(57)【要約】【課題】生体組織等に関するデータを電気的または電気化学的に得るために、材質の生体適合性、接触に対する脆さ、電気導電性、電気化学的な安定性及び低コストで製造できること。【解決手段】対象物に密着する第１面及びその裏面である第２面を有する絶縁体と、この絶縁体に設けられ、先端部が当該絶縁体の前記第１面から露出し、導電性を有する複数の突起部と、この突起部に被覆された厚さ１μｍ以上の炭素の連続膜を備えているため、生体、または生体由来の物質の表面上に適用し、前記生体の組織、または生体由来の物質に関するデータを電気的または電気化学的に高信頼性で得ることが可能となる。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
対象物に密着する第１面及びその裏面である第２面を有する平板状の絶縁体と、
この絶縁体に設けられ、先端側の突起部が当該絶縁体の前記第１面から露出し、導電性を有する複数の突起体と、
前記突起部に被覆された厚さ１μｍ以上の炭素の連続膜を備えているマイクロニードル。
【請求項２】
複数の前記突起部のうち、いずれかの突起部を導通する接続線が設けられている請求項１に記載のマイクロニードル。
【請求項３】
前記複数の突起体は、前記絶縁体の前記第２面から露出する電極を有している請求項１に記載のマイクロニードル。
【請求項４】
平板状の金属基体の第１面に先端側に突起部を有する複数の突起体を形成する突起体形成工程と、
複数の前記突起部を取り囲む位置に枠部を設けると共に、前記枠部と前記複数の突起部とを連結する連結部を前記突起体の基端側に設け、前記枠部によって前記複数の突起体を支持する支持部形成工程と、
前記第１面を前記複数の突起部が隠れるように絶縁材で被覆する絶縁材被覆工程と、
前記第１面の裏側の第２面に所定パターンでレジストを形成するレジスト被覆工程と、
前記第２面側より前記レジストが形成されていない部分の前記金属基体を除去する金属基体除去工程と、
前記絶縁材及び前記レジストを除去するレジスト除去工程と、
前記突起体に１μｍ以上の厚さの炭素連続膜を被覆する被覆工程と、
前記第２面の面上に前記突起体の電極が露出するように絶縁材を付与する絶縁材付与工程と、
前記第１面側から連結部を切断して、前記突起部間を分離する切断工程と、
前記第１面側から絶縁材を供給し、前記連結部を被覆すると共に、前記複数の突起部の先端を露出させる絶縁材供給工程と、
前記金属基体の前記枠部を除去する除去工程を備えているマイクロニードル製造方法。
【請求項５】
測定対象物に密着する第１面及びこの第１面の裏側の第２面を有する平板状の絶縁体と、この絶縁体に設けられ、先端側の突起部が当該絶縁体の前記第１面から露出し、かつ、基端部が前記第２面に露出すると共に、厚さ１μｍ以上の炭素の連続膜が被覆された複数の突起体とを有するマイクロニードルと、
このマイクロニードルの前記絶縁体の第２面側に積層配置され、電極を介して電気的導通がなされるよう接合された接続用基板を備えているマイクロニードルセンサ。
【請求項６】
平板状の金属基体の第１面に先端側に突起部が設けられた複数の突起体を形成する突起体形成工程と、
複数の前記突起部を取り囲む位置に枠部を設けると共に、前記枠部と前記複数の突起部とを連結する連結部を前記突起体の基端側に設け、前記枠部によって前記複数の突起体を支持する支持部形成工程と、
前記第１面を前記複数の突起部が隠れるように絶縁材で被覆する絶縁材被覆工程と、
前記第１面の裏側の第２面に所定パターンでレジストを形成するレジスト被覆工程と、
前記第２面側より前記レジストが形成されていない部分の前記金属基体を除去する金属基体除去工程と、
前記絶縁材及び前記レジストを除去するレジスト除去工程と、
前記突起体に１μｍ以上の厚さの炭素連続膜を被覆する被覆工程と、
前記第２面の面上に前記突起体の電極が露出するように絶縁材を付与する絶縁材付与工程と、
前記第１面側から連結部を切断して、前記突起部間を分離する切断工程と、
前記第１面側から絶縁材を供給し、前記連結部を被覆すると共に、前記複数の突起部の先端を露出させる絶縁材供給工程と、
前記金属基体の前記枠部を除去してマイクロニードルを形成する除去工程と、
前記電極に、接続用基板の接続用電極を接続する接合工程とを備えているマイクロニードルセンサ製造方法。
【請求項７】
前記マイクロニードルと前記接続用基板との間にアンダーフィル材を充填する充填工程とを備えている請求項６に記載のマイクロニードルセンサ製造方法。
【請求項８】
平板状の金属基体の第１面に先端側に突起部が設けられた複数の突起体を形成する突起体形成工程と、
複数の前記突起部を取り囲む位置に枠部を設けると共に、前記枠部と前記複数の突起部とを連結する連結部を前記突起体の基端側に設け、前記枠部によって前記複数の突起体を支持する支持部形成工程と、
前記第１面を前記複数の突起部が隠れるように絶縁材で被覆する絶縁材被覆工程と、
前記第１面の裏側の第２面に所定パターンでレジストを形成するレジスト被覆工程と、
前記第２面側より前記レジストが形成されていない部分の前記金属基体を除去する金属基体除去工程と、
前記絶縁材及び前記レジストを除去するレジスト除去工程と、
前記突起体に１μｍ以上の厚さの炭素連続膜を被覆する被覆工程と、
前記第２面の面上に前記突起体の電極が露出するように絶縁材を付与する絶縁材付与工程と、
前記第１面側から連結部を切断して、前記突起部間を分離する切断工程と、
前記第１面側から絶縁材を供給し、前記連結部を被覆すると共に、前記複数の突起部の先端を露出させてマイクロニードルを形成する絶縁材供給工程と、
前記電極に、接続用基板の接続用電極を接続する接合工程と、
前記金属基体の前記枠部を除去する除去工程を備えているマイクロニードルセンサ製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロニードル、マイクロニードル製造方法、マイクロニードルセンサ及びマイクロニードルセンサ製造方法に関し、微小の針状の突起部を用いた生体等の情報のセンシング技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、医療は高度に発達し、患者の血液、唾液、尿等の体液を分析することで、その容態を把握できるようになっている。例えば、唾液のｐＨ測定によって虫歯の有無を判断することや、涙の血糖値を測定することで糖尿病の診断を行うこと等が研究されている。これらの検査は、例えば、患者が自身で体液を採取し、これを医療機関が測定及び解析することによって行われる。
【０００３】
一方、患者が医療機関に出向くことなしに、自身で体液の測定及び解析を行うための装置も開発されている。これは、検査や解析の迅速化を可能とするのみならず、以下に説明するように、高齢化社会における医療コストを削減する手段として利用できる。
【０００４】
一般に、体調不良を自己認識した後に、医療機関で診察を受ける。しかしながら、その段階では、末期的症状になっていることもある。この場合、高度な医療や高価な薬剤の投与が行われ、その結果、医療費負担が増大する。
【０００５】
