(57)【要約】融点の温度がＴ１であるシリコン合金によって、該合金に濡れない酸化物系セラミックからなる部品の表面上の特定の個所をメタライズするための方法であって、連続して、該部品のメタライズすべき個所に炭素を付着させ、合金を、該合金が該メタライズすべき個所と少なくとも１つの接点を有するように、該部品の少なくとも一部に固体状で付着させ、Ｔ１以上の温度まで加熱することで、該合金を、該メタライズすべき個所に溶融状態で集合させる過程を含む方法に関するものである。この方法は、さらに、少なくとも一方が、該合金によって濡らすことができない酸化物系セラミックからなる２つの部品のろう付にも適用することができる。この方法は、電子工学、電気工学、熱工学および化学工学等の分野への応用が可能である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
融点の温度がＴ１であるシリコン合金によって、該合金に濡れない酸化物系セラミックからなる部品の表面上の特定の個所をメタライズするための方法であって、連続して、
−  該部品のメタライズすべき個所に炭素を付着させ、
−  シリコン合金を、該合金が該メタライズすべき個所と少なくとも１つの接点を有するように、該部品の少なくとも一部に固体状で付着させ、
−  Ｔ１以上の温度まで加熱することで、該合金を、該メタライズすべき個所に溶融状態で集合させる過程を含む方法。
【請求項２】
融点の温度がＴ１であるシリコン合金によって、少なくとも一方が、該合金に濡れない酸化物系セラミックからなる２つの部品の表面上の特定の個所でろう付することによって該部品を接合するための方法であって、連続して、
−  濡れない酸化物系セラミックからなる部品の表面上の接合すべき個所が事前に炭素で被覆された状態で、該合金が該炭素被覆個所と少なくとも１つの接点を有するように、該部品の表面を固体状のシリコン合金と接触させ、
−  該部品および該合金によって形成された組立体を、Ｔ１以上の温度まで加熱することで、該合金を、該接合すべき個所に溶融状態で集合させる過程を含む方法。
【請求項３】
酸化物系セラミックが、アルミナ系セラミック、シリカ系セラミックおよびアルミノシリケート系セラミックから選択されるものである請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
炭素が、有機結合剤と混合され得る黒鉛粉末の状態で付着させられる請求項１ないし３のいずれかに記載の方法。
【請求項５】
炭素が、物理蒸着または化学蒸着によって付着させられる請求項１ないし３のいずれかに記載の方法。
【請求項６】
炭素が、黒鉛鉱を擦り移すことで付着させられる請求項１ないし３のいずれかに記載の方法。
【請求項７】
付着させられる炭素の量が、０．１ないし１ｍｇ／ｃｍ2である請求項１ないし６のいずれかに記載の方法。
【請求項８】
シリコン合金のシリコン含有率が、原子量として５６％を超える請求項１ないし４のいずれかに記載の方法。
【請求項９】
シリコン合金が、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｒｈ、Ｖ、Ｃｅ、Ｃｒ、Ｒｅ、Ｒｕ、Ｙ、Ｈｆ、ＩｒおよびＧｅから選択された少なくとも１つの金属元素をさらに含む請求項１ないし８のいずれかに記載の方法。
【請求項１０】
シリコン合金が、次の組成：
−  シリコン含有率が、原子量として５８ないし９７％であるＣｏ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として８７ないし９７％であるＺｒ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として７６ないし９７％であるＴｉ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として５８ないし９７％であるＲｈ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として９５ないし９７％であるＶ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として８１ないし９７％であるＣｅ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として７５ないし９７％であるＣｒ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として８８ないし９７％であるＲｅ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として８１ないし９７％であるＲｕ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として７５ないし９７％であるＹ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として８４ないし９７％であるＨｆ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として６０ないし９７％であるＩｒ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として６０ないし９７％であるＧｅ含有シリコン合金、
を有する合金から選択されるものである請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
固体状のシリコン合金が、有機結合剤と混合した粉末の状態で設けられる請求項１ないし１０のいずれかに記載の方法。
【請求項１２】
固体状のシリコン合金が、フォイル状で設けられる請求項１ないし１０のいずれかに記載の方法。
【請求項１３】
加熱の過程が、真空下または不活性ガス雰囲気中で、炉によって行われる請求項１ないし１２のいずれかに記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸化物系セラミックからなる部品の金属合金によるメタライズ方法および酸化物系セラミックからなる部品を該合金によりろう付することで部品を接合する方法に関するものである。
本発明は、特に、電子工学の分野への応用に適しており、例えば、電気絶縁材として使用される酸化物系セラミックに適用することができる。
【背景技術】
【０００２】
本発明の技術分野は、セラミック製の部品のメタライズおよびろう付に関連するものである。
「メタライズ」とは、部品の表面を金属または金属合金からなる薄い層で被覆する処理を言うものである。
「ろう付」とは、２つ以上の部品を、ろう付によって、すなわち、接合すべき部品の間に溶融可能な金属合金または金属を挿入することで得られる硬ろう接続によって接合する処理を言うものである。
【０００３】
一般に、銀、銅、金またはそれらの合金に基づく組成物は、金属製の材料を容易に濡らすことができるのに対し、通常使用されるセラミックは、これらのメタライズまたはろう付組成物のうちほとんどのものに濡れない性質を有するなど、セラミック部品のメタライズまたはろう付には、様々な問題があった。この問題は、メタライズまたはろう付処理の前に表面処理を施すことで解決することができる。
【０００４】
表面処理の種類として、前記セラミックをメタライズ処理するものが考えられる。すなわち、メタライズ組成物またはろう付組成物用の中間材として、薄い金属層を形成するものである。
【０００５】
特にアルミナ系セラミック等のセラミック材のメタライズまたはろう付においてもっとも広く採用される方法は、K. WhiteおよびD. KramerによるMaterials Science And Engineering, 75 (1985) 207-213, "Microstructures and Seal Strength Relation in the Molybdenum-Manganese Glass Metallization of Alumina Ceramics"（非特許文献１）で発表された「モリブデン−マンガン法」と称するものであろう。この方法では、マンガン粉末およびモリブデン粉末の混合物を含んだ懸濁液が、第１の過程で、セラミック部品の表面に塗付され、第２の過程で、水素およびアンモニアからなる湿性の還元性雰囲気中で燃焼を起こす。この雰囲気は、モリブデンを金属状態に保持し、マンガン金属が、ある程度の水蒸気の存在によって酸化することを可能にするために必要である。
【０００６】
しかし、この方法はアルミナ含有率が９４〜９６％のセラミックに対して有効ではあるものの、アルミナ含有率が９９．５％のセラミックに対しては使用できない。上記文献はこのような表面のメタライズまたはろう付を行うために、モリブデン粉末に、純マンガン金属の代わりに、マンガン系のガラス（ＭｎＯ−ＳｉＯ2−Ａｌ2Ｏ3）を使用することを提案する。熱処理の際に、マンガン系ガラスはセラミックの結晶粒界に浸透し、モリブデン粒子を包囲するガラス基質を形成することでメタライズ処理を促進する。金属包囲物を含んだガラス層は、次いで、電解法によってニッケル層を形成することでメタライズされ、その後のろう付には、ニッケル系のろう組成物が使用される。
