(57)【要約】【課題】炭化珪素単結晶の成長中に坩堝の外周側面に配置した断熱部材が、坩堝からの漏出ガスで劣化するのを低減し、結晶成長の全過程に亘って原料と結晶との間の温度差を適切に維持できる炭化珪素単結晶インゴットの製造装置及び製造方法を提供する。【解決手段】原料装填部及び結晶成長部を有する坩堝と坩堝外周側面を取り囲む側面断熱部材とを備え、昇華再結晶法により炭化珪素単結晶インゴットを製造する製造装置であり、坩堝と側面断熱部材とを坩堝高さ方向に相対的に移動させる移動機構を備え、側面断熱部材には原料装填部及び結晶成長部を断熱する基断熱領域に加えて少なくとも原料装填部の長さ（L1）に相当する長さの延長断熱領域が設けられており、側面断熱部材の基断熱領域のうち少なくとも原料装填部の側方の原料対応断熱領域を延長断熱領域で更新可能にした製造装置及びこれを用いた製造方法である。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化珪素原料が装填される原料装填部、及び炭化珪素単結晶インゴットが成長する結晶成長部を有する坩堝と、この坩堝の外周側面を取り囲むように配置される側面断熱部材とを備え、前記原料装填部内の炭化珪素原料を加熱して発生した昇華ガスを、前記結晶成長部の種結晶上に再結晶させる昇華再結晶法により、炭化珪素単結晶インゴットを製造する炭化珪素単結晶インゴットの製造装置において、
前記坩堝と側面断熱部材とを坩堝高さ方向に相対的に移動させる移動機構が設けられていると共に、前記側面断熱部材には、坩堝側方に位置して原料装填部及び結晶成長部を断熱する基断熱領域に加えて、坩堝高さ方向に少なくとも坩堝の原料装填部の高さ（L1）に相当する長さの延長断熱領域が設けられており、
炭化珪素単結晶インゴットの製造過程において、前記移動機構により坩堝と側面断熱部材とを相対的に移動させ、前記側面断熱部材の基断熱領域のうち、少なくとも原料装填部の側方に位置してこの原料装填部を断熱する原料対応断熱領域を延長断熱領域に更新可能にしたことを特徴とする炭化珪素単結晶インゴットの製造装置。
【請求項２】
前記側面断熱部材には、坩堝の側方に位置する基断熱領域に加えて、坩堝の原料装填部及び結晶成長部の高さ（L2）に相当する長さの延長断熱領域が設けられており、炭化珪素単結晶インゴットの製造過程で、前記坩堝と側面断熱部材とを坩堝高さ方向に相対的に移動させ、前記基断熱領域の全てを前記延長断熱領域に更新可能にしたことを特徴とする請求項１に記載の炭化珪素単結晶インゴットの製造装置。
【請求項３】
前記側面断熱部材の延長断熱領域は、前記側面断熱部材の基断熱領域の下方側に位置し、坩堝に対して側面断熱部材を相対的に上昇させることにより、前記基断熱領域のうちの少なくとも前記原料対応断熱領域を延長断熱領域に更新する請求項１又は２に記載の炭化珪素単結晶インゴットの製造装置。
【請求項４】
炭化珪素原料が装填される原料装填部、及び炭化珪素単結晶インゴットが成長する結晶成長部を有する坩堝と、この坩堝の外周側面を取り囲むように配置された側面断熱部材とを備えた製造装置を用いて、前記原料装填部内の炭化珪素原料を加熱して発生した昇華ガスを、前記結晶成長部の種結晶上に再結晶させる昇華再結晶法により、炭化珪素単結晶インゴットを製造するに際し、
前記坩堝と側面断熱部材とを坩堝高さ方向に相対的に移動させる移動機構を備えていると共に、前記側面断熱部材には、坩堝側方に位置して原料装填部及び結晶成長部を断熱する基断熱領域に加えて、坩堝高さ方向に少なくとも坩堝の原料装填部の長さ（L1）に相当する長さの延長断熱領域が設けられた製造装置を用い、
前記坩堝と側面断熱部材とを相対的に移動させ、前記側面断熱部材の基断熱領域のうち、少なくとも原料装填部の側方に位置してこの原料装填部を断熱する原料対応断熱領域を延長断熱領域に更新しながら炭化珪素単結晶インゴットを製造することを特徴とする炭化珪素単結晶インゴットの製造方法。
【請求項５】
前記側面断熱部材は、坩堝側方に位置する基断熱領域に加えて、坩堝高さ方向に坩堝の原料装填部及び結晶成長部の長さ（L2）に相当する長さの延長断熱領域を有しており、坩堝と側面断熱部材とを坩堝高さ方向に相対的に移動させ、前記基断熱領域の全てを前記延長断熱領域に更新しながら炭化珪素単結晶インゴットを製造することを特徴とする請求項４に記載の炭化珪素単結晶インゴットの製造方法。
【請求項６】
