(57)【要約】【課題】主として使用される夏季においても清涼感（冷感）が得られ、かつ非常に優れた害虫忌避効果を有する人体用害虫忌避組成物、並びにウェットティシュ型の人体用害虫忌避材を提供することを課題とする。【解決手段】有効成分として１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールを用い、該化合物と、メントール、乳酸メンチル、カンファー、メントキシプロパンジオール及びメンチルエチルアミノシュウ酸からから選ばれる少なくとも１種以上の冷感成分とを併用した害虫忌避組成物を繊維性の支持体に含浸させることにより、人体に使用しやすい形態とした害虫忌避材は、人体に使用した際に清涼感（冷感）が得られ、かつ蚊などの害虫に対する優れた忌避効力を有する。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
害虫忌避成分として１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールと冷感成分を含有することを特徴とする、害虫忌避組成物であって、前記冷感成分が、メントール、乳酸メンチル、カンファー、メントキシプロパンジオール及びメンチルエチルアミノシュウ酸から選ばれる少なくとも１種以上の物質であることを特徴とする、害虫忌避組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の害虫忌避組成物を、繊維性の支持体に含浸させることを特徴とする害虫忌避材。
【請求項３】
請求項１に記載の害虫忌避組成物を繊維性の支持体に含浸させ、人体に塗布することを特徴とする害虫忌避方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、蚊、コバエ、ハエ、ブユ、イエダニ、サシバエ、ハチ、アリ、トコジラミなどの害虫に対する忌避活性を有する組成物及びそれを用いた人体用の害虫忌避材、特にウェットティシュ型の人体用害虫忌避材に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
人体用の害虫忌避剤としては、従来から多数の特許出願がなされており、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｍ−トルアミドがよく知られ、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｍ−トルアミドを含有する害虫忌避剤が開示されている。また、近年消費者の安全性に対する意識が高まっていることから、天然成分を有効成分とする薬剤が種々検討されており、例えば、シトロネラ油、オレンジ油、カシア油などから選ばれた天然精油を有効成分とする飛翔害虫忌避剤が開示され、さらに、ユーカリの葉に僅かに含まれ、蚊などに対する忌避効果が認められている１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールが開示されている。
【０００３】
人体用害虫忌避剤については、従来より、刺激性の軽減、使用感の改善などを目的とした様々な特許出願がなされている。ウェットティシュ型の人体用害虫忌避材についても特許が開示されており、例えば、水中油型エマルションとした害虫忌避成分を保持させた支持体が開示され、また、１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノール、Ｃ２〜Ｃ４のアルコール、界面活性剤、除菌剤、水性キャリアーを含む可溶化系の害虫組成物、及びその害虫組成物を１０〜１００ｇ／ｍ２の支持体に含浸した害虫忌避剤組成物が開示されている。
【０００４】
ところで、ウェットティシュ、ウェットタオルに代表されるウェットタイプの繊維ウェブ製品は、汗・皮脂の拭き取りなどの皮膚の清拭用途にもよく利用され、特に、暑いと感じた際、べたつきを感じた際に利用されることが多いため、拭き取り時に冷涼感やさらさら感が得られるものが好まれる。清涼感（冷感）の付与については、例えば薬液中に固体状態で分散させた糖アルコール、及びマイクロカプセルに内包させた冷感刺激剤を含有させる方法が知られている。害虫忌避組成物についても、使用されるのは害虫が多く発生する夏場が多く、使用感の改善には、さらさら感の付与や清涼感（冷感）の付与が挙げられ、Ｎ，Ｎ−ジエチルトルアミドと制汗成分としてパラフェノールスルホン酸亜鉛とを含んだ薬剤を不織布へ含浸させた害虫忌避剤が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特公平０３−８０１３８号公報
【特許文献２】特開２００３−４０７０３号公報
【特許文献３】特開２０１１−１０５６６８号公報
【特許文献４】特開２００８−２９５８２１号公報
【特許文献５】特開２００４−１３１４０５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明にかかる害虫忌避組成物及び害虫忌避材は、主として使用される夏季においても清涼感が得られ、かつ非常に優れた害虫忌避効果を有する人体用害虫忌避組成物、特にウェットティシュ型の人体用害虫忌避材を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するために本発明者らが鋭意検討した結果、１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールと冷感成分を併用することにより、人体に使用した際に清涼感が得られ、かつ害虫忌避効力が相乗的に向上することを見出した。
