(57)【要約】内燃機関用の、排ガスの組成がラムダ＞１である時は排ガス中に含まれるＮＯｘを吸収でき、排ガス組成が１≧ラムダである時はＮＯｘ部品中に吸収されたＮＯｘを放出できるＮＯｘ吸収材を備えてなる触媒作用を受ける粒子状物質フィルターを備えてなる排気機構であって、排気機構が、少なくとも排ガスの空燃比がリーンである時にＮＯをＮＯ２に酸化できる触媒をさらに備えてなる、排気機構。【特許請求の範囲】
【請求項１】
内燃機関用の排気機構であって、
排ガスの組成がラムダ＞１である時は前記排ガス中に含まれるＮＯｘを吸収することが可能であり、かつ、前記排ガス組成が１≧ラムダである時はＮＯｘ成分に吸収された前記ＮＯｘを放出することが可能なＮＯｘ吸収材を含んでなる触媒作用を受ける粒子状物質フィルターを備えてなり、
少なくとも前記排ガスの空燃比がリーンである時にＮＯをＮＯ２に酸化できる触媒をさらに備えてなる、排気機構。
【請求項２】
前記粒子状物質トラップがセラミックウォールフローフィルターである、請求項１に記載の排気機構。
【請求項３】
前記ＮＯｘ吸収材が、少なくとも一種のアルカリ金属、アルカリ土類金属および希土類金属を含んでなる、請求項１または２に記載の排気機構。
【請求項４】
前記フィルターが酸化触媒をさらに含んでなる、請求項１〜３のいずれか一項に記載の排気機構。
【請求項５】
前記酸化触媒が白金および／またはパラジウムである、請求項４に記載の排気機構。
【請求項６】
前記フィルターがロジウムをさらに含んでなる、請求項１〜５のいずれか一項に記載の排気機構。
【請求項７】
前記少なくとも排ガスの空燃比がリーンである時にＮＯをＮＯ２に酸化できる触媒が、白金族金属、例えば白金および／またはパラジウムを含んでなる、請求項１〜６のいずれか一項に記載の排気機構。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか一項に記載の排気機構を包含する内燃機関。
【請求項９】
ディーゼルエンジン、例えば重負荷ディーゼルである、請求項８に記載の内燃機関。
【請求項１０】
請求項８または９に記載の内燃機関を包含する輸送手段。
【請求項１１】
内燃機関の排ガスを処理する方法であって、
前記排ガス中のＮＯをＮＯ２に酸化し、
ＮＯｘ吸収材をも包含する触媒作用を受けるフィルター上に粒子状物質をトラップし、
前記排ガスの組成がラムダ＞１である時に前記フィルター上でＮＯをＮＯ２に酸化し、
前記排ガスの組成がラムダ＞１である時にＮＯ２を前記ＮＯｘ吸収材中に吸収し、
前記排ガス組成が１≧ラムダである時に、前記吸収されたＮＯｘをＮＯ２として放出し、および
前記フィルター上にトラップされた粒子状物質をＮＯ２中で燃焼し、所望により排ガス温度４００℃までで燃焼することを含んでなる、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、リーンバーン内燃機関用の排気機構に、代表的な一実施態様ではディーゼルエンジン用の排気機構に関する。
【背景技術】
【０００２】
リーンバーン内燃機関、例えばディーゼルおよびガソリンエンジン、は一酸化炭素（ＣＯ）、未燃焼炭化水素（ＨＣ）、粒子状物質（ＰＭ）および酸化窒素（ＮＯｘ）を包含する多くの汚染物質を発生する。ディーゼルエンジンにより放出されるＰＭ程肉眼には見えないが、ガソリンエンジンも＜１μｍのサイズオーダー、例えば１０〜１００ｎｍ、のＰＭを発生する。この大きさの粒子は人間の肺の中に深く浸透することができ、健康に害を及ぼすことがあるので、ガソリンＰＭに対する関心が高まっている。
【０００３】
自動車の内燃機関が放出し得るこれらの汚染物質の量は、世界中の様々な国および地域、例えば米国やヨーロッパ、の法律により定められており、これらの量は、今後十年くらいにわたって法律が段階的に厳しくなるにつれて、減少させることが定められている。同様に、国家間の国際協定も、より効率的に燃料を使用する自動車内燃機関に向けて動いている。これらの法律は、自動車の製造業者および供給業者に、燃料効率がより高く、放出する汚染物質がより少ない新しいエンジン、および大気中に放出される前に排ガスを浄化できる排気機構を開発させる刺激になっている。
