(57)【要約】【解決課題】  流動性を高く維持した上で、射出成形や押出成形で作成した成形体の剛性が特に改善されたポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体、それを利用した自動車用部材を提供すること。【解決手段】  分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）５〜５０重量％と、条件（Ｙ−ｉ）〜（Ｙ−ｉｉ）を満足するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）９５〜５０重量％とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物（但し、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計を１００重量％とする）。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）５〜５０重量％と、下記条件（Ｙ−ｉ）
〜（Ｙ−ｉｉ）を満足するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）９５〜５０重量％とを含有するポ
リプロピレン系樹脂組成物（但し、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂
（Ｙ）との合計を１００重量％とする）。
条件（Ｙ−ｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）が、プロピレン単独重合体（Ｙ−Ａ）、プロピレン−α−
オレフィンランダム共重合体（Ｙ−Ｂ）及びプロピレン−α−オレフィンブロック共重合
体（Ｙ−Ｃ）からなる群から選ばれた少なくとも一種のポリプロピレン系樹脂である。
条件（Ｙ−ｉｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ
荷重）が５０〜５００ｇ／１０分の範囲である。
【請求項２】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）がプロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ
）である請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、以下の条件（ＹＣ−ｉ）
を満足する請求項２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（ＹＣ−ｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であり、プロピレン（共
）重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が８０〜５００
ｇ／１０分である。
【請求項４】
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、以下の条件（ＹＣ−ｉｉ
）を満足する請求項２又は３に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（ＹＣ−ｉｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であり、プロピレン−α
−オレフィンランダム共重合体におけるα−オレフィンの含有量が、３０〜８０重量％で
ある（但し、α−オレフィンの含有量は、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体
全体のモノマー分率を１００重量％とした場合のα−オレフィンの割合である）。
【請求項５】
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、以下の条件（ＹＣ−ｉｉ
ｉ）を満足する請求項２〜４の何れか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（ＹＣ−ｉｉｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であり、プロピレン−α
−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）に対するプロピレン−α−オレフィンランダム
共重合体の割合が５〜５０重量％である（但し、プロピレン−α−オレフィンブロック共
重合体全体を１００重量％とする）。
【請求項６】
分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が以下の条件（Ｘ−ｉ）を満足する請求
項１〜５の何れか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（Ｘ−ｉ）
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の絶対分子量Ｍａｂｓが１００万における分岐指数ｇ’が０
．３０以上１．００未満である。
【請求項７】
分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が、以下の条件（Ｘ−ｉｉ）〜（Ｘ−ｖ
ｉ）を満足する請求項６に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（Ｘ−ｉｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ
荷重）が０．１〜３０ｇ／１０分の範囲である。
条件（Ｘ−ｉｉｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の２５℃パラキシレン可溶成分量（ＣＸＳ）が、ポリプロ
ピレン樹脂（Ｘ）全量に対して５．０重量％未満である。
条件（Ｘ−ｉｖ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の１３Ｃ−ＮＭＲによるプロピレン単位３連鎖のｍｍ分率
が、９５％以上である。
条件（Ｘ−ｖ）
ポリプロピレン樹脂系（Ｘ）のＧＰＣによる分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが３．０以上１０．
０以下であり、且つＭｚ／Ｍｗが２．５以上１０．０以下である。
条件（Ｘ−ｖｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の溶融張力（ＭＴ）（単位：ｇ）が、ｌｏｇ（ＭＴ）≧−
０．９×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．７  またはＭＴ≧１５  のいずれかを満たす。
【請求項８】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計１００重量部に対
し、エチレン−α−オレフィンエラストマー（Ｚ）１〜５０重量部を更に含有する請求項
１〜７の何れか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項９】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計１００重量部に対
し、下記条件（Ｍ−ｉ）を満足するフィラー（Ｍ）１〜５０重量部を更に含有する請求項
１〜８の何れか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（Ｍ−ｉ）
フィラー（Ｍ）は無機フィラー及び有機フィラーからなる群から選ばれる少なくとも１
種のフィラーである。
【請求項１０】
請求項１〜９の何れか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を材料とし、下記条件
（１）を満足する成形体。
条件（１）
成型体が、射出成形体又は押し出し成形体の何れかである。
【請求項１１】
請求項１０に記載の成形体を用いた自動車用部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体に関し、詳しくは、成形性に
優れる上、剛性や耐衝撃性のバランスに優れ、このうち特に剛性が改良されたポリプロピ
レン系樹脂組成物およびその成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン系樹脂組成物は、工業部品分野における各種成形体、例えば、バンパー
、サイドモール、インストルメントパネルなどの自動車部品、テレビなどの家電機器製品
の部品などとして、その優れた成形性、機械的強度、環境問題適応性や経済性の特徴を活
かし、多く実用に供されてきている。なかでも自動車分野での成形体は、大型化、デザイ
ンの複雑化、薄肉化や無塗装化が進みつつあり、それに伴いポリプロピレン系樹脂組成物
およびその成形体には、高度な物性バランス（例えば、高い剛性と衝撃強度とのバランス
等）の発現が望まれている。
【０００３】
特に自動車分野においては、最近樹脂を外板材として使用することで軽量化を図り、も
って燃費を向上させることで、経済性をより向上させるための多くの努力が払われてきて
いる。これまでは、外板材として剛性や耐衝撃性に優れるポリアミド系樹脂が使用される
ケースが多かったが、ポリアミド系樹脂の使用は必ずしも経済性は高くなく、しかも成形
の自由度が低く、意匠性に乏しいなどの欠点を有しており、これらの点で大きく優位性を
持つポリオレフィン系樹脂、なかでも剛性の観点からポリプロピレン系樹脂の適用が望ま
れてきた。しかしながら、従来のポリプロピレン系樹脂では、剛性が必ずしも満足できる
レベルに無く、より一層の剛性向上が望まれていた。
【０００４】
ポリプロピレンは半結晶性高分子であるから、樹脂の剛性向上に最も寄与するものは、
結晶化度である。結晶化度は、ポリプロピレンの立体規則性に強く支配されることから、
これまでに多くの技術開発の努力が、ポリプロピレンの立体規則性向上のために払われて
きた。その歴史的経緯の概略は「新版ポリプロピレンハンドブック  基礎から用途開発ま
で、ネロ・パスクイーニ編著、日刊工業新聞社、２０１２年」第２章に詳しく述べられて
いる。一方で、射出成形や押出成形などを経て作成された成形体の剛性率、弾性率につい
ては、必ずしも結晶性だけに支配されるものではない。「新版ポリプロピレンハンドブッ
ク」の３章には、射出成形によって、スキン・コアモルフォロジーが形成されることが示
されている。これは、成形体表面近傍の配向した結晶の層（剪断配向層）と、中心付近の
球晶層からなることが通常である。また、同書には、Ｒ．  Ｐｈｉｌｌｉｐｓらの報告（
Ｐｏｌｙｍ．  Ｅｎｇ．  Ｓｃｉ．  ３４巻、  ｐ．１７３１  （１９９４））からの引
用として、曲げ弾性率（ＦＭ）などの力学物性が、結晶化度のみならず、結晶配向度にも
依存することが示されている。
【０００５】
射出成形片における配向層とコア層のモルフォロジーやそれぞれの層の物性については
、「Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ，ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ，ｂｌｅｎｄｓ  ａｎｄ  ｃｏｍ
ｐｏｓｉｔｓ，  Ｖｏｌｕｍｅ  １，Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ａｎｄ  Ｍｏｒｐｈｏｌｏｇ
ｙ，Ｊ．Ｋａｒｇｅｒ−Ｋｏｃｓｉｓ  ｅｄ．，  Ｃｈａｐｍａｎ  ＆  Ｈａｌｌ，１９
９５」の第６章に良くまとめられており、ポリプロピレンの分子量増加によって配向層厚
みが増すこと、配向層がシシ−ケバブモルフォロジーを取り、弾性率が高いことなどが示
されている。後にＳｏｍａｎｉら（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ３３，９３８５（２
０００））やＳｅｋｉら（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ３５，２５８３（２００２）
）によって明らかにされるように、配向層の形成には高分子量成分の存在が重要である。
従って、射出成形体や押出成形など、剪断流動を伴って形成される成形体で、弾性率の
