(57)【要約】【課題】核種変換のための構造体の健全性を非破壊で評価する評価方法および評価装置を提供することを目的とする。【解決手段】本発明は、水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む基材２と、基材２上に設けられ、金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む第１層と金属を含む第２層とが交互に積層された中間層３と、中間層３上に設けられ、金属を含む表面層４と、を備えた核種変換反応に用いる構造体１の評価方法であって、構造体１を所定温度に保持しながら、表面層４に光を照射して入射光と反射光の偏光の変化を測定し、偏光の変化の測定値と、予め用意した構造体の偏光の変化の閾値とを比較し、比較結果に基づいて構造体１の健全性を評価する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む基材と、前記基材上に設けられ、前記金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む第１層と前記金属を含む第２層とが交互に積層された中間層と、前記中間層上に設けられ、前記金属を含む表面層と、を備えた核種変換反応に用いる構造体の評価方法であって、
前記構造体を所定温度に保持しながら、
前記表面層に光を照射して入射光と反射光の偏光の変化を測定し、
前記偏光の変化の測定値と、予め用意した構造体の偏光の変化の閾値とを比較し、比較結果に基づいて前記構造体の健全性を評価する核種変換反応に用いる構造体の評価方法。
【請求項２】
前記構造体の偏光の変化に基づき、屈折率、消衰係数、反射率のパラメータから少なくともいずれか一つの値を求め、この値と前記予め用意した構造体の偏光の変化による当該パラメータにおける前記閾値とを比較する請求項１に記載の核種変換反応に用いる構造体の評価方法。
【請求項３】
前記偏光の変化の測定に、分光エリプソメータを用いる請求項１または請求項２に記載の核種変換反応に用いる構造体の評価方法。
【請求項４】
前記表面層の表面から深さ１０ｎｍまでの間で反射するような入射角度で前記光を前記表面層に照射する請求項１または請求項２に記載の核種変換反応に用いる構造体の評価方法。
【請求項５】
前記パラメータが消衰係数である請求項２に記載の核種変換反応に用いる構造体の評価方法。
【請求項６】
水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む基材と、前記基材上に設けられ、前記金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む第１層と前記金属を含む第２層とが交互に積層された中間層と、前記中間層上に設けられ、前記金属を含む表面層と、を備えた核種変換反応に用いる構造体の評価装置であって、
前記構造体を支持する構造体支持手段と、
前記構造体の温度を所定温度に保持する温度保持手段と、
前記表面層に光を照射し、入射光と反射光との偏光の変化を測定する測定手段と、
を備えた核種変換反応に用いる構造体の評価装置。
【請求項７】
前記測定手段が、分光エリプソメータである請求項６に記載の核種変換反応に用いる構造体の評価装置。
【請求項８】
前記温度保持手段が、
前記構造体支持手段を囲い、該構造体が収容される閉鎖空間を画定する筐体と、
前記構造体の温度を計測する温度計測部と、
前記構造体の温度を調節する温度調節部と、
を備えている請求項６または請求項７に記載の核種変換反応に用いる構造体の評価装置。
【請求項９】
水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む基材と、前記基材上に設けられ、前記金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む第１層と前記金属を含む第２層とが交互に積層された中間層と、前記中間層上に設けられ、前記金属を含む表面層と、を備えた核種変換反応に用いる構造体の製造装置であって、
前記測定手段が前記筐体の外部に設置された請求項８に記載の評価装置と、
前記筐体に接続され、前記筐体内を真空引きする排気手段と、
前記筐体内に配置され、ターゲットを支持するターゲット支持手段と、
前記ターゲットをスパッタするスパッタ手段と、
前記測定手段から照射される光を前記構造体に導くよう前記筐体の壁面に設けられた第１光学窓と、
前記構造体で反射された反射光を前記筐体の外に導出するよう前記筐体の壁面に設けられた第２光学窓と、
前記第１光学窓の前記筐体内側に開閉可能に設置された第１シャッター部材と、
前記第２光学窓の前記筐体内側に開閉可能に設置された第２シャッター部材と、
を備えている核種変換反応に用いる構造体の製造装置。
【請求項１０】
水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む基材と、前記基材上に設けられ、前記金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む第１層と前記金属を含む第２層とが交互に積層された中間層と、前記中間層上に設けられ、前記金属を含む表面層と、を備えた核種変換反応に用いる構造体を支持する構造体支持手段と、
前記構造体の温度を所定温度に保持する温度保持手段と、
前記表面層に光を照射し、入射光と反射光との偏光の変化を測定する測定手段と、
内部に前記構造体が配置され、前記構造体を用いた核種変換反応および前記表面層が除去された前記構造体への電着を行う反応装置と、
前記反応装置に不活性ガスを供給する不活性ガス供給手段と、
前記反応装置内を排気する排気手段と、
前記反応装置に、核種変換物質および前記金属を含有する電着液を供給する電着液供給部と、
前記反応装置に洗浄水を供給する洗浄水供給部と、
前記反応装置に酸溶液を供給する酸溶液供給部と、
を備えている核種変換システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、核種変換のための構造体の評価方法、評価装置、それを備えた構造体の製造装置および核種変換システムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
パラジウムからなる基材上に、酸化カルシウム（ＣａＯ）層とパラジウム（Ｐａ）層とが交互に積層された多層構造体の核種変換のための構造体を備えた核種変換装置が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
特許文献１の核種変換装置では、核種変換が施される核種変換物質が構造体の最表層に設けられたパラジウム層に添加され、核種変換物質を添加した構造体に重水素を透過させることにより、核種変換物質を別の元素へと変換させる。例えば、特許文献１の核種変換装置では、セシウム（１３３Ｃｓ）が、別核種であるプラセオジム（１４１Ｐｒ）に核種変換される。
【０００４】
特許文献１に記載された核種変換反応は、核種変換が施される核種変換物質がパラジウム層の結晶格子中に取り込まれ、該結晶中で重水素、格子構造、金属原子の触媒作用等による多体反応により別の元素に変換されると考えられている。そのため、特許文献１の核種変換装置では、低エネルギーでの核種変換反応が実現できる。従来の核反応は、加速器等を必要とし、ターゲットに高エネルギー重陽子ビームを衝突させる２体反応であり、特許文献１に記載の核種変換反応とは反応原理が異なる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第４３４６８３８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
現状の技術では、特許文献１の核種変換装置を用いて元素を変換させるのに数十から数百時間を要する（特許文献１の図８−１０、１２−１４参照）。そのため、試験終了後に変換が起こっていなかった場合、時間およびコスト（重水素ガスおよび電力などの材料費等）の損失が大きい。
【０００７】
変換が起こらない要因として、構造体表面に存在する不適合が考えられる。構造体表面での不適合の有無（健全性）を事前に確認できればよいが、構造体の評価方法はまだ確立されていない。構造体の健全性は、非破壊で評価できることが好ましい。
