(57)【要約】【課題】鉄不純物の含有量が少ない窒化ケイ素焼結基板の製造方法を提供する。【解決手段】窒化ケイ素焼結基板の製造方法は、窒化ケイ素粉末、焼結助剤粉末、分散剤および溶媒を混合し、スラリーを得る混合工程と、スラリーに磁石の少なくとも一部、または、磁石と磁気的に結合した強磁性体の少なくとも一部を浸漬し、スラリーを撹拌することにより、スラリーに含まれる鉄不純物を磁石または強磁性体に付着させる除鉄工程と、除鉄工程を経たスラリーからグリーンシートを形成する成形工程と、グリーンシートを焼結させる焼結工程とを包含する。【選択図】図１
2018048046.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化ケイ素粉末、焼結助剤粉末、分散剤および溶媒を混合し、スラリーを得る混合工程と、
前記スラリーに磁石の少なくとも一部、または、磁石と磁気的に結合した強磁性体の少なくとも一部を浸漬し、前記スラリーを撹拌することにより、前記スラリーに含まれる鉄不純物を前記磁石または前記強磁性体に付着させる除鉄工程と、
前記除鉄工程を経た前記スラリーからグリーンシートを形成する成形工程と、
前記グリーンシートを焼結させる焼結工程と、
を包含する窒化ケイ素焼結基板の製造方法。
【請求項２】
前記除鉄工程において、前記鉄不純物が付着した前記磁石または前記強磁性体を前記スラリーから取り出し、前記磁石または前記強磁性体に付着した前記鉄不純物を分離し、前記磁石または前記強磁性体を前記スラリーに戻してスラリーの撹拌を続ける工程を１回以上行う請求項１に記載の窒化ケイ素焼結基板の製造方法。
【請求項３】
前記磁石または前記強磁性体に付着した前記鉄不純物を、不織布を用いて除去する請求項２に記載の窒化ケイ素焼結基板の製造方法。
【請求項４】
前記磁石は耐食性コーティング層で覆われており、前記耐食性コーティング層又は前記強磁性体に前記鉄不純物が付着する請求項１又は２に記載の窒化ケイ素焼結基板の製造方法。
【請求項５】
前記磁石は、着脱可能な被覆部材で覆われており、前記被覆部材に前記鉄不純物が付着する請求項１又は２に記載の窒化ケイ素焼結基板の製造方法。
【請求項６】
前記混合工程において、前記窒化ケイ素粉末、焼結助剤粉末、分散剤および溶媒をボールミルによって混合する請求項１から５のいずれかに記載の窒化ケイ素焼結基板の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願は窒化ケイ素焼結基板の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、パワーモジュール等、大電力の電子回路が種々の用途で用いられるようになってきており、このような回路の実装等に用いられる絶縁性基板が求められている。このような絶縁性基板には、一般にセラミックス基板が用いられる。特に、窒化ケイ素焼結基板は、優れた機械的強度を有するため、大電力用の窒化ケイ素焼結基板が求められている。
【０００３】
特許文献１は、高強度で強度のばらつきが小さい窒化ケイ素焼結体を得るために、窒化ケイ素粉末中の鉄不純物含有量を所定の割合以下にすることを開示している。特許文献２は、セラミックス原料粉末中に、粒径の大きな鉄粉末が異物として混入しており、窒化ケイ素焼結体中では、鉄が粒径の大きなケイ化鉄として存在することより、窒化ケイ素焼結体の強度を低下させると記載している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平６−１００３０４号公報
【特許文献２】特開平７−３３０４４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
