(57)【要約】【課題】長時間着用しても接触する耳に痛みを生じ難く、快適な装着感が得られるマスク用耳かけ紐を提供する。【解決手段】マスク本体に連結され、コア層２ａと表面層２ｂとから成る多層構造であるマスク用耳掛け紐２において、下記要件（１）、（２）を満たす特性を有することにより、体温が耳かけ紐２に伝達すると、耳かけ紐２から受ける締め付け力が次第に緩和されて、継続して快適な装着感を得ることができる。  要件（１）；−４０〜１５０℃の温度範囲で、１０ｒａｄ／秒（１．６Ｈｚ）の周波数で動的粘弾性測定を行って得られる損失正接ｔａｎδのピーク温度が、２０〜４０℃であること。  要件（２）；引張速度２００ｍｍ／分で測定した引張破断伸びが３００〜１０００％であること。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
マスク本体に連結され、コア層と表面層とから成る多層構造であるマスク用耳掛け紐において、下記要件（１）、（２）を満たす特性を有することを特徴とするマスク用耳掛け紐。
要件（１）；−４０〜１５０℃の温度範囲で、１０ｒａｄ／秒（１．６Ｈｚ）の周波数で動的粘弾性測定を行って得られる損失正接ｔａｎδのピーク温度が、１５〜４０℃であること。
要件（２）；ＪＩＳ  Ｋ７１２７に準拠して引張速度２００ｍｍ／分で測定した引張破断伸びが３００〜１０００％であること。
【請求項２】
前記コア層は下記要件（３）を満たす特性を有することを特徴とする請求項１に記載のマスク用耳掛け紐。
要件（３）；ＪＩＳ  Ｋ７１２７に準拠して引張速度２００ｍｍ／分で１５０％伸長した後の１０分後に得られる引張永久歪（ＰＳ10M）が１〜５０％の範囲であること。
【請求項３】
前記コア層は下記要件（４）〜（８）を満たす４−メチル−１−ペンテン・α−オレフィン共重合体（Ａ）と熱可塑性エラストマー（Ｂ）との高分子組成物（Ｚ）であり、前記表面層は熱可塑性エラストマー（Ｂ）であることを特徴とする請求項２に記載のマスク用耳掛け紐。
要件（４）；前記共重合体（Ａ）は、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）によって測定される融点（Ｔｍ）が観測されないこと。
要件（５）；前記共重合体（Ａ）は、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、α−オレフィン（ただし、４−メチル−１−ペンテンを除く）から導かれる構成単位（ii）との合計を１００モル％として、構成単位（ｉ）が６０〜８０モル％であり、構成単位（ii）が２０〜４０モル％であること。
要件（６）；前記共重合体（Ａ）は、デカリン中１３５℃で測定した極限粘度［η］が、通常０．５〜５．０ｄｌ／ｇであること。
要件（７）；前記共重合体（Ａ）は、密度（ＡＳＴＭ  Ｄ１５０５で測定）が８７０〜８３０ｋｇ／ｍ3であること。
要件（８）；前記共重合体（Ａ）は、−４０〜１５０℃の温度範囲で、１０ｒａｄ／秒（１．６Ｈｚ）の周波数で動的粘弾性測定を行って得られる損失正接ｔａｎδのピーク温度が０〜４０℃以下であること。
【請求項４】
請求項１〜３の何れか１項に記載のマスク用耳掛け紐を使用したことを特徴とするマスク。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マスク本体に取り付けられるマスク用耳かけ紐に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
日常環境の種々の場面でマスクが用いられている。一般に、マスクは口及び鼻を覆うマスク本体と、そのマスク本体を顔に固定させるためにマスク本体の左右に設けられる一対の紐体とで構成され、この紐体を耳にかけることによってマスク本体が顔に固定されるようになっている。
【０００３】
このとき、使用者が着用した直後においては、紐体からの締め付けをやや強く感じる方がフィット感はあるが、マスクの着用時間が長くなると、紐体と接触する耳元が痛くなるという不具合が生ずる。特に、クリーンルームや病院、食品倉庫などで作業する場合に、作業者は常にマスクを着用することになり、紐体によって耳元が長期間に渡って押さえ付けられる結果、耳元の痛みは増長される。
【０００４】
この問題を解決するために、紐体を柔軟な材料にすること(特許文献１)や紐体にカバーを付設すること(特許文献２、３)などが提案されている。一方、特許文献４には、紐体に適した材料として応力緩和性に優れた４−メチル−１−ペンテン・α-オレフィン共重合体のシート及びフィルムが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００２−６５８７８号公報
