(57)【要約】      （修正有）【課題】耐熱性、透明性、低位相差等、種々の特性を満足する、光学フィルム等に使用される樹脂組成物を提供する。【解決手段】少なくとも成分（Ａ）および成分（Ｂ）を含有し、ガラス転移温度（Ｔｇ１）が１２０℃以上であり、かつ厚み１７０μｍの成形体を延伸温度Ｔｇ１＋２０℃の条件下で同時二軸延伸を行った際のＲｔｈの絶対値が５ｎｍ以下、かつヘイズが１％以下である熱可塑性樹脂組成物。成分（Ａ）：ガラス転移温度（Ｔｇ２）が１２０℃以上であるアクリル系樹脂。成分（Ｂ）：ガラス転移温度（Ｔｇ３）が１２０℃以上であり、かつ屈折率が１．５５以上である少なくとも芳香族ビニル単位を含有する熱可塑性樹脂。Ｔｇ２＜Ｔｇ３及びＴｇ２＜Ｔｇ１である樹脂組成物。成分（Ｂ）が無水マレイン酸単位を有し、成分（Ａ）が主鎖に環構造を有するアクリル樹脂であることが好ましい、樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも成分（Ａ）および成分（Ｂ）を含有する樹脂組成物であって、前記樹脂組成物は、
ガラス転移温度（Ｔｇ１）が１２０℃以上であり、
厚み１７０μｍの前記樹脂組成物を含む成形体を、Ｔｇ１＋２０℃の延伸温度条件下で同時二軸延伸を行って得られたフィルムの厚み方向位相差の絶対値が５ｎｍ以下であり、
前記フィルムのヘイズが１％以下であることを特徴とする樹脂組成物。
成分（Ａ）：ガラス転移温度（Ｔｇ２）が１２０℃以上であるアクリル系樹脂。
成分（Ｂ）：ガラス転移温度（Ｔｇ３）が１２０℃以上であり、かつ屈折率が１．５５以上である、少なくとも芳香族ビニル単位を含有する熱可塑性樹脂。
【請求項２】
Ｔｇ２＜Ｔｇ３、およびＴｇ２＜Ｔｇ１であることを特徴とする、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
前記成分（Ｂ）が、無水マレイン酸単位を有することを特徴とする請求項１または２に記載の樹脂組成物。
【請求項４】
前記成分（Ａ）が、主鎖に環構造を有するアクリル系樹脂であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物、当該樹脂組成物を含有する光学フィルム及び偏光子保護フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、光学フィルム等に透明性、低複屈折性を満足させる樹脂として、アクリル系樹脂が使用されている。代表的なアクリル系樹脂として、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）が挙げられるが、ＰＭＭＡは耐熱性が劣ることから、グルタルイミド、または、ラクトン等の環構造を導入することにより耐熱性が付与されたアクリル樹脂が知られている。しかしながら、近年、光学フィルムに対する要求特性が厳しくなり、用途によっては、透明性、低複屈折性などは維持したまま、さらなる耐熱性、機械特性、可とう性をもつ樹脂組成物が要求される。これら樹脂組成物の要求特性を解決するために、樹脂組成物の構成を改良することが考えられる。なかでも、異なる樹脂をブレンドすることにより要求特性を満足することが出来れば、ハンドリング性が高まり、種々の要求特性に対応することができる。特許文献１には、光弾性係数が正でかつ固有複屈折が負の樹脂（ａ）と、光弾性係数が負でかつ固有複屈折が負の樹脂（ｂ）を含む光学材料用樹脂組成物が記載されている。また、特許文献２には、ポリメチルメタクリレートと、スチレン／メタクリル酸メチル／マレイン酸無水物共重合体をブレンドした組成物を含有するフィルムが記載されている。さらに、特許文献３には、環構造を含むアクリル樹脂を二種類ブレンドする方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００８−０５０５５０号公報
【特許文献２】特開２０１６−０２００５２号公報
【特許文献３】特開２０１５−１２７３６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
光学フィルム等に使用される樹脂組成物で求められる特性は、耐熱性、透明性、低複屈折性等、様々であり、これらの要求特性を全て満たすためには、最適な組み合わせでそれぞれの樹脂を混合する必要がある。また、ガラス転移温度が１２０℃以上の耐熱性アクリル樹脂は複屈折が大きくなる場合があり、透明性、低複屈折性とのバランスをとる組成物を調整することが求められる。
【０００５】
特許文献１は、アクリル樹脂とスチレン系樹脂を含有する組成物が記載されているが、耐熱性には改善の余地がある。特許文献２は、ポリメチルメタクリレートとスチレン／メタクリル酸メチル／マレイン酸無水物共重合体が開示されている。しかし、ポリメチルメタクリレートの複屈折が小さいことから、耐熱性を高くするためにはスチレン／メタクリル酸メチル／マレイン酸無水物共重合体の含有量が多くなり、樹脂組成物の位相差値が高くなる。特許文献３は、ポリマー主鎖中の環構造が異なるポリマーのブレンドが記載されているが、相溶性が充分ではなく、ヘイズ値には改良の余地がある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは鋭意検討を行った結果、耐熱性、透明性、低位相差等、種々の特性を満足する、光学フィルム等に使用される優れた樹脂組成物を提供することができることを見出し、本発明を完成した。すなわち、本発明は、以下から構成される。
【０００７】
＜１＞
少なくとも成分（Ａ）および成分（Ｂ）を含有する樹脂組成物であって、前記樹脂組成物は、
ガラス転移温度（Ｔｇ１）が１２０℃以上であり、
厚み１７０μｍの前記樹脂組成物を含む成形体を、Ｔｇ１＋２０℃の延伸温度条件下で同時二軸延伸を行って得られたフィルムの厚み方向位相差の絶対値が５ｎｍ以下であり、
前記フィルムのヘイズが１％以下であることを特徴とする樹脂組成物。
成分（Ａ）：ガラス転移温度（Ｔｇ２）が１２０℃以上であるアクリル系樹脂。
成分（Ｂ）：ガラス転移温度（Ｔｇ３）が１２０℃以上であり、かつ屈折率が１．５５以上である、少なくとも芳香族ビニル単位を含有する熱可塑性樹脂。
【０００８】
＜２＞
Ｔｇ２＜Ｔｇ３、およびＴｇ２＜Ｔｇ１であることを特徴とする、＜１＞に記載の樹脂組成物。
【０００９】
＜３＞
前記成分（Ｂ）が、無水マレイン酸単位を有することを特徴とする＜１＞または
＜２＞に記載の樹脂組成物。
【００１０】
＜４＞
前記成分（Ａ）が、主鎖に環構造を有するアクリル系樹脂であることを特徴とする＜１＞〜＜３＞のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、耐熱性、透明性及び低複屈折性と兼ね備えた樹脂組成物を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明の一実施形態について説明するが、本発明は、これに限定されるものではない。本発明は、以下に説明する各構成に限定されるものではなく、特許請求の範囲に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態や実施例にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態や実施例についても本発明の技術的範囲に含まれる。なお、本明細書中に記載された学術文献及び特許文献の全てが、本明細書中において参考として援用される。なお、本明細書において特記しない限り、数値範囲を表す「Ａ〜Ｂ」は、「Ａ以上（Ａを含みかつＡより大きい）Ｂ以下（Ｂを含みかつＢより小さい）」をそれぞれ意味する。
