(57)【要約】【課題】ＭｎＢｉを含み、且つ磁気特性に優れた永久磁石を製造する方法を提供すること。【解決手段】永久磁石の製造方法は、ＭｎＢｉを含む磁石粉末ｍｐを型２内の空間２ａへ供給して、磁石粉末ｍｐを型２で加圧しながら磁場Ｈを型２内の磁石粉末ｍｐに印加して、成形体Ｃ１を得る成形工程を備え、型２内の空間２ａに対する磁石粉末ｍｐの体積の占有率が、ＲＶと表され、ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場Ｈを磁石粉末ｍｐへ印加する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＭｎＢｉを含む磁石粉末を型内の空間へ供給して、前記磁石粉末を前記型で加圧しながら磁場を前記型内の前記磁石粉末に印加して、成形体を得る成形工程を備え、
前記型内の前記空間に対する前記磁石粉末の体積の占有率が、ＲＶと表され、
ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、前記磁場を前記磁石粉末へ印加する、
永久磁石の製造方法。
【請求項２】
ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、前記磁場の印加を開始する、
請求項１に記載の永久磁石の製造方法。
【請求項３】
ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、前記磁場の強度を最大にする、
請求項１又は２に記載の永久磁石の製造方法。
【請求項４】
ＲＶが４５％よりも大きいときに、前記磁場の印加を終了する、
請求項１〜３のいずれか一項に記載の永久磁石の製造方法。
【請求項５】
前記成形工程では、静磁場を前記磁石粉末に印加する、
請求項１〜４のいずれか一項に記載の永久磁石の製造方法。
【請求項６】
前記成形工程では、パルス磁場を前記磁石粉末に印加する、
請求項１〜５のいずれか一項に記載の永久磁石の製造方法。
【請求項７】
前記成形体を加熱しながら加圧する再成形工程を更に備える、
請求項１〜６のいずれか一項に記載の永久磁石の製造方法。
【請求項８】
前記再成形工程の前に、不活性雰囲気中の前記成形体を１４０℃以上２８０℃以下で加熱する加熱工程を更に備える、
請求項７に記載の永久磁石の製造方法。
【請求項９】
前記再成形工程において加圧される前記成形体の面は、前記成形工程において加圧された前記成形体の面と異なる、
請求項７又は８に記載の永久磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、永久磁石の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ネオジム磁石（Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石）等の希土類磁石は、強力な永久磁石として知られている。希土類磁石は、音響・映像機器、回転機器、通信機器、計測機器、又は自動車部品等の多分野で用いられている。しかし、希土類元素は高価であるため、希土類元素を使用しない永久磁石が望まれている。希土類元素を使用しない磁性材料としては、ＭｎＢｉ（マンガンビスマス）が知られている。ＭｎＢｉは強い磁気異方性を示し、温度の上昇に伴って磁気異方性が高まるという性質を有している。特に２００℃以上の高温でＭｎＢｉは非常に高い保磁力を有する。
【０００３】
下記特許文献１は、Ｍｎ粉末及びＢｉ粉末から成形体を形成し、超電導磁石を用いて磁場を成形体へ印加しながら、成形体を焼結することにより、高純度のＭｎＢｉ磁石を製造する方法を開示している。特許文献２は、ＭｎＢｉ硬磁性相と希土類硬磁性相を含む混合粉末を磁場中で成形し、成形体を焼結する方法を開示している。上記以外の製造方法も知られている。例えば、アーク溶解又は高周波溶解によりＭｎ‐Ｂｉ合金を作製し、液体急冷法によりＭｎ‐Ｂｉ合金からアモルファスを形成し、アモルファスを熱処理によって結晶化させ、結晶の粉砕によって、異方化したＭｎＢｉ粉末を調製し、ＭｎＢｉ粉末を磁場中で成形することよって、ＭｎＢｉ磁石が得られる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１５−６３７２５号公報
【特許文献２】特開２０１６−１１５９２３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、ＭｎＢｉは酸化され易いため、上記の焼結又は熱処理の過程でＭｎＢｉが酸化され、ＭｎＢｉの残留磁化（残留磁束密度）が低下する。したがって、従来の製造方法では、十分に優れた磁気特性を有するＭｎＢｉ磁石を得ることは困難であった。
【０００６】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、ＭｎＢｉを含み、且つ磁気特性に優れた永久磁石を製造する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の一側面に係る永久磁石の製造方法は、ＭｎＢｉを含む磁石粉末を型内の空間へ供給して、磁石粉末を型で加圧しながら磁場を型内の磁石粉末に印加して、成形体を得る成形工程を備え、型内の空間に対する磁石粉末の体積の占有率が、ＲＶと表され、ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場を磁石粉末へ印加する。
【０００８】
ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場の印加を開始してよい。
【０００９】
ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場の強度を最大にしてよい。
【００１０】
ＲＶが４５％よりも大きいときに、磁場の印加を終了してよい。
【００１１】
成形工程では、静磁場を磁石粉末に印加してよい。
【００１２】
成形工程では、パルス磁場を磁石粉末に印加してよい。
【００１３】
本発明の一側面に係る永久磁石の製造方法は、成形体を加熱しながら加圧する再成形工程を更に備えてよい。
【００１４】
本発明の一側面に係る永久磁石の製造方法は、再成形工程の前に、不活性雰囲気中の成形体を１４０℃以上２８０℃以下で加熱する加熱工程を更に備えてよい。
【００１５】
再成形工程において加圧される成形体の面は、成形工程において加圧された成形体の面と異なってよい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、ＭｎＢｉを含み、且つ磁気特性に優れた永久磁石を製造する方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】図１は、成形工程に用いる金型の斜視分解図である。
【図２】図２中の（ａ）、図２中の（ｂ）、図２中の（ｃ）及び図２中の（ｄ）はそれぞれ、成形工程における型の模式的な断面図である。
