(57)【要約】【課題】  ９９ｍＴｃを生成できる９９ｍＴｃ反応容器を提供する。【解決手段】  本開示の９９ｍＴｃ反応容器１００は、セラミックスからなり、内部に隔壁２４を備える流路体２０と、セラミックスからなる有底筒状体１０とを備える。流路体２０は、有底筒状体１０の開口部１０ａを覆っている。流路体２０は、外部に繋がる第１孔３１と、有底筒状体１０に繋がる第２孔３２とを有し、第１孔３１と第２孔３２との間が少なくとも流路２３である。第１孔３１および第２孔３２は、隔壁２４を挟んで位置しており、流路体２０、有底筒状体１０、または、流路体２０と有底筒状体１０との間に、流路２３を介さず外部へ繋がる第３孔３３を有する。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミックスからなり、内部に隔壁を備える流路体と、
セラミックスからなる有底筒状体とを備え、
前記流路体が前記有底筒状体の開口部を覆っており、
前記流路体は、外部に繋がる第１孔と、前記有底筒状体に繋がる第２孔とを有し、前記第１孔と前記第２孔との間が少なくとも流路であり、
前記第１孔および前記第２孔は、前記隔壁を挟んで位置しており、
前記流路体、前記有底筒状体、または、前記流路体と前記有底筒状体との間に、前記流路を介さず外部へ繋がる第３孔を有する、９９ｍＴｃ反応容器。
【請求項２】
前記流路体と前記有底筒状体との間に第１接合層が位置する、請求項１に記載の９９ｍＴｃ反応容器。
【請求項３】
前記セラミックスが、炭化珪素質焼結体である、請求項１または請求項２に記載の９９ｍＴｃ反応容器。
【請求項４】
前記第３孔が、前記流路体の下壁と、前記隔壁内と、前記流路体の上壁に連なる孔である、請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の９９ｍＴｃ反応容器。
【請求項５】
前記流路体が、第１部材と第２部材とからなる、請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の９９ｍＴｃ反応容器。
【請求項６】
前記第１部材と前記第２部材との間に第２接合層が位置する、請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の９９ｍＴｃ反応容器。
【請求項７】
前記外部に位置する、前記第１孔に繋がる第１管および前記第３孔に繋がる第３管と、
前記有底筒状体の空間に位置する、前記第２孔に繋がる第２管とをさらに備える、請求項１乃至請求項６のいずれかに記載の９９ｍＴｃ反応容器。
【請求項８】
前記第１管および前記第３管がアルミナ質焼結体からなり、前記流路体、前記有底筒状体および前記第２管が前記炭化珪素質焼結体からなる、請求項７に記載の９９ｍＴｃ反応容器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、９９ｍＴｃ生成用の９９ｍＴｃ反応容器に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、医療の現場ではポジトロン断層法（ＰＥＴ；POSITRON EMISSION TOMOGRAPHY）や単光子放出コンピューター断層撮影（ＳＰＥＣＴ；SINGLE PHOTON EMISSION COMPUTER TOMOGRAPHY）などの診断法がなくてはならない技術となっている。これらの診断法は、放射性同位体を含む薬剤を体内に注入し、その放射性同位体が放出する放射線を測定することで、血流の診断、初期の悪性腫瘍の発見などを行なうことができる。用いられる放射性同位体は目的に応じて多種多様であり、ＰＥＴには１９Ｆが用いられ、ＳＰＥＣＴでは、テクネシウム９９（９９ｍＴｃ）の使用が主流となっている。
【０００３】
９９ｍＴｃは、半減期が６時間で、ガンマ線のみを放出し、臓器に付着させることによってＳＰＥＣＴにより画像を得ることができ、癌、心筋梗塞、脳血管障害、脳卒中などの疾病の早期発見のための画像診断として欠かせない放射性同位体である。
【０００４】
ＰＥＴで用いられる１９Ｆ（半減期：約２時間）のほとんどは国内で生産されている。これに対して９９ｍＴｃは、海外で生産された半減期が６６時間と長い９９Ｍｏを定期的に輸入し、そして、専用の処理施設において９９Ｍｏのベータ崩壊により生成される９９ｍＴｃを抽出して薬剤を製造し、この薬剤を各医療施設へ配送することにより各医療施設での画像診断に用いられている。
【０００５】