この方法は、特に、セラミック表面に対して何度も処理を行うことを必要とするため、コストが高く、複雑であることが難点である。
【０００７】
それ以外の表面処理方法として、メタライズまたはろう付すべきセラミック部品上に、メタライズまたはろう付処理前に、メタライズまたはろう付組成物用の中間層となる、非金属製の層を形成するものがある。
【０００８】
例えば、米国特許第ＵＳ４，６３６，４３４号（特許文献１）には、少なくとも１つのセラミックからなる部材と、セラミックまたは金属からなる部材によって構成される複合体を接合するための方法が開示されており、該方法は、接合すべき部材の表面の間に形成された金属製の継手によって該部材を接合するものである。第１の過程で、接合すべきセラミックの表面に炭素の膜が形成される。この炭素膜は、接合すべき表面に有機性の物質（例えば、有機性の溶剤や樹脂）を塗付し、非酸化性の雰囲気中で過熱することによって得られる。第２の過程では、炭素膜上に金属の膜が形成され、この金属膜はスパッタによるメタライズ等、様々な方法によって形成され得る。最後に、このようにして被覆された表面の間にろう材を挿入し、適切に過熱することで接合される。上述のろう材は、銀系、銅系、ニッケル系、黄銅系および鉄系の材料から選択される。
【０００９】
しかし、この方法には以下の欠点がある：
−  ろう付継手が確実に形成されるように、ろう付組成物を炭素被覆面全体に塗付する必要があり、
−  低融点の金属によるろう付組成物を使用するため、ろう付継手が耐火性に乏しい。
【００１０】
仏国特許第ＦＲ２３２８６７８号（特許文献２）には、セラミック部品を純シリコンでメタライズする方法が開示されている。
この方法は、次の過程を連続に行うものである：
−  セラミック基板のメタライズすべき表面を炭素で被覆する過程、
−  炭素被覆面を溶融された純シリコンと接触させ、炭素被覆面にシリコン層を形成する過程。
接触の過程は、炭素被覆基板を、溶融状態の純シリコンの中に浸し、基板上の炭素で被覆された個所で、シリコンが結晶化することが可能な速度で基板を取り出すことによって行われる。
【００１１】
この方法には、次の欠点がある：
−  純シリコンと平坦なセラミック表面との間の濡れ角が非常に大きい（５０〜６０°にもなり得る）ので、この欠点を解消するために、上述のとおり、炭素被覆個所でもコーティングが得られるように、複雑な浸し／取り出し方法を使用する必要があり、
−  炭素被覆個所を完全にメタライズするには、炭素被覆個所をすべて純シリコンで被覆する必要があるが、これを実現するために、メタライズすべきセラミック部品をまるごと溶融シリコン内に浸す必要がある。
【００１２】
それ以外に、反応性組成物と称するものを使用する方法があるが、これらにおいて、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｎｂ、ＡｌおよびＣｒより選択された、酸化物系セラミックに対する反応性が高い元素が使用される。
【００１３】
例えば、「水素化チタン法」があるが、この方法は、酸化物系セラミックを水素化チタンと反応させることによって、該セラミックの表面を活性化させる第１の過程と、活性化された表面にメタライズ層を、あるいは部品を接合した場合には、ろう材を付着させる第２の過程からなるものである。
しかし、水素化チタンは化合物として不安定であり、その取り扱いは非常に難しく、特殊なヒータを必要とするので、ほとんどの技術分野への応用は実用的とは言えない。
【００１４】
反応性組成物を使用するメタライズまたはろう付方法として、処理すべきセラミックを事前に表面処理することを必要としない、即利用可能な反応性合金を使用する方法も挙げることができる。
【００１５】
例えば、欧州特許第ＥＰ０１３５６０３号（特許文献３）には、チタン、バナジウムおよびジルコニウムより選択された反応性元素を０．２５ないし４重量％、銀および他の元素を２０ないし８０重量％、その他を含有するろう合金の使用が開示されている。このような合金を使用する場合、メタライズまたはろう付すべき表面を事前に処理する必要はない。しかし、これらの合金は６００ないし９５０℃の温度範囲で溶けるため、例えば１０００℃以上の高温における応用にしか使用できない。さらに、これらの合金は、５００℃以上では耐酸化性が非常に悪い。
【００１６】
