(57)【要約】【課題】低分子量の有機化合物に対する非吸着性に優れ、かつヒートシール性、引張特性に優れるシーラント用樹脂組成物、積層フィルム及び容器を提供することを課題とする。【解決手段】本発明のシーラント用樹脂組成物は、ポリエステル系樹脂（Ａ）と、酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）と、エポキシ基含有樹脂（Ｃ）と、ポリエチレン系樹脂（Ｄ）とから構成されたブレンド樹脂を樹脂成分とすることを特徴とするシーラント用樹脂組成物である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエステル系樹脂（Ａ）と、酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）と、エポキシ基含有樹脂（Ｃ）と、ポリエチレン系樹脂（Ｄ）とから構成されたブレンド樹脂を樹脂成分とすることを特徴とするシーラント用樹脂組成物。
【請求項２】
前記ブレンド樹脂１００質量％に対し、前記ポリエステル系樹脂（Ａ）が７６〜８９質量％、前記酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）が１〜４質量％、前記エポキシ基含有樹脂（Ｃ）が１〜４質量％、前記ポリエチレン系樹脂（Ｄ）が１〜１９質量％であることを特徴とする請求項１に記載のシーラント用樹脂組成物。
【請求項３】
前記ポリエステル系樹脂（Ａ）が、テレフタル酸・ネオペンチルグリコール・エチレングリコール共重合ポリエチレンテレフタレートであることを特徴とする請求項１又は２に記載のシーラント用樹脂組成物。
【請求項４】
前記酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）のスチレン含有率が１０〜３０質量％であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のシーラント用樹脂組成物。
【請求項５】
前記酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）が酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のシーラント用樹脂組成物。
【請求項６】
基材と、シーラント層とを含む複数の層を有する積層フィルムであって、前記積層フィルムの一方の最表面となる前記シーラント層が、請求項１〜５のいずれかに記載のシーラント用樹脂組成物からなることを特徴とする積層フィルム。
【請求項７】
請求項６に記載の積層フィルムからなる容器であって、前記容器は、包装袋又はチューブ容器であり、前記シーラント層をシールしてなるシール部を有することを特徴とする容器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、低分子量の有機化合物に対する非吸着性に優れ、かつヒートシール性、引張特性に優れるシーラント用樹脂組成物、積層フィルム及び容器に関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１では、融点を有するポリエチレンテレフタレートとエポキシ化合物を混合し、反応押出させることで溶融粘度を向上させたポリエステル樹脂組成物を作製後、カルボン酸を含有するポリエチレンをブロック共重合させることで耐衝撃性、耐寒性を保有させた熱融着性フィルムの開発に関して記載されている。
【０００３】
特許文献２では、共重合ポリエチレンテレフタレートと不飽和カルボン酸ないしはその無水物でグラフトされた変性ポリオレフィンの溶融混合によりヒートシール性、耐ピンホール性、耐衝撃性、柔軟性、延展性などに優れたポリエステル樹脂組成物に関して記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００４−１５５１７６号公報
【特許文献２】特開平７−２７８４１９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、特許文献１の技術では融点を有するポリエチレンテレフタレートを使用しているため、柔軟性は増すものの、やはりポリエチレンテレフタレートが結晶化していて硬く、大幅な耐衝撃性の改善は難しい。
【０００６】
また、特許文献２の技術では、オレフィン系樹脂の比率が高く、柔軟性は高いものの、不飽和カルボン酸ないしはその無水物でグラフトされた変性ポリオレフィンはポリエチレンテレフタレートとの相溶性が低いため、ヒートシール強度があまり向上しないという問題が生じる。
【０００７】
