(57)【要約】      （修正有）【課題】不点灯及びダークスポット発生の原因となるリーク電流を抑制し、高い歩留まりで製造可能な有機ＥＬ発光装置を提供する。【解決手段】有機ＥＬ素子１０が、透光性絶縁基板１側から、これと接する透光性金属酸化物電極層２、有機機能層３、及び反射性電極層６を含み、有機機能層が、透光性金属酸化物電極層側から、これと接する第１正孔輸送性層４、及び第１正孔輸送性層と接する第１発光層５を含み、有機ＥＬ素子に含まれる透光性金属酸化物電極層の側面の少なくとも一部が、有機機能層で覆われてなり、さらに、第１正孔輸送性層の平均厚みが、透光性金属酸化物電極層の平均厚みの０．５倍以上、１．５倍以下である、有機ＥＬ発光装置１００。【選択図】図２
2018174162.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
透光性絶縁基板上に形成された有機ＥＬ素子を含む有機ＥＬ発光装置であって、
該有機ＥＬ素子が、該透光性絶縁基板側から、これと接する透光性金属酸化物電極層、有機機能層、及び反射性電極層を含み、
該有機機能層が、該透光性金属酸化物電極層側から、これと接する第１正孔輸送性層、及び該第１正孔輸送性層と接する第１発光層を含み、
該有機ＥＬ素子に含まれる該透光性金属酸化物電極層の側面の少なくとも一部が、該有機機能層で覆われてなり、さらに、
該第１正孔輸送性層の平均厚みが、該透光性金属酸化物電極層の平均厚みの
０．５倍以上、１．５倍以下である、有機ＥＬ発光装置。
【請求項２】
前記正孔輸送性層の平均厚みが、６０ｎｍ以上、１８０ｎｍ以下である、請求項１に記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項３】
前記第１正孔輸送性層が、前記透光性金属酸化物電極層と接し、電子受容性化合物を含み、かつ、その平均厚みが１５ｎｍ以下である第１正孔注入層を含む、請求項１、又は２に記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項４】
電力効率が２０ｌｍ／Ｗ以上で白色発光する請求項１〜３のいずれかに記載の有機ＥＬ発光装置であって、
前記有機機能層が、さらに、燐光発光性の第２発光層を含み、かつ、
前記正孔輸送性層の平均厚みが、６０ｎｍ以上、１２０ｎｍ以下である、有機ＥＬ発光装置。
【請求項５】
４０００Ｋ以上の色温度で白色発光する請求項１〜３のいずれかに記載の有機ＥＬ発光装置であって、
前記第１発光層が青色発光し、
前記有機機能層が、さらに、燐光発光性の第２発光層を含み、かつ、
前記正孔輸送性層の平均厚みが、８０ｎｍ以上、１４０ｎｍ以下である、有機ＥＬ発光装置。
【請求項６】
４０００Ｋ以上の色温度で、かつ、電力効率が２０ｌｍ／Ｗ以上で、白色発光する請求項１〜３のいずれかに記載の有機ＥＬ発光装置であって、
前記第１発光層が青色発光し、
前記有機機能層が、さらに、燐光発光性の第２発光層を含み、かつ、
前記正孔輸送性層の平均厚みが、８０ｎｍ以上、１２０ｎｍ以下である、有機ＥＬ発光装置。
【請求項７】
前記第１正孔輸送性層が、正孔移動度が１．０×１０−3ｃｍ２／Ｖ・ｓ以上である正孔輸送性材料を主成分とする、請求項１〜６のいずれかに記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項８】
輝度１ｃｄ／ｍ２における駆動電圧を閾値電圧ＶｔｈＶとしたとき、マイナス（Ｖｔｈ−１．０）Ｖ以上、プラス（Ｖｔｈ−０．５）Ｖ以下の印加電圧において電流密度の絶対値が１．０×１０−４ｍＡ／ｃｍ２未満である、請求項１〜７のいずれかに記載の有機ＥＬ発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ発光装置に関し、特に、リーク電流が抑制された高信頼性の有機ＥＬ発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は電気エネルギーを光エネルギーに変える半導体素子である。近年、特に携帯電話やポータブルディスプレイの表示画面への適用を目指した有機ＥＬ素子の研究が盛んに行われている。また有機ＥＬ素子を構成する有機材料等の改良により、素子の駆動電圧が格段に下げられると共に、発光効率が高められていることに起因し、高輝度かつ高効率の有機ＥＬ素子を照明装置として実用化した有機ＥＬ発光装置の販売も開始されている。
【０００３】
照明用途に使用する場合には、高い輝度と効率が求められる。高い輝度を得るには投入電流を大きくする必要があり、即ち、発光面積当たりの電流密度を大きくすることとなる。このようにして高輝度は得られるものの、リーク電流が大きい素子で特に、素子全体が不点灯になったり、ダークスポットが増大したりして素子寿命は短命になり易く、その改善方法として例えば非特許文献１には、電荷発生層を含む積層型有機発光素子が報告されている。
【０００４】
また、特許文献１は、このようなリーク電流を抑制する方法として、点欠陥の発生が抑制された有機ＥＬパネル及びその製造方法として、正孔輸送層の厚みを、１５０ｎｍを超える値、好ましくは１７０ｎｍ以上とすることを開示しており、有機発光層の形成の際にダストが混入し、陰極の一部が正孔輸送層の表面に位置した場合においても、正孔輸送層が絶縁破壊することを防止でき、点欠陥の発生を抑制できるとしており、特にリーク電流については、正孔輸送層の厚みとリーク電流の関係を図５に示しており、正孔輸送層５２の厚みを１５０ｎｍを超えるよう（好ましくは、１７０ｎｍ以上）にすることで、有機ＥＬ素子における陽極、陰極間のリーク電流を少なくでき、絶縁破壊を防止できるとの結果を示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００３−３３８３８３号公報
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】Ａｐｐｌ．  Ｐｈｙｓ．  Ｌｅｔｔ．  Ｖｏｌ．８０，ｐ１６６７（２００２）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１は、有機発光層の形成の際にダストが混入し、陰極の一部が正孔輸送層の表面に位置した場合においても、正孔輸送層が絶縁破壊することを防止でき、点欠陥の発生を抑制する技術を開示している。
【０００８】
