(57)【要約】本発明は特定の四級化生体制御活性剤の、トリアゾール誘導体、特にメトコナゾールまたは農業的に利用可能なその塩と組み合わせた使用に関する。対応する手段もまた開示される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
式（Ｉ）：
【化１】
2005503338.tif 000015
［式中、R１、R２およびXは下記の意味を有する；
R１はＣ１-Ｃ４-アルキルであり；
R２はＣ１-Ｃ４-アルキル、シクロペンテニル、ハロ-Ｃ１-Ｃ6-アルキルであり；またはR１とR２は一緒になって基 -（ＣＨ２）５-、-（ＣＨ２）２-Ｏ-（ＣＨ２）２-または-（ＣＨ２）-ＣＨ＝ＣＨ-（ＣＨ２）-ＮＨ-を形成し；
Ｘは陰イオン基である]
で表される少なくとも一種の活性成分の、式（ＩＩ）：
【化２】
2005503338.tif 000016
で表されるメトコナゾールまたは農業的に利用可能なその塩と組み合わせた、植物生産における生体制御剤としての使用。
【請求項２】
式Ｉの前記活性成分が、
（ａ１）式（Ｉａ）：
【化３】
2005503338.tif 000017
で表されるＮ，Ｎ，Ｎ-トリメチル-Ｎ-β-クロロエチルアンモニウム塩、
（ａ２）式（Ｉｂ）：
【化４】
2005503338.tif 000018
で表されるＮ，Ｎ-ジメチルピペリジニウム塩、および
（ａ３）式（Ｉｃ）：
【化５】
2005503338.tif 000019
で表されるＮ，Ｎ-ジメチル-モルホリニウム塩、
［式中、Ｘ-はＣｌ-または１／ｍ・［ＭｘＢｙＯｚ（Ａ）ｖ］ｍ-・ｗ（Ｈ２Ｏ）であり、ここで
Ｍは農業的に利用可能な金属、水素またはアンモニウムの陽イオンであり；
Ｂはホウ素であり；
Ｏは酸素であり；
Ａは少なくとも一個のホウ素原子に配位するキレート形成基または錯形成基であるか、または農業的に利用可能な陽イオンであり；
ｘは０〜１０の数に対応し；
ｙは１〜４８の数に対応し；
ｖは０〜２４の数に対応し；
ｚは０〜４８の数に対応し；
ｍは１〜６の整数に対応し；
ｗは０〜２４の数に対応する］
から選択される、請求項１に記載の使用。
【請求項３】
式（Ｉａ）で表されるＮ，Ｎ，Ｎ-トリメチル-Ｎ-β-クロロエチルアンモニウムクロリドまたは式（Ｉｂ）で表されるＮ，Ｎ-ジメチルピペリジニウムクロリドの、式（ＩＩ）で表されるメトコナゾールと組み合わせた、請求項２に記載の使用。
【請求項４】
式（Ｉａ）で表されるＮ，Ｎ，Ｎ-トリメチル-Ｎ-β-クロロエチルアンモニウム塩または式（Ｉｂ）で表されるＮ，Ｎ-ジメチルピペリジニウム塩［式中、Ｘ-は［ＭｘＢｙＯｚ（Ａ）ｖ］ｍ-・ｗ（Ｈ２Ｏ）であり、ここでｘ＝０、ｙ＝５、ｚ＝８、ｖ＝０、ｍ＝１およびｗ＝２〜３である］の、式（ＩＩ）で表されるメトコナゾールと組み合わせた、請求項２に記載の使用。
【請求項５】
式（Ｉ）：
【化６】
2005503338.tif 000020
［式中、R１、R２およびXは下記の意味を有する；
R１はＣ１-Ｃ４-アルキルであり；
R２はＣ１-Ｃ４-アルキル、シクロペンテニル、ハロ-Ｃ１-Ｃ6-アルキルであり；またはR１とR２は一緒になって基-（ＣＨ２）５-、-（ＣＨ２）２-Ｏ-（ＣＨ２）２-または-（ＣＨ２）-ＣＨ＝ＣＨ-（ＣＨ２）-ＮＨ-を形成し；
Ｘは陰イオン基である］
で表される少なくとも一種の活性成分の、トリアゾールクラスの生体制御活性成分または農業的に利用可能なその塩と組み合わせた、根の成長を向上させるための使用。
【請求項６】
根の成長の向上が、根の分岐数の増加、より長い根および／または根の表面積の増加によって現れる、請求項５に記載の使用。
【請求項７】
油糧種子ナタネの生産における請求項１〜６のいずれか１項に記載の使用。
【請求項８】
式（Ｉ）で表される活性成分の施用率が１ｈａあたり５００ｇ未満、好ましくは３５０g未満であることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか１項に記載の使用。
【請求項９】
式（ＩＩ）で表されるメトコナゾールまたは農業的に利用可能なその塩の施用率が、１ｈａあたり１００g未満、好ましくは５０g未満であることを特徴とする、請求項１〜８のいずれか１項に記載の使用。
【請求項１０】
（ａ）式（Ｉ）：
【化７】
2005503338.tif 000021
［式中、R１、R２およびXは下記の意味を有する；
R１はＣ１-Ｃ４-アルキルであり；
R２はＣ１-Ｃ４-アルキル、シクロペンテニル、ハロ-Ｃ１-Ｃ6-アルキルであり；またはR１とR２は一緒になって基 -（ＣＨ２）５-、-（ＣＨ２）２-Ｏ-（ＣＨ２）２-または-（ＣＨ２）-ＣＨ＝ＣＨ-（ＣＨ２）-ＮＨ-を形成し；
Ｘは陰イオン基である］
で表される少なくとも一種の活性成分と、
（ｂ）式（ＩＩ）：
【化８】
2005503338.tif 000022
