(57)【要約】      （修正有）【課題】改善された感度を備えるガンマ光子検出に使用する為、特にＰＥＴ撮像分野に使用する為のシンチレータ材料の提供。【解決手段】セリウムによりドーピングされたシンチレータ母材を有するシンチレータ材料であって、該シンチレータ母材はｉ）ガーネット、ii）CaGa2S4、iii）SrGa2S4、iv）BaGa2S4、ｖ）ＣａＳ及びvi）ＳｒＳを有する群のうちの少なくとも１つであり、セリウムの量は０.１％〜１.０モル％の範囲内に制御されるシンチレータ材料。該材料は、ガンマ光子の検出に、ガンマ光子検出器に、及びそのようなものとしてＰＥＴ撮像システムに使用することができる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
(Gd3-x-yLuxCey)(Al5-zGaz-aLua)O12により表される組成を有し実質的にセラミック又は多結晶の構造を備えたガーネットシンチレータ材料であって、ｘは0〜0.6の範囲内であり、ｙは0.003〜0.03の範囲内であって0.1モル％〜1.0モル％の範囲内のセリウムの量に対応し、ｚは1.5〜3.5の範囲内であり、ａは0〜0.3の範囲内である、シンチレータ材料。
【請求項２】
当該シンチレータ材料の母材が(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12により表された組成を有するガーネットであり、ｙは0.003〜0.03の範囲内であって0.1モル％〜1.0モル％の範囲内のセリウムの量に対応する、請求項１に記載のシンチレータ材料。
【請求項３】
300ns未満の減衰時間を有する、請求項２に記載のシンチレータ材料。
【請求項４】
前記組成が、当該組成物密度が５〜８g/cm3の範囲内となるように制御される、請求項１ないし３の何れか一項に記載のシンチレータ材料。
【請求項５】
光検出器に光学的に通じる請求項１ないし４の何れか一項に記載のシンチレータ材料を有する、ガンマ光子検出器。
【請求項６】
前記光検出器が５cm2未満の作用面積を有する、請求項５に記載のガンマ光子検出器。
【請求項７】
ガンマ光子受信面積が５cm2未満である、請求項５に記載のガンマ光子検出器。
【請求項８】
前記光検出器が光増倍管（ＰＭＴ）検出器である、請求項５ないし７の何れか一項に記載のガンマ光子検出器。
【請求項９】
前記ＰＭＴ検出器のピーク光応答性が４５０ｎｍ〜７００ｎｍの範囲内にある、請求項８に記載のガンマ光子検出器。
【請求項１０】
前記光検出器が固体半導体光検出器である、請求項５ないし７の何れか一項に記載のガンマ光子検出器。
【請求項１１】
前記固体半導体光検出器が構造n+-i-p+を有するシリコン検出器であり、n+層がp+層より前記シンチレータ材料との界面の近くに配置される、請求項１０に記載のガンマ光子検出器。
【請求項１２】
撮像領域を有すると共に、請求項５ないし１１の何れか一項に記載のガンマ光子検出器を少なくとも２つ有するＰＥＴ撮像システムであって、前記ガンマ光子検出器は前記撮像領域の半径方向周囲に配置されて、該撮像領域からのガンマ光子を受信する、ＰＥＴ撮像システム。
【請求項１３】
飛行時間（ＴＯＦ）型ＰＥＴ撮像システムである、請求項１２に記載のＰＥＴ撮像システム。
【請求項１４】
撮像領域を有するＰＥＴ撮像システムであって、
前記撮像領域の半径方向周囲に配置されて、該撮像領域からガンマ光子を受信する複数のガンマ光子検出器、
を有し、
各ガンマ光子検出器は、光増倍管光検出器と光学的に通じる請求項１ないし４の何れか一項に記載のシンチレータ材料を有し、
当該ＰＥＴ撮像システムが３３cm2未満のガンマ光子読出面積を有する、
ＰＥＴ撮像システム。
【請求項１５】
撮像領域を有するＰＥＴ撮像システムであって、
前記撮像領域の半径方向周囲に配置されて、該撮像領域からガンマ光子を受信する複数のガンマ光子検出器、
を有し、
各ガンマ光子検出器は、固体半導体光検出器と光学的に通じる請求項１ないし４の何れか一項に記載のシンチレータ材料を有し、
当該ＰＥＴ撮像システムが１０cm2未満のガンマ光子読出面積を有する、
ＰＥＴ撮像システム。
【請求項１６】
撮像領域内の放射性トレーサの分布を示すＰＥＴ画像を発生する方法であって、
被検体に放射性トレーサを投与するステップと、
前記放射性トレーサを投与した後、所定の取り込み期間の間待つステップと、
前記被検体の少なくとも一部を請求項１２ないし１５の何れか一項に記載のＰＥＴ撮像システムにより撮像するステップと、
を有する、方法。
【請求項１７】
少なくとも１つのガンマ光子を検出する方法であって、
請求項１ないし３の何れか一項に記載のシンチレータ材料により少なくとも１つのガンマ光子を受入するステップと、
前記シンチレータ材料により発生されたシンチレーション光を、該シンチレータ材料と光学的に通じる光検出器により検出するステップと、
前記少なくとも１つの受入されたガンマ光子に応答して、前記光検出器から電気的出力を発生するステップと、
を有する、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガンマ光子検出に使用するための、更に特定的にはＰＥＴ撮像の分野におけるガンマ光子検出器に使用するためのシンチレータ材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＰＥＴ撮像においては、ＰＥＴ撮像システムの撮像領域に位置決めする前に患者又は動物等の被検体に放射性トレーサ（radiotracer）が投与される。放射性トレーサは、被検体の領域により吸収され、取り込み期間（uptake period）に続いて該放射性トレーサの分布が画像化される。次いで、臨床医は特定の場所における放射性トレーサの相対的取り込みを示す画像を解釈し、当該被検体の診断を実行することができる。放射性トレーサは放射性崩壊を受け、その結果、陽電子を生成する。各崩壊イベントは１個の陽電子を生成し、該陽電子は人の組織内では数ｍｍまで進行する。この場合、該陽電子は、次いで、消滅イベントにおいて電子と作用し合い、２つの反対方向に向くガンマ光子を生じる。該２つのガンマ光子は、各々が５１１ｋｅＶのエネルギを有すると共に、当該撮像領域の半径方向の周囲に配置されたガンマ光子検出器により検出され、これら検出器の各々は入射ガンマ光子により打たれると電気信号を発生する。結果としての電気信号は同時検出回路により処理され、該同時検出回路は、当該検出器の位置に基づいて、消滅イベントが生じた空間内のラインを決定する。互いに±３ｎｓ内で受信されたガンマ光子は、典型的に、同時であるとして容認される。上記ラインの端点は当該同時的イベントが検出された２つの位置により定められ、該ラインはラインオブレスポンス（ＬＯＲ）と称される。このようなＬＯＲは、次いで、再構築されて当該撮像領域内の放射性トレーサの分布を示す二次元又は三次元画像を生成する。
【０００３】
飛行時間（ＴＯＦ）型ＰＥＴでは、２つの検出されたイベントの間の小さな時間差が、更に、消滅イベントが発生したＬＯＲに沿う位置を特定し、かくして、崩壊イベントを生じさせた放射性トレーサの空間的位置を一層正確に位置特定するために使用される。相互作用深度（ＤＯＩ）ＰＥＴにおいては、撮像領域から異なる半径方向距離に配置された多層化検出器が、更に、ガンマ光子が吸収される深さを検出する。ＤＯＩ ＰＥＴでは、この情報は、視差を低減することによって検出の空間分解能を更に改善するために使用される。
【０００４】
ＰＥＴ撮像システムにおいて、ガンマ光子検出器は以下ではシンチレータ材料及び光検出器を有すると定義される。シンチレータ材料はガンマ光子により打たれた場合にシンチレーション光のパルスを発生し、シンチレータ材料に光学的に結合される光検出器は該シンチレーション光のパルスを電気信号に変換する。ガンマ光子がシンチレータ材料を打撃した場合、シンチレーション光が発生される深さは確率的イベントが決定し、この深さの点においてガンマ光子は自身のエネルギをシンチレータに移転し、固有波長スペクトル及び固有減衰時間の両方を持つシンチレーション光のパルスが生成される。シンチレータ材料は、更に、入力されたガンマ光子のうちの１／ｅなる割合が吸収される吸収深さにより特徴付けられる。入射ガンマ光子の高いエネルギにより、シンチレータ材料の実用的な深さ内で入射ガンマ光子のうちの高い割合を吸収するために、密なシンチレータ材料が好ましい。
【０００５】
放射性崩壊イベントの空間位置を同時性により決定する過程によれば、ＰＥＴ撮像システムにおけるガンマ光子検出器は個々のガンマ光子の入射の間を区別することができなければならない。この能力を特徴付ける重要なパラメータは、最大ガンマ光子検出率である。短い捕捉時間（収集時間）内で高い信号対雑音比で画像を測定するには、高い入射を測定する能力又は計数率が望ましい。短い捕捉時間は、画像における患者の動きで誘発されるアーチファクトを防止するのに重要である。最大ガンマ光子検出率は、シンチレーション光の減衰により影響される。シンチレーション材料の減衰時間は、連続して入射するガンマ光子の間の、これらガンマ光子のシンチレーション光が、最早、重なり合わない最小時間間隔を決定する。このような重なり合うイベント（パイルアップと称される）は、個々の光子の受信をカウントする能力を阻害するので回避されねばならない。ＰＥＴシンチレータ材料における減衰時間を低減する必要性は、ＴＯＦ型ＰＥＴにおける良好な時間分解能の要求により更に促進される。現状技術の減衰時間は、今のところ、ＬａＢｒ３における２５ｎｓであり、現在の研究努力は、これを更に低減する必要性を強調している。
