(57)【要約】【課題】大面積の熱プラズマでも、全面にガスを噴きつけることができる微粒子製造装置及び方法を提供する。【解決手段】  真空チャンバー１と、真空チャンバーの一端側に接続されて、材料の粒子３０を真空チャンバー内に材料供給口１２から供給する材料供給装置１０と、真空チャンバーの中間部に配置して真空チャンバー内にプラズマ３１を発生させる複数本の電極４と、真空チャンバーの他端に接続されて、真空チャンバーの排出口１７から排出された微粒子３２を回収する回収部３とを有して、真空チャンバー内で発生させたプラズマにより、材料供給装置から供給された材料の粒子から微粒子を製造する装置であって、電極と排出口との間にガスを導入する複数段のガス導入口１５，１６を設け、少なくとも１段のガス導入口１６の噴出角度α２が鉛直上方向に対して、７５°以上１５０°以下である。【選択図】図１
2018114462.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
真空チャンバーと、
前記真空チャンバーの一端側に接続されて、材料の粒子を前記真空チャンバー内に材料供給口から供給する材料供給装置と、
前記真空チャンバーの中間部に配置して前記真空チャンバー内にプラズマを発生させる複数本の電極と、
前記真空チャンバーの他端に接続されて、前記真空チャンバーの排出口から排出された微粒子を回収する回収部とを有して、前記真空チャンバー内で発生させた前記プラズマにより、前記材料供給装置から供給された前記材料の粒子から前記微粒子を製造する装置であって、
前記電極と前記排出口との間にガスを導入する複数段のガス導入口を設け、少なくとも１段のガス導入口の噴出角度が鉛直上方向に対して、７５°以上１５０°以下である、微粒子製造装置。
【請求項２】
前記複数段のガス導入口において、前記噴出角度を有する前記ガス導入口とは異なる別のガス導入口の噴出角度が鉛直上方向に対して、１５°以上９０°以下である、請求項１に記載の微粒子製造装置。
【請求項３】
前記複数段のガス導入口において、前記噴出角度が鉛直上方向に対して、７５°以上１５０°以下である前記ガス導入口より、前記噴出角度が鉛直上方向に対して、１５°以上９０°以下である前記ガス導入口が、前記電極に近い側に設置されている、請求項１又は２に記載の微粒子製造装置。
【請求項４】
前記複数段のガス導入口のうちの前記電極に近い側のガス導入口から導入するガスの流速より、前記排出口に近い側のガス導入口から導入するガスの流速が速い、請求項１〜３のいずれか１つに記載の微粒子製造装置。
【請求項５】
前記排出口に近い側のガス導入口が複数個設けられており、それぞれの箇所から導入するガスの流量を規則的に変化させる流量調整器をさらに備える、請求項１〜４のいずれか１つに記載の微粒子製造装置。
【請求項６】
前記排出口に近い側のガス導入口から導入するガスの下方向への流れにより、前記プラズマの上部が波状に変形している、請求項１〜５のいずれか１つに記載の微粒子製造装置。
【請求項７】
前記プラズマを発生させる前記電極は、前記真空チャンバーに配置されて、先端が前記真空チャンバー内に突出して前記プラズマを発生させる複数本の電極である、請求項１〜６のいずれか１つに記載の微粒子製造装置。
【請求項８】
前記複数本の電極にそれぞれ接続されて、其々、位相の異なる電力を供給する交流電源をさらに備えて、
前記交流電源から前記複数本の電極のそれぞれに前記位相の異なる電力が供給されて、前記プラズマを生成させて前記プラズマを発生させる、請求項１〜７のいずれか１つに記載の微粒子製造装置。
【請求項９】
前記複数本の電極において、対向する電極間の距離が５０ｍｍ以上５００ｍｍ以下である、請求項１〜８のいずれか１つに記載の微粒子製造装置。
【請求項１０】
真空チャンバーに設置した電極に電圧を印加することにより熱プラズマを前記真空チャンバー内で生成し、
