(57)【要約】      （修正有）【課題】高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイドを分離する際、マイナーアクチノイドの純度を高める分離方法を提供する。【解決手段】使用済燃料の溶液からウラン及びプルトニウムを分離した廃液である高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイドを分離する方法であって、高レベル放射性廃液と抽出液とを接触させることにより、マイナーアクチノイドを抽出液に移動させる第一の工程と、第一の工程により得られた、マイナーアクチノイドを含む抽出液と、硝酸を含む洗浄液と、を接触させることにより、核分裂生成物を洗浄液に移動させる第二の工程と、を含み、抽出液は、マイナーアクチノイドと錯体を形成する錯化剤を含み、錯体の配位数をｎとすると、錯化剤の供給速度がマイナーアクチノイドの供給速度のｎ倍から２ｎ倍までの範囲となるように調整をする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済燃料の溶液からウラン及びプルトニウムを分離した廃液である高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイドを分離する方法であって、
前記高レベル放射性廃液と抽出液とを接触させることにより、マイナーアクチノイドを前記抽出液に移動させる第一の工程と、
前記第一の工程により得られた、マイナーアクチノイドを含む抽出液と、硝酸を含む洗浄液と、を接触させることにより、核分裂生成物を前記洗浄液に移動させる第二の工程と、を含み、
前記抽出液は、マイナーアクチノイドと錯体を形成する錯化剤を含み、
前記錯体の配位数をｎとすると、前記錯化剤の供給速度が前記マイナーアクチノイドの供給速度のｎ倍から２ｎ倍までの範囲となるように調整をする、マイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項２】
前記調整は、前記抽出液に含まれる前記錯化剤の濃度について行う、請求項１記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項３】
前記調整は、前記高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイドの濃度について行う、請求項１記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項４】
前記調整は、前記高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイドの濃度の測定値を用いて行う、請求項１〜３のいずれか一項に記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項５】
前記錯化剤は、6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-1,2,4-benzotriazin-3-yl)-2,2’-bipyridine、2,9-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-1,10-phenanthroline、4-tert-butyl-6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-2,2’-bipyridine又は2,9-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-5-tert-butyl-1,10-phenanthrolineである、請求項１〜４のいずれか一項に記載のマイナーアクチノイドの分離方法。
【請求項６】
使用済燃料の溶液からウラン及びプルトニウムを分離した廃液である高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイドを分離する装置であって、
前記高レベル放射性廃液と抽出液とを接触させることにより、マイナーアクチノイドを前記抽出液に移動させる抽出段と、
前記抽出段にて得られた、マイナーアクチノイドを含む抽出液と、硝酸を含む洗浄液と、を接触させることにより、核分裂生成物を前記洗浄液に移動させる洗浄段と、を含み、
前記抽出液は、マイナーアクチノイドと錯体を形成する錯化剤を含み、
前記錯体の配位数をｎとすると、前記錯化剤の供給速度が前記マイナーアクチノイドの供給速度のｎ倍から２ｎ倍までの範囲となるように調整をする、マイナーアクチノイドの分離装置。
