(57)【要約】【課題】材料を効率良く大量にプラズマに投入し、生産量を増加させ、かつ低コストで生産することができる微粒子製造装置及び方法を提供する。【解決手段】真空チャンバー１内において、材料粒子１７を含む材料ガスＭＧを供給する材料供給装置１０の複数の材料供給口１２は、複数本の電極４より鉛直方向の下側に設置されており、材料供給装置の複数の材料供給口の内周に、第１シールドガスＳＧ１を供給する第１シールドガス供給口１３ａが配置されるとともに、複数の材料供給口の外周に、第２シールドガスＳＧ２を供給する複数の第２シールドガス供給口１３ｂが配置されている。【選択図】図１
2018176121.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
真空チャンバーと、
前記真空チャンバーに接続されて材料粒子の供給を行う材料供給装置と、
前記真空チャンバーに接続されて先端が前記真空チャンバー内に突出してアーク放電によるプラズマを発生させる複数本の電極と、
前記電極のそれぞれに接続された交流電源と、
前記真空チャンバーに接続されて微粒子を回収する回収装置とを有しており、
前記真空チャンバー内で前記アーク放電を発生させ、前記材料粒子から前記微粒子を製造する微粒子製造装置であって、
前記真空チャンバー内において、前記材料粒子を含む材料ガスを供給する前記材料供給装置の複数の材料供給口は、前記複数本の電極より鉛直方向の下側に設置されており、
前記材料供給装置の前記複数の材料供給口の内周に、第１シールドガスを供給する第１シールドガス供給口が配置されるとともに、前記複数の材料供給口の外周に、第２シールドガスを供給する複数の第２シールドガス供給口が配置されている微粒子製造装置。
【請求項２】
前記材料供給装置の前記複数の材料供給口が、前記複数本の電極先端を結んだ円周よりも内側に配置されている請求項１に記載の微粒子製造装置。
【請求項３】
前記第２シールドガス供給口は、前記複数本の電極と電極との間に配置されている請求項１又は２に記載の微粒子製造装置。
【請求項４】
前記第２シールドガス供給口は、前記複数本の電極先端を結んだ円周よりも外側に配置されている請求項１〜３のいずれか１つに記載の微粒子製造装置。
【請求項５】
前記材料供給装置に接続されており、前記材料供給装置から供給される前記材料ガスおよび前記第１及び第２シールドガス供給口から供給される前記第１及び第２シールドガスの流量をそれぞれ調節可能な流量調節装置をさらに備える請求項１〜４のいずれか１つに記載の微粒子製造装置。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１つに記載の微粒子製造装置を利用して、
前記アーク放電を発生させ、
前記材料ガスを前記アーク放電に供給し、
前記微粒子を生成する微粒子製造方法であって、
前記材料ガスを前記材料供給装置の前記複数の材料供給口から前記真空チャンバー内の前記アーク放電に供給するとき、前記材料ガスの流速よりも速い流速で前記第１シールドガスを前記真空チャンバー内に供給するとともに、前記材料ガスの流速よりも遅い流速で前記第２シールドガスを前記真空チャンバー内に供給する、微粒子製造方法。
【請求項７】
請求項５に記載の微粒子製造装置を利用して、
前記アーク放電を発生させ、
前記材料ガスを前記アーク放電に供給し、
前記微粒子を生成する微粒子製造方法であって、
前記材料ガスを前記材料供給装置の前記複数の材料供給口から前記真空チャンバー内の前記アーク放電に供給するとき、前記材料ガスの流速よりも速い流速で前記第１シールドガスを前記真空チャンバー内に供給するとともに、前記材料ガスの流速よりも遅い流速で前記第２シールドガスを前記真空チャンバー内に供給するとともに、
前記流量調節装置により前記各材料供給口からの前記材料粒子の供給のタイミングと前記シールドガスの供給のタイミングとを同期させる、微粒子製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、食品包装のフィルム材などのコーティング材、又は電子機器配線に使用されるインク原料などに利用される、微粒子製造装置及び微粒子製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、ナノメートルサイズの微粒子は、電子材料、インク、又は化粧品など様々な分野で利用が進んでいる。
用途によって使用される微粒子は様々で、例えば電子材料としてはＳｉなどの材料の微粒子が用いられ、インク又は化粧品としてはＴｉＯ２などの微粒子が用いられている。
このようなナノメートルサイズの微粒子の製造方法として代表的なものには、固相反応法、液相反応法、及び、気相反応法の３種類がある。
