(57)【要約】【課題】本発明によれば、離型性及び耐熱性を向上したモールド成形用離型フィルムを提供する。【解決手段】樹脂組成物のモールド成形に用いられるモールド成形用離型フィルムであって、基材層と、離型層と、が積層された積層構造を有し、前記積層構造は、最外層に前記離型層を有しており、前記基材層は、第１の樹脂材料を含み、前記第１の樹脂材料は熱可塑性樹脂を含み、前記離型層は、第２の樹脂材料を含み、前記第２の樹脂材料は、エポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン骨格を有するモノマーに由来する第１の構造単位を含む（共）重合体からなるポリマーを含む。【選択図】図１
2018114730.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂組成物のモールド成形に用いられるモールド成形用離型フィルムであって、
基材層と、
離型層と、が積層された積層構造を有し、
前記積層構造は、最外層に前記離型層を有しており、
前記基材層は、第１の樹脂材料を含み、
前記第１の樹脂材料は熱可塑性樹脂を含み、
前記離型層は、第２の樹脂材料を含み、
前記第２の樹脂材料は、エポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン骨格を有するモノマーに由来する第１の構造単位を含む（共）重合体からなるポリマーを含む、モールド成形用離型フィルム。
【請求項２】
前記第２の樹脂材料は、酸発生剤をさらに含む、請求項１に記載のモールド成形用離型フィルム。
【請求項３】
前記樹脂組成物は、熱硬化性樹脂組成物であり、
前記熱硬化性樹脂組成物はエポキシ樹脂を含む、請求項１または２に記載のモールド成形用離型フィルム。
【請求項４】
前記モールド成形の方法は、トランスファーモールド成形法またはコンプレッションモールド成形法である、請求項１から３のいずれか１項に記載のモールド成形用離型フィルム。
【請求項５】
前記第１の構造単位を含む（共）重合体が、エポキシ基及びオキセタニル基を含まないノルボルネン骨格を有するモノマーに由来する第２の構造単位をさらに含む、請求項１から４のいずれか１項に記載のモールド成形用離型フィルム。
【請求項６】
前記離型層のガラス転移温度が１４０℃以上３５０℃以下である、請求項１から５のいずれか１項に記載のモールド成形用離型フィルム。
【請求項７】
前記離型層の厚みをＸとし、前記基材層の厚みをＹとした時、Ｙ／Ｘの値が０．５以上１０００以下である請求項１から６のいずれか１項に記載のモールド成形用離型フィルム。
【請求項８】
前記離型層の厚みが０．１μｍ以上２０μｍ以下である、請求項１から７のいずれか１項に記載のモールド成形用離型フィルム。
【請求項９】
請求項１から８のいずれか１項に記載のモールド成形用離型フィルムを用いたモールド成形方法であって、
該モールド成形用離型フィルムを金型に配置する配置工程と、
該モールド成形用離型フィルムが形成する成形空間に前記樹脂組成物を導入する導入工程と、を含む、モールド成形方法。
【請求項１０】
請求項９に記載のモールド成形方法であって、
前記樹脂組成物は、熱硬化性樹脂組成物であり、
前記熱硬化性樹脂組成物はエポキシ樹脂を含む、モールド成形方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、モールド成形用離型フィルム及びモールド成形方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来の半導体装置の製造プロセスの分野においては、封止材を成形する際に、半導体素子などの電子部材が搭載された成形対象物の表面と、金型の表面との両方に接するように離型フィルムを介在させた状態で、該成形対象物を樹脂封止する場合がある（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００２−４３３４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明者が、エポキシ樹脂を含む樹脂組成物のモールド成形について検討したところ、従来の離型フィルムを用いる場合、離型性に劣ることを見出した。また、従来の離型フィルムは、例えば、１７５℃以上の高温下で行われるエポキシ樹脂を含む樹脂組成物のモールド成形に用いた場合、離型フィルムの表面が溶融してしまうことがあった。このように溶融が発生した場合、離型フィルムの表面形状が平滑でなくなってしまい、その表面形状をモールド成形する樹脂組成物に転写してしまうという不都合があった。
【０００５】
そこで、本発明は、離型性及び耐熱性を向上したモールド成形用離型フィルムを提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明によれば、
樹脂組成物のモールド成形に用いられるモールド成形用離型フィルムであって、
基材層と、
離型層と、が積層された積層構造を有し、
前記積層構造は、最外層に前記離型層を有しており、
前記基材層は、第１の樹脂材料を含み、
前記第１の樹脂材料は熱可塑性樹脂を含み、
前記離型層は、第２の樹脂材料を含み、
前記第２の樹脂材料は、エポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン骨格を有するモノマーに由来する第１の構造単位を含む（共）重合体からなるポリマーを含む、モールド成形用離型フィルムが提供される。
【０００７】
また、本発明によれば、
上記モールド成形用離型フィルムを用いたモールド成形方法であって、
該モールド成形用離型フィルムを金型に配置する配置工程と、
該モールド成形用離型フィルムが形成する成形空間に前記樹脂組成物を導入する導入工程と、を含む、モールド成形方法が提供される。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、離型性及び耐熱性を向上したモールド成形用離型フィルムを提供する。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本実施形態に係るモールド成形用離型フィルムの断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。尚、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、その説明を省略する。
【００１１】
図１は、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルムの一例である。
図１に示した１０はモールド成形用離型フィルムであって、基材層２と、離型層１とが積層した積層構造を有する。
基材層２は、第１の樹脂材料を含む。第１の樹脂材料は熱可塑性樹脂を含む。
離型層１は、第２の樹脂材料を含む。第２の樹脂材料はエポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン骨格を有するモノマーに由来する第１の構造単位を含む（共）重合体からなるポリマーを含む。
これにより、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０は、離型性及び耐熱性を向上することができる。
【００１２】
以下、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０の構成についてさらに詳細に説明する。
【００１３】
＜基材層２＞
まず、基材層２について説明する。
基材層２は、第１の樹脂材料を含むフィルムである。
第１の樹脂材料は限定されないが、例えば、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリニトリル樹脂、ポリビニル樹脂、ポリフッ化樹脂およびポリオレフィン樹脂からなる群から選択される１種または２種以上を含むことができる。
第１の樹脂組成物が含む、具体的な熱可塑性樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ナイロン６、ナイロン６６、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリアクリレート、ポリメタアクリレート、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンエーテル、ポリカーボネート、ＡＢＳ樹脂等が挙げられる。熱可塑性樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート、ナイロン６、ナイロン６６及びポリプロピレンからなる群より選択される１種または２種以上を含むことが好ましく、ポリエチレンテレフタレート及びポリプロピレンからなる群より選択される１種または２種以上を含むことがより好ましい。これにより、モールド成形用離型フィルム１０が適切な剛性を発現することができる。したがって、モールド成形用離型フィルム１０は適切な追従性を有しつつ、シワなどの変形が生じることを抑制できる。
【００１４】
第１の樹脂材料は、必要に応じて、さらにその他の成分を含んでもよい。
その他の成分としては、限定されないが、酸化防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、染料および顔料等の着色剤；安定剤等の添加剤、フッ素樹脂、シリコーンゴム等の耐衝撃性付与剤；酸化チタン、炭酸カルシウム、タルク等の無機充填剤等が挙げられる。
【００１５】
本実施形態において、第１の樹脂材料を含むフィルムを製造する方法は限定されず、第１の樹脂材料の種類に応じて、従来公知の方法を用いることができる。第１の樹脂材料を含むフィルムは、未延伸フィルムでもよく、一軸方向または二軸方向に延伸したフィルムであってもよい。これらのなかでも一軸方向または二軸方向に延伸したフィルムを用いることが好ましい。これにより、基材層に含まれる第１の樹脂材料の分子鎖を配向させることができる。これにより、モールド成形用離型フィルム１０にシワなどの変形が生じることを抑制できる。
【００１６】
