(57)【要約】【課題】試料表面の付着成分の影響を除去して、試料中の所望の元素の量を解析することができる質量分析方法を提供する。【解決手段】本質量分析方法は、試料表面の特定されるある一定領域の付着成分を除去する第１除去工程Ｓ０１と、上記一定領域への次イオンの第１イオンビームの照射により発生する二次イオンの質量分析から元素量を測定する第１測定工程Ｓ１０と、上記一定領域への一次イオンの第２イオンビームの照射により発生する二次イオンの質量分析から元素量を測定する第２測定工程Ｓ２０と、元素量の第１測定工程と第２測定工程との変分を演算する演算工程Ｓ３０と、を備え、第１除去工程から第１測定工程の第１イオンビーム照射までの第１測定工程導入時間と、第１測定工程の第１イオンビーム照射から第２測定工程の第２イオンビーム照射までの第２測定工程導入時間と、が同じである。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、
前記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程と、
前記特定される一定領域に前記一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する前記二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程と、
前記特定される一定領域に前記一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する前記二次イオンの質量分析から前記所望の元素の量を測定する第２測定工程と、
前記第１測定工程において測定される前記所望の元素の量と前記第２測定工程において測定される前記所望の元素の量との変分を演算する演算工程と、を備え、
前記第１除去工程から前記第１測定工程における前記第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、前記第１測定工程における前記第１イオンビームの照射から前記第２測定工程における前記第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じであり、
前記第１イオンビームの強度が前記第２イオンビームの強度より強い、質量分析方法。
【請求項２】
前記第１除去工程における前記特定される一定領域の付着成分を除去する方法が、前記第１イオンビームの強度以上の強度を有するイオンビームを前記特定される一定領域に照射することである請求項１に記載の質量分析方法。
【請求項３】
イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、
前記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程と、
前記特定される一定領域に前記一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する前記二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程と、
前記特定される一定領域の付着成分を除去する第２除去工程と、
前記特定される一定領域に前記一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する前記二次イオンの質量分析から前記所望の元素の量を測定する第２測定工程と、
前記第１測定工程において測定される前記所望の元素の量と前記第２測定工程において測定される前記所望の元素の量との変分を演算する演算工程と、を備え、
前記第１除去工程から前記第１測定工程における前記第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、前記第２除去工程から前記第２測定工程における前記第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じである、質量分析方法。
【請求項４】
前記第１除去工程および前記第２除去工程における前記特定される一定領域の付着成分を除去する方法が、前記第１イオンビームの強度および前記第２イオンビームの強度のいずれも以上の強度を有するイオンビームを前記特定される一定領域に照射することである請求項３に記載の質量分析方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、イオンビームを走査して試料表面の一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
西澤潤一監修，半導体用語大辞典編集委員会，「半導体用語大辞典」，１９９９年３月３０日，ｐｐ７９８−７９９（非特許文献１）に記載のように、イオンビームを走査して試料表面の一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であるＳＩＭＳ（二次イオン質量分析法）は、試料の表面組成を解析する最も有用な方法として広く用いられている。
【０００３】
また、国際公開第２００５／１１９２２９号（特許文献１）は、試料中の成分を正確に測定するために、ＳＩＭＳにおいて一次イオンのラスター領域の面積を変化させることにより、一次イオン電流密度を変化させて、バックグラウンド成分と試料中の成分に分けることができる、ラスター変化法を開示する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】国際公開第２００５／１１９２２９号
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】西澤潤一監修，半導体用語大辞典編集委員会，「半導体用語大辞典」，１９９９年３月３０日，ｐｐ７９８−７９９）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、西澤潤一監修，半導体用語大辞典編集委員会，「半導体用語大辞典」，１９９９年３月３０日，ｐｐ７９８−７９９（非特許文献１）に記載のＳＩＭＳは、試料の表面組成を解析するのに極めて有用であるが、測定される元素の量に、試料表面の付着成分に含まれる元素の量も含まれるという問題点がある。このため、ＳＩＭＳにより、たとえば、試料中（試料の表面および内部を意味する。以下同じ。）の酸素または窒素などの元素の量を解析する場合、それらの中に試料表面に付着する大気中の酸素または窒素などの元素が含まれてしまい、試料中の酸素または窒素などの元素を正確に解析することが困難である。
【０００７】
また、国際公開第２００５／１１９２２９号（特許文献１）に開示されるラスター変化法は、走査させる一次イオンのイオンビーム径がラスター領域に比べて小さい場合はラスター領域を変化させても一次イオン電流密度は変化しないため、ラスター変化法によって試料中の成分を正確に解析することができないという問題点があった。
