(57)【要約】【課題】フィラー含有フィルムにおいて、フィラーのバインダーとなっている樹脂のはみ出しやブロッキングを低減する。【解決手段】フィラーがバインダー樹脂層に保持されているフィラー含有フィルムであって、フィラーの平均粒子径が１〜５０μｍ、樹脂層の総厚がフィラーの平均粒子径の０．５倍以上２倍以下であり、フィラー含有フィルムの長手方向の一端における最小フィラー間距離Ｌｐに対する、該一端からフィルム長手方向に５ｍ以上離れた他端における最小フィラー間距離Ｌｑとの比Ｌｑ／Ｌｐが１．２以下である。フィラーが格子状に配列していることが好ましい。【選択図】図１Ａ
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
フィラーがバインダー樹脂層に保持されている長尺のフィラー含有フィルムであって、
フィラーの平均粒子径が１〜５０μｍであり、
樹脂層の総厚がフィラーの平均粒子径の０．５倍以上２倍以下であり、
フィラー含有フィルムの長手方向の一端における最小フィラー間距離Ｌｐに対する、該一端からフィルム長手方向に５ｍ以上離れた他端における最小フィラー間距離Ｌｑとの比Ｌｑ／Ｌｐが１．２以下であるフィラー含有フィルム。
【請求項２】
フィラーが格子状に配列されている請求項１記載のフィラー含有フィルム。
【請求項３】
任意のフィラーＰ0と、該フィラーＰ0からの距離が近い順に３個のフィラーＰ1、Ｐ2、Ｐ3を選択したときに、その３個のフィラーＰ1、Ｐ2、Ｐ3と前記フィラーＰ0との距離Ｌ1、Ｌ2、Ｌ3のうち、最大の距離（Ｌmax）と最小の距離（Ｌmin）との比（Ｌmax／Ｌmin）が１．０以上１．２以下である請求項１又は２記載のフィラー含有フィルム。
【請求項４】
バインダー樹脂層と基材フィルムが積層しており、基材フィルムの厚さがバインダー樹脂層の層厚の２倍以上４倍以下である請求項１〜３のいずれに記載のフィラー含有フィルム。
【請求項５】
バインダー樹脂層に、バインダー樹脂層よりも最低溶融粘度が低い第２の樹脂層が積層しており、バインダー樹脂層と第２の樹脂層の合計の樹脂層の層厚がフィラー平均粒子径の０．５倍以上２倍以下である請求項１〜４のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
【請求項６】
フィラーの含有量が１．２vol％以上４５vol％以下である請求項１〜５のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
【請求項７】
フィラー含有フィルムが、幅０．３ｍｍ以上７０ｍｍ以下、長さ５ｍ以上５０００ｍ以下であって、巻き芯に巻かれた巻装体である請求項１〜６のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
【請求項８】
巻き芯の径を２Ｒとした場合に、フィラー含有フィルムの巻き芯側の一端から長さ２πＲの長さの領域において、任意のフィラーＰ0と、そのフィラーＰ0からの距離が近い順に３個のフィラーＰ1、Ｐ2、Ｐ3を選択し、その３個のフィラーＰ1、Ｐ2、Ｐ3とフィラーＰ0との距離Ｌ1、Ｌ2、Ｌ3のうち、最大の距離（Ｌmax）と最小の距離（Ｌmin）との比（Ｌmax／Ｌmin）を求めたときに、比（Ｌmax／Ｌmin）が１．０以上１．２以下である請求項７記載のフィラー含有フィルム。
【請求項９】
フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部におけるバインダー樹脂層の接平面に対して傾斜もしくは起伏を有し、該傾斜では、フィラーの周りのバインダー樹脂層の表面が前記接平面に対して欠けており、該起伏では、フィラー直上のバインダー樹脂層の樹脂量が、該フィラー直上のバインダー樹脂層の表面が前記接平面にあるとしたときに比して少なくなっている請求項１〜８のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
【請求項１０】
フィラーが導電粒子であり、異方性導電フィルムとして使用される請求項１〜９のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
【請求項１１】
バインダー樹脂層の最低溶融粘度が２０００Ｐａ・ｓ以上である請求項１〜９のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれかに記載のフィラー含有フィルムが物品に貼着しているフィルム貼着体。
【請求項１３】
請求項１〜１１のいずれかに記載のフィラー含有フィルムを介して第１物品と第２物品とが接続されている接続構造体。
【請求項１４】
請求項１０記載のフィラー含有フィルムを介して第１電子部品と第２電子部品とが異方性導電接続されている請求項１３記載の接続構造体。
【請求項１５】
第１電子部品及び第２電子部品の対向する端子の高さの合計が、フィラー含有フィルムのフィラーの粒子径の２倍以下である請求項１４記載の接続構造体。
【請求項１６】
請求項１〜１１のいずれかに記載のフィラー含有フィルムを介して第１物品と第２物品を圧着する接続構造体の製造方法。
【請求項１７】
第１物品、第２物品をそれぞれ第１電子部品、第２電子部品とし、請求項１０記載のフィラー含有フィルムを介して第１電子部品と第２電子部品を熱圧着することにより第１電子部品と第２電子部品が異方性導電接続された接続構造体を製造する請求項１６記載の接続構造体の製造方法。
【請求項１８】
第１電子部品及び第２電子部品の対向する端子の高さの合計をフィラー含有フィルムのフィラーの粒子径の２倍以下とする請求項１７記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フィラー含有フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
フィラー含有フィルムの用途には、艶消しフィルム、コンデンサー用フィルム、光学フィルム、ラベル用フィルム、耐電防止用フィルム、異方性導電フィルムなど多種多様の用途がある（特許文献１、特許文献２、特許文献３、特許文献４）。
【０００３】
フィラー含有フィルムは、一般に巻装体として製造される。
しかしながら、フィラー含有フィルムを巻装体にすると、フィラーのバインダーとなっている樹脂のはみ出しや、巻装体において重なり合っている上下のフィルムの樹脂層からはみ出した樹脂同士が繋がってしまう現象が起こりやすくなる。特に、巻装体の巻き芯側では巻き締まりによりこの問題が顕著となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００６−１５６８０号公報
【特許文献２】特開２０１５−１３８９０４号公報
【特許文献３】特開２０１３−１０３３６８号公報
【特許文献４】特開２０１４−１８３２６６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上述の問題に対し、本発明は、フィラー含有フィルムにおいて、フィラーのバインダーとなっている樹脂のはみ出しを低減すること、さらにフィラー含有フィルムが有する機能をより効果的に発現させることを目的とする。
【０００６】
本発明者は、フィラー含有フィルムにおいて、フィラーの平均粒子径と、フィラーを保持するバインダー樹脂層及び該バインダー樹脂層に必要に応じて積層される第２の樹脂層の総厚とを略等しくしてフィラー含有フィルムの長手方向の位置によってフィラー同士の距離が変動することを抑制すると、巻装体にした場合の樹脂のはみ出しを抑制でき、かつフィラーが有する機能も効果的に引き出せることを見いだし、本発明を想到した。
【０００７】
即ち、本発明は、フィラーがバインダー樹脂層に保持されている長尺のフィラー含有フィルムであって、
フィラーの平均粒子径が１〜５０μｍ、
樹脂層の層厚がフィラーの平均粒子径の０．５倍以上２倍以下であり、
フィラー含有フィルムの長手方向の一端における最小フィラー間距離Ｌｐに対する、該一端からフィルム長手方向に５ｍ以上離れた他端における最小フィラー間距離Ｌｑとの比Ｌｑ／Ｌｐが１．２以下であるフィラー含有フィルムを提供する。特に本発明は、フィラー含有フィルムの好ましい一態様として、フィラーが導電粒子であり、異方性導電フィルムとして使用されるフィラー含有フィルムを提供する。このフィラー含有フィルムにおいては、フィラーが格子状に配列していることが好ましい。
【０００８】
また、本発明は、上述のフィラー含有フィルムが物品に貼着しているフィルム貼着体、上述のフィラー含有フィルムを介して第１物品と第２物品とが接続されている接続構造体、特に、異方性導電フィルムとして使用されるフィラー含有フィルムを介して第１電子部品と第２電子部品とが異方性導電接続されている接続構造体を提供する。更に、本発明は、上述のフィラー含有フィルムを介して第１物品と第２物品を圧着する接続構造体の製造方法、並びに、第１物品、第２物品をそれぞれ第１電子部品、第２電子部品とし、異方性導電フィルムとして使用される、フィラーが導電粒子であるフィラー含有フィルムを介して第１電子部品と第２電子部品を熱圧着することにより第１電子部品と第２電子部品が異方性導電接続された接続構造体と、この異方性導電接続された接続構造体の製造方法を提供する。これらの発明において、第１電子部品及び第２電子部品の対向する端子の高さの合計を異方性導電フィルムにおける導電粒子の大きさの２倍以下とすることが好ましい。
【発明の効果】
【０００９】