本実施形態に係る基材層２の厚みの下限値は、例えば、１０μｍ以上であり、１５μｍ以上であることが好ましく、２０μｍ以上であることがさらに好ましい。これにより、モールド成形用離型フィルムの剛性が小さくなり過ぎることを防ぐことができる。したがって、成形時及び離型時に、モールド成形用離型フィルムにシワが生じ、モールド成形する樹脂組成物の表面に該シワの形状を転写することを防ぐことができる。
また、基材層２の厚みの上限値は、例えば、１００μｍ以下であり、９５μｍ以下であることが好ましく、７５μｍ以下であることがさらに好ましく５５ｍｍ以下であることが一層好ましい。これにより、モールド成形用離型フィルムの剛性が大きくなり過ぎることを防ぐことができる。したがって、成形時及び離型時に、モールド成形用離型フィルムの金型に対する追従性を向上できる。
【００１７】
モールド成形用離型フィルム１０は、積層構造内の基材層２の数を限定するものではない。例えば、基材層２を１層のみ含んでもよいし、２層以上の基材層２を含んでもよい。
【００１８】
基材層２は、例えば、基材層２に、帯電防止などの機能性を持たせてもよい。かりに、モールド成形用離型フィルム１０の最外層が基材層２を有し、該基材層２が帯電防止の機能を有する場合、金型と、モールド成形用離型フィルム１０とが静電気によって剥がれにくくなることを抑制することができる。
【００１９】
＜離型層１＞
次に離型層１について説明する。
離型層１は、第２の樹脂材料を含むフィルムである。
第２の樹脂材料は、エポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン骨格を有するモノマーに由来する第１の構造単位を含む（共）重合体からなるポリマーを含む。
第１の構造単位の構造は、エポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン骨格を有するモノマーに由来すれば限定されるものではない。例えば、第１の構造単位は、下記一般式（２）で表されることが好ましい。
【００２０】
【化１】
2018114730.tif 000003
（上記一般式（２）中、Ｒ１は、エポキシ基またはオキセタニル基を有する炭素数２以上３０以下の有機基である。Ｒ２、Ｒ３およびＲ４はそれぞれ独立して水素または炭素数１以上３０以下の有機基である。ｎは０、１または２である。）
【００２１】
上記一般式（２）で表される第１の構造単位は、下記一般式（２ａ）で表されるエポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン骨格を有するモノマーに由来する。すなわち、エポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン骨格を有するモノマーに由来する第１の構造単位を含む（共）重合体は、下記一般式（２ａ）で表されるモノマーの（共）重合体である。
【００２２】
【化２】
2018114730.tif 000004
（上記一般式（２ａ）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびｎは、それぞれ、上記一般式（２）と同じである。）
【００２３】
上記一般式（２）中、Ｒ１は、エポキシ基またはオキセタニル基を有する有機基である。これらの中でも、エポキシ基を有する有機基であること好ましい。これにより、後述の酸発生剤との反応性を向上させ、モールド成形用離型フィルム１０の耐熱性を向上することができる。
【００２４】
上記一般式（２）中、Ｒ１は、上述したようにエポキシ基またはオキセタニル基を有する炭素数２以上３０以下の有機基であるが、好ましくは、エポキシ基またはオキセタニル基を有する炭素数２以上１０以下の有機基であり、より好ましくは、エポキシ基またはオキセタニル基を有する炭素数２以上５以下の有機基である。
【００２５】
また、上記有機基の構造中にＯ、Ｎ、Ｓ、ＰおよびＳｉから選択される１種または２種以上の原子を含むことを制限するものではない。これらの中でも、Ｏの原子を含む有機基が好ましい。Ｏの原子を含む有機基としては、エーテルであることが好ましく、直鎖状エーテルであることがさらに好ましい。直鎖状エーテルとしては、直鎖状エーテルの末端にエポキシ基またはオキセタニル基が付加していることが好ましい。これにより、エポキシ基またはオキセタニル基が、後述の酸発生剤によって開環した場合、モールド成形用離型フィルム１０の耐熱性をさらに向上させることができる。
【００２６】
Ｒ１は、具体的に、下記一般式（Ｅ１）で表される有機基であることが好ましい。これらの中でも、下記一般式（Ｅ２）で表される有機基であることが更に好ましく、下記一般式（Ｅ３）で表される有機基であることが一層好ましい。これにより、エポキシ基またはオキセタニル基が、後述の酸発生剤によって開環した場合、モールド成形用離型フィルム１０の耐熱性をさらに向上させることができる。
【００２７】
【化３】
2018114730.tif 000005
（上記一般式（Ｅ１）において、Ａはエポキシ基またはオキセタニル基、ＲＸ及びＲＹは、それぞれ独立して炭素数１から１０の有機基である。）
【００２８】
【化４】
2018114730.tif 000006
（上記一般式（Ｅ２）において、Ａはエポキシ基またはオキセタニル基、ＲＹは炭素数１から１０の有機基である。）
【００２９】
【化５】
2018114730.tif 000007
（上記一般式（Ｅ３）において、Ａはエポキシ基またはオキセタニル基である。）
【００３０】
上記一般式（Ｅ１）〜式（Ｅ２）中、ＲＸ及びＲＹは、それぞれ独立して炭素数１から１０の有機基であり、それぞれ独立して炭素数１から７の有機基であることが好ましく、それぞれ独立して炭素数１から５の有機基であることが更に好ましく、それぞれ独立して炭素数１から３の有機基であることが殊更好ましい。
【００３１】
上記一般式（Ｅ１）〜式（Ｅ２）中、ＲＸ及びＲＹを構成する有機基としては、例えばアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アルキリデン基、アリール基、アラルキル基、アルカリル基、シクロアルキル基が挙げられる。
アルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、およびデシル基が挙げられる。アルケニル基としては、例えばアリル基、ペンテニル基、およびビニル基が挙げられる。アルキニル基としては、エチニル基が挙げられる。アルキリデン基としては、例えばメチリデン基、およびエチリデン基が挙げられる。アリール基としては、例えばトリル基、キシリル基、フェニル基、ナフチル基、およびアントラセニル基が挙げられる。アラルキル基としては、例えばベンジル基、およびフェネチル基が挙げられる。アルカリル基としては、例えばスチリル基、トリル基などが挙げられる。シクロアルキル基としては、例えばアダマンチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、およびシクロオクチル基が挙げられる。
これらの中でもＲＸ及びＲＹは、それぞれ独立して、アルキル基であることが好ましく、直鎖状アルキル基であることが更に好ましい。これにより、立体障害を抑制し、ノルボルネン由来の構造単位の分子鎖を強固に束縛することができる。したがって、モールド成形用離型フィルム１０の耐熱性を向上することができる。
【００３２】
上記一般式（２）中、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、それぞれ独立して水素又は炭素数１以上３０以下の有機基であり、それぞれ独立して水素又は炭素数１以上１０以下の有機基であることが好ましく、それぞれ独立して水素又は炭素数１以上３以下の有機基であることがより好ましく、それぞれ独立して水素または炭素数１の有機基であることが更に好ましい。
【００３３】
本実施形態において、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４を構成する有機基としては、例えばアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アルキリデン基、アリール基、アラルキル基、アルカリル基、シクロアルキル基が挙げられる。
アルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、およびデシル基が挙げられる。アルケニル基としては、例えばアリル基、ペンテニル基、およびビニル基が挙げられる。アルキニル基としては、エチニル基が挙げられる。アルキリデン基としては、例えばメチリデン基、およびエチリデン基が挙げられる。アリール基としては、例えばトリル基、キシリル基、フェニル基、ナフチル基、およびアントラセニル基が挙げられる。アラルキル基としては、例えばベンジル基、およびフェネチル基が挙げられる。アルカリル基としては、例えばスチリル基、トリル基などが挙げられる。シクロアルキル基としては、例えばアダマンチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、およびシクロオクチル基が挙げられる。
【００３４】
上記一般式（２）中、ｎは、例えば、０、１または２であり、０または１であることが好ましく、０であることがより好ましい。
【００３５】
本実施形態にかかるポリマーは、（共）重合体である。ここで、（共）重合体とは、重合体または共重合体のことである。
ポリマーが重合体である場合、第１の構造単位を含む。ポリマーが共重合体である場合、第１の構造単位と、第２の構造単位とを含む。
【００３６】
第２の構造単位は、エポキシ基及びオキセタニル基を含まないモノマーであれば限定されない。
エポキシ基及びオキセタニル基を含まないモノマーとしては、例えば、下記一般式（４）で表されるエポキシ基およびオキセタニル基を含まないノルボルネン型モノマーに由来する構造単位であってもよいし、下記一般式（３）で表されるエポキシ基およびオキセタニル基を含まないスチレン系モノマーに由来する構造単位であってもよいし、下記一般式（７）で表されるエポキシ基およびオキセタニル基を含まないインデン系モノマーに由来する構造単位であってもよいし、下記一般式（８）で表されるエポキシ基およびオキセタニル基を含まないマレイミド系モノマーに由来する構造単位であってもよい。第２の構造単位は、これらの内、１つを単独で含んでもよいし、異なる２つ以上の単位を含んでもよい。