【０００８】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであって、核種変換のための構造体の健全性を非破壊で評価する評価方法および評価装置、さらには、それを備えた構造体の製造装置および核種変換システムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む基材と、前記基材上に設けられ、前記金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む第１層と前記金属を含む第２層とが交互に積層された中間層と、前記中間層上に設けられ、前記金属を含む表面層と、を備えた核種変換反応に用いる構造体の評価方法であって、前記構造体を所定温度に保持しながら、前記表面層に光を照射して入射光と反射光の偏光の変化を測定し、前記偏光の変化の測定値と、予め用意した構造体の偏光の変化の閾値とを比較し、比較結果に基づいて前記構造体の健全性を評価する核種変換反応に用いる構造体の評価方法を提供する。
【００１０】
光の偏光の変化を利用することで、構造体の健全性を非破壊で評価できる。偏光の変化は、プロセス温度に影響されるが、上記発明によれば、構造体を所定温度に保持するため、プロセス温度の影響で物性値が変化することを抑制し、正確な計測を実現できる。これにより、核種変換反応へ供する前に、核種変換が可能な構造体であるか否かを確認できる。
【００１１】
光の偏光の変化を利用し、偏光特性としてパラメータ（反射率、消衰係数、屈折率）が変換前後の構造体で異なることを利用する。偏光特性から各々のパラメータ（反射率、消衰係数、屈折率）の少なくとも一つのパラメータにおいて、特定の波長でパラメータの値が異なることを利用して構造体の評価を行う。
【００１２】
前記偏光の変化の測定には、分光エリプソメータを用いることができる。
分光エリプソメータでは、構造体の表面に光を入射させ、その反射光を測定することで、表面に限定した物質の屈折率、反射率および消衰係数を得られる。また、測定結果から、物質の導電率や膜厚を評価することも可能である。
【００１３】
上記発明の一態様において、前記表面層の表面から深さ１０ｎｍまでの間の領域で反射するような入射角度で前記光を前記表面層に照射するとよい。
【００１４】
中間層および表面層を備えた構造体を用いた低エネルギーでの核種変換反応では、表面層の外表面から深さ１０ｎｍ付近までの間の領域で変換現象が起こっていると考えられている。よって、当該領域を測定することで、より精度よく構造体を評価できる。
【００１５】
本発明の一態様では、構造体表面（一定の深さ範囲も含む）の光の偏光の変化を反射率、消衰係数、屈折率のパラメータの変化として捉え、少なくとも一つのパラメータにおいて、特定の波長でパラメータの値が異なることを利用して行う構造体の評価装置を提供する。
【００１６】
また、本発明は、水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む基材と、前記基材上に設けられ、前記金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む第１層と前記金属を含む第２層とが交互に積層された中間層と、前記中間層上に設けられ、前記金属を含む表面層と、を備えた核種変換反応に用いる構造体の評価装置であって、前記構造体を支持する構造体支持手段と、前記構造体の温度を所定温度に保持する温度保持手段と、前記表面層に光を照射し、入射光と反射光との偏光の変化を測定する測定手段と、を備えた核種変換反応に用いる構造体の評価装置を提供する。
【００１７】
上記発明の一態様において、前記測定手段は、分光エリプソメータであり得る。
【００１８】
上記発明の一態様において、前記温度保持手段が、前記構造体支持手段を囲い、該構造体が収容される閉鎖空間を画定する筐体と、前記構造体の温度を計測する温度計測部と、前記構造体の温度を調節する温度調節部と、を備えているとよい。
【００１９】
また、本発明は、水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む基材と、前記基材上に設けられ、前記金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む第１層と前記金属を含む第２層とが交互に積層された中間層と、前記中間層上に設けられ、前記金属を含む表面層と、を備えた核種変換反応に用いる構造体の製造装置であって、前記測定手段が前記筐体の外部に設置された上記評価装置と、前記筐体に接続され、前記筐体内を真空引きする排気手段と、前記筐体内に配置され、ターゲットを支持するターゲット支持手段と、前記ターゲットをスパッタするスパッタ手段と、前記測定手段から照射される光を前記構造体に導くよう前記筐体の壁面に設けられた第１光学窓と、前記構造体で反射された反射光を前記筐体の外に導出するよう前記筐体の壁面に設けられた第２光学窓と、前記第１光学窓の前記筐体内側に開閉可能に設置された第１シャッター部材と、前記第２光学窓の前記筐体内側に開閉可能に設置された第２シャッター部材と、を備えている核種変換反応に用いる構造体の製造装置を提供する。
【００２０】
上記発明によれば、筐体から取り出すことなく、構造体の製造と評価を実施できる。第１シャッター部材および第２シャッター部材を設けることで、構造体の製造のための成膜時にスパッタされたターゲット粒子が第１光学窓および第２光学窓に付着することを防止できる。
【００２１】
また、本発明は、水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む基材と、前記基材上に設けられ、前記金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む第１層と前記金属を含む第２層とが交互に積層された中間層と、前記中間層上に設けられ、前記金属を含む表面層と、を備えた核種変換反応に用いる構造体を支持する構造体支持手段と、前記構造体の温度を所定温度に保持する温度保持手段と、前記表面層に光を照射し、入射光と反射光との偏光の変化を測定する測定手段と、内部に前記構造体が配置され、前記構造体を用いた核種変換反応および前記表面層が除去された前記構造体への電着を行う反応装置と、前記反応装置に不活性ガスを供給する不活性ガス供給手段と、前記反応装置内を排気する排気手段と、前記反応装置に、核種変換物質および前記金属を含有する電着液を供給する電着液供給部と、前記反応装置に洗浄水を供給する洗浄水供給部と、前記反応装置に酸溶液を供給する酸溶液供給部と、を備えている核種変換システムを提供する。
【００２２】
電着液は、測定手段からの光を吸収するため、反応装置内に電着液が残留すると分光エリプソメトリで構造体表面の物性を評価することは困難である。しかしながら、上記発明によれば、不活性ガス供給手段と、排気手段とを備えることで、反応装置内の構造体を乾燥させることができる。乾燥後に構造体に光を照射することで、正確な測定が可能となる。
【発明の効果】
【００２３】
本発明に係る評価装置および評価方法は、構造体に光を照射し、光の偏光の変化を測定することで、非破壊で構造体の健全性を評価できる。そのような評価装置が組み込まれた構造体の製造装置および核種変換システムは、製造および再生された構造体を効率よく評価できる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】核種変換反応に用いる構造体の断面模式図である。
【図２】評価装置の概略構成図である。
【図３】第１実施形態に係る核種変換システムの概略構成図である。
【図４】第１実施形態に係る評価装置の概略構成図である。
【図５】エリプソメトリ計測結果を例示する図である。
【図６】エリプソメトリ計測結果を例示する図である。
【図７】エリプソメトリ計測結果を例示する図である。
【図８】１３３Ｃｓを変換後のＸＰＳ分析結果を示す図である。
【図９】１３３Ｃｓを変換後のＩＣＰ−ＭＳ分析結果を示す図である。
【図１０】分光エリプソメータ測定試験および核種反応試験の結果を示す図である。
【図１１】分光エリプソメータ測定試験および核種反応試験の結果を示す図である。
【図１２】第２実施形態に係る構造体の製造装置（成膜時）の概略構成図である。
【図１３】第２実施形態に係る構造体の製造装置（評価時）の概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
本発明は、核種変換のための構造体の健全性を非破壊で評価する評価方法および評価装置に関する。本発明に係る一態様では、構造体を所定温度に保持しながら、構造体の表面層に光を照射して入射光と反射光の偏光の変化を測定し、偏光の変化の測定値と、予め用意した構造体の偏光の変化の閾値とを比較し、比較結果に基づいて構造体の健全性を評価する。偏光の変化の測定には、分光エリプソメータを用いる。構造体の偏光の変化に基づき、屈折率、消衰係数、反射率のパラメータから少なくともいずれか一つの値を求めるとよい。
【００２６】
