(57)【要約】【課題】感度を向上できる放射線検出器を提供する。【解決手段】実施形態によれば、放射線検出器は、積層体を含む。前記積層体は、第１シンチレータ層、第１導電層、第２導電層及び有機半導体層を含む。前記第２導電層は、前記第１シンチレータ層と前記第１導電層との間に設けられる。前記有機半導体層は、前記第１導電層と前記第２導電層との間に設けられる。前記有機半導体層は、第１元素を含む。前記第１元素は、ホウ素、ガドリニウム、ヘリウム、リチウム及びカドミウムよりなる群から選択された少なくとも１つを含む。【選択図】図１
2018091680.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１シンチレータ層と、
第１導電層と、
前記第１シンチレータ層と前記第１導電層との間に設けられた第２導電層と、
前記第１導電層と前記第２導電層との間に設けられ、ホウ素、ガドリニウム、ヘリウム、リチウム及びカドミウムよりなる群から選択された少なくとも１つを含む第１元素を含む有機半導体層と、
を含む積層体を備えた、放射線検出器。
【請求項２】
前記第１シンチレータ層の密度は、前記有機半導体層の密度よりも高く、
前記第１シンチレータ層の第１厚さは、前記有機半導体層の第２厚さの０．１倍以下である、請求項１記載の放射線検出器。
【請求項３】
前記第１厚さは、２０マイクロメートル以下であり、
前記第２厚さは、２０マイクロメートルを超え１０００マイクロメートル以下である、請求項２記載の放射線検出器。
【請求項４】
前記第１シンチレータ層の前記密度は、２ｇ／ｃｍ３以上７ｇ／ｃｍ３以下であり、
前記有機半導体層の前記密度は、０．７ｇ／ｃｍ３以上２ｇ／ｃｍ３未満である、請求項２または３に記載の放射線検出器。
【請求項５】
前記第１シンチレータ層は、ナトリウム、ヨウ素、タリウム、セシウム、フッ素、バリウム、ルテチウム、セリウム、ユウロピウム、塩素、テルビウム、ストロンチウム、臭素、カリウム、イットリウム、亜鉛、硫黄、銀及び酸素からなる群から選択された少なくとも１つを含む、請求項１〜３のいずれか１つに記載の放射線検出器。
【請求項６】
前記第１シンチレータ層は、無機シンチレータを含む、請求項１〜３のいずれか１つに記載の放射線検出器。
【請求項７】
前記第１元素は、１０Ｂ、１５７Ｇｄ、１５５Ｇｄ、３Ｈｅ、６Ｌｉ及び１１３Ｃｄよりなる群から選択された少なくとも１つを含む、請求項１〜６のいずれか１つに記載の放射線検出器。
【請求項８】
前記第１導電層と前記有機半導体層との間の第１位置、及び、前記第２導電層と前記有機半導体層との間の第２位置の少なくともいずれかに設けられた有機膜をさらに備えた、請求項１〜７のいずれか１つに記載の放射線検出装置。
【請求項９】
前記積層体は、第２シンチレータ層をさらに含み、
前記第１シンチレータ層と前記第２シンチレータ層との間に、前記第１導電層、前記第２導電層及び前記有機半導体層がある、請求項１〜８のいずれか１つに記載の放射線検出器。
【請求項１０】
前記積層体は、光学層をさらに含み、
前記第１シンチレータ層と前記光学層との間に、前記第１導電層、前記第２導電層及び前記有機半導体層があり、
前記第１シンチレータ層に放射線が入射したときに前記第１シンチレータ層から放出される光のピーク波長における前記光学層の第１反射率は、前記ピーク波長における前記第２導電層の第２反射率よりも高い、請求項１〜９のいずれか１つに記載の放射線検出器。
【請求項１１】
前記第１導電層及び前記第２導電層と電気的に接続された検出回路をさらに備え、
前記検出回路は、前記積層体に入射する放射線の強度に応じた信号を出力する、請求項１〜１０のいずれか１つに記載の放射線検出器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、放射線検出器に関する。
【背景技術】
【０００２】
放射線検出器において、感度の向上が望まれる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】米国特許出願公開第２００８／０１２８６２８Ａ１号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の実施形態は、感度を向上できる放射線検出器を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の実施形態によれば、放射線検出器は、積層体を含む。前記積層体は、第１シンチレータ層、第１導電層、第２導電層及び有機半導体層を含む。前記第２導電層は、前記第１シンチレータ層と前記第１導電層との間に設けられる。前記有機半導体層は、前記第１導電層と前記第２導電層との間に設けられる。前記有機半導体層は、第１元素を含む。前記第１元素は、ホウ素、ガドリニウム、ヘリウム、リチウム及びカドミウムよりなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【図面の簡単な説明】
【０００６】
【図１】第１の実施形態に係る放射線検出器を例示する模式的断面図である。
【図２】放射線検出器における特性を例示する模式図である。
【図３】放射線検出器における特性を例示する模式図である。
【図４】放射線検出器における特性を例示する模式図である。
【図５】第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。
【図６】第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。
【図７】第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。
【図８】第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。
【図９】第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。
【図１０】第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。
