(57)【要約】【課題】放電プラズマ焼結による破壊の発生を抑制して、その放電プラズマ焼結を安定的に行うことを可能にする炭化ケイ素スペーサーを提供する。【解決手段】本発明に係る放電プラズマ焼結用スペーサーは、炭化ケイ素を含み、円錐台部２１と、円錐台部２１における大平面部２１２の直径と略同一又はそれ以上の直径の平面部２２１を有する円柱部２２とを備える炭化ケイ素スペーサー１２である。円柱部２２の一方の平面部２２１に円錐台部２１の大平面部２１２が重なり合い一体となった形状を有する。この炭化ケイ素スペーサー１２は、放電プラズマ焼結装置１において、シリンダー１１１と、パンチ１１２とを備える放電プラズマ焼結用成形型１１のそのパンチ１１２と、パンチ１１２に圧力を印加する加圧ラム１４との間に設置され、円錐台形状の小平面部２１１がパンチ１１２側に配置されて用いられる。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化ケイ素を含み、
円錐台部と、該円錐台部における大平面部の直径と略同一又はそれ以上の直径の平面部を有する円柱部とを備え、
前記円柱部の一方の平面部に前記円錐台部の大平面部が重なり合い一体となった形状を有する
放電プラズマ焼結用スペーサー。
【請求項２】
放電プラズマ焼結において、
シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型における該パンチと、該パンチに圧力を印加する加圧ラムとの間に、前記円錐台部の小平面部が該パンチ側に配置されて用いられる
請求項１に記載の放電プラズマ焼結用スペーサー。
【請求項３】
前記円錐台部における小平面部の直径（ｄｆｓ）の直径は、前記パンチの直径（ａ）との比で、
１≦ｄｆｓ／ａ≦１．５
の関係を満たすように構成される
請求項２に記載の放電プラズマ焼結用スペーサー。
【請求項４】
前記円錐台部の高さ（ｈｆ）は、２ｍｍ以上である
請求項１乃至３のいずれか１項に記載の放電プラズマ焼結用スペーサー。
【請求項５】
前記円柱部の高さ（ｈｃ）は、２ｍｍ以上である
請求項１乃至４のいずれか１項に記載の放電プラズマ焼結用スペーサー。
【請求項６】
炭化ケイ素を含み、
錐台部と、該錐台部における大平面部の形状と略同一の形状の平面部を有する柱部とを備え、
前記柱部の一方の平面部に前記錐台部の大平面部が重なり合い一体となった形状を有する
放電プラズマ焼結用スペーサー。
【請求項７】
請求項１乃至６のいずれか１項に記載の放電プラズマ焼結用スペーサーを備える
放電プラズマ焼結装置。
【請求項８】
シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型に成形材料を装入し、加圧ラムにより該パンチを加圧しながら該成形材料に対して放電プラズマ焼結を行う焼結方法であって、
前記焼結用成形型における前記パンチと、前記加圧ラムとの間に、
炭化ケイ素を含み、円錐台部と、該円錐台部における大平面部の直径と略同一又はそれ以上の直径の平面部を有する円柱部とを備え、該円柱部の一方の平面部に該円錐台部の大平面部が重なり合い一体となった形状を有する放電プラズマ焼結用スペーサーを、
前記円錐台部の小平面部が前記パンチ側となるように配置して放電プラズマ焼結を行う
放電プラズマ焼結方法。
【請求項９】
シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型に成形材料を装入し、加圧ラムにより該パンチを加圧しながら該成形材料に対して放電プラズマ焼結を行う焼結方法であって、
前記焼結用成形型における前記パンチと、前記加圧ラムとの間に、
炭化ケイ素を含み、錐台部と、該錐台部における大平面部の形状と略同一の形状の平面部を有する柱部とを備え、該柱部の一方の平面部に該錐台部の大平面部が重なり合い一体となった形状を有する放電プラズマ焼結用スペーサーを、
前記錐台部の小平面部が前記パンチ側となるように配置して放電プラズマ焼結を行う
放電プラズマ焼結方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放電プラズマ焼結用スペーサー、放電プラズマ焼結装置、及び放電プラズマ焼結方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、金属やセラミックスの焼結方法の一つとして、放電プラズマ焼結（ＳＰＳ：Ｓｐａｒｋ  Ｐｌａｓｍａ  Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）が知られている。この放電プラズマ焼結は、固体状又は粉末状の成形材料を成形型に充填し、一軸性加圧と直流パルス電圧・電流を、成形型及び成形材料に同時に印加して焼結する方法である。
【０００３】
