(57)【要約】  エチレン−α−オレフィン共重合体からフィルムを製造する方法が開示されており、このフィルムは改良された表面ヘイズ、剛性及び色調という特性を兼備している。この方法は、約０．１重量％から１重量％より少ない量までの機能化されたエチレン単独重合体又は機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体を、エチレン−α−オレフィン共重合体含有組成物に組み込むこと及びその組成物からフィルムを形成することを含む。【特許請求の範囲】
【請求項１】
組成物当り、９９重量％より多い量から約９９．９重量％までの量のエチレン−α−オレフィン共重合体と、約０．１重量％から１重量％より少ない量までの量の機能化されたエチレン単独重合体及び機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体からなる群から選ばれる機能化された成分とを含む組成物からフィルムを形成せしめることを含んでなる、減少した表面ヘイズ、増大した割線モジュラス及び改良された色調を有することによって特徴づけられるフィルムの製造方法であって、前記機能化された成分が、その機能化された成分当り、約０．０１重量％〜約３重量％の機能化剤を含んでなる前記フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記エチレン−α−オレフィン共重合体がエチレン及び少なくとも１種又はそれ以上のその他のα−オレフィンを含み、且つそのエチレン含有量がその共重合体の少なくとも約５０重量％である請求項１に記載の方法。
【請求項３】
α−オレフィンが炭素原子３〜約１６を有する請求項２に記載の方法。
【請求項４】
機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体が、エチレン含有量が共重合体の少なくとも約５０重量％であり、且つα−オレフィンが炭素原子３〜約１６を有する、エチレン−α−オレフィンの機能化された共重合体を含んでなる請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記機能化剤が１個又はそれ以上のカルボキシル基を含む不飽和単量体及び１個又はそれ以上の酸無水物基を含む不飽和単量体からなる群から選ばれる請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記機能化剤が無水マレイン酸である請求項５に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、改良された表面ヘイズ、剛性及び色調という特性を兼備したエチレン−α−オレフィン共重合体（interpolymer）フィルムの製造方法に関する。この方法は、エチレン−α−オレフィン共重合体と、組成物当り約０．１重量％から１重量％より少ない量までの機能化されたエチレン単独重合体又は機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体とを含む組成物からフィルムを形成することを含む。
【背景技術】
【０００２】
エチレン−α−オレフィン共重合体フィルムは、包装やその他の外観が重要な用途に、しばしば採用されている。包装の場合、通常、フィルムは包装される製品がより魅力的であるように、光学的に透明で光沢があることが望まれる。従って、改良された表面ヘイズ特性を有するのみならず、改良された剛性及び色調を有するフィルムを提供することが望まれる。
【発明の開示】
【０００３】
本発明に係る、改良された表面ヘイズ、剛性及び色調を有する、エチレン−α−オレフィン共重合体フィルムの新規な製造方法は、次のように構成される。エチレン−α−オレフィン共重合体と、組成物当り約０．１重量％から１重量％より少ない量までの、本明細書で定義される機能化されたエチレン単独重合体又は機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体を含む組成物が製造される。この組成物は、次いで、本技術分野では公知の任意の方法でフィルムに形成される。この方法の好適な態様では、フィルムは、周知のインフィレーションフィルム技法を利用して形成される。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００４】
