(57)【要約】【課題】発光色の色ムラが生じ難い、波長変換部材の製造方法を提供する。【解決手段】ガラスマトリックス２となるガラス粒子及び蛍光体粒子３を含むスラリーを用意する工程と、スラリーを支持基材上に塗布し、支持基材と所定間隔を空けて設置されたドクターブレードをスラリーに対して相対的に移動させることにより、グリーンシートを形成する工程と、グリーンシートを複数枚重ね合わせた状態で熱圧着することにより、グリーンシート積層体を形成する工程と、グリーンシート積層体を焼結することにより、波長変換部材を得る工程と、を備え、グリーンシート積層体を形成する工程において、少なくとも２枚のグリーンシートについて、グリーンシートを形成する工程におけるドクターブレードの移動方向が互いに交差するように、グリーンシートを重ね合わせることを特徴としている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガラスマトリックス中に蛍光体粒子が配置されてなる波長変換部材の製造方法であって、
前記ガラスマトリックスとなるガラス粒子及び前記蛍光体粒子を含むスラリーを用意する工程と、
前記スラリーを支持基材上に塗布し、前記支持基材と所定間隔を空けて設置されたドクターブレードを前記スラリーに対して相対的に移動させることにより、グリーンシートを形成する工程と、
前記グリーンシートを複数枚重ね合わせた状態で熱圧着することにより、グリーンシート積層体を形成する工程と、
前記グリーンシート積層体を焼結することにより、波長変換部材を得る工程と、
を備え、
前記グリーンシート積層体を形成する工程において、少なくとも２枚のグリーンシートについて、前記グリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が互いに交差するように、前記グリーンシートを重ね合わせる、波長変換部材の製造方法。
【請求項２】
前記グリーンシート積層体を形成する工程が、第１及び第２のグリーンシートを繰り返し交互に重ね合わせることにより、前記グリーンシート積層体を形成する工程であり、
前記第１及び第２のグリーンシートを重ね合わせるに際し、前記第１及び第２のグリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が互いに交差するように、前記第１及び第２のグリーンシートを重ね合わせる、請求項１に記載の波長変換部材の製造方法。
【請求項３】
前記第１及び第２のグリーンシートを重ね合わせるに際し、前記第１及び第２のグリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が略直交するように、前記第１及び第２のグリーンシートを重ね合わせる、請求項２に記載の波長変換部材の製造方法。
【請求項４】
前記グリーンシートを重ね合わせるに際し、３枚以上のグリーンシートを重ね合わせる、請求項１〜３のいずれか１項に記載の波長変換部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ：Ｌｉｇｈｔ  Ｅｍｉｔｔｉｎｇ  Ｄｉｏｄｅ）やレーザーダイオード（ＬＤ：Ｌａｓｅｒ  Ｄｉｏｄｅ）等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の光源として、ＬＥＤやＬＤを用いた発光デバイス等に対する注目が高まってきている。そのような次世代光源の一例として、青色光を出射するＬＥＤと、ＬＥＤからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材とを組み合わせた発光デバイスが開示されている。この発光デバイスは、ＬＥＤから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。特許文献１では、波長変換部材の一例として、ガラスマトリックス中に蛍光体粒子を分散させた波長変換部材が提案されている。
【０００３】
特許文献２には、大型で肉厚が薄く、均一な厚みを有する波長変換部材の製造方法として、グリーンシート法による製造方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００３−２５８３０８号公報
【特許文献２】特開２００７−１８２５２９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記のようなグリーンシート法による製造方法では、得られた波長変換部材において、発光色の色ムラが生じることがあった。
【０００６】