【０００４】
主としてディーゼル排気を処理するためのその様な排気機構部品の一つは、排ガス中のＮＯをＮＯ２に酸化するための酸化触媒およびＰＭをトラップするための下流のフィルターを備えてなる。この配置を使用するディーゼルＰＭ処理方法は、どちらもここに参考として含めるヨーロッパ特許第ＥＰ−Ｂ−０３４１３８２号明細書または米国特許第ＵＳ−Ａ−４，９０２，４８７号明細書に記載されている。この方法は、濾過されていないＰＭおよびＮＯを包含する排ガス、例えばディーゼル排ガス、を酸化触媒上に通してＮＯをＮＯ２に転化すること、煤をフィルター上に集めること、および集めた煤をＮＯ２との反応により燃焼させることを含んでなる。この技術は、Johnson MattheyのContinuously Regenerating TrapまたはCRT（商品名）として市販されている。さらなる工程、例えば還元体、例えばＨＣまたはＮＯｘ特異性反応物、例えばＮＨ３または尿素、を注入することによる下流のＮＯｘ除去、を追加することができる（例えば国際特許第ＷＯ−Ａ−００／２１６４７／号明細書参照）。この方法の利点は、ディーゼル煤の酸素中における燃焼は約５００℃で起こるのに対し、ディーゼル煤を４００℃までの温度で燃焼させることができる点である。ディーゼル排ガスは一般的にガソリンエンジンからの排ガスよりも低温であり、この方法が酸素中における煤の酸化に依存している場合には、煤がフィルター上に蓄積し、機構中に背圧の問題を引き起こす恐れがあるので、このことは非常に重要である。
【０００５】
ガソリンエンジンの一形態は、化学量論的およびリーン条件下で作動する様に設計されたガソリン直噴エンジンである。リーン作動の際には形成されるＮＯｘのレベルが比較的低が、このＮＯｘは、排ガス中に比較的高いレベルの酸素が存在するで、還元（除去）できない。化学量論的またはリッチ作動条件下では、リーン作動条件よりも存在する酸素が比較的少ないので、還元性化学種、例えばＨＣ、がＮＯｘをＮ２に還元することができる。
【０００６】
リーンバーンエンジン中でＮＯｘを制御するために、エンジンがリーン作動している時にＮＯｘを例えば硝酸塩として貯蔵することができるＮＯｘ吸収剤／触媒が考案されている。化学量論的またはリッチ環境では、硝酸塩は熱力学的に不安定であることが分かっており、貯蔵されたＮＯｘが放出され、排ガス中に存在する還元性化学種により還元される。このＮＯｘ吸収剤／触媒は、一般的にＮＯｘトラップと呼ばれ、ヨーロッパ特許第ＥＰ−Ａ−０５６０９９１号明細書に記載されている。エンジンを定期的に調整し、化学量論的に、またはリッチで作動させることにより、貯蔵されたＮＯｘが放出され、ＮＯｘトラップは再生される。
【０００７】
典型的なＮＯｘトラップ処方物は、触媒作用による酸化成分、例えば白金、ＮＯｘ貯蔵成分、例えばバリウム、および還元触媒、例えばロジウム、を包含する。この処方物に関して、リーンエンジン作動の際におけるＮＯｘ貯蔵に一般的に考えられる機構の一つは、
(i)ＮＯ＋1/2Ｏ２→ＮＯ２、および
(ii)ＢａＯ＋ＮＯ２＋1/2Ｏ２→Ｂａ（ＮＯ３）２
である。
【０００８】
第一段階で、白金上の活性酸化箇所で酸化窒素が酸素と反応し、ＮＯ２を形成する。第二段階では、貯蔵材料によりＮＯ２が無機硝酸塩の形態で吸着される。
【０００９】
エンジンがリッチ条件下または高温で作動する時、硝酸塩化学種は熱力学的に不安定になり、分解し、下記の等式(iii)に従ってＮＯまたはＮＯ２を生成する。リッチ条件下では、これらの酸化窒素が続いて一酸化炭素、水素および炭化水素によりＮ２に還元されるが、これらの反応は還元触媒上で起こり得る。
