(57)【要約】【課題】  本発明の組成物は超小型電子技術産業における接着剤として有用である。特に、発明のフィルム接着剤は、接着強度を妥協することなしに、きわめて薄いボンドラインで、微細電子部品アセンブリを製造するのに使用することができる。【解決手段】  本発明によれば、少なくとも１つのエチレン性不飽和単位を有する少なくとも１種のマクロモノマーと、この少なくとも１つのマクロモノマーと共硬化可能な少なくとも１種の熱可塑性エラストマーと、少なくとも１種の硬化開始剤を有するフィルム接着剤組成物、およびそれを用いた方法が提供される。【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１種の熱可塑性エラストマーと、少なくとも１つのエチレン性不飽和単位を有する少なくとも１種のマクロモノマーと、少なくとも１種の硬化開始剤を有し、
前記マクロモノマーが、マレイミド類、ナジイミド類、イタコンイミド類、アリル化アミド類、およびビニル化合物類からなる群より選ばれる接着剤組成物。
【請求項２】
前記組成物が約６０℃から約３００℃の範囲の温度で約０．２５分から約２分の時間で硬化可能である請求項１記載の接着剤組成物。
【請求項３】
前記マクロモノマーが、マレイミド、ナジイミド、イタコンイミドまたはこれらの任意の２以上の組み合わせである請求項１記載の接着剤組成物。
【請求項４】
前記マレイミド、ナジイミドおよびイタコンイミドが、それぞれ次のＩ、ＩＩ、ＩＩＩの構造を有する請求項３記載の接着剤組成物。
【化１】
2005521764.tif 000020
（式中、ｍ＝１〜１５、ｐ＝０〜１５、各Ｒ２は、独立して水素または低級アルキル基から選ばれ、Ｊは有機基または有機シロキサン基、またはそれらの２つ以上の組合わせを含む一価または多価の部分構造である。）
【請求項５】
前記Ｊが、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、ヘテロ原子含有ヒドロカルビル、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビル、ヒドロカルビレン、置換されたヒドロカルビレン、ヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、ポリシロキサン、ポリシロキサン−ポリウレタンブロック共重合体またはこれらの２種以上組合わせからなる群
｛但しこれらは、共有結合、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−Ｓ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−ＮＲ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−（ここで各Ｒは、独立して水素、アルキル基または置換されたアルキル基を表す）、およびそれらの任意の２以上の組合わせからなる群より選ばれる１種または２種以上の結合基を含んでいてもよい。｝
から選ばれる一価または多価基である請求項４記載の接着剤組成物。
【請求項６】
ｍ＝１〜６、ｐ＝０〜６で、Ｊが以下の（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、（ｈ）または（ｉ）である請求項４記載の接着剤組成物。
（ａ）  アルキル基上の置換基または主鎖の一部として、置換されていてもよいアリール部分構造を有していてもよい、アルキル鎖の炭素数が約２０までの飽和の直鎖アルキルまたは分岐鎖アルキル；
（ｂ）  −（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−構造（但し、各Ｒ３は独立して、水素、アルキルまたは置換されたアルキルを表し、各Ｒ４は独立して、水素、低級アルキルまたはアリール、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示されるシロキサン；
（ｃ）  ［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）Ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド；
（ｄ）
【化２】
2005521764.tif 000021
｛各Ａｒは、炭素数が３から１０までの１置換、２置換、または３置換の芳香族またはヘテロ芳香族環であり、Ｚは、
（ｉ）アルキレン鎖の上の置換基として、あるいはアルキレン鎖の主鎖の一部として飽和の環部分構造を含んでいてもよい直鎖アルキレンまたは分岐アルキレン、もしくは
（ｉｉ）    −［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｑ−（ＣＲ２）ｓ−
（但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり、ｒおよびｓはそれぞれ上に定義したとおりであり、ｑは１から５０の範囲である。）で表される構造を有するポリアルキレンオキシド
を示す。｝
で示される構造を有する芳香族基；
（ｅ）
【化３】
2005521764.tif 000022
（但し、各Ｒは独立に上に定義したとおりであり、ｔは２から１０の範囲であり、ｕは２から１０の範囲であり、Ａｒは上に定義したとおりである）
で表される構造を有する２または３置換芳香族部分構造；
（ｆ）
【化４】
2005521764.tif 000023
｛但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり
ｔ＝２〜１０、
ｋ＝１、２または３、
ｇ＝１から約５０、
各Ａｒは独立して上に定義した通りであり、
Ｅは、−Ｏ−または−ＮＲ５−  （ここでＲ５は水素または低級アルキル）であり、
Ｗは、
（ｉ）直鎖または分岐鎖のアルキル、アルキレン、オキシアルキレン、アルケニル、アルケニレン、オキシアルケニレン、エステル、またはポリエステル；
（ｉｉ）−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、  −（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−  （但し、各Ｒ３は独立して水素、アルキルまたは置換アルキルを表し、各Ｒ４は独立して水素、低級アルキルまたはアリールを表し、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示される構造を有するシロキサン；または
（ｉｉｉ）−［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド
を表し、Ｗは任意にヒドロキシ、アルコキシ、カルボキシ、ニトリル、シクロアルキルまたはシクロアルケニルから選ばれた置換基を有していてもよい。｝
で示される構造を有する芳香族基；
（ｇ）  Ｒ７−Ｕ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ）−（Ｏ−Ｒ８−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ））ｖ−Ｕ−Ｒ８−
｛但し、各Ｒ６は独立して水素または低級アルキルであり、各Ｒ７は独立して、１〜１８の炭素原子を有するアルキル、アリールまたはアリールアルキルであり、各Ｒ８は鎖に１００個までの原子を有するアルキルまたはアルキルオキシ鎖であって任意にＡｒで置換されていてもよく、Ｕは−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｎ（Ｒ）−、または−Ｐ（Ｌ）１，２−  （但し、Ｒは上に定義したとおりであり、Ｌは独立して＝Ｏ、＝Ｓ、−ＯＲまたは−Ｒである。）、ｖ＝０〜５０である。｝
で表される構造を有するウレタングループ；
（ｈ）  多環アルケニル；
（ｉ）  これらの任意の２種以上の混合物
【請求項７】
Ｊがマレイミド、ナジイミド、またはイタコンイミドを液状にするのに十分な長さを有する請求項６記載の接着剤組成物。
【請求項８】
ｍ＝１、２または３であり、前記Ｊが、マレイミド、ナジイミド、イタコンイミドまたはそれらの２以上の組み合わせを液状にするのに十分な長さと分岐とを有している分岐鎖アルキル、アルキレンまたはアルキレンオキシドである請求項６記載の接着剤組成物。
【請求項９】
前記マクロモノマーがビニル化合物である請求項１記載の接着剤組成物。
【請求項１０】
前記ビニル化合物が次の構造を有する請求項９記載の接着剤組成物。
【化５】
2005521764.tif 000024
（式中、ｑは１、２または３、
それぞれのＲは独立して水素原子または低級アルキルから選ばれ、
それぞれのＱは独立して、−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−または−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−から選ばれ、
Ｙは、有機基または有機シロキサン基、またはそれらの２つ以上の組合わせを含む一価または多価の部分構造である。）
【請求項１１】
Ｙがヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、ヘテロ原子含有ヒドロカルビル、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビル、ヒドロカルビレン、置換されたヒドロカルビレン、ヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、ポリシロキサン、ポリシロキサン−ポリウレタンブロック共重合体またはこれらの２種以上組合わせからなる群
