(57)【要約】【課題】３次元ブロッホ波法を用いて分析を行なう場合に、計算像に不自然なコントラストが生じてしまうのを防止する。【解決手段】分析装置１を、２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算する２次元ブロッホ波法計算ユニット２と、３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算する３次元ブロッホ波法計算ユニット３と、２次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像と３次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像とを照合する計算像照合ユニットと、計算像照合ユニットによる照合結果に基づいて決定されたラウエ帯の切り替え位置を用いて３次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像と透過型電子顕微鏡７によって取得された電子回折像である実験像とを照合して分析結果を得る計算像−実験像照合ユニット５とを備えるものとする。【選択図】図１
2018040613.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算する２次元ブロッホ波法計算ユニットと、
３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算する３次元ブロッホ波法計算ユニットと、
前記２次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像と前記３次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像とを照合する計算像照合ユニットと、
前記計算像照合ユニットによる照合結果に基づいて決定されたラウエ帯の切り替え位置を用いて前記３次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像と透過型電子顕微鏡によって取得された電子回折像である実験像とを照合して分析結果を得る計算像−実験像照合ユニットとを備えることを特徴とする分析装置。
【請求項２】
前記３次元ブロッホ波法計算ユニットは、前記２次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像と前記３次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像とが一致したとの照合結果が得られるまでラウエ帯の切り替え位置を変更して３次元ブロッホ波法によって電子回折像を繰り返し計算し、一致したとの照合結果を得た場合にラウエ帯の切り替え位置を決定することを特徴とする、請求項１に記載の分析装置。
【請求項３】
前記２次元ブロッホ波法計算ユニットは、２次元ブロッホ波法による電子回折像の計算においてバルク結晶を演算する際の行列積の演算に代えて固有値演算を行なうことを特徴する、請求項１又は２に記載の分析装置。
【請求項４】
コンピュータが、
２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、
３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、
前記２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と前記３次元ブロッホ波法によって計算された計算像とを照合し、
前記２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と前記３次元ブロッホ波法によって計算された計算像との照合結果に基づいて決定されたラウエ帯の切り替え位置を用いて前記３次元ブロッホ波法によって計算された計算像と透過型電子顕微鏡によって取得された電子回折像である実験像とを照合して分析結果を得る、処理を実行することを特徴とする分析方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、分析装置及び分析方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
透過型電子顕微鏡法は、材料の原子レベルでの構造解析や組成解析を行なう上で、極めて重要な技法の一つである。
近年、装置性能の向上により極めて微細な電子プローブを構築することができるようになったため、極めてＳＮ比の高い原子分解能像を取得することができるようになっている。
【０００３】
このようなハードウェア的な精度向上に伴い、ソフトウェア的な精度の向上も必要とされている。
特に、近年、電子顕微鏡像を用いた原子レベルでの定量測定に関する需要が増加している。
電子顕微鏡像の解析では、実験像だけから、試料に含まれる物性量を測定することはきわめて困難である。
【０００４】
このため、各種電子顕微鏡像演算（計算）ソフトウェアを用いて、構造に対して得られるであろう像を計算し、実験像と比較することで、物性量を定性かつ定量的に解析しているのが現状である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１５−５６２５３号公報
【特許文献２】特開２００５−９９０２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、電子顕微鏡像計算ソフトウェアは、大別して２つの手法に分類される。
１つは、マルチスライス法と呼ばれる方法であり、もう１つは、ブロッホ波法と呼ばれる方法である。
前者は、結晶を薄いスライスに分割して波の伝播を計算することで透過する電子の波動関数を演算する方法である。
【０００７】
後者は、３次元結晶構造を元に結晶中に励起されるブロッホ波を計算して、透過する電子の波動関数を演算する方法である。
マルチスライス法に比べて、ブロッホ波法は、３次元構造を正確に導入することができるため、３次元構造が重要となる高次ラウエ帯反射を考慮する場合には有効な手法である。
【０００８】
しかしながら、３次元ブロッホ波法では、ゼロ次ラウエ帯と高次ラウエ帯の切り替え位置を決める必要があり、この切り替え位置が適切でないと、計算像に不自然なコントラストが生じてしまうことになる。
