(57)【要約】ｉ）流体輸送層シート材料を選択するステップと、ｉｉ）燃料電池膜電極組立体の前記流体輸送層シート材料を使用するための目標レベルの圧縮Ｃｔ％を選択するステップと、ｉｉｉ）流体輸送層シート材料がＣｔ％の圧縮を達成する圧力Ｐｔを測定するステップと、ｉｖ）ａ）高分子電解質膜、ｂ）アノード触媒材料、ｃ）カソード触媒材料、ｄ）選択された流体輸送層シート材料を含むアノード側流体輸送層、およびｅ）選択された流体輸送層シート材料を含むカソード側流体輸送層を含んでなる膜電極組立体をプレスのプラテンの間に配置するステップと、ｖ）ガスケット材料を、高分子電解質膜のアノード面およびカソード面の外縁部分に置くステップと、ｖｉ）膜電極組立体を、Ｐｔの９０％〜１１０％の間にある押圧圧力Ｐｐまで圧縮するステップと、ｖｉｉ）ガスケット材料を、ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を形成するように実質的に固定するステップとを含んでなる、ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体（ＭＥＡ）を製造する方法が提供される。各々のガスケットのその接触面下での平均厚さＴｇが、｛Ｔｆ×（１００％−Ｃｔ％）｝の９０％〜１１０％の間にあり、ここで、Ｔｆは、それぞれの同じ側の流体輸送層の平均厚さである、上述の層を含んでなるＭＥＡが提供される。
2005526368.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を製造する方法であって、
ｉ）流体輸送層シート材料を選択するステップと、
ｉｉ）前記流体輸送層シート材料のＣｔ％を選択するものであって、その際、Ｃ％を、未圧縮の厚さの割合としての前記流体輸送層シート材料の厚さの圧縮とし、Ｃｔ％を、燃料電池膜電極組立体の前記流体輸送層シート材料を使用する際の目標レベルのＣ％であるとするステップと、
ｉｉｉ）前記流体輸送層シート材料がＣｔ％の圧縮を達成する圧力Ｐｔを測定するステップと、
ｉｖ）
ａ）外縁部分を有するアノード面、外縁部分を有するカソード面、および外側の周縁部を有する高分子電解質膜と、
ｂ）前記高分子電解質膜のアノード面の少なくとも一部分と接触するアノード触媒材料と、
ｃ）前記高分子電解質膜のカソード面の少なくとも一部分と接触するカソード触媒材料と、
ｄ）前記流体輸送層シート材料を含むアノード側流体輸送層であって、該アノード側流体輸送層が、前記アノード触媒材料の層と接触しており、かつ前記高分子電解質膜のアノード側の外縁部分を越えて延在していないアノード側流体輸送層と、
ｅ）前記流体輸送層シート材料を含むカソード側流体輸送層であって、該カソード側流体輸送層が、前記カソード触媒材料の層と接触しており、かつ前記高分子電解質膜のカソード側の外縁部分を越えて延在していないカソード側流体輸送層と、
を含んでなる膜電極組立体をプレス機のプラテンの間に配置するステップと、
ｖ）ガスケット材料を、前記高分子電解質膜のアノード面およびカソード面の外縁部分に置くステップと、
ｖｉ）前記膜電極組立体を、Ｐｔの９０％〜１１０％の間にある押圧圧力Ｐｐまで圧縮するステップと、
ｖｉｉ）前記ガスケット材料を、ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を形成するように実質的に固定するステップと、
を含んでなる、方法。
【請求項２】
押圧圧力Ｐｐが、Ｐｔの９５％〜１０５％の間にある、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ｖｉｉｉ）前記プレス機の一方または両方のプラテンと前記ガスケット材料との間に、浮彫り隆起部微細構造化接触パターンのネガ型レリーフを有する１個もしくは２個のパターニング・プレートを配置するステップをさらに含んでなる、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記浮彫り隆起部微細構造化接触パターンが、接合点で交じりあう隆起部を含んでなり、３つ以下の隆起部が、いずれか１つの接合点で交じりあう、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記浮彫り隆起部微細構造化接触パターンが六角形パターンである、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記浮彫り隆起部微細構造化接触パターンが縮退六角形パターンである、請求項４に記載の方法。
【請求項７】
前記ガスケット材料が、エチレン・プロピレン・ジエンモノマー・ゴム（ＥＰＤＭゴム）、ブチルゴム、およびシリコーンよりなる群から選択される、請求項３に記載の方法。
【請求項８】
前記エラストマのガスケット材料がシリコーンを含む、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記ガスケット材料が、エチレン・プロピレン・ジエンモノマー・ゴム（ＥＰＤＭゴム）、ブチルゴム、およびシリコーンよりなる群から選択される、請求項４に記載の方法。
【請求項１０】