例えば図３は、従来の放電プラズマ焼結装置の構成の一例を示す断面図である。従来の放電プラズマ焼結装置５は、放電プラズマ焼結用成形型５１と、その両端のそれぞれに、スペーサー５２と、加圧ラム５３とが配置されて構成されている。スペ−サ−５２は一般的には金属が用いられるが、グラファイトや炭化タングステンなども用いられることもある。また、放電プラズマ焼結用成形型５１は、中空の円筒形状をしたシリンダー５１１と、そのシリンダー５１１の両端から内部に向かって挿入される２つのパンチ５１２とで構成されている。そして、放電プラズマ焼結装置５においては、放電プラズマ焼結用成形型５１の内部に成形材料Ｍが装入されると、成形材料Ｍを２つのパンチ５１２により加圧圧縮しながら、それぞれのパンチ５１２及びシリンダー５１１に電流を通電して加熱することによって、成形材料Ｍを焼結する。
【０００４】
このような放電プラズマ焼結装置において、放電プラズマ焼結成形型は、通電性及び成形性の観点から、例えばグラファイトを用いて構成される（例えば、特許文献１、２参照）。しかしながら、グラファイトにより構成された成形型では、酸素を含む雰囲気中で高温に加熱されると、次第にグラファイトが消耗されていくため、大気中で焼結を行うことは不可能となる。そのため、周囲を真空状態又は不活性ガスを充填した状態に保つべく、焼結が進行する部分やその周辺部分を外部と遮断するための真空チャンバーを設けることが必要となる。ところが、そのような真空チャンバーへの成形型の出し入れは、成形物の生産性を大きく低下させる。また、グラファイトにより構成された成形型は、その機械的強度が十分でなく、成形材料に加える圧力を１００ＭＰａ未満に抑える必要があり、１００ＭＰａを超える超高圧条件下での成形材料の焼結は困難であった。
【０００５】
このような問題に対して、炭化ケイ素から構成される放電プラズマ焼結用成形型を用いる方法が提案されている（例えば、非特許文献１参照）。炭化ケイ素は、酸素雰囲気中で高温に加熱されても消耗が無い。そのため、炭化ケイ素を用いて構成される成形型を用いることで、大気中で焼結を行うことが可能となり、真空チャンバーも不要となり、量産性を大きく改善することができる。さらに、炭化ケイ素は、高い強度を有する材料でもあるため、５００ＭＰａを超える超高圧条件で焼結を行うこともできる。
【０００６】
さて、上述したような、炭化ケイ素により構成される成形型を用いた放電プラズマ焼結装置として、パンチと接触する金属スペーサーの破壊を防ぐために、そのパンチと金属スペーサーとの間に、同じ炭化ケイ素からなるスペーサー（炭化ケイ素スペーサー）を設けた装置が提案されている。例えば図４は、炭化ケイ素スペーサーを設けた放電プラズマ焼結装置の構成の一例を示す断面図である。
【０００７】
この放電プラズマ焼結装置６は、放電プラズマ焼結用成形型６１と、その両端のそれぞれに、金属スペーサー６３と、加圧ラム６４とが配置されており、さらに、放電プラズマ焼結用成形型６１のパンチ６１２と金属スペーサー６３との間には、円柱状、円盤状等の炭化ケイ素スペーサー６２が設けられて構成されている。なお、放電プラズマ焼結用成形型６１は、シリンダー６１１と、２つのパンチ６１２とにより構成されている。このような放電プラズマ焼結装置６によれば、パンチ６１２からの圧力で金属スペーサー６３が破壊されることを防ぐことができる。
【０００８】
しかしながら、炭化ケイ素は、グラファイトと比較して脆性が大きく、円柱状等の炭化ケイ素スペーサー６２を用いても、焼結中に炭化ケイ素スペーサー６２のパンチ６１２との接触面に凹状の破壊が発生することがあった（例えば、図５参照。図５は破壊したときの様子を示す写真図である。）。このような炭化ケイ素スペーサー６２における破壊の発生は、焼結中に発生することが多く、成形材料に対する良好な焼結が損なわれるだけでなく、焼結処理を重ねる度に進行していき、高額なシリンダーの損失にもつながり、工業的な大量生産への応用の妨げとなっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開平１１−３３５７０７号公報
【特許文献２】特開２００３−０８１６４９号公報
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】Ｋ．Ｋａｋｅｇａｗａ，  Ｃ．Ｍ．Ｗｅｎ，  Ｎ．Ｕｅｋａｗａ，  Ｔ．Ｋｏｊｉｍａ，  “ＳＰＳ  Ｕｓｉｎｇ  ＳｉＣ  Ｄｉｅ”，  Ｋｅｙ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，  Ｖｏｌ．  ６１７，  ｐｐ．  ７２−７７，  Ｊｕｎ．  ２０１４
