(57)【要約】      （修正有）【課題】材料分光検査のためのレーザ・パルス列を生成する。【解決手段】共振器長Ｌとキャビティ内分散を有し循環光場の複数の共振器モードを支援するよう構成される共振器装置に循環光場を形成する工程と、モード同期機構によって、搬送波周波数ω０と周波数空間に複数のコーム・モードとを有する周波数コームを形成し繰返し周波数で生成されるレーザ・パルスのパルス列を生成する工程とを含む。キャビティ内分散は、往復位相φが次式に従う周波数ω依存性を有するよう選択される。[数8]2018142699.tif 000021ここで、ｍは光搬送波周波数（ω０）でモード間隔ωｒとの組合せで有効繰返し率（ｍωｒ）を与える整数である。モード同期機構は、隣接のモード周波数（ωｎ，ωｎ＋１）間の周波数差（Δｎ＝ωｎ＋１−ωｎ）が整数モード周波数番号ｎの線形関数であるように、共振器モードの結合を形成する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
レーザ・パルス（１）を生成する方法であって、
−  共振器装置（１１）において循環光場を形成する工程であって、前記共振器装置が、共振器長Ｌおよびキャビティ内分散を有し、前記光場の複数の共振器モードを支援するよう構成される、工程と、
−  モード同期機構によって前記レーザ・パルス（１）のパルス列を生成する工程であって、前記レーザ・パルス（１）が、搬送波周波数ω０と、周波数空間に複数のコーム・モードとを有する周波数コームを形成する、工程と、
を含み、
特徴として、
− 前記キャビティ内分散は、往復位相φが次式に従う周波数ωに対する依存性を有するように選択され、
【数１４】
2018142699.tif 000015
ここで、ｍは、光搬送波周波数ω０におけるモード間隔ωｒとの組合せで前記レーザ・パルス（１）の有効繰返し率（ｍωｒ）を与える整数であり、
−  前記モード同期機構は、隣接のモード周波数（ωｎ，ωｎ＋１）間の周波数差（Δｎ＝ωｎ＋１−ωｎ）が整数モード周波数番号ｎの線形関数であるように、前記共振器モードの結合を形成するものである、
方法。
【請求項２】
前記モード周波数番号ｎを有するモード周波数（ωｎ）が次式で与えられる、
【数１５】
2018142699.tif 000016
請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記キャビティ内分散が、前記搬送波周波数（ω０）におけるコーム・モード位相のｋ次導関数が次式で与えられるように選択され、
【数１６】
2018142699.tif 000017
ここで、ｋはキャビティ内分散の次数である、
請求項２に記載の方法。
【請求項４】
隣接のコーム周波数間の周波数差（Δｎ＝ωｎ＋１−ωｎ）が無線周波数範囲にある、請求項１乃至３のいずれかに記載の方法。
【請求項５】
前記共振器装置（１１）に含まれる、少なくとも１つのファイバ・ブラッグ格子、少なくとも１つのキャビティ内プリズムおよび／または少なくとも１つのキャビティ内格子を用いて、前記キャビティ内分散が設定される、請求項１乃至４のいずれかに記載の方法。
【請求項６】
前記共振器装置（１１）がファイバ・リング・レーザである、請求項１乃至５のいずれかに記載の方法。
【請求項７】
試料のスペクトル応答を得るための分光法であって、
−  請求項１乃至６のいずれかに記載の方法を用いてレーザ・パルス（１）のパルス列を生成する工程と、
−  調査中の前記試料（３）にレーザ・パルス（１）を当てる工程と、
−  検出器装置を用いて前記レーザ・パルス（１）を検出する工程と、
−  前記レーザ・パルス（１）のパルス列のコーム・モードによって形成されるビート信号を得るために、前記検出器装置の検出器信号を分析する工程と、
−  前記ビート信号から前記試料（３）の前記スペクトル応答を決定する工程と、
を含む、分光法。
【請求項８】
−  前記試料（３）に当てることなく、前記検出器装置を用いて前記レーザ・パルス（１）の前記パルス列の参照部分を検出する工程と、
−  前記レーザ・パルス（１）の前記パルス列の前記参照部分の前記コーム・モードによって形成される参照ビート信号を得るために、前記検出器装置の参照検出器信号を分析する工程と、
を含み、
−  前記試料（３）の前記スペクトル応答が、前記ビート信号および前記参照ビート信号から決定されるものである、
請求項７に記載の分光法。
【請求項９】
前記検出器装置が少なくとも１つのフォトダイオードを含む、請求項７または８に記載の分光法。
【請求項１０】
レーザ・パルス（１）を生成するよう構成されたレーザ・パルス源装置（１０）であって、
−  共振器長Ｌおよびキャビティ内分散を有し、循環光場の複数の共振器モードを支援するよう構成された共振器装置（１１）と、
−  搬送波周波数ω０と周波数空間に複数のコーム・モードとを有する周波数コームを形成する前記レーザ・パルス（１）を生成するよう配置されたモード同期機構と、
を含み、
特徴として、
−  キャビティ内群速度分散は、往復位相φが次式に従う周波数ωに対する依存性を有するように選択され、
【数１７】
2018142699.tif 000018
ここで、ｍは、光搬送波周波数ω０におけるモード間隔ωｒとの組合せで前記レーザ・パルス（１）の有効繰返し率（ｍωｒ）を与える整数であり、
−  前記モード同期機構は、隣接のモード周波数（ωｎ，ωｎ＋１）間の周波数差（Δｎ＝ωｎ＋１−ωｎ）が整数モード周波数番号ｎの線形関数であるように、前記共振器モードの結合を形成するよう配置されるものである、
レーザ・パルス源装置。