前記エラストマのガスケット材料がシリコーンを含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
請求項１に記載の方法に従って製造されたガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項１２】
請求項２に記載の方法に従って製造されたガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項１３】
請求項３に記載の方法に従って製造されたガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項１４】
請求項４に記載の方法に従って製造されたガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項１５】
請求項５に記載の方法に従って製造されたガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項１６】
請求項６に記載の方法に従って製造されたガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項１７】
請求項７に記載の方法に従って製造されたガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項１８】
請求項８に記載の方法に従って製造されたガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項１９】
請求項９に記載の方法に従って製造されたガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項２０】
請求項１０に記載の方法に従って製造されたガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項２１】
ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体であって、
ａ）外縁部分を有するアノード面、外縁部分を有するカソード面、および外側の周縁部を有する高分子電解質膜と、
ｂ）前記高分子電解質膜のアノード面の少なくとも一部分と接触するアノード触媒材料と、
ｃ）前記高分子電解質膜のカソード面の少なくとも一部分と接触するカソード触媒材料と、
ｄ）流体輸送層シート材料を含むアノード側流体輸送層であって、該アノード側流体輸送層が、前記アノード触媒材料の層と接触しており、かつ前記高分子電解質膜の外側の周縁部に延在していないアノード側流体輸送層と、
ｅ）前記流体輸送層シート材料を含むカソード側流体輸送層であって、該カソード側流体輸送層が、前記カソード触媒材料の層と接触しており、かつ前記高分子電解質膜の外側の周縁部に延在していないカソード側流体輸送層と、
ｆ）前記高分子電解質膜のアノード側の外縁部分を越えて延在している、接触面を有するアノード側ガスケットと、
ｇ）前記高分子電解質膜のカソード側の外縁部分を越えて延在している、接触面を有するカソード側ガスケットと、
を含んでなり、
前記流体輸送層シート材料が目標圧縮Ｃｔ％によって特徴づけられ、その際、Ｃ％を、未圧縮の厚さの割合としての材料の厚さの減少とし、Ｃｔ％を、燃料電池膜電極組立体の前記流体輸送層シート材料を使用する際の目標レベルのＣ％であるとし、
各々のガスケットのその接触面下での平均厚さＴｇが、｛Ｔｆ×（１００％−Ｃｔ％）｝の９０％〜１１０％の間にあり、ここで、Ｔｆが、それぞれの同じ側の流体輸送層の平均厚さである、燃料電池膜電極組立体。
【請求項２２】
各々のガスケットのその接触面下での平均厚さＴｇが、｛Ｔｆ×（１００％−Ｃｔ％）｝の９５％〜１０５％の間にあり、ここで、Ｔｆが、それぞれの同じ側の流体輸送層の平均厚さである、請求項２１に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項２３】
前記ガスケットのそれぞれの接触面の少なくとも一部分が、浮彫り隆起部微細構造化接触パターンを有する、請求項２１に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項２４】
前記浮彫り隆起部微細構造化接触パターンが、接合点で交じりあう隆起部を含んでなり、３つ以下の隆起部が、いずれか１つの接合点で交じりあう、請求項２３に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項２５】
前記浮彫り隆起部微細構造化接触パターンが六角形パターンである、請求項２４に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項２６】
前記浮彫り隆起部微細構造化接触パターンが縮退六角形パターンである、請求項２５に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項２７】
前記ガスケット材料が、エチレン・プロピレン・ジエンモノマー・ゴム（ＥＰＤＭゴム）、ブチルゴム、およびシリコーンよりなる群から選択される、請求項２３に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項２８】
