(57)【要約】【解決手段】放射性廃棄物含有媒体はフロー技術的に互いから切り離された２以上のシステム（１、２、３）内で循環され、循環放射性廃棄物は、原子炉又は加速器駆動臨界未満システムとして前記システムの照射セクションの全体を物理的に一体化した原子炉を運転することによって、各システムにおいて種々のエネルギースペクトルの中性子放射にさらされる。各システム（１、２、３）は、熱交換器（９、１０）、及び所定の場合には、循環ポンプ（１０、２１）及び膨張タンク（５、１６、２７）を有する。開示する装置は、パーティション（３７、３８）よって互いから切り離され、好ましくは、共通のシェル構造（３９）によって囲まれた原子炉空間内において同軸に配置された２以上の原子炉領域（１、２、３）を有する。粒子加速器によって発生された粒子ビーム４５は、好ましくは最内原子炉領域（３）に向けられている。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性廃棄物を、好ましくは溶融塩から成る、循環媒体に導入し、
熱交換器を備えたシステムにおいて放射性廃棄物含有媒体を循環し、
前記システムの少なくとも１つのセクションにおいて前記媒体を中性子放射にさらし、それにより放射性廃棄物の長寿命放射性同位体を短い半減期の放射性同位体又は安定同位体に変換し、
生ずる変換生成物の少なくとも一部分を分離することによって、
長寿命放射性同位体、特にプルトニウム同位体及び／又は副次群アクチニド同位体及び／又は核分裂生成物、を含有する放射性廃棄物を核施設において変換する方法であって、
フロー技術的（flowtechnically）に互いから切り離されている２以上のシステムにおいて連続サイクルで放射性廃棄物を循環すること、及び
原子炉又は加速器駆動未臨界システムとして前記システムの放射セクションの全体を物理的に一体化した原子炉の運転によって、循環放射性廃棄物を各システムにおいて異なった種々のエネルギースペクトルの中性子放射にさらすこと、
を特徴とする放射性廃棄物の変換方法。
【請求項２】
粒子加速器から発生する陽子ビーム又は電子ビームに照射されたターゲットによって中性子放射の一部分を発生することを特徴とする請求項１記載の変換方法。
【請求項３】
鉛、ビスマス又は放射性廃棄物含有循環媒体自体のうち少なくとも１つを有するターゲットを使用することを特徴とする請求項２記載の変換方法。
【請求項４】
互いを取り囲むよう配された各システム内において放射性廃棄物含有媒体を循環することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の変換方法。
【請求項５】
個々のシステムにおいて行われる次の循環と放射の間に緩和期間を設けることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の変換方法。
【請求項６】
減速材の使用によって、少なくとも１つの放射セクション内において熱中性子スペクトルを発生することを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の変換方法。
【請求項７】
少なくとも１つのフッ化物塩及び／又は塩化物塩の溶融塩を循環媒体として使用することを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の変換方法。
【請求項８】
ＮａＦ、ＺｒＦ４、ＢｅＦ２又はＬｉＦの中の少なくとも１つの溶融塩を循環媒体として使用することを特徴とする請求項７記載の変換方法。
【請求項９】
ある循環システムから次の循環システムへ循環媒体を移動する前に、変換生成物の少なくとも一部分の分離を行うことを特徴とする請求項１〜８のいずれか一項に記載の変換方法。
【請求項１０】
フロー技術的に互いから切り離されたシステムの中で放射性廃棄物含有媒体を最初に装入したシステム内において最も軟らかい中性子放射を使用し、最後に装入したシステム内において最も硬い中性子放射を使用することを特徴とする請求項１〜９のいずれか一項に記載の変換方法。
【請求項１１】
熱交換器を備える循環システムを有し、放射性廃棄物含有循環媒体、好ましくは溶融塩、を受け入れることができる装置であり、長寿命放射性同位体、特にプルトニウム同位体及び／又は副次群アクチニド同位体及び／又は核分裂生成物を含有する放射性廃棄物を変換する装置であって、
フロー技術的に互いから切り離されている、好ましくは中性子物理的に一体化した全体を形成する、２以上の原子炉領域（１、２、３）を有する原子炉又は加速器駆動の、好ましくはターゲット含有の、未臨界システムを有すること、及び、
各原子炉領域（１、２、３）によって、他の循環システムから独立した循環システムに接続され、
熱交換器（９、２０）、さらに所定の場合に、循環ポンプ（１０、２１）及び膨張タンク（５、１６、２７）を有すること
を特徴とする変換装置。
【請求項１２】
原子炉領域（１、２、３）は、共通のシェル構造（３９）によって取り囲まれた原子炉空間内に配置され、パーティション（３７、３８）によって互いから切り離されていることを特徴とする請求項１１記載の変換装置。
【請求項１３】
原子炉領域（１、２、３）は、好ましくは同軸配置で、互いを取り囲んでいることを特徴とする請求項１２記載の変換装置。