これらの中でも、下記一般式（４）で表されるエポキシ基およびオキセタニル基を含まないノルボルネン型モノマーに由来する構造単位、および、下記一般式（８）で表されるエポキシ基およびオキセタニル基を含まないマレイミド系モノマーに由来する構造単位からなる群より選択される１種又は２種以上の構造単位を含むことが好ましく、下記一般式（４）で表されるエポキシ基およびオキセタニル基を含まないノルボルネン型モノマーに由来する構造単位、並びに、下記一般式（８）で表されるエポキシ基およびオキセタニル基を含まないマレイミド系モノマーに由来する構造単位を含むことがより好ましい。これにより、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０の耐熱性を向上させることができる。
【００３７】
【化６】
2018114730.tif 000008
（上記一般式（４）中、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５及びＲ１６はそれぞれ独立して水素または炭素数１以上３０以下の有機基である。Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５及びＲ１６は、エポキシ基及びオキセタニル基を含まない。ｎは０、１または２である。）
【００３８】
【化７】
2018114730.tif 000009
（上記一般式（３）中、Ｒａはそれぞれ独立して炭素数１以上３０以下の有機基である。ｍは０以上５以下の整数である。）
【００３９】
【化８】
2018114730.tif 000010
(上記一般式（７）中、Ｒ５からＲ１１はそれぞれ独立して水素または炭素数１以上３以下の有機基である。）
【００４０】
【化９】
2018114730.tif 000011
(上記一般式（８）中、Ｒ１２は水素または炭素数１以上３０以下の有機基である。）
【００４１】
上記一般式（４）中、Ｒ１３〜Ｒ１５は、例えば、それぞれ独立して水素又は炭素数１以上３０以下の有機基であり、それぞれ独立して水素又は炭素数１以上１０以下の有機基であることが好ましい。また、上記一般式（４）中、ｎは、例えば、０、１または２であり、０または１であることが好ましく、０であることがより好ましい。
【００４２】
上記一般式（３）中、Ｒａは、例えば、それぞれ独立して水素又は炭素数１以上３０以下の有機基であり、それぞれ独立して水素又は炭素数１以上１０以下の有機基であることが好ましく、それぞれ独立して水素又は炭素数１以上３以下の有機基であることがより好ましく、それぞれ独立して水素または炭素数１の有機基であることが更に好ましい。
また、上記一般式（３）中、ｍは、例えば、０以上５以下の整数であり、０以上３以下の整数であることが好ましく、０以上１以下の整数であることがより好ましい。
【００４３】
上記一般式（７）中、Ｒ５〜Ｒ１１は、例えば、それぞれ独立して水素又は炭素数１以上３以下の有機基であり、それぞれ独立して水素又は炭素数１の有機基であることが好ましく、それぞれ独立して水素であることが更に好ましい。
【００４４】
上記一般式（８）中、Ｒ１２は、例えば、独立して水素又は炭素数１以上３０以下の有機基であり、独立して水素又は炭素数１以上１２以下の有機基であることが好ましい。
【００４５】
Ｒ１３〜Ｒ１６、Ｒａ、Ｒ５〜Ｒ１１およびＲ１２を構成する有機基は、その構造中にＯ、Ｎ、Ｓ、ＰおよびＳｉから選択される１以上の原子を含むことを制限するものではなく、必要に応じて含んでもよい。
【００４６】
Ｒ１３〜Ｒ１６、Ｒａ、Ｒ１２を構成する有機基としては、例えば、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アルキリデン基、アリール基、アラルキル基、アルカリル基およびシクロアルキル基が挙げられる。
アルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、およびデシル基が挙げられる。アルケニル基としては、例えばアリル基、ペンテニル基、およびビニル基が挙げられる。アルキニル基としては、エチニル基が挙げられる。アルキリデン基としては、例えばメチリデン基、およびエチリデン基が挙げられる。アリール基としては、例えばトリル基、キシリル基、フェニル基、ナフチル基、およびアントラセニル基が挙げられる。アラルキル基としては、例えばベンジル基、およびフェネチル基が挙げられる。アルカリル基としては、例えばスチリル基、トリル基などが挙げられる。シクロアルキル基としては、例えばアダマンチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、およびシクロオクチル基が挙げられる。
【００４７】
Ｒ５〜Ｒ１１を構成する有機基としては、例えば、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アルキリデン基およびシクロアルキル基、が挙げられる。
アルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基が挙げられる。アルケニル基としては、例えばアリル基、およびビニル基が挙げられる。アルキニル基としては、エチニル基が挙げられる。アルキリデン基としては、例えばメチリデン基、およびエチリデン基が挙げられる。シクロアルキル基としては、例えばシクロプロピル基が挙げられる。
【００４８】
Ｒ１３〜Ｒ１６、Ｒａ、Ｒ５〜Ｒ１１及びＲ１２を構成する有機基は、１以上の水素原子が、ハロゲン原子により置換されていてもよい。ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、およびヨウ素が挙げられる。これらの中でも、有機基は、アルキル基の１以上の水素原子が、ハロゲン原子に置換されたハロアルキル基であることが好ましい。Ｒ１３〜Ｒ１６、Ｒａ、Ｒ５〜Ｒ１１及びＲ１２の少なくとも１つをハロアルキル基とすることで、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０の耐熱性を向上させることができる。
なお、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０の離型性と追従性のバランスを高める観点からは、Ｒ１３〜Ｒ１６、Ｒａ、Ｒ５〜Ｒ１１及びＲ１２のいずれかが水素であることが好ましい。
【００４９】
第２の樹脂材料は、上記ポリマーに加えて、酸発生剤をさらに含むことが好ましい。これにより、ポリマーである共重合体の第１の構造単位のエポキシ基またはオキセタニル基を開環し、架橋構造を形成することができる。架橋構造を形成することによって、モールド成形用離型フィルム１０の耐熱性を向上でき、剛性などの機械的強度を適切に保つことができる。
また、モールド成形の対象である樹脂組成物がエポキシ樹脂を含む場合、第２の樹脂材料は酸発生剤を含むことが好ましい。これは、ポリマーのエポキシ基またはオキセタニル基が、酸発生剤によって開環することで、モールド成形の対象である樹脂組成物のエポキシ樹脂と反応しなくなるためである。そして、エポキシ基またはオキセタニル基を含むポリマーは、エポキシ基またはオキセタニル基が開環した場合、エポキシ基またはオキセタニル基を含まないポリマーと比べて、エポキシ樹脂を含む樹脂組成物の離型性を向上することができる。詳細なメカニズムは定かではないが、モールド成形の対象である樹脂組成物中のエポキシ樹脂と、離型層との親和性を適切に向上しつつ、密な架橋構造を形成することできるためと推測される。これにより、モールド成形において、離型フィルムと、樹脂組成物が溶着せず、また、樹脂組成物の表面に荒れを発生させることがない。したがって、離型性を向上できる。
以上より、モールド成形の対象である樹脂組成物がエポキシ樹脂を含む場合、第２の樹脂材料が酸発生剤を含むことで、モールド成形用離型フィルム１０の耐熱性及び離型性をより一層向上することができる。
【００５０】
第２の樹脂材料が含む酸発生剤としては、例えば、光により酸を発生する光酸発生剤、または、熱により酸を発生する熱酸発生剤を含むことができる。これらの中でも、光酸発生剤を含むことが好ましい。これにより、第２の樹脂材料の架橋密度を向上することができる。したがって、モールド成形用離型フィルム１０の耐熱性を向上することができる。
なお、光酸発生剤と熱酸発生剤を併用してもよい。
【００５１】
具体的な光酸発生剤としては、トリフェニルスルフォニウムトリフルオロメタンスルホネート、トリス（４−ｔ−ブチルフェニル）スルホニウム−トリフルオロメタンスルホネート、ジフェニル[４−（フェニルチオ）フェニル]スルホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラートなどのスルホニウム塩類、ｐ−ニトロフェニルジアゾニウムヘキサフルオロホスフェートなどのジアゾニウム塩類、アンモニウム塩類、ホスホニウム塩類、ジフェニルヨードニウムトリフルオロメタンスルホネート、（トリキュミル）ヨードニウム−テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートなどのヨードニウム塩類、キノンジアジド類、ビス（フェニルスルホニル）ジアゾメタンなどのジアゾメタン類、１−フェニル−１−（４−メチルフェニル）スルホニルオキシ−１−ベンゾイルメタン、Ｎ−ヒドロキシナフタルイミド−トリフルオロメタンサルホネートなどのスルホン酸エステル類、ジフェニルジスルホンなどのジスルホン類、トリス（２，４，６−トリクロロメチル）−ｓ−トリアジン、２−（３,４−メチレンジオキシフェニル）−４，６−ビス−（トリクロロメチル）−ｓ−トリアジンなどのトリアジン類などの化合物が挙げられる。光酸発生剤としては、これらのうち１種又は２種以上を含んでもよい。これらの中でも、スルホニウム塩類を用いることが好ましい。これにより、第２の樹脂材料の架橋密度を向上することができる。したがって、モールド成形用離型フィルム１０の耐熱性を向上させることができる。
