(57)【要約】【課題】結晶ダイヤモンド等の炭素系超硬質材料の表面を精度良く且つ容易に加工することができ、多様な３次元微細構造を形成可能な炭素系超硬質構造体の製造方法を提供する。【解決手段】チタン又はバナジウムからなる加工パターン２２ａ〜２２ｃを有する金型２を準備する工程と、炭素系超硬質材料からなる表面を有する被加工基材１１を準備する工程と、加工パターン２２ａ〜２２を被加工基材１１の表面に加熱しながら圧接して、炭素系超硬質材料とチタン又はバナジウムとの化学反応により、被加工基材１１の表面に加工パターン２２ａ〜２２が転写された被加工パターン１２ａ〜１２ｃを形成する工程と、被加工パターン１２ａ〜１２ｃを形成後、金型２を離型する工程とを含む。【選択図】図８
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
チタン又はバナジウムからなる加工パターンを有する金型を準備する工程と、
炭素系超硬質材料からなる表面を有する被加工基材を準備する工程と、
前記加工パターンを前記被加工基材の表面に加熱しながら圧接して、前記炭素系超硬質材料と前記チタン又はバナジウムとの化学反応により、前記被加工基材の表面に前記加工パターンが転写された被加工パターンを形成する工程と、
前記被加工パターンを形成後、前記金型を離型する工程
とを含むことを特徴とする炭素系超硬質構造体の製造方法。
【請求項２】
前記炭素系超硬質材料が、単結晶ダイヤモンド又はナノ結晶ダイヤモンドからなることを特徴とする請求項１に記載の炭素系超硬質構造体の製造方法。
【請求項３】
前記被加工パターンを形成する工程の前後においてそれぞれ測定される前記被加工基材の表面のラマン散乱スペクトルが、前記炭素系超硬質材料に由来の１本のピークのみをそれぞれ有することを特徴とする請求項１又は２に記載の炭素系超硬質構造体の製造方法。
【請求項４】
前記金型は、チタン又はバナジウムからなる前記加工パターンの形状をなす金属部材を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の炭素系超硬質構造体の製造方法。
【請求項５】
前記金属部材は、複数配列されたマイクロワイヤであり、
前記被加工パターンを形成する工程は、前記複数配列されたマイクロワイヤの形状が転写された複数のラインパターンを形成することを特徴とする請求項４に記載の炭素系超硬質構造体の製造方法。
【請求項６】
前記金型を準備する工程は、
下地パターンを有する基板を準備し、
前記基板の前記下地パターン上に、チタン又はバナジウムからなる薄膜を成膜することにより、前記薄膜に前記下地パターンに対応する前記加工パターンを形成することを含み、
前記金型を離型する工程は、前記薄膜を溶解することにより前記基板を離型することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の炭素系超硬質構造体の製造方法。
【請求項７】
炭素系超硬質材料からなる表面を有する被加工基材を準備する工程と、
遷移金属からなる金属部材を準備する工程と、
前記金属部材を前記被加工基材の表面に加熱しながら圧接して、前記炭素系超硬質材料と前記遷移金属との化学反応により、前記被加工基材の表面に前記金属部材の形状が転写された被加工パターンを形成する工程
とを含むことを特徴とする炭素系超硬質構造体の製造方法。
【請求項８】
前記金属部材は、複数配列されたマイクロワイヤであり、
前記被加工パターンを形成する工程は、前記複数配列されたマイクロワイヤの形状が転写された複数のラインパターンを形成することを特徴とする請求項７に記載の炭素系超硬質構造体の製造方法。
【請求項９】
下地パターンを有する基板を準備する工程と、
前記基板の前記下地パターン上に遷移金属からなる薄膜を成膜することにより、前記薄膜に前記下地パターンに対応する加工パターンを形成する工程と、
炭素系超硬質材料からなる表面を有する被加工基材を準備する工程と、
前記加工パターンを前記被加工基材の表面に加熱しながら圧接して、前記炭素系超硬質材料と前記遷移金属との化学反応により、前記被加工基材の表面に前記加工パターンが転写された被加工パターンを形成する工程と、
前記薄膜を溶解することにより前記基板を離型する工程
とを含むことを特徴とする炭素系超硬質構造体の製造方法。
【請求項１０】
炭素系超硬質材料からなる複数の加工パターンが設けられたマスター金型を準備する工程と、
遷移金属からなる表面を有する基材を準備する工程と、
前記複数の加工パターンを前記基材の表面に圧接することにより、前記基材の表面に前記複数の加工パターンが転写された複数の被加工パターンを一括して形成する工程
とを含むことを特徴とする金型の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶ダイヤモンド等の炭素系超硬質材料の表面への効率的且つ安価な３次元形状加工技術に関し、特に炭素系超硬質構造体の製造方法及び金型の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
単結晶ダイヤモンドはその熱伝導性、硬度、光学特性、電気絶縁性、化学的安定性等の特性が全物質中において最高水準であるため、切削工具やエレクトロニクス、ＭＥＭＳへの応用が加速している。これらの用途に合わせて、単結晶ダイヤモンドに高精度な機能性微細構造を大面積、且つ高能率に付与可能な加工技術が求められている。しかしながら、単結晶ダイヤモンドは微細加工が困難な物質であり、産業界の要求を満たす加工技術は現在も確立されていない。従来、フェムト秒レーザや集束イオンビーム、電子ビームによる微細加工の研究が行われているが、コスト、加工精度、表面品質、加工可能な形状制限等の課題が残されている。これらの課題は、特に大面積加工時に顕著になる。
【０００３】
近年、高温下で単結晶ダイヤモンド中の炭素原子が接触する遷移金属内に拡散する特性を用いた微細加工法が注目されている。非特許文献１は、ニッケル（Ｎｉ）ナノ粒子を単結晶ダイヤモンド表面に高温化学反応させることによりナノ小孔を創製できることを示した。非特許文献２は、鉄系金属を単結晶ダイヤモンド表面へコーティングし、高温下で反応させることでパターニングするプロセスを実現した。これらの方法は加工速度に優れ、且つ大面積加工を可能にしているが、単結晶ダイヤモンド表面の加工可能な形状は孔型或いは溝型に限定されている。また、高温化学反応の制御が困難であり、マスクも必要であり、加工精度等の面で多くの課題があった。
【０００４】
最近、本発明者らは、微小押し込みを行うことにより表面に微細形状が形成されたＮｉ金型と単結晶ダイヤモンドとを高温・高圧で接触させ、Ｎｉと単結晶ダイヤモンドとの化学反応を誘発させることで、Ｎｉ金型表面の微細形状を単結晶ダイヤモンド表面へ転写させる技術を提案した（非特許文献３参照）。この技術によれば、温度と圧力の制御により化学反応の速度や加工深さの制御が可能となり、大面積の加工が可能となる。
【０００５】
しかしながら、非特許文献３の技術では、単結晶ダイヤモンドの加工中に、Ｎｉの触媒作用により単結晶ダイヤモンド表層がグラファイト化する。そのため、Ｎｉ金型が単結晶ダイヤモンド表面と強く結合し、Ｎｉ金型の離型が困難となる。更に、離型後の単結晶ダイヤモンド表面にはグラファイト層が残留し、グラファイト層の完全な除去・洗浄も非常に困難である。更には、グラファイト層除去後の単結晶ダイヤモンド表面には凹凸も多く、単結晶ダイヤモンド表面の品質の低下に繋がっている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】H. Al Mehedi、J.C. Arnault、D. Eon、C. Hebert、D. Carole、F. Omnes、E. Gheeraert、Etching mechanism of diamond by Ni nanoparticles for fabrication of nanopores、Carbon N. Y. 59 (2013) 448-456.
