(57)【要約】【課題】高い蛍光強度と高い色均質性とを両立できる光波長変換部材及び発光装置を提供すること。【解決手段】発光装置１は、容器３と発光素子５と光波長変換部材９とを備えている。光波長変換部材９は、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子と化学式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子とを主成分とする多結晶体であるセラミックス焼結体から構成された光波長変換部材（９）である。詳しくは、Ａ３Ｂ５Ｏ１２中のＡとＢは、下記元素群から選択される少なくとも１種の元素であり、且つ、セラミックス焼結体の各結晶粒子内と結晶粒界との間に、下記元素群から選択される少なくとも１種の元素が分布するとともに、各結晶粒子内と結晶粒界とに分布した元素は、各結晶粒子内の濃度より結晶粒界の濃度が高い。    Ａ：Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（Ｃｅは除く）    Ｂ：Ａｌ、Ｇａ【選択図】図１
2018070431.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａｌ２Ｏ３結晶粒子と化学式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子とを主成分とする多結晶体であるセラミックス焼結体から構成された光波長変換部材であって、
前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２中のＡとＢは、下記元素群から選択される少なくとも１種の元素であり、
且つ、前記セラミックス焼結体の前記各結晶粒子内と結晶粒界との間に、下記元素群から選択される少なくとも１種の元素が分布するとともに、前記各結晶粒子内と前記結晶粒界とに分布した元素は、前記各結晶粒子内の濃度より前記結晶粒界の濃度が高いことを特徴とする光波長変換部材。
Ａ：Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（Ｃｅは除く）
Ｂ：Ａｌ、Ｇａ
【請求項２】
前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子中のＣｅの濃度が、前記元素Ａに対して１０．０ｍｏｌ％以下（但し０を含まず）であることを特徴とする請求項１に記載の光波長変換部材。
【請求項３】
前記セラミックス焼結体に占める前記Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子の割合が、３〜７０ｖｏｌ％であることを特徴とする請求項１又は２に記載の光波長変換部材。
【請求項４】
前記請求項１〜３のいずれか１項に記載の光波長変換部材を備えたことを特徴とする発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光の波長の変換が可能な光波長変換部材及びその光波長変換部材を備えた発光装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ヘッドランプや各種照明機器などでは、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light Emitting Diode）や半導体レーザー（ＬＤ：Laser Diode）の青色光を、蛍光体によって波長変換することにより白色を得ている装置が主流となっている。
【０００３】
蛍光体としては、樹脂系やガラス系などが知られているが、近年、光源の高出力化が進められており、蛍光体には、より高い耐久性が求められるようになったことから、セラミックス蛍光体に注目が集まっている。
【０００４】
このセラミックス蛍光体としては、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ：Ｃｅ）に代表されるガーネット構造（Ａ３Ｂ５Ｏ１２）の成分にＣｅが賦活された蛍光体が知られている。
【０００５】
例えば下記特許文献１では、Ａｌ２Ｏ３中にＹＡＧ：Ｃｅを複合化させることで、耐熱性や熱伝導性を向上させた技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第４６０９３１９号公報