【００５２】
具体的な熱酸発生剤としては、芳香族スルホニウム塩、芳香族ヨードニウム塩、アンモニウム塩、アルミニウムキレート、三フッ化ホウ素アミン錯体等が挙げられる。熱酸発生剤として、これらのうち１種又は２種以上を含んでもよい。
【００５３】
第２の樹脂材料は、例えば、溶媒を含んでもよい。溶媒を含むことで、第２の樹脂材料をワニスに調製して塗工することができる。
第２の樹脂材料が含む溶媒は、制限されるものではないが、例えば、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート（ＰＧＭＥＡ）、２−ヘプタノン、シクロペンタノン等を用いることができる。
【００５４】
本実施形態において、第２の樹脂材料を含むフィルムを製造する方法は限定されず、第２の樹脂材料の種類に応じて、従来公知の方法を用いることができる。具体的には、溶媒によってワニスに調製した第２の樹脂材料を塗工する方法を用いることが好ましい。塗工する方法としては、ドクターブレード塗工法、浸漬塗工法、スプレー塗工法、バーコーター塗工法などが挙げられる。
離型層１を作製する際、あらかじめ用意した基材層２に対して、第２の樹脂材料を直接塗工し、第２の樹脂材料を乾燥、硬化させてモールド成形用離型フィルム１０を得ることが好ましい。これにより、寸法精度よく、離型層１及びモールド成形用離型フィルム１０を作製することができる。
【００５５】
なお、塗工した第２の樹脂材料を乾燥させる条件は限定されないが、例えば、温度条件を６０℃以上８０℃以下、時間条件を３０秒以上１０分以下で行うことができる。
【００５６】
また、第２の樹脂材料が、後述する酸発生剤を含む場合、乾燥後、硬化を行うことが好ましい。硬化は、酸発生剤を反応させることにより行う。例えば、酸発生剤が光酸発生剤である場合、ＵＶ照射をすることで硬化を進行させることができる。
【００５７】
離型層１の厚みの下限値は、例えば、０．１μｍ以上であり、０．５μｍ以上であることが好ましく、１．０μｍ以上であることがより好ましく、１．５μｍ以上であることが一層好ましい。これにより、モールド成形用離型フィルム１０は、適切に離型性を発揮することができる。
また、離型層１の厚みの上限値は、例えば、２０μｍ以下であり、１８μｍ以下であり、１６μｍ以下とすることができる。これにより、モールド成形用離型フィルムの剛性が大きくなり過ぎることを防ぐことができる。したがって、成形時及び離型時に、モールド成形用離型フィルムの金型に対する追従性を向上できる。
【００５８】
離型層１のガラス転移温度の下限値は、例えば、１４０℃以上であることが好ましく、１６０℃以上であることがより好ましく、１７５℃以上であることがさらに好ましく、２００℃以上であることが一層好ましく、２２５℃以上であることが殊更好ましい。これにより、モールド成形用離型フィルム１０を高温でのモールド成形に利用した場合でも、離型層が溶融しない。かりに、離型層１が溶融する場合、モールド成形用離型フィルム１０の表面構造は平滑でなくなってしまい、その表面構造をモールド成形する樹脂組成物に転写してしまう。したがって、ガラス転移温度が上記下限値以上であることによって、モールド成形用離型フィルムの表面構造を平滑に保つという観点から、モールド成形用離型フィルム１０の耐熱性を向上できる。
また、離型層のガラス転移温度の上限値は、限定されず、例えば、３５０℃以下としてもよく、３２５℃以下としてもよく、３００℃以下としてもよい。
なお、離型層のガラス転移温度は、後述する第２の樹脂材料を適切に設計することで成業することができる。
【００５９】
（ポリマーの製造方法）
以下に、第２の樹脂材料に含まれるポリマーの製造方法について説明する。
なお、本実施形態に係るポリマーは（共）重合体である。（共）重合体の構造単位が、第１の構造単位のみである場合、（共）重合体は重合体である。また、（共）重合体の構造単位が、第１の構造単位と、第２の構造単位を含む場合、（共）重合体は共重合体である。
（共）重合体の製造方法は、重合に用いるモノマーに応じて、従来公知の方法を用いればよい。
以下、上記一般式（２）で表される第１の構造単位と、上記一般式（４）で表される第２の構造単位とを含む共重合体であるポリマーの製造方法を例に挙げて説明する。
【００６０】
本実施形態に係るポリマーは、例えば、以下のように製造される。
まず、重合工程（Ｓ１）によって、共重合体を重合する。次いで、低分子量除去工程（Ｓ２）によって、低分子量成分を除去し、共重合体を主成分とするポリマーを得る。
以下、各工程の詳細について説明する。
【００６１】
（重合工程（処理Ｓ１））
はじめに以下の下記一般式（２ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を有するノルボルネン型モノマーと、下記一般式（４ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を有さないノルボルネン型モノマーとを用意する。下記一般式（２ａ）で示されるノルボルネン型モノマーにおいて、ｎ、Ｒ１〜Ｒ４は、上記一般式（２）のものと同様である。また、下記一般式（４ａ）で示されるノルボルネン型モノマーにおいて、ｎ、Ｒ１３〜Ｒ１６は、は、上記一般式（４）のものと同様である。
【００６２】
【化１０】
2018114730.tif 000012
（上記一般式（２ａ）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびｎは、上記一般式（２）と同様である。）
【００６３】
【化１１】
2018114730.tif 000013
（上記一般式（４ａ）中、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６およびｎは、上記一般式（４）と同様である。）
【００６４】
上記一般式（２ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン型モノマーとしては、具体的には、メチルグリシジルエーテルノルボルネン、エポキシブチルノルボルネン、エポキシヘキシルノルボルネン、およびエポキシオクチルノルボルネン等が挙げられる。
【００６５】
上記一般式（４ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を含まないノルボルネン型モノマーとしては、具体的には、ビシクロ［２．２．１］−ヘプト−２−エン（慣用名：２−ノルボルネン）があげられ、さらに、アルキル基を有するものとして、５−メチル−２−ノルボルネン、５−エチル−２−ノルボルネン、５−ブチル−２−ノルボルネン、５−ヘキシル−２−ノルボルネン、５−デシル−２−ノルボルネンなど、アルケニル基を有するものとしては、５−アリル−２−ノルボルネン、５−（２−プロペニル）−２−ノルボルネン、５−（１−メチル−４−ペンテニル）−２−ノルボルネンなど、アルキニル基を有するものとしては、５−エチニル−２−ノルボルネンなど、アラルキル基を有するものとしては、５−ベンジル−２−ノルボルネン、５−フェネチル−２−ノルボルネンなどがあげられる。
その他、ノルボルネン型モノマーとしては、上記一般式（４ａ）のＲ１３〜Ｒ１６の基の構造中に、架橋性を有する基、あるいはフッ素等のハロゲン原子を含む基などの官能基を含むものを採用することができる。
【００６６】
次いで、上記一般式（２ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン型モノマーと、上記一般式（４ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を含まないノルボルネン型モノマーとを付加重合し、共重合体を作製する。付加重合の方法は限定されないが、ここでは、ラジカル重合により付加重合を行う。
ラジカル重合の具体的な方法としては、例えば、ラジカル重合開始剤及び必要に応じて連鎖移動剤を用いて重合する方法が好適である。この場合、懸濁重合、溶液重合、分散重合、乳化重合等の方法をとることができる。中でも、溶液重合が好ましい。溶液重合の際には、各単量体を全量一括仕込みで行ってもよいし、一部を反応容器に仕込み、残りを滴下して行ってもよい。
【００６７】
なお、付加重合に際しては、上記一般式（２ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン型モノマーと、上記一般式（４ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を含まないノルボルネン型モノマー以外にも共重合できるモノマーを適宜添加してもよい。
このようなモノマーとして、分子内にエチレン性二重結合を有する基を含む化合物が挙げられる。ここで、エチレン性二重結合を有する基の具体例としては、アリル基、アクリル基、メタクリル基、マレイミド基や、スチリル基やインデニル基のような芳香族ビニル基等が挙げられる。これらの中でもマレイミド基を有するモノマーを添加することが好ましく、Ｎ―置換マレイミド系モノマーを添加することがより好ましい。
【００６８】
Ｎ―置換マレイミド系モノマーとしては、例えば、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−ノニルマレイミド、Ｎ−デシルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−(４−アミノフェニル)マレイミド、Ｎ−ベンジルマレイミド、Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ―(２―ヒドロキシエチル)マレイミド、Ｎ−メトキシカルボニルマレイミド、３−マレイミドプロピオン酸、４−マレイミド酪酸、６−マレイミドヘキサン酸などが挙げられる。これらの中でも、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−ノニルマレイミド、Ｎ−デシルマレイミドなどのＮ−直鎖アルキルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミドなどのＮ−シクロアルキルマレイミドを用いることが好ましい。これにより、モールド成形用離型フィルム１０の耐熱性を向上できる。