本発明は、低分子量の有機化合物に対する非吸着性に優れ、かつヒートシール性、引張特性に優れるシーラント用樹脂組成物、積層フィルム及び容器を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記課題を解決するため、本発明は、ポリエステル系樹脂（Ａ）と、酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）と、エポキシ基含有樹脂（Ｃ）と、ポリエチレン系樹脂（Ｄ）とから構成されたブレンド樹脂を樹脂成分とすることを特徴とするシーラント用樹脂組成物を提供する。
【０００９】
前記ブレンド樹脂１００質量％に対し、前記ポリエステル系樹脂（Ａ）が７６〜８９質量％、前記酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）が１〜４質量％、前記エポキシ基含有樹脂（Ｃ）が１〜４質量％、前記ポリエチレン系樹脂（Ｄ）が１〜１９質量％であることが好ましい。
【００１０】
前記ポリエステル系樹脂（Ａ）が、テレフタル酸・ネオペンチルグリコール・エチレングリコール共重合ポリエチレンテレフタレートであることが好ましい。
前記酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）のスチレン含有率が１０〜３０質量％であることが好ましい。
前記酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）が酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体であることが好ましい。
【００１１】
また、本発明は、基材と、シーラント層とを含む複数の層を有する積層フィルムであって、前記積層フィルムの一方の最表面となる前記シーラント層が、前記のシーラント用樹脂組成物からなることを特徴とする積層フィルムを提供する。
【００１２】
また、本発明は、前記の積層フィルムからなる容器であって、前記容器は、包装袋又はチューブ容器であり、前記シーラント層をシールしてなるシール部を有することを特徴とする容器を提供する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、低分子量の有機化合物に対する非吸着性に優れ、かつヒートシール性、引張特性に優れるシーラント用樹脂組成物、積層フィルム及び容器を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、好適な実施形態に基づいて、本発明を説明する。
本実施形態のシーラント用樹脂組成物は、ポリエステル系樹脂（Ａ）と、酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）と、エポキシ基含有樹脂（Ｃ）と、ポリエチレン系樹脂（Ｄ）とから構成されたブレンド樹脂を樹脂成分とすることを特徴としている。
【００１５】
［ポリエステル系樹脂（Ａ）］
ポリエステル系樹脂（Ａ）としては、芳香族ジカルボン酸を主成分とする酸成分と、脂肪族ジオール（グリコール）を主成分とするジオール成分とから構成されるポリエステル系共重合体が挙げられる。ポリエステル系共重合体において、酸成分とジオール成分はエステル結合を介して結合される。酸成分の原料には、メチルエステル等のアルキルエステルや、酸ハロゲン化物等のエステル形成可能な誘導体も使用可能である。
【００１６】
酸成分としては、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレン−１，４−ジカルボン酸、ナフタレン−２，６−ジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボン酸、トリメリット酸等のトリカルボン酸等が挙げられる。
ジオール成分としては、エチレングリコール、トリメチレングリコール、ブチレングリコール、ネオペンチルグリコール、シクロヘキサンジメタノール、ビスフェノール化合物またはそのエチレンオキサイド付加物等が挙げられる。
【００１７】
ポリエステル系樹脂の結晶性が高いと、シーラントの柔軟性が低下するため、非晶質のポリエステル系樹脂（Ａ）が好ましい。例えばポリエチレンテレフタレートをベースとするポリエステル系樹脂であれば、エチレングリコール成分の一部が、エチレングリコールより長鎖のグリコール類で置換された共重合体が挙げられる。より長鎖のグリコール類としては、トリメチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、ネオペンチルグリコール等が挙げられる。なかでも、テレフタル酸・ネオペンチルグリコール・エチレングリコール共重合ポリエチレンテレフタレート好ましい。
ポリエステル系樹脂の具体例としては、例えば株式会社ベルポリエステルプロダクツのベルペット（登録商標）Ｅ−０２、Ｅ−０３などが挙げられる。
【００１８】
［酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）］
酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）としては、例えばスチレン系エラストマーの変性により、酸官能基が導入されたエラストマーが挙げられる。スチレン系エラストマーとしては、ポリスチレン系芳香族ブロックからなるハードセグメントと、脂肪族ブロックからなるソフトセグメントを有するブロック共重合体が挙げられる。
【００１９】
ポリスチレン系芳香族ブロックとしては、ポリスチレンブロック、ポリ−α−メチルスチレンブロック等が挙げられる。ポリスチレン系芳香族ブロックの一部に、α−メチルスチレン、ブチルスチレン、クロロスチレン、クロロメチルスチレン、ビニルピリジン等のスチレン系モノマーが共重合されてもよい。
脂肪族ブロックとしては、ポリエチレンブロック、ポリプロピレンブロック、ポリブチレンブロック、ポリブタジエンブロック、ポリイソプレンブロック等の１種又は２種以上が挙げられる。
【００２０】
スチレン系エラストマーに使用可能なスチレン系共重合体としては、スチレン−エチレン共重合体等、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−イソプレン共重合体、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン共重合体、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体、スチレン−イソプレン−スチレン共重合体、スチレン−イソプレン−ブタジエン−スチレン共重合体等の１種又は２種以上が挙げられる。
【００２１】
酸変性に用いられる酸官能基を有するモノマーとしては、不飽和のモノカルボン酸、ジカルボン酸、ジカルボン酸無水物等の１種又は２種以上が挙げられる。
不飽和モノカルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、イソクロトン酸等のα，β−不飽和カルボン酸モノマーの１種又は２種以上が挙げられる。
不飽和ジカルボン酸としては、マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸、フマル酸等のα，β−不飽和ジカルボン酸、テトラヒドロフタル酸、メチルテトラヒドロフタル酸等の１種又は２種以上が挙げられる。
不飽和ジカルボン酸無水物としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、無水テトラヒドロフタル酸、無水メチルテトラヒドロフタル酸等の１種又は２種以上が挙げられる。
【００２２】
酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）の製造方法は特に限定されず、スチレン系エラストマーを構成する共重合体を合成する際に、酸官能基を有するモノマーを共重合してもよい。あるいは未変性のスチレン系エラストマーと酸官能基を有するモノマーとを溶融混練等で反応させることにより、スチレン系エラストマーを酸変性してもよい。
【００２３】
酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）のスチレン含有率としては、１０〜３０質量％であることが好ましい。
酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）が、酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体であることが好ましい。
【００２４】
［エポキシ基含有樹脂（Ｃ）］
エポキシ基含有樹脂（Ｃ）としては、エポキシ基を有する樹脂である。エポキシ基含有樹脂（Ｃ）としては、エポキシ基含有ビニルモノマーを含む共重合体、ビスフェノール類とエピクロルヒドリンより合成されるフェノキシ樹脂、各種のエポキシ樹脂などが挙げられる。未変性樹脂とエポキシ化合物等とを化学反応させた樹脂、未変性樹脂中にエポキシ化合物を添加後に溶融混錬しエポキシ化合物を分散させた樹脂等も、エポキシ基含有樹脂（Ｃ）として用いることができる。
【００２５】
エポキシ基含有ビニルモノマーとしては、グリシジルメタクリレート（ＧＭＡ）、グリシジルアクリレート等のグリシジルエステル類、アリルグリシジルエーテル等のグリシジルエーテル類、エポキシブテン等のエポキシアルケン類、エポキシブタジエン等のエポキシジエン類などの１種又は２種以上が挙げられる。
【００２６】
エポキシ基含有ビニルモノマーの共重合体において、エポキシ基含有ビニルモノマーと共重合される、他のモノマーとしては、エチレンやプロピレン等のオレフィン類、（メタ）アクリル酸エステル等のアクリル系モノマー、酢酸ビニル等の１種又は２種以上が挙げられる。
エポキシ基含有ビニルモノマーを含む共重合体としては、エチレン―グリシジルメタクリレート（Ｅ−ＧＭＡ）共重合体などが挙げられる。
【００２７】
