(57)【要約】【課題】気体中に懸濁した荷電した粒子またはイオンを分離するための微分移動度分析器（ＤＭＡ）並びにこれらの粒子を分離するために微分移動度分析器（ＤＭＡ）を使用する方法の提供。【解決手段】ＤＭＡ内の層流を安定化することによりそして異常に大きな流速を可能にすることによりＤＭＡの分解能を増大する種々の手段を含む。
2005509256.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
荷電した粒子またはイオンの流れを入口スリットまたはオリフィスを経て分析領域の上流部分中に導入しそして層流の場及び電場の組み合わせが空間で分離している異なる移動度のイオンに向けられる微分移動度分析器における荷電した粒子またはイオンを分離する方法であって、該方法が、
（ａ）種々の電気移動度の荷電した粒子またはイオンの流れを該分析領域中に導入する工程、
（ｂ）イオンを含まないシースガスの流れを層流化し、そして該シースガスを該分析領域の上流に隣接して該微分移動度分析器中に導入する工程、
（ｃ）該シースガスの流れを層流として該分析領域内に維持する工程、
（ｄ）種々の電圧に荷電された電極及びグリッド並びに充電装置との組み合わせにより該分析領域中に電場を提供して該種々の電圧に該電極及びグリッドを維持する工程、並びに
（ｅ）その最後のものが該分析領域の出口を画成している少なくとも１つのサンプリングまたは収集装置により電気移動度の狭い範囲内の該分離した粒子またはイオンをサンプリングまたは収集する工程
からなることを特徴とする微分移動度分析器における荷電した粒子またはイオンを分離する方法。
【請求項２】
層流として該シースガスの該流れを維持することは、シースガスが該分析領域を経て下流に移動するのに従って流れの断面を次第に減少させることからなる請求項１の方法。
【請求項３】
該シースガスの該流れを層流としてそれがイオンの該入口の流れに遭遇する入口領域において維持することは、局所的に該流れを加速するために該入口領域において該流れの断面を減少させることからなる請求項１の方法。
【請求項４】
該層流が、該分析領域内で１００ｍ／ｓより早い速度に加速される請求項１の方法。
【請求項５】
該分析領域における該層流の該速度が、該分析領域の出口の下流に流れのくびれまたは狭い通路を導入し、一方該分析領域の出口でその値の少なくとも半分のこの狭い通路での流れのチャンネル面積を使用することによって、１００ｍ／ｓより早く増大させられる請求項４の方法。
【請求項６】
該狭い通路の次に発散ディフューザがある請求項５の方法。
【請求項７】
該狭い通路の次に少なくとも３つの対称的に配置した排気ラインに接続した排気チャンバーがある請求項５の方法。
【請求項８】
該層流の該速度が、該分析領域の上流で１つ以上の該電極またはグリッドを支持することにより増大する請求項５の方法。
【請求項９】
荷電した粒子またはイオンの該流れが、該入口スリットの上流で予め存在する揮発性物質をイオン化することにより生成する請求項１の方法。
【請求項１０】
該粒子またはイオンが、放射性源により荷電される請求項９の方法。
【請求項１１】
該放射性源が、６３Ｎｉ、２１０Ｐｏ並びに他のアルファ及びベータエミッタからなる群から選ばれる請求項１０の方法。
【請求項１２】
該粒子またはイオンが、電子噴霧を使用して荷電される請求項９の方法。
【請求項１３】
該分析領域が、少なくとも１つのサンプリングまたは収集装置と該ディフューザとの間の領域の流れを音速に到達させることによって、下流の音響放射から隔離される請求項６の方法。
【請求項１４】
少なくとも２つの該電極またはグリッドが、該分析領域内で線対称であり、幾何誤差が、該少なくとも２つの電極またはグリッド間の該分析領域で遭遇する最小の距離の０．５％より小さい請求項１の方法。
【請求項１５】
少なくとも２つの該電極またはグリッドが、該分析領域内で線対称であり、幾何誤差が、該少なくとも２つの電極またはグリッド間の該分析領域で遭遇する最小の距離の０．２５％より小さい請求項１４の方法。
【請求項１６】
入口スリットの長さに沿う荷電粒子またはイオンの該流れの流量に関する圧力低下が、入口スリットの横方向のその流量に関するそれより実質的に小さいように、該入口スリットの上流でエロゾル注入チャンバーをデザインすることにより、該微分移動度分析器の分解能を増加させる請求項１の方法。
【請求項１７】
２０００を越えるレイノルズ数で分析領域の上流末端中にイオンのないシースガスの層流をもたらす手段、
該分析領域中に該イオン及び荷電した粒子を導入するイオン供給手段、
好適な電圧に充電して該分析領域内に電場を生成し、それにより該イオンが電場とシースガスの流れとの組み合わせた作用により空間中に分離される少なくとも２つの電極
所望の移動度のイオンがサンプリングまたは収集される少なくとも１つのサンプリングまたは収集装置、
該電圧に該少なくとも２つの電極を充電する電源手段、
該分析領域内に該層流を維持する手段、並びに
圧力低下を最低にしつつ分析領域中に流れの空間的対称を維持する手段
からなることを特徴とする混合物中に懸濁したイオン及び荷電した粒子を分離する微分移動度分析器。
【請求項１８】
該分析チャンバー中に該イオン及び荷電した粒子を導入するイオン供給手段が、入口スリットまたはオリフィス（４）を経て分析領域と連絡している入口チャンバー（１２）からなる請求項１７の微分移動度分析器。
【請求項１９】
分析領域の上流末端中にイオンのないシースガスの層流をもたらす手段の下流末端が、それが該入口スリットまたはオリフィス（４）に遭遇するまで収束を続ける請求項１８の微分移動度分析器。
【請求項２０】
該分析領域内に該層流を維持する該手段が、該流れが分析領域を経て下流に移動するのに従い、流れの断面が次第に減少することからなる請求項１８の微分移動度分析器。
【請求項２１】
該分析領域内に該層流を維持する該手段が、該粒子のないシースガスが粒子またはイオンの該入口の流れに遭遇する点で、該分析領域の入口領域で該流れの局所的な加速手段を含む請求項１８の微分移動度分析器。
【請求項２２】
局所的加速の該手段が、流れの断面の減少からなる請求項２１の微分移動度分析器。
【請求項２３】
圧力低下を最低にしつつ分析領域の流れの空間的対称を維持する手段が、該少なくとも１つのサンプリングまたは収集装置の最後のものから下流での狭い通路の使用からなる請求項１８の微分移動度分析器。
【請求項２４】
狭い通路の下流で排気チャンバーをさらに含む請求項２３の微分移動度分析器。
【請求項２５】
排気チャンバーが、少なくとも２つの対称的に配置された排気管を経て下流のポンプチャンバーに接続されている請求項２４の微分移動度分析器。
【請求項２６】
該分析チャンバーの少なくとも１点における該層流の速度が、１００ｍ／ｓを超える請求項１７の微分移動度分析器。
【請求項２７】
圧力低下を最低にしつつ分析領域の流れの空間的対称を維持する手段が、分析領域からの上流で該少なくとも２つの電極の少なくとも１つを支持することからなる請求項１８の微分移動度分析器。
【請求項２８】
該少なくとも２つの電極の１つが、拡散拡大を最低にするために該入口スリットの下流でその先端を有する請求項１８の微分移動度分析器。
【請求項２９】
分析領域の上流末端中にイオンのないシースガスの層流をもたらす手段が、少なくとも１つのフィルター及び少なくとも１つのスクリーンを経て該シースガスを通し、次に収束領域を経てそれを加速することからなる請求項１８の微分移動度分析器。
【請求項３０】
該少なくとも１つのスクリーンの中で最も下流のスクリーンが、スクリーンの乱れを生ずるのに必要な臨界レイノルズ数より高く操作することによって乱流をつくり、そしてこの乱流が次に該収束領域で再層流化される請求項２９の微分移動度分析器。
【請求項３１】
荷電した粒子またはイオンの該流れが、好適な帯電手段により該入口スリットの上流に位置する空間中で予め存在する揮発性物質をイオン化することにより生成する請求項１７の微分移動度分析器。
【請求項３２】
該帯電手段が放射性源からなる請求項３１の微分移動度分析器。
【請求項３３】
該放射性源が、６３Ｎｉ、２１０Ｐｏ並びに他のアルファ及びベータエミッタからなる群から選ばれる請求項３２の微分移動度分析器。
【請求項３４】
該帯電手段が、電子噴霧源からなる請求項３３の微分移動度分析器。
【請求項３５】
該分析領域が、該少なくとも１つの収集装置とディフューザとの間の領域で流れを音速に達するようにすることにより、下流の音響の放射から隔離される請求項１７の微分移動度分析器。
【請求項３６】
少なくとも２つの該電極及びグリッドが、該分析領域内で線対称であり、幾何誤差が該少なくとも２つの電極またはグリッドの間で該分析領域に遭遇する最小の距離の０．５％より小さい請求項１７の微分移動度分析器。
【請求項３７】
少なくとも２つの該電極及びグリッドが、該分析領域内で線対称であり、幾何誤差が該少なくとも２つの電極またはグリッドの間で該分析領域に遭遇する最小の距離の０．２５％より小さい請求項３５の微分移動度分析器。
【請求項３８】
入口スリットの長さに沿う荷電粒子またはイオンの該流れの流量に関する圧力低下が、入口スリットの横方向のその流量に関するそれより実質的に小さいように、該入口スリットの上流でエロゾル注入チャンバーをデザインすることにより該微分移動度分析器の分解能を増加させる請求項１７の微分移動度分析器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微分移動度分析器（ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ｍｏｂｉｌｉｔｙ  ａｎａｌｙｚｅｒ）における荷電した粒子またはイオンの大きさを測りそして分類する方法及び装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
微分移動度分析器（ＤＭＡ）は、特に１００ナノメートルより小さい直径範囲の粒子のサイズを測りそして分類するのに利用される最も有力な装置である。最も普通なＤＭＡのデザインは、２つの同心の円筒状の電極を含む。市販されている種々の装置は、数十年間エロゾル業界において満足して使用されてきた。電極の半径Ｒ１及びＲ２の間の異なる比、並びにエロゾルの流れに関する入口スリットと出口スリットとの間の軸の距離を有する多数の円筒状のデザインが検討されてきている。入口の上流または出口のスリットの下流の他の幾何学的変化が、特殊な目的、例えば粒子の損失または圧力低下の減少、または適度のレイノルズ数での流れの層流性の改善、または異常に高いレイノルズ数への到達のためにテストされてきた。当業者に周知のように、レイノルズ数は、（流体の密度×その速度×特徴のある長さ）／流体の粘度係数に等しいディメンジョンのない数である。