【０００６】
光収率（light yield）及びエネルギ分解能は、特にＰＥＴ撮像システムにおけるガンマ光子検出器を特徴付ける２つの更なるシンチレータ材料のパラメータである。シンチレータ材料からの光収率は、入射したガンマ光子により生成されるシンチレーション光子の数である。光収率は、典型的に、ガンマ光子のエネルギに対して正規化され、ＭｅＶ当たりに生成される光子の数として表される。高い光収率の、従って敏感なシンチレーション材料が、高信号対雑音比のガンマ光子検出器を設ける場合に望ましい。何故なら、斯かる材料は、各入射ガンマ光子に応答して、関連する光検出器に強い光パルスを供給するからである。良好なエネルギ分解能を備えるシンチレータ材料は、狭い時間間隔内で検出された２つの光子が有効なＬＯＲを示すことを検証するための追加の手段を提供する。予め定められたエネルギウインドウ外に位置するイベントを排除することにより、ＰＥＴ撮像システムは、介在物質により軌道が変えられると共に上記ウインドウ外のエネルギを有する散乱されたガンマ光子と、有効なＬＯＲを示すガンマ光子とを区別することができる。このような区別を行う１つの方法は、受信された各ガンマ光子のエネルギを、当該シンチレーション光パルスを積分することにより決定する一方、該ガンマ光子が他のガンマ光子の狭い時間間隔内で共に検出されると同時に、該ガンマ光子のエネルギが非散乱ガンマ光子の狭いエネルギウインドウ内にある場合にのみ該ガンマ光子を有効な同時発生イベントであるとして容認することである。良好なエネルギ分解能は、大きな値の実効原子番号を持つ材料を使用することにより提供される。このようにしてガンマ光子のエネルギを決定する場合、ここでも、シンチレーション光が次のガンマ光子からのものと最早干渉しないレベルまで減衰することを保証することによりパイルアップが防止されねばならず、このことも短い減衰時間を必要とする。
【０００７】
要約すると、ガンマ光子検出器、特にＰＥＴ撮像システムにおいて使用されるガンマ光子検出器の設計は、基本的に臨床医が被検者の正確な診断を行うことができる高品質な画像を取得する必要性により後押しされる。高品質画像、もっと特定的には高信号対雑音比画像は、撮像処理の期間を最小化することに関連する高速タイミング制約も満足する敏感なガンマ光子検出器を必要とする。このことは、ガンマ光子検出器のシンチレータ材料及び光検出器に対して数々の制約を課す。これらは、主として、短い減衰時間を持つシンチレータ材料の必要性によりもたらされる。当該シンチレータ材料の光収率が許容可能な信号対雑音比を生じるほど十分に高い場合、次いで、光検出器は該光検出器の応答性が該シンチレータ材料により放出される光波長の範囲内で改善されるように最適化される。典型的に、アナログＰＥＴと称されるものにおいては光電子増倍管（ＰＭＴ）検出器が該光検出器として使用され、もっと最近では、デジタルＰＥＴと称されるものにおいて、一層集積化されたシステムを提供するために、ここでは半導体においてモノリシック工程を用いて製造される光検出器として定義される固体半導体光検出器が使用されている。
【０００８】
ガンマ光子検出器において使用するのに適したシンチレータ材料における最短のシンチレータ減衰時間は、従来、青色発光シンチレータ材料で見付かっている（例えば、Luminescence: From Theory to Applications, Wiley-VCH, Darmstadt, 2007, C. Ronda (Ed.)参照）。従って、青色発光シンチレータ材料が好ましく、関連する光検出器（典型的には、アナログＰＥＴ撮像システムにおけるＰＭＴ）は、ＮａＩの発光ピークである約４２０ｎｍの波長において高い感度をもたらすように最適化される。市場で入手可能であるので、バイアルカリ光電陰極管が典型的に使用される。マルチアルカリ光電陰極を持つ緑色／黄色感知性光電増倍管も入手可能であるが、低量子効率がこれらを非効率にさせるので、青色感知性光電増倍管が更に好ましい。
【０００９】
ＰＥＴ用の既知のシンチレータ材料（例えば、Luminescence: From Theory to Applications, Wiley-VCH, Darmstadt, 2007, C. Ronda (Ed.)参照）は、ＬＹＳＯ、ＬａＢｒ３及びガーネットとして知られている広範な群の材料を含んでいる。ＬＹＳＯにおけるシンチレーションは、４４ｎｓの減衰時間の存在の下で33000光子／Ｍｅｖの光収率、７.１g/cm3の高密度、及びピーク検出エネルギに対するエネルギ検出ピークのFWHMの比として定義される約１０％のエネルギ分解能で以って報告されている。ＬａＢｒ３では、２５ｎｓの減衰時間が、３％の改善されたエネルギ分解能及びＬＹＳＯより高い光収率と共に報告されている。単結晶ガーネットCe:Gd3Al2Ga3O12においては、６８ｎｓの減衰時間で35000光子／MeVの光収率が、１％のセリウム濃度に対して報告されている（K. Kamada他: 2 inch diameter single crystal growth and scintillation properties of Ce:Gd3Al2Ga3O12. Journal of Crystal Growth 352, 2012, 88-90）。
【００１０】
米国特許出願公開第2012/0223236号公報は、組成(Lu,Gd)3(Al,Ga)5O12によるセラミックガーネット組成物を開示している。１つの例示的組成(Gd0.497Lu0.497Ce0.006)3.04(Al0.6Ga0.4)5O12.06においては、約４０ｎｓの減衰時間が報告されている。
【００１１】
特許出願公開第2012-180399号公報は、組成Gd3-x-yCexREyAl5-zMzO12に従う多数のガーネット組成物を開示し、ここで、ＭはＧａとすることができ、ＲＥ、希土類はＬｕとすることができる。結晶性組成物が、68000光子／MeVまでもの高い光収率を生じることが観察されている。１つの開示されたセラミック組成物は28000光子／MeVの光収率を有している。
【００１２】
特許出願公開第2012-066994号公報は、組成Gd3-x-yCexREyAl5-zGazO12に従う多数の単結晶ガーネット組成物を開示し、ここで、ＲＥはＬｕとすることができる。
【００１３】
上述した引用文献におけるように、阻止能（stopping power）、減衰時間及び光収率の最良の組み合わせが単結晶材料で見付かることにより、単結晶材料が殆ど排他的に調べられている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明の目的は、改善された感度を備えるガンマ光子検出に使用するためのシンチレータ材料を提供することである。本発明の更なる目的は、改善された感度を備えるガンマ光子検出器に使用するためのシンチレータ材料を提供すると共に、更に、改善された感度を備えるＰＥＴ撮像システムに使用するためのシンチレータ材料を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
上記目的は、セリウムによりドーピングされたシンチレータ母材を有するシンチレータ材料により達成され、上記シンチレータ母材はｉ）ガーネット、ii）CaGa2S4、iii）SrGa2S4、iv）BaGa2S4、v）CaS及びvi）SrSを有する群における少なくとも１つであり、セリウムの量は0.1モル％〜1.0モル％の範囲内である。本発明の第１態様によれば、この群の母材においてセリウムの量が上記範囲内である場合、セリウム活性化イオンと当該母材との間の相互作用が、入射ガンマ光子に応答してシンチレーション光が驚くほど高い光収率で放出されるようにさせる。該高光収率は、ガンマ光子に対する改善された感度を示す。この光収率は、セラミックシンチレータ材料において記録され、このようなセラミック材料は、典型的には、シンチレータ材料として使用するには不十分な光収率しか有さないと考えられていたので、特に驚くべきことである。開示されるシンチレータ材料から生じる更なる利点は、これら材料のコストの低さを含み、該低コストは既存のシンチレータ材料と比較した場合の減少された希土類含有量から生じる。これらの材料においてセリウム濃度が上記範囲内で増加されるにつれて、光収率及び減衰時間は共に減少する。これらのシンチレータ材料におけるセリウム濃度の前記上限は、濃度消光状態、即ち、セリウムが光収率を良好なエネルギ分解能が得られ得るレベル以下に低下させる範囲を回避する。セリウム濃度の下限を、そのように制限することにより、低いセリウム濃度における光収率の低下が回避され、更に、減衰時間も時間特性を劣化させるほど長くならない。従って、開示されたシンチレータ母材において有効なシンチレーションを達成することができる狭い定まったセリウム濃度範囲が存在する。この範囲内で達成される高光収率は、当該シンチレータ材料を、異なるガンマ光子エネルギを区別するのに適したものに、それ故、ガンマ光子検出器において、従ってＰＥＴ撮像システムにおいて特に有効なものにさせる。