材料の粒子が、前記熱プラズマの領域中を通過するときに、蒸発又は気化して材料ガスとなり、
さらに、前記材料ガスが前記熱プラズマの領域から抜けた瞬間、前記真空チャンバー内にガスを導入する複数段のガス導入口のうちの鉛直上方向に対して７５°以上１５０°以下の噴出角度を有する少なくとも１段のガス導入口から噴き付けられたガスにより、前記材料ガスが急激に冷やされて微粒子を生成する、微粒子製造方法。
【請求項１１】
前記熱プラズマを生成するとき、前記熱プラズマは、位相が互いに異なる電力を交流電源から前記電極としての複数本の電極に其々供給して、パルス的に放電させるプラズマである、請求項１０に記載の微粒子製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、リチウムイオン電池の電極材又は食品包装のフィルム材などへのコーティング材又は電子機器配線などに使用されるインク原料などに利用される、微粒子製造装置及び微粒子製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、ナノメートルオーダーの微粒子は、様々なデバイスに応用が検討されている。例えば、ニッケルの金属微粒子は、現在、セラミックコンデンサーに使用されており、次世代のセラミックコンデンサーには、粒径２００ナノメートル以下で分散性の良い微粒子の使用が検討されている。
【０００３】
さらに、二酸化シリコンよりも酸素含有率の低い一酸化シリコン（ＳｉＯｘ：ｘ＝１〜１．６）の微粒子は、光学レンズの反射防止膜又は食品包装用のガスバリアフィルムの蒸着材料として活用されている。最近では、リチウムイオン二次電池の負極材料などへの応用が期待されている。
【０００４】
これらナノメートルオーダーの微粒子の一般的な製造方法としては、原料となるバルク材をセラミック又はジルコニア等のビーズと一緒に導入し、機械的粉砕によって材料を微粒子化する方法、又は、材料を溶融及び蒸発させて空気又は水に噴射して微粒子を得る方法、又は、電解若しくは還元など化学的に微粒子を得る方法などがある。中でも、高周波プラズマ又はアークプラズマなどの熱プラズマ（約１００００℃）を利用し、気相中で微粒子を作製する方法は、不純物（コンタミネーション）が少なく、生産された微粒子の分散性が優れる、複数の種類の材料からなる複合微粒子の合成が容易である、などの観点から非常に有用である（例えば、特許文献１参照）。
【０００５】
図４に、従来例１の熱プラズマを利用した、微粒子の製造装置の概略断面図を示す。
粉体生成器１０１は、中空体で、微細ミスト導入部２０１と微細ミスト貯留部２０２と反応部２０３とに大別される。微細ミスト導入部２０１は、粉体生成器１０１の下部側方に、微細ミスト貯留部２０２に向けて設けられ、微細ミスト貯留部２０２の上方に筒状の反応部２０３が続いている。反応部２０３の上端は、ダクト２０８と粉体収集部２０４とダクト２０７とを介して吸引機２０６に接続されている。粉体収集部２０４は、内部に微粒子とガスとを分離するフィルタ部材、例えばバグフィルタ２０５を内蔵している。吸引機２０６は、ダクト２０７と、粉体収集部２０４内のバグフィルタ２０５と、ダクト２０８とを介して粉体生成器１０１内を吸引し、バグフィルタ２０５を通過したガスを外部に排出するように設けられている。反応部２０３は、一群の電極２１０を有しており、これらの電極２１０は、商用電源から供給される３相交流を複数の単相変圧器を介して多相交流に変換する多相交流変換器２１１の各相の二次側端子の各々に、一対一の関係で接続されている。また、電極２１０の先端部は、反応部２０３の軸心の周りに均等に距離をあけて位置させられ、かつ隣接する先端部間の位相差が互いに等しくなるよう配設され、電極２１０間にてプラズマ２１２を形成している。プラズマ２１２に微細ミストを通過させることによって、微粒子化し、粉体収集部２０４のバグフィルタ２０５で回収できるようになっている。
