(57)【要約】溶融炭酸塩型燃料電池からの排気流から汚染物質を吸着するためのフィルタシステムは、フィルタ基体、このフィルタ基体に無機結合剤により固定された高表面積の無機吸着剤、およびこのフィルタ基体に固定された無機酸を備える。溶融炭酸塩型燃料電池からの排気ガスを濾過するためのフィルタシステムの製造方法および溶融炭酸塩型燃料電池システムにおける濾過システムの使用方法も開示されている。【特許請求の範囲】
【請求項１】
材料で被覆されたフィルタ基体を備えた、溶融炭酸塩型燃料電池排気流から汚染物質を吸着するためのフィルタシステムであって、該材料が
無機結合剤を用いてフィルタ基体上に被覆された無機吸着剤と、
フィルタ基体上に被覆された酸性物質、
とを含む材料である、フィルタシステム。
【請求項２】
フィルタ基体の組成が、セラミック、アルミナ、チタニア、ジルコニア、ボリア、コランダム、シリカ、マグネシア、シリカ−ジルコニア、チタニア−ジルコニア、チタニア−シリカ、シリカ−アルミナ、炭化珪素、コーディエライト、ムライト、ならびにステンレス鋼、鉄−クロム合金および他の金属合金等の金属材料、ならびにそれらの混合物および組合わせよりなる材料群から選ばれ、好ましくは金属もしくはセラミック材料である、請求項１記載のフィルタシステム。
【請求項３】
無機吸着剤が、アルミナ、シリカ、チタニア、チタニア−シリカ、シリカ−アルミナ、ジルコニア、シリカ−ジルコニア、セリア、ゼオライト、それらの変性もしくは非変性および混合物よりなる群から選ばれ、好ましくは高表面積のアルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニア、セリア、チタニア−シリカ、シリカ−アルミナ、シリカ−ジルコニア、ゼオライト、およびそれらの混合物よりなる群から選ばれた高表面積の無機吸着剤であり、最も好ましくは表面積が100 m2/gより大きい高表面積アルミナである、請求項１〜２のいずれかに記載のフィルタシステム。
【請求項４】
無機吸着剤をフィルタ基体に結合するための無機結合剤が、ゾル状のアルミナ、シリカ、ジルコニア、セリアおよびチタニア、ベーマイト、および硝酸アルミニウム、ならびに２種以上の異なる結合剤の混合物よりなる群から選ばれる、請求項１〜３のいずれかに記載のフィルタシステム。
【請求項５】
フィルタ基体がステンレス鋼製の網を含み、無機結合剤がセリアを含む、請求項１〜４のいずれかに記載のフィルタシステム。
【請求項６】
酸性物質が無機酸、好ましくは非水溶性の無機酸、特に好ましくはリンモリブデン酸もしくはリンタングステン酸のようなヘテロリン酸またはポリリン酸を含む、請求項１〜５のいずれかに記載のフィルタシステム。
【請求項７】
フィルタ基体を被覆する材料が、60〜95％、好ましくは80〜95％の無機吸着剤、１〜40％、好ましくは１〜20％の無機結合剤、および0.01〜20％、好ましくは 0.1〜５％の酸性物質を含む、請求項１〜６のいずれかに記載のフィルタシステム。
【請求項８】
下記工程を含む、溶融炭酸塩型燃料電池からの排気ガスを酸化触媒に通す前に濾過するためのフィルタシステムの製造方法：
フィルタ基体を用意し、
このフィルタ基体を、無機結合剤を用いて無機吸着剤で被覆し、そして
被覆したフィルタ基体を酸性物質で処理する。
【請求項９】
溶融炭酸塩型燃料電池からの排気流中に存在する汚染物質を濾過する方法であって、
燃料流を溶融炭酸塩型燃料に通し、
無機汚染物質を含有する該燃料電池からの排気流の少なくとも一部を、フィルタシステムに通し、そして
このフィルタシステムを用いて排気流から無機汚染物質を濾過する、
ことを含み、該フィルタシステムが、フィルタ基体、該フィルタ基体上に無機結合剤により固定された無機吸着剤、および該フィルタ基体上に被覆された酸性物質を含む方法。
【請求項１０】
濾過された排気流の少なくとも一部を、該フィルタシステムの通過後に、酸化触媒システムに通すことをさらに含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