まず、評価対象となる構造体について説明する。
図１は、核種変換反応に用いる構造体１の断面模式図である。構造体１は、基材２と、基材２上に積層された中間層３と、中間層３上に積層された表面層４とを備えている。
【００２７】
基材２は、水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む。例えば基材２に含まれる金属は、パラジウム（Ｐｄ）、パラジウム合金、ニッケル、またはニッケル合金である。基板の厚さは、コスト的には薄い方が良いが、機械的な強度も考慮すると、例えば０．１ｍｍ〜１ｍｍである。
【００２８】
中間層３は、第１層５と第２層６とが交互に積層された混合層である。
【００２９】
第１層５は、基材２に含まれる金属に対して相対的に仕事関数が低い低仕事関数物質を含む。低仕事関数物質は、電子を放出しやすい物質である、低仕事関数物質の仕事関数は、３ｅＶ未満である。低仕事関数物質は、例えば、酸化カルシウム（ＣａＯ、仕事関数１．２ｅＶ）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３、仕事関数２．２ｅＶ）及びチタン酸ストロンチウム（ＳｒＴｉＯ３、仕事関数４．２ｅＶ）などである。変換効率の観点から、低仕事関数物質は、酸化カルシウムを選択するとよい。
【００３０】
第２層６は、水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む。第２層６に含まれる金属は、基材２に含まれる金属と同じ金属を含む。
【００３１】
表面層４は、水素吸蔵金属及び水素吸蔵合金からなる群から選択された少なくとも１種の金属を含む。表面層４に含まれる金属は、基材２に含まれる金属と同じ金属を含む。表面層４は、核種変換が施される物質が添加される層である。
【００３２】
構造体１の中間層３および表面層４は、スパッタリング法または電着法により基材２上に積層され得る。スパッタリング法では、所定厚さの層を形成するために成膜を繰り返し実施する。
【００３３】
スパッタリング法による積層の一例を以下に示す。
基材２（例えば、縦２５ｍｍ×横２５ｍｍ×厚さ０．１ｍｍ、純度９９．５％以上）をアセトン中で所定時間に亘って超音波洗浄することにより脱脂する。そして、真空中（例えば、１．３３×１０-5Ｐａ以下）において、例えば９００℃の温度で所定時間（例えば、１０時間）に亘ってアニールつまり加熱処理を行う。次に、例えば室温でアニール後の基材を重王水により所定時間（例えば、１００秒間）に亘ってエッチング処理を施して表面の不純物を除去する。
【００３４】
不純物を除去した後、アルゴンイオンビームによるスパッタリング法を用いて、エッチング処理後の基材上に、第１層５および第２層６を交互に積層する。例えば図１に示す第１層５の厚さは２ｎｍ、第２層６の厚さは２０ｎｍとする。第１層５および第２層６の総厚さ（中間層の厚さ）は、１００ｎｍとする。図１において中間層３の最上層は、第１層５である。中間層３の上に表面層４を形成する。表面層４の厚さは４０ｎｍとする。これにより構造体１が形成される。
【００３５】
次に、構造体を評価する評価装置について説明する。図２は、評価装置１０の概略構成図である。評価装置１０は、構造体支持手段１１と、温度保持手段（１２ａ，１２ｂ，１２ｃ，１２ｄ）と、測定手段（１３ａ，１３ｂ）と、を備えている。
【００３６】
構造体支持手段１１は、表面層を露出させた状態で構造体を定位置に支持できるものであればよい。構造体支持手段は、例えば、基材２側から構造体を支えるステージ、特に構造体と測定手段（１３ａ，１３ｂ）との縦方向および横方向の位置関係を調整できるＸＹステージ、更に温調機を内蔵したホットプレート等である。
【００３７】
温度保持手段（１２ａ，１２ｂ，１２ｃ，１２ｄ）は、構造体１の温度を所定温度に保持できるものである。図２の評価装置１０において、温度保持手段（１２ａ，１２ｂ，１２ｃ，１２ｄ）は、筐体１２ａ、温度計測部（１２ｂ，１２ｃ）および温度調節部１２ｄで構成されている。
【００３８】
筐体１２ａは、構造体支持手段１１を囲い、閉鎖空間Ｓを画定する。閉鎖空間Ｓ内には、構造体１が収容される。筐体１２ａは、例えば、恒温槽、クリーンルームのような断熱素材の板で囲った空間等である。筐体１２ａは、構造体１が出入り可能な開口（不図示）と、該開口を開閉可能または取り外し可能に塞ぐ閉鎖部材（不図示）とを備えている。
【００３９】
温度計測部（１２ｂ，１２ｃ）は、構造体１の温度を計測できるものである。温度計測部（１２ｂ，１２ｃ）は、例えば、放射温度計１２ｂ、熱電対１２ｃ等である。放射温度計１２ｂは、構造体１の表面層４と間隔をあけて対向配置されている。熱電対１２ｃは、計測部分が表面層４の外表面に接触するよう配置されている。放射温度計１２ｂおよび熱電対１２ｃは、表面層４の表面側温度を計測できる。図２では、放射温度計１２ｂと熱電対１２ｃとが配置されているが、温度計測部はいずれか一方であってもよい。
【００４０】
温度調節部１２ｄは、直接的または間接的に、構造体１の温度を調節するものである。温度調節部１２ｄは、例えば、空気調和機、ヒータとチラーを組み合わせた空調機器である。図２において、温度調節部１２ｄは空気調和機とする。空気調和機は、筐体１２ａの壁面に設置されている。空気調和機は、閉鎖空間Ｓ内の温度を自身が持つ温度センサー、コントローラによって冷媒を熱交換器内に循環させることによって、構造体１の温度を間接的に調節する。図２においては、空気調和機の温度調節部１２ｄの自身の温度センサーによって閉鎖区間Ｓ内の温度調節を行い、放射温度計１２ｂ、熱電対１２ｃにより、構造体１の温度を確認している。
【００４１】
温度調節部１２ｄは、温度計測部（１２ｂ，１２ｃ）で得られた計測値を受信し、該受信した計測値に基づいて、構造体１の温度が所定値となるよう閉鎖空間Ｓ内の温度または構造体温度を制御する制御部（不図示）を備えていてもよい。
【００４２】
制御部は、例えば、ＣＰＵ（Central Processing Unit）、ＲＡＭ（Random Access Memory）、ＲＯＭ（Read Only Memory）、及びコンピュータ読み取り可能な記憶媒体等から構成されている。そして、各種機能を実現するための一連の処理は、一例として、プログラムの形式で記憶媒体等に記憶されており、このプログラムをＣＰＵがＲＡＭ等に読み出して、情報の加工・演算処理を実行することにより、各種機能が実現される。なお、プログラムは、ＲＯＭやその他の記憶媒体に予めインストールしておく形態や、コンピュータ読み取り可能な記憶媒体に記憶された状態で提供される形態、有線又は無線による通信手段を介して配信される形態等が適用されてもよい。コンピュータ読み取り可能な記憶媒体とは、磁気ディスク、光磁気ディスク、ＣＤ−ＲＯＭ、ＤＶＤ−ＲＯＭ、半導体メモリ等である。
【００４３】
測定手段（１３ａ，１３ｂ）は、表面層４に光を照射し、入射光と反射光との偏光の変化を測定できるものである。測定手段（１３ａ，１３ｂ）は、構造体１に光を照射する光源１３ａと、構造体１から反射した反射光を検出する検出器１３ｂと、反射光の偏光の変化から、パラメータを算出する算出部（不図示）とを備えている。例えば、測定手段（１３ａ，１３ｂ）は、分光エリプソメータである。パラメータは、屈折率ｎ（％）、消衰係数ｋ（％）または反射率（％）等である。
【００４４】
光源１３ａは、光の反射が構造体の表面層４の外表面から深さ１０ｎｍまでの間で生じるような角度で構造体１に光を照射するよう配置されるとよい。検出器１３ｂは、反射光を検出できる位置に配置されている。
【００４５】
図２において、測定手段（１３ａ，１３ｂ）は筐体１２ａ内に配置されているが、これに限定されず、筐体１２ａ外に配置されていてもよい。その場合、筐体１２ａの壁面には、入射光と反射光が透過可能な光学窓が設置される。
【００４６】
次に、上記評価装置１０による構造体１の評価方法について説明する。
構造体１を構造体支持手段１１にセットする。ここで構造体１は、光源１３ａからの光が表面層４に照射される向きに配置される。
【００４７】
閉鎖部材を閉じて筐体１２ａ内を閉鎖空間Ｓとし、温度保持手段（１２ａ，１２ｂ，１２ｃ，１２ｄ）により構造体１の温度を所定温度に保持する。所定温度は、例えば常温（１５〜２５℃）とする。所定温度は、±０．５℃の変動を許容する。所定温度を常温とすることで、温度保持手段（１２ａ，１２ｂ，１２ｃ，１２ｄ）での温度調整が容易となる。
【００４８】
図２では、温度調節部１２ｄにより閉鎖空間Ｓの温度を室温に調整する。放射温度計１２ｂおよび熱電対１２ｃにて構造体１の表面温度を計測し、所定温度になったことを確認する。
【００４９】
