(57)【要約】【課題】絶縁被膜を形成する際にシリコーンオリゴマーを使用した際に、損失を低減し、直流重畳特性を向上した軟磁性材料、軟磁性材料を用いた圧粉磁心、圧粉磁心を用いたリアクトル、及び圧粉磁心の製造方法を提供する。【解決手段】軟磁性粉末と、当該軟磁性粉末の表面を覆う絶縁被膜と、を有する軟磁性材料であって、軟磁性粉末の硬度が３００ＭＰａ以下であり、絶縁被膜が、軟磁性粉末の外側を被覆するシリコーンオリゴマーとする。機械的結合力が強く、膜厚が厚い絶縁被膜を形成することが可能なシリコーンオリゴマーを使用し絶縁被膜を形成した場合には、圧粉磁心とした場合に均一な絶縁被膜を形成することが可能となり、良好な直流重畳特性を実現することが可能となる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
軟磁性粉末と、当該軟磁性粉末の表面を覆う絶縁被膜と、を有する軟磁性材料であって、
前記軟磁性粉末の硬度が３００ＭＰａ以下であり、
前記絶縁被膜が、前記軟磁性粉末の外側を被覆するシリコーンオリゴマーであること、
を特徴とする軟磁性材料。
【請求項２】
前記シリコーンオリゴマーの添加量が前記軟磁性粉末に対して０．１５〜１．２５ｗｔ％であること、
を特徴とする請求項１に記載の軟磁性材料。
【請求項３】
前記軟磁性粉末がＦｅ−Ｎｉ合金粉末、またはＦｅ−Ｓｉ合金粉末であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の軟磁性材料。
【請求項４】
前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末において、Ｆｅに対するＳｉの比率は１．５％以上６．５％以下であることを特徴とする請求項３に記載の軟磁性材料。
【請求項５】
前記シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーであること、
を特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の軟磁性材料。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれか１項に記載の軟磁性材料を使用した圧粉磁心。
【請求項７】
請求項６に記載の圧粉磁心にコイルが巻回されたリアクトル。
【請求項８】
硬度が３００ＭＰａ以下の軟磁性粉末にシリコーンオリゴマーを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成する工程と、
前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記軟磁性粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成する工程と、
前記各工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、
前記成形工程を経た成形体を６００℃以上で熱処理する熱処理工程と、
を有する圧粉磁心の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性材料、軟磁性材料を用いた圧粉磁心、圧粉磁心を用いたリアクトル、及び圧粉磁心の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
モーター、インバーター、コンバーターへの電力供給系統の一部として、リアクトルが利用されている。このリアクトルのコアとして、圧粉磁心が使用される。圧粉磁心は、金属粉末とこれを覆う絶縁皮膜とから構成された粉末を加圧成形することにより形成される。
【０００３】
圧粉磁心は、エネルギー交換効率の向上や低発熱などの要求から、小さな印加磁界で大きな磁束密度を得ることが出来る磁気特性と、磁束密度変化におけるエネルギー損失が小さいという磁気特性が求められる。磁束密度に関する磁気特性とは、具体的には透磁率（μ）である。エネルギー損失に関する磁気特性とは、具体的には鉄損（Ｐｃｖ）である。鉄損（Ｐｃｖ）は、ヒステリシス損失（Ｐｈ）と、渦電流損失（Ｐｅ）の和で表される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−３０５８２３号公報
【特許文献２】特開２０１０−００１５６１号公報
【特許文献３】特開２０１２−１２９２１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
軟磁性粉末を用いた圧粉磁心は、上記の通り磁束密度の向上が求められており、そのためには、圧粉磁心を高密度にする必要がある。そのため、高い圧力で圧粉成形されるが、その際に多くの歪みが軟磁性粉末の粒子内に発生する。この歪みにより圧粉磁心の保磁力が高まり、ヒステリシス損失が増加してしまう。ヒステリシス損失が増加することにより、全体としての損失が増加し、飽和磁束密度が低下することにより、直流重畳特性が悪化してしまう。
【０００６】
そこで、軟磁性粉末の粒子内に発生する歪みの除去を目的として、軟磁性粉末の周囲を絶縁被膜で覆っておき、高い熱処理温度する方法が採用されている。その際、圧粉磁心の絶縁被膜として機械的結合力の弱いものを使用すると、成形時に軟磁性粉末とともに潰れてしまい、絶縁被膜が損傷または裂傷してしまう。また、絶縁被膜の膜厚が薄いものは、熱処理工程において熱分解により破壊または消失されやすく、軟磁性粉末間が絶縁破壊されやすい。
