(57)【要約】      （修正有）【課題】測定対象が膜厚の大きい熱伝導材料の場合であっても正確に熱輸送能力／熱伝導率の値を得る。【解決手段】本発明の測定方法は、熱伝導材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する電気特性測定工程と、前記電気抵抗値もしくは電気伝導値に基づいて熱伝導材の熱輸送能力を算出するか、あるいは、前記電気抵抗率もしくは電気伝導率に基づいて熱伝導率を算出する第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程と、を含む。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱伝導材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する電気特性測定工程と、
前記電気抵抗値もしくは電気伝導値に基づいて熱伝導材料の熱輸送能力を算出するか、あるいは、前記電気抵抗率もしくは電気伝導率に基づいて熱伝導率を算出する第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程と、を含むことを特徴とする熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【請求項２】
前記第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程では、事前に求めた、複数の熱伝導材料サンプルに対する、熱伝導率の実測値と電気伝導率の実測値との相関曲線または相関直線に基づき、熱輸送能力または熱伝導率を算出することを特徴とする請求項１に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【請求項３】
前記電気特性測定工程では、非接触式の抵抗測定器を用いて、前記電気抵抗値もしくは電気伝導値、または前記電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定することを特徴とする請求項１または２に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【請求項４】
前記電気特性測定工程では、高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法により前記電気抵抗値または電気伝導率を測定することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【請求項５】
高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法により熱伝導材料の電圧を測定する電圧測定工程と、
前記電圧に基づいて、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率を算出する第２の熱輸送能力／熱伝導率算出工程と、を含むことを特徴とする熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【請求項６】
前記熱伝導材料の厚さは、５μｍ以上２ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【請求項７】
前記熱伝導材料は、グラファイトフィルムと、材料層とが、交互に積層されてなるグラファイト積層体であることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【請求項８】
前記熱伝導材料は、面方向の熱伝導率が、当該面方向に対する垂直方向の熱伝導率よりも高いことを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【請求項９】
熱伝導材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する電気特性測定部と、
前記電気抵抗値もしくは電気伝導値に基づいて熱伝導材料の熱輸送能力を算出するか、あるいは、前記電気抵抗率もしくは電気伝導率に基づいて熱伝導率を算出する第１の熱輸送能力／熱伝導率算出部と、を備えることを特徴とする熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置。
【請求項１０】
前記電気特性測定部は、非接触式の抵抗測定器を備えることを特徴とする請求項９に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置。
【請求項１１】
前記電気特性測定部は、前記熱伝導材料に対し磁界を印加し、前記熱伝導材料内に渦電流を発生させる渦電流発生部を備えていることを特徴とする請求項９または１０に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置。
【請求項１２】
高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法により熱伝導材料の電圧を測定する電圧測定部と、
前記電圧に基づいて、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率を算出する第２の熱輸送能力／熱伝導率算出部と、を備えることを特徴とする熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法、及び測定装置に関する。特に、熱伝導材料としてグラファイト材料を対象とした熱輸送能力または熱伝導率の測定方法、及び測定装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、グラファイト材料の面方向の熱伝導率は、次式（１）によって算出することができる。
【０００３】
Ａ１＝α１×ｄ１×Ｃｐ１    ・・・・（１）
ここで、Ａ１は、グラファイト材料の熱伝導率、α１は、グラファイト材料の熱拡散率、ｄ１は、グラファイト材料の密度、Ｃｐ１は、グラファイト材料の比熱容量をそれぞれ表わしている。
【０００４】
ここで、グラファイト材料の熱拡散率、密度、および比熱容量のうち、熱拡散率は、光交流法または周期加熱法により測定される。光交流法は、グラファイト材料の片面にレーザ光の照射により交流加熱された熱源を形成し、該熱源によるグラファイト材料の所定箇所での温度変化を検出し、伝播時間から熱拡散率を求める方法である。また、周期加熱法は、グラファイト材料の一方の面に温度波を与え、グラファイト材料内部での位相差、または振幅の減衰比を測定することにより、熱拡散率を求める方法である。（特許文献１，２）
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平８−２６１９６７号公報
【特許文献２】特開２００６-２１４９２１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上述の光交流法及び周期加熱法では、いずれも、グラファイト材料にレーザ光を照射して測定するため、グラファイト材料の膜厚が比較的大きい場合にはレーザ強度を大きくし、長時間レーザ光を照射する必要がある。そのため、膜厚が大きいとレーザ光の影響を受けて測定するグラファイト材料の温度が高くなってしまう。
【０００７】
ここで、光交流法または周期加熱法にてグラファイト材料の熱拡散率を測定する場合、熱拡散率の実測値は、グラファイト材料の温度に依存する。すなわち、グラファイト材料の膜厚が大きいほど、レーザ強度を強くする必要があり、その結果グラファイト材料の温度が高くなるので、熱拡散率の実測値は真の熱拡散率の値から外れてしまう。
【０００８】
本発明は、前記の問題点に鑑みてなされたものであり、熱伝導材料（例えばグラファイト材料）の膜厚が比較的大きい場合であっても、より正確に熱輸送能力または熱伝導率の測定が可能な、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法、及び測定装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法は、熱伝導材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する電気特性測定工程と、前記電気抵抗値もしくは電気伝導値に基づいて熱伝導材料の熱輸送能力を算出するか、あるいは、前記電気抵抗率もしくは電気伝導率に基づいて熱伝導率を算出する第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程と、を含むことを特徴としている。
【００１０】
また、本発明の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法は、高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法により熱伝導材料の電圧を測定する電圧測定工程と、前記電圧に基づいて、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率を算出する第２の熱輸送能力／熱伝導率算出工程と、を含むことを特徴としている。