９９Ｍｏは、カナダ、ベルギー、フランス、オランダおよび南アフリカの５か国の研究機関が運営する原子炉で製造されているが、昨今、原子炉の老朽化に伴う９９Ｍｏの供給問題が顕在化している。このため９９Ｍｏの製造方法が種々検討されている。また同時に、９９ｍＴｃの抽出方法として、低コストで製造が容易な昇華法が検討されている。
【０００６】
昇華法とは、以下に示す方法である。まず、容器中に１００Ｍｏ箔を封入し、容器に１５〜２０ＭｅＶのエネルギーを持つガンマ線を照射する１００Ｍｏ（γ，ｎ）９９Ｍｏ反応によって９９Ｍｏが生成される。その後、Ｍｏ９９のベータ崩壊により９９ｍＴｃが生成され、容器に少量の酸素を混入させた高温のヘリウムガスを流すとともに、約８００℃の温度に加熱することにより、９９ｍＴｃが雰囲気中の少量の酸素と化合して四酸化テクネシウム（ＴｃＯ４）となり蒸発する。その後、この蒸気をヘリウムガスと共に容器より取り出し、水酸化ナトリウム溶液に溶解させる。さらに、吸着剤であるアルミニウム酸化物（Ａｌ２Ｏ３）を詰めた容器中を通過させることにより９９ｍＴｃをアルミニウム酸化物に吸着させ、その後、生理食塩水を流すことにより９９ｍＴｃを抽出することができる。
【０００７】
昇華法の利点は、容器内に封入した１００Ｍｏ箔を何らかの化学的処理を施すことなく半永久的に再利用できることである。したがって、容器を開封する必要がないので１００Ｍｏの取扱いが容易となり、各医療施設で９９ｍＴｃを直接生成することができる可能が見込まれている。
【０００８】
なお、容器は、高温の酸素が容器を酸化して劣化させてしまうおそれがあるので、セラミックス製の容器の使用が検討されている。
【０００９】
また、１００Ｍｏ箔は非常に高価格であることから、１００Ｍｏ箔に比べて格段に低価
格なＭｏＯ３粉末の利用も検討されている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】「我が国のテクネチウム製剤の安定供給」に向けてのアクションプラン（平成２３年７月７日  モリブデン‐９９／テクネチウム‐９９ｍの安定供給のための官民検討会）
【非特許文献２】日本の医療用同位体供給不足問題と医療用ＲＩ製造技術（２０１４年１２月  文科省化学技術５か年計画策定への報告）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
９９ｍＴｃと酸素とを化合して四酸化テクネシウムを安定して生成させるには、容器内のガス温度を一定の範囲内で保持する必要がある。そのため、容器内に導入するガス温度を容器内のガス温度に一致または近似させる必要がある。しかしながら、容器内のガス温度と一致または近似した温度のガスを容器外より安定して継続的に導入するには、ガスの導入管を加熱する機構や、導入前にガスを加熱する機構を外部に設けなければならなかった。
【００１２】
本開示は、上記事情に鑑みて案出されたものであり、簡易な構成において、容器内の温度を一定の範囲内に保持して四酸化テクネシウムを安定的に抽出することが可能な９９ｍＴｃ反応容器を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本開示の９９ｍＴｃ反応容器は、セラミックスからなり、内部に隔壁を備える流路体と、セラミックスからなる有底筒状体とを備える。流路体は、有底筒状体の開口部を覆っている。流路体は、外部に繋がる第１孔と、有底筒状体に繋がる第２孔とを有し、第１孔と第２孔との間が少なくとも流路である。第１孔および第２孔は、隔壁を挟んで位置しており、流路体、有底筒状体、または、流路体と有底筒状体との間に、流路を介さず外部へ繋がる第３孔を有する。
【発明の効果】
【００１４】
本開示の９９ｍＴｃ反応容器は、簡易な構成において、容器内のガス温度を一定の範囲内に保持することができることから、四酸化テクネシウムを安定的に抽出することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本開示の９９ｍＴｃ反応容器の一例を示す斜視図である。
【図２】本開示の９９ｍＴｃ反応容器の一例を示す分解斜視図である。
【図３】本開示の９９ｍＴｃ反応容器の加熱炉の一例を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、図面を適宜参照して、本開示の９９ｍＴｃ反応容器について詳細に説明する。
【００１７】
図１および図２は、本開示の９９ｍＴｃ反応容器の一例を示す斜視図および分解斜視図であり、いずれの図においてもガス導入およびガス排出用の管を併せて示している。
【００１８】