光源１３ａから構造体１に光を照射し、検出器１３ｂにて反射光の偏光の変化を検出する。光は、表面層４の表面から深さ１０ｎｍまでの間で光が反射される角度で入射させる。光の波長は、赤外以上の波長領域、具体的には０．１μｍ〜１０００μｍ、好ましくは１μｍ〜２０μｍとする。
【００５０】
次に、反射光の偏光の変化に基づきパラメータを算出する。パラメータは、屈折率ｎ（％）、消衰係数ｋ（％）または反射率Ｒ（％）等である。パラメータは、特に、消衰係数ｋ（％）が好ましい。算出したパラメータを、所定の閾値と比較する。閾値は、予め求めておいた構造体１における反射光の偏光の変化（パラメータ）と、該構造体１を核種変換反応に供した際の核種変換効率との関係に基づき設定されうる。例えば、許容できる核種変換効率を定め、該核種変換効率が得られた構造体１のパラメータ値を閾値と設定する。算出されたパラメータが、閾値からはずれている場合、その構造体１は健全でないと評価できる。閾値は、例えば、波長２０μｍでの消衰係数が１０〜５５％、好ましくは２０〜４０％のように複数段階で設定されてもよい。
【００５１】
構造体の健全性に応じて、屈折率ｎ（％）、消衰係数ｋ（％）または反射率Ｒ（％）等のパラメータは顕著に異なる値を示す。屈折率ｎ（％）、消衰係数ｋ（％）および反射率Ｒ（％）の少なくとも１つのパラメータにおいて、特定の波長での反応収量とパラメータの値との関係から反応収量が高くなるパラメータの値を求めることで構造体の評価を行うことができる。
【００５２】
健全でないと評価された構造体１については、表面層４および中間層３を一旦除去し、新たに表面層４および中間層３を再形成するとよい。
【００５３】
基材２上に中間層３および表面層４を形成する際、アルゴンイオンビームによるスパッタリングでは、ターゲット（Ｐｄ，ＣａＯ等）にアルゴンイオンを打込み、ターゲットから飛び出してくる材料を、下地層（基材２、第１層５または第２層６）に付着させて成膜する。この時、高速で飛んできた材料が下地層に付着すると下地層が加熱される。
【００５４】
金属の物性は温度により大きく変化する。金属の抵抗は、式（１）で表される。ここでＴは温度（℃）、Ｔ０は基準温度（一般に常温）、Ｒ０はＴ０における電気抵抗（Ω）、αは単位温度当たりの電気抵抗率の変化率である。
Ｒ（Ｔ）＝Ｒ０［１＋α（Ｔ−Ｔ０）］・・・（１）
【００５５】
分光エリプソメータでは、対象物に光を照射し、反射した光の偏光の変化を測定する。金属の光の吸収は、フリーキャリア（自由電子）による吸収が主体である。自由電子による吸収は、特に赤外以上の波長領域で顕著である。金属の電気伝導は、自由電子によるものであるため、温度による抵抗の変化が分光エリプソメータでの測定結果に大きく影響する。
【００５６】
図２の評価装置では、構造体１を所定温度に保持した状態で光を照射し、反射光の偏光の変化を測定する。これによりエリプソメータ測定値への構造体１の温度変化による影響を抑制でき、安定した評価を実施できる。
【００５７】
以下に、本発明に係る核種変換反応に用いる構造体の評価方法の一実施形態について、図面を参照して説明する。
【００５８】
〔第１実施形態〕
本実施形態では、図２で説明した評価装置を応用した核種変換システムについて説明する。図３は、本実施形態に係る核種変換システムの概略構成図である。図４は、本実施形態に係る評価装置の概略構成図である。図３では、図の簡略化のため、評価装置の一部の記載は省略する。省略した部分に関しては、図４に記載する。
【００５９】
核種変換システム１００は、核種変換反応を行う反応装置１１０を備えている。
【００６０】
反応装置１１０は、電解質溶液などを貯留する貯留部１１１と、重水素低濃度部１１２と、貯留部１１１と重水素低濃度部１１２とを隔てる構造体１と、貯留部１１１内に構造体１と離間して対向配置された電極１１４と、超音波振動子３６を備えている。
【００６１】
構造体１は、図１と同様の構成である。電極１１４は、白金（Ｐｔ）などからなるスパイラル状または網目状の電極である。構造体１及び電極１１４は、反応装置１１０の外部に設けられた電源（不図示）に接続されている。
【００６２】
超音波振動子３６は、図示されていない制御部に制御されることにより、超音波を発信する。超音波振動子３６は、構造体１のうちの貯留部内に面する表面の近傍に向けてその超音波が発振されるように貯留部１１１の外壁に配置されている。
【００６３】
貯留部１１１の上部には、排気流路１１５が接続されている。排気流路１１５には、逆止弁１１６が設けられている。逆止弁１１６は、外部の気圧が貯留部１１１に貯留される気体の気圧より大きいときに閉止する。逆止弁１１６は、外部の気圧が貯留部１１１に貯留される気体の気圧より小さいときに開放して貯留部１１１内の気体を外部に排出する。
【００６４】
重水素低濃度部１１２には、減圧装置１１７が接続される。減圧装置１１７は、ターボ分子ポンプ及びドライポンプなどの真空ポンプ１１８と、重水素低濃度部１１２内の気体を排気する排気配管１１９とを備える。減圧装置１１７は、重水素低濃度部１１２内部の気体を排出して重水素低濃度部１１２内の圧力を低下させる。重水素低濃度部１１２内の構造体１の近傍には、構造体１を加熱するヒータ１２ｄ’が配置される。
【００６５】
反応装置１１０には、反応装置１１０の貯留部１１１内の液体を循環させる循環部３０と、反応装置１１０に電解質溶液を供給する電解質溶液供給部６０と、貯留部１１１に重水を補充する重水補充部８０とが接続されている。
【００６６】
循環部３０は、抜出配管３１と、熱交換器３２と、フィルタ３３と、ポンプ３４と、再供給配管３５と、再供給配管３５に設けられたバルブＶ１とを備えている。熱交換器３２は、抜出配管３１から供給された液体を冷却する。フィルタ３３は、抜出配管３１から供給された液体をろ過して不純物を除去する。ポンプ３４は、フィルタ３３によりろ過された液体を、再供給配管３５を介して貯留部１１１に供給する。
【００６７】
再供給配管３５のバルブＶ１の上流側には、貯留部１１１から抜き出された液体を外部に排出する排出部４０が設けられている。排出部４０は、貯留部１１１から抜き出された液体を排出する排出配管４１と、排出配管４１に設けられたバルブＶ２とを備えている。
【００６８】
再供給配管３５には、反応装置１１０に電着液を供給する電着液供給部５０と、反応装置１１０に洗浄水を供給する洗浄水供給部９０と、反応装置１１０に酸溶液を供給する酸溶液供給部２００と、が接続されている。
【００６９】
電着液供給部５０は、内部に電着液が貯留された電着液タンク５１と、電着液タンク５１と再供給配管３５との間を繋ぐ電着液供給用配管５２と、不活性ガス供給用配管５３と、除湿装置５４と、乾燥不活性ガス供給配管５５と、電着液タンク５１の外周に配置され電着液タンク５１内の電解液所定温度に加熱するヒータ５６とを備えている。
【００７０】
電着液タンク５１内に貯留される電着液としては、パラジウムなどの水素吸蔵金属の塩と、核種変換が施される核種変換物質、核種変換物質の塩及び１３７Ｃｓなどの放射性物質などとを含有する。核種変換物質としては、例えば、Ｃｓ、Ｓｒ、Ｎａ、Ｂａなどが挙げられる。電着液供給用配管５２には、電着液の流量を制御するバルブＶ３が設けられている。
【００７１】
不活性ガス供給用配管５３は、ガス源（不図示）と除湿装置５４との間を繋げている。不活性ガス供給用配管５３は、ガス源から供給されるＣＥ（Ｃｏｌｄ  Ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）＿Ｎ２及びアルゴン（Ａｒ）などの不活性ガスを供給する。
【００７２】
除湿装置５４は、シリカゲルなどの除湿機能付フィルタを備える。除湿装置５４は、不活性ガス供給用配管５３から供給された不活性ガスから不純物を除去して乾燥させる。乾燥不活性ガス供給配管５５は、除湿装置５４と電着液タンク５１とを繋いでいる。乾燥不活性ガス供給配管５５は、除湿装置５４によって乾燥された不活性ガスを電着液タンク５１に供給する。これにより、電着液が電着液供給用配管５２を介して反応装置１１０の貯留部１１１に送液される。
【００７３】
洗浄水供給部９０は、不活性ガス供給用配管９１と、除湿装置９２と、乾燥不活性ガス供給配管９３と、内部に洗浄水を貯留する洗浄水タンク９４と、洗浄水供給用配管９５とを備えている。
【００７４】
不活性ガス供給用配管９１は、ガス源（不図示）と除湿装置９２との間を繋いでいる。乾燥不活性ガス供給配管９３は、除湿装置９２と洗浄水タンク９４との間を繋いでいる。洗浄水供給用配管９５は、洗浄水タンク９４と再供給配管３５との間を繋いでいる。洗浄水供給用配管９５には、洗浄水の流量を調整するバルブＶ７が設けられている。洗浄水としては、重水および純水を用いることができる。純水としては、基材２の表面から酸成分を除去できるものであれば特に制限はなく、例えば、蒸留水、イオン交換水、及び超純水などを用いることができる。純水としては、基材２の酸成分の除去効率の観点から、超純水が好ましい。