しかし、特許文献１の方法は、ディスプレイ分野において、有機ＥＬ素子をマトリクス配置した有機ＥＬパネルにおいて、マスクを使用せず全面に形成された正孔輸送層上に、マスクを使用して画素毎に離れて有機発光層を形成する場合に、正孔輸送層の表面にダストが混入する場合にのみ有効な技術であり、照明用の有機ＥＬ発光装置には適さない技術である。
【０００９】
即ち、照明用の有機ＥＬ発光装置では、ほぼ発光領域となるよう例えば矩形に、パターニングされた透光性金属酸化物電極層上に、この電極層を覆うように、高抵抗の有機機能層を同一のマスクを用いて連続して製膜し、その後、反射性電極層として金属電極層を形成することで、この高抵抗有機機能層を、透光性金属酸化物電極層と、反射性電極層との間に介在せしめ、即ち、後述する本発明に係る有機ＥＬ素子に含まれる透光性金属酸化物電極層の側面であって、有機機能層で覆われてなる側面が形成されるようにして、簡便かつ安価に、短絡やリーク電流の発生が抑止された素子形成をすることが一般的である。
【００１０】
従って、後述する本発明に係る有機ＥＬ素子に含まれる透光性金属酸化物電極層の側面であって、有機機能層で覆われてなる側面が存在するような照明用の有機ＥＬ発光装置には、特許文献１の方法は不適であり、前述した高抵抗有機機能層の介在によるリーク電流の発生抑止を、より効果的に発揮せしめることを可能とする技術、特に、透光性金属酸化物電極層の面の凹凸に対して有効な技術の開発が必要である。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
このような課題に鑑み、本発明者らは鋭意検討し、正孔輸送性層の平均厚みを、透光性金属酸化物電極層の平均厚みの０．５倍以上、１．５倍以下となるようにすることで、リーク電流が抑制され、高電力効率で、かつ、安価な有機ＥＬ発光装置が提供できることを見出し、本発明を為すに至った。
【００１２】
即ち、本発明は、透光性絶縁基板上に形成された有機ＥＬ素子を含む有機ＥＬ発光装置であって、
該有機ＥＬ素子が、該透光性絶縁基板側から、これと接する透光性金属酸化物電極層、有機機能層、及び反射性電極層を含み、
該有機機能層が、該透光性金属酸化物電極層側から、これと接する第１正孔輸送性層、及び該第１正孔輸送性層と接する第１発光層を含み、
該有機ＥＬ素子に含まれる該透光性金属酸化物電極層の側面の少なくとも一部が、該有機機能層で覆われてなり、さらに、
該第１正孔輸送性層の平均厚みが、該透光性金属酸化物電極層の平均厚みの
０．５倍以上、１．５倍以下である、有機ＥＬ発光装置に関する。
【００１３】
このような本発明の有機ＥＬ発光装置は、透光性金属酸化物電極層と第１発光層との間の膜厚が所定の関係を満たすため、リーク電流発生の原因となる、素子面内での電荷の偏りや、透光性金属酸化物電極層上の突起と反射性電極層との間の発光に寄与しない予期しない導電パスが発生する可能性が低減できるので、リーク電流発生率が低減された高信頼性かつ高効率の有機ＥＬ素子を含み、かつ、高歩留まりにより安価な発光装置となる。また、発光層と透光性絶縁基板との間の光路長が最適化し易いので高輝度や高色温度とし易く、それにも関わらず、本発明に係る第１正孔輸送性層に起因する電圧上昇を抑制することが可能であるため、高電力効率とすることもできる。
【００１４】
また、前記正孔輸送性層の平均厚みが、６０ｎｍ以上、１８０ｎｍ以下であることが好ましく、大面積でも均一に発光する有機ＥＬ発光装置となる。
【００１５】
また、前記正孔輸送性層が、前記透光性金属酸化物電極層と接し、電子受容性化合物を含み、かつ、その平均厚みを１５ｎｍ以下である正孔注入層を含むことが好ましく、正孔注入における注入障壁を小さくすることにより駆動電圧を低減できる。
【００１６】
また、電力効率が２０ｌｍ／Ｗ以上で白色発光する有機ＥＬ発光装置とすることが好ましく、前記有機機能層が、さらに、燐光発光性の第２発光層を含むことが好ましく、かつ、前記正孔輸送性層の平均厚みが、６０ｎｍ以上、１２０ｎｍ以下であることが好ましく、当該燐光発光性の第２発光層からの光が光の干渉効果により増幅されることにより発光強度が強くなるので、高輝度の有機ＥＬ発光装置となる。
【００１７】
また、４０００Ｋ以上の色温度で白色発光する有機ＥＬ発光装置とすることが好ましく、前記第１発光層が青色発光することが好ましく、前記有機機能層が、さらに、燐光発光性の第２発光層を含むことが好ましく、かつ、前記正孔輸送性層の平均厚みが、８０ｎｍ以上、１４０ｎｍ以下であることが好ましく当該青色発光する第１発光層からの光が光の干渉効果により増幅されることにより発光強度が強くなるので、高色温度の有機ＥＬ発光装置となる。
【００１８】
また、４０００Ｋ以上の色温度で、かつ、電力効率が２０ｌｍ／Ｗ以上で、白色発光する有機ＥＬ発光装置とすることが好ましく、前記第１発光層が青色発光することが好ましく、前記有機機能層が、さらに、燐光発光性の第２発光層を含むことが好ましく、かつ、前記正孔輸送性層の平均厚みが、８０ｎｍ以上、１２０ｎｍ以下であることが好ましく、前述の燐光発光性第２発光層及び青色発光第１発光層に係る光干渉効果が両方奏されることにより、高輝度かつ高色温度の有機ＥＬ発光装置となる。
【００１９】
また、前記正孔輸送性層は、正孔移動度が１．０×１０−3ｃｍ２／Ｖ・ｓ以上である正孔輸送性材料を主成分とすることが好ましく、当該正孔輸送性層に起因する電圧上昇量を小さく抑えることが可能なので、電力効率が高い有機ＥＬ発光装置となる。
【００２０】
また、輝度１ｃｄ／ｍ２における駆動電圧を閾値電圧ＶｔｈＶとしたとき、マイナス（Ｖｔｈ−１．０）Ｖ以上、プラス（Ｖｔｈ−０．５）Ｖ以下の印加電圧における電流密度の絶対値が１．０×１０−４ｍＡ／ｃｍ２未満であることが好ましく高信頼性の有機ＥＬ発光装置となる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明の有機ＥＬ発光装置は、リーク電流発生率が低減された高信頼性かつ高効率の有機ＥＬ素子を含み、かつ、高歩留まりにより安価な発光装置である。即ち、これに含まれる有機ＥＬ素子は、不点灯やダークスポットの発生原因となるリーク電流が抑制されている。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の有機ＥＬ発光装置１００の一実施形態の斜視図である。
【図２】本発明に係る有機ＥＬ素子１０の一実施形態の断面模式図である。
