(57)【要約】有機電界発光材料の精製装置は、精製対象物質がその一端に配置される少なくとも１つ以上の内管と、各内管の内部を複数個の区間に分割するための複数個の連結部材と、各内管の各区間を精製対象物質の昇華点以上に加熱させるための加熱部と、各内管を真空化させるために内管の他端に設けられる真空ポンプとを含む。各連結部材は、それらの両側の区間を部分的に閉鎖させるための隔壁及び隔壁の略中央部に昇華された精製対象物質の気体が通過する孔を有する。
2005511864.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
精製対象物質がその一端に配置される、少なくとも１つ以上の内管と、
前記各内管の内部を複数個の区間に分割するための複数個の連結部材と、
前記各内管の各区間を精製対象物質の昇華点以上に加熱させるための加熱部と、
前記各内管を真空化させるために、前記内管の他端に設けられる真空ポンプとを含み、
前記各連結部材は、それらの両側の区間を部分的に閉鎖させるための隔壁及び隔壁の略中央部に昇華された精製対象物質の気体が通過する孔を有することを特徴とする有機電界発光材料の精製装置。
【請求項２】
前記少なくとも１つ以上の内管に精製対象物質の投入を一回のみ行うことにより、二回以上の昇華精製過程を連続的に行うことができることを特徴とする請求項１に記載の精製装置。
【請求項３】
前記精製対象物質が保持される前記少なくとも１つ以上の内管区間は精製対象物質が昇華される昇華区間であり、前記昇華区間の反対側端部の内管区間は精製された物質を回収するための収集区間であり、前記昇華区間と前記収集区間との間の前記少なくとも１つ以上の内管区間は、昇華区間或いは収集区間として用いられることを特徴とする請求項１に記載の精製装置。
【請求項４】
前記内管の一端に設けられ、各内管の一端から他端にキャリアガスを供給するためのキャリアガス供給部をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の精製装置。
【請求項５】
前記各連結部材の隔壁の孔に、昇華された精製対象物質のガスから不純物を除去するための網が設けられることを特徴とする請求項１に記載の精製装置。
【請求項６】
前記真空ポンプの真空度及び前記キャリアガス供給部により供給されるキャリアガスの流量を調節することにより、精製対象物質が前記各内管の内表面に結晶化される位置を調節することを特徴とする請求項４に記載の精製装置。
【請求項７】
前記加熱部は、複数個の加熱器を有し、複数個の加熱器は各内管の区間にそれぞれ対応することを特徴とする請求項１に記載の精製装置。
【請求項８】
前記加熱部は、前記各内管の各区間を加熱するための１つの加熱器を有し、前記加熱器は前記各内管の各区間に沿って移動可能に配置されることを特徴とする請求項１に記載の精製装置。
【請求項９】
前記加熱部は、前記各内管の各区間を加熱するための１つの加熱器を有し、前記各内管は、前記加熱器によりその各区間が加熱されるように、加熱器に対して移動可能に配置されることを特徴とする請求項１に記載の精製装置。
【請求項１０】
前記各連結部材は、一度に少なくとも１つ以上の内管の区間を連結することを特徴とする請求項１に記載の精製装置。
【請求項１１】
前記キャリアガス供給部は、ガスの流れを均一にするための多数の孔を有することを特徴とする請求項４に記載の精製装置。
【請求項１２】
前記キャリアガス供給部により供給されるキャリアガスは、窒素或いは不活性ガスであることを特徴とする請求項４に記載の精製装置。
【請求項１３】
前記連結部材は、石英、ステンレス鋼、アルミニウム、金、銀、白金、ニッケル、テフロン、ウレタン、ガラス及びこれらの混合物のうち１つで製作されていることを特徴とする請求項１に記載の精製装置。
【請求項１４】
前記網は、石英、ステンレス鋼、アルミニウム、金、銀、白金、ニッケル、テフロン、ウレタン、ガラス及びこれらの混合物のうち１つで製作されていることを特徴とする請求項５に記載の精製装置。
【請求項１５】
少なくとも１つ以上の内管の内部を部分的に連結する複数個の区間に分割する工程と、
