(57)【要約】【課題】外層、バリア層、中間層、及びシーラント層を有する積層フィルムであって、超音波シールによるバリア層の割れが抑制されており、且つ、直進カット性に優れる積層フィルムを提供すること。【解決手段】外層１と、バリア層２と、中間層３と、シーラント層４とをこの順に有する積層フィルム１０であって、バリア層２が金属箔層を含み、中間層３について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に準拠して描画されたＤＳＣ曲線から得られた融解熱量の、完全結晶体の融解熱量に対する比として算出される結晶化度が２８．０％以上であり、且つＪＩＳ  Ｋ  ７１２７に準拠して測定した、ＭＤ方向の引張弾性率に対するＴＤ方向の引張弾性率の比が０．７以上１．２以下である、積層フィルム１０。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
外層と、バリア層と、中間層と、シーラント層とをこの順に有する積層フィルムであって、
前記バリア層が金属箔層を含み、
前記中間層について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に準拠して描画されたＤＳＣ曲線から得られた融解熱量の、完全結晶体の融解熱量に対する比として算出される結晶化度が２８．０％以上であり、且つＪＩＳ  Ｋ  ７１２７に準拠して測定した、ＭＤ方向の引張弾性率に対するＴＤ方向の引張弾性率の比が０．７以上１．２以下である、
積層フィルム。
【請求項２】
前記中間層について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に準拠してＤＳＣによって測定した融解熱量が、６５．０ｍＪ／ｍｇ以上である、請求項１に記載の積層フィルム。
【請求項３】
前記中間層がナイロンフィルムから成る、請求項１又は２に記載の積層フィルム。
【請求項４】
前記外層が易カット性フィルムから成る、請求項１〜３のいずれか一項に記載の積層フィルム。
【請求項５】
前記易カット性フィルムが一軸延伸ポリプロピレンフィルムである、請求項４に記載の積層フィルム。
【請求項６】
前記バリア層の層厚が１０μｍ以下である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の積層フィルム。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の積層フィルムのシーラント層同士を超音波シールすることを含む、包装袋の製造方法。
【請求項８】
前記包装袋の超音波シール部分について、ＪＩＳ  Ｋ  ７３６１−１に準拠して測定した全光線透過率が０．５０％以下である、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の積層フィルムから成り、超音波シール部分を含む、包装袋。
【請求項１０】
前記超音波シール部分について、ＪＩＳ  Ｋ  ７３６１−１に準拠して測定した全光線透過率が０．５０％以下である、請求項９に記載の包装袋。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
食品、調味料、医薬品、サプリメント等を包装するための包装袋を形成するために、積層フィルムをシールする方式として、超音波シールが知られている。超音波シールは、積層フィルム最内層のシーラント層同士を接触させた状態で振動させ、これにより発生する摩擦熱を利用して、２枚の積層フィルムを融着する技術である。
【０００３】
超音波シールは、摩擦熱を利用するため、シール部の周辺が熱で融着することはない。この点でヒートシールと異なり、シール部の精密な制御性に優れる。また、シールに際して振動が印加されるため、内容物をよけながらシールすることが可能である。従って、夾雑物シール性に優れる。
【０００４】
食品等の包装袋に用いられる積層フィルムは、種々の機能を有する層が積層されて構成されている。積層フィルムは、典型的には、外層、バリア層、及びシーラント層を有する。外層は、例えば、物理的衝撃から包装体及び内容物を保護する機能を有する。バリア層は、例えば、外界からのガス（特に酸素）、水分、光の侵入を抑制し、内容物を保護する機能を有する。シーラント層は、相互に融着することができ、包装袋を密封する機能を有する。