【請求項１４】
複数の膨張タンク（５、１６、２７）は、複数の上行管（４、１５、２６）によって、それぞれ対応する各原子炉領域（１、２、３）に接続されることを特徴とする請求項１１〜１３のいずれか一項に記載の変換装置。
【請求項１５】
複数の膨張タンク（５、１６、２７）は、原子炉の上に取り付けられ、それぞれ対応する各原子炉領域（１、２，３）に直接接続されることを特徴とする請求項１１〜１３のいずれか一項に記載の変換装置。
【請求項１６】
複数の膨張タンク（５、１６、２７）は、ガス状核分裂生成物を取り除く排気管（７、１８、２９）をそれぞれ有することを特徴とする請求項１１〜１５のいずれか一項に記載の変換装置。
【請求項１７】
ターゲットは鉛及び／又はビスマス及び／又は放射性廃棄物含有循環媒体自体によって形成されることを特徴とする請求項１１〜１６のいずれか一項に記載の変換装置。
【請求項１８】
少なくとも１つの原子炉領域（１、２、３）は減速材を含有することを特徴とする請求項１１〜１７のいずれか一項に記載の変換装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、長寿命（「長半減期」、以下本発明において同様）放射性同位体及び／又は副次群アクチニド同位体(minor actinide isotopes)及び／又は核分裂生成物を含有する放射性廃棄物を変換する方法及び装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所から生ずる放射性廃棄物及び使用済み核燃料中に蓄積する長半減期の放射性同位体は、貯蔵の危険性（tankential danger）を示す。この危険性を排除するため又は減らすために、種々の方法及び手段が講じられている。現在、いわゆる地質的貯蔵が最も広範囲に普及した方法である。本質的に、それは、規定限度以下のレベルしか放射性同位体又は放射線を環境に漏出させない厳重に保護及び防護された地下空洞に放射性廃棄物を置くことを意味している。この方法には、重大な不利益がいくつかある。まず言及すべきことは、放射性廃棄物は非常に長い貯蔵期間（数百万年オーダー）の後でなければ、無害にならないという事実である。このことは、様々な種類の多くの問題にもかかわらず、単に心理学的理由によって「最終的な」性質を問題にしている。この解決手段のさらなる欠点は、放射性廃棄物中に存在する重同位体−まず第一にプルトニウム同位体−のエネルギー要素が未利用のままであることである。
【０００３】
ある場合において、後者の不利益を排除するために、使用済み核燃料は再処理され、エネルギー的に有用なウラン及びプルトニウム同位体が、ウラン−プルトニウム混合酸化物（ＭＯＸ）燃料として、原子力発電所で再利用される。この解決手段はエネルギー残存量を改善するが、プルトニウムより重く、半減期が長い、いわゆる副次群アクチニドの安全な貯蔵、さらに半減期がより長い核分裂生成物の安全な貯蔵が果たされなければならない問題が残ったままである。
【０００４】
より一層有望な結果が、長寿命アクチニド（プルトニウム同位体及び副次群アクチニド同位体）を、さらに長寿命核分裂生成物を核変換によって短寿命又は安定同位体に変換する公知の方法から期待された。この方法を使用すれば、廃棄物の放射線量及び廃棄物が許容範囲の放射線レベルまで崩壊するのに必要な期間を著しく減少させることができる。このようにして、地質的貯蔵の状況をかなり改善することができる。
【０００５】
変換に必要な高中性子束は、普通の高速熱中性子炉、さらに核変換用に特別に設計された高速熱中性子炉、及び加速器駆動未臨界システム（後者２つは非自己継続連鎖反応を実現する）などの種々の原子力発電所において得られることができる。未臨界（subcritical）システムには、減速材を備え付けることができ（この場合、一般に熱中性子スペクトルが発生する）、又は減速材無しに建造することもできる（この場合、一般に高速中性子スペクトルが発生する）。
【０００６】
近年の研究によって、変換が理論上の見解だけではなく、実際に実現可能であることも証明された。使用済み核燃料の再処理及び変換される元素の分離は、変換過程の必須部分である。したがって、この方法はＰ＆Ｔ(Partitioning and Transmutation)技術とも呼ばれる（非特許文献１参照）。
【０００７】
主として変換用に建造された原子力発電所の中では、いわゆる溶融塩型原子炉及び未臨界システムがもっとも有望のようである。これらの施設においては、核燃料及び変換される物質は溶融塩中で循環させられる。
【０００８】
特許文献１は、最初に変換を行い、次に電気エネルギーを生産する加速器駆動未臨界システムについて説明している。このシステムを使用すれば、加速器の陽子ビームによってターゲット内で作り出された、いわゆる破砕中性子（spallation neutrons）は、プルトニウム及び副次群アクチニド及び／又は核分裂生成物を含有する溶融塩が循環する固体黒鉛減速材を備えた未臨界システム内で増殖される。溶融塩はフッ化物塩及び／又は塩化物塩からなる。この未臨界システムは、シェル構造で囲まれたコンテナ内に配置される。陽子ビームと相互作用するターゲットは、鉛又はビスマスの少なくとも１つを有する物質から作られるか、又は変換される物質を含有する溶融塩自体から作られる。
