(57)【要約】      （修正有）【課題】根管を充填および封鎖する歯内シーラント組成物用の接着促進剤の提供。【解決手段】象牙質結合官能基を含む接着促進剤を含み、該接着促進剤の分子の一部に、エポキシ基等の開環反応官能基、アミノ基等の開環求核性官能基を含む、根管の充填および封鎖用の歯内複合シーラント組成物。前記象牙質結合官能基が負電荷、正電荷、両性電荷又は双極性電荷を含み、前記負又は正電荷が、カルボン酸基、硫酸基、アミン基、燐酸基、第四級アンモニウム基及びスルホン酸、ベタイン、ホスファチジルコリン基を含む組成物。亦、前記接着促進剤が、下記式で表される繰り返し構造単位を含む化合物が好ましい、組成物。2018021036.tif 000081【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
根管の充填および封鎖用の歯内複合シーラント組成物であって、架橋ポリイソプレン微粒子を含む組成物。
【請求項２】
前記架橋ポリイソプレン微粒子がシスポリイソプレンから合成される、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
重合性化合物、硬化剤およびフィラーをさらに含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
前記重合性化合物の一部が、開環官能基、反応性環式官能基、フリーラジカル官能基またはそれらの任意の組合せを含む、請求項３に記載の組成物。
【請求項５】
前記開環官能基が、酸性基、アミン基、チオール基およびアルコール基からなる群から選択される、請求項４に記載の組成物。
【請求項６】
反応性環式官能基が、エポキシ基、無水物基、アジリジン基およびオキサゾロン基からなる群から選択される、請求項４に記載の組成物。
【請求項７】
前記フリーラジカル官能基が、二重結合および三重結合からなる群から選択される、請求項４に記載の組成物。
【請求項８】
接着促進剤を含む、根管の充填および封鎖用の歯内複合シーラント組成物。
【請求項９】
前記接着促進剤の一部が、開環官能基、反応性環式官能基、フリーラジカル官能基またはそれらの任意の組合せを含む、請求項８に記載の組成物。
【請求項１０】
前記接着促進剤が象牙質結合官能基を含む、請求項８に記載の組成物。
【請求項１１】
前記象牙質結合官能基が、負電荷、正電荷、両性電荷または双極性電荷を含む、請求項１０に記載の組成物。
【請求項１２】
前記負または正電荷が、カルボン酸基、硫酸基、アミン基、リン酸基、第四級アンモニウム基およびスルホン酸、ベタイン、ホスファチジルコリン基を含む、請求項１１に記載の組成物。
【請求項１３】
前記架橋ポリイソプレン微粒子が約２００μｍ未満である、請求項１に記載の組成物。
【請求項１４】
前記架橋シス−ポリイソプレン微粒子が、約５０から約１８０μｍまでの範囲である、請求項１に記載の組成物。
【請求項１５】
最大約５０質量％が架橋シスポリイソプレン粉末であり、前記組成物が、さらに、
タングステン、亜鉛、酸化亜鉛、タングステン酸化物、バリウム、硫酸バリウム、ビスマス、酸化ビスマスおよびタングステン酸カルシウムからなる群から選択される放射性乳白剤最大約８０質量％；
硬化剤最大約１０％、
ポリマー、シリカ、架橋シス−ポリイソプレン微粒子もしくはヒュームドシリカ、またはそれらのいずれかの組合せであるフィラー最大約４０％、および
接着促進剤最大約５０％
を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項１６】
前記硬化剤が、アミン基を有する触媒を含む、請求項１５に記載の組成物。
【請求項１７】
前記架橋シス−ポリイソプレン微粒子が、繊維、架橋剤、開始剤、放射性乳白剤、シスポリイソプレンおよび／または抗菌剤を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項１８】
前記開始剤が、フリーラジカル開始剤またはカチオン性開始剤および白金開始剤からなる群から選択される、請求項１７に記載の組成物。
【請求項１９】
前記接着促進剤が、以下の式（Ｉ）：
Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｚ−Ｒ３−Ｒ４  （Ｉ）
（式中、
Ｗは、
【化１】
2018021036.tif 000051
であるか、または
Ｗは、
【化２】
2018021036.tif 000052
であり；かつ
Ｚは、
【化３】
2018021036.tif 000053
であり；
Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；
Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０アルキル基、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、
カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０００までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項８の組成物。
【請求項２０】
ｉ）Ｒ１およびＲ４が、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；
ｉｉ）Ｒ１およびＲ４が、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基であり；または
ｉｉｉ）Ｒ１およびＲ４の少なくとも１つが、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基である、
請求項１９に記載の組成物。
【請求項２１】
ｉ）Ｒ１およびＲ４が、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；かつ
ｉｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つが、独立して、Ｒ１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基である、
請求項１９に記載の組成物。
【請求項２２】
ｉ）Ｒ１およびＲ４が、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基であり；かつ
ｉｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つが、独立して、Ｒ１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基である、
請求項１９に記載の組成物。
【請求項２３】
ｉ）Ｒ１およびＲ４の少なくとも１つが、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；かつ
ｉｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つが、独立して、Ｒ１３が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するときは、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基が存在しない、
請求項１９に記載の組成物。
【請求項２４】
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ１１およびＲ１２が、独立してＣ１−１０アルキル基である、請求項１９に記載の組成物。
【請求項２５】
Ｗが、
【化４】
2018021036.tif 000054
であり；かつ
Ｒ１およびＲ４が、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；
Ｒ２およびＲ３が、独立してＣ１−１０アルキル基であり；かつ
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２が、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は、同一または異なってもよい、
請求項１９に記載の組成物。
【請求項２６】
エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在しない、請求項２５に記載の組成物。
【請求項２７】
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つが、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含む、請求項２５に記載の組成物。
【請求項２８】
Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つが、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含む、請求項２５に記載の組成物。
【請求項２９】
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ１１およびＲ１２が、独立してＣ１−１０アルキル基である、請求項２５に記載の組成物。
【請求項３０】
Ｗが、
【化５】
2018021036.tif 000055
であり；かつ
Ｒ１およびＲ４が、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ１およびＲ４の少なくとも１つは、水素ではなく；
Ｒ２およびＲ３が、独立してＣ１−１０アルキル基であり；かつ
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２が、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は同一または異なってもよく、但し、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも２つは、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含む、
請求項１９に記載の組成物。
【請求項３１】
エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在しない、請求項３０に記載の組成物。
【請求項３２】
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも２つが、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含む、請求項３０に記載の組成物。
【請求項３３】
ｘが１から５０の範囲であり、ｙが２５から２５０の範囲であり、かつｍが１である、請求項３０に記載の組成物。
【請求項３４】
前記接着促進剤が、第１の成分および第２の成分を含み、
ａ）該第１の成分が、以下の式（ＩＩａ）：
Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｚ−Ｒ３−Ｒ４        （ＩＩａ）；
（式中、
Ｒ１およびＲ４は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨであり；
Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０アルキル基であり；
Ｗは、
【化６】
2018021036.tif 000056
であり；
Ｚは、
【化７】
2018021036.tif 000057
であり；
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そして
ｂ）該第２の成分が、以下の式（ＩＩｂ）：
Ｒ１３−Ｒ１４−Ｗ−Ｚ−Ｒ１５−Ｒ１６        （ＩＩｂ）
（式中、
Ｒ１３およびＲ１６は、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；
Ｒ１４およびＲ１５は、独立してＣ１−１０アルキル基であり；
Ｗは、
【化８】
2018021036.tif 000058
であり；
Ｚは、
【化９】
2018021036.tif 000059
であり；
Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２およびＲ２３は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ２４が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ２４基であるが、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３およびＲ２４の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｓは１から１０までの整数であり、ｓの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項８に記載の組成物。
【請求項３５】
ｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２の少なくとも１つが、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含み；かつ／または
ｉｉ）Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２およびＲ２３の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ２４基を含む、
請求項３４に記載の組成物。
【請求項３６】
ｉ）Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つが、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含み；かつ／または
ｉｉ）Ｒ１８およびＲ１９の少なくとも１つが、Ｃ１−１０−Ｒ２４基を含む、
請求項３４に記載の方法。
【請求項３７】
ｘが１から５０の範囲であり、ｙが２５から２５０の範囲であり、かつｍが１であり、そしてｑが１から５０の範囲であり、ｒが２５から２５０の範囲であり、かつｓは１である、請求項３４に記載の組成物。
【請求項３８】
前記接着促進剤が、第１の成分および第２の成分を含み、
ａ）該第１の成分が、以下の式（ＩＩＩａ）：
Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｚ−Ｒ３−Ｒ４        （ＩＩＩａ）；
（式中、
Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ１およびＲ４の少なくとも１つは水素でなく；
Ｒ２およびＲ３は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ１−１０アルキル基であり；
Ｗは、
【化１０】
2018021036.tif 000060
であり；
Ｚは、
【化１１】
2018021036.tif 000061
であり；
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨであるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そして
ｂ）該第２の成分が、以下の式（ＩＩＩｂ）：
Ｒ１３−Ｒ１４−Ｗ−Ｚ−Ｒ１５−Ｒ１６        （ＩＩＩｂ）；
（式中、
Ｒ１３およびＲ１６は、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボ
ン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ１およびＲ４の少なくとも１つは、水素でなく；
Ｒ１４およびＲ１５は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ１−１０アルキル基であり；
Ｗは、
【化１２】
2018021036.tif 000062
であり；
Ｚは、
【化１３】
2018021036.tif 000063
であり；
Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２およびＲ２３は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ２４が独立してエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ１−１０−Ｒ２４基であるが、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３およびＲ２４の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｓは１から１０までの整数であり、ｓの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項８に記載の組成物。
【請求項３９】
ｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２の少なくとも１つが、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含み；かつ／または
ｉｉ）Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２およびＲ２３の少なくとも１つが、Ｃ１−１０−Ｒ２４基を含む、
請求項３８に記載の組成物。
【請求項４０】
ｘが１から５０の範囲であり、ｙが２５から２５０の範囲であり、かつｍが１であり；そして、ｑが１から５０の範囲であり、ｒが２５から２５０の範囲であり、かつｓが１である、請求項３８に記載の組成物。
【請求項４１】