【０００５】
包装体用積層フィルムにおけるバリア層としては、金属箔が用いられることが多い。バリア層として金属箔、特にアルミニウム箔を含む積層フィルムを超音波シールすると、金属箔にクラック又は割れが発生することがある。バリア層としての金属箔にクラックが発生すると、割れの部分が黒ずんで見え、外観不良となる。更に、夾雑物シール時にシール部分にかみこまれた内容物が外部に漏えいすることもある。
【０００６】
特許文献１は、従来技術では超音波シール時のバリア層としての金属箔のクラックを防ぐ手法についての十分な検討が行われていなかった、と指摘したうえで、外層、アルミニウム箔層（バリア層）、及び内層（シーラント層）から成る３層構成のチューブ用積層体において、超音波シール時のアルミニウム箔層の割れを抑制する技術を開示している。
【０００７】
近年、食品等の包装袋の分野において、包装袋の耐圧強度、突刺強度等の機械的強度を向上する要請が高い。そのため、外層、バリア層、及びシーラント層の３層に、結晶性を有する樹脂から成る中間層を加えた、４層構成の積層フィルムが知られている。なお、中間層として使用される樹脂の結晶性に関する参考文献として、非特許文献１が知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１５−５８６４９号公報
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】THERMAL APPLICATIONS NOTE  Polymer Heats of Fusion, Roger L. Blaine TA Instruments, 109 Lukens Drive, New Castle DE 19720, USA
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、外層、バリア層、中間層、及びシーラント層を有する積層フィルムであって、超音波シールによるバリア層の割れが抑制された積層フィルムを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、以下のとおりである。
【００１２】
［１］外層と、バリア層と、中間層と、シーラント層とをこの順に有する積層フィルムであって、
前記バリア層が金属箔層を含み、
前記中間層について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に準拠して描画されたＤＳＣ曲線から得られた融解熱量の、完全結晶体の融解熱量に対する比として算出される結晶化度が２８．０％以上であり、且つＪＩＳ  Ｋ  ７１２７に準拠して測定した、ＭＤ方向の引張弾性率に対するＴＤ方向の引張弾性率の比が０．７以上１．２以下である、
積層フィルム。
［２］前記中間層について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に準拠してＤＳＣによって測定した融解熱量が、６５．０ｍＪ／ｍｇ以上である、［１］に記載の積層フィルム。
［３］前記中間層がナイロンフィルムから成る、［１］又は［２］に記載の積層フィルム。
［４］前記外層が易カット性フィルムから成る、［１］〜［３］のいずれか一項に記載の積層フィルム。
［５］前記易カット性フィルムが一軸延伸ポリプロピレンフィルムである、［４］に記載の積層フィルム。
［６］前記バリア層の層厚が１０μｍ以下である、［１］〜［５］のいずれか一項に記載の積層フィルム。
［７］［１］〜［６］のいずれか一項に記載の積層フィルムのシーラント層同士を超音波シールすることを含む、包装袋の製造方法。
［８］前記包装袋の超音波シール部分について、ＪＩＳ  Ｋ  ７３６１−１に準拠して測定した全光線透過率が０．５０％以下である、［７］に記載の方法。
［９］［１］〜［６］のいずれか一項に記載の積層フィルムから成り、超音波シール部分を含む、包装袋。