【図３】図３中の（ａ）は、成形工程を示す模式図であり、図３中の（ｂ）は、再成形工程を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、場合により図面を参照して、本発明の好適な実施形態について説明する。ただし、本発明は下記実施形態に何ら限定されるものではない。図面において、同一又は同等の構成要素には同一の符号を付す。各図に示されるＸ，Ｙ及びＺは、互いに直交する３つの座標軸を意味する。各座標軸が示す方向は、全図に共通する。
【００１９】
（永久磁石の製造方法の概要）
本発明の一実施形態に係る永久磁石の製造方法は、少なくとも成形工程を備える。成形工程では、ＭｎＢｉを含む磁石粉末を型内の空間へ供給して、磁石粉末を型で加圧しながら磁場を型内の磁石粉末に印加して、成形体を得る。成形工程では、型内の空間に対する磁石粉末の体積の占有率が、ＲＶと表され、ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場を磁石粉末へ印加する。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場を磁石粉末へ印加することにより、従来のＭｎＢｉを含む永久磁石に比べて最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが大きい永久磁石が得られる。最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘとは、永久磁石の減磁曲線上における磁束密度Ｂ（Ｔ）と磁場強度Ｈ（Ａ／ｍ）との積の最大値である。ＲＶが２０％以上３５％以下、又は２５％以上３０％以下であるときに、磁場を磁石粉末へ印加してもよい。ＲＶがこれらの範囲内であるときに磁場を磁石粉末へ印加することにより、永久磁石の（ＢＨ）ｍａｘが増加し易い。以下では、（ＢＨ）ｍａｘが大きい永久磁石が得られる理由を詳しく説明する。以下に記載の磁気特性は、（ＢＨ）ｍａｘを含意する。
【００２０】
磁石粉末の体積ｖは、型内へ供給される磁石粉末の質量ｍを磁石粉末の真密度Ｄで除することによって算出されてよい。つまり、磁石粉末の体積ｖはｍ／Ｄであってよい。型内の空間に対する磁石粉末の体積の占有率ＲＶは、磁石粉末の体積ｖを、型内の空間の容積ＶＭで除することによって算出されてよい。つまり、型内の空間に対する磁石粉末の体積の占有率ＲＶは、ｖ／ＶＭであってよい。ｖはｍ／Ｄに等しいので、型内の空間に対する磁石粉末の体積の占有率ＲＶは、（ｍ／Ｄ）／ＶＭと表されてよい。型内の空間とは、例えば、パンチ（雄型）とダイ（雌型）とに囲まれた閉空間と言い換えてよい。型内の空間とは、例えば、コア（雄型）とキャビティ（雌型）とに囲まれた閉空間と言い換えてもよい。型内へ供給される磁石粉末の質量ｍは秤量によって予め決定されるので、磁石粉末が型内へ供給された後では磁石粉末の質量ｍは略一定である。また、磁石粉末の真密度Ｄは、磁石粉末の組成に固有の定数である。したがって、ｍ／Ｄ（つまり磁石粉末の体積ｖ）も、磁石粉末が型内へ供給された後は略一定である。そして、占有率ＲＶは（ｍ／Ｄ）／ＶＭに等しいので、磁石粉末が型内へ供給された後では、占有率ＲＶは型内の空間の容積ＶＭのみによって変動する。型による磁石粉末の圧縮の開始時点から圧縮の終了時点までの間、型内の空間の容積ＶＭの減少に伴って、型内の磁石粉末が圧縮されて磁石粉末の密度が増加する。換言すれば、成形工程では、時間の経過に伴って、型内の空間の容積ＶＭは減少し、占有率ＲＶ（つまり（ｍ／Ｄ）／ＶＭ）は増加する。成形工程において占有率ＲＶが１５％である時点は、ｔ１５と表されてよい。成形工程において占有率ＲＶが４５％である時点は、ｔ４５と表されてよい。ｔ１５からｔ４５までの期間は、Ｔと表されてよい。成形工程全体の所要時間は、期間Ｔを包含する。期間Ｔはｔ１５及びｔ４５を含む。「ＲＶが１５％以上４５％以下であるとき」とは、「期間Ｔ」と言い換えてよい。つまり本実施形態では、成形工程の期間Ｔ内に、磁場を磁石粉末へ印加する。上述の通り、磁石粉末が型内へ供給された後では、占有率ＲＶ（つまり（ｍ／Ｄ）／ＶＭ）は、型内の空間の容積ＶＭのみによって変動する。型内の空間の容積ＶＭは、例えば、型の制御（例えば、固定された雌型に対する雄型の相対的な位置の制御）によって自在に調整されてよい。したがって、占有率ＲＶは、型の制御によって自在に調整されてよい。占有率ＲＶが１５％に達する時点ｔ１５も、型の制御によって自在に調整されてよい。占有率ＲＶが４５％に達する時点ｔ４５も、型の制御によって自在に調整されてよい。そして、型の制御に連動して磁場印加装置を制御することにより、ＲＶが１５％以上４５％以下である期間Ｔ内の任意の時点において、所望の強さを有する磁場を磁石粉末へ印加することができる。占有率ＲＶは、型内へ供給される磁石粉末の質量ｍの制御によって、自在に調整されてもよい。占有率ＲＶは、型の制御と、型内へ供給される磁石粉末の質量ｍの制御とによって、自在に調整されてもよい。
【００２１】
成形工程では、磁石粉末を型で加圧しながら、型内の磁石粉末に磁場を印加することにより、磁石粉末が磁場に沿って配向する。つまり成形工程では、磁石粉末を型で加圧しながら、型内の磁石粉末に磁場を印加することにより、磁場に沿って配向した磁石粉末から構成される成形体が得られる。しかし、型内の空間に対する磁石粉末の体積の占有率ＲＶが１５％未満である時点では、型内の磁石粉末は成形体を構成する程度には十分に圧縮されていない。したがって、磁石粉末を構成する個々の粒子が磁場に沿って配向した後においても、磁石粉末は型によって圧縮され続ける。つまり、磁石粉末が磁場に沿って配向した後において、型（例えば、雄型）の移動に伴って磁石粉末を構成する個々の粒子が型に押されて移動する。そして、磁石粉末の移動によって磁石粉末の配向が乱れてしまう。換言すれば、占有率ＲＶが１５％未満である時点で型内の磁石粉末が磁場に沿って配向した後で磁石粉末が移動する距離が長いため、移動の過程で磁石粒子の配向状態が維持され難い。一方、型内の空間に対する磁石粉末の体積の占有率ＲＶが４５％を超えた時点では、型内の磁石粉末が既に圧縮され、磁石粉末内の空隙が小さくなっている。つまり、占有率ＲＶが４５％を超えた時点では、磁石粉末を構成する個々の粒子の回転に許される空間が小さい。したがって、占有率ＲＶが４５％を超えた時点では、磁石粉末を構成する個々の粒子が磁場に沿って回転して配向することは困難である。つまり、占有率ＲＶが４５％を超えた時点で型内の磁石粉末に磁場が印加された場合、磁石粉末を構成する個々の粒子に対して磁場によるモーメントが作用しても、粒子同士の摩擦力が大きく、各粒子が回転し難く、各粒子が磁場に沿って配向し難い。一方、本実施形態では、ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに磁場を磁石粉末へ印加することにより、磁石粒子の配向性に関する上記問題が解消し、磁石粉末が磁場に沿って配向し易い。その結果、ＭｎＢｉを含み、且つ従来のＭｎＢｉを含む永久磁石によりも大きい（ＢＨ）ｍａｘを有する永久磁石が得られる。