【０００８】
そこで、試料表面の付着成分の影響を除去して、試料中の所望の元素の量を正確に解析することができる質量分析方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明のある態様にかかる質量分析方法は、イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程と、上記特定される一定領域に一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程と、上記特定される一定領域に一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から上記所望の元素の量を測定する第２測定工程と、第１測定工程において測定される上記所望の元素の量と第２測定工程において測定される上記所望の元素の量との変分を演算する演算工程と、を備え、第１除去工程から第１測定工程における第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、第１測定工程における第１イオンビームの照射から第２測定工程における第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じであり、第１イオンビームの強度が第２イオンビームの強度より強い。
【００１０】
本発明の別の態様にかかる質量分析方法は、イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程と、上記特定される一定領域に一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程と、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第２除去工程と、上記特定される一定領域に一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から上記所望の元素の量を測定する第２測定工程と、第１測定工程において測定される上記所望の元素の量と第２測定工程において測定される上記所望の元素の量との変分を演算する演算工程と、を備え、第１除去工程から第１測定工程における第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、第２除去工程から第２測定工程における第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じである。
【発明の効果】
【００１１】
上記によれば、試料表面の付着成分の影響を除去して、試料中の所望の元素の量を正確に解析することができる質量分析方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明のある態様にかかる質量分析方法のある例を示すフローチャートである。
【図２】本発明のある態様にかかる質量分析方法の別の例を示すフローチャートである。
【図３】本発明のある態様にかかる質量分析方法の第１測定工程および第２測定工程における二次イオンの質量分析からの所望の元素の測定概要を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
[本発明の実施形態の説明]
最初に本発明の実施態様を列記して説明する。
【００１４】
本発明のある実施形態にかかる質量分析方法は、イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程と、上記特定される一定領域に一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程と、上記特定される一定領域に一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から上記所望の元素の量を測定する第２測定工程と、第１測定工程において測定される上記所望の元素の量と第２測定工程において測定される上記所望の元素の量との変分を演算する演算工程と、を備え、第１除去工程から第１測定工程における第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、第１測定工程における第１イオンビームの照射から第２測定工程における第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間とが、同じであり、第１イオンビームの強度が第２イオンビームの強度より強い。
【００１５】
本実施形態の質量分析方法は、第１除去工程、第１測定工程、第２測定工程および演算工程を備え、第１除去工程、第１測定工程および第２測定工程において特定される一定領域がいずれも同じ領域の同一面積であり、第１測定工程導入時間と第２測定工程導入時間とが同じであり、第１イオンビームの強度が第２イオンビームの強度より強いことから、第１測定工程および第２測定工程における試料表面の上記特定される一定領域の付着成分の影響を相殺することにより除去して、試料中の所望の元素の量を正確に解析することができる。
【００１６】
本実施形態の質量分析方法において、第１除去工程における上記特定される一定領域の付着成分を除去する方法を、第１イオンビームの強度以上の強度を有するイオンビームを上記特定される一定領域に照射することとできる。かかる質量分析方法は、第１除去工程で用いられるイオンビームの強度が第１イオンビームの強度以上であることから、第１測定工程および第２測定工程における上記特定される一定領域の付着成分の影響を確実に相殺することにより確実に除去して、試料中の所望の元素の量をより正確に解析することができる。
【００１７】
本発明の別の実施形態にかかる質量分析方法は、イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程と、上記特定される一定領域に一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程と、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第２除去工程と、上記特定される一定領域に一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から上記所望の元素の量を測定する第２測定工程と、第１測定工程において測定される上記所望の元素の量と第２測定工程において測定される上記所望の元素の量との変分を演算する演算工程と、を備え、第１除去工程から第１測定工程における第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、第２除去工程から第２測定工程における第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じである。
【００１８】