［１０］前記超音波シール部分について、ＪＩＳ  Ｋ  ７３６１−１に準拠して測定した全光線透過率が０．５０％以下である、［９］に記載の包装袋。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の積層フィルムは、外層、バリア層、中間層、及びシーラント層を有する構成の積層フィルムであって、超音波シールによるバリア層の割れが抑制されている。本発明の積層フィルムは、その好ましい態様によると、易カット性に優れる。従って、本発明の積層フィルムは、手で引き裂いて使用する包装袋、例えば、食品（例えばゼリー等）、調味料、医薬品、サプリメント等を包装するための包装袋を、超音波シールを用いて形成するために、好適である。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】図１は、本発明の積層フィルムの構成を示す概略断面図である。
【図２】図２は、実施例及び比較例において、全光線透過率を測定するために作成したサンプルの概要を説明するための概略図である。
【図３】図３は、比較例５において、超音波シールによってバリア層に割れが発生した状態を示す写真である。
【図４】図４は、実施例１において得られた、超音波シール後のサンプルの状態を示す写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の積層フィルムは、
外層と、バリア層と、中間層と、シーラント層とをこの順に有する積層フィルムであって、
バリア層が金属箔層を含み、
中間層について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に準拠して描画されたＤＳＣ曲線から得られた融解熱量の、完全結晶体の融解熱量に対する比として算出される結晶化度が２８．０％以上であり、且つＪＩＳ  Ｋ  ７１２７に準拠して測定した、ＭＤ方向の引張弾性率に対するＴＤ方向の引張弾性率の比が０．７以上１．２以下である。
【００１６】
以下、本発明の積層フィルム及びこれを用いて製袋された包装袋について、その好ましい実施形態（以下、「本実施形態」という。）を例として、詳細に説明する。
【００１７】
＜積層フィルム＞
図１に、本実施形態の積層フィルムの構成を示す概略断面図を示した。
【００１８】
本実施形態の積層フィルムは、図１に示したように、外層１と、バリア層２と、中間層３と、シーラント層４とをこの順に有する積層フィルム１０である。
【００１９】
本実施形態の積層フィルムにおいて、バリア層２は金属箔層を含み、
中間層３について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に準拠して描画されたＤＳＣ曲線から得られた融解熱量の、完全結晶体の融解熱量に対する比として算出される結晶化度は２８．０％以上であり、且つＪＩＳ  Ｋ  ７１２７に準拠して測定した、ＭＤ方向の引張弾性率に対するＴＤ方向の引張弾性率の比は０．７以上１．２以下である。
【００２０】
［外層］
本実施形態の積層フィルムにおける外層は、包装袋の製造後に加えられる物理的衝撃から包装体及び内容物を保護するための耐衝撃性を具備し、好ましくはバリア性を兼ね備えるとともに、引裂き性に優れる易カット性フィルムから成ることが適切である。
【００２１】
本実施形態における外層を構成するフィルムの材料は、例えば、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ナイロン等であってよい。好ましくは、一軸延伸ポリプロピレン、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート、及び二軸延伸ナイロンから選択される易カット性フィルムであり、特に好ましくは一軸延伸ポリプロピレンフィルムである。
【００２２】
外層の層厚は特に限定されない。外層の層厚は、得られる包装袋に十分な強度と、良好なカット性と、を与えるために、例えば、７μｍ以上、８μｍ以上、９μｍ以上、又は１０μｍ以上であってよい。一方で外層の層厚の上限値は、充填包装物を陳列した時の内容物の視認性を良くするとの観点、及び製袋時のシールを超音波印加による場合に超音波振動の過度の減衰を回避する観点から、５０μｍ以下、４５μｍ以下、４０μｍ以下、３５μｍ以下、又は３０μｍ以下であってよい。
【００２３】
本実施形態における外層として、市販品を用いてもよい。ポリプロピレンフィルムの市販品として、例えば、フタムラ化学社製の品名「ＭＣＭＤ−ＮＢＴ」、東京インキ社製の品名「ＡＳＳ」、「ＡＮＮ」等を挙げることができる。