前記接着促進剤が、以下の式（ＩＶ）：Ｒ１−Ｗ−Ｚ−Ｒ２      （ＩＶ）
（式中、
Ｒ１およびＲ２は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ１−１１アルキル基であり
；
Ｗは、
【化１４】
2018021036.tif 000064
であるか；または
Ｗは、
【化１５】
2018021036.tif 000065
であり；かつ
Ｚは、
【化１６】
2018021036.tif 000066
であり；
ここで、
Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１１が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１１基であるが；
Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０およびＲ１１の複数の基は、同一または異なってもよく；
但し、Ｒ３、Ｒ４  Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ１１基を含み；
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特
徴とする、請求項８に記載の組成物。
【請求項４２】
エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは存在しない、請求項４１に記載の組成物。
【請求項４３】
Ｗが、
【化１７】
2018021036.tif 000067
であり；そして
Ｒ３、Ｒ４、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０およびＲ１１が、Ｃ１−１０アルキル基を含み；
ｘが１から５０の範囲であり；
ｙが２５から２５０の範囲であり；かつ
ｍが１である、
請求項４１に記載の組成物。
【請求項４４】
前記接着促進剤が、第１の成分および第２の成分を含み、
ａ）該第１の成分が、以下の式（ＩＶａ）：
Ｒ１−Ｗ−Ｚ−Ｒ２        （ＩＶａ）
（式中、
Ｒ１およびＲ２は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ１−１１アルキル基であり；
Ｗは、
【化１８】
2018021036.tif 000068
であり；かつ
Ｚは、
【化１９】
2018021036.tif 000069
であり；
ここで、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１１が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨもしくはＳＨであるようなＣ１−１０−Ｒ１１基であるが；Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０およびＲ１１の複数の基は、同一または異なってもよく；但し、Ｒ３、Ｒ４  Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つはＣ１−１０−Ｒ１１基を含み；
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そして
ｂ）該第２の成分が、以下の式（ＩＶｂ）：
Ｒ１２−Ｗ−Ｚ−Ｒ１３        （ＩＶｂ）
（式中、
Ｒ１２およびＲ１３は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ１−１１アルキル基であり；
Ｗは、
【化２０】
2018021036.tif 000070
であり；かつ
Ｚは、
【化２１】
2018021036.tif 000071
であり；
ここで、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０およびＲ２１は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ２２が独立してエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ１−１０−Ｒ２２基であるが；Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１およびＲ２２の複数の基は、同一または異なってもよく；但し、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９の少なくとも１つはＣ１−１０−Ｒ１１基を含み；
ｑは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｒは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｓは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項８に記載の組成物。
【請求項４５】
ｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つが、Ｃ１−１０−Ｒ１１基を含み；かつ
ｉｉ）Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９の少なくとも１つが、Ｃ１−１０−Ｒ２２基を含む、
請求項４４に記載の組成物。
【請求項４６】
ｘが１から５０の範囲であり、ｙが２５から２５０の範囲であり、かつｍが１であり；そしてｑが１から５０の範囲であり、ｒが２５から２５０の範囲であり、かつｓが１である、請求項４４に記載の組成物。
【請求項４７】
ｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つが、独立して、Ｒ２３がリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ２３基であるが；Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の複数の基は、同一または異なってもよく；かつ／または
ｉｉ）Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９の少なくとも１つが、独立して、Ｒ２４がリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ２４基であるが；Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９の複数の基は、同一または異なってもよい、
請求項４４に記載の組成物。
【請求項４８】
前記接着促進剤が、以下の式（Ｖ）：Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｒ３−Ｒ４      （Ｖ）
（式中、
Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；
Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０００アルキル基であり；かつ
Ｗは、
【化２２】
2018021036.tif 000072
であり；
Ｗは、
【化２３】
2018021036.tif 000073
であるか；または
Ｗは、
【化２４】
2018021036.tif 000074
であり；
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０  Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、またはＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０  Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０  Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｚは１から１０００までの整数であり、ｚの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項８に記載の組成物。
【請求項４９】
エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは存在しない、請求項４８に記載の組成物。
【請求項５０】
Ｒ１およびＲ２の少なくとも１つが、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基である、請求項４８に記載の組成物。
【請求項５１】
Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の少なくとも１つが、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基に結合されている連結基を含む、請求項４８に記載の組成物。
【請求項５２】
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８  Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つが、リ
ン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素またはシリコーン結合されている連結基を含む、請求項４８に記載の組成物。
【請求項５３】
前記シリコーンがトリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含む、請求項４８に記載の組成物。
【請求項５４】
Ｗが、
【化２５】
2018021036.tif 000075
（式中、
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、独立してＣ１−１０アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸もしくはホスファチジルコリンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立してＣ１−１０アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６は、独立してＣ１−１０アルキル基であるか、またはＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ１３、Ｒ１４、  Ｒ１５およびＲ１６の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは１から１００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｚは１から１００までの整数であり、ｚの複数の基は、同一または異なってもよい）である、請求項４８に記載の組成物。
【請求項５５】
エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは存在しない、請求項５４に記載の組成物。
【請求項５６】
前記シリコーンがトリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含む、請求項５４に記載の組成物。
【請求項５７】
前記接着促進剤が第１の成分および第２の成分を含み、
（ａ）該第１の成分が、以下の式（ＶＩａ）：
Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｒ３−Ｒ４        （ＶＩａ）
（式中、
Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；
Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０００アルキル基であり；かつ
Ｗは、
【化２６】
2018021036.tif 000076
であり、
ここで、
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、またはエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは１から１０００までの整数であり、複数の基ｘは、同一または異なってもよく；かつ
ｙは１から１０００までの整数であり、複数の基ｙは、同一または異なってもよく；かつ
ｚは１から１０００までの整数であり、複数の基ｚは、同一または異なってもよい）を特徴とし、そして
ｂ）該第２の成分が、以下の式（ＶＩｂ）：
Ｒ１７−Ｒ１８−Ｗ−Ｒ１９−Ｒ２０        （ＶＩｂ）；
（式中、
Ｒ１７およびＲ２０は、独立して水素、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨであり；
Ｒ１８およびＲ１９は、独立してＣ１−１０００アルキル基であり；かつ
Ｗは、
【化２７】
2018021036.tif 000077
であり、
ここで、
Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３およびＲ２４は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３およびＲ２４の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ２１、Ｒ２２、Ｒ２３およびＲ２４の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ２５、Ｒ２６、Ｒ２７およびＲ２８は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ２５、Ｒ２６、Ｒ２７およびＲ２８の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ２５、Ｒ２６、Ｒ２７およびＲ２８の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ２９、Ｒ３０、Ｒ３１およびＲ３２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、またはＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨもしくはＳＨ基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ２９、Ｒ３０、Ｒ３１およびＲ３２の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ２９、Ｒ３０、Ｒ３１およびＲ３２の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｓは１から１０００までの整数であり、ｓの複数の基は、同一でもよいまたは異なってもよい）を特徴とする、請求項８に記載の組成物。
【請求項５８】
前記第１の成分、第２の成分または両方のシリコーンが、トリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含む、請求項５７に記載の組成物。
【請求項５９】
前記トリス（トリメチルシロキシ）シリル基が、［トリ（トリメチルシリルオキシ）シリル］プロピルメタクリレートである、請求項５８に記載の組成物。
【請求項６０】
複合シーラント組成物で根管を封鎖する方法であって、
ａ．シスポリイソプレン、架橋剤、開始剤、フィラー、酸化亜鉛および放射性乳白剤を含む混合物を準備するステップと、
ｂ．混合物を硬化させて硬化された架橋シスポリイソプレン材料を形成するステップと、
ｃ．硬化された架橋シスポリイソプレン材料を極低温で粉砕して微粒子を形成するステップと、
ｄ．エポキシベースの重合性化合物および少なくともの１つ放射性乳白剤、フィラー、ならびに硬化された架橋シスポリイソプレン微粒子を含む第１の成分混合物を準備するステップと、
ｅ．アミンベースの重合性化合物、硬化剤および少なくとも１つの放射性乳白剤、フィラー、ならびに硬化された架橋シスポリイソプレン微粒子を含む第２の成分混合物を準備する工程と、
ｆ．該第１の成分混合物および該第２の成分混合物で根管を充填して硬化された複合シーラント材を形成するステップと
を含み、
ｇ．ここで、該第１の成分混合物、該第２の成分混合物または両方が、硬化された架橋シスポリイソプレン微粒子を含む、
方法。
【請求項６１】
前記エポキシベースの重合性化合物が、エポキシ修飾ポリシロキサン化合物である、請求項６０に記載の方法。
【請求項６２】
前記アミンベースの重合性化合物が、アミン修飾ポリシロキサン化合物である、請求項６０に記載の方法。
【請求項６３】
前記第１の成分混合物、前記第２の成分混合物または両方が、接着促進剤を含む、請求項６０に記載の方法。
【請求項６４】
前記接着促進剤がケイ素官能基を含む、請求項６３に記載の方法。
【請求項６５】
前記接着促進剤が、ケイ素官能基およびアミンまたはエポキシ官能基を含む、請求項６３に記載の方法。
【請求項６６】
前記第１の成分混合物が、シリコーン官能基およびエポキシ官能基を有する接着促進剤を含む、請求項６０に記載の方法。
【請求項６７】
前記第２の成分混合物が、シリコーン官能基およびアミン官能基を有する接着促進剤を含む、請求項６０に記載の方法。
【請求項６８】
前記第１の成分混合物が、シリコーン官能基、エポキシ官能基および象牙質結合官能基を有する接着促進剤を含む、請求項６０に記載の方法。
【請求項６９】
前記第２の成分混合物が、シリコーン官能基、アミン官能基および象牙質結合官能基を有する接着促進剤を含む、請求項６０に記載の方法。
【請求項７０】
前記象牙質結合官能基が、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸およびホスファチジルコリンからなる群から選択される、請求項６０に記載の方法。
【請求項７１】
前記複合シーラント材が、１００，０００ｃｐｓを超えるまたはパテ様の粘度を有する、請求項６０に記載の方法。