【００６９】
上記一般式（２ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン型モノマーと、上記一般式（４ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を含まないノルボルネン型モノマーとのモル比（上記一般式（２ａ）で示される化合物のモル数：上記一般式（４ａ）で示される化合物のモル数）は、０．４：１〜１：０．４であることが好ましい。なかでも、分子構造制御の観点から、上記一般式（２ａ）で示されるノルボルネン型モノマーのモル数：上記一般式（４ａ）で示されるノルボルネン型モノマーのモル数は、０．５：１〜１：０．５であることが好ましい。
なお、０．４：１〜１：０．４は、０．４：１及び１：０．４を含み、０．５：１〜１：０．５は、０．５：１及び１：０．５を含む。
【００７０】
例えば、上記一般式（２ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を含むノルボルネン型モノマーと、上記一般式（４ａ）で示されるエポキシ基またはオキセタニル基を含まないノルボルネン型モノマーと、重合開始剤とを溶媒に溶解し、その後、所定時間加熱することで、上記一般式（２ａ）で示されるノルボルネン型モノマーと、上記一般式（４ａ）で示されるノルボルネン型モノマーとを溶液重合する。加熱温度は、例えば、５０℃以上８０℃以下であり、加熱時間は１０時間以上２０時間以下である。
【００７１】
重合に使用される溶媒としては、制限されず、モノマーの種類に応じて選択することができる。例えば、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、トルエン、メチルエチルケトン、酢酸エチル等のうち、いずれか１種以上を溶媒として使用することができる。
【００７２】
ラジカル重合開始剤としては、アゾ化合物および有機過酸化物のうちのいずれか１種以上を使用できる。
アゾ化合物としては、例えばアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）、ジメチル２，２'−アゾビス（２−メチルプロピオネート）、１，１'−アゾビス（シクロヘキサンカルボニトリル)（ＡＢＣＮ）があげられ、これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。
また、有機過酸化物としては、例えば過酸化水素、ジターシャリブチルパーオキサイド（ＤＴＢＰ）、過酸化ベンゾイル（ベンゾイルパーオキサイド，ＢＰＯ）および、メチルエチルケトンパーオキサイド（ＭＥＫＰ）を挙げることができ、これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。
【００７３】
この重合工程（処理Ｓ１）により、上述の上記一般式（２）で示される繰り返し単位と、上記一般式（４）で示される繰り返し単位とを有する共重合体を重合することができる。
【００７４】
ただし、共重合体において、上記一般式（２）の構造のＲ１は、各繰り返し単位において共通であることが好ましいが、それぞれの繰り返し単位ごとに異なっていてもよい。Ｒ２〜Ｒ４においても同様であり、各繰り返し単位において共通であることが好ましいが、それぞれの繰り返し単位ごとに異なっていてもよい。
【００７５】
共重合体の配列は限定されず、例えば、ランダム共重合体、交互共重合体、ブロック共重合体または周期共重合体などを選択することができる。
【００７６】
（低分子量成分除去工程（処理Ｓ２））
次いで、必要に応じて、共重合体と、残留モノマーおよびオリゴマー等の低分子量成分とが含まれた有機層に対して、大量の貧溶媒、例えば、ヘキサンやメタノールに加えて、共重合体を含むポリマーを凝固沈殿させる。ここで、低分子量成分としては、残留モノマー、オリゴマー、さらには、重合開始剤等が含まれる。次いで、ろ過を行い、得られた凝固物を、乾燥させる。これにより、低分子量成分が除去された共重合体を主成分（主生成物）とするポリマーを得ることができる。
【００７７】
モールド成形用離型フィルム１０は、積層構造内の離型層１の数を限定するものではない。例えば、離型層１を１層のみ含んでもよいし、２層以上の離型層１を含んでもよい。
【００７８】
＜モールド成形用離型フィルム１０＞
次に、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０について説明する。
モールド成形用離型フィルム１０は、基材層と、離型層とが積層された積層構造を有している。そして、モールド成形用離型フィルム１０は、最外層に離型層を有している。
モールド成形用離型フィルム１０は、樹脂組成物のモールド成形に用いられる際、最外層に配された離型層が、樹脂組成物と接するように使用される。
【００７９】
モールド成形用離型フィルム１０の積層構造は、基材層と、離型層とが積層されており、最外層に離型層が配されていれば限定されない。
上述したように、モールド成形用離型フィルム１０は、２層以上の基材層２を含んでもよいし、２層以上の離型層１を含んでもよい。
具体的な積層構造として、離型層、基材層がこの順で積層された積層構造でもよく、離型層、第１の基材層、第２の基材層がこの順で積層された積層構造でもよく、離型層、第１の基材層、第２の基材層、第３の基材層がこの順で積層された積層構造でもよく、第１の離型層、基材層、第２の離型層がこの順で積層された積層構造でもよく、第１の離型層、第１の基材層、第２の基材層、第２の離型層がこの順で積層された積層構造でもよい。
【００８０】
本実施形態におけるモールド成形用離型フィルム１０の製造方法は、限定されず、従来公知の方法を用いて作成することができる。
例えば、上述したように、あらかじめ成形した基材層２に、第２の樹脂材料を塗工し、次いで、第２の樹脂材料を乾燥、硬化させることで離型層１を形成し、モールド成形用離型フィルム１０を作製してもよい。
また、あらかじめ成形した基材層２及び離型層１を共押出法、押出ラミネート法、ドライラミネート法、インフレーション法等で積層し、モールド成形用離型フィルム１０を作製してもよい。
これらの中でも、本実施形態におけるモールド成形用離型フィルム１０は、あらかじめ成形した基材層２に、第２の樹脂材料を塗工し、次いで、第２の樹脂材料を乾燥、硬化させることで離型層１を形成することで作製することが好ましい。これにより、最外層の離型層表面を平滑にすることができる。したがって、モールド成形する樹脂組成物に、離型層表面の形状が転写されることを抑制できる。
【００８１】
モールド成形用離型フィルム１０の厚みの上限値は、例えば、２００μｍ以下であることが好ましく、１５０μｍ以下であることが更に好ましく、１００μｍ以下であることが一層好ましい。これにより、モールド成形用離型フィルム１０の金型に対する追従性を向上させることができる。
また、モールド成形用離型フィルム１０の厚みの下限値は、例えば、２０μｍ以上であることが好ましく、２５μｍ以上であることが更に好ましく、３０μｍ以上であることが一層好ましい。これにより、モールド成形用離型フィルム１０が不必要に変形し、シワなどが生じることを抑制できる。したがって、モールド成形する樹脂組成物に、モールド成形用離型フィルム１０のシワが転写されることを防ぐことができる。
【００８２】
本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０において、離型層１の厚みをＸとし、基材層２の厚みをＹとした時、Ｙ／Ｘの値の下限値は、例えば、０．５以上であることが好ましく、１以上であることがさらに好ましく、２以上であることが一層好ましく、１０以上であることが殊更好ましい。これにより、モールド成形用離型フィルム１０は、熱硬化性樹脂組成物に対する離型性を発現できる。
また、Ｙ／Ｘの上限値は、例えば、１０００以下であることが好ましく、５００以下であることが更に好ましく、１００以下であることがより好ましく、７５以下であることが一層好ましく、５０以下であることが殊更好ましい。これにより、基材層が適切な剛性を備えるため、モールド成形用離型フィルム１０は適切な追従性を有しつつ、シワなどの変形が生じることを抑制できる。
【００８３】
＜用途＞
本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０は、樹脂組成物のモールド成形に用いられる。
【００８４】
上記モールド成形の方法は、例えば、モールド成形用離型フィルム１０を金型に配置する配置工程（Ｓ１）と、次いで、モールド成形用離型フィルム１０が形成する成形空間に樹脂組成物を導入する導入工程（Ｓ２）とを含む。
【００８５】
（配置工程（Ｓ１））
配置工程では、モールド成形用離型フィルム１０を金型に配置する。
モールド成形用離型フィルム１０を配置する位置については限定されないが、例えば、後述の導入工程において、樹脂組成物と金型とが接しないように、モールド成形用離型フィルム１０を、金型が形成する成形空間に配置する。これにより、モールド成形用離型フィルム１０は、金型が形成する成形空間内部に、モールド成形用離型フィルム１０の成形空間を形成する。
モールド成形用離型フィルム１０の基材層１及び離型層２を配置する位置については、限定されないが、後述の導入工程において、モールド成形用離型フィルム１０の成形空間に樹脂組成物を導入することから、離型層２がモールド成形用離型フィルム１０の成形空間を形成することが好ましい。すなわち、モールド成形用離型フィルム１０が最外層に備える離型層２が、モールド成形用離型フィルム１０の成形空間を形成することが好ましい。例えば、モールド成形用離型フィルム１０が、離型層２、基材層１をこの順で積層した積層構造を有する場合、離型層２成形空間を形成し、基材層１が金型と接するよう配置することが好ましい。
【００８６】
モールド成形用離型フィルム１０を配置する方法については限定されないが、後述の導入工程において、モールド成形用離型フィルム１０の成形空間の外部に樹脂組成物が溢れ出ることを抑制することが好ましい。したがって、モールド成形用離型フィルム１０は、金型が形成する成形空間における金型の露出面を覆い、さらに、モールド成形用離型フィルム１０を金型の成形空間に追従させることが好ましい。すなわち、モールド成形用離型フィルム１０は、金型の成形空間の形状に追従するために適切な剛性を備える必要がある。
