(57)【要約】【課題】等方性バルク磁石を製造する際に、焼結温度を低くできるＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を提供すること。【解決手段】本実施の形態に係るＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末は、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石（ＲＥは希土類元素を表し、ＴはＦｅ、またはＦｅおよびＣｏを表す。）の粉末であって、前記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石が、ＲＥを１５原子％以上２１原子％以下の量で含む。前記ＲＥが、Ｎｄを含む希土類元素を表すことが好ましく、前記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石が、さらに、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、ＢｉおよびＣからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素を含むことがより好ましい。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石（ＲＥは希土類元素を表し、ＴはＦｅ、またはＦｅおよびＣｏを表す。）の粉末であって、前記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石が、ＲＥを１５原子％以上２１原子％以下の量で含む、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末。
【請求項２】
前記ＲＥが、Ｎｄを含む希土類元素を表す、請求項１に記載のＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末。
【請求項３】
前記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石が、さらに、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、ＢｉおよびＣからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素を含む、請求項１または請求項２に記載のＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末。
【請求項４】
ＲＥ−Ｔ−Ｂ系の等方性バルク磁石（ＲＥは希土類元素を表し、ＴはＦｅ、またはＦｅおよびＣｏを表す。）であって、ＲＥを１５原子％以上２１原子％以下の量で含む、等方性バルク磁石。
【請求項５】
前記ＲＥが、Ｎｄを含む希土類元素を表す、請求項４に記載の等方性バルク磁石。
【請求項６】
前記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系の等方性バルク磁石が、さらに、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、ＢｉおよびＣからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素を含む、請求項４または請求項５に記載の等方性バルク磁石。
【請求項７】
ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石（ＲＥは希土類元素を表し、ＴはＦｅ、またはＦｅおよびＣｏを表す。）の粉末であって、前記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石が、ＲＥを１５原子％以上２１原子％以下の量で含むＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を調製する粉末調製工程と、
前記粉末調製工程で得られた前記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を加圧しながら加熱する加熱工程とを含む、等方性バルク磁石の製造方法。
【請求項８】
前記ＲＥが、Ｎｄを含む希土類元素を表す、請求項７に記載の等方性バルク磁石の製造方法。
【請求項９】
前記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石が、さらに、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、ＢｉおよびＣからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素を含む、請求項７または請求項８に記載の等方性バルク磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末、等方性バルク磁石および等方性バルク磁石の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、機器の小型化、高性能化に伴い、高磁気特性を有する希土類永久磁石が、モータ等の回転機器、一般家電製品、音響機器、医療機器及び一般産業機器等の幅広い分野で応用されており、特に自動車の車載用分野のモータでの使用が増大している。モータ用の希土類永久磁石として、希土類磁石粉末と樹脂とを混合して成形した磁石（いわゆる、希土類ボンド磁石）がある。しかしながら、希土類ボンド磁石は成形の自由度を有しているが、バインダーとして有機材料である樹脂を使用しているため、耐熱性が低く、高温環境下となるエンジンルーム内の箇所では、使用が困難となる場合がある。