【請求項７２】
ガッタパーチャポイント、栓塞子または架橋ガッタパーチャポイントを根管に挿入するステップをさらに含む、請求項６０に記載の方法。
【請求項７３】
前記ガッタパーチャポイントまたは担体が、表面改質される、請求項６０に記載の方法。
【請求項７４】
前記表面改質が、コロナ処理またはプラズマ処理である、請求項６０に記載の方法。
【請求項７５】
前記架橋シスポリイソプレン微粒子が、複合シーラント材中で可溶性でない、請求項６０に記載の方法。
【請求項７６】
前記接着促進剤が請求項１９を特徴とする、請求項６０に記載の方法。
【請求項７７】
前記接着促進剤が請求項２５を特徴とする、請求項６０に記載の方法。
【請求項７８】
前記接着促進剤が請求項３０を特徴とする、請求項６０に記載の方法。
【請求項７９】
前記接着促進剤が請求項３４を特徴とする、請求項６０に記載の方法。
【請求項８０】
前記接着促進剤が請求項３８を特徴とする、請求項６０に記載の方法。
【請求項８１】
前記接着促進剤が請求項４１を特徴とする、請求項６０に記載の方法。
【請求項８２】
前記接着促進剤が請求項４４を特徴とする、請求項６０に記載の方法。
【請求項８３】
前記接着促進剤が請求項４８を特徴とする、請求項６０に記載の方法。
【請求項８４】
前記接着促進剤が請求項５４を特徴とする、請求項６０に記載の方法。
【請求項８５】
前記接着促進剤が請求項５７を特徴とする、請求項６０に記載の方法。
【請求項８６】
請求項１に記載の歯内複合シーラント組成物の使用。
【請求項８７】
以下の式（Ｉ）：
Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｚ−Ｒ３−Ｒ４        （Ｉ）
（式中、
Ｗは、
【化２８】
2018021036.tif 000078
であるか、または
Ｗは、
【化２９】
2018021036.tif 000079
であり；かつ
Ｚは、
【化３０】
2018021036.tif 000080
であり；
Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；
Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０アルキル基、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０００までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を含む接着促進剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本特許出願は、２０１２年７月１３日に出願された米国仮特許出願第６１／６７１，２５１号の利益およびそれに対する優先権を主張し、それはすべての目的のため参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、歯科用組成物、詳しくは根管充填に有用な歯内処置用の改善された組成物に関する。
【背景技術】
【０００３】
以前の根管処置は、シーラント材で根管を封鎖するステップと、次いで、封鎖した根管を充填材で充填するステップとを含んだ。ほとんどの典型的な「シーラー」は、一般に炭化水素ベースのアミン／エポキシ系であり、これは、すりつぶしたガッタパーチャポイントのような充填材の粉末と混合したときに、不安定な系となることがある。
【０００４】
ガッタパーチャは、最も広範に用いられる充填材である。しかし、ガッタパーチャが封鎖を形成するわけではない。封鎖を形成するシーラーと呼ばれる第２の組成物があり、そこで２つの物質が一緒になって機能して細菌が管系に入るのを防ぐ。ガッタパーチャは、それをその融解温度より上に加熱して流動させることによって改善することができる。溶けたガッタパーチャを、加熱されたプラガーまたは固形担体と共に圧縮する。液状のガッタパーチャを、シーラーを担持する細管（tubules）中へそれと共に流し込み、こうして
根管系のより完全な封鎖を形成する。しかし、加熱されたガッタパーチャは非常に高い粘度を有し、粘着性となる傾向がある。そのため、加熱されたガッタパーチャは流動するけれども、すべての細管または隙間に入り込むことができず、従ってシーラーは系全体を完全に封鎖することができない。
【０００５】
ガッタパーチャは、それをその融解温度より上に加熱して流動させることによって改善することができる。溶けたガッタパーチャを、加熱されたプラガーまたは固形担体と共に圧縮する。液状のガッタパーチャを、シーラーを担持する細管中へそれと共に流し込み、こうして根管系のより完全な封鎖を形成する。しかし、加熱されたガッタパーチャは非常に高い粘度を有し、粘着性となる傾向がある。そのため、加熱されたガッタパーチャは流動するけれども、すべての細管または隙間に入り込むことができず、従ってシーラーは系全体を完全に封鎖することができない。
【０００６】
シーラーは非常に薄い層で管系中に存在することになるので、Ｘ線で見えるように十分に放射線不透過性でなければならない。そのため、シーラーは、典型的に、主に放射性乳白剤でできた反応性コンポジットである。シーラーが流れて非常に小さな隙間を充填して封鎖を形成する場合、コンポジットのポリマー部分は、非常に低い粘度（低分子量）でなければならない。
【０００７】
酸化亜鉛オイゲノール、エポキシアミンおよびアクリレートといった多くのシーラー製剤が長年にわたって用いられてきた。すべてのこれらの二成分系（two part systems）は、一旦混合してペーストを形成してから、その後に硬化させて固体となる、濃密に充填された液体である。このタイプのシーラーは、再処置がほとんど不可能となるため、ガッタパーチャなしで用いることができず、それを細管中に圧縮する方法がなく、厚い層で用いるように調製されていない。
【０００８】
これらの従来のガッタパーチャシーラー組成物は、根管処置に一般に有効であるが、加熱を必要とすることなく管系に充填することができるガッタパーチャ／シーラーツー・イン・ワン組成物（2 in 1 composition）があることは望ましい。理想的には、ツー・イン・ワン組成物は、溶けたガッタパーチャよりも低い粘度を有し、粘着性が低くなるであろう。この改善により、組成物が細管と小さな隙間との複合構造体中に浸透するのが高まり、根管系全体がより完全に封鎖されることになるであろう。より詳しくは、本発明は、安定な改善されたツー・イン・ワンシーラー組成物（例えば、複合シーラント組成物）および／または場合により架橋製剤と共に接着促進剤ならびにその組成物を用いて根管を処置する方法を提供することによってこれらの欠点を克服することを試みる。望ましくは、本発明は、これらの所望の性質ならびに他の有益な特徴および利点を有する、このような改善された充填組成物を提供する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、以前の充填系、特に歯根管充填における改善を目的とする。
【００１０】
一態様において、本発明は、架橋ポリイソプレン微粒子を含む、根管の充填およびを封鎖用の歯内複合シーラント組成物を企図する。
【００１１】
別の態様において、本発明は、接着促進剤を含む、根管の充填および封鎖用の歯内複合シーラント組成物を企図する。
【００１２】
別の態様において、本発明は、複合シーラント組成物を用いて根管を封鎖する方法であって、シス−ポリイソプレン、架橋剤、開始剤、充填剤、酸化亜鉛および放射性乳白剤を含む混合物を準備するステップと、混合物を硬化して硬化された架橋シス−ポリイソプレン材を形成するステップと、硬化された架橋シス−ポリイソプレン材を極低温で粉砕して微粒子を形成するステップと、エポキシベースの重合性化合物および少なくとも１つの放射性乳白剤、充填剤、ならびに硬化された架橋シス−ポリイソプレン微粒子を含む第１の成分混合物を準備するステップと、アミンベースの重合性化合物、硬化剤および少なくとも１つの放射性乳白剤、充填剤、ならびに硬化された架橋シス−ポリイソプレン微粒子を含む第２の成分混合物を準備するステップと、第１の成分混合物および第２の成分混合物を根管に充填して硬化された複合シーラント材を形成するステップとを含み、第１の成分混合物、第２の成分混合物または両方が、硬化された架橋シス−ポリイソプレン微粒子を含む方法を企図する。
【００１３】
別の態様において、本発明は、以下の式（Ｉ）：Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｚ−Ｒ３−Ｒ４（Ｉ）（式中、
Ｗは、
【化１】
2018021036.tif 000002
であるか、または
Ｗは、
【化２】
2018021036.tif 000003
であり；かつ
Ｚは、
【化３】
2018021036.tif 000004
であり；
【００１４】
Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０アルキル基、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は、同一または異なってもよく；かつｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０００までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を含む接着促進剤を企図する。
【００１５】
さらに別の態様において、本発明の態様のいずれかは、以下の特徴の１つまたはいずれかの組合せをさらに特徴としてもよい：架橋ポリイソプレン微粒子がシス−ポリイソプレンから合成される；重合性化合物、硬化剤および充填剤をさらに含む；重合性化合物の部分が開環官能基、反応性環式官能基、フリーラジカル官能基またはそれらのいずれかの組合せを含む；開環官能基が、酸性基、アミン基、チオール基およびアルコール基からなる群から選択される；反応性環式官能基が、エポキシ基、無水物基、アジリジン基およびオキサゾロン基からなる群から選択される；フリーラジカル官能基が、二重結合および三重結合からなる群から選択される；接着促進剤が象牙質結合官能基を含む；象牙質結合官能基が負電荷、正電荷、両性電荷または双極性電荷を含む；負または正電荷が、カルボン酸基、硫酸基、アミン基、リン酸基、第四級アンモニウム基およびスルホン酸、ベタイン、ホスファチジルコリン基を含む；架橋ポリイソプレン微粒子が約２００μｍ未満である；
架橋シス−ポリイソプレン微粒子が約５０μｍから約１８０μｍの範囲である；最大約５０質量％が架橋シス−ポリイソプレン粉末であり、ここで、組成物が、タングステン、亜鉛、酸化亜鉛、酸化タングステン、バリウム、硫酸バリウム、ビスマス、酸化ビスマスおよびタングステン酸カルシウムからなる群から選択される放射性乳白剤約８０質量％；硬化剤最大約１０％、ポリマー、シリカ、架橋シス−ポリイソプレン微粒子またはヒュームドシリカ、またはそれらのいずれかの組合せである充填剤最大約４０％、および接着剤最大約５０％をさらに含む；硬化剤がアミン基を有する触媒を含む；架橋シス−ポリイソプレン微粒子が繊維、架橋剤、開始剤、放射性乳白剤、シス−ポリイソプレンおよび／または抗菌剤を含む；開始剤が、フリーラジカル開始剤またはカチオン性開始剤からなる基および白金開始剤から選択される；接着促進剤が、以下の式（Ｉ）：Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｚ−Ｒ３−Ｒ４（Ｉ）（式中、
【００１６】
Ｗは、
【化４】
2018021036.tif 000005
であるか、または
Ｗは、
【化５】
2018021036.tif 000006
であり；かつ
Ｚは、
【化６】
2018021036.tif 000007
であり；
【００１７】
Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；
Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０アルキル基、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であり；Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は、同一または異なってもよく；かつｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０００までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、ｉ）Ｒ１およびＲ４は、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるか；ｉｉ）Ｒ１およびＲ４は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基であるか；またはｉｉｉ）Ｒ１およびＲ４の少なくとも１つは、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；ここで、ｉ）Ｒ１およびＲ４は、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；かつ（ｉｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つは、独立して、Ｒ１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であり；ここで、ｉ）Ｒ１およびＲ４は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基であり；かつｉｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つは、独立して、Ｒ１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であり；ここで、ｉ）Ｒ１およびＲ４の少なくとも１つは、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；かつｉｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つは、独立して、Ｒ１３が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するときは、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基が存在せず；ここで、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ１１およびＲ１２は、独立してＣ１−１０アルキル基であり；ここで、
【００１８】
Ｗは、
【化７】
2018021036.tif 000008
であり；そして
【００１９】
Ｒ１およびＲ４は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０アルキル基であり；かつＲ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイ
ン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在せず；ここで、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含み；ここで、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含み；ここで、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ１１およびＲ１２は、独立してＣ１−１０アルキル基であり；ここで、
【００２０】
Ｗは、
【化８】
2018021036.tif 000009
であり；そして
【００２１】
Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ１およびＲ４の少なくとも１つは、水素ではなく；Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０アルキル基であり；かつＲ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は同一または異なってもよく、但し、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも２つは、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含み；ここで、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在せず；ここで、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも２つは、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含み；
ここで、ｘは１から５０の範囲であり、ｙは２５から２５０の範囲であり、かつｍは１である）を特徴とし、ここで、接着促進剤は、第１の成分および第２の成分を含み、ａ）第１の成分は、以下の式（ＩＩａ）：Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｚ−Ｒ３−Ｒ４（ＩＩａ）；（式中、Ｒ１およびＲ４は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨであり；Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０アルキル基であり；
【００２２】
Ｗは、
【化９】
2018021036.tif 000010
であり；かつ
Ｚは、
【化１０】
2018021036.tif 000011
であり；
【００２３】