請求項１記載のフィルタシステムと酸化触媒とを含む、溶融炭酸塩型燃料電池からの汚染物質を吸着するために排気処理システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は溶融炭酸塩型燃料電池の排気流から汚染物質を吸着するための排気処理システムに関する。より具体的には、本発明は、溶融炭酸塩型燃料電池からの汚染物質を吸着するためのフィルタシステムに関し、このフィルタシステムはフィルタ基体、このフィルタ基体に無機結合剤によって固着された無機吸着剤およびこのフィルタ基体に被覆された酸性物質を備える。本発明はまた、溶融炭酸塩型燃料電池システムの内部のフィルタシステムの製造および使用方法にも関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池システムは、エネルギ供給の新たな技術的手法を代表する。燃料電池により、化石燃料を使用した時に普通に見られる問題点、特に環境上の問題点、の多くを引き起こさずに高い効率でエネルギを生産することができることから、燃料電池技術には多くの関心が集まっている。
【０００３】
燃料電池は、本質的に不変の電極−電解質の系を利用した方法によって、還元剤と酸化剤の燃料の化学エネルギを電気エネルギに連続的に変換する電気化学装置である。燃料電池は、望ましくない汚染物質の放出レベルが従来のエネルギ源に対する最も厳重な産業基準をはるかに下回るレベルでありながら、高効率で稼働する。
【０００４】
燃料電池には、作動温度に基づく分類や、使用する燃料または酸化剤による分類によって、多くの異なる種類のものがある。異なる種類の燃料電池を識別する別の方法は、アルカリ型燃料電池、リン酸型燃料電池、固体酸化物型燃料電池、プロトン交換膜型燃料電池、および溶融炭酸塩型燃料電池といった、使用する電解質の種類による分類である。
【０００５】
溶融炭酸塩型燃料電池 (ＭＣＦＣ) は約600 ℃〜650 ℃で稼働し、典型的には、炭化水素燃料を水素および一酸化炭素に転換する改質器 (リフォーマ) 、バーナ、および複数の溶融炭酸塩燃料電池のスタックを備えている。この種の燃料電池は、酸化剤流中に含まれている酸素がカソードで二酸化炭素および自由電子と反応して、炭酸イオン生ずることにより動作する。これらの炭酸イオンは溶融炭酸塩電解質を横断してアノードに移動し、そこで燃料系に含まれている水素および一酸化炭素と反応して、水、二酸化炭素および自由電子を生ずる。自由電子は外部ロード(external load) を通ってカソードに戻り、それにより電気を生ずる一方、二酸化炭素、水および、あれば残留する水素は、アノードを出て排気流になる。典型的なＭＣＦＣシステムは、アノード排気流と、下流の酸化触媒も含んでおり、酸化触媒は燃料電池電解質より下流に位置し、排気流中に含まれている炭化水素、水素および一酸化炭素を酸化する。溶融炭酸塩型燃料電池システムを含む燃料電池の概説は、Kordesch, et al., Environment Impact of Fuel Cell Technology (燃料電池技術の環境への影響) (Chem. Rev., 1995, pp.191-207)に開示されている。米国特許第5,308,456 号、5,213,912 号および5,079,103 号も参照。
【０００６】
ＭＣＦＣは電解質として溶融炭酸塩の混合物を使用する。電解質の組成は変動しうるが、通常は炭酸リチウムおよび炭酸カリウムを含有する。ＭＣＦＣの運転温度が約600 ℃〜650 ℃であるので、炭酸塩の混合物は液状である。稼働中、アルカリ金属炭酸塩の一部が燃料電池スタックから排気流中に放出されることがよくある。このような炭酸アルカリは下流側の酸化触媒に対して触媒毒となる。これらの炭酸アルカリは、燃料電池システムの他の部品に対しても毒となる可能性がある。従って、これらの炭酸アルカリ汚染物質をＭＣＦＣシステムの排気流から除去することが肝要である。