高い配向構造を多く形成させるには高分子量であることが優位となるが、そうすると成形
性・流動性に劣ることとなり、特に前記のように昨今の成形体の薄肉化・軽量化の要請に
こたえることが出来ない。
【０００６】
これらを両立させるための方策の一つとして、低分子量成分と高分子量成分を同時に存
在させ、すなわち分子量分布を広くするという方法があり、例えば特許文献１には、ａ）
ＭＦＲが０．００１〜５ｇ／１０分を有するプロピレンホモポリマ−、ｂ）エチレン含量
５〜８０ｗ／ｗ％を有するプロピレン／エチレンコポリマ−、ｃ）ＭＦＲが１〜１０４ｇ
／１０分を有するプロピレンホモポリマ−を含有し、プロピレンホモポリマ−ｃ）のＭＦ
Ｒのプロピレンホモポリマ−ａ）のＭＦＲに対する比が１０：１〜１０７：１の範囲内に
あることを特徴とする、異なったプロピレンポリマ−のブレンドが、良好な流動性を有し
、かつ良好な機械特性、特に高い剛性を有することが記載されている。
【０００７】
また、特許文献２では、１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度（［η］Ａ１Ｐ
）が０．５ｄｌ／ｇ以上、２．０ｄｌ／ｇ未満であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．
０未満であり、かつプロピレンに由来する構造単位の含有量が９０重量％以上であるプロ
ピレン重合体を２０〜８０重量％、１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度（［η
］Ａ２Ｐ）が２．０ｄｌ／ｇ以上、７．０ｄｌ／ｇ以下であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ
）が３．０以上であり、かつプロピレンに由来する構造単位の含有量が９０重量％以上で
あるプロピレン重合体を５〜５５重量％、エチレンに由来する構造単位の含有量が２０〜
８０重量％である、エチレンとプロピレンまたは炭素数４〜２０のα−オレフィンとの共
重合体１０〜５０重量％からなる樹脂組成物が靭性と流動性のバランスに優れると記載さ
れている。
【０００８】
しかしながら、これら各種の改良手法がなされたプロピレン系樹脂組成物においても、
剛性や流動性のバランスが、充分に改良され向上されているとは未だいえず、これら物性
の更なる向上がなお待たれている状況であるというべきである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開平７−１４９９７４号公報
【特許文献２】特開２０１３−７９３７５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、上記従来技術の問題点に鑑み、流動性を高く維持した上で、射出成形
や押出成形で作成した成形体の剛性が特に改善されたポリプロピレン系樹脂組成物および
その成形体、それを利用した自動車用部材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上記課題を解決するため、鋭意研究を重ねた結果、分岐構造を有するポ
リプロピレン系樹脂と、特定の高い流動性、すなわち高いＭＦＲを有するポリプロピレン
系樹脂との組み合わせからなるポリプロピレン系樹脂組成物が、高い流動性を持ち且つ機
械物性が良好、特に高い剛性を有することを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１２】
すなわち、本発明は、
［１］分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）５〜５０重量％と、下記条件（Ｙ−
ｉ）〜（Ｙ−ｉｉ）を満足するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）９５〜５０重量％とを含有す
るポリプロピレン系樹脂組成物（但し、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系
樹脂（Ｙ）との合計を１００重量％とする）。
条件（Ｙ−ｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）が、プロピレン単独重合体（Ｙ−Ａ）、プロピレン−α−
オレフィンランダム共重合体（Ｙ−Ｂ）及びプロピレン−α−オレフィンブロック共重合
体（Ｙ−Ｃ）からなる群から選ばれた少なくとも一種のポリプロピレン系樹脂である。
条件（Ｙ−ｉｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ
荷重）が５０〜５００ｇ／１０分の範囲である。
［２］ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）がプロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ
−Ｃ）である［１］に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
［３］プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、以下の条件（ＹＣ−
ｉ）を満足する［２］に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（ＹＣ−ｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であり、プロピレン（共
）重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が８０〜５００
ｇ／１０分である。
［４］プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、以下の条件（ＹＣ−
ｉｉ）を満足する［２］又は［３］に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（ＹＣ−ｉｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であり、プロピレン−α
−オレフィンランダム共重合体におけるα−オレフィンの含有量が、３０〜８０重量％で
ある（但し、α−オレフィンの含有量は、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体
全体のモノマー分率を１００重量％とした場合のα−オレフィンの割合である）。
［５］プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、以下の条件（ＹＣ−
ｉｉｉ）を満足する［２］〜［４］の何れか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（ＹＣ−ｉｉｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であり、プロピレン−α
−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）に対するプロピレン−α−オレフィンランダム
共重合体の割合が５〜５０重量％である（但し、プロピレン−α−オレフィンブロック共
重合体全体を１００重量％とする）。
［６］分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が以下の条件（Ｘ−ｉ）を満足する
［１］〜［５］の何れか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（Ｘ−ｉ）
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の絶対分子量Ｍａｂｓが１００万における分岐指数ｇ’が０
．３０以上１．００未満である。
［７］分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が、以下の条件（Ｘ−ｉｉ）〜（Ｘ
−ｖｉ）を満足する［６］に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（Ｘ−ｉｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ
荷重）が０．１〜３０ｇ／１０分の範囲である。
条件（Ｘ−ｉｉｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の２５℃パラキシレン可溶成分量（ＣＸＳ）が、ポリプロ
ピレン樹脂（Ｘ）全量に対して５．０重量％未満である。
条件（Ｘ−ｉｖ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の１３Ｃ−ＮＭＲによるプロピレン単位３連鎖のｍｍ分率
が、９５％以上である。
条件（Ｘ−ｖ）
ポリプロピレン樹脂系（Ｘ）のＧＰＣによる分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが３．０以上１０．
０以下であり、且つＭｚ／Ｍｗが２．５以上１０．０以下である。
条件（Ｘ−ｖｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の溶融張力（ＭＴ）（単位：ｇ）が、ｌｏｇ（ＭＴ）≧−
０．９×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．７  またはＭＴ≧１５  のいずれかを満たす。
［８］ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計１００重量部
に対し、エチレン−α−オレフィンエラストマー（Ｚ）１〜５０重量部を更に含有する［
１］〜［７］の何れか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
［９］ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計１００重量部
に対し、下記条件（Ｍ−ｉ）を満足するフィラー（Ｍ）１〜５０重量部を更に含有する［
１］〜［８］の何れか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
条件（Ｍ−ｉ）
フィラー（Ｍ）は無機フィラー及び有機フィラーからなる群から選ばれる少なくとも１
種のフィラーである。
［１０］［１］〜［９］の何れか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を材料とし、
下記条件（１）を満足する成形体。
条件（１）
成型体が、射出成形体又は押し出し成形体の何れかである。
［１１］［１０］に記載の成形体を用いた自動車用部材。
を提供するものである。
【発明の効果】
【００１３】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、高い流動性を有し、且つ、機械物性が良好で
あり、特に高い剛性を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】ＣＦＣ−ＦＴ−ＩＲの概念図
【図２】実施例の射出成型片の結晶配向構造をＸ線小角散乱の実験の概要を示す。
【図３】実施例１、比較例１、参考例１で得られた試験片についてのＱｒａｔｉｏのプロットを示す。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下に、本発明の実施の形態を詳細に説明するが、以下に記載する構成要件の説明は、
本発明の実施の形態の一例であり、本発明は、その要旨を超えない限り、以下の記載内容
に限定されるものではない。
【００１６】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ
）５〜５０重量％と、２３０℃で測定されたメルトフローレートが５０ｇ／１０分以上の
ホモポリプロピレン、ランダムポリプロピレン、ポリプロピレンとプロピレン−エチレン
ランダム共重合体を逐次重合することで得られるプロピレン−エチレンブロック共重合体
からなる群から選ばれた少なくとも一種のポリプロピレン樹脂（Ｙ）９５〜５０重量％を
含有する（但し、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計を