前記エラストマのガスケット材料がシリコーンを含む、請求項２７に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項２９】
前記ガスケット材料が、エチレン・プロピレン・ジエンモノマー・ゴム（ＥＰＤＭゴム）、ブチルゴム、およびシリコーンよりなる群から選択される、請求項２４に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項３０】
前記エラストマのガスケット材料がシリコーンを含む、請求項２９に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体。
【請求項３１】
前記ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体が、Ｐｔ％より大きい圧力まで圧縮される、請求項１１に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を含んでなる燃料電池。
【請求項３２】
前記ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体が、Ｐｔ％より大きい圧力まで圧縮される、請求項１３に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を含んでなる燃料電池。
【請求項３３】
前記ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体が、Ｐｔ％より大きい圧力まで圧縮される、請求項１４に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を含んでなる燃料電池。
【請求項３４】
前記ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体が、Ｐｔ％より大きい圧力まで圧縮される、請求項１７に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を含んでなる燃料電池。
【請求項３５】
前記ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体が、Ｐｔ％より大きい圧力まで圧縮される、請求項１９に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を含んでなる燃料電池。
【請求項３６】
前記ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体が、Ｐｔ％より大きい圧力まで圧縮される、請求項２１に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を含んでなる燃料電池。
【請求項３７】
前記ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体が、Ｐｔ％より大きい圧力まで圧縮される、請求項２３に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を含んでなる燃料電池。
【請求項３８】
前記ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体が、Ｐｔ％より大きい圧力まで圧縮される、請求項２４に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を含んでなる燃料電池。
【請求項３９】
前記ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体が、Ｐｔ％より大きい圧力まで圧縮される、請求項２７に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を含んでなる燃料電池。
【請求項４０】
前記ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体が、Ｐｔ％より大きい圧力まで圧縮される、請求項２９に記載のガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を含んでなる燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、通常燃料電池に用いられるものであって、それぞれのガスケットの高さが、それに隣接する流体輸送層（ＦＴＬ）の特性に最適化されるガスケット封止された膜電極組立体（ＭＥＡ）の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
米国特許出願公開第２００２／０，０３４，６７０号明細書は、シールとＭＥＡのガス拡散層との間の高さの相違が一定である膜電極組立体の封止用シールを開示している。この参考文献はまた、射出成形によってシールを形成する方法を開示しており、そこでは、ＭＥＡが、固定された圧力下に保持される成形型中に置かれ、シール材料がキャビティの中に充填される。
【０００３】
