(57)【要約】【課題】集箔を行わずに単位電池の正極同士又は負極同士を電気的に接続することが可能であるとともに、タブリードとの間に十分に高い強度の接着を形成することの可能な集電構造を有する積層電池を提供すること。【解決手段】正極集電体層を有する正極、負極集電体層を有する負極、及び前記正極と前記負極との間に配置された固体電解質層を有する単位電池が複数積層された積層電池であって、前記正極集電体層は、該正極集電体層から面方向に突出する正極集電体タブを有し、前記負極集電体層は、該負極集電体層から面方向に突出する負極集電体タブを有し、前記正極集電体タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブ１２は、隣接する単位電池の集電体タブ１２同士の間隙のそれぞれに位置する導電性部材３０を介して相互に電気的に接続され一体化されている、前記積層電池。【選択図】図２
2018018600.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
正極集電体層を有する正極、負極集電体層を有する負極、及び前記正極と前記負極との間に配置された固体電解質層を有する単位電池が複数積層された積層電池であって、
前記正極集電体層は、該正極集電体層から面方向に突出する正極集電体タブを有し、
前記負極集電体層は、該負極集電体層から面方向に突出する負極集電体タブを有し、
前記正極集電体タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブは、隣接する単位電池の集電体タブ同士の間隙のそれぞれに位置する導電性部材を介して相互に電気的に接続され一体化されている、
前記積層電池。
【請求項２】
前記導電性部材の幅が前記集電体タブの幅よりも大きい、請求項１に記載の積層電池。
【請求項３】
前記正極、前記負極、及び前記固体電解質層を準備すること、
正極集電体タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブの片面に前記導電性部材を接合すること、
前記正極、前記固体電解質層、及び前記負極を積層して、前記正極、前記負極、及び前記正極と前記負極との間に配置された前記固体電解質層を有する前記単位電池が複数積層された電池積層体を得ること、並びに
前記導電性部材と、該導電性部材に隣設する前記集電体タブとを接合して、前記正極集電体タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブを、前記導電性部材を介して相互に電気的に接続して一体化すること
を含む、請求項１に記載の積層電池の製造方法。
【請求項４】
前記正極、前記負極、及び前記固体電解質層を準備すること、
前記正極集電体タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブの両面に導電性部材を接合すること、
前記正極、前記固体電解質層、及び前記負極を積層して、前記正極、前記負極、及び前記正極と前記負極との間に配置された前記固体電解質層を有する前記単位電池が複数積層された電池積層体を得ること、並びに
隣設する前記導電性部材同士を接合して、前記正極集電タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブを、前記導電性部材を介して相互に電気的に接続して一体化すること
を含む、請求項１に記載の積層電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は積層電池及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
所望の電圧及び容量の電池を得るために、例えば、多数の単位電池を積層して積層電池とする技術が知られている。
【０００３】
積層電池において電池内で発生した電流は、各単位電池が有する正極及び負極のそれぞれを電気的に接続して集電したうえで、タブリードを経由して外部に取り出して利用される。
【０００４】
積層電池における各電極を電気的に接続して集電する際には、集電体層から突出した集電体タブを集箔（集電体タブを集めて束ねること）したうえで、タブリードに接続されることが通常である。この場合、集箔位置から遠い位置にある集電体タブについては、集箔のために急角度に折り曲げられることになる。集箔時における集電体タブの折り曲げに伴って発生し得る問題を説明するための概略図を、図１に示した。
【０００５】
図１の積層電池は、第１の集電体層１１の両面に、それぞれ、第１の活物質層及び固体電解質層がこの順に積層されて成る第１の積層体１０と、第２の集電体層の両面にそれぞれ第２の活物質層が積層されて成る第２の積層体２０とが、交互に積層された積層電池である。この電池では、第１の電極と、該第１の電極の対極である第２の電極とが、固体電解質層を介して積層されている。ただし、説明の簡素化のため、第１の活物質層及び固体電解質層をまとめて符号１５で示し、第２の積層体２０における層構成は描画を省略してある。
【０００６】
図１の積層電池において、第１の集電体層１１は、該集電体層１１から突出した集電体タブ１２を有する。集箔時には、集箔位置から遠い位置にある集電体タブ１２が例えばａ地点において折り曲げられ、集箔部１３にまとめられたうえで、接合部材４１を介してタブリード４０に接合されている。この集電体タブ１２の折り曲げａに伴って、例えば、集電体層１２の切断ｂ、活物質端部における活物質層成分の脱落ｃ等が起きることがあり、積層電池の生産性を低下させる一因となっている。
【０００７】
