(57)【要約】【課題】間欠運転時にカソードにおいて酸化剤ガスが不足することによる電圧低下を抑制する。【解決手段】電解質膜とアノード及びカソードとを有する燃料電池と、燃料ガス供給部及び酸化剤ガス供給部を制御して要求電力に応じた量の燃料ガス及び酸化剤ガスを燃料電池へ供給させる制御部と、を備える燃料電池システム。制御部は、要求電力が予め定められた値以下であり燃料電池における発電を停止する間欠運転状態において、アノードからカソードに電解質膜を透過して移動する燃料ガスの量であるクロスオーバー量を推定し、推定したクロスオーバー量に基づいて、燃料電池に供給する酸化剤ガスの量である酸化剤ガス供給量を算出し、算出した酸化剤ガス供給量を、酸化剤ガス供給部に燃料電池へ供給させる。酸化剤ガス供給量は、酸化剤ガス供給量＝クロスオーバー量／２／酸化剤ガス中の酸素濃度、により算出される。【選択図】図１
2018195374.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池システムであって、
電解質膜とアノード及びカソードとを有する燃料電池と、
前記アノードに燃料ガスを供給する燃料ガス供給部と、
前記カソードに酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給部と、
前記燃料ガス供給部及び前記酸化剤ガス供給部を制御して、要求電力に応じた量の前記燃料ガス及び前記酸化剤ガスを前記燃料電池へ供給させる制御部と、を備え、
前記制御部は、前記要求電力が予め定められた値以下であり前記燃料電池における発電を停止する間欠運転時において、
前記アノードから前記カソードに前記電解質膜を透過して移動する前記燃料ガスの量であるクロスオーバー量を推定し、
推定した前記クロスオーバー量に基づいて、前記燃料電池に供給する前記酸化剤ガスの量である酸化剤ガス供給量を算出し、
算出した前記酸化剤ガス供給量を、前記酸化剤ガス供給部に前記燃料電池へ供給させる、
燃料電池システム。
ただし、前記酸化剤ガス供給量は、以下の式により算出される。
酸化剤ガス供給量＝クロスオーバー量／２／酸化剤ガス中の酸素濃度
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池システムであって、
前記アノードの圧力を測定する圧力センサを備え、
前記制御部は、前記間欠運転時において、前記圧力センサから取得した圧力値に基づいて前記アノードの圧力低下量を算出し、前記アノードの圧力低下量と前記アノードの容積とに基づいて、前記クロスオーバー量を推定する、燃料電池システム。
【請求項３】
請求項２に記載の燃料電池システムであって、
前記制御部は、
前記アノードの圧力値と前記クロスオーバー量の関係を記憶しており、
前記間欠運転時において、前記圧力センサから取得した圧力値と、前記アノードの圧力値と前記クロスオーバー量の関係とから、前記クロスオーバー量の初期値を求め、
前記クロスオーバー量の初期値と、前記アノードの圧力低下量と前記アノードの容積とに基づいて推定した前記クロスオーバー量と、の合計値に基づいて、前記酸化剤ガス供給量を算出する、燃料電池システム。
【請求項４】
請求項３記載の燃料電池システムであって、
前記制御部は、
前記電解質膜の特性と前記クロスオーバー量の補正値との関係を記憶しており、
前記間欠運転時において、前記電解質膜の特性に対応する前記クロスオーバー量の補正値に基づいて、前記クロスオーバー量の初期値を補正する、燃料電池システム。
【請求項５】
請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載の燃料電池システムであって、
前記燃料電池の電圧を計測する電圧センサを備え、
前記制御部は、前記間欠運転時における前記燃料電池の目標電圧と、前記燃料電池の電圧と前記酸化剤ガスの供給量の関係と、を記憶しており、
前記間欠運転時において、前記電圧センサから取得した電圧値と前記目標電圧の電圧差と、前記燃料電池の電圧と前記酸化剤ガスの供給量の関係とから、前記電圧差に基づく前記酸化剤ガスの供給量を算出し、
前記電圧差に基づいて算出された前記酸化剤ガス供給量と、前記クロスオーバー量に基づいて算出された前記酸化剤ガス供給量と、を前記酸化剤ガス供給部に供給させる、燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池のアノードに燃料ガスを供給しカソードに酸化剤ガスを供給して発電を行う燃料電池システムにおいて、燃料電池に対する要求電力が閾値以下の場合に、燃料電池の発電を一時的に停止する間欠運転が行われるシステムが知られている。特許文献１には、間欠運転時に、エアコンプレッサの回転数を制御して、酸素を少量かつ連続的に燃料電池へ供給するシステムが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１０−２４４９３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
燃料電池においては、アノードに供給された燃料ガスが燃料電池反応に用いられることなく電解質膜を透過してカソード側に移動する、いわゆるクロスオーバーが発生する場合がある。間欠運転時に燃料ガスのクロスオーバー量が増加すると、カソードにおいて酸化剤ガスが不足して、燃料電池の電圧が低下するおそれがあった。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、上述の課題を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。
【０００６】