本実施形態の質量分析方法は、第１除去工程、第１測定工程、第２除去工程、第２測定工程および演算工程を備え、第１除去工程、第１測定工程、第２除去工程および第２測定工程において特定される一定領域がいずれも同じ領域の同一面積であり、第１測定工程導入時間と第２測定工程導入時間とが同じであることから、第１測定工程および第２測定工程における試料表面の上記特定される一定領域の付着成分の影響を相殺することにより除去して、試料中の所望の元素の量を正確に解析することができる。
【００１９】
本実施形態の質量分析方法において、第１除去工程および第２除去工程における上記特定される一定領域の付着成分を除去する方法が、第１イオンビームの強度および第２イオンビームの強度のいずれも以上の強度を有するイオンビームを上記特定される一定領域に照射することとできる。かかる質量分析方法は、第１除去工程および第２除去工程で用いられるイオンビームの強度が第１イオンビームの強度および第２イオンビームの強度のいずれも以上であることから、第１測定工程および第２測定工程における上記特定される一定領域の付着成分の影響を確実に相殺することにより確実に除去して、試料中の所望の元素の量をより正確に解析することができる。
【００２０】
すなわち、本実施形態の質量分析方法は、イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程と、上記特定される一定領域に一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程と、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第２除去工程と、上記特定される一定領域に一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から上記所望の元素の量を測定する第２測定工程と、第１測定工程において測定される上記所望の元素の量と第２測定工程において測定される上記所望の元素の量との変分を演算する演算工程と、を備え、第１除去工程から第１測定工程における第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、第２除去工程から第２測定工程における第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じであり、第１除去工程および第２除去工程における上記特定される一定領域の付着成分を除去する方法が、第１イオンビームの強度および第２イオンビームの強度のいずれも以上の強度を有するイオンビームを上記特定される一定領域に照射することである。
【００２１】
かかる質量分析方法は、第１除去工程、第１測定工程、第２除去工程、第２測定工程および演算工程を備え、第１除去工程、第１測定工程、第２除去工程および第２測定工程において特定される一定領域がいずれも同じ領域の同一面積であり、第１測定工程導入時間と第２測定工程導入時間とが同じであり、第１除去工程および第２除去工程で用いられるイオンビームの強度が第１イオンビームの強度および第２イオンビームの強度のいずれも以上であることから、第１測定工程および第２測定工程における試料表面の上記特定される一定領域の付着成分の影響を確実に相殺することにより確実に除去して、試料中の所望の元素の量をより正確に解析することができる。
【００２２】
[本発明の実施形態の詳細]
＜実施形態１＞
図１を参照して、本実施形態の質量分析方法は、イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程Ｓ０１と、上記特定される一定領域に一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程Ｓ１０と、上記特定される一定領域に一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から上記所望の元素の量を測定する第２測定工程Ｓ２０と、第１測定工程Ｓ１０において測定される上記所望の元素の量と第２測定工程Ｓ２０において測定される上記所望の元素の量との変分を演算する演算工程Ｓ３０と、を備え、第１除去工程Ｓ０１から第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの照射から第２測定工程Ｓ２０における第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じであり、第１イオンビームの強度が第２イオンビームの強度より強い。
【００２３】
本実施形態の質量分析方法は、第１除去工程Ｓ０１、第１測定工程Ｓ１０、第２測定工程Ｓ２０および演算工程Ｓ３０を備え、第１除去工程Ｓ０１、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０において特定される一定領域がいずれも同じ領域の同一面積であり、第１測定工程導入時間と第２測定工程導入時間とが同じであり、第１イオンビームの強度が第２イオンビームの強度より強いことから、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０における試料表面の上記特定される一定領域の付着成分の影響を相殺することにより除去して、試料中の所望の元素の量を正確に解析することができる。以下、詳細に説明する。
【００２４】
イオンビームを走査することにより試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析するＳＩＭＳにおいては、１×１０-8Ｐａ程度までの高い真空雰囲気中において試料の分析を行なうが、かかる真空雰囲気中においてもわずかに含まれる大気由来の所定の元素（酸素、窒素、炭素、水素およびアルゴンなど）の試料表面への付着が問題となる。
【００２５】
たとえば、酸素分子の付着確率（酸素分子が装置の壁に衝突したときに、そのまま装置の壁に付着する確率をいう、以下同じ。）を１とすると、酸素分圧１×１０-4Ｐａで酸素の単分子層を形成するまでの時間は約１秒である。任意に特定される一定領域の一例としての３μｍ×３μｍの正方形領域に単分子層が形成されている状況においては、直径約０．３ｎｍの酸素分子が（３μｍ／０．３ｎｍ）2個すなわち１０8個付着していると考えられる。ＳＩＭＳ装置内の真空度を１×１０-8Ｐａとすると、酸素分圧は２×１０-9Ｐａである。このとき、３μｍ×３μｍの正方形領域に１秒間で付着する酸素分子は（１×１０8）×（２×１０-9）／（１×１０-4）個すなわち２０００個となる。したがって、たとえば、試料である窒化ケイ素焼結体の表面および内部の固溶酸素量を測定する場合に、その固溶酸素量が１００〜１０００ｐｐｍのオーダであるため、試料の表面に付着している酸素分子の影響が大きい。
【００２６】