集箔を行わずに各単位電池の正極同士又は負極同士を電気的に接続する技術として、例えば特許文献１が知られている。特許文献１には、直方体状の電槽内に正極板及び負極板がセパレータを介して積層された極板群を収容して成る二次電池において、正極板（正極集電体層）及び負極板（負極集電体層）の互いに反対側の側縁部をそれぞれ突出させた突出部をリード部として利用することが記載されている。特許文献１には、この技術によると、内部抵抗を小さくして電池出力を向上することができ、コンパクトな装置設計が可能な積層電池を与えると説明されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００１−９３５０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、特許文献１の技術によると、正極板及び負極板の側面に突出したリード部と、これらとは別個の部品から成る電流取出し用のタブリードとが接合されるため、リード部が薄い場合にはタブリードとの間に十分に高い接着強度を保つことができず、長期使用の際の安定性に問題が生ずる場合がある。
【００１０】
本発明は、上記の現状を改善しようとしてなされたものである。従って本発明は、集電体層の切断、活物質端部における活物質層成分の脱落等が起きる集箔を行うことなく、単位電池の正極同士又は負極同士を電気的に接続するとともに、集電体タブとタブリードとの間の強度接着が十分に高い集電構造を有する積層電池、及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記の目的は、以下に要約される本発明によって達成される。
【００１２】
［１］  正極集電体層を有する正極、負極集電体層を有する負極、及び前記正極と前記負極との間に配置された固体電解質層を有する単位電池が複数積層された積層電池であって、
前記正極集電体層は、該正極集電体層から面方向に突出する正極集電体タブを有し、
前記負極集電体層は、該負極集電体層から面方向に突出する負極集電体タブを有し、
前記正極集電体タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブは、隣接する単位電池の集電体タブ同士の間隙のそれぞれに位置する導電性部材を介して相互に電気的に接続され一体化されている、前記積層電池。
【００１３】
［２］  前記導電性部材の幅が前記集電体タブの幅よりも大きい、［１］に記載の積層電池。
【００１４】
［３］  前記正極、前記負極、及び前記固体電解質層を準備すること、
前記正極集電体タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブの片面に導電性部材を接合すること、
前記正極、固体電解質層、及び負極を積層して、前記正極、前記負極、及び前記正極と前記負極との間に配置された前記固体電解質層を有する単位電池が複数積層された電池積層体を得ること、並びに
前記導電性部材と、該導電性部材に隣設する前記集電体タブとを接合して、前記正極集電体タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブを、前記導電性部材を介して相互に電気的に接続して一体化すること
を含む、［１］に記載の積層電池の製造方法。
【００１５】
［４］  前記正極、前記負極、及び前記固体電解質層を準備すること、
前記正極集電体タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブの両面に導電性部材を接合すること、
前記正極、前記固体電解質層、及び前記負極を積層して、前記正極、前記負極、及び前記正極と前記負極との間に配置された前記固体電解質層を有する単位電池が複数積層された電池積層体を得ること、並びに
隣設する前記導電性部材同士を接合して、前記正極集電タブ及び前記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブを、前記導電性部材を介して相互に電気的に接続して一体化すること
を含む、［１］に記載の積層電池の製造方法。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の積層電池は、集箔を伴う集電構造をとる必要がないので、集電体層の切断、活物質端部における活物質層成分の脱落等を抑制でき、従って電池の生産性を向上することができる。また、本発明の積層電池は、集電体層の厚さに関わらず集電体タブとタブリードとの間の接着強度を十分に高いものとすることができるため、長期使用時の稼働安定性に優れる。
【００１７】
本発明の積層電池の製造方法によれば、上記のような利点を有する本発明の積層電池を容易に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】図１は、集箔を伴う集電構造の生産性を低下させる要因を説明するための概念図である。
【図２】図２は、本実施形態の積層電池の一例を説明するための概念図である。図２（ａ）はこの場合の積層電池の正面概略図であり、図２（ｂ）は、図２（ａ）の電池を紙面右方向から見た側面概略図である。
【図３】図３（ａ）〜（ｃ）は、それぞれ、図２の積層電池にタブリードを接合する場合の態様を説明するための概略図である。
【図４】図４は、導電性部材の幅が集電体タブの幅よりも大きい場合の積層電池を説明するための概略図である。図４（ａ）は単位電池の積層方向から見た平面概略図であり、図４（ｂ）は、図４（ａ）図の積層電池にタブリードを接合する態様の一例の部分拡大斜視図である。
【図５】図５は、本実施形態の積層電池が絶縁部材を有する場合の具体的態様の一例である。図５（ａ）は単位電池の積層方向に対して垂直の方向から見た側面概略図であり、図５（ｂ）は積層方向から見た平面概略図である。
