及びバリア性基材２とを接着剤で接着する方法を挙げることができる。
第１封止材層７は、第１接着剤層６を介して第２電極５上又は保護膜層１４上に形成される。いずれにしても、第１封止材層７は、有機ＥＬ素子１０の発光領域１Ｂを覆うように配置されていればよく、凹板状でも、平板状でもよい。また、透明性及び電気絶縁性は特に限定されない。
【００５２】
第１封止材層７として、具体的には、フレキシブル性を有するポリマーフィルム、金属フィルム、金属箔等が挙げられる。ポリマーフィルムとしては、例えば、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン等が挙げられる。金属フィルムや金属箔としては、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シリコン、ゲルマニウム及びタンタルからなる群から選ばれる一種以上の金属又は合金が挙げられる。また、本実施形態においては、ＰＥＴをラミネートしたアルミニウム（Ａｌ／ＰＥＴ）を好適に用いることができる。ポリマーフィルムの厚さは、例えば、１０〜２００μｍ、金属フィルムの厚さは、例えば、１０〜２００μｍ、金属箔の厚さは、２００μｍ以下であり、３〜１００μｍが好ましい。
【００５３】
本実施形態における第１封止材層７にポリマーフィルム、金属フィルム、及び金属箔を用いると、有機ＥＬ素子１０の厚さを薄くできるので好ましい。ここで、第１封止材層７は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された温度２５±０．５℃、相対湿度９０±２％ＲＨにおける水蒸気透過度が、１×１０−３ｇ／ｍ２・２４ｈ以下であることが好ましい。第１封止材層７は、さらには、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が、１×１０−３ｍｌ／ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ（１ａｔｍは、１．０１３２５×１０５Ｐａである）以下であって、温度２５±０．５℃、相対湿度９０±２％ＲＨにおける水蒸気透過度が、１×１０−３ｇ／ｍ２・２４ｈ以下であることが好ましい。
【００５４】
（第２接着剤層）
第２接着剤層８は、積層体１５の上面及び側面並びにバリア性基材２における積層体１５が形成された面のうち積層体１５が形成されていない領域を被覆している。換言すると、第２接着剤層８は、バリア性基材２上の少なくとも一部の領域において、形成されている第１電極３、有機ＥＬ層４、第２電極５、第１接着剤層６、及び第１封止材層７（即ち、積層体１５）を覆うように設けられている。第２接着剤層８は、バリア性基材２上で取り出し電極１３、電極リード１２が設けられている部分については、取り出し電極１３、電極リード１２を覆うように設けられている。
【００５５】
第２接着剤層８は、第１接着剤層６と同様にして形成することができる。すなわち、第２接着剤層８も作業性の観点から、接着剤は第２封止材層９に塗布し、当該接着剤が塗布された面を第１封止材層７と接着するのが好ましい。第２封止材層９への接着剤の塗布は、市販のディスペンサーを使ってもよいし、スクリーン印刷のように印刷してもよい。このようにして設けられる第２接着剤層８は、バリア性基材２から第１封止材層７までの構成（積層体１５）の上に形成される。ここで、後述するように、第２封止材層９の形成寸法は積層体１５よりも大きいので、前記したように、第２接着剤層８は、積層体１５の上面及び側面並びにバリア性基材２における積層体１５が形成された面のうち積層体１５が形成されていない領域を被覆することになる。なお、本実施形態においても、第２接着剤層８及び／又は第２封止材層９から水分や酸素などが発生するが、第１封止材層７を回り込んで拡散するため（有機ＥＬ素子１０に到達しなければならないため）、ＤＳの発生までの時間が大幅に遅くなる。
【００５６】
本実施形態においては、第２接着剤層８が透光性を有していることが好ましい。ここで、第２接着剤層８について透光性を有しているとは、可視光が透けて視認できる状態であって、可視光透過率が５０％以上をいう。このようにすると、ベゼルが透明な領域を作り出すことができるので、実際のパネル寸法に対し、見かけのパネル寸法を比較的小さく作ることができる。そのため、パネルをタイリングして非発光部を少なくするなど、デザインの自由度を向上させることができる。なお、この効果は、第１封止材層７や第２封止材層９にＡｌ／ＰＥＴを用いた場合も得ることができる。