【０００３】
有機材料である樹脂を用いずに放電プラズマ焼結（ＳＰＳ：Spark  Plasma  Sintering）により磁石粉末同士を結合する希土類鉄系永久磁石の製造方法が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。この希土類鉄系永久磁石の製造方法では、希土類元素が１３〜１５原子％、Ｃｏが０〜２０原子％、Ｂが４〜１１原子％、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる超急冷希土類鉄系薄片の集合体を用いている。この集合体について、所定の減圧下で、所定の圧力で圧縮し、電極に所定の直流電圧を印加して加熱して、放電プラズマ焼結する。これにより、磁石粉末同士を結合させて希土類鉄系永久磁石を得ることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平２−１９８１０４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記超急冷希土類鉄系薄片の集合体を用いた場合は、焼結温度を高くする必要があった。また、得られた希土類鉄系永久磁石は、保磁力が小さかった。
【０００６】
そこで、本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、等方性バルク磁石を製造する際に、焼結温度を低くできるＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を提供することを目的とする。また、保磁力が大きい等方性バルク磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明の一態様に係るＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末は、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石（ＲＥは希土類元素を表し、ＴはＦｅ、またはＦｅおよびＣｏを表す。）の粉末であって、上記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石が、ＲＥを１５原子％以上２１原子％以下の量で含む。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の一態様によれば、等方性バルク磁石を製造する際に、焼結温度を低くできるＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を提供できる。また、本発明の一態様によれば、保磁力が大きい等方性バルク磁石を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】図１は、ＲＥ量に対する保磁力の変化を示す図である。
【図２】図２は、ＲＥ量に対する緻密化開始時間の変化を示す図である。
【図３】図３は、ＲＥ量に対する焼結時間の変化を示す図である。
【図４】図４は、減磁曲線を示す図である。
【図５】図５は、残留磁化の比率を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、実施の形態について詳細に説明する。なお、以下の実施の形態により何ら限定されるものではない。
【００１１】
＜ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末＞
実施の形態に係るＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を構成するＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石は、主相としてＲＥ2Ｔ14Ｂを含み、磁気的等方性を示す。
【００１２】
ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石において、ＲＥは希土類元素を表す。希土類元素としては、ネオジム（Ｎｄ）、プラセオジム（Ｐｒ）、スカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）およびルテチウム（Ｌｕ）が挙げられる。希土類元素は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１３】
希土類元素としては、角型比の観点から、Ｎｄのみを用いること、またはＮｄとその他の希土類元素とを併用することが好ましい。Ｎｄとその他の希土類元素とを併用する場合は、ＲＥの合計量を１００原子％としたときに、Ｎｄを７０原子％以上１００原子％未満の量で用いることが好ましい。
【００１４】
Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅおよびＣｏを表す。このように、Ｔは、Ｆｅのみであってもよく、一部がＣｏで置換されていてもよい。Ｔの合計量を１００原子％としたときに、Ｆｅを５０原子％以上の量で含むことが好ましい。
【００１５】
ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石は、さらに、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、ＢｉおよびＣからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素を含むことが好ましい。これらその他の元素を適宜用いることで、磁気特性（Ｂｒ、ｉＨｃ、角型性など）を向上させることができる。
【００１６】
ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石は、ＲＥを１５原子％以上２１原子％以下の量で含む。ＲＥの量は、蛍光Ｘ線による分析やＩＣＰによる分析によって確認できる。なお、ＲＥ以外の元素の量についても同様の方法で確認できる。また、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を調製する際に用いる原料中の元素の割合は、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末においても保たれていると考えられる。
【００１７】
ＲＥを上記の量で含んでいると、等方性バルク磁石を作製する際に、焼結温度を低くできる。また、焼結温度の低下に伴い焼結時間の短縮および量産性の向上も実現できる。これは、ＲＥの量が増加することでＲＥ−ｒｉｃｈ相（具体的にはＮｄ−ｒｉｃｈ相）の量が多くなるためと考えられる。
【００１８】
一方、特許文献１に記載の希土類鉄系永久磁石の製造方法では、電極パンチの圧力軸変位が観測されなくなるまで電流を印加する。圧力軸変位が観測されなくなる段階での温度は約６８０℃以上約７２０℃以下である。このように７００℃前後まで加熱する必要があり、この温度まで加熱するための時間も必要である。このため、使用する金型の材質には耐熱性が求められる。したがって、上記希土類鉄系永久磁石の製造方法は作業性がよいとはいえない。
【００１９】
また、ＲＥを上記の量で含むＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を用いると、保磁力が大きい等方性バルク磁石が得られる。これについても、ＲＥの量が多いとＲＥ−ｒｉｃｈ相（具体的にはＮｄ−ｒｉｃｈ相）の量が多くなるためと考えられる。ここで、保磁力は磁石の耐熱性の指標の一つとなっている。したがって、ＲＥを上記の量で含むＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を用いることで、耐熱性に優れる等方性バルク磁石が得られる。
【００２０】
さらに、ＳＰＳ装置を用いてバルク化した磁石は、磁粉の塑性変形に伴い圧力方向への異方化が観測される傾向にある。しかし、ＲＥを上記の量で含むＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を用いると、異方化が抑制された等方性バルク磁石を得ることができる。本明細書において、異方化とは、磁石内の磁化容易軸が特定の方向に揃うことを意味し、測定の方向によって磁化の値に差が生じる。異方化の具体的な評価方法については実施例で説明する。ＲＥの量が多いと、等方性バルク磁石を作製する際に、液相が多くなる。これにより、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末の塑性変形が抑制され、異方化が抑制されると考えられる。
【００２１】
なお、等方性磁石は、異方性磁石に比べて磁気特性が低下するものの、以下のメリットがある。１つ目は、着磁の自由度が高いことである。異方性磁石では一方向のみの着磁に限定されるが、等方性磁石では方向の制限がないため、リング磁石への自由な着磁が可能である。このため、モータへの適用範囲が広くなる。２つ目は、熱膨張についてである。たとえばＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石は、ｃ軸方向には膨張するが、ａｂ面は収縮するという特性を有する。異方性磁石では、方向によって膨張と伸縮とが同時に生じるが、等方性ではそのようなことは起こらない。
【００２２】
上述した焼結温度、保磁力および異方化の観点から、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石は、ＲＥを１５原子％を超える量で含むことが好ましく、１７原子％以上の量で含むことがより好ましい。一方、残留磁化の観点から、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石は、ＲＥを１９原子％以下の量で含むことが好ましい。
【００２３】
ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石は、Ｂを３原子％以上１０原子％以下の量で含むことが好ましい。また、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石は、上述したその他の元素を含むときは、その他の元素を合計で０．１原子％以上５原子％以下の量で含むことが好ましい。なお、ここで、残部は、Ｔと、不可避的に含まれる元素との合計量である。
