(57)【要約】【課題】電極層やガスケットの位置精度の高い膜電極接合体を提供し、ガスのリークによる性能低下や、電解質膜の劣化促進等を抑制可能な固体高分子形燃料電池を提供する。【解決手段】高分子電解質膜の一方の面にアノード電極、他方の面にカソード電極を備え、アノード電極及びカソード電極の外周に沿ってそれぞれ額縁状にガスケットが隣接してなる膜電極接合体であって、ガスケットの表面の少なくとも一部には周期的に配列された微細な凹凸形状を有し、前記微細な凹凸形状は、前記高分子電解質膜の両面に対向して接していることを特徴とする膜電極接合体。【選択図】図１
2018037367.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子電解質膜の一方の面にアノード電極、他方の面にカソード電極を備え、アノード電極及びカソード電極の外周に沿ってそれぞれ額縁状にガスケットが隣接してなる膜電極接合体であって、
ガスケットの表面の少なくとも一部には周期的に配列された微細な凹凸形状を有し、
前記微細な凹凸形状は、前記高分子電解質膜の両面に対向して接していることを特徴とする膜電極接合体。
【請求項２】
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の高さが１μｍ以上５０μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の膜電極接合体。
【請求項３】
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、二回回転軸を有することを特徴とする請求項１または２に記載の膜電極接合体。
【請求項４】
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、正三角形、二等辺三角形もしくは不等辺三角形のいずれかを含むことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の膜電極接合体。
【請求項５】
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、半円形、半楕円形もしくは蒲鉾形のいずれかを含むことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の膜電極接合体。
【請求項６】
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、等脚台形もしくは不等脚台形を含むことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の膜電極接合体。
【請求項７】
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、正弦波形、三角波形もしくは台形波形のいずれかを含むことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の膜電極接合体。
【請求項８】
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、曲率が連続的に変化する形状を含むことを特徴とする請求項１から７のいずれかに記載の膜電極接合体。
【請求項９】
前記周期的に配列された微細な凹凸形状が、一方向に延在して並列する複数のライン状の構造体からなることを特徴とする請求項１から８のいずれかに記載の膜電極接合体。
【請求項１０】
前記請求項１から９のいずれかに記載の膜電極接合体を備えたことを特徴とする固体高分子形燃料電池。
【請求項１１】
アノード電極とカソード電極と高分子電解質膜とを備える膜電極接合体の製造方法であって、
高分子電解質膜の一方の面にアノード電極を積層し、他方の面にカソード電極を前記アノード電極と対向するように積層する工程と、
アノード電極およびカソード電極の外周に沿った大きさの額縁状であって、その一方の面の少なくとも一部に周期的に配列された微細な凹凸形状を有するガスケットを、前記微細な凹凸形状を含む面を前記高分子電解質膜に接するようにして、高分子電解質膜の両面に対向して積層する工程と、
アノード電極とアノード電極側のガスケットの積層位置、およびカソード電極とカソード電極側のガスケットの積層位置をアライメント制御して位置合わせする工程とを少なくとも備え、
前記ガスケットの微細な凹凸形状の断面における斜面の最短線分における正射影の長さが、前記アライメント制御による位置合わせ精度よりも大きいことを特徴とする、膜電極
接合体の製造方法。
【請求項１２】
アノード電極とカソード電極と高分子電解質膜とを備える膜電極接合体の製造方法であって、
アノード電極およびカソード電極の外周に沿った大きさの額縁状であって、その一方の面の少なくとも一部に周期的に配列された微細な凹凸形状を有するガスケットをそれぞれ用意し、
支持体上にアノード電極を積層し、前記ガスケットの微細な凹凸形状のある面を支持体と反対側に向け、アノード電極の外周に沿って隣接するように前記ガスケットを積層する工程と、
他の支持体上にカソード電極を積層し、前記ガスケットの微細な凹凸形状のある面を支持体と反対側に向け、カソード電極の外周に沿って隣接するように前記ガスケットを積層する工程と、
高分子電解質膜の一方の面に、前記アノード電極及びガスケットが高分子電解質膜と接するように積層する工程と、
高分子電解質膜の他方の面に、前記カソード電極及びガスケットが高分子電解質膜と接するように積層する工程と、
高分子電解質膜を挟んで対向するアノード電極とカソード電極の積層位置をアライメント制御して位置合わせする工程とを少なくとも備え、
前記ガスケットの微細な凹凸形状の断面における斜面の最短線分における正射影の長さが、前記アライメント制御による位置合わせ精度よりも大きいことを特徴とする、膜電極接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子形燃料電池の構成部材である膜電極接合体を製造する際に使用される高分子電解質膜と触媒層との積層体である膜電極接合体及びその製造方法、並びに固体高分子形燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、水素などの燃料と空気などの酸化剤を電気化学的に反応させることにより、燃料の化学エネルギーを電気エネルギーに変換して取り出す発電方式である。この発電方式は、発電効率が高く、静粛性に優れ、大気汚染の原因となるＮＯｘ、ＳＯｘ、また地球温暖化の原因となるＣＯ２の排出量が少ない等の利点から、新エネルギーとして期待されている。この燃料電池が適用されている例は、携帯電気機器の長時間電力供給、コジェネレーション用定置型発電温水供給機、燃料電池自動車等があり、用途も規模も多様である。