【図１１】第２の実施形態に係る放射線検出器を例示する模式的斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
以下に、本発明の各実施の形態について図面を参照しつつ説明する。  
図面は模式的または概念的なものであり、各部分の厚さと幅との関係、部分間の大きさの比率などは、必ずしも現実のものと同一とは限らない。同じ部分を表す場合であっても、図面により互いの寸法や比率が異なって表される場合もある。  
本願明細書と各図において、既出の図に関して前述したものと同様の要素には同一の符号を付して詳細な説明は適宜省略する。
【０００８】
（第１の実施形態）  
図１は、第１の実施形態に係る放射線検出器を例示する模式的断面図である。  
図１に示すように、本実施形態に係る放射線検出器１１０は、積層体ＳＢを含む。積層体ＳＢは、第１シンチレータ層４１、第１導電層１０、第２導電層２０及び有機半導体層３０を含む。
【０００９】
第２導電層２０は、第１シンチレータ層４１と第１導電層１０との間に設けられる。有機半導体層３０は、第１導電層１０と第２導電層２０との間に設けられる。有機半導体層３０は、第１元素を含む。
【００１０】
第１元素は、例えば、有機半導体層３０に入射する放射線８１と反応して荷電粒子を生成する。放射線８１は、例えば、中性子を含む。
【００１１】
第１元素は、ホウ素、ガドリニウム、ヘリウム、リチウム及びカドミウムよりなる群から選択された少なくとも１つを含む。第１元素は、例えば、１０Ｂ、１５７Ｇｄ、１５５Ｇｄ、３Ｈｅ、６Ｌｉ及び１１３Ｃｄよりなる群から選択された少なくとも１つを含む。第１元素は、例えば、１０Ｂ及び６Ｌｉよりなる群から選択された少なくとも１つを含んでも良い。第１元素は、例えば、１０Ｂを含んでも良い。
【００１２】
例えば、積層体ＳＢに放射線８１（例えば中性子）が入射したときに、その中性子と第１元素との反応により、荷電粒子が生成される。有機半導体層３０において、荷電粒子により第１電荷が生じる。
【００１３】
例えば、第１元素が、１０Ｂを含む場合、生成される荷電粒子は、例えば、７Ｌｉ及びα粒子の少なくともいずれかである。例えば、第１元素が、６Ｌｉを含む場合、荷電粒子は、α粒子を含む。
【００１４】
積層体ＳＢで発生した上記の荷電粒子（例えばα粒子）の一部が、第１シンチレータ層４１に入射する。荷電粒子により、第１シンチレータ層４１において、光が発生する。この光が、有機半導体層３０に入射する。有機半導体層３０において、光に応じた電荷（第２電荷）が生じる。
【００１５】
例えば、第１導電層１０と第２導電層２０との間にバイアス電圧が印加されると、上記の電荷（第１電荷及び第２電荷）が取り出される。取り出された電荷の量は、例えば、積層体ＳＢに入射する放射線８１に応じている。放射線８１に応じた電気信号が得られる。
【００１６】
このように、実施形態に係る放射線検出器１１０においては、有機半導体層３０に含まれる第１元素に基づく電荷と、第１シンチレータ層４１の発光に基づく電荷と、が利用される。
【００１７】
実施形態によれば、感度を向上できる放射線検出器が提供できる。
【００１８】
上記のバイアス電圧は、例えば検出回路７０により供給される。検出回路７０は、第１導電層１０及び第２導電層２０と電気的に接続される。例えば、第１配線７１により、検出回路７０と第１導電層１０とが電気的に接続される。例えば、第２配線７２により、検出回路７０と第２導電層２０とが電気的に接続される。
【００１９】
例えば、第１導電層１０の電位が、第２導電層２０の電位よりも高くされる。これにより、例えば、有機半導体層３０で生じた負電荷（例えば電子）が、第１導電層１０に向けて移動する。有機半導体層３０で生じた正電荷（例えばホール）が、第２導電層２０に向けて移動する。これらの電荷に応じた電流が、配線に流れる。検出回路７０において、電荷に応じた電流が電気信号（例えば電圧）に変換される。検出回路７０から出力される出力信号ＯＳは、放射線８１の強度（量）に対応する。
【００２０】
第１シンチレータ層４１から第１導電層１０に向かう方向を第１方向（Ｚ軸方向）とする。第１方向は、積層体ＳＢにおける積層方向である。第１シンチレータ層４１、第１導電層１０、第２導電層２０及び有機半導体層３０のそれぞれは、例えば、第１方向に対して垂直な面に沿って広がる。
【００２１】
この例では、基板５０が設けられている。基板５０は、第１方向において、積層体ＳＢと重なる。この例では、第１シンチレータ層４１と基板５０との間に、第１導電層１０、有機半導体層３０及び第２導電層２０が設けられている。例えば、基板５０は、可撓性を有しても良い。
【００２２】
既に説明したように、実施形態に係る放射線検出器１１０においては、第１元素を含む有機半導体層３０、及び、第１シンチレータ層４１を用いることにより、感度を向上できる。しかしながら、放射線検出器１１０により中性子を検出する場合において、中性子と共に、意図せずにγ線が検出される場合がある。その結果、目的とする中性子を高い感度で検出することが困難になる状況がある。以下、この状況について説明する。
【００２３】
放射線検出器１１０は、例えば、中性子を放出する物質の検出に使用される。放射線検出器１１０は、例えば、核物質探知に利用される場合もある。放射線検出器１１０は、例えば、各種の中性子２次元検出器に利用される場合もある。中性子２次元検出器は、例えば、中性子透過撮影、中性子イメージングまたは中性子散乱実験などを含む。このような中性子が照射される場において、中性子及び原子核の反応により、即発γ線が生成される。即発γ線は、原子核の種類で異なるため、種々のエネルギーを有している。このように、放射線検出器１１０が使用される状況において、即発γ線がバックグランドとして存在する。このような状況があるため、γ線に対しての感度が低く、中性子に対する感度が高いことが望まれる。
【００２４】
