(57)【要約】【課題】  生産性が向上し、且つ、複数の電極集合体の電池性能が均一化されるような、蓄電デバイスの製造用処理装置を提供すること。【解決手段】  蓄電デバイスの製造用処理装置２０は、複数の電極集合体１０、及び、金属リチウムが収容される収容空間Ｖが内部に形成された収納容器２１と、収納容器２１に設けられ、収容空間Ｖに収容された複数の電極集合体１０がそれぞれ備える負極部１１に電気的に接続可能な負極端子２２と、収納容器２１に設けられ、収容空間Ｖに収容された金属リチウムに電気的に接続可能なドープ極端子２４と、を備える。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な材料により構成される負極活物質を有する負極部と、リチウムイオン又は電解質アニオンを可逆的に担持可能な材料によって構成される正極活物質を有する正極部と、電気絶縁性材料により構成されるセパレータと、を備え、前記セパレータを介して前記負極部と前記正極部が積層されてなる複数の電極集合体、及び、金属リチウム、が収容される収容空間が内部に形成された収納容器と、
前記収納容器に設けられ、前記収容空間に収容された複数の前記電極集合体がそれぞれ備える前記負極部に電気的に接続可能な負極端子と、
前記収納容器に設けられ、前記収容空間に収容された金属リチウムに電気的に接続可能なドープ極端子と、
を備える、蓄電デバイスの製造用処理装置。
【請求項２】
請求項１に記載の蓄電デバイスの製造用処理装置において、
前記収納容器に設けられ、前記収容空間に収容された複数の前記電極集合体がそれぞれ備える前記正極部に電気的に接続可能な正極端子を備える、蓄電デバイスの製造用処理装置。
【請求項３】
請求項２に記載の蓄電デバイスの製造用処理装置において、
前記収納容器は、開口面が形成されるとともに内部に前記収容空間が形成された本体部と、前記本体部の前記開口面を塞ぐ蓋部とを備え、
前記負極端子、前記ドープ極端子、及び前記正極端子が前記蓋部に設けられている、蓄電デバイスの製造用処理装置。
【請求項４】
請求項３に記載の蓄電デバイスの製造用処理装置において、
前記本体部に接続され、前記収容空間に電解液を充填し、及び、前記収容空間に充填されている電解液を排出するための電解液流通管と、
前記電解液流通管の途中に設けられた注排液用バルブと、
前記本体部に接続され、前記収容空間内のガスを排出するための排気管と、
前記排気管の途中に設けられたベントバルブと、
を備える、蓄電デバイスの製造用処理装置。
【請求項５】
リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な材料により構成される負極活物質を有する負極部と、リチウムイオン又は電解質アニオンを可逆的に担持可能な材料によって構成される正極活物質を有する正極部と、電気絶縁性材料により構成されるセパレータと、を備え、前記セパレータを介して前記負極部と前記正極部が積層されてなる、複数の電極集合体、及び、金属リチウムを、収容可能な収容空間が内部に形成されるとともに、負極端子およびドープ極端子が設けられた収納容器を用いて、複数の前記電極集合体を備える蓄電デバイスを製造する蓄電デバイスの製造方法であって、
前記収容空間に、複数の前記電極集合体を収容するとともに、複数の前記電極集合体がそれぞれ備える前記負極部を前記負極端子にそれぞれ電気的に接続する負極接続工程と、
前記収容空間に金属リチウムを収容するとともに、前記金属リチウムを前記ドープ極端子に電気的に接続するドープ極接続工程と、
前記収容空間にリチウム塩電解質を含み且つリチウム塩電解質濃度が適正濃度よりも低い第一電解液を充填して、前記収容空間に収容された複数の前記電極集合体及び前記金属リチウムを前記第一電解液に浸す第一電解液充填工程と、
前記第一電解液充填工程後に前記負極端子と前記ドープ極端子とを電気的に接続して前記負極部と前記金属リチウムとを短絡させることにより、前記金属リチウムから前記第一電解液中にリチウムイオンを溶出させるとともに、前記第一電解液中に溶出したリチウムイオンを複数の前記電極集合体がそれぞれ備える前記負極部にプレドープするプレドープ工程と、
を含む、蓄電デバイスの製造方法。
【請求項６】
請求項５に記載の蓄電デバイスの製造方法において、
前記収納容器には正極端子が設けられており、
前記収容空間に収容されている複数の前記電極集合体がそれぞれ備える前記正極部を前記正極端子にそれぞれ電気的に接続する正極接続工程と、
前記プレドープ工程後に前記第一電解液を前記収容空間から排出する第一電解液排出工程と、
前記第一電解液排出工程後に前記収容空間にリチウム塩電解質を含み且つリチウム塩電解質濃度が前記適正濃度である第二電解液を充填して、前記収容空間に収容された複数の前記電極集合体を前記第二電解液に浸す第二電解液充填工程と、
前記第二電解液充填工程後に実行され、前記負極端子と前記正極端子との間に所定の電圧を印加して前記負極部及び前記正極部との間で前記第二電解液を介した充放電を繰り返し行うエージング工程と、
を含む、蓄電デバイスの製造方法。
【請求項７】
請求項６に記載の蓄電デバイスの製造方法において、
前記エージング工程後に前記第二電解液を前記収容空間から排出する第二電解液排出工程と、
前記第二電解液排出工程後に前記収容空間内のガスを前記収容空間から排出するデガス工程と、
を含む、蓄電デバイスの製造方法。
【請求項８】
請求項５に記載の蓄電デバイスの製造方法において、
前記収容容器には正極端子が設けられており、
前記収容空間に収容されている複数の前記電極集合体がそれぞれ備える前記正極部を前記正極端子にそれぞれ電気的に接続する正極接続工程と、
前記プレドープ工程後に実行され、前記負極端子と前記正極端子との間に所定の電圧を印加して前記負極部及び前記正極部との間で前記第一電解液を介した充放電を繰り返し行うエージング工程と、
を含む、蓄電デバイスの製造方法
【請求項９】
請求項８に記載の蓄電デバイスの製造方法において、
前記エージング工程後に前記第一電解液を前記収容空間から排出する第一電解液排出工程と、
前記第一電解液排出工程後に前記収容空間内のガスを前記収容空間から排出するデガス工程と、
を含む、蓄電デバイスの製造方法。
【請求項１０】
請求項５乃至９のいずれか１項に記載の蓄電デバイスの製造方法において、
前記プレドープ工程は、低温プレドープ工程と、前記低温プレドープ工程後に実行される高温プレドープ工程とを有し、
前記低温プレドープ工程の実行時における前記第一電解液の温度は、前記高温プレドープ工程の実行時における前記第一電解液の温度よりも低い、
蓄電デバイスの製造方法。
【請求項１１】
請求項１０に記載の蓄電デバイスの製造方法において、
前記低温プレドープ工程の実行時における前記第一電解液の温度が、５℃以上且つ２０℃以下であり、
前記高温プレドープ工程の実行時における前記第一電解液の温度が、３０℃以上且つ５０℃以下である、
蓄電デバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、蓄電デバイスの製造用処理装置及び蓄電デバイスの製造方法に関する。本発明は特に、リチウムイオンがプレドープされた蓄電デバイスの製造用処理装置及び製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
良好な充放電特性と高いエネルギー密度とを兼ね備える蓄電デバイスとして、リチウムイオンキャパシタが注目されている。リチウムイオンキャパシタは、セパレータを挟んで積層配置された負極部及び正極部を有する電極集合体を備える。負極部は負極集電体及び負極集電体に塗工された負極活物質を有し、正極部は正極集電体及び正極集電体に塗工された正極活物質を有する。また、電極集合体は、電解液が充填された外装体内に収容される。外装体内の電極集合体が備える負極集電体は、外装体に取り付けられている負極タブ端子に接続される。外装体内の電極集合体が備える正極集電体は、外装体に取り付けられている正極タブ端子に接続される。
【０００３】
上記構成のリチウムイオンキャパシタは、電極集合体の正極部側において電気二重層の形成による物理的作用によって充放電がなされ、負極部側においてリチウムの電気化学反応によって充放電がなされるように、作動する。また、エネルギー密度を向上させるため、電極集合体の負極部に備えられる負極活物質中にリチウムイオンが予め吸蔵（プレドープ）される。
【０００４】
特許文献１は、正極集電体及び負極集電体にそれぞれ微細孔が形成されてなるリチウムイオンキャパシタを開示する。特許文献１に開示のリチウムイオンキャパシタによれば、プレドープ時に電解液中に溶出したリチウムイオンが各正負極集電体に形成された微細孔を通過して各正負極の積層方向に泳動する。これにより負極集電体に塗工された負極活物質に均一にリチウムイオンをプレドープすることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第４０１５９９３号
【発明の概要】
【０００６】
（発明が解決しようとする課題）
【０００７】
リチウムイオンキャパシタは、複数の電極集合体を電気的に接続することによって、モジュール化される場合が多い。こうしてモジュール化されたリチウムイオンキャパシタの各電極集合体についてリチウムイオンをプレドープする場合、従来では、電極集合体ごとにプレドープが行われる。つまり、セル（電極集合体及びその電極集合体が収められた外装体）単位でリチウムイオンのプレドープが行われる。従って、複数の電極集合体（又は複数のセル）によってモジュール化されてなる蓄電デバイスを製造する場合、複数の電極集合体について別個にリチウムイオンをプレドープする必要があり、それ故にプレドープ作業工数が増大して生産性が低下する。また、電極集合体ごとにリチウムイオンのプレドープ量がばらつくため、複数の電極集合体のそれぞれの電池性能にばらつきが生じる。
【０００８】
本発明は、生産性が向上し、且つ、複数の電極集合体の電池性能が均一化されるような、蓄電デバイスの製造用処理装置及び製造方法を提供することを目的とする。
【０００９】
（課題を解決するための手段）
