(57)【要約】【課題】板状の熱伝導性フィラーを用いた場合において、表面状態の良好な熱伝導性発泡体シートを提供することを課題とする。【解決手段】エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）を含むエラストマー樹脂（Ａ）、板状フィラー（ｂ１）及び球状フィラー（ｂ２）を含む熱伝導性フィラー（Ｂ）を含有する熱伝導性発泡体シートであって、前記エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）のエチレン含有量が５０〜７０質量％、ジエン含有量が３．０〜８．０質量％であり、かつムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）が１８〜３０である、熱伝導性発泡体シートである。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）を含むエラストマー樹脂（Ａ）、板状フィラー（ｂ１）及び球状フィラー（ｂ２）を含む熱伝導性フィラー（Ｂ）を含有する熱伝導性発泡体シートであって、前記エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）のエチレン含有量が５０〜７０質量％、ジエン含有量が３．０〜８．０質量％であり、かつムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）が１８〜３０である、熱伝導性発泡体シート。
【請求項２】
前記板状フィラー（ｂ１）が窒化ホウ素であり、前記球状フィラー（ｂ２）が酸化マグネシウムである、請求項１に記載の熱伝導性発泡体シート。
【請求項３】
前記エラストマー樹脂（Ａ）１００質量部に対して、前記熱伝導性フィラー（Ｂ）を１００〜５００質量部含む、請求項１又は２に記載の熱伝導性発泡体シート。
【請求項４】
エラストマー樹脂（Ａ）が、さらに液状のエラストマー樹脂（ａ２）を含有する請求項１〜３のいずれかに記載の熱伝導性発泡体シート。
【請求項５】
見かけ密度が０．５〜２．０ｇ／ｃｍ3である、請求項１〜４のいずれかに記載の熱伝導性発泡体シート。
【請求項６】
架橋体である、請求項１〜５のいずれかに記載の熱伝導性発泡体シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性発泡体シートに関し、例えば、電子機器内部に使用され、熱を外部へ放熱するための熱伝導性発泡体シートに関する。
【背景技術】
【０００２】
パーソナルコンピュータ、携帯電話、電子ペーパー等の各種電子機器に用いられる表示装置、その他電子部品の周辺には、衝撃や振動を吸収するための衝撃吸収材、隙間を埋めて防塵、防水等をするためのシール材が使用されている。また、電子機器では、集積された電子部品が熱を発生し故障の原因となることがあるため、衝撃吸収材やシール材には、電子機器の発熱を抑えるために放熱性能が求められることがある。
従来、放熱及び衝撃吸収性又はシール性を兼ね備えた発泡体としては、例えば特許文献１に開示されるように、酸化アルミニウムなどの熱伝導性フィラーを配合したエラストマーを発泡させて得た熱伝導性発泡体シートが知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１３−２３１１６６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、放熱性の向上を期待して、熱伝導性フィラーを配合させ、熱伝導性フィラーの存在下で発泡させた場合には、発泡体表面に異常な気泡が生成し、表面状態の悪い発泡体となる傾向が確認された。特に、熱伝導性フィラーとして板状の熱伝導性フィラーを用いた場合には、熱伝導率の向上が効果的であるものの、表面状態の悪い熱伝導性発泡体シートが得られる傾向が顕著に認められた。
【０００５】
本発明は、以上の事情に鑑みてなされたものであり、板状の熱伝導性フィラーを用いた場合において、表面状態の良好な熱伝導性発泡体シートを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、鋭意検討した結果、板状熱伝導性フィラーを含有する熱伝導性発泡体に、特定のエチレンプロピレンジエンゴムを含有させることにより、上記課題が解決できることを見出し、以下の本発明を完成させた。
すなわち、本発明は、以下の［１］〜［６］を提供するものである。
