(57)【要約】合成ダイヤモンドの製造で用いる合金材料の作製方法であって、前記合金材料が湿式の化学的方法を用いて化学的に製造される、合金材料の作製方法。【特許請求の範囲】
【請求項１】
合成ダイヤモンドの製造で用いる合金材料の作製方法であって、前記合金材料が湿式の化学的方法を用いて化学的に製造される、前記作製方法。
【請求項２】
ａ）前記合金の構成成分の１種類の塩または複数種類の塩を生成させる工程と、
ｂ）前記１種類の塩または複数種類の塩を還元して合金を形成する工程と
を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ａ）前記１種類の塩または複数種類の塩が不溶性塩であり、
ｂ）前記１種類の塩または複数種類の塩を水中で粉砕および分散させてスラリーを形成し、および
ｃ）前記スラリーが噴霧乾燥される、
請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記１種類の塩または複数種類の塩の合金への還元前に、前記１種類の塩または複数種類の塩を焼成して酸化物を生成させる、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記１種類の塩または複数種類の塩が炭酸塩である、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
不溶性の前記１種類の塩または複数種類の塩が、可溶性塩間の置換反応により生成される、請求項３に記載の方法。
【請求項７】
前記置換反応が、可溶性塩化物塩と炭酸アンモニウムと間のものである、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
ａ）水中の不溶性金属炭酸塩とアルミナ粉砕媒体とを混合する工程と、
ｂ）前記混合物を水中に分散させてスラリーを形成する工程と、
ｃ）前記スラリーを噴霧乾燥する工程であって、これにより微粒状金属炭酸塩混合物を生成する、噴霧乾燥する工程と、
ｄ）前記微粒状混合物を焼成する工程と、
ｅ）前記酸化物混合物を還元して金属粉体にする工程と
を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記１種類の塩または複数種類の塩の還元が、前記１種類の塩または複数種類の塩を水素還元炉内に配置することを含む、請求項２〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
還元が前記合金の融点未満で起こる、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記１種類の塩または複数種類の塩の還元が、過剰のグラファイト粉末の存在下で前記１種類の塩または複数種類の塩を焼成し、グラファイトと密に組み合わされた合金を生成させることを含む、請求項２〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記スラリーの噴霧乾燥前に、前記グラファイト粉末が前記１種類の塩または複数種類の塩と混合される、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
ダイヤモンド合成用前駆物質材料の作製方法であって、
ａ）請求項１〜１２のいずれか一項に記載の合金を生成する工程と、
ｂ）前記合金を必要量のグラファイト粉末と組み合わせる工程と
を含む、前記作製方法。
【請求項１４】
前記合金がグラファイトと密に混合され、請求項１１または請求項１２に記載の方法により生成される、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記合金に追加のカーボンが添加される、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記触媒材料およびグラファイト粉末がダイヤモンドグリットと組み合わされる、請求項１３〜１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
請求項１３〜１６のいずれか一項に記載の方法により生成される前駆物質材料の使用を含む、ダイヤモンドの作製方法。
【請求項１８】
請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法により生成される合金。
【請求項１９】
請求項２〜１２のいずれか一項に記載の方法で用いる、噴霧乾燥された塩または塩溶液。
【請求項２０】
請求項１３〜１６のいずれか一項に記載の方法により生成される合成ダイヤモンド用前駆物質材料。
