(57)【要約】通例の不活性製剤アジュバントを含むことに加えて活性成分としてオキサジアルギル、オキサジアゾン、フェントラザミド、エトキシスルフロン、キンクロラック、ピラゾレート、アミカルバゾン、ブロモブチド、カルフェントラゾン（−エチル）、ピリゾレート、ピラフルフェン（−エチル）、 スルフェントラゾン、テプラロキシジム、クロジナホップ−プロパルギル、プレチラクロール、ブタクロール、オキサジクロメホン、フェントラザミド、ベンゾビシクロン、モリネート、キンクロラック、ベンタゾン、ピラゾリネート、ペントキサゾン、メタミホップ、シノスルフロン、イマゾスルフロン、 ピラゾスルフロン（−エチル）、アジムスルフロン、ベンスルフロン（−メチル）、トリアスルフロン、プロスルフロン、ハロスルフロン（−メチル）、スルホメツロン（−メチル）、 スルホスルフロン、クロリムロン（−エチル）、 シクロスルファムロン、トリトスルフロン及びヨードスルフロンから成るグループの中から選択された少なくとも２つの化合物の混合物を含んで成る相乗性除草組成物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
通例の不活性製剤アジュバントを含むことに加えて活性成分としてオキサジアルギル、オキサジアゾン、フェントラザミド、エトキシスルフロン、キンクロラック、ピラゾレート、アミカルバゾン、ブロモブチド、カルフェントラゾン（−エチル）、ピリゾレート、ピラフルフェン（−エチル）、 スルフェントラゾン、テプラロキシジム、クロジナホップ−プロパルギル、プレチラクロール、ブタクロール、オキサジクロメホン、フェントラザミド、ベンゾビシクロン、モリネート、キンクロラック、ベンタゾン、ピラゾリネート、ペントキサゾン、メタミホップ、シノスルフロン、イマゾスルフロン、 ピラゾスルフロン（−エチル）、アジムスルフロン、ベンスルフロン（−メチル）、トリアスルフロン、プロスルフロン、ハロスルフロン（−メチル）、スルホメツロン（−メチル）、 スルホスルフロン、クロリムロン（−エチル）、 シクロスルファムロン、トリトスルフロン及びヨードスルフロンから成るグループの中から選択された少なくとも２つの化合物の混合物を含んで成る相乗性除草組成物。
【請求項２】
除草有効量の請求項１に記載の組成物を作物又はその位置する場所に対し作用させる段階を含んで成る、有用植物の作物中の望ましくない植物の成長を制御する方法。
【請求項３】
作物がイネである、請求項２に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えばイネ作物といった有用植物の作物中の雑草を選択的に制御するのに適している除草活性成分の組合せを含んで成る新規の相乗性除草剤組成物に関する。
【０００２】
本発明は同様に、有用植物の作物中の雑草を制御する方法及びその目的のための新規組成物の使用にも関する。
【背景技術】
【０００３】
オキサジアルギル、オキサジアゾン、フェントラザミド、エトキシスルフロン、キンクロラック、ピラゾレート、アミカルバゾン、ブロモブチド、カルフェントラゾン（−エチル）、ピリゾレート、ピラフルフェン（−エチル）、 スルフェントラゾン、テプラロキシジム、クロジナホップ−プロパルギル、プレチラクロール、ブタクロール、オキサジクロメホン、フェントラザミド、ベンゾビシクロン、モリネート、キンクロラック、ベンタゾン、ピラゾリネート、ペントキサゾン、シノスルフロン、イマゾスルフロン、 ピラゾスルフロン（−エチル）、アジムスルフロン、ベンスルフロン（−メチル）、トリアスルフロン、プロスルフロン、ハロスルフロン（−メチル）、スルホメツロン（−メチル）、 スルホスルフロン、クロリムロン（−エチル）、 シクロスルファムロン、トリトスルフロン及びヨードスルフロンといった化合物は、例えば「The Pesticide Manual」第１２版（ＢＣＰＣ）、２０００中で記述されているような除草活性を示す。メタミホップの除草活性は、例えばＷＯ００／０５９５６から知られている。
【０００４】
驚くべきことに、現在、上述のリストからの可変量の少なくとも２つの活性成分の組合せが、有用植物に大きな損害をひき起こすことなく、有用植物の作物中に特に発生する雑草の大部分を、出芽前及び出芽後の両方において制御できる相乗作用を示す、ということが発見されてきた。
【発明の開示】
【０００５】
従って、本発明に従うと、通例の不活性製剤アジュバントを含むことに加えて活性成分としてオキサジアルギル、オキサジアゾン、フェントラザミド、エトキシスルフロン、キンクロラック、ピラゾレート、アミカルバゾン、ブロモブチド、カルフェントラゾン（−エチル）、ピリゾレート、ピラフルフェン（−エチル）、 スルフェントラゾン、テプラロキシジム、クロジナホップ−プロパルギル、プレチラクロール、ブタクロール、オキサジクロメホン、フェントラザミド、ベンゾビシクロン、モリネート、キンクロラック、ベンタゾン、ピラゾリネート、ペントキサゾン、メタミホップ、シノスルフロン、イマゾスルフロン、 ピラゾスルフロン（−エチル）、アジムスルフロン、ベンスルフロン（−メチル）、トリアスルフロン、プロスルフロン、ハロスルフロン（−メチル）、スルホメツロン（−メチル）、 スルホスルフロン、クロリムロン（−エチル）、 シクロスルファムロン、トリトスルフロン及びヨードスルフロンというグループの中から選択された少なくとも２つの化合物の混合物を含んで成る選択的雑草制御のための新規の相乗性除草組成物が提供されている。