【００７５】
洗浄水供給部９０では、ガス源（不図示）から供給された不活性ガスが、不活性ガス供給用配管９１、除湿装置９２、及び乾燥不活性ガス供給配管９３を介して洗浄水タンク９４に供給される。これにより、洗浄水タンク９４内が加圧され、洗浄水が洗浄水供給用配管９５を介して貯留部１１１に供給される。
【００７６】
酸溶液供給部２００は、不活性ガス供給用配管２０１と、除湿装置２０２と、乾燥不活性ガス供給配管２０３と、内部に酸溶液を貯留する酸溶液タンク２０４と、酸溶液供給用配管２０５とを備えている。
【００７７】
不活性ガス供給用配管２０１は、ガス源（不図示）と除湿装置２０２との間を繋いでいる。乾燥不活性ガス供給配管２０３は、除湿装置２０２と酸溶液タンク２０４との間を繋いでいる。酸溶液供給用配管２０５は、酸溶液タンク２０４と再供給配管３５との間を繋いでいる。酸溶液供給用配管２０５には、酸溶液の流量を調整するバルブＶ２０２が設けられている。
【００７８】
酸溶液としては、重水および硝酸、王水及びフッ化水素酸からなる群から選択された少なくとも１種の液を用いることができる。硝酸としては、表面層４、第１層５及び第２層６を溶解除去できるものであれば特に制限はなく、例えば、市販の８％硝酸、３５％硝酸、６０％硝酸（比重１．３８）、９０％硝酸、０．１ｍｏｌ／Ｌ硝酸、１ｍｏｌ／Ｌ硝酸などを用いることができる。
【００７９】
酸溶液供給部２００では、ガス源（不図示）から供給された不活性ガスが、不活性ガス供給用配管２０１、除湿装置２０２、及び乾燥不活性ガス供給配管２０３を介して酸溶液タンク２０４に供給される。これにより、酸溶液タンク２０４内が加圧され、酸溶液が酸溶液供給用配管２０５を介して貯留部１１１に供給される。
【００８０】
電解質溶液供給部６０は、電解質溶液タンク６１と、電解質溶液供給用配管６２と、重水供給部６５と、不活性ガス供給部７１とを備えている。
【００８１】
重水供給部６５は、不活性ガス供給用配管６６と、除湿装置６７と、乾燥不活性ガス供給配管６８と、内部に重水を貯留する重水タンク６９と、重水供給用配管７０とを備えている。
【００８２】
不活性ガス供給用配管６６は、ガス源（不図示）と除湿装置６７との間を繋げている。乾燥不活性ガス供給配管６８は、除湿装置６７と重水タンク６９との間を繋げている。重水供給用配管７０は、重水タンク６９と電解質溶液タンク６１との間を繋げている。
【００８３】
電解質溶液供給部６０では、ガス源（不図示）から供給された不活性ガスが、不活性ガス供給用配管６６、除湿装置６７、及び乾燥不活性ガス供給配管６８を介して重水タンク６９に供給される。これにより、重水タンク６９が加圧され、重水が重水供給用配管７０を介して電解質溶液タンク６１に供給される。重水の供給量は、重水供給用配管７０に設けられたバルブＶ５によって制御される。
【００８４】
不活性ガス供給部７１は、不活性ガス供給用配管７２と、除湿装置７３と、乾燥不活性ガス供給配管７４とを備えている。
【００８５】
不活性ガス供給用配管７２は、ガス源（不図示）と除湿装置７３との間を繋げている。乾燥不活性ガス供給配管７４は、除湿装置７３と電解質溶液タンク６１との間を繋げている。
【００８６】
不活性ガス供給部７１では、ガス源（不図示）から供給された不活性ガスを、乾燥不活性ガス供給配管７４を介して電解質溶液タンク６１に供給する。これにより、電解質溶液タンク６１内が加圧される。
【００８７】
電解質溶液タンク６１の底部には、電解質塩６３が配置される。電解質塩６３としては、特に制限はなく、例えば、硝酸セシウム（ＣｓＮＯ３）、水酸化セシウム（ＣｓＯＨ）、硝酸ナトリウム（ＮａＮＯ３）、及び硝酸ストロンチウム（ＳｒＮＯ３）などの上述した核種変換物質と同一の元素を含む電解質塩を用いることができる。これらの電解質塩６３は、重水に浸漬されることにより溶解して電解質溶液となる。
【００８８】
電解質溶液タンク６１の外周部には、電解質溶液タンク６１内の電解質溶液を所定温度に加熱するヒータ６４が配置される。電解質溶液中の電解質濃度は、電解質溶液の温度と重水供給部６５からの重水供給量とを制御することにより調整される。電解質溶液の濃度としては、例えば、０．００１ｍｏｌ／ｌから飽和濃度の間の濃度である。
【００８９】
電解質溶液供給用配管６２は、電解質溶液タンク６１と反応装置１１０の貯留部１１１との間を繋いでいる。電解質溶液タンク６１内が加圧されることにより、電解質溶液が電解質溶液供給用配管６２を介して貯留部１１１に供給される。電解質溶液の供給量は、電解質溶液供給用配管６２に設けられたバルブＶ４によって制御される。
【００９０】
重水補充部８０は、不活性ガス供給用配管８１と、除湿装置８２と、乾燥不活性ガス供給配管８３と、内部に重水を貯留する重水タンク８４と、重水補充用配管８５とを備えている。
【００９１】
不活性ガス供給用配管８１は、ガス源（不図示）と除湿装置８２との間を繋げている。乾燥不活性ガス供給配管８３は、除湿装置８２と重水タンク８４との間を繋げている。重水補充用配管８５は、重水タンク８４と貯留部１１１との間を繋げている。
【００９２】
重水補充部８０では、ガス源（不図示）から供給された不活性ガスが、不活性ガス供給用配管８１、除湿装置８２、及び乾燥不活性ガス供給配管８３を介して重水タンク８４に供給される。これにより、重水タンク８４内が加圧され、重水が重水補充用配管８５を介して貯留部１１１に供給される。重水の供給量は、重水補充用配管８５に設けられたバルブＶ６によって制御される。
【００９３】
核種変換システム１００は、さらに、図２の評価装置１０に対応する構成を備えている。
【００９４】
構造体１は、貯留部１１１と重水素低濃度部１１２との外壁で支持されている（構造体支持手段に対応）。貯留部１１１および重水素低濃度部１１２の外壁は、さらに、評価装置１０の筐体１２ａにも対応する。構造体１の温度は、熱電対１２ｃにより計測され、温度調節部１２ｄのヒータ１２ｄ’により所定温度に保持され得る。
【００９５】
貯留部１１１の側壁には、第１光学窓２４および第２光学窓２５が設けられている。第１光学窓２４は、貯留部１１１の外部に設置された光源１３ａから照射された光を貯留部１１１内の構造体表面まで導くよう設置されている。第２光学窓２５は、構造体１表面で反射した反射光が貯留部１１１の外部に設置された検出器１３ｂに導かれるよう設置されている。第１光学窓２４および第２光学窓２５の材質は、石英等である。
【００９６】
貯留部１１１の側壁には、第１シャッター部材２６および第２シャッター部材２７が設けられている。第１シャッター部材２６および第２シャッター部材２７は、それぞれ第１光学窓２４および第２光学窓２５の貯留部１１１内側に配置されている。第１シャッター部材２６および第２シャッター部材２７は、外部から開閉操作可能な開閉手段（不図示）を備えている。開閉は、手動または制御部により自動で実施され得る。図４では、第１シャッター部材２６および第２シャッター部材２７が開いた状態を示している。
【００９７】
貯留部１１１には、不活性ガス供給手段１２０および排気手段１２５が接続されている。
【００９８】
不活性ガス供給手段１２０は、不活性ガス供給用配管１２１と、除湿装置１２２と、乾燥不活性ガス供給配管１２３とを備えている。
【００９９】
不活性ガス供給用配管１２１は、ガス源（不図示）と除湿装置１２２との間を繋げている。乾燥不活性ガス供給配管１２３は、除湿装置１２２と貯留部１１１との間を繋げている。乾燥不活性ガス供給配管１２３は、貯留部１１１の構造体表面にガスが吹き付けられるように接続されるとよい。不活性ガス供給用配管１２１にはバルブＶ１２１が設けられている。乾燥不活性ガス供給配管１２３にはバルブＶ１２３が設けられている。
【０１００】
不活性ガス供給手段１２０では、ガス源（不図示）から供給されたＣＥ（Ｃｏｌｄ  Ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）＿Ｎ２及びアルゴン（Ａｒ）などの不活性ガスを、乾燥不活性ガス供給配管１２３を介して貯留部１１１に供給する。除湿装置１２２は、シリカゲルなどの除湿機能付フィルタを備える。除湿装置１２２は、不活性ガス供給用配管１２１から供給された不活性ガスから不純物を除去して乾燥させる。
【０１０１】
排気手段１２５は、ポンプ１２６と、貯留部１１１内の気体を排気する排気配管１２７とを備える。排気配管１２７は、貯留部１１１と減圧ポンプとの間を繋いでいる。
【０１０２】
次に、上記核種変換システム１００の動作について説明する。核種変換システム１００は、核種変換反応、構造体の再生および構造体の評価を実施できる。