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は、同一または異なってもよく；ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そしてｂ）第２の成分は、以下の式（ＩＩｂ）：Ｒ１３−Ｒ１４−Ｗ−Ｚ−Ｒ１５−Ｒ１６（ＩＩｂ）；（式中、Ｒ１３およびＲ１６は、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；Ｒ１４およびＲ１５は、独立してＣ１−１０アルキル基であり；
【００２４】
Ｗは、
【化１１】
2018021036.tif 000012
であり；
Ｚは、
【化１２】
2018021036.tif 000013
であり；
【００２５】
Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２およびＲ２３は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ２４が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ２４基であるが、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３およびＲ２４の複数の基は、同一または異なってもよく；ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；ｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｓは１から１０までの整数であり、ｓの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、ｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含み；かつ／またはｉｉ）Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２およびＲ２３の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ２４基を含み；ここで、ｉ）Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含み；かつ／またはｉｉ）Ｒ１８およびＲ１９の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ２４基を含み；ここで、ｘは１から５０の範囲であり、ｙは２５から２５０の範囲であり、かつｍは１であり、そして、ここで、ｑは１から５０の範囲であり、ｒは２５から２５０の範囲であり、かつｓは１である）を特徴とし、ここで、接着促進剤は、第１の成分および第２の成分を含み、ａ）第１の成分は、以下の式（ＩＩＩａ）：Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｚ−Ｒ３−Ｒ４（ＩＩＩａ）；（式中、Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ１およびＲ４の少なくとも１つは水素でなく；Ｒ２およびＲ３は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ１−１０アルキル基であり；
【００２６】
Ｗは、
【化１３】
2018021036.tif 000014
であり；
Ｚは、
【化１４】
2018021036.tif 000015
であり；
【００２７】
Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１３が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨであるようなＣ１−１０−Ｒ１３基であるが、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２およびＲ１３の複数の基は、同一または異なってもよく；ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そしてｂ）第２の成分は、以下の式（ＩＩＩｂ）：Ｒ１３−Ｒ１４−Ｗ−Ｚ−Ｒ１５−Ｒ１６（ＩＩＩｂ）；（式中、Ｒ１３およびＲ１６は、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ１およびＲ４の少なくとも１つは、水素でなく；Ｒ１４およびＲ１５は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ１−１０アルキル基であり；
【００２８】
Ｗは、
【化１５】
2018021036.tif 000016
であり；
Ｚは、
【化１６】
2018021036.tif 000017
であり；
【００２９】
Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２およびＲ２３は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ２４が独立してエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ１−１０−Ｒ２４基であるが、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１
８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３およびＲ２４の複数の基は、同一または異なってもよく；ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；ｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｓは１から１０までの整数であり、ｓの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、ｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ１３基を含み；かつ／またはｉｉ）Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２およびＲ２３の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ２４基を含み；ここで、ｘは１から５０の範囲であり、ｙは２５から２５０の範囲であり、かつｍは１であり；そして、ここで、ｑは１から５０の範囲であり、ｒは２５から２５０の範囲であり、かつｓは１である）を特徴とし、ここで、接着促進剤は以下の式（ＩＶ）：Ｒ１−Ｗ−Ｚ−Ｒ２（ＩＶ）（式中、Ｒ１およびＲ２は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ１−１１アルキル基であり；
【００３０】
Ｗは、
【化１７】
2018021036.tif 000018
であるか；または
Ｗは、
【化１８】
2018021036.tif 000019
であり；かつ
Ｚは、
【化１９】
2018021036.tif 000020
であり；
【００３１】
ここで、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１１が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ１１基であるが；Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０およびＲ１１の複数の基は、同一または異なってもよく；但し、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ１１基を含み；ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在せず；ここで、
【００３２】
Ｗは、
【化２０】
2018021036.tif 000021
であり；そして
【００３３】
ここで、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０およびＲ１１は、Ｃ１−１０アルキル基を含み；ｘは１から５０の範囲であり、ｙは２５から２５０の範囲であり、かつｍは１である）を特徴とし、ここで、接着促進剤は、第１の成分および第２の成分を含み、ａ）第１の成分は、以下の式（ＩＶａ）：Ｒ１−Ｗ−Ｚ−Ｒ２（ＩＶａ）（式中、Ｒ１およびＲ２は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ１−１１アルキル基であり；
【００３４】
Ｗは、
【化２１】
2018021036.tif 000022
であり；かつ
Ｚは、
【化２２】
2018021036.tif 000023
であり；
【００３５】
ここで、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ１１が独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨもしくはＳＨであるようなＣ１−１０−Ｒ１１基であるが；Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０およびＲ１１の複数の基は、同一または異なってもよく；但し、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つはＣ１−１０−Ｒ１１基を含み；ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そしてｂ）第２の成分は、以下の式（ＩＶｂ）：Ｒ１２−Ｗ−Ｚ−Ｒ１３（ＩＶｂ）（式中、Ｒ１２およびＲ１３は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ１−１１アルキル基であり；
【００３６】
Ｗは、
【化２３】
2018021036.tif 000024
であり；かつ
Ｚは、
【化２４】
2018021036.tif 000025
であり；
【００３７】
ここで、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０およびＲ２１は、
独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基、またはＲ２２が独立してエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ１−１０−Ｒ２２基であるが；Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１およびＲ２２の複数の基は、同一または異なってもよく；但し、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９の少なくとも１つはＣ１−１０−Ｒ１１基を含み；ｑは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｒは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｓは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、ｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ１１基を含み；かつｉｉ）Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９の少なくとも１つは、Ｃ１−１０−Ｒ２２基を含み；ここで、ｘは１から５０の範囲であり、ｙは２５から２５０の範囲であり、かつｍは１であり；そして、ここで、ｑは１から５０の範囲であり、ｒは２５から２５０の範囲であり、かつｓは１であり；ここでｉ）Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つは、独立して、Ｒ２３がリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ２３基であるが；Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の複数の基は、同一または異なってもよく；かつ／またはｉｉ）Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９の少なくとも１つは、独立して、Ｒ２４がリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ１−１０−Ｒ２４基であるが；Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９の複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、ここで、接着促進剤は、以下の式（Ｖ）：Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｒ３−Ｒ４（Ｖ）［式中、Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０００アルキル基であり；そして
【００３８】
Ｗは、
【化２５】
2018021036.tif 000026
であり；
Ｗは、
【化２６】
2018021036.tif 000027
であるか；または
Ｗは、
【化２７】
2018021036.tif 000028
であり；
【００３９】
ここで、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０  Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、またはＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の複数の基は、同一または異なってもよく；ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｚは１から１０００までの整数であり、ｚの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在せず；ここで、Ｒ１およびＲ２の少なくとも１つは、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；ここで、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の少なくとも１つは、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基に結合されている連結基を含み；ここで、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つは、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素またはシリコーン結合されている連結基を含み；ここで、シリコーンはトリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含み；ここで、
【００４０】
Ｗは、
【化２８】
2018021036.tif 000029
であり；
【００４１】
ここで、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、独立してＣ１−１０アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸もし
くはホスファチジルコリンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立してＣ１−１０アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６は、独立してＣ１−１０アルキル基であるか、またはＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の複数の基は、同一または異なってもよく；ｘは１から１００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｚは１から１００までの整数であり、ｚの複数の基は、同一または異なってもよく；ここで、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在せず；ここで、シリコーンはトリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含む］を特徴とし、ここで、接着促進剤は第１の成分および第２の成分を含み、（ａ）第１の成分は、以下の式（ＶＩａ）：Ｒ１−Ｒ２−Ｗ−Ｒ３−Ｒ４（ＶＩａ）；［式中、Ｒ１およびＲ４は、独立して水素、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；Ｒ２およびＲ３は、独立してＣ１−１０００アルキル基であり；かつ
【００４２】
Ｗは、
【化２９】
2018021036.tif 000030
であり、
【００４３】
ここで、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ９、Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６は、独立して
水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、またはエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６の複数の基は、同一または異なってもよく；ｘは１から１０００までの整数であり、複数の基ｘは、同一または異なってもよく；かつｙは１から１０００までの整数であり、複数の基ｙは、同一または異なってもよく；かつｚは１から１０００までの整数であり、複数の基ｚは、同一または異なってもよい］を特徴とし、そしてｂ）第２の成分は、以下の式（ＶＩｂ）：Ｒ１７−Ｒ１８−Ｗ−Ｒ１９−Ｒ２０（ＶＩｂ）［式中、Ｒ１７およびＲ２０は、独立して水素、ＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨであり；Ｒ１８およびＲ１９は、独立してＣ１−１０００アルキル基であり；かつ