【０００７】
軟磁性粉末に対して、機械的結合力が強く、膜厚が厚い絶縁被膜を形成することが可能なシリコーンオリゴマーを使用することで、軟磁性粉末間の絶縁を確保しつつ、熱処理温度を上げることが検討されてきた。しかしながら、シリコーンオリゴマーと組み合わせる軟磁性粉末の種類によっては、その効果が得られなかった。
【０００８】
本発明の目的は、絶縁被膜を形成する際にシリコーンオリゴマーを使用した際に、損失を低減し、直流重畳特性を向上した軟磁性材料、軟磁性材料を用いた圧粉磁心、圧粉磁心を用いたリアクトル、及び圧粉磁心の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記の目的を達成するため、本発明の軟磁性材料は、軟磁性粉末と、当該軟磁性粉末の表面を覆う絶縁被膜と、を有する軟磁性材料であって、前記軟磁性粉末の硬度が３００ＭＰａ以下であり、前記絶縁被膜が、前記軟磁性粉末の外側を被覆するシリコーンオリゴマーであること、を特徴とする。
【００１０】
前記シリコーンオリゴマーの添加量が前記軟磁性粉末に対して０．１５〜１．２５ｗｔ％であっても良い。
【００１１】
前記軟磁性粉末がＦｅ−Ｎｉ合金、またはＦｅ−Ｓｉ合金であることしても良い。
【００１２】
前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末において、Ｆｅに対するＳｉの比率は１．５％以上６．５％以下であっても良い。
【００１３】
前記シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーであっても良い。
【００１４】
また、前記軟磁性材料を使用した圧粉磁心や、当該圧粉磁心にコイルが巻回されたリアクトルも本発明の一態様である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、硬度が３００ＭＰａ以下の軟磁性粉末をシリコーンオリゴマーで覆った軟磁性粉末を使用することで、熱処理工程において高い熱処理温度を実現することが可能となる。これにより、軟磁性粉末内の歪みを除去することができ、ヒステリシス損失を低減し、飽和磁束密度を上げることができる。その結果、低損失で直流重畳特性に優れた圧粉磁心とその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の一実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示すフローチャートである。
【図２】本発明の一実施形態に係る粉末硬度と透磁率の増加量の相関を示す図である。
【図３】第１の特性における比較例１及び実施例１の鉄損を示すグラフである。
【図４】第１の特性における比較例１及び実施例１の直流重畳特性を示すグラフである。
【図５】第２の特性における比較例２及び実施例２の鉄損を示すグラフである。
【図６】第２の特性における比較例２及び実施例２の直流重畳特性を示すグラフである。
【図７】第３の特性における比較例３及び実施例３の鉄損を示すグラフである。
【図８】第３の特性における比較例３及び実施例３の直流重畳特性を示すグラフである。
【図９】第４の特性における比較例４及び実施例４の鉄損を示すグラフである。
【図１０】第４の特性における比較例４及び実施例４の直流重畳特性を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
［１．実施形態］
［１−１．構成］
本実施形態の軟磁性粉末材料は、軟磁性粉末と、軟磁性粉末の表面を覆うシリコーンオリゴマー層とを含み構成される。本実施形態では、軟磁性粉末の硬度を３００ＭＰａ以下とする。本実施形態では、軟磁性粉末に対し、シリコーンオリゴマーを混合してシリコーンオリゴマー層を形成する。シリコーンオリゴマー層を形成した軟磁性粉末を、所定の形状に加圧成形処理して成形体を作製する。成形体の形状は、例えば、トロイダル状、Ｉ型、Ｕ型、θ型、Ｅ型、ＥＥＲ型など、種々の形状とすることができる。所定の形状に整えた成形体を熱処理することで圧粉磁心が成型される。なお、シリコーンオリゴマー層を形成する前の軟磁性粉末と無機絶縁粉末とを混合し、予め軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末を均一に付着させておいても良い。
【００１８】
（磁性粉末）
本実施形態で使用する磁性粉末としては、硬度が３００ＭＰａ以下の磁性粉末を使用する。硬度は、粉末の平均粒子径が３０〜４０μｍの１つの磁性粉末を加圧し、その粉末が１０％変形した際の圧力値を、その粉末の硬度とする。硬度の測定には島津製作所製の微小圧縮試験機MCTシリーズを使用した。なお、本明細書において「平均粒子径」とは、特に断りがない限り、Ｄ５０、すなわちメジアン径を指すものとする。
【００１９】