【００１３】
（成分（Ａ））
成分（Ａ）は、ガラス転移温度（Ｔｇ２）が１２０℃以上であるアクリル系樹脂である。
【００１４】
本発明において、ガラス転移温度は示差走査熱量計（ＤＳＣ)で測定し、中点法により決定したものである。
【００１５】
成分（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ２）は、本発明の樹脂組成物の耐熱性をあげる観点から、１２０℃以上であり、１２３℃以上であることが好ましく、１２５℃以上であることがより好ましく、１２８℃以上であることがさらに好ましい。
【００１６】
前記アクリル系樹脂とは、一般に（メタ）アクリル酸エステル単位または（メタ）アクリル酸単位の少なくとも一方を有する樹脂のことであり、（メタ）アクリル酸エステルまたは（メタ）アクリル酸の誘導体に由来する構成単位を有していてもよい。また、（メタ）アクリル酸エステル単位または（メタ）アクリル酸単位の少なくとも一方を有する樹脂を変性剤、触媒等を用いて変性したものも含む。なお、本願において「（メタ）アクリル」とは、「メタクリルまたはアクリル」を指すものとする。
【００１７】
（メタ）アクリル酸エステル単位としては、例えば（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸クロロメチル、（メタ）アクリル酸２−クロロエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５，６−ペンタヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸２，３，４，５−テトラヒドロキシペンチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸エポキシシクロヘキシルメチル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、２，２，２−トリフルオロエチル（メタ）アクリレート、２，２，２−トリクロロエチル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸イソボロニル等などの単量体に由来する構成単位が挙げられる。特に、取り扱いが容易なことや安価であることから、メタクリル酸メチル単位を有することが好ましい。
（メタ）アクリル酸単位としては、メタクリル酸、アクリル酸、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸などの２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸が挙げられる。その使用量はアクリル系樹脂が有する全構成単位において０〜３０重量％が好ましい。
【００１８】
なお、（メタ）アクリル酸エステル単位および（メタ）アクリル酸単位として列挙したいずれかの構成単位を２種類以上有していても良い。また、（メタ）アクリル酸エステル単位または（メタ）アクリル酸単位以外の構成単位を有していても良い。例えば、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、アクリロニトリル、メチルビニルケトン、エチレン、プロピレン、酢酸ビニル、アリルアルコール、２−ヒドロキシメチル−１−ブテン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン、マレイン酸、フマール酸およびそれらのエステル等；塩化ビニル、臭化ビニル、クロロプレンなどのハロゲン化ビニル類；酢酸ビニル；エチレン、プロピレン、ブチレン、ブタジエン、イソブチレンなどのアルケン類：ハロゲン化アルケン類；アリルメタクリレート、ジアリルフタレート、トリアリルシアヌレート、モノエチレングリコールジメタクリレート、テトラエチレングリコールジメタクリレート、テトラエチレングリコールジメタクリレート、ジビニルベンゼンなどの多官能性モノマーが挙げられる。これらのビニル系単量体は単独でまたは２種類以上を併用して使用することができる。なお、上記構成単位の比率を調整することで、任意の複屈折を与えることも可能である。  。
【００１９】
上記成分（Ａ）のゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定したポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）はフィルム等の成形品に求められる機械特性の観点から５０，０００以上が好ましい。７０，０００以上がより好ましく、９０，０００以上であることがさらに好ましい。成形時等の加工性の容易性から、２００，０００以下が好ましい。１８０，０００以下がより好ましく、１５０，０００がさらに好ましい。
上記成分（Ａ）の屈折率は特に制限されないが、１．５５未満であることが好ましい。１．５４未満であることが好ましく、１．５２未満であることがさらに好ましい。また、１．４９以上であることが好ましい。本発明において、屈折率はアッベ屈折計を用いて測定した値をいう。
【００２０】
ガラス転移温度が１２０℃以上であるアクリル系樹脂としては、メタクリル酸などのカルボキシ基を導入する手法が挙げられるが、カルボキシ基が一定量以上になると、架橋体を形成するリスクが生じたり、製膜するときに発泡するリスクが増大するため、ある一定量以下に抑えることが好ましい。具体的にはアクリル系樹脂中のカルボキシ基の量は０．６ｍｍｏｌ／ｇ以下、好ましくは０．４ｍｍｏｌ／ｇ以下であることが好ましい。
【００２１】
上記成分（Ａ）は、主鎖に環構造を有しているアクリル系樹脂であることが好ましい。環構造の例として、グルタルイミド、ラクトン、無水マレイン酸、マレイミド及び無水グルタル酸等を挙げることができる。アクリル系樹脂の主鎖に前述の環構造を有していることにより成分（Ａ）の耐熱性がより高くなる。特に環構造がグルタルイミドであることが、生産の簡便性やコスト、湿気に対する品質安定性、屈折率の制御の容易性等の観点で好ましい。
【００２２】
上記成分（Ａ）は、環構造単位の含有量が７重量％〜８０重量％の範囲であることが好ましく、１０重量％〜７０重量％の範囲であることがより好ましく、１５重量％〜６０重量％の範囲であるがさらに好ましい。この範囲内の環構造の含有量の場合、ガラス転移温度と厚み方向位相差Ｒｔｈのいずれもが良好となるので好ましい。環構造単位の含有量は、例えば１Ｈ−ＮＭＲ（核磁気共鳴法）を用いて、対象となる環構造部分とそれ以外の部分のモル比を測定し、重量換算を行い算出することができるが、その限りではない。なお、本発明においては、特記しない限り低位相差とは面内位相差、厚み方向位相差のいずれもが低いことを意図する。
【００２３】
以下、各環構造について説明する。
【００２４】
（グルタルイミドを有するアクリル系樹脂）
環構造としてグルタルイミドを有するアクリル系樹脂は、下記一般式（１）で表されるグルタルイミド単位を含有する樹脂である。
【００２５】
【化１】
2018070710.tif 000002
【００２６】
（ここで、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に、水素または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ３は炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基または炭素数６〜１０のアリール基を示す。）。
