(57)【要約】【課題】絶縁粒子付導電粒子を使用した異方性導電フィルムであって、異方性導電接続した接続構造体の導通抵抗を低減させ、かつショートの発生を確実に抑制することのできる異方性導電フィルムを提供する。【解決手段】異方性導電フィルム１０Ａでは、導電粒子１の表面に絶縁粒子２が付着している絶縁粒子付導電粒子３が絶縁性樹脂層５に分散している。異方性導電フィルムにおける絶縁粒子付導電粒子３では、導電粒子１とフィルム厚方向で接する絶縁粒子２の個数が、導電粒子１とフィルム面方向で接する絶縁粒子２の個数よりも少ない。【選択図】図１Ｂ
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電粒子の表面に絶縁粒子が付着している絶縁粒子付導電粒子が絶縁性樹脂層に分散している異方性導電フィルムであって、絶縁粒子付導電粒子において、導電粒子とフィルム厚方向で接する絶縁粒子数が、導電粒子とフィルム面方向で接する絶縁粒子数よりも少ない異方性導電フィルム。
【請求項２】
異方導電性フィルムの表裏の一方のフィルム面の平面視において導電粒子と重なっている絶縁粒子の個数が、他方のフィルム面の平面視において導電粒子と重なっている絶縁粒子の個数よりも少ない請求項１記載の異方性導電フィルム。
【請求項３】
絶縁粒子付導電粒子が互いに非接触で配列している請求項１又は２記載の異方性導電フィルム。
【請求項４】
絶縁性樹脂層に、該絶縁性樹脂層よりも最低溶融粘度が低い低粘度絶縁性樹脂層が積層されている請求項１〜３のいずれかに記載の異方性導電フィルム。
【請求項５】
絶縁粒子付導電粒子が、絶縁性樹脂層と低粘度絶縁性樹脂層の間に存在する請求項４記載の異方性導電フィルム。
【請求項６】
低粘度絶縁性樹脂層側フィルム面の平面視における導電粒子上の絶縁粒子数が、絶縁性樹脂層側フィルム面の平面視における導電粒子上の絶縁粒子数よりも少ない請求項５記載の異方性導電フィルム。
【請求項７】
絶縁性樹脂層の表裏の面のうち、絶縁粒子付導電粒子が近接している面から絶縁粒子付導電粒子の最深部までの距離Ｌｂと絶縁粒子付導電粒子の粒子径Ｄとの比率（Ｌｂ／Ｄ）が３０〜１０５％である請求項１〜６のいずれかに記載の異方性導電フィルム。
【請求項８】
絶縁粒子付導電粒子近傍の絶縁性樹脂層の表面が、隣接する絶縁粒子付導電粒子間の中央部における絶縁性樹脂層の接平面に対して傾斜もしくは起伏を有する請求項１〜７のいずれかに記載の異方性導電フィルム。
【請求項９】
前記傾斜では、絶縁粒子付導電粒子の近傍の絶縁性樹脂層の表面が、前記接平面に対して欠けており、前記起伏では、絶縁粒子付導電粒子の直上の絶縁性樹脂層の樹脂量が、前記絶縁粒子付導電粒子の直上の絶縁性樹脂層の表面が該接平面にあるとしたときに比して少ない請求項８記載の異方性導電フィルム。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれかに記載の異方性導電フィルムを使用して電子部品同士を異方性導電接続する接続構造体の製造方法。
【請求項１１】
請求項１〜９のいずれかに記載の異方性導電フィルムにより電子部品同士が異方性導電接続されている接続構造体。
【請求項１２】
対向する電子部品の端子同士が、絶縁粒子付導電粒子と絶縁性樹脂層により異方性導電接続されている接続構造体であって、対向する端子に挟持されていない絶縁粒子付導電粒子に、端子同士の対向方向を向いた絶縁粒子欠落領域を有する絶縁粒子付導電粒子が含まれている接続構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、異方性導電フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
ＩＣチップなどの電子部品の実装に異方性導電フィルムは広く使用されている。異方性導電フィルムを高実装密度に対応させる観点から、異方性導電フィルムでは、その絶縁性樹脂層に導電粒子を高密度に分散させることが行われている。しかしながら、導電粒子の密度を高めることはショートの発生要因となる。
【０００３】
これに対し、従前の導電粒子に代えて、導電粒子の表面に絶縁粒子を付着させた絶縁粒子付導電粒子を使用することが提案されている（特許文献１）。この絶縁粒子付導電粒子をバインダー樹脂にミキサーを用いて混練りし、フィルム化することにより異方性導電フィルムを得ることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１４−１３２５６７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１に記載のように絶縁粒子付導電粒子をバインダー樹脂とミキサーを用いて混練りすると、絶縁粒子が導電粒子から単離してしまい、絶縁粒子付導電粒子の本来の絶縁性を得られない場合がある。そのため、絶縁粒子付導電粒子をバインダー樹脂に高密度に分散させた異方性導電フィルムを用いて異方性導電接続した電子部品の接続構造体ではショートが発生する虞がある。
【０００６】
また、この異方性導電フィルムを用いた異方性導電接続では、絶縁粒子付導電粒子が電子部品の端子に押し付けられるとき、導電粒子だけでなく、絶縁粒子が端子に押し付けられることになるので、接続構造体の導通抵抗が高くなり易いという問題もある。
【０００７】
これに対し、本発明は、絶縁粒子付導電粒子を使用した異方性導電フィルムであって、異方性導電接続した接続構造体の導通抵抗を低減させ、かつショートの発生を確実に抑制することのできる異方性導電フィルムの提供を課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は、絶縁粒子が導電粒子の全表面に略均等に付着している絶縁粒子付導電粒子を用いて異方性導電フィルムを製造するにあたり、絶縁粒子付導電粒子において導電粒子のフィルム面方向に付着している絶縁粒子は維持されるが、導電粒子のフィルム厚方向に付着している導電粒子の数は低減するようにすると、異方性導電フィルムを用いる異方性導電接続において、導電粒子が絶縁粒子を介さず直接的に端子面に押圧されやすくなるので接続構造体の導通抵抗を低減でき、また、隣接する端子間では絶縁粒子の存在によりショートが引き起こされにくいことを見出し、本発明を想到した。
【０００９】
即ち、本発明は、導電粒子の表面に絶縁粒子が付着している絶縁粒子付導電粒子が絶縁性樹脂層に分散している異方性導電フィルムであって、絶縁粒子付導電粒子において、導電粒子とフィルム厚方向で接する絶縁粒子数が、導電粒子とフィルム面方向で接する絶縁粒子数よりも少ない異方性導電フィルムを提供する。
また、本発明は、上述の異方性導電フィルムを用いて電子部品同士を異方性導電接続する接続構造体の製造方法や、それにより得られた接続構造体を提供する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の異方性導電フィルムによれば、導電粒子の全表面に絶縁粒子が均等に付着している当初の絶縁粒子付導電粒子に対し、導電粒子に対してフィルム厚方向で接している絶縁粒子数が、導電粒子に対してフィルム面方向で接している絶縁粒子数よりも少ない。したがって、この異方性導電フィルムを用いて電子部品の端子を異方性導電接続すると、当初の絶縁粒子付導電粒子の状態が維持されている場合に比して端子と導電粒子との直接的な接触面積が増加するので、接続構造体において導通抵抗を低減させることができる。また、この異方性導電フィルムによれば、フィルム面方向で導電粒子と接する絶縁粒子数については、当初の絶縁粒子付導電粒子の状態が維持されているので、接続構造体において、隣接する端子間のショートを抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１Ａ】図１Ａは、実施例の異方性導電フィルム１０Ａの導電粒子の配置を示す平面図である。
【図１Ｂ】図１Ｂは、実施例の異方性導電フィルム１０Ａの断面図である。
【図２】図２は、導電粒子の表面にフィルム厚方向又はフィルム面方向で接している絶縁粒子の個数の計測方法の説明図である。
【図３Ａ】図３Ａは、絶縁粒子付導電粒子の周囲の絶縁性樹脂層の凹みの説明図である。
【図３Ｂ】図３Ｂは、絶縁粒子付導電粒子上の絶縁性樹脂層の凹みの説明図である。
【図４Ａ】図４Ａは、実施例の異方性導電フィルム１０Ａの製造方法を説明する断面図である。
【図４Ｂ】図４Ｂは、実施例の異方性導電フィルム１０Ａの製造方法を説明する断面図である。
【図４Ｃ】図４Ｃは、実施例の異方性導電フィルム１０Ａの製造方法を説明する断面図である。
【図４Ｄ】図４Ｄは、実施例の異方性導電フィルム１０Ａの製造方法を説明する断面図である。
【図４Ｅ】図４Ｅは、実施例の異方性導電フィルム１０Ａの製造方法を説明する断面図である。
【図４Ｆ】図４Ｆは、実施例の異方性導電フィルム１０Ａの製造方法を説明する断面図である。
【図５】図５は、実施例の異方性導電フィルム１０Ｂの断面図である。
【図６】図６は、実施例の異方性導電フィルム１０Ｃの断面図である。
【図７】図７は、実施例の異方性導電フィルム１０Ｄの断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の異方性導電フィルムの一例を、図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、各図中、同一符号は、同一又は同等の構成要素を表している。
【００１３】
＜異方性導電フィルムの全体構成＞
図１Ａは、本発明の一実施例の異方性導電フィルム１０Ａの粒子配置を説明する平面図であり、図１ＢはそのＸ−Ｘ断面図である。
【００１４】
この異方性導電フィルム１０Ａでは、導電粒子１の表面に絶縁粒子２が接している又は付着している絶縁粒子付導電粒子３が絶縁性樹脂層５の片面に埋め込まれた構造を有している。フィルムの平面視にて絶縁粒子付導電粒子３は互いに接触することなく分散しており、フィルム厚方向にも絶縁粒子付導電粒子３は互いに重なることなく分散している。また、絶縁粒子付導電粒子３のフィルム厚方向（図１Ｂの紙面の縦方向）の位置が揃っており、絶縁粒子付導電粒子３はフィルム面方向（図１Ｂの紙面の横方向）に単層をなしている。