【００５７】
（第２封止材層）
第２封止材層９は、第２接着剤層８の上に形成（接着）され、形成寸法が積層体１５よりも大きい。第２封止材層９の形成範囲は、第２接着剤層８の形成範囲と同じとするのが好ましい。第２封止材層９は、第２接着剤層８の側面をさらに封止するように形成してもよい。このようにするとさらに水分や酸素などの侵入を防ぐことができる。
第２封止材層９は、第１封止材層７と同様の材料及び手法で形成することができる。
なお、本実施形態においては、第２封止材層９が透光性を有していることが好ましい。ここで、第２封止材層９について透光性を有しているとは、第２接着剤層８と同様、可視光が透けて視認できる状態であって、可視光透過率が５０％以上をいう。このようにすると、ベゼルが透明な領域を作り出すことができるので、実際のパネル寸法に対し、見かけのパネル寸法を比較的小さく作ることができる。そのため、パネルをタイリングして非発光部を少なくするなど、デザインの自由度を向上させることができる。
【００５８】
（第２封止材層の形成寸法）
以上の構成を有しているので、本実施形態においては、第２封止材層９は、第１接着剤層６及び第１封止材層７よりも形成寸法が大きくなる。即ち、前記したように、第２接着剤層８及び第２封止材層９は、バリア性基材２上に形成された第１電極３、有機ＥＬ層４、第２電極５、第１接着剤層６、及び第１封止材層７（即ち、積層体１５）を覆っている。
このような構成としているので、本実施形態に係る有機ＥＬ素子１０は、第２封止材層９によって装置外から有機ＥＬ層４への水分や酸素などの侵入を防ぐことができる。
また、本実施形態に係る有機ＥＬ素子１０は、第１封止材層７と第２封止材層９との間に第２接着剤層８が形成されており、これらの間を満たしているので、接着剤が満たされていない場合と比較して、側面からの水分や酸素が侵入することによる有機ＥＬ素子１０の劣化が抑制される。
【００５９】
また、本実施形態においては、図２、図３に示すように、第２封止材層９の端面Ｅ１から第１封止材層７の端面Ｅ２までの形成寸法Ｌは、例えば、１ｍｍ以上とするのが好ましい。このようにすると、前記形成寸法Ｌが十分長く設けられているので、第２封止材層９（及び第２接着剤層８）の端面から水分や酸素が侵入したとしても有機ＥＬ層４に到達し難く、ＤＳがより発生し難い。特に、本実施形態においては、第１封止材層７と第２封止材層９との間に第２接着剤層８が充填されているので、水分や酸素が有機ＥＬ層４により到達し難いものとなっている。前記形成寸法Ｌは、水分や酸素の侵入を防止する観点から、２ｍｍ以上とするのが好ましい。なお、前記形成寸法Ｌの上限に限定はないが、生産コストや生産性の観点から３ｍｍ以下とするのが好ましい。
【００６０】
（バリア性基材における積層体が形成されていない他方の面）
前述したように、バリア性基材２は、近年のハイバリア化によりそのガスバリア性は非常に高くなっており、バリア性基材２を透過して水分や酸素が侵入することは殆どない。
そのため、本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１、５１は、バリア性基材２における積層体１５が形成されていない他方の面を第２接着剤層８及び第２封止材層９で被覆しなくてもよい。このようにすると、有機ＥＬ素子１０への水分や酸素の侵入を防止しつつ、フレキシブル性をより高くすることができるので好ましい。
【００６１】
（本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の効果）
従って、本実施形態に係る有機ＥＬ素子１０を有する有機ＥＬ発光装置１、５１は、比較的簡略な構成としているにも拘らず、有機ＥＬ層４への水分及び酸素の侵入がほぼ完全に防止され、ダークスポット（ＤＳ）が生じ難くなっている。そのため、このような構成を採用する本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１、５１は、ＤＳによる外観不良が抑制されている。また、本実施形態に係る有機ＥＬ素子１０を有する有機ＥＬ発光装置１、５１は、比較的簡略な構成であるので、高いフレキシブル性を備えている。