【特許文献２】特開２０１３−７４９２７号公報
【特許文献３】登録実用新案第３２０５３３３号公報
【特許文献４】国際公開２０１４／２０８５６４号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
前述の特許文献１〜３の紐体の材料では、柔軟なポリウレタン系材料やゴム材料を用いることで、耳に直接かかる力を小さくすることはできるが、ゴム弾性による反発力が大きくなり、長時間着用すると耳元が痛くなるという問題がある。
【０００７】
一方、特許文献４の紐体では、高い応力緩和性は得られるものの伸縮し難いため、上記の課題は解決されず、伸縮性と応力緩和性を両立させるためには、更なる改良が必要になっている。
【０００８】
本発明の目的は、上述の従来技術の問題点を解消し、高い応力緩和性を持ちながらも伸縮性があり、かつ伸長後には徐々に戻ることにより締付感が少なく、長時間に渡ってフィット感が得られるマスク用耳かけ紐を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上述の目的を達成するための本発明に係るマスク用耳かけ紐は、マスク本体に連結され、コア層と表面層とから成る多層構造であるマスク用耳掛け紐において、下記要件（１）、（２）を満たす特性を有することを特徴とする。
要件（１）；−４０〜１５０℃の温度範囲で、１０ｒａｄ／秒（１．６Ｈｚ）の周波数で動的粘弾性測定を行って得られる損失正接ｔａｎδのピーク温度が、１５〜４０℃であること。
要件（２）；ＪＩＳ  Ｋ７１２７に準拠して引張速度２００ｍｍ／分で測定した引張破断伸びが３００〜１０００％であること。
【発明の効果】
【００１０】
本発明に係るマスク用耳かけ紐によれば、体温が伝達すると、受ける締付力が徐々に緩和されて、継続して快適な装着感が得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】マスクの説明図である。
【図２】耳かけ紐の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
図１は本発明の耳かけ紐が取り付けられたマスクの説明図であり、図２は耳かけ紐の断面図である。
【００１３】
図１に示すマスクは、マスク本体１と耳かけ紐２とから構成されている。マスク本体１は防護の対象となる細菌、塵埃、有害ガス等に対応して種々の材質、形状が選択されている。一方、マスク本体１を顔に密着させるための耳かけ紐２には、長時間使用しても使用者の耳にできるだけ負荷をかけない材料の使用が望まれる。即ち、耳かけ紐２には顔への密着度を高め、応力が時間と共に適度に緩和し、必要な伸度を維持する材料が求められる。
【００１４】
図２は耳かけ紐２の厚さ方向の断面図である。耳かけ紐２は応力緩和層であるコア層２ａと、コア層２ａを両面から覆い、伸縮性構造体である表面層２ｂとの積層体のシートから成り、シートを細条状に断裁することにより得られる。耳かけ紐２は耳へのフィット感を考慮した所定の幅と厚みとを有し、寸法的には例えば幅０．１〜５ｍｍ、厚み０．０５〜１ｍｍである。
【００１５】
なお、実施例では、２種３層の多層構造を有する耳かけ紐２について例示しているが、耳かけ紐２は中心にコア層２ａ、外周を表面層２ｂとする例えば径０．１〜５ｍｍの断面円形に成形してもよい。
【００１６】
耳かけ紐２のコア層２ａの材料は、４−メチル−ペンテン・α−オレフィン共重合体（Ａ）（以下に「共重合体（Ａ）」と云う）から成り、必要に応じて熱可塑性エラストマ−（Ｂ）が添加されている。表面層２ｂの材料には、主として熱可塑性エラストマー（Ｂ）が用いられている。
【００１７】
以下に、コア層２ａ、表面層２ｂの材料について、それらの組成と物性について説明する。
【００１８】
［コア層２ａ］
コア層２ａは共重合体（Ａ）を含み、好ましくは共重合体（Ａ）と熱可塑性エラストマー（Ｂ）から成る。以下に、コア層２ａの伸縮性構造体を構成する共重合体（Ａ）について説明する。
【００１９】
［共重合体（Ａ）］
共重合体（Ａ）は、以下の要件を満たしていることが望ましい。
【００２０】
要件（４）；示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される共重合体（Ａ）の融点（Ｔｍ）が観測されないこと。
