(57)【要約】【課題】高品質かつ長尺の単結晶を得ることが容易な炭化珪素単結晶の製造方法を提供する。【解決手段】炭化珪素単結晶の製造方法は、坩堝１を準備する工程と、坩堝１中に種結晶８１と原料粉末８２とを配置する工程と、単結晶８３を成長させる工程と、を備える。坩堝１は、種結晶保持部１１と、周壁面２０Ａと、底壁面２０Ｂと、隔壁５３と、を含む。種結晶８１と原料粉末８２とを配置する工程では、種結晶８１が種結晶保持部１１に保持されるとともに、原料粉末８２が底壁面２０Ｂ上であって隔壁５３に取り囲まれる領域に配置される。単結晶８３を成長させる工程では、隔壁５３と周壁面２０Ａとに挟まれた空間Ｓ内に原料粉末８２が入らない状態を維持しつつ、単結晶８３を成長させる。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
坩堝を準備する工程と、
前記坩堝中に炭化珪素からなる種結晶と炭化珪素からなる原料粉末とを配置する工程と、
前記原料粉末を昇華させて原料気体を生成させ、前記原料気体を前記種結晶上で再結晶化させることにより、炭化珪素からなる単結晶を成長させる工程と、を備え、
前記坩堝は、
種結晶保持部と、
前記種結晶保持部から前記単結晶の成長方向に沿って延在する成長空間を取り囲む周壁面と、
前記成長空間を挟んで前記種結晶保持部に対向するように配置され、前記周壁面に接続される底壁面と、
前記底壁面から突出し、前記周壁面の全周に沿って前記周壁面と間隔をおいて延在する、前記底壁面に固定された隔壁と、を含み、
前記種結晶と前記原料粉末とを配置する工程では、前記種結晶が前記種結晶保持部に保持されるとともに、前記原料粉末が前記底壁面上であって前記隔壁に取り囲まれる領域に配置され、
前記単結晶を成長させる工程では、前記隔壁と前記周壁面とに挟まれた空間内に前記原料粉末が入らない状態を維持しつつ、前記単結晶を成長させる、炭化珪素単結晶の製造方法。
【請求項２】
前記周壁面は、前記成長空間の前記単結晶の成長方向に垂直な断面積が前記種結晶保持部から離れるにしたがって大きくなる拡径部を取り囲むテーパ領域を含む、請求項１に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
【請求項３】
前記周壁面は、前記テーパ領域から見て前記種結晶保持部側に位置し、前記成長空間の前記単結晶の成長方向に垂直な断面積が前記単結晶の成長方向において一定である円筒部を取り囲む直線領域をさらに含み、
前記坩堝には前記直線領域を取り囲むように中空部が形成され、
前記中空部には断熱材が配置されている、請求項２に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化珪素単結晶の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
坩堝内において原料粉末を昇華させて種結晶上で再結晶化させる方法（昇華法）により、炭化珪素の単結晶を製造することができる。このような炭化珪素単結晶の製造方法において、坩堝内に２つの部屋を形成し、各部屋から原料粉末を昇華させて生成する原料気体を種結晶へと供給する方法が提案されている。これにより、炭化珪素単結晶の成長速度の低下が抑制できるとされている（たとえば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１１−１３６９０３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
炭化珪素単結晶の製造においては、高品質かつ長尺の（成長方向における長さが大きい）単結晶を得ることが望まれている。
【０００５】
そこで、高品質かつ長尺の単結晶を得ることが容易な炭化珪素単結晶の製造方法を提供することを目的の１つとする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に従った炭化珪素単結晶の製造方法は、坩堝を準備する工程と、坩堝中に炭化珪素からなる種結晶と炭化珪素からなる原料粉末とを配置する工程と、原料粉末を昇華させて原料気体を生成させ、原料気体を種結晶上で再結晶化させることにより、炭化珪素からなる単結晶を成長させる工程と、を備える。上記坩堝は、種結晶保持部と、種結晶保持部から単結晶の成長方向に沿って延在する成長空間を取り囲む周壁面と、成長空間を挟んで種結晶保持部に対向するように配置され、周壁面に接続される底壁面と、底壁面から突出し、周壁面の全周に沿って周壁面と間隔をおいて延在する、底壁面に固定された隔壁と、を含む。種結晶と原料粉末とを配置する工程では、種結晶が種結晶保持部に保持されるとともに、原料粉末が底壁面上であって隔壁に取り囲まれる領域に配置される。単結晶を成長させる工程では、隔壁と周壁面とに挟まれた空間内に原料粉末が入らない状態を維持しつつ、単結晶を成長させる。