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、放電プラズマ焼結による破壊の発生を抑制して、その放電プラズマ焼結を安定的に行うことを可能にする炭化ケイ素スペーサーを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者は、上述した課題を解決するために鋭意検討を重ねた。その結果、錐台部と柱部とを備え、柱部の一方の平面部に錐台部の大平面部が重なり合い一体となった形状を有する炭化ケイ素スペーサーを構成し、その錐台部における小平面部をパンチ側に配置して用いることで、パンチとの接触部の破壊を抑制でき、安定的に放電プラズマ焼結を行うことができることを見出し、本発明を完成するに至った。具体的に、本発明は、以下のものを提供する。
【００１３】
（１）本発明の第１の発明は、炭化ケイ素を含み、円錐台部と、該円錐台部における大平面部の直径と略同一又はそれ以上の直径の平面部を有する円柱部とを備え、前記円柱部の一方の平面部に前記円錐台部の大平面部が重なり合い一体となった形状を有する放電プラズマ焼結用スペーサーである。
【００１４】
（２）本発明の第２の発明は、第１の発明において、放電プラズマ焼結において、シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型における該パンチと、該パンチに圧力を印加する加圧ラムとの間に、前記円錐台部の小平面部が該パンチ側に配置されて用いられる放電プラズマ焼結用スペーサーである。
【００１５】
（３）本発明の第３の発明は、第２の発明において、前記円錐台部における小平面部の直径（ｄｆｓ）の直径は、前記パンチの直径（ａ）との比で、１≦ｄｆｓ／ａ≦１．５の関係を満たすように構成される放電プラズマ焼結用スペーサーである。
【００１６】
（４）本発明の第４の発明は、第１乃至第３のいずれかの発明において、前記円錐台部の高さ（ｈｆ）は、２ｍｍ以上である放電プラズマ焼結用スペーサーである。
【００１７】
（５）本発明の第５の発明は、第１乃至第４のいずれかの発明において、前記円柱部の高さ（ｈｃ）は、２ｍｍ以上である放電プラズマ焼結用スペーサーである。
【００１８】
（６）本発明の第６の発明は、炭化ケイ素を含み、錐台部と、該錐台部における大平面部の形状と略同一の形状の平面部を有する柱部とを備え、前記柱部の一方の平面部に前記錐台部の大平面部が重なり合い一体となった形状を有する放電プラズマ焼結用スペーサーである。
【００１９】
（７）本発明の第７の発明は、第１乃至第６のいずれかに係る放電プラズマ焼結用スペーサーを備える放電プラズマ焼結装置である。
【００２０】
（８）本発明の第８の発明は、シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型に成形材料を装入し、加圧ラムにより該パンチを加圧しながら該成形材料に対して放電プラズマ焼結を行う焼結方法であって、前記焼結用成形型における前記パンチと、前記加圧ラムとの間に、炭化ケイ素を含み、円錐台部と、該円錐台部における大平面部の直径と略同一又はそれ以上の直径の平面部を有する円柱部とを備え、該円柱部の一方の平面部に該円錐台部の大平面部が重なり合い一体となった形状を有する放電プラズマ焼結用スペーサーを、前記円錐台部の小平面部が前記パンチ側となるように配置して放電プラズマ焼結を行う放電プラズマ焼結方法である。
【００２１】
（９）本発明の第９の発明は、シリンダーと、パンチとを備える焼結用成形型に成形材料を装入し、加圧ラムにより該パンチを加圧しながら該成形材料に対して放電プラズマ焼結を行う焼結方法であって、前記焼結用成形型における前記パンチと、前記加圧ラムとの間に、炭化ケイ素を含み、錐台部と、該錐台部における大平面部の形状と略同一の形状の平面部を有する柱部とを備え、該柱部の一方の平面部に該錐台部の大平面部が重なり合い一体となった形状を有する放電プラズマ焼結用スペーサーを、前記錐台部の小平面部が前記パンチ側となるように配置して放電プラズマ焼結を行う放電プラズマ焼結方法である。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、放電プラズマ焼結による炭化ケイ素スペーサーの破壊の発生を抑制して、放電プラズマ焼結を安定的に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】放電プラズマ焼結装置の構成を示す断面図である。
【図２】放電プラズマ焼結用スペーサーの構成を示す図であり、（ａ）が平面図であり、（ｂ）が正面図である。
【図３】従来の放電プラズマ焼結装置の構成を示す断面図である。
【図４】従来の放電プラズマ焼結装置の構成を示す断面図である。
【図５】放電プラズマ焼結用スペーサーにおいて発生した破壊の様子を示す写真図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明の具体的な実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。