前記側面断熱部材の延長断熱領域が、前記側面断熱部材の基断熱領域の下方側に位置しており、坩堝に対して側面断熱部材を相対的に上昇させ、前記基断熱領域のうちの少なくとも前記原料対応断熱領域を延長断熱領域に更新しながら炭化珪素単結晶インゴットを製造する請求項４又は５に記載の炭化珪素単結晶インゴットの製造方法。
【請求項７】
前記側面断熱部材を坩堝高さ方向に連続的に移動させ、前記基断熱領域のうちの少なくとも前記原料対応断熱領域を延長断熱領域に更新させる請求項４〜６のいずれかに記載の炭化珪素単結晶インゴットの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、種結晶を用いた昇華再結晶法によって炭化珪素単結晶を成長させ、炭化珪素単結晶インゴットを製造するための製造装置及び製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
高熱伝導率を持ち、バンドギャップの大きい炭化珪素単結晶は、高温で用いられる電子材料や、高耐圧の求められる電子材料の基板として有用な材料である。
そして、このような炭化珪素単結晶の作製法の一つとして、昇華再結晶法(レーリー法)が知られている。この昇華再結晶法は、２０００℃を超える高温において原料の炭化珪素粉末を昇華させ、生成したその昇華ガス（原料ガス）を低温部に再結晶化させることにより、炭化珪素単結晶を製造する方法である。また、このレーリー法において、炭化珪素単結晶からなる種結晶を用いて炭化珪素単結晶を製造する方法は、特に改良レーリー法と呼ばれ（非特許文献１）、バルク状の炭化珪素単結晶インゴットの製造に利用されている。
【０００３】
この改良レーリー法においては、種結晶を用いているために結晶の核形成過程を最適化することができ、また、不活性ガスによる雰囲気圧力を１０Paから１５kPa程度にすることにより、炭化珪素単結晶インゴットの製造の際に成長速度等の結晶成長条件の再現性を良くすることができる。このため、一般に、原料と種結晶との間で適切な温度差を設け、種結晶の上に炭化珪素単結晶を成長させることが行われている。また、得られた炭化珪素単結晶（炭化珪素単結晶インゴット）については、電子材料の基板としての規格の形状にするために、研削、切断、研磨といった加工が施されて利用されている。
【０００４】
ここで、図４を用いて、改良レーリー法の原理を説明する。
改良レーリー法に係る昇華再結晶法においては、炭化珪素原料３として炭化珪素結晶粉末〔通常、アチソン(Acheson)法で作製された炭化珪素結晶粉末を洗浄・前処理したものが使用される。〕が用いられ、また、上端に開口部を有して円筒状に形成された坩堝本体1aとこの坩堝本体1aの開口部を閉塞する坩堝上蓋1bとを備えた黒鉛製坩堝（以下、単に「坩堝」ともいう。）１が用いられ、この坩堝１にはその下部の原料装填部1cとその上部の結晶成長部1dとが構成される。前記坩堝１は、図示外の二重石英管内に設置され前記原料装填部1c内に炭化珪素原料３が装填され、また、前記結晶成長部1dの坩堝上蓋1bの内面に炭化珪素単結晶からなる種結晶２が設置される。そして、坩堝１内では、前記炭化珪素原料３が、アルゴン等の不活性ガス雰囲気中（10Pa〜15kPa）で２４００℃以上に加熱され、この加熱の際に、坩堝１内は原料装填部1c内の炭化珪素原料３側に比べて結晶成長部1d内の種結晶２側がやや低温になるように温度勾配が設定され、加熱されて炭化珪素原料３から昇華した炭化珪素の昇華ガスは、濃度勾配（温度勾配により形成される）により種結晶２方向へと拡散し、輸送され、そしてこの種結晶２の表面で再結晶し、結晶成長が進行して単結晶インゴット４が生成する。なお、図４中、符号５は断熱部材である。
【０００５】
ところで、炭化珪素単結晶基板の口径については、電子デバイスを作製するための基板として用いる際の製造コストをできるだけ下げるために、大口径化が求められている。そして、このために、炭化珪素単結晶基板を製造するためのインゴットについては、その大口径化と同時に、一つのインゴットから多数の基板を製造することができ、また、切断加工時や研削加工時の生産性をより高めることができるように、結晶成長により得られるインゴットの長尺化も求められている。
【０００６】
しかるに、改良レーリー法においては、前記のような方法で結晶成長を行っているため、炭化珪素原料を結晶成長の途中で追加することが困難であり、大口径かつ長尺の炭化珪素単結晶インゴットを作製するためには、小口径のインゴットを結晶成長させる場合に比べて、不可避的に坩堝の原料装填部をより大きくし、この原料装填部内により多量の炭化珪素原料を装填する必要がある。