【０００６】
また、従来例２では、熱プラズマを用いた微粒子化の際にガスを熱プラズマの尾炎に供給することで急冷し、均一な粒子径の微粒子が形成できるようになっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００４−２６３２５７号公報
【特許文献２】特開２００６−２４７４４６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上述された従来の微粒子製造装置（特許文献１参照）では、電極間の距離を大きくすることでプラズマ面積を拡大でき、大量の微粒子の生成が可能である。一方、プラズマの面積が大きくなると、上述された従来の微粒子製造方法（特許文献２参照）のように冷却ガスをプラズマの流れ方向に流すだけでは、外周部は冷却できるが、中心部の冷却ができない。そのため、冷却が不十分な微粒子が生成され、粒子径のばらつきが大きくなってしまう。
本発明は、上述された従来の課題を考慮し、大面積のプラズマでも粒子径の制御が可能な微粒子製造装置及び微粒子製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
前記目的を達成するために、本発明の１つの態様にかかる微粒子製造装置は、
真空チャンバーと、
前記真空チャンバーの一端側に接続されて、材料の粒子を前記真空チャンバー内に材料供給口から供給する材料供給装置と、
前記真空チャンバーの中間部に配置して前記真空チャンバー内にプラズマを発生させる複数本の電極と、
前記真空チャンバーの他端に接続されて、前記真空チャンバーの排出口から排出された微粒子を回収する回収部とを有して、前記真空チャンバー内で発生させた前記プラズマにより、前記材料供給装置から供給された前記材料の粒子から前記微粒子を製造する装置であって、
前記電極と前記排出口との間にガスを導入する複数段のガス導入口を設け、少なくとも１段のガス導入口の噴出角度が鉛直上方向に対して、７５°以上１５０°以下である。
前記目的を達成するために、本発明の別の態様にかかる微粒子製造方法は、
真空チャンバーに設置した電極に電圧を印加することにより熱プラズマを前記真空チャンバー内で生成し、
材料の粒子が、前記熱プラズマの領域中を通過するときに、蒸発又は気化して材料ガスとなり、
さらに、前記材料ガスが前記熱プラズマの領域から抜けた瞬間、前記真空チャンバー内にガスを導入する複数段のガス導入口のうちの鉛直上方向に対して７５°以上１５０°以下の噴出角度を有する少なくとも１段のガス導入口から噴き付けられたガスにより、前記材料ガスが急激に冷やされて微粒子を生成する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の前記態様によって、少なくともプラズマの中心部を冷却するための、プラズマの流れ方向に対して７５°以上１５０°以下の噴出角度を有するガス導入口よりガスを導入し、プラズマにより蒸発した材料を冷却することで、大面積のプラズマでも全面を均一に冷却できる。このため、均一なサイズの粒子を大量に生成でき、低コストで高品質な微粒子を生産することができる微粒子製造装置及び微粒子製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明における第１実施形態の微粒子製造装置の概略縦断面図
【図２】本発明における第１実施形態の微粒子製造装置のプラズマ周辺の概略縦断面図
【図３】本発明における第１実施形態でのプロセスフロー
【図４】従来例１の微粒子製造装置の概略縦断面図
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、図面を参照しながら、本発明における実施の形態について詳細に説明する。