本実施形態で使用する磁性粉末の種類としては、硬度が３００ＭＰａ以下であれば、種々の粉末を利用することができる。例えば、磁性粉末として鉄を主成分とする軟磁性粉末であるパーマロイ（Ｆｅ−Ｎｉ合金）、Ｓｉ含有鉄合金（Ｆｅ−Ｓｉ合金）、純鉄粉、などを用いる。鉄合金は、その他にＣｏ、Ｃｒ、またはＭｎを含んでもよい。パーマロイ（Ｆｅ−Ｎｉ合金）を用いる場合、Ｆｅに対するＮｉの比率は５０：５０や２５：７５が好ましいが、他の比率であってもよい。例えば、Ｆｅ−８０Ｎｉ、Ｆｅ−３６Ｎｉでもよい。ＦｅとＮｉの他にＳｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ｔａ等を含んでいても良い。Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末は、例えば、Ｆｅ−３．５％Ｓｉ合金粉末、Ｆｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末が挙げられるが、Ｆｅに対するＳｉの比率は、３．５％や６．５％以外であっても良く、望ましくは１．５％以上、６．５％以下とする。純鉄粉は、Ｆｅを９９％以上含むものである。軟磁性粉末は１種類でなく、２種類以上の混合粉でも良い。
【００２０】
軟磁性粉末の平均粒子径（Ｄ５０）は２０μｍ〜１５０μｍが好ましい。磁性粉末は、ガスアトマイズ法や水アトマイズ法あるいは水ガスアトマイズ法で製造されたものを使用することができる。ガスアトマイズ法による軟磁性粉末はほぼ球状の粒子である。したがって、加工せずそのまま使用することが可能である。水アトマイズ法で製造された軟磁性粉末は、その表面に凹凸が形成された非球状の粒子である。この場合には、ボールミル、メカニカルアロイング、ジェットミル、アトライター又は表面改質装置を用いて表面の凹凸を均すことで、粒子の平均円形度を０．９０以上とすることが望ましい。
【００２１】
（無機絶縁粉末）
軟磁性粉末の表面に均一に付着させる無機絶縁粉末としては、融点が１０００℃以上の無機絶縁粉末であるアルミナ粉末、マグネシア粉末、シリカ粉末、チタニア粉末、ジルコニア粉末の少なくとも１種類以上であることが好ましい。融点が１０００℃以上の無機絶縁粉末を使用するのは、後述の成形時に加わった圧力による歪みをとる目的で行う熱処理工程で加えられる熱により、無機絶縁粉末が焼結し圧粉磁心の材料として使用できなくなることを防止するためである。
【００２２】
無機絶縁粉末の比表面積は６５〜１３０ｍ２／ｇ（粒子径にすれば７〜２００ｎｍ）が好ましく、より好ましくは１００〜１３０ｍ２／ｇ（粒子径で７〜５０ｎｍ）である。無機絶縁粉末の比表面積が大きいほうが、粒子径が小さくなる。粒子径が小さいほうが、軟磁性粉末間に無機絶縁粉末が隙間なく入り込み、密度の高い絶縁被膜が形成され、圧粉磁心成形時の歪が緩和される。一方、無機絶縁粉末の比表面積が大きすぎると、粒子径が小さくなりすぎて製造が困難となる。
【００２３】
無機絶縁粉末の添加量は、軟磁性粉末に対して０．２〜２．０ｗｔ％とする。これより少なければ絶縁性能が十分に発揮できず、高い熱処理温度では渦電流損失が著しく増加する場合がある。一方、これより多いと絶縁性能は発揮できるが、成形密度が低くなり、渦電流損失以外の磁気特性が低下するという問題点が生じる場合がある。これらの問題が生じない場合は、必ずしも軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末を均一に付着させる必要はない。
【００２４】
（絶縁被膜）
軟磁性粉末材料に含まれる磁性粉末は、絶縁性を有する２種類の絶縁被膜で覆われる。すなわち、軟磁性粉末を中心として、その外側に第１層目の絶縁被膜が形成され、第１層目の絶縁被膜の外側に第２層目の絶縁被膜が形成される。
【００２５】
第１層目の絶縁被膜は、シリコーンオリゴマー層である。第１層目の絶縁被膜は、磁性粉末に対してシリコーンオリゴマーを所定量添加して、大気雰囲気中、所定の温度で乾燥を行うことで固化したシリコーンオリゴマー層による形成される。
【００２６】
シリコーンオリゴマーは、アルコキシシリル基を有し、反応性官能基を有さないメチル系、メチルフェニル系のものや、アルコキシシリル基及び反応性官能基を有するエポキシ系、エポキシメチル系、メルカプト系、メルカプトメチル系、アクリルメチル系、メタクリルメチル系、ビニルフェニル系のもの、アルコキシシリル基を有さずに、反応性官能基を有する脂環式エポキシ系のもの等を用いることができる。特に、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーを用いることで厚く硬い絶縁層を形成することができる。また、シリコーンオリゴマー層形成工程のしやすさを考慮して、粘度の比較的低いメチル系、メチルフェニル系を用いても良い。より具体的には、粘度の比較的低いシリコーンオリゴマーである、アルコキシシラン、オルガノポリシロキサン、アルコキシシロキサン、またはメトキシ官能性メチル-フェニル-ポリシロキサンを含むシリコーンオリゴマーを使用することができる。
【００２７】
シリコーンオリゴマーの分子量は、１００〜４０００であることが好ましい。分子量が１００より小さい場合、熱処理工程において熱分解により破壊または消失されやすく、軟磁性粉末間が絶縁破壊されやすい。一方、分子量が４０００より大きい場合、膜厚が厚くなりすぎて、磁気特性が低下してしまう。
【００２８】
シリコーンオリゴマーの添加量は、軟磁性粉末に対して、０．１５〜３．５ｗｔ％であることが好ましく、軟磁性粉末がＦｅ−Ｎｉ合金粉末である場合には０．５〜１．２５ｗｔ％であることがより好ましい。軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金粉末又は純鉄粉である場合には、０．１５〜３．５ｗｔ％であることがより好ましい。添加量が０．１５ｗｔ％より少ないと絶縁被膜として機能せず、渦電流損失が増加することにより磁気特性が低下する。添加量が３．５ｗｔ％より多いとコアが膨張することにより成形体の密度が低下し、透磁率が低下する。
