(57)【要約】熱可塑性ポリマー（ＴＰ）と短い高引張弾性率繊維とを含むシートであって、シートの真ん中のＴＰの濃度が、シートの表面より高く、熱硬化性樹脂でプリプレグを作製するのに有用なシート。
2005501764.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）短い長さの高引張弾性率繊維を含む、１つ以上の不織層と、
（ｂ）吸湿率が低い熱可塑性ポリマーとを含むシートであって、
前記熱可塑性ポリマーの少なくとも一部が、前記高引張弾性率繊維の少なくとも一部に結合し、
前記シートの厚さの断面を通して、前記高引張弾性率繊維の総濃度に対する、前記吸湿率が低い熱可塑性ポリマーの濃度が、前記シートの外面より前記シートの厚さの中心で高いことを特徴とするシート。
【請求項２】
前記熱可塑性ポリマーがサーモトロピック液晶ポリマーであることを特徴とする請求項１に記載のシート。
【請求項３】
前記高引張弾性率繊維がアラミドを含むことを特徴とする請求項１に記載のシート。
【請求項４】
前記高引張弾性率繊維がアラミドを含むことを特徴とする請求項２に記載のシート。
【請求項５】
前記熱可塑性ポリマーがペルフルオロポリマーを含むことを特徴とする請求項３に記載のシート。
【請求項６】
前記高引張弾性率繊維が、繊維とフィブリルとを含むことを特徴とする請求項１に記載のシート。
【請求項７】
前記高引張弾性率繊維が、繊維とフィブリッドとを含むことを特徴とする請求項１に記載のシート。
【請求項８】
前記高引張弾性率繊維が繊維のみであることを特徴とする請求項１に記載のシート。
【請求項９】
１つ以上の請求項１に記載のシートと、前記１つ以上のシートに、含浸し、コーティングした、未硬化の熱硬化性樹脂とを含むことを特徴とする構造。
【請求項１０】
少なくとも１つの金属シートをさらに含むことを特徴とする請求項９に記載の構造。
【請求項１１】
前記未硬化の熱硬化性樹脂が、その後、硬化されることを特徴とする請求項９に記載の構造。
【請求項１２】
前記未硬化の熱硬化性樹脂が硬化されたことを特徴とする請求項１０に記載の構造。
【請求項１３】
請求項１のシートを含むことを特徴とする、回路基板、チップパッケージ、チップキャリア、またはチップパッケージインターポーザ。
【請求項１４】
請求項１１に記載の構造を含むことを特徴とする、回路基板、チップパッケージ、チップキャリア、またはチップパッケージインターポーザ。
【請求項１５】
請求項１２に記載の構造を含むことを特徴とする、回路基板、チップパッケージ、チップキャリア、またはチップパッケージインターポーザ。
【請求項１６】
短い高引張弾性率繊維の不織布の、少なくとも２つの外層と、前記外層間に配置された、吸湿率が低い熱可塑性樹脂を含有する、少なくとも１つの内層とを含む多層構造を、加熱し、圧力を加える工程を含むシート材料を製造する方法であって、
前記熱可塑性ポリマーの少なくとも大部分が、前記高引張弾性率繊維の少なくとも一部に結合し、
前記シート材料の断面を通して、前記第１のシートの厚さの中心から、前記シート材料の両面へと、高引張弾性率繊維の濃度に対する前記熱可塑性ポリマーの濃度が低下することを特徴とする方法。
【請求項１７】
前記シート材料に、熱硬化性樹脂を含浸させ、コーティングする工程と、前記熱硬化性樹脂を硬化させる工程とを、さらに含むことを特徴とする請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記熱硬化性樹脂を含浸させ、コーティングした前記シートの少なくとも１つの表面を、金属層と接触させることを特徴とする請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１７に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明の分野は、吸湿率が低い熱可塑性ポリマーと高引張弾性率繊維とを含むシート、それから作製されたプリプレグ、それから作製された、回路基板および他のデバイスのための基板、ならびに上記のものを作製する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
回路基板は、商業の重要なアイテムであり、事実上あらゆる電子デバイスに使用される。回路基板および他の電子デバイス（フリップ−チップパッケージのインターポーザなど）の「基板」または支持部材は、そのようなデバイスの重要な部品であり、そのような基板を作製するのに使用される材料の特性は、電子回路または電気回路の機能に重要である。電子部品が、より精巧になるにつれて、基板に使用される材料に対する要求が高くなっている。たとえば、多くの用途で、特に高周波デバイスを基板上に実装した場合に、基板の膨張係数が、基板上に実装したチップの膨張係数と一致すること、および／または、基板が低誘電率および低消散係数を有することが好ましい。これらの３つの要因は、基板材料の水分吸収によって、悪影響を受けることが多く、これにより、基板の寸法が変わる、および／または、基板自体の誘電率および消散係数が変わる、および／または、反りが生じる。
【０００３】
【特許文献１】
日本特許出願２０００−３３４８７１
【特許文献２】
日本特許出願１１−１１７１８４
【特許文献３】
日本特許出願９−２１０８９
【特許文献４】
日本特許出願１１−２２９２９０
【特許文献５】
米国特許第４，８８６，５７８号明細書
【特許文献６】
米国特許第３，７５６，９０８号明細書
【特許文献７】
米国特許第３，６２０，９０３号明細書
【特許文献８】
米国特許第４，１１８，３７２号明細書
【特許文献９】
米国特許第５，９６５，０７２号明細書
【特許文献１０】
米国特許第５，９９８，３０９号明細書
【特許文献１１】
米国特許第３，９９１，０１３号明細書
【特許文献１２】
米国特許第３，９９１，０１４号明細書
【特許文献１３】
米国特許第４，０１１，１９９号明細書
【特許文献１４】
米国特許第４，０４８，１４８号明細書
【特許文献１５】
米国特許第４，０７５，２６２号明細書
【特許文献１６】
米国特許第４，０８３，８２９号明細書
【特許文献１７】
米国特許第４，１２２，０７０号明細書
【特許文献１８】
米国特許第４，１３０，５４５号明細書
【特許文献１９】
米国特許第４，１５３，７７９号明細書
【特許文献２０】
米国特許第４，１５９，３６５号明細書
【特許文献２１】
米国特許第４，１６１，４７０号明細書
【特許文献２２】
米国特許第４，１６９，９３３号明細書
【特許文献２３】
米国特許第４，１８４，９９６号明細書
【特許文献２４】
米国特許第４，１８９，５４９号明細書
【特許文献２５】
米国特許第４，２１９，４６１号明細書
【特許文献２６】
米国特許第４，２３２，１４３号明細書
【特許文献２７】
米国特許第４，２３２，１４４号明細書
【特許文献２８】
米国特許第４，２４５，０８２号明細書
【特許文献２９】
米国特許第４，２５６，６２４号明細書
【特許文献３０】
米国特許第４，２６９，９６５号明細書
【特許文献３１】
米国特許第４，２７２，６２５号明細書
【特許文献３２】
米国特許第４，３７０，４６６号明細書
【特許文献３３】
米国特許第４，３８３，１０５号明細書
【特許文献３４】
米国特許第４，４４７，５９２号明細書
【特許文献３５】
米国特許第４，５２２，９７４号明細書
【特許文献３６】
米国特許第４，６１７，３６９号明細書
【特許文献３７】
米国特許第４，６６４，９７２号明細書
【特許文献３８】
米国特許第４，６８４，７１２号明細書
【特許文献３９】
米国特許第４，７２７，１２９号明細書
【特許文献４０】
米国特許第４，７２７，１３１号明細書
【特許文献４１】
米国特許第４，７２８，７１４号明細書
【特許文献４２】
米国特許第４，７４９，７６９号明細書
【特許文献４３】
米国特許第４，７６２，９０７号明細書
【特許文献４４】
米国特許第４，７７８，９２７号明細書
【特許文献４５】
米国特許第４，８１６，５５５号明細書
【特許文献４６】
米国特許第４，８４９，４９９号明細書
【特許文献４７】
米国特許第４，８５１，４９６号明細書
【特許文献４８】
米国特許第４，８５１，４９７号明細書
【特許文献４９】
米国特許第４，８５７，６２６号明細書
【特許文献５０】
米国特許第４，８６４，０１３号明細書
【特許文献５１】
米国特許第４，８６８，２７８号明細書
【特許文献５２】
米国特許第４，８８２，４１０号明細書
【特許文献５３】
米国特許第４，９２３，９４７号明細書
【特許文献５４】
米国特許第４，９９９，４１６号明細書
【特許文献５５】
米国特許第５，０１５，７２１号明細書
【特許文献５６】
米国特許第５，０１５，７２２号明細書
【特許文献５７】
米国特許第５，０２５，０８２号明細書
【特許文献５８】
米国特許第５，０８６，１５８号明細書
【特許文献５９】
米国特許第５，１０２，９３５号明細書
【特許文献６０】
米国特許第５，１１０，８９６号明細書
【特許文献６１】
米国特許第５，１４３，９５６号明細書
【特許文献６２】
米国特許第５，７１０，２３７号明細書
【特許文献６３】
欧州特許出願３５６，２２６
【特許文献６４】
米国特許第５，２０２，１８４号明細書
【特許文献６５】
米国特許第４，６９８，２６７号明細書
【特許文献６６】
米国特許第４，７２９，９２１号明細書
【特許文献６７】
米国特許第３，７６７，７５６号明細書
【特許文献６８】
米国特許第３，８６９，４３０号明細書
【特許文献６９】
米国特許第５，２２３，０９４号明細書
【特許文献７０】
米国特許第５，３１４，７４２号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
