(57)【要約】      （修正有）【課題】高変換効率、高輝度、かつ、励起光強度及び温度の変化による明るさ変化・色ズレの少ない、優れた発光装置及び照明装置を提供する。【解決手段】窒化物蛍光体、及びフッ化物無機バインダを含む焼結蛍光体３と、光源としてガリウムナイトライド系ＬＥＤ又はレーザーとを備え、焼結蛍光体は光源の光の少なくとも一部を吸収して、光源と異なる波長を有する光を発することを特徴とする発光装置。【選択図】図１０
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化物蛍光体、及びフッ化物無機バインダを含む焼結蛍光体と、光源としてガリウムナイトライド系ＬＥＤ又はレーザーとを備え、
前記焼結蛍光体は、前記光源の光の少なくとも一部を吸収して、光源と異なる波長を有する光を発することを特徴とする、発光装置。
【請求項２】
前記焼結蛍光体に含まれる窒化物蛍光体が、次の一般式で表されるＬＳＮ；ＬｎxＳｉyＮn：Ｚ（式中Ｌｎは賦活剤として用いる元素を除いた希土類元素である。Ｚは賦活剤である。２．７≦ｘ≦３．３、５．４≦ｙ≦６．６、１０≦ｎ≦１２を満たす。）、次の一般式で表されるβサイアロン；Ｓｉ6-zＡｌzＯzＮ8-z：Ｅｕ、式中０＜ｚ＜４．２）、ＣａＡｌＳｉＮ3、次の一般式で表されるＳＣＡＳＮ；（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｇ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ及び／又は（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）ＡｌＳｉ（Ｎ，Ｏ）3：Ｅｕ、並びに次の一般式で表されるＳｒ2Ｓｉ5Ｎ8；（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）2ＡｌxＳｉ5-xＯxＮ8-x：Ｅｕ（式中０≦ｘ≦２）からなる群から選択される窒化物蛍光体のうち少なくとも１種を含む、請求項１に記載の発光装置。
【請求項３】
前記焼結蛍光体が矩形である、請求項１又は２に記載の発光装置。
【請求項４】
前記焼結蛍光体は、波長４５０ｎｍの青色光で励起したときに焼結蛍光体から出射される光の色度点Ｃｙと、焼結蛍光体の変換効率ＣＥ（Ｌｍ／Ｗ）とをＣｙ−ＣＥ図でプロットした際、Ｃｙが０．２５以上０．４５以下の範囲で、ＣＥ≧１００×Ｃｙ＋１２０を充足する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の発光装置。
【請求項５】
前記焼結蛍光体のうち光源の発光面に対して光の出射方向鉛直上の領域において、領域温度２００℃以上で１０００時間駆動した時の変換効率の低下が１０％未満であることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の発光装置。
【請求項６】
前記焼結蛍光体のうち光源の発光面に対して光の出射方向鉛直上の領域において、領域温度２００℃以上で１０００時間駆動した時の色度点の変化が５／１０００以下であることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の発光装置。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の発光装置を備えることを特徴とする、照明装置。
【請求項８】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の発光装置を備えることを特徴とする、画像表示装置。
【請求項９】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の発光装置を備えることを特徴とする、車両用表示灯。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化物蛍光体及びフッ化物無機バインダを含む焼結蛍光体とガリウムナイトライド系ＬＥＤまたはレーザーとを含む発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
発光ダイオード（ＬＥＤ）は、光スペクトルの特定の領域にピーク波長を有する光を発生させることが可能な半導体発光装置、または半導体光源として、広く知られている。通常ＬＥＤは、照明器具、標識、車載ヘッドランプおよびディスプレイの光源として使用される。ＬＥＤと蛍光体を用いた発光デバイスとして、青色の発光を行うＬＥＤチップと、青色光を黄色に変換するＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）蛍光体と、を組み合わせた白色に発光する発光デバイスが知られている。ＹＡＧ蛍光体は、エポキシ樹脂やシリコーン樹脂に分散させた波長変換発光層として、ＬＥＤチップの周囲に配置される。また、前記樹脂に分散させた波長変換発光層以外に、蛍光体からなるセラミック層、あるいは蛍光体をセラミックに分散させた、無機材料のみからなる波長変換発光層（発光セラミック層）が例示される（特許文献１）。
【０００３】
一方、近年、三元系以上の元素から構成される窒化物について、多くの新規物質が製造されており、特に最近では、窒化珪素をベースとした多元系窒化物や酸窒化物において、優れた特性を有する蛍光体材料が開発され、波長変換発光層に用いられている。これらの蛍光体材料は、青色ＬＥＤ又は近紫外ＬＥＤによって励起され、黄色ないし赤色の発光を示すことが知られており、酸化物系蛍光体に比べて、高輝度であり、高変換効率であり、更に発光効率の温度依存性が優れている（特許文献２）。
【０００４】
従来、エポキシ樹脂やシリコーン樹脂などの有機バインダに分散させた波長変換発光層では、耐久性、耐熱性、発光強度が十分ではなかった。そのため、より耐久性、耐熱性に優れた波長変換発光層を得るために、特許文献１に例示されるように、無機材料のみからなる波長変換発光層（発光セラミック層）を作製する方法が研究されている。
【０００５】
特許文献３では、フッ化カルシウム、フッ化ストロンチウム及びフッ化ランタンのうちのいずれか１種からなるか、又は、フッ化カルシウム及びフッ化ストロンチウムからなる無機バインダ中に、ＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体粒子を分散させた蛍光体セラミックスが例示されている。