で表されるメトコナゾールまたは農業的に利用可能なその塩とを含有する組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は特定の四級化生体制御活性成分の、トリアゾール誘導体、特にメトコナゾールまたは農業的に利用可能なその塩と組み合わせた使用に関する。対応する組成物も同様に記載されている。
【背景技術】
【０００２】
農業分野で用いられている生体制御活性成分としては、特に四級化化合物、中でも最も重要で代表的なものとしてＮ，Ｎ，Ｎ-トリメチル-Ｎ-β-クロロエチルアンモニウムクロリド（ＣＣＣ、クロロコリンクロリド、クロルメコートクロリド、ドイツ国特許ＤＥ１２９４７３４）、Ｎ、Ｎ-ジメチルモルホリニウムクロリド（ＤＭＣ、ドイツ国特許ＤＥ１６４２２１５）およびＮ、Ｎ-ジメチルピペリジニウムクロリド（ＤＰＣ、ＭＱＣ、メピコートクロリド、ドイツ国特許ＤＥ２２０７５７５）があげられる。これらの活性成分、とりわけクロルメコートクロリドとメピコートクロリドは、典型的には比較的高い用量率で穀類の生産に使用されている。これらの活性成分の施用率は通常は一回の施用あたり０．３〜１．５ｋｇ／ｈａである。これらの製品は例えば活性成分の水性濃縮液として市販されている（例えば、ＳＬ混合物の形態のサイコセル（Ｃｙｃｏｃｅｌ）（商標）およびターパル（Ｔｅｒｐａｌ）ブランド（エテホンとの混合物）、ＢＡＳＦ製）。
【０００３】
トリアゾール類は農薬分野で重要な活性成分の１クラスである。エルゴステロール生合成阻害剤として、これらは主に殺真菌薬（例えばドイツ国特許ＤＥ１９５２０９３５Ａｌを参照）として用いられている。いくつかのトリアゾール化合物はまた植物成長調節剤として使用されている。さらに殺真菌活性を持つトリアゾール類中のさまざまな化合物がまた植物成長調節性を持つこともしばしば記載されている（例えば欧州特許ＥＰ００４０３４５Ａ２；ＥＰ００５７３５７Ａ２を参照）。かくしてパクロブトラゾールおよびユニコナゾールはジベレリン生合成を阻害し、細胞の伸長と細胞分裂を阻害する。
【０００４】
四級アンモニウム化合物のクラスの活性成分は、他の生体制御活性化合物と共に使用することができる。例えば欧州特許ＥＰ０３４４５３３には、プロヘキサジオン-カルシウムなどの成長調節性を有する３、５-ジオキソ-４-プロピオニル-シクロヘキサンカルボン酸誘導体との相乗作用を有する組み合わせについて記載されている。ドイツ国特許ＤＥ４３００４５２Ａ１では、ＣＣＣをテブコナゾールまたはトリアジメフォンと組み合わせて使用し、植物の成長を抑制することが提言されている。植物の成長を調節するためにユニコナゾールをＣＣＣと共に使用することは、ＥＰ２８７７８７Ａ１に記載されている。
【発明の開示】
【０００５】
しかし、上記の活性成分および活性成分の組み合わせの活性は特定の場合においては満足できるものではなかった。本発明の目的は、より効果的に植物の成長に影響を与えることである。
【０００６】
我々はこの目的が本発明によって、四級アンモニウム化合物のクラスの活性成分と、トリアゾールクラスの活性成分、特にトリアゾール誘導体であるメトコナゾールとを組み合わせて使用することにより達成されることを見い出した。
【０００７】
したがって本発明は式（Ｉ）：
【化１】
2005503338.tif 000002
【０００８】
［式中、R１、R２およびXは下記の意味を有する；
R１はアルキルであり；
R２はアルキル、シクロペンテニル、ハロアルキルであり；またはR１とR２は一緒になって基 -（ＣＨ２）５-、-（ＣＨ２）２-Ｏ-（ＣＨ２）２-または-（ＣＨ２）-ＣＨ＝ＣＨ-（ＣＨ２）-ＮＨ-を形成し；
Ｘは陰イオン基である］
で表される少なくとも一種の活性成分の、式（ＩＩ）：
【化２】
2005503338.tif 000003
【０００９】
で表されるメトコナゾールまたは農業的に利用可能なその塩と組み合わせた、植物生産における生体制御剤としての使用に関する。
【００１０】
本発明に係る、この活性成分の組み合わせの生体制御剤としての使用は、個々の活性成分よりも、農業と園芸の両分野の植物生産における一連のさまざまな用途において有利である。
【００１１】
生体制御的用途の例としては、植物の地上部分の伸長を制御すること（成長調節）がある。これは植物の実質上すべての発達段階におよぶ。
【００１２】
したがって、例えば植物の地上部（shoot）の栄養生長を大きく阻害することが可能であり、この阻害は特に伸長が減少することによって明白に現れる。したがって、処理された植物の成長は阻害され、また葉の色はより濃くなる。実施条件にとって有利なのは、道ばた、生け垣、運河の土手などの草の成長、および公園、スポーツグラウンド、果樹園、観賞用の芝生および空港などにおける芝生の成長を抑制し、労力と経費のかかる草刈作業を減らすことができる点である。また多くの観賞用の種においては、よりこぢんまりと成長することが望まれている。
【００１３】