【０００７】
各種の排気流から汚染物質を除去するのに、モノリシック (一体型) 触媒吸着剤が一般に利用されている。例えば、セル (細胞) またはハニカム (蜂の巣) 構造のモノリシック触媒製品が、米国特許第5,431,887 号に開示されているように、静止放出制御の状況や食品調理施設に、ならびに化学合成および処理施設用に利用されてきた。モノリシック触媒製品は自動車産業においても供給流のＮＯx 変換用に利用されている。
【０００８】
この種の触媒吸着剤製品は、実質的に均質なセル状のセラミック質または金属質のモノリシック構造物を準備し、そのモノリシック構造物に触媒吸着剤物質を固定することにより一般に製作される。触媒吸着剤製品はまた、モノリシック構造物に触媒吸着剤物質を含浸させた後、被覆したモノリシック構造物を熱処理して最終製品を生ずることによっても形成することができる。
【０００９】
触媒モノリシック製品の製造のための従来のウオッシュコーティング(washcoating, 水系被覆) 法は、高表面積の酸化物に１種または２種以上の触媒吸着剤を混合したものからコーティング液を調製し、モノリシック構造物をこの混合コーティング液に浸漬することから一般になる。これらのウオッシュコートは、その後モノリシック構造物に固定される。予め形成された高表面積のウオッシュコートをモノリシック担体上に被覆する方法は、米国特許第4,900,712 号、5,431,887 号、5,556,189 号および5,693,298 号に開示されている。
【００１０】
耕地の後退、自動車排ガス制御等の目的で、炭化水素の酸化および／または窒素酸化物の還元用のアルミナ結合剤と触媒活性の貴金属とを含む触媒活性のウオッシュコート組成物の組合わせが、例えば、米国特許第6,150,291 号、6,093,378 号、6,080,377 号、5,773,423 号および5,354,720 号を含むいくつかの特許に開示されている。
【００１１】
米国特許第5,206,202 号では、ハニカムの基体構造物が、アルミナまたはチタニア結合剤と混合された触媒の鉄／バナジウム混合物で被覆される。
別の例として、米国特許第5,776,423 号は、ＮＯx 減少用の金属ゼオライト触媒吸着剤の製造方法を開示している。この特許は、アルミナ被覆およびシリカゾル結合剤を用いた、銅および鉄ZSM-5 ゼオライト生成物の生成方法を開示している。米国特許第6,150,291 号および5,354,720 号も参照。
【００１２】
排気ガスの精製用の他の触媒吸着剤は、米国特許第5,443,803 号および5,354,720 号に開示されている。これらの各特許は、モノリシック構造物に被覆される活性金属の結合剤としてシリカゾルを使用することを開示している。
【００１３】
米国特許第6,004,896 号は、炭化水素吸収剤およびその製造方法を開示している。ZSM-5 ゼオライトをリン酸で処理した後、モノリシック構造物をウオッシュコーティングするためのスラリ中に混合する。好ましいスラリ用結合剤はアルミナであるが、結合剤の組成はシリカおよび／もしくはジルコニアまたはそれらの前駆体を包含しうる。
【００１４】
米国特許第4,564,607 号は、ハニカム状に形成してもよい担体上に設けるベースとしてのヘテロポリ酸を含有する化合物とウイスカとを含んだ触媒組成物を開示している。
米国特許第5,813,764 号は、排気ガス変換を監視するための触媒マイクロカロリメータ・センサを開示している。開示されたセンサは、シリカゾルとアルミナゾルを混合することにより得られたウオッシュコートである。このウオッシュコートを触媒材料それ自体として使用し、その成分は結合剤材料としては使用されない。この特許はまた、触媒活性の金属粒子を使用することも開示している。関連特許の米国特許第5,707,148 号も参照。