【０００７】
しかしながら、炭化珪素原料から生じた昇華ガスは、炭素と珪素の比が1対1では無く、炭素に比べて珪素の割合が多く、また、再結晶した後には組成比が1対1になることから、結晶成長に寄与しない余剰の珪素が発生し、この余剰の珪素が坩堝外部に漏出することが多々発生する。そして、この坩堝外部に漏出した余剰の珪素は、断熱部材で冷却されて析出し、若しくは、断熱部材と反応して反応生成物を形成し、断熱部材に劣化を引き起こしてその断熱性能を低下させる。
【０００８】
そして、炭化珪素単結晶インゴットを製造する過程において、昇華ガスの漏出を完全に抑制することは困難である。この昇華ガスの漏出の多寡や漏出の状態は、断熱部材を形成する黒鉛材料の特性に起因する発熱分布、及び温度分布のバッチ毎の揺らぎ等に依存しており、バッチ毎の再現性が低くて制御することが困難であるからである。そのため、昇華ガスの漏出に伴う断熱部材の劣化に起因したバッチ間の変動を予想し、これを結晶成長条件にフィードバックすることが難しく、断熱部材の劣化のばらつきが昇華再結晶法による結晶成長状態のバッチ間のばらつきの原因になっており、また、結晶成長条件の最適化や再現性の確保を困難にし、結晶成長の歩留りを低下させる原因になっている。
【０００９】
また、前述のように、昇華再結晶法では、炭化珪素原料が装填される原料装填部を高温にし、結晶を成長させる結晶成長部を相対的に低温に制御する必要があり、この温度差は成長速度等の結晶成長の良否を決める重要な因子である。原料装填部を結晶成長部よりも高温に維持する必要があるため、原料装填部の周囲の断熱部材は結晶成長部の周囲の断熱部材よりも高温に晒される。そして、断熱部材と漏出ガスとの反応は、温度が高ければ高いほど速く進行し断熱性能の劣化が促進され易くなる。その結果、坩堝の側方に位置する断熱部材は、原料装填部の側方に位置する部分が結晶成長部の側方に位置する部分に比べて断熱性能の劣化がより進み易くなり原料装填部の断熱が悪くなる。その結果、原料装填部の温度を結晶成長部よりも高温に制御された状態に維持して炭化珪素原料を適切に加熱することが困難になり、結晶成長の重要な因子である原料装填部内の炭化珪素原料側と結晶成長部内の種結晶側との間の温度差（温度勾配）を適切な値に制御することが難しいという問題がある。
【００１０】
従来においても、このような漏出ガスに起因した断熱部材の劣化に伴う断熱性能の低下の問題を解消するために、幾つかの提案がされている。
例えば、特許文献１においては、坩堝と断熱部材の間に空隙を設け、坩堝から漏出した漏出ガスが断熱部材で析出し、若しくは、反応生成物を形成しないようにする工夫が提案されている。この方法によると空隙を通して漏出ガスが系外に排出されるため、断熱部材の劣化が抑制される。
また、特許文献２においては、坩堝に対して断熱部材を移動させる方法が提案されている。この方法は、坩堝に対して断熱部材を移動させることにより、成長過程の結晶部分における温度分布を調整し、最適化を行っている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開2011-219,295号公報
【特許文献２】特開2011-219,287号公報
【非特許文献】
【００１２】
【非特許文献１】Yu. M. Tairov and V. F. Tsvetkov, Journal of Crystal Growth, 52 (1981) pp.146
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
しかしながら、特許文献１の方法では、坩堝から漏出したガスは依然として存在しており、その漏出ガスが断熱部材に付着して析出すること、若しくは、断熱部材の黒鉛材と反応生成物を形成することを完全には防止することができず、抑制はされても断熱部材の劣化が生じ、断熱部材の性能の低下が観察される。前記のように、特に高温になる原料装填部近傍に配置された断熱部材の劣化は、結晶成長部近傍に配置された断熱部材の劣化に比べて大きく、原料装填部内の原料と結晶成長部内で成長過程の結晶との間の温度差（温度勾配）を再現性良く制御することは難しい。
【００１４】