本発明のフィラー含有フィルムによれば、バインダー樹脂層の樹脂のはみ出しを低減することができ、さらにフィラー含有フィルムの用途に応じてフィラー含有フィルムが有する機能をより効果的に発現させることができる。例えば、フィラー含有フィルムが艶消しフィルムの場合、均質な艶消し効果を得ることができ、また、フィラー含有フィルムが異方性導電フィルムの場合、端子高さが例えば３μｍ以下の低背化が進んだ電子部品の接続に適したものとなる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１Ａ】図１Ａは、フィラー含有フィルム１０Ａにおけるフィラーの配置を説明する平面図である。
【図１Ｂ】図１Ｂは、フィラー含有フィルム１０Ａの断面図である。
【図２】図２は、フィラー含有フィルム１０Ｂの断面図である。
【図３】図３は、フィラー含有フィルム１０Ｃの断面図である。
【図４】図４は、フィラー含有フィルム１０Ｄの断面図である。
【図５】図５は、フィラー含有フィルム１０Ｅの断面図である。
【図６】図６は、フィラー含有フィルム１０Ｆの断面図である。
【図７】図７は、はみ出し試験の試験方法の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明のフィラー含有フィルムについて図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、各図中、同一符号は、同一又は同等の構成要素を表している。
【００１２】
＜フィラー含有フィルムの全体構成＞
図１Ａは、本発明の一実施例のフィラー含有フィルム１０Ａにおけるフィラーの配置を説明する平面図であり、図１Ｂは、そのＸ−Ｘ断面図である。
【００１３】
このフィラー含有フィルム１０Ａは長尺であり、６方格子状に配列したフィラー１がバインダー樹脂層２に保持されたフィラー分散層３から形成されている。フィラー１の平均粒子径は１〜５０μｍである。このフィラー含有フィルム１０Ａでは、バインダー樹脂層２の層厚Ｌａがフィラー含有フィルム１０Ａの樹脂層の総厚と等しく、この層厚Ｌａがフィラー１の平均粒子径の０．５倍以上２倍以下、好ましくは０．７倍以上１．３倍以下であり、フィラー１の平均粒子径と略等しくなっている。また、このフィラー１の配置は、好ましくは後述するように均等に配置されている。
【００１４】
＜フィラー＞
フィラー１は、フィラー含有フィルムの用途に応じて、公知の無機系フィラー（金属、金属酸化物、金属窒化物など）、有機系フィラー（樹脂粒子、ゴム粒子など）、有機系材料と無機系材料が混在したフィラー（例えば、コアが樹脂材料で形成され、表面が金属メッキされている粒子（金属被覆樹脂粒子）、導電粒子の表面に絶縁性微粒子を付着させたもの、導電粒子の表面を絶縁処理したもの等）から、硬さ、光学的性能などの用途に求められる性能に応じて適宜選択される。例えば、光学フィルムや艶消しフィルムでは、シリカフィラー、酸化チタンフィラー、スチレンフィラー、アクリルフィラー、メラミンフィラーや種々のチタン酸塩等を使用することができる。コンデンサー用フィルムでは、酸化チタン、チタン酸マグネシウム、チタン酸亜鉛、チタン酸ビスマス、酸化ランタン、チタン酸カルシウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸鉛及びこれらの混合物等を使用することができる。接着フィルムではポリマー系のゴム粒子、シリコーンゴム粒子等を含有させることができる。異方性導電フィルムでは導電粒子を含有させる。導電粒子としては、ニッケル、コバルト、銀、銅、金、パラジウムなどの金属粒子、ハンダなどの合金粒子、金属被覆樹脂粒子、表面に絶縁性微粒子が付着している金属被覆樹脂粒子などが挙げられる。２種以上を併用することもできる。中でも、金属被覆樹脂粒子が、接続された後に樹脂粒子が反発することで端子との接触が維持され易くなり、導通性能が安定する点から好ましい。また、導電粒子の表面には公知の技術によって、導通特性に支障を来さない絶縁処理が施されていてもよい。上述の用途別に挙げたフィラーは、当該用途に限定されるものではなく、必要に応じて他の用途のフィラー含有フィルムが含有してもよい。また、各用途のフィラー含有フィルムでは、必要に応じて２種以上のフィラーを併用することができる。
【００１５】
フィラーの形状は、フィラー含有フィルムの用途に応じ、球形、楕円球、柱状、針状、それらの組み合わせ等から適宜選択して定められる。フィラー配置の確認が容易になり、均等な状態を維持し易い点から、球形が好ましい。特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、フィラーである導電粒子が、略真球であることが好ましい。導電粒子として略真球のものを使用することにより、例えば、特開２０１４−６０１５０号公報に記載のように転写型を用いて導電粒子を配列させた異方性導電フィルムを製造するにあたり、転写型上で導電粒子が滑らかに転がるので、導電粒子を転写型上の所定の位置へ高精度に充填することができる。したがって、導電粒子を精確に配置することができる。
【００１６】
＜フィラーの粒子径＞
フィラーの粒子径は、フィラー含有フィルムの用途に応じて適宜定められる。ただし、本発明では、フィラーの平均粒子径とフィラー含有フィルムにおける樹脂層の総厚とを略等しくするため、フィルムの取り扱い性等の点から１μｍ以上５０μｍ以下とすることが好ましい。特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合（フィラーを導電粒子とする場合）には、配線高さや配線の平坦性のばらつきに対応し、導通抵抗の上昇を抑制し、ショートの発生を抑制する点から１μｍ以上３０μｍ以下とすることが好ましく、特に、端子厚が３μｍ以下程度に低背化した端子を接続する場合、２．５μｍ以上２０μｍ以下とすることが好ましい。なお、この場合の端子とは少なくとも一方が異方性導電接続におけるＩＣチップやＦＰＣなどの端子であることが好ましい（端子が設けられた基材から、端子の頂部が突出している形状の電子部品であることが好ましい）。端子の材質としては、例えば、金や銅、錫など公知の電子部品に用いられているものが挙げられる。
【００１７】
なお、フィラーの粒子径は一般的な粒度分布測定装置により測定することができ、また、平均粒子径も粒度分布測定装置を用いて求めることができる。粒度分布測定装置としては、一例としてＦＰＩＡ−３０００（マルバーン社）を挙げることができる。この場合、粒子径を測定するサンプル数を２００以上、好ましくは１０００以上、より好ましくは５０００以上とすることが望ましい。また、フィラーをガラス板などの平板上に散布したもの、または硬化性樹脂組成物に混練し単分散させて塗布したものを、金属顕微鏡や走査型電子顕微鏡により観察して粒子径や平均粒子径を求める手法が好ましい場合がある。アスペクト比を有するものの場合、観察装置のＺ軸（焦点調整）などから大きさを求めることができるためである。また、フィラーの形状が球形でない場合には、フィラー含有フィルムの平面画像又は断面画像に基づき最大長または球形に模した形状の直径をフィラーの粒子径として平均粒子径を求めることもできる。
【００１８】
＜フィラーの配列＞
本発明のフィラー含有フィルムにおいて、後述する樹脂層の総厚に関する条件や最小フィラー間距離に関する条件を満たす限り、フィラーの配置は任意であるが、発明の効果を得るという観点から格子状に配列されていることが好ましい。図１Ａに示したフィラー含有フィルム１０Ａにおいて、フィラー１は平面視にて規則的に格子状に配列している。格子状に配列させることにより、フィラー同士を互いに接触させることなく、均等な位置に配置することが比較的容易となる。そのため、フィラー含有フィルムを巻き回した場合の巻き締まりにより、樹脂のはみ出しやブリーディングが起こり易い箇所が生じることを防止できる。よって、仮にある部位で樹脂のはみ出しやブリーディングが生じても、その樹脂のはみ出しやブリーディングが、巻き回しにより重なり合った上下の樹脂層にさらに拡大することを防止できる。なお、フィラーの配置が任意でも、同様の効果が得られる場合もある。
【００１９】
ここで、格子状の配列の態様としては、図１Ａに示した６方格子の他、長方格子、斜方格子、正方格子、その他の矩形格子等の格子配列を挙げることができる。なかでも、６方格子、正方格子又は斜方格子（即ち、菱形格子）とすると、各フィラーの配置を均等な配置にすることができるので好ましい。なお、本発明において格子状の配列には、導電粒子の群が格子状に配列されている態様も含まれる。この群を形成する導電粒子は、群内で規則性を持つことが好ましい。また、格子状に配列している導電粒子から、一部のフィラーを規則的に抜き取った配列も含まれる。このフィラーの抜けは、フィラー含有フィルムの発明の効果が得られる範囲において、フィルムの所定の方向に規則的に存在させることで確認できる。また、フィラーの抜けをフィルムの長手方向に繰り返し存在させること、あるいはフィラーの抜けている箇所をフィルムの長手方向に漸次増加または減少させることにより、ロット管理が可能となり、フィラー含有フィルム及びそれを用いた接続構造体にトレーサビリティ（追跡を可能とする性質）を付与することも可能となる。これは、フィラー含有フィルムやそれを用いた接続構造体の偽造防止、真贋判定、不正利用防止等にも有効となる。
【００２０】
本発明では、上述の格子状のフィラーの配列の規則性がフィラー含有フィルムの長手方向の位置にかかわらず安定しており、フィラー含有フィルムの長手方向の一端における最小フィラー間距離をＬｐとし、その一端からフィルム長手方向に５ｍ以上離れた他端における最小フィラー間距離Ｌｑとした場合に、これらの比Ｌｑ／Ｌｐが１．２以下である。一端および他端のそれぞれにおいて、格子状に配列しているフィラーの格子間距離の最短部分の距離を１０個以上、好ましくは２０個以上、より好ましくは１００個以上測定し、最小フィラー間距離Ｌｐと他端における最小フィラー間距離Ｌｑを求め、比Ｌｑ／Ｌｐを求めることができる。
