(57)【要約】【課題】シール剤近傍において、気泡及び位相差ムラが発生しにくい、調光フィルム用のシール剤及び調光フィルムの製造方法を提供する。【解決手段】少なくとも基材２１Ａを含むフィルム状の第１積層体１２と、少なくとも基材２１Ｂを含むフィルム状の第２積層体１３と、前記第１積層体１２及び前記第２積層体１３により液晶１４Ａを挟持し、前記第１積層体１２及び前記第２積層体１３の少なくとも一方に設けられた電極２２Ａ，２２Ｂの駆動により前記液晶１４Ａの配向が制御される液晶層１４とを備える調光フィルム１において、前記第１積層体１２と前記第２積層体１３との間に配置された液晶１４Ａの外周を覆う調光フィルム用のシール剤２５であって、前記シール剤２５が硬化型樹脂であり、硬化前の粘度が５０Ｐａ・ｓ以上３００Ｐａ・ｓ以下である。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも基材を含むフィルム状の第１積層体と、
少なくとも基材を含むフィルム状の第２積層体と、
前記第１積層体及び前記第２積層体により液晶を挟持し、前記第１積層体及び前記第２積層体の少なくとも一方に設けられた電極の駆動により前記液晶の配向が制御される液晶層とを備える調光フィルムにおける、前記第１積層体と前記第２積層体との間に配置された前記液晶の外周を覆う調光フィルム用のシール剤であって、
前記シール剤が硬化型樹脂であり、硬化前の粘度が５０Ｐａ・ｓ以上３００Ｐａ・ｓ以下である、調光フィルム用のシール剤。
【請求項２】
前記シール剤の粘度が２００Ｐａ・ｓ以上２６０Ｐａ・ｓ以下である、
請求項１に記載の調光フィルム用のシール剤。
【請求項３】
前記シール剤が、熱硬化性樹脂である、
請求項１又は２に記載の調光フィルム用のシール剤。
【請求項４】
少なくとも基材を含むフィルム状の第２積層体を製造する第２積層体製造工程と、
少なくとも基材を含むフィルム状の第１積層体を製造する第１積層体製造工程と、
前記第２積層体又は前記第１積層体にスペーサを配置するスペーサ配置工程と、
第２積層体の外周部に、粘度が５０Ｐａ・ｓ以上３００Ｐａ・ｓ以下であるシール剤を前記スペーサより厚み方向に高い枠形状に形成するシール剤塗工工程と、
前記枠形状の内部に液晶を流入する液晶流入工程と、
前記第１積層体を前記第２積層体側に貼合しつつ、前記シール剤を押圧する積層工程とを、
備える調光フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は調光フィルム用のシール剤及び調光フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、例えば窓に貼り付けて外来光の透過を制御する調光フィルムに関する工夫が種々に提案されている（特許文献１、２）。このような調光フィルムの１つに、液晶を利用したものがある。液晶を利用した調光フィルムは、透明電極、配向層が作製された透明基材により液晶を挟持して作成される。そして、この調光フィルムは、液晶に印加する電界を変更することにより液晶の配向を変更して透過光量を調整し、外来光の透過を制御する。
ここで、液晶の外周は、シール剤で囲まれている。また、シール剤で囲まれた内部には、スペーサが設けられ、スペーサにより上下の透明基材間の距離が一定に保たれている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平０３−４７３９２号公報
【特許文献２】特開平０８−１８４２７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
シール剤は、液晶の外部への流出を阻止するため、スペーサより高くなるように塗布され、２枚の透明基材を貼合して一体化する際に、押し潰されて透明基材に密着される場合がある。
ここで、調光フィルムが、ガラス板で挟持される場合は、ガラス板の剛性により透明基材も平らになる。すなわちシール剤はスペーサの高さまで押し潰される。