【請求項２１】
請求項１７に記載の方法により作製される合成ダイヤモンド。
【請求項２２】
合成ダイヤモンドの製造において前駆物質として使用するための成形可能な材料の製造方法としての噴霧乾燥の使用であって、前記材料が、グラファイトと請求項１に記載の方法またはそれ以外の方法で作製される合金との混合物からなる、前記使用。
【請求項２３】
前記成形可能な材料が、ダイヤモンドグリットの添加なしで使用される、請求項２２に記載の使用。
【請求項２４】
前記成形可能な材料が、種材料として使用されるダイヤモンドグリットを含有する、請求項２２に記載の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
［発明の分野］
本発明は、合成ダイヤモンドの製造において使用されるグラファイト原料と、グラファイト原料のダイヤモンドへの変換に使用される触媒とを組み合わせた方法を提供する。さらに、本明細書に記載される方法またはそれ以外の方法により作製されるグラファイトおよび触媒の混合物は、ダイヤモンド合成プロセスにおいて製造効率を改善するために使用され得る形態に加工することができる。
【０００２】
［発明の背景］
合成ダイヤモンドの製造における触媒機構の従来の理解は、グラファイトが溶融金属形態の触媒中に溶解し、ダイヤモンドが、その低溶解性によって晶出するという単純な溶液モデルに基づくものである。しかしながら、このモデルでは、形成されるダイヤモンドの型が、どのようにグラファイトの微細構造によってこれほど大きな影響を受けるのかが説明されない。例えば、非黒鉛化形態の炭素では、たとえダイヤモンドが形成されるとしても黒鉛形態の場合よりもずっと高圧でしか形成され得ないか、または非黒鉛化形態の炭素を、まずグラファイトに変換しなければならない。ダイヤモンドの核形成速度および成長速度は、炭素原料の黒鉛化度に大きく依存し、黒鉛化レベルが高いほど、ダイヤモンドは核を速く形成し、成長する。溶液機構では、銅などのある種の金属が、少量の炭素を溶解し得るにもかかわらず、なぜダイヤモンドを形成することができないのかを説明することができない。ダイヤモンドの形成がグラファイト構造および金属の化学的性質に対して見かけ上依存している原因は、触媒作用であると広く考えられている。
【０００３】
その触媒機構は、遷移金属の空の３ｄ軌道と炭素の非結合（π結合）２ｐ電子との間の電子の相互作用を根拠として提案されている。かかるモデルは、ある特定の経験的観察結果を説明するための根拠を提供するが、グラファイトの積層配列の影響に対しても、ｄ軌道電子の非常に高度な欠損を伴うチタンおよびバナジウムなどの触媒金属を有することの結果に対しても満足な説明を提供するものではない。
【０００４】
より最近になって、高圧下でのダイヤモンドの合成事象の順序に対し、（１）溶融した触媒金属が、グラファイトの構造的に弱い領域に侵入し、グラファイトを微細薄片に崩壊させる、（２）金属原子が、インターカレーションによりグラファイト薄片間に侵入し、グラファイト成層を乱して菱面体形にする、（３）菱面体グラファイト薄片が、これらを一緒にまとめてダイヤモンド核を形成する溶融触媒の影響下でパッカー状(puckered)になる、（４）ダイヤモンド核が、微細薄片上に連続的に供給されることにより成長し、ダイヤモンドのサイズが大きくなるにつれて、溶融触媒がキャピラリー効果により引き込まれ、成長しているダイヤモンドの周囲に薄い金属外皮が広がる、という説明が提供された。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
現在、グラファイトと触媒材料とを組み合わせるために２つの方法が一般に使用されている。第１は、グラファイトの層と触媒の層を反応セル内に交互に存在させる積層方法である（触媒は、典型的には円板形状である）。第２は、高純度のグラファイト粉末を合金粉末と混合する粉末法である。粉末法は、特有の均質性改善による多くの利点を有する。しかしながら、触媒金属とグラファイトと間の密度差およびその結果生じる分離のため、粉末法には問題がある。この問題を最小限に抑える製造方法を開発するために、多大な研究が行なわれている。
【０００６】
［発明の概要］
本発明の範囲は、以下の説明を考慮した、添付の請求の範囲に示すものである。
【０００７】
本発明の目的は、グラファイトを触媒材料と組み合わせて密な混合を助長する方法を提供することであり、これにより合成ダイヤモンドの生産性の改善がもたらされる。また、この混合および加工により、収率の著しい改善がもたらされ得る。
【０００８】