【００２２】
本実施形態に係る永久磁石の製造方法は、成形工程に加えて、加熱工程と、再成形工程と、を備えてよい。加熱工程では、成形体を加熱する。再成形工程では、加熱工程を経た成形体を加圧する。つまり、加熱工程後に再成形工程を行う。成形工程に加えて、加熱工程と再成形工程とを実施することの利点を以下に説明する。ただし、本実施形態において、加熱工程及び再成形工程は必須ではない。成形体工程において得られた成形体を完成された永久磁石として用いることができる。
【００２３】
磁石粉末又は成形体に含まれるＭｎＢｉは、加熱又は焼結によって酸化され易く、ＭｎＢｉの残留磁化が低下し易い。特にＭｎＢｉは他の磁性材料に比べて酸化され易い。したがって、従来の永久磁石の製造方法では、ＭｎＢｉを含み、且つ十分に優れた磁気特性を有する永久磁石を得ることは困難であった。一方、成形工程に加えて加熱工程と再成形工程とを実施する場合、磁石粉末又は成形体の加熱に要する時間が従来の製造方法に比べて短縮され、また成形体を焼結する必要がない。したがって加熱工程と再成形工程とを実施する場合、製造過程におけるＭｎＢｉの酸化が抑制され、製造過程においてＭｎＢｉの残留磁化が低下し難く、成形体の密度が高まり易い。その結果、より（ＢＨ）ｍａｘが大きい永久磁石が得られ易い。
【００２４】
磁石粉末が導入された型を加熱しながら磁石粉末を加圧する場合、他の磁石材料に比べて融点が低いＢｉの少なくとも一部が溶融して、Ｂｉが磁石粉末間の空隙を埋めて、密度の高い成形体が得られ易い。しかし、型と型内の磁石粉末とを一括して加熱すると、加熱に時間を要してしまい、加熱の過程で磁石粉末が酸化され易い。一方、本実施形態では、磁石粉末よりも密度が高い成形体を成形工程によって作製する。磁石粉末よりも密度が高い成形体の熱伝導率は、磁石粉末の熱伝導率よりも高い。したがって、再成形工程において成形体を加熱しながら加圧する場合、再成形工程における成形体の加熱時間を、磁石粉末の加熱時間よりも短縮することができる。ここで、「加熱時間」とは、成形体又は磁石粉末の温度が成形され易い温度（例えば、Ｂｉの融点近傍）に達するまでに要する時間と言い換えられる。また再成形工程前の加熱工程において成形体を予熱することにより、再成形工程における成形体の加熱時間が、加熱工程を実施しない場合に比べて、短縮される。換言すれば、再成形工程における成形体の加熱時間は、再成形工程において成形体と型とを一括して加熱する場合に比べて、短縮される。さらに加熱工程において、磁石粉末そのもの（粉状の磁性材料）ではなく、成形体を加熱するため、加熱工程において露出する成形体の表面積が、磁石粉末全体の表面積よりも小さい。つまり、加熱工程において酸素に触れる成形体の表面積は、磁石粉末全体の表面積よりも小さい。したがって、成形体を構成する磁石粉末は、成形されていない磁石粉末に比べて、加熱工程において酸化され難い。また加熱工程においてＢｉが成形体中の間隙を埋めた後で、さらに再成形工程において成形体を圧縮することにより、成形体の焼結工程を行わなくても、十分に密度が高い永久磁石を得ることができる。つまり、再成形工程において圧縮した成形体を、完成された永久磁石として用いることができる。
【００２５】
以上の理由から、加熱工程と再成形工程とを実施する場合、ＭｎＢｉの加熱時間が従来の製造方法に比べて短縮され、ＭｎＢｉの酸化が抑制され、永久磁石の密度が高まり易い。その結果、従来のＭｎＢｉを含む永久磁石に比べて、酸素の含有量が小さく、残留磁束密度Ｂｒが高く、（ＢＨ）ｍａｘが大きい永久磁石が得られ易い。
【００２６】
（磁石粉末の詳細）
成形工程では、永久磁石の原料として、ＭｎＢｉを含む磁石粉末を用いる。ＭｎＢｉは合金であってよい。磁石粉末は混合されていてよい。ＭｎＢｉは、ＬＴＰ相（低温相）、ＨＴＰ相（高温相）及びＱＨＴＰ相（急冷された高温相）のうち少なくともいずれか一つの相を含んでよい。ＭｎＢｉは、比較的大きな磁気異方性を有するＬＴＰ相を含むことが好ましい。ＭｎＢｉはＬＴＰ相のみからなっていてよい。磁石粉末は、ＭｎＢｉ以外の磁性材料を含んでよい。例えば、磁石粉末は、Ｓｍ‐Ｆｅ‐Ｎ系磁石、Ｎｄ‐Ｆｅ‐Ｂ系磁石、及びＳｍ‐Ｃｏ系磁石からなる群より選択される一種又は複数種の希土類磁石（希土類合金）を含んでよい。磁石粉末がＭｎＢｉに加えて、磁気特性の高い希土類磁石を含むことにより、磁気特性に優れた永久磁石が得られ易い。磁石粉末は、異方性磁石の粉末であることが好ましい。異方性磁石とは、特定の方向のみにおいて磁化（着磁）する磁石である。成形工程又は再成形工程において、磁場を異方性磁石の粉末へ印加することにより、各粉末の磁化方向が揃い易く、強い磁力を有する永久磁石が得られ易い。
【００２７】
磁石粉末の平均粒径は、例えば、０．５μｍ以上２００μｍ以下であってよい。平均粒径が０．５μｍ以上である場合、磁石粉末の比表面積が小さいため、磁石粉末の酸化が抑制され易く、生産性が向上する。平均粒径が２００μｍ以下である場合、磁石粉末を構成する粒子同士の接点（熱の伝導経路）が増え、加熱時間が短縮され易く、生産性が向上する。
【００２８】
金属バインダーが磁石粉末に添加されてよい。融点が低い金属バインダーを磁石粉末に添加することで、永久磁石の密度が高まり易く、永久磁石の磁気特性が向上し易い。金属バインダーは、例えば、銅、コバルト、スズ、リン、亜鉛、銀、ニッケル、鉄、アルミニウム、モリブデン、クロム、チタン、マンガン、ガリウム、ビスマス及びタングステンから選択される一種又は複数種であってよい。これらの元素を含む合金を金属バインダーとして用いてもよい。金属バインダーの融点は、例えば、１５０℃〜３００℃であってよい。ＭｎＢｉと金属バインダーとの界面には、拡散相が形成されていることがある。融点が低い金属バインダーを含む磁石粉末を低温で成形することにより、金属バインダーのＭｎＢｉの表面への拡散が抑制され、永久磁石の磁気特性が向上し易い。
【００２９】
磁石粉末を混合する手段、又は磁石粉末と金属バインダーとを混合する手段として、アトライター、ヘンシェルミキサー又はＶ型混合機を用いてよい。磁石粉末と金属バインダーとを均一に混合するために、有機溶剤を磁石粉末へ添加してもよい。混合粉末の造粒をしてもよい。
【００３０】
金属バインダーの質量（相対的質量）は、８５〜９９質量部の磁性粉末に対して、１〜１５質量部であってよい。金属バインダーの質量が１５質量部以下である場合、永久磁石の磁気特性が向上し易い。金属バインダーの質量が１質量部以上である場合、永久磁石の機械的強度が高まり易い。
【００３１】
金属バインダー以外の添加剤が磁石粉末に添加されてよい。添加剤は、例えば、界面活性剤、カップリング剤、潤滑剤、離型剤、難燃剤、安定剤、無機充填剤及び顔料からなる群より選ばれる一種又は複数種であってよい。これらの添加剤は、金型へ充填される磁石粉末の流動性、磁石粉末の磁化方向を揃えるための滑り性、金型から取り出される成形体の離型性、成形体の撥水性、成形体の密度、又は成形体の機械的強度を向上させる。
【００３２】
（成形工程の詳細）