しかし、ガラス板ではなく、可撓性を有する樹脂フィルム等により挟持される調光フィルムでは、シール剤が十分に押し潰されず、シール剤がスペーサよりも高くなる。そうすると、シール剤が配置されている周辺部で調光フィルムが厚くなり、厚い部分において気泡が発生し、また、位相差ムラが視認される場合がある。
本発明は、シール剤近傍において、気泡及び位相差ムラが発生しにくい、調光フィルム用のシール剤及び調光フィルムの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記目的を達成するため、本発明は、以下のものを提供する。
（１）  少なくとも基材を含むフィルム状の第１積層体と、少なくとも基材を含むフィルム状の第２積層体と、前記第１積層体及び前記第２積層体により液晶を挟持し、前記第１積層体及び前記第２積層体の少なくとも一方に設けられた電極の駆動により前記液晶の配向が制御される液晶層とを備える調光フィルムにおける、前記第１積層体と前記第２積層体との間に配置された液晶の外周を覆う調光フィルム用のシール剤であって、前記シール剤が硬化型樹脂であり、硬化前の粘度が５０Ｐａ・ｓ以上３００Ｐａ・ｓ以下である、調光フィルム用のシール剤。
【０００６】
（２）  （１）において、前記シール剤の粘度が２００Ｐａ・ｓ以上２６０Ｐａ・ｓ以下である。
【０００７】
（３）  （１）又は（２）において、前記シール剤が、熱硬化性樹脂である。
【０００８】
（４）  少なくとも基材を含むフィルム状の第２積層体を製造する第２積層体製造工程と、少なくとも基材を含むフィルム状の第１積層体を製造する第１積層体製造工程と、前記第２積層体又は前記第１積層体にスペーサを配置するスペーサ配置工程と、第２積層体の外周部に、粘度が○○以上３００Ｐａ・ｓ以下であるシール剤を前記スペーサより厚み方向に高い枠形状に形成するシール剤塗工工程と、前記枠形状の内部に液晶を流入する液晶流入工程と、前記第１積層体を前記第２積層体側に貼合しつつ、前記シール剤を押圧する積層工程とを、備える調光フィルムの製造方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、シール剤近傍において、気泡及び位相差ムラが発生しにくい、調光フィルム用のシール剤及び調光フィルムの製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の積層フィルムの一実施形態としての調光フィルム１０を示す断面図である。
【図２】調光フィルム１０の製造工程を示すフローチャートである。
【図３】調光フィルム１の外周部のシール剤２５近傍において気泡が発生したかどうかを示す実験結果である。
【図４】シール剤２５の粘度とシール剤２５の高さＨとの関係を示したグラフである。
【図５】シール剤２５の粘度と、シール剤２５の高さＨと調光フィルム１の中央部における液晶層１４の高さｈとの差Ｈ−ｈ、との関係を示したグラフである。
【図６】シール剤２５の粘度とシール剤２５の高さＨのばらつきσとの関係を示したグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
（調光フィルム）
図１は、本発明の積層フィルムの一実施形態としての調光フィルム１０を示す断面図である。調光フィルム１０は、例えば、車両のサンルーフ等に貼着し、透過、不透明が切り替えられる。
【００１２】
調光フィルム１０は、液晶１４Ａを利用して透過光を制御する調光フィルム１であり、第１積層体１２及び第２積層体１３により液晶層１４を挟持して構成されている。第１積層体１２と第２積層体１３の間には、液晶層１４の厚みを一定に保持するためのスペーサ２４が設けられている。第１積層体１２及び第２積層体１３は、それぞれ第１基材２１Ａ、第２基材２１Ｂに第１電極２２Ａ、第２電極２２Ｂ、第１配向層２３Ａ、第２配向層２３Ｂを順次作成して形成される。