【００１６】
本発明の他の態様によれば、開示されたシンチレータ材料群は実質的にセラミックの構造を有している。セラミックは、より規則的な構造と比較して、製造及び整形が容易であり、少ない後処理しか必要としないという利点を有している。
【００１７】
本発明の他の態様によれば、開示されたシンチレータ材料群は、実質的に多結晶性の構造を有する。セラミック構造から多結晶構造へ移行させることにより当該シンチレータ材料の構造的秩序を増加させることは、ピーク発光波長における該材料の光学的透明度を改善するよう作用する。このことは、シンチレーション光の再吸収の確率を減少させ、従って、斯様なシンチレータ材料を用いて作製されるガンマ光子検出器又はＰＥＴ撮像システムの感度を改善させる。
【００１８】
本発明の他の態様によれば、開示されたシンチレータ材料群は、実質的に結晶性の構造を有する。このことは、該材料の光学的透明度を、従って、斯様なシンチレーション材料を用いて作製されるガンマ光子検出器又はＰＥＴ撮像システムの感度を更に改善させる。
【００１９】
本発明の他の態様によれば、当該シンチレータ材料の組成の化学量は該材料の光学的透明度を改善するために制御される。高い光学的透明度は、光抽出効率を改善し、従って当該シンチレータ材料の感度を改善する。
【００２０】
本発明の他の態様によれば、開示されたシンチレータ材料群の組成は、該材料の密度が５〜８g/cm3の範囲内に入るように制御される。シンチレータ材料における斯かる高い密度の範囲は、ガンマ光子停止距離の減少につながるので、特に有効である。ガンマ光子検出器に使用される場合、このことは、当該シンチレータの厚さ及びコストを減少させる。
【００２１】
本発明の他の態様によれば、本発明のシンチレータ材料を用いたガンマ光子検出器における光検出器の光応答性は、開示されたシンチレータ材料群の発光スペクトルの近緑色波長において改善される。この結果、ガンマ光子に対する感度が改善される。好ましくは、上記光検出器は４５０nm〜７００nmの波長範囲において、更に一層好ましくは５００nm〜６５０nmの波長範囲において高い光応答性、又はピーク光応答性を有する。
【００２２】
開示された母材群にセリウムをドーピングする結果として得られるシンチレーション光の発光スペクトルは、本来的に５５０nm周辺の光スペクトルの緑色領域に近く、従って、短い減衰時間に通常関連している青色光の発光波長から相当に離れている。従って、これらのセリウムによりドーピングされた母材の発光スペクトルは、従来、ＰＥＴ撮像に使用するのに適したシンチレータ材料をもたらしそうにないと考えられていた。確かに、この範囲内に制御された場合、セリウムドーパントは６０〜３００nsの範囲内の、従って、現在のＰＥＴ撮像システムに従来使用するものとされていた短い減衰時間からは相当に離れた、比較的長い減衰時間を生じさせる。前述したように、ガンマ光子検出器に使用されるシンチレータ材料の減衰時間は、該検出器の最大計数率に影響する。減衰時間が過度に長いと、パイルアップが生じ、個々のガンマ光子を正確に区別することを妨げる。このように、開示されたセリウムによりドーピングされた母材群における発光スペクトル及び測定された減衰時間は、共に、ガンマ光子検出器として及びＰＥＴ撮像システムにおいて使用するのに適さないシンチレータ材料を示している。しかしながら、ガンマ光子検出器においては、及び、更に、所与のガンマ光子束密度に対してガンマ光子受信面積が減少された場合において一層長いシンチレータ減衰時間が許容され得るようなＰＥＴ撮像システムにおけるガンマ光子検出器においては、ガンマ光子受信面積とシンチレータ減衰時間との間に妥協点（トレードオフ）が存在する。このトレードオフを利用して、本発明の比較的長い減衰時間のシンチレータ材料を、従来の先入観が該材料の使用を減衰時間が過度に長い故に除外する場合に、ガンマ光子検出器において及びＰＥＴ撮像システムにおいて使用するのに適したものにさせることができる。
【００２３】
上記トレードオフは、他の全ての事項が同じなら、ガンマ光子検出器において最大の検出可能なガンマ光子束密度（ガンマ光子／cm2・s）はガンマ光子受信面積とシンチレータ減衰時間との積に比例するというものである。従って、パイルアップはガンマ光子受信面積を減少させることにより回避することができる。
【００２４】
一例として、ガンマ光子受信面積Ａ１及び減衰時間τ１を有する第１ガンマ光子検出器において最大ガンマ光子束密度Ｐ１を検出することができる場合、同一の最大ガンマ光子束密度Ｐ１をガンマ光子受信面積0.5Ａ１及び減衰時間２τ１を有する第２ガンマ光子検出器において検出することができる。これは、一定のガンマ光子束密度に対して、ガンマ光子受信面積を減少させることは、所与の期間内に受信されるガンマ光子の数を比例して減少させるという事実の結果である。
【００２５】
このトレードオフの種々の実施例を、ガンマ光子検出器、及び斯かるガンマ光子検出器を採用したデジタルＰＥＴ撮像システムを参照して説明する。本発明の該態様の利点は、これら態様が、長い減衰時間により、さもなければ、不適であると考えられた本発明の高光収率シンチレータ材料の使用を可能にすることである。これらのシンチレータ材料を使用することの他の利点は、これら材料の固有の近緑色発光が一層敏感な光検出器を生成することができるスペクトル範囲内にあり、結果として一層敏感なガンマ光子検出器が得られることである。このことは、固体半導体光検出器と共に使用される場合に特に当てはまる。何故なら、シリコン光増倍器（SiPM）及びアバランシェフォトダイオード（ＡＰＤ）等の検出器は、これらの波長において高いスペクトル応答性を有するように構成することができるからである。ガンマ光子受信面積の減少は、非標準的寸法の光検出器の選択及び追加のタイムスタンプを発するために撮像システムのタイミング回路の再構成を必要とすることに注意されたい。
【００２６】
ガンマ光子検出器は、異なる構成で形成することができる。前述したように、ガンマ光子検出器はシンチレータ材料及び光検出器を有する。ガンマ光子検出器のガンマ光子受信面積は、当該ガンマ光子検出器の光検出器により収集されるシンチレーション光を生じさせる面積である。誤解を避けるために述べると、光検出器は別個の電気的出力を有する。従って、光検出器は、典型的なアナログＰＥＴ撮像システムにおける単一のＰＭＴ検出器に、及びデジタルＰＥＴ撮像システムにおける単一のピクセルに対応する。典型的に、ガンマ光子受信面積は当該光検出器の作用面積（有効面積）と同一であり、従って、ガンマ光子検出器のガンマ光子受信面積の減少には、光検出器の作用面積の減少が伴う。２以上の斯様なガンマ光子検出器が組み合わされてモジュールを形成する場合、該モジュールはモジュールのガンマ光子受信面積を有する。このようなモジュールにおいては、モジュールのガンマ光子受信面積を増加された数の一層小さなガンマ光子受信面積に分割すると共に、増加された数の光検出器を本発明の一層長い減衰時間のシンチレータ材料と共に使用することにより、本発明を利用することができる。単一のガンマ光子検出器に対するのと同様に、モジュール内の各ガンマ光子検出器のガンマ光子受信面積の減少には、光検出器の作用面積の減少が伴い得る。
【００２７】
LaBr3を２５nsの減衰時間を持つ基準シンチレータ材料として使用した場合、LaBr3における２５nsから本発明のシンチレータ材料の群における６０ns以上への減衰時間要件の大幅な緩和を、ガンマ光子受信面積を典型的に使用されるものから少なくとも６０／２５＝２.４なる倍数により減少させることにより達成することができる。これには、同じ倍数による光検出器の作用面積の減少が伴い得るであろう。
【００２８】
ＰＭＴ光検出器は、ガンマ光子検出器に広く使用されている。ＰＥＴ撮像システムにおいて放射性トレーサＦＤＧの検出に使用される典型的なＰＭＴは、１.５”の直径を、従って１１.４cm2の作用面積を有している。アナログＰＥＴにおいては、７個の斯様な個別検出器が典型的に約８０cm2の面積からガンマ光子を受けるモジュールへと組み合わされ、これら７個の検出器の出力は、ガンマ光子を受信した個々の検出器を識別するアンガーロジックを用いて同時に読み出される。この例において、各ＰＭＴ検出器は該光検出器の作用面積と同一の全断面積を有するシンチレータエレメントからシンチレーション光を収集し、従って、各ガンマ光子検出器は１１.４cm2のガンマ光子受信面積を有する。該ガンマ光子受信面積を（11.4/2.4 = 4.75cm2）に、従って約５cm2に減少させることにより、本発明のシンチレータ材料を、現在使用されている短い減衰時間の材料と同一の計数率性能を付与するために使用することができる。現在市場で入手可能な最小の単一エレメントＰＭＴ光検出器は、０.５cm2の作用面積を有するハママツR9880Uである。この小さなＰＭＴ光検出器が前記基準ＰＭＴの代わりに使用されたなら、シンチレータ減衰時間は少なくとも（11.4/0.5 = 22.8）の倍数により、従って25ns x 22.8 = 570nsに悪化させることができる。このことは、本発明の該態様がＰＭＴ光検出器を備えるガンマ光子検出器に利用される場合、ガンマ光子受信面積を減少させる及び対応する光検出器の作用面積を減少させるという両方のための相当の自由度を示している。