【０００６】
これらの活性成分の組合せが、原則的に予想される制御対象雑草に対する相加作用を上回り、かくして特に次の２つの点で２つの活性成分の作用範囲を拡大するということは、きわめて驚くべきことである。すなわち、まず第１に、個々の化合物の散布率は削減される一方、優れた作用レベルが維持される。第２に本発明に従った組成物は、個々の物質が低い散布率範囲内で作物学的見地から見た実用性が失われたケースにおいても、高レベルの雑草制御を達成する。その結果、活性成分を意図的でなく過剰施用する場合に必要かつ望ましいように、雑草の範囲が著しく広がり有用植物の作物に関する選択性がさらに増大することになった。本発明に従った組成物は、有用植物内の雑草の優れた制御を保持する一方で、作物を継続してゆく上でのさらに高い柔軟性をも可能にする。
【０００７】
本発明に従った組成物は、エキノクロア、シルパス、モノコリア、サジタリア、リンデルニア、ルドヴィギア、エレオカリス、アロペクルス、ソルガムハレペンス、ロトボエリア、ブラキアリア、セタリア、レプトクロア、シペラス、アブティロン、シダ、キサンシウム及びイポモエアといったような多数の作物学的に重要な雑草に対して使用することができる。本発明に従った組成物は、例えば出芽前散布、出芽後散布及び種子粉衣といったような、農業において従来用いられている全ての散布方法に適している。本発明に従った組成物は、特に稲の中の雑草を制御するために適している。「有用植物の作物」という語は、従来の育種又は遺伝子工学方法の結果として除草剤又は一定の種類の除草剤に対する寛容性をもつようになったものをも内含するものとして理解されるべきである。
【０００８】
本発明に従った組成物は、任意の混合比で前記活性成分を含むが、通常は、１方の成分よりもう１方の成分の方が余剰になっている。活性成分の好ましい混合比は、１０：１〜１：１０、好ましくは５：１〜１：５、特に１：１である。
【０００９】
以下の組合せが特に有効な組成物であることが立証された：エトキシスルフロン＋オキサジアゾン、エトキシスルフロン＋オキサジアルギル、エトキシスルフロン＋オキサジクロメホン、エトキシスルフロン＋フェントラザミド及びエトキシスルフロン＋キンクロラック。本発明に従ったさらなる好ましい除草組成物は、以下の組合せを含む：フェントラザミド＋オキサジアゾン、フェントラザミド＋オキサジアルギル及びフェントラザミド＋オキサジクロメホン、オキサジアルギル＋オキサジアゾン、オキサジアルギル＋オキサジクロメホン、オキサジアルギル＋キンクロラック、オキサジアゾン＋オキサジクロメホン、オキサジアゾン＋キンクロラック及びオキサジクロメホン＋キンクロラック、そして同様にピラゾレート＋オキサジアゾン、ピラゾレート＋オキサジアルギル、ピラゾレート＋オキサジクロメホン、ピラゾレート＋フェントラザミド及びピラゾレート＋キンクロラック、メタミホップ＋クロジナホップ−プロパルギル、メタミホップ＋プレチラクロール、メタミホップ＋ブタクロール、メタミホップ＋オキサジクロメホン、メタミホップ＋フェントラザミド、メタミホップ＋ブロモブチド、メタミホップ＋ベンゾビシクロン、メタミホップ＋モリネート、メタミホップ＋キンクロラック、メタミホップ＋ベンタゾン、又はメタミホップ＋クロジナホップ−  プロパルギル、メタミホップ＋プレチラクロール、メタミホップ＋ブタクロール、メタミホップ＋オキサジクロメホン、メタミホップ＋フェントラザミド、メタミホップ＋ブロモブチド、メタミホップ＋ベンゾビシクロン、メタミホップ＋モリネート、メタミホップ＋キンクロラック、メタミホップ＋ベンタゾンとシノスルフロン、イマゾスルフロン、ピラゾスルフロン（−エチル）、アジムスルフロン、ベンスルフロン（−メチル）、トリアスルフロン、プロスルフロン、ハロスルフロン （−メチル）、スルホメツロン（−メチル）、スルホスルフロン、クロリムロン（−エチル）、シクロスルファムロン、トリトスルフロン、ヨードスルフロン及びベンスルフロンの中から選択された１又は複数の尿素化合物との混合物、或いはメタミホップ、カルフェントラゾン、ベンゾビシクロン、ブロモブチド、アミカルバゾン、クロジナホップ−プロパルギル、プレチラクロール、ブタクロール、オキサジクロメホン、フェントラザミド、ブロモブチド、ベンゾビシクロン、モリネート、キンクロラック及びベンタゾンの中から選択された化合物とシノスルフロン、イマゾスルフロン、ピラゾスルフロン（−エチル）、アジムスルフロン、ベンスルフロン（−メチル）、トリアスルフロン、プロスルフロン、ハロスルフロン（−メチル）、スルホメツロン（−メチル）、スルホスルフロン、クロリムロン（−エチル）、シクロスルファムロン、トリトスルフロン及びヨードスルフロンの中から選択された１又は複数の尿素化合物との混合物。