【非特許文献２】Y. Morofushi、H. Matsushita、N. Miki、Microscale patterning of single crystal diamond byThermochemical reaction between sidero-metal and diamond、Precis. Eng. 35 (2011) 490-495.
【非特許文献３】Y. Imoto、J. Yan: Fabricating Microstructures on Diamond Surface byThermochemical Reaction with Ni Molds under High-Pressure,The 5th International Conference on Nanomanufacturing (nanoMan2016),15-17 August、2016,Macau.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記問題に鑑み、本発明は、単結晶ダイヤモンド等の炭素系超硬質材料の表面を精度良く且つ容易に加工することができ、多様な３次元微細構造を形成可能な炭素系超硬質構造体の製造方法及び金型の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、本発明の一態様は、（ａ１）チタン（Ｔｉ）又はバナジウム（Ｖ）からなる加工パターンを有する金型を準備する工程と、（ａ２）炭素系超硬質材料からなる表面を有する被加工基材を準備する工程と、（ａ３）加工パターンを被加工基材の表面に加熱しながら圧接して、炭素系超硬質材料とＴｉ又はＶとの化学反応により、被加工基材の表面に加工パターンが転写された被加工パターンを形成する工程と、（ａ４）被加工パターンを形成後、金型を離型する工程とを含む炭素系超硬質構造体の製造方法であることを要旨とする。
【０００９】
本発明の他の態様は、（ｂ１）炭素系超硬質材料からなる表面を有する被加工基材を準備する工程と、遷移金属からなる金属部材を配置する工程と、（ｂ２）金属部材を被加工基材の表面に加熱しながら圧接して、炭素系超硬質材料と遷移金属との化学反応により、被加工基材の表面に金属部材の形状が転写された被加工パターンを形成する工程とを含む炭素系超硬質構造体の製造方法であることを要旨とする。
【００１０】
本発明の更に他の態様は、（ｃ１）下地パターンを有する基板を準備する工程と、（ｃ２）基板の下地パターン上に遷移金属からなる薄膜を成膜することにより、薄膜に下地パターンに対応する加工パターンを形成する工程と、（ｃ３）炭素系超硬質材料からなる表面を有する被加工基材を準備する工程と、（ｃ４）加工パターンを被加工基材の表面に加熱しながら圧接して、炭素系超硬質材料と遷移金属との化学反応により、被加工基材の表面に加工パターンが転写された被加工パターンを形成する工程と、（ｃ５）薄膜を溶解することにより基板を離型する工程とを含む炭素系超硬質構造体の製造方法であることを要旨とする。
【００１１】
本発明の更に他の態様は、（ｄ１）炭素系超硬質材料からなる複数の加工パターンが設けられたマスター金型を準備する工程と、（ｄ２）遷移金属からなる表面を有する基材を準備する工程と、（ｄ３）複数の加工パターンを基材の表面に圧接することにより、基材の表面に複数の加工パターンが転写された複数の被加工パターンを一括して形成する工程とを含む金型の製造方法であることを要旨とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、結晶ダイヤモンド等の炭素系超硬質材料の表面を精度良く且つ容易に加工することができ、多様な３次元微細構造を形成可能な炭素系超硬質構造体の製造方法及び金型の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１（ａ）は、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体の一例を示す平面図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）のＡ−Ａ方向から見た断面図であり、図１（ｃ）は、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体の他の一例を示す断面図である。
【図２】図２（ａ）は、本発明の実施形態に係る金型の一例を示す平面図であり、図２（ｂ）は、図２（ａ）のＡ−Ａ方向から見た断面図である。
【図３】図３（ａ）及び図３（ｂ）は、本発明の実施形態に係る金型の製造方法の一例を順次示す工程断面図である。
【図４】図４（ａ）は、本発明の実施形態に係る金型の他の一例を示す平面図であり、図４（ｂ）は、図４（ａ）のＡ−Ａ方向から見た断面図であり、図４（ｃ）は、本発明の実施形態に係る金型の更に他の一例を示す断面図である。
【図５】図５は、本発明の実施形態に係る金型の更に他の一例を示す断面図である。
【図６】図６は、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体の製造装置の一例を示す概略図である。
【図７】図７は、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体の製造方法における制御プロファイルの一例を示すグラフである。
【図８】図８（ａ）〜図８（ｃ）は、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の一例を順次示す工程断面図である。
【図９】図９（ａ）〜図９（ｃ）は、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の他の一例を順次示す工程断面図である。
【図１０】図１０（ａ）〜図１０（ｄ）は、比較例に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の一例を順次示す工程断面図である。
【図１１】図１１は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型表面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像である。
【図１２】図１２は、本発明の実施形態の比較例に係るＮｉ金型で加工後の単結晶ダイヤモンド表面の顕微鏡画像である。
【図１３】図１３は、本発明の実施形態の比較例に係るＮｉ金型で加工前後及びグラファイト層除去後の単結晶ダイヤモンド表面のラマン散乱スペクトルである。
【図１４】図１４は、本発明の実施形態の比較例に係るＮｉ金型で加工時のエネルギー分散型Ｘ線分光器（ＥＤＳ）による単結晶ダイヤモンド表面の炭素拡散量を表すグラフである。
【図１５】図１５は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型で加工後の単結晶ダイヤモンド表面の顕微鏡画像である。
【図１６】図１６（ａ）及び図１６（ｂ）は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型で加工後の単結晶ダイヤモンド表面のＳＥＭ画像である。