本発明の目的は、発光色の色ムラが生じ難い、波長変換部材の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る波長変換部材の製造方法は、ガラスマトリックス中に蛍光体粒子が配置されてなる波長変換部材の製造方法であって、前記ガラスマトリックスとなるガラス粒子及び前記蛍光体粒子を含むスラリーを用意する工程と、前記スラリーを支持基材上に塗布し、前記支持基材と所定間隔を空けて設置されたドクターブレードを前記スラリーに対して相対的に移動させることにより、グリーンシートを形成する工程と、前記グリーンシートを複数枚重ね合わせた状態で熱圧着することにより、グリーンシート積層体を形成する工程と、前記グリーンシート積層体を焼結することにより、波長変換部材を得る工程と、を備え、前記グリーンシート積層体を形成する工程において、少なくとも２枚のグリーンシートについて、前記グリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が互いに交差するように、前記グリーンシートを重ね合わせることを特徴としている。
【０００８】
本発明に係る波長変換部材の製造方法では、好ましくは、前記グリーンシート積層体を形成する工程が、第１及び第２のグリーンシートを繰り返し交互に重ね合わせることにより、前記グリーンシート積層体を形成する工程であり、前記第１及び第２のグリーンシートを重ね合わせるに際し、前記第１及び第２のグリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が互いに交差するように、前記第１及び第２のグリーンシートを重ね合わせる。
【０００９】
本発明に係る波長変換部材の製造方法では、好ましくは、前記第１及び第２のグリーンシートを重ね合わせるに際し、前記第１及び第２のグリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が略直交するように、前記第１及び第２のグリーンシートを重ね合わせる。
【００１０】
本発明に係る波長変換部材の製造方法では、好ましくは、前記グリーンシートを重ね合わせるに際し、３枚以上のグリーンシートを重ね合わせる。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、発光色の色ムラが生じ難い、波長変換部材の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造方法で製造される波長変換部材を示す模式的断面図である。
【図２】本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造方法におけるグリーンシートの重ね合わせ方を説明するための模式的斜視図である。
【図３】比較例の波長変換部材の製造方法におけるグリーンシートの重ね合わせ方を説明するための模式的斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、好ましい実施形態について説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。また、各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照する場合がある。
【００１４】
図１は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造方法で製造される波長変換部材を示す模式的断面図である。図１に示すように、波長変換部材１は、ガラスマトリックス２と、蛍光体粒子３とを含む、蛍光体ガラスからなる。蛍光体粒子３は、ガラスマトリックス２中に配されている。より具体的に、蛍光体粒子３は、ガラスマトリックス２中に分散されている。波長変換部材１は例えば矩形の板状である。
【００１５】
本実施形態の波長変換部材１において、例えば、励起光は、波長変換部材１の一方側の主面から入射し、他方端の主面から励起光と、蛍光体粒子３から発せられる蛍光の合成光が出射する。
【００１６】
ガラスマトリックス２を構成するガラスは、無機蛍光体等の蛍光体粒子３の分散媒として用いることができるものであれば特に限定されない。例えば、ホウ珪酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラスなどを用いることができる。ホウ珪酸塩系ガラスとしては、質量％で、ＳｉＯ２  ３０〜８５％、Ａｌ２Ｏ３  ０〜３０％、Ｂ２Ｏ３  ０〜５０％、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ  ０〜１０％、及び、ＭｇＯ＋ＣａＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯ  ０〜５０％を含有するものが挙げられる。スズリン酸塩系ガラスとしては、モル％で、ＳｎＯ  ３０〜９０％、Ｐ２Ｏ５  １〜７０％を含有するものが挙げられる。
【００１７】