【０００３】
この３種類の内、気相反応法では、レーザー又はプラズマにより高エネルギー状態の空間を作り、そこに材料となる粒子又は粒子を含むガスを供給する。これにより、材料を蒸発させ、再び冷却することにより凝縮凝固し、高純度の微粒子を形成することができる。この気相反応法は、他の２種類の方法に比べて、微粒子の粒径分布を制御しやすいという特徴がある。
【０００４】
このような気相反応法によるナノメートルサイズの微粒子の製造方法として、例えば特許文献１では、真空チャンバー内に接続した電極からのアーク放電による高温のアーク放電を生成し、このアーク放電中に供給器から材料となる粒子を送り込み、粒子を蒸発及び冷却することで、ナノメートルサイズの微粒子を作製する方法が記載されている。
【０００５】
また、特許文献１では、材料供給時に角度をつけた複数本の材料供給口を設け、かつ、これをモータにより回転させる構造が記載されている。これにより、材料供給時に同一の箇所へ、材料となる粒子が供給されてプラズマの温度が下がり、その結果、製造された微粒子の粒径分布が広くなる現象を抑制することができるため、微粒子を効率良く製造できる旨が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１６−１３１９３５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上述された従来の微粒子製造装置（特許文献１の図１参照）を用いて微粒子を製造する場合、材料ガスの供給口がプラズマ発生領域の中心付近のみであるため、供給する材料ガスの流速を増して生産効率を高めようとした場合に、連続して供給される粒子によりプラズマの温度が低下してしまう。その結果、プラズマ処理後の微粒子の粒度分布の幅が広くなり、粒子の大きさが不均一になるとともに処理効率も低下する。
本発明は、上述された従来の課題を考慮し、材料を効率良く大量にプラズマに投入し、生産量を増加させ、かつ低コストで生産することができる微粒子製造装置及び微粒子製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記目的を達成するため、本発明の１つの態様おける微粒子製造装置は、
真空チャンバーと、
前記真空チャンバーに接続されて材料粒子の供給を行う材料供給装置と、
前記真空チャンバーに接続されて先端が前記真空チャンバー内に突出してアーク放電によるプラズマを発生させる複数本の電極と、
前記電極のそれぞれに接続された交流電源と、
前記真空チャンバーに接続されて微粒子を回収する回収装置とを有しており、
前記真空チャンバー内で前記アーク放電を発生させ、前記材料粒子から前記微粒子を製造する微粒子製造装置であって、
前記真空チャンバー内において、前記材料粒子を含む材料ガスを供給する前記材料供給装置の複数の材料供給口は、前記複数本の電極より鉛直方向の下側に設置されており、
前記材料供給装置の前記複数の材料供給口の内周に、第１シールドガスを供給する第１シールドガス供給口が配置されるとともに、前記複数の材料供給口の外周に、第２シールドガスを供給する複数の第２シールドガス供給口が配置されている。
前記目的を達成するために、本発明の別の態様における微粒子製造方法は、
前記態様に記載の微粒子製造装置を利用して、
前記アーク放電を発生させ、
前記材料ガスを前記アーク放電に供給し、
前記微粒子を生成する微粒子製造方法であって、
前記材料ガスを前記材料供給装置の前記複数の材料供給口から前記真空チャンバー内の前記アーク放電に供給するとき、前記材料ガスの流速よりも速い流速で前記第１シールドガスを前記真空チャンバー内に供給するとともに、前記材料ガスの流速よりも遅い流速で前記第２シールドガスを前記真空チャンバー内に供給する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の前記態様によると、真空チャンバー内において、材料粒子を含む材料ガスを供給する材料供給装置の複数の材料供給口は、複数本の電極より鉛直方向の下側に分散して設置されており、材料供給装置の複数の材料供給口の内周に第１シールドガス供給口が配置されるとともに、複数の材料供給口の外周に複数の第２シールドガス供給口が配置されている。このように構成する結果、最も高温のプラズマが発生する電極先端部のプラズマ領域に分散して材料を効率良く大量に供給することで、微粒子の生成量を上げ、かつ低コストで生産することができる。すなわち、内側の第１シールドガス供給口と外側の複数の第２シールドガス供給口との間に複数の材料供給口が配置されることになり、アーク放電プラズマ領域外まで拡がることなく第１シールドガスと第２シールドガスとで案内されつつ、これらの複数の材料供給口から材料ガスをアーク放電プラズマ中の複数個所へ供給することができて、アーク放電プラズマ中への材料ガスの供給を分散化することができる。