【００２４】
その他の元素を含むＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石では、ＲＥがＮｄであり、ＴがＦｅであり、その他の元素としてＮｂ、Ｃｕ、ＧａおよびＡｌの少なくとも１種を組み合わせて含むことが特に好ましい。この組み合わせを採用すると、焼結温度、保磁力および異方化のバランスに優れる等方性バルク磁石が得られる。
【００２５】
ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末は、たとえば以下のように調製できる。まず、所望のＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石の組成となるように原料を秤量し、減圧下またはアルゴン雰囲気中で、高周波誘導溶解させる。次に、溶解させた原料を回転ロール上に噴射して急冷し、薄帯とする。次いで、この薄帯を粉砕する。たとえば、薄帯を数ｍｍから数十ｍｍ程度に破断した後、粉砕機などで粉砕することが好ましい。この調製方法により、フレーク状の形状を有し、かつ磁気的等方性を示すＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末（薄帯片）が得られる。
【００２６】
＜等方性バルク磁石の製造方法＞
実施の形態に係る等方性バルク磁石の製造方法は、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石（ＲＥは希土類元素を表し、ＴはＦｅ、またはＦｅおよびＣｏを表す。）の粉末であって、上記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石が、ＲＥを１５原子％以上２１原子％以下の量で含むＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を調製する粉末調製工程と、上記粉末調製工程で得られた上記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を加圧しながら加熱する加熱工程とを含む。加熱には、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁の粉末を加圧しながら加熱できる装置を用いればよく、このような装置としては、ホットプレス装置、ＳＰＳ（ＳＰＳ：Spark  Plasma  Sintering）装置が挙げられる。以下では、ＳＰＳ装置を例に挙げて説明する。
【００２７】
粉末調製工程は、上記実施の形態に係るＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末について説明したとおりである。
【００２８】
加熱工程では、上記粉末調製工程で得られたＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を用いる。まず、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末が入った金型をＳＰＳ装置にセットし、所定の圧力を印加する。その後、ＯＮ−ＯＦＦ直流パルス通電を行い、室温から加熱温度（焼結温度）まで昇温する。電流密度は、たとえば２５０Ａ／ｃｍ２以上１０００Ａ／ｃｍ２以下に設定する。
【００２９】
加熱温度は、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末が液相を形成できる温度であればよく、たとえば６００℃以上６８０℃未満であることが好ましい。上記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を用いるため、このように加熱温度が低くても等方性バルク磁石が得られる。上記加熱温度での保持時間は、結晶粒の成長を抑制するために５分以内とすることが望ましい。
【００３０】
室温から加熱温度（焼結温度）まで昇温する際には、変化率をモニターすることが好ましい。ここで、変化率は、焼結時の変位（パンチの動いた距離など）を時間微分して得られる値である。好ましくは、室温から加熱温度（焼結温度）まで昇温し、変化率が０となる時点で、保持を行わずに焼結を終了する。このとき、加熱温度は通常上記範囲にある。
【００３１】
また、本明細書において、加熱工程で、加熱条件および加圧条件が一定の場合に、変化率が観測され始める時点を緻密化開始時点という。緻密化開始時点までの時間が短くなることは、焼結温度の低下に対応する。また、加熱工程で、加熱条件および加圧条件が一定の場合に、変化率が観測され始めた後、変化率が０となる時点を緻密化終了時点という。緻密化終了時点では、等方性バルク磁石（焼結体）が形成されている。実施の形態に係る等方性バルク磁石の製造方法では、上記ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を用いるため、緻密化開始時点までの時間が短縮できる。すなわち、焼結温度を低くできる。さらに、緻密化終了時点までの時間も短縮できる。
【００３２】