【００１１】
本発明の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置は、熱伝導材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する電気特性測定部と、前記電気抵抗値もしくは電気伝導値に基づいて熱伝導材料の熱輸送能力を算出するか、あるいは、前記電気抵抗率もしくは電気伝導率に基づいて熱伝導率を算出する第１の熱輸送能力／熱伝導率算出部と、を備えることを特徴としている。
【００１２】
また、本発明の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置は、高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法により熱伝導材料の電圧を測定する電圧測定部と、前記電圧に基づいて、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率を算出する第２の熱輸送能力／熱伝導率算出部と、を備えることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の一態様によれば、熱伝導材料の膜厚が比較的大きい場合や、熱伝導材料の表面に熱伝導性に劣る材料が形成されている場合であっても、短時間で熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定が可能であり、熱伝導材料の温度変化が小さく、より正確な熱伝導率の値を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】グラファイトステッカーの被着体６１への固定を説明するための側面図である。
【図２】熱伝導率の実測値と電気伝導率の実測値とのフィッティング、及び電気伝導率と熱伝導率との相関関係の導出を模式的に示した模式図である。
【図３】本発明の一実施形態に係るグラファイト材料の熱伝導率の測定装置１の構成を示すブロック図である。
【図４】図３に示す測定装置１の変形例を示すブロック図である。
【図５】本発明の他の実施形態に係るグラファイト材料の熱伝導率の測定装置１Ｂの構成を示すブロック図である。
【図６】図５に示す測定装置１Ｂの変形例を示すブロック図である。
【図７】本発明のさらに他の実施形態に係るグラファイト材料の熱伝導率の測定装置１Ｄの構成を示すブロック図である。
【図８】表１に示すグラファイト材料サンプル１〜３０について、電気伝導値の測定値及び熱輸送能力の測定値をプロットしたグラフである。
【図９】表１に示すグラファイト材料サンプル１〜３０について、電気伝導率の測定値及び熱伝導率の測定値をプロットしたグラフである。
【図１０】表１に示すグラファイト材料サンプル１〜３０について、熱輸送能力の測定値及び電圧の測定値をプロットしたグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。なお、本明細書中に記載された学術文献および特許文献の全ては、本明細書中に参考として援用される。また、本明細書では特記しない限り、数値範囲を表す「Ａ〜Ｂ」は、「Ａ以上（Ａを含みかつＡより大きい）Ｂ以下（Ｂを含みかつＢより小さい）」を意味する。
【００１６】
〔実施形態１〕
〔１〕グラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法
上述したように、従来、グラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率を算出するために、光交流法または周期加熱法により熱拡散率を測定していた。それら方法では測定の際にグラファイト材料にレーザ光を照射するが、膜厚が大きい場合にはレーザ強度を大きくする必要があり、その結果、グラファイト材料の温度が高くなってしてしまう。グラファイト材料の温度が異なれば熱拡散率の実測値も異なる結果となり（熱拡散率の実測値の温度依存性）、グラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率を正確に測定できないことを本願発明者らは独自に見出した。また、本願発明者らはグラファイト材料の表面に熱伝導性に劣る材料が形成されている場合であっても、グラファイト材料の温度に影響を与えず熱輸送能力または熱伝導率が短時間で測定可能な、グラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法について鋭意研究した。
【００１７】
その結果、本願発明者らは、グラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率と電気抵抗値または電気伝導率に相関性があることに着目し、本願発明を完成させた。すなわち、本発明の一実施形態に係るグラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法は、グラファイト材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する電気特性測定工程と、前記電気抵抗値もしくは電気伝導値に基づいてグラファイト材料の熱輸送能力を算出するか、あるいは、前記電気抵抗率もしくは電気伝導率に基づいて熱伝導率を算出する第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程と、を含む測定方法である。
【００１８】
上記の構成では、電気特性測定工程にて、グラファイト材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率（以下、電気特性値と記す）を測定している。そして、これら測定された電気特性値に基づいて、第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程にて熱輸送能力または熱伝導率を算出する。このように、本願発明のグラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法では、熱輸送能力または熱伝導率を測定するために、グラファイト材料にレーザ光照射を行わず電気特性測定を行っている。よって、グラファイト材料の膜厚が比較的大きい場合やグラファイト材料の表面に熱伝導性に劣る材料が形成されている場合であっても、グラファイト材料の電気特性値を比較短時間で測定することができ、グラファイト材料の温度変化も小さく、より正確に熱輸送能力もしくは熱伝導率を得ることができる。それゆえ、本実施形態によれば、グラファイト材料の膜厚が比較的大きい場合であっても、正確にグラファイト材料の熱伝導率の測定が可能である。
【００１９】
（測定対象となるグラファイト材料について）
本願発明の測定方法の対象となるグラファイト材料は、電気伝導率を測定可能なものであれば、特に限定されない。
【００２０】
本願発明において測定の対象とするグラファイト材料の膜厚は、好ましくは、５μｍ〜２ｍｍであり、より好ましくは８μｍ〜１．５ｍｍであり、より好ましくは１０μｍ〜１ｍｍであり、特に好ましくは１５μｍ〜５００μｍであり、さらに好ましくは３０μｍ〜３００μｍである。グラファイト材料の膜厚が上記範囲内である場合、光交流法または周期加熱法により熱拡散率を測定すると、レーザ光照射によりグラファイト材料の温度が高くなるため、熱拡散率の正確な値が測定できない。しかし、本願発明の測定方法では、グラファイト材料の膜厚が上記範囲内であっても、グラファイト材料の温度が高くならないため、より正確な熱伝導率の測定が可能である。
【００２１】
また、グラファイト材料は、面方向の熱伝導率が、その面に対して垂直方向の熱伝導率よりも高い場合に本測定は好適である。面方向の熱伝導率と垂直方向の熱伝導率の異方性が大きい材料ほど面方向への熱伝導性に優れるため、従来の測定方法では熱伝導率を測定する際に、よりレーザ強度を高く、エネルギーを加えて測定する必要があるためである。このように熱伝導率について異方性を有するグラファイト材料に対して、本願発明の測定方法を好適に適用できる。
【００２２】
また、本実施形態に係る測定方法にて測定可能なグラファイト材料の熱伝導率の範囲は、２００〜２０００Ｗ／ｍＫである。
【００２３】
グラファイト材料は、グラファイトブロック、グラファイトフィルム、複数のグラファイトフィルムを重ね合せた材料、複数のグラファイトフィルムを材料層で貼り合せたグラファイト積層体、グラファイトプレート等が挙げられる。ざらに、グラファイト材料には、先に例示した材料を材料本体として保護層、粘着層、剥離シート、アプリケーションシート等を貼り付けた複合フィルムも含まれる。
【００２４】
ここで、本願明細書では本発明の測定方法、測定装置における測定対象としてグラファイト材料を用いて説明しているが、測定対象はグラファイト材料に限られず、電磁誘導作用により発生する渦電流を利用して電気伝導率を測定することができる材料であれば、他の熱伝導材料も測定対象とすることができる。なお、グラファイト材料は上述のように面方向の熱伝導率と垂直方向の熱伝導率の間で異方性を有する性質を有することから、本発明の測定方法、測定装置における測定対象として好適であり、さらに薄膜のグラファイト材料は物理的に脆く、接触して電気特性を測定する場合にダメージを受けやすいことから、さらに測定対象として好適である。