［１］エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）を含むエラストマー樹脂（Ａ）、板状フィラー（ｂ１）及び球状フィラー（ｂ２）を含む熱伝導性フィラー（Ｂ）を含有する熱伝導性発泡体シートであって、前記エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）のエチレン含有量が５０〜７０質量％、ジエン含有量が３．０〜８．０質量％であり、かつムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）が１８〜３０である、熱伝導性発泡体シート。
［２］前記板状フィラー（ｂ１）が窒化ホウ素であり、前記球状フィラー（ｂ２）が酸化マグネシウムである、上記［１］に記載の熱伝導性発泡体シート。
［３］前記エラストマー樹脂（Ａ）１００質量部に対して、前記熱伝導性フィラー（Ｂ）を１００〜５００質量部含む、上記［１］又は［２］に記載の熱伝導性発泡体シート。
［４］エラストマー樹脂（Ａ）が、さらに液状のエラストマー樹脂（ａ２）を含有する、上記［１］〜［３］のいずれかに記載の熱伝導性発泡体シート。
［５］見かけ密度が０．５〜２．０ｇ／ｃｍ3である、上記［１］〜［４］のいずれかに記載の熱伝導性発泡体シート。
［６］架橋体である、上記［１］〜［５］のいずれかに記載の熱伝導性発泡体シート。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、熱伝導率が高く、表面状態の良好な熱伝導性発泡体シートを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
本発明の熱伝導性発泡体シートは、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）を含むエラストマー樹脂（Ａ）、板状フィラー（ｂ１）及び球状フィラー（ｂ２）を含む熱伝導性フィラー（Ｂ）を含有し、（ａ１）のエチレン含有量が５０〜７０質量％、ジエン含有量が３．０〜８．０質量％、ムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）が１８〜３０である。
本発明の熱伝導性発泡体シートの表面状態が良好となる理由は定かではないが、熱伝導性発泡体シート中に存在するエチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）は、そのジエン含有量、エチレン含有量、及びムーニー粘度の値により、樹脂の硬度、ゲル分量、あるいは熱伝導性フィラーとの親和性といった発泡性に密接に関わる構造物性値が変動する。そのため、これらのジエン含有量、エチレン含有量、及びムーニー粘度を適切に制御することにより、発泡性が改善され、熱伝導性発泡体シートの表面状態が良好になるものと推察される。
また、熱伝導性発泡体シートを製造する際に、発泡性組成物を電離性放射線等で架橋する工程を有する場合には、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）中のジエン含有量の高低が、架橋度の高低と密接に関係すると考えられる。すなわち、架橋が高すぎると樹脂が硬くなり発泡性が悪く、逆に架橋の程度が低い場合には、樹脂が柔らかく、発泡する際に、気泡が表面より抜けてしまい発泡性が悪くなるものと考えられる。そのため、ジエン含有量が一定範囲にあるエチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）を用いることで発泡性に優れ、その結果、表面状態が良好になるものと推察される。
以下、本発明について詳細に説明する。
【０００９】
［エラストマー樹脂（Ａ）］
本発明の熱伝導性発泡体シートはエチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）を含むエラストマー樹脂（Ａ）を含有する。エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）のエチレン含有量は５０〜７０質量％、ジエン含有量は３．０〜８．０質量％であり、ムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）は１８〜３０である。このような特定の構造のエチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）を用いることで、熱伝導性発泡体シートの表面状態が良好になる。
熱伝導性発泡体シートの表面状態をより良好にする観点、及び見掛け密度を低くする観点から、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）のエチレン含有量が５２〜６８質量％であるとともに、ジエン含有量が４．０〜６．０質量％であることが好ましい。より好ましくは、エチレン含有量が５３〜６０質量％であるとともに、ジエン含有量が４．３〜５．２質量％である。更に好ましくは、エチレン含有量が５３〜５６質量％であるとともに、ジエン含有量が４．４〜５．０質量％である。