【０００３】
ＤＭＡは、それらの電気移動度Ｚに従って気体中に懸濁した小さい荷電した粒子を分離するのに使用される。それらは、粒子のない流体の流れ（シースガス）と電場とを組み合わせて、第一の電極に配置された第一の狭いスリット（入口または注入スリット）を経て導入された荷電した粒子を、第二の電極に配置された第二の狭いスリットに押し込む。これらの２つのスリットと電極との間の空間は、ＤＭＡの「作業セクション（ｗｏｒｋｉｎｇ  ｓｅｃｔｉｏｎ）」と呼ばれる。理想的には、注入スリットを経て導入される粒子のなかで、平均値Ｚのまわりに集中した比較的小さい範囲ΔＺ内に含まれる移動度を有するもののみが、出口スリットを経てサンプリングされる。比ΔＺ／Ｚの逆関数は、ＤＭＡの分解能の評価基準である。従来、ＤＭＡは、５ナノメートルよりかなり大きな粒子の分離に使用されてきた。しかし、ここ十年の開発は、直径数ナノメートルの粒子そしてそれより小さいイオンの分離にも好適な装置についてなされている。懸濁されたイオン及びマクロイオンの分析におけるそれらの使用は、従って、かなり実用的な興味のあるものである。これらの応用は、従来利用可能なものより高い分解能及び広い範囲の装置の開発から利益を得るだろう。本明細書で使用される用語イオンは、分子状のイオンばかりでなく、荷電したクラスターそして一般に任意の荷電した粒子をさすことに留意すべきである。
【０００４】
ナノメートルの直径範囲におけるＤＭＡの分解能を制限する主な障害は、ブラウン運動である。結合したピークの拡大が、２つの異なる手段すなわち（ａ）２つのスリット間の最適な相対的位置の存在を利用する構造のデザインそして（ｂ）可能な限り大きな値へのＤＭＡにおけるシースガス流の層流操作のレイノルズ数（Ｒｅ）の増大により、かなり減少できることは周知である。その全体を参考として本明細書に引用する非特許文献１は、円筒状ＤＭＡにおけるブラウン拡散の拡大についてのみ関係がある高いレイノルズ数の式を開示している。固定した移動度Ｚの粒子に関連する移動度のピークの相対的全幅ΔＺ／Ｚは、以下のように書くことができる。
【０００５】
【数１】
2005509256.tif 000003
【０００６】
（式中、ｅは元素の電荷（粒子はシングルに荷電されているとする）であり、ｋはボルツマンの定数でありそしてＴは絶対温度である）
によるそれらの電気移動度Ｚに関する粒子の拡散度である。Ｒ１及びＲ２は、内側及び外側の円筒状の電極の半径である。Ｌは、入口及び出口のスリット間の軸の距離であり、そしてＵは、半径ｒの座標（プラグ流れ）とは無関係とされる流体の速度である。好適な一般化は、他の速度のプロフィル、平面構造及び収束する二次元または線対称的な状態に関するこれらの結果による。しかし、式（１−３）は、これらの広いケースを表示しており、本発明の目的には充分である。（ｂ＋ｌ／ｂ）≧２であるため、所定の半径Ｒ１及びＲ２並びに固定した速度Ｕでは、分解能は、長さＬがＬ＊に等しいとき、最大になることは明らかである。最適に近い長さのＤＭＡを使用する利点は、Ｒｏｓｅｌｌ−Ｌｌｏｍｐａｒｉら（１９９３）によって実験的に初めて立証された。
【０００７】
非常に高いレイノルズ数を使用する必要性は、また直ちに（１）から導かれる。Ｌ＊は、小さいギャップΔ＜＜Ｒ２（Ｒ１がＲ２に向かうとき）の限界における作業セクションの幅Δ＝Ｒ２−Ｒ１と一致し、たとえＲ１／Ｒ２が質的に１とは異なるとしても（Ｒ１／Ｒ２＝０．２２２のときＬ＊／Δ＝０．８４３）、それにかなり近づく。従って、比Ｄ／（Ｌ＊Ｕ）は、
【０００８】
【数２】
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【０００９】
として本明細書で規定されるＰｅｃｌｅｔ数にかなり近づく。
それらの移動度に従って小さい種を有効に分離する目的では、ΔＺ／Ｚが、約１または２ナノメートルのような小さい直径を有するイオンについても、約１％のような小さいことが望ましい。（ｂ＋ｌ／ｂ）≧２であるため、この要件は、Ｌ＊Ｕ／Ｄ＞２．２２×１０５を意味する。標準の小さいイオンが、２ｃｍ２／Ｖ／ｓの移動度、結合された拡散度Ｄ＝０．０５ｃｍ２／ｓを有することも注意すべきである。空気の動粘性率ν（＝０．１５ｃｍ２／ｓ）とＤとの間のディメンジョンのない比は、それゆえ、ν／Ｄ＝３であり、数量ＵＬ＊／ν（レイノルズ数Ｒｅ＝ＵΔ／νに近い）は、次に約０．７４×１０５のように高いことを要する。広範囲の粒子のサイズをカバーするために、約３Ｌ＊のように大きいかまたはそれ以上（ｂ＞３）の入口及び出口のスリット間の距離を有するＤＭＡを使用することが好都合であり、その場合分解能は係数［（ｂ＋ｌ／ｂ）／２］１／２によって低下する。この効果を補整するために、１０５より高いレイノルズ数（Ｒｅ）を用いる。
【００１０】
対流拡散流れの拡散を適度にするために高いレイノルズ（またはＰｅｃｌｅｔ）数が要求されることは、周知である。しかし、この知識の実際的な利用は、要求されるやや大きな流れの発生に伴う困難によって、さらに乱流になる高いレイノルズ数の流れの自然な傾向によって、困難になっている。例えば、非特許文献２は、非特許文献３により開示された広く使用されているＤＭＡ（通常、「Ｖｉｅｎｎａ  ＤＭＡ」とよばれる）の改変機種であり、約５０００という高いレイノルズ数に到達する能力を立証している。しかし、それらは、約８００Ｌ／分の流速を必要とし、そして圧力低下は大気圧のほぼ半分であった。これらの条件下では、１０５までの所望の範囲のレイノルズ数を達成することはむしろ困難であったと思われる。
【００１１】
乱流の転移を避けつつ高いレイノルズ数を達成する問題のいくつかの重要な点は、特許文献１及び２（それらの全部を本明細書で参考として引用する）に記載されており、それらは、作業セクション前にシースガスを実質的に加速する大きなくびれを伴って、層状スクリーン及びフィルターのいくつかの段階により流入シースガスの流れの混乱のレベルを大きく低下させる方法による。簡潔さのために、この大きな流入のくびれは、たとえ非線対称のデザインにおいても、「トランペット」とよぶことにする。
【００１２】
比較的高いレイノルズ数への転移を遅らせるのに利用される種々の手段について、いくつかの追加の説明が本明細書では必要となる。管の内側の完全に発達した放物線状の流れは、２０００に近い臨界レイノルズ数で乱流になり勝ちであること、そして入口の流れが速度の変動を注意深く免れているときこの臨界値が大きく増大することは周知である。しばしば、作業セクションの入口における速度のプロフィルは、放物線より直線にはるかに近く、そしてこのプロフィルは、放物線の流れより不安定ではない。なお、円筒状の電極の壁に近く形成される境界層は、また乱流になり勝ちであり、そしてこれが生ずる臨界条件も非常に層流である入口の流れによりかなり大きなレイノルズ数を強いることになる。たとえそうであっても、転移は事実生ずる。その上、たとえ最も注意深くつくられた層流系においても、速度の変動のすべての外部の原因を避けるのは非常に難しい。そしてたとえ流入する流れの変動レベルが非常に小さくても、局所の混乱は、エロゾルの入口の次の不安定な混合層に生じ勝ちであろう。この最後の困難さは、入口スリット直後のＤＭＡ断面の僅かな減少によりＶｉｅｎｎａ  ＤＭＡに現れ、それは流れを安定化しやすい。しかし、この特徴は、２０００より充分に低いレイノルズ数で流れを安定化することを意味し、そしてＲｅ＝１０５で無効なようである。特許文献１において導入される非常に大きな入口トランペットにより供給されるＶｉｅｎｎａ  ＤＭＡの改変機種の最近の研究は、３５０００に近いＲｅで乱流の転移を観察している。それらの円筒状の電極の上の境界層は、平らな平面の上のそれとしてほとんど徐々に発達し、それについて転移に関する同様な条件が、１％のオーダーの速度の変動レベルで流入する流れについて観察される。逆に、約１００倍小さい自由な流れの乱れが、非収束構造で１０５−１０６の範囲の臨界レイノルズ数を達成するのに要求される。これらの観察は、平面状または円筒状のＤＭＡにおいて、特許文献１で提案された大きなトランペット入口またはＶｉｅｎｎａ  ＤＭＡの入口スリットの次に使用されるスリットの加速の何れも、所望の範囲のＲｅ＝１０５の層流を生成するのに充分ではない。
【００１３】
【特許文献１】米国特許５８６９８３１
【特許文献２】米国特許５９３６２４２
【００１４】
【非特許文献１】Ｒｏｓｅｌｌ−Ｌｌｏｍｐａｒｔら、Ｍｉｎｉｍｉｚａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｔｈｅ  ｄｉｆｆｕｓｉｖｅ  ｂｒｏａｄｉｎｇ  ｏｆ  ｕｌｔｒａｆｉｎｅ  ｐａｒｔｉｃｌｅｓ  ｉｎ  ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ｍｏｂｉｌｉｔｙ  ａｎａｌｙｚｅｒｓ，ｉｎ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ａｎｄ  Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｕｌｔｒａｆｉｎｅ  Ｐａｒｔｉｃｌｅｓ，ｐｐ．１０９−１１４（１９９３）
【非特許文献２】Ｒｏｓｅｌｌ，Ｊ．，Ｉ．Ｇ．Ｌｏｓｃｅｒｔａｌｅｓ  Ｄ．Ｂｉｎｇｈａｍ  ａｎｄ  Ｊ．Ｆｅｒｍａｎｄｅｚ  ｄｅ  ｌａ  Ｍｏｒａ「Ｓｉｚｉｎｇ  ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ  ａｎｄ  ｉｏｎｓ  ｗｉｔｈ  ａ  ｓｈｏｒｔ  ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ｍｏｂｉｌｉｔｙ  ａｎａｌｙｚｅｒ」Ｊ．Ａｅｒｏｓｏｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅ，２７，６９５−７１９，１９９６
【非特許文献３】Ｗｉｎｋｌｍａｉｒら，Ａ  Ｎｅｗ  Ｅｌｅｃｔｒｏ−ｍｏｂｉｌｉｔｙ  Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ  ｏｆ  Ａｅｒｏｓｏｌ  Ｓｉｚｅ  Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｓ  ｉｎ  ｔｈｅ  Ｓｉｚｅ  Ｒａｎｇｅ  ｆｒｏｍ  １  ｔｏ  １，０００  ｎａｎｏｍｅｔｅｒｓ，Ｊ．Ａｅｒｏｓｏｌ  Ｓｃｉ．，Ｖｏｌ．２２，ｐｐ．２８９−２９６（１９９１）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