本実施形態の質量分析方法においては、第１除去工程Ｓ０１によって上記特定される一定領域の付着成分がすべて除去されても、第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの照射までの第１測定工程導入時間の間に、上記のように上記特定される一定領域に所定の元素が付着する。また、第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの照射によっても上記特定される一定領域の付着成分がすべて除去されても、第２測定工程Ｓ２０における第２イオンビームの照射までの第２測定工程導入時間の間に、上記のように上記特定される一定領域に所定の元素が付着する。
【００２７】
ここで、第１除去工程Ｓ０１、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０において特定される一定領域がいずれも同じ領域でありしたがって同一面積であり、第１除去工程Ｓ０１および第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの照射により上記特定される一定領域の付着成分がすべて除去され、所定の雰囲気中において上記特定される一定領域に所定の元素が付着する第１測定工程導入時間および第２測定導入時間が同じであれば、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０における上記特定される一定領域の付着成分の組成および量は同じである。そこで、第１測定工程Ｓ１０において測定される所望の元素の量と第２測定工程Ｓ２０において測定される所望の元素の量との変分を演算することにより、上記特定される一定領域の付着成分の影響を相殺して除去できる。
【００２８】
本実施形態の質量分析方法においては、イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析するＳＩＭＳにおいて、第１測定工程Ｓ１０において測定される所望の元素の量と第２測定工程Ｓ２０において測定される上記所望の元素の量との間に変分が出るように、第１測定工程Ｓ１０と第２測定工程Ｓ２０との間で、ＳＩＭＳ装置のアパーチャーのサイズ（スリット幅）を変える方法（アパーチャー変化法ともいう、以下同じ。）により、イオンビームの密度を一定にしたままイオンビームの径を変えて、イオンビームの強度を変えて、電流密度およびスパッタ速度を変える。これにより、第１測定工程Ｓ１０と第２測定工程Ｓ２０との間で、二次イオンとして発生する所望の元素の量が異なるため、それらの変分を演算することができる。
【００２９】
本実施形態および他の実施形態において、変分とは、第１測定工程Ｓ１０において二次イオンとして発生する所望の元素の量と、第２測定工程Ｓ２０において二次イオンとして発生する上記所望の元素の量と、の間で変化した分量をいい、たとえば両者の間の変化した差である差分などを含む。第１除去工程Ｓ０１、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０において特定される一定領域を同じとして同一面積とし、第１測定工程導入時間および第２測定工程導入時間を同じとすることにより、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０における上記特定される一定領域の付着成分の組成および量が同じになる。このため、第１測定工程Ｓ１０において二次イオンとして発生する所望の元素の量と、第２測定工程Ｓ２０において二次イオンとして発生する所望の元素の量と、の変分を演算することにより、上記特定される一定領域の付着成分の影響を相殺して除去できるため、試料中の所望の元素の量を正確に解析することができる。
【００３０】
図３に、本実施形態の質量分析方法により、たとえば、試料として窒化ケイ素焼結体の表面および内部（以下、窒化ケイ素焼結体中ともいう）の固溶酸素量をＳＩＭＳにより測定する一例を示す。窒化ケイ素焼結体中の酸素（Ｏ）およびケイ素（Ｓｉ）の量を評価するために、一次イオンとしてセシウムイオン（Ｃｓ＋）を用いる。
【００３１】
図３（Ａ）に、たとえば、第１測定工程において、アパーチャーのサイズを大きくして大きな強度の第１イオンビームを照射したときに発生する二次イオン中に、試料中のＳｉが６個、試料中のＯが４個、試料表面付着のＯが１個、測定されることを示す。試料中のＳｉに対する試料中のＯの比（以下、（試料Ｏ／試料Ｓｉ）比ともいう）は４／６である。しかしながら、ＳＩＭＳにより測定されるＳｉに対するＯの比（以下、（測定Ｏ／測定Ｓｉ）比ともいう）は、試料中のＳｉに対する試料中および試料表面付着のＯの比（以下、（（試料Ｏ＋付着Ｏ）／試料Ｓｉ）比ともいう）である５／６であり、（試料Ｏ／試料Ｓｉ）比を測定することができない。
【００３２】
図３（Ｂ）に、たとえば、第２測定工程において、アパーチャーのサイズを小さくして小さな強度の第２イオンビームを照射したときに発生する二次イオン中に、試料中のＳｉが３個、試料中のＯが２個、試料表面付着のＯが１個、測定されることを示す。（試料Ｏ／試料Ｓｉ）比は２／３である。しかしながら、ＳＩＭＳにより測定される（測定Ｏ／測定Ｓｉ）比は、（（試料Ｏ＋付着Ｏ）／試料Ｓｉ）比である３／３であり、（試料Ｏ／試料Ｓｉ）比を測定することができない。
【００３３】
そこで、第１測定工程導入時間と第２測定工程導入時間を同じとすることにより、試料表面の付着成分の一つであるＯが同じ量になるように調整して、第１測定工程で測定されたＳｉおよびＯの個数と、第２測定工程で測定されたＳｉおよびＯの個数の差分を演算することにより、試料表面に付着しているＯの影響を相殺により除去して、（試料Ｏ／試料Ｓｉ）比を算出できる。すなわち、ΔＳｉは第１測定工程の測定Ｓｉである６個から第２測定工程の測定Ｓｉである３個を減じた３個となり、ΔＯは第１測定工程の測定Ｏある５個から第２測定工程の測定Ｏである３個を減じた２個となる。したがって、ΔＳｉに対するΔＯの比（以下、（ΔＯ／ΔＳｉ）比ともいう）は、２／３となり、（試料Ｏ／試料Ｓｉ）比と一致する。
【００３４】
本実施形態の質量分析方法においては、第１除去工程Ｓ０１における上記特定される一定領域の付着成分の除去と同様に、第１測定工程における第１イオンビームの照射により、上記特定される一定領域の付着成分を確実に除去する観点から、第１イオンビームの強度は第２イオンビームの強度より強い。これにより、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０における上記特定される一定領域の付着成分の影響を確実に相殺することにより確実に除去して、試料中の所望の元素の量を正確に解析することができる。
【００３５】