本発明は、３次元ブロッホ波法を用いて分析を行なう場合に、計算像に不自然なコントラストが生じてしまうのを防止することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
１つの態様では、分析装置は、２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算する２次元ブロッホ波法計算ユニットと、３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算する３次元ブロッホ波法計算ユニットと、２次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像と３次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像とを照合する計算像照合ユニットと、計算像照合ユニットによる照合結果に基づいて決定されたラウエ帯の切り替え位置を用いて３次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像と透過型電子顕微鏡によって取得された電子回折像である実験像とを照合して分析結果を得る計算像−実験像照合ユニットとを備える。
【００１０】
１つの態様では、分析方法は、コンピュータが、２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と３次元ブロッホ波法によって計算された計算像とを照合し、２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と３次元ブロッホ波法によって計算された計算像との照合結果に基づいて決定されたラウエ帯の切り替え位置を用いて３次元ブロッホ波法によって計算された計算像と透過型電子顕微鏡によって取得された電子回折像である実験像とを照合して分析結果を得る、処理を実行する。
【発明の効果】
【００１１】
１つの側面として、３次元ブロッホ波法を用いて分析を行なう場合に、計算像に不自然なコントラストが生じてしまうのを防止することができるという効果を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本実施形態にかかる分析装置の機能構成を示すブロック図である。
【図２】（Ａ）、（Ｂ）は、本実施形態にかかる分析装置におけるラウエ帯の切り替え位置を説明するための図であり、（Ａ）は、逆格子空間におけるｇｘ−ｇｚ断面を示しており、（Ｂ）は、逆格子点のｇｘ−ｇｙ平面への投影図を示している。
【図３】（Ａ）は、本実施形態にかかる分析装置においてラウエ帯の切り替え位置に応じて３次元ブロッホ波法によって計算される計算像を示す図であり、（Ｂ）は、２次元ブロッホ波法によって計算される計算像を示す図である。
【図４】本実施形態にかかる分析装置における処理（分析方法）を説明するためのフローチャートである。
【図５】本実施形態にかかる分析装置における処理（分析方法）に含まれる切り替え位置決定演算処理を説明するためのフローチャートである。
【図６】２次元ブロッホ波法や３次元ブロッホ波による計算に用いる試料の概念図である。
【図７】３次元ブロッホ波法を用いる場合に生じるＺＯＬＺ反射とＨＯＬＺ反射の切り替え位置を説明するための図である。
【図８】（Ａ）、（Ｂ）は、３次元ブロッホ波法を用いる場合に生じるＺＯＬＺ反射とＨＯＬＺ反射の切り替え位置によって生じる課題を説明するための図であり、（Ａ）は切り替え位置が適切でない場合の像を示しており、（Ｂ）は切り替え位置が適切な場合の像を示している。
【図９】本実施形態にかかる分析装置のハードウェア構成を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、図面により、本発明の実施の形態にかかる分析装置、分析方法及び分析プログラムについて、図１〜図９を参照しながら説明する。
本実施形態にかかる分析装置は、透過型電子顕微鏡によって取得された電子回折像である実験像を分析する装置である。なお、分析装置を解析装置又は演算装置ともいう。
例えば、分析装置に透過型電子顕微鏡が接続されて分析システムが構成され、透過型電子顕微鏡によって取得された実験像が分析装置に入力されるようになっている。なお、これに限られるものではなく、例えば、透過型電子顕微鏡によって取得された実験像が、ネットワークを介して、分析装置に入力されるようになっていても良い。
【００１４】
ここで、図１は、本分析装置の機能ブロック図である。
図１に示すように、本分析装置１は、２次元ブロッホ波法計算ユニット２と、３次元ブロッホ波法計算ユニット３と、計算像照合ユニット４と、計算像−実験像照合ユニット５とを備える。
ここで、２次元ブロッホ波法計算ユニット２は、２次元ブロッホ波法（２次元Bloch波法；2D-Bloch波法）によって電子回折像を計算（演算）する。なお、２次元ブロッホ波法計算ユニット２を２次元ブロッホ波法演算ユニットともいう。
【００１５】
本実施形態では、後述するように、２次元ブロッホ波法計算ユニット２は、２次元ブロッホ波法による電子回折像の計算においてバルク結晶を演算する際の行列積の演算に代えて固有値演算を行なう。これにより、バルク結晶の演算の高速化を図ることができる。
３次元ブロッホ波法計算ユニット３は、３次元ブロッホ波法（３次元Bloch波法；3D-Bloch波法）によって電子回折像を計算（演算）する。なお、３次元ブロッホ波法計算ユニット３を３次元ブロッホ波法演算ユニットともいう。
【００１６】
計算像照合ユニット４は、２次元ブロッホ波法計算ユニット２で計算された計算像と３次元ブロッホ波法計算ユニット３で計算された計算像とを照合する。
計算像−実験像照合ユニット５は、計算像照合ユニット４による照合結果に基づいて決定されたラウエ帯の切り替え位置を用いて３次元ブロッホ波法計算ユニット３で計算された計算像と透過型電子顕微鏡７によって取得された電子回折像である実験像とを照合して分析結果を得る。
【００１７】
なお、本実施形態では、分析装置１を、画像照合ユニット（画像照合機構）６を備えるものとし、この画像照合ユニット６が、上述の計算像照合ユニット４及び計算像−実験像照合ユニット５を備えるものとしている。また、透過型電子顕微鏡７は、実験像を取得する実験像取得ユニット８を備えるものとしている。