【００１０】
また、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）のムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）は、１８〜２８であることが好ましく、２２〜２８であることがより好ましい。ここで、ムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）は、ＪＩＳ Ｋ６３００−１に準拠して測定した値である。固体状のエラストマーのムーニー粘度をこれらの範囲内とすることにより、発泡性、機械強度等を良好にしやすくなる。
エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）は、一般的に、室温（２３℃）、常圧（１気圧）で固体状となる。
【００１１】
熱伝導性発泡体シートの柔軟性を向上させる観点及び表面状態を良好とする観点から、エラストマー樹脂（Ａ）として、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）以外の液状のエラストマー樹脂（ａ２）を含むことが好ましい。すなわち、エラストマー樹脂は、固体状のエチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）と液状のエラストマー樹脂（ａ２）との混合物を含むことがより好ましい。ここで液状のエラストマー樹脂は、室温（２３℃）、常圧（１気圧）で液状となる樹脂を意味する。
液状のエラストマー樹脂（ａ２）としては、特に限定されないが、アクリロニトリルブタジエンゴム、エチレンプロピレンジエンゴム、エチレンプロピレンゴム、天然ゴム、ポリブタジエンゴム、ポリイソプレンゴム、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、水素添加スチレン−ブタジエンブロック共重合体、水素添加スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、水素添加スチレン−イソプレンブロック共重合体、水素添加スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体等の液状のエラストマーが挙げられる。この中でも、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）と同種であり、混練の容易性、柔軟性の観点等から、液状のエチレンプロピレンジエンゴムが好ましい。
液状のエラストマーの２３℃における粘度は１〜１０００Ｐａ・ｓであり、５〜５００Ｐａ・ｓであることが好ましく、５〜１００Ｐａ・ｓであることがより好ましい。ここで、２３℃における粘度は、Ｂ型回転粘度計により回転速度１ｒｐｍにて測定した値である。液状のエラストマーの粘度をこれらの範囲内とすることにより、熱伝導性フィラーをエラストマー樹脂に混練するときの混練性等が良好になる。
【００１２】
エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）と液状のエラストマー樹脂（ａ２）とを併用する場合には、熱伝導性発泡体シートの表面状態を良好とする観点から、液状のエラストマーの含有量よりも、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）の含有量が多いほうが好ましい。同様の観点から、エラストマー樹脂全量基準で、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）の含有量は、４０〜７０質量％であるとともに、液状のエラストマーが３０〜６０質量％であることが好ましい。より好ましくは、エラストマー樹脂全量基準で、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）の含有量が５０〜６５質量％であるとともに、液状のエラストマーの含有量が３５〜５０質量％である。更に好ましくは、エラストマー樹脂全量基準で、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）の含有量が５５〜６５質量％であるとともに、液状のエラストマーの含有量が３５〜４５質量％である。
【００１３】
また、エラストマー樹脂（Ａ）全量基準で、エチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）と液状のエラストマー樹脂（ａ２）との合計量は、８０質量％以上であることが好ましく、９５質量％以上であることが好ましく、１００質量％であることが好ましい。
【００１４】