また、特許文献２の方法では、成長している結晶部分の温度分布を変えることを目的としているため、原料装填部近傍での断熱部材の劣化を抑制することは難しい。また、断熱部材の移動方向が坩堝に対して上から下の方向に向かっており、上部である結晶成長部に新鮮な断熱部材が供給されることになってこの結晶成長部を高温にし、原料と結晶との間の温度差を低減させ易い。結晶成長中に原料と結晶との間の温度差（温度勾配）が小さくなると成長の駆動力が小さくなり、結晶成長が逆に抑制され易くなるという問題がある。
【００１５】
そこで、本発明者らは、高周波誘導加熱を用いて大口径かつ長尺の炭化珪素単結晶インゴットを製造する場合に、坩堝の原料装填部内に装填した炭化珪素原料を再現性良く、かつ、効率良く昇華させることが可能な手段について鋭意検討した。その結果、結晶成長中に坩堝の外周側面に配置した断熱部材を坩堝に対して、下から上に移動させることにより、劣化が進み易い原料装填部周辺の断熱部材を経時的に新しい断熱部材と置き換えることにより、この原料装填部周辺での断熱部材の劣化を可及的に低減し、結晶成長中に原料装填部内の内壁面近傍の炭化珪素原料が断熱部材の断熱性能低下の影響を受け難くすることが可能であることを見出した。また、この結果、結晶成長中に原料と結晶との間の温度差を安定的に制御することができ、同時に、坩堝内における発熱分布のバッチ間変動を小さくすることができ、再現性良く制御して原料装填部内に装填された炭化珪素原料を昇華させることが可能になり、大口径かつ長尺の炭化珪素単結晶インゴットを再現性良く、かつ、効率良く製造することができることを見出した。
【００１６】
本発明は、かかる知見に基づいて創案されたものであり、炭化珪素単結晶の成長中に坩堝の外周側面に配置した断熱部材が、坩堝からの漏出ガスにより劣化することの影響を可及的に低減し、結晶成長の全過程に亘って原料と結晶との間の温度差（温度勾配）を適切に維持することができる炭化珪素単結晶インゴットの製造装置を提供することを目的とするものである。
また、本発明は、坩堝の原料装填部に装填した炭化珪素原料を再現性良く、また、効率良く昇華させることができ、大口径かつ長尺の炭化珪素単結晶インゴットを製造するのに適した炭化珪素単結晶インゴットの製造方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
すなわち、本発明の要旨は次の通りである。
(1)  炭化珪素原料が装填される原料装填部、及び炭化珪素単結晶インゴットが成長する結晶成長部を有する坩堝と、この坩堝の外周側面を取り囲むように配置される側面断熱部材とを備え、前記原料装填部内の炭化珪素原料を加熱して発生した昇華ガスを、前記結晶成長部の種結晶上に再結晶させる昇華再結晶法により、炭化珪素単結晶インゴットを製造する炭化珪素単結晶インゴットの製造装置において、
前記坩堝と側面断熱部材とを坩堝高さ方向に相対的に移動させる移動機構が設けられていると共に、前記側面断熱部材には、坩堝側方に位置して原料装填部及び結晶成長部を断熱する基断熱領域に加えて、坩堝高さ方向に少なくとも坩堝の原料装填部の高さ（L1）に相当する長さの延長断熱領域が設けられており、
炭化珪素単結晶インゴットの製造過程において、前記移動機構により坩堝と側面断熱部材とを相対的に移動させ、前記側面断熱部材の基断熱領域のうち、少なくとも原料装填部の側方に位置してこの原料装填部を断熱する原料対応断熱領域を延長断熱領域に更新可能にしたことを特徴とする炭化珪素単結晶インゴットの製造装置。
(2)  前記側面断熱部材には、坩堝の側方に位置する基断熱領域に加えて、坩堝の原料装填部及び結晶成長部の高さ（L2）に相当する長さの延長断熱領域が設けられており、炭化珪素単結晶インゴットの製造過程で、前記坩堝と側面断熱部材とを坩堝高さ方向に相対的に移動させ、前記基断熱領域の全てを前記延長断熱領域に更新可能にしたことを特徴とする前記(1)に記載の炭化珪素単結晶インゴットの製造装置。
(3)  前記側面断熱部材の延長断熱領域は、前記側面断熱部材の基断熱領域の下方側に位置し、坩堝に対して側面断熱部材を相対的に上昇させることにより、前記基断熱領域のうちの少なくとも前記原料対応断熱領域を延長断熱領域に更新する前記(1)又は(2)に記載の炭化珪素単結晶インゴットの製造装置。
【００１８】
(4)  炭化珪素原料が装填される原料装填部、及び炭化珪素単結晶インゴットが成長する結晶成長部を有する坩堝と、この坩堝の外周側面を取り囲むように配置された側面断熱部材とを備えた製造装置を用いて、前記原料装填部内の炭化珪素原料を加熱して発生した昇華ガスを、前記結晶成長部の種結晶上に再結晶させる昇華再結晶法により、炭化珪素単結晶インゴットを製造するに際し、