なお、後述するＩＰＳ方式による場合、第１電極２２Ａ、第２電極２２Ｂは、第１配向層２３Ａ又は２３Ｂ側の一方に纏めて製造される。
そして、調光フィルム１０は、第１電極２２Ａ、第２電極２２Ｂとの間の電位差を変化させることにより外来光の透過を制御し、透明状態と非透明状態とで状態を切り替える。
【００１３】
（基材）
第１基材２１Ａ、第２基材２１Ｂは、調光フィルム１に適用可能な可撓性を有するＴＡＣ、ポリカーボネート、ＣＯＰ（シクロオレフィンポリマー）、アクリル、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）など各種の積層体を適用することができ、この実施形態では、両面にハードコート層が製造されてなるポリカーボネートによるフィルム材が適用される。
第１基材２１Ａ、第２基材２１Ｂの厚みは５０μｍ〜５００μｍ程度である。
【００１４】
（配向層）
第１配向層２３Ａ、第２配向層２３Ｂは、光配向層により形成される。光配向層に適用可能な光配向材料は、光配向の手法を適用可能な各種の材料を広く適用することができるが、本実施形態では、例えば光二量化型の材料を使用する。この光二量化型の材料については、「Ｍ．Ｓｃｈａｄｔ、  Ｋ．Ｓｃｈｍｉｔｔ、  Ｖ．  Ｋｏｚｉｎｋｏｖ  ａｎｄ  Ｖ．  Ｃｈｉｇｒｉｎｏｖ  ：  Ｊｐｎ．  Ｊ．  Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．、  ３１、  ２１５５  （１９９２）」、「Ｍ．  Ｓｃｈａｄｔ、  Ｈ．  Ｓｅｉｂｅｒｌｅ  ａｎｄ  Ａ．  Ｓｃｈｕｓｔｅｒ  ：  Ｎａｔｕｒｅ、  ３８１、  ２１２（１９９６）」等に開示されている。
【００１５】
また、第１配向層２３Ａ、第２配向層２３Ｂは、光配向層に代えて、ラビング処理により製造してもよい。この場合、第１配向層２３Ａ、第２配向層２３Ｂは、ポリイミド等の配向層に適用可能な各種材料層を製造した後、この材料層の表面にラビングロールを使用したラビング処理により微細なライン状凹凸形状を製造して形成される。
このようなラビング処理による配向層、光配向層に代えて、ラビング処理により製造した微細なライン状凹凸形状を賦型処理により製造して配向層を製造してもよい。
【００１６】
（スペーサ）
本実施形態ではスペーサ２４として球形状のビーズスペーサ２４を用いる。ビーズスペーサ２４は、液晶層１４における外周部を除く部分の厚みを規定するために設けられる。ビーズスペーサ２４は、シリカ等による無機材料による構成、有機材料による構成、これらを組み合わせたコアシェル構造の構成等を広く適用することができる。また球形状による構成の他、円柱形状、角柱形状等によるロッド形状により構成してもよい。
ただし、液晶層１４の厚みを規定する部材はビーズスペーサ２４に限定されず、例えば、フォトレジストを第１基材２１Ａ側に塗工して露光、現像することにより円柱形状に作製してもよい。
【００１７】
（液晶層）
液晶層１４は、この種の調光フィルムに適用可能な各種の液晶材料を広く適用することができる。
なお、本実施形態では、液晶層１４は、二色性色素が混合されたゲストホスト型の液晶１４ａである。液晶分子の移動に伴い、二色性色素を移動させることで、光の透過及び遮光を制御することができる。
ホストとして、ＴＮ液晶（ｔｗｉｓｔｅｄ  Ｎｅｍａｔｉｃ  ｌｉｑｕｉｄ  ｃｒｙｓｔａｌ）用い、二色性色素をゲストとした場合、調光フィルムは、電圧が印加されていないときは液晶分子及び二色性色素が水平に並び、光をさえぎって画面が「黒」になる、いわゆるノーマリブラック型である。徐々に電圧を印加していくと、液晶分子が垂直に立ち上がるとともに二色性色素も立ち上がり、光が透過する。
【００１８】
ただし、これに限らず、ゲストホスト方式に用いられる液晶１４Ａと色素としては、ゲストホスト方式について提案されている液晶１４Ａと色素との混合物を広く適用することができる。
【００１９】