１００重量％とする）。
ここでいうプロピレン−エチレンブロック共重合体とは、第１工程で結晶性ポリプロピ
レンを第２工程でプロピレン−エチレン共重合体を製造する逐次重合法によって製造され
た、ポリプロピレンとプロピレン−エチレン共重合体のリアクターブレンドからなる樹脂
組成物である。
【００１７】
このうち、分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の含有量の好ましい範囲は５
〜５０重量％である。ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の含有量がこの範囲にあると、剛性の
改良効果が顕著であり、流動性が低下しない。より好ましい範囲としては、分岐構造を有
するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の含有量は７〜４０重量％、さらに好ましくは１０〜３
０重量％である。これに伴い、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の含有量の好ましい範囲は９
３〜６０重量％、さらに好ましくは、９０〜７０重量％である。
【００１８】
１．ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）
本発明に用いるポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、分岐構造を有するポリプロピレンであ
る。
分岐構造を有していることの定義等に関しては後述する。ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）
は、ホモポリプロピレンあるいは、エチレンやその他のα−オレフィンを数重量％の範囲
で含むランダムポリプロピレンであってもよいが、ポリオレフィン系樹脂組成物の剛性を
向上させるという観点から、分岐構造を有するホモポリプロピレンであることが望ましい
。なお、上記α−オレフィンとしては、エチレン、１-ブテン、１−ヘキセン、１−オク
テン等、通常炭素数が１０程度までの直鎖状あるいは分岐状のα−オレフィンが挙げられ
るが、通常エチレン、１−ブテンが好ましく用いられる。また、ランダムポリプロピレン
の場合、一般にコモノマーとしてのα−オレフィンの含量（コモノマー量）は、そのポリ
マーのモノマー全量を１００重量％とした場合に、５重量％程度が上限である。
【００１９】
分岐構造を有していることは種々の分析方法によって確認することが出来るが、一つの
方法として、高分子の溶液中での固有粘度を利用する手法がある。詳細を以下に述べる。
分岐指数ｇ’は、長鎖分岐構造を有するポリマーの固有粘度［η］ｂｒと同じ分子量を有
する線状ポリマーの固有粘度［η］ｌｉｎの比、すなわち、［η］ｂｒ／［η］ｌｉｎに
よって与えられ、長鎖分岐構造が存在すると、１よりも小さな値をとる。
定義は、例えば「Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ  ｉｎ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｃｈａｒａｃｔｅ
ｒｉｚａｔｉｏｎ−４」（Ｊ．Ｖ．Ｄａｗｋｉｎｓ  ｅｄ．  Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｓｃｉｅ
ｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，１９８３）に、記載されており、当業者にとって公知の
指標である。
ｇ’は、例えば、下記に記すような光散乱計と粘度計を検出器に備えたＧＰＣを使用す
ることによって、絶対分子量Ｍａｂｓの関数として得ることができる。
【００２０】
本発明の１つの好ましい態様において、分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）
は、以下の条件（Ｘ−ｉ）を満足する。
条件（Ｘ−ｉ）
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の絶対分子量Ｍａｂｓが１００万における分岐指数ｇ’が０
．３０以上１．００未満である。
【００２１】
１−１）条件（Ｘ−ｉ）：分岐指数ｇ’
本発明に係る長鎖分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、分岐が存在すると
同時に、ポリプロピレン系樹脂組成物全体の流動性を高く保つ必要が有り、その結果ｇ’
には好ましい上限値と下限値が存在し、光散乱によって求めた絶対分子量Ｍａｂｓが１０
０万の時に、ｇ’が０．３０以上１．００未満であることが好ましく、より好ましくは０
．５５以上０．９８以下、更に好ましくは０．７５以上０．９６以下、最も好ましくは０
．７８以上０．９５以下である。
ｇ’がこの範囲にあると、分岐の量が十分あり、剛性改良の効果が得られ、流動性が良
好である。
【００２２】
具体的なｇ’の算出方法は、以下の通りである。
示差屈折計（ＲＩ）および粘度検出器（Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ）を装備したＧＰＣ装置
として、Ｗａｔｅｒｓ社のＡｌｌｉａｎｃｅ  ＧＰＣＶ２０００を用いる。また、光散乱
検出器として、多角度レーザー光散乱検出器（ＭＡＬＬＳ）Ｗｙａｔｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌ
ｏｇｙ社のＤＡＷＮ−Ｅを用いる。検出器は、ＭＡＬＬＳ、ＲＩ、Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ
の順で接続する。移動相溶媒は、１，２，４−トリクロロベンゼン（ＢＡＳＦジャパン社
製酸化防止剤Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６を０．５ｍｇ／ｍＬの濃度で添加）である。
流量は１ｍＬ／分で、カラムは、東ソー社  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（Ｓ）  ＨＴを２本連結し
て用いる。カラム、試料注入部および各検出器の温度は、１４０℃である。試料濃度は１
ｍｇ／ｍＬとし、注入量（サンプルループ容量）は０．２１７５ｍＬである。
ＭＡＬＬＳから得られる絶対分子量（Ｍａｂｓ）、二乗平均慣性半径（Ｒｇ）およびＶ
ｉｓｃｏｍｅｔｅｒから得られる極限粘度（［η］）を求めるにあたっては、ＭＡＬＬＳ
付属のデータ処理ソフトＡＳＴＲＡ（ｖｅｒｓｉｏｎ４．７３．０４）を利用し、以下の
文献を参考にして計算を行う。
【００２３】
参考文献：
１．「Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ  ｉｎ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔ
ｉｏｎ−４」（Ｊ．Ｖ．  Ｄａｗｋｉｎｓ  ｅｄ．  Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  
Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，１９８３．Ｃｈａｐｔｅｒ１．）
２．Ｐｏｌｙｍｅｒ，４５，６４９５−６５０５（２００４）
３．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，３３，２４２４−２４３６（２０００）
４．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，３３，６９４５−６９５２（２０００）
【００２４】
分岐指数（ｇ’）は、サンプルを上記Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒで測定して得られる極限粘
度（［η］ｂｒ）と、別途、線状ポリマーを測定して得られる極限粘度（［η］ｌｉｎ）
との比（［η］ｂｒ／［η］ｌｉｎ）として算出する。
ここで、［η］ｌｉｎを得るための線状ポリマーとしては、市販のホモポリプロピレン
（日本ポリプロ社製ノバテックＰＰ（登録商標）グレード名：ＦＹ６）を用いる。線状ポ
リマーの［η］ｌｉｎの対数は分子量の対数と線形の関係があることは、Ｍａｒｋ−Ｈｏ
ｕｗｉｎｋ−Ｓａｋｕｒａｄａ式として公知であるから、［η］ｌｉｎは、低分子量側や
高分子量側に適宜外挿して数値を得ることができる。
【００２５】
このほか、本発明のポリプロピレン系樹脂（Ｘ）に求められる付加的な性質について以
下に述べる。
【００２６】
本発明の１つの好ましい態様において、分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）
は、条件（Ｘ−ｉ）に加えて、以下の条件（Ｘ−ｉｉ）〜（Ｘ−ｖｉ）を満足する。
条件（Ｘ−ｉｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ
荷重）が０．１〜３０ｇ／１０分の範囲である。
条件（Ｘ−ｉｉｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の２５℃パラキシレン可溶成分量（ＣＸＳ）が、ポリプロ
ピレン樹脂（Ｘ）全量に対して５．０重量％未満である。
条件（Ｘ−ｉｖ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の１３Ｃ−ＮＭＲによるプロピレン単位３連鎖のｍｍ分率
が、９５％以上である。
条件（Ｘ−ｖ）
ポリプロピレン樹脂系（Ｘ）のＧＰＣによる分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが３．０以上１０．
０以下であり、且つＭｚ／Ｍｗが２．５以上１０．０以下である。
条件（Ｘ−ｖｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の溶融張力（ＭＴ）（単位：ｇ）が、ｌｏｇ（ＭＴ）≧−
０．９×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．７  またはＭＴ≧１５  のいずれかを満たす。
【００２７】
１−２）条件（Ｘ−ｉｉ）：メルトフローレート（ＭＦＲ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、０．１〜３０．０ｇ
／１０分の範囲であることが好ましく、さらに好ましくは０．３〜２０．０ｇ／１０分、
最も好ましくは０．５〜１０．０ｇ／１０分である。メルトフローレートがこの範囲にあ
ると、流動性が高く、剛性改良の効果が高い。
【００２８】
なお、ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９「プラスチック―熱可塑性プラスチッ
クのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）およびメルトボリュームフローレイト（ＭＶＲ）
の試験方法」のＡ法、条件Ｍ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に準拠して測定したもので
、単位はｇ／１０分である。
【００２９】
１−３）条件（Ｘ−ｉｉｉ）：２５℃パラキシレン可溶成分量（ＣＸＳ）
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）は、製品となったときにベタツキや剛性低下の原因となる低
結晶性成分が少ないことが好ましい。この低結晶性成分は、２５℃キシレン可溶成分量（
ＣＸＳ）によって評価され、それが成分（Ｘ）全量に対して、５．０重量％未満であるこ
とが好ましく、さらに好ましくは３．０重量％以下であり、特に好ましくは１．０重量％
以下あり、最も好ましくは０．５重量％以下である。下限については、特に制限されない
が、通常０．０１重量％以上、好ましくは０．０３重量％以上である。ＣＸＳ測定法の詳
細は、以下の通りである。  
２ｇの試料を３００ｍｌのｐ−キシレン（０．５ｍｇ／ｍｌのＢＨＴを含む）に１３０
℃で溶解させ溶液とした後、２５℃で１２時間放置する。その後、析出したポリマーを濾