（第１実施形態）
図１は、第１実施形態に係わる微粒子製造装置の概略縦断面図を示す。図２は第１実施形態に係わる微粒子製造装置のプラズマ周辺の概略縦断面図を示す。図３は、第１実施形態でのプロセスフローを示す。図１〜図３を用いて、一例として、シリコンのナノメートルオーダーの微粒子を製造する例を説明する。
【００１３】
第１実施形態に関わる微粒子製造装置は、少なくとも、真空チャンバーの一例としての反応室１と、材料供給装置１０と、プラズマを生成する電極、例えば、複数本の電極４と、生成した微粒子３２を回収する回収部の一例としての微粒子回収部３とを備えて構成している。
【００１４】
材料供給装置１０は、反応室１の底部下方に配置されて、材料粒子３０を反応室１内に上向きに供給している。
【００１５】
微粒子回収部３は、反応室１の上端の排出口１７に接続されて配置され、配管２０を通じてポンプ２２により排気され、反応室１で生成された微粒子３２を回収している。複数本の電極４は、反応室１の中央部の側部に、内部に先端が突出するように所定間隔をあけて配置され、反応室１内で熱プラズマ３１を発生させ、発生させた熱プラズマ３１により、材料供給装置１０から供給された材料粒子３０から微粒子３２を製造している。
【００１６】
複数本の電極４には、其々、位相の異なる電力を供給するｎ個（ｎは２以上の整数。）の交流電源５、具体的には、第１交流電源５−１、第２交流電源５−２、第３交流電源５−３，・・・、第ｎ交流電源５−ｎが接続されており、位相を例えば６０°ずつずらした６０Ｈｚの交流電圧を交流電源５から例えば６本の電極４にそれぞれ印加することができる。各電極４は、それぞれ独立して、モータなどで構成される電極駆動装置４ａにより、反応室１の中心に対して放射線方向に前後移動する可動式になっている。
【００１７】
より詳しくは、この第１実施形態では、微粒子製造装置は、材料供給装置１０と反応室１とを接続する材料供給管１１と、投入した材料粒子３０及び生成した微粒子の流れを制御するように反応室１内にガスを供給するガス供給管１４を設けている。
【００１８】
材料供給装置１０は、材料供給管１１により反応室１と接続して、材料供給装置１０からの材料粒子３０を、反応室１の底部側から反応室１内に供給する。材料供給管１１は、材料供給装置１０の底部から中央部付近まで下から鉛直方向の上向きに延びて立設している。下側のガス供給管１４は、材料供給管１１の近傍において材料供給装置１０の底部から材料供給管１１の長手方向沿い（言い換えれば、鉛直方向沿い）に複数本配置され、材料供給口１２の鉛直方向の下側から鉛直方向の上向きにガスを供給可能としている。
【００１９】
図２に示すように、複数本の電極４の周囲のプラズマ３１が発生する箇所の上部には、上側の第１及び第２ガス供給管１５，１６がガス導入口の例として設けている。
【００２０】
電極側に設置されている上側の第１ガス供給管１５は、プラズマ３１の側面の周囲から、鉛直上方向に対して、１５°以上９０°以下の第１角度α１で中央に向けてガスを供給可能としている。第１角度α１が１５°より小さくなると、ガスがプラズマ３１の側面に十分に当たらず、鉛直上方向に流れてしまう。また、第１角度α１が９０°より大きくなると、プラズマ３１の粒子の形成界面より下部にガスが当たるので、冷却が不十分になってしまう。
【００２１】
また、排出口１７側に設置されている上側の第２ガス供給管１６は、プラズマ３１の上部の周囲から、鉛直上方向に対して、７５°以上１５０°以下の第２角度α２で中央に向けてガスを供給可能としている。第２角度α２が７５°より小さくなると、鉛直上方向へのガスの流れが大きくなり、プラズマ３１の上部からプラズマ３１の中心部に向かう鉛直下方向へのガスの流れが小さくなってしまう。また、第２角度α２が１５０°より大きくなると、プラズマ３１の中心部への距離が大きくなるため、プラズマ３１の中心部にガスが到達しなくなり、冷却が不十分になってしまう。