【請求項１１】
−  前記モード周波数番号ｎを有する前記モード周波数（ωｎ）が次式で与えられる、
【数１８】
2018142699.tif 000019
−  前記キャビティ内分散が、前記キャリア周波数（ω０）におけるコーム・モード位相のｋ次導関数が次式によって与えられるように選択される、
【数１９】
2018142699.tif 000020
ここで、ｋはキャビティ内分散の次数であり、
−  隣接のコーム周波数（Δｎ＝ωｎ＋１−ωｎ）の間の周波数差が無線周波数範囲に含まれる、
という特徴の中の少なくとも１つの特徴を有する、請求項１０に記載のレーザ・パルス源装置。
【請求項１２】
前記共振器装置（１１）は、前記キャビティ内分散を設定するために配置された、少なくとも１つのファイバ・ブラッグ格子、少なくとも１つのキャビティ内プリズムおよび／または少なくとも１つのキャビティ内格子を含むものである、請求項１０または１１に記載のレーザ・パルス源装置。
【請求項１３】
前記共振器装置（１１）がファイバ・リング・レーザである、請求項１０または１１に記載のレーザ・パルス源装置。
【請求項１４】
調査中の試料（３）のスペクトル応答を得るよう構成された分光装置（２０）であって、
−  請求項１０乃至１３のいずれかに記載のレーザ・パルス源装置（１０）と、
−  前記試料（３）を収容し前記試料（３）にレーザ・パルス（１）を当てるよう適合化された試料ホルダ（２１）と、
−  前記レーザ・パルス（１）を検出するよう適合化された検出器装置（２２）と、
−  前記レーザ・パルス（１）のパルス列のコーム・モードによって形成されるビート信号を得るために、前記検出器装置（２２）の検出器信号を分析するよう適合化されたスペクトル分析器装置（２３）と、
−  前記ビート信号から前記試料（３）の前記スペクトル応答を決定するよう適合化された計算装置（２４）と、
を含む、分光装置。
【請求項１５】
−  前記試料（３）に当てることなく、前記レーザ・パルス（１）の参照部分を前記検出器装置（２２０）に方向付けるよう配置されたビーム分割装置（２５）を含み、
−  前記スペクトル分析装置（２３）は、前記検出器装置（２２）の参照検出器信号を分析し前記レーザ・パルス（１）の前記パルス列の前記参照部分の前記コーム・モードによって形成される参照ビート信号を得るよう適合化され、
−  前記計算装置（２４）は、前記ビート信号および前記参照ビート信号から前記試料（３）の前記スペクトル応答を決定するよう適合化されるものである、
請求項１４に記載の分光装置。
【請求項１６】
前記検出器装置（２２）が少なくとも１つのフォトダイオードを含む、請求項１４または１５に記載の分光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、特にレーザ共振器の共振器モードのモード結合によって、レーザ・パルスのパルス列を生成する方法に関する。また、本発明は、レーザ・パルスのパルス列を用いて試料を調べるための分光法に関する。さらに、本発明は、レーザ・パルス源装置と、そのレーザ・パルス源装置を含む分光装置とに関する。
【０００２】
本発明の適用例は、例えばレーザ物理学において、特に分光学において、利用可能である。
【背景技術】
【０００３】
本明細書において、発明の技術的背景を例示する次の従来技術を参照する。
【０００４】
［１］Th. Udem et al., "Nature" 416, 233 (2002)
［２］M. Hofer et al., "Opt. Lett." 16, 502 (1991)
［３］T. Ideguchi et al., "Nat. Commun." 5, 3375 (2014)
［４］B. Bernhardt et al., "Nature photonics" 4, 55 (2010)
［５］S. Teng et al., "Opt. Commun." 315, 103 (2014)
［６］J. Azana et al., "Appl. Opt." 38, 6700 (1999)
［７］T. Suzuki et al, "Opt. Expr." 18, 23088 (2010)
【０００５】
レーザ共振器の共振器モードのモード結合によってレーザ・パルスを生成することは、一般的に知られている。通常のパルス・レーザは、典型的には、レーザ・パルスのパルス列の時間的周期性から結果的に得られる等距離（間隔）のコーム（櫛形）モードを有する周波数コーム（櫛）として周波数空間で表すことができるレーザ・パルスのパルス列を生成する（例えば文献［１］）。
【０００６】
周波数コームを形成するパルス・レーザ、例えばモード同期ファイバ・レーザ［文献２］は、レーザ物理学、計測学、分光法および／またはアト秒（attosecond）パルス生成において、多数の適用例を有する。特に、各々が等距離モード間隔（equidistant mode spacing）を有する２つの通常の周波数コームでフーリエ変換分光法が行われる二重コーム分光法が提案された［文献３、４］。第１の周波数コームは、試料中を通って伝達（透過）され、その後で第１の周波数コームと比較して僅かに異なる繰返し率（周波数、レート）を有する第２の周波数コームと重畳される。第１および第２の周波数コームは干渉して、フォトダイオードで測定できる無線周波数範囲のビート（うなり）信号が得られるようになり、その結果、第１の周波数コームのモード周波数と試料との相互作用に関する情報が得られる。通常の二重コーム分光法は、必要な２つの別個の周波数コーム、それの必要な安定化、およびフォトダイオード信号の所謂適応型サンプリングの必要性に関して、欠点を有する。特に、二重コーム分光法の適用例は、その両コームの相対的ジッタによって制限される。
