(57)【要約】【課題】波長帯域特性と入射角度特性に優れた反射防止膜およびそれを有する光学素子，光学系，光学機器を提供すること。【解決手段】波長550nmにおける屈折率が1.85以上2.20以下の光学基板に形成される反射防止膜であって，錐台形状ないしは、実質、錐台形状が250nm以下のピッチで規則的に配列した微細凹凸構造層を有し，該微細凹凸構造層は，実質、屈折率が厚さ120nm以上250nm以下の範囲にわたって連続的に変化するとみなせる領域を有しており，光学基板と該微細構造層との間には屈折率が1.6〜2.0の誘電体薄膜層が形成する。【選択図】図１
2018185392.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
波長550nmにおける屈折率が1.85以上2.20以下の光学基板に形成される反射防止膜であって，
該反射防止膜は錐台形状ないしは、実質、錐台形状が250nm以下のピッチで規則的に配列した微細凹凸構造層を有し，
該微細凹凸構造層は，実質、屈折率が120nm以上250nm以下の厚さにわたって連続的に変化するとみなせる領域を有しており，
光学基板と該微細構造体との間には屈折率が1.6〜2.0の誘電体薄膜層が形成されていること
を特徴とする反射防止膜。
【請求項２】
請求項１に記載の反射防止膜であって，
該光学基板の屈折率をNsubとし，光学基板側にから順に，
屈折率がN1，膜厚がD1の値を有する第１層と，
屈折率がN2の値を有する材料から形成され，膜厚がD2の値を有する第２層（下地層）と，
周期が250nm以下で，膜厚（微細凹凸構造の高さ）がD3である第３層（構造層）とが一体（同一素材）で形成されており，
第３層における微細凹凸構造の下部での空間占有率をFFb，有効屈折率をN3b，上部での空間占有率をFFt，有効屈折率をN3tとしたとき，
各層の屈折率および膜厚が以下の条件を満たすことを特徴とする反射防止膜。
1.85 ≦ Nsub ≦ 2.20，
1.60 ≦ N1 ≦ 2.0，                     30nm ≦ D1 ≦ 100nm
1.38 ≦ N2 ≦ 1.62，             D2≦ 90nm
1.20 ≦ N3b ≦ 1.50，            1.004  ≦  N3t  ≦  1.12，         120nm ≦ D3 ≦ 250nm  
【請求項３】
請求項２に記載の反射防止膜において，各層の屈折率および膜厚が以下の条件を満たすことを特徴とする反射防止膜。
1.85 ≦ Nsub ≦ 2.20，
1.63 ≦ N1 ≦ 2.0，                     45nm ≦ D1 ≦ 90nm
1.48 ≦ N2 ≦ 1.60，             D2≦ 82nm
1.26 ≦ N3b ≦ 1.46，            1.015  ≦  N3t  ≦  1.05，         180nm ≦ D3 ≦ 250nm  
【請求項４】
前記第１層は，酸窒化珪素（SiON）乃至は酸化アルミニウム（Al2O3）を含有する膜のいずれかであること
を特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の反射防止膜。
【請求項５】
前記第２層および第３層は，エネルギー硬化性樹脂材料であること
を特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の反射防止膜。
【請求項６】
前記第２層および第３層は，ゾル−ゲル法で形成された無機材料であること
を特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の反射防止膜。
【請求項７】
請求項１乃至６のいずれか１項に記載の反射防止膜が形成されていること
を特徴とする光学素子。
【請求項８】
請求項７に記載の光学素子を有すること
を特徴とする光学系。
【請求項９】
請求項８に記載の光学系を有すること
を特徴とする光学機器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は，レンズ等の光学素子の表面に形成される反射防止膜，およびそれを有する光学素子，光学系，光学機器に関するものである
【背景技術】
【０００２】