【００２１】
また、本発明ではフィラー１の均等な配置のパラメータとして、次のように求められる比（Ｌmax／Ｌmin）を１以上１．２以下とすることが好ましい。即ち、フィルム全体から任意に１０箇所以上、好ましくは２０箇所以上の領域を抜き取る、もしくはフィルム全長の１％以上、好ましくは２％以上となるようにした領域において、各領域で任意のフィラーＰ0と、そのフィラーＰ0からの距離が近い順に３個のフィラーＰ1、Ｐ2、Ｐ3を選択し、その３個のフィラーＰ1、Ｐ2、Ｐ3とフィラーＰ0との距離Ｌ1、Ｌ2、Ｌ3のうち、最大の距離（Ｌmax）と最小の距離（Ｌmin）との比（Ｌmax／Ｌmin）（図１Ａ）をとったときに、その平均が１．０以上１．２以下、好ましくは１．１以下、より好ましくは１．０５以下である。特に、フィラー１が６方格子に配列している場合には、任意のフィラーＰ0との距離が近い順に５個のフィラーＰ1、Ｐ2、Ｐ3、Ｐ4、Ｐ5を選択し、上述と同様に最大の距離（Ｌmax）と最小の距離（Ｌmin）との比（Ｌmax／Ｌmin）を求めたときに、その平均が１．０以上１．１以下であることが好ましい。また、フィラーの配置が、任意のフィラーＰ0との距離が近い順に３個のフィラーＰ1、Ｐ2、Ｐ3、好ましくは５個のフィラーＰ1、Ｐ2、Ｐ3、Ｐ4、Ｐ5を選択し、上記同様に最大の距離（Ｌmax）と最小の距離（Ｌmin）との比（Ｌmax／Ｌmin）の平均を求めたときに、その平均が１．０以上１．２以下、好ましくは１．１以下、より好ましくは１．０５以下である場合、格子配列でなくともよい。任意のフィラーＰ0に隣接したＰ１でも同様の数値範囲になることが好ましく、Ｐ２でも同様の数値範囲になることがより好ましく、Ｐ３でも同様の数値範囲になることが更により好ましい。このようになれば、一面に略均一な分散状態であるといえる。
【００２２】
フィラーが６方格子、正方格子又は斜方格子（菱形格子）に配置されている場合、上述の比（Ｌmax／Ｌmin）は、設計上は１となるが、実際にはフィラー含有フィルムの製造時に微小な位置ずれが発生し、また、フィラー含有フィルムを巻装体とすると、フィラー含有フィルムの厚みの巻き締まりによっても微小な位置ずれが生じることが懸念される。これに対し、上述の比（Ｌmax／Ｌmin）の上限は、本発明におけるフィラーの位置ずれの許容範囲となる。本発明ではこの許容範囲を低く抑えることにより、フィラー同士が互いに非接触に、かつ均等に配置された状態とし、これにより、樹脂のはみ出しやブリーディングを防止する。また、フィラーが導電粒子であり、フィラー含有フィルムが異方性導電フィルムである場合には、異方性導電接続時に各導電粒子１に圧力を均等に加え、導通抵抗のばらつきを実際的に低減させることができ、また、ショートも防止できる。
【００２３】
フィラー含有フィルムにおいて比（Ｌmax／Ｌmin）が上述の範囲にあることは該フィルムの任意の箇所で実現されていることが望ましいが、そのことは、フィラー含有フィルムの長手方向の一方の端部と、他方の端部の双方において比（Ｌmax／Ｌmin）を調べることで容易に確認することができる。特にフィラー含有フィルムが巻き芯に巻かれた巻装体になっている場合には、巻き芯の直径を２Ｒとした場合に、フィラー含有フィルムの巻き芯側の一端から長さ２πＲの長さ（即ち、巻き芯の周長）の領域において、前記比（Ｌmax／Ｌmin）が１．０以上１．２以下であればよい。この領域では巻き締まりによるテンションが最もかかりやすくなるため、比（Ｌmax／Ｌmin）が変動しやすいからである。尚、フィラー含有フィルムの巻き芯側の一端とは、例えば、巻き芯のリード部分とフィラー含有フィルム（もしくはこれを支持している基材フィルム）がつなぎあわされている箇所を指す。他方の端部とは、巻き芯を用いて巻装体になっているフィルムの取り出し位置になる。この一端から他端までの長さはフィラー含有フィルムの長さによって変動するが、他方の端部で比（Ｌmax／Ｌmin）を調べる場合、最外周の１周分以上の長さから任意に選択した１０箇所以上の比（Ｌmax／Ｌmin）の平均が１．０以上１．２以下であれば好ましい。
【００２４】
また、本発明のフィラー含有フィルムでは、フィラーを任意に配置する、もしくは上述のように格子状にフィラーを配置することにより、フィラー同士が互いに非接触で存在する割合は、９５％以上、好ましくは９８％以上、より好ましくは９９．５％以上である。
【００２５】
なお、このようにフィラーの微小な位置ずれを抑制し、フィラー同士を非接触とする方法としては、後述するように、フィラー含有フィルムの製造にあたり、予めフィラーが配置されるべき部位が規定された型を作製し、その部位にフィラーを配置し、そのフィラーをバインダー樹脂層に転写させることが好ましい。
【００２６】
なお、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合に、格子状に配列したフィラーの格子軸は、異方性導電フィルムの長手方向に対して平行でもよく、異方性導電フィルムの長手方向と交叉してもよく、接続する端子幅、端子ピッチなどに応じて定めることができる。例えば、ファインピッチ用の異方性導電フィルムとする場合、図１Ａに示したように導電粒子１の少なくとも一つの格子軸Ａを異方性導電フィルム１０Ａの長手方向に対して斜行させ、異方性導電フィルム１０Ａで接続する端子２０の長手方向と格子軸Ａとのなす角度θを１６°〜７４°にすることが好ましい。異方性導電フィルム以外の用途であっても、このように傾斜させることで捕捉状態を安定にさせる効果が見込まれる。
【００２７】
＜フィラーの個数密度および占有面積率＞
フィラーの個数密度および占有面積率は、フィラー含有フィルムの用途、フィラーの粒子径等に応じて適宜定められる。例えば、フィラーを導電粒子とし、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合、導電粒子の個数密度は小さすぎるとファインピッチの電子部品の接続に対応することができず、大きすぎるとショートを招く虞があるので、粒子径１〜３０μｍの場合に、３０〜７２０００個／ｍｍ2が好ましく、５０〜５００００個／ｍｍ2がより好ましい。フィルムの平面視における面積占有率（フィラーの個数密度×フィラー１個の平均面積×１００）も、個数密度と同様の理由から０．１〜３５％とすることが好ましく、０．５〜３０％とすることがより好ましい。異方性導電フィルム以外のフィラー含有フィルムとしての製造条件も、異方性導電フィルムの場合と概ね同じになるため（著しく異ならないため）、設計上の制約などからフィラーの個数密度および占有面積率の条件も概ね同様になると考えて差し支えない。フィラー含有フィルムを巻装体とする場合、ある程度以上にフィラーの占有面積率が高い方が、樹脂のはみ出しを抑制できることから、下限は６％以上が好ましく、より好ましくは１２％以上となる（上限は上記同様に、３５％以下が好ましく、３０％以下がより好ましい）。３５％以上になると、フィラーが接触して独立性が損なわれることが懸念される。なお、上述したように、個数密度や占有面積率はこの範囲に限定されるものではない。
【００２８】
＜バインダー樹脂層＞
（バインダー樹脂層の粘度）
バインダー樹脂層２の最低溶融粘度は、特に制限はなく、フィラー含有フィルムの用途や、フィラー含有フィルムの製造方法等に応じて適宜定めることができる。例えば、後述の凹み２ｂ、２ｃを形成できる限り、フィラー含有フィルムの製造方法によっては１０００Ｐａ・ｓ程度とすることもできる。一方、フィラー含有フィルムの製造方法として、フィラーを樹脂層の表面に所定の配置で保持させ、そのフィラーを樹脂層に押し込む方法を行うとき、樹脂層がフィルム形成を可能とする点から樹脂の最低溶融粘度を１１００Ｐａ・ｓ以上とすることが好ましい。
【００２９】
また、後述のフィラー含有フィルムの製造方法で説明するように、図１Ｂに示すようにバインダー樹脂層２に押し込んだフィラー１の露出部分の周りに凹み２ｂを形成したり、図２に示すようにバインダー樹脂層２に押し込んだフィラー１の直上に凹み２ｃを形成したりする点から、バインダー樹脂層２の最低溶融年土は、好ましくは１５００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは２０００Ｐａ・ｓ以上、さらに好ましくは３０００〜１５０００Ｐａ・ｓ、さらにより好ましくは３０００〜１００００Ｐａ・ｓである。この最低溶融粘度は、一例として回転式レオメータ（ＴＡ ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製）を用い、測定圧力５ｇで一定に保持し、直径８ｍｍの測定プレートを使用し求めることができ、より具体的には、温度範囲３０〜２００℃において、昇温速度１０℃／分、測定周波数１０Ｈｚ、前記測定プレートに対する荷重変動５ｇとすることにより求めることができる。
【００３０】
バインダー樹脂層２の最低溶融粘度を１５００Ｐａ・ｓ以上の高粘度とすることにより、フィラー含有フィルムの物品への圧着時に生じるフィラーの不用な移動を抑制でき、特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、異方性導電接続時に端子間で挟持されるべき導電粒子が樹脂流動により流されてしまうことを防止できる。
【００３１】