前記坩堝と側面断熱部材とを坩堝高さ方向に相対的に移動させる移動機構を備えていると共に、前記側面断熱部材には、坩堝側方に位置して原料装填部及び結晶成長部を断熱する基断熱領域に加えて、坩堝高さ方向に少なくとも坩堝の原料装填部の長さ（L1）に相当する長さの延長断熱領域が設けられた製造装置を用い、
前記坩堝と側面断熱部材とを相対的に移動させ、前記側面断熱部材の基断熱領域のうち、少なくとも原料装填部の側方に位置してこの原料装填部を断熱する原料対応断熱領域を延長断熱領域に更新しながら炭化珪素単結晶インゴットを製造することを特徴とする炭化珪素単結晶インゴットの製造方法。
(5)  前記側面断熱部材は、坩堝側方に位置する基断熱領域に加えて、坩堝高さ方向に坩堝の原料装填部及び結晶成長部の長さ（L2）に相当する長さの延長断熱領域を有しており、坩堝と側面断熱部材とを坩堝高さ方向に相対的に移動させ、前記基断熱領域の全てを前記延長断熱領域に更新しながら炭化珪素単結晶インゴットを製造することを特徴とする前記(4)に記載の炭化珪素単結晶インゴットの製造方法。
(6)  前記側面断熱部材の延長断熱領域が、前記側面断熱部材の基断熱領域の下方側に位置しており、坩堝に対して側面断熱部材を相対的に上昇させ、前記基断熱領域のうちの少なくとも前記原料対応断熱領域を延長断熱領域に更新しながら炭化珪素単結晶インゴットを製造する前記(4)又は(5)に記載の炭化珪素単結晶インゴットの製造方法。
(7)  前記側面断熱部材を坩堝高さ方向に連続的に移動させ、前記基断熱領域のうちの少なくとも前記原料対応断熱領域を延長断熱領域に更新させる前記(4)〜(6)のいずれかに記載の炭化珪素単結晶インゴットの製造方法。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の炭化珪素単結晶インゴットの製造装置によれば、坩堝の外周側面の断熱部材を更新させながら結晶成長の操業を行うことが可能となり、結晶成長中に坩堝外に漏出する原料ガスが坩堝の外周側面で断熱部材に析出し、坩堝の外周側面に対する断熱性能が低下し、坩堝内部の温度条件が変動することを可及的に低減でき、坩堝内部の温度分布の制御性を向上させることができる。
また、坩堝の外周側面の断熱部材における断熱性能低下の問題を回避することができるので、坩堝の原料装填部内の炭化珪素原料を効率的に加熱して昇華させることが可能になり、大口径かつ長尺の炭化珪素単結晶インゴットを製造する際の再現性が向上して歩留りが向上する。
更に、本発明の炭化珪素単結晶インゴットの製造方法によれば、高品質な炭化珪素単結晶インゴットの製造が可能になり、この高品質な炭化珪素単結晶インゴットを用いて電子材料用の炭化珪素単結晶基板を製造すれば、炭化珪素原料に対して製造される基板の歩留りが向上し、炭化珪素単結晶基板のコスト低減を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１は、本発明の実施例に係る炭化珪素単結晶インゴットの製造装置全体を概念的に示す説明図である。
【図２】図２は、図１の坩堝に対する断熱部材の移動距離を説明するための説明図である。
【図３】図３は、図１の坩堝に対する断熱部材の移動方法を説明するための説明図である。
【図４】図４は、改良レーリー法の原理を説明するための説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、添付図面に示す実施例に基づいて、本発明の炭化珪素単結晶インゴットの製造装置、及びこの製造装置を用いて炭化珪素単結晶インゴットを製造する炭化珪素単結晶インゴットの製造方法の実施の形態を説明する。
【００２２】
図１は、本発明の実施例に係る炭化珪素単結晶インゴットの製造装置の全体が示されており、この製造装置において、二重石英管13内には黒鉛製坩堝１（以下、「坩堝」と略称する。）とこの坩堝１を取り囲むように覆う黒鉛製の断熱部材５とが配設されている。そして、前記坩堝１は、開口部を有して円筒状（上端開口筒状）に形成された黒鉛製の坩堝本体1aとその上端の開口部を閉塞する黒鉛製の坩堝上蓋1bとで構成されて、その下部が原料装填部1cになっていると共にその上部が結晶成長部1dとなっている。また、前記原料装填部1c内には炭化珪素原料（以下、単に「原料」という場合がある。）３が装填されており、また、前記坩堝上蓋1bの内面には炭化珪素単結晶からなる種結晶２が取り付けられている。更に、坩堝１を取り囲むように覆う断熱部材５は、坩堝１の側面を覆う側面断熱部材５aと、坩堝１の下面を覆う断熱部材5bと、坩堝１の上面（すなわち、坩堝上蓋1bの上面）を覆う断熱部材5cとで構成されており、前記側面断熱部材1aは、坩堝１、断熱部材1b、及び断熱部材5cに対して相対的に移動可能なように分離されている。