【０００３】
燃料電池の種類は使用する電解質によって、固体高分子形、リン酸形、溶融炭酸塩形、固体酸化物形、アルカリ形等に分類され、それぞれ運転温度が大きく異なり、それに伴い発電規模や利用分野も異なる。
【０００４】
陽イオン交換膜を電解質として用いたものは、固体高分子形燃料電池と呼ばれ、燃料電池の中でも比較的低温での動作が可能であり、また、電解質膜の薄膜化により内部抵抗を低減できるため高出力化、コンパクト化が可能であり、車搭載源や家庭据置用電源等への使用が有望視されている。
【０００５】
固体高分子形燃料電池は、膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と呼ばれる電解質膜の両面に一対の電極触媒層を配置させた接合体を、前記電極の一方に水素を含有する燃料ガスを供給し、前記電極の他方に酸素を含む酸化剤ガスを供給するためのガス流路を形成した一対のセパレータ板で挟持した電池である。この一対のセパレータ板で挟持した電池を単電池セルと呼ぶ。
【０００６】
固体高分子形燃料電池は、出力密度の増大と燃料電池全体のコンパクト化を目的として、単電池セルを複数積層（スタック）して用いられる。スタックする枚数は、必要な電力により異なり、一般的な携帯電気機器のポータブル電源では数枚から１０枚程度、コジェネレーション用定置型電気および温水供給機では６０枚から９０枚程度、自動車用途では２５０枚から４００枚程度である。高出力化をするためにはスタック枚数を増やすことが必要となり、単電池セルのコストが燃料電池全体のコストに大きく影響する。
【０００７】
ＣＣＭ（Ｃａｔａｌｙｓｔ  Ｃｏａｔｅｄ  Ｍｅｍｂｒａｎｅ）と呼ばれる電極触媒層と電解質膜で構成された膜−触媒層接合体の製造方法として、支持体付の高分子電解質膜に触媒インクを塗布、乾燥する手法がある。（特許文献１）
【０００８】
しかし特許文献１の方法では、高分子電解質膜表面又は内部の孔を塞ぎ、ガスの流通性能を阻害する結果、得られる膜電極接合体を使用した燃料電池は、その性能が低下するおそれがある。
【０００９】
また、触媒層を電解質の上に形成する場合には、インク内の溶剤あるいは液体によって、電解質の膨潤変形が生じて形状保持が困難となり、膜厚の調整および均一性の確保が容易でない。その結果として、最終的に作成される膜電極接合体に反りや歪み等の変形が生じやすく、品質の低下に繋がることが問題となる。
【００１０】
上記の欠点を回避する方法として、基材上に触媒層を形成した転写シートから触媒層を電解質膜に転写する方法が知られている（特許文献２）。しかしながら特許文献２には、スクリーン印刷によって膜厚制御された触媒層を形成し、高分子電解質膜への転写をすることのみが記載されている。
【００１１】
転写シートから触媒層を電解質膜に転写する場合、対向するアノード電極用の触媒層及びカソード電極用の触媒層を正確にアライメント（位置合わせ）して積層する必要があり、正確な積層が成されていない場合にはガスのリークによる性能低下や、電解質膜の劣化促進等が生じ得るという問題がある。
【００１２】
対向するアノード電極用の触媒層及びカソード電極用の触媒層を精度よく位置合わせして積層する方法として、電極用の触媒層の位置をカメラで認識して機械的に座標を調整する方法や、位置決めピンを用いる方法などが知られているが、それらの方法では十分な精度が得られておらず歩留まりが低下する要因となっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１３】
【特許文献１】特開２００３−２５７４４９号公報
【特許文献２】特開平１０−６４５７４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は上記のような実情を鑑みて成されたものであり、電極用の触媒層の周縁部に具備する額縁上のシール材であるガスケットに賦形を施すことにより、従来の手法より精度の高いアライメントを可能とする膜電極接合体、固体高分子形燃料電池、及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
上記の課題を解決するための手段として、本発明の第一の様態は、
高分子電解質膜の一方の面にアノード電極、他方の面にカソード電極を備え、アノード電極及びカソード電極の外周に沿ってそれぞれ額縁状にガスケットが隣接してなる膜電極接合体であって、
ガスケットの表面の少なくとも一部には周期的に配列された微細な凹凸形状を有し、
前記微細な凹凸形状は、前記高分子電解質膜の両面に対向して接していることを特徴とする膜電極接合体である。
【００１６】
本発明の第二の様態は、
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の高さが１μｍ以上５０μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の膜電極接合体である。
【００１７】
本発明の第三の様態は、
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、二回回転軸を有することを特徴とする請求項１または２に記載の膜電極接合体である。
【００１８】
本発明の第四の様態は、
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、正三角形、二等辺三角形もしくは不等辺三角形のいずれかを含むことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の膜電極接合体である。
【００１９】
本発明の第五の様態は、
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、半円形、半楕円形もしくは蒲鉾形のいずれかを含むことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の膜電極接合体である。
【００２０】
本発明の第六の様態は、
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、等脚台形もしくは不等脚台形を含むことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の膜電極接合体である。
【００２１】
本発明の第七の様態は、