【００１５】
本発明の異方性導電フィルム１０Ａでは、絶縁粒子付導電粒子３における絶縁粒子２の配置が特徴的となっており、以下に詳述するように、導電粒子１にフィルム厚方向で接している絶縁粒子２の個数が、導電粒子１にフィルム面方向で接している絶縁粒子２の個数よりも少なくなっている。
【００１６】
＜絶縁粒子付導電粒子＞
本発明の異方性導電フィルム１０Ａにおいて、絶縁粒子付導電粒子３における絶縁粒子２は、導電粒子１のフィルム厚方向にあるものの個数が、導電粒子のフィルム面方向にあるものの個数よりも少なくなっているが、本発明の異方性導電フィルム１０Ａの製造原料として使用する絶縁粒子付導電粒子３としては、導電粒子１の全表面に絶縁粒子２が略均等に付着したものを使用することができる。
【００１７】
このような絶縁粒子付導電粒子としては、特開２００９-２８０７９０号公報、特開２０１４−１３２５６７号公報等に記載されているものを使用することができる。
【００１８】
導電粒子１の粒子径は、配線高さにばらつきがある場合の導通抵抗の上昇を抑制し、且つショートの発生を抑制する点から、好ましくは１μｍ以上３０μｍ以下、より好ましくは２．５μｍ以上１３μｍ以下、更に好ましくは３μｍ以上１０μｍ以下である。
【００１９】
絶縁粒子２の粒子径は導電粒子１の粒子径よりも小さい。絶縁粒子２の具体的な粒子径は、導電粒子１の粒子径、異方性導電フィルムの用途等に応じて定めることができるが、通常は、０．００５μｍ以上５μｍ以下が好ましく、０．０１μｍ以上２．５μｍ以下がより好ましく、更に好ましくは１μｍ以下、特に０．５μｍ以下である。これにより異方性導電接続時に必要な圧力や温度を過度にあげることが不要となる。一例として、絶縁粒子の粒子径は導電粒子の粒子径に対して、小さすぎると絶縁性を付与することが困難になることから下限は０．４％以上とすることが好ましく、０．６％以上とすることがより好ましく、０．８％以上が更により好ましい。また上限は大きすぎると導電粒子への付着や必要な個数が不足する虞があることから、１８％以下とすることが好ましく、１２％以下がより好ましく、６％以下が更により好ましい。
【００２０】
導電粒子１、絶縁粒子２及び絶縁粒子付導電粒子３の粒子径の測定は、これらの粒子をガラス上に散布し、光学顕微鏡、金属顕微鏡、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）、又は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）などで観察することにより求めることができる。これらのフィルム中の粒子径も走査型電子顕微鏡等による観察から求めることができる。粒子径の計測では、測定するサンプル数を３００以上とすることが望ましい。透過型電子顕微鏡では比較的小さい絶縁粒子単体の粒子径を正確に測定することができ、走査型電子顕微鏡は、特に絶縁粒子付導電粒子３の粒子径を求めるのに適している。
【００２１】
単体の導電粒子の平均粒子径は、一般的な粒度分布測定装置により測定することもできる。画像型でもレーザー型であってもよい。画像型の測定装置としては、一例として湿式フロー式粒子径・形状分析装置ＦＰＩＡ−３０００（マルバーン社）を挙げることができる。絶縁粒子付導電粒子径Ｄを測定するサンプル数（導電粒子個数）は１０００個以上が好ましい。異方性導電フィルムにおける絶縁粒子付導電粒子径Ｄは、ＳＥＭなどの電子顕微鏡観察から求めることができる。この場合、絶縁粒子付導電粒子径Ｄを測定するサンプル数（導電粒子個数）を３００個以上とすることが望ましい。
【００２２】
異方性導電フィルム１０Ａの製造原料として使用する絶縁粒子付導電粒子３において、導電粒子１の全表面のうち絶縁粒子２で被覆されている割合（被覆率）が２０〜９７％が好ましく、４０〜９５％がより好ましい。被覆率が少なすぎるとショートが生じ易くなり、大きすぎるとバンプによる導電粒子の捕捉が阻害される懸念が生じる。
【００２３】
なお被覆率は、絶縁粒子付導電粒子の表面全体に占める絶縁粒子の被覆面積（投影面積）の割合である。この具体的な求め方としては、走査型電子顕微鏡を用いて１００個の絶縁粒子付導電粒子３を観察し、各観察画像における被覆率を平均することにより得られる。被覆率の簡便な求め方としては、各観察画像において絶縁粒子付導電粒子１個あたりの絶縁粒子の個数を計測し、その数値と、絶縁粒子付導電粒子１個の投影面積と絶縁粒子１個の投影面積から被覆率を算出してもよい。ここで、導電粒子の円形の観察像に、絶縁粒子の観察像が部分的に重なっている場合、その部分的に重なっている絶縁粒子は０．５個として計算してもよい。
【００２４】
一方、異方性導電フィルム１０Ａを現に構成する絶縁粒子付導電粒子３においては、導電粒子１にフィルム厚方向で接する絶縁粒子２の個数が、導電粒子１にフィルム面方向で接する絶縁粒子２の個数よりも少ない。ここで、導電粒子１にフィルム厚方向で接する絶縁粒子２の個数とは、図２に示す、異方性導電フィルム１０Ａにおける絶縁粒子付導電粒子３のフィルム厚方向の断面において、絶縁粒子付導電粒子３を、導電粒子１の中心を通る、フィルム厚方向に対してプラス４５°傾いた直線及びマイナス４５°傾いた直線で４つの領域Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４に分割した場合に、導電粒子１の上下にある領域（フィルム面に沿った領域）Ａ１、Ａ２に存在する絶縁粒子２の個数をいう。また、導電粒子１にフィルム面方向で接する絶縁粒子２の個数とは、上述の４つの領域Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４のうち導電粒子１の左右にある領域（フィルム厚方向に沿った領域）Ａ３、Ａ４に存在する絶縁粒子２の個数をいう。したがって、領域Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４に存在する絶縁粒子２の個数をＮA1、ＮA2、ＮA3、ＮA4とすると、本発明においては、(ＮA3＋ＮA4)＞(ＮA1＋ＮA2)となる。なお、フィルム厚方向の断面は、同じフィルムで複数の異なる方向がある（異なる方向の断面視を確認する）ことが好ましく、９０°になっている２つの断面が含まれていることがより好ましい。
【００２５】
なお、領域Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４に存在する絶縁粒子２の個数を求めるにあたり、導電粒子１の上下の領域Ａ１、Ａ２と左右の領域Ａ３、Ａ４の双方に跨がる絶縁粒子２は、いずれの領域に大きく属するかで帰属を決定する。
【００２６】
また、本発明において、全ての絶縁粒子付導電粒子３が上述の不等式を満たす必要はない。個々の絶縁粒子付導電粒子３において領域Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４に存在する絶縁粒子２の個数にはバラツキがあってよく、上述の不等式が成立しない絶縁粒子付導電粒子３が存在していてもよいが、異方性導電フィルムに含まれる全ての絶縁粒子付導電粒子３について平均すると上述の不等式が成立し、ＮA3、ＮA4がＮA1、ＮA2より多くなる。
【００２７】
なお、異方性導電フィルムに含まれる全ての絶縁粒子付導電粒子３について上述の不等式が成立することを確認することは現実的ではない。そこで、以下に示すように領域Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４に存在する絶縁粒子２の個数を計測して上述の不等式が成立する場合には、全ての絶縁粒子付導電粒子の平均において上述の不等式の関係が成立すると見なしてもよい。
【００２８】
即ち、個々の絶縁粒子付導電粒子３について、領域Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４に存在する絶縁粒子２の個数を、異方性導電フィルム１０Ａの断面を走査型電子顕微鏡を用いて観察することにより計測するにあたり、１辺が１００μｍ以上の矩形の計測領域を互いに離間させて複数箇所（好ましくは５箇所以上、より好ましくは１０箇所以上）設定して合計面積を１ｍｍ２以上とし、各計測領域から抜き取った１００個の絶縁粒子付導電粒子３を観察し、それぞれの絶縁粒子付導電粒子３について領域Ａ１及びＡ２に存在する絶縁粒子２の個数と、領域Ａ３及びＡ４に存在する絶縁粒子２の個数を求め、１００個の絶縁粒子付導電粒子の平均として、導電粒子１にフィルム厚方向で接する絶縁粒子２の個数(ＮA1＋ＮA2)と、導電粒子１にフィルム面方向で接する絶縁粒子２の個数（ＮA3＋ＮA4）を求め、上述の不等式の成立の有無を調べる。計測領域は導電粒子の大きさによって、適宜調整すればよい。
【００２９】
また、導電粒子１にフィルム厚方向で接する絶縁粒子２の個数(ＮA1＋ＮA2)が、導電粒子１にフィルム面方向で接する絶縁粒子２の個数（ＮA3＋ＮA4）よりも少ないことを簡便に確認する方法としては、面積１ｍｍ２以上の計測領域において、異方性導電フィルムの表裏のいずれか一方のフィルム面の平面視において導電粒子１と重なっている絶縁粒子２の個数が、表裏の他方のフィルム面の平面視において導電粒子１と重なっている絶縁粒子２の個数よりも少ないことを確認してもよい。後述するように本発明の異方性導電フィルムの製造工程において絶縁性樹脂層に絶縁粒子付導電粒子を押し込んだ場合には
ＮA3，ＮA4 ≧ＮA2 ＞ＮA1
となるため、ＮA2 ＞ＮA1を確認することにより、導電粒子１にフィルム厚方向で接する絶縁粒子２の個数(ＮA1＋ＮA2)が、導電粒子１にフィルム面方向で接する絶縁粒子２の個数(ＮA3＋ＮA4)よりも少ないことを確認することができる。
【００３０】
