(57)【要約】【課題】電荷担体の析出を抑えて、電池性能が劣化しないようにした二次電池を提供すること。【解決手段】本発明により提供される二次電池は、正極集電体１２と、正極集電体１２上に形成された正極活物質層１４と、負極集電体２２と、負極集電体２２上に形成され、正極活物質層１４よりも外形が大きい負極活物質層２４と、正極活物質層１４と負極活物質層２４との間に介在するセパレータ３０とを備える。正極活物質層１４は、該正極活物質層１４の全面が接着剤層４０を介してセパレータ３０に接着されている。負極活物質層２４は、セパレータ３０を介して正極活物質層１４に対向している部位２４Ａと正極活物質層１４に対向していない部位２４Ｂとを有しており、かつ、正極活物質層１４に対向していない部位２４Ｂのみが接着剤層５０を介してセパレータ３０に接着されている。【選択図】図１
2018018760.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
積層電極体と、
前記積層電極体を収容する電池ケースと
を備え、
前記積層電極体は、
正極集電体と、
前記正極集電体上に形成された正極活物質層と、
負極集電体と、
前記負極集電体上に形成され、前記正極活物質層よりも外形が大きい負極活物質層と、
前記正極活物質層と前記負極活物質層との間に介在するセパレータと
を備え、
前記正極活物質層は、該正極活物質層の全面が接着剤層を介して前記セパレータに接着されており、
前記負極活物質層は、
前記セパレータを介して前記正極活物質層に対向している部位と前記正極活物質層に対向していない部位とを有しており、かつ、
前記正極活物質層に対向していない部位のみが接着剤層を介して前記セパレータに接着されている、二次電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層電極体を備えた二次電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、リチウムイオン二次電池、ニッケル水素電池等の二次電池は、車両搭載用電源、あるいはパソコンおよび携帯端末の電源として好ましく用いられている。特に、リチウムイオン二次電池は、軽量で高エネルギー密度が得られることから、車両搭載用の高出力電源あるいは電力貯蔵システムの電源等としての重要性が高まっている。この種の電池の一つとして、正極と負極とがセパレータを介して積層されてなる積層電極体を備える電池構造が知られている。この種の電池構造に関する従来技術として特許文献１が挙げられる。特許文献１には、正極および負極が電解質層（セパレータ）を介して交互に配置された電池が開示されている。かかる電池では、負極活物質層の全面が接着剤層（接着性樹脂を含む層）を介して電解質層と接着され、正極活物質層の一部が接着剤層を介して電解質層と接着されている。同文献には、かかる構成により、電極に溝加工を施す必要がなく、電解液の注液速度やガス抜き速度、溶剤の乾燥速度が速まる旨、記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第３７４５５９３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上述したように、積層電極体の構成について、負極活物質層および正極活物質層の両方が接着剤層を介してセパレータと接着される構成が知られている。本発明者の知見によれば、かかる構成では、正極、負極およびセパレータの各部材間の位置ずれは抑制されるものの、接着剤層による反応阻害等により電池抵抗が増大し、負極上に電荷担体（例えばリチウムイオン二次電池の場合、リチウムイオン）が析出しやすくなる。負極上に電荷担体が析出すると、電池反応に寄与する電荷担体の量が減少するため電池性能（例えば電池容量）が劣化する要因になり得る。
【０００５】
本発明は、かかる事情に鑑みてなされたものであり、その主な目的は、積層電極体を備えた二次電池において、正極、負極およびセパレータの各部材間の位置ずれを抑制しつつ、電池性能が劣化しないようにした二次電池を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