［熱伝導性フィラー（Ｂ）］
本発明の熱伝導性発泡体シートは、板状フィラー（ｂ１）及び球状フィラー（ｂ２）を含む熱伝導性フィラー（Ｂ）を含有する。
板状フィラー（ｂ１）を用いることにより、熱伝導性発泡体シートの厚さ方向の熱伝導率を高めやすくなり、放熱性を向上させやすい。ここで、板状フィラー（ｂ１）は、フィラー形状が薄片状、鱗片状のフィラーで、各フィラーの長径が、厚さよりも十分に大きいものであり、例えば長径に対する厚さの比が２以上、好ましくは３以上となるものである。
熱伝導性フィラー（Ｂ）の含有量は、エラストマー樹脂（Ａ）１００質量部に対して、好ましくは１００〜５００質量部であり、より好ましくは１５０〜４５０質量部であり、更に好ましくは２００〜４００質量部である。熱伝導性フィラー（Ｂ）の含有量が１００質量部以上であると、熱伝導性発泡体シートの熱伝導率が向上し、放熱性が良好となり、熱伝導性フィラー（Ｂ）の含有量が５００質量部以下であると、発泡性が良好となる。
熱伝導性フィラー（Ｂ）全量基準における板状フィラー（ｂ１）の含有量は５〜６０質量％であることが好ましく、１０〜４０質量％であることがより好ましく、１５〜３５質量％であることが更に好ましい。
【００１５】
また、放熱性をより向上させる観点から、熱伝導性フィラー（Ｂ）は、上記板状フィラー（ｂ１）と共に球状フィラー（ｂ２）を含有する。これは、板状フィラー（ｂ１）が、球状フィラー（ｂ２）、及び発泡により形成される気泡によって熱伝導性発泡体シートの厚さ方向に配向させられるためと推定される。球状フィラー（ｂ２）は、フィラー形状が球形及び球形に近いもので、各フィラーの長径の短径に対する比が１又は１に近いものであり、その比が例えば０．６〜１．７、好ましくは０．８〜１．５となるものである。
【００１６】
板状フィラー（ｂ１）と球状フィラー（ｂ２）とを併用する場合、熱伝導性及び発泡性を良好とする観点から、熱伝導性フィラー中の板状フィラー（ｂ１）の含有量は、球状フィラー（ｂ２）の含有量よりも少ないことが好ましい。同様の観点から、熱伝導性フィラーの全質量基準で、板状フィラー（ｂ１）の含有量は、５〜６０質量％であるとともに、球状フィラー（ｂ２）の含有量は、４０〜９５質量％であることが好ましい。より好ましくは、熱伝導性フィラーの全質量基準で、板状フィラー（ｂ１）の含有量は、１０〜４０質量％であるとともに、球状フィラー（ｂ２）の含有量は、６０〜９０質量％である。更に好ましくは、熱伝導性フィラーの全質量基準で、板状フィラー（ｂ１）の含有量は、１５〜３５質量％であるとともに、球状フィラー（ｂ２）の含有量は、６５〜８５質量％である。
板状フィラー（ｂ１）と球状フィラー（ｂ２）とを併用する場合は、板状フィラー（ｂ１）及び球状フィラー（ｂ２）の含有量合計は熱伝導性フィラー（Ｂ）全量基準で８０質量％以上であることが好ましく、９５質量％以上であることがより好ましく、１００質量％であることが更に好ましい。
【００１７】
上記のとおり、熱伝導性発泡体シートに板状フィラー（ｂ１）を含有させることで、熱伝導性が良好となるが、一般に、板状フィラー（ｂ１）を含有させると、発泡性が悪化し、熱伝導性発泡体シートの表面状態が悪くなる傾向にある。ところが、本発明のように、熱伝導性発泡体シートに特定構造のエチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）を含有させることで、板状フィラー（ｂ１）に起因する表面状態の悪化を抑制でき、熱伝導性と表面状態の良好な、熱伝導性発泡体シートを得ることができる。
【００１８】
板状フィラー（ｂ１）及び球状フィラー（ｂ２）は、例えば、熱伝導率が３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上となることが好ましいが、板状フィラー（ｂ１）の熱伝導率が、球状フィラー（ｂ２）の熱伝導率よりも高いことが好ましい。板状フィラーの熱伝度率を高くすることで、熱伝導性発泡体シートの厚さ方向の熱伝導率を高めやすくなり、放熱性を向上させやすい。
また、板状フィラー（ｂ１）の熱伝導率は、３０〜４００Ｗ／ｍ・Ｋがより好ましく、４０〜３５０Ｗ／ｍ・Ｋがさらに好ましい。一方で、球状フィラー（ｂ２）の熱伝導率は、３０〜１５０Ｗ／ｍ・Ｋがより好ましく、４０〜１００Ｗ／ｍ・Ｋがさらに好ましい。
なお、フィラーの熱伝導率は、アドバンス理工株式会社製  熱線法熱伝導率測定装置 ＴＣ−１０００により測定すること可能である。
【００１９】