本発明の改良された表面ヘイズ、剛性及び色調を有する、エチレン−α−オレフィン共重合体フィルムの新規な製造方法は、次のように構成される。エチレン−α−オレフィン共重合体と、組成物当り約０．１重量％から１重量％より少ない量までの、本明細書で定義される機能化されたエチレン単独重合体又は機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体を含む組成物が製造される。この組成物は、次いで、本技術分野では公知の任意の方法でフィルムに形成される。この方法の好適な態様では、フィルムは、周知のインフィレーションフィルム技法を利用して形成される。
【０００５】
更に詳しくは、本発明のフィルムに形成される組成物の製造に使用されるエチレン−α−オレフィン共重合体は、エチレン及び少なくとも１種又はそれ以上のその他のα−オレフィンを含み、そのエチレンの含有量は共重合体を構成する単量体の合計の少なくとも約５０重量％である、任意のエチレン−α−オレフィン共重合体である。好ましくは、その共重合体のエチレン含有量は、共重合体を構成する単量体の合計の約５０重量％より多い量から約９９重量％までの量の範囲である。α−オレフィン単量体は、好ましくは炭素原子３〜約１６を含む。本発明で使用することができるα−オレフィンの例には、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン、１−デセン、１−ドデセン、１−ヘキサデセン等がある。ここでα−オレフィン単量体として利用することができるものには、また、非共役ジエン及び重合媒体中で、その場で形成されるオレフィンがある。エチレン−α−オレフィン共重合体は、線状であってもいいし、また「実質的に線状の（substantially linear）」重合体のように、レオロジー的に有意な長さの分岐を含んでいてもよく、更に、溶液、気相又はスラリー・ループ（slurry loop）などの任意のプロセスで、拘束された幾何構造のメタロセン系、チーグラー・ナッター系又は酸化クロム系などの任意のオレフィン重合触媒を用いて製造することができる。エチレン−α−オレフィン共重合体は、本発明のフィルムを形成するために使用される組成物中に、その組成物の約９９重量％より多い量から約９９．９重量％までの量で存在する。
【０００６】
本発明での使用に適した、機能化されたエチレン単独重合体又は機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体は、次のように定義される。機能化されるポリエチレンは任意のエチレン単独重合体とすることができる。本発明のフィルムが形成される組成物を製造するための使用に適した、機能化されるエチレン共重合体は、エチレン及び、少なくとも１種又はそれ以上のその他のα−オレフィンを含み、エチレンの含有量が、その共重合体を構成する単量体の合計の少なくとも約５０重量％である、任意のエチレン−α−オレフィン共重合体である。好ましくは、その共重合体のエチレン含有量は、共重合体を構成する単量体の合計の約５０重量％より多い量から約９９重量％までの量の範囲である。α−オレフィン単量体は、好ましくは炭素原子３〜約１６を含む。本発明で使用することができるα−オレフィンの例としては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン、１−デセン、１−ドデセン、１−ヘキサデセン等がある。ここでα−オレフィン単量体として使用することができるものにはまた、非共役ジエン及び重合媒体中で、その場で形成されるオレフィンがある。エチレン−α−オレフィン共重合体は、線状であってもいいし、また「実質的に線状の」重合体のように、レオロジー的に有意な長さの分岐を含んでいてもよく、更に、溶液、気相又はスラリー・ループ（slurry loop）などの任意の方法で、拘束された幾何構造のメタロセン系、チーグラー・ナッター系又は酸化クロム系などの任意のオレフィン重合触媒を用いて製造されることができる。