【００２９】
しかしながら、固体半導体光検出器はＰＭＴよりも大幅に小型化することができる。従って、本発明のシンチレータ材料は、光検出器が固体半導体検出器であるガンマ光子検出器に、従ってデジタルＰＥＴ撮像システムに使用される場合、本発明の遙かに大いなる利用が可能となる。一例の固体半導体光検出器はハママツのS11064シリーズであり、該検出器は各々が0.09cm2の作用面積を持つ１６個のピクセル及び1.5cm2の組み合わせ作用面積を有する。前述したＰＭＴの例における11.4cm2から、このデジタル光検出器における0.09cm2へのガンマ光子受信面積の減少は、LaBr3における25nsから25ns x (11.4/0.09) = 3170nsへの減衰時間の増加を可能にし、ここでも、この態様による本発明の材料を利用するための相当の自由度を示す。
【００３０】
要約すると、本発明の高光収率シンチレータ材料は、ガンマ光子受信面積が下記の範囲内、即ち、５cm2未満；2.5cm2未満；１cm2未満；0.5cm2未満；0.2cm2未満；及び0.1cm2未満である場合に、一層敏感なガンマ光子検出器を設けるために利用することができる。このようなガンマ光子検出器における光検出器の作用面積も、同様の範囲内とすることができ、同様の利点を生じる。このガンマ光子検出器は、更に、ＰＥＴ撮像システムにおいて使用することができる。上記系列の範囲を通して、ガンマ光子受信面積の減少は、益々長い減衰時間を持つシンチレータ材料の使用を可能にする。本発明の材料においては、セリウム濃度が減少されるにつれて、光収率は増加し、減衰時間は増加する。従って、上記系列を通してのガンマ光子受信面積の減少は、一層高い光収率に、従って一層敏感なガンマ光子検出器につながる。
【００３１】
ＰＥＴ撮像システムにおいてガンマ光子受信面積を減少させることの２つの結果は、ｉ）タイムスタンプを発しなければならない電気信号の総数の増加、及びii）当該ＰＥＴ撮像システムの空間分解能の改善である。ＰＥＴ撮像システムが、ＦＤＧ測定に関連する所望の計数率を満たしながら、本発明の長い減衰時間のシンチレータ材料を許容するには、該ＰＥＴ撮像システムは、光検出器の出力端における電気信号により表される十分なレートでの各検出イベントに対してタイムスタンプを発することができなければならない。実際に、ガンマ光子受信面積の減少に伴う光検出器の出力の数の増加は、より複雑な電子タイミング回路を必要とする。これらのタイミングの制約を当該システムが満たすことができない場合、前述したガンマ光子受信面積のトレードオフの結果、測定することが可能な最大ガンマ光子束密度の新たな下限が生じる。このようにして、本発明の該態様は、特定の最小ガンマ光子受信面積に、又は特定の最小光検出器面積に限定されるものではない。従って、本発明は、ＰＥＴ撮像の分野において、例えば１ミクロン平方又はそれ以下の程度に小さいガンマ光子受信面積又は、更には、ピクセル寸法を有するガンマ光子検出器に利用することができる。
【００３２】
実際のＰＥＴ撮像システムは、特定のガンマ光子読出面積を有するものとして分類することもできる。これは、ガンマ光子の受信の結果として当該ＰＥＴ撮像システムにより読み出される、ガンマ光子を受信する総面積である。読出処理の結果、読出面積内の当該ガンマ光子が受信された空間位置が識別される。読出処理は、構成に依存する。典型的なアナログＰＥＴの例において、一構成例は現在のところ約８０cm2の読出面積を有し、各々が11.4cm2の光検出器面積を有する７個のＰＭＴの出力がガンマ光子の受信に続いて読み出される。次いで、上記７個の検出器のうちの当該ガンマ光子が受信された特定の１つを決定するためにアンガーロジックが使用される。デジタルＰＥＴにおいて、１つの例示的構成例はフィリップス・デジタル・光子・カウンタ（ＰＤＰＣ）タイルであり、約１０cm2の読出面積を有している。ここでも、同様に、この読出面積内の何処かにおけるガンマ光子の受信が読出処理を起動し、その結果、該ガンマ光子が受信された光検出器が識別される。両例において、１つのガンマ光子の受信は、該ガンマ光子が受信されたガンマ光子読出面積を、当該読出が行われる期間、即ち“不感時間（dead time）”にわたり他のイベントを検出することができないようにされる。この不感時間は前記シンチレータ減衰時間により影響される。何故なら、前述したように、１つのイベントからの光が時間的に隣接するイベントから発したものと誤って解釈されることを防止するために、個々のガンマ光子の間においてシンチレーション光は非常に低いレベルまで低下しなければならないからである。典型的に、ガンマ光子読出面積は、シンチレータ減衰時間の約１０倍の期間にわたり他のガンマ光子を受信してはならない。従って、ガンマ光子受信面積に関して先に詳述した減衰時間のトレードオフは、ガンマ光子読出面積に関しても記述することができる。即ち、ＰＥＴ撮像システムにおいて、最大の検出可能なガンマ光子束密度（ガンマ光子／cm2・s）は、ガンマ光子読出面積とシンチレータ減衰時間との積に比例する。ガンマ光子受信面積に対するのと同様に、ガンマ光子読出面積の減少は、減衰時間の比例した増加を可能にし、これにより、さもなければ過度に長い減衰時間を有すると考えられたシンチレータ材料の使用を可能にする。これは、読出面積の減少による、如何なる所与の期間においてもの検出されるイベント数の減少の結果である。
【００３３】
本発明の該態様をＰＥＴ撮像システムに適用する利点を、実際的な例により説明する。アナログＰＥＴにおいて、約８０cm2の典型的なガンマ光子読出面積は前述された。LaBr3を２５nsの減衰時間を持つ基準シンチレータ材料とした場合、LaBr3における２５nsから本発明において提案されたシンチレータ材料の群における６０ns又はそれ以上への減衰時間要件の大幅な緩和を、ガンマ光子読出面積を典型的に使用されるものから少なくとも６０／２５＝２.４なる倍数により減少させることにより達成することができる。明確化のために言うと、このようなシステムにおける本発明により開示された材料の使用は、典型的に、これら材料の長い減衰時間のために不適であると考えられた。しかしながら、ガンマ光子読出面積を80cm2/2.4 = 33.3cm2又はそれ以下に減少させることにより、アナログＰＥＴにおいて、本発明の該態様は、これらシンチレータ材料を好適なものにさせる。実際には、このことは、非標準的な寸法の光検出器の選択、及び追加のタイムスタンプを発するための当該撮像システムのタイミング回路の再構成を必要とする。
【００３４】
比較的長い減衰時間のシンチレータ材料の使用に対する斯様な先入観は、デジタルＰＥＴの分野でも存在する。しかしながら、アナログＰＥＴと比較した場合のデジタルＰＥＴに関連するガンマ光子読出面積の斯かる減少は本発明をデジタルＰＥＴにも適用可能にさせることが理解された。ガンマ光子読出面積はアナログＰＥＴにおけるものの約(80cm2/10cm2)1/8thであるから、本発明のシンチレータ材料は、減衰時間の先入観とは反して、デジタルＰＥＴにおける約10cm2なる現在のPDPC読出面積で以って動作するであろう。アナログＰＥＴで使用された前記例におけるように、本発明のシンチレータ材料は、ガンマ光子読出面積をデジタルＰＥＴにおいて10cm2未満に減少させることにより、例えば該面積を2.4なる同一の倍数により10cm2/2.4 = 4.2cm2又はそれ以下に減少させることによっても動作するであろう。ガンマ光子読出面積を4.2cm2未満に減少させる他の利点は、斯様なＰＥＴ撮像システムが更に長い減衰時間に一層耐えるようになり、本材料では減衰時間の増加には光収率の増加が伴うので、一層敏感なシンチレータがもたらされるということである。ここでも、アナログＰＥＴにおけるのと同様に、デジタルＰＥＴにおけるガンマ光子読出面積の減少は、非標準的な寸法の光検出器の選択、及び追加のタイムスタンプを発するための当該撮像システムのタイミング回路の再構成を更に必要とする。
【００３５】
ガンマ光子読出面積の減少の結果により、追加の信号に対してタイムスタンプを発する要件は、各ガンマ光子の受信を正確に計時するために益々複雑で小型化された電子回路を必要とする。特に、上記要件は、一定のガンマ光子束密度の測定においては余り頻繁には使用されない多数のタイミング回路を必要とする。デジタルタイミング回路の使用は、このような要件の実用的な実施化を可能にする。このようにして、使用され得る最小のガンマ光子読出面積は、ガンマ光子検出器において形成することが可能な最小ピクセル寸法（該寸法は、例えば、１平方ミクロン又はそれ以下の程度に小さいものであり得る）により制限される。