例えば、第１シンチレータ層４１が無機シンチレータ（例えばＣｓＩ（Ｔｌ）など）を含む場合に、中性子に対して高い感度を得やすいと考えられる。有機半導体層３０に入射した中性子が第１元素と反応して生じたα粒子が、第１シンチレータ層４１で光に変換される。この変換において、有機シンチレータ（プラスチックシンチレータなど）よりも、無機シンチレータにおいては、高い発光量を得やすいためである。このため、実用的には、無機シンチレータを用いることが好ましい。
【００２５】
一方、第１シンチレータ層４１が無機シンチレータの場合、第１シンチレータ層４１の密度が高くなる。密度が高いと、γ線が吸収されやすい。このため、無機シンチレータを用いて中性子に対する感度を高めようとすると、γ線に対する感度が高くなり、結果として、目的とする中性子を高い感度で検知することが困難になる。
【００２６】
実施形態に係る放射線検出器１１０において、第１シンチレータ層４１の厚さ（第１厚さｔ１、図１参照）と、有機半導体層３０の厚さ（第２厚さｔ２、図１参照）と、を適切に設定することで、γ線に対しての感度が低く、中性子に対する感度を高くできることがわかった。以下、厚さと感度との関係の例について説明する。
【００２７】
第１シンチレータ層４１と有機半導体層３０との間に設けられる第２導電層２０の厚さは、第１厚さｔ１及び第２厚さｔ２と比べて薄い（例えば約５０ｎｍ）ため、以下の説明では、無視する。
【００２８】
図２は、放射線検出器における特性を例示する模式図である。  
図２は、有機半導体層３０で生じたα粒子が第１シンチレータ層４１において検出される検出率を模式的に示している。図２の横軸は、第１シンチレータ層４１の第１厚さｔ１である。横軸は、対数で表示されている。縦軸は、第１シンチレータ層４１におけるα粒子の検出率ＣＴ２(α）である。検出率ＣＴ２（α）は、規格化された値である。
【００２９】
図２に示すように第１シンチレータ層４１の第１厚さｔ１が約２０μｍ以下の場合は、第１厚さｔ１が厚くなると、検出率ＣＴ２(α）が高くなる。しかしながら、第１厚さｔ１が約２０μｍを超えると、検出率ＣＴ２（α）は飽和する。
【００３０】
このような現象は、以下のことが原因であると考えられる。第１シンチレータ層４１に、有機半導体層３０で生じたα粒子が入射する。α粒子の固体中での飛距離（平均）は、１０μｍ程度以下であると考えられる。第１シンチレータ層４１を過度に厚くしても、α粒子が届かない。このため、例えば、第１シンチレータ層４１の第１厚さｔ１が２０μｍを超えると検出率ＣＴ２(α）が飽和すると考えられる。
【００３１】
従って、第１シンチレータ層４１の第１厚さｔ１が、２０μｍ以下のときに、中性子により生じるα粒子に対して高い感度が得られると考えられる。
【００３２】
一方、有機半導体層３０においては、中性子が入射して生じたα粒子は有機半導体層３０で電荷に変換される。α粒子が発生する場所に、電荷への変換する領域があるため、α粒子の飛距離の制約がない。このため、中性子により生じるα粒子の変換の観点では、有機半導体層３０の第２厚さｔ２が厚いと、効率が高くなると考えられる。
【００３３】
一方、第１シンチレータ層４１及び有機半導体層３０に、中性子とともに、γ線が入射する。まず、第１シンチレータ層４１及び有機半導体層３０のそれぞれにγ線が入射したときのγ線の検出率について説明する。
【００３４】
図３は、放射線検出器における特性を例示する模式図である。  
図３は、第１構成ＳＴ１と第２構成ＳＴ２における、γ線の検出率のシミュレーション結果を示す。第１構成ＳＴ１においては、第１シンチレータ層４１だけが設けられる。第２構成においては、有機半導体層３０だけが設けられる。図３の横軸は、第１シンチレータ層４１の第１厚さｔ１、または、有機半導体層３０の第２厚さｔ２である。縦軸は、それぞれの層におけるγ線の検出率ＣＴ３（γ）である。
【００３５】
図３に示すように、第１構成ＳＴ１におけるγ線の検出率ＣＴ３(γ）は、第２構成ＳＴ２におけるγ線の検出率ＣＴ３(γ）よりも高い。第２構成ＳＴ２においては、第１厚さｔ１が１５０μｍを超えると、第１厚さｔ１の増大につれて、γ線の検出率ＣＴ３（γ）が急激に上昇する。第１構成ＳＴ１においては、第１厚さｔ１が５０μｍを超えると、γ線の検出率ＣＴ３（γ）が急激に上昇する。
【００３６】
実施形態においては、このような特性を有する第１シンチレータ層４１と有機半導体層３０とが組み合わされる。上記のように、第１シンチレータ層４１の第１厚さｔ１は、１０μｍ〜２０μｍ程度が適切である。以下、第１シンチレータ層４１の第１厚さｔ１がこれらの厚さのときにおいて、有機半導体層３０の第２厚さｔ２を変えたときの、第１シンチレータ層４１及び有機半導体層３０の全体における検出率について説明する。積層体ＳＢに、中性子とともにγ線が入射する。以下では、γ線の検出率に対する中性子の検出率の比について着目する。
【００３７】
図４は、放射線検出器における特性を例示する模式図である。  
図４は、実施形態に係る放射線検出器１１０（第１シンチレータ層４１及び有機半導体層３０が組み合わされる）における検出率のシミュレーション結果を例示する。図４の横軸は、第２厚さｔ２に対する第１厚さｔ１の比（厚さ比ｔ１／ｔ２）である。この例では、第１厚さｔ１は、１０μｍまたは２０μｍである。縦軸は、γ線の検出率に対する中性子の検出率の比Ｒ（ｎ／γ）である。比Ｒ（ｎ／γ）が高いと、γ線に影響されずに中性子をより正確に検出できる。γ線の検出率には、有機半導体層３０におけるγ線の検出と、第１シンチレータ層４１におけるγ線の検出と、の合計が寄与する。第１厚さｔ１が一定の場合、厚さ比ｔ１／ｔ２が低いことは、有機半導体層３０の厚さｔ２が厚いことを意味する。
【００３８】
図４に示すように、厚さ比ｔ１／ｔ２が０．５または１などの場合、比Ｒ（ｎ／γ）が１よりも低い。この状態においては中性子の検出の感度が、γ線の検出の感度よりも低い。この状態では、中性子とγ線とが存在する場合において、中性子を適正に検出することが困難である。厚さ比ｔ１／ｔ２が０．１以下になると、比Ｒ（ｎ／γ）は、例えば、２以上になる。このとき、中性子とγ線とが存在していても、中性子を適正に検出できる。
