(57)【要約】      （修正有）【課題】管状グラフェンを製造するための装置及び方法の提供。【解決手段】化学気相成長（ＣＶＤ）を行うための反応空間（３０）を具える反応室（３）と、前記反応室（３）に接続されるモールドユニット（４）と、前記モールドユニット（４）に接続されて該モールドユニット（４）を前記反応室（３）と相対的に回転させる駆動ユニット（６）と、を備える。前記モールドユニット（４）は、前記反応空間（３０）に設置され、且つ前記反応室（３）に対して回転可能であると共に、グラフェン構造が形成される外面を有するモールドボディ（４１）を具えているグラフェン製造装置。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
グラフェンを製造するための装置であって、
化学気相成長（ＣＶＤ）を行うための反応空間（３０）を画成する反応室（３）と、
前記反応室（３）に接続されるモールドユニット（４）であって、前記反応空間（３０）に設置され、且つ前記反応室（３）に対して回転可能であると共に、グラフェン構造が形成される外面を有するモールドボディ（４１）を具えているモールドユニット（４）と、
前記モールドユニット（４）に接続されて前記モールドボディ（４１）を前記反応室（３）に対して回転させる駆動ユニット（６）と、
を備えている装置。
【請求項２】
前記反応室（３）は、
開口（３１０）を有する室体（３１）と、
前記室体（３１）に取り外し可能に接続されて、前記開口（３１０）を密封するカバーボディ（３２）と、
を具えており、
前記室体（３１）及び前記カバーボディ（３２）は、前記反応空間（３０）を共に画成しており、
前記モールドユニット（４）は、前記カバーボディ（３２）に回転可能に接続され、且つ該カバーボディ（３２）と共に移動可能である、請求項１に記載の装置。
【請求項３】
前記モールドユニット（４）はシャフト（４２）を更に具え、前記シャフト（４２）は、前記モールドボディ（４１）に接続され、且つ該モールドボディ（４１）から前記カバーボディ（３２）を経由して延伸して、前記駆動ユニット（６）と係合する、請求項２に記載の装置。
【請求項４】
前記カバーボディ（３２）内に設けられ、且つ前記シャフト（４２）に被せられて、前記シャフト（４２）の回転中に生じる該シャフト（４２）の熱エネルギーを発散させる冷却ユニット（７）を更に備えている、請求項２または請求項３に記載の装置。
【請求項５】
ＣＶＤ工程においてグラフェン成長を促進するため、前記モールドボディ（４１）の前記外面に被覆される触媒フィルム（５）を更に備えている、請求項１〜請求項４のいずれか一項に記載の装置。
【請求項６】
前記触媒フィルム（５）には、少なくとも１つの通孔（５１）が形成されている、請求項５に記載の装置。
【請求項７】
前記触媒フィルム（５）は、前記モールドボディ（４１）の前記外面に固定被覆されている、請求項５に記載の装置。
【請求項８】
前記触媒フィルム（５）は、前記モールドボディ（４１）の前記外面に取り外し可能に被せられている、請求項５に記載の装置。
【請求項９】
前記触媒フィルム（５）は、ニッケルと、銅と、ルチニウムと、イリジウムと、白金と、コバルトと、パラジウムと、金と、それらの組み合わせと、を含む群から選ばれる材料により作成されている、請求項５に記載の装置。
【請求項１０】
前記触媒フィルム（５）は、管状に形成されている、請求項５に記載の装置。
【請求項１１】
前記触媒フィルム（５）は、円形の断面を有する、請求項１０に記載の装置。
【請求項１２】
前記触媒フィルム（５）は、楕円形の断面を有する、請求項１０に記載の装置。
【請求項１３】
前記触媒フィルム（５）は、多角形の断面を有する、請求項１０に記載の装置。
【請求項１４】
グラフェンを製造するための方法であって、
（ａ）化学気相成長（ＣＶＤ）を行うための反応空間（３０）を具える反応室（３）と、モールドボディ（４１）を具えるモールドユニット（４）と、を備えるＣＶＤシステムを提供するステップと、        
（ｂ）前記モールドユニット（４）の前記モールドボディ（４１）に触媒フィルム（５）を形成するステップと、
（ｃ）前記モールドボディ（４１）が前記反応空間（３０）に設置されるよう、前記モールドユニット（４）を反応室（３）にマウントするステップと、
（ｄ）ＣＶＤを行うと共に、ＣＶＤにおいて、前記モールドボディ（４１）を前記触媒フィルム（５）と共に前記反応室（３）に対して回転させることで、グラフェンを前記触媒フィルム（５）上に成長させるステップと、
を備える方法。
【請求項１５】
ＣＶＤが完成された後に、前記モールドボディ（４１）を前記触媒フィルム（５）と共に前記反応室（３）から取り外し、グラフェンを前記触媒フィルム（５）から分離するステップ（ｅ）を更に備える、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
