(57)【要約】      （修正有）【課題】希土類元素の使用量を低減でき、残留磁束密度（Ｂｒ）および実用的な保磁力（Ｈｃ）を確保できる等方性バルク磁石を提供する。【解決手段】本発明に係る等方性バルク磁石は、希土類元素が１２ａｔ％以下の量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）と、希土類元素が１２ａｔ％よりも多い量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）とを含む。Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）またはＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）が、希土類元素として、Ｎｄと、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕからなる群から選択された少なくとも１種の元素（ｅ１）とを含むことが好ましい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類元素が１２ａｔ％以下の量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）と、希土類元素が１２ａｔ％よりも多い量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）とを含む等方性バルク磁石。
【請求項２】
前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）または前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）が、前記希土類元素として、Ｎｄと、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕからなる群から選択された少なくとも１種の元素（ｅ１）とを含む請求項１に記載の等方性バルク磁石。
【請求項３】
前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）または前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）が、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、ＴａおよびＷからなる群から選択された少なくとも１種の元素（ｅ２）を含む請求項１または２に記載の等方性バルク磁石。
【請求項４】
前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）を２０〜５０ｗｔ％の量で、前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）を５０〜８０ｗｔ％の量で含む請求項１〜３のいずれか１項に記載の等方性バルク磁石。
【請求項５】
希土類元素が１２ａｔ％以下の量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）と、希土類元素が１２ａｔ％よりも多い量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）とを混合して混合粉末を得る混合工程と、
前記混合工程で得られた混合粉末を加圧しながら加熱して等方性バルク磁石を得る加熱工程とを含む等方性バルク磁石の製造方法。
【請求項６】
前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）または前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）が、前記希土類元素として、Ｎｄと、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕからなる群から選択された少なくとも１種の元素（ｅ１）とを含む請求項５に記載の等方性バルク磁石の製造方法。
【請求項７】
前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）または前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）が、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、ＴａおよびＷからなる群から選択された少なくとも１種の元素（ｅ２）を含む請求項５または６に記載の等方性バルク磁石の製造方法。
【請求項８】
前記混合工程が、前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）を２０〜５０ｗｔ％の量で、前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）を５０〜８０ｗｔ％の量で混合して混合粉末を得る工程である請求項５〜７のいずれか１項に記載の等方性バルク磁石の製造方法。
【請求項９】
希土類元素が１２ａｔ％以下の量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）と、希土類元素が１２ａｔ％よりも多い量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）とを混合して混合粉末を得る混合工程と、
前記混合工程で得られた混合粉末を加圧しながら加熱して等方性バルク磁石を得る加熱工程とを含む製造方法によって得られる等方性バルク磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、等方性バルク磁石および等方性バルク磁石の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
