(57)【要約】本発明は、互いに反応し得る少なくとも２種の反応性ガスをミキサ内で混合する方法に関し、ミキサ内でのガスの滞留時間が、混合するガスの化学反応時間よりも長くなく、および滞留時間の分布の標準偏差（ｅ）が、滞留時間の分布の平均滞留時間（ｔｍ）の２０％以下であることを表している。前記ミキサは、第１の末広錐台部分（２）および第２の直線円筒状の部分（３）からなる。第１の部分の先端に位置するオリフィス（４）は、少なくとも１種のガスの軸方向の注入を可能にする。オリフィス（５）は、主流中への前記または他の複数ガスの噴射の形態での注入のために、第１の部分の壁内に穿孔されている。
2005503254.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
互いに反応し得る少なくとも２種のガスをミキサ内で混合する方法であって、
ミキサ内のガスの平均滞留時間が、混合するガスの化学反応時間よりも短いかまたは同じであり、および
滞留時間の分布の標準偏差（ｅ）が、滞留時間分布の平均滞留時間（ｔｍ）の２０％以下を表す
ことを特徴とする方法。
【請求項２】
滞留時間の分布の標準偏差（ｅ）が、滞留時間の分布の平均滞留時間（ｔｍ）の１０％以下を表すことを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
最大滞留時間が、混合するガスの化学反応時間よりも短いかまたは同じであることを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
次の形状：
末広円錐台形の第１の部分、
前記第１の部分から延長して位置し、装置の軸と呼ばれる同じ対称軸を有する第２の円筒状の部分、
前記第１の部分の先端に位置し、主流と呼ばれる軸方向の流れを形成するように、少なくとも１種のガスの軸方向の注入を可能にするオリフィス、
前記第１の部分の壁内に穿孔され、主流に他のガスまたは複数ガスを噴射の形態で注入することを可能にする少なくとも２つのオリフィスであって、ミキサ内へのガスの注入方向においてミキサの中心に向かって、前記装置の軸に対する角度β２０°〜７０°で配向しているオリフィス
を有するミキサを使用することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の混合方法。
【請求項５】
末広円錐台形の第１の部分、
前記第１の部分から延長して位置し、装置の軸と呼ばれる同じ対称軸を有する第２の円筒状の部分、
前記第１の部分の先端に位置し、主流と呼ばれる軸方向の流れを形成するように少なくとも１種のガスの軸方向の注入を可能にするオリフィス、
前記第１の部分の壁内に穿孔され、主流に他のガスまたは複数ガスを噴射の形態で注入することを可能にするオリフィスであって、ミキサ内へのガスの注入方向においてミキサの中心に向かって、装置の軸に対する角度β２０°〜７０°で配向しており、かつ少なくとも二つのリングの形態で分布しており、前記リングは前記第１の円錐台形状の部分の断面に対応しているオリフィス
を備える、互いに反応し得る少なくとも２種のガスを混合するための装置。
【請求項６】
前記第１の部分を形成する円錐体の頂点における半角γが、１０°以下、好ましくは２°〜８°、さらに好ましくは４°〜６°であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の装置。
【請求項７】
前記第２の右手側の円筒状の部分の長さが、１〜１００Ｄであり、Ｄは前記第２の部分を形成している円筒の直径であることを特徴とする請求項５または６のいずれかに記載の装置。
【請求項８】
前記第１の部分の壁内に穿孔されたすべての前記オリフィスが、同じ断面形状と同じ直径を有することを特徴とする請求項５〜７のいずれか一項に記載の装置。
【請求項９】
前記第１の部分の壁内に穿孔された前記オリフィスを、これらオリフィスから入るガスまたは複数ガスに渦運動を伴う放射効果が生じるように構成することを特徴とする請求項５〜８のいずれか一項に記載の装置。
【請求項１０】
請求項５〜９のいずれか一項に記載の装置内で、互いに反応し得る少なくとも２種類のガスを混合する方法。
【請求項１１】