体調不良等を早期に発見することができれば、生活習慣を見直すこと等により、投薬等を必要としない軽度な治療で治癒できる可能性がある。そのため、健康保険組合が主催する予防治療として定期健診を実施する機関が増えてきている。
【０００６】
しかしながら、定期検診は一般的に年１回から２回程度であるため、検診と検診との間に空白期間が生じ、この期間に発症した疾患については認識することができない。このように、現在の予防医療には限界がある。
【０００７】
体液の測定及び解析を、医療機関に出向くことなしに、自身で行うことを可能とする装置を利用すれば、検査を高い頻度で行うことができる。それ故、体調の変化を、自覚する前に発見することが可能になる。従って、高度な医療や高価な薬剤の投与が必要な機会が減少し、医療コストの削減が可能になる。
【０００８】
体液の情報を得るための方法としては、生体センサを皮膚や粘膜に貼り付けて、体内環境の情報をインビボ（生体内）で取得する方法がある。これによれば、生体の情報を時間差なしで取得できるが、生体に対してセンサを直接接触させるため、生体に及ぼす影響が大きく、装置として高い信頼性が必要である。
【０００９】
生体センシングの手法としては、様々なものがあるが、血糖値の測定等では、微量成分を感度よく検出できるという理由で、電気化学的手法が広く用いられている。電気化学手法では、化学的特性である生体情報を電気的信号として検出できるため、半導体デバイス等を用いて得られた信号を処理及び解析しやすいという利点がある。このため、新たな電気化学的センシング装置及びそれを用いたセンシング手法の開発が世界的に活発に行われている。
【００１０】
一方、基板上に皮膚を穿孔可能な一または複数の微小な針状突起物を設けたマイクロニードルを、生体の表皮に貼付して皮膚最外層である角質層を穿刺することにより、生体への医薬物の投与、または、生体からの血液の吸引抽出等も行われている。マイクロニードルは様々なサイズや形状が提案されており、非侵襲的な投与方法・検査方法として期待されている。
【００１１】
マイクロニードルを用い、角質層の下層である表皮層，さらにはその下層の真皮層に穿孔させて、マイクロニードルの先端部を到達させることで、それらの層に対して作用を行うことができる。医薬物の投与、または、生体からの血液の吸引抽出のほか、針（ニードルまたはプローブ）を電極として使用して、電気信号を印加、応答を受信することで皮膚下層の情報を得ることや、また、電極間に電圧を印加して薬剤を浸透させることも提案されている。
【００１２】
例えば、以下の特許文献１〜４には、マイクロニードルを用いた生体センシング装置に関する技術が記載されている。
【００１３】
特許文献１では、被験者の皮膚の病状を診断するための医療装置が開示されている。この医療装置は、複数の電極を有した導電性のプローブを備えており、かつ、各電極は複数のマイクロニードルを具備している。このとき、各電極はベース基板を有している。マイクロニードルは、この基板と一体に形成され、互いに横方向に間隔を空けた関係に配置され、角質層を貫通するのに十分な長さを有している。マイクロニードルは、少なくとも部分的に傾斜した形状に構成されている。この装置のための電極、マイクロニードルの配列、インピーダンス測定を用いた生物学的な状態の診断方法に関連している。この診断方法は癌、好ましくは基底細胞癌、悪性黒色腫、扁平上皮癌である皮膚癌、あるいはそのような病変の前駆体に特に関連している。
【００１４】
特許文献２では、電極として陽極を兼ねるマイクロニードルと、陰極を兼ねるマイクロニードルとを備えることを特徴とするエレクトロポレーション用のデバイスが開示されている。このデバイスでは、マイクロニードルが電極を兼ねることで、マイクロニードルを皮膚内へ差し込んだ状態で、皮膚内へ電圧を印加でき、皮膚内の深部へも薬剤を容易に浸透させることができる。
【００１５】
特許文献３では、非導電性材料で形成されたマイクロニードル面に被覆導電性材料を設け、ニードル面とその反対側の非ニードル面とを貫通する小孔を有するマイクロニードルが開示されている。このマイクロニードルに対して、直流電極とニードルの被覆導電性材料に直流電圧を印加し、そして被覆導電性材料と生体貼付用電極とに交流電圧を印加することによって、非常に効率的に、薬物を、皮膚を通して透過させることが記載されている。
【００１６】
特許文献４では、エレクトロマイクロニードル集積体が開示されている。エレクトロマイクロニードル集積体は、ベース部と、そこから突設される複数の電極部とを持ち、人体の皮膚に接触して電場パルスを加える電気透過電極と、生体適合性及び生分解性の粘性物質と遺伝物質とを含んでなり、各電極部に取り付けられて前記人体の皮膚の内部に挿入されるマイクロニードルを備えている。このマイクロニードルは、皮膚の内部で分解され、マイクロニードルに含まれた遺伝物質が細胞内にスムーズに導入されるように、電気透過電極は、マイクロニードルの挿入地点に電場パルスを加えている。
【００１７】
なお、特許文献５には、炭素めっき方法に関する技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１８】
【特許文献１】特表２００９−５１９０６２号公報
【特許文献２】特開２０１０−２５３１９９号公報
【特許文献３】特開２０１５−１７３９０１号公報
【特許文献４】特表２０１４−５２５７９２号公報
【特許文献５】特開２００９−１２０８６０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１９】
上述した既存のマイクロニードルについては、皮膚等の生体組織に直接接触し、さらに電圧を印加して使用する場合があるにもかかわらず、その材質の生体適合性、接触に対する脆さ、電気導電性、電気化学的な安定性等については配慮されていない。さらに、材料コストも考慮されていないという問題があった。すなわち、マイクロニードル電極の材質として、金属材料，シリコン，セラミックス等が用いられている。しかし、生体組織と接触するため、電気化学的に卑な金属材料は不適であり、また、微弱とはいえ電流を流すため導電性が低い材料も不適である。したがって、生体適合性等を考慮した材料としては、貴金属を用いることが望ましいものの材料コストが高くなるという問題があった。
【００２０】
一方、電気化学的に安定で、生体適合性があり、導電性に優れ、かつ材料コストが安い材料としては、炭素が考えられる。しかしながら、炭素は非常に加工し難い材料であり、マイクロニードルの形状に加工することは困難である。別の材料の素材をマイクロニードルの形状に加工し、その表面を炭素で被覆する方法も考えられるが、薄い炭素膜では素材を完全に被覆できず、炭素としての特性を発揮させることは不可能である。また、炭素ペーストで被覆する方法も考えられるが、生体組織との接触で炭素ペーストが容易に脱落するため、これも不適であった。そのため、炭素は、マイクロニードル電極への利用は殆ど実現されていない。なお、特許文献５には、炭素めっき方法に関する技術が開示されている。
【００２１】