従来から光学素子の表面には，入射光の光量損失低減し，フレアやゴーストなどの不要光の発生を抑制するために，反射防止対策が施されている。例えば，カメラ用レンズに対する反射防止対策としては，一般にマルチコーチと呼ばれる誘電体多層膜が広く用いられている。これは屈折率の異なる薄膜をそれぞれ適切な膜厚で積層することで，各膜の表面・界面で発生する反射波の振幅と位相を調整し，それらを干渉させることで反射光を低減させる仕組みである。したがって，設計に使用した特定の波長および入射角の光線に対しては優れた反射防止性能を発揮することが可能である。しかし，特定の光線とは波長や入射角の異なる光線では干渉の条件が崩れるため，可視域全域のような広い波長帯域や0〜60° にわたるような広い入射角度範囲にわたって高い反射防止性能を実現するのは困難であった。
【０００３】
一方，近年広く普及しているデジタルカメラでは，従来の写真フィルムに比べて表面反射率が高いCCDやCMOSなどのイメージセンサーを使用している。そのため，センサー面で反射した光が再びレンズ面に到達・反射し，再度センサー面に到達することで「デジタルゴースト」と呼ばれる特定の不要光が発生しやすい。
【０００４】
さらに近年のデジタルカメラ用レンズは，高い画質の達成はもちろん，高スペック（ズーム倍率や明るさ）や携帯性（小型・軽量であること）も同時に求められるため，異常分散ガラスや高屈折率ガラス，非球面レンズや大曲率レンズ（開角の大きなレンズ）等を多用する傾向にある。これらの中でも曲率の大きなレンズは，周辺部で大きな角度の光線が入射・出射するため，従来のマルチコートでは反射を十分に低減することができず，フレアやゴースト等の撮影画像の品質を低下させる不要光が発生する場合があった。
【０００５】
このような状況を背景として，マルチコートよりも波長帯域特性・入射角度特性に優れた，高性能な反射防止膜の開発が求められている。特許文献１は，基材上に基材よりも屈折率が低い低屈折率層と，使用最短波長以下の周期で配列した周期構造部を設け，低屈折率層の屈折率および膜厚，構造の高さおよび形状を適切に設定することで入射角度特性および波長帯域特性に優れた反射防止性能が得られるとしている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】国際公開第２００８／１０２８８２号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１に開示された反射防止膜は，膜厚や屈折率について性能が良くなる範囲については記載されているが，具体的な設計値詳細の開示が無い。また，発明の効果が得られる基材の屈折率範囲を1.3〜1.8としており，屈折率が1.85以上の高屈折率基材について反射防止性能を良くするための方法が開示されていない。
【０００８】
そこで本発明の目的は，屈折率が1.85以上の高屈折率基材において，以下に示す≪反射率規格１≫を満たすような，優れた波長帯域特性と入射角度特性を両立した反射防止膜およびそれを有する光学素子，光学系，光学機器を提供することである。ただし，波長400〜430nmの間に関しては波長400nmでの規格値と波長430nmでの規格値とを直線で結んだ値，波長670〜700nmの間に関しては波長670nmでの規格値と波長700nmでの規格値とを直線で結んだ値を規格とする。
【０００９】
≪反射率規格１≫
入射角度0〜45° の範囲の光線において，
(1)    波長430〜670nmの範囲において，反射率0.3%以下
(2)    波長400nmおよび700nmにおいて，反射率0.5%以下
入射角度60° の光線において，
(3)    波長430〜670nmの範囲において，反射率2.5%以下
(4)    波長400nmおよび700nmにおいて，反射率3.5%以下
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、波長550nmにおける屈折率が1.85以上2.20以下の光学基板に形成される反射防止膜であって，
錐台形状ないしは、実質、錐台形状が250nm以下のピッチで規則的に配列した微細凹凸構造層を有し，
該微細凹凸構造層は，実質、屈折率が厚さ120nm以上250nm以下の範囲にわたって連続的に変化するとみなせる領域を有しており，
光学基板と該微細構造層との間には屈折率が1.6〜2.0の誘電体薄膜層が形成されていること
を特徴としている。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば，優れた波長帯域特性と入射角度特性を両立した反射防止膜，およびそれを有する光学系，光学機器を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の反射防止膜の屈折率構造の概略図