【００２７】
本発明に係るグルタルイミドの含有量は、１Ｈ−ＮＭＲを用いて定量することができる。
【００２８】
グルタルイミドを有するアクリル系樹脂はグルタルイミド以外に、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシルなどのアクリル系モノマーを有してもよい。これらを有する場合は、グルタルイミドを有するアクリル系樹脂において、アクリル酸エステル単位が１重量％未満であることが好ましい。さらにアクリル酸エステル単位が０．５重量％未満であることがより好ましく、０．３重量％未満であることがさらに好ましい。アクリル酸エステル単位が１重量％未満の場合、グルタルイミドを有するアクリル系樹脂の製造時のアクリル系樹脂の分子量低下を抑制でき、また成形加熱時の発泡を抑制することができる。
【００２９】
グルタルイミドを有するアクリル系樹脂は上記したアクリル系モノマー以外にも、アクリロニトリルやメタクリロニトリル等のニトリル系単量体、マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド系単量体を共重合することも可能である。さらに、スチレンなどの芳香族ビニル系単量体を含むことも可能である。
【００３０】
グルタルイミドを有するアクリル系樹脂の製造方法は特に制限されず、公知の方法を適用可能である。具体的には、ポリメタクリル酸メチルやメタクリル酸メチル−スチレン共重合体などを原料として使用し、イミド化剤と処理するイミド化工程、さらに必要に応じてエステル化剤と処理するエステル化工程を行い、グルタルイミドを有するアクリル系樹脂を製造することができる。
【００３１】
イミド化剤は一般式（１）で表されるグルタルイミドを生成できるものであれば特に制限されず、ＷＯ２００５／０５４３１１記載の化合物等が挙げられる。これらのイミド化剤のうち、コスト、物性の両面からメチルアミン、アンモニア、シクロヘキシルアミン、アニリンを用いることが好ましく、メチルアミンを用いることが特に好ましい。
【００３２】
常温にてガス状のメチルアミンなどは、メタノールなどのアルコール類に溶解させた状態で使用してもよい。
【００３３】
このイミド化工程において、上記イミド化剤の添加割合を調整することにより、得られるアクリル系樹脂におけるグルタルイミド単位および（メタ）アクリル酸エステル単位の割合を調整することができる。
【００３４】
また、グルタルイミド単位および（メタ）アクリル酸エステル単位の割合を調整することにより、得られるアクリル系樹脂の物性や、本発明にかかるアクリル系樹脂を成形して得られる偏光子保護フィルムの光学特性等を調整することができる。
【００３５】
イミド化剤は原料となるポリメタクリル酸メチル１００重量部に対して０．５重量部〜２０重量部であることが好ましい。イミド化剤の添加量がこの範囲内の場合、得られるアクリル系樹脂中にイミド化剤が残存しにくく、成形後の外観欠陥や発泡を誘発する可能性が極めて低くなる。また、最終的に得られる樹脂組成物のグルタルイミドの含有量も適切になるため、その耐熱性が低下しにくく、成形後の外観欠陥を誘発しにくくなり、好ましい。
【００３６】
イミド化工程の具体例としては、例えば、特開２００８−２７３１４０、特開２００８−２７４１８７記載の方法など公知の方法を挙げることができる。
【００３７】
本発明の製造方法では、上記イミド化工程に加え、炭酸ジメチルなどのエステル化剤で処理するエステル化工程を行うことができる。イミド化工程で得られた樹脂中に残存するアクリル酸エステル単位や、副生するアクリル酸エステル単位が存在することがあり、イミド化工程で得られた樹脂をさらにエステル化工程により、これらのアクリル酸エステル単位を減少させることができる。アクリル酸エステル単位が残存すると、成分（Ｂ）と混合して本願の樹脂組成物を製造する際に成分（Ａ）の分子量が低下したり、樹脂組成物をフィルム等へ成形する際に発泡等の欠陥が発生する場合がある。したがって、エステル化工程が重要となる場合がある。
【００３８】
このエステル化工程において、エステル化剤はイミド化工程で得られた樹脂１００重量部に対して０重量部〜１２重量部であることが好ましく、０重量部〜８重量部であることがより好ましい。エステル化剤がこれらの範囲内であれば酸価を適切な範囲に調整できる。
【００３９】
エステル化剤に加え、触媒を併用することもできる。触媒はエステル化を促進することができれば特に限定されるものではない。例えば、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリブチルアミン等の脂肪族３級アミンが挙げられる。これらの中でもコスト、反応性などの観点からトリエチルアミンが好ましい。
【００４０】
エステル化剤によって処理することなく、加熱処理等のみを行い、アクリル酸エステル単位を減少させることもできる。エステル化剤の不在下で、押出機内での溶融樹脂の混練や分散など加熱処理のみを行う場合、イミド化工程において副生するグルタルイミドを有するアクリル系樹脂中のアクリル酸エステル単位、つまりカルボキシル基同士の脱水反応やカルボン酸とアルキルエステル基の脱アルコール反応等によりカルボキシル基の一部または全部を酸無水物基へ変換することができる。このとき、酸無水物基への変換を促進することができる閉環促進剤を使用することも可能である。
【００４１】
エステル化剤によって処理する場合であっても、加熱処理によりアクリル酸エステル単位の酸無水物単位への変換を進行させることも可能である。
【００４２】
樹脂中のアクリル酸エステルの残存量の指標となる酸価を０．６ｍｍｏｌ／ｇ以下とすることが好ましい。０．２ｍｍｏｌ／ｇ以下がより好ましく、０．１ｍｍｏｌ／ｇ以下がさらに好ましい。酸価が０．６ｍｍｏｌ／ｇ以下の場合は、エステル化後の樹脂中にアクリル酸エステルを減少させることができ、得られた樹脂を使って成形を行った際、発泡や臭気発生を抑制することができる。
【００４３】
イミド化工程およびエステル化工程を経たイミド樹脂中には、未反応のイミド化剤や、未反応のエステル化剤、反応により副生した揮発成分および樹脂分解物等を含んでいるため、大気圧以下に減圧可能なベント口を装着することが可能である。
【００４４】
（ラクトンを有するアクリル系樹脂）
環構造としてラクトンを有するアクリル系樹脂は、分子内にラクトン構造を持つ熱可塑性の重合体（分子鎖中にラクトン構造が導入された熱可塑性の重合体）であれば限定はされず、その製造方法についても限定されない。例えば、好ましくは、分子鎖中に水酸基とエステル基とを有する重合体（ａ）を重合によって得た（重合工程）後に、得られた重合体（ａ）を加熱処理することによりラクトン環構造を重合体に導入する（ラクトン環化縮合工程）ことによって得られる。
【００４５】
重合工程においては、下記一般式（２）で表される不飽和単量体を含む単量体成分の重合反応を行うことにより、分子鎖中に水酸基とエステル基とを有する重合体を得る。
【００４６】
【化２】
2018070710.tif 000003
【００４７】
（ただし、Ｒ４およびＲ５は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０のアルキル基を表す。）。
【００４８】
