(57)【要約】【課題】  高い粘着力を有し、かつ、高湿条件下に置かれても十分な粘着力が維持される粘着剤組成物、この粘着剤組成物を用いて形成された粘着剤層を有する封止シート、及び被封止物が前記封止シートで封止されてなる封止体を提供する。【解決手段】  下記の（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分を含有する粘着剤組成物、この粘着剤組成物を用いて形成された粘着剤層を有する封止シート、及び被封止物が前記封止シートで封止されてなる封止体。（Ａ）成分：ゴム系樹脂（Ｂ）成分：粘着付与剤（Ｃ）成分：光硬化性樹脂（Ｄ）成分：光反応開始剤【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分を含有する粘着剤組成物。
（Ａ）成分：ゴム系樹脂
（Ｂ）成分：粘着付与剤
（Ｃ）成分：光硬化性樹脂
（Ｄ）成分：光反応開始剤
【請求項２】
前記（Ａ）成分が、ブチルゴムである、請求項１に記載の粘着剤組成物。
【請求項３】
前記（Ｂ）成分が、脂肪族系石油樹脂である、請求項１又は２に記載の粘着剤組成物。
【請求項４】
前記（Ｂ）成分の含有量が、（Ａ）成分１００質量部に対して１〜５０質量部である、請求項１〜３のいずれかに記載の粘着剤組成物。
【請求項５】
前記（Ｃ）成分が、両末端に（メタ）アクリロイル基を有する重合体である、請求項１〜４のいずれかに記載の接着剤組成物。
【請求項６】
前記（Ｃ）成分の含有量が、（Ａ）成分１００質量部に対して１〜５０質量部である、請求項１〜５のいずれかに記載の接着剤組成物。
【請求項７】
前記（Ｄ）成分が、アルキルフェノン系光反応開始剤である、請求項１〜６のいずれかに記載の接着剤組成物。
【請求項８】
前記（Ｄ）成分の含有量が、（Ａ）成分１００質量部に対して０．０１〜５質量部である、請求項１〜７のいずれかに記載の接着剤組成物。
【請求項９】
さらに、下記の（Ｅ）成分を含有する、請求項１〜８のいずれかに記載の粘着剤組成物。
（Ｅ）成分：シランカップリング剤
【請求項１０】
前記（Ｅ）成分が、下記式（１）で示される化合物である、請求項９に記載の粘着剤組成物。
【化１】
2018168304.tif 000006
（Ｒ１は炭素数３以上のアルキレン基を表し、Ｒ２は炭素数１〜１０の１価の炭化水素基を表し、Ｒ３は炭素数１〜４のアルキル基を表す。Ｚは反応性基を含有する基を表し、ｎは０又は１である。）
【請求項１１】
前記（Ｅ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分１００質量部に対して０．０１〜７質量部である、請求項９又は１０に記載の粘着剤組成物。
【請求項１２】
２枚の剥離フィルムと、これらの剥離フィルムに挟持された粘着剤層とからなる封止シートであって、
前記粘着剤層が、請求項１〜１１のいずれかに記載の粘着剤組成物を用いて形成されたものである封止シート。
【請求項１３】
剥離フィルム、ガスバリア性フィルム、及び、前記剥離フィルムとガスバリア性フィルムに挟持された粘着剤層からなる封止シートであって、
前記粘着剤層が、請求項１〜１１のいずれかに記載の粘着剤組成物を用いて形成されたものである封止シート。
【請求項１４】
前記ガスバリア性フィルムが、金属箔、樹脂製フィルム、又は薄膜ガラスである請求項１３に記載の封止シート。
【請求項１５】
粘着剤層の厚みが１〜５０μｍである、請求項１２〜１４のいずれかに記載の封止シート。
【請求項１６】
被封止物が、請求項１２〜１５のいずれかに記載の封止シートを用いて封止されてなる封止体。
【請求項１７】
前記被封止物が、有機ＥＬ素子、有機ＥＬディスプレイ素子、液晶ディスプレイ素子、又は太陽電池素子である、請求項１６に記載の封止体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高い粘着力を有し、かつ、高湿条件下に置かれても十分な粘着力が維持される粘着剤組成物、この粘着剤組成物を用いて形成された粘着剤層を有する封止シート、及び被封止物が前記封止シートで封止されてなる封止体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機ＥＬ素子は、低電圧直流駆動による高輝度発光が可能な発光素子として注目されている。
しかし、有機ＥＬ素子には、時間の経過とともに、発光輝度、発光効率、発光均一性等の発光特性が低下し易いという問題があった。
この発光特性の低下の問題の原因として、酸素や水分等が有機ＥＬ素子の内部に浸入し、電極や有機層を劣化させることが考えられてきた。このため、この問題を解決するために、水分遮断性に優れる粘着シートを封止材として用いることが提案されてきた。
【０００３】
また、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）やタッチパネル等の表示装置を製造する際は、光学部材を貼り合せる目的で粘着シートが用いられるが、近年、光学部材の機械的劣化を抑制するために、水分遮断性に優れる粘着シートが求められている。
【０００４】
このような特性を有する粘着シートとして、特許文献１には、ゴム系樹脂を主成分とする粘着シートであって、特定の粘着特性等を有するものが記載されている。
この文献には、その粘着シートが水蒸気透過度の低い粘着シートであって、湿熱経過時においても十分な粘着力を有し、かつ湿熱経過時の黄変が抑制されたものであることや、これらの特性を発現し易いことから、粘着シートは、ゴム系樹脂に加えてシランカップリング剤を含有するものが好ましいこと等が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１６−５３１５７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１に記載されるように、ゴム系樹脂を主成分とする粘着剤組成物を用いることで、水分遮断性に優れる粘着シートが得られる傾向がある。
しかしながら、本発明者の検討によれば、ゴム系樹脂を主成分とし、かつ、シランカップリング剤を含有する粘着剤組成物であっても、高湿条件下に置かれた後に粘着力が大きく低下するものがあることが分かった。そして、そのような粘着剤組成物を用いて形成された粘着剤層を有する封止シートは、高湿条件下に置かれたときに膨れや浮きが発生し易いことも分かった。
