(57)【要約】５〜４０ｗｔ％のスチレン系ブロック共重合体と、少なくとも４０ｗｔ％量のポリオレフィンと、場合によっては、０〜２５ｗｔ％量のスチレン系ブロック共重合体の水素化ポリブタジエンブロック相溶性樹脂とを含む（上記では、重量パーセントはすべて、完全な組成物の重量を基準とする）、食品包装用途用の単層フィルムまたは多層フィルムの製造に用いる組成物、前記組成物で用いるスチレン系ブロック共重合体、および前記組成物を含む単層フィルムまたは多層フィルム。【特許請求の範囲】
【請求項１】
一般式：Ｓ−ＥＢ−Ｓ（１）または（Ｓ−ＥＢ）ｎＸ（２）
［式中、Ｓはそれぞれ独立して主にスチレンのポリマーブロックであり、ＥＢは主にブタジエンの水素化ポリマーブロックであり、ｎは２以上の整数であり、Ｘはカップリング剤の残基である］
によって表される分子構造を有し、１０〜２９ｗｔ％、好ましくは１７〜２４ｗｔ％の範囲内のポリスチレン含有量を有し、見掛け分子量が６，０００〜９，０００の範囲内のポリスチレンブロック（Ｓ）を有し、ポリブタジエンブロック（ＥＢ）の前駆体中に６０〜８０％（モル／モル）の範囲の１，２−付加率（ビニル含有量）がある見掛け分子量が８０，０００〜１５０，０００の範囲内の完全ブロック共重合体を有し、この場合、前記ブロックＥＢが少なくとも８０％、好ましくは少なくとも９０％の水素添加率を有し、ジブロックＳ−ＥＢが最高２０モル％、好ましくは最高１０モル％の含有量で場合によっては生じる、５〜４０ｗｔ％のスチレン系ブロック共重合体と、
少なくとも４０ｗｔ％量のポリオレフィンと、
場合によっては、水素化ポリブタジエンブロックと相溶性である０〜２５ｗｔ％量の樹脂と
を含む（上記では、重量パーセントはすべて、完全な組成物の重量を基準とする）、食品包装用途用の単層フィルムまたは多層フィルムの製造に用いる組成物。
【請求項２】
ポリオレフィンが、３００ＭＰａ未満の曲げ弾性率（ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０に基づく）を有するランダムプロピレン共重合体である請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
ポリオレフィンが、３００ＭＰａ未満の曲げ弾性率（ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０に基づく）を有する、プロピレンとエチレンの共重合体である請求項１および２のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項４】
請求項１から３のいずれか一項に記載の組成物をベースとした少なくとも１つの層を含む単層フィルムまたは多層フィルム。
【請求項５】
ｉ．ポリスチレン含有量（ＰＳＣ）が１７〜２４ｗｔ％であり、
ｉｉ．スチレン系ブロック共重合体が、一般式：Ｓ−ＥＢ−Ｓ（１）または（Ｓ−ＥＢ）ｎＸ（２）［式中、Ｓはそれぞれ独立してスチレンのポリマーブロックであり、ＥＢはブタジエンの水素化ポリマーブロックであり、ｎは２以上の整数であり、Ｘはカップリング剤の残基である］で表される分子構造を有し、
ｉｉｉ．ポリスチレンブロック（Ｓ）の見掛け分子量が７，５００〜８，５００の範囲内であり、
ｉｖ．完全スチレン系ブロック共重合体の見掛け分子量が８０，０００〜１５０，０００の範囲内であり、
ｖ．ポリブタジエンブロック（ＥＢ）の前駆体中の１，２付加率（ビニル含有量）が６０〜８０（モル／モル）の範囲内であり、
ｖｉ．ブロックＥＢが少なくとも８０％、好ましくは少なくとも９０％の水素添加を有し、
ｖｉｉ．ジブロックＳ−ＥＢの含有量が、全ブロック共重合体量を基準として、場合により、最高２０モル％、好ましくは最高１０モル％である
スチレン系ブロック共重合体。
【請求項６】
ＥＢブロックの水素添加率が少なくとも９５％である、請求項５に記載のスチレン系ブロック共重合体。
【請求項７】
ＥＢブロックの前駆体内の１，２−付加率が６５〜７５％の範囲内である、請求項５に記載のスチレン系ブロック共重合体。