【００３９】
実施形態においては、例えば、厚さ比ｔ１／ｔ２は、０．１以下である。例えば、第１シンチレータ層４１の第１厚さｔ１は、有機半導体層３０の第２厚さｔ２の０．１倍以下である。これにより、中性子とγ線とが存在する場合においても、中性子を適正に検出できる。
【００４０】
例えば、第１厚さｔ１は、２０マイクロメートル以下である。第２厚さｔ２は、２０マイクロメートルを超え１０００マイクロメートル以下である。このとき、厚さｔ１／ｔ２は、０．１以下であることが好ましい。
【００４１】
例えば、中性子コンバータ膜、ＣｓＩシンチレータ膜、及び、光電変換膜をこの順で積層した第１参考例がある。第１参考例においては、中性子コンバータ膜に中性子が入射し、α粒子が生成される。このα粒子がＣｓＩシンチレータ膜に入射し、光が生じる。光電変換膜において、この光が電気信号に変換される。この例では、中性子コンバータ膜が、光電変換膜とは別に設けられる。中性子コンバータ膜を厚くできないため、例えば、感度が低い。
【００４２】
一方、放射線に反応するシンチレータ膜と、光電変換膜と、用いる第２参考例がある。第２参考例において、γ線に対する感度を低くし、中性子に対する感度を高くすることが困難である。
【００４３】
中性子コンバータ膜、第１電極、ＧａＡｓ半導体膜、及び、第２電極をこの順で積層した第３参考例がある。第３参考例においては、中性子コンバータ膜を厚くできないため、中性子に対する感度を向上することが困難である。
【００４４】
実施形態においては、有機半導体層３０中に、第１元素が設けられる。第１元素は、例えば、中性子コンバータとして機能する。有機材料を用いることで、有機半導体層３０の厚さ（第２厚さｔ２）を厚くすることが容易である。第２厚さｔ２を厚くすることで、中性子に対する高い感度が得やすくなる。そして、有機材料を用いることで、γ線に対する感度を低く維持できる。
【００４５】
さらに、第１シンチレータ層４１を用いることで、中性子に対する感度をさらに高くできる。第１シンチレータ層４１の第１厚さｔ１を有機半導体層３０の第２厚さｔ２よりも薄くすることで、γ線に対する感度を著しく低くできる。例えば、第１厚さｔ１は、第２厚さｔ２の０．１倍以下である。実施形態において、第１厚さｔ１は第２厚さｔ２の０．０１倍以上であることがさらに好ましい。これにより、例えば、γ線に対する感度がより低く抑えられる。
【００４６】
有機半導体層３０において、第１元素は、化合物として存在してもよい。有機半導体層３０において、第１元素は、有機半導体化合物と結合しても良い。例えば、有機半導体化合物の分子構造に、第１元素が組み込まれても良い。例えば、有機半導体層３０に、第１元素を含む複数の粒子が設けられても良い。例えば、複数の粒子の周りに有機半導体化合物が設けられる。有機半導体化合物中に、複数の粒子が分散されても良い。
【００４７】
例えば、第１元素は、ホウ素である。この場合、有機半導体層３０は、例えば、カルボランを含んでも良い。カルボランは、ホウ素を含む分子骨格を有する。
【００４８】
実施形態において、第１シンチレータ層４１は、例えば、ナトリウム、ヨウ素、タリウム、セシウム、フッ素、バリウム、ルテチウム、セリウム、ユウロピウム、塩素、テルビウム、ストロンチウム、臭素、カリウム、イットリウム、亜鉛、硫黄、銀及び酸素からなる群から選択された少なくとも１つを含む。第１シンチレータ層４１は、例えば、ヨウ素及びセシウムを含む。第１シンチレータ層４１は、例えば、ＣｓＩ（Ｔｌ）などを含んでも良い。
【００４９】
例えば、第１シンチレータ層４１の密度は、有機半導体層３０の密度よりも高い。例えば、第１シンチレータ層４１の密度は、２ｇ／ｃｍ３以上７ｇ／ｃｍ３以下である。有機半導体層３０の密度は、０．７ｇ／ｃｍ３以上２ｇ／ｃｍ３未満である。このような差を有する２つの層を用い、それらの厚さを適切にすることで、例えば、中性子とγ線とが有る場合においても、中性子を適正に検出できる。
【００５０】
放射線検出器１１０において、例えば、第１導電層１０の側から、積層体ＳＢに放射線８１（例えば中性子）が入射する（図１参照）。放射線８１の一部が、有機半導体層３０において、第１元素により電荷に変換される。放射線８１の別の一部は、有機半導体層３０及び第２導電層２０を通過して第１シンチレータ層４１に入射する。後述するように、第２導電層２０の側から、積層体ＳＢに放射線８１（例えば中性子）が入射しても良い。
【００５１】
図５は、第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。  
図５に示すように、本実施形態に係る別の放射線検出器１１１は、有機膜３５を含む。これ以外は、放射線検出器１１０と同様である。
【００５２】
有機膜３５は、第１導電層１０と有機半導体層３０との間の第１位置、及び、第２導電層２０と有機半導体層３０との間の第２位置の少なくともいずれかに設けられる。この例では、有機膜３５は、第１有機膜３５ａ及び第２有機膜３５ｂを含む。第１有機膜３５ａは、第１導電層１０と有機半導体層３０との間に設けられる。第２有機膜３５ｂは、第２導電層２０と有機半導体層３０との間に設けられる。
【００５３】
第１有機膜３５ａは、例えば、電子受容性材料を含む。電子受容性材料は、例えば、トリアゾール化合物などを含む。第１有機膜３５ａの材料の例については、後述する。第１有機膜３５ａの厚さは、例えば、５０ｎｍ以上１００ｎｍ以下である。
【００５４】
第１有機膜３５ａは、例えば、正孔ブロッキング膜として機能しても良い。第１有機膜３５ａにより、例えば、バイアス電圧が印加されたときに、第１導電層１０から有機半導体層３０に正孔が注入されることを抑制する。例えば、暗電流が抑制される。
【００５５】
第２有機膜３５ｂは、例えば、電子供与性有機材料を含む。電子供与性有機材料は、例えば、芳香族ジアミン化合物などを含む。第２有機膜３５ｂの材料の例については、後述する。第２有機膜３５ｂの厚さは、例えば、５０ｎｍ以上１００ｎｍ以下である。
【００５６】