（１）本発明の一形態によれば、燃料電池システムが提供される。この燃料電池システムは；電解質膜とアノード及びカソードとを有する燃料電池と；前記アノードに燃料ガスを供給する燃料ガス供給部と；前記カソードに酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給部と；前記燃料ガス供給部及び前記酸化剤ガス供給部を制御して、要求電力に応じた量の前記燃料ガス及び前記酸化剤ガスを前記燃料電池へ供給させる制御部と、を備え；前記制御部は、前記要求電力が予め定められた値以下であり前記燃料電池における発電を停止する間欠運転時において；前記アノードから前記カソードに前記電解質膜を透過して移動する前記燃料ガスの量であるクロスオーバー量を推定し；推定した前記クロスオーバー量に基づいて、前記燃料電池に供給する前記酸化剤ガスの量である酸化剤ガス供給量を算出し；算出した前記酸化剤ガス供給量を、前記酸化剤ガス供給部に前記燃料電池へ供給させる。ただし、前記酸化剤ガス供給量は、以下の式により算出される。
酸化剤ガス供給量＝クロスオーバー量／２／酸化剤ガス中の酸素濃度
【０００７】
このような燃料電池システムによれば、アノードからカソードへクロスオーバーした燃料ガスを消費可能な量の酸化剤ガスがカソードへ供給されるので、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することを抑制することができる。そのため、酸化剤ガスの不足による燃料電池の電圧低下を抑制することができる。
【０００８】
（２）上記形態において、前記アノードの圧力を測定する圧力センサを備え；前記制御部は、前記間欠運転時において、前記圧力センサから取得した圧力に基づいて前記アノードの圧力低下量を算出し、前記アノードの圧力低下量と前記アノードの容積とに基づいて、前記クロスオーバー量を推定してもよい。
この形態によれば、アノードの圧力変動によりクロスオーバー量が変動した場合であっても、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することを抑制することができる。そのため、酸化剤ガスの不足による燃料電池の電圧低下を抑制することができる。
【０００９】
（３）上記形態において、前記制御部は；前記アノードの圧力値と前記クロスオーバー量の関係を記憶しており；前記間欠運転時において、前記圧力センサから取得した圧力値と、前記アノードの圧力値と前記クロスオーバー量の関係とから、前記クロスオーバー量の初期値を求め；前記クロスオーバー量の初期値と、前記アノードの圧力低下量と前記アノードの容積とに基づいて推定した前記クロスオーバー量と、の合計値に基づいて、前記酸化剤ガス供給量を算出してもよい。
この形態によれば、アノードの圧力が一時的に上昇した場合にも、クロスオーバー量を推定することができるので、クロスオーバー量の推定精度を高めることができる。そのため、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することをより抑制することができ、酸化剤ガスの不足による燃料電池の電圧低下をより抑制することができる。
【００１０】
（４）上記形態において、前記制御部は；前記電解質膜の特性と前記クロスオーバー量の補正値との関係を記憶しており；前記間欠運転時において、前記電解質膜の特性に対応する前記クロスオーバー量の補正値に基づいて、前記クロスオーバー量の初期値を補正してもよい
この形態によれば、電解質膜の特性によってクロスオーバー量初期値が補正されるので、クロスオーバー量の推定精度を一層高めることができる。そのため、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することを一層抑制することができ、酸化剤ガスの不足による燃料電池の電圧低下を一層抑制することができる。
【００１１】
（５）上記形態において、前記燃料電池の電圧を計測する電圧センサを備え；前記制御部は、前記間欠運転時における前記燃料電池の目標電圧と、前記燃料電池の電圧と前記酸化剤ガスの供給量の関係と、を記憶しており；前記間欠運転時において、前記電圧センサから取得した電圧値と前記目標電圧の電圧差と、前記燃料電池の電圧と前記酸化剤ガスの供給量の関係とから、前記電圧差に基づく前記酸化剤ガスの供給量を算出し；前記電圧差に基づいて算出された前記酸化剤ガス供給量と、前記クロスオーバー量に基づいて算出された前記酸化剤ガス供給量と、を前記酸化剤ガス供給部に供給させてもよい。
この形態によれば、推定したクロスオーバー量に基づいて酸化剤ガスを供給する、いわゆるフィードフォワード制御に加え、実際の電圧差に基づいて酸化剤ガスを供給する、いわゆるフィードバック制御が行われるので、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することを効果的に抑制することができ、酸化剤ガスの不足による燃料電池の電圧低下を効果的に抑制することができる。
【００１２】
本発明は、上述した燃料電池システム以外の種々の形態で実現することも可能である。例えば、燃料電池システムによるクロスオーバー量の推定方法、酸化剤ガス供給量の算出方法、その方法を実現するためのコンピュータプログラム、そのコンピュータプログラムを記憶した一時的でない記憶媒体などの形態で実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の一実施形態としての燃料電池システムの概略構成を示す図。
【図２】燃料電池の概略構成を示す図。
【図３】燃料電池システムの電気的構成を示す概略図。
【図４】燃料電池システムによって実行される酸化剤ガス供給処理を示すフローチャート。
【図５】第２実施形態における酸化剤ガス供給処理を示すフローチャート。
【図６】第２実施形態の燃料電池システムの制御部に記憶されているマップを示す図。
【図７】電解質膜の劣化とクロスオーバー量の補正値との関係を示すマップ。
【図８】電解質膜の劣化とクロスオーバー量の補正値との関係を、アノードの圧力値ごとに示すマップ。
【図９】第３実施形態における酸化剤ガス供給処理を示すフローチャート。
【図１０】第３実施形態の燃料電池システムの制御部に記憶されているマップを示す図。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