比Ｖ２２／Ｖ１２が１〜２、好ましくは１〜１．５であり、Ｖ１は前記第１の部分の先端に位置する前記オリフィスから注入するガスまたは複数ガスの速度であり、Ｖ２はミキサの前記第１の部分の壁内に穿孔された前記オリフィスから注入するガスまたは複数ガスの速度であることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
メタンと含酸素ガスを混合するために実施され、メタンを前記第１の部分の先端に位置する前記オリフィス内に注入し、含酸素ガスを前記第１の部分の壁内に穿孔された前記オリフィス内に注入することを特徴とする請求項１０または１１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【発明の開示】
【０００１】
本発明は、潜在的に引火性の反応性ガスを混合するための方法に関する。
【０００２】
いくつかの反応性ガスが関与する種々の化学プロセスのために、これら反応性ガスが意図されている化学プロセス中に反応性ガスを導入する前に、これら反応性ガスを事前に混合することが推奨され得る。しかしながら、反応性ガスの事前混合を行うに際して、ガスの反応性に関連する危険が明らかになり得る。少なくとも２種の反応性ガスを混合することから生じる引火性の危険を確定する方法、および引火性という問題の性質における変化を考慮に入れることにより、ガスを注入するためのプログラムを決定する方法があるが、最終混合物が良質であること、すなわち均質であることもまた、必要である。
【０００３】
よって本発明は、潜在的に引火性のある反応性ガスを混合するための方法であって、その混合物が意図されている方法のための混合物の優れた均質性を得ると同時に、ミキサ中での反応の進展を防止することを可能とする方法に関する。
【０００４】
いくつかのタイプのミキサが確認できる。混合操作は、ほとんど、静的ミキサを用いて行われる。これらの静的ミキサは、混合されるべきガスが、当該装置に接触して流れるとき、圧力低下を引き起こす装置を有する。これらのミキサは、非常に効率的であるが、非常にかさ高い。これらは、あい路打開が必要となるので、すでに現存する装置に容易に適合できない。さらに、これらミキサは、目詰まりまたは粒子トラップの危険があり得る。触媒粒子の存在は、特に硝酸の製造において、すでに事故および爆発の原因となっている。混合の機構は、ミキサの内部ではいくぶん点検不能であるので、一般的にこの型の装置は、ミキサ内の滞留時間の分布を確認することが困難なため、製造しようとする混合物が非常に反応性であるときは使用されない。
【０００５】
出願FR-A-2 665 088に記述されているもののような、十字流型ジェットを有するミキサが使用されている。これは、渦運動を伴う放射状ガスインゼクタを含み、例えば、流動接触分解装置（すなわちＦＣＣ）、接触酸化または加熱炉（冶金、ガラスもしくはセメント）における過酸素添加操作のために用いられ得る。これらミキサは、短距離で均質混合物を得るために非常に効率的である。しかしながら、これらは、混合できるガスの量が制限され、またガス流に対する柔軟性も制限される。この型のミキサは、均質マクロ的混合物を得ることを可能にするが、いくつかの場合では、ジェット柱の後（準伴流（quasi-wake））またはインゼクタの後（痕跡）で流体再循環領域が観察でき、これは自然発火を引き起こし得る局所的な滞留時間を増加し得る。
【０００６】
また、主流と同軸の多くの小さな噴流を作りだす原理に基づいた、同軸ジェットを有するミキサがある。これらは、発火の危険を制限するために高可燃性のガスを大気中または酸化剤中に噴射する（またはその逆）レーキ型の多くのインゼクタからなる。この型のインゼクタは、エチレンオキシド（酸素注入）または無水マレイン酸（ブタン注入）を合成するための方法において見受けられる。これらのミキサは、いくぶん柔軟性に欠けまた、かさ高い（短いチューブの長い束の存在）。同軸ジェット故に、混合は大部分が拡散的であり、よって、この混合は、反応性ガス間に、混合が主に拡散（遅い混合）により起こる広い接触領域を作り出すので、性能を低下させる。
【０００７】
本発明の目的は、２種の潜在的に引火性の反応性ガスを混合する方法であって、２種のガスの化学反応時間よりも短い時間で均質な混合物を得ることが可能な方法を提供することである。
【０００８】
他の目的は、この方法を実施できるミキサを提供することである。
【０００９】
本発明の特徴および利点は、以下の記述を読むことで明らかになるであろう。本発明の態様は、本発明による装置の概略図である図１および、図１の装置を用いて得られた滞留時間の分布の例である図２により示された限定されない例により与えられている。