本実施形態では、３次元ブロッホ波法計算ユニット３は、２次元ブロッホ波法計算ユニット２で計算された計算像と３次元ブロッホ波法計算ユニット３で計算された計算像とが一致したとの照合結果が得られるまでラウエ帯の切り替え位置を変更して３次元ブロッホ波法によって電子回折像を繰り返し計算し、一致したとの照合結果を得た場合にラウエ帯の切り替え位置を決定する。なお、この機能を切り替え位置決定ユニット、最適計算定数決定部、計算定数最適化ユニット又は最適化機構ともいう。
【００１８】
このように、３次元ブロッホ波法計算ユニット３では、ラウエ帯の切り替え位置、即ち、ゼロ次ラウエ帯（zeroth-order Laue zone; ZOLZ）と高次ラウエ帯（higher-order Laue zone; HOLZ）の切り替え位置を変数として３次元ブロッホ波法によって電子回折像を繰り返し演算して、計算像照合ユニット４による照合結果に基づいて最適なラウエ帯の切り替え位置を決定する。
【００１９】
これにより、３次元ブロッホ波法によって演算する際に必要なラウエ帯の切り替え位置を最適化することができる。
ここで、図２（Ａ）は、逆格子空間におけるｇｘ−ｇｚ断面を示しており、図２（Ｂ）は、逆格子点のｇｘ−ｇｙ平面への投影図を示している。
ここでは、入射電子線に平行な方向をｇｚと設定している。また、図２（Ａ）、図２（Ｂ）では、ゼロ次ラウエ帯と１次ラウエ帯の切り替え位置を点線又は点線の矢印Ｘで示しており、１次ラウエ帯と２次ラウエ帯の切り替え位置を点線又は点線の矢印Ｙで示している。
【００２０】
この場合、図２（Ａ）、図２（Ｂ）中、点線Ｘの内側の範囲ＸＡでは、ｇｚ＝０の逆格子点を３次ブロッホ波法による計算に用い、点線Ｘと点線Ｙの間の範囲ＹＡでは、ｇｚ＝１の逆格子点を３次ブロッホ波法による計算に用い、点線Ｙの外側の範囲ＺＡでは、ｇｚ＝２の逆格子点を３次ブロッホ波法による計算に用いることになる。
つまり、図２（Ａ）、図２（Ｂ）中、点線Ｘの内側の範囲ＸＡでは、ｇｚ＝０の逆格子点が３次ブロッホ波法による計算において入力条件として入力され、点線Ｘと点線Ｙの間の範囲ＹＡでは、ｇｚ＝１の逆格子点が３次ブロッホ波法による計算において入力条件として入力され、点線Ｙの外側の範囲ＺＡでは、ｇｚ＝２の逆格子点が３次ブロッホ波法による計算において入力条件として入力されることになる。
【００２１】
なお、計算に用いる逆格子点の範囲をより大きくする場合には、さらに高次のラウエ帯の切り替え位置を設定し、ｇｚ＝３以上の逆格子点を計算に用いるようにすれば良い。
この場合、例えば図２（Ａ）に示すように、等エネルギー面Ｅがｇｚ＝０とｇｚ＝１の中間（図中、点線参照）と交わる位置を、切り替え位置の初期値として設定すれば良い。
そして、２次元ブロッホ波法計算ユニット２で計算された計算像［例えば図３（Ｂ）参照］と一致するまで、３次元ブロッホ波法計算ユニット３で、図３（Ａ）に示すように、ラウエ帯の切り替え位置を変更しながら３次元ブロッホ波法による計算を繰り返し行なって、これらの計算像が一致したら、そのときの切り替え位置を、実験像との照合に用いる計算像を３次元ブロッホ波法によって計算するときの切り替え位置として決定すれば良い。これにより、計算像に不自然なコントラストが生じないようにすることができる。
【００２２】
なお、図３（Ａ）では、初期値として外側に設定された切り替え位置が、徐々に内側へ向けて変更されて、最適な切り替え位置に決定される場合を示している。
次に、本実施形態の分析装置における処理（分析方法）について説明する。
本実施形態の分析方法では、２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と３次元ブロッホ波法によって計算された計算像とを照合し、２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と３次元ブロッホ波法によって計算された計算像との照合結果に基づいて決定されたラウエ帯の切り替え位置を用いて３次元ブロッホ波法によって計算された計算像と透過型電子顕微鏡によって取得された電子回折像である実験像とを照合して分析結果を得る。
【００２３】
特に、本実施形態では、２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と３次元ブロッホ波によって計算された計算像とが一致したとの照合結果が得られるまでラウエ帯の切り替え位置を変更して３次元ブロッホ波法によって電子回折像を繰り返し計算し、一致したとの照合結果を得た場合にラウエ帯の切り替え位置を決定する。
また、本実施形態では、２次元ブロッホ波法による電子回折像の計算においてバルク結晶を演算する際の行列積の演算に代えて固有値演算を行なう。
【００２４】
ここで、図４は、本実施形態における分析方法における処理の流れを示すフローチャートである。
まず、ステップＳ１０において、分析装置１に、透過型電子顕微鏡７によって取得された電子回折像である実験像を入力する操作に応じて、分析装置１は、透過型電子顕微鏡７によって取得された電子回折像である実験像を取り込む。
【００２５】
ここでは、透過型電子顕微鏡７によって取得された実験像が、分析装置１に接続された透過型電子顕微鏡７から分析装置１に入力される。なお、これに限られるものではなく、透過型電子顕微鏡７によって取得された実験像が、ネットワークを介して、分析装置１に入力されるようになっていても良い。
次に、ステップＳ２０において、分析装置１に、実験条件及び試料条件を入力する操作に応じて、分析装置１は、実験条件及び試料条件を設定する。
【００２６】
次に、ステップＳ３０において、分析装置１は、切り替え位置を決定するための演算を行なう。なお、この演算処理の詳細については、後述する。
次に、ステップＳ４０において、分析装置１は、３次元ブロッホ波法計算ユニット３によって、上述のステップＳ２０で設定された条件、及び、上述のステップＳ３０の処理で決定された切り替え位置を用いて、３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算する。
【００２７】
次に、ステップＳ５０において、分析装置１は、計算像−実験像照合ユニット５によって、上述のステップＳ４０で３次元ブロッホ波法によって計算された計算像と上述のステップＳ１０で取り込まれた透過型電子顕微鏡７によって取得された実験像とを照合する。
ここでは、例えば、画像の誤差平均の二乗が０．９以下という条件を満たしているか否かによって、計算像と実験像が一致しているか否かを判定する。
【００２８】