【００２２】
以下、微粒子製造装置の製造動作について、図３のプロセスフローに沿って説明する。
（ステップＳ１）材料設置及び真空引きをする。
初めに、材料供給装置１０内に材料粒子３０を設置するとともに、反応室１内と、微粒子回収部３内と、材料供給装置１０内とをポンプ２２によって、例えば数１０Ｐａまで排気することで、大気中の酸素の影響を低減させる。
【００２３】
（ステップＳ２）ガス導入及び圧力調整を行う。
次いで、複数のガス供給装置２７から、それぞれ流量調整器２６を介して、材料供給装置１０と、下側のガス供給管１４と、上側の第１及び第２ガス供給管１５、１６とにガスを流量調整しながら供給し、それらの装置又は管１０，１４，１５，１６から反応室１内に供給する。反応室１内に供給されたガスは、ポンプ２２の前段に取付けた圧力調整バルブ２１で所定の圧力に調整する。また、図示していないが、複数本の電極４の内部にガスを流すことも可能である。
【００２４】
この第１実施形態の第１実施例では、一例としてシリコンの微粒子を製造させるため、反応室１内には、ガス供給装置２７から３つのガス供給管１４、１５、１６を介して、ガスの例としてアルゴンを供給して、反応室１内を、アルゴンの不活性ガス雰囲気の大気圧近傍の圧力に維持して、以下の微粒子製造工程を行っている。材料の還元を促進させるため、反応室１内に、ガス供給装置２７から、ガス供給管１４、１５、１６及び電極４を介して、ガスの別の例として水素ガス及び微量の炭化系ガスを混合して導入しても良い。
【００２５】
（ステップＳ３）放電を開始する。
ここで、放電開始動作を説明する前に、熱プラズマ３１を生成させる電極４は一例として炭素材料であり、反応室１内に先端が横方向（例えば水平方向に対して０〜３０°上向き）に突出した状態で、反応室１の円周壁に反応室１の中心軸周りに６０°間隔で６本の電極４を放射線状に配置する。各電極４には、電極材料の蒸発を低減するため、具体的には図示しないが水冷及び冷却ガスを内部に流し、電極を冷却している。
【００２６】
第１実施例では、６本の電極４を放射状に配置しているが、電極数は６の倍数であれば、電極本数を増やしたり、又は、同一平面に配置するだけでなく、２段、又は、３段など多段化した（言い換えれば、反応室１の長手方向（すなわち軸方向）沿いに異なる位置の）電極配置にしても良い。電極４を多段化して配置することで、材料を蒸発させる熱源である熱プラズマ３１をさらに鉛直方向に拡大させることができ、大量の微粒子生成には優位である。また、電極４の材料の一例として、炭素材料を使用しているが、タングステン、タンタルなどの高融点金属で構成される電極を使用しても良い。
【００２７】
このステップＳ３の放電開始動作において、図１に示すように、熱プラズマ３１を着火させるときには、任意の２本の電極４を電極駆動装置４ａにより反応室１の中心側に移動させたのち、交流電圧を交流電源５から２本の電極４にそれぞれ印加する。
【００２８】
次いで、熱プラズマ３１が着火した後、其々、電極４にかかる電流が一定になるように調整しながら、電極４を放射線方向（放射状に配置した電極４の中心位置から外側に向かう方向）に電極駆動装置４ａにより移動させ、電極４の先端が所定の位置になるまで、電極４の中心位置から遠ざける。これにより、例えば約１００００℃の熱プラズマの面積が大きくなり、処理量を増加させることができる。投入した電力を各電極駆動装置４ａとしては、一例として、モータによりボールネジを正逆回転させて、ボールネジに螺合したナット部材に連結された電極４を軸方向に進退させるものである。
【００２９】
その際、対向する電極４間の距離が５０ｍｍより小さいと、放電面積が小さいため、処理量が十分でなく、また、５００ｍｍより大きくなると、対向する電極４間で放電が維持できなくなる。このため、対向する電極間の距離は５０ｍｍ以上５００ｍｍ以下が望ましい。