板状フィラー（ｂ１）及び球状フィラー（ｂ２）はそれぞれ、例えば、シリカ、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、タルク、窒化アルミニウム、炭素系フィラー、及び、銅、アルミなどの導電性金属粒子から選ばれる少なくとも１種である。なお、炭素系フィラーとしては、グラファイト、及びグラフェン等が挙げられるが、グラフェンが好ましい。板状フィラー（ｂ１）と球状フィラー（ｂ２）は、互いに同じ種類の材料からなるフィラーを使用してもよいし、異なる種類の材料からなるフィラーを使用してもよい。
また、板状フィラー（ｂ１）としては、上記した中でも窒化ホウ素がより好ましく、球状フィラー（ｂ２）は、上記した中でも、酸化アルミニウム、酸化マグネシウムがより好ましく、板状フィラー（ｂ１）が窒化ホウ素、球状フィラー（ｂ２）が酸化マグネシウムであることが特に好ましい。
なお、板状フィラー（ｂ１）及び球状フィラー（ｂ２）は、それぞれ１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００２０】
球状フィラー（ｂ２）の平均粒径は、板状フィラー（ｂ１）の平均粒径より大きいことが好ましい。球状フィラー（ｂ２）の平均粒径が板状フィラー（ｂ１）の平均粒径よりも大きいことで、板状フィラー（ｂ１）を厚さ方向に配向させやすくなると考えられ、それにより熱伝導性発泡体シートの放熱性が向上する。板状フィラー（ｂ１）の平均粒径は、例えば、５〜１００μｍ、好ましくは１０〜５０μｍ、より好ましくは１５〜４０μｍである。一方で、球状フィラー（ｂ２）の平均粒径は、例えば、１０〜１５０μｍ、好ましくは２０〜１００μｍ、より好ましくは４０μｍより大きく８０μｍ以下である。
板状フィラー（ｂ１）は、平均粒径を比較的小さくすることで、発泡性を良好にして、熱伝導性発泡体シート表面の平滑性等も良好にする。また、板状フィラー（ｂ１）及び球状フィラー（ｂ２）の平均粒径を上記範囲内とすることで、熱伝導性、柔軟性等の各種性能もバランスよく向上させることが可能になる。
【００２１】
本発明において、エラストマー樹脂（Ａ）と熱伝導性フィラー（Ｂ）の合計量は、熱伝導性発泡シート中において、７０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましく、９５質量％以上であることが更に好ましい。
【００２２】
［その他の成分］
熱伝導性発泡体シートは、（Ａ）及び（Ｂ）成分以外の成分を含有してもよい。そのような成分としては、発泡体に通常使用される各種添加剤が挙げられる。添加剤として、例えば、発泡助剤、滑剤、収縮防止剤、気泡核剤、結晶核剤、着色剤（顔料、染料等）、紫外線吸収剤、酸化防止剤、老化防止剤、上記フィラー以外の充填剤、補強剤、難燃剤、難燃助剤、帯電防止剤、界面活性剤、加硫剤、表面処理剤、軟化剤等が挙げられる。かかる添加剤は、単独で又は二種以上組み合わせて用いることができる。これら添加剤の配合量は、本発明の効果を損なわない限り適宜選択でき、通常の発泡体に用いられる添加量を採用できる。
熱伝導性発泡体シートに配合される添加剤は、上記した中では酸化防止剤を使用することが好ましい。酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、アミン系酸化防止剤等が挙げられるが、これらの中では、フェノール系酸化防止剤が好ましい。酸化防止剤は、単独で用いてもよいし、２種類以上が併用してもよい。
酸化防止剤の含有量は、エラストマー樹脂（Ａ）１００質量部に対して０．０３〜１０質量部が好ましく、０．０５〜５質量部がより好ましい。
【００２３】
［発泡剤］
本発明の熱伝導性発泡体シートは、発泡剤により発泡されたものであり、通常、上記（Ａ）及び（Ｂ）成分、及び必要に応じて含有されるその他の添加剤に加え、発泡剤を含有する発泡性組成物を発泡剤により発泡させたものである。また、架橋した発泡性組成物を発泡させることが好ましい。発泡剤としては熱分解型発泡剤が好ましい。熱分解型発泡剤の具体例としては、分解温度が１４０℃〜２７０℃程度の有機系又は無機系の化学発泡剤が挙げられる。
有機系発泡剤としては、アゾジカルボンアミド、アゾジカルボン酸金属塩（アゾジカルボン酸バリウム等）、アゾビスイソブチロニトリル等のアゾ化合物、Ｎ，Ｎ’−ジニトロソペンタメチレンテトラミン等のニトロソ化合物、ヒドラゾジカルボンアミド、４，４’−オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）、トルエンスルホニルヒドラジド等のヒドラジン誘導体、トルエンスルホニルセミカルバジド等のセミカルバジド化合物等が挙げられる。
無機系発泡剤としては、酸アンモニウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素アンモニウム、炭酸水素ナトリウム、亜硝酸アンモニウム、水素化ホウ素ナトリウム、無水クエン酸モノソーダ等が挙げられる。