本発明は、生体組織や生体由来物質の表面に用いられ、この生体組織等に関するデータを電気的または電気化学的に得るために、材質の生体適合性、接触に対する脆さ、電気導電性、電気化学的な安定性、及び材料コスト・製造コストを考慮し、炭素を生体組織と接触する表面に用いつつ、信頼性の高いマイクロニードル、マイクロニードル製造方法、マイクロニードルセンサ及びマイクロニードルセンサ製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００２２】
本発明の第１の態様のマイクロニードルは、対象物に密着する第１面及びその裏面である第２面を有する平板状の絶縁体と、この絶縁体に設けられ、先端側の突起部が当該絶縁体の前記第１面から露出し、導電性を有する複数の突起体と、前記突起部に被覆された厚さ１μｍ以上の炭素の連続膜を備える。
【００２３】
上述したマイクロニードルは、複数の前記突起部のうち、いずれかの突起部を導通する接続線が設けられていることが望ましい。
【００２４】
上述したマイクロニードルは、前記複数の突起体は、前記絶縁体の前記第２面から露出する電極を有していることが望ましい。
【００２５】
本発明の第２の態様のマイクロニードル製造方法は、平板状の金属基体の第１面に先端側に突起部を有する複数の突起体を形成する突起体形成工程と、複数の前記突起部を取り囲む位置に枠部を設けると共に、前記枠部と前記複数の突起部とを連結する連結部を前記突起体の基端側に設け、前記枠部によって前記複数の突起体を支持する支持部形成工程と、前記第１面を前記複数の突起部が隠れるように絶縁材で被覆する絶縁材被覆工程と、前記第１面の裏側の第２面に所定パターンでレジストを形成するレジスト被覆工程と、前記第２面側より前記レジストが形成されていない部分の前記金属基体を除去する金属基体除去工程と、前記絶縁材及び前記レジストを除去するレジスト除去工程と、前記突起部に１μｍ以上の厚さの炭素連続膜を被覆する被覆工程と、前記第２面の面上に前記突起体の電極が露出するように絶縁材を付与する絶縁材付与工程と、前記第１面側から連結部を切断して、前記突起部間を分離する切断工程と、
前記第１面側から絶縁材を供給し、前記連結部を被覆すると共に、前記複数の突起部の先端を露出させる絶縁材供給工程と、前記金属基体の前記枠部を除去する除去工程を備える。
【００２６】
本発明の第３の態様のマイクロニードルセンサは、測定対象物に密着する第１面及びこの第１面の裏側の第２面を有する平板状の絶縁体と、この絶縁体に設けられ、先端側の突起部が当該絶縁体の前記第１面から露出し、かつ、基端部が前記第２面に露出すると共に、厚さ１μｍ以上の炭素の連続膜が被覆された複数の突起体とを有するマイクロニードルと、このマイクロニードルの前記絶縁体の第２面側に積層配置され、電極を介して電気的導通がなされるよう接合された接続用基板を備える。
【００２７】
本発明の第４の態様のマイクロニードルセンサ製造方法は、平板状の金属基体の第１面に先端側に突起部が設けられた複数の突起体を形成する突起体形成工程と、複数の前記突起部を取り囲む位置に枠部を設けると共に、前記枠部と前記複数の突起部とを連結する連結部を前記突起体の基端側に設け、前記枠部によって前記複数の突起体を支持する支持部形成工程と、前記第１面を前記複数の突起部が隠れるように絶縁材で被覆する絶縁材被覆工程と、前記第１面の裏側の第２面に所定パターンでレジストを形成するレジスト被覆工程と、前記第２面側より前記レジストが形成されていない部分の前記金属基体を除去する金属基体除去工程と、前記絶縁材及び前記レジストを除去するレジスト除去工程と、前記突起体に１μｍ以上の厚さの炭素連続膜を被覆する被覆工程と、前記第２面の面上に前記突起体の電極が露出するように絶縁材を付与する絶縁材付与工程と、前記第１面側から連結部を切断して、前記突起部間を分離する切断工程と、前記第１面側から絶縁材を供給し、前記連結部を被覆すると共に、前記複数の突起部の先端を露出させる絶縁材供給工程と、前記金属基体の前記枠部を除去してマイクロニードルを形成する除去工程と、前記電極に、接続用基板の接続用電極を接続する接合工程とを備える。
【００２８】
上述したマイクロニードル製造方法は、前記マイクロニードルの前記絶縁体と前記接続用基板との間にアンダーフィル材を充填することが好ましい。
【００２９】
本発明の第５の態様のマイクロニードルセンサ製造方法は、平板状の金属基体の第１面に先端側に突起部が設けられた複数の突起体を形成する突起体形成工程と、複数の前記突起部を取り囲む位置に枠部を設けると共に、前記枠部と前記複数の突起部とを連結する連結部を前記突起体の基端側に設け、前記枠部によって前記複数の突起体を支持する支持部形成工程と、前記第１面を前記複数の突起部が隠れるように絶縁材で被覆する絶縁材被覆工程と、前記第１面の裏側の第２面に所定パターンでレジストを形成するレジスト被覆工程と、前記第２面側より前記レジストが形成されていない部分の前記金属基体を除去する金属基体除去工程と、前記絶縁材及び前記レジストを除去するレジスト除去工程と、前記突起体に１μｍ以上の厚さの炭素連続膜を被覆する被覆工程と、前記第２面の面上に前記突起体の電極が露出するように絶縁材を付与する絶縁材付与工程と、前記第１面側から連結部を切断して、前記突起部間を分離する切断工程と、  前記第１面側から絶縁材を供給し、前記連結部を被覆すると共に、前記複数の突起部の先端を露出させてマイクロニードルを形成する絶縁材供給工程と、前記電極に、接続用基板の接続用電極を接続する接合工程と、前記金属基体の前記枠部を除去する除去工程を備える。
【発明の効果】
【００３０】
本発明によれば、対象物に密着する第１面及びその裏面である第２面を有する絶縁体と、この絶縁体に設けられ、先端部が当該絶縁体の前記第１面から露出し、導電性を有する複数の突起部と、この突起部に被覆された厚さ１μｍ以上の炭素の連続膜を備えているため、生体、または生体由来の物質の表面上に適用し、前記生体の組織、または生体由来の物質に関するデータを電気的または電気化学的に高信頼性で得ることが可能となる。また、材質の生体適合性、接触に対する脆さ、電気導電性、電気化学的な安定性、及びコストの課題を総合的に解決し、信頼性を得ることが可能となる。また、炭素連続膜で被覆されているため、生体適合性を考慮する必要が無く、導通材料であれば基体として廉価な材料を用いることができるため、材料コストを低減できる。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明の一実施形態に係るマイクロニードルセンサを示す分解斜視図。
【図２】同マイクロニードルセンサを構成するマイクロニードルの製造方法の各工程を示す断面図。
【図３】同マイクロニードルセンサを構成するマイクロニードルの製造方法の各工程を示す上面図及び下面図。
【図４Ａ】同マイクロニードルセンサの製造方法の各工程を示す断面図。
【図４Ｂ】同マイクロニードルセンサの製造方法の各工程を示す断面図。
【図５Ａ】同マイクロニードルセンサの製造方法の別の例の各工程を示す断面図。
【図５Ｂ】同マイクロニードルセンサの製造方法の別の例の各工程を示す断面図。
