(57)【要約】      （修正有）【課題】易溶性の放射性核種が吸着材に固定化された固化体を形成し、固化体からの放射性核種の溶出を長期的かつ安定的に低減化する放射性廃棄物の処理方法を提供する。【解決手段】放射性廃棄物と吸着剤とを混合する混合工程Ｓ３と、前記混合工程で得られた混合物を圧縮する圧縮工程Ｓ４と、前記圧縮工程で得られた圧縮物を焼成し固化体を得る焼成工程Ｓ５を有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性廃棄物と吸着材とを混合する混合工程と
前記混合工程で得られた混合物を圧縮する圧縮工程と、
前記圧縮工程で得られた圧縮物を焼成する焼成工程と、を有し、
前記吸着剤はチャバサイト、酸化チタン、モルデナイト及びＡ型ゼオライトからなる群のうち少なくとも一つを含有する放射性廃棄物の処理方法。
【請求項２】
前記放射性廃棄物は、放射性ストロンチウムを含む汚染土壌又は廃吸着剤である請求項１記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項３】
前記混合工程において、前記放射性廃棄物と前記吸着材はそれぞれ約５０ｗｔ％の割合で混合する請求項１又は２記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項４】
前記焼成工程において、焼成温度は設定温度で８００〜１１００℃である請求項１乃至３のいずれかに記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項５】
前記混合工程の前に、前記放射性廃棄物を分級する分級工程をさらに有する請求項１乃至４のいずれかに記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項６】
前記請求項１乃至５のいずれかに記載の放射性廃棄物の処理方法を実施するための放射性廃棄物の処理装置であって、
放射性廃棄物と吸着材を混合する混合装置と、圧縮装置と、焼成装置と、を有することを特徴とする放射性廃棄物の処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、易溶性の放射性核種を含む放射性廃棄物の処理方法及び処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所で大規模な事故が発生した場合、原子炉冷却のため大量の冷却水が注入されるため、多量の高レベル汚染水が発生する。また、放射性核種が環境に放出された場合には、原子力発電所の周囲の土壌が放射性核種によって汚染される事態が発生する。
【０００３】
このような高レベル汚染水や汚染土壌には半減期が２８．８年の放射性ストロンチウム（９０Ｓｒ）や３０．２年の放射性セシウム（１３７Ｃｓ）等の半減期が長い放射性核種が含まれており、長期にわたって環境に悪影響を及ぼす可能性があることから、これらの放射性核種を除去する必要がある。
【０００４】
一般に、高レベル汚染水対策として放射能濃度の低減と減容のためゼオライト等の吸着材を用いて放射性核種を除去する手段が知られている。また、汚染土壌については、酸性溶液等からなる抽出剤を用いて放射性核種を溶出させ、抽出させた酸性溶液をゼオライト等の吸着材と接触させて放射性核種を除去する手段が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１３−９６９８２号公報
【特許文献２】特開２０１４−１６３１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、放射性核種のうち、放射性ストロンチウム（９０Ｓｒ）や放射性セシウム（１３７Ｃｓ）は水に溶けやすい特性（易溶性）がある。そのため、易溶性の放射性核種が吸着された吸着剤は、放射性核種が環境に溶出しないように、長期にわたって安定な形態で保管する必要がある。
【０００７】
本発明の実施形態は、上記課題を解決するためになされたもので、易溶性の放射性核種が吸着された吸着材を安定に固化し、放射性核種の溶出を抑制可能な固化体を作成する放射性廃棄物の処理方法及び処理装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために、本発明の実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法は、放射性廃棄物と吸着材とを混合する混合工程と、前記混合工程で得られた混合物を圧縮する圧縮工程と、前記圧縮工程で得られた圧縮物を焼成する焼成工程と、を有し、前記吸着剤はチャバサイト、酸化チタン、モルデナイト及びＡ型ゼオライトからなる群のうち少なくとも一つを含有するものとする。
【０００９】
また、本発明の実施形態に係る放射性廃棄物の処理装置は、本発明に係る放射性廃棄物の処理方法を実施するための放射性廃棄物の処理装置であって、放射性廃棄物と吸着材を混合する混合装置と、圧縮装置と、焼成装置と、を有するものとする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の実施形態によれば、易溶性の放射性核種が吸着された吸着剤からの放射性核種の溶出を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】第１の実施形態に係る放射性廃棄物の処理フロー図。
【図２】第１及び第２の実施形態に係る放射性廃棄物の処理装置の構成図。