【００２５】
（グラファイトフィルム）
グラファイトフィルムは、特に限定されず、高分子樹脂を炭化、黒鉛化して得られるグラファイトフィルム、または、天然黒鉛から得られるグラファイトフィルム、等を用いることができる。前者は強度が高く、かつ、高い熱伝導性を有しており、グラファイト積層体においても高い強度、および高い熱輸送能力を実現することができるため、より好ましい。
【００２６】
（グラファイトフィルムの製造方法）
本発明に用いられるグラファイトフィルムの製造方法は、特に限定されず、例えば、国際公開ＷＯ２０１５／０８０２６４号に記載の製造方法を用いることができる。
【００２７】
（グラファイトフィルムの面方向の熱伝導率）
本発明に使用されるグラファイトフィルムの面方向の熱伝導率は、１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることが好ましく、１１００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがより好ましく、１２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがさらに好ましく、１３００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがさらに好ましい。
【００２８】
面方向の熱伝導率が１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のグラファイトフィルムを用いれば、より高い熱輸送能力を有するグラファイト積層体を得ることができる。また、面方向の熱伝導率が１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のグラファイトフィルムは、金属材料（例えば、銅、アルミなど）に対して、３倍以上の熱伝導性を有することになる。それ故に、銅やアルミなどを用いた構成と同等の熱輸送能力になるように、グラファイト積層体に含まれるグラファイトフィルムの枚数を設定した場合、グラファイト積層体の重量を大幅に減少させることができ、その結果、放熱材料としてグラファイト積層体を利用する電子機器の軽量化にも貢献することができる。
【００２９】
（グラファイトフィルムの厚さ）
本発明に使用されるグラファイトフィルムの厚さは、特に限定されないが、好ましくは１０μｍ〜２００μｍであり、より好ましくは１２μｍ〜１５０μｍであり、より好ましくは１５μｍ〜１００μｍであり、より好ましくは２０μｍ〜８０μｍである。グラファイトフィルムの厚さが１０μｍ以上であれば、グラファイト積層体に含まれるグラファイトフィルムの積層枚数を削減することができ、熱伝導率の低い接着層の積層枚数を減らすことができる。また、グラファイトフィルムの厚さが、２００μｍ以下であれば、グラファイト積層体の高い熱伝導率を実現することができる。
【００３０】
（グラファイト積層体）
グラファイト積層体は、グラファイトフィルムと、材料層とが、交互に積層されてなるものである。なお、グラファイトフィルムと材料層との間には、他の構成が挟まれていてもよいし、他の構成が挟まれていなくてもよい。
【００３１】
グラファイト積層体に含まれるグラファイトフィルムの積層数は、２層以上であり得るが、５層以上であることがより好ましく、１０層以上であることがより好ましく、１５層以上であることがより好ましく、２０層以上であることがより好ましい。積層数の上限値は、特に限定されないが、１０００層以下、５００層以下、２００層以下、１００層以下、８０層以下または５０層以下であり得る。
【００３２】
積層数が３層以上であれば、熱輸送能力が高く、かつ、機械的強度に優れたグラファイト積層体を得ることができるので好ましい。
【００３３】
グラファイト積層体に含まれる材料層の積層数は、特に限定されず、グラファイトフィルムの積層数に合わせて、適宜設定することができる。例えば、グラファイト積層体では、（ｉ）隣接するグラファイトフィルム間に、１枚の材料層は勿論のこと、２枚以上の材料層が配置されていてもよく、（ｉｉ）グラファイトフィルムが、グラファイト積層体の最上面のみに配置、グラファイト積層体の最下面のみに配置、または、グラファイト積層体の最上面および最下面の両方に配置されていてもよく、（ｉｉｉ）材料層が、グラファイト積層体の最上面のみに配置、グラファイト積層体の最下面のみに配置、または、グラファイト積層体の最上面および最下面の両方に配置されていてもよい。なお、本明細書における「グラファイトフィルムと材料層とが交互に積層」には、（ａ）隣接するグラファイトフィルム間に１枚の材料層が配置される場合、および、（ｂ）隣接するグラファイトフィルム間に２枚以上の材料層が配置される場合、の両方が包含される。つまり、本発明では、接着層は、複数の材料層が積層されたものであってもよい。
【００３４】
（グラファイト積層体の厚さ）
グラファイト積層体の厚さ（換言すれば、図１のＺ軸の方向の長さ）は、特に限定されないが、０．０５ｍｍ以上であることが好ましく、０．１ｍｍ以上であることがより好ましく、０．２ｍｍ以上であることがより好ましく、０．３ｍｍ以上であることがより好ましい。グラファイト積層体の厚さが０．０５ｍｍ以上であれば、輸送できる熱量が多くなり、発熱量が大きな電子機器にも適用することができる。グラファイト積層体の厚さの上限値は、特に限定されないが、電子機器の薄型化という観点からは、１０ｍｍ以下であってもよいし、７．５ｍｍ以下であってもよいし、５ｍｍ以下であってもよいし、２．５ｍｍ以下であってもよいし、１ｍｍ以下であってもよい。
【００３５】
更に、グラファイトフィルムの各々の厚さの合計（Ｔｇ）を材料層の各々の厚さの合計（Ｔａ）で割った値（Ｔｇ／Ｔａ）が、４．１〜４０（更に好ましくは、８．０〜４０、４．１〜２７、または、８．０〜２７）であり、かつ、グラファイト積層体の厚さが、０．５ｍｍ以上であることが好ましい。グラファイトフィルムは高い熱伝導性を有するが、厚さが８０μｍ以下程度と薄く、一度に輸送できる熱量が多くない。そのため、一度に大きな熱量を輸送するためには、グラファイトフィルムを積層し、熱輸送能力を向上させることが好ましい。グラファイトフィルムの積層方法としては、グラファイトフィルムの表面の凹凸を吸収し、かつ、グラファイトフィルム同士の間の接触熱抵抗を低減させるために、材料層を介した積層が効果的である。
【００３６】
Ｔｇ／Ｔａは、４．１以上であることが好ましく、８．０以上であることがより好ましい。Ｔｇ／Ｔａが４．１以上であれば、グラファイトフィルムに比べて熱伝導率の低い材料層のグラファイト積層体内における存在比率が抑制され、グラファイト積層体の高い熱伝導性を実現すことができる。
【００３７】
Ｔｇ／Ｔａは、４０以下であることが好ましく、２７以下であることがより好ましい。Ｔｇ／Ｔａが４０以下であれば、グラファイトフィルムの表面の凹凸を材料層によって吸収することができるため、グラファイトフィルム同士の間の接触熱抵抗を低減することができ、グラファイト積層体の高い熱伝導性を実現することができる。更に、Ｔｇ／Ｔａが４０以下であれば、グラファイトフィルム同士の間の接着力が良好になるため、切断や屈曲などの加工にも耐え得るグラファイト積層体を得ることができる。
【００３８】
また、切断中の力を材料層に適度に分散させて、切断箇所の厚さのばらつきを押さえるという観点からは、Ｔｇ／Ｔａが、１〜５０の範囲内であることが好ましい。
【００３９】
（材料層の種類）
前記材料層は、粘着剤を含む粘着層であってもよい。前記粘着層に用いられる粘着剤の材料としては、アクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ゴム系粘着剤等が挙げられる。これらの材料は、耐熱性に優れ、グラファイト複合積層体を発熱部品及び／又は放熱部品と複合化して使用した場合にも、十分な長期信頼性が得られる。また、これらの材料は、繰り返し使用が可能であって長期信頼性に優れるため、再利用性及び再剥離性にも優れる。
【００４０】
また、前記材料層は、接着剤を含む接着層であってもよい。グラファイト積層体における接着層は、熱硬化性樹脂、または、熱可塑性樹脂を用いることができる。なお、接着層の材料としては、フィルム状のものを用いることも可能であるし、ワニス状のものを用いることも可能である。
【００４１】
熱硬化性樹脂としては、例えば、国際公開ＷＯ２０１５／０９８８９０号（[０１６２]段落）に記載の樹脂が挙げられる。
【００４２】
熱可塑性樹脂としては、例えば、国際公開ＷＯ２０１５／０９８８９０号（[０１６３]段落）に記載の樹脂が挙げられる。
【００４３】
接着層としては、例えば、国際公開ＷＯ２０１５／０９８８９０号（[０１６４]段落）に記載の材料が挙げられる。
【００４４】
（接着層の厚さ）