この結果、計算像と実験像が一致していないと判定した場合は、ＮＯルートへ進み、ステップＳ６０において、分析装置１は、試料の厚さや格子定数などの条件を変更し、再度、ステップＳ４０において、３次元ブロッホ波法計算ユニット３によって、上述のステップＳ６０で変更された条件、及び、上述のステップＳ３０の処理で決定された切り替え位置を用いて、３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算する。
【００２９】
以降、計算像と実験像が一致したと判定するまで、分析装置１は、同様の処理を繰り返す。
その後、ステップＳ５０において、計算像と実験像が一致したと判定した場合は、ＹＥＳルートへ進み、ステップＳ７０において、分析装置１は、計算像−実験像照合ユニット５によって、実験像と照合された計算結果としての分析結果を例えば表示装置等（出力部；画像出力部）へ出力し、処理を終了する。
【００３０】
次に、上述のステップＳ３０において行なわれる切り替え位置決定演算処理について説明する。
ここで、図５は、切り替え位置決定演算処理の流れを示すフローチャートである。
まず、ステップＡ１０〜ステップＡ３０において、分析装置１は、２次元ブロッホ波法計算ユニット２によって、２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、その計算結果である計算像を計算像照合ユニット４へ出力する。
【００３１】
つまり、まず、ステップＡ１０において、分析装置１に、２次元ブロッホ波法による計算に使用する単位格子のスライス数を入力する操作に応じて、分析装置１は、２次元ブロッホ波法計算ユニット２に、２次元ブロッホ波による計算に使用する単位格子のスライス数を設定する。
次に、ステップＡ２０において、分析装置１は、２次元ブロッホ波法計算ユニット２によって、２次元ブロッホ波法による計算に使用する逆格子点の演算を行なう。
【００３２】
次に、ステップＡ３０において、分析装置１は、２次元ブロッホ波法計算ユニット２によって、２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、その計算結果である計算像を計算像照合ユニット４へ出力する。
ここでは、分析装置１は、２次元ブロッホ波法計算ユニット２によって、２次元ブロッホ波法による電子回折像の計算においてバルク結晶を演算する際の行列積の演算に代えて固有値演算を行なう。なお、この演算の詳細については後述する。
【００３３】
次に、ステップＡ４０〜ステップＡ６０、ステップＡ８０において、分析装置１は、３次元ブロッホ波法計算ユニット３によって、３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、その計算結果である計算像を計算像照合ユニット４へ出力する。
つまり、まず、ステップＡ４０において、分析装置１は、３次元ブロッホ波法計算ユニット３によって、３次元ブロッホ波法による計算に使用するラウエ帯の切り替え位置の初期値を設定する。
【００３４】
ここでは、切り替え位置の初期値として、ゼロ次ラウエ帯（ZOLZ）と高次ラウエ帯（HOLZ）の中心と等エネルギー面が交わる位置、即ち、等エネルギー面がｇｚ＝０とｇｚ＝１の中間と交わる位置を設定する。
次に、ステップＡ５０において、分析装置１は、３次元ブロッホ波法計算ユニット３によって、上述のステップＡ４０で設定された切り替え位置の初期値を用いて、３次元ブロッホ波法による計算に使用する逆格子点の演算を行なう。
【００３５】
次に、ステップＡ６０において、分析装置１は、３次元ブロッホ波法計算ユニット３によって、３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、その計算結果である計算像を計算像照合ユニット４へ出力する。
次に、ステップＡ７０において、分析装置１は、計算像照合ユニット４によって、２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と３次元ブロッホ波法によって計算された計算像とを照合する。
【００３６】
ここでは、例えば、画像の誤差平均の二乗が０．９以下という条件を満たしているか否かによって、２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と３次元ブロッホ波法によって計算された計算像が一致しているか否かを判定する。
この結果、２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と３次元ブロッホ波法によって計算された計算像が一致していないと判定した場合は、ＮＯルートへ進み、ステップＡ８０において、分析装置１は、切り替え位置を変更し、再度、ステップＡ５０において、３次元ブロッホ波法計算ユニット３によって、上述のステップＡ８０で変更された切り替え位置を用いて、３次元ブロッホ波法による計算に使用する逆格子点の演算を行ない、ステップＡ６０において、分析装置１は、３次元ブロッホ波法計算ユニット２によって、３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、その計算結果である計算像を計算像照合ユニット４へ出力する。
【００３７】
以降、２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と３次元ブロッホ波法によって計算された計算像が一致したと判定するまで、分析装置１は、同様の処理を繰り返す。
このように、２次元ブロッホ波法計算ユニット２で計算された計算像と３次元ブロッホ波法計算ユニット３で計算された計算像とが一致したとの照合結果が得られるまでラウエ帯の切り替え位置を変更して３次元ブロッホ波法によって電子回折像を繰り返し計算する。
【００３８】
その後、ステップＡ７０において、２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と３次元ブロッホ波法によって計算された計算像が一致したと判定した場合は、ＹＥＳルートへ進み、ステップＡ９０において、分析装置１は、３次元ブロッホ波法計算ユニット３によって、計算像照合ユニット４によってこれらの計算像が一致したと判定した場合に３次元ブロッホ波法による計算に用いた切り替え位置を、実験像との照合に用いる計算像を３次元ブロッホ波法によって計算するときの切り替え位置として決定し、処理を終了する。
【００３９】
このように、２次元ブロッホ波法計算ユニット２で計算された計算像と３次元ブロッホ波法計算ユニット３で計算された計算像とが一致したとの照合結果を得た場合に、そのときの切り替え位置を、実験像との照合に用いる計算像を３次元ブロッホ波法によって計算するときの切り替え位置として決定する。
