(57)【要約】【課題】燃料電池の燃料として炭化水素系燃料を使用する場合であっても、未燃焼ガスを効率良く浄化し得る燃料電池用システムを提供する。【解決手段】燃料電池用システムは、炭化水素系燃料を使用する燃料電池と、燃料電池から排出される未燃焼ガスを処理する排気処理部とを備える。排気処理部は、排出ガス流れ方向に沿って上流側に配置され炭化水素を改質する触媒を有するＨＣ改質部と、ＨＣ改質部より下流側に配置され改質ガスを燃焼する触媒を有する改質ガス燃焼部とを有する。ＨＣ改質部と改質ガス燃焼部とが、同一一体構造体型担体上に配置されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素系燃料を使用する燃料電池と、前記燃料電池から排出される未燃焼ガスを処理する排気処理部と、を備え、
前記排気処理部は、排出ガス流れ方向に沿って上流側に配置され炭化水素を改質する触媒を有するＨＣ改質部と、前記ＨＣ改質部より下流側に配置され改質ガスを燃焼する触媒を有する改質ガス燃焼部と、を有する
ことを特徴とする燃料電池用システム。
【請求項２】
前記ＨＣ改質部と前記改質ガス燃焼部とが、同一一体構造体型担体上に配置されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用システム。
【請求項３】
前記改質ガス燃焼部が、排出ガス流れ方向に沿って前記ＨＣ改質部の直下に配置されていることを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池用システム。
【請求項４】
前記ＨＣ改質部が、少なくともロジウムを含む触媒金属と、前記触媒金属を担持する基材とを含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１つの項に記載の燃料電池用システム。
【請求項５】
前記改質ガス燃焼部が、白金及びパラジウムの少なくとも一方を含む触媒金属と、前記触媒金属を担持する基材とを含むことを特徴とする請求項１〜４のいずれか１つの項に記載の燃料電池用システム。
【請求項６】
前記炭化水素系燃料が、アルコール含有燃料であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１つの項に記載の燃料電池用システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用システムに関する。さらに詳細には、本発明は、炭化水素系燃料を使用する燃料電池用システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、種々の目的を達成することが可能である固体電解質型燃料電池が提案されている（特許文献１参照。）。この固体電解質型燃料電池は、電解質層を燃料極および空気極で挟み込んで形成したセル板と、このセル板に隙間を介して積層して燃料極との間に燃料ガスを流す燃料ガス流路を形成するセパレータを備えている。セル板及びセパレータには、互いに連通して積層方向に沿う燃料ガス供給路、空気供給路及び排気流路を形成する燃料ガス供給開口、空気供給開口及び排気開口がそれぞれ設けられている。セル板とセパレータとの間における燃料ガス流路の出口部分には、セル板とセパレータとの間隔を保持すると共に、燃料ガス流路を通過中に燃焼しなかった燃料ガスを燃焼させる燃焼手段を排気流路と連通状態で内蔵している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第３９７２２４０号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、特許文献１に記載された固体電解質型燃料電池は、燃料電池の燃料として水素を使用する場合における未燃焼ガスの浄化に優れたものではあるが、燃料電池の燃料として炭化水素系燃料を使用する場合における未燃焼ガスの浄化に関しては改善の余地があった。
【０００５】