【０００７】
本発明での使用に適した機能化されたエチレン単独重合体又は機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体の製造において、機能化剤として、１個又はそれ以上のカルボン酸、カルボン酸エステル又は酸無水物を含む、任意の不飽和単量体を、使用することができる。ここでの適当な機能化剤の例としては、例えばアクリル酸及びメタクリル酸などのカルボン酸、例えばメチルアクリレート及びメチルメタクリレートなどのカルボン酸エステル及び例えば無水マレイン酸などの酸無水物がある。ここでの使用に適した機能化剤の更なる例としては、不飽和モノカルボン酸、ポリカルボン酸及び環状酸無水物がある。具体的には、ここでは、例えばマレイン酸、フマル酸、ハイミック酸、イタコン酸、シトラコン酸、メサコン酸、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、イソクロトン酸などの酸及び例えば無水マレイン酸及び無水ハイミック酸などの酸無水物が含まれる。ここでの機能化剤としての使用に好ましいものは、無水マレイン酸である。機能化剤の混合物も、本発明では使用できる。機能化剤は、エチレン単独重合体及び／又は共重合体を機能化して、機能化されたエチレン単独重合体及び／又は共重合体が、その機能化されたエチレン単独重合体又は共重合体当り、少なくとも１種の機能化剤を約０．０１〜約３重量％含むようになるような任意の量で使用される。好ましくは、所望の機能化された重合体を得るために、機能化剤は、エチレン成分の重量当り、約０．２０〜約１０重量％の量で使用される。
【０００８】
本発明で使用される機能化されたエチレン単独重合体及び機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体は、本技術分野では公知の任意の方法で製造することができる。そのような機能化エチレン単独重合体及び共重合体を製造する方法の例は、米国特許第４，６１２，１５５号；第４，７６２，８９０号；第５，１８０，７８８号；第５，７０５，５６５号；及び第５，７２８，７７６号；並びに国際特許公開第ＷＯ０１／３６４９５Ａ１号に記載されている。
【０００９】
機能化されたエチレン単独重合体又は機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体は、本発明のフィルムを形成するために使用される組成物中に、その組成物の約０．１重量％から１重量％より少ない量までの量で存在する。
【００１０】
前記組成物は、それから新規なフィルムが形成されるもので、ここに記載されたエチレン−α−オレフィン共重合体を９９重量％より多く約９９．９重量％までそして、ここに記載された機能化されたエチレン単独重合体又は機能化されたエチレン−α−オレフィン共重合体を約０．１重量％から１重量％より少ない量までを含むものであるが、この技術分野では公知の任意の方法で製造してもよい。例えば、この組成物の構成成分は、慣用の混合機、例えばミルロール、押出機又は連続ミキサーなどで一緒に混合することができる。本発明の実施例の組成物を製造するに際しては、構成成分のペレットがファイバードラム中に入れられ、“ＩＮＳ”プラスチックタンブル装置の上で５分間混合した。より詳細には、組成物が調製される以下の実施例のそれぞれにおいて、次の手順が使用された。何れもここに記載されているエチレン−α−オレフィン共重合体及び、機能化されたエチレン単独重合体又は機能化エチレン−α−オレフィン共重合体の所定量が、“Ｔｏｌｅｄｏ”秤を用いて計量し、ファイバードラム中に入れた。ファイバードラムは、次いで“ＩＮＳ”プラスチックタンブル装置上に載せ、５分間混合して所望の組成物を得た。
【００１１】
多くの目的のため、他の慣用の添加剤を、本発明に使用される組成物と組合せることは望ましい。例えば、酸化防止剤、熱及び光安定剤、染料、静電防止剤、滑剤、防腐剤、加工助剤、スリップ剤、粘着防止剤、顔料、難燃剤、発泡剤等を添加してもよい。
【００１２】
