(57)【要約】【課題】高温加熱やフラックス添加などを行わずに、脈石分が10%以下とされた高品位鉄源を製造する。【解決手段】本発明の高品位鉄源の製造方法は、原料鉱石に対する総鉄量Total.Fe、SiO2量、Al2O3量（質量％）を用いて、(SiO2+Al2O3)/Total.Fe×100で表される脈石率が15％以上とされた劣質鉄鉱石に対して、当該劣質鉄鉱石を原料鉱石として還元を行い、還元後の原料鉱石１を磁選して脈石率が10%以下とされた高品位鉄源を製造する高品位鉄源の製造方法であって、水素ガス、メタンガス、又は一酸化炭素ガスのうち、少なくとも１種類以上を含む還元性のガスを用いて原料鉱石の還元を行うものとし、原料鉱石を還元する還元時間をｔ、水素ガスの濃度をPH2、メタンガスの濃度をPCH4、一酸化炭素ガスの濃度をPCOの間に所定の関係が成立するように、原料鉱石を還元することを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料鉱石に対する総鉄量Total.Fe、SiO2量、Al2O3量（質量％）を用いて、(SiO2+Al2O3)/Total.Fe×100で表される脈石率が15％以上とされた劣質鉄鉱石に対して、当該劣質鉄鉱石を原料鉱石として還元を行い、還元後の原料鉱石を磁選して脈石率が10%以下とされた高品位鉄源を製造する高品位鉄源の製造方法であって、
水素ガス、メタンガス、又は一酸化炭素ガスのうち、少なくとも１種類以上を含む還元性のガスを用いて前記原料鉱石の還元を行うものとし、
前記原料鉱石を還元する還元時間をｔ［min.］、前記水素ガスの濃度をPH2［体積%］、メタンガスの濃度をPCH4［体積%］、一酸化炭素ガスの濃度をPCO［体積%］とした場合に、式（１）の関係が成立するように、前記原料鉱石を還元することを特徴とする高品位鉄源の製造方法。
【数１】
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【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、劣質鉄鉱石の鉄品位を向上させて、鉄鋼原料として使用可能な高品位鉄源を製造する高品位鉄源の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来より、鉄鋼原料である鉄鉱石の品位は含有する脈石の少なさで決定される。つまり、脈石成分としては主にSiO2、Al2O3が挙げられ、脈石成分（不要成分）であるSiO2やAl2O3が少なければ少ないほど鉄鉱石は高品位とされている。そのため、従来より高炉で使用される鉄鉱石は、鉄鉱石中のTotal.Fe、SiO2量、Al2O3量(質量％)を用いて(SiO2+Al2O3)/Total.Fe×100で表される脈石率(％)で品位が評価され、脈石率(％)が10％以下のものを使用することとされていた。
【０００３】
しかし、近年は良質鉄源の枯渇に伴い、脈石分の少ない鉄鉱石を入手することが困難となりつつある。上述のように高炉には脈石率10%以下の鉄鉱石が使用されるため、10%以上の鉄鉱石については選鉱して脈石分を落としてから使用する必要がある。
このような選鉱の方法としては、粉砕した鉄鉱石を浮選あるいは磁選することにより品位を向上させる手法が行われてきた。ただ、従来より行われてきた粉砕鉱石の浮選や磁選は、酸化鉄中に脈石分が固溶した鉄鉱石を用いる場合や、微細な脈石分が分散した鉄鉱石を用いる場合には、あまり効果がない。それゆえ、このように脈石分が固溶または微分散された低品位鉱石に対しても脈石分を効果的に除去する技術として、以下の特許文献１〜３のようなものが開発されている。
【０００４】
例えば、特許文献１には、低品位鉱石の有効利用を可能とする、製造効率良く還元鉄である粒鉄を製造可能な、鉱石を用いた粒鉄製造方法が開示されている。この特許文献１の粒鉄製造方法は、鉱石と、炭素系固体還元材と、造滓材とを、混合した混合原料を移動型炉床上に積載し、該炉床上部から熱供給して混合原料を還元し、更に溶融させて還元鉄である粒鉄を製造するものとなっている。また、この粒鉄製造方法では、造滓材の少なくとも一部としてＮａ及び／またはＫの化合物を使用することとされている。
【０００５】
また、特許文献２には、酸化鉄含有物質と炭素質還元剤を含む塊成物を還元した後、磁選することで鉄純度の高い金属鉄を製造する金属鉄の製造方法が開示されている。この特許文献２の金属鉄の製造方法は、酸化鉄含有物質および炭材を含む塊成物を加熱して金属鉄含有焼結体を製造し、得られた金属鉄含有焼結体の少なくとも一部を粉砕し、スラグを除去して金属鉄を製造するものとなっている。この方法によれば、酸化鉄含有物質として、脈石含有量の多い低品位な酸化鉄含有物質を用いた場合であっても、金属鉄含有焼結体からのスラグ除去率を高めることができるとされている。