仏国特許第ＦＲ２７８７７３７号（特許文献４）には、アルミナをろう付するための、耐火性を有する、他の種類の反応性ろう付組成物を開示し、これは、パラジウムまたはニッケルまたはニッケル−パラジウム合金からなる基質に、いずれの場合においてもチタンおよびアルミニウムを添加したものを使用する方法である。
【００１７】
よって、従来技術によるセラミック部品をメタライズまたはろう付するための方法は、いずれも次の欠点を１つまたは複数有するものであった：
−  例えば、適切なメタライズ処理を得るために取り出し速度を制御した浸し／取り出し方法（ＦＲ２３２８６７８のように）など、非常に複雑な方法を必要とする、
−  中間層（例えば金属層または炭素層）を使用する場合、従来技術による方法は、これらの層の全面に対して金属を被覆することを可能にするため、中間層をメタライズまたはろう付組成物によって完全に覆われるようにする必要がある、
−  使用されるメタライズまたはろう付組成物によって、メタライズ層またはろう付継手の耐火性が低い、
−  単純な形状の部品にしか適用され得ず、メタライズまたは接合すべき個所に、例えば溝等の加工部分があってはならない。
【特許文献１】
米国特許第ＵＳ４，６３６，４３４号公報
【特許文献２】
仏国特許第ＦＲ２  ３２８  ６７８号公報
【特許文献３】
欧州特許第ＥＰ０  １３５  ６０３号公報
【特許文献４】
仏国特許第ＦＲ２  ７８７  ７３７号公報
【非特許文献１】
K. WhiteおよびD. Kramer著  Materials Science And Engineering, 75 (1985) 207-213, "Microstructures and Seal Strength Relation in the Molybdenum-Manganese Glass Metallization of Alumina Ceramics"
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１８】
従って、本発明の目的は、従来技術の欠点を有しない、酸化物系セラミックからなる部品のメタライズ方法およびろう付方法であって、いずれも、同一の組成物を使用して、酸化物系セラミックの表面上の、該組成物に濡れない特定の個所の選択的なメタライズまたはろう付を可能にする方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本出願人は、驚くことに、シリコンの合金と少なくとも１つの他の金属を使用することによって、セラミック製の部品の特定の個所を事前に中間層で被覆しておけば、該特定の個所のみをメタライズまたはろう付することが可能であり、この「選択的」なメタライズまたはろう付が、単にメタライズまたはろう付すべきセラミック部品の一部に該合金を付着させることで実現できることを見出した。
【００２０】
従って、第１の側面によると、本発明は、融点の温度がＴ１であるシリコン合金によって、該合金に濡れない酸化物系セラミックからなる部品の表面上の特定の個所をメタライズするための方法であって、連続して、
−  該部品のメタライズすべき個所に炭素を付着させ、
−  シリコン合金を、該合金が該メタライズすべき個所と少なくとも１つの接点を有するように、該部品の少なくとも一部に固体状で付着させ、
−  Ｔ１以上の温度まで加熱することで、該合金を、該メタライズすべき個所に溶融状態で集合させる過程を含む方法に関するものである。
【００２１】
その結果、シリコンの合金と少なくとも１つの他の元素を使用することにより、この合金が、溶融状態で、すなわち、Ｔ１（Ｔ１はこの合金の融点に相当する）以上の温度まで加熱された後、自発的に炭素被覆個所に集合する特性を有する故、メタライズすべき炭素によって事前に被覆された個所の全面に対して合金を分散させる必要がない（合金は、メタライズすべき個所と１つ以上の接点さえ有すればよい）。この合金は、該炭素によって被覆されていない個所をそのまま残しながら、炭素被覆個所のみをメタライズし、均一な厚さの連続した金属層を形成する。
【００２２】
これらの合金の、溶融状態で酸化物系セラミック上の点から点へと移動し、炭素被覆個所をのみ濡らす特性は、これらの合金が、固化直前の溶融状態で、酸化物系セラミックの表面と形成する濡れ角が非常に小さい（通常、３０°未満）ことに由来する。この特性は溶融状態での酸化物系セラミックの表面との濡れ角が非常に大きい（この角度は５０〜６０°になり得る）純シリコンでは発生しないため、純シリコンによるメタライズは、文献ＦＲ２３２８６７８に記載されているような、非常に複雑な付着方法を必要とする。
【００２３】