機器の小型化、高性能化に伴い、機器中のモータに使われる磁石として、高磁気特性を有する希土類永久磁石の使用が増えている。また、近年、モータは車載用途の需要が増えてきており、耐熱性や耐環境性が求められている。モータ用磁石として、磁石粉末と樹脂とを混合して成形した磁石(いわゆる、ボンド磁石)がある。しかしながら、ボンド磁石は、成形の自由度がある一方、バインダに有機材料である樹脂を使用しているため、エンジンルームなどの高温となる環境下での使用は難しい。
【０００３】
これに対して、特許文献１では、合金組成Ｎｄ１４．０Ｃｏ７．５Ｂ６．０Ｆｅ７２．５の合金を溶融して合金薄片を作製し、この合金薄片について、バインダを用いずに放電プラズマ焼結（Spark  Plasma  Sintering（ＳＰＳ）（なお、本明細書において「放電プラズマ焼結」を「ＳＰＳ」ともいう。））させて希土類鉄系永久磁石を製造している。
【０００４】
また、特許文献２では、希土類−鉄系合金を主体とする急冷磁石粉末と、無機バインダとから得られた粉末磁石混練物に対して、成形型中で直接圧縮通電してフル密度複合磁石を製造している。なお、特許文献２には、無機バインダは磁石粉末の結晶化温度あるいはそれよりやや低い温度で熱軟化することが望ましいと記載されている。また、特許文献２では、ＳＰＳにおける焼結温度を低くできる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平３−４０４１０号公報
【特許文献２】特開平５−１２１２２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１では、焼結を容易にするために希土類量の多い磁粉のみを使用しており、磁粉のコストが高くなってしまう。また、残留磁化（残留磁束密度）も希土類の増加と共に低下する傾向がある。また、特許文献２で得られる希土類鉄系永久磁石は、高い電気抵抗を有する磁石を得る目的で無機バインダが混合されているため、残留磁束密度（Ｂｒ）が低い。
【０００７】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、本発明の目的は、希土類元素の使用量を低減し、残留磁束密度（Ｂｒ）および実用的な保磁力（Ｈｃ）を確保できる等方性バルク磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明の一態様に係る等方性バルク磁石は、希土類元素が１２ａｔ％以下の量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）と、希土類元素が１２ａｔ％よりも多い量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）とを含む。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の一態様によれば、高価な希土類元素の使用量を低減でき、残留磁束密度（Ｂｒ）および保磁力（Ｈｃ）を確保できる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図１は、等方性バルク磁石の構造を説明するための図である。
【図２】図２は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）の配合量に対する残留磁化および保磁力の変化を示す図である。
【図３】図３は、実施例１で得られた等方性バルク磁石および比較例２で得られたボンド磁石の磁化曲線を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、実施の形態について、詳細に説明する。なお、以下の実施の形態により何ら限定されるものではない。
【００１２】
＜等方性バルク磁石の製造方法＞
本実施の形態に係る等方性バルク磁石の製造方法は、希土類元素が１２ａｔ％以下の量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）と、希土類元素が１２ａｔ％よりも多い量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）とを混合して混合粉末を得る混合工程と、上記混合工程で得られた混合粉末を加圧しながら加熱して等方性バルク磁石を得る加熱工程とを含む。
【００１３】
希土類元素の含有量が少なく、等方性の磁粉として通常大きい残留磁束密度（Ｂｒ）を有するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）は、単独では緻密化しにくい。一方、希土類元素の含有量が多く、等方性の磁粉として通常大きい保磁力（Ｈｃ）を有するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）は、緻密化が容易である。そこで、本実施の形態のように、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）とともにＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）を用いると、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）がバインダとして働き、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）が緻密化した等方性バルク磁石が得られる。より詳細には、たとえばＳＰＳ等による焼結は液相焼結であるため、低い温度で液相となる希土類元素リッチ相、たとえばＮｄリッチ相（主相のＮｄ2Ｆｅ14Ｂ6よりもＮｄ量の多い組成の相など）が必要である。希土類元素の含有量が少ないＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）は、希土類元素リッチ相（Ｎｄリッチ相）を少量含んでいるにすぎないが、希土類元素の含有量が多いＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）は、希土類元素リッチ相（Ｎｄリッチ相）を多く含んでいる。これにより、焼結の際には、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）の希土類元素リッチ相（Ｎｄリッチ相）が液相となって緻密化が進行する。
【００１４】