本発明は、リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な材料により構成される負極活物質（１１２）を有する負極部（１１）と、リチウムイオン又は電解質アニオンを可逆的に担持可能な材料によって構成される正極活物質（１２２）を有する正極部（１２）と、電気絶縁性材料により構成されるセパレータ（１３）と、を備え、セパレータを介して負極部と正極部が積層されてなる、複数の電極集合体（１０）、及び、金属リチウム、が収容される収容空間（Ｖ）が内部に形成された収納容器（２１）と、収納容器に設けられ、収容空間に収容された複数の電極集合体がそれぞれ備える負極部に電気的に接続可能な負極端子（２２）と、収納容器に設けられ、収容空間に収容された金属リチウムに電気的に接続可能なドープ極端子（２４）と、を備える、蓄電デバイスの製造用処理装置（２０）を提供する。
【００１０】
本発明に係る蓄電デバイスの製造用処理装置によれば、収納容器に収容された複数の電極集合体がそれぞれ備える負極部を収納容器に設けられた負極端子に接続し、収納容器に収容された金属リチウムを収納容器に設けられたドープ極端子に接続することができる。そして、その接続状態を維持しつつ、収容空間に電解液を充填するとともに負極端子とドープ極端子とを電気的に接続して、負極部と金属リチウムとを短絡させることにより、収容空間内で複数の電極集合体の負極部に、リチウムイオンを一度にプレドープすることができる。
【００１１】
従って、電極集合体ごとにリチウムイオンをプレドープする場合に比較してプレドープの作業工数が大幅に低減し、それにより、複数の電極集合体を接続することによってモジュール化されてなる蓄電デバイスの生産性が飛躍的に向上する。また、複数の電極集合体にそれぞれ備えられる負極部に均一にリチウムイオンがプレドープされるため、電極集合体ごとの電池性能のばらつきの大きさを低減することができる。
【００１２】
また、本発明に係る蓄電デバイスの製造用処理装置は、収納容器に設けられ、収容空間に収容された複数の電極集合体がそれぞれ備える正極部に電気的に接続可能な正極端子（２３）を備えるとよい。これによれば、収納容器に収容された複数の電極集合体がそれぞれ備える負極部を収納容器に設けられた負極端子に接続し、収納容器に収容された複数の電極集合体がそれぞれ備える正極部を収納容器に設けられた正極端子に接続することができる。そして、その接続状態を維持しつつ、収容空間に電解液を充填するとともに負極端子と正極端子との間に所定の電圧を印加して正負極間で電解液を介した充放電を繰り返し行うことにより、複数の電極集合体のエージングを一度に行うことができる。
【００１３】
収納容器の収容空間に収容される複数の電極集合体がそれぞれ備える負極部は、例えば、良導体により構成される負極集電体と、負極集電体表面に設けられる負極活物質とを備え、負極集電体が収納容器に設けられた負極端子に接続されるように構成することができる。また、収納容器の収容空間に収容される複数の電極集合体がそれぞれ備える正極部は、例えば、良導体により構成される正極集電体と、正極集電体表面に設けられる正極活物質とを備え、正極集電体が収納容器に設けられた正極端子に接続されるように構成することができる。また、収納容器の収容空間に収容される金属リチウムは、例えば、収容空間に収容され良導体により構成されるドープ極集電体表面に形成されていてもよい。この場合、ドープ極集電体が収納容器に設けられたドープ極端子に接続されることにより、収容空間内の金属リチウムがドープ極端子に接続される。
【００１４】
収納容器は、開口面が形成されるとともに内部に収容空間が形成された本体部（２１ａ）と、本体部の開口面を塞ぐ蓋部（２１ｂ）とを備えるとよい。そして、負極端子、ドープ極端子、及び正極端子が蓋部に設けられているとよい。これによれば、蓋部に設けられた負極端子に複数の電極集合体の負極部を、蓋部に設けられた正極端子に複数の電極集合体の正極部を、蓋部に設けられたドープ極端子に金属リチウムを、それぞれ接続することができる。そして、そのような接続状態を維持したまま、本体部の開口面を塞ぐように蓋部を本体部に被せることで、本体部の収容空間に複数の電極集合体及び金属リチウムを対応する端子に接続した状態で収容することができる。
【００１５】
また、本発明に係る蓄電デバイスの製造用処理装置は、本体部に接続され、収容空間に電解液を充填し、及び、収容空間に充填されている電解液を排出するための電解液流通管（２５）と、電解液流通管の途中に設けられた注排液用バルブ（２８）と、本体部に接続され、収容空間内のガスを排出するための排気管（２６）と、排気管の途中に設けられたベントバルブ（２９）と、を備えるのがよい。これによれば、電解液流通管を通じて、電解液を収容空間に充填し、また、収容空間内の電解液を収容空間から排出することができる。また、排気管を通じて、収容空間内のガスを排気することができる。このため複数の電極集合体についてのデガス処理を、一度に行うことができる。
【００１６】
また、本発明は、リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な材料により構成される負極活物質（１１２）を有する負極部（１２）と、リチウムイオン又は電解質アニオンを可逆的に担持可能な材料によって構成される正極活物質（１２２）を有する正極部（１２）と、電気絶縁性材料により構成されるセパレータ（１３）と、を備え、セパレータを介して負極部と正極部が積層されてなる、複数の電極集合体（１０）、及び、金属リチウムを、収容可能な収容空間（Ｖ）が内部に形成されるとともに、負極端子（２２）およびドープ極端子（２４）が設けられた収納容器（２１）を用いて、複数の電極集合体を備える蓄電デバイスを製造する蓄電デバイスの製造方法であって、収容空間に、複数の電極集合体を収容するとともに、複数の電極集合体がそれぞれ備える負極部を負極端子にそれぞれ電気的に接続する負極接続工程（Ｓ５，Ｓ２５）と、収容空間に金属リチウムを収容するとともに、金属リチウムをドープ極端子に電気的に接続するドープ極接続工程（Ｓ７，Ｓ２７）と、収容空間にリチウム塩電解質を含み且つリチウム塩電解質濃度が適正濃度よりも低い第一電解液を充填して、収容空間に収容された複数の電極集合体および金属リチウムを第一電解液に浸す第一電解液充填工程（Ｓ８，Ｓ２８）と、第一電解液充填工程後に負極端子とドープ極端子とを電気的に接続して負極部と金属リチウムとを短絡させることにより、金属リチウムから第一電解液中にリチウムイオンを溶出させるとともに、第一電解液中に溶出したリチウムイオンを複数の電極集合体がそれぞれ備える負極部にプレドープするプレドープ工程（Ｓ９，Ｓ１０，Ｓ２９，Ｓ３０）と、を含む、蓄電デバイスの製造方法を提供する。
【００１７】
本発明によれば、プレドープ工程にて、収納容器の収容空間内で、複数の電極集合体がそれぞれ備える負極部にリチウムイオンが一度にプレドープされる。従って、電極集合体ごとにリチウムイオンをプレドープする場合に比較してプレドープの作業工数が大幅に低減し、それにより、複数の電極集合体（セル）が接続されることによってモジュール化されてなる蓄電デバイスの生産性が飛躍的に向上する。また、複数の電極集合体にそれぞれ備えられる負極部に均一にリチウムイオンがプレドープされるため、電極集合体ごとの電池性能のばらつきの大きさを低減することができる。
【００１８】
加えて、本発明によれば、プレドープ工程にて、リチウム塩電解質濃度が適正濃度よりも低い電解液（リチウム塩電解液）を用いてリチウムイオンがプレドープされる。ここで、リチウム塩電解質濃度に関し、「適正濃度」とは、蓄電デバイスの使用時に蓄電デバイスの所望の性能を発揮させるために好適なリチウム塩電解質の濃度を意味する。従って、第一電解液のリチウム塩電解質濃度は、蓄電デバイスの使用時に蓄電デバイスとしての所望の性能を達成する濃度よりも低い濃度である。このような低リチウム塩電解質濃度の第一電解液を用いてリチウムイオンのプレドープを実行した場合、適正濃度の電解液を用いてリチウムイオンのプレドープを実行した場合と比較して、ドープ時間の短縮化を図ることができる。
【００１９】
この場合において、蓄電デバイスの製造に用いる収納容器には、正極端子（２３）が設けられているとよい。そして、本発明に係る製造方法は、収容空間に収容されている複数の電極集合体がそれぞれ備える正極部を正極端子にそれぞれ電気的に接続する正極接続工程（Ｓ６）と、プレドープ工程後に第一電解液を収容空間から排出する第一電解液排出工程（Ｓ１１）と、第一電解液排出工程後に収容空間にリチウム塩電解質を含み且つリチウム塩電解質濃度が適正濃度である第二電解液を充填して、収容空間に収容された複数の電極集合体を第二電解液に浸す第二電解液充填工程（Ｓ１２）と、第二電解液充填工程後に実行され、負極端子と正極端子との間に所定の電圧を印加して負極部及び正極部との間で第二電解液を介した充放電を繰り返し行うエージング工程（Ｓ１３）と、を含むのがよい。これによれば、複数の電極集合体のエージングを一度に行うことができる。よって、蓄電デバイスの生産性がより一層向上する。
【００２０】
さらに、本発明に係る製造方法は、エージング工程後に第二電解液を収容空間から排出する第二電解液排出工程（Ｓ１４）と、第二電解液排出工程後に収容空間内のガスを収容空間から排出するデガス工程（Ｓ１５）と、を含むとよい。これによれば、複数の電極集合体について、デガス処理を一度に行うことができる。また、各電極集合体に外装体を取り付ける前にデガス処理を行うことができるため、従来のように、外装体をカットしてデガス処理を行った後に、再度外装体を封止するといった作業を省略することができる。このため、蓄電デバイスの生産性をさらにより一層向上させることができる。また、カットした外装体の廃棄物の発生を防止することができる。
【００２１】
また、蓄電デバイスの製造に用いる収容容器に正極端子が設けられている場合、本発明に係る製造方法は、収容空間に収容されている複数の電極集合体がそれぞれ備える正極部を正極端子にそれぞれ電気的に接続する正極接続工程（Ｓ２６）と、プレドープ工程後に実行され、負極端子と正極端子との間に所定の電圧を印加して負極部及び正極部との間で第一電解液を介した充放電を繰り返し行うエージング工程（Ｓ３１）と、を含んでいてもよい。つまり、第一電解液を用いてエージングを実施してもよい。これによれば、第一電解液を用いてプレドープ及びエージングを行うことができるので、生産性を向上させることができる。
【００２２】
この場合、本発明に係る製造方法は、第一電解液の存在下で実行されるエージング工程後に第一電解液を収容空間から排出する第一電解液排出工程（Ｓ３２）と、第一電解液排出工程後に収容空間内のガスを収容空間から排出するデガス工程（Ｓ３３）と、を含むとよい。
【００２３】