【図５Ｃ】同マイクロニードルセンサの製造方法の別の例の各工程を示す断面図。
【発明を実施するための形態】
【００３２】
以下では、本発明の実施形態について添付図面を参照して説明する。以下の説明で用いる図面は、本発明の実施形態の構成を説明するためのものであり、図示される各部の大きさや厚さや寸法は、実際のマイクロニードルとは異なる場合がある。なお、これらの図において上面（第１面）・下面（第２面）と称して説明するが、製造工程や使用状態においてこれらの向きに限定されない。
【００３３】
図１は、本発明の一実施形態に係るマイクロニードルセンサ１０を示す斜視図である。図２，図３，図４Ａ，図４Ｂはマイクロニードルセンサ１０の製造方法の各工程を示す図である。
【００３４】
マイクロニードルセンサ１０は、生体（生体組織）、または生体由来の物質の表面上に適用し、生体、または生体由来の物質に関するデータを電気的または電気化学的に得るための突起部を有する生体センサとして用いるものである。
【００３５】
図１及び図４Ｂに示すように、マイクロニードルセンサ１０は、マイクロニードル２０と、このマイクロニードル２０に積層された接続用基板５０とを備えている。マイクロニードル２０は、平板状の絶縁体から形成されたマイクロニードルベース３０と、このマイクロニードルベース３０内にマトリクス状に配置された突起体４０とを備えている。マイクロニードルベース３０は、対象物あるいは測定対象物である生体に密着する上面（第１面）及びその裏面である下面（第２面）を有している。
【００３６】
マイクロニードルベース３０を形成する絶縁体の材質は、有機樹脂，セラミックス，ガラス等の後述する絶縁材Ｇが固化したものである。マイクロニードルセンサ１０の製造工程上、付与時には流動性があるが、硬化後には固化して後述する突起部４２を保持できることが必要である。さらに、生体組織に接触する可能性があるため、生体に影響を及ぼす溶出物がないことも必要である。マイクロニードルベース３０は使用する材質によって、硬質とも軟質ともすることができる。それは、用途によって使い分けられてよい。例えば、柔軟性のある有機樹脂を用いた場合は、可撓性を有し、生体表面の曲面にフィットする機能を付与できる。具体的な材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、または、ポリエチレンテレフタラートや、アクリル樹脂やポリアミド樹脂等の高弾性率熱可塑性樹脂、及び、エポキシ樹脂等の熱硬化性ポリマー等となる。
【００３７】
突起体４０は、マイクロニードルベース３０内部に設けられたベース部４１と、このベース部４１から上面に突出した突起部４２とを備えている。突起部４２は、生体の表面から数μｍ〜数１００μｍの深部まで穿入するため、先端が用途に合った程度に十分尖っている。
【００３８】
突起部４２の高さ，尖り度，密度（単位面積あたりの個数），根元部の大きさや形状，配列等は、用途に応じて設定されている。例えば、皮膚上に適用し、０．２ｍｍの表皮を貫通して真皮の情報を検出するためには、０．２ｍｍ以上の高さが必要である。但し、真皮層の下層までは到達しないよう、上限は１ｍｍ程度とすべきである。尖り度、大きさ、密度，配列等も、生体組織のどのような情報をとるか、どのような面積に渡って装着するか等の目的によって設定されている。
【００３９】
突起体４０は炭素連続膜Ｈによって全体又は一部が被覆されている。少なくとも、突起部４２は、その露出している部分が厚さ１μｍ以上の炭素連続膜Ｈで被覆されている。ベース部４１のうち所定のグループを接続する連結部（接続線）４３がマイクロニードルベース３０中に埋設されている。ベース部４１の下端はマイクロニードルベース３０から露出し、外部（後述する電極６１）との接続に供される電極４４が形成されている。このように、マイクロニードルベース３０は、突起体４０の基端側のベース部４１を保持し、突起部４２同士間の絶縁を保ち、突起部４２のいくつかが接続されている場合には、その連結部４３を包含する。なお、炭素連続膜Ｈを１μｍ以上に形成することで、使用中に剥離したり、形成する際に被覆が途切れたりすることがなく、安定した被膜を維持できる。
【００４０】
電極４４は、後述するように突起体４０全体の表面に炭素連続膜Ｈを形成する工程で、炭素連続膜Ｈが形成される。炭素連続膜Ｈは、特に接続用基板５０の電極６１との接合に対して問題にならなければ、そのまま利用することが好ましい。しかし、接合の方式によっては炭素連続膜Ｈの存在が接合に適さない場合もあるので、電極４４面上の炭素連続膜Ｈを除去し、別の材料で被覆することによって接合性を向上させるようにしてもよい。
【００４１】
突起体４０は、予め突起状に成形・加工された金属基体Ｋの表面に厚さ１μｍ以上の炭素連続膜Ｈが被覆されたものである（後述する製造工程参照）。金属基体Ｋは、切削加工，エッチング加工等の既存の様々な手法によって、適切な形状に成形・加工されている。なお、炭素材料を突起状に成形・加工することは困難である。金属基体Ｋの材質としては、導電性であれば良く、従来から生体に対して適用されているステンレス，チタン等の他、ニッケル，鉄やこれらの合金，及び、貴金属類も使用できる。
【００４２】
突起部４２は、生体の組織、あるいは、生体由来の物質に対し、ある程度の深さで穿入させるため、材質の生体適合性、電気導電性、電気化学的な安定性を兼ね備えていると共に、接触に対して脆弱では無い必要がある。突起部４２の表層は生体適合性のよい炭素を材料とする炭素連続膜Ｈが施されている。さらに、金属基体Ｋ上の連続膜であるため、接触に対して脆弱ではないことから壊れにくく、電気導電性に優れ、炭素連続膜Ｈは１μｍ以上の十分厚い膜であるため、金属基体Ｋを完全に被覆して電気化学的安定性を有する。
【００４３】
接続用基板５０は、ポリマー樹脂等で形成された板状の絶縁基板６０を備えている。この絶縁基板６０の上面にはマトリクス状に配置された電極（接続用電極）６１が設けられている。電極６１は上述した電極４４に対応して形成されている。電極６１上には導電性ペースト６２が供給されている。絶縁基板６０内には、上面と下面を貫通するビア穴６３が形成されている。また、絶縁基板６０の下面にはビア穴６３に接続される配線パターン６４が形成されている。配線パターン６４には外部との信号・電力の入出力を行う端子６５が形成されている。
【００４４】
接続用基板５０は、マイクロニードル２０を上面（第１面）に搭載し、電極６１、導電性ペースト６２、ビア穴６３、配線パターン６４を介して、突起部４２において収集された電気的信号を外部回路に導く機能、及び、突起部に対して有効な電気的信号を与える機能を有している。これらの機能を発揮させるため、接続用基板５０に包含される回路は、マイクロニードル２０と外部回路の両方を好ましい状態で連結できるよう、予め綿密に設計し、作製されている。なお、電気的信号の周波数を制御するための素子、また、外部に無線で信号を伝播するためのデバイス等を必要に応じて設けてもよい。
【００４５】
