(57)【要約】【課題】ジオポリマー固化体を製造するときに必要なエネルギーを低減させることができる放射性廃棄物の固化体製造技術を提供する。【解決手段】放射性廃棄物の固化体製造方法は、ジオポリマーを形成する材料と放射性廃棄物とを混合する混合ステップと、混合された混合物を大気圧よりも低下させた環境で乾燥させてジオポリマー固化体を形成する乾燥ステップと、を含む。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジオポリマーを形成する材料と放射性廃棄物とを混合する混合ステップと、
前記混合された混合物を大気圧よりも低下させた環境で乾燥させてジオポリマー固化体を形成する乾燥ステップと、
を含む放射性廃棄物の固化体製造方法。
【請求項２】
前記ジオポリマーを形成する材料は、少なくとも固化材およびアルカリ刺激剤を含有する請求項１に記載の放射性廃棄物の固化体製造方法。
【請求項３】
前記混合ステップの最中に気圧を大気圧よりも低下させる混合時減圧ステップを含む請求項１または請求項２に記載の放射性廃棄物の固化体製造方法。
【請求項４】
前記乾燥ステップにおいて、気圧を０．８気圧以下にする請求項１乃至請求項３のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体製造方法。
【請求項５】
前記乾燥ステップにおいて、気圧を０．１気圧以下にする請求項１乃至請求項４のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体製造方法。
【請求項６】
前記乾燥ステップにおいて、前記混合物を常温で乾燥させる請求項１乃至請求項５のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体製造方法。
【請求項７】
前記乾燥ステップにおいて、前記混合物を加熱して１００℃未満の温度で乾燥させる請求項１乃至請求項６のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体製造方法。
【請求項８】
前記乾燥ステップにおいて、前記混合物を加熱して１００℃以上の温度で乾燥させる請求項１乃至請求項５のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体製造方法。
【請求項９】
前記混合ステップよりも後であって前記乾燥ステップよりも前に、前記混合物を型枠に流し込む成型ステップと、
前記型枠により成型された前記混合物を脱型する脱型ステップと、
を含む請求項１乃至請求項８のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体製造方法。
【請求項１０】
前記混合ステップよりも後であって前記乾燥ステップよりも前に、前記混合物が固化される固化ステップと、
前記固化ステップよりも後であって前記乾燥ステップよりも前に、前記混合物を粉砕する粉砕ステップと、
を含む請求項１乃至請求項９のいずれか１項に記載の放射性廃棄物の固化体製造方法。
【請求項１１】
ジオポリマーを形成する材料と放射性廃棄物とを混合する混合部と、
前記混合された混合物を大気圧よりも低下させた環境で乾燥させてジオポリマー固化体を形成する乾燥部と、
を備える放射性廃棄物の固化体製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、原子力関連施設で発生する放射性廃棄物の固化体製造技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、高濃度の放射性物質を含む放射性廃棄物（以下、高線量放射性廃棄物と記載する）の処理方法としてガラス固化方法やセメント固化方法がある。ガラス固化方法は、ガラスと放射性廃棄物の混合物を、１２００℃以上の高温で加熱するため処理費用が嵩む。一方、セメント固化方法は、安価な処理方法である。しかしながら、高線量放射性廃棄物の場合、製造したセメント固化体に含まれる水分が放射線分解されて水素ガスなどが発生してしまう。そのため、放射性廃棄物を収める容器内に、ガスを固定する薬剤を配置しているものもある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００１−２２８２９６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