本発明における接着層の厚さは、１５μｍ未満であり得る。具体的に、本発明における接着層の厚さは、０．１μｍ以上１５μｍ未満が好ましく、１μｍ以上１５μｍ未満がより好ましい。更に具体的に、本発明における接着層の厚さは、０．１μｍ以上１０μｍ未満が好ましく、１μｍ以上１０μｍ未満がより好ましく、１μｍ〜９μｍがより好ましく、１μｍ〜７μｍがより好ましい。接着層の厚さが１５μｍ未満（より好ましくは、１０μｍ未満）であれば、接着層の熱伝導率は、グラファイトシートの熱伝導率に比べて、はるかに小さくなる。そのため、接着層の厚さを１５μｍ未満（より好ましくは、１０μｍ未満）に制御することで、グラファイトシート同士の間の伝熱を阻害することなく良好に熱を伝達することができる。接着層の厚さが１μｍ以上であれば、接着層によってグラファイトシート表面の凹凸を吸収し、グラファイトシートと接着層との間の接触熱抵抗を低減することができ、効率的に熱を伝達することができる。また、接着層が１μｍ以上あれば、接着層が良好な接着性を示すことができる。また、上述した接着層の厚さであれば、グラファイト積層体の熱伝導率を、理論値に近い値にすることができる。
【００４５】
（グラファイトプレート）
グラファイトプレートは、複数枚の高分子フィルムまたは複数枚の炭素質フィルムを直接積層した積層体を２４００℃以上まで加圧熱処理することによって得られたものである。
【００４６】
具体的には、高分子フィルムを１０００℃程度の温度まで予備加熱し、炭素質フィルムを得る炭化工程と、炭化工程で作製された炭素質フィルムを２４００℃以上の温度まで加熱し、グラファイト化する黒鉛化工程とを経て、グラファイトプレートが得られる。炭化工程で得られる炭素質フィルムは、高分子フィルムの６割程度の重さとなり、ガラス状である。また、黒鉛化工程では、グラファイト層の再配列が起こり、高配向性が発現する。尚、炭化工程と黒鉛化工程とは連続しておこなっても、炭化工程を終了させて、その後黒鉛化工程のみを単独で行っても構わない。
【００４７】
（高分子フィルム）
本発明で使用する高分子フィルムは、ポリイミド、ポリアミド、ポリオキサジアゾール、ポリベンゾチアゾール、ポリベンゾビスチアゾール、ポリベンゾオキサゾール、ポリベンゾビスオキサゾール、ポリパラフェニレンビニレン、ポリベンゾイミダゾール、ポリベンゾビスイミダゾール、ポリチアゾールのうちから選ばれた少なくとも一種類以上の高分子フィルムである。特に、本願発明のグラファイトフィルムの原料フィルムとして好ましいのは、ポリイミドフィルムである。
【００４８】
また、本発明で使用するポリイミドフィルムの厚さは、特に限定されないが、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは２５μｍ以下、さらに好ましくは１３μｍ以下である。５０μｍ以下のポリイミドフィルムを用いることで、炭化時に発生する分解ガスを排出するために必要な層間領域の数が多くなり、グラファイト層の浮きを抑制し、グラファイトプレートの吸水量を低減することができる。また、黒鉛化時にも２４００℃以上の温度においては、グラファイトプレート内部にわずかに残存しているガスが膨張するため、層間領域を多くすることでその排出を促進し、グラファイト層の膨張を抑制できるため、吸水量の低いグラファイトプレートを得ることができる。
【００４９】
（複合フィルム）
複合フィルムは、グラファイトブロック、グラファイトフィルム、複数のグラファイトフィルムを重ね合せた材料、グラファイト積層体、またはグラファイトプレート等の材料を材料本体として保護層、粘着層、剥離シート、アプリケーションシート等を貼り付けたものである。複合フィルムとは、グラファイト材料を電子機器などに取り付ける際に、電気絶縁性や粉落ち防止などの機能性を付与する目的、取り付け作業性を高める目的などで他材料と複合させたシートを言う。
【００５０】
複合フィルムの構造は、保護層／材料本体／粘着層／剥離シート、アプリケーションシート／保護層／材料本体／粘着層／剥離シート、アプリケーションシート／保護層／材料本体／粘着層／材料本体／粘着層／剥離シート、などがある。
【００５１】
（保護層）
複合フィルムにおける保護層は、基材フィルムの片面に粘着剤または接着剤が形成されている。粘着剤または接着剤を介し材料本体の片面に貼り合わされる。グラファイトフィルムに電気絶縁性を付与する目的、黒鉛粉の発生を抑制する目的、コシのない材料本体を補強する目的などで使用する。また、本発明の保護層は、材料本体よりはみ出した部分で、保護層に付いている粘着剤または接着剤で、剥離シートや被着体と固定する役割も担う。
【００５２】
また、保護層の厚みは、好ましくは２μｍ〜２００μｍ、さらに好ましくは６μｍ〜１００μｍ、特に好ましくは１０μｍ〜３０μｍである。基材フィルムの厚みが２００μｍ以下であれば、材料本体の放熱特性を損なうことがない。一方、厚みが２μｍ以上であれば、保護層の機能を十分に発現できる。
【００５３】
保護層の基材フィルムは、特に制限を受けることなく様々なフィルムが使用可能である。ＰＥＴフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリスチレンフィルム、ポリイミドフィルムなどの高分子フィルムであれば、材料本体に電気絶縁性を付与できるために好ましい。
【００５４】
また、基材フィルムの厚みは、好ましくは１μｍ〜１００μｍ、好ましくは３μｍ〜５０μｍ、さらに好ましくは４μｍ〜１２μｍである。基材フィルムの厚みが１００μｍ以下であれば、グラファイトフィルムの放熱特性を損なうことがない。一方、厚みが１μｍ以上であれば、保護層の機能を十分に発現できる。
【００５５】
また、保護層の粘着剤は、特に制限を受けることなく様々な粘着剤が使用可能である。シリコーン系、アクリル系、合成ゴム系などが挙げられるが、耐熱性、耐久性、不純物の発生などの観点からアクリル系が好ましい。
【００５６】
また、保護層の粘着剤の厚みは、好ましくは１μｍ〜１００μｍ、さらに好ましくは３μｍ〜５０μｍ、特に好ましくは６μｍ〜１８μｍである。基材フィルムの厚みが１００μｍ以下であれば、材料本体の放熱特性を損なうことがない。一方、厚みが１μｍ以上であれば、保護層の機能を十分に発現できる。
【００５７】
保護層の接着剤は、特に制限を受けることなく様々な接着剤が使用可能である。エポキシ系、ポリイミド系などが挙げられる。
【００５８】
保護層の接着剤の厚みは、好ましくは１μｍ〜１００μｍ、さらに好ましくは３μｍ〜５０μｍ、特に好ましくは６μｍ〜１８μｍである。基材フィルムの厚みが１００μｍ以下であれば、材料本体の放熱特性を損なうことがない。一方、厚みが１μｍ以上であれば、保護層の機能を十分に発現できる。
【００５９】
保護層に形成される粘着剤と接着剤では、圧力だけで貼り合わせが可能な粘着剤の方が好ましい。
【００６０】
（粘着層）
複合フィルムにおける粘着層は、基材フィルムの両面に粘着剤または接着剤が形成されている層、あるいは粘着剤または接着剤の単層からなる部材を指す。複合フィルムでは、従来、グラファイトフィルムを剥離シートまたは被着体と接合する目的で使用される。しかし、本発明に用いる複合フィルムにおいて、粘着層は、必ずしもこのような目的で使用されていなくてもよい。
【００６１】
（剥離シート）
複合フィルムにおける剥離シートは、基材フィルムに離形材が形成されたシートである。材料本体からはみ出した、保護層の粘着剤または接着剤部分でグラファイトステッカーに固定される。剥離シートはグラファイトステッカーの使用時に剥離されるもので、保護層の粘着剤または接着剤を使用時までカバーすることを目的としている。図１は、グラファイトステッカーの被着体６１への固定を説明するための側面図である。図１に示されるように、グラファイトステッカーは、材料本体１１、保護層１２、及び剥離シート１４を備えている。使用時には、図１のように、剥離シート１４はグラファイトステッカーから引き剥がして、被着体６１に固定する。
【００６２】
なお、図１では、保護層１２の側面部分に存在する粘着剤又は接着剤によって保護層と被着体が接合する場合を示しているが、保護層１２のグラファイトシート接触部の同一平面に存在する粘着剤又は接着剤によって保護層と被着体が接合する場合についても、同様に本発明の対象である。
【００６３】
剥離シートの厚みは、好ましくは２μｍ〜２００μｍ、さらに好ましくは６μｍ〜１００μｍ、特に好ましくは１０μｍ〜８０μｍである。剥離シートの厚みが２００μｍ以下であれば、剥離シートを剥離する際にグラファイトステッカーにダメージを与えない。一方、厚みが２μｍ以上であれば、剥離シートをハンドリングしやすい。
【００６４】
剥離シートの基材フィルムは、特に制限を受けることなく様々なフィルムが使用可能である。ＰＥＴフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリスチレンフィルム、ポリイミドフィルムなどが挙げられる。
【００６５】
剥離シートの基材フィルムの厚みは、好ましくは１μｍ〜１００μｍ、好ましくは３μｍ〜８０μｍ、さらに好ましくは４μｍ〜６０μｍである。基材フィルムの厚みが１００μｍ以下であれば、剥離シートを剥離する際にグラファイトステッカーにダメージを与えない。一方、厚みが１μｍ以上であれば、剥離シートのハンドリング性が十分である。
【００６６】
剥離シートの離形材は、特に制限を受けることなく様々な離形材が使用可能である。シリコーン系、フッ素系などが挙げられるが、耐久性、コストの観点からシリコーン系が好ましい。
【００６７】