なお、このような領域Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４による絶縁粒子２の個数差は、後述するように、異方性導電フィルム１０Ａの製造方法において絶縁粒子付導電粒子３を所定の配列に配置するために転写型を使用した場合に生じる。即ち、絶縁粒子付導電粒子３を転写型から絶縁性樹脂層に転写した場合に、導電粒子１にフィルム厚方向で接する絶縁粒子２（領域Ａ１の絶縁粒子２）が、転写型との摩擦により又は加圧部材との摩擦により、導電粒子１から脱離して該転写型に残り易く、また、導電粒子１にフィルム厚方向で接する絶縁粒子２は、導電粒子１にフィルム面方向で接する位置に移動する場合があるが、導電粒子１にフィルム面方向で接する絶縁粒子２は、絶縁粒子付導電粒子３を転写型から絶縁性樹脂層に転写させても導電粒子１からの脱離や、移動が生じにくいことにより生じる。
【００３１】
＜絶縁粒子付導電粒子の分散状態＞
本発明における絶縁粒子付導電粒子の分散状態には、絶縁粒子付導電粒子３がランダムに分散している状態も規則的な配置に分散している状態も含まれる。この分散状態において、絶縁粒子付導電粒子が互いに非接触で配置されていることが好ましく、その個数割合は好ましくは９５％以上、より好ましくは９８％以上、更に好ましくは９９．５％以上である。この個数割合に関し、分散状態における規則的な配置において、意図的に接触させている絶縁粒子付導電粒子は、１個としてカウントする。後述するフィルム平面視における絶縁粒子付導電粒子の占有面積率の求め方と同様に、Ｎ＝２００以上で求めることができる。どちらの場合においても、フィルム厚方向の位置が揃っていることが捕捉安定性の点から好ましい。ここで、フィルム厚方向の導電粒子１の位置が揃っているとは、フィルム厚方向の単一の深さに揃っていることに限定されず、絶縁性樹脂層５の表裏の界面又はその近傍のそれぞれに導電粒子が存在している態様を含む。
【００３２】
本発明において、前述したように、絶縁粒子付導電粒子３はフィルムの平面視にて規則的に配列していることが好ましく、例えば、図１Ａに示したように正方格子配列とすることができる。この他、絶縁粒子付導電粒子の規則的な配列態様としては、長方格子、斜方格子、６方格子等の格子配列をあげることができる。規則的な配列は格子配列に限定されるものではなく、例えば、絶縁粒子付導電粒子が所定間隔で直線状に並んだ粒子列を所定の間隔で並列させてもよい。絶縁粒子付導電粒子３を互いに非接触で配置し、格子状等の規則的な配列にすることにより、異方性導電接続時に各絶縁粒子付導電粒子３に圧力を均等に加え、導通抵抗のばらつきを低減させることができる。規則的な配列は、例えばフィルムの長手方向に所定の粒子配置が繰り替えされていることにより確認できる。
【００３３】
絶縁粒子付導電粒子の配列の格子軸又は配列軸は、異方性導電フィルムの長手方向に対して平行でもよく、異方性導電フィルムの長手方向と交叉してもよく、接続する端子幅、端子ピッチなどに応じて定めることができる。例えば、ファインピッチ用の異方性導電性フィルムとする場合、図１Ａに示したように絶縁粒子付導電粒子３の格子軸Ａを異方性導電フィルム１０Ａの長手方向に対して斜行させ、異方性導電フィルム１０Ａで接続する端子２０の長手方向（フィルムの短手方向）と格子軸Ａとのなす角度θを６°〜８４°、好ましくは１１°〜７４°にすることが好ましい。
【００３４】
絶縁粒子付導電粒子３の粒子間距離は、異方性導電フィルムで接続する端子の大きさや端子ピッチに応じて適宜定める。例えば、異方性導電フィルムをファインピッチのＣＯＧ（Chip On Glass）に対応させる場合、ショートの発生を防止する点から最近接した絶縁粒子付導電粒子３の導電粒子１間距離を絶縁粒子付導電粒子径の０．５倍より大きくすることが好ましく、０．７倍より大きくすることがより好ましい。一方、絶縁粒子付導電粒子３の捕捉性の点から、最近接した絶縁粒子付導電粒子３の導電粒子１間距離を絶縁粒子付導電粒子径の４倍以下とすることが好ましく、３倍以下とすることがより好ましい。
【００３５】
また、絶縁粒子付導電粒子の面積占有率が３５％以下、好ましくは０．３〜３０％となるように定める。ここで、面積占有率は、
［平面視における絶縁粒子付導電粒子の個数密度］×[絶縁粒子付導電粒子の1個の平面視面積の平均]×１００
により算出される。
【００３６】
式中、絶縁粒子付導電粒子の個数密度の測定領域は、異方性導電フィルム１０Ａにおいて１辺が１００μｍ以上の矩形領域を任意に複数箇所（好ましくは５箇所以上、より好ましくは１０箇所以上）設定し、測定領域の合計面積を２ｍｍ２以上とすることが好ましい。個々の領域の大きさや数は、個数密度の状態によって適宜調整すればよい。ファインピッチ用途の比較的個数密度が大きい場合の一例として、異方性導電フィルム１０Ａから任意に選択した面積１００μｍ×１００μｍの領域の２００箇所（２ｍｍ２）について、金属顕微鏡などによる観測画像を用いて個数密度を測定し、それを平均することにより上述の式の「平面視における絶縁粒子付導電粒子の個数密度」を得ることができる。面積１００μｍ×１００μｍの領域は、バンプ間スペース５０μ以下の接続対象物において１個以上のバンプが存在する領域になる。
【００３７】
個数密度は、好ましくは１５０〜７００００個／ｍｍ２であり、特にファインピッチ用途の場合には好ましくは６０００〜４２０００個／ｍｍ２、より好ましくは１００００〜４００００個／ｍｍ２、更に好ましくは１５０００〜３５０００個／ｍｍ２である。なお、１５０個／ｍｍ２未満を除外するものではない。
【００３８】
絶縁粒子付導電粒子の個数密度は、上述のように金属顕微鏡を用いて求める他、絶縁粒子付導電粒子の顕微鏡画像に対して画像解析ソフト（例えば、ＷｉｎＲＯＯＦ、三谷商事株式会社等）用いて計測してもよい。
【００３９】
また、絶縁粒子付導電粒子１個当りのフィルム平面視面積の平均は、フィルム面の金属顕微鏡などによる観測画像から計測により求められる。上述のように画像解析ソフトを用いてもよい。Ｎ＝３００以上であることが好ましい。
【００４０】
絶縁粒子付導電粒子のフィルム平面視における面積占有率は、異方性導電フィルムを電子部品に熱圧着するために押圧治具に必要とされる推力の指標となる。従来、異方性導電フィルムをファインピッチに対応させるために、ショートを発生させない限りで導電粒子の粒子間距離を狭め、個数密度が高められてきたが、そのように個数密度を高めると、異方性導電フィルムを電子部品に熱圧着するために押圧治具に必要とされる推力が過度に大きくなり、従前の押圧治具では押圧が不十分になるという問題が起こる。これに対し、面積占有率を上述の範囲とすることにより、異方性導電フィルムを電子部品に熱圧着するために押圧治具に必要とされる推力を低く抑えることができる。
【００４１】
＜絶縁性樹脂層＞
（絶縁性樹脂層の最低溶融粘度）
本発明の異方性導電フィルムにおいて、絶縁性樹脂層５の最低溶融粘度は、特に制限はなく、異方性導電フィルムの使用対象や、異方性導電フィルムの製造方法等に応じて適宜定めることができる。例えば、後述の凹み５ｂ（図３Ａ）、５ｃ（図３Ｂ）を形成できる限り、異方性導電フィルムの製造方法によっては１０００Ｐａ・ｓ程度とすることもできる。一方、異方性導電フィルムの製造方法として、絶縁粒子付導電粒子を絶縁性樹脂層の表面に所定の配置で保持させ、その絶縁粒子付導電粒子を絶縁性樹脂層に押し込む方法を行うとき、絶縁性樹脂層がフィルム成形を可能とする点から絶縁性樹脂の最低溶融粘度を１１００Ｐａ・ｓ以上とすることが好ましい。
【００４２】
また、後述の異方性導電フィルムの製造方法で説明するように、図３Ａに示すように絶縁性樹脂層５に押し込んだ絶縁粒子付導電粒子３の露出部分の周りに凹み５ｂを形成したり、図３Ｂに示すように絶縁性樹脂層５に押し込んだ絶縁粒子付導電粒子３の直上に凹み５ｃを形成したりする点から、好ましくは１５００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは２０００Ｐａ・ｓ以上、さらに好ましくは３０００〜１５０００Ｐａ・ｓ、さらにより好ましくは３０００〜１００００Ｐａ・ｓである。この最低溶融粘度は、一例として回転式レオメータ（ＴＡ ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社製）を用い、測定圧力５ｇで一定に保持し、直径８ｍｍの測定プレートを使用し求めることができ、より具体的には、温度範囲３０〜２００℃において、昇温速度１０℃／分、測定周波数１０Ｈｚ、前記測定プレートに対する荷重変動５ｇとすることにより求めることができる。
【００４３】
絶縁性樹脂層５の最低溶融粘度を１５００Ｐａ・ｓ以上の高粘度とすることにより、異方性導電フィルムの物品への圧着にフィラーの不用な移動を抑制でき、特に、異方性導電接続時に端子間で挟持されるべき導電粒子が樹脂流動により流されてしまうことを防止できる。
【００４４】
また、絶縁性樹脂層５に絶縁粒子付導電粒子３を押し込む場合において、絶縁粒子付導電粒子３を押し込むときの絶縁性樹脂層５は、絶縁粒子付導電粒子３が絶縁性樹脂層５から露出するように絶縁粒子付導電粒子３を絶縁性樹脂層５に押し込んだときに、絶縁性樹脂層５が塑性変形して絶縁粒子付導電粒子３の周囲の絶縁性樹脂層５に凹み５ｂ（図３Ａ）が形成されるような高粘度な粘性体とするか、あるいは、絶縁粒子付導電粒子３が絶縁性樹脂層５から露出することなく絶縁性樹脂層５に埋まるように絶縁粒子付導電粒子３を押し込んだときに、絶縁粒子付導電粒子３の直上の絶縁性樹脂層５の表面に凹み５ｃ（図３Ｂ）が形成されるような高粘度な粘性体とする。そのため、絶縁性樹脂層５の６０℃における粘度は、下限は好ましくは３０００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは４０００Ｐａ・ｓ以上、さらに好ましくは４５００Ｐａ・ｓ以上であり、上限は、好ましくは２００００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１５０００Ｐａ・ｓ以下、さらに好ましくは１００００Ｐａ・ｓ以下である。この測定は最低溶融粘度と同様の測定方法で行い、温度が６０℃の値を抽出して求めることができる。
【００４５】