【００２４】
［バリア層］
本実施形態の積層フィルムにおけるバリア層は、外界からのガス（特に酸素）、水分、光の侵入を抑制し、内容物を保護する機能を有する層である。
【００２５】
本実施形態の積層フィルムにおけるバリア層は、金属箔層を含む。バリア層における金属箔を構成する材料は、例えば、アルミニウム等であってよい。
【００２６】
バリア層は、金属箔層のみから成っていてよく、又は、金属箔層と、他の材料から成る層との積層体であってもよい。バリア層を構成する金属箔以外の材料は、例えば
、シリカ、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール等であってよい。
【００２７】
バリア層の層厚は、例えば、１μｍ以上、３μｍ以上、又は５μｍ以上であってよく、例えば、５０μｍ以下、３０μｍ以下、２０μｍ以下、又は１５μｍ以下であってよい。本実施形態の積層フィルムは、バリア層の層厚を薄くした場合であっても、超音波シールによるバリア層の割れが高度に抑制されている。そのため、バリア層の層厚を、１０μｍ以下、又は８μｍ以下、特に７μｍ以下としてもよい。
【００２８】
［中間層］
本実施形態の積層フィルムにおける中間層は、積層フィルム全体に腰を与え、積層フィルムの耐圧強度、突刺し強度等の機械的強度を向上して破袋強度を上昇させるとともに、超音波シールの際に上記のバリア層の割れを抑制する機能を有してよい。
【００２９】
中間層は、積層フィルムへ腰を付与し、積層フィルムの機械的強度を向上させるべき要請から、結晶性を有する材料から成っていてよい。具体的には、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に準拠して描画されたＤＳＣ曲線から得られた融解熱量の、完全結晶体の融解熱量に対する比として算出される結晶化度が２８．０％以上の材料であってよい。
【００３０】
ＤＳＣ曲線は、以下の条件下で最初に行う昇温の際に得られたＤＳＣデータから、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に準拠して描画される。
試料量：約５ｍｇを精秤
測定雰囲気：窒素中
測定範囲：室温から２６０℃まで
昇温速度：１０℃／分
【００３１】
中間層の結晶化度としては、上記のＤＳＣ曲線から得られた融解熱量と、完全結晶体の融解熱量とから、下記数式（１）により算出された値を採用する。
結晶化度［％］＝（ＤＳＣから求めた融解熱量／完全結晶体の融解熱量）×１００      （１）
【００３２】
完全結晶体の融解熱量としては、文献値を採用してよい、例えば、非特許文献１（THERMAL APPLICATIONS NOTE  Polymer Heats of Fusion, Roger L. Blaine TA Instruments, 109 Lukens Drive, New Castle DE 19720, USA）に記載された値が好適である。
【００３３】
中間層の材料の結晶化度は、２８．２％以上、２８．４％以上、２８．６％以上、２８．８％以上、又は２９．０％以上であってよい。
【００３４】
上記と同様の観点から、中間層の材料について上記の方法により求めた融解熱量は、６５．０ｍＪ／ｍｇ以上、６６．０ｍＪ／ｍｇ以上、６７．０ｍＪ／ｍｇ以上、又は６８．０ｍＪ／ｍｇ以上であってよく、７２．０ｍＪ／ｍｇ以下、７１．０ｍＪ／ｍｇ以下、又は７０．０ｍＪ／ｍｇ以下であってよい。
【００３５】
中間層の面内異方性が高いと、超音波シール条件下で、中間層の材料が特定の方向に集中的に移動し、バリア層が特定の部分に応力集中を受けることによって割れが発生し易くなると考えられる。これを回避するためには、中間層が面内で等方的であることが望まれる。この観点から、中間層について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２７に準拠して測定した、ＭＤ方向の引張弾性率に対するＴＤ方向の引張弾性率の比は、０．７以上１．２以下であってよい。引張弾性率の測定は、以下の条件下で行われてよい。
試料形状：１５ｍｍ×１５０ｍｍの短冊状
試料厚み：１５μｍ
引張速度：３００ｍｍ／分
【００３６】