また、本発明の製造方法におけるプレドープ工程は、低温プレドープ工程（Ｓ９、Ｓ２９）と、低温プレドープ工程後に実行される高温プレドープ工程（Ｓ１０，Ｓ３０）とを有するのがよい。ここで、低温プレドープ工程の実行時における第一電解液の温度は、高温プレドープ工程の実行時における第一電解液の温度よりも低い。つまり、低温でのプレドープの後に、高温でのプレドープを行うとよい。この場合、低温プレドープ工程の実行時における第一電解液の温度が、５℃以上且つ２０℃以下であり、高温プレドープ工程の実行時における第一電解液の温度が、３０℃以上且つ５０℃以下であるとよい。
【００２４】
これによれば、低温プレドープ工程にて低温の電解液を用いてリチウムイオンをプレドープすることにより、プレドープ反応の初期に負極表面（具体的には負極活物質の表面）に形成されるＳＥＩ被膜の厚さを薄くすることができる。ＳＥＩ被膜が薄いと、プレドープ時における反応抵抗が低下する。反応抵抗が低下することにより、リチウムイオンのプレドープを促進させることができる。また、高温プレドープ工程の実行により、電解液中でのリチウムイオンのイオン電導性、すなわち電解液中でのリチウムイオンの拡散速度及び負極活物質中でのリチウムイオンの拡散速度を高めることができる。このためリチウムイオンのプレドープをさらに促進させることができる。また、このようにしてリチウムイオンのプレドープが促進されることにより、製造される蓄電デバイスの充電レートを向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本実施形態に係るリチウムイオンキャパシタの電極集合体の概略斜視図である。
【図２】電極集合体に備えられる負極部を示す図である。
【図３】電極集合体に備えられる正極部を示す図である。
【図４】リチウムイオンキャパシタの製造用処理装置の概略構成を示す斜視図である。
【図５】第一実施形態に係る製造方法を工程順に示すフローチャートである。
【図６】負極接続工程、正極接続工程、及びドープ極接続工程にて、複数の電極集合体の負極リード部、正極リード部、及びリチウム極が、それぞれ、負極端子、正極端子、及びドープ極端子に接続されるとともに、収納容器の収容空間に収容される様子を示す図である。
【図７】負極接続工程、正極接続工程、及びドープ極接続工程が完了した状態における、処理装置の内部構成を示す断面図である。
【図８】第一実施形態に係る化学処理ラインの概要を示す模式図である。
【図９】第一電解液充填工程の実行時における処理装置を示す断面図である。
【図１０】低温プレドープ工程の実行時における処理装置を示す断面図である。
【図１１】第一電解液排出工程の実行時における処理装置を示す断面図である。
【図１２】第二電解液充填工程の実行時における処理装置を示す断面図である。
【図１３】エージング工程の実行時における処理装置を示す断面図である。
【図１４】エージング工程における充放電プロファイルを示す図である。
【図１５】第二電解液排出工程の実行時における処理装置を示す断面図である。
【図１６】デガス工程の実行時における処理装置を示す断面図である。
【図１７】実施例に係るサンプル、比較例１に係るサンプル、及び比較例２に係るサンプルについて算出した充電レートを比較した図である。
【図１８】実施例に係るサンプル、比較例１に係るサンプル、及び比較例２に係るサンプルについて測定した反応抵抗を比較した図である。
【図１９】第二実施形態に係る製造方法を工程順に示すフローチャートである。
【図２０】第二実施形態に係る化学処理ラインの概要を示す模式図である。
【図２１】変形例に係る化学処理ラインの概要を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。本実施形態では、蓄電デバイスの一種であるリチウムイオンキャパシタの製造用処理装置及び製造方法について説明するが、その前に、本実施形態に係る製造用処理装置及び製造方法により製造されるリチウムイオンキャパシタの構成について説明する。
【００２７】
本実施形態に係るリチウムイオンキャパシタは、複数の電極集合体を有する。各電極集合体は、アルミラミネートフィルム等により構成される外装体の内部に収容される。また、外装体の内部には、電極集合体を浸すように電解液が充填される。そして、本実施形態に係るリチウムイオンキャパシタは、これらの複数の電極集合体が接続されることによって、モジュール化される。
【００２８】
電極集合体は、複数の負極部と複数の正極部とをセパレータを挟んで交互に積層することにより構成される積層タイプと、長尺状の負極部と正極部とをセパレータを挟んで積層した積層体を巻回することにより構成される巻回タイプとに大別される。本実施形態では、積層タイプの電極集合体について説明する。
【００２９】
図１は、本実施形態に係るリチウムイオンキャパシタの電極集合体１０の概略斜視図である。図１に示すように、電極集合体１０は、薄板状に構成される。電極集合体１０は、複数のシート状の負極部１１と、複数のシート状の正極部１２と、絶縁性材料により構成される複数のセパレータ１３とを備える。そして、セパレータ１３を挟んで負極部１１と正極部１２が交互に積層されることにより、電極集合体１０が構成される。つまり、電極集合体１０内で、負極部１１、セパレータ１３、正極部１２、セパレータ１３、負極部１１、セパレータ１３、正極部１２、セパレータ１３、負極部１１、・・・、といった順で、これらの構成部材が積層される。
【００３０】
図２は、電極集合体１０に備えられる負極部１１を示す図である。図２（ａ）は、図１に示す電極集合体１０の手前方向（図１の矢印Ｘ方向）から見た負極部１１の正面図であり、図２（ｂ）は、図１に示す電極集合体１０の右方向（図１のＹ方向）から見た負極部１１の側面図である。図２に示すように、負極部１１は、シート状の負極集電体１１１と負極活物質１１２とを有する。負極集電体１１１は正面から見て略長方形状である。負極集電体１１１には、正面から見て左上部分から突出するように負極リード部ａが形成される。負極集電体１１１は良好な導電性を有する材料（良導体）によって形成される。本実施形態においては、負極集電体１１１として、多孔質状の銅箔を用いた。
【００３１】
負極集電体１１１に負極活物質１１２が設けられる。本実施形態では、負極集電体１１１の両面に負極活物質１１２が塗工される。負極リード部ａには負極活物質１１２は塗工されない。負極活物質１１２は、リチウムイオンを吸蔵及び放出することができる材料によって構成される。具体的には、負極活物質１１２は、例えば、黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン、ＣＮＴ（カーボンナノチューブ）等によって構成することができる。しかしながら、上述した機能を果たすことが可能である限り、負極活物質１１２を構成する材料は特に限定されない。本例においては、負極活物質１１２として結晶性カーボンを採用した。
【００３２】
図３は、電極集合体１０に備えられる正極部１２を示す図である。図３（ａ）は、図１に示す電極集合体１０の手前方向（図１の矢印Ｘ方向）から見た正極部１２の正面図であり、図３（ｂ）は、図１に示す電極集合体１０の右方向(図１の矢印Ｙ方向）から見た正極部１２の側面図である。図３に示すように、正極部１２は、シート状の正極集電体１２１と正極活物質１２２とを有する。正極集電体１２１は正面から見て略長方形状である。正極集電体１２１には、正面から見て右上部分から突出するように正極リード部ｂが形成される。正極集電体１２１は良好な導電性を有する材料（良導体）によって形成される。本実施形態においては、正極集電体１２１として、多孔質状のアルミニウム箔を用いた。
【００３３】
正極集電体１２１に正極活物質１２２が設けられる。本実施形態では、正極集電体１２１の両面に正極活物質１２２が塗工される。正極リード部ｂには正極活物質１２２は塗工されない。正極活物質１２２は、リチウムイオン及び／又は電解質アニオンを可逆的に担持可能な材料によって構成される。正極活物質１２２は、例えば、活性炭等によって構成することができる。しかしながら、上述した機能を果たすことが可能である限り、正極活物質１２２を構成する材料は特に限定されない。本例においては、正極活物質１２２として活性炭を採用した。
【００３４】
上記構成の負極部１１と正極部１２が、シート状のセパレータ１３を挟んで積層される。セパレータ１３は、負極部１１と正極部１２との接触を防止するために設けられる。セパレータ１３としては多孔質基材が好ましく用いられる。具体的には、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）及びポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィンによって形成される多孔質フィルム基材等をセパレータ１３として採用することができる。しかしながら、上述した機能を果たすことが可能である限り、セパレータ１３を構成する材料は特に限定されない。本例においては、セパレータ１３としてポリプロピレン（ＰＰ）系多孔質フィルムを採用した。
【００３５】
また、図１に示すように、複数の負極部１１にそれぞれ設けられている負極リード部ａは、図１のＸ方向から見て、電極集合体１０の左上部分に一列に整列する。また、複数の正極部１２にそれぞれ設けられている正極リード部ｂは、図１のＸ方向から見て、電極集合体１０の右上部分に一列に整列する。このような構成の電極集合体１０が、内部に電解液が充填された外装体の内部に収容されることにより、セルが構成される。外装体内では、負極部１１及び正極部１２が電解液に浸される。また、一列に整列した複数の負極リード部ａは、束ねられた状態で、外装体に取り付けられている負極タブ端子に電気的に接続され、一列に整列した複数の正極リード部ｂは、束ねられた状態で、外装体に取り付けられている正極タブ端子に電気的に接続される。以下の説明において、束ねられた複数の負極リード部ａを、まとめて負極リード部Ａと表現し、束ねられた複数の正極リード部ｂを、まとめて正極リード部Ｂと表現する。
【００３６】