【０００６】
特許文献４では、Ｙ3（Ａｌ，Ｇａ）5Ｏ12：Ｃｅ酸化物蛍光体、Ｌｕ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ酸化物蛍光体とＣａＳｉＡｌＮ3：Ｅｕ窒化物蛍光体の組み合わせを、放電プラズマ焼結法を用いて、２００℃以上のガラス転移点を持つガラス粉末を溶融させることで、無機材料のみからなる波長変換発光層を作製している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特表２００８−５０２１３１号公報
【特許文献２】国際公開第２００８／１３２９５４号
【特許文献３】国際公開第２００９／１５４１９３号
【特許文献４】特開２００９−９１５４６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、特許文献１では、発光セラミック層として、アルミニウムガーネット蛍光体を用いている。これは、Ｙ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3（９９．９９９％）、ＣｅＯ2からＹＡＧ粉末を作製し、ＹＡＧ粉末のみからなる成型体を得た後、１３００℃で焼成することにより得られたＹＡＧ焼結蛍光体を発光セラミック層として使用している。該発光セラミック層は、無機バインダを用いておらず、ＹＡＧ酸化物系蛍光体のみで焼結体を形成している。そのため、高輝度であり、高変換効率であり、更に発光効率の温度依存性に優れた窒化物蛍光体の焼結蛍光体が求められていた。
【０００９】
また、特許文献３に例示されているとおり、ＹＡＧ酸化物蛍光体相とフッ化物マトリックス相とのセラミック複合体は、内部量子効率がいずれも５５％以下という低い値であるという問題があった。
特許文献４では、ＹＡＧ酸化物蛍光体又はＬｕＡＧ酸化物蛍光体とＣＡＳＮ窒化物蛍光体の組み合わせを、ガラス粉末を溶融させることで、ガラス中に分散させて波長変換発光層を作製しているが、無機バインダがガラスであるため、耐熱性はあるものの、熱伝導率は２〜３Ｗ／ｍＫと低く、更に放熱性が低いために、蛍光体の温度が上昇し輝度が低下（蛍光体の劣化）するという課題がある。
【００１０】
このような状況の中、励起光の強度が変化した場合や、長時間の高温下での使用においても輝度が低下せず、また色ズレが小さい焼結蛍光体、及びそれを用いた発光装置が求められていた。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
従来、酸化物蛍光体とフッ化物無機バインダを焼結させると、一般的には、蛍光体の酸素と無機バインダのフッ素のイオン半径が近いため固溶置換が起こり、酸フッ化物を形成し、内部量子効率の低下を招くと考えられていた。そこで、窒化物蛍光体とフッ化物無機バインダとを混合し、焼結させたところ、本来の窒化物蛍光体の内部量子効率を維持することが可能となることを、本発明者らは見出した。これは、イオン半径に差のある窒素とフッ素では容易に固溶置換が起こらないことによるものと考えられる。
【００１２】
また、フッ化物無機バインダを用いることで、例えばＡｌ2Ｏ3を無機バインダとして用いた場合に比べて、焼結温度を下げることができるために、窒化物蛍光体と無機バインダとの反応を抑制させることができる。このようにして、内部量子効率の高い窒化物蛍光体の焼結蛍光体が得られることに、本発明者らは想到した。
更に、例えば三方晶系であるＡｌ2Ｏ3は複屈折を有するため、焼結体とするとＡｌ2Ｏ3が多結晶体となり透光性が不十分であるのに対し、ＣａＦ2、ＢａＦ2、ＳｒＦ2等の結晶系が立方晶のフッ化物無機バインダを用いれば、複屈折がなく、透明性の高い焼結蛍光体を製造することが可能である。
【００１３】
これにより、本発明者らは、窒化物蛍光体を用いて、内部量子効率が高く、高耐熱性、高透過率、低吸収率、かつ、高熱伝導率のＬＥＤ用焼結蛍光体を発明するに至った。更に該焼結蛍光体を高出力のガリウムナイトライド系光源と組み合わせて用い、高変換効率、高輝度、かつ、励起光強度及び温度の変化による明るさ変化・色ズレの少ない、優れた発光装置及び照明装置を発明するに至った。
本発明は以下のとおりである。
（１）窒化物蛍光体、及びフッ化物無機バインダを含む焼結蛍光体と、光源としてガリウムナイトライド系ＬＥＤ又はレーザーとを備え、
前記焼結蛍光体は、前記光源の光の少なくとも一部を吸収して、光源と異なる波長を有する光を発することを特徴とする、発光装置。
（２）前記焼結蛍光体に含まれる窒化物蛍光体が、次の一般式で表されるＬＳＮ；ＬｎxＳｉyＮn：Ｚ（式中Ｌｎは賦活剤として用いる元素を除いた希土類元素である。Ｚは賦活
剤である。２．７≦ｘ≦３．３、５．４≦ｙ≦６．６、１０≦ｎ≦１２を満たす。）、次の一般式で表されるβサイアロン；Ｓｉ6-zＡｌzＯzＮ8-z：Ｅｕ、式中０＜ｚ＜４．２）、ＣａＡｌＳｉＮ3、次の一般式で表されるＳＣＡＳＮ；（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｇ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ及び／又は（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）ＡｌＳｉ（Ｎ，Ｏ）3：Ｅｕ、並びに次の一般式で表されるＳｒ2Ｓｉ5Ｎ8；（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）2ＡｌxＳｉ5-xＯxＮ8-x：Ｅｕ（式中０≦ｘ≦２）からなる群から選択される窒化物蛍光体のうち少なくとも１種を含む、（１）に記載の発光装置。
（３）前記焼結蛍光体が矩形である、（１）又は（２）に記載の発光装置。
（４）前記焼結蛍光体は、波長４５０ｎｍの青色光で励起したときに焼結蛍光体から出射される光の色度点Ｃｙと、焼結蛍光体の変換効率ＣＥ（Ｌｍ／Ｗ）とをＣｙ−ＣＥ図でプロットした際、Ｃｙが０．２５以上０．４５以下の範囲で、ＣＥ≧１００×Ｃｙ＋１２０を充足する、（１）〜（３）のいずれかに記載の発光装置。
