(57)【要約】本発明は、触媒（１１）と、熱交換器エレメント（１０）に供給された触媒処理すべき第２媒質と熱交換するために第１媒質を供給する導入口（１２）を有する、相互接続された複数のプレート熱交換器エレメント（１０）とを含む、プレート熱交換器中で触媒反応を行う装置および方法に関する。熱交換器エレメント（１０）は、成形加工した第２プレート（１７）に接続された、成形加工した第１プレート８１６）を含み、導入口（１２）を経由して第１媒質に接触可能な空隙（１８）をプレート間に形成し、第１媒質が熱交換器エレメント（１０）の内部および熱交換器エレメントの面を横断して配置されたアパーチャ（１４）を通過して流れることができ、アパーチャを通って少なくとも第２媒質が触媒（１１）に接して流れることができ、かつ熱交換器エレメントに流れる第１媒質と熱交換することができる。触媒は相互接続された熱交換器エレメント（１０）の間に配置される。また、本発明はその装置を製造する方法に関する。
2005503258.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒（１１）と、熱交換器エレメント（１０）に供給された触媒処理すべき第２媒質と熱交換を行うための第１媒質を供給する導入口（１２）を有する相互接続された複数のプレート熱交換器エレメント（１０）とを備えるプレート熱交換器中で触媒反応を行う装置であって、
前記熱交換器エレメント（１０）は、成形加工した第２プレート（１７）に接続された成形加工した第１プレート（１６）を含み、前記導入口（１２）を経由して前記第１媒質に接触可能な空隙（１８）を前記プレート間に形成し、前記第１媒質は、前記熱交換器エレメント（１０）の内部を流れることができ、
前記触媒（１１）は、相互接続された前記熱交換器エレメント（１０）の間を前記第２媒質が通過するときに前記第２媒質に接触可能に配置され、
前記熱交換器エレメント（１０）は、前記熱交換器エレメントの面を横断して配置された複数の貫通アパーチャ（１４）を含み、アパーチャを通って少なくとも前記第２媒質が前記触媒（１１）とぶつかるため、やよび前記熱交換器エレメントに流れる前記第１媒質と熱交換するために流れることができることを特徴とする装置。
【請求項２】
前記熱交換器エレメント（１０）は、対向する窪み（１９）を含み、その窪み（１９）の中に前記アパーチャ（１４）が前記アパーチャ（１４）の周辺を囲んでスリット（２０）を形成するように配置されることを特徴とする請求項１に記載の装置。
【請求項３】
前記熱交換器エレメントは、前記媒質の好ましい流れと好ましい熱伝達を得るために、前記プレート（１６、１７）の表面に配置されたジグザグパターン（１５）を含むことを特徴とする請求項２に記載の装置。
【請求項４】
前記熱交換器エレメント（１０）が、溶射によって前記触媒を含む触媒活性層でコーティングされることを特徴とする請求項２に記載の装置。
【請求項５】
溶射によって前記触媒をコーティングした触媒網構造体が、前記熱交換器エレメント（１０）の間に配置されることを特徴とする請求項２に記載の装置。
【請求項６】
前記プレート（１６、１７）が、前記プレート（１６、１７）を接続しシールするために、前記プレート（１６、１７）の周辺に沿って配置された半田（２１）によって相互接続されることを特徴とする請求項２に記載の装置。
【請求項７】
前記熱交換器エレメント（１０）は、前記空隙（１８）に接続して配置された導出口（１３）を含み、前記第１媒質が前記空隙（１８）からそこを通って流れることができることを特徴とする請求項６に記載の装置。
【請求項８】
前記半田（２１）が、そのシール用にスリット（２０）の中と、前記導入口（１２）および導出口（１３）の周りに配置され、前記空隙（１８）を前記アパーチャ（１４）から分離することを特徴とする請求項７に記載の装置。
【請求項９】
前記スリット（２０）が、前記空隙（１８）を前記アパーチャ（１４）に接続するように配置され、二次反応媒質を触媒処理すべき前記第２媒質の流れに供給することができることを特徴とする請求項６に記載の装置。
【請求項１０】
複数の熱交換器エレメント（１０）が、前記導入口（１２）に接続された少なくとも１個の集合入口を経由して相対距離で接続されることを特徴とする請求項２に記載の装置。
【請求項１１】
複数の熱交換器エレメント（１０）が、断熱およびシールを有するハウジング（２２）中に配置されることを特徴とする請求項１０に記載の装置。
【請求項１２】
前記触媒が、前記熱交換器エレメント（１０）中のポリマー膜（２６）に配置された触媒電極として設計され、燃料電池を形成することを特徴とする請求項２に記載の装置。
【請求項１３】