これにより、プラズマの局所的な温度低下を抑制し、電極近傍のプラズマ高温領域に材料ガスを分散して効率良く供給することができる。また、材料ガスの内外周にシールドガスをそれぞれ導入することで、アーク放電プラズマ発生領域外への材料拡散を抑制することができる。この結果、前記態様の微粒子製造装置及び方法によれば、材料を効率良く大量にプラズマに投入し、生産量を増加させ、かつ低コストで生産することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明における第１実施形態の微粒子製造装置の側面概略断面図
【図２】本発明における第１実施形態の微粒子製造装置の供給口の概略平面図
【図３】本発明における第１実施形態の微粒子製造装置の側面の供給口付近の拡大断面図
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、図面を参照しながら、本発明における実施の形態について詳細に説明する
図１は本発明における第１実施形態の微粒子製造装置の側面概略断面図を示している。また、図２は本発明における第１実施形態の微粒子製造装置の供給口の概略平面図を示している。また、図３は本発明における第１実施形態の微粒子製造装置の側面の供給口付近の拡大断面図を示している。
【００１２】
（第１実施形態）
第１の実施形態に関わる微粒子製造装置は、図１、図２に示すように、真空チャンバー１と、材料供給装置１０と、複数本の電極４と、交流電源５と、微粒子回収装置３とを少なくとも備えて、真空チャンバー１内でアーク放電１６を発生させ、材料粒子１７から微粒子１８を製造するようにしている。真空チャンバーの一例は真空チャンバー１である。
【００１３】
図示しない水冷機構を円筒状の側壁内部に有した真空チャンバー１の側壁の内面は、アーク放電（プラズマ）の熱を効率良く材料に伝えるため、例えばセラミックからなる断熱材で覆われた構造になっている。
【００１４】
材料供給装置１０は、真空チャンバー１に接続されて、材料粒子１７の供給を行う。材料供給装置１０は、真空チャンバー１の底部下方に配置されて、材料供給管１１の上端部１１ａの複数の材料供給口１２からキャリアガスによって材料粒子１７を材料ガスＭＧとして、真空チャンバー１内に上向きに供給している。
【００１５】
複数本の電極４は、真空チャンバー１に接続されて、各先端が真空チャンバー１内に横方向（例えば水平方向沿い）に突出した状態で配置されて、アーク放電１６によるプラズマを発生させる。電極４は、所定間隔をあけて配置されるように、材料供給口１２の上側にそれぞれ配置されている。具体的には、電極４は、材料供給口１２の近傍から微粒子回収部３までの間で材料粒子１７が流れる方向（例えば下から上向きの方向）に対してそれぞれ交差する（例えば直交する）ように配置されている。一例として、アーク放電１６を生成させる炭素製又は金属製の電極４は、図２に示すように、真空チャンバー１内に先端が横方向に突出した状態で、真空チャンバー１の円周壁に３０°間隔で、電極４を１２本の電極を放射状に配置することができる。一例として、電極４は金属電極で構成され、作製する微粒子１８の不純物として金属材料が混ざらないようにするため、水冷及び冷却ガスを内部に流して、金属電極の蒸発を低減させている。また、電極４の材料の一例として、高融点金属であるタングステン電極を使用することができるが、これに代えて、タンタルなどの他の高融点金属又は炭素材料で構成される電極を使用しても良い。一例として、各電極４の先端が鉛直方向と垂直な１つの平面内に収まるように配置されている。第１実施例では、１２本の電極４を放射状に配置しているが、電極数は６の倍数であれば、電極本数を増やしたり、又は、同一平面に配置するだけでなく、２段、又は、３段など多段化した電極配置にしても良い。電極４を多段化して配置することで、材料粒子を蒸発させる熱源であるアーク放電をさらに鉛直方向に拡大させることができ、大量の微粒子生成には優位である。また、電極４の材料の一例として、アーク放電しやすいように炭素電極を使用しているが、タングステン又はタンタルなどの高融点金属で構成される金属電極を使用しても良い。電極４の材料として金属電極を使用する場合には、金属電極の材料が蒸発して、生成した微粒子と混じったり、又は生成した微粒子と反応して合金にならないように、水冷又は冷却ガスを流すなど、金属電極を冷却できる機構にすると良い。
【００１６】