【図６】図６は、本実施形態の積層電池の製造方法の一例である製造方法１における工程（１）で得られる電極の一例を説明するための概略図である。
【図７】図７は、本実施形態の積層電池の製造方法の一例である製造方法１における工程（２−１）の一例を説明するための概略図である。
【図８】図８は、工程（２）後の裁断工程を説明するための概略図である。
【図９】図９は、本実施形態の積層電池の製造方法の一例である製造方法１における工程（３）の一例を説明するための概略図である。
【図１０】図１０は、本実施形態の積層電池の製造方法の別法において、集電体タブの間隙に導電性部材を配置する工程を説明するための概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
＜積層電池＞
本発明の積層電池は、正極集電体層を有する正極、負極集電体層を有する負極、及び正極と負極との間に配置された固体電解質層を有する単位電池が複数積層された積層電池であって、
正極集電体層は、該正極集電体層から面方向に突出する正極集電体タブを有し、
負極集電体層は、該負極集電体層から面方向に突出する負極集電体タブを有し、
正極集電体タブ及び負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブは、隣接する単位電池の集電体タブ同士の間隙のそれぞれに位置する導電性部材を介して相互に電気的に接続され一体化されている
ことを特徴とする。
【００２０】
本発明の積層電池の好ましい実施形態（以下、「本実施形態」ともいう。）について、以下に詳説する。
【００２１】
［積層電池の全体構成］
本実施形態の積層電池は、正極集電体層を有する正極、負極集電体層を有する負極、及び正極と負極との間に配置された固体電解質層を有する単位電池が複数積層された積層電池である。
【００２２】
本実施形態の積層電池における単位電池の積層数は、積層される単位電池の数として、２〜数百程度とすることができる。
【００２３】
正極集電体層は、該正極集電体層から面方向に突出する正極集電体タブを有し、負極集電体層は、該負極集電体層から面方向に突出する負極集電体タブを有する。本実施形態の積層電池における積層構造を積層方向から観察したとき、複数の正極集電体層がそれぞれ有する複数の正極集電体タブは、略同一の位置に略同一のサイズで重なって見える態様であることが好ましい。複数の負極集電体層がそれぞれ有する複数の負極集電体タブについても同様である。
【００２４】
本実施形態の積層電池において、各単位電池における正極集電体タブ及び負極集電体タブのうちの少なくとも一方、好ましくは双方、の集電体タブは、隣接する単位電池の集電体タブ同士の間隙のそれぞれに位置する導電性部材を介して相互に電気的に接続され一体化されている。この集電体タブの電気的接続及び一体化の具体的態様については、本実施形態の積層電池の製造方法の説明において後述する。
【００２５】
以下、必要に応じて図を参照しつつ、本実施形態について具体的に説明する。
【００２６】
［導電性部材］
本実施形態における導電性部材は、隣接する単位電池の集電体タブ同士の間隙のそれぞれに位置し、該導電性部材を介して集電体タブ同士を相互に電気的に接続して一体化する機能を有する。
【００２７】
導電性部材を構成する材料としては、導電性を有し、正極集電体タブ又は負極集電体タブと一体化し得る限り、特に限定されない。本発明の積層電池は、固体電解質層を用いる固体電池であるため、電解液による金属材料の腐食の問題がないから、材料選択の自由度は高い。
【００２８】
導電性部材を構成する材料の具体例としては、
正極集電体層がアルミニウムから成る場合には該正極用の導電性部材にはアルミニウムを、
負極集電体層が銅から成る場合には該負極用の導電性部材には銅を、
それぞれ使用することが好ましい他、
正極用及び負極用とも、例えば、金、銀、鉄、銅、アルミニウム等の電気抵抗の低い材料から適宜選択のうえ、使用することができる。
【００２９】
導電性部材の形状は、例えば、板状、ワイヤ状、リボン状等であることができる他、例えば導電助剤入りの接着剤等を利用して任意の形状に成形して利用することも可能である。
【００３０】
導電性部材は、隣接する集電体タブ間の間隙１個に対して１個が配置されてもよく、２個の導電性部材を配置してもよい。
【００３１】
導電性部材の厚みは、隣接する集電体タブ（正極集電体タブ又は負極集電体タブ）が過度の折り曲げを伴わずに電気的に導通することが可能な厚みとすることが好ましい。隣接する集電体タブ間の間隙１個に対して１個配置される場合の導電性部材の厚みは、具体的には、隣接する集電体タブ間の間隙の０．５倍以上、０．７倍以上、０．８倍以上、又は０．９倍以上とすることができ、１．５倍以下、１．３倍以下、１．２倍以下、又は１．１倍以下とすることができ、集電体タブ間の間隙と略同等の厚みとすることが好ましい。
【００３２】
隣接する集電体タブ間の間隙１個に対して２個配置される導電性部材の厚みは、これらの導電性部材の厚みの合計が、隣接する集電体タブの間隙１個に対して導電性部材が１個配置される場合の好ましい範囲となるように設定することが好ましい。より好ましくは、隣接する集電体タブ間の間隙の約半分の厚みの導電性部材を２個使用することである。
【００３３】
導電性部材は、正極集電体タブ間及び負極集電体タブ間のうちのどちらか一方に配置されてもよいし、これらの双方に配置されてもよい。しかしながら本発明の効果を最大限に発現するためには、正極集電体タブ間及び負極集電体タブ間の双方に、それぞれ導電性部材が配置されることが好ましい。
【００３４】