【００２１】
この要件（４）を満たすことによって、伸縮性構造体である表面層２ｂの引張物性の向上、引張永久歪の経時変化を緩やかにすることが可能となる。
【００２２】
要件（５）；共重合体（Ａ）は４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、α−オレフィン（ただし、４−メチル−１−ペンテンを除く）から導かれる構成単位（ii）との合計を１００モル％として、構成単位（ｉ）５０〜９０モル％と、構成単位（ii）１０〜５０モル％とから成る。
【００２３】
即ち、構成単位（ｉ）の割合の下限値は５０モル％であるが、６０モル％であることが好ましく、６８モル％であることがより好ましい。一方、構成単位（ｉ）の割合の上限値は、９０モル％であるが、８７モル％であることが好ましく、８６モル％であることがより好ましく、８０モル％以下であることが特に好ましい。
【００２４】
このように、実施例では共重合体（Ａ）における構成単位（ｉ）の割合が、下限値以上であることで、室温付近に損失正接ｔａｎδのピーク値温度を持つことになるため、形状追従性及び応力緩和性に優れ、また構成単位（ｉ）の割合が、前記上限値以下にあることで適度な柔軟性を備えている。
【００２５】
また、構成単位（ii）の割合の上限値は８５モル％であるが、４０モル％であることが好ましく、３５モル％であることがより好ましく、３２モル％であることが更に好ましい。一方、構成単位（ii）の割合の下限値は１３モル％であるが、１４モル％であることがより好ましく、２０モル％であることが特に好ましい。
【００２６】
構成単位（ii）を導くα−オレフィンとしては、例えばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等の炭素原子数２〜２０、好ましくは炭素原子数２〜１５、より好ましくは炭素原子数２〜１０の直鎖状のα−オレフィン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセンなどの炭素原子数５〜２０、好ましくは炭素原子数５〜１５の分岐状のα−オレフィンが挙げられる。これらの中でもエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましく、エチレン、プロピレンが特に好ましい。
【００２７】
ここで、実施例において、共重合体（Ａ）は通常では構成単位（ｉ）及び構成単位（ii）のみから成るものである。ただし、共重合体（Ａ）は、本発明の目的を損わない程度の少量（例えば、１０モル％以下）であれば、構成単位（ｉ）及び構成単位（ii）の他に、構成単位（iii）として、４−メチル−１−ペンテン及び構成単位（ii）を導くα−オレフィンの何れでもない他のモノマーから導かれる構成単位を更に含んでいてもよい。このような他のモノマーの好ましい具体例としては、共重合体（Ａ）が４−メチル−１−ペンテン・プロピレン共重合体の場合であれば、５−ビニル−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネンなどが挙げられる。
【００２８】
要件（６）；デカリン中で１３５℃で測定した極限粘度［η］が、通常では０．１〜５．０ｄｌ／ｇで、０．５〜４．０ｄｌ／ｇが好ましく、０．５〜３．５ｄｌ／ｇの範囲であることがより好ましい。
【００２９】
後述するように、重合中に水素を併用すると分子量を制御でき、低分子量体から高分子量体まで自在に得て、極限粘度［η］を調整することができる。極限粘度［η］が０．１ｄｌ／ｇよりも小さく、又は５．０ｄｌ／ｇよりも大きいと、重合体組成物をシート等に加工する際の成形加工性が損われる場合がある。
【００３０】
要件（７）；密度（ＡＳＴＭ  Ｄ１５０５により測定）が、通常では８７０〜８３０ｋｇ／ｍ3、好ましくは８６５〜８３０ｋｇ／ｍ3、８５５〜８３０ｋｇ／ｍ3であることが更に好ましい。
【００３１】
なお、測定条件等の詳細は、後述する実施例の欄に記載の通りである。密度は共重合体（Ａ）のコモノマー組成比によって適宜変えることができ、密度が上記範囲内にある共重合体（Ａ）は、軽量なシートを製造する上で有利である。
【００３２】
要件（８）；−４０〜１５０℃の温度範囲で、１０ｒａｄ／秒（１．６Ｈｚ）の周波数で動的粘弾性測定を行って得られる共重合体（Ａ）の損失正接ｔａｎδのピーク温度は、２０〜４０℃であることが好ましく、２５℃〜４０℃であることが更に好ましい。
【００３３】