【０００７】
本発明は、これらの問題を解決することを目的としてなされたものであり、高い粘着力を有し、かつ、高湿条件下に置かれても十分な粘着力が維持される粘着剤組成物、この粘着剤組成物を用いて形成された粘着剤層を有する封止シート、及び被封止物が前記封止シートで封止されてなる封止体を提供することを目的とする。
なお、本発明において、「高い粘着力を有する粘着剤組成物」や「粘着剤組成物の粘着力が維持される」とは、その粘着剤組成物を用いて形成された粘着剤層の特性を意味する。また、同様に、本明細書においては、粘着剤層に関する特性を、粘着剤組成物の特性として記載することがある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、ゴム系樹脂と特定の添加剤を含有する粘着剤組成物は、高い粘着力を有し、かつ、高湿条件下に置かれても十分な粘着力が維持されるものであることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
かくして本発明によれば、下記〔１〕〜〔１１〕の粘着剤組成物、〔１２〕〜〔１５〕の封止シート、及び〔１６〕、〔１７〕の封止体、が提供される。
〔１〕下記の（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分を含有する粘着剤組成物。
（Ａ）成分：ゴム系樹脂
（Ｂ）成分：粘着付与剤
（Ｃ）成分：光硬化性樹脂
（Ｄ）成分：光反応開始剤
〔２〕前記（Ａ）成分が、ブチルゴムである、〔１〕に記載の粘着剤組成物。
〔３〕前記（Ｂ）成分が、脂肪族系石油樹脂である、〔１〕又は〔２〕に記載の粘着剤組成物。
〔４〕前記（Ｂ）成分の含有量が、（Ａ）成分１００質量部に対して１〜５０質量部である、〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載の粘着剤組成物。
〔５〕前記（Ｃ）成分が、両末端に（メタ）アクリロイル基を有する重合体である、〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載の接着剤組成物。
〔６〕前記（Ｃ）成分の含有量が、（Ａ）成分１００質量部に対して１〜５０質量部である、〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載の接着剤組成物。
〔７〕前記（Ｄ）成分が、アルキルフェノン系光反応開始剤である、〔１〕〜〔６〕のいずれかに記載の接着剤組成物。
〔８〕前記（Ｄ）成分の含有量が、（Ａ）成分１００質量部に対して０．０１〜５質量部である、〔１〕〜〔７〕のいずれかに記載の接着剤組成物。
〔９〕さらに、下記の（Ｅ）成分を含有する、〔１〕〜〔８〕のいずれかに記載の粘着剤組成物。
（Ｅ）成分：シランカップリング剤
〔１０〕
前記（Ｅ）成分が、下記式（１）で示される化合物である、〔９〕に記載の粘着剤組成物。
【００１０】
【化１】
2018168304.tif 000002
【００１１】
（Ｒ１は炭素数３以上のアルキレン基を表し、Ｒ２は炭素数１〜１０の１価の炭化水素基を表し、Ｒ３は炭素数１〜４のアルキル基を表す。Ｚは反応性基を含有する基を表し、ｎは０又は１である。）
〔１１〕前記（Ｅ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分１００質量部に対して０．０１〜７質量部である、〔９〕又は〔１０〕に記載の粘着剤組成物。
〔１２〕２枚の剥離フィルムと、これらの剥離フィルムに挟持された粘着剤層とからなる封止シートであって、前記粘着剤層が、〔１〕〜〔１１〕のいずれかに記載の粘着剤組成物を用いて形成されたものである封止シート。
〔１３〕剥離フィルム、ガスバリア性フィルム、及び、前記剥離フィルムとガスバリア性フィルムに挟持された粘着剤層からなる封止シートであって、前記粘着剤層が、〔１〕〜〔１１〕のいずれかに記載の粘着剤組成物を用いて形成されたものである封止シート。
〔１４〕前記ガスバリア性フィルムが、金属箔、樹脂製フィルム、又は薄膜ガラスである〔１３〕に記載の封止シート。
〔１５〕粘着剤層の厚みが１〜５０μｍである、〔１２〕〜〔１４〕のいずれかに記載の封止シート。
〔１６〕被封止物が、〔１２〕〜〔１５〕のいずれかに記載の封止シートを用いて封止されてなる封止体。
〔１７〕前記被封止物が、有機ＥＬ素子、有機ＥＬディスプレイ素子、液晶ディスプレイ素子、又は太陽電池素子である、〔１６〕に記載の封止体。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、高い粘着力を有し、かつ、高湿条件下に置かれても十分な粘着力が維持される粘着剤組成物、この粘着剤組成物を用いて形成された粘着剤層を有する封止シート、及び被封止物が前記封止シートで封止されてなる封止体が提供される。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明を、１）粘着剤組成物、２）封止シート、及び、３）封止体、に項分けして詳細に説明する。
【００１４】
１）粘着剤組成物
本発明の粘着剤組成物は、下記の（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び（Ｄ）成分を含有するものである。
（Ａ）成分：ゴム系樹脂
（Ｂ）成分：粘着付与剤
（Ｃ）成分：光硬化性樹脂
（Ｄ）成分：光反応開始剤
【００１５】
〔（Ａ）成分：ゴム系樹脂〕
本発明の粘着剤組成物は、（Ａ）成分としてゴム系樹脂を含有する。
本発明の粘着剤組成物は、ゴム系樹脂を含有することで、水分遮断性に優れたものとなる。
【００１６】