絶縁性樹脂層５に絶縁粒子付導電粒子３を押し込むときの該絶縁性樹脂層５の具体的な粘度は、形成する凹み５ｂ、５ｃの形状や深さなどに応じて、下限は好ましくは３０００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは４０００Ｐａ・ｓ以上、さらに好ましくは４５００Ｐａ・ｓ以上であり、上限は、好ましくは２００００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１５０００Ｐａ・ｓ以下、さらに好ましくは１００００Ｐａ・ｓ以下である。また、このような粘度を好ましくは４０〜８０℃、より好ましくは５０〜６０℃で得られるようにする。
【００４６】
上述したように、絶縁性樹脂層５から露出している絶縁粒子付導電粒子３の周囲に凹み５ｂ（図３Ａ）が形成されていることにより、異方性導電フィルムの物品への圧着時に生じる絶縁粒子付導電粒子３の扁平化に対して絶縁性樹脂から受ける抵抗が、凹み５ｂが無い場合に比して低減する。このため、異方性導電接続時に端子で導電粒子が挟持され易くなることで導通性能が向上し、また捕捉性が向上する。
【００４７】
また、絶縁性樹脂層５から露出することなく埋まっている絶縁粒子付導電粒子３の直上の絶縁性樹脂層５の表面に凹み５ｃ（図３Ｂ）が形成されていることにより、凹み５ｃが無い場合に比して異方性導電フィルムの物品への圧着時の圧力が絶縁粒子付導電粒子３に集中し易くなる。このため、異方性導電接続時に端子で導電粒子が挟持され易くなることで捕捉性が向上し、また導通性能が向上する。
【００４８】
なお、後述する異方性導電フィルムの製造方法において、絶縁性樹脂層５に絶縁粒子付導電粒子３を押し込むときの埋込率を１００％以下とし、絶縁粒子付導電粒子３が絶縁性樹脂層５から露出するようにする場合に、絶縁性樹脂層５の６０℃の粘度が上述の範囲であると、絶縁粒子付導電粒子３が押し込まれた後の絶縁性樹脂層５には絶縁粒子付導電粒子３の周囲に凹み５ｂ（図３Ａ）が形成されることがある。この際、絶縁粒子のみが露出する場合もある。また、埋込率を１００％超とし、絶縁粒子付導電粒子３が絶縁性樹脂層５から露出せず、絶縁性樹脂層５に埋まるようにした場合には、絶縁粒子付導電粒子３の直上の絶縁性樹脂層５の表面に凹み５ｃ（図３Ｂ）が形成されることがある。なお、埋込率の意味については、後段の絶縁粒子付導電粒子の埋込状態の説明において詳述する。
【００４９】
このような凹み５ｂ、５ｃは、絶縁粒子付導電粒子３を絶縁性樹脂層５に押し込むときの絶縁性樹脂層５の粘度、押込速度、温度などに応じて形成される。凹み５ｂ、５ｃの有無が本発明の効果に格別影響するものではないが、凹みの深さが大きい凹み５ｂ、５ｃ（例えば、凹みの最深部の深さが絶縁粒子付導電粒子径Ｄの１０％以上）が局所的に集中した領域が存在する場合に、そのような領域を基板に向けて貼り合わせると、基板の材質や表面状態などによっては、その領域で異方性導電接続後に浮き等が生じ、実用上の問題はなくとも外観が劣る場合がある。これに対しては、そのような領域のある異方性導電フィルムの表面を、異方性導電接続に支障を来たさない程度に加熱押圧したり、樹脂を散布するなどして凹み５ｂ、５ｃを浅くするか、又は平坦にすることが好ましい。この場合、散布する樹脂は、絶縁性樹脂層５を形成する樹脂よりも低粘度であることが好ましい。散布する樹脂の濃度は、散布後に絶縁性樹脂層５の凹みが確認できる程度に希釈されていてもよい。
【００５０】
＜凹みに代わる“傾斜”もしくは“起伏”＞
図３Ａ、３Ｂに示すような異方性導電フィルムの 「凹み」５ｂ、５ｃは、「傾斜」もしくは「起伏」という観点から説明することもできる。以下に、図面を参照しながら説明する。
【００５１】
異方性導電フィルム１０Ａは、導電粒子分散層、即ち、絶縁性樹脂層５の片面に絶縁粒子付導電粒子３が露出した状態で規則的に分散している層を有する（図３Ａ、図３Ｂ）。フィルムの平面視にて絶縁粒子付導電粒子３は互いに接触しておらず、フィルム厚方向にも絶縁粒子付導電粒子３が互いに重なることなく規則的に分散し、絶縁粒子付導電粒子３のフィルム厚方向の位置が揃った単層の導電粒子層を構成している。
【００５２】
個々の絶縁粒子付導電粒子３の近傍の絶縁性樹脂層５の表面５ａには、隣接する絶縁粒子付導電粒子間の中央部における絶縁性樹脂層５の接平面５ｐに対して傾斜５ｂが形成されている。なお後述するように、本発明の異方性導電フィルムでは、絶縁性樹脂層５に埋め込まれた絶縁粒子付導電粒子３の直上の絶縁性樹脂層５の表面に起伏５ｃが形成されていてもよい（図３Ｂ）。
【００５３】
本発明において、「傾斜」とは、絶縁粒子付導電粒子３の近傍で絶縁性樹脂層の表面の平坦性が損なわれ、前記接平面５ｐに対して絶縁性樹脂層の一部が欠けて樹脂量が低減している状態を意味する。換言すれば、傾斜では、絶縁粒子付導電粒子の近傍の絶縁性樹脂層の表面が接平面に対して欠けていることになる。一方、「起伏」とは、絶縁粒子付導電粒子の直上の絶縁性樹脂層の表面にうねりがあり、うねりのように高低差がある部分が存在することで樹脂が低減している状態を意味する。換言すれば、絶縁粒子付導電粒子直上の絶縁性樹脂層の樹脂量が、絶縁粒子付導電粒子直上の絶縁性樹脂層の表面が接平面にあるとしたときに比して少なくなる。そのため、うねりにおいて絶縁粒子のみが露出する場合もある。これらは、絶縁粒子付導電粒子の直上に相当する部位と導電粒子間の平坦な表面部分（図３Ａ、３Ｂ）とを対比して認識することができる。なお、起伏の開始点が傾斜として存在する場合もある。
【００５４】
上述したように、絶縁性樹脂層５から露出している絶縁粒子付導電粒子３の周囲に傾斜５ｂ（図３Ａ）が形成されていることにより、異方性導電接続時に絶縁粒子付導電粒子３が端子間で挟持される際に生じる絶縁粒子付導電粒子３の偏平化に対して絶縁性樹脂から受ける抵抗が、傾斜５ｂが無い場合に比して低減するため、端子における絶縁粒子付導電粒子の挟持がされ易くなることで導通性能が向上し、また捕捉性が向上する。この傾斜は、絶縁粒子付導電粒子の外形に沿っていることが好ましい。接続における効果がより発現しやすくなる以外に、絶縁粒子付導電粒子を認識し易くなることで、異方性導電フィルムの製造における検査などが行い易くなるからである。また、この傾斜および起伏は絶縁性樹脂層にヒートプレスするなどにより、その一部が消失してしまう場合があるが、本発明はこれを包含する。この場合、絶縁粒子付導電粒子は絶縁性樹脂層の表面に１点で露出する場合がある。なお、異方性導電フィルムは、接続する電子部品が多様であり、これらに合わせてチューニングする以上、種々の要件を満たせるように設計の自由度が高いことが望まれるので、傾斜もしくは起伏を低減させても部分的に消失させても用いることができる。
【００５５】
また、絶縁性樹脂層５から露出することなく埋まっている絶縁粒子付導電粒子３の直上の絶縁性樹脂層５の表面に起伏５ｃ（図３Ｂ）が形成されていることにより、傾斜の場合と同様に、異方性接続時に端子からの押圧力が絶縁粒子付導電粒子にかかりやすくなる。また、起伏があることにより樹脂が平坦に堆積している場合よりも絶縁粒子付導電粒子の直上の樹脂量が低減しているため、接続時の絶縁粒子付導電粒子直上の樹脂の排除が生じやすくなり、端子と絶縁粒子付導電粒子とが接触し易くなることから、端子における絶縁粒子付導電粒子の捕捉性が向上し、導通信頼性が向上する。
【００５６】
（絶縁性樹脂層の厚さ方向における絶縁粒子付導電粒子の位置）
「傾斜」もしくは「起伏」という観点を考慮した場合の絶縁性樹脂層５の厚さ方向における絶縁粒子付導電粒子３の位置は、前述と同様に、絶縁粒子付導電粒子３が絶縁性樹脂層５から露出していてもよく、露出することなく、絶縁性樹脂層５内に埋め込まれていても良いが、隣接する絶縁粒子付導電粒子間の中央部における接平面５ｐからの絶縁粒子付導電粒子の最深部の距離（以下、埋込量という）Ｌｂと、絶縁粒子付導電粒子径Ｄとの比（Ｌｂ/Ｄ）（以下、埋込率という）が３０％以上１０５％以下であることが好ましく、６０％以上１０５％以下とすることが発明の効果を得るためにはより好ましい。
【００５７】
埋込率（Ｌｂ/Ｄ）を３０％以上６０％未満とすると、絶縁粒子付導電粒子を保持する比較的高粘度の樹脂から絶縁粒子付導電粒子が露出している比率が高くなることから、より低温低圧実装が容易になる。６０％以上とすることにより、導電粒子１を絶縁性樹脂層２によって所定の粒子分散状態あるいは所定の配列に維持し易くなる。また、製造（フィルムへの押し込み）時の絶縁粒子付導電粒子と樹脂との接触面積が大きくなることから、発明の効果が得られ易くなることが期待できる。また、１０５％以下とすることにより、異方性導電接続時に端子間の導電粒子を無用に流動させるように作用する絶縁性樹脂層の樹脂量を低減させることができる。
【００５８】
なお、埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の数値は、異方性導電フィルムに含まれる全絶縁粒子付導電粒子数の８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９６％以上が、当該埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の数値になっていることをいう。したがって、埋込率が３０％以上１０５％以下とは、異方性導電フィルムに含まれる全絶縁粒子付導電粒子数の８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９６％以上の埋込率が３０％以上１０５％以下であることをいう。このように全絶縁粒子付導電粒子の埋込率（Ｌｂ/Ｄ）が揃っていることにより、押圧の加重が絶縁粒子付導電粒子に均一にかかるので、端子における絶縁粒子付導電粒子の捕捉状態が良好になり、導通の安定性が向上する。
【００５９】
埋込率（Ｌｂ/Ｄ）は、異方性導電フィルムから面積３０ｍｍ２以上の領域を任意に１０箇所以上抜き取り、そのフィルム断面の一部をＳＥＭ画像で観察し、合計５０個以上の絶縁粒子付導電粒子を計測することにより求めることができる。より精度を上げるため、２００個以上の絶縁粒子付導電粒子を計測して求めてもよい。
【００６０】