倒伏しやすい作物、たとえば穀類、トウモロコシ、油糧種子ナタネやヒマワリなど、の直立性を高めることもまた経済的に重要である。短くなり強化された茎により、植物が悪天候のもとで収穫前に「倒伏」（折れ）をおこす危険が軽減または払拭される。もう一つの重要な点は綿花において伸長を抑制し、時間の経過と共に成熟する過程を改変するために成長制御用の投与を行うことである。これによりこの作物植物の完全に自動化された収穫が可能になる。果樹およびその他の木においては成長制御により、剪定経費を軽減することができる。同時に、栄養生長と果実の発育間の比率がより有利なものにできる。さらに生長制御により果樹の隔年結果を避けることができる。またこの生長制御剤の投与により、植物の側枝を増加または抑制することができる。このことは、例えばタバコ植物において副しょう（side shoot, lateral shoot）の発達を押さえることが葉の生長に有利になる場合などにおいて重要である。
【００１４】
また、耐霜性も、例えば油糧種子冬ナタネの場合、生長調節により大きく向上させることができる。ここでは播種後、冬に霜が降り始めるまで、若い油糧種子植物の栄養生長が、有利な生長条件にもかかわらず遅延される。あまりにも青々とした（そのため特に霜に敏感となる）葉または植物バイオマスの伸長ならびにその発育が抑制される。したがって開花阻害 (floral inhibition) を早期に解除して生殖相 (generative phase) へと切り替える植物の霜害のおそれもまた軽減する。その他の作物でも同様に、例えば冬期穀類では、立草は植物制御処理により秋のうちに十分に分蘖相 (tillering phase) に入っており、過度に青々としたまま寒い時期を迎えないことが有利である。これにより零下の温度に対する感受性が増加するのを防ぎ、また葉のバイオマスまたは植物バイオマスの量が比較的少量であることにより、さまざまな病害（例えば真菌症）による攻撃を防ぐのである。さらに、栄養生長を抑制することにより多数の作物において、土壌により高密度に植え付けを行うことができ、それにより１エーカーあたりの収量をさらに引き上げることができる。
【００１５】
さらに、生長抑制剤により植物の構成部分および構成成分の点からもより高い収量が達成できる。したがって、例えば蕾、花、葉、果実、種子核、根および塊茎の量がより多くなるよう誘導したり、テンサイ、サトウキビおよび柑橘類果実中の砂糖の量を増加させたり、穀類もしくはダイズ中のタンパク質量を増加させたり、ゴムの木の乳液の流量が増すように刺激することができる。この点で、これらの活性成分は植物代謝に関わることにより、または植物の栄養生長および／または生殖生長を促進または抑制することによって、収量の増加をもたらすことが可能である。最後に植物生長制御剤はまた、より短縮されたあるいは拡張された発達段階をもたらすことができ、あるいは収穫前、または収穫後に収穫植物体の構成部分の成熟を加速あるいは遅延することができる。
【００１６】
経済的に重要なのは、例えば、柑橘類果実、オリーブまたは仁果類、石果および殻果のその他の品種や栽培品種の場合に、裂開、すなわち木への接着力の低下を時間的に集中することによってこれらの収穫を容易にすることができることである。同じ機構、すなわち一方の果実または葉の部分と他方の植物の枝部分との間の離層組織の形成を促進することはまた、例えば綿花などの有用な植物の完全に制御された落葉にとっても必要不可欠である。
【００１７】
さらに、成長の制御により植物の水分消費を減少させることができる。これは特に例えば乾燥地帯や半乾燥地帯など、人工的に灌漑することが必要であり、そのため多大の資本投下が要求される作付け地域においてとりわけ重要である。植物制御剤の施用により、灌漑の強度を減少させ、農業経済を向上させることができる。成長制御剤の作用により例えば気孔開口率が減少し、より厚い表皮とクチクラが形成され、土壌への根の貫入が向上し、葉の表面の蒸散が減少することにより、またよりコンパクトな成長が作物の生育状態における微視的な植物気候 (microplant climate) に有利に作用するため、利用可能な水をより良く活用できるようになる。
【００１８】
本発明の使用は、観賞用の植物において、特に果樹において、特に油糧種子ナタネにおいて、重要である。
【００１９】
本発明の主題は特に、少なくとも一種の式（Ｉ）で表される活性成分の、少なくとも一種のトリアゾールクラスの生体制御活性成分と組み合わせた、根の成長を向上させるための生体制御剤としての使用である。この使用の目的は、主に根の枝分かれを増やし、根の長さおよび／または根の表面積を増加させることである。これにより植物の水分ならびに栄養分の摂取力が向上する。これは特に軽い、例えば砂のような土壌の場合、および／または降水に欠ける場合に有利である。秋になると特に油糧種子冬ナタネ中では、春により強く新しく成長ができるように、より大きな貯蔵根が形成される。春になると向上した根のシステムにより、地上部が大地の中に一層しっかりと固定され、植物の直立性が大きく向上する。その他の植物（例えばダイコンなどのアブラナ科植物のみならず、テンサイ、ニンジン、チコリなど）においては、貯蔵根が収穫すべき植物組織のすべてまたは主要部を形成する。
【００２０】