前記各内管の一端に精製対象物質を供給する工程と、
前記各内管の他端を通して前記各内管を真空化する工程と、
前記各内管の区間のうち、精製対象物質が供給された区間から隣接した区間に順次に加熱する工程とを含み、
前記加熱工程は、前記精製対象物質の昇華点以上に各区間を順次に加熱することを特徴とする精製方法。
【請求項１６】
精製対象物質を前記少なくとも１つ以上の内管に一回だけ投入し、二回以上の昇華精製過程を連続的に行うことを特徴とする請求項１５に記載の精製方法。
【請求項１７】
精製対象物質が保持される前記少なくとも１つ以上の内管区間は、精製対象物質が昇華される昇華区間であり、前記昇華区間の反対側端部の内管区間は、精製された物質を回収するための収集区間であり、前記昇華区間と前記収集区間との間の前記少なくとも１つ以上の内管区間は、昇華区間または収集区間として用いられることを特徴とする請求項１５に記載の精製方法。
【請求項１８】
各内管の一端から他端にキャリアガスを供給する工程をさらに含むことを特徴とする請求項１５に記載の精製方法。
【請求項１９】
前記各区間を通過する昇華された精製対象物質から不純物を除去する工程をさらに含むことを特徴とする請求項１５に記載の精製方法。
【請求項２０】
前記精製対象物質が前記各内管の内表面に結晶化される位置を調節するために、各内管の真空度及び各内管に供給されるキャリアガスの流量を調節する工程をさらに含むことを特徴とする請求項１８に記載の精製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機電界発光材料の精製方法及び精製装置に関し、更に詳しくは、発光効率及び精製効率が高く、工程時間が短縮でき、大量生産に適用できる有機電界発光材料の精製方法及び精製装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
通常、有機電界発光素子用に用いられる発光材料は、精製が必要である。発光材料の精製技術は、合成された物質から純粋な色素成分のみを分離して薄膜蒸着に用いるためのものであり、発光材料の精製技術向上に従って、色純度及び発光効率が改善され、そして、有機電界発光素子の発光寿命が延長される。有機電界発光材料の大量生産のためには、工程時間の短縮及び有機電界発光材料の精製技術の精製効率の向上が必要である。
【０００３】
有機電界発光素子は、通常、昇華精製法を用いて精製される。昇華は、平衡状態図で三重点以下の温度及び圧力で発生する気体−固体状の転移現象を示す。常圧で加熱すれば、熱分解される物質であっても、三重点以下の低い圧力では比較的に高い温度でも分解されない状態が維持される。このような性質を用いて、温度勾配が制御可能な昇華装置内で合成された物質を加熱し、物質が分解されない状態で昇華点の異なる不純物と分離する操作を真空昇華法(vacuum sublimation method)と呼ぶ。このような真空昇華法は、純粋に物理的な方法であり、補助試薬やその他の化学的方法を使用しないので、試料の汚染がなく、分離率が高いという大きい利点を有しており、有機電界発光素子用有機物質の精製に有用な方法である。
【０００４】
現在、通常的に用いられている有機電界発光素子用発光材料の精製方法は、連続昇華精製法(train sublimation)である。この方法は、中空管の端部に精製対象物質を位置させ、真空ポンプを用いて管内部を真空化させた状態で、加熱器で管を加熱して、管全体に亘って温度勾配を生成する。これにより、分離しようとする物質と不純物の昇華点の相違による再結晶位置の差異を用いて、物質を分離することができる。場合によっては、温度の高い方から低い方に、真空度があまり落ちない範囲内で精製装置を構成する物質と反応しない窒素または不活性ガスをキャリアガスとして用いて、このキャリアガスの流れを作ることにより、気体状態の物質の移動をスムーズにする。
【０００５】
図１は、以上で説明したような、連続昇華精製法を行うための従来の昇華精製装置を概略的に示す。
【０００６】