また、埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の計測は、面視野画像において焦点調整することにより、ある程度の個数について一括して求めることができる。もしくは埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の計測にレーザー式判別変位センサ（キーエンス製など）を用いてもよい。
【００６１】
上述した絶縁粒子付導電粒子の露出部分の周りの絶縁性樹脂層５の傾斜５ｂ（図３Ａ）や、絶縁粒子付導電粒子の直上の絶縁性樹脂層の起伏５ｃ（図３Ｂ）の効果を得易くする点から絶縁粒子付導電粒子３の露出部分の周りの傾斜５ｂの最大深さＬｅと絶縁粒子付導電粒子３の粒子径Ｄとの比（Ｌｅ／Ｄ）は、好ましくは５０％未満、より好ましくは３０％未満、さらに好ましくは２０〜２５％であり、絶縁粒子付導電粒子３の露出部分の周りの傾斜５ｂの最大径Ｌｄと絶縁粒子付導電粒子３の粒子径Ｄとの比（Ｌｄ／Ｄ）は、好ましくは１００％以上、より好ましくは１００〜１５０％であり、絶縁粒子付導電粒子３の直上の樹脂における起伏５ｃの最大深さＬｆと絶縁粒子付導電粒子３の粒子径Ｄとの比（Ｌｆ／Ｄ）は、０より大きく、好ましくは１０％未満、より好ましくは５％以下である。
【００６２】
なお、絶縁粒子付導電粒子３の露出部分の径Ｌｃは、絶縁粒子付導電粒子３の粒子径Ｄ以下とすることができ、好ましくは粒子径Ｄの１０〜９０％である。なお、絶縁粒子付導電粒子３の頂部の１点で露出するようにしてもよく、絶縁粒子付導電粒子３が絶縁性樹脂層５内に完全に埋まり、径Ｌｃがゼロとなるようにしてもよい。
【００６３】
このような本発明において、絶縁性樹脂層５の表面の傾斜５ｂ、起伏５ｃの存在は、異方性導電フィルムの断面を走査型電子顕微鏡で観察することにより確認することができ、面視野観察においても確認できる。光学顕微鏡、金属顕微鏡でも傾斜５ｂ、起伏５ｃの観察は可能である。また、傾斜５ｂ、起伏５ｃの大きさは画像観察時の焦点調整などで確認することもできる。上述のようにヒートプレスにより傾斜もしくは起伏を減少させた後であっても、同様である。痕跡が残る場合があるからである。
【００６４】
（絶縁性樹脂層の組成）
絶縁性樹脂層５は、硬化性樹脂組成物から形成することが好ましく、例えば、熱重合性化合物と熱重合開始剤とを含有する熱重合性組成物から形成することができる。熱重合性組成物には必要に応じて光重合開始剤を含有させてもよい。
【００６５】
熱重合開始剤と光重合開始剤を併用する場合に、熱重合性化合物として光重合性化合物としても機能するものを使用してもよく、熱重合性化合物とは別に光重合性化合物を含有させてもよい。好ましくは、熱重合性化合物とは別に光重合性化合物を含有させる。例えば、熱重合開始剤としてカチオン系硬化開始剤、熱重合性化合物としてエポキシ樹脂を使用し、光重合開始剤として光ラジカル開始剤、光重合性化合物としてアクリレート化合物を使用する。
【００６６】
光重合開始剤として、波長の異なる光に反応する複数種類を含有させてもよい。これにより、異方性導電フィルムの製造時における、絶縁性樹脂層を構成する樹脂の光硬化と、異方性導電接続時に電子部品同士を接着するための樹脂の光硬化とで使用する波長を使い分けることができる。
【００６７】
異方性導電フィルムの製造時の光硬化では、絶縁性樹脂層に含まれる光重合性化合物の全部又は一部を光硬化させることができる。この光硬化により、絶縁性樹脂層５における絶縁粒子付導電粒子３の配置が保持乃至固定化され、ショートの抑制と捕捉の向上が見込まれる。また、この光硬化により、異方性導電フィルムの製造工程における絶縁性樹脂層の粘度を適宜調整してもよい。
【００６８】
絶縁性樹脂層における光重合性化合物の配合量は３０質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましく、２質量％未満がより好ましい。光重合性化合物が多すぎると接続時の押し込みにかかる推力が増加するためである。
【００６９】
熱重合性組成物の例としては、（メタ）アクリレート化合物と熱ラジカル重合開始剤とを含む熱ラジカル重合性アクリレート系組成物、エポキシ化合物と熱カチオン重合開始剤とを含む熱カチオン重合性エポキシ系組成物等が挙げられる。熱カチオン重合開始剤を含む熱カチオン重合性エポキシ系組成物に代えて、熱アニオン重合開始剤を含む熱アニオン重合性エポキシ系組成物を使用してもよい。また、特に支障を来たさなければ、複数種の重合性組成物を併用してもよい。併用例としては、カチオン重合性化合物とラジカル重合性化合物の併用などが挙げられる。
【００７０】
ここで、（メタ）アクリレート化合物としては、従来公知の熱重合型（メタ）アクリレートモノマーを使用することができる。例えば、単官能（メタ）アクリレート系モノマー、二官能以上の多官能（メタ）アクリレート系モノマーを使用することができる。
【００７１】
熱ラジカル重合開始剤としては、例えば、有機過酸化物、アゾ系化合物等を挙げることができる。特に、気泡の原因となる窒素を発生しない有機過酸化物を好ましく使用することができる。
【００７２】
熱ラジカル重合開始剤の使用量は、少なすぎると硬化不良となり、多すぎると製品ライフの低下となるので、（メタ）アクリレート化合物１００質量部に対し、好ましくは２〜６０質量部、より好ましくは５〜４０質量部である。
【００７３】
エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、それらの変性エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂などを挙げることができ、これらの２種以上を併用することができる。また、エポキシ化合物に加えてオキセタン化合物を併用してもよい。
【００７４】
熱カチオン重合開始剤としては、エポキシ化合物の熱カチオン重合開始剤として公知のものを採用することができ、例えば、熱により酸を発生するヨードニウム塩、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、フェロセン類等を用いることができ、特に、温度に対して良好な潜在性を示す芳香族スルホニウム塩を好ましく使用することができる。
【００７５】
熱カチオン重合開始剤の使用量は、少なすぎても硬化不良となる傾向があり、多すぎても製品ライフが低下する傾向があるので、エポキシ化合物１００質量部に対し、好ましくは２〜６０質量部、より好ましくは５〜４０質量部である。
【００７６】
熱重合性組成物は、膜形成樹脂やシランカップリング剤を含有することが好ましい。膜形成樹脂としては、フェノキシ樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、ブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂等を挙げることができ、これらの２種以上を併用することができる。これらの中でも、製膜性、加工性、接続信頼性の観点から、フェノキシ樹脂を好ましく使用することができる。重量平均分子量は１００００以上であることが好ましい。また、シランカップリング剤としては、エポキシ系シランカップリング剤、アクリル系シランカップリング剤等を挙げることができる。これらのシランカップリング剤は、主としてアルコキシシラン誘導体である。
【００７７】
熱重合性組成物には、溶融粘度調整のために、上述の絶縁粒子付導電粒子３とは別に絶縁性フィラーを含有させてもよい。これはシリカ粉やアルミナ粉などが挙げられる。絶縁性フィラー粒径２０〜１０００ｎｍの微小なフィラーが好ましく、また、配合量はエポキシ化合物等の熱重合性化合物（光重合性組成物）１００質量部に対して５〜５０質量部とすることが好ましい。
【００７８】
本発明の異方性導電フィルムには、上述の絶縁性のフィラーとは別に充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤（顔料、染料）、有機溶剤、イオンキャッチャー剤などを含有させてもよい
【００７９】
（絶縁性樹脂層の層厚）
本発明の異方性導電フィルムでは、絶縁性樹脂層５の層厚Ｌａと絶縁粒子付導電粒子３の粒子径Ｄとの比（Ｌａ／Ｄ）が後述の理由から下限を０．３以上とすることができ、上限を１０以下することができる。従って、その比は０．３〜１０が好ましく、０．６〜８がより好ましく、０．６〜６が更に好ましい。ここで、絶縁粒子付導電粒子３の粒子径Ｄは、その平均粒子径を意味する。絶縁性樹脂層５の層厚Ｌａが大き過ぎると異方性導電接続時に絶縁粒子付導電粒子３が樹脂流動により位置ズレしやすくなり、端子における絶縁粒子付導電粒子３の捕捉性が低下する。この傾向はこの比（Ｌａ／Ｄ）が１０を超えると顕著であるため、８以下がより好ましく、６以下が更に好ましい。反対に絶縁性樹脂層５の層厚Ｌａが小さすぎてこの比（Ｌａ／Ｄ）が０．３未満となると、絶縁粒子付導電粒子３を絶縁性樹脂層５によって所定の粒子分散状態あるいは所定の配列に維持することが困難となるので比（Ｌａ／Ｄ）は０．３以上が好ましく、絶縁性樹脂層５によって所定の粒子分散状態あるいは所定の配列を確実に維持する点から０．６以上がより好ましい。また、接続する端子が高密度ＣＯＧの場合、絶縁性樹脂層５の層厚Ｌａと絶縁粒子付導電粒子３の粒子径Ｄとの比（Ｌａ／Ｄ）は、好ましくは０．８〜２である。
【００８０】
＜絶縁性樹脂層における絶縁粒子付導電粒子の埋込状態＞
絶縁性樹脂層５における絶縁粒子付導電粒子３の埋込状態は、埋込率を３０％以上１０５％以下とすることが好ましい。埋込率３０％以上、好ましくは６０％以上とすることにより、絶縁粒子付導電粒子３を絶縁性樹脂層５によって所定の粒子分散状態あるいは所定の配列に維持させることができる。また、埋込率１０５％以下とすることにより、異方性導電接続時に絶縁粒子付導電粒子を無用に流動させるように作用する絶縁性樹脂層の樹脂量を低減させることができる。
【００８１】
ここで、埋込率とは、絶縁粒子付導電粒子３が埋め込まれている絶縁性樹脂層５の表面５ａ（絶縁性樹脂層５において、絶縁粒子付導電粒子３が偏在している方の表面）と、絶縁性樹脂層５に埋め込まれている絶縁粒子付導電粒子３の前記表面５ａに対する最深部との距離を埋込量Ｌbとした場合に、絶縁粒子付導電粒子３の粒子径Ｄに対する埋込量Ｌｂの比率（Ｌｂ/Ｄ）である（図１Ｂ）。