【請求項８】
完全スチレン系ブロック共重合体の見掛け分子量が１００，０００〜１２０，０００の範囲内である、請求項５から７のいずれか一項に記載のスチレン系ブロック共重合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、機械的特性および加工性が改善されたブロック共重合体組成物と、前記組成物に用いる変性スチレン系ブロック共重合体に関する。
【０００２】
特に、本発明は、変性水素化スチレン−ブタジエンブロック共重合体を含む、食品包装用途用の単層フィルムまたは多層フィルムの製造に用いる組成物に関する。
【０００３】
また、本発明は、食品包装用途用のフィルムの調製と前記フィルム自体に関する。
【背景技術】
【０００４】
応力緩和が低く、ヒステリシスまたは永久ひずみが低く、復元性エネルギーが高い弾性線維または弾性フィルムに容易に押出し成形、スパンボンドまたはメルトブローすることができるエラストマーコンパウンドが米国特許第４，６６３，２２０号、第４，７８９，６９９号、第４，９７０，２５９号、第５，０９３，４２２号、第５，７０５，５５６号および他の多くの米国特許に記載されている。エラストマー繊維またはフィルムは、おむつのウエストバンドおよび不織布などの様々な適用品を製造する際に有用である。
【０００５】
改善された加工特性および／または結合特性を有する弾性繊維または弾性フィルムへより容易に押出し成形を行うことができる押出し成形可能なエラストマー組成物を形成させるために、ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレンのエラストマーブロック共重合体が他の材料（例えば、ポリオレフィンおよび粘着付与樹脂など）と混合されている。キャスト押出し成形フィルム、押出し成形インフレーションフィルム、押出し成形ファイバー、フィラメント、不織布等を製造する方法には、コンパウンドの粘度に関して厳しい必要条件がある。同時に、個人用衛生品、食品包装紙等のこれらの押出物の適用品では、機械的挙動に厳しい必要条件が要求され、剛性（弾性率が高い）と優れた弾性（応力緩和が良好であり、ヒステリシスと永久ひずみが低い）との組み合わせが必要とされる。この分野での最も大きな課題の１つは、流動性／粘度と上に記載されている機械的特性の間に良好なバランスを見出すことである。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、機械的特性のバランスに優れた組成物を提供することであり、その結果、前記組成物から得られるフィルムでは異方性が低くなる（すなわち、縦方向（ＭＤ）または横方向（ＴＤ）で測定した場合、最終フィルムの特性が（ほぼ）等しい）。
【０００７】
また、本発明の目的は、前記組成物に用いる変性スチレン−ブタジエンブロック共重合体を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
したがって、
一般式：Ｓ−ＥＢ−Ｓ（１）または（Ｓ−ＥＢ）ｎＸ（２）
［式中、Ｓはそれぞれ独立して主にスチレンのポリマーブロックであり、ＥＢは主にブタジエンの水素化ポリマーブロックであり、ｎは２以上の整数であり、Ｘはカップリング剤の残基である］
によって表される分子構造を有し、見掛け分子量が６，０００〜９，０００の範囲内のポリスチレンブロック（Ｓ）を有し、ポリブタジエンブロック（ＥＢ）の前駆体中に６０〜８０％（モル／モル）の範囲の１，２−付加率（ビニル含有量）がある見掛け分子量が８０，０００〜１５０，０００の範囲内の完全ブロック共重合体を主に有し、この場合、前記ブロックＥＢが少なくとも８０％、好ましくは少なくとも９０％の水素添加率を有し、ジブロックＳ−ＥＢが最高２０モル％、好ましくは最高１０モル％の含有量で場合によっては生じる、５〜２５ｗｔ％のスチレン系ブロック共重合体と、
少なくとも４０ｗｔ％量のポリオレフィンと、
場合によっては、２５％ｗｔ量までの水素化ポリブタジエンブロックと相溶性である樹脂と