第２有機膜３５ｂは、例えば、電子ブロッキング膜として機能しても良い。第２有機膜３５ｂにより、例えば、バイアス電圧が印加されたときに、第２導電層２０から有機半導体層３０に電子が注入されることが抑制される。例えば、暗電流が抑制される。
【００５７】
有機膜３５を設けることで、例えば、暗電流が抑制できる。高い感度が得られる。
【００５８】
図６は、第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。  
図６に示すように、本実施形態に係る別の放射線検出器１１２は、第１有機膜３５ａ（有機膜３５）を含む。これ以外は、放射線検出器１１０と同様である。
【００５９】
図７は、第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。  
図７に示すように、本実施形態に係る別の放射線検出器１１３は、第２有機膜３５ｂ（有機膜３５）を含む。これ以外は、放射線検出器１１０と同様である。
【００６０】
放射線検出器１１２及び１１３においても例えば、暗電流が抑制できる。高い感度が得られる。
【００６１】
図８は、第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。  
図８に示すように、本実施形態に係る別の放射線検出器１１４は、第２シンチレータ層４２を含む。これ以外は、放射線検出器１１０と同様である。
【００６２】
第１シンチレータ層４１と第２シンチレータ層４２との間に、第１導電層１０、第２導電層２０及び有機半導体層３０が設けられる。第２シンチレータ層４２は、例えば、積層体ＳＢに含まれる。例えば、有機半導体層３０において、中性子と第１元素との反応により、荷電粒子が発生する。荷電粒子が第２シンチレータ層４２に入射し、第２シンチレータ層４２において、光が放出される。この光が有機半導体層３０において、電荷に変換される。放射線検出器１１４においても、高い感度が得られる。
【００６３】
図９は、第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。  
図９に示すように、本実施形態に係る別の放射線検出器１１５は、光学層４５を含む。これ以外は、放射線検出器１１０と同様である。
【００６４】
第１シンチレータ層４１と光学層４５との間に、第１導電層１０、第２導電層２０及び有機半導体層３０が設けられる。光学層４５は、例えば、積層体ＳＢに含まれる。光学層４５は、例えば、光反射層として機能する。
【００６５】
例えば、第１シンチレータ層４１に放射線８１が入射したときに、第１シンチレータ層４１から光が放出される。この光のピーク波長における光学層４５の第１反射率は、このピーク波長における第２導電層２０の第２反射率よりも高い。例えば、光は、第２導電層２０を通過して有機半導体層３０に入射する。光の一部が、光電変換される。光の一部は、有機半導体層３０を通過し、第１導電層１０を通過する場合がある。光のこの一部が、光学層４５で反射する。光が、有機半導体層３０に戻り、光電変換が行われる。高い感度が得られる。
【００６６】
光学層４５として、アルミニウム、硫酸バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム及び酸化チタンからなる群から選択された少なくとも１つが用いられる。光学層４５は、放射線８１を透過させる。
【００６７】
図１０は、第１の実施形態に係る別の放射線検出器を例示する模式的断面図である。  
図１０に示すように、本実施形態に係る別の放射線検出器１１６においても、積層体ＳＢは、第１シンチレータ層４１、第１導電層１０、第２導電層２０及び有機半導体層３０を含む。放射線検出器１１６においては、第１シンチレータ層４１の側から、積層体ＳＢに放射線８１が入射する。放射線検出器１１６においても、高い感度が得られる。
【００６８】
（第２の実施形態）  
図１１は、第２の実施形態に係る放射線検出器を例示する模式的斜視図である。  
図１１に示すように、放射線検出器１２０は、積層体ＳＢを含む。積層体ＳＢは、第１シンチレータ層４１、第１導電層１０、第２導電層２０及び有機半導体層３０を含む。この例では、基板５０が設けられている。図１１においては、図の見やすさのために、放射線検出器１２０に含まれる要素の一部が互いに離されて描かれている。
【００６９】
放射線検出器１２０においては、第２導電層２０は、複数設けられる。複数の第２導電層２０は、第１シンチレータ層４１から第１導電層１０に向かう第１方向（Ｚ軸方向）に対して交差する平面（例えばＸ−Ｙ平面）に沿って並ぶ。Ｘ−Ｙ平面は、Ｚ軸方向に対して垂直である。
【００７０】
複数の第２導電層２０は、例えば、Ｘ軸方向及びＹ軸方向に沿って並ぶ。複数の第２導電層２０は、例えば、マトリクス状に並ぶ。
【００７１】
放射線検出器１２０においては、放射線８１に応じた画像が得られる。放射線検出器１２０において、第１の実施形態に関して説明した構成、及び、その変形が適用できる。放射線検出器１２０においても、感度を向上できる放射線検出器が提供できる。
【００７２】
以下、実施形態に用いられる材料の例について説明する。  
有機半導体層３０は、例えば、ｎ形半導体領域と、ｐ形半導体領域と、を含む。例えば、２つの領域は、混ざり合っていても良い。例えば、有機半導体層３０は、例えば、バルクヘテロ接合構造を有しても良い。バルクヘテロ接合構造により、例えば、高い光電変換効率が得られる。有機半導体層３０において、複数のｎ形半導体領域と、複数のｐ形半導体領域と、が交互に並んでも良い。１つのｎ形半導体領域と、１つのｐ形半導体領域と、の間に、導電領域が設けられても良い。導電領域は、例えば、銀及び金からなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００７３】
例えば、ｐ形半導体領域は、ｐ形半導体化合物を含む。ｐ形半導体化合物は、例えば、正孔輸送性有機化合物である。ｐ形半導体化合物は、例えば、ドナー性の化合物である。ｐ形半導体化合物は、例えば、電子を供与しやすい。例えば、ｐ形半導体化合物のイオン化ポテンシャルは、小さい。ｐ形半導体化合物は、例えば、電子供与性を有する。