共重合体（Ａ）の損失正接ｔａｎδのピーク温度を上記の温度範囲にすることで、室温での損失正接ｔａｎδの値をより高めることができる。また、室温に損失正接ｔａｎδのピーク値を持つことにより、引張や変形の速度に応じて引張後の応力を緩和することができ、応力緩和性が高く装着時に着け心地が悪いという問題点も解消され、振動吸収性、材料の硬さや凹凸追従性を変化させることができる。
【００３４】
要件（３）：ＪＩＳ  Ｋ７１２７に準拠して引張速度２００ｍｍ／分で１５０％伸長した後の１０分後に得られる引張永久歪（ＰＳ10M）が１０％〜５０％の範囲で、１０％〜４５％が好ましく、１０〜３０％がより好ましい。
【００３５】
このような特性を満たす共重合体（Ａ）は、ポリオレフィンのみからなるので環境への負荷が軽減され、また伸張させたコア層２ａが即時に収縮せず、経時的に収縮する性質を持つので、耳かけ紐２として顔に装着した際には伸縮性による締め付けが大きく軽減され、着心地が悪いという問題点も解消される。
【００３６】
要件（２）：ＪＩＳ  Ｋ７１２７に準拠して引張速度２００ｍｍ／分で測定した時の引張破断伸びが３００％〜１０００％であること。
【００３７】
このような特性を満たす耳かけ紐２は、顔に装着する際に耳かけ紐２を伸ばした時に破断することなく、任意の長さに伸長することができる。
【００３８】
［共重合体（Ａ）の製造方法］
共重合体（Ａ）の製造方法は特に限定されないが、共重合体（Ａ）は例えば４−メチル−１−ペンテンと上述した「構成単位（ii）を導くα−オレフィン」とを適当な重合触媒存在下で重合することにより得ることができる。
【００３９】
ここで、本実施例で用いることのできる重合触媒として、従来公知の触媒、例えばマグネシウム担持型チタン触媒、国際公開１／５３３６９号パンフレット、国際公開１／２７１２４号、特開平３-１９３７９６号公報又は特開平２-４１３０３号公報、国際公開２０１１／５５８０３号、国際公開２０１４／５０８１７号等に記載のメタロセン触媒などが好適に用いられる。
【００４０】
［熱可塑性エラストマー（Ｂ）］
耳かけ紐２を構成するコア層２ａには、共重合体（Ａ）の優れた特性を損わない範囲で、共重合体（Ａ）以外の熱可塑性エラストマー（Ｂ）が添加されていてもよい。
【００４１】
共重合体（Ａ）に熱可塑性エラストマー（Ｂ）を添加する場合に、これらの合計量を１００質量部とすると、柔軟性、応力緩和性の観点から、組成物中の重合体（Ａ）の含有量の上限値は、通常では８０質量部、更に好ましくは７５質量部が更に好ましく、７０質量部が特に好ましく、下限値は通常では５０質量部で、６０質量部が好ましい。
【００４２】
換言すると、熱可塑性エラストマー（Ｂ）の含有量の下限値は、通常２０質量部で、更に好ましくは２５質量部が更に好ましく、３０質量部が特に好ましく、上限値は、５０質量部が好ましく、４０質量部が特に好ましい。
【００４３】
本実施例で云う熱可塑性エラストマー（Ｂ）とは、融点以上に加熱すると熱可塑性の性質を示す一方で、常温ではゴム弾性の性質を示すポリマーである。熱可塑性エラストマー（Ｂ）の具体例としてのポリオレフィン系エラストマーの態様は、ポリエチレン及びポリプロピレンから成る群から選ばれる１つと、ポリブタジエン、水素添加ポリブタジエン、ポリイソプレン、水素添加ポリイソプレン、ポリイソブチレン、及びα−オレフィンから成る群から選ばれる１つとの共重合体である。
【００４４】
共重合の形態はブロック共重合、グラフト共重合の何れでもよいが、ポリエチレン及びポリプロピレンから成る群から選ばれる１つと、α−オレフィンから成る共重合体の場合のみ共重合の形態はランダム共重合であってもよい。なお、α−オレフィンとは、分子鎖の片末端に二重結合を有するオレフィンのことであり、１−ブテンや１−オクテンなどが好ましく用いられる。
【００４５】
例えば、硬質部となるポリプロピレン等の結晶性の高いポリマーを形成するポリオレフィンブロックと、軟質部となる非晶性を示すモノマー共重合体とのブロック共重合体が挙げられる。具体的には、オレフィン（結晶性）・エチレン・ブチレン・オレフィンブロック共重合体、ポリプロピレン・ポリオレフィン（非晶性）・ポリプロピレンブロック共重合体等を例示することができる。
【００４６】
具体例としては、ＪＳＲ(株)から商品名ＤＹＮＡＲＯＮ（ダイナロン）（登録商標）、三井化学(株)から商品名タフマー（登録商標）、ノティオ(登録商標)、ダウケミカル(株)から商品名ＥＮＧＡＧＥTM、ＶＥＲＳＩＦＹTM、エクソンモービルケミカル(株)から商品名ＶｉｓｔａｍａｘｘTMとして市販されているものが挙げられる。