ガラスマトリックス２の軟化点は、２５０℃〜１０００℃であることが好ましく、３００℃〜９５０℃であることがより好ましく、５００℃〜９００℃の範囲内であることがさらに好ましい。ガラスマトリックス２の軟化点が低すぎると、波長変換部材１の機械的強度や化学的耐久性が低下する場合がある。また、ガラスマトリックス２自体の耐熱性が低いため、蛍光体粒子３から発生する熱により軟化変形するおそれがある。一方、ガラスマトリックス２の軟化点が高すぎると、グリーンシート積層体の焼結工程において蛍光体粒子３が劣化して、波長変換部材１の発光強度が低下する場合がある。なお、波長変換部材１の化学的安定性及び機械的強度をより一層高める観点からは、ガラスマトリックス２の軟化点が、好ましくは、５００℃以上、６００℃以上、７００℃以上、８００℃以上、特に８５０℃以上であることが好ましい。そのようなガラスとしては、例えばホウ珪酸塩系ガラスが挙げられる。ただし、ガラスマトリックス２の軟化点が高くなると、焼成温度も高くなり、結果として製造コストが高くなる傾向がある。よって、波長変換部材１をより一層安価に製造する観点からは、ガラスマトリックス２の軟化点が、好ましくは、５５０℃以下、５３０℃以下、５００℃以下、４８０℃以下、特に４６０℃以下であることが好ましい。そのようなガラスとしては、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラスが挙げられる。
【００１８】
蛍光体粒子３は、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。蛍光体粒子３の具体例としては、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体及びガーネット系化合物蛍光体から選ばれた１種以上等が挙げられる。励起光として青色光を用いる場合、例えば、緑色光、黄色光または赤色光を蛍光として出射する蛍光体を用いることができる。
【００１９】
蛍光体粒子３の平均粒子径は、１μｍ〜５０μｍであることが好ましく、５μｍ〜２５μｍであることがより好ましい。蛍光体粒子３の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下する場合がある。一方、蛍光体粒子３の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる場合がある。
【００２０】
波長変換部材１中での蛍光体粒子３の含有量は、好ましくは、１体積％以上、１．５体積％以上、特に２体積％であることが好ましく、好ましくは、７０体積％以下、５０体積％以下、特に３０体積％以下であることが好ましい。蛍光体粒子３の含有量が少なすぎると、発光強度が低下する場合がある。一方、蛍光体粒子３の含有量が多すぎると、発光色が不均一になる場合がある。
【００２１】
波長変換部材１の厚みは、好ましくは、０．０１ｍｍ以上、０．０３ｍｍ以上、０．０５ｍｍ以上、０．０７５ｍｍ以上、０．１ｍｍ以上であることが特に好ましく、好ましくは、１ｍｍ以下、０．５ｍｍ以下、０．３５ｍｍ以下、０．３ｍｍ以下、０．２５ｍｍ以下であることが特に好ましい。波長変換部材１の厚みが厚すぎると、波長変換部材１における光の散乱や吸収が大きくなりすぎ、蛍光の出射効率が低くなってしまう場合がある。波長変換部材１の厚みが薄すぎると、十分な発光強度が得られにくくなる場合がある。また、波長変換部材１の機械的強度が不十分になる場合がある。
【００２２】
以下、波長変換部材１の製造方法の一例について説明する。
【００２３】
（波長変換部材の製造方法）
波長変換部材１の製造方法では、まず、ガラスマトリックス２となるガラス粒子と蛍光体粒子３とを含むスラリーを用意する。上記スラリーには、通常、バインダー樹脂や溶剤が含まれている。
【００２４】
続いて、用意したスラリーを支持基材上に塗布し、支持基材と所定間隔を空けて設置されたドクターブレードをスラリーに対して相対的に移動させることにより、グリーンシートを形成する。作製したグリーンシートを切断することにより、複数枚のグリーンシートを得る。上記支持基材としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート等の樹脂フィルムを用いることができる。
【００２５】
次に、用意した複数枚のグリーンシートを重ね合わせた状態で、熱圧着することにより、グリーンシート積層体を形成する。本実施形態の製造方法では、複数枚のグリーンシートのうち少なくとも２枚のグリーンシートについて、グリーンシートを形成する工程における上記ドクターブレードの移動方向（グリーンシートの成形方向）が互いに交差するように、グリーンシートを重ね合わせる。
【００２６】
熱圧着の温度としては、特に限定されないが、好ましくは３０℃以上、より好ましくは６０℃以上、好ましくは１７０℃以下、より好ましくは１４０℃以下とすることができる。熱圧着の温度が低すぎると、バインダー樹脂が十分にガラス転移せずに、グリーンシート間で接着不良が生じる場合がある。熱圧着の温度が高すぎると、グリーンシートの流動性が高くなりすぎて、変形する場合がある。
【００２７】
熱圧着の圧力としては、特に限定されないが、好ましくは０．１ＭＰａ以上、より好ましくは１ＭＰａ以上、好ましくは６０ＭＰａ以下、より好ましくは３０ＭＰａ以下とすることができる。熱圧着の圧力が低すぎると、グリーンシート間の接着が弱くなり、焼結後にデラミネーション（層間剥離）が発生する場合がある。熱圧着の圧力が高すぎると、グリーンシートが変形する場合がある。
【００２８】