本発明の方法は、ダイヤモンド合成において使用される標準的な触媒材料および合金の利用に基づくものである。しかしながら、本発明のある特定の実施態様は、触媒製造の標準的な方法、すなわち触媒合金の不活性ガス微粉化に伴う典型的な費用を伴わずに、少量バッチの触媒の生成がなされ得るという点において、さらなる利点を提供する。その結果、さらなる触媒が開発され得、本発明の方法により開発されるこのような触媒はすべて、現在使用されている遷移金属およびその合金に由来するものに加えて包含されることは、本発明の範囲内である。
【０００９】
［発明の詳細な説明］
本発明のある特定の実施態様によれば、触媒材料は、溶融形態の合金を生成して溶融物を不活性ガス微粉化システム内に通す代わりに、湿式の化学的方法を用いて化学的に製造される。典型的には、触媒の元素を化学結合された形態で（例えば、塩として）提供し、分散させ、微粒状物質を形成して触媒の元素間の密な接触をもたらし、次いで還元して触媒を形成する。
【００１０】
ある特定の例示的な実施態様では、触媒の元素の密な接触をもたらすため、触媒の元素の混合塩または塩混合物を形成し、次いで、この混合塩または塩混合物を分散させ、微粒状形態の混合塩または塩混合物を得、次いでこの微粒状形態の混合塩または塩混合物を還元して合金とする。
【００１１】
一実施態様では、不溶性金属炭酸塩の正確な原子比を算出し、該金属炭酸塩を一緒に水中でボールミルにて粉砕し、スラリーを形成する。スラリーを噴霧乾燥すると、微粒状金属炭酸塩混合物が生成する。この微粒状物質を焼成し、得られた酸化物混合物を還元して金属粉末にする。還元は、以下に記載するいくつかの方法のいずれかを用いて成し遂げられる。
【００１２】
図１は、本発明のある一実施態様による合成ダイヤモンドの製造で用いる合金材料を製造するためのプロセスの流れを示す。一例では、Ｎｉ  ７０重量％、Ｍｎ  ２５重量％およびＣｏ  ５重量％である標準的な合金が製造される。以下に示す量により、少量の触媒材料の製造が可能になる。出発材料の炭酸塩は、
５４４．２１６ｇのＭｎＣＯ３（約４６．２５％Ｍｎ−Sigma Aldrich カタログ番号３７，７４４−９）
１５４９．３９ｇの２ＮｉＣＯ３・３Ｎｉ（ＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ（約４５．０５％Ｎｉ−Sigma Aldrich カタログ番号３３，９７７−６）
１０８．９３ｇのＣｏＣＯ３・ｘＨ２Ｏ（４５．９％Ｃｏ−Sigma Aldrich カタログ番号２０，２１９−３）
これらの成分を、２リットルの蒸留水中で３．８ｋｇのアルミナ粉砕媒体とともに、およそ１０時間粉砕する。次いで、懸濁液をさらに３リットルの蒸留水中に分散させ、約２５０℃（約５００°Ｆ）で噴霧乾燥する。微粒状金属酸化物混合物を、電気炉内にて３００℃／時で６００℃まで焼成し、６００℃で４時間保持すると、およそ１．１５ｋｇの触媒材料が得られる。
【００１３】
次いで、触媒材料を水素還元炉内で還元して合金粉末にする。次いで、グラファイト粉末を微細触媒合金と合わせる。このグラファイトと合金粉末の混合物は、かなり多数の標準的な方法での合成ダイヤモンドの製造の際に前駆物質材料として使用され、これは、当業者に理解されることである。
【００１４】
本方法により製造され得る、合成ダイヤモンドの製造の際に一般に使用される標準的な合金の他の例は、以下の通りである。
【００１５】
（Ａ）Ｆｅ  ６５％、Ｎｉ  ３５％の合金が製造され得る。以下の出発材料から少量の触媒材料が生成され得る。
７７６．９ｇの２ＮｉＣＯ３・３Ｎｉ（ＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ（約４５．０５％Ｎｉ−Sigma Aldrich カタログ番号３３，９７７−６）
９２１．１ｇの沈降Ｆｅ２Ｏ３（約６９．９６％Ｆｅ−Fisher Scientific カタログ番号Ｉ／１１５０／５３）
鉄の炭酸塩は一般には入手できず、したがって本実施例では、沈降酸化鉄（ＩＩＩ）を使用する。これらの成分を、２リットルの蒸留水中で３．８ｋｇのアルミナ粉砕媒体とともに、およそ１０時間粉砕する。次いで、懸濁液をさらに３リットルの蒸留水中に分散させ、約２５０℃（約５００°Ｆ）で噴霧乾燥する。微粒状金属酸化物混合物を、電気炉内にて３００℃／時で６００℃まで焼成し、６００℃で４時間保持すると、およそ１．２２ｋｇの触媒材料が得られ、次いで、これを還元して合金にし得る。
【００１６】
（Ｂ）Ｎｉ  ７０％、Ｍｎ  ３０％の合金が製造され得る。以下の出発材料から少量の触媒材料が生成され得る。