ステップ（ｅ）において、グラフェンの前記触媒フィルム（５）からの分離は、該触媒フィルム（５）をエッチングして該グラフェン構造から離すことによりなされる、請求項１４または請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
ステップ（ｅ）において、グラフェンの前記触媒フィルム（５）からの分離は、電気化学的剥離によりなされる、請求項１４または請求項１５に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
（関連する出願の相互参照）
本出願は、２０１７年３月３１日に出願された台湾特許出願第１０６１１１１０２号の優先権を主張するものである。
【０００２】
本発明は、グラフェンを製造するための装置及び方法に関し、特には幾何構造を有するグラフェンを製造するための装置及び方法に関する。
【背景技術】
【０００３】
グラフェンとは、炭素の同素体であり、優れた機械的強度、弾性、ガス不透過性、及び高い熱伝導性を具え、そして透明に近い。これらの良好な固有特性によって、近年、グラフェンは産業においては高い期待と注目を受けた材料になり、その応用の可能性を探るため、研究において膨大な投資がなされている。現在、グラフェンの製造は、様々な産業に画期的影響をもたらしたロールツーロール工程によって、量産の段階に達した。
【０００４】
現在のグラフェンを製造する最適な方法は化学気相成長（ＣＶＤ）であり、その中で炭素源は反応性のある原子状炭素に分解されてから、基板上に打ちつけられて堆積することで、高質グラフェンを成長させる。しかし、現在の製造方法で作成されたグラフェンは、二次元のシート状構造に限られている。グラフェンが良好な機械的強度と弾性を具え、且つ製造されるシート状グラフェン構造が比較的に薄いので、そのシート状のグラフェン構造を、例えば管状の三次元構造に加工する課題が残されている。よって、現在のグラフェンの応用は、シート状の構造を持つグラフェンの使用に限られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】台湾特許第Ｉ６０８９９５号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで、本発明の目的は、従来技術の少なくとも１つの欠点を克服できる、グラフェンを製造するための装置及び方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の１つの態様によれば、グラフェンを製造するための装置は、反応室と、モールドユニットと、駆動ユニットとを備えている。前記反応室は、化学気相成長（ＣＶＤ）を行うための反応空間を画成する。前記モールドユニットは、前記反応室に接続されており、そしてモールドボディを具えている。前記モールドボディは、前記反応空間に設置され、且つ前記反応室に対して回転可能であると共に、グラフェン構造が形成される外面を有する。前記駆動ユニットは、前記モールドユニットに接続されて前記モールドボディを前記反応室に対して回転させる。
【０００８】
本発明の他の１つの態様によれば、グラフェンを製造するための方法は、
（ａ）ＣＶＤを行うための反応空間３０を具える反応室と、モールドボディを具えるモールドユニットと、を備えるＣＶＤシステムを提供するステップと、        
（ｂ）前記モールドユニットの前記モールドボディに触媒フィルムを形成するステップと、
（ｃ）前記触媒フィルム付きの前記モールドボディが前記反応空間に設置されるよう、前記モールドユニットを反応室にマウントするステップと、
（ｄ）ＣＶＤを行うと共に、ＣＶＤにおいて、前記モールドボディを前記触媒フィルムと共に前記反応室に対して回転させることで、グラフェンが前記触媒フィルム上に成長するステップと、を備えている。
【０００９】
本発明の他の特徴および利点は、添付の図面を参照する以下の実施形態の詳細な説明において明白になるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明に係るグラフェンを製造するための装置の実施形態を示す一部断面図である。
【図２】回転中のモールドボディにおける触媒フィルム上のグラフェンの成長を示す断面略図である。
【図３】回転中のモールドボディにおける触媒フィルム上のグラフェンの成長を示す断面略図である。
【図４】回転中のモールドボディにおける触媒フィルム上のグラフェンの成長を示す断面略図である。
【図５】触媒フィルム上に形成された管状の構造を持つグラフェンを示す部分断面図である。
【図６】本発明に係るグラフェンを製造するための方法の実施形態を示すフローチャートである。