本開示の９９ｍＴｃ反応容器１００（以下、単に「容器１００」と記載する場合もある）は、セラミックスからなり、内部に隔壁２４を備える流路体２０と、セラミックスからなる有底筒状体１０とを備えている。流路体２０は有底筒状体１０の開口部１０ａを覆っ
ている。
【００１９】
流路体２０は、外部に繋がる第１孔３１と、有底筒状体１０に繋がる第２孔３２とを有し、第１孔３１と第２孔３２との間が少なくとも流路２３となっている。第１孔３１と第２孔３２とは、隔壁２４を挟んで位置しており、流路体２０、有底筒状体１０、または、流路体２０と有底筒状体１０との間に、流路２３を介さずに外部へ繋がる第３孔３３を有している。
【００２０】
なお、図１および図２においては、ガスの導入管である第１管３１ａおよびガスの排出管である第３管３３ａを備えている例を示している。また、流路体２０から有底筒状体１０の内部へガスを導入するための第２管３２ａも例示している。
【００２１】
図１および図２に示す容器１００の一例において、ガスの導入経路としては、第１管３１ａから流路体２０の第１孔３１を通って流路２３へ導入され、第２孔３２に向かって隔壁２４に沿って流路２３内を流れ、その後、第２孔３２および第２管３２ａを通って有底筒状体１０の内部へ導入される。
【００２２】
また、ガスの排出経路としては、有底筒状体１０の内部から流路２３を介さずに第３孔３３、第３管３３ａを通って外部へ排出される。なお、排出は、図１および図２に示すような第３孔３３から必ず排出されるものであることはなく、有底筒状体１０の側面上部や、流路体２０と有底筒状体１０との間から排出されるものであってもよい。また、図１および図２に示すように、第１孔３１および第３孔３３が流路体２０の上面に開口しているものであるときには、容器１００の取扱いを容易なものとすることができる。
【００２３】
本開示の容器１００では、有底筒状体１０の内部にガスが直接導入されるのではなく、流路体２０を流れた後に導入されるものであることから、容器１００を加熱するための熱によってガスを加熱することができる。このように、ガスを直接容器１００内に導入するのではなく、流路体２０を流した後に容器１００に導入する構成であることから、ガスの導入管を加熱する機構や、導入前にガスを加熱する機構を外部に設けることなく、導入するガスの温度を、有底筒状体１０の内部のガス温度に一致または近似させることができる。その結果、容器１００内のガス温度と一致または近似した温度のガスを安定して継続的に導入することができ、容器１００内のガス温度は、一定の範囲内に保持されることから、四酸化テクネシウムを安定的に生成させることが可能となる。
【００２４】
なお、流路体２０から有底筒状体１０の内部へガスを導入するための第２管３２ａを有していれば、これを有していないときよりも、有底筒状体１０の内部のガス温度に一致またはより近似させることができる。
【００２５】
また、図２に示す分解斜視図の一例では、第１孔３１から第２孔３２までの流路２３を構成するにあたり、Ｃ形状の隔壁２４を示しているが、この形状限らず、流路体２０の内部の隔壁２４の形状や設け方によって、第１孔３１から第２孔３２までの流路長を所望の長さに設定することができる。また、図１および図２において、ガスの排出は、流路２３を介さずに外部へ繋がる第３孔３３を通って第３管３３ａから行なっているが、流路体２０に、流路２３とはガスが混在することがないように、隔壁２４の配置を行なって流路体２０内を流した後に排出するようにすれば、導入するガスを有底筒状体１０の内部のガス温度に一致または近似させることができる。
【００２６】
そして、本開示の容器１００は、有底筒状体１０と流路体２０とがセラミックスからなることから、容器１００を８００℃程度の温度に加熱して、酸素（Ｏ２）を含有させたガスを導入した場合においても、金属製の容器に比べて酸化による劣化が起こりにくく、容
器１００を長期間に亘って使用することができる。
【００２７】
なお、本開示の容器１００は、容器１００内のガス温度の均一化や容器１００の取扱い易さという観点からは、外形は、直径１０ｍｍ〜１００ｍｍ、高さ５０ｍｍ〜２００ｍｍの円柱状とすればよく、壁の厚さは、外部より１５〜２０ＭｅＶのエネルギーを持つガンマ線を外部より容器１００内部の試料に照射する、あるいは、取扱い上の強度という観点からは、０．５ｍｍ〜５ｍｍとすればよい。
【００２８】
また、本開示では、流路体２０と有底筒状体１０との間に第１接合層４１が位置していてもよい。
【００２９】