【００３６】
要約すると、アナログ及びデジタルの両ＰＥＴ撮像システムにおいて、長い減衰時間故に、さもなければ、不適であると考えられた本発明の高光収率シンチレータ材料を使用することによって一層敏感なガンマ光子検出器を作製するために利用することが可能な、ガンマ光子読出面積とシンチレータ減衰時間との間のトレードオフが存在する。アナログＰＥＴにおいて、このことは、本発明の材料を３３cm2未満のガンマ光子読出面積を持つＰＥＴ撮像システムに使用することにより達成することができる。該ガンマ光子読出面積を更に減少させることにより、より長い減衰時間が許容可能となり、このことは、一層低いセリウムドーパント濃度を用いることにより光収率の増加という利点を伴って達成することができる。このように、アナログＰＥＴでは、以下の範囲の、即ち、３３cm2未満；１５cm2未満；１０cm2未満；５cm2未満；２.５cm2未満；１cm2未満；０.５cm2未満；０.２cm2未満；及び０.１cm2未満のガンマ光子読出面積が適切であり、用いることが可能な一層低いセリウム濃度により上記系列を通して増加する光収率が得られるという利点を伴う。
【００３７】
デジタルＰＥＴにおいて、本発明の高光収率シンチレータ材料は、１０cm2未満のガンマ光子読出面積を用いることにより一層敏感なガンマ光子検出器を設けるために使用することができる。該ガンマ光子読出面積を更に減少させることにより、この場合も、一層長い減衰時間が許容され得る。このことは、一層低いセリウムドーパント濃度を用いることにより光収率の増加という利点を伴って達成することができる。このように、デジタルＰＥＴにおいては、下記の範囲、即ち、１０cm2未満；５cm2未満；４cm2未満；２cm2未満；１cm2未満；０.５cm2未満；０.２cm2未満；及び０.１cm2未満のガンマ光子読出面積が適切であり、利用可能な一層低いセリウム濃度により上記系列を通して増加する光収率が得られるという利点を伴う。
【００３８】
ガンマ光子検出器、及び斯様な検出器を採用したＰＥＴ撮像システムには更なるトレードオフが存在し、その場合、ガンマ光子検出器の時間分解能は減衰時間に対する光収率の比に比例する。この関係によれば、光収率の比例する増加の存在の下でシンチレータ減衰時間が増加される場合に、ガンマ光子検出器において一定の時間分解能を達成することができる。このようにして、長い減衰時間により不十分な時間分解能しか有さないと考えられたシンチレータ材料を、開示された群のシンチレータ材料に当てはまるように、光収率が減衰時間を相殺するほど十分に高い場合に実際に使用することができる。
【００３９】
ガンマ光子検出器の時間分解能は、ガンマ光子の受信の結果として生成される電気パルスの立ち上がりエッジを決定することができる精度により決まり、飛行時間（Time of Flight）型ＰＥＴ撮像システムにおいて特別な重要性を有する。標準的ＰＥＴでは３nsより優れた時間分解能が典型的に許容可能であるが、ＴＯＦ型ＰＥＴにおいては、時間分解能は望ましくは１ns未満であり、好ましくは５００ps未満である。このエッジの時間を決定する精度は振幅に依存し、ガンマ光子に応答して生成されるシンチレーション光子の数を増加させることにより改善され、従って光収率に伴って改善する。更に、この立ち上がりエッジの振幅は、減衰時間に対する光収率の比に比例する。従って、一定の減衰時間の存在の下での当該シンチレータ材料における光収率の増加は、ガンマ光子検出器により生成される電気信号の振幅を増加させる。ＴＯＦ型ＰＥＴ撮像システムにおいては、各ガンマ光子の受信の時点を検出する精度を改善することが望ましい。何故なら、このことは、同時的崩壊イベントの空間位置を位置特定する精度を改善するからである。これは、ＴＯＦ型ＰＥＴ撮像システムから得られる画像の解像度を改善する。
【００４０】
各々33000光子／MeV及び４４nsの光収率及び減衰時間が典型的に達成されるＬＹＳＯを基準シンチレータ材料として用いれば、７５０光子／MeV・nsの光収率対減衰時間比が結果として得られる。本発明により開示されたシンチレータ材料の群においては、60000光子／MeVのピーク光収率が、ＬＹＳＯ基準材料を測定するために使用されたのと同一の光検出器を用いて測定された。しかしながら、ここに開示されたシンチレータ材料に対する測定に使用された光検出器の感度は、ＬＹＳＯにより放出される青色波長に対して最適化されたもので、ここに開示されたシンチレータ材料において生成された緑色発光波長においては一層低い応答性を有するものであった。ＬＹＳＯと比較した場合、ここに開示されたシンチレータ材料は70170光子／MeVのピーク等価光収率及び１０２nsの対応する減衰時間を、従って６８８光子／MeV・nsのピーク光収率対減衰時間比を有する。従って、ＬＹＳＯ基準材料と比較して開示されたシンチレータ材料群における長い減衰時間にも拘わらず、ＴＯＦ型ＰＥＴ撮像において該減衰時間は高い光収率により補償され、かくして、開示された材料群はＴＯＦ型ＰＥＴ撮像に対して許容可能な時間分解能を有することになる。これらの材料において、減衰時間に対する光収率の比は、0.1モル％〜1.0モル％のセリウム濃度範囲内で高い。この範囲内において、光収率は40000光子／MeVを越え、減衰時間もＴＯＦ型ＰＥＴ撮像にとり適したものとなる。本発明の他の態様によれば、セリウム濃度を0.1モル％〜1.0モル％内に制御することにより、光収率対減衰時間比は約６００光子／MeV・nsを越え、このことは、当該材料をＴＯＦ型ＰＥＴ撮像システムにおいて特に有効であると特定している。時間分解能の更なる改善は0.15モル％〜1.0モル％の狭いセリウム濃度範囲内で達成することができ、更に良好な時間分解能は0.15モル％〜0.4モル％のセリウム濃度範囲内で達成することができる。従って、本発明のシンチレータ材料におけるセリウム濃度を制御することにより、光収率及び減衰時間の両方を調整して、ガンマ光子検出器の時間分解能を改善することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】図１は、本発明の特定の態様による例示的なガンマ光子検出器を示す。
【図２】図２は、本発明の特定の態様による例示的なＰＥＴ撮像システムを示す。
【図３】図３は、セラミックガーネット組成物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12における0.1モル％〜3.0モル％の範囲のセリウムドーパント濃度のLYSOと比較した等価光収率の変化を示し、y = 0.03 は1.0モル％のセリウム濃度に対応する。
【図４】図４は、セラミックガーネット組成物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12における0.05モル％〜3.0モル％の範囲のセリウムドーパント濃度の減衰時間の変化を示し、y = 0.03 は1.0モル％のセリウム濃度に対応する。
【図５】図５は、セラミックガーネット組成物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12における0.1モル％〜3.0モル％の範囲のセリウムドーパント濃度の減衰時間に対する光収率の比の変化を示し、y = 0.03 は1.0モル％のセリウム濃度に対応する。
【図６】図６は、セラミックガーネット組成物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12における0.1モル％〜3.0モル％の範囲のセリウムドーパント濃度の組成物密度の変化を示し、y = 0.03 は1.0モル％のセリウム濃度に対応する。
【図７】図７は、セラミックガーネット組成物(Gd2.688Lux+aCe0.012)(Al2.5Gaz-a)O12の６５０ｎｍの波長における光透過の変化を示し、x = 0.3及びz = 2.5である。
【発明を実施するための形態】
【００４２】
改善された感度を備えるガンマ光子検出に使用するためのシンチレータ材料を提供するために、セリウムによりドーピングされたシンチレータ母材を有するシンチレータ材料の種々の実施態様を以下にＰＥＴ撮像の例示的アプリケーションにおいて説明するが、該シンチレータ母材はｉ）ガーネット、ii）CaGa2S4、iii）SrGa2S4、iv）BaGa2S4、v）CaS及びvi）SrSを有する群における少なくとも１つであり、セリウムの量は0.1モル％〜1.0モル％の範囲内である。
【００４３】