【特許文献２】特許第５７４００１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、これら先行技術では、Ａｌ２Ｏ３を含むことによりＹＡＧ：Ｃｅ単一組成よりも高い熱伝導性を有するようになり、結果として耐熱性や耐レーザー出力性が向上するものの、下記の様な問題があった。
【０００８】
例えば特許文献１に記載の技術は、一方向凝固法によって焼結体を作製するため、その組成は体積比でＡｌ２Ｏ３／ＹＡＧ：Ｃｅ＝５５／４５のものしか作製することができず、蛍光強度や色ムラ（色バラツキ）などの蛍光特性は限定的なものにとどまっていた。
【０００９】
また、特許文献２に記載の技術は、焼成中のＣｅ蒸発によるＣｅ濃度ムラに伴う色ムラ防止の為、結晶中にＣｅＡｌ１１Ｏ１８を析出させているが、ＣｅＡｌ１１Ｏ１８自体は蛍光特性を有していないので、その物質が存在することによって焼結体全体の蛍光特性を損なっていた。
【００１０】
しかも、いずれの先行技術においても、微小な粒界部までを制御するには至っておらず、従来の樹脂系やガラス系蛍光体に対し、蛍光強度や色ムラなどの蛍光特性が劣っていた。
【００１１】
本発明は、前記課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、高い蛍光強度と高い色均質性とを両立できる光波長変換部材及び発光装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
（１）本発明の第１局面は、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子と化学式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子（以下、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子と記すこともある）とを主成分とする多結晶体であるセラミックス焼結体から構成された光波長変換部材に関するものである。
【００１３】
この光波長変換部材では、Ａ３Ｂ５Ｏ１２中のＡとＢは、下記元素群から選択される少なくとも１種の元素であり、且つ、セラミックス焼結体の各結晶粒子内と結晶粒界との間に、下記元素群から選択される少なくとも１種の元素が分布するとともに、各結晶粒子内と結晶粒界とに分布した元素は、各結晶粒子内の濃度より結晶粒界の濃度が高い。
【００１４】
Ａ：Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（Ｃｅは除く）
Ｂ：Ａｌ、Ｇａ
このように、本第１局面の光波長変換部材は、各結晶粒子内と結晶粒界とに分布した元素は、各結晶粒子内の濃度より結晶粒界の濃度が高いので、後述する実験例からも明らかなように、高い蛍光強度と高い色均質性（即ち色バラツキが小さいこと）とを実現することができる。
【００１５】
詳しくは、本第１局面では、結晶粒子内よりも結晶粒界に、上述した特定の元素が多く分布することにより、元素の供給源となる為、焼成中の蒸発に伴う濃度ムラ（従って色バラツキ）を低減することができると考えられる。なお、このことは、焼成後の濃度の分布から明らかである。
【００１６】
また、結晶粒界に前記元素が存在することにより、結晶粒界などの不連続界面において生ずる、反射、屈折（複屈折）が緩和され、過度な粒界散乱による透光性の低下が起こりにくくなる。そのため、高い蛍光強度が得られると考えられる。
【００１７】
また、本第１局面の光波長変換部材は、上述した構成によって、高い熱伝導性を有しているので、光源が高出力化された場合でも、熱による影響を抑制すること、例えば光の消失を抑制することができる。
【００１８】
さらに、この光波長変換部材は、セラミックス焼結体であるので、強度が高く、しかも、光源から光が繰り返して照射された場合でも性能が劣化しにくく、その上、耐候性にも優れているという利点がある。
【００１９】
（２）本発明の第２局面では、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子中のＣｅの濃度が、元素Ａに対して１０．０ｍｏｌ％以下（但し０を含まず）である。
Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子中のＣｅ濃度が、元素Ａに対し０ｍｏｌ％であると、十分な蛍光強度が得られにくくなる。一方、前記Ｃｅ濃度が１０ｍｏｌ％よりも多いと、濃度消光を起こしやすくなり、蛍光強度の低下を招く恐れがある。
【００２０】
従って、本第２局面のように、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶中のＣｅ濃度が、元素Ａに対し１０ｍｏｌ％以下（０を含まず）である場合には、高い蛍光強度を実現できるので、好適である。
【００２１】
（３）本発明の第３局面では、セラミックス焼結体に占めるＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子の割合が、３〜７０ｖｏｌ％である。
ここで、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子が３ｖｏｌ％未満の場合、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子が少ないので十分な蛍光強度が得られにくくなる恐れがある。一方、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子が７０ｖｏｌ％より多い場合、異種界面、即ちＡｌ２Ｏ３結晶粒子とＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子との界面における粒界散乱が増加し、十分な透光性が得られにくくなる（即ち蛍光強度が低下する）恐れがある。
【００２２】
従って、本第３局面のように、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子が３〜７０ｖｏｌ％である場合には、十分な透光性が得られるとともに、発光強度が高くなるので好適である。
（４）本発明の第４局面は、第１〜３局面のいずれかの光波長変換部材を備えた発光装置である。
【００２３】
本第４局面の発光装置（詳しくは光波長変換部材）にて波長が変換された光（即ち蛍光）は、高い蛍光強度と高い色均質性とを有する。
なお、発光装置の発光素子としては、例えばＬＥＤやＬＤなどの公知の素子を用いることができる。
【００２４】
＜以下に、本発明の各構成について説明する＞
・前記「光波長変換部材」は、上述した構成を有するセラミックス焼結体であり、各結晶粒子やその粒界には、不可避不純物が含まれていてもよい。
【００２５】
・前記「主成分」とは、前記光波長変換部材中において、最も多い量（体積）存在することを示している。
・前記「Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ」とは、Ａ３Ｂ５Ｏ１２中のＡの一部にＣｅが固溶置換していることを示しており、このような構造を有することにより、同化合物は蛍光特性を示すようになる。
【００２６】
・前記「濃度」としては、例えばｍｏｌ％、重量％（ｗｔ％）、体積％（ｖｏｌ％）等、含有量の割合を示す各種の指標を採用できる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】光波長変換部材を備えた発光装置を厚み方向に破断した断面を示す断面図である。
【図２】（ａ）はNo.３の試料のＢＦ−ＳＴＥＭ像、（ｂ）は（ａ）の試料に対する線分析による濃度の変化を示すグラフである。
【図３】（ａ）はNo. ８の試料のＢＦ−ＳＴＥＭ像、（ｂ）は（ａ）の試料に対する線分析による濃度の変化を示すグラフである。
【図４】（ａ）はNo. １８の試料のＢＦ−ＳＴＥＭ像、（ｂ）は（ａ）の試料に対する線分析による濃度の変化を示すグラフである。
【図５】（ａ）はNo. ２０の試料のＢＦ−ＳＴＥＭ像、（ｂ）は（ａ）の試料に対する線分析による濃度の変化を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
次に、本発明の光波長変換部材及び発光装置の実施形態について説明する。
［１．実施形態］
［１−１．発光装置］
まず、光波長変換部材を備えた発光装置について説明する。
【００２９】
図１に示すように、本実施形態の発光装置１は、例えばアルミナ等の箱状のセラミック製のパッケージ（容器）３と、容器３の内部に配置された例えばＬＤ等の発光素子５と、容器３の開口部７を覆うように配置された板状の光波長変換部材９とを備えている。