したがって、本実施形態にかかる分析装置及び分析方法は、３次元ブロッホ波法を用いて分析を行なう場合に、計算像に不自然なコントラストが生じてしまうのを防止することができるという効果を有する。
【００４０】
ところで、上述の分析装置及び分析方法を採用しているのは、以下の理由による。
３次元ブロッホ波法では、ゼロ次ラウエ帯と高次ラウエ帯の切り替え位置を決める必要があり、この切り替え位置が適切でないと、計算像に不自然なコントラスト（不自然な強度の不連続性）が生じてしまうことになる。
つまり、３次元ブロッホ波法では、ゼロ次ラウエ帯と高次ラウエ帯の切り替え位置を決める必要があるが、明確な判断基準が存在しないため、入射電子のEwald球（等エネルギー面）に近接したラウエ帯を選別するのが一般的である。例えば、等エネルギー面がｇｚ＝０とｇｚ＝１の中間［図７中、点線参照］と交わる位置を切り替え位置として設定するのが一般的である。
【００４１】
しかしながら、原子の熱振動の影響などを厳密に議論する場合、単純な判断基準では計算結果に不自然なコントラストが生じてしまうため、明瞭な判断基準を得ることが必要である。
そこで、本実施形態では、３次元ブロッホ波法を用いて分析を行なう場合に、計算像に不自然なコントラストが生じてしまうのを防止すべく、上述の分析装置及び分析方法のように、２次元ブロッホ波法によって得られた結果と同様になるように３次元ブロッホ波のラウエ帯を切り替える位置（３次元ブロッホ波法に用いられる非物理的定数）を自動決定して最適化するようにしている。
【００４２】
また、本実施形態では、上述の分析装置及び分析方法のように、２次元ブロッホ波法を用いたバルク結晶の演算を高速化している。なお、詳細は後述する。
ここで、２次元ブロッホ波法とは、マルチスライス法と同様に、結晶（バルク結晶）を薄いスライスに分割し、各スライスでブロッホ波を求めることによって、結晶下面まで伝播する波を演算する方法である。主として反射電子の波動関数を求める方法などに使用されている。
【００４３】
この方法は、マルチスライス法の３次元構造を考慮することができないという欠点を改良した方法であるが、演算の際に多数の行列積を求めなければならないため、演算時間が膨大にかかり、演算が極めて困難であるという欠点がある。
そこで、本実施形態では、この欠点を克服するため、行列の対角化を用いて、一度の固有値演算によって解を求めるようにしている。なお、詳細は後述する。
【００４４】
これにより、高速に２次元ブロッホ波によって像を演算できることになる。例えば、２次元ブロッホ波法の演算速度を１／１０以下に短縮することが可能となり、従来ほとんど行なわれていなかったバルク結晶の演算が可能となる。
また、２次元ブロッホ波法では、３次元ブロッホ波法で必要とされるラウエ帯の切り替え位置などの不明瞭なパラメータ（非物理的なパラメータ）が不要であるため、３次元構造を厳密に演算することができる。
【００４５】
このため、２次元ブロッホ波法によって演算した像と、非物理的なパラメータであるラウエ帯の切り替え位置を変数として３次元ブロッホ波法によって演算した像を比較することで、２次元ブロッホ波法によって演算した像を最も良く再現する３次元ブロッホ波法によって演算した像を演算するのに用いたラウエ帯の切り替え位置を最適なパラメータとして求めることができる。
【００４６】
このように、３次元ブロッホ波法に用いる非物理的なパラメータを、客観的指標を元に決定することが可能となる。また、３次元ブロッホ波法において考慮する逆格子点の判断基準を明瞭にすることができ、３次元ブロッホ波法の演算精度を向上させることもできる。
なお、３次元ブロッホ波法の方が、計算時間が短いため、ルーチンワークとしては３次元ブロッホ波法を用いて、実際の演算、即ち、実験像との照合に用いる計算像の計算を行なえば良い。
【００４７】
以下、より詳細に説明する。
まず、図６に示されるような結晶（バルク結晶）を、２次元ブロッホ波法を利用して演算する方法について説明する。
例えば、３次元ブロッホ波法を使用して、図６に示されるような結晶を計算する場合、単位格子内のブロッホ波を計算すれば良い。
【００４８】
しかしながら、電子顕微鏡像を計算する場合、入射方向と平行な３次元の逆格子点をどこから考慮するか、即ち、逆格子点の切り替え位置をどのようにするかを客観的指標で判定することが困難である。
これは、図７の概念図を用いて説明できる。
ここで、図７は、３次元ブロッホ波法を用いる場合に生じるＺＯＬＺ（zeroth-order Laue zone：ゼロ次ラウエ帯）反射とＨＯＬＺ（higher-order Laue zone：高次ラウエ帯）反射の切り替え位置を説明するための図である。
【００４９】
透過型電子顕微鏡は、エネルギーが高く、等エネルギー面が限りなく平面に近いため、従来は、考慮する波はｇｚ＝０だけでよかった。
しかしながら、近年、ｇｚが有限の波、即ち、ｇｚ≠０も考慮することが必要になってきた。
この場合、矢印で示した切り替え位置をどこにするかの判定が困難である。なお、両方の波を考慮に入れると、状態が縮退してしまい、物理的にありえない解が同居してしまい、計算が発散してしまうことになる。
【００５０】
その一方で、３次元ブロッホ波法を使用すると計算時間はきわめて少なくてすむ。
これに対し、２次元ブロッホ波法を用いた演算では、試料全体を２次元ブロッホ波で記述する場合、極めて膨大な計算が必要となる。
これは、３次元的な結晶を２次元ブロッホ波で記述できるほど十分薄い層に分割する必要があるからである。
【００５１】
このため、従来、２次元ブロッホ波法は、結晶の表面構造などを計算する際に使用されており、透過型電子顕微鏡の計算に使用された例はない。
このように、結晶を薄い層に分割して計算する方法としては、別にマルチスライス（Multislice）法と呼ばれる方法があり、この方法が用いられる場合がある。
この方法は、結晶を薄いスライスに分割し、波の伝播を計算することで、結晶下面の波動関数を記述する方法である。
【００５２】
しかしながら、この方法は、３次元構造を正確に導入することができない。
このため、結晶の３次元構造を計算するには、汎用的な方法に対して、特別な手法が必要であるのが実際である。
そこで、本実施形態では、以下のようにして、２次元ブロッホ波法をバルク結晶の計算に容易に適用することができるようにしている。