図１は、本発明の特定の態様による例示的なガンマ光子検出器を示す。図１において、ガンマ光子検出器１はシンチレータ材料２を有し、光検出器３が光学的につながっている。使用時において、シンチレータ材料２によるガンマ光子４の受信の結果、シンチレータ材料２の固有範囲のシンチレーション波長に対応した周波数を持つ複数の光子を有するシンチレーション光５が発生される。典型的に、上記シンチレーション光を有する光子のエネルギは、捕捉されたガンマ光子４のものより大幅に小さく、従って、該シンチレーション光はＵＶから可視光を介して赤外領域までの波長を有し得る。次いで、上記シンチレーション光の一部は光検出器３により捕捉され、結果として、ガンマ光子４の捕捉を示す電気信号９が生じ、該電気信号は次いで電気回路により処理される。ガンマ光子４は1対のガンマ光子４及び６のうちの１つであり得、ガンマ光子６は４に対して反対方向に向けられたガンマ光子である。該1対のガンマ光子は放射性崩壊に続く消滅イベントの結果として形成され得るもので、該放射性崩壊は陽電子７を生成し、電子８により消滅される。放射性崩壊の源は、例えば、放射性トレーサであり得る。反射層等の光学コーティング１０を、上記光検出器と光学的に通じる面以外の面上に用いてシンチレーション光５を維持し、該検出器３で捕捉されるシンチレーション光の割合を増加させることができる。シンチレータ材料２と光検出器３との間に配置される界面コーティング１１（反射防止コーディング又は屈折率整合コーティング等）を、光検出器３により捕捉されるシンチレーション光５の割合を改善するために使用することもできる。
【００４４】
図２は、本発明の特定の態様による例示的なＰＥＴ撮像システムを示す。図１の例示的光子検出器は、例えば、図２に示されるシステムにおいて使用することができる。図２において、ＰＥＴ撮像システム２０は撮像領域２１の半径方向周囲に配置された２以上のガンマ光子検出器１、３０を有している。該２以上のガンマ光子検出器１、３０は、各々、捕捉されたガンマ光子を示す電気信号２３、２４を生成し、これら電気信号は同時決定ユニット２２に電気的に通じるものである。同時決定ユニット２２は、各電気信号２３、２４に少なくとも入射時点を有する値を割り当てる。同時決定ユニット２２は、更に、捕捉された各光子に関連する時間を分析し、これらが狭い時間間隔（典型的には、±３ｎｓ）内で発生したならば、該捕捉された光子を同時と見做す。更に、該同時決定ユニットは、捕捉された各光子のエネルギを分析し、これら光子が共に狭い時間間隔内で発生すると共に、狭いエネルギウインドウ内の（典型的には、ピークガンマ光子エネルギの±１０％内の）エネルギを有するなら、２つの光子を同時と見做す。該同時決定ユニット２２は再生プロセッサ２５と通じ、該プロセッサは、同時と見做された捕捉された光子の各対に関してラインオブレスポンスを構築し、更に、複数の斯様なラインオブレスポンスを処理して、前記同時決定ユニットにより同時と見做された捕捉光子の発生位置を有する画像を示すデータを構築する。該再生プロセッサ２５は更に画像処理ユニット２６に通じ、該画像処理ユニットは上記の同時的光子の発生位置を表すデータを、出力装置上で画像を表すのに適したフォーマットへと処理する。該画像処理ユニットは、更に、ディスプレイ及びプリンタ等の上記画像を提示するための出力装置２７に通じている。
【００４５】
使用時において、人又は動物の身体の一部等の撮像されるべき被検体の一部２８は、図２における例示的ＰＥＴ撮像システムの撮像領域２１内に配置される。図示された例においては、撮像されるべき被検体の部分２８の一部２９から撮像データを得ることが望ましい。該部分２９は、被検体内の放射性トレーサの取り込みを測定することが望まれる領域又は臓器を表している。撮像されるべき被検体の部分２８を撮像領域２１内へ配置するのに先立ち、放射性トレーサを該被検体に投与することができ、撮像を開始する前に、取り込み期間が経過され得るようにする。撮像過程において、前記２以上のガンマ光子検出器１，３１は、当該撮像領域内での放射性崩壊イベントから（被検体に投与された放射性トレーサの崩壊から）生じたガンマ光子を捕捉する。該撮像過程に続いて、当該ＰＥＴ撮像システムは、撮像されるべき被検体の部分２８の一部２９内の放射性トレーサの分布を示す画像を生成する。
【００４６】
第１実施態様によれば、図１に示されたもののようなガンマ光子検出器に例示的用途を有すると共に図２に図示されたＰＥＴ撮像システムに他の例示的用途を有するシンチレータ材料２は、組成(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12を有し、ここで、セリウムの量は0.1モル％〜1.0モル％の範囲内である。この組成において、セリウムのドーピングはCeyにより表されている。改善された感度は、以下の範囲の系列：即ち、0.15モル％〜1.0モル％；0.15モル％〜0.6モル％；0.15モル％〜0.5モル％；0.15モル％〜0.4モル％；0.15モル％〜0.2モル％を通して漸進的に減少されるように、セリウム濃度範囲を更に限定することにより達成される。
【００４７】
ガーネット組成物にセリウムを添加する効果は、当該シンチレーション光応答のピークに近いエネルギを持つガンマ光子により打撃された場合に当該ガーネットからの実質的に緑色のシンチレーション光の放出を特に高い光収率で生じさせることである。図３は、セラミックガーネット組成物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12における0.1モル％〜3.0モル％の範囲内のセリウムドーパント濃度の場合のＬＹＳＯと比較した等価光収率の変化を示し、ここで、y = 0.03が1.0モル％のセリウム濃度に対応する。図３における等価光収率は、基準材料ＬＹＳＯとの直接的比較がなされることを可能にする。零のセリウム濃度においては、母材がシンチレータ材料として作用するには、該母材からの十分な光放出が存在しない。0.1モル％なる最も低いプロットされたセリウム濃度においては、約75000光子／MeVの光収率が測定され、この濃度からは、セリウム濃度の増加は光収率を低下させる。約1.0モル％のセリウムより上では、光収率は当該組成物をシンチレータ材料として使用するには効率的でなくなるレベルに低下する。このことは、高いセリウムドーピングレベルにおいて光収率を低下させる濃度消光（concentration quenching）の効果を示している。減少された光収率はガンマ光子検出器が個々のガンマ光子の間を正確に区別することを妨げるので、ＰＥＴ撮像において濃度消光状態を使用することは望ましくない。
【００４８】
図３〜図７の結果が得られたセラミックガーネット材料は、原材料を真空中で８時間にわたり１６５０℃において焼結することにより、次いで酸素雰囲気中で２時間にわたる１５００℃における後続の焼き鈍し段階により形成された。
【００４９】
更に、本発明の該第１実施態様によれば、図４は当該セラミックガーネット組成物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12における0.05モル％〜3.0モル％の範囲内のセリウムドーパント濃度の場合の減衰時間の変化を示し、ここで、y = 0.03が1.0モル％のセリウム濃度に対応する。図４は、セリウム濃度の増加に伴い減衰時間が減少することを示し、２８０ｎｍの波長において測定された。0.4モル％のセリウム濃度においては１０２ｎｓの減衰時間が記録され、シンチレーション光の減衰は時定数に対して単一の成分でモデル化されている。この濃度より上でも、減衰時間は時定数に対し単一の成分によりモデル化される。しかしながら、0.4モル％のセリウム濃度より下では、減衰時間は時定数に対し速い又は遅い成分でモデル化され、0.4モル％のセリウム濃度より下において時定数に対する遅い成分は劇的に増加することが分かる。高い計数率を達成し、これにより“パイルアップ”を防止することができるガンマ光子検出器を設けるには、短い減衰時間を持つシンチレータ材料が望ましい。短い減衰時間は、更に、ＰＥＴ撮像システムの撮像期間を減少させるのにも有利である。５０ｎｓ未満の減衰時間が、典型的に、ＰＥＴ撮像に使用するのに適切であると考えられる。0.1モル％のセリウム濃度より下では、従って約３００ｎｓの減衰時間より上では、急速に増加する減衰時間は、パイルアップにより、有効なシンチレータ材料と考えられるには長くなり過ぎる。1.0モル％のセリウムのセリウム濃度より上では、図３における光収率は、当該組成物をシンチレータ材料として使用することが効率的でなくなるレベルにまで低下する。従って、上側のセリウム限度における光収率の低下により、及び下側の限界におけるパイルアップの危険性により、この母材から有効なシンチレーション光を得ることができる、0.1モル％〜1.0モル％なる狭い定まったセリウム濃度範囲が存在する。前述したように、シンチレータ材料の感度は、減衰時間を制限し、且つ、光収率を改善するためにセリウム濃度範囲を限定することにより更に改善することができる。この範囲は、以下の系列の範囲：即ち、0.15モル％〜1.0モル％；0.15モル％〜0.6モル％；0.15モル％〜0.5モル％；0.15モル％〜0.4モル％；0.15モル％〜0.2モル％を通して漸進的に減少される。
【００５０】