【０００６】
さらに、特許文献３には、酸化鉄原料を還元性ガスで還元して還元鉄を製造する方法において、排出ガス、又は導入する還元ガス組成を所定の組成範囲に制御する方法が開示されている。この特許文献３の方法によれば、直接還元製鉄法における還元装置の操業をより安定化することができるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１１−１３２５７８号公報
【特許文献２】特開２０１６−０１４１８４号公報
【特許文献３】特開２０１４−１１１８１３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
ところで、特許文献１の技術は、炭素系固体還元材を内装して還元を行うため、混合原料を1200℃以上、好ましくは1450℃以上に加熱することが必要となる。また、一部を溶融させるために脈石同様に不純物となるフラックスの添加が必要であり、後で不純物であるフラックスを除去する工程が必要となるため効率の良い方法とは言えない。さらに、炭素系固体還元材を使用することにより、炭素系固体還元材に由来する硫黄分が回収鉄中にも含まれることになるため、後工程（使用時）に脱硫処理が必要となる。
【０００９】
また、特許文献２の技術は、脈石分が溶融したスラグから、粉砕後の平均粒径を４５μｍとしてスラグ除去率を高めるものであり、本発明のように酸化鉄中に脈石分が固溶した鉄鉱石や微細な脈石分が分散した鉄鉱石を対象とするものではない。つまり、特許文献２の技術は、本発明とは脈石の存在形態が異なるため、本発明のように粉砕により劣質鉄鉱石の鉄品位を向上させる方法の指針とはなり得ないものとなっている。
【００１０】
加えて、特許文献２の技術も、炭素質還元剤を内装して還元を行うため、塊成物を1200℃以上に加熱することが必要となる。また、塊成物の一部を溶融させるために脈石同様に不純物となるフラックスの添加が必要であり、後で不純物であるフラックスを除去する工程が必要となるため効率の良い方法とは言えない。
さらに、特許文献３の還元鉄の製造方法は、塊成物が炉内で粉化しないよう還元形態を制御するものであり、脈石分の分離を目的としていないため、本発明のように還元及び磁選により劣質鉄鉱石の脈石分を取り除いて鉄品位を向上させる方法の指針とはなり得ないものとなっている。
【００１１】
つまり、上述した特許文献１〜３の技術は、酸化鉄中の脈石分を除去して劣質鉄鉱石の鉄品位を向上可能なものではあっても、脈石分を除去する際に高温加熱が必要であったり、溶銑中に持ち込まれたフラックスや硫黄分を後で除去することが必要となったりするものであり、加熱設備に余計なコストが必要となったり余計な後工程が必要となったりして脈石分の除去を簡便且つ効率的に行えるものではなかった。
【００１２】
本発明は、上述の問題に鑑みてなされたものであり、高温加熱やフラックス添加などを行わなくても、高炉で利用可能な脈石分が10%以下とされた高品位鉄源を簡便且つ効率的に製造することができる高品位鉄源の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記課題を解決するため、本発明の高品位鉄源の製造方法は以下の技術的手段を講じている。
即ち、本発明の高品位鉄源の製造方法は、原料鉱石に対する総鉄量Total.Fe、SiO2量、Al2O3量（質量％）を用いて、(SiO2+Al2O3)/Total.Fe×100で表される脈石率が15％以上とされた劣質鉄鉱石に対して、当該劣質鉄鉱石を原料鉱石として還元を行い、還元後の原料鉱石を磁選して脈石率が10%以下とされた高品位鉄源を製造する高品位鉄源の製造方法であって、水素ガス、メタンガス、又は一酸化炭素ガスのうち、少なくとも１種類以上を含む還元性のガスを用いて前記原料鉱石の還元を行うものとし、前記原料鉱石を還元する還元時間をｔ［min.］、前記水素ガスの濃度をPH2［体積%］、メタンガスの濃度をPCH4［体積%］、一酸化炭素ガスの濃度をPCO［体積%］とした場合に、式（１）の関係が成立するように、前記原料鉱石を還元することを特徴とする。
【００１４】
【数１】
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【発明の効果】