【００３０】
この発光装置１では、発光素子５から放射された光は、透光性を有する光波長変換部材９を透過するとともに、その光の一部は光波長変換部材９の内部で波長変換されて発光する。つまり、光波長変換部材９では、発光素子５から放射される光の波長とは異なる波長の蛍光を発する。
【００３１】
例えば、ＬＤから照射される青色光が、光波長変換部材９によって波長変換されることにより、全体として白色光が光波長変換部材９から外部（例えば図１の上方）に照射させる。
［１−２．光波長変換部材］
次に、光波長変換部材９について説明する。
【００３２】
本実施形態の光波長変換部材９は、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子と化学式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅで表される成分の結晶粒子（即ちＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子）とを主成分とする多結晶体であるセラミックス焼結体から構成されたものである。
【００３３】
この光波長変換部材９では、Ａ３Ｂ５Ｏ１２中のＡとＢは、下記元素群から選択される少なくとも１種の元素である。しかも、セラミックス焼結体の各結晶粒子内と結晶粒界との間に、下記元素群から選択される少なくとも１種の元素が分布するとともに、各結晶粒子内と結晶粒界とに分布した元素は、各結晶粒子内の濃度より結晶粒界の濃度が高い。
【００３４】
Ａ：Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（Ｃｅは除く）
Ｂ：Ａｌ、Ｇａ
また、本実施形態の光波長変換部材９では、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子中のＣｅの濃度が、元素Ａに対して１０．０ｍｏｌ％以下（但し０を含まず）を採用できる。
【００３５】
さらに、本実施形態の光波長変換部材９では、セラミックス焼結体に占めるＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の割合として、３〜７０ｖｏｌ％を採用できる。
［１−３．効果］
次に、実施形態の効果を説明する。
【００３６】
本実施形態の光波長変換部材９は、各結晶粒子内と結晶粒界とに分布した元素は、各結晶粒子内の濃度より結晶粒界の濃度が高いので、高い蛍光強度と高い色均質性（即ち色バラツキが小さいこと）とを実現することができる。
【００３７】
また、本実施形態の光波長変換部材９は、高い熱伝導性を有しているので、光源が高出力化された場合でも、熱による影響を抑制すること、例えば光の消失を抑制することができる。
【００３８】
さらに、本実施形態の光波長変換部材９は、セラミックス焼結体であるので、強度が高く、しかも、光源から光が繰り返して照射された場合でも性能が劣化しにくく、その上、耐候性にも優れているという利点がある。
【００３９】
また、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子中のＣｅ濃度が、元素Ａに対し１０ｍｏｌ％以下（０を含まず）である場合には、高い蛍光強度を実現できるので、好適である。
さらに、セラミックス焼結体に占めるＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子の割合が、３〜７０ｖｏｌ％である場合には、十分な透光性が得られるとともに、発光強度が高くなるという利点がある。
【００４０】
従って、前記光波長変換部材９を備えた発光装置１では、高い蛍光強度と高い色均質性とを有する蛍光を発生することができるという効果を奏する。
［２．実施例］
次に、具体的な各実施例について説明する。
［２−１．実施例１〜３］
＜実施例１＞
下記表１に示す条件により、No.１〜４のセラミックス焼結体の試料を作製した。なお、各試料のうち、No.１〜３が本発明の範囲内の試料であり、No.４が本発明の範囲外（比較例）の試料である。
【００４１】