また、バインダー樹脂層２にフィラー１を押し込むことによりフィラー含有フィルム１０Ａのフィラー分散層３を形成する場合において、フィラー１を押し込むときのバインダー樹脂層２は、フィラー１がバインダー樹脂層２から露出するようにフィラー１をバインダー樹脂層２に押し込んだときに、バインダー樹脂層２が塑性変形してフィラー１の周囲のバインダー樹脂層２に凹み２ｂ（図１Ｂ）が形成されるような高粘度な粘性体とするか、あるいは、フィラー１がバインダー樹脂層２から露出することなくバインダー樹脂層２に埋まるようにフィラー１を押し込んだときに、フィラー１の直上のバインダー樹脂層２の表面に凹み２ｃ（図２）が形成されるような高粘度な粘性体とする。そのため、バインダー樹脂層２の６０℃における粘度は、下限は好ましくは３０００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは４０００Ｐａ・ｓ以上、さらに好ましくは４５００Ｐａ・ｓ以上であり、上限は、好ましくは２００００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１５０００Ｐａ・ｓ以下、さらに好ましくは１００００Ｐａ・ｓ以下である。この測定はバインダー樹脂層の最低溶融粘度と同様の測定方法で行い、温度が６０℃の値を抽出して求めることができる。
【００３２】
バインダー樹脂層２にフィラー１を押し込むときの該バインダー樹脂層２の具体的な粘度は、形成する凹み２ｂ、２ｃの形状や深さなどに応じて、下限は好ましくは３０００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは４０００Ｐａ・ｓ以上、さらに好ましくは４５００Ｐａ・ｓ以上であり、上限は、好ましくは２００００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１５０００Ｐａ・ｓ以下、さらに好ましくは１００００Ｐａ・ｓ以下である。また、このような粘度を好ましくは４０〜８０℃、より好ましくは５０〜６０℃で得られるようにする。
【００３３】
上述したように、バインダー樹脂層２から露出しているフィラー１の周囲に凹み２ｂ（図１Ｂ）が形成されていることにより、フィラー含有フィルムの物品への圧着時に生じるフィラー１の扁平化に対して樹脂から受ける抵抗が、凹み２ｂが無い場合に比して低減する。このため、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、異方性導電接続時に端子で導電粒子が挟持され易くなることで導通性能が向上し、また捕捉性も向上する。
【００３４】
また、バインダー樹脂層２から露出することなく埋まっているフィラー１の直上のバインダー樹脂層２の表面に凹み２ｃ（図２）が形成されていることにより、凹み２ｃが無い場合に比してフィラー含有フィルムの物品への圧着時の圧力がフィラー１に集中し易くなる。このため、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、異方性導電接続時に端子で導電粒子が挟持され易くなることで捕捉性が向上し、また導通性能も向上する。本発明のフィラー含有フィルムは、樹脂量が比較的少ないため、前述した凹み２ｂ、や凹み２ｃが存在することで、フィラーを物品（異方性導電フィルムの場合には、導電粒子と端子もしくは電極）で挟持し易くなり、圧着の推力を低く抑える効果が見込まれる。圧着後の捕捉されたフィラーの独立性も、圧着の前後で維持され易くなることが見込まれる。流動する樹脂そのものの量が比較的少ないからである。
【００３５】
＜凹みに代わる“傾斜”もしくは“起伏”＞
図１Ｂ、図２に示すようなフィラー含有フィルム（異方性導電フィルム）の 「凹み」２ｂ、２ｃは、「傾斜」もしくは「起伏」という観点から説明することもできる。以下に、図面を参照しながら説明する。
【００３６】
フィラー含有フィルム（異方性導電フィルム）１０Ａは、導電粒子等のフィラー分散層３から構成されている（図１Ｂ）。フィラー分散層３では、バインダー樹脂層２の片面にフィラー１が露出した状態で規則的に分散している。フィルムの平面視にてフィラー１は互いに接触しておらず、フィルム厚方向にもフィラー１が互いに重なることなく規則的に分散し、フィラー１のフィルム厚方向の位置が揃った単層のフィラー（例えば導電粒子）層を構成している。
【００３７】
個々のフィラー１の周囲のバインダー樹脂層２の表面２ａには、隣接するフィラー間の中央部におけるバインダー樹脂層２の接平面２ｐに対して傾斜２ｂが形成されている。なお後述するように、本発明の異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムでは、バインダー樹脂層２に埋め込まれたフィラー１の直上のバインダー脂層の表面に起伏２ｃが形成されていてもよい（図２）。
【００３８】
本発明において、「傾斜」とは、フィラー１の近傍でバインダー樹脂層の表面の平坦性が損なわれ、前記接平面２ｐに対してバインダー樹脂層の一部が欠けて樹脂量が低減している状態を意味する。換言すれば、傾斜では、フィラーの周りのバインダー樹脂層の表面が接平面に対して欠けていることになる。一方、「起伏」とは、フィラーの直上のバインダー樹脂層の表面にうねりがあり、うねりのように高低差がある部分が存在することで樹脂が低減している状態を意味する。換言すれば、フィラー直上のバインダー樹脂層の樹脂量が、フィラー直上のバインダー樹脂層の表面が接平面にあるとしたときに比して少なくなる。これらは、フィラーの直上に相当する部位とフィラー間の平坦な表面部分とを対比して認識することができる。なお、起伏の開始点が傾斜として存在する場合もある。
【００３９】
上述したように、バインダー樹脂層２から露出しているフィラー１の周囲に傾斜２ｂ（図１Ｂ）が形成されていることにより、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電接続時に導電粒子であるフィラー１が端子間で挟持される際に生じるフィラー１の扁平化に対して樹脂から受ける抵抗が、傾斜２ｂが無い場合に比して低減するため、端子におけるフィラーの挟持がされ易くなることで導通性能が向上し、また捕捉性が向上する。この傾斜は、フィラーの外形に沿っていることが好ましい。接続における効果がより発現しやすくなる以外に、フィラーを認識し易くなることで、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの製造における検査などが行い易くなるからである。また、この傾斜および起伏はバインダー樹脂層にヒートプレスするなどにより、その一部が消失してしまう場合があるが、本発明はこれを包含する。この場合、フィラーは樹脂層の表面に１点で露出する場合がある。なお、異方性導電フィルムは、接続する電子部品が多様であり、これらに合わせてチューニングする以上、種々の要件を満たせるように設計の自由度が高いことが望まれるので、傾斜もしくは起伏を低減させても部分的に消失させても用いることができる。
【００４０】
また、バインダー樹脂層２から露出することなく埋まっているフィラー１の直上のバインダー樹脂層２の表面に起伏２ｃ（図２）が形成されていることにより、傾斜の場合と同様に、異方性接続時に端子からの押圧力がフィラーにかかりやすくなる。また、起伏があることによりバインダー樹脂が平坦に堆積している場合よりもフィラーの直上のバインダー樹脂量が低減しているため、接続時のフィラー直上のバインダー樹脂の排除が生じやすくなり、端子とフィラーとが接触し易くなることから、端子におけるフィラーの捕捉性が向上し、導通信頼性が向上する。フィラー含有フィルムの異方性導電フィルム以外の態様の場合においても、同様の効果が得られる。
【００４１】
（バインダー樹脂層の厚さ方向におけるフィラーの位置）
「傾斜」もしくは「起伏」という観点を考慮した場合のバインダー樹脂層２の厚さ方向におけるフィラー１の位置は、前述と同様に、フィラー１がバインダー樹脂層２から露出していてもよく、露出することなく、バインダー樹脂層２内に埋め込まれていても良いが、隣接するフィラー間の中央部における接平面２ｐからのフィラーの最深部の距離（以下、埋込量という）Ｌｂと、フィラーの平均粒子径Ｄとの比（Ｌｂ/Ｄ）（以下、埋込率という）が６０％以上１０５％以下であることが好ましい。なお、フィラー１がバインダー樹脂層２を貫通していてもよい。貫通している場合の埋め込み率は１００％となる。
【００４２】
埋込率（Ｌｂ/Ｄ）を６０％以上とすることにより、フィラー１をバインダー樹脂層２によって所定の粒子分散状態あるいは所定の配列に維持し、また、１０５％以下とすることにより、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電接続時に端子間のフィラー（導電粒子）を不要に流動させるように作用するバインダー樹脂層(絶縁性樹脂層)の樹脂量を低減させることができる。フィラー含有フィルムの異方性導電フィルム以外の態様の場合においても、同様の効果が得られる。
【００４３】
なお、埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の数値は、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムに含まれる全フィラー（例えば導電粒子）数の８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９６％以上、更により好ましくは９９％以上が、当該埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の数値になっていることをいう。したがって、埋込率が６０％以上１０５％以下とは、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムに含まれる全フィラー（全導電粒子）数の８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９６％以上、更により好ましくは９９％以上の埋込率が６０％以上１０５％以下であることをいう。このように全フィラーの埋込率（Ｌｂ/Ｄ）が揃っていることにより、押圧の加重がフィラーに均一にかかるので、異方性導電フィルムの場合には、端子におけるフィラーの捕捉状態が良好になり、導通の安定性が向上する。フィラー含有フィルムの異方性導電フィルム以外の態様の場合においても、同様の効果が得られる。