【００１５】
本発明の高品位鉄源の製造方法によれば、高温加熱やフラックス添加などを行わなくても、高炉で利用可能な脈石分が10%以下とされた高品位鉄源を簡便且つ効率的に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明に係る高品位鉄源の製造方法の手順を示した模式図である。
【図２】実施例及び比較例に用いられた原料鉱石の粒度分布を示す図である。
【図３】パラメータＸと、鉄鉱石の脈石率との相関関係を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
［第１実施形態］
以下、本発明の高品位鉄源の製造方法の実施形態を、図面に基づき詳しく説明する。
図１は、本実施形態の高品位鉄源の製造方法を模式的に示したものである。
図１に示すように、本実施形態の高品位鉄源の製造方法は、（１）鉄鉱石中（原料鉱石１中）の酸化鉄６を金属鉄４に還元する還元工程、（２）還元工程で還元された後の鉄鉱石を磁選する磁選工程の２つの工程に従って高品位鉄源を製造するものとなっている。
【００１８】
次に、本実施形態の高品位鉄源の製造方法を構成する各工程について説明する。
まず、本実施形態の高品位鉄源の製造方法に原料鉱石として用いられる劣質鉱石について説明する。この劣質鉱石は、一般に高炉に原料鉱石として投入可能な脈石率が10%以下の鉄鉱石ではなく、脈石率(％)が15％以上とされたものであり、不純物を多く含有するものとなっている。
【００１９】
なお、脈石率とは、原料鉱石中に含まれる不純物成分(質量％)、すなわちSiO2量や Al2O3量(質量％)を、原料鉱石（鉄鉱石）中のTotal.Fe (質量％)で除したものであり、以下の式（２）のように定義されるものである。
【００２０】
【数２】
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【００２１】
還元工程は、原料鉱石中に含まれる酸化鉄６を金属鉄４に還元するものであり、本実施形態では高温とされた雰囲気中に位置する原料鉱石に、還元性のガスを接触させることで、原料鉱石の還元を行うものとなっている。
上述した還元処理は、原料鉱石を容器などに収容して高温状態で還元性のガスと反応させることで実施されるものであり、還元性のガスを貯留すると共に加熱可能な加熱炉を用いて行われる。例えば、本実施形態では、回転する円筒型（ドラム型）の回転加熱炉の内部に原料鉱石を装入し、炉内を950℃程度の温度に加熱しつつ、還元性ガスを送り込んで還元を行うものとなっている。
【００２２】
また、本実施形態の還元処理で用いられる還元性のガスは、還元成分として水素ガス（H2）、メタンガス（CH4）、一酸化炭素ガス（CO）の中から、少なくとも１種類以上を含む混合ガスとなっている。これらの混合ガスを用いることで1000℃以下となるような比較的低温であっても酸化鉄６の還元反応が可能となる。つまり、本実施形態の還元処理では1000℃を超える高温の加熱は必要ではなく、昇温に時間やコストが必要となることはない。
【００２３】
具体的には、上述した還元性のガスには、在来型の天然ガスや、シェールガス、タイトサンドガス、コールベッドメタン、メタンハイドレードのような非在来型の天然ガスのように自然界で産出されるガスだけでなく、高炉炉頂ガス、コークス炉ガスなどのような製鉄所内で人工的に発生する副生ガスなどを、単独又は混合して用いることができる。
磁選工程は、還元工程で還元された原料鉱石１を、磁石の磁力を用いて、磁石に磁着する粒子（磁着粒子２）と磁着しない粒子（非磁着粒子３）とに分別する工程である。本実施形態の磁選工程では、上述した還元工程において原料鉱石中の酸化鉄６が金属鉄４に還元されているため、還元後の原料鉱石１（鉄鉱石）の粒子に金属鉄４が多く含まれている場合はその粒子は磁石に磁着し、金属鉄４が少ししか含まれていない場合はその粒子は磁石に磁着しない。
【００２４】
本発明の磁選工程は、上述した金属鉄４の磁着特性を利用した磁選機を用いて行われるものであり、本実施形態ではベルト式の磁選機を用いて還元後の原料鉱石１の粒子の中から金属鉄４を多く含む粒子を乾式で磁選する構成となっている。なお、本発明の磁選工程には、ドラム式磁選機や吊り下げ式磁選機のようなベルト式以外の磁選機を用いても良いし、乾式磁選ではない湿式磁選を採用しても良い。また、本実施形態の磁選機の場合であれば、直下位置においてガウスメータで測定した場合に1200［Ｇ］となるような磁石（磁力）が使用されている。
【００２５】