向上した根の成長は、それに栄養生長の減少が伴う時、つまり地上部の伸びが減少（短くなる）および／または葉のバイオマスまたは植物のバイオマスが減少する場合にとりわけ有利である。したがって、本発明の使用は、好都合には、地上部バイオマスの根バイオマスに対する割合を減少することを目的とする。
【００２１】
根の発育を目的とする本使用は、特に穀類生産、例えば小麦、大麦、エンバク、ライ麦、およびトウモロコシならびに米において、特に貯蔵根を形成するアブラナ科、例えばハツカダイコンにおいて、主に油糧種子ナタネ、さらに詳しくは油糧種子冬ナタネにおいて、およびテンサイ、ニンジンまたはチコリにおいて行われる。油糧種子ナタネの生産については特にここで触れておかなければならない。この場合には、根の成長の向上が特に有効である。実際には、根の発達を目的とするこの使用は、特定の条件下、例えば比較的乾燥した土壌および／または植物が根系を発達させている時期の間といった条件下で特に重要となる。地上部の伸展を同時に減少させた場合、向上した根の成長は特に有利である。
【００２２】
このように、本発明は生体制御活性成分の組み合わせの使用に関する。本発明の使用は、組み合わせたものの施用 (combined application) である。すなわち、式（Ｉ）で表される少なくとも一種の活性成分（以降簡単のために「活性成分（ａ）」と呼ぶ）および式（ＩＩ）で表されるトリアゾール誘導体、特にメトコナゾール、または農業的に利用可能なその塩（以降簡単のために「活性成分（ｂ）」と呼ぶ）の使用を、特に最適効果の点から所期の目的に適した状況において行う。従って活性成分（ａ）および（ｂ）は原則として、一つの製剤（すぐに使用できる製剤）に含有させて一緒に施用してもよく、また少なくとも二種類の独立した製剤として別々に施用してもよい。別々の製剤の施用は、同時施用（すなわち本質的に同一の時点で施用する、または時間をあけずに続けて施用する）のみならず、時間差施用（すなわち施用を時間的に異なる時点で行う）であってもよい。一般的には、同時施用が好ましい。
【００２３】
式（Ｉ）で表される活性成分としては特に、アルキル基がメチル、エチル、イソプロピルであるものがあげられる。２-クロロエチル基は好ましいハロアルキル基である。置換基がそれらの結合している窒素原子と共に環式基を形成する場合、Ｒ１およびＲ２は好ましくはモルホリノ基またはピペリジノ基である。Ｘ-は、例えば、臭化物などのハロゲン化物、好ましくは塩化物；硫酸；硫酸メチルなどの硫酸アルキル；メチルスルホネートなどのアルキルスルホネート；五ホウ酸イオンなどのホウ酸イオン；またはその他農業で利用可能な陰イオン基である。原則として、ニ価の陰イオン基もまた適している。これらはアンモニウム陽イオンに対し、対応する化学量論比で用いられる。
【００２４】
特にホウ酸イオンにおいて、Ｘ-は式（ＩＩＩ）で表される陰イオンである；
１／ｍ．［ＭｘＢｙＯｚ（Ａ）ｖ］ｍ-．ｗ（Ｈ２Ｏ）    （ＩＩＩ）
［式中、
Ｍは農業的に利用可能な金属、水素またはアンモニウムの陽イオンであり；
Ｂはホウ素であり；
Ｏは酸素であり；
Ａは少なくとも一個のホウ素原子に配位するキレート形成基または錯形成基であるか、または農業的に利用可能な陽イオンであり；
ｘは０〜１０の数に対応し；
ｙは１〜４８の数に対応し；
ｖは０〜２４の数に対応し；
ｚは０〜４８の数に対応し；
ｍは１〜６の整数に対応し；
ｗは０〜２４の数に対応する］。
【００２５】
式（ＩＩＩ）で表される好ましいホウ酸イオンとしては、
ｘがゼロであるか；または
Ｍがナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、マンガン、銅、水素もしくはアンモニウムであり；および／または
ｙが２〜２０、２〜１０、もしくは３〜１０の数に対応し；および／または
mが１もしくは２であり；および／または
ｗが０〜２４の数に対応するものがあげられる。
【００２６】
特に好ましい式（ＩＩＩ）で表されるホウ酸イオンとしては、
ｙが３〜７、特に３〜５の数に対応し；
ｚが６〜１０、特に６〜８の数に対応し；
ｖが０であり；
ｗが２〜１０、特に２〜８の数に対応するものがあげられる。
【００２７】
極めて好ましい式（ＩＩＩ）で表されるホウ酸イオンとしては、ｙ＝５；ｚ＝８；ｖ＝０；ｍ＝１；ｗ＝２または３であるもの（五ホウ酸基）があげられる。
【００２８】
キレート形成基および錯形成基Ａが存在する場合、基Ａは好ましくはヒドロキシカルボン酸、カルボン酸、アルコール、グリコール、アミノアルコール、糖などの化合物から選択される。
【００２９】
さらに、ホウ酸イオンは水を、例えば遊離形のまたは配位した形の結晶水の形で含有してもよく、またホウ素と結合したヒドロキシル基の形で結合水として含有してもよい。
【００３０】
本発明によるホウ酸イオンの更なる実施例および調製はそれ自体公知であり、国際出願ＰＣＴ／ＥＰ９８／０５１４９に記載されている。
【００３１】
式Ｉで表される活性成分は好ましくは
（ａ１）式（Ｉａ）：
【化３】
2005503338.tif 000004