【００１５】
セルまたはハニカム構造のモノリシック触媒吸着剤製品は、自動車産業におけるような放出物制御の状況用、または一部の食品製造工程時に行われるように、供給および排気流中のガスの吸着用にますます利用されるようになっているが、燃料電池、特に溶融炭酸塩型燃料電池における無機汚染物質の吸着用に触媒吸着剤を使用することはこれまで考慮されたことがなかった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
従って、本発明の目的は、フィルタシステムと酸化触媒とを備えた溶融炭酸塩型燃料電池 (ＭＣＦＣ) システムからの汚染物質を吸着するための排気処理システムを開示することである。
【００１７】
本発明の別の目的は、炭酸アルカリ汚染物質を吸着する、ＭＣＦＣの排気流を濾過するためのフィルタシステムであって、フィルタ基体、フィルタ基体に無機結合剤によって固定された無機吸着剤、および酸性物質を含むフィルタシステムを開示することである。
【００１８】
本発明のさらに別の目的は、ＭＣＦＣの排気流から、この排気流を酸化触媒に通す前に、特定の汚染物質を吸着するための排気処理システム中に設けた、フィルタ基体、フィルタ基体に無機結合剤によって固定された高表面積の無機吸着剤、およびフィルタ基体に固定された無機酸から構成されるフィルタシステムを開示することである。
【００１９】
本発明のさらに別の目的は、ＭＣＦＣの排気流中に存在する汚染物質を濾過する方法であって、排気燃料流を排気処理システムに通すことによる方法を開示することである。
本発明のさらに別の目的は、ＭＣＦＣの排気流中に存在する汚染物質を濾過する方法であって、燃料流をＭＣＦＣに通し、そして排気処理システムのフィルタシステムを用いて排気流から汚染物質を濾過した後、濾過された排気流を酸化触媒システムに通すことを含む方法を開示することである。
【００２０】
本発明のさらに別の目的は、フィルタ基体を用意し、フィルタ基体に無機結合剤を用いて無機吸着剤を被覆し、被覆したフィルタ基体を酸性物質で処理することを含む、ＭＣＦＣからの排気ガスを濾過するための排気処理システムのフィルタシステムを製造する方法を開示することである。
【００２１】
本発明のさらに別の目的は、フィルタ基体を用意し、そしてこのフィルタ基体を、無機吸着剤、無機酸性物質および無機結合剤を含有する溶液で１回の被覆工程で被覆することを含む、ＭＣＦＣからの排気ガスを、この排気ガスを酸化触媒に通す前に濾過するためのフィルタシステムの製造方法を開示することである。
【００２２】
上記およびその他の本発明の目的は、各種デザインのフィルタシステム、その製造方法およびその使用方法により達成される。
【課題を解決するための手段】
【００２３】
本発明は、ＭＣＦＣが放出した汚染物質を吸着するためにＭＣＦＣにおいて利用される排気処理システムであり、フィルタ基体、該フィルタ基体に無機結合剤により固定された無機吸着剤、および該フィルタ基体を被覆する酸性物質を含むフィルタシステムである。好ましくは、無機吸着剤は高表面積の無機吸着剤であり、酸性物質は無機酸である。
【００２４】
本発明はまた、ＭＣＦＣの排気流中に含まれる汚染物質を濾過する方法であって、燃料流をＭＣＦＣに通し、フィルタシステムを用いて排気流から汚染物質を濾過することを含み、ここでフィルタシステムが、フィルタ基体、該フィルタ基体に無機結合剤により固定された無機吸着剤、および該フィルタ基体上に被覆された酸性物質を含む方法である。濾過後に、排気流の少なくとも実質部分は、排気流から他の汚染物質を除去するために酸化触媒を通過する。
【００２５】
本発明はまた、ＭＣＦＣからの排気流を濾過するためのフィルタシステムの製造方法であって、フィルタ基体を用意し、このフィルタ基体に、無機結合剤を用いて無機吸着剤を被覆し、被覆したフィルタ基体を酸性物質で処理することを含む方法である。別の好ましい方法においては、酸性物質を無機吸着剤および無機結合剤と混合し、一回の処理工程でフィルタ基体に被覆する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