成形工程では、磁石粉末を型に充填して、磁石粉末を型で加圧することにより、成形体を得てよい。型内の空間に対する磁石粉末の体積の占有率ＲＶを自在に制御することができる限り、型の構造及び材質は限定されない。型は、金型、合成樹脂型、又はゴム型であってよい。つまり、型を構成する組成物は、磁性金属、非磁性金属、合成樹脂及びゴムからなる群より選ばれる一種又は複数種であってよい。成形体の形状は、例えば、立方体、直方体、円筒、円柱、又は扇形であってよい。
【００３３】
以下では、図１及び図２を参照しながら、成形工程の一例を説明する。例えば、図１に示されるように、成形工程に用いる型２は、下型８と、下型８の上に配置される筒状の側型６と、側型６の上に配置される上型４と、を備える。成形体（永久磁石）の形状及び寸法に対応する空間２ａが、側型６を鉛直方向に貫通している。側型６は、型の側壁と言い換えてよい。下型８は、側型６を貫通する空間２ａに嵌合する形状を有する。
【００３４】
図２中の（ａ）に示されるように、成形工程では、下型８の先端を側型６へ挿入することにより、側型６の下面側の開口部（穴）を下型８で塞ぐ。そして、下型８の位置と側型６の位置を固定する。このような側型６及び下型８の配置により、側型６及び下型８が雌型を構成する。一方、上型４は、雄型として機能する。上型４は、雌型（側型６を貫通する空間２ａ）に嵌合する形状を有する。成形工程では、質量ｍの磁石粉末ｍｐを秤量して、磁石粉末ｍｐを側型６の上面側の開口部（穴）から雌型（側型６を貫通する空間２ａ）内へ導入する。磁石粉末ｍｐを、雌型へ充填してよい。つまり、雌型を磁石粉末ｍｐで満たしてよい。図２中の（ｂ）に示されるように、上型４を雌型（側型６の内側）へ挿入して、上型４の端面を磁石粉末ｍｐに押し当てることにより、型２内の磁石粉末ｍｐが上型４で加圧される。上型４と下型８とによって塞がれた側型６内の空間２ａは、「型内の空間」である。上型４と下型８とによって両端部が塞がれた側型６の容積は、上記の「型内の空間の容積ＶＭ」である。図２中の（ａ）、図２中の（ｂ）及び図２中の（ｃ）に示されるように、上型４を雌型（側型６の内側）へ押し込むにつれて、型２内の磁石粉末ｍｐが圧縮されて磁石粉末ｍｐの密度が増加する。換言すれば、上型４を雌型（側型６の内側）へ押し込むにつれて、型２内の空間２ａの容積ＶＭが減少し、占有率ＲＶ（つまり（ｍ／Ｄ）／ＶＭ）は増加する。占有率ＲＶは、上型４の位置の制御によって自在に調整されてよい。占有率ＲＶが１５％に達する時点ｔ１５も、上型４の動作の制御によって自在に調整されてよい。占有率ＲＶが４５％に達する時点ｔ４５も、上型４の動作の制御によって自在に調整されてよい。そして、上型４の制御に連動して磁場印加装置を制御することにより、ＲＶが１５％以上４５％以下である期間Ｔ内の任意の時点において、所望の強さを有する磁場Ｈを型２内の磁石粉末ｍｐへ印加してよい。磁場Ｈの印加により、磁場Ｈに沿って配向した磁石粉末ｍｐから構成される成形体Ｃ１が得られる。後述の通り、磁場Ｈは静磁場であってよい。磁場Ｈはパルス磁場であってよい。磁場Ｈは、重なり合う静磁場とパルス磁場とからなる磁場であってよい。成形工程の終了時には、ＲＶが４５％を超えてよい。成形工程の終了時におけるＲＶが高いほど、十分に高い密度を有する成形体Ｃ１が得られる。図２中の（ｄ）に示されるように、上型４を側型６の内側から抜き出して、下型８の端面を側型６の上面へ移動させることにより、成形体Ｃ１が型２内の空間２ａから取り出される。
【００３５】
磁場Ｈの印加前に上型４を予め雌型（側型６を貫通する空間２ａ）に押し込んでよい。磁場Ｈの印加前に磁石粉末ｍｐの充填された空間２ａを小さくすることで、配向度Ｊｒ／Ｊｓの高い永久磁石が得られ易い。Ｊｒは残留磁気分極であり、Ｊｓは飽和磁気分極である。磁場Ｈの印加前に上型４を予め雌型（側型６を貫通する空間２ａ）に押し込むことにより、成形工程における型２内の磁石粉末ｍｐの移動距離が短くなり、型２内での磁石粉末ｍｐの配向が乱れ難い。
【００３６】
磁場Ｈが磁石粉末ｍｐに印加される一定の時間、ＲＶは一つの値又は複数の値において一定に保持されてよい。磁場Ｈが磁石粉末ｍｐに印加される一定の時間、ＲＶは１５％以上４５％以下の範囲内にある一つの値又は複数の値において一定に保持されてよい。磁場Ｈが磁石粉末ｍｐに印加される一定の時間、型２内の空間２ａの容積ＶＭは一つの値又は複数の値において一定に保持されてよい。つまり、磁場Ｈが磁石粉末ｍｐに印加される一定の時間、雌型（側型６を貫通する空間２ａ）へ挿入された上型４の端面の位置は一つの位置又は複数の位置において固定されてよい。
【００３７】
磁場Ｈが磁石粉末ｍｐに印加される一定の時間、ＲＶは変化してよい。磁場Ｈが磁石粉末ｍｐに印加される一定の時間、ＲＶは１５％以上４５％以下の範囲内において変化してよい。磁場Ｈが磁石粉末ｍｐに印加される一定の時間、型２内の空間２ａの容積ＶＭは変化してよい。つまり、磁場Ｈが磁石粉末ｍｐに印加される一定の時間、雌型（側型６を貫通する空間２ａ）へ挿入された上型４の位置は移動してよい。
【００３８】
磁場を磁石粉末に印加しながら、ＲＶを１５％以上４５％以下に調整してよい。ＲＶを１５％以上４５％以下に調整した後、磁場を磁石粉末に印加してもよい。
【００３９】
ＲＶが１５％以上４５％以下であるとき、磁石粉末に印加される磁場の強さは、一定であってよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるとき、磁石粉末に印加される磁場の強さが、連続的又は非連続的に変化してもよい。
【００４０】
成形工程では、例えば、磁石粉末を型で加圧しながら、静磁場を型内の磁石粉末に印加してよい。磁石粉末を型で加圧しながら、パルス磁場を型内の磁石粉末に印加してよい。磁石粉末の加圧と、磁石粉末への静磁場の印加と、を継続しながら、静磁場よりも強いパルス磁場を磁石粉末に印加してもよい。静磁場の印加を継続しながら、静磁場よりも強いパルス磁場を磁石粉末に印加することで、成形体における磁石粉末の配向度が高まり易い。静磁場は、磁石粉末を構成する個々の粒子を配向させ、且つ各粒子が配向した状態を維持する。しかし、静磁場の強さを高めても、各粒子に十分なモーメントが作用せず、各粒子が静磁場に沿って配向しない場合がある。しかし、静磁場よりも強いパルス磁場を磁石粉末に印加することで、各粒子に十分なモーメントが作用し易く、各粒子がパルス磁場に沿って配向し易い。例えば、ＲＶが１５％未満であるときに、磁石粉末への静磁場の印加を開始してよく、ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、パルス磁場を磁石粉末へ印加してよく、ＲＶが４５％を超えたときに、磁石粉末への静磁場の印加を終了してよい。磁石粉末へ印加される静磁場又はパルス磁場の強さは、例えば、１０ｋＯｅ以上（約７９６ｋＡ／ｍ以上）であってよい。磁石粉末へのパルス磁場の印加を複数回（例えば、２又は３回）繰り返してよい。磁石粉末を型で加圧しながら、静磁場を型内の磁石粉末に印加した後、磁石粉末を型で加圧しながら、パルス磁場を型内の磁石粉末に印加してもよい。磁石粉末を型で加圧しながら、パルス磁場を型内の磁石粉末に印加した後、磁石粉末を型で加圧しながら、静磁場を型内の磁石粉末に印加してもよい。磁場中での磁石粉末の加圧により成形体を形成した後、交流磁場を成形体に印加して、成形体を構成する磁石粉末を脱磁してよい。つまり、成形体内の磁石粉末の脱磁により、成形体内の残留磁束密度を低減してよい。脱磁により、磁石粉末同士の磁気的反発が抑制され、成形体内の磁石粉末の配向が維持され易い。同様の理由から、脱磁に伴って金型の温度を所定温度まで上げて、成形体を加熱することにより、成形体の残留磁化を低減してもよい。
