(57)【要約】【課題】複数枚の集電箔と集電体との溶接強度が十分に確保される二次電池の製造方法、を提供する。【解決手段】二次電池の製造方法は、集電端子８１および中間部材８２間に複数枚の集電箔２１を配置するとともに、複数枚の集電箔２１に、集電端子８１および中間部材８２から突出する突出部２３を設ける工程と、突出部２３の、集電箔２１の積層方向および突出部２３の突出方向に直交する方向に間隔を隔てた複数の第１部位２６に、レーザ光を走査する工程と、複数の第１部位２６にレーザ光を走査する工程の後、集電端子８１から、突出部２３の、互いに隣り合う第１部位２６間に位置する第２部位２７を通り、中間部材８２に達するように、レーザ光を走査する工程とを備える。【選択図】図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
二次電池の製造方法であって、
前記二次電池は、
複数枚の集電箔がセパレータを介して積層されてなる電極体と、
複数枚の前記集電箔に対してその積層方向における両側に配置される第１集電部および第２集電部を有し、前記電極体に接合される集電体とを備え、
前記二次電池の製造方法は、
前記第１集電部および前記第２集電部間に複数枚の前記集電箔を配置するとともに、複数枚の前記集電箔に、前記第１集電部および前記第２集電部から突出する突出部を設ける工程と、
前記突出部の、前記集電箔の積層方向および前記突出部の突出方向に直交する方向に間隔を隔てた複数の第１部位に、エネルギー線を走査する工程と、
前記複数の第１部位にエネルギー線を走査する工程の後、前記第１集電部から、前記突出部の、互いに隣り合う前記第１部位間に位置する第２部位を通り、前記第２集電部に達するように、エネルギー線を走査する工程とを備える、二次電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、二次電池の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来の二次電池に関して、たとえば、特開平１０−１０６５３６号公報（特許文献１）には、高率放電性能の要求を満たす場合に、集電に必要な端子数が多くなり、生産性が低くなることを防ぐことを目的とした、非水電解質二次電池が開示されている。特許文献１に開示された非水電解質二次電池の製造方法では、セパレータを介して巻回あるいは積層してなる発電素子の突出した端縁部と、集電体とを、レーザ溶接する。
【０００３】
そのほかに従来の二次電池を開示する文献として、特開２０１３−１６５０１０号公報（特許文献２）および特開２００５−４４６９１号公報（特許文献３）がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平１０−１０６５３６号公報
【特許文献２】特開２０１３−１６５０１０号公報
【特許文献３】特開２００５−４４６９１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上述の特許文献１に開示されるように、積層された複数枚の集電箔と、集電体とをレーザ溶接により接合する二次電池の製造方法が知られている。
【０００６】
このような二次電池の製造方法においては、複数枚の集電箔に対してレーザ光を走査すると、溶融した集電箔（溶湯）が、未だ溶融されていない集電箔間に吸われるように流れる現象が起こり得る。この場合、複数枚の集電箔と集電体との溶接強度が十分に確保されない可能性がある。
【０００７】
そこでこの発明の目的は、上記の課題を解決することであり、複数枚の集電箔と集電体との溶接強度が十分に確保される二次電池の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