(iii)Ｂａ（ＮＯ３）２ →ＢａＯ＋２ＮＯ＋3/2Ｏ２またはＢａ（ＮＯ３）２ →ＢａＯ＋２ＮＯ２＋1/2Ｏ２、および
(iv)ＮＯ＋ＣＯ→1/2Ｎ２＋ＣＯ２（および他の反応）。
【００１０】
上記の反応(i)〜(iv)で、反応性バリウム化学種は酸化物として与えられる。しかし、空気の存在下では、バリウムの大部分は炭酸塩または場合により水酸化物の形態にあると理解されている。従って、上記の反応図式は、酸化物以外のバリウム化学種に当てはめることができる。
【００１１】
リッチ／リーンサイクル化のための高度なエンジン管理技術およびコモンレール燃料噴射を使用して、自動車の製造業者はＮＯｘトラップ技術をディーゼル排気機構に取り入れている。その様な機構の一つは、ヨーロッパ特許第ＥＰ−Ａ−０７５８７１３号明細書に記載されている。ＮＯｘトラップを再生するための、ラムダにより規定される、排ガスのレドックス組成物を還元する手段は、ＨＣをエンジン下流の排ガス中に注入すること、少なくとも一個のエンジンシリンダーの点火タイミングを調節すること、またはエンジンの空燃比を調節することを包含する。
【００１２】
排出ガスの制御に使用できる別の技術は、排ガス再循環（ＥＧＲ）である。この技術では、排ガスの一部をエンジンのエア・インテークに戻し、エンジンに空気と排ガスの混合物を供給する。得られる混合物は空気中よりも酸素が少なく、燃焼時の温度が下がるので、排ガス中のＮＯｘが減少する。この技術はＰＭの増加を引き起こすので、ＮＯｘがＰＭで相殺されるが、ＥＧＲのエンジン負荷に対する比率を管理することにより、汚染物質の放出を全体的に下げることができる。
【００１３】
日本国特許第２７２２９８７号明細書およびヨーロッパ特許第ＥＰ−Ａ−１０７９０８４号明細書で、トヨタは、上に記載した触媒特徴のあるものを組み合わせた部品を包含する排気機構を開示している。実質的に、この特許はＮＯｘトラップを包含する触媒作用を受ける粒子状物質トラップを開示している。特に、この部品は、排ガスの空燃比がリーンである時には排ガス中に含まれるＮＯｘを吸収することができ、排ガスの空燃比が実質的に化学量論的空燃比またはリッチに等しくなった時にはＮＯｘ部品中に吸収されているＮＯｘを放出することができるＮＯｘ吸収材を備えてなる、粒子状物質トラップ装置を備えてなる。
【００１４】
粒子状物質トラップ上にトラップされた煤の燃焼には、リーン作動の際に、高濃度の酸素Ｏ２がＯ２−またはＯ２−の形態で白金（Ｐｔ）の表面上に堆積するという機構が提案されている。流れている排ガス中に含まれるＮＯがＰｔ表面上でＯ２−またはＯ２−と反応し、ＮＯ２を形成する（２ＮＯ＋Ｏ２→２ＮＯ２）。次いで、この様にして形成されたＮＯ２の一部は、Ｐｔ上で酸化される間にＮＯｘ吸収材中に吸収され、ＢａＯと結合する間に硝酸塩イオンＮＯ３−の形態で拡散する。
【００１５】
空燃比がリッチに調節されると、排ガス中の酸素濃度は下がり、その結果、Ｐｔ表面上で形成されるＮＯ２の量は減少する。生成するＮＯ２の量が減少すると、反応は逆方向（ＮＯ３−→ＮＯ２）に進み、従って、硝酸塩イオンＮＯ３−はＮＯ２の形態で吸収材から放出される。
【００１６】
示唆されているのは、「活性化された酸素」化学種、例えばＯ２−およびＯ２−、はリッチおよびリーン作動の際に粒子状物質の燃焼を受け持つが、ＮＯ２も、特にリッチ作動の際に粒子状物質の燃焼を受け持つことができるということである。
【発明の具体的な説明】
【００１７】