【図２】本発明の反射防止膜の模式断面図
【図３】実施例１の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性
【図４】実施例２の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性
【図５】実施例３の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性
【図６】実施例４の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性
【図７】実施例５の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性
【図８】実施例６の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性
【図９】実施例７の光学機器の模式図
【図１０】本発明の反射防止膜の模式断面図（微細構造膜の形状が鈍った場合）
【図１１】鈍った形状の微細構造膜を錐台形に置換する方法を示す模式図
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明の実施の形態を添付の図面にもとづいて説明する。説明中の屈折率は，すべて波長550nmにおける値である。
【００１４】
図１は，本発明の反射防止膜の屈折率構造を概略的・模式的に示したものである。図２は，本発明の反射防止膜の断面を模式的に示したものであり，レンズ等の光学基板上に本発明の反射防止膜を適用した光学素子の表面部分を拡大して示したものである。
【００１５】
光学基板11は，屈折率Nsubが1.85〜2.20の値を有する部材であり，その上に反射防止膜12が形成されている。反射防止膜12は，誘電体薄膜層（第１層）101および微細凹凸構造層13からなり，微細凹凸構造層13は下地層（第２層）102と，構造層（第３層）103とから構成されている。ここで微細凹凸構造層13は，ナノインプリント法やエッチング法などので形成された層であり，構造層103は微細な凹凸形状が形成（転写乃至エッチング）された部分であり，下地層102は構造が形成されずに残った層である。すなわち，構造層103と下地層102は同じ材質である。
【００１６】
第１層101は屈折率N1が1.6〜2.0，膜厚D1が30〜100nmの値を有する薄膜層である。第２層102は屈折率N2が1.38〜1.62，膜厚D2が90nm以下の値を有する薄膜層である。第３層103は，膜厚（凹凸の高さ）D3が120〜300nm以下の値を有し，ボトム（基板側）部分での屈折率が1.2〜1.5の範囲の値N3bからトップ（頂点側）部分での屈折率が1.12以下の範囲の値N3tまで実質的に連続に変化する領域を有している。
【００１７】
ここで「実質的に」と表現したのは，第３層を形成する媒質の屈折率そのものが連続的に変化するのではなく，波長よりも小さな凹凸構造体の「空間充填率」が厚さ方向に連続的に変化することで，「有効屈折率」が連続的に変化することを意味している。これは，光が自らの波長よりも小さなサイズの凹凸構造体を，その空間占有率に応じた「有効屈折率」を有する媒質として認識する性質によるものである。
【００１８】
有効屈折率Neffは，波長よりも微細な凹凸構造を形成している材質の屈折率をNmとし，その材質の空間占有率をffとしたとき，Bruggemanの式
【００１９】
【数１】
2018185392.tif 000003
【００２０】
を用いて算出することができる。すなわち，波長よりも小さなピッチで空間占有率が連続的に変化するような構造体では，実質的な屈折率（有効屈折率）が連続的に変化する膜を形成することができる。
【００２１】
また本発明では，上述の屈折率および膜厚を満たす反射防止膜であれば製法は特に限定しない。
【００２２】
例えば誘電体薄膜層101は，ウェット法，蒸着法，スパッタリング法等を用いることができる。環境耐久性などを考慮すると，スパッタリング法などのドライ成膜が好ましく，さらには酸窒化珪素（SiON）膜乃至はアルミナ（Al2O3）を含有する膜が好ましい。
【００２３】
また微細凹凸構造層13は，ナノインプリント法やフォトリソグラフィとドライエッチングによる方法などを用いることができる。特にナノインプリント法は，構造層103と下地層102を同時に形成することができて好適である。
【００２４】