剥離シートの離形材の厚みは、好ましくは１μｍ〜１００μｍ、さらに好ましくは３μｍ〜５０μｍ、特に好ましくは６μｍ〜１８μｍである。離形材の厚みが１００μｍ以下であれば、グラファイトステッカーを剥離シート上に固定できる。一方、厚みが１μｍ以上であれば、グラファイトステッカーを剥離シートから剥離できる。
【００６８】
（アプリケーションシート）
複合フィルムにおけるアプリケーションシートは、基材フィルムに再剥離が可能な程度の微粘着剤が形成されているシートである。本発明のアプリケーションシートはグラファイトステッカーの使用時に剥離されるもので、グラファイトステッカーの貼り合わせの作業性を高めることを目的としている。
【００６９】
（電気特性測定工程）
本発明の測定方法では、電気特性測定工程にて、上述の測定対象となるグラファイト材料に対して、電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定している。
【００７０】
電気特性値を測定する方法は、特に限定されず、接触式の測定法であってもよいし、非接触式の測定法であってもよい。特に、非接触式の測定方法は測定対象となるグラファイト材料に物理的ダメージを与えないので好ましい。非接触式の測定方法は、例えば、コロナ放電法、高周波静電結合法、高周波渦電流法、パルス電圧励磁法が挙げられる。これらの非接触式の測定方法の中でも、測定対象のグラファイト材料がグラファイトフィルムと当該グラファイトフィルムに接した絶縁層とを含む積層体である場合、高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法により電気特性値を測定することが好ましい。
【００７１】
高周波渦電流法は、電磁誘導作用により発生する渦電流を利用することにより電気特性値を測定する方法である。具体的には、励磁コイルを有する回路に高周波の電流を流すことによりグラファイト材料に磁界を印加し、グラファイト材料の面内に高周波の渦電流を発生させる。このとき、この渦電流により、グラファイト材料内で電流消費され、電力損失が生じる。そして、この電力損失に比例して回路内の電流が減少する。この減少した電流値を検出し、検出した電流値に基づいて、グラファイト材料の電気特性値を測定する。
【００７２】
また、パルス電圧励磁法は、特開２０１１−１６３９０８号公報に開示された技術を応用した電気特性値の測定方法である。パルス電圧励磁法は、高周波渦電流法と同様に、グラファイト材料の面内に渦電流を発生させることにより生じる電力損失に基づいて、電気特性値を測定する方法である。
【００７３】
また、高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法では、グラファイト材料の面内に発生する渦電流値を検出することにより、検出された渦電流値からグラファイト材料の電圧を求めることができる。そして、この電圧の値から電気抵抗値、及び電気伝導率を算出することができる。
【００７４】
このように高周波渦電流法及びパルス電圧励磁法では、グラファイト材料の面内の渦電流値に基づき電気抵抗値または電気伝導率を測定している。それゆえ、グラファイトフィルムと絶縁層とを含む積層体であるグラファイト材料では、積層体の各グラファイトフィルム面内に発生した渦電流値に基づいて電気抵抗値または電気伝導率を測定するので、正確な電気抵抗値を測定できる。
【００７５】
また、電気抵抗／電気伝導率測定工程にて使用される電気抵抗測定器の電気抵抗値（シート抵抗）の測定可能な範囲は、好ましくは４０μΩ／□〜３ｋΩ／□であり、より好ましくは、５０μΩ〜２ｋΩであり、特に好ましくは６０μΩ〜１ｋΩである。
【００７６】
また、グラファイト材料の電気抵抗値または電気伝導率の測定環境は、使用する電気抵抗測定器の構成などに応じて適宜設定される。例えば、測定対象のグラファイト材料の温度は、２０℃であり、測定環境の温度は１５℃〜４５℃である。
【００７７】
また、電気伝導率は、グラファイト材料の電気抵抗値（Ω／□）から算出することができる。ここで、グラファイト材料の電気抵抗率（Ω・ｃｍ）は、電気抵抗値（Ω／□）×（グラファイト材料の厚さ（ｃｍ））である。そして、グラファイト材料の電気伝導率（Ｓ／ｃｍ）は、電気抵抗率（Ω・ｃｍ）の逆数、すなわち１／電気抵抗率（Ω・ｃｍ）である。それゆえ、グラファイト材料の厚さ、及び電気抵抗値を測定すれば、グラファイト材料の電気伝導率を算出することができる。
【００７８】
また、電気伝導値（Ｓ）は、高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法により測定することができるが、電気伝導率及びグラファイト材料の厚さから算出することもでき、（電気伝導率（Ｓ／ｃｍ））×（グラファイト材料の厚さ（ｃｍ））である。
【００７９】
また、電気抵抗率（Ω・ｃｍ）は、電気伝導率（Ｓ／ｃｍ）の逆数、すなわち１／電気伝導率（Ｓ／ｃｍ）である。
【００８０】
（第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程）
第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程では、前記電気特性測定工程にて測定された電気特性値に基づいてグラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率を算出する。すなわち、第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程では、前記電気抵抗値もしくは電気伝導値に基づいてグラファイト材料の熱輸送能力を算出するか、あるいは、前記電気抵抗率もしくは電気伝導率に基づいて熱伝導率を算出する。
【００８１】
ここで、熱輸送能力とは、（熱伝導率）×（グラファイト材料の膜厚）として定義される。それゆえ、熱伝導率が算出されれば、熱輸送能力も算出される。それゆえ、第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程では、前記電気抵抗率または電気伝導率に基づいてグラファイト材料の熱伝導能力を算出することもできる。
【００８２】
以下、グラファイト材料の熱伝導率の算出方法について、詳述する。電気抵抗率または電気伝導率に基づいて算出することが可能であれば、グラファイト材料の熱伝導率の算出方法は特に限定されない。
【００８３】
かかるグラファイト材料の熱伝導率は、例えば、複数のグラファイト材料サンプルに対して、熱伝導率の値と電気伝導率の値を事前に測定して求め、それらをフィッティングして得られた、熱伝導率と電気伝導率の相関式等に基づき算出することができる。すなわち、事前に求めた、熱伝導率の実測値と電気伝導率の実測値との相関曲線または相関直線に基づき、グラファイト材料の熱伝導率を算出することができる。ここでいう「相関曲線または相関直線」とは、複数のグラファイト材料サンプルについて熱伝導率の実測値及び電気伝導率の実測値をプロットし、該プロットを近似して得られた曲線または直線を意味し、「複数の」とは２点以上の点数を意味し、好ましくは３点以上、さらに点数が多い方が正確性の観点で好ましい。
【００８４】
第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程では、事前に測定した熱伝導率及び電気伝導率をフィッティングし、熱伝導率と電気伝導率との相関関係を導き出している。そして、導き出された相関関係に基づいて、電気伝導率から熱伝導率を算出している。図２は、熱伝導率の実測値と電気伝導率の実測値とのフィッティング、及び電気伝導率と熱伝導率との相関曲線の導出を模式的に示した模式図である。
【００８５】
例えば７つのグラファイト材料サンプルそれぞれについて、電気伝導率ａ及び熱伝導率ｂを測定する。そして、図２に示されるように、測定された電気伝導率ａ及び熱伝導率ｂを、座標上にプロットする。図２に示される（ａ１，ｂ１）〜（ａ７，ｂ７）の座標点が、測定された電気伝導率ａ及び熱伝導率ｂのプロットである。そして、（ａ１，ｂ１）〜（ａ７，ｂ７）の座標点にフィットする相関曲線または相関直線の関数ｆ（ａ，ｂ）を導出る。関数ｆ（ａ，ｂ）へのフィッティング方法は、従来公知の方法を用いることができ、例えば、最小二乗法を用いることができる。
【００８６】
このようなフィッティングによって得られた関数ｆ（ａ，ｂ）は、電気伝導率から熱伝導率への換算式となり得る。第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程では、例えば、前記電気抵抗／電気伝導率測定工程にて測定された電気伝導率と関数ｆ（ａ，ｂ）とから、熱伝導率を換算している。
【００８７】
また、グラファイト材料の熱伝導能力は、例えば、事前に測定して得られた複数のグラファイト材料サンプルに対する熱伝導能力の実測値と電気抵抗値または電気伝導値の実測値とをフィッティングして得られた、熱伝導能力と電気抵抗値または電気伝導値との相関式等に基づき算出することができる。すなわち、事前に得られた熱伝導能力の実測値と電気抵抗値または電気伝導値の実測値との相関曲線に基づき、熱輸送能力を算出することができる。なお、フィッティング方法は、従来公知の方法を用いることができ、例えば、最小二乗法を用いることができる。