（５）前記焼結蛍光体のうち光源の発光面に対して光の出射方向鉛直上の領域において、領域温度２００℃以上で１０００時間駆動した時の変換効率の低下が１０％未満であることを特徴とする、（１）〜（４）のいずれかに記載の発光装置。
（６）前記焼結蛍光体のうち光源の発光面に対して光の出射方向鉛直上の領域において、領域温度２００℃以上で１０００時間駆動した時の色度点の変化が５／１０００以下であることを特徴とする、（１）〜（５）のいずれかに記載の発光装置。
（７）（１）〜（６）のいずれかに記載の発光装置を備えることを特徴とする、照明装置。
（８）（１）〜（６）のいずれかに記載の発光装置を備えることを特徴とする、画像表示装置。
（９）（１）〜（６）のいずれかに記載の発光装置を備えることを特徴とする、車両用表示灯。
【発明の効果】
【００１４】
本発明により、高耐熱性、高熱伝導性、高輝度、高変換効率を有するＬＥＤ用焼結蛍光体を用いた、励起光強度及び温度の変化による明るさ変化・色ズレの少ない発光装置、並びに、当該発光装置を用いた照明装置及び車両用表示灯を提供することができる。特に、長時間の高温下での使用においても輝度が低下せず、また色ズレが小さいといった、信頼性の高い発光装置、並びに、当該発光装置を用いた照明装置及び車両用表示灯を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の実施態様に係る発光装置の構成例を示す模式図である。
【図２】本発明の実施態様に係る発光装置の構成例を示す模式図である。
【図３】本発明の実施例１で用いた焼結蛍光体の、ＬＥＤ光量に対する光学特性を示すグラフである。（ａ）は電流と変換効率、（ｂ）は電流と変換効率及び色度点、（ｃ）は電流と相対光束、の関係を示す。
【図４】本発明の実施例２で用いた焼結蛍光体の、色度点と変換効率の関係を示すグラフである。
【図５】本発明の実施例３で用いた焼結蛍光体の信頼性試験結果を示すグラフである。（ａ）及び（ｂ）は時間と色度点、（ｃ）は時間と光量、の関係を示す。
【図６】本発明の実施例で用いた評価用発光装置の模式図である。
【図７】本発明の実施例で用いた評価用発光装置の模式図である。
【図８】本発明の実施例で用いた評価用発光装置の模式図である。
【図９】本発明の実施例で用いた評価用発光装置の模式図である。
【図１０】本発明の実施例で用いたＬＥＤ、焼結蛍光体、サンプルホルダー、及びパッケージの位置関係を示す模式図である。
【図１１】本発明の実施例４で用いた測定装置の模式図である。（ａ）は反射光スペクトル測定装置の模式図、（ｂ）透過光スペクトル測定装置の模式図である。
【図１２】本発明の実施例４で用いた焼結蛍光体の、昇温開始前の発光効率を１とした場合の昇温後の光束維持率を示すグラフである。Ｒは反射測定によるものであり、Ｔは透過測定によるものである。
【図１３】本発明の実施例４で用いた、ＬＳＮ蛍光体の焼結蛍光体、未加工のＬＳＮ蛍光体（粉体）、樹脂封止したＬＳＮ蛍光体の焼結蛍光体（高耐熱性樹脂中に焼結蛍光体を包埋）を対象とした、（ａ）昇温開始前の発光効率を１とした場合の昇温後の光束維持率を示すグラフ、（ｂ）雰囲気温度と色度座標Ｃｘとの関係を示すグラフ、（ｃ）雰囲気温度と色度座標Ｃｙとの関係を示すグラフである。Ｒは反射測定によるものであり、Ｔは透過測定によるものである。
【図１４】本発明の実施例５で用いた評価用発光装置の模式図である。
【図１５】（ａ）本発明の実施例５に係る、焼結蛍光体又は樹脂封止を用いた発光装置の電流ＩＦと相対光束との関係を示すグラフである。（ｂ）本発明の実施例５に係る、焼結蛍光体、樹脂封止、又はＬＥＤのみを用いた発光装置の電流ＩＦと温度との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
本明細書中の蛍光体の組成式において、各組成式の区切りは読点（、）で区切って表わす。また、カンマ（，）で区切って複数の元素を列記する場合には、列記された元素のうち一種又は二種以上を任意の組み合わせおよび組成で含有していてもよいことを示している。例えば、「（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）Ａｌ２Ｏ４：Ｅｕ」という組成式は、「ＣａＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「ＳｒＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「ＢａＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｃａ１−ｘＳｒｘＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｓｒ１−ｘＢａｘＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｃａ１−ｘＢａｘＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」と、「Ｃａ１−ｘ−ｙＳｒｘＢａｙＡｌ２Ｏ４：Ｅｕ」（但し、式中、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１、０＜ｘ＋ｙ＜１である。）とを全て包括的に示しているものとする。
【００１７】
＜焼結蛍光体＞
本発明の実施形態に係る焼結蛍光体は、窒化物蛍光体、及びフッ化物無機バインダを含む焼結蛍光体である。好ましくは、窒化物蛍光体がフッ化物無機バインダ中に分散された状態であり、主として結晶性無機バインダ同士が焼結することにより蛍光体を保持する複合体であって、窒化物蛍光体とフッ化物無機バインダが物理的及び／または化学的な結合によって、一体化された複合体である。用いられるフッ化物無機バインダは、少なくとも耐熱性があり、熱伝導率が大きいことが好ましい。
【００１８】
本実施形態に係る焼結蛍光体の熱伝導率を確認するための手法としては、定常加熱法、レーザーフラッシュ法、周期加熱法により測定する方法が挙げられる。