Ａ．第１実施形態：
Ａ１．燃料電池システムの構成：
図１は本発明の一実施形態としての燃料電池システム１００の概略構成を示す図である。燃料電池システム１００は、例えば、車両に搭載され、運転者からの要求に応じて、車両の動力源となる電力を出力する。
【００１５】
燃料電池システム１００は、複数の燃料電池２１を備える燃料電池スタック２０と、酸化剤ガス流路系３０と、燃料ガス流路系５０と、制御部９０とを備える。本実施形態では、燃料電池システム１００は、更に、冷却水循環系８０を備える。
【００１６】
燃料電池システム１００は、パワースイッチ７のＯＮ操作によって始動し、ＯＦＦ操作によって停止する。パワースイッチ７は、燃料電池システム１００の停止状態と始動状態とを切り替えるための入力インタフェースである。
【００１７】
図２は、燃料電池２１の概略構成を示す図である。図２には、図１に示す燃料電池２１の一部が拡大して示されている。燃料電池２１は、電解質膜１と、電解質膜１の各々の面に配置されたアノード側電極２及びカソード側電極３と、を有する膜電極接合体５を備える。電解質膜１は、湿潤状態の時に良好なプロトン伝導性を示す固体高分子薄膜である。膜電極接合体５は、一方の面にアノード側ガス拡散層４を、他方の面にカソード側ガス拡散層９を備えており、アノード側ガス拡散層４はアノード側セパレータ１２と、カソード側ガス拡散層９はカソード側セパレータ１３と隣接している。アノード側ガス拡散層４とアノード側セパレータ１２の間には、燃料ガス流路１４が形成されている。カソード側ガス拡散層９とカソード側セパレータ１３との間には、酸化剤ガス流路１９が形成されている。アノード側セパレータ１２とカソード側セパレータ１３との間には、冷媒が流れる冷媒流路１８が形成されている。燃料電池２１において、燃料ガスが供給される側をアノードとも呼び、酸化剤ガスが供給される側をカソードとも呼ぶ。本実施形態では、燃料ガスは水素であり、酸化剤ガスは空気である。燃料電池２１内において発電が行われると、水素と酸素の電気化学反応によってカソード側に水が生成される。
【００１８】
図１に戻り、燃料ガス流路系５０は、水素タンク７０と、開閉弁７１と、燃料ガス供給流路６０と、レギュレータ５１と、インジェクタ５４と、リリーフ弁５２、５３と、圧力センサ５９と、燃料ガス排出流路６１と、気液分離部５６と、循環流路６３と、水素ポンプ５５と、排気排水弁５７と、排出流路６４と、を備える。燃料ガス流路系５０を、「燃料ガス供給部」とも呼ぶ。燃料ガス流路系５０には、燃料電池スタック２０内のアノード側の流路が含まれる。
【００１９】
水素タンク７０は、燃料ガスとしての水素を貯蔵する。水素タンク７０には、数十ＭＰａを有する高圧の水素ガスが貯蔵されている。燃料ガス供給流路６０は、水素タンク７０と燃料電池スタック２０とを接続する配管である。開閉弁７１は、水素タンク７０から燃料ガス供給流路６０への燃料ガスの供給を遮断する弁であり、主止弁とも呼ばれる。開閉弁７１は、制御部９０によってその開閉が制御される。
【００２０】
レギュレータ５１は、開閉弁７１とインジェクタ５４との間の燃料ガス供給流路６０に設けられている。レギュレータ５１は、制御部９０の制御により、水素タンク７０に貯蔵された水素の圧力を調整する減圧弁である。リリーフ弁５２、５３は、燃料ガス供給流路６０に設けられており、制御部９０の制御により開弁して水素を大気に放出する。
【００２１】
インジェクタ５４は、レギュレータ５１と燃料電池スタック２０との間の燃料ガス供給流路６０に設けられている。インジェクタ５４は、制御部９０によって設定された駆動周期や開弁時間に応じて、開閉弁が電磁的に駆動する電磁駆動式の開閉弁である。インジェクタ５４は、制御部９０の制御により、レギュレータ５１によって圧力が調整されたアノードガスをアノードに向けて噴射する。
【００２２】
燃料ガス排出流路６１は、燃料電池２１のアノードの出口と気液分離部５６とを接続する配管である。燃料ガス排出流路６１は、発電反応に用いられることのなかった燃料ガスや窒素ガスなどを含むアノードオフガスを気液分離部５６へと誘導する。気液分離部５６は、アノードから排出された気体と液体とを分離する。
【００２３】
循環流路６３は、燃料ガス供給流路６０のインジェクタ５４よりも下流に接続されている。循環流路６３には、水素ポンプ５５が設けられている。水素ポンプ５５は、気液分離部５６によって分離された気体を、燃料電池スタック２０に再度供給する。気液分離部５６によって分離された気体は、主に、消費されずに排出された燃料ガスと燃料電池が備える膜電極接合体を介してカソード側から透過した窒素と、気液分離部５６で分離されなかった水分である。
【００２４】
排出流路６４は、気液分離部５６と、酸化剤ガス流路系３０に備えられる酸化剤ガス排出流路３９（後述）とを接続する配管である。排気排水弁５７は、排出流路６４上に設けられている。排気排水弁５７は、気液分離部５６によって分離された液体と窒素を排出するために開かれる。制御部９０がインジェクタ５４と排気排水弁５７を制御することにより、燃料電池スタック２０への燃料ガスの供給量が調整される。
【００２５】
圧力センサ５９は、インジェクタ５４と燃料電池スタック２０との間の燃料ガス供給流路６０に設けられている。圧力センサ５９が計測する圧力値は、燃料電池２１のアノードの圧力値でもある。圧力センサ５９は、その計測結果を制御部９０に送信する。
【００２６】
酸化剤ガス流路系３０は、酸化剤ガス供給流路３４と、エアフローメータ４１と、コンプレッサ３１と、モータ３２と、インタークーラ３３と、入口弁３５と、調圧弁３６と、バイパス弁３７と、バイパス流路３８と、酸化剤ガス排出流路３９と、マフラ４０と、を備える。酸化剤ガス流路系３０を「酸化剤ガス供給部」とも呼ぶ。酸化剤ガス流路系３０には、燃料電池スタック２０内のカソード側の流路が含まれる。
【００２７】