【００４４】
Ｗは、
【化３０】
2018021036.tif 000031
であり、
【００４５】
ここで、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３およびＲ２４は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３およびＲ２４の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ２１、Ｒ２２、Ｒ２３およびＲ２４の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ２５、Ｒ２６、Ｒ２７およびＲ２８は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ２５、Ｒ２６、Ｒ２７およびＲ２８の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ２５、Ｒ２６、Ｒ２７およびＲ２８の複数の基は、同一または異なってもよく；Ｒ２９、Ｒ３０、Ｒ３１およびＲ３２は、独立して水素、Ｃ１−１０アルキル基であるか、またはＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨもしくはＳＨ基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ２９、Ｒ３０、Ｒ３１およびＲ３２の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ２９、Ｒ３０、Ｒ３１およびＲ３２の複数の基は、同一または異なってもよく；ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつｓは１から１０００までの整数であり、ｓの複数の基は、同一でもよいまたは異なってもよい］を特徴とし；ここで第１の成分、第２の成分または両方のシリコーンは、トリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含み；ここで、トリス（トリメチルシロキシ）シリル基は、［トリ（トリメチルシリルオキシ）シリル］プロピルメタクリレートであり；ここで、アミンベースの重合性化合物は、アミン修飾ポリシロキサン化合物であり；ここで、第１の成分混合物、第２の成分混合物または両方は、接着促進剤を含み；
ここで、接着促進剤はケイ素官能基を含み；ここで、接着促進剤はケイ素官能基およびアミンまたはエポキシ官能基を含み；ここで、第１の成分混合物は、シリコーン官能基およびエポキシ官能基を有する接着促進剤を含み；ここで、第２の成分混合物は、シリコーン官能基およびアミン官能基を有する接着促進剤を含み；ここで、第１の成分混合物は、シリコーン官能基、エポキシ官能基および象牙質結合官能基を有する接着促進剤を含み；ここで、第２の成分混合物は、シリコーン官能基、アミン官能基および象牙質結合官能基を有する接着促進剤を含み；ここで、象牙質結合官能基は、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸およびホスファチジルコリンからなる群から選択され；ここで、複合シーラント材は、１００，０００ｃｐｓを超えるか、またはパテ様の粘度を有し；ガッタパーチャポイント、栓塞子、または架橋ガッタパーチャポイントを根管に挿入するステップをさらに含み；ここで、ガッタパーチャポイントまたは担体は、表面改質され；ここで、表面改質は、コロナ処理またはプラズマ処理であり；ここで、架橋シス−ポリイソプレン微粒子は、複合シーラント材中で可溶性でない；本明細書に記載される歯内複合シーラント組成物の使用；またはそれらの任意の組合せ。
【００４６】
上記の態様および実施例は、本明細書に示し、記載したとおり、本発明と共に存在する他のものを限定しないことを理解しなければならない。例えば、本明細書に記載したとおり、図面に示したとおり、または別途、本発明の上記の態様または特徴のいずれかを組み合わせて他の独特な構造を形成してもよい。
【００４７】
本発明の詳述
望ましくは、複合シーラント組成物は、架橋性材料を含むが、必要なわけではない。
【００４８】
一般に、本発明は、改善された高強度の複合シーラント組成物および該組成物を形成する方法に関する。好都合なことに、複合シーラント組成物は、望ましい高強度の特性を有する歯科用シーラントの形成に用いることができる。この高強度の材料は、根管の形成が可能であり、歯象牙質および／または根管ポイントへの改善された結合（より高い接着）にとって有用でありうる。重合性樹脂およびフィラー粒子を含む歯科用材料は、しばしば、根管の形成に用いられる。このような歯科用材料は、自己（化学的に）硬化性、熱硬化性、光硬化性または二重硬化性（dual-curable）であることができる。歯科用材料は、異なる化学機構によって硬化し、固まってさまざまな歯科用途のための強くかつ耐久性がある材料を形成する。
【００４９】
一態様において、本発明は、根管中への細菌の漏出を防止するためのシーラーとガッタパーチャとの間の封鎖およびシーラーと象牙質との間の封鎖の形成の問題を解決する。本発明は、種々の二成分ポリマー系において、極低温で粉砕して粉末にし、フィラーとして混合されたゴム製剤を用いる。粉砕したゴムを、ポリマー系のいずれか一方または両方の部分と配合することができる。１つまたはそれ以上のタイプの粉砕したゴムを用いることができる。これにより、ペースト状の粘度を有する液体が生成することになる。
【００５０】
本研究を行う技術は、粉砕またはポリマー系への分散でなくてもよい。ポリマー系に関する粉砕ゴムの製剤は、本発明の利点の１つを提供すると考えられる。
【００５１】
別の態様において、本発明は、根管中への細菌の漏出を防止するための充填材料と象牙質との間の封鎖の形成の問題を解決する。本発明は、コラーゲンおよびヒドロキシアパタイトに結合するように設計されている２つの理想的な分子添加剤である。
【００５２】
象牙質は、結晶性ヒドロキシアパタイト（ＣａＰ）と結びついたコラーゲン（炭化水素ポリマー）マトリックスで構成される。象牙質結合分子は、トリブロック構造で３つのサブコンポーネントを含むように設計される。例えば、第１の部分では、ブロックＡは、リ
ン酸基を構成してもよく、第２の部分では、ブロックＢは、トリスメタクリレートを構成してもよく、そして第３の部分では、ブロックＣは、アミノメタクリレートまたはグリシダルメタクリレートのような反応性基のいずれかであってもよい。ブロックＡは、ヒドロキシアパタイトに結合にするように設計される。ブロックＢは、相容化剤であるように設計される。ブロックＣは、硬化（アミノ／エポキシ反応）中に架橋してネットワークとなるように設計される。分子添加剤は、２つのジメチルシロキサン；アミノ官能化およびエポキシ官能化（より詳しくは、添付書類を参照のこと）に分散される。
【００５３】
重合性材料
重合性材料（例えば、複合シーラント組成物）は、典型的に、少なくとも１つの重合性成分および場合により、限定されるわけではないが、少なくとも１つのフィラー（例えば、ガラス粒子）、接着促進剤、開始剤、触媒、促進剤、阻害剤、界面活性剤、添加剤、またはそれらの組合せもしくはその他の１つまたはそれ以上を含む。
【００５４】
重合性化合物
ここで、全組成物の個々の成分をより詳細に説明する。本明細書における複合シーラント組成物は、少なくとも１つの重合性材料を含んでもよい。望ましくは、複合シーラント組成物は、開環反応を受けることができる環式化合物（例えば、無水コハク酸、スクシンイミド基、エポキシド、またはその他）、開環求核試薬（例えば、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、アミン樹脂（例えば、ＮＨ２）、またはその他）、ウレタンジ−（メタ）アクリレート、イソシアナトメチルシクロヘキサンのマルチ（メタ）アクリレート誘導体、重合性ポリシロキサン化合物（例えば、エポキシ官能化シロキサン、アミノ官能化シロキサン、またはその他）、またはそれらのいずれかの組合せの少なくとも１つを有する第１の重合性材料を含んでもよい。
【００５５】
第１の重合性材料は、典型的に、複合シーラント組成物の少なくとも約１質量％、好ましくは少なくとも約５質量％、そしてより好ましくは、少なくとも約１０質量％の量で存在してもよい。さらにまた、第１の重合性材料は、典型的に、全複合シーラント組成物質量の約９９％未満、好ましくは約７５％未満、そしてより好ましくは約５０質量％未満の量で存在してもよいことが理解される。例えば、第１の重合性材料は、典型的に、全複合シーラント組成物の約１質量％から約９９質量％まで、好ましくは約５質量％から約７５質量％まで、そしてより好ましくは約１０質量％から約５０質量％までの範囲の量で存在してもよい。特定の一実施態様において、第１の重合性材料は、重合性ポリシロキサン化合物である。
【００５６】
本発明の組成物中に用いてもよい重合性ポリシロキサン化合物（例えば、ポリジメチルシロキサンコポリマー）の例としては、開環反応を受けることができる環式化合物、例えばエポキシ修飾ポリシロキサン化合物（例えば、二官能性および多官能性エポキシシリコーン）および開環求核試薬、例えばアミン修飾ポリシロキサン化合物（例えば、アミノアルキル官能性シリコーン）が含まれるが、それらに限定されるわけではない。１つの好ましいエポキシ修飾ポリシロキサンは、商品名ＥＭＳ６２２の下で販売されており、ゲレスト社（Gelest, Inc.）から商業的に入手可能である。１つの好ましいアミン修飾ポリシロキサンは、商品名ＡＭＳ１６２の下で販売されており、ゲレスト社から商業的に入手可能である。
【００５７】
第１の重合性材料は、第１の成分（例えば、開環反応を受けることができる環式化合物）および重合が可能な第２の成分（例えば、開環求核試薬）を含んでもよい。例えば、ポリシロキサン化合物は、エポキシ修飾ポリシロキサンを有する第１のポリシロキサン成分またはアミン修飾ポリシロキサンを有する第２のポリシロキサン成分を含んでもよい。エポキシ修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の少なくとも約１質量％、好まし
くは少なくとも約３質量％、そしてより好ましくは少なくとも約５質量％の量で存在してもよい。さらにまた、エポキシ修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の約５０質量％未満、好ましくは約４０質量％未満、そしてより好ましくは約２５質量％未満の量で存在してもよい。例えば、エポキシ修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の約１質量％から約５０質量％まで、好ましくは約３質量％から約４０質量％まで、そしてより好ましくは約５質量％から約２５質量％までの範囲の量で存在してもよい。エポキシ修飾ポリシロキサンを有する第１のポリシロキサン成分の例は、式（Ｉ）
【化３１】
2018021036.tif 000032
（式中、ｘは１〜１０００であり、かつｙは１〜１０００である）として示してもよい。
【００５８】
エポキシ修飾ポリシロキサンを有する第１のポリシロキサン成分の代わりに、またはそれに加えて、ポリシロキサン成分は、アミン修飾ポリシロキサンを有する第２のポリシロキサン成分を含んでもよい。アミン修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の少なくとも約１質量％、好ましくは少なくとも約３質量％、そしてより好ましくは少なくとも約５質量％の量で存在してもよい。さらにまた、アミン修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の約５０質量％未満、好ましくは約４０質量％未満、そして好ましくは約２５質量％未満の量で存在してもよい。例えば、アミン修飾ポリシロキサンは、全複合シーラント組成物の約１質量％から約５０質量％まで、好ましくは約３質量％から約４０質量％まで、そしてより好ましくは約５質量％から約２５質量％までの範囲の量で存在してもよい。
【００５９】
アミン修飾ポリシロキサンを有する第２のポリシロキサン成分の例は、式（ＩＩ）
【化３２】
2018021036.tif 000033
（式中、ｎは１〜１０００であり、かつｍは１〜１０００である）として示してもよい。
【００６０】
硬化剤
本明細書の複合シーラント組成物は、材料の硬化を行うために少なくとも１つの開始成分（例えば、触媒）を含んでもよい。開始成分は、全複合シーラント組成物の少なくとも約０．０００５質量％、好ましくは少なくとも約０．００５質量％、そしてより好ましくは少なくとも約０．０５質量％の量で存在してもよい。全複合シーラント組成物は、約３．０質量％未満、好ましくは約１．５質量％未満、そしてより好ましくは約１質量％の開始成分を含んでもよい。例えば、開始成分は、全複合シーラント組成物の約０．０００５質量％〜約３質量％、好ましくは約０．００５質量％から約１．５質量％まで、そしてより好ましくは約０．０５質量％から約１質量％の範囲で存在してもよい。
【００６１】
１つの好ましい開始成分は、アルカノールアミンを含む。適したアルカノールアミンの例としては、エタノールアミン、２−アミノ−１−ブタノール、４−アミノ−１−ブタノ
ール、２−アミノエタンチオール、２−アミノ−１−ヘキサノール、２−アミノ−３−メチル−１−ブタノール、２−アミノ−２−メチル−１−プロパノール、２−アミノ−２−メチル−１,３−プロパンジオール、５−アミノ−１−ペンタノール、２−（メチルアミ
ノ）エタノール、２−（プロピルアミノ）エタノール、トリスヒドロキシメチルアミノメタン、２−アミノ−１−プロパノール、２−アミノ−１−ペンタノール、エタノールアミン、２−ヒドロキシエチルヒドラジン、３−アミノ−１−プロパノール、ＤＬ−２−アミノ−１−プロパノール、ＤＬ−１−アミノ−２−プロパノール、ＤＬ−２−アミノ−１−ペンタノール、ＤＬ−２−アミノ−１−ヘキサノール、６−アミノ−１−ヘキサノール、２−（２−アミノエトキシ）エタノール、またはその他およびそれらの組合せが含まれるが、それらに限定されるわけではない。他の触媒、例えば塩（例えば、白金、パラジウム、またはその他）は認められる。
【００６２】
表１に示すように、異なる触媒を用いて二成分系のさまざまな複合シーラント組成物を硬化させる際の促進効果の例：
【表１】
2018021036.tif 000034
【００６３】
フィラー
複合シーラント組成物は、１つまたはそれ以上のフィラーを含んでもよい。本発明による有用な放射線不透過性を有するフィラーとしては、限定されるわけではないが、無機フィラー、例えばＡｇ、ＴｉＯ２、Ｌａ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＢａＳＯ４、ＣａＷＯ４、ＢａＷＯ４、Ｆｅ２Ｏ３およびＢｉ２Ｏ３、ＣｅＯ２、ＺｒＯ２、ＭｇＯ、ランタニド塩、ポリマー顆粒が含まれる。ガラスは、in vivoでフッ化物放出のためのフッ化物を含んでも
よい。放射性乳白剤を含む場合、これは、全複合シーラント組成物の少なくとも約２０質量％、好ましくは少なくとも約３０質量％、そしてより好ましくは少なくとも約４０質量％の量で存在してもよい。さらにまた、放射性乳白剤は、全複合シーラント組成物の約８０質量％未満、好ましくは約７０質量％未満、そしてより好ましくは約６０質量％未満の量で存在してもよい。例えば、放射性乳白剤は、全複合シーラント組成物の約２０質量％から約８０質量％まで、好ましくは約３０質量％から約７０質量％まで、そしてより好ましくは約４０質量％から約６０質量％までの範囲の量で存在してもよい。
【００６４】
使用してもよい他のフィラーとしては、シリカ、アルミナ、マグネシア、チタニア、無機塩、金属酸化物、（例えば、酸化亜鉛、水酸化カルシウム、またはその他）、およびガラスが含まれるが、それらに限定されるわけではない。所望の一実施態様において、沈殿シリカ（例えば、Hi-Sil 233）を、フィラーとして含んでもよい。別の所望の実施態様において、ヒュームドシリカ（例えば、エーロシル２００（Aerosil 200））を、フィラー
として含んでもよい。フィラー材は、全複合シーラント組成物の少なくとも約０．１質量％、好ましくは少なくとも約１質量％、そしてより好ましくは少なくとも約５質量％の量で存在してもよい。さらにまた、フィラー材は、全複合シーラント組成物の約２５％未満
、好ましくは約２０％未満、そしてより好ましくは約１５％未満の量で存在してもよい。例えば、フィラー材は、全複合シーラント組成物の約０．１％から約２５％まで、好ましくは約１％から約２０％まで、そしてより好ましくは約５％から約１５％までの範囲の量で存在してもよい。
【００６５】
好ましい実施態様において、複合シーラント組成物は、架橋材料（例えば、架橋ゴム、例えばポリイソプレンまたはその他）をさらに含んでもよい。架橋材料の望ましい例としては、架橋シスポリイソプレンベースの材料、例えばシス−１,４−ポリイソプレンベー
スの材料が含まれうる。表２および３に示すように、架橋材料は、２０１１年３月１１日に出願された米国特許出願第１３／０４５７４４号に記載された以下の組成物を含んでもよく、それはすべての目的のため参照により本明細書に組み込まれる：
【００６６】
【表２】
2018021036.tif 000035
【００６７】
【表３】
2018021036.tif 000036
【００６８】