我々は、トヨタの組合せ粒子状物質フィルター−ＮＯｘトラップを調査し、非常に驚くべきことに、ヨーロッパ特許第ＥＰ−Ｂ−０３４１８３２号明細書または米国特許第ＵＳ−Ａ−４，９０２，４８７号明細書に記載されている配置と類似の配置で、フィルター／トラップの上流にＮＯからＮＯ２への酸化に活性な酸化触媒を導入することにより、そのフィルターの再生が、粒子状物質フィルター−ＮＯｘトラップだけを使用するフィルター再生と比較して、改良されることを見出した。我々はこれを、作業台に取り付けたエンジンで機構中の背圧を測定することにより、示すことができる。背圧の増加は、粒子状物質の蓄積が増加した、すなわちその粒子状物質堆積と粒子状物質の燃焼が釣り合っていないことを示している。また、この機構は、ＮＯｘ吸収材から放出されたＮＯｘがトラップされた粒子状物質を燃焼させることができるが、ＨＣから二酸化炭素（ＣＯ２）および水（Ｈ２Ｏ）への酸化、および一酸化炭素ＣＯからＣＯ２への酸化も行うという点で、ヨーロッパ特許第ＥＰ−Ａ−７５８７１３号明細書に記載されている機構に対する改良であることも考えられる。従って、本機構により、排気機構中の汚染物化学種の制御も改善される。
【００１８】
本発明により、内燃機関用の、排ガスの組成がラムダ＞１である時は排ガス中に含まれるＮＯｘを吸収でき、排ガス組成が１≧ラムダである時はＮＯｘ部品中に吸収されたＮＯｘを放出できるＮＯｘ吸収材を備えてなる触媒作用を受ける粒子状物質フィルターを備えてなる排気機構であって、排気機構が、少なくとも排ガスの空燃比がリーンである時にＮＯをＮＯ２に酸化できる触媒をさらに備えてなる、排気機構を提供する。
【００１９】
我々は、粒子状物質フィルター−ＮＯｘトラップのみを包含する排気機構は、トラップされた粒子状物質の燃焼がＰｔまたは他のウォッシュコート成分と接触した時にのみ起こるので、粒子状物質の燃焼に対する活性が低いと考えている。従って、フィルター−トラップの表面から遠い粒子状物質は、表面により近い粒子状物質の後に燃焼する。本発明では、トラップ上でＰｔと接触する粒子状物質は、Ｐｔと接触しない粒子状物質と同時に燃焼することができるが、これは、Ｐｔと接触しない粒子状物質は、酸化触媒の下流にあるＮＯ２濃度が高い排ガス中で燃焼するためである。
【００２０】
本発明は、機構中の背圧を下げることにより、燃料の経済性が向上し、エンジンの消耗が軽減または排除される点で有利である。
【００２１】
ＮＯおよびＯ２からＮＯ２を形成するための公知の触媒を使用し、粒子状物質を燃焼させるためのＮＯ２酸化体を発生させることができる。その様な触媒は、自動車排ガスの触媒作用による転化に広範囲に使用されている。これには、例えばＰｔ、ロジウム（Ｒｈ）、ルテニウム（Ｒｕ）、パラジウム（Ｐｄ）またはそれらの組合せ、白金族金属酸化物、例えばＲｈＯ３、等が挙げられる。触媒は、モノリス基材、例えばセラミックまたは金属ハニカム、上に塗布するのが好都合である。
【００２２】
フィルターは、通常の形態および構造でよい。典型的には、これは適切な細孔径を有するセラミックウォール−フローフィルターを含むが、一種以上の好適な金属、例えばステンレス鋼、等のワイヤメッシュも使用できる。
【００２３】
ＮＯｘ吸収材は、例えば担体としてアルミナ、およびその担体上に担持された、例えばアルカリ金属、例えばカリウム（Ｋ）、ナトリウム（Ｎａ）、リチウム（Ｌｉ）およびセシウム（Ｃｓ）、アルカリ土類金属、例えばバリウム（Ｂａ）およびカルシウム（Ｃａ）、および希土類金属、例えばランタン（Ｌａ）およびイットリウム（Ｙ）、および貴金属、例えばＰｔ、から選択された少なくとも一種を包含する。還元触媒、例えばロジウム、も包含することができる。
【００２４】
別の態様により、本発明は本発明の排気機構を包含する内燃機関を提供する。このエンジンは、ディーゼルエンジン、例えば重負荷ディーゼルエンジン（関連するヨーロッパまたは米合衆国またはカリフォルニア州の法律により定められている様な）または軽負荷ディーゼルエンジン、例えば乗用車またはバン用のディーゼルエンジン、でよい。エンジンは、ガソリンエンジン、例えばガソリン直噴エンジンを包含するリーンバーンガソリンエンジンでもよい。しかし、エンジンは代替燃料手段、例えばＣＮＧ、ＬＰＧまたはメタノール、により駆動されるものでもよく、これらの代替燃料により駆動されるエンジンは、本発明の範囲内に入る。