別し、濾液からｐ−キシレンを蒸発させ、さらに１００℃で１２時間減圧乾燥し室温キシ
レン可溶成分を回収する。この回収成分の重量の仕込み試料重量に対する割合［重量％］
をＣＸＳと定義する。
【００３０】
１−４）条件（Ｘ−ｉｖ）：１３Ｃ−ＮＭＲによるプロピレン単位３連鎖のｍｍ分率
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、立体規則性が高いことが好ましい。立体規則性の高さ
は、１３Ｃ−ＮＭＲによって評価することができ、１３Ｃ−ＮＭＲによって得られるプロ
ピレン単位３連鎖のｍｍ分率が９５．０％以上の立体規則性を有するものが好ましい。  
ｍｍ分率は、ポリマー鎖中、頭−尾結合からなる任意のプロピレン単位３連鎖中、各プ
ロピレン単位中のメチル分岐の方向が同一であるプロピレン単位３連鎖の割合であり、そ
の上限は１００％である。このｍｍ分率は、ポリプロピレン分子鎖中のメチル基の立体構
造がアイソタクチックに制御されていることを示す値であり、高いほど、高度に制御され
ていることを意味する。ｍｍ分率がこの値以上であると、製品の弾性率が高いなど機械的
物性は良好である。  
従って、ｍｍ分率は、９５．０％以上が好ましく、より好ましくは９６．０％以上であ
り、さらに好ましくは９７．０％以上である。 
【００３１】
なお、１３Ｃ−ＮＭＲによるプロピレン単位３連鎖のｍｍ分率の測定法の詳細は、以下
の通りである。  
試料３７５ｍｇをＮＭＲサンプル管（１０φ）中で重水素化１，１，２，２、−テトラ
クロロエタン２．５ｍｌに完全に溶解させた後、１２５℃においてプロトン完全デカップ
リング法で測定する。ケミカルシフトは、重水素化１，１，２，２−テトラクロロエタン
の３本のピークの中央のピークを７４．２ｐｐｍに設定する。他の炭素ピークのケミカル
シフトはこれを基準とする。  
フリップ角：９０度  
パルス間隔：１０秒  
共鳴周波数：１００ＭＨｚ以上  
積算回数：１０，０００回以上  
観測域：−２０ｐｐｍから１７９ｐｐｍ  
データポイント数：３２７６８  
ｍｍ分率の解析は、前記の条件により測定された１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルを用いて行う
。  
スペクトルの帰属は、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，（１９７５年）８卷，６８７頁
やＰｏｌｙｍｅｒ， ３０巻 １３５０頁（１９８９年）を参考に行う。  
なお、ｍｍ分率決定のより具体的な方法は、特開２００９−２７５２０７号公報の段落
［００５３］〜［００６５］に詳細に記載されており、本願発明においても、この方法に
従って行うものとする。
【００３２】
１−５）条件（Ｘ−ｖ）：ＧＰＣによる分子量分布Ｍｗ／Ｍｎ
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、分子量分布が比較的広いことが必要であり、ゲルパー
ミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られる分子量分布Ｍｗ／Ｍｎ（こ
こで、Ｍｗは重量平均分子量、Ｍｎは数平均分子量）が３．０以上１０．０以下であるこ
とが好ましい。長鎖分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の分子量分布Ｍｗ／Ｍ
ｎは、そのより好ましい範囲としては３．５〜８．０、更に好ましくは４．１〜６．０の
範囲である。  
【００３３】
さらに、分子量分布の広さをより顕著に表すパラメータとして、Ｍｚ／Ｍｗ（ここで、
ＭｚはＺ平均分子量である）が２．５以上１０．０以下であることが好ましい。Ｍｚ／Ｍ
ｗのより好ましい範囲は２．８〜８．０、更に好ましくは３．０〜６．０の範囲である。
分子量分布の広いものほど成形加工性が向上するが、Ｍｗ／ＭｎおよびＭｚ／Ｍｗがこ
の範囲にあるものは、成形加工性に特に優れるものである。  
なお、Ｍｎ、Ｍｗ、Ｍｚの定義は「高分子化学の基礎」（高分子学会編、東京化学同人
、１９７８）等に記載されており、ＧＰＣによる分子量分布曲線から計算可能である。  
ＧＰＣの具体的な測定手法は、以下の通りである。  
・装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ １５０Ｃ）  
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製ＭＩＲＡＮ １Ａ ＩＲ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・カラム：昭和電工社製ＡＤ８０６Ｍ／Ｓ（３本）  
・移動相溶媒：オルトジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）  
・測定温度：１４０℃  
・流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ  
・注入量：０．２ｍｌ  
・試料の調製：試料はＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）を用いて１ｍｇ／ｍ
Ｌの溶液を調製し、１４０℃で約１時間を要して溶解させる。  
ＧＰＣ測定で得られた保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリス
チレン（ＰＳ）による検量線を用いて行う。使用する標準ポリスチレンは、何れも東ソー
（株）製の以下の銘柄である。  
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０
００、Ａ２５００、Ａ１０００  
各々が０．５ｍｇ／ｍＬとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）に
溶解した溶液を０．２ｍＬ注入して較正曲線を作成する。較正曲線は、最小二乗法で近似
して得られる三次式を用いる。  
なお、分子量への換算に使用する粘度式［η］＝Ｋ×Ｍαは、以下の数値を用いる。  
ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０−４、α＝０．７  
ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０−４、α＝０．７８
【００３４】
１−６）条件（Ｘ−ｖｉ）：溶融張力（ＭＴ）（単位：ｇ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、以下の条件（１）を満たすことが好ましい。 
・条件（１）  
ｌｏｇ（ＭＴ）≧−０．９×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．７  
又は  
ＭＴ≧１５  
のうちの少なくとも１つを満たす。  
ここでＭＴは、（株）東洋精機製作所製キャピログラフ１Ｂを用いて、キャピラリー：
直径２．０ｍｍ、長さ４０ｍｍ、シリンダー径：９．５５ｍｍ、シリンダー押出速度：２
０ｍｍ／分、引き取り速度：４．０ｍ／分、温度：２３０℃の条件で、測定したときの溶
融張力を表し、単位はグラムである。ただし、成分（Ｘ）のＭＴが極めて高い場合には、
引き取り速度４．０ｍ／分では、樹脂が破断してしまう場合があり、このような場合には
、引き取り速度を下げ、引き取りのできる最高の速度における張力をＭＴとする。また、
ＭＦＲの測定条件、単位は前述の通りである。  
この規定は、長鎖分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が発泡成形のために充
分な溶融張力を有するための指標であり、一般に、ＭＴは、ＭＦＲと相関を有しているこ
とから、ＭＦＲとの関係式によって記述している。  
【００３５】
このように、ＭＴをＭＦＲとの関係式で規定する手法は、当業者にとって通常の手法で
あって、例えば、特開２００３−２５４２５号公報には、高溶融張力を有するポリプロピ
レンの定義として、以下の関係式が提案されている。  
ｌｏｇ（ＭＳ）＞−０．６１×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．８２ （２３０℃）  
（ここでＭＳは、ＭＴと同義である。）  
【００３６】
また、特開２００３−６４１９３号公報には、高溶融張力を有するポリプロピレンの定
義として、以下の関係式が提案されている。  
１１．３２×ＭＦＲ−０．７８５４≦ＭＴ （２３０℃）  
【００３７】
さらに、特開２００３−９４５０４号公報には、高溶融張力を有するポリプロピレンの
定義として、以下の関係式が提案されている。  
ＭＴ≧７．５２×ＭＦＲ−０．５７６  
（ＭＴは１９０℃、ＭＦＲは２３０℃で測定した値である。）  
【００３８】
長鎖分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が、上記条件（１）を満たせば、充
分に溶融張力の高い樹脂といえ、剛性向上の効果が顕著である。また、以下の条件（１）
’を満たすことがより好ましく、条件（１）”を満たすことが更に好ましい。  
・条件（１）’  
ｌｏｇ（ＭＴ）≧−０．９×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．９  
又は  
ＭＴ≧１５  
のうちの少なくとも１つを満たす。  
・条件（１）”  
ｌｏｇ（ＭＴ）≧−０．９×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋１．１  
又は  
ＭＴ≧１５  
のうちの少なくとも１つを満たす。  
ＭＴの上限値については、これを特に設ける必要は無いが、ＭＴが４０ｇを超えるよう
な場合には、上記測定手法では引き取り速度が著しく遅くなり、測定が困難となる。この
ような場合は、樹脂の延展性も悪化しているものと考えられるため、好ましくは４０ｇ以
下、さらに好ましくは３５ｇ以下、もっとも好ましくは３０ｇ以下である。
【００３９】
これらの特性をすべて有するポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の好ましい製造方法として、
特開２０１３−１９９６４３号公報の［００４２］〜［００９９］に記載される手法が挙げられる。
【００４０】
２．ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、下記条件（Ｙ−ｉ）〜（Ｙ−ｉｉ
）を満足する。
条件（Ｙ−ｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）が、プロピレン単独重合体（Ｙ−Ａ）、プロピレン−α−
オレフィンランダム共重合体（Ｙ−Ｂ）及びプロピレン−α−オレフィンブロック共重合
体（Ｙ−Ｃ）からなる群から選ばれた少なくとも一種のポリプロピレン系樹脂である。
条件（Ｙ−ｉｉ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ
荷重）が５０〜５００ｇ／１０分の範囲である。
【００４１】
２−１）条件（Ｙ−ｉ）：
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、プロピレン単独重合体（Ｙ−Ａ）
、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体（Ｙ−Ｂ）及びプロピレン−α−オレフ
ィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）からなる群から選ばれた少なくとも一種のポリプロピレ
ン系樹脂である。
【００４２】
ここで、プロピレン単独重合体（ホモポリプロピレン）（Ｙ−Ａ）とは、モノマーとし
てプロピレンのみを用いた重合体であり、本発明においては、ポリプロピレン系樹脂組成
物全体の剛性を高く保つ必要が有ることから、その立体規則性ｍｍは９５．０％以上が好
ましく、より好ましくは９６．０％以上であり、さらに好ましくは９７．０％以上である
。なお、ｍｍの求め方は既に記載した通りである。
【００４３】
また、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）はランダムポリプロピレンであっても構わない。ラ