【図３】実施例１の有機ＥＬ素子１０の断面構成図である。
【図４】実施例１の有機ＥＬ素子１０の形成手順、順に（ａ）、（ｂ）、（ｃ）を示す平面図であり、各層形成領域が判るように、上層により覆われた下層の形成領域も透かしてみえるようにしている。
【図５】実施例１の有機ＥＬ素子１０の発光開始電圧前後の順バイアス、及び逆バイアス下における電流密度及び輝度の電圧依存性を示す図である。
【図６】実施例１及び比較例１の有機ＥＬ発光装置の発光スペクトルである。
【図７】実施例２及び実施例３の有機ＥＬ発光装置発１０００の発光スペクトルである。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明の実施態様について詳細に説明する。
【００２４】
（有機ＥＬ発光装置１００）
以下、本発明の有機ＥＬ発光装置１００について、図１を参照しつつ説明する。即ち、図１は、本発明の有機ＥＬ発光装置１００の一実施形態の斜視図である。
【００２５】
本発明の有機ＥＬ発光装置は、発光面と裏面とを両主面とし、これに含まれる有機ＥＬ素子１０の発光に基づき、その発光面側の発光領域２０から発光、好ましくは白色発光する面状の広がりを有する部材、好ましくは板状部材であり、透光性絶縁基板１上に形成された有機ＥＬ素子１０を含む。
【００２６】
本発明の有機ＥＬ発光装置は、特定の有機ＥＬ素子１０を含むことに起因し、リーク電流が抑制された有機ＥＬ発光装置である。
【００２７】
本発明の有機ＥＬ発光装置は、輝度１ｃｄ／ｍ２における駆動電圧を閾値電圧ＶｔｈＶとしたときマイナス（Ｖｔｈ−１．０）Ｖ以上、プラス（Ｖｔｈ−０．５）Ｖ以下の電圧において電流密度の絶対値が１．０×１０−４ｍＡ／ｃｍ２未満であることが好ましい。
【００２８】
正常な有機ＥＬ素子の場合、有機ＥＬ自体がダイオード特性を持っているため、閾値電圧までは本来はほぼ絶縁体に近い特性を持つ。しかし、リーク電流が発生している素子では、電気が流れやすくなっている異常箇所があり、他の部分と比べて膜自体が劣化しやすい状態になっている。劣化が促進された場合、その部分には電流がながれにくくなり、発光しない領域が発生しダークスポットとなる。そのため、ダークスポットの発生しない有機ＥＬ発光装置を提供するためには、リーク電流を抑制した有機ＥＬ素子を用いる必要がある。
【００２９】
本発明の有機ＥＬ発光装置１００は、前記有機ＥＬ素子１０に対応してその発光面に前記発光領域２０を有するが、水分の素子への浸入を防止することでダークスポットの発生を抑止する観点から、その裏面に平面視その発光領域２０全面を覆う封止膜からなる封止領域７０を備えることが好ましく、当該封止膜は、少なくとも、前記素子１０に接する１μｍ以上、１０μｍ以下の厚みの無機封止層、及びこれと接する粘着層を有することがより好ましく、さらに、その上に均熱フィルムや外装フィルムを備えることがさらに好ましい。
【００３０】
前記白色光は、そのスペクトルが、５００ｎｍから５８０ｎｍの範囲に一の発光ピークを有し、かつ、５９０ｎｍから６５０ｎｍの範囲内に一の発光ピークを有することが好ましく、さらに好ましくは４５０ｎｍ以上、４８０ｎｍ以下に発光ピークを有することが好ましい。
【００３１】
本発明の有機ＥＬ発光装置１００の発光色は、その色温度が２７００Ｋ〜５０００Ｋであることが好ましく、より好ましくは３０００Ｋ以上であり、さらに好ましくは、その色温度が４０００Ｋ以上である。
【００３２】
（透光性絶縁基板１）
図２は、本発明に係る有機ＥＬ素子１０の一実施形態の断面模式図である。
【００３３】
本発明に係る透光性絶縁基板１は、面状に広がりを有し、かつ、透光性絶縁材料からなる部材であり、ガラス基板や樹脂フィルム基板とすることができ、性能低下原因となる有機ＥＬ素子１０への水分侵入の抑止観点からガラス基板が好ましく、可撓性基板とすることもできる。
【００３４】
（有機ＥＬ素子１０）
本発明に係る有機ＥＬ素子１０は、本発明の有機ＥＬ発光装置１００に含まれる透光性絶縁基板１上に形成されてなる多層膜からなる素子であり、当該多層膜は、前記透光性絶縁基板側１側から順に、前記透光性絶縁基板１と接する透光性金属酸化物電極層（ＴＣＯ層）２、有機機能層３、及び反射性電極層６を含み、これらの全ての膜の重畳部分が本発明に係る有機ＥＬ素子１０であり、平面視この重畳部分が、前記発光領域２０に一致する。
【００３５】
本発明に係る有機ＥＬ素子１０は、これに含まれるＴＣＯ層２の側面の少なくとも一部が有機機能層３、より具体的には、後述する第１正孔輸送性層４で覆われていることを一つの特徴としており、マスクパターンを変えることなく有機機能層３を蒸着して、照明用の有機ＥＬ発光装置を安価に提供できる。具体低には、後述する図４（ｂ‘）太線に示される部分が、この本発明に係る有機ＥＬ素子１０に含まれる透光性金属酸化物電極層２の側面であって、有機機能層３で覆われてなる側面である。
【００３６】
また、第１正孔輸送性層４の平均厚みがＴＣＯ層２の平均厚みの０．５倍以上、１．５倍以下であることを一つの特徴としリーク電流が抑制された有機ＥＬ発光装置となる。
【００３７】
さらに、本発明に係る有機ＥＬ素子１０は、３０００ｃｄ／ｍ２の輝度において電力効率が２０ｌｍ／Ｗ以上で白色発光することが好ましく、より好ましくは３０ｌｍＷ以上であり、また、４０００Ｋ以上の色温度で白色発光することが好ましい。
【００３８】
リーク電流の低減策として、一般的に有機層全体の膜厚を厚くする手法がとられている。本発明者は、キャリア移動度が比較的高くて厚膜化しても駆動電圧の上昇幅が小さく、かつ製造費の面でも安価な、ＩＴＯ側のホール輸送層を厚膜化対象に選んだ。その結果、より効果的にリーク電流発生率を低減することができ、同時に、光路長が最適化されて輝度および電力効率も向上させることができた。
【００３９】
本発明に係る有機ＥＬ素子の輝度を向上させるため、透光性絶縁基板１及び透光性金属酸化物電極層２の界面から発光層の基板１側の界面までの間の膜厚（光路長）が下記数式１の発光強度増強条件を満たすことが好ましく各発光層からの発光強度が増強される。
【００４０】
【数１】
2018174162.tif 000003
【００４１】
（ただし、ｐの値は、１以上の正の整数であり、かつ、
ｑの値は−０．２＜ｑ＜０．２、
より好ましくは−０．１＜ｑ＜０．１となる小数とする。）