【図３】第１及び第２の実施形態に係る固化体の成分を示す図。
【図４】第２の実施形態に係る放射性廃棄物の処理フロー図。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明に係る放射性廃棄物の処理方法及び処理装置の実施形態を、図面を参照して説明する。
なお、以下の説明では処理対象の放射性核種として放射性ストロンチウムを例に説明するが、放射性セシウムなど他の易溶性の放射性核種にも適用できる。
【００１３】
［第１の実施形態］
第１の実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法及び処理装置を、図１〜図３を用いて説明する。
【００１４】
（構成）
本実施形態では、高レベル汚染水中に含まれる放射性ストロンチウムを、例えばチタン酸系吸着剤からなる吸着剤に吸着させ、吸着後の廃吸着剤（以下、「放射性廃棄物」ともいう）をゼオライト等からなる吸着材と混合し、圧縮した後、焼成することで、放射性ストロンチウムが溶出しにくい安定した固化体を形成する。
【００１５】
本実施形態で用いられる放射性廃棄物の処理装置は、図２に示すように、放射性ストロンチウムを含む放射性廃棄物が収容される廃棄物容器１と、例えばゼオライト等からなる吸着材が収容される吸着材容器２と、放射性廃棄物と吸着材を攪拌混合するための混合装置３と、混合装置３で混合された混合物を圧縮するための圧縮装置４と、圧縮装置４で圧縮された混合物を焼成し固化体１０を得るための焼成装置５と、から構成される。
【００１６】
（作用）
上記放射性廃棄物の処理フローを図１により説明する。
まず、放射性ストロンチウムを含む放射性廃棄物とゼオライト（例えば、Ａ型ゼオライト）からなる吸着材を廃棄物容器１と吸着材容器２においてそれぞれ脱水処理する（脱水工程；Ｓ１）。
【００１７】
脱水工程Ｓ１では一般に乾燥手段が用いられ、乾燥温度は、例えば６０℃以上で、乾燥時間は処理量にもよるが、２４時間程度である。乾燥手段としては、加熱機や乾燥機等が用いられる。
【００１８】
次に、脱水処理された放射性廃棄物と吸着材を混合装置３で混合し（混合工程；Ｓ３）、次いで、放射性廃棄物と吸着材との混合物を圧縮装置４で圧縮する（圧縮工程；Ｓ４）。圧縮装置４はプレス機等の成型装置が用いられる。プレス圧力は、例えば、３００ｋｇ／ｃｍ２以上とする。この圧縮工程を経ることで、後の焼成工程（Ｓ５）で、混合物が飛散するのを防ぐことができる。
【００１９】
次に、Ｓ４で圧縮された混合物を焼成装置５で焼成し（焼成工程；Ｓ５）、固化体１０を形成する。焼成装置５としては、電気炉、焼成炉、焼成窯等を用いることができる。
焼成温度は、８００℃以上、好ましくは１１００℃程度に設定される。焼成温度が８００℃以上とすることで、吸着材に対する放射性ストロンチウムの吸着性能が向上するため、放射性ストロンチウムが、焼成した固化体中に固定化される。これにより焼成後の固化体１０から放射性ストロンチウムが溶出するのを抑制することができる。
【００２０】
また、焼成温度が８００℃以上であれば、吸着材の成分と放射性ストロンチウムが鉱物（スローソン石：ＳｒＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８）を生成するため、当該鉱物中に放射性ストロンチウムを強固に取り込むことができる。
【００２１】
これにより、放射性ストロンチウムが長期的かつ安定的に固定化された固化体１０を得ることができる。
なお、焼成工程Ｓ５では焼成中に固定化が行われる。
【００２２】
（溶出試験１）
上記処理フローに基づいて得られた固化体の溶出試験結果を以下に説明する。
本溶出試験１で用いた固化体は以下のとおりである。
【００２３】
〈実施例１〉１１００℃で焼成した放射性ストロンチウムを吸着したチタン酸系吸着剤（約５０ｗｔ％）とＡ型ゼオライト（約５０ｗｔ％）の固化体１。
〈比較例１〉１１００℃で焼成した放射性ストロンチウムを吸着したチタン酸系吸着剤のみの固化体２。
焼成工程（Ｓ５）は、２０℃／分の速度で１１００℃まで昇温した後、その温度で１時間保持した。
【００２４】
溶出試験では、固化体を純水中に液固比１０ｍｌ／ｇで６時間浸漬し、浸漬液を０．４５μｍのフィルタに通過させた後、ＩＣＰ−ＡＥＳ（ＩＣＰ発光分光分析法；Inductively Coupled Plasma Atomic Emission Spectroscopy）によりストロンチウム濃度を測定した。その結果を表１に示す。
【表１】
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【００２５】
表１に示すように、比較例１では溶出したストロンチウム濃度は１８ｍｇ／ｌであるのに対し、実施例１では検出限界以下の０．１ｍｇ／ｌ以下であった。
このことから、放射性廃棄物に吸着材を添加して作成した固化体のほうが、吸着材を添加せずに作成した固化体よりも、放射性ストロンチウムの溶出を抑制できることがわかった。
【００２６】
また、図２は実施例１の固化体１をＸ線回折装置により分析した図で、一定量のＳｒＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８が検出された。このことから、放射性ストロンチウムが固化体１中にＳｒＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の鉱物形態で存在しており、放射性ストロンチウムは固化体内で長期的に強固で安定な形態であることが分かる。すなわち、固化体からの放射性ストロンチウムの溶出は長期的に抑制されることが分かる。