比較的要求の少ない用途のための最も単純な基板は、典型的には、ガラス繊維などの繊維状強化材を充填した、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂から作製される。織物の形態であることが多い、ガラス繊維を、液状エポキシ樹脂に浸して、「プリプレグ」を形成し、これを基板の形態で硬化させる。基板に対する要求が高くなるにつれて、ガラスを、アラミドなどの、より高い弾性率の不溶融性繊維と置換えることができる。しかし、アラミド繊維などの繊維、およびエポキシ樹脂は、著しい量の水分を吸収するので、非常に要求の厳しい回路基板用途に、ともに使用するには不適切なことがある。したがって、吸湿度特性が低下した、改良された回路基板材料が必要である。
【０００５】
（特許文献１）は、３層構造を「積層する」ことによってプリプレグを形成してもよいシートであって、中間層が、合成有機繊維を含有する不織シートであってもよく、２つの外層が、アラミドまたは他の不溶融性繊維を含有してもよい、シートの準備について記載している。この引例は、２つの外層が、内層に含有される量より少ない合成有機繊維を含有してもよいことを開示しているが、積層シートが、積層シートの厚さを通して、不均一な分布の合成有機繊維を含有することを言及していない。
【０００６】
（特許文献２）は、アラミドおよびＬＣＰ（液晶ポリマー）繊維から不織シートを形成し、圧力下で、このシートを加熱して、ＬＣＰ流を作り、次に、熱硬化性樹脂を加えて、プリプレグを形成することによって、プリプレグを形成してもよい、シートの準備について記載している。シートの厚さにわたるＬＣＰ濃度の変化については、述べられていない。
【０００７】
（特許文献３）は、吸水率が低いと報告されているＬＣＰ不織シート（紙）の準備について記載している。他の繊維も、シート中に存在することができる。圧力下で加熱して、シートを部分的に強化した後の製品は、依然として紙状材料のようである。
【０００８】
（特許文献４）は、ＬＣＰおよびアラミド繊維から作製され、エポキシ樹脂を含浸させることができ、その後、硬化させる、紙の準備について記載している。結果として生じる基板は、回路基板として使用してもよい。ＬＣＰの、熱および／または圧力下での、溶融または流動については、記載されていない。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、
（ａ）短い高引張弾性率繊維を含む、１つ以上の不織シートと、（ｂ）吸湿率が低い熱可塑性ポリマーとを含むシートであって、熱可塑性ポリマーの少なくとも一部が、高引張弾性率繊維の少なくとも一部に結合し、シートの厚さの断面を通して、短い高引張弾性率繊維の総濃度に対する熱可塑性ポリマーの濃度が、シートの外面よりシートの厚さの中心で高いことを特徴とする、シートを含む。
【００１０】
１つ以上のそのようなシートを、未硬化または硬化された熱硬化性樹脂および／または金属シートとともに含有する構造も説明し、これらの構造を含む回路基板も説明する。
【００１１】
そのようなシートおよび構造を作製する方法も説明する。シートは、熱可塑性ポリマーと、１以上の短い長さの高引張弾性率繊維を含む１つ以上の不織シートとに、制御された熱および圧力を加えることによって作製し、たとえば、
短い高引張弾性率繊維の不織布の、少なくとも２つの層と、吸湿率が低い熱可塑性樹脂を含有する、少なくとも１つの層とを含む、多層の第２のシート構造を、第２のシート構造の２つの外層が不織布である場合、十分な時間、加熱し、圧力を加える工程を含む、第１のシート材料を製造する方法であって、
熱可塑性ポリマーの少なくとも大部分が、高引張弾性率繊維の少なくとも一部に結合し、
第１のシートの断面を通して、第１のシートの厚さの中心から、シートの両面へと、高引張弾性率繊維の濃度に対する熱可塑性ポリマーの濃度が低下することを特徴とする方法によって作製する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
ここで、特定の用語を用いる。これらのうちのいくつかを、以下で定義する。
【００１３】
「吸湿率が低い熱可塑性ポリマー」（ＴＰ）は、以下で説明される方法で、純粋な熱可塑性ポリマーのシート上で測定したときに、（熱可塑性ポリマーの重量に基づいて）１．０重量パーセント未満の水分を吸収する熱可塑性塑性ポリマーを意味する。好ましくは、熱可塑性ポリマーの吸湿率は、約０．５重量パーセント以下、より好ましくは約０．２５重量パーセント以下、特に好ましくは約０．１０重量パーセント以下である。
【００１４】
「高引張弾性率繊維」（ＨＴＭＦ）は、１．１ツイストマルチプライヤ（ｔｗｉｓｔ  ｍｕｌｔｉｐｌｉｅｒ）を使用して、ＡＳＴＭ  Ｄ８８５−８５方法に従って測定したときに、引張弾性率が約１０ＧＰａ以上、好ましくは約５０ＧＰａ以上、より好ましくは約７０ＧＰａ以上である、これらの製品形態を意味する。ここでのＨＴＭＦは、３つすべてが含まれるわけではないことが特に明記されない限り、高引張弾性率繊維、フィブリル、およびフィブリッド（ｆｉｂｒｉｄ）を含む。
【００１５】
ＴＰが繊維状材料に「結合」している（前記サーモトロピック液晶ポリマーが前記ＨＴＭＦの一部に結合しているのように）とは、ＴＰが、個別の繊維表面の実質的な部分に「くっつき」、接触するか、または個別の繊維をカプセル化することを意味する。繊維に結合しているＴＰの塊（ＴＰの１「片」または連結された網目）の一部である、いかなるＴＰも、繊維に結合しているとみなされる。好ましくは、ＴＰは、ＴＰの溶融または塑性変形（ＴＰの実際の融点より低い温度での流動）によって繊維に結合し、それにより、ＬＣＰがＨＴＭＦ材料に接触する。たとえば、ＨＴＭＦとＴＰとの混合物を、加熱し、任意に圧力を加えると、ＴＰがＨＴＭＦの周りを流動し、ＴＰの少なくとも一部がＨＴＭＦに結合する。
【００１６】
「ＨＴＭＦ不織シートまたはアラミド不織シート」または「ＨＴＭＦ不織布またはアラミド不織布」は、ＨＴＭＦ（または特にアラミド）繊維を少なくとも７０体積パーセント含有する不織シート（または不織布）を意味する。
【００１７】
ここでの「不織シート」は、任意の数の異なった方法、たとえば、短繊維（紙と呼ばれることが多い）のウェットレイ（ｗｅｔ  ｌａｙ）、ドライレイ（ｄｒｙ  ｌａｙ）、フラッシュ紡糸（ｆｌａｓｈ  ｓｐｕｎ）、溶融紡糸、機械的なニードルフェルト処理（ｍｅｃｈａｎｉｃａｌｌｙ  ｎｅｅｄｌｅｄ  ｆｅｌｔ）、スパンレース（ｓｐｕｎｌａｃｅｄ）によって形成された「不織布」を意味する。不織シートの好ましい形態は、米国特許公報（特許文献５）および米国特許公報（特許文献６）に記載されているように、紙であり、これらの各特許文献の全体を、引用により、ここに援用する。このプロセスは、また、バインダーの任意の使用を含み、そのようなバインダーとしては、アラミドフィブリッドが挙げられるが、これに限定されず、当該産業の範囲内で知られている他のバインダーも、このプロセスで使用してもよい。当該技術の範囲内で周知のドライレイド（Ｄｒｙ−ｌａｉｄ）製造方法は、米国特許公報（特許文献７）に記載されており、その全体を引用により、ここに援用する。
【００１８】
「繊維」は、長さと、最大断面寸法とを有し、最大断面寸法が、典型的には約０．３μｍから約１００μｍの範囲内であり、アスペクト比（長さ／幅）が≧５０である、物体を意味する。
【００１９】
ここでの「アラミド繊維」は、アミド（−ＣＯＮＨ−）結合の少なくとも８５％が、２つの芳香環に直接付着している、芳香族ポリアミド繊維を意味する。任意に、添加剤を、アラミドとともに使用し、ポリ繊維（ｐｏｌｙｆｉｂｅｒ）構造全体に分散させることができ、また、他のポリマー材料約１０重量パーセントまでを、アラミドと混合できることがわかっている。アラミドのジアミンと置換された他のジアミン約１０パーセント、またはアラミドの二酸塩化物と置換された他の二酸塩化物約１０パーセントを有するコポリマーを使用できることも、わかっている。
【００２０】
ここでの「フィブリル」は、直径が約０．１μｍから約２５μｍ、アスペクト比が３から約１００の繊維状材料を意味する。
【００２１】
ここでの「フィブリッド」は、３つの寸法のうちの少なくとも１つが、最大寸法に対して小さい大きさである、非常に小さい、非粒状の、繊維状またはフィルム状粒子を意味する。これらの粒子は、高剪断下における、非溶媒を使用した、ポリマー材料溶液の沈殿によって、調製する。
【００２２】
「ＬＣＰ」は、米国特許公報（特許文献８）に記載されているように、ＴＯＴテストでテストしたときに異方性である液晶ポリマーを意味し、その特許文献全体を、引用により、ここに援用する。サーモトロピックは、ＴＯＴテストで示されるように、ＬＣＰが、溶融してもよく、溶融状態で異方性であることを意味する。
【００２３】
ここで用いられるような「アラミドフィブリッド」という用語は、融点または分解点が３２０℃より高い芳香族ポリアミドの非粒状フィルム状粒子を意味する。アラミドフィブリッドは、典型的には、平均長さが、約０．２ｍｍから約１ｍｍの範囲内であり、アスペクト比が、約５から約１０である。厚さ寸法は、１マイクロメートルのおよそわずかであり、たとえば、約０．１μｍから約１．０μｍである。芳香族ポリアミドに加えて、アラミドフィブリッドは、任意に、染料、顔料、または、米国特許公報（特許文献９）および米国特許公報（特許文献１０）に記載されているような、いくつかの他の添加剤のうち、１以上を含んでもよく、これらの各特許文献の全体を、引用により、ここに援用する。
【００２４】