【００２５】
≪１．放電プラズマ焼結装置≫
放電プラズマ焼結用成形型を用いて放電プラズマ焼結を行うための放電プラズマ焼結装置について説明する。放電プラズマ焼結装置は、成形材料に直接パルス状の電気エネルギーを投入し、火花放電により瞬時に発生する高温プラズマの高エネルギーを、熱拡散・電解拡散等に応用することで、昇温時間及び保持時間を含めて、例えば３〜３０分程度の短時間で焼結を行うことを可能とするものである。
【００２６】
図１は、放電プラズマ焼結装置の構成の一例を示す断面図である。放電プラズマ焼結装置１は、放電プラズマ焼結用成形型１１を備えている。また、その放電プラズマ焼結用成形型１１の両端には、炭化ケイ素スペーサー１２と、金属スペーサー１３と、加圧ラム１４とが、この順でそれぞれ設けられている。
【００２７】
放電プラズマ焼結装置１においては、放電プラズマ焼結用成形型１１の内部に成形材料Ｍが装入され、成形材料Ｍに対して加圧下で電圧が印加することによって焼結を行う。
【００２８】
放電プラズマ焼結装置１には、図示しないが、炭化ケイ素により構成される炭化ケイ素スペーサー１２の導電性を十分に確保する観点から、放電プラズマ焼結用成形型１１及び炭化ケイ素スペーサー１２を囲うように加熱部を設けることができる。この加熱部により、放電プラズマ焼結用成形型１１及び炭化ケイ素スペーサー１２を加熱することによって、より効率的に焼結を行うことができる。
【００２９】
成形材料Ｍとしては、放電プラズマ焼結により焼結体が形成されるものであれば特に限定されない。具体的には、例えば、酸化物、炭化物、窒化物、ホウ化物、フッ化物等のセラミックスや、金属、合金、サーメット等を用いることができる。また、その形状についても、特に限定されず、粉末状又は固体状の原料を用いることができる。
【００３０】
［放電プラズマ焼結用成形型］
放電プラズマ焼結用成形型１１は、成形材料を加圧しつつ電圧を印加して放電プラズマ焼結を行うための反応場である。
【００３１】
図１に示すように、放電プラズマ焼結用成形型１１は、シリンダー１１１と、２つのパンチ１１２（１１２Ａ，１１２Ｂ）とを備える。そして、放電プラズマ焼結用成形型１１では、成形材料Ｍが、シリンダー１１１と、２つのパンチ１１２とに囲まれる空間において加圧された状態で焼結される。
【００３２】
（シリンダー）
シリンダー１１１は、例えば、円筒形状のものであって、その中空部に挿入される円柱状の２つのパンチ１１２の上下動をガイドする。シリンダー１１１においては、成形材料Ｍが装入され、２つのパンチ１１２による圧力の印加によってその成形材料Ｍを加圧圧縮する。
【００３３】
シリンダー１１１の大きさとしては、特に限定されず、設備や焼結体の収量によって適宜調整することができる。
【００３４】
また、シリンダー１１１は、導電性材料により構成されるものであることが好ましい。具体的には、炭化ケイ素、グラファイト、炭化タングステン等により構成されるものが好ましく、その中でも、炭化ケイ素により構成されるものがより好ましい。例えば、炭化ケイ素からなるシリンダー１１１とすることで、真空雰囲気とすることなく、酸素雰囲気中で高温のプラズマ焼結を行うことができ、そのような高温加熱条件でもクラックの発生を抑制することができる。
【００３５】
（パンチ）
パンチ１１２は、例えば円柱形状を有するものであり、シリンダー１１１の中空部に挿入されることで、シリンダー１１１とともに、そのシリンダー１１１の内部に装入した成形材料を加圧圧縮する。具体的に、内部に成形材料Ｍが装入されたシリンダー１１１の中空部の一端から一つのパンチ１１２Ｂを挿入し、他端からもう一つのパンチ１１２Ａを挿入して、これらのパンチ１１２Ａ，１１２Ｂにより、シリンダー１１１の内部の成形材料Ｍに対して直接圧力を印加する。
【００３６】
パンチ１１２Ａ，１１２Ｂは、シリンダー１１１の両端から挿入されて成形材料１５に圧力を印加する際、その端部における一部が、シリンダー１１１の開口部１１１Ｐから露出するような大きさとなっている。なお、ここでいう大きさとは、パンチ１１２のシリンダー１１１への挿入方向の長さをいう。
【００３７】
また、パンチ１１２は、成形材料Ｍに対して効率的に放電プラズマ焼結を施す観点から、導電性材料により構成されるものであることが好ましい。具体的には、シリンダー１１１の構成材料と同様に、炭化ケイ素、グラファイト、炭化タングステン等により構成されるものが好ましく、その中でも、炭化ケイ素により構成されるものがより好ましい。
【００３８】