上述した還元工程を行えば、原料鉱石１の粒子の中には還元によって金属鉄４が多く含まれるようになった粒子と金属鉄４をあまり含んでいない粒子とが含まれるようになる。それゆえ、還元工程に続く磁選工程で還元後の原料鉱石１の粒子を処理すると、金属鉄４を多く含む粒子は磁着粒子２として磁石に磁着し、脈石分５のような金属鉄４をあまり含まない原料鉱石１の粒子は非磁着粒子３として磁石に磁着しないので、磁着特性を具備するかどうかで還元後の原料鉱石１の粒子を磁着粒子２と非磁着粒子３とに分別することができる。そのため、劣質鉱石から脈石分５を確実に分離して高品位鉄源を製造することが可能となる。
【００２６】
ところで、本実施形態の高品位鉄源の製造方法は還元工程の還元条件を規定するものであり、この還元条件は上述した磁着粒子２と非磁着粒子３との分別に大きく影響する。具体的には、本実施形態の製造方法では、まず水素ガス、メタンガス、又は一酸化炭素ガスのうち、少なくとも１種類以上を含む還元性のガスを用いて原料鉱石の還元を行うものとし、原料鉱石を還元する還元時間をｔ［min.］、水素ガスの濃度をPH2［体積%］、メタンガスの濃度をPCH4［体積%］、一酸化炭素ガスの濃度をPCO［体積%］とした場合に、以下の式（１）の関係が成立することを特徴としている。
【００２７】
【数３】
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【００２８】
つまり、本実施形態の製造方法は、還元性のガスに含まれる複数のガス成分について、還元性を備えたものを選択し、それぞれのガス成分の還元力に応じた係数を掛け合わせてパラメータＸとして表現し、パラメータＸが所望の値以上とされているかどうかで、劣質鉱石中の酸化鉄６が確実に金属鉄４に還元されているかどうかを判断している。
言い換えれば、パラメータＸは、還元性のガスの還元力（還元の影響度合い）を数値化したものである。このパラメータＸが大きくなればなるほど、還元性のガスの還元力が大きくなり、パラメータＸが小さくなればなるほど、還元性のガスの還元力が小さくなる。
【００２９】
具体的には、還元性のガスに含まれる水素ガスの係数を「１」とした場合、還元力が水素ガスより大きいメタンは係数が「２」となる。また、同様な理由から、還元力が水素ガスより小さい一酸化炭素ガスは係数が「０．３」となる。言い換えれば、このパラメータＸに含まれる各係数は、還元に対するそれぞれのガス成分の影響度合いを示すものである。それゆえ、上述したパラメータＸが５００以上となるように、在来型の天然ガスや副生ガスを適宜混合すると、原料鉱石１中の酸化鉄６を確実に金属鉄４に還元することができる。
【００３０】
このようにパラメータＸが５００以上となるような還元条件で原料鉱石を還元すれば、原料鉱石に含まれる酸化鉄６が確実に還元されて金属鉄４になり、原料鉱石から鉄源（金属鉄４）を精度良くかつ効率的に分離（選別）することが可能となる。
つまり、本実施形態の高品位鉄源の製造方法であれば、還元工程に1000℃以上の高温加熱を行わなくても、また後工程で除去が必要となるフラックスや炭素質還元剤（コークス）を使用しなくても、脈石率(％)が15％以上の劣質鉱石から、脈石率10%以下の高品位鉄源を製造することが可能となる。また、本実施形態の高品位鉄源の製造方法では、1000℃以上の高温加熱をしなくても、またフラックスや炭素質還元剤（コークス）を用いなくても還元が可能であるため、脈石率10%以下の高品位鉄源を低い製造コストで且つ高効率に製造することも可能となるのである。
【実施例】
【００３１】
次に、実施例及び比較例を用いて、本実施形態の高品位鉄源の製造方法が有する作用効果について、さらに詳しく説明する。
上述した実施例及び比較例は、上述した還元工程の処理条件（還元条件）、磁選工程の処理条件（磁選条件）のうち、還元工程の還元条件のみを変更した場合に、分離回収された鉄源の脈石率がどのように変化するかを実験したものである。
【００３２】
なお、実施例及び比較例に用いられた原料鉱石は、以下の組成を有するものとなっている。
【００３３】
【表１】
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【００３４】
また、実施例及び比較例に用いられた原料鉱石（上述した表１の原料鉱石）を、還元前に粒度計測すると、図２に示すような粒度分布結果を示す。
なお、上述した還元条件及び磁選条件の詳細は、以下の通りとなっている。