内部に流路２３および空間１０ｂ等の中空部を有する構造のセラミックスを一体的に成形・焼成することは一般には困難であるが、図２に示すように、第１部材２１、第２部材２２および有底筒状体１０を個別に成形・焼成し、その後、第１接合層４１および第２接合層４２となるガラスペーストやセラミックペースト等の接合材を用いて接合すれば、内部に流路２３および空間１０ｂ等の中空部を有する構造のセラミックスを比較的容易に製作をすることができる。
【００３０】
なお、第１接合層４１および第２接合層４２がガラスからなる場合は、容器１００の加熱温度にもよるが、例えば珪素酸化物と各種酸化物、窒化物などを混合して融点を１２００℃以上に調整したガラスペーストを使用すればよい。
【００３１】
また、第１接合層４１および第２接合層４２がセラミックスからなる場合は、流路体２０および有底筒状体１０に適応したセラミック材料と同材質のセラミック材料粉末をペースト状として使用すればよい。
【００３２】
流路体２０が第１部材２１および第２部材２２の２つの部材からなる構成だけでなく、３つ以上の部材を複数の第２接合層４２で接合してなる構成としてもよい。このような構成とすることで流路体２０内の流路長さをより自由に設計することができ、内部を流れる導入ガスへの伝熱面積を増加させより良好な加熱を実施することができる。
【００３３】
また、本開示では、セラミックスが炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体であってもよい。また、金属である鉄の熱伝導率（８４Ｗ／（ｍ／Ｋ））に比べて高い熱伝導率、例えば熱伝導率が２００Ｗ／（ｍ／Ｋ）の炭化珪素質焼結体であれば、熱伝導性が良好なことから、外部より受けた熱を容器１００の内部に効率よく伝えることができる。
【００３４】
次に、第１孔３１に繋がる第１管３１ａ、第３孔３３に繋がる第３管３３ａ、有底筒状体１０の空間に位置する、第２孔３２に繋がる第２管３２ａについて説明する。
【００３５】
第１孔３１に繋がる第１管３１ａおよび第３孔３３に繋がる第３管３３ａを備えた場合、他の装置からの配管との接続を容易なものとすることができる。また、有底筒状体１０の空間１０ｂに位置する、第２孔３２に繋がる第２管３２ａを有している場合、これを有していないときよりも、有底筒状体１０の内部のガス温度に一致またはより近似させることができる。
【００３６】
なお、第１管３１ａ、第２管３２ａおよび第３管３３ａは円柱状の筒であり、長さや外形、内径は、容器１００の大きさやガスの流量に応じて決めればよい。
【００３７】
また、本開示では、第１管３１ａおよび第３管３３ａがアルミナ質焼結体からなり、流路体２０、有底筒状体１０および第２管３２ａが炭化珪素質焼結体からなる構成であって
もよい。
【００３８】
流路体２０、有底筒状体１０および第２管３２ａが、金属である鉄の熱伝導率（８４Ｗ／（ｍ／Ｋ））に比べて高い熱伝導率、例えば熱伝導率が２００Ｗ／（ｍ／Ｋ）の炭化珪素質焼結体であれば、熱伝導性が良好なことから、外部より容器１００を加熱した際に、容器１００内の温度を外部の温度に一致あるいは近似させやすくなり、容器１００内の温度コントロールが容易となる。
【００３９】
また、第１管３１ａおよび第３管３３ａがアルミナ質焼結体からなる場合、アルミナがセラミック原料の中では低価格ではあるものの強度等の機械的特性においては必要十分な実用性を有しており、他の装置からの配管との接続において高い信頼性を得ることができるとともに安価で製作することができる。
【００４０】
そして本開示の９９ｍＴｃ反応容器１００によれば、この容器１００に１００Ｍｏ箔あるいはＭｏＯ３粉末を封入し、その後、図３に示すガンマ線照射および加熱機構を有する加熱炉２００内にセットし、しかる後、密閉した状態の容器１００に１５〜２０ＭｅＶのエネルギーを持つガンマ線を照射して１００Ｍｏ（γ，ｎ）９９Ｍｏ反応によって９９Ｍｏを生成する。その後、容器１００に少量の酸素を加えたヘリウムガスからなる導入ガス５１を導入しながら約８００℃に加熱することにより、９９ｍＴｃを含む排出ガス５２として取り出すことができる。なお、容器１００へのガンマ線照射と、容器１００の加熱とは、それぞれ異なる装置を用いて行なってもよい。
【００４１】
次に、本開示の９９ｍＴｃ反応容器の製造方法の一例について説明する。
【００４２】
最初に、有底筒状体１０、流路体２０、第１管３１ａ、第２管３２ａおよび第３管３３ａが炭化珪素質焼結体からなる場合について説明する。
【００４３】