また、パンチ１１２は、シリンダー１１１の中空部に挿入可能であって、成形材料Ｍに対して有効に圧力を印加できるような大きさ（径）で構成されている。具体的に、パンチ１１２の径としては、成形材料Ｍに対して均一に圧力を印加する観点から、シリンダー１１１の中空部の径より僅かに小さいことが好ましい。例えば、シリンダー１１１の中空部の径に対して、９９．８％以下の大きさであることが好ましく、９９．６％以下の大きさであることがより好ましい。一方で、パンチ１１２の径は、シリンダー１１１の中空部の径に対して、９９．３％以上の大きさであることが好ましく、９９．５％以上の大きさであることがより好ましい。
【００３９】
なお、パンチ１１２が、高温条件下において成形材料Ｍと化学的に活性な材料で構成されている場合には、パンチ１１２と成形材料Ｍとの間に反応防止材を設けることができる。反応防止剤としては、例えば、金属板やカーボンペーパー等を用いることができる。
【００４０】
ここで、放電プラズマ焼結用成形型１１においては、例えば、シリンダー１１１の中空部に、一方の端部から一つのパンチ１１２Ｂが挿入され、次いで、シリンダー１１１の他方の端部から、その内部に成形材料Ｍが装入される。その後、成形材料Ｍが装入された側の端部から、もう一つのパンチ１１２Ａを挿入することで、成形材料Ｍに対してパンチ１１２Ａ，１１２Ｂにより圧力を印加する状態がセットされる。このようにして成形材料Ｍが装入された放電プラズマ焼結用成形型１１は、放電プラズマ焼結装置１に設置され、成形材料Ｍに対する圧力の印加が行われる。
【００４１】
なお、放電プラズマ焼結用成形型として、円筒状のシリンダー１１１と円柱状の一対のパンチ１１２とが設けられた態様（放電プラズマ焼結用成形型１１）を例示したが、これに限定されるものではない。例えば、シリンダーの中空部の一方が封止され、もう一方の中空部のみにパンチが挿入されて構成されるものであってもよい。
【００４２】
［炭化ケイ素スペーサー］
炭化ケイ素スペーサー１２は、放電プラズマ焼結用成形型１１と加圧ラム１４との間に配置されるものである。具体的には、炭化ケイ素スペーサー１２は、放電プラズマ焼結用成形型１１におけるパンチ１１２と接触するように配置され、加圧ラム１４からの圧力をパンチ１１２に伝えて、放電プラズマ焼結用成形型１１内に装入された成形材料Ｍを圧縮する。このようにして炭化ケイ素スペーサー１２を設けることで、パンチ１１２の圧力をより大面積の大平面部に分散させ、金属スペーサー１３を保護することができる。
【００４３】
本実施の形態においては、炭化ケイ素スペーサー１２が、炭化ケイ素を含む材料により構成され、円錐台部及び円柱部を備え、円柱部の一方の平面部に錐台部の大平面部が重なり合い一体となった形状であることを特徴としている。このような炭化ケイ素スペーサー１２によれば、例えば２００ＭＰａを超える高圧条件で加圧しながら放電プラズマ焼結を行った場合でも、パンチ１１２との接触面における破壊（損傷）の発生を効果的に防ぐことができ、安定的に焼結を行うことが可能となる。なお、炭化ケイ素スペーサー１２についての詳細は、後述する。
【００４４】
［金属スペーサー］
金属スペーサー１３は、加圧ラム１４の保護、及び放電プラズマ焼結用成形型１１の上下方向の位置調整のために用いられる。
【００４５】
金属スペーサー１３としては、導電性及び高い強度を有するものであれば、特に限定されず、各種の金属製のものを用いることができる。また、グラファイト製のものや炭化タングステン製のものを用いることもできる。さらに、金属スペーサー１３の形状や大きさについても、特に限定されず、例えば、炭化ケイ素スペーサー１２よりもやや大きく、円柱形状のものを用いることができる。
【００４６】
［加圧ラム］
加圧ラム１４は、放電プラズマ焼結用成形型１１のパンチ１１２を通じて成形材料Ｍに対して所定の圧力を印加するとともに、パルス電圧・電流を印加する。
【００４７】
≪２．放電プラズマ焼結用スペーサー≫
（円錐台部及び円柱部を備えるスペーサー）
次に、放電プラズマ焼結装置１に設けられる炭化ケイ素スペーサー１２について、より詳細に説明する。炭化ケイ素スペーサー１２は、上述したように、放電プラズマ焼結用成形型１１におけるパンチ１１２と、パンチ１１２に圧力を印加する加圧ラム１４との間に設置され、加圧ラム１４からの圧力を分散させるとともに、パンチ１１２を通じて成形材料Ｍに対して圧力を均一に印加させるために用いられる。
【００４８】
図２は、炭化ケイ素スペーサー１２の構成を示す図であり、（ａ）が平面図であり、（ｂ）が正面図である。本実施の形態に係る炭化ケイ素スペーサー１２は、炭化ケイ素を含んで構成されており、径の大きさの異なる２つの円形状の平面部を有する円錐台部、及び円柱部からなっている。より具体的に、図２に示すように、炭化ケイ素スペーサー１２は、径が小さく面積の小さい平面部である小平面部２１１と、径が大きく面積の大きい平面部である大平面部２１２とを有する円錐台部２１、及び円錐台部における大平面部の直径と略同一の平面部２２１（２２１ａ，２２１ｂ）を有する円柱部２２により構成されている。そして、円錐台部２１における大平面部２１２と、円柱部２２における一方の平面部２２１ａが重なり合い、円錐台部２１と円柱部２２が一体となっている形状を有する。なお、「略同一」とは、同一又は両者の径の差異が相対的に大きい方の径に対して５％以内であることを言う。