実施例及び比較例の還元工程は、内径が130mmφで長さ200mmのドラム型の回転加熱炉の炉内に上述した原料鉱石を装入し、炉内を950℃に加熱し、2rpmで回転する回転加熱炉の内部に還元ガスを供給して還元を行ったものである。
【００３５】
なお、炉内に供給される還元性のガスは、H2、CO、CH4、CO2、N2などのガスを混合したものであり、還元成分としてH2、CO、CH4を含んでいる。具体的には、H2が0〜80[vol％]、COが0〜80[vol％]、CH4が0〜35[vol％]、CO2が0〜15[vol％]、N2が0〜60[vol％]とされている。これらの組成の還元性のガスは、在来型の天然ガス、非在来型の天然ガス、高炉ガス、あるいはそれぞれの還元成分のみで形成されたガス（単独のガス）を適宜混合することで得ることができる。
【００３６】
また、実施例及び比較例では、炉内に還元ガスが供給されてからの経過時間、つまり還元工程が行われる還元時間を、5min、10min、30min、60minの４水準で変化させた。
実施例及び比較例の磁選工程は、ベルト式の磁選機を用いて磁着高さ（粉砕後の原料鉱石と磁石との距離）を10mmに固定して粒子を選別（磁選）したものである。なお、ベルト式の磁選機に用いられる磁石には、磁石直下で1200Gの磁力を有する磁石が利用されている。
【００３７】
脈石率は、磁選後の原料鉱石１について、原料鉱石１中に含まれる総鉄量「T.Fe」、不純物として含まれるSiO2やAl2O3（脈石分５）の鉱石中での濃度を分析で求め、求められた分析値を上述した式（１）を用いて求めたものである。
分離回収された鉄源の脈石率の計測結果を表２に示す。
【００３８】
【表２】
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【００３９】
還元性のガスのうち、還元成分としてH2を0〜80[vol％]、COを0〜80[vol％]、CH4を0〜35 [vol％]と高濃度に含む実施例（「実験番号No.1」〜「実験番号No.11」）は、パラメータＸが583〜6990となり、「Ｘ≧500」という条件をいずれも満足している。そのため、実施例については、還元条件の「判定」を合格（○）とした。これら「判定」が合格となる実施例は脈石率が7.5%〜9.4%となっており、脈石率が10%以下まで低減された高品位鉄源が製造されていることが確認された。
【００４０】
これに対して、還元成分であるH2、CO、CH4が低濃度であったり、還元時間が短い比較例（「実験番号No.11」〜「実験番号No.15」）は、パラメータＸが75〜450であり、「Ｘ≧500」という条件をいずれも満足していなかった。そのため、比較例については、還元条件の「判定」を不合格（×）とした。これら「判定」が不合格となる比較例は脈石率が11.5%〜16.1%となっており、脈石率が10%を超える品位が良くない鉄源が製造されていることが確認された。
【００４１】
一方、上述した表２の結果は、脈石率とパラメータＸとの相関関係をまとめた図３においても明らかである。つまり、横軸にパラメータＸを採り、縦軸に脈石率を採ると、パラメータＸが０から順に増加していくと、脈石率が急激に減少し、ある脈石率でそれ以上は低下しなくなるような変化傾向を示す。この脈石率の低下がおちつくパラメータＸが500であり、この点から判断すると脈石率を10％以下にするためにはパラメータＸを500以上としなくてはならないことがわかる。
【００４２】
以上のことから、パラメータＸが500以上となるように還元を行えば、脈石率が10%以下まで低減された高品位鉄源を製造可能と判断される。
なお、今回開示された実施形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。特に、今回開示された実施形態において、明示的に開示されていない事項、例えば、運転条件や操業条件、各種パラメータ、構成物の寸法、重量、体積などは、当業者が通常実施する範囲を逸脱するものではなく、通常の当業者であれば、容易に想定することが可能な値を採用している。
【符号の説明】
【００４３】
１  還元後の原料鉱石
２  磁着粒子
３  非磁着粒子
４  金属鉄
５  脈石分
６  酸化鉄
T.Fe  総鉄量
M.Fe  総金属鉄量
【図１】
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【図２】
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【図３】
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