これらの中では、微細な気泡を得る観点、及び経済性、安全面の観点から、アゾ化合物、ニトロソ化合物が好ましく、アゾジカルボンアミド、アゾビスイソブチロニトリル、Ｎ，Ｎ’−ジニトロソペンタメチレンテトラミンがより好ましく、アゾジカルボンアミドが特に好ましい。これらの熱分解型発泡剤は、単独で又は２以上を組み合わせて使用することができる。
熱分解型発泡剤の配合量は、エラストマー樹脂（Ａ）１００質量部に対して１〜３０質量部が好ましい。このような配合量とすることで、気泡が破裂せずに適切に発泡ができる。また、熱分解型発泡剤の配合量を多くすると、見かけ密度が低くなり、柔軟性を向上させることが可能である。そのため、熱分解型発泡剤の配合量は、５〜２５質量部がより好ましく、１０〜２５質量部がさらに好ましい。
【００２４】
（架橋体）
本発明の熱伝導性発泡体シートは、電離性放射線等により架橋された架橋体であってもよいし、架橋体でなくてもよいが、発泡性、表面状態を良好とする観点から、架橋体であることが好ましい。本発明の熱伝導性発泡体は、ジエン量が特定範囲のエチレンプロピレンジエンゴム（ａ１）を含むため、熱伝導性発泡体を製造するための原料である発泡性組成物を架橋する際の架橋度を適度に調整でき、発泡性に優れ、結果、表面状態が良好になると考えられる。
【００２５】
（熱伝導性発泡体シートの厚さ）
熱伝導性発泡体シートの厚さは、０．０５〜１ｍｍであることが好ましい。熱伝導性発泡体シートの厚さを０．０５ｍｍ以上とすることで、熱伝導性発泡体シートの機械強度が高くなり、破れが生じたりすることを防止する。また、１ｍｍ以下とすることで、小型の電子機器内部に容易に配置できるようになる。また、熱伝導性発泡体シートの厚さは、０．０５〜０．８ｍｍがより好ましく、０．１〜０．５ｍｍがさらに好ましい。
【００２６】
（見かけ密度）
熱伝導性発泡体シートは、その見かけ密度が０．５〜２．０ｇ／ｃｍ3であることが好ましい。見かけ密度をこのような範囲とすることで、熱伝導性発泡体シートの柔軟性、熱伝導性を良好にしやすくなる。また、見かけ密度は、柔軟性、熱伝導性をバランスよく向上させる観点から、０．６〜１．２ｇ／ｃｍ3がより好ましく、０．６５〜０．７７ｇ／ｃｍ3であることがさらに好ましい。
【００２７】
（熱伝導率）
熱伝導性発泡体シートの熱伝導率は、発泡前のシート状の発泡性組成物の状態において、０．７０〜３．０Ｗ／ｍ・Ｋであることが好ましい。熱伝導率が０．７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であると放熱性が良好である。
熱伝導性発泡体シートの放熱性及び製造容易性の観点から、前記発泡前の熱伝導率は０．８５〜２．８Ｗ／ｍ・Ｋがより好ましく、１．２〜２．６Ｗ／ｍ・Ｋがさらに好ましい。なお、熱伝導率は後述する実施例に記載の方法にしたがって測定することができる。
また、発泡後の熱伝導性発泡体シートの熱伝導率は、０．６〜２．６Ｗ／ｍ・Ｋであることが好ましく、０．８〜２．５Ｗ／ｍ・Ｋであることがより好ましい。
【００２８】
＜熱伝導性発泡体シートの製造方法＞
本発明の熱伝導性発泡体シートの製造方法としては、エラストマー（Ａ）に、熱伝導性フィラー（Ｂ）を配合させた発泡性組成物を発泡させて、熱伝導性発泡体シートを得る方法が挙げられる。以下、本製造方法についてより詳細に説明する。
【００２９】
本製造方法では、発泡性組成物は、例えば、エラストマー（Ａ）及び熱伝導性フィラー（Ｂ）、さらに、必要に応じて発泡剤、その他の任意成分を押出機に供給して溶融混練し、押出機から押出すことによってシート状に成形すればよい。あるいは、エラストマー（Ａ）、及び熱伝導性フィラー（Ｂ）、さらに、必要に応じて発泡剤、その他の任意成分を、カレンダー、コンベアベルトキャスティングなどを用いて混練しながら連続的に搬送することにより、発泡性組成物をシート状とすればよい。また、エラストマー（Ａ）、及び熱伝導性フィラー（Ｂ）、さらに必要に応じて発泡剤、その他の任意成分を混練したものをプレスすることで発泡性組成物をシート状としてもよい。
【００３０】
発泡性組成物を発泡する方法は、特に限定されないが、上記したように、熱分解型発泡剤等の発泡剤により発泡させることが好ましい。熱分解型発泡剤により発泡させる場合には、発泡性組成物を熱分解型発泡剤の分解温度よりも高い温度で、発泡性組成物を加熱すればよい。加熱温度は、例えば、２００〜４００℃、好ましくは２２０〜３００℃である。また、上記したようにシート状に成形した発泡性組成物に対して発泡処理を行うとよい。
熱分解型発泡剤を分解させて発泡させる方法としては、特に制限はなく、例えば、発泡性組成物を熱風により加熱する方法、赤外線により加熱する方法、塩浴により加熱する方法、オイルバスにより加熱する方法等が挙げられ、これらは併用してもよい。
【００３１】