【００１０】
散布率は、広い限界内で変動する可能性があり、土壌の性質、散布方法（出芽前又は出芽後；種子粉衣；まき溝への散布；すき起し無しの散布など）、作物植物、制御すべき雑草、一般的気候条件及び散布方法が支配するその他の要因、散布時期及び標的作物によって左右される。本発明に従った活性成分混合物は、一般に１ｈａあたり０．１〜３．０ｋｇの活性成分混合物の率で散布することができる。
【００１１】
本発明に従った混合物は、改質されていない形で、すなわち合成中で得られたままの状態で利用可能である。しかしながら好ましくは、これらは、通例の要領で、溶剤、固体担体又は界面活性剤といったような製剤技術において従来使用されてきたアジュバントと共に、例えば、ＷＯ９７／３４４８３、ｐ９〜１３中で記述されているように、乳剤、直接噴霧可能な又は希釈可能な溶液、水和剤、可溶性粉末、粉剤、粒剤又はマイクロカプセルの形へと製剤される。組成物の性質の場合と同様、噴霧、微粒化、散粉、加湿、散乱又は注入といったような散布方法も、意図された目標及び一般的状況に従って選択される。製剤、すなわち、本発明に従った混合物と同様、該当する場合には固体又は液体の製剤アジュバントを含む媒質、調製物又は組成物は、例えば、溶剤又は固体担体といった製剤アジュバントと活性成分を密に混合しかつ／又は磨砕することにより、それ自体既知の要領で調製される。さらに、製剤の調製においては、表面活性化合物（界面活性剤）を使用することもできる。
【００１２】
溶剤及び固体担体の例は、例えばＷＯ９７／３４４８５、６ページ目に記されている。製剤すべき活性成分の性質に応じて、適切な界面活性化合物は、優れた乳化、分散及び水和性をもつ非イオン、カチオン及び／又はアニオン界面活性剤及び界面活性剤混合物である。適切なアニオン、非イオン、及びカチオン界面活性剤の例は、例えば、ＷＯ９７／３４４８５、７及び８ページ目に列挙されている。同様に本発明に従った除草組成物の調製に適しているのは、なかんづく「Mc Cutcheonの洗浄剤及び乳化剤年鑑」MC Publishing Corp.,Rldgewood New Jersey,1981,Stache,H.,「Tensid-Taschenbuch」,Carl Hanser Verlag,Munich/Vienna,1981 and M.and J.Ash,「界面活性剤百科辞典」、Ｉ−III 巻、Chemical Publishing Co.,New York,1980-81に記述されている、製剤技術で従来利用されている界面活性剤である。
【００１３】
除草用製剤は通常、０．１〜９９重量％、特に０．１〜９５重量％の活性成分混合物、１〜９９．９重量％の固体又は液体製剤アジュバント、そして０〜２５重量％、特に０．１〜２５重量％の界面活性剤を含有している。
【００１４】
市販の製品は通常濃縮物として製剤されているが、一方エンドユーザーは通常希釈製剤を利用する。組成物は同様に、さらに、植物油又はエポキシ化植物油（エポキシ化やし油、ナタネ油又は大豆油）などの安定剤、シリコーン油などの消泡剤、防腐剤、粘性調整剤、結合剤、粘着付与剤、さらには肥料又はその他の活性成分といったようなさらなる成分をも含むことができる。好ましい製剤は、特に以下のような組成を有する：
（％＝重量パーセント）
乳剤：
活性成分混合物             １〜９０％好ましくは５〜２０％
界面活性剤          １〜３０％好ましくは１０〜２０％
液体担体            ５〜９４％好ましくは７０〜８５％
粉剤：
活性成分混合物             ０．１〜１０％好ましくは０．１〜５％
固体担体            ９９．９〜９０％好ましくは９９．９〜９９％
フロアブル剤
活性成分混合物             ５〜７５％好ましくは１０〜５０％
水                 ９４〜２４％好ましくは８８〜３０％
界面活性剤          １〜４０％好ましくは２〜３０％
水和剤：
活性成分混合物             ０．５〜９０％好ましくは１〜８０％
界面活性剤          ０．５〜２０％好ましくは１〜１５％
固体担体            ５〜９５％好ましくは１５〜９０％
粒剤：
活性成分混合物             ０．１〜３０％好ましくは０．１〜１５％
固体担体            ９９．５〜７０％好ましくは９７〜８５％
以下の例は、本発明をさらに例示しているが、本発明を制限するものではない。
【００１５】
