(57)【要約】本発明はアーク反応器におけるグラファイト電極の焼耗による内包フラーレンの製造方法に関する。本発明の基礎となる課題は、フラーレン収率をはるかに高めることが可能な、アーク反応器におけるグラファイト電極の焼耗による内包フラーレンの製造方法を創作することである。本発明による方法は、焼耗を不活性ガス又は不活性ガス混合物中に、少なくとも２種の元素から成る反応性ガス成分を含有する雰囲気下で実施することを特徴とする。この方法により有利な方法で主生成物として内包Ｍ３Ｎ−クラスター−フラーレンの５０〜９５％という非常に高いフラーレン収率が達成される。この方法はわずかな費用で及び単純な方法で実施可能であり、そして再現性のある結果へと導くものである。この方法により製造されたフラーレンは例えば医療検査のための造影剤として使用されることができる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
アーク反応器におけるグラファイト電極の焼耗による内包フラーレンの製造方法において、焼耗を、不活性ガス又は不活性ガス混合物中に少なくとも２種の元素から成る反応性ガス成分を含有する雰囲気下で実施することを特徴とする方法。
【請求項２】
不活性ガス又は不活性ガス混合物が、５体積％〜６０体積％の反応性ガス成分を含有することを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項３】
不活性ガス又は不活性ガス混合物が、５体積％〜１０体積％の反応性ガス成分を含有することを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項４】
不活性ガス又は不活性ガス混合物が、窒素含有又は炭素含有の反応性ガス成分を含有することを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項５】
反応性ガス成分が、ＮＨ３から又はＣＨ４又は他の炭化水素から成ることを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項６】
反応性ガス成分をアーク反応器に焼耗の間に外から供給するか又はアーク反応器内で発生させることを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項７】
金属又は金属酸化物で修飾されているグラファイト電極を使用することを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項８】
ホルミウム又はスカンジウム又はそれらの酸化物で修飾されているグラファイト電極を使用することを特徴とする、請求項７記載の方法。
【請求項９】
金属又は金属酸化物及び窒素含有物質で修飾されているグラファイト電極を使用することを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項１０】
金属シアナミド、特にカルシウムシアナミド又は鉛シアナミドで修飾されているグラファイト電極を使用することを特徴とする、請求項１又は９記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
技術分野
本発明はアーク反応器におけるグラファイト電極の焼耗による内包フラーレンの製造方法に関する。本発明による方法は非常に高いフラーレン収率を保証する。製造されたフラーレンは例えば医療検査のための造影剤として使用することができる。
【０００２】
技術水準
アーク反応器における修飾されたグラファイト電極の焼耗による内包フラーレンの製造方法は既に公知である。
【０００３】
この方法の場合にはアーク反応器中で、クレッチマー−ハフマン−方法については、１種類又はそれ以上の金属で修飾されているグラファイト電極が、少量の窒素を含有するヘリウム雰囲気を流してそこで焼耗される（ＵＳ  ６３０３７６０  Ｂ１）。この場合、Ａ３−ｎＸｎＮ＠Ｃｍ型の内包金属フラーレンが生成する。内包金属フラーレンに関する収率はこの方法の場合、非常に低い；これは３〜５％の間にあると言われている（Ｓｔｅｖｅｎｓｏｎ、Ｓ．ｅｔ  ａｌ．著  Ｓｍａｌｌ−ｂａｎｄｇａｐ  ｅｎｄｏｈｅｄｒａｌ  ｍｅｔａｌｌｏｆｕｌｌｅｒｅｎｅｓ  ｉｎ  ｈｉｇｈ  ｙｉｅｌｄ  ａｎｄ  ｐｕｒｉｔｙ、Ｎａｔｕｒｅ  ４０１、５５−５７（１９９９））。
【０００４】
発明の記載
本発明の基礎となる課題は、フラーレン収率をはるかに高めることが可能な、アーク反応器におけるグラファイト電極の焼耗による内包フラーレンの製造方法を創作することである。
【０００５】
この課題は特許請求項に記載された方法により解決された。
【０００６】
本発明による方法は、焼耗を不活性ガス又は不活性ガス混合物中に、少なくとも２種の元素から成る反応性ガス成分を含有する雰囲気下で実施することを特徴とする。