ここでの「短繊維」または繊維の「短い長さ」は、アスペクト比が、好ましくは約２０００未満、より好ましくは約２００−１０００、さらに好ましくは約２５０−６００である繊維を意味する。
【００２５】
ここでの「粉末」は、アスペクト比が３未満の材料を意味する。これらの粒子は、典型的には、最大寸法が約５μｍから約１０００μｍである。
【００２６】
ＴＰまたはＨＴＭＦ（ａ  ＴＰ  ｏｒ  ＨＴＭＦ）などの、ここでの「ａ」または「ａｎ」は、１以上を意味する。
【００２７】
ここでの「含む」は、示されたアイテム（材料）、および他の任意の付加的な材料または組成物が存在してもよいことを意味する。
【００２８】
ここで、本発明の好ましい第１のシートを作製するための好ましい方法を説明する。
【００２９】
１つの好ましい方法は、２つの外層と、それらの間の内層とを含む３層構造から、第１のシートを形成することを含む。
【００３０】
内層は、好ましくは、比較的大量のＴＰを含有する。ＴＰは、フィルム、紙、短繊維、繊維、フィブリッド、フィブリル、もしくは粉末、またはこれらの任意の組合せとして、内層中に存在してもよい。最も好ましくは、ＴＰは、フィルム、紙、または粉末として、内層中に存在する。さらに好ましくは、内層は、ＴＰフィルムまたはＴＰ粉末を含む。ＬＣＰの場合、固体ＬＣＰが、機械的に加工されるときにフィブリル化する傾向があるので、ＬＣＰが微粒子形態である場合の上記形態の組合せを使用してもよい。微粒子であるが、上記の微粒子の定義のいずれにも適合しないＬＣＰも、使用してもよい。
【００３１】
内層は、また、いくらかのＨＴＭＦを含有してもよく、たとえば、内層は、ＴＰ粉末を含有するＨＴＭＦ紙であってもよく、ＴＰ粉末は、ＨＴＭＦ紙を形成した後、ＨＴＭＦ紙とともに置くか、ＨＴＭＦ紙に加工する。代わりに、内層は、ＨＴＭＦと、ＴＰ、特にＬＣＰ繊維との両方を含有し、比較的大量のＴＰが存在する紙であってもよく、または、内層は、ＴＰ、特に、ＬＣＰ粉末を含有するＬＣＰ紙であってもよい。
【００３２】
２つの外層は、好ましくはＨＴＭＦ不織シート、好ましくはＨＴＭＦ紙である。それらは、いくらかの比較的［内層と比較して］小量のＴＰを、たとえば、短繊維、フィブリル、および／または粉末の形態で、含有してもよい。内層は、いくらかのＨＴＭＦを含有してもよく、外層は、いくらかのＴＰを含有してもよいが、内層は、外層よりＴＰ濃度が高くなければならない。
【００３３】
これらの層はすべて、酸化防止剤、顔料、無機充填剤、および着色剤などの、他のアイテムを含有してもよい。好ましくは、これらの付加的なアイテムのどれも、最終回路基板の全体的な性能に著しく悪影響を及ぼしてはならない。
【００３４】
第１のシートを作製するための他の好ましいプロセスは、内（ＴＰリッチ、特にＬＣＰリッチ）層を、フィルム、紙、織物、構造的一体性のために他の繊維を利用した樹脂リッチシート、または不織詰物（ｂａｔｔｉｎｇ）もしくは不織シートとして、サンドイッチ構造に組入れることを含む。さらに、重量測定供給装置または他の制御計量装置によって、ＴＰを、粉末または他の微粒子形態として、直接、加えることができる。次に、プレス、オートクレーブ、カレンダロール、またはベルトプレスによって、熱および圧力で、サンドイッチ構造を処理する。樹脂を、溶融物または粉末として、２つの外（繊維リッチ）層の間に挿入し、それをカレンダロールまたはベルトプレスの入口ニップに導入し、熱および圧力を加える連続プロセスを、想定することができる。各繊維リッチ外層の外側に与えられた真空を用いて、圧力を加える前に、溶融樹脂がシートに流入するのを助け、したがって、濃度勾配を設定してもよい。
【００３５】
この方法の別の変形例において、すぐ上で説明されたような１つの内層（ＴＰリッチ）および１つの外層（ＨＭＴＦリッチ）を、まず、ともに結合し、次に、２つのこれらの二層シートを、これらの二層シートの２つの元の「内層」が互いに面するように、順に、ともに結合する。次に、これらの２つの二層シートをともに結合する。本質的に、結合している２つの二層シートの２つの「内層」は、ここで、１つの内層となり、元の外層は、実際には、製造された最終の第１のシートの外層である。
【００３６】
典型的には、内層は、好ましくは、３層構造中のＨＴＭＦおよびＴＰの総重量に基づいて、ＴＰ約２０から約８０重量パーセント、より好ましくは約３０から約５０重量パーセントを含む。ＨＴＭＦ紙の重量は、好ましくは、約１５から約２００ｇ／ｍ２である。内層の厚さは、その形態に依存し、たとえば、フィルムは、同等の（ｇ／ｍ２で）紙または粉末より薄い。この構造は、最終の第１のシートが必要な属性を有する限り、３を越える層を有してもよい。
【００３７】
硬化された、または未硬化の熱硬化性樹脂などの別の樹脂が存在する場合、シートの、ＴＰおよび／またはＨＴＭＦを含有する（「純粋な」熱硬化性樹脂のみではない）部分のみが、相対的なＴＰ濃度およびＨＴＭＦ濃度を測定する目的で、シートの厚さの部分とみなされる。１つ以上の他の樹脂のみが存在する場合（ＨＴＭＦおよび／またはＴＰがない）、ＴＰおよび／またはＨＴＭＦの比または相対濃度は、ある意味、無意味である。
【００３８】
好ましい３層構造の断面が、図１に示されている。各図が同じ割合ではなく、そこに示されたアラミド繊維の配向が、必ずしも、実際の配向を表さないが、例示的な目的のためだけであることに留意されたい。図１（構造の厚さを通して非常に拡大して示されている）を参照すると、両方の外層１は、短いＨＴＭＦ繊維からなるＨＴＭＦ紙層である。真ん中の内層２は、ＴＰフィルムである。第１のシートを形成するために、たとえば図１に示されたような、３層構造に、十分な時間、熱および圧力を加え、ＴＰの少なくとも一部が、各外層１の一部に流入するようにする。これにより、図２に示されたような第１のシートが形成される。ここで、ＨＴＭＦ紙層３には、ＴＰ４が部分的に浸透している。この図において、ＴＰの一部のみが各ＨＴＭＦ層に浸透し、したがって、この第１のシートのＴＰ濃度勾配を形成することに留意されたい。中心の濃度は、１００％ＴＰであり、両方の外層３の外面では、ＴＰの濃度は０である。存在するＴＰの量が十分に少ない場合、単に、ＨＴＭＦ層の空隙を完全に充填するのに十分存在しないことがある。しかし、十分に高い温度を、十分に長い時間、加えると、ＴＰは、シートの厚さを通して、ＴＰおよびＨＴＭＦの相対濃度に関して均一なシートを形成するのに十分に流動できることに留意されたい。
【００３９】
図３は、２つのＨＴＭＦ紙の外層５と、ＴＰ粉末を含む内層６とを有する、別の好ましい３層構造を示す。図４は、熱および圧力を加えることによって、図３の３層構造から形成された第１のシートを示し、ＨＴＭＦ紙層７にＴＰ８が部分的に浸透し、ここで、大部分強化されている。
【００４０】
好ましくは、ＴＰの少なくとも一部が、結果として生じる第１のシート中のＨＴＭＦの少なくとも一部に結合し、より好ましくは、第１のシート中のＴＰの大部分（すなわち、半分を越える）が、ＨＴＭＦの少なくとも一部に結合し、さらに好ましくは、第１のシート中のＴＰの本質的にすべてが、ＨＴＭＦの少なくとも一部に結合している。
【００４１】
たとえば、図２において、存在するＴＰの本質的にすべてが、ＨＴＭＦに結合し、なぜなら、ＴＰがフィルムとして開始し、これが存在するＨＴＭＦ紙層の一部に流入したからである。この図において、ＴＰが、ある種の網目として相互に連結し、ＴＰの一部が、ＨＴＭＦと接触するかＨＴＭＦをカプセル化し（ＨＴＭＦに結合し）、したがって、ＴＰのすべてが、ＨＴＭＦに結合していることが想定される。一方、図４において、ＴＰ粉末粒子の一部が、ＨＴＭＦに結合しているＴＰポリマーに連結しないで（おそらく流動しなかった）示され、したがって、これらの非連結粒子は、ＨＴＭＦに結合しているとみなされない。ＨＴＭＦに流入しなかったＴＰは、それらの繊維に結合している。
【００４２】
第１のシートにおいて、第１のシートの断面を通して、ＨＴＭＦの総濃度に対するＴＰの濃度は、第１のシートの外面より、第１のシートの厚さの中心で、高い。より好ましくは、第１のシートの厚さの中心におけるＴＰの濃度は、第１のシートの両方の外面より高い。さらに好ましくは、厚さの中心から、いずれかの外面まで測定した場合、ＴＰの濃度は、勾配を示す。勾配は、好ましくは、一般に、中心から外面に減少する関数である。たとえば、勾配は、減少順の段階変化を示してもよいし、連続的に（滑らかに）減少してもよいし、外挿された減少勾配（滑らかな、または段階変化）に沿って、一連の増加および減少を示してもよい。
【００４３】
たとえば、図２および図４において、ＴＰの濃度勾配は、滑らかな勾配である必要はない。むしろ、第１のシートについて言及したような勾配は、シートの中心から表面までの厚さ全体にわたっている（熱硬化性樹脂のみを含有する部分を除く）。図２に示されているように、急な濃度変化があってもよい。
【００４４】
好ましい第１のシートにおいて、第１のシートの中心１０％（中心の各側５％）におけるＴＰの濃度は、好ましくは約２０％以上、より好ましくは約３０％パーセント以上、特に好ましくは約４０％以上である。別の好ましいシートにおいて、シートの表面から測定したシートの厚さの１０％におけるＨＴＭＦの濃度は、１００％ＨＴＭＦ（ＴＰなし）であるか、または、好ましくは約５０％以上、より好ましくは約７５％以上、および特に好ましくは約９５％以上である。この段落のパーセンテージはすべて、特定された「厚さ層」中に存在するＨＴＭＦおよびＴＰの総量に基づく、体積による。
【００４５】