【図１７】図１７は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型で加工後の単結晶ダイヤモンド表面の断面形状プロファイルである。
【図１８】図１８は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型で加工後の単結晶ダイヤモンド表面の断面形状プロファイルである。
【図１９】図１９は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型で加工前後の単結晶ダイヤモンド表面のラマン散乱スペクトルである。
【図２０】図２０は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型で加工したときの加熱温度と加工深さの関係を表すグラフである。
【図２１】図２１は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型で加工したときの加熱時間と加工深さの関係を表すグラフである。
【図２２】図２２は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型で加工したときの圧力と加工深さの関係を表すグラフである。
【図２３】図２３は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型で加工時のＥＤＳによる単結晶ダイヤモンド表面の炭素拡散量を表すグラフである。
【図２４】図２４は、本発明の実施形態の実施例に係るＴｉ金型表面のＳＥＭ画像である。
【図２５】図２５（ａ）及び図２５（ｂ）は、図２４に示したＴｉ金型で３０ＭＰａ及び６０ＭＰａでそれぞれ加工後の単結晶ダイヤモンド表面の断面形状プロファイルである。
【図２６】図２６は、本発明の実施形態の実施例に係るＶ金型で加工後の単結晶ダイヤモンド表面の顕微鏡画像である。
【図２７】図２７（ａ）及び図２７（ｂ）は、本発明の実施形態の実施例に係るＶ金型で加工後の単結晶ダイヤモンド表面のＳＥＭ画像である。
【図２８】図２８は、本発明の実施形態の実施例に係るＶ金型で加工後の単結晶ダイヤモンド表面の断面形状プロファイルである。
【図２９】図２９は、本発明の実施形態の実施例に係るＶ金型で加工前後の単結晶ダイヤモンド表面のラマン散乱スペクトルである。
【図３０】図３０は、本発明の実施形態の比較例に係るクロム（Ｃｒ）金型で加工後の単結晶ダイヤモンド表面のラマン散乱スペクトルである。
【図３１】図３１（ａ）〜図３１（ｃ）は、本発明の実施形態の第１の変形例に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の一例を順次示す工程断面図である。
【図３２】図３２は、本発明の実施形態の第１の変形例に係る金型表面からの深さとＮｉ原子濃度の関係を表すグラフである。
【図３３】図３３（ａ）及び図３３（ｂ）は、本発明の実施形態の第１の変形例に係る金型により加工後の単結晶ダイヤモンド表面の断面形状プロファイルである。
【図３４】図３４（ａ）〜図３４（ｃ）は、本発明の実施形態の第２の変形例に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の一例を順次示す工程断面図である。
【図３５】図３５（ａ）は、本発明の実施形態の第２の変形例に係る金型により加工後の単結晶ダイヤモンド表面のＳＥＭ画像であり、図３５（ｂ）は、図３５（ａ）のＡ−Ｂ線の断面形状プロファイルである。
【図３６】図３６（ａ）及び図３６（ｂ）は、本発明の実施形態の第２の変形例に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の他の一例を順次示す工程断面図である。
【図３７】図３７（ａ）及び図３７（ｂ）は、本発明の実施形態の第２の変形例に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の更に他の一例を順次示す工程断面図である。
【図３８】図３８（ａ）及び図３８（ｂ）は、本発明の実施形態の第３の変形例に係る金型の製造方法の一例を順次示す工程断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
次に、図面を参照して、本発明の実施形態及び第１〜第３の変形例を説明する。以下の図面の記載において、同一又は類似の部分には同一又は類似の符号を貼付している。但し、図面は模式的なものであり、厚みと平面寸法との関係、厚みの比率等は現実のものとは異なることに留意すべきである。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。また、以下に示す実施形態及び第１〜第３の変形例は、本発明の技術的思想を具体化するための装置や方法を例示するものであって、本発明の技術的思想は、構成部品の材質、形状、構造、配置等を下記のものに特定するものではない。本発明の技術的思想は、特許請求の範囲に記載された請求項が規定する技術的範囲内において、種々の変更を加えることができる。
【００１５】
また、本明細書において、「上面」「下面」等の「上」「下」の定義は、図示した断面図上の単なる表現上の問題であって、例えば、炭素系超硬質構造体の方位を反時計回りに９０°変えて観察すれば「上」「下」の称呼は「左」「右」になり、１８０°変えて観察すれば「上」「下」の称呼の関係は逆になることは勿論である。
【００１６】
＜炭素系超硬質構造体＞
まず、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の対象となる炭素系超硬質構造体を説明する。本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体１は、図１（ａ）及び図１（ｂ）に示すように、微細パターン（被加工パターン）１２ａ，１２ｂ，１２ｃ，１２ｄ，１２ｅ，１２ｆ，１２ｇ，１２ｈ，１２ｉがアレイ状に設けられた表面を有する被加工基材１１を備える。被加工基材１１は、例えば単結晶ダイヤモンドやナノ多結晶ダイヤモンド等の炭素系超硬質材料からなる。
【００１７】
被加工パターン１２ａ〜１２ｉは、被加工基材１１の表面が加工されて形成されたナノメートルオーダ又はマイクロメートルオーダの微細なパターンである。図１（ａ）及び図１（ｂ）においては、被加工パターン１２ａ〜１２ｉは、三角錐型の凸部をそれぞれなしている。なお、被加工パターン１２ａ〜１２ｉの形状やサイズ、個数、配置位置はこれに限定されず、種々の微細なパターンを選択可能である。
【００１８】
また、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体１は、図１（ｃ）に示すように基板１０を更に備え、被加工基材１１が基板１０上に配置された薄膜等であってもよい。例えば、基板１０上に単結晶ダイヤモンドからなる薄膜をエピタキシャル成長させることで実現可能である。
【００１９】
本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体１によれば、被加工基材１１の表面にナノメートルオーダ又はマイクロメートルオーダの被加工パターン１２ａ〜１２ｉが設けられており、被加工パターン１２ａ〜１２ｉとして多様な３次元微細形状を採用することができる。したがって、単結晶ダイヤモンド等の炭素系超硬質材料からなる高機能な切削工具や電子部品、ＭＥＭＳ、光学素子、パワー半導体デバイス等を実現可能となる。