【００３０】
（ステップＳ４）材料供給を開始する。
次いで、ガスと共に材料粒子３０の供給を開始する。
一例として、微粒子３２の原料となる材料粒子３０は、約１６ミクロンメートルのシリコン粉末を用い、材料供給装置１０内に設置する。第１実施例では、１６ミクロンメートルの粒子を使用したが、熱プラズマ３１の条件にも依存するが１ミクロンより大きくかつ１００ミクロン以下の粒子径であれば、熱プラズマ３１にて蒸発し、ナノメートルオーダーの微粒子３２を製造することは可能である。１００ミクロンメートルより大きい粒子径の材料粒子３０を使用すると、材料粒子３０を完全に蒸発させることができず、生成される微粒子３２が大きくなってしまうことがある。材料供給装置１０は、一例として、局部流動式粉末供給装置を用いることができる。この局部流動式粉末供給装置では、キャリアガスの流量と、材料粒子３０を導入する器の回転数とによって、材料粒子３０の供給量を制御して、粉末材料である材料粒子３０を一定の割合で材料供給管１１に送ることができる。材料供給装置１０の他の例としては、レーザーなどを用いて、粉末材料の表面とノズルの距離とを制御する表面倣い式粉末供給器、又は、ホッパーなどから溝に定量の粉末材料を供給して吸引する定量式粉末供給器などがある。どの方式の粉末材料供給装置を使用しても良いが、供給する粉末材料の量によって使い分ける。
【００３１】
（ステップＳ５）微粒子を形成する。
次いで、図１に示すように、材料供給装置１０からガスと共に材料粒子３０は、材料供給管１１に送られ、材料供給管１１の上端の材料供給口１２から反応室１内にガスと共に導入される。材料供給管１１の周囲には、材料粒子３０又は熱プラズマ３１によって生成された微粒子３２を一定方向（鉛直方向の上向き）に送るための複数本の下側のガス供給管１４を設け、下側のガス供給管１４から雰囲気ガスを前記一定方向（鉛直方向の上向き）に供給している。材料供給管１１及び材料供給口１２は、複数の電極４の中心位置よりも、鉛直方向の下側に設置する。下側のガス供給管１４は、材料供給口１２の上端よりも鉛直方向の下側に設置する。特に、材料供給口１２の上端は、熱プラズマ３１の領域よりも下方に位置するように配置されている。また、反応室１内にガスと共に導入された材料粒子３０は、熱プラズマ３１の領域中を通過するときに、蒸発又は気化（以下、代表的に「蒸発」と称する。）して、材料粒子３０はガス化する。
【００３２】
材料粒子３０を蒸発させてできた材料ガスは、熱プラズマ３１の熱による上昇気流又はガス供給管１４又は電極４からのガス流れによって、反応室１内を上昇し、熱プラズマ３１の領域から抜けると、当該領域から抜けた瞬間に材料ガスは、噴き付けられたガスにより急激に冷やされ、球状の微粒子３２が生成される。第１実施形態では、熱プラズマ３１の側面には、上側の第１ガス供給管１５から斜め上方へガスを流しているため、熱プラズマ３１の側面から抜けた材料ガスの冷却速度を更に大きくできる。また、熱プラズマ３１の上部には、上側の第２ガス供給管１６から鉛直上方向に対して垂直に中心に向かって冷却ガスを流し、冷却ガスが熱プラズマ３１の中心部で衝突することで一部が下方へ流れ、熱プラズマ３１の中心部から抜けた材料ガスの冷却速度を更に大きくすることができる。上側の第２ガス供給管１６から流すガスの噴出角度は中心部で衝突し、一部が下方向へ流れればよく、その噴出角度（すなわち、第２角度α２）は７５°以上１５０°で可能である。上側のガス供給管１５、１６からの冷却ガスにより、大面積の熱プラズマ３１でも熱プラズマ３１の領域から抜けた材料ガスを均一に冷却でき、高精度な粒子径の制御が可能である。
【００３３】