図２に、本実施形態の積層電池の一例を示した。図２（ａ）はこの積層電池の正面概略図であり、図２（ｂ）は、図２（ａ）の電池を紙面右方向から見た側面概略図である。
【００３５】
図２の積層電池において、積層方向に隣接する集電体タブ１２の間隙１個に対して、該間隙と略同一の厚みを有する導電性部材３０が１個ずつ配置されている（図２（ａ））。
【００３６】
導電性部材３０の幅ｗは、集電体タブ１２の幅と略同一であってもよいし、これよりも小さくてもよいし、これよりも大きくてもよい。図２（ｂ）には、集電体タブ１２及び導電性部材３０の幅ｗの測定方向を合わせて示した。
【００３７】
導電性部材３０の幅ｗは、例えば、集電体タブ１２の幅の４０％以上、５０％以上、又は６０％以上とすることができ、５００％以下、３００％以下、又は２５０％以下とすることができる。導電性部材３０の幅ｗが集電体タブ１２の幅と略同一であるか、或いはこれよりも小さい場合、導電性部材３０の幅ｗは、集電体タブ１２の幅の１００％以下、９０％以下、又は８０％以下であってもよい。導電性部材３０の幅ｗが集電体タブ１２の幅よりも大きい場合、導電性部材３０の幅ｗは、集電体タブ１２の幅の１１０％以上、１５０％以上、又は２００％以上であってもよい。
【００３８】
図２（ｂ）のように１つの積層電池における導電性部材３０の幅は相互に異なっていてもよいし、すべての導電性部材３０の幅が略同一であってもよい。
【００３９】
隣接する集電体タブ同士の間隙に位置する導電性部材の奥行き（該導電性部材と接する集電体タブ面と同じ面上で、該集電体タブが突出する方向の長さ）は、集電体タブの奥行きと略同一であるか、これよりも小さいことが好ましい。導電性部材の奥行きは、例えば、集電体タブの奥行きの１０％以上、２０％以上、又は４０％以上とすることができ、１００％以下、９０％以下、又は８０％以下とすることができる。このような奥行きを有する導電性部材を用いることにより、正極集電体タブ−負極間、負極集電体タブ−正極間の短絡を防止しつつ、単位電池積層方向の集電体タブ間の確実な導通を得ることができる。
【００４０】
［タブリード］
本実施形態の積層電池は、任意的に、上記電気的接続及び一体化された集電体タブ及び導電性部材から外部に電流を取り出すためのタブリードを有していてもよい。このタブリードの配置位置及びサイズは、該タブリードを介して外部に電流を取り出すことができる範囲で任意である。タブリードは、例えば、集電体タブ及び導電性部材のうちの少なくとも一方と電気的導通を取り得る位置に、外部へのリードとして機能しうる形状及びサイズを有するものであることができる。典型的には長方形板状であって、その一端が集電体タブ及び導電性部材のうちの少なくとも一方に電気的に接続され、他端が電池の外側へ向かって伸びている場合であるが、この態様に限られない。
【００４１】
本実施形態の積層電池がタブリードを有する態様の一例を図３に示した。
【００４２】
積層電池におけるタブリード４０は、積層電池の積層方法に対して垂直の方向に延びる部材から構成されていてもよいし（図３（ａ）及び図３（ｂ））、積層電池の積層方法に対して垂直の方向に延びる部分と、積層電池の積層方法に対して平行の方向に延びる部分とを有する「Ｌ」字型の部材から構成されていてもよい（図３（ｃ））。
【００４３】
これらのタブリード４０は、単位電池の積層方向の略中央部又は端部において、１つ又は複数の接合部４２を介して接合されていてよい。このような方法によりタブリードが接合された積層電池とすることにより、外部への電流の取出しがより容易となる。
【００４４】
図３（ａ）〜（ｃ）の積層電池において、タブリード４０のうちの、単位電池の積層方向に対して垂直の方向に延びる部分の長さは、例えば５ｍｍ以上１００ｍｍ以下とすることができる。図３（ｃ）の積層電池におけるタブリード４０の、単位電池の積層方向に延びる長さ（Ｌ字の縦棒に相当する部分の長さ）は、該積層電池の高さの５％以上１００％以下とすることができる。
【００４５】
図３（ａ）〜（ｃ）における符号９０は、それぞれ、集電体タブ同士を、導電性部材を介して相互に電気的に接続して一体化している溶接部（ビード）を表す。
【００４６】
導電性部材の幅が集電体タブの幅よりも大きいときには、該導電性部材をリードとして用いることができるが、この場合であっても、上記のタブリードを好ましく併用することにより、電流を外部に取り出すことができる。
【００４７】
本実施形態の積層電池がタブリードを有する態様の別の一例を、図４に示した。
【００４８】
図４（ａ）は、該積層電池を、単位電池の積層方向から見た平面外略図である。図４（ａ）の積層電池において、導電性部材３０の幅ｗ１は、集電体タブ１２の幅ｗ２よりも有意に大きく、該集電体タブ１２からはみ出して外部に突出している。そして、導電性部材３０のうちの、集電体タブ１２からはみ出した部分にタブリード４０が接合されている。このタブリード４０は、単位電池の積層方向に対して垂直方向外側に伸びている。
【００４９】
図４（ｂ）は、図４（ａ）の積層電池における、導電性部材３０とタブリード４０との接合領域の部分拡大斜視図である。図４（ｂ）において、集電体タブ１２の一端に接合された導電性部材３０のうち、該集電体タブ１２の幅ｗ２からはみ出した方の端部は、接合部４２において一体化されたうえで、タブリード４０に接合されている。
【００５０】
図４の積層電池において、タブリード４０のうちの、単位電池の積層方向に対して垂直の方向に延びる部分の長さは、例えば５ｍｍ以上１００ｍｍ以下とすることができる。
【００５１】