【００８８】
〔２〕グラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置
本発明に係るグラファイト材料の熱伝導率の測定装置は、上述した熱輸送能力または熱伝導率の測定方法を実現可能な構成であれば特に限定されない。図３は、本発明の一実施形態に係るグラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置１の構成を示すブロック図である。
【００８９】
図３に示されるように、グラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置１は、計算処理部２と、インターフェイス部３と、グラファイト材料に対し、電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する電気特性測定部４と、を備えている。
【００９０】
電気特性測定部４は、電気特性測定器４Ａを備えている。電気特性測定器４Ａは、グラファイト材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する機器であり、例えば非接触式の電気抵抗測定器が挙げられる。また、電気特性測定部４は、グラファイト材料に対し磁界を印加し、グラファイト材料内に渦電流を発生させる渦電流発生部４Ｂを備えている。このような構成により、グラファイト材料の電気特性値（例えば電気抵抗値）を高周波渦電流法及びパルス電圧励磁法を用いて測定することができる。
【００９１】
インターフェイス部３は、測定装置１のユーザの操作入力を受け付けて計算処理部２に送信する。また、インターフェイス部３は、計算処理部２から出力される計算結果等を表示する。インターフェイス部３は、表示部５及び操作・入力部６を備えている。
【００９２】
表示部５は、熱伝導率、熱輸送能力等を表示するものであり、公知の液晶ディスプレイ等で構成することができる。操作・入力部６は、インターフェイス部３に設けられた、図示しない入力手段に入力された入力データを計算処理部２に送信する。なお、入力データとは、例えば電気特性測定部４の測定値を示すデータを指す。また、操作・入力部６の入力手段は、ユーザが電気特性測定部４の測定値等を入力できるものであればよく、例えば、入力キーやタッチパネルで構成することができる。
【００９３】
計算処理部２は、インターフェイス部３が送信する入力データを受信し、該入力データに基づいて所定の処理を行い、該処理結果をインターフェイス部３に返す。計算処理部２は、熱輸送能力／熱伝導率算出部７（第１の熱輸送能力／熱伝導率算出部）、及び記憶部８を備えている。
【００９４】
熱輸送能力／熱伝導率算出部７は、インターフェイス部３から送信された電気特性値のデータから熱伝導能力または熱伝導率を算出する。熱輸送能力／熱伝導率算出部７は、電気抵抗値もしくは電気伝導値に基づいてグラファイト材料の熱輸送能力を算出するか、あるいは、前記電気抵抗率もしくは電気伝導率に基づいて熱伝導率を算出する。熱輸送能力／熱伝導率算出部７による熱伝導能力または熱伝導率の算出方法については、上述した第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程と同様である。
【００９５】
記憶部８は、例えばＲＡＭ（Random Access Memory）やＨＤＤ（Hard Disk Drive）などの記憶装置を備えて、各種データ及び各種プログラムを記憶するものである。具体的には、記憶部８は、測定装置１を動作させるプログラム等を記憶している。
【００９６】
図４は、図３に示す測定装置１の変形例を示すブロック図である。図４に示されるように、測定装置１Ａは、電気特性測定部４が電気特性測定器４Ａの代わりに電気特性算出部４Ｃを備えた点で図３に示す測定装置１と異なる。電気特性算出部４Ｃは、渦電流発生部４Ｂによりグラファイト材料の面内に発生した渦電流により生じる電力損失に基づいて、電気特性値を算出し、算出された電気特性値データを計算処理部２へ送信する。
【００９７】
図４に示す測定装置１Ａにおいて、熱輸送能力／熱伝導率算出部７は、電気特性算出部４Ｃから送信された電気特性値のデータから熱伝導能力または熱伝導率を算出する。すなわち、電気特性算出部４Ｃから計算処理部２への電気特性値データの送信は、インターフェイス部３を介さない。
【００９８】
なお、例えば、電気特性算出部４Ｃが電気特性値として電気伝導値または電気抵抗値を算出する場合、電気伝導率または電抵抗率のデータを送信するためにグラファイト材料の厚さが必要である。このような場合、電気特性算出部４Ｃは、操作・入力部６により入力されたグラファイト材料の厚さデータに基づき、電気伝導値または電気抵抗値から電気伝導率または電気抵抗率を算出する。そして、算出した電気伝導率または電気抵抗率のデータを計算処理部２へ送信する。
【００９９】
〔実施形態２〕
本発明の他の実施形態について、説明する。
【０１００】
本実施形態に係るグラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法は、高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法によりグラファイト材料の電圧を測定する電圧測定工程を含む点で、前記実施形態１と異なる。
【０１０１】
本願発明者らは、上述した課題を解決する測定方法について鋭意研究した結果、グラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率と電圧との相関性に着目し、本願発明を完成させた。すなわち、本実施形態に係るグラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法は、高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法によりグラファイト材料の電圧（電磁誘導作用によりグラファイト材料に発生する誘導電圧）を測定する電圧測定工程と、その電圧に基づいて、グラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率を算出する熱伝導率を算出する第２の熱輸送能力／熱伝導率算出工程と、を含む測定方法である。
【０１０２】
上記の構成では、電圧測定工程にて、グラファイト材料の電圧を測定している。そして、この測定された電圧値に基づいて、第２の熱輸送能力／熱伝導率算出工程にて熱輸送能力または熱伝導率を算出している。このように、本実施形態のグラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法では、グラファイト材料の温度上昇の原因となるレーザ光照射を行わずに熱輸送能力または熱伝導率を測定している。よって、グラファイト材料の膜厚が比較的大きい場合や、グラファイト材料の表面に熱伝導性に劣る材料が形成されている場合であっても、グラファイト材料の電圧値を比較的短時間で測定することができる。それゆえ、本実施形態の測定方法によれば、グラファイト材料の膜厚が比較的大きい場合であっても、グラファイト材料の温度変化が小さく、より正確にグラファイト材料熱伝導能力または熱伝導率の測定することができる。
【０１０３】
前記電圧測定工程では、電圧測定工程にてグラファイト材料の電圧を測定する測定器は、前記実施形態１の（電気特性測定工程）の項にて説明した電気抵抗測定器と同様に、高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法によって電圧を測定する機器を用いる。
【０１０４】
第２の熱輸送能力／熱伝導率算出工程では、前記電圧測定工程にて測定された電圧値に基づいてグラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率を算出する。ここで、熱輸送能力とは、（熱伝導率）×（グラファイト材料の膜厚）として定義される。それゆえ、熱伝導率が算出されれば、熱輸送能力も算出される。それゆえ、第２の熱輸送能力／熱伝導率算出工程では、前記電気抵抗率または電気伝導率に基づいてグラファイト材料の熱伝導能力を算出することもできる。
【０１０５】
かかるグラファイト材料の熱伝導率は、例えば、複数のグラファイト材料サンプルに対して、事前に熱伝導率の値と電圧の値を測定し、それらの実測値をフィッティングして得られた、熱伝導率と電圧の相関式等に基づき算出することができる。すなわち、事前に求めた、熱伝導率の実測値と電圧の実測値との相関曲線に基づき、グラファイト材料の熱伝導率を算出することができる。なお、フィッティング方法は、従来公知の方法を用いることができ、例えば、最小二乗法を用いることができる。
【０１０６】
図５は、本実施形態に係るグラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置１Ｂの構成を示すブロック図である。なお、説明の便宜上、前記実施形態にて説明した各部と同じ機能を有するものについては、同じ符号を付記し、その説明を省略する。
【０１０７】
図５では、本実施形態に係る測定装置１Ｂは、グラファイト材料の電圧を測定する電圧測定部９を備えている点が、前記実施形態１の測定装置と異なる。