接続用基板５０は、マイクロニードル２０とは別に、後述する製造方法を用いて製造される。また、従来のプリント配線板やフレキシブル配線板等と同様の手法で作製されてよい。もちろん、例えば可撓性を有するマイクロニードルにはフレキシブル配線板を組合せて使用する等、その仕様は用途に合わせて設計、決定されている。
【００４６】
マイクロニードル２０と接続用基板５０との間には、ポリマー樹脂等の絶縁材からなるアンダーフィル材７０が充填されている。アンダーフィル材７０は、マイクロニードル２０の電極４４と接続用基板５０の電極６１とが接触により電気的接続された状態を維持することで、接合後の接合の信頼性を向上させる機能を有している。
【００４７】
この他、マイクロニードル２０の電極４４と接続用基板５０の電極６１の表面にはんだ濡れ性を付与した場合は、はんだペーストやはんだボールを搭載しリフローすることで接合してもよい。また、異方性導電膜を用いても良い。また、導電性ペーストを用いた場合には、例えばインクジェット法で電極上に搭載し、両方の基板を位置あわせし、圧着して接合する方法も取ることができる。
【００４８】
このように構成されたマイクロニードルセンサ１０は、次のようにして用いられる。マイクロニードルセンサ１０は、測定対象物として人体に直接適用されるように構成されており、具体的には肌等を想定している。また、マイクロニードルセンサ１０は、人体ではなく、生体由来の物質として、例えば、人の血液、尿、汗、涙、唾液、リンパ液、胃液、精液、若しくは鼻水、等の体液、大便、皮脂片、髪，皮脂，爪，嘔吐物、吐瀉物等が対象となる。また、マイクロニードルセンサ１０は、人体でない場合も対象とすることができ、人間以外の動物、あるいは、植物の実，茎，葉，根等にも適用できる。
【００４９】
このマイクロニードルセンサ１０は、マイクロニードル２０と接続用基板５０を組合せて用いることで、突起部４２において収集された電気的信号を、接続用基板５０を経て外部回路に導くことができる他、突起部４２に対して有効な電気的信号を与えることも可能となる。
【００５０】
なお、測定や電気信号付与を行わない場合には、マイクロニードル２０単体で使用してもよい。マイクロニードル２０単体を治具として用いることで、細かい孔を人体に空けたり、外用薬を染みこませたりすることもできる。
【００５１】
次に、マイクロニードルセンサ１０の製造方法について説明する。図２はマイクロニードルセンサ１０の製造方法の各工程を示す断面図、図３はマイクロニードルセンサ１０の製造方法の各工程を示す平面図である。図３の各工程（ａ）〜（ｆ）は図２の各工程（ａ）〜（ｆ）に対応しており、それぞれ上面図と下面図を示している。また、図４Ａ，図４Ｂはマイクロニードルセンサ１０の製造方法の各工程を示す断面図、図５Ａ〜図５Ｃは、マイクロニードルセンサ１０の製造方法の別の例の各工程を示す断面図である。
【００５２】
図２の（ａ）及び図３の（ａ）に示すように、金属基体Ｋの上面（第１面）に複数の突起部４２を成形・加工する。加工方法としては、例えば、下記の第１の方法〜第５の方法が挙げられる。これらから選ばれる方法の一つ、またはそれらの組合せで突起部の成形・加工を行う。なお、加工方法はこれらに限られない。ここで、図では複数の突起部４２が一つの群Ｐとなるよう、群Ｐを取り囲むように枠部Ｋａが設けられている。
【００５３】
第１の方法は、金属基体Ｋの一方の面から、金属の突起部４２を物理的に削りだす方法である。この方法では、突起部４２となる部分に、中央が厚くなったドットパターンレジストを形成し、不要な部分をブラスト処理やドライエッチング処理によって除去する。
【００５４】
第２の方法は、金属基体Ｋの一方の面から、金属の突起部を化学的に削りだす方法である。この方法では、ドットパターンレジストを形成し、ウェットエッチャントを用い（例えば、ステンレスの場合には塩化鉄溶液等）て、金属基体Ｋの厚さの途中の深さまでエッチングし、さらに、レジストを剥離してから、追加のエッチングを行って先端を尖らせる。
【００５５】
第３の方法は、金属基体Ｋをブレードを用いて切削加工する方法である。この方法に用いるブレードは突起部４２の仕様（ピッチ，高さ，尖り度等）に合うよう設計、製作されたものを用いることが望ましい。
【００５６】
第４の方法は、金属基体Ｋをプレス加工する方法である。金属板等の基体を圧延で形成する時に、金型を用いて突起部４２の形状に成形する。もし、先端の尖り度が不足の場合は、追加のウェットエッチングを行う。
【００５７】
第５の方法は、ドットパターンを形成したレジストを樹脂で型取りして得た型に電鋳法を施して得た金属版として形成する方法である。すなわち、シリコン，フォトレジスト等で微細加工し突起部形状を形成し、樹脂で型取りしてその面を導電化する。電鋳（Ｎｉ，Ｆｅ，Ｆｅ−Ｎｉ）を行って、樹脂型を外すことで、突起部４２を形成した金属基体Ｋが得られる。
【００５８】
上述した第１〜第５の方法を用いて形成される突起部４２における、高さ，尖り度，密度（単位面積あたりの個数），根元部の大きさや形状，配列等は、主として用途によって決定されるべき事項である。例えば、マイクロニードル２０を皮膚上に適用し、０．２ｍｍの表皮を貫通して真皮の情報を検出するためには、０．２ｍｍ以上の高さが必要である。ただし、真皮層の下層までは到達しないよう、上限は１ｍｍ程度に設定されている。尖り度、大きさ、密度，配列等についても、生体組織及び生体由来物質に対して取得する情報や、取得する領域の面積等目的によって設定されている。
【００５９】
これらの設定に応じて、突起部４２の加工方法については、最適なプロセス設計が行われる。例えば、極微小な領域に数多くの突起部４２を形成する場合は、微小なブレードで切削加工を行うと数１０μｍピッチで、アスペクト比１／１程度の微小なものが形成できる。一方、広い面積に粗なピッチで、比較的大きな突起部を形成する場合は、ウェットエッチングを用いると、低コストでの作製が可能である。
【００６０】
ウェットエッチングにおいては、金属基体Ｋの厚さに対して中間の厚さに相当するところまで加工を施して突起部４２を形成するものであるため、突起部４２の高さは、金属基体Ｋの厚さよりも低くなる。したがって、マイクロニードルセンサ１０の要求仕様に合わせて、準備する金属基材Ｋの厚さ、加工法等を設定する。
【００６１】
次に、図２の（ｂ）及び図３の（ｂ）に示すように、複数の突起部４２が形成された面全体を複数の突起部４２が隠れるようにレジストＲで被覆する。これにより、突起部４２が存在する上面を保護して、後続の工程で下面を加工する。したがって、レジストＲを突起部４２の高さよりも十分厚くなるように被覆する必要がある。レジストＲは、後続の工程における、物理的、化学的なアタックに対して耐性を有し、かつ、後にレジスト剥離を行う時に、比較的容易に剥離ができることが必要である。したがって、アルカリ可溶性のものが適当である。
【００６２】
図２の（ｃ）及び図３の（ｃ）に示すように、下面に感光性レジストＤを被覆し、露光，現像する。この工程では、突起部４２と相応するように配線パターン６４の位置を決める必要があるため、予め設けてある位置決め用のマークを基準として、位置あわせを十分に行う必要がある。ここで、形成する配線パターン６４は、突起部４２のベース部４１、電極６１、及び、突起部４２間を連結する部分となる。感光性レジストＤとしては、一般的ドライフィルムレジスト等を使用できる。この感光性レジストＤも、後続のエッチング工程における物理的、化学的なアタックに対して耐性を有している必要がある。