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、正弦波形、三角波形もしくは台形波形のいずれかを含むことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の膜電極接合体である。
【００２２】
本発明の第八の様態は、
前記周期的に配列された微細な凹凸形状の断面が、曲率が連続的に変化する形状を含むことを特徴とする請求項１から７のいずれかに記載の膜電極接合体である。
【００２３】
本発明の第九の様態は、
前記周期的に配列された微細な凹凸形状が、一方向に延在して並列する複数のライン状の構造体からなることを特徴とする請求項１から８のいずれかに記載の膜電極接合体である。
【００２４】
本発明の第十の様態は、
前記請求項１から９のいずれかに記載の膜電極接合体を備えたことを特徴とする固体高分子形燃料電池である。
【００２５】
本発明の第十一の様態は、
アノード電極とカソード電極と高分子電解質膜とを備える膜電極接合体の製造方法であって、
高分子電解質膜の一方の面にアノード電極を積層し、他方の面にカソード電極を前記アノード電極と対向するように積層する工程と、
アノード電極およびカソード電極の外周に沿った大きさの額縁状であって、その一方の面の少なくとも一部に周期的に配列された微細な凹凸形状を有するガスケットを、前記微細な凹凸形状を含む面を前記高分子電解質膜に接するようにして、高分子電解質膜の両面に対向して積層する工程と、
アノード電極とアノード電極側のガスケットの積層位置、およびカソード電極とカソード電極側のガスケットの積層位置をアライメント制御して位置合わせする工程とを少なくとも備え、
前記ガスケットの微細な凹凸形状の断面における斜面の最短線分における正射影の長さが、前記アライメント制御による位置合わせ精度よりも大きいことを特徴とする、膜電極接合体の製造方法である。
【００２６】
本発明の第十二の様態は、
アノード電極とカソード電極と高分子電解質膜とを備える膜電極接合体の製造方法であって、
アノード電極およびカソード電極の外周に沿った大きさの額縁状であって、その一方の面の少なくとも一部に周期的に配列された微細な凹凸形状を有するガスケットをそれぞれ用意し、
支持体上にアノード電極を積層し、前記ガスケットの微細な凹凸形状のある面を支持体と反対側に向け、アノード電極の外周に沿って隣接するように前記ガスケットを積層する工程と、
他の支持体上にカソード電極を積層し、前記ガスケットの微細な凹凸形状のある面を支持体と反対側に向け、カソード電極の外周に沿って隣接するように前記ガスケットを積層する工程と、
高分子電解質膜の一方の面に、前記アノード電極及びガスケットが高分子電解質膜と接するように積層する工程と、
高分子電解質膜の他方の面に、前記カソード電極及びガスケットが高分子電解質膜と接するように積層する工程と、
高分子電解質膜を挟んで対向するアノード電極とカソード電極の積層位置をアライメント制御して位置合わせする工程とを少なくとも備え、
前記ガスケットの微細な凹凸形状の断面における斜面の最短線分における正射影の長さが、前記アライメント制御による位置合わせ精度よりも大きいことを特徴とする、膜電極接合体の製造方法である。
【発明の効果】
【００２７】
本発明に係る膜電極接合体の製造方法によれば、従来の転写方式と比較してアノード電極及びカソード電極を積層する際の位置合わせ精度を向上させることができ、膜電極接合体の品質を向上させ、この製造方法を用いたＭＥＡ、単電池セル、セルスタック、燃料電池において十分な発電性及び耐久性を発揮することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本発明の実施形態に係る膜電極接合体の製造方法を示す断面図である。
【図２】本発明の実施形態に係る膜電極接合体の製造方法を示す斜視図である。
【図３】本発明の他の実施形態に係る膜電極接合体の製造方法を示す断面図である。
【図４】本発明の他の実施形態に係る膜電極接合体の製造方法を示す斜視図である。
【図５】本発明の実施形態に係るガスケットの形状例を示す斜視図および断面図である。
【図６】本発明の実施形態に係るガスケットの形状例を示す斜視図および断面図である。
【図７】本発明の実施形態に係るガスケットの形状例を示す斜視図および断面図である。
【図８】本発明の実施形態に係るガスケットの形状例を示す斜視図および断面図である。
【図９】本発明の実施形態に係るガスケットの形状例を示す斜視図および断面図である。
【図１０】本発明の実施形態に係るガスケットの形状例を示す斜視図および断面図である。
【図１１】本発明の実施形態に係るガスケットの形状例を示す斜視図および断面図である。
【図１２】本発明の実施形態に係るガスケットの形状例を示す斜視図および断面図である。
【図１３】本発明の実施形態に係る固体高分子形燃料電池の構成例を示す概略図である。
【図１４】本発明の実施形態の効果を説明するための断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２９】
以下に、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。なお、各図は模式的に示した図であり、各部の大きさや形状等は理解を容易にするために適宜誇張して示している。また、説明を簡単にするため、各図の対応する部位には同じ符号を付している。また、本発明は、以下に記す実施形態に限定されるものではなく、当業者の知識に基づいて設計の変更などの変形を加えることも可能であり、そのような変形が加えられた実施形態も本発明の実施形態の範囲に含まれるものである。
【００３０】
（全体構成）
まず、本発明の一実施形態が適用されうる膜電極接合体を使用した固体高分子形燃料電池について、図１３を用いて説明する。
【００３１】
図１３は、本発明の一実施形態にかかる固体高分子形燃料電池１１の構成例を示す概略図である。図１３に示されるように、本実施形態にかかる固体高分子形燃料電池１１は、高分子電解質膜１の両面にアノード電極２及びカソード電極３を有する膜電極接合体１２を備え、アノード電極２及びカソード電極３と対向してそれぞれガス拡散層５が配置されてなり、アノード電極２、カソード電極３及びガス拡散層５の外周に枠状のガスケット４を具備し、それぞれアノード６およびカソード７が構成されてなる。
【００３２】
セパレータ１０は、導電性を有し、かつ不透過性の材料よりなる。該セパレータ１０には、ガス流通用のガス流路８と、該ガス流路８の形成された面と相対する主面に冷却水流通用の冷却水流路９が形成されてなる。セパレータ１０は、ガスケット４及びガス拡散層５を挟持するよう配置される。