一般式（２）で表される不飽和単量体としては、例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸イソプロピル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ノルマルブチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ターシャリーブチルなどが挙げられる。なかでも、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチルが好ましく、耐熱性向上効果が高い点で、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルが特に好ましい。これらの不飽和単量体は１種のみ用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【００４９】
単量体成分中の一般式（２）で表される不飽和単量体の含有割合は、５重量％〜５０重量％の範囲が好ましく、１０重量％〜４０重量％の範囲がより好ましく、１０〜３０重量％の範囲がさらに好ましい。上記含有割合が５重量％よりも多ければ、得られるラクトン含有重合体の耐熱性、耐溶剤性、表面硬度が良好となる。５０重量％よりも少なければ、ラクトン構造を形成する際に架橋反応が起こりにくく、流動性の低下を抑制できる可能性があり、溶融成形性が良好になり、また未反応の水酸基が残りにくくなるため成形の際にさらに縮合反応が進行して揮発性物質が発生してシルバーストリークが入りやすくなったり、厚み方向位相差Ｒｔｈが増大することがなくなる。
【００５０】
単量体成分は一般式（２）で表される不飽和単量体以外の、その他の単量体を含むことが好ましい。その他の単量体としては、本発明の効果を損なわない範囲で選択すれば、限定はされない。例えば、（メタ）アクリル酸エステル、水酸基含有単量体、不飽和カルボン酸、下記一般式（３）で表される不飽和単量体が好ましく挙げられる。上記その他の単量体は、１種のみ用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【００５１】
【化３】
2018070710.tif 000004
【００５２】
（ただし、Ｒ６は水素原子またはメチル基を表し、Ｘは水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、アリール基、−ＯＡｃ基、−ＣＮ基、−ＣＯ−Ｒ７基、または−Ｃ−Ｏ−Ｒ８基を表し、Ａｃ基はアセチル基を表し、Ｒ７およびＲ８は水素原子または炭素数１〜２０のアルキル基を表す。）。
【００５３】
上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、一般式（２）で表される不飽和単量体以外の（メタ）アクリル酸エステルであれば、限定はされないが、例えば、アクリル酸メチルが耐熱性、透明性の点から好ましい。
【００５４】
上記（メタ）アクリル酸エステルを用いる場合、単量体成分中のその含有割合は、本発明の効果を十分に発揮させる上で、１０重量％〜９５重量％が好ましく、より好ましくは１０重量％〜９０重量％、さらに好ましくは４０重量％〜９０重量％、特に好ましくは５０重量％〜９０重量％である。
【００５５】
（成分（Ｂ））
成分（Ｂ）はガラス転移温度（Ｔｇ３）が１２０℃以上であり、かつ屈折率が１．５５以上である、少なくとも芳香族ビニル単位を含有する熱可塑性樹脂である。
成分（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ３）は、本発明の樹脂組成物の耐熱性を高くする観点から、１２０℃以上である。Ｔｇ３は１２５℃以上であることが好ましく、１２９℃以上であることがより好ましい。
【００５６】
成分（Ｂ）の屈折率は１．５５以上であれば特に制限されないが、成分（Ａ）との相溶性および樹脂組成物としての低複屈折性の両立の観点から、屈折率は１．５６以上がさらに好ましい。成分（Ｂ）の屈折率の屈折率の上限は特に制限されないが、過剰に高い屈折率の場合、成分（Ａ）との屈折率の差が大きくなり、透明性が低下するおそれがあることから、１．５９以下であることが好ましく、１．５８以下であることがより好ましい。
【００５７】
成分（Ｂ）は、成分（Ａ）との相溶性を向上させたり、樹脂組成物として低複屈折性を発現することが容易である点から、芳香族ビニル単位を含有する。なかでも、スチレン単位を含有することが好ましい。
【００５８】
成分（Ｂ）は、芳香族ビニル単位に加えて、無水マレイン酸単位またはマレイミド単位のいずれか一方を含有する熱可塑性樹脂がさらに好ましく、芳香族ビニル単位と無水マレイン酸単位を含有する樹脂であることが特に好ましい。無水マレイン酸単位またはマレイミド単位のいずれか一方を含有することにより、成分（Ｂ）は成分（Ａ）との相溶性が高くなり、樹脂組成物としての高いガラス転移温度（Ｔｇ１）を発現するとともに、本発明の熱可塑性樹脂組成物が均一になりやすく、低ヘイズの樹脂組成物が得られるため好ましい。さらに、高いガラス転移温度の発現と同時に、成分（Ｂ）の芳香族ビニル単位の含有量を制御することができることから、成分（Ａ）が有する正の位相差を成分（Ｂ）が有する負の位相差により相殺することができるために、樹脂組成物として優れた低位相差も発現できる。成分（Ａ）が環構造を有するアクリル系樹脂である場合、また、環構造がグルタルイミド構造である場合にさらにその効果が発揮される。
【００５９】
成分（Ｂ）は、（メタ）アクリル酸エステル単位、なかでも、メタクリル酸メチル単位をさらに含有する樹脂が好ましい。（メタ）アクリル酸エステル単位は前記したものなどがあげられる。
【００６０】
成分（Ｂ）は、便宜上「単量体単位を含有する」としているが、上記単量体単位を重合して得られる樹脂でなくても、変性、脱水等で、結果的に上記単位を含有する樹脂も含む。
【００６１】
成分（Ｂ）１００重量％中、芳香族ビニル単位は、光学的に負の複屈折発現のため、４０重量％〜９０重量％であることが好ましく、５０重量％〜９０重量％であることがより好ましく、５５重量％〜８５重量％であることがさらに好ましい。無水マレイン酸単位やマレイミド単位の含有量は、成分（Ａ）との相溶性の観点から１０重量％〜３０重量％であることが好ましく、１０重量％〜２５重量％であることがより好ましい。
【００６２】
本発明に用いられる成分（Ｂ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）にて測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）が９０,０００〜２００,０００であることが好ましい。Ｍｗが上記範囲内であると成分（Ａ）との相溶性も高く耐熱性も付与することができるため好ましい。Ｍｗは１００,０００〜１８０,０００であることがより好ましい。
【００６３】
成分（Ｂ）の市販品のうち、スチレン―メチルメタクリレート―無水マレイン酸共重合体としては、デンカ株式会社製「レジスファイ」（登録商標）Ｒ１００、Ｒ２００及びＲ３００、旭化成株式会社製「デルペット」（登録商標）９８０Ｎなどがあげられる。
【００６４】
（樹脂組成物）
本発明の樹脂組成物は、前記成分（Ａ）および成分（Ｂ）を含有し、ガラス転移温度（Ｔｇ１）が１２０℃以上であり、かつ厚み１７０μｍの成形体を延伸温度Ｔｇ１＋２０℃の条件下で同時二軸延伸を行った際の厚み方向位相差（Ｒｔｈ）の絶対値が５ｎｍ以下、かつヘイズが１％以下であることを特徴とする樹脂組成物に関する。