Ｆ１．乳剤                                  ａ）      ｂ）      ｃ）      ｄ）
活性成分混合物                              ５％    １０％    ２５％    ５０％
ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウム        ６％      ８％      ６％      ８％
ヒマシ油ポリグリコールエーテル              ４％      −        ４％      ４％
（酸化エチレン３６ｍｏｌ）
オクチルフェノールポリクリコールエーテル    −        ４％      −        ２％
（酸化エチレン７〜８ｍｏｌ）
シクロヘキサノン                            −        −      １０％    ２０％
芳香族炭化水素混合物Ｃ9〜Ｃ12             ８５％    ７８％    ５５％    １６％
水での希釈により、かかる濃縮物から任意の所望の濃度のエマルジョンを得ることができる。
【００１６】
Ｆ２．溶液                                  ａ）      ｂ）      ｃ）      ｄ）
活性成分混合物                              ５％    １０％    ５０％    ９０％
１−メトキシ−３−（３−メトキシ−          −      ２０％    ２０％      −
プロポキシ）−プロパン
ポリエチレングリコールＭＷ４００          ２０％    １０％      −        −
Ｎ−メチル−２−ピロリドン                  −        −      ３０％    １０％
芳香族炭化水素混合物Ｃ9〜Ｃ12             ７５％    ６０％      −        −
溶液は、微小液滴の形での使用に適している。
【００１７】
Ｆ３．水和剤                                ａ）      ｂ）      ｃ）      ｄ）
活性成分混合物                              ５％    ２５％    ５０％    ８０％
リグノスルホン酸ナトリウム                  ４％      −        ３％      −
ラウリルスルホン酸ナトリウム                ２％      ３％      −        ４％
ジイソブチルナフタレンスルホン酸ナトリウム   −       ６％      ５％      ６％
オクチルフェノールポリグリコールエーテル     −       １％      ２％      −
（酸化エチレン７〜８ｍｏｌ）
高分散ケイ酸                                １％      ３％      ５％    １０％
カオリン                                  ８８％    ６２％    ３５％      −
活性成分はアジュバントと徹底的に混合され、混合物は、適切な摩砕機の中で徹底的に摩砕されて水和剤を提供し、この水和剤を水で希釈して、任意の所望の濃度の懸濁液を得ることができる。
【００１８】
Ｆ４．コート粒剤                            ａ）      ｂ）      ｃ）
活性成分混合物                          ０．１％      ５％    １５％
高分散ケイ酸                            ０．９％      ２％      ２％
無機担体                              ９９．０％    ９３％    ８３％
（直径０．１〜１ｍｍ）
例えばＣａＣＯ3又はＳｉＯ2
活性成分は、塩化メチレン中に溶解され、噴霧により担体に散布され、その後溶剤は真空下で蒸発させられる。
【００１９】
Ｆ５．コート粒剤                            ａ）      ｂ）      ｃ）
活性成分混合物                            ０．１％    ５％    １５％
ポリエチレングリコールＭＷ２００          １．０％    ２％      ３％
高分散ケイ酸                              ０．９％    １％      ２％
無機担体                                ９８．０％  ９２％    ８０％
（直径０．１〜１ｍｍ）
例えばＣａＣＯ3又はＳｉＯ2
細かく摩砕された活性成分は、ミキサー内で、ポリエチレングリコールで湿潤された担体に均等に塗布される。粉剤でないコート粒剤がこの要領で得られる。
【００２０】