【発明の効果】
【０００７】
上記炭化珪素単結晶の製造方法によれば、高品質かつ長尺の単結晶を得ることが容易な炭化珪素単結晶の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】坩堝の構造の一例を示す概略断面図である。
【図２】単結晶の製造方法の概略を示すフローチャートである。
【図３】単結晶の製造方法を説明するための概略断面図である。
【図４】単結晶の製造方法を説明するための概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
［本願発明の実施形態の説明］
最初に本願発明の実施態様を列記して説明する。本願の炭化珪素単結晶の製造方法は、坩堝を準備する工程と、坩堝中に炭化珪素からなる種結晶と炭化珪素からなる原料粉末とを配置する工程と、原料粉末を昇華させて原料気体を生成させ、原料気体を種結晶上で再結晶化させることにより、炭化珪素からなる単結晶を成長させる工程と、を備える。上記坩堝は、種結晶保持部と、種結晶保持部から単結晶の成長方向に沿って延在する成長空間を取り囲む周壁面と、成長空間を挟んで種結晶保持部に対向するように配置され、周壁面に接続される底壁面と、底壁面から突出し、周壁面の全周に沿って周壁面と間隔をおいて延在する、底壁面に固定された隔壁と、を含む。種結晶と原料粉末とを配置する工程では、種結晶が種結晶保持部に保持されるとともに、原料粉末が底壁面上であって隔壁に取り囲まれる領域に配置される。単結晶を成長させる工程では、隔壁と周壁面とに挟まれた空間内に原料粉末が入らない状態を維持しつつ、単結晶を成長させる。
【００１０】
本発明者らは、昇華法による単結晶炭化珪素の製造において、高品質かつ長尺の単結晶を得る方策について検討を行った。本発明者らの検討によれば、坩堝の周壁に接触する領域に位置する原料粉末に大きな温度ムラ（径方向の温度ムラ）が生じていることが大きな問題である。そして、周壁と原料粉末との間に空の空間を形成することで温度ムラを軽減すれば、高品質かつ長尺の単結晶が得られることを見出した。
【００１１】
本願の炭化珪素単結晶の製造方法では、単結晶を成長させる工程において、隔壁と周壁面とに挟まれた空間内に原料粉末が入らない状態を維持しつつ単結晶を成長させる。すなわち、単結晶を成長させる工程において、坩堝内の原料粉末が、空の空間に取り囲まれた状態で加熱される。このようにすることにより、原料粉末における径方向の温度ムラが軽減され、高品質かつ長尺の単結晶が得られる。このように、本願の炭化珪素単結晶の製造方法によれば、高品質かつ長尺の単結晶を得ることができる。
【００１２】
上記炭化珪素単結晶の製造方法において、上記周壁面は、成長空間の単結晶の成長方向に垂直な断面積が種結晶保持部から離れるにしたがって大きくなる拡径部を取り囲むテーパ領域を含んでいてもよい。このようにすることにより、テーパ領域からの輻射熱により軸方向（径方向に垂直な方向）における温度ムラを軽減することができる。その結果、高品質かつ長尺の単結晶を得ることが一層容易となる。
【００１３】
上記炭化珪素単結晶の製造方法において、上記坩堝の周壁面は、上記テーパ領域から見て種結晶保持部側に位置し、成長空間の単結晶の成長方向に垂直な断面積が単結晶の成長方向において一定である円筒部を取り囲む直線領域をさらに含んでいてもよい。坩堝には直線領域を取り囲むように中空部が形成されていてもよい。中空部には断熱材が配置されていてもよい。このようにすることにより、単結晶の成長方向に垂直な方向における温度差を低減し、歪みの小さい単結晶を得ることが容易となる。
【００１４】
［本願発明の実施形態の詳細］
次に、本発明にかかる炭化珪素単結晶の製造方法の一実施の形態を、以下に図面を参照しつつ説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照番号を付しその説明は繰返さない。
【００１５】