【００２５】
さらに別の態様で、本発明は、本発明の内燃機関を包含する輸送手段を含む。しかし、本排気機構は、固定式の動力設備に関連して使用することもできる。
【００２６】
さらに別の態様で、本発明は、内燃機関の排ガスを処理する方法であって、排ガス中のＮＯをＮＯ２に酸化すること、ＮＯｘ吸収材も包含する触媒作用を受けるフィルター上に粒子状物質をトラップすること、排ガスの組成がラムダ＞１である時にフィルター上でＮＯをＮＯ２に酸化すること、排ガスの組成がラムダ＞１である時にＮＯ２をＮＯｘ吸収材中に吸収すること、排ガス組成が１≧ラムダである時に、吸収されたＮＯｘをＮＯ２として放出すること、およびフィルター上にトラップされた粒子状物質をＮＯ２中で、所望により排ガス温度４００℃までで燃焼させること、を含んでなる方法を提供する。
【００２７】
本発明をより深く理解するために、添付の図面を参照しながら、下記の例を説明のためにのみ記載する。
【００２８】
例
ディーゼル粒子状物質ウォール−フローフィルター（直径５．６６インチ（１４．３８ｃｍ）ｘ長さ６インチ（１５．２４ｃｍ）、２００セル／平方インチ（３１セル／ｃｍ２））を、公知の初期湿式溶液含浸および通常の被覆技術を使用して製造した、担持された白金およびバリウムを含んでなる従来のＮＯｘトラップ組成物で被覆した。被覆したフィルターを空気流中、５００℃でか焼した。
【００２９】
得られた製品（ＮＯｘ粒子状物質トラップ（ＮＰＴ）と呼ぶ）を、標準的な手順を使用してステンレス鋼製の缶に取り付け、作業台に取り付けた１．９リットルのコモンレールディーゼルエンジンの排気機構に取り付けた。このエンジンを通常の様式でダイナモメータに接続し、エンジンとダイナモメータの両方をコンピュータで制御した。ＮＰＴの前と後の位置で排出ガスを１０秒間隔で測定した。ＮＰＴの前と後の位置におけるガス圧と温度も同じ時間間隔で測定した。
【００３０】
エンジンは、リーン作動およびリッチ作動条件のサイクルを与える様に操作した。エンジンを２３００ｒｐｍで作動させ、ＮＰＴガス入口温度が３５０℃になる様にトルクを調節した。６０秒間のリーン作動後、燃料後噴射、エア・インテークスロットリング、および排ガス再循環（ＥＧＲ）速度増加により、エンジン条件をリッチ条件に２秒間変化させた。リーン６０秒間およびリッチ２秒間のサイクルで２時間後、エンジンをリーン作動条件に維持し、ＮＰＴガス入口温度が４５０℃になる様にトルクを増加させた。これらのリーン作動条件を１時間維持した。この期間内の煤とＮＯ２の反応を、系の背圧低下により監視した。
【００３１】
上記の試験条件を、ディーゼル酸化触媒の後にＮＰＴフィルターを備えてなる組合せ機構で繰り返した。
【００３２】
ＤＯＣは、通常の被覆技術を使用し、コージーライトモノリス（直径５．６６インチ（１４．３８ｃｍ）ｘ長さ３インチ（７．６２ｃｍ）、４００セル／平方インチ（６２セル／ｃｍ２））を、アルミナ上に担持された白金で被覆することにより製造した。ＤＯＣは、ステンレス鋼製の缶の中に取り付け、ディーゼルエンジンの排気機構に取り付けた。次いで、ＮＰＴフィルターをＤＯＣの１インチ（２．５４ｃｍ）後ろに取り付けた。排出ガスと背圧の測定を、上に詳細に説明したリーン−リッチサイクルおよびリーンのみの条件で行った。
【００３３】
図１から分かる様に、リッチ−リーンサイクルの間は、ＮＰＴの上流にＤＯＣを包含する機構の背圧は、ＤＯＣを含まない機構における背圧よりも常に低い。さらに、一定のリーン作動に切り換えた後、両方の機構でＮＰＴの下流でＮＯ２が増加しているのが分かる。これは、ＮＯｘ吸収材が「一杯」であるか、または実質的にすべてのＮＯｘ吸収材が硝酸塩形態にあるためである。硝酸塩を還元し、ＮＯｘ吸収材を再生するためのリッチ再生が起こらないと、ＤＯＣ＋ＮＰＴを包含する機構は、実質的にヨーロッパ特許第ＥＰ−Ｂ−３４１８３２号明細書に記載されているＣＲＴになる。ＮＰＴ上のＮＯｘトラップのＰｔにより発生したＮＯ２は、ＮＰＴだけを含む機構上の粒子状物質の燃焼を引き起こすと考えられる。両方の場合、増加したＮＯ２はＮＰＴの下流で検出される。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】図１は、予備ＮＯ酸化触媒および組合せＮＯｘ粒子状物質トラップの効果を表すグラフを示す。