ここで、透光性金属酸化物電極層２から数えてｋ番目の発光層から発せられる光の極大波長をＬｋとし、前記透光性金属酸化物電極層２の波長Ｌｋにおける屈折率をｎｋ０、膜厚をｄ０、透光性金属酸化物電極層２とｋ番目の発光層の間にあり、透光性金属酸化物電極層２側から数えてＶｔｈ番目の有機層の屈折率をｎｋＶｔｈ、膜厚をｄＶｔｈとする。
【００４２】
（透光性金属酸化物電極層２）
本発明に係る透光性金属酸化物電極層（ＴＣＯ層）２の材料主成分としては、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、酸化錫（ＳｎＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）等の透明導電性金属酸化物が採用でき、高性能素子とする観点から、高透明性のＩＴＯあるいはＩＺＯが好ましく、輝度分布を改善する観点から、これらの材料中に金属細線を含むものとすることができ、その金属細線の径としては、１μｍ〜１００μｍとすることができる。
【００４３】
本発明に係るＴＣＯ層２は、その平均厚みが、５０ｎｍ以上、２００ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは７０ｎｍ以上、１６０ｎｍ以下である。
【００４４】
（有機機能層３）
本発明に係る有機機能層３は、少なくとも、前記ＴＣＯ層２と接する第１正孔輸送性層４、及び当該第１正孔輸送性層４と接する第１発光層５を有し、さらに、燐光発光性の第２発光層５２を有することが好ましい。
【００４５】
（第１正孔輸送性層４）
本発明に係る第１正孔輸送性層４は、正孔輸送性材料を主成分とする材料から形成されていることが好ましく、より好ましくは、当該正孔輸送性材料の正孔移動度は、１．０×１０−３ｃｍ２／Ｖ・ｓ以上であり、ＴＣＯ層２と接し、かつ、電子受容性ドーパントを含む第１正孔注入層４１を含むことが好ましく、当該第１正孔注入層４１の平均厚みは１５ｎｍ以下であることがより好ましく、当該第１正孔注入層４１以外の第１正孔輸送性層４は、一般に、後述する第１発光層５と接する、正孔輸送性を有する正孔輸送層とされ、本明細書では、これを第１正孔輸送層と呼称することがある。
【００４６】
従来技術では、正孔注入層材料の代表例として、ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳなどの導電性ポリマーが挙げられる。しかし、ポリマー材料は塗布法で積層するために寿命が蒸着法で作製する有機ＥＬ素子に劣るため、高信頼性の有機ＥＬ素子であるためには正孔注入層も低分子を蒸着法で積層することが好ましい。
【００４７】
他に、ＭｏＯ３などの金属酸化物が挙げられるが、一般的に無機化合物は蒸着温度が高いため、量産設備でこれらの化合物を使用することは現状困難である。
【００４８】
高信頼性であり、かつ安価に量産できる有機ＥＬ素子とするためには、ＨＡＴＣＮなどのＬＵＭＯの深い有機材料、もしくはトリアリールアミン系の正孔輸送材料をホストとしてＦ４−ＴＣＮＱなどのｐ−ドーパント材料を共蒸着した電荷移動錯体を正孔注入層に用いることが適切である。しかし、これらの材料は一般的に正孔輸送性材料よりも高価であり、厚膜化すると材料コストが高くなる。そのため、安価に量産できる有機ＥＬ素子とするためには、前記正孔注入層材料はできるだけ薄くなっていることが望ましい。
【００４９】
本発明に係る第１正孔輸送性層４は、その平均厚みが、６０ｎｍ以上、１８０ｎｍ以下であることが好ましく、燐光発光性第２発光層含む輝度が向上された有機ＥＬ素子１０とする観点からは、１２０ｎｍ以下であることがより好ましく、燐光発光性第２発光層含む高色温度の有機ＥＬ素子１０とする観点からは、８０ｎｍ以上、１４０ｎｍ以下とすることがより好ましく、燐光発光性第２発光層含む輝度が向上され、かつ、高色温度の有機ＥＬ素子１０とする観点からは、１２０ｎｍ以下とすることがさらに好ましい。
【００５０】
本発明に係る第１正孔輸送性層４のような正孔輸送性層、特にこれに含まれる正孔輸送層の厚みを厚くした場合には、一般的に低抵抗の注入層を厚くした場合と比べ、駆動電圧が増大することが懸念される。
【００５１】
これらの層の抵抗に起因する駆動電圧の電圧上昇幅Ｖ（Ｖ）は、下記数式２で示される空間電荷制限電流（ＳＣＬＣ）の式を用いて見積もることが可能である。
【００５２】
【数２】
2018174162.tif 000004
【００５３】
ここで、Ｊは有機ＥＬ素子に流れる電流密度であり、この値を一般的な定格電流密度として５ｍＡ／ｃｍ２と仮定し、正孔輸送材料の移動度μを１．０×１０−３ｃｍ２／Ｖ・ｓ、比誘電率εを１と仮定し、真空誘電率ε0を８．８５４×１０−１２ｃ／Ｖ・ｍとすると、正孔輸送層膜厚Ｌが１００ｎｍの時、駆動電圧の増加量Ｖは約０．２Ｖとなり、一般的な駆動電圧、例えば後述する実施例１の６．９Ｖと比べて、電圧上昇幅は十分に小さいと言える。
【００５４】
（第１発光層５）
本発明に係る第１発光層５は、前記第１正孔輸送性層４と接する発光層であり、好ましくは青色発光する、特に、高色温度の後述する燐光発光性第２発光層含む有機ＥＬ素子１０とする場合に、青色発光する発光層とすることが好ましい。
【００５５】
（燐光発光性の第２発光層５２）
本発明に係る燐光発光性の第２発光層５２は、好ましくは、赤色、及び緑色を発光し、各色を発光する赤色サブ発光層、及び緑色サブ発光層を積層した構造としても良いが、好ましくは赤色燐光材料、緑色燐光材料、及び燐光発光層ホスト材料を、好ましくは均一に含む、単一発光層とすることである。
【００５６】
前記赤色燐光材料の最大発光ピーク波長と、前記緑色燐光材料の最大発光ピーク波長とが好ましくは５０ｎｍ以上離れていることが、高演色性、例えば、大きいＲaの発光、より好ましくは大きいＲ９の発光とする観点からは好ましく、例えば、これらの値が９０以上の発光を生じさせることもできる。
【００５７】
（反射性電極層６）
本発明に係る反射性電極層６は、導電性、及び光反射性を有する層であり、薄膜形成可能な材料を用いて形成でき、高輝度有機ＥＬ発光装置１００とする観点から、各種金属材料その中でも、白色光沢金属の層とすることが好ましく、その中でも、銀（Ａｇ）やアルミニウム（Ａｌ）がより好ましい。
【００５８】
（発光ユニット）
上述したように、本発明に係る有機機能層３は、少なくとも、第１正孔輸送性層４と接する第１発光層５を有し、好ましくは燐光発光性の第２発光層５２を有するが、これらの発光層以外にも、別な発光層が含まれていても良く、これらの発光層間には、後述する接続層が介在していることが好ましい。