ンダムポリプロピレンとは、プロピレンに、エチレンやその他のα−オレフィンを数重量
％の範囲で含むプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体（Ｙ−Ｂ）である。上記α
−オレフィンとしては、エチレン、１-ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン等、通常炭
素数が１０程度までの直鎖状あるいは分岐状のα-オレフィンが挙げられるが、通常エチ
レン、１−ブテンが好ましく用いられる。また、プロピレン−α−オレフィンランダム共
重合体の場合、一般にコモノマーとしてのα−オレフィンの含量（コモノマー量）は、そ
のポリマーのモノマー全量を１００重量％とした場合に、５重量％程度が上限である。本
発明のポリプロピレン系樹脂組成物の剛性を高く保つ必要から、好ましくは４重量％、さ
らに好ましくは３重量％がコモノマー量の上限である。
【００４４】
また、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）は、プロピレン（共）
重合体とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であることが好ま
しい。
プロピレン（共）重合体とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体を逐次重合す
ることで得られるプロピレン−α−オレフィンブロック共重合体とは、従来公知の逐次重
合によって製造された、プロピレン（共）重合体およびプロピレン−α−オレフィン共重
合体からなるポリプロピレン系樹脂であり、プロピレン系ブロック共重合体とも称される
。ここで、プロピレン（共）重合体とは、ホモポリプロピレンであるか、あるいは本発明
の主旨を損なわない範囲で、通常数％の少量のα−オレフィンを共重合したランダムポリ
プロピレンの意である。一方、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体とは、α−
オレフィンを通常１０重量％（プロピレン−α−オレフィンランダム共重合全体のモノマ
ーを１００重量％とする）以上の量で含んだ、軟質の共重合体を意味する。
ここで用いるプロピレン系ブロック共重合体という語は、当業者によって慣用的に使用
されている、逐次重合法によって多段階の重合を行って得られたポリプロピレン系樹脂組
成物の通称であって、各段階で重合された成分同士が化学結合によって結合された、いわ
ゆる（リアル）ブロック共重合体あるいはグラフト共重合体とは異なるものである。多段
階重合それぞれの工程で製造された成分は、化学的には結合していないため、一般に、そ
れぞれの成分に結晶性や分子量、または溶媒への溶解度等の差を利用して、結晶性分別や
分子量分別、あるいは溶解度分別等の手法によって、各工程で製造された成分それぞれを
、分離することが可能である。  
また、この従来公知の逐次重合法によるブロック共重合体には、前記ポリプロピレン系
樹脂（Ｘ）のような化学結合による長鎖分岐構造は、分析可能な精度では存在が認められ
ない。 
【００４５】
２−２）条件（Ｙ−ｉｉ）：メルトフローレート（ＭＦＲ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のＭＦＲの好ましい範囲は、５０ｇ／１０分以上であり、
さらに好ましくは６０ｇ／１０分以上である。ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のＭＦＲがこ
の範囲にあると、ポリプロピレン系樹脂組成物全体の流動性が高く好ましい。上限は、ポ
リプロピレン系樹脂組成物全体の耐衝撃性の観点から、５００ｇ／１０分以下、好ましく
は４００ｇ／１０分以下、さらに好ましくは３００ｇ／１０分以下である。
なお、ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９「プラスチック―熱可塑性プラスチッ
クのメルトマスフローレート（ＭＦＲ）およびメルトボリュームフローレート（ＭＶＲ）
の試験方法」のＡ法、条件Ｍ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に準拠して測定したもので
、単位はｇ／１０分である。
【００４６】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の製造方法 
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を製造するための触媒は、任意のものを用いることができ
るが、通常、チーグラー・ナッタ触媒を用いたものが用いられる。チーグラー・ナッタ触
媒を用いる場合、具体的な触媒の製造法は、特に限定されるものではないが、一例として
特開２００７−２５４６７１号公報に開示された触媒を例示することができる。
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体の製造に際しては、プロピレン（共）重
合体とプロピレン−α−オレフィン共重合体の２つの重合体成分を製造する必要がある。
相対的に分子量が高くＭＦＲが低いプロピレン−α−オレフィン共重合体をプロピレン（
共）重合体中にきれいに分散させてプロピレン系ブロック共重合体本来の性能を発現させ
るという観点から、当該両成分を、逐次重合により製造することが必要である。
【００４７】
具体的には、第１工程において、プロピレン（共）重合体を重合した後で、第２工程に
おいて、プロピレン−α−オレフィン共重合体を重合することが望ましい。製造順を逆に
することも可能ではあるが、プロピレン−エチレン共重合体は、結晶性が低い重合体であ
るため、第１工程で製造すると重合槽内部で付着したり、移送配管を閉塞したりするなど
の製造トラブルを起こす可能性が高く、あまり好ましくない。
【００４８】
逐次重合を行う際には、バッチ法と連続法のいずれを用いることも可能であるが、一般
的には生産性の観点から、連続法を用いることが望ましい。  
バッチ法の場合には、時間と共に重合条件を変化させることにより単一の重合反応器を
用いてプロピレン（共）重合体とプロピレン−α−オレフィン共重合体を個別に重合する
ことが可能である。本発明の効果を阻害しない限り、複数の重合反応器を並列に接続して
用いてもよい。  
連続法の場合には、プロピレン（共）重合体とプロピレン−α−オレフィン共重合体を
個別に重合する必要から２個以上の重合反応器を直列に接続した製造設備を用いる必要が
ある。プロピレン（共）重合体を製造する第１工程に対応する重合反応器とプロピレン−
α−オレフィン共重合体を製造する第２工程に対応する重合反応器については、直列の関
係になくてはならないが、第１工程、第２工程のそれぞれについて複数の重合反応器を直
列及び／又は並列に接続して用いてもよい。  
【００４９】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の重合プロセスは、任意のものを用いることができる。  
反応相については、液体の媒体を用いる手法であっても良いし、気体の媒体を用いる手
法であっても良い。具体的な例として、スラリー法、バルク法、気相法を挙げることがで
きる。バルク法と気相法の中間的な条件として、超臨界条件を用いることも可能であるが
、実質的には気相法と同等であるため、特に区別することなく気相法に含める。なお、多
槽連続重合プロセスの場合、バルク法の重合反応器の後に気相法の重合反応器を付ける場
合がある。また、バッチ法の場合に、第１工程をバルク法で行い、第２工程を気相法で行
うこともある。この様に反応相は、特に限定されるものではないが、スラリー法は、ヘキ
サンやヘプタンといった有機溶媒を用いるために付属設備が多く、一般的に生産コストが
高くなるという問題がある。従って、バルク法か気相法を用いる方が一層望ましい。  
また、バルク法と気相法については、それぞれ種々のプロセスが提案されている。攪拌
（混合）方法や除熱方法に違いがあるが、この観点において本発明は、特段プロセス種を
限定することはない。
【００５０】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）としては、剛性と耐衝撃性という力学特性のバランスを高
める観点から、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）を用いることが
好ましい。
また、本発明の１つの好ましい側面においては、プロピレン−α−オレフィンブロック
共重合体（Ｙ−Ｃ）は、以下の条件（ＹＣ−ｉ）を満足する。
条件（ＹＣ−ｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であり、プロピレン（共
）重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が８０〜５００
ｇ／１０分である。
【００５１】
２−３）条件（ＹＣ−ｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）は、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であることが更に好まし
い。
さらにこの場合、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体の第１工程で製造する
プロピレン（共）重合体のＭＦＲが８０ｇ／１０分以上であると、組成物全体の流動性を
上げることができ、好ましい。より好ましくは、１００ｇ／１０分以上、さらに好ましく
は１２０ｇ／１０分以上である。ＭＦＲが５００ｇ／１０分を超える場合には、耐衝撃性
が悪化することがあり、好ましくない。
この場合プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体の第１工程で製造するプロピレ
ン（共）重合体のＭＦＲは、逐次重合の第一段階の重合が終了した時点で、試料の一部を
抜き出して分析することで得られるし、他の手法としては、後述するクロス分別法とＦＴ
−ＩＲ法の組み合わせの手法により得られる、１４０℃溶出成分の重量平均分子量と第１
工程プロピレン（共）重合体のＭＦＲとの実験的な相関式を作製しておき、それを検量線
として１４０℃溶出成分の重量平均分子量から算出することも可能である。
【００５２】
また、本発明の１つの好ましい側面においては、プロピレン−α−オレフィンブロック
共重合体（Ｙ−Ｃ）は、以下の条件（ＹＣ−ｉｉ）を満足する。
条件（ＹＣ−ｉｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であり、プロピレン−α
−オレフィンランダム共重合体におけるα−オレフィンの含有量が、３０〜８０重量％で
ある（但し、α−オレフィンの含有量は、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体
全体のモノマー分率を１００重量％とした場合のα−オレフィンの割合である）。
【００５３】
２-４）条件（ＹＣ−ｉｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）は、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であることが更に好まし
い。
さらにこの場合、剛性と耐衝撃性という力学特性のバランスの観点から、プロピレン−
α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）の、プロピレン−α−オレフィンランダム共
重合体におけるα−オレフィン含量が、３０〜８０重量％であることが好ましい。ただし
、ここでのα−オレフィン含量は、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体全体の
モノマー分率を１００重量％とした場合の値とする。より好ましい範囲は、３３〜７５重
量％、さらに好ましい範囲は、３５〜７０重量％である。α−オレフィン含量がこの範囲
にあると、耐衝撃性、特に低温衝撃性が向上するので好ましい。
【００５４】
また、本発明の１つの好ましい側面においては、プロピレン−α−オレフィンブロック