前記装置は、導入口によって１つおきに熱交換器エレメント（１０）と接続している酸素／空気用の第１の入口（２７）と、導入口によって１つおきに熱交換器エレメント（１０）と接続している水素ガス用の第２の入口（２８）とを含み、その結果、ガス（それぞれ水素ガス、および酸素／空気）が前記スリット（２）を流れて前記触媒と接触することを特徴とする請求項１２に記載の装置。
【請求項１４】
触媒（１１）と、熱交換器エレメント（１０）に供給された触媒処理すべき第２媒質と熱交換するための第１媒質を供給する導入口（１２）を有する相互接続された複数のプレート熱交換器エレメント（１０）とを備えるプレート熱交換器中で触媒反応を行う方法であって、
前記第１媒質を前記導入口（１２）を経て前記熱交換器エレメント（１０）内部の空隙（１８）に送るステップであって、前記第１媒質が前記熱交換器エレメントに沿う流れ方向に流れることができるステップと、
前記第２媒質を、前記第１媒質との熱交換のために前記熱交換器エレメント（１０）と接触させるステップと、
前記第２媒質を前記熱交換器エレメント（１０）の表面に配置されたパターンによって、前記熱交換器エレメントの前記表面に分配するステップと、
前記第２媒質を、前記熱交換器エレメント（１０）中に配置された窪み（１９）に、前記窪み内に配置されたアパーチャ（１４）を通して、および前記窪みと前記アパーチャによって形成されたスリット（２０）を通して、前記第１媒質の流れ方向を横断する流れ方向で導くステップと、
前記第２媒質の触媒反応または変換のために、前記第２媒質を前記触媒（１１）に接触させるステップと、
上記プロセスを繰り返すステップと
を含むことを特徴とする方法。
【請求項１５】
前記第１媒質は、半田（２１）によって前記スリット（２０）を通過することを妨げられることを特徴とする請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記第１媒質は、前記熱交換器エレメント（１０）の前記空隙（１８）を通って導出口（１３）に導かれ、前記第１媒質を前記熱交換器エレメント（１０）から取り除くことができることを特徴とする請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
二次反応媒質が、前記導入口（１２）を通って前記空隙（１８）に供給され、前記スリット（２０）を通って触媒処理すべき前記第２媒質の流れに緩やかに供給されることを特徴とする請求項１４に記載の方法。
【請求項１８】
触媒（１１）と、熱交換器エレメント（１０）に供給された触媒処理すべき第２媒質と熱交換するための第１媒質を供給する導入口（１２）を有する相互接続された複数のプレート熱交換器エレメント（１０）とを備える触媒作用プレート熱交換器を製造する方法であって、
第１プレート（１６）と第２プレート（１７）とをプレス成形して、前記プレート（１６、１７）の表面に接して流れる媒質を分配するパターンを形成し、射出部のパターンを形成し、前記射出部にアパーチャ（１４）を形成し、および前記導入口（１２）を成形すること、
半田によって前記プレート（１６、１７）を互いに連結し、熱交換器エレメント（１０）を形成し、ここで、前記第１プレート（１６）の前記射出部が前記第２プレート（１７）の前記射出部に向かって配置され、前記熱交換器エレメント（１０）内で対向する窪みを形成し、および前記アパーチャ（１４）の周辺にスリット（２０）と空隙（１８）と、前記第１媒質が前記導入口（１２）を通過できる空隙（１８）を形成すること、
前記熱交換器エレメント（１０）の面を横断して前記アパーチャ（１４）を配置し、ここで、前記第２媒質が、前記熱交換器エレメント中を流れる第１媒質の流れ方向を横断する方向に前記熱交換器エレメント（１０）を通って流れることができること、
複数の熱交換器エレメント（１０）を適切な相対距離に配置し、前記導入口（１２）によって互いに連結すること、および
前記第２媒質が相互接続された前記熱交換器エレメント（１０）の間を通過するとき接触できるように前記触媒（１１）を配置すること
を特徴とする方法。
【請求項１９】
前記触媒（１１）が溶射プロセスで付着されることを特徴とする請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記触媒が網構造体上に配置され、その網構造体が前記熱交換器エレメントの間に配置されることを特徴とする請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記触媒（１１）が、前記熱交換器エレメント（１０）の表面に触媒活性層として配置されることを特徴とする請求項１９に記載の方法。
【請求項２２】