酸化剤ガス供給流路３４は、燃料電池スタック２０と酸化剤ガス供給流路３４の大気開放口を接続する配管である。酸化剤ガス排出流路３９は、燃料電池スタック２０と酸化剤ガス排出流路３９の大気開放口とを接続する配管である。バイパス流路３８は、酸化剤ガス供給流路３４の燃料電池スタック２０よりも上流側から分岐して、酸化剤ガス排出流路３９に接続される配管である。
【００２８】
エアフローメータ４１は、酸化剤ガス供給流路３４を流れる酸化剤ガスの量を計測する。コンプレッサ３１は、酸化剤ガス供給流路３４に設けられている。コンプレッサ３１が設けられる位置は、酸化剤ガス供給流路３４とバイパス流路３８との接続部位よりも大気開放口に近い位置である。コンプレッサ３１は、酸化剤ガス供給流路３４の大気開放口側から酸化剤ガスを吸入して圧縮する。モータ３２は、制御部９０の制御によりコンプレッサ３１を駆動するための駆動装置である。インタークーラ３３は、酸化剤ガス供給流路３４のコンプレッサ３１よりも下流側に設けられている。インタークーラ３３は、コンプレッサ３１により圧縮された酸化剤ガスの温度を下げるための装置である。
【００２９】
入口弁３５は、酸化剤ガス供給流路３４において、酸化剤ガス供給流路３４とバイパス流路３８との接続部位よりも燃料電池スタック２０に近い位置に設けられている。入口弁３５は、制御部９０の制御により開度に応じて酸化剤ガス供給流路３４の流路断面積を調整する。
【００３０】
バイパス流路３８は、酸化剤ガス供給流路３４と酸化剤ガス排出流路３９とを接続する配管である。バイパス流路３８には、バイパス弁３７が設けられている。バイパス弁３７は制御部９０の制御により開度に応じてバイパス流路３８の流路断面積を調整する。調圧弁３６は、酸化剤ガス排出流路３９において、酸化剤ガス排出流路３９とバイパス流路３８との接続部位よりも燃料電池スタック２０側に設けられている。調圧弁３６は、制御部９０の制御により開度に応じて酸化剤ガス排出流路３９の流路断面積を調整する。マフラ４０は、排ガスの排出音を低減する消音装置である。調圧弁３６を通過したアノードオフガスは、バイパス流路３８との接続部位を通過した後、マフラ４０を経由して大気開放口から大気に排出される。
【００３１】
冷却水循環系８０は、燃料電池スタック２０を冷却する。冷却水循環系８０は、冷却水排出流路８３と、温度センサ８６と、ラジエータ８１と、冷却水ポンプ８２と、冷却水供給流路８４と、を備える。
【００３２】
冷却水排出流路８３は、燃料電池スタック２０とラジエータ８１とを接続する流路であり、燃料電池スタック２０から冷却水を排出するための配管である。温度センサ８６は、冷却水排出流路８３に設けられており、燃料電池スタック２０から排出された冷却水の温度を計測する。冷却水排出流路８３が計測する温度は、燃料電池スタック２０の温度でもある。温度センサ８６は、その計測結果を制御部９０に送信する。
【００３３】
ラジエータ８１には、ラジエータファンが設けられている。ラジエータ８１からの放熱は、ファンから送られる風によって促進される。冷却水供給流路８４は、ラジエータ８１と燃料電池スタック２０との間を接続する流路であり、燃料電池スタック２０に冷却水を供給するための配管である。冷却水ポンプ８２は、ラジエータ８１と燃料電池スタック２０との間の冷却水供給流路８４に設けられており、冷却水ポンプ８２によって冷却水が循環される。
【００３４】
図３は、燃料電池システム１００の電気的構成を示す概略図である。燃料電池システム１００は、ＦＤＣ９３と、二次電池９４と、ＢＤＣ９５と、ＤＣ／ＡＣインバータ９６と、負荷９７と、セル電圧計９１と、電流計９２とを備える。
【００３５】
セル電圧計９１は、本実施形態では、燃料電池スタック２０の全ての燃料電池２１のそれぞれと接続されており、全ての燃料電池２１それぞれを対象に電圧を計測する。セル電圧計９１は、その計測結果を制御部９０に送信する。セル電圧計９１を「電圧センサ」とも呼ぶ。電流計９２は、燃料電池スタック２０による発電電流の値を計測し、制御部９０に送信する。
【００３６】
ＦＤＣ９３及びＢＤＣ９５は、ＤＣ／ＤＣコンバータとして構成された回路である。ＦＤＣ９３は、制御部９０から送信される電流要求値に基づき、燃料電池スタック２０による発電電流を制御する。電流要求値とは、燃料電池スタック２０による発電電流の目標値となる値であり、制御部９０によって決定される。
【００３７】
ＦＤＣ９３は、発電電圧計及びインピーダンス計としての機能を有する。ＦＤＣ９３は、燃料電池スタック２０による発電電圧を計測し、制御部９０に計測結果を入力する。ＦＤＣ９３は、燃料電池スタック２０のインピーダンスを計測し、制御部９０に計測結果を入力する。具体的には、ＦＤＣ９３は、燃料電池スタック２０による発電電圧を変圧してＤＣ／ＡＣインバータ９６に供給し、発電電圧の値を計測して制御部９０に送信する。ＦＤＣ９３は、交流インピーダンス法を用いて燃料電池スタック２０のインピーダンスを計測する。本実施形態において用いられるインピーダンスの周波数は、高周波を含み、具体的には１００Ｈｚ〜１ｋＨｚを含む。
【００３８】
ＢＤＣ９５は、制御部９０の制御に基づき二次電池９４の充放電を制御する。ＢＤＣ９５は、二次電池９４のＳＯＣ（State Of Charge：残容量）を計測し、制御部９０に送信する。二次電池９４は、リチウムイオン電池で構成され、補助電源として機能する。
【００３９】
ＤＣ／ＡＣインバータ９６は、燃料電池スタック２０と負荷９７とに接続されている。ＤＣ／ＡＣインバータ９６は、燃料電池スタック２０と二次電池９４とから出力される直流電力を交流電力へと変換し、負荷９７に供給する。負荷９７には、燃料電池システム１００の発電した電力により駆動される車輪駆動用モータが含まれる。
【００４０】
負荷９７の車輪駆動用モータにおいて発生した回生電力は、ＤＣ／ＡＣインバータ９６によって直流電流に変換され、ＢＤＣ９５によって二次電池９４に充電される。制御部９０は、負荷９７に加え、二次電池９４のＳＯＣも加味して、燃料電池スタック２０への発電要求値を算出する。
【００４１】