【００２３】
この実施例において、前記坩堝１、断熱部材1b、及び断熱部材5cは坩堝支持体10の上に配置されており、また、坩堝の外周側面を覆う断熱部材5aは断熱部材支持機構11の上に配置されおり、この断熱部材支持機構11には側面断熱部材5aを坩堝１に対して上下方向に移動させる駆動機構12が設けられている。
なお、この図１において、符号６は坩堝上蓋1b上面を覆う断熱部材5cに形成されている切欠き孔であり、符号13は二重石英管を示し、符号14は真空排気装置を示し、符号15はArガス配管を示し、符号16はArガス用マスフローコントローラを示し、符号17は発熱部材として機能する前記坩堝１を発熱させるための高周波誘導加熱用のワークコイルを示し、このワークコイル17には高周波電流を流すための図示外の高周波電源が取り付けられている。
【００２４】
この製造装置において、二重石英管13内部は、真空排気装置14により高真空排気（10-3Pa以下）することができ、かつArガス配管15とArガス用マスフローコントローラ16を用いて、内部雰囲気をArガスにより圧力制御することができるようになっている。そして、坩堝１の温度の計測は、坩堝１の上下部を覆う黒鉛製の断熱部材５の中央部にそれぞれ光路を設け、坩堝１の上部（坩堝上蓋1b）及び下部〔坩堝本体1a下部の原料装填部1cの底壁部（坩堝底壁部）〕からの光を取り出し、二色温度計を用いて行われ、坩堝１下部の温度から原料温度を判断し、また、坩堝１上部の温度から種結晶２の温度を判断している。
【００２５】
ここで、種結晶２上に炭化珪素単結晶の結晶成長させるためには、坩堝１内部の上下方向に温度勾配を形成し、原料装填部1cの温度を高くし、原料３と種結晶２との間に所定の温度勾配が形成されるように、結晶成長部1d側の温度を相対的に低くする必要がある。しかしながら、前述の通り、昇華再結晶法を用いた結晶成長においては、昇華ガスが坩堝１から漏れ出してこの坩堝１の外周側面に配置された側面断熱部材5aで析出し、若しくは、反応生成物を形成して断熱部材の断熱性能低下を引き起こすが、この断熱性能低下は、より高温の原料装填部近傍で大きく、このことに起因して原料と結晶との間の温度差が小さくなって結晶成長に悪影響を与える。
【００２６】
そこで、この実施例においては、図１〜図３に示すように、前記坩堝１と側面断熱部材5aとを坩堝高さ方向に相対的に移動させる移動機構12が設けられていると共に、側面断熱部材5aには、坩堝１の側方に位置して原料装填部1c及び結晶成長部1dを断熱する基断熱領域Ａbに加えて、坩堝高さ方向に少なくとも坩堝１の原料装填部1cの長さ（L1）に相当する長さの延長断熱領域Ａeが設けられており、これによって、炭化珪素単結晶インゴットの製造過程において、前記移動機構12により、坩堝１と側面断熱部材5aとを相対的に移動させ、坩堝側方に位置して原料装填部1c及び結晶成長部1dを断熱する側面断熱部材5aの基断熱領域Ａbのうち、少なくとも原料装填部1cの側方に位置してこの原料装填部1cを断熱する原料対応断熱領域部分を延長断熱領域Ａeで更新しつつ結晶成長を行うことができるようになっている。
【００２７】
ここで、側面断熱部材5aにおいて、その基断熱領域Ａbに延設する延長断熱領域Ａeの長さ(L)については、少なくとも坩堝１の原料装填部1cの長さ(L1)の分があればよく、その長さの上限については特に制限はないが、原料装填部1c及び結晶成長部1dの長さ（L2）に相当する長さを超えてあまり長くすると、有効に機能しない断熱領域が生じて不経済であり、結晶成長条件の再現性や断熱材のコストの観点からは、好ましくは原料装填部1c及び結晶成長部1dの長さ（L2）に相当する長さ（すなわち、基断熱領域Ａbの長さ）、あるいはこの基断熱領域Ａbの長さに加えて、基断熱領域Ａbの全体が確実に延長断熱領域Ａeで更新されるように若干の余裕を持たせた長さとするのがよい。
【００２８】