【００４９】
なお、円錐台部における小平面部２１１の直径を「ｄｆｓ」とし、大平面部２１２の直径を「ｄｆｌ」とし、また、円錐台部２１の高さを「ｈｆ」としている。また、円柱部２２における平面部の直径を「ｄｃ」とし、また、円柱部２２の高さを「ｈｃ」としている。さらに、「錐台形状」とは、錐体から、頂点を共有し相似に縮小した錐体を取り除いた立体形状をいい、言い換えると、錐体面と、２枚の平行かつ相似である平面とにより囲まれる立体形状をいう。
【００５０】
ここで、本発明者は、従来の放電プラズマ焼結装置（例えば図４に構成を示す装置）における炭化ケイ素スペーサーにおける破壊の発生の原因が、放電プラズマ焼結中のパンチと炭化ケイ素スペーサーとの温度差により、炭化ケイ素スペーサーが局所的に加熱されることに起因することを見出した。
【００５１】
より具体的に説明すると、例えば図４に示すように、従来の放電プラズマ焼結装置６においては、パンチ６１２は、その径が炭化ケイ素スペーサー６２の径に比べて相対的に小さく、また、発熱量が大きいため温度が高い状態にある。一方で、炭化ケイ素スペーサー６２は、その径がパンチ６１２の径に比べて相対的に大きく、また、水冷されている加圧ラムの方向に熱が流れるため温度が低い状態となっている。従来の放電プラズマ焼結装置６においては、このようにして生じる温度差により、炭化ケイ素スペーサー６２におけるパンチ６１２との接触面で、温度が高いパンチ６１２からの熱により局所的に加熱され、その部分と周辺部との間にも温度差が生じることによって、その炭化ケイ素スペーサー６２のパンチ６１２との接触面に歪が発生し、凹状の破壊が生じる。
【００５２】
そこで、本実施の形態においては、図２に示すように、径の大きさの異なる平面部（小平面部２１１、大平面部２１２）を有する円錐台部２１、及び円錐台部２１における大きい平面部（大平面部２１２）の直径と略同一の直径の平面部２２１ａ，２２１ｂを有する円柱部２２を備え、円柱部２２の一方の平面部２２１ａに円錐台部２１の大平面部２１２が重なり合い一体となった形状を有する炭化ケイ素スペーサー１２を用いる。そして、図１に示すように、その炭化ケイ素スペーサー１２を、円錐台部における径の小さい小平面部２１１がパンチ１１２側に配置して、その小平面部２１１とパンチ１１２の面とが接触するようにして使用する。
【００５３】
このように、炭化ケイ素スペーサー１２として円錐台部２１及び円柱部２２を備えるものを用い、その円錐台部２１における径の小さい小平面部２１１をパンチ１１２と接触させるようにすることで、その小平面部２１１における発熱量も大きくなって、パンチ１１２との温度差を小さくすることができる。また、炭化ケイ素スペーサー１２が、パンチ１１２から離れるに従って径が大きくなる円錐台部２１により、径が大きくなる方向に徐々に発熱量が減少していき、従来法の円柱形状のスペーサー６２を用いた場合と比較して、金属スペーサー１３との接触面の温度を下げることができる。
【００５４】
したがって、炭化ケイ素スペーサー１２においては、パンチ１１２との接触面、すなわち円錐台部２１の小平面部２１１が局所的に加熱されることがなく、さらに、その周囲との温度差も極めて小さくなるため、その接触面において凹状に破壊されるといった事態の発生を防ぐことができる。そして、このことにより、放電プラズマ焼結を安定的に行うことができる。なお、炭化ケイ素スペーサー１２においては、図１に示すように、円柱部２２における平面部２２１ｂが、金属スペーサー１３と接触しており、炭化ケイ素スペーサー１２と金属スペーサー１３との接触面の面積が大きくなるように構成されていることから、加圧ラム１４から金属スペーサー１３を通じて印加される圧力を分散させるという本来の機能も十分に奏し得る。
【００５５】
ここで、円錐台部２１の小平面部２１１の直径（ｄｆｓ）としては、特に限定されないが、パンチ１１２の直径（ａ）との比（ｄｆｓ／ａ，以下「相似比」ともいう。）で、１≦ｄｓ／ａ≦１．５の関係を満たすことが好ましい。また、小平面部２１１の直径（ｄｆｓ）は、相似比がｄｆｓ／ａ≦１．４となることが好ましく、ｄｆｓ／ａ≦１．３となることがより好ましく、ｄｆｓ／ａ≦１．２となることがさらに好ましい。このように、小平面部２１１の直径（ｄｆｓ）が、１≦ｄｆｓ／ａの関係にあることによって、炭化ケイ素スペーサー１２とパンチ１１２との間でずれが生じることを防ぎ、均一に圧力を印加することができる。また、ｄｆｓ／ａ≦１．５の関係にあることによって、その小平面部２１１とその周辺部との温度差をより小さくすることができ、炭化ケイ素スペーサー１２の破壊をより効果的に防ぐことができる。