交流電源５は、其々ｎ個（ｎは２以上の整数。例えば電極が１２本の場合にはｎ＝１２である。）の交流電源５、具体的には、第１交流電源５−１、第２交流電源５−２、第３交流電源５−３、・・・、第ｎ交流電源５−ｎとが接続されて、複数の電極４にそれぞれ位相を３０°ずつずらした６０Ｈｚの交流電圧を交流電源５からそれぞれ印加し、アーク放電であるアーク放電１６を生成する。
【００１７】
各電極４は、それぞれ独立して、モータなどで構成される電極駆動装置８により、真空チャンバー１の中心に対して放射線方向に進退する可動式になっている。よって、アーク放電を着火させるときには、互いの電極４の先端が接触するまで、電極駆動装置８により各電極４を真空チャンバー１の中心側に移動させる。アーク放電が着火後、其々電極４にかかる電流が一定になるように調整しながら、電極４を放射線方向（放射状に配置した電極の中心位置から外側に向かう方向）に電極駆動装置８により移動させ、電極４の先端を壁近傍にまで遠ざける。これにより、約１００００℃のアーク放電であるアーク放電の面積が大きくなり、処理量を増加させることができる。電極駆動装置８としては、一例として、モータによりボールネジを正逆回転させて、ボールネジに螺合したナット部材に連結された電極４を軸方向に進退させるものである。
【００１８】
微粒子回収装置３は、真空チャンバー１に接続されて微粒子１８を回収する。微粒子回収部３は、真空チャンバー１の上端に接続されて配置され、配管８０を通じてポンプ７により排気され、真空チャンバー１で生成された微粒子１８を回収している。
【００１９】
微粒子製造装置は、さらに、プラズマ放電を行うための雰囲気ガス（放電ガス）を供給する放電ガス供給管１４と冷却ガス供給管１５とを有している。
【００２０】
放電ガス供給管１４は、真空チャンバー１の下側の複数の放電ガス供給管であって、材料供給口１２の下側に、真空チャンバー１の中央向きに放電ガス供給可能に真空チャンバー１の中心軸周りに所定間隔毎に放射状に配置されている。具体的には、各放電ガス供給管１４は、材料供給口１２よりも真空チャンバー１の下部側に開口が配置され、ガス供給装置３０から流量調節装置の一例としてのガス流量調整器３１を介して、放電ガスを供給している。
【００２１】
冷却ガス供給管１５は、真空チャンバー１の上側の複数の冷却ガス供給管であって、電極４の上側に、真空チャンバー１の中央向きに冷却ガス供給可能に真空チャンバー１の中心軸周りに所定間隔毎に放射状に配置されている。具体的には、冷却ガス供給管１５は、電極４よりも真空チャンバー１の上部側に開口が配置され、ガス供給装置３０からガス流量調整器３１を介して、冷却ガスを供給している。
【００２２】
なお、制御装置１００は、材料供給装置１０と、微粒子回収部３と、圧力調整バルブ６と、排気ポンプ７と、ガス供給装置３０と、各ガス流量調整器３１と、後述するガス流量調整器３２，３３と、絞り３１ｖ，３２ｖ，３３ｖと、交流電源５と、各電極駆動装置８とにそれぞれ接続されて、それぞれの動作を制御可能としている。
【００２３】
このような構成の微粒子製造装置は、真空チャンバー１内で放電を発生させ、材料粒子１７から微粒子１８を製造する装置である。
【００２４】
材料供給装置１０が前記したように複数の材料供給口１２を有しているが、複数の材料供給口１２は複数本の電極４の鉛直下側に設置されている。鉛直上方から見た時に（平面視において）電極４の内側の先端を結ぶ円周４０上よりもすべて内側に、例えば円周上に、複数の材料供給口１２が配置されて、各材料供給口１２から、キャリアガスによって材料粒子１７を材料ガスＭＧとして供給する。従って、材料供給装置１０からは、電極先端部を結んだ円周４０よりも内側の位置に向かって材料供給が行われる。
【００２５】
また、鉛直上方から見た時に、材料供給装置１０の前記複数の材料供給口１２の内周側の例えば中央には、１個の第１シールドガス供給口１３ａが配置されて、第１シールドガス供給口１３ａから内側の第１シールドガスＳＧ１を供給する。また、鉛直上方から見た時に、材料供給装置１０の前記複数の材料供給口１２の外周側には、例えば円周上に、複数の第２シールドガス供給口１３ｂが配置されて、第２シールドガス供給口１３ｂから第２シールドガスＳＧ２を供給する。一例として、第１及び第２シールドガスＳＧ１，ＳＧ２及びキャリアガスとしては、それぞれ、アルゴンガスなどを使用することができ、ガス供給装置３０からガス流量調整器３１，３２，３３を介して供給する。ここで、材料ガスＭＧと、第１シールドガスＳＧ１と、第２シールドガスＳＧ２との夫々に合わせて、周波数変調ユニットであるガス流量調整器３１，３２，３３が合計３つ配置されている。図１に、これらのガス流量調整器３１，３２，３３に対応して絞り３１ｖ，３２ｖ，３３ｖも配置されているとともに、これらの配置に対応してガス供給装置３０も３本のガスボンベと接続されている。