【００４７】
本実施例で云うポリオレフィン系エラストマーの第２の態様は、ポリエチレン及びポリプロピレンから成る群から選ばれる１つと、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・プロピレン・ジエン共重合体、エチレン・ブテン共重合体、水素添加スチレンブタジエンから成る群から選ばれる１つとの混合物である。このとき、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・プロピレン・ジエン共重合体、エチレン・ブテン共重合体は、部分的に又は完全に架橋されていてもよい。
【００４８】
具体例としては、三井化学(株)から商品名ミラストマー（登録商標）、住友化学(株)から商品名エスポレックス（登録商標）、三菱化学(株)から商品名サーモラン（登録商標）、ゼラス（登録商標）、エクソンモービル・ケミカル社から商品名Ｓａｎｔｏｐｌｅｎｅ（登録商標）などが挙げられる。
【００４９】
［表面層２ｂ］
本実施例の多層構造の伸縮性構造体に係る表面層２ｂは、熱可塑性エラストマー（Ｂ）から成る。このような熱可塑性エラストマー（Ｂ）は、前述した熱可塑性エラストマー（Ｂ）がそのまま制限されることなく使用できる。
【００５０】
また、本実施例における表面層２ｂは、少なくとも一部がコア層２ａと接触している層である。ここで、「少なくとも一部がコア層２ａと接触している」とは、表面層２ｂがコア層２ａの一部分と接触しているか、或いは表面層２ｂがコア層２ａの全体と接触していることを意味し、コア層２ａと表面層２ｂとの接触割合が、コア層２ａの総面積に対して、３０％〜１００％であることが好ましく、５０％〜１００％であることがより好ましい。
【００５１】
本実施例の積層体における（コア層２ａの厚さ／表面層２ｂの厚さ）の厚さの比には特に制限はないが、１〜１００／１００／１〜１００が好ましく、１〜５０／１００／１〜５０がより好ましい。
【００５２】
［耳かけ紐２の製造方法］
本実施例の耳かけ紐２の製造方法は、特に限定されるものではなく、従来公知の製造方法が適用できる。例えば、耳かけ紐２の形状に口金を設置した一般的な押出成形機で成形することや、シート状に成形したものを耳かけ紐２の形状に断裁することや、スリットカットすることで得られる。例えば、一軸押出機によりシリンダー温度１７０〜２５０℃及びキャストロール温度０〜７０℃で成形を行ってシートを形成してもよい。
【００５３】
シートの厚さは、その使用用途にもよるが、通常５〜１０００μｍ、好ましくは３０〜２００μｍであると、シートの生産性に優れ、シートの成形時にピンホールが生ずることがなく、十分な強度も得られることから好ましい。
【００５４】
また、シート表面にはエンボス加工を施してもよく、シート成形時又は成形後に延伸してもよい。更に、成形して得られたシートは樹脂の融点未満の温度でアニーリング処理を行ってもよい。
【００５５】
シートはインフレーション成形法で作製してもよい。具体的には、一軸押出機により、所定のシリンダー温度で、インフレーション用ダイから重力方向とは逆方向の上向方向に押出してインフレーションを行い、インフレーションフィルムを得ることができる。
【００５６】
インフレーションフィルムの引取速度は、通常では２〜４０ｍ／分、好ましくは４〜３０ｍ／分である。フィルムの厚さは特に限定されないが、通常は１０〜３００μｍ、好ましくは２０〜２５０μｍである。
【実施例】
【００５７】
以下は本発明を実施例により更に具体的に説明するが、本発明はその要旨を変えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
実施例及び比較例に係る各種物性は以下の方法により測定した。
【００５８】
［組成］
４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ）中の各構成単位（４−メチル−１−ペンテン及びα−オレフィン）の含有率（モル％）は、13Ｃ−ＮＭＲにより測定した。
【００５９】
測定装置：核磁気共鳴装置（ＥＣＰ５００型、日本電子（株）製）
観測核：13Ｃ（１２５ＭＨｚ）
シーケンス：シングルパルスプロトンデカップリング
パルス幅：４．７μ秒（４５°パルス）
繰り返し時間：５．５秒
積算回数：１万回以上
溶媒：オルトジクロロベンゼン／重水素化ベンゼン（容量比：８０／２０）の混合溶媒
試料濃度：５５ｍｇ／０．６ｍｌ