前述の観点から、安価な処理方法であり、かつ水分を含まない固化体の製造方法としてジオポリマー固化方法が検討されている。ジオポリマーの主成分はケイ素とアルミニウムであって安価であり、ジオポリマーの骨格構造は水を含まない。しかし、製造工程で用いた水分及びジオポリマーの縮合重合反応で生成する水分が残留する。ジオポリマー固化体中の水分は固化体を加熱することで低減させることができるが、多くの熱エネルギーが必要であり、固化体作成に要する費用が高くなる。
【０００５】
本発明の実施形態はこのような事情を考慮してなされたもので、ジオポリマー固化体を製造するときに必要なエネルギーを低減させることができる放射性廃棄物の固化体製造技術を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の実施形態に係る放射性廃棄物の固化体製造方法は、ジオポリマーを形成する材料と放射性廃棄物とを混合する混合ステップと、前記混合された混合物を大気圧よりも低下させた環境で乾燥させてジオポリマー固化体を形成する乾燥ステップと、を含むことを特徴とする。
【０００７】
本発明の実施形態に係る放射性廃棄物の固化体製造装置は、ジオポリマーを形成する材料と放射性廃棄物とを混合する混合部と、前記混合された混合物を大気圧よりも低下させた環境で乾燥させてジオポリマー固化体を形成する乾燥部と、を備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の実施形態により、ジオポリマー固化体を製造するときに必要なエネルギーを低減させることができる放射性廃棄物の固化体製造技術が提供される。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】第１実施形態の放射性廃棄物の固化体製造装置を示す図。
【図２】第１実施形態の放射性廃棄物の固化体製造方法を示すフローチャート。
【図３】第２実施形態の放射性廃棄物の固化体製造装置を示す図。
【図４】第２実施形態の放射性廃棄物の固化体製造方法を示すフローチャート。
【図５】試験体の含水率の測定結果を示すグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
（第１実施形態）
以下、本実施形態を添付図面に基づいて説明する。図１の符号１は、第１実施形態の放射性廃棄物の固化体製造装置である。本実施形態では、水和反応を利用しないジオポリマーによる放射性廃棄物の固化方法（ジオポリマー固化法）を用いて、放射性廃棄物の固化体を製造する。
【００１１】
図１に示すように、放射性廃棄物の固化体製造装置１は、ジオポリマーの材料と放射性廃棄物と水とが投入され、これらを混合する混合部２と、混合部２が配置され内部を減圧可能な第１減圧室４（第１真空室）と、この第１減圧室４の内部の空気を抜くための第１減圧ポンプ５（第１真空ポンプ）と、この第１減圧ポンプ５から抜かれた空気を大気中に放出する際に、この空気に含まれる放射性物質を除去する第１除去フィルタ６と、を備える。なお、混合部２は、ジオポリマーの材料と放射性廃棄物と水とを撹拌するための撹拌羽根と、この撹拌羽根を回転させるモータと、を備える。なお、ジオポリマーは放射性廃棄物を固化するためのバインダーである。ジオポリマーの材料とは、ジオポリマーを形成させるための材料であり、固化材およびアルカリ刺激剤等を含有する。
【００１２】
また、放射性廃棄物の固化体製造装置１は、混合物を成型するための型枠７と、混合物が固まって型枠７から外された固化体を所定温度で乾燥するための乾燥部８と、この乾燥部８が配置され、内部を減圧可能な第２減圧室９（第２真空室）と、この第２減圧室９の内部の空気を抜くための第２減圧ポンプ１０（第２真空ポンプ）と、この第２減圧ポンプ１０から抜かれた空気を大気中に放出する際に、この空気に含まれる放射性物質を除去する第２除去フィルタ１１と、を備える。
【００１３】
さらに、放射性廃棄物の固化体製造装置１は、乾燥固化されたジオポリマー固化体を収容する保管用キャニスタ１２と、を備える。
【００１４】