第１のシートを形成するための条件は、温度（加熱）と、圧力と、加熱および圧力を加える時間との組合せである。一般に、加える温度が高いほど、必要な圧力が小さい、および／または、少ない時間が必要である。圧力が高いほど、必要な温度が低い、および／または、少ない時間が必要である。用いる時間が長いほど、温度が低い、および／または必要であろう圧力が低い。しかし、ほとんどの場合、ＴＰを、少なくとも、その融点近くまで加熱することが必要であろう。温度が高すぎるか、圧力が高すぎるか、時間が長すぎるか、または、これらのいずれかの組合せを用いた場合、ＴＰが、本質的に均一な（シートの厚さを通して）、ＨＴＭＦを有する組成物を形成するのに十分に流動することがある。この場合、温度および／または圧力を下げなければならない、および／または、時間を短くしなければならない。ＴＰが少なすぎる流動を示した場合、すなわち、基本的に、中心で別個の層のままであった場合、温度および／または圧力を上げなければならない、およびまたは時間を増加しなければならない。最も重要な変数は、特にＴＰの融点に近づいた場合、温度であると考えられる。
【００４６】
より高い温度および圧力の両方を加えるために、さまざまな方法を用いることができる。単純な装置は、熱および圧力を加えてもよい真空バッグである。プレスまたはオートクレーブを使用してもよい。好ましい方法は、ホットロールカレンダ加工およびホットベルトカレンダ加工である。ホットロールまたはホットベルトでの処理（接触）の、温度、圧力、および時間は、かなり十分に制御することができ、第１のシートの最終厚さも同様である。カレンダ加工は、周知の技術であり、たとえば、米国特許公報（特許文献６）を参照されたい。その全体を引用により、ここに援用する。
【００４７】
いかなる、吸湿率が低いＴＰ、たとえば、ペルフルオロ熱可塑性樹脂（ｐｅｒｆｌｕｏｒｏｔｈｅｒｍｏｐｌａｓｔｉｃｓ）［たとえば、ポリテトラフルオロエチレン；テトラフルオロエチレンと、ヘキサフルオロプロピレン、ペルフルオロ（メチルビニルエーテル）などのペルフルオロ（ビニルエーテル）とのコポリマー］、またはエチレン；ポリ（エーテル−エーテル−ケトン）；ポリ（エーテル−ケトン−ケトン）；およびポリ（エーテル−ケトン）；ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（エチレン２，６−ナフタレート）、ポリ（ビスフェノール−Ａイソフタレート）、ポリ（ビスフェノール−Ａイソフタレート／テレフタレート）などのポリエステル；ポリカーボネート；ポリ４−メチルペンテン；シンジオタクチックポリスチレン；ポリ（アリールスルフィド）；ポリ（エーテル−イミド）；ポリ（アリールエーテル）；ならびにＬＣＰが有用である。好ましいＴＰは、ペルフルオロポリマー、特に上記のもの、ＬＣＰ、およびポリエステルであり、ＬＣＰが特に好ましい。ＴＰの好ましい特性の中に、高融点、低誘電率、および低誘電損失係数がある。
【００４８】
ここで有用なＬＣＰとしては、米国特許公報（特許文献１１）、米国特許公報（特許文献１２）、米国特許公報（特許文献１３）、米国特許公報（特許文献１４）、米国特許公報（特許文献１５）、米国特許公報（特許文献１６）、米国特許公報（特許文献８）、米国特許公報（特許文献１７）、米国特許公報（特許文献１８）、米国特許公報（特許文献１９）、米国特許公報（特許文献２０）、米国特許公報（特許文献２１）、米国特許公報（特許文献２２）、米国特許公報（特許文献２３）、米国特許公報（特許文献２４）、米国特許公報（特許文献２５）、米国特許公報（特許文献２６）、米国特許公報（特許文献２７）、米国特許公報（特許文献２８）、米国特許公報（特許文献２９）、米国特許公報（特許文献３０）、米国特許公報（特許文献３１）、米国特許公報（特許文献３２）、米国特許公報（特許文献３３）、米国特許公報（特許文献３４）、米国特許公報（特許文献３５）、米国特許公報（特許文献３６）、米国特許公報（特許文献３７）、米国特許公報（特許文献３８）、米国特許公報（特許文献３９）、米国特許公報（特許文献４０）、米国特許公報（特許文献４１）、米国特許公報（特許文献４２）、米国特許公報（特許文献４３）、米国特許公報（特許文献４４）、米国特許公報（特許文献４５）、米国特許公報（特許文献４６）、米国特許公報（特許文献４７）、米国特許公報（特許文献４８）、米国特許公報（特許文献４９）、米国特許公報（特許文献５０）、米国特許公報（特許文献５１）、米国特許公報（特許文献５２）、米国特許公報（特許文献５３）、米国特許公報（特許文献５４）、米国特許公報（特許文献５５）、米国特許公報（特許文献５６）、米国特許公報（特許文献５７）、米国特許公報（特許文献５８）、米国特許公報（特許文献５９）、米国特許公報（特許文献６０）、米国特許公報（特許文献６１）、および米国特許公報（特許文献６２）に記載されているものが挙げられ、これらの各特許文献の全体を、引用により、ここに援用し、また、（特許文献６３）に記載されているものが挙げられる。好ましくは、ＴＰ（特にＬＣＰ）の融点は、約１８０℃以上、非常に好ましくは２５０℃以上、より好ましくは約３００℃以上、特に好ましくは約３２５℃以上である。融点は、２０℃／分の加熱速度で、ＡＳＴＭ  Ｄ３４１８−８２によって測定する。溶融吸熱のピークが、融点とみなされる。これらの、より高温で溶融するＴＰにより、反りの可能性を少なくして、たとえばリフローソルダリングにおいて、回路基板に高温処理を行うことができる。低反りは、回路基板に使用される基板の重要な属性である。別の好ましいＬＣＰの形態は、芳香族ポリエステルまたは芳香族ポリ（エステル−アミド）であり、特に好ましいのは、芳香族ポリエステルである。「芳香族」ポリマーは、主鎖中の原子がすべて、芳香環の一部であるか、またはエステル、アミド、もしくはエーテルなどの、それらの環を連結する官能基である（これらのうちの後者は、使用されるモノマーの一部であってもよい）ことを意味する。芳香環は、アルキル基などの他の基と置換してもよい。いくつかの特に好ましい芳香族ポリエステルＬＣＰは、上記米国特許公報（特許文献６０）および（特許文���６２）に見出されるものである。１を越えるＬＣＰ組成物が、第１のシート中に存在してもよいが、１つが好ましい。
【００４９】
ＴＰは、繊維、短繊維、フィブリッド、またはフィブリルの形態で存在してもよく、また、これらのうちのいずれか１つ以上を不織シートに形成してもよく、他の繊維（たとえば、ＨＴＭＦ）も、不織シート中に存在しても、存在しなくてもよい。「繊維形状」ＬＣＰは、単に、ペレットなどのＬＣＰ片をウェットパルプ化することによって、形成してもよい。たとえば、ペレットを、水分、および必要であれば１つ以上の界面活性剤と混合し、混合物に比較的高い剪断の混合を行う。加えられた剪断が、十分に高ければ、ペレットが、壊れてＬＣＰ繊維状粒子になる。ＬＣＰの他の形態、特に微粒子形態を用いてもよい。
【００５０】
有用なＨＴＭＦとしては、アラミド、ポリ（フェニレンベンゾビスオキサゾール）、ポリ（フェニレンベンゾビスイミダゾール）、ポリ（フェニレンベンゾビスチアゾール）、ポリ（フェニレンスルフィド）、ＬＣＰ、およびポリイミドなどの有機繊維、また、ガラス繊維、炭化ケイ素、窒化ホウ素、アルミナおよび他のウイスカー、ならびにウォラストナイトなどの無機繊維が挙げられる。そのような繊維の濃度を計算する場合、存在するこれらのタイプの繊維の全体、たとえば、存在するアラミドおよびポリ（フェニレンベンゾビスオキサゾール）繊維の全体を用いる。好ましい特性の中に、高弾性率、高融点および／または高ガラス転移温度、ならびに低吸湿率がある。
【００５１】
アラミド、ポリ（フェニレンベンゾビスオキサゾール）、ポリ（フェニレンベンゾビスイミダゾール）、ポリ（フェニレンベンゾビスチアゾール）が、好ましいＨＴＭＦであり、アラミドが、より好ましい。有用なアラミドとしては、ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）、ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド、およびポリ（ｐ−フェニレン／オキシジアニリンテレフタルアミド）コポリマーが挙げられる。好ましいアラミドは、ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）、ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）であり、ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）が、特に好ましい。さまざまなタイプのアラミド（短）繊維、アラミドフィブリッド、およびアラミドフィブリルの形成の説明は、米国特許公報（特許文献６４）、米国特許公報（特許文献６５）、米国特許公報（特許文献６６）、米国特許公報（特許文献６７）、および米国特許公報（特許文献６８）に見出され、これらの各特許文献の全体を、引用により、ここに援用する。アラミド不織シート、特に紙の形成の説明は、米国特許公報（特許文献６９）および米国特許公報（特許文献７０）に見出され、これらの各特許文献の全体を、引用により、ここに援用する。１を越えるアラミドを含む、１を越えるＨＴＭＦが、第１のシート中に存在してもよい。
【００５２】