本実施形態の質量分析方法において、第１除去工程Ｓ０１における上記特定される一定領域の付着成分を除去する方法は、第１イオンビームの強度以上の強度を有するイオンビームを上記特定される一定領域に照射することが好ましい。かかる質量分析方法は、第１除去工程Ｓ０１で用いられるイオンビームの強度が第１イオンビームの強度以上であることから、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０における上記特定される一定領域の付着成分の影響を確実に相殺することにより確実に除去して、試料中の所望の元素の量をより正確に解析することができる。
【００３６】
＜実施形態２＞
図２を参照して、本実施形態の質量分析方法は、イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程Ｓ０１と、上記特定される一定領域に一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程Ｓ１０と、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第２除去工程Ｓ０２と、上記特定される一定領域に一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から上記所望の元素の量を測定する第２測定工程Ｓ２０と、第１測定工程Ｓ１０において測定される上記所望の元素の量と第２測定工程Ｓ２０において測定される上記所望の元素の量との変分を演算する演算工程Ｓ３０と、を備え、第１除去工程Ｓ０１から第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、第２除去工程Ｓ０２から第２測定工程Ｓ２０における第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じである。
本実施形態の質量分析方法は、第１除去工程Ｓ０１、第１測定工程Ｓ１０、第２除去工程Ｓ０２、第２測定工程Ｓ２０および演算工程Ｓ３０を備え、第１除去工程Ｓ０１、第１測定工程Ｓ１０、第２除去工程Ｓ０２および第２測定工程Ｓ２０において特定される一定領域がいずれも同じ領域の同一面積であり、第１測定工程導入時間と第２測定工程導入時間とが同じであることから、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０における試料表面の上記特定される一定領域の付着成分の影響を相殺することにより除去して、試料中の所望の元素の量を正確に解析することができる。
【００３７】
本実施形態の質量分析方法において、第１除去工程Ｓ０１および第２除去工程Ｓ０２における上記特定される一定領域の付着成分を除去する方法は、第１イオンビームの強度および第２イオンビームの強度のいずれも以上の強度を有するイオンビームを上記特定される一定領域に照射することが好ましい。かかる質量分析方法は、第１除去工程Ｓ０１および第２除去工程Ｓ０２で用いられるイオンビームの強度が第１イオンビームの強度および第２イオンビームの強度のいずれも以上であることから、第１測定工程および第２測定工程における上記特定される一定領域の付着成分の影響を確実に相殺することにより確実に除去して、試料中の所望の元素の量をより正確に解析することができる。
【００３８】
なお、試料表面の上記特定される一定領域の付着成分を除去する方法が、一次イオンのイオンビームを上記特定される一定領域に照射することである場合は、第１測定工程導入時間および第２測定工程導入時間は、それぞれ第１および第２の除去工程のイオンビームの照射から第１および第２の測定工程における第１および第２のイオンビームの照射までの時間である。
【００３９】
すなわち、図２を参照して、本実施形態の質量分析方法は、イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程Ｓ０１と、上記特定される一定領域に一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程Ｓ１０と、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第２除去工程Ｓ０２と、上記特定される一定領域に一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から上記所望の元素の量を測定する第２測定工程Ｓ２０と、第１測定工程Ｓ１０において測定される上記所望の元素の量と第２測定工程Ｓ２０において測定される上記所望の元素の量との変分を演算する演算工程と、を備え、第１除去工程Ｓ０１から第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、第２除去工程Ｓ０２から第２測定工程Ｓ２０における第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じであり、第１除去工程Ｓ０１および第２除去工程Ｓ０２における上記特定される一定領域の付着成分を除去する方法が、第１イオンビームの強度および第２イオンビームの強度のいずれも以上の強度を有するイオンビームを上記特定される一定領域に照射することである。
【００４０】
かかる質量分析方法は、第１除去工程Ｓ０１、第１測定工程Ｓ１０、第２除去工程Ｓ０２、第２測定工程Ｓ２０および演算工程Ｓ３０を備え、第１除去工程Ｓ０１、第１測定工程Ｓ１０、第２除去工程Ｓ０２および第２測定工程Ｓ２０において特定される一定領域がいずれも同じ領域の同一面積であり、第１測定工程導入時間と第２測定工程導入時間とが同じであり、第１除去工程Ｓ０１および第２除去工程Ｓ０２で用いられるイオンビームの強度が第１イオンビームの強度および第２イオンビームの強度のいずれも以上であることから、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０における試料表面の上記特定される一定領域の付着成分の影響を確実に相殺することにより確実に除去して、試料中の所望の元素の量をより正確に解析することができる。
【００４１】
＜実施形態１と実施形態２との対比と付加実施形態＞
図１および図２を参照して、実施形態１は、実施形態２に比べて、第２除去工程Ｓ０２はないが、第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの強度が第２測定工程Ｓ２０における第２イオンビームの強度よりも大きいという限定が有る点で異なる。すなわち、実施形態１は、実施形態２に比べて、第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの強度が第２測定工程Ｓ２０における第２イオンビームの強度よりも大きくすることにより、第２除去工程Ｓ０２を省略できる。これは、第１実施形態においては、第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビーム（これは、上記のように第２測定工程Ｓ２０における第２イオンビームに比べて強い強度を有する）の照射によって、二次イオンを発生させる際に、上記特定される一定領域の付着成分が除去されているためと考えられる。
