(57)【要約】【課題】装置への腐蝕がなく、環境に優しく、ガラス固化体を溶解せず、ガラス固化体から核種を溶出させる工程を有する、放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法を提供すること。【解決手段】本発明の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法は、酸性水溶液を用いて、１種以上の放射性核種を含むガラス固化体から前記放射性核種の少なくとも１種を溶出させることを特徴とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸性水溶液を用いて、１種以上の放射性核種を含むガラス固化体から前記放射性核種の少なくとも１種を溶出させる工程を有することを特徴とする、放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
【請求項２】
前記放射性核種が、１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒからなる群から選択される少なくとも１種の核種を含むことを特徴とする請求項１に記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
【請求項３】
前記放射性核種が１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒを含み、１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒを全て溶出させることを特徴とする請求項１又は２に記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
【請求項４】
前記ガラス固化体から溶出したＳｉＯ２成分の溶出率が１０％以下であることを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
【請求項５】
前記酸性水溶液に含まれているフッ酸の濃度は０．１Ｍ以下であることを特徴とする請求項１〜４の何れか１項に記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
【請求項６】
前記酸性水溶液は酸性物質を２種類以上含む混合酸性水溶液であることを特徴とする請求項１〜５の何れか１項に記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
【請求項７】
前記酸性水溶液は
酸化力を有する酸性物質、又は、金属配位化合物を形成できる酸性物質
を含むことを特徴とする請求項１〜６の何れか１項に記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
【請求項８】
前記酸性水溶液は塩酸と硝酸を含む混合酸性水溶液であることを特徴とする請求項１〜７の何れか１項に記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
【請求項９】
酸性水溶液を用いて、１種以上の放射性核種を含むガラス固化体を処理してからなる多孔質ガラス固化体。
【請求項１０】
請求項１〜８の何れか１項に記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法で、前記放射性核種を含むガラス固化体を処理した後、得られた多孔質ガラス固化体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高レベル放射性廃棄物を含有するガラス固化体から放射性核種を分離回収するガラス固化体からの核種分離方法及び得られた多孔質ガラス固化体に関する。
【背景技術】
【０００２】
高レベル放射性廃棄物（ＨＬＷ）は現状、ガラス固化体として安定化処理させた後、地層処分が検討されている。高レベル放射性廃棄物中の放射性核種には長期間管理しなければならない長寿命放射性核種や発熱性の高い短寿命放射性核種が含まれており、これらを処分するための処分場や長期間の管理が必要となる。このため、処分場の確保やこれらを管理するためのコストが課題となる。
【０００３】
高レベル放射性廃棄物から放射性核種を分離回収して処理・処分することができれば、廃棄物量及び処分場面積等の負荷の軽減、安全性の向上、さらには有用元素の資源化が可能となる。
【０００４】