【００４１】
ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場の印加を開始してよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場の印加を開始することにより、磁石粉末の配向性が向上し易く、永久磁石の磁気特性が向上し易い。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、静磁場の印加を開始してよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、パルス磁場の印加を開始してもよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、重なり合う静磁場とパルス磁場とからなる磁場の印加を開始してもよい。ＲＶが１５％未満であるときに、静磁場の印加を開始してよい。ＲＶが１５％未満であるときに、パルス磁場の印加を開始してもよい。ＲＶが１５％未満であるときに、重なり合う静磁場とパルス磁場とからなる磁場の印加を開始してもよい。
【００４２】
ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場の強度を最大にしてよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場の強度を最大に調整することにより、磁石粉末の配向性が向上し易く、永久磁石の磁気特性が向上し易い。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、静磁場の強度を最大にしてよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、パルス磁場の強度を最大にしてもよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、重なり合う静磁場とパルス磁場とからなる磁場の強度を最大にしてもよい。ＲＶが１５％未満であるときに、磁場の強度を最大にしてもよい。ＲＶが４５％を超えたときに、磁場の強度を最大にしてもよい。
【００４３】
ＲＶが４５％よりも大きいときに、磁場の印加を終了してよい。ＲＶが４５％よりも大きいときには、磁石粉末が既に十分に圧縮されているので、磁石粉末を構成する個々の粒子にモーメントが作用しても個々の粒子が回転し難く、磁場に沿って配向し難い。ＲＶが４５％よりも大きいときに、静磁場の印加を終了してよい。ＲＶが４５％よりも大きいときに、パルス磁場の印加を終了してもよい。ＲＶが４５％よりも大きいときに、重なり合う静磁場とパルス磁場とからなる磁場の印加を終了してもよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、磁場の印加を終了してもよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、静磁場の印加を終了してもよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、パルス磁場の印加を終了してもよい。ＲＶが１５％以上４５％以下であるときに、重なり合う静磁場とパルス磁場とからなる磁場の印加を終了してもよい。
【００４４】
磁石粉末に印加される磁場の方向は、磁石粉末の加圧方向に対して平行であってよい。磁石粉末に印加される磁場の方向は、磁石粉末の加圧方向に対して垂直であってもよい。成形体の密度を高めるために、成形工程において磁石粉末に及ぼす圧力は、例えば、５０ＭＰａ以上であってよい。金型の耐久性を考慮すると、成形工程において磁石粉末に及ぼす圧力は、例えば、５００ＭＰａ以下であってよい。成形工程では、型を加熱しながら型内の磁石粉末を加圧してよい。つまり、成形工程では、型内の磁石粉末を加熱しながら加圧してよい。成形工程において型を加熱することにより、成形体も加熱され、加熱工程において成形体をより均一に且つ素早く加熱することができる。また成形工程において成形体が加熱されることにより、成形体の機械的強度が高まり、後工程（加熱工程及び再成形工程）における成形体の破損が抑制される。また成形工程において成形体が加熱されることにより、加圧に伴う磁石粉末の配向性の低下が抑制される。成形工程における型の温度は、１５０℃以下であってよい。成形工程における型の温度が高過ぎる場合、磁石粉末を構成する個々の粒子の磁力が弱まり、磁石粉末が磁場に沿って配向し難い。成形工程では、型を加熱せずに型内の磁石粉末を加圧してもよい。
【００４５】
加圧速度は、例えば、１０ＭＰａ／秒以上１００ＭＰａ／秒以下であってよい。加圧速度がこの範囲内である場合、成形工程における加圧時間が短く、磁石粉末の配向及び密度の乱れが抑制され易い。加圧速度が大きく、加圧時間が短いほど、永久磁石の生産性が向上する。加圧速度が大き過ぎる場合、金型が破損する場合がある。加圧速度が大き過ぎる場合、磁石粉末が均一に加圧され難く、磁石粉末が均一に配向し難く成形体の密度が均一に高まり難い。加圧速度が小さく、加圧時間が長いほど、磁石粉末の配向性が乱れ易く、永久磁石の生産性が低下する。
【００４６】
磁性粉末及び成形体の酸化を抑制するために、成形工程を不活性雰囲気中で実施してよい。不活性雰囲気は、例えば、窒素又は希ガスであってよい。
【００４７】
（加熱工程の詳細）
加熱工程において成形体を加熱する方法は限定されない。加熱工程において成形体を加熱する方法は、例えば、抵抗加熱、対流加熱、赤外線加熱、マイクロ波加熱、及び高周波誘導加熱からなる群より選ばれる少なくとも一種の方法であってよい。これらの加熱方法を併用することで、成形体が斑なく効率的に加熱される。例えば、雰囲気の対流加熱を補助的な加熱方法として、他の加熱方法と併用してよい。
【００４８】
加熱工程では、不活性雰囲気中の成形体を１４０℃以上２８０℃以下で加熱してよい。加熱工程では、成形体を不活性雰囲気中で加熱することにより、成形体の酸化が抑制され易い。不活性雰囲気は、例えば、窒素又は希ガスであってよい。成形体を１４０℃以上２８０℃以下で加熱することにより、成形体における磁石粉末の配向度が高まり易く、磁気特性に優れた永久磁石が得られ易い。「１４０℃以上２８０℃以下」とは、成形体自体の温度であってよく、不活性雰囲気の温度であってもよい。加熱工程において成形体を高温で加熱するほど、再成形工程において成形体の温度を短時間で所望の温度まで上げ易い。その結果、再成形工程での加熱に伴う成形体の酸化が抑制され易い。また成形体を高温で加熱するほど、成形体中のＭｎＢｉを構成する一部のＢｉが融解して、成形体中の空隙を埋め易く、成形体の密度がさらに高まり易く、空隙における成形体の酸化が抑制され易い。ただし、加熱工程における成形体の温度が高過ぎる場合、成形体の空隙中の酸素、又は成形体の中添加剤等に含まれる酸素が、ＭｎＢｉを酸化し易い。加熱工程では、不活性雰囲気中の成形体を１５０℃以上２５０℃以下で加熱してもよい。