【０００９】
【特許文献１】
米国特許第６２３３２９８号明細書
【非特許文献１】
"Actinide and Fission Product Partitioning and Transformation" conference-Proceedings of the Fifth International Information Exchange Meeting, Mol, Belgium, 25-27 November 1998
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
溶融塩を使用する変換施設は、より簡単に放射性同位体分離装置を備え付けられる点において、固体燃料を使用する普通の非均質システムより実質的利点を有している。しかしながら、変換される同位体を含有する溶融塩は単一の共通スペース内で循環させられ、変換過程中に中性子スペクトル（spectrum）と中性子束（flux）の空間分布を活用する可能性はないので、公知の溶融塩システムには、変換効率がかなり低いという欠点がある。さらに、原子炉からの使用済み核燃料の除去から変換過程の開始までの期間の長さを変えられるだけであり、変換過程の条件をその進行の過程で調節することができないという欠点もある。
【００１１】
本発明の目的は、上記不利益を除去することである。したがって、本発明は、長寿命の放射性同位体、特にプルトニウム同位体及び／又は副次群アクチニド同位体及び／又は核分裂生成物、を含有する放射性廃棄物を変換する方法及び装置の創出を目的とする。本発明の方法及び装置は、変換過程の種々のパラメータを変更し、変換過程中の中性子スペクトル及び中性子束の空間的変動を活用することを可能にすることによって、変換効率を実質的に高める機会を確保する。その結果、本発明は、必要とする放射性廃棄物貯蔵の環境的負荷を以前より著しく減らし、かつ短期間にする。したがって、長期貯蔵所を短期間用に設計することができ、かつより安全に管理することができる。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、それ自体の概念は公知である溶融塩原子炉又は未臨界システムが、フロー技術的（flowtechnically）には切り離されるが全体としては原子炉物理学の観点で単一体を形成し、種々の中性子スペクトル（spectra）及び中性子束（flux）が得られ、フロー技術的に独立した循環システムが各々に接続されるいくつかの領域に分離されるならば、多段階の所与の場合（cases）に、個々の変換要件に対応するパラメータ（parameters）で種々の放射性同位体を変換することができ、それに伴い、中性子束及び中性子スペクトルの不均一な空間分布に基づき、変動する変換条件を進行させることによって、変換効率を高めることができるという知見に基づいている。前記解決手段の範囲内において、望むのであれば、公知の手段（減速材、反射材など）を使用して、中性子スペクトル及び中性子束をさらに調整することができる。
【００１３】
上記認識に基づいて、上記問題は、長寿命放射性同位体、特にプルトニウム同位体及び／又は副次群アクチニド及び／又は核分裂生成物、を含有する放射性廃棄物を核施設において変換する方法によって解決され、その方法においては、放射性廃棄物は、好ましくは溶融塩から作られた、循環媒体に導入される；放射性廃棄物含有媒体は熱交換器を備えたシステムにおいて循環され、前記媒体は、前記システムの少なくとも１つのセクションにおいて中性子放射にさらされる；それによって、放射性廃棄物の長寿命放射性同位体は、短い半減期の放射性同位体又は安定な同位体に変換される；その後、得られた変換生成物の少なくとも一部分が分離される。本発明によれば、放射性廃棄物は、フロー技術的に互いから切り離された２以上のシステム内において連続サイクルで循環される；循環される放射性廃棄物は、原子炉又は加速器駆動未臨界システムとして前記複数のシステムの放射セクション全体を物理的に一体化した原子炉を運転することによって、各システムにおいて異なるエネルギースペクトルの中性子放射にさらされる。
【００１４】
中性子放射の一部は、好ましくは、粒子加速器から発生する陽子又は電子ビームによって照射されたターゲットによって発生される。好ましくは、鉛、ビスマス、及び放射性廃棄物含有循環媒体自体のうち少なくとも１つを有するターゲットがそれぞれ使用される。
【００１５】
放射性廃棄物含有媒体は、好ましくは、互いを取り囲むよう配された各システム内で循環される。
【００１６】
所定の場合において、緩和期間は、個々のシステムにおいて行われる次の循環と照射の間に設けられる。
【００１７】
ある場合において、熱中性子スペクトルは、好ましくは、少なくとも１つの照射セクション内で減速材によって発生される。
【００１８】
好ましくは、少なくとも１つのフッ化物塩及び／又は塩化物塩の溶融物が循環媒体として使用される。ＮａＦ、ＺｒＦ４、ＢｅＦ２及びＬｉＦの中の少なくとも１つの溶融塩を循環媒体として使用することが特に有効である。
【００１９】
変換生成物の少なくとも一部分の分離は、好ましくは、循環媒体をある循環システムから次の循環システムへ引き渡す前に行われる。
【００２０】