【００５９】
こうした接続層と、本発明に係る電極層２、及び６とからなる層の間に介在し発光層を含むユニットを発光ユニットと本明細書では呼称することとし、有機ＥＬ素子１０において、このような発光ユニットは、主に有機化合物からなる複数の層から構成されている。そのような有機化合物としては、一般に有機ＥＬ素子に用いられている低分子系色素材料や、共役系高分子材料等公知のものを用いることができる。また、このような発光ユニットは、実際にその層中で発光する発光層を有していれば、その他に、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層等の複数の層を含むことができ、発光層以外のこれらの層は、主に発光層での発光を促進する機能を有する。
【００６０】
ここで、正孔注入層および電子注入層は、各々、後述する接続層の正孔注入性表面層または電子注入性表面層で代替可能である。
【００６１】
また、これらの層は真空蒸着法やスパッタ法、ＣＶＤ法、ディッピング法、ロールコート法（印刷法）、スピンコート法、バーコート法、スプレー法、ダイコート法、フローコート法など適宜公知の方法によって成膜できるが、高性能の素子とする観点からは真空蒸着法で成膜することが好ましい。
【００６２】
（接続層）
前記接続層は、本発明の有機ＥＬ素子１０への通電時に陽極側の発光ユニットに電子を注入し、かつ、陰極側の発光ユニットに正孔を注入する機能を有する層であり、このような機能を有するのであれば、各種材料、例えば有機材料を用い、また、これらを組み合わせて用い、形成できる。
【００６３】
接続層について、その透明性を向上させ輝度向上を図る観点、及び、その各電荷の注入性を向上させ電気特性向上を図る観点から、各々の電荷の注入層を組み合わせて用いることが好ましい。
【００６４】
より好ましくは、各々の電荷の輸送性材料に、対応する電子受容性又は電子供与性ドーパントをドープした層とすることであり、例えば、正孔輸送性材料に電子受容性ドーパントをドープした正孔注入層と、電子輸送性材料に電子供与性ドーパントをドープした電子注入層を積層した構成とできる。接続層は、有機材料のみで構成することもできる。
【００６５】
（光取り出し層７）
本発明の有機ＥＬ発光装置１００は、図２に示す様に、その輝度や色や角度依存の光学特性向上のため、前記発光面側の少なくとも発光領域２０を含む領域の最表面、例えば、前記ガラス基板の光射出側に、光取り出し層７を備えることが好ましい。
【００６６】
この光取り出し層７を形成する方法としては、ガラス基板表面にアクリル等からなる樹脂を塗ってナノインプリントする方法やガラスビーズを含んだ樹脂をスプレーコートやスリットコートする方法があるが、一表面に微小な凹凸構造をもち、他表面に粘着材が付いた樹脂フィルム（光学フィルム）を、その一表面が前記最表面となるようにガラス基板表面に貼ることが好ましい。
【００６７】
このような光学フィルムは光散乱性であることが好ましく、その貼り付けは、フィルム表面にキズが付かないよう、有機ＥＬ素子１０形成後が好ましい。
【００６８】
本発明のパネル１００が、このような光取り出し層７を備える場合、本発明に係る演色性やスペクトル、色温度は、光取り出し層７を含むパネル１００についてのものである。
【００６９】
以下、上記で用いた層や材料について詳細に説明する。
【００７０】
（正孔注入層）
正孔注入層は、例えば、正極から正孔を取り入れ、正孔輸送層に正孔を注入する層であり、その材料としては、例えば、アリールアミン類、フタロシアニン類、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリフェニレンビニレン、及び、これらの誘導体等の導電性高分子などが採用でき、また、正孔注入層の透明性を向上させることで輝度を向上させる観点から、正孔輸送性材料に電子受容性ドーパントをドープしたものも好ましく採用でき、その平均厚みは、０．１ｎｍ以上２０ｎｍ以下であることが好ましい。
【００７１】
（正孔輸送層）
正孔輸送層は、正孔注入層側から発光層に正孔を効率的に輸送しつつ、正極側への電子の移動を制限する層であり、その材料としては、公知の正孔輸送性材料を使用することができ、その平均厚みは、１ｎｍ以上２００ｎｍ以下であることが好ましい。
【００７２】
（発光層）
発光層は一般に、正孔輸送性又は電子輸送性を有するホスト材料に発光材料をドープした層であって、電界印加により正孔輸送層から流入する正孔と電子輸送層から流入する電子とが結合し、発光性励起子が発生する層であり、その厚みは、１ｎｍ以上４０ｎｍ以下であることが好ましい。
【００７３】
（電子輸送層）
電子輸送層は、電子注入層側から発光層に電子を効率的に輸送しつつ、負極側への電子の移動を制限する層であり、その材料としては、公知の電子輸送性材料を使用することができ、その平均厚みは、１ｎｍ以上２００ｎｍ以下であることが好ましい。
【００７４】
（電子注入層）
電子注入層は、例えば、負極から電子を取り入れ、電子輸送層に電子を注入する層であり、その材料としては、例えば、リチウム（Ｌｉ）、フッ化リチウム（ＬｉＦ）、フッ化セシウム（ＣｓＦ）、フッ化カルシウム（ＣａＦ２）等のようなアルカリ金属又はアルカリ土類金属の化合物等が採用でき、また、電子注入層の透明性を向上させることで輝度を向上させる観点から、電子輸送性材料に電子供与性ドーパントをドープしたものも好ましく採用でき、その平均
厚みは、０．１ｎｍ以上２０ｎｍ以下であることが好ましい。
【００７５】
（正孔輸送性材料）
正孔輸送性材料としては、例えば、トリフェニルアミン系化合物、カルバゾール系化合物等が採用できる。
【００７６】
トリフェニルアミン系化合物としては、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’，４”−トリス〔Ｎ，Ｎ−（２−ナフチル）フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（２−ＴＮＡＴＡ）等が挙げられる。
【００７７】
カルバゾール系化合物としては、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、４，４′，４″−トリ（Ｎ−カルバゾリル）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾール−２，２’−ジメチルビフェニル（ＣＤＢＰ）等が挙げられる。