前記半田が前記プレート（１６、１７）の間に配置され、その後前記プレートを対で成形して加熱し、その結果、前記半田が前記プレート（１６、１７）の周辺に、また前記アパーチャ（１４）の周辺の周りの前記スリット（２０）内に毛細管力で配置され、前記スリット（２０）を封鎖し、前記プレート（１６、１７）を連結することを特徴とする請求項１９に記載の方法。
【請求項２３】
前記プレート（１６、１７）が周辺で半田付けされることを特徴とする請求項１９に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プレート熱交換器の中で熱交換を行う装置および方法に関する。この種の熱交換器は、ガスや液体などの媒質の熱交換に関連してしばしば使用される。通常見られるこの種の熱交換器は、熱交換する媒質を実質上分離する連結した波板またはパターン形成したプレートを含む。さらに本発明は、装置を流れる媒質の触媒反応と熱交換を同時に行う装置および方法に関する。また、本発明はその装置を製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
金属プレートに適切な波型を付け、またはパターン形成し、次いで半田付けプロセスによって相対的な距離で互いに連結し、プレート熱交換器を得ることができるのは広く知られている。一般に見られるこの種の熱交換器は熱交換すべき媒質のための導入口と導出口をさらに含む。この種の熱交換器ユニットにおける流れ方向はプレートに沿っていて、好ましい熱効率を得ることができる。したがって、従来技術のプレート熱交換器は、第１の媒質が金属プレートの一方の側に沿って流れ、第２の媒質がその反対側を流れるように配置されている。
【０００３】
従来技術の熱交換器の問題の１つは、その構造により、触媒機能を実施する際に難点が生じることである。これを可能にするために、高温環境中で実施される半田プロセスの前に、触媒を金属プレートの表面に付着しなければならない。これによって触媒は熱焼結と蒸発の結果破壊されることになる。ただし、プレート熱交換器の導入口および導出口の中に触媒要素を導入することができるが、これは触媒と熱交換器の間の密接な接続を損なってしまう。
【０００４】
それらの触媒熱交換器の他の問題は温度制御がより難しいことであり、触媒熱交換器内の温度が変動する。
【０００５】
また、チューブに触媒をコーティングし、触媒チューブ熱交換器エレメントを得ることができる。しかし、チューブ熱交換器はプレート熱交換器のように小型構造にできず、これは大きな欠点である。
【０００６】
さらに、二次成分を徐々に混合する必要のあるときに、従来技術の触媒熱交換器の１つの問題が生じる。従来の装置ではチューブとターボ装置の複雑なシステムがこの混合を達成するために用いられる。その構造の１つの欠点は、それらが扱いにくく、非効率的であり、高価なことである。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の一目的は、従来技術の触媒熱交換器の上記の欠点および問題を取り除くことである。本発明による装置は好ましい温度制御と熱交換を備える効率の高い触媒プレート熱交換器を提供する。本発明のいくつかの実施形態によって、二次反応媒質の効率的で緩やかな混合が行われる。本発明の追加の目的は触媒反応と熱交換を同時に行う効率的な方法を提供することである。本発明のさらに他の目的は本発明によるそれらの装置を製造する方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明による装置は、触媒で処理すべき媒質が熱交換器エレメントを貫通して流れ、一方熱交換媒質が熱交換器エレメントの内部を流れるように設計された、複数のプレート熱交換器エレメントを含むことができる。熱交換器エレメントは、流れ特性と熱交換を向上させるための、例えば適切なジグザグパターンを配置したプレートを含み、また、適切な密集度の貫通アパーチャのパターンを含む。さらにプレートを成形して、アパーチャに接続する熱交換器の窪みを形成する。プレートは射出部を設けることができ、その射出部にアパーチャが配置される。プレートは対で適切に配置され、第１のプレートの射出部が第２のプレートの射出部に向けられる。プレートの射出部は熱交換器エレメントの窪みを形成する。したがって、プレート間の距離はアパーチャの周囲でより短く、アパーチャの周辺でスリットが形成される。プレートは半田プロセスによって対で連結され、半田が毛細管力でスリットの中に引き寄せられてアパーチャの周辺をシールし、それぞれ側部に沿ってプレートを連結することができる。半田として銅またはニッケルを使用するのが好ましい。熱交換器の媒質はプレートに形成された別々の出入口を通って送入および排出される。プレート材料は成形可能であるので、適切なジグザグパターンおよびアパーチャのパターンを得ることができる。この場合、材料は腐食性媒質に対して耐性があり、好ましい耐熱特性を有する。適切な材料の例はステンレススチール、またはクロム、ニッケルもしくはアルミニウムを含有する鋼（例えばカンタル）である。