一般に、本発明は、初めて、層流の条件下で１０５より高いレイノルズ数の達成を可能にし、そして下記の改良とともに、さらに２ナノメートルより小さい直径を有する粒子でさえ、約０．０１より小さいΔＺ／Ｚ（半分の高さでの全ピーク幅ＦＷＨＨに基づく）値を可能にするＤＭＡの構築ができる。
【００１６】
本発明の他の局面は、入口スリットの上流に隣接して装入することにより、医薬及び爆発物のような最初中性の種の場合、円筒状のＤＭＡの入口での高い損失の問題を克服する。
【００１７】
本発明のなお他の局面は、短いＤＭＡ（ナノメートルのサイズの範囲での高い分解能が可能である）と長いＤＭＡ（約３０−１００ナノメートルのような大きな粒子の分析が可能である）との間の従来の非適合性を克服し、２ナノメートルから３０ナノメートルまでそしてそれ以上の全直径範囲にわたって１％のΔＺ／Ｚ値で粒子の高分解能分析が可能である線対称のＤＭＡを製造する手段を含む。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明は、微分移動度分析器において荷電した粒子またはイオンを分離する方法及び装置に関しており、荷電した粒子またはイオンの流れは、入口スリットを経て分析領域の上流部分中に導入され、そして層流の場と電場との組み合わせはイオンの分離に導き、そして
（ａ）種々の電気移動度の荷電した粒子またはイオンの流れを該分析領域中に導入する工程、
（ｂ）粒子のないシースガスの流れを層流化し、そして該シースガスを該分析領域の上流に隣接して該微分移動度分析器中に導入する工程、
（ｃ）層流として該分析領域内で該シースガスの流れを維持する工程、
（ｄ）該微分移動度分析器中に電場をもたらし、該電場は、種々の電圧に充電した電極及びグリッド及び充電装置の組み合わせにより生成し該電極及びグリッドを該種々の電圧に維持する工程、並びに
（ｅ）少なくとも１つの収集装置により狭い範囲の電気移動度内の該分離した粒子またはイオンをサンプリングまたは収集する工程からなる。
【００１９】
装置の好ましい態様によれば、混合物中に懸濁したイオン及び荷電した粒子を分離する微分移動度分析器は、
イオンのないシースガスの層流を、２０００を超えるレイノルズ数で分析領域の上流末端中にもたらす手段、
該イオン及び荷電した粒子を該分析領域中に導入するイオン供給手段、
適当な電圧に充電して該分析領域内に電場を生成し、それにより該イオンが電場とシースガスの流れとの組み合わせ作用によって空間に分離される少なくとも２つの電極、
所望の移動度のイオンがサンプリングまたは収集される少なくとも１つのサンプリングまたは収集装置、
少なくとも２つの電極を該電圧に充電する電源手段、
該層流を該分析領域内に維持する手段、並びに
圧力低下を最低にしつつ分析領域中の流れの空間的対称を維持する手段
からなる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
本発明は、３５０００（その値では、円筒または平行する板の間の注意深くつくられたＤＭＡの流れ（大きな入口トランペットによる）が層流を保持することを既に知られている最大値）より充分上のレイノルズ数で流れを層流に維持する方法からなる。新しい方法は、それを加速することにより流れを安定化する。この特徴は、ｄｅ  ｌａ  Ｍｏｒａ，Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ  Ｂｒｏａｄｅｎｉｎｇ  ｉｎ  Ｃｏｖｅｒｇｉｎｇ  Ｍｏｂｉｌｉｔｙ  Ａｎａｌｙｚｅｒｓ，Ｊ．Ａｅｒｏｓｏｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｖｏｌ．３３，ｐｐ．４１１−４３７（２００２）（その主題は本明細書において参考として引用される）に論じられている。
【００２１】
本発明の種々の特徴は、図１及び２に関連して容易に理解できる。
図１は、気体中に懸濁した粒子またはイオンを分離するための本発明の微分移動度分析器を示しており、それは、イオンがスリット（４）を経てイオンのないシースガスの流れ中に注入される分析領域（１３）を含む。この流れは、（１）に導入され、そして高い均一性のいくつかのスクリーン（２、３）を経る通過により、次に収束セクション（５）を経る加速により非常に層流にされる。イオンは、入口チェンバー（１２）（その断面及びスリットの幅（４）が、スリットの長さに沿って比較的均一なイオンの流れをもたらすようにデザインされている）から分析セクション（１３）中に注入される。イオンは、外側の貫通口（１６）を経て入口チェンバー（１２）中に導入されるか、または貫通口（１６）を通った揮発性種から装入装置によりそこで生成される。この装入物は、図１では、６３Ｎｉの片の形（１５）で示される。互いに離れて配置されそして異なる電圧に充電された少なくとも２つの電極またはグリッド（１４及び６）は、分析領域（１３）に電場を形成し、流線を越えて（４）に注入されるイオンを転置し、そして或る望ましい電気移動度を有するものを１つまたはいくつかの収集またはサンプリング装置例えばサンプリングスリット（７）中に導く。
【００２２】
装置は、さらに、ノズル（８）に延びる流れのくびれを含む。図１の態様では、このノズル（８）は、さらに、作業領域における流れの安定な線対称の混乱を避けるかまたは低下させるために、下流の他の領域から作業領域（１３）を分離する目的に働く。しかし、このくびれ（８）は、装置全体の圧力低下を最低にしそれにより比較的高い速度及びレイノルズ数を達成可能にするために、本発明では都合のよいものである。シースガスの流れを動かすポンプから分析領域（１３）をさらに分離するために、第一の排気チェンバー（９）は、狭い通路（８）から下流に設けられ、それは次に少なくとも３つの対称的に配置された管（１０）（つくられた試作品に実際に存在する１０のうち、図１ではただ２つのみが示されている）によって第二の排気チェンバー（１１）に接続される。作業領域（１３）とポンプに向かう排気ライン（１７）との間のかかる緩衝物の目的は、装置の下流末端に存在する流れの線対称の上流の広がりを避けるためであるが、それを行うのに比較的小さい圧力低下で行うことである。作業領域の線対称の損失は、分解能にとり致命的である。従来技術は、１つのみのシースガス排気口を使用していた。この口が配置されている装置の側面の早い気体速度に潜在的に伴う流れの非対称を避けるために、高い圧力低下が、サンプリングスリット（７）の位置とシースガス排気口（１７）との間のこれらのデザインに生成される必要がある。図１の新しい多口デザインは、シースガス排気チェンバーにおける気圧の急激な変化を非常に低下させ、必要な流れの抵抗における同様な変化の低下を可能にする。二次排気チェンバー（１１）は、一次排気チェンバーから単一の最後の排気口（１７）への種々の流れを集めるマニホールドとして働く。第二の排気チェンバー（１１）の大きさは、また、圧力の急激な変化が、１０個の排気ラインのそれぞれに沿って既に生じた小さい圧力低下に比べて小さいようなものである。
【００２３】
図２は、本発明の第二の別の態様を示し、排気系は完全に線対称であり、そしてどんなくびれもディフューザ（３３、３８）の上流には導入されない。サンプリングスリット（４０）の次の徐々に発散するディフューザは、実質的な圧力の回復を可能にする。このディフューザ（３３、３８）は、その最大の圧力上昇がたとえ緊密に収容された２段階系においても一般に大気圧の１／２より充分に低い高能率家庭用電気掃除機のモータによる、くびれでの音速の条件に近づくために、必須である。装置は、作業セクションの下流よりむしろ上流から中心の電極（４２）を吊る必要がある点で、図１に記載されたそれとは根本的に異なる。その支持体は、有孔の片（４３）であり、それはまた層流化トランペット（４４）及び層流化スクリーン（４５、４６）を含むＤＭＡの外側の要素を支持する。
【００２４】
図２に示された態様では、流れの拡散は、内側の電極（３３）の最後の領域における発散ばかりでなく外側の電極（３８）の末端領域の発散も導入することにより達成される。しかし、唯一の電極における発散で、しばしば充分である。ディフューザに３．５度までの半角度を許す従来の基準は、本発明の条件下では必ずしも適切ではないことを注意しなければならない。それは、入口の流れが、最初に乱流よりむしろ層流である点で標準のデザインとは異なり、それは流れを壁から遥かに離れさせ勝ちであって、劇的にディフューザの能率を低下させるからである。内側の電極の上流の支持のために、排気ラインは、完全に線対称であり、家庭用または工業用のセントラル真空システムのためのＡＭＥＴＥＫ（ｌａｍｂ  ｅｌｅｃｔｒｉｃ  ｄｉｖｉｓｉｏｎ）により市販されているもののような高フローポンプに直接拡大できる。この目的に最も望ましいのは、それが塵により汚染されるようなモータ領域を通過することなく気体が圧縮されるクリーンポンプである。また、好ましいのは、その排気気体が単一の出口ダクト中に集められる完全に格納されたポンプであり、それは、ＤＭＡのシースガス入口中に再循環して戻すことを可能にする（もし必要ならば、恐らく乾燥及び濾過システムを経て）。図２のデザインでまた注意すべきことは、内側の電極用の支持構造は、たとえ主な支持片（４３）の有孔の部分（４４）においても、速度が遅い比較的広い領域において、層流化スクリーンの上流にある。そのため、圧力低下は、図１のデザインにおけるよりもかなり小さい。さらに、有孔の支持体（４４）を経る流れの通過により生ずる線対称のわずかな損失は、層流化スクリーン（４６及び４５）を経る次の通過により除かれる。
【００２５】
収束が僅かな電極の構造は、たとえ１％または数％の自由な流れの乱流のレベルが存在しても、１０６より充分に高いＲｅへの境界層の転移を遅らせる。これらのレベルは、適度に小さい入口トランペット例えばＶｉｅｎｎａ  ＤＭＡで使用されるものにより達成でき、特許文献１に提案されている大きなトランペット入口の使用を要しない。大きな入口トランペットは、自由な流れの乱流を低下させる望ましい利点を有するが、ＤＭＡにおいて遥かに嵩高であり最も重くしかも最も高価な部品である。そのため、高度の層流化が適切なＤＭＡの性能を確保するのに絶対に必須ではないときはいつでも、それらの使用を避けるのが賢明である。１％の自由な流れの乱流は、大きなトランペット入口を有するが収束する作業セクションを有しないＤＭＡにより達した現在の世界記録（７０に近い）より良好な１００のオーダーの分解能を達成することと明らかに両立できる。