本発明は溶融炭酸塩型燃料電池 (ＭＣＦＣ) システムに使用する排気処理システムに関する。典型的なＭＣＦＣは、燃料系供給ライン、改質触媒、溶融炭酸塩燃料電池、そのシステム用のバーナ、および排気流を含んでいる。ＭＣＦＣは単一 (１個) のＭＣＦＣセル、あるいは典型的には直列に接続された複数のＭＣＦＣセルのいずれかを含有しうる。ＭＣＦＣの各燃料セルは、アノード室、カソード室、アノード、カソード、ならびにそれらの間に配置され、アノードおよびカソードと密着している溶融炭酸塩電解質を有する。
【００２７】
ＭＣＦＣシステムの稼働は、改質器への燃料流と水蒸気の導入を必要とする。燃料供給流は一般に、天然ガス、プロパン、石炭ガス等といった普通の炭化水素系燃料である。燃料は典型的にはイオウ不純物を含有しているので、燃料をＭＣＦＣに導入する前に、米国特許第5,308,456 号に開示されているようなイオウ吸着剤を用いて、燃料を脱硫することが好ましい。脱硫後、燃料流は改質触媒と接触し、そこで吸熱反応で反応して、水素、二酸化炭素および一酸化炭素を生成する。この吸熱反応のための熱の少なくとも一部は、アノード排気再循環流からの排気廃ガスの燃焼により供給することが好ましい。改質触媒は、通常の水蒸気改質触媒であり、それはニッケル基触媒と、とりわけ白金、ルテニウム、パラジウム、ロジウムといった貴金属との混合物から形成されたものでよい。ＭＣＦＣシステム用の燃料を改質するための従来の選択肢には、外部改質、直接内部改質および間接内部改質の３種類がある。
【００２８】
水素と一酸化炭素を含有する改質された燃料流は、ＭＣＦＣ内で使用される慣用の触媒であるアノードと接触する。アノードでは、水素または一酸化炭素が炭酸イオンと反応して二酸化炭素、水および自由電子を生成する。その後、水、二酸化炭素、未転化の水素、一酸化炭素、炭化水素類および副生物は、アノード排気としてアノード室から出て行く。アノード排気の一部は改質器に再循環してもよいが、残りのアノード排気流は、バーナに送られる。カソード排気再循環流が、バーナの運転に必要な酸素を供給する。こうして混合されたガス流がバーナに送られ、そこでそれが燃焼されて、水、二酸化炭素および他の副生物が生成する。バーナは典型的には、ペレットまたはハニカム一体構造の形態の燃焼触媒を含有する触媒 (接触) バーナである。バーナの典型的な運転温度は約600 ℃〜860 ℃であり、好ましくは650 ℃前後である。
【００２９】
酸素燃焼流はカソード室に導入される。カソードでは、供給流が慣用の触媒と密に接触して、供給流中の酸素および二酸化炭素がアノードから送られてきた自由電子と反応して炭酸イオンを生ずる。生成した炭酸イオンは溶融炭酸塩電解質を横断してアノードに移動し、そこで水素および一酸化炭素と反応して水、二酸化炭素および自由電子を生成する。供給流はカソード室からカソード排気流として排気され、その大部分は放出される。
【００３０】
ＭＣＦＣからの排気流は、水素、一酸化炭素および炭化水素類を除去するために酸化触媒を通過させるのが好まれる。しかし、正常な操作では、通常は炭酸リチウムと炭酸カリウムからなる電解質混合物の成分も汚染物質として排気流中に存在する。排気流が排気流酸化触媒を通過する前に、これらの無機汚染物質を排気流から除去することが重要である。これらの汚染物質はこの触媒を失活させるからである。本発明の排気処理システムは、ＭＣＦＣから放出されたこれらの汚染物質を捕捉すると同時に、排気流中に存在する炭化水素類、水素および一酸化炭素を酸化するように意図されている。
【００３１】
この排気処理システムは、炭酸アルカリを捕捉するフィルタシステムと酸化触媒とを備えている。炭酸塩系の汚染物質を吸着するためのフィルタシステムは、フィルタ基体、このフィルタ基体に無機結合剤により固定されている無機吸着剤、およびこのフィルタ基体上に被覆されている酸性物質から構成される。