架橋材料は、全複合シーラント組成物の少なくとも約３質量％、好ましくは少なくとも約５質量％、そしてより好ましくは少なくとも約１０質量％の量で存在してもよい。さらにまた、架橋材料は、全複合シーラント組成物の約５０質量％未満、好ましくは約４０質量％未満、そしてより好ましくは約３０質量％未満の量で存在してもよい。例えば、架橋材料は、全複合シーラント組成物の約３質量％から約５０質量％まで、好ましくは約５質量％から約４０質量％まで、そしてより好ましくは約１０質量％から約３０質量％までの範囲の量で存在してもよい。
【００６９】
望ましくは、架橋材料は、（例えば、架橋材料の粉砕または細断工程から）粉末として準備してもよい。架橋材料は、少なくとも約５ミクロン、好ましくは少なくとも約１０ミクロン、そしてより好ましくは少なくとも約２５ミクロンの粒径を含んでもよい。さらにまた、架橋材料は、約５００ミクロン未満、好ましくは約４００ミクロン未満、そしてより好ましくは約３００ミクロン未満の粒径を含んでもよい。例えば、架橋材料は、約５ミクロンから約５００ミクロンまで、好ましくは約１０ミクロンから約３００ミクロンまで、そしてより好ましくは約２５ミクロンから約１５０ミクロンまで（例えば、約５０ミクロンから約１００ミクロンまで、または約１２５ミクロンから約２００ミクロンまで）の範囲の粒径を含んでもよい。
【００７０】
表４に示す、架橋材料を含む２成分複合シーラント組成物の特定の一例：
【表４】
2018021036.tif 000037
【００７１】
望ましくは、環式ベースの重合性化合物は、エポキシ官能基を含むのに対して、開環ベースの重合性化合物は、アミン官能基を含むが、必要なわけではない。
【００７２】
複合シーラント組成物は、添加剤、薬学的活性成分、色素または顔料（例えば、酸化鉄）ロウ、油（例えば、シリコーン油およびパラフィン油）、界面活性剤、脂肪酸（例えば、ステアリン酸）、抗酸化剤、防腐剤（例えば、ナノシルバー）、またはそれらの混合物をさらに含んでもよい。
【００７３】
接着促進剤
複合シーラント組成物は、少なくとも１つの接着促進剤をさらに含んでもよい。一態様において、重合性化合物（例えば、第２の重合性材料）に加えて、接着促進剤（例えば、第２の重合性材料）が存在してもよい。別の態様において、接着促進剤は重合性化合物であってもよい。
【００７４】
理論に拘束されることを意図するものではないが、本明細書における接着促進剤は、分子の少なくとも一部が、開環反応官能基（例えば、エポキシ基、無水コハク酸基、スクシ
ンイミド基、またはその他）および／または開環求核性官能基（例えば、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨアミン基、例えばジエポキシドもしくはジアミン基、またはその他）を受けることができる環式化合物を含んでもよく、複合シーラント組成物を架橋することができる特定の分子構造の有益な使用を行うと考えられる。接着促進剤の分子構造は、疎水性官能基、例えば炭化水素、シリコーン（例えば、それは、ＳｉＯ、ＳｉＯ２、ＳｉＨ４またはＳｉＣのようにシラン化されている）、またはその他を含んでもよく、それは、増粘剤であることができ、かつ／または本明細書に議論される架橋材料用の分散液担体として提供してもよい。特定の一実施態様において、シリコーン官能基は、トリス（トリメチルシロキシ）シリル基、例えば［トリス（トリメチルシリルオキシ）シリル］プロピルメタクリレート）を含む。さらにまた、接着促進剤の分子構造は、象牙質結合官能基、例えばリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン官能基を含んでもよく、それは、例えば複合シーラント組成物の分子ネットワークにより歯象牙質との結合を改善することができる。
【００７５】
接着促進剤は、１つの成分材料または２つの成分材料であってもよい。接着促進剤の例としては、以下が含まれるが、それらに限定されるわけではない。
【００７６】
ｉ）
【化３３】
2018021036.tif 000038
［式中、
Ｒ１は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、Ｒ１は同一または異なってもよく（好ましくは、Ｒ１は、開環求核試薬、例えばＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨまたはその他である）；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよい］。
【００７７】
ｉｉ）
【化３４】
2018021036.tif 000039
［式中、Ｒ２は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり、Ｒ２の複数の基は、同一または異なってもよく（好ましくは、Ｒ２は、開環求核試薬、例えばＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨまたはその他である）；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または
異なってもよく；
ｙは１から１０までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；
Ａは１から１０００までの整数（例えば、１〜１００、好ましくは１〜１０）であり、
Ａの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
Ｂは０から１０００までの整数（例えば、１〜１００、好ましくは４５〜６５）であ  り、Ｂの複数の基は、同一または異なってもよい］。
【００７８】
ｉｉｉ）
【化３５】
2018021036.tif 000040
［式中、
Ｒ３は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、Ｒ３は、同一または異なってもよく（好ましくは、Ｒ３は、環重合を受けてもよい環式化合物、例えばエポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、またはその他である）；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよい］。
【００７９】
ｉｖ）
【化３６】
2018021036.tif 000041
［式中、
Ｒ４は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、Ｒ４の複数の基は、同一または異なってもよく（好ましくは、Ｒ４は、環重合を受けてもよい環式化合物、例えばエポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、またはその他である）；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；
Ａは１から１０００までの整数であり、Ａの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
Ｂは０から１０００までの整数（例えば、１〜１０００）であり、Ｂの複数の基は、同一または異なってもよい］。
【００８０】
ｖ）
【化３７】
2018021036.tif 000042
［式中、
Ｒ５は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、
Ｒ５の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ６は、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、
Ｒ６の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；
Ａは１から１０００までの整数であり、Ａの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
Ｂは０から１０００までの整数（例えば、１〜１０００）であり、Ｂの複数の基は、同一または異なってもよく；そして
Ｒ５およびＲ６は、位置を変えることができる］。
【００８１】
接着促進剤は、１つの成分材料または２つの成分材料であってもよい。接着促進剤の例としては、以下が含まれるが、それらに限定されるわけではない：
【００８２】
ｖｉ）
【化３８】
2018021036.tif 000043
［式中、
Ｒ９は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、Ｒ９の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ１０は、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、
Ｒ１０の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは０から１０までの整数（例えば、１〜１０）であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｚは１から１０までの整数であり、ｚの複数の基は、同一または異なってもよく；
Ａは１から１０００までの整数であり、Ａの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
Ｂは１から１０００までの整数であり、Ｂの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
Ｃは０から１０００までの整数（例えば、１〜１０００）であり、Ｃの複数の基は、同一または異なってもよく；そして
Ｒ９およびＲ１０は、位置を変えることができる］。
【００８３】
所望の実施態様において、それぞれ官能性部分が存在し、それによってターポリマー接着促進剤を形成する。
【００８４】
ｖｉｉ）
【化３９】
2018021036.tif 000044
［式中、
Ｒ１３は、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、Ｒ１３の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ１４は、独立して疎水性基、例えば炭化水素、シリコーン（例えば、それはシラン化される）、またはその他（好ましくは、シリコーンは、［トリス（トリメチルシリルオキシ）シリル］プロピルメタクリレートのようなトリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含む）であるが、
Ｒ１４の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ１５は、独立してＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるが、Ｒ１５の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｎは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｍは０から１０００までの整数（例えば、１〜１０００）であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｐは１から１０００までの整数であり、ｚの複数の基は同一または異なってもよく；そして
Ｒ１３、Ｒ１４およびＲ１５は、位置を変えることができる］。
【００８５】
２成分接着促進剤は、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、またはその他のような環重合を受けてもよい環式化合物を有する式ｉ）〜ｖｉｉ）の第１の成分；およびＮＨ２、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨまたはその他のような開環求核試薬を有する式ｉ）〜ｖｉｉ）の第２の成分を含んでもよいことが理解される。
重合が含まれる場合、第１の成分と第２の成分とを混合することによって重合が起こり接着促進剤を形成してもよい。
【００８６】
接着促進剤は、種々の方法によって合成してもよい。望ましくは、ＲＡＦＴ重合によってターポリマー接着促進剤を形成して二成分系を形成してもよい。例えば、第１の成分（環重合を受けてもよい環式化合物を有する）は、以下のＲＡＦＴ重合によって形成してもよい：
【化４０】
2018021036.tif 000045
【００８７】
第２の成分（開環求核試薬を有する）は、以下のＲＡＦＴ重合によって形成してもよい：
【化４１】
2018021036.tif 000046
【００８８】
これらの使用可能な接着促進剤の特定の例ｉ）〜ｖｉｉ）は、限定的な例と解釈すべきではない。
【００８９】
少なくとも１つの重合性化合物および少なくとも１つの接着促進剤（表４〜７の実施例）を含む複合シーラント組成物において、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の少なくとも約３質量％、好ましくは少なくとも約５質量％、そしてより好ましくは少なくとも約１０質量％の量で存在してもよい。さらにまた、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の約５０質量％未満、好ましくは約４０質量％、そしてより好ましくは約３０質量％の量で存在してもよい。例えば、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の約３質量％から約５０質量％まで、好ましくは約５質量％から約４０質量％まで、そしてより好ましくは約１０質量％から約３０質量％までの範囲の量で存在してもよい。
【００９０】
【表５】
2018021036.tif 000047
【００９１】
【表６】
2018021036.tif 000048
【００９２】
【表７】
2018021036.tif 000049
【００９３】
望ましくは、環式ベースの重合性化合物および環式ベースの接着促進剤は、エポキシ官能基を含むのに対して、開環ベースの重合性化合物および開環ベースの接着促進剤は、アミン官能基を含むが、必要なわけではない。重合性化合物として接着促進剤を含む複合シーラント組成物（表７の実施例）において、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の少なくとも約１質量％、好ましくは少なくとも約５質量％、そしてより好ましくは少なくとも約１０質量％の量であってもよいことが理解される。さらにまた、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の約９０質量％未満、好ましくは約７０質量％未満、そしてより好ましくは約５０質量％未満の量で存在してもよいことが理解される。例えば、接着促進剤は、全複合シーラント組成物の約１質量％から約９０質量％まで、好ましくは約５質量％から約７０質量％まで、そしてより好ましくは約１０質量％から約５０質量％までの範囲の量で存在してもよい。
【００９４】
【表８】
2018021036.tif 000050
【００９５】
望ましくは、環式ベースの接着促進剤はエポキシ官能基を含むに対して、開環ベースの接着促進剤はアミン官能基を含むが、必要なわけではない。
【００９６】
１つの特定の二成分実施例において、生成物はパテ製剤を含んでもよく、これは粉砕された架橋材料（例えば、粉砕された架橋歯内担体）、シリカ、ポリマー、触媒および酸化ビスマスを含む。この製剤を、アマルガム送達デバイスまたはプラガーおよびスプレッダーを用いて送達することができる安定したパテ中に混合する。それはパテの粘稠度を有し、なんらかの所望の形状に丸めた後、根管中に入れることができる。根管が充填されたら、ガッタパーチャポイントまたは架橋歯内担体を根管に挿入して３ｄ充填を促進し、根尖（apex）からの漏出を防止することができる。
【００９７】
別の特定の実施例において、複合シーラント組成物は、粉砕された架橋材料、シリカ、ポリマー、触媒および酸化ビスマスを含む注射可能な製剤を含んでもよい。この製剤を二室式シリンジの末端に接続された静的ミキサー中で混合する。この材料を根管に直接注射する。根管が充填されたら、架橋歯内担体またはガッタパーチャポイントを根管に挿入して３ｄ充填を促進し、根尖からの漏出を防止することができる。
【００９８】
ガッタパーチャポイント／架橋担体の選択は、臨床医に任せることができることが理解される（それらは同じ意味で用いられる）。
【００９９】
さらに、複合シーラント組成物系では、さまざまなタイプを用いることができることが理解される。本発明によるシーラント材は、それぞれの例において、ポリマーシ系の機能として、単一成分系として、または多成分系として、好ましくは二成分系として存在することができる。硬化性ポリマー系およびそのさらなる成分（例えば触媒および／または開始剤）は、このように当業者に知られている。
【０１００】
好ましくは、紫外線放射および／または熱によって硬化する一成分歯科用シーラント材が、用いられる。本発明により用いられる硬化性ポリマーシステムおよび界面活性剤混合物の他に、その中には、通常、光開始剤が含まれる。
【０１０１】
複数の成分もしくはステップの機能もしくは構成を一つの成分もしくはステップに合わせてもよいし、または一つのステップもしくは成分の機能もしくは構成を複数のステップもしくは成分の間で分割してもよいことがさらに理解されよう。本発明は、これらの組合せのすべてを企図する。特に明記しない限り、本明細書に示したさまざまな構造物の寸法および幾何学的形状は、本発明を限定することを意図しているわけではなく、他の寸法または幾何学的形状をとることができる。さらに、本発明の特徴を、説明した実施態様の１つに関してのみ記載してきたかもしれないが、任意の与えられた用途に対しては、このよ