窒化ケイ素焼結基板の強度を高め、かつ、強度ばらつきを小さくするためには、不純物である鉄の含有量を少なくする必要がある。本願の、限定的ではない例示的なある実施形態は、鉄不純物の含有量が少ない窒化ケイ素焼結基板の製造方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本開示の窒化ケイ素焼結基板の製造方法は、窒化ケイ素粉末、焼結助剤粉末、分散剤および溶媒を混合し、スラリーを得る混合工程と、前記スラリーに磁石の少なくとも一部、または、磁石と磁気的に結合した強磁性体の少なくとも一部を浸漬し、前記スラリーを撹拌することにより、前記スラリーに含まれる鉄不純物を前記磁石または前記強磁性体に付着させる除鉄工程と、前記除鉄工程を経た前記スラリーからグリーンシートを形成する成形工程と、前記グリーンシートを焼結させる焼結工程とを包含する。
【０００７】
前記除鉄工程において、前記鉄不純物が付着した前記磁石または前記強磁性体を前記スラリーから取り出し、前記磁石または前記強磁性体に付着した前記鉄不純物を分離し、前記磁石または前記強磁性体を前記スラリーに戻してスラリーの撹拌を続ける工程を１回以上行ってもよい。
【０００８】
前記磁石または前記強磁性体に付着した前記鉄不純物を、不織布を用いて除去してもよい。
【０００９】
前記磁石は耐食性コーティング層で覆われており、前記耐食性コーティング層又は前記強磁性体に前記鉄不純物が付着してもよい。
【００１０】
前記磁石は、着脱可能な被覆部材で覆われており、前記被覆部材に前記鉄不純物が付着してもよい。
【００１１】
前記混合工程において、前記窒化ケイ素粉末、焼結助剤粉末、分散剤および溶媒をボールミルによって混合してもよい。
【発明の効果】
【００１２】
本願の窒化ケイ素焼結基板の製造方法によれば、鉄不純物の含有量が少なく、強度のばらつきが少ない窒化ケイ素焼結基板が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】窒化ケイ素焼結基板の製造方法の実施形態の一例を示すフローチャートである。
【図２】混合工程を示す模式図である。
【図３】除鉄工程を示す模式図である。
【図４】（ａ）および（ｂ）は、除鉄工程に用いる磁石に鉄不純物が付着した状態、および、付着した鉄不純物を分離した状態を示す模式図である。
【図５】（ａ）は、スリーブに挿入された磁石を示す模式図であり、（ｂ）は、強磁性体に取り付けられた磁石を示す模式図である。
【図６】成形工程を示す模式図である。
【図７】（ａ）および（ｂ）は、焼結を示す模式図であって、セッターに支持されたグリーンシートおよび焼結炉内に配置されたグリーンシートを示す。
【図８】実施例１におけるスラリー中の鉄不純物含有量の変化を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本願発明者は、従来の窒化ケイ素焼結基板の製造方法および窒化ケイ素セラミックス中の鉄不純物の除去方法について詳細に検討した。
【００１５】
特許許文献２は、窒化ケイ素セラミックス中の鉄不純物による強度の低下を抑制するため、窒化ケイ素セラミックスの原料粉末を５００℃から１０００℃の温度で熱処理し、鉄不純物を酸化させ、酸化した鉄不純物を含む原料粉末を粉砕することを提案している。また、特許文献２は、原料粉末中に鉄不純物の量が多い場合、原料粉末に磁石を接近させ、鉄不純物を磁石に吸引させて除去することを開示している（特許文献２の表１の試料Ｎｏ．Ｃ２を参照）。
【００１６】
しかし、原料粉末に磁石を接近させても、原料粉末は固体の粉体であるため、原料粉末が均一に磁石と接触あるいは接近することが困難であり、磁石によって効率的に鉄不純物を吸引し、除去することは困難と考えられる。
【００１７】