この組成物は、この技術分野では公知の任意の技法によりフィルムに製造することができるが、特にインフィレーションフィルム技法での使用に適している。更に詳しくは、実施例のフィルムは、次の条件下でインフィレーション成形した。
【００１３】
タンブリングされたペレットブレンドは、長さ／直径比が２４／１で、遮断スクリュー（barrier screw）を有する２．５インチ（６４ｍｍ）“Ｅｇａｎ”押出機のホッパーに供給された。押出機は、ダイの間隙８８ミル（２．２ｍｍ）を有する６インチ（１５２ｍｍ）径の環状のダイを装備していた。チューブ状フィルムが環状ダイを出たとき、その外表面を冷却するため、二重リップエアリングが使用した。「猫背（hump-back）」押出機の温度分布は、領域１から５まで、それぞれ設定値１９３℃、２３２℃、２２１℃、２１６℃及び２０４℃を採用し、ダイの設定値は２１８℃を採用した。厚さ１ミル（０．０２５ｍｍ）、膨張比２．４のフィルムを製造する間、押出量速度６９ｋｇ／時を維持した。フィルム形成の間、フロストライン高さ３８ｃｍを維持した。フィルムは長さ約６０ｍ（about 60 linear meters）のロールに巻き取り、試験の前４０時間、標準実験室条件（２３℃、５０％ＲＨ）で熟成した。
【００１４】
本発明は、以下の実施例を参照することにより一層容易に理解されるであろう。勿論、本発明が完全に開示されれば、当業者には明白となる本発明の他の形態が存在しており、従って、これらの実施例は詳説の目的でのみ提供されたものであって、決して本発明の範囲を限定するものとして解釈されるべきではないということはいうまでもない。更に、ここに引用された全ての米国特許は、それらの全てを参照により本明細書に組み込むものとする。
【実施例】
【００１５】
以下の実施例において、次に列挙した試験の手順をここでのフィルム特性を評価するのに用いた。
【００１６】
総フィルムヘイズは、ＡＳＴＭ  Ｄ１００３に従い、“ＢＹＫ  Ｇａｒｄｎｅｒ  Ｈａｚｅ−ｇａｒｄ  Ｐｌｕｓ”を用いて測定した。内部ヘイズ要素を測定するため、重合体（屈折率：１．５１）に対して、相互作用がなく近似の屈折率（１．４８）を有する液体が、その組織の「目を詰める（fill-in）」ために粗面上に散布された。そのような被覆試料に対して測定されたヘイズは、本体、即ち内部の半結晶構造のみから発する要素（内部ヘイズ）を表した。表面ヘイズ要素は、総ヘイズから内部ヘイズを差引くことにより計算した。
【００１７】
酸価（ＡＮ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ１３８６−８３に従い、次のように変更して測定した。水酸化ナトリウムの０．０５Ｎメタノール溶液は水酸化カリウムの０．１Ｎエタノール溶液に置き換え、また試料サイズは１〜２ｇの間から５ｇに増加し、更に計量精度は０．００１ｇから０．０００１ｇに変更した。最終的な機能化されたポリエチレンのグラフト化された機能化剤の重量％は０．１７８×ＡＮである。
【００１８】
メルトインデックス（ＭＩ）及び溶融流動比（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８の条件１９０／２．１６及び１９０／２１．６に従って測定された。
【００１９】
割線モジュラス（１％歪みにおける）は、ＡＳＴＭ  Ｄ８８２に従って測定された。ポリエチレンインフィレーションフィルムの異方性のため、モジュラスの測定は、押出方向即ち縦方向（ＭＤ）及びフープ方向即ち横方向（ＴＤ）の両方について、インフィレーションフィルムを試験することにより実施した。
【００２０】
ペレットの黄色度指数は、ＡＳＴＭ  Ｅ３１３−９６に従い、“ＢＹＫ−Ｇａｒｄｎｅｒ”色視分光光度計（Color-View Spectrophotometer）を用いて測定した。ポリエチレン及び機能化されたポリエチレンのブレンドからなるペレットは、タンブリングされたペレット／ペレットブレンドの溶融押出によって製造した。溶融押出は、１．２５インチ（３１．８ｍｍ）一軸“Ｋｉｌｌｉｏｎ”押出機を用い、スクリュー速度５０ｒｐｍで、次の温度分布（バレル領域１〜４／アダプター／締付環）：１７７℃／２２１℃／２１６℃／２１６℃／２１６℃／２１６℃で実施した。ペレットは標準の水浴及びペレタイザーで変形し、黄色度指数測定前の少なくとも２４時間、２３℃、湿度５０％で状態調整した。