【００６５】
本発明の樹脂組成物のガラス転移温度（Ｔｇ１）は、高まる高耐熱性への要求に応える観点から、１２０℃以上であり、１２５℃以上であることがより好ましく、１２９℃以上であることがさらに好ましく、１３０℃以上であることがとりわけ好ましい。
【００６６】
本発明の樹脂組成物のガラス転移温度は、樹脂組成物の耐熱性を高くする観点から、Ｔｇ２＜Ｔｇ３またはＴｇ２＜Ｔｇ１であることが好ましく、Ｔｇ２＜Ｔｇ３およびＴｇ２＜Ｔｇ１であることがさらに好ましい。
【００６７】
本発明の樹脂組成物の厚み方向位相差（Ｒｔｈ）は５ｎｍ以下が必要であるが、２ｎｍ以下が好ましく、１ｎｍ以下がより好ましい。
【００６８】
Ｒｔｈは位相差測定装置を用いて測定でき、本発明では測定波長５９０ｎｍで測定して得られる値を用いる。
【００６９】
本発明の樹脂組成物のヘイズは１％以下であることが好ましい。ヘイズはヘイズメーターで測定することができる。ヘイズは０．５％以下がより好ましく、０．１％以下がさらに好ましい。本発明においては、成分（Ａ）と成分（Ｂ）のモノマー単位の最適化により、０．１以下というヘイズを実現することができる。具体的には、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の相溶性を高めることが重要であり、成分（Ａ）の環構造と、成分（Ｂ）の芳香族ビニル単位および無水マレイン酸単位またはマレイミド単位による分子設計となる。
【００７０】
本発明の樹脂組成物中の、成分（Ｂ）の含有量は成分（Ａ）の環構造の含有量に応じて、ガラス転移温度、厚み方向位相差の絶対値の調整の範囲内において、適宜設定できる。前記成分（Ａ）１００重量部に対する前記成分（Ｂ）の含有量が５重量部以上であることが好ましく、７重量部以上であることがさらに好ましく、１０重量部以上であることがさらに好ましい。上限は、４０重量部未満であることが好ましく、３０重量部以下であることがより好ましく、２５重量部以下であることがさらに好ましい。成分（Ｂ）の量が４０重量部未満では、溶融押出法によるフィルム化の際、温度条件によっては生じる可能性があるフィルム内部の発泡が起きにくくなる。５重量部以上では、耐熱性を付与の効果が大きくなる。
【００７１】
本発明の樹脂組成物、成分（Ａ）、成分（Ｂ）は、これらの性質を阻害しない範囲で第三の樹脂を含有してもかまわない。
【００７２】
本発明の樹脂組成物は、必要に応じ、一般に用いられる酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、ブルーライトカットを目的とした特定波長吸収剤もしくは特定波長吸収色素、ラジカル捕捉剤などの耐光性安定剤や、位相差調整剤、可塑剤、滑剤、帯電防止剤、着色剤、収縮防止剤、抗菌・脱臭剤、蛍光増白剤、相溶化剤等を単独または２種以上組み合わせて、本発明の目的を損なわない範囲であれば添加してもよい。
【００７３】
紫外線吸収剤については、例えば、トリアジン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ベンゾオキサジン系化合物およびオキサジアゾール系化合物等が挙げられる。これらの中でも添加量に対する紫外線吸収性能や溶融押出をする場合、揮発性の観点でトリアジン系化合物が好ましい。
【００７４】
成分（Ａ）と、成分（Ｂ）の混合方法に関しては、特に限定されなく、従来公知のあらゆる方法を用いることができる。例えば、重量式フィーダーを用いて押出機に供給し溶融混練りする方法や、成分（Ａ）および成分（Ｂ）ともに可溶な溶媒により溶液の状態で混合する等が挙げられる。
【００７５】
押出機を用いて混合する場合、用いる押出機は特に限定されるものではなく、各種押出機を用いることができる。具体的には単軸押出機、二軸押出機または多軸押出機等を用いることができる。中でも二軸押出機を用いることが好ましい。二軸押出機によれば、成分（Ａ）と成分（Ｂ）を均一混合する条件の自由度が広い。また、押出機の上流側から原料投入ホッパー等を用いて成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を投入し混合しても良いし、成分（Ｂ）のみを、押出機の途中からサイドフィーダーや、重量式フィーダー等を用いて投入し混合してもよい。
【００７６】
本発明の樹脂組成物中の異物低減を目的として、押出機の最後にフィルターを設置することも可能である。フィルターの前には、成分（Ａ）を昇圧するためにギアポンプを設置する方が好ましい。フィルターの種類としては、溶融ポリマーからの異物除去が可能なステンレス製のリーフディスクフィルターを使用するのが好ましく、フィルターエレメントとしてはファイバータイプ、パウダータイプ、あるいはそれらの複合タイプを使用するのが好ましい。
【００７７】
（用途）
本発明の樹脂組成物の用途は特に制限されないが、耐熱性が高く低複屈折性等の特性から、光学用途で使用することができる。フィルム形状とする場合は光学フィルム、特に低位相差であることを特徴とするこから、偏光子保護フィルムに好ましく用いることができる。偏光子保護フィルムは偏光子と貼合されて偏光板となる。偏光子は特に限定されるものではなく、従来公知の任意の偏光子を用いることができる。例えば、延伸されたポリビニルアルコールにヨウ素を含有させて得た偏光子等を挙げることができる。
【００７８】
この偏光板はさらに種々のフィルムと貼り合わされて、各種製品に用いることができる。その用途は特に限定されるものではないが、例えば、液晶ディスプレイ、有機ＥＬディスプレイなどのディスプレイ分野、等に好適に用いることができる。
【００７９】
（フィルムの製造方法）
本発明の樹脂組成物を用いるフィルムの製造方法の一実施形態について説明するが、本発明はこれに限定されない。つまり、本発明のアクリル系樹脂組成物を成形してフィルムを製造できる方法であれば、従来公知のあらゆる方法、例えば溶融製膜法や溶液流延法等を用いることができる。
【００８０】
本発明の熱可塑性樹脂組成物を溶融製膜法によりフィルムに成形する場合、まず、本発明のアクリル系樹脂組成物を、予備乾燥し、その後押出機に供給し、該アクリル系樹脂組成物を加熱溶融させる。さらに、ギアポンプやフィルターを通して、Ｔダイなどのダイスに供給する。次に、Ｔダイに供給されたアクリル系樹脂組成物を、シート状の溶融樹脂として押し出し、冷却ロールなどを用いて冷却固化して、未延伸フィルム（原反フィルムともいう）を得る。この際、フィルムの表面性（平滑性）を良好にするために、金属ロールと金属製弾性外筒を備えたフレキシブルロールと挟み込むことも可能である。
【００８１】
さらに、未延伸フィルム（原反フィルム）を、一軸延伸または二軸延伸して所定の厚みのフィルムを製造することも可能である。本発明の偏光子保護フィルムの長手方向（ＭＤ方向）および幅方向（ＴＤ方向）両方のＭＩＴ耐屈曲性等の機械特性を向上させるために、二軸延伸を行うことが好ましい。
【実施例】
【００８２】
本発明について、実施例および比較例に基づいてより具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。当業者は本発明の範囲を逸脱することなく、種々の変更、修正、および改変を行うことができる。  
【００８３】
（ガラス転移温度）
樹脂１０ｍｇを用いて、示差走査熱量計（ＤＳＣ、（株）ＳＩＩ製、ＤＳＣ７０２０）を用いて、窒素雰囲気下、昇温速度２０℃／ｍｉｎで測定し、中点法により決定した。
【００８４】
（ヘイズ）