【００６２】
また、本実施形態においては、バリア性基材２の積層体１５が形成されていない他方の面（光取り出し側）を接着剤層及び封止材層で封止していないので、接着剤の使用量を減らすことができる。そのため、製造コストの低減、作業性の向上を図ることができる。また、このようにすると、接着剤の使用量が少なくて済むことから、接着剤からの揮発成分が劇的に減少し、ＤＳをより生じ難くできる。
【００６３】
（有機ＥＬ発光装置）
本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１、５１は、発光部の発光素子として、前記した本実施形態に係る有機ＥＬ素子１０を有する。有機ＥＬ発光装置１、５１に必要な構成は当該技術分野で公知のものを適用することができる。
【００６４】
本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１、５１は、例えば、家庭用照明、車内照明、時計や液晶用のバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等に適用できる。また、特にカラーフィルターと組み合わせた液晶表示装置のバックライト、照明用光源としての用途に有効に用いることができる。カラーフィルターと組み合わせてディスプレイのバックライトとして用いる場合には、輝度をさらに高めるため、集光シートなどと組み合わせて用いるのが好ましい。
【００６５】
（有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ発光装置の製造方法）
本実施形態における有機ＥＬ素子１０の製造方法の一例として、バリア性基材２／陽極（第１電極３）／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極（第２電極５）からなる有機ＥＬ素子１０の製造方法について説明する。
【００６６】
まず、バリア性基材２上に前記した陽極用物質からなる薄膜を１μｍ以下、好ましくは１０ｎｍから２００ｎｍの膜厚になるように、蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陽極を作製する。
次に、この上に有機ＥＬ素子材料である正孔注入層、正孔輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層の有機化合物薄膜を順次形成する。
【００６７】
この有機化合物薄膜の薄膜化の方法としては、前記の如く真空蒸着法、スパッタ法、ウェットプロセス（スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、印刷法、ＬＢ法（ラングミュア−ブロジェット法）、スプレー法、印刷法、スロット型コータ法）等があるが、均質な膜が得られ易く、且つピンホールが生成し難い等の点から、真空蒸着法、スピンコート法、インクジェット法、印刷法、スロット型コータ法が特に好ましい。
【００６８】
なお、前記した各層毎に異なる製膜法を適用してもよい。製膜に蒸着法を採用する場合、その蒸着条件は使用する化合物の種類等により異なるが、一般にボート加熱温度５０℃から４５０℃、真空度１０−６Ｐａから１０−２Ｐａ、蒸着速度０．０１ｎｍ／秒から５０ｎｍ／秒、基板（バリア性基材２）の温度−５０℃から３００℃、膜厚０．１ｎｍから５μｍ、好ましくは５ｎｍから２００ｎｍの範囲で適宜選ぶことが望ましい。
これらの層を形成後、その上に陰極用物質からなる薄膜を１μｍ以下、好ましくは５０ｎｍから２００ｎｍの範囲の膜厚になるように、例えば、蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陰極を設けることにより所望の有機ＥＬ素子１０が得られる。
【００６９】
この有機ＥＬ素子１０の作製は、一回の真空引きで一貫して正孔注入層から陰極まで作製するのが好ましいが、途中で取り出して異なる製膜法を施しても構わない。その際、作業を乾燥不活性ガス雰囲気下で行う等の配慮が必要となる。
【００７０】