近年、放射能の人体及び環境への影響等の観点から、高レベル放射性廃液とともに、高レベル放射性廃棄物が安定化処理されたガラス固化体に対しても放射性核種の分離処理を行う技術が期待されている。例えば、放射性核種と白金属元素を含むガラス固化体をフッ酸溶液に溶解させるフッ酸溶解工程を含む核種分離方法が開示されている（特許文献１）。
【０００５】
ところで、フッ酸を使用する場合、装置の腐蝕問題、処理廃液の環境への影響問題があるので、装置への腐蝕がなく、環境に優しい処理方法が期待されている。また、従来の手法では放射性核種を含むガラス固化体を全部溶解させるため、放射性核種でないガラス主成分のシリカ（ＳｉＯ２）も溶解してしまい、その溶解液から放射性核種を分離することが必要である。そのため、放射性核種を含むガラス固化体を全部溶解せず、ガラス固化体から放射性核種を溶出させる方法が期待されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１５−２２７７８０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、かかる状況に鑑みてなされたものであり、酸性水溶液を用いて核種を含むガラス固化体を溶解せずに核種を溶出させる工程を含むガラス固化体からの核種分離方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記課題を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、酸性水溶液を用いることで核種を含むガラス固化体を溶解せず、核種を溶出させることができることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち本発明は次の事項に関する。
［１］  酸性水溶液を用いて、１種以上の放射性核種を含むガラス固化体から前記放射性核種の少なくとも１種を溶出させる工程を有することを特徴とする、放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
［２］  前記放射性核種が、１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒからなる群から選択される少なくとも１種の核種を含むことを特徴とする［１］に記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
［３］  前記放射性核種が１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒを含み、１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒを全て溶出させることを特徴とする［１］又は［２］に記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
［４］  前記ガラス固化体から溶出したＳｉＯ２成分の溶出率が１０％以下であることを特徴とする［１］〜［３］の何れかに記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
［５］  前記酸性水溶液に含まれているフッ酸の濃度は０．１Ｍ以下であることを特徴とする［１］〜［４］の何れかに記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
［６］  前記酸性水溶液は酸性物質を２種類以上含む混合酸性水溶液であることを特徴とする［１］〜［５］の何れかに記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
［７］  前記酸性水溶液は酸化力を有する酸性物質、又は、金属配位化合物を形成できる酸性物質を含むことを特徴とする［１］〜［６］の何れかに記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
［８］  前記酸性水溶液は塩酸と硝酸を含む混合酸性水溶液であることを特徴とする［１］〜［７］の何れかに記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法。
［９］  酸性水溶液を用いて、１種以上の放射性核種を含むガラス固化体を処理してからなる多孔質ガラス固化体。