図１を参照すれば、精製試料はセル４内に保持され、セル４は内管１内の一端に配置される。内管１は、連結部材３により連結され、内管１の外側を外管２が囲んでいる。加熱器５は、外管２の一端を囲むように設けられ、加熱器５が配置された位置は、セル４が配置された位置に対応される。一方、真空ポンプ６は、内管１の他端に配置され、内管１の内部を真空化させる。
【０００７】
図２は、精製試料を保持するセル４を概略的に示す斜視図である。
【０００８】
図２を参照すれば、セル４は、両端が開放された中空の円筒石英管２０と、石英管２０の両端部に嵌合され、ステンレス鋼からなる一対の蓋２１とを含み、各蓋２１には孔２２が形成されている。
【０００９】
このような構造を有する昇華精製装置を用いるためには、先ず真空ポンプ６を用いて内管１の内部を真空状態にし、少量のキャリアガスを真空ポンプ６が設けられた内管１全体に流して、わずかな圧力勾配を形成する。加熱器５を用いて温度を徐々に上げると、内管１全体に亘って温度勾配が形成されるが、このとき形成される温度勾配は、正規分布曲線を示す。セル４の温度がその中に保持された精製対象物質の昇華点より高くなると、物質は昇華し始め、このとき形成された気体分子は、セル４の孔２２を通して外部に出た後、圧力勾配により真空ポンプ６が設けられた方向に移動し始める。ここで、精製対象物質より昇華点の高い不純物は、セル４の内部に残留する。移動する気体分子は、昇華点以下の温度を有する内管１の区間で再び固体に転移し、内管１の内表面に結晶化する。図１において、内管１の内表面の図面符号２５は、精製された物質が結晶化したものである。十分な時間がたつと、加熱を止め、徐々に冷却させて、常温と同様になると、内管１を解体し、結晶状態の精製物質２５を掻き出し、回収する。
【００１０】
通常、有機電界発光素子に用いられる物質は、不純物の含有量が極めて少ない高純度状態でなければならないので、一回だけの精製では必要な純度の物質を得ることができない。従って、図１を参照して説明した装置を用いる精製方法では、一回以上の昇華精製過程を繰り返して、純度の高い物質を得なければならない。ここで、精製対象物質を掻き出す過程で量的損失が生じるようになる。また、精製を繰り返す度に、外部管２を解体しなければならないので、精製対象物質が空気中に露出し、酸素や水蒸気による汚染または変質が生じる可能性があり、全体的に精製に要する時間が長くなるなどの問題点がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は上記のような問題点を解決するために案出されたものであり、本発明の目的は改善された有機電界発光材料の精製装置を提供することにある。
【００１２】
本発明の他の目的は、改善された有機電界発光材料の精製方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記目的を達成するために、本発明の１実施例によると、精製対象物質がその一端に配置される、少なくとも１つ以上の内管と、前記各内管の内部を複数個の区間に分割するための複数個の連結部材と、前記各内管の各区間を精製対象物質の昇華点以上に加熱させるための加熱部と、前記各内管を真空化させるために、前記内管の他端に設けられる真空ポンプとを含み、前記各連結部材は、それらの両側の区間を部分的に閉鎖させるための隔壁及び隔壁の略中央部に昇華された精製対象物質の気体が通過する孔を有することを特徴とする有機電界発光材料の精製装置が提供される。
【００１４】
本発明の他の実施例によると、少なくとも１つ以上の内管の内部を部分的に連結するように複数個の区間に分割する工程と、前記各内管の一端に精製対象物質を供給する工程と、前記各内管を真空化する工程と、前記各内管の区間の中、精製対象物質が供給された区間から隣接した区間に順次に加熱する工程とを含み、前記加熱工程は、各区間を前記精製対象物質の昇華点以上に順次に加熱することを特徴とする精製方法を提供する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明を添付の図面を参照しながら、より詳細に説明する。
【００１６】