フェノキシ樹脂としては、両末端にエポキシ基を有する重合体をエポキシ基含有樹脂として用いることができる。フェノキシ樹脂を構成するビスフェノール類としては、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、それらの共重合型などが挙げられる。
【００２８】
エポキシ樹脂としては、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂等が挙げられる。エポキシ樹脂は、エポキシ基を有するモノマー又はプレポリマーであってもよい。
【００２９】
未変性樹脂とエポキシ化合物とから得られるエポキシ基含有樹脂としては、例えばポリオレフィン等の未変性樹脂に、溶融混練によりエポキシ化合物を分散させて得られる樹脂や、ラジカル重合開始剤等を用いてエポキシ系化合物と反応させて得られる樹脂等が挙げられる。エポキシ化合物としては、エポキシ樹脂のモノマー又はプレポリマーや、エポキシ化脂肪酸オクチルエステル等のエポキシ系可塑剤が挙げられる。溶融混練等により得られた変性樹脂のペレットをエポキシ基含有樹脂（Ｃ）として配合することが好ましい。
【００３０】
未変性樹脂の酸化により得られるエポキシ基含有樹脂としては、例えばエポキシ化ポリブタジエンなどが挙げられる。例えば炭素原子間に二重結合（Ｃ＝Ｃ）を有する不飽和の未変性樹脂を酸化することで、二重結合にエポキシ基を導入することができる。エポキシ化されなかった二重結合の一部又は全部が水素化されてもよい。
【００３１】
エポキシ基含有樹脂（Ｃ）としては、ポリエチレンを主成分とするエポキシ基含有樹脂が特に好ましく、例えば、エチレンとエポキシ基含有ビニルモノマーを含む共重合体、ポリエチレンをエポキシ化合物により変性した樹脂、ポリエチレンにエポキシ化合物を分散させた樹脂等が挙げられる。
ポリエチレンを主成分とするエポキシ基含有樹脂（Ｃ）のエチレン含有率としては、特に限定されないが、例えば５０質量％以上、８０質量％程度、９０質量％程度、９５質量％程度等が挙げられる。
【００３２】
エポキシ基含有樹脂（Ｃ）の具体例を次に例示する。エチレンとエポキシ基を有する化合物が共重合された共重合体としては、アルケマ株式会社のロタダー（登録商標）、住友化学株式会社のボンドファースト（登録商標）等が挙げられる。ポリエチレンにエポキシ基を有する化合物が添加されている樹脂としては、東ソー株式会社のペトロセン（登録商標）ＤＬＺ１９Ａなどが挙げられる。
【００３３】
［ポリエチレン系樹脂（Ｄ）］
ポリエチレン系樹脂（Ｄ）としては、ポリエチレン（ＰＥ）のホモポリマー、エチレンと炭素数が４個のα−オレフィン（１−ブテン等）を共重合させた直鎖状低密度ポリエチレン（Ｃ４−ＬＬＤＰＥ）、エチレンと炭素数が６個のα−オレフィン（１−ヘキセン等）を共重合させた直鎖状低密度ポリエチレン（Ｃ６−ＬＬＤＰＥ）、エチレンと炭素数が８個のα−オレフィン（１−オクテン等）を共重合させた直鎖状低密度ポリエチレン（Ｃ８−ＬＬＤＰＥ）、エチレン―酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）等の１種又は２種以上が挙げられる。
【００３４】
高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）等のポリエチレンは、ホモポリマーでもよく、コモノマーを含んでも構わない。エチレンを主体とするポリオレフィン系樹脂であれば、重合時の触媒等は特に制約はない。また２種類以上のポリエチレン系樹脂をブレンドして使用しても構わない。
【００３５】
ポリエチレン系樹脂（Ｄ）のエチレン含有率としては、例えば５０質量％以上、８０質量％程度、９０質量％程度、９５質量％程度、１００重量程度％等が挙げられる。
なお、ポリエチレンを主成分とするエポキシ基含有樹脂（Ｃ）は、ポリエチレン系樹脂（Ｄ）から除外される。ポリエチレン系樹脂（Ｄ）は、エポキシ基を有しないポリエチレン系樹脂である。
【００３６】
［シーラント用樹脂組成物］
本実施形態のシーラント用樹脂組成物は、ポリエステル系樹脂（Ａ）と、酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）と、エポキシ基含有樹脂（Ｃ）と、ポリエチレン系樹脂（Ｄ）とから構成されたブレンド樹脂を樹脂成分としている。
ブレンド樹脂１００質量％に対し、ポリエステル系樹脂（Ａ）が７６〜８９質量％、酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）が１〜４質量％、エポキシ基含有樹脂（Ｃ）が１〜４質量％、ポリエチレン系樹脂（Ｄ）が１〜１９質量％であることが好ましい。
【００３７】