この方法は、好ましくは、シリコン合金を用いることで、溶融合金が冷却された後、非常に高い温度、特に１２００℃を超える温度に耐性を有するメタライズ層を得ることを可能にする。
最後に、このメタライズ方法は、簡単に実施することができる。
【００２４】
例えば、固体状のシリコン合金を付着させる過程は、例えば、部品の全表面に対して行うことができる。加熱後、この合金は、自発的に無炭素領域から後退し、メタライズすべき個所に集合する。
本発明によれば、さらに、この合金がメタライズすべき個所と、すなわち、炭素被覆個所と、少なくとも１つの接点さえ有すれば、この付着過程をメタライズすべき個所の一部のみに対して直接的に行うだけでもよい。
【００２５】
第２の側面によると、本発明は、融点の温度がＴ１であるシリコン合金によって、少なくとも一方が、該合金に濡れない酸化物系セラミックからなる２つの部品の表面上の特定の個所でろう付することによって該部品を接合するための方法であって、連続して、
−  濡れない酸化物系セラミックからなる部品の表面上の接合すべき個所が事前に炭素で被覆された状態で、該合金が該炭素被覆個所と少なくとも１つの接点を有するように、該部品の表面を固体状のシリコン合金と接触させ、
−  該部品および該合金によって形成された組立体を、Ｔ１以上の温度まで加熱することで、該合金を、該接合すべき個所に溶融状態で集合させる過程を含む方法に関するものである。
【００２６】
第１の側面について説明したように、固体状の合金を、接合すべき個所の全体に付着させる必要はない。合金を、ろう付すべき部品の間に挟むことができるが、接合すべき個所付近に配置し、接合すべき個所との接点を１つだけにすることもできる。加熱の際に、シリコン合金は濡れ角が小さいため、点から点へと移動することができ、炭素被覆個所のみが濡れ、冷却後、ろう付された継手を形成することができる。
【００２７】
また、本発明によると、ろう付すべき部品は、濡れない酸化物系セラミックのみからなる部品であってもよく、この場合、炭素で被覆する過程は、各部品の、接合すべき個所に対してのみ行うようにすることができる。本発明によって少なくとも１つの酸化物系セラミック部品と接合される部品は、炭化シリコン、窒化シリコンまたは窒化アルミニウムからなる部品であってもよい。
【００２８】
本発明によるこのろう付接合方法は、接合すべき個所に対して合金が完全に制御された状態で広がるような制御されたろう付を可能にし、特に、ろう材のフィレット、ディウェッティングによる泡またはろう材の、接合対象ではない個所への漏洩を防止することができる。
さらに、この方法は、シリコン合金を使用することによって、例えば１２００℃以上の高温に耐性を有するろう付継手を得ることを可能にするが、これは、銀系または銅系の合金等の低融点合金を採用する従来技術による方法では不可能である。
【００２９】
本発明によると、第１の側面であっても第２の側面であっても、酸化物系セラミックは、ムライトおよびコージライト等のアルミナ系セラミック、シリカ系セラミックおよびアルミノシリケート系セラミックから選択されるものである。
本発明によると、付着すべき炭素は、酸化物系セラミック表面に付着した炭素層を得ることができる方法であればその詳細は問わない。
【００３０】
従って、本発明の第１の変形において、炭素は有機結合剤と混合され得る黒鉛粉末の形態で付着される。
【００３１】
本発明の第２の変形において、炭素はＣＶＤ（化学蒸着）およびＰＶＤ（物理蒸着）等の付着方法によって付着させられる。ＣＶＤおよびＰＶＤ方法は、産業面で、完全に制御可能な方法であり、特に、メタライズまたはろう付すべき個所とそのまま残しておくべき個所とを画定するためにマスクを使用することが可能であるところが利点である。
【００３２】
最後に、本発明の第３の変形では、炭素は黒鉛鉱を擦り移すことで付着させられる。
【００３３】
本発明によると、付着される炭素の量は０．１ないし１ｍｇ／ｃｍ2であることが好ましい。
本発明の方法において炭素が使用できることは、材料が豊富に存在し、安価である故に、特に有益である。
メタライズまたはろう付すべき個所が炭素で被覆されると、本発明によると、事前に付着させた炭素を濡らすことができるシリコン合金を付着させなくてはならない。
【００３４】
均一の厚さの連続した金属皮膜またはろう付継手を得るために、本発明において使用されるシリコン合金は、酸化物系セラミック部品の点から点へと移動し、炭素被覆個所を選択的に濡らす能力を有しながら、酸化物系セラミック表面に付着した炭素を濡らすことができるものでなくてはならない。当業者であれば、上述の基準によって合金を適切に選択することは容易である。本発明の方法に使用されるシリコン合金のシリコン含有率は、好ましくは、原子量として、５６％以上である。