制御部９０は、ＣＰＵとＲＡＭとＲＯＭとを備えるコンピュータとして構成されており、具体的にはＥＣＵ（Electronic Control Unit）である。制御部９０は、燃料電池システム１００の動作を制御するための信号を各部へ出力する。制御部９０は、酸化剤ガス流路系３０及び燃料ガス流路系５０を制御して、要求電力に応じた量の燃料ガス及び酸化剤ガスを燃料電池スタック２０へ供給させる。
【００４２】
制御部９０は、また、燃料電池システム１００の運転モードを、通常運転モードや間欠運転モード等に切り替える。これらの各種の「運転モード」を「運転状態」とも呼ぶ。通常運転モードとは、燃料電池システム１００が発電要求を受け、要求電力に応じた運転を行うモードである。発電要求には、燃料電池システム１００が搭載される車両の運転者などによる外的発電要求と、燃料電池システム１００の補機類に対して電力を供給するための内的発電要求と、が含まれる。補機には、例えば、コンプレッサ３１や、水素ポンプ５５等の燃料ガス、酸化剤ガス及び冷却媒体の給排に用いられる各種の補機が含まれる。間欠運転モードとは、要求電力が予め定められた値以下であり燃料電池スタック２０（燃料電池２１）における発電を停止するモードである。制御部９０は、燃料電池システム１００の運転モードを、燃料電池システム１００を搭載する車両のアイドリング時や低速走行時のような発電効率の低い低負荷運転時に、通常運転モードから間欠運転モードへ切り替える。間欠運転モードでは、制御部９０は、二次電池９４から負荷９７（駆動モータ）に電力を供給させる。間欠運転モードでは、制御部９０は、燃料ガス流路系５０を制御して燃料電池スタック２０のアノードに対する水素の供給を継続させる。間欠運転モードでは、制御部９０は、酸化剤ガス流路系３０を制御して燃料電池スタック２０の電位が予め定められた範囲内になる程度に、燃料電池スタック２０へ酸化剤ガスを供給させる。具体的には、制御部９０は、燃料電池スタック２０の出力端子電圧が高電位となることを回避可能な電圧以下であって、かつ、出力応答性を確保可能な電圧となるように、酸化剤ガス流路系３０を制御して、燃料電池スタック２０へ酸化剤ガスを供給させる。また、本実施形態では、制御部９０は、間欠運転モードにおいて、燃料電池システム１００の各部を制御して、後述の酸化剤ガス供給処理を行う。
【００４３】
Ａ２．酸化剤ガス供給処理：
図４は、燃料電池システム１００によって実行される酸化剤ガス供給処理を示すフローチャートである。本処理は、燃料電池システム１００の運転モードが間欠運転モードである場合に、制御部９０により繰り返し実行される処理である。
【００４４】
まず、制御部９０は、クロスオーバー量を推定する（ステップＳ２０）。クロスオーバーとは燃料電池２１のアノードに供給された燃料ガスが燃料電池反応に用いられることなく電解質膜１を透過してカソード側に移動することである。クロスオーバー量とは、単位時間あたりにアノードからカソード側へ移動する燃料ガスの量である。
【００４５】
間欠運転モードでは、アノードの圧力値は、インジェクタ５４の噴射により上昇した後、次第に低下する。この低下の一因は、アノードからカソードへの燃料ガスのクロスオーバーである。本実施形態では、制御部９０は、圧力センサ５９から取得した圧力値に基づいて、アノードの圧力低下量Ｐｒを算出し、アノードの圧力低下量Ｐｒと、アノードの容積Ｖとに基づいてクロスオーバー量Ｃを推定する。具体的には、制御部９０は、予め定められた期間の圧力低下量Ｐｒとアノードの容積Ｖとを乗算して、クロスオーバー量Ｃ（ＮＬ／ｍｉｎ）を推定する。本実施形態では、アノードの容積Ｖは、圧力センサ５９が圧力を取得する箇所の容積であり、燃料ガス供給流路６０におけるインジェクタ５４から燃料電池スタック２０までの容積と、燃料電池スタック２０の内部に形成された燃料ガスの流路の容積と、燃料ガス排出流路６１、循環流路６３の容積と、排出流路６４における排気排水弁５７までの容積と、の合計である。
【００４６】
次に、制御部９０は、以下の式（１）を用い、クロスオーバー量Ｃに基づいて、燃料電池スタック２０に供給する酸化剤ガスの量である酸化剤ガス供給量Ａを算出する（ステップＳ６０）。
【００４７】
酸化剤ガス供給量Ａ＝クロスオーバー量Ｃ／２／酸化剤ガス中の酸素濃度・・・式（１）
【００４８】
本実施形態では、酸化剤ガスである空気中の酸素濃度は０．２０８である。クロスオーバー量Ｃを２で除算するのは、アノードからカソードへクロスオーバーした燃料ガス（水素）を消費可能な酸素の量を算出するためである。
【００４９】
クロスオーバー量Ｃを推定後、制御部９０は、酸化剤ガス供給のタイミングであるか否かを判断する（ステップＳ７０）。酸化剤ガス供給のタイミングは、予め定められており、制御部９０に記憶されている。
【００５０】
酸化剤ガス供給のタイミングでない場合には（ステップＳ７０、ＮＯ）、制御部９０は、クロスオーバー量Ｃの推定（ステップＳ２０）と、酸化剤ガス供給量Ａの算出（ステップＳ６０）と、を繰り返す。制御部９０は、酸化剤ガス供給のタイミングに至るまで、クロスオーバー量Ｃと、酸化剤ガス供給量Ａとを積算する。
【００５１】
酸化剤ガス供給のタイミングである場合には（ステップＳ７０、ＹＥＳ）、制御部９０は、酸化剤ガス流路系３０を制御して、算出した酸化剤ガス供給量Ａを燃料電池スタック２０へ供給させる（ステップＳ８０）。例えば、コンプレッサ３１から酸化剤ガス供給流路３４へ送られる酸化剤ガスの総量がＸである場合、制御部９０は、酸化剤ガス流路系３０のコンプレッサ３１、入口弁３５及びバイパス弁３７を制御して、Ｘ−Ａの量の酸化剤ガスを酸化剤ガス排出流路３９へ供給させ、Ａの量の酸化剤ガスを燃料電池スタック２０へ供給させる。
【００５２】
その後、制御部９０は、クロスオーバー量Ｃと酸化剤ガス供給量Ａとをリセットして、再びクロスオーバー量Ｃの推定処理を実行する（ステップＳ２０）。制御部９０は、間欠運転モードが終了するまで上記の一連の処理（ステップＳ２０〜ステップＳ８０）を繰り返す。
【００５３】
Ａ３．効果：