まず、図１を参照して、本実施の形態の炭化珪素単結晶の製造方法において使用される坩堝について説明する。坩堝１は、グラファイトからなる。坩堝１は、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、種結晶上に単結晶を成長させる、昇華法による炭化珪素の単結晶の成長に用いられる坩堝である。坩堝１は、一方の端部に底部を有し、他方の端部に開口部を有する中空円筒状の本体部２０と、本体部２０の上記他方の端部に形成された開口部を閉塞する円盤状の蓋部１０とを備えている。蓋部１０および本体部２０は、グラファイトからなっている。蓋部１０は、本体部２０に対して着脱自在となっている。蓋部１０の外周に形成された蓋結合面１２と本体部２０の内周に形成された本体部結合面２１とが接触することにより、蓋部１０は本体部２０に対して固定される。蓋結合面１２および本体部結合面２１には、たとえばらせん状のねじ溝が形成されていてもよい。蓋部１０の一方の主面には、当該主面の中央部から突出する種結晶保持部１１が形成されている。蓋部１０を本体部２０に取り付けた状態において、種結晶保持部１１は、円筒状の形状を有する本体部２０の中心軸Ａを含むように位置する。中心軸Ａは、単結晶の成長方向に沿って延びる。種結晶保持部１１の先端には、種結晶を保持する保持面１１Ａが形成されている。
【００１６】
坩堝１内には、種結晶保持部１１から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って延在する空間である第１領域３０が形成される。この第１領域３０は、本体部２０の内周面から中心軸Ａに向けて突出するように形成された第１壁部３２により取り囲まれる空間である。互いに対向する第１壁部３２間の距離、すなわち互いに対向する第１壁部３２の内壁面３２Ａ同士の距離は、単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）において一定である。すなわち、第１壁部３２の内壁面３２Ａは、単結晶の成長方向に垂直な断面積が単結晶の成長方向において一定である円筒部としての第１領域３０を取り囲む直線領域である。
【００１７】
坩堝１内には、第１領域３０から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って種結晶保持部１１とは反対側に延在する空間である第２領域４０が形成されている。この第２領域４０は、本体部２０の内周面から中心軸Ａに向けて突出するように形成された第２壁部４２により取り囲まれる空間である。中心軸Ａに垂直な方向において互いに対向する第２壁部４２間の距離、すなわち互いに対向する第２壁部４２の内壁面４２Ａ同士の距離は、第１領域３０から離れるにしたがって徐々に大きくなっている。別の観点から説明すると、中心軸Ａに垂直な断面における第２領域４０の断面積は、第１領域３０から離れるにしたがって徐々に大きくなっている。すなわち、第２壁部４２の内壁面４２Ａは、単結晶の成長方向に垂直な断面積が種結晶保持部１１から離れるにしたがって大きくなる拡径部としての第２領域４０を取り囲むテーパ領域である。
【００１８】
坩堝１内には、第２領域４０から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って第１領域３０とは反対側に延在し、原料粉末を保持すべき空間である第３領域５０が形成されている。第３領域５０は、本体部２０の側壁である第３壁部５２により取り囲まれる空間である。互いに対向する第３壁部５２間の距離、すなわち互いに対向する第３壁部５２の内壁面５２Ａ同士の距離は中心軸Ａの延在方向において一定である。別の観点から説明すると、中心軸Ａに垂直な断面における第３領域５０の断面積は、中心軸Ａの延在方向において一定である。第３壁部５２と第２壁部４２とは全周にわたって隙間なく接続されている。第１壁部３２の内壁面３２Ａ、第２壁部４２の内壁面４２Ａおよび第３壁部５２の内壁面５２Ａは、種結晶保持部１１から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って延在する単結晶の成長空間を取り囲む周壁面２０Ａを構成する。
【００１９】