そして、前記移動機構12による坩堝１と側面断熱部材5aとの間の相対的な移動は、側面断熱部材の延長断熱領域をその基断熱領域の下方側に延設し、坩堝１及び／又は側面断熱部材5aを移動させることにより、坩堝に対して側面断熱部材が相対的に上昇するように移動させて更新するのがよく、これによって原料装填部1cの側方に位置する基断熱領域Ａbの原料対応断熱領域部分を先に延長断熱領域Ａeで更新することができ、原料装填部1c内の炭化珪素原料３側と結晶成長部1d内の種結晶２側との間の温度差（温度勾配）をより確実に適切な値に制御することができる。
【００２９】
ここで、上記移動機構12により坩堝１と側面断熱部材5aとの間を相対的に移動させる方法について、図２及び図３に基づいて、側面断熱部材5aを坩堝１に対して下から上に移動させる場合を例にして以下に更に詳細に説明する。
図３において、結晶成長中に側面断熱部材5aをその移動開始位置(PS)から移動終了位置(PF)まで移動させるが、この際に側面断熱部材5aがその基断熱領域Ａbの下方側に長さ(L)の延長断熱領域Ａeを有すると、この延長断熱領域Ａeは、側面断熱部材5aが上昇する間に上昇し、図３(a)の位置から図３(b)の位置まで移動し、側面断熱部材5aの基断熱領域Ａbについて下から長さ(L)の分だけ更新することになり、この長さ(L)は面断熱部材5aの移動距離に相当する。
【００３０】
そして、この際に側面断熱部材5aを移動させる方法については、間欠的に移動を行うと、基断熱領域Ａbが延長断熱領域Ａeで更新される速度が変化することになり、坩堝側面から放出される熱量が基断熱領域Ａbにおいて不連続的に変化することになる。その結果、原料と種結晶側との間の温度差（温度勾配）に不連続な変化が誘発され、結晶成長の間に温度勾配の状態が変化し、形成される炭化ケイ素単結晶インゴットに欠陥の導入や異種ポリタイプの発生が起こり易くなる。このため、側面断熱部材5aは連続的に移動させることが好ましい。
【００３１】
また、結晶成長の全成長時間をかけて側面断熱部材5aを連続的に移動させる際の速度の設定については、坩堝１内に形成される前記温度勾配等に応じて、複数考えられる。例えば、制御のし易さから、一定速度で移動させることも有効であり、この場合には、移動速度を例えば移動距離／全成長時間（L／h）に設定することができる。また、漏出ガスによる断熱部材の劣化は、結晶成長中に蓄積され、その後半でより断熱性能の低下が生じるので、この断熱部材において断熱性能が低下する傾向を考慮して、例えば、結晶成長の前半の速度を比較的遅くし、後半の速度を比較的速くしたり、また、前半と後半の中間で中間の速度を採用したり、更には、結晶成長の開始から終了までの間に連続して速度を速める速度勾配を設けることも可能である。装置の形状を勘案して、移動速度を０．５mm/h以上１０mm/h以下の範囲に設定するのが好ましい。
【００３２】
特に、本発明の製造装置を用いて、成長高さが４０mm以上１００mm以下の炭化珪素単結晶インゴットを製造した場合には、坩堝１内に装填した炭化珪素原料３を再現性良く昇華させることができ、また、結晶成長中の結晶成長速度の変動が小さくなって高品質の炭化珪素単結晶を製造することができる。このため、電子材料用途に好適な炭化珪素単結晶を効率良く作製することが可能になり、炭化珪素単結晶インゴットをより安価に製造することができる。
【００３３】
以下、上記の図１〜図３に示した実施例の炭化珪素インゴットの製造装置を用いて、炭化珪素インゴットを製造した際の製造例について説明する。
〔製造例１〕
側面断熱部材については、延長断熱領域の長さが坩堝の原料装填部及び結晶成長部の高さ（L2）に相当する長さ（移動距離：Ｌ）を有する構造とした。
坩堝の原料装填部内には、アチソン法により作製された炭化珪素結晶粉末からなる炭化珪素原料２．６kgを充填し、また、坩堝の坩堝上蓋には、種結晶として、口径１０５mmの(0001)面を有する４Ｈポリタイプの炭化珪素単結晶ウェハを配置した。
【００３４】
このようにして準備された坩堝を、図１に示すように、二重石英管の内部に設置し、原料温度を目標温度である２３００℃まで上昇させた後、二重石英管内のＡrの圧力を成長圧力１．３kPaまで３０分かけて減圧し、原料を昇華させて種結晶の表面で炭化珪素単結晶を成長させる結晶成長を開始させ、加熱を１４０時間継続して炭化珪素単結晶インゴットを製造した。
側面断熱部材については、この結晶成長を行っている１４０時間に亘り、坩堝に対して上方に連続的に移動をさせ、また、その移動速度については、前半の７０時間で移動距離Ｌ(L2)の１／３が移動するように設定し、後半の７０時間で移動距離Ｌ(L2)の２／３が移動するように設定した。