を含む（上記では、重量パーセントはすべて、完全な組成物の重量を基準とする）、食品包装用途用の単層フィルム、またはコア層がその組成物から形成される多層フィルムの製造に用いる組成物を提供する。
【０００９】
さらに、
ｉ．ポリスチレン含有量（ＰＳＣ）が１７〜２４ｗｔ％であり、
ｉｉ．スチレン系ブロック共重合体が、一般式：Ｓ−ＥＢ−Ｓ（１）または（Ｓ−ＥＢ）ｎＸ（２）［式中、Ｓはそれぞれ独立してスチレンのポリマーブロックであり、ＥＢはブタジエンの水素化ポリマーブロックであり、ｎは２以上の整数であり、Ｘはカップリング剤の残基である］で表される分子構造を有し、
ｉｉｉ．ポリスチレンブロック（Ｓ）の見掛け分子量が７，５００〜８，５００の範囲内であり、
ｉｖ．完全スチレン系ブロック共重合体の見掛け分子量が８０，０００〜１５０，０００の範囲内であり、
ｖ．ポリブタジエンブロック（ＥＢ）の前駆体中の１，２付加率（ビニル含有量）が６０〜８０（モル／モル）の範囲内であり、
ｖｉ．ブロックＥＢが少なくとも８０％、好ましくは少なくとも９０％の水素添加を有し、
ｖｉｉ．任意のジブロックＳ−ＥＢの含有量が、全ブロック共重合体量を基準として、最高２０モル％、好ましくは最高１０モル％である、
スチレン系ブロック共重合体を提供する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明の組成物は、上記で明確にされているとおり、５〜４０ｗｔ％、好ましくは１５〜３０ｗｔ％の少なくとも１種のスチレン系ブロック共重合体と、少なくとも４０ｗｔ％、好ましくは４０〜８５ｗｔ％、さらに好ましくは５０〜８０ｗｔ％のポリオレフィンと、場合によっては、０〜２５ｗｔ％、好ましくは１〜２５ｗｔ％、さらに好ましくは１〜１０ｗｔ％量の水素化ポリブタジエンブロック相溶性樹脂と、を含む。
【００１１】
本明細書を通して用いた、「主にスチレン」および「主にブタジエン」という用語は、それぞれ、調製する各ブロックに、実質的に純粋なスチレンまたは少なくとも９５ｗｔ％のスチレンと少量の他のコモノマーを含む混合物を用いることができること、ならびに、実質的に純粋なブタジエンまたは少なくとも９５ｗｔ％ブタジエンと少量の他のコモノマーを含む混合物を用いることができることを意味する。
【００１２】
ポリスチレンブロック中の低比率の他のコモノマーは、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、ジメチルスチレンおよびビニルナフタリン、またはブタジエンなどの構造上関連したコモノマーからなり得る。
【００１３】
ポリブタジエンブロック中の低比率の他のコモノマーは、イソプレンまたはスチレンからなり得る。
【００１４】
しかし、本発明によれば、適用する好ましいブロック共重合体は、実質的に純粋なスチレンおよび実質的に純粋なブタジエンのブロックを含む。
【００１５】
本発明によるブロック共重合体は、分岐状であってもまたは線状であってもよく、かつ、トリブロック、テトラブロックまたは多重ブロックであってよい。
【００１６】
前記共重合体は、次の一般式：Ｓ−ＥＢ−Ｓ（１）または（Ｓ−ＥＢ）ｎＸ（２）［式中、Ｓはそれぞれ独立して主にスチレンのポリマーブロックであり、ＥＢは、少なくとも８０％、好ましくは少なくとも９０％、さらに好ましくは９５％よりも高い水素添加率を有する、主にブタジエンの水素化ポリマーブロックであり、式中、ｎは２以上の整数であり、Ｘはカップリング剤の残基である］によって表される構造を持つ。
【００１７】
ポリマーブロックＳは、６，０００〜９，０００、好ましくは７，５００〜８，５００の範囲内の見掛け分子量を有する。
【００１８】
本発明によるブロック共重合体では、ＰＳＣは、全ブロック共重合体を基準として、１０〜２９重量％、好ましくは１７〜２４重量％の範囲内である。中央ブロック前駆体中の１，２−付加（ビニル含有量）は、６０〜８０％、好ましくは６５〜７５％の範囲内である。
【００１９】