【００２６】
また、図２及び図３に示すように、複数の材料供給口１２の配置位置よりも外周側の電極４と電極４との間の位置には、材料供給装置１０の第２シールドガス供給口１３ｂが配置され、各第２シールドガス供給口１３ｂから第２シールドガスＳＧ２が真空チャンバー１内の上方に向けて供給されている。この第２シールドガスＳＧ２は、材料ガスＭＧよりも遅い流速になるよう、ガス流量調整器３１，３３と絞り３１ｖ，３３ｖにより調節されている。ここで、遅い流速とは、材料ガスＭＧの第２シールドガスＳＧ２への引き込まれを防止するとともに、粒子生産性を高める観点から、第２シールドガスＳＧ２の流速は、材料ガスＭＧの流速の２５％〜７５％の範囲として、材料ガスＭＧの流速よりも遅くすることを意味している。
【００２７】
また、図２及び図３に示すように、複数の材料供給口１２の配置位置よりも内周側の位置（例えば中央）にも、材料供給装置１０の第１シールドガス供給口１３ａが１個配置され、第１シールドガス供給口１３ａから第１シールドガスＳＧ１が真空チャンバー１内の上方に向けて供給されている。この第１シールドガスＳＧ１は、材料ガスＭＧよりも速い流速になるよう、ガス流量調整器３１，３２と絞り３１ｖ，３２ｖにより調節されている。ここで、速い流速とは、材料ガスＭＧの第１シールドガスＳＧ１へ引き込まれるようにするとともに、引き込み過ぎないようにする観点から、第１シールドガスＳＧ１の流速は、材料ガスＭＧの流速の１２５％〜２００％の範囲として、材料ガスＭＧの流速よりも速くすることを意味している。
【００２８】
真空チャンバー１は、微粒子１８を回収する微粒子回収装置３のフィルターを通して、排気ポンプ７から排気することができる。
前記構成にかかる微粒子製造装置を使用する微粒子製造方法は、
アーク放電１６を生成し、
材料粒子１７をアーク放電１６に供給し、
微粒子１８を生成する、
といった３つのステップで少なくとも構成されている。これらの動作は、制御装置１００で動作制御されることにより自動的に実施可能である。
まず、アーク放電１６を生成するとき、真空チャンバー１内で、複数の電極４のそれぞれに互いに位相が異なる交流電力を交流電源５から印加して、アーク放電１６を生成する。
【００２９】
次いで、材料粒子１７をアーク放電１６に供給するとき、材料供給装置１０の複数の材料供給口１２からアーク放電１６の領域内に材料粒子１７を材料ガスＭＧとして供給するとともに、複数の材料供給口１２の内側では、第１シールドガス供給口１３ａから第１シールドガスＳＧ１を供給し、複数の材料供給口１２の外側では、複数の第２シールドガス供給口１３ｂから第２シールドガスＳＧ２を供給する。これらは、材料ガスＭＧの供給と、第１シールドガスＳＧ１の供給と、第２シールドガスＳＧ２の供給とは同時的に行う。
【００３０】
次いで、微粒子１８を生成するとき、材料粒子１７が、アーク放電１６の領域中を通過するときに、蒸発又は気化して材料ガスＭＧとなり、さらに、材料ガスＭＧがアーク放電１６の領域から抜けた瞬間、材料ガスＭＧが急激に冷やされて微粒子１８を生成する。
【００３１】
以下、この微粒子製造方法について、実際に行う手順に沿って詳しく説明する。
始めに、真空チャンバー１と微粒子回収部３と材料供給装置１０とを排気ポンプ７によって数１０Ｐａまで排気することで、大気の酸素の影響を低減させる。
次に、ガス供給装置３０からガス流量調整器３１，３２，３３と絞り３１ｖ，３２ｖ，３３ｖを介して、材料供給装置１０と放電ガス供給管１４と冷却ガス供給管１５とにそれぞれガスを供給し、排気ポンプ７の前段に取付けた圧力調整バルブ６で真空チャンバー１内の圧力を調整する。真空チャンバー１の下側の放電ガス供給管１４からは、複数個の供給口からガスを供給する。
【００３２】
真空チャンバー１の上側の冷却ガス供給管１５は、複数個の供給口から冷却ガスを真空チャンバー１内に供給することで、アーク放電１６により蒸発及び気化したガスを効率良く冷却し、作製する微粒子１８の粒子径を制御する。
【００３３】
一例として、この第１実施形態の１つの実施例では、シリコンの微粒子を製造するため、真空チャンバー１内には、ガス供給器３０から放電ガス供給管１４と冷却ガス供給管１５とを介して、放電ガス及び冷却ガスとしてアルゴンをそれぞれ供給して、真空チャンバー１内を、アルゴンの不活性ガス雰囲気中において微粒子製造を行った。ここでは、放電ガス及び冷却ガスとして不活性ガスを使用するが、例えば両ガスともアルゴンを使用している。この場合、材料の還元を促進させるため、真空チャンバー１内に、ガス供給装置３０から放電ガス供給管１４と冷却ガス供給管１５とを介して、アルゴンに水素ガス及び微量の炭化系ガスを混合して導入しても良い。アルゴンに水素ガスを混合した場合は、アルゴン単体の場合よりもアーク放電が高温となるために、製造される微粒子の小径化を促進することができる。