【００７８】
（電子輸送性材料）
電子輸送性材料としては、例えば、キノリノラト系金属錯体、アントラセン系化合物、オキサジアゾール系化合物、トリアゾール系化合物、フェナントロリン系化合物、シロール系化合物等が採用できる。
【００７９】
キノリノラト系金属錯体としては、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ３）、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）（ｐ−フェニルフェノラト）アルミニウム（ＢＡｌｑ）等が挙げられる。
【００８０】
アントラセン系化合物としては、３−ｔ−ブチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン（ＴＢＡＤＮ）、９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン（ＡＤＮ）等が挙げられる。
【００８１】
オキサジアゾール系化合物としては、１，３−ビス［（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール］フェニレン（ＯＶＴＨＤ−７）、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（ＰＢＤ）、１，３，５−トリス（４−ｔ−ブチルフェニル−１，３，４−オキサジアゾリル）ベンゼン（ＴＰＯＢ）等が挙げられる。
【００８２】
トリアゾール系化合物としては、３−フェニル−４−（１’−ナフチル）−５−フェニル−１，２，４−トリアゾール（ＴＡＺ）等が挙げられる。
【００８３】
フェナントロリン系化合物としては、バソフェナントロリン（Ｂｐｈｅｎ）、バソクプロイン（ＢＣＰ）等が挙げられる。
【００８４】
シロール系化合物としては、２，５−ジ−（３−ビフェニル）−１，１，−ジメチル−３，４−ジフェニルシラシクロペンタジエン（ＰＰＳＰＰ）、１，２−ビス（１−メチル−２，３，４，５−テトラフェニルシラシクロペンタジエニル）エタン（２ＰＳＰ）、２，５−ビス−（２，２−ビピリジン−６−イル）−１，１−ジメチル−３，４−ジフェニルシラシクロペンタジエン（ＰｙＰｙＳＰｙＰｙ）等が挙げられる。
【００８５】
（発光材料）
前記発光材料には、蛍光材料と、これよりも一般に発光効率が高い燐光材料とがある。
【００８６】
赤色系の蛍光発光材料としては、ルブレン、ＤＣＭ、ＤＣＭ２、ＤＢｚＲなどが採用できる。
【００８７】
緑色系の蛍光発光材料としては、クマリン６、Ｃ５４５Ｔなどが採用できる。
【００８８】
青色系の蛍光発光材料としては、ペリレン４，４′−ビス（９−エチル−３−カルバゾビニレン）−１，１−ビフェニル（ＢＣｚＶＢｉ）、４，４′−ビス［４−（ジ−ｐ−トリアミノ）スチリル］ビフェニル（ＤＰＡＶＢｉ）などが採用できる。
【００８９】
赤色系の燐光発光材料としては、イリジウム錯体である、（ｂｚｑ）２Ｉｒ（ａｃａｃ）、（ｂｔｐ）２Ｉｒ（ａｃａｃ）、Ｉｒ（ｂｚｑ）３、Ｉｒ（ｐｉｑ）３などが採用できる。
【００９０】
緑色系の燐光発光材料としては、イリジウム錯体である、（ｐｐｙ）２Ｉｒ（ａｃａｃ）、Ｉｒ（ｐｐｙ）３などが採用できる。
【００９１】
青色系の燐光発光材料としては、イリジウム錯体である、ＦＩｒｐｉｃ、ＦＩｒ６、Ｉｒ（Ｆｐｐｙ）３などが採用できる。
【００９２】
（電子受容性ドーパント）
電子受容性ドーパントとしては、テトラシアノキノジメタン系化合物、酸化モリブデン（ＭｏＯ３）、酸化タングステン（ＷＯ３）、酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）等が採用できる。
【００９３】
テトラシアノキノジメタン系化合物としては、テトラシアノキノジメタン（ＴＣＮＱ）  ２，３，５，６−テトラフルオロ−７，７，８，８−テトラシアノキノジメタン（Ｆ４−ＴＣＮＱ）等が挙げられる。
【００９４】
（電子供与性ドーパント）
電子供与性ドーパントとしては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属、これらの金属の化合物、これらの金属を中心金属とするフタロシアニン錯体、ジヒドロイミダゾール化合物等が採用できる。
【００９５】
アルカリ金属としては、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）、カリウム（Ｋ））、ルビジウム（Ｒｂ）、セシウム（Ｃｓ）等が挙げられる。
【００９６】
アルカリ土類金属としては、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ））、バリウム（Ｂａ）等が挙げられる。
【００９７】
ジヒドロイミダゾール化合物としては、ビス−［１，３  ジエチル−２−メチル−１，２−ジヒドロベンズイミダゾリル］テトラチアフルバレン（ＴＴＦ）、テトラチアナフタセン（ＴＴＴ）等が挙げられる。
【実施例】
【００９８】
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。なお本発明は、以下の実施例に限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することができる。
【００９９】
（実施例１：発光素子１ａ）
実施例１として図１、及び図２に示すような有機ＥＬ発光装置１００を作製した。
【０１００】
具体的には、厚み１２０ｎｍのＩＴＯ膜が形成された、その外形が９０ｍｍ×９０ｍｍ、その厚みが０．７ｍｍであるガラス基板１上に、図４（ａ）、（ｂ）、（ｃ）の順に示す手順で本発明に係る有機ＥＬ素子１０として、８０．４ｍｍ×８０．４ｍｍの発光領域２０を有する素子を形成し、その後、平面視発光領域２０を含んで、封止領域７０を封止膜により形成し光学フィルム７（ＯＣＦフィルム）を貼付し、本発明の有機ＥＬ発光装置１００を作製した。図３に、実施例１の有機ＥＬ素子１０の断面構成図を示す。
【０１０１】