【０００７】
タルボ（Talbot：タルボット）効果は、光格子（optical grating）の近接場（near field）において観察される特異な現象として１８３６年に初めて説明された。フレネル近似における全フィールドに対する個々のルーリング（裁定）の寄与分を合計すると、波数ｋ、ｌの番号付けとａの間隔によるルーリング、および格子からの距離ｚとして、ｅｘｐ（−ｉｋｌ２ａ２／２ｚ）の形式の項が現れる。ｌについて合計すると、一般的に、かなり複雑な強度分布が得られる。しかし、タルボ氏（Talbot）は、この項がｚ＝ｋａ２／４πの距離においてｅｘｐ（−ｉ２πｌ２）＝１に減少すると述べた。この強度がａで周期的である場合、残りの複数の項は、合計するとｚ＝０での強度になる［文献５］。
【０００８】
同じ現象は、二次相展開（quadratic phase evolution）（時間タルボ効果（temporal Talbot effect））を与える群速度分散ｋ”（ｋ”は周波数ωに対するｋ（ω）の２次導関数）を受ける周期的パルス列信号を用いて時間領域で観測することができる。そのパルスは、最初に時間的に広がり、次いで距離ｔｒ２／（２π｜ｋ”｜）だけ伝搬した後に（または伝搬後に距離ｔｒ２／（２π｜ｋ”｜）で）再組立て（再構成）する。ここで、ｔｒはパルスの繰返し時間である［文献６、７］。過去、時間的タルボ効果は、レーザ共振器の外側でのみパルス圧縮に使用されてきた。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】Th. Udem et al., "Nature" 416, 233 (2002)
【非特許文献２】M. Hofer et al., "Opt. Lett." 16, 502 (1991)
【非特許文献３】T. Ideguchi et al., "Nat. Commun." 5, 3375 (2014)
【非特許文献４】B. Bernhardt et al., "Nature photonics" 4, 55 (2010)
【非特許文献５】S. Teng et al., "Opt. Commun." 315, 103 (2014)
【非特許文献６】J. Azana et al., "Appl. Opt." 38, 6700 (1999)
【非特許文献７】T. Suzuki et al., "Opt. Expr." 18, 23088 (2010)
【発明の開示】
【００１０】
本発明の目的は、通常の技術の制限を回避することができる、レーザ共振器の共振器モードのモード結合によってレーザ・パルスのパルス列を生成する改良された方法を実現することである。特に、レーザ・パルスのパルス列は、例えばレーザ物理学において、新しい適用例を有する周波数コームとして生成されることとなる。さらに、本発明の目的は、通常の技術の制限を回避することができる、試料を調べるための改良された分光法を実現することである。特に、分光法は、通常の二重コーム分光法の欠点を回避することができるものである。本発明の他の目的は、対応して改良されたレーザ・パルス源装置、およびそのレーザ・パルス源装置を含む分光装置を実現することである。
【００１１】
発明の概要
これらの目的は、独立請求項の特徴をそれぞれ含む、レーザ・パルスのパルス列を生成する方法、分光法、レーザ・パルス源装置および分光装置によって、達成（解決）される。本発明の好ましい実施形態および適用例は、従属請求項に記載されている。
【００１２】
本発明の第１の一般的な態様（特徴）によれば、上述の目的は、共振器長さＬおよび共振器内分散を有し光場の複数の共振器モードを支援する（supporting）よう構成された共振器装置（光キャビティ）において循環光場を生成する工程と、モード同期（mode-locking）によって、特にパッシブ（受動的）モード結合によって、例えばカー効果に基づいて、または、アクティブ（能動的）モード結合によって、例えばキャビティ内変調器を用いて、周波数空間に複数のコーム・モードを有する周波数コームを形成するレーザ・パルスのパルス列を生成する工程と、を含む、レーザ・パルスを生成する方法によって、達成（解決）される。
【００１３】
本発明によれば、共振器装置のキャビティ内群速度分散（キャビティ内共振器分散）は、周波数コームの往復位相φ（コーム・モード位相とも称される）が次の式に従って周波数ωへの依存性を有するように選択される。
【数１】
2018142699.tif 000002
ここで、ｃは光速であり、ｍは、光搬送波周波数ω０におけるモード間隔（mode spacing）ωｒとの組合せで有効繰返し率（ｍωｒ）を与える整数である。周波数に対するこの依存性によって、結果的にモード同期が生じ、そのモード同期は、周波数コームの隣接のモード周波数（ωｎ，ωｎ＋１）相互間の周波数差（Δｎ＝ωｎ＋１−ωｎ）がモード周波数番号ｎの線形関数（所謂タルボ周波数コーム）であるような、共振器モードの結合を形成する。隣接のモード周波数相互間の周波数差は、光周波数が増大するにつれて、増大しまたは減少する。時間的タルボ効果に起因して、共振器装置中を循環する周期的パルス形状の光場は、共振器装置から出力されるレーザ・パルスの有効繰返し周波数（ｍωｒ）で崩壊し（disintegrate）復活する（revive）。タルボ周波数コームは、隣接のコーム・モードのコーム・モード間隔が無線周波数範囲内になるように、形成される。利点として、これによって分光法における本発明の各適用が容易になる。