【００２６】
提案された収束するＤＭＡの概念の１つの態様は、線対称ＤＭＡの場合について図１に示されている。それらは、粒子のない流体の流れ（（１）を経て導入されるシースガス）と電場とを組み合わせて、第一の電極またはグリッド（１４）に配置されている第一の狭いスリット（入口または注入スリット（４））を経て導入された荷電された粒子を、第二の電極またはグリッド（６）に配置されている第二の狭いスリットまたは収集装置（出口またはサンプリングスリット（７））に押し進める。これらの２つのスリットと電極との間の空間は、ＤＭＡの「作業セクション」とよばれる。粒子のないシースガスは、流体流の入口（１）中に導入される。理想的には、注入スリットを経て導入される粒子のなかで、ほぼ平均値Ｚに中心をもつ比較的小さい範囲ΔＺ内に含まれる移動度を有するもののみが、出口スリットを経てサンプリングされる。比ΔＺ／Ｚの逆数は、ＤＭＡの分解能の指標である。
【００２７】
同様な考えが非線対称的構造について適用される。作業セクションの上流での境界層の成長を避けるために、図１の外側の電極またはグリッド（５）は、入口スリット（４）に対して下方に収束する。Ｈｏｐｐｅｌ，Ｔｈｅ  Ｉｏｎｓ  ｉｎ  ｔｈｅ  Ｔｒｏｐｏｓｐｈｅｒｅ：ｔｈｅｉｒ  Ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎｓ  ｗｉｔｈ  Ａｅｒｏｓｏｌｓ  ａｎｄ  ｔｈｅ  Ｇｅｏｅｌｅｃｔｒｉｃ  ｆｉｅｌｄ，Ｐｈ．Ｄ  Ｄｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎ，Ｃａｔｈｏｌｉｃ  Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  ｏｆ  Ａｍｅｒｉｃａ（１９６８）及びＨｏｐｐｅｌ，Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｍｏｂｉｌｉｔｙ  Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｔｒｏｐｏｓｐｈｅｒｉｃ  Ｉｏｎｓ，Ｐｕｒｅ  ａｎｄ  Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｇｅｏｐｈｙｓｉｃｓ，Ｖｏｌ．８１，ｐｐ．２３０−２４５（１９７０），（１９６８，１９７０）は、直線の収束壁を有する平面のくさび形の吸気カウンターをデザインし製作した。Ｈｏｐｐｅｌは、かれの収束する構造によるいくつかの主要な利点を記述した。しかし、かれは、本発明で問題にしている高い範囲のレイノルズ数に達することができず、かれの仕事は、本発明で求めている値に近い分解能を立証できず、そして化学的及び生物学的な分析を要した。その上、吸入カウンターは、多くの点でＤＭＡとは異なっており、それは、その小さい部分よりもむしろ全部の流れが荷電した粒子を運ぶからである。これは、入口フィルター及びスクリーンを有する大きな層流化チェンバーを使用することを望ましくないものにし、作業領域における収束は、ＤＭＡにおけるよりも必要となる。吸入カウンターは、注入スリットを有することがなく、そのためこれらの装置における安定化の要求は、ＤＭＡよりもかなり緩やかである。
【００２８】
注入スリットまたはそれから下流での著しく大きな加速は、たとえ本発明で問題にしている非常に大きなレイノルズ数においてすら、それに伴う混合層を安定化する。この目的は、入口スリット（４）の直後の外側の電極（５）の僅かな収束によりＶｉｅｎｎａ  ＤＭＡにおけるように部分的に達成される（図１）。しかし、かなり大きな収束は、ときには、望ましいことがある。入口スリットでの混合層の本発明の高い安定化の１つの極端な態様は、図１に示され、銃弾形の内部の電極の先端は、入口スリットセクションの近辺に隣接して配置される。従来技術は、入口スリットの上流から遥かに上にこの銃弾状物を配置していた。そこでは、それは流れを加速する有用な目的に働き、そのため、自由な流れの乱流の関連のある重要性を低下させる。しかし、それは全流れ領域の最も流体力学的に不安定な領域である混合層を安定化するのに助けにならない。その安定化の利点のほかに、銃弾状物が低いことは、ほとんど平行な平面状または円筒状の構造を使用する従来技術の有力な傾向から離れることを余儀なくされ、ＤＭＡの理論上の反応関数は容易に計算され、そしてどんな較正も、粒子またはイオンの移動度を推測するのに必要としない。較正不要な装置の利点は、分解能の増大の好ましい目的のために、本発明では犠牲にされる。較正の必要性は、全構造が収束する必要があるという事実から本発明では避けることができない。しかし、較正のための精密な移動度の標準は、最近、ナノメートルの範囲で利用できるようになり、そのために非収束構造を好む従来の理由は、もはや適用されない。
【００２９】
ｄｅ  ｌａ  Ｍｏｒａ（２００２）は、ＤＭＡの分解能に関する数量Ｈが、考えされている最良の環境下で１であり、そして検討されているすべての他の場合において１より大きいことを理論的に立証し、さらにそれについてＨは１より小さくそのため従来知られているものより優れているＭｉｃｈａｅｌ  Ｌａｂｏｗｓｋｙ（Ｗａｙｎｅ，ＮＪ）博士により発見された異なる未公開の構造に簡単にふれている。これらの特殊な構造の１つの例は、二次元の流れについて図３で示されており、中心の要素は接地し、それを囲む２つの要素の電圧は同じである。入口及び出口のスリットは、両方のスリットを経るイオンの軌線（Ｔ）とともに示されている（Ｉ及びＯ）。Ｌａｂｏｗｓｋｙのデザインは、流れの関数及び電圧に関する境界条件がもはや対称面で互いに一致しない点で、ｄｅ  ｌａ  Ｍｏｒａ（２００２）で考えられている構造とは異なる。同じ特徴は、内側の電極がＲｏｓｅｌｌらのＤＭＡにおけるような銃弾形である構造で線対称の流れを生ずる。しかし、１より小さいＨ値を生ずるこの特徴のために、或る特殊な予防措置が必要である。１つの可能なアプローチは、その従来の位置（入口スリットより充分に上）から銃弾状物の先端を入口スリットに近いかまたはそれから下流の領域に下げ、イオンが入口スリットを経て現れるときそれらが電場を感知する。図３の線対称の類似物は、同じ利点が生ずる他の例を提供する。また、利点は、現在まで形成されたすべての線対称または二次元のＤＭＡにより適合しない上記の近似性の特徴のような或る異常な特徴を要することである。
【００３０】
本発明者が注目することは、入口スリット（４）の近辺の図１に示された極端な加速が、より徐々に収束する構造がエロゾル入口の次の混合層の安定性を確実にする多くの場合に必要ではないことである。これらの場合には、いくつかの理由で収束の急激性を適度にすることが事実好ましい。第一に、流れの場がさらに均一になり、そのため全体の安定性を生ずる。第二に、ｄｅ  ｌａ  Ｍｏｒａ（２００２）は、過剰な加速は、しばしば、円筒状のデザインの場合式（１）に示される値について分解能の損失を導くことを示している。第三に、初めの加速は、自由な流れの乱流のレベルを早めに低下させ、従ってもし電極（６）が図１の態様に示されたのより遥か上流に配置されるならば、さらに小さくなるだろう。
【００３１】
本発明の別な態様は、外側及び内側の電極の種々の程度の収束の組み合わせにより流れを加速する。まさに記述した安定化の利点に加えて、特許文献１及び２が、作業セクションの入口中へ２０００より高いレイノルズ数で層流を伝達する層流化システムによってＤＭＡを保護することを本発明者は注目する。作業セクションに加速を導入することにより、本発明は、層流化手段が作業セクションの入口への２０００より低い層流をもたらす場合をカバーするが、作業セクション内の次の加速は、作業セクションの下流の領域でレイノルズ数をかなり増大させる。ｄｅ  ｌａ  Ｍｏｒａ（２００２）に論じられているように、かなりな加速（従ってＲｅの増大）は、許容できる分解能の損失をともなって線対称の構造で達成できる。得られた分解能は作業セクションの最後の部分（Ｒｅはこれらの加速デザインで最高である）で主に決定されるため、Ｒｅ＜２０００で操作される非収束ＤＭＡにおけるよりも遥かに大きな分解能を達成することは、上記の特許文献を利用することなく可能である。
【００３２】
装置を通して圧力低下を非常に低下させる低抵抗性シースガス排気を含むデザインは、比較的軽いしかも安価なポンプ例えば高能率の家庭用真空クリーナー及びセントラル真空クリーナーにおいて使用されているものによって、１００ｍ／ｓを充分超える気体速度を達成できる。
【００３３】
本発明の他の態様は、大きな入口トランペットにより従来得られたものより、良好な層流化条件を作業セクションの開始時に達成する方法に関する。この新しい方法は、小さい入口トランペット例えばＶｉｅｎｎａまたはＲｏｓｅｌｌ  ＤＭＡにおけるものを使用する。充分に早いシースガスの流速で、入口スクリーンを通る流れは乱流になる。この乱流は、下流で或る距離存在し、それは非常に層流である流れを達成する点から望ましくないように思われる。一方、この乱流は、優れた混合をもたらし、そして流れは平均して非常に均一になる。従って、この流れが入口スリットに達する前にそれが層流状態に戻るとするならば、スクリーンにおける乱流の導入は、それが非常に均一かつ非常に層流である流れを生ずるので、望ましくないことよりも望ましいことになる。本発明の改良は、従って、以下のようなものである。（ａ）（所定の気体の流速で）スクリーンを通る流れが乱流になるように、スクリーンの断面、透明性及びワイヤの直径の選択を含む。これを生ずる基準は、流体力学として周知であり、そしてカルマン渦流路が生ずるとき、約４０（局所的な速度及びワイヤの直径に基づく）より大きいスクリーンワイヤのまわりのレイノルズ数を含む。（ｂ）もし流れが層流ならば、それは層流のままであり、一方乱流が層流になり勝ちであるように、スクリーン後に適度に収束する構造を使用する。さらに（ｃ）スクリーンとエロゾル入口スリットの間に充分に長い距離を選びそしてエロゾル入口スリットに達する前にスクリーンワイヤ及び開口を事実上層流化するには乱流を充分に小さくする。注意すべきことは、チャンネル中の高い流れＲｅでの再層流化は、収束する壁例えばｄｅ  ｌａ  Ｍｏｒａ（２００２）に論じられているものを要する。しかし、論じられているように、それは大きい収束角を必要としないので、比較的大きくない収束比（例えばＲｅｉｃｈｌまたはＲｏｓｅｌｌのＤＭＡにおけるもの）は、再層流化のために比較的長い路をもたらす。それゆえ、これが再層流化のためのさらに大きな下流の距離をもたらすために、小さい収束角（ｄｅ  ｌａ  Ｍｏｒａ（２００２）に論じられているように流れの安定性の確保には充分に大きい）を使用するのが好ましい。必要な再層流化の距離は、グリッド乱流の分野でよく知られている流体力学において周知である。それは、スクリーンワイヤ及び開口を充分に小さくしそしてスクリーンと入口スリットとの間の距離を充分に長くすることにより、適度な大きさを有するデザインで適合できる。例えば、１０度の半分の角度を有する円錐セクションを伴う１インチの１千または数千分の１のスクリーンワイヤ直径を有する２７％のスクリーン透明度は、流れの断面がその最初の値の１／５に減少する前に、かなり実質的な再流層化を可能にする。このスキームを成功して機能させるために、多くの市販のスクリーンが実際にそうであるように、スクリーンが非常に均一であるならば、流れがスクリーンを通って乱流になることは必須ではない。そのため、流れが乱流にならない大きな入口スクリーンに基づく最初の技術は、また均一な層流を生成するのに好適である。しかし、装置の製造コスト及び重量が劇的に低下するので、小さいトランペットを有��るこの層流状態を達成する利点が存在する。