図３は、本発明の第１実施例による有機電界発光材料の精製装置を概略的に示す。
【００１７】
図３を参照すれば、装置は石英材料で製作された中空型の内管３１と、内管３１の外側に配置された外管３２と、外管３２を囲むように設けられた第１乃至第４の加熱器３４ａ、３４ｂ、３４ｃ、３４ｄを備える。内管３１の内側には、精製対象物質が保持されたセル３５が配置される。セル３５は、図２を参照して説明した構造と同じ構造を有するので、それに対する詳細な説明はしない。内管３１は複数個、例えば４個の連結部材３３により連結される。また、内管３１の内部は、複数個の連結部材３３によって幾つかの区間、例えば５個の区間である第１区間Ａ、第２区間Ｂ、第３区間Ｃ、第４区間Ｄ及び第５区間Ｅに分けられる。第１〜第４加熱器３４ａ、３４ｂ、３４ｃ、３４ｄは、このような第１〜第４区間（Ａ乃至Ｄ）に夫々対応するように配置される。第１〜第４加熱器３４ａ、３４ｂ、３４ｃ、３４ｄは、内管３１の第１〜第４区間（Ａ〜Ｄ）を所定温度で加熱することができる。加熱器３４ａ、３４ｂ、３４ｃ、３４ｄのうち１つを用いてこれに対応する区間を加熱すれば、隣接した区間の温度も上昇するようになる。本発明は、加熱器を各区間に対応して別途に設けることにより、各区間が時間に応じて連続的に加熱できるようにしたものである。さらに他の方法としては、前記加熱器を１つ有し、加熱器または内管を互いに相対的に動かして少なくとも２段階以上の加熱ができる摺動装置を付加することができる。
【００１８】
一方、内管３１は、その一端に配置された真空ポンプ３７によって、その内部が真空化される。また、真空ポンプ３７に対して内管３１の反対側に配置されたキャリアガス供給部３８により内管３１の内部に窒素或いは不活性ガスを供給することができる。
【００１９】
本発明の第１実施例による連結部材３３と内管３１の結合関係を説明するための図４Ａを参照すれば、連結部材３３は内管３１の区間の間に挿入される。各連結部材３３には、隣接した内管３１区間の端部を部分的に閉鎖するための隔壁４２が形成されており、隔壁４２の略中央部には孔４１が形成されている。
【００２０】
連結部材３３の変更例である連結部材３３ａと内管３１との結合関係を説明するための図４Ｂを参照すると、連結部材３３ａの全体的な構成は図４Ａに示す連結部材３３と類似している。即ち、連結部材３３ａには隔壁４５が形成され、隔壁４５の中央部に孔４６が形成されているが、この孔には網４３が設けられている。
【００２１】
連結部材３３、３３ａ及び網４３は、石英の他に、ステンレス鋼、アルミニウム、金、銀、白金、ニッケル、テフロン、ウレタン、ガラス及びこれらの混合物で製作できる。また、孔４１，４６の直径は約３ｍｍ超過、１０ｍｍ未満であり、網４３の各目の大きさは約０．１ｍｍ×０．１ｍｍ〜５ｍｍ×５ｍｍである。
【００２２】
以下、本発明の第１実施例による精製装置を用いた精製対象物質の精製方式を説明する。
【００２３】
不純物を含む精製対象物質は、セル３５に保持された状態で内管３１の第１区間Ａ内に配置される。精製対象物質に含まれる物質のうち純粋な物質の昇華点以上の温度で加熱器３４ａを加熱すると、一次的に精製された物質が第２区間Ｂに移動する。このとき、装置全体に亘る温度勾配は、図５Ａに示すように、第１区間Ａで温度が一番高く、他の区間に行くほど温度が低くなる。精製対象物質が昇華されて気体になると、セル３５の孔を通して排出された後、キャリアガス供給部３８から供給されるキャリアガスにより第２区間Ｂに移動する。このとき、図４Ａに示すような連結部材３３の隔壁４２の孔４１を通過するか、或いは図４Ｂに示すような網４３を通過するようになる。隔壁４２，４５の孔４１，４６及び網４３は、不純物が他の区間に移動することを防止するためのものである。
【００２４】
加熱器３４ａの温度及びキャリアガスの流量を調節することにより、第２区間Ｂ内で精製対象物質の気体が内管３１の内表面に結晶化する位置を調節することができる。最も好適な状態は精製された物質が第２区間Ｂの中央部に結晶化されることである。
【００２５】