本発明によるそれらの完全ブロック共重合体は、それぞれ、８０，０００〜１５０，０００、好ましくは１００，０００〜１２０，０００（Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，１３，２３５９（１９６９）にＪ．Ｒ．Ｒｕｎｙｏｎらによって記載された方法を使用した場合）の範囲内である全見掛け分子量（Ｍｗ、ゲル透過クロマトグラフィーによって決定され、ポリスチレンによって表されたもの）を有しているのが好ましい。
【００２０】
本発明によるブロック共重合体は、例えば、カップリング剤によるアニオン重合によって、あるいは逐次重合によって調製された、リビングジブロック共重合体のカップリングによって調製することができる。このうち、後者が好ましい。
【００２１】
カップリング剤と残存するリビングブロック共重合体の末端によるリビングジブロック共重合体のカップリングによって調製されたブロック共重合体は、同一のＳブロックを有する、少量の（すなわち、２０モル％未満、好ましくは１０モル％未満の）ジブロック共重合体を最終的に含む（モル％は、全ブロック共重合体の重量を基準とする）ことが理解されよう。
【００２２】
本発明の組成物に用いる好ましいブロック共重合体は、検出可能量のジブロック共重合体を全く含まない。
【００２３】
カップリング剤の例としては、二塩化スズ、二塩化モノメチルスズ、二塩化ジメチルスズ、二塩化モノエチルスズ、二塩化ジエチルスズ、三塩化メチルスズ、二塩化モノブチルスズ、二臭化ジブチルスズ、二塩化モノヘキシルスズ、および四塩化スズなどのスズカップリング剤、ジクロロシラン、モノメチルジクロロシラン、ジメチルジクロロシラン、ジエチルジクロロシラン、モノブチルジクロロシラン、ジブチルジクロロシラン、モノヘキシルジクロロシラン、ジヘキシルジクロロシラン、ジブロモシラン、モノメチルジブロモシラン、ジメチルジブロモシラン、四塩化ケイ素および四臭化ケイ素などのハロゲン化ケイ素カップリング剤、テトラメトキシシランなどのアルコキシシラン、ジビニルベンゼンおよびジビニルナフタリンなどのジビニル芳香族化合物、ジクロロエタン、ジブロモエタン、塩化メチレン、ジブロモメタン、ジクロロプロパン、ジブロモプロパン、クロロホルム、トリクロロエタン、トリクロロプロパンおよびトリブロモプロパンなどのハロゲン化アルカン、ジブロモベンゼンなどのハロゲン化芳香族化合物、ビスフェノールＡ（例えば、ＥＰＯＮ８２５（商標））のジグリシジルエーテルなどのエポキシ化合物、ならびに、安息香酸エステル、ＣＯ２、２−クロロプレンおよび１−クロロ−１，３−ブタジエンなどの他のカップリング剤が挙げられる。これらのうち、ＥＰＯＮ８２５、ジグリシジルエーテル、ジブロモベンゼン、テトラメトキシシランおよびジメチルジクロロシランが好ましい。
【００２４】
所望の量の１，２−付加を得るには、共役ジエン炭化水素のアニオン重合をジエチルエーテルまたはエチルグライム（１，２−ジエトキシエタン）などの構造変性剤により一般に調節する。米国再発行特許（Ｒｅ）第２７，１４５号（これは、参照により本明細書に組み込まれる）に記載されているとおり、ブタジエン重合体または共重合体の１，２−付加のレベルは、水素添加後のエラストマー特性に大きく影響する場合がある。ブタジエン重合体の１，２−付加は、上に記載されたように、顕著にかつ驚くほどにポリマーにさらに影響を及ぼす。また特に、最終溶液中に約３００ｐｐｍの１，２−ジエトキシプロパン（ＤＥＰ）が存在することにより、７８％（これは本発明の範囲内である）の１，２−付加が重合の間に達成される。
【００２５】
一般に、本発明で有用なポリマーは、−１５０℃〜３００℃の範囲内の温度で、好ましくは０℃〜１００℃の範囲内の温度で、適当な溶媒中、１種または２種以上のモノマーと有機アルカリ金属化合物とを接触させることによって調製することができる。特に効果的な重合開始剤は、一般式：Ｒｌｉ（式中、Ｒは、１〜２０個の炭素原子を有する、脂肪族炭化水素基、脂環式炭化水素基、アルキル置換脂環式炭化水素基、芳香族炭化水素基またはアルキル置換芳香族炭化水素基であり、このうちｓｅｃ−ブチルが好ましい）を有する有機リチウム化合物である。