なお、ジオポリマーとは、ケイ素（Ｓｉ）を主成分とするケイ素−アルミニウム系バインダーであり、ケイ酸ナトリウム溶液（水ガラス）をモノマー源とする無機ポリマーの１種である。また、ジオポリマーは、ジオポリマーの材料に水が加わることで形成される。なお、ジオポリマーの骨格構造に水は含まれないが、ジオポリマーを形成する反応を進めるためには水が必要である。
【００１５】
また、ジオポリマーの材料の１つである固化材は、例えば、メタカオリン、カオリン、高炉スラグ、フライアッシュ、焼却灰などである。また、アルカリ刺激剤としては、例えば、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化セシウム、水酸化ルビジウム、ケイ酸リチウム、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カリウム、ケイ酸セシウム、ケイ酸ルビジウムの単体、またはこれらの少なくとも１つ以上を組み合わせたものを用いることができる。また、そしてジオポリマーの形成に寄与した水の一部は、形成されたジオポリマーの構造中に残る。
【００１６】
本実施形態では、固化材として、メタカオリンなどのケイ素（Ｓｉ）およびアルミニウム（Ａｌ）を主成分とするアルミノケイ酸塩を用いる。また、アルカリ刺激剤として、ケイ酸ナトリウム溶液（Ｎａ２ＳｉＯ３）またはケイ酸カリウム溶液（Ｋ２ＳｉＯ３）と、水酸化カリウム（ＫＯＨ）または水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）と、を混合したものを用いる。
【００１７】
表１に示すように、ジオポリマー固化体を製造するときの各材料の組成（比率）は、所定範囲内で適宜変更することができる。例えば、アルミノケイ酸塩が６〜５３ｗｔ％の範囲、ケイ酸ナトリウム溶液が３〜３２ｗｔ％の範囲、水酸化カリウムが１〜１０ｗｔ％の範囲、水が２〜２７ｗｔ％の範囲、高線量放射性廃棄物が３〜４５ｗｔ％の範囲で変更可能である。これらの材料の量を適宜調整して混合部２に投入する。
【００１８】
【表１】
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【００１９】
なお、本実施形態では、高線量放射性廃棄物が３〜４５ｗｔ％の範囲となっているが、放射性廃棄物に大量の水が含まれる場合は、水の投入量を減らし、その代わりに放射性廃棄物の組成を９０ｗｔ％程度に増やしても良い。
【００２０】
また、本実施形態の放射性廃棄物の固化体製造方法は、水の放射線分解による水素の発生が懸念される高線量放射性廃棄物を固化体にすることを対象としているが、これに限定されるものではなく、放射性物質の濃度に関わらず低レベル放射線廃棄物などを固化体にしても良い。また、水の除去が必要となる廃棄物などに対して広く適用できるものと考えられる。特に、原子力発電所にて炉心溶融を伴う過酷事故が発生したときに大量の汚染水が生じるが、この汚染水を浄化した際に排出される大量のスラリーの固化体の製造に、本実施形態の放射性廃棄物の固化体製造方法を適用することができるものと考えられる。
【００２１】
また、本実施形態では、混合部２にてジオポリマーの材料と放射性廃棄物を混合するときに、第１減圧室４の内部の空気（雰囲気）を第１減圧ポンプ５によって抜く。そして、第１減圧室４の内部の気圧を低くする。例えば、第１減圧室４の内部の気圧を０．８気圧以下にする。
【００２２】
このようにすれば、混合物に含まれる水分の蒸発を促進しつつ、ジオポリマー固化体の内部に気泡などを生じさせずに、ジオポリマー固化体の密度を高めて容積を減少させることができる。つまり、固化体の緻密化が図れ、混合物中に残留する水を低減させることができる。
【００２３】
また、混合物中の気泡の残存量の低減に伴って、固化体の強度が向上されるので、乾燥後の固化体に亀裂などが発生することも防ぐことができる。なお、０．８気圧以下の雰囲気であれば、混合物に含まれる水分の蒸発を充分に促進することができる。さらに、水の蒸発を促進させるために、第１減圧室４の内部にシリカゲルなどの吸湿性の材料（乾燥剤）を配置しても良い。
【００２４】