モールド成形用離型フィルム１０を金型の成形空間に追従させる方法として、例えば、金型のキャビティに気体を吸引する孔部を設け、孔部から大気を吸引する方法が挙げられる。
【００８７】
配置工程において、モールド成形用離型フィルムを金型に配置する前または後に、金型のキャビティに電子素子などの電子部材を配置してもよい。
電子素子としては、限定されるものではないが、例えば、半導体素子が好ましい。半導体素子としては、限定されるものではないが、例えば、集積回路、大規模集積回路、トランジスタ、サイリスタ、ダイオード、固体撮像素子が挙げられる。
【００８８】
（導入工程（Ｓ２））
導入工程では、モールド成形用離型フィルム１０が形成する成形空間に樹脂組成物を導入する。
樹脂組成物を導入する方法としては限定されるものではないが、例えば、液体状の樹脂組成物を導入する方法、顆粒状の樹脂組成物を導入する方法、シート状の樹脂組成物を導入する方法などが挙げられる。具体的には、射出成形による液体状の樹脂組成物の導入、圧縮成形による顆粒状の樹脂組成物の導入などを従来公知の方法で行うことができる。
次いで、樹脂組成物を硬化させることで、電子素子を樹脂組成物でモールド成形し、電子装置を作製することができる。すなわち、モールド成形用離型フィルム１０が形成する成形空間と略同一の形状に、電子素子を含む樹脂組成物を成形することができる。
【００８９】
電子素子を樹脂組成物でモールド成形することによって、電子装置が得られる。電子装置としては、限定されるものではないが、例えば、半導体素子をモールドすることにより得られる半導体装置が好ましい。
半導体装置の種類としてしては、限定されるものではないが、ＭＡＰ（Ｍｏｌｄ  Ａｒｒａｙ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ  Ｓｉｚｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＱＦＮ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｎｏｎ−ｌｅａｄｅｄ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＮ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｎｏｎ−ｌｅａｄｅｄ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＬＦ−ＢＧＡ（Ｌｅａｄ  Ｆｌａｍｅ  ＢＧＡ）、ＦＣＢＧＡ（Ｆｌｉｐ  Ｃｈｉｐ  ＢＧＡ）、ＭＡＰＢＧＡ（Ｍｏｌｄｅｄ  Ａｒｒａｙ  Ｐｒｏｃｅｓｓ  ＢＧＡ）、ｅＷＬＢ（Ｅｍｂｅｄｄｅｄ  Ｗａｆｅｒ−Ｌｅｖｅｌ  ＢＧＡ）などのタイプが挙げられる。
【００９０】
本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０を使用した、モールド成形の方法としては、配置工程（Ｓ１）と、導入工程（Ｓ２）とを備えていれば、限定されるものではない。
具体的なモールド成形の方法としては、例えば、トランスファーモールド成形法またはコンプレッションモールド成形法（圧縮成形法）が挙げられる。これらの中でも、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０は、トランスファーモールド成形において、好適に用いられる。なぜなら、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０は、耐熱性、追従性のバランスが良い。これにより、トランスファーモールド成形において樹脂組成物を導入したとしても、モールド成形用離型フィルム１０が溶融したり、ずれたりすることがなく、良好な離型性を発揮できるからである。
【００９１】
具体的なトランスファーモールド成形法の手順について説明する。ただし、本実施形態に係るトランスファーモールド成形法は以下の例に限定されるものではない。
トランスファーモールド成形法は、例えば、トランスファーモールド成形機及び金型等を用いて行われる。まず、金型内を真空引きしながら、モールド成形用離型フィルム１０を該金型内における上型に追従させる。次に、下型に電子素子または電子素子を搭載した基板を配置して固定する。次いで、上型と下型とを締めてから金型内部に流動状態にある樹脂組成物を注入した後、該樹脂組成物を硬化させる。その後、上型と下型とを開くことにより、成形品とモールド成形用離型フィルム１０とを離型する。
なお、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルムを上述したトランスファーモールド成形法に適用する場合、使用する樹脂組成物の形状は、タブレット状であることが好ましい。
【００９２】
次に、具体的なコンプレッションモールド成形法（圧縮成形法）の手順について、以下に説明する。ただし、本実施形態に係るコンプレッションモールド成形法（圧縮成形法）は以下の例に限定されるものではない。
コンプレッションモールド成形法は、例えば、コンプレッションモールド成形機及び金型等を用いて行われる。まず、金型内を真空引きしながら、モールド成形用離型フィルム１０を該金型内における上型に追従させる。次に、下型に電子素子または電子素子を搭載した基板を配置して固定する。次いで、減圧下、金型の上型と下型の間隔を狭めながら、樹脂材料供給容器の底面を構成するシャッター等の樹脂材料供給機構により、秤量された樹脂組成物を下型が備える下型キャビティ内へ供給する。これにより、樹脂組成物は、下型キャビティ内で所定温度に加熱され、流動状態となる。次いで、金型の上型と下型を結合させることにより、流動状態にある樹脂組成物を上型に固定された成形対象物に対して押し当てた後、金型の上型と下型を結合させた状態を保持しながら、樹脂組成物を硬化させる。その後、上型と下型とを開くことにより、成形品とモールド成形用離型フィルム１０とを離型する。
なお、本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０を上述したコンプレッションモールド成形法（圧縮成形法）に適用する場合、使用する樹脂組成物の形状は、タブレット状、顆粒状、封粒状またはシート状に加工されたものであることが好ましい。
【００９３】
＜樹脂組成物＞
本実施形態に係る樹脂組成物は限定されるものではない。例えば、熱可塑性樹脂組成物または熱硬化性樹脂組成物を用いることができる。本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０は、耐熱性及び離型性のバランスを向上するものである。これにより、熱硬化性樹脂組成物のモールド成形においても好適に用いることができる。
【００９４】
熱硬化性樹脂組成物としては、例えば、エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填剤とを含むものが挙げられる。本実施形態に係るモールド成形用離型フィルム１０は、エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂組成物のモールド成形においても、好適に用いることができる。
従来、離型層１を形成する第２の樹脂材料が、エポキシ基またはオキセタニル基を含むポリマーを含む場合、モールド成形用離型フィルムは、エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂組成物のモールド成形時に適していなかった。なぜなら、加熱加圧することにより、該離型層と、エポキシ樹脂とが反応してしまうことがあったためである。しかしながら、本実施形態におけるモールド成形用離型フィルム１０が酸発生剤を含む場合、エポキシ基またはオキセタニル基が酸発生剤によって反応し、架橋構造を形成する。したがって、エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂組成物のモールド成形に好適に用いることができる。
【００９５】
エポキシ樹脂としては、その分子量、分子構造に関係なく、１分子内にエポキシ基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般を使用することが可能である。このようなエポキシ樹脂の具体例としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＥ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＭ型エポキシ樹脂（４，４'−（１，３−フェニレンジイソプリジエン）ビスフェノール型エポキシ樹脂）、ビスフェノールＰ型エポキシ樹脂（４，４'−（１，４−フェニレンジイソプリジエン）ビスフェノール型エポキシ樹脂）、ビスフェノールＺ型エポキシ樹脂（４，４'−シクロヘキシジエンビスフェノール型エポキシ樹脂）などのビスフェノール型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、テトラフェノール基エタン型ノボラック型エポキシ樹脂、縮合環芳香族炭化水素構造を有するノボラック型エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂；キシリレン型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂などのアラルキル型エポキシ樹脂；ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフタレンジオール型エポキシ樹脂、２官能ないし４官能エポキシ型ナフタレン樹脂、ビナフチル型エポキシ樹脂、ナフタレンアラルキル型エポキシ樹脂などのナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂；アントラセン型エポキシ樹脂；フェノキシ型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；ノルボルネン型エポキシ樹脂；アダマンタン型エポキシ樹脂；フルオレン型エポキシ樹脂、リン含有エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビキシレノール型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂、テトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂、トリグリシジルイソシアヌレートなどの複素環式エポキシ樹脂；Ｎ，Ｎ，Ｎ'，Ｎ'−テトラグリシジルメタキシレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ'，Ｎ'−テトラグリシジルビスアミノメチルシクロヘキサン、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリンなどのグリシジルアミン類や、グリシジル（メタ）アクリレートとエチレン性不飽和二重結合を有する化合物との共重合物、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、ビスフェノールのジグリシジルエーテル化物、ナフタレンジオールのジグリシジルエーテル化物、フェノール類のグリシジルエーテル化物から選択される一種または二種以上を含むことができる。