また、本実施の形態によれば、希土類元素の含有量が多い原料を用いる特許文献１の製造方法よりも、希土類元素の使用量を低減できる。希土類元素の価格が高騰しているため、本実施の形態はコストの面からもメリットがある。また、本実施の形態ではバインダとして磁石粉末を使用しているため、無機バインダを使用している特許文献２の製造方法よりも、残留磁束密度（Ｂｒ）の高い等方性バルク磁石が得られる。  
【００１５】
（混合工程）
混合工程では、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）とを混合して混合粉末を得る。
【００１６】
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）を構成する等方性のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（１００ａｔ％）において、希土類元素は１２ａｔ％以下の量で含まれ、８ａｔ％以上１１ａｔ％以下の量で含まれることが好ましい。ここで、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素は、Ｎｄのみであってもよく、Ｎｄおよび後述する元素（ｅ１）であってもよい。したがって、希土類元素がＮｄのみのときの希土類元素の量は、Ｎｄのみの量であり、希土類元素がＮｄおよび後述する元素（ｅ１）のときの希土類元素の量は、Ｎｄおよび後述する元素（ｅ１）の合計量である。Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）は、１種単独で用いても、２種以上を混合して用いてもよい。この範囲にあると、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石は通常大きい残留磁束密度（Ｂｒ）を有し、本実施の形態において希土類元素の使用量を低減できる。
【００１７】
このようなＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）としては、たとえばナノコンポジットタイプの磁石粉末（具体的には、ＭＱＰ−１５−７（商品名）、マグネクエンチ社製）が好適に用いられる。ナノコンポジットタイプの磁石は、通常α−Ｆｅ相／Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ相、Ｆｅ3Ｂ相／Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ相のようにソフト相およびハード相を含み、全体の希土類量が少ないことから希土類元素リッチ相（Ｎｄリッチ相）の量が少ない。
【００１８】
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）（具体的には、上記粉末（Ａ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石）は、Ｎｄ、ＦｅおよびＢの他に、希土類元素として、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕからなる群から選択された少なくとも１種の元素（ｅ１）をさらに含んでいてもよい。
【００１９】
また、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）（具体的には、上記粉末（Ａ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石）は、Ｎｄ、ＦｅおよびＢの他に、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、ＴａおよびＷからなる群から選択された少なくとも１種の元素（ｅ２）をさらに含んでいてもよい。
【００２０】
なお、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）（具体的には、上記粉末（Ａ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石）は、Ｓｉ、Ａｌ等の不可避の不純物元素を含む場合がある。
【００２１】
また、上記粉末（Ａ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（１００ａｔ％）において、Ｂは３ａｔ％以上１０ａｔ％以下の量で含まれることが好ましい。
【００２２】
元素（ｅ１）を含む場合、上記粉末（Ａ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（１００ａｔ％）において、元素（ｅ１）は、合計で０ａｔ％を超え４ａｔ％以下の量であり、かつＮｄよりも少ない量で含まれることが好ましい。また、元素（ｅ２）および／または不可避の不純物元素を含む場合、上記粉末（Ａ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（１００ａｔ％）において、元素（ｅ２）および／または不可避の不純物元素は、合計で０．１ａｔ％以上１０ａｔ％以下の量で含まれることが好ましい。
【００２３】
ここで、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）（具体的には、上記粉末（Ａ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石）において、上述したいずれの場合も、残部（ａｔ％）はＦｅである。
【００２４】
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）の粒子の粒径は、緻密化促進の観点から、７５μｍ以上３５５μｍ以下であることが好ましい。粒径が７５μｍ未満となると、ＳＰＳによる焼結性が悪くなり、緻密化したときの磁気特性が低下してしまうことがある。上記平均粒径は、日本工業規格ＪＩＳ  Ｚ８８１５のふるい分け法に準拠して測定される。また、２．５μｍ以下の細かい平均粒径の測定は、レーザー回折式粒度測定分布法により測定することができる。
【００２５】