また、混合物から発生する放射性物質を含むガスなどは、第１減圧ポンプ５により第１減圧室４（容器）から除去されるので、放射性物質が第１減圧室４の外部に漏れだすことがなくなる。そのため、周囲の環境が放射性物質で汚染されることを防ぐことができる。なお、第１減圧ポンプ５から吸い出された空気が大気中に放出される際に、この空気に含まれる放射性物質は、第１除去フィルタ６により除去される。
【００２５】
また、混合部２にて混合された混合物は、型枠７に流し込まれる。ここで、所定時間経過すると、混合物が固化されてジオポリマー固化体となる。このジオポリマー固化体を型枠７から外すと所定形状に保持される。なお、本実施形態では、円柱形状のジオポリマー固化体を製造する。
【００２６】
また、型枠７は、成型後のジオポリマー固化体が乾燥し易い形状に対応した形状にしても良い。例えば、成型後のジオポリマー固化体の表面（側周面）を波形にし、表面積が増大される凹凸が形成されても良い。また、成型後のジオポリマー固化体の形状を、中央部に穴の開いたドーナッツ形状や、多数の穴部が表面に設けられた形状にしても良い。
【００２７】
なお、このジオポリマー固化体には、結晶水は含まれないものの、固化の過程で生じる縮合重合反応により発生する水分や当初添加した水分が残留する。この水分が高線量の放射性物質に曝されることで、放射性分解により水素が発生するおそれがある。そこで、本実施形態では、乾燥部８にてジオポリマー固化体を乾燥させる。また、本実施形態の乾燥時間は、３時間となっている。
【００２８】
また、本実施形態では、乾燥部８にてジオポリマー固化体（混合物）を乾燥させるときに、常温で乾燥させるパターンと、１００℃未満の温度で乾燥させるパターンと、１００℃以上の温度で乾燥させるパターンの３つから選択される少なくとも１つのパターンでジオポリマー固化体を乾燥させる。
【００２９】
例えば、常温（５℃以上３５℃未満）の乾燥パターンでは、乾燥部８にヒータなどを設けずに、ジオポリマー固化体を乾燥させる。また、１００℃未満（３５℃以上１００℃未満）の乾燥パターンでは、乾燥部８にヒータを設け、このヒータによりジオポリマー固化体を１００℃未満の温度に加熱して乾燥させる。また、１００℃以上（１００℃以上５００℃未満）の乾燥パターンでは、乾燥部８にヒータを設け、このヒータによりジオポリマー固化体を１００℃以上に加熱して乾燥させる。なお、ヒータ（加熱部）は、電熱器であっても良いし、高周波加熱（電磁誘導加熱）を行うためのコイルであっても良い。
【００３０】
本実施形態では、乾燥部８にてジオポリマー固化体を乾燥させるときに、第２減圧室９の内部の空気（雰囲気）を第２減圧ポンプ１０によって抜く。そして、第２減圧室９の内部の気圧を低くする。例えば、第２減圧室９の内部の気圧を０．８気圧以下にする。この第２減圧室９の減圧は、乾燥部８にてジオポリマー固化体の乾燥が完了するまで継続される。
【００３１】
このようにすれば、ジオポリマー固化体に含まれる水分の蒸発を促進することができるので、ジオポリマー固化体を製造するときに必要な加熱のためのエネルギーを低減させることができる。なお、０．８気圧以下の雰囲気であれば、混合物に含まれる水分の蒸発を充分に促進することができる。さらに、水の蒸発を促進させるために、第２減圧室９の内部にシリカゲルなどの吸湿性の材料（乾燥剤）を配置しても良い。
【００３２】
例えば、常温の乾燥パターンでは、ヒータなどを駆動させるためのエネルギーを使わなくても済む。つまり、ジオポリマー固化体（混合物）を常温でより短時間で乾燥させることができ、ジオポリマー固化体を加熱するための加熱エネルギーを消費しないで済むようになる。
【００３３】
また、１００℃以上の乾燥パターンでは、ヒータを駆動させるエネルギーを要する。減圧された雰囲気中でジオポリマー固化体（混合物）を加熱することで、加熱と減圧の両方で水分の蒸発が促進され、固化体に含まれる水分をさらに短時間で除去することができる。加熱時間が短縮されるため、加熱乾燥のために必要なエネルギーを低減させることができる。
【００３４】