【００２６】
適当な溶媒としては、前記ポリマーの溶液重合で有用なものが挙げられ、脂肪族炭化水素、脂環式炭化水素、アルキル置換脂環式炭化水素、芳香族炭化水素、およびアルキル置換芳香族炭化水素、エーテル、ならびにそれらの混合物が挙げられる。次いで、適当な溶媒としては、ブタン、ペンタン、ヘキサンおよびヘプタンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサンおよびシクロヘプタンなどの脂環式炭化水素、メチルシクロヘキサンおよびメチルシクロヘプタンなどのアルキル置換脂環式炭化水素、ベンゼンなどの芳香族炭化水素、トルエンおよびキシレンなどのアルキル置換炭化水素、ならびに、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテルおよびジ−ｎ−ブチルエーテルなどのエーテルが挙げられる。好ましい溶媒は、シクロペンタンまたはシクロヘキサンである。
【００２７】
最後に適用されたブロック共重合体中のＥＢブロックは、ポリスチレンブロックが水素化されていないか、または最高５％程度しか水素化されていないのに対し、少なくとも９５％程度まで選択的に水素化されているのが好ましいことが理解されよう。
【００２８】
これらのポリマーの水素添加は、ラネーニッケル、貴金属（白金およびパラジウムなど）、ならびに可溶性遷移金属触媒などの触媒の存在下で、水素添加をはじめとする種々の十分に確立されている方法によって実施することができる。用いることができる好適な水素添加方法としては、ジエンを含有するポリマーまたは共重合体をシクロヘキサンなどの不活性炭化水素希釈剤に溶解し、可溶性水素化触媒の存在下で、水素との反応によって水素化する方法である。かかる方法は、米国特許第３，１１３，９８６号、同第４，２２６，９５２号、および再発行特許第２７，１４５号（参照により本明細書に前記開示内容を組み込まれる）に記載されている。前記ポリマーは、ポリジエンブロック中の残りの不飽和含有量が、水素添加前のそれらの元の不飽和含有量の５重量パーセント未満、好ましくは１重量パーセント未満、さらに好ましくは可能な限りほぼ０パーセントである水素化ポリマーを産生するような方法で水素化される。米国特許第５，０３９，７５５号（参照により本明細書に組み込まれる）で記載されているようなチタン触媒もこの水素添加方法で用いることができる。
【００２９】
最後に適用された、選択的に水素化されたブロック共重合体もまた、線状ブロック共重合体の混合物、または線状ブロック共重合体および分岐状ブロック共重合体の混合物からなり得る。
【００３０】
本発明の組成物で用いるポリオレフィンはポリプロピレン（ＰＰ）またはポリエチレン（ＰＥ）が好ましい。
【００３１】
ポリオレフィンは、曲げ弾性率が３００ＭＰａ未満である（ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０に基づく）ランダムＰＰ共重合体が好ましく、最も好ましくは、曲げ弾性率が３００ＭＰａ未満である（ＡＳＴＭ  Ｄ−７９０に基づく）プロピレンとエチレンの共重合体である。
【００３２】
水素化ポリブタジエン（中央）ブロック相溶性樹脂は、相溶性Ｃ５炭化水素樹脂、水素化Ｃ５炭化水素樹脂、スチレン化Ｃ５樹脂、Ｃ５／Ｃ９樹脂、スチレン化テルペン樹脂、完全水素化または部分的水素化Ｃ９炭化水素樹脂、ロジンエステル、ロジン誘導体、およびそれらの混合物からなる群から選択することができる。これらの樹脂は、例えば、「ＲＥＧＡＬＩＴＥ」、「ＲＥＧＡＬＲＥＺ」、「ＥＳＣＯＲＥＺ」および「ＡＲＫＯＮ」の商標名で販売されている。特に好適な樹脂は「ＲＥＧＡＬＩＴＥ」Ｒ−１１２５である。前記コンパウンドは、５〜１０重量％の（中央）ブロック相溶性樹脂を含むのが好ましい。
【００３３】
また、本発明の別の態様が、上記で定義した組成物の加工により得られた、単層フィルムまたは多層フィルムによって形成されることは理解されよう。