また、熱プラズマ３１の面積及び下側のガス供給管１４のガス流量、あるいはインナーチャンバー等の追加によって変化するガス流れによって様々な場合が考えられるが、望ましくは、上側の第１ガス供給管１５より、上側の第２ガス供給管１６から噴き出すガスの流速を大きくすることで、上側の第２ガス供給管１６からの冷却ガスが熱プラズマ３１の中心部まで到達しやすくなり、より冷却効果が高くなる。ガス流速はガス流量又はガス供給管開口の形状、サイズ、又は数等により制御が可能である。
【００３４】
また、上側の第１及び第２ガス供給管１５、１６の設置位置については、熱プラズマ３１の面積及びガス供給管１４のガス流量、あるいはインナーチャンバー等の追加によって変化するガス流れによって様々な場合が考えられる。
【００３５】
また、ガス供給管１６の複数のガス供給口から供給するガスの流速を流量調整器２６によりガス供給口毎に周方向に規則的に変化させることで、ガス衝突位置と垂直下方へ流す位置とを規則的に変化させることができ、より冷却効果を高くすることができる。
【００３６】
また、ガス供給管１６のガス供給口から導入するガスの下方向への流れにより、プラズマ３１の上部が波状に変形することで、微粒子３２が生成されるプラズマ３１の冷却面の面積が、従来のプラズマの冷却面の面積より大きくなり、微粒子３２の生成量を上げることができる。
【００３７】
また、一般に、材料粒子３０が供給された箇所のプラズマ３１は、材料粒子３０の蒸発にプラズマの熱が奪われてしまうため、材料粒子３０を蒸発させた場所のプラズマの温度が下がってしまう。従来、一般的な誘導結合型プラズマ（ＩＣＰ）トーチなどの連続的放電に連続的に材料粒子３０を投入する場合では、材料粒子３０の蒸発によってプラズマの温度が下がってしまい、材料粒子３０を完全に蒸発させることができず、比較的大きな微粒子が生成されてしまい、粒径分布が悪化してしまうという課題もあった。また、所望の粒子径の微粒子３２を製造したり、製造した微粒子３２の粒径分布を良化させるためには、材料粒子３０の投入量を制限するしかなく、処理量が低下してしまうという課題もあった。
【００３８】
これに対して、第１実施例で用いた複数の電極４で生成するプラズマ３１は、位相が互いに異なる電力、例えば位相を６０°ずらした６０Ｈｚの電力が供給可能な交流電源５を複数の電極４の電源としてそれぞれ使用している。このため、放電がパルス状になっており、常に高温の熱プラズマ３１を生成することができる。
【００３９】
（ステップＳ６）放電を止めて、微粒子を回収する。
次いで、図１に示すように、プラズマ３１により生成された微粒子３２は、ガス供給管１４、１５、１６からのガスの流れにより、微粒子回収部３によって回収される。図示していないが、微粒子回収部３には、任意の微粒子径以上を分級できるサイクロンと、所望の微粒子を回収できるバグフィルタとが取付けられている。微粒子を回収するためのバグフィルタは、高温のガスを循環しているため、一例として耐熱性の高いシリカ繊維を使用したフィルタを使用することができる。また、回収した微粒子を大気に取出す際は、発火の恐れがあるため、大気(酸素を含んだガス)を１％程度含んだ雰囲気下で数時間放置し、徐酸化処理を行い、大気中に取り出す。これにより、シリコン微粒子の表面は、例えば１〜２ナノメートル程度酸化し、安全に取出すことが可能になる。これらの前記のプロセスにより、バグフィルタからは、例えば１０〜３００ナノメートルのシリコン微粒子を回収することができる。
【００４０】