｛但しこれらは、共有結合、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−Ｓ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−ＮＲ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−（ここで各Ｒは、独立して水素、アルキル基または置換されたアルキル基を表す）、およびそれらの任意の２以上の組合わせからなる群より選ばれる１種または２種以上の結合基を含んでいてもよい。｝
から選ばれる一価または多価基である請求項１０記載の接着剤組成物。
【請求項１２】
Ｙが以下の（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、（ｈ）または（ｉ）である請求項１０記載の接着剤組成物。
（ａ）  アルキル基上の置換基または主鎖の一部として、置換されていてもよいアリール部分構造を有していてもよい、アルキル鎖の炭素数が約２０までの飽和の直鎖アルキルまたは分岐鎖アルキル；
（ｂ）  −（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−構造（但し、各Ｒ３は独立して、水素、アルキルまたは置換されたアルキルを表し、各Ｒ４は独立して、水素、低級アルキルまたはアリール、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示されるシロキサン；
（ｃ）  ［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）Ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド；
（ｄ）
【化６】
2005521764.tif 000025
｛各Ａｒは、炭素数が３から１０までの１置換、２置換、または３置換の芳香族またはヘテロ芳香族環であり、Ｚは、
（ｉ）アルキレン鎖の上の置換基として、あるいはアルキレン鎖の主鎖の一部として飽和の環部分構造を含んでいてもよい直鎖アルキレンまたは分岐アルキレン、もしくは
（ｉｉ）    −［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｑ−（ＣＲ２）ｓ−
（但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり、ｒおよびｓはそれぞれ上に定義したとおりであり、ｑは１から５０の範囲である。）で表される構造を有するポリアルキレンオキシド
を示す。｝
で示される構造を有する芳香族基；
（ｅ）
【化７】
2005521764.tif 000026
（但し、各Ｒは独立に上に定義したとおりであり、ｔは２から１０の範囲であり、ｕは２から１０の範囲であり、Ａｒは上に定義したとおりである）
で表される構造を有する２または３置換芳香族部分構造；
（ｆ）
【化８】
2005521764.tif 000027
｛但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり
ｔ＝２〜１０、
ｋ＝１、２または３、
ｇ＝１から約５０、
各Ａｒは独立して上に定義した通りであり、
Ｅは、−Ｏ−または−ＮＲ５−  （ここでＲ５は水素または低級アルキル）であり、
Ｗは、
（ｉ）直鎖または分岐鎖のアルキル、アルキレン、オキシアルキレン、アルケニル、アルケニレン、オキシアルケニレン、エステル、またはポリエステル；
（ｉｉ）−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、  −（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−  （但し、各Ｒ３は独立して水素、アルキルまたは置換アルキルを表し、各Ｒ４は独立して水素、低級アルキルまたはアリールを表し、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示される構造を有するシロキサン；または
（ｉｉｉ）−［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド
を表し、Ｗは任意にヒドロキシ、アルコキシ、カルボキシ、ニトリル、シクロアルキルまたはシクロアルケニルから選ばれた置換基を有していてもよい。｝
で示される構造を有する芳香族基；
（ｇ）  Ｒ７−Ｕ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ）−（Ｏ−Ｒ８−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ））ｖ−Ｕ−Ｒ８−
｛但し、各Ｒ６は独立して水素または低級アルキルであり、各Ｒ７は独立して、１〜１８の炭素原子を有するアルキル、アリールまたはアリールアルキルであり、各Ｒ８は鎖に１００個までの原子を有するアルキルまたはアルキルオキシ鎖であって任意にＡｒで置換されていてもよく、Ｕは−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｎ（Ｒ）−、または−Ｐ（Ｌ）１，２−  （但し、Ｒは上に定義したとおりであり、Ｌは独立して＝Ｏ、＝Ｓ、−ＯＲまたは−Ｒである。）、ｖ＝０〜５０である。｝
で表される構造を有するウレタングループ；
（ｈ）  多環アルケニル；
（ｉ）  これらの任意の２種以上の混合物
【請求項１３】
前記マクロモノマーがアリル化アミドである請求項１記載の接着剤組成物。
【請求項１４】
前記アリル化アミドが次の構造を有する請求項１３記載の接着剤組成物。
【化９】
2005521764.tif 000028
（Ｒ’は水素、Ｃ１から約Ｃ１８までアルキル、オキサアルキル、アリル、アリール、または置換アリールであり、
ｍは１〜６、および
Ｘは、有機基または有機シロキサン基、またはそれらの２つ以上の組合わせを含む一価または多価の部分構造である。）
【請求項１５】
Ｘが、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、ヘテロ原子含有ヒドロカルビル、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビル、ヒドロカルビレン、置換されたヒドロカルビレン、ヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、ポリシロキサン、ポリシロキサン−ポリウレタンブロック共重合体またはこれらの２種以上組合わせからなる群
｛但しこれらは、共有結合、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−Ｓ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−ＮＲ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−（ここで各Ｒは、独立して水素、アルキル基または置換されたアルキル基を表す）、およびそれらの任意の２以上の組合わせからなる群より選ばれる１種または２種以上の結合基を含んでいてもよい。｝
から選ばれる一価または多価基である請求項１４記載の接着剤組成物。
【請求項１６】
Ｘが以下の（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、（ｈ）または（ｉ）である請求項１４記載の接着剤組成物。
（ａ）  アルキル基上の置換基または主鎖の一部として、置換されていてもよいアリール部分構造を有していてもよい、アルキル鎖の炭素数が約２０までの飽和の直鎖アルキルまたは分岐鎖アルキル；
（ｂ）  −（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−構造（但し、各Ｒ３は独立して、水素、アルキルまたは置換されたアルキルを表し、各Ｒ４は独立して、水素、低級アルキルまたはアリール、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示されるシロキサン；
（ｃ）  ［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）Ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド；
（ｄ）
【化１０】
2005521764.tif 000029
｛各Ａｒは、炭素数が３から１０までの１置換、２置換、または３置換の芳香族またはヘテロ芳香族環であり、Ｚは、
（ｉ）アルキレン鎖の上の置換基として、あるいはアルキレン鎖の主鎖の一部として飽和の環部分構造を含んでいてもよい直鎖アルキレンまたは分岐アルキレン、もしくは
（ｉｉ）    −［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｑ−（ＣＲ２）ｓ−
（但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり、ｒおよびｓはそれぞれ上に定義したとおりであり、ｑは１から５０の範囲である。）で表される構造を有するポリアルキレンオキシド
を示す。｝
で示される構造を有する芳香族基；
（ｅ）
【化１１】
2005521764.tif 000030
（但し、各Ｒは独立に上に定義したとおりであり、ｔは２から１０の範囲であり、ｕは２から１０の範囲であり、Ａｒは上に定義したとおりである）
で表される構造を有する２または３置換芳香族部分構造；
（ｆ）
【化１２】
2005521764.tif 000031
｛但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり
ｔ＝２〜１０、
ｋ＝１、２または３、
ｇ＝１から約５０、
各Ａｒは独立して上に定義した通りであり、
Ｅは、−Ｏ−または−ＮＲ５−  （ここでＲ５は水素または低級アルキル）であり、
Ｗは、
（ｉ）直鎖または分岐鎖のアルキル、アルキレン、オキシアルキレン、アルケニル、アルケニレン、オキシアルケニレン、エステル、またはポリエステル；