最初に、前記ガラス基板１上の前記ＩＴＯ膜をウェットエッチング法でパターニングすることで、図４（ａ）に示すＩＴＯ層２を有する有機ＥＬ素子形成用基板を準備した。この有機ＥＬ素子形成用基板は、有機ＥＬ素子１０となる中央のＩＴＯ層２の周りに、これと同一のＩＴＯ膜からなる、その４隅に陰極用給電パッドを８個、その４辺に陽極用給電延在領域を４領域備える。通常は、この後、ＴＣＯ層表面を研磨することで、当該表面に由来するリーク欠陥の存在密度を低減する研磨処理を実施するが、実施例１では、この研磨処理を実施しなかった。
【０１０２】
次に、この有機ＥＬ発光素子用基板の上に、図３に示す断面構成図となるように、有機機能層３（図４（ｂ））を、さらに、アルミニウム（Ａｌ）層６（図４（ｃ））を、各々所定のマスクを用いて真空蒸着法で積層することで、実施例１の有機ＥＬ素子１０として発光素子１ａを形成した。図４（ｂ‘）には、本発明に係る有機ＥＬ素子１０に含まれる透光性金属酸化物電極層２の側面であって、有機機能層３で覆われてなる側面が太線で記載されている。
【０１０３】
なお、図３に示すように、第１正孔輸送性層４として、ＩＴＯ層２側から、これと接する第１正孔注入層４１であるＨＩＬ１、及びＨＴＬ１の２層を形成し、このＨＴＬ２に接して第１発光層５としてＥＭＬ１を形成し、これらを含む有機機能層３は、さらに燐光発光性の第２発光層５２として、ＥＭＬ２を含むように形成した。
【０１０４】
また、その際の具体的な各層の膜厚構成としては、表１の発光素子１ａに示す値となるように形成した。その際、真空度は、２×１０−5Ｐａ以上の高真空下とし、所定の速さで真空蒸着した。発光層等２つ以上の材料からなる層は、所定の混合比で共蒸着した。Ａｌ層６の製膜速度は、０．５〜２．０ｎｍ／ｓｅｃとなるように制御した。
【０１０５】
【表１】
2018174162.tif 000005
【０１０６】
さらに、実施例１の発光素子１ａでは、ＥＭＬ１として発光極大波長が４５０〜４８０ｎｍの間にある青色蛍光発光層、ＥＭＬ２として発光極大波長が５００〜６５０ｎｍの間にある燐光発光層を用いた。即ち、前記ＥＭＬ１は、本発明に係る第１発光層５であり、前記ＥＭＬ２は、本発明に係る燐光発光性の第２発光層５２である。
【０１０７】
またさらに、実施例１の発光素子１ａの形成にあたって、その正孔輸送層（ＨＴＬ１、ＨＴＬ２）は、正孔移動度が２．３×１０−３ｃｍ２／Ｖ・ｓの正孔輸送性材料を蒸着することで形成し、正孔注入層（ＨＩＬ１、ＨＩＬ２）は、前記正孔輸送層材料、及び電子受容性ドーパントとなる有機材料を共蒸着することで形成した。
【０１０８】
次に、この有機ＥＬ素子１０上に、所定のマスクを用いＣＶＤ法で平均厚み約１．６μｍのシリコン窒化膜を製膜し、続いてポリシラザンをスプレー法にて塗布し焼成して平均厚み約０．６μｍのシリカ転化層を形成し、さらに、この封止された有機ＥＬ素子１０上に、粘着材付きＰＥＴからなる保護フィルムを貼り付けることで、封止領域７０を形成した。
【０１０９】
最後に、ガラス基板１の素子を形成した面とは反対側の面にＯＣＦフィルムを貼り付けて実施例１の有機ＥＬ発光装置１００を作製した。
【０１１０】
上記にようにして得た実施例１の有機ＥＬ発光装置１００について、電流−電圧−輝度特性の測定、発光開始電圧前後の順バイアス、及び逆バイアス下における電流密度及び輝度の電圧依存性、リーク評価試験、及び３．４ｍＡ／ｃｍ２（２２０ｍＡ）の定電流を通電したときのスペクトル測定を行った。なお、この実施例１の有機ＥＬ発光装置１００の２２０ｍＡの定電流通電時における発光電力効率は４０．７５ｌｍ／Ｗであった。表２に、３．４ｍＡ／ｃｍ２（２２０ｍＡ）の一定電流で通電したときの電圧・輝度・発光色を、図５に、発光開始電圧前後の順バイアス、及び逆バイアス下における電流密度及び輝度の電圧依存性の測定結果を、表３に、後述するーク評価試験の結果を、図６に、有機ＥＬ発光装置１００の中央部分での発光スペクトルを、各々示す。
【０１１１】
【表２】
2018174162.tif 000006
【０１１２】
（リーク評価試験）
図５に示すように、有機ＥＬ素子の発光開始電圧として、印加電圧を０Ｖから上昇させた際、輝度が１ｃｄ／ｍ２となった際の電圧とすることとし、その値を閾値電圧（Ｖｔｈ）と定義することと本明細書ではする。図５で、Ｖｔｈは約４．８Ｖである。
【０１１３】
有機ＥＬ素子は、印加電圧が発光開始電圧を超えると急激に電流が流れ出す。そのため、リーク電流値の合否を判定する際に、閾値電圧以下での判定が必要となる。そこで閾値電圧以下での判定を実施するために、閾値電圧より０．５Ｖ低い値を順方向でのリーク電流の合否判定時の印加電圧の最大値と設定することとした。また、順バイアス下におけるリーク電流値の判定基準としては、０Ｖから閾値電圧−０．５Ｖにおいて１．０×１０−４ｍＡ／ｃｍ２未満とした。また、逆バイアス下におけるリーク電流値の判定基準としては、０Ｖから（閾値電圧−１．０）の絶対値の逆バイアスにおいてリーク電流の絶対値が１．０×１０−４ｍＡ／ｃｍ２未満とした。後述するように、リーク電流の絶対値がこの印加電圧範囲でこの基準値より小さいことが、有機ＥＬ素子の信頼性を確保するためには重用である。
【０１１４】
即ち、リークが無く正常な有機ＥＬ素子では、０Ｖから発光開始電圧まで電流値は印加電圧に対して指数関数的に増大し、即ち、電流値の対数は電圧に対して比例し、発光開始電圧を超えると電荷注入が急激に増加することで電流値ば垂直的に立ち上がり発光が確認される。これに対してリークがある有機ＥＬ素子では、正常な有機ＥＬ素子に比べ、発光開始電圧までの電流値が大きくなる。
【０１１５】
また、有機ＥＬ発光装置を実際に点灯させたときの状態である、順バイアス状態で将来的に問題となるリーク欠陥においても、初期のリーク検査ではリーク欠陥として発見できず、検出されない非顕在化リーク欠陥が不良も存在することを本発明者らは見出した。
【０１１６】
そこで、前述の順バイアスにおけるリーク電流値の判断基準だけでなく、前述の逆バイアスにおけるリーク電流値の判定基準をも設定することとした。
【０１１７】
リーク評価試験として、作製した有機ＥＬ素子１００個に、非顕在化リーク欠陥を顕在化する為に３Ｖの逆バイアス電圧を印加した後、３．５Ｖの順バイアス電圧を印加し、そのときの電流密度をリーク電流としてした。
【０１１８】
１００個の実施例１の発光素子１ａについて測定した結果を、リーク電流の各範囲における個数分布として、即ち、リーク電流密度分類による個数分布として表３に示す。
【０１１９】
前述の判定基準における順バイアスにおいて１．０×１０−４ｍＡ／ｃｍ２未満との部分を採用して判断すると、実施例１では全体の６２％が合格となっている。