二軸延伸フィルムをサンプルとし、ＪＩＳ Ｋ ７１３６−２０００に基づき、日本電色工業（株）製ヘイズメーターＮＤＨ２０００を用いて測定した。
【００８５】
（屈折率）
二軸延伸フィルムをサンプルとし、（株）アタゴ社製アッベ屈折計３Ｔを用いて測定した。
【００８６】
（グルタルイミド含有量の定量）
樹脂製造例により得られた成分（Ａ）のアクリル系樹脂を１Ｈ−ＮＭＲ  ＢＲＵＫＥＲ  ＡｖａｎｃｅＩＩＩ（４００ＭＨｚ）を用いて測定を行った。対象となる環構造部分とそれ以外の部分のモル比から重量換算を行い算出した。具体的にグルタルイミドのケースでは、３．５〜３．８ｐｐｍのメタクリル酸メチルのＯ−ＣＨ３プロトン由来のピークの面積Ａと、３．０〜３．３ｐｐｍのグルタルイミドのＮ−ＣＨ３プロトン由来のピークの面積Ｂより、求められたモル比を用いて、式１によりイミド化率（Ｉｍ％）求めた。
【００８７】
【数１】
2018070710.tif 000005
【００８８】
式１より求められたＩｍ％を重量換算を行い、グルタルイミド含有量（重量％）を求めた。
【００８９】
（厚み方向位相差Ｒｔｈ）
二軸延伸フィルムをサンプルとし、王子計測機器（株）製、位相差測定装置ＫＯＢＲＡ−ＷＲを用いて厚み方向位相差（Ｒｔｈ）の測定を行った。測定波長は５９０ｎｍとした。
【００９０】
（アクリル系樹脂製造例１）
使用した押出機は口径４０ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝９０）である。イミド化工程として、押出機の各温調ゾーンの設定温度を２５０〜２８０℃、スクリュー回転数は８５ｒｐｍとした。ポリメタクリル酸メチル樹脂（Ｍｗ：１０５，０００）を４２．４ｋｇ／ｈｒで供給し、ニーディングブロックによって上記ポリメタクリル酸メチル樹脂を溶融、充満させた後、ノズルから上記ポリメタクリル酸メチル樹脂１００重量部に対して７．５重量部のモノメチルアミン（三菱ガス化学株式会社製）を注入した。反応ゾーンの末端にはリバースフライトを入れて樹脂を充満させた。反応後の副生成物および過剰のメチルアミンをベント口の圧力を−０．０９２ＭＰａに減圧して除去した。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂を、水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化することにより、樹脂（Ｉ）を得た。 次いで、エステル化工程として、口径４０ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機にて、押出機各温調ゾーンの設定温度を２４０〜２６０℃、スクリュー回転数７２ｒｐｍとした。ホッパーから得られた樹脂（Ｉ）を４１ｋｇ／ｈｒで供給し、ニーディングブロックによって樹脂を溶融、充満させた後、ノズルから上記ポリメタクリル酸メチル樹脂１００重量部に対して０．３重量部の炭酸ジメチルを注入し樹脂中のカルボキシル基の低減を行った。反応ゾーンの末端にはリバースフライトを入れて樹脂を充満させた。反応後の副生成物および過剰の炭酸ジメチルをベント口の圧力を−０．０９２ＭＰａに減圧して除去した。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂を、水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化し、グルタルイミド環を有するアクリル系樹脂（Ａ１）を得た。当該アクリル系樹脂（Ａ１）のグルタルイミド含有量は２９重量％、ガラス転移温度は１２９．２℃、屈折率は１．５１であった。
【００９１】
（アクリル系樹脂製造例２）
使用した押出機は口径４０ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝９０）である。イミド化工程として、押出機の各温調ゾーンの設定温度を２５０〜２８０℃、スクリュー回転数は８５ｒｐｍとした。ポリメタクリル酸メチル樹脂（Ｍｗ：１０５，０００）を４２．４ｋｇ／ｈｒで供給し、ニーディングブロックによって上記ポリメタクリル酸メチル樹脂を溶融、充満させた後、ノズルから上記ポリメタクリル酸メチル樹脂１００重量部に対して１．８重量部のモノメチルアミン（三菱ガス化学株式会社製）を注入した。反応ゾーンの末端にはリバースフライトを入れて樹脂を充満させた。反応後の副生成物および過剰のメチルアミンをベント口の圧力を−０．０９２ＭＰａに減圧して除去した。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂を、水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化することにより、樹脂（II）を得た。 次いで、エステル化工程として、口径４０ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機にて、押出機各温調ゾーンの設定温度を２４０〜２６０℃、スクリュー回転数１０２ｒｐｍとした。ホッパーから得られた樹脂（I）を４１ｋｇ／ｈｒで供給し、ニーディングブロックによって樹脂を溶融、充満させた後、ノズルから上記ポリメタクリル酸メチル樹脂１００重量部に対して０．３重量部の炭酸ジメチルを注入し樹脂中のカルボキシル基の低減を行った。反応ゾーンの末端にはリバースフライトを入れて樹脂を充満させた。反応後の副生成物および過剰の炭酸ジメチルをベント口の圧力を−０．０９２ＭＰａに減圧して除去した。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂を、水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化し、グルタルイミド環を有するアクリル系樹脂（Ａ２）を得た。当該アクリル系樹脂（Ａ２）のグルタルイミド含有量は５重量％、ガラス転移温度は１２３．４℃、屈折率は１．５０であった。
【００９２】
（アクリル系樹脂製造例３）
使用した押出機は口径４０ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝９０）である。イミド化工程として、押出機の各温調ゾーンの設定温度を２５０〜２８０℃、スクリュー回転数は８５ｒｐｍとした。ポリメタクリル酸メチル樹脂（Ｍｗ：１０５，０００）を４２．４ｋｇ／ｈｒで供給し、ニーディングブロックによって上記ポリメタクリル酸メチル樹脂を溶融、充満させた後、ノズルから上記ポリメタクリル酸メチル樹脂１００重量部に対して１０重量部のモノメチルアミン（三菱ガス化学株式会社製）を注入した。反応ゾーンの末端にはリバースフライトを入れて樹脂を充満させた。反応後の副生成物および過剰のメチルアミンをベント口の圧力を−０．０９２ＭＰａに減圧して除去した。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂を、水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化することにより、樹脂（III）を得た。 次いで、エステル化工程として、口径４０ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機にて、押出機各温調ゾーンの設定温度を２４０〜２６０℃、スクリュー回転数７２ｒｐｍとした。ホッパーから得られた樹脂（III）を４１ｋｇ／ｈｒで供給し、ニーディングブロックによって樹脂を溶融、充満させた後、ノズルから上記ポリメタクリル酸メチル樹脂１００重量部に対して０．３重量部の炭酸ジメチルを注入し樹脂中のカルボキシル基の低減を行った。反応ゾーンの末端にはリバースフライトを入れて樹脂を充満させた。反応後の副生成物および過剰の炭酸ジメチルをベント口の圧力を−０．０９２ＭＰａに減圧して除去した。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂を、水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化し、グルタルイミド環を有するアクリル系樹脂（Ａ３）を得た。当該アクリル系樹脂（Ａ３）のグルタルイミド含有量は３３％、ガラス転移温度は１３０．９℃、屈折率は１．５１であった。