米国特許出願公開第２００１／０，０１９，７９０号明細書および米国特許出願公開第２００１／０，０１９，７９１号明細書は、高分子電解質膜に成型できる複数ローブ・ガスケットを含んでなる燃料電池を開示している。
【０００４】
米国特許第６，３３７，１２０号明細書は、シート材料の溝の中に形成されるガスケットを開示している。
【０００５】
米国特許第６，２６１，７１１号明細書は、燃料電池フロー・プレートの溝内に配置されるガスケットを含む燃料電池用シールを開示している。
【０００６】
米国特許第６，１５９，６２８号明細書は、多孔性基板の周縁部に熱可塑性プラスチック材料を含浸した多孔性基板を含む燃料電池を開示している。
【０００７】
米国特許第６，０８０，５０３号明細書は、ＭＥＡが、１個もしくはそれ以上のセパレーター・プレートに接着剤で結合した燃料電池を開示している。
【０００８】
米国特許第６，０５７，０５４号明細書は、いくつかの実施形態において、共拡張性の高分子電解質膜を有するＭＥＡ、および、多孔性電極層の中に含浸されたシリコーンなどのシール材料を有する多孔性電極層を開示している。この参考文献は、他の実施形態において、シールがＭＥＡを越えて延在する、ＭＥＡの多孔性電極層の中に含浸されたシール材料を有するＭＥＡを開示している。このシールは、リブおよび交差リブのパターンを含むことができる。
【０００９】
米国特許第５，９２８，８０７号明細書は、弾力性があり、可塑的に変形可能で、かつ導電性の黒鉛シールを含む高分子電解質燃料電池を開示している。
【００１０】
米国特許第５，４６４，７００号明細書は、周縁部で高分子電解質膜材料の代わりにガスケッチング材料を使用することによって、燃料電池における高分子電解質膜材料の量を最小にすることを目的とした燃料電池膜電極組立体（ＭＥＡ）用のガスケッチング・システムを開示している。
【００１１】
米国特許第５，４４１，６２１号明細書は、「交差隆起部」パターン、特に正方形のセルを形成する「交差隆起部」パターンを有する燃料電池用のシール面を開示している。この参考文献は、交差隆起部シール面を具体化する剛性セル・フレームを開示している。
【００１２】
米国特許第５，２６４，２９９号明細書は、エラストマ材料を充填した周囲部を有する、ＭＥＡに用いられる多孔性の支持体ボディーを開示している。
【００１３】
米国特許第４，７２１，５５５号明細書は、電解セルの電極フレームメンバ間に配置される固体シール手段を開示している。この参考文献は、図１７および図１８に示されている食塩電解槽（ｃｏｌｏｒ−ａｌｋａｌｉ  ｃｅｌｌｓ）などの内部セパレーターを有する電解セル、並びに、塩素酸塩電解槽などの内部セパレーターのない電解セルを記載している。図８および図９には、六角形のパターンが開示されている。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【００１４】
簡潔に述べると、本発明は、ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を製造する方法を提供する。この方法は、ｉ）流体輸送層シート材料を選択するステップと、ｉｉ）前記流体輸送層シート材料のＣｔ％を選択するステップ（この場合、Ｃ％は、未圧縮の厚さの割合としての前記流体輸送層シート材料の厚さの圧縮であり、Ｃｔ％は、燃料電池膜電極組立体の前記流体輸送層シート材料を使用する際の目標レベルのＣ％である）と、ｉｉｉ）前記流体輸送層シート材料がＣｔ％の圧縮を達成する圧力Ｐｔを測定するステップと、ｉｖ）ａ）高分子電解質膜、ｂ）アノード触媒材料、ｃ）カソード触媒材料、ｄ）選択された流体輸送層シート材料を含んでなるアノード側流体輸送層、およびｅ）選択された流体輸送層シート材料を含んでなるカソード側流体輸送層を含む膜電極組立体をプレス機のプラテンの間に配置するステップと、ｖ）高分子電解質膜のアノード面およびカソード面の外縁部分にガスケット材料を置くステップと、ｖｉ）膜電極組立体を、Ｐｔの９０％〜１１０％の間にある押圧圧力Ｐｐまで圧縮するステップと、ｖｉｉ）前記ガスケット材料を、ガスケット封止された燃料電池膜電極組立体を形成するように実質的に固定するステップとを含んでなる。より典型的には、押圧圧力Ｐｐは、Ｐｔの９５％〜１０５％の間にある。典型的には、この方法はまた、ｖｉｉｉ）プレス機の一方または両方のプラテンとガスケット材料との間に、浮彫り隆起部微細構造化接触パターンのネガ型レリーフを有する１個もしくは２個のパターニング・プレートを配置するステップを含んでなる。浮彫り隆起部微細構造化接触パターンは、典型的には接合点で交じりあう隆起部を含んでなり、この場合、六角形および縮退六角形パターンなどのいずれか１つの接合点で３つ以下の隆起部が交じりあう。ガスケット材料は、典型的には、エチレン・プロピレン・ジエンモノマー・ゴム（ＥＰＤＭゴム）、ブチルゴム、および最も典型的にはシリコーンから選択される材料を含む。
【００１５】