【００３５】
この炭化珪素単結晶インゴットの製造を１０回繰り返して行ったところ、平均で口径１０５mm及びインゴット高さ５５mmの炭化珪素単結晶インゴットが得られた。結晶の高さの変動は±５％以内であって、結晶成長を再現性良く行うことができた。また、Ｘ線回折及びラマン散乱により分析したところ、そのうち８回の結晶成長において、狙いの４Ｈポリタイプの結晶であってマイクロパイプ等の結晶欠陥が少なく、極めて高品質であることが確認された。また、それ以外の２回の結晶成長では、その前半成長部分に異種ポリタイプ（6H等）が認められた。
【００３６】
本発明を適用することにより、製造されるインゴット高さのばらつきを低減できることを確認し、また、側面断熱部材の劣化に伴って結晶成長を繰り返すたびに発生する坩堝内部の温度勾配の変動を低減できることを確認した。複数回の結晶成長を繰り返す際に坩堝内部の温度勾配を再現性良く実現させることにより、結晶品質の劣化の原因である異種ポリタイプが混入する頻度を顕著に低減することができ、結晶成長の歩留り向上を達成することができた。更に、本発明を適用することで、電子デバイスを作製するための基板を製造する上で必要な良質の４Ｈ炭化珪素単結晶を歩留り良く製造できることが判明した。
【００３７】
〔製造例２〕
側面断熱部材の延長断熱領域の長さを坩堝の原料装填部の高さ（L1）に相当する長さ（移動距離：Ｌ）とし、坩堝の原料装填部内には炭化珪素原料５．０kgを充填し、また、種結晶として口径１５５mmの(0001)面を有する４Ｈポリタイプの炭化珪素単結晶ウェハを用い、更に、結晶成長時間を１６０時間とすると共に、移動速度を全体の１６０時間で移動距離Ｌ(L1)を移動するように設定したこと以外については、上記製造例１の場合とした。
【００３８】
製造例１の場合と同様にこの炭化珪素単結晶インゴットの製造を１０回繰り返して行ったところ、平均で口径１５５mm及びインゴット高さ６５mm（高さ変動±５％以内）の炭化珪素単結晶インゴットが得られた。また、Ｘ線回折及びラマン散乱により分析したところ、そのうち８回の結晶成長において、狙いの４Ｈポリタイプの結晶であってマイクロパイプ等の結晶欠陥が少なく、極めて高品質であることが確認された。また、それ以外の２回の結晶成長では、その前半成長部分に異種ポリタイプ（6H等）が認められた。
また、製造例１の場合と同様に、インゴット高さのばらつき低減、結晶成長毎の温度勾配変動の低減、及び坩堝内部の温度勾配の良好な再現性を確認することができ、また、異種ポリタイプ混入頻度の低減、結晶成長の歩留り向上、及び良質な４Ｈ炭化珪素単結晶の歩留り向上を確認することができた。
【００３９】
〔比較製造例１〕
比較製造例１においては、製造例１の場合と同じ側面断熱部材を用い、側面断熱部材を上方に移動させること無く、製造例１の場合と同様にして結晶成長を行った。
【００４０】
製造例１の場合と同様にこの炭化珪素単結晶インゴットの製造を１０回繰り返して行ったところ、平均で口径１０５mm及びインゴット高さ５１mm（高さ変動±１０％以内）の炭化珪素単結晶インゴットが得られ、再現性に劣っており、また、インゴット高さが低くて歩留りに劣っていた。また、Ｘ線回折及びラマン散乱により分析したところ、そのうち６回の結晶成長において、狙いの４Ｈポリタイプの結晶であってマイクロパイプ等の結晶欠陥が少ない高品質であることが確認されたが、それ以外の４回の結晶成長ではその前半成長部分に異種ポリタイプ（6H等）が認められた。また、製造例１の場合とは異なり、インゴット高さのばらつきが多く、結晶成長の再現性に劣っていた。また、結晶成長毎のばらつきに起因した坩堝内部の温度勾配の変動が認められ、異種ポリタイプの発生の頻度が高く、結晶成長の歩留りが低かった。
【符号の説明】
【００４１】
１…黒鉛製坩堝（坩堝）、1a…坩堝本体、1b…坩堝上蓋、1c…原料装填部、1d…結晶成長部、２…種結晶、３…炭化珪素原料（原料）、４…、５,5b,5c…断熱部材、5a…側面断熱部材、６…切欠き孔、10…坩堝支持体、11…断熱部材支持機構、12…駆動機構、13…二重石英管、14…真空排気装置、15…Arガス配管、16…Arガス用マスフローコントローラ、17…ワークコイル。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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