この発明に従った二次電池の製造方法において、二次電池は、複数枚の集電箔がセパレータを介して積層されてなる電極体と、複数枚の集電箔に対してその積層方向における両側に配置される第１集電部および第２集電部を有し、電極体に接合される集電体とを備える。二次電池の製造方法は、第１集電部および第２集電部間に複数枚の集電箔を配置するとともに、複数枚の集電箔に、第１集電部および第２集電部から突出する突出部を設ける工程と、突出部の、集電箔の積層方向および突出部の突出方向に直交する方向に間隔を隔てた複数の第１部位に、エネルギー線を走査する工程と、複数の第１部位にエネルギー線を走査する工程の後、第１集電部から、突出部の、互いに隣り合う第１部位間に位置する第２部位を通り、第２集電部に達するように、エネルギー線を走査する工程とを備える。
【０００９】
このように構成された二次電池の製造方法によれば、第１集電部から、突出部の、互いに隣り合う第１部位間に位置する第２部位を通り、第２集電部に達するように、エネルギー線を走査する工程時、第１部位における集電箔は先の工程で溶融されているため、溶融した第２部位における集電箔が、未溶融の集電箔間に吸収される現象を防ぐことができる。そして、溶融した第２部位における集電箔と、溶融した第１集電部および第２集電部とが結合することによって、複数枚の集電箔と集電体との溶接強度を十分に確保することができる。
【発明の効果】
【００１０】
以上に説明したように、この発明に従えば、複数枚の集電箔と集電体との溶接強度が十分に確保される二次電池の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】この発明の実施の形態における二次電池の製造方法を用いて製造される二次電池を示す斜視図である。
【図２】図１中の二次電池を構成する電極体、集電体および外部端子を示す斜視図である。
【図３】図２中の矢印ＩＩＩに示す方向から見た電極体、集電体および外部端子を示す側面図である。
【図４】この発明の実施の形態における二次電池の製造方法を用いて、図１中の二次電池を製造する工程を示す断面図である。
【図５】電極体（集電箔露出部）および集電体をレーザ溶接する工程を示す図である。
【図６】電極体（集電箔露出部）および集電体をレーザ溶接する工程を示す図である。
【図７】電極体（集電箔露出部）および集電体をレーザ溶接する工程を示す図である。
【図８】実施例において、電極体および集電体をレーザ溶接する工程を示す図である。
【図９】実施例における１次レーザ加工の加工条件を示す表である。
【図１０】実施例における２次レーザ加工の加工条件を示す表である。
【図１１】比較例において、電極体および集電体をレーザ溶接する工程を示す図である。
【図１２】比較例におけるレーザ加工の加工条件を示す表である。
【図１３】実施例および比較例におけるレーザ加工の内容と、二次電池の評価結果とを示す表である。
【図１４】セパレータの熱影響の評価方法を示す図である。
【図１５】電極体および集電体間の接合強度の評価方法を示す図である。
【図１６】集電体の溶融深さの評価方法を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
この発明の実施の形態について、図面を参照して説明する。なお、以下で参照する図面では、同一またはそれに相当する部材には、同じ番号が付されている。
【００１３】
（実施の形態）
図１は、この発明の実施の形態における二次電池の製造方法を用いて製造される二次電池を示す斜視図である。図１を参照して、まず、本実施の形態における二次電池の製造方法を用いて製造される二次電池１の構造について説明する。
【００１４】
二次電池１は、車両駆動用であり、たとえば、ガソリンエンジンやディーゼルエンジン等の内燃機関と、充放電可能なバッテリから電力供給されるモータとを動力源とするハイブリッド自動車や、外部充電が可能なプラグインハイブリッド自動車、電気自動車などに搭載される。
【００１５】
二次電池１は、非水電解質二次電池である。二次電池１は、リチウムイオン電池である。
【００１６】
二次電池１は、筐体１０と、筐体１０内に収容される電極体２０および電解液３０とを有する。筐体１０は、ケース本体１１と、ケース本体１１に溶接された蓋体１２とを有する。蓋体１２には、防爆弁４０と、注液栓５０と、正極外部端子６０と、負極外部端子７０とが設けられている。なお、図１では、筐体１０の内部が透視して示されている。