【請求項７】
前記調整は、前記抽出液に含まれる前記錯化剤の濃度について行う、請求項６記載のマイナーアクチノイドの分離装置。
【請求項８】
前記調整は、前記高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイドの濃度について行う、請求項６記載のマイナーアクチノイドの分離装置。
【請求項９】
前記調整は、前記高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイドの濃度の測定値を用いて行う、請求項６〜８のいずれか一項に記載のマイナーアクチノイドの分離装置。
【請求項１０】
前記錯化剤は、6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-1,2,4-benzotriazin-3-yl)-2,2’-bipyridine、2,9-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-1,10-phenanthroline、4-tert-butyl-6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-2,2’-bipyridine又は2,9-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-5-tert-butyl-1,10-phenanthrolineである、請求項６〜９のいずれか一項に記載のマイナーアクチノイドの分離装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイナーアクチノイドの分離方法及び分離装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所から排出される使用済燃料は、再処理によって核燃料物質が回収された後、ガラス固化体へ加工され、地層処分される計画となっている。現行のＰＵＲＥＸ法で再処理する場合、ガラス固化体には、半減期が非常に長い放射性核種であるマイナーアクチノイド（以下「ＭＡ」という。）が含まれるため、ガラス固化体については、地層処分することにより数十万年の期間に及び、安定に閉じ込めておく必要があると言われている。ここで、アクチノイドとは、原子番号８９から１０３までの元素のことをいい、核燃料として使用されるウラン（Ｕ）やプルトニウム（Ｐｕ）、ＭＡと称される元素群が該当する。また、ＭＡとは、アクチノイド元素のうち、超ウラン元素からＰｕを除いた元素のことをいい、ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムなどが該当する。
【０００３】
現在、ガラス固化体の閉じ込め期間を短縮することを目的として、使用済燃料の再処理において発生する高レベル放射性廃液からＭＡを分離し、ＭＡに中性子を照射して半減期の短い放射性核種へ変換するという技術が研究されている。ここで、高レベル放射性廃液とは、使用済燃料を硝酸に溶解した溶液からウラン（Ｕ）とＰｕを分離した後の廃液をいう。高レベル放射性廃液には、主に核分裂生成物とＭＡが溶解している。
【０００４】
整理すると、使用済燃料の再処理によりウランとプルトニウムを分離し、高レベル放射性廃液からのＭＡ分離工程によりＭＡを分離することで、使用済燃料の成分をＵ及びＰｕ、ＭＡ、核分裂生成物（ＦＰ）にそれぞれ分離するということになる。高レベル放射性廃液からのＭＡの分離方法については様々な方法が研究されている。例えば、高レベル放射性廃液から錯化剤を用いてＭＡを選択的に分離する方法などが研究されてきている。
【０００５】
高レベル放射性廃液から錯化剤を用いてＭＡを回収する方法の一例が特許文献１に示されている。
【０００６】
上記をまとめると、使用済燃料から核燃料物質を回収する方法の従来法は、以下のように説明される。
【０００７】
まず、使用済燃料が硝酸に溶解される。その溶解液より、ピューレックス法に代表される湿式再処理法によりＵとＰｕがそれぞれ回収される。ＵとＰｕが除かれた残液（高レベル放射性廃液）からＭＡが溶媒抽出法により回収される。このような従来法では、Ｕ、Ｐｕ、ＭＡをそれぞれ回収する特徴があるといえる。このため、核燃料物質を任意の割合で混合することによって、使用を想定する原子炉や加速器で求められる組成の燃料を作製することができる。すなわち、上記のような方法（以下「従来法」という。）には、任意の組成の燃料の作製可能というメリットがある。
【０００８】