さらに、ゲストホスト方式に限らず、液晶層１４の駆動に、ＶＡ（Ｖｉｒｔｉｃａｌ  Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）方式を用いてもよい。ＶＡ方式は、液晶１４Ａの配向を垂直配向と水平配向とで変化させて透過光を制御する方式であり、無電界時、液晶１４Ａを垂直配向させることにより、液晶層１４を垂直配向層により挟持して調光フィルム１構成され、電界の印加により液晶１４Ａを水平配向させるように構成される。ＶＡ方式の場合、一般に電圧が印加されていないときに画面が「黒」になる、いわゆるノーマリブラック型である。
また、ゲストホスト型の液晶でないＴＮ方式の場合、調光フィルムは、電圧が印加されていないときは液晶分子が水平に並び、光を通過させて画面が「白」になる、いわゆるノーマリホワイト型が一般的である。この場合、徐々に電圧を印加していくと、液晶分子が垂直に立ち上がっていき、光をさえぎって画面が黒くなる。
【００２０】
また、ＩＰＳ（Ｉｎ−Ｐｌａｃｅ−Ｓｗｉｔｃｈｉｎｇ）方式を用いてもよい。ＩＰＳ方式は、液晶層１４を挟持する１対の基材のうちの一方の基材に駆動用の電極をまとめて作製して、この電極により基材表面の面内方向の電界であるいわゆる横電界を形成して液晶１４Ａの配向を制御する駆動方式である。
【００２１】
液晶層１４を囲むように、枠形状にシール剤２５が形成されている。シール剤２５は第１積層体１２と第２積層体１３とに固着され、このシール剤２５により液晶１４Ａの漏出が防止されている。
【００２２】
（製造工程）
図２は、調光フィルム１０の製造工程を示すフローチャートである。
まず、第２積層体製造工程ＳＰ２において、第２積層体１３が製造される。第２積層体製造工程ＳＰ２は、第２電極製造工程ＳＰ２−１、第２スペーサ配置工程ＳＰ２−２、第２配向層製造工程ＳＰ２−３を含む。
第２電極製造工程ＳＰ２−１において、第２基材２１Ｂにスパッタリング等の真空成膜法によりＩＴＯによる第２透明電極２２Ｂが製造される。
【００２３】
スペーサ配置工程ＳＰ２−２において、ビーズスペーサ２４を分散させた塗工液をスピンコート法等により塗工した後、乾燥、焼成の処理を順次実行し、これにより第２基材２１Ｂの全面に、ビーズスペーサ２４をランダムに配置する。
【００２４】
第２配向層製造工程ＳＰ２−３において、第２配向層２３Ｂに係る塗工液を塗工して乾燥した後、紫外線の照射により硬化させ、これにより第２配向層２３Ｂが製造される。これらによりこの実施形態では、第２積層体１３が製造される。
【００２５】
続く第１積層体製造工程ＳＰ３は、スペーサ配置工程を含まない以外、第２積層体製造工程ＳＰ２と同様である。すなわち、第１積層体製造工程ＳＰ３は、第１電極製造工程ＳＰ３−１と、第１配向層製造工程ＳＰ３−２とを含む。第１電極製造工程ＳＰ３−１において、第１基材２１ＡにＩＴＯによる第１透明電極２２Ａが製造される。次いで、第１配向層製造工程ＳＰ３−２において、第１配向層２３Ａが配置される。これらにより第１積層体１２が製造される。
【００２６】
第１積層体製造工程ＳＰ３に続くシール剤塗工工程ＳＰ４において、ディスペンサを使用して枠形状に第２積層体１３にシール剤２５を塗工する。ここで、シール剤２５は、スペーサ２４よりもわずかに高く塗工する。本実施形態でシール剤２５はＵＶ（紫外線）熱硬化性樹脂である。
【００２７】
次いで、液晶流入工程ＳＰ５において、この枠形状の内部に液晶１４Ａを流入する。
【００２８】
積層工程ＳＰ６において、第１積層体１２、第２積層体１３を、例えばローラで押圧しつつ貼合することにより、第２積層体１３に配置した液晶１４Ａを押し広げる。この際、調光フィルム１の中央部における第１積層体１２と第２積層体１３との間の距離は、スペーサ２４の高さ（径）に保持される。そして、シール剤２５は、ローラによって押し潰される。
【００２９】
その後、シール剤硬化工程ＳＰ７において紫外線照射及び加熱によりシール剤２５を硬化させ、これにより調光フィルム１を製造する。