【００７４】
ｐ形半導体化合物は、例えば、トリアリールアミン化合物、ベンジジン化合物、ピラゾリン化合物、スチリルアミン化合物、ヒドラゾン化合物、トリフェニルメタン化合物、カルバゾール化合物、ポリシラン化合物、チオフェン化合物、フタロシアニン化合物、シアニン化合物、メロシアニン化合物、オキソノール化合物、ポリアミン化合物、インドール化合物、ピロール化合物、ピラゾール化合物、ポリアリーレン化合物、縮合芳香族炭素環化合物、及び、金属錯体、からなる群から選択された少なくとも１つを含む。上記の縮合芳香族炭素環化合物は、例えば、ナフタレン誘導体、アントラセン誘導体、フェナントレン誘導体、テトラセン誘導体、ピレン誘導体、ペリレン誘導体、及び、フルオランテン誘導体からなる群から選択された少なくとも１つを含む。上記の金属錯体は、含窒素ヘテロ環化合物を配位子として有する。
【００７５】
例えば、ｎ形半導体領域は、ｎ形半導体化合物を含む。ｎ形半導体化合物は、例えば、電子輸送性有機化合物である。ｎ形半導体化合物は、例えば、アクセプター性の化合物である。ｎ形半導体化合物は、例えば、電子を受容しやすい。例えば、ｎ形半導体化合物の電子親和力は、大きい。
【００７６】
ｎ形半導体化合物は、例えば、縮合芳香族炭素環化合物、ヘテロ環化合物、ポリアリーレン化合物、フルオレン化合物、シクロペンタジエン化合物、シリル化合物、及び、金属錯体からなる群から選択された少なくとも１つを含む。上記の縮合芳香族炭素環化合物は、例えば、ナフタレン誘導体、アントラセン誘導体、フェナントレン誘導体、テトラセン誘導体、ピレン誘導体、ペリレン誘導体及びフルオランテン誘導体からなる群から選択された少なくとも１つを含む。上記のヘテロ環化合物は、例えば、窒素原子、酸素原子及び硫黄原子を含む。上記のヘテロ環化合物は、例えば、５員から７員である。上記のヘテロ環化合物は、例えば、ピリジン、ピラジン、ピリミジン、ピリダジン、トリアジン、キノリン、キノキサリン、キナゾリン、フタラジン、シンノリン、イソキノリン、プテリジン、アクリジン、フェナジン、フェナントロリン、テトラゾール、ピラゾール、イミダゾール、チアゾール、オキサゾール、インダゾール、ベンズイミダゾール、ベンゾトリアゾール、ベンゾオキサゾール、ベンゾチアゾール、カルバゾール、プリン、トリアゾロピリダジン、トリアゾロピリミジン、テトラザインデン、オキサジアゾール、イミダゾピリジン、ピラリジン、ピロロピリジン、チアジアゾロピリジン、ジベンズアゼピン、及び、トリベンズアゼピンからなる群から選択された少なくとも１つを含む。上記の金属錯体は、例えば、含窒素ヘテロ環化合物を配位子として有する。
【００７７】
ｐ形半導体化合物及びｎ形半導体化合物の少なくともいずれかは、色素を含んでも良い。色素は、例えば、シアニン色素、スチリル色素、ヘミシアニン色素、メロシアニン色素、３核メロシアニン色素、４核メロシアニン色素、ロダシアニン色素、コンプレックスシアニン色素、コンプレックスメロシアニン色素、アロポーラー色素、オキソノール色素、ヘミオキソノール色素、スクアリウム色素、クロコニウム色素、アザメチン色素、クマリン色素、アリーリデン色素、アントラキノン色素、トリフェニルメタン色素、アゾ色素、アゾメチン色素、スピロ化合物、メタロセン色素、フルオレノン色素、フルギド色素、ペリレン色素、フェナジン色素、フェノチアジン色素、キノン色素、インジゴ色素、ジフェニルメタン色素、ポリエン色素、アクリジン色素、アクリジノン色素、ジフェニルアミン色素、キナクリドン色素、キノフタロン色素、フェノキサジン色素、フタロペリレン色素、ポルフィリン色素、クロロフィル色素、フタロシアニン色素、金属錯体色素、及び、縮合芳香族炭素環系色素からなる群から選択された少なくとも１つを含む。上記のメロシアニン色素は、例えば、ゼロメチンメロシアニン（シンプルメロシアニン）を含む。上記の金属錯体色素は、例えば、ナフタレン誘導体、アントラセン誘導体、フェナントレン誘導体、テトラセン誘導体、ピレン誘導体、ペリレン誘導体、及び、フルオランテン誘導体からなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００７８】
上記の金属錯体においては、例えば、配位子を有する。配位子は、金属に配位する。配位子は、窒素原子、酸素原子及び硫黄原子の少なくとも１つを含む。金属錯体中の金属イオンは、例えば、ベリリウムイオン、マグネシウムイオン、アルミニウムイオン、ガリウムイオン、亜鉛イオン、インジウムイオン、及び錫イオンからなる群から選択された少なくとも１つを含む。金属錯体中の金属イオンは、例えば、ベリリウムイオン、アルミニウムイオン、ガリウムイオン、及び亜鉛イオンからなる群から選択された少なくとも１つを含んでも良い。金属錯体中の金属イオンは、例えば、アルミニウムイオン及び亜鉛イオンからなる群から選択された少なくとも１つを含んでも良い。
【００７９】
配位子は、例えば、含窒素ヘテロ環配位子を含む。含窒素ヘテロ環配位子における炭素の数は、例えば、１以上３０以下である。含窒素ヘテロ環配位子における炭素の数は、例えば、２以上２０以下でも良い、含窒素ヘテロ環配位子における炭素の数は、例えば、３以上１５以下でも良い。配位子は、単座配位子でも良い。配位子は、例えば、２座以上の配位子でも良い。
【００８０】
配位子は、例えば、ピリジン配位子、ビピリジル配位子、キノリノール配位子、及び、ヒドロキシフェニルアゾール配位子からなる群から選択された少なくとも１つを含む。ヒドロキシフェニルアゾール配位子は、例えば、ヒドロキシフェニルベンズイミダゾール、ヒドロキシフェニルベンズオキサゾール配位子、及び、ヒドロキシフェニルイミダゾール配位子からなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００８１】