具体的には、各試料に対して、セラミックス焼結体（即ち光波長変換部材を構成するセラミックス焼結体）中のＹＡＧ（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２）の割合が２１ｖｏｌ％になるように、また、Ｃｅ濃度がＹＡＧ中のＹに対して１ｍｏｌ％になるように、Ａｌ２Ｏ３（平均粒径０．３μｍ）とＹ２Ｏ３（平均粒径１．２μｍ）、ＣｅＯ２（平均粒径１．５μｍ）を秤量した。
【００４２】
これを、有機溶剤と所定量の分散剤（原料粉末に対し固形物換算で２ｗｔ％）と共にボールミル中に投入し、１２ｈｒ粉砕混合を行った。
前記混合粉砕は、以下の手順で行った。
【００４３】
まず、下記(1)〜(4)のいずれかの方法で各粉末を作製した。
(1) Ａｌ２Ｏ３のみで１０ｈｒ粉砕混合
(2) Ａｌ２Ｏ３とＣｅＯ２のみで１０ｈｒ粉砕混合
(3)Ｙ２Ｏ３とＣｅＯ２のみで１０ｈｒ粉砕混合
(4) Ａｌ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＣｅＯ２で１０ｈｒ粉砕混合
そして、前記(1)〜(4)の粉末を、下記条件で混合、粉砕し、Ａ〜Ｄの各スラリーを作製した。
【００４４】
Ａ：(1)、(4)の粉末を混合し、２ｈｒ追加混合したスラリー
Ｂ：(2)、(4)の粉末を混合し、２ｈｒ追加混合したスラリー、
Ｃ：(2)、(3)、(4)の粉末を混合し、２ｈｒ追加混合したスラリー
Ｄ：(4)の粉末を２ｈｒ追加混合粉砕したスラリー  
次に、下記表１に示すように、得られた各スラリーを用いて、ドクターブレード法によりシート成形体を作製した。そのシート成形体を脱脂後、大気雰囲気下で、焼成温度１４５０℃〜１７５０℃、保持時間３〜２０時間で焼成を行った。これによって、No.１〜４のセラミックス焼結体の試料を得た。なお、セラミックス焼結体の寸法は、２０ｍｍ角×厚み０．５ｍｍである。
【００４５】
なお、分散剤としては、例えば、ポリカルボン酸系分散剤のサンノプコ社製ＳＮディスパーサント５４６８や、日本油脂株式会社製マリアリムＡＫＭ−０５３１を用いることができる。
【００４６】
次に、得られたセラミックス焼結体について、後述する他の実施例と同様に、下記の特性（ａ）〜（ｅ）を調査した。その結果を下記表１に記す。
（ａ）相対密度
得られたセラミックス焼結体の相対密度は、アルキメデス法で密度を測定し、測定した密度を相対密度に換算する方法で算出した。
【００４７】
（ｂ）結晶粒界成分
各試料に対して、集束イオンビーム装置（ＦＩＢ装置：Ｆｏｃｕｓｅｄ  Ｉｏｎ  Ｂｅａｍ  ｓｙｓｔｅｍ）を用いて、セラミックス焼結体の任意の部分（例えば焼結体の中央部分）から、１００ｎｍ四方の薄片を切り出した。観察の対象は、その薄片における任意の表面（例えば薄片の中央部分）とした。
【００４８】
そして、各試料における任意の表面を、走査透過型電子顕微鏡（ＳＴＥＭ：Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）で観察し、結晶粒界を確認した。
【００４９】
次に、結晶粒界を確認した各試料において、結晶粒子及び結晶粒界におけるＣｅ元素の濃度を、エネルギ分散形Ｘ線分光器（ＥＤＳ：Ｅｎｅｒｇｙ  Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ  Ｘ−ｒａｙ  Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ）で測定することによって、Ｃｅ元素の有無を確認した。
【００５０】
詳しくは、後述する図２〜５に示すように、結晶粒子及び結晶粒界におけるＣｅ元素の濃度を調べるために、結晶粒界とその両側の結晶粒子の内部とを含むように、直線状に所定範囲（即ち分析距離）を設定し、その範囲におけるＣｅ元素の濃度を連続的に測定した（いわゆる線分析を行った）。
【００５１】
（ｃ）蛍光強度
１３ｍｍ角×厚み０．５ｍｍに加工したサンプルに対し、４６５ｎｍの波長を有する青色ＬＤ光をレンズで０．５ｍｍ幅まで集光させて照射し、透過した光をレンズによって集光させ、パワーセンサーによりその発光強度を測定した。この時、照射される出力密度は４０Ｗ／ｍｍ２となるようにした。なお、その強度はＹＡＧ：Ｃｅ単結晶体の強度を１００としたときの相対値で評価した。
【００５２】
（ｅ）色バラツキ
色バラツキは、色彩照度計による色度バラツキ測定によって評価した。