第１実施例では、シリコン（Ｓｉ）のナノメートルオーダーの微粒子を製造する方法について説明したが、ニッケル（Ｎｉ）、銀（Ａｇ）若しくは銅（Ｃｕ）などの金属、又は、ガラス（ＳｉＯ２）、窒化シリコン（ＳｉＮ）、若しくはアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）などの無機系の材料を微粒子生成用材料として微粒子を生成しても良い。また、反応室１に導入するガスと反応させることで、例えば、シリコン材料を用いて、一酸化シリコン（ＳｉＯｘ：ｘ＝１〜１．６）、窒化シリコン（ＳｉＮｘ：ｘ＝０．１〜１．３）、又は炭化シリコン（ＳｉＣｘ）の微粒子を生成しても良い。さらには、内側にシリコンの核を有し、外側にはアルミナ又は炭化シリコンなどで覆われているような複数の材料から構成される複合材料の生成に利用することもできる。
【００４１】
前記第１実施形態によれば、少なくとも、プラズマ３１の中心部を冷却するための、プラズマ３１の流れ方向に対して７５°以上１５０°以下の噴出角度（すなわち、第２角度α２）を有するガス導入口の例の第２ガス供給管１６よりガスを導入し、プラズマ３１により蒸発した材料を冷却することで、大面積のプラズマ３１でも全面を均一に冷却できる。このため、均一なサイズの微粒子３２を大量に生成でき、低コストで高品質な微粒子３２を生産することができる微粒子製造装置及び微粒子製造方法を提供することができる。
【００４２】
また、前記第１実施形態によれば、プラズマ３１の外周部を冷却するための、プラズマ３１の流れ方向に対して１５°以上９０°以下の噴出角度（すなわち、第１角度α１）を有するガス導入口の例の第１ガス供給管１５よりガスを導入し、プラズマ３１により蒸発した材料を冷却することで、ガスがプラズマ３１の側面に十分に当たり、プラズマ３１を効率良くかつ十分に冷却できる。
【００４３】
また、前記第１実施形態によれば、複数本の電極４には、其々交流電源５が接続されてプラズマ３１を生成できるので、他の方法に比べ、材料粒子３０を蒸発させる熱プラズマ３１の面積を大きくすることができ、大量の材料を処理できる。
【００４４】
なお、本発明は前記第１実施形態に限定されるものではなく、その他種々の態様で実施できる。例えば、ガス供給管１５、１６のそれぞれの形状又は供給口の口数は、種々の形状又は口数にしてもよい。例えば、反応室１内にインナーチャンバーを追加する等で内径を変化させることで、ガス又はプラズマ３１の流速を変化させ、冷却ガスをプラズマ３１に効率良く到達させることも可能である。
【００４５】
なお、前記様々な実施形態又は変形例のうちの任意の実施形態又は変形例を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。また、実施形態同士の組み合わせ又は実施例同士の組み合わせ又は実施形態と実施例との組み合わせが可能であると共に、異なる実施形態又は実施例の中の特徴同士の組み合わせも可能である。
【産業上の利用可能性】
【００４６】
本発明の前記態様における微粒子製造装置及び微粒子製造方法は、プラズマからの排熱を抑制することで、材料を効率良く大量に処理することができ、微粒子の生成量を上げ、かつ低コストで生産することができる。そのため、本発明は、リチウムイオン二次電池又はセラミックコンデンサーなど大量生産が要望されるデバイスに使用される微粒子製造装置及び微粒子製造方法として有用である。
【符号の説明】
【００４７】
１  反応室
３  微粒子回収部
４  電極
５  交流電源
５−１、５−２、５−３、・・・、５−ｎ  第１、第２、第３、・・・、第ｎ交流電源
１０  材料供給装置
１１  材料供給管
１２  材料供給口
１４  下側のガス供給管
１５  上側の第１ガス供給管
１６  上側の第２ガス供給管
１７  排出口
２０  配管
２１  圧力調整バルブ
２２  循環ポンプ
２６  流量調整器
２７  ガス供給装置
３０  材料粒子
３１  プラズマ
３２  微粒子
α１  第１角度
α２  第２角度
【図１】
2018114462.tif 000003
【図２】
2018114462.tif 000004
【図３】
2018114462.tif 000005
【図４】
2018114462.tif 000006