ここで提案される二次電池は、積層電極体と、前記積層電極体を収容する電池ケースと
を備える。前記積層電極体は、正極集電体と、前記正極集電体上に形成された正極活物質層と、負極集電体と、前記負極集電体上に形成され、前記正極活物質層よりも外形が大きい負極活物質層と、前記正極活物質層と前記負極活物質層との間に介在する前記セパレータとを備える。前記正極活物質層は、該正極活物質層の全面が接着剤層を介して前記セパレータに接着されている。前記負極活物質層は、前記セパレータを介して前記正極活物質層に対向している部位と前記正極活物質層に対向していない部位とを有し、かつ、前記正極活物質層に対向していない部位のみが接着剤層を介して前記セパレータに選択的に接着されている。かかる構成によれば、正極活物質層、負極活物質層およびセパレータの各部材間の位置ずれを抑制しつつ、電荷担体が析出することに起因して電池性能（例えば電池容量）が劣化する事象が解消または緩和され得る。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】一実施形態に係る二次電池の積層電極体の断面の要部を示す図である。
【図２】実施例に係る二次電池の積層電極体の断面の要部を示す図である。
【図３】比較例１に係る二次電池の積層電極体の断面の要部を示す図である。
【図４】比較例２に係る二次電池の積層電極体の断面の要部を示す図である。
【図５】比較例３に係る二次電池の積層電極体の断面の要部を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
以下、本発明の一実施形態に係る二次電池を図面に基づいて説明する。ここでは、リチウムイオン二次電池を例に挙げて二次電池を説明する。なお、同じ作用を奏する部材、部位には適宜に同じ符号を付している。また、各図面は、模式的に描いており、必ずしも実物を反映しない。また、各図面は、一例を示すのみであり、各図面は、特に言及されない限りにおいて本発明を限定しない。
【０００９】
本明細書において「二次電池」とは、繰り返し充電可能な電池一般をいい、リチウムイオン二次電池、ニッケル水素電池などのいわゆる蓄電池を包含する。また、本明細書において「リチウムイオン二次電池」とは、電荷担体としてリチウムイオンを利用し、正負極間におけるリチウムイオンに伴う電荷の移動により充放電が実現される二次電池をいう。以下では、本発明をリチウムイオン二次電池に適用する場合を説明するが、本発明の適用対象を限定する意図ではない。
【００１０】
図１は、リチウムイオン二次電池が備える積層電極体１００の断面の要部を示す図である。本発明の一実施形態に係るリチウムイオン二次電池は、図１に示すような積層電極体１００が液状電解質（電解液）とともに、電池ケース（図示せず）に収容されている。
【００１１】
積層電極体１００は、板状の正極（正極板１０）と、該正極板１０と同様の板状負極（負極板２０）とがセパレータ３０を介して積層されて形成されている。この実施形態では、積層電極体１００は、図示は省略するが、複数枚の正極板１０と複数枚の負極板２０と複数枚のセパレータ３０とを備え、正極板１０とセパレータ３０と負極板２０とセパレータ３０とがこの順で繰り返し積層されている。
【００１２】
正極板１０は、長方形のシート材である正極集電体１２と、正極集電体１２上に形成された正極活物質層１４とを備えている。正極集電体１２には、例えば、正極に適する金属箔が好適に使用され得る。この実施形態では、正極集電体１２として、アルミニウム箔が用いられている。図示例では、正極活物質層１４は、正極集電体１２の両面に保持されている。正極活物質層１４には、正極活物質や導電材やバインダが含まれている。
【００１３】
正極活物質には、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２（リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物）、ＬｉＮｉＯ２（リチウムニッケル複合酸化物）、ＬｉＣｏＯ２（リチウムコバルト複合酸化物）等の一般式ＬｉＭｅＯ２（Ｍｅは、Ｎｉ，Ｃｏ，Ｍｎ等の遷移金属元素の少なくとも一種を含む。）で表される層状構造のリチウム遷移金属複合酸化物が好ましく用いられる。