（ｉｉ）−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、  −（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−  （但し、各Ｒ３は独立して水素、アルキルまたは置換アルキルを表し、各Ｒ４は独立して水素、低級アルキルまたはアリールを表し、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示される構造を有するシロキサン；または
（ｉｉｉ）−［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド
を表し、Ｗは任意にヒドロキシ、アルコキシ、カルボキシ、ニトリル、シクロアルキルまたはシクロアルケニルから選ばれた置換基を有していてもよい。｝
で示される構造を有する芳香族基；
（ｇ）  Ｒ７−Ｕ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ）−（Ｏ−Ｒ８−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ））ｖ−Ｕ−Ｒ８−
｛但し、各Ｒ６は独立して水素または低級アルキルであり、各Ｒ７は独立して、１〜１８の炭素原子を有するアルキル、アリールまたはアリールアルキルであり、各Ｒ８は鎖に１００個までの原子を有するアルキルまたはアルキルオキシ鎖であって任意にＡｒで置換されていてもよく、Ｕは−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｎ（Ｒ）−、または−Ｐ（Ｌ）１，２−  （但し、Ｒは上に定義したとおりであり、Ｌは独立して＝Ｏ、＝Ｓ、−ＯＲまたは−Ｒである。）、ｖ＝０〜５０である。｝
で表される構造を有するウレタングループ；
（ｈ）  多環アルケニル；
（ｉ）  これらの任意の２種以上の混合物
【請求項１７】
前記熱可塑性エラストマーが、置換基を有していてもよいオレフィンモノマー類および／または置換基を有していてもよい共役ジエンモノマー類の重合または共重合体である請求項１記載の接着剤組成物。
【請求項１８】
前記熱可塑性エラストマーがブロック共重合体である請求項１記載の接着剤組成物。
【請求項１９】
Ａを非エラストマーの重合体ブロック、Ｂをエラストマーの重合体ブロックとしたとき、前記ブロック共重合体が少なくとも一般式（Ａ−Ｂ）または（Ａ−Ｂ−Ａ）のユニットを有している請求項１８記載の接着剤組成物。
【請求項２０】
組成物全体の重量に対して、前記熱可塑性エラストマーは、約１０ｗｔ％から約９５ｗｔ％までの範囲で存在し、前記マクロモノマーは、約５ｗｔ％から約９０ｗｔ％までの範囲で存在し、前記硬化開始剤は、約０．５ｗｔ％から約２．０ｗｔ％までの範囲で存在する請求項１記載の接着剤組成物。
【請求項２１】
組成物全体の重量に対して、前記マクロモノマーは、約１０ｗｔ％から約８０ｗｔ％までの範囲で存在する請求項２０記載の接着剤組成物。
【請求項２２】
さらにカップリング剤を含む請求項１記載の接着剤組成物。
【請求項２３】
前記カップリング剤が、組成物全体の重量に対するｗｔ％で、約０．２ｗｔ％から約５ｗｔ％の範囲で存在する請求項２２記載の接着剤組成物。
【請求項２４】
さらに充填剤を含む請求項１記載の接着剤組成物。
【請求項２５】
前記充填剤が伝導性である請求項２４記載の接着剤組成物。
【請求項２６】
前記充填剤が電気伝導性である請求項２５記載の接着剤組成物。
【請求項２７】
前記充填剤が熱伝導性である請求項２５記載の接着剤組成物。
【請求項２８】
前記充填剤が非伝導性である請求項２４記載の接着剤組成物。
【請求項２９】
前記充填剤が過フッ素化炭化水素ポリマーである請求項２８記載の接着剤組成物。
【請求項３０】
組成物全体の重量に対して、前記充填剤が約１ｗｔ％から約９５ｗｔ％の範囲で存在する請求項２４記載の接着剤組成物。
【請求項３１】
組成物全体の重量に対して、約５ｗｔ％から約９０ｗｔ％までの範囲の熱可塑性エラストマー、約５ｗｔ％から約９０ｗｔ％までの範囲のマクロモノマー、約０．５ｗｔ％から約２．０ｗｔ％までの範囲の硬化開始剤、約０．５ｗｔ％から５ｗｔ％の範囲のカップリング剤、および約１ｗｔ％から約９５ｗｔ％の範囲の充填材を含有する接着剤組成物。
【請求項３２】
装置を基板に接着的に接続する方法であって、基板と装置の間に配置した請求項１記載の接着剤組成物を、その接着剤組成物を硬化させるのに適切な条件へ曝す工程を含む方法。
【請求項３３】
前記装置が半導体ダイである請求項３２記載の方法。
【請求項３４】
積層配置において少なくとも２つの半導体ダイを基板に接着的に接続する方法であって、基板とダイのそれぞれの間に配置した請求項１記載の接着剤組成物を硬化する工程を含む方法。
【請求項３５】
第２の部品に対して、請求項１の接着剤組成物の硬化部材によって永続的に接着された第１の部品を有するアセンブリ。
【請求項３６】
前記マクロモノマーが、アルキル基またはアルキレン結合基に結合し、約６０℃から約３００℃の範囲の温度で約０．２５分から約２分の時間で硬化可能である１種またはそれ以上のマレイミド類、ナジイミド類またはイタコンイミド類である請求項１記載の接着剤組成物。
【請求項３７】
前記アルキル基またはアルキレン結合基が、マクロモノマーを液状にするのに十分な長さと分岐とを有している請求項３６記載の接着剤組成物。
【請求項３８】
積層配置で、基板およびこの基板上に配置された複数の半導体ダイを含むアセンブリーであって、請求項１の接着剤組成物の硬化部材によって各半導体ダイが、基板または異なるダイに接着され、前記接着剤組成物がマレイミド−、ナジイミド−またはイタコンイミド−マクロモノマーを含むアセンブリー。
【請求項３９】
少なくとも１つのエチレン性不飽和単位を有する少なくとも１種のマクロモノマーと、この少なくとも１つのマクロモノマーと共硬化可能な少なくとも１種の熱可塑性エラストマーと、少なくとも１種の硬化開始剤を有し、
装置と基板の間にディスペンスされて２００℃で２分間硬化させられたとき、室温で約９０ｌｂｓのダイシェアを与えるものであり、
前記少なくとも１種のマクロモノマーが、マレイミド、ナジイミド、イタコンイミド、またそれらの２種以上の組み合わせである接着剤組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願
この出願は、２００２年３月２８日に出願された出願番号１０／１１３，９０９の部分継続出願であり、それは現在係属しておりその全体を参照することによりここに組込まれる。
【０００２】
本発明は、フィルム接着剤組成物に関し、より詳細には、積層ダイマイクロエレクトロニクスのパッケージ用途におけるフィルム接着剤組成物の使用に関する。
【背景技術】
【０００３】
より小さい半導体パッケージの増加する、しかもより機能的にという需要に応じて、超小型電子技術のパッケージング産業は、近年少なくとも２つの積み重ねられた半導体ダイを含むパッケージを生産し始めた。確かに、ＩＣパッケージによって回路ボード上で占領されたエリアを増加させずに、回路濃度を増加させるために同じパッケージへ多数のダイを積み重ねることは多くの場合有利である。
【０００４】
積層ダイパッケージを含む信頼できる電子部品の生産に関して、いくつかの挑戦が存在する。例えば、積層ダイパッケージは、典型的にはダイ間（例えば＜１５ミクロン）の非常に薄いボンドラインを要求する。さらに、多くの接着剤配合に伴う粘着剤のフィレット（肉盛部）および樹脂のブリード（流れ出し）は、信頼性の低下の原因となっている。したがって、積層ダイ施工の中で理想的に使用される接着剤は、粘着剤のフィレット（肉盛部）および樹脂のブリードを発生させることなく、優れた付着性（最小のボンドライン厚さで）と伝導率（熱的・電気的）を提供するようなものである。この困難な問題点に取り組む１つの可能性のあるアプローチはフィルム接着剤を使用することである。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
即ち、例えば積層ダイパッケージのような、様々な超小型電子技術のパッケージ用途で非常に薄いボンドラインを達成するために分配された時、優れた付着性および伝導率を提供するフィルム接着剤が必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明によれば、少なくとも１つのエチレン性不飽和単位を有する少なくとも１種のマクロモノマーと、この少なくとも１つのマクロモノマーと共硬化可能な少なくとも１種の熱可塑性エラストマーと、少なくとも１種の硬化開始剤を有するフィルム接着剤組成物が提供される。本発明の組成物は超小型電子技術産業における接着剤として有用である。特に、発明のフィルム接着剤は、接着強度を妥協することなしに、きわめて薄いボンドラインで、微細電子部品アセンブリを製造するのに使用することができる。
【０００７】
さらに本発明の態様においては、装置を基板に接着的に接続する際にフィルム接着剤組成物を適用する方法が提供され、この方法は、積層配置において少なくとも２つの半導体ダイを基板に接着的に接続する際に発明のフィルム接着剤組成物を採用するものである。
【０００８】
さらに異なる本発明の態様において、第２の部品に対して、発明のフィルム接着剤組成物によって接着された第１の部品を有するアセンブリが提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明によれば、少なくとも１つのエチレン性不飽和単位を有する少なくとも１種のマクロモノマーと、このマクロモノマーと共硬化可能な少なくとも１種の熱可塑性エラストマーと、少なくとも１種の硬化開始剤を有するフィルム接着剤組成物が提供される。
【００１０】
ここで、「マクロモノマー」は、発明のフィルム接着剤組成物に適当な特性を有する化合物をいう。例えば、本発明の実施に使用が意図されるマクロモノマーは、典型的には低い蒸気圧を有する低融点固体である。あるいは、本発明の実施に使用が意図されるマクロモノマーは、少くとも約５００グラム／モルの分子量を有する液体である。