【図７】グラフェンをモールドボディから分離して別の支持物に搬送するステップを示す図面である。
【図８】図５に類似する部分断面図であって、本発明に係る別種の触媒フィルムを示すものである。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明をより詳細に説明する前に、適切と考えられる場合において、符号又は符号の末端部は、同様の特性を有し得る対応の又は類似の要素を示すために各図面間で繰り返し用いられることに留意されたい。
【００１２】
図１と図５を参照すると、本発明に係るグラフェンを製造するための装置の実施形態は、化学気相成長（ＣＶＤ）を行うための反応空間３０を画成する反応室３と、反応室３に接続されるモールドユニット４と、駆動ユニット６とを備えている。
【００１３】
反応室３は、開口３１０を有する室体３１と、室体３１に取り外し可能に接続されると共に、開口３１０を密封するカバーボディ３２と、を具えている。室体３１及びカバーボディ３２は、反応空間３０を共に画成している。
【００１４】
モールドユニット４は、カバーボディ３２に回転可能に接続され、且つ該カバーボディ３２と共に移動可能である。本実施形態において、モールドユニット４は、モールドボディ４１とシャフト４２とを具えている。モールドボディ４１は、反応空間３０に設置され、且つ回転軸Ｌで反応室３と相対的に回転可能であると共に、グラフェンが形成される外面を有する。本実施形態において、モールドボディ４１は、反応空間３０内で回転軸（L）に沿って水平に延伸する。シャフト４２は、モールドボディ４１と接続され、且つ該モールドボディ４１から同軸に外側へカバーボディ３２を経由して延伸すると共に、駆動ユニット６と係合している。実施形態によっては、シャフト４２は、カバーボディ３２に回転可能にマウントされて、該カバーボディ３２に対して回転可能になっている。シャフト４２をカバーボディ３２に回転可能にマウントする様々な方法は、当業者にとって知り渡ったものなので、ここでは簡潔のために更なる詳細を提供しない。
【００１５】
本発明におけるモールドボディ４１とシャフト４２を作成するために適する材料としては、セラミック材や石英材が挙げられるが、その限りではない。本実施形態において、モールドボディ４１とシャフト４２はセラミック材によって作成されたものである。
【００１６】
本実施形態の装置は、触媒フィルム５を更に備えている。触媒フィルム５は、ＣＶＤ工程においてグラフェン成長を促進するために使用されている。触媒フィルム５は、モールドボディ４１の前記外面に被覆され、そして金属材料によって作成されている。本発明において適用する触媒フィルム５の金属材料には、例えばニッケル、銅、ルチニウム、イリジウム、白金、コバルト、パラジウム、金、そしてそれらの組み合わせが含まれる。本実施形態において、触媒フィルム５は銅によって作成されている。触媒フィルム５は、モールドボディ４１の前記外面に固定されるよう被覆され、または取り外し可能に被せられても良く、そしてモールドボディ４１と共に反応室３に対して回転する。触媒フィルム５の厚さは、グラフェンが充分に成長できる限り、実際の要望に応じて調節できる。
【００１７】
ある実施形態において、モールドボディ４１は、中空の管状、あるいは非中空の柱状に形成される。本実施形態において、モールドボディ４１は、回転軸Lに沿って延伸する非中空の柱状に形成されると共に、該回転軸（L）と直交する断面が円形となる。このため、その上に被せられている触媒フィルム５が管状になると共に、径方向の断面が円形となるので、生成されたグラフェンはそれによって径方向の断面が円形となる管状のグラフェン構造９００′になる。なお、モールドボディ４１は、断面が例えば楕円形や多角形などの他の形状とすることもできる。このため、触媒フィルム５は、管状であると共に、例えば楕円形や多角形などの径方向の断面を有することもできる。ある実施形態において、モールドボディ４１は、三角形柱状、方形柱状、四角形柱状、六角形柱状、または他の楕円形柱状に形成されることがある。ある実施形態において、モールドボディ４１は、例えば球状、円錐状、ピラミッド状などの幾何形状に形成されることもある。触媒フィルム５がモールドボディ４１の前記外面に被覆されるので、成長するグラフェンは所望の幾何形状に形成されることができ、グラフェン構造９００′を生成することができる。
【００１８】
駆動ユニット６は、モールドユニット４に接続されて、モールドボディ４１を反応室３に対して回転させる。具体的に、駆動ユニット６は、反応室３の外側に設置されるシャフト４２に接続されている。駆動ユニット６は、エネルギーを提供してシャフト４２とモールドボディ４１とを回転させ、ＣＶＤにおいて触媒フィルム５の反応室３に対する回転を可能にする。ある実施形態において、駆動ユニット６はモータである。
【００１９】