【図１】
2005507474.tif 000002
【国際公開パンフレット】
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2005507474.tif 000004
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2005507474.tif 000009
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2005507474.tif 000011
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2005507474.tif 000013
2005507474.tif 000014
【手続補正書】
【提出日】平成15年7月16日(2003.7.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒作用を受ける粒子状物質フィルターを備えてなる内燃機関用の排気機構であって、
前記フィルターが白金および／またはパラジウムを含んでなる酸化触媒と、
少なくとも一種のアルカリ金属、アルカリ土類金属および希土類金属を含んでなるＮＯｘ吸収材と、
前記ＮＯｘ吸収材が、排ガスの組成がラムダ＞１である時は前記排ガス中に含まれるＮＯｘを吸収し、かつ、前記排ガス組成が１≧ラムダである時はＮＯｘ吸収材に吸収された前記ＮＯｘを放出するためのものであり、
少なくとも前記排ガスの組成がラムダ＞１である時にＮＯをＮＯ２に酸化するために前記フィルターの上流部に位置する白金族金属触媒とを備えてなる、排気機構。
【請求項２】
前記粒子状物質トラップがセラミックウォールフローフィルターである、請求項１に記載の排気機構。
【請求項３】
前記フィルターがロジウムを含んでなる、請求項１又は２に記載の排気機構。
【請求項４】
前記白金族金属触媒が白金および／またはパラジウムを含んでなる、請求項１〜３のいずれか一項に記載の排気機構。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の排気機構を包含する内燃機関。
【請求項６】
ディーゼルエンジン、例えば重負荷ディーゼルである、請求項５に記載の内燃機関。
【請求項７】
請求項５または６に記載の内燃機関を包含する輸送手段。
【請求項８】
内燃機関の排ガスを処理する方法であって、
少なくとも前記排ガスの組成がラムダ＞１である時に排ガス中のＮＯをＮＯ２に酸化し、
ＮＯｘ吸収材をも包含する触媒作用を受けるフィルター上で粒子状物質をトラップし、
前記排ガスの組成がラムダ＞１である時にフィルター上でＮＯをＮＯ２に酸化し、
前記排ガスの組成がラムダ＞１である時にＮＯ２を前記ＮＯｘ吸収材中に吸収し、
前記排ガス組成が１≧ラムダである時に、前記吸収したＮＯｘをＮＯ２として放出し、および
前記フィルター上にトラップされた粒子状物質をＮＯ２中で燃焼し、所望により排ガス温度４００℃までで燃焼することを含んでなり、
ここで、ＮＯをＮＯ２に酸化する工程が、前記フィルターの上流部で実行される、方法。
【国際調査報告】
2005507474.tif 000015
2005507474.tif 000016
2005507474.tif 000017
2005507474.tif 000018
2005507474.tif 000019
2005507474.tif 000020