【００１７】
防爆弁４０は、筐体１０の内部圧力が上昇し、所定圧力に達した場合に作動することによって、筐体１０の破裂を防止する。注液栓５０は、筐体１０の内部に電解液３０を注入するために用いられる。
【００１８】
図２は、図１中の二次電池を構成する電極体、集電体および外部端子を示す斜視図である。図３は、図２中の矢印ＩＩＩに示す方向から見た電極体、集電体および外部端子を示す側面図である。
【００１９】
図２および図３を参照して、電極体２０は、正極集電箔２１Ｐと、負極集電箔２１Ｎと、セパレータ２５とを有する。正極集電箔２１Ｐは、たとえば、厚さ１５μｍのアルミニウム合金箔である。負極集電箔２１Ｎは、たとえば、厚さ１０μｍの銅箔である。セパレータ２５は、多孔質絶縁層である。
【００２０】
電極体２０は、正極集電箔２１Ｐと負極集電箔２１Ｎとがセパレータ２５を介して巻回されることにより偏平形状に形成されている。
【００２１】
より具体的には、電極体２０は、セパレータ２５の一方端から正極集電箔２１Ｐの一部（正極集電箔露出部２２Ｐ）が露出するとともに、セパレータ２５の他方端から負極集電箔２２Ｎの一部（負極集電箔露出部２２Ｎ）が露出するように巻回されている。正極集電箔露出部２２Ｐにおいては、複数枚の正極集電箔２１Ｐが重なっている。負極集電箔露出部２２Ｎにおいては、複数枚の負極集電箔２１Ｎが重なっている。
【００２２】
二次電池１は、正極集電体８０Ｐおよび負極集電体８０Ｎをさらに有する。正極集電体８０Ｐおよび負極集電体８０Ｎは、それぞれ、正極集電箔露出部２２Ｐおよび負極集電箔露出部２２Ｎに接合されている。正極集電体８０Ｐは、正極集電箔露出部２２Ｐおよび正極外部端子６０の間を電気的に接続する。負極集電体８０Ｎは、負極集電箔露出部２２Ｎおよび負極外部端子７０の間を電気的に接続する。
【００２３】
正極集電体８０Ｐおよび負極集電体８０Ｎは、導電性材料により形成されている。正極集電体８０Ｐは、正極集電箔２１Ｐを形成する材料と同じ種類の材料から形成されている。負極集電体８０Ｎは、負極集電箔２１Ｎを形成する材料と同じ種類の材料から形成されている。正極集電体８０Ｐは、たとえば、高電位でも腐食せず、比抵抗が小さい特徴を有するアルミニウムから形成されている。負極集電体８０Ｎは、たとえば、比抵抗が小さく、リチウム（Ｌｉ）と合金化しない特徴を有する銅により形成されている。
【００２４】
正極集電体８０Ｐは、集電端子８１および中間部材８２を有する。集電端子８１および中間部材８２は、正極集電箔露出部２２Ｐを構成する複数枚の正極集電箔２１Ｐに対して、その積層方向における両側に配置されている。すなわち、正極集電箔露出部２２Ｐを構成する複数枚の正極集電箔２１Ｐは、その積層方向における両側から集電端子８１および中間部材８２により挟持されている。正極集電箔露出部２２Ｐを構成する複数枚の正極集電箔２１Ｐと、正極集電体８０Ｐ（集電端子８１および中間部材８２）とは、レーザ溶接により接合されている。
【００２５】
なお、正極集電体８０Ｐは、上記の集電端子８１および中間部材８２からなる分割構造に限られず、一体物の集電端子により構成されてもよい。この場合、典型的には、その一体物の集電端子に、正極集電箔露出部２２Ｐが挿入されるスリットが設けられる。
【００２６】
負極集電体８０Ｎは、正極集電体８０Ｐと同じ構造を有する。負極集電箔露出部２２Ｎおよび負極集電体８０Ｎは、正極集電箔露出部２２Ｐおよび正極集電体８０Ｐと同じ構造により接合されている。
【００２７】
以下、正極集電箔２１Ｐおよび負極集電箔２１Ｎを特に区別しない場合には、単に「集電箔２１」という。正極集電箔露出部２２Ｐおよび負極集電箔露出部２２Ｎを特に区別しない場合には、単に「集電箔露出部２２」という。正極集電体８０Ｐおよび負極集電体８０Ｎを特に区別しない場合には、単に「集電体８０」という。
【００２８】
続いて、この発明の実施の形態における二次電池の製造方法について説明する。図４は、この発明の実施の形態における二次電池の製造方法を用いて、図１中の二次電池を製造する工程を示す断面図である。図４中には、図３中のＩＶ−ＩＶ線上の矢視方向から見た電極体および集電体の断面が示されている。