【０１０３】
（核種変換反応）
核種変換システム１００では、電解液供給工程と、核種変換工程と電解液冷却工程とにより核種変換反応させる。
【０１０４】
電解溶液供給工程では、電解質溶液供給部６０が、まず、電解質が重水に溶解した電解液を生成し、生成された電解液を反応装置１１０の貯留部１１１に供給する。すなわち、不活性ガス供給用配管６６は、ガス源から所定の流量の窒素ガスを除湿装置６７に供給する。除湿装置６７は、窒素ガスから不純物を除去し、乾燥させる。重水タンク６９は、窒素ガスが供給されることにより加圧される。重水供給用配管７０は、重水タンク６９に貯留された重水から所定の流量の重水を電解質溶液タンク６１に供給する。
【０１０５】
電解質塩６３は、電解質溶液タンク６１に供給される重水に電解質を溶解させることにより、電解質溶液タンク６１内で所定の濃度の電解液を生成する。ヒータ６４は、その電解液を所定の温度に加熱する。
【０１０６】
不活性ガス供給用配管７２は、所定の流量の窒素ガスを除湿装置７３に供給する。除湿装置７３は、窒素ガスから不純物を除去し、乾燥させる。電解質溶液タンク６１は、窒素ガスが供給されることにより、加圧される。電解質溶液供給用配管６２は、電解質溶液タンク６１から所定の流量の電解液を反応装置１１０の貯留部１１１に供給する。
【０１０７】
不活性ガス供給用配管８１は、所定の流量の窒素ガスを除湿装置８２に供給する。除湿装置８２は、窒素ガスから不純物を除去し、乾燥させる。重水タンク８４は、窒素ガスが供給されることにより、加圧される。重水補充用配管８５は、重水タンク８４に貯留される重水から所定の流量の重水を反応装置１１０の貯留部１１１に供給する。
【０１０８】
核種変換工程は、反応装置１１０の貯留部１１１に電解液が貯留されているときに実行される。電圧発生装置は、構造体１に対して所定の電圧（２Ｖ以上）を電極１１４に印加する。貯留部１１１に貯留されている電解液は、構造体１に所定の電圧が印加されることにより、電気分解される。構造体１のうちの中間層３および表面層４が形成される表面では、電解液が電気分解されることにより、電解液に含有される物質の核種が構造体１の中間層３および表面層４に捕集され、重水素ガスＤ２が発生する。
【０１０９】
ヒータ１２ｄ’は、構造体１が所定の温度になるように、構造体１のうちの重水素低濃度部１１２側の部分を加熱する。
【０１１０】
減圧装置１１７のポンプ１１８は、重水素低濃度部１１２に充填されている気体を排気し、重水素低濃度部１１２内の気圧が０．１Ｐａ未満にする。重水素低濃度部１１２は、減圧されることにより、重水素Ｄの濃度が低減する。構造体１は、重水素低濃度部１１２に重水素が充填される濃度が低減することにより、構造体１の厚さ方向に重水素の濃度勾配が生じ、重水素を貯留部１１１から重水素低濃度部１１２に透過する。構造体１は、このような核種変換工程が実行されることにより、中間層３および表面層４の近傍が発熱する。
【０１１１】
構造体１の中間層３および表面層４に捕集された核種変換が施される核種変換物質を構成する核種は、重水素が構造体１を透過することにより、核種変換される。例えば、セシウム１３３Ｃｓは、プラセオジム１４１Ｐｒに核種変換される。ストロンチウム８８Ｓｒは、モリブデン９６Ｍｏに核種変換される。１３８Ｂａは、１５０Ｓｍに核種変換される。
【０１１２】
電解液冷却工程は、核種変換工程と並行して実行される。電解液冷却工程では、循環部３０が電解液を冷却する。すなわち、反応後、電解液の抜出配管３１は、反応装置１１０の貯留部１１１に貯留されている電解液を抜き出す。熱交換器３２は、反応装置１１０の貯留部１１１から抜き出された電解液が所定の温度になるように、電解液を冷却する。フィルタ３３は、熱交換器３２により冷却された電解液をろ過し、電解液から不純物を除去する。ポンプ３４は、フィルタ３３によりろ過された電解液を加圧し、冷却後の電解液の再供給配管３５を介してその加圧された電解液を反応装置１１０の貯留部１１１に供給する。
【０１１３】
電解液冷却工程によれば、循環部３０により冷却された電解液は、反応装置１１０の貯留部１１１を流れ、構造体１の表面層４の表面に適切に接触する。構造体１は、冷却された電解液が構造体１の表面層４の表面に接触することにより、適切に冷却される。
【０１１４】
（構造体の再生）
反応装置１１０に構造体１を設置した後、電着液供給部５０の不活性ガス供給用配管５３のバルブＶ１３、乾燥不活性ガス供給配管５５のバルブＶ２３、及び電着液供給用配管５２のバルブＶ３が開放される。これにより、電着液タンク５１内の電着液が電着液供給用配管５２及び再供給配管３５を介して貯留部１１１に供給され、所定量の電着液が貯留部１１１に貯留されるとバルブＶ１、Ｖ３、Ｖ１３及びＶ２３が閉止されてポンプ３４が停止される。そして、電源が電極１１４に電圧を印加することにより、電着液中のパラジウムなどの水素吸蔵金属が核種変換物質と共に構造体１の表面に電着された電着層が形成される。
【０１１５】
次に、バルブＶ２を開放すると共にポンプ３４を起動して貯留部１１１内の電着液を抜出配管３１及び排出部４０を介して外部に排出した後、貯留部１１１などの残留する電着液を必要に応じて洗浄する。
【０１１６】
次に、電解質溶液供給部６０の不活性ガス供給用配管７２のバルブＶ１４、乾燥不活性ガス供給配管７４のバルブＶ２４、及び電解質溶液供給用配管６２のバルブＶ４が開放される。これにより、電解質溶液タンク６１内の電解質溶液が電解質溶液供給用配管６２を介して貯留部１１１に供給され、貯留部１１１に供給された電解質溶液は循環部３０で循環されながら熱交換器３２によって所定温度（例えば、２０℃以上４０℃以下）に調整される。
【０１１７】
次に、減圧装置１１７によって重水素低濃度部１１２内が減圧されると共に、構造体１がヒータ１２ｄ’によって所定温度（例えば、７０℃）に加熱される。
【０１１８】
次に、電源が電極１１４に電圧を印加することにより、構造体１の表面で重水（Ｄ２Ｏ）が電気分解されて重水素（Ｄ２）が発生する。これにより、発生した重水素が構造体１を透過して重水素低濃度部１１２側に流れるので、構造体１の電着層内で各種変換反応が進行して核種変換物質（例えば、Ｃｓ）が他の元素の被変換物質（例えば、Ｐｒ）に変換される。ここでは、必要に応じて電解質溶液供給部６０及び重水補充部８０から貯留部１１１に電解質溶液及び重水が供給されると共に、重水供給部６５から電解質溶液タンク６１に重水が供給される。
【０１１９】
次に、電源が、電極１１４への電圧の印加を停止した後、排出部４０を介して電解質溶液を排出する。次に、酸溶液供給部２００の不活性ガス供給用配管２０１のバルブＶ２００、乾燥不活性ガス供給配管２０３のバルブＶ２０１、及び酸溶液供給用配管２０５のバルブＶ２０２が開放される。これにより、酸溶液タンク２０４内の酸溶液が酸溶液供給用配管２０５及び再供給配管３５を介して貯留部１１１に供給され、所定量の酸溶液が貯留部１１１に貯留されるとバルブＶ２００、Ｖ２０１、及びＶ２０２が閉止される。
【０１２０】
ポンプ３４を駆動して貯留部１１１内の酸溶液を再供給配管３５を介して循環することにより、構造体１の表面層４が被変換物質と共に溶解する。これにより、構造体１によって核種変換された核種変換物質を回収することが可能となる。
【０１２１】
次に、排出部４０を介して貯留部１１１内の溶出成分を含む電解質溶液を排出した後、洗浄水供給部９０の不活性ガス供給用配管９１のバルブＶ１７、乾燥不活性ガス供給配管９３のバルブＶ２７、及び洗浄水供給用配管９５のバルブＶ７が開放される。これにより、洗浄水タンク９４内の洗浄水が洗浄水供給用配管９５及び再供給配管３５を介して貯留部１１１に供給され、所定量の洗浄水が貯留部１１１に貯留されるとバルブＶ１７、Ｖ２７、及びＶ７が閉止される。
【０１２２】
ポンプ３４を駆動して貯留部１１１内の洗浄水を再供給配管３５を介して循環することにより、表面層４が除去された構造体１の表面を洗浄することが可能となる。次に、排出部４０を介して貯留部１１１内の洗浄水を排出した後、再び電着液供給部５０から電着液を供給して表面層４が除去された構造体１の表面に核種変換物質を含む表面層４を設けることにより、構造体１を再生することが可能となる。
【０１２３】
本実施形態では、貯留部１１１内に設けた構造体１の表面に、電着によって核種変換物質を含む電着層を設けて核種変換を行うと共に、核種変換反応後の被変換物質を含む構造体１の表面層４を酸溶液供給部２００から貯留部１１１内に供給した酸溶液によって溶解除去する。
【０１２４】