【００３２】
で表されるＮ，Ｎ，Ｎ-トリメチル-Ｎ-β-クロロエチルアンモニウム塩、
（ａ２）式（Ｉｂ）：
【化４】
2005503338.tif 000005
【００３３】
で表されるＮ，Ｎ-ジメチルピペリジニウム塩、および
（ａ３）式（Ｉｃ）：
【化５】
2005503338.tif 000006
【００３４】
で表されるＮ，Ｎ-ジメチルモルホリニウム塩、
［式中、Ｘ-は特にＣｌ-または上記の定義による１／ｍ・［ＭｘＢｙＯｚ（Ａ）ｖ］ｍ-・ｗ（Ｈ２Ｏ）である］
から選択される。
【００３５】
特に好ましいのは、活性成分（ａ１）および／または（ａ２）、特にＮ，Ｎ，Ｎ-トリメチル-Ｎ-β-クロロエチルアンモニウムクロリド（ＣＣＣ）または対応する五ホウ酸塩、またはＮ，Ｎ-ジメチルピペリジニウムクロリド（ＭＱＣ）または対応する五ホウ酸塩である。
【００３６】
本発明の一実施形態において活性成分（ａ）は本質的に式（Ｉａ）で表される化合物または（Ｉｂ）で表される化合物またはこれらの混合物からなる。
【００３７】
好適な生体制御活性を有するチアゾールクラスの活性成分としては特に（ｂ１）メトコナゾール、（ｂ２）トリアジメノール、（ｂ３）トリアジメフォン、（ｂ４）シプロコナゾール、（ｂ５）テブコナゾール、（ｂ６）ウニコナゾール、（ｂ７）パクロブトラゾールおよび（ｂ８）イプコナゾールがあげられる。本発明において主に根の成長を向上させる点から好ましく使用されるものとしては、（ｂ１）、（ｂ５）および／または（ｂ８）があげられる。
【００３８】
本発明において好ましいのは式（ＩＩ）：
【化６】
2005503338.tif 000007
【００３９】
で表される（ｂ１）メトコナゾールまたは農業的に利用可能なその塩の使用である。
【００４０】
ここで選択された式（ＩＩ）で表されるメトコナゾールにはこれらの化合物の異性体の形も包含される。特に言及すべきは、式（ＩＩａ-ｄ）で表される鏡像異性体またはジアステレオ異性体などの立体異性体である。本質的に純粋な異性体以外にも、式（ＩＩ）の化合物としてはその異性体混合物、例えば立体異性体混合物、も包含される。シス異性体の割合が高いことが好ましく、シス：トランス比は５：１から２０：１であると有利である。
【化７】
2005503338.tif 000008
【００４１】
本発明において、農業的に利用可能なメトコナゾール塩は好ましくは酸付加塩である。
【００４２】
有用な酸付加塩の陰イオンは主として塩化物イオン、臭化物イオン、フッ化物イオン、硫酸水素イオン、硫酸イオン、リン酸ニ水素イオン、リン酸一水素イオン、リン酸イオン、硝酸イオン、六フッ化珪酸イオン、六フッ化リン酸イオンである。
【００４３】
本発明の一実施形態において、活性成分（ｂ）は本質的に（ｂ１）、すなわち式（ＩＩ）
で表される化合物からなる。更なる実施形態においては、活性成分（ｂ）は本質的に（ｂ１）〜（ｂ８）、またはこれらの混合物から選択される化合物からなる。
【００４４】
特定の実施形態において、式（Ｉａ）で表されるＮ，Ｎ，Ｎ-トリメチル-Ｎ-β-クロロエチルアンモニウムクロリドまたは式（Ｉｂ）で表されるＮ，Ｎ-ジメチル-ピペリジニウムクロリドが式（ＩＩ）で表されるメトコナゾールと組み合わせて用いられる。
【００４５】
活性成分（ａ）および（ｂ）に加え、本発明の使用では更なる活性成分を用いても良い。これらの活性成分は特に式（Ｉ）で表される活性成分、またはトリアゾールクラスの活性成分が示す活性に類似の活性、またはこれを補足する活性を有するものであってよい。したがって、本発明の組み合わせにさらに加えて、生体制御剤、とりわけエテフォン、プロヘキサジオン-カルシウムまたはトリネキサパック-エチル、のみならず除草剤、特にイマザキン、および殺真菌剤をさらに使用することが有利であろう。ビタミン類、補助因子、微量元素（とりわけ、Ｂ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｎ、ＭｏおよびＺｎ）、ミネラル、アミノ酸およびその他の必須栄養素もまた好都合であろう。
【００４６】
生体制御の目的のためにそれ自体必要とされる各活性成分の施用率は、本発明に従い組み合わせて施用した場合に有利に低減される。したがって式（Ｉ）で表される活性成分の施用率は１ｈａあたり５００ｇ未満、好ましくは３５０ｇ未満と設定することができ、式（ＩＩ）で表されるメトコナゾールまたは農業的に利用可能なその塩の施用率は１ｈａあたり、少なくとも１００ｇ未満、好ましくは５０ｇ未満であり、特に好ましくは３０ｇ未満である。
【００４７】
処理に関しては、これまで記載した本発明の活性成分の使用にはある方法が含まれる。この方法では、通常は農業の慣習上必要とされる量を満たすように製剤化されている有効量の活性成分（ａ）および有効量の活性成分（ｂ）を、処理しようとする耕作地に施用する。活性成分は葉面散布により植物に供給するのが好ましい。
【００４８】