【００５３】
まず最初に、図６に示されるような単位格子を複数の層に分割して２次元結晶ポテンシャルを計算する。
このように分割された層毎に２次元ブロッホ波を用いてi-th sliceでのブロッホ波を表現すると、次式となる。
【００５４】
【数１】
2018040613.tif 000003
【００５５】
この２次元ブロッホ波を行列表記に書き下すと、次式のように書ける。
【００５６】
【数２】
2018040613.tif 000004
【００５７】
ここで、入射波を、
【００５８】
【数３】
2018040613.tif 000005
【００５９】
とし、ｚ＝０（結晶の上面）で入射波とブロッホ波を境界条件によって接続すると、次式のように書ける。
【００６０】
【数４】
2018040613.tif 000006
【００６１】
よって、１層目のブロッホ波は、次式となる。
【００６２】
【数５】
2018040613.tif 000007
【００６３】
ｔ＝ｔ１（sliceの厚さ）で２層目と接続すると、次式となる。
【００６４】
【数６】
2018040613.tif 000008
【００６５】
よって、２層目のブロッホ波は、次式のように記述できる。
【００６６】
【数７】
2018040613.tif 000009
【００６７】
これを単位格子の最下層（ここではｎ層目とした）までつなぐと、次式となる。
【００６８】
【数８】
2018040613.tif 000010
【００６９】
ただし、各層の厚さは全てｔ１に固定した。
次に、バルク結晶全体の計算を考える。
１ユニットが結晶の厚さ分だけ繰り返されるため、Ψｎをm回厚さに対して積を取ればよい。よって、次式となる。
【００７０】
【数９】
2018040613.tif 000011
【００７１】
ここで、
【００７２】
【数１０】
2018040613.tif 000012
【００７３】
とおくと、次式となる。
【００７４】
【数１１】
2018040613.tif 000013
【００７５】
Dは正方行列であるため、固有値・固有ベクトルが演算され、これを用いてD行列を対角化すると、次式とおける。
【００７６】
【数１２】
2018040613.tif 000014
【００７７】
ここで、Ｃ′はＤの固有ベクトルからなる行列であり、Γ′は対角成分にＤの固有値λ′をもつ行列となる。よって、次式となる。
【００７８】
【数１３】
2018040613.tif 000015
【００７９】
ここで、結晶中の波動関数（ブロッホ波）を、再度、書き下すと、次式となる。
【００８０】
【数１４】
2018040613.tif 000016
【００８１】
これは、３次元ブロッホ波を用いた次式の行列表記と形式的には等しい。
【００８２】
【数１５】
2018040613.tif 000017
【００８３】
ただし、下付「３Ｄ」で示された行列は単位格子を投影ポテンシャルで示していることと、
【００８４】
【数１６】
2018040613.tif 000018
【００８５】
となることが異なっている。
このように、本実施形態では、行列の対角化を用いて、一度の固有値演算によって解を求めるようにしているため、高速に２次元ブロッホ波によって像を演算できることになる。例えば、２次元ブロッホ波法の演算速度を１／１０以下に短縮することが可能となり、従来ほとんど行なわれていなかったバルク結晶の演算が可能となる。
【００８６】
また、このような２次元ブロッホ波法で計算される結果はＺＯＬＺとＨＯＬＺの切り替え情報が必要ないため、３次元ブロッホ波法で必要なｇｚ（入射電子線と平行な逆格子成分）の切り替え情報が必要ない。このため、３次元構造を厳密に演算することができる。
一方、３次元ブロッホ波法ではこの切り替え位置の情報が必要であるため、適切な切り替え位置で計算した場合［例えば図８（Ｂ）参照］に対して、不適切な切り替え位置で計算した場合、非物理的なコントラストが生じてしまう［例えば図８（Ａ）中、点線で示した位置参照］。
【００８７】
そこで、本実施形態では、非物理的なパラメータである切り替え位置を変数として３次元ブロッホ波法で計算された結果を、２次元ブロッホ波法で計算された結果と比較し、最適な切り替え位置を求め［例えば図３（Ａ）、図３（Ｂ）参照］、その後は、この最適な切り替え位置を用いて３次元ブロッホ波法を用いた解析を行なうようにしている。
これは、３次元ブロッホ波法の方が、計算時間が短く、一度、特定の結晶系及び入射方位や実験条件で切り替え位置を求めた場合、その設定された切り替え位置を用いて３次元ブロッホ波法による計算を行なった方が、依然として、２次元ブロッホ波法を用いた解析を行なうよりも容易であることによる。
【００８８】
なお、本発明は、上述した実施形態に記載した構成に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形することが可能である。
例えば、上述の実施形態の分析装置の各機能及び分析方法の各処理は、ハードウェア、ＤＳＰ（Digital Signal Processor）ボードやＣＰＵ（Central Processing Unit）ボードでのファームウェア、又は、ソフトウェアによって実現することができる。
【００８９】
例えば、上述の実施形態の分析装置の各機能及び分析方法の各処理は、コンピュータ（ＣＰＵなどのプロセッサ，情報処理装置，各種端末を含む）がプログラムを実行することによって実現することができる。この場合、上述の実施形態の分析装置の各機能及び分析方法の各処理を、一のプログラム又は複数のプログラムを実行することによって実現すれば良い。このように、コンピュータがプログラムを実行することによって、上述の実施形態の分析装置の各機能及び分析方法の各処理を実現する場合、そのプログラム（一又は複数のプログラム）は、分析に用いられるものであるため、分析プログラムという。
【００９０】
また、上述の実施形態の分析装置の各機能及び分析方法の各処理を、コンピュータがプログラムを実行することによって実現する場合、上述の実施形態の分析装置１は、例えば図９に示すようなハードウェア構成を備えるコンピュータによって実現することができる。つまり、上述の実施形態の分析装置１は、ＣＰＵ１０２、メモリ１０１、通信制御部１０９、入力装置１０６、表示制御部１０３、表示装置１０４、記憶装置１０５、可搬型記録媒体１０８のドライブ装置１０７を備え、これらがバス１１０によって相互に接続された構成になっているコンピュータによって実現することができる。なお、上述の実施形態の分析装置１としてのコンピュータのハードウェア構成はこれに限られるものではない。