本願発明者は、これらの課題に鑑み、新規な窒化ケイ素焼結基板の製造方法を想到した。本開示の窒化ケイ素焼結基板の製造方法は、一般的な窒化ケイ素焼結基板の製造工程中に、簡単な工程を追加することによって、窒化ケイ素セラミックスの焼結前に鉄不純物を除去する。このため、既存の窒化ケイ素焼結基板の製造を大きく変更することなく、鉄不純物の含有量が少ない窒化ケイ素焼結基板を製造することが可能となる。本開示において、鉄不純物とは、強磁性を示す酸化状態の鉄を含む単体および化合物、および、強磁性を示す鉄以外の単体および化合物を言う。本開示において、強磁性を示さない酸化鉄は鉄不純物には含まれない。
【００１８】
以下、図面を参照しながら、本開示の窒化ケイ素焼結基板の製造方法の実施形態を詳細に説明する。
【００１９】
図１は、本開示の窒化ケイ素焼結基板の製造方法の一実施形態を示すフローチャートである。本開示の窒化ケイ素焼結基板の製造方法は、混合工程Ｓ１と、除鉄工程Ｓ２と、成形工程Ｓ４と焼結工程Ｓ５とを含む。以下、各工程を詳細に説明する。
【００２０】
［混合工程Ｓ１］
原料粉末、分散剤および溶媒を混合し、スラリーを得る。この工程は、一般的な窒化ケイ素焼結基板の製造における一工程である。原料粉末、分散剤および溶媒は、窒化ケイ素焼結基板の一般的な原料、分散剤および溶媒を用いることができる。
【００２１】
原料粉末は、窒化ケイ素粉末および焼結助剤粉末を含む。窒化ケイ素粉末は、窒化ケイ素を主成分として含み、鉄不純物および他の不純物を含む。原料粉末中の鉄不純物の含有量は、例えば、１０ｐｐｍ以上１５００ｐｐｍ以下である。鉄不純物の平均粒径は、例えば５μｍ以上３００μｍ以下程度である。
【００２２】
焼結助剤粉末は、例えば酸化マグネシウム（ＭｇＯ）である。この他、酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ３）等を焼結助剤として含んでいてもよい。また、窒化ケイ素セラミックスの緻密化のため、焼結助剤として、希土類元素を含んでいてもよい。具体的には、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕ等を含んでいてもよい。原料粉末は、窒化ケイ素粉末および焼結助剤粉末以外に、他の添加剤を含んでいてもよい。
【００２３】
原料粉末は、窒化ケイ素焼結基板を構成する材料における元素の組成比となるように、これらの粉末を含む。例えば、原料粉末は、８０質量％以上９８．３質量％以下の窒化ケイ素（Ｓｉ3Ｎ4）粉末と、酸化物換算で０．７質量％以上１０質量％以下のマグネシウムと、酸化物換算で１％以上１０質量％以下の少なくとも１種の希土類元素を含有していてもよい。
【００２４】
分散剤は、原料粉末を溶媒に分散させ、安定したスラリーを得るために用いられる。分散剤には、窒化ケイ素焼結基板の製造に用いられる一般的な分散剤を用いることができる。例えば、分散剤として、ポリオキシレン型、脂肪酸系の非イオン型、アンモニウム塩、イミン等のイオン系やこれらの混合物などを用いることができる。
【００２５】
溶媒には、例えば、エチルアルコール、ブタノール等を用いることができる。
【００２６】
図２に示すように、原料粉末（窒化ケイ素粉末、焼結助剤粉末）、分散剤、溶媒およびメディアをボールミル２０の円筒形容器内に投入し、容器を回転させることによって、原料粉末、分散剤及び溶媒の混合を行い、スラリーを得る。スラリー中の固形分濃度は３０質量％以上７２質量％以下が好ましい。混合の時間は、一般的な窒化ケイ素焼結基板の製造方法におけるスラリーを要する工程と同様であってよく、例えば、３時間以上２０時間以下の時間、ボールミルによる混合を行う。これにより、原料粉末が粉砕され、原料粉末が均一に分散したスラリーが得られる。また、この際、原料粉末に含まれている鉄不純物も粉砕される。
【００２７】
［除鉄工程Ｓ２］
得られたスラリーから鉄不純物を除去する。図３に示すように、スラリー１０をボールミル２０から容器２１へ移動させ、容器２１内のスラリー１０に磁石２５の少なくとも一部を浸漬する。続いて、スラリー１０を撹拌羽２２によって撹拌する。これにより、スラリー１０中の鉄不純物が磁石２５の表面に吸着される。撹拌によって、磁石２５の表面近傍に位置するスラリー１０の部分が入れ替わり、新しい部分が磁石２５の表面と接触する。このため、粉体の状態から鉄不純物を除去する場合とは異なり、スラリー１０全体から鉄不純物を磁石２５に吸着させることができる。