アノード６側のセパレータ１０のガス流路８からは燃料ガスが供給される。燃料ガスとしては、例えば水素ガスが挙げられる。カソード７側のセパレータ１０のガス流路８からは、酸化剤ガスが供給される。酸化剤ガスとしては、例えば空気などの酸素を含むガスが供給される。
なお以降では、アノード電極２及びカソード電極３の区別をする必要がない場合に、電極２（３）と表現することがある。または、電極層とすることがある。さらにアノード電極及びカソード電極は、膜電極接合体の中で触媒の機能を果たす層であることから、触媒層と呼ぶことがある。
【００３３】
図１３に示すように、本実施形態に係る固体高分子形燃料電池１１は、１組のセパレータ１０に、高分子電解質膜１と、アノード電極２と、カソード電極３と、ガスケット４と、ガス拡散層５とが挟持された、いわゆる単セル構造の固体高分子形燃料電池である。
しかしながら、本実施形態では、セパレータ１０を介して複数のセルを直列に積層したスタック構造を採用することも出来る。
【００３４】
（膜電極接合体）
次に図１から図４を参照して、本実施形態に係るガスケット４を用いた膜電極接合体１２の構成について説明する。その内容の詳細については、後述の貼り合わせ工程の説明において述べる。
【００３５】
図１及び図２に示す実施形態では、電極２（３）およびガスケット４の高分子電解質膜１に対向する面とは反対側の面に、それぞれ支持体２１を備えている。
膜電極接合体１２は、高分子電解質膜１の両面にアノード電極２及びカソード電極３を有し、電極２（３）の外周上にガスケット４を具備している。またガスケット４の少なくとも一部領域において、高分子電解質膜１と接する面に対し、図１（ａ）、（ｂ）及び図３（ａ）、（ｂ）に示すような、周期性を有する微細な凹凸形状を形成している。
【００３６】
このように電極２（３）が微細な凹凸形状を有することにより、アノード電極２及びカソード電極３のｙ軸方向のアライメント精度が向上し、ガスのリークによる性能低下や電解質膜の劣化促進等を抑制して、燃料電池の発電効率を維持することができる。
【００３７】
（ガスケット）
本実施形態に係るガスケット４の表面に具備した微細な凹凸形状に関して、図５から図１２を用いて詳細を説明する。
【００３８】
ガスケット４は、ｘｙ平面上における触媒層の長手方向（図中のｘ軸方向）に略平行に
延在して周期性を有する微細な凹凸形状を有しており、同形状のガスケットをｚ軸方向に対向するよう反転することにより凹凸形状を噛み合わせることが可能である。
【００３９】
高分子電解質膜１の両側にガスケット４を貼り合わせる直前では、後述のようなアライメント方法あるいは装置・治具に起因するアライメント精度に起因するずれ量Ｃ’（図示せず）が存在する。従来はこの状態で圧着等を行って固定するので、ずれ量Ｃ’がそのままガスケットのアライメント精度となった。
これに対し、本発明のように微細な凹凸形状を有するガスケット４を高分子電解質膜１に噛み合わせて圧着を行う際には、ガスケットの凹凸形状の凹部と凸部とが高分子電解質膜１を挟んでうまく噛み合うように、図のｙ方向にガスケット４の位置をずらす力が自己整合的に働き、その結果として前記ずれ量Ｃ’よりも小さいずれ量となる。これにより、対抗するガスケット４及びアノード電極２とカソード電極３のアライメント（位置合わせ）精度が、従来の貼り合わせ方法に比べて向上する。
【００４０】
微細な凹凸形状の外形は、その作製及び維持が容易であり、且つ効率的にアノード電極２及びカソード電極３のアライメント位置精度を向上させることが出来る形状であれば、本発明に記載の形状のみに限定されるものではない。
【００４１】
なお図中において、各形状のｙｚ平面上の高さ、ピッチ、平坦面の長さ、最大斜度を、それぞれＨ、Ｐ、Ｌ、θと記載した。
また、触媒層が正方形であった場合には、任意の辺を長手方向と見なしてよい。
【００４２】
微細な凹凸形状の高さＨが極端に小さいとき、具体的には１μｍ未満の場合には、ガスケット表面が平坦である場合との差がほとんどないため、アライメントの精度での優位性を発揮しにくい。また微細な凹凸形状の高さＨが極端に大きいとき、具体的には５０μｍを超える場合には、ガスケット４を含む膜電極接合体１２全体の高さ（厚さ）が増大し、スタックに伴って燃料電池が大型化してしまうため好ましくない。
従って、微細な凹凸形状の高さＨは１μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましい。換言すると、微細な凹凸形状の十点平均粗さＲｚが１μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましい。
【００４３】
アノード電極層２側のガスケットとカソード電極層３側のガスケットを積層、貼合、圧着等する場合には、手動若しくは機械制御によってアライメント（位置合わせ）を行うため、アライメント精度によってガスケットの微細な凹凸形状を最適化する必要がある。
【００４４】
発明者の検討によれば、ガスケット４の表面に具備される微細な凹凸形状における斜面の最短線分における正射影の長さＳは、貼り合わせ治具または装置に起因するアライメント精度よりも大きいことが好ましく、その場合にアライメント精度が従来よりも向上することを見い出した。ここで斜面の最短線分における正射影の長さＳとは、図５〜１２及び表１に示したＳのことを指す。
これは、貼り合わせ・圧着の際、この長さＳが後述のアライメント方法に起因するアライメント精度よりも小さいと、前述のように凹凸形状の凹部と凸部とがうまく噛み合うように位置をずらす力が自己整合的に働かず、そのまま収まってしまうためと考えられる。
【００４５】
ガスケット４は、ｘｙ平面上における触媒層の短手方向（図中のｙ軸方向）に略平行に延在する凹凸形状を有していても一定の効果を得ることが出来るが、長手方向（ｘ軸方向）に略平行に延在する凹凸形状の方が、アノード電極層２とカソード電極層３の位置ずれ、若しくは電極層とガスケットの隙間をより減少させることが可能であるため好ましい。
ここでいう位置ずれ及び隙間とは、図１４（ａ）及び（ｂ）に示したＣ及びＧのことを指す。
【００４６】
ガスケット４の表面形状例として、正弦波形、三角波、台形波の形状が挙げられる。その斜視図及び断面図を図５から図７に示した。
なおここでいう正弦波形、三角波、台形波とは、幾何学的に正確な正弦波形、三角波、台形波でなくても良く、形状を類型的に分類するために便宜的に用い、繰返しの周期性を有する波形形状を指すものであって、一部に直線、曲線及び歪みを含んでいても良い。
【００４７】
さらにガスケット４の表面形状の別の例として、微細な凹凸形状の間に平面を有する形状が挙げられる。その斜視図及び断面図を図８から図１０に示した。なお、図８から図１０のような形状は回転対称で二回回転軸を有する形状と呼び、二回回転軸とは、２分の１回転すなわち１８０度回転させると元の図形と一致する図形を意味する。