【００８２】
なお、本発明において、埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の数値は、異方性導電フィルムに含まれる全導電粒子数の８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９６％以上が、当該埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の数値になっていることをいう。したがって、埋込率が３０％以上１０５％以下とは、異方性導電フィルムに含まれる全絶縁粒子付導電粒子数の８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９６％以上の埋込率が３０％以上１０５％以下であることをいう。このように全絶縁粒子付導電粒子の埋込率（Ｌｂ/Ｄ）が揃っていることにより、押圧の加重が導電粒子に均一にかかるので、端子における導電粒子の捕捉状態が良好になり、導通の安定性が向上する。
【００８３】
埋込率（Ｌｂ/Ｄ）は、異方性導電フィルムから面積３０ｍｍ２以上の領域を任意に１０箇所以上抜き取り、そのフィルム断面の一部をＳＥＭ画像で観察し、合計５０個以上の導電粒子を計測することにより求めることができる。より精度を上げるため、２００個以上の導電粒子を計測して求めてもよい。
【００８４】
また、埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の計測は、面視野画像において焦点調整することにより、ある程度の個数について一括して求めることもできる。もしくは埋込率（Ｌｂ/Ｄ）の計測にレーザー式判別変位センサ（(株)キーエンス製など）を用いてもよい。
【００８５】
＜異方性導電フィルムの製造方法＞
図１Ａ、図１Ｂに示した異方性導電フィルム１０Ａの製造方法の一例においては、転写型３０の凹部３１に絶縁粒子付導電粒子３を充填する（図４Ａ）。この凹部３１は、異方性導電フィルムにおける絶縁粒子付導電粒子３と同様の配列に形成されている。
【００８６】
このような転写型３０としては、例えば、シリコン、各種セラミックス、ガラス、ステンレススチールなどの金属等の無機材料や、各種樹脂等の有機材料などに対し、フォトリソグラフ法等の公知の開口形成方法によって凹部３１を形成したものを使用することができる。また、転写型は、板状、ロール状等の形状をとることができる。
【００８７】
一方、剥離フィルム７上に絶縁性樹脂層５をフィルム状に形成しておき、転写型３０に充填した絶縁粒子付導電粒子３上に絶縁性樹脂層５を被せる（図４Ｃ）。あるいは、絶縁粒子付導電粒子３上に絶縁性樹脂層５を被せる前に、転写型３０に充填した絶縁粒子付導電粒子３に平板３２を接触させるなどにより、絶縁粒子２を導電粒子１から脱離させ（図４Ｂ）、その後、絶縁性樹脂層５を被せてもよい（図４Ｃ）。次に、転写型３０から絶縁性樹脂層５を剥離し、絶縁粒子付導電粒子３が転写した絶縁性樹脂層５を得る（図４Ｄ）。この絶縁粒子付導電粒子３の転写工程では、転写型３０と絶縁粒子２が擦れるために、転写型３０の凹部３１の底面と接していた絶縁粒子２（領域Ａ１の絶縁粒子２となるもの）が絶縁粒子付導電粒子３から脱離しやすい。また、転写型３０内の絶縁粒子付導電粒子３に絶縁性樹脂層５を被せたときに、絶縁性樹脂層５と最初に接触する絶縁粒子２には大きな力がかかるため、この領域の絶縁粒子２（領域Ａ２の絶縁粒子２となるもの）も脱離することがある。このため、フィルム上に絶縁粒子２が存在（点在）していることがある。
【００８８】
一方、フィルム面方向の絶縁粒子２は、絶縁性樹脂層５を転写型３０から剥離した後も絶縁性樹脂層５から脱離することなく、絶縁性樹脂層５に維持されている。
【００８９】
したがって、絶縁性樹脂層５に転写した後の絶縁粒子付導電粒子３では、転写前に比して、絶縁粒子付導電粒子３を構成する絶縁粒子２のうち導電粒子１とフィルム厚方向で接する絶縁粒子２の個数が、導電粒子１とフィルム面方向で接する絶縁粒子２の個数に比して低減する。
【００９０】
次に、必要に応じて、絶縁性樹脂層５に転写した絶縁粒子付導電粒子３を平板又はローラー３３で押し込む（図４Ｅ）。この押し込み時に、絶縁粒子付導電粒子３を形成していた絶縁粒子２であって、平板又はローラー３３側にあった絶縁粒子２（領域Ａ１となる絶縁粒子２）は平板又はローラー３３との接触により導電粒子１から比較的脱離する。
【００９１】
絶縁性樹脂層５に転写した絶縁粒子付導電粒子３を平板又はローラー３３で押し込むときの押込量Ｌｂは、埋込率（Ｌｂ/Ｄ）が好ましくは３０％以上１０５％以下、より好ましくは６０％以上１０５％以下となるように調整することが好ましく、また押し込みに押圧治具に必要とされる推力等に応じて定めることが好ましい。
【００９２】
こうして、絶縁粒子付導電粒子３における絶縁粒子２の個数のうち、異方性導電フィルムのフィルム厚方向で導電粒子１と接する絶縁粒子２の個数が低減した異方性導電フィルム１０Ａを得ることができる（図４Ｆ）。
【００９３】
また、上述した異方性導電フィルム１０Ａの製造方法において、当初の絶縁粒子付導電粒子３から脱離する絶縁粒子２の個数は、絶縁性樹脂層５の温度及び粘度、並びに埋込率（Ｌｂ/Ｄ）等により調整することができる。
【００９４】
＜異方性導電フィルムの変形態様＞
本発明の異方性導電フィルムは、図５に示す異方性導電フィルム１０Ｂのように、絶縁粒子付導電粒子３が埋め込まれている絶縁性樹脂層５に、該絶縁性樹脂層５よりも最低溶融粘度が低い低粘度絶縁性樹脂層６を積層してもよい。低粘度絶縁性樹脂層６の積層により、異方性導電フィルムを用いて電子部品を異方性導電接続するときに、電子部品の電極やバンプによって形成される空間を充填し、接着性を向上させることができる。
【００９５】
絶縁性樹脂層５と低粘度絶縁性樹脂層６との最低溶融粘度比は、好ましくは２以上、より好ましくは５以上、さらに好ましくは８以上、実用上１５以下である。低粘度絶縁性樹脂層６のより具体的な最低溶融粘度は３０００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは２０００Ｐａ・ｓ以下であり、特に１０００〜２０００Ｐａ・ｓであることが好ましい。このように低粘度絶縁性樹脂層６を低粘度とすることにより、電子部品の電極やバンプによって形成される空間が低粘度絶縁性樹脂で充填されやすくなるので、絶縁性樹脂層５の移動量が相対的に少なくなり、端子間の絶縁粒子付導電粒子３が樹脂流動により流されにくくなる。よって、異方性導電接続時に絶縁粒子付導電粒子３の捕捉性を損なうことなく、電子部品同士の接着性を向上させることができる。
【００９６】
また、絶縁性樹脂層５と低粘度絶縁性樹脂層６を合わせた異方性導電フィルム１０Ｂ全体の最低溶融粘度は、好ましくは、２００〜４０００Ｐａ・ｓである。
【００９７】
なお、低粘度絶縁性樹脂層６は、絶縁性樹脂層５と同様の樹脂組成物において、粘度を調整することにより形成することができる。
【００９８】
また、異方性導電フィルム１０Ｂにおいて、低粘度絶縁性樹脂層６の層厚は、好ましくは４〜２０μｍである。もしくは、絶縁粒子付導電粒子径に対して、好ましくは１〜８倍である。
【００９９】
本発明においては、転写型３０から絶縁性樹脂層５を剥離した後、絶縁粒子付導電粒子３を押し込む前のものを異方性導電フィルム１０Ｃ（図６）としてもよく、これに低粘度絶縁性樹脂層６を積層したものを異方性導電フィルム１０Ｄとしてもよい（図７）。この場合、絶縁粒子付導電粒子が、絶縁性樹脂層と低粘度絶縁性樹脂層の間に存在させてもよい。また、低粘度絶縁性樹脂層側フィルム面の平面視における導電粒子上の絶縁粒子数が、絶縁性樹脂層側フィルム面の平面視における導電粒子上の絶縁粒子数よりも少なくすることが好ましい。さらに、必要に応じて、低粘度絶縁性樹脂層６の反対側の絶縁性樹脂層５上にさらに低粘度絶縁性樹脂層を積層してもよい。
【０１００】
また、絶縁粒子付導電粒子３を、フィルム厚方向の異なる位置に複数層設けてもよい。
これらの変形態様は、適宜組み合わせることができる。
【０１０１】
＜異方性導電フィルムで接続する電子部品＞
本発明の異方性導電フィルムは、ＩＣチップ、ＩＣモジュール、ＦＰＣなどの第１電子部品と、ＦＰＣ、ガラス基板、プラスチック基板、リジッド基板、セラミック基板などの第２電子部品とを異方性導電接続する際に好ましく使用することができる。ＩＣチップやウェーハーをスタックして多層化させてもよい。なお、本発明の異方性導電フィルムで接続する電子部品は、上述の電子部品に限定されるものではない。近年、多様化している種々の電子部品に使用することができる。
【０１０２】
＜異方性導電フィルムを用いた接続方法及び接続構造体＞
本発明は、本発明の異方性導電フィルムを用いて電子部品同士を異方性導電接続する接続構造体の製造方法を提供し、この製造方法により得られた接続構造体、即ち、対向する電子部品の端子同士が、絶縁粒子付導電粒子と絶縁性樹脂層により異方性導電接続されている接続構造体であって、対向する端子に挟持されていない絶縁粒子付導電粒子に、端子同士の対向方向を向いた絶縁粒子欠落領域を有する絶縁粒子付導電粒子が含まれている接続構造体を提供する。
【０１０３】
この接続構造体には、対向する端子に挟持されている絶縁粒子付導電粒子にも、端子同士の対向方向を向いた絶縁粒子欠落領域を有する絶縁粒子付導電粒子が含まれている。この接続構造体において、端子同士の対向方向は、接続構造体の製造に使用した本発明の異方性導電フィルムのフィルム厚方向に対応し、端子の接続面方向は、異方性導電フィルムのフィルム面方向に対応する。また、絶縁粒子欠落領域とは、絶縁粒子付導電粒子の表面の一部分が、その外側の環状部分に比して絶縁粒子の面密度が低くなっている領域をいう。したがって、この接続構造体において、対向する端子に挟持されている絶縁粒子付導電粒子は、前述した異方性導電フィルムにおいて絶縁粒子数が低減している領域Ａ1又はＡ2に対応しており、端子同士の対向方向で導電粒子と接する絶縁粒子数が、端子の接続面方向（端子同士の対向方向と直交する方向）で導電粒子と接する絶縁粒子数よりも少ない絶縁粒子付導電粒子と言える。このような絶縁粒子付導電粒子は、上述の対向する端子に挟持されていない絶縁粒子付導電粒子の絶縁粒子欠落領域の向きが、端子に挟持される直前まで絶縁性樹脂によって保持され、端子に挟持された後もその向きが保持されたものと推察される。対向する端子に挟持されている絶縁粒子付導電粒子は、絶縁粒子欠落領域が対向する端子の少なくとも一方と接触しているため、導通安定性の上では好ましく、絶縁粒子欠落領域が対向する端子の双方と接触していることがより好ましい。