【０１０８】
電圧測定部９は、非接触式の電圧測定器９Ａを備えている。また、電圧測定部９は、グラファイト材料に対し磁界を印加し、グラファイト材料内に渦電流を発生させる渦電流発生部９Ｂを備えている。このような構成により、グラファイト材料の電圧値を高周波渦電流法及びパルス電圧励磁法を用いて測定することができる。
【０１０９】
本実施形態に係る測定装置１Ｂでは、計算処理部２は、熱輸送能力／熱伝導率算出部７Ａ（第２の熱輸送能力／熱伝導率算出部）、及び記憶部８を備えている。
【０１１０】
熱輸送能力／熱伝導率算出部７Ａは、インターフェイス部３から送信された電圧値のデータから熱伝導能力または熱伝導率を算出する。
【０１１１】
図６は、図５に示す測定装置１Ｂの変形例を示すブロック図である。図６に示されるように、測定装置１Ｃは、電圧測定部９が電圧測定器９Ａの代わりに電圧算出部９Ｃを備えた点で図５に示す測定装置１Ｂと異なる。電圧算出部９Ｃは、渦電流発生部９Ｂによりグラファイト材料の面内に発生した渦電流値から電圧を算出し、算出された電圧値のデータを計算処理部２へ送信する。
【０１１２】
図６に示す測定装置１Ｃにおいて、熱輸送能力／熱伝導率算出部７Ａは、電圧算出部９Ｃから送信された電圧値のデータから熱伝導能力または熱伝導率を算出する。すなわち、電圧算出部９Ｃから計算処理部２への電気特性値データの送信は、インターフェイス部３を介さない。
【０１１３】
〔実施形態３〕
本発明のさらなる他の実施形態について、説明する。図７は、本実施形態に係るグラファイト材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置１Ｄの構成を示すブロック図である。なお、説明の便宜上、前記実施形態にて説明した各部と同じ機能を有するものについては、同じ符号を付記し、その説明を省略する。
【０１１４】
図７では、本実施形態に係る測定装置１Ｄは、グラファイト材料の電気特性値を測定する電気特性測定部４が電圧測定部９を備えている点が、前記実施形態１の測定装置と異なる。
【０１１５】
電圧測定部９の構成は、図６に示された構成と同様であるので、説明を省略する。本実施形態に係る測定装置１Ｄの電気特性測定部４において、電気特性算出部４Ｄは、電圧測定部９の電圧算出部９Ｃにより算出された電圧値を用いて、グラファイト材料の電気特性値を算出する。そして、算出された電気特性値データを計算処理部２へ送信する。
【０１１６】
熱輸送能力／熱伝導率算出部７は、電気特性算出部４Ｄから送信された電気特性値のデータから熱伝導能力または熱伝導率を算出する。
【０１１７】
本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。特に測定対象としてグラファイト材料について本発明を説明したが、測定対象はグラファイト材料に限られず、電磁誘導作用により発生する渦電流を利用することにより電気伝導率を測定することができる材料であれば、測定の対象とすることができる。
【０１１８】
本発明は、以下の（１）〜（１２）の態様を包含する。
【０１１９】
（１）熱伝導材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する電気特性測定工程と、その電気抵抗値もしくは電気伝導値に基づいて熱伝導材料の熱輸送能力を算出するか、あるいは、その電気抵抗率もしくは電気伝導率に基づいて熱伝導率を算出する第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程と、を含む、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【０１２０】
上記の構成では、熱伝導率を測定するために、熱伝導材料の温度上昇の原因となるレーザ光照射を行わず、前記電気特性測定工程にて熱伝導材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定している。よって、熱伝導材料の膜厚が比較的大きい場合や、熱伝導材料の表面に熱伝導性に劣る材料が形成されている場合であっても、比較短時間で熱伝導材料の電気特性値を測定することができる。それゆえ、上記の構成では、熱伝導材料の膜厚が比較的大きい場合であっても、熱伝導材料の温度変化は小さく、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率を正確に測定することができる。
【０１２１】
（２）第１の熱輸送能力／熱伝導率算出工程では、事前に求めた、複数の熱伝導材料サンプルに対する、熱伝導率の実測値と電気伝導率の実測値との相関曲線または相関直線に基づき、熱輸送能力または熱伝導率を算出する、（１）記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【０１２２】
（３）電気抵抗測定工程では、非接触式の抵抗測定器を用いて、電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する、（１）または（２）に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【０１２３】
上記の構成では、非接触式の抵抗測定器を用いて電気特性値を測定するので、測定対象となる熱伝導材料に物理的ダメージを与えない。
【０１２４】
（４）電気抵抗測定工程では、高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法により電気抵抗値を測定する、（１）〜（３）のいずれかに記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【０１２５】
高周波渦電流法及びパルス電圧励磁法では、熱伝導材料面内の渦電流値に基づき電気抵抗値を測定している。それゆえ、上記の構成おいては、熱伝導材料がグラファイトフィルムと絶縁層とを含む積層体である場合、積層体の各グラファイトフィルム面内に発生した渦電流値に基づいて電気抵抗値を測定するので、正確に電気抵抗値を測定することができる。
【０１２６】
（５）高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法により熱伝導材料の電圧を測定する電圧測定工程と、その電圧に基づいて、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率を算出する第２の熱輸送能力／熱伝導率算出工程と、を含む、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【０１２７】
これにより、熱伝導材料の膜厚が比較的大きい場合であっても、熱伝導材料の温度変化は小さく、正確に熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定をすることができる。
【０１２８】
（６）熱伝導材料の厚さは、５μｍ以上２ｍｍ以下である、（１）〜（５）のいずれかに記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【０１２９】
上記のような比較的膜厚が大きい熱伝導材料に対しても、熱伝導材料の温度変化は小さく、正確に熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定をすることができる。
【０１３０】
（７）熱伝導材料は、グラファイトフィルムと、材料層とが、交互に積層されてなるグラファイト積層体である、（１）〜（６）のいずれかに記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【０１３１】
上記のように熱伝導材料が積層体である場合でも、熱伝導材料の温度変化は小さく、正確に熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定することができる。
【０１３２】
（８）熱伝導材料は、面方向の熱伝導率が、その面方向に対する垂直方向の熱伝導率よりも高い、（１）〜（７）のいずれかに記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定方法。
【０１３３】
上記のように面内方向と該面内方向に対する垂直方向において熱伝導率の異方性がある熱伝導材料に対しても、熱伝導材料の温度変化は小さく、より正確に熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定することができる。
【０１３４】
（９）熱伝導材料の電気抵抗値もしくは電気伝導値、または電気抵抗率もしくは電気伝導率を測定する電気特性測定部と、その電気抵抗値もしくは電気伝導値に基づいて熱伝導材料の熱輸送能力を算出するか、あるいは、その電気抵抗率もしくは電気伝導率に基づいて熱伝導率を算出する第１の熱輸送能力／熱伝導率算出部と、を備える熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置。
【０１３５】
上記の構成では、熱伝導材料の膜厚が比較的大きい場合であっても、熱伝導材料の温度変化は小さく、正確に熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定をすることができる。