中間層の材料は、上記のとおり、ＭＤ方向及びＴＤ方向で同程度の引張弾性率を有していることが好ましいことから、ＭＤ方向の引張弾性率に対するＴＤ方向の引張弾性率の比は、より好ましくは、０．８以上又は０．９以上、１．１以下又は１．０以下であってよい。
【００３７】
中間層の材料のＭＤ方向の引張弾性率及びＴＤ方向の引張弾性率は、それぞれ独立に、１．５ＧＰａ以上、１．６ＧＰａ以上、１．７ＧＰａ以上、１．８ＧＰａ以上、１．９ＧＰａ以上、又は２．０ＧＰａ以上であってよく、３．０ＧＰａ以下、２．９ＧＰａ以下、２．８ＧＰａ以下、２．７ＧＰａ以下、２．６ＧＰａ以下、又は２．５ＧＰａ以下であってよい。
【００３８】
中間層は、例えば、ナイロンフィルムから成っていてよい。ナイロンフィルムは、例えば、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６とナイロン６６との共重合体等、及びこれらのブレンドから選択されてよい。
【００３９】
中間層は、延伸されたフィルムから成っていてよい。延伸方法は、同時二軸延伸法、逐次二軸延伸法、チューブラー延伸法等であってよい。
【００４０】
中間層の層厚は、８μｍ以上、９μｍ以上、１０μｍ以上、１１μｍ以上、又は１２μｍ以上であってよく、３０μｍ以下、２５μｍ以下、２０μｍ以下、１９μｍ以下、又は１８μｍ以下であってよい。
【００４１】
［シーラント層］
本実施形態の積層フィルムにおけるシーラント層は、超音波印加時の振動に起因する摩擦によって溶融して相互に融着することができる材料から成ることが適切である。
【００４２】
シーラント層は、比較的硬い材料から成っていてよい。シーラント層が硬い層であることにより、積層フィルムを超音波シールするときに、超音波による振動の減衰を抑制して良好な夾雑物シール性が得られる。
【００４３】
シーラント層を構成する材料として具体的には、例えば、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アイオノマー樹脂、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸アルキルエステル共重合体、エチレン−プロピレン共重合体（ＥＰＭ）、ポリメチルペンテン、ポリブテン等の材料を挙げることができる。これらのうち、良好な超音波シール性、特に超音波の印加によって良好な夾雑物シール性能を示すことから、ＬＬＤＰＥが好ましい。
【００４４】
シーラント層は、単層であっても多層であってもよい。
【００４５】
シーラント層の層厚は、溶融によって強固なシールを形成するとの観点から、１５μｍ以上、２０μｍ以上、２５μｍ以上、又は３０μｍ以上であってよい。一方で、超音波による振動の減衰を抑制するとともに、超音波シール時の溶融樹脂移動量の増大によるバリア層の割れを抑制する観点から、シーラント層の層厚は、１００μｍ以下、８０μｍ以下、７０μｍ以下、又は６０μｍ以下であってよい。
【００４６】
［各層における任意成分］
上記の各層は、必要に応じて適宜の添加剤を含有していてもよい。ここで使用される添加剤としては、例えば、滑剤、酸化防止剤、帯電防止剤、着色剤等を挙げることができる。
【００４７】
[印刷]
本実施形態の積層フィルムは、包装袋としたときの内容物の識別のため、或いは商品として陳列されたときの消費者へのアピールのため、品名、商品ロゴ等の印刷を施すことが想定される。印刷は、積層フィルムの有する任意の層の任意の面に施すことができる。しかし、印刷の保護のため、外層の外側及びシーラント層の内側への印刷は避けることが適切である。典型的には、外層とバリア層との間、又はバリア層と中間層との間に印刷が施される。
【００４８】
［積層フィルムの総厚み］
本実施形態の積層フィルムの総厚みは、２００μｍ以下とすることが、良好な超音波シール性を実現する観点から好ましい。即ち、積層フィルムの総厚みを１５０μｍ以下に調節することにより、超音波による振動の減衰を抑制するとともに、超音波シール時の溶融樹脂移動量の増大によるバリア層の割れを抑制することができる。積層フィルムの総厚みは、１５０μｍ以下、１２０μｍ以下、又は１００μｍ以下であってよい。一方で、積層フィルムに実用的な幾何学的強度を付与するとの観点から、積層フィルムの総厚みは、３５μｍ以上、５０μｍ以上、６０μｍ以上、７０μｍ以上、又は８０μｍ以上であってよい。