【００２９】
図１から図４を参照して、まず、正極集電箔２１Ｐ、負極集電箔２１Ｎおよびセパレータ２５からなる積層体を巻回することによって、電極体２０を製造する。
【００３０】
次に、集電端子８１および中間部材８２の間に集電箔露出部２２を配置する。集電端子８１および中間部材８２により集電箔露出部２２を挟み込むことによって、集電箔露出部２２を構成する複数枚の集電箔２１を集箔する。この際、集電箔露出部２２を構成する複数枚の集電箔２１に、集電端子８１および中間部材８２から突出する突出部２３を設ける。
【００３１】
本明細書では、集電体８０により集箔される複数枚の集電箔２１の積層方向を、「Ｘ軸方向」といい、突出部２３における複数枚の集電箔２１の突出方向を、「Ｙ軸方向」といい、Ｘ軸方向およびＹ軸方向の双方に直交する方向を、「Ｚ軸方向」という。
【００３２】
突出部２３のＹ軸方向における高さは、Ｘ軸方向の中央部の集電箔２１で最も高くなり、Ｘ軸方向の外側に位置する集電箔２１ほど低くなる。構成部品の寸法公差や組み立て公差等を考慮すると、集箔された複数枚の集電箔２１を一体に溶接するには、突出部２３のＹ軸方向における高さをある程度確保する必要がある。
【００３３】
図５から図７は、電極体（集電箔露出部）および集電体をレーザ溶接する工程を示す図である。図５（Ａ）、図６（Ａ）および図７（Ａ）には、Ｘ軸方向から見た集電箔露出部２２および集電体８０が示され、図５（Ｂ）、図６（Ｂ）および図７（Ｂ）には、Ｙ軸方向から見た集電箔露出部２２および集電体８０が示されている。
【００３４】
図５から図７を参照して、次に、レーザ光の照射によって、集電箔露出部２２を構成する複数枚の集電箔２１と、集電体８０（集電端子８１および中間部材８２）とをレーザ溶接する。
【００３５】
レーザ溶接時、まず、図５（Ｂ）中の矢印に示すように、突出部２３の、集電箔２１の積層方向（Ｘ軸方向）および突出部２３の突出方向（Ｙ軸方向）に直交する方向（Ｚ軸方向）に間隔を隔てた複数の第１部位２６に、レーザ光を走査する（１次レーザ加工）。次に、図６（Ｂ）中の矢印に示すように、集電端子８１から、突出部２３の、互いに隣り合う第１部位２６間に位置する第２部位２７を通り、中間部材８２に達するように、レーザ光を走査する（２次レーザ加工）。
【００３６】
１次レーザ加工では、複数の第１部位２６にレーザ光を走査することにより、突出部２３を櫛の歯状に溶融する。これにより、２次レーザ加工時に、第２部位２７にレーザ光を走査して、短冊状に残った突出部２３を溶融する際に、集電箔２１の溶湯の隣には未溶融箔が存在していない。このため、集電箔２１の溶湯が未溶融箔間に吸収される現象を防ぐことができる。
【００３７】
１次レーザ加工におけるレーザ光のパワー密度（Ｗ／ｍｍ２）は、２次レーザ光におけるレーザ光のパワー密度（Ｗ／ｍｍ２）よりも小さいことが好ましい。１次レーザ加工において、低パワー密度のレーザ光で突出部２３を溶融することによって、スパッタの発生を抑制することができる。
【００３８】
２次レーザ加工では、レーザ走査の開始位置が集電箔２１の陰とならない集電端子８１上であるため、集電端子８１の溶融に必要最小限のエネルギー量（熱量）でレーザ溶接を行なうことができる。このため、レーザ溶接時におけるセパレータ２５への熱ダメージを抑制することができる。
【００３９】
なお、２次レーザ加工時のレーザ走査の開始位置は、中間部材８２であってもよい。この場合、中間部材８２から、突出部２３の第２部位２７を通り、集電端子８１に達するように、レーザ光を走査する。
【００４０】
集電箔２１は、集電体８０（集電端子８１および中間部材８２）と比較して熱容量が小さい。このため、２次レーザ加工において、レーザ光が集電端子８１からＸ軸方向に走査されて集電箔２１に近づくと、集電箔２１は、集電端子８１上に形成された溶融池と、プルーム（レーザ溶接時に発生する炎）とによって、レーザ光が直接当たる前に溶融する。その結果、集電箔２１に高パワー密度のレーザ光を直接当てる場合と比較して、スパッタの発生を抑制することができる。
【００４１】