また作製順序を逆にして、陰極、電子注入層、電子輸送層、発光層、正孔輸送層、正孔注入層、陽極の順に作製することも可能である。このようにして得られた有機ＥＬ素子１０を有する有機ＥＬ発光装置１に、直流電圧を印加する場合には、陽極を＋、陰極を−の極性として電圧２Ｖから４０Ｖ程度を印加すると、発光が観測できる。また交流電圧を印加してもよい。なお、印加する交流の波形は任意でよい。また、有機ＥＬ発光装置１は多色に発光するものであってもよい。
【００７１】
有機ＥＬ素子１０の製造過程の一部やその後の事後処理として、例えば、熱硬化接着剤を用いた固体封止や、熱硬化接着剤を使用して有機ＥＬ素子１０をタイリングした応用製品の製造、性能安定化や向上を目的とした加熱アニールなどの加熱処理を実行してもよい。
当該加熱処理の加熱温度は、製造工程の効率化の観点より高い方がよく、好ましくは７０℃以上であり、より好ましくは１００℃以上であり、さらに好ましくは１３０℃以上である。ただし、当該加熱処理の加熱温度は、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層などの有機化合物層を形成するすべての有機化合物のガラス転移点Ｔｇ未満とする。
【００７２】
そして、このようにして製造した有機ＥＬ素子１０の積層体１５を第２接着剤層８及び第２封止材層９で被覆することにより、本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１を製造することができる。
なお、第２電極５（陰極）と第１接着剤層６との間に保護膜層１４を形成することによって、有機ＥＬ発光装置５１を製造することができる。
【実施例】
【００７３】
以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００７４】
［実施例］
《試料の作製》
（バリア性基材の作製）
（第１のガスバリア層の形成）
大気圧プラズマ製膜装置（特開２００８−５６９６７号公報の図３に記載のロールツーロール形態の大気圧プラズマＣＶＤ装置）を用いて、大気圧プラズマ法により、透明樹脂基材（きもと社製クリアハードコート層（ＣＨＣ）付ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ＰＥＴの厚さ１２５μｍ、ＣＨＣの厚さ６μｍ）上に、以下の薄膜形成条件で酸化珪素の第１のガスバリア層（１００ｎｍ）を形成した。
【００７５】
（混合ガス組成物）
放電ガス    ：窒素ガス  ９４．９体積％
薄膜形成ガス：テトラエトキシシラン  ０．１体積％
添加ガス    ：酸素ガス  ５．０体積％
【００７６】
（成膜条件）
〈第１電極側〉
電源種類：ハイデン研究所  １００ｋＨｚ（連続モード）  ＰＨＦ−６ｋ
周波数  ：１００ｋＨｚ
出力密度：１０Ｗ／ｃｍ２
電極温度：１２０℃
〈第２電極側〉
電源種類：パール工業  １３．５６ＭＨｚ  ＣＦ−５０００−１３Ｍ
周波数  ：１３．５６ＭＨｚ
出力密度：１０Ｗ／ｃｍ２
電極温度：９０℃
上記方法に従って形成した第１のガスバリア層は、酸化珪素（ＳｉＯ２）で構成されている。
【００７７】
（第２のガスバリア層の形成）
上記方法で形成した第１のガスバリア層の上に、パーヒドロポリシラザン（ＰＨＰＳ、アクアミカ  ＮＮ１２０−１０、無触媒タイプ、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ（株）製）の１０質量％ジブチルエーテル溶液をワイヤレスバーにて、乾燥後の（平均）膜厚が、０．１０μｍとなるように塗布し、塗布試料を得た。
【００７８】
（乾燥処理）
得られた塗布試料を、温度８５℃、湿度５５％ＲＨの雰囲気下で１分間処理し、乾燥試料を得た。
【００７９】
（除湿処理）
乾燥試料をさらに温度２５℃、湿度１０％ＲＨ（露点温度−８℃）の雰囲気下に１０分間保持し、除湿処理を行った。
【００８０】
（改質処理Ａ）
除湿処理を行った試料に対し、下記の条件で改質処理を施して、第２のガスバリア層を形成した。改質処理時の露点温度は−８℃で実施した。
【００８１】
〈改質処理装置〉
装置：株式会社  エム・ディ・コム製エキシマ照射装置ＭＯＤＥＬ：ＭＥＣＬ−Ｍ−１−２００
波長：１７２ｎｍ
ランプ封入ガス：Ｘｅ
【００８２】
〈改質処理条件〉
改質処理装置の稼動ステージ上に固定した試料を、以下の条件で改質処理を行って、第２のガスバリア層を形成した。
エキシマ光強度      ：１３０ｍＷ／ｃｍ２（１７２ｎｍ）
試料と光源の距離    ：１ｍｍ
ステージ加熱温度    ：７０℃