更に、本発明の第１実施態様によれば、図５は当該セラミックガーネット組成物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12における0.1モル％〜3.0モル％の範囲内のセリウムドーパント濃度の場合の減衰時間に対する光収率の比の変化を示し、ここで、y = 0.03が1.0モル％のセリウム濃度に対応する。前述したように、減衰時間に対する光収率の比は、ガンマ光子検出器の時間分解能を示し、生成される画像の空間分解能に時間分解能が影響を与えるＴＯＦ型ＰＥＴ撮像の分野において特に用途を有する。これらの材料において、光収率は40000光子／MeVを越える一方、減衰時間に対する光収率の比は0.1モル％〜1.0モル％のセリウム濃度範囲内で６００光子／Mev・nsを越え、当該材料がＴＯＦ型ＰＥＴ撮像システムに特に有効であることを特定している。この範囲外では、低下される光収率が、ガンマ光子検出器により生成される電気信号の振幅を減少させるので、当該時間性能を劣化させる。時間分解能の更なる改善は、以下の系列の範囲：即ち、0.15モル％〜1.0モル％； 0.15モル％〜0.4モル％；0.15モル％〜0.2モル％を通してセリウム濃度の範囲を減少させることにより達成することができる。
【００５１】
更に、本発明の第１実施態様によれば、図６は当該セラミックガーネット組成物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12における0.1モル％〜3.0モル％の範囲内のセリウムドーパント濃度の場合の組成物密度の変化を示し、ここで、y = 0.03が1.0モル％のセリウム濃度に対応する。この組成物の密度は、ルテチウムの濃度を変化させることにより最も効果的に変化させることができる。５g/cm3を越えた密度を有するシンチレータ材料組成物は、典型的に、ＰＥＴ撮像システムにおいて使用するのに適していると考えられる。これは、入射するガンマ光子の相当の割合を、当該シンチレータ材料を過度に厚くすることなく、吸収する必要性に起因する。厚いシンチレータ材料は大きなガンマ光子検出器となり、従って、ＰＥＴ撮像システムにおいて一層大きな空間を占めることになる。７g/cm3を越える密度を備えたシンチレータ材料組成物は更に一層好ましい。何故なら、このことは一層小型なガンマ光子検出器につながるからである。所要の特性と８g/cm3を越える密度との組み合わせを有するシンチレータ材料は、実際に実現することは困難である。
【００５２】
更に、本発明の第１実施態様によれば、図７はセラミックガーネット組成物(Gd2.688Lux+aCe0.012)(Al2.5Gaz-a)O12の650nmの波長における光透過の変化を示し、ここで、x = 0.3及びz = 2.5である。図７は、ガーネット組成物の透過性は、該組成物の化学量を調整することにより、特にこの場合は、ルテチウムの量に対するガリウムの量を調整することにより制御することができることを示している。シンチレーション光の検出効率を改善するので、シンチレータ材料では高い透明度が望まれる。従って、シンチレータ材料の感度、並びに更にガンマ光子検出器及びＰＥＴ撮像システムの感度を改善するために化学量論を用いることができる。図７において、(z-a) = 2.5は正に化学量論的である。良好な光透過が2.41〜2.51の範囲内の(z-a)に関して観測され、更なる改善が2.44〜2.5の範囲内で観測される。
【００５３】
第２実施態様によれば、ＰＥＴ撮像の例示的応用において(Gd3-x-yLuxCey)(Al5-zGaz-aLua)O12により表される組成を有するシンチレータ材料が開示される。この組成物において、セリウムのドーピングはCeyにより表される。セリウムの濃度を前記第１実施態様と同じ範囲内に、従って0.1モル％〜1.0モル％に維持することにより、この一層広いガーネットのグループにおいて、同様の利益を実現することができる。該第２実施態様によれば、ｘは0〜0.6の範囲内であり；ｙは0.003〜0.03の範囲内であって0.1モル％〜1.0モル％の範囲内のセリウムの量に対応し；ｚは1.5〜3.5の範囲内であり；ａは0〜0.3の範囲内である。好ましくは、ｘは0〜0.5の範囲内であり、ｙは0.003〜0.018の範囲内であり、ｚは2〜3の範囲内であり、ａは0〜0.2の範囲内である。更に一層好ましくは、ｘは0〜0.4の範囲内であり、ｙは0.003〜0.015の範囲内であり、ｚは2.4〜2.6の範囲内であり、ａは0〜0.05の範囲内である。
【００５４】
第３実施態様によれば、ＰＥＴ撮像の例示的応用において(M3-x-yNxCey)(Al5-zCz-aDa)O12により表された組成を有するシンチレータ材料が開示される。この組成物において、セリウムのドーピングはCeyにより表される。セリウムの量を前記第１実施態様と同じ範囲内に、従って0.1モル％〜1.0モル％に維持することにより、この一層広いガーネットのグループにおいて、同様の利益を実現することができる。該第３実施態様によれば、Ｍはランタノイド及びイットリウムを有する群から選択され；Ｎはアルカリ金属、アルカリ土類金属及びハフニウムを有する群から選択され；Ｃ及びＤはリチウム、マグネシウム、ガリウム、ルテチウム、IIIa属元素、IVa属元素、Ｖa属元素及びIIId属遷移金属を有する群から選択された異なる元素であり；ｘは0〜0.6の範囲内であり；ｙは0.003〜0.03の範囲内であって0.1モル％〜1.0モル％の範囲内のセリウムの量に対応し；ｚは1.5〜3.5の範囲内であり；ａは0〜0.3の範囲内である。好ましくは、ｘは0〜0.5の範囲内であり、ｙは0.003〜0.018の範囲内であり、ｚは2〜3の範囲内であり、ａは0〜0.2の範囲内である。更に一層好ましくは、ｘは0〜0.4の範囲内であり、ｙは0.003〜0.015の範囲内であり、ｚは2.4〜2.6の範囲内であり、ａは0〜0.05の範囲内である。
【００５５】
第４実施態様によれば、セリウムによりドーピングされガーネットを有し、セリウムの量が0.1モル％〜1.0モル％の範囲内であるシンチレータ材料が、ＰＥＴ撮像の例示的用途において開示される。セリウムの量を前記第１実施態様と同じ範囲内に、従って0.1モル％〜1.0モル％に維持することにより、この更に一層広いガーネットのグループにおいて、同様の利益が実現される。
【００５６】
第５実施態様によれば、セリウムによりドーピングされたシンチレータ母材を有し、該シンチレータ母材がi）Y3Al5O12；ii）Tb3Al5O12；iii）Gd3(Al,Ga)5O12；iv）Lu3Al5O12を有すると共に、これら材料の固溶体を含む群から選択された少なくとも１つのガーネットであり、セリウムの量が0.1モル％〜1.0モル％の範囲内であるシンチレータ材料が、ＰＥＴ撮像の例示的用途において開示される。セリウムの量を前記第１実施態様と同じ範囲内に、従って0.1モル％〜1.0モル％に維持することにより、このガーネットのグループにおいて、同様の利益が実現される。
【００５７】
第６実施態様によれば、セリウムによりドーピングされたシンチレータ母材を有し、該シンチレータ母材がCaGa2S4、SrGa2S4、BaGa2S4、CaS及びSrSを有する群から選択された少なくとも１つの硫化物であり、セリウムの量が0.1モル％〜1.0モル％の範囲内であるシンチレータ材料が、ＰＥＴ撮像の例示的用途において開示される。セリウムの量を前記第１実施態様と同じ範囲内に、従って0.1モル％〜1.0モル％に維持することにより、この硫化物のグループにおいて、同様の利益が実現される。
【００５８】
前述したように、開示されたグループのシンチレータ材料において測定される長い減衰時間は、典型的な先入観とは反して、減衰時間と、ガンマ光子受信面積、光検出器の作用面積（有効面積）及びガンマ光子読出面積との間のトレードオフを用いて、例えばＰＥＴ撮像システムにおけるガンマ光子検出に使用することができる。
【００５９】
第７実施態様によれば、第１ないし第６実施態様において開示されたシンチレータ材料の何れかが、５cm2未満のガンマ光子受信面積又は作用面積の何れかを持つ光検出器と光学的に通じて使用される。結果としての組み合わせは、ガンマ光子検出器と称される。好適な光検出器の例は、ＰＭＴ及び固体半導体光検出器を含む。該ガンマ光子検出器のガンマ光子受信面積又は該ガンマ光子検出器の作用面積を更に減少させることにより、該ガンマ光子検出器は、より低い濃度のセリウムが必要とされ、且つ、一層高い光収率が達成される一層長い減衰時間のシンチレータ材料に益々耐えるようになる。下記の範囲における斯様な面積、即ち、2.5cm2未満；1cm2未満；0.5cm2未満、0.2cm2未満及び0.1cm2未満等は、減衰時間の許容範囲の増加につながる。
【００６０】