測定温度：１２０℃
ケミカルシフトの基準値：２７．５０ｐｐｍ
【００６０】
［極限粘度］
共重合体（Ａ）の極限粘度［η］は、測定装置としてウベローデ粘度計を用い、デカリン溶媒中で１３５℃で測定した。約２０ｍｇの特定４ＭＰ１系共重合体をデカリン２５ｍｌに溶解させた後に、ウベローデ粘度計を用い、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηspを測定する。このデカリン溶液にデカリンを５ｍｌ加えて希釈した後に、上記と同様にして比粘度ηspを測定する。この希釈操作を更に２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηsp／Ｃの値を、極限粘度［η］（単位：ｄｌ／ｇ）として、下記の式（１）により求める。
［η］＝ｌｉｍ（ηsp／Ｃ）    （Ｃ→０）        ・・・（１）
【００６１】
［密度］
共重合体（Ａ）の密度は、ＪＩＳ  Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して測定した。この密度（ｋｇ／ｍ3）を軽量性の指標とした。
【００６２】
［融点（Ｔｍ）］
共重合体（Ａ）の融点（Ｔｍ）は、測定装置として示差走査熱量計（ＤＳＣ２２０Ｃ型、セイコーインスツル（株）製）を用いて測定した。約５ｍｇの共重合体（Ａ）を、測定用アルミニウムパン中に密封し、室温から１０℃／分で２００℃まで加熱する。共重合体（Ａ）を完全融解させるために、２００℃で５分間保持し、次いで１０℃／分で−５０℃まで冷却する。−５０℃で５分間、放置した後に、１０℃／分で２００℃まで２度目の加熱を行い、この２度目の加熱でのピーク温度（℃）を共重合体（Ａ）の融点（Ｔｍ）とする。なお、複数のピークが検出される場合には、最も高温側で検出されるピークを採用する。
【００６３】
［動的粘弾性の測定］
厚さ３ｍｍのプレスシートを測定試料として用い、更に動的粘弾性測定に必要な４５ｍｍ×１０ｍｍ×３ｍｍの短冊片を切り出した。アントンパール社製のＭＣＲ３０１を用いて、１０ｒａｄ／秒の周波数で−４０〜１５０℃までの動的粘弾性の温度依存性を測定し、０〜４０℃の範囲でガラス転移温度に起因する損失正接ｔａｎδがピーク値（最大値）となる際の温度（以下「ピーク値温度」とも云う）、及びその際の損失正接ｔａｎδの値を測定した。
【００６４】
［機械特性(引張破断伸び、引張破断強度、ヤング率)］
厚みが４００μｍのシートを、幅２５ｍｍ×長さ１００ｍｍのダンベル状に切断したものを試験片として用いた。ＪＩＳ  Ｋ７１２７（１９９９）に準拠し、引張試験機（万能引張試験機３３８０、インストロン社製）を用いて、チャック間距離５０ｍｍ、引張速度２００ｍｍ／分、及び温度２３℃の条件で、試験片の引張弾性率（ＹＭ）（単位：ＭＰａ）、引張破断伸び（ＥＬ）（単位：％）、及び引張破断強度（ＴＳ）（単位：ＭＰａ）を測定した。
【００６５】
［引張永久歪］
厚みが４００μｍのシートを、ＪＩＳ  Ｋ７１２７  ５号ダンベル状に切断したものを試験片として用いた。ＪＩＳ  Ｋ７１２７（１９９９）に準拠し、引張試験機（万能引張試験機３３８０、インストロン社製）を用いて、チャック間距離８０ｍｍ、引張速度２００ｍｍ／分、及び温度２３℃の条件でシートを１５０％伸長させて１０分間保持した。保持したチャックを解放して、シートを引張試験機から外し、解放１分後と１０分後とのチャック間距離を測定し、下記の式（２）から引張永久歪を算出した。
ＰＳ＝（Ｉ−Ｉ0）／Ｉ0×１００                      ・・・・（２）
ＰＳ  ：引張永久歪（％）
Ｉ    ：１分後又は１０分後のチャック間距離（ｍｍ）
Ｉ0   ：試験前のチャック間距離(ｍｍ)
また、上記で得られた開放１０分後の引張永久歪（ＰＳ10M）を求めた。
【００６６】
＜合成例１＞
［４−メチル−１−ペンテン・α−オレフィン共重合体（Ａ１）の合成］
充分に窒素置換した容量１．５ｌの攪拌翼付のＳＵＳ製オートクレーブに、３００ｍｌのｎ−ヘキサン（乾燥窒素雰囲気下、活性アルミナ上で乾燥したもの）、及び４５０ｍｌの４−メチル−１−ペンテンを２３℃で装入した。このオートクレーブに、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡＬ）の１．０ｍモル／ｍｌトルエン溶液を０．７５ｍｌ装入し、攪拌機を回転した。次に、オートクレーブを内温が６０℃になるまで加熱し、全圧（ゲージ圧）が０．４０ＭＰａとなるようにプロピレンで加圧した。