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）を構成する等方性のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（１００ａｔ％）において、希土類元素は１２ａｔ％超える量で含まれ、１３ａｔ％以上２１ａｔ％以下の量で含まれることが好ましく、１３．５ａｔ％以上１７ａｔ％以下の量で含まれることがより好ましい。ここで、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石に含まれる希土類元素は、Ｎｄのみであってもよく、Ｎｄおよび後述する元素（ｅ１）であってもよい。したがって、希土類元素がＮｄのみのときの希土類元素の量は、Ｎｄのみの量であり、希土類元素がＮｄおよび後述する元素（ｅ１）のときの希土類元素の量は、Ｎｄおよび後述する元素（ｅ１）の合計量である。Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）は、１種単独で用いても、２種以上を混合して用いてもよい。この範囲にあると、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石は通常大きい保磁力（Ｈｃ）を有し、本実施の形態において緻密化を促進できる。
【００２６】
このようなＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）としては、具体的には、ＭＱＰ−Ａ（商品名）（マグネクエンチ社製）、ＭＱＰ−Ｃ（商品名）（マグネクエンチ社製）が好適に用いられる。この磁石は、通常主相としてＮｄ2Ｆｅ14Ｂ相を含み、全体の希土類量が多いため希土類元素リッチ相（Ｎｄリッチ相）の量が多い。
【００２７】
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）（具体的には、上記粉末（Ｂ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石）は、Ｎｄ、ＦｅおよびＢの他に、希土類元素として、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕからなる群から選択された少なくとも１種の元素（ｅ１）をさらに含んでいてもよい。
【００２８】
また、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）（具体的には、上記粉末（Ｂ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石）は、Ｎｄ、ＦｅおよびＢの他に、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、ＴａおよびＷからなる群から選択された少なくとも１種の元素（ｅ２）をさらに含んでいてもよい。
【００２９】
なお、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）（具体的には、上記粉末（Ｂ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石）は、Ｓｉ、Ａｌ等の不可避の不純物元素を含む場合がある。
【００３０】
また、上記粉末（Ｂ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（１００ａｔ％）において、Ｂは３ａｔ％以上１０ａｔ％以下の量で含まれることが好ましい。
【００３１】
元素（ｅ１）を含む場合、上記粉末（Ｂ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（１００ａｔ％）において、元素（ｅ１）は、合計で０ａｔ％を超え７ａｔ％以下の量であり、かつＮｄよりも少ない量で含まれることが好ましい。また、元素（ｅ２）および／または不可避の不純物元素を含む場合、上記粉末（Ｂ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（１００ａｔ％）において、元素（ｅ２）および／または不可避の不純物元素は、合計で０．１ａｔ％以上１０ａｔ％以下の量で含まれることが好ましい。
【００３２】
ここで、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）（具体的には、上記粉末（Ｂ）を構成するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石）において、上述したいずれの場合も、残部（ａｔ％）はＦｅである。
【００３３】
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）の粒子の粒径は、緻密化促進の観点から、７５μｍ以上３５５μｍ以下であることが好ましい。粒径が７５μｍ未満となると、ＳＰＳによる焼結性が悪くなり、緻密化したときの磁気特性が低下してしまうことがある。上記平均粒径の測定については、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）の場合と同様である。
【００３４】
混合工程において、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）およびＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）の合計１００ｗｔ％に対して、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）を、好ましくは０ｗｔ％を超え７０ｗｔ％以下の量で、より好ましくは２０ｗｔ％以上５０ｗｔ％以下の量で、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）を、好ましくは３０ｗｔ％以上１００ｗｔ％未満の量で、より好ましくは５０ｗｔ％以上８０ｗｔ％以下の量で混合することが望ましい。混合量が上記範囲にあると、緻密化を促進できると同時に希土類元素の使用量が減らせる。また、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）およびＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）の合計１００ｗｔ％に対して、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）を、さらに好ましくは２０ｗｔ％以上３０ｗｔ％以下の量で、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）を、さらに好ましくは７０ｗｔ％以上８０ｗｔ％以下の量で混合することが望ましい。混合量が上記範囲にあると、残留磁束密度（Ｂｒ）および実用的な保磁力（Ｈｃ）を有した等方性バルク磁石が得られる。