１５５３．８ｇの２ＮｉＣＯ３・３Ｎｉ（ＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ（約４５．０５％Ｎｉ−Sigma Aldrich カタログ番号３３，９７７−６）
６４８．６ｇのＭｎＣＯ３（約４６．２５％Ｍｎ−Sigma Aldrich カタログ番号３７，７４４−９）
これらの成分を、２リットルの蒸留水中で３．８ｋｇのアルミナ粉砕媒体とともに、およそ１０時間粉砕する。次いで、懸濁液をさらに３リットルの蒸留水中に分散させ、約２５０℃（約５００°Ｆ）で噴霧乾燥する。微粒状金属酸化物混合物を、電気炉内にて３００℃／時で６００℃まで焼成し、６００℃で４時間保持すると、およそ１．３ｋｇの触媒材料が得られ、次いで、これを還元して合金にし得る。
【００１７】
（Ｃ）Ｎｉ  ４０％、Ｆｅ  ３０％およびＭｎ  ３０％の合金が製造され得る。以下の出発材料から少量の触媒材料が生成され得る。
８８７．９ｇの２ＮｉＣＯ３・３Ｎｉ（ＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ（約４５．０５％Ｎｉ−Sigma Aldrich カタログ番号３３，９７７−６）
４２８．８ｇの沈降Ｆｅ２Ｏ３（約６９．９６％Ｆｅ−Fisher Scientific カタログ番号Ｉ／１１５０／５３）
６４８．６ｇのＭｎＣＯ３（約４６．２５％Ｍｎ−Sigma Aldrich カタログ番号３７，７４４−９）
鉄の炭酸塩は一般には入手できず、したがって本実施例では、沈降酸化鉄（ＩＩＩ）を使用する。これらの成分を、２リットルの蒸留水中で３．８ｋｇのアルミナ粉砕媒体とともに、およそ１０時間粉砕する。次いで、懸濁液をさらに３リットルの蒸留水中に分散させ、約２５０℃（約５００°Ｆ）で噴霧乾燥する。微粒状金属酸化物混合物を、電気炉内にて３００℃／時で６００℃まで焼成し、６００℃で４時間保持すると、およそ１．２５ｋｇの触媒材料が得られ、次いで、これを還元して合金にし得る。
上記のすべての実施例で、水素還元により、およそ１ｋｇの合金金属が得られる。合金の融点未満での還元では、水素雰囲気中での金属の自然なデクレピテーション(decrepitation)と相まって、還元された触媒が確実に微粉化される。
【００１８】
図２は、本発明の別の実施態様による合成ダイヤモンドの製造で用いる合金材料を製造するためのプロセスの流れを示す。この実施態様では、微粒状金属炭酸塩混合物の焼成後、得られた酸化物混合物を過剰のグラファイト粉末と混合し、混合物を焼成することにより還元する。グラファイトが酸化されるとともに金属酸化物混合物が還元され、グラファイトと密に混合された合金になる。したがって、これでグラファイトと触媒合金の密な混合物となり、これは、計算または化学分析のいずれかにより評価することができ、合成ダイヤモンドの製造において必要とされる前駆物質材料比を得るために、グラファイト／触媒混合物にさらにグラファイト粉末を添加してもよい。この方法は、還元プロセス中にグラファイトによって金属酸化物から引き離される酸素が、グラファイト内の乱れた（乱層(turbostratic)）炭素形態を優先的に攻撃するという点においてさらなる利点を有し、生産量とダイヤモンドの質の両方の改善がもたらされる。本実施態様の一例では、標準的な触媒混合物を約２５０℃（約５００°Ｆ）で噴霧乾燥し、次いで、例えばＭｏｒｇａｎ−Ｎａｔｉｏｎａｌ  ＰＣＰ２３などの適当なグラファイト粉末およそ２．５ｋｇと混合する。混合物を密封さや（sealed saggar）内にて３００℃／時で６００℃まで焼成し、電気炉内に６００℃で４時間保持する。この手順により、本発明による密に混合されたグラファイトおよび触媒およそ３．２５ｋｇが得られる。
【００１９】
本発明において使用される１種類の塩または複数種類の塩（例えば、炭酸塩）は、可溶性塩を用いて不溶性生成物を生成させる置換反応により生成してもよい。本発明のある特定の例示的な実施態様では、可溶性塩化物塩の混合物を炭酸アンモニウムとその場で(in situ)沈殿させ、不溶性炭酸塩を形成する。
【００２０】
図３は、本発明のさらに別の実施態様による合成ダイヤモンドの製造で用いる合金材料を製造するためのプロセスの流れを示す。この実施態様では、スラリーの噴霧乾燥前に、グラファイト粉末を金属炭酸塩混合物に添加し、混合してもよい。得られたスラリーを噴霧乾燥した後、続く焼成によって合金塩の還元が引き起こされ、グラファイトと触媒金属の密な混合物となる。還元プロセス中にグラファイトから乱層炭素が優先的に除去されることに伴う上記の利点が再び当てはまる。この場合も同様に、合成ダイヤモンドの製造の際に前駆物質材料としてグラファイト／触媒混合物を使用するのに必要とされる比率を得るため、グラファイト／触媒混合物に、さらにグラファイト粉末を添加してもよい。グラファイト／触媒粒子の形態は、締固め(compaction)に特に有用であり、このような圧粉体(compact)は合成ダイヤモンドの製造に適している。