共重合体（Ｙ−Ｃ）は、以下の条件（ＹＣ−ｉｉｉ）を満足する。
条件（ＹＣ−ｉｉｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）が、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であり、プロピレン−α
−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）に対するプロピレン−α−オレフィンランダム
共重合体の割合が５〜５０重量％である（但し、プロピレン−α−オレフィンブロック共
重合体全体を１００重量％とする）。
【００５５】
２-５）条件（ＹＣ−ｉｉｉ）
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）は、プロピレン（共）重合体
とプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体との逐次重合体であることが更に好まし
い。
さらにこの場合、上記条件（ＹＣ−ｉｉ）と同様の理由から、プロピレン−α−オレフ
ィンブロック共重合体（Ｙ−Ｃ）の、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体の重
量分率が、５〜５０重量％であることが好ましい。ただし、ここではプロピレン−α−オ
レフィンブロック共重合体全体を１００重量％とする。より好ましい範囲は、７〜４５重
量％、さらに好ましい範囲は、１０〜３５重量％である。
【００５６】
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体の、プロピレン−α−オレフィンランダ
ム共重合体のエチレン含量、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体の、プロピレ
ン−α−オレフィンランダム共重合体の重量分率の分析手法について、以下に述べる。こ
こで、α−オレフィンがエチレンであるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体に
ついて述べる。この説明中では、第一工程で製造されるプロピレン（共）重合体を成分（
Ｙ−１）、第２工程で製造されるプロピレン−エチレン共重合体を成分（Ｙ−２）と呼称
する。
【００５７】
本発明においてはプロピレン−エチレンブロック共重合体の各種のインデックスは、以
下に記載のクロス分別法とＦＴ−ＩＲ法の組み合わせの手法により決定することができる
。
（１）使用する分析装置
（ｉ）クロス分別装置
ダイヤインスツルメンツ社製ＣＦＣ Ｔ−１００（ＣＦＣと略す）  
（ｉｉ）フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析  
ＦＴ−ＩＲ、パーキンエルマー社製 １７６０Ｘ  
ＣＦＣの検出器として取り付けられていた波長固定型の赤外分光光度計を取り外して、
代わりにＦＴ−ＩＲを接続し、このＦＴ−ＩＲを検出器として使用する。ＣＦＣから溶出
した溶液の出口からＦＴ−ＩＲまでの間のトランスファーラインは１ｍの長さとし、測定
の間を通じて１４０℃に温度保持する。ＦＴ−ＩＲに取り付けたフローセルは、光路長１
ｍｍ、光路幅５ｍｍφのものを用い、測定の間を通じて１４０℃に温度保持する。  
（ｉｉｉ）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）  
ＣＦＣ後段のＧＰＣカラムは、昭和電工製ＡＤ８０６ＭＳを３本直列に接続して使用す
る。 
（２）ＣＦＣの測定条件  
（ｉ）溶媒：オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）  
（ｉｉ）サンプル濃度：４ｍｇ／ｍＬ  
（ｉｉｉ）注入量：０．４ｍＬ  
（ｉｖ）結晶化：１４０℃から４０℃まで約４０分かけて降温する。  
（ｖ）分別方法：  
昇温溶出分別時の分別温度は、４０、１００、１４０℃とし、全部で３つのフラクショ
ンに分別する。なお、４０℃以下で溶出する成分（フラクション１）、４０〜１００℃で
溶出する成分（フラクション２）、１００〜１４０℃で溶出する成分（フラクション３）
の溶出割合（単位 重量％）を各々Ｗ４０、Ｗ１００、Ｗ１４０と定義する。Ｗ４０＋Ｗ
１００＋Ｗ１４０＝１００である。また、分別した各フラクションは、そのままＦＴ−Ｉ
Ｒ分析装置へ自動輸送される。  
（ｖｉ）溶出時溶媒流速：１ｍＬ／分  
（３）ＦＴ−ＩＲの測定条件  
ＣＦＣ後段のＧＰＣから試料溶液の溶出が開始した後、以下の条件でＦＴ−ＩＲ測定を
行い、上述した各フラクション１〜３について、ＧＰＣ−ＩＲデータを採取する。  
ＣＦＣ−ＦＴ−ＩＲの概念図を図１に示した。
（ｉ）検出器：ＭＣＴ  
（ｉｉ）分解能：８ｃｍ−１ 
（ｉｉｉ）測定間隔：０．２分（１２秒）  
（ｉｖ）一測定当たりの積算回数：１５回  
【００５８】
（４）測定結果の後処理と解析  
各温度で溶出した成分の溶出量と分子量分布は、ＦＴ−ＩＲによって得られる２９４５
ｃｍ−１の吸光度をクロマトグラムとして使用して求める。溶出量は、各溶出成分の溶出
量の合計が１００％となるように規格化する。保持容量から分子量への換算は、予め作成
しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。具体的な手法は、上に記載した
ものと同じである。  
各溶出成分のエチレン含有量分布（分子量軸に沿ったエチレン含有量の分布）は、ＧＰ
Ｃ−ＩＲによって得られる２９５６ｃｍ−１の吸光度と２９２７ｃｍ−１の吸光度との比
を用い、ポリエチレンやポリプロピレンや１３Ｃ−ＮＭＲ測定等によりエチレン含有量が
既知となっているエチレン−プロピレン−ラバー（ＥＰＲ）及びそれらの混合物を使用し
て、予め作成しておいた検量線により、エチレン含有量（重量％）に換算して求める。  
【００５９】
（５）プロピレン−エチレン共重合体含有量  
本発明におけるプロピレン系ブロック共重合体（Ｙ）のプロピレン−エチレン共重合体
（Ｙ−２）（以下、ＥＰと記載）含有量は、下記式（Ｉ）で定義され、以下のような手順
で求められる。  
【００６０】
ＥＰ含有量（重量％）＝Ｗ４０×Ａ４０／Ｂ４０＋Ｗ１００×Ａ１００／Ｂ１００＋Ｗ１
４０×Ａ１４０／Ｂ１４０    （Ｉ）  
【００６１】
Ｗ４０、Ｗ１００、Ｗ１４０は、上述した各フラクションでの溶出割合（単位 重量％
）であり、Ａ４０、Ａ１００、Ａ１４０は、Ｗ４０、Ｗ１００、Ｗ１４０に対応する各フ
ラククションにおける実測定の平均エチレン含有量（単位 重量％）であり、Ｂ４０、Ｂ
１００、Ｂ１４０は、各フラクションに含まれるＥＰのエチレン含有量（単位 重量％）
である。  
Ａ４０、Ａ１００、Ａ１４０、Ｂ４０、Ｂ１００、Ｂ１４０の求め方は後述する。  
（Ｉ）式の意味は、以下の通りである。（Ｉ）式右辺の第一項は、フラクション１（４
０℃に可溶な部分）に含まれるＥＰの量を算出する項である。フラクション１がＥＰのみ
を含み、ＰＰを含まない場合には、Ｗ４０がそのまま全体の中に占めるフラクション１由
来のＥＰ含有量に寄与するが、フラクション１には、ＥＰ由来の成分のほかに少量のＰＰ
由来の成分（極端に分子量の低い成分及びアタクチックポリプロピレン）も含まれるため
、その部分を補正する必要がある。そこで、Ｗ４０にＡ４０／Ｂ４０を乗ずることにより
、フラクション１のうち、ＥＰ成分由来の量を算出する。例えば、フラクション１の平均
エチレン含有量（Ａ４０）が３０重量％であり、フラクション１に含まれるＥＰのエチレ
ン含有量（Ｂ４０）が４０重量％である場合、フラクション１の３０／４０＝３／４（即
ち７５重量％）はＥＰ由来、残りの１／４はＰＰ由来ということになる。このように右辺
第一項でＡ４０／Ｂ４０を乗ずる操作は、フラクション１の重量％（Ｗ４０）からＥＰの
寄与を算出することを意味する。右辺第二項以後も同様であり、各々のフラクションにつ
いて、ＥＰの寄与を算出して加え合わせたものがＥＰ含有量となる。  
（ｉ）上述したように、ＣＦＣ測定により得られるフラクション１〜３に対応する平均エ
チレン含有量をそれぞれＡ４０、Ａ１００、Ａ１４０とする（単位はいずれも重量％であ
る）。平均エチレン含有量の求め方は後述する。  
（ｉｉ）フラクション１の微分分子量分布曲線におけるピーク位置に相当するエチレン含
有量をＢ４０とする（単位は重量％である）。フラクション２および３については、ゴム
部分が４０℃ですべて溶出してしまうと考えられ、同様の定義で規定することができない
ので、本発明では、Ｂ１００＝Ｂ１４０＝１００と定義する。Ｂ４０、Ｂ１００、Ｂ１４
０は、各フラクションに含まれるＥＰのエチレン含有量であるが、この値を分析的に求め
ることは実質的には不可能である。その理由は、フラクションに混在するＰＰとＥＰを完
全に分離・分取する手段がないからである。種々のモデル試料を使用して検討を行った結
果、Ｂ４０はフラクション１の微分分子量分布曲線のピーク位置に相当するエチレン含有
量を使用すると、材料物性の改良効果をうまく説明することができることがわかった。ま
た、Ｂ１００、Ｂ１４０は、エチレン連鎖由来の結晶性を持つこと、および、これらのフ
ラクションに含まれるＥＰの量がフラクション１に含まれるＥＰの量に比べて相対的に少
ないことの２点の理由により、ともに１００と近似する方が、実態にも近く、計算上も殆
ど誤差を生じない。そこでＢ１００＝Ｂ１４０＝１００として、解析を行うこととしてい
る。  
【００６２】
（ｉｉｉ）以下の式に従い、ＥＰ含有量を求める。  
【００６３】
ＥＰ含有量（重量％）＝Ｗ４０×Ａ４０／Ｂ４０＋Ｗ１００×Ａ１００／１００＋Ｗ１４
０×Ａ１４０／１００    （ＩＩ）  
【００６４】
つまり、（ＩＩ）式右辺の第一項であるＷ４０×Ａ４０／Ｂ４０は、結晶性を持たない
ＥＰ含有量（重量％）を示し、第二項と第三項の和であるＷ１００×Ａ１００／１００＋
Ｗ１４０×Ａ１４０／１００は、結晶性を持つＥＰ含有量（重量％）を示す。  
ここで、Ｂ４０およびＣＦＣ測定により得られる各フラクション１〜３の平均エチレン
含有量Ａ４０、Ａ１００、Ａ１４０は、次のようにして求める。  
結晶分布の違いによって分別されたフラクション１をＣＦＣ分析装置の一部を構成する
ＧＰＣカラムで分子量分布を測定した曲線、および、当該ＧＰＣカラムの後ろに接続され
たＦＴ−ＩＲによって、分子量分布曲線に対応して測定されるエチレン含有量の分布曲線
を求める。微分分子量分布曲線のピーク位置に対応するエチレン含有量がＢ４０となる。
また、測定時にデータポイントとして取り込まれる、各データポイント毎の重量割合と
各データポイント毎のエチレン含有量の積の総和が、平均エチレン含有量Ａ４０となる。
なお、上記３種類の分別温度を設定した意義は、次の通りである。  
本発明のＣＦＣ分析においては、４０℃とは、結晶性を持たないポリマー（例えば、Ｅ
Ｐの大部分、もしくはプロピレン重合体成分（ＰＰ）の中でも極端に分子量の低い成分お
よびアタクチックな成分）のみを分別するのに必要十分な温度条件である意義を有する。
また、１００℃とは、４０℃では不溶であるが１００℃では可溶となる成分（例えば、Ｅ
Ｐ中、エチレン及び／またはプロピレンの連鎖に起因して結晶性を有する成分、および結
晶性の低いＰＰ）のみを溶出させるのに必要十分な温度である。さらに、１４０℃とは、
１００℃では不溶であるが１４０℃では可溶となる成分（例えば、ＰＰ中特に結晶性の高
い成分、およびＥＰ中の極端に分子量が高くかつエチレン結晶性を有する成分）のみを溶
出させ、かつ分析に使用するプロピレン系ブロック共重合体の全量を回収するのに必要十
分な温度である。なお、Ｗ１４０に含まれるＥＰ成分は、極めて少量であり、実質的には
無視できる。  
【００６５】
ＥＰ中のエチレン含有量（重量％）＝（Ｗ４０×Ａ４０＋Ｗ１００×Ａ１００＋Ｗ１４０
×Ａ１４０）／［ＥＰ］ （ＩＩＩ）  
【００６６】
但し、［ＥＰ］は、先に求めたＥＰ含有量（重量％）である。  
ＥＰのうち、結晶性を持たない部分のエチレン含有量（Ｅ）（重量％）は、ゴム部分の
溶出がほとんど４０℃以下で完了することから、Ｂ４０の値をもって近似する。  
しかしながら、上述のクロス分別法とＦＴ−ＩＲの組み合わせによる分析方法では、（
Ｙ−２）のエチレン含量が１５ｗｔ％を下回り、（Ｙ−１）との結晶性に大きな差がなく