焼結蛍光体の熱伝導率は、通常３．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、好ましくは５．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上、より好ましくは１０．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である。熱伝導率が３．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）より小さいと、強励起光照射による焼結体の温度が上昇し、蛍光体及び周辺部材を劣化させる傾向がある。このため上記範囲が好ましい。
【００１９】
焼結蛍光体の製造方法は特段限定されず、例えば窒化物蛍光体及びフッ化物無機バインダ粒子を主たる原料とし、これらの混合物を圧密・焼結することで、複合体である焼結蛍光体を製造することができる。より具体的には、以下の工程のいずれかを含むことが好ましい。
（工程１）窒化物蛍光体（又はガーネット系蛍光体及び窒化物蛍光体）と無機バインダ粒子を撹拌・混合し、加圧プレス成形し、成形体を焼結する工程
（工程２）窒化物蛍光体（又はガーネット系蛍光体及び窒化物蛍光体）と無機バインダ粒子を撹拌・混合し、加圧プレスと同時に焼結する工程
【００２０】
焼結蛍光体は製作されたままの状態で用いてもよいが、通常所定の厚みでスライスし、更に研削・研磨により所定の厚みプレート状まで加工することで、板状の焼結蛍光体が得られる。研削・研磨条件は、特に限定されるものではないが、例えば、♯８００のダイヤモンド砥石で、砥石回転数８０ｒｐｍ、ワーク回転数８０ｒｐｍ、５０ｇ／ｃｍ2として研磨を行い、プレート状に加工する。最終的な焼結蛍光体の厚みは、下限が、通常３０μｍ以上、好ましくは５０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上であり、上限が、通常２０００μｍ以下、好ましくは１０００μｍ以下、さらに好ましくは８００μｍ以下、より好ましくは５００μｍ以下である。焼結蛍光体プレートの厚みがこの範囲以下では破損しやすく、一方この範囲を超えると光が透過しにくくなる。
さらに表面を適宜研磨した後、適宜ウエットエッチング処理、ドライウェットエッチング処理等により、凹凸加工を施してもよい。
【００２１】
焼結蛍光体プレートはダイシング等により、光源との組み合わせに適した、任意の形状に加工して使用できる。例えば、円板状であってもよく、矩形板状であってもよい。矩形とする場合には、大きさは特段限定されず、光源に応じて適宜設定することができるが、通常１辺が１ｍｍであり、好ましくは５ｍｍ以上であり、また通常１０ｃｍ以下であり、好ましくは５ｃｍ以下である。
【００２２】
焼結蛍光体は、放熱性の面から熱伝導率のより高い装置内部材との接触面積が大きくなるように固定されることが好ましいが、熱膨張係数差による応力緩和のために焼結蛍光体の一部のみを接着してもよく、もしくは、ザグリ部分に落とし込むようにして設置することで接着固定しない方法も挙げられる。また、焼結蛍光体の熱を放出させるための放熱部材を設置することもできる。
【００２３】
本実施形態に係る焼結蛍光体は、色度が変化した場合であっても高い変換効率を維持することが可能である。即ち、波長４５０ｎｍの青色光で励起したときに焼結蛍光体から出射される光の色度点Ｃｙ（ＣＩＥ−ｙ）と、焼結蛍光体の変換効率ＣＥ（Ｌｍ／Ｗ）とをＣｙ−ＣＥ図でプロットした際、Ｃｙが０．２５以上０．４５以下の範囲で、ＣＥ≧１００×Ｃｙ＋１２０を充足することが好ましい。
ＣｙはＣＩＥ表色系におけるｙであってこれをｘ軸とし、変換効率であるＣＥをｙ軸としたＣｙ−ＣＥ図は、出射光の色度が変化した際の変換効率の推移を示しており、上記範囲を充足することで、焼結蛍光体から出射される光の色度変化に対して高い変換効率を維持することが可能な焼結蛍光体であるといえる。ＣＥ≧１００×Ｃｙ＋１２５を充足することがより好ましい。
上記範囲を充足するためには、焼結蛍光体内のボイドを低減すること、焼結蛍光体内のグレインサイズを小さくすることなどがあげられ、更には焼結の際の昇温温度、焼結時間などの調整が有効である。
【００２４】
＜窒化物蛍光体＞
窒化物蛍光体は、少なくとも発光素子から放出された励起光を吸収して波長変換を行い、発光素子と異なる波長の光を発することを特徴とするものである。また、窒素を蛍光体組成に含む蛍光体であればその種類は特に限定されるものではなく、例えば、ストロンチウム及びケイ素を結晶相に含む窒化物蛍光体（具体的には、ＳＣＡＳＮ、Ｓｒ2Ｓｉ5Ｎ8）、カルシウム及びケイ素を結晶相に含む窒化物蛍光体（具体的には、ＳＣＡＳＮ、ＣＡＳＮ、ＣＡＳＯＮ）、ストロンチウム、ケイ素、及びアルミニウムを結晶相に含む窒化物蛍光体（具体的には、ＳＣＡＳＮ）、カルシウム、ケイ素、及びアルミニウムを結晶相に含む窒化物蛍光体（具体的には、ＳＣＡＳＮ、ＣＡＳＮ、ＣＡＳＯＮ）、バリウム、ケイ素を結晶相に含む窒化物蛍光体（具体的にはＢＳＯＮ）が挙げられる。
窒化物蛍光体の別の側面からの分類としては、ランタンニトリドシリケート（具体的に
は、ＬＳＮ）、アルカリ土類金属ニトリドシリケート（具体的には、Ｓｒ2Ｓｉ5Ｎ8）、アルカリ土類金属ニトリドシリケート（ＣＡＳＮ、ＳＣＡＳＮ、αサイアロン、（Ｃａ，Ｓｒ）ＡｌＳｉ4Ｎ7）などが挙げられる。
さらに、具体的には、例えば、
次の一般式で表すことができるβサイアロン；Ｓｉ6-zＡｌzＯzＮ8-z：Ｅｕ（式中０＜ｚ＜４．２）、αサイアロン、
次の一般式で表されるＬＳＮ；ＬｎxＳｉyＮn：Ｚ（式中Ｌｎは賦活剤として用いる元素を除いた希土類元素である。Ｚは賦活剤である。２．７≦ｘ≦３．３、５．４≦ｙ≦６．６、１０≦ｎ≦１２を満たす。）
次の一般式で表されるＣＡＳＮ；ＣａＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ、
次の一般式で表すことができるＳＣＡＳＮ；（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｇ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ及び／又は（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）ＡｌＳｉ（Ｎ，Ｏ）3：Ｅｕ、