【００２９】
第２層目の絶縁被膜は、シリコーンレジン層である。第２層目の絶縁被膜は、シリコーンオリゴマー層を形成した磁性粉末に対して、シリコーンレジンを所定量添加して、大気雰囲気中、所定の温度で乾燥を行うことで固化したシリコーンレジン層による形成される。
【００３０】
シリコーンレジンはシロキサン結合（Ｓｉ−Ｏ―Ｓｉ）を主骨格に持つ樹脂である。シリコーンレジンを用いることで可撓性に優れた被膜を形成することができる。シリコーンレジンは、メチル系、メチルフェニル系、プロピルフェニル系、エポキシ樹脂変性系、アルキッド樹脂変性系、ポリエステル樹脂変性系、ゴム系等を用いることができる。この中でも特に、メチルフェニル系のシリコーンレジンを用いた場合、加熱減量が少なく、耐熱性に優れたシリコーンレジン層を形成することができる。
【００３１】
シリコーンレジンの添加量は、軟磁性粉末に対して、０．８〜１．６ｗｔ％であることが好ましい。添加量が０．８ｗｔ％より少ないと絶縁被膜として機能せず、渦電流損失が増加することにより磁気特性が低下する。添加量が１．６ｗｔ％より多いとコアが膨張することにより成形体の密度が低下し、透磁率が低下する。シリコーンオリゴマーに対するシリコーンレジンの添加量を適宜調整することで、強固で絶縁性能の高い絶縁被膜を形成することができ、特にシリコーンオリゴマーに対するシリコーンレジンの重量比が１：０．８〜１：３の場合に、強度と絶縁性能が優れている。
【００３２】
［１−２．圧粉磁心の製造方法］
本実施形態の圧粉磁心の製造方法は、次のような各工程を有する。この工程を図１のフローチャートに示す。
（１）軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末を混合して無機絶縁粉末を付着させる無機絶縁粉末付着工程（ステップ１）。
（２）表面に無機絶縁粉末が付着した軟磁性粉末に対し、シリコーンオリゴマーを混合してシリコーンオリゴマー層を形成するシリコーンオリゴマー層形成工程（ステップ２）。
（３）シリコーンオリゴマー層が形成された軟磁性粉末に対し、シリコーンレジンを混合してシリコーンレジン層を形成するシリコーンレジン層形成工程（ステップ３）。
（４）前記工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程（ステップ４）。
（５）成形工程を経た成形体を６００℃以上で熱処理する熱処理工程（ステップ５）。
以下、各工程を具体的に説明する。
【００３３】
（１）無機絶縁粉末付着工程
無機絶縁粉末付着工程では、軟磁性粉末と、無機絶縁粉末とを混合する。混合は、混合機（Ｗ型、Ｖ型）、ポットミル等を使用して行い、この時、粉末に内部歪が入らないように混合する。以上により、軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末層を付着することができる。軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末を付着することにより、軟磁性粉末の間を絶縁することができ、熱処理温度を上げることが可能になる。
【００３４】
無機絶縁粉末の付着の態様としては、軟磁性粉末の表面に点状に分散して付着している場合、軟磁性粉末の表面に塊状に分散して付着している場合、軟磁性粉末の全表面若しくは表面の一部を覆うように無機絶縁粉末の層を形成しながら付着している場合などが含まれる。また、軟磁性粉末の表面に付着するだけでなく、軟磁性粉末の外側に形成されたシリコーンオリゴマー層と混合し、シリコーンオリゴマー層の中に分散している場合も含まれる。なお、混合機による撹拌時間などの条件によっては、シリコーンオリゴマー層の中に分散しないこともある。
【００３５】
（２）シリコーンオリゴマー層形成工程
シリコーンオリゴマー層形成工程では、軟磁性粉末に対して、シリコーンオリゴマーを所定量添加して、大気雰囲気中、所定の温度で乾燥を行う。シリコーンオリゴマー層形成工程により、軟磁性粉末の外側にシリコーンオリゴマー層が形成される。
【００３６】
シリコーンオリゴマー層の乾燥温度は、２５℃〜３５０℃が好ましく、軟磁性粉末がＦｅ−Ｎｉ合金粉末である場合には２００℃〜３５０℃がより好ましい。軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金粉末又は純鉄粉である場合には、２５℃〜３５０℃がより好ましい。乾燥温度が２５℃未満であると膜の形成が不完全となり、渦電流損失が高くなる。一方、乾燥温度３５０℃より大きいと粉末が酸化することによりヒステリシス損失が高くなり、成形体の密度及び透磁率が低下する。乾燥時間は、数時間程度であり、例えば、１時間〜２時間程度とする。
【００３７】
なお、無機絶縁粉末付着工程を設けない場合、シリコーンオリゴマー層形成工程は、軟磁性粉末に対して、シリコーンオリゴマーを所定量添加して、大気雰囲気中、所定の温度で乾燥を行う。シリコーンオリゴマー層形成工程により、軟磁性粉末の表面にシリコーンオリゴマー層を形成する。
【００３８】
（３）シリコーンレジン層形成工程
シリコーンレジン層形成工程では、シリコーンオリゴマー層が形成された軟磁性粉末に対して、シリコーンレジンを所定量添加し、大気雰囲気中、所定の温度で乾燥させる。シリコーンレジン層形成工程により、シリコーンオリゴマー層の外側にシリコーンレジン層が形成される。