なり、温度による分別が充分に行うことができないような場合では、正確な分析が難しく
なる。このような場合は、逐次重合の途中で（Ｙ−１）成分を抜き取っておき、その分子
量（コモノマーを共重合する場合には、コモノマー含量も測定する）を測定し、さらに、
マテリアルバランスによる計算によって、（Ｙ−１）と（Ｙ−２）成分の量比を決定し、
さらに、逐次重合終了時の成分（Ｙ）全体のコモノマー含量を測定することで、以下の重
量の単純な加成則を使用することで、（Ｙ−２）成分のコモノマー含量を求めることが好
ましい。コモノマーとして、エチレンを使用する場合、以下の式によって（Ｙ−２）のエ
チレン含量を求めるものとする。  
【００６７】
（Ｙ−２）成分のエチレン含量＝［（Ｙ）全体のエチレン含量−｛（Ｙ−１）成分のエチ
レン含量×（Ｙ−１）成分の重量分率／１００｝］／｛（Ｙ−２）成分の重量分率／１０
０｝  
【００６８】
（Ｙ−１）成分と（Ｙ−２）成分の量比を求める他の手法については、（Ｙ−１）成分と
（Ｙ−２）成分の平均分子量がある程度異なるものを製造する場合には、逐次重合終了後
の（Ｙ）全体のＧＰＣ測定を行って、得られる多峰性の分子量分布曲線を市販のデータ解
析ソフトウェア等を用いてピーク分離し、その重量比を計算することで、求めることも可
能である。
【００６９】
プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体の、プロピレン−α−オレフィンランダ
ム共重合体のα−オレフィンがエチレン以外である場合にもやはり、クロス分別法とＦＴ
−ＩＲの組み合わせによる分析方法が適用できないので、その場合も上記と同じく、逐次
重合の途中で（Ｙ−１）成分を抜き取っておき、その分子量（コモノマーを共重合する場
合には、コモノマー含量も公知のＦＴ−ＩＲ法やＮＭＲ法を用いて測定する）を測定し、
さらに、マテリアルバランスによる計算によって、（Ｙ−１）と（Ｙ−２）成分の量比を
決定し、さらに、逐次重合終了時の成分（Ｙ）全体のコモノマー含量を測定することで、
単純な加成則を使用することで、（Ｙ−２）成分のコモノマー含量を求めることが好まし
い。
【００７０】
付加的成分
ポリプロピレン系樹脂組成物としての剛性、耐衝撃性等の力学特性をさらに向上させる
ため、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、エチレン−α−オレフィンエラストマ
ーを、無機または有機フィラーを適宜加えることが出来る。
【００７１】
すなわち、本発明の１つの好ましい別の態様は、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプ
ロピレン系樹脂（Ｙ）との合計１００重量部に対し、エチレン−α−オレフィンエラスト
マー（Ｚ）１〜５０重量部を更に含有するポリプロピレン系樹脂組成物である。
【００７２】
エチレン−α−オレフィンエラストマー（Ｚ）を添加する範囲としては、（Ｘ）及び（
Ｙ）からなるポリプロピレン系樹脂組成物全体を１００重量部として、エチレン−α−オ
レフィンエラストマーを１〜５０重量部が、剛性、耐衝撃性のバランスの観点から好まし
い。好ましい範囲としては、エチレン−α−オレフィンエラストマーが、３〜４５重量部
、さらに好ましくは5〜４０重量部である。
【００７３】
ここで、エチレン−α−オレフィンエラストマーとは、例えば、エチレン・プロピレン
共重合体エラストマー（ＥＰＲ）、エチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）、
エチレン・ヘキセン共重合体エラストマー（ＥＨＲ）、エチレン・オクテン共重合体エラ
ストマー（ＥＯＲ）などのエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー；エチレン・
プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン・プロピレン・ブタジエン共重
合体、エチレン・プロピレン・イソプレン共重合体などのエチレン・α−オレフィン・ジ
エン三元共重合体エラストマーなどを挙げられることができる。
ここで、エチレン−α−オレフィンエラストマーの好ましい密度範囲としては０．８５
〜０．９１ｇ／ｃｍ３より好ましくは０．８６〜０．９０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ範囲は０．
０５〜１００ｇ／１０分、より好ましくは１．０〜３０ｇ／１０分である。ここで、ＭＦ
ＲはＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９のＡ法、条件Ｍ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に準
拠して測定した値とする。
【００７４】
また、本発明の１つの好ましい別の態様は、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピ
レン系樹脂（Ｙ）との合計１００重量部に対し、下記条件（Ｍ−ｉ）を満足するフィラー
（Ｍ）１〜５０重量部を更に含有する請求項１〜８の何れか１項に記載のポリプロピレン
系樹脂組成物である。
条件（Ｍ−ｉ）
フィラー（Ｍ）は無機フィラー及び有機フィラーからなる群から選ばれる少なくとも１
種のフィラーである。
【００７５】
フィラー（Ｍ）を添加する範囲としては、（Ｘ）及び（Ｙ）からなるポリプロピレン系
樹脂組成物全体を１００重量部として、フィラー（Ｍ）を１〜５０重量部を加えたものが
、剛性、耐衝撃性のバランスの観点から好ましい。好ましい範囲としては、フィラー（Ｍ
）が、３〜４５重量部、さらに好ましくは5〜４０重量部である。
【００７６】
２−６）条件（Ｍ−ｉ）
フィラー（Ｍ）は無機フィラー及び有機フィラーからなる群から選ばれる少なくとも１
種のフィラーである。
また、無機フィラーとは、シリカ、ケイ藻土、バリウムフェライト、酸化ベリリウム、
軽石、軽石バルンなどの酸化物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸
マグネシウムなどの水酸化物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ドロマイト、ドーソ
ナイトなどの炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、硫酸アンモニウム、亜硫酸カルシ
ウムなどの硫酸塩または亜硫酸塩、タルク、クレー、マイカ、ガラス繊維、ガラスバルー
ン、ガラスビーズ、ケイ酸カルシウム、ワラストナイト、モンモリロナイト、ベントナイ
トなどのケイ酸塩、硫化モリブデン、ボロン繊維、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホ
ウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウム、塩基性硫酸マグネシウム繊維、チタン酸カリウム繊
維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維などを挙げる
ことができる。
一方、有機フィラーとしては、例えば、モミ殻などの殻繊維、木粉、木綿、ジュート、
紙細片、セロハン片、芳香族ポリアミド繊維、セルロース繊維、ナイロン繊維、ポリエス
テル繊維、各種有機繊維、熱硬化性樹脂粉末などを挙げることができる。
中でも、強度、寸法安定性や経済性などの向上効果度合が大きいなどの点から、ガラス
繊維、タルク及びポリエステル繊維などの各種有機繊維（含有樹脂ペレット、マスター樹
脂ペレット含む）が好ましい。
このうち、特に好ましいフィラーとしては無機フィラーが挙げられ、特に剛性向上の観
点からタルクが好適に用いられる。
【００７７】
添加剤等
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には更なる付加的な成分を添加することができる
。具体的には、顔料などの着色剤、ヒンダードアミン系などの光安定剤、ベンゾトリアゾ
ール系などの紫外線吸収剤、ソルビトール系などの造核剤、フェノール系、リン系などの
酸化防止剤、非イオン系などの帯電防止剤、無機化合物などの中和剤、チアゾール系など
の抗菌・防黴剤、ハロゲン化合物などの難燃剤、可塑剤、有機金属塩系などの分散剤、脂
肪酸アミド系などの滑剤、窒素化合物などの金属不活性剤、非イオン系などの界面活性剤
や、前記以外のポリプロピレン系樹脂などのポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂やポリ
エステル樹脂などの熱可塑性樹脂などを挙げることができる。
これらの任意添加成分は、２種以上を併用してもよく、組成物に添加してもよいし、組
成物を構成する各々の成分に添加されていてもよく、夫々の成分においても２種以上併用
することもできる。
【００７８】
理論に拘束されることを意図するものではないが、本発明のポリプロピレン系樹脂組成
物は、成形時の流動により、結晶配向が誘起され剛性が向上するものであると、発明者ら
は考えている。結晶配向によって剛性が向上する現象が従来より報告されていることは既
に述べた通りである。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物では、流動での結晶配向が主に分岐構造をもつポ
リプロピレン系樹脂によって発現されることに特徴がある。背景技術の項に記載したよう
に、流動による結晶配向は、分子量すなわち樹脂中の高分子成分の緩和時間と密接な関係
がある。しかるに、分岐構造を有する高分子では、分子量見合いの緩和時間が、それを持
たない高分子と劇的に異なり、長い緩和時間を有することが、例えば「“化学者のための
レオロジー”小野木重治著、化学同人、１９８２年、第８章」に記載されており、当業者
にとって公知である。即ち、本発明では、分岐を有するポリプロピレンによる長い緩和時
間を利用し、成形中の流動で組成物中に結晶配向を、通常の線状の分子以上の効果によっ
て形成せしめ、その結果として剛性を向上させるという機構が重要であると考えている。
従って、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の好ましい成形法としては、射出成形やフ
ィルム・シート成形に代表される押出成形など、成形時にある程度の流動の履歴がかかる
成形法が好ましく用いられる。なかでも、特に射出成形は、一般に、２００℃近辺まで昇
温したポリプロピレン系樹脂を、数秒から数十秒の短時間の間に、型中に流し入れて冷却
・固化する成形法であるから、上記観点からして特に好ましい成形法であると言える。
【００７９】
本発明のもう１つの態様は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を材料とし、下記条
件（１）を満足する成形体である。
条件（１）
成型体が、射出成形体又は押し出し成形体の何れかである。
【００８０】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を成形して得られる成形体は、シート、フィルム
、またはこれらを二次加工してなる食品容器等の生活産業資材や、自動車用部材、家電製
品の筐体等の工業用資材など、従来ポリプロピレン系樹脂が使用されてきた分野に全て好
適に使用することが可能であるが、剛性・耐衝撃性のバランス等に優れることから、特に
自動車用部材として好適に用いることが出来る。
【実施例】
【００８１】
以下、本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例によっ
て限定されるものではない。  
なお、実施例および比較例において、ポリプロピレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂組
成物の諸物性は、下記の評価方法に従って、測定、評価した。
【００８２】
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ）：
ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９のＡ法、条件Ｍ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に準拠