【０００９】
熱交換器エレメントを導入口と導出口によって連結することによって、触媒的に処理すべき媒質が熱交換器エレメントを貫通して流れることができるのと同時に、熱交換器媒質の流れによって要素を加熱／冷却することのできる熱交換器構造が得られる。触媒活性を得るために、熱交換器エレメントは好ましくは溶射を含む方法によって触媒層でコーティングすることができる。別法として、熱交換器エレメントの間に、触媒でコーティングした網状構造体を配置することができ、伝導と輻射によって熱的な接触を行う。
【００１０】
多くの触媒反応の収率は、触媒ベッドの大きな温度勾配のため不十分であることが一般に知られている。従来の触媒ベッドでは熱を容易に導入しまたは取り去ることが不可能であり、触媒を十分使用できない。吸熱反応の場合（例えば蒸気改質）、従来のベッドは過冷され、反応が停止する。極端な発熱反応の場合（例えば触媒酸化）、従来のベッドでは暴走プロセスになり、触媒が不活性化し、選択性が不十分になる。
【００１１】
本発明によって、軸および放射方向の温度勾配を防ぐことができると同時に、触媒の温度を予め定めた制御可能なレベルに保つことができる。熱交換器エレメントのアパーチャのパターンは異なる種類および異なる密集度に設計して、特定の用途に適した流れ特性と熱交換特性を提供することができる。
【００１２】
本発明の特定の実施形態によれば、熱交換器エレメントのプレートは周辺でのみ半田付けされる。これによって浅いスリットがアパーチャの周辺に沿って形成され、触媒処理すべき媒質に二次反応媒質を効率よく供給することができる。二次媒質はここへ熱交換器エレメントの導入口を経由して供給され、導出口は封鎖／撤廃される。スリットを通って流れる二次反応媒質をアパーチャの中の触媒処理すべき媒質に高速で供給することによって、マクロ的かつミクロ的なレベルで好ましい混合が得られる。周辺で半田付けされたこの型の要素は、二次反応媒質を触媒リアクターを通して供給する新しい可能性を与える。可能な用途の１つの例は緩やかな燃焼であり、空気は触媒ベッドに沿って異なる位置から供給される。周辺で半田付けされたこの型の要素の他の用途は燃料電池に関するものであり、要素は伝導体、ガス分配プレート、および電極の組合せ体として働くことができる。
【００１３】
詳細な試算と設計の研究によって、媒質が横断して流れることのできるプレート熱交換器エレメントが得られることが判明した。その結果、プレート熱交換器エレメントを容易に触媒リアクターと互いに連結でき、同時に、特に好ましい温度制御が得られる。触媒処理すべき媒質が触媒を通って流れることで、それを高い効率で用いることができ、明らかに構造および経済上の利点が得られる。熱交換媒質は熱交換器エレメントの内部を流れ、触媒処理すべき媒質を横切る方向に流れる。熱の交換は、アパーチャの中および表面で対流によって、また、触媒と熱交換器表面の間を伝導と輻射によって行われる。試算では、触媒と熱交換器表面の間の温度差は、極端な発熱反応の場合でも数℃に制限されることが判る。
【００１４】
周辺で半田付けしたこの型のプレート熱交換器エレメントは、二次成分を緩やかに混合するという、触媒処理上の大きな他の問題を解決するのに用いることができる。従来のリアクターでは、チューブとターボ装置の複雑なシステムがこの混合を行うために用いられる。これらの構造は扱い難く、非効率的で高価である。周辺で半田付けした熱交換器エレメントは、アパーチャの周辺に沿って狭いスリットが得られるように設計することができる。二次反応媒質を導入口に供給し、導出口を封鎖／撤廃することによって、二次反応媒質をスリットの中に高速で通過させ、非常に好ましい混合と均質な処理が行われる。それらの熱交換器エレメントを直列に配置することによって、二次反応媒質を除々に導入することができ、これは、例えば緩やかな燃焼、炭化水素の部分酸化または一酸化炭素の選択的酸化において有利である。二次反応媒質は、アパーチャのスリットにそれを供給する前にさらに熱交換される。
【００１５】
要約すれば、本発明は触媒処理の分野における、今までに制約のあった２つの主要な問題を解決する。
【００１６】
ａ）本発明は非常に好ましい温度制御を提供し、触媒の性能を活性、選択性、および耐久性に関して最大に用いることができる。
【００１７】
ｂ）本発明は二次反応媒質を除々に導入する、容易で効率的な方法を提供することができ、まったく新しい処理を可能にする。