施用目的のために、本発明の活性成分はそれ自体公知の方法で製剤化することができるが、例えば乳剤（ＥＣ）、サスポエマルジョン剤（ＳＥ）、水中油型エマルジョン剤（ＥＷ）、油中水型エマルジョン剤（ＥＯ）、水性懸濁製剤および油性懸濁製剤（ＳＣ）、マイクロエマルジョン剤（ＭＥ）、水溶性液剤（ＳＬ）などの液体製剤、および、水和剤（ＷＰ）、顆粒水和剤（ＷＧ）、水溶剤（ＳＰ）、顆粒水溶剤（ＳＧ）などの固形製剤として製剤化される。液体／水系もまた好ましい。式（Ｉ）で表される活性成分が上記のホウ素塩の形で使用する場合、固形製剤もまた有利である。
【００４９】
殆どの場合、これらの組成物は通常は農民である使用者によって使用前にそれ自体公知である適当な方法で調製することが必要であるように製剤化される。例えば適した活性成分濃厚液 (active ingredient concentrate) を水で希釈し所望の濃度にすることが必要であるか、または直ちに使用できる噴霧用混合物にするために水で処理することが必要である場合がある。
【００５０】
噴霧用混合物は通常０．０００１〜１０重量％、好ましくは０．００１〜５重量％、とりわけ０．００２〜２．０重量％の活性成分（ａ）および／または（ｂ）を含有する。通常の噴霧用混合物を調製するためには、例えば成分（ａ）および／または（ｂ）を含有する活性成分濃厚液を０．２〜５．０Ｌ、好ましくは０．３〜３．０Ｌ、とりわけ０．３５〜２．０Lを水により１０〜２０００Ｌ、好ましくは５０〜５００Ｌ、とりわけ１００〜１０００Ｌに希釈する。適切である場合には、（噴霧用混合物に対し）０．１重量％〜５重量％の更なる陰イオン性、陽イオン性または非イオン性界面活性剤、補助剤、ポリマーおよび／または更なる活性成分がこの噴霧用混合物に添加される。かかる界面活性剤およびこの他の補助剤の物質例を下記に記載する。特に述べるべきものとしてはデンプンおよびデンプン誘導体、例えばカルボキシル基およびスルホニル基含有デンプン（Ｕｎｉｏｎ  Ｃａｒｂｉｄｅ  Ｃｏｒｐ．製Ｎｕ-Ｆｉｌｍ）および展着剤ならびにＭｉｌｌｅｒ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ＆Ｆｅｒｔｉｌｉｚｅｒ  Ｃｏｒｐ．製のＶａｐｏｒ  Ｇｕａｒｄなどの増量材がある。
【００５１】
これらの組成物は自体公知の方法により、例えば噴霧用混合物を超微粒化分配用ノズルを用いた携帯式噴霧器で噴霧することにより、施用することができる。この目的のために通常用いられる器具および方法は当業者には公知である。
【００５２】
したがって本発明はまた、植物の処理のための組成物および該組成物の調製に関するものである。
【００５３】
したがって、本発明はさらに
（ａ）少なくとも一種の式（Ｉ）：
【化８】
2005503338.tif 000009
【００５４】
［式中、Ｒ１、Ｒ２およびＸは上記の意味を有する］
で表される活性成分と、
（ｂ）式（ＩＩ）：
【化９】
2005503338.tif 000010
【００５５】
で表されるメトコナゾールまたは農業的に利用可能なその塩とを含む組成物に関する。
【００５６】
本内容の特定の実施形態は活性成分濃度の高い組成物（濃厚液 (concentrate)）である。この場合、成分（ａ）は組成物全量の５重量％以上、好ましくは１０重量％以上、とりわけ２０重量％以上であってよい。一方で成分（ａ）は組成物全量の５０重量％未満、好ましくは４０重量％未満、とりわけ３５重量％未満であることが通常は有利である。濃厚液の場合、成分（ｂ）は組成物全量の０．５重量％以上、好ましくは１重量％以上、とりわけ２重量％以上であってもよい。一方で成分（ｂ）は組成物全量の２０重量％未満、好ましくは１０重量％未満、とりわけ５重量％未満であることが通常は有利である。
【００５７】
組み合わせた製品中の活性成分の相対量および別々に施用した時の活性成分の相対量は広い範囲の値を有する。一形態においては、活性成分（ｂ）より活性成分（ａ）が相対的に多い重量で用いられる。（ａ）の（ｂ）に対する重量比は通常５：１〜３０：１、好ましくは７：１〜２５：１、とりわけ１０：１〜２０：１の範囲である。これは特にメトコナゾールの使用に適用される。
【００５８】
特定の実施形態において、本発明の組成物は少なくとも一種の更なる植物活性成分、例えば除草剤、殺真菌剤、生体制御剤を成分（ｃ）として含有する。
【００５９】
濃厚液の場合、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の合計としての活性成分含量は通常は組成物全量の２０重量％以上、好ましくは２５重量％以上、特に３０重量％以上である。一方で成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の合計としての活性成分含量は組成物全量の７０重量％未満、好ましくは６０重量％未満、とりわけ５０重量％未満であることが通常は有利である。
【００６０】
これらの組成物はそれが適切な場合には更なる生体制御活性剤、とりわけエテフォン、プロヘキサジオン-カルシウムまたはトリネキサパック-エチルを成分（ｃ１）として含有する。
【００６１】