次の一般式で表すことができるＣＡＳＯＮ；（ＣａＡｌＳｉＮ3）1-x（Ｓｉ2Ｎ2Ｏ）x：Ｅｕ（式中０＜ｘ＜０．５）、
次の一般式で表すことができるＣａＡｌＳｉ4Ｎ7；Ｅｕy（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）1-y：Ａｌ1+xＳｉ4-xＯxＮ7-x（式中、０≦ｘ＜４、０≦ｙ＜０．２）、
次の一般式で表すことができるＳｒ2Ｓｉ5Ｎ8；（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）2ＡｌxＳｉ5-xＯxＮ8-x：Ｅｕ（式中０≦ｘ≦２）
次の一般式で表すことができるＢＳＯＮ；ＭxＢａy（Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｚｎ）zＬ6Ｏ12Ｎ2（式中、ＭはＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、ランタノイド（Ｌａ、Ｐｍ、Ｇｄ、Ｌｕは除く）から選ばれる付活元素を表し、ＬはＳｉを含有する周期律表第４族又は第１４族に属する金属元素を表し、ｘ、ｙ、ｚは、各々独立に下記式を満たす値である。０．０３≦ｘ≦０．９、０．９≦ｙ≦２．９５、ｘ＋ｙ＋ｚ＝３）等の蛍光体が挙げられる。
これらの蛍光体の中でも、焼結蛍光体にした時の輝度が低下しないという観点からは、構成元素として酸素を含まない窒化物蛍光体（不可避的に混入する酸素は含む）、即ち、ＬＳＮ、ＣａＡｌＳｉＮ3、ＳＣＡＳＮ、Ｓｒ2Ｓｉ5Ｎ8、βサイアロン、ＢＳＯＮ等の窒化物蛍光体を用いることが好ましい。
【００２５】
焼結蛍光体の全体積に対する窒化物蛍光体の体積分率は、通常１％以上、５０％以下である。窒化物蛍光体の体積分率が低すぎると、任意の色度に制御するために蛍光体層を厚くする必要があることから透光性が低下し、体積分率が高すぎると焼結度が低下し透光性も低下するからである。
【００２６】
＜フッ化物無機バインダ＞
フッ化物無機バインダは窒化物蛍光体を分散させるマトリックスとして用いられ、結晶質のマトリックスであることが好ましい。マトリックスとしては、フッ化物無機バインダ以外を含んでいてもよいが、結晶性の化合物であることが好ましい。当該フッ化物無機バインダは、発光素子から放出された励起光の一部又は窒化物蛍光体から放出された光の少なくとも一部が透過するものが好ましい。また、窒化物蛍光体から放出される光を効率的に取り出すために、フッ化物無機バインダの屈折率が、蛍光体の屈折率に近いことが好ましい。更に、強励起光照射による生じる発熱に耐え、かつ放熱性を有することが好ましい。また、フッ化物無機バインダを用いることで、焼結蛍光体の成型性が良好となる。
フッ化物無機バインダとしては、具体的には、ＣａＦ2（フッ化カルシウム）、ＭｇＦ2（フッ化マグネシウム）、ＢａＦ2（フッ化バリウム）、ＳｒＦ2（フッ化ストロンチウム）、ＬａＦ3（フッ化ランタン）、ＹＦ３（フッ化イットリウム）、ＡｌＦ３（フッ化アルミニウム）等のアルカリ土類金属、希土類金属のフッ化物や典型金属のフッ化物、及び、これらの複合体からなる群から選ばれる何れか１種以上のものがあげられる。特に好ましくは、ＣａＦ2である。
フッ化物無機バインダは、フッ化物無機バインダと同じ組成からなる粒子が物理的及び／または化学的に結合されて構成される。
【００２７】
焼結蛍光体の全体積に対する窒化物蛍光体とフッ化物無機バインダの合計体積分率は、好ましくは８０％以上であり、さらに好ましくは９０％以上であり、特に好ましくは９５％以上である。合計体積分率が低いと本発明の効果を発揮することができなくなるからである。
また、窒化物蛍光体とフッ化物無機バインダの全体積に対するフッ化物無機バインダの体積分率は、通常５０％以上、好ましくは６０％以上、より好ましくは７０％以上、また通常９９％以下、好ましくは９８％以下、より好ましくは９７％以下である。
【００２８】
フッ化物無機バインダの原料であるフッ化物バインダ粒子は、その体積メジアン径が、通常０．０１μｍ以上、好ましくは０．０２μｍ以上、より好ましくは０．０３μｍ以上、特に好ましくは０．０５μｍ以上であり、また、通常１５μｍ以下、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。フッ化物無機バインダ粒子が上記範囲であることで、焼結温度を低減させることが可能となり、窒化物蛍光体と無機バインダが反応することによる窒化物蛍光体の失活を抑制することができ、焼結蛍光体の内部量子効率の低下を抑制できる。なお、体積メジアン径は、例えば前述のコールターカウンター法で測定でき、その他の代表的な装置としては、レーザー回折粒度分布測定、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）、精密粒度分布測定装置マルチサイザー（ベックマンコールター社製）等を用いて測定する。
【００２９】
フッ化物無機バインダ粒子の屈折率ｎｂは、窒化物蛍光体の屈折率ｎｐとの比ｎｂ／ｎｐが、１以下、好ましくは０．８以下、より好ましくは０．６以下である。また通常０より大きい値である。屈折率比が１より大きいと、焼結後の光取り出し効率を低下させる傾向がある。このため上記範囲が好ましい。
【００３０】
フッ化物無機バインダ粒子は、その融点が低いことが好ましい。融点が低いフッ化物無機バインダ粒子を用いることで、焼結温度を低減させることが可能となり、窒化物蛍光体と無機バインダが反応することによる窒化物蛍光体の失活を抑制することができ、焼結蛍光体の内部量子効率の低下を抑制できる。具体的には、融点が１５００℃以下であることが好ましい。下限温度は特段限定されず、通常５００℃以上である。
【００３１】
＜発光装置＞
本発明の実施形態は、焼結蛍光体とガリウムナイトライド系の発光素子を備える発光装置である。
本実施形態に係る発光装置は、少なくとも青色半導体発光素子（青色発光ダイオード、又は、青色半導体レーザー）と、青色光の波長を変換する波長変換部材である本発明の実施形態に係る焼結蛍光体を含有するものである。青色半導体発光素子と焼結蛍光体とは密着していても、離間していてもよく、その間に透明樹脂を備えていてもよく、空間を有していてもよい。図１に模式図として示す様に半導体発光素子１と焼結蛍光体３との間に空間を有する構造であることが好ましい。