また、複数枚のグリーンシートを重ね合わせるに際しては、３枚以上のグリーンシートを重ね合わせることが好ましい。その場合、得られた波長変換部材１の発光色の色ムラをより一層生じ難くすることができる。また、得られた波長変換部材１の機械的強度をより一層向上させることができる。グリーンシートの積層枚数の上限は特に限定されないが、通常１０枚以下、好ましくは６枚以下である。
【００２９】
次に、グリーンシート積層体を焼結する。それによって、波長変換部材１を得ることができる。なお、グリーンシート積層体の焼結温度としては、例えば、ガラス粒子の軟化点〜ガラス粒子の軟化点＋１００℃程度であることが好ましい。グリーンシート積層体の焼結温度が低すぎると、緻密な焼結体が得られにくくなり、波長変換部材１が機械的強度に劣る傾向がある。一方、グリーンシート積層体の焼結温度が高すぎると、蛍光体粒子３の耐熱性が低い場合、熱劣化して発光強度が低下する場合がある。
【００３０】
上記のように本実施形態の製造方法では、複数枚のグリーンシートを重ね合わせるに際し、複数枚のグリーンシートのうち少なくとも２枚のグリーンシートについて、グリーンシートを形成する工程における上記ドクターブレードの移動方向が互いに交差する方向となるように、グリーンシートを重ね合わせる。そのため、得られた波長変換部材１における発光色の色ムラを生じ難くすることができる。これを、以下、図２及び図３を参照してより詳細に説明する。
【００３１】
図２は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造方法におけるグリーンシートの重ね合わせ方を説明するための模式的斜視図である。また、図３は、比較例の波長変換部材の製造方法におけるグリーンシートの重ね合わせ方を説明するための模式的斜視図である。
【００３２】
図３に示すように、比較例の製造方法では、第１及び第２のグリーンシート１０１，１０２について、グリーンシートを形成する工程における上記ドクターブレードの移動方向がそれぞれ同じｘ方向となるように、第１及び第２のグリーンシート１０１，１０２を重ね合わせる。
【００３３】
ところで、ドクターブレード法によるグリーンシートの形成方法では、ドクターブレードの移動方向（グリーンシート成形方向）において、図３に示すようなスジ部１０１ａ，１０２ａが生じる傾向がある。スジ部１０１ａ，１０２ａは、ドクターブレード移動方向に線状に形成された蛍光体濃度が相対的に高い（または低い）部分である。図３に示すように、比較例の製造方法では、第１のグリーンシート１０１のスジ部１０１ａと、第２のグリーンシート１０２のスジ部１０２ａとが、平面視においてほぼ同じ方向に配向されることとなる。それにより、スジ部１０１ａ，１０２ａが設けられている部分の蛍光体濃度が、周辺部分と比較してより一層大きく（または小さく）なることとなる。従って、比較例の製造方法で得られた波長変換部材では、発光色の色ムラが生じやすい。
【００３４】
これに対して、本実施形態の製造方法では、第１のグリーンシート４のドクターブレード移動方向と第２のグリーンシート５のドクターブレード移動方向とが互いに交差するように、第１及び第２のグリーンシート４，５を重ね合わせる。より具体的には、図２に示すように、第１のグリーンシート４のドクターブレード移動方向がｘ方向となるように、重ね合わせる。一方、第２のグリーンシート５のドクターブレード移動方向は、ｙ方向となるように、重ね合わせる。それにより、第１のグリーンシート４のスジ部４ａと第２のグリーンシート５のスジ部５ａとが、平面視において互いに交差して重ねられることとなる。従って、本実施形態の製造方法で得られた波長変換部材１では、発光色の色ムラが生じ難い。
【００３５】
なお、本実施形態の製造方法では、複数枚のグリーンシートを重ね合わせるに際し、上記のように少なくとも２枚のグリーンシートについて、グリーンシートを形成する工程におけるドクターブレード移動方向が互いに交差するように重ね合わせて、グリーンシート積層体を形成する。
【００３６】
もっとも、本発明においては、図２に示す第１及び第２のグリーンシート４，５のように、グリーンシートを形成する工程におけるドクターブレード移動方向の異なる２枚のグリーンシートを繰り返し交互に重ね合わせることにより、グリーンシート積層体を形成してもよい。このようにすれば、発光色の色ムラをより一層抑制することができる。
【００３７】
また、第１及び第２のグリーンシート４，５を重ね合わせるに際しては、第２のグリーンシート５のドクターブレード移動方向ｙが、第１のグリーンシート４のドクターブレード移動方向ｘに略直交する方向となるように、重ね合わせることが好ましい。このように重ね合わせることにより、発光色の色ムラをより一層抑制することができる。
【符号の説明】
【００３８】
１…波長変換部材
２…ガラスマトリックス
３…蛍光体粒子
４，５…第１，第２のグリーンシート
４ａ，５ａ…スジ部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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