本実施形態によれば、アノードからカソードへクロスオーバーした燃料ガスを消費可能な量の酸化剤ガスがカソードへ供給されるので、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することを抑制することができる。そのため、酸化剤ガスの不足による燃料電池スタック２０の電圧低下を抑制することができる。その結果、例えば、間欠運転から通常運転に切り替えられた際の燃料電池スタック２０の出力応答性の低下を抑制することができる。
【００５４】
また、本実施形態によれば、アノードの圧力低下量Ｐｒとアノードの容積Ｖとに基づいてクロスオーバー量Ｃを推定するので、アノードの圧力変動によりクロスオーバー量が変動した場合であっても、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することを抑制することができる。そのため、酸化剤ガスの不足による燃料電池の電圧低下を抑制することができる。アノード圧力の変動は、例えば、インジェクタ５４の駆動や水素ポンプ５５の回転数の変動等によって生じ得る。
【００５５】
Ａ４．第１実施形態の変形例：
Ａ４−１．変形例１：
上述の第１実施形態において、制御部９０は、クロスオーバー量Ｃを、アノードの圧力低下量Ｐｒと、アノードの容積Ｖとに基づいて推定している。これに対し、制御部９０は、間欠運転時におけるクロスオーバー量Ｃを予め記憶しておき、記憶されたクロスオーバー量Ｃと、上述の式（１）とから、酸化剤ガス供給量Ａを算出してもよい。制御部９０に記憶されるクロスオーバー量Ｃは、間欠運転時における単位時間あたりの平均的なクロスオーバー量であってもよい。平均的なクロスオーバー量は、間欠運転時におけるアノードの圧力平均値とアノードの容積Ｖから、実験やシミュレーションによって求めることができる。
【００５６】
Ａ４−２．変形例２：
上述の第１実施形態において、制御部９０は、アノードの圧力低下量Ｐｒに基づくクロスオーバー量Ｃを推定し、酸化剤ガス供給のタイミングに至るまで、クロスオーバー量を積算している。これに対し、制御部９０は、酸化剤ガス供給のタイミングに至るまで、アノードの圧力低下量Ｐｒを積算し、酸化剤ガスの供給タイミングである場合に（図４、ステップＳ７０、ＹＥＳ）、積算されたアノードの圧力低下量Ｐｒとアノードの容積Ｖとを乗算してクロスオーバー量Ｃの積算値を算出し、上述の式（１）を用いて酸化剤ガス供給量Ａを算出してもよい。
【００５７】
Ｂ．第２実施形態：
Ｂ１．燃料電池システムの構成：
第２実施形態の燃料電池システム１００では、制御部９０がアノードの圧力値によって一意に定まるクロスオーバー量Ｃを記憶している。本実施形態の燃料電池システム１００のその他の構成は、上述の第１実施形態の燃料電池システム１００と同様であるため、説明を省略する。
【００５８】
Ｂ２．酸化剤ガス供給処理：
図５は、第２実施形態における酸化剤ガス供給処理を示すフローチャートである。制御部９０は、クロスオーバー量推定処理（ステップＳ２０ａ）において、まず、クロスオーバー量初期値Ｃｉを推定する（図５、ステップＳ２２ａ）。クロスオーバー量初期値Ｃｉとは、クロスオーバー量推定処理の開始時のクロスオーバー量である。
【００５９】
図６は、第２実施形態の燃料電池システム１００の制御部９０に記憶されているマップＭＰ１を示す図である。マップＭＰ１は、アノードの圧力値とクロスオーバー量Ｃとの関係を示すマップである。マップＭＰ１は、アノード圧力値を変動させた際のクロスオーバー量を測定する実験や、シミュレーションにより求められる。制御部９０は、アノードの圧力値がＰ１である場合、マップＭＰ１を用いて、クロスオーバー量初期値Ｃｉとしてアノードの圧力値Ｐ１に対応するクロスオーバー量Ｃ１を取得する。
【００６０】
次に、制御部９０は、アノードの圧力低下量Ｐｒに基づくクロスオーバー量Ｃｒを推定する（図５、ステップＳ２４ａ）。制御部９０は、アノードの圧力値がＰ１からＰ２へ低下した場合、アノードの圧力低下量Ｐｒ（Ｐ１−Ｐ２）とアノードの容積Ｖとを乗算することにより、アノードの圧力低下量Ｐｒに基づくクロスオーバー量Ｃｒを推定する。
【００６１】
クロスオーバー量Ｃｒを推定した後、制御部９０は、クロスオーバー量初期値Ｃｉと、アノードの圧力低下量に基づくクロスオーバー量Ｃｒとの合計値であるクロスオーバー量Ｃの総量を算出する（図５、ステップＳ２６ａ）。
【００６２】
次に、制御部９０は、上述の式（１）を用い、クロスオーバー量Ｃの総量に基づいて、燃料電池スタック２０に供給する酸化剤ガスの供給量Ａを算出する（ステップＳ６０ａ）。本実施形態における以降の処理（図５、ステップＳ７０ａ、ステップＳ８０ａ）は、それぞれ、上述の第１実施形態における処理（図４、ステップＳ７０、ステップＳ８０）と同様であるため説明を省略する。
【００６３】
Ｂ３．効果：
第２実施形態の燃料電池システム１００によれば、アノードの圧力値に基づいてクロスオーバー量初期値Ｃｉを求め、クロスオーバー量初期値Ｃｉと、アノードの圧力低下量Ｐｒに基づくクロスオーバー量Ｃｒとの合計値に基づいて酸化剤ガス供給量Ａを算出するので、アノードの圧力が一時的に上昇した場合にもクロスオーバー量Ｃを推定することができるので、クロスオーバー量Ｃの推定精度を高めることができる。そのため、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することをより抑制することができ、酸化剤ガスの不足による燃料電池の電圧低下をより抑制することができる。
【００６４】
Ｂ４．第２実施形態の変形例：
Ｂ４−１．第２実施形態の変形例１：
上述の第２実施形態において、制御部９０は、電解質膜１の特性とクロスオーバー量Ｃの補正値との関係を記憶していてもよい。制御部９０は、間欠運転時において、電解質膜１の特性に対応するクロスオーバー量Ｃの補正値に基づいて、クロスオーバー量初期値Ｃｉを補正してもよい。電解質膜１の特性とは、例えば、電解質膜１の劣化の度合いである。