【００５６】
また、円錐台部２１の大平面部２１２の直径（ｄｆｌ）としては、特に限定されないが、小平面部２１１の直径（ｄｆｓ）との比（ｄｆｌ／ｄｆｓ，以下「相似比」ともいう。）で、ｄｆｌ／ｄｆｓ≧１．３であることが好ましく、ｄｆｌ／ｄｆｓ≧１．５であることがより好ましく、ｄｆｌ／ｄｆｓ≧１．８であることがさらに好ましく、ｄｆｌ／ｄｆｓ≧２．０であることが特に好ましい。ｄｆｌ／ｄｆｓ≧１．３であることにより、大平面部２１２の発熱量を減少させ、金属スペーサー１３との接触面の温度を下げることができる。なお、大平面部２１２の直径（ｄｆｌ）の上限値は、特に限定されず、適用する放電プラズマ焼結装置１や金属スペーサー１３の大きさ等に合わせて適宜選択することができる。
【００５７】
また、上述の例では、円柱部２２の平面部（２２１ａ，２２１ｂ）の直径（ｄｃ）が、円錐台部２１における大平面部２１２の直径（ｄｆｌ）と略同一の例を示したが、円柱部２２における平面部（２２１ａ，２２１ｂ）の直径（ｄｃ）が、円錐台部２１における大平面部２１２における直径（ｄｆｌ）以上の炭化ケイ素スペーサー１２を用いることもできる。このように、円柱部２２の平面部（２２１ａ，２２１ｂ）の直径（ｄｃ）が、円錐台部２１の大平面部２１２の直径（ｄｆｌ）と同一又はそれ以上であることにより、円錐台部２１において、径が大きくなる方向に徐々に発熱量が減少させる効果を、円柱部２２においても維持することができ、その結果、金属スペーサー１３との接触面の温度を効率的に下げることができる。また、加圧ラム１４から金属スペーサー１３を通じて印加される圧力を分散させることができる。なお、円柱部２２の平面部（２２１ａ，２２１ｂ）の直径（ｄｃ）は、円錐台部２１の大平面部２１２の直径（ｄｆｌ）と略同一であることが好ましい。円柱部２２の平面部（２２１ａ，２２１ｂ）の直径（ｄｃ）が、円錐台部２１の大平面部２１２の直径（ｄｆｌ）と略同一であることにより、円錐台部２１と円柱部２２の境界での破壊発生の可能性を低く抑えることができる。
【００５８】
円錐台部２１の高さ（ｈｆ）としては、特に限定されないが、２ｍｍ以上であることが好ましく、５ｍｍ以上であることがより好ましく、７ｍｍ以上であることがさらに好ましく、１０ｍｍ以上であることが特に好ましい。円錐台部２１の高さ（ｈｆ）が、２ｍｍ以上であることにより、炭化ケイ素スペーサー１２の強度が向上し、高温、高圧条件であってもより安定的に焼結を行うことができる。なお、円錐台部２１の高さ（ｈｆ）の上限値は、特に限定されず、適用する放電プラズマ焼結装置１の大きさ等に合わせて適宜選択することができる。
【００５９】
円柱部２２の高さ（ｈｃ）としては、特に限定されないが、２ｍｍ以上であることが好ましく、５ｍｍ以上であることがより好ましく、７ｍｍ以上であることがさらに好ましく、１０ｍｍ以上であることが特に好ましい。円柱部２２の高さ（ｈｃ）が、２ｍｍ以上であることにより、炭化ケイ素スペーサー１２の強度が向上し、高温、高圧条件であってもより安定的に焼結を行うことができる。なお、円柱部２２の高さ（ｈｃ）の上限値は、特に限定されず、適用する放電プラズマ焼結装置１の大きさ等に合わせて適宜選択することができる。
【００６０】
（その他の形状の平面を有するスペーサー）
上述した実施形態においては、錐台部及び柱部が、円形状の平面部（円錐台部２１の小平面部２１１、円錐台部２１の大平面部２１２、円柱部２２の平面部２２１ａ、２２１ｂ）を有する炭化ケイ素スペーサー１２について説明したが、それらの平面部の形状は、円形状に限られず、成形材料の成形形状やパンチの形状に合わせて、その他の形状のもので構成することができる。
【００６１】
具体的には、錐台部の小平面部、錐台部の大平面部及び柱部の平面部の形状が、例えば四角形等の多角形状である形状により構成することができる。なお、このようなその他の錐台形状の場合においても、錐台部の小平面部と大平面部との相似比、柱状部の平面部と錐台部の大平面部との面積比（相似比）、炭化ケイ素スペーサーの小平面部とパンチの接触面との相似比、錐台部の高さと柱部の高さの関係は、上述した円錐台形状の場合と略同様である。
【００６２】
≪３．放電プラズマ焼結方法≫
次に、放電プラズマ焼結装置１による焼結方法について説明する。
【００６３】