【００４９】
＜積層フィルムの製造方法＞
本実施形態の積層フィルムは、上記の各層を所定の順序で積層する他は、公知の方法によって製造することができる。例えば、ドライラミネート法、ウェットラミネート法、押出ラミネート法等、又はこれらの組み合わせにより、製造することができる。これらのうち、ドライラミネート法が好適である。ドライラミネートは、公知のドライラミネート用接着剤、例えば、ポリエステル系接着剤、ポリエーテル系接着剤、ポリウレタン系接着剤等を用いて、公知の方法によって行うことができる。
【００５０】
＜包装袋の製造方法＞
本実施形態の積層フィルムは、シーラント層同士を超音波シールすることを含む方法により、包装体に製袋してよい。製袋の際、すべてのシール部分を超音波シールする必要はなく、シールの一部を他のシール方法、例えば、ヒートシールによってもよい。
【００５１】
本実施形態の積層フィルムは、超音波シール性に優れ、特に、超音波の印加による夾雑物シール性に優れる。従って、本実施形態の積層フィルムは、超音波によるシール工程を伴う製袋充填に用いられてよく、特に、超音波による夾雑物シール工程を伴う製袋充填に用いられてよい。
【００５２】
製袋は、具体的には例えば以下の方法によって行われてよい。
【００５３】
先ず、本実施形態の積層フィルムを、そのシーラント層同士が相対するように対向させ、又は折り曲げ、相対向する２辺又は折曲げ部に対向する１辺をヒートシールし、相対向する２辺が閉じた筒状の成形体とする。この成形体において、閉じた２辺が包装体の底辺及び頂辺を構成することとなる。
【００５４】
次いで上記のような成形体を、超音波シール装置を備えた市販の製袋機に装着し、超音波シールによって製袋を行う。ここで、製袋機として内容物を充填しながら製袋を行う製袋充填機を用い、超音波シールが夾雑物シールである態様で製袋充填を行うことにより、本実施形態の積層フィルムの利点が効果的に発現される。
【００５５】
超音波シールは、超音波振動子に直接又はブースターを介して接続され、超音波振動するホーンと、受け治具であるアンビルとの間に、上記の成形体を挟み、これに超音波を印加することによって行われる。
【００５６】
このとき、ホーン及びアンビルのうちの少なくとも片方に、リブ又は凹凸パターンを設け、シール面に局所的にエネルギーを集中させることにより、超音波シールの効率を向上することができる。凹凸パターンとしては、多数のピラミッド状凹部を有するパターン、ストライプ状の凹凸を有するパターン等であってよい。
【００５７】
超音波振動は、縦振動であっても、横振動であってもよい。
【００５８】
上記のような超音波シールを伴う製袋充填は、例えば、オリヒロ社製の充填包装機「ＶＨ−１００」等を用いて行われてよい。
【００５９】
本実施形態の積層フィルムは、超音波シールによるバリア層の割れが抑制されたものである。従って、本実施形態の積層フィルムを用いて、上記のようにして得られた包装袋は、超音波シール部分のバリア層の割れが極めて少ないから、この部分の光透過率が低い。具体的には、包装体における超音波シール部分について、ＪＩＳ  Ｋ  ７３６１−１に準拠して測定した全光線透過率を、０．５０％以下にとどめることができる。包装体の超音波シール部分の全光線透過率は、更に、０．４０％以下、０．３０％以下、０．２０％以下、又は０．１０％以下であってよい。
【００６０】
＜包装袋＞
本明細書は、上記に説明した本実施形態の積層フィルムから成り、超音波シール部分を含む、包装袋にも関する。この包装袋は、上記に説明した方法によって製造されてよい。従って、本実施形態の包装袋の、超音波シール部分について、ＪＩＳ  Ｋ    ７３６１−１に準拠して測定した全光線透過率は、０．５０％以下、０．４０％以下、０．３０％以下、０．２０％以下、又は０．１０％以下であってよい。
【実施例】
【００６１】
以下の実施例及び比較例における積層フィルムの各層に使用したフィルムは、それぞれ、以下のとおりである。
【００６２】
＜外層＞
一軸ＰＰ：一軸延伸ポリプロピレンフィルム、東京インキ社製、品名「ＡＮＮ」、層厚２０μｍ
ＰＥＴ：ポリエチレンテレフタレート、東洋紡社製、品名「Ｅ−５１０２」、層厚１２μｍ
【００６３】
＜バリア層＞