【００３４】
次に、アーク放電１６（言い換えれば、アーク放電）を生成させる。一例として、アーク放電１６を生成させる金属製の電極４は、図１〜図３に示すように、真空チャンバー１内に先端が横方向に突出した状態で、真空チャンバー１の円周壁に３０°間隔で１２本の電極４を放射状に配置している。
【００３５】
これらの電極４には、交流電源５から位相をずらした交流電力を印加する。一例としては、１２本の電極４にそれぞれ位相を３０°ずつずらした６０Ｈｚの交流電力を１２個の交流電源５−１，…，５−１２から印加し、約１００００℃のアーク放電である縦長のアーク放電１６を生成した。
【００３６】
前記交流電力印加後に、アーク放電１６を着火させるときには、任意の２本もしくは３本の電極４を電極駆動装置８により真空チャンバー１の中心側に移動させる。アーク放電１６が着火後、各電極４にかかる電流が一定になるように調整し、其々電極４を放射線方向（放射状に配置した各電極４の先端同士で形成される円４０の中心位置から外側に向かう方向）に電極駆動装置８により移動させ、電極４をそれぞれ所望の位置にする。
【００３７】
次に、アーク放電１６が発生したのち、アーク放電１６に対して、処理する材料の供給を開始する。一例として、微粒子１８の原料となる材料粒子１７は、約１６ミクロンメートルのシリコン粉末を用い、材料供給装置１０内に設置する。第１実施例では、１６ミクロンメートルの粒子を使用したが、プラズマの条件にもよるが１ミクロンより大きくかつ１００ミクロン以下の粒子径であれば、蒸発し、ナノメートルオーダーの微粒子を製造することは可能である。１００ミクロンメートルより大きい粒子径の材料を使用すると、材料を完全に蒸発させることができず、生成される微粒子１８が大きくなってしまうことがある。
【００３８】
材料供給装置１０は、一例として、局部流動式粉末供給装置で構成されている。この局部流動式粉末供給装置では、キャリアガスの一例であるアルゴンガスの流量と、材料を導入した器の回転数とによって材料の供給量を制御して、粉末材料を一定の割合で材料供給管１１に送ることができる。材料供給装置１０の他の例としては、レーザーなどを用いて、粉末材料の表面とノズルの距離とを制御する表面倣い式粉末供給器、又は、ホッパーなどから溝に定量の粉末材料を供給してガスで吸引する定量式粉末供給器などがある。どの方式の粉末材料供給器を使用しても良いが、供給する粉末材料の量又は粉末材料の種類又は粒子径によって、粉末材料供給装置の方式を使い分ける。
【００３９】
材料供給装置１０からキャリアガスとともに材料ガスＭＧとして供給された材料粒子１７は、材料供給装置１０から材料供給管１１に送られ、材料供給口１２の一例としての複数の材料供給口１２から真空チャンバー１内のアーク放電１６の発生領域に導入される。この材料ガスＭＧの供給時に、材料ガスＭＧが供給される領域よりも内側の領域において、材料ガスＭＧの流速よりも速い流速で第１シールドガスＳＧ１が第１シールドガス供給口１３ａから供給されて、材料ガスＭＧが材料供給口１２の位置よりも内側に引き込まれる結果、材料ガスＭＧがプラズマ発生領域外へと拡散するのを抑制している。また、この材料ガスＭＧの供給時に、材料ガスＭＧが供給される領域よりも外側の領域において、材料ガスＭＧの流速よりも遅い流速で第２シールドガスＳＧ２が第２シールドガス供給口１３ｂから供給されて、材料ガスＭＧが材料供給口１２の位置よりも外側に引き込まれることがなく、材料ガスＭＧがプラズマ発生領域外へと拡散するのを抑制している。
【００４０】
このような状態で、真空チャンバー１内に導入された材料ガスＭＧ中の材料粒子１７は、アーク放電１６の中を通過するときに、蒸発又は気化（以下、代表的に「蒸発」と称する。）して、材料粒子蒸発ガス（微粒子生成用ガス）となる。このように材料粒子１７が蒸発して形成された材料粒子蒸発ガスは、アーク放電１６の熱などによる上昇気流又は放電ガス供給管１４からのガス流れなどによって、真空チャンバー１内を上昇し、アーク放電１６の領域から抜けた瞬間、冷却ガス供給管１５からの冷却ガスによって急激に冷やされ、球形の微粒子１８が生成される。
【００４１】
一般に、材料が供給された場所のアーク放電１６は、材料の蒸発によりプラズマの温度が奪われてしまうため、材料を蒸発させた場所のアーク放電１６の温度が下がってしまう。従来、一般的な誘導結合型プラズマ（ＩＣＰ）トーチなどの連続的放電に連続的に材料を投入する場合では、材料の蒸発によってプラズマの温度が下がってしまい、材料を完全に蒸発させることができず、比較的大きな微粒子１８が生成されてしまい、製造された微粒子１８の平均粒子径が大径化し、粒径分布が悪化してしまう。また、所望の粒子径の微粒子１８を製造し、製造した微粒子１８の粒径分布を良化させるためには、材料の投入量を制限するしかなく、処理量が低下してしまう。