図４の構成による積層電池のメリットは、外部への電流の取出しが極めて容易になることの他、接合処理による電池性能の劣化が抑制される点にある。すなわち、タブリードを、集電体タブ及び導電性部材のうちの少なくとも一方に、例えば溶接によって接合するときに、接合部位に印加される高熱によって、該接合部位近傍の活物質層が劣化することがある。しかし図４の構成による積層電池では、活物質層形成領域から離れた位置で接合処理を行うことができ、接合時に活物質層に伝わる負荷を最小限にすることができるため、上記の不都合が回避される。
【００５２】
本実施形態におけるタブリードは、上記の導電性部材と同様の材料から成っていてよい。
【００５３】
［絶縁部材］
本実施形態の積層電池は、任意的に、集電体タブと活物質層との間に配置され、正極集電体タブと負極との間、及び負極集電体タブと正極との間のうちの少なくとも一方、好ましくは双方の短絡を防止するための絶縁部材を有していてもよい。
【００５４】
絶縁部材の厚み（高さ）は、集電体タブの積層方向の電気的導通を阻害せずに上記絶縁を確実化するために、導電性物質の厚みと略同一であるか、これよりも小さくすることが好ましい。
【００５５】
積層電池における絶縁部材の幅は、集電体タブの幅と略同一であってもよいし、これよりも小さくてもよいし、これよりも大きくてもよい。絶縁部材の幅の集電体タブの幅に対する比としては、導電性部材の幅について上記した数値範囲と同様の値を例示することができる。
【００５６】
図５に、本実施形態の積層電池が絶縁部材を有する場合の具体的態様の一例を示した。図５（ａ）は単位電池の積層方向に対して垂直の方向から見た側面概略図であり、図５（ｂ）は積層方向から見た平面概略図である。
【００５７】
図５の積層電池における絶縁部材５０の厚みは、導電性部材３０の厚みと同じであるか、又はこれよりも小さく設定されている（図５（ａ））。この場合の絶縁部材５０の厚みは、例えば、導電性部材３０の厚みの、５０％以上、６０％以上、又は７０％以上とすることができ、１００％以下、９５％以下、又は９０％以下とすることができる。両者の厚みをこのような関係にすることにより、集電体タブ間の、単位電池積層方向の電気的導通を阻害せずに、集電体タブ１２と対極との間の絶縁の確実を期すことができ、好ましい。
【００５８】
図５の積層電池における絶縁部材５０の幅は、集電体タブ１２の幅と略同一に設定されている（図５（ｂ））。両者の幅をこのような関係にすることにより、集電体タブ１２と対極との間の絶縁の確実を期すことができ、好ましい。
【００５９】
＜単位電池＞
本実施形態の積層電池を構成する各単位電池は、正極集電体層を有する正極、負極集電体層を有する負極、及び前記正極及び負極の間に配置された固体電解質層を有する。該単位電池は、正極集電体タブを有する正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体タブを有する負極集電体層を、この順に有する積層体であることが好ましい。
【００６０】
本実施形態における単位電池を構成する要素は、それぞれ、公知のものであってよい。例えば、以下の場合を例示することができる。
【００６１】
［正極］
本実施形態における正極は、正極集電体層を有し、典型的には該正極集電体層の片面又は両面上に正極活物質層を有することができる。
【００６２】
（正極集電体層）
正極集電体層は、該正極集電体層から面方向に突出する正極集電体タブを有する。この正極集電体タブは、正極集電体層のうち、次項で説明する正極活物質層が形成されない領域に設置されることが好ましい。正極集電体層が矩形である場合には、該矩形の一辺から、正極集電体層と並行に正極集電体タブが突出している形状であることが好ましい。換言すると、単位電池の積層方向から見た場合に正極集電体層と正極集電体タブとにより構成される形状が、正極集電体層が形成する矩形の一辺に該矩形よりも小さい矩形が付加された、略「Ｌ」字形状又は略「凸」字形状を有することが好ましい。
【００６３】
正極集電体タブのサイズは、十分な導通を確保できる範囲で任意に設定することができる。例えば、幅２０ｍｍ×奥行０．２ｍｍ程度のサイズを例示することができる。ここで、正極集電体タブの幅とは、該集電体タブが突出する正極集電体層の一辺と平行な方向の長さを意味し、正極集電体タブの奥行とは、該集電体タブが突出する正極集電体層の一辺と垂直な方向の長さを意味する。後述する導電性部材の幅及び奥行も、それぞれ上記と同方向の長さを意味する。
【００６４】
正極集電体タブは、正極集電体層から面方向に突出する正極集電体層の一部であり、従ってその厚みは、正極集電体層の厚みと同じであることが好ましい。
【００６５】
上記正極集電体タブは、本実施形態の積層電池において、隣接して積層された単位電池の正極集電体タブ同士の間隙に、後述の導電性部材を挟持して、相互に電気的に接続され一体化されることを予定している。従って、得られる積層電池において導電性部材を挟持し得る間隙が形成されるように、複数の正極集電体に属する正極集電体タブのそれぞれは、正極集電体の略同一の位置に略同一のサイズで突出していることが好ましい。
【００６６】
正極集電体層を構成する材料としては、例えば、ステンレス（ＳＵＳ）、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎ等から成る箔を使用することができる。正極集電体層の厚みは、例えば１５μｍとすることができるが、これに限定されない。
【００６７】
（正極活物質層）
正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含み、好ましくは更に、固体電解質、バインダー、及び導電材を含有する。
【００６８】
上記正極活物質としては、例えば、コバルト酸リチウムなど公知の正極活物質を適宜用いることができる。
【００６９】