【００９６】
硬化剤としては、例えば、エチレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン等の炭素数２以上２０以下の直鎖脂肪族ジアミン；メタフェニレンジアミン、パラフェニレンジアミン、パラキシレンジアミン、４，４'−ジアミノジフェニルメタン、４，４'−ジアミノジフェニルプロパン、４，４'−ジアミノジフェニルエーテル、４，４'−ジアミノジフェニルスルホン、４，４'−ジアミノジシクロヘキサン、ビス（４−アミノフェニル）フェニルメタン、１，５−ジアミノナフタレン、メタキシレンジアミン、パラキシレンジアミン、１，１−ビス（４−アミノフェニル）シクロヘキサン、ジシアノジアミド等のアミノ類；アニリン変性レゾール樹脂やジメチルエーテルレゾール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂；フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｔｅｒｔ−ブチルフェノールノボラック樹脂、ノニルフェノールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；トリヒドロキシフェニルメタン型フェノール樹脂；トリフェノールメタン型フェノール樹脂；フェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂等のフェノールアラルキル樹脂；ナフタレン骨格やアントラセン骨格のような縮合多環構造を有するフェノール樹脂；ポリパラオキシスチレン等のポリオキシスチレン；ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）などの脂環族酸無水物、無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）などの芳香族酸無水物などを含む酸無水物；ポリサルファイド、チオエステル、チオエーテルなどのポリメルカプタン化合物；イソシアネートプレポリマー、ブロック化イソシアネートなどのイソシアネート化合物；カルボン酸含有ポリエステル樹脂などの有機酸類が挙げられる。これらは１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【００９７】
無機充填剤としては、例えば、溶融破砕シリカ、溶融球状シリカ、結晶シリカ、２次凝集シリカ等のシリカ；アルミナ；チタンホワイト；水酸化アルミニウム；タルク；クレー；マイカ；ガラス繊維等が挙げられる。
【００９８】
熱硬化性樹脂組成物には、硬化促進剤をさらに含有させてもよい。この硬化促進剤は、エポキシ基と硬化剤との硬化反応を促進させるものであればよい。具体的には、上記硬化促進剤として、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７等のジアザビシクロアルケン及びその誘導体；トリブチルアミン、ベンジルジメチルアミン等のアミン系化合物；２−メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物；トリフェニルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン等の有機ホスフィン類；テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラ安息香酸ボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラナフトイックアシッドボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラナフトイルオキシボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラナフチルオキシボレート等のテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート；ベンゾキノンをアダクトしたトリフェニルホスフィン等が挙げられる。これらは１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【００９９】
熱硬化性樹脂組成物には、離型剤をさらに含有させてもよい。具体的には、天然ワックス、モンタン酸エステル等の合成ワックス、高級脂肪酸もしくはその金属塩類、パラフィン、酸化ポリエチレン等が挙げられる。これらは１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【０１００】
熱硬化性樹脂組成物には、上記各成分以外に、必要に応じてカップリング剤、レベリング剤、着色剤、低応力剤、感光剤、消泡剤、紫外線吸収剤、発泡剤、酸化防止剤、難燃剤、およびイオン捕捉剤等から選択される一種または二種以上の添加物を添加してもよい。
カップリング剤としては、例えばエポキシシランカップリング剤、カチオニックシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランカップリング剤、γ−アミノプロピルトリエトキシシランカップリング剤、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシランカップリング剤、フェニルアミノプロピルトリメトキシシランカップリング剤、メルカプトシランカップリング剤などのシランカップリング剤、チタネート系カップリング剤およびシリコーンオイル型カップリング剤などが挙げられる。
レベリング剤としては、アクリル系共重合物等が挙げられる。
着色剤としては、カーボンブラック等が挙げられる。
低応力剤としては、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、シリコーンオイル、シリコーンゴム等が挙げられる。
イオン捕捉剤としては、ハイドロタルサイト等が挙げられる。
難燃剤としては、水酸化アルミニウム等が挙げられる。
【０１０１】
以上、図面を参照して本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
【実施例】
【０１０２】
以下、本発明を実施例および比較例により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【０１０３】
まず、本願発明に用いた材料について詳細を説明する。
【０１０４】
（ポリマー）
第２の樹脂材料が含むポリマーは、以下の合成例１〜４で合成した共重合体１〜４を用いた。
以下、合成例１〜４について、詳細を説明する。
【０１０５】
（合成例１：共重合体１の合成）
反応容器をグローブボックス内に移し、酢酸エチル９１７ｇ、シクロヘキサン９１７ｇ、デシルノルボルネン１９２ｇ（０．８２モル）およびメチルグリシジルエーテルノルボルネン６２ｇ（０．３４モル）をこの反応容器に加えた。この反応容器をグローブボックスから取り外して、窒素バブリングを実施することにより、系内の溶存酸素を除去した。一方、グローブボックスの内部で、９．３６ｇ（１９．５ミリモル）のビス（トルエン）ビス（ペルフルオロフェニル）ニッケルを１５ｍＬのトルエンに溶解し、２５ｍＬの注射器に取り込んで、このグローブボックスから取り出して、反応器中に注入した。この反応物を２０℃で５時間撹拌した。その後、過酢酸（ニッケル触媒‐９７５ミリモルに基づく５０モル当量）の溶液（約７５０ｍＬの脱イオン水で希釈された氷酢酸および約２５０ｍＬの脱イオン水で希釈された３０重量％の過酸化水素の３３ｇ）を添加し、さらに１８時間撹拌した。撹拌後、水層と溶媒層とを分離させ、水層を除去した後、１リットルの蒸留水を加えた。２０分間撹拌の後、水層を分離除去した。更にこの操作を３回実施した。次いで大過剰のメタノールに再沈殿し、さらに乾燥させることで、下記式（Ａ）で示した構造を有する共重合体１を得た。なお得られた共重合体１の重量平均分子量（Ｍｗ）は１１５３７０であり、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．４３であった。
【０１０６】
【化１２】
2018114730.tif 000014
（上記式（Ａ）中、ｍおよびｎは、いずれも、１以上の整数である。また、上記式（Ａ）中の各構造単位は、それぞれランダムな順序で結合している。）
【０１０７】
（合成例２：共重合体２の合成）