うな特徴を、他の実施態様の１つまたはそれ以上の他の特徴と組み合わせてもよい。また、上記から、本明細書における独特の構造物の製作およびその操作は、本発明による方法を構成することが理解されよう。また、本発明は、本明細書における方法の実施により生じる中間体および最終生成物を包含する。「含む」または「含む」の使用は、列挙された特徴「から本質的になる」または「からなる」実施態様も企図する。
【０１０２】
本明細書に示された説明および図解は、本発明、その原理およびその実際的な適用により他の当業者に知らせることを意図している。当業者は、特定の使用の要求に最適となりうるように、その多くの形態において本発明を合わせて適用してもよい。したがって、記載された本発明の特定の実施態様は、本発明を網羅する、または限定することを意図しているわけではない。したがって、本発明の範囲は、上の説明によって決定されるべきではなく、その代わりに、添付の特許請求の範囲と、このような特許請求の範囲と題された同等物の完全な範囲とともに決定しなければならない。特許出願および刊行物を含むすべての論文および文献の開示は、すべての目的について参照により組み込まれる。
【手続補正書】
【提出日】平成29年8月1日(2017.8.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
根管の充填および封鎖用の歯内複合シーラント組成物であって、接着促進剤を含み、該
前記接着促進剤の一部が、開環官能基、反応性環式官能基、フリーラジカル官能基またはそれらの任意の組合せを含む、前記組成物。
【請求項２】
前記接着促進剤が象牙質結合官能基を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記象牙質結合官能基が、負電荷、正電荷、両性電荷または双極性電荷を含む、請求項２に記載の組成物。
【請求項４】
前記負または正電荷が、カルボン酸基、硫酸基、アミン基、リン酸基、第四級アンモニウム基およびスルホン酸、ベタイン、ホスファチジルコリン基を含む、請求項３に記載の組成物。
【請求項５】
前記接着促進剤が、以下の式（Ｉ）：
Ｒ1−Ｒ2−Ｗ−Ｚ−Ｒ3−Ｒ4  （Ｉ）
（式中、
Ｗは、
【化１】
2018021036.tif 000082
であるか、または
Ｗは、
【化２】
2018021036.tif 000083
であり；かつ
Ｚは、
【化３】
2018021036.tif 000084
であり；
Ｒ1およびＲ4は、独立して水素、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；
Ｒ2およびＲ3は、独立してＣ1-10アルキル基、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基、またはＲ13が独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ1-10−Ｒ13基であるが、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12およびＲ13の複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０００までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項１の組成物。
【請求項６】
ｉ）Ｒ1およびＲ4が、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；
ｉｉ）Ｒ1およびＲ4が、独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基であり；または
ｉｉｉ）Ｒ1およびＲ4の少なくとも１つが、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基である、請求項５に記載の組成物。
【請求項７】
ｉ）Ｒ1およびＲ4が、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；かつ
ｉｉ）Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の少なくとも１つが、独立して、Ｒ13が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ1-10−Ｒ13基である、
請求項５に記載の組成物。
【請求項８】
ｉ）Ｒ1およびＲ4が、独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基であり；かつ
ｉｉ）Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の少なくとも１つが、独立して、Ｒ13が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ1-10−Ｒ13基である、
請求項５に記載の組成物。
【請求項９】
ｉ）Ｒ1およびＲ4の少なくとも１つが、独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；かつ
ｉｉ）Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の少なくとも１つが、独立して、Ｒ13が独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であるようなＣ1-10−Ｒ13基であるが、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するときは、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨ基が存在しない、
請求項５に記載の組成物。
【請求項１０】
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ11およびＲ12が、独立してＣ1-10アルキル基である、請求項５に記載の組成物。
【請求項１１】
Ｗが、
【化４】
2018021036.tif 000085
であり；かつ
Ｒ1およびＲ4が、独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；
Ｒ2およびＲ3が、独立してＣ1-10アルキル基であり；かつ
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12が、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基、またはＲ13が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ1-10−Ｒ13基であるが、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12およびＲ13の複数の基は、同一または異なってもよい、
請求項５に記載の組成物。
【請求項１２】
エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在しない、請求項１１に記載の組成物。
【請求項１３】
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の少なくとも１つが、Ｃ1-10−Ｒ13基を含む、請求項１１または１２に記載の組成物。
【請求項１４】
Ｒ7およびＲ8の少なくとも１つが、Ｃ1-10−Ｒ13基を含む、請求項１１または１２に記載の組成物。
【請求項１５】
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ11およびＲ12が、独立してＣ1-10アルキル基である、請求項１１または１２に記載の組成物。
【請求項１６】
Ｗが、
【化５】
2018021036.tif 000086
であり；かつ
Ｒ1およびＲ4が、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ1およびＲ4の少なくとも１つは、水素ではなく；
Ｒ2およびＲ3が、独立してＣ1-10アルキル基であり；かつ
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12が、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基、またはＲ13が独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ1-10−Ｒ13基であるが、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12およびＲ13の複数の基は同一または異なってもよく、但し、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の少なくとも２つは、Ｃ1-10−Ｒ13基を含む、
請求項５に記載の組成物。
【請求項１７】
エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは、存在しない、請求項１６に記載の組成物。
【請求項１８】
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の少なくとも２つが、Ｃ1-10−Ｒ13基を含む、請求項１６または１７に記載の組成物。
【請求項１９】
ｘが１から５０の範囲であり、ｙが２５から２５０の範囲であり、かつｍが１である、請求項１６〜１８のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項２０】
前記接着促進剤が、第１の成分および第２の成分を含み、
ａ）該第１の成分が、以下の式（ＩＩａ）：
Ｒ1−Ｒ2−Ｗ−Ｚ−Ｒ3−Ｒ4        （ＩＩａ）；
（式中、
Ｒ1およびＲ4は、独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨであり；
Ｒ2およびＲ3は、独立してＣ1-10アルキル基であり；
Ｗは、
【化６】
2018021036.tif 000087
であり；
Ｚは、
【化７】
2018021036.tif 000088
であり；
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基、またはＲ13が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ1-10−Ｒ13基であるが、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12およびＲ13の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そして
ｂ）該第２の成分が、以下の式（ＩＩｂ）：
Ｒ13−Ｒ14−Ｗ−Ｚ−Ｒ15−Ｒ16        （ＩＩｂ）
（式中、
Ｒ13およびＲ16は、独立してエポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；
Ｒ14およびＲ15は、独立してＣ1-10アルキル基であり；
Ｗは、
【化８】
2018021036.tif 000089
であり；
Ｚは、
【化９】
2018021036.tif 000090
であり；
Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18、Ｒ19、Ｒ20、Ｒ21、Ｒ22およびＲ23は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基、またはＲ24が独立してリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ1-10−Ｒ24基であるが、Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18、Ｒ19、Ｒ20、Ｒ21、Ｒ22、Ｒ23およびＲ24の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｓは１から１０までの整数であり、ｓの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項２１】
ｉ）Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12の少なくとも１つが、Ｃ1-10−Ｒ13基を含み；かつ／または
ｉｉ）Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18、Ｒ19、Ｒ20、Ｒ21、Ｒ22およびＲ23の少なくとも１つは、Ｃ1-10−Ｒ24基を含む、
請求項２０に記載の組成物。
【請求項２２】
ｉ）Ｒ7およびＲ8の少なくとも１つが、Ｃ1-10−Ｒ13基を含み；かつ／または
ｉｉ）Ｒ18およびＲ19の少なくとも１つが、Ｃ1-10−Ｒ24基を含む、
請求項２０に記載の組成物。
【請求項２３】
ｘが１から５０の範囲であり、ｙが２５から２５０の範囲であり、かつｍが１であり、そしてｑが１から５０の範囲であり、ｒが２５から２５０の範囲であり、かつｓは１である、請求項２０〜２２のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項２４】
前記接着促進剤が、第１の成分および第２の成分を含み、
ａ）該第１の成分が、以下の式（ＩＩＩａ）：
Ｒ1−Ｒ2−Ｗ−Ｚ−Ｒ3−Ｒ4        （ＩＩＩａ）；
（式中、
Ｒ1およびＲ4は、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ1およびＲ4の少なくとも１つは水素でなく；
Ｒ2およびＲ3は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ1-10アルキル基であり；
Ｗは、
【化１０】
2018021036.tif 000091
であり；
Ｚは、
【化１１】
2018021036.tif 000092
であり；
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基、またはＲ13が独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨであるようなＣ1-10−Ｒ13基であるが、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12およびＲ13の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そして
ｂ）該第２の成分が、以下の式（ＩＩＩｂ）：
Ｒ13−Ｒ14−Ｗ−Ｚ−Ｒ15−Ｒ16        （ＩＩＩｂ）；
（式中、
Ｒ13およびＲ16は、独立して水素、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるが、但し、Ｒ1およびＲ4の少なくとも１つは、水素でなく；
Ｒ14およびＲ15は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ1-10アルキル基であり；
Ｗは、
【化１２】
2018021036.tif 000093
であり；
Ｚは、
【化１３】
2018021036.tif 000094
であり；
Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18、Ｒ19、Ｒ20、Ｒ21、Ｒ22およびＲ23は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基、またはＲ24が独立してエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ1-10−Ｒ24基であるが、Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18、Ｒ19、Ｒ20、Ｒ21、Ｒ22、Ｒ23およびＲ24の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｓは１から１０までの整数であり、ｓの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項２５】
ｉ）Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12の少なくとも１つが、Ｃ1-10−Ｒ13基を含み；かつ／または
ｉｉ）Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18、Ｒ19、Ｒ20、Ｒ21、Ｒ22およびＲ23の少なくとも１つが、Ｃ1-10−Ｒ24基を含む、
請求項２４に記載の組成物。
【請求項２６】
ｘが１から５０の範囲であり、ｙが２５から２５０の範囲であり、かつｍが１であり；そして、ｑが１から５０の範囲であり、ｒが２５から２５０の範囲であり、かつｓが１である、請求項２４または２５に記載の組成物。
【請求項２７】
前記接着促進剤が、以下の式（ＩＶ）：Ｒ1−Ｗ−Ｚ−Ｒ2      （ＩＶ）
（式中、
Ｒ1およびＲ2は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ1-11アルキル基であり；
Ｗは、
【化１４】
2018021036.tif 000095
であるか；または
Ｗは、
【化１５】
2018021036.tif 000096
であり；かつ
Ｚは、
【化１６】
2018021036.tif 000097
であり；
ここで、
Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9およびＲ10は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基、またはＲ11が独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ1-10−Ｒ11基であるが；
Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10およびＲ11の複数の基は、同一または異なってもよく；