【００２８】
磁石２５の種類や数および形状に特に制限はない。磁石２５の磁束密度が大きいほど、磁石２５の数が多いほど、また、スラリー１０中に浸漬している磁石２５の表面積が大きいほど、より早くスラリー１０中の鉄不純物を吸着することができる。例えば、磁石２５として、フェライト磁石、ネオジム磁石、サマリウムコバルト磁石等を用いることができる。また、磁石２５は、棒形状、円柱形状、直方体形状、球形状、環形状等任意の形状を有していてもよい。図３では磁石２５を容器２１の底部に配置しているが、適当な支持部材を用いて磁石２５を容器２１の底部から離間させて保持してもよい。
【００２９】
磁石２５の種類に応じて、磁石２５の表面は、耐食性コーティング層で覆われていてもよい。例えば、磁石２５がネオジム磁石の場合、酸化防止のため、磁石２５の表面は、蒸着によるアルミニウム層、ニッケル系金属によるメッキ層、あるいは、樹脂層で覆われていてもよい。鉄不純物の吸引力の観点では、磁石２５は耐食性コーティング層の外側に他の被覆層を有していないことが好ましく、吸引した鉄不純物は耐食性コーティング層に付着することが好ましい。耐食性コーティング層は着脱可能ではないという点で、後述する被覆部材とは異なる。
【００３０】
図４（ａ）は、スラリー中の鉄不純物が付着した磁石２５を模式的に示している。磁石２５の表面２５ａに鉄不純物２６が付着している。分かりやすさのため、磁石２５の棒形状の両端には鉄不純物２６が付着していないように示しているが、実際には磁石の磁束密度に応じた量で磁石２５の表面に鉄不純物２６が付着している。鉄不純物２６はスラリー１０に分散しているため、スラリーも鉄不純物２６と一緒に磁石２５の表面２５ａに付着している。このため、鉄不純物２６はスラリー状態で磁石２５の表面２５ａに付着する。
【００３１】
磁石２５の表面２５ａに鉄不純物２６がある程度の厚さで付着すると、磁石２５の鉄不純物２６に対する吸引力が低下し、スラリー１０中の鉄不純物を吸着する能力、つまり、鉄不純物を吸着する速度および量が小さくなる。このような状態で、スラリー１０中の鉄不純物の濃度が十分に低下している場合には、除鉄工程Ｓ２を終了してもよい。例えば、スラリー１０中の窒化ケイ素粉末に対する鉄不純物の量が、８００ｐｐｍ程度以下にまで低下していれば、十分な除鉄が完了したと判断し、除鉄工程Ｓ２を終了してもよい。
【００３２】
一方、さらに鉄不純物を除去する必要がある場合には、鉄不純物２６が付着した磁石２５をスラリー１０から取り出し、図４（ｂ）に示すように、磁石２５に付着した鉄不純物２６を分離し、その後、磁石２５をスラリー１０に戻してスラリー１０の撹拌を続ける。この工程を１回以上繰り返して行う。例えば、磁石２５をスラリー１０から取り出し、表面２５ａに付着した鉄不純物２６を拭い取る。鉄不純物２６の分離に不織布（例えば、旭化成社製のベンコット）を用いれば、磁石２５の表面に、他の不純物が付着するのを抑制できる。吸着した鉄不純物を分離することによって、磁石２５の表面２５ａが露出する。このため、磁石２５の鉄不純物を吸着する能力が回復し、鉄不純物を吸着する速度および量が増大する。
【００３３】