フロー技術的に互いに切り離されたシステムの中で、放射性廃棄物含有媒体を最初に装入したシステム内において最も軟らかい中性子放射を使用し、最後に装入したシステム内において最も硬い中性子放射を使用することもまた有効である。
【００２１】
上記課題は、長寿命同位体、特にプルトニウム同位体及び／又は副次群アクチニド同位体及び／又は核分裂生成物、を含有する放射性廃棄物を変換する装置であって、熱交換器を備えた循環システムを有し、また放射性廃棄物含有循環媒体、好ましくは溶融塩、を受け入れることができる前記装置によってさらに解決される。本発明によれば、その装置は、フロー技術的には互いから切り離されているが、好ましくは中性子物理的に一体化した全体を形成する２以上の原子炉領域（regions）を有する原子炉、又は加速器駆動の、好ましくはターゲット含有の未臨界システムを具備する；各原子炉領域は、他の循環システムから独立した循環システムにそれぞれ接続され、熱交換器を、所定の場合には、循環ポンプ及び膨張タンクをそれぞれ有する。
【００２２】
好ましくは、複数の原子炉領域は、共通のシェル構造によって取り囲まれた原子炉空間内に配置され、パーティションによって互いから切り離されている。
【００２３】
好ましい形態において、複数の原子炉領域は、好ましくは同軸配置で、互いを取り囲んでいる。
【００２４】
ある場合において、複数の膨張タンクは、好ましくは、それぞれ対応する各原子炉領域に上行管によって接続される。
【００２５】
他の場合において、複数の膨張タンクは、好ましくは、原子炉上に取り付けられ、それぞれ対応する各原子炉領域に直接接続される。
【００２６】
好ましい形態において、複数の膨張タンクは、ガス状の核分裂生成物を取り除く排気管を有する。
【００２７】
ある場合において、ターゲットは、好ましくは、鉛及び／又はビスマス及び／又は放射性廃棄物含有循環媒体自体によって形成される。
【００２８】
ある場合において、少なくとも１つの原子炉領域は、好ましくは減速材を含有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
以下に、本発明の実施の形態を添付図面を参照して説明する。
【００３０】
使用済み核燃料に存在する長寿命放射性同位体は、２つの基礎グループに属する。第１のグループは、いわゆる主要成分アクチニド群（dominant actinides）（Ｐｕ−２３８、Ｐｕ−２３９、Ｐｕ−２４０、Ｐｕ−２４１、Ｐｕ−２４２）及びいわゆる副次群アクチニド（minor actinides）（Ｎｐ−２３７、Ａｍ−２４１、Ａｍ−２４２、Ａｍ−２４２ｍ、Ａｍ−２４３、Ｃｍ−２４３、Ｃｍ−２４４、Ｃｍ−２４５、Ｃｍ−２４６など）を含むアクチニドのグループである。第２のグループは、とりわけＴｃ−９９及びＩ−１２９を含む長寿命核分裂生成物のグループである。
【００３１】
一般に、熱中性子の捕獲によって、核分裂生成物を十分な効率で変換又は除去することができる。これを実行するためには、熱中性子スペクトル及び高中性子束を有する変換装置が必要とされる。しかしながら、アクチニド（actinides）の場合、アクチニドが、質量数がより大きくかつ主として長半減期の同位体（isotopes）に変わるので、中性子の捕獲は好ましくない変化を引き起こす。アクチニドの場合、中性子起因核分裂は好ましくない変化を引き起こす。数種のアクチニド（Ｐｕ−２３８、Ｐｕ−２３９、Ｐｕ−２４１、Ａｍ−２４２ｍ、Ｃｍ−２４３及びＣｍ−２４５）においては、核分裂は熱中性子によってでも起こるが、好ましくない捕獲の割合を無視することはできない。また、一方では、高エネルギー中性子の影響は、すべてのアクチニドに対して核分裂を起こさせ、他方では、捕獲確率に対する核分裂確率の比率は、熱中性子に起因する核反応の場合よりもはるかに高い。例示図１及び２は、この比率が高中性子エネルギー領域で徐々に増加することを示している。同様のことが、中性子エネルギーの関数としてアクチニドの核分裂断面積データ及び捕獲断面積データを含有する表１によっても反映されている。したがって、アクチニドに対しては、高速の高中性子束の変換装置が選択されなければならず、一般に、変換効率は、中性子スペクトルが硬くなるにつれて高くなる。
【００３２】
しかしながら、個々の変換技術が有利なアクチニド（複数）がある。Ｎｐ−２３７、Ａｍ−２４１及びＡｍ−２４３においては、以下の核反応及び崩壊が起こる：
【００３３】
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【００３４】
熱中性子が、例えば、特徴的に熱中性子スペクトルを備える装置において使用されるときに、第一の（ｎ，γ）反応は適切な効率で起こるだろう。しかしながら、それらの反応から生じる同位体（複数）の場合、高速中性子の利用が有利である。したがって、前記同位体においては、いわゆる二段階変換によって好結果を生ずることができるだろう。そのとき、第一段階においては主として熱中性子の放射スペクトルが、第二段階においでは主として高速中性子の放射スペクトルが使用される。半減期がかなり長いＣｍ−２４２及びＣｍ−２４４のために、さらにはそれらの核分裂生成物と比較して後者のいくらか低い変換能力のために、第二変換段階の開始前に一定の緩和期間を挿入することが有効であることが上記反応式から認められる。
【００３５】
【表１】