また、従来、ＭＡの回収に使用される錯化剤としては、例えば、特許文献２に記載されているように、窒素ドナー錯化剤である6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-1,2,4-benzotriazin-3-yl)-2,2’-bipyridine（以下「ＢＴＢＰ」という。）が知られている。
【０００９】
非特許文献１には、有機溶媒への溶解度を向上した錯化剤4-tert-butyl-6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-2,2’-bipyridine（以下「高溶解度型ＢＴＢＰ」という。）が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開平９−８０１９４号公報
【特許文献２】特開２０１０−１３３９３８号公報
【非特許文献】
【００１１】
【非特許文献１】C. Ekberg et al., J. Chem. Eng. Data 2010, 55, 5133-5137.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
溶媒抽出法では、ＭＡを溶解した水溶液に対して錯化剤を溶解した有機溶媒（抽出液）を接触させ、ＭＡと錯化剤を錯形成させることで、有機相側にＭＡを移行させる。ＭＡの回収に使用される錯化剤として従来のＢＴＢＰを用いた場合、ＭＡと錯化剤との反応は、次の化学式（１）で表される。
【００１３】
MA3+ + 3NO3− + 2BTBP  →  MA(NO3)3(BTBP)2    …化学式（１）
溶媒抽出法では、ＭＡと錯化剤の化合物が有機相に移行することで、ＭＡを選択的に有機相に回収する。
【００１４】
上記のように、ＭＡを有機相に回収する際、ＦＰの一部も錯化剤と錯体を形成することで有機相に移行する現象がおこる。この有機相への移行量は、平衡論的には、上記化学式（１）に示されるように、有機相の錯化剤の濃度が高いほど増加する。このときの錯化剤の濃度は、ＭＡとの錯形成に関与していない残された錯化剤の濃度で考える必要がある。
【００１５】
例えば、ピューレックス法を用いて軽水炉の使用済燃料からＵを回収する場合、軽水炉の使用済燃料のウラン比率は約９５％以上であり、かつ、ピューレックス法で用いる錯化剤のリン酸トリブチルはウランと比較的錯形成しやすいため、溶媒抽出時には有機相の錯化剤の大半がウランと錯形成する状況になる。この状況であると、ＦＰとの錯形成に作用する錯化剤の濃度が総計の錯化剤濃度に比べて著しく減少する。それによりＦＰの有機相への移行量が少なくなり、有機相中に不純物の少ないウランを回収することができる。
【００１６】
一方、軽水炉の使用済燃料からＭＡを回収する場合、軽水炉の使用済燃料中のＭＡの濃度は０．１％程度であり、ＦＰの濃度（５％程度）に比べて著しくＭＡの濃度が低い条件で溶媒抽出を行うこととなる。この場合、ＭＡで錯化剤を飽和させることができず、ＦＰが有機相に移行してしまい、純度の高いＭＡを得ることができない課題があった。
【００１７】
近年は、ＰｕやＭＡを核変換する原子炉や加速器（以下「核変換炉」という。）の研究開発が盛んに行われてきている。ＰｕやＭＡの核変換を目的とする核変換炉で使用する燃料は、ウラン比率が約９５％以上である軽水炉燃料と比べてＰｕやＭＡの組成比が著しく高い特徴がある。この場合、ＦＰの濃度はＭＡの濃度と同等かそれ以下になる。このような燃料から溶媒抽出法によりＭＡを回収する場合、取り扱うＭＡの量が多くなることから溶媒抽出時に水相中のＭＡ濃度が数十ｍｍｏｌ／Ｌ程度まで高くなる場合がある。従来使用されてきた窒素ドナー錯化剤は、有機相への溶解度が１０ｍｍｏｌ／Ｌ程度であったため、水相中のＭＡ濃度が数十ｍｍｏｌ／Ｌの場合、ＭＡを全量回収するには水相に対して有機相の体積を増やすか、水相を希釈してＭＡ濃度を下げて溶媒抽出を行う必要がある。そうすると、溶媒抽出時に取り扱う溶液の量が増加して好ましくない。
【００１８】
非特許文献１に記載されている、有機溶媒への溶解度を向上した錯化剤である高溶解度型ＢＴＢＰの場合は、有機相のＭＡ濃度を８０ｍｍｏｌ／Ｌ以上にできるため、水相のＭＡの回収に十分な錯化剤を有機相に存在させることができ、溶媒抽出時に取り扱う溶液の量を少なく抑えることができる。具体的には、錯化剤とＭＡの化合物の形成比が１：ｎの場合、錯化剤の量を回収したいＭＡのｎ倍以上に調整すれば、ＭＡの全量を回収可能になる。しかしながら、錯化剤の濃度を高めすぎると、ＦＰと錯形成できる錯化剤の量が増えるため、溶媒抽出時にＦＰが有機相に移行し、ＭＡの純度が低下してしまう課題があった。