【００１１】
ここで、「エチレン性不飽和単位」は、以下に示されるように、少なくとも１つの局在化した（つまり非芳香族性の）炭素−炭素二重結合を意味する。
【００１２】
【化１】
2005521764.tif 000002
【００１３】
ここで、「共硬化」は、熱可塑性エラストマーがマクロモノマーと共重合して３次元のポリマーネットワークを形成できる能力をいう。
【００１４】
本発明の実施に使用が意図されるマクロモノマー類としては、例えばマレイミド類、ナジイミド類、イタコンイミド類、ビニル化合物類、アリル化アミド類等を挙げることができる。一つの態様において、本発明の実施に使用が意図されるマレイミド−、ナジイミド−、イタコンイミド−マクロモノマーは、それぞれ次のそれぞれ次のＩ、ＩＩ、ＩＩＩの構造：
【００１５】
【化２】
2005521764.tif 000003
【００１６】
（式中、ｍ＝１〜１５、ｐ＝０〜１５、各Ｒ２は、独立して水素または低級アルキル基から選ばれ、Ｊは有機基または有機シロキサン基、またはそれらの２つ以上の組合わせを含む一価または多価の部分構造である。）
を有する。
【００１７】
一つの態様において、前記Ｊは、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、ヘテロ原子含有ヒドロカルビル、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビル、ヒドロカルビレン、置換されたヒドロカルビレン、ヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、ポリシロキサン、ポリシロキサン−ポリウレタンブロック共重合体またはこれらの２種以上組合わせからなる群
｛但しこれらは、共有結合、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−Ｓ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−ＮＲ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−（ここで各Ｒは、独立して水素、アルキル基または置換されたアルキル基を表す）、およびそれらの任意の２以上の組合わせからなる群より選ばれる１種または２種以上の結合基を含んでいてもよい。｝
から選ばれる１価または多価の基である。
【００１８】
ここで「ヒドロカルビル」は、主鎖が炭素および水素のみを含むどのような有機基をも含む。したがって、ヒドロカルビルはアルキル、シクロアルキル、アルケニル、シクロアルケニル、アルキニル、アリール、アルキルアリール、アリールアルキル、アリールアルケニル、アルケニルアリール、アリールアルキニル、アルキニルアリール等を包含する。
【００１９】
ここで「置換ヒドロカルビル」は、上記で参照されるヒドロカルビル基であって、ヒドロキシ、アルキル、アルコキシル（低級アルキル基の）、メルカプト（低級アルキル基の）、シクロアルキル、置換されたシクロアルキル、複素環式、置換複素環式、アリール、置換されたアリール基、複素環アリール、置換された複素環アリール、アリールオキシ、置換されたアリールオキシ、ハロゲン、トリフルオロメチル、シアノ、ニトロ、ニトロン、アミノ、アミド、−Ｃ（Ｏ）Ｈ、アシル、オキシアシル、カルボキシル、カーバメート、ジチオカルバモイル、スルホニル、スルホンアミド、スルフリル等の置換基を１または２以上含有するものを含む。
【００２０】
ここで、「アルキル」は、炭素原子数１から５００までの飽和の直鎖または分岐状炭化水素基をいう。「低級アルキル」は、炭素数１から５までのアルキル基を意味する。「置換されたアルキル」は、上述の置換基を有するアルキル基を意味する。
【００２１】
ここで「アルケニル」は、少なくとも１つの炭素−炭素二重結合を有する直鎖または分岐鎖のヒドロカルビル基を意味し、典型的には約２から５００までの範囲の炭素原子を有し、「置換されたアルケニル」は上述の置換基を有するアルケニルを意味する。
【００２２】
ここで「アルキニル」は、少なくとも１つの炭素−炭素三重結合を有する直鎖または分岐鎖のヒドロカルビル基を意味し、典型的には約２から５００までの範囲の炭素原子を有し、「置換されたアルキニル」は上述の置換基を有するアルキニルを意味する。
【００２３】
ここで、「シクロアルキル」は、炭素原子３からの約８の範囲の環−含有基を指す。また、「置換されたシクロアルキル」は上述の置換基を有するシクロアルキルを意味する。
【００２４】
ここで、「シクロアルケニル」は、炭素原子３からの約２０の範囲の環であって、少なくとも１つの炭素−炭素二重結合を有する基を意味し、また、「置換されたシクロアルケニル」は上述の置換基を有するシクロアルケニルを意味する。
【００２５】
ここで、「アリール」は、炭素数６から１４までの芳香族基であり、「置換されたアリール」は、上述の置換基を有するアリールを意味する。
【００２６】
ここで、「アルキルアリール」はアルキル置換されたアリール基を意味し、「置換されたアルキルアリール」は上述の置換基を有するアルキルアリールを意味する。
【００２７】
ここで、「アリールアルキル」はアリール置換されたアルキル基を意味し、「置換されたアリールアルキル」は上述の置換基を有するアリールアルキルを意味する。
【００２８】
ここで、「アリールアルケニル」は、アリール置換されたアルケニルを意味し、「置換されたアリールアルケニル」は、上述の置換基を有するアリールアルケニルを意味する。
【００２９】
ここで、「アルケニルアリール」は、アルケニル置換されたアリールを意味し、「置換されたアルケニルアリール」は上述の置換基を有するアルケニルアリールを意味する。
【００３０】
ここで、「アリールアルキニル」は、アリール置換されたアルキニルを意味し、「置換されたアリールアルキニル」は、上述の置換基を有するアリールアルキニルを意味する。
【００３１】
ここで、「アルキニルアリール」は、アルキニル置換されたアリールを意味し、「置換されたアルキニルアリール」は上述の置換基を有するアルキニルアリールを意味する
ここで、「ヘテロ環式」は、環構造の一部に１以上のヘテロ原子（例えばＮ、Ｏ、Ｓ等）を含んでいる環式基（即ち、環含有基）を意味し、１から１４までの範囲の炭素原子を有し、「置換されたヘテロ環式」は前述の置換基を有するヘテロ環式基を意味する。ヘテロ環式部分構造の例としては、飽和環類、不飽和環類、芳香族へテロ原子含有環システムが包含され、例えば、エポキシ、テトラヒドロフラン、オキサゾリン、オキサジン、ピロール、ピリジン、フラン、テトラゾール等が挙げられる。
【００３２】
ここで「ヒドロカルビレン」は、二価の直鎖または分岐鎖のヒドロカルビル・グループを意味し、アルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基、シクロアルキレン基、ヘテロシクロアルキレン基、アリーレン基、ヘテロアリーレン、アルキルアリーレン基、アリールアルキレン基、アリールアルケニレン基、アリールアルキニレン基、アルケニルアリーレン基、アルキニルアリーレン基等を包含する。「置換されたヒドロカルビレン」は、前述の１つ以上の置換基を有するヒドロカルビルレン基を意味する。
【００３３】
ここで、「アルキレン」は、炭素原子数２から５００までの飽和の２価の直鎖または分岐状ヒドロカルビルグループを意味し、「置換されたアルキレン」は、前述の置換基を有するアルキレン基を意味する。
【００３４】
ここで「アルケニレン」は、少なくとも１つの炭素−炭素二重結合を有する２価の直鎖または分岐鎖のヒドロカルビルグループを意味し、典型的には約２から５００までの範囲の炭素原子を有し、「置換されたアルケニレン」は上述の置換基を有するアルケニレンを意味する。
【００３５】
ここで「アルキニレン」は、少なくとも１つの炭素−炭素三重結合を有する２価の直鎖または分岐鎖のヒドロカルビルグループを意味し、典型的には約２から５００までの範囲の炭素原子を有し、「置換されたアルキニレン」は上述の置換基を有するアルキニレンを意味する。
【００３６】
ここで、「シクロアルキレン」は、２価の炭素原子３からの約８の範囲の環−含有基を指す。また、「置換されたシクロアルキレン」は上述の置換基を有するシクロアルキレンを意味する。
【００３７】
ここで、「ヘテロシクロアルキレン」は、環の一部にヘテロ原子（例えばＮ、Ｏ、Ｓ等）を含む２価の環基で炭素原子を１から１４個を含む基であり、また、「置換されたヘテロシクロアルキレン」は上述の置換基を有するヘテロシクロアルキレンを意味する。
【００３８】
ここで、「シクロアルケニレン」は、少なくとも１つの炭素−炭素二重結合を有する２価の炭素原子３からの約８の範囲の環−含有基を意味し、「置換されたシクロアルケニレン」は上述の置換基を有するシクロアルケニレンを意味する。
【００３９】
ここで、「アリーレン」は、典型的には炭素数６から１４までの２価の芳香族基であり、「置換されたアリーレン」は、上述の置換基を有するアリーレンを意味する。
【００４０】
ここで、「アルキルアリーレン」は、典型的には炭素数７から１６までのアルキル置換された２価のアリールグループを意味し、「置換されたアルキルアリーレン」は上述の置換基を有するアルキルアリーレン基意味する。
【００４１】
ここで、「アリールアルキレン」は、典型的には炭素数７から１６までの、アリール置換された２価のアルキルグループを意味し、「置換されたアリールアルキレン」は上述の置換基を有するアリールアルキレンを意味する。
【００４２】
ここで、「アリールアルケニレン」は、典型的には炭素数８から１６までの、アリール置換された２価のアルケニルグループを意味し、「置換されたアリールアルケニレン」は上述の置換基を有するアリールアルケニレンを意味する。
【００４３】
ここで、「アリールアルキニレン」は、典型的には炭素数８から１６までの、アリール置換された２価のアルキニルグループを意味し、「置換されたアリールアルキニレン」は上述の置換基を有するアリールアルキニレンを意味する。