前記樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、適宜の添加剤を添加することができる。つまり、本実施形態のシーラント用樹脂組成物は、前記ブレンド樹脂と添加剤とから構成されてもよい。添加剤としては、例えば酸化防止剤、滑剤、アンチブロッキング剤、難燃剤、紫外線吸収剤、光安定剤、帯電防止剤、着色剤等が挙げられる。
【００３８】
［シーラント層］
本実施形態のシーラント用樹脂組成物は、積層フィルム又は容器のシーラント層を構成するために用いることができる。シーラント層の厚さは、加工性、柔軟性、非吸着性等の観点から選択することが好ましい。特に限定されないが、例えば２０〜２００μｍの厚さが好ましい。シーラント層は、シーラント用樹脂組成物が単体でフィルム状に成形されたシーラントフィルムであってもよい。
【００３９】
シーラントフィルムは、２層以上のシーラント層を含んでもよい。少なくとも最内層のシーラント層が、本実施形態のシーラント用樹脂組成物から構成されることが好ましい。
シール方法には特に制約はなく、熱板シール、超音波シール、高周波シール、インパルスシール等が挙げられる。
【００４０】
［積層フィルム及び容器］
本実施形態の積層フィルムは、基材と、シーラント層とを含む複数の層を有する。シーラント層は、積層フィルムの少なくとも一方の最表面に設けられている。
本実施形態の容器は、本実施形態の積層フィルムから構成することができる。例えば、包装袋又はチューブ容器であり、本実施形態のシーラント層をシールしてなるシール部を有する。
【００４１】
本実施形態の容器は、最内層のシーラント用樹脂組成物のみを用いた単層構成とすることもできるが、水蒸気バリア性やガスバリア性を確保するため多層構成とすることが好ましい。多層成形容器の場合、その各層がいずれも樹脂からなるものでもよく、紙やアルミ箔などの異種材料を１層又は複数層積層してもよい。容器の胴部又は積層フィルムの厚さは、特に限定されないが、例えば５０〜１０００μｍが好ましい。容器の構成は、包装袋やチューブ容器であることが好ましい。容器は、内容品が収容される胴部に対して、キャップ、スパウト等の付属品を有してもよい。
【００４２】
積層フィルム又は容器の最内層以外の層、すなわち最外層や中間層等には、他の種類の熱可塑性樹脂や接着性樹脂等の樹脂層を１種または２種以上設けることができる。接着性樹脂としては、酸変性ポリエチレンや酸変性ポリプロピレン等の酸変性ポリオレフィンが挙げられる。積層フィルム又は容器は、シーラント層以外の層として、樹脂層又は樹脂以外の異種材料を含む基材層を有することが好ましい。
【００４３】
基材層としては、耐熱性や強度などの機械的特性、印刷適性に優れた延伸フィルムが好ましく、具体的には、２軸延伸ポリエチレンテレフタレート（Ｏ−ＰＥＴ）フィルム、２軸延伸ナイロン（Ｏ−Ｎｙ）フィルム、２軸延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）フィルム等を挙げることができる。基材層の厚さは通常１０〜５０μｍであり、好ましくは１０〜３０μｍである。
【００４４】
基材層は、２層以上から構成されてもよい。基材層は、水分やガスの侵入を防ぐため、水蒸気バリア性樹脂やガスバリア性樹脂を含むことが好ましい。
水蒸気バリア性樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂が挙げられる。
ガスバリア性樹脂としては、ナイロン等のポリアミド樹脂や、エチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）等が挙げられる。
【００４５】
本実施形態の容器は、加熱溶融して多層に押し出したチューブ状の樹脂を、ブロー成形等の中空成形により底部および口部を有する一体成形容器として製造することもできる。ブロー成形法としては、ダイレクトブロー成形法やインジェクションブロー成形法などが挙げられる。チューブ容器の場合、筒状のスリーブから所定の長さの胴部を形成し、肩部や口部を別体の成形品から構成することもできる。この場合、胴部と肩部や口部とは熱溶着等によりシールして製造することもできる。筒状スリーブは、押出成形でチューブ状に成形してもよく、押出成形でシート状に成形し、背部を縦方向に熱溶着して筒状としてもよい。
【００４６】
チューブ容器等の多層成形容器の製造工程においては、各層の樹脂を多層で押し出してブロー成形や押出成形等により成形することができる。多層成形容器に用いられるすべての樹脂層を同時に押し出して、多層を一括して成形してもよい。また、ラミネートチューブを製造する場合は、最内層を含む１層または複数層を有する樹脂チューブを先に成形した後、この樹脂チューブの上に紙やアルミ箔などの異種材料や最外層を含む残りの層を積層することもできる。
【００４７】
本実施形態の容器は、特に、飲食物や化粧品、薬剤等、香料や有効成分を含有する内容品の包装に好適に利用することができる。
特に限定されないが、本実施形態の容器は、次の包装品に適している。