【００４４】
埋込率（Ｌｂ/Ｄ）は、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムから面積３０ｍｍ2以上の領域を任意に１０箇所以上抜き取り、そのフィルム断面の一部をＳＥＭ画像で観察し、合計５０個以上の導電粒子を計測することにより求めることができる。より精度を上げるため、２００個以上のフィラーを計測して求めてもよい。
【００４５】
また、埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の計測は、面視野画像において焦点調整することにより、ある程度の個数について一括して求めることができる。もしくは埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の計測にレーザー式判別変位センサ（キーエンス製など）を用いてもよい。
【００４６】
埋込率（Ｌｂ/Ｄ）６０％以上１０５％以下のフィラー１のより具体的な埋込態様としては、まず、図１Ｂに示したフィラー含有フィルム１０Ａのように、フィラー１がバインダー樹脂層２から露出するように埋込率６０％以上１００％未満で埋め込まれた態様を挙げることができる。このフィラー含有フィルム１０Ａは、バインダー樹脂層２の表面のうち該樹脂層２から露出しているフィラー１と接している部分及びその近傍が、隣接するフィラー間の中央部の絶縁性樹脂層の表面２ａにおける接平面２ｐに対してフィラーの外形に概ね沿った稜線となる傾斜２ｂを有している。
【００４７】
このような傾斜２ｂもしくは後述する起伏２ｃは、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム１０Ａを、バインダー樹脂層２にフィラー１を押し込むことにより製造する場合に、フィラー１の押し込み時の粘度を、下限は、好ましくは３０００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは４０００Ｐａ・ｓ以上、さらに好ましくは４５００Ｐａ・ｓ以上とし、上限は、好ましくは２００００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１５０００Ｐａ・ｓ以下、更に好ましくは１００００Ｐａ・ｓ以下とすることで得られる。また、このような粘度を好ましくは４０〜８０℃、より好ましくは５０〜６０℃で得られるようにする。なお、バインダー樹脂層をヒートプレスすることなどにより傾斜２ｂや起伏２ｃの一部が消失してもよく、傾斜２ｂが起伏２ｃに変化してもよく、また、起伏２ｃを有するフィラーが、その頂部の１点でバインダー樹脂層２に露出してもよい。
【００４８】
上述したフィラーの露出部分の周りのバインダー樹脂層２の傾斜２ｂ（図１Ｂ）や、フィラーの直上のバインダー樹脂層の起伏２ｃ（図２）の効果を得易くする点からフィラー１の露出部分の周りの傾斜２ｂの最大深さＬｈとフィラー１の粒子径Ｄとの比（Ｌｈ／Ｄ）は、好ましくは５０％未満、より好ましくは３０％未満、さらに好ましくは２０〜２５％であり、フィラー１の露出部分の周りの傾斜２ｂの最大径Ｌｇとフィラー１の粒子径Ｄとの比（Ｌｇ／Ｄ）は、好ましくは１００％以上、より好ましくは１００〜１５０％であり、フィラー１の直上のバインダー樹脂における起伏２ｃの最大深さＬｆとフィラー１の粒子径Ｄとの比（Ｌｆ／Ｄ）は、０より大きく、好ましくは１０％未満、より好ましくは５％以下である。
【００４９】
なお、フィラー１の露出部分の径Ｌｃは、フィラー１の粒子径Ｄ以下とすることができ、好ましくは粒子径Ｄの１０〜９０％である。フィラー１の頂部の１点で露出するようにしてもよく、フィラー１がバインダー樹脂層２内に完全に埋まり、径Ｌｃがゼロとなるようにしてもよい。
【００５０】
このような本発明において、バインダー樹脂層２の表面の傾斜２ｂ、起伏２ｃの存在は、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの断面を走査型電子顕微鏡で観察することにより確認することができ、面視野観察においても確認できる。光学顕微鏡、金属顕微鏡でも傾斜２ｂ、起伏２ｃの観察は可能である。また、傾斜２ｂ、起伏２ｃの大きさは画像観察時の焦点調整などで確認することもできる。上述のようにヒートプレスにより傾斜もしくは起伏を減少させた後であっても、同様である。痕跡が残る場合があるからである。
【００５１】
（バインダー樹脂層の組成）
バインダー樹脂層２は、フィラー含有フィルムの用途に応じて導電性でも絶縁性でもよく、また、可塑性でも硬化性であってもよいが、好ましくは絶縁性の硬化性樹脂組成物から形成することができ、例えば、熱重合性化合物と熱重合開始剤とを含有する熱重合性組成物から形成することができる。熱重合性組成物には必要に応じて光重合開始剤を含有させてもよい。これらは公知の樹脂組成物および硬化剤、開始剤を用いることができる。以下、フィラー含有フィルムの一態様における異方性導電フィルムを主として、絶縁性樹脂の場合を説明する。
【００５２】
熱重合開始剤と光重合開始剤を併用する場合に、熱重合性化合物として光重合性化合物としても機能するものを使用してもよく、熱重合性化合物とは別に光重合性化合物を含有させてもよい。好ましくは、熱重合性化合物とは別に光重合性化合物を含有させる。例えば、熱重合開始剤として熱カチオン系重合開始剤、熱重合性化合物としてエポキシ化合物を使用し、光重合開始剤として光ラジカル重合開始剤、光重合性化合物としてアクリレート化合物を使用する。
【００５３】
光重合開始剤として、波長の異なる光に反応する複数種類を含有させてもよい。これにより、フィラー含有フィルムの製造時における、バインダー樹脂層を構成する樹脂の光硬化と、フィラー含有フィルムを被着体に接着するときに使用する光硬化（例えば、異方性導電接続時に電子部品同士を接着するための樹脂の光硬化）とで使用する波長を使い分けることができる。
【００５４】
フィラー含有フィルムの製造時の光硬化では、バインダー樹脂層に含まれる光重合性化合物の全部又は一部を光硬化させることができる。この光硬化により、バインダー樹脂層２におけるフィラー１の配置が保持乃至固定化される。また、この光硬化により、フィラー含有フィルムの製造工程におけるバインダー樹脂層の粘度を適宜調整してもよい。特にこの光硬化は、バインダー樹脂層２の層厚Ｌａとフィラー１の平均粒子径Ｄとの比（Ｌａ／Ｄ）が０．６未満である場合に行うことが好ましい。フィラー１の平均粒子径Ｄに対してバインダー樹脂層２の層厚が薄い場合にもバインダー樹脂層２でフィラー１の配置の保持乃至固定化をより確実に行うと共に、バインダー樹脂層２の粘度調整を行い、フィラー含有フィルムを被着体に接着するときの歩留まりの低下を抑制するためである。
【００５５】
バインダー樹脂層における光重合性化合物の配合量は３０質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましく、２質量％未満がより好ましい。光重合性化合物が多すぎるとフィラー含有フィルムを被着体に熱圧着する場合に、押し込みにかかる推力が増加するためである。特に異方性接続の場合には、このようにすることが好ましい。樹脂流動と、樹脂に保持される導電粒子の押し込みを両立させるためである。
【００５６】
熱重合性組成物の例としては、（メタ）アクリレート化合物と熱ラジカル重合開始剤とを含む熱ラジカル重合性アクリレート系組成物、エポキシ化合物と熱カチオン重合開始剤とを含む熱カチオン重合性エポキシ系組成物等が挙げられる。熱カチオン重合開始剤を含む熱カチオン重合性エポキシ系組成物に代えて、熱アニオン重合開始剤を含む熱アニオン重合性エポキシ系組成物を使用してもよい。また、特に支障を来さなければ、複数種の重合性組成物を併用してもよい。併用例としては、カチオン重合性組成物とラジカル重合性組成物の併用などが挙げられる。
【００５７】
ここで、（メタ）アクリレート化合物としては、従来公知の熱重合型（メタ）アクリレートモノマーを使用することができる。例えば、単官能（メタ）アクリレート系モノマー、二官能以上の多官能（メタ）アクリレート系モノマーを使用することができる。
【００５８】
熱ラジカル重合開始剤としては、例えば、有機過酸化物、アゾ系化合物等を挙げることができる。特に、気泡の原因となる窒素を発生しない有機過酸化物を好ましく使用することができる。
【００５９】
熱ラジカル重合開始剤の使用量は、少なすぎると硬化不良となり、多すぎると製品ライフの低下となるので、（メタ）アクリレート化合物１００質量部に対し、好ましくは２〜６０質量部、より好ましくは５〜４０質量部である。
【００６０】
エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、それらの変性エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂などを挙げることができ、これらの２種以上を併用することができる。また、エポキシ化合物に加えてオキセタン化合物を併用してもよい。
【００６１】
熱カチオン重合開始剤としては、エポキシ化合物の熱カチオン重合開始剤として公知のものを採用することができ、例えば、熱により酸を発生するヨードニウム塩、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、フェロセン類等を用いることができ、特に、温度に対して良好な潜在性を示す芳香族スルホニウム塩を好ましく使用することができる。