上述のような屈折率構造をとることで，本発明の反射防止膜は，下記に示した≪反射率規格１≫を満たすような波長帯域特性と入射角度特性を両立した高い性能を実現することができる。
【００２５】
≪反射率規格１≫
入射角度0〜45° の範囲の光線において，
(1)    波長430〜670nmの範囲において，反射率0.3%以下
(2)    波長400nmおよび700nmにおいて，反射率0.5%以下
入射角度60° の光線において，
(3)    波長430〜670nmの範囲において，反射率2.5%以下
(4)    波長400nmおよび700nmにおいて，反射率3.5%以下
【００２６】
ここで，本発明が高性能の基準とした反射率規格について説明する。本発明の反射防止膜は，波長430〜670nmでの反射率特性を重視しており，波長400〜430nmおよび波長670〜700nmでの特性は規格を緩和したものとしている。これは，デジタルカメラ等で使用されるCCDやCMOSなどのイメージセンサーの分光感度特性を考慮したものである。すなわちカメラ用のイメージセンサーは，人間が見た映像を忠実に再現するため，波長430〜670nmの範囲では高い感度が有しているが，波長400〜430nmおよび波長670〜700nmでの感度は低くなるように設定されている。したがって波長400〜430nmおよび波長670〜700nmでの反射率特性が多少高くても，フレアやゴーストなどの不要光が撮影画像に影響を与えることがほとんどないため，同波長帯域の反射率規格は緩和することが可能である。
【００２７】
また，本発明の反射防止膜において，各膜の屈折率および膜厚を
1.85 ≦  Nsub  ≦  2.20，
1.63  ≦  N1  ≦  2.0，       45.0nm  ≦  D1  ≦  90.0nm，
1.48  ≦  N2  ≦  1.60，      D2  ≦  82.0nm，
1.26 ≦ N3b≦ 1.46，          1.015 ≦ N3t ≦ 1.05，    180nm ≦ D3 ≦ 250nm
の範囲内に設定することで，≪反射率規格１≫よりもさらに優れた≪反射率規格２≫を満たすことができる。
【００２８】
≪反射率規格２≫
入射角度0〜45° の範囲の光線において，
(1)    波長430〜670nmの範囲において，反射率0.15%以下
(2)    波長400nmおよび700nmにおいて，反射率0.35%以下
入射角度60° の光線において，
(3)    波長430〜670nmの範囲において，反射率1.5%以下
(4)    波長400nmおよび700nmにおいて，反射率2.5%以下
【００２９】
そして，本発明の反射防止膜を形成した光学素子をカメラ用レンズなどの光学系に使用することで，フレアやゴーストなどの不要光・有害光の発生を抑制した高品位な光学系，光学装置が実現できる。
【００３０】
以下，本発明の実施例を具体的に説明していくが，各実施例の屈折率・膜厚は，一覧として表１にまとめて示してある。
【００３１】
［実施例１］
図３は本発明実施例１の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性を示したものである。（１）〜（４）には，本実施例を屈折率Nsubが1.859〜2.162の４種の光学基板に対して適用した例が示してある。
【００３２】
各図において，(a)は屈折率プロファイル，(b)は反射率特性（フルスケール3.5%），(c)は反射率特性（フルスケール0.5%）である。また，各膜の屈折率，膜厚の詳細は表１に示したとおりである。各光学基板は（１）株式会社オハラ製L-LAH85，（２）同S-LAH58，（３）同S-LAH79，（４）株式会社住田光学ガラス製K-PSFn173である。各例ともに高い反射防止性能を発揮しており，（１）は≪反射率規格２≫を，（２），（３），（４）は≪反射率規格1≫を満たしている。
【００３３】
本実施例における第１層（誘電体薄膜）101は酸窒化珪素（SiON）を用いている。第１層の材質は表１の屈折率を実現できれば酸窒化珪素に限定されないが，酸窒化珪素は酸素と窒素の混合比率を調整することで，屈折率が1.4から2.0程度の範囲で任意に設定することができるため好適である。また酸窒化珪素は，外部からの湿度の透過や硝材（光学基板）内部からのアルカリ成分などの溶出を抑制する能力が高い点でも好ましい材料である。
【００３４】