【００１４】
正極活物質層１４は、上述した正極活物質の他に、アセチレンブラック（ＡＢ）等の導電材や、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、スチレンブタジエンラバー（ＳＢＲ）等のバインダを含有することができる。
【００１５】
正極活物質層１４は、該正極活物質層１４の全面が接着剤層４０を介してセパレータ３０に接着されている。これにより、正極活物質層１４（正極板１０）とセパレータ３０との間の位置ずれが抑えられている。
【００１６】
接着剤層４０を構成する材料としては、正極活物質層１４とセパレータ３０とを接着し得る材料であれば特に限定されない。例えば、ポリエチレン（ＰＥ）やポリプロピレン（ＰＰ）などのポリオレフィン系樹脂からなる接着樹脂を好ましく用いることができる。接着剤層４０は、後述する接着剤において増粘剤として機能し得る各種のポリマー材料を必要に応じて含有することができる。特に水系溶媒を使用する場合、上記増粘剤として機能するポリマーを含有することが好ましい。該増粘剤として機能するポリマーとしてはカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）やメチルセルロース（ＭＣ）が好ましく用いられる。
【００１７】
特に限定するものではないが、接着剤層４０全体に占める接着樹脂の割合は凡そ９０質量％以上（例えば９０質量％〜１００質量％）が適当であり、好ましくは９５質量％以上（例えば８０質量％〜９９．９質量％）であり、特に好ましくは凡そ９８質量％〜９９．８質量％である。また、接着材料以外の接着剤層形成成分、例えば増粘剤を含有する場合は、該増粘剤の割合は凡そ１０質量％以下が適当であり、好ましくは５質量％以下であり、特に好ましくは０．５質量％以下（例えば凡そ０．１質量％〜０．５質量％）である。
【００１８】
接着剤層４０の厚みは特に限定されないが、概ね０．５μｍ以上にすることが適当であり、接着強度等の観点から、好ましくは１μｍ以上である。また、接着剤層４０の厚みは、概ね１０μｍ以下にすることが適当であり、電池抵抗を下げる等の観点から、好ましくは８μｍ以下、より好ましくは６μｍ以下である。例えば、ここに開示される技術は、接着剤層４０の厚みが１μｍ５μｍ以下である態様で好ましく実施され得る。
【００１９】
接着剤層４０を形成する方法（正極活物質層１４とセパレータ３０とを接着する方法）は特に限定されない。例えば、上述した接着樹脂と増粘剤とを適当な溶媒に混合分散したペースト状の接着剤を用意するとよい。接着剤に用いられる溶媒としては、水または水を主体とする混合溶媒が挙げられる。かかる混合溶媒を構成する水以外の溶媒としては、水と均一に混合し得る有機溶媒（低級アルコール、低級ケトン等）の一種または二種以上を適宜選択して用いることができる。あるいは、Ｎ‐メチルピロリドン（ＮＭＰ）、ピロリドン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、トルエン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、等の有機系溶媒またはこれらの２種以上の組み合わせであってもよい。接着剤における溶媒の含有率は特に限定されないが、接着剤全体の５０質量％〜６０質量％程度が好ましい。
【００２０】
上記接着剤を正極活物質層１４の全面に適当量塗布し乾燥させ、接着剤中の溶媒を揮発させることで、接着剤層４０を形成する。その接着剤層４０の上にセパレータ３０を重ね合わせる。そして、重ね合わせたセパレータ３０と正極活物質層１４の全面とを積層方向にプレスする。このプレスによって、正極活物質層１４の全面とセパレータ３０とが接着剤層４０により貼り合わされる。かかる態様においては、接着剤層４０を介して正極活物質層１４の全面がセパレータ３０と接着された状態となる。
【００２１】