【００３５】
本発明によると、シリコン合金は、好ましくは、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｒｈ、Ｖ、Ｃｅ、Ｃｒ、Ｒｅ、Ｒｕ、Ｙ、Ｈｆ、ＩｒおよびＧｅから選択された少なくとも１つの金属元素をさらに含むものである。
【００３６】
特に、シリコン合金は、次の組成：
−  シリコン含有率が、原子量として５８ないし９７％であるＣｏ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として８７ないし９７％であるＺｒ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として７６ないし９７％であるＴｉ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として５８ないし９７％であるＲｈ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として９５ないし９７％であるＶ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として８１ないし９７％であるＣｅ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として７５ないし９７％であるＣｒ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として８８ないし９７％であるＲｅ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として８１ないし９７％であるＲｕ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として７５ないし９７％であるＹ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として８４ないし９７％であるＨｆ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として６０ないし９７％であるＩｒ含有シリコン合金、
−  シリコン含有率が、原子量として６０ないし９７％であるＧｅ含有シリコン合金、
を有する合金から選択されるものであることが好ましい。
【００３７】
１つの例として、本発明によると、メタライズまたはろう付がアルミナ製の部品に適用される場合、原子量として、Ｓｉ９０％、Ｚｒ１０％のシリコン合金を使用することができる。
このような、高シリコン合金は、特に、１０００℃以上の温度で良好な酸化防止および機械的特性を示す、特に耐火性に優れたメタライズ個所またはろう付継手を得ることを可能にする。
【００３８】
この種の合金は、さらに、特にアルミノシリケート系の酸化物系セラミックに対して無反応性であり、該セラミックの表面を侵すことがなく、そのため、該セラミックのメタライズまたはろう付とともにメタライズ除去またはろう材除去が可能になり、このメタライズ除去またはろう材除去が、単に酸の混合液によって化学エッチングを行うことで実施可能であることが利点である。従って、このような合金によると、メタライズまたはろう付個所を修復することが簡単になる。例えば、このような合金はフッ化水素酸による化学エッチングで溶かすことができ、このようにしてメタライズ除去またはろう材除去された個所を、再ろう付または再メタライズすることも可能である。
【００３９】
本発明によると、固体状のシリコン合金は、特に、シリコン合金の構成インゴットが粉末状に粉砕することができる場合のように、脆ければ、有機結合剤と混合された粉末の形態で設けることができる。固体状のシリコン合金は、延性を有する場合、フォイル状で使用することも可能である。
【００４０】
本発明によると、メタライズ方法およびろう付方法の最終過程の際に加熱する場合、これは、真空下または不活性ガス雰囲気中で、炉によって行われることが好ましい。
不活性ガスは、例えばアルゴンまたは窒素から選択される。
本発明は、不活性ガス雰囲気中または真空下で実施すると、酸化物系セラミックの炭素被覆個所上のメタライズ組成物の濡れ性を劣化し得る、過熱中に酸化物層が形成されることを防止することができるので特に有利である。
【００４１】
本発明によるメタライズ方法またはろう付接合方法は、様々な分野に適用可能であるため、特に有益である。