【０００８】
すなわち、本発明は、（１）害虫忌避成分として１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールと冷感成分を含有することを特徴とする、害虫忌避組成物であって、前記冷感成分が、メントール、乳酸メンチル、カンファー、メントキシプロパンジオール及びメンチルエチルアミノシュウ酸から選ばれる少なくとも１種以上の物質であることを特徴とする、害虫忌避組成物であり、（２）（１）の害虫忌避組成物を、繊維性の支持体に含浸させたことを特徴とする害虫忌避材であり、（３）（１）の害虫忌避組成物を繊維性の支持体に含浸させ、人体に塗布する害虫忌避方法である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の害虫忌避組成物及び害虫忌避材は、主として使用される夏季においても清涼感が得られ、しかも非常に優れた害虫忌避効果を有しており、実用的である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明の害虫忌避組成物に使用される害虫忌避活性化合物である１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールは、蚊などの害虫に忌避効果を示すものである。本発明の害虫忌避組成物は、この１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールと冷感成分とを含有することを特徴とし、冷感成分を含有することで、相乗的に害虫忌避効果を増強せしめたことを特徴とする。
【００１１】
本発明の害虫忌避組成物に使用される１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールは、香気もほぼ無臭であり、屋内での使用や人体に塗布するような用途にも問題なく使用できる。なお、１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールは、ユーカリの葉に僅かに含まれる公知の化合物であり、工業的に製造されている化合物である。１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールには、立体構造に基づくトランス体とシス体が存在するが、本発明においては、両者の異性体の任意の割合の混合物を使用することができる。１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールの配合量としては、害虫忌避組成物中０．１〜１０重量％であることが好ましく、０．２〜５重量％であればより好ましい。
【００１２】
本発明の冷感成分とは、皮膚表面の感覚（冷感）を刺激する効果を与える物質を意味している。本発明の害虫忌避組成物に使用される冷感成分としては、例えば、メントール、カンファー、メントキシプロパンジオール、乳酸メンチル、メンチルエチルアミノシュウ酸、イソプレゴール、メントン、プレゴール、シネオール、Ｎ−アルキル−ｐ−メンタン−３−カルボキサミド、３−メントキシ−２−メチルプロパン−１，２−ジオール、２−（メントキシ）エタノール、２−メチル−３−（ｌ−メントキシ）プロパン−１，２−ジオール、３−メントキシプロパン−１−オール、４−ｌ−メントキシブタン−１−オール、３−ヒドロキシブタン酸メンチル、１−(２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル)−エタノン、Ｎ−メチル−２，２−イソプロピルメチル−３−メチルブタンアミド、グリオキシル酸メンチル、コハク酸メンチル、グルタル酸メンチル、ペパーミントオイル、スペアーミントオイル、ハッカオイルなどを例示することができる。これらの成分は、１種を単独で用いてもよく、２種類以上を適宜組み合わせて用いることができる。それらの中でも特に、メントール、カンファー、メントキシプロパンジオール、乳酸メンチル、メンチルエチルアミノシュウ酸を用いるのが好ましい。冷感成分の含有量としては、害虫忌避組成物中０．０１〜１０．０重量％であることが好ましく、０．０２〜５．０重量％とするのがより好ましく、０．０５〜２．０重量％が最も好ましい。
【００１３】
本発明の害虫忌避組成物は、有効成分である１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノールと冷感成分を、他の成分を加えずにそのまま単独の形で繊維性の支持体に適用することも可能であるが、通常好ましくは処理しやすくするために溶剤、担体、乳化剤、安定化剤などを配合して製剤となし、これを必要に応じて希釈するなどして直接に使用又は繊維性の支持体に適用することができる。すなわち、１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノール及び冷感成分を含有する害虫忌避組成物としては、例えば水和剤、フロアブル剤、ＳＣ剤、ＳＥ剤、乳剤、水溶剤、マイクロエマルジョン剤など任意の剤型に調製することができる。
【００１４】