ゴム系樹脂としては、例えば、天然ゴム、天然ゴムに（メタ）アクリル酸アルキルエステル、スチレンおよび（メタ）アクリロニトリルから選ばれる１種又は２種以上の単量体をグラフト重合させた変性天然ゴム、ポリイソブチレン系樹脂、ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、イソプレンゴム、スチレン−ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）、スチレン−イソプレン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエンの共重合体（ニトリルゴム）、メタクリル酸メチル−ブタジエン共重合体、ウレタンゴム、スチレン−１，３−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、エチレン−プロピレン−非共役ジエン三元共重合体等が挙げられる。これらのゴム系化合物は１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、ゴム系樹脂としては、ポリイソブチレン系樹脂を含むものが好ましい。  
【００１７】
ポリイソブチレン系樹脂は、モノマー成分としてイソブチレンを含む重合体（共重合体の概念を含む）をいい、モノマー成分がイソブチレンのみからなる単独重合体であってもよいし、モノマー成分としてイソブチレンと他のモノマーを重合して得られる共重合体であってもよい。ポリイソブチレン系樹脂は、一部を臭素化又は塩素化したハロゲン化ポリイソブチレン系樹脂であってもよく、一部を水酸基、カルボキシル基等の官能基で置換したものであってもよい。
【００１８】
上記他のモノマーとしては、例えば、イソプレン、ｎ−ブテン、ブタジエン、スチレン等が挙げられる。他のモノマーは単独で又は２種以上を併用して用いてもよい。なお、ポリイソブチレン系樹脂が共重合体である場合は、原料モノマー中、イソブチレンは主成分として最大量のモノマーである。
【００１９】
上記の中でも、ポリイソブチレン系樹脂は、水分遮断性に優れるという点から、モノマー成分がイソブチレンのみからなる単独重合体、モノマー成分としてイソブチレンとイソプレンとを重合して得られるイソブチレン−イソプレン共重合体（ブチルゴム）であることが好ましい。
【００２０】
ゴム系樹脂は、１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
ゴム系樹脂の質量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１０，０００〜３，０００，０００、より好ましくは２０，０００〜１，０００，０００である。
本発明において、質量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）を行い、標準ポリスチレン換算値として求めることができる。
【００２１】
〔（Ｂ）成分：粘着付与剤〕
本発明の粘着剤組成物は、（Ｂ）成分として粘着付与剤を含有する。
本発明の粘着剤組成物は、粘着付与剤を含有することで、水分遮断性により優れ、かつ、粘着力が高いものとなる。
【００２２】
粘着付与剤としては、粘着剤層の粘着力を向上させるものであれば特に限定されず、公知のものを用いることができる。粘着付与剤としては、脂環族系石油樹脂、脂肪族系石油樹脂、テルペン樹脂、エステル系樹脂、クマロン−インデン樹脂、ロジン系樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、ブチラール樹脂、オレフィン樹脂、塩素化オレフィン樹脂、酢酸ビニル樹脂、及びこれらの変性樹脂又は水素添加された樹脂等が挙げられる。
これらの中でも、水分遮断性により優れ、かつ、粘着力が高い粘着剤組成物が得られ易いことから、脂肪族系石油樹脂が好ましい。
粘着付与剤は、１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２３】
粘着付与剤として、市販品をそのまま使用することもできる。例えば、市販品としては、エスコレッツ１０００シリーズ（エクソン化学社製）、クイントンＡ、Ｂ、Ｒ、ＣＸシリーズ（日本ゼオン社製）等の脂肪族系石油樹脂；アルコンＰ、Ｍシリーズ（荒川化学社製）、ＥＳＣＯＲＥＺシリーズ（エクソン・ケミカル社製）、ＥＡＳＴＯＴＡＣシリーズ（イーストマン・ケミカル社製）、ＩＭＡＲＶシリーズ（出光興産社製）等の脂環族系石油樹脂；ＹＳレジンＰ、Ａシリーズ（安原油脂社製）、クリアロンＰシリーズ（ヤスハラ・ケミカル製）、ピコライトＡ、Ｃシリーズ（ハーキュレス社製）等のテルペン系樹脂；フォーラルシリーズ（ハーキュレス社製）、ペンセルＡシリーズ、エステルガム、スーパー・エステル、パインクリスタル（荒川化学工業社製）等のエステル系樹脂；等が挙げられる。
【００２４】
粘着付与剤の質量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは、１００〜１０，０００、より好ましくは５００〜５，０００である。
粘着付与剤の軟化点は、好ましくは、５０〜１６０℃、より好ましくは６０〜１４０℃、さらに好ましくは７０〜１３０℃である。
【００２５】
粘着付与剤の含有量は、特に限定されないが、（Ａ）成分１００質量部に対して、通常１〜５０質量部、好ましくは５〜４５質量部である。
粘着付与剤の含有量が、（Ａ）成分１００質量部に対して、１質量部以上であることで、粘着力により優れる粘着剤層を効率よく形成することができ、５０質量部以下であることで、粘着剤層の凝集力の低下を避けることができる。
【００２６】
〔（Ｃ）成分：光硬化性樹脂〕
本発明の粘着剤組成物は、（Ｃ）成分として、光硬化性樹脂を含有する。
本発明の粘着剤組成物は、光硬化性樹脂を含有することで、高湿条件下に置かれても粘着力が低下し難いものとなる。
光硬化性樹脂とは、（Ｄ）成分の光反応開始剤がエネルギー線を受けて活性化されたときに、架橋構造を形成し得る官能基を２以上有する重合体をいう。
かかる官能基としては、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、アリル基等のラジカル反応性の官能基が挙げられる。これらの中でも、反応性が高いことから、官能基としては（メタ）アクリロイル基が好ましい。
【００２７】
（メタ）アクリロイル基を有する重合体としては、例えば、両末端に水酸基を有する重合体に、その水酸基を利用して（メタ）アクリロイル基が導入されてなる重合体が挙げられる。
両末端に水酸基を有する重合体としては、ポリカーボネートポリオール、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリラクトンポリオール、ポリジエンポリオール、水素化ポリジエンポリオール、両末端に水酸基を有するポリシリコーン等が挙げられる。