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【００３６】
したがって、可能な限り効率の良い変換を行うために、放射性廃棄物を種々の中性子スペクトルの放射にさらすことが有効である。図３及び図４は、以前より実質的に効率の良い方法で変換を実行する例とそれを実施するのに適した装置の例を示す。
【００３７】
図３は、同軸配置の３つの原子炉領域１、２、３を有する溶融塩型原子炉を示す。前記領域は、金属製の円筒形パーティション３７、３８によって互いから切り離されている。原子炉はシェル構造３９によって取り囲まれている。外側の原子炉領域１は上行管４によって上部の膨張タンク５に接続され、中間の原子炉領域２は上行管１５によって上部の膨張タンク１６に接続され、内側の原子炉領域３は上行管２６によって上部の膨張タンク２７に接続される。原子炉領域１、２、３と同様にして、膨張タンク５、１６、２７は互いに同軸に配置される。外側の膨張タンク５は金属製の円筒形パーティション４１によって中間の膨張タンク１６から切り離され、中間の膨張タンク１６は、パーティション４１と同様のパーティション４０によって内側の膨張タンク２７から切り離されている。外側の膨張タンク５は上部排気管（複数）７を有し、中間の膨張タンク１６には上部排気管（複数）１８が取り付けられ、内側の膨張タンク２７は上部排気管（複数）２９を有する。外側の膨張タンク５は降下管８によって熱交換器９の一方（上部）の端に接続される。熱交換器９の他方（下部）の端は循環ポンプ１０を経て原子炉領域１の下部取入管に接続される。同様に、中間の膨張タンク１６は降下管１９、熱交換器２０及び循環ポンプ２１を経て原子炉領域２の取入管２５に接続され、内側の膨張タンク２７は降下管及び熱交換器（図示無し）を経て原子炉領域３の取入管３６に接続される。
【００３８】
外側の原子炉領域１の循環システムにおける熱交換器９の内管１３内を循環する二次冷却媒体は、管１１、１２によって、１以上のスチームタービン（図示無し）のスチーム発生ユニットに、又はガス状冷却媒体の場合には、ガスタービン（図示無し）に送られる。同様に、中間の原子炉領域２の循環システムにおける熱交換器２０の内管２４内を循環する二次冷却媒体は、管２２、２３によって、１以上のスチームタービン又はガスタービン（図示無し）に送られ、内側の原子炉領域３の循環システムにおける対応する熱交換器（図示無し）の内管内を循環する二次冷却媒体は、１以上のスチームタービン又はガスタービン（図示無し）に送られる。好ましくは、二次冷却媒体は、融点が主溶融塩の融点より低いか同等である溶融塩から成る。ある場合において、ガス状二次冷却媒体、好ましくはヘリウム、も同様に使用することができる。温められた二次媒体又はそれによって発生したスチームを、スチームタービン又はガスタービンを運転し、電気エネルギーを生産するために使用することができる。未臨界システムの場合、粒子加速器のエネルギー需要を補うために、電気エネルギーの一部（約１０〜２０％）を使用することができ、その残りを電力網に利用することができる。したがって、変換装置もまた相当量の電気エネルギーを生産する発電設備として機能する。
【００３９】
ある場合において、膨張タンク５、１６及び２７を、原子炉上部の上に直接置くことができる。その場合、上行管４、１５及び２６は省かれる。別の形態においては、膨張タンク５、１６及び２７を互いに独立して配置することもできる。その場合、当然にパーティション４０、４１は省かれる。溶融塩上面の高さが最高可能濃度であっても規定最下限より上にあり、最低可能濃度であっても規定最上限より下にあるような寸法で、膨張タンクは設計される。
【００４０】
装置全体は、壁４４に囲まれた縦穴４３の内部に置かれる。縦穴４３は、考えられる最悪の状況であっても、またシステム内にあるすべての溶融塩がシステムから漏れた場合であっても、その底部に集められた溶融塩の全量が十分に未臨界のままであるように建造される。
【００４１】
一般に、図示したような典型的な変換装置は、直径及び高さが数メートルある。
【００４２】
図３の装置は以下のように運転される：原子炉領域１、２及び３の独立した循環システム内で溶融塩は循環される。好ましくは、フッ化物塩及び／又は塩化物塩が溶融塩として使用される。適したフッ化物塩は、例えばＮａＦ及び／又はＺｒＦ４及び／又はＢｅＦ２及び／又はＬｉＦ及び（Ｐｕ＋Ｍａ）Ｆ３などである。溶融塩を装置に入れる前に、変換される放射性同位体を含有する放射性廃棄物は溶融塩中に導入される（単純化のために、取入箇所は図面に示されていない）。フロー技術的に独立した原子炉領域１、２及び３及び溶融塩中に加えられた燃料の全体は、中性子物理的に統合された一体（united entity）を共に形成する。臨界を超える量をもって導入された放射性同位体は、自己維持連鎖反応を行う。したがって、各原子炉領域１、２及び３内において種々の中性子スペクトル（複数）及び中性子束となる中性子放射が産出される。所定の場合において、ある領域は典型的な高速中性子スペクトルを示し、他の領域は（例えば減速材によって発生される）熱中性子スペクトルを特徴とする。好ましくは、減速材は、所定領域（好ましくは最外領域）の体積の大部分（一般に８０％）を占める固体黒鉛から形成される。最外領域は、好ましくは厚さ数十センチメートルの反射材の境界壁を有する。好ましくは、最も硬い中性子放射は最内領域内において使用される。