【００４４】
ここで、「アルケニルアリーレン」は、典型的には炭素数７から１６までのアルケニル置換された２価のアリールグループを意味し、「置換されたアルケニルアリーレン」は上述の置換基を有するアルケニルアリーレン基意味する。
【００４５】
ここで、「アルキニルアリーレン」は、典型的には炭素数７から１６までのアルキニル置換された２価のアリールグループを意味し、「置換されたアルキニルアリーレン」は上述の置換基を有するアルキニルアリーレン基意味する。
【００４６】
ここで、「ヘテロアリーレン」は、芳香環の一部に１以上のヘテロ原子（例えばＮ、Ｏ、Ｓ等）を含んでいる二価の芳香族基を意味し、典型的には３から約１４までの範囲の炭素原子を有しており、「置換されたヘテロアリーレン」は前述の置換基を有するヘテロアリーレン基を意味する。
【００４７】
ここで、「ポリシロキサン−ポリウレタンブロック共重合体」は、少なくとも１つのポリシロキサン（柔軟）ブロックと少なくとも１つのポリウレタン（固い）ブロックの両方を含んでいる重合体を意味する。
【００４８】
上述の１種または２種以上の一価または多価のグループが、上述の１種または２種以上の結合基を含んで、Ｊ−付属マレイミド、ナジイミドあるいはイタコンイミドグループを形成する場合、当業者よって容易に認識されるように、種々様々の結合基が形成される。例えば、オキシアルキル、チオアルキル、アミノアルキル、カルボキシアルキル、オキシアルケニル、チオアルケニル、アミノアルケニル、カルボキシアルケニル、オキシアルキニル、チオアルキニル、アミノアルキニル、カルボキシアルキニル、オキシシクロアルキル、チオシクロアルキル、アミノシクロアルキル、カルボキシシクロアルキル、オキシシクロアルケニル、チオシクロアルケニル、アミノシクロアルケニル、カルボキシシクロアルケニル、ヘテロサイクリック、オキシヘテロサイクリック、チオヘテロサイクリック、アミノヘテロサイクリック、カルボキシヘテロサイクリック、オキシアリール、チオアリール、アミノアリール、カルボキシアリール、ヘテロアリール、オキシヘテロアリール、チオヘテロアリール、アミノヘテロアリール、カルボキシヘテロアリール、オキシアルキルアリール、チオアルキルアリール、アミノアルキルアリール、カルボキシアルキルアリール、オキシアリールアルキル、チオアリールアルキル、アミノアリールアルキル、カルボキシアリールアルキル、オキシアリールアルケニル、チオアリールアルケニル、アミノアリールアルケニル、カルボキシアリールアルケニル、オキシアルケニルアリール、チオアルケニルアリール、アミノアルケニルアリール、カルボキシアルケニルアリール、オキシアリールアルキニル、チオアリールアルキニル、アミノアリールアルキニル、カルボキシアリールアルキニル、オキシアルキニルアリール、チオアルキニルアリール、アミノアルキニルアリールまたはカルボキシアルキニルアリール、オキシアルキレン、チオアルキレン、アミノアルキレン、カルボキシアルキレン、オキシアルケニレン、チオアルケニレン、アミノアルケニレン、カルボキシアルケニレン、オキシアルキニレン、チオアルキニレン、アミノアルキニレン、カルボキシアルキニレン、オキシシクロアルキレン、チオシクロアルキレン、アミノシクロアルキレン、カルボキシシクロアルキレン、オキシシクロアルケニレン、チオシクロアルケニレン、アミノシクロアルケニレン、カルボキシシクロアルケニレン、オキシアリーレン、チオアリーレン、アミノアリーレン、カルボキシアリーレン、オキシアルキルアリーレン、チオアルキルアリーレン、アミノアルキルアリーレン、カルボキシアルキルアリーレン、オキシアリールアルキレン、チオアリールアルキレン、アミノアリールアルキレン、カルボキシアリールアルキレン、オキシアリールアルケニレン、チオアリールアルケニレン、アミノアリールアルケニレン、カルボキシアリールアルケニレン、オキシアルケニルアリーレン、チオアルケニルアリーレン、アミノアルケニルアリーレン、カルボキシアルケニルアリーレン、オキシアリールアルキニレン、チオアリールアルキニレン、アミノアリールアルキニレン、カルボキシアリールアルキニレン、オキシアルキニルアリーレン、チオアルキニルアリーレン、アミノアルキニルアリーレン、カルボキシアルキニルアリーレン、ヘテロアリーレン、オキシへテロアリーレン、チオへテロアリーレン、アミノへテロアリーレン、カルボキシへテロアリーレン、へテロ原子含有２価または多価の環状部分構造、オキシへテロ原子含有２価または多価の環状部分構造、チオへテロ原子含有２価または多価の環状部分構造、アミノへテロ原子含有２価または多価の環状部分構造、カルボキシへテロ原子含有２価または多価の環状部分構造、ジスルフィド、スルホンアミド等である。
【００４９】
異なる実施形態において、本発明の実施において使用が意図されるマレイミド類、ナジイミド類およびイタコンイミド類は、それぞれ式Ｉ、ＩＩ、ＩＩＩの構造において、ｍ＝１〜６、ｐ＝０〜６であって、Ｊが、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、（ｈ）、または（ｉ）である。
【００５０】
（ａ）  アルキル基上の置換基または主鎖の一部として、置換されていてもよいアリール部分構造を有していてもよい、アルキル鎖の炭素数が約２０までの飽和の直鎖アルキルまたは分岐鎖アルキル。
【００５１】
（ｂ）  −（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−構造（但し、各Ｒ３は独立して、水素、アルキルまたは置換されたアルキルを表し、各Ｒ４は独立して、水素、低級アルキルまたはアリール、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示されるシロキサン。
【００５２】
（ｃ）  ［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）Ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド。
【００５３】
（ｄ）
【００５４】
【化３】
2005521764.tif 000004
【００５５】
｛各Ａｒは、炭素数が３から１０までの１置換、２置換、または３置換の芳香族またはヘテロ芳香族環であり、Ｚは、
（ｉ）アルキレン鎖の上の置換基として、あるいはアルキレン鎖の主鎖の一部として飽和の環部分構造を含んでいてもよい直鎖アルキレンまたは分岐アルキレン、もしくは
（ｉｉ）    −［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｑ−（ＣＲ２）ｓ−
（但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり、ｒおよびｓはそれぞれ上に定義したとおりであり、ｑは１から５０の範囲である。）で表される構造を有するポリアルキレンオキシド
を示す。｝
で示される構造を有する芳香族基。
【００５６】
（ｅ）
【００５７】
【化４】
2005521764.tif 000005
【００５８】
（但し、各Ｒは独立に上に定義したとおりであり、ｔは２から１０の範囲であり、ｕは２から１０の範囲であり、Ａｒは上に定義したとおりである）
で表される構造を有する２または３置換芳香族部分構造。
【００５９】
（ｆ）
【００６０】
【化５】
2005521764.tif 000006
【００６１】
｛但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり
ｔ＝２〜１０、
ｋ＝１、２または３、
ｇ＝１から約５０、
各Ａｒは独立して上に定義した通りであり、
Ｅは、−Ｏ−または−ＮＲ５−  （ここでＲ５は水素または低級アルキル）であり、
Ｗは、
（ｉ）直鎖または分岐鎖のアルキル、アルキレン、オキシアルキレン、アルケニル、アルケニレン、オキシアルケニレン、エステル、またはポリエステル；
（ｉｉ）−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−  （但し、各Ｒ３は独立して水素、アルキルまたは置換アルキルを表し、各Ｒ４は独立して水素、低級アルキルまたはアリールを表し、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示される構造を有するシロキサン；または
（ｉｉｉ）−［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド
を表し、Ｗは任意にヒドロキシ、アルコキシ、カルボキシ、ニトリル、シクロアルキルまたはシクロアルケニルから選ばれた置換基を有していてもよい。｝
で示される構造を有する芳香族基。
【００６２】
（ｇ）  Ｒ７−Ｕ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ）−（Ｏ−Ｒ８−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ））ｖ−Ｕ−Ｒ８−
｛但し、各Ｒ６は独立して水素または低級アルキルであり、各Ｒ７は独立して、１〜１８の炭素原子を有するアルキル、アリールまたはアリールアルキルであり、各Ｒ８は鎖に１００個までの原子を有するアルキルまたはアルキルオキシ鎖であって任意にＡｒで置換されていてもよく、Ｕは−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｎ（Ｒ）−、または−Ｐ（Ｌ）１，２−  （但し、Ｒは上に定義したとおりであり、Ｌは独立して＝Ｏ、＝Ｓ、−ＯＲまたは−Ｒである。）、ｖ＝０〜５０である。｝
で表される構造を有するウレタングループ。
【００６３】
（ｈ）  多環アルケニル。
【００６４】
（ｉ）  これらの任意の２種以上の混合物。
【００６５】