外装体内に充填される電解液は、電気伝導性（リチウムイオン伝導性）を有する非水溶液であり、例えば、リチウム塩電解質を有機溶媒に溶解させることによって調製される。リチウム塩電解質の具体例としては、例えば、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ４）、ホウフッ化リチウム（ＬｉＢＦ４）、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）、六フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ６）等のリチウム塩を挙げることができる。一方、有機溶媒の具体例としては、例えば、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ギ酸メチル（ＭＦ）、酢酸メチル（ＭＡ）及びプロピオン酸メチル（ＭＰ）等のエステル系溶媒を挙げることができる。また、γ−ブチラクトン（γ−ＢＬ）、ジエトキシエタン（ＤＥＥ）、１，２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）及び１，３ジオキソラン（ＤＯＬ）等のエーテル系溶媒、並びにその他の溶媒を、エステル系溶媒に混合、調合した有機溶媒を用いてもよい。
【００３７】
本実施形態に係るモジュール化されたリチウムイオンキャパシタは、上記構成の電極集合体を、複数個、備える。つまり、本実施形態に係るリチウムイオンキャパシタは、複数のセルを備える。複数個の電極集合体の負極タブ端子どうしが接続されることによってリチウムイオンキャパシタの負極が構成されるとともに、複数個の電極集合体の正極タブ端子どうしが接続されることによってリチウムイオンキャパシタの正極が構成される。リチウムイオンキャパシタの作動時には、各電極集合体内における負極部にてリチウムの電気化学反応（酸化還元反応）により電気エネルギーの充放電がなされ、各電極集合体内における正極部にて電気二重層が形成されるとともに電気二重層へのリチウムイオン又はアニオンの物理的な吸脱着作用によって電気エネルギーの充放電がなされる。
【００３８】
ところで、モジュール化されたリチウムイオンキャパシタが備える各電極集合体内の負極ユニットの負極活物質には、エネルギー密度を高めるために、リチウムイオンがプレドープされている。従来のプレドープ方法は、電極集合体ごとに行われる。つまり、セル単位でプレドープが行われる。この場合、各セルの外装体内に、電極集合体と、金属リチウムが設けられたリチウム極とが収容されるとともに、電解液が充填される。そして、電極集合体の負極リード部とリチウム極とを短絡させる。これにより、電解液中にリチウムイオンが溶出する。溶出したリチウムイオンが、電極集合体の負極活物質に吸蔵される。
【００３９】
このように、従来においてはリチウムイオンのプレドープが電極集合体ごとに外装体内で行われるので、複数の電極集合体を持つリチウムイオンキャパシタの製造過程で複数の電極集合体に対してそれぞれリチウムイオンをプレドープする必要があり、プレドープ作業工数が増大して生産性が低下する。また、電極集合体ごとにリチウムイオンのプレドープ量がばらつくため、電極集合体の電池性能にもばらつきが生じる。
【００４０】
これに対し、本実施形態においては、複数の電極集合体の負極活物質に一度にリチウムイオンをプレドープすることができるような、リチウムイオンキャパシタの製造用処理装置及び製造方法を提案している。以下、本実施形態に係るリチウムイオンキャパシタの製造用処理装置及び製造方法について説明する。
【００４１】
図４は、本実施形態に係るリチウムイオンキャパシタの製造用処理装置２０（以下、処理装置２０ということもある）の概略構成を示す斜視図である。図４に示すように、本実施形態に係る処理装置２０は、収納容器２１と、負極端子２２と、正極端子２３と、ドープ極端子２４と、電解液流通管２５と、排気管２６と、脱気管２７と、注排液用バルブ２８と、ベントバルブ２９と、脱気用バルブ３０とを備える。
【００４２】
収納容器２１は、本体部２１ａ及び蓋部２１ｂを有する。本体部２１ａは、一面（図４において上面）が開口した直方体状に構成され、内部には収容空間Ｖが形成される。収容空間Ｖは、薄板状に構成された複数の電極集合体１０及び後述する金属リチウム箔が張り付けられたリチウム極１４を、積層した状態で収容することができる大きさに形成される。また、蓋部２１ｂは、本体部２１ａの開口面を覆うことができるように蓋状に構成される。本体部２１ａの開口面を覆うように蓋部２１ｂが本体部２１ａに被せられることにより、収納容器２１が構成される。収納容器２１の材質は、後述するプレドープ工程（低温プレドープ工程、高温プレドープ工程）にて、収容空間Ｖ内に充填されている電解液の温度を制御することができるような熱伝導の良い金属製の材質である。特に、電解液に有機溶剤が含まれることから、収納容器２１の材質は、ＳＵＳ製であるのがよい。
【００４３】
また、収納容器２１の蓋部２１ｂに、負極端子２２、正極端子２３、及びドープ極端子２４が設けられる。各端子２２，２３，２４は良導体により長尺状に形成され、一方の端部が収納容器２１内に突き出されて収容空間Ｖに対面し、他方の端部が蓋部２１ｂから収納容器２１の外部（図４において上部）に向かって突き出るように、蓋部２１ｂに取り付けられる。
【００４４】
また、収納容器２１の本体部２１ａに、電解液流通管２５、排気管２６、及び、脱気管２７が接続される。電解液流通管２５の一方端は収納容器２１（本体部２１ａ）内の収容空間Ｖに開口し、電解液流通管２５の他方端は収納容器２１（本体部２１ａ）の外部に開口する。外部に開口した電解液流通管２５の他方端には、後述するように電解液注液タンク（第一電解液注液タンク１０２，２０２、第二電解液注液タンク１０６）及び電解液回収タンク（第一電解液回収タンク１０５，２０６、第二電解液回収タンク１０８）に接続可能なジョイントＪＴが取り付けられる。また、排気管２６の一方端は収納容器２１（本体部２１ａ）内の収容空間Ｖに開口し、排気管２６の他方端は大気開放される。脱気管２７の一方端は収納容器２１（本体部２１ａ）内の収容空間Ｖに開口し、脱気管２７の他方端は、真空ポンプ３１に接続される。図４からわかるように、電解液流通管２５は収納容器２１の本体部２１ａの下方部位に接続され、排気管２６は本体部２１ａの上方部位に接続され、脱気管２７は、本体部２１ａのうち排気管２６の接続部位の直下に位置する部位に接続される。
【００４５】
電解液流通管２５は、収容空間Ｖに電解液を充填し、及び、収容空間Ｖに充填されている電解液を排出するために用いられる。排気管２６は、収容空間Ｖ内のガスを収容空間Ｖから排出するために用いられる。脱気管２７は、収容空間Ｖ内を減圧（脱気）する必要があるときに収容空間Ｖ内の気体を吸引するために用いられる。
【００４６】
電解液流通管２５の途中に注排液用バルブ２８が介装され、排気管２６の途中にベントバルブ２９が介装され、脱気管２７の途中に脱気用バルブ３０が介装される。注排液用バルブ２８、ベントバルブ２９、及び脱気用バルブ３０は、いずれも開閉バルブである。注排液用バルブ２８が開状態であるときに電解液流通管２５内の流通が許容され、閉状態であるときに電解液流通管２５内の流通が遮断される。ベントバルブ２９が開状態であるときに排気管２６内の流通が許容され、閉状態であるときに排気管２６内の流通が遮断される。脱気用バルブ３０が開状態であるときに脱気管２７内の流通が許容され、閉状態であるときに脱気管２７内の流通が遮断される。
【００４７】
（製造方法の第一実施形態）
次に、上記構成の処理装置２０を用いたリチウムイオンキャパシタの製造方法の第一実施形態について説明する。図５は、第一実施形態に係る製造方法を工程順に示すフローチャートである。図５に示すように、本実施形態に係る製造方法は、負極部作製工程Ｓ１、正極部作製工程Ｓ２、電極集合体作製工程Ｓ３、乾燥工程Ｓ４、負極接続工程Ｓ５、正極接続工程Ｓ６、ドープ極接続工程Ｓ７、第一電解液充填工程Ｓ８、低温プレドープ工程Ｓ９、高温プレドープ工程Ｓ１０、第一電解液排出工程Ｓ１１、第二電解液充填工程Ｓ１２、エージング工程Ｓ１３、第二電解液排出工程Ｓ１４、デガス工程Ｓ１５、外装取付工程Ｓ１６、を経て、製造される。
【００４８】
負極部作製工程Ｓ１では、図２に示すような負極部１１が、複数枚、作製される。正極部作製工程Ｓ２では、図３に示すような正極部１２が、複数枚、作製される。負極部作製工程Ｓ１と正極部作製工程Ｓ２は、どちらが先に実行されてもよいし、並行して実行されてもよい。電極集合体作製工程Ｓ３では、負極部作製工程Ｓ１にて作製された複数の負極部１１と、正極部作製工程Ｓ２にて作製された複数の正極部１２と、別途用意された複数のセパレータ１３を用いて、図１に示すような電極集合体１０が、複数個、作製される。乾燥工程Ｓ４では、電極集合体作製工程Ｓ３にて作製された複数の電極集合体１０が乾燥される。
【００４９】
負極接続工程Ｓ５では、電極集合体作製工程Ｓ３にて作製された複数の電極集合体１０が、積層された状態で、処理装置２０の収納容器２１内の収容空間Ｖに収容されるとともに、各電極集合体１０に備えられる複数の負極部１１のそれぞれの負極リード部Ａが、収納容器２１の蓋部２１ｂに取り付けられている負極端子２２に電気的に接続される。また、正極接続工程Ｓ６では、収容空間Ｖに収容される各電極集合体１０に備えられる複数の正極部１２のそれぞれの正極リード部Ｂが、収納容器２１の蓋部２１ｂに取り付けられている正極端子２３に電気的に接続される。
【００５０】
ドープ極接続工程Ｓ７では、予め用意されたリチウム極が、収納容器２１の収容空間Ｖに収容されるとともに、収納容器２１の蓋部２１ｂに取り付けられているドープ極端子２４に電気的に接続される。
【００５１】
図６は、負極接続工程Ｓ５、正極接続工程Ｓ６、及びドープ極接続工程Ｓ７にて、複数の電極集合体１０の負極リード部Ａ、正極リード部Ｂ、及びリチウム極１４が、それぞれ、負極端子２２、正極端子２３、及びドープ極端子２４に接続されるとともに、収納容器２１の収容空間Ｖに収容される様子を示す図である。図６に示すように、複数の電極集合体１０は、積層状態で収容空間Ｖに収容される。また、リチウム極１４は、良導体（例えば銅）により構成されたシート状のドープ極集電体と、このドープ極集電体の表面に張り付けられた金属リチウム箔とを有する。また、ドープ極集電体には、ドープ極リード部Ｃが形成されている。このドープ極リード部Ｃがドープ極端子２４に接続されることにより、金属リチウム箔がドープ極端子に電気的に接続される。
【００５２】
また、図６に示すように、本実施形態では、２枚のリチウム極１４，１４が予め用意されており、これら２枚のリチウム極１４は、積層状態で収容空間Ｖに収容された複数の電極集合体１０の積層方向における両端に対面するように、収容空間Ｖ内に収容される。