【００１４】
本発明者たちは、時間的タルボ効果の通常の適用例とは対照的に、レーザ共振器内での時間的タルボ効果を開示し、即ち、空間的タルボ効果の場合と同じ動作（振舞い）が、光キャビティ内の反復経路上にある単一パルス形状光場を用いて時間領域において得られることを開示した。自由空間パルス列とは対照的に、より高次の分散が、以下で示すように形成される。キャビティ外での通常の時間的タルボ効果によって、結果的に複数のコーム・モードの位相シフトだけが生じ、一方、共振器キャビティ内での分散によって、コーム・モードの周波数シフトを誘導する位相シフト（移相）が生じる。利点として、本発明によって、パルスが迅速に分散し次いで整数回のキャビティ往復の後で復活するような新しいレーザ・モード同期状態が実現される。この機構は、共振器キャビティ内での時間的なタルボ効果に基づいており、キャビティ内分散の量を設定することによって、得られる。本発明の特定の利点によれば、モード同期で、例えばカー（Kerr）効果が用いられて、冷たいキャビティ分散が正確に整合（マッチ）しないときでも、レーザがこの動作モードに強制的にされる。本発明者たちは、本発明によって生成されるパルス列のモード・スペクトルは、等距離ではないが、しかし、非常に高い精度で周波数の変化とともに隣接のコーム・モードの線形に変化（増大または減少）するモード間隔を有すること（隣接のコーム・モードのモード間隔が線形に変化すること）、を示した。利点として、本発明は、上述の往復位相φ（ω）を形成するよう適合化された利用可能なモード同期技術を用いて、実現することができる。
【００１５】
本発明の第２の一般的態様によれば、上述の目的は、本発明の上述の第１の一般的な態様によって生成されたレーザ・パルスが使用される、試料のスペクトル応答を得るための分光法、によって達成（解決）される。その分光法は、タルボ周波数コームによって表されるレーザ・パルスのパルス列を生成する工程と、調査中の試料にレーザ・パルスを当てる工程と、試料との相互作用の後で検出器装置を用いてレーザ・パルスを検出する工程と、レーザ・パルスのパルス列のコーム・モードによって生成されるビート信号を供給するように、共振器モードのビート周波数が生じる周波数範囲で、特に無線周波数範囲で、検出器装置の検出器信号を分析する工程と、を含んでいる。試料のスペクトル応答は、ビート信号から得られる。利点として、タルボ周波数コームは自己参照型（self-referenced）である。隣接のモードでのビートは光モード周波数を一意的に規定し、これは、光スペクトルが無線周波数領域のビート周波数範囲に直接マップ（写像）されること、を意味する。二重周波数コーム分光法とは対照的に、本発明による分光法は、タルボ周波数コームを形成する単一レーザ源装置を用いて、行うことができる。２つのレーザ源を安定化するための特別な手段を回避することができる。特に、１つの単一レーザ源装置の使用に起因して、そのコームの相対的ジッタから結果的に得られる二重周波数コーム分光法の欠点が、完全に解消される。検出器装置は、高感度および低コストに関する利点を有する少なくとも１つのフォトダイオードを含むことが好ましい。
【００１６】
本発明の第３の一般的態様によれば、上述の目的は、好ましくは本発明の上述の第１の一般的態様のレーザ・パルスを生成する方法によって、レーザ・パルスを生成するよう構成された、レーザ・パルス源装置によって達成（解決）される。レーザ・パルス源装置は、共振器長さおよびキャビティ内分散を有しかつ循環光場の複数の共振器モードを支援するよう構成された共振器装置、を含み、その際、モード同期機構が、搬送波周波数ω０を有し周波数空間に複数のコーム・モードを有する周波数コームを形成するレーザ・パルスを生成するよう適合化される。本発明によれば、共振器装置のキャビティ内分散は、本発明の第１の一般的な態様に関して述べたように、往復の位相が周波数に対して上述の依存性を有するように、選択される。モード同期機構は、隣接のコーム周波数（ωｎ，ωｎ＋１）相互間の周波数差（Δｎ＝ωｎ＋１−ωｎ）がモード周波数番号ｎの線形関数であるように、共振器モードの結合を形成するよう配置される。
【００１７】
利点として、共振器装置は、任意のレーザ装置の共振器であり、例えばファイバ・レーザの共振器のような、例えば、往復位相が上述の周波数依存性を有するような分散を有する線形共振器またはリング共振器である。共振器装置は、隣接のコーム・モードのコーム・モード間隔が無線周波数範囲内にあるようなサイズ（特に単一共振器循環長さ）を有することが好ましい。共振器装置のファイバ・レーザ形（ベース）の設計を用いることは、小さいモード体積および長い相互作用長さに関する利点を有する。さらに、ファイバ・レーザは、通常のモード同期ファイバ・レーザにしばしば使用される例えば非線形偏光回転のような強い非線形効果を、導入することができる（例えば［文献２］参照）。
【００１８】