なお液晶１４Ａの配置にあっては、種々の方法、例えば第１積層体１２、第２積層体１３を積層した後、液晶層１４に係る部位に形成される空隙に、液晶１４Ａを配置する場合等、種々の手法を広く適用することができる。
【００３０】
以上のように調光フィルム１は製造されるが、シール剤塗工工程ＳＰ４において用いるシール剤２５が硬すぎると、積層工程において、第１積層体１２と第２積層体１３とを積層する際に、シール剤２５が十分に押し潰されず、調光フィルム１の外周部の厚みが、中央部よりも厚くなる。そうすると、この厚くなった外周部に気泡が混入したり、虹ムラができたりする。
一方で、シール剤２５が柔らかすぎると、シール剤２５として機能せず、液晶１４Ａがシール剤２５より外部へ漏れ出ることになる。したがって、シール剤２５の粘度は、好適な範囲が存在する。
【００３１】
（実験結果）
以下、シール剤２５の粘度以外の条件は同じにして、シール剤２５の粘度のみ異なる６つの調光フィルム１（サンプルＡ−Ｆ）を作成し、調光フィルム１の外周部での押圧後のシール剤２５の高さＨ、そのＨと調光フィルム１の中央部における液晶層の厚みの積層体１３との間の高低差Ｈ−ｈ、シール剤２５の高さＨのばらつき、及び気泡の発生の有無を測定した実験結果について説明する。
【００３２】
シール剤２５のサンプルは、協立化学産業株式会社製のＷｏｒｌｄ  Ｒｏｃｋ７００シリーズを用いた。サンプルＡ−Ｆのそれぞれの粘度は、サンプルＡが粘度２１０Ｐａ・ｓ、Ｂが２３０Ｐａ・ｓ、Ｃが２６０Ｐａ・ｓ、Ｄが粘度３１０Ｐａ・ｓ、Ｅが粘度３３０Ｐａ・ｓ、Ｆが粘度３５０Ｐａ・ｓである。
また、サンプルＡ−Ｆのシール剤２５の種類は、全てＵＶ熱硬化性樹脂である。ただし、これに限定されず、ＵＶ硬化性樹脂のシール剤２５であっても良い。
【００３３】
サンプルＡ−Ｆのシール剤２５は、ＵＶ熱硬化性樹脂における同じ系の４水準である。そして、そのうち２水準にフィラーを加えて、６水準の粘度が異なるものを用いた。フィラーの種類はシリカであって０％〜１０％の間で添加されている。なお、シール剤２５の粘度は、フィラーの量でもある程度調整可能である。
【００３４】
第１積層体１２及び第２積層体１３は１０ｃｍ平方の矩形の基材である。第２積層体１３の第２基材２１Ｂ上に、幅約５００μｍ、高さ約１００μｍで７ｃｍ平方の矩形の枠状でシール剤２５を描画した。
シール剤２５で形成された枠内に、スペーサ２４を配置した。スペーサ２４の高さ（径）は１６μｍである。
その後、第１積層体１２と第２積層体１３側とをローラを用いて貼合した。ローラの押圧力は０．１ＭＰａである。ローラの材質は硬度７０度のゴムである。また、貼合時の温度は２５℃である。
その後、紫外線照射及び加熱によりシール剤２５を硬化して、サンプルＡ−Ｆの調光フィルム１を完成した。
【００３５】
上記のように製造したサンプルＡ−Ｆの調光フィルム１において、第１積層体１２と第２積層体１３を貼合した後のシール剤２５の高さＨを測定した。シール剤２５の高さＨは８点測定した平均である。また、調光フィルム１の中央部における液晶層１４の高さｈも測定した。そして、両者の高さ差Ｈ−ｈを求めた。シール高さＨのばらつきとは、８点測定したときの標準偏差σである。測定は四角形の角４点と４辺の各中央４点である。シール高さＨの測定は、紙・フィルム用厚さ測定器の、テスター産業株式会社製の型番：ＴＨ−１０４で行った。
シール剤２５の高さＨは第１積層体１２、第２積層体１３を貼り合せたままの状態で厚みを測り、第１積層体１２、第２積層体１３それぞれの厚みを測定して差し引きして算出した。
調光フィルム１の中央部における液晶層１４の高さｈは、顕微鏡観察でビーズスペーサ２４の径を測定した。調光フィルム１の中央部における液晶層１４の高さｈはビーズスペーサ２４の径と同じ高さになるという前提である。
【００３６】
図４はシール剤２５の粘度とシール剤２５の高さＨとの関係を示したグラフである。グラフに示すように、シール剤２５の粘度が高くなるに従い、シール剤２５の高さＨは高くなる。第１積層体１２と第２積層体１３側とをローラを用いて貼合する際に、シール剤２５粘度が高くなると、シール剤２５が潰れにくいためであると考えられる。