【００６２】
熱カチオン重合開始剤の使用量は、少なすぎても硬化不良となる傾向があり、多すぎても製品ライフが低下する傾向があるので、エポキシ化合物１００質量部に対し、好ましくは２〜６０質量部、より好ましくは５〜４０質量部である。
【００６３】
熱重合性組成物は、膜形成樹脂やシランカップリング剤を含有することが好ましい。膜形成樹脂としては、フェノキシ樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、ブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂等を挙げることができ、これらの２種以上を併用することができる。これらの中でも、製膜性、加工性、接続信頼性の観点から、フェノキシ樹脂を好ましく使用することができる。重量平均分子量は１００００以上であることが好ましい。また、シランカップリング剤としては、エポキシ系シランカップリング剤、アクリル系シランカップリング剤等を挙げることができる。これらのシランカップリング剤は、主としてアルコキシシラン誘導体である。
【００６４】
熱重合性組成物には、溶融粘度調整のために、上述のフィラー１とは別に絶縁性フィラーを含有させてもよい。これはシリカ粉やアルミナ粉などが挙げられる。絶縁性フィラー粒径２０〜１０００ｎｍの微小なフィラーが好ましく、また、配合量はエポキシ化合物等の熱重合性化合物（光重合性組成物）１００質量部に対して５〜５０質量部とすることが好ましい。フィラー１とは別に含有させる絶縁性フィラーは、フィラー含有フィルムの用途が異方性導電フィルムの場合に好ましく使用されるが、用途によっては絶縁性でなくともよく、例えば導電性の微小なフィラーを含有させてもよい。フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成する場合、フィラー分散層を形成する樹脂層には、必要に応じて、フィラー１とは異なるより微小な絶縁性フィラー（所謂ナノフィラー）を適宜含有させることができる。
【００６５】
本発明のフィラー含有フィルムには、上述の絶縁性又は導電性のフィラーとは別に充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤（顔料、染料）、有機溶剤、イオンキャッチャー剤などを含有させてもよい。
【００６６】
＜バインダー樹脂層の層厚＞
バインダー樹脂層２の層厚Ｌａは、フィラー１の平均粒子径Ｄに応じて定めることが好ましく、図１Ａ及び図１Ｂに示したように、フィラー含有フィルムにおける樹脂層がバインダー樹脂単層からなる場合、これらの比（Ｌａ／Ｄ）が小さく、樹脂量が少なくなりすぎると、フィラー１の配置を所定の分散状態もしくは格子状に維持することが困難になる。そのため本発明では０．５以上とし、好ましくは０．６以上、より好ましくは０．７以上とする。一方、この比（Ｌａ／Ｄ）が大きくなり、樹脂量が多くなりすぎるとはみ出しの影響が生じ易くなる。そのため本発明では２以下とし、好ましくは１．６以下、より好ましくは１．３未満とする。
【００６７】
なお、バインダー樹脂層２とフィラー１のフィルム厚方向の位置関係は、図１Ａに示したように、バインダー樹脂層２の片面からフィラー１が露出してもよく、図２に示すフィラー含有フィルム１０Ｂのようにバインダー樹脂層２の表裏両面からフィラー１が露出することなく、バインダー樹脂層２内にフィラー１が埋め込まれていてもよく、図３に示すフィラー含有フィルム１０Ｃのように、バインダー樹脂層２の表裏両面からフィラー１が露出していてもよい。これらの場合において、バインダー樹脂層２の表裏のフィルム面のうち、フィラー１により近いフィルム面とフィラー１とは面一に揃っていることが好ましい。
【００６８】
＜第２の樹脂層＞
本発明のフィラー含有フィルムは、必要に応じて、図４に示すフィラー含有フィルム１０Ｄ又は図５に示すフィラー含有フィルム１０Ｅのようにバインダー樹脂層２にバインダー樹脂層よりも好ましくは最低溶融粘度が低い第２の樹脂層４を積層することができる。
【００６９】
この場合、バインダー樹脂層２と第２の樹脂層４の合計の樹脂層の総厚Ｌｔがフィラー平均粒子径Ｄの０．５倍以上２倍以下であることが好ましい。ここで、下限が０．５倍である態様は、第２の樹脂層が限りなく薄い場合も包含していることを指す。Ｌｔがこの範囲に収まる場合、更に第２の樹脂層と同様にバインダー樹脂層よりも好ましくは最低溶融粘度が低いもしくは同等の第３の樹脂層を設けてもよい。第３の樹脂層は、バインダー樹脂層の第２の樹脂層とは反対の面に設けられていてもよく、第２の樹脂層側に積層されていてもよい。バインダー樹脂層又は第２の樹脂層と最低溶融粘度が異なる層を積層することで、フィラー含有フィルムとしての特性を適宜調整できる。フィラー含有フィルムの一態様である異方性導電フィルムの場合において、端子間スペースへの樹脂の充填を適宜行えるようになり、接着強度の向上が見込まれる。異方性導電フィルム以外の用途においても、接続する物品の表面状態において、同様の効果が見込まれる。
【００７０】
一方、フィラー含有フィルムの樹脂層として、フィラーの配置が異なるバインダー樹脂層を積層してもよい。積層するフィラーの配置が異なるバインダー樹脂層の最低溶融粘度は等しくてもよく、異なっていてもよい。また、上述した第２の樹脂層のようにフィラーを含有しない樹脂層を間に介在させてもよく、最外層に第２の樹脂層や第３の樹脂層を設けてもよい。これはフィラー含有フィルムそのものの厚みの調整や、物品の一方にのみフィラーを接触させる、もしくは物品間におけるフィラーの位置の調整（どちらの物品にも接触させない等）といった調整のために行われてもよい。
【００７１】
また、図６に示したフィラー含有フィルム１０Fのように、基材フィルム５を有することができる。基材フィルム５は、機能性フィルムとして機能するものでもよく、剥離フィルムとして機能するものでもよい。基材フィルム５は、剥離フィルムである必要がないため、本発明は基材フィルム５（機能性フィルム）とフィラー含有フィルム１０が一体となった態様も含まれる。同様に、基材フィルム５とフィラー含有フィルム１０が一体となっていない（フィラー含有フィルムが基材フィルムを含まない）態様も含まれる。機能性フィルムとしては、光学的機能を担うものや、表面に導電パターンを有しているもの（例えば、タッチセンサー用の電極パターンが施されたフィルム）などが挙げられる。機能性フィルムとは、それ単体の物性により効果を発現するもの、と言い換えることもできる。基材フィルムである機能性フィルムとフィラー含有フィルムの組み合わせることによって、機能の向上や複合的な機能を付与するなど、用途を適宜調整することができる。例えば、タッチセンサー用の電極パターンが施されたフィルムに光学特性に特徴のあるフィラー含有フィルムを組み合わせる、などが挙げられる。
【００７２】
基材フィルム５は、ＰＥＴ（Poly Ethylene Terephthalate）フィルム等の公知の熱可塑性樹脂フィルムから形成することができるが、これに限定されない。ＰＥＴ以外には、ＯＰＰ（Oriented Polypropylene）、ＰＭＰ（Poly-4-methylpentene-1）、ＰＴＦＥ（Polytetrafluoroethylene）などが挙げられる。また、これらと同等程度の引張弾性率を有していればバインダー樹脂層の支持層として機能させることができる。
【００７３】
基材フィルム５の厚さＬｅは、取り扱い性の点から２０μｍ以上１００μｍ以下が好ましく、２５μｍ以上８５μｍ以下がより好ましく、３０μｍ以上８０μｍ以下が更により好ましい。また、基材フィルム５の厚さＬｅが樹脂層の総厚Lｔに対して十分に大きいと樹脂のはみ出しを低減させ、樹脂層のはみ出しの問題を無くすることができる。そのため、一例としては、基材フィルム５の厚さＬｅを樹脂層の総厚Ｌｔ（第２の樹脂層が無い場合にはフィラー含有層２の厚さＬａ）の１０倍以下とすることが好ましく、４倍以下とすることがより好ましい。一方、基材フィルム５を過度に厚くすることは資材の無駄となり、一つの巻装体においてフィラー含有フィルムの全長を十分に確保することが困難になる。そのため、基材フィルム５の厚さＬｅは樹脂層の総厚Ｌｔ（第２の樹脂層が無い場合にはバインダー樹脂層２の層厚Ｌａ）の２倍以上とすることが好ましい。
【００７４】
即ち、本発明において、フィラー含有フィルム１０Ｆが異方性導電フィルムである場合、基材フィルム５に対して樹脂層（バインダー樹脂層２及び第２の樹脂層４）の総厚Ｌｔが相対的に薄くなると、樹脂のはみ出しそのものが抑制され、樹脂のはみ出しの影響を低減させる効果が期待できる。また、基材フィルム５を薄くすると、フィラー含有フィルムのフィルム厚が薄くなる。そのため、巻装体にした場合には、巻装体の直径が公知の異方性導電フィルムと同じであったとしても、公知の異方性導電フィルムよりフィルム長を長くすることが可能になる。これは、異方性導電フィルムに限定されるものではない。
【００７５】
＜樹脂層の総厚＞
本発明のフィラー含有フィルムでは、樹脂層の総厚Ｌｔがフィラー１の平均粒子径Ｄの下限は好ましくは０．５倍以上、０．６倍以上、０．７倍以上、上限は好ましくは２倍以下、１．６倍以下、１．３倍以下である。樹脂層の総厚Ｌｔがフィラー１の平均粒子径Ｄの１倍未満の場合には、フィラー１が樹脂層を貫通している場合がある。ここで、樹脂層の総厚Ｌｔとは、図１Ｂ、図２及び図３に示したように、フィラー含有フィルム１０Ａ、１０Ｂ、１０Ｃが樹脂層としてバインダー樹脂層２のみを有する場合、バインダー樹脂層２の厚さをいう。また、図４又は図５に示したように必要に応じて第２の樹脂層４を積層した場合、樹脂層の総厚Lｔは、バインダー樹脂層２と第２の樹脂層４の合計の厚さをいう。一方、図６に示したように剥離フィルムとして基材フィルム５が設けられている場合、樹脂層の総厚Ｌｔに基材フィルム５の厚みは含まれない。基材フィルム５が機能性フィルムとして設けられている場合も同様である。