【００３５】
混合工程において、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）およびＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）を混合して混合粉末を得る際、混合方法は特に限定されない。
【００３６】
（加熱工程）
本実施の形態における加熱工程においては、上記混合工程で得られた混合粉末を加圧しながら加熱して等方性バルク磁石を得る。上述のように、本実施形態では、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）とともにＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）を含む混合粉末を用いるため、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）の希土類元素リッチ相（Ｎｄリッチ相）によって緻密化が進み、高い相対密度を有した焼結体である等方性バルク磁石が得られる。
【００３７】
加熱には、混合粉末を加圧しながら加熱できる装置を用いればよいが、このような装置としては、ホットプレス装置、ＳＰＳ装置が挙げられる。以下では、ＳＰＳ装置を例に挙げて説明する。
【００３８】
まず、混合粉末が入った金型をＳＰＳ装置にセットし、混合粉末に対してＯＮ−ＯＦＦ直流パルス通電を行う。電流密度は、たとえば２５０Ａ／ｃｍ２以上７００Ａ／ｃｍ２以下に設定する。
【００３９】
加熱温度（焼結温度）は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）が液相を形成できる温度であればよく、たとえば６００℃以上７５０℃以下であることが好ましい。上記加熱温度での保持時間は、結晶粒の成長を抑制するために５分以内とすることが望ましい。より好ましくは、変化率が０と成るところで保持なく焼結を終了するのが良い。なお、ここで変化率とは、焼結時の変位（パンチの動いた距離など）を時間微分したものである。
【００４０】
加熱工程では、混合粉末を加圧しながら加熱するが、混合粉末が入った金型に対して３０ＭＰａ以上１００ＭＰａ以下の圧力を印加しながら加熱することが好ましい。また、加熱は、たとえば１０-3Ｐａ以上１０1Ｐａ以下の減圧下で行うことが好ましい。
【００４１】
加熱して得られた等方性バルク磁石は、通常室温か取り出し可能な温度域まで冷却する。冷却は、圧力を印加しながら行ってもよく、減圧下で行ってもよい。
【００４２】
加熱工程で得られた等方性バルク磁石では、希土類元素の使用量が低減されており、残留磁束密度（Ｂｒ）および実用的な保磁力（Ｈｃ）が確保されている。また、上記等方性バルク磁石は、相対密度が９０％以上１００％以下である。このように、相対密度がボンド磁石に比べて通常２０％近く向上するため、比較的残留磁束密度（Ｂｒ）の小さいＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）を混合しても十分な残留磁束密度（Ｂｒ）を確保できる。
【００４３】
ところで、磁気特性の異なる２種類の磁石粉末を混合してボンド磁石を製造した場合、磁化曲線は各々の磁気特性を反映した形（いわゆるヘビ型の磁化曲線）となってしまう。しかし、本実施の形態の場合（すなわち、ＳＰＳ等により磁気特性の異なる２種類の磁石粉末を緻密化した場合）、静磁気相互作用が働くためヘビ型の磁化曲線にはならず、なめらかな磁化曲線となる。
【００４４】
なお、加熱工程で得られた等方性バルク磁石に対して、通常後処理工程を行う。後処理工程としては、たとえば検査工程、加工工程、表面処理工程、着磁工程が挙げられる。検査工程では、加熱工程で得られた焼結体の磁気特性を振動試料型磁力計（ＶＳＭ：Vibrating  Sample  Magnetometer）やＢ−Ｈトレーサーなどにより検出する。ＶＳＭでは、試料を振動させ、試料の磁化によって生じる磁束の時間変化を、傍らに置いたコイルに生じる誘導起電力として検出する。また、Ｂ−Ｈトレーサーでは、試料にコイルを巻いて、外部磁界を付与した時に生じるコイルの誘導起電力を測定する。これにより、試料の磁化曲線を得る。次に、加工工程では、焼結体を切削加工ないし研磨加工し、焼結体を製品寸法に仕上げる。表面処理工程では、ニッケル（Ｎｉ）、スズ（Ｓｎ）、亜鉛（Ｚｎ）などのめっき処理、アルミ（Ａｌ）蒸着、および樹脂塗装などの表面処理を実施する。次に、着磁工程では、焼結体に公知の方法により着磁を行う。
【００４５】
＜等方性バルク磁石＞
本実施の形態に係る等方性バルク磁石は、希土類元素が１２ａｔ％以下の量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）と、希土類元素が１２ａｔ％よりも多い量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）とを含む。
【００４６】