本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものである。そして、本発明は、燃料電池の燃料として炭化水素系燃料を使用する場合であっても、未燃焼ガスを効率良く浄化し得る燃料電池用システムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた。その結果、所定の排気処理部において、排出ガス流れ方向に沿って上流側に炭化水素を改質する触媒を有するＨＣ改質部を配置し、ＨＣ改質部より下流側に改質ガスを燃焼する触媒を有する改質ガス燃焼部を配置することにより、上記目的が達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、燃料電池の燃料として炭化水素系燃料を使用する場合であっても、未燃焼ガスを効率良く浄化し得る燃料電池用システムを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る燃料電池用システムの概略を示す説明図である。
【図２】図２は、図１に示した排気処理部の概略を示す斜視図である。
【図３】図３は、図２に示した排気処理部の包囲線ＩＩＩで囲んだ部分の概略を示す正面図である。
【図４】図４は、図２に示したＨＣ改質部の触媒層の概略を示す説明図である。
【図５】図５は、図２に示した改質ガス燃焼部の触媒層の概略を示す説明図である。
【図６】図６は、本発明の第２の実施形態に係る燃料電池用システムの概略を示す説明図である。
【図７】図７は、図５に示した排気処理部の概略を示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明の一実施形態に係る燃料電池用システムについて図面を参照しながら詳細に説明する。なお、以下の実施形態で引用する図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。
【００１０】
＜第１の実施形態＞
まず、本発明の第１の実施形態に係る燃料電池用システムについて説明する。図１は、第１の実施形態に係る燃料電池用システムの概略を示す説明図である。また、図２は、図１に示した排気処理部の概略を示す斜視図である。さらに、図３は、図２に示した排気処理部の包囲線ＩＩＩで囲んだ部分の概略を示す正面図である。また、図４は、図２に示したＨＣ改質部の触媒層の概略を示す説明図である。さらに、図５は、図２に示した改質ガス燃焼部の触媒層の概略を示す説明図である。
【００１１】
図１及び図２に示すように、本実施形態の燃料電池用システム１は、燃料電池１０と、排気処理部２０とを備えている。なお、排気処理部２０は、燃料電池１０に接続された排気管１１内に配置されている。
【００１２】
そして、燃料電池１０としては、炭化水素系燃料を燃料として使用するものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、イットリア安定化ジルコニアなどの電解質をアノードとカソードとで挟持した固体酸化物形燃料電池を適用することができる。なお、炭化水素系燃料としては、例えば、炭素と水素とからなる炭化水素や、炭素と水素と酸素とを含む含酸素炭化水素を挙げることができる。また、これらは水を含んでいてもよい。含酸素炭化水素の具体例としては、アルコール含有燃料を挙げることができる。アルコール含有燃料としては、例えば、エタノールを含むものを挙げることができる。典型的には、エタノールと水を混合したものを用いることができる。
【００１３】
また、排気処理部２０としては、燃料電池１０から排出される未燃焼ガスを処理するものであり、図中矢印Ｘで示す排出ガス流れ方向に沿って上流側に配置されたＨＣ改質部２１と、ＨＣ改質部２１より下流側に配置された改質ガス燃焼部２３とを有する。ここで、ＨＣ改質部２１は、図示しない炭化水素を改質する触媒を有する。また、改質ガス燃焼部２３は、図示しない改質ガスを燃焼する触媒を有する。なお、未燃焼ガスとしては、例えば、水素（Ｈ２）、一酸化炭素（ＣＯ）、メタン（ＣＨ４）やエタン（Ｃ２Ｈ４）などの炭化水素（ＨＣ）などが挙げられる。また、改質ガスを燃焼する触媒を有する改質ガス燃焼部２３の触媒に比べ、炭化水素を改質する触媒を有するＨＣ改質部２１の触媒は、炭化水素の改質の反応性が高い。さらに、改質ガス燃焼部２３は、ＨＣ改質部２１での改質反応で生成する水素（Ｈ２）、一酸化炭素（ＣＯ）に加えて、未燃焼ガスに含まれる水素（Ｈ２）、一酸化炭素（ＣＯ）の燃焼の反応性が高い。また、図示しないが、炭化水素系燃料を使用する燃料電池は前段に水蒸気改質反応を進行させる燃料改質器を有する場合がある。この場合に、燃料改質器で完全には改質されなかった未改質ガスが未燃焼ガスに含まれる可能性があるが、これについても処理することができる。