この工程において、磁石２５の表面２５ａから吸着された鉄不純物２６の分離が容易ではない場合が考えられる。この場合には、磁石２５の表面２５ａに吸引された鉄不純物２６が直接接触しない構造を採用すればよい。例えば、スリーブなどの着脱可能な被覆部材で磁石２５の表面２５ａを覆ってもよい。ただし、被覆部材を用いると、磁石２５の吸引力は低下する。図５（ａ）に示すように、スリーブ２７は、ステンレス、樹脂などの非磁性体からなり、磁石２５を挿入することが可能な穴２７ｃを有している。スリーブ２７の厚さは小さいほうが吸引力の低下を抑制できるため好ましい。スリーブ２７の穴２７ｃに磁石２５を挿入した状態で、スリーブ２７付きの磁石２５をスラリー１０の中に配置し、上述したように、スラリー１０を撹拌する。鉄不純物２６は、スリーブ２７の表面２７ａに付着する。ある程度の厚さの鉄不純物２６がスリーブ２７の表面２７ａに付着したら、スリーブ２７付きの磁石２５をスラリー１０から取り出す。磁石２５をスリーブ２７の穴２７ｃから引き抜くと、スリーブ２７の表面２７ａに付着していた鉄不純物２６は、磁石２５による吸引力がなくなるため、自重で表面２７ａから脱離したり、容易に表面２７ａから分離させたりすることが可能である。
【００３４】
スリーブ２７の代わりに、樹脂等からなるフィルムを磁石２５の表面２５ａに貼付し、鉄不純物２６がフィルム上にある程度の厚さで付着したら、フィルムを取り去ることによって、フィルムごと、鉄不純物２６を除去してもよい。この場合、新しいフィルムを表面２７ａに貼付してもよいし、取り去ったフィルムを再度貼付してもよい。
【００３５】
また、磁石２５と磁気的に結合した強磁性体の表面に鉄不純物２６を吸着させてもよい。ただし、強磁性体を用いると、磁石２５の吸引力は低下する場合がある。図５（ｂ）に示すように、鉄などの強磁性体２８に磁石２５を接触させ、磁石２５と磁気的に結合させ、かつ、磁力線が強磁性体２８の外部に生成するように配置する。例えば、端面が間隙を隔てて対応するように配置した一対の強磁性体２８を磁石２５に接触させる。この状態で、強磁性体２８からの磁力線が外部に漏洩している部分をスラリー１０に浸漬する。このとき、磁石２５の表面には鉄不純物２６が付着しないように、磁石２５は、スラリー１０に浸漬していないことが好ましい。ある程度の厚さの鉄不純物２６が強磁性体２８の表面２８ａに付着したら、強磁性体２８をスラリー１０から取り出す。磁石２５を強磁性体２８から離間させると、強磁性体２８の表面２８ａに付着していた鉄不純物２６は、自重で表面２８ａから脱離したり、容易に表面２８ａから分離させたりすることが可能である。鉄不純物２６の分離後、再度、強磁性体２８に磁石２５を接触させ、磁石２５と磁気的に結合させた状態で、強磁性体２８の少なくとも一部をスラリー１０に浸漬すればよい。強磁性体２８の形状に特に制限はなく、任意の形状の強磁性体２８を用いることができる。強磁性体２８から外部へ漏洩する磁力線が形成される面積が大きければ、スラリー１０と接触する面積も大きいため、鉄不純物２６の吸着速度を大きくすることが可能である。例えば、複数の棒状部分を有する形状を有していてもよい。
【００３６】
上述したように、除鉄工程において、鉄不純物２６を除去するに要する時間は、スラリー１０、つまり、原料粉末に含まれる鉄不純物２６の量、磁石２５の数および磁石２５の磁束密度の大きさに依存する。また、鉄不純物の濃度をどの値まで低下させるかに依存する。この工程により、スラリー１０中の鉄不純物濃度が低減される。この工程は、一般的な窒化ケイ素焼結基板の製造における混合工程と、成形工程との間に実施可能でありかつ、実質的にはスラリーに、磁石の少なくとも一部または磁石と磁気的に結合した強磁性体の少なくとも一部を浸漬して撹拌することによって行える。このため、従来の窒化ケイ素焼結基板の製造方法において、この除鉄工程を行うだけで、簡単に鉄不純物を除去することができる。
【００３７】
［粘度調整・脱泡工程Ｓ３］
鉄不純物を除去したスラリー１０の粘度を調整する。スラリー１０に、ブチルフタルブチルグリコレート等の可塑剤、ポリビニルブチラール等の有機バインダーを添加し、ボールミルで混合を行いスラリー１０の粘度を調整する。その後、スラリー１０の脱泡を行う。
【００３８】
［成形工程Ｓ４］