成分（ｃ１）が存在する場合、その量は通常は組成物全量の１〜４０重量％である。
【００６２】
本発明の特定の実施形態において、組成物は活性成分（ａ）および（ｂ）のみならず活性成分（ｃ１）を含有しており、特に式（Ｉａ）または（Ｉｂ）で表されるクロルメコールクロリドおよび／もしくはメピコートクロリドならびに／または対応するホウ酸塩と、式（ＩＩ）で表されるメトコナゾールとを、エテホンおよび有利にはトリネキサパック-エチルと共に含有する。
【００６３】
本発明の特定の実施形態において、組成物は少なくとも一種の界面活性剤を界面活性成分（ｄ）として含有する。この場合、「界面活性剤」という用語は境界活性剤、または表面活性剤を指す。
【００６４】
製剤の種類によるが、成分（ｄ）は主に分散剤、または乳化剤として作用する。さらに成分（ｄ）の少なくとも一部は湿潤剤として作用することができる。
【００６５】
原則的に使用できる物質は、非イオン性、陰イオン性、陽イオン性および両イオン性の界面活性剤、疎水基含有ポリマー界面活性剤およびヘテロ原子含有界面活性剤である。
【００６６】
成分（ｄ）が存在する場合、その量は通常は組成物全量の５〜６０重量％、好ましくは１０〜５０重量％、とりわけ２０〜４０重量％である。
【００６７】
本発明の特定の実施形態において、組成物は少なくとも一種の更なる補助剤を成分（ｅ）として含有する。
【００６８】
成分（ｅ）はさまざまな目的を有していてよい。適した補助剤は通常要求事項に合うように、当業者によって選択される。
【００６９】
例えば更なる補助剤は、
（ｅ１）植物が利用することのできるミネラルならびに微量元素；
（ｅ２）更なる溶媒または希釈剤；
から選択される。
【００７０】
植物が利用できるミネラルおよび微量元素としては、特に硫酸アンモニウム、硝酸アンモニウム、塩化アンモニウム、リン酸アンモニウムなどの無機アンモニウム塩、あるいは植物が利用できるこのほかのミネラルまたは微量元素が挙げられ、特に硝酸アンモニウム肥料顆粒および／または尿素が挙げられる。これらは本発明の組成物中に例えば水性濃厚液の形で導入してもよく、またそれが適切である場合には例えばＥｎｓｏｌ溶液などの濃厚液混合物の形で導入してもよい。
【００７１】
成分（ｅ１）が存在する場合、その量は通常は組成物全量の４０重量％以下、好ましくは３０重量％以下、とくには２０重量％以下である。
【００７２】
本発明の組成物は通常は水を含有する。水は主に活性成分（ａ）の溶媒として作用する。通常は、水の量は成分（ａ）の約３０〜７０重量％であることが好都合である。
【００７３】
水の他に、組成物はさらに組成物中の可溶成分のための溶媒、または不溶成分のための希釈剤をさらに含有することができる。とくに、それ自体は水にはごくわずかにしか溶けないメトコナゾールは、このようにして製剤中に均質に含有させることができる。
【００７４】
原則として使用可能な物質は例えば鉱油、合成油、および動植物油、またはアルコール、エーテル、ケトンなどの低分子量親水性溶媒である。
【００７５】
上記の更なる溶媒または希釈剤が存在する場合、その量は通常は組成物全量の３０重量％未満、好ましくは２０重量％未満、特に１５重量％未満である。
【００７６】
有用であり得る更なる添加物としては、例えば栄養欠乏、微量元素欠乏を改善するために使用される無機塩溶液、非植物毒素性油、および油性濃厚液、ドリフト防止剤、消泡剤、とりわけシリコーンタイプのもの、例えばシリコンＳＬ（これはＷａｃｋｅｒから市販されている）などが挙げられる。
【００７７】
特定の実施形態において、本発明は
（ａ）  （ａ１）式（Ｉａ）で表されるＮ，Ｎ，Ｎ-トリメチル-Ｎ-β-クロロエチルアンモニウムクロリド、および
（ａ２）式（Ｉｂ）で表されるＮ，Ｎ-ジメチルピペリジニウムクロリド、または
対応するホウ酸塩、
から選択される少なくとも一種の活性物質を１０〜７０重量％；
（ｂ）式（ＩＩ）で表されるトリアゾールクラスの少なくとも一種の活性成分、特にメトコナゾール、またはその農業的に利用可能な塩を０．５〜２０重量％、好ましくは１〜１０重量％、特に２〜５重量％；
を含有する水性組成物に関する。
【００７８】
本明細書において、特に断わりのない限り、量は一般に組成物の全重量に基づくものである。本発明においては、「本質的に」という用語は通常は少なくとも９０％、好ましくは少なくとも９５％、特に少なくとも９８％の百分率を指す。
【００７９】
本発明の組成物は、それ自体公知の方法で調製することができる。この目的のために、少なくともいくつかの成分が組み合わされる。さまざまな成分として寄与できると考えられる成分を含有する製品、特に市販されている製品、を使用できることは考慮に入れなくてはならない。例えば、ある特定の界面活性剤を非プロトン性溶媒に溶解し、様々な成分として寄与させることができる。更にまた、それ自身は望ましくない界面活性剤が、市販されている製品と一緒に少量導入されることがある。
【００８０】