【０１０４】
また、この接続構造体において絶縁粒子欠落領域が端子同士の対向方向を向いた絶縁粒子付導電粒子は、上述のように、異方性導電フィルムにおいて絶縁粒子数が低減している領域Ａ1又はＡ2を有する絶縁粒子付導電粒子に対応するから、異方性導電フィルムにおける前述の(ＮA3＋ＮA4)＞(ＮA1＋ＮA2)の関係を満たしている。
【０１０５】
接続構造体における絶縁粒子欠落領域の絶縁粒子付導電粒子を概念的に説明すると、絶縁粒子付導電粒子を球とした場合に、中心角４５°に対応する球の表面の一部領域が、その外側の中心角４５°〜１３５°に対応する環状領域よりも絶縁粒子の面密度が低くなっている場合の当該中心角４５°に対応する球の表面の一部領域といえる。
【０１０６】
この接続構造体において、対向する端子に挟持されていない絶縁粒子付導電粒子は、対向する電子部品の接続面のうち、電子部品における端子列の非形成領域で挟まれている、対向する電子部品間の絶縁粒子付導電粒子を含む。この場合の絶縁粒子付導電粒子は、例えば、対向する電子部品を第１電子部品と第２電子部品とした場合に、第１電子部品における端子列の非形成領域と第２電子部品における端子列の非形成領域により電子部品の対向方向で挟まれている絶縁粒子付導電粒子のことである。
【０１０７】
また、この接続構造体において、対向する端子に挟持されていない絶縁粒子付導電粒子は、電子部品に端子列が所定の端子間スペースで形成されている場合の、対向する電子部品の端子間スペース同士の間にある絶縁粒子付導電粒子を含む。
【０１０８】
言い換えると、対向する端子に挟持されていない絶縁粒子付導電粒子とは、接続構造体において、接続に寄与していない大多数の絶縁粒子付導電粒子を意味する。
【０１０９】
一般に、接続構造体において、対向する端子に挟持されていない絶縁粒子付導電粒子には、異方性導電接続時の加熱加圧により、加熱加圧前の状態に対して移動しているものが含まれ、向きが変わっているものもある。向きの変わる程度は、当該絶縁粒子付導電粒子の端子に対する位置、絶縁粒子層の粘度、加熱加圧条件等によって異なるが、接続構造体の絶縁粒子付導電粒子には、加熱加圧前の向きを維持しているものも含まれる。したがって、接続構造体の製造に使用した異方性導電フィルムが本発明の異方性導電フィルムであると、対向する端子に挟持されていない絶縁粒子付導電粒子の少なくとも一部には、絶縁粒子欠落領域が、対向する端子の対向方向を向いたものが含まれることとなり、本発明の接続構造体であることがわかる。特に、接続構造体において導電粒子欠落領域が、対向する端子の対向方向を向いた絶縁粒子付導電粒子が、ある領域に塊まって存在していると、その接続構造体は本発明の接続構造体であることが容易にわかる。
【０１１０】
異方性導電フィルムは電子部品の一方の外形にほぼ同じ大きさに裁断されて使用されることもあるが、一般には電子部品の一方の外形よりも大きく裁断されて使用される。つまり、接続に寄与しない（ツールから十分に離れている）領域を含む場合がある。そのため、対向した電子部品間の外側の異方性導電フィルムに端子同士の対向方向を向いた絶縁粒子欠落領域が存在する場合もあり、ここからも本発明の接続構造体の特徴を確認することができる。
【０１１１】
また、接続構造体の製造に用いた異方性導電フィルムにおいて絶縁粒子付導電粒子が規則配列している場合、接続構造体において、対向する端子に挟持されていない絶縁粒子付導電粒子にも配列の規則性の維持が見出されることもある。この場合には、この配列の規則性が見出された絶縁粒子付導電粒子において、絶縁粒子欠落領域が端子同士の対向方向を向いていることを容易に確認することができる。また、その製造に使用した異方性導電フィルムについて、容易に(ＮA3＋ＮA4)＞(ＮA1＋ＮA2)を確認することができる。
【０１１２】
なお、本発明の接続構造体の製造過程の構造体であって、本発明の異方性導電フィルムが一方の電子部品に貼着されているが、他方の電子部品はまだ接続されていない状態の構造体（接続工程における中間品であり、換言すれば異方性導電フィルム貼着電子部品）でも、その異方性導電フィルム中の絶縁粒子付導電粒子は、上述の接続構造体における絶縁粒子付導電粒子と同様の特徴を有する。
【０１１３】
異方性導電フィルムを用いた電子部品の接続方法としては、異方性導電フィルムの樹脂層が絶縁性樹脂層５の単層からなる場合、各種基板などの第２電子部品に対し、異方性導電フィルムの絶縁粒子付導電粒子３が表面に埋め込まれている側から仮圧着し、仮圧着した異方性導電フィルムの絶縁粒子付導電粒子３が表面に埋め込まれていない側にＩＣチップ等の第１電子部品を合わせ、熱圧着することにより製造することができる。異方性導電フィルムの絶縁性樹脂層に熱重合開始剤と熱重合性化合物だけでなく、光重合開始剤と光重合性化合物（熱重合性化合物と同一でもよい）が含まれている場合、光と熱を併用した圧着方法でもよい。このようにすれば、絶縁粒子付導電粒子の不用な移動を最小限に抑えることができる。また、絶縁粒子付導電粒子３が埋め込まれていない側を第２電子部品に仮貼りして使用してもよい。尚、第２電子部品ではなく、第１電子部品に異方性導電フィルムを仮貼りして使用することもできる。
【０１１４】
また、異方性導電フィルムの樹脂層が、絶縁性樹脂層５と低粘度絶縁性樹脂層６の積層体から形成されている場合、絶縁性樹脂層５を各種基板などの第２電子部品に仮貼りして仮圧着し、仮圧着した異方性導電フィルムの低粘度絶縁性樹脂層６にＩＣチップ等の第１電子部品をアライメントして載置し、熱圧着する。異方性導電フィルムの低粘度絶縁性樹脂層６側を第１電子部品に仮貼りして使用してもよい。
【実施例】
【０１１５】
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。
実施例１〜１０
（１）異方性導電フィルムの製造
表１に示した配合で、絶縁性樹脂層及び低粘度絶縁性樹脂層を形成する樹脂組成物をそれぞれ調製した。
【０１１６】
絶縁性樹脂層を形成する樹脂組成物をバーコータ−でフィルム厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗布し、８０℃のオーブンにて５分間乾燥させ、ＰＥＴフィルム上に表２に示す厚さの絶縁性樹脂層を形成した。同様にして、低粘度絶縁性樹脂層を、それぞれ表２に示す厚さでＰＥＴフィルム上に形成した。
【０１１７】
一方、絶縁粒子付導電粒子が平面視で図１Ａに示す正方格子配列で、粒子間距離が絶縁粒子付導電粒子の粒子径と等しくなり、個数密度２８０００個／ｍｍ2となるように金型を作製した。即ち、金型の凸部パターン（個数密度２８０００個／ｍｍ2 ）が正方格子配列で、格子軸における凸部のピッチが平均粒子径の２倍であり、格子軸と異方性導電フィルムの短手方向とのなす角度θが１５°となる金型を作製し、公知の透明性樹脂のペレットを溶融させた状態で該金型に流し込み、冷やして固めることで、凹部が図１Ａに示す配列パターンの樹脂型を形成した。
【０１１８】
また、金型の凸部パターン（個数密度２８０００個／ｍｍ2 ）をランダムにしたものを作成し、その金型を用いて凹部がランダムパターンとなる樹脂型を形成した。このとき、隣接する絶縁粒子付導電粒子の導電粒子間の距離が導電粒子の平均径の０．５倍以上になるように設定した。
【０１１９】
絶縁粒子付導電粒子として、金属被覆樹脂粒子(積水化学工業(株)、ＡＵＬ７０３、平均粒子径３μｍ)の表面に、特開２０１４−１３２５６７号公報の記載に準じて絶縁性微粒子（平均粒子径０．３μｍ）を付着させたものを用意し、この絶縁粒子付導電粒子を樹脂型の凹部に充填し、その上に上述の絶縁性樹脂層を被せた。
【０１２０】
実施例１〜６では、この絶縁性樹脂層を６０℃、０．５ＭＰａで押圧し、樹脂型から絶縁性樹脂層を剥離することで絶縁粒子付導電粒子を絶縁性樹脂層に転着させた。この時の絶縁粒子付導電粒子の絶縁性樹脂層への埋込率（Ｌｂ/Ｄ）は、ＳＥＭによる断面観察で３０％であった。また、絶縁粒子付導電粒子が転着した絶縁性樹脂層の表面の該絶縁粒子付導電粒子の周囲に凹みはなかった（図２参照）。実施例７〜１０では、実施例１〜６と同様に絶縁粒子付導電粒子を絶縁性樹脂層に転着させたが、転着後の絶縁粒子付導電粒子の周囲の絶縁性樹脂層に凹みができるように、絶縁粒子付導電粒子を絶縁性樹脂層に押圧するときの温度を６０℃よりも低くした。
【０１２１】
次に、実施例３〜１０では、絶縁性樹脂層上の絶縁粒子付導電粒子を押圧することで絶縁粒子付導電粒子を絶縁性樹脂層に押込率（Ｌｂ/Ｄ）１００％で押し込んだ。この押し込み時の温度及び圧力は、絶縁粒子付導電粒子を樹脂型から絶縁性樹脂層へ転着させるときの前述の温度及び圧力と同様とした。その結果、実施例３〜６では押し込み後の絶縁粒子付導電粒子の周囲の絶縁性樹脂層に凹みはなく、実施例７〜１０では押し込み後の絶縁粒子付導電粒子の周囲の絶縁性樹脂層に凹みが形成されていた（図３Ａ参照）。
【０１２２】
実施例１、２（埋込率３０％）、及び実施例３、４（埋込率１００％）では、絶縁性樹脂層の、絶縁粒子付導電粒子の転着面に低粘度絶縁性樹脂層を積層し、これを異方性導電フィルムとした（図５参照）。
【０１２３】
一方、実施例５〜１０（埋込率１００％）では低粘度絶縁性樹脂層を積層しなかった。このうち、実施例７〜１０では絶縁粒子付導電粒子を絶縁性樹脂層に押し込んだ状態で、絶縁粒子付導電粒子の周囲の絶縁性樹脂層に凹みが形成されていたが、実施例９、１０は凹みのある絶縁性樹脂層を、異方性導電接続に支障をきたさない条件で加熱押圧することにより凹みをなくした。
【０１２４】
比較例１〜４