一方で、ジオポリマー固化体（混合物）をより高温に加熱すると、加熱時に膨張し、その後の冷却時に収縮することで、ジオポリマー固化体に亀裂が発生することがある。亀裂が生じると固化体による放射性物質の閉じ込め性能が低下し、所望の閉じ込め性能を満たすことができなくなる場合がある。１００℃未満の乾燥パターンでは、固化体の加熱温度を低く設定するため、水の急激な蒸発による急激な固化体内圧の上昇を抑制することができ、固化体に発生する亀裂を低減させることができる。また、加熱と減圧の両方で水分の蒸発を促進するため、減圧しない場合に比べ、固化体に含まれる水分をより短時間で除去することができ、加熱乾燥のために必要なエネルギーを低減させることができる。
【００３５】
以上で説明したとおり、本実施形態では、減圧することで、固化体の内部と外部との圧力差を大きくし、固化体内部の水分（水蒸気）の移動を速くすることで、乾燥を促進することができる。また、乾燥が促進されるため、加熱乾燥にかかる時間を減圧なしの場合に比べ短縮することができ、加熱乾燥にかかる熱エネルギーを低減することができる。
【００３６】
また、ジオポリマー固化体から発生する放射性物質を含むガスなどは、第２減圧ポンプ１０により第２減圧室９（容器）から除去されるので、放射性物質が第２減圧室９の外部に漏れだすことがなくなる。そのため、周囲の環境が放射性物質で汚染されることを防ぐことができる。なお、第２減圧ポンプ１０から吸い出された空気が大気中に放出される際に、この空気に含まれる放射性物質は、第２除去フィルタ１１により除去される。また、固化体に含まれる水の放射線分解により水素ガスが発生しても、第２減圧室９から除去されるので、乾燥部８にて水素ガスが引火してしまうことを防止できる。
【００３７】
また、乾燥後のジオポリマー固化体は、保管用キャニスタ１２に収容して保管する。なお、このジオポリマー固化体は、最終処分の形態として用いても良いし、中間貯蔵施設にて保管した後、再度適切な固化処理を行って最終処分の形態としても良い。
【００３８】
次に、第１実施形態の放射性廃棄物の固化体製造方法をについて図２を用いて説明する。なお、フローチャートの各ステップの説明にて、例えば「ステップＳ１１」と記載する箇所を「Ｓ１１」と略記する。
【００３９】
まず、ジオポリマーの材料と放射性廃棄物と水とを混合部２に投入する（Ｓ１１：投入ステップ）。次に、混合部２でジオポリマーの材料と放射性廃棄物と水とを混合する（Ｓ１２：混合ステップ）。次に、第１減圧ポンプ５を駆動し、混合部２が配置される第１減圧室４の内部の空気を抜いて気圧を下げる（Ｓ１３：混合時減圧ステップ）。なお、本実施形態では、混合を開始した後に第１減圧室４の減圧を開始しているが、この混合を開始する前に第１減圧室４の減圧を開始しても良い。
【００４０】
混合の完了後に、第１減圧室４の気圧を大気圧に戻し、混合物を第１減圧室４から取り出す。そして、この混合物を型枠７に流し込んで成型する（Ｓ１４：成型ステップ）。次に、混合物が固化するまで所定時間待つ。次に、固化された混合物、つまり型枠７により成型されたジオポリマー固化体を脱型する（Ｓ１５：脱型ステップ）。このようにすれば、混合物の形状を整えることができ、ジオポリマー固化体の取扱いが容易になる。
【００４１】
次に、ジオポリマー固化体を第２減圧室９に配置された乾燥部８に配置し、ジオポリマー固化体の乾燥を開始する（Ｓ１６：乾燥ステップ）。次に、第２減圧ポンプ１０を駆動し、乾燥部８が配置される第２減圧室９の内部の空気を抜いて気圧を下げる（Ｓ１７：乾燥時減圧ステップ）。なお、本実施形態では、混合を開始した後に第２減圧室９の減圧を開始しているが、この混合を開始する前に第２減圧室９の減圧を開始しても良い。
【００４２】
本実施形態では、乾燥を開始してから乾燥が終了するまでの全ての期間に亘って第２減圧室９の減圧状態を維持する。そして、乾燥の完了後に、第２減圧室９の気圧を大気圧に戻し、ジオポリマー固化体を第２減圧室９から取り出す。次に、このジオポリマー固化体を保管用キャニスタ１２に収容して保管する（Ｓ１８：保管ステップ）。
【００４３】
なお、本実施形態の混合時減圧ステップにおいて、第１減圧室４の内部の気圧は、０．８気圧以下であれば良い。例えば、第１減圧室４の内部の気圧は、０．４気圧以下であっても良いし、０．１気圧以下であっても良いし、０．００５気圧以下であっても良い。
【００４４】
なお、本実施形態の乾燥時減圧ステップにおいて、第２減圧室９の内部の気圧は、０．８気圧以下であれば良い。例えば、第２減圧室９の内部の気圧は、０．４気圧以下であっても良いし、０．１気圧以下であっても良いし、０．００５気圧以下であっても良い。