【００３２】
＜発光素子＞
ガリウムナイトライド系材料は、半導体発光素子（ＬＥＤ）や半導体レーザ（ＬＤ）などの発光素子を作製するために現在広く用いられている。主としてサファイア基板を用いてｃ（＋）方向（[０００１]軸方向）にｎ型層、ｐ型層を形成し、当該ｎ型層及びｐ型層間にＩｎＧａＮ系量子井戸発光層が作製されている。光取り出し効率を高めるためにサファイア基板を剥離した垂直構造タイプのＬＥＤや、ワイヤーを使用しないフリップチップタイプのＬＥＤも製作されている。
【００３３】
サファイア基板を用いた発光素子は、サファイア基板とガリウムナイトライド系材料と
の格子定数のミスマッチのために、貫通転位の発生が避けられないという課題を有している。そのため、高光密度・大光束の光が求められる場合には、特性および信頼性の確保のために自立ガリウムナイトライド基板を用いて作製された発光素子を用いることが挙げられる。
【００３４】
以下、その構成を図１及び図２を用いて説明する。
図２は、本発明の具体的実施形態に係る発光装置の模式図である。
発光装置１０は、その構成部材として、少なくとも青色半導体発光素子１と焼結蛍光体３を有する。青色半導体発光素子１は、焼結蛍光体３に含有される蛍光体を励起するための励起光を発する。
【００３５】
青色半導体発光素子１は、通常ピーク波長が４２５ｎｍ〜４７５ｎｍの励起光を発し、好ましくはピーク波長が４３０ｎｍ〜４７０ｎｍの励起光を発する。青色半導体発光素子１の数は、装置が必要とする励起光の強さにより適宜設定することが可能である。
一方青色半導体発光素子１の代わりに、紫色半導体発光素子を用いることができる。紫色半導体発光素子は、通常ピーク波長が３９０ｎｍ〜４２５ｎｍの励起光を発し、好ましくはピーク波長が３９５〜４１５ｎｍの励起光を発する。
【００３６】
青色半導体発光素子１は、配線基板２のチップ実装面２ａに実装される。配線基板２には、これら青色半導体発光素子１に電極を供給するための配線パターン（図示せず）が形成され、電気回路を構成する。図２中、配線基板２に焼結蛍光体３が載っているように表示されているがこの限りではなく、配線基板２と焼結蛍光体３が他の部材を介して配置されていてもよい。
【００３７】
例えば図１では、配線基板２と焼結蛍光体３が、枠体４を介して配置される。枠体４は、光に指向性を持たせるために、テーパ状になっていてもよい。また、枠体４は反射材であってもよい。
発光装置１０の発光効率を向上させる観点から、配線基板２は、電気絶縁性に優れて良好な放熱性を有し、かつ、反射率が高いことが好ましいが、配線基板２のチップ実装面上で青色半導体発光素子１の存在しない面上、もしくは配線基板２と焼結蛍光体３を接続する他の部材の内面の少なくとも一部に反射率の高い反射板を設ける事もできる。
【００３８】
焼結蛍光体３は、青色半導体発光素子１が発する入射光の一部を波長変換し、入射光とは異なる波長の出射光を放射する。焼結蛍光体３は、無機バインダと窒化物蛍光体を含有する。窒化物蛍光体（図示せず）、又は黄色若しくは緑色に発光するガーネット系蛍光体及び赤色に発光する窒化物蛍光体、の種類は特段限定されず、発光装置が白色発光装置であれば、半導体発光素子の励起光の種類に合わせて、白色光を発するように蛍光体の種類を適宜調整すればよい。
【００３９】
半導体発光素子が青色半導体発光素子である場合、窒化物蛍光体として黄色蛍光体を用い、かつ窒化物蛍光体として赤色蛍光体を用いることで、白色光を発する発光装置とすることができる。蛍光体として、ガーネット系蛍光体を用いてもよい。また、焼結蛍光体３は、青色半導体発光素子１との間に距離を有することが好ましい。焼結蛍光体３と青色半導体発光素子１との間は、空間であってもよく、透明樹脂が備えられていてもよい。このように、焼結蛍光体３と青色半導体発光素子１との間に距離を有する態様により、青色半導体発光素子１が発する熱によって焼結蛍光体３及び焼結蛍光体に含まれる蛍光体の劣化を抑制することができる。青色半導体発光素子１と焼結蛍光体３との間の距離は、１０μｍ以上が好ましく、１００μｍ以上がさらに好ましく、１．０ｍｍ以上が特に好ましい、一方１．０ｍ以下が好ましく、５００ｍｍ以下がさらに好ましく、１００ｍｍ以下が特に好ましい。
【００４０】
本実施形態に係る発光装置は、白色光を放射する発光装置であることが好ましい。白色光を放射する発光装置は、発光装置から放射される光が、光色の黒体輻射軌跡からの偏差ｄｕｖが−０．０２００〜０．０２００であることが好ましい。
このように白色光を出射する発光装置は、照明装置に好適に備えられる。本実施形態に係る発光装置は、発光時の光束・色度等の温度変化が小さいことが望ましい。蛍光体にＬＳＮ、ＬＹＳＮを使用した焼結蛍光体を使用することで、２００℃環境下でも変換効率の低下を１０％程度に抑制した発光装置を提供できる。
【００４１】
本実施形態に係る発光装置は、焼結蛍光体のうち光源の発光面に対して光の出射方向鉛直上の領域において、領域温度２００℃以上で１０００時間駆動した時の変換効率の低下が１０％未満であることが好ましい。また、焼結蛍光体のうち光源の発光面に対して光の出射方向鉛直上の領域において、領域温度２００℃以上で１０００時間駆動した時の色度点の変化が５／１０００以下であることが好ましい。このような範囲にある発光装置は、長時間の高温下での使用後も輝度が低下せず、また色ズレが小さいといった、信頼性が高い発光装置であり、好ましい。
図１０に示す焼結蛍光体３において、光源である青色半導体発光素子１の発光面に対して光の出射方向鉛直上の領域は破線６で示される。この領域は半導体発光素子やレーザーなどの光源から出射される光の強度が高い領域であり、焼結蛍光体の劣化が最も生じやすい領域である。本実施形態では、このような焼結蛍光体の劣化が最も生じやすい領域であっても、領域温度２００℃以上で１０００時間駆動した時の変換効率の低下が１０％未満であったり、色度点の変化が５／１０００以下であるような高性能の発光装置を提供できる。
【００４２】
＜照明装置＞
本発明の別の実施形態は、上記発光装置を備える照明装置である。
上記のように、発光装置からは高い全光束が出射されるため、全光束の高い照明器具を得ることが出来る。照明器具は、消灯時に焼結蛍光体の色が目立たないように、発光装置中の焼結蛍光体を覆う拡散部材を配置することが好ましい。