【００３２】
フィルタ基体の組成に関する１つの制約は、ＭＣＦＣが600 ℃以上の温度で運転されることである。従って、フィルタ基体はこのような運転温度で安定な材料から選択しなければならない。好ましい基体材料として、ステンレス鋼、鉄−クロム合金などの合金からなる慣用の金属質フィルタ基体が挙げられる。また、コーディエライト、セラミック、炭化珪素、アルミナ、ジルコニア、およびムライトといった、ＭＣＦＣの運転温度で安定な非金属質のフィルタ基体も利用できる。有用なフィルタ基体の組成の好ましい具体例として、McNichols Co. 製のステンレス鋼製の網 (スクリーン) またはPraxair Inc.製のセラミック製品が挙げられる。
【００３３】
フィルタ基体を被覆する無機吸着剤は、好ましくは高表面積のアルミナ、シリカ、チタニア、チタニア−シリカ、シリカ−アルミナ、シリカ−ジルコニア、およびゼオライト、いずれも変性または未変性でよい、といった高表面積の無機吸着剤である。好ましい無機吸着剤は、表面積が約100 m2/g以上のものであるが、これより表面積が低い吸着剤も利用できる。炭化珪素、コーディエライト、α−アルミナおよびジルコニアといった表面積が低い吸着剤も使用できるが、高効率の性能を得るには、より高い表面積の吸着剤が好ましい。
【００３４】
無機吸着剤がＭＣＦＣの排気流中の汚染物質を効果的に濾過するには、無機吸着剤とフィルタ基体との間に強力な付着があることが重要である。この強力な付着は、無機吸着剤をフィルタ基体に結合する無機結合剤により提供される。好ましい無機結合剤としては、ゾル状のアルミナ、シリカ、ジルコニア、チタニアおよびセリアならびにそれらの組合わせが挙げられる。ベーマイトおよび硝酸アルミニウムといった他の結合剤を使用してもよい。さらに、フィルタ基体および利用する無機吸着剤の性質に応じて、結合剤系を２種以上の異なるゾルの組合わせから形成してもよい。結合剤系の粘度は、利用するフィルタ基体および無機結合剤の種類に依存する。
【００３５】
無機吸着剤と無機結合剤をフィルタ基体への塗布のために常法により混合する。無機吸着剤をフィルタ基体に塗布するための好ましい方法はウオッシュコーティングである。吸着剤：結合剤の比率は、好ましくは重量で約 100：１〜約４：１である。ウオッシュコート用スラリは、吸着剤と結合剤を水と混合した後、ボールミルまたはホモジナイザで処理することにより調製される。ウオッシュコート用スラリの固形分含有量は典型的には約20〜50重量％である。
【００３６】
被覆 (コーティング) は、無機吸着剤および無機結合剤を含有するスラリ中にフィルタ基体を浸漬することにより行われる。浸漬後、被覆されたフィルタ基体を、例えば、エアーナイフまたは吸引濾過により、過剰スラリを除去するように処理する。無機吸着剤と結合剤を充填した後、被覆されたフィルタ基体を乾燥し、約500 ℃の温度で約30分間ないし２時間仮焼して、無機吸着剤をフィルタ基体に固定する。適正な充填量を確保するためにこのプロセスを２回以上繰り返してもよい。ウオッシュコートによる全充填量は、フィルタ基体の幾何学的寸法に基づいて、好ましくは約２g/in3 (60 g/L)であり、約 0.5〜４g/in3 (30〜240 g/L)の範囲内でよい。
【００３７】
ＭＣＦＣからの排気流中に存在する炭酸リチウムや炭酸カリウムといった汚染物質は、一般に塩基性物質である。従って、フィルタ要素の活性はフィルタ要素を酸性物質で被覆することにより向上する。好ましい酸性物質は無機酸である。無機酸が好ましいのは、ＭＣＦＣシステムの運転温度が高いためである。また、ＭＣＦＣからの排気流は高濃度の水分も含有しているので、好適態様では、利用する酸は、硫酸や塩酸といった水溶性の酸ではない。従って、好適態様において、無機酸は熱安定性が高い非水溶性の酸である。より好ましい態様において、酸はリンモリブデン酸やリンタングステン酸といったヘテロリン酸もしくはポリリン酸である。