本発明の第４の一般的態様によれば、上述の目的は、調査中の試料のスペクトル応答を得るよう構成された分光装置によって達成（解決）され、その分光装置は、本発明の上述の第３の態様によるレーザ・パルス光源装置と、試料を収容し試料にレーザ・パルスを当てるよう配置された試料ホルダと、試料との相互作用の後でレーザ・パルスを検出するよう適合化された検出器装置と、レーザ・パルスのパルス列のコーム・モードによって形成されるビート信号を得るためにその検出器装置の検出器信号を分析するよう適合化されたスペクトル分析装置と、ビート信号から試料のスペクトル応答を決定するよう適合化された計算装置と、を含むものである。利点として、レーザ・パルスと試料との相互作用によって、例えば試料による光周波数（波長）依存性の吸収に起因して、コーム・モード振幅の変化が生じ、その結果として、試料との相互作用の無い状況と比較してコーム・モードのビート信号の特定の変化が生じる。そのビート信号は、単一タルボ周波数コーム内でスペクトル変化するモード分離を有する複数のコーム・モードをビートする（そのビートを生成する）（beating the comb modes）ことによって、得られる。従って、その分光法は、通常の二重コーム分光法の２つの供給源（レーザ・パルス源）ではなくて、１つの単一レーザ・パルス源装置で実現することができて、通常の技術の欠点を解消（回避）することができる。
【００１９】
本発明の好ましい実施形態によれば、モード周波数番号ｎとしてモード周波数（ωｎ）がωｎ＝ω０＋（ｎ＋ｎ２／ｍ）ωｒ（ここで、ω０は周波数コームの搬送波周波数である）で与えられるように、共振器内分散が調整される。キャビティ内分散は、搬送波周波数（ω０）における往復位相のｋ次導関数（k-th derivative）が次式によって与えられるように、選択されることが、特に好ましい。
【数２】
2018142699.tif 000003
ここで、ｋはキャビティ内分散の次数である。
【００２０】
本発明の別の好ましい実施形態によれば、隣接のコーム周波数相互間の周波数差（Δｎ＝ωｎ＋１−ωｎ）は、無線周波数（ＲＦ）の範囲にあり、特に５０ＭＨｚ乃至１５０ＭＨｚの範囲にある。利点として、これによって、検出器信号の評価および試料ペクトルの形成が容易になる。ＲＦ信号は、特定の複数のコーム・モードに一意的に割り当てられ、例えば、ωｒ＝２π×１００ＭＨｚおよびｍ＝１，０００，０００である場合、番号１および２とする各タルボ・コーム・モードの間のビートは１００．０００３ＭＨｚであり、モード２と３の間のビートは１００．０００５ＭＨｚであり、以下同様である。各無線周波数は１つのコーム・モードに属し、従って試料におけるスペクトル分解型のコーム・モード吸収の直接測定が可能になる。
【００２１】
利点として、共振器装置におけるキャビティ内分散を調整するのに、複数の技術が利用可能である。好ましい変形例によれば、レーザ・パルス源装置としてファイバ・レーザを使用する特に好ましい場合、その分散は、少なくとも１つのファイバ・ブラッグ格子（ＦＢＧ）を用いて設定される。この変形例は、大量の分散を容易に設定するという点で特に有利である。さらに、ＦＢＧは、ファイバ・リング・レーザにまたは代替的にバルク（体積）レーザ共振器の体積（バルク）材料に、容易に組み込むことまたは一体化することができる。別の追加的なまたは代替的な調整技術によれば、共振器装置に含まれる、少なくとも１つのキャビティ内プリズムおよび／または少なくとも１つのキャビティ内格子を用いて、キャビティ内分散が設定される。それに加えてまたはそれに代えて、例えば外部温度調整によっておよび／または共振器ポンプ（励起）電力によって、共振器装置の温度を設定することによって、分散が調整できまたは少なくとも微調整されるようにすることができる。
【００２２】
本発明による分光法の好ましい実施形態によれば、レーザ・パルスのパルス列の参照（基準）部分が検出され、その参照部分は、試料に適用されるコームのような同じタルボ周波数コームの一部であるが、その参照部分は試料との相互作用の影響を受けない。その参照部分は、共通のレーザ・パルス源装置の出力を分割するよう配置されたビーム分割装置で得られることが好ましい。検出器装置の参照検出器信号が分析されて、レーザ・パルスのパルス列の参照部分のコーム・モードによって形成される参照ビート信号が得られるようにされる。試料のスペクトル応答は、ビート信号および参照ビート信号から決定される。利点として、参照ビート信号によって、そのタルボ・コームで発生する最終的なコーム・モード振幅変動の補正が可能になる。
【００２３】
さらに、本発明の他の詳細および利点を、図面を参照して以下で説明する。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】図１は、本発明の好ましい実施形態によるレーザ・パルス源装置の概略図である。
【図２】図２は、本発明の好ましい実施形態による分光装置の概略図である。
【図３】図３は、本発明による共振器装置において形成される周期的光場の光場振幅の時間的展開（推移）の例示的な図である。
【図４】図４は、本発明によるレーザ・パルスを生成する方法で形成されるタルボ周波数コームのコーム・モードの周波数の図解である。
【図５】図５は、本発明による周期的な光場を生成するスペクトル位相の変化の図解である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下で、本発明の特徴を、ファイバ・リング・レーザを用いたタルボ周波数コームの形成を特に参照して説明する。本発明はこの実施形態に限定されることなく、むしろ他のタイプのレーザ共振器で実現することができる。レーザ共振器の設計および動作の詳細は、従来技術で知られている限り、説明しない。
【００２６】