但し、Ｒ3、Ｒ4  Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8の少なくとも１つは、Ｃ1-10−Ｒ11基を含み；
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項２８】
エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは存在しない、請求項２７に記載の組成物。
【請求項２９】
Ｗが、
【化１７】
2018021036.tif 000098
であり；そして
Ｒ3、Ｒ4、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10およびＲ11が、Ｃ1-10アルキル基を含み；
ｘが１から５０の範囲であり；
ｙが２５から２５０の範囲であり；かつ
ｍが１である、
請求項２７または２８に記載の組成物。
【請求項３０】
前記接着促進剤が、第１の成分および第２の成分を含み、
ａ）該第１の成分が、以下の式（ＩＶａ）：
Ｒ1−Ｗ−Ｚ−Ｒ2        （ＩＶａ）
（式中、
Ｒ1およびＲ2は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ1-11アルキル基であり；
Ｗは、
【化１８】
2018021036.tif 000099
であり；かつ
Ｚは、
【化１９】
2018021036.tif 000100
であり；
ここで、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9およびＲ10は、独立して水素、Ｃ1-10ア
ルキル基、またはＲ11が独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨもしくはＳＨであるようなＣ1-10−Ｒ11基であるが；Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10およびＲ11の複数の基は、同一または異なってもよく；但し、Ｒ3、Ｒ4  Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8の少なくとも１つはＣ1-10−Ｒ11基を含み；
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とし、そして
ｂ）該第２の成分が、以下の式（ＩＶｂ）：
Ｒ12−Ｗ−Ｚ−Ｒ13        （ＩＶｂ）
（式中、
Ｒ12およびＲ13は、独立して、置換されたまたは非置換のＣ1-11アルキル基であり；
Ｗは、
【化２０】
2018021036.tif 000101
であり；かつ
Ｚは、
【化２１】
2018021036.tif 000102
であり；
ここで、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18、Ｒ19、Ｒ20およびＲ21は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基、またはＲ22が独立してエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基であるようなＣ1-10−Ｒ22基であるが；Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18、Ｒ19、Ｒ20、Ｒ21およびＲ22の複数の基は、同一または異なってもよく；但し、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18およびＲ19の少なくとも１つはＣ1-10−Ｒ11基を含み；
ｑは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｒは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｓは１から１０までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項３１】
ｉ）Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8の少なくとも１つが、Ｃ1-10−Ｒ11基を含み；かつ
ｉｉ）Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18およびＲ19の少なくとも１つが、Ｃ1-10−Ｒ22基を含む、
請求項３０に記載の組成物。
【請求項３２】
ｘが１から５０の範囲であり、ｙが２５から２５０の範囲であり、かつｍが１であり；そしてｑが１から５０の範囲であり、ｒが２５から２５０の範囲であり、かつｓが１である、請求項３０または３１に記載の組成物。
【請求項３３】
ｉ）Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8の少なくとも１つが、独立して、Ｒ23がリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ1-10−Ｒ23基であるが；Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8の複数の基は、同一または異なってもよく；かつ／または
ｉｉ）Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18およびＲ19の少なくとも１つが、独立して、Ｒ24がリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸またはホスファチジルコリン基であるようなＣ1-10−Ｒ24基であるが；Ｒ16、Ｒ17、Ｒ18およびＲ19の複数の基は、同一または異なってもよい、
請求項３０に記載の組成物。
【請求項３４】
前記接着促進剤が、以下の式（Ｖ）：Ｒ1−Ｒ2−Ｗ−Ｒ3−Ｒ4      （Ｖ）
（式中、
Ｒ1およびＲ4は、独立して水素、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；
Ｒ2およびＲ3は、独立してＣ1-1000アルキル基であり；かつ
Ｗは、
【化２２】
2018021036.tif 000103
であり；
Ｗは、
【化２３】
2018021036.tif 000104
であるか；または
Ｗは、
【化２４】
2018021036.tif 000105
であり；
ここで、
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10  Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基であるか、またはＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10  Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10  Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｚは１から１０００までの整数であり、ｚの複数の基は、同一または異なってもよい）を特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項３５】
エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは存在しない、請求項３４に記載の組成物。
【請求項３６】
Ｒ1およびＲ2の少なくとも１つが、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基である、請求項３４または３５に記載の組成物。
【請求項３７】
Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16の少なくとも１つが、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基に結合されている連結基を含む、請求項３４〜３６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項３８】
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8  Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の少なくとも１つが、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素またはシリコーン結合されている連結基を含む、請求項３４〜３６のいずれか１に記載の組成物。
【請求項３９】
前記シリコーンがトリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含む、請求項３４〜３６または３８のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項４０】
Ｗが、
【化２５】
2018021036.tif 000106
（式中、
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8は、独立してＣ1-10アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸もしくはホスファチジルコリンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12は、独立してＣ1-10アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16は、独立してＣ1-10アルキル基であるか、またはＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ13、Ｒ14、  Ｒ15およびＲ16の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは１から１００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｚは１から１００までの整数であり、ｚの複数の基は、同一または異なってもよい）である、請求項３４に記載の組成物。
【請求項４１】
エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基が存在するとき、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨは存在しない、請求項４０に記載の組成物。
【請求項４２】
前記シリコーンがトリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含む、請求項４０または４１に記載の組成物。
【請求項４３】
前記接着促進剤が第１の成分および第２の成分を含み、
（ａ）該第１の成分が、以下の式（ＶＩａ）：
Ｒ1−Ｒ2−Ｗ−Ｒ3−Ｒ4        （ＶＩａ）
（式中、
Ｒ1およびＲ4は、独立して水素、エポキシド、無水コハク酸またはスクシンイミド基であり；
Ｒ2およびＲ3は、独立してＣ1-1000アルキル基であり；かつ
Ｗは、
【化２６】
2018021036.tif 000107
であり、
ここで、
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ5、Ｒ6、Ｒ7およびＲ8の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基であるか、またはエポキシド、無水コハク酸もしくはスクシンイミド基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ13、Ｒ14、Ｒ15およびＲ16の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｘは１から１０００までの整数であり、複数の基ｘは、同一または異なってもよく；かつ
ｙは１から１０００までの整数であり、複数の基ｙは、同一または異なってもよく；かつ
ｚは１から１０００までの整数であり、複数の基ｚは、同一または異なってもよい）を特徴とし、そして
ｂ）該第２の成分が、以下の式（ＶＩｂ）：
Ｒ17−Ｒ18−Ｗ−Ｒ19−Ｒ20        （ＶＩｂ）；
（式中、
Ｒ17およびＲ20は、独立して水素、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨまたはＳＨであり；
Ｒ18およびＲ19は、独立してＣ1-1000アルキル基であり；かつ
Ｗは、
【化２７】
2018021036.tif 000108
であり、
ここで、
Ｒ21、Ｒ22、Ｒ23およびＲ24は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基であるか、またはリン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、二リン酸、ホスファチジルコリン、炭化水素もしくはシリコーンに結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ21、Ｒ22、Ｒ23およびＲ24の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ21、Ｒ22、Ｒ23およびＲ24の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ25、Ｒ26、Ｒ27およびＲ28は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基であるか、または炭化水素もしくはシリコーン基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ25、Ｒ26、Ｒ27およびＲ28の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ25、Ｒ26、Ｒ27およびＲ28の複数の基は、同一または異なってもよく；
Ｒ29、Ｒ30、Ｒ31およびＲ32は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基であるか、またはＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨもしくはＳＨ基に結合されている連結基を含み、この連結基は、アクリレート基、（メタ）アクリレート基、シロキシアクリレート基、ビニル基およびアリル基からなる群から選択されるが、Ｒ29、Ｒ30、Ｒ31およびＲ32の少なくとも１つは、連結基を含み、かつＲ29、Ｒ30、Ｒ31およびＲ32の複数の基は、同一または異なってもよく；
ｑは１から１０００までの整数であり、ｑの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｒは１から１０００までの整数であり、ｒの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｓは１から１０００までの整数であり、ｓの複数の基は、同一でもよいまたは異なってもよい）を特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項４４】
前記第１の成分、第２の成分または両方のシリコーンが、トリス（トリメチルシロキシ）シリル基を含む、請求項４３に記載の組成物。
【請求項４５】
前記トリス（トリメチルシロキシ）シリル基が、［トリ（トリメチルシリルオキシ）シリル］プロピルメタクリレートである、請求項４４に記載の組成物。
【請求項４６】
以下の式（Ｉ）：
Ｒ1−Ｒ2−Ｗ−Ｚ−Ｒ3−Ｒ4        （Ｉ）
（式中、
Ｗは、
【化２８】
2018021036.tif 000109
であるか、または
Ｗは、
【化２９】
2018021036.tif 000110
であり；かつ
Ｚは、
【化３０】
2018021036.tif 000111
であり；
Ｒ1およびＲ4は、独立して水素、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；
Ｒ2およびＲ3は、独立してＣ1-10アルキル基、ＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸またはホスファチジルコリン基であり；
Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11およびＲ12は、独立して水素、Ｃ1-10アルキル基、またはＲ13が独立してＮＨ2、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＳＨ、エポキシド、無水コハク酸、スクシンイミド基、リン酸、硫酸、スルホン酸、ベタイン、カルボン酸、アミノ酸、二酸、ビスリン酸もしくはホスファチジルコリン基であるようなＣ1-10−Ｒ13基であるが、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12およびＲ13の複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｘは１から１０００までの整数であり、ｘの複数の基は、同一または異なってもよく；
ｙは１から１０００までの整数であり、ｙの複数の基は、同一または異なってもよく；かつ
ｍは１から１０００までの整数であり、ｍの複数の基は、同一または異なってもよい）を含む接着促進剤。
【請求項４７】
請求項１に記載の歯内複合シーラント組成物を調製するための請求項４６に記載の接着促進剤の使用。
【請求項４８】
根管の充填および封鎖するための製剤を調製するための請求項１〜４５のいずれか１項に記載の歯内複合シーラント組成物の使用。
【外国語明細書】
2018021036000001.pdf