【００１９】
本発明の目的は、高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド（ＭＡ）を分離する際、ＭＡの純度を高めることにある。
【課題を解決するための手段】
【００２０】
本発明のマイナーアクチノイドの分離方法は、使用済燃料の溶液からウラン及びプルトニウムを分離した廃液である高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイドを分離する方法であって、高レベル放射性廃液と抽出液とを接触させることにより、マイナーアクチノイドを抽出液に移動させる第一の工程と、第一の工程により得られた、マイナーアクチノイドを含む抽出液と、硝酸を含む洗浄液と、を接触させることにより、核分裂生成物を洗浄液に移動させる第二の工程と、を含み、抽出液は、マイナーアクチノイドと錯体を形成する錯化剤を含み、錯体の配位数をｎとすると、錯化剤の供給速度がマイナーアクチノイドの供給速度のｎ倍から２ｎ倍までの範囲となるように調整をする。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイドを分離する際、ＭＡの純度を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】実施例１のアクチノイドの分離方法を示すフローチャートである。
【図２】実施例１のアクチノイドの分離装置を示す概略構成図である。
【図３】窒素ドナー錯化剤の分配比の錯化剤濃度依存性の一例を示すグラフである。
【図４】窒素ドナー錯化剤の分配比の硝酸濃度依存性の一例を示すグラフである。
【図５】実施例２のアクチノイドの分離方法を示すフローチャートである。
【図６】実施例３のアクチノイドの分離方法を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
本発明は、使用済燃料の成分を、ウラン及びプルトニウム、マイナーアクチノイド、核分裂生成物に分別する方法、すなわち、マイナーアクチノイドを分離する方法に関する。
【００２４】
我々は、ＭＡ濃度が高い核変換炉の使用済燃料からのＭＡ回収を行う場合に、溶媒抽出に用いる錯化剤のＭＡとの化合物（錯体）の形成比が１：ｎの場合であれば、錯化剤の量を、回収したいＭＡのｎ倍以上であって所定の倍率以下の範囲に調整することが有効であると考えた。これは、溶媒抽出時にＭＡと化合物を形成していない錯化剤の量が少なくなるため、ＦＰの有機相への移行を抑制でき、その結果、純度の高いＭＡを得ることができると考えられるためである。また、高溶解度の錯化剤を用いることにより、ＭＡ回収で取り扱う溶液の体積を抑制することができ、溶媒抽出装置を小型化できる。
【００２５】
ここで、上記の倍率の上限値は、２ｎ倍とすることが望ましい。上記の倍率をｎ倍にすると、ＭＡの有機相への移行が飽和に近づくにつれてＭＡが有機相に移行しにくくなり、所望する量のＭＡを有機相に回収することができない。したがって、所望する量のＭＡを有機相に回収するには、上記の倍率をｎ倍以上にすることが必要であり、他のＦＰの有機相への移行も考慮すると、上記の倍率は、ｎ倍から２ｎ倍までの範囲にすることが望ましい。上限値を２ｎ倍より大きく設定すると、抽出の際、ＭＡと錯体を形成していない錯化剤の量（残存量）が多くなり、錯化剤がＦＰと結合し、ＦＰが有機相に移行しやすくなるためである。
【００２６】
なお、本明細書においては、単核錯体及び多核錯体を想定している。よって、錯体が単核錯体の場合には、核となる金属イオン１個に対する錯化剤の個数はｎ個となる。錯体が多核錯体の場合には、核となる金属イオンの数をｍ個とすると、錯体を構成する錯化剤の個数はｍｎ個となる。これらの場合において、単核錯体及び多核錯体のいずれの場合も、ｎを錯体の「配位数」と定義する。
【００２７】
以下、本発明の実施例について、図面を用いて説明する。
【実施例１】
【００２８】
図１は、使用済燃料からアクチノイドを分離する方法を示すフローチャートである。
【００２９】
本図に示すように、使用済燃料は、溶解工程Ｓ１０１及びＵ・Ｐｕ回収工程Ｓ１０２を経てＭＡ溶液（高レベル放射性廃液）となる。そして、ＭＡ回収工程Ｓ１０３にて、抽出液を用いて回収ＭＡが得られ、残りは廃液となる。
【００３０】
以下、更に詳細に説明する。
【００３１】
原子力発電所から排出された使用済燃料は、被覆管の中に収納されているため、せん断および脱被覆がなされる。こうして被覆材と分けられた使用済燃料を回収し、溶解工程Ｓ１０１において数ｍｏｌ／Ｌの濃度の硝酸に溶解させる。