図１の実施形態によれば、レーザ・パルス１を生成して出力するレーザ・パルス源装置１０はファイバ・リング・レーザを含んでいる。レーザ・パルス源装置１０の共振器装置１１（共振器キャビティ）は、光ファイバ（利得ファイバ、ゲイン・ファイバ）のリングによって形成され、それは、ポンプ（励起）光コンバイナ（結合器、合波器、合成器）１２、特に波長分割多重化器（ＷＤＭ）、サーキュレータ（循環器）１３、ファイバ・ブラッグ格子部（ＦＢＧ部）１４、光アイソレータ１５、および出力カプラ（結合器）１６を含んでいる。ポンプ光コンバイナ１２は、ポンプ光源３０からのポンプ光をそのファイバに結合し循環光場２を形成するよう配置される。ＦＢＧ部１４は、サーキュレータ１３で、レーザ・パルス源装置１０のキャビティ内分散を調整するために、そのファイバに結合される。より小さい値ｍ、従ってより大きい分散に関して、幾つかの、例えば２つ、３つまたはそれ以上のＦＢＧ部を、１つ以上のサーキュレータを介してその共振器装置に含ませることができる。そのファイバは、例えばイッテルビウム（Ytterbium）またはエルビウム（Erbium）がドープ（添加）されたファイバ材料のような、利得材料である。例えば、非線形効果に基づく、例えば非線形偏光（偏波）回転に基づく、またはカー・モード同期に基づく、モード同期機構が、以下で説明するように、レーザ・パルス１が周波数コームを表すように共振器モードを結合させるために、そのファイバおよびＦＢＧ部１４によって形成される。出力結合器（カプラ）１６は、共振器装置（ファイバ）１１から外へレーザ・パルス１の光を、例えば分光装置２０における適用のために、結合させるように配置される（図２参照）。
【００２７】
タルボ周波数コームの場合、モード同期機構は、通常のレーザより実効的にｍ倍だけ小さい。従って、強い非線形効果か、または必要な分散と（通常の周波数コームとの比較で）より高い忠実度との整合性（マッチング）（式（６））（後記参照）か、のいずれかが、タルボ周波数コームにおけるモード同期を強制的に形成するために、実現される。キャビティ内分散は、群速度分散用の非常に大きい値および高次分散用の正確な値を用いて設計できるＦＢＧ部１４を通して、導入される。ＦＢＧ部１４を製造するために、感光性ファイバにＵＶ（紫外線）レーザで直接書き込むことができる。最高で６次分散までのものが市販されている。
【００２８】
図２の実施形態によれば、分光装置２０は、例えば図１による本発明によるレーザ・パルス源装置１０、試料３を収容する試料ホルダ２１、試料との相互作用の後にレーザ・パルス１を検出するための検出器装置２２、検出器装置２２の検出器信号を分析しレーザ・パルス１のパルス列のコーム・モードによって形成されるビート信号を得る（取得する）ためのスペクトル分析器装置２３、およびビート信号から試料３のスペクトル応答を決定するための計算装置２４を含んでいる。ビート信号の分析は、通常の二重コーム分光法で知られているように実現することができる。計算装置２４は、スペクトル分析器装置２３および／または分光装置の主制御装置（図示せず）に含ませることができる。試料ホルダ２１は、例えば、気体試料の検査用のガス（気体）セル、液体試料を収容するためのキュベット、または固体試料用の支持台（プラットフォーム）を含んでいる。分光器の幾何学的形状は、透過または反射測定用に設計することができる。検出器装置２２はフォトダイオードを含んでいる。
【００２９】
レーザ・パルス源装置１０と試料ホルダ２１の間には、任意にビーム・スプリッタ（分割器）２５が配置される。ビーム・スプリッタ２５は、レーザ・パルス１の一部を、参照光４として、別のフォトダイオードを含む参照検出器装置２６に方向付ける（指向させる）。検出器装置２２、２６は、同じタイプ（種類）の検出器および同じ動作条件を有することが好ましい。参照検出器装置２６からの検出器信号は、スペクトル分析器装置２３によって受信されて、試料３との相互作用なしでレーザ・パルス１のパルス列のコーム・モードによって生成される参照ビート信号が得られる。検出器装置２２からの検出器信号におけるビート信号と基準ビート信号を比較することによって、コーム・モード振幅変動の補正が可能になる。
【００３０】
以下、レーザ・パルス源装置１０の共振器モードのモード同期によって、タルボ周波数コームを形成することについて、説明する。モード同期は、共振器キャビティのモードが、例えば次式に従うモード・スペクトルを有するように、キャビティ内分散を調整することによって、形成される。
【数３】
2018142699.tif 000004
【００３１】
ここで、各モードは、整数ｎ ＝±１、±２、±３．．．として光搬送波周波数ω０の回りで（前後で）番号が付けられ、ωｒは光搬送波周波数（ω０）におけるモード間隔である。
【００３２】
通常の規則的に離間した周波数コーム［文献１］とは対照的に、ｎに２次項があり、それによって、次式のようなモード間隔を有するＲＦ（無線周波数）モードの非等間隔コーム（線形に変化する間隔を有するコーム）が得られる。
【数４】
2018142699.tif 000005
【００３３】
ｍは１よりもはるかに大きいものと仮定されるので、光搬送波周波数ω０に対する上側モードと下側モードの間のモード間隔は、およそωｒ（または、より高いモードと低いモードに対する間隔の平均）である。これらのＲＦモードは、隣接の光学モード相互間のビート生成の結果であり、レーザ出力のパワー・スペクトルにおいて見ることができる。例えばωｎ＋２−ωｎ等のより高次のモードのビートは、パワー・スペクトルにおいてωｒだけ離れている。
【００３４】
これは、通常の周波数コームにおける繰返し率の高調波に類似している。搬送波周波数ω０におけるモード間隔は、大きいｍに対しておよそωｒで与えられる。それは、式（１）が通常の周波数コームになるｍ→∞の場合について、全てのモードでの間隔になる［文献１］。
【００３５】