【００２８】
（メタ）アクリロイル基の導入方法は特に限定されない。例えば、両末端に水酸基を有する重合体、ジイソシアネート化合物、及び水酸基含有（メタ）アクリレートを反応させることにより、ウレタン結合が形成され、重合体の末端に（メタ）アクリロイル基が導入される。
また、両末端に水酸基を有する重合体と（メタ）アクリル酸を反応させることにより、エステル結合が形成され、重合体の末端に（メタ）アクリロイル基が導入される。
光硬化性樹脂は、１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２９】
これらの中でも、高湿条件下に置かれても粘着力が低下し難い粘着剤組成物が得られ易いことから、（メタ）アクリロイル基を有する重合体としては、両末端に（メタ）アクリロイル基を有するポリジエン、又は、両末端に（メタ）アクリロイル基を有する水素化ポリジエンが好ましい。
両末端に（メタ）アクリロイル基を有するポリジエンとしては、両末端に（メタ）アクリロイル基を有するポリブタジエン、両末端に（メタ）アクリロイル基を有するポリイソプレン等が挙げられる。
両末端に（メタ）アクリロイル基を有する水素化ポリジエンとしては、両末端に（メタ）アクリロイル基を有する水素化ポリブタジエン、両末端に（メタ）アクリロイル基を有する水素化ポリイソプレン等が挙げられる。
【００３０】
（メタ）アクリロイル基を有する重合体としては、市販品を使用することができる。
かかる市販品としては、日本曹達株式会社製のＩＨ−１０００（水素添加ポリブタジエン系ウレタンアクリレート）、ＴＥＡＩ−１０００（水素添加ポリブタジエン系ウレタンアクリレート）、ＴＥ−２０００（ポリブタジエン系ウレタンメタクリレート）や、大阪有機化学工業株式会社製のＢＡＣ−４５（ポリブタジエン系ジアクリレート）等が挙げられる。
【００３１】
光硬化性樹脂の質量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１，０００〜３，０００、より好ましくは１，０００〜２，０００である。光硬化性樹脂の質量平均分子量（Ｍｗ）が上記範囲内であることで、粘着力により優れる粘着剤組成物が得られる。
【００３２】
光硬化性樹脂の含有量は、特に限定されないが、（Ａ）成分１００質量部に対して、通常１〜５０質量部、好ましくは５〜４０質量部である。
光硬化性樹脂の含有量が、（Ａ）成分１００質量部に対して、１質量部以上であることで、粘着力により優れる粘着剤層を効率よく形成することができ、５０質量部以下であることで、粘着剤層の凝集力の低下を避けることができる。
【００３３】
〔（Ｄ）成分：光反応開始剤〕
本発明の粘着剤組成物は、（Ｄ）成分として、光反応開始剤を含有する。
光反応開始剤を含有する粘着剤組成物に対してエネルギー線を照射することで、（Ｃ）成分等が関与する反応が開始され、架橋構造が形成される。このような架橋構造を有する粘着剤層は、凝集力が高く、高湿条件下に置かれても粘着力が低下し難いものである。
【００３４】
光反応開始剤としては、光を照射したときにラジカルを発生させる化合物が挙げられる。このような光反応開始剤としては、アルキルフェノン系光反応開始剤、アシルフォスフィンオキサイド系光反応開始剤、オキシムエステル系光反応開始剤等が挙げられる。
これらの中でも、粘着力により優れる粘着剤組成物が得られ易いことから、アルキルフェノン系光反応開始剤が好ましい。
【００３５】
アルキルフェノン系光反応開始剤としては、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン等のベンジルジメチルケタール系光反応開始剤；１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオフェノン、４’−（２−ヒドロキシエトキシ）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオフェノン、２−ヒドロキシ−１−｛４−［４−（２−ヒドロキシ−２−メチル−プロピオニル）−ベンジル］フェニル｝−２−メチル−プロパン−１−オン等のα−ヒドロキシアルキルフェノン系光反応開始剤；２−［４−（メチルチオ）ベンゾイル］−２−（４−モルホリニル）プロパン、２−ベンジル−２−（ジメチルアミノ）−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン、２−（４−メチルベンジル）−２−（ジメチルアミノ）−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン等のα−アミノアルキルフェノン系光反応開始剤；等が挙げられる。
【００３６】
これらの中でも、α−ヒドロキシアルキルフェノン系光反応開始剤が好ましく、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンがより好ましい。
【００３７】
アルキルフェノン系光反応開始剤としては、市販品を使用することができる。
かかる市販品としては、ＢＡＳＦ社製のＩＲＧＡＣＵＲＥ６５１（ベンジルジメチルケタール系光反応開始剤）、ＩＲＧＡＣＵＲＥ１８４、ＩＲＧＡＣＵＲＥ１１７３、ＩＲＧＡＣＵＲＥ２９５９、ＩＲＧＡＣＵＲＥ１２７（いずれもα−ヒドロキシアルキルフェノン系光反応開始剤）、ＩＲＧＡＣＵＲＥ９０７、ＩＲＧＡＣＵＲＥ３６９Ｅ、ＩＲＧＡＣＵＲＥ３７９ＥＧ（いずれもα−アミノアルキルフェノン系光反応開始剤）等が挙げられる。
【００３８】
光反応開始剤の含有量は、特に限定されないが、（Ａ）成分１００質量部に対して、通常０．０１〜５質量部、好ましくは０．１〜３質量部である。
光反応開始剤の含有量が上記範囲内であることで、架橋構造を十分に形成することができる。
【００３９】
〔その他の成分〕
本発明の粘着剤組成物は、前記（Ａ）〜（Ｄ）成分に加えて、（Ｅ）成分としてシランカップリング剤を含有するものが好ましい。
本発明の粘着剤組成物は、シランカップリング剤を含有することで、常温及び高温高湿環境下における粘着力がさらに向上する傾向がある。
【００４０】