【００５３】
また、複数の電極集合体１０がそれぞれ備える複数の負極部１１にそれぞれ設けられている負極リード部Ａは、銅線等の電線を介して負極端子２２に電気的に接続される。同様に、複数の電極集合体１０がそれぞれ備える複数の正極部１２にそれぞれ設けられている正極リード部Ｂは、銅線等の電線を介して正極端子２３に電気的に接続される。また、２枚のリチウム極１４，１４にそれぞれ設けられているドープ極リード部Ｃが、銅線等の電線を介してドープ極端子２４に電気的に接続される。
【００５４】
負極接続工程Ｓ５、正極接続工程Ｓ６、ドープ極接続工程Ｓ７の工程順は、どのようであってもよい。図７は、負極接続工程Ｓ５、正極接続工程Ｓ６、及びドープ極接続工程Ｓ７が完了し、且つ、収納容器２１の本体部２１ａに蓋部２１ｂが取り付けられた状態における、処理装置２０の内部構成を示す断面図である。図７に示すように、複数の電極集合体１０及び２枚のリチウム極１４が、電線により収納容器２１に設けられる端子に接続された状態で、収容空間Ｖ内に収容されている。
【００５５】
負極接続工程Ｓ５、正極接続工程Ｓ６及びドープ極接続工程Ｓ７を経て収容空間Ｖ内に複数の電極集合体１０とリチウム極１４が収容された図７に示す状態の処理装置２０は、リチウムイオンキャパシタの製造ラインの一部を構成する化学処理ラインに備えられるベルトコンベアに載置される。そして、ベルコトンベアによって、第一電解液充填工程Ｓ８〜デガス工程Ｓ１５までの各工程を順に実行する各ステーション（ＳＴ８〜ＳＴ１５）に、処理装置２０が順次移送される。
【００５６】
図８は、第一実施形態に係る製造方法に用いられる化学処理ラインの概要を示す模式図である。図８に示すように、化学処理ライン１００は、処理装置２０を各ステーションに移送するためのベルトコンベア１０１と、第一電解液注液タンク１０２と、低温槽１０３と、高温槽１０４と、第一電解液回収タンク１０５と、第二電解液注液タンク１０６と、エージング装置１０７と、第二電解液回収タンク１０８とを備える。
【００５７】
ベルトコンベア１０１は、処理装置２０を、図８の矢印で示す順路に従って移送する。これにより、処理装置２０は、第一電解液充填ステーションＳＴ８、低温プレドープステーションＳＴ９、高温プレドープステーションＳＴ１０、第一電解液排出ステーションＳＴ１１、第二電解液充填ステーションＳＴ１２、エージングステーションＳＴ１３、第二電解液排出ステーションＳＴ１４、及びデガスステーションＳＴ１５に、順次移送される。なお、第一電解液充填ステーションＳＴ８に第一電解液注液タンク１０２が設置され、低温プレドープステーションＳＴ９に低温槽１０３が設置され、高温プレドープステーションＳＴ１０に高温槽１０４が設置され、第一電解液排出ステーションＳＴ１１に第一電解液回収タンク１０５が設置され、第二電解液充填ステーションＳＴ１２に第二電解液注液タンク１０６が設置され、エージングステーションＳＴ１３にエージング装置１０７が設置され、第二電解液排出ステーションＳＴ１４に第二電解液回収タンク１０８が設置される。
【００５８】
ベルトコンベア１０１に乗せられた処理装置２０は、まず、第一電解液充填ステーションＳＴ８に移送される。そして、第一電解液充填ステーションＳＴ８にて、第一電解液充填工程Ｓ８が実行される。図９は、第一電解液充填工程Ｓ８の実行時における処理装置２０を示す断面図である。図９に示すように、第一電解液充填工程Ｓ８では、収納容器２１の本体部２１ａに接続された電解液流通管２５に、第一電解液注液タンク１０２がジョイントＪＴを介して接続される。なお、第一電解液注液タンク１０２の接続完了前は、注排液用バルブ２８、ベントバルブ２９、及び脱気用バルブ３０は、いずれも閉じている。
【００５９】
第一電解液注液タンク１０２内には、第一電解液が充填されている。第一電解液は、リチウムイオン電導性を有する非水溶液であり、リチウム塩電解質を有機溶媒に溶解させることによって調製される。本実施形態では、リチウム塩電解質として六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を用い、有機溶媒として、エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）を１：１の割合で混合した混合有機溶媒を用いた。また、本実施形態では、第一電解液中のリチウム塩電解質の濃度が、後述する適正濃度よりも低い濃度である１ｍｏｌ／Ｌに調整されている。
【００６０】
第一電解液注液タンク１０２が電解液流通管２５に接続された後に、真空ポンプ３１が作動するとともに脱気用バルブ３０が開く。これにより、収容空間Ｖ内が脱気され、収容空間Ｖが減圧する。収容空間Ｖの圧力が所定の低圧にまで達したときに、脱気用バルブ３０が閉じるとともに真空ポンプ３１の作動が停止する。次いで、注排液用バルブ２８が開く。これにより、第一電解液注液タンク１０２内の第一電解液が、電解液流通管２５を介して負圧（低圧）状態の収容空間Ｖに注液される。収容空間Ｖ内の複数の電極集合体１０及びリチウム極１４は、収容空間Ｖに注液された第一電解液に浸される。
【００６１】
収容空間Ｖへの第一電解液の注液により、収容空間Ｖ内の複数の電極集合体１０及びリチウム極１４が、それぞれのリード部を除いて完全に浸漬する程度の量の第一電解液が収容空間Ｖに充填された後に、注排液用バルブ２８が閉じる。その後、第一電解液注液タンク１０２が電解液流通管２５から切り離される。以上の処理を経て、第一電解液充填工程Ｓ８が完了する。この第一電解液充填工程の実行により、収容空間Ｖ内に低濃度のリチウム塩電解液（第一電解液）が充填される。
【００６２】
第一電解液充填工程Ｓ８を終えた処理装置２０は、ベルトコンベア１０１により低温プレドープステーションＳＴ９に移送される。そして、低温プレドープステーションＳＴ９にて、低温プレドープ工程Ｓ９が実行される。図１０は、低温プレドープ工程Ｓ９の実行時における処理装置２０を示す断面図である。図１０に示すように、低温プレドープ工程Ｓ９では、処理装置２０の収納容器２１に取り付けられている負極端子２２とドープ極端子２４とが電気的に接続される。これにより、負極リード部Ａを介して負極端子２２に接続された負極部１１と、ドープ極リード部Ｃを介してドープ極端子２４に接続されたリチウム極１４の金属リチウム箔が短絡する。すると、金属リチウムが第一電解液中にリチウムイオンとして溶出される。第一電解液中に溶出されたリチウムイオンは、第一電解液中を泳動して、負極部１１の負極活物質１１２に吸蔵される。このようにして、リチウムイオンが負極活物質１１２にプレドープされる。
【００６３】
ここで、図８に示すように、低温プレドープステーションＳＴ９には、低温槽１０３が設置されている。低温プレドープ工程Ｓ９は、この低温槽１０３内で実行される。低温槽１０３の内部空間の温度は、所定の低温、例えば５℃に設定されている。また、上述したように、処理装置２０の収納容器２１は、熱伝導の良い金属製材料によって形成されている。よって、低温槽１０３内に処理装置２０が導入された場合、収納容器２１内の収容空間Ｖに充填された第一電解液は速やかに冷却されて、第一電解液の温度が所定の低温、例えば５℃にされる。つまり、低温プレドープ工程は、低温且つ低リチウム塩電解質濃度の第一電解液を用いてリチウムイオンをプレドープする工程である。この低温プレドープ工程の実施時間は、本実施形態では、約１日間（約２４時間）である。なお、この低温プレドープ工程において、第一電解液の温度が所定の低温（例えば５℃）にされた後に、負極端子２２とドープ極端子２４が電気的に接続されるとよい。
【００６４】
低温プレドープ工程が完了すると、処理装置２０は、次に、高温プレドープステーションＳＴ１０に移送される。そして、高温プレドープステーションＳＴ１０にて、高温プレドープ工程Ｓ１０が実行される。高温プレドープ工程Ｓ１０は、低温プレドープ工程に引き続いてリチウムイオンをプレドープする工程であり、低温プレドープ工程Ｓ９と同様に、収容空間Ｖ内に第一電解液が充填されるとともに、処理装置２０の収納容器２１に取り付けられている負極端子２２とドープ極端子２４とが電気的に接続される。これにより負極リード部Ａを介して負極端子２２に接続された負極部１１と、ドープ極リード部Ｃを介してドープ極端子２４に接続されたリチウム極１４の金属リチウム箔が短絡する。このためリチウムイオンが負極活物質１１２にプレドープされる。
【００６５】
また、図８に示すように、高温プレドープステーションＳＴ１０には、高温槽１０４が設置されている。従って、高温プレドープ工程Ｓ１０は、高温槽１０４内で実行される。高温槽１０４の内部空間の温度は、所定の高温、例えば５０℃に設定されている。よって、高温槽１０４内に処理装置２０が導入された場合、処理装置２０内の第一電解液の温度は、所定の高温、例えば５０℃にされる。つまり、高温プレドープ工程は、高温且つ低リチウム塩濃度の第一電解液を用いてリチウムイオンをプレドープする工程である。この高温プレドープ工程の実施時間は、本実施形態では、約２日間（約４８時間）である。
【００６６】
上記した低温プレドープ工程Ｓ９及び高温プレドープ工程Ｓ１０にて、金属リチウムがリチウムイオンとして第一電解液に溶出するため、プレドープが進むにつれて、金属リチウム箔が消費される。従って、高温プレドープの完了時には、リチウム極１４のドープ極集電体に設けられていた金属リチウム箔は消失しているか、もしくはその大きさが縮小されている。
【００６７】
高温プレドープ工程Ｓ１０が完了すると、処理装置２０は、次に、第一電解液排出ステーションＳＴ１１に移送される。そして、第一電解液排出ステーションＳＴ１１にて、第一電解液排出工程Ｓ１１が実行される。図１１は、第一電解液排出工程Ｓ１１の実行時における処理装置２０を示す断面図である。図１１に示すように、第一電解液排出工程Ｓ１１では、電解液流通管２５に第一電解液回収タンク１０５がジョイントＪＴを介して接続される。第一電解液回収タンク１０５の接続が完了した後に、注排液用バルブ２８が開く。これにより、収容空間Ｖ内に充填されている第一電解液が、電解液流通管２５を介して第一電解液回収タンク１０５に流出する。このようにして収容空間Ｖ内から第一電解液が排出される。なお、図１１に示すように収容空間Ｖの底部を構成する本体部２１ａの底壁は、電解液流通管２５の収容空間Ｖへの開口部の高さ位置が最も低くなるように傾斜している。従って、第一電解液排出工程Ｓ１１の実行時に、重力によって収容空間Ｖ内の第一電解液が電解液流通管２５に向かって流れる。このため、収容空間Ｖ内の第一電解液を全て排出することができる。収容空間Ｖ内の第一電解液を排出した後に、注排液用バルブ２８が閉じるとともに第一電解液回収タンク１０５が電解液流通管２５から切り離される。これにより第一電解液排出工程Ｓ１１が完了する。