本発明の害虫忌避組成物には、本発明の効果に支障を来たさない限りにおいて必要に応じ、害虫防除に有効なほかの成分又は添加剤などを併用することもできる。併用可能な有効成分としては、ジャスミン油、コパイバ油、ネロリ油、ベルガモット油、オレンジ油、ゼラニウム油、プチグレン油、レモン油、カシア油、シトロネラ油、レモングラス油、シナモン油、タイム油、酢酸シトロネリル、シンナミックアルデヒド、テルピネオール、ノニルアルコール、ｃｉｓ−ジャスモン、チモール、リモネン、リナロール、ゲラニオール、α−ピネン、シトロネラール、シトロネロール、ヒノキチオール、ボルネオール、酢酸リナリル、酢酸ゲラニル、ジャスモン酸メチル、フェニルエチルアセテート、β−ヨノン、酢酸ノピル、フィトン、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｍ−トルアミド、その他害虫に対し忌避作用を有する化合物などが挙げられる。
【００１５】
更に、本発明の害虫忌避組成物には、潤いを向上させる観点から、多価アルコールを含有させることができる。用いられる多価アルコールとしては、例えば、エチレングリコール、ジプロピレングリコール、プロピレングリコール、イソプレングリコール、グリセリン、ジグリセリン、１，３−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，２−オクタンジオールなどを例示することができる。これら成分は、それぞれ単独で用いてもよく、２種以上を適宜組合せて用いることもできる。また、その他通常化粧品に用いられる成分、例えば、高級アルコール、低級アルコール、無機又は有機粉体、紫外線吸収剤、洗浄成分、金属イオン封鎖剤、香料、酸化防止剤、防腐剤、除菌剤、ビタミン類、ｐＨ調整剤などを目的に応じて適宜配合することができる。
【００１６】
上記のようにして調製された害虫忌避組成物は、スプレーやローションなど実用上の使用形態に制限はないが、特に不織布などの繊維性の支持体に含浸させる形態が望ましい。
【００１７】
本発明の害虫忌避組成物を含浸させる繊維性の支持体としては、害虫忌避組成物が含浸できるものであれば特に限定されないが、例えば、不織布、織布、編織布、フェルト、紙、などが挙げられる。具体的には、針葉樹、広葉樹などの木材繊維、ケナフ（アオイ科の一年草）、サトウキビ、竹などの植物繊維、古紙繊維などを原料とする紙；アクリル、レーヨン、ポリエステル、セルロース、アセテートなどの合成繊維；コットンなどの天然繊維及びこれらの混綿による織布又は不織布などを例示することができる。生産性、製造コスト、使い勝手などの点から、不織布を使用することが好ましい。
【００１８】
不織布としては、本発明の害虫忌避組成物を保持するために、親水性繊維を含むことが好ましい。親水性繊維としては、綿、絹などの天然繊維、レーヨンなどの再生繊維、アセテートなどの半合成繊維、ポリビニルアルコール繊維、アクリル繊維などの合成繊維、などが好適に用いられる。疎水性繊維としては、ナイロン繊維、ポリエステル繊維、ポリオレフィン繊維（ポリエチレン、ポリプロピレンなど）などの合成繊維が好適に用いられる。これらの繊維は、単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いてもよい。また、不織布は、親水性繊維又は疎水性繊維のいずれかのみで構成されたものであってもよいし、親水性繊維及び疎水性繊維の両繊維が混合されたものであってもよい。
【００１９】
親水性繊維と、疎水性繊維とが併用される場合、不織布中における両繊維の比率は、重量比として、５：９５〜９５：５程度が好ましく、１０：９０〜９０：１０程度がより好ましい。また、不織布の構造としては、単層構造、又は、２層以上の複層構造のいずれであってもよい。複層構造の場合は、２〜３層構造であることが好ましい。
【００２０】
本発明における繊維性の支持体の材質の好ましい組合せとしては、ポリプロピレン／レーヨンとの混合、ポリエチレン／レーヨンとの混合、ポリエステル／レーヨンとの混合、ポリプロピレン／綿との混合、綿／ナイロン／ポリエステルの混合、レーヨン／ナイロン／ポリエステルの混合が挙げられ、好ましい目付量としては、１０〜１００ｇ／ｍ２である。
【００２１】
繊維性の支持体の大きさは、使用目的に応じて適宜選択される。また、繊維性の支持体に含浸させる本発明の害虫忌避組成物の量は、特に限定されないが、繊維性の支持体の重量に対して、５０〜７００重量％、特に１００〜４５０重量％含浸することが、十分な害虫忌避組成物を使用箇所に付与する点、及び使用時における害虫忌避組成物の滴り落ちを防止する点から好ましい。
【００２２】
本発明の害虫忌避組成物及び害虫忌避材の使用方法としては、特に限定されないが、皮膚上に本発明の害虫忌避組成物を均一に塗布することができ、望む部位に優れた害虫忌避効果を付与することができることから、皮膚上を拭いて使用することが好ましい。尚、本発明の害虫忌避組成物は、額、頬、口元などの顔面、腕、肘、手の甲、指先、足、首などの部位に好適に用いることができる。
【実施例】
【００２３】
以下に実施例によって本発明をさらに詳しく説明するが、本発明がこれらに限定されるものではない。
【００２４】
（実施例１）
１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノール（高砂香料工業株式会社製）０．４重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、乳酸メンチル（シムライズ株式会社製）０．５重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、実施例１の害虫忌避組成物を調製した。