［１０］  ［１］〜［８］の何れかに記載の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法で、前記放射性核種を含むガラス固化体を処理した後、得られた多孔質ガラス固化体。
【発明の効果】
【００１０】
本発明により、高レベル放射性廃棄物を含有するガラス固化体から放射性核種を、装置への負担が小さく、環境に優しく、また、効率的に分離することが可能なガラス固化体からの核種分離方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の一実施態様の核種分離方法のプロセスフローである。
【図２】本発明の一実施態様の核種分離方法で処理した後、１Ｍ  ＨＣｌと１Ｍ  ＨＮＯ３の混合酸性水溶液によって処理した後のガラスの断面のＳＥＭ像である（処理条件：９０℃、８時間）。
【図３】本発明の一実施態様の核種分離方法において、１Ｍ  ＨＣｌと１Ｍ  ＨＮＯ３の混合酸性水溶液の浸透深さと処理時間の関係を示すグラフである（処理条件：９０℃）。
【図４】本発明の一実施態様の核種分離方法において、酸性水溶液と接触する前のガラス表面のＳＥＭ図である。
【図５】本発明の一実施態様の核種分離方法において、１Ｍ  ＨＣｌと１Ｍ  ＨＮＯ３の混合酸性水溶液と接触した後の表面ＳＥＭ図である（処理条件：９０℃、８時間）。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明をさらに詳細に説明する。但し、必ずしも具体的記述した事例だけに限定されるものではない。
【００１３】
本発明の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法は、酸性水溶液を用いて、１種以上の放射性核種を含むガラス固化体から前記放射性核種の少なくとも１種を溶出させる工程を有することを特徴とする。本発明の「溶出」とは、ガラス固化体のガラスマトリックスを残しつつ、ガラス固化体に含まれている核種をガラス固化体から溶け出させることをいう。特許文献1の「溶解」とは異なる概念である。
【００１４】
（第１実施形態）
図１は、本発明の一実施形態に係るガラス固化体からの核種分離方法のプロセスフローを示す図である。核種が１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒからなる群から選択される少なくとも１種の核種を含む。ガラス固化体を粉砕する粉砕工程、酸性水溶液による溶出工程を経て、多孔質ガラス固化体を得る。１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒからなる群から選択される少なくとも１種の核種を含む溶出液は、公知の方法で、分離・核変換・資源化などで処理することができる。
【００１５】
＜放射性核種を含むガラス固化体＞
本実施態様のガラス固化体は、１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒからなる群から選択される少なくとも１種の核種を含む。１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒからなる群から選択される少なくとも２種の核種を含むことが好ましく、１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒからなる群から選択される少なくとも３種の核種を含むことがより好ましい。１３５Ｃｓ、１０７Ｐｄ、７９Ｓｅ及び９３Ｚｒの４種を全部含むことが更に好ましい。
【００１６】
ガラス固化体は、高レベル放射性廃液と、シリカ（ＳｉＯ２）、ホウ酸（Ｂ２Ｏ３）を主成分とするガラス原料とを混合させた後、１１００℃から１２５０℃の高温で加熱溶融させ、冷却することにより製造されるものである。この放射性核種を含むガラス固化体には、通常、核分裂生成物（ＦＰ：Ｆｉｓｓｉｏｎ  Ｐｒｏｄｕｃｔｓ）の酸化物（ＦＰ酸化物をいう）成分が約１０質量％、ガラス原料由来の成分は約９０質量％が含まれている。放射性核種を含むガラス固化体の組成の一例は例えば、表１に示す。
【００１７】
【表１】
2018141661.tif 000002
【００１８】
また、放射性核種を含むガラス固化体のその他の例は、例えば、酸化物の初期含有量を表２に示す。
【００１９】
本実施態様の処理方法で処理するガラス固化体の形状は、特に制限されなく、処理速度を速くするため、例えば、ガラスを一定なサイズの粒子に細分化することが好ましい。細分化方法は、例えば、ガラスを粉砕する方法が挙げられる。細分化した粒子の平均粒径は、例えば、１０ｍｍ以下が好ましく、５ｍｍ以下がより好ましく、３ｍｍ以下がさらに好ましい。