【００６３】
図２の（ｄ）及び図３の（ｄ）に示すように、下面より、感光性レジストＤで被覆されていない金属部分を物理的、または化学的にエッチングする方法で加工してベース部４１、電極６１と連結部４３の形状を作る。物理的エッチング法は、プラズマエッチング，反応性イオンエッチング，イオンミリング等がある。化学的エッチングは、塩化鉄溶液、硝酸、王水等によるウェットエッチングが、ステンレスを金属基材Ｋとして使用した場合には適用できる。
【００６４】
図２の（ｅ）及び図３の（ｅ）に示すように、両面のレジストＲ，感光性レジストＤを除去する。両方のレジストＲ，感光性レジストＤがいずれもアルカリ可溶性である場合は、希水酸化アルカリ水溶液中で、共通の一工程で剥離することができる。もし、レジストＲ又は感光性レジストＤの一方が溶剤可溶性タイプである等、タイプが異なる場合は、別々の剥離液を用いてレジスト剥離を行う。レジスト剥離を行った後は、露出した金属表面全体を脱脂液に浸漬、さらに、希釈酸溶液に浸漬して、付着した有機皮膜や酸化物を完全に除去する。
【００６５】
図２の（ｆ）及び図３の（ｆ）に示すように、突起体４０を含む金属基体Ｋの全面に１μｍ以上の厚さの炭素連続膜Ｈを被覆する。この炭素連続膜Ｈは、例えば公知の炭素めっき法（特開２００９−１２０８６０公報等）により形成する。例えば、溶融塩電解を利用して実施している炭素めっき技術を利用することができる。この技術は、塩化物等の溶融塩に加えたカーバイドイオン（Ｃ２２−）の陽極酸化反応を利用することにより、陽極である被処理材表面に非常に緻密な炭素層を形成するものである。反応式は以下の通りである。
【００６６】
Ｃ２２−  →  ２Ｃ（めっき膜）  ＋  ２ｅ−
このようにして得られる炭素連続膜Ｈは、典型的には、グラファイト構造を含み、ｓｐ２結合を形成している炭素原子とｓｐ３結合を形成している炭素原子との混合体からなる。
【００６７】
炭素めっき法によれば、厚い炭素連続膜Ｈを形成することができる。例えば、厚さが１乃至５μｍの炭素連続膜Ｈを形成することができる。また、炭素めっき法によれば、金属基体Ｋが複雑な形状を有している場合であっても、均一な厚さの炭素連続膜Ｈを形成することができる。例えば、金属基体Ｋが湾曲又は屈曲した形状を有している場合、炭素連続膜Ｈは、金属基体Ｋの金属表面のうち、少なくとも金属基体Ｋが湾曲又は屈曲した部分に対応した領域を含めて被覆することができる。また、金属基体Ｋが、突起部４２が存在する上面及び下面と、それらの縁に沿って延びた端面とを有している場合、炭素連続膜Ｈは、上面及び下面の全体と、端面とを被覆するように形成することができる。また、炭素めっき法によれば、炭素連続膜Ｈを、比較的低いコストで及び高い生産性で形成することができる。それ故、本実施形態によれば、今後の医療技術の進歩に追随し、装置としての信頼性を向上させ、低コスト化や生産性の向上を達成することが可能になる。
【００６８】
図２及び図３の処理後、図４Ａの（ａ）に示すように、突起部４２が存在しない下面側に電極４４が露出するように絶縁材Ｇを塗布等により付与する。または、下面全体に絶縁材Ｇを塗布した後、レーザ法等で電極４４が露出するように穴を開けることも可能である。
【００６９】
次に、図４Ａの（ｂ）に示すように、連結部４３を切断して、突起部４２間を分離する。切断の方法は、ダイシング，ルータ，レーザ等、種々のものを選ぶことができ、特に指定されない。切断の深さとしては、連結部４３を切断して突起部４２間の導通が完全に無くなればよく、深すぎて絶縁材Ｇの層を貫通しないようにすることがよい。この工程において、全ての突起部４２が独立となるように切断する必要はない。すなわち、用途により幾つかの突起部４２を集合体として使用する場合には、ここでは切断せずに連結部４３を残しておいてよい。この連結部４３は突起部４２を導通させる接続線となる。
【００７０】
次に、図４Ａの（ｃ）に示すように、突起部４２が存在する面に絶縁材Ｇを付与し、図４Ａの（ｂ）の工程で切断した連結部４３が完全に埋まるようにする。さらに、突起部４２が露出する高さがそれぞれの用途に適合するようにするため、ここで付与される絶縁材Ｇの厚さを調整する。
【００７１】
ここで用いる絶縁材Ｇの材質は、後続の工程で上面側に付与するものと同じとすることが、両面での機械的性質の相違が生じないことから、反りや剥がれ等の問題が軽減されるため好ましい。その場合、上面側の絶縁材Ｇは生体に直接接触する可能性があるので、結果的に絶縁材Ｇは生体適合性の材質が使われる。また、絶縁材Ｇとして、水分を吸収して絶縁性が低下する材質も適当ではない。これらの条件から、絶縁材Ｇは、材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、または、ポリエチレンテレフタラートや、アクリル樹脂やポリアミド樹脂等の高弾性率熱可塑性樹脂、及び、エポキシ樹脂等の熱硬化性ポリマー等を使用してよい。なお、上面側の絶縁材Ｇと下面側の絶縁材Ｇとを異なる材質のものとしてもよい。特に下面側の絶縁材Ｇは、生体に直接接触することはないので、廉価な樹脂を選択してもよい。
【００７２】
次に、図４Ａの（ｄ）に示すように、枠部Ｋａを除去してマイクロニードル２０を形成する。除去の仕方は、ダイシング，ルータ，レーザ，金型を用いた打ち抜き等、特に指定されない。
【００７３】
次に、図４Ｂの（ａ）に示すように、接続用基板５０の上面側にマイクロニードル２０を位置決めし、用意された接続用基板５０の電極６１に導電性ペースト６２を供与する。ここでは、導電性ペースト６２として、炭素ペーストを半球状となるように搭載した図となっている。このほか、簡便な方法としては異方性導電フィルムを用いる方法がある。また、電極表面にはんだ濡れ性を付与した場合は、はんだペーストかはんだボールを電極６１上に付与してリフローすることではんだからなるバンプを形成できる。このようにして、導電性ペースト６２を形成した後、マイクロニードル２０側の電極４４と接続用基板５０側の電極６１同士を位置合わせして、接合の準備をする。
【００７４】
次に、図４Ｂの（ｂ）に示すように、電極４４と電極６１同士を、導電性ペースト６２を介して接続する。両者の電極４４と電極６１同士を電気的接続ができるように、導電性ペースト６２の特性に合わせた既存の方法で接続を行う。例えば、炭素等の導電性ペーストの場合は、圧着して溶媒が揮発し、バインダーが硬化するまで、ペーストにより設定された温度で保持する。はんだの場合は、リフロー炉に通して、はんだを溶融して電極間を接合する。異方性導電フィルムの場合は、電極４４と電極６１が存在する領域全体に付与して熱圧着を行う。
【００７５】
次に、図４Ｂの（ｃ）に示すように、接合されたマイクロニードル２０と接続用基板５０の間のギャップにアンダーフィル材７０を充填して接合部を補強し、外力による接合の欠損が生じるのを防止する。以上の工程を経ることで、マイクロニードルセンサ１０が製造される。