例えば、活性成分は固体としてまたは高度に濃縮された水性製品の形態で添加剤と混合することができる。好ましくは、式Ｉで表される四級化活性成分の活性成分水溶液ははじめは５０〜８０重量％の濃度で導入し、ついで添加剤を撹拌しつつ含有させる。混合物を適した溶媒中でその後トリアゾール活性成分濃厚液、特にメトコナゾール濃厚液により処理する。
【００８１】
混合はそれ自体公知の方法、例えばＫＰＧスターラーまたはマグネティックスターラー、または対応する大規模スタラー、などの適当な装置を用いて均質化することにより実行することができる。
【００８２】
本発明の範囲内において、アルキル、アルコキシなどの用語はメチル、エチル、ｎ-プロピル、ｉ-プロピル、ｎ-ブチル、ｉ-ブチル、ｓｅｃ- ブチル、ｔ-ブチル、ｎ-ペンチル、ｎ-ヘキシル、ｎ-オクチル、２-エチルヘキシル、ｎ-ノニル、ｉ-ノニル、ｎ-デシル、ｉ-デシル、ｎ-ウンデシル、ｉ-ウンデシル、ｎ-ドデシル、ｉ-ドデシル、ｎ-トリデシル、ｉ-トリデシル、ステアリル、ｎ-エイコシルなどの直鎖または分岐の炭化水素基であり、好ましくは特に断りのない限り炭素原子数１〜８、好ましくは１〜６、特に好ましくは１〜４のものである。
【００８３】
「ハロゲン」という用語は好ましくはフッ素、塩素、臭素およびヨウ素を指し、特にフッ素、とりわけ塩素を指す。
【００８４】
本発明を下記の実施例によってさらに詳細に説明する。
【実施例】
【００８５】
調製例
参照例１：製剤化
実施例１で使用するタンク混合物は、式（ＩＩ）で表されるメトコナゾールを９０ｇ／ｌ含有する乳剤と、６００ｇ／ｌのメピコートクロリド（ＭＱＣ）を含有する水性濃厚液とを、マグネティックスタラーを用いて撹拌することによって調製する。
【００８６】
実施例２で使用する製剤は、式（ＩＩ）で表されるメトコナゾールを６０ｇ／ｌ含有する乳剤、および／またはメピコートクロリド４６０ｇ／ｌを含有する水性濃厚液を、適量混合導入することによって調製する。メピコートクロリドとメトコナゾールの組み合わせは、２１ｇ／ｌのメトコナゾール、３００ｇ／ｌのメピコートクロリドおよび６１０ｇ／ｌの更なる製剤用助剤を含有する、水性ＳＬ調合済混合物 (aqueous SL readymix) の形で用いる。
【００８７】
実施例１：生物学的活性（地上部の伸長）
油糧種子冬ナタネ（栽培品種Ｐｒｏｎｔｏ）を秋に播種（２０００年９月１３日）し、およそ一月後（２０００年１０月１９日）に表１に記載の情報に従って処理した。数週間後、地上部の伸長と根の発達を評価した（Ａ１は２０００年１０月２６日、Ａ２は２０００年１１月１６日に行った）。伸長の結果を表１にまとめた。
【表１】
2005503338.tif 000011
【００８８】
Ｃｏｌｂｉの式を用いて計算した予想減少率は評価Ａ１では１９％、評価Ａ２では４１．４％であった。本発明の活性成分の組み合わせにより得られた減少率はそれぞれ２５％と４６％であり、相乗効果が確認された。
【００８９】
実施例２：生物学的活性（根の成長）
油糧種子冬ナタネ（栽培品種Ｐｒｏｎｔｏ）を秋に播種（２０００年９月１３日）し、およそ一月後（２０００年１０月１９日）に表２に記載の情報に従って処理した。植物体の一部は秋（２０００年１２月７日）に収穫し、その他のものは２００１年の4月３日に収穫して、下記の形態学的パラメータを分析した：植物体の長さ、地上部の生重量および乾燥重量（乾燥：１０５℃、２４時間）；全葉の総面積；ＳＰＡＰ（ミノルタクロロフィル測定器ＳＰＡＰ５０２を用いて求めた緑色相対単位）；根の生重量および乾燥重量（乾燥：１０５℃、２４時間）；貯蔵根生重量；毛根の長さ、表面積および体積、ならびに根端の数（スキャンおよびＷｉｎＲｈｉｚｏを用いた測定）。それぞれ未処理の対照と比較した結果を表２にまとめた。秋に収穫した植物の値を最初に、春に収穫した植物の値を二番目に示してある。
【表２．１】
2005503338.tif 000012
【表２．２】
2005503338.tif 000013
【表２．３】
2005503338.tif 000014
処理を本発明の活性成分の組み合わせにより行った場合、活性成分を個別に用いた場合と比べると個々の根の数の増加、より長い根および／または根の表面積の増加が見られた。特に本発明の処理により、植物の越冬および春の力強い再成長にとって比較的より有利となる地上部バイオマス／根バイオマスの比がもたらされることがわかった。
【国際公開パンフレット】
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【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
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【国際調査報告】
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2005503338.tif 000050
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