【００２１】
密度は、ＡＳＴＭ  Ｄ４８８３−８９に従い、“Ｈａａｋｅ  Ｖ  Ｔｅｃｒａｄ”密度測定装置を用いて測定した。
例１
【００２２】
この例において、インフィレーションフィルムはここに記載されたとおりにして製造した。フィルムが形成された組成物の主成分は、エチレン／１−ヘキセン共重合体（ここではＬＬＤＰＥという）であって、１−ヘキセンを８．３重量％含み、ＭＩ ０．８５ｄｇ／分、密度０．９１７ｇ／ｃｍ3である。その組成物はまた、酸価７、無水マレイン酸含有量１．２重量％及びＭＩ ８ｄｇ／分を有する、無水マレイン酸グラフト・エチレン／１−ヘキセン共重合体（ここではｍａｌ−ＬＬＤＰＥという）を、量を変えて含んでいた。
【００２３】
この例で使用される無水マレイン酸グラフト・エチレン／１−ヘキセン共重合体（ここではｍａｌ−ＬＬＤＰＥという）は、次のようにして製造した。密度０．９１７ｇ／ｃｍ3、メルトインデックス０．８ｄｇ／分及び溶融流動比２７を有するエチレン／１−ヘキセン共重合体が、直径０．７４ｍ、高さ７ｍの直立円筒からなり、減速室の上に載置されている気相重合用の流動床反応器中で、連続重合法を利用して製造した。その反応器には、その下部に流動化格子及び再循環気体用の外部配管を設け、その外部配線は減速室の頂部を、反応器の下部で流動化格子より下の点に連結させた。再循環の配管は、循環気体用のコンプレッサー及び熱交換器などの熱伝達手段を備えていた。具体的には、流動床を通過する気体状反応混合物の主構成成分を表すエチレン、１−ヘキセン、水素及び窒素の供給用配管は再循環配管中に供給する。
【００２４】
反応器は流動化格子の上に、線状低密度ポリエチレン粉末が重量平均径約１．３ｍｍの粒子に仕上げられたものからなる重さ８００ｌｂ（３６０kg）の流動床を含んでいた。気体状反応混合物は、エチレン、１−ヘキセン、水素、窒素及び少量の他の成分を含んでいるが、圧力約２９６ｐｓｉｇ（２．０４ＭＰａ）、上昇流動速度約１．７ｆｔ／秒（５２ｃｍ／秒）で流動床を通過させた。
【００２５】
使用したチーグラー・ナッター触媒の遷移金属成分は、欧州特許出願公開第０７０３２４６Ａ１号（ＥＰ０７０３２４６Ａ１）の実施例１−ａに従って製造した。チーグラー・ナッター触媒は、プレポリマーの形態で使用し、欧州特許出願公開第０７０３２４６Ａ１号（ＥＰ０７０３２４６Ａ１）の例１−ｂに従って製造した。チタンのミリモル当たりポリエチレン約３５．７ｇを含み、トリ−ｎ−オクチルアルミニウム（ＴｎＯＡ）のチタンに対するモル比約１．０を有するプレポリマーを、このようにして製造した。
【００２６】
前記触媒は断続的に反応器中に導入したが、前記触媒はマグネシウム、塩素及びチタンを含んでいた。プレポリマーの反応器への導入速度は、所望の生産速度を達成するため調整した。重合の間、トリメチルアルミニウム（ＴＭＡ）のヘキサン溶液を、約２重量％濃度で、気体状反応混合物の再循環用配管の、熱交換手段より下流に位置する点に、連続的に導入した。ＴＭＡの供給速度は、ＴＭＡのチタンに対するモル比（ＴＭＡ／Ｔｉ）として表し、ＴＭＡ供給速度（ＴＭＡの時間当たりのモル）の、プレポリマー供給速度（チタンの時間当たりのモル）に対する比として定義する。同時にテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）のｎ−ヘキサン溶液を、濃度約１重量％で気体状反応混合物の再循環用配管に、連続的に導入した。ＴＨＦの供給速度は、ＴＨＦのチタンに対するモル比（ＴＨＦ／Ｔｉ）として表し、ＴＨＦ供給速度（ＴＨＦの時間当たりのモル）の、プレポリマー供給速度（チタンの時間当たりのモル）に対する比として定義する。一酸化二窒素（Ｎ2Ｏ）は、気体として気体状反応混合物の再循環用配管に添加した。気相重合媒体中のＮ2Ｏ濃度は百万当たりの容量部の単位（ｐｐｍ）で表す。
【００２７】