【００４９】
（再成形工程の詳細）
再成形工程では、加熱工程を経た成形体を型に充填して、成形体を型で加圧してよい。型は、金型、合成樹脂型、又はゴム型であってよい。再成形工程において成形体に及ぼす圧力は、例えば、１０ＭＰａ以上又は５０ＭＰａ以上であってよい。１０ＭＰａ以上又は５０ＭＰａ以上の圧力を成形体に及ぼすことにより、より密度が高い成形体が得られ易い。金型の耐久性を考慮すると、再成形工程において成形体に及ぼす圧力は、例えば、１０００ＭＰａ以下であってよい。
【００５０】
再成形工程では、型を加熱しながら型内の成形体を加圧してよい。つまり、再成形工程では、成形体を加熱しながら加圧してよい。成形体を加熱しながら加圧することにより、成形体中のＭｎＢｉが軟らかくなったり、成形体中のＢｉの一部が溶融したりする。その結果、成形体中の空隙が埋まり易く、より密度が高くて磁気特性に優れた成形体（永久磁石）が得られ易い。再成形工程における型又は成形体の温度は、ＭｎＢｉの分解温度（３５５℃）よりも低くてよい。ＭｎＢｉの分解温度以下で成形体を加熱することにより、成形体における磁石粉末の配向及び磁力を損なうことなく、より密度が高くて磁気特性に優れた成形体（永久磁石）が得られ易い。成形体が金属バインダーを含む場合、再成形工程における型又は成形体の温度は、金属バインダーの融点以上であってよい。金属バインダーの融点以上で成形体を加熱することにより、溶融した金属バインダーが成形体内の空隙を埋め易く、より密度が高くて磁気特性に優れた成形体（永久磁石）が得られ易い。
【００５１】
再成形工程において加圧される成形体の面は、成形工程において加圧された成形体の面と異なってよい。「成形工程において加圧された成形体の面」とは、密度が高まる過程にある未完成の成形体の面と言い換えられてよい。「成形工程において加圧された成形体の面」とは、加圧に伴って成形体に成る過程にある磁石粉末の面と言い換えられてもよい。例えば、図３中の（ａ）に示されるように、成形体Ｃ１が立方体又は直方体である場合、成形体Ｃ１は、対向する一対のａ面と、対向する一対のｂ面と、対向する一対のｃ面と、を備える。ａ面、ｂ面、及びｃ面は、互いに隣接し、且つ垂直である。そして、図３中の（ａ）に示される成形工程では、磁場Ｈを成形体Ｃ１（磁石粉末ｍｐ）に印加しながら圧力Ｐ１を成形体Ｃ１（磁石粉末ｍｐ）のａ面へ及ぼしてよい。一方、図３中の（ｂ）に示される再成形工程では、圧力Ｐ２を、面ａとは異なる成形体Ｃ１のｂ面又はｃ面へ及ぼしてよい。以上のように、成形工程において加圧された面とは異なる面を再成形工程において加圧することにより、成形体内の空隙が埋められ易く、より密度の高い成形体（永久磁石）が得られ易い。
【００５２】
成形体の酸化を抑制するために、再成形工程を不活性雰囲気中で実施してよい。不活性雰囲気は、例えば、窒素又は希ガスであってよい。
【００５３】
再成形工程では、型内の成形体に磁場を印加する必要はない。ただし、再成形工程では、成形体を型で加圧しながら、型内の成形体に磁場を印加してよい。
【００５４】
再成形工程において得られた成形体は、完成された永久磁石であってよい。塗装又はめっき等の表面処理が施された成形体を、永久磁石として用いてもよい。再成形工程において得られた成形体は更に加熱される必要はない。ただし、成形体が不活性雰囲気中で更に加熱されてもよい。
【実施例】
【００５５】
以下では実施例及び比較例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの例によって何ら限定されるものではない。
【００５６】
［磁石粉末の調製］
（ＭｎＢｉの粉末）
磁石粉末として、ＭｎＢｉの粉末を以下の手順で調製した。
【００５７】
Ｍｎ（純度：９９．９％）とＢｉ（純度：９９．９％）とをそれぞれ電子天秤で秤量し、Ｍｎ及びＢｉのアーク溶解により、インゴットを作製した。Ａｒ雰囲気中での高周波溶解によりインゴットを溶解した。続いて、液体急冷法により、溶解したインゴットから薄帯を作製した。薄帯をＡｒ雰囲気中において３００℃で１２時間加熱した。加熱後の薄帯を、ボールミルで２０時間粉砕した。以上の手順により、平均粒径が５μｍであるＭｎＢｉの粉末を得た。ＭｎＢｉは異方性磁石である。ピクノメーター法を用いて測定されたＭｎＢｉの単体の真密度は、８．９ｇ／ｃｍ３であった。
【００５８】
（Ｓｍ２Ｃｏ１７の粉末）
磁石粉末として、Ｓｍ２Ｃｏ１７の粉末を以下の手順で調製した。
【００５９】
Ｓｍ（Ｃｏ０．５９Ｃｕ０．０７Ｆｅ０．２２Ｚｒ０．０２）８．３で表されるＳｍ２Ｃｏ１７系の金属間化合物（合金）の溶解・鋳造により、インゴットを作製した。インゴットを、アルゴンガスで満たされた炉内に設置した。炉内のインゴットを１１６０℃で４時間加熱し、炉内の温度を３５℃／分の降温速度で２００℃まで急冷することにより、インゴットの析出硬化処理を行った。常温まで冷却されたインゴットを、アルゴンガスで満たされた炉内に設置した。炉内のインゴットを８００℃で２時間加熱し、さらに７４０℃で３時間加熱した。つまり、２段階の加熱によるインゴットの時効処理を行った。時効処理に続いて、インゴットを６５℃／分の降温速度の速度で常温まで冷却した。冷却されたインゴットを機械的に粉砕することにより、平均粒径が５０μｍであるＳｍ２Ｃｏ１７の粉末を得た。Ｓｍ２Ｃｏ１７は異方性磁石である。ピクノメーター法を用いて測定されたＳｍ２Ｃｏ１７の単体の真密度は、８．４ｇ／ｃｍ３であった。
【００６０】
（Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３の粉末）
磁石粉末として、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３の粉末を用意した。Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３の粉末は、住友金属鉱山株式会社によって製造されたものであった。Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３の粉末の平均粒径は５μｍであった。Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３は異方性磁石である。ピクノメーター法を用いて測定されたＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３の単体の真密度は、７．６ｇ／ｃｍ３であった。
【００６１】
（Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂの粉末）
磁石粉末として、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂの粉末を以下の手順で調製した。
【００６２】
１３原子％のＮｄ、１２原子％のＣｏ、１原子％のＧａ、６原子％のＢ、及び残部のＦｅからなるＮｄ‐Ｆｅ‐Ｂ合金を用意した。Ｎｄ‐Ｆｅ‐Ｂ合金を７００〜９００℃の水素ガス中に保持して、Ｎｄの水素化物、Ｆｅ２Ｂ、及びＦｅに分解した。次に、７００〜９００℃の温度領域で水素分圧を下げることにより、Ｎｄの水素化物から水素を解離させ、微細なＮｄ２Ｆｅ１４Ｂの結晶の粉末を得た。粉末をさらに機械的に粉砕することにより、平均粒径が１５０μｍであるＮｄ２Ｆｅ１４Ｂの粉末を得た。Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂは異方性磁石である。ピクノメーター法を用いて測定されたＮｄ２Ｆｅ１４Ｂの単体の真密度は、７．５ｇ／ｃｍ３であった。
【００６３】
［実施例１］
実施例１の成形工程では、図１、図２中の（ａ）、図２中の（ｂ）、図２中の（ｃ）及び図２中の（ｄ）に示される型２を用いた。型２は金型であった。実施例１の成形工程では、磁石粉末ｍｐとして、上記のＭｎＢｉの粉末を用いた。所定の質量（質量ｍ）の磁石粉末ｍｐを秤量した。そして、図２中の（ａ）に示されるように、質量ｍの磁石粉末ｍｐを型２内の空間２ａ内へ充填した。続いて、図２中の（ｂ）に示されるように、上型２を雌型（側型６を貫通する空間２ａ）へ徐々に挿入した。そして、雌型へ挿入された上型２の端面の位置を制御して、占有率ＲＶ（つまり（ｍ／Ｄ）／ＶＭ）が下記表１に示される値になるように、型２内の空間２ａの容積ＶＭを調整した。上述の通り、型２内の空間２ａの容積ＶＭとは、上型４と下型８とによって塞がれた側型６内の空間２ａの容積である。上述の通り、Ｄとは、磁石粉末の真密度である。実施例１の場合、Ｄは、上記のＭｎＢｉの単体の真密度（８．９ｇ／ｃｍ３）である。実施例１のＲＶは、下記表１に示される通り、１５％であった。そして、上型４の位置を固定してＲＶを１５％に維持しながら、静磁場（磁場Ｈ）を型２内の磁石粉末ｍｐに１分間印加した。磁場Ｈの印加後、上型２をさらに雌型（側型６を貫通する空間２ａ）へ押し込んで、磁石粉末ｍｐを更に加圧した。以上の手順により、成形体Ｃ１を得た。続いて、成形体に交流磁場を印加するより、成形体Ｃ１を脱磁した。実施例１の場合、脱磁された成形体は、完成された永久磁石に相当する。成形工程で用いた加圧方式は、一軸加圧であった。成形工程の静磁場の強さは、下記表１に示される値であった。下記表の磁場の単位（ｋＯｅ）は、「×（１０３／４π）×（ｋＡ／ｍ）」と等価である。成形工程において加圧された成形体の面（加圧面）は、ａ面であった。成形工程において成形体の加圧面に及ぼした圧力Ｐ１は、下記表１に示される値であった。なお、成形工程において静磁場を磁石粉末に印加しなかった場合、下記表１〜６中の成形工程の静磁場の値はゼロと記載されている。成形工程においてパルス磁場を磁石粉末に印加しなかった場合、下記表１〜６中の成形工程のパルス磁場の値はゼロと記載されている。
【００６４】
（永久磁石の分析）
以下の方法で、実施例１の永久磁石を分析した。
【００６５】
永久磁石の残留磁気分極（Ｊｒ）、飽和磁気分極（Ｊｓ）、及び最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘを測定し、配向度Ｊｒ／Ｊｓを算出した。測定には、株式会社玉川製作所製のＢＨトレーサを用いた。測定における最大磁場は３０ｋＯｅであった。実施例１の（ＢＨ）ｍａｘ及びＪｒ／Ｊｓはそれぞれ下記表１に示される。なお、下記表中の「Ｊｒ／Ｊｓ」とは、正確には（Ｊｒ／Ｊｓ）×１００を意味する。下記表の（ＢＨ）ｍａｘの単位（ＭＧＯｅ）は、「×（１０２/４π）×（ｋＪｍ３）」と等価である。
【００６６】
永久磁石の質量ｍ２を永久磁石の見かけの体積ｖ２で除することにより、永久磁石の見かけ密度ｄ２（つまりｍ２／ｖ２）を算出した。永久磁石の見かけ密度ｄ２を磁石粉末の真密度Ｄで除することにより、永久磁石の相対密度ｄｒ２（つまり（ｄ２／Ｄ）×１００）を算出した。実施例１の永久磁石の相対密度は、下記表１に示される。
【００６７】
［実施例２〜４、比較例１，２］
実施例２〜４それぞれの成形工程では、雌型へ挿入された上型の端面の位置を制御することにより、ＲＶを下記表１に示される値に調整した。ＲＶの値を除いて実施例１と同様の方法で、実施例２〜４それぞれの永久磁石（成形体）を作製した。
【００６８】
実施例１と同様の方法で、実施例２〜４及び比較例１，２それぞれの永久磁石を分析した。実施例２〜４及び比較例１，２それぞれの（ＢＨ）ｍａｘ及びＪｒ／Ｊｓは、下記表１に示される。実施例２〜４及び比較例１，２それぞれの永久磁石の相対密度は、下記表１に示される。
【００６９】
【表１】
2018157152.tif 000003
【００７０】
［実施例５〜１４］
実施例５〜１４それぞれの成形工程では、雌型へ挿入された上型の端面の位置を制御することにより、ＲＶを下記表２に示される値に調整した。
【００７１】
実施例５，６それぞれの成形工程では、金型内の磁石粉末に静磁場を印加した。実施例２〜４それぞれの成形工程の静磁場の強さは、下記表２に示される。
【００７２】
実施例７〜９それぞれの成形工程では、金型内の磁石粉末にパルス磁場を印加した。実施例７〜９それぞれの成形工程のパルス磁場の強さの最大値は、下記表２に示される。
【００７３】
実施例１０〜１４それぞれの成形工程では、金型内の磁石粉末へ静磁場を印加し続けながら、金型内の磁石粉末にパルス磁場を印加した。実施例１０〜１４それぞれの成形工程の静磁場の強さは、下記表２に示される。実施例１０〜１４それぞれの成形工程のパルス磁場の強さの最大値は、下記表２に示される。
【００７４】
上記の事項を除いて実施例１と同様の方法で、実施例５〜１４それぞれの永久磁石（成形体）を作製した。実施例１と同様の方法で、実施例５〜１４それぞれの永久磁石を分析した。実施例５〜１４それぞれの（ＢＨ）ｍａｘ及びＪｒ／Ｊｓは、下記表２に示される。実施例５〜１４それぞれの永久磁石の相対密度は、下記表２に示される。
【００７５】
【表２】
2018157152.tif 000004
【００７６】
実施例７〜９のＪｒ／Ｊｓは、実施例５，６のＪｒ／Ｊｓよりも小さかった。実施例７〜９のＪｒ／Ｊｓは、パルス磁場は静磁場よりも強い力で磁石粉末を配向させるが、パルス磁場が磁石粉末に作用する時間が短く、パルス磁場の印加後は磁石粒子の配向が維持され難いことを示唆している。
【００７７】
［実施例１５〜２１］
下記表３に示される諸条件下で、実施例１５〜２１それぞれの成形工程を実施した。
【００７８】