【００３４】
大きな入口トランペットより小さいものの不利益は、小さいスクリーン透過度を有する小さいスクリーンの面積が高い圧力低下を生じ勝ちであり、そのため所定のポンプによりさらに小さい流速を生ずることである。本発明は、大きな層流化トランペットに基づく従来技術を利用することなくこの問題を解決する手段を含む。新しい方法は、１つまたはいくつかのフィルターを有する第一の広い流れの断面、並びに低い透過度（例えば３０％）の１つの第一のスクリーンを使用する。流れの抵抗は、面積が大きいため、低い透過度にもかかわらず小さい。次に、収束する領域が続き、最後にポイント３で記述したように、小さい断面を有する本当の層流化スクリーンを設ける。３との相違は、ポイント３に記述された利点を失うことなく、この層流化スクリーンが高い透過度を有し、従って低い圧力低下を有することである。換言すれば、従来技術は、第一の低い透過度のスクリーン及び層流化用の高い透過度スクリーン（両者は大きな断面積を有する）、次に収束する領域を使用した。この装置は、風洞入口デザインの代表的なものであり、そして流体力学の研究所で広く使用されている。本発明は、上流のフィルター（もしあるならば）についてのみの大きな断面積及び低い透過度のスクリーンを使用し、そして収束領域内のどこかで高い透過度のスクリーンを導入する。それは、高い圧力低下の不利なしに上記の利点のすべてを含む。
【００３５】
本発明の他の好ましい態様は、１つの円筒の軸から他の円筒の軸の最大の変位が、１インチの１千分の１より小さい、好ましくは１インチの１千分の１の半分より小さいようなものである。
【００３６】
Ｋｎｕｔｓｏｎ，Ｔｈｅ  Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｅｌｅｃｔｒｉｃ  Ｃｈａｒｇｅ  Ａｍｏｎｇ  ｔｈｅ  Ｐａｒｔｉｃｌｅｓ  ｏｆ  ａｎ  Ａｒｔｉｆｉｃｉａｌｌｙ  Ｃｈａｒｇｅｄ  Ａｅｒｏｓｏｌ，Ｐｈ．Ｄ．Ｔｈｅｓｉｓ，Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  ｏｆ  Ｍｉｎｅｓｏｔａ（１９７１）は、他の円筒の軸に関する円筒状電極の１つの軸の平行な変位εがＤＭＡの分解能に有する効果を考えている。ＤＭＡの特殊な場合に関するかれの多数の結果、Ｋｎｕｔｓｏｎら、Ａｅｒｏｓｏｌ  Ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ  ｂｙ  Ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ  Ｍｏｂｉｌｉｔｙ：Ａｐｐａｒａｔｕｓ，Ｔｈｅｏｒｙ  ａｎｄ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｊ．Ａｅｒｏｓｏｌ  Ｓｃｉ．，Ｖｏｌ．６，ｐｐ．４４３−４５１（１９７５）は、得られる分布の拡大ΔＺ／Ｚの全幅が４ε／（Ｒ２−Ｒ１）に近いことを示している。
【００３７】
【数３】
2005509256.tif 000005
【００３８】
小さい偏心率εの限界に関する本発明者の分析は、この結果が、Ｒ１／Ｒ２＞０．５のとき、半径の比にほとんど無関係であることを示す。
【００３９】
両方の結果は、拡散のような他の拡大メカニズムがないときにのみ適用できる。本発明者は、また、装置の応答関数ｆ（Ｚ）がその端Ｚ＝Ｚ０±ΔＺ／２で転向点を有することを見いだした。これは、それを単数にして、半分の高さでの全分布幅（ＦＷＨＨ）に基づくΔＺのさらに普通に使用されている指標がまた４ε／（Ｒ２−Ｒ１）に等しいことになる。ＦＷＨＨ値を約１％のように小さくする目的は、従ってε＜０．０１Δ／４を要する。Δ＝０．５ｃｍでは、εは１２．５μｍ（１インチの千分の０．４９）より小さくなければならない。これらの許容範囲は、市販のＤＭＡにおいて既に達成したものよりかなり厳しいが、本発明の目的には最も望ましい。
【００４０】
偏心率が０．０００５インチである場合を考える。ＤＭＡが、電極の１つに関して中心を有するろくろの上に設けられそしてインジケータが他の電極に配置されているとき、インジケータの最大の変位は、０．００１インチになる。この値は、良好な機械加工の代表的なものである。それは、特殊な表面処理例えば研削または研ぎ上げが適用されない限り、重要な部品間のその許容範囲の少なくとも半分が、それらが互いに適合して出入するのに必要であるため、この値は良好な機械加工の代表的なものである（しかし、中心を遥かに良く合わせることは、円筒状の器具よりむしろ円錐状のもので得ることができる）。図１のＤＭＡは、３つのそのような重要な器具を有する。もしΔＺ／Ｚ＜１％ならば、εＲ２／（Ｒ２−Ｒ１）は、０．２５％より小さくなければならない。εＲ２＜０．０００５”ならば、この要件は、Ｒ２−Ｒ１＞５ｍｍならば、到達できるが、そのギャップの２倍のＤＭＡでさらに容易に適合する。これらの許容範囲は、市販のＤＭＡで既に達成されるものよりかなりきびしいが、本発明の目的では最も望ましい。これらの結果は、拡散のような他の拡大メカニズムなしでのみ適用できる。
【００４１】
以前の計算は、速度の場が平らかまたは完全に展開されているかの何れかである推定に基づく。しかし、偏心の存在は、くびれ領域の幅の角度の依存を生じ勝ちであろう。ベルヌイイの定理によれば、くびれにおける気体の速度は、角度について均一であろう。しかし、もしギャップが均一でないならば、単位長さＱあたりの局所の流速は、またスリットの長さに沿って変化するだろう。作業セクションにおける流速は、次にさらに狭いギャップを有する領域ではさらに小さく、半径の場がさらに大きくそして移動する半径の距離がさらに短い。この追加の効果は、式（５）に示されたさらに内輪の４ε／（Ｒ２−Ｒ１）の代わりに、ＦＷＨＨを６ε／（Ｒ２−Ｒ１）にし勝ちである。これらの結論は平面または円筒の構造の場合から引き出せるが、それらは僅かな補正で図１のそれのような徐々に収束する構造の場合に適用される。それらは、またさらに急速に収束する構造にほぼ適用できる。
【００４２】
Ｋｎｕｔｓｏｎら（１９７５）のＤＭＡは、入口スリットを経るエロゾルの流れの線対称注入に提供される。しかし、このデザインは、エロゾル入口壁への拡散によって、５ナノメートルより小さい粒子の大きな損失に関連する。この問題は、Ｃｈｅｎら、Ｄｅｓｉｇｎ  ａｎｄ  Ｎｕｍｅｒｉｃａｌ  Ｍｏｄｅｌｉｎｇ，ｐｒｅｓｅｎｔｅｄ  ａｔ  ｔｈｅ  ＡＡＡＲ  Ａｎｎｕａｌ  Ｍｅｅｔｉｎｇ，Ｏｒｌａｎｄｏ，ＦＬ，Ｏｃｔ．１４−１８（１９９６）及びＣｈｅｎら、Ｎｕｍｅｒｉｃａｌ  Ｍｏｄｅｌｉｎｇ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ  ｏｆ  ＤＭＡｓ  ｆｏｒ  Ｎａｎｏｍｅｔｅｒ  Ａｅｒｏｓｏｌ  Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ，Ｊ．Ａｅｒｏｓｏｌ  Ｓｃｉ．，Ｖｏｌ．２８，ｐｐ．９８５−１００４（１９９７）のナノＤＭＡにおける分割流のデザインにより一部克服される。しかし、このデザインは、３ナノメートルより小さい直径を有する粒子を送りそしてサイズで分ける能力を立証されていない。対照的に、Ｖｉｅｎｎａ  ＤＭＡは、入口スリットの直前のエロゾル入口チェンバー中へ短い側面の管を経てエロゾル流を導入する。非常に小さい粒子の損失は、それにより、たとえ小さいイオンでも送る立証された能力により、真に線対称のデザインに関して非常に減少される。しかし、この改良は、コストがかかる。図１に示されるように、入口チェンバー（１２）は、それぞれ円筒状または二次元のＤＭＡについて環状または直線状であり、両者は、スリット（４）により１面を切断されている。作業チェンバー中へのスリットを経るエロゾルの流れは、スリットの上流及び下流の気体の圧力差により押される。しかし、エロゾル流はその入口チェンバーに沿って入口管から移動してスリットのすべての点に達しなければならず、そしてこの移動は、或る圧力低下を要し、エロゾルは、エロゾル入口管に直接面するスリットの部分を主に経てＶｉｅｎｎａ  ＤＭＡの作業領域に達し勝ちである。渦は、おそらくこの問題をかなり解決するだろうが、それを完全に解決するものではない。２つの主な問題がこの非対称から生ずる。第一に、ピーク幅ΔＺがエロゾル対シースガスの流速の局所的比により線状に増大するため、それはいくつかの点で平均より大きく、装置の分解能を低下させる。第二に、注入スリット後に生じ勝な剪断層の不安定さが、エロゾルとシースガスとの間の平均速度の比の好適な選択によって、ほどよいものにされる。しかし、このコントロールは、エロゾル流がスリットの長さに沿って均一でないときには、困難になる。
【００４３】
エロゾル注入チェンバーは、チェンバーの周縁に沿う圧力低下がスリットを横切る圧力低下より遥かに小さいように本発明ではデザインされる。この目的は、チェンバーの断面を十分に大きくし、そして注入スリットのチャンネルを充分に狭くかつ長くすることによって達成される。
【００４４】