【００７６】
次に、図５Ａ〜図５Ｃにより、マイクロニードルセンサ１０の製造方法の別の例について説明する。なお、これらの図において、図２，図３，図４Ａ，図４Ｂと同一機能部分には同一符号を付し、その詳細な説明は省略する。
【００７７】
図５Ａの（ａ）に示すように、図２の（ａ）〜（ｆ）の工程により、炭素連続膜Ｈを表面に形成させた状態のマイクロニードル２０を形成する。次に、図５Ａの（ｂ）に示すように、マイクロニードル２０の下面に絶縁材Ｇを付与し、電極４４が露出された状態とする。
【００７８】
図５Ｂの（ａ）に示すように、接続用基板５０を一般的な手法によって製造する。次に、図５Ｂの（ｂ）に示すように、接続用基板５０では、電極６１に導電性ペースト６２を付与する。
【００７９】
図５Ｃの（ａ）に示すように、マイクロニードル２０と接続用基板５０を位置あわせし、接合の準備をする。次に、図５Ｃの（ｂ）に示すように、マイクロニードル２０側の電極４４と接続用基板５０側の電極６１同士を位置あわせして、導電性ペースト６２を介して接合する。
【００８０】
図５Ｃの（ｃ）に示すように、マイクロニードル２０と接続用基板５０の間のギャップにアンダーフィル材７０を供給し、両者を固定する。次に、図５Ｃの（ｄ）に示すように、マイクロニードル２０の突起部４２の間をつないでいた連結部４３を切断する。接続用基板５０が切断加工における支持体としての機能を有するため、加工のし易さ、及び精度を向上することができる。
【００８１】
図５Ｃの（ｅ）に示すように、マイクロニードル２０の上面側に絶縁材Ｇを付与し、連結部４３が完全に埋まるようにする。次に、図５Ｃの（ｆ）に示すように、枠部Ｋａを除去してマイクロニードル２０と接続用基板５０が一体化されたマイクロニードルセンサ１０が形成される。
【００８２】
このように構成されたマイクロニードルセンサ１０によれば、生体組織や生体由来物質の表面に用いられ、この生体組織等に関するデータを電気的または電気化学的に得るために、材質の生体適合性、接触に対する脆さ、電気導電性、電気化学的な安定性、及び材料コスト・製造コストを考慮し、炭素を生体組織と接触する表面に用いつつ、信頼性を高めることができる。
【００８３】
マイクロニードルセンサ１０においては、電極のグループ化を行うことで電気化学的方法による特別な情報取得（測定）を行うことができる。グループ化は、１つの突起部若しくは複数の突起部をまとめてグループとする。グループ化は、突起部４２間の連結部４３を切断する時に、連結の残し方で設定することができる。また、接続用基板の回路の設計における結合の仕方によっても設定することができる。
【００８４】
グループ化を行うことで、例えば、複数の異なるバイオマーカ値を得ることができる。また、同種の測定であっても測定の条件を複数の異なる水準において行うことで、測定値の確度を向上させることができる。
【００８５】
この他、隣接するグループを対として、その間での電極反応を調べることができる。グループを３以上とすることで、多数の対によって調べることが可能となり、微小領域の生体データを正確に得ることが容易となる。
【００８６】
そして、２以上のグループ間で電圧を印加するか又は電流を流し、その電圧又は電流に対応した電流又は電位を測定する。電流を測定する場合、この測定を連続的に行えば、電流を時間で積分することにより、電気量を得ることもできる。
【００８７】
また、グループ化された電極に加え、参照電極を導入した場合には、測定電極として用いる一方のグループの電極と参照電極との間の電位差を測定することができる。さらに、２以上のグループにおける電極を、測定電極と対極して使用し、それに加えて参照電極を導入した場合には、参照電極と測定電極との間の電位差を一定に保ち、測定電極と対極間を流れる電流を測定することができる。或いは、測定電極と対極間に一定の電流を流し、参照電極と測定電極との間の電位差を測定する。このようにして得られた測定値から、液体試料における濃度等のバイオマーカとなる数値を求めることができる。
【００８８】
上述したマイクロニードルセンサ１０においては、各図において、マイクロニードル２０と接続用基板５０とは、同等のサイズで示されているが、必ずしも同等のサイズである必要はない。接続用基板５０を大きいサイズとし、マイクロニードル２０と接合されていない部分には、他の部品を実装して機能を拡大させて使用するようにしてもよい。部品としては、コンデンサやインダクタ等の受動部品，能動部品である半導体チップ、及びそれらをモジュール化したパッケージ等が挙げられる。この場合、この接続用基板５０上である程度の機能を集積化させることができる。あるいは、接続用基板５０の周辺に外部接合用端子のみを設け、別の外部基板と連結するためのケーブルを外部接合用端子に接合するようにしてもよい。この場合は、接続用基板５０は、中継基板としての用途に限定されるが、例えば柔軟性を要する用途の場合には、機能素子を外部基板に集積させて機能素子に連結させるようにしてもよい。
【００８９】
マイクロニードルセンサ１０においては、生体センシング測定の感度向上のために、炭素連続層の表面を修飾してもよい。修飾の物質や仕方は用途により、検出する物質や濃度，検出時間等により設定する。例えば、血糖の分析を行う場合、炭素連続層の表面に、グルコースオキシターゼやオスミウム化合物を固定化してもよい。
【００９０】
マイクロニードルセンサ１０は、皮膚，粘膜等、体外から直接接触しうる部分に貼付し、用意された複数の電極間に微小電流を流してその応答を得る、いわゆるバイオインピーダンスとしても利用することができる。その際、複数組の電極に対して、電流の大きさや周波数，波形等の因子を変えて測定することで、１回の測定によってより高精度で、より多くの情報を得ることができる。
【００９１】
また、マイクロニードルセンサ１０は、必ずしも人体に適用するだけでなく、人体で生じた生体由来の物質、及び植物に対しても適用することができる。このような物質に対しても、マイクロニードル形状であるため尖入できるので、表層より内部のデータを、比較的接触面積を増やして、さらに部位を固定した上で測定できるという利点がある。その場合の、電気化学的測定、バイオインピーダンス測定のやり方は人体に適用する場合と同様である。
【００９２】
上述した製造工程において、マイクロニードル２０及び接続用基板５０は１枚ずつ製造しているが、複数のマイクロニードル２０を一枚の基板内に割り付け、さらに接続用基板５０を一枚の基板内に割り付け、これらを一度に処理し、最後に切り離すようにしてもよい。
［実施例］  
以下に、マイクロニードルセンサ１０の製造方法及びこれを用いた測定の具体例を記載する。厚さ０．５ｍｍ，サイズ１３５ｍｍ×１３５ｍｍのステンレス（ＳＵＳ３０４）板を金属基材Ｋとし、それを図２，図３，図４Ａ，図４Ｂの工程に従って加工した。金属基材Ｋの両面のパターンの位置あわせのため、金属基材Ｋには予め枠部Ｋａに当たる位置に１００μｍ径の穴（不図示）をレーザで開けた。
【００９３】