【００１４】
さらに、ＨＣ改質部２１と改質ガス燃焼部２３とは、同一一体構造型担体２１１（２３１）上に配置されている。なお、一体構造型担体２１１（２３１）としては、例えば、コーディエライトなどのセラミックやフェライト系ステンレスなどの金属等の耐熱性材料からなるハニカム担体などを適用することができる。
【００１５】
また、改質ガス燃焼部２３は、図中矢印Ｘで示す排出ガス流れ方向に沿ってＨＣ改質部２１の直下に配置されている。
【００１６】
さらに、図３に示すように、一体構造体担体２１１の排出ガス流路２１１Ａには触媒層２１１Ｂが形成されている。
【００１７】
また、図４に示すように、図２に示したＨＣ改質部２１の触媒層２１１Ｂは、少なくとも炭化水素を改質する触媒２１３を有する。触媒２１３は、例えば、ロジウムを含む触媒金属２１５と、触媒金属２１５を担持する基材２１７とを含む。
【００１８】
さらに、図５に示すように、図２に示した改質ガス燃焼部２３の触媒層２３１Ｂは、少なくとも改質ガスを燃焼する触媒２３３を有する。触媒２３３は、例えば、白金及びパラジウムの少なくとも一方を含む触媒金属２３５と、触媒金属２３５を担持する基材２３７とを含む。
【００１９】
上述のように、排気処理部において、排出ガス流れ方向に沿って上流側に炭化水素を改質する触媒を有するＨＣ改質部を配置し、ＨＣ改質部より下流側に改質ガスを燃焼する触媒を有する改質ガス燃焼部を配置することにより、燃料電池の燃料として炭化水素系燃料、好適にはアルコール含有燃料を使用する場合であっても、未燃焼ガスを効率良く浄化することができる。また、これにより、排気処理部のサイズを小型化することができるという副次的な利点がある。さらに、これにより、触媒金属の使用量を低減することができるという副次的な利点がある。また、これにより、特に触媒金属の使用によるコストを低減することができるという副次的な利点がある。
【００２０】
現時点においては、以下のようなメカニズムにより、未燃焼ガスを効率良く浄化できると考えている。
【００２１】
例えば、エタノールのようなアルコールを含有する燃料の未燃焼ガスにおいては、水素（Ｈ２）や一酸化炭素（ＣＯ）と比較して、メタン（ＣＨ４）やエタン（Ｃ２Ｈ４）などの炭素水素（ＨＣ）の反応性が低い。そのため、燃料電池に近く、相対的に温度が高い排出ガス流れ方向に沿って上流側にＨＣ改質部を配置することにより、ＨＣ改質部において、吸熱反応であるメタン（ＣＨ４）やエタン（Ｃ２Ｈ４）などの炭化水素（ＨＣ）の水蒸気改質反応（例えばＣＨ４＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ２）を促進させることができ、メタン（ＣＨ４）やエタン（Ｃ２Ｈ４）などの炭化水素（ＨＣ）の浄化性能を向上させることができる。なお、水蒸気改質反応における水蒸気は、例えば、燃料電池において生成するものや燃料由来のものを利用することができる。
【００２２】
また、ＨＣ改質部に比べメタン（ＣＨ４）やエタン（Ｃ２Ｈ４）などの炭化水素（ＨＣ）に対する反応性は低いものの改質ガス燃焼部においてもメタン（ＣＨ４）やエタン（Ｃ２Ｈ４）などの炭化水素（ＨＣ）を改質することができるため、反応性が低いメタン（ＣＨ４）やエタン（Ｃ２Ｈ４）などの炭化水素（ＨＣ）の反応領域が増え、メタン（ＣＨ４）やエタン（Ｃ２Ｈ４）などの炭化水素（ＨＣ）の浄化性能を向上させることができる。
【００２３】
さらに、アルコール含有燃料の未燃焼ガスにおいては、メタン（ＣＨ４）やエタン（Ｃ２Ｈ４）などの炭化水素（ＨＣ）と比較して、水素（Ｈ２）や一酸化炭素（ＣＯ）の反応性が高い。そのため、ＨＣ改質部の下流側に配置された改質ガス燃焼部においても、これらを浄化することができる。
【００２４】
但し、上記のメカニズムはあくまでも推測に基づくものである。従って、上記のメカニズム以外のメカニズムにより上述のような効果が得られていたとしても、本発明の範囲に含まれることは言うまでもない。
【００２５】
また、上述のように、ＨＣ改質部と改質ガス燃焼部とが、同一一体構造型担体上に配置されていることが好ましい。このような構成とすることにより、ＨＣ改質部からの改質ガスを改質ガス燃焼部において効率良く浄化することができる。