エロゾル入口スリットの幅δｉの正確な選択は、かなり重要であり、そして不適切な選択は、種々の理由から低下した分解能を導く。一見、δｉは２つのスリット間の軸間距離Ｌのスケールで比較的狭いか、またはエロゾル流の最初の空間の広がりが分解能を低下させるように思われる。しかし、電場は、入ってくるエロゾルを半径方向に加速し、そして直ちにその軸の断面を比較的δｉに無関係にする。その結果、この第一の基準は、δｉを自由にする。δｉに境界を置く第二の基準は、それが、シースガスより早く移動する壁のジェットを形成するほど小さくあってはならないことである。それは、これが混合層をさらに不安定にし勝ちであるからである。高い分解能（ｑａ／Ｑ＜０．０１）に導く操作条件下でそして０．０１より大きい比δｉ／Ｌを使用して、この要件は、ほとんど常に遭遇する。そのため、エロゾル速度がシースガス速度より非常に遅くても、この領域に課せられる強烈な加速は、なお安定性を確保する。例えば装置の上限のサイズの範囲を越える粒子を分析するときのような或る条件下では、Ｑを１００Ｌ／分以下またはたとえ３０Ｌ／分に低下させる必要があり、それはｑａ／Ｑの比の使用を１％より充分に高くさせるように思われる。これらの場合、エロゾル放出速度が平均のシースガス速度をあまりに劇的に越えないように、δｉを増大するのが必須である。図１に示されたＤＭＡのスリット幅は、スリットを画成している２片の結合にくさびを入れることにより変化できる。より小さい入口スリットの幅よりむしろ大きいものの使用を示唆している他の問題は、拡散の損失がｌ／δｉとして増大する事実である。そのため、この装置の可変のスリットのデザインは、信号があまりに小さい場合にその拡大を可能にし、そして伝達の損失の低下は、他の問題より重要に考えることになる。
【００４５】
従って、その底部の上の入口スリット頂部の垂直の上昇に関する本発明の理想的な範囲は、０．０２５Δと０．１Δとの間であり、好ましい値は０．０５Δである。図１の円筒状ＤＭＡにおける入口スリットの前のエロゾルチェンバーの大きさは、０．０５Δの好ましい上昇を使用して前述の要件を満たすように決定されている。過剰なチェンバーの断面は、それが空間の電荷により荷電した小さい粒子の損失を促進するために、望ましくない。
【００４６】
線対称のＤＭＡに伴う重要な困難さは、その入口を経てエロゾル注入スリットを通る点までのナノメートルの粒子の比較的大きな損失である。これらの損失は、例えば電子噴霧のような単極性の荷電した粒子の強度の源の場合に特に大きい。この問題の解決は、特許文献１に記載されており、２つのスリットよりむしろ２つのオリフィスを有する平面状のＤＭＡ構造を含む。その原理は、収束する壁を有するＤＭＡの場合に同様に使用でき、それにより質量分析の応用または他の目的の何れかで、本発明に引用される。
【００４７】
線対称のＤＭＡは、そのため、或る分析的な応用によって、大気圧で強度の単極性イオンの源を処理するのに最も競争できる装置ではない。しかし、検出されるべき揮発性の種が最初に中性である爆発物または医薬をモニターするような場合では、ＤＭＡの入口で分析物の損失がないだろう。中性の分析物が、ＤＭＡの入口ラインでの温度より高い温度で揮発性である他の場合では、拡散による損失がなお存在するが、空間の電荷に伴う大きな損失はないだろう。
【００４８】
このような場合及び多くの他の場合では、線対称のＤＭＡ構造例えば図１に示したものは、特許文献１に関して論じられた２つの平行または収束する壁に配置された２つのオリフィスよりも利点をもたらす。その理由は、３０００Ｌ／分のシース空気流速で、エロゾル流は、分解能の損失なしに、約３０−６０Ｌ／分のように早い。この流速は、代表的な大気圧の入口を経て質量分析器へ通る通過量に比較して遥かに大きく、そして非常に希釈されしかも検出が困難な分析物を含む場合に理想的に適しているだろう。これらの場合に、検出されるべき種は、注入スリットの上流に隣接してエロゾル入口チェンバーに装入され、それによりそれらが形成されると、壁への拡散により分析物イオンの損失を最小にする。種々のスキームが分析する揮発性分子を装入する目的で使用でき、それらは、エロゾル入口チェンバーの周辺の全部または一部を通って配置される放射性源を含む（例えば、６３Ｎｉ、２１０Ｐｏまたは他のアルファまたはベータエミッタのリングまたはワッシャ）。この場合、エロゾル入口チェンバーの大きさに関して最初になされる考察のいくつかは、好適な装入の能率を確保するために変更されねばならないが、これらの環境における小さいイオン及び超微細粒子の装入の問題に慣れている人々は、容易にこのチェンバーをデザインできる。注意すべきことは、図１のそれより大きな入口チェンバーは、しばしば、要求されるが、本発明のその場の装入条件下でイオンの損失を不合理に増大させないだろう。それゆえ、本発明は、また、そのエロゾル入口チェンバーのすべてまたは一部の上に拡がっている放射性源を有する種々に収束する線対称ＤＭＡを含む。本発明者は、放射性源に依存するもの以外の装入のスキームは、また本発明の範囲内に含まれることに注意したい。事実、ＥｉｃｅｍａｎらによるＩｏｎ  Ｍｏｂｉｌｉｔｙ  Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ（ＣＲＣ  Ｐｒｅｓｓ，ＦＬ．，１９９４）は、放射性源により生成されるイオンのタイプの複雑さを論じており、そしてＤＭＡ中でシース流に必要な速度で容易にもたらすことのできない非常に精製された気体を使用する必要性を論じている。例えばＦ．Ｅｉｓｅｌｅ及び共同者Ｒｅｆにより開発されたもののようなよりクリーンなイオン源は、それゆえ、ＤＭＡで揮発物の分析にさらに有用であるだろう。
【００４９】
本発明の他の目的は、広いサイズの範囲及び高い分解能の操作の両方を満足するＤＭＡの構成を可能にする条件を同定することである。
【００５０】
Ｒｏｓｅｌｌら（１９９６）の短いＤＭＡは、最適な値Ｌ＊のほぼ２倍の長さＬを有し、その結果、同様であるが遥かに長いＶｉｅｎｎａ  ＤＭＡより実質的に大きいナノメートルの範囲の分解能を達成する（但し、Ｌ／Ｌ＊は１５に近い）。しかし、短いＤＭＡにおいて非常に小さい粒子について得られる分解能の増加は、長いＤＭＡの特性であるさらに大きな粒子を分析する能力の損失を犠牲にして得られる。これは、すべての他のものが等しいならば、ＤＭＡにより選択された粒子の移動度は、その長さＬに逆比例して変化するという事実のはっきりした結果である。
【００５１】
【数４】
2005509256.tif 000006
【００５２】
（但し、Ｖは２つの電極間に適用される電圧差である）。
ＴＳＩ及びＨａｕｋｅ（Ｖｉｅｎｎａモデル）から市販されているもの並びに短い実験的モデルを含む文献において従来論じられているすべてのＤＭＡに関する一般的な問題は、もしそれらが非常に小さい粒子についてうまく働くならば、それらは大きな粒子について制限された範囲を有し勝ちであるか、またはもしそれらが大きな粒子の範囲をカバーできるならば、それらは非常に小さい粒子について低下した分解能を有し勝ちであるということである。長いまたは中間のサイズのＤＭＡの製造は、しばしば、それらの装置が１ナノメートルまたは数ナノメートルのように小さい粒子の分析に好適であるといわれ、一方中間のサイズのＤＭＡのそれはときにはまた１００ナノメートルのように大きな粒子を分析する能力を有するとされるため、本発明者は、従って、最大及び最小の移動度Ｚｍａｘ及びＺｍｉｎによって装置の適切な範囲を規定し、それらは或る最小値より高い分解能で分析できる。その最小の分解能の制約なしに、電圧Ｖまたは流速の何れも原理的に任意に小さい値に減少できるため、Ｚについて上限または下限が存在しないことは明らかである。現在までつくられているかなりの数のＤＭＡを考えると、小さい粒子と大きな粒子とを同時に処理できる１つのＤＭＡをデザインする望みは役に立たないようである。直径５０または１００ナノメートルの粒子を分析することは比較的長いＤＭＡを要し、一方直径数ナノメートルの粒子は短いＤＭＡを要するという意見は、ともにこの分野で充分に確立されている。これらの考えは、
【００５３】
【数５】
2005509256.tif 000007
のとき、（６ａ）が
【００５４】
【数６】
2005509256.tif 000008
【００５５】
であるならば、二次元または狭いギャップの円筒状ＤＭＡ（Ｒ２／Ｒ１−１＝Δ／Ｒ１＜＜１）の場合、事実不可避であることを容易に証明される。
群Ｑ／（２πＲ１）は、まさにＱ´であり、それは二次元の構造の特性である単位長さあたりの流速であり、そのためＺＶ／Ｑ´＝Δ／Ｌである。数量Ｖ及びＱが或る有限の範囲に制限されるため、Ｌ／Δの大きな値を有する長いＤＭＡが小さい粒子に有利でありそして短いＤＭＡがそれと反対の性質を有することは明らかである。
【００５６】
この場合は、多数の応用について問題はない。例えば、移動度の分析により医薬及び爆発物の同定は、それには短いＤＭＡが適している３ナノメートルより小さい粒子のみを処理できる装置を必要とする。ほとんどの従来のＤＭＡの応用は、５ナノメートルより大きい粒子を処理し、それについて長いＶｉｅｎｎａデザインが非常に適している。しかし、２−５ナノメートルの範囲の高い分解能が、３０ナノメートルのように大きな粒子を分析する能力と同じように必須である他の応用が存在する。１つの例は、工業用ポリマーをモニターすることであり、その分子量は数千ａｍｕ（２−３ナノメートル）から数百万ａｍｕ（１５−３０ナノメートル）の範囲に及ぶ。この場合、電子噴霧質量分析の強力かつ広く使用されている技術は、それぞれ多数の異なる電荷の状態にある多くの質量の存在に伴うピークの密集のために満足できる分析の解決をもたらすことができない。
【００５７】
（ＭＡＬＤＩ）マトリックス補助レーザー脱離イオン化質量分析は、それが単極に荷電したイオンを主として生成し勝ちであるため、原理的にピークの密集を起こすことがない。しかし、イオン化過程は、ポリマーの質量並びに分析物の化学的性質及びマトリックスに強く依存し、それはそれらの代表的に広い質量の範囲にわたってポリマーの質量の分布の定量を問題あるものとする。蛋白または核酸の分析が関連する問題の質量は、同様に数千ａｍｕから数百万ａｍｕに及ぶ。この場合は、しばしば、電子噴霧質量分析の研究に従いやすいが、しかし必ずしもそうではなく、そしてまた別の早くかつ安価な技術例えばＤＭＡにより提供されるものの利用から利益を得るだろう。ＤＭＡは質量分析より遥かに大きな質量の範囲を有するため、電子噴霧イオンの電荷を１に低下させる方法は、たとえ１０７ａｍｕをたとえ越える値に荷電する質量でそれらの移動度の分類と両立できる。上述したこれらの重要な２つの例そして恐らく多くの他の例では、少なくとも２ナノメートルから３０ナノメートルの全サイズの範囲を高い分解能でカバーできるＤＭＡを開発するのは非常に有用であろう。