【００６７】
続いて、予め調製しておいたＡｌ換算で１ｍモルのメチルアルミノキサン、及び０．０１ｍモルのジフェニルメチレン（１−エチル−３−ｔ−ブチル−シクロペンタジエニル）（２，７−ジ−ｔ−ブチル−フルオレニル）ジルコニウムジクロリドを含むトルエン溶液０．３４ｍｌを、オートクレーブ内に窒素で圧入し重合反応を開始させた。重合反応中は、オートクレーブの内温が６０℃になるように温度調整した。
【００６８】
重合開始から６０分後に、オートクレーブにメタノール５ｍｌを窒素で圧入し、重合反応を停止させて、オートクレーブ内を大気圧まで脱圧した。脱圧後に、反応溶液に攪拌しながらアセトンを添加し、溶媒を含む重合反応生成物を得た。
【００６９】
次いで、得られた溶媒を含む重合反応生成物を減圧下で、１００℃で１２時間乾燥させて、３６．９ｇの粉末状の共重合体（Ａ１）を得た。
【００７０】
共重合体（Ａ１）中の４−メチル−１−ペンテンの含有率は７２．５モル％であり、プロピレンの含有率は２７．５モル％であった。また、共重合体（Ａ１）の密度は８３９ｋｇ／ｍ3であった。共重合体（Ａ１）の極限粘度［η］は１．５ｄｌ／ｇであり、重量平均分子量（Ｍｗ）は３３７，０００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．１であり、メルトフローレート（ＭＦＲ）は１１ｇ／１０分であった。共重合体（Ａ１）の融点（Ｔｍ）は観測されなかった。また、粘弾性測定による損失正接ｔａｎδのピーク温度は３０℃、ピーク値は２．７であった。
【００７１】
以下に本発明に係る実施例を説明する。表１には、コア層２ａ、表面層２ｂのそれぞれの材料の構成とコア層２ａの物性及びコア層２ａと、表面層２ｂとから成るシートの物性、官能試験による装着感を総括的に示した。
【００７２】
【表１】
2018095984.tif 000003
【００７３】
その他の使用樹脂は下記のものを使用した。オレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ１）（三井化学(株)製、商品名ミラストマー（登録商標）５０３０ＮＳ）：
オレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ２）（三井化学(株)製、商品名タフマー（登録商標）ＰＮ−２０６０）：オレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ３）（三井化学(株)製、商品名ミラストマー（登録商標）９０７０ＮＳ）：これらの樹脂材料の物性を共重合体（Ａ１）と共に表２に示した。
【００７４】
【表２】
2018095984.tif 000004
【００７５】
＜実施例１＞
共重合体（Ａ１）７０質量部とオレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ１）（三井化学(株)製、商品名ミラストマー（登録商標）５０３０ＮＳ）３０質量部から成るコア層２ａと、オレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ１）（三井化学(株)製  商品名ミラストマー（登録商標）５０３０ＮＳ）１００質量部から成る表面層２ｂとの多層シートを、リップ幅２００ｍｍのＴダイを設置した２０ｍｍφの単軸押出機（単軸二種三層シート成形機、（株）テクノベル製）を用い、共押出しによって成形して、実施例１のシートを得た。シートの層構成は表面層２ｂ（１００μｍ）／コア層２ａ（２００μｍ）/表面層２ｂ（１００μｍ）から成る２種３層である。得られたこのシートの物性評価結果を表１に示す。
【００７６】
＜実施例２＞
共重合体（Ａ１）７０質量部とオレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ１）（三井化学(株)製、商品名ミラストマー（登録商標）５０３０ＮＳ）３０質量部から成るコア層２ａと、オレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ２）（三井化学(株)製  商品名タフマー（登録商標）ＰＮ−２０６０）１００質量部から成る表面層２ｂとの多層シートを、リップ幅２００ｍｍのＴダイを設置した２０ｍｍφの単軸押出機（単軸二種三層シート成形機、（株）テクノベル製）を用い、共押出しによって成形して、実施例２のシートを得た。シートの層構成は表面層２ｂ（８０μｍ）／コア層２ａ（２４０μｍ）/表面層２ｂ（８０μｍ）から成る２種３層である。得られたこのシートの物性評価結果を表１に示す。