別の面では、本発明は、ａ）高分子電解質膜、ｂ）アノード触媒材料、ｃ）カソード触媒材料、ｄ）流体輸送層シート材料を含むアノード側流体輸送層、ｅ）前記流体輸送層シート材料を含むカソード側流体輸送層、ｆ）接触面を有するアノード側ガスケット、およびｇ）接触面を有するカソード側ガスケットを含んでなるＭＥＡを提供する。ここで、流体輸送層シート材料は、目標圧縮Ｃｔ％によって特徴づけられ、この場合、各々のガスケットのその接触面下での平均厚さＴｇが、｛Ｔｆ×（１００％−Ｃｔ％）｝の９０％〜１１０％の間にあり、ここで、Ｔｆは、それぞれの同じ側の流体輸送層の平均厚さである。一実施形態では、ガスケットの接触面は、典型的には接合点で交じりあう隆起部を含む浮彫り隆起部微細構造化接触パターンを支持し、この場合、３つ以下の隆起部が、六角形および縮退六角形パターンなどのいずれか１つの接合点で交じりあう。ガスケットは、典型的には、エチレン・プロピレン・ジエンモノマー・ゴム（ＥＰＤＭゴム）、ブチルゴム、および最も典型的にはシリコーンから選択された材料を含む。
【００１６】
従来技術の説明では述べられなかったことであるが、本発明によって提供されるものは、ＭＥＡおよびＭＥＡ製造方法である。このＭＥＡでは、燃料電池スタックで使用する間、最適の圧力を超えた広範囲の加圧下で、ＦＴＬ厚さがＭＥＡからＭＥＡへと変化しても、ガスケットとＭＥＡのＦＴＬとの間の高さの相違が、最適のＦＴＬ高さが達成されるまで、加えた圧力とともに変化するようにすることによって、ＦＴＬ層の最適の圧縮が達成されるであろう。
【００１７】
本出願では、「圧縮」は、Ｃ％として表され、圧縮された流体輸送層シート材料の厚さの減少として、未圧縮の厚さの割合として表される。例えば、５００マイクロメートルの未圧縮の厚さを有している層が、４５０マイクロメートルに圧縮されたとき、１０％の圧縮を有する。
【００１８】
「微細構造化」は、隆起部のパターンに関して、１，０００マイクロメートル未満、より典型的には６００マイクロメートル未満、最も典型的には３００マイクロメートル未満の幅を有し、２５０マイクロメートル以下、より典型的には１５０マイクロメートル未満、最も典型的には１００マイクロメートル未満の深さ（高さ）を有する隆起部から実質的になることを意味する。
【００１９】
「六角形パターン」は、３つ以下の隆起部が１点で交じりあうというルールに実質的に従う隆起部のパターンを意味し、そのパターンは、図３ａおよび図３ｂに示したように、６辺をもつ（六角形）セルを主に含んでなり、縁部領域では不完全なセルを含むことができる。
【００２０】
「縮退六角形パターン」は、３つ以下の隆起部が１点で交じりあうというルールに実質的に従う隆起部のパターンを意味し、そのパターンは、図４ａおよび図４ｂに示したように、６辺をもつ（六角形）セルに平行な２以上の連続辺を作ることによって６辺をもつ（六角形）セルから誘導することができる３辺、４辺、または５辺のセルを主に含んでなり、縁部領域では不完全なセルを含むことができる。
【００２１】
「一体化ガスケット」は、ＭＥＡに関して、ＭＥＡの高分子電解質膜、ＭＥＡの流体輸送層、またはその両方に結合したガスケット、最も典型的には、ＭＥＡの流体輸送層に含浸するガスケット材料を含んでなるガスケットを意味する。
【発明の効果】
【００２２】
燃料電池スタックで使用する間、ＦＴＬ厚さがＭＥＡからＭＥＡへと変化しても、広範囲の加圧下でＭＥＡのＦＴＬ層の最適な圧縮を達成することになるＭＥＡを提供するＭＥＡ製造方法を提供できることが、本発明の利点である。ガスケットとＭＥＡのＦＴＬとの間の高さの相違が、最適のＦＴＬ高さが達成されるまで、加えた圧力とともに変化するＭＥＡを提供できることが、本発明の利点である。複雑な金型を機械加工する必要性、金型にＭＥＡ構成部材を位置合わせするステップ、および、成型された物品を金型から取り除くステップを含めて、射出成形の欠点を回避できることが、本発明の利点である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
本発明は、一つの面において、一体化ガスケットを有する燃料電池に用いられるものであって、各々のガスケットの高さが、それに隣接する流体輸送層（ＦＴＬ）の特性に最適化されている膜電極組立体（ＭＥＡ）の製造方法を提供する。
【００２４】
膜電極組立体（ＭＥＡ）は、水素燃料電池などのプロトン交換膜燃料電池の中心的な構成要素である。燃料電池は、水素などの燃料と酸素などの酸化体との触媒された化合によって有用な電気を発生する電気化学電池である。典型的なＭＥＡは、固体電解質として機能する高分子電解質膜（ＰＥＭ）（イオン伝導性膜（ＩＣＭ）としても知られている）を含んでなる。ＰＥＭの１つの面はアノード電極層と接触しており、反対側の面はカソード電極層と接触している。各々の電極層は電気化学触媒を含み、典型的には白金金属を含んでいる。流体輸送層（ＦＴＬ）は、アノードおよびカソード電極材料への、並びにアノードおよびカソード電極材料からのガス輸送を促進し、電流を通す。典型的なＰＥＭ燃料電池では、プロトンが、アノードでの水素酸化によって形成され、カソードへ輸送されて酸素と反応し、電流が、電極に接続された外部回路に流れるのを可能にする。ＦＴＬはまた、ガス拡散層（ＧＤＬ）またはディフューザ／集電板（ＤＣＣ）と呼ばれる場合がある。アノードおよびカソード電極層は、それらが、完成されたＭＥＡのＰＥＭとＦＴＬの間に配置される限り、製造の間にＰＥＭまたはＦＴＬに塗布することができる。