【００１０】
まず第１に、本発明は、互いに反応し得る少なくとも２種のガスをミキサ内で混合する方法であって、
ミキサ内のガスの平均滞留時間（ｔｍ）が、混合されるガスの化学反応時間よりも短いか、または同じであり、
滞留時間の分布の標準偏差（ｅ）が、滞留時間の分布の平均滞留時間（ｔｍ）の２０％以下、好ましくは１０％以下を表す混合方法に関する。
【００１１】
これらの条件に従うと、２種の潜在的に引火性のガスの均質な混合物が、いかなる危険も伴わずに得られることが確実になる。ガスの化学反応時間は、混合物の温度および圧力におけるこれらガスの自己発火による発火の遅延と定義される。本発明の方法の具体的な態様によれば、最大滞留時間は、混合するガスの化学反応時間よりも短いか同じである。この最大滞留時間は、次式：Ｔ＝３Ｘｅ＋ｔｍ  により定義される。ｅは滞留時間のガウス分布の幅を表し、ｔｍはこの分布の平均滞留時間を意味する。この最大滞留時間は、本質的に全体の流れ（流れの９９．８％）について滞留時間を代表する。
【００１２】
この種の滞留時間の分布は、ミキサの形状、混合されるガスの速度、および（または）流量の選択により制御することができる。すなわち、前記方法を実施するために、本発明は次の形状：
末広円錐台形の第１の部分、
前記第１の部分から延長して位置し、ミキサの軸と呼ばれる、同じ対称軸を有する第２の円筒状の部分、
前記第１の部分の先端に位置し、主流と呼ばれるミキサ内の軸方向の流れを形成するように、少なくとも１種のガスの軸方向の注入を可能にするオリフィス、
前記第１の部分の壁内に穿孔され、主流中に他のガスまたは複数ガスの噴射の形態での注入を可能にするオリフィスであって、ミキサ内へのガスの注入方向においてミキサの中心に向かって、装置の軸に対する角度β２０°〜７０°で配向されているオリフィス
を有するミキサを用いることを提案する。
【００１３】
ミキサの前記第１の部分は、ガスの滞留時間の分布を制御することを可能にする一方、前記第２の部分は、例えば均質度または粒子の分散のような下流プロセスにより課される特性まで、ガスの混合を完了することを可能にする。より具体的には、本発明は、２つの部分からなり、一方が他方から延長して位置し、一方を他方に結合させた上記タイプの装置に関する。第１の部分は、末広円錐台形である。ガスは、直径の小さい方の断面を有する円錐体の側から、ミキサの第２の部分に向かって円錐体の反対側に進むように、導入される。ミキサの第１の部分を形成している円錐の頂点における半角γは、一般的には１０°以下、好ましくは２°〜８°、さらに好ましくは４°〜６°である。第２の部分は第１の末広部分から延長して位置し、従って、円錐体の第２の部分の側は、より大きい直径の断面を有する。この第２の部分は、第１の円錐台部分と同じ対称軸を中心とする円筒形状を有する。第２の部分は、第１の部分に結合しており、円筒の直径は、円錐体の最も広い端のそれと同じである。第２の円筒状の部分の長さは、好ましくは１Ｄ〜１００Ｄ、好ましくは１０Ｄ〜７０Ｄ、さらに好ましくは２０Ｄ〜５０Ｄであり、ここでＤはこの第２の部分により形成される円筒の直径である。この長さは、一般的に、混合物に要求される均質度の関数であり、これは、また、滞留時間の分布に関連する条件に従わなければならない。混合されるガスが、混合装置の第１の部分にすべて位置するオリフィスを介して注入される。二つのタイプのオリフィスに分類することができる。まず第１に、この装置は、ミキサの第１の部分の直径の小さい方の断面を有する先端に位置するオリフィスを備える。このオリフィスは、ミキサの軸に対して平行な流れを形成するように、少なくとも１種のガスの軸方向の注入を可能にする形状を有する。その場合、装置は、ミキサの第１の部分の壁内に穿孔されたオリフィスを備える。好ましくは、これらオリフィスは、第１の部分の円錐体の壁に均一に分布している。一般的には、これらオリフィスのすべては、同じ形状を有し、しばしば円形である。好ましくは、これらはすべて同じ直径を有する。好ましい変形例によれば、これらオリフィスは、少なくとも二つのリングの形態で分布しており、このリングは円錐体の断面に対応している。同じリング上に、オリフィスが、通常、互いに同じ間隔で均一に配置され、この間隔は、好ましくはこれらオリフィスの直径の少なくとも２倍である。