以上のような一次的な精製過程が終わると、第１区間Ａには不純物のみが残る一方、第２区間Ｂには比較的に精製された物質が存在するようになる。次に、第２区間Ｂに対応する加熱器３４ｂを作動させて、第２区間Ｂを加熱する。第２区間Ｂを加熱するときの温度勾配は、図５Ｂのようである。このような温度状態では、再び第２区間Ｂで昇華された物質が連結部材３３の孔４１または連結部材３３ａの孔４６に設けられた網４３を通して第３区間Ｃに流動するようになる。これにより、二次的な精製が達成され、従って第２区間Ｂには不純物が残るようになり、第３区間Ｃにはさらに精製された物質が結晶化するようになる。
【００２６】
以上のような方式で、第３加熱器３４ｃ及び第４加熱器３４ｄを順次に作動させることで、第３区間Ｃ及び第４区間Ｄで精製対象物質がさらに精製される。最終に、第５区間Ｅに最も精製された物質が残るようになる。
【００２７】
以上のような装置を用いて、実際に有機電界発光素子の製作に用いられる発光材料であるトリス（８−ヒドロキシキノリナト）アルミニウム（Ａｌｑ3）の精製実験を行った。用いたＡｌｑ3は、製造業者により９５％以上の純度が保証されている。
【００２８】
実験例１
まず、Ａｌｑ3  ２０ｇをセル３５に投入して、第１区間Ａに配置した。次に、真空ポンプ３７を用いて内管３１を真空状態にした後、窒素を１分当り５０ｃｍ3の比率で流動させた。第１加熱器３４ａの温度を３時間に亘って常温から３４０℃まで上げ、６時間の間この温度を維持した。３４０℃は上述した有機電界発光材料の昇華に十分な温度である。このとき、第２加熱器３４ｂが位置した内管３１の第２区間Ｂの温度は、第１加熱器３４ａの影響で約２２０℃に達する。第１加熱器３４ａが３４０℃に達して５時間が経た後、１時間かけて第２加熱器３４ｂを２２０℃から３４０℃に加熱し、第２加熱器３４ｂが３４０℃に達した瞬間から第１加熱器３４ａを自然冷却し始めた。かかる過程は、第３及び第４加熱器３４ｃ、３４ｄに対しても同様に適用しうる。さらに異なる方法として、１つの加熱器を用い、加熱器または内管を互いに相対的に動かして少なくとも２段階以上の加熱をすることができる。
【００２９】
以上のような実験において、既存の通常の方法と比較するために、第２加熱器３４ｂの作動を終了した後、図３の第３区間Ｃの内管３１の内表面に結晶化された精製物質を回収する。他の例では、第４加熱器３４ｂまで全て作動して、第５区間Ｅにおいて結晶化された試料を回収した。最終的に加熱が終了すると、３時間に亘って常温まで自然冷却させ、内管３１内の真空状態を解除し、精製されたＡｌｑ3を回収した。全ての精製過程が終わった後、セル３５の内部はもちろん、第２区間Ｂ、第３区間Ｃ及び第４区間Ｄにも内管３１の内表面に少量の暗褐色不純物が存在した。
【００３０】
一方、図３及び図４に示す本発明の第１実施例は、セルに保持する物質の量が多くなるほど、セル内部での物質間の温度伝達が円滑ではなく、内部に温度差が生じ、これによって精製の時間が増え、精製効率が減少される可能性がある。また、大量精製においては、キャリアガスも内管に均一に供給されない可能性がある。
【００３１】
このような欠点を解消するために、本発明の第２実施例による有機電界発光材料の精製装置は、複数個の内管及び多数の連結部材を備える。
【００３２】
本発明の第２実施例による内管の断面積の和は、本発明の第１実施例による内管の断面積の和と略一致するように構成される。
【００３３】
図６は、本発明の第２実施例による有機電界発光材料の精製装置を概略的に示す。図７は、本発明の第２実施例による精製装置に用いられる連結部材５３を示す。図８Ａは、精製装置に用いられるキャリアガス供給部５７を概略的に示す。
【００３４】
図面を参照すれば、本発明の第２実施例による精製装置は、石英で製作された中空形の複数個、例えば７個の内管５１と、内管５１の外側に配置された外管５２と、外管５２を囲むように設けられた第１〜第４加熱器５４ａ、５４ｂ、５４ｃ、５４ｄを備える。本実施例において、内管５１の構成及び役割は同様であるので、以下の記載では１つの内管を中心に説明する。
【００３５】