【００４３】
１つの変換段階が各領域において行われることが好ましい。１つの変換段階が完了した後、個々の領域を互いに連結することができ、変換される同位体を含有する溶融塩をある領域から次の領域へ移し換えることができる。その際、所与の場合において、最終変換相の溶融塩を、最終相前の溶融塩などで置換して、システムの最終領域から最終的に取り除くことができる（単純化のために、移し換え箇所及び取出箇所は図示されていない）。その結果として、第一変換相の循環媒体は第一領域から第二領域へと流出し、第一領域で変換される同位体を含有する新しい溶融塩に置換されるだろう。最終変換段階は、装置の中心に配置された最内領域で行われることが好ましい。熱中性子スペクトル領域も有するシステムにおいては、第一変換段階は好ましくはその領域で行われる。したがって、反応（I）、（II）及び（III）に対応する二段階変換が達成されるだろう。ある場合において、２つの変換段階の間に緩和期間を挿入することができる。この場合、適当な同位体分離が２つの段階の間で行われなければならない。
【００４４】
図３に示す形態においては、いずれの領域も減速材を備えていないため、主として高速中性子型スペクトル条件下の変換が起こる。主として熱中性子スペクトルを有する原子炉領域も必要とされるとき、減速材、一般に固体黒鉛、が、好ましくは最外原子炉領域内において、使用される。その場合、原子炉は、好ましくは固体黒鉛で作られた、反射材構造によって好ましくは囲まれている。原子炉領域１内の適切な黒鉛体積の割合（好ましくは８０〜９０％）によって、効率の良い変換に適した熱中性子スペクトルが原子炉領域１内で発生される。
【００４５】
図４に示した装置の例示的形態において、本発明の多段階変換工程は、粒子加速器（図示無し）から発生する粒子ビーム４５によって駆動される（通常、実効増倍率が０．９５〜０．９８の）未臨界システムにおいて実施される。この装置の構造は、円筒状の最内原子炉領域３及び最内膨張タンク２７の底面がそれぞれ円盤形ではなく円環形である点において、図３の装置の構造と異なっている。粒子ビーム４５は、前記円筒形部分内部のシステム全体の軸に沿って、原子炉領域３に配置されたターゲット物質（図示無し）に導入される。ある場合において、ターゲット物質は、最内原子炉領域３内を循環する溶融塩自体によって形成される。一方、実質的に硬い中性子スペクトルを、図３の原子炉の原子炉領域３よりもターゲット物質を取り囲んでいる、又はターゲットとして機能する最内原子炉領域３において得ることができる点に、加速器駆動多領域未臨界システムは利点がある。一方、１未満の実効増倍率により、及び粒子加速器のスイッチを切ることができるという事実により、このシステムは臨界原子炉より実質上安全である。
【００４６】
粒子ビーム４５は、陽子ビーム又は電子ビームから形成されることが可能である。陽子ビームを用いると、鉛もしくは鉛−ビスマスターゲット又はターゲットとして機能する溶融塩に衝突する粒子は破砕中性子を産出する。電子ビームを用いると、第一制動放射がターゲット内で創出され、光中性子が（γ、ｎ）反応における光子から産出される。未臨界システムに進入すると、破砕又は光中性子は核分裂中性子を生ずる核分裂を引き起こす。進入破砕又は光中性子数（すなわち、いわゆる中性子獲得率）に対する核分裂中性子数の比は、未臨界システムの実効増倍率の値に主に依存する。この実効増倍率が大きくなれば（すなわち、未臨界システムが臨界に近づけば）、中性子獲得率は高くなる。核分裂中性子のエネルギースペクトルは、破砕及び光中性子のエネルギースペクトルより軟らかいので、未臨界システム内で得られる中性子スペクトルは実効増倍率ｋeffにも依存する。例えば、ｋeff＝０．９５の場合、生ずる中性子の９５％は核分裂において産出される。
【００４７】
他の点において、変換工程は図３に関する説明と同じように行われる。図４の装置の場合、最外原子炉領域１は、（好ましくは固体黒鉛から作製された）減速材を備えることができる。その際、この領域において、熱中性子スペクトルが産出される。上記場合と同様に、中性子損失を減らすために、及びこの領域内の中性子スペクトルを軟らかくするために、最外原子炉領域１は（好ましくは固体黒鉛から作製された）反射材によって取り囲まれる。
【００４８】
本発明による解決手段を使用すれば、公知の溶融塩型原子炉又は未臨界システムによるよりも実質的に効率の良い変換を実施することができる。その証拠として、本発明の溶融塩型原子炉において実施される５段階変換の計算データを図５及び図６に示す。計算の基礎とされる場合、各変換段階の期間は１年である。したがって、変換されるために装置に導入される物質は中性子放射に５年間さらされ、システムに対し導入・排出される溶融塩量はシステムの全溶融塩含有量の約５分の１である。従来の溶融塩型原子炉用に行われる計算を比較基準として使用する。どちらの場合においても、ＶＶＥＲ−４４０型の原子炉から移動される使用済み核燃料のアクチニド含有量及びアクチニド組成が推定される。計算結果を図５と図６及び表２と表３にそれぞれまとめる。
【００４９】