具体的には、２０ｍｍ角×厚み０．５ｍｍに加工したサンプルに対し、４６２ｎｍの波長を有する青色ＬＤ光をレンズで集光させて０．４ｍｍ幅とし、これを照射して反対面から透過してくる光について色彩照度計によって色度を測定した。
【００５３】
照射は、サンプルの照射面（サンプル面）の中央おいて、１８ｍｍ角の領域を設定し、その領域内において３ｍｍ間隔で行い、その色度（Ｘ方向）のバラツキ（ΔＸ）を評価した。ここで、バラツキ（ΔＸ）とは、色度（Ｘ方向）の偏差の最大値である。
【００５４】
そして、上述のようにして各試料毎に得られた結果のうち、蛍光強度、色バラツキに関しては、下記のような評価基準により評価できる。なお、他の実施例も同様に評価できる。
【００５５】
蛍光強度については、１２０以上が好ましいと考えられる。色バラツキについては、ΔＸ＜０．０１５が好ましいと考えられる。
以下では、本実施例１について、前記評価基準に基づいた評価などについて説明する。
【００５６】
実施例１のいずれの試料においても、相対密度は９９％以上で十分に緻密化されていた。
また、表１に示すように、各結晶粒子よりも結晶粒界にＣｅ元素が多く分布しているNo.１〜３は、蛍光強度が高く、且つ、色バラツキが小さく、いずれも良好な結果となった。一方、Ｃｅの濃度差が少ないNo.４は、蛍光強度が低く、色バラツキが大きかった。
【００５７】
なお、表１において、「Ａｌ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３」とは、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子とＡｌ２Ｏ３結晶粒子との粒界を示し、「Ａｌ２Ｏ３−Ａ３Ｂ５Ｏ１２」とは、Ａｌ２Ｏ３結晶粒子とＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子との粒界を示し、「Ａ３Ｂ５Ｏ１２−Ａ３Ｂ５Ｏ１２」とは、Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子とＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ結晶粒子との粒界を示している。また、各粒界において、「有」とは、線分析におけるＣｅ濃度の最大のピークが粒界にあること、即ち各結晶粒子内のＣｅ濃度よりも結晶粒界のＣｅ濃度が高いことを示している。
【００５８】
＜実施例２＞
実施例１と同様な製造方法で、下記表１に示すように、セラミックス焼結体の試料（No.５〜１４の試料）を作製して、同様に評価を行った。
【００５９】
ここでは、セラミックス焼結体のＡ３Ｂ５Ｏ１２（ＹＡＧ）中のＹに対するＣｅ濃度が０〜１５ｍｏｌ％となるように原料配合比を変化させた。
その結果、いずれの試料においても、相対密度は９９％以上で十分に緻密化されていた。
【００６０】
また、結晶粒子内よりも結晶粒界にＣｅ元素が多く分布していることが分かった。
そして、Ｃｅ濃度が１０ｍｏｌ％以下（但し０ではない）の範囲にあるNo.６〜１２は、蛍光強度、色バラツキが良好な結果となった。
【００６１】
一方、Ｃｅを含まないNo.５は、蛍光強度、色バラツキを測定できなかった。
また、Ｃｅ濃度が高いNo.１３、１４は、蛍光強度が低くなった。
＜実施例３＞
実施例１と同様な製造方法で、下記表１に示すように、セラミックス焼結体の試料（No.１５〜２２の試料）を作製して、同様に評価を行った。
【００６２】
ただし、セラミックス焼結体中のＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅ量（ＹＡＧ：Ｃｅ量）が１〜８０ｖｏｌ％となるように原料配合比を変化させた。
その結果、いずれの試料においても、相対密度は９９％以上で十分に緻密化されていた。
【００６３】
また、結晶粒子内よりも結晶粒界にＣｅ元素が多く分布していることが分かった。
そして、ＹＡＧ：Ｃｅ量が１〜７０ｖｏｌ％の範囲にあるNo.１６〜２１は、蛍光強度、色バラツキのいずれも良好な結果となった。
【００６４】
一方、ＹＡＧ：Ｃｅ量が少ないNo.１５、ＹＡＧ：Ｃｅ量が多いNo.２２は、蛍光強度が低くなり、色バラツキがやや大きくなった。
＜実施例４＞
実施例１と同様な製造方法で、下記表１に示すように、セラミックス焼結体の試料（No.２３〜４３の試料）を作製して、同様に評価を行った。
【００６５】