シランカップリング剤としては、公知のシランカップリング剤を用いることができ、特に限定されない。なかでも、下記式（１）で示されるシラン化合物が好ましい。
【００４１】
【化２】
2018168304.tif 000003
【００４２】
式（１）中、Ｒ１は炭素数３以上のアルキレン基を表し、Ｒ２は炭素数１〜１０の１価の炭化水素基を表し、Ｒ３は炭素数１〜４のアルキル基を表す。Ｚは反応性基を含有する基を表し、ｎは０又は１である。
【００４３】
Ｒ１で表されるアルキレン基の炭素数は、３以上であり、３〜２０が好ましく、４〜１５がより好ましい。
アルキレン基の炭素数が３以上であることで、架橋反応がより起こり易くなる。
Ｒ１で表されるアルキレン基としては、トリメチレン基、プロピレン基、テトラメチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基、ヘプタメチレン基、オクタメチレン基、ノナメチレン基、デカメチレン基等が挙げられる。
【００４４】
Ｒ２で表される１価の炭化水素基の炭素数は、１〜１０であり、１〜６が好ましく、１〜４がより好ましい。
Ｒ２で表される１価の炭化水素基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デシル基等のアルキル基；ビニル基、１−プロペニル基、２−プロペニル基、イソプロペニル基、３−ブテニル基、４−ペンテニル基、５−ヘキセニル基等のアルケニル基；エチニル基、プロパルギル基、ブチニル基等のアルキニル基；フェニル基、１−ナフチル基、２−ナフチル基等のアリール基；等が挙げられる。
【００４５】
Ｒ３で表されるアルキル基の炭素数は、１〜４であり、１〜３が好ましく、１又は２がより好ましい。
Ｒ３で表されるアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基が挙げられる。
【００４６】
Ｚに含まれる反応性基は、架橋反応に寄与し得る基であれば特に限定されない。
反応性基としては、ビニル基、（メタ）アクリロイル基等が挙げられる。
Ｚがビニル基のとき、式（１）中の（Ｚ−Ｒ１−）で表される基としては、４−ペンテニル基、５−ヘキセニル基、６−ヘプテニル基、７−オクテニル基、８−ノネニル基、９−デセニル基、１０−ウンデセニル基、１１−ドデセニル基、１２−トリデセニル基等が挙げられる。
（メタ）アクリロイル基を含有するＺとしては、アクリロキシ基、メタクリロキシ基等が挙げられる。
【００４７】
また、反応性基として、（Ｃ）成分中の官能基とは反応しないが、反応性基同士で反応し得るものを用いてもよい。かかる反応性基としては、エポキシ基が挙げられる。
エポキシ基を含有するＺとしては、エポキシ基、グリシジル基、エポキシシクロヘキシル基等が挙げられる。
【００４８】
式（１）で示されるシランカップリング剤としては、７−オクテニルトリメトキシシラン、７−オクテニルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、８−メタクリロキシオクチルトリメトキシシラン、８−メタクリロキシオクチルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、８−アクリロキシオクチルトリメトキシシラン、８−アクリロキシオクチルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、８−グリシドキシオクチルトリメトキシシラン等が挙げられる。
【００４９】
シランカップリング剤は、１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
本発明の粘着剤組成物がシランカップリング剤を含有するとき、シランカップリング剤の含有量は、前記（Ａ）成分１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜７質量部、より好ましくは０．０１〜５質量部である。
シランカップリング剤の含有量がこの範囲内にある粘着剤組成物は高温時においても優れた粘着力を有する傾向がある。
【００５０】
本発明の粘着剤組成物に含まれる、（Ａ）〜（Ｄ）成分やシランカップリング剤以外の成分としては、溶媒、各種添加剤が挙げられる。
【００５１】
溶媒としては、ベンゼン、トルエンなどの芳香族炭化水素系溶媒；酢酸エチル、酢酸ブチルなどのエステル系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン系溶媒；ｎ−ペンタン、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタンなどの脂肪族炭化水素系溶媒；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサンなどの脂環式炭化水素系溶媒；等が挙げられる。
これらの溶媒は、１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
溶媒の使用量は、塗工性等を考慮して適宜決定することができる。
【００５２】
添加剤としては、紫外線吸収剤、帯電防止剤、光安定剤、酸化防止剤、樹脂安定剤、充填剤、顔料、増量剤、軟化剤等の添加剤が挙げられる。
これらは１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
本発明の粘着剤組成物がこれらの添加剤を含有する場合、その含有量は、目的に合わせて適宜決定することができる。
【００５３】
本発明の粘着剤組成物は、所定の成分を、常法に従って適宜混合・攪拌することにより調製することができる。
【００５４】
本発明の粘着剤組成物は、粘着力に優れるものである。特に、粘着後、高湿条件下に置かれた場合であっても、粘着力の低下が生じにくいという特徴を有する。
例えば、本発明の粘着剤組成物を用いて得られた試験片について１８０°剥離試験を行ったときに、下記式で算出されるｘ値が０．７以上であり、０．８以上が好ましい。
【００５５】
【数１】
2018168304.tif 000004
【００５６】
式中、Ａは、温度２３℃、相対湿度５０％の条件下で１８０°剥離試験を行って得られた粘着力を表し、Ｂは、試験片を温度６０℃、相対湿度９０％の条件下に１６８時間、次いで、温度２３℃、相対湿度５０％の条件下に２４時間静置させた後に、温度２３℃、相対湿度５０％条件下で１８０°剥離試験を行って得られた粘着力を表す。