【００２０】
＜金型及びその製造方法＞
次に、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体１の製造方法で用いる金型について説明する。金型２は、図２（ａ）及び図２（ｂ）に示すように、加工パターン２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄ，２２ｅ，２２ｆ，２２ｇ，２２ｈ，２２ｉがアレイ状に設けられた表面を有する加工基材２１を備える。加工基材２１の材料としては、第４族の遷移金属であるＴｉ又は第５族の遷移金属であるＶが選ばれる。
【００２１】
加工パターン２２ａ〜２２ｉは、図１（ａ）及び図１（ｂ）に示した炭素系超硬質構造体１の被加工パターン１２ａ〜１２ｉに対応する位置に設けられている。加工パターン２２ａ〜２２ｉは、炭素系超硬質構造体１の三角錐型の凸部をなす被加工パターン１２ａ〜１２ｉを転写するために、三角錐型の凹部をそれぞれなしている。
【００２２】
金型２の製造方法の一例としては、図３（ａ）に示すように、Ｔｉ又はＶからなる加工基材２１を準備する。次に、押し込み試験機等を用いて、図３（ｂ）に示すように、例えば常温で三角錐型の凸部をなす先端を有するダイヤモンド圧子３を加工基材２１の表面に加圧して押し込み、ダイヤモンド圧子３の圧痕からなる加工パターン２２ａを形成する。加工基材２１の表面の位置を変えながら、ダイヤモンド圧子３の押し込みを繰り返して行うことにより、図２（ａ）及び図２（ｂ）に示した加工パターン２２ａ〜２２ｉが形成された金型２が作製される。
【００２３】
なお、金型２の加工パターン２２ａ〜２２ｉとしては、図１に示した炭素系超硬質構造体１の被加工パターン１２ａ〜１２ｉの形状やサイズ、個数、配置位置に応じて、ダイヤモンド圧子３の形状やサイズ、ダイヤモンド圧子３を押し込む位置等を調整することにより、種々の微細パターンが採用可能である。例えば、図４（ａ）及び図４（ｂ）に示すように金型２の加工パターン２２ａ〜２２ｉが球面（曲面）の凹部をなしていてもよい。曲面の凹部パターンはレーザ加工やイオンビーム加工では対応が困難であるが、ダイヤモンド圧子３を押し込み加工することにより、容易に実現可能となる。また、金型２の加工パターン２２ａ〜２２ｉが、図４（ａ）に示すような平面パターンにおいて図４（ｃ）に示すように断面が三角形となる円錐型の凹部をなしていてもよい。また、金型２は、図５に示すように基板２０を更に備え、基板２０の上面に加工基材２１が薄膜等として配置された構造であってもよい。
【００２４】
＜炭素系超硬質構造体の製造装置＞
次に、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体１の製造方法に用いる加工装置（炭素系超硬質構造体の製造装置）の一例を説明する。加工装置は、図６に示すように、石英チャンバ３７と、石英チャンバ３７の周囲に配置された赤外線ランプ（加熱手段）４０と、石英チャンバ３７内に配置された第１の治具３１及び第２の治具３２を備える。
【００２５】
第１の治具３１は石英チャンバ３７の上部に支持部３５を介して取り付けられており、金型２を固定可能である。第２の治具３２は、石英チャンバ３７の下部に支持部３６を介して取り付けられており、被加工基材１１を固定可能である。例えば、金型２と第１の治具３１の間に弾性シート３３を配置するとともに、被加工基材１１と第２の治具３２の間に弾性シート３４を配置することにより、金型２と被加工基材１１を圧接した際の圧力分布を均一にすることができる。第２の治具３２は昇降可能であり、金型２及び被加工基材１１を第１の治具３１及び第２の治具３２でプレスするように第２の治具３２側から加圧する加圧駆動部３９が配置されている。第１の治具３１及び第２の治具３２には加熱温度を検出する熱電対３８が取り付けられている（図６では第２の治具３２側の熱電対の図示を省略している）。
【００２６】
石英チャンバ３７には、アルゴン（Ａｒ）又はヘリウム（Ｈｅ）等の希ガスや窒素（Ｎ２）等の不活性ガスを供給可能な不活性ガス供給部４１がバルブ４２を介して接続されている。石英チャンバ３７には、冷却ガスを供給可能な冷却ガス供給部４３がバルブ４４を介して接続されている。石英チャンバ３７には、石英チャンバ３７内の気体を排出可能な真空ポンプ４５がバルブ４６を介して接続されている。制御装置３０は、赤外線ランプ４０、加圧駆動部３９、バルブ４２，４４，４６の開閉等を制御することにより、金型２及び被加工基材１１の加熱温度、金型２及び被加工基材１１の圧接時の圧力、石英チャンバ３７内の雰囲気等を制御する。
【００２７】
＜炭素系超硬質構造体の製造方法＞
次に、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の一例を説明する。まず、図２（ａ）及び図２（ｂ）に示した加工パターン２２ａ〜２２ｉが設けられた表面を有するＴｉ又はＶからなる金型２を準備する。そして、図６に示した加工装置の第１の治具３１に弾性シート３３を介して金型２を固定する。また、単結晶ダイヤモンド等の炭素系超硬質材料からなる被加工基材１１を準備する。そして、被加工基材１１を第２の治具３２に弾性シート３４を介して固定する。
【００２８】
次に、図２（ａ）及び図２（ｂ）に示した金型２の加工パターン２２ａ〜２２ｉを被加工基材１１の表面に加熱しながら圧接して、炭素系超硬質材料とＴｉ又はＶとの化学反応により、被加工基材１１の表面に加工パターン２２ａ〜２２ｉが転写された微細パターン（被加工パターン）を形成する。
【００２９】
ここで、図７を参照して、炭素系超硬質材料の加工時の制御プロファイルの一例を説明する。まず、図６に示した真空ポンプ４５により石英チャンバ３７内の空気を排出し、不活性ガス供給部４１から例えばＡｒガスを石英チャンバ３７内に供給してＡｒ雰囲気とする。図７の時刻ｔ１において、加圧駆動部３９により金型２及び炭素系超硬質構造体１の加圧を開始し、一定の圧力Ｐ１で維持する。圧力Ｐ１は、例えば３０ＭＰａ〜６０ＭＰａ程度であるが、これに限定されずに適宜設定可能である。
【００３０】
時刻ｔ２において、赤外線ランプ４０により加熱を開始し、温度Ｔ１まで昇温する。温度Ｔ１は、例えば７００℃〜１０００℃程度であるが、これに限定されずに適宜設定可能である。時刻ｔ３〜ｔ４において、一定の圧力Ｐ１及び温度Ｔ１を保持し、高温・高圧下において金型２と被加工基材１１とを接触させる。時刻ｔ３〜ｔ４の加熱及び加圧の保持時間は例えば５分〜１５分程度であるが、これに限定されずに適宜設定可能である。
【００３１】
時刻ｔ４において、加圧駆動部３９による加圧を終了し、冷却ガス供給部４３から冷却ガスを供給して石英チャンバ３７内の冷却を開始する。時刻ｔ５において冷却を終了し、被加工基材１１から金型２を離型する。
【００３２】