このような等方性バルク磁石は、たとえば上述した製造方法において、原料となる上記粉末（Ａ）および粉末（Ｂ）を適宜選択して得ることができる。この場合、領域（Ａ）は、上記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）に概ね由来し、領域（Ｂ）は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）に概ね由来する。また、領域（Ａ）における元素の種類およびその含有量については、上述したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）における元素の種類およびその含有量の説明で、上記粉末（Ａ）を領域（Ａ）に読み替えた説明が適用できる。同様に、領域（Ｂ）における元素の種類およびその含有量については、上述したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）における元素の種類およびその含有量の説明で、上記粉末（Ｂ）を領域（Ｂ）に読み替えた説明が適用できる。また、領域（Ａ）および領域（Ｂ）の量比（具体的には、好ましい範囲およびその理由）については、上述したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）およびＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）の混合比の説明で、上記粉末（Ａ）、（Ｂ）を領域（Ａ）、（Ｂ）にそれぞれ読み替えた説明が適用できる。
【００４７】
また、図１は、等方性バルク磁石の構造を説明するための図である。図１において、領域（Ａ）および領域（Ｂ）の境界には、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）に由来する希土類元素リッチな領域、たとえばＮｄリッチ相が析出していると考えられる。なお、希土類元素リッチな領域（Ｎｄリッチ相）の量は微量であるため、上述のように、領域（Ｂ）における元素の種類およびその含有量については、上記読み替えが概ね適用できる。  
【００４８】
領域（Ａ）の大きさは、通常３０μｍ以上５００μｍ以下であり、領域（Ｂ）の大きさは、通常３０μｍ以上５００μｍ以下である。また、上記等方性バルク磁石は、相対密度が９０％以上１００％以下である。さらに、磁化曲線はヘビ型とはならない。
【００４９】
領域の分析は、ＥＰＭＡによる領域のスポット的な組成分析や、ＳＥＭ−ＥＤＸによる面あるいは線分析による組成分析で確認することが可能である。
【００５０】
また、本実施の形態に係る等方性バルク磁石は、希土類元素が１２ａｔ％以下の量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）と、希土類元素が１２ａｔ％よりも多い量で含まれるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）とを混合して混合粉末を得る混合工程と、上記混合工程で得られた混合粉末を加圧しながら加熱して等方性バルク磁石を得る加熱工程とを含む製造方法によって得られる等方性バルク磁石である。上記工程および得られた等方性バルク磁石の詳細については上述のとおりである。
【００５１】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５２】
［実施例］
＜評価方法＞
磁化曲線は、ＶＳＭまたはＢ−Ｈトレーサーによって測定した。領域の分析は、ＥＰＭＡによる領域のスポット的な組成分析、またはＳＥＭ−ＥＤＸによる面あるいは線分析による組成分析で確認した。
【００５３】
［実施例１］
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）（Ｎｄ含有量：１０．３ａｔ％（略１０ａｔ％）、Ｃｏ含有量：１．９ａｔ％（略２ａｔ％）、粒径：７５μｍ以上、ＭＱＰ−１５−７（商品名）、マグネクエンチ社製）５０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）（Ｎｄ含有量：１２．８ａｔ％（略１３ａｔ％）、Ｃｏ含有量：２０ａｔ％、粒径：７５μｍ以上、ＭＱＰ−Ｃ（商品名）、マグネクエンチ社製）５０ｗｔ％とを混合し、混合粉末を調製した。次いで、上記混合粉末を金型に入れた。この金型をＳＰＳ装置にセットし、１０-1Ｐａの減圧下で、金型に対して３０ＭＰａの圧力を印加しながら加熱した。具体的には、ＳＰＳ装置を用いて、混合粉末に対して、電流密度６００Ａ／ｃｍ２でＯＮ−ＯＦＦ直流パルス通電して昇温した。温度の上昇と共に緻密化が進行し、変化率が０になった所で焼結を終了した。この時の温度は概ね７００℃であった。
【００５４】
また、得られた等方性バルク磁石は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）（Ｎｄ含有量：１０．３ａｔ％（略１０ａｔ％）、Ｃｏ含有量：１．９ａｔ％（略２ａｔ％）、粒径：７５μｍ以上）５０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）（Ｎｄ含有量：１２．８ａｔ％（略１３ａｔ％）、Ｃｏ含有量：２０ａｔ％、粒径：７５μｍ以上）５０ｗｔ％とを含んでいた。
【００５５】
［実施例２］
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）７０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）３０ｗｔ％とを混合し、混合粉末を調製した以外は、実施例１と同様にして等方性バルク磁石を得た。また、得られた等方性バルク磁石は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）（Ｎｄ含有量：１０．３ａｔ％（略１０ａｔ％）、Ｃｏ含有量：１．９ａｔ％（略２ａｔ％）、粒径：７５μｍ以上）７０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）（Ｎｄ含有量：１２．８ａｔ％（略１３ａｔ％）、Ｃｏ含有量：２０ａｔ％、粒径：７５μｍ以上）３０ｗｔ％とを含んでいた。
【００５６】
［実施例３］