【００３９】
シリコーンレジン層の乾燥温度は、１００℃〜４００℃が好ましく、軟磁性粉末がＦｅ−Ｎｉ合金粉末である場合には２００℃〜３００℃がより好ましい。軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金粉末である場合は１００℃〜４００℃がより好ましい。軟磁性粉末が純鉄粉である場合には１００℃〜３００℃がより好ましい。乾燥温度が１００℃より小さいと膜の形成が不完全となり、渦電流損失が高くなる。一方、乾燥温度３００℃より大きいと粉末が酸化することによりヒステリシス損失が高くなり、成形体の密度及び透磁率が低下する。乾燥時間は、２時間程度である。
【００４０】
このような混合工程により、磁性粉末と樹脂との混合物である造粒粉（以下、複合磁性材料ともいう）を得ることができる。
【００４１】
（４）成形工程
成形工程では、表面に絶縁被膜が形成された軟磁性粉末を加圧成形することにより、成
形体を形成する。成形時の圧力は１０〜２０ｔｏｎ／ｃｍ２であり、平均で１５ｔｏｎ／
ｃｍ２程度が好ましい。
【００４２】
（５）熱処理工程
熱処理工程では、成形工程を経た成形体に対して、Ｎ２ガス中やＮ２＋Ｈ２ガス非酸化性雰囲気中にて、６００℃以上且つ軟磁性粉末に被覆した絶縁被膜が破壊される温度（例えば、９５０℃とする）以下で、熱処理を行うことで圧粉磁心が作製される。絶縁被膜が破壊される温度以下で熱処理を行うのは、成形工程での歪みを開放すると共に、熱処理時の熱により軟磁性粉末の周囲に被覆した絶縁被膜が破れることを防止するためである。一方、熱処理温度を上げ過ぎると、この軟磁性粉末に被覆した絶縁被膜が破れることにより、絶縁性能の劣化から渦電流損失が大きく増加してしまう。それにより、磁気特性が低下するという問題が発生する。
【００４３】
［１−３．作用・効果］
（ａ）［請求項１に対応］
本実施形態の圧粉磁心は、硬度が３００ＭＰａ以下の磁性粉末の周囲をシリコーンオリゴマー由来の絶縁被膜で覆い作成する。表１は、各種の軟磁性粉末の硬度、各種の軟磁性粉末とシランカップリング剤とを用いた圧粉磁心の透磁率の低下率μ１（１０ｋＡ／ｍ）、各種の軟磁性粉末とオリゴマーとを用いた圧粉磁心の透磁率の低下率μ２（１０ｋＡ／ｍ）、及び透磁率の低下率μ２の透磁率の低下率μ１に対する増加率を示すグラフである。なお、透磁率の低下率の算出方法は、以下の式１より算出した。
［式１］
透磁率の低下率μ＝μ（10kA/m）／μ(0)・・・・（１）
μ(0)：磁界を印加しない場合の透磁率
μ(10kA/m)：磁界を10ｋA/m印加した場合の透磁率
【００４４】
［表１］
2018190799.tif 000003
【００４５】
また、表１において、軟磁性粉末ごとの効果の有無を、増加率が１．１０以上を効果ありとして「〇」、増加率が１．１０未満を効果なしとして「×」と評価した。また、表１より、軟磁性粉末の硬度と増加率の相関を示す図２を作成した。
【００４６】
表１及び図２より、硬度が３００以下の軟磁性粉末の周囲に、シリコーンオリゴマーによる絶縁被膜を形成した圧粉磁心は、シランカップリング剤による絶縁被膜を形成した圧粉磁心と比較して、磁界１０ｋＡ／ｍでの透磁率が向上している。磁界１０ｋＡ／ｍでの透磁率の増加率を（シリコーンオリゴマーを使用した場合の透磁率の低下率μ２）／（シランカップリング剤を使用した場合の透磁率の低下率μ１）として算出すると、その増加率は、１．１以上となる。対して、硬度が３８６のＦｅＳｉＡｌ粉末を用いた圧粉磁心では、シリコーンオリゴマーの絶縁被膜を形成した圧粉磁心では、シランカップリング剤による絶縁被膜を形成した圧粉磁心と比較して、磁界１０ｋＡ／ｍでの透磁率が向上しているが、その増加率は限定である。例えば、増加率は１．１以下である。図２からは、粉末の硬度が低いほど、絶縁被膜の違いによる透磁率の差である増加率が大きくなる傾向があることがわかる。さらに、図中の直線は、各プロットデータより算出した近似直線である。この近似直線によれば、粉末の硬度が３００以下の場合に、磁界１０ｋＡ／ｍでの透磁率の増加率１０％以上であることがわかる。
【００４７】
すなわち、硬度が３００以下の軟磁性粉末に対してシランカップリング剤などによる機械的結合力が弱い絶縁被膜を形成した場合には、加圧工程時の圧力により、球に近い形状の軟磁性粉末が潰れ変形する。例えば、粉末の形状は、球の表面の一部が平面となったり、楕円体となる。軟磁性粉末の形状が球であれば、圧粉磁心とした際に軟磁性粉末同士は、粉末の表面上の１点で他の粉末と対向する。この場合、複数の軟磁性粉末同士の距離はほぼ同距離となり、複数の軟磁性粉末間には、均一な厚さの絶縁被膜が存在する。一方、変形した粉末の変形した部分同士が対向する場合には、複数の点で対向したり、潰れた部分同士で対向する可能性がある。この場合、複数の軟磁性粉末同士の距離にバラつきが生じ、複数の軟磁性粉末間には、様々な厚さの絶縁被膜が存在し、絶縁被膜の厚さにばらつきが生じることとなる。圧粉磁心においては、絶縁被膜が薄い部分があると、その部分より磁化し、直流重畳特性の悪化につながる。これに対して、機械的結合力が強く、膜厚が厚い絶縁被膜を形成することが可能なシリコーンオリゴマーを使用し絶縁被膜を形成した場合には、圧粉磁心とした場合に軟磁性粉末間に均一な絶縁被膜を形成することが可能となり、良好な直流重畳特性を実現することが可能となる。一方、軟磁性粉末としてＦｅＳｉＡｌ粉末を使用した場合には、ＦｅＳｉＡｌ自体の硬度が高い為、加圧工程時の圧力により、ＦｅＳｉＡｌ粉末に変形が生じず、圧粉磁心とした場合においてもＦｅＳｉＡｌ粉末間に均一な厚さの絶縁被膜が存在する。これは、絶縁被膜が、シランカップリング剤によるものでも、シリコーンオリゴマーによるものでも大差ない。これが、ＦｅＳｉＡｌ粉末に対して、シリコーンオリゴマーによる絶縁層を形成した場合に、磁界１０ｋＡ／ｍでの透磁率の増加率が大幅に上昇しない理由と考えられる。以上より、硬度が３００ＭＰａ以下の磁性粉末の周囲をシリコーンオリゴマー由来の絶縁被膜で覆った軟磁性材料を使用することで、圧粉磁心の損失を低減し、直流重畳特性の向上を可能とする。