照射装置内の酸素濃度：１．０％
エキシマ照射時間    ：５秒
【００８３】
以上により、バリア性基材を作製した。
【００８４】
上記のようにして作製したバリア性基板の第２のガスバリア層の上に、図１〜図４に示すようにして、第１電極、有機ＥＬ層、第２電極を形成した。そして、第１封止材層（ＰＡＮＡＣ社製アルミ泊／ＰＥＴ複合フィルム）に第１接着剤層（Ｔｈｒｅｅ Ｂｏｎｄ社製ＴＢ１６５５）を貼り合わせ、第２電極を覆うようにして積層した。そして、１×１０−２Ｐａの減圧環境下で真空ラミネータを用いて、押圧力０．１ＭＰａで９０℃５分間圧着し、さらに硬化処理として１２０℃、３０分間の加熱を施して、封止を行った。
ここまで作製した有機ＥＬ素子を大気圧の通常環境下に取り出し、日立化成社製異方導電フィルム（ＡＣＦ）ＭＦ−３３１を用いて、電極リード（圧延銅箔１８μｍ付きポリイミドフィルム（１２．５μｍ）)を、温度１７０℃（別途熱電対を用いて測定したＡＣＦ温度１４０℃）、圧力２ＭＰａ、１０秒、電極リード側からこの条件で加温、加圧して接着した。
そして、第２封止材層（尾池工業社製ＶＸ−５０Ｔ）に第２接着剤層（Ｔｈｒｅｅ Ｂｏｎｄ社製ＴＢ１６５５）を貼り合わせ、当該有機ＥＬ素子を覆うようにして上記第１封止材層と同様の方法で封止し、実施例に係るサンプルを作製した（図１〜４参照）。
【００８５】
［比較例１］
《試料の作製》
実施例と同様にして有機ＥＬ素子を製造し、電極リードを接続した。そして、この有機ＥＬ素子を一対の第２封止基板（尾池工業社製ＶＸ−５０Ｔ）で挟み込み、それぞれの第２封止基板に設けられた第２接着剤（Ｔｈｒｅｅ Ｂｏｎｄ社製ＴＢ１６５５）同士を実施例１と同様の方法で封止し、比較例１に係るサンプルを作製した（比較例１に係るサンプルの構成として図８参照）。なお、この比較例１に係るサンプルは、特許文献１の実施例相当品である。
【００８６】
［比較例２］
《試料の作製》
実施例と同様にして図６に示すように、有機ＥＬ素子１０を製造し、電極リード（図６において図示せず）を接続した。そして、第２封止材層６１の内周部、特にバリア性基板２と接触する部分のみ第２接着剤層６２を貼り合わせ、実施例１と同様の方法で有機ＥＬ素子１０を封止し、比較例２に係るサンプルを作製した（図６参照）。
【００８７】
実施例及び比較例１、２に係るサンプルをそれぞれ３個ずつ用意し、表１に示す環境・条件でサンプルを保持した後、有機ＥＬ発光装置に取り付けて発光させ、サンプルに生じたＤＳの発生状況を確認した。ＤＳの発生状況に関する評価基準は以下のとおりであり、優（○）及び良（△）が合格、劣（×）が不合格である。評価結果を表１に示す。
【００８８】
（ＤＳの発生状況に関する評価基準）
優（○）：ＤＳ未発生
良（△）：１００μｍφ未満のＤＳが１個以下
劣（×）：１００μｍφ未満のＤＳが２個以上であるか、１００μｍφ以上のＤＳが１個以上であるか、又は非点灯
【００８９】
【表１】
2018097943.tif 000003
【００９０】
表１に示すように、実施例に係るサンプルは、保持時間０ｈｒ、１０００ｈｒにおいてＤＳの発生状況に関する評価が優（○）又は良（△）となり、合格となった。
また、実施例に係るサンプルは、平置き（試験Ａ）、Ｒ５０ｍｍの屈曲（試験Ｂ）、Ｒ２０ｍｍの屈曲（試験Ｃ）のいずれにおいてもＤＳの発生状況に関する評価が優（○）又は良（△）となり、合格となった。
これらのことから、本発明の実施例に係るサンプルは、ＤＳによる外観不良を抑制しつつ、フレキシブル性が高いことが確認された。
また、実施例に係るサンプルは、第１封止材層を形成した後に大気圧の通常環境下に取り出して電極リード及び第２封止材層を形成したが、第１封止材層を形成していたため有機ＥＬ層などが大気環境中の酸素や水分によって劣化するのを防いだことが確認された。
【００９１】
実施例に係るサンプルがこのような評価を得ることができた理由としては、以下のことが考えられる。すなわち、実施例に係るサンプルは、バリア性基材上に形成した、バリア性基材よりも形成寸法の小さい第１電極、有機ＥＬ層、第２電極、第１接着剤層、第１封止材層がこの順で形成された積層体を備えている。また、この積層体の上面及び側面並びにバリア性基材における積層体が形成された面のうち積層体が形成されていない領域を被覆する第２接着剤層と、第２接着剤層の上に形成され、形成寸法が積層体よりも大きい第２封止材層と、を有している。