１）微量な有効成分が含まれる化粧品や医薬品などの包装袋やチューブ容器。
２）微量な有効成分が含まれる化粧品等の詰め替え用の包装袋。
３）サプリメントなどの機能性食品用の包装袋。
４）入浴剤などの詰め替え用の包装袋。
【００４８】
以上、本発明を好適な実施形態に基づいて説明してきたが、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の改変が可能である。
【実施例】
【００４９】
以下、実施例をもって本発明を具体的に説明する。
【００５０】
（シーラントフィルムの作製方法）
表１に示す組成により、各実施例および比較例のシーラント用樹脂組成物を溶融混練し、厚さ６０μｍのシーラントフィルムを、Ｔダイ押出機を用いて作製した。
【００５１】
【表１】
2018145217.tif 000002
【００５２】
なお、表１において用いた略語の意味は、次のとおりである。ここで、ρは密度、Ｔｍは融点、ＩＶは極限粘度、ＭＦＲはメルトフローレートを意味する。
【００５３】
「ＮＰＧ変性ＰＥＴ」・・・ベルペット（登録商標）Ｅ−０３（テレフタル酸・ネオペンチルグリコール・エチレングリコール共重合ポリエチレンテレフタレート、ρ＝１．２９ｇ／ｃｍ３、Ｔｍなし、ＩＶ＝０．８３、（株）ベルポリエステルプロダクツ製）
「酸変性ＳＥＢＳ」・・・無水マレイン酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体（スチレン比率２０ｗｔ％、ρ＝０．８９ｇ／ｃｍ３、Ｔｍなし、ＭＦＲ＝８．０ｇ／１０ｍｉｎ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ））
「エポキシ基含有ＰＥ」・・・ペトロセン（登録商標）ＤＬＺ１９Ａ（エポキシ基含有ＬＤＰＥ、ρ＝０．９１９ｇ／ｃｍ３、Ｔｍ＝１０６℃、ＭＦＲ＝８．０ｇ／１０ｍｉｎ（１９０℃、２．１６ｋｇｆ）、東ソー（株）製）
「ＰＥ」・・・メタロセン触媒重合Ｃ６−ＬＬＤＰＥ（ρ＝０．９１５ｇ／ｃｍ３、Ｔｍ＝１２１℃、ＭＦＲ＝１ｇ／１０ｍｉｎ（１９０℃、２．１６ｋｇｆ））
【００５４】
（積層フィルムの製造方法）
各実施例および比較例のシーラントフィルムを、ＰＥＴフィルムおよびＡｌ箔とドライラミネートにより貼り合わせ、ＰＥＴ１２μｍ／Ａｌ箔９μｍ／シーラントフィルム６０μｍの層構成を有する積層フィルムを得た。
【００５５】
（四方シール袋の製造方法）
各実施例および比較例の積層フィルムを２枚、シーラントフィルム同士を対向させ、充填用の開口部を残した四方シールによりヒートシールして、四方シール袋を得た。
【００５６】
（１）シール強度の測定方法
ＪＩＳ  Ｚ  １５２６に準じて、シーラントフィルム同士を対向させた２枚の積層フィルムをヒートシールし、そのシール強度（１５ｍｍ／Ｎ）を引張速度３００ｍｍ／分、幅１５ｍｍにて測定した。ヒートシール条件は、シール温度１５０℃、１８０℃、２００℃、２２０℃、圧力０．２ＭＰａ、加熱時間１秒である。
【００５７】
（２）シーラントフィルムの引張伸度の測定方法
シーラントフィルム単体の引張伸度（％）は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２７「プラスチック−引張特性の試験方法」に規定された測定方法に準じて測定した。試験片の幅は１５ｍｍ、引張速度は３００ｍｍ／ｍｉｎとした。引張伸度の掴み具間の距離は５０ｍｍとした。
【００５８】
（３）酢酸トコフェロール残存率の測定方法
有効成分として酢酸α−トコフェロール（ビタミンＥアセテート）を含む市販の化粧水５ｍｌを内寸７ｃｍ×７ｃｍの四方シール袋に入れ、開口部を圧力０．２ＭＰａ、時間１秒、温度１８０℃でヒートシールして密封した。密封した四方シール袋を４０℃で１ヶ月保管した後に開封し、化粧水中の酢酸α−トコフェロールの残存量を高速液体クロマトグラフィ法で定量し、前記残存量をもとに、酢酸トコフェロール残存率（％）を算出した。
【００５９】
表２に、（１）〜（３）の測定結果を示す。
【００６０】
【表２】
2018145217.tif 000003
【００６１】
表２の結果から本発明の実施形態（実施例１、２）によれば、ポリエステル系樹脂（Ａ）と、酸変性スチレン系エラストマー（Ｂ）と、エポキシ基含有樹脂（Ｃ）と、ポリエチレン系樹脂（Ｄ）との４種類を溶融混合したシーラントフィルムを使用することで、ヒートシール強度、引張伸度ともに、ポリエステル系樹脂（Ａ）単体フィルム（比較例７）よりも大きく向上し、酢酸トコフェロール残存率は同等であることが確認できた。
【００６２】
２種類の樹脂（比較例１，３，６）又は３種類の樹脂（比較例２，４，５）を溶融混合したシーラントフィルムでは、シール強度もしくは引張伸度が比較例７より大きく向上しているものも一部あるが、実施例１，２のようにシール強度及び引張伸度がともに向上する配合は確認されなかった。