【００３２】
次に、Ｕ・Ｐｕ回収工程Ｓ１０２では、この硝酸溶液からピューレックス法によりＵとＰｕが回収される。すると、ＭＡを溶解したＭＡ溶液が残液として残る。
【００３３】
ＭＡ回収工程Ｓ１０３では、このＭＡ溶液から抽出液を用いて溶媒抽出法でＭＡを回収する。すなわち、ＭＡ回収工程Ｓ１０３においては、回収ＭＡと廃液が発生する。ここで、抽出液は、有機溶媒に錯化剤を溶解させた溶液である。有機溶媒としては、オクタノール、シクロヘキサノン、リン酸トリブチル、およびこれらの混合溶液が使用できる。錯化剤としては、上述のＢＴＢＰや高溶解度型ＢＴＢＰ、2,9-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-1,10-phenanthroline（「ＢＴＰｈｅｎ」という。）や、置換基を付与した4-tert-butyl-6,6’-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-2,2’-bipyridine、2,9-bis(5,5,8,8-tetramethyl-5,6,7,8-tetrahydro-benzo-1,2,4-triazin-3-yl)-5-tert-butyl-1,10-phenanthrolineなどを使用できる。廃液には、ＦＰが含まれるため、最終的には固化体にされて処分される。
【００３４】
以上をまとめると、使用済燃料に対して、溶解工程Ｓ１０１及びＵ・Ｐｕ回収工程Ｓ１０２を施すことにより、ＭＡ溶液が得られる。このＭＡ溶液に対して、ＭＡ回収工程Ｓ１０３を施すことにより、回収ＭＡが得られる。
【００３５】
次に、図２を用いて、ＭＡ溶液からＭＡを回収するための装置構成について説明する。
【００３６】
図２は、図１のＭＡ回収工程Ｓ１０３を行うための装置を示したものである。
【００３７】
この装置は、多段向流抽出方式の抽出装置（以下「多段向流抽出装置」ともいう。）である。この抽出装置は、主に、ＭＡの抽出を行う抽出段１０と、有機相中のＦＰを逆抽出してＭＡの純度を高めるための洗浄段１１と、で構成されている。
【００３８】
図２において、抽出段１０の図中左側から抽出液を、抽出段１０の図中右側からＭＡ溶液を供給し、洗浄段１１の図中右側から洗浄液を供給する。すなわち、有機相（抽出液）と水相（ＭＡ溶液及び洗浄液）とが逆方向に流通していく。なお、洗浄液は、硝酸を含む。
【００３９】
ＭＡ溶液に含まれるＭＡは、抽出段１０において有機相に移行し、洗浄段１１を通過して回収ＭＡとして多段向流抽出装置から回収される。一方、ＦＰについては、一部のＦＰが抽出段１０で有機相に移行するものの、洗浄段１１で水相に戻るため、結果的に廃液として回収される。
【００４０】
ここで、図２の抽出段１０を第一の工程とみなし、洗浄段１１を第二の工程とみなし、これらが分離方法のフローを表すものとした場合について説明する。
【００４１】
第一の工程においては、高レベル放射性廃液と抽出液とを接触させることにより、マイナーアクチノイドを抽出液に移動させる。
【００４２】
第二の工程においては、第一の工程により得られた、マイナーアクチノイドを含む抽出液と、洗浄液と、を接触させることにより、核分裂生成物を洗浄液に移動させる。
【００４３】
核変換炉である資源再利用型沸騰水型原子炉（ＲＢＷＲ）の場合、ＭＡ溶液のＭＡ濃度は約４０ｍＭである。ＭＡ溶液のＭＡ濃度については、分析により評価する、もしくは初期装荷燃料の組成と原子炉運転時の燃焼度からＭＡ濃度を予測することにより定量評価できる。
【００４４】
ＭＡ溶液と洗浄液の体積を同じとすると、抽出段１０でのＭＡ濃度は２０ｍＭになる。窒素ドナー錯化剤の場合、ＭＡとの化合物形成比は２：１である。このため、抽出液の体積をＭＡ溶液と洗浄液の合計と同じとするならば、抽出液の錯化剤濃度は、４０ｍＭから４８ｍＭの間に設定する。このように、ＭＡ回収を行う前にＭＡ溶液のＭＡ濃度を評価し、それに応じて錯化剤の濃度を決定しておく必要がある。
【００４５】
図３は、窒素ドナー錯化剤の分配比の錯化剤濃度依存性の一例を示したものである。分配比は、溶媒抽出が平衡した時の有機相と水相との元素濃度の比で定義される。例えば、分配比が１の場合、対象の元素が有機相と水相に１：１で存在するということになる。
【００４６】
図３によれば、錯化剤濃度を４０ｍＭとした場合、ＭＡの代表元素であるＡｍの分配比は約１００以上であり、ＦＰの代表元素であるＥｕの分配比は１程度である。すなわち、ＭＡは有機溶媒に非常に移行しやすく、ＦＰはＭＡに比べて有機相に非常に移行しにくいことが分かる。
【００４７】