負極板２０は、長方形のシート材である負極集電体２２と、負極集電体２２上に形成された負極活物質層２４とを備えている。負極集電体２２には、例えば、負極に適する金属箔が好適に使用され得る。この実施形態では、負極集電体２２には、銅箔が用いられている。負極活物質層２４は、負極集電体２２の両面に保持されている。負極活物質層２４には、負極活物質や増粘剤やバインダなどが含まれている。
【００２２】
負極活物質としては、従来からリチウムイオン二次電池に用いられる物質の一種または二種以上を特に限定なく使用することができる。好適例として、グラファイトカーボン、アモルファスカーボンなどの炭素系材料、リチウム遷移金属酸化物、リチウム遷移金属窒化物などが挙げられる。また、かかる負極活物質の他に、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、スチレンブタジエンラバー（ＳＢＲ）等のバインダや、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等の増粘剤を添加することができる。
【００２３】
負極活物質層２４は、正極活物質層１４よりも外形（サイズ）が大きくなるように形成されている。換言すれば、負極活物質層２４の面積は、正極活物質層１４の面積よりも少し大きい。このため、負極活物質層２４は、セパレータ３０を介して正極活物質層１４に対向している部位２４Ａと正極活物質層１４に対向していない部位２４Ｂとを有している。また、負極活物質層２４は、正極活物質層１４に対向していない部位２４Ｂのみが接着剤層５０を介してセパレータ３０に接着されている。この実施形態では、接着剤層５０は、負極活物質層２４の全面に形成されている。ただし、負極活物質層２４のうち正極活物質層１４に対向していない部位２４Ｂのみが接着剤層５０を介してセパレータ３０に接着されており、正極活物質層１４に対向している部位２４Ａは、接着剤層５０が形成されているものの、該接着剤層５０を介してセパレータ３０に接着されていない。図１中、符号５２は接着剤層５０の接着部位（接着面）、符号５４は接着剤層５０の非接着部位（非接着面）を示している。なお、接着剤層５０を構成する材料については、前述した正極側の接着剤層４０と同じ態様であるため、重複した説明は省略する。
【００２４】
接着剤層５０を形成する方法（負極活物質層２４とセパレータ３０とを接着する方法）は特に限定されない。前述した接着剤層４０と同様、接着樹脂と増粘剤とを適当な溶媒に混合分散したペースト状の接着剤を用意するとよい。この接着剤を負極活物質層２４の全面に適当量塗布し乾燥させ、接着剤中の溶媒を揮発させることで、接着剤層５０を形成する。その接着剤層５０の上にセパレータ３０を重ね合わせる。そして、重ね合わせたセパレータ３０と負極活物質層２４のうち正極活物質層１４に対向していない部位２４Ｂのみとを積層方向にプレスする。このプレスによって、負極活物質層２４のうち正極活物質層１４に対向していない部位２４Ｂとセパレータ３０とが接着剤層５０により貼り合わされる。一方、負極活物質層２４のうち正極活物質層１４に対向している部位２４Ａは、上記プレス処理を受けていないため、セパレータ３０と貼り合わされない。すなわち、かかる態様においては、負極活物質層２４のうち正極活物質層１４に対向していない部位２４Ｂのみが接着剤層５０を介してセパレータ３０と接着された状態となる。
【００２５】
ここで、本発明者の知見によれば、リチウムイオン二次電池の充電時には、正極活物質からリチウムイオンが放出されるとともに、負極活物質にリチウムイオンが吸蔵される。その際、正極側の接着剤層４０と同様に、負極活物質層２４の全面が接着剤層５０を介してセパレータ３０と接着されていると、接着による反応阻害等に起因して電池抵抗が増大し、負極活物質層２４全体の反応性（リチウムイオンの挿入・脱離反応の活性）が低下する。そのため、正極活物質から放出されたリチウムイオンが、すぐには負極活物質に入りきらず、負極（典型的には負極活物質）の表面に析出しやすくなる。特に、負極活物質層２４のうち正極活物質層１４と対向している部位２４Ａは、正極活物質層１４と対向していない部位２４Ｂに比べて、正極活物質層１４から放出されたリチウムイオンが多く入るため、リチウムが析出しやすい。