【００３７】
図５はシール剤２５の粘度と、シール剤２５の高さＨと調光フィルム１の中央部における液晶層１４の高さｈとの差Ｈ−ｈ、との関係を示したグラフである。図示するように、シール剤２５粘度が高くなると、差Ｈ−ｈが大きくなる。
【００３８】
図６はシール剤２５の粘度とシール剤２５の高さＨとのばらつきσとの関係を示したグラフである。図示するように、シール剤２５の粘度が高くなると、ばらつきσは大きくなる。シール剤２５を吐出するディスペンサの吐出量が不安定となり、コーナー近辺で不均一となりやすいからである。具体的には、コーナー部分はシール材が多く（太く）、コーナー前後ではシール材が少なく（細く）なる。
なお、シール剤２５の高さＨのばらつきσに関しては、全くないか（ゼロ）、またはばらつきが存在しても小さい方が好ましい。しかし、ばらつきσが大きいとガラス等への貼合時、調光フィルム１にテンションをかけた際に、シール剤２５の部分に高さばらつきがあると蛇腹のように少し延びやすくなるという利点も有する。したがって、均一な厚みという点から考えると３．０以下、延びやすさの点からは、０．０１以上が好ましい。両方を満たす範囲として０．０１以上３．０以下が好ましい。
【００３９】
そして、調光フィルム１の外周部のシール剤２５近傍において気泡が発生したかどうかを目視で確認した。以下、その実験結果を図３に示す。
【００４０】
図３の「判定」は気泡が確認された場合を×、気泡が確認されなかった場合を○で示したものである。サンプルＡ、Ｂ、Ｃでは、気泡は確認されなかった。しかし、サンプルＤ、Ｆ，Ｆでは気泡が確認された。以上より、シール剤２５は、気泡発生しないようにするためには粘度が３００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。より好ましくは２６０Ｐａ・ｓ以下である。
【００４１】
一方、粘度が低すぎるとシール剤２５の直線性を保てなくなる。したがって、粘度は５０Ｐａ・ｓ以上が必要である。シール剤２５の粘度が５０Ｐａ・ｓより低い場合、第１積層体１２、第２積層体１３を貼り合せた後、直ちに毛細管現象でシール剤２５が広がるため、線幅が太くなり、また、エッジが直線にならずギザギザとなったため不適とした。
なお、実験結果より、粘度が高いとシール高さにバラつきが生じるが、これは、シール剤２５の描画時、粘度が高いとディスペンサからの吐出量が不安定となり、角部近辺で不均一となりやすい傾向があるからである。具体的には、角部はシール剤２５が多く（太く）、その前後ではシール剤２５が少なく（細く）なる。
【００４２】
以上より、粘度は５０Ｐａ・ｓ以上３００Ｐａ・ｓ以下が好ましい。より好ましくは２００Ｐａ・ｓ以上２６０Ｐａ・ｓ以下である。この範囲であれば、第１積層体１２と第２積層体１３とを積層する際に、シール剤２５が十分に押圧され、調光フィルム１の外周部の厚さが、中央部と略同様、また差があってもわずかになる。そうすると、この厚くなった外周部に気泡が混入したり、位相差ムラができたりする可能性が低減される。
【符号の説明】
【００４３】
１０    調光フィルム
１２    第１積層体
１３    第２積層体
１４    液晶層
１４Ａ    液晶
１４ａ    液晶
２１Ａ    第１基材
２１Ｂ    第２基材
２２Ａ    第１透明電極
２２Ｂ    第２透明電極
２３Ａ    第１配向層
２３Ｂ    第２配向層
２４    ビーズスペーサ
２５    シール剤
【図１】
2018105984.tif 000003
【図２】
2018105984.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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