配位子は、例えば、アルコキシ配位子を含む。アルコキシ配位子における炭素の数は、例えば、１以上３０以下である。アルコキシ配位子における炭素の数は、例えば、１以上２０以下でも良い。アルコキシ配位子における炭素の数は、例えば、１以上１０以下でも良い。アルコキシ配位子は、例えば、メトキシ、エトキシ、ブトキシ、及び、２−エチルヘキシロキシからなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００８２】
配位子は、例えば、アリールオキシ配位子を含む。アリールオキシ配位子における炭素の数は、例えば、６以上３０以下である。アリールオキシ配位子における炭素の数は、例えば、６以上２０以下でも良い。アリールオキシ配位子における炭素の数は、例えば、６以上１２以下でも良い。アリールオキシ配位子は、例えば、フェニルオキシ、１−ナフチルオキシ、２−ナフチルオキシ、２，４，６−トリメチルフェニルオキシ、及び、４−ビフェニルオキシからなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００８３】
配位子は、例えば、ヘテロアリールオキシ配位子を含む。ヘテロアリールオキシ配位子における炭素の数は、例えば、１以上３０以下でる。ヘテロアリールオキシ配位子における炭素の数は、例えば、１以上２０以下である。ヘテロアリールオキシ配位子における炭素の数は、例えば、１以上１２以下である。ヘテロアリールオキシ配位子は、例えば、ピリジルオキシ、ピラジルオキシ、ピリミジルオキシ、及び、キノリルオキシからなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００８４】
配位子は、例えば、アルキルチオ配位子を含む。アルキルチオ配位子における炭素の数は、例えば、１以上３０以下である。アルキルチオ配位子における炭素の数は、例えば、１以上２０以下でも良い。アルキルチオ配位子における炭素の数は、例えば、１以上１２以下でる。アルキルチオ配位子は、例えば、メチルチオ及びエチルチオからなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００８５】
配位子は、例えば、アリールチオ配位子を含む。アリールチオ配位子における炭素の数は、例えば、６以上３０以下である。アリールチオ配位子における炭素の数は、例えば、６以上２０以下でも良い。アリールチオ配位子における炭素の数は、例えば、６以上１２以下でも良い。アリールチオ配位子は、例えばフェニルチオを含む。
【００８６】
配位子は、例えば、ヘテロ環置換チオ配位子を含む。ヘテロ環置換チオ配位子における炭素の数は、例えば、１以上〜３０以下である。ヘテロ環置換チオ配位子における炭素の数は、例えば、１以上２０以下でも良い。ヘテロ環置換チオ配位子における炭素の数は、例えば、１以上１２以下でも良い。ヘテロ環置換チオ配位子は、例えば、ピリジルチオ、２−ベンズイミゾリルチオ、２−ベンズオキサゾリルチオ、及び、２−ベンズチアゾリルチオからなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００８７】
配位子は、例えば、シロキシ配位子を含む。シロキシ配位子における炭素の数は、例えば、１以上３０以下である。シロキシ配位子における炭素の数は、例えば、３以上２５以下でも良い。シロキシ配位子における炭素の数は、例えば、６以上２０以下でも良い。シロキシ配位子は、例えば、トリフェニルシロキシ基、トリエトキシシロキシ基、及び、トリイソプロピルシロキシ基からなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００８８】
配位子は、例えば、含窒素ヘテロ環配位子、アリールオキシ配位子、ヘテロアリールオキシ基、及びシロキシ配位子からなる群から選択された少なくとも１つを含む。配位子は、例えば、含窒素ヘテロ環配位子、アリールオキシ配位子及びシロキシ配位子からなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００８９】
第２導電層２０は、光透過性を有する。第２導電層２０の厚さは、例えば、３０ｎｍ以上３００ｎｍ以下である。第２導電層２０は、例えば、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＡＺＯ、ＦＴＯ、ＳｎＯ２、ＴｉＯ２、及び、ＺｎＯ２からなる群から選択された少なくとも１つを含む。第２導電層２０は、例えば、金属膜を含んでも良い。金属膜は、例えば、アルミニウム、銀及びＡｕからなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００９０】
第１導電層１０は、例えば、Ａｌ、Ａｇ、Ａｕ及びＮｉからなる群から選択された少なくとも１つを含む。第１導電層１０の厚さは、例えば、５０ｎｍ以上１０μｍ以下である。
【００９１】
第１有機膜３５ａは、例えば、電子受容性有機材料を含む。電子受容性材料は、例えば、フラーレン及びカーボンナノチューブからなる群から選択された少なくとも１つを含む。電子受容性材料は、例えば、それらの誘導体を含んでも良い。フラーレンは、例えば、Ｃ６０及びＣ７０の少なくとも１つを含む。電子受容性材料は、例えば、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、バソクプロイン及びバソフェナントロリンからなる群から選択された少なくとも１つを含んでも良い。電子受容性材料は、これらの誘導体を含んでも良い。電子受容性材料は、トリアゾール化合物、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、ビス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、ジスチリルアリーレン誘導体、及び、シロール化合物からなる群から選択された少なくとも１つを含んでも良い。
【００９２】
第１有機膜３５ａの厚さは、例えば、１０ｎｍ以上２００ｎｍ以下である。例えば、暗電流が効果的に抑制できる。第１有機膜３５ａの厚さは、例えば、３０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下でも良い。第１有機膜３５ａの厚さは、例えば、５０ｎｍ以上１００ｎｍ以下でも良い。