【００２５】
（実施例２）
１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノール（高砂香料工業株式会社製）０．４重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、カンファー（日本精化株式会社製）０．５重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、実施例２の害虫忌避組成物を調製した。
【００２６】
（実施例３）
１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノール（高砂香料工業株式会社製）０．４重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、メントール（高砂香料工業株式会社製）０．５重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、実施例３の害虫忌避組成物を調製した。
【００２７】
（実施例４）
１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノール（高砂香料工業株式会社製）０．４重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、メントキシプロパンジオール（高砂香料工業株式会社製）０．５重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、実施例４の害虫忌避組成物を調製した。
【００２８】
（実施例５）
１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノール（高砂香料工業株式会社製）０．４重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、メンチルエチルアミノシュウ酸（シムライズ株式会社製）０．５重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、実施例５の害虫忌避組成物を調製した。
【００２９】
（比較例１）
１−（２−ヒドロキシ−４−メチルシクロヘキシル）−１−メチルエタノール（高砂香料工業株式会社製）０．４重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、比較例１を調製した。
【００３０】
（比較例２）
乳酸メンチル（シムライズ株式会社製）０．５重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、比較例２を調製した。
【００３１】
（比較例３）
カンファー（日本精化株式会社製）０．５重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、比較例３を調製した。
【００３２】
（比較例４）
メントール（高砂香料工業株式会社製）０．５重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、比較例４を調製した。
【００３３】
（比較例５）
メントキシプロパンジオール（高砂香料工業株式会社製）０．５重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、比較例５を調製した。
【００３４】
（比較例６）
メンチルエチルアミノシュウ酸（シムライズ株式会社製）０．５重量％、ニューカルゲンＤ−２４０Ｋ（竹本油脂株式会社製）０．２重量％、１，３−ブチレングリコール（ＫＨネオケム株式会社製）０．４重量％、エタノール４０重量％を加え、そこに水を加えて合計１００重量％とし、比較例６を調製した。
【００３５】
【表１】
2018012728.tif 000002
【００３６】
目付量３０ｇ／ｍ２のレーヨン／ポリエステル混合の不織布（１０×３０ｃｍ）０．９ｇに、表１に記載の実施例１〜５、比較例１〜６をそれぞれ約３．６ｇ含浸させて、人体用の害虫忌避材ウェットティシュを調製した。
【００３７】
（試験例）
被験者の前腕部を、上記で調整したウェットティシュでまんべんなく拭いて害虫忌避組成物を塗布し、ヒトスジシマカ（Ａｅｄｅｓ  ａｌｂｏｐｉｃｔｕｓ）成虫約５００個体を放虫したケージ（２０ｃｍ×２４ｃｍ×３１ｃｍ）の中に前腕部を入れ吸血させた。２分後、ケージから腕を抜き、前腕部の吸血痕の数をカウントした。
【００３８】
無処理区として、エタノール４０重量％に水を加えて１００重量％とした液を、同様に不織布に処理して調製したウェットティシュを用いて同様に試験を実施し、以下の式より各実施例、比較例の忌避率を算出した。
忌避率（％）＝（１−各実施例、比較例の吸血痕数／無処理区の吸血痕数）×１００
【００３９】
表２に試験結果を示す。
【表２】
2018012728.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００４０】
本発明の害虫忌避組成物、並びに害虫忌避組成物を繊維性の支持体に含浸させた害虫忌避材は、清涼感が得られ、かつ優れた害虫忌避効果を有しており、広範な害虫忌避を目的として使用できる。