次に、図８（ａ）〜図８（ｃ）を参照して、金型２と被加工基材１１との化学反応について説明する。図８（ａ）に示すように、金型２の加工パターン２２ａ〜２２ｃと被加工基材１１の表面を接触させて加熱及び加圧を行うと、被加工基材１１の最表面で共有結合に関与する電子が金型２側へと移動する。これに伴い、被加工基材１１の表面に炭素原子間結合強度が低下した脆弱層が生成される。その結果、接触界面から被加工基材１１中の炭素原子が共有結合を切断し、図８（ｂ）に矢印で模式的に示すように炭素原子が金型２へ拡散を開始する。これらの反応が接触界面で連続的に発生することにより、被加工基材１１の表面が除去加工され、三角錐型の凹部をなす加工パターン２２ａ〜２２ｃが転写された三角錐型の凸部をなす被加工パターン１２ａ〜１２ｃが形成される。その後、金型２を離型することにより、図８（ｃ）に示すように被加工基材１１の表面に被加工パターン１２ａ〜１２ｃが形成された炭素系超硬質構造体１が製造される。
【００３３】
なお、図４（ａ）及び図４（ｂ）に示した曲面（球面）の凹部をなす加工パターン２２ａ〜２２ｃを有する金型２を用いた場合も同様に炭素系超硬質構造体１を製造可能である。即ち、図９（ａ）に示すように、金型２の加工パターン２２ａ〜２２ｃと被加工基材１１の表面を接触させて加熱及び加圧を行うと、図９（ｂ）に矢印で模式的に示すように炭素原子が金型２へ拡散し、被加工基材１１の表面が除去加工される。この際、曲面による圧力分布の不均一性のため、曲面の凹部をなす加工パターン２２ａ〜２２ｃが転写された曲面の凸部をなす被加工パターン１２ａ〜１２ｃが形成される。その後、金型２を離型することにより、図９（ｃ）に示すように被加工基材１１の表面に被加工パターン１２ａ〜１２ｃが形成された炭素系超硬質構造体１が製造される。
【００３４】
ここで、図１０（ａ）〜図１０（ｄ）を参照して、比較例として、Ｎｉ金型を用いた炭素系超硬質構造体の製造方法を説明する。図１０（ａ）に示すように、加工パターン２０２が設けられたＮｉからなる加工基材２０１を有する金型（Ｎｉ金型）２００を準備する。また、炭素系超硬質材料である単結晶ダイヤモンドからなる被加工基材１０１を準備する。そして、Ｎｉ金型２００の加工パターン２０２を被加工基材１０１の表面に加熱しながら圧接し、高温・高圧下でＮｉ金型２００と被加工基材１０１を接触させる。
【００３５】
この場合、図１０（ｂ）に示すように、Ｎｉ金型２００と被加工基材１０１との接触界面において、Ｎｉの触媒作用により単結晶ダイヤモンドの結合力が弱まることでグラファイト化が進行し、グラファイト層１０１ａが形成される。図１０（ｂ）に矢印で模式的に示すように、グラファイト層１０１ａ中の炭素原子が金型２００内に拡散することで、単結晶ダイヤモンドが除去される。
【００３６】
その後、Ｎｉ金型２００を離型する際には、Ｎｉ金型２００と被加工基材１０１の接触界面が複雑化して強く結合しているため、酸による離型処理が必要となる。Ｎｉ金型２００を離型後、図１０（ｃ）に示すように、被加工基材１０１の表面にはグラファイト層１０１ａが残存しており、酸化剤を用いてグラファイト層１０１ａを除去する。この結果、図１０（ｄ）に示すように、被加工パターン１０２が形成された被加工基材１０１が製造される。
【００３７】
このように、Ｎｉ金型２００を用いた場合には、Ｎｉ金型２００と被加工基材１０１との接触界面においてグラファイト層１０１ａが形成される。このため、Ｎｉ金型２００が炭素系超硬質材料と強く結合し、酸による離型処理が必要となるとともに、グラファイト層１０１ａを除去する工程が必要となり、工数が増大する。更には、被加工基材１０１の表面に、Ｎｉ金型２００の再結晶化痕が転写されたり、微細な粒状構造体が形成されたりし、表面品質が劣化する場合がある。
【００３８】
一方、本発明の実施形態に係る炭素系超硬質構造体１の製造方法によれば、図２（ａ）及び図２（ｂ）に示したＴｉ又はＶからなる加工パターン２２ａ〜２２ｉを有する金型２を用いて炭素系超硬質材料からなる被加工基材１１の表面に接触させ、高温化学反応により炭素系超硬質材料を加工することができる。したがって、炭素系超硬質材料よりも硬度の低いＴｉ又はＶからなる金型２を用いて、炭素系超硬質材料の表面に三角錐型や球面等の３次元微細構造のナノレベルの高精度の転写が大面積で一括して可能となる。
【００３９】
更に、Ｔｉ又はＶからなる金型２を用いた場合には、Ｎｉ金型２００を用いた場合と比較して、Ｔｉ及びＶは触媒作用がないため、Ｔｉ又はＶと炭素系超硬質材料との接触界面はグラファイト化せず、炭素系超硬質材料とＴｉ又はＶが直接的に拡散反応する。したがって、炭素系超硬質材料が効率良く加工され、加工速度が高い。更に、炭素系超硬質材料の表面にはＮｉ金型２００の場合のような再結晶化痕は転写されず、粒状構造体のような粗い表面が形成されないため、酸を使わずに離型することができ、工数を削減できる。
【００４０】
更に、離型後には炭素系超硬質材料の表面にグラファイト層が形成されていないため、Ｎｉ金型２００の場合のような酸化剤によるグラファイトの除去・洗浄工程は不要となる。更には、炭素系超硬質材料の表面にはＮｉ金型２００の場合のような再結晶化痕は転写されず、粒状構造体のような粗い表面が形成されないため、加工精度及び加工品質が高い。特に、Ｎｉ金型２００を用いた場合に加工し難い傾斜面や曲面等の３次元形状もナノメートルの精度で加工可能となり、本加工技術の応用が格段に広がった。更に、Ｔｉ又はＶは耐熱性に優れているため、高温下における金型２の熱影響を抑制できる点からも加工精度及び加工品質が高く、金型寿命も優れる。
【００４１】
＜実施例＞
本発明の実施形態の実施例としてＴｉ金型及びＶ金型を作製するとともに、比較例としてＮｉ金型を作製した。Ｔｉ金型の作製は、直径６ｍｍ、厚さ１．５ｍｍの純Ｔｉ試料を研磨により両面鏡面仕上げした後に、超微小押し込み硬さ試験機（（株）エリオニクス製ＥＮＴ−１１００ａ）を用いて、ダイヤモンド圧子をＴｉ試料表面へ押し込んだ。この結果、図１１に示すように、Ｔｉ金型表面に三角錐型の凹部をなす微細形状をアレイ状に形成した。また、Ｖ金型及びＮｉ金型も、Ｔｉ金型と同様の条件で作製した。
【００４２】
作製されたＴｉ金型、Ｖ金型及びＮｉ金型をそれぞれ用いて、超精密プレス成形装置（（株）東芝機械製ＧＭＰ−２１１）を使用し、Ａｒ雰囲気下で単結晶ダイヤモンド表面に転写実験を行った。単結晶ダイヤモンドは結晶面が６面（１００）のＨＰＨＴ合成ダイヤモンドを使用した。加工条件はＡｒ雰囲気下、温度６００°Ｃ〜８００°Ｃ、圧力３０ＭＰａ〜６０ＭＰａの範囲で行い、加熱及び加圧の保持時間は１５分とした。単結晶ダイヤモンド表面に転写後、Ｎｉ金型の場合は、酸を用いた離型処理が必要であった。Ｔｉ金型及びＶ金型の場合は、酸を用いずに容易に離型を行うことができた。以下において、転写実験の評価結果についてＴｉ金型、Ｖ金型及びＮｉ金型の場合に分けて説明する。
【００４３】
−−Ｎｉ金型による転写実験の評価−−
比較例としてのＮｉ金型を用いて、Ａｒ雰囲気下、温度８００℃、圧力３０ＭＰａ、加熱及び加圧の保持時間１５分の条件下で転写実験を行ったときの加工後の単結晶ダイヤモンド表面の顕微鏡画像を図１２に示す。図１２に示すように、加工後の単結晶ダイヤモンド表面の一部が黒色に変化した箇所が確認でき、グラファイト化現象が発生したことが分かる。また、単結晶ダイヤモンド表面に金型再結晶化痕の転写が確認できる。これは、Ｎｉ金型を加熱した際にＮｉ金型表面が再結晶化することで、各結晶粒間で粒界段差が発生し、この粒界段差が単結晶ダイヤモンド表面に転写されたと考えられる。
【００４４】