【００２６】
これに対し、本構成によれば、負極活物質層２４のうち正極活物質層１４に対向している部位２４Ａ（すなわち充電時に正極活物質層１４から放出されたリチウムイオンが多く入る部位）が接着剤層５０を介してセパレータ３０に接着されていないので、当該部位２４Ａにおけるリチウムイオンの挿入・脱離反応の活性が高まり、リチウムの析出が抑制される。また、負極活物質層２４のうち正極活物質層１４に対向していない部位２４Ｂ（すなわち充電時に正極活物質層１４から放出されたリチウムイオンがあまり入らない部位）にのみが接着剤層５０を介してセパレータ３０に接着されているので、当該部位２４Ｂにおいて負極板２０とセパレータ３０とを接着することができる。これにより、負極活物質層２４（負極板２０）とセパレータ３０との間の位置ずれを抑制することができる。すなわち、上記構成によれば、負極板２０でのリチウムの析出を抑制しつつ、正極板１０、負極板２０およびセパレータ３０の各部材間の位置ずれが抑制された、高性能な二次電池を実現することができる。
【００２７】
セパレータ３０は、正極板１０と負極板２０とを隔てる部材である。この例では、セパレータ３０は、微小な孔を複数有する所定幅のシート材で構成されている。セパレータ３０には、例えば、多孔質ポリオレフィン系樹脂で構成された単層構造のセパレータ或いは積層構造のセパレータを用いることができる。セパレータ３０は、負極活物質層２４よりも外形（サイズ）が大きくなるように形成されている。換言すれば、セパレータ３０の面積は、負極活物質層２４の面積よりも少し大きい。
【００２８】
積層電極体１００は、正極集電体１２と負極集電体２２とが、長手方向を揃え、かつ、正極活物質層１４と負極活物質層２４とが、セパレータ３０を介在させた状態で互いに対向するように交互に積層されている。
【００２９】
電解液（非水電解液）としては、従来からリチウムイオン二次電池に用いられる非水電解液と同様のものを特に限定なく使用することができる。かかる非水電解液は、典型的には、適当な非水溶媒に支持塩を含有させた組成を有する。上記非水溶媒としては、例えば、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート等からなる群から選択された一種または二種以上を用いることができる。また、上記支持塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６等のリチウム塩を用いることができる。
【００３０】
以下、本発明に関する実施例を説明するが、本発明をかかる実施例に示すものに限定することを意図したものではない。
ここでは、リチウムイオン二次電池用の積層電極体の種々のサンプルを作製した。また、かかる積層電極体サンプルを用いてリチウムイオン二次電池（評価用セル）を構築し、それらの容量維持率を評価した。
【００３１】
かかる試験で用いられたリチウムイオン二次電池（ラミネートセル）は、図２に示すように、正極板２１０と負極板２２０とがセパレータ２３０を介して積層されてなる積層電極体２００と、非水電解液とを備えている。積層電極体２００は、正極集電体２１２と、正極集電体２１２上に形成された正極活物質層２１４と、負極集電体２２２と、負極集電体２２２上に形成された負極活物質層２２４と、正極活物質層２１４と負極活物質層２２４との間に介在するセパレータ２３０とを備えている。正極活物質層２１４は、該正極活物質層２１４の全面が接着剤層２４０を介してセパレータ２３０に接着されている。一方、負極活物質層２２４は、正極活物質層２１４よりも外形（サイズ）が大きい。そのため、負極活物質層２２４は、セパレータ２３０を介して正極活物質層２１４に対向している部位２２４Ａと正極活物質層２１４に対向していない部位２２４Ｂとを有している。そして、負極活物質層２２４のうち正極活物質層２１４に対向していない部位２２４Ｂのみが接着剤層２５０を介してセパレータ２３０に接着されている。図２中、符号２５２は接着剤層２５０の接着部位（接着面）、符号２５４は接着剤層２５０の非接着部位（非接着面）を示している。
【００３２】
＜正極板＞