【００１８】
本発明を例示的な実施形態を用い、また付随する図面を参照して説明する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
図１を参照すると、熱交換器エレメント１０が示されており、その間に熱交換反応を形成する触媒１１が配置されている。触媒１１をその間に配置して備える複数の熱交換器エレメント１０は、必要とされる要件に応じて配置することができる。図において、距離、寸法および比率は発明の簡明化と理解を高める目的に適合したものになっている。したがって、距離、比率および寸法は必ずしも実際と一致しない。例えば、図１において交換器エレメントと触媒の間の距離は実際の装置よりも大きい。
【００２０】
示された実施形態において、熱交換器エレメント１０はほぼ長方形である。実際の用途および他の状況によって適切に他の設計を用いることもできる。熱交換器エレメント１０は少なくとも第１の媒質のための導入口１２と導出口１３とを含み、第１の媒質は導入口を通って矢印Ａの方向へ熱交換器エレメント１０に流入し、導出口１３を通って矢印Ｂの方向へ流出することができる。また、流れ方向は逆であることもできる。第１の媒質は第２の媒質と熱交換すべき熱交換媒質であることが適している。第２媒質は本発明による装置の中で触媒処理される媒質であり、第１媒質と熱交換が行われる。示された実施形態において、導入口１２は熱交換器エレメント１０のほぼ角に配置され、導出口１３は熱交換器エレメント１０の伸延した反対側のほぼ角に配置される。導入口１２と導出口１３は従来通りに設計することができる。
【００２１】
熱交換器エレメント１０は複数の貫通アパーチャ１４の形で複数の貫通案内（lead-through）をさらに含む。アパーチャ１４は熱交換器エレメント１０の面を横断して伸延する。アパーチャ１４は、少なくとも第２の媒質を熱交換器エレメント１０を貫通して例えば矢印Ｃの方向に導くようになっており、第２媒質が熱交換器エレメント１０の一方の側からその反対側へ通過することができる。すなわち、熱交換器エレメント１０は、熱交換器エレメント１０の面を横断して配置された貫通アパーチャ１４を含み、そこを通って少なくとも第２媒質が、熱交換器エレメント１０を流れる第１媒質と熱交換するために、触媒１１に向かって流れることができる。アパーチャ１４は適切な密集度で配置される。アパーチャ１４のパターンを、位置、形状、直径、密集度などに関して多くの異なるやり方で形成することが可能である。ある場合には、熱交換器エレメント１０の全体をそれらのパターンで覆うことができるが、他方、他の用途では、アパーチャ１４は流れの混合／再分配を増やすために熱交換器エレメント１０の一部にのみ形成される。
【００２２】
熱交換器エレメント１０はジグザグパターン１５を熱交換器エレメント１０の表面にさらに含み、流れ特性と熱伝達を改善する。したがって、ジグザグパターン１５は、熱交換器エレメント１０の表面を流れる媒質を表面全体に分配するように設計される。
【００２３】
また、図２を参照すると、熱交換器エレメント１０は対で配置された対向する相互接続プレート１６、１７を含む。熱交換器エレメント１０は、成形加工した第２プレート１７に接続する成形加工した第１プレート１６を含んで、第１媒質が導入口１２を通って到達できる空隙１８を形成し、第１媒質が熱交換器エレメント１０の中を流れることができる。適切な形状またはアパーチャ１４、およびジグザグのパターン１５を得るために、プレート１６、１７を成形する。プレート１６、１７は適切な厚さの適切な材料で形成される。プレート材料は適切なジグザグパターンとアパーチャを得るためにプレス成形可能である。材料はステンレススチールであることが好ましいが、腐食に対して高い耐久性を備える材料を用いることもでき、鉄、クロム、アルミニウム、ニッケルまたは類似の金属などをそれぞれ含む、高い耐熱性を備える材料を用いることもできる。プレート１６、１７の厚さは必要なプレス深さによるが、好ましくは約０．１から１．０ｍｍである。
【００２４】
空隙１８はプレート１６、１７の間に形成され、その空隙１８を通って媒質が流れることができる。示された実施形態において、空隙１８は、空隙１８の外側の熱交換器エレメント１０の表面を熱交換器エレメント１０のアパーチャ１４を通って矢印Ｃの方向に流れる第２媒質の熱を交換するために、第１媒質が導入口１２から空隙１８を通り、導出口１３を経て流出できるようになっている。
【００２５】