また、Ｎｉ金型を用いて、Ａｒ雰囲気下、温度８００℃、圧力３０ＭＰａ、加熱及び加圧の保持時間１５分の条件下で転写実験を行ったときの加工前後における単結晶ダイヤモンド表面のラマン散乱スペクトルを図１３に示す。更に、混合酸化剤溶液を用いて単結晶ダイヤモンド表面のグラファイト層を除去後の単結晶ダイヤモンド表面のラマン散乱スペクトルも併せて示す。加工前のラマン散乱スペクトルでは、単結晶ダイヤモンド由来のピーク１３３２ｃｍ−１が確認される。加工後のラマン散乱スペクトルでは、加工前のラマン散乱スペクトルと異なり、１３４８ｃｍ−１及び１５７４ｃｍ−１の位置にグラファイト構造由来のピークが確認され、結晶ダイヤモンド表面がグラファイト化したことが分かる。また、グラファイト層を除去後のラマン散乱スペクトルでは、単結晶ダイヤモンド由来のピーク１３３２ｃｍ−１のみが確認され、グラファイト層が除去されたことが分かる。
【００４５】
また、Ｎｉ金型を用いて、Ａｒ雰囲気下、温度８００℃、圧力３０ＭＰａ、加熱及び加圧の保持時間１５分の条件下で転写実験を行ったときの離型後のＮｉ金型の断面の炭素拡散深さをＥＤＳを用いて評価した結果を図１４に示す。図１４に示すように、Ｎｉ金型表層において高濃度の炭素を含有し、炭素拡散深さは７００ｎｍであることが確認された。
【００４６】
−−Ｔｉ金型による転写実験の評価−−
本発明の実施形態の実施例としてのＴｉ金型を用いて、Ａｒ雰囲気下、温度８００℃、圧力３０ＭＰａ、加熱及び加圧の保持時間１５分の条件下で転写実験を行ったときの加工後の単結晶ダイヤモンド表面の顕微鏡画像を図１５に示すが、Ｎｉ金型の場合のような黒色化箇所及び再結晶化痕は観察されなかった。また、加工後の単結晶ダイヤモンド表面のＳＥＭ画像を図１６（ａ）及び図１６（ｂ）に示すが、Ｎｉ金型の場合のような粒状微細構造体及びモザイク状の金型熱影響痕の転写は確認されなかった。これらの結果から、グラファイト化現象及び再結晶化痕転写が抑制され、全表面で均一に加工が行われたと考えられる。また、加工後の単結晶ダイヤモンド表面の断面形状プロファイルを図１７及び図１８に示す。図１７及び図１８から、加工深さ約４０ｎｍの微細形状が得られたことが分かる。
【００４７】
Ｔｉ金型において結晶化痕転写が抑制された理由としては、Ｔｉ金型の融点が約１７００°Ｃ（Ｎｉ：約１４００°Ｃ）であり、再結晶化の開始点温度がＮｉより高いため、再結晶化がＮｉ金型と比較して抑制されたことが挙げられる。また、他の理由としては、結晶化開始に伴う粒界段差が単結晶ダイヤモンド表面に転写されないことが挙げられる。これはＴｉ金型の高温化学反応が非常に急速であること、若しくは高温化学反応時に炭化物を形成する反応形態の場合、各結晶粒間の反応性が同じであるために粒界段差として転写されないことが原因である可能性が考えられる。
【００４８】
また、Ｔｉ金型を用いて、Ａｒ雰囲気下、温度８００℃、圧力３０ＭＰａ、加熱及び加圧の保持時間１５分の条件下で転写実験を行ったときの加工後の単結晶ダイヤモンドの加工面の表面粗さの測定結果を表１に、同様の条件でＮｉ金型を用いた場合と比較して示す。表１から、Ｔｉ金型の場合には、Ｎｉ金型の場合と比較して表面粗さが顕著に小さいことが分かる。
【００４９】
【表１】
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【００５０】
また、Ｔｉ金型を用いて、温度８００℃、圧力３０ＭＰａの条件下、加圧及び加熱の保持時間を５分及び１５分として転写実験を行ったときの加工前後の単結晶ダイヤモンド表面に対して顕微レーザラマン分光光度計により結晶構造解析を行った結果を図１９に示す。加工前の単結晶ダイヤモンド表面において測定したラマン散乱スペクトルでは、単結晶ダイヤモンド由来の１３３２ｃｍ−１のピークの１本のみが確認された。一方、加工後の単結晶ダイヤモンド表面において測定したラマン散乱スペクトルでも、加工前のラマン散乱スペクトルと同様に単結晶ダイヤモンド由来の１３３２ｃｍ−１のピークの１本のみが観察された。この結果から、加工前後の単結晶ダイヤモンド表面の結晶構造に変化は生じていないと考えられる。
【００５１】
また、Ｔｉ金型を用いて、温度６００℃から８００℃まで５０℃間隔で変化させ、圧力３０ＭＰａ、加圧及び加熱の保持時間１５分の条件下で転写実験を行ったときの加熱時間と加工深さの関係を図２０に示す。図２０から、温度７００℃以上で微細形状の転写が行われ、温度８００°Ｃにおける加工深さ４６ｎｍまで一定の割合で増加する傾向があることが確認された。この結果から、微細構造のサイズに合わせた温度条件の設定が可能と考えられる。
【００５２】
また、Ｔｉ金型を用いて、温度８００℃、圧力３０ＭＰａの条件下、加圧及び加熱の保持時間を５分及び１５分として転写実験を行ったときの加熱時間と加工深さの関係を図２１に示す。図２１から、加工深さは５分の場合で４１ｎｍ、１５分の場合で４６ｎｍであり、５分で炭素拡散反応は完了したと考えられる。この結果から、５分以下の短時間加工が可能である可能性が考えられる。
【００５３】
また、Ｔｉ金型を用いて、温度７００℃及び８００℃の条件について、それぞれ圧力を３０ＭＰａ及び６０ＭＰａに変化させて転写実験を行ったときの圧力と加工深さの関係を図２２に示す。図２２から、７００℃及び８００℃の両条件において、圧力増加による加工深さへの影響は確認されなかった。また、形状プロファイルを観察すると、３０ＭＰａの場合は微細形状の転写が不完全であり、炭素拡散反応の進行が不均一な箇所が確認された。一方、６０ＭＰａの場合は不完全転写は確認されず、炭素拡散反応が活発化したと考えられる。この結果、圧力を増加させることで炭素拡散量に変化はないものの、接触界面における反応性を向上させる役割があることが分かった。
【００５４】
また、Ｔｉ金型を用いて、Ａｒ雰囲気下、温度８００℃、圧力３０ＭＰａ、加熱及び加圧の保持時間１５分の条件下で転写実験を行ったときの離型後のＴｉ金型の断面の炭素拡散深さをＥＤＳを用いて評価した結果を図２３に示す。図２３に示すように、Ｔｉ金型表層において高濃度の炭素を含有し、炭素拡散深さは１．２μｍであることが確認された。この結果から、単結晶ダイヤモンドからＴｉ金型内部へ炭素原子が拡散することで除去加工が行われたと考えられる。
【００５５】
また、図２４に示すように、円錐型の凹部のパターンを有するＴｉ金型を用いて、温度８００℃、加圧及び加熱の保持時間１５分の条件下で、圧力を３０ＭＰａ及び６０ＭＰａとして転写実験を行ったときの加工後の単結晶ダイヤモンド表面の断面形状プロファイルを図２５（ａ）及び図２５（ｂ）に示す。図２５（ａ）に示すように、３０ＭＰａの場合に円形形状の外縁部が沈み込んでいることが確認できる。これは、Ｔｉ金型表面への円錐圧子の押し込みにより、バリが顕著に形成されたためと考えられる。バリが多く発生した場合は、転写時にバリ近傍で圧力分布が変化する。その圧力変化が外縁部における炭素拡散反応の活性化を引き起こし、形状歪みに繋がったと考えられる。図２５（ｂ）に示すように、６０ＭＰａの場合には、先端が滑らかな３次元形状が得られていることが確認できる。これは転写時に高圧下でＴｉ金型が変形することにより、微細形状が円錐型から先端のエッジが丸みを帯びた緩やかな形状へと変化したためと考えられる。
【００５６】
−−Ｖ金型による転写実験の評価−−