【００５８】
式（６）は、所定の円筒状のＤＭＡの構造（所定のＲ１、Ｒ２及びＬ）について、達成できるＺの最小値（最低の移動度の範囲）は、最大の電圧及び最小の流速に相当することを示している。ブラウン運動は、一般に、小さい移動度の領域では比較的弱く、従って分解能を制限する主なファクター（機械的及び流体力学的にうまくデザインされた装置において）は、エロゾル対シース気体の流の比ｑａ／Ｑである。分解能は、エロゾル入口流がエロゾル出口流に近づくとき最高であり、そして本発明者は、ＦＷＨＨがｑａ／Ｑに等しいこの最も好ましい場合のみを考える。そのため、ＦＷＨＨが１％より小さい分解能の基準は、この流速の比を１％より小さいように固定する。明らかに、よりゆるやかな分解能の標準は、さらに小さい流速の比を可能にするだろう。原理的に、制約ｑａ／Ｑ＜０．０１は、Ｑに直接的な制限を置かない。実際では、しかし、ナノ粒子及びイオンに関するほとんどの現在の検出器は、１Ｌ／分のオーダーのエロゾル流速ｑａを使用する。輸送ラインにおける損失は、低い流速で実質的に生じ勝ちであり、そして重大な検出の困難さが現れ勝ちである。本発明者は、そのため、１Ｌ／分の最低の許容できるエロゾル流速及び相当するＱｍｉｎ＝１００Ｌ／分に基づいて以下の試算をする。遥かに小さいＱ値が通常ＤＭＡで使用されるが、それらはここで設定されたのより遥かに低い分解能に必ず組み合わされる。次の考察は、いかにＶを大きくできるかである。制限は、電気放電の出現により課される。この制限は、一般に、比Ｒ２／Ｒ１に小さく依存し、本質的にＬに無関係である。そのため、市販のＤＭＡの代表的な１０４ボルトの値が採用される。Ｖｍａｘ＝１０４ボルト及びＱｍｉｎ＝１００Ｌ／分を選択して、本発明者は、Ｚｍｉｎ＝Ｃ／（Ｌｌｎ（Ｒ２Ｒ１））を見いだし、それは式（２、３）の変数Ｌ＊及びｂによって以下のように書くことができる。
【００５９】
【数７】
2005509256.tif 000009
【００６０】
最高の移動度の範囲における強いピーク拡大作用を相殺するために、ＤＭＡは、大きなシース空気流速で操作しなければならない。従って、比ｑａ／Ｑは、代表的には、１％より小さく、そして良くデザインされたＤＭＡの分解能は、式（１）によりうまく記述できる。条件ΔＺ／Ｚ＜１％は、次に、Ｄ／（Ｌ＊Ｕ）（ｂ＋ｌ／ｂ）＜１．８５×１０−５であることを意味する。（４）によるＺによってＤを表しそしてＱ＝π（Ｒ２２−Ｒ１２）Ｕを使用して、
【００６１】
【数８】
2005509256.tif 000010
【００６２】
となる。ｚの元素電荷を有する粒子またはイオンの場合、定数Ａには、電荷状態ｚをさらに乗ずる。本発明者は、それにもかかわらず、ｚ＝１である最も好ましくない条件に基づいて論ずる。それは、この場合がサイズの分布として移動度のスペクトルの解釈を単純化できるからである。明らかに、Ｑが大きければ大きいほど、分析可能な範囲内に入る移動度は高くなる。高能率家庭用真空クリーナーまたはセントラル真空システムは、本発明に従って製作されたＤＭＡの場合におけるように、圧力低下が適度に小さいならば、３０００Ｌ／分より早い流速に達する。本発明者は、従って、この見積もりを３５００Ｌ／分のＱｍａｚの値に基づくことにする。かなり大きな値は、並列で２つ以上のこれらのポンプを組み合わすことにより得ることができる。室温で、これは
【００６３】
【数９】
2005509256.tif 000011
を生ずる。装置の範囲を特徴づける最も重要な数量は、比Ｚｍａｘ／Ｚｍｉｎである。
【００６４】
【数１０】
2005509256.tif 000012
【００６５】
群Ａ／Ｃは、この見積もりでは値２５２であるが、分解能の要件を緩和することによりかなり大きくできる。群（１＋ｂ−２）−１は、制限された役割をはたす。それは、領域ｂ＞１のみが実際的に重要であるからである。この領域では、（１＋ｂ−２）−１は、１／２（ｂ＝１）から１（ｂ＝∞）まででのみ変化する。たとえ分解能がｂ＝１に相当する最適な値に非常に近づくｂ＝２であっても、ファクター（１＋ｂ−２）−１は、１から２０％のみ異なる。ｂ＝３では、（１＋ｂ−２）−１＝０．９である。もしｂ＞３であるならば、（１＋ｂ−２）−１は、その大きなｂの漸近線（Ｚｍａｘ及びＺｍｉｎの両者はＬ（またはｂ）とともに線状に低下する）に密接に近づき、それらの比はｂに無関係である。対照的に、比Ｒ１／Ｒ２は、表１に示されているように、関数Ｆによりその範囲に非常に強く影響する。
【００６６】
【表１】
2005509256.tif 000013
【００６７】
範囲の関数Ｆ（ｙ）は、ｙとともに単調に増大し、そしてｙ＝１（２−Ｄ  ＤＭＡ極限値）の付近でその最大値Ｆｍａｘ＝１／２に達する。広いギャップ（Ｒ２／Ｒ１−１は小さくない）を有するＤＭＡについてかなりな不利が存在するが、比Ｒ１／Ｒ２＝０．５６は許容でき、損失は、二次元の極限に関して１０％より小さい範囲である。Ｒ１／Ｒ２＞０．５６でありｂ＞３であるとき最も好ましい条件下では、最大比Ｚｍａｘ／ＺｍｉｎはＡ／（２Ｃ）であり、移動度は大きさの２つのオーダーより僅かに大きな範囲である。
【００６８】
【数１１】
2005509256.tif 000014
【００６９】
２ナノメートルから１００ナノメートルに及ぶ直径を有する空気に懸濁した粒子の範囲の移動度は、１００よりかなり広く、そこで設定された分解能、流速、電圧及び温度の条件を単一の装置により充分にカバーできることを意味する。比Ａ／Ｃは、以下のように書くことができる。
【００７０】
【数１２】
2005509256.tif 000015
【００７１】
従って、２５２と必ずしも固定されない。例えば、分解能（ΔＺ／Ｚ＝２％）における２のファクターを犠牲にすることは、ファクター２２でＺｍａｘを増大させ（より低い電圧での操作を可能にすることにより）、そして２の他のファクターでＺｍｉｎを低下させる（さらに小さいＱｍｉｎでの操作を可能にすることにより）。それゆえ、範囲は、分解能のわずかな低下で大きく増大する。Ｑｍａｘは、またさきに設定した３５００Ｌ／分より充分上の値に原理的に増大できる。充分に大きなブロワでは、ｂを最適な値に近づけつつ、むしろ小さいＺｍｉｎを有するＤＭＡを事実形成できる。Ｖｉｅｎｎａ  ＤＭＡと同じＺｍｉｎ（式（７）に従って６．４５×１０−４ｃｍ２／Ｖ／ｓ）を有する狭いギャップのデザインは、ｂＲ２＝４１ｃｍを要し、異常に広い装置（ｂ＝３についてＲ２＝１３．６６ｃｍ）に導く。
【００７２】
２ナノメートルから１００ナノメートルまでの粒子のサイズの全範囲をカバーするさらに実際的なアプローチは、異なる位置に配置されたサンプリングスリットを有する２つの交換可能な内側の電極によって２つのひろく異なる長さＬを使用することである。それゆえ、異常に広い範囲の移動度にわたって高い分解能に達することのできる本発明の１つの態様は、電極の１つが相互に交換可能であるＤＭＡからなり、そのため変数ｂは最適値の付近（１＜ｂ＜４）で１つの電極の構造値をとることができ、そして他の電極の構造で１０のオーダーのかなり大きな値をとることができる。この方法は、Ｖｉｅｎｎａ  ＤＭＡにおけるそれに同じ内側及び外側の直径を有するＤＭＡでＲｏｓｅｌｌら（１９９３、１９９６）により使用されている。それらの短い銃弾状物は、Ｌ＝１．６ｃｍ（ｂ＝２．１４３）を有し、それについて式（８ａ）及び（９）は、Ｚｍａｘ＝０．４６ｃｍ２／Ｖ／ｓ（２ナノメートルの移動度の直径）を生ずる。それらの長い銃弾状物は、Ｌ＝１１．４ｃｍを有し、それについて式（７ａ−ｂ）は、Ｚｍｉｎ＝６．５×１０−４ｃｍ２／Ｖ／ｓを生ずる。この組み合わせによる全範囲は、Ｚｍａｘ／Ｚｍｉｎ＝７０８である。Ｒｏｓｅｌｌら（１９９６）のＤＭＡのシース空気の出口は、またＶｉｅｎｎａデザインのそれであり、従って高い圧力低下を有し、そして３５００Ｌ／分のように高い流速に明らかに達しなかった。この制限は、図１の低抵抗性出口システムで解決される。この場合、くびれは図２より遥かに広く、対応する圧力低下は比較的小さく（Ｕｍａｘ＝４０ｍ／ｓ）であり、どんなディフューザも必要としない。
【００７３】
本発明の他の態様は、最大の範囲のための条件に近づく固定した構造の線対称のＤＭＡであり、好ましい構造は、ｂが３に近くそしてＲ１／Ｒ２＞０．５６であるようなものである。２つの銃弾状物のＤＭＡも、図２のそれのような装置のＺｍｉｎ範囲を拡げるように実施され、ナノメートル及びサブナノメートルの範囲をカバーすることを意味する。しかし、この場合、Ｚｍａｘはあまりに大きく、Ｒ２／Ｒ１はあまりに小さく、それは不当に大きなｂ値（Ｒ１＝４ｍｍ、Ｒ２＝９ｍｍを有するＤＭＡについてｂ＝７１）を除いて、Ｖｉｅｎｎａ  ＤＭＡにおけるように小さいＺｍｉｎの値に達することを除外する。このデザインは、従って、高い移動度で高い分解能を要する医薬及び爆発物の分析のような応用について理想的であるが、最も広い可能な範囲を要する応用ではそうではない。他の特殊な応用例えば蛋白及びポリマーの分析は、ＤＭＡの半径を図２におけるのより大きな値に変え、一方比Ｒ１／Ｒ２＞０．５６を使用することにより範囲の関数Ｆ（ｙ）の高い漸近線に近づくことによって、単一の銃弾状物のデザインにより処理できる。例えば、Ｒ２−Ｒ１＝１ｃｍ（ただ０．００１“の機械的許容度によりΔＺ／Ｚ＜１％の基準を満たすため）そしてＲ２＝２．３ｃｍ（Ｒ１／Ｒ２＝０．５６５）とすると、ｂ＝３（Ｌ＝２．８９ｃｍ）の選択は、Ｚｍａｘ＝０．５３７ｃｍ２／Ｖ／ｓ（１．７ナノメートル）、Ｚｍｉｎ＝０．００５２３ｃｍ２／Ｖ／ｓを生ずる。これは、数キロダルトンから１メガダルトンを越える質量の範囲をカバーする。
【００７４】
今までの考察は、円筒状のＤＭＡの場合に制約されている。しかし、それらは、徐々に収束する壁を有する線対称のＤＭＡにもほぼ適用される。本発明で提案された自由な流れの乱流を低下させる別の手段は、作業セクション内に（わずかよりむしろ）実質的なくびれを導入することである。このアプローチは、作業セクションが加速されずそして大きなくびれがそれからの上流に配置されている以前の技術とは異なる。この主要な相違により、２つのアプローチ間の性能の変化が種々の理由で導かれる。
【００７５】