第１層の成膜方法は限定しないが，真空蒸着法やスパッタリング法，分子線エピタキシー（MBE）法，プラズマCVD法など任意の方法を用いることができる。誘電体薄膜の形成においては，材料が同じでも成膜条件（基板温度や到達真空度など）に応じて屈折率および屈折率分散が若干変動してしまう。そのような場合は，上記の膜の光学膜厚（屈折率×物理膜厚）の値が一致するように膜厚を修正すれば，ほぼ同様の高い性能が得られる。
【００３５】
微細凹凸構造層13は，アクリルを主成分とする樹脂（屈折率1.493）にナノインプリント法で微細凹凸形状を転写することで形成した膜である。第３層（構造層）103は微細凹凸形状が転写された部分であり，第２層（下地層）102は構造が転写されずに下部に残った下地層である。
【００３６】
本実施例は，第２層102の膜厚が20.0nmに固定されていることを特徴としている。また，第３層103の凹凸形状は，錐台形状（円錐や四角錐，六角錐の頂点を切り落とした形状）をピッチ250nm以下の周期で規則的に配列したものである。ボトム部分での空間占有率（FFb）を90%，トップ部分での空間占有率（FFt）を4%としたことで，屈折率が1.443から1.018にわたって連続的に変化する層となっている。
【００３７】
良好な反射率特性を得るためにはFFtは小さな値であることが好ましい。トップ部分が錐形状であれば，屈折率は空気と同じ1.0となり，そこでの反射をゼロにすることができるためである。しかしナノインプリントなどの成形においては，型の製法や耐久性，成形後の離型性を考慮すると0%に近いFFtの実現は実質困難である。そこで本発明では，FFtを1%以上，さらに好ましくは4%以上としている。
【００３８】
さらに微細構造層14の凹凸の高さ（膜厚）は高いほど反射防止性能（とくに大きな入射角での性能）を高くすることができる。しかし凹凸の高さを大きくすると，成形時の離型性が低くなることから，本発明では， 
D3 ≦ 250nm
となるように設定している。離型性の観点では，高さだけではなく，アスペクト比（高さ／ピッチ）も重要である。アスペクト比が大きくなると離型性が低くなるため，ピッチは100〜250nmの範囲内にすることが好ましい。
【００３９】
また同様に，ナノインプリントにおいて型の製法を考えると，厳密な錐台形を実現することは困難であり，実際には図１０に示したようにボトム部分およびトップ部分が鈍って丸味を帯びた形状となってしまう。そのような場合は，図１１に示したように錐台形の形状からズレが生じ始めたポイント201から上の部分を，錐形の傾きをそのまま延長して形成できる同体積の錐台形202（図中破線で記載）に置換することで，ほぼ等価の錐台形状に換算することができる。ボトム部分についても同じ考え方を適用すれば良い。すなわち微細構造層の形状が丸味を帯びた形状になってしまう場合，上述の方法で置換した錐台形形状が先に説明したような数値範囲に入るように設定すれば，本発明の効果を得ることができる。
【００４０】
微細構造の配列については，六方配列，正方配列など，上述の屈折率の範囲を満たせばどのような配列でも良い。錐台形の形状も，円錐台，楕円錐台，多角錐台などどのような形状でも上述の屈折率の範囲を満たせばどのような形状でも良い。
【００４１】
また本実施例では，微細凹凸構造層13の材料としてアクリルを主成分とする樹脂を用いたが，本発明はこれに限定されない。アクリル以外の材料として，ポリカーボネイトやポリスチレン，シクロオレフィンポリマーなど，上述の屈折率条件，膜厚条件を満たし，微細構造が転写・形成可能な光学材料であれば何を用いても本発明の効果を発現することができる。硬化方式についても紫外線硬化樹脂や熱硬化性樹脂，熱可塑性樹脂などいずれの方法でも良い。また，スピンオングラス（SOG）などのゾル−ゲル材料を用いても良い。
【００４２】
［実施例２］
図４は本発明実施例２の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性を示したものである。（１）〜（３）には，本発明を屈折率Nsubが1.859〜2.011の３種の光学基板に対して適用した例が示してある。
【００４３】
各膜の屈折率，膜厚の詳細は，表１に示したとおりである。本実施例では，第２層102の膜厚を0nmであることを特徴としている。すなわち，第２層は無く，第１層101の上に，第３層（構造層）103が直接形成されている。表１に記載したとおりの屈折率・膜厚としたことで，（１），（２）は≪反射率規格２≫を，（３）は≪反射率規格1≫を満たしている。光学基板や各膜の製法については，実施例１に記載したのと同様なので省略する。
【００４４】
［実施例３］