本実施の形態に係る放電プラズマ焼結方法は、シリンダー１１１と、パンチ１１２とを備える放電プラズマ焼結用成形型１１に成形材料Ｍを装入し、加圧ラム１４によりパンチ１１２を加圧しながら成形材料Ｍに対して放電プラズマ焼結を行う方法である。そして、このとき、本実施の形態においては、放電プラズマ焼結用成形型１１のパンチ１１２と、加圧ラム１４との間に、円錐台部及び円柱部を備える炭化ケイ素スペーサー１２を、その円錐台部２１における径の小さい小平面部２１１がパンチ１１２側となるように配置して放電プラズマ焼結を行う。
【００６４】
このような放電プラズマ焼結方法によれば、円錐台部及び円柱部を備える炭化ケイ素スペーサー１２を用い、その円錐台部２１における小平面部２１１をパンチ１１２に接触させるように配置して焼結を行うことで、その接触面における両者の温度の差を小さくすることができ、炭化ケイ素スペーサー１２の破壊を抑制することができる。このことにより、炭化ケイ素スペーサー１２の破壊による焼結不良を防ぎ、安定的に焼結処理を行うことができる。
【００６５】
なお、錐台部の小平面部、錐台部の大平面部及び柱部の平面部の形状が円状ではなく、例えば多角形状を呈した平面部を有するような、他の形状の炭化ケイ素スペーサーを用いた場合であっても、同様にして、焼結用成形型におけるパンチと、加圧ラムとの間に、その形状の放電プラズマ焼結用スペーサーを、錐台部の小平面部がパンチ側となるように配置して焼結を行うようにする。
【００６６】
放電プラズマ焼結方法の処理条件としては、特に限定されず、例えば、大気条件下において、１０００℃〜２０００℃の温度条件（到達温度）で、１００ＭＰａ〜１ＧＰａの圧力を印加することによって行うことができる。
【実施例】
【００６７】
以下、実施例を示して本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではない。
【００６８】
［実施例］
先ず、図２に示すような、円錐台部及び円柱部を備える形状の炭化ケイ素スペーサーを作製した。炭化ケイ素スペーサーにおいて、円錐台部の小平面部の直径（ｄｆｓ）を１６ｍｍ、円錐台部の大平面部の直径（ｄｆｌ）及び円柱部の直径（ｄｃ）を３０ｍｍ、円錐台部の高さ（ｈｆ）及び円柱部の高さ（ｈｃ）を１０ｍｍとした。
【００６９】
次に、作製した炭化ケイ素スペーサーを用いて、図１に示すような放電プラズマ焼結装置を構成した。その放電プラズマ焼結装置において、成形材料を加圧圧縮するパンチとしては、円柱形状であり、直径（ａ）が１５ｍｍのものを用いた。また、円錐台部及び円柱部を備える炭化ケイ素スペーサーは、円錐台部における小平面部がパンチ側に配置されるようにし、その円錐台部における小平面部とパンチの平面とが接触することで圧力が印加されるように構成した。なお、炭化ケイ素スペーサーの錐台部における小平面部の直径（ｄｆｓ）とパンチの直径（ａ）とは、その比（ｄｆｓ／ａ）が１．０７となる。
【００７０】
このような放電プラズマ焼結装置を用い、成形材料としてイットリウムアルミニウムガーネット粉を装入して、加圧条件をそれぞれ２００、２５０、３００、３５０、４００ＭＰａとし、昇温速度１００℃／分、到達温度１８００℃の焼結温度条件で、放電プラズマ焼結を行った。なお、同一のスペーサーを用いた焼結を「１サイクル」として、２０サイクルの繰り返し試験を行った。
【００７１】
［比較例］
比較例では、炭化ケイ素スペーサーとして、直径３０ｍｍ、高さ１０ｍｍの円柱形状のスペーサーを用いたこと以外は、実施例と同様にして試験を行った。
【００７２】
表１に、実施例及び比較例の繰り返し試験の結果を示す。表１の結果における破壊発生の評価の欄では、２０サイクルの繰り返し試験において、炭化ケイ素スペーサーに破壊が発生したときのサイクル数を示す。表１中「−」で示したのは、２０サイクル繰り返して破壊が発生しなかったことを意味する。なお、破壊の有無は、炭化ケイ素スペーサーのパンチとの接触面を目視で確認して評価し、その接触面に凹状の損傷が確認された場合を破壊有りとした。
【００７３】
【表１】
2018083969.tif 000003
【００７４】
実施例では、２０サイクルの繰り返し試験においても、炭化ケイ素スペーサーの破壊は確認されなかった。一方で、実施例と同じ焼結条件で試験を行った比較例では、１サイクル目で破壊が生じた。
【符号の説明】
【００７５】
１    放電プラズマ焼結装置
１１    放電プラズマ焼結用成形型
１１１    シリンダー
１１２，１１２Ａ，１１２Ｂ    パンチ
１２    炭化ケイ素スペーサー
１３    金属スペーサー
１４    加圧ラム
２１    円錐台部
２１１    小平面部
２１２    大平面部
２２    柱部
２２１，２２１ａ，２２１ｂ    平面部
【図１】
2018083969.tif 000004
【図２】
2018083969.tif 000005
【図３】
2018083969.tif 000006
【図４】
2018083969.tif 000007
【図５】
2018083969.tif 000008