【００４２】
したがって、第１除去工程Ｓ０１、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０を含み、第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームが、上記特定される一定領域の付着成分を除去するのに十分な強度を有していれば、実施形態１のような第１イオンビームの強度が第２イオンビーム強度より強いという条件がなくても、第１測定工程Ｓ１０において測定される所望の元素の量と第２測定工程Ｓ２０において測定される上記所望の元素の量との変分を演算することにより、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０における上記特定される一定領域の付着成分の影響を確実に相殺することにより確実に除去して、試料中の所望の元素の量を正確に解析することができる。
【００４３】
すなわち、図１を参照して、追加実施形態の質量分析方法として、イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、上記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程Ｓ０１と、上記特定される一定領域に一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程Ｓ１０と、上記特定される一定領域に一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する二次イオンの質量分析から上記所望の元素の量を測定する第２測定工程Ｓ２０と、第１測定工程Ｓ１０において測定される上記所望の元素の量と第２測定工程Ｓ２０において測定される上記所望の元素の量との変分を演算する演算工程Ｓ３０と、を備え、第１除去工程Ｓ０１から第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの照射から第２測定工程Ｓ２０における第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じであり、第１イオンビームの強度が上記特定される一定領域の付着成分を除去するのに十分な強度を有する、質量分析方法が挙げられる。ここで、第１イオンビームの強度が上記特定される一定領域の付着成分を除去するのに十分な強度を有するか否かは、付着成分の量との関係による相対的なものである。付着成分の量は、測定雰囲気における残留量、第１測定工程導入時間などにより影響を受ける。
【００４４】
かかる追加実施形態の質量分析方法は、第１イオンビームの強度が上記特定される一定領域の付着成分を除去するのに十分な強度を有するという条件により、実施形態１のような第１イオンビームの強度が第２イオンビーム強度より強いという条件がなくても、第１測定工程Ｓ１０および第２測定工程Ｓ２０における上記特定される一定領域の付着成分の影響を確実に相殺することにより確実に除去して、試料中の所望の元素の量を正確に解析することができる。かかる観点から、実施形態１の質量分析方法は、上記の追加実施形態の質量分析方法の一実施形態とも考えられる。
【００４５】
また、追加実施形態の質量分析方法は、第１イオンビームの強度が上記特定される一定領域の付着成分を除去するのに十分な強度を有するという条件により、第１測定工程Ｓ１０における第１イオンビームの照射により、第２除去工程Ｓ０２を省略しても、第２除去工程Ｓ０２における上記特定される一定領域の付着成分の除去が実質的に行われている、すなわち、第１測定工程Ｓ１０が第２除去工程Ｓ０２をも兼ねており、実質的に第２除去工程Ｓ０２をも含んでいると考えられる。かかる観点から、実施形態１の質量分析方法および上記の追加実施形態の質量分析方法は、実施形態２の質量分析方法の一実施形態とも考えられる。
【００４６】
上記の実施形態１、実施形態２および追加実施形態の質量分析方法は、特に、イオンビーム径が５０ｎｍ以下程度のＤｙｎａｍｉｃ−ＳＩＭＳ（たとえば、アメテック社カメカ事業部製ＮａｎｏＳＩＭＳ  ５０Ｌ）において好適に用いられる。ここで、イオンビーム径が５０ｎｍ以下程度のＤｙｎａｍｉｃ−ＳＩＭＳは、イオンビーム径が小さいため、高空間分解能あるいは超高解像度で試料の測定が可能であるなどの特徴を有する。
【００４７】
＜付記＞
ここで、上記の追加実施形態の質量分析方法を請求項として記載すると、
「イオンビームを走査して試料表面の任意に特定される一定領域に一次イオンを照射することにより発生する二次イオンの質量を分析する質量分析方法であって、
前記特定される一定領域の付着成分を除去する第１除去工程と、
前記特定される一定領域に前記一次イオンの第１イオンビームを照射することにより発生する前記二次イオンの質量分析から所望の元素の量を測定する第１測定工程と、
前記特定される一定領域に前記一次イオンの第２イオンビームを照射することにより発生する前記二次イオンの質量分析から前記所望の元素の量を測定する第２測定工程と、
前記第１測定工程において測定される前記所望の元素の量と前記第２測定工程において測定される前記所望の元素の量との変分を演算する演算工程と、を備え、
前記第１除去工程から前記第１測定工程における前記第１イオンビームの照射までの時間である第１測定工程導入時間と、前記第１測定工程における前記第１イオンビームの照射から前記第２測定工程における前記第２イオンビームの照射までの時間である第２測定工程導入時間と、が同じであり、
前記第１イオンビームの強度が前記特定される一定領域の付着成分を除去するのに十分な強度を有する、質量分析方法。」となる。
【実施例】
【００４８】
＜実施例Ｉ＞
（例Ｉ−１）
１．試料の準備
試料として、レーザフラッシュ法により測定される熱伝導率が１００Ｗ・ｍ-1Ｋ-1であり、ＪＩＳ  Ｒ１６０１：２００８に基づいて室温（２５℃）において厚さ３ｍｍ×幅４ｍｍ×長さ４０ｍｍの試験片の２支点間の距離が３０ｍｍでそれらの２支点の中間点で曲げたときの３点曲げ強度が６５２ＭＰａの窒化ケイ素焼結体を準備した。かかる窒化ケイ素焼結体は、以下のようにして作製した。まず、原料として、１００質量部の窒化ケイ素粉末と、３．５質量部の酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）粉末と、１．５質量部の酸化マグネシウム（ＭｇＯ）粉末と、バインダーとして３１．５質量部のポリビニルブチラール（ＰＶＢ）と、分散媒として１４５質量部のエタノールとを、超音波混合機により均一に混合して、原料スラリーを作製した。次いで、得られた原料スラリーを、一軸加圧成形法により、室温（２５℃）で１．０ｔｏｎｆ／ｃｍ2（９８ＭＰａ）の条件で成形することにより、成形体を作製した。次いで、得られた成形体を、窒素雰囲気下で温度１９５０℃圧力０．８ＭＰａの条件で焼結することにより、窒化ケイ素焼結体を得た。