坩堝１は、成長空間を挟んで種結晶保持部１１に対向するように配置され、周壁面２０Ａに接続される底壁面２０Ｂを含む。底壁面２０Ｂは、円形の平坦面である。そして、底壁面２０Ｂには、底壁面２０Ｂから突出し、第３壁部５２の内壁面５２Ａ（周壁面２０Ａ）の全周に沿って内壁面５２Ａと間隔をおいて延在する隔壁５３が形成されている。隔壁５３は、底壁面２０Ｂに固定されている。隔壁５３は、中空円筒状の形状を有する。隔壁５３は、一方の端部において底壁面２０Ｂに接続されることにより（接触することにより）閉塞される。隔壁５３は、他方の端部において開口している。隔壁５３の外周面５３Ｂは、全周にわたって第３壁部５２の内壁面５２Ａ（周壁面２０Ａ）に対向する。隔壁５３の外周面５３Ｂと第３壁部５２の内壁面５２Ａとに挟まれる空間である外周空間Ｓは、円環状の形状を有する。
【００２０】
坩堝１内には、種結晶保持部１１の外周側を取り囲む空間である第４領域６０が形成されている。第４領域６０と第１領域３０とは、チャネル空間６１により接続されている。
【００２１】
第１壁部３２の内部には、第１の中空部３１が形成されている。第１の中空部３１は、第１領域３０を取り囲むように配置される環状の空間である。そして、この第１の中空部３１内には、断熱材９１が配置されている。つまり、第１壁部３２の内部には断熱材９１が配置されている。断熱材９１としては、たとえばカーボンフェルトを採用することができる。本実施の形態では、帯状の断熱材９１の両端を合わせて環状としたものを複数個（図１では５個）積層することにより、第１の中空部３１内が断熱材９１により満たされている。これら複数の断熱材９１は、単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）に垂直な方向に積層されるように配置されている。なお、帯状の一の断熱材９１を複数周巻き付けることにより、単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）に垂直な方向に積層されるように断熱材９１を配置してもよい。
【００２２】
また、第２壁部４２の内部には内壁４１Ａの各領域が空の空間を挟んで反対側の内壁４１Ａの領域に対向する第２の中空部４１が形成されている。第２の中空部４１は、第２領域４０を取り囲むように配置される環状の空間である。第２の中空部４１内には、断熱材は配置されない。第２の中空部４１内は、空の状態となっている。
【００２３】
次に、上記坩堝１を用いた本実施の形態における炭化珪素単結晶の製造方法を説明する。図２を参照して、本実施の形態における炭化珪素単結晶の製造方法では、まず工程（Ｓ１０）として坩堝準備工程が実施される。この工程（Ｓ１０）では、図１に基づいて説明した本実施の形態の坩堝である坩堝１が準備される。
【００２４】
次に、工程（Ｓ２０）として原料粉末配置工程が実施される。この工程（Ｓ２０）では、図３を参照して、炭化珪素からなる原料粉末８２が坩堝１の底壁面２０Ｂ上であって隔壁５３の内周面５３Ａに取り囲まれる領域に配置される。原料粉末８２は、蓋部１０を取り外した状態で、本体部２０内の上記領域に配置される。
【００２５】
次に、工程（Ｓ３０）として種結晶配置工程が実施される。この工程（Ｓ３０）では、種結晶保持部１１に炭化珪素からなる種結晶８１が配置される。具体的には、たとえば本体部２０から取り外された蓋部１０の種結晶保持部１１に、種結晶８１を貼り付ける。次に、蓋部１０を本体部２０に取り付ける。これにより、種結晶８１は、坩堝１の中心軸Ａと交差する領域に配置される。上記工程（Ｓ２０）〜（Ｓ３０）により、坩堝１内に原料粉末８２および種結晶８１が配置される。
【００２６】
次に、工程（Ｓ４０）として昇華−再結晶化工程が実施される。この工程（Ｓ４０）では、原料粉末８２を昇華させて原料気体を生成させ、種結晶８１上で再結晶化させることにより、種結晶８１上に単結晶を成長させる。具体的には、たとえば原料粉末８２および種結晶８１が内部に配置された坩堝１を、誘導加熱装置を備えた加熱炉（図示しない）内にセットする。そして、加熱炉による加熱を開始すると、図４を参照して、炭化珪素の粉末である原料粉末８２が昇華し、気体状態の炭化珪素である原料気体が生成する。この原料気体は、第３領域５０を離脱し、第２領域４０を通って第１領域３０へと到達する。このとき、互いに対向する第２壁部４２間の距離、すなわち互いに対向する第２壁部４２の内壁面４２Ａ同士の距離は、第３領域５０側から第１領域３０側に近づくにしたがって徐々に小さくなっている。そのため、原料気体は中心軸Ａに近づくように徐々に集約されて第１領域３０に到達する。
【００２７】