一旦、第１のシートを形成すると、第１のシートに熱硬化性樹脂を含浸させてもよい。含浸前、熱硬化性樹脂の、ＬＣＰおよび／またはアラミドへの接着を向上させるように、第１のシートを処理してもよく、たとえば、第１のシートを、プラズマ処理によるコロナ放電によって表面処理してもよい。第１のシートの表面が、通常、ある程度、多孔性であるので（ＴＰによるＨＴＭＦの、不完全コーティング、またはコーティングがないことによる）、（通常）未硬化の液状熱硬化性樹脂が、第１のシートの表面に浸透し、第１のシート上に未硬化の熱硬化性樹脂の外層を形成する。これは、ここで「プリプレグ」と呼ぶ。熱硬化性樹脂を、１つのプリプレグ層上で硬化させてもよいし、または、１を越える層を、ともに積重ね、ともに硬化させて、より厚い基板を形成してもよい。ここで、そのような硬化されたシートをすべて、第２のシートと呼ぶ。熱硬化性樹脂を硬化させる前に、銅などの金属を、片面または両面に配置してもよい。これは、ここで「ラミネート」と呼ぶ。好ましい熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂、ポリイミド、シアヌル酸エステル（ｃｙａｎｕｒａｔｅ  ｅｓｔｅｒｓ）、およびビスマレイミド−トリアジン樹脂であり、エポキシ樹脂およびビスマレイミド−トリアジン樹脂が、特に好ましい。
【００５３】
第２のシートおよび／またはラミネートから製造された回路基板（プリント配線基板およびプリント回路基板を含む）は、通常、低吸湿率、および／または良好な耐高温性、および／または比較的低い熱膨張係数、および／または低誘電率、および／または低反り、および／または低誘電損失係数、回路基板の特性の優れた組合せを有する。一旦、基板を形成すると、基板を通常の方法で処理して、回路基板を作製してもよい。基板を通常の方法で処理して、レーダドームなどの、有用な複合部品を作製することもできる。
【００５４】
第１のシートの１つ以上の層を含有する第２のシートは、また、チップパッケージ基板、チップキャリア、およびチップパッケージインターポーザに使用しても、またはそれらとして使用してもよい。
【００５５】
第２のシートは、また、他の用途のために、ラミネート中に、他のタイプのシート、たとえばガラス繊維プリプレグまたはＲＣＦと組合せてもよい。たとえば、この「コア化」構造を、チップパッケージングのために、プリント配線基板に使用してもよい。
【実施例】
【００５６】
次の実施例１−１２は、本発明の好ましい実施の形態を例示する。本発明は、これらの実施例１−１２に限定されない。
８５℃および８５％湿度における吸湿率の測定方法：同じサンプルの５つの標本（５×５ｃｍ）を、空気中、１０５℃で、一定の重量に乾燥させ、８５℃および８５％湿度に設定された湿度チャンバ内に配置する。その後、標本の重量増加を毎日測定する。連続３日間の平均重量増加が総重量増加の１％未満である場合、標本は、飽和しているとみなされ、総重量増加をサンプルの元の重量で割り、その結果に１００を掛けることによって、平均吸湿率を計算する。
【００５７】
実施例において、示された以外は、使用されたＬＣＰのすべてが、米国特許公報（特許文献６０）の実施例４の組成物のような、すなわち、モル比５０／５０／７０／３０／３２０のヒドロキノン／４，４’−ビフェノール／テレフタル酸／２，６−ナフタレンジカルボン酸／４−ヒドロキシ安息香酸から得られる、組成物を有した。
【００５８】
また、ここでの実施例において、ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッドを、米国特許公報（特許文献６）に記載されたように作製し、その特許文献全体を、引用により、ここに援用する。ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）は、線密度が約０．１６テックスであり、長さが約０．６７ｃｍであった（商標ケブラー（ＫＥＶＬＡＲ）（登録商標）４９で、本願特許出願人によって販売されている）。
【００５９】
使用されたポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）繊維：２．１ｄｐｆ、長さ６ｍｍ、マージ（ｍｅｒｇｅ）１０６Ａ７５として、本願特許出願人によって販売されている
【００６０】
使用されたガラス繊維：米国８０２１７コロラド州デンバーのジョーンズ・マンビル・カンパニー（Ｊｏｈｎｓ  Ｍａｎｖｉｌｌｅ  Ｃｏ．，Ｄｅｎｖｅｒ，ＣＯ）によって製造され、タイプＭ１８９として販売されている、Ｅタイプガラス繊維、直径６．５μｍおよび長さ６．４ｍｍ。
【００６１】
使用されたポリ（フェニレンオキシド）（ＰＰＥ）樹脂は、米国マサチューセッツ州ピッツフィールドのゼネラル・エレクトリック・カンパニー（Ｇｅｎｅｒａｌ  Ｅｌｅｃｔｒｉｃ  Ｃｏ．，Ｐｉｔｔｓｆｉｅｌｄ，ＭＡ）のタイプ６３Ｄであった。
【００６２】
使用されたエポキシ樹脂系は、フォーチン・インダストリーズ（Ｆｏｒｔｉｎ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ）によって供給されるグレードＬ−１０７０であった。
【００６３】
（実施例１）
（１）８７重量％のポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）フロック（１フィラメントあたり２．２５デニール、切断長さ６．７ｍｍ）と、１３重量％のポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッドとから作製された、形成されたままの紙（坪量６８ｇ／ｍ２）。
（２）厚さ５６μｍのＬＣＰフィルム。フィルムの坪量は７８ｇ／ｍ２であった。
（３）層２と同じ
（４）層１と同じ。
からなる多層構造を準備し［層（１）および層（４）が外面を形成する］、７６．２ｃｍ直径ロールカレンダに、３０５線ｃｍ／分で、ロールを３５０℃および幅の２６３ｋＮ／ｍの圧力にした状態で、通した。結果として生じるシートは、密度が高くなり、ともに結合していた。顕微鏡写真によれば、ＬＣＰ層が、アラミド紙層に流入し、ほとんど外面まで浸透するが、多層構造の真ん中に小量のＬＣＰ樹脂が残ることがわかった。浸透樹脂によってｐ−アラミド繊維が移動した証拠はなかった。この製品は、坪量が２５４ｇ／ｍ２であり、厚さが２９２μｍであり、見かけ密度が０．８７ｇ／ｍＬであった。この製品の熱膨張係数は、機械（カレンダ）方向で１．８０ｐｐｍ／℃、横方向で−１．８３ｐｐｍ／℃であった。
【００６４】
同じ実験を、１８３線ｃｍ／分のロール速度（言い換えると、熱および圧力を伴った、より長い接触時間）でのみ行うと、ＬＣＰが、表面の１つのアラミド繊維の厚さの範囲内まで浸透し、シート中にＬＣＰの本質的に純粋なＬＣＰ層が残らなかった。このシート材料の見かけ密度は、０．６８ｇ／ｍＬであった。これは、ＬＣＰ濃度勾配が得られるかどうかを制御する１つの方法を例示する。
【００６５】
（実施例２）
下記の条件下で、真空プレス内で、ＬＣＰブローンフィルム（呼び厚さ３０μｍおよび平均坪量４１ｇ／ｍ２）を、形成された紙（実施例１の層１と同じ、坪量３１ｇ／ｍ２）の２つの層の間に積層した。
（ａ）真空中で保持した（外部圧力または温度なし）。
（ｂ）６．９ＭＰａの圧力下で、周囲条件から３２０℃（５℃／分）に加熱した。
（ｃ）３２０℃および６．９ＭＰａで、１時間、保持した。
（ｄ）圧力下で、急速に室温に冷却した（水急冷）。
【００６６】
平均寸法２５ｃｍ×２０ｃｍ×１８５μｍおよび平均重量４．７ｇ（坪量１００ｇ／ｍ２）のラミネートが製造された。ラミネートは、およそ、６０％の紙アラミドおよび４０％のＬＣＰであった。
【００６７】
上で作製されたラミネートに、当該産業において知られている標準技術を用いて、市販の多官能エポキシ樹脂を予め含浸させた（ｐｒｅｐｒｅｇｇｅｄ）。結果として生じる３成分複合体（紙＋ＬＣＰフィルム＋エポキシ樹脂）の厚さは、２３５μｍであり、平均エポキシ樹脂含有量は、ラミネート全体の４６重量％であった。最終ラミネートは、およそ、３２重量％のアラミドと、２２重量％のＬＣＰフィルムと、４６重量％のエポキシ樹脂とを有した。
【００６８】
下記の条件下で、真空プレス内で、６のこれらのプリプレグを、２つの銅シート（厚さ１７μｍ）の間にさらに積層した。
（ａ）真空中で保持した（外部圧力または温度なし）。
（ｂ）６．９ＭＰａの圧力下で、周囲温度条件から２００℃（５℃／分）に加熱した。
（ｃ）２００℃および６．９ＭＰａで、１時間、保持した。
（ｄ）圧力下で、急速に室温に冷却した（水急冷）。
【００６９】
ラミネートの平均厚さは、８５０μｍであった（６プリプレグ＋２Ｃｕシート）。銅箔をエッチング除去した後、ラミネートのポリマー部分の特性を測定した。平面における平均熱膨張係数は、約１２ｐｐｍ／℃であり、８５℃および８５％湿度における吸湿率は、０．５８％であった。
【００７０】
（比較例Ａ）
カレンダ加工した紙（実施例１の層１と同じ、坪量３１ｇ／ｍ２）に、実施例２のように、市販の多官能エポキシ樹脂を予め含浸させた。
【００７１】
下記の条件下で、真空プレス内で、上記プロセスで作製された３２のプリプレグを、２つのＣｕシート（厚さ１７μｍ）の間にさらに積層した。
（ａ）真空中で保持した（外部圧力または温度なし）。
（ｂ）６．９ＭＰａの圧力下で、周囲温度から２００℃（５℃／分）に加熱した。
（ｃ）２００℃および６．９ＭＰａで、１時間、保持した。
（ｄ）圧力下で、急速に室温に冷却した（水急冷）。
【００７２】
最終ラミネートのポリマー部分のエポキシ樹脂含有量は、約５３％であった。銅箔のエッチング後、ラミネートのポリマー部分の特性を測定した。平面におけるＣＴＥは、約１２．９ｐｐｍ／℃であり、８５℃および８５％湿度における吸湿率は、約２．１重量％であった。
【００７３】
（実施例３）
下記の条件下で、真空プレス内で、ＬＣＰブローンフィルム（呼び厚さ３０μｍおよび平均坪量４１ｇ／ｍ２）を、カレンダ加工した紙（実施例１の層１と同じ、坪量３１ｇ／ｍ２）の２つの層の間に積層した。
（ａ）真空中で保持した（外部圧力または温度なし）。