ただし、調合時にＹ２Ｏ３粉末だけでなく、Ｌｕ２Ｏ３（平均粒径１．３μｍ）またはＹｂ２Ｏ３（平均粒径１．５μｍ）、Ｇｄ２Ｏ３（平均粒径１．５μｍ）、Ｔｂ２Ｏ３（平均粒径１．６μｍ）、Ｇａ２Ｏ３（平均粒径１．３μｍ）の各粉末を一つ以上用い、所定のＡ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅを合成できるように、配合比を変化させた。
【００６６】
その結果、いずれの試料においても、相対密度は９９％以上で十分に緻密化されていた。
また、結晶粒子内よりも結晶粒界にＣｅ元素が多く分布していることが分かった。
【００６７】
そして、全ての試料において、蛍光強度、色バラツキのいずれもが良好な結果となった。
【００６８】
【表１】
2018070431.tif 000003
【００６９】
［２−２．線分析］
ここで、上述した線分析及びその結果について説明する。
図２（ａ）は、No.３の試料のＢＦ−ＳＴＥＭ像（倍率２０万倍）である。ここでは、図２（ａ）に示すように、「ＹＡＧ（即ちＹＡＧ結晶粒子）−結晶粒界−Ａｌ２Ｏ３（即ちＡｌ２Ｏ３結晶粒子）」の範囲を横断する横線の範囲に対して、前記線分析を行った。
【００７０】
その結果を、図２（ｂ）に示すが、結晶粒界においては、両側の結晶粒子内に比べて、Ｃｅ濃度が最大となっていることが分かる。
尚、図２（ｂ）のグラフの横軸は、図２（ａ）に示す結晶粒界を横切る直線上の位置として、ＹＡＧ（即ちＹＡＧ結晶粒子）における位置Ａ１から、結晶粒界上の位置Ａ２を経て、Ａｌ２Ｏ３（即ちＡｌ２Ｏ３結晶粒子）における位置Ａ３までの各位置を示す。位置Ａ１から位置Ａ３までの距離は、約１００ｎｍである。一方、縦軸はＣｅの濃度を示している。以下、他の線分析についても、線分析の範囲として、「Ａ１、Ａ２、Ａ３」ではなく、「Ｂ１、Ｂ２、Ｂ３」、「Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３」、「Ｄ１、Ｄ２、Ｄ３」の記号を用いる点は異なるが、同様である）。
【００７１】
図３（ａ）は、No.８の試料のＢＦ−ＳＴＥＭ像（倍率２０万倍）である。ここでは、図３（ａ）に示すように、「Ａｌ２Ｏ３−結晶粒界−Ａｌ２Ｏ３」の範囲を横断する横線の範囲（Ｂ１〜Ｂ２〜Ｂ３）に対して、前記線分析を行った。
【００７２】
その結果を、図３（ｂ）に示すが、結晶粒界において、両側の結晶粒子内に比べて、Ｃｅ濃度が最大となっていることが分かる。
図４（ａ）は、No.１８の試料のＢＦ−ＳＴＥＭ像（倍率２０万倍）である。ここでは、図４（ａ）に示すように、「ＹＡＧ−結晶粒界−Ａｌ２Ｏ３」の範囲を横断する横線の範囲（Ｃ１〜Ｃ２〜Ｃ３）に対して、前記線分析を行った。
【００７３】
その結果を、図４（ｂ）に示すが、結晶粒界において、両側の結晶粒子内に比べて、Ｃｅ濃度が最大となっていることが分かる。
図５（ａ）は、No.２０の試料のＢＦ−ＳＴＥＭ像（倍率２０万倍）である。ここでは、図５（ａ）に示すように、「ＹＡＧ−結晶粒界−ＹＡＧ」の範囲を横断する横線の範囲（Ｄ１〜Ｄ２〜Ｄ３）に対して、前記線分析を行った。
【００７４】
その結果を、図５（ｂ）に示すが、結晶粒界において、両側の結晶粒子内に比べて、Ｃｅ濃度が最大となっていることが分かる。
［３．他の実施形態］
本発明は前記実施形態になんら限定されるものではなく、本発明を逸脱しない範囲において種々の態様で実施しうることはいうまでもない。
【００７５】
（１）例えば、前記実施例では、焼成方法として大気中での常圧焼成法を用いたが、その他に、真空雰囲気焼成法、還元雰囲気焼成法、ホットプレス（ＨＰ）法、熱間等方圧加圧（ＨＩＰ）法またはこれらを組み合わせた焼成方法によっても、同等の性能を有したサンプルを作製することができる。
【００７６】
（２）前記光波長変換部材や発光装置の用途としては、蛍光体、光波長変換機器、ヘッドランプ、照明、プロジェクター等の光学機器など、各種の用途が挙げられる。
（３）前記実施形態の構成を適宜組み合わせることができる。
【符号の説明】
【００７７】
１…発光装置
５…発光素子
９…光波長変換部材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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