異なる実施形態において、Ｊは、マレイミド、ナジイミド、イタコンイミドまたはそれらの組み合わせを液状にするのに十分な長さを有する。この実施形態において、ｍ＝１、２または３であり、Ｊは、マレイミド、ナジイミド、イタコンイミドまたはそれらの組み合わせを液状にするのに十分な長さと分岐とを有している分岐鎖アルキル、アルキレンまたはアルキレンオキシドである。
【００６６】
本発明の実施に意図されるマレイミド類、ナジイミド類、およびイタコンイミド類は、例えば、次の構造を有するマレイミド類、ナジイミド類、およびイタコンイミド類である。
【００６７】
【化６】
2005521764.tif 000007
【００６８】
【化７】
2005521764.tif 000008
【００６９】
【化８】
2005521764.tif 000009
【００７０】
本発明の実施に使用が意図されるビニルマクロモノマーとしては、次の構造：
【００７１】
【化９】
2005521764.tif 000010
【００７２】
（式中、ｑは１、２または３、
それぞれのＲは独立して水素原子または低級アルキルから選ばれ、
それぞれのＱは独立して、−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−または−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−から選ばれ、
Ｙは、有機基または有機シロキサン基、またはそれらの２つ以上の組合わせを含む一価または多価の部分構造である。）
を有するものを挙げることができる。
【００７３】
一つの実施形態において、Ｙは、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、ヘテロ原子含有ヒドロカルビル、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビル、ヒドロカルビレン、置換されたヒドロカルビレン、ヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、ポリシロキサン、ポリシロキサン−ポリウレタンブロック共重合体またはこれらの２種以上組合わせからなる群
｛但しこれらは、共有結合、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−Ｓ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−ＮＲ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−（ここで各Ｒは、独立して水素、アルキル基または置換されたアルキル基を表す）、およびそれらの任意の２以上の組合わせからなる群より選ばれる１種または２種以上の結合基を含んでいてもよい。｝
から選ばれる一価または多価基である。
【００７４】
異なる実施形態においては、Ｙは、以下の（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、（ｈ）または（ｉ）である。
【００７５】
（ａ）  アルキル基上の置換基または主鎖の一部として、置換されていてもよいアリール部分構造を有していてもよい、アルキル鎖の炭素数が約２０までの飽和の直鎖アルキルまたは分岐鎖アルキル。
【００７６】
（ｂ）  −（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−構造（但し、各Ｒ３は独立して、水素、アルキルまたは置換されたアルキルを表し、各Ｒ４は独立して、水素、低級アルキルまたはアリール、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示されるシロキサン。
【００７７】
（ｃ）  ［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）Ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド。
【００７８】
（ｄ）
【００７９】
【化１０】
2005521764.tif 000011
【００８０】
｛各Ａｒは、炭素数が３から１０までの１置換、２置換、または３置換の芳香族またはヘテロ芳香族環であり、Ｚは、
（ｉ）アルキレン鎖の上の置換基として、あるいはアルキレン鎖の主鎖の一部として飽和の環部分構造を含んでいてもよい直鎖アルキレンまたは分岐アルキレン、もしくは
（ｉｉ）    −［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｑ−（ＣＲ２）ｓ−
（但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり、ｒおよびｓはそれぞれ上に定義したとおりであり、ｑは１から５０の範囲である。）で表される構造を有するポリアルキレンオキシド
を示す。｝
で示される構造を有する芳香族基。
【００８１】
（ｅ）
【００８２】
【化１１】
2005521764.tif 000012
【００８３】
（但し、各Ｒは独立に上に定義したとおりであり、ｔは２から１０の範囲であり、ｕは２から１０の範囲であり、Ａｒは上に定義したとおりである）
で表される構造を有する２または３置換芳香族部分構造。
【００８４】
（ｆ）
【００８５】
【化１２】
2005521764.tif 000013
【００８６】
｛但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり
ｔ＝２〜１０、
ｋ＝１、２または３、
ｇ＝１から約５０、
各Ａｒは独立して上に定義した通りであり、
Ｅは、−Ｏ−または−ＮＲ５−  （ここでＲ５は水素または低級アルキル）であり、
Ｗは、
（ｉ）直鎖または分岐鎖のアルキル、アルキレン、オキシアルキレン、アルケニル、アルケニレン、オキシアルケニレン、エステル、またはポリエステル；
（ｉｉ）−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−  （但し、各Ｒ３は独立して水素、アルキルまたは置換アルキルを表し、各Ｒ４は独立して水素、低級アルキルまたはアリールを表し、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示される構造を有するシロキサン；または
（ｉｉｉ）−［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド
を表し、Ｗは任意にヒドロキシ、アルコキシ、カルボキシ、ニトリル、シクロアルキルまたはシクロアルケニルから選ばれた置換基を有していてもよい。｝
で示される構造を有する芳香族基。
【００８７】
（ｇ）  Ｒ７−Ｕ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ）−（Ｏ−Ｒ８−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ））ｖ−Ｕ−Ｒ８−
｛但し、各Ｒ６は独立して水素または低級アルキルであり、各Ｒ７は独立して、１〜１８の炭素原子を有するアルキル、アリールまたはアリールアルキルであり、各Ｒ８は鎖に１００個までの原子を有するアルキルまたはアルキルオキシ鎖であって任意にＡｒで置換されていてもよく、Ｕは−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｎ（Ｒ）−、または−Ｐ（Ｌ）１，２−  （但し、Ｒは上に定義したとおりであり、Ｌは独立して＝Ｏ、＝Ｓ、−ＯＲまたは−Ｒである。）、ｖ＝０〜５０である。｝
で表される構造を有するウレタングループ。
【００８８】
（ｈ）  多環アルケニル。
【００８９】
（ｉ）  これらの任意の２種以上の混合物。
【００９０】
本発明の実施に使用が意図されるアリル化アミドは次の構造を有する化合物を包含する。
【００９１】
【化１３】
2005521764.tif 000014
【００９２】
（Ｒ’は水素、Ｃ１から約Ｃ１８までアルキル、オキサアルキル、アリル、アリール、または置換アリールであり、
ｍは１〜６、および
Ｘは、有機基または有機シロキサン基、またはそれらの２つ以上の組合わせを含む一価または多価の部分構造である。）
本発明の一つの実施形態において、Ｘは、ヒドロカルビル、置換されたヒドロカルビル、ヘテロ原子含有ヒドロカルビル、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビル、ヒドロカルビレン、置換されたヒドロカルビレン、ヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、置換されたヘテロ原子含有ヒドロカルビレン、ポリシロキサン、ポリシロキサン−ポリウレタンブロック共重合体またはこれらの２種以上組合わせからなる群
｛但しこれらは、共有結合、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−Ｓ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−ＮＲ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−（ここで各Ｒは、独立して水素、アルキル基または置換されたアルキル基を表す）、およびそれらの任意の２以上の組合わせからなる群より選ばれる１種または２種以上の結合基を含んでいてもよい。｝
から選ばれる一価または多価基である。
【００９３】
異なる実施形態において、Ｘは、以下の（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）、（ｆ）、（ｇ）、（ｈ）または（ｉ）である。
【００９４】
（ａ）  アルキル基上の置換基または主鎖の一部として、置換されていてもよいアリール部分構造を有していてもよい、アルキル鎖の炭素数が約２０までの飽和の直鎖アルキルまたは分岐鎖アルキル。
【００９５】