正極板２１０は次のようにして作製した。正極活物質としてのＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２粉末と導電材としてのアセチレンブラックとバインダとしてのＰＶＤＦとを、これらの材料の質量比が９０：５：５となるようにＮＭＰ中で混合して正極合剤を調製し、これを長方形のシート材である正極集電体２１２（アルミニウム箔）の両面に塗布して乾燥することにより、正極集電体２１２上に正極活物質層２１４が設けられた正極板２１０を作製した。かかる正極板２１０（正極活物質層２１４）の外形寸法は、４５ｍｍ×４５ｍｍである。
【００３３】
＜負極板＞
負極板２２０は次のようにして作製した。負極活物質としてのグラファイトと、バインダとしてのＰＶＤＦとを、これらの材料の質量比が９５：５となるようにＮＭＰ中で混合して負極合剤を調製し、これを長方形のシート材である負極集電体２２２（銅箔）の両面に塗布して乾燥することにより、負極集電体２２２上に負極活物質層２２４が設けられた負極板２２０を作製した。かかる負極板２２０（負極活物質層２２４）の外形寸法は、４９ｍｍ×４９ｍｍである。
【００３４】
＜セパレータ、電解液＞
評価用セルのセパレータ２３０には、ポリプロピレン（ＰＰ）とポリエチレン（ＰＥ）とポリプロピレン（ＰＰ）の３層構造からなる多孔質膜を用いた。また、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとを体積比率において、３：７で配合し、ＬｉＰＦ６を１モル溶解させた電解液を用いた。
【００３５】
＜積層電極体＞
ポリエチレン樹脂と増粘剤としてのＣＭＣとをこれらの材料の質量比が９９．５：０．５となるように水中で混合して接着剤を調製した。この接着剤を正極板２１０の正極活物質層２１４の全面に厚み３μｍで塗布し乾燥させ、接着剤中の溶媒を揮発させることで、正極側の接着剤層２４０を形成した。その接着剤層２４０の上にセパレータ２３０の一方の面を重ね合わせた。そして、正極活物質層２１４の全面をセパレータ２３０とともにプレスすることによって、正極活物質層２１４の全面とセパレータ２３０とを接着剤層２４０により貼り合わせた。かかる態様においては、接着剤層２４０を介して正極活物質層２１４の全面がセパレータ２３０と接着された状態となる。また、接着剤を負極板２２０の負極活物質層２２４の全面に厚み３μｍで塗布し乾燥させ、接着剤中の溶媒を揮発させることで、負極側の接着剤層５０を形成した。その接着剤層５０の上に上記セパレータ２３０の他方の面を重ね合わせた。そして、内周４５ｍｍ×４５ｍｍの開口が形成された外周４９ｍｍ×４９ｍｍの板を用いて、負極活物質層２２４のうち正極活物質層２１４に対向していない部位２２４Ｂのみをセパレータ２３０とともに積層方向にプレスすることによって、負極活物質層２２４のうち正極活物質層２１４に対向していない部位２２４Ｂとセパレータ２３０とを接着剤層２５０により貼り合わせた。かかる態様においては、負極活物質層２２４のうち正極活物質層２１４に対向していない部位２２４Ｂのみが接着剤層２５０を介してセパレータ２３０と接着された状態となる。このようにして正極板２１０とセパレータ２３０と負極板２２０とを積層した積層電極体２００を作成した。
【００３６】
＜ラミネートセル＞
得られた積層電極体２００を電解液とともにラミネート（電池ケース）に収容した。このようにして評価用セル（ラミネートセル）を構築した。構築後、評価用セルを、２５℃の温度条件にて、電流値１／３Ｃで電圧４．１Ｖまで充電し、１０分間の休止後、かかる充電後の電池を、２５℃において、電流値１／３ＣＣで電圧３．０Ｖまで放電し、１０分間の休止する充放電操作を３回繰り返すコンディショニングを行った。
【００３７】
＜比較例１＞
比較例１では、図３に示すように、接着剤層２４０、２５０を形成しなかったこと以外は実施例と同じ手順で積層電極体およびラミネートセルを構築した。
【００３８】
＜比較例２＞
比較例２では、図４に示すように、接着剤層２５０を介して負極板２２０（負極活物質層２２４）の全面をセパレータ２３０に接着したこと以外は実施例と同じ手順で積層電極体およびラミネートセルを構築した。ここで、図４中、符号２５２は接着剤層２５０の接着部位（接着面）を示している。