加熱工程では、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を加圧しながら加熱するが、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末が入った金型に対して３０ＭＰａ以上１００ＭＰａ以下の圧力を印加しながら加熱することが好ましい。また、加熱は、たとえば１０-3Ｐａ以上１０1Ｐａ以下の減圧下またはアルゴン雰囲気中で行うことが好ましい。
【００３３】
加熱して得られた等方性バルク磁石は、通常室温までまたは取り出し可能な温度域まで冷却する。冷却は、圧力を印加しながら行ってもよく、減圧下またはアルゴン雰囲気中で行ってもよい。
【００３４】
なお、加熱工程で得られた等方性バルク磁石（焼結体）に対して、通常、後処理工程を行う。後処理工程としては、たとえば検査工程、加工工程、表面処理工程、着磁工程が挙げられる。検査工程では、加熱工程で得られた焼結体の磁気特性を振動試料型磁力計（ＶＳＭ：Vibrating  Sample  Magnetometer）やＢ−Ｈトレーサーなどにより測定する。ＶＳＭでは、試料を振動させ、試料の磁化によって生じる磁束の時間変化を、傍らに置いたコイルに生じる誘導起電力として検出する。また、Ｂ−Ｈトレーサーでは、試料にコイルを巻いて、外部磁界を付与したときに生じるコイルの誘導起電力を測定する。これにより、試料の磁化曲線を得る。次に、加工工程では、焼結体を切削加工ないし研磨加工し、焼結体を製品寸法に仕上げる。表面処理工程では、ニッケル（Ｎｉ）、スズ（Ｓｎ）、亜鉛（Ｚｎ）などのめっき処理、アルミ（Ａｌ）蒸着、および樹脂塗装などの表面処理を実施する。次に、着磁工程では、焼結体に公知の方法により着磁を行う。
【００３５】
＜等方性バルク磁石＞
実施の形態に係る等方性バルク磁石は、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系の等方性バルク磁石（ＲＥは希土類元素を表し、ＴはＦｅ、またはＦｅおよびＣｏを表す。）であって、ＲＥを１５原子％以上２１原子％以下の量で含む。
【００３６】
ＲＥ−Ｔ−Ｂ系の等方性バルク磁石において、ＲＥ、ＴおよびＢ、その他の元素の説明は、上述した実施の形態に係るＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末についての説明と同様である。
【００３７】
なお、元素の量は、ＥＰＭＡによる領域のスポット的な組成分析や、ＳＥＭ−ＥＤＸによる面あるいは線分析による組成分析で確認することが可能である。また、実施の形態に係る等方性バルク磁石中の元素の割合は、製造の際に用いるＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を構成するＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石中の元素の割合が保たれていると考えられる。
【００３８】
実施の形態に係る等方性バルク磁石は、たとえば上述した実施の形態に係る等方性バルク磁石の製造方法によって好適に得られる。
【００３９】
ＲＥを上記の量で含んでいるため、等方性バルク磁石は、保磁力が大きく、耐熱性に優れる。さらに、ＲＥを上記の量で含んでいるため、等方性バルク磁石では、異方化が抑制されている。
【実施例】
【００４０】
以下、上記実施の形態による効果を明確にするために行った実施例に基づいて上記実施の形態をより詳細に説明する。なお、上記実施の形態は、以下の実施例および比較例によって何ら制限されない。
【００４１】
［実施例１］
〔粉末調製工程〕
まず、粉末調製工程において、所望のＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石の組成となるように原料を秤量し、減圧下で、高周波誘導溶解させた。次に、溶解させた原料を回転ロール上に噴射して急冷し、薄帯とした。次いで、この薄帯を破断した後、粉砕機で粉砕してＮｄ15Ｆｅ79Ｂ6の粉末（薄帯片）（Ａ）を得た。
【００４２】
原料を変えた以外は同様にして、Ｎｄ17Ｆｅ77Ｂ6の粉末（薄帯片）（Ｂ）、Ｎｄ19Ｆｅ75Ｂ6の粉末（薄帯片）（Ｃ）および（Ｎｄ−Ｃｅ）19Ｆｅ75Ｂ6（Ｎｄの３割をＣｅで置換）の粉末（薄帯片）（Ｄ）を得た。
【００４３】
これらの粉末について、ＶＳＭを用いて保磁力を測定した。図１は、ＲＥ量に対する保磁力の変化を示す図である。希土類量が多い磁石粉末を用いて得られた等方性バルク磁石では、高保磁力になることが期待できる。なお、図１には、Ｎｄの量が１５原子％未満である磁石粉末についての測定結果も示した。
【００４４】
〔加熱工程〕
次に、加熱工程において、上記粉末（Ａ）を円筒状の金型に入れた。この金型をＳＰＳ装置にセットし、１０-1Ｐａの減圧下で、金型に対して３０ＭＰａの圧力を印加しながら加熱した。具体的には、ＳＰＳ装置を用いて、上記粉末に対して、電流密度９１６Ａ／ｃｍ2でＯＮ−ＯＦＦ直流パルス通電して昇温した。ここで、パンチの動いた距離をモニターしながら昇温した。温度の上昇とともに変化率が観測され始め、緻密化が進行した。変化率が０になった時点で焼結を終了した。この時の焼結時間は概ね１５１秒であった。得られた円柱状の等方性バルク磁石（Ａ）の組成は、Ｎｄ15Ｆｅ79Ｂ6であった。
【００４５】