【００４３】
＜画像表示装置＞
本発明の別の実施形態は、上記発光装置を備える画像表示装置である。
上記発光装置を画像表示装置の光源として用いる場合には、その画像表示装置の具体的構成に制限は無いが、カラーフィルタとともに用いることが好ましい。例えば、画像表示装置として、カラー液晶表示素子を利用したカラー画像表示装置とする場合は、上記発光装置をバックライトとし、液晶を利用した光シャッターと赤、緑、青の画素を有するカラーフィルタとを組み合わせることにより画像表示装置を形成することができる。
【００４４】
＜車両用表示灯＞
本発明の別の実施形態は、上記発光装置を備える車両用表示灯である。
車両用表示灯に用いる発光装置は、白色光を放射する発光装置であることが好ましい。白色光を放射する発光装置は、発光装置から放射される光が、光色の黒体輻射軌跡からの偏差ｄｕｖが−０．０２００〜０．０２００であり、かつ色温度が５０００Ｋ以上、３００００Ｋ以下であることが好ましい。
車両用表示灯は、車両のヘッドランプ、サイドランプ、バックランプ、ウインカー、ブレーキランプ、フォグランプなど、他の車両や人等に対して何らかの表示を行う目的で車両に備えられた照明を含む。
【実施例】
【００４５】
次に実施例により本発明の具体的態様を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの例に
よって限定されるものではない。
｛測定方法｝
（光学特性）
発光面強度２Ｗ／ｍｍ2の光が照射可能なＬＥＤチップ（ピーク波長４５０ｎｍ）から発光させた青色光を照射することで焼結蛍光体の発光を得ることができる発光装置を作製した。その装置から発光スペクトルを１ｍ積分球（Ｌａｂｓｐｈｅｒ社製）および分光器ＭＣ−９８００（大塚電子社製）を用いて観測し、発光面強度２Ｗ／ｍｍ2の光で励起した際の色温度、色度座標、光束（ｌｕｍｅｎ）を計測した。さらに、光束（ｌｕｍｅｎ）とＬＥＤチップの照射エネルギー（Ｗ）から変換効率（ｌｍ／Ｗ）を各強度で算出した。
【００４６】
また、発光面強度１Ｗ／ｍｍ2の光が照射可能なＬＥＤチップ（ピーク波長４５０ｎｍ）を４つ配置し、最小□２ｍｍサイズの焼結蛍光体を組み合わせて発光を得ることができる発光装置を作製した。その装置から発光スペクトルを１ｍ積分球（Ｌａｂｓｐｈｅｒ社製）および分光器ＭＣ−９８００（大塚電子社製）を用いて観測し、発光面強度を変化させながら励起した際の色温度、色度座標、光束（ｌｕｍｅｎ）を計測した。さらに、光束（ｌｕｍｅｎ）とＬＥＤチップの照射エネルギー（Ｗ）から変換効率（ｌｍ／Ｗ）を各強度で算出した。
【００４７】
（信頼性）
発光面強度１Ｗ／ｍｍ2の光が照射可能なＬＥＤチップ（ピーク波長４５０ｎｍ）を４つ配置し、□３ｍｍサイズの焼結蛍光体を組み合わせて発光を得ることができる発光装置を作製した。その装置を１，０００時間まで駆動して、光束（ｌｕｍｅｎ）および色度座標の変化を計測した。焼結蛍光体の特性を調べるため、装置から焼結蛍光体のみ取り出して別の装置に組み込み、発光スペクトルをＬａｂｓｐｈｅｒ社製１ｍ積分球、および大塚電子社製分光器ＭＣ−９８００用いて観測した。
【００４８】
［焼結蛍光体の製造方法］
（製造例１）
焼結蛍光体のフッ化物無機バインダ材料として、ＣａＦ2粉末（高純度化学研究所）を１０．０ｇ用い、蛍光体として、ＬＳＮ蛍光体（Ｌａ3Ｓｉ6Ｎ11:Ｃｅ）を焼結体中の蛍光体濃度が５体積％となるように秤量し、混合した。これらの粉末に３ｍｍΦのアルミナビーズ５０ｇを加え、ボールミルによって６時間乾式混合した後、篩分け（目開き９０μｍの篩）し、焼結用蛍光体原料に供した。
【００４９】
この原料２．０ｇを上部パンチ、下部パンチと円柱状ダイからなる一軸プレス用ダイ（ステンレス製、Φ２０ｍｍ）にセット後、３０ＭＰａのプレス加圧をかけ、５ｍｉｎ保持後、Φ２０ｍｍ、厚さ３ｍｍのペレットを得た。
得られたペレットを真空ラミネートパックし、冷間静水圧成形(ＣＩＰ)装置（日機装  ラバープレス）に導入し、３００ＭＰａで１ｍｉｎ加圧した。この後、焼成炉（管状炉）（入江製作所  管状炉ＩＲＨ）に導入し、１０℃／ｍｉｎで１２００℃まで昇温し、６０ｍｉｎ保持後、炉冷し、Φ２０ｍｍ、厚さ３ｍｍの焼結体を得た。
【００５０】
得られたΦ２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの焼結蛍光体から、ダイヤモンドカッターで厚み０．５ｍｍ程度に切断し、さらにグラインダー研削を用いて、Φ２０ｍｍ、厚み０．２ｍｍの板状焼結蛍光体を作製した。また、当該板状焼結蛍光体を□３ｍｍサイズに切り出した焼結蛍光体を作製した。
【００５１】
（製造例２）
蛍光体として、ＬＹＳＮ蛍光体（（Ｌａ，Ｙ）3Ｓｉ6Ｎ11:Ｃｅ）を用いたことと焼結体中の蛍光体濃度が６体積％となるように秤量し、混合した以外は、製造例１と同様にし
て焼結蛍光体を作製した。
【００５２】
（製造例３）
蛍光体として、ＹＡＧ蛍光体（Ｙ3Ａｌ5Ｏ12:Ｃｅ）を用いたこと以外は、製造例１と同様にして焼結蛍光体を作製した。
【００５３】
｛発光装置の製造および評価｝
＜実施例１＞
（焼結蛍光体部の変換効率）
図６に示すように垂直構造型ＬＥＤ（□１ｍｍ）をパッケージにＡｕＳｎ共晶半田を介して実装し、パッケージのリフレクターの高さと同じ位置（ＬＥＤチップ表面から約０．３５ｍｍ離れた位置）に製造例１の焼結蛍光体を設置して光学特性の評価を実施した。
【００５４】
また、図７に示すように垂直構造型ＬＥＤ（□１ｍｍ）をパッケージにＡｕＳｎ共晶半田を介して２直２並列で実装し、ＬＥＤチップ表面上約２．５ｍｍの位置に厚さ１ｍｍアルミニウム製サンプルホルダーを設置し（図９参照）、サンプルホルダーの最もＬＥＤ発光密度が高くなる位置に形成されたφ２ｍｍの絞り上に製造例１の焼結蛍光体を設置して、ＬＥＤの光量に対する焼結蛍光体の特性を確認した。
【００５５】
【表１】
2018026550.tif 000003
【００５６】
表１および図３に示すが如く、本発明における焼結蛍光体は、有機バインダでは変形や割れ等の問題が発生しやすい光密度においても、高い変換効率を維持しうる。そのため、本発明の発光装置は、耐久性および耐熱性に優れる。
【００５７】
＜実施例２＞