【００７６】
フィラー１が球体であるとすると、フィラー含有フィルムの樹脂層の総厚Ｌｔとフィラー１との平均粒子径Ｄとの関係を上述のように規定した場合に、フィラー含有フィルムにおけるフィラーの含有量は、好ましくは１．２vol％以上４５vol％以下である。一方、フィラー含有フィルムの面視野におけるフィラーの面積占有率は、好ましくは０．１％以上３５％以下である。
【００７７】
＜フィラー含有フィルムの製造方法＞
本発明のフィラー含有フィルムがフィラー分散層３の単層から形成されている場合の本発明のフィラー含有フィルムは、例えば、バインダー樹脂層２の表面にフィラー１を所定の配列で保持させ、そのフィラー１を平板又はローラーでバインダー樹脂層２に押し込むこにより製造することができる。
【００７８】
ここで、バインダー樹脂層２におけるフィラー１の埋込量は、フィラー１の押し込み時の押圧力、温度等により調整することができ、また、凹み２ｂ、２ｃの有無、形状及び深さは、押し込み時のバインダー樹脂層２の粘度、押込速度、温度等により調整することができる。
【００７９】
また、バインダー樹脂層２にフィラー１を保持させる手法としては、特に限定されるものではないが、例えば、転写型を使用してバインダー樹脂層２にフィラー１を保持させる。転写型としては、例えば、シリコン、各種セラミックス、ガラス、ステンレススチールなどの金属等の無機材料や、各種樹脂等の有機材料の転写型材料に対し、フォトリソグラフ法等の公知の開口形成方法によって開口を形成したものを使用することができる。なお、転写型は、板状、ロール状等の形状をとることができる。
【００８０】
フィラー含有フィルムの使用時の経済性の点から、フィラー含有フィルムはある程度の長尺であることが好ましい。そこでフィラー含有フィルムの長さは、好ましくは５ｍ以上、より好ましくは１０ｍ以上、さらに好ましくは２５ｍ以上である。一方、フィラー含有フィルムを過度に長くすると、フィラー含有フィルムを被着体に接着するときに使用する装置として従前の装置を使用することができなくなり、取り扱い性も劣る。そこで、フィラー含有フィルムは長さを好ましくは５０００ｍ以下、より好ましくは１０００ｍ以下、さらに好ましくは５００ｍ以下に製造する。フィラー含有フィルムのこのような長尺体は、巻き芯に巻かれた巻装体とすることが取り扱い性に優れる点から好ましい。また、フィルム幅は、特に制限はないが、巻き取りや引き出しの作業性の点から下限に関しては０．３ｍｍ以上とすることが好ましく、０．５ｍｍがより好ましく、０．６ｍｍ以上が更により好ましい。また、上限に関しては６００ｍｍ以下とすることができるが、樹脂量の絶対値が増えすぎると長尺にした場合のはみ出し量の増加が懸念されることから、７０ｍｍ以下が好ましく、５０ｍｍ以下がより好ましく、３０ｍｍ以下が更により好ましい。
【００８１】
＜フィラー含有フィルムの使用方法＞
本発明のフィラー含有フィルムは、従前のフィラー含有フィルムと同様に使用することができ、フィラー含有フィルムを貼り合わせることができれば物品に特に制限はない。フィラー含有フィルムの用途に応じた種々の物品に圧着により、好ましくは熱圧着により貼着することができる。この貼り合わせ時には光照射を利用してもよく、熱と光を併用してもよい。例えば、フィラー含有フィルムの樹脂層が、該フィラー含有フィルムを貼り合わせる物品に対して十分な粘着性を有する場合、フィラー含有フィルムの樹脂層を物品に軽く押し付けることによりフィラー含有フィルムが一つの物品の表面に貼着したフィルム貼着体を得ることができる。この場合に、物品の表面は平面に限られず、凹凸があってもよく、全体として屈曲していてもよい。物品がフィルム状又は平板状である場合には、圧着ローラーを用いてフィラー含有フィルムをそれらの物品に貼り合わせてもよい。これにより、フィラー含有フィルムのフィラーと物品を直接的に接合させることもできる。フィラー含有フィルムと基材フィルム（機能性フィルム）が一体となっている場合に、このように貼り合せるだけでその機能性を付与することができる。例えば、電極パターンが設けられた基材フィルム（機能性フィルム）の面に、フィラーを導電粒子としたフィラー含有フィルムを設け、これに異なる電極パターンを設けた機能性フィルムを接合することで導通路を形成することができる。
【００８２】
また、対向する２つの物品の間にフィラー含有フィルムを介在させ、熱圧着ローラーや圧着ツールで対向する２つの物品を接合し、その物品間でフィラーが挟持されるようにしてもよい。また、フィラーと物品とを直接接触させないようにしてフィラー含有フィルムを物品で挟み込むようにしてもよい。
【００８３】
特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合、熱圧着ツールを用いて、該異方性導電フィルムを介してＩＣチップ、ＩＣモジュール、ＦＰＣなどの第１電子部品と、ＦＰＣ、ガラス基板、プラスチック基板、リジッド基板、セラミック基板などの第２電子部品とを異方性導電接続する際に好ましく使用することができる。異方性導電フィルムを用いてＩＣチップやウェーハーをスタックして多層化してもよい。なお、本発明の異方性導電フィルムで接続する電子部品は、上述の電子部品に限定されるものではない。近年、多様化している種々の電子部品に使用することができる。
【００８４】
したがって、本発明は、本発明のフィラー含有フィルムで種々の物品同士（例えば、第１物品と第２物品と）を圧着により貼着した接続構造体、その製造方法を包含する。特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、その異方性導電フィルムを用いて電子部品同士（第１電子部品と第２電子部品）を異方性導電接続する接続構造体の製造方法や、それにより得られた接続構造体、即ち、本発明の異方性導電フィルムにより電子部品同士が異方性導電接続されている接続構造体も包含する。
【００８５】
異方性導電フィルムを用いた電子部品の接続方法としては、異方性導電フィルムが導電粒子分散層３の単層からなる場合、各種基板などの第２電子部品に対し、異方性導電フィルムをその導電粒子１が表面に埋め込まれている側から仮貼りして仮圧着し、仮圧着した異方性導電フィルムの導電粒子１が表面に埋め込まれていない側にＩＣチップ等の第１電子部品を合わせ、熱圧着することにより製造することができる。異方性導電フィルムの絶縁性樹脂層に熱重合開始剤と熱重合性化合物だけでなく、光重合開始剤と光重合性化合物（熱重合性化合物と同一でもよい）が含まれている場合、光と熱を併用した圧着方法でもよい。このようにすれば、導電粒子の不本意な移動は最小限に抑えることができる。また、導電粒子が埋め込まれていない側を第２電子部品に仮貼りして使用してもよい。尚、第２電子部品ではなく、第１電子部品に異方性導電フィルムを仮貼りすることもできる。
【００８６】
また、異方性導電フィルムが、導電粒子分散層３と第２の絶縁性樹脂層４の積層体から形成されている場合、導電粒子分散層３を各種基板などの第２電子部品に仮貼りして仮圧着し、仮圧着した異方性導電フィルムの第２の絶縁性樹脂層４側にＩＣチップ等の第１電子部品をアライメントして載置し、熱圧着する。異方性導電フィルムの第２の絶縁性樹脂層４側を第１電子部品に仮貼りしてもよい。また、導電粒子分散層３側を第１電子部品に仮貼りして使用することもできる。
【実施例】
【００８７】
以下、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である異方性導電フィルムについて、実施例により具体的に説明する。
実施例１〜４、比較例１〜４
（１）異方性導電フィルムの製造
表１に示した配合で、導電粒子分散層を形成する絶縁性樹脂層形成用樹脂組成物を調製した。絶縁性樹脂層の最低溶融粘度は３０００Ｐａ・ｓ以上であった。この樹脂組成物をバーコータ−でフィルム厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させ、ＰＥＴフィルム上に表２に示すフィルム厚の絶縁性樹脂層を形成した。
【００８８】
【表１】
2018090768.tif 000003
【００８９】
一方、表２に示す平均粒子径の導電粒子２が平面視で６方格子配列又は正方格子配列（フィルム長手方向となす配列軸の角度が３０°）となり、表２に示す個数密度となるように金型を作製した。この金型に、公知の透明性樹脂のペレットを溶融させた状態で流し込み、冷やして固めることで、凹部が６方格子又は正方格子の配列パターンの樹脂型を形成した。
【００９０】
この樹脂型の凹部に導電粒子を充填し、その上に上述の絶縁性樹脂層を被せ、６０℃、０．５ＭＰａで押圧することで貼着させた。そして、型から絶縁性樹脂層を剥離し、絶縁性樹脂層上の導電粒子を（押圧条件：６０〜７０℃、０．５ＭＰａ）で該絶縁性樹脂層内に押し込み、導電粒子分散層を形成した（実施例１〜４）。なお、表２に示す平均粒子径の導電粒子としては、実施例１および２では平均粒子径３μｍの導電粒子（ＡＵＬ７０３、積水化学工業（株））を使用し、実施例３および４では平均粒子径２０μｍの導電粒子（Ａｕ／Ｎｉメッキ、日本化学工業（株））を使用した。
【００９１】
比較例１〜４では表１に示した絶縁性樹脂層を形成する樹脂組成物に導電粒子を混合し、導電粒子が単層でランダムに分散した絶縁性樹脂層（個数密度６００００個／ｍｍ2）を形成した。
【００９２】
（２）評価