正極活物質層における固体電解質としては、硫化物系固体電解質を好適に使用することができ、具体的には例えば、Ｌｉ２ＳとＰ２Ｓ５との混合物（混合質量比Ｌｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５＝５０：５０〜１００：０、特に好ましくはＬｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５＝７０：３０）を挙げることができる。
【００７０】
正極活物質層におけるバインダーとしては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）に代表されるフッ素原子含有樹脂等を使用することができる。
【００７１】
正極活物質層における導電材としては、カーボンナノファイバー（例えば昭和電工（株）製のＶＧＣＦ等）、アセチレンブラック等の公知の導電材を挙げることができる。
【００７２】
正極活物質層の厚みは、特に限定されるものではない。正極活物質層の厚みとして、例えば、０．１μｍ以上１，０００μｍ以下の範囲を例示することができる。
【００７３】
［負極］
本実施形態における負極は、負極集電体層を有し、典型的には該負極集電体層の片面又は両面上に負極活物質層を有することができる。
【００７４】
（負極集電体層）
負極集電体層は、該負極集電体層から面方向に突出する負極集電体タブを有する。この負極集電体タブの構成、サイズ、配置等については、正極集電体タブに関する上記の説明において、「正極」を「負極」と読み替えることにより理解される。
【００７５】
負極集電体層を構成する材料としては、例えば、ＳＵＳ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｚｎ等から成る箔を使用することができる。負極集電体層の厚みは、例えば１５μｍとすることができるが、これに限定されない。
【００７６】
（負極活物質層）
負極活物質層は、少なくとも負極活物質を含み、例えば、グラファイト等の公知の負極活物質を適宜用いることができる。
【００７７】
負極活物質層は、更に固体電解質、バインダー及び導電材を含有してもよく、それぞれ、正極活物質層に使用できるものとして上述した材料を適宜用いることができる。
【００７８】
本実施形態における負極活物質層の厚みは、特に限定されるものではない。負極活物質層の厚みとして、例えば、０．１μｍ以上１，０００μｍ以下の範囲を例示することができる。
【００７９】
［固体電解質層］
本実施形態における固体電解質層は、上記の正極と負極との間に配置される。
【００８０】
固体電解質層は、少なくとも固体電解質を含み、好ましくは更にバインダーを含有する。
【００８１】
固体電解質層における固体電解質としては、正極活物質層に使用できるものとして上述した材料を用いることができる。バインダーとしてはブタジエンゴム（ＢＲ）が好適である。
【００８２】
固体電解質層の厚みは、使用する固体電解質の種類、固体電池の構成等によって異なり、目的に応じて適宜に選択されることができる。非限定的な数値範囲として、例えば、０．１μｍ以上１，０００μｍ以下の範囲を例示することができ、０．１μｍ以上３００μｍ以下の範囲が好ましい。
【００８３】
＜積層電池の製造方法＞
本実施形態の積層電池は、上記の構成を有するものである限り、その製造方法は問わない。例えば、下記の製造方法１及び製造方法２を例示することができる。
【００８４】
［製造方法１］
本実施形態の製造方法１は、
正極、負極、及び固体電解質層を準備すること（工程（１））、
正極における正極集電体層の正極集電体タブ及び負極における負極集電体層の負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブの片面に、導電性部材を接合すること（工程（２−１））、
正極、固体電解質層、及び負極を積層して、正極、負極、及び正極と負極との間に配置された固体電解質層を有する単位電池が複数積層されて成る電池積層体を得ること（工程（３））、並びに
溶接により、前記導電性部材と、該導電性部材に隣設する集電体タブとを接合して、電池積層体における正極集電体タブ及び記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブを、上記の導電性部材を介して相互に電気的に接続して一体化すること（工程（４−１））
を含む、積層電池の製造方法である。
【００８５】
以下、導電性部材を集電体タブの片面に接合する製造方法１において、正負各極が、それぞれ、集電体層の両面に活物質層を有する場合を例として、図を参照しつつ、本実施形態の積層電池の製造方法について説明する。
【００８６】
（工程（１））
工程（１）において、正極、負極、及び固体電解質層を準備する。
【００８７】
正極及び負極を準備するには、例えば、正極集電体層及び負極集電体層の各両面に、活物質層を形成することによることができる。ここでは、各電極集電体層の両面に、それぞれ、各電極活物質層に含有されるべき成分を適当な媒体中に溶解又は分散して成る電極合剤を塗布し、必要に応じて乾燥及び圧縮することにより、行うことができる。このとき、集電体層の片端は、集電体タブを形成するために未塗工のまま残される。形成された電極は、例えばロール状に巻回して次段階に供される。
【００８８】
図６に、上記の工程（１）で得られる電極の一例を説明するための概略図を示した。図６は、第１の集電体層（正極集電体層又は負極集電体層）の両面に、活物質層６０を形成した第１の電極７０を、ロール状に巻回した状態である。電極７０は、第１の集電体層の一端に一定の幅で未塗工領域６１を有する。未塗工領域６１では、第１の集電体層が露出している。後の段階で未塗工領域６１の一部が切断除去され、残部が第１の集電体タブとして機能することになる。