実施例１５〜１７では、成形体工程に続いて再成形工程を行った。実施例１５〜１７では、成形体工程と再成形工程との間で加熱工程を実施しなかった。実施例１５〜１７それぞれの再成形工程では、成形体を金型内へ配置した。そして、金型を加熱しながら、成形体を金型で加圧して、成形体をさらに圧縮した。実施例１５〜１７それぞれの再成形工程の金型の温度は、下記表３に示される温度であった。再成形工程で用いた加圧方式は、一軸加圧であった。実施例１５〜１７それぞれの再成形工程において加圧された成形体の面（加圧面）は、ａ面であった。実施例１５〜１７それぞれの再成形工程において成形体の加圧面に及ぼした圧力Ｐ２は、下記表３に示される値であった。再成形工程では、成形体を圧力Ｐ２で１分間加圧し続けた。
【００７９】
実施例１８〜２１では、成形工程に続いて加熱工程を行い、加熱工程に続いて再成形工程を行った。実施例１８〜２１それぞれの加熱工程では、抵抗加熱を用いて成形体を加熱した。実施例１８〜２１それぞれの加熱工程では、成形体の温度を下記表３に示される温度に調整した。そして、下記表３に示される諸条件下で、実施例１８〜２１それぞれの再成形工程を実施した。特に実施例２１の再成形工程において加圧された成形体の面（加圧面）は、ａ面ではなく、ａ面と隣り合うｂ面であった。
【００８０】
上記の事項を除いて実施例１と同様の方法で、実施例１５〜２１それぞれの永久磁石（成形体）を作製した。実施例１と同様の方法で、実施例１５〜２１それぞれの永久磁石を分析した。実施例１５〜２１それぞれの（ＢＨ）ｍａｘ及びＪｒ／Ｊｓは、下記表３に示される。実施例１５〜２１それぞれの永久磁石の相対密度は、下記表３に示される。
【００８１】
【表３】
2018157152.tif 000005
【００８２】
実施例２１は、再成形工程の加圧面を除いて実施例２０と同じであった。しかし、実施例２１の永久磁石の相対密度は、実施例２０の相対密度よりも高かった。また実施例２１の永久磁石の（ＢＨ）ｍａｘは、実施例２０の（ＢＨ）ｍａｘよりも大きかった。これらの相違点は、実施例２１の成形工程におけるａ面の加圧で生じた成形体中の空隙が、再成形工程におけるｂ面の加圧によって埋められたことを示唆している。
【００８３】
［実施例２２〜２６］
実施例２２〜２６では、粉末１として、実施例１と同様にＭｎＢｉの粉末を用いた。実施例２２〜２６では、粉末２として、上述のＳｍ２Ｃｏ１７の粉末を用いた。粉末１及び粉末２それぞれを電子天秤で秤量して、粉末１及び粉末２をＡｒ雰囲気中で１時間混合することにより、磁石粉末を調製した。粉末１と粉末２との混合には、Ｖ型混合機を用いた。実施例２２〜２６それぞれの磁石粉末における粉末１の体積Ｖ１と粉末２の体積Ｖ２との比（Ｖ１：Ｖ２）は、下記表４に示される値に調整した。体積Ｖ１は、秤量された粉末１の質量を粉末１の真密度で除した値である。体積Ｖ２は、秤量された粉末２の質量を粉末２の真密度で除した値である。磁石粉末の真密度は、Ｖ１及びＶ２に基づく粉末１の真密度と粉末２の真密度との加重平均によって算出される値である。
【００８４】
下記表４に示される諸条件下で、実施例２２〜２６それぞれの成形工程を実施した。下記表４に示される諸条件下で、実施例２２〜２６それぞれの加熱工程を実施した。下記表４示される諸条件下で、実施例２２〜２６それぞれの再成形工程を実施した。
【００８５】
上記の事項を除いて実施例１と同様の方法で、実施例２２〜２６それぞれの永久磁石（成形体）を作製した。実施例１と同様の方法で、実施例２２〜２６それぞれの永久磁石を分析した。実施例２２〜２６それぞれの（ＢＨ）ｍａｘ及びＪｒ／Ｊｓは、下記表４に示される。実施例２２〜２６それぞれの永久磁石の相対密度は、下記表４に示される。
【００８６】
【表４】
2018157152.tif 000006
【００８７】
［実施例２７〜３１］
実施例２７〜３１では、粉末１として、実施例１と同様にＭｎＢｉの粉末を用いた。実施例２７〜３１では、粉末２として、上述のＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３の粉末を用いた。実施例２７〜３１それぞれの磁石粉末における粉末１の体積Ｖ１と粉末２の体積Ｖ２との比（Ｖ１：Ｖ２）は、下記表５に示される値に調整した。これらの事項を除いて、実施例２７〜３１それぞれの磁石粉末の調製方法は、実施例２２の場合と同じであった。
【００８８】
下記表５に示される諸条件下で、実施例２７〜３１それぞれの成形工程を実施した。下記表５に示される諸条件下で、実施例２７〜３１それぞれの加熱工程を実施した。下記表５示される諸条件下で、実施例２７〜３１それぞれの再成形工程を実施した。
【００８９】
上記の事項を除いて実施例１と同様の方法で、実施例２７〜３１それぞれの永久磁石（成形体）を作製した。実施例１と同様の方法で、実施例２７〜３１それぞれの永久磁石を分析した。実施例２７〜３１それぞれの（ＢＨ）ｍａｘ及びＪｒ／Ｊｓは、下記表５に示される。実施例２７〜３１それぞれの永久磁石の相対密度は、下記表５に示される。
【００９０】
【表５】
2018157152.tif 000007
【００９１】
［実施例３２〜３６］
実施例３２〜３６では、粉末１として、実施例１と同様にＭｎＢｉの粉末を用いた。実施例３２〜３６では、粉末２として、上述のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂの粉末を用いた。実施例３２〜３６それぞれの磁石粉末における粉末１の体積Ｖ１と粉末２の体積Ｖ２との比（Ｖ１：Ｖ２）は、下記表６に示される値に調整した。これらの事項を除いて、実施例３２〜３６それぞれの磁石粉末の調製方法は、実施例２２の場合と同じであった。
【００９２】
下記表６に示される諸条件下で、実施例３２〜３６それぞれの成形工程を実施した。下記表６に示される諸条件下で、実施例３２〜３６それぞれの加熱工程を実施した。下記表６示される諸条件下で、実施例３２〜３６それぞれの再成形工程を実施した。
【００９３】
上記の事項を除いて実施例１と同様の方法で、実施例３２〜３６それぞれの永久磁石（成形体）を作製した。実施例１と同様の方法で、実施例３２〜３６それぞれの永久磁石を分析した。実施例３２〜３６それぞれの（ＢＨ）ｍａｘ及びＪｒ／Ｊｓは、下記表６に示される。実施例３２〜３６それぞれの永久磁石の相対密度は、下記表６に示される。
【００９４】
【表６】
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【産業上の利用可能性】
【００９５】
本発明によれば、（ＢＨ）ｍａｘが大きく、希土類磁石に比べて安価な永久磁石が提供される。
【符号の説明】
【００９６】
２…型、２ａ…型内の空間、４…上型、６…側型、８…下型、Ｃ１…成形体、ｍｐ…磁石粉末、ａ…成形体のａ面、ｂ…成形体のｂ面、ｃ…成形体のｃ面、Ｐ１…成形工程において成形体に及ぶ圧力、Ｐ２…再成形工程において成形体に及ぶ圧力、Ｈ…成形工程において成形体に印加される磁場。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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