【００３４】
本発明のさらなる態様は、単層フィルムまたは多層フィルムの製造用組成物に用いる特定のブロック共重合体により形成される。
【００３５】
本発明の組成物は、所望であれば、可塑剤を含んでいてもよい。しかし、可塑剤は流動する傾向にあるので、通常、可塑剤を含むことは回避されている。
【００３６】
別の成分は、本発明による組成物に加えることができる。例えば、加工助剤、すなわち、酸化防止剤および他の安定化剤とともに着色剤を添加し、熱、光および加工または保存によって引き起こされる分解からコンパウンドを保護することができる。
【００３７】
組成物の調製
本発明のコンパウンドの調製方法は特に限定されない。したがって、機械的混合方法（例えば、適切な混合要素を備えたバンバリーミキサーまたは二軸押出機）などの任意の方法を用い、それによって成分の十分な混合物を得ることができる。
【００３８】
組成物の利用
本発明による組成物は、例えば、単層フィルムまたは多層フィルムを調製するための押出し加工で用いることができる。
【００３９】
下記の実施例および比較例を参照することにより、以下に本発明をより詳細に記載する。しかし、本発明はこれらの実施例にのみ限定されるものではない。ところで、下記の実施例で用いる「部（ｐａｒｔまたはｐａｒｔｓ）」および「％」のすべての表示は、特に記載がない限り、重量部および重量パーセントを意味する。物性の測定は、下記の方法に従って行った。
【００４０】
試験方法
・溶融流れ速度（ＭＦＲ）：ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−９５（２３０℃、２．１６ｋｇ）
・ＡＳＴＭ  Ｄ８８２−８１に基づく引張特性（フィルム上で試験した特性）
【００４１】
【表１】
2005516099.tif 000002
【００４２】
（実施例１〜３）
本発明による組成物は、Ｌ／Ｄが４９である２５ｍｍのＷｅｒｎｅｒ＆Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ社製ＺＳＫ２５同時回転（ｃｏ−ｒｏｔａｔｉｎｇ）二軸押出機で調製した。表１の成分をＰａｐｅｎｍｅｉｅｒ社製の密閉式混合機で表２に示す量に従って予備混合し、１つの供給口に供給した。水浴中でストランドを冷却し、ストランドカッターを用いて粉砕化した。これらのコンパウンドをＰｌａｓｔｉｋ  Ｍａｓｃｈｉｎｅｂａｕ装置でのインフレーションに用いた。（成分は、インフレーションラインの供給系に直接供給してもよい。）
【００４３】
表２には、１ｍｍのダイギャップを備えたエクストルーダーを使用し、ブローアップ比２．４で生産された、単層インフレーションフィルム（２×１５μｍ厚）の特性を記載している。
【００４４】
結論
これらの配合物はすべて単層フィルムへ首尾良くインフレーションし得る。これらのフィルムは引張グラフ中に降伏点がないのに対して、純粋なＡｄｆｌｅｘ  Ｑ１００Ｆフィルムは降伏点がある。さらに、実施例２は、低異方性とともに良好な機械的特性を有しており、それは、食品包装フィルムなどの、フィルムが２方角に引っ張られるような用途に有利である。
【００４５】
また、単層フィルムは、実施例４および比較例Ａおよび比較例Ｂに記載されているとおり、ポリオレフィンまたはＥＶＡポリマーの外層と組み合わせるサンドイッチフィルム中のコアとして都合よく用いることができることが理解されよう。
【００４６】
【表２】
2005516099.tif 000003
【００４７】
（実施例４）
３０ｗｔ％のブロック共重合体Ｂ（本発明による）、５０ｗｔ％のランダムポリプロピレン、および２０ｗｔ％のＡＲＫＯＮ  Ｐ１２５（水素化ポリブタジエンブロック相溶性樹脂）を含む組成物は、エクストルーダーにて成分を混合することにより調製した。
【００４８】
インフレーションフィルム装置により、ＥＶＡポリマーの２つの外層と前に記載した組成物の１つのコア層を有する多層フィルムを製造した。
【００４９】
前記の３つの層の比は、１：１．５：１であった。
【００５０】