【００９１】
ここで、ＣＰＵ１０２は、コンピュータ全体を制御するものであり、プログラムをメモリ１０１に読み出して実行し、上述の実施形態の分析装置１に必要な処理を行なうものである。
メモリ１０１は、例えばＲＡＭなどの主記憶装置であり、プログラムの実行、データの書き換え等を行なう際に、プログラム又はデータを一時的に格納するものである。
【００９２】
通信制御部１０９（通信インターフェース）は、例えばＬＡＮやインターネットなどのネットワークを介して、他の装置と通信するために用いられるものである。この通信制御部１０９は、コンピュータに元から組み込まれていても良いし、後からコンピュータに取り付けられたＮＩＣ（Network Interface Card）でも良い。
入力装置１０６は、例えば、タッチパネル、マウスなどのポインティングデバイス、キーボードなどである。
【００９３】
表示装置１０４は、例えば液晶ディスプレイなどの表示装置である。
表示制御部１０３は、例えば電子回折像（計算像；実験像）や照合結果などを表示装置１０４に表示させるための制御を行なうものである。
記憶装置１０５は、例えばハードディスクドライブ（ＨＤＤ）やＳＳＤなどの補助記憶装置であり、各種のプログラム及び各種のデータが格納されている。ここでは、記憶装置１０５には、分析プログラムが格納されている。なお、メモリ１０１として、例えばＲＯＭ（Read Only Memory）を備えるものとし、これに各種のプログラムや各種のデータを格納しておいても良い。
【００９４】
ドライブ装置１０７は、例えばフラッシュメモリ等の半導体メモリ、光ディスク、光磁気ディスク等の可搬型記録媒体１０８の記憶内容にアクセスするためのものである。
このようなハードウェア構成を備えるコンピュータにおいて、ＣＰＵ１０２が、例えば記憶装置１０５に格納されている分析プログラムをメモリ１０１に読み出して実行することで、上述の実施形態の分析装置１の各機能及び分析方法の各処理が実現される。
【００９５】
また、ここでは、上述の実施形態の分析装置１を、コンピュータに分析プログラムをインストールしたものとして構成しているが、上述の実施形態の分析装置１の各機能をコンピュータに実現させるための分析プログラム又は上述の実施形態の分析方法の各処理をコンピュータに実行させる分析プログラムは、コンピュータ読取可能な記録媒体に格納した状態で提供される場合もある。
【００９６】
ここで、記録媒体には、例えば半導体メモリなどのメモリ，磁気ディスク，光ディスク［例えばＣＤ（Compact Disc）−ＲＯＭ，ＤＶＤ（Digital Versatile Disk），ブルーレイディスク等］，光磁気ディスク（ＭＯ：Magneto optical Disc）等のプログラムを記録することができるものが含まれる。なお、磁気ディスク，光ディスク，光磁気ディスク等を可搬型記録媒体ともいう。
【００９７】
この場合、ドライブ装置１０７を介して、可搬型記録媒体１０８から分析プログラムを読み出し、読み出された分析プログラムを記憶装置１０５にインストールすることになる。これにより、上述の実施形態の分析装置１及び分析方法が実現され、上述の場合と同様に、記憶装置１０５にインストールされた分析プログラムを、ＣＰＵ１０２がメインメモリ１０１上に読み出して実行することで、上述の実施形態の分析装置１の各機能及び分析方法の各処理が実現されることになる。なお、コンピュータは、可搬型記録媒体１０８から直接プログラムを読み取り、そのプログラムに従った処理を実行することもできる。
【００９８】
また、上述の実施形態の分析装置１の各機能をコンピュータに実現させるための分析プログラム又は上述の実施形態の分析方法の各処理をコンピュータに実行させる分析プログラムは、例えば伝送媒体としてのネットワーク（例えばインターネット，公衆回線や専用回線等の通信回線等）を介して提供される場合もある。
例えば、プログラム提供者が例えばサーバなどの他のコンピュータ上で提供している分析プログラムを、例えばインターネットやＬＡＮ等のネットワーク及び通信インタフェースを介して、記憶装置１０５にインストールしても良い。これにより、上述の実施形態の分析装置１及び分析方法が実現され、上述の場合と同様に、記憶装置１０５にインストールされた分析プログラムを、ＣＰＵ１０２がメインメモリ１０１上に読み出して実行することで、上述の実施形態の分析装置１の各機能及び分析方法の各処理が実現されることになる。なお、コンピュータは、例えばサーバなどの他のコンピュータからプログラムが転送されるごとに、逐次、受け取ったプログラムに従った処理を実行することもできる。
【００９９】
また、ここでは、ＣＰＵ１０２、メモリ１０１、通信制御部１０９、入力装置１０６、表示制御部１０３、表示装置１０４、記憶装置１０５、可搬型記録媒体１０８のドライブ装置１０７などのハードウェア構成を備える単体の装置として本分析装置１を実現する場合を例に挙げて説明したが、これに限られるものではない。例えば、上述の実施形態の分析装置１の各機能及び分析方法の各処理が実現されるのであれば、単体の装置でなくても良く、複数の装置からなるシステムあるいは統合装置であっても、ＬＡＮ、ＷＡＮ等のネットワークを介して処理が行なわれるシステムであっても良い。例えば、クラウドサーバなどのサーバが上述の実施形態の分析装置１の各機能及び分析方法の各処理を実現するものとして構成され、インターネットやイントラネットのようなコンピュータネットワークを介して利用可能になっていても良い。
【０１００】
また、ここでは、コンピュータにおいてＣＰＵ１０２がメモリ１０１上に読み出したプログラムを実行することによって、上述の実施形態の分析装置１の各機能及び分析方法の各処理が実現される場合を例に挙げて説明したが、これに限られるものではなく、そのプログラムの指示に基づき、コンピュータ上で稼動しているＯＳなどが実際の処理の一部又は全部を行なって、上述の実施形態の分析装置１の各機能及び分析方法の各処理が実現されるようになっていても良い。また、可搬型記録媒体１０８から読み出されたプログラムやプログラム（データ）提供者から提供されたプログラム（データ）が、コンピュータに挿入された機能拡張ボードやコンピュータに接続された機能拡張ユニットに備わるメモリに書き込まれた後、そのプログラムの指示に基づき、その機能拡張ボードや機能拡張ユニットに備わるＣＰＵなどが実際の処理の一部又は全部を行なって、上述の実施形態の分析装置１の各機能及び分析方法の各処理が実現されるようになっていても良い。