熱交換器エレメント１０は、各アパーチャ１４の周囲に対で対向して配置された窪み１９を含み、その窪みは、熱交換器エレメント１０の中に没するように設計され、アパーチャ１４の周辺にスリット２０を形成する。プレート１６、１７は、熱交換器エレメント１０の中にアパーチャ１４と接続する窪み１９を得るように成形される。プレート１６、１７には射出部が設けられ、その射出部にアパーチャが配置される。プレート１６、１７は対で配置されるので、第１プレート１６の射出部が第２プレート１７の射出部に向き合う。プレートの射出部は熱交換器エレメント１０の窪み１９を形成する。したがってプレート１６、１７の間の距離は窪み１９でより短く、アパーチャ１４の周りにスリット２０を形成する。窪み１９がアパーチャ１４よりも大きいのが適切である。示された実施形態において、窪み１９とアパーチャ１４はほぼ円形であり、窪み１９はアパーチャ１４よりも大きな直径を与えられる。アパーチャ１４は窪み１９のほぼ中心に位置する。スリット２０はプレートをプレス成形するときにプレートの接触領域の間に形成するのが適切である。
【００２６】
図２の実施形態において、スリット２０は半田２１によって封鎖され、媒質が空隙１８とアパーチャ１４の間を通過するのを防ぐ。また、半田２１はプレート１６、１７を互いに連結する。プレス成形の前に、プレート１６、１７と同じパターンを得るように適切な品質の半田がプレート１６、１７の間に位置することが好ましい。半田として銅またはニッケルベースの合金を使用するのが好ましい。形成された構造体を次いで真空または保護ガスの中で加熱し、半田は毛細管力によってすべてのスリット２０の中、およびプレート１６、１７それぞれの周辺に沿って導入口および導出口１２、１３の周りへ引き寄せられてシールする。このようにして、熱交換器エレメント１０は要素を貫通するアパーチャ１４を備えて形成され、触媒処理すべき第２媒質が通過することができる。したがって図２は、半田プロセスの結果、アパーチャ１４のスリット２０がどのように半田２１でシールされたかを示す拡大図である。
【００２７】
図３を参照すると、本発明による熱交換器エレメント１０の他の実施形態が示されている。この他の実施形態によれば、熱交換器エレメント１０は周辺で半田付けされ、スリット２０はアパーチャ１４で開いたままになっている。したがって、二次反応媒質は空隙１８からスリット２０を通って第２媒質中に流れることができる。二次反応媒質の流れ方向は図３中では矢印Ｄで示されている。二次反応媒質は熱交換器エレメントに導入口１２を通って導入されることが適切である。スリットの高さはプレス成形に伴って変化させることができる。導出口１３を封鎖／撤廃することによって、二次反応媒質は、アパーチャ１４を通過する流れの中にスリット２０を介して通される。これによって二次反応媒質の均一でほとんど均質な混合がもたらされる。この型の複数の熱交換器エレメント１０を直列に配置することによって、二次反応媒質の緩やかな混合が得られ、これはまったく新しい可能性を提供するものである。
【００２８】
図４は、本発明の一実施形態による触媒１１を備える熱交換器エレメント１０を示す。熱交換器エレメント１０は熱交換器エレメント１０の表面に配置された触媒層を含み、そこを少なくとも第２媒質が流れる。したがって、触媒１１はプレート１６、１７の表面に配置され、その中にアパーチャ１４のオリフィスが配置されている。熱交換器エレメント１０は、第１媒質が触媒でコーティングされた表面に接して流れ、触媒反応または変換、および熱交換器エレメント１０中を流れる第１媒質と熱交換を行うように配置される。次いで第２媒質はアパーチャ１４を通って流れて追加の熱交換を行い、さらに触媒でコーティングされた追加の表面へ流れてさらに触媒反応または変換、および熱交換を行う。別法として、熱交換器エレメント１０は、二次反応媒質を導入するための開放スリット２０を備えて配置される。プレート１６、１７は溶射プロセスによって触媒１１をコーティングすることが好ましく、熱交換表面と触媒１１の間に好ましい熱的接触を得る。触媒層の厚さは２０μｍから５００μｍの範囲内であるのが好ましい。触媒１１は、熱交換器表面上に好ましくは溶射プロセスで直接設けることができる。
【００２９】
触媒活性網および触媒層として形成された多孔質セラミック触媒を製造するためのそのような溶射プロセスには、例えば、フレーム溶射、空気プラズマ溶射、高速溶射、デトネーション溶射、コロナブラッシング、保護ガスプラズマ溶射、真空プラズマ溶射、および表面コーティング用のレーザーベースの方法がある。網構造体（net structure）または表面は、任意の溶射プロセス、好ましくは火炎または空気プラズマ溶射によって、多孔質セラミック層がコーティングされる。
【００３０】