脱泡したスラリー１０を、例えばドクターブレード法によりグリーンシートに成形する。グリーンシートの厚さは、形成すべき窒化ケイ素焼結基板の厚さおよび焼結収縮率を考慮して適宜設定する。図６に示すように、ロール状のフィルム３０を繰り出し、ドクターブレード法によってフィルム３０上に、スラリーを塗布する。塗布したスラリー１０は、乾燥炉３１によって乾燥させる。乾燥させることによって、フィルム３０上に連続したグリーンシートが形成される。形成したグリーンシートは、ロール状に巻き取られる。
【００３９】
その後、連続したグリーンシートを所定の大きさに打ち抜き、あるいは、切断する。例えば、切断された１枚のグリーンシートは、１辺が１５０ｍｍ以上の大きさの正方形を有し、かつ焼結による収縮量を考慮した大きさを有している。
【００４０】
［焼結工程Ｓ５］
図７（ａ）に示すように、切断したグリーンシート３２をセッター３３に配置し、図７（ｂ）に示すように、熱処理炉３５内に配置する。図７（ｂ）では、１枚のグリーンシート３２が配置されているが、セッター３３上にスペーサ（例えばＢＮ層）を介して、複数のセッター３３を積み重ねてもよい。
【００４１】
その後、まず脱脂を行う。熱処理炉３５内の温度を４００〜８００℃に保持し、グリーンシート３２中の有機バインダーおよび可塑剤を除去する。
【００４２】
次に、熱処理炉３５内の温度を１８００℃から２０００℃の温度で、２時間から６時間保持し、グリーンシート３２を焼結させる。これにより、窒化ケイ素焼結基板が得られる。
【００４３】
本実施形態の窒化ケイ素焼結基板の製造方法によれば、除鉄工程において、窒化ケイ素粉末を含むスラリー中に磁石または磁石と磁気的に結合した強磁性体の少なくとも一部を浸漬し、磁石の吸引力によって、スラリー中の鉄不純物を集め、除去する。鉄不純物は、粉体中よりもスラリー中のほうが移動しやすいため、窒化ケイ素粉末から均一に、かつ、効率的に鉄不純物を除去することができる。また、磁石または強磁性体に付着した鉄不純物は、磁石または強磁性体をスラリーから取り出して、拭い取るなど方法によって分離できる。これにより、磁石または強磁性体の表面が露出し、強い吸引力を回復させることができる。よって、鉄不純物を除去するための一定程度以上の強い吸引力を維持することが可能である。
【００４４】
さらに、除鉄工程は、従来の一般的な窒化ケイ素焼結基板の製造方法において、原料粉末を含むスラリーを得る工程の後に実施することが可能であり、原料等に特別な前処理を行う必要はない。したがって、高価な装置を用いたり、窒化ケイ素焼結基板の製造工程を大きく変更したりすることなく、除鉄を行うことができる。これにより、例えば、原料として、鉄不純物の含有量が多い低グレードの窒化ケイ素粉末を使用し、鉄不純物の含有量の少ない高グレードの窒化ケイ素粉末を用いた場合と同程度に鉄不純物が少ない、窒化ケイ素焼結基板を得ることが可能となる。
【００４５】
また、本開示の製造方法によれば、鉄不純物の濃度が低いため、異常粒成長および空孔などの破壊の起点が少なく、強度が高く、強度ばらつきが小さい窒化ケイ素焼結基板が得られる。
【００４６】
（実施例）
[実施例１]
スラリーを作製し、条件を異ならせて除鉄工程を行い、スラリー中の鉄不純物含有量の変化を調べた。
【００４７】
窒化ケイ素粉末、焼結助剤（ＭｇＯ粉末が６割、Ｙ2Ｏ3粉末が４割）、分散剤としてカチオン系誘導体を用いた界面活性剤（レオガードＧＰ）、溶媒（エタノール）を、それぞれ６７質量％、４質量％、１質量％、２８質量％の割合でボールミルに投入し、２０時間混合を行い、スラリーを得た。
【００４８】
得られたスラリーを容器に移し、３０ｍｍの直径および１５０ｍｍの長さを有する円柱形の棒磁石を２本、スラリー中に浸漬し、１８０ｒｐｍの回転速度で撹拌をしながら、表１に示す条件１〜３に従い、スラリーから鉄不純物を除去した。表２に、スラリー中の鉄不純物含有量を測定した結果等を示す。また、図８に、条件１〜３で行った実験における鉄不純物含有量の変化を示す。鉄不純物含有量は、原料粉末の質量に対する鉄不純物の質量に相当する。
【００４９】
【表１】