【００２０】
＜酸性水溶液＞
本実施態様に用いる酸性水溶液は、硝酸などのような酸化力を有する酸や、塩酸や硫酸などのような金属と配位化合物を形成できる酸などを含むことが好ましい。硝酸などのような酸化性を有する酸と塩酸などのような金属イオンと配位化合物を形成できる酸とを含む混合溶液の方がより好ましい。
【００２１】
本実施態様に用いる酸性水溶液としては、例えば、塩酸水溶液や、硝酸水溶液や、硫酸水溶液や、塩酸と硝酸の混合溶液や、塩酸と硝酸と硫酸の混合溶液などが挙げられる。溶出特性から、目的に応じて塩酸と硝酸の混合溶液、塩酸と硝酸と硫酸の混合溶液又は硫酸水溶液が好ましい。
酸性水溶液の酸濃度は特に限定されないが、全部の酸の合計濃度（Ｈ＋イオン換算）は、０．１Ｍ以上が好ましく、０．５Ｍ以上がよりこのましく、１Ｍ以上が更に好ましい。１０Ｍ以下が好ましく、５Ｍ以下がより好ましい。例えば、２Ｍ塩酸水溶液や、２Ｍ硝酸水溶液や、１Ｍ硫酸水溶液や、１Ｍ塩酸と１Ｍ硝酸の混合溶液や、１Ｍ塩酸と１Ｍ硝酸と１Ｍ硫酸の混合溶液などを用いることができる。
【００２２】
酸性水溶液が混合溶液の場合、各酸成分の割合は、同じでも異なってもよい。例えば、１Ｍ塩酸と１Ｍ硝酸との混合水溶液、１Ｍ塩酸と１Ｍ硝酸と１Ｍ硫酸の混合溶液が好ましい。
本実施態様に用いる酸性水溶液が、ガラス中のシリカ（ＳｉＯ２）を溶出する量は少ない方が好ましい。例えば、ガラスからのシリカ（ＳｉＯ２）溶出量は、５質量％以下が好ましく、２質量％以下がより好ましく、０．５質量％以下が更に好ましい。
【００２３】
本実施態様に用いる酸性水溶液に含まれているフッ酸は０．１Ｍ以下が好ましく、０．０５Ｍ以下がより好ましく、０．０１Ｍ以下含むことがさらに好ましい。フッ酸を含まないことが最も好ましい。フッ化水素を０．１Ｍ以上含むと、例えば、ガラス中のシリカ（ＳｉＯ２）を溶解し、溶出液の処理が困難になり、好ましくない。
【００２４】
＜多孔質ガラス固化体＞
ガラス固化体を本実施態様の核種分離方法で処理し、多孔質ガラス固化体が得られる。多孔質ガラス固化体に含まれる組成成分は例えば、表２において初期含有量に対するガラス残留分で示す。
【００２５】
＜溶出率＞
本実施態様のガラス固化体は、酸性水溶液による処理の後、各酸化物の溶出率Ｒは、各酸化物の処理前濃度Ｃ０と処理後の残留濃度Ｃ１からＲ＝（Ｃ０−Ｃ１）／Ｃ０で求めることができる。「元素の酸化物の溶出率」を、単に「元素の溶出率」と呼ぶこともある。
【００２６】
＜放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法＞
＜＜処理温度＞＞
本実施形態において、放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法の処理温度は、特に制限されないが、処理の効率の観点から、５０℃以上が好ましく、７０℃以上がより好ましく、９０℃以上が更に好ましい。また、処理温度は、例えば、１００℃以下や９８℃以下など、常圧下、水の沸点以下が好ましい。また、高圧の場合、１００℃以上の処理も可能である。
【００２７】
＜＜処理時間＞＞
本実施形態において、放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法の処理時間は、特に制限されなく、処理の温度、使用する酸性水溶液の種類・濃度、ガラス固化体の形状（平均粒径）によるが、プロセスの効率の観点から、５０時間（２日）以下が好ましく、２５時間（１日）以下が好ましく、１０時間以下が更に好ましい。
例えば、図２が浸透深さのＳＥＭ図である。図３は、処理液がガラス表面から浸透する深さと処理時間との関係を示す。
【００２８】
＜＜処理手順＞＞
本実施形態の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法は、
（１）酸性水溶液とガラス固化体との混合工程（Ｍ）と
（２）ガラス固化体から放射性核種を溶出する溶出工程（Ｓ）と
を有することができる。
【００２９】
（１）酸性水溶液とガラス固化体との混合工程
酸性水溶液と処理対象のガラス固化体とを十分に接触することができれば、その前処理工程及び混合方法については特に限定されない。特に、予想外のことであるが、本発明の発明者が初めて、ガラス固化体と酸性水溶液とを混合する場合、ガラス固化体が脆くなり、ガラス表面においてクラックなどが生じやすいため、より大きいガラス固化体でも、酸性水溶液がガラス内部に浸透する現象を発見した。図４は、本発明の一実施態様の核種分離方法において、酸性水溶液と接触する前のガラス表面のＳＥＭ図である。