【００６８】
第一電解液排出工程Ｓ１１が完了すると、処理装置２０は、次に、第二電解液充填ステーションＳＴ１２に移送される。そして、第二電解液充填ステーションＳＴ１２にて、第二電解液充填工程Ｓ１２が実行される。図１２は、第二電解液充填工程Ｓ１２の実行時における処理装置２０を示す断面図である。図１２に示すように、第二電解液充填工程Ｓ１２では、電解液流通管２５に第二電解液注液タンク１０６がジョイントＪＴを介して接続される。
【００６９】
第二電解液注液タンク１０６内には、第二電解液が充填されている。第二電解液は第一電解液と同様なリチウムイオン電導性を有する非水溶液である。ただし、第二電解液のリチウム塩電解質濃度は第一電解液のリチウム塩電解質濃度よりも高い。具体的には、第二電解液のリチウム塩電解質濃度は、それをリチウムイオンキャパシタの電解液として用いた場合にリチウムイオンキャパシタが所望の性能を発揮することができる適正濃度に調整されている。つまり、第二電解液のリチウム塩電解質濃度は、適正濃度である。本実施形態では、第二電解液中のリチウム塩電解質の濃度が３ｍｏｌ／Ｌに調整される。
【００７０】
第二電解液注液タンク１０６が電解液流通管２５に接続された後に、真空ポンプ３１が作動するとともに脱気用バルブ３０が開く。これにより、収容空間Ｖが脱気されて、収容空間Ｖが減圧する。収容空間Ｖの圧力が所定の低圧にまで達したときに、脱気用バルブ３０が閉じるとともに真空ポンプ３１の作動が停止する。次いで、注排液用バルブ２８が開く。これにより、第二電解液注液タンク１０６内の第二電解液が、電解液流通管２５を介して負圧（低圧）状態の収容空間Ｖに注液される。収容空間Ｖ内の複数の電極集合体１０は、収容空間Ｖに注液された第二電解液に浸される。
【００７１】
収容空間Ｖへの第二電解液の注液により、収容空間Ｖ内の複数の電極集合体１０が、リード部を除いて完全に浸漬する程度の量の第二電解液が収容空間Ｖに注液された後に、注排液用バルブ２８が閉じる。その後、第二電解液注液タンク１０６が電解液流通管２５から切り離される。以上の処理を経て、第二電解液充填工程Ｓ１２が完了する。この第二電解液充填工程の実行により、収容空間Ｖ内に適正濃度のリチウム塩電解液が充填される。
【００７２】
第二電解液充填工程Ｓ１２が完了すると、処理装置２０は、エージングステーションＳＴ１３に移送される。そして、エージングステーションＳＴ１３にて、エージング工程Ｓ１３が実行される。図１３は、エージング工程の実行時における処理装置２０を示す断面図である。図１３に示すように、エージング工程Ｓ１３では、処理装置２０がエージング装置１０７に接続される。このエージング装置１０７により、負極端子２２と正極端子２３との間に所定の電圧が印加される。これにより、収容空間Ｖ内で第二電解液に浸されている電極集合体１０が充放電される。本実施形態では、１Ａの定電流にて電圧が３．８Ｖに達するまで充電を行った後、１Ａの定電流にて電圧が２．２Ｖに達するまで放電させる。このような充放電が、所定の回数だけ繰り返し行われる。図１４は、エージング工程における充放電プロファイルを示す図である。このエージング工程の実行により、各電極集合体１０の性能が安定する。
【００７３】
エージング工程Ｓ１３が完了すると、処理装置２０は、第二電解液排出ステーションＳＴ１４に移送される。そして、第二電解液排出ステーションＳＴ１４にて、第二電解液排出工程Ｓ１４が実行される。図１５は、第二電解液排出工程Ｓ１４の実行時における処理装置２０を示す断面図である。図１５に示すように、第二電解液排出工程Ｓ１４では、電解液流通管２５に第二電解液回収タンク１０８がジョイントＪＴを介して接続される。第二電解液回収タンク１０８の接続が完了した後に、注排液用バルブ２８が開く。これにより、収容空間Ｖ内に充填されている第二電解液が、電解液流通管２５を介して第二電解液回収タンク１０８に流出する。このようにして収容空間Ｖ内から第二電解液が排出される。収容空間Ｖ内の第二電解液を排出した後に、注排液用バルブ２８が閉じるとともに第二電解液回収タンク１０８が電解液流通管２５から切り離される。これにより第二電解液排出工程Ｓ１４が完了する。
【００７４】
第二電解液排出工程Ｓ１４が完了すると、処理装置２０は、次に、デガスステーションＳＴ１５に移送される。そして、デガスステーションＳＴ１５にて、デガス工程Ｓ１５が実行される。図１６は、デガス工程の実行時における処理装置２０を示す断面図である。このデガス工程Ｓ１５では、ベントバルブ２９が開く。これにより、それまでの工程の実行によって収容空間Ｖ内に発生したガス、特にエージング工程Ｓ１３の実行により収容空間Ｖ内に生じたガスが、排気管２６を通って外部に排出される。所定時間だけベントバルブ２９の開放状態を維持した後に、ベントバルブ２９が閉じる。これによりデガス工程Ｓ１５が完了する。
【００７５】
デガス工程Ｓ１５が完了した後に、処理装置２０は化学処理ライン１００から排出される。そして、化学処理ライン１００から排出された処理装置２０内から、複数の電極集合体１０が取り出される。取り出された複数の電極集合体１０は、それぞれ、一辺が開口した袋状の外装体に挿入される。これにより、電極集合体１０に外装体が取り付けられる（外装取付工程Ｓ１６）。その後、外装体内に適正濃度の電解液が注入される。次いで、外装体内の電極集合体１０の負極リード部Ａを外装体に取り付けられている負極端子に接続するとともに、外装体内の電極集合体１０の正極リード部Ｂを外装体に取り付けられている正極端子に接続する。その後、外装体の開口した一辺を封止してセルを作製する。そして、内部に電極集合体が挿入された複数の外装体の負極どうしを接続し、且つ、正極どうしを接続する。これにより、複数の電極集合体１０（セル）を接続することによってモジュール化されたリチウムイオンキャパシタが製造される。
【００７６】
このように、本実施形態によれば、低温プレドープ工程Ｓ９及び高温プレドープ工程Ｓ１０にて一度に複数の電極集合体１０に対してリチウムイオンのプレドープを行うことができる。従って、電極集合体１０ごと（セルごと）にプレドープを行う場合に比べて、作業工数が低減される。よって、モジュール化されたリチウムイオンキャパシタの生産性が向上して製造コストを低減することができる。また、複数の電極集合体１０に備えられるそれぞれの負極部１１へのリチウムイオンのプレドープが同一の収容空間Ｖ内で同一の電解液を用いて実行されるので、それぞれの負極部１１に均一にリチウムイオンがプレドープされる。よって、電極集合体１０ごとの電池性能のばらつきの大きさを低減することができる。
【００７７】
さらに、本実施形態によれば、エージング工程Ｓ１３にて一度に複数の電極集合体１０のエージングを行うことができる。従って、エージングを電極集合体１０ごと（セルごと）に行う場合と比較して、生産性がより向上するとともに、複数の電極集合体１０の性能のばらつきを小さくすることができる。また、デガス工程Ｓ１５にて一度に複数の電極集合体１０についてのデガスを行うことができる。従って、これらの処理を電極集合体１０ごと（セルごと）に行う場合に比べて、作業工数が低減される。加えて、従来のデガス工程のように、外装体をカットしてデガス処理を行った後に、再度外装体を封止するといった作業を省略することができる。このため、蓄電デバイスの生産性をさらにより一層向上させることができるとともに、カットした外装体の廃棄物の発生を防ぐことができる。
【００７８】
また、本実施形態では、リチウムイオンのプレドープ時に用いられる第一電解液のリチウム塩電解質の濃度は、リチウムイオンキャパシタとしての所望の性能を発揮させるのに好適な適正濃度よりも低い濃度である。従来のプレドープ工程では、外装体内で、適正濃度の電解液を用いてプレドープが行われている。本実施形態のように低濃度の電解液を用いてプレドープを行うことによる効果について、以下に説明する。
【００７９】
電解液の粘度は、電解液の濃度（リチウム塩電解質の濃度）に依存し、濃度が大きいほど粘度が高い。リチウムイオンキャパシタのプレドープ時に低濃度の電解液を用いた場合、電解液の粘度が低いので、電解液中におけるリチウムイオンの電気伝導度が高く、且つ、多孔質状に形成された電極集合体にリチウムイオンが染み込みやすい。このため、プレドープ時には、電解液の濃度は低いほうが好ましい。なお、リチウムイオンキャパシタの使用時において電解液の濃度が所定濃度（適正濃度）よりも低い場合、充放電容量等の性能が低下し、所望の性能が得られない。
【００８０】
よって、本実施形態のように、プレドープ時にリチウム塩電解質の濃度が適正濃度よりも低い第一電解液を用いることにより、プレドープ時間の短縮化を図ることができる。
【００８１】
また、本実施形態によれば、リチウムイオンのプレドープが外装体内ではなく専用の処理装置２０を用いて実施されるため、プレドープ後には、処理装置２０から第一電解液を排出することができる。このため、実際の使用時には、適正濃度の電解液を外装体に充填することで、充放電容量の低下を防止することができる。
【００８２】
なお、本発明者は、外装体内でリチウム塩電解質濃度の低い第一電解液を用いてプレドープを行い、その後、外装体内に高濃度の電解液を補充して電解液の濃度を適正濃度に調整するリチウムイオンキャパシタの製造方法についても開発している（詳細は、特願２０１５−１８６２６１を参照されたい。）。この方法によってもプレドープ時間の短縮化を図ることができるが、低濃度の電解液に高濃度の電解液を混ぜて適正濃度に調整できるように、外装体の容積を大きくしなければならない。さらに、高濃度の電解液を外装体内に入れて濃度を調整した後に、外装体の大きさを適度な大きさにするために外装体をカットして封止しなおす工程が必要になる。これに対し、本実施形態に係る製造方法によれば、上記したようにリチウムイオンのプレドープが外装体内ではなく専用の処理装置２０を用いて実施される。このため、プレドープされた電極集合体を処理装置２０から取り出して外装体内に収容し、その後に適正濃度の電解液のみを外装体内に充填することができる。よって、不必要に外装体を大きくする必要もなく、且つ、外装体のカット及び再封止の工程も必要ない。