（ｂ）６．９ＭＰａの圧力下で、周囲条件から３２０℃（５℃／分）に加熱した。
（ｃ）３２０℃および６．９ＭＰａで、１時間、保持した。
（ｄ）圧力下で、急速に室温に冷却した（水急冷）。
【００７４】
平均寸法２５ｃｍ×２０ｃｍ×９０μｍおよび平均重量４．６ｇ（坪量９４ｇ／ｍ２）のラミネートが製造された。ラミネートは、およそ、６０％のアラミドおよび４０％のＬＣＰであった。
【００７５】
ラミネートに、実施例２のように、市販の多官能エポキシ樹脂を予め含浸させた。結果として生じる３成分複合体（アラミド＋ＬＣＰフィルム＋エポキシ樹脂）の厚さは、１５０μｍであり、平均エポキシ樹脂含有量は、ラミネート全体の２５重量％であった。最終ラミネートは、およそ、４５重量％のアラミドと、３０重量％のＬＣＰフィルムと、２５重量％のエポキシ樹脂とを有した。
【００７６】
下記の条件下で、真空プレス内で、上記プロセスで作製された６のプリプレグを、２つのＣｕシート（厚さ１７μｍ）の間にさらに積層した。
（ａ）真空中で保持した（外部圧力または温度なし）。
（ｂ）６．９ＭＰａの圧力下で、周囲温度から２００℃（５℃／分）に加熱した。
（ｃ）２００℃および６．９ＭＰａで、１時間、保持した。
（ｄ）圧力下で、急速に室温に冷却した（水急冷）。
【００７７】
ラミネートの平均厚さは、６００μｍであった（６プリプレグ＋２Ｃｕシート）。
【００７８】
（実施例４）
下記の条件下で、カレンダ内で、ＬＣＰブローンフィルム（呼び厚さ２０μｍおよび平均坪量２８ｇ／ｍ２）を、紙（実施例１の層１と同じ、坪量６８ｇ／ｍ２）の２つの層の間に積層した。
２つのアルミニウム箔シートを、光沢のある面を内側にして（非粘着）、３層スタックのアラミド紙層の外側に配置し、結果として生じる５層スタックを、２９５℃および１７５，０００Ｎ／ｍの圧力で、カレンダ加工した。
【００７９】
ラミネートの平均坪量は、２２０ｇ／ｍ２であった。ラミネートは、およそ、８５重量％のアラミドおよび１５重量％のＬＣＰフィルムであった。
【００８０】
（実施例５）
下記の条件下で、真空プレス内で、テフロン（Ｔｅｆｌｏｎ）（登録商標）−ＰＦＡフィルム（本願特許出願人から入手可能な、テトラフルオロエチレンとペルフルオロ（プロピルビニルエーテル）とのコポリマー、呼び厚さ１２μｍおよび平均坪量３０ｇ／ｍ２）を、紙（実施例１の層１のマットと同様であるが、坪量３１ｇ／ｍ２）の２つの層の間に積層した。
−真空中で保持した（外部圧力または温度なし）。
−６．９ＭＰａの圧力下で、周囲条件から３０５℃（５℃／分）に加熱した。
−１時間、保持した。
−圧力下で、急速に室温に冷却した（水急冷）。
【００８１】
平均寸法２５ｃｍ×２０ｃｍ×１７０μｍおよび平均重量４．２ｇ（坪量９０ｇ／ｍ２）のラミネートが製造された。ラミネートは、およそ、６５重量％のアラミドおよび３５重量％のテフロン（登録商標）ＰＦＡであった。
【００８２】
これらのラミネートに、実施例２で説明されたように、市販の多官能エポキシ樹脂を予め含浸させた。結果として生じる３成分複合体（紙＋ＰＦＡフィルム＋エポキシ樹脂）の厚さは、２２０μｍであり、平均エポキシ樹脂含有量は、ラミネート全体の４８重量％であった。最終ラミネートは、およそ、３４重量％のアラミドと、１８重量％のＰＦＡと、４８重量％のエポキシ樹脂とを有した。
【００８３】
下記の条件下で、真空プレス内で、２つのこれらのプリプレグを、２つの銅シート（厚さ１７μ）の間にさらに積層した。
−真空中で保持した（外部圧力または温度なし）。
−４．１ＭＰａの圧力下で、周囲条件から２００℃（５℃／分）に加熱した。
−１時間、保持した。
−圧力下で、急速に室温に冷却した（水急冷）。
【００８４】
平均厚さが３３０μｍのラミネートが製造された（２プリプレグ＋２Ｃｕシート）。
【００８５】
（実施例６）
下記の条件下で、真空プレス内で、テフゼル（Ｔｅｆｚｅｌ）（登録商標）フィルム（本願特許出願人から入手可能なテトラフルオロエチレン／エチレンコポリマー、呼び厚さ２５μｍおよび平均坪量４５ｇ／ｍ２）を、アラミド紙（実施例１の層１と同じ、坪量６８ｇ／ｍ２）の２つの層の間に積層した。
−真空中で保持した（外部圧力または温度なし）。
−６．９ＭＰａの圧力下で、周囲条件から２６０℃（５℃／分）に加熱した。
−１時間、保持した。
−圧力下で、急速に室温に冷却した（水急冷）。
【００８６】
平均寸法２５ｃｍ×２０ｃｍ×３５０μｍおよび平均重量９．４ｇ（坪量１８０ｇ／ｍ２）のラミネートが製造された。ラミネートは、およそ、７５％のアラミドおよび２５％のテフゼル（登録商標）であった。
【００８７】
上記ラミネートに、当該産業において標準的な技術を用いて、市販の多官能エポキシ樹脂を予め含浸させた。結果として生じる３成分複合体（紙＋テフゼル（登録商標）＋エポキシ樹脂）の厚さは、５２０μｍであった。最終ラミネートは、およそ、４０重量％のアラミドと、１３重量％のフルオロポリマーと、４７重量％のエポキシ樹脂とを有した。
【００８８】
下記の条件下で、真空プレス内で、２つの上記プリプレグを、２つの銅シート（厚さ１７μｍ）の間にさらに積層した。
−真空中で保持した（外部圧力または温度なし）。
−４．１ＭＰａの圧力下で、周囲条件から２００℃（５℃／分）に加熱した。
−１時間、保持した。
−圧力下で、急速に室温に冷却した（水急冷）。
【００８９】
平均厚さが６００μｍのラミネートが製造された（２プリプレグ＋２Ｃｕシート）。
【００９０】
（実施例７）
ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）繊維２（２．００）ｇを、水２５００ｇとともに、実験用ミキサー（英国パルプ評価装置）内に入れ、３分間、撹拌した。別に、水性非乾燥（ｎｅｖｅｒ−ｄｒｉｅｄ）ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッドスラリー（コンシステンシー０．４３％、およびショッパー−リーグラー（Ｓｈｏｐｐｅｒ−Ｒｉｅｇｌｅｒ）のフリーネス（ｆｒｅｅｎｅｓｓ）３３０ｍｌ）６９．１３ｇを、水約２０００ｇとともに、同じタイプの実験用ミキサーに入れ、１分間、撹拌した。両方の分散系を、ともに、約２１×２１ｃｍのハンドシート（ｈａｎｄｓｈｅｅｔ）モールド内に注ぎ、水約５０００ｇを加えて、混合した。結果として生じるスラリーは、固体材料の（全固体の）次のパーセンテージを有した。
ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド１３％
ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）フロック８７％
ウェットレイド（ｗｅｔ−ｌａｉｄ）シートが形成された。このシートを、２片の吸取り紙の間に配置し、ローリングピンを使用して手でクーチし（ｈａｎｄ  ｃｏｕｃｈｅｄ）、ハンドシートドライヤ内で、約１９０℃で、乾燥させた。乾燥したシートの坪量は、約５３．０ｇ／ｍ２であった。別の（第２の）ハンドシートを、上記のとおりに準備した。乾燥後のその坪量は、５２．４ｇ／ｍ２であった。
【００９１】
ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）繊維２（２．００）ｇを、水２５００ｇとともに、実験用ミキサー（英国パルプ評価装置）内に入れ、３分間、撹拌した。別に、水性非乾燥ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッドスラリー（コンシステンシー０．４３％、およびショッパー−リーグラーのフリーネス３３０ｍｌ）６９．１３ｇを、４０メッシュ微粒子ＬＣＰ２．２５ｇおよび水約２０００ｇとともに、同じタイプの実験用ミキサーに入れ、１分間、撹拌した。両方の分散系を、ともに、約２１×２１ｃｍのハンドシートモールド内に注ぎ、水約５０００ｇを加えて、混合した。結果として生じるスラリーは、固体材料の（存在する固体の）次のパーセンテージを有した。
ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド６．５％
ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）フロック４３．５％
微粒子ＬＣＰ５０％
ウェットレイドシートが形成された。このシートを、２片の吸取り紙の間に配置し、ローリングピンを使用して手でクーチし、ハンドシートドライヤ内で、約１９０℃で、乾燥させた。シートの坪量は、約９８．３ｇ／ｍ２であった。
その後、３つの、形成され、乾燥したシート（微粒子ＬＣＰがない２つのシート、および微粒子ＬＣＰを有する１つのシート）をすべて、微粒子ＬＣＰを有するシートを内層として使用し、微粒子ＬＣＰがないシートを外層として使用しながら、約３５０℃および線圧力約３０００Ｎ／ｃｍで、直径約２０．３ｃｍの２つの金属ロール間で、ともに、カレンダ加工した。最終カレンダシートは、坪量が約２０４ｇ／ｍ２であり、厚さが約２３４μｍであり、密度が約０．８７ｇ／ｃｍ３であり、真ん中でＬＣＰの濃度が最大であり、シートの外面に事実上ＬＣＰがなかった。
【００９２】
４０メッシュ微粒子ＬＣＰは、モル比５０／５０／８５／１５／３２０のヒドロキノン／４，４’−ビフェノール／テレフタル酸／２，６−ナフタレンジカルボン酸／４−ヒドロキシ安息香酸から得られる、米国特許公報（特許文献６０）の実施例９の組成物を有し、かつ、３０重量％のガラス繊維も含有し、液体Ｎ２も存在するハンマーミル内で樹脂ペレットの形態（直径および長さが約１／８インチの直円柱）であるＬＣＰを、粗く粉砕し、粗い（約１０メッシュ）排出スクリーンを使用することによって、準備した。次に、粗くカットされた樹脂を、付加的な液体Ｎ２を有するハンマーミル内に戻し、最終製品を４０メッシュスクリーンに通した。