【００４８】
［１−４．実施例］
本発明の実施例を、表２〜９表及び図３〜１０を参照して、以下に説明する。
（１）測定項目
測定項目として、透磁率と鉄損（損失）を次のような手法により測定した。透磁率は、作製された圧粉磁心に１次巻線（２０ターン）を施し、インピーダンスアナライザー（アジレントテクノロジー：４２９４Ａ）を使用することで、２０ｋＨｚ、１．０Ｖにおけるインダクタンスから算出した。
【００４９】
鉄損は、圧粉磁心に１次巻線（２０ターン）及び２次巻線（３ターン）を施し、磁気計測機器であるＢＨアナライザ（岩通計測株式会社：ＳＹ−８２３２）を用いて、周波数５０ｋＨｚ、最大磁束密度Ｂｍ＝０．１Ｔの条件下で鉄損（Ｐｃｖ）を測定した。そして、鉄損からヒステリシス損失（Ｐｈ）と渦電流損失（Ｐｅ）を算出した。この算出は、鉄損の周波数曲線を次の（１）〜（３）式で最小２乗法により、ヒステリシス損係数（Ｋｈ）、渦電流損係数（Ｋｅ）を算出することで行った。
【００５０】
Ｐｃｖ＝Ｋｈ×ｆ＋Ｋｅ×ｆ２…（１）
Ｐｈｖ  ＝Ｋｈ×ｆ…（２）
Ｐｅｖ  ＝Ｋｅ×ｆ２…（３）
Ｐｃｖ：鉄損
Ｋｈ  ：ヒステリシス損失係数
Ｋｅ  ：渦電流損失係数
ｆ    ：周波数
Ｐｈｖ：ヒステリシス損失
Ｐｅｖ：渦電流損失
【００５１】
なお、本実施例において、各粉末の平均粒子径と円形度は、下記装置を用いて３０００個の平均値をとったものであり、ガラス基板上に粉末を分散して、顕微鏡で粉末写真を撮り一個毎自動で画像から測定した。
会社名：Ｍａｌｖｅｒｎ
装置名：ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｉ  Ｇ３Ｓ
【００５２】
［第１の特性比較（絶縁被膜の違いによる直流重畳特性への影響：Fe-4.5Si合金粉末）］
第１の特性比較では、軟磁性粉末としてFe-4.5Si合金粉末を使用する場合の絶縁被膜による直流重畳特性への影響について実施例１及び比較例１を作成し比較を行う。
【００５３】
（２）サンプルの作製方法
本実施例１及び比較例１で使用するFe-4.5Si合金粉末は、以下の表２のものを使用した。試料は、下記のように作製した。なお、以下の記述において、「ｗｔ％」とは、軟磁性粉末に対する重量比を示す。
［表２］
2018190799.tif 000004
【００５４】
（ａ）実施例１として、表２に示す軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末であるアルミナ粉末を０．７５ｗｔ％混合した。その後、アルミナ粉末を付着させた軟磁性粉末に対して、シリコーンオリゴマーを０．５ｗｔ％混合し、大気雰囲気中、１５０℃で１時間の加熱乾燥を行い、絶縁被膜を形成した。また、比較例１として、表２に示す軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末であるアルミナ粉末を１．２５ｗｔ％混合した。その後、アルミナ粉末を付着させた軟磁性粉末に対して、シランカップリング剤を０．５ｗｔ％混合し、絶縁被膜を形成した。
（ｂ）絶縁被膜を形成した実施例１及び比較例１の軟磁性粉末に対してメチルフェニル系シリコーンレジン（品名：ＳＩＬＲＥＳ（登録商標）ＲＥＮ６０）を１．４ｗｔ％混合して、大気雰囲気中、実施例１については１５０℃、比較例１においては２００℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（ｃ）加熱乾燥後に生じた塊を解砕する目的で３０目（目開き５００μｍ）の篩通しを行った。その後、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を０．４ｗｔ％を混合した。
（ｄ）上記工程により絶縁被膜が形成された軟磁性粉末を、外径１７ｍｍ、内径１１ｍｍ、高さ８ｍｍのトロイダル形状の容器に充填し、成形圧力１５ｔｏｎ／ｃｍ２で成形体を作製した。
（ｆ）最後に、成形体を８５０℃の熱処理温度で窒素雰囲気中にて２時間熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００５５】
表３は、実施例１及び比較例１の圧粉磁心の磁気特性を示した表である。
［表３］
2018190799.tif 000005
【００５６】
なお、透磁率は、振幅透磁率であり、前述のインピーダンスアナライザーを使用することで、２０ｋＨｚ、１．０Ｖにおける各磁界の強さのインダクタンスから算出した。表３中の「μ０」は、直流を重畳させていない状態、すなわち磁界の強さが０Ｈ（Ａ／ｍ）の時の初透磁率を示す。表３中の「μ（１０ｋＡ／ｍ）」は、磁界の強さが１０（ｋＡ／ｍ）の時の透磁率の低下率を示す。また、表３より、比較例１及び実施例１の鉄損を示す図３、及び比較例１及び実施例１の直流重畳特性を示す図４を作成した。