【００２５】
任意の適切なＰＥＭを、本発明の実施に使用することができる。ＰＥＭは、典型的には、５０μｍ未満、より典型的には４０μｍ未満、より典型的には３０μｍ未満、最も典型的には約２５μｍの厚さを有する。ＰＥＭは、典型的にはナフィオン（Ｎａｆｉｏｎ）（登録商標）（デュポン・ケミカルズ（ＤｕＰｏｎｔ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）、デラウェア州ウィルミントン（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ，ＤＥ））およびフレミオン（Ｆｌｅｍｉｏｎ）（商標）（旭硝子社（Ａｓａｈｉ  Ｇｌａｓｓ  Ｃｏ．  Ｌｔｄ．）、日本、東京）などの酸官能性フルオロポリマーである高分子電解質を含んでなる。本発明において有用な高分子電解質は、典型的にはテトラフルオロエチレンおよび１種もしくはそれ以上のフッ化、酸官能性コモノマーとの共重合体である。典型的には、高分子電解質はスルホネート官能基を持つ。最も典型的には、高分子電解質はナフィオン（登録商標）である。高分子電解質は、典型的には１２００以下、より典型的には１１００以下、より典型的には１０５０以下、最も典型的には約１０００の酸当量を有する。
【００２６】
任意の適切なＦＴＬを、本発明の実施に使用することができる。典型的には、ＦＴＬは、炭素繊維を含んでなるシート材料を含んでなる。典型的には、ＦＴＬは、編織された炭素繊維構造体、および編織されてない炭素繊維構造体から選択される炭素繊維構造体である。本発明の実施に有用たり得る炭素繊維構造体には、東レ（Ｔｏｒａｙ）（商標）のカーボンペーパー、スペクトラカーブ（ＳｐｅｃｔｒａＣａｒｂ）（商標）カーボンペーパー、ＡＦＮ（商標）炭素不織布、およびゾルテック（Ｚｏｌｔｅｋ）（商標）炭素布などを含むことができる。ＦＴＬは、カーボン粒子コーティング、親水化処理、およびポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）によるコーティングなどの疎水化処理を含めて、様々な材料でコーティングまたは含浸することができる。ＦＴＬシート材料の機械的特性を実質的にもたらさない処理が、以下に述べる目標圧縮Ｃｔ％の決定の前か後に、発生する可能性がある。
【００２７】
燃料電池で使用する間、ＦＴＬは、圧縮圧力下にあることになる。この圧力は、ＦＴＬと、エンド・プレートまたは両極性プレートとして知られている隣接する電流伝導プレートとの間に良好な電気的接触を提供するのに十分でなければならない。しかし、この圧力は、ＦＴＬ中の流体の流れを制限するほど、または、ＦＴＬの材料に圧潰損傷を引き起こすほど大きいものであってはならない。どんな流体輸送層シート材料を与えられても、ＦＴＬシート材料の厚さの圧縮を未圧縮の厚さの割合として表した最適の圧縮度Ｃ％を、決定し得る。この目標圧縮Ｃｔ％は、電気伝導性と流体伝導性の競合する利益を釣り合わせる任意の適切な方法によって決定することができる。所与の流体輸送層シート材料に対し、次に、どんな圧力または圧力範囲が、ＦＴＬシート材料を目標圧縮Ｃｔ％まで圧縮するようになるかを決定することによって、目標圧力Ｐｔを測定することができる。本発明の実施では、作動中の燃料電池のＭＥＡ上にかかる操作圧力は、本明細書で述べるガスケットが、Ｐｔより大きい圧力で達成される目標圧縮Ｃｔ％を提供するので、Ｐｔより大きい場合があることが理解されよう。
【００２８】
任意の適切な触媒を、本発明の実施に使用することができる。典型的には、炭素担持された触媒粒子が使用される。典型的な炭素担持触媒粒子は、５０〜９０重量％炭素および１０〜５０重量％触媒金属であり、触媒金属は、典型的には、カソードの場合はＰｔ、アノードの場合は重量比２：１のＰｔおよびＲｕを含んでなる。典型的には、触媒は、触媒インクの形でＰＥＭにまたはＦＴＬに塗布される。触媒インクは、典型的には高分子電解質材料を含んでなり、それは、ＰＥＭを構成する同じ高分子電解質材料でもよく、または、そうでなくてもよい。この高分子電解質は、典型的には、ナフィオン（登録商標）（デュポンケミカルズ、デラウェア州ウィルミントン）およびフレミオン（Ｆｌｅｍｉｏｎ）（商標）（旭硝子社、日本、東京）などの酸官能性フルオロポリマーである。本発明に使用するインクに有用な高分子電解質は、典型的にはテトラフルオロエチレンと１種もしくはそれ以上のフッ化、酸官能性コモノマーとの共重合体である。典型的には高分子電解質は、スルホネート官能基を持つ。最も典型的には高分子電解質はナフィオン（登録商標）である。高分子電解質は、典型的には１２００以下、より典型的には１１００以下、より典型的には１０５０以下、最も典型的には約１０００の当量を有する。触媒インクは、典型的には高分子電解質の分散液中の触媒粒子の分散液を含んでなる。このインクは、典型的には５〜３０％の固体（すなわちポリマーと触媒）、より典型的には１０〜２０％の固体を含む。電解質分散液は、典型的には水分散液であり、それは、追加としてグリセリンおよびエチレングリコールなどのアルコールおよび多価アルコールを含むことができる。水、アルコール、および多価アルコールの含有量は、インクの流動特性を変更するために調節することができる。インクは、典型的には０〜５０％のアルコールおよび０〜２０％の多価アルコールを含む。さらに、インクは、適切な分散剤を０〜２％含むことができる。インクは、典型的には加熱しながら撹拌し、続けてコーティング可能な粘稠度まで希釈することによって製造することができる。