第１領域３０に到達した原料気体は、種結晶８１上に供給される。その結果、種結晶８１上で原料気体が再結晶化し、種結晶８１上に炭化珪素の単結晶８３が形成される。そして、この状態が維持されることにより、単結晶８３は中心軸Ａに沿った方向に成長する。その後、予め設定された加熱時間が経過することにより加熱が終了し、工程（Ｓ４０）が完了する。
【００２８】
次に、工程（Ｓ５０）として単結晶採取工程が実施される。この工程（Ｓ５０）では、工程（Ｓ４０）において坩堝１内に成長した単結晶が、坩堝１から取り出される。具体的には、工程（Ｓ４０）における加熱終了後、加熱炉から坩堝１が取り出される。その後、坩堝１の蓋部１０が本体部２０から取り外される。そして、蓋部１０から単結晶８３が採取される。以上の工程により、本実施の形態における炭化珪素単結晶の製造方法は完了する。採取された単結晶は、たとえばスライスされて基板に加工され、半導体装置の製造などに使用される。
【００２９】
ここで、本実施の形態の炭化珪素単結晶の製造方法では、工程（Ｓ４０）において、外周空間Ｓ内に原料粉末８２が入らない状態を維持しつつ、単結晶８３を成長させる。
【００３０】
すなわち、坩堝１内の原料粉末８２が、空の空間である外周空間Ｓに取り囲まれた状態で加熱される。これにより、原料粉末８２における径方向（中心軸Ａに垂直な方向）の温度ムラが軽減され、高品質かつ長尺の単結晶８３が得られる。このように、本実施の形態の炭化珪素単結晶の製造方法によれば、高品質かつ長尺の単結晶８３を得ることができる。
【００３１】
また、本実施の形態の炭化珪素単結晶の製造方法では、坩堝１の周壁面２０Ａがテーパ領域である第２壁部４２の内壁面４２Ａを含んでいる。これにより、内壁面４２Ａからの輻射熱により中心軸Ａに沿う方向における温度ムラが軽減されている。その結果、高品質かつ長尺の単結晶８３を得ることが一層容易となっている。
【００３２】
また、本実施の形態の炭化珪素単結晶の製造方法では、坩堝１には、第１壁部３２の内壁面３２Ａを取り囲む環状の空間である第１の中空部３１と、第２壁部４２の内壁面４２Ａを取り囲む環状の空間である第２の中空部４１が形成されている。第１の中空部３１内には断熱材９１が配置されており、第２の中空部４１内には断熱材が配置されていない。第１の中空部３１内に断熱材９１を配置することにより、外部から坩堝１を加熱した際の第１壁部３２内での熱伝導率が低下する。その結果、単結晶８３の成長方向に垂直な方向における温度差が低減され、歪みの小さい単結晶８３が得られる。
【００３３】
また、坩堝１は第４領域６０を備えている。これにより、正常な成長に寄与しなかった原料気体がチャネル空間６１を通って第４領域６０へと流入する。第４領域６０へと流入した原料気体は第４領域６０内において再結晶化する。これにより、正常な成長に寄与しなかった原料気体が単結晶８３の側面等において再結晶化し、単結晶８３に付着する多結晶となることが抑制される。その結果、高品質な単結晶８３を成長させることができる。
【００３４】
今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、どのような面からも制限的なものではないと理解されるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなく、特許請求の範囲によって規定され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【産業上の利用可能性】
【００３５】
本願の炭化珪素単結晶の製造方法は、高品質かつ長尺の単結晶を得ることが求められる炭化珪素単結晶の製造に、特に有利に適用され得る。
【符号の説明】
【００３６】
１  坩堝
１０  蓋部
１１  種結晶保持部
１１Ａ  保持面
１２  蓋結合面
２０  本体部
２０Ａ  周壁面
２０Ｂ  底壁面
２１  本体部結合面
３０  第１領域
３１  第１の中空部
３２  第１壁部
３２Ａ  内壁面
４０  第２領域
４１  第２の中空部
４１Ａ  内壁
４２  第２壁部
４２Ａ  内壁面
５０  第３領域
５２  第３壁部
５２Ａ  内壁面
５３  隔壁、
５３Ａ  内周面
５３Ｂ  外周面
６０  第４領域
６１  チャネル空間
８１  種結晶
８２  原料粉末
８３  単結晶
９１  断熱材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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