【００９３】
（実施例１）
上記、アクリル系樹脂製造例１で製造した（Ａ１）１００重量部に対して、成分（Ｂ）としてデンカ株式会社製  レジスファイＲ１００（屈折率１．５６、ガラス転移温度（Ｔｇ３）１２９．３℃、スチレン／メタクリル酸メチル／無水マレイン酸＝７４重量％／１５重量％／１１重量％）を２０重量部に計量した混合物を、口径１５ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝３０）にて混練した。ホッパーから樹脂混合物を２ｋｇ／ｈｒで供給し、押出機各温調ゾーンの設定温度を２６０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍとした。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂を水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化し、樹脂組成物（Ｃ１）を得た。
【００９４】
得られたアクリル系樹脂組成物（Ｃ１）を、１００℃５時間乾燥後、押出機出口にＴダイを備えた口径１５ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて製膜した。ホッパーからアクリル系樹脂組成物（Ｃ１）を２ｋｇ／ｈｒで供給し、押出機各温調ゾーンの設定温度を２７０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍとした。押出機出口に設けられたＴダイから押し出されたシート状の溶融樹脂を冷却ロールで冷却して幅１６０ｍｍ、厚み１７０μｍの原反フィルム（Ｄ１）を得た。
【００９５】
得られた原反フィルム（Ｄ１）を、（株）井元製作所製、二軸延伸装置（ＩＭＣ−１９０５）を用いて、延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度（Ｔｇ１）より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ１）を作成した。Ｅ１のヘイズは０．０７％、Ｒｔｈは−３．８ｎｍであった。結果を表１に示す。
【００９６】
（実施例２）
成分（Ｂ）の添加量を１８重量部にした以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ２）を得た。Ｃ２を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ２）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ２）を作成した。Ｅ２のヘイズは０．０５％、Ｒｔｈは−１．１ｎｍであった。結果を表１に示す。
【００９７】
（実施例３）
成分（Ｂ）としてデンカ株式会社製、レジスファイＲ３００（屈折率１．５８、ガラス転移温度（Ｔｇ３）１３１．４℃、スチレン／メタクリル酸メチル／無水マレイン酸＝８３重量％／５重量％／１２重量％）を使用し、添加部数を成分（Ａ１）１００重量部に対して１５重量部にした以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ３）を得た。Ｃ３を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ３）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ３）を作成した。Ｅ３のヘイズは０．０７％、Ｒｔｈは２．０ｎｍであった。結果を表１に示す。
【００９８】
（実施例４）
成分（Ａ）としてＡ２を用い、成分（Ｂ）として、レジスファイＲ１００を使用し、添加部数を成分（Ａ２）１００重量部に対して３重量部にした以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ４）を得た。Ｃ４を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ４）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ４）を作成した。Ｅ４のヘイズは０．０５％、Ｒｔｈは−４．３ｎｍであった。結果を表１に示す。
【００９９】
（実施例５）
成分（Ａ）としてＡ３を用い、成分（Ｂ）として、レジスファイＲ１００を使用し、添加部数を成分（Ａ３）１００重量部に対して２５重量部にした以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ５）を得た。Ｃ５を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ５）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ５）を作成した。Ｅ５のヘイズは０．０７％、Ｒｔｈは−４．５ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１００】
（比較例１）
成分（Ａ）としてＡ１を用い、成分（Ｂ）を使用しない以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ６）を得た。Ｃ６を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ６）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ６）を作成した。Ｅ６のヘイズは０．０６％、Ｒｔｈは２０．９ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１０１】
（比較例２）
成分（Ｂ）の添加量を２５重量部にした以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ７）を得た。Ｃ７を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ７）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ７）を作成した。Ｅ７のヘイズは０．０５％、Ｒｔｈは−１０．０ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１０２】
（比較例３）
成分（Ｂ）の添加量を１０重量部にした以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ８）を得た。Ｃ８を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ８）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ８）を作成した。Ｅ８のヘイズは０．０５％、Ｒｔｈは８．５ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１０３】