【００４２】
これに対して、第１実施例で用いた複数の電極４で生成するアーク放電１６は、位相が互いに異なる電力、例えば位相を３０°ずらした６０Ｈｚの電力が供給可能な交流電源５を複数の電極４の電源としてそれぞれ使用している。このため、放電がパルス状になっており、アーク放電１６として、常に高温の熱プラズマを生成することができる。さらに、前記のような材料供給法と合わせる事で、材料をパルス的に供給することができるため、材料の蒸発によるプラズマ温度の低下の影響を小さくすることができ、非常に効率良くアーク放電１６の熱を材料の蒸発に利用することができる。このため、微粒子製造時の処理量の増加が期待できる。
【００４３】
アーク放電１６などの高温プラズマは、粘性気体であるため、ある速度を有した材料粒子１７でないと、アーク放電１６の中に入らず処理されない。材料供給装置１０及び材料供給口１２がアーク放電１６の鉛直方向の下側に配置され、材料供給口１２が電極先端を結ぶ円周４０よりも内側に設置され、アーク放電１６の鉛直方向の下側から材料粒子１７を供給する本装置では、アーク放電１６にはじかれた未処理の材料粒子１７は、重力によって鉛直方向の下側に落ち、アーク放電１６の上方に位置しかつ処理された微粒子１８とは、確実に分離することができる。
【００４４】
最後に、図１に示すように、アーク放電１６により生成されかつ重力よりも軽い微粒子１８は、放電ガス供給管１４から供給されるガスの流れにより、排気機構を有する微粒子回収装置３によって回収される。図示していないが、微粒子回収装置３には、任意の微粒子径以上を分級できるサイクロンと、所望の微粒子１８を回収できるバグフィルタとが取付けられている。また、回収した微粒子１８を取出す際は、大気圧中での発火の恐れがあるため、大気を１％程度含んだ雰囲気下で数時間放置したのち、徐酸化処理を行い、大気中に取り出す。これにより、シリコンの微粒子１８の表面は、１〜２ナノメートル程度酸化し、安全に取出すことが可能になる。これらの上記のプロセスにより、バグフィルタからは１０以上３００ナノメートル以下のシリコン微粒子を回収することができる。
【００４５】
第１実施例では、シリコン（Ｓｉ）のナノメートルオーダーの微粒子を製造する方法について説明したが、ニッケル（Ｎｉ）、銀（Ａｇ）若しくは銅（Ｃｕ）などの金属、又は、ガラス（ＳｉＯ２）、窒化シリコン（ＳｉＮ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）などの無機系の材料を微粒子生成用材料として微粒子１８を生成しても良い。また、真空チャンバーに導入するガスと反応させることで、例えば、シリコン材料を用いて、一酸化シリコン（ＳｉＯｘ：ｘ＝１〜１．６）、窒化シリコン（ＳｉＮｘ：ｘ＝０．１〜１．３）又は炭化シリコン（ＳｉＣｘ：ｘ＝０．１〜１）の微粒子を生成しても良い。さらには、例えば、内側にシリコンの核を有し、外側にはアルミナ又は炭化シリコンなどで覆われているような複数の材料から構成される複合材料の生成に利用することもできる。
【００４６】
前記第１実施形態によれば、真空チャンバー１において、材料供給装置１０の複数の材料供給口１２は、複数本の電極４より鉛直方向の下側、複数本の電極４の先端を結んだ円周４０よりも内側に分散して設置され、かつ、材料供給装置１０の複数の材料供給口１２の内周に第１シールドガス供給口１３ａが配置されるとともに、複数の材料供給口１２の外周に複数の第２シールドガス供給口１３ｂが配置されている。すなわち、内側の第１シールドガス供給口１３ａと外側の複数の第２シールドガス供給口１３ｂとの間に複数の材料供給口１２が分散して配置されることになり、アーク放電プラズマ領域外まで拡がることなく第１シールドガスＳＧ１と第２シールドガスＳＧ２とで案内されつつ、これらの複数の材料供給口１２から材料ガスＭＧをアーク放電プラズマ１６中の複数個所へ供給することができて、最も高温のプラズマが発生する電極先端部のプラズマ領域に材料を分散して効率良く大量に供給することで、微粒子１８の生成量を上げ、かつ低コストで生産することができる。また、未処理の材料と、生成した微粒子１８とを分離することで、生成する微粒子１８の粒子径もそろいやすく、安定した生成処理が可能になる。
【００４７】
また、前記第１実施形態によれば、複数本の電極４には、其々交流電源５が接続されて
アーク放電１６を生成できるので、他の方法に比べ、材料を蒸発させるプラズマ
の面積を大きくすることができる。
【００４８】