【００５７】
表３及び図３より、絶縁被膜として機械的結合力が強いシリコーンオリゴマーを使用した実施例１は、機械的結合力が弱いシランカップリング剤を使用した比較例１と比較して、鉄損（Ｐｃｖ）が低減される。鉄損（Ｐｃｖ）は、ヒステリシス損失（Ｐｈｖ）と渦電流損失（Ｐｅｖ）の合計であるが、シリコーンオリゴマーの絶縁被膜は、特にヒステリシス損失（Ｐｈｖ）の低減に作用する。
【００５８】
また、表３及び図４より、絶縁被膜として機械的結合力が強いシリコーンオリゴマーを使用した実施例１は、機械的結合力が弱いシランカップリング剤を使用した比較例１と比較して、磁界の強さが１０（ｋＡ／ｍ）の時の透磁率の増加率は、６８．８／６０．１より１．１４となる。
【００５９】
以上のように、硬度が３００ＭＰａ以下のFe-4.5Si合金粉末の周囲をシリコーンオリゴマー層の絶縁被膜で覆うことで、ヒステリシス損失を低減し、その結果、低損失で直流重畳特性に優れた圧粉磁心とその製造方法を提供することができる。
【００６０】
［第２の特性比較（絶縁被膜の違いによる直流重畳特性への影響：Fe-1.5Si合金粉末）］
第２の特性比較では、軟磁性粉末としてFe-1.5Si合金粉末を使用する場合の絶縁被膜による直流重畳特性への影響について実施例２及び比較例２を作成し比較を行う。
【００６１】
（３）サンプルの作製方法
本実施例２及び比較例２で使用するFe-1.5Si合金粉末は、以下の表４のものを使用した。
［表４］
2018190799.tif 000006
【００６２】
（ａ）実施例２として、表４に示す軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末であるアルミナ粉末を０．７５ｗｔ％混合した。その後、アルミナ粉末を付着させた軟磁性粉末に対して、シリコーンオリゴマーを１．０ｗｔ％混合し、大気雰囲気中、１５０℃で１時間の加熱乾燥を行い、絶縁被膜を形成した。また、比較例１として、表４に示す軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末であるアルミナ粉末を０．７５ｗｔ％混合した。その後、アルミナ粉末を付着させた軟磁性粉末に対して、シランカップリング剤を１．０ｗｔ％混合し、絶縁被膜を形成した。
（ｂ）その後、実施例１及び比較例１と同様に、シリコーンレジンの絶縁被膜を形成し、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を混合した。そして、実施例１及び比較例１と同様のトロイダル形状の容器に充填し、成形圧力１５ｔｏｎ／ｃｍ２で成形体を作製した。最後に、成形体を８００℃の熱処理温度で窒素雰囲気中にて２時間熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００６３】
表５は、実施例２及び比較例２の圧粉磁心の磁気特性を示した表である。
［表５］
2018190799.tif 000007
【００６４】
表５及び図５より、Fe-4.5Si合金粉末の場合と同様に、絶縁被膜として機械的結合力が強いシリコーンオリゴマーを使用した実施例２は、機械的結合力が弱いシランカップリング剤を使用した比較例２と比較して、鉄損（Ｐｃｖ）が低減される。鉄損（Ｐｃｖ）は、ヒステリシス損失（Ｐｈｖ）と渦電流損失（Ｐｅｖ）の合計であるが、シリコーンオリゴマーの絶縁被膜は、特にヒステリシス損失（Ｐｈｖ）の低減に作用する。
【００６５】
また、表５及び図６より、絶縁被膜として機械的結合力が強いシリコーンオリゴマーを使用した実施例２は、機械的結合力が弱いシランカップリング剤を使用した比較例２と比較して、磁界の強さが１０（ｋＡ／ｍ）の時の透磁率の増加率は、６１．６／５０．０より１．２３となる。
【００６６】
以上のように、硬度が３００ＭＰａ以下のFe-1.5Si合金粉末の周囲をシリコーンオリゴマー層の絶縁被膜で覆うことで、ヒステリシス損失を低減し、その結果、低損失で直流重畳特性に優れた圧粉磁心とその製造方法を提供することができる。
【００６７】
［第３の特性比較（絶縁被膜の違いによる直流重畳特性への影響：Fe-6.5Si合金粉末）］
第３の特性比較では、軟磁性粉末としてFe-6.5Si合金粉末を使用する場合の絶縁被膜による直流重畳特性への影響について実施例３及び比較例３を作成し比較を行う。
【００６８】
本実施例３及び比較例３で使用するFe-6.5Si合金粉末は、以下の表６のものを使用した。
［表６］
2018190799.tif 000008
【００６９】
（ａ）実施例３として、表６に示す軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末であるアルミナ粉末を０．７５ｗｔ％混合した。その後、アルミナ粉末を付着させた軟磁性粉末に対して、シリコーンオリゴマーを１．０ｗｔ％混合し、大気雰囲気中、１５０℃で１時間の加熱乾燥を行い、絶縁被膜を形成した。また、比較例３として、表６に示す軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末であるアルミナ粉末を１．２５ｗｔ％混合した。その後、アルミナ粉末を付着させた軟磁性粉末に対して、シランカップリング剤を０．５ｗｔ％混合し、絶縁被膜を形成した。