図５は、本発明の一実施態様の核種分離方法において、１Ｍ  ＨＣｌと１Ｍ  ＨＮＯ３の混合酸性水溶液と接触した後の表面ＳＥＭ図である（処理条件：９０℃、８時間）。図５に示したように、処理後のガラス表面に多数のクラックが生じることがわかる。したがって、特許文献１などの先行技術に開示されているようなガラス固化体の粉砕工程を含まなくても、ガラス固化体の深くまで処理液を浸透することができる。
【００３０】
その他の実施形態の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法は、
（１）放射性核種を含むガラス固化体の粉砕工程（Ｇ）と
（２）酸性水溶液とガラス固化体との混合工程（Ｍ）と
（３）ガラス固化体から放射性核種を溶出する溶出工程（Ｓ）と
を含む。
【００３１】
粉砕工程（Ｇ）は、混合工程（Ｍ）の前に設けても、その混合工程（Ｍ）中に設けてもよい。例えば、以下の例が挙げられる。粉砕工程（Ｇ）―混合工程（Ｍ）―溶出工程（Ｓ）；混合工程（Ｍ）１―粉砕工程（Ｇ）―混合工程（Ｍ）２―溶出工程（Ｓ）；或いは、混合工程（Ｍ）１―粉砕工程（Ｇ）１―混合工程（Ｍ）２−粉砕工程（Ｇ）１―溶出工程（Ｓ）。
【００３２】
その他の実施形態の放射性核種を含むガラス固化体からの核種分離方法は、例えば、
（１）放射性核種を含むガラス固化体の粉砕工程（Ｇ）と
（２）酸性水溶液とガラス固化体との混合工程（Ｍ）と
（３）ガラス固化体から放射性核種を溶出する溶出工程（Ｓ）と
（４）放射性核種を含む溶出液を処理する後処理工程（Ｐ）と
（５）放射性核種を溶出してから得られた多孔質ガラス固化体の洗浄・乾燥処理工程（Ｗ）
を含んでもよい。
【００３３】
（第２実施形態）
第１実施形態と同じ方法で処理したガラス固化体からＺｒをさらに溶出させるためには、硫酸水溶液を用いることが好ましい。硫酸の濃度としては、０．１Ｍ以上であることが好ましく、０．５Ｍ以上であることがより好ましく、１Ｍ以上であることが更に好ましい。
また、先に、硫酸水溶液を用いてガラス固化体からＺｒを溶出させ、そして、第１実施形態と同じ方法でガラス固化体から他の成分を溶出させることもできる。
【実施例】
【００３４】
以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれら実施例により何ら制限されるものではない。
【００３５】
（ガラスの評価）
＜体積平均粒子径＞
体積平均粒子径約１ｍｍの放射性核種模擬元素を含むガラス試料を用いた。
【００３６】
（ＳＥＭの測定条件）
サンプルの準備：石英ボート中ガラスを１０００℃で溶融後冷却し、その断面を酸性水溶液と同じ条件で接触し、その前後の表面および断面のＳＥＭ像を観測する。
測定条件：加速電圧１５ｋＶ、カーボン蒸着、反射電子像観察
【００３７】
（ガラス中の酸化物含有量の測定方法）
蛍光Ｘ線分析（ＸＲＦ）、誘導結合プラズマ発光分析（ＩＣＰ−ＡＥＳ）、原子吸光分析（ＡＡＳ）を用いてガラス中の各放射性核種模擬元素酸化物の含有量を求めた。
【００３８】
（ガラス中の酸化物の溶出率の測定方法）
蛍光Ｘ線分析および誘導結合プラズマ発光分析を用いてガラス中の各放射性核種模擬元素酸化物残留量および酸性水溶液中への各放射性核種模擬元素溶出量をそれぞれ求めた。
【００３９】
（実施例１）
＜放射性核種を含むガラス固化体から核種を溶出する工程＞  
【００４０】
（１）放射性核種模擬元素を含むガラス固化体の粉砕工程（Ｇ）
放射性核種模擬元素を含むガラス固化体(ＩＨＩ製、５５２３Ｎ１７、成分を表２に示す)を粒径約１ｍｍに破砕した。このガラスに含まれるＮａ２Ｏ，Ｂ２Ｏ３，ＣａＯ，Ａｌ２Ｏ３，ＺｎＯ，Ｌｉ２Ｏの総質量は、３７．７ｗｔ％である。
【００４１】
（２）酸性水溶液とガラス固化体との混合工程（Ｍ）
市販の塩酸（関東化学）と硝酸（関東化学、１３．１Ｍ）を水と混合して、１Ｍ  ＨＣｌと１Ｍ  ＨＮＯ３の混合酸性水溶液を調製した。粉砕した放射性核種模擬元素を含むガラス固化体２０．０９ｇをポリプロピレン製容器に入れた後、全部のガラス試料が液面の下になるように、この混合酸性水溶液３００ｍＬを添加した。
【００４２】
（３）ガラス固化体から放射性核種を溶出する溶出工程（Ｓ）