【００５７】
Ａの値は特に限定されないが、通常、５〜２０Ｎ／２５ｍｍ、好ましくは１０〜１５Ｎ／２５ｍｍである。
Ｂの値は特に限定されないが、通常、５〜２０Ｎ／２５ｍｍ、好ましくは５〜１５Ｎ／２５ｍｍである。
【００５８】
これらの１８０°剥離試験の試験片は、実施例に記載の方法に従って調製することができる。
【００５９】
本発明の粘着剤組成物は、水分遮断性及び粘着力に優れるため、本発明の粘着剤組成物は、封止材を形成する際に好適に用いられる。
【００６０】
２）封止シート
本発明の封止シートは、下記の封止シート（α）又は封止シート（β）である。
封止シート（α）：２枚の剥離フィルムと、これらの剥離フィルムに挟持された粘着剤層とからなる封止シートであって、前記粘着剤層が、本発明の粘着剤組成物を用いて形成されたものであることを特徴とするもの
封止シート（β）：剥離フィルムと、ガスバリア性フィルムと、前記剥離フィルムと前記ガスバリア性フィルムに挟持された粘着剤層とからなる封止シートであって、前記粘着剤層が、本発明の粘着剤組成物を用いて形成されたものであることを特徴とするもの
なお、これらの封止シートは使用前の状態を表したものであり、本発明の封止シートを使用する際は、通常、剥離フィルムは剥離除去される。
【００６１】
封止シート（α）を構成する剥離フィルムは、封止シート（α）の製造工程においては支持体として機能するとともに、封止シート（α）を使用するまでの間は、粘着剤層の保護シートとして機能する。
【００６２】
剥離フィルムとしては、従来公知のものを利用することができる。例えば、剥離フィルム用の基材上に、剥離剤により剥離処理された剥離層を有するものが挙げられる。
剥離フィルム用の基材としては、グラシン紙、コート紙、上質紙等の紙基材；これらの紙基材にポリエチレン等の熱可塑性樹脂をラミネートしたラミネート紙；ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂等のプラスチックフィルム；等が挙げられる。
剥離剤としては、シリコーン系樹脂、オレフィン系樹脂、イソプレン系樹脂、ブタジエン系樹脂等のゴム系エラストマー、長鎖アルキル系樹脂、アルキド系樹脂、フッ素系樹脂等が挙げられる。
【００６３】
封止シート（α）における２枚の剥離フィルムは同一であっても、異なっていてもよいが、２枚の剥離フィルムは異なる剥離力を有するものが好ましい。２枚の剥離フィルムの剥離力が異なることで、封止シートの使用時に問題が発生し難くなる。すなわち、２枚の剥離フィルムの剥離力を異なるようにすることで、最初に剥離フィルムを剥離する工程をより効率よく行うことができる。
【００６４】
封止シート（α）の粘着剤層の厚みは特に限定されないが、通常、１〜５０μｍであり、好ましくは５〜３０μｍである。
厚みが上記範囲内にある粘着剤層は、封止材として好適に用いられる。
【００６５】
封止シート（α）の製造方法は特に限定されない。例えば、キャスト法を用いて、封止シート（α）を製造することができる。
キャスト法を用いる場合、例えば、以下の方法により封止シート（α）を製造することができる。
まず、公知の方法を用いて、本発明の粘着剤組成物を剥離フィルムの剥離処理面に塗工し、得られた塗膜を乾燥させた後、もう１枚の剥離フィルムをこの塗膜上に重ね、積層体を得る。
次いで、この積層体に対してエネルギー線を照射し、架橋反応を進行させて粘着剤層を形成することにより、封止シート（α）を得ることができる。
【００６６】
粘着剤組成物を塗工する方法としては、例えば、スピンコート法、スプレーコート法、バーコート法、ナイフコート法、ロールコート法、ブレードコート法、ダイコート法、グラビアコート法等が挙げられる。
塗膜を乾燥するときの乾燥条件としては、例えば８０〜１５０℃で３０秒〜５分間が挙げられる。
【００６７】
エネルギー線としては、紫外線や電子線等が挙げられる。なかでも取扱いが容易なことから紫外線が好ましい。
紫外線の照射は、高圧水銀ランプ、フュージョンＨランプ、キセノンランプ等によって行うことができる。紫外線の照射量は、５０〜５０００ｍＪ／ｃｍ２が好ましく、１００〜２０００ｍＪ／ｃｍ２がより好ましい。紫外線の照度は、５０〜５００ｍＷ／ｃｍ２が好ましく、１００〜４００ｍＷ／ｃｍ２がより好ましい。
【００６８】
封止シート（β）を構成する剥離フィルムと粘着剤層は、それぞれ、封止シート（α）を構成する剥離フィルムと粘着剤層として示したものと同様のものが挙げられる。
封止シート（β）を構成するガスバリア性フィルムは、水分遮断性を有するフィルムであれば特に限定されない。
ガスバリア性フィルムとしては、金属箔、樹脂製フィルム、薄膜ガラス等が挙げられる。
【００６９】
ガスバリア性フィルムは、温度４０℃、相対湿度９０％（以下、「９０％ＲＨ」と略記する。）の環境下における水蒸気透過率が０．１ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下であることが好ましく、０．０５ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下であることがより好ましく、０．００５ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下であることがさらに好ましい。
ガスバリア性フィルムの温度４０℃、９０％ＲＨの環境下における水蒸気透過率が０．１ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下であることで、透明基板上に形成された有機ＥＬ素子等の素子内部に酸素や水分等が浸入し、電極や有機層が劣化することを効果的に抑制することができる。
ガスバリア性フィルムの水蒸気等の透過率は、公知のガス透過率測定装置を使用して測定することができる。
【００７０】
封止シート（β）の製造方法は特に限定されない。例えば、先に説明した封止シート（α）の製造方法において、剥離フィルムの１枚をガスバリア性フィルムに置き換えることで封止シート（β）を製造することができる。