製造されたフィルムは、厚さが１１ミクロンであり、次の機械的特性を示した。
【００５１】
【表３】
2005516099.tif 000004
【００５２】
したがって、前記フィルムは、低レベルの異方性とともに高い引張強さを示した。
【００５３】
（比較例Ａおよび比較例Ｂ）
同様に、ＥＶＡポリマーの２つの外層と、下に記載したとおりの組成物から得られた１つのコア層を有する、３層フィルムを同一の条件下で調製した。
【００５４】
ランダムＰＰ                                      ５０ｗｔ％
Ａ    ＫＲＡＴＯＮ  Ｇ−１６５７ブロック共重合体        ３０ｗｔ％
ＡＲＫＯＮ  Ｐ１２５樹脂                          ２０ｗｔ％
および
Ｂ    ＫＲＡＴＯＮ  Ｇ  １６５７ブロック共重合体        ３０ｗｔ％
ＡＤＦＬＥＸ  Ｑ１００Ｆ樹脂                      ７０ｗｔ％
厚さ１１ミクロンである、製造された両フィルムの機械的特性を下に記載した。
【００５５】
【表４】
2005516099.tif 000005
【手続補正書】
【提出日】平成16年4月1日(2004.4.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一般式：Ｓ−ＥＢ−Ｓ（１）または（Ｓ−ＥＢ）ｎＸ（２）
［式中、Ｓはそれぞれ独立して主にスチレンのポリマーブロックであり、ＥＢは主にブタジエンの水素化ポリマーブロックであり、ｎは２以上の整数であり、Ｘはカップリング剤の残基である］
によって表される分子構造を有し、１０〜２９ｗｔ％、好ましくは１７〜２４ｗｔ％の範囲内のポリスチレン含有量を有し、見掛け分子量が６，０００〜９，０００の範囲内のポリスチレンブロック（Ｓ）を有し、ポリブタジエンブロック（ＥＢ）の前駆体中に６０〜８０％（モル／モル）の範囲の１，２−付加率（ビニル含有量）がある見掛け分子量が８０，０００〜１５０，０００の範囲内の完全ブロック共重合体を有し、この場合、前記ブロックＥＢが少なくとも８０％、好ましくは少なくとも９０％の水素添加率を有し、ジブロックＳ−ＥＢが最高２０モル％、好ましくは最高１０モル％の含有量で場合によっては生じる、５〜４０ｗｔ％のスチレン系ブロック共重合体と、
少なくとも４０ｗｔ％量のポリオレフィンと、
場合によっては、水素化ポリブタジエンブロックと相溶性である０〜２５ｗｔ％量の樹脂と
を含む（上記では、重量パーセントはすべて、完全な組成物の重量を基準とする）、食品包装用途用の単層フィルムまたは多層フィルムの製造に用いる組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の組成物をベースとした少なくとも１つの層を含む単層フィルムまたは多層フィルム。
【請求項３】
ｉ．ポリスチレン含有量（ＰＳＣ）が１７〜２４ｗｔ％であり、
ｉｉ．スチレン系ブロック共重合体が、一般式：Ｓ−ＥＢ−Ｓ（１）または（Ｓ−ＥＢ）ｎＸ（２）［式中、Ｓはそれぞれ独立してスチレンのポリマーブロックであり、ＥＢはブタジエンの水素化ポリマーブロックであり、ｎは２以上の整数であり、Ｘはカップリング剤の残基である］で表される分子構造を有し、
ｉｉｉ．ポリスチレンブロック（Ｓ）の見掛け分子量が７，５００〜８，５００の範囲内であり、
ｉｖ．完全スチレン系ブロック共重合体の見掛け分子量が８０，０００〜１５０，０００の範囲内であり、
ｖ．ポリブタジエンブロック（ＥＢ）の前駆体中の１，２付加率（ビニル含有量）が６０〜８０（モル／モル）の範囲内であり、
ｖｉ．ブロックＥＢが少なくとも８０％、好ましくは少なくとも９０％の水素添加を有し、
ｖｉｉ．ジブロックＳ−ＥＢの含有量が、全ブロック共重合体量を基準として、場合により、最高２０モル％、好ましくは最高１０モル％である
スチレン系ブロック共重合体。
【国際調査報告】
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