本発明の実施形態の実施例としてのＶ金型を用いて、温度８００℃、圧力３０ＭＰａの条件下、加圧及び加熱の保持時間を５分及び１５分として転写実験を行ったときの加工後の単結晶ダイヤモンド表面の顕微鏡画像を図２６に示すが、Ｔｉ金型の場合と同様に、Ｎｉ金型の場合のような黒色化箇所及び再結晶化痕は観察されなかった。また、加工後の単結晶ダイヤモンド表面のＳＥＭ画像を図２７（ａ）及び図２７（ｂ）に示すが、Ｔｉ金型の場合と同様に、Ｎｉ金型の場合のような再結晶化痕の転写及び粒状微細構造体は観察されなかった。また、加工後の単結晶ダイヤモンド表面の断面形状プロファイルを図２８に示す。図２８に示すように、加工深さ約４０ｎｍで転写が行われたことが分かる。
【００５７】
また、Ｖ金型を用いて、温度８００℃、圧力３０ＭＰａの条件下、加圧及び加熱の保持時間を５分及び１５分として転写実験を行ったときの加工前後の単結晶ダイヤモンド表面に対して顕微レーザラマン分光光度計により結晶構造解析を行った結果を図２９に示す。加工前の単結晶ダイヤモンド表面において測定したラマン散乱スペクトルでは、単結晶ダイヤモンド由来の１３３１ｃｍ−１のピークの１本のみが確認された。一方、加工後の単結晶ダイヤモンド表面において測定したラマン散乱スペクトルでも、加工前のラマン散乱スペクトルと同様に単結晶ダイヤモンド由来の１３３１ｃｍ−１のピークの１本のみが観察された。この結果から、加工前後の単結晶ダイヤモンド表面構造に変化は生じていないと考えられる。
【００５８】
以上の結果から、Ｖ金型はＴｉ金型と同様の加工特性を有すると考えられる。即ち、酸を使わずに離型可能である点、単結晶ダイヤモンド表面のグラファイト化が発生しない点、単結晶ダイヤモンド表面に再結晶化痕の転写がない点、Ｖ金型の表層に炭化物が存在する点等が共通する。
【００５９】
−−その他の遷移金属からなる金型による転写実験の評価−−
比較例として主にＮｉ金型について説明したが、第４周期の第６族の遷移金属であるＣｒ、第８族の遷移金属である鉄（Ｆｅ）、第９族の遷移金属であるコバルト（Ｃｏ）からなる金型についても同様に転写実験を行った。Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｏからなる金型の場合、Ｎｉ金型の場合と同様に、単結晶ダイヤモンドがグラファイト化することが確認された。
【００６０】
例えば、Ｃｒ金型を用いて、Ａｒ雰囲気下、温度８００℃、圧力３０ＭＰａ、加熱及び加圧の保持時間１５分の条件下で転写実験を行ったときの加工後の単結晶ダイヤモンド表面の異なる領域Ａ，Ｂのラマン散乱スペクトルを図３０に示す。領域Ａ，Ｂのいずれでも、単結晶ダイヤモンド由来のピーク１３３２ｃｍ−１と共に、グラファイト構造由来のピーク１５８１ｃｍ−１が確認され、グラファイト化現象が発生したと考えられる。
【００６１】
また、第５周期及び第６周期上の遷移金属であるジルコニウム（Ｚｒ）、ニオブ（Ｎｂ）、モリブデン（Ｍｏ）、タンタル（Ｔａ）及びタングステン（Ｗ）からなる金型をそれぞれ用いて、Ａｒ雰囲気下、温度８００℃、圧力３０ＭＰａ、加熱及び加圧の保持時間１５分の条件で転写実験をそれぞれ行った。そして、加工前後の単結晶ダイヤモンド表面を顕微鏡観察した結果、単結晶ダイヤモンド表面が一切変化しておらず、加工が行われなかったことが確認された。なお、これらのＺｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ及びＷについても、温度条件を上げていくにつれて順次反応していくと考えられる。
【００６２】
（第１の変形例）
次に、図３１（ａ）〜図３１（ｃ）を参照して、本発明の実施形態の第１の変形例に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の一例を説明する。図３１（ａ）に示すように、微細パターン（下地パターン）２３ａ〜２３ｃが表面に設けられた加工基材２３を準備する（図３１（ａ）の薄膜２４が形成される前の状態である）。加工基材２３の材料としては、例えばＷ等の、酸に難溶解性（耐酸性）を有する金属等が採用可能である。
【００６３】
次に、真空蒸着、スパッタリング又めっき等により、加工基材２３の下地パターン２３ａ〜２３ｃ上に遷移金属からなる薄膜２４を成膜する。薄膜２４を構成する遷移金属としては、例えばＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗの単体又はこれらの合金が使用可能である。合金としては、例えばインバー又はステンレス鋼（例えばＳＵＳ３０４）等のＦｅ基合金や、ニクロム等のＮｉ基合金が挙げられる。薄膜２４の表面には、加工基材２３の下地パターン２３ａ〜２３ｃに対応する微細パターン（加工パターン）２４ａ〜２４ｃが形成される。この結果、加工パターン２４ａ〜２４ｃを表面に有する金型２ｘが作製される。
【００６４】
一方、単結晶ダイヤモンド等の炭素系超硬質からなる被加工基材１１を準備する。作製された金型２ｘ及び準備された被加工基材１１を、図６に示した加工装置の第１の治具３１及び第２の治具３２にそれぞれ固定する。そして、図３１（ｂ）に示すように、金型２ｘの加工パターン２４ａ〜２４ｃを被加工基材１１の表面に加熱しながら圧接する。このとき、被加工基材１１を構成する炭素系超硬質材料と、加工パターン２４ａ〜２４ｃを構成する遷移金属との化学反応により炭素系超硬質材料中の炭素原子が薄膜２４側に拡散し、被加工基材１１の表面が除去されて、被加工基材１１の表面に加工パターン２４ａ〜２４が転写された被加工パターン１２ａ〜１２ｃが形成される。その後、酸等で金型２ｘの薄膜２４を溶解して除去することにより、図３１（ｃ）に示すように金型２ｘの加工基材２３の部分が離型される。
【００６５】
本発明の実施形態の第１の変形例に係る炭素系超硬質構造体の製造方法によれば、離型後の加工基材２３を再利用して薄膜２４を成膜することができるので、金型２ｘの表面に微細形状を加工することが不要となる。更に、複数の加工基材２３に一括して薄膜２４を成膜することで、複数の金型２ｘを容易に作製することができる。
【００６６】
本発明の実施形態の第１の変形例の実施例として、（株）誠南工業製ＥＢ蒸着装置ＳＥ−ＥＢを用いて、Ｗ基板上にＮｉ膜を成膜後の、基板と薄膜の界面のＮｉ原子数濃度の測定結果を図３２に示す。図３２から、Ｎｉ膜は約３μｍ厚で成膜されていることが確認できる。また、Ｗ基板及びＮｉ膜からなる金型を用いて、Ａｒ雰囲気下、温度８００℃、圧力３０ＭＰａ、加熱及び加圧の保持時間１５分の条件下で転写実験を行ったときのグラファイト除去処理後の単結晶ダイヤモンド表面の断面形状プロファイルを図３３（ａ）に示す。図３３（ａ）に示すように、加工深さは約６ｎｍと小さいものの、単結晶ダイヤモンド表面に加工が行えることが分かった。
【００６７】
更に、Ｗ基板の代わりにＦｅ基板を用いて、同様の条件で転写実験を行ったときのグラファイト除去処理後の単結晶ダイヤモンド表面の断面形状プロファイルを図３３（ｂ）に示す。図３３（ｂ）に示すように、加工深さは約４ｎｍであり、Ｗ基板の場合と同程度の加工深さであることが分かった。そのため、Ｆｅ基板はＮｉ膜を介して炭素拡散反応に影響を与えないと考えられる。
【００６８】
（第２の変形例）