【００２１】
本実施態様の一例では、標準的な触媒混合物を、上記のようにしてボールミルにて粉砕する。次いで、懸濁液を、さらに１０リットルの蒸留水中に分散させ、例えばＭｏｒｇａｎ−Ｎａｔｉｏｎａｌ  ＰＣＰ２３などの適当なグラファイト粉末およそ２．５ｋｇと、スルホン酸アリールなどの分散／湿潤剤とともに混合する。混合物を約２５０℃（約５００°Ｆ）で噴霧乾燥し、次いで、密封さや内にて３００℃／時で６００℃まで焼成し、電気炉内に６００℃で４時間保持する。この手順により、本発明による密に混合されたグラファイトおよび触媒およそ３．２５ｋｇが得られる。
【００２２】
図４は、本発明の別の実施態様による合成ダイヤモンドの製造で用いる合金材料を製造するためのプロセスの流れを示す。この実施態様では、その最終的な機能が種材料としての役割を果たすことであるダイヤモンドグリットを、グラファイト粉末とともにスラリーに噴霧乾燥前に添加し、混合するのがよい。これにより、合成ダイヤモンドの製造方法において粉体調製物または圧粉体調製物に使用可能なグラファイト、触媒およびダイヤモンド種の密な混合物がもたらされる。
【００２３】
上記のすべての実施例では、触媒材料の微細さのため、および触媒材料をグラファイト粉末と組み合わせる方法のため、触媒およびグラファイト粉末が密に接触することから、生産量上の恩恵を得ることができる。この密な混合(intimacy)は、配合および／または部分的締固めを伴う複雑な工程段階のない現行の標準的な製造ルートでは得られない。
【００２４】
図５は、本発明の一実施態様による合成ダイヤモンドの製造において前駆物質として使用するための成形可能な材料を製造する際に噴霧乾燥を使用するプロセスの流れを示す。図６は、本発明の別の実施態様による合成ダイヤモンドの製造において前駆物質として使用するための成形可能な材料を製造する際に噴霧乾燥を使用するプロセスの流れを示す。ダイヤモンドグリットは、図６に示す実施態様の混合物中には含まれているが、図５に示す実施態様ではダイヤモンドグリットは含まれない。
【００２５】
本発明の例示的な実施態様に関する前述の説明は、例示および説明の目的のみのために示したのであって、本発明を網羅し、開示した形態そのものに限定することを意図するものではない。上記の教示に鑑み、多くの改良および変形が可能である。上記の実施態様は、他の当業者が本発明および種々の実施態様を利用できるように本発明の原理およびその実用化を説明するために選択して記載したが、特定の使用に適した種々の改良が考えられる。別の実施態様は、本発明の趣旨および範囲を逸脱することなく、本発明が属する技術分野の当業者に明らかとなろう。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】図１は、本発明の一実施態様による合成ダイヤモンドの製造で用いる合金材料を製造するためのプロセスの流れを示す。
【図２】図２は、本発明の別の実施態様による合成ダイヤモンドの製造で用いる合金材料を製造するためのプロセスの流れを示す。
【図３】図３は、本発明の別の実施態様による合成ダイヤモンドの製造で用いる合金材料を製造するためのプロセスの流れを示す。
【図４】図４は、本発明のさらに別の実施態様による合成ダイヤモンドの製造で用いる合金材料を製造するためのプロセスの流れを示す。
【図５】図５は、本発明の一実施態様による合成ダイヤモンドの製造において前駆物質として使用するための成形可能な材料を製造する際に噴霧乾燥を使用するプロセスの流れを示す。
【図６】図６は、本発明の別の実施態様による合成ダイヤモンドの製造において前駆物質として使用するための成形可能な材料を製造する際に噴霧乾燥を使用するプロセスの流れを示す。
【図１】
2005524515.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【手続補正書】
【提出日】平成16年5月14日(2004.5.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ダイヤモンド合成用前駆物質材料の作製方法であって、
ａ）湿式の化学的方法を用いて合金材料を化学的に形成する工程と、