【０１２０】
【表３】
2018174162.tif 000007
【０１２１】
（比較例１：発光素子１b）
実施例１において６０ｎｍとしたＨＴＬ１の膜厚を２４ｎｍとしたこと以外は同様にして、比較例１の有機ＥＬ発光装置を作製し評価した。即ち、具体的な各層の膜厚構成としては、表１の発光素子１ｂに示す値とした。
【０１２２】
また、この比較例１の有機ＥＬ発光装置について、実施例１と同様にして、電流−電圧−輝度特性の測定、リーク評価試験、及びスペクトル測定を行った。なお、この比較例１の有機ＥＬ発光装置の２２０ｍＡの定電流通電時における発光電力効率は３８．５１ｌｍ／Ｗであった。実施例１の結果と比較して、比較例１の結果を、表２、表３、及び図６に示す。
【０１２３】
表２に示すように、比較例１の有機ＥＬ発光装置に比べ、実施例１の有機ＥＬ発光装置１００では輝度が約１５０ｃｄ／ｍ２向上していた。一方、実施例１の素子１ａではＨＴＬ１が厚膜化されているにもかかわらず、電圧は比較例１の素子１ｂとほぼ同等であった。
【０１２４】
また、表３に示すように、実施例１の素子１ａでは全体の６２％が合格となっていたのに対して、比較例１の素子１ｂでは、合格となったのは、全体の６％であり、本発明に係る第１正孔輸送性層４の厚膜化による効果が奏されたことによって合格率が大きく向上した改善た。
【０１２５】
さらに、図６に示すように、実施例１の有機ＥＬ発光装置１００は、比較例１の有機ＥＬ発光装置に比べ、ほぼ全波長域で発光強度が上回っており、特に、５００ｎｍ〜６５０ｎｍでそれが顕著となっている。このことが前述の輝度の結果に繋がっている。
【０１２６】
ここで、その理由について考察すると、前述の発光強度増強条件を、実施例１の装置１００は満たし、比較例１の装置は満たさないためと考えられる。即ち、ガラス基板１とＩＴＯ層２との界面から燐光発光性の第２発光層５２のＩＴＯ層２側の界面であるＨＴＬ２／ＥＭＬ２界面までの光路長について、前記数式１におけるΣｎｋＶｔｈｄＶｔｈの値を求めると、実施例１の装置１００の素子１ａでは５５４ｎｍ、比較例１の装置の素子１ｂでは４９１ｎｍとなり、素子１ａでは緑色のピーク波長５６０ｎｍにｐが２、ｑが−０．０２でほぼ一致するのに対して、素子１ｂではｐが２、ｑが−０．２５で一致しないため、素子１ａでは素子１ｂに比べて燐光発光の強度が強くない高輝度になったと考えられる。尚、ここで、ＩＴＯ層２および有機層機能層３の屈折率の値としては、表４に示す数値を使用した。
【０１２７】
【表４】
2018174162.tif 000008
【０１２８】
（実施例２：発光素子２a）
実施例１における各層の膜厚を表１の発光素子２ａに示す値としたこと以外は同様にして、実施例２の有機ＥＬ発光装置１００を作製し評価した。
【０１２９】
また、この実施例２の有機ＥＬ発光装置１００について、測定時の電流値を４．４ｍＡ／ｃｍ２（２８５ｍＡ）としたこと以外は実施例１と同様にして、電流−電圧−輝度特性の測定、及びスペクトル測定を行った。なお、この実施例２の有機ＥＬ発光装置１００の２８５ｍＡの定電流通電時における発光電力効率は２５．１１ｌｍ／Ｗであった。
【０１３０】
後述する実施例３の結果と比較して、実施例２の結果を、表５、及び図７に示す。
【０１３１】
【表５】
2018174162.tif 000009
【０１３２】
（実施例３：発光素子３a）
実施例２において１００ｎｍとしたＨＴＬ１の膜厚を６０ｎｍとしたこと以外は同様にして、実施例３の有機ＥＬ発光装置１００を作製し評価した。即ち、具体的な各層の膜厚構成としては、表１の発光素子３aに示す値とした。
【０１３３】
また、この実施例３の有機ＥＬ発光装置１００について、実施例２と同様にして、電流−電圧−輝度特性の測定、及びスペクトル測定を行った。なお、この実施例３の有機ＥＬ発光装置１００の２８５ｍＡの定電流通電時における発光電力効率は２５．０６ｌｍ／Ｗであった。
【０１３４】
実施例２の結果と比較して、実施例３の結果を、表５、及び図７に示す。
【０１３５】
図６に示すように、実施例３の有機ＥＬ発光装置１００に比べ、実施例２の有機ＥＬ発光装置１００では青色発光のピークの強度が約８％向上しており、これに伴って表５に示すように、実施例３の有機ＥＬ発光装置１００に比べ、実施例２の有機ＥＬ発光装置１００では色温度は約２００Ｋ向上した。一方、実施例３の素子３aに比べ、実施例２の素子２ａではＨＴＬ１が厚膜化されているにもかかわらず、電圧は実施例３の素子３aとほぼ同等であった。
【０１３６】
前述の実施例２における青色発光ピーク強度の向上理由について考察すると、青色光について前述の発光強度増強条件を、実施例２の装置１００は満たし、実施例３の装置１００は満たさないためと考えられる。即ち、ガラス基板１とＩＴＯ層２との界面から第１正孔輸送性層４と第１発光層５との界面であるＨＴＬ１／ＥＭＬ１界面までの光路長について、前述したのと同様表４に示す数値を使用して前記数式１におけるΣｎｋＶｔｈｄＶｔｈの値を求めると、実施例２の装置１００の素子２ａでは４５２ｎｍ、実施例３の装置１００の素子３aでは３７８ｎｍとなり、素子２ａでは青色のピーク波長４７０ｎｍにｐが２、ｑが−０．０８でほぼ一致するのに対して、素子３aではｐが２、ｑが−０．３９で一致しないため、素子２ａでは素子３aに比べて青色蛍光発光の強度が強く高色温度になったと考えられる。
【符号の説明】
【０１３７】
１．透光性絶縁基板
２．透光性金属酸化物電極層（ＴＣＯ層）
３．有機機能層
４．第１正孔輸送性層
５．第１発光層
６．反射性電極層
７．光取り出し層
１０．有機ＥＬ素子
２０．発光領域
４１．第１正孔注入層
５２．燐光発光性の第２発光層
７０．封止領域
１００．有機ＥＬ発光装置
【図１】
2018174162.tif 000010
【図２】
2018174162.tif 000011
【図３】
2018174162.tif 000012
【図４】
2018174162.tif 000013
【図５】
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【図６】
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【図７】
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