（１）で作製した実施例及び比較例の異方性導電フィルムについて、以下のようにして（ａ）粒子間距離の一致性、（ｂ）はみ出し試験、（ｃ）ＣＯＧ向け接続試験、（ｄ）ＦＯＧ向け接続試験を次のように行い評価した。結果を表２に示す。
【００９３】
（ａ）粒子間距離の一致性
金属顕微鏡による面視野で撮った画像を用いて、異方性導電フィルムの一端と他端のそれぞれにおいて、格子状に配列しているフィラーの格子間距離の最短部分の距離を１００箇所測定し、一端における最小フィラー間距離Ｌｐと他端における最小フィラー間距離Ｌｑを求め、比Ｌｑ／Ｌｐを求めた。また、前述の比（Ｌmax／Ｌmin）を求めるために、１箇所あたり２００μｍ×２００μｍの観察領域を、フィルムの長手方向で意図的にずらして任意に２０箇所を抜き取り、トータルの観察領域とし、各観察領域でにおける比（Ｌmax／Ｌmin）の平均を求めた。そして、比Ｌｑ／Ｌｐが１．２以下であり、かつ比（Ｌmax／Ｌmin）が１以上１．２以下の範囲である場合をＯＫ、これを満たさない場合をＮＧとした。
【００９４】
（ｂ）はみ出し試験
表１に示す幅と長さの異方性導電フィルムを巻き芯（直径８５ｍｍ）に１０ｇのテンションを掛けて、ＰＥＴフィルムの内周側に異方性導電フィルムが来るように巻き回して巻装体を製造した。図７に示すように、巻き芯１２と異方性導電フィルム１０との繋ぎ目１３と、巻き芯の中心１２0を結ぶ直線と、巻装体１１におけるフィルムの引き出し位置１４と巻き芯の中心１２0を結ぶ直線とがなす角度αを９０°として巻き芯１２が回転しないように固定し、フィルムの引き出し位置１４に２００ｇの荷重をかけ、４０℃で６時間静置し、その後、デジタルマイクロスコープ（５０〜２００倍）を用いて巻装体１１の側面の外観を観察し、樹脂のはみ出しを次の基準で評価した。観察箇所は３箇所で、巻き芯のリードと基材フィルムを連結している箇所を含めた。
【００９５】
樹脂のはみ出しの評価基準
異方性導電フィルムの絶縁性樹脂層がＰＥＴフィルムを挟み込み、１層上段の絶縁性樹脂層と繋がった場合を「１．０層はみ出し」とし、２層上段の接着フィルムと繋がった場合を「２．０層はみ出し」とし、はみ出し層数を絶縁性樹脂層のＰＥＴフィルムの挟み込み具合により小数点第１位まで求め、次の基準で評価した。
ＯＫ：全ての観察箇所で３．０層以下
ＮＧ：１箇所でも３．０層より大きいものがあった場合
【００９６】
（ｃ）ＣＯＧ向け接続試験
（ｃ1）初期導通試験
実施例１、２及び比較例１、２の異方性導電フィルムを接続に十分な面積で截断して用いて、以下に示す評価用ＩＣとガラス基板とを１８０℃、６０ＭＰａ、５秒で異方性導電フィルムを介して加熱加圧し、評価用接続物を得た。このとき、押圧治具に必要な推力は１２５Ｎであった。
【００９７】
評価用ＩＣ：
外形  長手：２０ｍｍ、短手：フィルム幅の９０％
厚み  ０．５ｍｍ
バンプ仕様  サイズ３０×８５μｍ、バンプ間距離１０μｍ、バンプ高さ３μｍ  バンプ個数８２０個
【００９８】
ガラス基板：
ガラス材質  コーニング社製１７３７Ｆ
外径  ３０×５０ｍｍ
厚み  ０．５ｍｍ
電極  ＩＴＯ配線（配線パターンはＩＣのバンプ仕様に対応）
【００９９】
得られた評価用接続物の初期導通抵抗を４端子法で測定し、以下の基準で評価した。
ＯＫ：２Ω未満
ＮＧ：２Ω以上
【０１００】
（ｃ2）信頼性試験
（ｃ1）で得られた評価用接続物を温度８５℃、湿度８５％ＲＨの恒温槽に５００時間き、その後の導通抵抗を、初期導通抵抗と同様に測定し、次の基準で評価した。
ＯＫ：５Ω未満
ＮＧ：５Ω以上
【０１０１】
（ｃ3）ショート率
次のショート率の評価用ＩＣを使用して上述と同様の評価用接続物を得、得られた評価用接続物のショート数を計測し、評価用ＩＣの端子数に対する計測したショート数の割合としてショート率を求め、次の基準で評価した。
【０１０２】
ショート率の評価用ＩＣ（７．５μｍスペースの櫛歯ＴＥＧ(test element group)：
外形  １５×１３ｍｍ
厚み０．５ｍｍ
バンプ仕様  サイズ２５×１４０μｍ、バンプ間距離７．５μｍ、バンプ高さ３μｍ
【０１０３】
ショート率評価基準：
ＯＫ：５０ｐｐｍ未満
ＮＧ：５０ｐｐｍ以上
【０１０４】
（ｄ）ＦＯＧ向け接続試験
（ｄ1）初期導通試験  
実施例３、４及び比較例３、４の異方性導電フィルムを接続に十分な面積で截断して用いて、以下に示す評価用ＦＰＣとガラス基板とをツール幅１．５ｍｍ、２００℃、５ＭＰａ、５秒で異方性導電フィルムを介して加熱加圧し、評価用接続物を得た。得られた評価用接続物の初期導通抵抗を測定し、次の基準で評価した。
【０１０５】
評価用ＦＰＣ：
端子ピッチ  １００μｍ
端子幅：端子間スペース＝１：１
ポリイミドフィルム厚／銅箔厚（ＰＩ／Ｃｕ）＝３８／２０、Ｓｎ  ｐｌａｔｉｎｇ
【０１０６】
ガラス基板：
電極  ＩＴＯ  ｃｏａｔｉｎｇ
厚み  ０．７ｍｍ
【０１０７】
得られた評価用接続物の導通抵抗を４端子法で測定し、以下の基準で評価した。
ＯＫ：２Ω未満
ＮＧ：２Ω以上
【０１０８】
（ｄ2）信頼性試験
（ｄ1）で得られた評価用接続物を温度８５℃、湿度８５％ＲＨの恒温槽に５００時間き、その後の導通抵抗を、（ｄ1）初期導通試験と同様に測定し、次の基準で評価した。
ＯＫ：５Ω未満
ＮＧ：５Ω以上
【０１０９】
（ｄ3）ショート率  
（ｄ1）初期導通試験の評価用ＦＰＣと同じＦＰＣをノンアルカリガラス基板（厚み０．７ｍｍ）に加熱加圧（２００℃、５ＭＰａ、５秒）し、得られた評価用接続物のショート数を計測し、計測されたショート数と評価用接続物のギャップ数からショート発生率を求め、次の基準で評価した。
【０１１０】
ショート率評価基準：
ＯＫ：２００ｐｐｍ未満
ＮＧ：２００ｐｐｍ以上
【０１１１】
（ｄ4）接着強度  
（ｄ1）で得た接続用評価物の評価用ＦＰＣに対し、測定箇所が幅１ｃｍになるように切込みを入れた後に、剥離速度５０ｍｍ／ｍｉｎで９０度剥離試験を行い、引き剥がすのに要した力を測定し、次の基準で評価した。
ＯＫ：接着強度が１０Ｎ／ｃｍ以上
ＮＧ：接着強度が１０Ｎ／ｃｍ未満
【０１１２】
【表２】
2018090768.tif 000004
【０１１３】
表２から、フィルム厚みが粒子径の１．３倍で、導電粒子が６方格子に整列している実施例１、２の異方性導電フィルムや、正方格子に整列している実施例３、４の異方性導電フィルムでは、巻装体に製造したときに樹脂のはみ出しが起こらず、ＣＯＧ向けの接続試験もＦＯＧ向けの接続試験も良好な結果が得られた。これに対し、フィルム厚みが粒子径の６倍で、導電粒子がランダムに分散している比較例１も、フィルム厚みは粒子径の１．３倍だが導電粒子がランダムに分散している比較例２、３、４も、巻装体に製造したときに樹脂のはみ出しが生じる場合があり、ショート率が劣ることがわかる。また、ＣＯＧ向け接続試験では、比較例１からフィルム厚と粒子径の比が大きいと初期導通抵抗や導通信頼性が劣ることがわかる。なお、比較例１〜４においてもはみ出し試験の条件を、一般的な実使用と同程度の荷重５０ｇ、２３℃、３時間静置にした場合には、はみ出し評価はＯＫであった。なお、得られた接続体の端子高さの合計は、評価用ＩＣチップのバンプ高さ、もしくは評価用ＦＰＣのＣｕ配線の高さ（銅箔厚）と同じであった。
【０１１４】
また、ＦＯＧ向け接続試験の接着強度に関し、実施例３、４ではＯＫの評価を得たが、実施例１、２の（ｃ1）の接続用評価物も実使用に支障を来さない接着強度を有していた。
【０１１５】
実施例１〜４では、粒子間距離の均一性が優れているが、比較例１〜４ではこれが劣ることから、比較例１〜４でははみ出し試験の評価結果が劣ると考えられる。
【０１１６】
実施例５、６
実施例３および４について、平均粒子径を１０μｍ（Ａｕ／Ｎｉメッキ、日本化学工業（株））、バインダー樹脂層の厚みを２０μｍとし、導電粒子間距離を調整して粒子個数密度を１１００個／ｍｍ2にした以外は実施例１、２と同様にして、評価を行った。その結果全ての評価項目で実施例３、４と略同様の結果が得られた。
【０１１７】
比較例５、６
実施例１においてバインダー樹脂層の層厚を比較例１と同じ１８μｍとした異方性導電フィルム（比較例５）、及び実施例３においてバインダー樹脂層の層厚を５０μｍとした異方性導電フィルム（比較例６）を作製し、それらのはみ出し試験を行った。その結果、樹脂のはみ出しの評価は、いずれも実施例１、３の方が優れていた。
【符号の説明】
【０１１８】
１    フィラー又は導電粒子
２    バインダー樹脂層又は絶縁性樹脂層
３    フィラー分散層又は導電粒子分散層
４    第２の樹脂層
５    基材フィルム
１０、１０Ａ、１０Ｂ、１０Ｃ、１０Ｄ、１０Ｅ、１０Ｆ  フィラー含有フィルム又は異方性導電フィルム
１１    巻装体
１２    巻き芯
１２0   巻き芯の中心
１３    巻き芯と異方性導電フィルムとの繋ぎ目
１４    フィルムの引き出し位置
２０    端子
Ａ    格子軸
Ｄ    フィラーの平均粒子径
Ｌａ  バインダー樹脂層の層厚
Ｌｂ  フィラーの最深部の距離
Ｌｃ  フィラーの露出部分の径
Ｌｄ  第２の樹脂層の層厚
Ｌｅ  基材フィルムの厚さ
Ｌｆ  起伏の最大深さ
Ｌｇ  フィラーの露出部分の周りの傾斜の最大径
Ｌｈ  フィラーの露出部分の周りの傾斜の最大深さ
Ｌｔ  樹脂層の総厚
【図１Ａ】
2018090768.tif 000005
【図１Ｂ】
2018090768.tif 000006
【図２】
2018090768.tif 000007
【図３】
2018090768.tif 000008
【図４】
2018090768.tif 000009
【図５】
2018090768.tif 000010
【図６】
2018090768.tif 000011
【図７】
2018090768.tif 000012