【００２６】
現時点においては、以下のようなメカニズムにより、改質ガスを効率良く浄化できると考えている。
【００２７】
例えば、改質ガス燃焼部における発熱を一体構造型担体を介して上流側のＨＣ改質部における反応に利用することができるため、効率良くＨＣ改質部において改質ガスを生成することができる。
【００２８】
但し、上記のメカニズムはあくまでも推測に基づくものである。従って、上記のメカニズム以外のメカニズムにより上述のような効果が得られていたとしても、本発明の範囲に含まれることは言うまでもない。
【００２９】
なお、ＨＣ改質部と改質ガス燃焼部とが、別個の一体構造型担体上に配置されている場合が本発明の範囲に含まれることは言うまでもない。
【００３０】
さらに、上述のように、改質ガス燃焼部が、排出ガス流れ方向に沿ってＨＣ改質部の直下に配置されていることが好ましい。このような構成とすることにより、ＨＣ改質部からの改質ガスを改質ガス燃焼部において効率良く浄化することができる。
【００３１】
現時点においては、以下のようなメカニズムにより、改質ガスを効率良く浄化できると考えている。
【００３２】
例えば、改質ガス燃焼部における発熱を一体構造型担体を介して上流側のＨＣ改質部における反応に利用することができるため、効率良くＨＣ改質部において改質ガスを生成することができる。
【００３３】
但し、上記のメカニズムはあくまでも推測に基づくものである。従って、上記のメカニズム以外のメカニズムにより上述のような効果が得られていたとしても、本発明の範囲に含まれることは言うまでもない。
【００３４】
なお、改質ガス燃焼部が、排出ガス流れ方向に沿ってＨＣ改質部の直下に配置されていない場合が本発明の範囲に含まれることは言うまでもない。改質ガス燃焼部が排出ガス流れ方向に沿ってＨＣ改質部の直下に配置されていない場合とは、例えば、ＨＣ改質部と改質ガス燃焼部との間に、その他の反応が進行する他の反応部や、空気などの酸化剤ガスを添加する酸化剤ガス添加部、加熱部などを有する場合である。
【００３５】
また、上述のように、ＨＣ改質部の炭化水素を改質する触媒が、少なくともロジウム（Ｒｈ）を含む触媒金属と、触媒金属を担持する基材とを含むことが好ましい。このような構成とすることにより、上述した水蒸気改質反応が進行し易くなる。これにより、燃料電池の燃料として炭化水素系燃料、好適にはアルコール含有燃料を使用する場合であっても、未燃焼ガスを効率良く浄化することができる。
【００３６】
なお、ＨＣ改質部の炭化水素を改質する触媒における触媒金属としては、これに限定されるものではなく、ロジウム（Ｒｈ）、白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、ニッケル（Ｎｉ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、ルテニウム（Ｒｕ）、イリジウム（Ｉｒ）若しくはオスミウム（Ｏｓ）又はこれらを任意に組み合わせたものを適用することができるが、少なくともロジウム（Ｒｈ）を含むものを適用することが好ましい。
【００３７】
また、ＨＣ改質部の炭化水素を改質する触媒における基材としては、例えば、アルミナ、ジルコニア、シリカ、チタニア、セリアなどを用いることができる。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。特に、高比表面積を確保し得るアルミナを適用することが好ましい。
【００３８】
さらに、上述のように、改質ガス燃焼部の改質ガスを燃焼する触媒が、白金（Ｐｔ）及びパラジウム（Ｐｄ）の少なくとも一方を含む触媒金属と、触媒金属を担持する基材とを含むことが好ましい。このような構成とすることにより、上述した水素（Ｈ２）や一酸化炭素（ＣＯ）、エタン（Ｃ２Ｈ４）などの炭化水素（ＨＣ）の燃焼が進行し易くなる。これにより、燃料電池の燃料として炭化水素系燃料、好適にはアルコール含有燃料を使用する場合であっても、未燃焼ガスを効率良く浄化することができる。
【００３９】
なお、改質ガス燃焼部における触媒金属としては、これに限定されるものではなく、パラジウム（Ｐｄ）、白金（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）、ルテニウム（Ｒｕ）、イリジウム（Ｉｒ）若しくはオスミウム（Ｏｓ）又はこれらを任意に組み合わせたものを適用することができるが、白金（Ｐｔ）及びパラジウム（Ｐｄ）の少なくとも一方を適用することが好ましい。