【００４８】
また、ガスケット４の表面形状の別の例として、平面もしくは曲面によって面取りした三角波及び台形波が挙げられる。その斜視図及び断面図を図１１及び図１２に示した。
【００４９】
以上の図５から図１２に示したような微細な凹凸形状は、図中のｘ軸に対して正確に平行でなくても良い。
【００５０】
図５から１２では正確に同一形状の微細な凹凸形状を並列した例を示しているが、これに限定されず、ガスケット表面上で図４から１２及びその他の形状を適宜組み合わせて構成してもよい。
【００５１】
本実施形態に係る膜電極接合体１２は、ガスケット４の表面に微細な凹凸形状を有するが、アノード電極２側のガスケットとカソード電極３側のガスケットが同じ形状を有していても良いし、異なる形状を有していても良い。
【００５２】
ガスケット４の微細な凹凸形状は、片面のみに具備していても良く、両面に具備していても良い。
【００５３】
ガスケット４は単層構造でも良く、複層構造でも良い。さらに、ガスケット４は主となる材料のみで構成されていても良く、複数の材料を組み合わせても良い。
【００５４】
ガスケット４を形成する主たる材料の例として、例えばポリカーボネート樹脂やポリスチレン樹脂、フッ素系アクリル樹脂、エポキシアクリレート樹脂、メチルスチレン樹脂、フルオレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリメチルペンテン樹脂、ポリブテン樹脂、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、ポリアミド、ポリイミド、ポリメチルメタアクリレート、シクロオレフィンポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォン、ポリエーテルエーテルイミド、ポリフェニレンスルファイド、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アクリル−スチレン共重合体、スチレン−ブタジエン−アクリロニトリル共重合体、シリコン樹脂、ポリ乳酸、セルロースなど、一般的によく用いられている様々なアクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂、汎用プラスチック、エンジニアリングプラスチック、スーパーエンジニアリングプラスチック、合成高分子樹脂、天然樹脂、ＵＶ硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等が挙げられる。
また、これらのうち２種類以上の混合材料を用いることも出来る。
【００５５】
ガスケット４は表面の一部または全部に、粘着層もしくは接着層を具備していても良く、ガスケット４の表面がタック性（粘着性）を有していても良い。
また高分子電解質膜１とガスケット４との積層もしくは貼合の際、上記の粘着層、接着
層もしくはタック層によって、高分子電解質膜１とガスケット４とを貼合、接合、癒着、一体化しても良い。
【００５６】
ガスケット４の表面形状の製法例として、エッチング、電子線描画、レーザー描画、レーザー干渉、切削、自己組織化などが挙げられる。また上記の手法で賦形したものを型・版として使用し、型・版に溶融した各種材料を流し込み、硬化した後に剥離することで型・版の凹部を転写する方法によっても所望の形状を有するガスケット４を得ることが出来る。
なお、最終的に同一の表面形状を有するガスケット４を作製できるならば、その作製手段については特に制限は無い。
【００５７】
ガスケット４の微細な凹凸形状は、ガスケット４と高分子電解質膜１との接触面積を増大させることで粘着力を向上させ、ガスケット４の浮き、剥がれ等の欠陥を抑制することも出来る。
【００５８】
ガスケット４の微細な凹凸形状は、高分子電解質膜１を介してガスケット４同士が嵌合されていることにより、温湿度等の影響による膜電極接合体１２の膨張もしくは収縮に起因する剪断応力による、層間のずれ、ねじれ、しわ等の欠陥を抑制することも出来る。
【００５９】
（型・版）
上記の微細な凹凸形状の型・版を形成する主たる材料の例として、ポリカーボネート樹脂やポリスチレン樹脂、フッ素系アクリル樹脂、エポキシアクリレート樹脂、メチルスチレン樹脂、フルオレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリメチルペンテン樹脂、ポリブテン樹脂、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、ポリアミド、ポリイミド、ポリメチルメタアクリレート、シクロオレフィンポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォン、ポリエーテルエーテルイミド、ポリフェニレンスルファイド、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アクリル−スチレン共重合体、スチレン−ブタジエン−アクリロニトリル共重合体、シリコン樹脂、ポリ乳酸、セルロースなど、一般的によく用いられている様々なアクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂、汎用プラスチック、エンジニアリングプラスチック、スーパーエンジニアリングプラスチック、合成高分子樹脂、天然樹脂、ＵＶ硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等が挙げられる。
また、これらのうち２種類以上の混合材料を用いることも出来る。
【００６０】
型・版を形成する主たる材料の例として、金、白金、銀、銅、鉄、鉛、亜鉛、錫、チタン、バナジウム、クロム、ニッケル、タングステン、アルミニウム、マグネシウム、半田、鋼、真鍮、ステンレス、ジュラルミンなどの金属または合金や、ガラス、陶磁器、木材、紙、煉瓦、コンクリート、ゴム等を用いてもよい。
【００６１】
型・版の製法例として、エッチング、電子線描画、レーザー描画、レーザー干渉、切削、自己組織化などが挙げられる。また上記の手法で賦形したものを型・版として使用し、型・版に溶融した各種材料を流し込み、硬化した後に剥離することで型・版の凹部を転写する方法によっても、所望の形状を有する型・版を複製として得ることが出来る。
なお、最終的に同一の表面形状を有する型・版を作製できるならば、その作製手段については特に制限は無い。
【００６２】
（転写）
次に、電極２（３）と高分子電解質膜１の貼り合わせ工程について、図１〜４を参照して説明する。