【００４９】
２．ＳＩＭＳによる試料中の酸素量の測定
アメテック社カメカ事業部製ＮａｎｏＳＩＭＳ  ５０Ｌを用いて、以下のようにして、上記試料中の酸素量、ケイ素量および（酸素／ケイ素）比を測定した。
【００５０】
（１）第１除去工程
一次イオンとしてＣｓ＋イオンのイオンビームを試料表面のある特定した一定領域であるラスター領域に照射することにより、試料表面の付着成分を除去した。イオンビームの照射は、ラスター領域３μｍ×３μｍ、アパーチャースリット＃２（大）で行なった。
【００５１】
（２）第１測定工程
第１除去工程（具体的には、第１除去工程におけるイオンビームの照射）から１０秒間の導入時間後、一次イオンとしてＣｓ＋イオンの第１イオンビームを試料表面の上記ラスター領域（すなわち同一領域の同一面積）に照射することにより発生した二次イオンの質量分析において16Ｏおよび30Ｓｉの信号を測定した。測定は、アパーチャースリット＃２（大）を用い、Ｉｍａｇｅモードで、ラスター領域３μｍ×３μｍ、ピクセル数２５６、イオンビーム照射時間１０００μｓ／ピクセル、積算数５回の条件で行なった。結果を表１にまとめた。
【００５２】
（３）第２測定工程
第１測定工程における第１イオンビームの照射から１０秒間の導入時間後、一次イオンとしてＣｓ＋イオンの第２イオンビームを試料表面の上記ラスター領域（すなわち同一領域の同一面積）に照射することにより発生した二次イオンの質量分析において16Ｏおよび30Ｓｉの信号を測定した。測定は、アパーチャースリット＃３（中）を用い、Ｉｍａｇｅモードで、ラスター領域３μｍ×３μｍ、ピクセル数２５６、イオンビーム照射時間１０００μｓ／ピクセル、積算数５回の条件で行なった。結果を表１にまとめた。
【００５３】
（４）演算工程
第１測定工程で測定された16Ｏのカウント数ＩO1および30Ｓｉのカウント数ＩSi1と、第１測定工程で測定された16Ｏのカウント数Ｉ02および30Ｓｉのカウント数ＩSi2との変分のひとつである差分ΔＩOおよびΔＩSiを以下の式（１）および（２）
ΔＩO  ＝  ｜ＩO1−Ｉ02｜          （１）
ΔＩSi  ＝  ｜ＩSi1−ＩSi2｜        （２）
により算出した。さらに、ΔＩOをΔＩSiで除することにより、ΔＩO／ΔＩSi比を算出した。積算回数が３〜５回における平均のΔＩO／ΔＩSi比は０．１１０であった。結果を表１にまとめた。
【００５４】
【表１】
2018025448.tif 000003
【００５５】
（例Ｉ−２）
第１測定工程においてアパーチャースリット＃３（中）を用いたことおよび第２測定工程においてアパーチャースリット＃４（小）を用いたこと以外は、例Ｉ−１と同一のラスター領域（すなわち同一領域の同一面積）でかつ同じ測定方法により測定して、ΔＩO、ΔＩSiおよびΔＩO／ΔＩSi比を算出した。積算回数が３〜５回における平均のΔＩO／ΔＩSi比は０．１１４であった。結果を表２にまとめた。
【００５６】
【表２】
2018025448.tif 000004
【００５７】
表１および表２を参照して、実施例Ｉの例Ｉ−１および例Ｉ−２の質量分析において、第１測定工程におけるアパーチャースリットのサイズが第２測定工程におけるアパーチャースリットのサイズより大きくすることにより、第１測定における第１イオンビームの強度が第２測定における第２イオンビームの強度より強くして測定し、その変分（差分）から算出した平均のΔＩO／ΔＩSi比は、それぞれ０．１１０および０．１１４とよい一致を示した。すなわち、第１除去工程のみならず第１測定工程においても、試料表面の付着成分が適切に除去され、試料表面の付着成分の影響を除去して、試料中の元素の量を正確に解析することができた。
【００５８】
なお、試料中の酸素の具体的な原子濃度（単位：原子／ｃｍ3）は、上記平均のΔＩO／ΔＩSi比に、Ｓｉに対するＯのＲＳＦ（相対感度係数）を乗ずることにより算出される。
【００５９】
＜比較例ＲＩ＞
（例ＲＩ−１）
実施例Ｉの例Ｉ−１における第１測定工程（アパーチャースリット＃２（大））において測定された16Ｏのカウント数ＩO1および30Ｓｉのカウント数ＩSi1とからＩO1／ＩSi1比を算出した。すなわち、第１測定工程における測定値と第２測定工程における測定値との変分（差分）を演算することなく、第１測定工程における測定値のみからＩO1／ＩSi1比を算出した。積算回数が３〜５回における平均のＩO／ＩSi比は０．１３１であった。結果を表３にまとめた。
【００６０】
【表３】
2018025448.tif 000005
【００６１】
（例ＲＩ−２）
実施例Ｉの例Ｉ−２における第１測定工程（アパーチャースリット＃３（中））において測定された16Ｏのカウント数ＩO1および30Ｓｉのカウント数ＩSi1とからＩO1／ＩSi1比を算出した。すなわち、第１測定工程における測定値と第２測定工程における測定値との変分（差分）を演算することなく、第１測定工程における測定値のみからＩO1／ＩSi1比を算出した。積算回数が３〜５回における平均のＩO／ＩSi比は０．１５９であった。結果を表４にまとめた。
【００６２】
【表４】
2018025448.tif 000006
【００６３】
表３および表４を参照して、実施例Ｉの例Ｉ−１および例Ｉ−２の質量分析において、第１測定工程における測定値と第２測定工程における測定値との変分（差分）を演算することなく、アパーチャースリットのサイズの異なるそれぞれの第１測定工程における測定値のみから算出した平均のＩO／ＩSi比は、それぞれ０．１３１および０．１５９と不一致であった。また、これらの値は、実施例Ｉの例Ｉ−１および例Ｉ−２の平均のΔＩO／ΔＩSi比である０．１１０および０．１１４と不一致であった。すなわち、試料表面の付着成分の影響を除去できず、試料中の元素の量を正確に解析することができなかった。
【００６４】
（例ＲＩ−３）
第１測定工程においてアパーチャースリット＃３（中）を用いたことおよび第２測定工程においてアパーチャースリット＃２（大）を用いたこと以外は、例Ｉ−１と同一のラスター領域（すなわち同一領域の同一面積）でかつ同じ測定方法により測定して、ΔＩO、ΔＩSiおよびΔＩO／ΔＩSi比を算出した。積算回数が３〜５回における平均のΔＩO／ΔＩSi比は０．１３５であった。結果を表５にまとめた。
【００６５】
【表５】
2018025448.tif 000007
【００６６】
（例ＲＩ−４）
第１測定工程においてアパーチャースリット＃４（小）を用いたことおよび第２測定工程においてアパーチャースリット＃３（中）を用いたこと以外は、例ＲＩ−３と同一のラスター領域（すなわち同一領域の同一面積）でかつ同じ測定方法により測定して、ΔＩO、ΔＩSiおよびΔＩO／ΔＩSi比を算出した。積算回数が３〜５回における平均のΔＩO／ΔＩSi比は０．１５３であった。結果を表６にまとめた。
【００６７】
【表６】
2018025448.tif 000008
【００６８】