また、封止シート（α）を製造した後、その１枚の剥離フィルムを剥離し、露出した粘着剤層とガスバリア性フィルムとを貼着することにより、封止シート（β）を製造することもできる。この場合、封止シート(α)が、異なる剥離力を有する２枚の剥離フィルムを有する場合には、取扱い性の観点から、剥離力の小さい方の剥離フィルムを剥離するのが好ましい。
【００７１】
本発明の封止シートの粘着剤層は、粘着力及び水分遮断性に優れる。このため、本発明の封止シートを用いて有機ＥＬ素子を封止することで、その劣化を効率よく抑えることができる。
【００７２】
３）封止体
本発明の封止体は、被封止物が、本発明の封止シートを用いて封止されてなるものである。
「本発明の封止シートを用いて封止されてなる」とは、本発明の封止シートを構成する剥離フィルムを除去して粘着剤層を露出させ、その粘着剤層を被封止物に密着させて、被封止物を覆うことをいう。
本発明の封止体としては、例えば、透明基板と、該透明基板上に形成された素子（被封止物）と、該素子を封止するための封止材とを備えるものであって、前記封止材が、本発明の封止シートの粘着剤層であるものが挙げられる。
【００７３】
透明基板は、特に限定されるものではなく、種々の基板材料を用いることができる。特に可視光の透過率が高い基板材料を用いることが好ましい。また、素子外部から浸入しようとする水分やガスを阻止する遮断性能が高く、耐溶剤性や耐候性に優れている材料が好ましい。具体的には、石英やガラスなどの透明無機材料；ポリエチレンテレフタラート、ポリエチレンナフタラート、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリフッ化ビニリデン、アセチルセルロース、ブロム化フェノキシ、アラミド類、ポリイミド類、ポリスチレン類、ポリアリレート類、ポリスルホン類、ポリオレフィン類などの透明プラスチック、前述したガスバリア性フィルム；が挙げられる。
透明基板の厚みは特に制限されず、光の透過率や、素子内外を遮断する性能を勘案して、適宜選択することができる。
【００７４】
被封止物としては、有機ＥＬ素子、有機ＥＬディスプレイ素子、液晶ディスプレイ素子、太陽電池素子等が挙げられる。
【００７５】
本発明の封止体の製造方法は特に限定されない。例えば、本発明の封止シートの粘着剤層を被封止物上に重ねて貼着することにより、封止シートの粘着剤層と被封止物を粘着させる。
【００７６】
本発明の封止体は、被封止物が、本発明の封止シートで封止されてなるものである。
したがって、本発明の封止体においては、長期にわたって被封止物の性能が維持される。
【実施例】
【００７７】
以下、実施例を挙げて本発明を更に詳細に説明する。但し、本発明は、以下の実施例になんら限定されるものではない。
各例中の部及び％は、特に断りのない限り、質量基準である。
【００７８】
〔製造例１〕
（メタ）アクリレート系電離放射線硬化型化合物として、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（新中村化学社製、商品名：Ａ−ＤＰＨ）２０部をメチルイソブチルケトン１００部に溶解させた後、光重合開始剤（ＢＡＳＦ社製、商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ１２７）を、プライマー層形成用溶液の固形分１００部に対して、その量が３部になるように添加してプライマー層形成用溶液を調製した。
次いで、厚みが５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（以下、「ＰＥＴフィルム」という。）（東洋紡社製、コスモシャインＡ−４３００）上に、上記のプライマー層形成用溶液を塗布し、得られた塗膜を乾燥させることで、厚み１μｍのプライマー層を形成した。
次いで、このプライマー層上にペルヒドロポリシラザンを主成分とするコーティング剤（メルクパフォーマンスマテリアルズ社製、「ＡＺＮＮ１１０−２０」）を塗布し、得られた塗膜を１２０℃で２分間加熱することにより、厚み２００ｎｍのポリシラザン層を形成した。
次いで、このポリシラザン層に、プラズマイオン注入装置を用いて、下記条件にてプラズマイオン注入を行い、ポリシラザン層の表面を改質し、ガスバリア性フィルムを得た。
このガスバリア性フィルムの水蒸気透過率は、０．０２ｇ／ｍ２／ｄａｙであった。
【００７９】
［プラズマイオン注入の処理条件］
プラズマ生成ガス：アルゴン
ガス流量：１００ｓｃｃｍ
Ｄｕｔｙ比：０．５％
繰り返し周波数：１０００Ｈｚ
印加電圧：−１０ｋＶ
ＲＦ出力：１０００Ｗ
ＲＦ電源：（周波数）１３．５６ＭＨｚ、（印加電力）１０００Ｗ
チャンバー内圧：０．２Ｐａ
パルス幅：５μｓｅｃ
処理時間（イオン注入時間）：５分間
搬送速度：０．２ｍ／ｍｉｎ
【００８０】
〔実施例又は比較例で用いた化合物〕
実施例又は比較例においては、以下の化合物を使用した。
ゴム系樹脂（１）：ブチルゴム、質量平均分子量（Ｍｗ）：３４，０００、ＪＳＲ株式会社製、商品名：ＪＳＲ  ＢＵＴＹＬ２６８
ゴム系樹脂（２）：ブチルゴム、質量平均分子量（Ｍｗ）：２８，０００、ＪＳＲ株式会社製、商品名：ＪＳＲ  ＢＵＴＹＬ３６５
粘着付与剤（１）：脂肪族系石油樹脂、日本ゼオン株式会社製、商品名：クイントンＡ−１００
光硬化性樹脂（１）：水素添加ポリブタジエン系ウレタンアクリレート、日本曹達株式会社製、商品名：ＩＨ−１０００
光硬化性樹脂（２）：水素添加ポリブタジエン系ウレタンアクリレート、日本曹達株式会社製、商品名：ＴＥＡＩ−１０００
硬化性樹脂（１）：水素化ポリブタジエンポリオール、Ｃｒａｙ  Ｖａｌｌｅｙ社製、商品名：Ｋｒａｓｏｌ  ＨＬＢＨ−Ｐ２０００
光反応開始剤（１）：１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン、ＢＡＳＦ社製、商品名：ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １８４
架橋剤（１）：ペンタメチレンジイソシアネート系ポリイソシアネート、三井化学株式会社製、商品名：スタビオ  Ｄ−３７０Ｎ
シランカップリング剤（１）：７−オクテニルトリメトキシシラン、信越化学工業株式会社製、商品名：ＫＢＭ１０８３