本発明者は、乱流の転移を避ける目的で全作業セクション内の小さい抑制された加速の利点を論じた。本発明者は、作業セクションの上流に置かれた特許文献１の大きな入口トランペットが平面状または円筒状の電極の場合に転移を遅らせるのに非常に有用であることを指摘した。しかし、この大きなトランペットは、収束する電極を有するＤＭＡではこの目的に必要としない。それは、作業セクションのわずかなくびれが、たとえ適度のレベルの自由流の乱流であっても、境界層の安定化をもたらすからである。それにもかかわらず、作業セクションの上流での大きな加速トランペットの利点がある。それは、組合わさった自由流の乱流の低下が、速度の変動に伴うピークの拡大を減少させるからである。比較的大きな入口セクションのコスト及び不都合さは、いくつかの特殊な応用において、望ましく、例えば、特別に大きなレイノルズ数での機械的に非常に完全なＤＭＡの操作においてたとえ１％より小さいΔＺ／Ｚ値すら達成できる。
【００７６】
収束の大きな角度は、ＤＭＡの或る部品を短くすることを可能にし、従ってそれらの重量及びコストを下げ、機械的な完璧さを増大させ、出口ラインでの拡散によるイオンの損失を減少させるなどを可能にする。例えば、シース空気排気の前のくびれは、サンプリングスリットの下流から或る距離で配置されねばならない。円筒状または平面状の電極では、それらの表面は、次に比較的長い凹凸のセクション、または流体力学的には望ましくない傾斜の急激な変化を設けなければならない。図１に示される収束のふさわしい角度では、くびれとサンプリングスリットとの間の軸の距離は、最適なＤＭＡの長さＬ＊の数倍である。それは、明らかに、さらに急に収束する電極では実質的にさらに短くなるだろう。同様な考察は、入口スリットの上流の領域に適用される。特許文献１では、入口トランペットは、まず凹状で次に凸状であり、作業セクションの壁に平行な方向で終わる。入口トランペットは、その結果、むしろ長く重い。その長さは、最初の凹の部分を除くことによりそして比較的大きな角度の円錐状の入口の使用によりＨｅｒｒｍａｎｎのデザインで減少する（図２）。しかし、この収束する入口と非収束作業セクションとの間の転移は、流れの分離を避けるために、徐々でなければならない（従って長い）。比較的長い組合わさった転移領域は、またエロゾル入口セクションで広い境界層を導き、それは転移を促進する。これらの問題のほとんどは、急速に収束する作業セクションを使用することによって排除される。もし入口トランペット（小さいまたは大きい）が、作業セクションと同じまたはそれより小さい収束角を有するならば、両者間の転移は、比較的短いかまたは完全に存在しない。排気セクションで、ノズルとサンプリングスリットとの間の距離は、比較的短くできる。それは、排気チェンバーの入口でのジェットの直線化が必要ないか、またはサンプリングスリット直後の湾曲または傾斜の変化が必要ないからである。
【００７７】
自由流の乱流の低下従って結合したピークの拡大をコントロールする点から、作業セクションを経て（その前よりむしろ）加速する明らかな不利益は、イオン分離工程の始まりが高いレベルの自由流の乱流で生じ、一方分析の最後の段階のみがさらに層流の環境で行われることのように思われる。全分析領域が小さい自由な流の乱流レベルで生ずる特許文献１の利点は、否定できない。しかし、本発明のこの不利益は、論じた利点により部分的に相殺される。その上、作業セクションを経るイオン運動の最後の段階は、最初のものより遥かに大きなインパクトをピーク拡大に与え、そのためこのマイナスな影響が最初思われたのより実質的に小さくなり勝ちである。これは、あたかもそれがブラウン拡散と同じ原理により支配されているように、自由な流れの乱流に結合されるビーム拡大を処理することによってわかるが、有効な拡散係数は増大する。ブラウン拡散による加速の役割は、角度αで収束する平面状の壁の二次元ＤＭＡの特殊な例により説明できる。この場合、（１−２）で導入される数量ｂのアナログは、群ｋ＝ＺＶ／Ｑ´（式中、Ｑ´はスリットの長さ単位あたりの流速である）そしてΔＺ／Ｚ〜（ｋ＋ｌ／ｋ）１／２（ｂ〜Ｌ／Δ）（但しＬ及びΔは入口スリットと出口スリットとの間の軸の距離であり、出口セクションでの電極間の距離である）である。ｌ／ｋ＝ｂｅｆは、本明細書では、最適な構造（ｋ＝ｌ）に結合する最小より大きい拡散拡大の増大を支配する有効量ｂの役割を果たす。角度αで収束する平面状の壁の二次元のＤＭＡでは、
【００７８】
【数１３】
2005509256.tif 000016
【００７９】
と書かれる。α／ｋが小さいとき、この群は１になり勝ちであり、そのため実際かつ拡散のＤＭＡの長さはほぼ一致する。１のオーダーのｋの値（ほとんど最適な構造）では、これは収束の小さい角度に相当する。しかし、収束の大きな角度では、ｂはｌ／ｋよりかなり大きい。例えば、ｋ＝ｌ／３及びα＝４５度では、ｂ＝１２．１５である。換言すれば、ｂ＝１２のＤＭＡは比較的長くそして高い拡散拡大を予想するだろうが、実際には、高い収束は、この拡大を円筒状について遥かに小さいものとし、ｂｅｆは３に過ぎない。要するに、これは、拡大作用のほとんどは、さらに撹乱される入口領域を経るよりもむしろサンプリングスリット（流れがさらに完全に層流化されている）に最も近い領域にわたって生ずることを意味する。
【００８０】
もし特許文献１に従って製造された代表的な円筒状のＤＭＡが、半径Ｒ０＝５２ｍｍのトランペット入口並びに半径Ｒ２＝９ｍｍ、Ｒ１＝４ｍｍの円筒状の作業セクションを有するならば、本発明に従って製造された代表的なＤＭＡは、同じ入口半径を有し、従って同じ全幅を有するだろう。しかし、入口スリットでは、それは、Ｒ２＝５２／ν６＝２１．２３ｍｍ、Ｒ１＝０を有し、適度のくびれは、最後の層流化スクリーンと作業セクション（入口スリット）の始まりとの間でＶｉｅｎｎａ  ＤＭＡで既に使用された６の全縮小面積比に非常に近いだろう。入口スリットの下流に隣接するところでは、内側の半径は、４ｍｍというその最終の半径に急速に増大し、一方外側の半径は、入口スリットの前方と同じ割合でまたはそれより早い割合で、作業セクションを経て収束を続けるだろう。層流化の有効なレベルは、そのため、シースガス排気セクション及び連動したポンプ操作の要件と同様に、層流化のスクリーンの直径及び有効性について、両者の構造で比較できるだろう。新しいＤＭＡは、しかし、特許文献１に基づくものよりかなり短いだろう。これは、エロゾル注入スリット前に入口領域を本発明で長くすることを可能にし、それにより入口スクリーンで発生するまたはそれらを経て存在するまったく小さいレベルの乱流をさらに消散させるだろう。入口スリットの下流の収束のレベルは、従って、上流より高く、そのため、特に強烈な流れの加速のレベルは、混合層を安定化するのを助ける。
【００８１】
本発明者は、シースガス排気チェンバーを満たす一般に非常に乱された乱流及び非線対称の流れから作業セクションに必要な層流の線対称流れの場を切り離すために、エロゾルサンプリングスリットをくびれの下流に生成する利点を論じた。以前のＤＭＡモデルは、流れの大きなくびれを有することによりその隔離を求めた。本発明者は、圧力低下を最低にしそして流速を最大にする必要性により強制される遥かに小さいくびれを使用している。何れの場合でも、たとえもしくびれが、シースガス排気チェンバーからサンプリングスリット領域の平均の流れを隔離するとしても、圧力の変動は、音速で移動し、そして亜音速の流れに対して上流に拡大できる。従って、シースガス排気チェンバーに確実に存在する強い変動は、上流に広がり、それにより分解能を制限する。この可能性は、ＤＭＡの排気チェンバーまたは作業セクションの何れかで音響の共鳴を励起できる流れの条件を潜在的に最も損なう。このような共鳴は、臨界的なレイノルズ数の付近で上述したＨｅｒｒｍａｎｎ  ＤＭＡで観察されており、そして臨界に近い比較的広い範囲の流速で装置の分解能の重大な劣化を導く。もし共鳴が排気チェンバー内に生成するならば、作業セクションのそのマイナスの作用は、それらの比較的小さいくびれによって、低い圧力低下のデザインで特に重要であろう。この音響の放射の現象は、ＤＭＡでは全く研究されていなかった。それは、それが、ΔＺ／Ｚが１０または２０％のように高い代表的な操作条件下で、分解能を改変するのに充分なほど強くないからである。その上、代表的なレイノルズ数は、小さく、そして排気チェンバー中の連動する音響は、適度なものでなければならない。
【００８２】
しかし、本発明にとり重要な非常に大きなレイノルズ数は、実質的にさらに強い音響の場に導かれ、それは、たとえどんな共鳴も励起されないように思われるときでも、非常によく聞くことができる。１％の付近の分解能の必要性は、また小さい放射性の作用のインパクトを潜在的に重要なものにする。これは、多くの流れのシステムにおいて普通に生ずる問題であり、そして構造的及び流体力学的なデザインを含む種々の手段により解決できる。これらの従来のスキームに加えて、本発明は、エロゾルサンプリングスリットの次のくびれで音響の条件に流れを押し込むことにより、必然的に乱流のシースガス排気チェンバーからの音響放射の場から層流の作業セクションを完全に隔離する可能性を含む。
【００８３】
本発明の他の態様は、エロゾルサンプリングスリットの下流からの適度の距離を含む全分析領域を経て高速の亜音速流を使用するだろう。流れは、従って、ノズルのくびれを経てそしてそれを越えて音速及びやや亜音速の条件に加速され、そして超音速の領域は、さらに下流に存在する非常に乱れた流れからの音響の放射からＤＭＡの作業セクションを隔離するだろう。僅かなくびれは、くびれで流れを音速にし、その後に僅かに超音速にし、くびれの下流から感度の高い分析セクション中への圧力の変動すべての導入を完全に妨げることができる。
【図面の簡単な説明】
【００８４】
【図１】本発明の第一の態様に従って構成された低抵抗性微分移動度分析器のガス排気の図である。
【図２】本発明の第二の態様に従って構成された低抵抗性微分移動度分析器のガス排気の図である。
【図３】微分移動度分析器を経る二次元の流体流の構造の図である。
【符号の説明】
【００８５】
１  入口
２  スクリーン
３  スクリーン
４  入口スリット
５  収束セクション（電極）
６  グリッド
７  サンプリングスリット
８  ノズル
９  第一の排気チェンバー
１０  管
１１  第二の排気チェンバー
１２  入口チェンバー
１３  分析領域（作業領域）
１４  グリッド
１５  ６３Ｎｉの片
１６  口
１７  シースガス排気口
３３  ディフューザ
３８  ディフューザ
４０  サンプリングスリット
４２  電極
４３  有孔の片
４４  層流化トランペット
４５  層流化スクリーン
４６  層流化スクリーン
Ｉ  入口スリット
Ｏ  外側スリット
Ｔ  軌線
【図１】
2005509256.tif 000017
【図２】
2005509256.tif 000018
【図３】
2005509256.tif 000019
【国際調査報告】
2005509256.tif 000020