従来の溶融塩型原子炉（ＭＳＲ）及び本発明の溶融塩型５領域原子炉（ＭＲＭＳＲ）が作動可能なＶＶＥＲ−４４０型の原子炉の値（number）を表２に示す。両原子炉の電力は１０００ＭＷeである。２つのシステムにおいて変換可能な物質の全量はほとんど同じであることが表から明らかである。
【００５０】
【表２】
2005503568.tif 000005
【００５１】
種々の場合における時間の関数として放射性毒性の変化を図５に示す。ＯＴＣ曲線は変換無しの場合を示し、ＭＳＲ曲線は、５年、１０年及び２０年後それぞれのシステムの総含有量の連続的装入及び除去を仮定して、従来の溶融塩型原子炉によって実施される変換を示す。ＭＲＭＳＲ曲線は、本発明の５領域溶融塩型原子炉の結果となるデータを示す。最後の技術によって最良の結果を得ることができることが明らかである。変換無しの場合と先と同条件を想定する上記システムのそれぞれの場合に、時間の関数として所定時間に対する放射性毒性曲線の時間積分値の比率（すなわち相対残留危険値）を示す図６のグラフによっても、この事実は支持される。初期相対残留危険値（すなわち、ｔ＝０のときの値）を表３にまとめた。
【００５２】
【表３】
2005503568.tif 000006
【００５３】
５領域システムを最適とみなすことはできないが、本発明の多領域溶融塩原子炉において実施される変換が最良の結果を示すだろうことが上記データから明らかである。さらに、加速器駆動未臨界システムとして実施される本発明の装置の別の形態によれば、中性子スペクトルの空間分布が変換過程に関してより有利になるので、さらに良い結果を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００５４】
【図１】図１は、中性子エネルギーの関数としてＰｕ−２３９同位体の核分裂及び捕獲断面積を示す図である。
【図２】図２は、中性子エネルギーの関数としてＡｍ−２４３同位体の核分裂及び捕獲断面積を示す図である。
【図３】図３は、変換を実施し、エネルギーを生産する３領域溶融塩型原子炉の図である。
【図４】図４は、変換を実施し、エネルギーを生産する３領域溶融塩型加速器駆動未臨界システムの図である。
【図５】図５は、変換無しの場合と種々の変換方法を使用する場合に、原子炉において産出された長寿命アクチニドの放射性毒性の経時変化を示す図である。
【図６】図６は、変換無しの場合と種々の変換方法を使用する場合に、原子炉において産出された長寿命アクチニドの総残留相対危険率の経時変化を示す図である。
【符号の説明】
【００５５】
１、２、３：原子炉領域
４、１５、２６：上行管
５、１６、２７：膨張タンク
７、１８、２９：排気管
８、１９：降下管
９、２０：熱交換器
１０、２１：循環ポンプ
１１、１２、２２、２３：管
１３、２４：内管
１４、２５、３６：取入管
３７、３８、４０、４１：パーティション
３９：シェル構造
４３：縦穴
４４：壁
４５：粒子ビーム
【図１】
2005503568.tif 000007
【図２】
2005503568.tif 000008
【図３】
2005503568.tif 000009
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際公開パンフレット】
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【手続補正書】
【提出日】平成15年6月19日(2003.6.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
放射性廃棄物を、好ましくは溶融塩から成る、循環媒体に導入し、
熱交換器を備えたシステムにおいて放射性廃棄物含有媒体を循環し、
前記システムの少なくとも１つのセクションにおいて前記媒体を中性子放射にさらし、それにより放射性廃棄物の長寿命放射性同位体を短い半減期の放射性同位体又は安定同位体に変換し、
生ずる変換生成物の少なくとも一部分を分離することによって、
長寿命放射性同位体、特にプルトニウム同位体及び／又は副次群アクチニド同位体及び／又は核分裂生成物、を含有する放射性廃棄物を核施設において変換する方法であって、
互いを取り囲み、かつフロー技術的（flowtechnically）に互いから切り離されている３以上、好適には５つ、の循環システムにおいて連続サイクルで放射性廃棄物を循環すること、
原子炉又は加速器駆動未臨界システムとして前記循環システムの放射セクションの全体を物理的に一体化した原子炉の運転によって、循環放射性廃棄物を各循環システムにおいて異なった種々のエネルギースペクトルの中性子放射にさらすこと、
フロー技術的に互いから切り離されたシステムの中で放射性廃棄物含有媒体を、好ましくは最初に装入した循環システム内において最も軟らかいスペクトル中性子放射を使用すること、及び
好ましくは最後に装入した循環システム内において最も硬いスペクトル中性子放射を使用すること、
を特徴とする放射性廃棄物の変換方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項２】
粒子加速器から発生する陽子ビーム又は電子ビームに照射されたターゲットによって中性子放射の一部分を発生することを特徴とする請求項１記載の変換方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項３】