【００２７】
（効果）
本実施形態によれば、廃吸着剤に含まれる易溶性の放射性核種を、ゼオライト等からなる吸着材に強固に固定することが可能となるので、固化体からの易溶性の放射性核種の溶出を長期的に抑制することができる。
【００２８】
［第２の実施形態］
第２の実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法及び処理装置を、図２〜図４を用いて説明する。
【００２９】
（構成）
本実施形態では、放射性ストロンチウムを含む汚染土壌（以下、「放射性廃棄物」ともいう）を処理する例について説明する。
処理装置及び処理条件は第１の実施形態と基本的に同じであるため、重複説明を省略する。
【００３０】
（作用）
本第２の実施形態に係る放射性廃棄物（汚染土壌）の処理フローを図４により説明する。
まず、ゼオライト（例えば、Ａ型ゼオライト）からなる吸着材を吸着材容器２においてそれぞれ脱水処理する（脱水工程；Ｓ１）とともに、放射性ストロンチウムを含む汚染土壌からなる放射性廃棄物を脱水・分級処理する（脱水・分級工程；Ｓ２）。
【００３１】
なお、Ｓ２の分級処理では、汚染土壌に含まれる植物、小生物等の有機物や瓦礫等を除去し、土壌の粒径が例えば２ｍｍ以下になるように分級処理する。分級装置としてはエアセパレータや篩等が用いられる（図示せず）。
【００３２】
次に、放射性廃棄物と吸着材を混合装置３で混合し（混合処理；Ｓ３）、次いで、放射性廃棄物と吸着材との混合物を圧縮装置４で圧縮した後（圧縮工程；Ｓ４）、焼成装置５で焼成する（焼成工程；Ｓ５）。これにより、放射性ストロンチウムが長期的かつ安定的に固定化された固化体１０を得ることができる。
【００３３】
（溶出試験２）
上記処理フローに基づいて得られた固化体の溶出試験結果を以下に説明する。
本溶出試験２で用いた固化体等は以下のとおりである。
【００３４】
〈実施例２〉１１００℃で焼成した放射性ストロンチウムを含む汚染土壌（約５０ｗｔ％）とＡ型ゼオライト（約５０ｗｔ％）の固化体３。
〈実施例３〉１１００℃で焼成したゼオライトの１種であるモルデナイト（約５０ｗｔ％）と放射性ストロンチウムを含む汚染土壌（約５０ｗｔ％）の固化体４。
【００３５】
〈実施例４〉１００℃で焼成した酸化チタン系吸着剤と放射性ストロンチウムを含む汚染土壌の固化体５。
〈実施例５〉１１００℃で焼成したゼオライトの１種であるチャバサイト（ＩＥ−９６）（約５０ｗｔ％）と放射性ストロンチウムを含む汚染土壌（約５０ｗｔ％）の固化体６。
【００３６】
〈比較例２〉未焼成の放射性ストロンチウムで汚染された汚染土壌。
〈比較例３〉１１００℃で焼成した放射性ストロンチウムを含む汚染土壌の固化体７。
【００３７】
溶出試験２では、表２に示すように、実施例２〜５では検出されたストロンチウム濃度は０．１、１７、１６、３１ｍｇ／ｌであるのに対し、比較例２〜比較例３では、それぞれ２４６２、４３ｍｇ／ｌであった。
なお、測定方法は上記溶出試験１と同様である。溶出試験結果を表２に示す。
【表２】
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【００３８】
この溶出試験２の結果から、汚染土壌である放射性廃棄物に吸着材を添加して作成した固化体（実施例２〜５、固化体３〜６）の方が、放射性廃棄物のみ（比較例２）、又は、放射性廃棄物に吸着材を添加せずに作成した固化体（比較例３、固化体７）よりも、固化体３〜６からの放射性ストロンチウムの溶出量は低いことがわかる。
【００３９】
特に、実施例２の固化体３では放射性ストロンチウムの溶出量が検出限界以下で、ほとんど検出されていない。
また、実施例２の固化体３をＸ線回折装置により分析したところ、第１の実施形態と同様に図２に示す結果が得られた。すなわち、図２によれば、固化体３から一定量のＳｒＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８が検出された。このことから、放射性ストロンチウムが固化体２中にＳｒＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の鉱物形態で存在しており、固化体からの放射性ストロンチウムの溶出は長期的に抑制されることが分かる。
【００４０】
同様に、実施例２〜５の固化体３〜６も、放射性ストロンチウムは固化体中でＳｒＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の鉱物形態で存在していると考えられ、固化体からの放射性ストロンチウムの溶出は長期的に抑制されると考えられる。
【００４１】
（効果）
本実施形態によれば、易溶性の放射性核種が含まれた汚染土壌においても、易溶性の放射性核種をゼオライト等からなる吸着材に強固に固定することが可能となるので、固化体からの易溶性の放射性核種の溶出を長期的に抑制することができる。
【００４２】
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【符号の説明】
【００４３】
１…廃棄物容器、２…吸着材容器、３…混合装置、４…圧縮装置、５…焼成装置、１０…固化体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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