２次レーザ加工では、集電端子８１および中間部材８２上の溶融池に集電箔２１の溶湯が流れ落ちると、互いの表面張力によって結合するため、集電箔露出部２２および集電体８０間に渡る溶接部２８（図７を参照のこと）が形成される。このため、より小さいエネルギー量で、電極体２０および集電体８０を容易に溶接することができる。
【００４２】
負極が銅から形成されている場合、銅の溶湯の表面張力が高いことと、銅はレーザ吸収率が低く、熱伝導率が高いために、集電体８０が溶融し難く、集電箔２１の溶湯と接触しても溶接に至り難いこととを理由にして、集電箔２１の溶湯が、未溶融箔間に吸収されてしまい、集電体８０上に流れなくなる現象が起こり易い。このため、上記の１次レーザ加工および２次レーザ加工による効果は、銅から形成された負極においてより効果的に奏される。
【００４３】
以上に説明した、この発明の実施の形態における二次電池の製造方法の工程についてまとめて説明すると、本実施の形態における二次電池の製造方法において、二次電池１は、複数枚の集電箔２１がセパレータ２５を介して積層されてなる電極体２０と、複数枚の集電箔２１に対してその積層方向における両側に配置される第１集電部としての集電端子８１および第２集電部としての中間部材８２を有し、電極体２０に接合される集電体８０とを備える。二次電池の製造方法は、集電端子８１および中間部材８２間に複数枚の集電箔２１を配置するとともに、複数枚の集電箔２１に、集電端子８１および中間部材８２から突出する突出部２３を設ける工程と、突出部２３の、集電箔２１の積層方向および突出部２３の突出方向に直交する方向に間隔を隔てた複数の第１部位２６に、エネルギー線としてのレーザ光を走査する工程と、複数の第１部位２６にレーザ光を走査する工程の後、集電端子８１から、突出部２３の、互いに隣り合う第１部位２６間に位置する第２部位２７を通り、中間部材８２に達するように、レーザ光を走査する工程とを備える。
【００４４】
このように構成された二次電池の製造方法によれば、集電箔露出部２２を構成する複数枚の集電箔２１と、集電体８０との溶接強度を十分に確保することができる。
【００４５】
なお、本実施の形態では、巻回タイプの電極体２０について説明したが、これに限られず、電極体は、正極集電箔および負極集電箔をセパレータを介して繰り返し積層した積層タイプであってもよい。また、電極体２０および集電体８０の溶接工程時、レーザ光に替えて、電子ビームを用いてもよい。
【００４６】
（実施例）
図８は、実施例において、電極体および集電体をレーザ溶接する工程を示す図である。図９は、実施例における１次レーザ加工の加工条件を示す表である。図１０は、実施例における２次レーザ加工の加工条件を示す表である。図１１は、比較例において、電極体および集電体をレーザ溶接する工程を示す図である。図１２は、比較例におけるレーザ加工の加工条件を示す表である。図１３は、実施例および比較例におけるレーザ加工の内容と、二次電池の評価結果とを示す表である。
【００４７】
図８から図１３を参照して、実施例１から４における二次電池と、比較例１から４における二次電池とを製造した。
【００４８】
電極体２０の作製に際しては、正極集電箔２１Ｐとして、１５μｍの厚みを有するアルミニウム合金箔を用い、負極集電箔２１Ｎとして、１０μｍの厚みを有する銅箔を用いた。正極集電箔２１Ｐおよび負極集電箔２１Ｎの表面に、それぞれ、正極活物質合剤層および負極活物質合剤層を形成した。
【００４９】
突出部２３のＹ軸方向における中央部の高さを３ｍｍとし、突出部２３のＸ軸方向における幅を０．２ｍｍとした。
【００５０】
実施例１から４におけるレーザ溶接工程においては、図９中に示す１次レーザ加工と、図１０中に示す２次レーザ加工とを適宜組み合わせて、電極体２０および集電体８０をレーザ溶接した。また、比較例１から４におけるレーザ溶接工程においては、図１１中の矢印に示すように、レーザ光をＺ軸方向に沿って直線状に走査することによって、電極体２０および集電体８０をレーザ溶接した。
【００５１】