表５および表６を参照して、第１測定工程におけるアパーチャースリットのサイズが第２測定工程におけるアパーチャースリットのサイズより小さくすることにより、第１測定における第１イオンビームの強度が第２測定における第２イオンビームの強度より弱くして測定し、その変分（差分）から算出した平均のΔＩO／ΔＩSi比は、それぞれ０．１３５および０．１５３と不一致であった。すなわち、試料表面の付着成分の影響を除去できず、試料中の元素の量を正確に解析することができなかった。
【００６９】
＜実施例ＩＩ＞
（例ＩＩ−１）
１．試料の準備
試料として、実施例Ｉの例Ｉ−１とは別のケイ素焼結体を準備した。
【００７０】
２．ＳＩＭＳによる試料中の酸素量の測定
アメテック社カメカ事業部製ＮａｎｏＳＩＭＳ  ５０Ｌを用いて、以下のようにして、上記試料中の酸素量、ケイ素量および（酸素／ケイ素）比を測定した。
【００７１】
（１）第１除去工程
一次イオンとしてＣｓ＋イオンのイオンビームを試料表面のある特定した一定領域であるラスター領域に照射することにより、試料表面の付着成分を除去した。イオンビームの照射は、ラスター領域３μｍ×３μｍ、アパーチャースリット＃２（大）で行なった。
【００７２】
（２）第１測定工程
第１除去工程（具体的には、第１除去工程におけるイオンビームの照射）から１０秒間の導入時間後、一次イオンとしてＣｓ＋イオンの第１イオンビームを試料表面の上記ラスター領域（すなわち同一領域の同一面積）に照射することにより発生した二次イオンの質量分析において16Ｏおよび30Ｓｉの信号を測定した。測定は、アパーチャースリット＃３（中）を用い、Ｉｍａｇｅモードで、ラスター領域３μｍ×３μｍ、ピクセル数２５６、イオンビーム照射時間１０００μｓ／ピクセル、積算数５回の条件で行なった。結果を表７にまとめた。
【００７３】
（３）第２除去工程
第１測定工程後、一次イオンとしてＣｓ＋イオンのイオンビームを試料表面の上記ラスター領域（すなわち同一領域の同一面積）に照射することにより、試料表面の付着成分を除去した。イオンビームの照射は、ラスター領域３μｍ×３μｍ、アパーチャースリット＃２（大）で行なった。
【００７４】
（４）第２測定工程
第２除去工程（具体的には、第２除去工程におけるイオンビームの照射）から１０秒間の導入時間後、一次イオンとしてＣｓ＋イオンの第２イオンビームを試料の表面に照射することにより発生した二次イオンの質量分析において16Ｏおよび30Ｓｉの信号を測定した。測定は、アパーチャースリット＃２（大）を用い、Ｉｍａｇｅモードで、ラスター領域３μｍ×３μｍ、ピクセル数２５６、イオンビーム照射時間１０００μｓ／ピクセル、積算数５回の条件で行なった。結果を表７にまとめた。
【００７５】
（５）演算工程
第１測定工程で測定された16Ｏのカウント数ＩO1および30Ｓｉのカウント数ＩSi1と、第２測定工程で測定された16Ｏのカウント数Ｉ02および30Ｓｉのカウント数ＩSi2との差分ΔＩOおよびΔＩSi、ならびにΔＩO／ΔＩSi比を実施例Ｉの例Ｉ−１と同様にして算出した。積算回数が３〜５回における平均のΔＩO／ΔＩSi比は０．１０９であった。結果を表７にまとめた。
【００７６】
【表７】
2018025448.tif 000009
【００７７】
＜比較例ＲＩＩ＞
（例ＲＩＩ−１）
実施例ＩＩの例ＩＩ−１における第１測定工程（アパーチャースリット＃３（中））において測定された16Ｏのカウント数ＩO1および30Ｓｉのカウント数ＩSi1とからＩO1／ＩSi1比を算出した。すなわち、第１測定工程における測定値と第２測定工程における測定値との変分（差分）を演算することなく、第１測定工程における測定値のみからＩO1／ＩSi1比を算出した。積算回数が３〜５回における平均のＩO／ＩSi比は０．３４９であった。結果を表８にまとめた。
【００７８】
【表８】
2018025448.tif 000010
【００７９】
（例ＲＩＩ−２）
実施例ＩＩの例ＩＩ−１における第２測定工程（アパーチャースリット＃２（大））において測定された16Ｏのカウント数ＩO1および30Ｓｉのカウント数ＩSi1とからＩO1／ＩSi1比を算出した。すなわち、第１測定工程における測定値と第２測定工程における測定値との変分（差分）を演算することなく、第１測定工程における測定値のみからＩO1／ＩSi1比を算出した。積算回数が３〜５回における平均のＩO／ＩSi比は０．２１３であった。結果を表９にまとめた。
【００８０】
【表９】
2018025448.tif 000011
【００８１】
表８および表９を参照して、比較例ＲＩＩの例ＲＩＩ−１および例ＲＩＩ−２として、実施例ＩＩの例ＩＩ−１の質量分析において、第１測定工程における測定値と第２測定工程における測定値との変分（差分）を演算することなく、アパーチャースリットのサイズの異なる第１測定工程および第２測定工程における測定値のみから算出した平均のＩO／ＩSi比は、それぞれ０．３４９および０．２１３と不一致であった。すなわち、試料表面の付着成分の影響を除去できず、試料中の元素の量を正確に解析することができなかった。
【００８２】
これに対して、表７を参照して、実施例ＩＩの例ＩＩ−１において、第１測定工程におけるアパーチャースリットのサイズが第２測定工程におけるアパーチャースリットのサイズより小さくすることにより、第１測定における第１イオンビームの強度が第２測定における第２イオンビームの強度より弱くして測定し、その変分（差分）から算出した平均のΔＩO／ΔＩSi比は、０．１０９であった。
【００８３】
表７〜表９を参照して、比較例ＲＩＩの例ＲＩＩ−１および例ＲＩＩ−２においては、試料表面の付着成分の影響を除去できず、試料中の元素の量を正確に解析することができなかった。これに対して、実施例ＩＩの例ＩＩ−１においては、第１測定工程と第２測定工程との間に第２除去工程を設けることにより、第１測定における第１イオンビームの強度が第２測定における第２イオンビームの強度より弱くして測定しても、その変分（差分）を演算することにより、試料表面の付着成分の影響を除去して、試料中の元素の量を正確に解析することができた。
【００８４】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した実施の形態ではなく特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味、および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【符号の説明】
【００８５】
Ｓ０１  第１除去工程
Ｓ０２  第２除去工程
Ｓ１０  第１測定工程
Ｓ２０  第２測定工程
Ｓ３０  演算工程
【図１】
2018025448.tif 000012
【図２】
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【図３】
2018025448.tif 000014