次に、図３４（ａ）〜図３４（ｃ）を参照して、本発明の実施形態の第２の変形例に係る炭素系超硬質構造体の製造方法の一例を説明する。図３４（ａ）に示すように、単結晶ダイヤモンド等の炭素系超硬質材料からなる被加工基材１１の表面に、遷移金属からなる複数の金属部材（マイクロワイヤ）５１を配列する。複数のマイクロワイヤ５１は円柱状であり、複数のマイクロワイヤ５１の直径は適宜設定される。複数のマイクロワイヤ５１を構成する遷移金属としては、本発明の実施形態の第１の変形例と同様に、例えばＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗの単体又はこれらの合金が採用可能である。なお、複数のマイクロワイヤ５１は同一の遷移金属であってもよく、互いに異なる遷移金属であってもよい。
【００６９】
図３４（ｂ）に示すように、複数のマイクロワイヤ５１上に金属等からなる基板５２を配置し、図６に示した加工装置を用いて、複数のマイクロワイヤ５１を被加工基材１１の表面に加熱しながら圧接する。このとき、被加工基材１１を構成する炭素系超硬質材料と、複数のマイクロワイヤ５１を構成する遷移金属との化学反応により、被加工基材１１の表面に複数のマイクロワイヤ５１の形状が転写された溝状の被加工パターン（ラインパターン）を形成する。その後、複数のマイクロワイヤ５１を除去することにより、図３４（ｃ）に示すように、被加工基材１１の表面に溝状の被加工パターン１２ｘが形成された炭素系超硬質構造体１ｘが製造される。
【００７０】
本発明の実施形態の第２の変形例に係る炭素系超硬質構造体の製造方法によれば、加工基材２１に微細パターン２１ａ〜２１ｉを加工して金型２を準備する必要がなく、金属部材の形状、サイズ及び配列パターンを調整することにより転写する微細パターンの制御が可能となる。
【００７１】
なお、図３４（ａ）及び図３４（ｂ）では、被加工基材１１の表面に、遷移金属からなる複数のマイクロワイヤ５１を配列した場合を例示したが、基板５２の表面に複数のマイクロワイヤ５１を配列することにより、基板５２及び複数のマイクロワイヤ５１により金型を構成してもよい。そして、この金型の複数のマイクロワイヤ５１を、被加工基材１１の表面に対向して配置して圧接してもよい。
【００７２】
本発明の実施形態の第２の変形例の実施例として、Ｗ基板に直径２５μｍのＮｉマイクロワイヤを配列した金型を用いて、Ａｒ雰囲気下、温度８００℃、圧力３０ＭＰａ、加熱及び加圧の保持時間１５分の条件下で転写実験を行ったときのグラファイト除去処理後の単結晶ダイヤモンド表面のＳＥＭ画像を図３５（ａ）に示し、図３５（ａ）のＡ−Ｂ線の断面形状プロファイルを図３５（ｂ）に示す。図３５（ａ）及び図３５（ｂ）から、単結晶ダイヤモンド表面に加工深さ約５００ｎｍ、幅約５μｍのマイクロラインパターンの加工が行われたことが確認できる。
【００７３】
また、本発明の実施形態の第２の変形例に係る炭素系超硬質構造体の製造方法で用いる金属部材の形状やサイズ、個数、配置位置は特に限定されず、種々の金属部材を採用可能である。例えば、図３６（ａ）に示すように、被加工基材１１の表面に、球状の遷移金属からなる金属部材５３を配置してもよい。球状の金属部材５３は、例えば３Ｄプリンタ等によりアレイ状に印刷してもよく、自己組織化により形成してもよい。球状の金属部材５３と被加工基材１１の表面を加熱しながら圧接することにより、図３６（ｂ）に示すように、被加工基材１１の表面に、球状の金属部材５３の形状が転写された曲面の凹部を有する被加工パターン１２ｙを形成することにより、炭素系超硬質構造体１ｙを製造することができる。
【００７４】
また、図３７（ａ）に示すように、被加工基材１１の表面に、格子状の平面パターンを有する遷移金属からなる金属部材５４を配置してもよい。格子状の金属部材５４と被加工基材１１の表面を加熱しながら圧接することにより、図３７（ｂ）に示すように、被加工基材１１の表面に金属部材５４の形状が転写された被加工パターン１２ｚを形成することにより、炭素系超硬質構造体１ｚを製造することができる。被加工パターン１２ｚは、格子状の平面パターンをなし、且つ溝状の微細パターンである。
【００７５】
（第３の変形例）
次に、図３８（ａ）及び図３８（ｂ）を参照して、本発明の実施形態の第３の変形例に係る金型の製造方法の一例を説明する。本発明の実施形態の第３の変形例に係る金型の製造方法は、図１（ａ）及び図１（ｂ）に示した複数の微細パターン（被加工パターン）１２ａ〜１２ｃが設けられた被加工基材１１を有する炭素系超硬質構造体１をマスター金型として用いる点が、ダイヤモンド圧子３を用いる本発明の実施形態に係る金型の製造方法と異なる。即ち、マスター金型としての炭素系超硬質構造体１の被加工パターン１２ａ〜１２ｃを加工パターンとして機能させる。
【００７６】
図３８（ａ）に示すように、被加工対象となる、遷移金属からなる加工基材２１を準備する。加工基材２１を構成する遷移金属としては、本発明の実施形態の第１の変形例と同様に、例えばＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗの単体又はこれらの合金を使用可能である。図３８（ｂ）に示すように、押し込み試験機等を用いて、例えば常温でマスター金型を構成する被加工基材１１の被加工パターン１２ａ〜１２ｃを加工基材２１に圧接して押し込むことにより、加工基材２１の表面に複数の被加工パターン１２ａ〜１２ｃが転写された複数の加工パターン２２ａ〜２２ｃを一括して形成する。この結果、加工パターン２２ａ〜２２ｃを有する金型２が製造される。
【００７７】
本発明の実施形態の第３の変形例に係る金型の製造方法によれば、図１（ａ）及び図１（ｂ）に示した炭素系超硬質構造体１をマスター金型として用いるので、複数ショットの繰り返し使用が可能であり、１ステップの押し込み成形で複数の加工パターン２２ａ〜２２ｃを一括して形成することができる。更に、加工基材２１に押し込み位置を移動しながら複数回の形状転写を行うことで、金型２の大面積化が可能である。
【００７８】
（その他の実施の形態）
上記のように、本発明は実施形態及び第１〜第３の変形例によって記載したが、この開示の一部をなす論述及び図面は本発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。本発明はここでは記載していない様々な実施の形態等を含むことは勿論である。したがって、本発明の技術的範囲は上記の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。
【符号の説明】
【００７９】
１，１ｘ…炭素系超硬質構造体
２，２ｘ，２００…金型
３…ダイヤモンド圧子
１０，２０…基板
１１，１０１…被加工基材
１２ａ〜１２ｉ，１２ｘ〜１２ｚ，１０２…被加工パターン
２１，２３，２０１…加工基材
２２ａ〜２２ｉ，２３ａ〜２３ｃ，２４ａ〜２４ｃ，２０２…加工パターン
２４…薄膜
３０…制御装置
３１，３２…治具
３３，３４…弾性シート
３５，３６…支持部
３７…石英チャンバ
３８…熱電対
３９…加圧駆動部
４０…赤外線ランプ
４１…不活性ガス供給部
４２，４４，４６…バルブ
４３…冷却ガス供給部
４５…真空ポンプ
５１，５３，５４…金属部材
５２…基板
１０１ａ…グラファイト層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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