【００８９】
固体電解質層は、例えば、上記のような固体電解質と、好ましくはバインダーとを混合して得られた混合物を、プレス成型することにより、得ることができる。
【００９０】
（工程（２−１））
次いで工程（２−１）において、上記工程（１）で得られた、正極における正極集電体層の正極集電体タブ及び負極における負極集電体層の負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブの片面に、導電性部材を接合する。
【００９１】
図７（ａ）に、未塗工領域６１の片面上に導電性部材３０を接合した後の状態を示した。この接合は、例えば、超音波接合等により、行うことができる。
【００９２】
接合方法として、超音波接合を採用する場合の一例を、図７（ｂ）に示した。図７（ｂ）には、電極の未塗工領域６１と導電性部材３０とを重ねた状態で、超音波振動する共振体（ホーン）８１及び受け治具（アンビル）８２の間隙を移動させることによって超音波接合を行う場合を示した。
【００９３】
導電性部材を集電体タブの片面に接合する場合、該導電性部材の厚みは、隣接する集電体タブ間の間隙の０．５倍以上１．５倍以下とすることが好ましく、集電体タブ間の間隙と略同等の厚みとすることがより好ましい。
【００９４】
上記の手順を経た後、導電性部材３０を有する電極７０は、次いで所定の形状に裁断される（図８）。この裁断によって、電極７０のうちの電極合剤未塗工領域６１は、集電体タブ１２としての所定の形状を付与される。
【００９５】
（工程（３））
工程（３）においては、上記で得られた正極、固体電解質層、及び負極を積層して、正極、負極、及び正極と負極との間に配置された固体電解質層を有する単位電池が複数積層されて成る電池積層体を得る。
【００９６】
このとき、単位電池を形成した後に該単位電池を積層してもよいし、各別の単位電池を形成せずに、正極、固体電解質層、及び負極を積層単位とする積層を行い、結果として単位電池が複数積層された電池積層体を得てもよい。
【００９７】
電池積層体を得るために、単位電池、又は正極、固体電解質層、及び負極を積層する際には、
各単位電池の表裏がそろうように、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層をこの順に有する５層が積層の繰り返し単位となるように積層してもよいし、
隣接する単位電池の表裏が１つずつ逆転するように、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、及び正極活物質層をこの順に有する８層が積層の繰り返し単位となるように積層してもよい。
【００９８】
図９には、単位電池を形成せずに、第１の電極（例えば正極）の両面に固体電解質層を有する第１の積層体１０と、該第１の電極の対極である第２の電極（例えば負極）から成る第２の積層体２０とを、順次に積層することによって、単位電池が複数積層されて成る電池積層体２を形成する場合を示した。
【００９９】
（工程（４−１））
そして工程（４−１）において、前記導電性部材と、該導電性部材に隣設する集電体タブとを接合して、電池積層体における正極集電体タブ及び記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブを、上記の導電性部材を介して相互に電気的に接続して一体化する。
【０１００】
上記電気的接続及び一体化に当っては、例えば、
集電体タブ及び導電性部材のうちの少なくとも片方の端面を接合する端面接合、
集電体タブ及び導電性部材を、単位電池の積層方向に一括して接合する一括接合
等を採用することができる。
【０１０１】
端面接合の場合の接合の方法としては、溶接が採用される。具体的には例えば、レーザー溶接、ＭＩＧ溶接、ＴＩＧ溶接、電子ビーム溶接等の手法を採用することができる。端面接合の場合における溶接は、例えば、単位電池の積層方向に延びる略直線状、又は該積層方向に対して斜め方向に伸びる略直線状に溶接することができ、或いは、ストライプ状、渦巻状、ドット状、任意の曲線状等の適宜の形状を有する溶接によることができる。
【０１０２】
端面接合の場合には、集電体タブ及び導電性部材のうちのより突出している方の部材の端面を接合するか、或いは、集電タブ及び導電性部材の突出長さを略同一としてこれらの双方を接合する方法によることができる。
【０１０３】
一括接合の場合の接合の方法としては、超音波接合、抵抗溶接、電子ビーム溶接等の手法を適用することができる。
【０１０４】
端面接合及び一括接合の双方において、接合の際に、集電体タブ及び導電性部材を積層方向に一括してクランプしておくと、集電体タブと導電性部材との間の隙間をなくし、積層方向の電気的接続の確実性を期すことができ、好ましい。
【０１０５】
［製造方法２］
本実施形態の製造方法２は、
正極、負極、及び固体電解質層を準備すること（工程（１））、
正極における正極集電体層の正極集電体タブ及び負極における負極集電体層の負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブの両面に導電性部材を接合すること（工程（２−２））、
正極、固体電解質層、及び負極を積層して、正極、負極、及び正極と負極との間位に配置された固体電解質層を有する単位電池が複数積層された電池積層体を得ること（工程（３））、並びに
溶接により、隣設する前記導電性部材同士を接合して、正極集電タブ及び負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブを、導電性部材を介して相互に電気的に接続して一体化すること（工程（４−２））