【００２９】
触媒は、ハンドブラッシング、ノッチバーコーティング、流体含有ダイ・コーティング、巻線ロッド・コーティング、流体ベアリング・コーティング、スロット・フェッド・ナイフ・コーティング、３ロール・コーティング、またはデカール転写を含めて、手動および機械的方法を含む任意の適切な手段によってＰＥＭまたはＦＴＬに塗布することができる。コーティングは、一回の塗布、または複数回の塗布で達成することができる。
【００３０】
図１および図２を参照すると、本発明によるＭＥＡは、以下の順序で５つの層を含んでなる。アノード側流体輸送層（２）、アノード触媒材料の薄層（図示せず）、高分子電解質膜（１）、カソード触媒材料の薄層（図示せず）、およびカソード側流体輸送層（３）。各々の触媒層は、ＰＥＭおよび１つのＦＴＬと接触する。典型的には、流体輸送層（２，３）は、高分子電解質膜（１）の外側の縁部まで延在しない。典型的には、触媒層は、それらのそれぞれのＦＴＬ（２、３）の周縁部を越えて延在しない。図１および図２のそれぞれが本発明によるＭＥＡの断面を表すが、本発明によるＭＥＡは、典型的には各々の面上に類似した縁部を有することが容易に理解されよう。
【００３１】
本発明による方法では、ＭＥＡのこれら５つの構成要素（ＰＥＭ、２つのＦＴＬ、および２つの触媒層）が、図１に示すように、プレス機のプラテン（３０，３１）の間に配置される。場合により、パターニング・プレート（２０，２１）は、浮彫り隆起部微細構造化接触パターンのネガ型レリーフ（２２，２３）を有しており、各々のガスケットの接触面にパターン化される浮彫り隆起部微細構造化接触を形成するために、プレス機の一方または両方のプラテン（３０、３１）とガスケット材料（１０）との間に配置することができる。
【００３２】
ガスケット材料（１０）は、ＰＥＭのアノード面およびカソード面の外縁部分に置かれる。プラテン（３０，３１）間に配置された層および材料は、典型的には下から上の順に置かれることが理解されよう。図２に示すように、次にこの構造体は、Ｐｔの９０％〜１１０％の間、より典型的にはＰｔの９５％〜１０５％の間、最も典型的にはＰｔに等しい押圧圧力Ｐｐまで圧縮される。典型的には、熱もまた加えられる。次に、ガスケット材料は、その隣接する流体輸送層（ＦＴＬ）の特性に最適化された高さのガスケットを形成するように、実質的に固定される。アノード側およびカソード側ガスケット材料（１０）は、図２に示すように、ＰＥＭ（１）の外側の周縁部のまわりで接合することができ、または、ガスケット材料は、ＰＥＭ（１）のそれらのそれぞれの面上に分離したままで存在できる。
【００３３】
ＦＴＬ材料は、圧力を取り除いたとき、はね返ることになろうが、一方、ガスケット材料は、加圧の間所与の形状に固定されているが、実質的にはね返ることはないことが理解されよう。したがって、ＦＴＬは、微細構造化ガスケットのパターンにあるピークが、ＦＴＬより高い場合があるけれども、典型的には対応するガスケットの平均高さ（厚さ）より高い。典型的には、ガスケット高さ（Ｔｇ）は、Ｃｔ％で、すなわちＴｆ×（１００％−Ｃｔ％）で、流体輸送層の高さの近くにとどまることになる。ここで、Ｔｆは流体輸送層の平均厚さである。典型的にはＴｇはＴｆ×（１００％−Ｃｔ％）の９０〜１１０％内にあり、より典型的にはＴｇはＴｆ×（１００％−Ｃｔ％）の９５〜１０５％内にあるだろう。ＴｇおよびＴｆは、それぞれ、ＭＥＡの単一側でのガスケットおよびＦＴＬの厚さを指す。
【００３４】
熱可塑性プラスチック材料および硬化可能な材料を含めて、任意の適切なガスケット材料を使用することができる。エラストマのガスケット材料は、典型的には導電性ではない。ガスケット材料は、典型的には、エチレン・プロピレン・ジエンモノマー・ゴム（ＥＰＤＭゴム）またはブチル・ゴム、あるいはシリコーンなどのゴムから選択され、最も典型的にはシリコーンである。硬化材料は、それらが実質的に硬化するときに実質的に固定される。実質的な硬化とは、典型的には、ガスケット材料が、外力の非存在下で安定な形状を維持することになるような程度に硬化することを意味する。より典型的には、実質的な硬化とは、実質的に完全に硬化することを意味する。別の硬化ステップが、あとに続く場合がある。熱可塑性エラストマおよびエラストマの接着剤もまた、ガスケット材料として使用することができる。熱可塑性プラスチック材料は、それらがＴｇ未満に冷却されたときに実質的に固定される。
【００３５】
適切な圧縮温度および所要時間は、使用する材料によって決定される。典型的には、Ｐｔは、１ＭＰａ〜３ＭＰａの間、より典型的には１ＭＰａ〜２ＭＰａの間、最も典型的には約１．７ＭＰａである。典型的な圧縮温度は、８０℃〜１５０℃の間、より典型的には１２０℃〜１４０℃の間、最も典型的には約１３２℃である。典型的な圧縮所要時間は、１分〜１５分の間、より典型的には３分〜８分の間、最も典型的には約５分である。