【００９３】
（比較例Ｂ）
ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）繊維（実施例７を参照）２（２．００）ｇを、水２５００ｇとともに、実験用ミキサー（英国パルプ評価装置）内に入れ、３分間、撹拌した。別に、水性非乾燥ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド（実施例７を参照）スラリー（コンシステンシー０．４３％、およびショッパー−リーグラーのフリーネス３３０ｍｌ）６９．１３ｇを、ＬＣＰ粉末２．２５ｇおよび水約２０００ｇとともに、同じタイプの実験用ミキサーに入れ、１分間、撹拌した。両方の分散系を、ともに、約２１×２１ｃｍのハンドシートモールド内に注ぎ、水約５０００ｇを加えて、混合した。結果として生じるスラリーは、固体材料の（全固体のパーセントとして）次のパーセンテージを有した。
ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド６．５％
ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）フロック４３．５％
ＬＣＰ粉末５０％
ウェットレイドシートが形成された。このシートを、２片の吸取り紙の間に配置し、ローリングピンを使用して手でクーチし、ハンドシートドライヤ内で、約１９０℃で、乾燥させた。その後、約３５０℃および線圧力約３０００Ｎ／ｃｍで、直径約２０．３ｃｍの２つの金属ロール間で、シートをカレンダ加工した。最終シートは、坪量が約９４．６ｇ／ｍ２であり、厚さが約１０４μｍであり、密度が約０．９１ｇ／ｃｍ３であり、構造全体を通してＬＣＰの分布が均一であった。
【００９４】
（実施例８）
ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）繊維（０．８４ｇ）を、水２５００ｇとともに、実験用ミキサー（英国パルプ評価装置）内に入れ、３分間、撹拌した。別に、水性非乾燥ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッドスラリー（コンシステンシー０．４３％、およびショッパー−リーグラーのフリーネス３３０ｍｌ）６５．１２ｇを、ＰＥＴフロック１．６８ｇおよび水約２０００ｇとともに、同じタイプの実験用ミキサーに入れ、１分間、撹拌した。両方の分散系を、ともに、約２１×２１ｃｍのハンドシートモールド内に注ぎ、水約５０００ｇを加えて、混合した。結果として生じるスラリーは、固体材料の（全固体の）次のパーセンテージを有した。
ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド１０％
ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）フロック３０％
ＰＥＴフロック６０％
ウェットレイドシートが形成された。このシートを、２片の吸取り紙の間に配置し、ローリングピンを使用して手でクーチし、ハンドシートドライヤ内で、約１９０℃で、乾燥させた。乾燥したシートの坪量は、約６７．０ｇ／ｍ２であった。このシートを、実施例２で説明されたカレンダ加工したアラミド紙の２つのシートの間に配置し、次のサイクルで、プラテンプレス内でともに圧縮した。
２６６℃−０．２１ＭＰａ−２分＞＞２６６℃−１５．９ＭＰａ−２分＞＞９３℃−１５．９ＭＰａ−２分
最終シートは、坪量が１３５ｇ／ｍ２であり、厚さが０．１６２ｍｍであり、密度が０．８３ｇ／ｃｍ３であり、光学顕微鏡を使用して観察すると、シートの（厚さの）中心でポリ（エチレンテレフタレート）の濃度が最大であり、外面に事実上ＰＥＴがなかった。
【００９５】
（実施例９）
ガラス繊維（１．２６ｇ）を、水性非乾燥ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッドスラリー（コンシステンシー０．４３％、およびショッパー−リーグラーのフリーネス３３０ｍｌ）１８．０６ｇ、最終スクリーンが４０メッシュではなく３０メッシュであった以外は実施例７のように準備された３０メッシュハンマーミリングされたＬＣＰパルプ２．５２ｇとともに、実験用ミキサー（英国パルプ評価装置）内に入れた。このＬＣＰ組成物は、米国特許公報（特許文献６０）の実施例４のものであり、水約２０００ｇと、１分間、撹拌した。この分散系を、約２１×２１ｃｍのハンドシートモールド内に注ぎ、付加的な水約５０００ｇと混合した。結果として生じるスラリーは、固体材料の（全固体の）次のパーセンテージを有した。
ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド１０％
ガラス繊維３０％；
ＬＣＰパルプ６０％
ウェットレイドシートが形成された。このシートを、２片の吸取り紙の間に配置し、ローリングピンを使用して手でクーチし、ハンドシートドライヤ内で、約１９０℃で、乾燥させた。２つの他のハンドシートを、同じ手順であるが、ガラス繊維３．５０ｇおよび上記フィブリッドスラリー１４６．５ｇを、それらの各々に使用して、準備した。３つのシート（ＬＣＰパルプを有するシートが真ん中）をすべて、次のサイクルで、プラテンプレス内でともに圧縮した。
３４９℃−０．２１ＭＰａ−２分＞＞３４９℃−１５．９ＭＰａ−２分＞＞１４９℃−１５．９ＭＰａ−２分
【００９６】
最終シートは、坪量が３２５ｇ／ｍ２であり、厚さが０．３８２ｍｍであり、密度が０．８５ｇ／ｃｍ３であり、光学顕微鏡による観察に基づいて、シートの（厚さの）中心でＬＣＰの濃度が最大であり、外面に事実上ＬＣＰがなかった。
【００９７】
（実施例１０）
ガラス繊維（１．２６ｇ）を、水性非乾燥ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッドスラリー（コンシステンシー０．４３％、およびショッパー−リーグラーのフリーネス３３０ｍｌ）１４６．５ｇ、粉末ＰＰＥ２．３１ｇ、および水約２０００ｇととともに、実験用ミキサー（英国パルプ評価装置）内に入れ、１分間、撹拌した。この分散系を、約２１×２１ｃｍのハンドシートモールド内に注ぎ、付加的な水約５０００ｇと混合した。結果として生じるスラリーは、固体材料の（全固体の）次のパーセンテージを有した。
ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド１０％
ガラス繊維３０％
ＰＰＥ樹脂６０％
ウェットレイドシートが形成された。このシートを、２片の吸取り紙の間に配置し、ローリングピンを使用して手でクーチし、ハンドシートドライヤ内で、約１９０℃で、乾燥させた。２つの他のハンドシートを、同じ手順であるが、ガラス繊維３．３６ｇおよび上記フィブリッドスラリー１９５．３ｇを、それらの各々に使用して、準備した。３つのシート（ＰＰＥ樹脂を有するシートが真ん中）をすべて、次のサイクルで、プラテンプレス内でともに圧縮した。
３２７℃−０．２１ＭＰａ−１分＞＞３２７℃−５．３ＭＰａ−２分＞＞１４９℃−１５．９ＭＰａ−２分
【００９８】
最終シートは、坪量が３１２ｇ／ｍ２であり、厚さが０．４２８ｍｍであり、密度が０．７３ｇ／ｃｍ３であり、光学顕微鏡による観察に基づいて、シートの（厚さの）中心でＰＰＥ樹脂の濃度が最大であり、両方の外面にほとんどＰＰＥ樹脂がなかった。
【００９９】
（実施例１１）
本願特許出願人から入手可能な、テトラフルオロエチレンとペルフルオロ（プロピルビニルエーテル）とのテフロン（登録商標）ポリマーのペレットを、プレートタイプＣ−２９７６−Ａを備えた３０．５ｃｍ直径スプラウト−ワルドロン（Ｓｐｒｏｕｔ−Ｗａｌｄｒｏｎ）モデル１２−２単一回転円板精製機上で、１パスで、約２５μｍのプレート間の間隙、約８０ｇ／分の供給速度で、ペレット１ｋｇあたり水約４ｋｇの量の水を連続的に加えて、精製した。これをストックの準備に使用した。ストックの２つのバッチを準備した。第１のバッチのスラリーは、固体材料の（全固体のパーセントとして）次のパーセンテージを有した。
ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド（ショッパー−リーグラーのフリーネス２４０ｍｌ）１０％
ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）フロック９０％
第２のバッチのスラリーは、固体材料の（全固体のパーセントとして）次のパーセンテージを有した。
ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド（ショッパー−リーグラーのフリーネス２４０ｍｌ）８％
ＰＦＡ９２％