（ｂ）  −（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−構造（但し、各Ｒ３は独立して、水素、アルキルまたは置換されたアルキルを表し、各Ｒ４は独立して、水素、低級アルキルまたはアリール、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示されるシロキサン。
【００９６】
（ｃ）  ［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）Ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド。
【００９７】
（ｄ）
【００９８】
【化１４】
2005521764.tif 000015
【００９９】
｛各Ａｒは、炭素数が３から１０までの１置換、２置換、または３置換の芳香族またはヘテロ芳香族環であり、Ｚは、
（ｉ）アルキレン鎖の上の置換基として、あるいはアルキレン鎖の主鎖の一部として飽和の環部分構造を含んでいてもよい直鎖アルキレンまたは分岐アルキレン、もしくは
（ｉｉ）    −［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｑ−（ＣＲ２）ｓ−
（但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり、ｒおよびｓはそれぞれ上に定義したとおりであり、ｑは１から５０の範囲である。）で表される構造を有するポリアルキレンオキシド
を示す。｝
で示される構造を有する芳香族基。
【０１００】
（ｅ）
【０１０１】
【化１５】
2005521764.tif 000016
【０１０２】
（但し、各Ｒは独立に上に定義したとおりであり、ｔは２から１０の範囲であり、ｕは２から１０の範囲であり、Ａｒは上に定義したとおりである）
で表される構造を有する２または３置換芳香族部分構造。
【０１０３】
（ｆ）
【０１０４】
【化１６】
2005521764.tif 000017
【０１０５】
｛但し、各Ｒは独立して上に定義したとおりであり
ｔ＝２〜１０、
ｋ＝１、２または３、
ｇ＝１から約５０、
各Ａｒは独立して上に定義した通りであり、
Ｅは、−Ｏ−または−ＮＲ５−  （ここでＲ５は水素または低級アルキル）であり、
Ｗは、
（ｉ）直鎖または分岐鎖のアルキル、アルキレン、オキシアルキレン、アルケニル、アルケニレン、オキシアルケニレン、エステル、またはポリエステル；
（ｉｉ）−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−、または−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−Ｃ（Ｒ３）−Ｏ（Ｏ）Ｃ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｄ−［Ｓｉ（Ｒ４）２−Ｏ］ｆ−Ｓｉ（Ｒ４）２−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ（Ｒ３）２）ｅ−  （但し、各Ｒ３は独立して水素、アルキルまたは置換アルキルを表し、各Ｒ４は独立して水素、低級アルキルまたはアリールを表し、ｄ＝１〜１０、ｅ＝１〜１０、およびｆ＝１〜５０を表す）で示される構造を有するシロキサン；または
（ｉｉｉ）−［（ＣＲ２）ｒ−Ｏ−］ｆ−（ＣＲ２）ｓ−構造（但し、Ｒは独立して水素、アルキルまたは置換されたアルキル、ｒ＝１〜１０、ｓ＝１〜１０を表し、ｆは上に定義されたとおりである）を有するポリアルキレンオキシド
を表し、Ｗは任意にヒドロキシ、アルコキシ、カルボキシ、ニトリル、シクロアルキルまたはシクロアルケニルから選ばれた置換基を有していてもよい。｝
で示される構造を有する芳香族基。
【０１０６】
（ｇ）  Ｒ７−Ｕ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ）−（Ｏ−Ｒ８−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ６−Ｒ８−ＮＲ６−Ｃ（Ｏ））ｖ−Ｕ−Ｒ８−
｛但し、各Ｒ６は独立して水素または低級アルキルであり、各Ｒ７は独立して、１〜１８の炭素原子を有するアルキル、アリールまたはアリールアルキルであり、各Ｒ８は鎖に１００個までの原子を有するアルキルまたはアルキルオキシ鎖であって任意にＡｒで置換されていてもよく、Ｕは−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｎ（Ｒ）−、または−Ｐ（Ｌ）１，２−  （但し、Ｒは上に定義したとおりであり、Ｌは独立して＝Ｏ、＝Ｓ、−ＯＲまたは−Ｒである。）、ｖ＝０〜５０である。｝
で表される構造を有するウレタングループ。
【０１０７】
（ｈ）  多環アルケニル。
【０１０８】
（ｉ）  これらの任意の２種以上の混合物。
【０１０９】
本発明の実施で使用が意図される熱可塑性エラストマー類は、典型的にはブロックポリマーである。ブロック共重合体は、一般式（Ａ−Ｂ）または（Ａ−Ｂ−Ａ）のユニットを少なくとも１つ有している。ただし、Ａは非エラストマーの重合体ブロックであり、Ｂはエラストマーの重合体ブロックである。本発明の実施で使用が意図される好ましいブロック共重合体は、低誘電率を有しているものである。さらに、本発明の実施で使用が意図される熱可塑性エラストマーは、エチレン性の不飽和のペンダントおよび／または端末単位を含有し、したがって、不飽和マクロモノマーのような接着剤組成物中の他の成分とともに硬化させることができる。
【０１１０】
本発明の一つの態様において、非エラストマーの重合体ブロック（Ａ）は、少なくとも１つのエチレン性不飽和単位を含む、１以上の置換基を有していてもよい芳香族炭化水素の重合生成物である。本発明の実施で使用が意図され芳香族炭化水素は、置換されていてもよいスチレン、置換されていてもよいスチルベン等である。本発明の実施で任意の使用が意図される置換基は、例えば、アルキル、アルケニル、アルキニル、ヒドロキシ、アルコキシ、アルケノキシ等である。好ましい実施形態において、芳香族炭化水素は置換されていてもよいスチレンである。
【０１１１】
エラストマーの重合体ブロック（Ｂ）は典型的には、置換されていてもよいオレフィンモノマー類および／または共役ジエンモノマー類の重合または共重合生成物であ。本発明の実施で使用が意図されたオレフィン・モノマーは、典型的には２から約２０までの炭素原子を含んでいる。好ましくは、オレフィン・モノマーは２から約１２までの炭素原子を含んでいる。特に好ましい実施形態では、オレフィン・モノマーは、例えば、エチレン、プロピレン、ブチレン、イソブチレン、アクリロニトリル、（メタ）アクリレート等を挙げることができる。最も好ましくは、オレフィン・モノマーはアクリロニトリルである。
【０１１２】
本発明で使用が意図される共役ジエンモノマー類は、典型的には４から約２０までの炭素原子を含む。好ましくは、共役ジエンモノマーは４から約１２までの炭素原子を含んでいる。特に好ましい実施形態では、共役ジエンモノマーは例えば、ブタジエン、イソプレン、ジメチルブタジエン等である。最も好ましくは、共役ジエンモノマーはブタジエンである。
【０１１３】
エラストマーセグメントの構造は、発明の組成物の接着強度を向上させるために、必要により変性されてもよい。例えば、ブロック共重合体のエラストマーセグメント（例えば、ポリブタジエン・セグメント）は、無水マレイン酸による熱エン反応を通して変性されることができる（ｅｎｅ−反応の概説は、例えばＯｐｐｏｌｚｅｒ，  Ｗ．，Ｓｎｉｅｃｋｕｓ，Ｖ．，Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．Ｅｎｇｌ．，  １９７８，１７，  ４７６を見よ。）。そのような変性は、熱ダイ−シェア値の改善に特に効果がある。
【０１１４】
本発明の実施に使用が意図される熱可塑性エラストマーは、例えばポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレンブロック共重合体、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレンブロック共重合体、ポリスチレン−ポリジメチルブタジエン−ポリスチレン・ブロック共重合体、ポリブタジエン−ポリアクリロニトリルブロック共重合体等が挙げられる。好ましくは、ブロック共重合体は、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレンブロック共重合体あるいはポリブタジエン−ポリアクリロニトリルブロック共重合体である。
【０１１５】
熱可塑性エラストマーのさらなる例は、ポリ（オレフィン類）、ポリ（ジエン類）、ポリ（ペプチド類）、ポリ（エステル類）、ポリ（エーテル類）、ポリ（オキシド類）、ポリ（スルフィド類）、ポリ（アミン類）等である。そのような熱可塑性エラストマーのより具体的例としては、シンジオタクチックポリブタジエン、アルファ−ポリイソプレン、ポリ（２−ブチル−２−メチル−β‐アラニン）、ポリ（デカメチレン４−オクテンジオエート）、ポリ（ブチルビニルエーテル）、ポリ（デカメチレンオキシド）、ポリ（ヘキサメチレンスルフィド）、ポリ（エチレンアミン）等を含む。追加の例については、Ｒ．Ｍｉｌｌｅｒ，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ，  ｃｈａｐ．  ４，  ４ｔｈ  ｅｄ．，  Ｊ．Ｂａｎｄｒｕｐ  ｅｔ  ａｌ．  ，  ｅｄｓ．  ，Ｊ．Ｗｉｌｅｙ＆Ｓｏｎｓ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ  （１９９９）を見よ。
【０１１６】