ＡＬ：アルミニウム箔、東洋アルミニウム社製、品名「１Ｎ３０」、層厚７μｍ又は２０μｍ
【００６４】
＜中間層＞
【表１】
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【００６５】
＜シーラント層＞
ＬＬＤＰＥ：ＬＬＤＰＥ単層フィルム、タマポリ社製、品名「ＳＥ６２５Ｌ」、層厚５０μｍ
【００６６】
中間層の引張弾性率は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２７に準拠して、試料形状を１５ｍｍ×１５０ｍｍの短冊状とし、引張速度３００ｍｍ／分にて測定した。
【００６７】
中間層のＤＳＣは、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に準拠して描画されたＤＳＣ曲線によった。ＤＳＣ曲線は、窒素気流下において、約５ｍｇを精秤した試料を、室温から２６０℃まで１０℃／分の昇温速度にて昇温したときのＤＳＣ測定から作成した。このＤＳＣ曲線から、吸熱ピークのピーク温度、及び融解熱量を求めた。この融解熱量の、完全結晶体の融解熱量に対する比として、上記数式（１）により算出された値を結晶化度とした。
【００６８】
完全結晶体の融解熱量としては、非特許文献１（THERMAL APPLICATIONS NOTE  Polymer Heats of Fusion, Roger L. Blaine TA Instruments, 109 Lukens Drive, New Castle DE 19720, USA）に記載された、ナイロン完全結晶体の文献値（２３０ｍＪ／ｍｇ）を採用した。
【００６９】
＜実施例１＞
（１）積層フィルムの作製
ドライラミネータ、及びポリエステル系ドライラミネート接着剤を用いて、外層としての一軸ＰＰ、バリア層としてのＡＬ（層厚７μｍ）、中間層としてのＮＹ１、及びシーラント層としてのＳＥ６２５Ｌを、この順に積層して、積層フィルムを作製した。
【００７０】
（２）全光線透過率の測定
ドライラミネータを用いて、外層としての一軸ＰＰ、中間層としてのＮＹ１、及びシーラント層としてのＳＥ６２５Ｌを、この順に積層して、透明積層フィルムを作製した。この透明積層フィルムと、上記積層フィルムとを、シーラント層同士が対向するように重ね合わせて、ヒートシールにより縦７０ｍｍ×横１００ｍｍの大きさに製袋し、水を充填して４方袋を作製した。次いで、オリヒロ社製の製袋充填機「ＶＨ−１００」を用いて、上記水充填４方袋の中央部の縦１５ｍｍ×横６５ｍｍの部分を超音波シールして、全光線透過率測定サンプルを調製した。このサンプルの形状を、図２に示した。
【００７１】
上記の超音波シールは、平面のホーンと、多数のピラミッド状の凹部が配列されたパターンを有するアンビルとを用いて、縦振動方式により行った。
【００７２】
ＪＩＳ  Ｋ  ７３６１−１を参考に、村上色彩技術研究所社製のヘーズメーター「ＨＲ−１００」を用いて、上記のサンプルの全光線透過率を測定した。評価結果は表２に示した。
【００７３】
全光線透過率の測定の際に、バリア層であるアルミニウム箔に割れが全く発生していないと、測定光はバリア層を通過できず、全光線透過率は「０」となる。しかし、アルミニウム箔に割れが発生していると、測定光は割れの部分を通ることができるから、全光線透過率として有意の値が観測される。割れの程度が激しいほど、全光線透過率は高くなる。従って、測定サンプルの全光線透過率を調べることにより、超音波シールによるアルミニウム箔の割れの程度を見積もることができる。
【００７４】
＜実施例２〜４、及び比較例１〜５＞
バリア層及び中間層として、それぞれ表２に記載のものを用いた他は実施例１と同様にして積層フィルムを作製し、これを用いて全光線透過率測定サンプルを調製して評価した。外層及びシーラント層は、それぞれ、実施例１と同種の層を使用した。また、比較例１では、中間層を使用しなかった。
【００７５】
評価結果は表２にまとめて示した。
【００７６】
【表２】
2018176670.tif 000004
【００７７】
＜考察＞