比較例１〜４では、金属被覆樹脂粒子（積水化学工業(株)、ＡＵＬ７０３、平均粒子径３μｍ）の全面に絶縁コートを施した絶縁コート導電粒子（コート膜厚０．１〜０．５μｍ)を上述の実施例の絶縁粒子付導電粒子に代えて使用し、絶縁コート導電粒子が表２に示した配列又は配置となるように上述の樹脂型に充填し、絶縁性樹脂層に絶縁コート導電粒子を転着し（押込率３０％）、さらに、比較例３、４では絶縁性樹脂層に転着した絶縁コート導電粒子を押込率１００％となるように絶縁性樹脂層に押し込んだ。そして、絶縁コート導電粒子の転着面又は押し込み面に低粘度絶縁性樹脂層を積層した。
【０１２５】
【表１】
2018073808.tif 000003
【０１２６】
【表２】
2018073808.tif 000004
【０１２７】
（２）粒子の配置状態
(2-1)独立粒子個数割合
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、各実施例及び比較例の異方性導電フィルムの表裏のフィルム面（低粘度絶縁性樹脂層を積層したものについては、低粘度絶縁性樹脂層側表面とその反対面）のそれぞれについて１００個の絶縁粒子付導電粒子又は絶縁コート導電粒子を観察し、互いに接触していない絶縁粒子付導電粒子又は絶縁コート導電粒子の個数を計測し、その個数の全数に対する割合（即ち、独立粒子個数割合）を求めた。その結果、各実施例及び比較例において、独立粒子個数割合は９９％を上回っていた。
【０１２８】
(2-2)絶縁粒子被覆率
実施例の異方性導電フィルムの製造に使用した絶縁粒子付導電粒子（絶縁性樹脂層に埋め込む前の絶縁粒子付導電粒子）における絶縁粒子被覆率を求めた。絶縁粒子被覆率は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、絶縁粒子付導電粒子１００個を観察し、各絶縁粒子付導電粒子について導電粒子１個当たりの絶縁粒子の個数を計測し、計測された個数と、絶縁粒子付導電粒子１個の平面視における面積と、絶縁粒子１個の平面視における面積から算出した。その結果、異方性導電フィルムの製造に使用した絶縁粒子付導電粒子における絶縁粒子被覆率は６７％であった。
【０１２９】
(2-3)異方性導電フィルム作製後の絶縁粒子の被覆状態
実施例の異方性導電フィルムに分散している絶縁粒子付導電粒子における絶縁粒子の被覆状態を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による断面観察により求めた。この断面観察で、絶縁粒子付導電粒子１００個を計測し、図２に示した領域Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４における絶縁粒子の個数、ＮA1、ＮA2、ＮA3、ＮA4の大小関係を調べた。その結果、各実施例において領域Ａ３と領域Ａ４における絶縁粒子の個数に格別の差異はなかった。また、実施例３〜１０では実施例１に比して、領域Ａ１にある絶縁粒子の個数が、領域Ａ２にある絶縁粒子の個数に比して著しく低減していた。
【０１３０】
（３）評価
各実施例及び比較例の異方性導電フィルムを、接続および評価に十分な面積で裁断した後、裁断した異方性導電フィルムを使用し、以下に説明するように、（ａ）初期導通抵抗、（ｂ）導通信頼性、（ｃ）ショート発生率、（ｄ）導電粒子捕捉性、を測定ないし評価した。結果を表２に示す。
【０１３１】
（ａ）初期導通抵抗  
各実施例及び比較例の異方性導電フィルムを、導通特性の評価用ＩＣとガラス基板との間に挟み、加熱加圧（１８０℃、６０ＭＰａ、５秒）して各評価用接続物を得、得られた評価用接続物の導通抵抗を測定し、測定された初期導通抵抗を次の基準で評価した。
Ａ：０．３Ω以下
Ｂ：０．３Ω超、０．４Ω以下
Ｃ：０．４Ω超
Ｂ評価であれば実用上問題はない。Ａ評価であれば、より好ましい。
【０１３２】
ここで、評価用ＩＣとガラス基板は、それらの端子パターンが対応しており、サイズは次の通りである。また、評価用ＩＣとガラス基板を接続する際には、異方性導電フィルムの長手方向とバンプの短手方向を合わせた。
【０１３３】
導通特性の評価用ＩＣ
外形  １．８×２０．０ｍｍ
厚み  ０．５ｍｍ
バンプ仕様  サイズ３０×８５μｍ、バンプ間距離５０μｍ、バンプ高さ１５μｍ
【０１３４】
ガラス基板
ガラス材質  コーニング社製１７３７Ｆ
外径  ３０×５０ｍｍ
厚み  ０．５ｍｍ
電極  ＩＴＯ配線  
【０１３５】
（ｂ）導通信頼性
（ａ）で作製した評価用接続物を、温度８５℃、湿度８５％ＲＨの恒温槽に５００時間おいた後の導通抵抗を、初期導通抵抗と同様に測定し、測定された導通抵抗を次の基準で評価した。
【０１３６】
Ｓ：３．０Ω以下
Ａ：３．０Ω超、４．０Ω以下
Ｂ：４．０Ω超、６．０Ω以下
Ｃ：６．０Ω超
Ｂ評価であれば実用上問題はない。Ａ評価以上であれば、より好ましい。
【０１３７】
（ｃ）ショート発生率
各実施例及び比較例の異方性導電フィルムを、絶縁性試験評価用ＩＣ（７．５μｍスペースの櫛歯ＴＥＧ(test element group)）と、端子パターンが対応するガラス基板との間に挟み、初期導通抵抗と同様に加熱加圧して評価用接続物を得、得られた評価用接続物におけるショート発生率をデジタルマルチメータ（デジタルマルチメーター７５６１、横河電機（株））で測定した。この絶縁性試験評価用ＩＣの仕様を以下に示す。
【０１３８】
絶縁性試験評価用ＩＣ
外形  １．５×１３ｍｍ
厚み  ０．５ｍｍ
バンプ仕様  金メッキ、サイズ２５×１４０μｍ、バンプ間距離７．５μｍ、バンプ高さ１５μｍ
【０１３９】
測定されたショート発生率を次の基準で評価した。
Ａ：５０ｐｐｍ未満  
Ｂ：５０ｐｐｍ以上２００ｐｐｍ以下
Ｃ：２００ｐｐｍ超
Ｂ評価であれば実用上問題はない。
【０１４０】
（ｄ）導電粒子捕捉性
導電粒子捕捉性の評価用ＩＣを使用し、この評価用ＩＣと、端子パターンが対応するＩＴＯコーティング基板とを、アライメントを６μｍずらして加熱加圧（１８０℃、６０ＭＰａ、５秒）し、評価用ＩＣのバンプと基板の端子とが重なる６μｍ×６６．６μｍの領域の１００個について導電粒子の捕捉数を計測し、最低捕捉数を求め、次の基準で評価した。
【０１４１】
導電粒子捕捉性の評価用ＩＣ
外形  １．６×２９．８ｍｍ
厚み  ０．３ｍｍ
バンプ仕様  サイズ１２×６６．６μｍ、バンプピッチ２２μｍ（Ｌ／Ｓ＝１２μｍ／１０μｍ）、バンプ高さ１２μｍ
【０１４２】
導電粒子捕捉性評価基準
ＯＫ：３個以上
ＮＧ：３個未満
【０１４３】
表２から、実施例１〜１０の異方性導電フィルムでは、絶縁粒子付導電粒子における絶縁粒子の個数密度が領域Ａ３、Ａ４よりも領域Ａ２、Ａ１が低く、特に、異方性導電フィルムの製造時に絶縁粒子付導電粒子を絶縁性樹脂層に押し込んだ実施例３〜１０では、絶縁粒子の個数密度が領域Ａ２よりも領域Ａ１で顕著に低かった。その結果、導電粒子にフィルム厚方向で接する領域Ａ２、Ａ１の絶縁粒子２の個数密度が、導電粒子１にフィルム面方向で接する領域Ａ３、Ａ４の絶縁粒子２の個数よりもさらに少なくなり、実施例３、４は、実施例１、２に比して導通信頼性が優れていることがわかる。これに対し、樹脂コート導電粒子を用いた比較例１〜４では導通信頼性が劣っていた。
【０１４４】
また、表２の結果では、実施例１と２の対比、実施例３と４の対比、実施例５と６の対比、実施例７と８の対比、実施例９と１０の対比、比較例１と２の対比、比較例３と４の対比により、絶縁粒子付導電粒子を正方格子に配列させた場合とランダムに配置した場合や、絶縁コート導電粒子を正方格子に配列させた場合とランダムに配置した場合とで導通抵抗、ショート発生率、導電粒子捕捉性について差異が見られないが、捕捉性の評価において、絶縁粒子付導電粒子又は絶縁コート導電粒子を正方格子に配列させた方がランダムに配置した場合より圧痕を確認しやすかった。
【０１４５】
なお、絶縁粒子付導電粒子の周囲の絶縁性樹脂層に凹みが無い実施例５、６も、絶縁粒子付導電粒子の周囲の絶縁性樹脂層に凹みがある実施例７、８も、その凹みを加熱押圧して解消した実施例９、１０も、初期導通抵抗、導通信頼性、ショート発生率及び導電粒子捕捉性の評価は良好であった。このことから、本実施例では、凹みの有無によらず、絶縁粒子付導電粒子が樹脂流動によって無用に移動しなかったことがわかる。
【符号の説明】
【０１４６】
１  導電粒子
２  絶縁粒子
３  絶縁粒子付導電粒子
５  絶縁性樹脂層
５ａ  絶縁性樹脂層の表面
５ｂ  凹み
５ｃ  凹み
６  低粘度絶縁性樹脂層
７  剥離フィルム
１０Ａ、１０Ｂ、１０Ｃ、１０Ｄ  異方性導電フィルム
３０  転写型
３１  凹部
３２  平板
３３  平板又はローラー
Ａ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４  領域
Ｄ  絶縁粒子付導電粒子の粒子径
Ｌａ  絶縁性樹脂層の層厚
Ｌｂ  絶縁粒子付導電粒子と近接している面から絶縁粒子付導電粒子の最深部までの距離
Ｌｃ  絶縁粒子付導電粒子の露出部分の径
Ｌｄ  絶縁粒子付導電粒子の露出部分の周りの傾斜の最大径
Ｌｅ  絶縁粒子付導電粒子の露出部分の周りの傾斜の最大深さ
Ｌｆ  絶縁粒子付導電粒子の直上の樹脂における起伏の最大深さ
【図１Ａ】
2018073808.tif 000005
【図１Ｂ】
2018073808.tif 000006
【図２】
2018073808.tif 000007
【図３Ａ】
2018073808.tif 000008
【図３Ｂ】
2018073808.tif 000009
【図４Ａ】
2018073808.tif 000010
【図４Ｂ】
2018073808.tif 000011
【図４Ｃ】
2018073808.tif 000012
【図４Ｄ】
2018073808.tif 000013
【図４Ｅ】
2018073808.tif 000014
【図４Ｆ】
2018073808.tif 000015
【図５】
2018073808.tif 000016
【図６】
2018073808.tif 000017
【図７】
2018073808.tif 000018