表面は溶射による熱形成プロセスによって多孔質セラミック層でコーティングされ、セラミック層は大きな孔の多孔質構造を有する。セラミック層を拡張する領域が前記大きな孔の中に堆積され、触媒活性材料が表面積拡張セラミック層に付着され、貴金属、金属酸化物またはその混合物が活性材料として使用される。
【００３１】
セラミック層は多くの材料から成ることができるが、ジルコニアまたはアルミナが好ましい。孔構造を強化し明確に画定するために、溶射による形成プロセスに使用する最初の材料に、可燃性成分（例えばポリマーと植物材料）を混合する。溶射形成に応じて、二相層の可燃性成分の燃焼が起こり、それによって明確に画定された孔構造が作られる。セラミック材料を溶射形成した多孔質の層の中に沈積することによって、セラミック層の比表面積（セラミック材料のｍ2／ｇ）が大きく拡張されるが、これは十分かつ適切な触媒活性を達成できるようにするために必要である。沈積されたセラミック相はいくつかの異なる材料から成ることができるが、アルミナ、シリカ、二酸化チタン、ジルコニアまたはこれらの混合物であるのが好ましい。また、表面積拡張層は溶射で形成された層の頂部に洗浄被覆（wash coat）として付着することもできる。溶射で形成された不均一な表面構造は洗浄被覆の有効な基礎となり、これはスリップキャスティング（slip casting）プロセスによって付着することができる。また、比表面積は、セラミック粉を溶射形成装置から生じる粒子ジェットに堆積することによって大きく拡張することができる。このために必要なことは、堆積されたセラミック粉が高い比表面積を有し、堆積が基板表面直近で行われることである。それによって、堆積された粉が大きな熱の影響を受けず、したがって比表面積を減少させる焼結プロセスを省くことができる。セラミック層は、方法１）直接溶射＋沈積による二次表面積拡張、または方法２）セラミック粉の同時堆積による溶射、または１）と２）の組合せ、続いて含浸プロセスで触媒活性材料をコーティングすることによって製造される。含浸の間に、セラミック層の多孔質構造体は活性成分を含む溶液で飽和され、成分は貴金属、遷移金属、またはこれらの混合物を含むことができる。含浸ステップの後、網構造体を乾燥し、次いで酸化または還元雰囲気中で加熱する。
【００３２】
図５を参照すると、本発明の一実施形態による触媒１１は、熱交換器エレメント１０の間に位置するように設計された触媒活性網構造体上に配置され、第１媒質および可能ならば二次反応媒質がそこを通って流れることができる。その触媒網構造体は熱交換器エレメントの間に配置されて、伝導と輻射による熱的な接触が得られる。触媒活性網には導入口１２と導出口１３に合致する開口を設けることが適切である。触媒活性網と熱交換表面間の比較的好ましい熱的な接触のため、恒温に近い状態が得られる。熱交換器エレメント１０の間の距離は複数の触媒活性網が取り付けられる寸法にすることが可能である。さらに、熱交換器エレメント１０間は装置の長さ方向に沿って変化することができる。用途に応じて、触媒１１は多くの材料を含むことができる。一般に、触媒１１は多孔質構造を含み、その表面積はアルミナ、シリカ、チタニアまたはゼオライトなどの適切なセラミック材料で拡張され、次いで貴金属、金属、金属酸化物またはその組合せなどの活性相でコーティングされる。触媒１１が網で支持される場合、網構造体は好ましくは溶射によって触媒層を設けた金属網、またはポリマー網から成ることができる。用途に応じて、網構造体は任意の多孔質性およびワイア直径にすることができる。
【００３３】
図６を参照すると、複数の熱交換器エレメント１０と触媒１１を有する触媒要素が直列に配置され、熱交換リアクターが得られる。触媒要素は、プレス成形、半田付けまたは溶接で導入口と導出口１２、１３によって接続される。触媒１１は、触媒活性網構造体の形で熱交換器エレメントの間に配置される。別法として触媒１１は触媒コーティングとして形成される。触媒１１が網構造体を含む場合、それらは後で熱交換器エレメント１０の間に導入することができる。次いで構造全体を構造体の周辺に沿ってシールと断熱を行うハウジング２２の中に置く。触媒処理すべき第２媒質は、矢印Ｅで示される装置の軸方向に導かれ、熱交換器エレメント１０の間の空隙に分配され、その空隙は触媒１１を含む。第２媒質はアパーチャ１４を経由して装置に導かれる。このようにして第２媒質は触媒１１と接触して触媒反応を行い、熱交換器エレメント１０と接触して熱交換を行う。第１媒質または熱交換媒質は、集合入口（combined inlet）２３を通って矢印Ｆの方向に導入され、導入口１２を通ってすべての熱交換器エレメント１０に平行に分配される。次いで第１媒質は、集合出口２４中を矢印Ｇの方向に導出口１３を通って導出される。
【００３４】