【００３６】
ガスケットは、任意の適切な幅でよい。ガスケットの幅は、ＭＥＡの周囲のまわりで変化する場合がある。ＭＥＡのガスケット部分は、ＭＥＡの平面に垂直な穴部カットに適応させることができる。ＭＥＡは、任意の適切な周縁部形状を有することができる。各々のガスケット材料を、それぞれのＦＴＬの外縁部分の中に含浸することができる。典型的には、このようにして形成されたＭＥＡの縁部分は、任意の適切な方法によって形を整えられ、その結果、各々のガスケットの外側の周縁部は、ＰＥＭの外側の周縁部と共拡張性になるだろう。
【００３７】
ガスケットは、浮彫り隆起部微細構造化接触パターンを含んでなることができる。浮彫り隆起部微細構造化接触パターンは、典型的には、接合点で交じりあう隆起部を含んでなり、この場合、３つ以下の隆起部が、いずれか１つの接合点で交じりあう。本発明による浮彫り隆起部微細構造化接触パターンは、六角形パターンが有利であり、そのパターンは、図３ａおよび図３ｂに示したパターンを含むことができ、または、縮退六角形パターンが有利であり、そのパターンは、図４ａおよび図４ｂに示したパターンを含むことができる。本発明による浮彫り隆起部微細構造化接触パターンは、どんな漏れをも局所化して、かつ広がるのを防ぐようなセルからなることが有利である。セルからなるパターンはまた、複数の穴部が、穴部間の接続通路を開けることなく、ＭＥＡの平面に対して垂直に、ＭＥＡのガスケット部分にカットされるのを可能にする。本発明による接触面は、さほど圧縮できないが、圧力下で変形して、シールする形状に形成されるエラストマ材料から製造されることが理解されよう。この接触パターンが、隆起部が接合点で交じりあうところでさえ、エラストマ材料が圧力下で移動する余地を都合よく許容するようになる。本発明によるＭＥＡでは、セルからなるパターン中の隆起部の最大変形能力は、いずれか１つの接合点で交じりあう隆起部の数を、幾何形状によって許容される最小の３に限定することによって、維持される。
【００３８】
浮彫り隆起部微細構造化接触パターンを含む隆起部は、典型的には、１，０００マイクロメートル未満、より典型的には６００マイクロメートル未満、最も典型的には３００マイクロメートル未満の無負荷時の幅を有し、典型的には２５０マイクロメートル以下、より典型的には１５０マイクロメートル未満、最も典型的には１００マイクロメートル未満の深さ（高さ）を有する。
【００３９】
本発明によるＭＥＡは、ａ）高分子電解質膜、ｂ）アノード触媒材料、ｃ）カソード触媒材料、ｄ）流体輸送層シート材料を含むアノード側流体輸送層、ｅ）前記流体輸送層シート材料を含むカソード側流体輸送層、ｆ）接触面を有するアノード側ガスケット、およびｇ）接触面を有するカソード側ガスケットを含んでなり、前記流体輸送層シート材料が、目標圧縮Ｃｔ％によって特徴づけられ、この場合、各々のガスケットのその接触面下での平均厚さＴｇが、｛Ｔｆ×（１００％−Ｃｔ％）｝の９０％〜１１０％の間にあり、ここで、Ｔｆは、それぞれの同じ側の流体輸送層の平均厚さであり、より典型的には、Ｔｇは、｛Ｔｆ×（１００％−Ｃｔ％）｝の９５％〜１０５％の間にある。上述のように、ガスケットの接触面には、浮彫り隆起部微細構造化接触パターンを有することができ、典型的には接合点で交じり会う隆起部を含んでなり、この場合、３個以下の隆起部が、六角形および縮退六角形パターンなどのいずれか１つの接合点で交じりあう。微細構造化接触面の高さは、表面の平均高さによって示される。パターン形成された表面の高さが、変形させる圧力下で、その平均高さに近づくことになることが理解されよう。ガスケットは、上記した材料を含んでなることができ、より典型的には、エチレン・プロピレン・ジエンモノマー・ゴム（ＥＰＤＭゴム）、ブチルゴム、および最も典型的にはシリコーンから選択される。
【００４０】
燃料電池で使用する間、本発明によるＭＥＡは、Ｐｔより大きい広範囲の加圧下で、ＦＴＬ層の最適な圧縮を達成することになる。
【００４１】
本発明は、燃料電池の製造および使用に有用である。
【００４２】
当業者であれば、本発明の範囲および原理から逸脱することなく、本発明を様々に変更および改変し得ることが明らかであろう。本発明は、上記の例示的な実施形態に不当に限定されるべきではないことが理解されよう。
【図面の簡単な説明】
【００４３】
【図１】本発明方法による圧縮前の膜電極組立体の断面の模式図である。
【図２】本発明方法による圧縮中の膜電極組立体の断面の模式図である。
【図３ａ】本発明の実施に有用な六角形パターンを示す図である。
【図３ｂ】本発明の実施に有用な六角形パターンを示す図である。
【図４ａ】本発明の実施に有用な縮退六角形パターンを示す図である。
【図４ｂ】本発明の実施に有用な縮退六角形パターンを示す図である。
【図１】
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【図２】
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【国際調査報告】
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