【００３８】
１つの好ましい方法において、無機吸着剤を含浸によってフィルタ基体の表面に固定した後に、被覆された金属質フィルタ基体に酸性物質を添加する。別の好適態様では、フィルタ基体の最初の被覆を行う前に、無機吸着剤および無機結合剤を含有するウオッシュコートに酸性物質を添加する。
【００３９】
被覆されたフィルタ基体に無機酸を別工程で添加する場合には、被覆されたフィルタ基体を酸性物質を含有する水溶液中に含浸させる。被覆されたフィルタ基体上の酸性物質の濃度は利用する被覆方法に依存する。これらの方法は当業界では十分に認識されている。酸性物質を添加した後、フィルタを乾燥し、約500 ℃で約２時間仮焼する。
【００４０】
フィルタ基体上の無機吸着剤：無機結合剤の比率は、重量比で、好ましくは約 100：１ないし約４：１であり、より好ましくは約20：１ないし約10：１である。無機吸着剤：酸性物質の比率は、好ましくは約 200：１ないし約５：１、より好ましくは約 100：１ないし約10：１、最も好ましくは約20：１である。
【００４１】
本発明のフィルタシステムは、60〜95％、好ましくは80〜95％の無機吸着剤、１〜40％、好ましくは１〜20％の無機結合剤、および 0.1〜20％、好ましくは 0.1〜５％の酸性物質からなる材料で被覆されたフィルタ基体を備える。
【００４２】
このフィルタシステムの重要な特色は、圧力降下を妥当な限り低く抑えることである。許容できる圧力降下を確保するために、フィルタシステムにはセラミック質または金属質のモノリシックな担体を利用することが好ましい。許容できる圧力降下は、利用するＭＣＦＣシステムの具体的な設計に依存する。フィルタシステムの組成は、高い充填量の要求と低い圧力降下の維持とをバランスさせるべきである。
【００４３】
フィルタ基体上に無機吸着剤が無機結合剤によって固定され、かつ無機酸が固定されてなる本発明のフィルタシステムは、溶融炭酸塩型燃料電池システムからの排気流から汚染物質を吸着するための排気処理システムの１要素として有用である。被覆フィルタが作成された後、それをラインに配置する。
【００４４】
この被覆フィルタは、炭酸リチウムまたはカリウムといった無機汚染物質を供給流から除去して約１ ppmの濃度まで低減するように設計される。本発明のフィルタシステムを使用しない場合には、酸化触媒に沈着した炭酸塩が、数カ月の稼働後に４〜５％の濃度にまで達することがある。さらに、濾過しないと、これらの炭酸塩は燃料電池システムの他の部品にも損傷を与えることがある。
【００４５】
本発明のフィルタシステムを排気流中でかなりの期間利用したら、それを再生処理してもよい。再生処理は、充填されたフィルタシステムを脱イオン水で洗浄した後、乾燥することにより行うことができる。
【００４６】
上述したように、本発明の被覆フィルタは、ＭＣＦＣからの排気流を、この排気流が酸化触媒を通過する前に濾過するように設計されている。排気処理システムの１要素として利用される酸化触媒は、排気流から未転化の水素、一酸化炭素および炭化水素類を除去するように設計される。このシステムに利用される酸化触媒は、燃料電池の排気流からこれらの汚染物質を除去するように考えられた慣用の触媒である。例えば、このような触媒は、例えば、米国特許第6,010,675 号、6,299,995 号および6,254,807 号に開示されているように、アルミナ担体等の慣用の担体上に貴金属を充填したものからなることが多い。
【００４７】
当業者には想到されるように本発明に対して各種の変更をなすことができる。そのような発明も請求の範囲に規定される本発明の範囲内である。
【国際調査報告】
2005513725.tif 000002
2005513725.tif 000003
2005513725.tif 000004