すなわち、メタライズ方法に関して言えば、本発明による方法の主要な応用分野は、極端な温度および酸化条件に耐え得る集積回路基板を製造するための電子および電気工学である。
ろう付接合方法に関して言えば、本発明による方法の応用は多様である。例えば、熱交換機および凝縮器等の熱工学、化学反応器等の化学工学および摩擦部品および工作／切削工具等の機械工学への応用が可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４２】
次に、本発明を、実施例を参照して、さらに詳しく説明するが、これらは例に過ぎず、発明を限定するものではない。
【実施例１】
【００４３】
原子量として、シリコン含有率９０％、ジルコニウム含有率１０％のシリコン系合金を、粉末から調合した。次いで、この合金を有機結合剤と混合することでペーストを得た。
並行して、直径２５ｍｍのアルミナ製の円盤の表面を、洗浄し、乾燥した。この円盤に、黒鉛鉱を使用して、長さ１ｃｍ、幅１ｍｍの枝を有する十字形状に炭素を付着させた。十字形の中央に、枝にかからないように、合金／結合剤の混合物を３００ｍｇ被覆した。この組立体を、真空炉に入れ、温度１４２０℃で５分間加熱することで、混合物を溶融状態にした。加熱処理後、混合物が、無黒鉛個所を被覆しておらず、十字形のみが被覆されていたことが確認された。
【実施例２】
【００４４】
実施例１と同様にして、シリコンおよびジルコニウムによる合金を調合し、結合剤と混合した。
直径２５ｍｍのアルミナ製の円盤の表面を、洗浄し、乾燥した。次に、アルミナ製円盤の表面の半分に黒鉛鉱を擦り移すことで炭素を付着させた。そこで、合金／結合剤混合物を４００ｍｇ、有黒鉛個所と無黒鉛個所の両方に亘るように、円盤の中央に載置した。この組立体に対して、実施例１と同様の熱処理を行った。処理後、合金が、無黒鉛個所から後退しており、有黒鉛個所にのみ存在することが確認された。
【実施例３】
【００４５】
原子量として、シリコン含有率７７．５％、コバルト含有率２２．５％のシリコン合金を調合した。次に、この合金を有機結合剤と混合することで、ペーストを得た。アルミナ製の座金の表面を、実施例１と同様に十字形状の炭素で被覆した。合金／結合剤混合物を、枝にかからないように、十字形の中央、すなわち枝の交差点に付着させた。この組立体を真空炉に入れ、温度１３８０℃で１分間加熱した。加熱処理後、合金が十字形を完全に被覆していながら、炭素で被覆されていなかった個所はそのまま残っていた。
【実施例４】
【００４６】
原子量として、シリコン含有率６６．６７％、コバルト含有率３３．３３％のシリコン合金を調合した。次に、この合金を有機結合剤と混合することで、ペーストを得た。アルミナ製の円盤の表面を、実施例１と同様の方法で完全に炭素で被覆した。合金／結合剤混合物を、円盤の中央に付着させた。この組立体を真空炉に入れ、温度１３８０℃で１分間加熱した。加熱処理後、合金は均一に広がっており、炭素で被覆されていた円盤の表面が完全に被覆されていたことが確認された。この溶融合金の、酸化物系セラミックの表面に対する測定濡れ角は３０°未満であり、そのために、この合金が炭素被覆個所の全体に広がったと思われる。
［比較例１］
【００４７】
アルミナ製の円盤の表面を、実施例１と同様にして、十字形状の炭素で被覆した。十字形の中央に、枝にかからないように、純シリコン（より正確には、純シリコン粉末と有機結合剤の混合物）を付着させた。この組立体を真空炉に入れ、温度１４２０℃で１分間加熱した。加熱処理後、シリコンが、非連続的に十字形上に広がっており、その層の厚さは不均一であった。十字形の中央に、大量のシリコンが残存していた。純シリコンの濡れ角を測定したところ、５０〜６０°であったが、この値では、シリコンが均一に広がることは不可能である。
【国際公開パンフレット】
2005507359.tif 000002
2005507359.tif 000003
2005507359.tif 000004
2005507359.tif 000005
2005507359.tif 000006
2005507359.tif 000007
2005507359.tif 000008
2005507359.tif 000009
2005507359.tif 000010
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【国際調査報告】
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