クロロホルム（ＣＨＣｌ3）のｎ−ヘキサン溶液を、濃度約０．５重量％で気体状反応混合物の再循環用配管に、連続的に導入した。ＣＨＣｌ3の供給速度は、ＣＨＣｌ3のチタンに対するモル比（ＣＨＣｌ3／Ｔｉ）として表し、ＣＨＣｌ3供給速度（ＣＨＣｌ3の時間当たりのモル）の、プレポリマー供給速度（チタンの時間当りのモル）に対する比として定義する。ＣＨＣｌ3はｎ−ヘキサン溶液として、気体状反応混合物の再循環用配管に添加した。
【００２８】
連続気相法の条件は表Ｉに示す。ＴＭＡ／Ｔｉのモル比は４であった。ＣＨＣｌ3／Ｔｉのモル比は２．０であった。ＴＨＦ／Ｔｉのモル比は０．３であった。一酸化二窒素（Ｎ2Ｏ）の重合媒体中の濃度は３０４ｐｐｍ（容量）であった。１−ヘキセンを共単量体として使用した。これらの条件下で、密度０．９１７ｇ／ｃｍ3及びＭＩ ０．８ｄｇ／分を有するエチレン／１−ヘキセン共重合体を製造した。これが例１で機能化された重合体である。
【００２９】
【表１】
2005514469.tif 000002
【００３０】
次いで、無水マレイン酸グラフト・エチレン／１−ヘキセン共重合体（ここではｍａｌ−ＬＬＤＰＥ）を、４０ｍｍ×５５Ｌ／Ｄ（長さ／直径）“Ｂｅｒｓｔｏｒｆｆ  ＺＥ  ４０Ａ”二軸押出機（Ｂｅｒｓｔｏｒｆｆ  Ｃｏｒｐ．，  Ｆｌｏｒｅｎｃｅ，  Ｋｅｎｔｕｃｋｙ製造・販売）を用いて製造した。押出機のスクリュー速度は２７０ｒｐｍに設定した。密度０．９１７ｇ／ｃｃ、メルトインデックス０．８ｄｇ／分及び溶融流動比２７を有するエチレン／１−ヘキセン共重合体のペレットが、ペレット容量供給装置により４５ｋｇ／時の速度で押出機の供給口に供給し、ペレットはバレル１及び２で溶融した。無水マレイン酸は、押出機のバレル２及び３の間に位置する注入装置を通して、１．１ｋｇ／時で注入した。無水マレイン酸は、それから、それぞれ逆送要素により他の領域から分離されている３つの連続した反応／混合領域で共重合体と混合した。３つの連続した反応／混合領域は３５８℃に保持した。得られたマレイン化共重合体は、それぞれ６８４０Ｐａ減圧及び６９６０Ｐａ減圧の連続した２つの減圧領域を通過して揮発分を除去した。得られた無水マレイン酸グラフト・エチレン／１−ヘキセン共重合体（ここではｍａｌ−ＬＬＤＰＥ）は、押出機末端から、慣用の標準浴及びペレット化装置により回収した。分析により、このｍａｌ−ＬＬＤＰＥがメルトインデックス８ｄｇ／分、酸価７及び共重合体の１．２重量％の無水マレイン酸含有量を有していることが示された。
【００３１】
ここで言及したように、フィルムは、ＬＬＤＰＥ及び比率を変えたｍａｌ−ＬＬＤＰＥを含む次の組成物から製造した。データは下表IIに報告する。
【００３２】
【表２】
2005514469.tif 000003
【００３３】
表IIのデータから、ここで記載された、所望量のエチレン−α−オレフィン共重合体及び機能化成分を含む組成物から形成されたフィルムは、表面ヘイズが小さくなり、それにより透明性が向上したことが観察される。これはＬＬＤＰＥから形成されたフィルムと比較してのものある。更に表IIのデータから、所望量の成分を含む組成物から形成される本発明のフィルムは、ＬＬＤＰＥから形成されたフィルムと比較して、モジュラスが大きくなったことが観察される。増大したモジュラスの値は、フィルムが剛性を増したことを示している。
【００３４】
フィルムに形成された表IIの組成物は、フィルムに形成される前に黄色度指数が測定された。黄色度指数の値は下表IIIに報告される。
【００３５】
【表３】
2005514469.tif 000004
【００３６】
表IIIのデータから、ＬＬＤＰＥとブレンドされるｍａｌ−ＬＬＤＰＥの量が１重量％のレベルに達するとき、ブレンド組成物の黄色度指数が、ｍａｌ−ＬＬＤＰＥを含まない組成物の黄色度指数に比べて、望ましくなく増大することが観察される。従って、所望含有量のｍａｌ−ＬＬＤＰＥを含む組成物から製造されたフィルムは、ここに記載したように、色調が改善される。
【００３７】
ここで記載された発明の形態は詳説するためのみのものであり、本発明の範囲を限定することを意図してはいないことは明確に理解されるべきである。本発明は、前記の特許請求の範囲の中に含まれるあらゆる修正を包含するものである。
【国際調査報告】
2005514469.tif 000005
2005514469.tif 000006