発明の接着剤組成物は、さらに、０．２から２重量％までの範囲の少なくとも１つのフリーラジカル開始剤を含有する。ただし、重量％は組成物の全重量に基づく。ここに、用語「フリーラジカル開始剤」は、十分なエネルギー（例えば光、熱あるいはその他同種のもの）に曝されることで、荷電していないが各々少なくとも１つの不対電子を所有する２つの部分に分解するどのような化学種をも意味する。本発明の実施で使用されるフリーラジカル開始剤としては、約７０℃から１８０℃までの範囲の温度で分解するもの（つまり、約１０時間の範囲の半減期を有している）化合物が好ましい。
【０１１７】
本発明の実施で使用が意図されるフリーラジカル硬化開始剤は、例えば、過酸化物（例えばパーオキシエステル類、パーオキシカーボネート類、ヒドロパーオキサイド類、アルキルパーオキサイド類、アリールパーオキサイド類等）、アゾ化合物等が挙げられる。本発明の実施で使用が意図される過酸化物は、ジクミルパーオキサイド、過酸化ジベンゾイル、２−ブタノンパーオキサイド、ｔｅｒｔ−ブチルパーベンゾエート、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキサイド、２，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）−２、５−ジメチルヘキサン、ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、ｔｅｒｔ−ブチルヒドロペルオキシド等が挙げられる。好ましいアゾ化合物として使用が意図されるものは、２，２’−アゾビス（２−メチルプロパンニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルブタンニトリル）、１，１’−アゾビス（シクロヘキサンカルボニトリル）等である。
【０１１８】
本発明の実施で使用するために典型的に意図された接着剤組成物は、約１０ｗｔ％から約９５ｗｔ％の範囲の熱可塑性エラストマー、エチレンの不飽和を少なくとも１ユニット有している５ｗｔ％から約９０ｗｔ％までの範囲のマクロモノマー、約０．５ｗｔ％から約２．０ｗｔ％までの範囲の硬化開始剤を含んでいる。ｗｔ％は組成物の全重量に基づく。好ましくは、エチレンの不飽和を少なくとも１ユニット有しているマクロモノマーは、約１０ｗｔ％から約８０ｗｔ％までの範囲で存在する。
【０１１９】
発明による接着剤組成物は、必要により、組成物の全重量に基づいて約０．１から約１０ｗｔ％までの範囲の少なくとも１つのカップリング剤を含有する。好ましくは、カップリング剤は約０．２ｗｔ％から約５ｗｔ％までの範囲で存在する。本発明の実施で使用が意図されるカップリング剤は、シロキサン類、シリケートエステル類、金属アクリレート塩類、チタネート類等が挙げられる。
【０１２０】
発明のフィルム接着剤組成物は、必要により充填材を含むことができる。本発明の実施のために、必要により使用が意図される充填材は、必要により伝導性（電気的および／または熱的に）であることができる。本発明の実施において使用が意図される電気的に伝導性の充填材は、例えば、銀、ニッケル、金、コバルト、銅、アルミニウム、黒鉛、銀コート黒鉛、ニッケルコート黒鉛、そのような金属の合金など、およびそれらの混合物を挙げることができる。充填材は、粉体およびフレーク状のどちらの形式でも、本発明の接着剤組成物の中で使用されることができる。好ましくは、フレークは、約２ミクロンより薄い厚さと、約２０から約２５ミクロンの平面のサイズを有している。ここで好ましく使用されるフレークは、約０．１５〜５．０ｍ２／ｇの表面積および約０．４から約５．５ｇ／ｃｃ以内のタップ密度を有している。発明の実施で使用される粉体は、約０．５〜１５ミクロンの直径を有していることが現在は好ましい。もし存在する場合には、充填材は、典型的にはフィルム接着剤組成物の約１ｗｔ％から約９５ｗｔ％までの範囲で含有される。但し、重量％は組成物の全重量に基づく。
【０１２１】
本発明の実施で必要により使用が意図される熱伝導性の充填材は、例えば、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、炭化ケイ素、ダイヤモンド、黒鉛、酸化ベリリウム、マグネシア、シリカ、アルミナ等が挙げられる。好ましくは、これらの充填材の粒径は約５から約３０ミクロン範囲にある。最も好ましくは、これらの充填材の粒径は約２０ミクロンである。
【０１２２】
電気および／または熱伝導性の充填材は、必要により（そして好ましくは）、実質的に触媒的に活性な金属イオンが、キレート化剤、還元剤、非イオン潤滑剤またはそのような剤の混合物による処理によって存在しないようになっている。そのような処理は米国特許番号５，４４７，９８８に記述される。それは参照によってその全体がここに組み入れられる。
【０１２３】
必要により、電気的にも熱的にも伝導性でない充填材が使用されてもよい。そのような充填材は、接着剤配合に、例えば減少した熱膨張、減少した比誘電率、改善されたタフネス、増加した疎水性などの性質を望ましく与えることができる場合がある。そのような充填材の例としては、フッ素化炭化水素重合体（例えばテフロン（商標））、熱可塑性の重合体、熱可塑性エラストマー、雲母、融解石英、ガラスパウダーなどが挙げられる。
【０１２４】
好ましい実施形態において、本発明の実施で使用が意図されるフィルム接着剤組成物は、組成物全体の重量に対して、約５ｗｔ％から約９０ｗｔ％までの範囲の熱可塑性エラストマー、約５ｗｔ％から約９０ｗｔ％までの範囲の少なくとも１つのエチレン性不飽和単位を有するマクロモノマー、約０．５ｗｔ％から約２．０ｗｔ％までの範囲の硬化開始剤、約０．５ｗｔ％から５ｗｔ％の範囲のカップリング剤、および約１ｗｔ％から約９５ｗｔ％の範囲の充填材を含有する。
【０１２５】
発明のさらに異なる態様では、基板と装置の間に配した十分な量の発明のフィルム接着剤組成物を、接着剤組成物を硬化させるのに適切な条件へ曝す工程を含む、装置を基板に粘着的に装置を付ける方法が提供される。本発明の実施で使用するために意図された装置は、例えば半導体ダイ、抵抗器、キャパシタ等のようなどのような表面実装部品をも含んでいる。発明の方法の実施で使用するために意図された装置は、好ましくは、半導体ダイである。使用のために意図された基板は、金属基板（例えばリードフレーム）、有機の基板など（例えば積層品、ボールグリッドアレイ、ポリアミド・フィルム）を含んでいる。
【０１２６】
発明の接着剤フィルム組成物を硬化させる条件は、少なくとも６０℃で３００℃未満の温度で約０．２５から約２分以内の間、本発明のフィルム接着剤組成物を曝すことを含む。そのようなある実施形態では、硬化温度は約７５℃から約２００℃以内の範囲である。この迅速で短期間の加熱は、様々な方法で（例えばインライン熱レール、ベルトファーネス等）遂行することができる。
【０１２７】
あるいは、発明のフィルム接着剤組成物を硬化する条件は、発明のフィルム接着剤組成物を６０℃から２００℃の範囲の温度に、約１５分から約６０分間曝すことを含む。これらの条件は、硬化オーヴン中に、上記発明のフィルム接着剤組成物を置くこと等の様々な方法により得ることができる。
【０１２８】
さらに他の代替実施形態において、発明フィルム接着剤組成物を硬化させるのに適切な条件は、発明のフィルム接着剤組成物を、液状の接着剤の粘度を増加させてタックを減少させるのに十分な高温度で、かつ完全な硬化を妨げるのに十分に低い温度で予備硬化させる工程を含む。予備硬化させられたフィルム接着剤組成物が施与された部品は、その後、完全に硬化した接着剤を与えるように、上記のような最終硬化させられる。
【０１２９】
さらに発明の異なる態様において、積層構造において少なくとも２つの半導体ダイを基板に接着的に接続する方法であって、基板とダイのそれぞれの間に配置した十分な量の発明の接着剤組成物を硬化することを含む。
【０１３０】
さらに本発明の異なる態様においては、第２の部品に対して、十分な量の発明の接着剤組成物の硬化部材によって永続的に接着された第１の部品を有するアセンブリが提供される。
本発明はここで、次に示す限定されない例を参照して、詳細に説明される。
【実施例】
【０１３１】
接着剤組成物は、本発明によって以下のように合成された。発明フィルム接着剤組成物１は、熱可塑性のエラストマーの成分としてスチレン‐ブタジエンブロックコポリマーＫＲＡＴＯＮ（商標）  Ｄ−１１０２を使用して合成された。マクロモノマーとして、オクタデシルマレイミドおよびＸ−ＢＭＩ（Ｘ−ＢＭＩは１０，１１−ジオクチルエイコサンの１，２０−ビスマレイミド誘導体である）を使用した。次の発明のフィルム接着剤組成物の中で使用されるマレイミドは、Ｕ．Ｓ．特許５，９７３，１６６（その全内容は参照によってここに組込まれる。）に述べられた工程に従って合成された。
【０１３２】
【表１】
2005521764.tif 000018
【０１３３】
フィルム接着剤組成物１の合成はキシレン中にオクタデシルマレイミドを溶かすことにより始められた。ＫＲＡＴＯＮをこの溶液に加え、残りの成分が加えられる前に完全に溶解させた。
【０１３４】
発明のフィルム接着剤組成物１のフィルムをガラス基板上にキャストして、一晩乾燥した。その後、シリコンダイをフィルム上に置き、フィルムコートした基板を、１〜３秒間８０℃まで加熱した。このアセンブリーを最後に１８５℃で３０分間硬化した。
【０１３５】
フィルム接着剤組成物について、校正されたＤａｇｅ  ２４００ダイシェアテスター上で、室温ダイシェア（ダイ剪断）およびホットダイシェアをテストした。発明のフィルム接着剤組成物１の結果を下の表１に示す。ここで、発明のフィルム接着剤組成物１の合成のために使用されたのと同じマレイミドを含む非フィルム接着剤ＱＭＩ５３６（Ｕ．Ｓ．特許、０３４５，７１７番によって合成された）と比較した。さらに表１に、硬化組成物を８５℃／８５％湿度にて２４時間晒したあとのダイシェア値を示した。
【０１３６】
【表２】
2005521764.tif 000019
【０１３７】
上に示された結果は、類似した非フィルム形成組成物と比較して、発明のフィルム接着剤組成物１が優れた接着強度を有することを実証している。
【国際調査報告】
2005521764.tif 000032
2005521764.tif 000033