加熱工程において、上記粉末（Ａ）を上記粉末（Ｂ）〜（Ｄ）に変えた以外は同様にして、Ｎｄ17Ｆｅ77Ｂ6の組成を有する等方性バルク磁石（Ｂ）、Ｎｄ19Ｆｅ75Ｂ6の組成を有する等方性バルク磁石（Ｃ）、および（Ｎｄ−Ｃｅ）19Ｆｅ75Ｂ6（Ｎｄの３割をＣｅで置換）の組成を有する等方性バルク磁石（Ｄ）を得た。
【００４６】
［実施例２］
実施例１と同様にして、Ｎｄ15Ｆｅ79Ｂ6、Ｎｄ17Ｆｅ77Ｂ6およびＮｄ19Ｆｅ75Ｂ6の組成を有する等方性バルク磁石（Ａ）〜（Ｃ）を作製した。さらに、粉末調製工程における原料を変えた以外は実施例１と同様にして、Ｎ21Ｆｅ73Ｂ6の粉末（薄帯片）（Ｅ）およびＮ21Ｆｅ73Ｂ6の組成を有する等方性バルク磁石（Ｅ）を作製した。
【００４７】
なお、合金組成Ｎｄ14Ｆｅ65Ｃｏ15Ｂ6の粉末（商品名：ＭＱＰ−Ｃ、マグネクエンチ社製）および合金組成Ｎｄ14.1Ｆｅ80.4Ｂ6.5の粉末（商品名：ＭＱＰ−Ａ、マグネクエンチ社製）を用いた以外は実施例１と同様にして、等方性バルク磁石（比較例）を作製した。
【００４８】
図２は、ＲＥ量に対する緻密化開始時間の変化を示す図である。希土類量が多い磁石粉末を用いると、比較例のＭＱＰ−ＡおよびＭＱＰ−Ｃよりも早く緻密化が開始しており、焼結温度の低下が示唆される。  
【００４９】
図３は、ＲＥ量に対する焼結時間の変化を示す図である。本明細書において、焼結時間は、電流印加開始時点から緻密化終了時点までの時間である。図３からも、焼結温度の低下とともに、焼結時間も短縮されていることがわかる。焼結時間は、希土類量を２１ａｔ％まで増やすことで、ＭＱＰ−Ｃを用いたときよりも１００秒近く短縮された。
【００５０】
［実施例３］
粉末調製工程において、原料を変えた以外は実施例１と同様にして、Ｎｄ19Ｆｅ73.5Ｂ6Ｎｂ0.5Ｃｕ0.5Ｇａ0.5の粉末（薄帯片）（Ｆ）およびＮｄ19Ｆｅ73.5Ｂ6Ｎｂ0.5Ｃｕ0.5Ｇａ0.5の組成を有する等方性バルク磁石（Ｆ）を作製した。なお、実施例２と同様にして、合金組成Ｎｄ14Ｆｅ65Ｃｏ15Ｂ6の粉末（商品名：ＭＱＰ−Ｃ、マグネクエンチ社製）を用いて、等方性バルク磁石（比較例）を作製した。
【００５１】
これらの等方性バルク磁石について、Ｂ−Ｈトレーサーを用いて減磁曲線を測定した。図４は、減磁曲線を示す図である。なお、図４において、ＭＱＰ−Ｃのグラフは、希土類量１４原子％の磁石粉末を用いた場合であり、Ｎｄ１９のグラフは、希土類量１９原子％の磁石粉末を用いた場合である。図４より、希土類量１９原子％の磁石粉末を用いた場合は、希土類量１４原子％の磁石粉末を用いた場合に比較して、保磁力は大きくなる。一方、希土類量１９原子％の磁石粉末を用いた場合の残留磁化は０．６１Ｔであり、希土類量１４原子％の磁石粉末を用いた場合の残留磁化は約０．８３Ｔである。希土類量１９原子％の磁石粉末を用いた場合は、希土類量１４原子％の磁石粉末を用いた場合に比較して、残留磁化は小さくなる。このため、ＲＥ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末において、残留磁化の観点からは、希土類量を１９原子％以下とすることが望ましい。
【００５２】
［実施例４］
実施例３と同様にして、Ｎｄ19Ｆｅ73.5Ｂ6Ｎｂ0.5Ｃｕ0.5Ｇａ0.5の組成を有する等方性バルク磁石（Ｆ）を２個作製した。また、粉末調製工程において、原料を変えた以外は実施例１と同様にして、Ｎｄ21Ｆｅ72.2Ｂ6Ａｌ0.3Ｃｕ0.5の粉末（薄帯片）（Ｇ）およびＮｄ21Ｆｅ72.2Ｂ6Ａｌ0.3Ｃｕ0.5の組成を有する等方性バルク磁石（Ｇ）を２個作製した。なお、実施例２と同様にして、合金組成Ｎｄ14.1Ｆｅ80.4Ｂ6.5の粉末（商品名：ＭＱＰ−Ａ、マグネクエンチ社製）を用いて、等方性バルク磁石（比較例）を作製した。
【００５３】
得られた円柱のバルク磁石を３ｍｍ角の立方体に加工し、ＶＳＭを用いて加工前の磁石での軸方向（高さ方向）の磁化と、加工前の磁石での半径方向の磁化とを測定した。図５は、残留磁化の比率を示す図である。ここで、残留磁化の比率は、磁石の半径方向の磁化／磁石の軸方向（高さ方向）の磁化の値である。図５には、希土類量１９原子％の２個の磁石（Ｆ）、希土類量２１原子％の２個の磁石（Ｇ）とともに、希土類量１４．１原子％の磁石粉末（ＭＱＰ−Ａ）を用いた磁石についての値を示している。なお、図５において、Ｎｄ１９は、希土類量１９原子％の磁石（Ｆ）についての結果を表しており、Ｎｄ２１は、希土類量２１原子％の磁石（Ｇ）についての結果を表している。図５の点線のように、数値が１を示す場合は、軸方向の磁化の値と半径方向の磁化の値とが等しく、磁石が等方的であることを示す。図５より、希土類量が多い磁石粉末を用いて得られた等方性バルク磁石では、比較例に比べて比率が１に近くなり異方化が抑制されていることがわかる。これは、希土類量の増加に対応して液相が増えた結果、磁石粉末の塑性変形が抑制できたためであると考えられる。実施例において、用いた磁石粉末は、薄片状の超急冷粉である。アトマイズ処理した球状の磁石粉末を用いると、さらに異方化を抑制できると考えられる。
【図１】
2018186134.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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