まず、図１(ａ)及び図２に示すように、支持体２１に保持された電極２（３）及びガスケット４を、ガスケット４表面の微細な凹凸形状のある面が高分子電解質膜１と対向するようにした後、電極２（３）及びガスケット４を高分子電解質膜１と接触するように積層する。
【００６３】
そして、熱圧着等の手法を用いて図１(ｂ)に示すようにこれらを一体化する。最後に、支持体２１を電極２（３）及びガスケット４から剥離することで、高分子電解質膜１に電極２（３）を転写すると同時に、高分子電解質膜１にガスケット４を貼り合わせることが出来る。
このようにして、高分子電解質膜１の両面にアノード電極２及びカソード電極３をそれぞれ転写することで、膜電極接合体１２を作製することが出来る。
【００６４】
また上記の転写工程は、高分子電解質膜１、電極２（３）、ガスケット４、支持体２１の材料、厚み、形状等によって最適な条件が異なるが、高分子電解質膜１のガラス転移点以上融点未満の温度で圧着することにより、高分子電解質膜１と電極２（３）との化学的な結合を促進し、密着力を向上させることが出来るため好ましい。
【００６５】
また別の手法として、図３及び図４に示すように、高分子電解質膜１に電極２（３）を転写した後、別途ガスケット４を貼合することもできる。
【００６６】
まず支持体２１に保持された電極２（３）と高分子電解質膜１とを対向後、電極２（３）と高分子電解質膜１とが接触するように積層する。そして、熱圧着等の手法を用いてこれらを一体化する。続いて、支持体２１を電極２（３）から剥離することで、図３(ａ)のように、高分子電解質膜１に電極２（３）を転写することができる。同様の工程により、高分子電解質膜１の両面にアノード電極２及びカソード電極３をそれぞれ転写することで、膜−触媒層接合体（ＣＣＭ）を作製することができる。
【００６７】
その後、断裁や打ち抜き等の手段により一部を取り除いた開口部を有するガスケット４を、電極２（３）の周囲を覆うように高分子電解質膜１に積層、貼合して、図３(ｂ)に示すような膜電極接合体１２を作製することができる。
【００６８】
上記の転写工程は、アノード電極２を転写してからカソード電極３を転写してもよく、カソード電極３を転写してからアノード電極２を転写してもよい。さらに、図１あるいは図３のようにガスケット４の一方の表面のみに微細な凹凸形状を付与する場合において、微細な凹凸形状が形成されない側は公知の技術により形成すればよい。
【００６９】
（アライメント方法）
アノード電極２側のガスケットとカソード電極３側のガスケットを積層、貼合、圧着等する場合には、手動若しくは機械制御によって両電極のアライメント（位置合わせ）を行うことが好ましい。
【００７０】
具体的なアライメントの方法例として、触媒層若しくはガスケットの端部か、ガスケット若しくは支持体の一部に設けた目印（アライメントマーク）を、ｘｙ平面上で正確に重ね合わせるよう、サンプルのセット位置若しくはサンプルを保持する吸着盤等の台をｘ方向、ｙ方向に平行移動させる、或いはｘｙ平面におけるサンプルの角度を変えることによりアライメントすることが出来る。
【００７１】
アライメントを行うために、触媒層若しくはガスケットの端部か、ガスケット若しくは支持体の一部に設けた目印（アライメントマーク）を認識する手段として、目視若しくはカメラによる光学的な手法を用いることができる。
またカメラによって認識する場合には、可視光の他に赤外光や紫外光を用いることもできる。
【００７２】
カメラと光源の関係として、暗視野照明でもよく、明視野照明若しくは同軸落射照明でもよい。また反射光を用いてもよく、透過光を用いてもよい。
【００７３】
（電極）
触媒インクを塗布、乾燥することで得られる電極２（３）の平均厚みは、例えば０．１μｍ以上１００μｍ以下、好ましくは０．５μｍ以上５０μｍ以下、更に好ましくは１μｍ以上２０μｍ以下であればよい。
【００７４】
電極２（３）を作製する際には、ｚ軸方向の平均厚みが均一になるように作製することが好ましいが、ｚ軸方向の平均厚みが正確に均一でなくとも好適に使用することが出来る。
【００７５】
固体高分子形燃料電池１１は複数のＭＥＡをスタックして製造するため、電極２（３）の圧潰に起因する性能低下を回避するためには、電極２（３）のｚ軸方向の平均厚みがガスケット４の最大厚みよりも小さいことが好ましい。
【００７６】
触媒インクを塗布する手法として、慣用的なコーティング法を用いることが出来る。具体的なコーティング法として、例えば、ロールコーター、エアナイフコーター、ブレードコーター、ロッドコーター、リバースコーター、バーコーター、コンマコーター、ダイコーター、グラビアコーター、スクリーンコーター、スプレー、スピナーなどが挙げられる。
なお、最終的に同様の触媒インクを塗布できるならば、その塗布手段については特に制限は無い。
【００７７】
上記の塗布手段はアノード電極２及びカソード電極３のどちらを作製する際にも適用できるが、両方の作製において同一の塗布条件でなければならないと限定するものではなく、アノード電極２の製造工程と、カソード電極３の製造工程において、異なる塗布条件を用いることが出来る。
ここでいう塗布条件とは、塗工装置の方式、個数、触媒インクの吐出圧、吐出時間、掃引速度、塗工幅、塗工長、コーターと型との距離等を包括的に指す。
【００７８】
触媒インクの乾燥手段として、加熱可能な吸着盤、ホットプレート、オーブン、ＩＲ乾燥機、温風の吹きつけ、経時による自然乾燥等が挙げられるが、最終的に同様の電極若しくは触媒層が得られるならば特に限定はない。さらに、触媒インクの乾燥工程において、複数の乾燥方式を併用してもよく、各乾燥方式で温度条件が異なっていてもよい。
【００７９】
上記の乾燥手段はアノード電極２及びカソード電極３のどちらを作製する際にも適用できるが、両方の作製において同一の乾燥条件でなければならないと限定するものではなく、アノード電極２の製造工程と、カソード電極３の製造工程において、異なる乾燥条件を用いることが出来る。
ここでいう乾燥条件とは、触媒インクを乾燥させる際の乾燥機の方式及び個数、温度、湿度、乾燥時間等を包括的に指す。
【００８０】
（触媒インク）
触媒インクは、溶媒に高分子電解質と触媒及び導電性粒子を溶解または分散することで得られる。ここで、アノード用触媒インクとカソード用触媒インクは、組成が同じでもよく、組成が異なっていてもよい。
【００８１】
触媒インクに用いられる溶媒としては、高分子電解質と触媒を溶解または分散できるものであれば特に限定は無い。