このような構成としているため、実施例に係るサンプルは、第２封止材層及び第１封止材層により、外部の水分及び酸素が面直方向に侵入するのを防ぐことができたと考えられる。さらに、第２接着剤層及び／又は第２封止材層で発生した水分や酸素も第１封止材層によって有機ＥＬ素子に侵入し難くなっていたため、前記したように、ＤＳによる外観不良を抑制できたと考えられる。
【００９２】
これに対し、比較例１に係るサンプルは、屈曲させたもの（試験Ｂ，Ｃ）は保持時間１０００ｈｒでは劣（×）となり、不合格となった。
これは、比較例１に係るサンプルを屈曲させる際にバリア性基材のガスバリア層が破壊されたり、密着力の弱い層間で剥離が発生したりしたことが原因であると考えられる。
【００９３】
この点、前記した実施例に係るサンプルは、有機ＥＬ素子を一対の封止基板で挟み込んでおらず、比較的簡略な構成としている。そのため、実施例に係るサンプルは、フレキシブル性が高く、バリア性基材のガスバリア層が破壊されたり、密着力の弱い層間で剥離が発生したりするのを防ぐことができたと考えられる。
【００９４】
なお、比較例１に係るサンプルにおいて、保持時間０ｈｒでＤＳが発生していたのは、一対の封止基板で挟み込む際に使用した接着剤及び／又は封止材層から発生したアウトガスが有機ＥＬ層に悪影響を及ぼしたためと考えられる。
【００９５】
この点、前記した実施例に係るサンプルは、有機ＥＬ素子を一対の封止材層で挟み込んでおらず、比較的簡略な構成としているので、水分や酸素などの悪影響成分が有機ＥＬ層に持ち込まれず、試験初期の劣化を抑えることができたと考えられる。また、実施例に係るサンプルは、第１封止材層を形成していたので、これにより、第２接着剤層８及び／又は第２封止材層９から発生した水分や酸素などの影響を受けなかったものと考えられる。
【００９６】
比較例２に係るサンプルは、試験Ａの平置きのものであると、試験Ｂ、Ｃの屈曲させたものであるとを問わず、保持時間１０００ｈｒでは劣（×）となり、不合格となった。
【００９７】
これは、第２封止材層と有機ＥＬ素子の間に隙間があるため、第２接着剤層を通って進入した水分や酸素が容易に拡散したことで、有機ＥＬ素子への到達が早まったと考えられる。
【００９８】
以上、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス発光装置について、実施形態及び実施例により説明したが、これらは本発明を分かり易く説明するために詳細に説明したものであり、必ずしも説明した全ての構成を備えるものに限定されるものではない。また、ある実施形態の構成の一部を他の実施形態の構成に置き換えることが可能であり、また、ある実施形態の構成に他の実施形態の構成を加えることも可能である。また、各実施形態の構成の一部について、他の構成の追加・削除・置換をすることが可能である。
【００９９】
なお、本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１、５１について、バリア性基材２における積層体１５が形成されていない他方の面を第２接着剤層８及び第２封止材層９で被覆しない態様を説明したが、これに限定されない。本実施形態においては、高いフレキシブル性を有する範囲で、バリア性基材２における積層体１５が形成されていない他方の面の一部又は全部を第２接着剤層８及び第２封止材層９で被覆してもよい。
【符号の説明】
【０１００】
１      有機ＥＬ発光装置
２      バリア性基材
３      第１電極
４      有機ＥＬ層
５      第２電極
６      第１接着剤層
７      第１封止材層
８      第２接着剤層
９      第２封止材層
１０    有機ＥＬ素子
１４    保護膜層
１５    積層体
Ｌ      形成寸法
【図１】
2018097943.tif 000004
【図２】
2018097943.tif 000005
【図３】
2018097943.tif 000006
【図４】
2018097943.tif 000007
【図５】
2018097943.tif 000008
【図６】
2018097943.tif 000009
【図７】
2018097943.tif 000010
【図８】
2018097943.tif 000011