（ｂ）その後、実施例１及び比較例１と同様に、シリコーンレジンの絶縁被膜を形成し、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を混合した。そして、実施例１及び比較例１と同様のトロイダル形状の容器に充填し、成形圧力１５ｔｏｎ／ｃｍ２で成形体を作製した。最後に、成形体を８５０℃の熱処理温度で窒素雰囲気中にて２時間熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００７０】
表７は、実施例３及び比較例３の圧粉磁心の磁気特性を示した表である。
［表７］
2018190799.tif 000009
【００７１】
表７及び図７より、Fe-4.5Si合金粉末の場合と同様に、絶縁被膜として機械的結合力が強いシリコーンオリゴマーを使用した実施例３は、機械的結合力が弱いシランカップリング剤を使用した比較例３と比較して、鉄損（Ｐｃｖ）が低減される。鉄損（Ｐｃｖ）は、ヒステリシス損失（Ｐｈｖ）と渦電流損失（Ｐｅｖ）の合計であるが、シリコーンオリゴマーの絶縁被膜は、特にヒステリシス損失（Ｐｈｖ）の低減に作用する。
【００７２】
また、表７及び図８より、絶縁被膜として機械的結合力が強いシリコーンオリゴマーを使用した実施例３は、機械的結合力が弱いシランカップリング剤を使用した比較例３と比較して、磁界の強さが１０（ｋＡ／ｍ）の時の透磁率の増加率は、６８．７／６１．２より１．１２となる。
【００７３】
以上のように、硬度が３００ＭＰａ以下のFe-6.5Si合金粉末の周囲をシリコーンオリゴマー層の絶縁被膜で覆うことで、ヒステリシス損失を低減し、その結果、低損失で直流重畳特性に優れた圧粉磁心とその製造方法を提供することができる。
【００７４】
［第４の特性比較（絶縁被膜の違いによる直流重畳特性への影響：Fe-Ni合金粉末）］
第４の特性比較では、軟磁性粉末としてFe-Ni合金粉末を使用する場合の絶縁被膜による直流重畳特性への影響について実施例４及び比較例４を作成し比較を行う。
【００７５】
本実施例４及び比較例４で使用するFe-Ni合金粉末は、以下の表８のものを使用した。
［表８］
2018190799.tif 000010
【００７６】
（ａ）実施例４として、表８に示す軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末であるアルミナ粉末を０．５ｗｔ％混合した。その後、アルミナ粉末を付着させた軟磁性粉末に対して、シリコーンオリゴマーを１．０ｗｔ％混合し、大気雰囲気中、１５０℃で１時間の加熱乾燥を行い、絶縁被膜を形成した。また、比較例４として、表６に示す軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末であるアルミナ粉末を０．７５ｗｔ％混合した。その後、アルミナ粉末を付着させた軟磁性粉末に対して、シランカップリング剤を０．５ｗｔ％混合し、絶縁被膜を形成した。
（ｂ）その後、実施例１及び比較例１と同様に、シリコーンレジンの絶縁被膜を形成し、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を混合した。そして、実施例１及び比較例１と同様のトロイダル形状の容器に充填し、成形圧力１５ｔｏｎ／ｃｍ２で成形体を作製した。最後に、成形体を比較例４については６００℃、実施例１については８５０℃の熱処理温度で窒素雰囲気中にて２時間熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００７７】
表９は、実施例４及び比較例４の圧粉磁心の磁気特性を示した表である。
［表９］
2018190799.tif 000011
【００７８】
表９及び図９より、Fe-4.5Si合金粉末の場合と同様に、絶縁被膜として機械的結合力が強いシリコーンオリゴマーを使用した実施例４は、機械的結合力が弱いシランカップリング剤を使用した比較例４と比較して、鉄損（Ｐｃｖ）が低減される。鉄損（Ｐｃｖ）は、ヒステリシス損失（Ｐｈｖ）と渦電流損失（Ｐｅｖ）の合計であるが、シリコーンオリゴマーの絶縁被膜は、特にヒステリシス損失（Ｐｈｖ）の低減に作用する。
【００７９】
また、表９及び図１０より、絶縁被膜として機械的結合力が強いシリコーンオリゴマーを使用した実施例４は、機械的結合力が弱いシランカップリング剤を使用した比較例４と比較して、磁界の強さが１０（ｋＡ／ｍ）の時の透磁率の増加率は、７１．７／５９．２より１．２１となる。
【００８０】
以上のように、硬度が３００ＭＰａ以下のFe-Ni合金粉末の周囲をシリコーンオリゴマー層の絶縁被膜で覆うことで、ヒステリシス損失を低減し、その結果、低損失で直流重畳特性に優れた圧粉磁心とその製造方法を提供することができる。
【００８１】
（結論）
以上の第１〜第４の特性比較より、粉末の種類によらず、硬度が３００ＭＰａ以下の軟磁性粉末の周囲をシリコーンオリゴマー層の絶縁被膜で覆うことで、均一な絶縁被膜を形成することができ、良好な直流重畳特性の圧粉磁心を作成することが可能となる。
【００８２】
［２．他の実施形態］
本発明は上記実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより、種々の発明を形成できる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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