【００７７】
＜実施例３＞
共重合体（Ａ１）５０質量部とオレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ１）（三井化学(株)製、商品名ミラストマー（登録商標）５０３０ＮＳ）５０質量部から成るコア層２ａと、オレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ３）（三井化学(株)製  商品名ミラストマー（登録商標）９０７０ＮＳ）１００質量部から成る表面層２ｂとの多層シートを、リップ幅２００ｍｍのＴダイを設置した２０ｍｍφの単軸押出機（単軸二種三層シート成形機、（株）テクノベル製）を用い、共押出しによって成形して、実施例３のシートを得た。シートの層構成は表面層２ｂ（４０μｍ）／コア層３２０μｍ）/表面層２ｂ（４０μｍ）から成る２種３層である。得られたこのシートの物性評価結果を表１に示す。
【００７８】
＜実施例４＞
共重合体（Ａ１）７０質量部とオレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ１）（三井化学(株)製、商品名ミラストマー（登録商標）３０３０ＮＳ）３０質量部から成るコア層２ａと、オレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ１）（三井化学(株)製  商品名ミラストマー（登録商標）５０３０ＮＳ）３０質量部とオレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ３）（三井化学(株)製  商品名ミラストマー（登録商標）９０７０ＮＳ）の７０質量部とから成る表面層２ｂとの多層シートを、リップ幅２００ｍｍのＴダイを設置した２０ｍｍφの単軸押出機（単軸二種三層シート成形機、（株）テクノベル製）を用い、共押出しによって成形して、実施例４のシートを得た。シートの層構成は表面層２ｂ（１００μｍ）／コア層２ａ（２００μｍ）/表面層２ｂ（１００μｍ）から成る２種３層である。得られたこのシートの物性評価結果を表１に示す。
【００７９】
＜実施例５＞
共重合体（Ａ１）７０質量部とオレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ２）（三井化学(株)製、商品名ミラストマー（登録商標）５０３０ＮＳ）３０質量部から成るコア層２ａと、オレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ３）（三井化学(株)製  商品名タフマー（登録商標）ＰＮー２０６０）１００質量部から成る表面層２ｂとの多層シートを、リップ幅２００ｍｍのＴダイを設置した２０ｍｍφの単軸押出機（単軸二種三層シート成形機、（株）テクノベル製）を用い、共押出しによって成形して、実施例５のシートを得た。シートの層構成は表面層２ｂ（１００μｍ）／コア層２ａ（２００μｍ）/表面層２ｂ（１００μｍ）から成る２種３層である。得られたこのシートの物性評価結果を表１に示す。
【００８０】
＜比較例１＞
４−メチル−１−ペンテン・α−オレフィン共重合体（Ａ１）１００質量部のみからなる単層シートを、リップ幅２００ｍｍのＴダイを設置した２００ｍｍφの単軸押出機（単軸二種三層シート成形機、（株）テクノベル製）を用い、共押出しによって成形して、比較例１のシートを得た。得られたこのシートの物性評価結果を表１に示す。
【００８１】
＜比較例２＞
オレフィン系熱可塑性エラストマー（Ｂ１）（三井化学(株)製、商品名ミラストマー（登録商標）５０３０ＮＳ）１００質量部のみから成る単層シートを、リップ幅２００ｍｍのＴダイを設置した２０ｍｍφの単軸押出機（単軸二種三層シート成形機、（株）テクノベル製）を用い、共押出しによって成形して、比較例２のシートを得た。得られたこのシートの物性評価結果を表１に示す。
【００８２】
＜比較例３＞
市販されているゴム紐のマスクを用いて、ゴム紐部分を切断して物性評価を実施した。評価結果を表１に示す。
【００８３】
このように、表１からも明らかなように、実施例１〜５は何れも比較例１〜３に対して、低温特性及び官能試験による装着感に優れている。
【符号の説明】
【００８４】
１  マスク本体
２  耳かけ紐
２ａ  コア層
２ｂ  表面層
【図１】
2018095984.tif 000005
【図２】
2018095984.tif 000006