【００３９】
＜比較例３＞
比較例３では、図５に示すように、内周４３ｍｍ×４３ｍｍの開口が形成された外周４９ｍｍ×４９ｍｍの板を用いてプレスすることにより、接着剤層２４０を介して正極板２１０（正極活物質層２１４）の端部のみをセパレータ２３０に接着したこと、および、接着剤層２５０を介して負極板２２０（負極活物質層２２４）の端部のみをセパレータ２３０に接着したこと以外は実施例と同じ手順で積層電極体およびラミネートセルを構築した。ここで、図５中、符号２５２は接着剤層２５０の接着部位（接着面）、符号２５４は接着剤層２５０の非接着部位（非接着面）、符号２４２は接着剤層２４０の接着部位（接着面）、符号２４４は接着剤層２４０の非接着部位（非接着面）を示している。
【００４０】
＜初期容量の測定＞
各例で得られた評価用セルのそれぞれを、２５℃の温度条件にて、電流値０．１Ｃで電圧４．１Ｖまで充電した。１０分間の休止後、かかる充電後の電池を、２５℃において、電流値０．１Ｃで電圧３．０Ｖまで放電した。このときの放電容量を初期容量とした。結果を表１の該当欄に示す。
【００４１】
＜電池抵抗＞
各例の評価用セルについて、初期容量の凡そ５０％の充電状態（ＳＯＣ５０％）に調整した後、０℃の環境雰囲気下において、１５ｍＡ／ｃｍ２の電流値で１０秒間の定電流放電を行い、放電開始から１０秒後の電圧値を測定し、電圧変化の傾きからＩＶ抵抗を算出した。結果を表１の該当欄に示す。
【００４２】
＜容量維持率＞
各例の評価用セルのそれぞれに対し、０℃の環境雰囲気下において、１５ｍＡ／ｃｍ２の電流値で１０秒間充電し、５分間の休止後、１５ｍＡ／ｃｍ２の電流値で１０秒間放電し、５分間休止するという充放電サイクルを１０００回連続して行った。また、サイクル後の電池容量を上述した＜初期容量の測定＞と同じ手順で測定した。そして、（サイクル後の電池容量／初期容量）×１００により容量維持率を算出した。結果を表１の該当欄に示す。
【００４３】
【表１】
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【００４４】
表１に示すように、正極板、負極板およびセパレータを接着したサンプル（実施例、比較例２、３）を比較すると、負極活物質層のうち正極活物質層に対向していない部位のみをセパレータに接着した実施例は、比較例２、３に比べて容量維持率が増大していた。実施例の電池は、負極活物質層の全面をセパレータに接着した比較例２に比べて抵抗が小さいため、リチウムの析出耐性が向上したものと推測される。また、実施例の電池は、正極活物質層および負極活物質層の端部のみをセパレータに接着した比較例３に比べて、接着面積が増加した分、抵抗は大きくなっているものの、反応面内（負極活物質層のうち正極活物質層に対向している部位）の接着状況が均一なため、抵抗のばらつきが小さい結果、リチウムの析出耐性が向上したものと推測される。この結果から、負極活物質層のうち正極活物質層に対向していない部位のみをセパレータに接着することにより、リチウムの析出を抑えて０℃サイクル後容量維持率を向上し得ることが確かめられた。
【００４５】
以上、本発明の具体例を詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、請求の範囲を限定するものではない。請求の範囲に記載の技術には、以上に例示した具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。
【符号の説明】
【００４６】
１０    正極板
１２    正極集電体
１４    正極活物質層
２０    負極板
２２    負極集電体
２４    負極活物質層
３０    セパレータ
４０    接着剤層
５０    接着剤層
１００  積層電極体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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