例えば、水、アルコール類（メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、３−ブタノール、ペンタノール、エチレングリコール、ジアセトンアルコール、１−メトキシ−２−プロパノールなど）、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトン、ペンタノン、メチルイソブチルケトン、ジイソブチルケトン等）、エーテル類（ジオキサン、テトラヒドロフラン等）、スルホキシド類（ジメチルスルホキシド等）、アミド類（ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド等）等が挙げられ、単独若しくは複数種を組み合わせて使用できる。
また触媒インクに用いられる溶媒は加熱によって除去しやすいものが好ましく、特に沸点が１５０℃以下のものが好適に用いられる。
【００８２】
触媒インクに用いられる導電性粒子としては、微粒子状で導電性を有し、触媒によって侵されないものであれば特に限定は無い。
例えば、カーボンブラック（アセチレンブラック、ファーネスブラック、ケッチェンブラック等）、グラファイト、黒鉛、活性炭、カーボンファイバー、カーボンナノチューブ、フラーレン等が挙げられる。
また導電性粒子の粒径は、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下程度のものが好適に用いられる。
【００８３】
触媒インクに用いられる触媒としては、触媒作用を有する金属成分であれば特に限定は無い。
例えば、白金、パラジウム、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、オスミウムの白金族元素の他、鉄、鉛、銅、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウムなどの金属、若しくは上記の金属を複数種含む合金やこれらの酸化物、複酸化物などが挙げられる。その中でも、白金及び白金合金が特に好ましい。
また触媒の粒径は活性及び安定性の観点から、０．５ｎｍ以上２０ｎｍ以下程度のものが好適に用いられる。
【００８４】
触媒インクに用いられる高分子電解質としては、プロトン伝導性を有する樹脂成分であれば特に限定は無く、なかでもフッ素系高分子電解質若しくは炭化水素系高分子電解質が好適に用いられる。
フッ素系高分子電解質としては、例えば、デュポン社製Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）、旭硝子（株）製Ｆｌｅｍｉｏｎ（登録商標）、旭化成（株）製Ａｃｉｐｌｅｘ（登録商標）、ゴア社製Ｇｏｒｅ  Ｓｅｌｅｃｔ（登録商標）等を用いることができる。
炭化水素系高分子電解質としては、例えば、スルホン化ポリエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホン化ポリスルフィド、スルホン化ポリフェニレン等の電解質を用いることができる。
【００８５】
触媒インク中の溶質（導電性粒子、触媒粒子、高分子電解質）の濃度は、例えば、１重量％以上８０重量％以下、好ましくは５重量％以上６０重量％以下、更に好ましくは１０重量％以上４０重量％以下程度で用いられる。
【００８６】
触媒インクは上記の溶媒、導電性粒子、触媒、高分子電解質を混合し、分散処理を加えることで作製できる。分散方法としては、ボールミル、ビーズミル、ロールミル、剪断ミル、湿式ミル、超音波分散、ホモジナイザー等が挙げられる。
【００８７】
アノード電極２及びカソード電極３を形成する触媒インクは、同一の触媒インクを用いてもよく、アノードとカソードで異なる触媒インクを用いてもよい。
【００８８】
（高分子電解質膜）
高分子電解質膜１に用いられる高分子電解質としては、プロトン伝導性を有する樹脂成分であれば特に限定は無く、なかでもフッ素系高分子電解質若しくは炭化水素系高分子電解質が好適に用いられる。
フッ素系高分子電解質としては、例えば、デュポン社製Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）、旭硝子（株）製Ｆｌｅｍｉｏｎ（登録商標）、旭化成（株）製Ａｃｉｐｌｅｘ（登録商標）、ゴア社製Ｇｏｒｅ  Ｓｅｌｅｃｔ（登録商標）等を用いることができる。
炭化水素系高分子電解質としては、例えば、スルホン化ポリエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホン化ポリスルフィド、スルホン化ポリフェニレン等の電解質を用いることができる。
【００８９】
高分子電解質膜１の平均厚みは、例えば１μｍ以上５００μｍ以下、好ましくは３μｍ以上２００μｍ以下、更に好ましくは５μｍ以上１００μｍ以下程度である。
【００９０】
（支持体）
支持体２１は単層構造でも良く、複層構造でも良い。さらに、支持体２１は主となる材料のみで構成されていても良く、複数の材料を組み合わせても良い。
【００９１】
支持体２１に用いられるフィルムとしては、支持体２１の少なくとも片面に触媒インクを塗布することができ、加熱によって電極２（３）を形成できるもの、若しくは支持体２１上に貼合した粘着層を介してガスケット４を保持することができ、意図的に支持体２１とガスケット４を剥離できるものであれば特に限定は無い。
【００９２】
例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリイミド、ポリスチレン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリベンゾイミダゾール、ポリアミドイミド、ポリアクリレート、ポリエチレンナフタレート、ポリパルバン酸アラミド等の高分子フィルム、若しくはポリテトラフルオロエチレン、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体等の耐熱性フッ素樹脂フィルムを用いることができる。
【００９３】
以上のように作製した本発明に係る膜電極接合体１２は、ガスケット４の位置精度が高く、単体で高い耐劣化性を発揮出来る。
【実施例】
【００９４】
以下に述べる方法により本発明に係る膜電極接合体を作製し、アライメントによる位置精度を評価した。
（触媒インクの調製方法）
触媒物質担持炭素体として、白金担持カーボン（商品名は後述、田中貴金属社製）と溶媒を、ジルコニア製の０．２φビーズミル（商品名：ＹＴＺボール、ニッカトー社製）を用いて混練した。次に、高分子電解質として２０質量％の高分子電解質溶液であるアイオノマー溶液（商品名：ＳＳ−７００Ｃ／２０、旭化成イーマテリアルズ社製）を添加し、再び混錬し触媒インクを作製した。
後述する膜電極接合体１２の構成において、アノード電極２とカソード電極３で異なる触媒種を使用しており、アノード電極２にはＴＥＣ１０Ｆ３０Ｅ−ＨＴを、カソード電極３にはＴＥＣ１０Ｆ５０Ｅ−ＨＴを用いた。