【００４５】
なお、混合時減圧ステップの第１減圧室４の内部の気圧と乾燥時減圧ステップの第２減圧室９の内部の気圧は、同じ気圧になるまで下げる必要はなく、互いの気圧が異なっていても良い。
【００４６】
なお、本実施形態の乾燥ステップにおいて、ジオポリマー固化体を加熱せずに常温で乾燥させても良い。例えば、ジオポリマー固化体を２５℃の温度で乾燥させても良い。また、ジオポリマー固化体を加熱して１００℃未満の温度で乾燥させても良い。例えば、ジオポリマー固化体を９０℃の温度で乾燥させても良い。また、ジオポリマー固化体を加熱して１００℃以上の温度で乾燥させても良い。例えば、ジオポリマー固化体を１０５℃の温度で乾燥させても良い。
【００４７】
特に、ジオポリマー固化体（混合物）を、常温で乾燥させる場合や１００℃未満の温度で乾燥させる場合は、第２減圧室９の内部の気圧を０．１気圧以下にすると良い。このようにすれば、低い温度でジオポリマー固化体を乾燥させるときであっても、ジオポリマー固化体に含まれる水分の蒸発が促進されるので、混合物を充分に乾燥させることができる。
【００４８】
なお、本実施形態の加熱温度とは、ジオポリマー固化体が達する最高温度のことを示す。また、乾燥を開始してから乾燥を完了するまでの期間のジオポリマー固化体の平均温度であっても良い。
【００４９】
なお、本実施形態の乾燥時間は、３時間となっているが、この乾燥時間は適宜変更可能である。
【００５０】
（第２実施形態）
次に、第２実施形態の放射性廃棄物の固化体製造方法について図３から図４を用いて説明する。なお、前述した実施形態に示される構成部分と同一構成部分については同一符号を付して重複する説明を省略する。
【００５１】
図３に示すように、第２実施形態の放射性廃棄物の固化体製造装置１Ａは、前述した第１実施形態の放射性廃棄物の固化体製造装置１（図１参照）に、粉砕機１５を加えた構成となっている。その他の装置は同じである。
【００５２】
次に、第２実施形態の放射性廃棄物の固化体製造方法をについて図４を用いて説明する。なお、第２実施形態の放射性廃棄物の固化体製造方法は、Ｓ１５Ａのみが、前述した第１実施形態の放射性廃棄物の固化体製造方法（図２参照）と異なり、他のステップは同じである。
【００５３】
第２実施形態では、混合工程中（Ｓ１２）気圧を下げる（Ｓ１３）。そして、混合の完了後に、第１減圧室４の気圧を大気圧に戻し、混合物を第１減圧室４から取り出す。そして、この混合物を型枠７に流し込んで成型し、混合物が固化するまで所定時間待つ（Ｓ１４：固化ステップ）。
【００５４】
次に、固化された混合物、つまり型枠７により成型されたジオポリマー固化体を脱型し、ジオポリマー固化体を粉砕機１５で粉砕して粉粒体にする（Ｓ１５Ａ：粉砕ステップ）。次に、粉砕されたジオポリマー固化体を第２減圧室９に配置された乾燥部８に配置し、ジオポリマー固化体の乾燥を開始する（Ｓ１６：乾燥ステップ）。以降のステップは、前述した第１実施形態の放射性廃棄物の固化体製造方法と同じステップである。
【００５５】
ここで、ジオポリマー固化体の製造量を増やすため、乾燥時間の短縮が強くの望まれる場合がある。また、ジオポリマー固化体等放射性廃棄物の保管場所には限りがあり、より多くのジオポリマー固化体をキャニスタに収容することが強く望まれる場合がる。
【００５６】
第２実施形態では、ジオポリマー固化体を（混合物）を粉砕するので、ジオポリマー固化体の表面積が増大される。そのため、ジオポリマー固化体を乾燥させ易くなる。また、粉粒状のジオポリマー固化体が得られるので、様々な形状の容器に収めることが可能となり、ジオポリマー固化体の取扱いが容易になる。なお、第１の実施形態では、閉じ込め性能を高く保つために固化体には亀裂が発生しない方が良いと記したが、粉砕されてもジオポリマー固化体の閉じ込め性能が十分である場合、粉砕することが可能である。
【００５７】
なお、第２実施形態では、乾燥ステップの前にジオポリマー固化体を粉砕しているが、乾燥ステップの後にジオポリマー固化体を粉砕しても良い。このようにすれば、粉粒状のジオポリマー固化体を様々な大きさや形状の保管用キャニスタ１２に収容することができる。また、中間貯蔵施設にて保管した後に、再度適切な固化処理を行うときに作業がし易くなる。