【００９３】
例えば、第１有機膜３５ａにおけるイオン化ポテンシャルは、第１導電層１０の仕事関数よりも大きい。第１有機膜３５ａにおけるイオン化ポテンシャルと、第１導電層１０の仕事関数と、の差は、例えば、１．３ｅＶ以上である。
【００９４】
例えば、第１有機膜３５ａにおける電子親和力は、有機半導体層３０における電子親和力以上である。
【００９５】
第２有機膜３５ｂは、例えば、電子供与性有機材料を含む。電子供与性有機材料は、例えば、低分子材料を含む。低分子材料は、例えば、芳香族ジアミン化合物、オキサゾール、オキサジアゾール、トリアゾール、イミダゾール、イミダゾロン、スチルベン誘導体、ピラゾリン誘導体、テトラヒドロイミダゾール、ポリアリールアルカン、ブタジエン、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）、ポリフィリン化合物、リアゾール誘導体、オキサジザゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アニールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、及び、シラザン誘導からなる群から選択された少なくとも１つを含む。上記の芳香族ジアミン化合物は、例えば、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、及び、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）からなる群から選択された少なくとも１つを含む。上記のポリフィリン化合物は、例えば、ポルフィン、テトラフェニルポルフィン銅、フタロシアニン、銅フタロシアニン、及び、チタニウムフタロシアニンオキサイドからなる群から選択された少なくとも１つを含む。
【００９６】
電子供与性有機材料は、例えば、高分子材料を含む。高分子材料は、例えば、フェニレンビニレン、フルオレン、カルバゾール、インドール、ピレン、ピロール、ピコリン、チオフェン、アセチレン及びジアセチレンからなる群から選択された少なくとも１つを含む。高分子材料は、これらの誘導体を含んでも良い。
【００９７】
例えば、第２有機膜３５ａの電子親和力は、第２導電層２０の仕事関数よりも大きい。第２有機膜３５ａの電子親和力と、第２導電層２０の仕事関数と、の差は、例えば、１．３ｅＶ以上である。第２有機膜３５ａのイオン化ポテンシャルは、有機半導体層３０のイオン化ポテンシャル以下である。
【００９８】
第２有機膜３５ｂの厚さは、例えば、１０ｎｍ以上２００ｎｍ以下である。暗電流が効果的に抑制される。第２有機膜３５ｂの厚さは、例えば、３０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下でも良い。第２有機膜３５ｂの厚さは、例えば、５０ｎｍ以上１００ｎｍ以下でも良い。
【００９９】
実施形態によれば、感度を向上できる放射線検出器を提供することができる。
【０１００】
本願明細書において、「電気的に接続される状態」は、複数の導電体が物理的に接してこれら複数の導電体の間に電流が流れる状態を含む。「電気的に接続される状態」は、複数の導電体の間に、別の導電体が挿入されて、これらの複数の導電体の間に電流が流れる状態を含む。
【０１０１】
本願明細書において、「垂直」及び「平行」は、厳密な垂直及び厳密な平行だけではなく、例えば製造工程におけるばらつきなどを含むものであり、実質的に垂直及び実質的に平行であれば良い。
【０１０２】
以上、具体例を参照しつつ、本発明の実施の形態について説明した。しかし、本発明は、これらの具体例に限定されるものではない。例えば、放射線検出器に含まれるシンチレータ層、導電層、有機半導体層及び第１元素などの各要素の具体的な構成に関しては、当業者が公知の範囲から適宜選択することにより本発明を同様に実施し、同様の効果を得ることができる限り、本発明の範囲に包含される。
【０１０３】
また、各具体例のいずれか２つ以上の要素を技術的に可能な範囲で組み合わせたものも、本発明の要旨を包含する限り本発明の範囲に含まれる。
【０１０４】
その他、本発明の実施の形態として上述した放射線検出器を基にして、当業者が適宜設計変更して実施し得る全ての放射線検出器も、本発明の要旨を包含する限り、本発明の範囲に属する。
【０１０５】
その他、本発明の思想の範疇において、当業者であれば、各種の変更例及び修正例に想到し得るものであり、それら変更例及び修正例についても本発明の範囲に属するものと了解される。
【０１０６】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【符号の説明】
【０１０７】
１０…第１導電層、  ２０…第２導電層、  ３０…有機半導体層、  ３５…有機膜、  ３５ａ、３５ｂ…第１、第２有機膜、  ４１、４２…第１、第２シンチレータ層、  ４５…光学層、  ５０…基板、  ７０…検出回路、  ７１、７２…第１、第２配線、  ８１…放射線、１１０〜１１６、１２０…放射線検出器、  ＣＴ２（α）、ＣＴ３（γ）…検出率、  ＯＳ…出力信号、  Ｒ（ｎ／γ）…比、  ＳＢ…積層体、  ＳＴ１、ＳＴ２…第１、第２構成、  ｔ１、ｔ２…第１、第２厚さ
【図１】
2018091680.tif 000003
【図２】
2018091680.tif 000004
【図３】
2018091680.tif 000005
【図４】
2018091680.tif 000006
【図５】
2018091680.tif 000007
【図６】
2018091680.tif 000008
【図７】
2018091680.tif 000009
【図８】
2018091680.tif 000010
【図９】
2018091680.tif 000011
【図１０】
2018091680.tif 000012
【図１１】
2018091680.tif 000013