撹拌装置、還流冷却器及び温度計を備えた反応装置中に、デシルノルボルネン１７．５５ｇ（０．０７５ｍｏｌ）と、メチルグリシジルエーテルノルボルネン９．００ｇ（０．０５ｍｏｌ）と、シクロヘキシルマレイミド２２．３８ｇ（０．１２５ｍｏｌ）、開始剤として、２．８８ｇのジメチル２，２'−アゾビス（２−メチルプロピオネート）とを計量し、４８ｇのトルエンに溶解させた。次に、得られた溶解液に対して窒素バブリングを実施することにより、系内の溶存酸素を除去してから、７０℃、１５時間の条件で熱処理を施した。反応後の容器を大過剰のメタノールに再沈、さらに乾燥させることで、下記式（Ｂ）で示した構造を有する共重合体２を得た。なお得られた共重合体２の重量平均分子量（Ｍｗ）は９９６０であり、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．２４であった。
【０１０８】
【化１３】
2018114730.tif 000015
（上記式（Ｂ）中、ｌ、ｍおよびｎは、いずれも、１以上の整数である。また、上記式（Ｂ）中の各構造単位は、それぞれランダムな順序で結合している。）
【０１０９】
（合成例３：共重合体３の合成）
撹拌装置、還流冷却器及び温度計を備えた反応装置中に、メチルグリシジルエーテルノルボルネン１８．００ｇ（０．１０ｍｏｌ）と、ドデシルマレイミド２６．５４ｇ（０．１０ｍｏｌ）と、開始剤として、２．３０ｇのジメチル２，２'−アゾビス（２−メチルプロピオネート）とを計量し、４７ｇのメチルエチルケトンに溶解させた。次に、得られた溶解液に対して窒素バブリングを実施することにより、系内の溶存酸素を除去してから、７０℃、１５時間の条件で熱処理を施した。反応後の容器を大過剰のメタノールに再沈、さらに乾燥させることで、下記式（Ｃ）で示した構造を有する共重合体３を得た。なお得られた共重合体３の重量平均分子量（Ｍｗ）は４４３０であり、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．４６６であった。
【０１１０】
【化１４】
2018114730.tif 000016
（上記式（Ｃ）中、ｌおよびｍは、いずれも、１以上の整数である。また、上記式（Ｃ）中の各構造単位は、それぞれランダムな順序で結合している。）
【０１１１】
（合成例４：共重合体４の合成）
撹拌装置、還流冷却器及び温度計を備えた反応装置中に、２９．２５ｇのデシルノルボルネン（０．１２５ｍｏｌ）と、２２．３８ｇのシクロヘキシルマレイミド（０．１２５ｍｏｌ）、開始剤として、２．８８ｇのジメチル２，２'−アゾビス（２−メチルプロピオネート）とを計量し、５２ｇメチルエチルケトンに溶解させた。次に、得られた溶解液に対して窒素バブリングを実施することにより、系内の溶存酸素を除去してから、７０℃、１５時間の条件で熱処理を施した。反応後の容器を大過剰のメタノールに再沈、さらに乾燥させることで、下記式（Ｄ）で示した構造を有する共重合体４を得た。なお得られた共重合体１の重量平均分子量（Ｍｗ）は９５４０であり、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．２６であった。
【０１１２】
【化１５】
2018114730.tif 000017
（上記式（Ｄ）中、ｌおよびｎは、いずれも、１以上の整数である。また、上記式（Ｄ）中の各構造単位は、それぞれランダムな順序で結合している。）
【０１１３】
（酸発生剤）
酸発生剤として、光酸発生剤であるスルホニウム塩類（サンアプロ株式会社製、ＣＰＩ−３１０Ｂ）を準備した。
【０１１４】
＜モールド成形用離型フィルムの作製＞
（実施例１）
基材層を構成する部材として、両面に対してコロナ放電処理を施した厚み３８μｍの二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム（以下、ＯＰＥＴフィルムという。）（東洋紡社製、エステルフィルム、型番Ｅ５１００）を準備した。
次に、離型層を形成する第２の樹脂材料を調製した。上記共重合体１（１００重量部）を２−ヘプタノン（１００重量部）に溶解させた後、得られた溶液に、酸発生剤（２重量部）と、２−ヘプタノン（７８重量部）と、ＰＧＭＥＡ（２０重量部）とを加えて撹拌することで、樹脂ワニスを調製した。
次に、準備したＯＰＥＴフィルムの表面に、調製した樹脂ワニスをバーコーターで乾燥後の膜厚が２μｍとなるように塗工し、８０℃で１分間乾燥した。次いで、乾燥した樹脂組成物の表面にＵＶ照射をし、酸発生剤を反応させた。次いで、１６０℃の条件下で溶媒が完全に揮発するまで乾燥させることで、実施例１に係るモールド成形用離型フィルムを得た。
【０１１５】
（実施例２）
基材層を構成する部材として厚み１２μｍのＯＰＥＴフィルム（東洋紡社製、エステルフィルム、型番Ｅ５１００）と、厚み３０μの未延伸ポリプロピレン層（サン・トックス社製、型番ＫＴ３０）と、厚み１２μｍのＯＰＥＴフィルム（東洋紡社製、エステルフィルム、型番Ｅ５１００）とをこの順に積層した３層構造を有し、かつ両面に対してコロナ放電処理を施した厚み５５μｍのフィルム（以下、ＯＰＥＴ／ＣＰＰ／ＯＰＥＴフィルムという。）を準備した点以外は、実施例１と同様の方法で、実施例２に係るモールド成形用離型フィルムを得た。
【０１１６】
（実施例３）
上述した方法で合成した共重合体１に代えて、共重合体２を用いた点以外は、実施例１と同様の方法で、実施例３に係るモールド成形用離型フィルムを得た。
【０１１７】
（実施例４）
上述した方法で合成した共重合体１に代えて、共重合体３を用いた点以外は、実施例１と同様の方法で、実施例４に係るモールド成形用離型フィルムを得た。
【０１１８】
（比較例１）
ポリメチルペンテン樹脂（ＴＰＸ（登録商標））（三井化学社製、ＴＰＸ  ＤＸ８４５）を用いて、押出Ｔダイ法にて厚さ５０μｍのＴＰＸフィルムを製膜し、比較例１に係るモールド成形用離型フィルムを得た。
【０１１９】
（比較例２）
上述した方法で合成した共重合体１に代えて、共重合体４を用い、酸発生剤を加えず、さらに、ＵＶ照射を行わなかった点以外は、実施例１と同様の方法で、比較例２に係るモールド成形用離型フィルムを得た。
【０１２０】
（比較例３）
基材層を構成する部材として、両面に対してコロナ放電処理を施した厚み３８μｍの二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム（以下、ＯＰＥＴフィルムという。）（東洋紡社製、エステルフィルム、型番Ｅ５１００）を準備した。
【０１２１】
＜評価項目＞
実施例および比較例の各モールド成形用離型フィルムを用いて、以下の評価を行った。評価結果を表１に示す。
【０１２２】
（離型層のガラス転移温度）
各実施例及び各比較例のモールド成形用離型フィルムにおける離型層から、ポリマーの硬化物からなる試験片（幅５ｍｍ×長さ１０ｍｍ以上×厚み０．００５〜０．０１ｍｍ）を切り出し、該試験片に対し、熱機械分析装置（ＴＭＡ）を用いて、開始温度３０℃、測定温度範囲３０〜４００℃、昇温速度５℃／ｍｉｎの条件下においてガラス転移温度の測定を実施した。なお、ガラス転移温度の単位は℃である。
【０１２３】
（耐熱性）
トランスファーモールド成型機（ＴＯＷＡ社製、Ｙ−ＳＥＲＩＥＳ）にモールド成形用離型フィルムをセットした後、成型機が備える金型の内部空間を真空引きすることにより、該離型フィルムを金型に追従させた。次に、熱硬化性樹脂組成物のタブレットを所定の位置に配置した。その後、成型機が備える金型をクランプ圧力３００ｋｇ／ｃｍ２の条件で締めてから、溶融させた状態にある上記熱硬化性樹脂組成物を射出圧力８０ｋｇ／ｃｍ２の条件で成型機が備える金型の内部空間に流し込み、１７５℃で２分間成形した。
成形後、金型を開き、モールド成形用離型フィルムを取り出した。モールド成形用離型フィルムを２５℃で５分間の冷却した後、モールド成形用離型フィルム表面を観察し、以下の基準で評価した。
○：モールド成形用離型フィルムの表面について、溶融またはヒケの発生、及び、不純物の付着が生じていないことを目視で確認した。
×：モールド成形用離型フィルムの表面について、溶融またはヒケの発生、又は、不純物の付着が生じていることを目視で確認した。
【０１２４】
（離型性）
トランスファーモールド成型機（ＴＯＷＡ社製、Ｙ−ＳＥＲＩＥＳ）にモールド成形用離型フィルムをセットした後、成型機が備える金型の内部空間を真空引きすることにより、該離型フィルムを金型に追従させた。次に、熱硬化性樹脂組成物のタブレットを所定の位置に配置した。その後、成型機が備える金型をクランプ圧力３００ｋｇ／ｃｍ２の条件で締めてから、溶融させた状態にある上記熱硬化性樹脂組成物を射出圧力８０ｋｇ／ｃｍ２の条件で成型機が備える金型の内部空間に流し込み、１７５℃で２分間成形した。
成形後、金型を開いた際における、モールド成形用離型フィルムと、熱硬化性樹脂組成物との離型性を以下の基準で評価した。
○：金型を開いた際に、モールド成形用離型フィルムと熱硬化性樹脂組成物の硬化物とが、自然と離型し、得られた硬化物の表面が平滑であった。
△：金型を開いた際に、モールド成形用離型フィルムと熱硬化性樹脂組成物の硬化物とが、離型したものの、得られた硬化物の表面が実用上問題ない程度に荒れていた。
×：金型を開いた際に、モールド成形用離型フィルムと熱硬化性樹脂組成物の硬化物とが、離型しなかった。
【０１２５】
（金型追従性）
トランスファーモールド成型機（ＴＯＷＡ社製、Ｙ−ＳＥＲＩＥＳ）にモールド成形用離型フィルムをセットした後、成型機が備える金型の内部空間を真空引きすることにより、該離型フィルムを金型に追従させた。このときの金型に対する上記離型フィルムの追従性を以下の基準で評価した。
○：離型フィルムにシワや浮きが生じることなく金型に追従していることが確認された。
△：離型フィルムは金型の成形空間に追従しているが、離型フィルムの表面にシワまたは浮きが発生している。
×：離型フィルムが金型に追従せず、金型の成形空間を減圧することができなかった。
【０１２６】
上記評価項目に関する評価結果を、以下の表１に示す。
【０１２７】
【表１】
2018114730.tif 000018
【０１２８】
表１に示すように、実施例のモールド成形用離型フィルムは、各比較例のモールド成形用離型フィルムと比べて、耐熱性及び離型性を向上できることが分かった。
【符号の説明】
【０１２９】
１  離型層
２  基材層
１０  モールド成形用離型フィルム
【図１】
2018114730.tif 000019