まず平均粒径０．５〜１０μｍ、純度９９〜９９．８％以上の炭化珪素１次原料を準備する。次に、この炭化珪素１次原料に炭素（Ｃ）やホウ素（Ｂ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、イットリア（Ｙ２Ｏ３）などの焼結助剤を添加して調合原料とする。次に、前記調合原料と同質量以上の水を加えてスラリーとし、これをボールミル等の粉砕機により平均粒径１μｍ以下となるように整粒する。次に、ボールミル内のスラリーにポリエチレングリコールやポリエチレンオキサイド等のバインダと分散剤とを適量添加し、その後、スラリーをスプレードライヤーにより噴霧造粒して炭化珪素２次原料を得る。
【００４４】
そしてこの炭化珪素２次原料を静水圧プレス成形法（ラバープレス）や粉末プレス成形法、押出成形法にて成形し、必要に応じて切削加工を施した後、これを焼成炉にて非酸化雰囲気中１８００〜２２００℃の温度で焼成する。焼成後、研削加工により最終仕上げすることにより、純度９９％以上の炭化珪素質焼結体からなる有底筒状体１０、流路体２０、第１管３１ａ、第２管３２ａおよび第３管３３ａを得ることができる。
【００４５】
次に、有底筒状体１０、流路体２０、第１管３１ａ、第２管３２ａおよび第３管３３ａがアルミナ質焼結体からなる場合について説明する。
【００４６】
まず、平均粒径１μｍ程度、純度９５％以上のアルミナ１次原料を準備する。次に、この１次原料を１００質量％として、カルシウム（Ｃａ）、珪素（Ｓｉ）、マグネシウム（Ｍｇ）の酸化物からなる焼結助剤を１〜５質量％，ポリビニルアルコール等のバインダを１〜１．５質量％、溶媒として水を１００質量％、分散剤を０．５質量％計量し、攪拌機の容器内に投入して混合・撹拌しスラリーとし、その後、スラリースプレードライヤーにより噴霧造粒しアルミナ２次原料を得る。
【００４７】
そしてこのアルミナ２次原料を静水圧プレス成形（ラバープレス）法や粉末プレス成形法、押出成形法にて成形し、必要に応じて切削加工を施した後、これを焼成炉にて大気雰囲気中１５５０〜１７００℃の焼成温度で焼成する。焼成後、研削加工により最終仕上げすることにより、純度９５％以上のアルミナ質焼結体からなる有底筒状体１０、流路体２０、第１管３１ａ、第２管３２ａおよび第３管３３ａを得ることができる。
【００４８】
そして、上記製造方法により得られた有底筒状体１０および流路体２０、第１管３１ａ、第２管３２ａ、第３管３３ａを、図２に示すように各部材を耐熱性ガラスペーストやセラミックペーストを用いて接合することで本開示の９９ｍＴｃ反応容器１００を得ることができる。
【００４９】
なお、容器が炭化珪素質焼結体、アルミナ質焼結体のいずれからなる場合も、有底筒状体１０および流路体２０を接続する第１接合層４１、および、流路体２０を構成する第１部材２１および第２部材２２を接続する第２接合層４２は、各部材を焼成、研削加工して所望の形状にした後、接合面にガラスペーストやセラミックペーストを塗布した後に焼成することにより形成することができる。
【００５０】
第１接合層４１および第２接合層４２がガラスからなる場合、容器の加熱温度にもよるが、例えば珪素酸化物と各種酸化物、窒化物などを混合して融点を１２００℃以上に調整したガラスペーストを使用すればよい。
【００５１】
また、第１接合層４１および第２接合層４２がセラミックスからなる場合は、接合する各部材に適応したセラミック材料と同材質のセラミック材料粉末と、溶媒として水または有機溶剤と、各種バインダと、分散剤とを混合した接合用セラミックペーストを作製し、これを流路体２０および有底筒状体１０成形体の接合面に塗布して成形体同士を接合した後、乾燥、焼成する接合方法を用いることもできる。
【符号の説明】
【００５２】
１００    ：９９ｍＴｃ反応容器
１０      ：有底筒状体
１０ａ    ：開口部
１０ｂ    ：空間
２０      ：流路体
２１      ：第１部材
２２      ：第２部材
２３      ：流路
２４      ：隔壁
３１      ：第１孔
３２      ：第２孔
３３      ：第３孔
３１ａ    ：第１管
３２ａ    ：第２管
３３ａ    ：第３管
４１      ：第１接合層
４２      ：第２接合層
５１      ：導入ガス
５２      ：排出ガス
２００    ：加熱炉
【図１】
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【図２】
2018141725.tif 000004
【図３】
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