内管５１の内側には、精製対象物質が保持されたセル５５が配置している。セル５５は、図２を参照して説明した構造と同じ構造であるので、詳細な説明は省略する。内管５１は、複数個、例えば４個の連結部材５３により連結される。また、各内管５１の内部は、連結部材５３によって幾つかの区間、例えば５つの区間である第１区間Ａ、第２区間Ｂ、第３区間Ｃ、第４区間Ｄ及び第５区間Ｅに分けられる。第１〜第４加熱器５４ａ、５４ｂ、５４ｃ、５４ｄは、前記第１〜第４区間に夫々対応するように配置される。第１〜第４加熱器５４ａ、５４ｂ、５４ｃ、５４ｄは、内管５１の第１〜第４区間（Ａ〜Ｄ）を所定温度で加熱することができる。加熱器５４ａ、５４ｂ、５４ｃ、５４ｄのうち１つを用いて、これに対応する一区間を加熱すれば、隣接した区間の温度も上昇するようになる。本発明は、加熱器を各区間に対応して別に設けることにより、各区間が時間に応じて連続的に加熱できるようにしたものである。さらに異なる方法としては、加熱器を１つだけ用い、加熱器或いは内管を相対的に動かして、少なくとも２段階以上の加熱ができる摺動装置を付加することができる。
【００３６】
一方、内管５１は、外管５２の一端に配置された真空ポンプ５６により真空化することができる。また、真空ポンプ５６に対して外管５２の反対側に配置されたキャリアガス供給部５７から前記内管５１の内部に窒素或いは不活性ガスを供給することができる。
【００３７】
図７Ａは、本発明の第２実施例による連結部材５３と内管５１との結合関係を説明するための図であり、図７Ｂは連結部材５３の変形例である連結部材５３ａと内管５１との結合関係を説明するための図面である。
【００３８】
図７Ａ及び図７Ｂの連結部材５３、５３ａは、一度に７個の内管５１を連結する例を示す。従って、この場合７個の精製プロセスを同時に行うことができる。
【００３９】
図７Ａを参照すれば、連結部材５３は石英で製作された各内管５１の内部を分割する役割をする。連結部材５３には、隣接した内管５１区間の端部を部分的に閉鎖するための隔壁４７ａが多数形成されており、隔壁４７ａの略中央部には孔４６ａが形成されている。連結部材５３には、このような隔壁４７ａ及び孔４６ａも７つ存在し、各々は両方に１つずつの内管５１区間を連結して全体内管５１を形成する。
【００４０】
図７Ｂに示す連結部材５３ａの全体的な構成は、図７Ａに示す連結部材５３と類似している。即ち、連結部材５３ａは、多数の隔壁４７ｂが形成され、各隔壁４７ｂの略中央部に孔４６ｂが形成されるが、孔４６ｂには網４８が設けられている。
【００４１】
図８Ａ及び図８Ｂに示すキャリアガス供給部５７は、キャリアガスが収容される空間８１と多数の精製プロセスで気体の流れが均一になるようにキャリアガスの流れを誘導するための多数の孔８２を有する。このキャリアガス供給部５７は、石英の他に、ステンレス鋼、アルミニウム、金、銀、白金、ニッケル、テフロン、ウレタン、ガラス及びこれらの混合物で製作することができ、各孔の直径は略０．１ｍｍ〜５ｍｍである。
【００４２】
以上で説明したような本発明の第２実施例による精製装置を用いた精製対象物質の精製方式は、上で説明した本発明の第１実施例と同一であり、多数の精製プロセスが複数個の内管５１を通して同時に進められる点に差異がある。
【００４３】
上述の記載においては、内管の断面形状が円形であるものを用いて説明したが、これに限られるものではなく、矩形も適用できる。例えば、上述の各内管の断面積の和とほぼ同じ矩形の内管を設け、この内管の底に精製対象物質を均一に分布させて精製を行うこともできる。
【００４４】
以上のような装置を用いて、実際に有機電界発光素子の製作に用いられる発光材料であるトリス（８−ヒドロキシキノリナト）アルミニウム（Ａｌｑ3）の精製実験を行った。用いたＡｌｑ3は、製造業者により９５％以上の純度が保証されている。
【００４５】
実験例２