傾斜ワイヤ製紙機械上で、第１のバッチのスラリーを一次ヘッドボックス内に供給し、第２のバッチからのスラリーをニ次ヘッドボックス内に供給して、２層形成を行った。一次ヘッドボックス内のヘッドボックスコンシステンシーは、約０．０１％であり、ニ次ヘッドボックス内のヘッドボックスコンシステンシーは、約０．１％であった。形成は、約２４ｍ／分の速度で行い、形成された２層紙の坪量は、約５５．３ｇ／ｍ２であり、第１の層（ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッドを有する）の坪量は、約２８．１ｇ／ｍ２であり、第２の層（ＰＦＡを有する）の坪量は、約２７．２ｇ／ｍ２であった。形成された紙を、２つの層で、ＰＦＡリッチ層が真ん中で対面した状態で、カレンダ加工した。カレンダ加工は、直径２０ｃｍの２つの金属ロール間で行った。ロール温度は約３００℃であり、線圧力は約１３００Ｎ／ｃｍであり、速度は約５ｍ／分であった。カレンダ加工した紙は、坪量が約９１．２ｇ．ｍ２であり、厚さが約０．１２８ｍｍであり、密度が約０．７２ｇ／ｃｍ３であり、光学顕微鏡で観察すると、シートの（厚さの）中心でＰＦＡの濃度が高く、外面でＰＦＡの濃度が低かった。当該産業において知られている標準技術を用いて、この紙に、上記の市販の多官能エポキシ樹脂を予め含有させた。プリプレグのエポキシ樹脂含有量は、約３７重量％であった。実施例２で説明された条件下で、真空プラテンプレス内で、プリプレグ材料の１層、２層、および１６層を含有する最終の銅被覆ラミネートを製造した。これらのラミネートは、ポリマー成分（しかし銅を含まない）の総重量に基づいて、ＰＦＡ約２８重量％、アラミド成分約３５重量％、およびエポキシ樹脂約３７重量％を有した。
【０１００】
（実施例１２）
ＬＣＰのペレットを、プレートタイプ１６８０８を備えた９１．４ｃｍ直径スプラウト−ワルドロンモデル３６−２単一回転円板精製機で、約１．５ｋｇ／分の供給速度で、ペレット１ｋｇあたり水約９８．８ｋｇの量の水を加えて、精製した。１回目のパス後、製造されたパルプを、約０．８重量％のコンシステンシーに希釈し、２回目、約０．２５ｍｍのプレート間の間隙で精製機にスラリーを二重再循環させて、精製した。精製されたＬＣＰパルプを、幅０．３６ｍｍのスロットを有するアールストロムＦ１マスター・スクリーン（Ａｈｌｓｔｒｏｍ  Ｆ１  Ｍａｓｔｅｒ  Ｓｃｒｅｅｎ）でスクリーニングした。このストックの２つのバッチを準備した。第１のバッチのスラリーは、固体材料の（全固体のパーセントとして）次のパーセンテージを有した。
ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド（ショッパー−リーグラーのフリーネス２４０ｍｌ）１５％
ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）フロック８５％
第２のバッチのスラリーは、固体材料の（全固体のパーセントとして）次のパーセンテージを有した。
ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッド（ショッパー−リーグラーのフリーネス２４０ｍｌ）１０％
ＬＣＰパルプ９０％．
傾斜ワイヤ製紙機械上で、第１のバッチのスラリーを一次ヘッドボックス内に供給し、第２のバッチからのスラリーをニ次ヘッドボックス内に供給して、２層形成を行った。一次ヘッドボックス内のヘッドボックスコンシステンシーは、約０．０１％であり、ニ次ヘッドボックス内のヘッドボックスコンシステンシーは、約０．１％であった。形成は、約３０ｍ／分の速度で行った。形成された２層紙の坪量は、約４６．１０ｇ／ｍ２であり、第１の層（ポリ（ｍ−フェニレンイソフタルアミド）フィブリッドを有する）の坪量は、約２９．４ｇ／ｍ２であり、第２の層（ＬＣＰを有する）の坪量は、約１６．７ｇ／ｍ２であった。この紙を、２つの層で、ＬＣＰリッチ層が真ん中で対面した状態で、カレンダ加工した。カレンダ加工は、直径各８６ｃｍの２つの金属ロール間で、２パスで行った。第１のパスの間、ロール温度は約３４０℃であり、線圧力は約７３００Ｎ／ｃｍであり、速度は約３０ｍ／分であった。第２のパスの間、ロール温度は６０℃であり、ニップ前にオーブン内で約２００℃の温度にシートを加熱し、線圧力は約７６００Ｎ／ｃｍであり、速度は約１５ｍ／分であった。カレンダ加工した紙は、坪量が約９４．６ｇ／ｍ２であり、厚さが約０．１０４ｍｍであり、密度が約０．９１ｇ／ｃｍ３であり、光学顕微鏡を使用して観察すると、シートの中心でＬＣＰの濃度が高く、外面でＬＣＰの濃度が低かった。
【０１０１】
この紙の両面を、パワー密度約４９０ダイン、および電極下での滞留時間約０．４２秒で、コロナ処理した。当該産業において知られている標準技術を用いて、コロナ処理した紙に、上記の市販の多官能エポキシ樹脂を予め含有させた。プリプレグのエポキシ樹脂含有量は、約４０重量％であった。実施例２で説明された条件下で、真空プラテンプレス内で、プリプレグ材料の１層、２層、および１６層を含有する最終の銅被覆ラミネートを製造した。これらのラミネートは、ラミネート中のポリマー材料（銅を含まない）の総重量に基づいて、ＬＣＰ約２０重量％、アラミド成分約４０重量％、およびエポキシ樹脂約４０重量％を有した。
【０１０２】
（実施例１３）
ＬＣＰのストランドカットペレットを、プレートを備えた３０．５ｃｍ直径スプラウト−ワルドロンタイプＣ−２９７６−Ａ単一回転円板精製機上で、１パスで、約２５μｍのプレート間の間隙、約６０ｇ／分の供給速度で、ペレット１ｋｇあたり水約４ｋｇの量の水を連続的に加えて、精製した。このＬＣＰパルプを、バンタム（Ｂａｎｔａｍ）（登録商標）マイクロパルベライザー（Ｍｉｃｒｏｐｕｌｖｅｒｉｚｅｒ）、モデルＣＦで、さらに精製し、６０メッシュスクリーンに通した。ＬＣＰパルプとＰＰＴＡとを混合することによって、スラリーを調製した。結果として生じるスラリーは、固体材料の（全固体のパーセントとして）次のパーセンテージを有した。
ＬＣＰパルプ９０％
ＰＰＴＡフロック１０％
【０１０３】
水平型通気（ｔｈｒｕ−ａｉｒ）乾燥機を備えたロトニア（Ｒｏｔｏｎｉｅｒ）（ロトフォーマー（Ｒｏｔｏｆｏｒｍｅｒ）とフォードリニア（Ｆｏｕｒｄｒｉｎｉｅｒ）との組合せ）製紙機械上で、スラリーから連続シート（１）を形成した。
ヘッドボックスコンシステンシーは、約０．０１％であり、形成速度は、約５ｍ／分であり、乾燥セクション内の空気の温度は、約３３８℃であった。シート（１）は、坪量が６８．１ｇ／ｍ２であり、厚さが０．４４３ｍｍであり、見かけ密度が０．１５５ｇ／ｍｌであった。
【０１０４】
ＰＰＴＡフロックのみを含有するスラリーから、同じ製紙機械上で、連続シート（２）を形成した。金属カレンダロール（直径約１５ｃｍ）を、乾燥セクションとワインドアップスタンドとの間に配置し、それにより、１工程のインライン形成およびカレンダ加工を行った。ヘッドボックスコンシステンシーは、約０．０１％であり、線速度は、約５ｍ／分であり、乾燥セクション内の空気の温度は、約１８０℃であり、カレンダの作業ロールの温度は、約３５０℃であり、ニップの線圧力は、約１０００Ｎ／ｃｍであった。
シート（２）は、坪量が９５．６ｇ／ｍ２であり、厚さが０．１０６ｍｍであり、見かけ密度が０．９０ｇ／ｍｌであった。
【０１０５】
２５×２１ｃｍ片を、シート（１）からカットし、離型剤（ケム−トレンド・インコーポレイテッド（Ｃｈｅｍ−Ｔｒｅｎｄ  Ｉｎｃ．）によって販売されるモノ−コート（Ｍｏｎｏ−Ｃｏａｔ）（登録商標）３２７Ｗ）で処理したアルミニウム箔で両面を被覆し、プラテンプレスＭＴＰ−２０（テトラヘドロン・アソシエイツ・インコーポレイテッド（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅｓ，Ｉｎｃ．）によって販売される）内に、厚さ各１ｍｍの、２つの真鍮カバープレート間に配置した。このシートを、次の条件下で、プレス内で圧縮した。
温度３５０℃、圧力４３０ｋＰａ、１分間、
４３０ｋＰａの一定の圧力で１５０℃に冷却
圧縮シート（１）は、厚さが０．０５６ｍｍであり、見かけ密度が１．２２ｇ／ｍｌであった。
【０１０６】
圧縮シート（１）の２５×２１ｃｍ片を、シート（２）の２つの２５×２１ｃｍ片の間に配置した。この３層構造を、上記のように、離型剤で処理したアルミニウム箔で両面を被覆し、プラテンプレス内に、２つの真鍮カバープレート間に配置した。３層の積層は、次の条件下で行った。
温度３５０℃、圧力１７０ｋＰａ、１分間、
１７０ｋＰａの一定の圧力で１５０℃に冷却
最終シートは、坪量が２５９ｇ／ｍ２であり、厚さが０．２５３ｍｍであり、見かけ密度が１．０２ｇ／ｍｌであり、光学顕微鏡で観察すると、シートの（厚さの）中心でＬＣＰの濃度が最大であり、両方の外面にほとんどＬＣＰがなかった。
【図面の簡単な説明】
【０１０７】
【図１】熱および圧力を加える前の、２つの、外側の、短い高引張弾性率繊維（ＨＴＭＦ）の不織層と、熱可塑性樹脂（ＴＰ）フィルムの内層とから作製された、典型的な３層構造を示す。
【図２】熱および圧力を加えることにより、存在するＴＰが、存在するＨＴＭＦの一部の「間に」部分的に流動した後の、図１の３層構造を示す。
【図３】熱および圧力を加える前の、２つの外側のＨＴＭＦ不織層と、ＴＰ粉末を含有する内層とから作製された３層構造を示す。
【図４】熱および圧力を加えることにより、存在するＴＰが、存在するＨＴＭＦの一部の「間に」部分的に流動した後の、図３の３層構造を示す。
【図１】
2005501764.tif 000003
【図２】
2005501764.tif 000004
【図３】
2005501764.tif 000005
【図４】
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【国際公開パンフレット】
2005501764.tif 000007
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2005501764.tif 000049
【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
2005501764.tif 000050
【国際調査報告】
2005501764.tif 000051
2005501764.tif 000052
2005501764.tif 000053