この場合、有機相中の錯化剤は、ＭＡと化合物を形成してしまうため、ＦＰとの化合物形成に寄与する錯化剤の濃度は、非常に低くなる。例えば、ＦＰとの化合物形成に寄与する錯化剤の濃度が低下して５ｍＭになった場合、ＦＰの分配比は０．０２程度になり、ＦＰはほとんど有機相に移行しなくなると考えられる。したがって、窒素ドナー錯化剤を用い、供給する抽出液中の錯化剤の量をＭＡ溶液中のＭＡの量に対してｎ倍から２ｎ倍にしておけば、高純度のＭＡを得ることができる。
【００４８】
図４は、分配比の硝酸濃度依存性を示したものである。
【００４９】
多段向流抽出の洗浄段１１（図２）には、洗浄液を供給する。この洗浄液の硝酸濃度を０．４ｍｏｌ／Ｌに設定すると、図４に示すように、Ａｍの分配比は２以上、Ｅｕの分配比は０．０１程度となり、選択的にＦＰを水相に移行させ、純度の高いＭＡを回収できるようになる。
【００５０】
以上のように、溶媒抽出の基礎データに基づき多段向流抽出の抽出段と洗浄段の段数を設定し、かつ錯化剤濃度と洗浄液の硝酸濃度を最適な値に設定することによって、多段向流抽出設備の規模を必要最小限に抑えることが可能となる。
【００５１】
本実施例のように、使用済燃料からマイナーアクチノイドを回収する方法において、抽出液を多段向流抽出装置に供給する際の錯化剤の物質量の供給速度を、ＭＡを含む溶液を多段向流抽出装置に供給する際のＭＡの物質量の供給速度に対してｎ倍から２ｎ倍の範囲となるように、抽出液中の錯化剤濃度を設定すれば、溶媒抽出時にＭＡと化合物を形成していない錯化剤の量が少なくなるため、ＦＰの有機相への移行を抑制でき、その結果純度の高いＭＡを得ることができる。また、高溶解度の錯化剤を用い、溶媒抽出の設備と処理条件を適切な値に設定することで、ＭＡ回収で取り扱う溶液の体積を抑制することができ、溶媒抽出装置を小型化できる。
【実施例２】
【００５２】
図５は、実施例２のアクチノイドの分離方法を示すフローチャートである。
【００５３】
本実施例においては、実施例１と同じ工程である溶解工程Ｓ１０１及びＵ・Ｐｕ回収工程Ｓ１０２により得られたＭＡ溶液について、ＭＡ濃度を測定する（ＭＡ濃度測定工程Ｓ１２０）。ＭＡ濃度の測定は、化学分析や放射能分析を適用できる。このようにして得たＭＡ濃度の測定値と、抽出液に含まれる錯化剤の濃度とを用い、ＭＡ回収工程Ｓ１０３において供給する溶液中のＭＡの量に対して錯化剤量がｎ倍から２ｎ倍になるようにＭＡ濃度を調整する（ＭＡ濃度調整工程Ｓ１２１）。ＭＡ濃度の調整は、ＭＡ溶液にＭＡ濃度調整液を加え、調整ＭＡ溶液を得ることで行う。このようにすることで、溶媒抽出時に錯化剤濃度に対して常に最適なＭＡ濃度を保つことができる。
【００５４】
本実施例によれば、使用済燃料からマイナーアクチノイドを回収する方法において、溶媒抽出時に錯化剤濃度に対して常に最適なＭＡ濃度を保ちながら溶媒抽出を行うことができる。これにより、安定して純度の高いＭＡを得ることができる。
【実施例３】
【００５５】
図６は、実施例３のアクチノイドの分離方法を示すフローチャートである。
【００５６】
本実施例においては、実施例１と同じ工程である溶解工程Ｓ１０１及びＵ・Ｐｕ回収工程Ｓ１０２により得られたＭＡ溶液について、実施例２に記載のＭＡ濃度測定工程Ｓ１２０によりＭＡ濃度を測定する。このようにして得たＭＡ濃度の測定値と、抽出液に含まれる錯化剤の濃度とを用い、ＭＡ回収工程Ｓ１０３において供給する溶液中のＭＡの量に対して錯化剤量がｎ倍から２ｎ倍になるように錯化剤濃度を調整する（錯化剤濃度調整工程Ｓ１３０）。錯化剤濃度の調整は、抽出液に錯化剤濃度調整液を加え、調整抽出液を得ることで行う。このようにすることで、溶媒抽出時にＭＡ濃度に対して常に最適な錯化剤濃度を保つことができる。なお、ＭＡ濃度測定工程Ｓ１２０及び錯化剤濃度調整工程Ｓ１３０は、図２に示す破線に対応するものである。
【００５７】
本実施例によれば、使用済燃料からマイナーアクチノイドを回収する方法において、溶媒抽出時にＭＡ濃度に対して常に最適な錯化剤濃度を保ちながら溶媒抽出を行うことができる。これにより、安定して純度の高いＭＡを得ることができる。
【符号の説明】
【００５８】
１０：抽出段、１１： 洗浄段、Ｓ１０１：溶解工程、Ｓ１０２：Ｕ・Ｐｕ回収工程、Ｓ１０３：ＭＡ回収工程、Ｓ１２０：ＭＡ濃度測定工程、Ｓ１２１：ＭＡ濃度調整工程、Ｓ１３０：錯化剤濃度調整工程。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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