第８実施態様によれば、第１ないし第７実施態様において開示されたシンチレータ材料の何れかにおけるセリウム濃度は、減衰時間が６０ｎｓ〜３００ｎｓの範囲内となるように制御され、結果としてのシンチレータ材料は５cm2未満のガンマ光子受信面積又は作用面積の何れかを有する光検出器と光学的に通じる状態で使用される。この結果としての組み合わせは、ガンマ光子検出器と称される。シンチレータ材料に関してなされる典型的な材料の推測とは反して、このような減衰時間の範囲は、例えばデジタルＰＥＴに使用される固体半導体光検出器等の小面積ガンマ光子検出器では許容可能である。
【００６１】
第９実施態様によれば、第１ないし第８実施態様において開示されたシンチレータ材料の何れかにおけるセリウム濃度は、光収率が５１１keVのガンマ光子エネルギにおいて40000光子/MeVを越えるように制御される。このような高い光収率値は、ガンマ光子に対する高い感度を示すと共に、敏感なガンマ光子検出器をもたらす。
【００６２】
第１０実施態様によれば、第１ないし第９実施態様において開示されたシンチレータ材料の何れかにおけるセリウム濃度は、減衰時間に対する光収率の比が６００光子/MeV・nsを越えるように制御される。このような比を有するシンチレータ材料は、例えば良好な時間分解能が重要である飛行時間（Time of Flight）ＰＥＴ撮像におけるガンマ光子検出において特に有効である。
【００６３】
第１１実施態様によれば、第１ないし第１０実施態様の何れかのシンチレータ材料は、４５０nm〜７００nmの波長範囲内に高い光応答性を有する光検出器との組み合わせで使用される。これらの材料により放出されるシンチレーション光は、本来的に、光スペクトルの緑色領域に近い。従って、上記のような光検出器との組み合わせで使用される場合、一層敏感なガンマ光子検出器がもたらされる。0.1モル％〜1.0モル％のセリウム濃度範囲のセラミックガーネット組成物(Gd2.7-yLu0.3Cey)(Al2.5Ga2.47Lu0.03)O12により放出されるシンチレーション光は、約５５０nmにおける緑色発光に対応する。５５０nmにおいて、シンチレーション光はＰＭＴ並びにシリコンアバランシェダイオード（Si APD）及びシリコン光増倍器（SiPM）等の固体半導体光検出器を含む多数の光検出器を用いて検出することができるが、標準的光検出器が使用された場合は、検出効率は劣悪である。ガンマ光子検出器における又はシンチレータ材料を採用したＰＥＴ撮像システムにおける関連する光検出器の感度は、ガンマ光子に対する感度を改善するために、当該シンチレータ材料の発光スペクトルに整合されたピーク感度を有するように最適化することができる。開示されたシンチレータ材料の場合、このことは、４５０nm〜７００nmの波長区間、好ましくは５００nm〜６５０nmの範囲に対応する。このことは、特別なＰＭＴ、例えばハママツR9880U-20, R7600U-20を使用することにより達成することができる。代わりに、Na2KSb:Csを使用した赤色側に延長されたＰＭＴを使用することもできる。他の例として、このことは、構造n+-i-p+を持つシリコン検出器を有し、n+層がp+層よりシンチレータ材料、従ってガンマ光子源に近い固体半導体光検出器を使用することにより達成することができる。好ましくは、上記活性ｉ層は約1.5ミクロンより大きな厚さを有さねばならない。この構造は、緑色光波長における感度を改善する。典型的に、青色に敏感な固体半導体光検出器は、p+層をガンマ光子源上にして、従って該ガンマ光子源に対面させて製造される。
【００６４】
第１２実施態様によれば、第１ないし第６実施態様において開示されたシンチレータ材料の何れかが、ＰＭＴ光検出器と光学的につながる状態で使用されてガンマ光子検出器を形成し、複数の斯様なガンマ光子検出器が、ガンマ光子読出面積が３３cm2未満のアナログＰＥＴ撮像システムにおいて使用される。ガンマ光子読出面積を更に減少させることにより、光収率が改善されるという利点を伴って一層低いセリウムドーパント濃度を用いることにより達成することができる一層長い減衰時間を許容することができる。このように、アナログＰＥＴにおいては、下記の範囲、即ち、３３cm2未満；１５cm2未満；１０cm2未満；５cm2未満；２.５cm2未満；１cm2未満；０.５cm2未満；０.２cm2未満；及び０.１cm2未満のガンマ光子読出面積が適切であり、一層低いセリウム濃度が使用されることにより、この系列の範囲を通して光収率を増加させる利点が実現される。
【００６５】
第１３実施態様によれば、第１ないし第６実施態様において開示されたシンチレータ材料の何れかが、固体半導体光検出器と光学的につながる状態で使用されてガンマ光子検出器を形成し、複数の斯様なガンマ光子検出器が、ガンマ光子読出面積が１０cm2未満のデジタルＰＥＴ撮像システムにおいて使用される。ガンマ光子読出面積を更に減少させることにより、ここでも、一層長い減衰時間が許容される。このことは、光収率が改善されるという利点を伴って、より低いセリウムドーパント濃度を使用することにより達成することができる。このように、デジタルＰＥＴにおいては、下記の範囲、即ち、１０cm2未満；５cm2未満；４cm2未満；２cm2未満；１cm2未満；０.５cm2未満；０.２cm2未満；及び０.１cm2未満のガンマ光子読出面積が適切であり、一層低いセリウム濃度が使用されることにより、この系列の範囲を通して光収率を増加させる利点が実現され得る。
【００６６】
開示された実施態様の何れかによれば、当該シンチレータ材料はアモルファス（従って、セラミック）、多結晶又は結晶構造のいずれかを有することができる。セラミックは製造及び整形するのが相対的に容易であるといる利点を有し、もっと規則的な構造と比較して少ない後処理しか必要としない。セラミックから多結晶構造へ、更に最も規則的な結晶構造へと移行させることにより当該構造内の規則性を増加させることは、ピーク発光波長における当該シンチレータ材料の光学的透明度を改善するよう作用する。このことは、シンチレーション光の再吸収の確率を減じ、従って、斯様なシンチレーション材料を用いて作製されるガンマ光子検出器又はＰＥＴ撮像システムの感度を改善するので望ましい。当該ガーネット組成物の３つの全ての構造的形態は、ガンマ光子を検出するためのシンチレーション材料として使用するのに適している。
【００６７】
要約すると、本明細書にはセリウムによりドーピングされたシンチレータ母材を有するシンチレータ材料の種々の実施態様が開示され、該シンチレータ母材はｉ）ガーネット、ii）CaGa2S4、iii）SrGa2S4、iv）BaGa2S4、ｖ）Cas及びvi）SrSを有する群のうちの少なくとも１つであり、セリウムドーピング濃度は０.１モル％〜１.０モル％の範囲内である。セリウム濃度が開示された範囲内である場合、当該シンチレーション材料は、高い光収率を有し、シンチレータ材料として使用された場合に感度の改善につながると共に、ガンマ光子検出器における、及び更に斯様なガンマ光子検出器を採用したＰＥＴ撮像システムにおける特別な例示的用途を有する。
【００６８】
以上、本発明を図面及び上記記載において詳細に図示及び説明したが、斯かる図示及び説明は解説的又は例示的なものであって、限定するものではないと見做されるべきである。即ち、本発明は開示された実施態様に限定されるものではなく、種々の形態のガンマ光子検出に使用することができる。
【図１】
2018070872.tif 000002
【図２】
2018070872.tif 000003
【図３】
2018070872.tif 000004
【図４】
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【図５】
2018070872.tif 000006
【図６】
2018070872.tif 000007
【図７】
2018070872.tif 000008
【手続補正書】
【提出日】平成29年11月2日(2017.11.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
(Gd3-x-yLux+aCey)(Al2.5Gaz-a)O12により表される組成を有し実質的にセラミック又は多結晶の構造を備え、300ns未満の減衰時間を有するガーネットシンチレータ材料を含むガンマ光子検出器であって、ｘは0.3であり、zは2.5であり、ｙは0.003〜0.03の範囲内であってセリウムの量が0.1モル％〜1.0モル％の範囲内であり、z-ａは2.41〜2.51の範囲内であり、前記ガーネットシンチレータ材料は、５cm2未満の作用面積を有する光検出器に光学的に通じ、前記光検出器はシリコンアバランシェフォトダイオード又はシリコン光増倍器を含む、ガンマ光子検出器。
【請求項２】
前記光検出器が構造n+-i-p+を有し、n+層がp+層より前記ガーネットシンチレータ材料との界面の近くに配置される、請求項１に記載のガンマ光子検出器。
【請求項３】
撮像領域を有すると共に、請求項１に記載のガンマ光子検出器を少なくとも２つ有するＰＥＴ撮像システムであって、前記ガンマ光子検出器は前記撮像領域の半径方向周囲に配置されて、該撮像領域からのガンマ光子を受信する、ＰＥＴ撮像システム。
【請求項４】
飛行時間（ＴＯＦ）型ＰＥＴ撮像システムである、請求項３に記載のＰＥＴ撮像システム。