図５は本発明実施例３の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性を示したものである。（１）〜（４）には，本発明を屈折率Nsubが1.859〜2.162の４種の光学基板に対して適用した例が示してある。
【００４５】
各膜の屈折率，膜厚の詳細は，表１に示したとおりである。本実施例は，第２層102の膜厚を70〜80nmに設定したことを特徴としている。表１に記載したとおりの屈折率・膜厚としたことで，（１）〜（４）の反射防止膜はすべて≪反射率規格２≫を満たしている。光学基板や各膜の製法については，実施例１に記載したのと同様なので省略する。
【００４６】
［実施例４］
図６は本発明実施例４の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性を示したものである。（１）〜（４）には，本発明を屈折率Nsubが1.859〜2.162の４種の光学基板に対して適用した例が示してある。各膜の屈折率，膜厚の詳細は，表１に示したとおりである。本実施例は，微細凹凸構造層13の材料として，ポリカーボネイトを主成分とする樹脂（屈折率1.588）を使用したことを特徴としている。表１に記載したとおりの屈折率・膜厚としたことで，（１）〜（４）の反射防止膜はすべて≪反射率規格２≫を満たしている。光学基板や各膜の製法については，実施例１に記載したのと同様なので省略する。
【００４７】
［実施例５］
図７は本発明実施例５の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性を示したものである。（１）〜（４）には，本発明を屈折率Nsubが1.888の光学基板に対して適用した例が示してある。各膜の屈折率，膜厚の詳細は，表１に示したとおりである。本実施例は，構造層（第３層）103のトップ部分での空間占有率（FFt）を1％から25％まで変化させていることを特徴としている。表１に記載したとおりの屈折率・膜厚としたことで，（１），（２）は≪反射率規格２≫を，（３），（４）は≪反射率規格1≫を満たしている。光学基板や各膜の製法については，実施例１に記載したのと同様なので省略する。
【００４８】
本実施例から，構造層（第３層）103のトップ部分での空間占有率（FFt）は1〜25％の間に設定し，トップ部分での屈折率（N3t）を1.12以下にすることが好ましいことが分かる。さらに好ましくは，トップ部分の屈折率（N3t）を1.05以下にした方が良く，そのために，トップ部分での空間占有率（FFt）は10%以下に設定すると良い。
【００４９】
［実施例６］
図８は本発明実施例６の反射防止膜の屈折率構造および反射率特性を示したものである。（１）〜（４）には，本発明を屈折率Nsubが1.888の光学基板に対して適用した例が示してある。各膜の屈折率，膜厚の詳細は，表１に示したとおりである。本実施例は，誘電体薄膜層（第１層）101の膜厚を32nmから95nmまで変化させていることを特徴としている。表１に記載したとおりの屈折率・膜厚としたことで，（２），（３）は≪反射率規格２≫を，（１），（４）は≪反射率規格1≫を満たしている。光学基板や各膜の製法については，実施例１に記載したのと同様なので省略する。
【００５０】
本実施例から，第１層101の膜厚は，30〜100nmの間で設定することが好ましいことが分かる。さらに好ましくは，45〜95nmの範囲に設定すると良い。
【００５１】
［実施例７］
図９は，本発明の反射防止膜を形成した光学素子（レンズ）を光学装置（カメラ）に適用した場合の概略図である。図９において，デジタルカメラ2001は，本発明の反射防止膜を形成したレンズ1001を用いたことで，フレアやゴースト等の有害光の発生を低減しているため，高品位な画像を得ることができる。
【００５２】
【表１】
2018185392.tif 000004
【符号の説明】
【００５３】
11          光学基板（レンズ）
12          反射防止膜
13          微細凹凸構造層
101         第１層（誘電体薄膜層）
102         第２層（下地層）
103         第３層（構造層）
1001        光学系
2001        光学装置（カメラ）
【図１】
2018185392.tif 000005
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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