しかし、ωｒもωｎも、通常の繰返し周波数およびオフセット周波数ではない。それにもかかわらず、それらは、正規（通常）の周波数コームの場合と正に同じ方法で測定することができる（後述の自己参照を参照されたい）。全ての新しいモード同期方式の提示に加えて、式（１）の興味深い観点は、各モードのビートが一意的に特定の１対のモードに属することである。例えば、ωｒ（１＋１／ｍ）におけるＲＦ信号は、ω０とω１の間のビートに属し、・・・以下同様である。従って、光検出器で、例えば図２の２２で、および無線周波数スペクトル分析器で、例えば図２の２３で、記録されたＲＦスペクトラムは、レーザ・パルス源装置１０の光スペクトルの縮小版を直接表示する。
【００３６】
レーザ・パルス源装置１０と検出器装置２２の間に試料３を配置しＲＦスペクトルの変化を記録することによって、試料３の吸収スペクトルが得られる。これは、２つの周波数コームのモード相互間の間隔が線形に増加する二重周波数コームの設定に類似するが［文献３、４］、１つの単一レーザでは、その両コームの相対的ジッタに起因する諸問題が回避される。
【００３７】
ｍの大きさに応じて、モード間隔はｎ＜−ｍ／２に対して名目的に（公称）負になる。物理的には、これは、対応するスペクトル領域が負の群速度を有すること、を意味する。原則的にこれは可能である一方、これは、本発明の実際の適用例において、特に妥当なレーザ設計を得るために、除外される。従って、レーザのアクティブ（能動）モード（利得に寄与するモード）は、ｎ＞−ｍ／２に制限される、と仮定することが好ましい。
【００３８】
レーザ・スペクトルが、式（１）によって定義されるモードにどのように強制的にされるかを理解するために、キャビティ内の固定点において、電界Ｅ（ｔ）、例えば、図１における２が、次式のように計算される。複数のモードが幾分かの複素振幅ａｎで発振すると仮定すると、電界Ｅ（ｔ）は次式により求められる。
【数５】
2018142699.tif 000006
【００３９】
一般的に、これは時間領域において安定なパルスを表すことができない。しかし、ｍが正確な整数であると仮定すると、パルスは時間Ｔ後に位相係数（phase factor）まで復活する。
【数６】
2018142699.tif 000007
【００４０】
復活時間は、ｎ＝０のモードで、即ちω０で、測定されたキャビティ往復群遅延のｍ倍である。
【００４１】
図３は、時間平均パワーに正規化された式（３）によるレーザ・キャビティ内の固定点におけるパワーの時間依存性∝| Ｅ（ｔ）| ２の一例を示している。再帰係数（recurrence coefficient：反復係数）はｍ＝１０６、搬送波周波数はω０＝３×１０６×ωｒであり、振幅はω０を中心とするガウス分布ａｎ＝ｅｘｐ（−（ｎ／１，０００，０００））２に従う。ｍ回のキャビティ往復の後、パルスは初期パルスのピーク・パワーを有するように再構築（再組み立て）される。これらのパラメータを用いて、各モード・ビートの式（２）は２００Ｈｚだけ分離される。従って、通常のモード同期レーザの場合のように、時間的平均パワーに対するピーク・パワー・エンハンスメント（増強）は、概ねアクティブ・モードの数によって与えられる。しかし、後者とは対照的に、大きいピーク・パワーは、キャビティ往復毎においてではなく、ｍ回のキャビティ往復毎（ｍ往復毎）においてだけ発生する。通常のカー・レンズ・モード同期機構を使用して、高ピーク強度パルスの損失の低減によって、整数ｍが実施されてもよいであろう。
【００４２】
タルボ周波数コームの場合、その大きいピーク強度は、ｍ回の往復毎にだけ発生する。従って、カー効果の強力な自己振幅変調が、モード同期が成功するように使用される。
【００４３】
結果的にモード・スペクトルを生じさせるような必要な分散を見出すために、式（１）がｎについて次式のように解かれる。
【数７】
2018142699.tif 000008
【００４４】
キャビティ長Ｌを有する任意の他のレーザの場合のように、周波数ωにおける往復位相φ（ω）は、次式の境界条件を満たさなければならない。
【数８】
2018142699.tif 000009
【００４５】
ω０はｎ＝０での共振モードなので、合計往復位相を得るために最後の項を加算しなければならない。一般性を失うことなく、式（１）において、パラメータω０は放出スペクトルの中心である、と仮定する（図５参照）。式（７）を使用してω０における導関数を計算すると、式（１）のモード間隔を生成するのに与えられることが好ましい分散は、次式で得られる。
【数９】
2018142699.tif 000010
【００４６】
実用的なレーザ・パルス源装置１０では、分散に対する要件または要求は、非常に極端であるが、不可能ではない（図１および５を参照）。これらの要件は、ｍの大きな値、即ち（所与のωｒに対して）長いパルス復活時間（pulse revival time）によって、軽減される。しかし、これによって、カー効果が低下し、従ってモード同期機構が弱められることになり得るであろう。いったんレーザが特定の値のｍに設定されると、レーザがモード同期状態になる度に、レーザ動作が再生される。
【００４７】
図３および５の例としてのパラメータを用いて、式（１１）から次式が得られる。
【数１０】
2018142699.tif 000011
【００４８】
この展開ではなく、式（７）の第１項を使用して、直接、必要な分散を計算してもよいであろう。それに加えて、ＦＢＧ部１４は、残りの成分のより高次の分散を補償する。必要な分散を得るようにＦＢＧ部１４の所要の長さを推定するために、式（７）を用いてスペクトルの２つの端部（両端）に関する往復位相遅延の差が計算され、分散なしでのキャビティの同じ差が、次式のように減算される。
【数１１】
2018142699.tif 000012
【００４９】