【００４０】
また、白金（Ｐｔ）及びパラジウム（Ｐｄ）の双方を適用する場合には、特に、水素（Ｈ２）、一酸化炭素（ＣＯ）の燃焼に効果的な白金（Ｐｔ）を排出ガス流れ方向に沿って上流側に配置し、特に、一酸化炭素（ＣＯ）、水素（Ｈ２）に加え、メタン（ＣＨ４）の燃焼に効果的なパラジウム（Ｐｄ）を排出ガス流れ方向に沿って下流側に配置することが好ましい。ＨＣ改質部での水蒸気改質反応が吸熱反応であることから、改質ガス燃焼部入口の排出ガスの温度が低下するが、白金（Ｐｔ）で水素（Ｈ２）、一酸化炭素（ＣＯ）を燃焼させることで、その燃焼熱により、パラジウム（Ｐｄ）の温度が上昇し、より効果的に一酸化炭素（ＣＯ）、水素（Ｈ２）に加え、メタン（ＣＨ４）の燃焼を行うことができ、未燃焼ガスを効率良く浄化することができる。しかしながら、本発明は、このような配置に限定されるものではない。
【００４１】
また、改質ガス燃焼部における基材としても、例えば、アルミナ、ジルコニア、シリカ、チタニア、セリアなどを用いることができる。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。特に、高比表面積を確保し得るアルミナを適用することが好ましい。
【００４２】
なお、ＨＣ改質部と改質ガス燃焼部における基材は、同一であっても異なってもよい。
【００４３】
＜第２の実施形態＞
次に、本発明の第２の実施形態に係る燃料電池用システムについて説明する。図６は、第２の実施形態に係る燃料電池用システムの概略を示す説明図である。また、図７は、図６に示した排気処理部の概略を示す斜視図である。また、上記の実施形態において説明したものと同等のものについては、それらと同一の符号を付して説明を省略する。
【００４４】
図６及び図７に示すように、本実施形態の燃料電池用システム２は、ＨＣ改質部２１と改質ガス燃焼部２３とが、別個の一体構造型担体（２１１，２３１）上に配置されている構成が、上述した第１の実施形態と相違する。
【００４５】
上述のように、排気処理部において、排出ガス流れ方向に沿って上流側の一体構造型担体に炭化水素を改質する触媒を有するＨＣ改質部を配置し、ＨＣ改質部より下流側の一体構造型担体に改質ガスを燃焼する触媒を有する改質ガス燃焼部を配置することにより、燃料電池の燃料として炭化水素系燃料、好適にはアルコール含有燃料を使用する場合であっても、未燃焼ガスを効率良く浄化することができる。
【００４６】
現時点においては、以下のようなメカニズムにより、改質ガスを効率良く浄化できると考えている。
【００４７】
例えば、上述のように、ＨＣ改質部と改質ガス燃焼部とが別個の一体構造型担体上に配置されていても、改質ガス燃焼部が、排出ガス流れ方向に沿ってＨＣ改質部の直下に配置されていることにより、ＨＣ改質部において生成した改質ガスの熱エネルギがロスしてしまう前や改質ガスの副反応が起きる前に、改質ガスを改質ガス燃焼部において燃焼させることができる。そのため、効率良く改質ガスを浄化することができる。
【００４８】
但し、上記のメカニズムはあくまでも推測に基づくものである。従って、上記のメカニズム以外のメカニズムにより上述のような効果が得られていたとしても、本発明の範囲に含まれることは言うまでもない。
【００４９】
以上、本発明を若干の実施形態によって説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の要旨の範囲内で種々の変形が可能である。
【符号の説明】
【００５０】
１，２  燃料電池用システム
１０  燃料電池
１１  排気管
２０  排気処理部
２１  ＨＣ改質部
２１１  一体構造型担体
２１１Ａ  排出ガス流路
２１１Ｂ  触媒層
２１３  触媒
２１５  触媒金属
２１７  基材
２３  改質ガス燃焼部
２３１  一体構造型担体
２３１Ｂ  触媒層
２３３  触媒
２３５  触媒金属
２３７  基材  
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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