して測定した。単位はｇ／１０分である。  
（２）溶融張力（ＭＴ）：  
東洋精機製作所製キャピログラフを用いて、以下の条件で測定した。  
・キャピラリー：直径２．０ｍｍ、長さ４０ｍｍ  
・シリンダー径：９．５５ｍｍ  
・シリンダー押出速度：２０ｍｍ／分  
・引き取り速度：４．０ｍ／分  
・温度：２３０℃  
ＭＴが極めて高い場合には、引き取り速度４．０ｍ／分では、樹脂が破断してしまう場合
があり、このような場合には、引取り速度を下げ、引き取りのできる最高の速度における
張力をＭＴとする。単位はグラムである。  
（３）分子量分布Ｍｗ／ＭｎおよびＭｚ／Ｍｎ：  
前述した方法に従って、ＧＰＣ測定により求めた。
（４）ｍｍ分率：  
日本電子社製、ＧＳＸ−４００、ＦＴ−ＮＭＲを用い、前述したとおり、特開平２００
９−２７５２０７号公報の段落［００５３］〜［００６５］に記載の方法で測定した。  
単位は％である。  
（５）分岐指数ｇ’ 
前述したように、示差屈折計（ＲＩ）、粘度検出器（Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ）、光散乱
検出器（ＭＡＬＬＳ）を検出器として備えたＧＰＣによって求めた。
（６）プロピレン−エチレンブロック共重合体中の（Ｙ−１）、（Ｙ−２）の比率、（Ｙ
−２）中のエチレン含量：  
明細書中に記載のクロス分別法とＦＴ−ＩＲ法の組み合わせの手法により決定した。
（７）２５℃パラキシレン可溶成分量（ＣＸＳ）
明細書中に記載の手法によって求めた。
【００８３】
力学物性試験
試験片は、成形機（東芝機械社製ＥＣ２０型射出成形機）で、物性評価用平板状試験片用
金型（１０×８０×４ｔ（ｍｍ）、２個取り）を用いて、成形条件（成形温度２００℃、
金型温度４０℃、射出圧力５０ＭＰａ、射出時間８秒、冷却時間１０秒、型開距離２５０
ｍｍ）にて作成した。
（８）曲げ弾性率、曲げ強度：
曲げ弾性率をＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠して測定した。試験温度は２３℃であった。
試験片は前記物性評価用試験片を用いた。
（９）耐衝撃性：
シャルピー衝撃強度（ノッチ付）をＪＩＳ  Ｋ７１１１に準拠して測定した。試験温度
は２３℃、−３０℃であった。試験片は前記物性評価用試験片を用いた。
（１０）荷重たわみ温度（ＨＤＴ）：
ＪＩＳ  Ｋ７１５２−１に準拠した試験片を用い、ＪＩＳ  Ｋ７１９１−１，２に準拠
して、荷重０．４６ＭＰａにて測定した。
（１１）ロックウェル硬度
ＪＩＳ  Ｋ−７２０２−１９８２に準拠し、ロックウェル硬度を測定した。
（１２）光沢
各サンプルを、以下の条件で試験片とした後、下記光沢計を用いて光沢を測定した。単
位は（％）である。
・試験片＝平板状（６０×８０×２ｔ（ｍｍ））。
・成形機＝東芝機械社製ＥＣ２０型射出成形機。
・成形条件＝成形温度２２０℃、金型温度４０℃、射出圧力５０ＭＰａ、射出時間５秒、
冷却時間２０秒。
・光沢計＝日本電色工業社製ＶＧ−２０００型
・入射角６０°の条件で測定（ｎ数＝５）。
【００８４】
使用樹脂等
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、特開２０１３−１９９６４３号公報の実施例に記載の
方法に準拠して製造したものを用いた。これを（Ｘ１）、（Ｘ２）とする。分析の結果、
表１に示す値を得た。
（Ｘ３）として、公知のチーグラー・ナッタ触媒を用いて重合された線状のホモポリプ
ロピレン（日本ポリプロ社製  ノバテックポリプロピレン）を用いた。分析値は、表１に
記載する。
【００８５】
【表１】
2018135419.tif 000002
【００８６】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、公知のチーグラー・ナッタ触媒を用いて重合された線
状のホモポリプロピレン（Ｙ１）と、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ｙ２）を
用いた（日本ポリプロ社製  ノバテックポリプロピレン）。分析の結果、表２に示す値を
得た。
【００８７】
【表２】
2018135419.tif 000003
【００８８】
エチレン−α−オレフィンエラストマー（Ｚ）
エチレン−α−オレフィンエラストマーとして、三井化学社製Ａ４０５０Ｓを使用した
。密度は０．８６、ＭＦＲは２３０℃において６ｇ／１０分である。
【００８９】
フィラー（Ｍ）
無機充填剤として、日本タルク製ＭＷ５０００ＳＭＡを使用した。
【００９０】
［参考例１〜６］
表３に記載の重量分率に従い、各材料をドライブレンドした後に、二軸混練機（テクノ
ベル社製、ＫＺＷ−１５−ＭＧ型）にて造粒して樹脂組成物ペレットを製造した。混練条
件は温度２００℃、スクリュー回転数４００ｒｐｍ、吐出量は３ｋｇ／ｈｒであった。そ
のペレットを用いて上述の方法で射出成形を行い、物性試験片を作製し、物性評価結果を
表３に示す。
【００９１】
【表３】
2018135419.tif 000004
【００９２】
［実施例１〜１３］
表４に記載の重量分率に従い、各材料をドライブレンドした後に、二軸混練機（テクノ
ベル社製、ＫＺＷ−１５−ＭＧ型）にて造粒して樹脂組成物ペレットを製造した。混練条
件は温度２００℃、スクリュー回転数４００ｒｐｍ、吐出量は３ｋｇ／ｈｒであった。そ
のペレットを用いて上述の方法で射出成形を行い、物性試験片を作製し、物性評価結果を
表４に示す。また、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を含まない表３の参考例１〜６を基準と
して、基準となる参考例を表に示し、弾性率上昇率、曲げ強度上昇率、ＨＤＴ上昇率を計
算した。
【００９３】
【表４】
2018135419.tif 000005
弾性率上昇率＝１００×（実施例の曲げ弾性率／参考例の曲げ弾性率）−１００
強度上昇率＝１００×（実施例の曲げ強度／参考例の曲げ強度）−１００
ＨＤＴ上昇率＝１００×（実施例の曲げ強度／参考例のＨＤＴ）−１００
【００９４】
［比較例１〜１２］
表５に記載の重量分率に従い、各材料をドライブレンドした後に、二軸混練機にて造粒
して樹脂組成物ペレットを製造した。そのペレットを用いて上述の方法で射出成形を行い
、物性試験片を作製し、物性評価結果を表４に示す。また、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）
を含まない表３の参考例１〜６を基準として、基準となる参考例を表に示し、弾性率上昇
率、曲げ強度上昇率、ＨＤＴ上昇率を計算した。
【００９５】
【表５】
2018135419.tif 000006
弾性率上昇率＝１００×（比較例の曲げ弾性率／参考例の曲げ弾性率）−１００
強度上昇率＝１００×（比較例の曲げ強度／参考例の曲げ強度）−１００
ＨＤＴ上昇率＝１００×（比較例の曲げ強度／参考例のＨＤＴ）−１００
【００９６】
以上、実施例と比較例を比較して考察すると、実施例１と比較例１では、ポリプロピレ
ン系樹脂（Ｘ）として分岐を有するポリプロピレン系樹脂を用いた場合に、分岐の無い場
合ポリプロピレンを用いた場合に比べて、曲げ弾性率、曲げ強度、ＨＤＴの上昇率が高く
、またロックウェル硬度等で明らかに優位性が見られており、その他の物性においても同
等以上の性能を保っていることは明らかである。同様に、実施例２と比較例2では、ポリ
プロピレン系樹脂（Ｘ）の配合量を増やしているが、同様に分岐を有するポリプロピレン
系樹脂の優位性が確認できる。実施例３、４とそれぞれ比較例３、４の比較においてはエ
ラストマーを添加した場合でもポリプロピレン系樹脂（Ｘ）として分岐を有するポリプロ
ピレン系樹脂を用いた場合に、分岐の無い場合ポリプロピレンを用いた場合に比べて、曲
げ弾性率、曲げ強度、ＨＤＴの上昇率が高い。実施例５、６とそれぞれ比較例５、６の比
較においてはフィラーであるタルクを添加した場合でもポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とし
て分岐を有するポリプロピレン系樹脂を用いた場合に、分岐の無い場合ポリプロピレンを
用いた場合に比べて、曲げ弾性率、曲げ強度、ＨＤＴの上昇率が高い。実施例７〜１２お
よび比較例７〜１２については、ポリプロピレン（Ｙ）を変更しており、実施例１〜６と
それぞれ比較例１〜６の対比でみられたのと同様にポリプロピレン系樹脂（Ｘ）として分
岐を有するポリプロピレン系樹脂を用いた場合に、分岐の無い場合ポリプロピレンを用い
た場合に比べて、曲げ弾性率、曲げ強度、ＨＤＴの上昇率が高い。また、実施例１３では
ＭＦＲの高いポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を用いているが、ここでもポリプロピレン系樹
脂（Ｘ）が分岐を有しており、曲げ弾性率、曲げ強度、ＨＤＴの上昇率が高い。
【００９７】
射出成型片の結晶配向構造をＸ線小角散乱によって検討した。実験は高輝度放射光施設
ＳＰｒｉｎｇ−８のビームラインＢＬ０３ＸＵにて実施した。課題番号は２０１６Ａ７２
１８および２０１６Ｂ７２６８である。
上記成形の項で作成した１０×８０×４（ｍｍ）試験片では、長手方向に樹脂が流動す
るのでこれをＭＤ方向とし、直交する１０ｍｍ長さの方向をＴＤ方向、厚み（４ｍｍ）の
方向をＮＤ方向とする。長手方向ほぼ中央部から、ゼーゲミクロトームを用いてＭＤ−Ｎ
Ｄ断面を切り出した。この切片の厚みは約３００μｍである。
波長０．１ｎｍ、ビームサイズを２９×２９μｍに絞ったＸ線を、上記切片ＭＤ−ＮＤ
面に垂直に入射し、カメラ長約１．７ｍで小角散乱像を二次元検出器によって記録した。
Ｘ線は、試料の端面（つまり射出成型片の表面）から、反対側の端面までスキャンした。
スキャンの間隔は２５μｍとした。本実験の概要を図２に示す。
【００９８】
小角散乱は散乱ベクトルで少なくとも１ｎｍ−１までのデータを採取する。得られた生
データからは、バックグラウンドの強度は透過率を考慮して減算し、以後の解析に用いた
。今回の実験系では、ビームストッパのため、測定散乱ベクトルの最低値は０．０６ｎｍ
−１であった。ポリプロピレン樹脂のＸ線小角散乱領域には、結晶ラメラの長周期に由来
するピークが観測されるが、結晶に異方性がある場合、この長周期由来の散乱にも異方性
が生じる。そこで、二次元検出器上で、試料ＭＤと平行方向を中心にした±４５度と、Ｎ
Ｄ方向を中心とした±４５度のそれぞれ扇形平均をとって、散乱強度と散乱ベクトルの一
次元化データを計算する。このようにして作成した一次元化データから、散乱ベクトル０
．１〜１．０ｎｍ−１の範囲で散乱不変量（Ｑ；（強度）×（散乱ベクトルの二乗）の上
記範囲の積分値）を求め、ＭＤ方向のＱのＮＤ方向のＱに対する比（Ｑｒａｔｉｏ）を求
めた。即ち、射出流動方向ＭＤ方向に結晶配向が発達する場合、Ｑｒａｔｉｏは大きくな
る。
実施例１、比較例１、参考例１で得られた試験片について、これをプロットしたものが
図３である。なお、図３横軸は試料ＮＤ方向の中心を０とし、試料厚みをＤ、ＮＤ中心か
らの距離をｘとして規格化して表示したもので、１が試料表面である。
【００９９】
図３に示すように、本発明の規定を満足する実施例１のＱｒａｔｉｏは、参考例１と比
べて明らかに結晶異方性が大きく、特に試料表面に近いところで、その違いは顕著である
。かつ、実施例１では結晶異方性の及ぶ領域が比較例よりはるかに広く、試料の厚みのほ
ぼ中央部近傍まで広く存在していることが明らかである。比較例１は、低ＭＦＲつまり高
分子量の線状（分岐指数が１）のポリプロピレンを用いることで、試験片表面近傍では、
参考例１に対して異方性の大きいことが認められるが、その効果は実施例１と比べると極
めて小さく、剛性向上の効果は限定的である。
本発明の組成物の高い剛性向上の効果は、この実験によってその理由が結晶配向性に起
因しているという事が裏付けられており、特に実施例１と比較例１との対比により、結晶
配向性の効果が、線状の分子鎖の場合に比べて、分岐を有する高分子鎖の場合に特に顕著
に表れていることが明白である。
【図１】
2018135419.tif 000007
【図２】
2018135419.tif 000008
【図３】
2018135419.tif 000009