図７は、周辺で半田付けされた熱交換器エレメント１０が、どのようにリアクター構造体の中で用いられて、二次反応媒質が効率的かつ緩やかに流れの中に導入されるかの例を示している。図７の実施形態では、装置は直列に接続された複数の熱交換器エレメント１０を含む。熱交換器エレメント１０は、導入口１２に連絡している集合入口２３によって接続されており、そこを通って二次反応媒質を矢印Ｈの方向に導入し、熱交換器エレメント１０の空隙１８に分配することができる。さらに、断熱とシールを設けられたハウジング２２が熱交換器エレメント１０を取り囲む。図７の実施形態において、スリット２０は図３で説明したように開いている。二次反応媒質は集合入口２３の中へ導入され、直列に接続された、周辺の異なる位置で半田付けされた熱交換器エレメント１０に並列に分配される。二次反応媒質はアパーチャ１４のスリット２０中を通り、したがって、熱交換を行う間に同時に、アパーチャ１４を通過する矢印Ｉで示した流れと非常に効率的に混合される。このようにして二次反応媒質は装置の中を軸方向に流れる第２媒質の中へ導入される。
【００３５】
図８は、周辺で半田付けされた熱交換器エレメント１０が、どのように燃料電池の製造に用いられるかを示している。周辺で半田付けされた連続する熱交換器エレメント１０の間に、触媒電極２５とポリマー膜２６が配置される。触媒活性網構造体の触媒は、熱交換器エレメント１０と電気的に接続し、ポリマー膜２６とイオン的に接触していることが好ましい。他の実施形態では、熱交換器エレメント１０には網構造の代りに触媒層を設けることができる。その実施形態では、熱交換器エレメントはガス分配プレート、電極、および導体としても働く。
【００３６】
図８の実施形態において、装置は直列に接続された熱交換器エレメント１０を含む。装置は、導入口１２によって１つおきに熱交換器エレメント１０と接続している、酸素／空気用に配置された第１の入口２７と、導入口１２によって１つおきに熱交換器エレメント１０と接続している、水素ガス用の第２の入口２８をさらに含む。第１の入口２７は装置の一方の側に配置され、第２の入口２８は装置の反対側に配置され、酸素／空気が矢印Ｊの方向に導入され、水素ガスが矢印Ｋの方向に導入される。熱交換器エレメント１０は、上記のように空隙１８、アパーチャ１４、およびスリット２０を備えて配置される。さらに、熱交換器エレメント１０は導入口１２を有する側の反対側で封鎖され、熱交換器エレメント１０に導入された媒質がスリット２０だけを通過できる。すなわち、酸素／空気が熱交換器エレメント１０中を１つおきに一方向に流れ、水素ガスが残りの熱交換器エレメント１０中を１つおきに反対方向に流れてスリット２０を通過するように、熱交換器エレメント１０が配置される。ガス（それぞれ水素ガスと酸素／空気）は熱交換器エレメント１０のスリット２０を通って流れて触媒１１と接触し、水素ガスを水素イオンに分離する触媒反応が起き、これは次いでポリマー膜２６へ導かれ、酸素と再結合して水を生成する。酸素（空気）と水素ガスは、複数のユニットを直列に接続して得られる燃料電池スタックへそれぞれ交互に導入される。残りのガス（水素ガス、水蒸気、空気）は、矢印Ｌで示した熱交換器エレメント１０の周辺へ導出され、そこで収集される。連続している熱交換器エレメント間の電位差は、電流負荷のないときに約１Ｖである。熱交換器エレメントは直列に接続され、電位差の総計を電流の用途に用いることができる。この場合、熱交換器エレメントは非伝導性の結合材（例えばテフロン（登録商標））で接続され、要素のすべてが並列に結合されることを防止する。電気的結合材は図には示していないが、多くの異なる方法で形成することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】本発明の一実施形態による装置の俯瞰図である。
【図２】本発明の一実施形態による熱交換器エレメントのアパーチャを示す、熱交換器エレメントの原理的な断面図である
【図３】本発明の他の実施形態による熱交換器エレメントのアパーチャを示す、熱交換器エレメントの原理的な断面図である
【図４】本発明の一実施形態による触媒の設計を示す、熱交換器エレメントの原理的な俯瞰図である
【図５】本発明の他の実施形態による触媒の設計を示す、触媒網の原理的な断面図である
【図６】本発明による熱交換器エレメントを含む熱交換リアクターの概略図である。
【図７】周辺で半田付けした熱交換器エレメントを含むリアクターの構造の概略図である。
【図８】本発明に基づく燃料電池要素の概略図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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