【００６５】
図７は、電解質膜１の劣化とクロスオーバー量Ｃの補正値との関係を示すマップＭＰ２である。図７の縦軸はクロスオーバー量補正値、横軸は運転時間である。運転時間は、燃料電池２１の製造時からの経過時間である。マップＭＰ２は、例えば、燃料電池２１の加速試験により予め求めることができる。制御部９０は、上述のクロスオーバー量初期値Ｃｉの推定処理（図５、ステップＳ２２ａ）において、運転時間Ｙに対するクロスオーバー量初期値Ｃｉの補正値ＫＹを取得し、クロスオーバー量初期値Ｃｉに補正値ＫＹを乗算して、クロスオーバー量初期値Ｃｉを補正してもよい。
【００６６】
本変形例によれば、電解質膜１の特性によってクロスオーバー量初期値Ｃｉが補正されるので、クロスオーバー量Ｃの推定精度を一層高めることができる。そのため、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することを一層抑制することができ、酸化剤ガスの不足による燃料電池の電圧低下を一層抑制することができる。
【００６７】
Ｂ４−２．第２実施形態の変形例２：
図８は、電解質膜１の劣化とクロスオーバー量Ｃの補正値との関係を、アノードの圧力値ごとに示すマップＭＰ３である。図８の縦軸はクロスオーバー量Ｃの補正値、横軸は運転時間である。制御部９０は、クロスオーバー量初期値Ｃｉの推定処理（図５、ステップＳ２２ａ）において、マップＭＰ３の中からクロスオーバー量初期値Ｃｉを求める際のアノードの圧力値に対応するマップを参照し、運転時間Ｙに対するクロスオーバー量初期値Ｃｉの補正値ＫＹを取得し、クロスオーバー量初期値Ｃｉに補正値ＫＹを乗算して、クロスオーバー量初期値Ｃｉを補正してもよい。
【００６８】
本変形例によれば、クロスオーバー量初期値Ｃｉを求める際のアノードの圧力値に対応する電解質膜１の特性によって、クロスオーバー量初期値Ｃｉが補正されるため、クロスオーバー量の推定精度をより一層高めることができる。そのため、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することをより一層抑制することができ、酸化剤ガスの不足による燃料電池の電圧低下をより一層抑制することができる。
【００６９】
なお、上述の第２実施形態の変形例１、２において、電解質膜１の特性は、電解質膜１や電解質樹脂の酸素透過性、電解質膜１の膜厚、温度、湿度のいずれかであってもよく、これらの組合せであってもよい。制御部９０は、これらの電解質膜１の特性に対応するクロスオーバー量Ｃの補正値を記憶していてもよい。電解質膜１の温度は、制御部９０が温度センサ８６から取得する温度であってもよい。また、燃料電池システム１００は、冷却水供給流路８４に湿度センサを備え、制御部９０は湿度センサから取得した湿度を、電解質膜１の湿度としてもよい。
【００７０】
Ｃ．第３実施形態
Ｃ１．燃料電池システムの構成：
第３実施形態の燃料電池システム１００では、制御部９０は、間欠運転時における目標電圧を記憶している。目標電圧は、燃料電池２１の劣化を抑制しつつ、出力応答性を確保可能な電圧であり、予め実験やシミュレーションにより求められる。また、制御部９０は、セル電圧計９１（電圧センサ）から、燃料電池スタック２０の電圧値（ＦＣ電圧）を取得して、電圧値が目標電圧に達するようにフィードバック制御を行う。本実施形態の燃料電池システム１００のその他の構成は、上述の第１実施形態の燃料電池システム１００と同様であるため、説明を省略する。
【００７１】
Ｃ２．酸化剤ガス供給処理：
図９は、第３実施形態における酸化剤ガス供給処理を示すフローチャートである。図９に示すクロスオーバー量推定処理（ステップＳ２０ｂ）は、上述の第１実施形態におけるクロスオーバー量推定処理（図４、ステップＳ２０）と同様である。
【００７２】
本実施形態では、クロスオーバー量Ｃが推定されると、制御部９０は、クロスオーバー量Ｃに基づく酸化剤ガス供給量Ａｃを算出する（図９、ステップＳ６０ｂ）。本処理は、上述の第１実施形態における酸化剤ガス供給量算出処理（図４、ステップＳ６０）と同様である。
【００７３】
次に、制御部９０は、ＦＣ電圧を取得し、目標電圧とＦＣ電圧との電圧差Ｖｄが予め定められた値（閾値）以下であるか否かを判断する（ステップＳ１００ｂ）。
【００７４】
電圧差Ｖｄが閾値よりも大きい場合には（ステップＳ１００ｂ、ＮＯ）、制御部９０は、ＦＣ電圧と酸化剤ガスの供給量の関係とから、電圧差Ｖｄに基づく酸化剤ガスの供給量Ａｖｄを算出する（ステップＳ１５０ｂ）。
【００７５】
図１０は、第３実施形態の燃料電池システム１００の制御部９０に記憶されているマップＭＰ４を示す図である。マップＭＰ４は、電圧差Ｖｄと、酸化剤ガスの供給量Ａとの関係を示している。横軸は電圧差、縦軸はＦＣ電圧が目標電圧に達するために必要な酸化剤ガス供給量である。制御部９０は、マップＭＰ４に電圧差Ｖｄを入力して目標電圧に達する酸化剤ガス供給量Ａｖｄを算出する。
【００７６】
次に、制御部９０は、クロスオーバー量Ｃに基づく酸化剤ガス供給量Ａｃと、電圧差Ｖｄに基づく酸化剤ガス供給量Ａｖｄを合算し、酸化剤ガス供給量の総量（Ａｃ＋Ａｖｄ）を算出する（図９、ステップＳ１６０ｂ）。電圧差Ｖｄが閾値以下である場合には（ステップＳ１００ｂ、ＹＥＳ）、酸化剤ガス供給量の総量は、クロスオーバー量Ｃに基づく酸化剤ガス供給量Ａｃと等しい。
【００７７】
次に、制御部９０は、酸化剤ガス供給のタイミングである場合には（ステップＳ１７０ｂ、ＹＥＳ）、燃料ガス流路系５０を制御して、酸化剤ガスの供給量の総量を燃料電池スタック２０へ供給させる（ステップＳ１８０ｂ）。酸化剤ガス供給のタイミングでない場合には（ステップＳ１７０ｂ、ＮＯ）、制御部９０は、ステップＳ２０ｂからステップＳ１６０ｂの処理を繰り返す。制御部９０は、間欠運転モードが終了するまで、上記の一連の処理（ステップＳ２０ｂからステップＳ１８０ｂ）を繰り返す。
【００７８】
Ｃ３．効果：