【０００７】
反応性ガス成分の割合はこの場合、５体積％〜６０体積％であってよい。特にその割合は５体積％〜１０体積％である。
【０００８】
本方法の有利な実施態様に関していえば、窒素含有又は炭素含有の反応性ガス成分、例えばＮＨ３又はＣＨ４又は他の炭化水素が使用される。
【０００９】
反応性ガス成分はアーク反応器に焼耗の間に外から供給されるか又はアーク反応器中で発生させられてもよい。
【００１０】
本発明による方法の場合には、金属又は金属酸化物で修飾されているグラファイト電極を使用してよい。
【００１１】
従って、例えばホルミウム又はスカンジウム又はそれらの酸化物で修飾されているグラファイト電極を使用してよい。
【００１２】
本発明による方法の有利な実施態様に関していえば、金属又は金属酸化物及び窒素含有物質で修飾されているグラファイト電極を使用してもよい。
【００１３】
窒素含有物質でのグラファイト電極の修飾には、殊に金属シアナミド、特にカルシウムシアナミド又は鉛シアナミドを使用してよい。
【００１４】
本発明による方法により、有利な方法で主生成物として内包Ｍ３Ｎ−クラスター−フラーレンの５０〜９５％という非常に高いフラーレン収率が達成される。この方法はわずかな出費で及び単純な方法で実施可能であり、そして再現性のある結果へと導くものである。
【００１５】
この方法により製造されたフラーレンは例えば医療検査のための造影剤として使用されることができる。
【００１６】
本発明の実施態様の方法
以下に、本発明を実施例をもとにして、より詳細に説明する。
【００１７】
実施例１
アーク反応器において、ホルミウム金属で修飾されたグラファイト電極を、反応性ガス成分を含有するガス混合物中で、電流の強さ７５Ａ〜１５０Ａを有するパルス直流で焼耗させる。使用されるグラファイト電極は、グラファイト：ホルミウム  １Ｍｏｌ：０．４Ｍｏｌの割合の組成を備える。ガス混合物はＨｅ及びＮＨ３から成り、この場合ＮＨ３が反応性成分である。ガス混合物中の割合はＨｅ２００ｍｂａｒ及びＮＨ３２０ｍｂａｒである。
【００１８】
この方法の実施により、収率８５〜９５％で内包窒化ホルミウム−クラスター−フラーレンが生成する。
【００１９】
実施例２
アーク反応器において、Ｈｏ２Ｏ３で修飾されたグラファイト電極を、反応性ガス成分を含有するガス混合物中で、電流の強さ７５Ａ〜１５０Ａを有するパルス直流で焼耗させる。使用されるグラファイト電極は、グラファイト：Ｍ２Ｏ３  １Ｍｏｌ：０．３Ｍｏｌの割合の組成を備える。ガス混合物はＨｅ及びＮＨ３から成り、この場合ＮＨ３が反応性成分である。ガス混合物中の割合はＨｅ２００ｍｂａｒ及びＮＨ３２０ｍｂａｒである。
【００２０】
この方法の実施により、収率約６０％で内包窒化ホルミウム−クラスター−フラーレンが生成する。
【００２１】
実施例３
アーク反応器において、スカンジウム及びＣａＮＣＮで修飾されたグラファイト電極を、反応性ガス成分を含有するガス混合物中で、電流の強さ７５Ａ〜１５０Ａを有するパルス直流で焼耗させる。使用されるグラファイト電極は、グラファイト：スカンジウム：ＣａＮＣＮ  １Ｍｏｌ：０．６Ｍｏｌ：０．４Ｍｏｌの割合の組成を備える。ガス混合物はＨｅ及びＮＨ３から成り、この場合ＮＨ３が反応性成分である。ガス混合物中の割合はＨｅ２００ｍｂａｒ及びＮＨ３１０ｍｂａｒである。
【００２２】
この方法の実施により、収率８０〜９０％で内包窒化スカンジウム−クラスター−フラーレンが生成する。
【００２３】
実施例４
アーク反応器において、Ｈｏ２Ｏ３及びＣａＮＣＮで修飾されたグラファイト電極を、反応性ガス成分を含有するガス混合物中で、電流の強さ７５Ａ〜１５０Ａを有するパルス直流で焼耗させる。使用されるグラファイト電極は、グラファイト：Ｈｏ２Ｏ３：ＣａＮＣＮ  １Ｍｏｌ：０．４Ｍｏｌ：０．４Ｍｏｌの割合の組成を備える。ガス混合物はＨｅ及びＮＨ３から成り、この場合ＮＨ３が反応性成分である。ガス混合物中の割合はＨｅ２００ｍｂａｒ及びＮＨ３１０ｍｂａｒである。
【００２４】
この方法の実施により、収率５０〜７０％で内包窒化ホルミウム−クラスター−フラーレンが生成する。
【００２５】
実施例５
アーク反応器において、グラファイト電極を、反応性ガス成分を含有するガス混合物中で、電流の強さ１７５Ａを有するパルス直流で焼耗させる。ガス混合物はＨｅ及びＣＨ４から成り、この場合ＣＨ４が反応性成分である。ガス混合物中の割合はＨｅ２００ｍｂａｒ及びＣＨ４１０ｍｂａｒである。
【００２６】
この方法の実施により、内包フラーレンの主成分としてＣＨ２＠Ｃ７０が生成し、この場合Ｃ６０及びＣ７０が総フラーレン量の主な割合である。
【国際調査報告】
2005533745.tif 000002
2005533745.tif 000003
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