シランカップリング剤（２）：８−グリシドキシオクチルトリメトキシシラン、信越化学工業株式会社製、商品名：ＫＢＭ４８０３
シランカップリング剤（３）：８−メタクリロキシオクチルトリメトキシシラン、信越化学工業株式会社製、商品名：ＫＢＭ５８０３
【００８１】
〔実施例１〕
ゴム系樹脂（１）８０部、ゴム系樹脂（２）２０部、粘着付与剤（１）２０部、光硬化性樹脂（１）２５部、光反応開始剤（１）０．２５部、及び、シランカップリング剤（１）０．１部をトルエンに溶解し、固形分濃度１６％の粘着剤組成物（１）を調製した。
この粘着剤組成物（１）を剥離フィルム（リンテック社製、商品名：ＳＰ−ＰＥＴ３８２１５０）の剥離処理面上に厚みが２０μｍとなるように塗工し、得られた塗膜を１００℃で１分間乾燥させた後、その上に、もう１枚の剥離フィルム（リンテック社製、商品名：ＳＰ−ＰＥＴ３８１０３１）の剥離処理面を貼り合わせた。次いで、このものに対して、紫外線照射装置（アイグラフィックス社製、商品名：ＵＳ２−０８０１〈２〉）を用いて、２８０．２ｍＪ／ｃｍ２、１９９．６ｍＷ／ｃｍ２の条件で紫外線を照射し、２枚の剥離フィルムと、これらの剥離フィルムに挟持された粘着剤層とからなる封止シート（１）を得た。
【００８２】
〔実施例２〜８〕
第１表に記載の組成に変更して粘着剤組成物（２）〜（８）を調製し、これらの粘着剤組成物を使用したこと以外は、実施例１と同様にして、封止シート（２）〜（８）を得た。
【００８３】
〔比較例１〕
ゴム系樹脂（１）８０部、ゴム系樹脂（２）２０部、粘着付与剤（１）２０部、硬化性樹脂（１）２５部、架橋剤（１）２．１部、及び、シランカップリング剤（１）０．１部をトルエンに溶解し、固形分濃度１７％の粘着剤組成物（９）を調製した。
この粘着剤組成物（９）を剥離フィルム（リンテック社製、商品名：ＳＰ−ＰＥＴ３８２１５０）の剥離処理面上に塗工し、得られた塗膜を１００℃で１分間乾燥し、厚みが２０μｍの粘着剤層を形成し、その上に、もう１枚の剥離フィルム（リンテック社製、商品名：ＳＰ−ＰＥＴ３８１０３１）の剥離処理面を貼り合わせて封止シート（１）を得た。
【００８４】
実施例１〜８、比較例１で得た封止シート（１）〜（９）について、以下の試験を行った。
〔粘着力測定〕
幅が２５ｍｍの封止シートの剥離フィルムを１枚剥がして露出させた粘着剤層を、ポリエチレンテレフタレートフィルム（東洋紡株式会社製、製品名：コスモシャインＰＥＴ５０Ａ４１００）に重ねた。次いで、もう１枚の剥離フィルムを剥がして露出させた粘着剤層を無アルカリガラスに重ね、圧着ロールで圧着させることにより、試験片を得た。
剥離試験（ａ）として、試験片を、温度２３℃、相対湿度５０％の条件下で１８０°剥離試験を行った。
剥離試験（ｂ）として、試験片を、温度６０℃、相対湿度９０％の条件下に１６８時間、次いで、温度２３℃、相対湿度５０％の条件下に２４時間静置させた後に、温度２３℃、相対湿度５０％条件下で１８０°剥離試験を行った。
この剥離試験において、上述した試験条件以外は、ＪＩＳ  Ｚ０２３７：２０００に記載の粘着力の測定方法に準じて行った。
【００８５】
〔ブリスター性評価〕
１辺１２５ｍｍの正方形状の封止シートの剥離フィルムを１枚剥がして露出させた粘着剤層を、製造例１で得られたガスバリア性フィルムに重ねた。次いで、もう１枚の剥離フィルムを剥がして露出させた粘着剤層を無アルカリガラスに重ね、ロールラミネーターを用いてこれらを貼着した。その後、加熱加圧オーブン（リンテック社製、型番：ＲＡＤ−９１００）にて、温度４０℃、圧力０．５ＭＰａ条件下で２０分処理することで試験片を得た。この試験片を、恒温恒湿器（エスペック社製、型番：ＰＬ−２ＫＴ）に入れ、温度８５℃、相対湿度８５％の環境下に７２時間静置した後、目視観察を行い、以下の基準によりブリスター性を評価した。
○：膨れの発生個数が５個未満
×：膨れの発生個数が５個以上
【００８６】
〔有機ＥＬ素子の評価試験〕
酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）膜（厚み：１００ｎｍ、シート抵抗：５０Ω／□）が成膜されたガラス基板を陽極として有する有機ＥＬ素子を、以下の方法により作製した。
まず、前記ガラス基板のＩＴＯ膜上に、Ｎ，Ｎ’−ビス（ナフタレン−１−イル）−Ｎ，Ｎ’−ビス（フェニル）−ベンジジン）（Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社製）を５０ｎｍ、トリス（８−ヒドロキシ−キノリネート）アルミニウム（Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社製）を５０ｎｍ、０．１〜０．２ｎｍ／分の速度で順次蒸着させ、発光層を形成した。
得られた発光層上に、電子注入材料として、フッ化リチウム（ＬｉＦ）（高純度化学研究所社製）を０．１ｎｍ／分の速度で４ｎｍ、次いでアルミニウム（Ａｌ）（高純度化学研究所社製）を０．１ｎｍ／分の速度で１００ｎｍ蒸着させて陰極を形成し、有機ＥＬ素子を得た。
なお、蒸着時の真空度は、全て１×１０−４Ｐａ以下であった。
【００８７】
実施例又は比較例で得た封止シートの剥離フィルムを１枚剥がし、露出した粘着剤層を、製造例１で得られたガスバリア性フィルム上に重ね、ロールラミネーターを用いてこれらを貼着した。次いで、もう１枚の剥離フィルムを剥離し、露出した粘着剤層を、ガラス基板上に形成された有機ＥＬ素子を覆うように重ね、ロールラミネーターを用いてこれらを貼着し、有機ＥＬ素子が封止されたボトムエミッション型の電子デバイスを得た。
この電子デバイスを、温度６０℃、相対湿度９０％の環境下に２５０時間静置させた後、有機ＥＬ素子を起動させ、ダークスポット（非発光箇所）の有無を観察し、全体に対するダークスポットの面積の割合を算出した。
【００８８】
【表１】
2018168304.tif 000005
【００８９】
第１表から以下のことがわかる。
実施例１〜８の封止シート（１）〜（８）は、いずれも、剥離試験（ａ）において１０．０Ｎ／２５ｍｍ以上の粘着力を有し、かつ、高湿条件静置後においてもそれほど粘着力が低下しておらず、Ｂ／Ａの値は、０．７０以上である。
一方、比較例１の封止シート（９）は、高湿条件に置くと、粘着力が大きく低下する。そして、封止シート（９）は、封止性に劣っている。