先ず、Ａｌｑ3を３ｇずつ投入した７個のセル５５を各内管５１の第１区間Ａに配置した。次に、真空ポンプ５６を用いて各内管５１を真空状態にした後、キャリアガス供給部５７を通して窒素を１分当り５０ｃｍ3の比率で流動させながら、第１加熱器５４ａの温度を３時間に亘って常温から３４０℃まで上げ、４時間の間この温度を維持した。３４０℃は、上述した有機電界発光材料の昇華に十分な温度である。このとき、第２加熱器５４ｂが位置する各内管５１の区間Ｂの温度は、第１加熱器５４ａの影響で約２２０℃に達した。第１加熱器５４ａが３４０℃に達して３時間を経た後、１時間かけて第２加熱器５４ｂを２２０℃から３４０℃に加熱し、第２加熱器５４ｂが３４０℃に達した瞬間から第１加熱器５４ａを自然冷却し始めた。第２加熱器５４ｂを４時間の間３４０℃に維持し、３時間以後から第３加熱器５４ｃの加熱を始めた、このような過程は、第３及び第４加熱器５４ｃ、５４ｄに対しても同様に適用しうる。さらに異なる方法として、１つの加熱器を用い、加熱器または内管を互いに相対的に動かして、少なくとも２段階以上の加熱をすることができる。
【００４６】
以上のような実験において、第４加熱器５４ｄまで全て作動して、第５区間Ｅに結晶化された試料を回収した。最終的に加熱が終了すると、３時間に亘って常温まで自然冷却させ、内部の真空状態を解除し、精製されたＡｌｑ3を回収した。全ての精製過程が終わった後、セルの内部はもちろん、第２区間Ｂ、第３区間Ｃ及び第４区間Ｄにも内管３１の内表面に少量の暗褐色不純物が存在した。
【００４７】
従来の昇華精製装置を本発明の第１及び第２実施例と比較するために従来の精製装置を用いて次の精製実験を行った。
【００４８】
実験例３
図１に示すような従来の昇華精製装置を用いた場合、セル４内に同じ精製対象物質を２０ｇ保持させ、セル４を加熱器５に対応して配置した。また、真空ポンプ６による真空及びキャリアガス供給条件も本発明の装置と同様に設定した。加熱器５を、３時間に亘って常温から３４０℃に加熱した後、６時間該当温度に維持した。以後、３時間に亘って常温まで温度を下げ、真空状態を解除して、精製されたＡｌｑ3を回収した。このとき、セル４内には昇華されなかった暗褐色不純物が残っていた。セル４及び内管１を洗浄、乾燥させた後、精製されたＡｌｑ3を再びセル４に入れ、同じ精製過程を繰り返して行った。精製過程を４回繰り返し、精製段階毎に回収されたＡｌｑ3の質量及び所要時間を調査した。
【００４９】
図９に示すものは、本発明の第１実施例に基づいて精製された有機電界発光材料を用いた有機電界発光素子の概略的な構成図である。
【００５０】
図９に示すように、ガラス基板６１の表面に、例えばＩＴＯから成る透明電極層６２、例えばＴＰＤ(triphenyl diamine)から成る正孔輸送層６３、精製対象物質から精製された物質である有機電界発光材料（例えば、Ａｌｑ3）から成る発光／電子輸送層６４及び金属電極層６５が順次積層される。電圧は透明電極層６２と金属電極層６５との間に印加される。
【００５１】
図１０に示すものは、従来の精製装置及び本願発明の第１実施例による精製装置を用いて夫々精製された有機電界発光材料を適用した素子の発光効率を比較したものである。図面番号７１で表示したデータポイントは、図１に説明された従来の精製装置により精製された発光材料を適用した例であり、精製回数が増加するほど、発光効率が高いことが分かる。また、図面番号７３で表示したデータポイントは、図３に示す本発明の第１実施例による装置を用いて第１及び第２加熱器３４ａ、４３ｂのみを作動させて第３区間Ｃで回収した精製物質を適用した例を示し、全ての加熱器３４ａ、３４ｂ、３４ｃ、３４ｄを作動させて第５区間Ｅで回収した精製物質を適用した例は、図面番号７４で表示したデータポイントである。図面から分かるように、どの場合にも本発明の第１実施例による装置を用いて精製された物質の方が発光効率が高いことが分かる。
【００５２】
図１１は、実際の有機電界発光装置の生産工程に図１に示す従来の装置及び図３に示す本発明の第１実施例による装置を各々用いた場合の精製回数に対する回収量を示す図面である。
【００５３】