好ましくは、ミキサの第１の部分にオリフィスリングの最大限可能な数の列を有するミキサを使用する。二つの隣接したリングについて、一方のリングの孔は他方のリングに対して片寄っていることが好ましい。ミキサの第１の部分の壁内に穿孔されたこれらオリフィスのそれぞれについて、このオリフィスの中心軸は、ガスが２０°〜７０°、好ましくは２０°〜６０°の角度βでミキサ内に注入される方向において、ミキサの中心に向けて配向される。好ましくは、すべてのこれらオリフィスは、同じ方位角を有する。これらオリフィスは、このオリフィスから入るガスまたは複数ガスに、回旋運動を伴う放射効果を与えるように構成されている。好ましくは、この効果は、主流については適応しない。オ��フィスの直径は、一般にはミキサ内に注入されるガスの速度の比により定める。よって、これらオリフィスの直径は、円錐台部を流れるガス混合物よりも大きい速度になるように、注入するガスの速度を決定することができる。
【００１４】
さらに具体的には、本発明は、装置の第１の部分の壁内に穿孔されたすべてのオリフィスが、同じ断面形状と同じ直径を有する混合装置に関する。
【００１５】
上で述べたミキサは、比Ｖ２２／Ｖ１２が１〜２、好ましくは１〜１．５であるガス混合物に特に適しており、ここで
Ｖ１は、第１の部分の先端に位置するオリフィスから注入されるガスまたは複数ガスの速度であり、
Ｖ２は、ミキサの第１の部分の壁内に穿孔されたオリフィスから注入されるガスまたは複数ガスの速度である。
【００１６】
メタンおよび含酸素ガスのガス混合物は、特にこのミキサにより取り扱い得る。メタンは第１の部分の先端に位置するオリフィス内に注入され、含酸素ガスは第１の部分の壁内に穿孔されたオリフィス内に注入される。
【００１７】
図１は、本発明による混合装置の断面図を示す。このミキサ（１）は、末広円錐台形の第１の部分（頂点における半角＝６°、長さ＝３５ｍｍ）（２）、および第１の部分から延びて位置する第２の右手側の円筒状の部分（直径＝３４ｍｍ、長さ１１９０ｍｍ）（３）を有する。第１の部分の先端に位置するオリフィス（４）は、少なくとも１種のガスを軸方向に注入することを可能にする。オリフィス（直径＝２．５ｍｍ）（５）は第１の部分の壁内に穿孔され、主流中にもう一つのガスまたは他の複数ガスを噴射の形態で注入することができる。オリフィスは、それぞれ１６個のオリフィスを有する４つのリングの形態で分布しており、それぞれのリングの軸は、ミキサの軸に平行である。これらのオリフィスは、ガスがミキサの軸に対して５０°の角度でミキサ内に注入される方向において、ミキサの中心に向かって配向されている。
【００１８】
例
図１により規定されたミキサを、ＣＨ４と酸素／二酸化炭素事前混合物の混合に用いる。ＣＨ４を４６ｍ／ｓの速度で導入し、酸素／二酸化炭素事前混合物を５４ｍ／ｓの速度で導入する。化学反応時間は４００ｍｓである。
【００１９】
図２は、流れ中の粒子を観察することにより、この混合中に得られる滞留時間の分布を示す。次の結果が得られる。
【００２０】
変動係数（ＣＶ）の均質度５％に到達するためのミキサ内の平均滞留時間は、わずか２７ｍｓであり、よって４００ｍｓ（ミキサのそれぞれの断面上でのＣＨ４濃度の分布の統計的計算により得られた結果）である混合するガスの化学反応時間よりも短く、
滞留時間の分布の標準偏差（ｅ）が、３．５ｍｓであり、これは滞留時間の分布の平均滞留時間（ｔｍ）の２０％よりも小さく、
最大滞留時間Ｔ＝３Ｘｅ＋ｔｍは、３７．５ｍｓであり、よって前記化学時間４００ｍｓの１０分の１よりも短い。
【００２１】
５％に達した均質性が所望する方法の使用に合致していることを確実にすることにより、均質な混合物がミキサの出力口で得られることが実証されている。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明による混合装置の断面図
【図２】滞留時間分布
【図１】
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【図２】
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【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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