ガラス試料と混合酸性水溶液の混合物をオーブン中で温度を９０℃に保持し、８時間反応させた。
【００４３】
（４）放射性核種を溶出してから得られた多孔質ガラス固化体の洗浄・乾燥処理工程（Ｗ）
反応終了後、ろ過によりガラス成分と液体成分を分離した。乾燥後のガラス成分の重量は１３．１３ｇであった。
【００４４】
＜溶出前後の酸化物含有量及び溶出率の評価＞
前記の評価方法で、放射性核種模擬元素を含むガラス固化体の混合酸性水溶液による処理前後の蛍光Ｘ線分析および処理後の混合酸性水溶液の誘導結合プラズマ発光分析のデータより、前記の計算方法で求めた各放射性核種模擬元素の溶出率およびガラス中残留率を表２に示す。
【００４５】
＜溶出前後のガラスのＳＥＭの評価＞
前記の評価方法で、放射性核種模擬元素を含むガラス固化体の処理前後のＳＥＭ像を図４と図５に示す。
【００４６】
【表２】
2018141661.tif 000003
【００４７】
（実施例２）
処理温度が８０℃である以外は実施例１と同じ方法で、放射性核種模擬元素を含むガラス固化体から核種を溶出した。実施例１と同様に溶出率を評価し、Ｐｄの溶出率とＳｅの溶出率を表３に示す。
【００４８】
（実施例３）
処理温度が７０℃である以外は実施例１と同じ方法で、放射性核種模擬元素を含むガラス固化体から核種を溶出した。実施例１と同様に溶出率を評価し、Ｐｄの溶出率とＳｅの溶出率を表３に示す。
【００４９】
（実施例４）
酸性水溶液として、２Ｍ塩酸を使用する以外は実施例１と同じ方法で、放射性核種模擬元素を含むガラス固化体から核種を溶出した。実施例１と同様に溶出率を評価し、Ｐｄの溶出率とＳｅの溶出率を表３に示す。
【００５０】
（実施例５）
酸性水溶液として、２Ｍ塩酸を使用する以外は実施例２と同じ方法で、放射性核種模擬元素を含むガラス固化体から核種を溶出した。実施例１と同様に溶出率を評価し、Ｐｄの溶出率とＳｅの溶出率を表３に示す。
【００５１】
（実施例６）
酸性水溶液として、２Ｍ塩酸を使用する以外は実施例３と同じ方法で、放射性核種模擬元素を含むガラス固化体から核種を溶出した。実施例１と同様に溶出率を評価し、Ｐｄの溶出率とＳｅの溶出率を表３に示す。
【００５２】
（実施例７）
酸性水溶液として、２Ｍ硝酸を使用する以外は実施例１と同じ方法で、放射性核種模擬元素を含むガラス固化体から核種を溶出した。実施例１と同様に溶出率を評価し、Ｐｄの溶出率とＳｅの溶出率を表３に示す。
【００５３】
（実施例８）
酸性水溶液として、２Ｍ硝酸を使用する以外は実施例２と同じ方法で、放射性核種模擬元素を含むガラス固化体から核種を溶出した。実施例１と同様に溶出率を評価し、Ｐｄの溶出率とＳｅの溶出率を表３に示す。
【００５４】
（実施例９）
酸性水溶液として、２Ｍ硝酸を使用する以外は実施例３と同じ方法で、放射性核種模擬元素を含むガラス固化体から核種を溶出した。実施例１と同様に溶出率を評価し、Ｐｄの溶出率とＳｅの溶出率を表３に示す。
【００５５】
（実施例１０〜１８）
反応時間３時間で実施例１〜９と同様に処理し、その結果を表４に示す。
【００５６】
（実施例１９〜２７）
反応時間２４時間で実施例１〜９と同様に処理し、その結果を表５に示す。
【００５７】
（実施例２８）
実施例１において1Ｍ塩酸および１Ｍ硝酸を含む混合酸性水溶液により９０℃８時間処理した後の放射性核種模擬元素を含むガラス固化体０．１ｇを１Ｍ硫酸水溶液１．５ｍＬと混合し、９０℃に保持し、３時間反応させた。実施例１の処理で溶出が見られなかったＺｒの本処理における溶出率を表６に示す。
（実施例２９）
反応時間８時間で実施例２８と同様に処理し、その結果を表６に示す。
（実施例３０）
反応時間２８時間で実施例２８と同様に処理し、その結果を表６に示す。
【００５８】
【表３】
2018141661.tif 000004
【００５９】
【表４】
2018141661.tif 000005
【００６０】
【表５】
2018141661.tif 000006
【００６１】
【表６】
2018141661.tif 000007
【図１】
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【図２】
2018141661.tif 000009
【図３】
2018141661.tif 000010
【図４】
2018141661.tif 000011
【図５】
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