Ｆ６．押出し機粒剤                          ａ）      ｂ）      ｃ）      ｄ）
活性成分混合物                          ０．１％      ３％      ５％    １５％
リグノスルホン酸ナトリウム              １．５％      ２％      ３％      ４％
カルボキシヌチルセルロース              １．４％      ２％      ２％      ２％
カオリン                              ９７．０％    ９３％    ９０％    ７９％
活性成分をアジュバントと混合し摩砕し、混合物を水で湿潤する。混合物を押出しし次に気流中で乾燥させる。
【００２１】
Ｆ７．粉剤                                  ａ）      ｂ）      ｃ）
活性成分混合物                          ０．１％      １％      ５％
滑石粉                                ３９．９％    ４９％    ３５％
カオリン                              ６０．０％    ５０％    ６０％
活性成分を担体と混合し混合物を適切な摩砕機内で摩砕することにより、既製粉剤が得られる。
【００２２】
Ｆ８．フロアブル剤                          ａ）      ｂ）      ｃ）      ｄ）
活性成分混合物                              ３％    １０％    ２５％    ５０％
エチレングリコール                          ５％      ５％      ５％      ５％
ノニルフェノールポリグリコールエーテル      −        １％      ２％      −
（酸化エチレン１５ｍｏｌ）
リグノスルホン酸ナトリウム                  ３％      ３％      ４％      ５％
カルボキシメチルセルロース                  １％      １％      １％      １％
３７％ホルムアルデヒド水溶液            ０．２％  ０．２％  ０．２％  ０．２％
シリコーン油エマルジョン                ０．８％  ０．８％  ０．８％  ０．８％
水                                        ８７％    ７９％    ６２％    ３８％
細かく摩砕した活性成分は、アジュバントと密に混合されフロアブル剤を提供し、これから、水での希釈により任意の所望の濃度の懸濁液を得ることができる。
【００２３】
本発明に従った混合物の活性成分を別途製剤し、散布の直前に水中の「タンク混合物」の形でアプリケータ内に所望の混合比で混合するのがより実用的であることが多い。
【００２４】
生物学的例：
例Ｂ１：出芽前試験：
テスト用植物は、温室条件下で鉢に播種される。標準的土壌が栽培基質として用いられている。出芽前段階で、除草剤が土壌の表面に単独及び混和物の両方の形で散布される。散布率は、戸外又は温室条件下で決定される最適濃度によって左右される。試験は、２〜４週間後に評価される（１００％の作用＝植物は完全に死滅した：０％の作用＝植物毒素作用無し）。この試験で用いられた混合物は、優れた結果を示している。
【００２５】
例Ｂ２：出芽後試験：
テスト用植物は、散布後段階まで、温室条件下で鉢内で育てられる。
【００２６】
出芽後段階で、除草剤がテスト用植物に単独及び混和物の両方形で散布される。散布率は、戸外又は温室条件下で決定される最適濃度によって左右される。試験は、２〜４週間後に評価される（１００％の作用＝植物は完全に死滅した：０％の作用＝植物毒素作用無し）。この試験で用いられた混合物は、優れた結果を示している。
【国際公開パンフレット】
2005502717.tif 000002
2005502717.tif 000003
2005502717.tif 000004
2005502717.tif 000005
2005502717.tif 000006
2005502717.tif 000007
2005502717.tif 000008
2005502717.tif 000009
2005502717.tif 000010
2005502717.tif 000011
2005502717.tif 000012
【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
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【国際調査報告】
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