（焼結蛍光体部の光学特性）
図６に示すように、垂直構造型ＬＥＤ（□１ｍｍ）をパッケージにＡｕＳｎ共晶半田を介して実装し、パッケージのリフレクター上（ＬＥＤチップ表面から約０．３５ｍｍの位置）に厚さ２ｍｍのアルミニウム製サンプルホルダーを設置し（図９参照）、サンプルホルダーの最もＬＥＤ発光密度が高くなる位置に形成されたφ２ｍｍの絞り上に製造例１の焼結蛍光体を設置して光学特性の評価を実施した。
結果を図４に示す。波長４５０ｎｍの青色光で励起したときの色度点Ｃｙと焼結蛍光体の変換効率ＣＥ（Ｌｍ／Ｗ）をＣｙ−ＣＥ図でプロットした際、Ｃｙ＝０．３５付近ではＣＥとＣｙに相関が見られる。本実施形態で使用される焼結蛍光体は、Ｃｙが０．２５以上０．４５以下の範囲で、ｙ＝１００×Ｃｙ＋１２０で表される値よりも高い変換効率を示す。
【００５８】
＜実施例３＞
（発光装置の製造方法）
連続点灯用として、図７に示すように垂直構造型ＬＥＤ（□１ｍｍ）をパッケージにＡｕＳｎ共晶半田を介して２直２並列で実装し、ＬＥＤチップ表面上約２．５ｍｍの位置に厚さ２ｍｍアルミナ製サンプルホルダーを設置し（図９参照）、サンプルホルダーの最も
ＬＥＤ発光密度が高くなる位置に形成されたφ２．８ｍｍの絞り上に製造例１の焼結蛍光体を設置した。ＬＥＤパッケージはアルミニウム製ヒートシンク（１００ｘ１００ｘ４０ｍｍ）上に熱伝導グリスを介して設置した。
【００５９】
（焼結蛍光体部の信頼性試験）
図６に示すように、垂直構造型ＬＥＤ（□１ｍｍ）をパッケージにＡｕＳｎ共晶半田を介して実装し、パッケージのリフレクター上（ＬＥＤチップ表面から約０．３５ｍｍの位置）に厚さ２ｍｍのアルミニウム製サンプルホルダーを設置し（図９参照）、サンプルホルダーの最もＬＥＤ発光密度が高くなる位置に形成されたφ２ｍｍの絞り上に、発光装置から取り出した焼結蛍光体を設置して光学評価を実施した。
連続点灯用の発光装置において、ＬＥＤ１個当たりの電流を１，０００ｍＡとして１０分経過した時の各部位の温度は下表２の通り。この条件下で１，０００時間までの点灯試験を実施した。尚、ＰＫＧとはパッケージのことである。
【００６０】
【表２】
2018026550.tif 000004
【００６１】
表２および図５に示すが如く、焼結蛍光体部分の温度が有機バインダでは使用上問題が発生する温度域に達している環境下で１，０００時間まで通電を実施したところ、色度点Ｃｘ：−１／１０００未満、Ｃｙ：−３／１０００程度、光束維持率：約９３％と問題無く動作したことから、本発明の発光装置は長時間の使用にも安定した特性を発揮できる。
【００６２】
＜実施例４＞
（焼結蛍光体部の温度特性）
図１１に示すように、光源をオーブン外に設置して、光ファイバーを用いてオーブン内部に設置された製造例１、製造例２又は製造例３で製造した焼結蛍光体へ導光することで、温度が変化した場合の焼結蛍光体部のみの光学特性の評価を実施した。図１１（ａ）の装置を用いて、焼結蛍光体の反射光スペクトルを測定した（反射測定）。図１１（ｂ）の装置を用いて、焼結蛍光体の透過光スペクトルを測定した（透過測定）。
次に、オーブン内部の温度を室温から２５０℃まで昇温した際の、光ファイバー出射端での励起光密度０．１６ｍＷ／ｍｍ２、パルス幅１ｍｓｅｃ、光ファイバー出射端から焼結蛍光体までの距離を約１．１ｍｍとした時の発光スペクトルの変化を測定した。昇温開始前の発光効率を１として、昇温後の光束維持率の結果を図１２に示す。なお、ＬＳＮおよびＬＹＳＮと表示された本実施形態で使用される焼結蛍光体は、１５０℃で室温比約９５％、２５０℃でも室温比８０％以上の光束維持率があった。
また、製造例１で用いたものと同一のＬＳＮ蛍光体を、焼結蛍光体、未加工のもの（粉体）、又は樹脂封止した焼結蛍光体（高耐熱性樹脂中に蛍光体を包埋）として、同条件で温度が変化した場合の光束維持率を評価した。その結果を図１３（ａ）に示す。さらに、温度が変化した場合の色度座標の変化を評価した。その結果を図１３（ｂ）、（ｃ）に示す。
図１３に示すように、同一蛍光体であっても、本実施形態で使用される焼結蛍光体に加工することで、光束維持率および色度点変化の改善傾向が見られる。
【００６３】
＜実施例５＞
（焼結蛍光体部の熱伝導）
図１４に示すように、製造例１で作製した焼結蛍光体、または、製造例１で用いたものと同一のＬＳＮ蛍光体をシリコーン樹脂中に包埋して作製した蛍光体シート（樹脂封止）を、Ｔｈｉｎ  ＧａＮタイプ・□１ｍｍサイズのＬＥＤの直上に貼り合わせた時の光学特性の評価および温度測定を実施した。光学特性は積分球全光束測定システムを用いて点灯10秒後に測定して評価した。また、温度測定はサーモグラフィを用いて点灯してから約30秒後の発光部の値を読み取った。
その結果を図１５（ａ）および（ｂ）に示す。図１５（ａ）より、樹脂封止（蛍光体シート）と比較して焼結蛍光体は電流ＩＦが大きくなっても相対光束は低下しないことが分かる。また、図１５（ｂ）より、樹脂封止（蛍光体シート）と比較して焼結蛍光体は温度上昇が抑制されていることが分かる。
【符号の説明】
【００６４】
１０  発光装置
１    青色半導体発光素子
２    配線基板
２ａ  チップ実装面
３    板状焼結蛍光体
４    枠体
５    サンプルホルダー
６    光の出射方向鉛直上の領域
ＬＥＤ  半導体発光素子
ＰＫＧ  パッケージ
【図１】
2018026550.tif 000005
【図２】
2018026550.tif 000006
【図３】
2018026550.tif 000007
【図４】
2018026550.tif 000008
【図５】
2018026550.tif 000009
【図６】
2018026550.tif 000010
【図７】
2018026550.tif 000011
【図８】
2018026550.tif 000012
【図９】
2018026550.tif 000013
【図１０】
2018026550.tif 000014
【図１１】
2018026550.tif 000015
【図１２】
2018026550.tif 000016
【図１３】
2018026550.tif 000017
【図１４】
2018026550.tif 000018
【図１５】
2018026550.tif 000019