【００５８】
（実施例）
次に、放射性廃棄物の固化体製造方法によりジオポリマー固化体の試験体（Ｔ１〜Ｔ９）を製造したときの実験結果について図５を用いて説明する。
【００５９】
図５は、混合時減圧ステップおよび乾燥時減圧ステップの雰囲気を１気圧（大気圧）、０．８気圧、０．００５気圧とし、それぞれの気圧条件において、乾燥時の温度を２５℃（室温）、９０℃、１０５℃に設定して作成した試験体の含水率を測定した結果である。表２は、混合時と乾燥時の気圧および乾燥時加熱温度ごとに試験体の含水率を記載した表である。
【００６０】
【表２】
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【００６１】
なお、実施例において、ジオポリマー固化体を製造する際に、混合部２に投入する各材料の組成（比率）は、アルミノケイ酸塩が３０ｗｔ％、ケイ酸ナトリウム溶液が１４ｗｔ％、水酸化カリウムが６ｗｔ％、水が５ｗｔ％、放射性廃棄物の模擬物（例えば、スラリー状の廃棄物など）が４５ｗｔ％となっている。
【００６２】
また、混合部２でジオポリマーの材料と放射性廃棄物と水との混合物は、型枠７に流し込んで、固化後に脱型したものを乾燥部８にて乾燥させた。なお、脱型後のジオポリマー固化体は、φ５０ｍｍ×４０ｍｍの大きさの円柱形状となっている。これらのジオポリマー固化体を乾燥部８で２８時間乾燥した。また、混合時減圧ステップおよび乾燥時減圧ステップの雰囲気の気圧と、乾燥時減圧ステップの温度を様々な条件にしてジオポリマー固化体を製造し、各試験体を得た。なお、各試験体の乾燥期間は、３時間となっている。この乾燥期間に全期間に亘って減圧状態を維持した。
【００６３】
図５および表２に示されているように、いずれの温度においても、混合時および乾燥時を１気圧で行った試験体と比較して、混合時および乾燥時を０．８気圧、０．００５気圧とした試験体は含水率が低いことが確認できた。つまり、減圧環境で混合および乾燥を行うことで、ジオポリマー固化体中の水分をより効率よく除去できることが分かる。
【００６４】
また、乾燥時の温度を１０５℃に設定した試験体の表面には、目視で確認できる亀裂が散見された。これに対して乾燥時の温度を９０℃に設定した試験体の表面には、目視で確認できる亀裂は無かった。
【００６５】
次に、混合時および乾燥時を１気圧とし乾燥時の温度を２５℃に設定した試験体（試験体：Ｔ１）と、混合時および乾燥時を０．００５気圧とし乾燥時の温度を９０℃に設定した試験体（試験体：Ｔ４）について、固化体の閉じ込め性を確認するための溶出試験をおこなった。この溶出試験は、ＪＩＳ  Ｋ−００５８−１「スラグ類の化学物質試験方法  第１部  溶出試験方法」に準拠した方法によって実施した。具体的には、利用有姿の試験体に対して、１０倍量の溶媒（水）を加え、２００ｒｐｍで６時間撹拌した後、その上澄み液を細孔径０．４５μｍのメンブレンフィルターで濾過して検液とした。そして、これら検液に含まれる元素の定量を、誘導結合プラズマ発光分析装置（ＩＣＰ−ＡＥＳ）により実施した。表３は、その測定結果である。試験体Ｔ１と比較して試験体Ｔ４は閉じ込め性能が高いことが確認できた。
【００６６】
【表３】
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【００６７】
以上説明した実施形態によれば、混合された混合物を大気圧よりも低下させた環境で乾燥させてジオポリマー固化体を形成する乾燥ステップを持つことにより、ジオポリマー固化体を製造するときに必要なエネルギーを低減させることができる。
【００６８】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
【符号の説明】
【００６９】
１（１Ａ）…固化体製造装置、２…混合部、４…第１減圧室、５…第１減圧ポンプ、６…第１除去フィルタ、７…型枠、８…乾燥部、９…第２減圧室、１０…第２減圧ポンプ、１１…第２除去フィルタ、１２…粉砕機、１２…保管用キャニスタ、１５…粉砕機。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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