本製造方法では、発泡前の発泡性組成物を架橋処理することが好ましい。架橋処理は、発泡性組成物をシート状に成形した後に行えばよい。発泡性組成物を架橋処理する方法としては、例えば、発泡性組成物に電子線、α線、β線、γ線等の電離性放射線を照射する方法、発泡性組成物に予め有機過酸化物、硫黄等の硫黄系化合物を配合しておき、発泡性組成物を加熱して有機過酸化物を分解させ、又は硫黄化合物により加硫する方法等が挙げられ、これらの方法は併用されてもよい。これらの中では、電離性放射線を照射する方法が好ましく、特に電子線を使用することがより好ましい。電離性放射線の照射量は、例えば、０．５〜１５Ｍｒａｄ、好ましくは１〜５Ｍｒａｄである。
さらに、熱伝導性発泡体シートは、発泡後又は発泡しながら延伸させてもよい。なお、熱伝導性発泡体シートの製造方法は、上記方法に限定されず、他の方法により製造してもよい。
【００３２】
＜熱伝導性発泡体シートの使用方法＞
本発明の熱伝導性発泡体シートは、特に限定されないが、電子機器用途に使用することが好ましい。電子機器としては、スマートフォン等の携帯電話、タブレット型端末、電子ペーパー、ノート型ＰＣ、ビデオカメラ、デジタルカメラ等の携帯電子機器が好ましい。
熱伝導性発泡体シートは、電子機器内部において熱源の近傍に配置され、熱源から発した熱を拡散させたり、放熱させたりする放熱材として使用する。また、衝撃や振動を吸収するための衝撃吸収材、隙間を埋めて防塵、防水等をするためのシール材としても好適に使用することができる。また、熱伝導性発泡体シートは、薄物であるため、狭いスペースに適切に配置することが可能である。
【００３３】
熱伝導性発泡体シートは、電気機器内部において、例えば、各種電子部品と、ヒートシンクとの間のスペースに配置されるとよい。このように配置された熱伝導性発泡体シートは、各種電子部品で発生した熱をヒートシンクに逃がすことが可能である。熱源は、駆動又は使用するときに発熱する電子部品であり、具体的には、ＣＰＵ、バッテリー、パワーアンプ、液晶パネル、有機ＥＬパネル等の表示装置等が挙げられる。また、ヒートシンクとしては、鉄、ステンレス鋼等の金属部材、グラファイト等の熱伝導性の高い材料、又はこれらの複合物、積層体等が挙げられ、電子機器の筐体を構成してもよい
【００３４】
＜粘着テープ＞
また、本発明の熱伝導性発泡体シートを基材とする粘着テープに使用してもよい。粘着テープは、例えば、熱伝導性発泡体シートと、熱伝導性発泡体シートの少なくともいずれか一方の面に設けた粘着剤層とを備えるものであるが、両面に粘着剤層を設けた両面粘着テープでもよい。
粘着テープを構成する粘着剤層の厚さは、５〜２００μｍであることが好ましい。粘着剤層の厚さは、より好ましくは７〜１５０μｍであり、更に好ましくは１０〜１００μｍである。粘着剤層の厚さが５〜２００μｍの範囲であると、粘着テープを用いて固定した構成体の厚さを薄くできる。
粘着剤層に使用する粘着剤としては、特に制限はなく、例えば、アクリル系粘着剤、ウレタン系粘着剤、ゴム系粘着剤等を用いることができる。また、粘着剤層の上には、さらに離型紙等の剥離シートが貼り合わされてもよい。
【実施例】
【００３５】
本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
【００３６】
各物性の測定方法及び評価方法は、次の通りである。
［ムーニー粘度及び２３℃における粘度］
エラストマーのムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）は、ＪＩＳ Ｋ６３００−１に準拠して測定した値である。
また、２３℃における粘度は、Ｂ型回転粘度計により回転速度１ｒｐｍにて測定した値である。
［熱伝導性フィラーの平均粒径］
レーザー回折／散乱式粒度分布測定装置（HELOS/BFM，Sympatec GmbH社製）を用い、常法により粒度分布を測定し、５回測定値した際の平均粒径の平均値を平均粒径とした。
［見かけ密度］
ＪＩＳ Ｋ ７２２２に準拠して測定した。
［熱伝導率］
各実施例、比較例における長尺シート状の架橋した発泡性組成物、又は発泡体シートを２ｃｍ角にカットし、厚みが１ｃｍ以上になるまで重ねて試料を用意した。その試料について、京都電子工業（株）製「ＴＰＳ−１５００」を用いて、ホットディスク法により２３℃において熱伝導率を測定した。
［表面状態］
表面を目視で確認し、表面状態が良好であるか否かをＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄの４つの順番のランクで判断し、表面状態の最も良好であるものをＡ、最も不良であるものをＤとして評価した。表面状態は表面に凹凸があるか否か、表面が均一であるか否かにより判断した。
［総合判定］