また、材料ガスＭＧの供給時に、材料ガスＭＧが供給される領域よりも外側の領域において、材料ガスＭＧの流速よりも遅い流速で第２シールドガスＳＧ２が第２シールドガス供給口１３ｂから供給されている。この結果、材料ガスＭＧが外周の第２シールドガスＳＧ２に引き込まれることがなくなり、材料ガスＭＧがプラズマ発生領域外へと拡散するのを抑制することができる。
【００４９】
また、材料ガスＭＧの供給時に、材料ガスＭＧが供給される領域よりも内側の領域において、材料ガスＭＧの流速よりも速い流速で第１シールドガスＳＧ１が第１シールドガス供給口１３ａから供給される。この結果、材料ガスＭＧよりも内周の第１シールドガスＳＧ１の流速を速くすることで、材料ガスＭＧは材料供給口１２の位置よりも内側に引き込まれ、その結果、材料ガスＭＧがプラズマ発生領域外へと拡散するのを抑制することができる。
【００５０】
また、図２に示すように外周の第２シールドガス供給口１３ｂの位置は、微粒子製造装置を鉛直上側から見た場合、電極４の先端を結ぶ円周４０よりも外側、かつ、電極４と電極４との間に配置されている。電極４と電極４との間に配置された第２シールドガス供給口１３ｂから供給される第２シールドガスＳＧは、前述の通り、材料ガスＭＧよりも流速が遅くなっている。このため、材料ガスＭＧが外周の第２シールドガスＳＧ２に引き込まれることがなくなり、プラズマ発生領域外への材料ガスＭＧの拡散を抑制することができる。
【００５１】
また、ガス流量調整器３１，３２，３３で周波数を段階的に変調させることにより、材料ガスＭＧおよび、内外周の第１及び第２シールドガスＳＧ１，ＳＧ２の流量を段階的に変化させることができる。これは、例えば、周波数を低周波数から高周波数へと０Ｈｚから１０００ｋＨｚまで、１分間で１００ｋＨｚごとに変化させる、というようなことを意味している。また、その逆の場合もある。この結果として、ガスの供給量としては、周波数を上げれば流量が多くなる方向に変化し、周波数を下げれば流量が少なくなる方向に変化することになる。周波数でガス流量をコントロールすることになるので、流量の変化は、ガス種には依存しないことになる。これにより、材料ガスＭＧがプラズマ中に供給される位置を不均一に変化させることができ、プラズマの同一箇所への材料粒子１７の投入によるプラズマの温度低下を抑制できる。この結果、材料を効率良く大量にプラズマに投入し、生産量を増加させ、かつ低コストで生産することができる。
【００５２】
また、ガス流量調整器３１，３２，３３などの流量調節装置により各材料供給口からの材料粒子の供給のタイミングとシールドガスの供給のタイミングとを同期させるようにすることもできる。これは、例えば、ガス流量調整器３１，３２，３３を用いた周波数制御によって、粒子の供給を行う時間間隔と、シールドガスを供給する時間間隔とを同期させる。この結果、プラズマ発生領域外への材料ガスの拡散に抑制することができる。また、周波数制御による材料ガス又はシールドガスの供給を行うことで、材料供給及びプラズマ処理における微粒子製造装置のアイドリングタイムを削減し、生産性を高めることができる。
【００５３】
なお、前記様々な実施形態又は変形例のうちの任意の実施形態又は変形例を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。また、実施形態同士の組み合わせ又は実施例同士の組み合わせ又は実施形態と実施例との組み合わせが可能であると共に、異なる実施形態又は実施例の中の特徴同士の組み合わせも可能である。
【産業上の利用可能性】
【００５４】
本発明の前記態様における微粒子製造装置及び微粒子製造方法は、プラズマの高温領域に材料を効率良く大量に供給することで、微粒子の生成量を上げ、かつ低コストで生産することができるため、電池の電極又はセラミックコンデンサーなど大量生産が要望されるデバイスに使用される微粒子製造装置及び微粒子製造方法として有用である。
【符号の説明】
【００５５】
１  真空チャンバー
３  微粒子回収装置
４  電極
５  交流電源
６  圧力調整バルブ
７  排気ポンプ
８  電極駆動装置
１０  材料供給装置
１１  材料供給管
１２  材料供給口
１３ａ，１３ｂ  第１及び第２シールドガス供給口
１４  放電ガス供給管
１５  冷却ガス供給管
１６  アーク放電
１７  材料粒子
１８  微粒子
３０  ガス供給装置
３１，３２，３３  ガス流量調整器
４０  電極の内側の先端を結ぶ円周
８０  配管
１００  制御装置
ＭＧ  材料ガス
ＳＧ１  第１シールドガス
ＳＧ２  第２シールドガス
【図１】
2018176121.tif 000003
【図２】
2018176121.tif 000004
【図３】
2018176121.tif 000005