【０１３６】
（１０）電気特性測定部は、非接触式の抵抗測定器を備える、（９）に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置。
【０１３７】
上記の構成では、熱伝導材料に接触しないため、測定対象となる熱伝導材料に物理的ダメージを与えない。
【０１３８】
（１１）電気特性測定部は、熱伝導材料に対し磁界を印加し、熱伝導材料内に渦電流を発生させる渦電流発生部を備えている、（９）または（１０）に記載の熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置。
【０１３９】
上記の構成では、熱伝導材料の電気抵抗値を高周波渦電流法及びパルス電圧励磁法を用いて測定することができる。
【０１４０】
（１２）高周波渦電流法またはパルス電圧励磁法により熱伝導材料の電圧を測定する電圧測定部と、その電圧に基づいて、熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率を算出する第２の熱輸送能力／熱伝導率算出部と、を備えている熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定装置。
【０１４１】
上記の構成によれば、熱伝導材料の膜厚が比較的大きい場合であっても、正確に熱伝導材料の熱輸送能力または熱伝導率の測定をすることができる。
【実施例】
【０１４２】
以下に本発明を説明するためにいくつかの実施例を示すが、以下の実施例は本発明を限定するものではない。
【０１４３】
１．グラファイト材料サンプル
厚さの異なる５種類のグラファイトフィルムＧＳ−１〜ＧＳ−５を使用した。表１に示すＧＳ−１〜ＧＳ−５の組合せ及び層数にて、グラファイトフィルムを５μｍの接着層により貼り合わせて、グラファイト積層体としてのグラファイト材料サンプル１〜３０を作製した。なお、グラファイト材料サンプル１、７、１３、１９、２５はそれぞれ、ＧＳ−１、ＧＳ−２、ＧＳ−３、ＧＳ−４、ＧＳ−５の単層グラファイトフィルムである。
【０１４４】
２．グラファイト材料サンプルの各種物性測定
＜グラファイトフィルムの厚さ測定＞
グラファイトフィルムの厚さは、マイクロメータ（（株）ミツトヨ・デジマチック標準外側マイクロメータＭＤＣ−２５ＭＸ）を用いて測定した。５０ｍｍ×５０ｍｍのサンプルを用意し、２０℃の雰囲気にて、任意の１０点を測定した。そして、得られた厚さの１０点の測定値の平均値を、グラファイトフィルムの厚さとした。
【０１４５】
＜グラファイトフィルムの密度測定＞
グラファイトフィルムの密度は、グラファイトフィルムの質量（ｇ）をグラファイトフィルムの縦、横、厚さの積で算出した体積（ｃｍ３）で割り算することにより算出された。なお、グラファイトフィルムの厚さは、任意の１０点で測定した値の平均値を使用し、以下においても同様である。
【０１４６】
＜グラファイトフィルムの熱拡散率測定＞
グラファイトフィルムの熱拡散率は、熱物性測定装置（（株）ベテル・サーモウェーブアナライザーＴＡ３）を用いて測定した。４０×４０ｍｍのサンプルを用意し、２０℃の雰囲気下にて測定を行った。
【０１４７】
＜グラファイトフィルムの熱伝導率の算出＞
グラファイトフィルムの熱伝導率は、グラファイトフィルムの熱拡散率とグラファイトフィルムの密度とグラファイトフィルムの熱容量（７８９Ｊ／ｋｇ・Ｋ）との積により算出した。
【０１４８】
＜グラファイト材料サンプル１〜３０の熱輸送能力の算出＞
グラファイト材料サンプル１〜３０の熱輸送能力は、各サンプルにおけるグラファイトフィルムの種類の組合せ、及び層数に基づいて算出した。具体的には、各サンプルにおけるグラファイトフィルムの熱伝導率とグラファイトフィルムの厚さとグラファイトフィルムの層数との積により算出した。グラファイト材料サンプルが異なる種類のグラファイトフィルムから構成される場合には、各種類のグラファイトフィルムについて熱伝導率・厚み・層数の積を算出し、得られた積の和を熱輸送能力とした。
【０１４９】
＜グラファイト材料サンプル１〜３０の熱伝導率の算出＞
グラファイト材料サンプル１〜３０の熱伝導率は、グラファイト材料サンプル１〜３０の熱輸送能力をグラファイト材料サンプル１〜３０の厚さで割り算することにより算出した。
【０１５０】
＜グラファイト材料サンプル１〜３０の電圧及び電気伝導値の測定＞
グラファイト材料サンプル１〜３０の電圧及び電気伝導値は、高周波渦電流法もしくはパルス電圧励磁法を用いて測定した。１５×１５ｍｍのサンプルを用意し、２０℃の雰囲気下にて、電圧および電気伝導値を測定した。
【０１５１】
＜グラファイト材料サンプル１〜３０の電気伝導率の算出＞
グラファイト材料サンプル１〜３０の電気伝導率は、グラファイト材料サンプル１〜３０の電気伝導値をグラファイト材料サンプル１〜３０の厚さで割り算することにより算出した。
【０１５２】
表１は、グラファイト材料サンプル１〜３０について、各種物性を事前に測定した結果を示す。また、図８は、表１の測定結果に基づき、グラファイト材料サンプル１〜３０について、電気伝導値の測定値及び熱輸送能力の測定値をプロットしたグラフである。図８では、熱輸送能力をｙ軸とし、電気伝導値をｘ軸としている。また、図９は、表１の測定結果に基づき、グラファイト材料サンプル１〜３０について、電気伝導率の測定値及び熱伝導率の測定値をプロットしたグラフである。図９では、熱伝導率をｙ軸とし、電気伝導率をｘ軸としている。また、図１０は、表１の測定結果に基づき、グラファイト材料サンプル１〜３０について、熱輸送能力の測定値及び電圧の測定値をプロットしたグラフである。図１０では、熱輸送能力をｙ軸とし、電圧をｘ軸としている。
【０１５３】
【表１】
2018054507.tif 000003
【０１５４】
図８に示されるように、熱輸送能力の測定値及び電気伝導性の測定値は、有意に直線関数（ｙ＝１．０７９１ｘ−０．０９８５）にフィッティングすることができることがわかった。また、図９に示されるように、熱伝導率の測定値及び電気伝導率の測定値は、有意に直線関数（ｙ＝０．１０７ｘ＋９．１６０２）にフィッティングすることができることがわかった。また、図１０に示されるように、熱輸送能力の測定値及び電圧の測定値は、有意に直線関数（ｙ＝１５３．２６ｘ＋０．７４２）にフィッティングすることができることがわかった。なお、図８〜図１０には、プロットした測定値の直線関数に対する当てはまり具合を示す決定係数Ｒ２も付記している。
【０１５５】
＜複合材料、グラファイトプレートでの試験結果＞
グラファイト材料サンプル（グラファイト積層体）における材料層（接着層）に、粘着層を用いた場合であっても、熱輸送能力、熱伝導率を適切に算出することができた。すなわち、電気伝導性の測定値と熱輸送能力の測定値とのプロットが図８に示す直線関数にフィッティングした。同様に、電気伝導率の測定値と熱伝導率の測定値とのプロットが図９に示す直線関数にフィッティングした。また、熱輸送能力の測定値と電圧の測定値とのプロットが図１０に示す直線関数にフィッティングした。
【０１５６】
また、グラファイト材料サンプルに保護層、粘着層、剥離シート、またはアプリケーションシートを貼り付けた複合フィルムにおいても、熱輸送能力、熱伝導率を正確に算出することができた。さらに、１００μｍ、２００μｍ、３００μｍ、４００μｍのグラファイトプレートにおいても、熱輸送能力、熱伝導率を正確に算出することができた。
【産業上の利用可能性】
【０１５７】
本発明は、電子機器内における放熱部材の性能を測定する技術において好適に用いられる。
【符号の説明】
【０１５８】
１、１Ａ    測定装置
２        電気特性測定部
２Ａ        電気抵抗測定器
２Ｂ        渦電流発生部
３        インターフェイス部
４        計算処理部
５        表示部
６        入力部
７        熱輸送能力／熱伝導率算出部（第１の熱輸送能力／熱伝導率算出部）
７Ａ        熱輸送能力／熱伝導率算出部（第２の熱輸送能力／熱伝導率算出部）
８        記憶部
９        電圧測定部
９Ａ        電圧測定器
９Ｂ        渦電流発生部
【図１】
2018054507.tif 000004
【図２】
2018054507.tif 000005
【図３】
2018054507.tif 000006
【図４】
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【図５】
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【図６】
2018054507.tif 000009
【図７】
2018054507.tif 000010
【図８】
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【図９】
2018054507.tif 000012
【図１０】
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