を含む、積層電池の製造方法である。
【０１０６】
（工程（１））
製造方法２では、工程（１）において、正極、負極、及び固体電解質層を準備する。本工程は、製造方法１における工程（１）と同様にして実施することができる。
【０１０７】
（工程（２−２））
製造方法２における工程（２−２）において、正極における正極集電体層の正極集電体タブ及び負極における負極集電体層の負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブの両面に導電性部材を接合する。本工程は、導電性部材の接合を、正極集電体タブ及び負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブの片面に行う代わりに、該集電体タブの両面に行うことの他は、製造方法１における工程（２−１）と同様にして実施することができる。
【０１０８】
導電性部材を集電体タブの両面に接合する場合、該導電性部材の厚みは、隣接する集電体タブ間の間隙の０．２５倍以上０．７５倍以下とすることが好ましく、集電体タブ間の間隙の約２分の１の厚みとすることがより好ましい。
【０１０９】
（工程（３））
製造方法２では、工程（３）において、正極、固体電解質層、及び負極を積層して、正極、負極、及び正極と負極との間位に配置された固体電解質層を有する単位電池が複数積層された電池積層体を得る。本工程は、製造方法１における工程（３）と同様にして実施することができる。
【０１１０】
（工程（４−２））
製造方法２では、工程（４−２）において、隣設する前記導電性部材同士を接合して、正極集電タブ及び負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブを、導電性部材を介して相互に電気的に接続して一体化する。
【０１１１】
本工程は、導電性部材同士を接合すること以外は、製造方法１における工程（４−１）に準じて行うことができる。製造方法２では、工程（２−２）において、導電性部材が集電体タブの両面に接合されており、該集電体タブと導電性部材との間の電気的接続は既に確保されているから、導電性部材同士を電気的に接続すれば、積層電池全体にわたって集電体タブと導電性部材とを電気的に接続することができる。
【０１１２】
製造方法２の工程（４−２）における接合方法は、製造方法１の接合方法と同様の手法を採用することができる。
【０１１３】
［タブリードの接合］
本実施形態の積層電池の製造方法においては、任意的に、上記のようにして電気的接合・一体化された集電体タブにタブリードを接合してもよい。
【０１１４】
タブリードを集電体タブ及び導電性部材のうちの少なくとも一方と接合するには、例えば、レーザー溶接、抵抗溶接、超音波溶接等の溶接；導電性接着剤による接着；等の方法によることができる。
【０１１５】
［他の製造方法］
以上のようにして本実施形態の積層電池を製造することができる。しかしながら、本実施形態の積層電池の製造方法は、これらに限られない。本実施形態の積層電池を製造するための別法として、例えば、以下の態様も例示することができる。
【０１１６】
正極、負極、及び固体電解質層を準備すること、
正極、固体電解質層、及び負極を積層して、正極、負極、及び正極と負極との間に配置された固体電解質層を有する単位電池が複数積層されて成る電池積層体を得ること、
上記で得られた電池積層体の正極における正極集電体層の正極集電体タブ及び負極における負極集電体層の負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブの間隙に導電性部材を配置すること、並びに
上記で得られた、電池積層体における正極集電体タブ及び記負極集電体タブのうちの少なくとも一方の集電体タブを、上記の導電性部材を介して相互に電気的に接続して一体化すること
を含む、積層電池の製造方法。
【０１１７】
この別法においては、工程（２−１）又は工程（２−２）を経由せず、導電性部材を接合しない他は上記と同様にして得られた電極を、固体電解質層とともに積層して電池積層体を得たうえで、図１０のように、該電池積層体の集電体タブの間隙に導電性部材を配置し、その後、集電タブの電気的接続及び一体化を行う。
【符号の説明】
【０１１８】
１    積層電池
２    電池積層体
１０    第１の積層体
１１    第１の集電体層
１２    第１の集電体層の集電体タブ
１３    集箔部
１５    第１の活物質層及び固体電解質層
２０    第２の積層体
３０    導電性部材
４０    タブリード
４１    接合部材
４２    接合部
４５    端部接合部
５０    絶縁部材
６０    活物質層
６１    未塗工領域
７０    電極
８１    共振体（ホーン）
８２    受け治具（アンビル）
９０    電気的接合・一体化のための溶接部
ａ    集電体タブ１２の折り曲げ部
ｂ    集電体層１２の切断部
ｃ    活物質層成分の脱落部
ｗ    幅方向
ｗ１    導電性部材の幅
ｗ２    集電体タブの幅
【図１】
2018018600.tif 000003
【図２】
2018018600.tif 000004
【図３】
2018018600.tif 000005
【図４】
2018018600.tif 000006
【図５】
2018018600.tif 000007
【図６】
2018018600.tif 000008
【図７】
2018018600.tif 000009
【図８】
2018018600.tif 000010
【図９】
2018018600.tif 000011
【図１０】
2018018600.tif 000012