【００８３】
また、本実施形態によれば、リチウムイオンのプレドープ工程が、低温プレドープ工程Ｓ９と高温プレドープ工程Ｓ１０により構成される。低温プレドープ工程では、低温且つ低濃度の電解液中でリチウムイオンがプレドープされる。一方、高温プレドープ工程では、高温且つ低濃度の電解液中でリチウムイオンがプレドープされる。このように低温でのプレドープ及び高温でのプレドープを行うことのメリットについて、説明する。
【００８４】
リチウム塩を含有した電解液中での負極活物質へのリチウムイオンのプレドープは、以下に示す二段階の反応により構成されていると考えられている。
第一段階：負極活物質（カーボン）表面へのＳＥＩ（Solid  Electrolyte  Interphase）被膜の形成
第二段階：ＳＥＩ被膜を介した負極活物質（カーボン）へのリチウムイオンの吸蔵
【００８５】
第一段階により形成されるＳＥＩ被膜は、リチウムイオンのプレドープの初期に負極活物質（カーボン）の表面と電解液との反応により生じるもので、例えば、電解液の還元分解により生成される複数の無機リチウム化合物や有機化合物からなる複合体である。このＳＥＩ被膜が厚すぎると、リチウムイオンのプレドープ時に被膜抵抗が高まり、これにより、リチウムイオンのプレドープ反応における反応抵抗が増大し、十分にプレドープが進行しない場合が生じる。
【００８６】
本発明者は、ＳＥＩ被膜の膜厚と電解液の温度との間に相関関係があることを見出した。具体的には、電解液の温度が低いほど、ＳＥＩ被膜形成に伴う分解反応及びリチウムイオンの拡散速度が低下するために、ＳＥＩ被膜の形成速度が遅くなり、そのためＳＥＩ被膜は緻密で且つ薄くなる。一方、電解液の温度が高いほど、上記分解反応及びリチウムイオンの拡散速度が上昇するために、ＳＥＩ被膜の形成速度が速くなり、そのためＳＥＩ被膜は粗で且つ厚くなる。従って、プレドープの初期における電解液の温度を低温にすることで、すなわち低温プレドープ工程を実行することで、薄いＳＥＩ被膜を負極活物質（カーボン）表面に形成することができる。
【００８７】
こうしてプレドープの初期に薄いＳＥＩ被膜を形成することで、被膜抵抗が小さいＳＥＩ被膜を介してプレドープを実行することができるので、プレドープ時における反応抵抗が低下し、十分な量のリチウムイオンを迅速に負極活物質にプレドープすることができる。また、低温でのプレドープを実行して薄いＳＥＩ被膜を形成した後に、高温でのプレドープを実行することにより、すなわち高温プレドープ工程を実行することにより、リチウムイオンの拡散速度を高めることができる。このため、より速やかに、リチウムイオンのプレドープを進行させることができるとともに、充電レートを高めることができる。
【００８８】
本実施形態に示した低温プレドープ工程及び高温プレドープ工程の実施による効果を確認するために、プレドープ時における電解液の温度条件（温度履歴）が異なる３つの電極集合体のサンプル（実施例に係るサンプル、比較例１に係るサンプル、比較例２に係るサンプル）を作製した。各サンプルのプレドープ時における温度条件を、表１に示す。
【表１】
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【００８９】
表１からわかるように、各サンプルにおけるプレドープ時間は、３日である。また、実施例に係るサンプルにおいては、温度が５℃の電解液を用いて１日間、次いで、温度が５０℃の電解液を用いて２日間、プレドープを行った。比較例１に係るサンプルにおいては、温度が２５℃の電解液を用いて３日間プレドープを行い、比較例２に係るサンプルにおいては、温度が５０℃の電解液を用いて３日間プレドープを行った。
【００９０】
そして、作製した各サンプルの充電レートを算出するとともに反応抵抗を測定した。充電レートの算出にあたり、１Ａ充電時の放電容量（放電容量Ａ）に対する１５０Ａ充電時の放電容量（放電容量Ｂ）の比率を求め、この比率の百分率を充電レートとして算出した。ここで、放電容量Ａは、１Ａの定電流で３．８Ｖまで充電し、その後、１Ａの定電流で２．２Ｖまで放電した場合における放電容量である。放電容量Ｂは、１５０Ａの定電流で３．８Ｖまで充電し、その後、１Ａの定電流で２．２Ｖまで放電した場合における放電容量である。また、反応抵抗は、交流インピーダンス法により測定した。
【００９１】
図１７は、各サンプルについて算出した充電レートを比較した図である。図１７からわかるように、実施例に係るサンプルの充電レートは８３．９％、比較例１に係るサンプルの充電レートは７８．５％、比較例２に係るサンプルの充電レートは８０．３％である。実施例に係るサンプルの充電レートが最も高い。この結果から、低温ドープ工程及びその後の高温ドープ工程を実行することにより、大電流による高速充電が可能になることがわかる。
【００９２】
図１８は、各サンプルについて測定した反応抵抗を比較した図である。図１８からわかるように、実施例に係るサンプルの反応抵抗は０．４９ｍΩ、比較例１に係るサンプルの反応抵抗は０．７７ｍΩ、比較例２に係るサンプルの反応抵抗は０．６５ｍΩである。実施例に係るサンプルの反応抵抗が最も低い。この結果から、低温ドープ工程の実施により反応抵抗が低下することがわかる。また、実施例に係るサンプルにおいて、反応抵抗の低下によって、充電レートが向上したと考えることができる。
【００９３】
また、電解液温度とイオン電導性（拡散速度）との関係に関して、電解液温度が低いほどイオン電導性が低いことが知られている。従って、低温プレドープ工程Ｓ９の実行時には、電解液温度が低ければ低いほど、イオン電導性を低くしてＳＥＩ被膜の膜厚を薄くすることができる。しかしながら、電解液温度が０℃以下であると、電解液が凝結する虞がある。従って、低温プレドープ工程における電解液温度は、５℃以上であるのがよい。また、電解液温度が２５℃以上であると、ＳＥＩ被膜の膜厚が厚くなって反応抵抗が高くなる。従って、低温プレドープ工程Ｓ９における電解液温度は、２０℃以下であるのがよい。つまり、低温プレドープ工程Ｓ９における電解液の温度は、５℃以上且つ２０℃以下であるのがよい。
【００９４】
また、電解液温度が高いほどイオン電導性が高い。従って、高温プレドープ時には、電解液温度が高ければ高いほど、イオン電導性が高くなってプレドープを促進することができる。しかしながら、電解液温度が６０℃以上であると、電解液が劣化する虞がある。従って、高温プレドープ工程における電解液温度は、５０℃以下であるのがよい。また、電解液温度が２５℃以下であると、高温プレドープ時にリチウムイオンのプレドープを十分に促進することができない。従って、高温プレドープ工程における電解液温度は、３０℃以上であるのがよい。つまり、高温プレドープ工程における電解液の温度は、３０℃以上且つ５０℃以下であるのがよい。
【００９５】
（製造方法の第二実施形態）
次に、処理装置２０を用いたリチウムイオンキャパシタの製造方法の第二実施形態について説明する。ここで、上記第一実施形態に係る製造方法においては、第二電解液を用いてエージング工程を実施するが、第二実施形態に係る製造方法においては、第一電解液を用いてエージング工程を実施する。従って、本実施形態では、第二電解液を用いない。
【００９６】
図１９は、第二実施形態に係る製造方法を工程順に示すフローチャートである。図１９に示すように、本実施形態に係る製造方法は、負極部作製工程Ｓ２１、正極部作製工程Ｓ２２、電極集合体作製工程Ｓ２３、乾燥工程Ｓ２４、負極接続工程Ｓ２５、正極接続工程Ｓ２６、ドープ極接続工程Ｓ２７、第一電解液充填工程Ｓ２８、低温プレドープ工程Ｓ２９、高温プレドープ工程Ｓ３０、エージング工程Ｓ３１、第一電解液排出工程Ｓ３２、デガス工程Ｓ３３、外装取付工程Ｓ３４、を経て、製造される。
【００９７】
負極部作製工程Ｓ２１、正極部作製工程Ｓ２２、電極集合体作製工程Ｓ２３、乾燥工程Ｓ２４、負極接続工程Ｓ２５、正極接続工程Ｓ２６、ドープ極接続工程Ｓ２７は、それぞれ、製造方法の第一実施形態に係る、負極部作製工程Ｓ１、正極部作製工程Ｓ２、電極集合体作製工程Ｓ３、乾燥工程Ｓ４、負極接続工程Ｓ５、正極接続工程Ｓ６、ドープ極接続工程Ｓ７、と同じ工程である。従って、これらの工程についての詳細な説明は、ここでは省略する。
【００９８】
負極部作製工程Ｓ２１、正極部作製工程Ｓ２２、電極集合体作製工程Ｓ２３、乾燥工程Ｓ２４を経て作製された複数の電極集合体は、負極接続工程Ｓ２５、正極接続工程Ｓ２６、ドープ極接続工程Ｓ７を経て、図７に示すように、処理装置２０の収容空間Ｖ内に収容される。その後、処理装置が、リチウムイオンキャパシタの製造ラインの一部を構成する化学処理ラインに備えられるベルトコンベアに載置される。そして、ベルコトンベアによって、第一電解液充填工程Ｓ２８、低温プレドープ工程Ｓ２９、高温プレドープ工程Ｓ３０、エージング工程Ｓ３１、第一電解液排出工程Ｓ３２、デガス工程Ｓ３３までの各工程を順に実行する各ステーション（ＳＴ２８〜ＳＴ３３）に、処理装置２０が順次移送される。
【００９９】
図２０は、第二実施形態に係る製造方法に用いられる化学処理ラインの概要を示す模式図である。図２０に示すように、化学処理ライン２００は、処理装置２０を各ステーションに移送するためのベルトコンベア２０１と、第一電解液注液タンク２０２と、低温槽２０３と、高温槽２０４と、エージング装置２０５と、第一電解液回収タンク２０６とを備える。
【０１００】
ベルトコンベア２０１は、処理装置２０を、図２０の矢印で示す順路に従って移送する。これにより、処理装置２０は、第一電解液充填ステーションＳＴ２８、低温プレドープステーションＳＴ２９、高温プレドープステーションＳＴ３０、エージングステーションＳＴ３１、第一電解液排出ステーションＳＴ３２、及びデガスステーションＳＴ３３に、順次移送される。第一電解液充填ステーションＳＴ２８に第一電解液注液タンク２０２が設置され、低温プレドープステーションＳＴ２９に低温槽２０３が設置され、高温プレドープステーションＳＴ３０に高温槽２０４が設置され、エージングステーションＳＴ３１にエージング装置２０５が設置され、第一電解液排出ステーションＳＴ３２に第一電解液回収タンク２０６が設置される。
【０１０１】