表面層４の溶解除去後の構造体１の表面を、洗浄水供給部９０から貯留部１１１内に供給した洗浄水によって洗浄した後、再び電着液供給部５０から電着液を供給して構造体１の表面上に核種変換物質を含む表面層４を設ける。これらにより、核種変換システム１００は、反応装置１１０から構造体１を取り外すことなく連続的に核種変換物質を被変換物質に変換して回収することが可能となる。
【０１２５】
（構造体の評価）
構造体１を再生した後、再供給配管３５のバルブＶ１を閉じ、排出配管４１に設けられたバルブＶ２を開放すると共にポンプ３４を起動して貯留部１１１内の溶液を外部に排出する。排出後、ポンプ３４を停止し、バルブＶ２を閉じる。
【０１２６】
バルブＶ１２１、Ｖ１２２およびＶ１２７を開放し、貯留部１１１内に不活性ガスを供給するとともに、ポンプ１２６を起動させる。貯留部１１１内に不活性ガスを供給することで、構造体表面に残存した水分（洗浄液等）を乾燥・除去できる。不活性ガスは、洗浄液や電解液の押し出しに利用しているＣＥ＿Ｎ２を流用可能である。また、ポンプ１２６を用いて貯留部１１１内を排気し、構造体１周辺部を減圧状態とすることで、水分の蒸発を促進できる。
【０１２７】
さらに、ヒータ１２ｄ’で構造体１を加熱するとよい。それにより、水分の蒸発を促進させられる。
【０１２８】
構造体１を乾燥後、第１実施形態と同様に構造体１の評価を実施する。乾燥の終了は、例えば、ポンプ１２６の圧力値で判断できる。乾燥終了時の圧力は、予備試験等で予め設定しておく。
【０１２９】
電着液等を用いた再生工程を経た構造体１は、表面に液体が残存している。表面が濡れた状態の構造体１をエリプソメータに供した場合、残存する液体により光の吸収や反射等の影響を受けてしまい、正確な構造体表面の情報を取得できないが、本実施形態によれば、構造体１を乾燥後にエリプソメータで測定できる。
【０１３０】
上記実施形態に従い、構造体を評価した結果を以下に示す。
（分光エリプソメータ測定試験）
分光エリプソメータ（Ｊ．Ａ．Ｗｏｏｌｌａｍ社製、赤外領域多入射画分光エリプソメータＩＲ−ＶＡＳＥ）を用いて、Ｐｄ基材および複数の構造体Ａ〜Ｇを測定した。
【０１３１】
Ｐｄ基材は、Ｐｄからなる板（２５ｍｍ×２５ｍｍ×０．１ｍｍ）である。購入後、アセトンによる洗浄を実施したのみで、王水によるエッチングを行う前の基材をエリプソメータへと供した。
【０１３２】
構造体Ａは、上記Ｐｄ基材を王水によりエッチングした後、基材上に中間層（第１層：ＣａＯ、２ｎｍ／第２層：Ｐｄ、２０ｎｍ）および表面層（Ｐｄ、４０ｎｍ）を形成したものである。構造体Ａ〜Ｇは、図１と同様の構成とする。構造体Ａ〜Ｇの形成は、同条件で実施した。
【０１３３】
測定条件は以下の通りである。
波長範囲：１．７−３０μｍ（３３３−５８８０ｃｍ−１）
ビーム径：約６ｍｍ
入射角  ：６０度、７０度
測定時間：約６０分（１入射角）
また、ビームを照射する位置を移動して計測することで、構造体面内の分布を評価することも可能である。
【０１３４】
図５〜７に、Ｐｄ基材および構造体Ｄのエリプソメトリ計測結果を例示する。図５において、横軸は波長（μｍ）、縦軸は反射光の偏光の変化から算出された屈折率ｎ（％）である。図６において、横軸は波長（μｍ）、縦軸は反射光の偏光の変化から算出された消衰係数ｋ（％）である。図７において、横軸は波長（μｍ）、縦軸は反射光の偏光の変化から算出された反射率Ｒ（％）である。
【０１３５】
Ｐｄ基材および構造体Ｄの最表層は、ともにＰｄの層であるが、図５〜７によれば、Ｐｄ基材と、構造体Ｄとの間で、パラメータ（屈折率、消衰係数、反射率）の値に差が見られた。この差は、成膜時の入熱の影響や、構造体ではＣａＯ層を下地として堆積したことによる結晶構造の違いに基づく違いである。
【０１３６】
（核種変換反応試験）
上記Ｐｄ基材および構造体Ａ〜Ｇを、図３に記載の核種変換装置に供し、上記実施形態に従い核種変換反応試験を実施した。核種変換反応中、バルブＶ３、バルブＶ２０２、バルブＶ７、バルブＶ１２２、およびバルブＶ１２７は閉じた状態とした。
【０１３７】
核種変換に用いる電解質塩６３が含有する電解質は硝酸セシウムＣｓＮＯ３である。反応装置１１０の貯留空間に供給される電解液は、硝酸セシウムＣｓＮＯ３（１ｍｏｌ／Ｌ）であり、液量が１００ｍＬとした。
【０１３８】
熱交換器３２の設定温度は、２５℃とした。熱交換器３２の冷却能力は、１４０Ｗである。熱交換器３２により、２５℃の電解液を１００ｍＬ／ｍｉｎ．の流量で反応装置１１０内の貯留空間に供給した。電解液を反応装置１１０と熱交換器３２とに循環させながら電解液を１５０時間電気分解させた。電極１１４と構造体１の間に２Ｖ〜３０Ｖの直流電界を印加することで電解液を電気分解した。電気分解により構造体表面で発生した重水素は構造体を透過し、真空ポンプ１１８で排気される。また発生した重水素ガスの一部と電極１１４で発生した酸素ガスは、排気流路１１５を通じて排気される。電解液が１５０時間電気分解された後に、反応装置１１０から構造体を取り出し、取り出した構造体表面を硝酸で溶解した液を分析サンプルとした。この分析サンプルをＩＣＰ−ＭＳ（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ  Ｃｏｕｐｌｅｄ  Ｐｌａｓｍａ  Ｍａｓｓ  Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ）により分析することで、構造体の表面層４の表面でセシウム１３３Ｃｓからプラセオジム１４１Ｐｒが生成された生成量を測定した。
【０１３９】
図８は１３３Ｃｓを変換後のＸＰＳ（X-ray photoelectron spectroscopy）分析結果である。同図において、横軸は結合エネルギー（ｅＶ）、縦軸は信号強度（個／秒）である。図８によれば、Ｐｒの３ｄ５／２、３ｄ３／２に相当する結合エネルギー９３２、９５２ｅＶにピークが観測された。
【０１４０】
図９は、ＩＣＰ−ＭＳ（Inductively  Coupled  Plasma  Mass  Spectrometry）分析の結果である。同図において、横軸は質量数（ｍ／ｚ）、縦軸は検出数（個／秒）である。図９では、重水素透過後の構造体において、Ｐｒの質量数であるｍ／ｚ１４１にピークが観測された。
【０１４１】
図１０および図１１に、分光エリプソメータ測定試験および核種反応試験の結果を示す。図１０は、分光エリプソメータにより算出した波長２０μｍでの値での消衰係数と、ＩＣＰ−ＭＳ測定で得られた反応収量（生成量）とを示す表である。図１１は、図１０の結果をグラフにしたものである。図１１において、横軸は消衰係数（％）、縦軸は反応収量（ｇ）である。
【０１４２】
図１０および図１１によれば、Ｐｄ基材は、消衰係数が６８％であり、プラセオジム１４１Ｐｒは検出されなかった。一方、構造体Ａ〜Ｇでは、すべてにおいてプラセオジム１４１Ｐｒの生成が確認された。これにより、中間層および表面層を備えることで、核種変換反応が生じることが示唆された。
【０１４３】
図１０および図１１によれば、核種変換反応プロセスが同条件であったとしても、波長２０μｍでの消衰係数が異なる構造体では、反応収量に差が出ることが示唆された。波長２０μｍでの消衰係数が１０％以上５９％以下であれば、核種変換反応が確認できた。波長２０μｍでの消衰係数が１７％以上４８％以下の構造体は、反応収量が１桁多かった。
【０１４４】
以上の結果から、分光エリプソメータでの測定結果から得られたパラメータと、評価後の構造体を用いて核種変換反応を実施したときの核種変換効率とを関係づけ、閾値を設定することで、核種変換のための構造体を評価できること示唆された。このように、変換反応に供する前の構造体の消衰係数を評価することで、変換後の反応収量をおおよそ推測することが可能である。従って、構造体の温度を一定に保持しつつ、光源および検出器からなるエリプソメトリの測定手段を備えることが可能であれば、さまざまな試験段階においても構造体を評価することが可能であり、反応収量が得られない構造体を用いた試験実施を防止することが可能となる。その一例として次の第２実施形態がある。
【０１４５】
〔第２実施形態〕
本実施形態では、上述の評価装置１０を応用した構造体の製造装置および製造方法について説明する。図１２，１３は、本実施形態に係る構造体１の製造装置２０の概略構成図である。図１２は成膜時の装置概要を示す図である。図１３は、評価時の装置概要を示す図である。図１２，１３において、図１，２と共通の作用を奏する構成は参照符号を同じとする。
【０１４６】
構造体１の製造装置２０は、評価装置と、排気手段２１と、ターゲット支持手段２２と、スパッタ手段２３と、第１光学窓２４と、第２光学窓２５と、第１シャッター部材２６と、第２シャッター部材２７とを備えている。
【０１４７】
評価装置は、構造体支持手段１１と、温度保持手段（１２ａ，１２ｄ）と、測定手段（１３ａ，１３ｂ）と、を備えている。