図１４は、セパレータの熱影響の評価方法を示す図である。図１５は、電極体および集電体間の接合強度の評価方法を示す図である。図１６は、集電体の溶融深さの評価方法を示す図である。
【００５２】
図１３から図１６を参照して、製造された実施例１から４および比較例１から４における二次電池において、セパレータ２５の熱影響と、電極体２０および集電体８０間の接合強度と、スパッタ検出（数、大きさ）と、集電体８０の溶融深さとを評価し、その評価結果を図１３にまとめた。
【００５３】
セパレータ２５の熱影響の評価方法として、図１４中に示すように、レーザ溶接後の二次電池からセパレータ２５を分解して、セパレータ２５の変色部１１０を確認した。セパレータ２５の端辺からの変色部１１０の長さ（熱変色長さ）の最大値を測定し、その測定値が３ｍｍ以下の二次電池を良品と判断した。
【００５４】
電極体２０および集電体８０間の接合強度の評価方法として、電極体２０および集電体８０を図１５中の矢印に示すように反対方向に引っ張り、せん断力を測定した。せん断力が１００Ｎ以上の二次電池を良品と判断した。
【００５５】
スパッタ検出の評価方法として、レーザ溶接後、周囲１００ｍｍ四方に散らばったスパッタを収集し、その数および大きさを測定した。直径１００μｍ以上のスパッタが発生しなかった二次電池を良品と判断した。
【００５６】
集電体８０の溶融深さの評価方法として、レーザ溶接後、集電体８０の溶接深さを測定し、その測定値を集電体８０の溶融深さとした。溶融深さが１ｍｍ未満のものを良品と判断した。
【００５７】
図１３中に示す二次電池の評価結果から分かるように、実施例１から４では、セパレータ２５への熱影響が小さく、電極体２０および集電体８０間の接合強度が高く、スパッタ飛散の少ない高品質な二次電池を得ることができた。
【００５８】
一方、比較例１では、３ｍｍの突出長さを有する突出部２３を溶融することはできたが、レーザ溶接時のエネルギー量（熱量）が十分ではなく、パワー密度も小さいため、溶融した集電箔２１を集電体８０との接合に寄与させることができず（表面張力によって溶融した集電箔２１が未溶融箔間に吸われる）、電極体２０および集電体８０を接合することができなかった。
【００５９】
比較例２では、比較例１よりもレーザ光の走査速度を低くすることによって、レーザ溶接時のエネルギー量を上げたが、このため、セパレータ２５の熱変色長さが、不良域に達した。また、レーザ光の焦点が集電体８０に直接当たらないため、集電体８０を溶融させることができず、電極体２０および集電体８０を接合することができなかった。
【００６０】
比較例３では、比較例１よりもレーザ光のパワー密度を上げたが、エネルギー量が足りず、電極体２０および集電体８０を接合することができなかった。
【００６１】
比較例４では、比較例１よりもレーザ光の走査速度を低くすることによって、レーザ溶接時のエネルギー量を上げた。しかしながら、レーザ光の吸収率が著しく上昇したためか、セパレータ２５の熱変色長さが大きく、スパッタが多発し、溶融深さが１ｍｍ以上の端子裏まで達する結果となった。
【００６２】
今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【産業上の利用可能性】
【００６３】
この発明は、たとえば、車載用の二次電池の製造方法に適用される。
【符号の説明】
【００６４】
１  二次電池、１０  筐体、１１  ケース本体、１２  蓋体、２０  電極体、２１  集電箔、２１Ｐ  正極集電箔、２１Ｎ  負極集電箔、２２  集電箔露出部、２２Ｐ  正極集電箔露出部、２２Ｎ  負極集電箔露出部、２３  突出部、２５  セパレータ、２６  第１部位、２７  第２部位、２８  溶接部、３０  電解液、４０  防爆弁、５０  液栓、６０  正極外部端子、７０  負極外部端子、８０  集電体、８０Ｐ  正極集電体、８０Ｎ  負極集電体、８１  集電端子、８２  中間部材、１１０  変色部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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