本実施形態の装置は冷却ユニット７を更に備えている。冷却ユニット７はカバーボディ３２と関連している。具体的には、本実施形態において、冷却ユニット７は、カバーボディ３２内に設けられると共に、シャフト４２の周りに被せられて、シャフト４２の回転中に生じる該シャフト４２の熱エネルギーを発散させる。冷却ユニット７としては、水冷システム、または空冷システムが使用され得る。ある実施形態において、冷却ユニット７は、空冷システムであり、冷気源７１と導管７２とを具えており、そして導管７２は、冷気源７１に接続するインレット７２１、及びシャフト４２の回転中に生じる熱エネルギーを吸収した空気が排出されるアウトレット７２２とを有する。冷却ユニット７としては、冷却効果を達成できる任意の他の冷却ユニットが使用されることもあると留意されたい
本実施形態によれば、グラフェンを製造するための該装置は、グラフェンの気化原料を生成して反応室３内に供給するための原料提供ユニット８と、反応空間３０内の温度を制御するための温度制御ユニットと、反応空間３０内の圧力を制御するための圧力制御ユニットと、を更に備えている。原料提供ユニットと、温度制御ユニットと、圧力制御ユニットと、反応室３とにより、ＣＶＤシステムを構成する。ＣＶＤシステムに使用される原料提供ユニットと温度制御ユニット及び圧力制御ユニットは、当業者にとって周知のものなので、ここでは簡潔のため、それらの更なる詳細は提供しない。
【００２０】
本実施形態において、原料提供ユニット８はアウトレット８１を有し、アウトレット８１を通じて前記気化原料を反応室３内に提供する。回転軸Ｌと成長方向（即ち、原料提供ユニット８のアウトレット８１から触媒フィルム５への方向）は非１８０度の角度をなす。本実施形態において、室体３１は、上壁３１１と、上壁３１１から傾斜して延伸する周壁３１２と、を有する。カバーボディ３２は周壁３１２に接続されており、そして回転軸Ｌは周壁３１２を通過する。前記気化原料は、上壁３１１から触媒フィルム５への方向に打ち付けられる。
【００２１】
図１と図２と図４と図６を参照すると、本発明に係るグラフェンを製造するための方法の実施形態は、以下のステップを備えている。
【００２２】
先ずは、ＣＶＤを行うための反応空間３０を具える反応室３と、モールドボディ４１を具えるモールドユニット４と、を備えるＣＶＤシステムを提供する。        
【００２３】
それから、触媒フィルム５がモールドユニット４のモールドボディ４１に形成される。
【００２４】
モールドボディ４１が触媒フィルム５と共に反応空間３０に設置されるよう、モールドユニット４が反応室３にマウントされる。
【００２５】
モールドユニット４が反応室３に組み込まれた後に、ＣＶＤが行われ、そして駆動ユニット６によってモールドボディ４１が触媒フィルム５と共に反応室３に対して回転される。具体的には、ＣＶＤに必要な所望反応条件に基づいて、反応空間３０内の温度及び圧力は制御されている。グラフェンの気化原料が反応空間３０内に運ばれ、そしてモールドボディ４１上に打ち付けられる。モールドボディ４１において、気化原料は分解され、そして打ち付けられる気化原料に面する触媒フィルム５の外周面５０の上部に堆積して、シート状のグラフェン構造９００を形成する。シート状のグラフェン構造９００の堆積において、駆動ユニット６がモールドユニット４を駆動して反応室３に対して回転させることで、モールドユニット４は、所定の回転速度において触媒フィルム５を反応室３に対して回転させる。触媒フィルム５の回転は、該触媒フィルム５の外周面５０の他の部分を打ち付けられる気化原料に面させるので、グラフェンは連続して触媒フィルム５上に成長し続けて、徐々にシート状のグラフェン構造９００の面積を増大させ、そして最終的に管状のグラフェン構造９００′を形成する。
【００２６】
本実施形態において、前記回転速度は、グラフェンの成長率に基づいて決定されるものである。該グラフェンの成長率は、触媒フィルム５の外周面５０と原料提供ユニット８のアウトレット８１との間の最小間隔を変更することで調節することができる。
【００２７】
ＣＶＤが完成し（即ち所望のグラフェン構造９００′が触媒フィルム５上に形成される）、そしてグラフェン構造９００′に焼鈍工程を行った後に、モールドボディ４１は触媒フィルム５と共に反応室３から取り外され、そしてグラフェン構造９００′は触媒フィルム５から分離される。具体的には、カバーボディ３２とモールドユニット４が反応室３から取り外される。次に、グラフェン構造９００′が触媒フィルム５から分離される。触媒フィルム５がモールドボディ４１に固定被覆されている場合、グラフェン構造９００′の触媒フィルム５からの分離は、電気化学的剥離、もしくは触媒フィルム５をエッチングしてグラフェン構造９００′から離すことによりなされることができ、これによりグラフェン構造９００′がモールドボディ４１から分離される。触媒フィルム５が取り外し可能にモールドボディ４１に被せられている場合、触媒フィルム５は外力（例えば機械力）によって容易に分離することができる。なお、実際の状況において、グラフェン構造９００′を触媒フィルム５から分離する必要があるとは限らないことに留意されたい。