（比較例４）
成分（Ａ）としてＡ２を用い、成分（Ｂ）を使用しない以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ９）を得た。Ｃ４を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ９）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ９）を作成した。Ｅ９のヘイズは０．０８％、Ｒｔｈは−０．９ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１０４】
（比較例５）
成分（Ａ）としてＡ２を用い、成分（Ｂ）としてレジスファイＲ１００を使用し、添加部数を成分（Ａ２）１００重量部に対して２０重量部にした以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ１０）を得た。Ｃ１０を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ１０）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ１０）を作成した。Ｅ１０のヘイズは０．０４％、Ｒｔｈは−４０．８ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１０５】
（比較例６）
成分（Ａ）としてＡ２を用い、成分（Ｂ）としてレジスファイＲ１００を使用し、添加部数を成分（Ａ２）１００重量部に対して１０重量部にした以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ１１）を得た。Ｃ５を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ１１）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ１１）を作成した。Ｅ１１のヘイズは０．０８％、Ｒｔｈは−１２．５ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１０６】
（比較例７）
成分（Ｂ）としてレジスファイＲ３００を使用し、添加量を１５重量部にした以外は、比較例６と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ１２）を得た。Ｃ１２を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ１２）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ１２）を作成した。Ｅ１２のヘイズは０．０７％、Ｒｔｈは−１９．０ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１０７】
（比較例８）
成分（Ａ）としてＡ３を用い、成分（Ｂ）を使用しない以外は、比較例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ１３）を得た。Ｃ１３を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ１３）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ１３）を作成した。Ｅ１３のヘイズは０．０５％、Ｒｔｈは１６．９ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１０８】
（比較例９）
成分（Ａ）としてＡ３を用い、成分（Ｂ）としてレジスファイＲ１００を使用し、添加部数を成分（Ａ２）１００重量部に対して３０重量部にした以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ１４）を得た。Ｃ１４を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ１４）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ１４）を作成した。Ｅ１４のヘイズは０．０７％、Ｒｔｈは−７．０ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１０９】
（比較例１０）
成分（Ｂ）としてレジスファイＲ１００を使用し、添加部数を成分（Ａ２）１００重量部に対して５重量部にした以外は、実施例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ１５）を得た。Ｃ１５を用いて、実施例１と同様に原反フィルム（Ｄ１５）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ１５）を作成した。Ｅ１５のヘイズは０．０７％、Ｒｔｈは５．４ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１１０】
（比較例１１）
成分（Ｂ）として新日鉄住金化学製エスチレン（登録商標）ＡＳ−３０（メタクリル酸メチルースチレン共重合体、スチレン含有量７０重量％）を使用した以外は、比較例６２．０ｎｍ同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ１６）を得た。Ｃ１６を用いて、比較例３と同様に原反フィルム（Ｄ１６）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ１６）を作成した。Ｅ１６のヘイズは１．２７％、Ｒｔｈは−８．３ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１１１】
（比較例１２）
成分（Ｂ）としてデンカ製ＴＸ−１００Ｓ（メタクリル酸メチルースチレン共重合体、スチレン含有量４０重量％）を使用した以外は、比較例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ１７）を得た。Ｃ７を用いて、比較例３と同様に原反フィルム（Ｄ１７）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ１７）を作成した。Ｅ１７のヘイズは１．１０％、Ｒｔｈは−４．５ｎｍであった。結果を表１に示す。
【０１１２】
（比較例１３）
成分（Ｂ）としてデンカ製ＩＰ ＭＳ−ＮＡ（屈折率１．６０、ガラス転移温度（Ｔｇ３）１９６．４℃、スチレン／フェニルマレイミド／無水マレイン酸＝５０重量％／１重量％／４９重量％）を使用した以外は、比較例１と同様に実施し、樹脂組成物（Ｃ１８）を得た。Ｃ７を用いて、比較例３と同様に原反フィルム（Ｄ１８）、さらに延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２０℃高い温度条件下で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルム（Ｅ１８）を作成した。Ｅ１８のヘイズは５０．１％と高すぎて不透明であり、Ｒｔｈを測定できなかった。結果を表１に示す。
【０１１３】
【表１】
2018070710.tif 000006