2018048046.tif 000003
【００５０】
【表２】
2018048046.tif 000004
【００５１】
条件１は２本の磁石（円柱形の棒磁石）を縦に配置しているので、２本の磁石の周面の一部がスラリーに浸漬していて、磁石周面のうちでスラリーと接触している総面積は条件２及び３よりも小さい。条件２及び３は２本の磁石（円柱形の棒磁石）を横に配置しているので、２本の磁石の周面の全てがスラリーに浸漬している。この円柱形状の棒磁石は、両端面には着磁を施していないが、周面には着磁を施している。
【００５２】
条件１による場合、除鉄処理の開始後６０分で、鉄不純物含有量が１２００ｐｐｍから９００ｐｐｍ程度にまで低下する。しかし、この状態では磁石に付着した鉄不純物によって磁石の吸着能力が低下していると考えられる。このため、その後、１２０分まで処理を継続しても、鉄不純物をさらに吸着させることはできず、鉄不純物含有量はそれ以上大きく低下していない。
【００５３】
一方、条件２、３における磁石の配置では、スラリーと接触している磁石の総面積は条件１の場合に比べて５倍程度広い。このため、条件１に比べ、より速い速度で鉄不純物含有量を低下させることができ、かつ、多くの鉄不純物を吸着できると考えられる。
【００５４】
条件２による場合、除鉄処理の開始後６０分で磁石を取り出し、付着した不純物鉄の分離を行っている。このため、６０分以降においても、鉄不純物を吸着することが可能であり、除鉄処理開始後１２０分に、鉄不純物含有量が７００ｐｐｍ程度にまで低下する。
【００５５】
条件３による場合、除鉄処理の開始後早い時間において、スラリー中の鉄不純物含有量を大きく低下させることができることがわかる。
【００５６】
[実施例２]
条件１で除鉄処理を行い、鉄不純物含有量が９００ｐｐｍ以下に抑制されたスラリーを用いて、窒化ケイ素焼結基板を作製し、平均強度および６３．２％強度を測定し、ワイブル係数および５００ＭＰａ破壊確率を求めた（試料Ｃ）。比較のため、ボールミルでの原料混合時間を異ならせ、除鉄処理を行わずに、窒化ケイ素焼結基板を作製し、同様に上述した特性の測定を行った（試料Ａ、Ｂ）。結果を表３に示す。ここで、平均強度Ｆ５０（ＭＰａ）は、強度のワイブル分布で、破壊確率が５０％となる強度に相当する。６３．２％強度σｏ（ＭＰａ）は、強度のワイブル分布で、切片の値とワイブル係数から求まる強度に相当し、材料物性値として比較している。５００ＭＰａ破壊確率（％）は、破壊強度が５００ＭＰａでの破壊確率（％）に相当する。
【００５７】
【表３】
2018048046.tif 000005
【００５８】
表３に示されるように、スラリー中の鉄不純物含有量が低下することによって、窒化ケイ素焼結基板中の鉄不純物含有量も低下すると考えられる。その結果、５００ＭＰａでの破壊確率が低下していると考えられる。
【産業上の利用可能性】
【００５９】
本開示の窒化ケイ素焼結基板の製造方法は、種々の用途の窒化ケイ素絶縁基板の製造に好適に用いられ、特に、パワーモジュール等、ハイパワーの回路に用いられ、絶縁破壊耐圧が高く、かつ、高絶縁信頼性が求められる絶縁性基板の製造に好適に用いられる。
【符号の説明】
【００６０】
１０      スラリー
２０      ボールミル
２１      容器
２２      撹拌羽
２５      磁石
２５ａ    表面
２６      鉄不純物
２７      スリーブ
２７ａ    表面
２７ｃ    穴
２８      強磁性体
２８ａ    表面
３０      フィルム
３１      乾燥炉
３２      グリーンシート
３３      セッター
３５      熱処理炉
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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