表面状態の良好さの観点、見掛け密度の低さ観点から総合評価した。Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄの４つの順番のランクで判断し、最良のものをＡ、最も不良であるものをＤとして評価した。
【００３７】
各実施例、比較例で用いた固体状のエチレンプロピレンジエンゴムの種類については、以下のとおりである。
（ＥＰ２２）
エチレンプロピレンジエンゴム（ＪＳＲ株式会社製、商品名「ＥＰ２２」
エチレン含有量：５４質量％、ジエン含有量：質量４．５％、ムーニー粘度：２７（ＭＬ１＋４、１００℃）
（ＥＰ１２３）
エチレンプロピレンジエンゴム（ＪＳＲ株式会社製、商品名「ＥＰ１２３」
エチレン含有量：５８質量％、ジエン含有量：質量４．５％、ムーニー粘度：１９．５（ＭＬ１＋４、１００℃）
（ＥＰ２１）
エチレンプロピレンジエンゴム（ＪＳＲ株式会社製、商品名「ＥＰ２１」
エチレン含有量：６１質量％、ジエン含有量：質量５．８％、ムーニー粘度：２６（ＭＬ１＋４、１００℃）
（ＥＰ５１）
エチレンプロピレンジエンゴム（ＪＳＲ株式会社製、商品名「ＥＰ５１」
エチレン含有量：６７質量％、ジエン含有量：質量５．８％、ムーニー粘度：２３（ＭＬ１＋４、１００℃）
（ＥＰ３３１）
エチレンプロピレンジエンゴム（ＪＳＲ株式会社製、商品名「ＥＰ３３１」
エチレン含有量：５２質量％、ジエン含有量：質量８．１％、ムーニー粘度：２８（ＭＬ１＋４、１００℃）
（ＥＰ９３）
エチレンプロピレンジエンゴム（ＪＳＲ株式会社製、商品名「ＥＰ９３」
エチレン含有量：５５質量％、ジエン含有量：質量２．７％、ムーニー粘度：３１（ＭＬ１＋４、１００℃）
【００３８】
【表１】
2018172682.tif 000002
【００３９】
［実施例１］
固体状のエチレンプロピレンジエンゴム６０質量部と、液状のエチレンプロピレンジエンゴム４０質量部と、熱分解型発泡剤１７質量部と、球状フィラー（ｂ２）２５０質量部と、板状フィラー（ｂ１）８０質量部と、フェノール系酸化防止剤０．１質量部とを溶融混練した。溶融混練は、プラストミルにて１３０℃で行い、得られた発泡性組成物をプレスして、厚み０．３ｍｍの長尺シート状にした。
次に、上記長尺シート状の発泡性組成物の両面に加速電圧５００ｋＶの電子線を１．５Ｍｒａｄ照射して発泡性組成物を架橋した。
次に、上記長尺シート状の発泡性組成物を熱風及び赤外線ヒーターにより２５０℃に保持された発泡炉に連続的に送り込んで加熱して発泡させ、熱伝導性発泡体シートを得た。この熱伝導性発泡体シートは、見掛け密度０．７１ｇ／ｃｍ３、厚みが０．３ｍｍであった。
この熱伝導性発泡体シートついて、表面状態を評価した。また、熱伝導率は発泡させる前後の状態で測定した。結果を表２に示した。
なお実施例で用いた原料の詳細は以下の通りである。
・固体状のエチレンプロピレンジエンゴム：ＪＳＲ株式会社製、商品名「ＥＰ２２」
・液状のエチレンプロピレンジエンゴム：三井化学株式会社製、商品名「ＰＸ−６８」、２３℃における粘度１０Ｐａ・Ｓ
・熱分解型発泡剤：アゾジカルボンアミド
・球状フィラー（ｂ２）：酸化マグネシウム（ＲＦ−７０Ｃ−ＳＣ、宇部マテリアルズ（株）製、平均粒径７０μｍ、熱伝導率：５０Ｗ／ｍ・Ｋ）
・板状フィラー（ｂ１）：窒化ホウ素（ＰＴＸ−２５Ｓ、モメンティブ社製、平均粒径２５μｍ、熱伝導率：６０Ｗ／ｍ・Ｋ
【００４０】
［実施例２〜４、比較例１〜２］
固体状のエチレンプロピレンジエンゴムの種類を表２のとおり変更した以外は、実施例１と同様にして、熱伝導性発泡体シートを得た。得られた熱伝導性発泡体シートの厚さ、見掛け密度、熱伝導率（発泡前）、表面状態を評価した。結果を表２に示した。
【００４１】
［比較例３］
実施例１において、球状フィラー（ｂ２）を０質量部にし、板状フィラー（ｂ１）を２２０質量部とした以外は、実施例１と同様にして、熱伝導性発泡体シートを得た。得られた熱伝導性発泡体シートの厚さ、見掛け密度、熱伝導率（発泡前）、表面状態を評価した。結果を表２に示した。
【００４２】
【表２】
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【００４３】
以上の実施例１〜４では、エチレン含有量、ジエン含有量、ムーニー粘度が特定のエチレンプロピレンジエンゴムを用いた場合には、板状フィラーが存在する場合であっても、表面状態が良好な熱伝導性発泡体シートが得られることがわかった。これに対して、エチレン含有量、ジエン含有量、ムーニー粘度が特定の範囲外のエチレンプロピレンジエンゴムを用いた比較例１、２では、表面状態がよい熱伝導性発泡体シートを得ることができなかった。また、比較例３は、球状フィラーを用いていない例であるが、この場合でも、表面状態がよい熱伝導性発泡体シートを得ることができなかった。