第３実施形態の燃料電池システム１００によれば、燃料電池の電圧が低下した場合であっても、目標電圧と燃料電池スタック２０の電圧との電圧差Ｖｄが低減されるように酸化剤ガスが供給される。すなわち、推定したクロスオーバー量Ｃに基づいて酸化剤ガスを供給する、いわゆるフィードフォワード制御に加え、実際の電圧差Ｖｄに基づいて酸化剤ガスを供給する、いわゆるフィードバック制御が行われるので、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することを効果的に抑制することができ、酸化剤ガスの不足による燃料電池の電圧低下を効果的に抑制することができる。そのため、燃料電池の出力応答性の低下を効果的に抑制することができる。
【００７９】
Ｃ４．第３実施形態の変形例：
Ｃ４−１．第３実施形態の変形例１：
上述の第３実施形態において、制御部９０は、電圧差Ｖｄと、目標電圧に達するために必要な酸化剤ガス供給量との関係を示すマップＭＰ４を記憶しており、電圧差Ｖｄから目標電圧に達する酸化剤ガス供給量Ａｖｄを算出している。これに対し、制御部９０は、電圧差Ｖｄから閾値以上であって目標電圧以下に達する量の酸化剤ガス供給量を算出してもよい。
【００８０】
Ｃ４−２．第３実施形態の変形例２：
上述の第３実施形態において、制御部９０は、電圧と酸化剤ガス供給量Ａとの関係を記憶していてもよい。制御部９０は、取得したＦＣ電圧に対応する酸化剤ガス供給量と、目標電圧に対応する酸化剤ガス供給量の差分を上記関係から取得して、酸化剤ガス流路系３０に燃料電池スタック２０へ供給させてもよい。
【００８１】
Ｃ４−３．第３実施形態の変形例３：
上述の第３実施形態におけるクロスオーバー量推定処理（図９、ステップＳ２０ｂ）では、第２実施形態におけるクロスオーバー量推定処理（図５、ステップＳ２０ａ）と同様の処理を実行してもよい。
【００８２】
Ｄ．その他の変形例：
Ｄ１．変形例１：
上述の種々の実施形態において、制御部９０は、クロスオーバー量Ｃ、クロスオーバー量初期値Ｃｉを、燃料ガス中の水素の分圧によって補正してもよい。このようにすれば、クロスオーバーした水素の量をより正確に推定することができるので、カソードにおいて酸化剤ガスが不足することをより抑制することができる。
【００８３】
Ｄ２．変形例２：
上述の第１及び第２実施形態において、酸化剤ガス供給量Ａの算出（図４、ステップＳ６０、図５、ステップＳ６０ａ）は、酸化剤ガス供給タイミングの判断（図４、ステップＳ７０、図５、ステップＳ７０ａ）の後、又は酸化剤ガス供給タイミングの判断と同時に行われてもよい。例えば、制御部９０は、クロスオーバー量Ｃを推定して積算し、酸化剤ガスの供給タイミングである場合に、積算されたクロスオーバー量に基づいて、酸化剤ガス供給量Ａを算出してもよい。同様に、上述の第３実施形態における酸化剤ガス供給量Ａｃ，Ａｖｄ及び酸化剤ガス供給量の総量（Ａｃ＋Ａｖｄ）の算出（図９、ステップＳ６０ｂ、ステップＳ１５０ｂ、ステップＳ１６０ｂ）は、酸化剤ガス供給タイミングの判断（図９、ステップＳ１７０ｂ）の後に、又は酸化剤ガス供給タイミングの判断と同時に行われてもよい。
【００８４】
Ｄ３．変形例３：
上述の種々の実施形態及び変形例において、制御部９０は、マップＭＰ１〜ＭＰ４に示される関係を、数式で記憶していてもよく、制御部９０は、取得した圧力値や、電圧値を数式に入力して、クロスオーバー量や、酸化剤ガス供給量を算出してもよい。
【００８５】
本発明は、上述の実施形態や変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態や変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組合せを行うことが可能である。また、前述した実施形態及び各変形例における構成要素の中の、独立請求項で記載された要素以外の要素は、付加的な要素であり、適宜省略可能である。
【符号の説明】
【００８６】
１…電解質膜
２…アノード側電極
３…カソード側電極
４…アノード側ガス拡散層
５…膜電極接合体
７…パワースイッチ
９…カソード側ガス拡散層
１２…アノード側セパレータ
１３…カソード側セパレータ
１４…燃料ガス流路
１８…冷媒流路
１９…酸化剤ガス流路
２０…燃料電池スタック
２１…燃料電池
３０…酸化剤ガス流路系
３１…コンプレッサ
３２…モータ
３３…インタークーラ
３４…酸化剤ガス供給流路
３５…入口弁
３６…調圧弁
３７…バイパス弁
３８…バイパス流路
３９…酸化剤ガス排出流路
４０…マフラ
４１…エアフローメータ
５０…燃料ガス流路系
５１…レギュレータ
５２、５３…リリーフ弁
５４…インジェクタ
５５…水素ポンプ
５６…気液分離部
５７…排気排水弁
５９…圧力センサ
６０…燃料ガス供給流路
６１…燃料ガス排出流路
６３…循環流路
６４…排出流路
７０…水素タンク
７１…開閉弁
８０…冷却水循環系
８１…ラジエータ
８２…冷却水ポンプ
８３…冷却水排出流路
８４…冷却水供給流路
８６…温度センサ
９０…制御部
９１…セル電圧計
９２…電流計
９３…ＦＤＣ
９４…二次電池
９５…ＢＤＣ
９６…ＤＣ／ＡＣインバータ
９７…負荷
１００…燃料電池システム
Ａ、Ａｃ、Ａｖｄ…酸化剤ガス供給量
Ｃ１、Ｃ、Ｃｒ、Ｃｖｄ…クロスオーバー量
Ｃｉ…クロスオーバー量初期値
ＫＹ…補正値
Ｖｄ…電圧差
Ｙ…運転時間
ＭＰ１、ＭＰ２、ＭＰ３、ＭＰ４…マップ
Ｐｒ…圧力低下量
Ｖ…アノード容積
【図１】
2018195374.tif 000003
【図２】
2018195374.tif 000004
【図３】
2018195374.tif 000005
【図４】
2018195374.tif 000006
【図５】
2018195374.tif 000007
【図６】
2018195374.tif 000008
【図７】
2018195374.tif 000009
【図８】
2018195374.tif 000010
【図９】
2018195374.tif 000011
【図１０】
2018195374.tif 000012