この式において、Δωはレーザ・パルスのスペクトル包絡線のスペクトル幅である。この位相差を、２πで除算し、搬送波波長λ＝２πｃ／ω０＝１μｍを乗算すると、ＦＢＧ部１４によって２色に対して加えられる必要がある経路長差が得られる。光はＦＢＧ部１４中を２回通過するので、実際の長さはこの値の半分である。各値ｍ＝１０６、ωｒ＝２π＊１００ＭＨｚ、ω０＝２π＊３００ＴＨｚ、Δω＝２π＊１０ＴＨｚでは、例えば、Δｚ＝４．２ｃｍが得られる。また、実際の長さは反射率に対する要件に依存してもよいであろう。ファイバ・レーザは、一般的に、大きい光利得を生じさせるので、そのパラメータについて妥協することが可能であってもよい。レーザ・パルス源装置１０の設計は、大きいｍ（＝低い分散）と小さいｍ（＝強いモード同期）の間のトレードオフ（妥協、得失評価）とすることができるであろう。非常に大きい値のｍで動作を開始するために、図３に示された時間包絡線の全てのまたは各部分を模倣するキャビティ内変調器を含ませることを考えてもよい。
【００５０】
図４は、曲線Ａとして示される式（１）によるタルボ周波数コームの複数のモードの複数の周波数を表している。破線部分は、ここでは考慮されない負のモード間隔区間（即ち、負の群速度）に属する。曲線Ａは、式（１１）に展開（expansion）が示されたキャビティの分散特性を規定する。曲線の頂点は、座標［−ｍ／２；ω０−ｍωｒ／４］にあり、ｍとωｒを選択することによって制限なしで選択できる。アクティブ・モード、即ちレーザ・スペクトルは、ω０に中心があると仮定される。それはωｎとｎの空間（長方形領域）における或る範囲をカバーする。放物線の曲率は、式（１１）に従って大きい値のｍおよびωｒによって最小化できる所要の群速度分散を反映する。
【００５１】
図５は、方程式（５）および（６）によって与えられる正確な往復位相と、ｍ＝１０６およびωｒ＝２π×１００ＭＨｚでの異なる次数についての式（１１）によって与えられる展開との比較を示している。最大でφ（６）（ω）までの分散補償では、位相の不整合は、スペクトルの各端部（幅１０ＴＨｚ）において０．７７ｒａｄにまで増大し、即ち約０．１２の自由スペクトル範囲まで増大する。この不整合は、通常のモード同期レーザにおけるようなカー効果によって補償される。
【００５２】
タルボ周波数コームの自己参照
自己参照のために、タルボ周波数コームの２つのパラメータωｒおよびω０を測定して理想的に安定化させる必要がある。再帰指数（recurrence index：リカレンス・インデックス）ｍは、既知であると仮定される。再帰時間を測定して（これを）キャビティ長と比較することによって、その推定値を取得してそれ（推定値）を整数に設定してもよいであろう。より信頼性の高い方法は、自己参照されたタルボ周波数コームで既知の光周波数を測定し、次いでその測定（値）に適合する適正なｍを特定することであろう。これは、正しいモード番号（数）を決定するために、通常の周波数コームでしばしば適用されるのと同じ方法である。
【００５３】
パラメータωｒは、式（２）で表されるような、ｎに対するモード・ビート依存性を、観測することよって、即ち次式の２次モード差によって、決定することができる。
【数１２】
2018142699.tif 000013
【００５４】
実際的には、この周波数は、複数のＲＦモードを混合することによって直に生成され、次いで、キャビティ長にフィードバックし、おそらくポンプ・レーザ・パワーにもフィードバックすることによって、例えば原子時計のように正確な参照周波数に同期することができる。その意味で、ωｒは正規（通常）の周波数コームの繰返し率とほぼ同じくらい簡単に決定される。
【００５５】
タルボ・コームの第２のパラメータω０は、正規（通常）のコーム［文献１］の搬送波包絡線オフセット周波数で、即ちｆ−２ｆ干渉計で、行われるのと全く同じ形態で、測定することができる。モード番号ｎ１を有するタルボ・コームの赤側からの部分は、周波数が２倍にされ、モード番号ｎ２の青部分が重畳される。式（１）によれば、生成されたビート・ノート（ビート光）は、次式の各周波数を有する。
【数１３】
2018142699.tif 000014
【００５６】
無線周波数領域における信号の条件は、括弧内の項における複数の整数の組合せの中で、（最大である）光周波数ω０に至るまで（の中）に、ωｒに乗算するのに充分な大きさのもの（１つ）が存在することである。ｍ→∞の場合、この条件は、１つの光オクターブにまたがるコームのものと同じである。コームの帯域幅が充分であれば（充分広ければ）、この要件を満たす複数の整数の組合せが数多く存在し、即ち、幾つかの無線周波数ビート・ノート（ビート光）をω０としてもよい。この場合も同様に、これは、オフセット周波数が繰返し率を法（モジュロ）としてのみ決定される正規（通常）の周波数コームに、非常に類似している。モード番号付けがその選択肢に適合化される限り、ω０に対していずれのビート・ノートをとるかは重要でない。しかし、タルボ・コームを周波数２倍化することによって、図１を参照して説明したように、式（１３）で想定（推測）されるさらにより多くの周波数が生成される。
【００５７】
以上の説明、図面および特許請求の範囲における本発明の各特徴は、個々にもまたは組合せまたは部分的組合せでも、本発明を相異なる実施形態で実現するために、重要であり得る。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【外国語明細書】
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