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）６０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）４０ｗｔ％とを混合し、混合粉末を調製した以外は、実施例１と同様にして等方性バルク磁石を得た。また、得られた等方性バルク磁石は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）（Ｎｄ含有量：１０．３ａｔ％（略１０ａｔ％）、Ｃｏ含有量：１．９ａｔ％（略２ａｔ％）、粒径：７５μｍ以上）６０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）（Ｎｄ含有量：１２．８ａｔ％（略１３ａｔ％）、Ｃｏ含有量：２０ａｔ％、粒径：７５μｍ以上）４０ｗｔ％とを含んでいた。
【００５７】
［実施例４］
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）４０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）６０ｗｔ％とを混合し、混合粉末を調製した以外は、実施例１と同様にして等方性バルク磁石を得た。また、得られた等方性バルク磁石は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）（Ｎｄ含有量：１０．３ａｔ％（略１０ａｔ％）、Ｃｏ含有量：１．９ａｔ％（略２ａｔ％）、粒径：７５μｍ以上）４０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）（Ｎｄ含有量：１２．８ａｔ％（略１３ａｔ％）、Ｃｏ含有量：２０ａｔ％、粒径：７５μｍ以上）６０ｗｔ％とを含んでいた。
【００５８】
［実施例５］
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）３０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）７０ｗｔ％とを混合し、混合粉末を調製した以外は、実施例１と同様にして等方性バルク磁石を得た。また、得られた等方性バルク磁石は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）（Ｎｄ含有量：１０．３ａｔ％（略１０ａｔ％）、Ｃｏ含有量：１．９ａｔ％（略２ａｔ％）、粒径：７５μｍ以上）３０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）（Ｎｄ含有量：１２．８ａｔ％（略１３ａｔ％）、Ｃｏ含有量：２０ａｔ％、粒径：７５μｍ以上）７０ｗｔ％とを含んでいた。
【００５９】
［実施例６］
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）２０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）８０ｗｔ％とを混合し、混合粉末を調製した以外は、実施例１と同様にして等方性バルク磁石を得た。また、得られた等方性バルク磁石は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ａ）（Ｎｄ含有量：１０．３ａｔ％（略１０ａｔ％）、Ｃｏ含有量：１．９ａｔ％（略２ａｔ％）、粒径：７５μｍ以上）２０ｗｔ％と、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）（Ｎｄ含有量：１２．８ａｔ％（略１３ａｔ％）、Ｃｏ含有量：２０ａｔ％、粒径：７５μｍ以上）８０ｗｔ％とを含んでいた。
【００６０】
［比較例１］
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ａ）を用いず、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）のみを用いた以外は、実施例１と同様にして等方性バルク磁石を得た。また、得られた等方性バルク磁石は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の領域（Ｂ）（Ｎｄ含有量：１２．８ａｔ％（略１３ａｔ％）、Ｃｏ含有量：２０ａｔ％、粒径：７５μｍ以上）のみを含んでいた。
【００６１】
［比較例２］
ボンド磁石は２ｗｔ％の熱硬化性樹脂をＭＥＫで溶かしたのちに磁粉と混合し、６０℃で３０分かけてＭＥＫを揮発させた後、プレス成形にて所定の形状（φ１０ｍｍ、高さ７ｍｍ）に成形し、１９０℃、２０分で熱硬化することで作製した。
【００６２】
図１は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）の混合量に対する残留磁化および保磁力の変化を示す図である。図１より、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）の混合量が増えるにしたがって、残留磁化および保磁力が向上していることがわかる。残留磁化の上昇は、焼結体の密度の上昇と関連している。保磁力の上昇は、高保磁力のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｂ）が増えたことに起因する。
【００６３】
図２は、実施例１で得られた等方性バルク磁石および比較例２で得られたボンド磁石の磁化曲線を示す図である。図２より、ボンド磁石の磁化曲線がヘビ型になっていることがわかる。一方、ＳＰＳで作製した等方性バルク磁石はヘビ型が解消されていることがわかる。これは静磁気相互作用が働いているためと考えられる。このように、単体では緻密化が困難な磁石粉末も、緻密化が容易な磁石粉末と混合することにより磁気特性を保った状態で緻密化できる。
【００６４】
以上、本発明の実施の形態について説明したが、上記実施の形態により本発明が限定されるものではない。上述した各構成要素を適宜組み合わせて構成したものも本発明に含まれる。また、さらなる効果または変形例は、当業者によって容易に導き出すことができる。よって、本発明のより広範な態様は、上記実施の形態に限定されるものではなく、様々な変更が可能である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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