図１１において、図面番号９１で表示したデータポイントは、図１の装置を用いた場合の回収量を示し、図面番号９２及び９３で表示したデータポイントは、図３に示す本発明の装置を用いて第３区間Ｃ及び第５区間Ｅから夫々回収した精製物質の回収量を示す。図面から明確に分かるように、２０ｇの精製対象物質を精製した結果、既存の方法では４回繰り返して精製した時１７．２ｇ（投入量対比８６％）を回収できた。一方、本発明の第１実施例による装置及び方法を用いた場合は、略１８．６ｇ（投入量対比９３％）を回収でき、精製効率が既存の方法に比べて向上した。精製対象物質である有機電界発光材料を供給する製造業者が純度９５％を保証していることに鑑みて、新しい精製法は純粋な物質の略全量を完璧に回収できることが分かる。
【００５４】
図１２は、図１に示す従来の装置、本発明の第１、第２実施例による装置をそれぞれ用いた場合の所要時間を示すグラフである。
【００５５】
図示のように、従来の装置を用いる場合、精製対象物質の投入（１時間）、加熱（３時間）、加熱維持（６時間）、冷却（３時間）、回収及び洗浄（１時間）、精製対象物質の再投入などの過程を経るが、１回の精製に約１４時間を要し、このような過程を４回繰り返すには５６時間を要する。一方、図３に示す本発明の第１実施例による装置を用いる場合、試料投入（１時間）、加熱（３時間）、加熱維持総２４時間（６時間×４回）、冷却（３時間）、回収及び洗浄（１時間）など、全３２時間を要することが分かる。本発明の第２実施例による図６の装置を用いる場合、精製対象物質の投入（１時間）、加熱（３時間）、加熱維持時間総１６時間（４時間×４回）、冷却（３時間）、回収及び洗浄（１時間）など、全２４時間を要することが分かる。
【００５６】
本発明による有機電界発光材料の精製装置及び方法は、既存の精製装置及び方法より高い発光材料の発光効率及び精製効率を提供し、同じ量に対して精製時間が短縮され、同じ時間に対してより多い量の物質を精製できる利点がある。多数のプロセスに分けられることにより、１つのプロセスに比べて、セル内での物質が分散されており、熱伝達に有利である。従って、このような電界発光素子は、より高い品質を提供し、大量生産に有利である。
【００５７】
上記のように、添付の図面に示された１実施例を用いて本発明を説明してきたが、本発明が属する分野で通常の知識を持っている者であれば、誰でも多様に変更実施可能な範囲まで本発明の技術的精神が及ぶと言える。特に、本発明は、有機電界発光材料の精製に対してのみ説明したが、昇華精製方法を用いる全ての他の物質に対しても適用可能であることが理解されるべきである。従って、本発明の真正な範囲は添付の請求の範囲によりのみ限定されるべきである。
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】従来の有機電界発光材料の精製装置の概略図。
【図２】通常のセルに対する分解斜視図。
【図３】本発明の第１実施例による有機電界発光材料の精製装置の概略図。
【図４】Ａは本発明の第１実施例による連結部材と内管との結合関係を説明するための図面であり、Ｂは本発明の第１実施例による連結部材の変更例である連結部材と内管との結合関係を説明するための図面。
【図５】Ａ〜Ｄは、夫々内管の各区間に対する温度分布を示すグラフ。
【図６】本発明の第２実施例による有機電界発光材料の精製装置の概略図。
【図７】Ａは本発明の第２実施例による連結部材と内管との結合関係を説明するための図面であり、Ｂは本発明の第２実施例による連結部材の変更例である連結部材と内管との結合関係を説明するための図面。
【図８】Ａ及びＢは、夫々本発明の第２実施例によるキャリアガス供給部に対する正面図及び側面図。
【図９】有機電界発光素子に対する概略的な断面図。
【図１０】本発明の第１実施例による精製装置及び従来の精製装置を用いて精製された有機電界発光素子の発光効率を比較したグラフ。
【図１１】本発明の第１実施例による異なる精製装置及び従来の精製装置を用いることにより、精製された有機電界発光素子の精製効率を比較したグラフ。
【図１２】本発明の第１、第２実施例による精製装置及び従来の精製装置を用いた場合の精製所要時間を比較したグラフ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【国際調査報告】
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