金属基材Ｋの上面に、ネガ型感光性ドライフィルムレジストを塗布した。パターンは、径２００μｍ、ピッチ８００μｍ、１２個×１２個のドットパターンを幅２ｍｍの枠部Ｋａが取り囲む形状のものとした。一つの枠部Ｋａ内のサイズ（突起部４２の群Ｐ）は１１ｍｍ×１１ｍｍであった。突起部４２の連結部４３の幅は０．１ｍｍとした。このパターンを１０×１０個割付したフォトマスクを介して、レジスト上に露光し、現像した。露光時には、位置あわせ用の穴を用いてアライメントを行った。
【００９４】
金属基材Ｋの下面は、後工程でエッチング液が接触しないよう、全面を耐酸性フィルムで覆った。これを塩化第２鉄エッチング液を用いて、３００μｍ相当分化学エッチングした。この時、化学エッチングは等方的に進行するため、ドットパターンのレジストの下部は上方ほど細くなり、針状に近い形状の突起部４２が形成される。
【００９５】
この後、レジストを剥離して、さらに、突起部４２全体に数１０μｍ分の化学エッチングを追加することで、図２の（ａ）及び図３の（ａ）に示すように、突起部４２の先端を尖らせた。
【００９６】
図２の（ｂ）及び図３の（ｂ）に示すように、金属基材Ｋの上面全体に、非感光性、アルカリ可溶性のレジストＲを被覆させた。これは、後工程で突起部４２を保護するためであるため、突起部４２の先端も完全に覆われるよう、厚さは４００μｍとなるように複数回重ね塗りを行った。そして、下面の耐酸性フィルムを剥離した。
【００９７】
図２の（ｃ）及び図３の（ｃ）に示すように、金属基材Ｋの下面に感光性レジストＤとして、感光性ドライフィルムレジストをコーティングし、フォトマスクを介してパターン露光し、現像した。下面では、３００μｍ径のドットパターンを形成した。フォトマスクの位置あわせのため、予め枠部に開けておいた穴を用いてアライメントを行った。
【００９８】
図２の（ｄ）及び図３の（ｄ）に示すように、金属基材Ｋの下面に対して、塩化第２鉄エッチング液を用いて、レジストＤで覆われた部分以外は完全に除去されるように化学エッチングを行った。
【００９９】
図２の（ｅ）及び図３の（ｅ）に示すように、さらに、上面を被覆したレジストＲと、下面に残った感光性レジストＤを、希水酸化ナトリウム水溶液に浸漬して完全に溶解した。これにより、突起部４２とそれらの連結部４３、及び枠部Ｋａからなる金属加工物が作製された。
【０１００】
次に、この加工された金属基体Ｋの全面にめっき法により、厚さ３μｍの炭素連続膜Ｈを被覆した。具体的には、炭素連続膜Ｈは、カルシウムカーバイドを含む溶融塩（ＬｉＣｌ−ＫＣｌ−ＣａＣｌ２：５００℃）に加工された金属基材Ｋを浸漬させ、アノード分極することによって形成した。
【０１０１】
次の工程については、図４Ａを参照して説明する。図４Ａの（ａ）に示すように、マイクロニードル２０の下面に対し、上面側から厚さの中間程度の連結部４３が隠れない程度の厚さまで、絶縁材Ｇとしてポリエチレンテレフタレート樹脂を付与し硬化させた。この時、下面は支持板上に載せて、電極４４となる部分が支持板上に接触することにより、その部分に樹脂が回りこみにくくなるようにした。
【０１０２】
次に、図４Ａの（ｂ）に示すように、突起部４２の連結部４３をルータにより切断した。切断幅は０．３ｍｍ，切断部の最大深さは、０．３５ｍｍとし、必要な連結部４３を残してその他の突起部４２が独立となるようにした。図４Ａの（ａ）及び（ｂ）の工程は、同じ支持板上で連続的に行った。
【０１０３】
次に、図４Ａの（ｃ）に示すように、上面側からポリエチレンテレフタレートのワニスをディスペンサで供給し、静置させた。導入量は、突起部の樹脂部上の高さが０．１５〜０．２５ｍｍとなるようにした。その後、絶縁材Ｇを硬化させた。絶縁材Ｇはマイクロニードルベース３０となる。そして、図４Ａの（ｄ）に示すように、枠部Ｋａからルータで切断して、マイクロニードル２０を得た。
【０１０４】
図４Ｂの（ａ）に示すように、別途作製された接続用基板５０の電極６１上に、微小ニードル型ディスペンサを用いて、導電性ペースト６２として炭素ペーストを投与した。次に、図４Ｂの（ｂ）に示すように、マイクロニードル２０との位置あわせを行って、圧力をかけてそれぞれの電極４４及び電極６１を導電性ペースト６２を介して接合し、そのままの形で加熱して導電性ペースト６２を硬化させた。次に、図４Ｂの（ｃ）に示すように、マイクロニードル２０と接続用基板５０の間のギャップにアンダーフィル材７０を端部から供給して、それを加熱、硬化させることで、両者を完全に接合させた。このようにして、マイクロニードルセンサ１０を完成させた。
【０１０５】
接続用基板５０内に形成される回路は、突起部４２の隣り合ったもの同士がそれぞれ別の極性となって、一対の外部端子に接続されるように配線されている。これにより、一般的に血糖濃度等の測定に使われている微小の櫛歯電極と同様の機能を持たせることが可能である。配線の仕方は、必ずしもこのような隣り合った突起部を別の極性にするものに限定されることはなく、用途に合わせて任意に設計できる。
【０１０６】
作製したマイクロニードルセンサ１０を用いて、血糖濃度測定を行った。マイクロニードル１の突起部を有する面上にグルコースオキシターゼとフェリシアン化カリウムからなる反応試薬を投与した。そこに、表面の突起全体部が浸かる程度の血液を滴下した。外部接続用端子には、定電圧を印加して応答電流を測定できるように測定機器が接続されている。血液の滴下後、３０秒後に０．５Ｖの電圧を印加し、電流を測定した。事前に、血液でなく濃度の異なる数種のグルコース溶液で同様の測定を行い、グルコース濃度と電流値の直線性は求められており、この関係より血液中のグルコース濃度を測定することが可能であった。
【０１０７】
なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で種々に変形することが可能である。また、各実施形態は適宜組み合わせて実施してもよく、その場合組み合わせた効果が得られる。更に、上記実施形態には種々の発明が含まれており、開示される複数の構成要件から選択された組み合わせにより種々の発明が抽出され得る。例えば、実施形態に示される全構成要件からいくつかの構成要件が削除されても、課題が解決でき、効果が得られる場合には、この構成要件が削除された構成が発明として抽出され得る。
【符号の説明】
【０１０８】
１０…マイクロニードルセンサ，２０…マイクロニードル，３０…マイクロニードルベース（絶縁体），４０…突起体，４１…ベース部，４２…突起部，４３…連結部（接続線），４４…電極，５０…接続用基板，６０…絶縁基板，６１…電極（接続用電極），６２…導電性ペースト，６３…ビア穴，６４…配線パターン，６５…端子。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図５Ａ】
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【図５Ｂ】
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【図５Ｃ】
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