ベルトコンベア２０１に乗せられた処理装置２０は、まず、第一電解液充填ステーションＳＴ２８に移送される。そして、第一電解液充填ステーションＳＴ２８にて、第一電解液充填工程Ｓ２８が実行される。本実施形態に係る第一電解液充填工程Ｓ２８は、上記第一実施形態に係る第一電解液充填工程Ｓ８と同じ工程である。また、第一電解液充填ステーションＳＴ２８に設置された第一電解液注液タンク２０２の構成は、上記第一実施形態に係る第一電解液注液タンク１０２の構成と同じである。従って、この第一電解液充填工程Ｓ２８の実行により、図９に示すように第一電解液注液タンク２０２が処理装置２０に接続されるとともに、第一電解液注液タンク２０２内の第一電解液が処理装置２０内の収容空間Ｖに充填される。また、第一電解液注液タンク２０２内に充填されている第一電解液は、上記第一実施形態に係る第一電解液注液タンク１０２内に充填されている第一電解液と同じ組成である。従って、この第一電解液充填工程Ｓ２８の実行により、低濃度のリチウム塩電解液（第一電解液）が処理装置２０の収容空間Ｖに充填される。
【０１０２】
第一電解液充填工程Ｓ２８を終えた処理装置２０は、ベルトコンベア２０１により低温プレドープステーションＳＴ２９に移送される。そして、低温プレドープステーションＳＴ２９にて、低温プレドープ工程Ｓ２９が実行される。本実施形態に係る低温プレドープ工程Ｓ２９は、上記第一実施形態に係る低温プレドープ工程Ｓ９と同じ工程である。また、低温プレドープステーションＳＴ２９に設置された低温槽２０３の構造及び内部温度は、上記第一実施形態に係る低温槽１０３の構造及び内部温度と同じである。従って、この低温プレドープ工程Ｓ２９の実行により、低温度且つ低濃度の第一電解液中でリチウムイオンが負極活物質１１２にプレドープされる。
【０１０３】
低温プレドープ工程Ｓ２９が完了すると、処理装置２０は、次に、高温プレドープステーションＳＴ３０に移送される。そして、高温プレドープステーションＳＴ３０にて、高温プレドープ工程Ｓ３０が実行される。本実施形態に係る高温プレドープ工程Ｓ３０は、上記第一実施形態に係る高温プレドープ工程Ｓ１０と同じ工程である。また、高温プレドープステーションＳＴ３０に設置された高温槽２０４の構造及び内部温度は、上記第一実施形態に係る高温槽１０４の構造及び内部温度と同じである。従って、この高温プレドープ工程Ｓ３０の実行により、高温度且つ低濃度の第一電解液中でリチウムイオンが負極活物質１１２にプレドープされる。
【０１０４】
高温プレドープ工程Ｓ３０が完了すると、処理装置２０は、エージングステーションＳＴ３１に移送される。そして、エージングステーションＳＴ３１にて、エージング工程Ｓ３１が実行される。エージング工程Ｓ３１では、処理装置２０がエージング装置２０５に接続される。エージング装置２０５の構造は、上記第一実施形態に係るエージング装置１０７の構造と同じである。従って、図１３に示すように、このエージング装置２０５により、負極端子２２と正極端子２３との間に所定の電圧が印加される。これにより、収容空間Ｖ内で第一電解液に浸されている電極集合体１０が充放電される。このエージング工程の実行により、各電極集合体１０の性能が安定する。
【０１０５】
なお、上記第一実施形態に係る製造方法では、エージング工程にて、適正濃度の第二電解液を用いてエージングが行われているが、本実施形態に係る製造方法では、エージング工程にて、低濃度の第一電解液を用いてエージングが行われる。このように低濃度の電解液を用いてエージングを行った場合であっても、各電極集合体１０の性能を安定させることが可能である。
【０１０６】
エージング工程Ｓ３１が完了すると、処理装置２０は、第一電解液排出ステーションＳＴ３２に移送される。そして、第一電解液排出ステーションＳＴ３２にて、第一電解液排出工程Ｓ３２が実行される。本実施形態に係る第一電解液排出工程Ｓ３２は、上記第一実施形態に係る第一電解液排出工程Ｓ１１と同じ工程である。また、第一電解液排出ステーションＳＴ３２に設置された第一電解液回収タンク２０６の構成は、上記第一実施形態に係る第一電解液回収タンク１０５の構成と同じである。従って、この第一電解液排出工程Ｓ３２の実行により、図１１に示すように第一電解液回収タンク２０６が処理装置２０に接続されるとともに、処理装置２０の収容空間Ｖ内の第一電解液が第一電解液回収タンク２０６に排出される。
【０１０７】
第一電解液排出工程Ｓ３２が完了すると、処理装置２０は、次に、デガスステーションＳＴ３３に移送される。そして、デガスステーションＳＴ３３にて、デガス工程Ｓ３３が実行される。本実施形態に係るデガス工程Ｓ３３は、上記第一実施形態に係るデガス工程Ｓ１５と同じ工程である。従って、このデガス工程Ｓ３３にて、それまでの工程の実行によって収容空間Ｖ内に発生したガス、特にエージング工程Ｓ３１の実行により収容空間Ｖ内に生じたガスが外部に排出される。
【０１０８】
デガス工程Ｓ３３が完了した後に、処理装置２０は化学処理ライン２００から排出される。そして、化学処理ライン２００から排出された処理装置２０内から、複数の電極集合体１０が取り出される。取り出された複数の電極集合体１０は、それぞれ、一辺が開口した袋状の外装体に挿入される。これにより、電極集合体１０に外装体が取り付けられる（外装取付工程Ｓ３４）。その後、外装体内に適正濃度の電解液が注入される。次いで、外装体内の電極集合体１０の負極リード部Ａを外装体に取り付けられている負極端子に接続するとともに、外装体内の電極集合体１０の正極リード部Ｂを外装体に取り付けられている正極端子に接続する。その後、外装体の開口した一辺を封止してセルを作製する。そして、内部に電極集合体が挿入された複数の外装体の負極どうしを接続し、且つ、正極どうしを接続する。これにより、複数の電極集合体１０（セル）を接続することによってモジュール化されたリチウムイオンキャパシタが製造される。
【０１０９】
第二実施形態に係る製造方法によれば、低濃度の第一電解液を用いて、プレドープ及びエージングが実行される。従って、低濃度の第一電解液を用いてプレドープを実行し、高濃度の第二電解液を用いてエージングを実行する第一実施形態に係る製造方法に必要である第二電解液充填工程及び第二電解液排出工程を省略することができる。つまり、より少ない工程数でリチウムイオンキャパシタを製造することができる。加えて、工程数が減少した結果、化学処理ラインの設置スペースを削減することができる。よって、リチウムイオンキャパシタの生産性をより向上させることができる。
【０１１０】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は、上記実施形態に限定されるべきものではなない。例えば、上記第一実施形態においては、高温プレドープ工程を、低濃度の電解液を用いて実施する例について説明したが、適正濃度の電解液を用いて高温プレドープ工程を実施してもよい。この場合、図８に示す化学処理ラインに代えて、図２１に示す化学処理ラインを用いてリチウムイオンキャパシタを製造することができる。図２１に示す化学処理ライン１１０によれば、処理装置２０は、まず、第一電解液充填ステーションＳＴ８に移送されて第一電解液充填工程Ｓ８が実行され、次いで、低温プレドープステーションＳＴ９に移送されて低温プレドープ工程Ｓ９が実行される。続いて、処理装置２０は、第一電解液排出ステーションＳＴ１１に移送されて第一電解液排出工程Ｓ１１が実行され、次いで、第二電解液充填ステーションＳＴ１２に移送されて第二電解液充填工程Ｓ１２が実行される。その後、処理装置２０は、高温プレドープステーションＳＴ１０に移送されて高温プレドープ工程Ｓ１０が実行される。続いて、処理装置２０は、エージングステーションＳＴ１３に移送されてエージング工程Ｓ１３が実行され、さらに第二電解液排出ステーションＳＴ１４に移送されて第二電解液排出工程Ｓ１４が実行される。その後、処理装置２０はデガスステーションＳＴ１５に移送されてデガス工程Ｓ１５が実行される。これによれば、高温プレドープ工程にて用いる電解液は、リチウム塩電解質濃度が適正濃度の第二電解液である。このように、比較的高い濃度の電解液を用いて高温プレドープ工程を行っても、電解液が高温であるがゆえに電解液中のリチウムイオンの拡散速度が比較的早い。このため、十分にリチウムイオンを負極活物質にプレドープすることができる。
【０１１１】
また、上記第一実施形態では、エージング工程を実行した後に、第二電解液排出工程を実行し、上記第二実施形態では、エージング工程を実行した後に、第一電解液排出工程を実行している。ここで、収容空間Ｖ内から電解液を排出した場合であっても、収容空間Ｖ内の各電極集合体１０に電解液が付着した状態で残存している場合、電解液を収容空間Ｖから排出した後に、エージングを実行することもできる。
【０１１２】
また、上記実施形態では、製造されるリチウムイオンキャパシタの電極集合体が積層タイプである例について説明したが、巻回タイプの電極集合体についても本発明を適用できる。さらに、上記実施形態では、製造される蓄電デバイスとしてリチウムイオンキャパシタを例にとって説明したが、リチウムイオンがプレドープされている蓄電デバイスであれば、本発明を適用することができる。このように、本発明は、その趣旨を逸脱しない限りにおいて、変形可能である。
【符号の説明】
【０１１３】
１０…電極集合体、１１…負極部、１１１…負極集電体、１１２…負極活物質、１２…正極部、１２１…正極集電体、１２２…正極活物質、１３…セパレータ、１４…リチウム極、２０…製造用処理装置、２１…収納容器、２１ａ…本体部、２１ｂ…蓋部、２２…負極端子、２３…正極端子、２４…ドープ極端子、２５…電解液流通管、２６…排気管、２７…脱気管、２８…注排液用バルブ、２９…ベントバルブ、３０…脱気用バルブ、３１…真空ポンプ、１００，１１０，２００…化学処理ライン、１０１，２０１…ベルトコンベア、１０２，２０２…第一電解液注液タンク、１０３，２０３…低温槽、１０４，２０４…高温槽、１０５，２０６…第一電解液回収タンク、１０６…第二電解液注液タンク、１０７，２０５…エージング装置、１０８…第二電解液回収タンク、Ｓ５，Ｓ２５…負極接続工程、Ｓ６，Ｓ２６…正極接続工程、Ｓ７，Ｓ２７…ドープ極接続工程、Ｓ８，Ｓ２８…第一電解液充填工程、Ｓ９，Ｓ２９…低温プレドープ工程、Ｓ１０，Ｓ３０…高温プレドープ工程、Ｓ１１，Ｓ３２…第一電解液排出工程、Ｓ１２…第二電解液充填工程、Ｓ１３，Ｓ３１…エージング工程、Ｓ１４…第二電解液排出工程、Ｓ１５，Ｓ３３…デガス工程、Ｖ…収容空間
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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