【０１０１】
以下、上述の実施形態及び変形例に関し、更に、付記を開示する。
（付記１）
２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算する２次元ブロッホ波法計算ユニットと、
３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算する３次元ブロッホ波法計算ユニットと、
前記２次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像と前記３次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像とを照合する計算像照合ユニットと、
前記計算像照合ユニットによる照合結果に基づいて決定されたラウエ帯の切り替え位置を用いて前記３次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像と透過型電子顕微鏡によって取得された電子回折像である実験像とを照合して分析結果を得る計算像−実験像照合ユニットとを備えることを特徴とする分析装置。
【０１０２】
（付記２）
前記３次元ブロッホ波法計算ユニットは、前記２次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像と前記３次元ブロッホ波法計算ユニットで計算された計算像とが一致したとの照合結果が得られるまでラウエ帯の切り替え位置を変更して３次元ブロッホ波法によって電子回折像を繰り返し計算し、一致したとの照合結果を得た場合にラウエ帯の切り替え位置を決定することを特徴とする、付記１に記載の分析装置。
【０１０３】
（付記３）
前記２次元ブロッホ波法計算ユニットは、２次元ブロッホ波法による電子回折像の計算においてバルク結晶を演算する際の行列積の演算に代えて固有値演算を行なうことを特徴する、付記１又は２に記載の分析装置。
（付記４）
コンピュータが、
２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、
３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、
前記２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と前記３次元ブロッホ波法によって計算された計算像とを照合し、
前記２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と前記３次元ブロッホ波法によって計算された計算像との照合結果に基づいて決定されたラウエ帯の切り替え位置を用いて前記３次元ブロッホ波法によって計算された計算像と透過型電子顕微鏡によって取得された電子回折像である実験像とを照合して分析結果を得る、処理を実行することを特徴とする分析方法。
【０１０４】
（付記５）
前記コンピュータが、前記２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と前記３次元ブロッホ波によって計算された計算像とが一致したとの照合結果が得られるまでラウエ帯の切り替え位置を変更して前記３次元ブロッホ波法によって電子回折像を繰り返し計算し、一致したとの照合結果を得た場合にラウエ帯の切り替え位置を決定する処理を実行することを特徴とする、付記４に記載の分析方法。
【０１０５】
（付記６）
前記コンピュータが、前記２次元ブロッホ波法による電子回折像の計算においてバルク結晶を演算する際の行列積の演算に代えて固有値演算を行なう処理を実行することを特徴する、付記４又は５に記載の分析方法。
（付記７）
コンピュータに、
２次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、
３次元ブロッホ波法によって電子回折像を計算し、
前記２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と前記３次元ブロッホ波法によって計算された計算像とを照合し、
前記２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と前記３次元ブロッホ波法によって計算された計算像との照合結果に基づいて決定されたラウエ帯の切り替え位置を用いて前記３次元ブロッホ波法によって計算された計算像と透過型電子顕微鏡によって取得された電子回折像である実験像とを照合して分析結果を得る、処理を実行させることを特徴とする分析プログラム。
【０１０６】
（付記８）
前記コンピュータに、前記２次元ブロッホ波法によって計算された計算像と前記３次元ブロッホ波によって計算された計算像とが一致したとの照合結果が得られるまでラウエ帯の切り替え位置を変更して前記３次元ブロッホ波法によって電子回折像を繰り返し計算し、一致したとの照合結果を得た場合にラウエ帯の切り替え位置を決定する処理を実行させることを特徴とする、付記７に記載の分析プログラム。
【０１０７】
（付記９）
前記コンピュータに、前記２次元ブロッホ波法による電子回折像の計算においてバルク結晶を演算する際の行列積の演算に代えて固有値演算を行なう処理を実行させることを特徴する、付記７又は８に記載の分析プログラム。
【符号の説明】
【０１０８】
１  分析装置
２  ２次元ブロッホ波法計算ユニット
３  ３次元ブロッホ波法計算ユニット
４  計算像照合ユニット
５  実験像−計算像照合ユニット
６  画像照合ユニット
７  透過型電子顕微鏡
８  実験像取得ユニット
１０１  メモリ
１０２  ＣＰＵ
１０３  表示制御部
１０４  表示装置
１０５  記憶装置
１０６  入力装置
１０７  ドライブ装置
１０８  可搬型記録媒体
１０９  通信制御部
１１０  バス
【図１】
2018040613.tif 000019
【図２】
2018040613.tif 000020
【図３】
2018040613.tif 000021
【図４】
2018040613.tif 000022
【図５】
2018040613.tif 000023
【図６】
2018040613.tif 000024
【図７】
2018040613.tif 000025
【図８】
2018040613.tif 000026
【図９】
2018040613.tif 000027