鉛、ビスマス又は放射性廃棄物含有循環媒体自体のうち少なくとも１つを有するターゲットを使用することを特徴とする請求項２記載の変換方法。
【手続補正４】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項４】
個々の循環システムにおいて行われる少なくとも２つの次の循環と放射の間に緩和期間を設けることを特徴とする請求項１記載の変換方法。
【手続補正書】
【提出日】平成15年10月17日(2003.10.17)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項５】
減速材の使用によって、少なくとも１つの放射セクション内において熱中性子スペクトルを発生することを特徴とする請求項１記載の変換方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項６】
少なくとも１つのフッ化物塩及び／又は塩化物塩の溶融塩を循環媒体として使用することを特徴とする請求項１記載の変換方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項７】
循環媒体を形成する溶融塩は、ＮａＦ、ＺｒＦ４、ＢｅＦ２又はＬｉＦからなる群から選択されることを特徴とする請求項６記載の変換方法。
【手続補正４】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項８】
ある循環システムから次の循環システムへ循環媒体を移動する前に、変換生成物の少なくとも一部分の分離を行うことを特徴とする請求項１記載の変換方法。
【手続補正５】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項９】
原子炉又は加速器駆動の、好ましくはターゲット含有の、未臨界システムを変換の中性子源として有し、さらに前記中性子源によって発生される中性子放射にさらされる循環システムを有する装置であり、
前記循環システムが熱交換器を備え、かつ放射性廃棄物を含有する循環媒体、好ましくは溶融塩、を受け入れることができる、長寿命放射性同位体、特にプルトニウム同位体及び／又は副次群アクチニド同位体及び／又は核分裂生成物を含有する放射性廃棄物を変換する装置であって、
原子炉又は加速器駆動未臨界システムは、互いを取り囲み、かつフロー技術的に互いから切り離されている、中性子物理的に一体化した全体を形成する３以上の原子炉領域（１、２、３）を有すること、
各原子炉領域（１、２、３）は、他の循環システムから独立した循環システムに接続され、かつ熱交換器（９、２０）、さらに所定の場合に、循環ポンプ（１０、２１）及び膨張タンク（５、１６、２７）を有すること、及び
さらに、放射性廃棄物含有媒体を最初に受け入れる原子炉領域（１）は、原子炉又は加速器駆動未臨界システムの中心軸からより遠くにあり、放射性廃棄物含有媒体を最後に受け入れる原子炉領域（３）は中心軸により近くに配置されていること、
を特徴とする変換装置。
【手続補正６】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１０】
原子炉領域（１、２、３）は、共通のシェル構造（３９）によって取り囲まれた原子炉空間内に配置され、パーティション（３７、３８）によって互いから切り離されていることを特徴とする請求項９記載の変換装置。
【手続補正７】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１１】
原子炉領域（１、２、３）は、同軸配置で互いを取り囲んでいることを特徴とする請求項９記載の変換装置。
【手続補正８】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１２】
複数の膨張タンク（５、１６、２７）は、複数の上行管（４、１５、２６）によって、それぞれ対応する各原子炉領域（１、２、３）に接続されていることを特徴とする請求項９記載の変換装置。
【手続補正９】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１３】
複数の膨張タンク（５、１６、２７）は、原子炉の上に取り付けられ、それぞれ対応する各原子炉領域（１、２、３）に直接接続されることを特徴とする請求項９記載の変換装置。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１４】
複数の膨張タンク（５、１６、２７）は、ガス状核分裂生成物を取り除く排気管（７、１８、２９）をそれぞれ有することを特徴とする請求項９記載の変換装置。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１５】
ターゲットは鉛及び／又はビスマス及び／又は放射性廃棄物含有循環媒体自体によって形成されることを特徴とする請求項９記載の変換装置。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１６】
少なくとも１つの原子炉領域（１、２、３）は減速材を含有することを特徴とする請求項９記載の変換装置。
【国際調査報告】
2005503568.tif 000039
2005503568.tif 000040