ｂ）前記合金を必要量のグラファイト粉末と組み合わせる工程と
を含む、前記作製方法。
【請求項２】
ａ）前記合金の構成成分の１種類の塩または複数種類の塩を生成させる工程と、
ｂ）前記１種類の塩または複数種類の塩を還元して合金を形成する工程と
を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ａ）前記１種類の塩または複数種類の塩が不溶性塩であり、
ｂ）前記１種類の塩または複数種類の塩を水中で粉砕および分散させてスラリーを形成し、および
ｃ）前記スラリーが噴霧乾燥される、
請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記１種類の塩または複数種類の塩の合金への還元前に、前記１種類の塩または複数種類の塩を焼成して酸化物を生成させる、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記１種類の塩または複数種類の塩が炭酸塩である、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
不溶性の前記１種類の塩または複数種類の塩が、可溶性塩間の置換反応により生成される、請求項３に記載の方法。
【請求項７】
前記置換反応が、可溶性塩化物塩と炭酸アンモニウムと間のものである、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
ａ）水中の不溶性金属炭酸塩とアルミナ粉砕媒体とを混合する工程と、
ｂ）前記混合物を水中に分散させてスラリーを形成する工程と、
ｃ）前記スラリーを噴霧乾燥する工程であって、これにより微粒状金属炭酸塩混合物を生成する、噴霧乾燥する工程と、
ｄ）前記微粒状混合物を焼成する工程と、
ｅ）前記酸化物混合物を還元して金属粉体にする工程と
を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記１種類の塩または複数種類の塩の還元が、前記１種類の塩または複数種類の塩を水素還元炉内に配置することを含む、請求項２〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
還元が前記合金の融点未満で起こる、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記１種類の塩または複数種類の塩の還元が、過剰のグラファイト粉末の存在下で前記１種類の塩または複数種類の塩を焼成し、グラファイトと密に組み合わされた合金を生成させることを含む、請求項２〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記スラリーの噴霧乾燥前に、前記グラファイト粉末が前記１種類の塩または複数種類の塩と混合される、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記合金に追加のカーボンが添加される、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
前記触媒材料およびグラファイト粉末がダイヤモンドグリットと組み合わされる、請求項１〜１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
請求項１〜１４のいずれか一項に記載の方法により生成されるダイヤモンド合成前駆物質材料の使用を含む、ダイヤモンドの作製方法。
【請求項１６】
合金およびダイヤモンド合成に必要な量のグラファイトを含み、且つ請求項１〜１４のいずれか一項に記載の方法により生成されるダイヤモンド合成前駆物質材料。
【請求項１７】
請求項１５に記載の方法により作製される合成ダイヤモンド。
【請求項１８】
合成ダイヤモンドの製造で用いる成形可能なダイヤモンド合成前駆物質の製造方法としての噴霧乾燥の使用であって、前記材料が、グラファイトと請求項１に記載の方法またはそれ以外の方法で作製される合金との混合物からなる、前記使用。
【請求項１９】
前記成形可能な材料が、ダイヤモンドグリットの添加なしで使用される、請求項１８に記載の使用。
【請求項２０】
前記成形可能な材料が、種材料として使用されるダイヤモンドグリットを含有する、請求項１８に記載の使用。
【国際調査報告】
2005524515.tif 000008
2005524515.tif 000009
2005524515.tif 000010
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