【０１４８】
構造体支持手段１１は、構造体１の基板側および側面を支持している。温度保持手段（１２ａ，１２ｄ）は、筐体１２ａ、温度計測部１２ｃおよび温度調節部１２ｄ,１２ｄ’を備えている。測定手段（１３ａ，１３ｂ）は、筐体１２ａの外部に設置されている。
【０１４９】
筐体１２ａは、構造体支持手段１１を囲い、閉鎖空間Ｓを画定する。筐体１２ａは、真空チャンバーである。真空チャンバーは、ターボ分子ポンプなどの排気手段２１を備え、５×１０−５Ｐａの真空度を保持できる構造となっている。筐体１２ａは、構造体１を出し入れ可能な開口および該開口を塞ぐ閉塞部材を備えている（不図示）。
【０１５０】
筐体１２ａの壁面には、第１光学窓２４および第２光学窓２５が設けられている。第１光学窓２４は、外部に設置された光源１３ａから照射された光を筐体１２ａ内の構造体１表面まで導くよう設置されている。第２光学窓２５は、構造体１表面で反射した反射光が外部に設置された検出器１３ｂに導かれるよう設置されている。第１光学窓２４および第２光学窓２５の材質は、石英等である。
【０１５１】
筐体１２ａの壁面には、第１シャッター部材２６および第２シャッター部材２７が設けられている。第１シャッター部材２６および第２シャッター部材２７は、それぞれ第１光学窓２４および第２光学窓２５の筐体１２ａ内壁に設置されている。第１シャッター部材２６および第２シャッター部材２７は、外部から開閉操作可能な開閉手段（不図示）を備えている。開閉は、手動または制御部（不図示）により自動で実施され得る。
【０１５２】
構造体支持手段１１には、温度調節部（ヒータ１２ｄ’およびコントローラ１２ｄ）が接続されている。ヒータ１２ｄ’は、温度計測部１２ｃで計測した温度に基づき、直接的に基板側から構造体１の温度を調節し、所定温度に保持できる。
【０１５３】
筐体１２ａには、筐体１２ａ内を真空引きする排気手段２１と、ターゲットをスパッタするスパッタ手段２３とが接続されている。排気手段２１は、真空ポンプ等である。スパッタ手段２３は、ガスイオンをターゲット（２８ａ，２８ｂ）に衝突させてスパッタを生じさせるものであればよい。図１２，１３のスパッタ手段２３は、アルゴンイオンガンである。
【０１５４】
筐体１２ａ内には、ターゲット（２８ａ，２８ｂ）を支持するターゲット支持手段２２が配置されている。図１２，１３のターゲット支持手段２２は、ターゲット支持部（２２ａ，２２ｂ）を２つ有している。第１ターゲット支持部２２ａには、第１層用のターゲット２８ａが支持されている。第２ターゲット支持部２２ｂには、第２層用および表面層用のターゲット２８ｂが支持されている。ターゲット支持手段２２は、回転機構２２ｃを備えており、スパッタを発生させるターゲットを切り替えることができる。
【０１５５】
次に、上記製造装置２０による構造体１の製造方法について説明する。本実施形態に係る構造体１の製造方法は、成膜工程と評価工程とを備えている。
【０１５６】
（成膜工程）
基材２を構造体支持手段１１にセットする。ターゲット支持手段２２に、第１層用のターゲット２８ａおよび第２層用のターゲット２８ｂをセットする。ターゲット支持手段２２の第１層用のターゲット２８ａを基材２側に向ける。第１シャッター部材２６および第２シャッター部材２７は、閉じた状態とする（図１２参照）。
【０１５７】
筐体１２ａ内を真空引きする。ヒータ１２ｄ’により構造体１の温度を成膜のための所定温度に保持する。成膜のための所定温度は、例えば１００℃〜２００℃である。
【０１５８】
第１層用のターゲット２８ａにアルゴンイオンを衝突させてスパッタを発生させて成膜し、第１層５を形成する。その後、ターゲット支持手段２２を回転させて第２層用のターゲット２８ｂを基材２側に向ける。第２層用のターゲット２８ｂにアルゴンイオンを衝突させてスパッタを発生させて成膜し、第２層６を形成する。第１層５および第２層６の形成を交互に実施し、中間層３を形成する。
【０１５９】
中間層３の最上層として第１層５を形成した後、ターゲット支持手段２２を回転させて表面層用のターゲット（第２層用のターゲット２８ａと同じ）を基材２側に向ける。表面層用のターゲットにアルゴンイオンを衝突させてスパッタを発生させ、中間層３上に表面層４を形成する。
【０１６０】
（評価工程）
表面層４まで形成した後、第１シャッター部材２６および第２シャッター部材２７を開ける（図１３参照）。
【０１６１】
ヒータ１２ｄ’により構造体１を所定温度に調節する。構造体１の表面温度を計測し、所定温度になったことを確認する。
【０１６２】
光源１３ａから構造体１に光を照射し、検出器１３ｂにて反射光の偏光の変化を検出する。入射光および反射光は、第１光学窓２４および第２光学窓２５を介して構造体１と測定手段（１３ａ，１３ｂ）との間を移動する。以降、図２の説明および第１実施形態と同様に構造体の評価を実施する。
【０１６３】
本実施形態によれば、構造体の製造のための成膜と評価とを１つの装置内で一連の操作として実施できるので作業効率がよい。またヒータ１２ｄ’を成膜のための加熱手段と評価のための温度保持手段として兼用することで、コスト面や設置場所の節約にも有効である。温度保持手段の一つである筐体１２ａと、スパッタのための真空チャンバーを共有する場合、成膜中に第１光学窓２４および第２光学窓２５にスパッタされた物質が付着し、光が透過できなくなる可能性があるが、本実施形態によれば、成膜中は第１シャッター部材２６および第２シャッター部材２７を閉じることで、第１光学窓２４および第２光学窓２５を覆い、スパッタされた物質の付着を防止できる。
【符号の説明】
【０１６４】
１  構造体
２  基材
３  中間層
４  表面層
５  第１層
６  第２層
１０  評価装置
１１  構造体支持手段
１２ａ  筐体（温度保持手段の一部）
１２ｂ  放射温度計（温度計測部の一部）
１２ｃ  熱電対（温度計測部の一部）
１２ｄ  空調コントローラ（温度調節部）
１２ｄ’  ヒータ（温度調節部）
１３ａ  光源（測定手段の一部）
１３ｂ  検出器（測定手段の一部）
２０  構造体の製造装置
２１  排気手段
２２  ターゲット支持手段
２２ａ，２２ｂ  ターゲット支持部
２２ｃ  回転手段
２３  スパッタ手段
２４  第１光学窓
２５  第２光学窓
２６  第１シャッター部材
２７  第２シャッター部材
２８ａ,２８ｂ  ターゲット
３０  循環部
３１  抜出配管
３２  熱交換器
３３  フィルタ
３４  ポンプ
３５  再供給配管
３６  超音波振動子
４０  排出部
４１  排出配管
５０  電着液供給部
５１  電着液タンク
５２  電着液供給用配管
５３，６６，７２，８１，９１，１２１，２０１  不活性ガス供給用配管
５４，６７，７３，８２，９２，１２２，２０２  除湿装置
５５，６８，７４，８３，９３，１２３，２０３  乾燥不活性ガス供給配管
５６  ヒータ
６０  電解質溶液供給部
６１  電解質溶液タンク
６２  電解質溶液供給用配管
６３  電解質塩
６４  ヒータ
６５  重水供給部
６９，８４  重水タンク
７０  重水供給用配管
７１  不活性ガス供給部
８０  重水補充部
８５  重水補充用配管
９０  洗浄水供給部
９４  洗浄水タンク
９５  洗浄水供給用配管
１００  核種変換システム
１１０  反応装置
１１１  貯留部
１１２  重水素低濃度部
１１４  電極
１１５  排気流路
１１６  逆止弁
１１７  減圧装置
１１８  真空ポンプ
１１９，１２７  排気配管
１２０  不活性ガス供給手段
１２５  排気手段
１２６  減圧ポンプ
２００  酸溶液供給部
２０４  酸溶液タンク
２０５  酸溶液供給用配管
【図１】
2018179525.tif 000003
【図２】
2018179525.tif 000004
【図３】
2018179525.tif 000005
【図４】
2018179525.tif 000006
【図５】
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【図６】
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【図７】
2018179525.tif 000009
【図８】
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【図９】
2018179525.tif 000011
【図１０】
2018179525.tif 000012
【図１１】
2018179525.tif 000013
【図１２】
2018179525.tif 000014
【図１３】
2018179525.tif 000015