【００９５】
（膜電極接合体の作製１）
本発明による膜電極接合体１２のサンプル作製方法について記載する。
まず、基材にシワや浮きが生じないよう空気の吸引によって吸着台に固定し、塗布ダイから触媒インクを吐出した。ここで、基材を固定したままステージを平行移動させることにより、基材上に触媒インクを均一に塗工、乾燥した。
【００９６】
次に、支持体２１の片面にガスケット４および電極層付き基材を貼合し、電極側から５０ｍｍ×１５０ｍｍの長方形の刃型を用いてハーフカットすることにより、電極層付き基材及びガスケットの打ち抜き加工を行った。打ち抜き加工後、開口部の外側のみ電極層付き基材を剥離することによって、電極層の外周に額縁状のガスケットを露出させることができた。このときの概略図を図１（ａ）に示した。
【００９７】
続いて、上記の支持体２１、ガスケット４、電極層付き基材の貼合物を、高分子電解質膜１の両面に対向するように配置し、自動アライメント機能を有する貼合機にてアノード電極２及びカソード電極３の端部を重ねあわせるように位置合わせをしながら積層、貼合を行った。このときの概略図を図１（ｂ）に示した。
その後、油圧式ホットプレス機を用いて１００〜１５０℃の温度を掛けながら５分間加圧し、支持体２１及び開口部の基材を剥離することにより、電極２（３）を高分子電解質膜１に転写すると同時にガスケット４を貼合し、膜電極接合体１２を作製した。
サンプルはそれぞれ、前述のガスケットの形状の種別や凹凸形状の高さＨ、射影Ｓ、ピッチＰ、平坦面の長さＬ、底角θの値が、表１及び表２に示す値であった。ここで、比較例１のサンプルはガスケット表面に微細な凹凸形状を設けていない、即ちガスケット表面が平滑なサンプルである。
【００９８】
（位置精度の評価１）
ガスケット表面に微細な凹凸形状をつけずに作製した膜電極接合体（比較例１）によるデータを基準とし、ｙ軸方向におけるアノード電極２及びカソード電極３の端部の位置ずれ、換言すると図１４（ａ）に示したＣの値が、基準より小さいものを○、基準より大きいものを×とした。
【００９９】
ＳＥＭを用いてサンプル断面を測定した際の、比較結果の一覧を下記表１及び表２にまとめた。なお、比較例１の位置ずれ量Ｃの値９．８μｍに対して、正射影Ｓの値がこれより大きいサンプルを実施例１〜１２とし、これより小さいサンプルを比較例２〜１０とした。
【０１００】
【表１】
2018037367.tif 000003
【０１０１】
【表２】
2018037367.tif 000004
【０１０２】
（膜電極接合体の作製２）
まずマスクと基材を貼合し、マスク側から５０ｍｍ×１５０ｍｍの長方形の刃型を用いてハーフカットすることにより、マスクの打ち抜き加工を行う。打ち抜き加工後、開口部の内側のみマスクを剥離し、マスク側を上面にしてシワや浮きが生じないよう空気の吸引によって吸着台に固定し、塗布ダイから触媒インクを吐出した。ここで、マスク付きの基材を固定したままステージを平行移動させることにより、マスク付きの基材上に触媒インクを均一に塗工した。触媒インクの乾燥後、マスクを剥離することにより所望の形状を有する電極層を基材上に形成することができた。
【０１０３】
次に上記の電極層付き基材を、高分子電解質膜１の両面に対向するように配置し、自動アライメント機能を有する貼合機にてアノード電極２及びカソード電極３の端部を重ねあわせるように位置合わせをしながら積層、貼合を行った。
続いて、油圧式ホットプレス機を用いて１００〜１５０℃の温度を掛けながら５分間加
圧し、基材を剥離することにより、電極２（３）を高分子電解質膜１に転写したＣＣＭを作製した。このときの概略図を図３（ａ）に示した。
その後、５０ｍｍ×１５０ｍｍの開口部を有する額縁状のガスケット４を、電極層の外周に貼合することにより膜電極接合体１２を作製した。このときの概略図を図３（ｂ）に示した。
【０１０４】
（位置精度の評価２）
ガスケット表面に微細な凹凸形状をつけずに作製した膜電極接合体（比較例１１）によるデータを基準とし、ｙ軸方向におけるアノード電極２及びカソード電極３の端部とガスケットとの隙間、換言すると図１４（ｂ）に示したＧの値が、基準より小さいものを○、基準より大きいものを×とした。
【０１０５】
ＳＥＭを用いてサンプル断面を測定した際の、比較結果の一覧を下記表３にまとめた。なお表３では、比較例１１の位置ずれ（隙間）Ｇの値１３．２μｍに対して、正射影Ｓの値がこれより大きいサンプルを実施例１３〜１７とし、これより小さいサンプルを比較例１２〜１８とした。
【０１０６】
【表３】
2018037367.tif 000005
【０１０７】
表１〜表３の評価結果より、本発明に係る膜電極接合体を用いた場合、ガスケット表面に具備する微細な凹凸形状のｙ軸方向における斜面の最短線分の正射影の長さＳが従来のアライメントによって生じる位置ずれ量よりも大きなものは、全ての形状において位置ずれ量が基準値（比較例１又は比較例１１）より小さく、逆の場合は基準値より大きいという有意差が確認できた。
以上の結果により、本発明によれば、燃料電池用の膜電極接合体の作製において、積層及び貼合時におけるアライメント精度を向上させることが出来た。
【０１０８】
本発明に係る製造方法は、燃料電池用の膜電極接合体に限らず様々な用途において好適に利用することが出来る。
【符号の説明】
【０１０９】
１・・・高分子電解質膜
２・・・アノード電極（酸化極もしくは燃料極）
３・・・カソード電極（還元極もしくは空気極）
４・・・ガスケット
５・・・ガス拡散層
６・・・アノード
７・・・カソード
８・・・ガス流路
９・・・冷却水流路
１０・・・セパレータ
１１・・・固体高分子形燃料電池
１２・・・膜電極接合体
１３・・・触媒層付電解質膜
２１・・・支持体
【図１】
2018037367.tif 000006
【図２】
2018037367.tif 000007
【図３】
2018037367.tif 000008
【図４】
2018037367.tif 000009
【図５】
2018037367.tif 000010
【図６】
2018037367.tif 000011
【図７】
2018037367.tif 000012
【図８】
2018037367.tif 000013
【図９】
2018037367.tif 000014
【図１０】
2018037367.tif 000015
【図１１】
2018037367.tif 000016
【図１２】
2018037367.tif 000017
【図１３】
2018037367.tif 000018
【図１４】
2018037367.tif 000019