全光線透過率の測定の際に、バリア層であるアルミニウム箔に割れが全く発生していないと、測定光はバリア層を通過できず、全光線透過率は「０」となる。しかし、バリア層に割れが発生していると、測定光は割れの部分を通ることができるから、全光線透過率として有意の値が観測される。割れの程度が激しいほど、全光線透過率は高くなる。従って、測定サンプルの全光線透過率を調べることにより、超音波シールによるバリア層の割れの程度を見積もることができる。
【００７８】
比較例１のサンプルは、外層、バリア層、及びシーラント層として、それぞれ、一軸ＰＰフィルム、アルミニウム箔、及びＬＬＤＰＥを用いているが、中間層を用いていない。比較例１においては、全光線透過率の値は０．２３％と比較的小さい値を示した。しかし、比較例１の積層フィルムから得られた袋は、中間層を有する他の実施例の積層フィルムを用いた場合と比較して耐圧強度が格段に劣り、破袋し易かった。
【００７９】
比較例２〜４のサンプルは、実施例１〜４の場合よりも結晶化度が小さいナイロンを中間層として使用している。これらの比較例の積層フィルムは、全光線透過度が比較的大きい値を示していることから、バリア層の割れが大きいことがわかる。
【００８０】
なお実施例４は、バリア層の層厚が厚い場合である。この実施例４のサンプルの全光線透過率は０．００％であり、超音波シールによってバリア層に全く割れが発生していないものと考えられる。
【００８１】
＜実施例５及び比較例６＞
外層として一軸ＰＰフィルムの代わりにＰＥＴフィルムを使用した他は、それぞれ、実施例１又は比較例２と同様にして積層フィルムを作製し、これを用いて全光線透過率測定サンプルを調製して評価した。バリア層、中間層、及びシーラント層としては、それぞれ、実施例１又は比較例２と同種の層を使用した。
【００８２】
【表３】
2018176670.tif 000005
【００８３】
＜考察＞
実施例５及び比較例６のサンプルは、外層にＰＥＴを用いたものである。結晶化度が２６．８と比較的小さいナイロンフィルムを中間層として用いた比較例６の積層フィルムと比べ、結晶化度が２９．６と比較的大きい値のナイロンフィルムを用いた実施例５の積層フィルムは、全光線透過度が低下しており、従って、バリア層であるアルミニウム箔層の割れが抑制されていることがわかる。このことから、超音波シールによるバリア層の割れの発生は、中間層に用いるフィルムの結晶化度に起因するものと推察される。
【００８４】
＜バリア層の割れの態様について＞
従来技術における４層構成の積層フィルムにおいて、バリア層の層厚を薄くした比較例３〜６のサンプルは、全光線透過率が０．６２％〜１．１１％と高く、超音波シールによってバリア層に相当程度の割れが発生したものと考えられる。比較例５の超音波シール部分のうち、割れが発生したピラミッドパターンの写真を、図３に示した。
【００８５】
図３からは、バリア層は、ピラミッド形状の頂点部分で割れが発生していることが認められる。これは、超音波シールの際、ホーンとアンビルとの間の間隙が、貼り合わせる２枚の積層フィルムの合計の厚みよりも小さくなるピラミッド状凹部の底辺近傍領域の樹脂が、間隙のより広いピラミッド状凹部の頂点の方向に押しやられ、バリア層を突き破ったことによると考えられる。
【００８６】
これらに対して、実施例１〜３及び５のサンプルは、バリア層の層厚が薄い場合であっても、全光線透過率が０．０５％〜０．５３％と小さい値を示し、超音波シールによるバリア層の割れが抑制されていることが分かる。実施例１の超音波シール部分のピラミッドパターンの写真を、図４に示した。
【００８７】
実施例１〜３及び５のサンプルにおけるバリア層の層厚は、本実施形態の積層フィルムの通常の使用態様において特に薄い場合を想定した値である。本実施形態の積層フィルムは、このような場合であっても、超音波シールによるバリア層の割れが抑制されている。
【００８８】
また実施例１〜４のサンプルは、外層が易カット性を有する一軸延伸ＰＰフィルムである。従って、外層として易カット性を有するフィルムを用いて製袋された包装袋は、優れた易カット性を有するものとなる。
【符号の説明】
【００８９】
１    外層
２    バリア層
３    中間層
４    シーラント層
１０    積層フィルム
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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