【００２８】
本実施形態において、グラフェン構造９００′は、管状に形成され、そして内部空間９０１を有する。
【００２９】
その後、取得されたグラフェン構造９００′は、搬送されて別の支持物８００に被せられることもある。
【００３０】
その支持物８００は、例えば二酸化珪素（ＳｉＯ２）、エチレン酢酸ビニール（ＥＶＡ）、またはポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）などにより作成される表面部を有する。
【００３１】
実施形態によっては、駆動ユニット６でモールドユニット４を反応室３に対して回転させることに加えて、反応室３に追加の駆動ユニット（図示せず）をマウントして、該反応室３を、モールドユニット４の回転方向とは反対の方向にてモールドユニット４に対して回転させることもある。これにより、モールドユニット４と反応室３との相対回転速度が上昇するので、グラフェン構造９００′の製造速度を向上させることができる。
【００３２】
図８は本発明の別種の触媒フィルム５を示している。具体的には、触媒フィルム５には、該触媒フィルム５の内面（モールドボディ４１と接触する）及び外面を経由して延伸する少なくとも１つの通孔５１が形成されている。図８において、触媒フィルム５には複数の通孔５１が形成されている。通孔５１は、円孔、または多角孔など幾何形状の孔に形成され得る。気化原料が触媒フィルム５の通孔５１に堆積できないので、グラフェン構造９００′には、触媒フィルム５の各通孔５１にそれぞれ対応する複数の穿孔９０２が形成される。実際の状況において、製造するグラフェン構造９００′の穿孔９０２の所望の数量及び分布に基づいて、触媒フィルム５上に通孔５１が直接設置されることもある。
【００３３】
総括すると、反応室３に対して回転可能に設計されているモールドボディ４１を備えることで、モールドボディ４１上に形成される触媒フィルム５もＣＶＤ工程において回転可能になるので、三次元の幾何構造を具えたグラフェンを形成することができる。本発明のグラフェンを製造するための装置及び方法は、グラフェンの応用を大きく改良することができる。
【００３４】
上記においては、本発明の全体的な理解を促すべく、多くの具体的な詳細が示された。しかしながら、当業者であれば、一またはそれ以上の他の実施形態が具体的な詳細を示さなくとも実施され得ることが明らかである。また、本明細書における「一つの実施形態」「一実施形態」を示す説明において、序数などの表示を伴う説明は全て、特定の態様、構造、特徴を有する本発明の具体的な実施に含まれ得るものであることと理解されたい。更に、本説明において、時には複数の変化例が一つの実施形態、図面、またはこれらの説明に組み込まれているが、これは本説明を合理化させるためのもので、また、本発明の多面性が理解されることを目的としたものである。
【００３５】
以上、本発明の好ましい実施形態及び変化例を説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、最も広い解釈の精神および範囲内に含まれる様々な構成として、全ての修飾および均等な構成を包含するものとする。
【図１】
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【図２−４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2018172789.tif 000007
【図８】
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【手続補正書】
【提出日】平成30年7月31日(2018.7.31)
【手続補正１】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】全図
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
2018172789.tif 000012
【図５】
2018172789.tif 000013
【図６】
2018172789.tif 000014
【図７】
2018172789.tif 000015
【図８】
2018172789.tif 000016
【外国語明細書】
2018172789000001.pdf
2018172789000002.pdf
2018172789000003.pdf
2018172789000004.pdf