(57)【要約】グラフト重合したアクリレートゴム（ＡＳＡ）および光沢減少剤を含んで成る熱可塑性成形用組成物、および該組成物の製造法が開示されている。この光沢減少剤は（ｉ）１分子当たり２個またはそれ以上のエポキシ官能基を有する化合物と（ｉｉ）１分子当たり２個またはそれ以上のアミン基を有する化合物との反応生成物であって、ここで１分子当たりの（ｉ）のエポキシ官能基および（ｉｉ）のアミン官能基の合計は４より大きい。この光沢減少剤は（ｉ）および（ｉｉ）の反応生成物としてＡＳＡに導入するか、或いは別法としてＡＳＡ、（ｉ）および（ｉｉ）を含むブレンドの熱処理過程において（ｉ）と（ｉｉ）とを反応させてつくることができる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
グラフト重合したアクリレートゴム；および（ｉ）１分子当たり２個またはそれ以上のエポキシ官能基を有し、数平均分子量が１５００よりも大きい化合物と（ｉｉ）ポリオレフィンまたはポリエーテル構造単位及び１分子当たり少くとも２個の末端１級アミン官能基を含み、数平均分子量が５００〜１００００の化合物との反応生成物を含む光沢減少剤を含んで成り、但しここで該光沢減少剤１分子当たりの（ｉ）のエポキシ官能基と（ｉｉ）の末端アミン基との合計は４より大きく、該光沢減少剤は組成物の重量に関して０．５〜１５重量％の量で存在することを特徴とする熱可塑性成形用組成物。
【請求項２】
該光沢減少剤は３〜１２重量％の量で存在することを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項３】
該光沢減少剤は５〜１０重量％の量で存在することを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項４】
該エポキシ化合物は少なくとも１５００の数平均分子量を有していることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項５】
該エポキシ化合物はその分子構造の中に（ａ）エポキシ官能基を含まない少なくとも１種のビニル単量体および（ｂ）少なくとも１種の、エポキシ官能基を含むビニル単量体から誘導される要素を含んでいることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項６】
エポキシ官能基を含まないビニル単量体から誘導される要素はエチレン、プロピレン、スチレン、アクリロニトリル、（メタ）アクリル酸エステル、および酢酸ビニルから成る群から選ばれることを特徴とする請求項５記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項７】
エポキシ官能基を含むビニル単量体から誘導される要素はグリシジル（メタ）アクリレートおよびアルキルグリシジルエーテルから成る群から選ばれることを特徴とする請求項５記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項８】
１分子当たり２個またはそれ以上のエポキシ官能基を有する化合物は数平均分子量が１５００〜約５０，０００であることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項９】
１分子当たり２個またはそれ以上のエポキシ官能基を有する化合物は１８，０００〜２５，０００ｇ／モルの数平均分子量を有することを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項１０】
該（ｉ）は１分子当たり２〜２０個のエポキシ官能基を有することを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項１１】
該（ｉ）は１分子当たり８〜１５個のエポキシ官能基を有することを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項１２】
該（ｉ）はそれぞれ１８，０００〜２５，０００の分子量及び１分子当たり８〜１５個のエポキシ基を有するエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体およびエチレン／メチルアクリレート／グリシジルメタクリレート三元共重合体から成る群から選ばれることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項１３】
該（ｉｉ）のポリオレフィン構造要素はポリエチレンまたはポリプロピレンから誘導されたものであることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項１４】
該（ｉｉ）のポリオレフィン構造単位はポリエーテルから誘導されたものであることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項１５】
該（ｉｉ）のポリオレフィン構造単位はポリプロピレンオキシドから誘導されたものであることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項１６】
該（ｉｉ）の分子量は１０００〜８０００であることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項１７】
該（ｉｉ）の分子量は４０００〜６０００であることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項１８】
該（ｉｉ）は１分子当たり２〜５個の末端アミン官能基を含んでいることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項１９】
該（ｉｉ）は１分子当たり３〜４個の末端アミン官能基を含んでいることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項２０】
該（ｉｉ）は４０００〜６０００の分子量を有し、１分子当たり３個の末端１級アミン官能基を含んでいるポリプロピレンオキサイドであることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性成形用組成物。
【請求項２１】
低光沢の熱可塑性成形用組成物の製造法において、グラフト重合したアクリレートゴム；および
（ｉ）１分子当たり２個またはそれ以上のエポキシ官能基を有し、数平均分子量が１５００よりも大きい化合物と
（ｉｉ）ポリオレフィンまたはポリエーテル構造単位及び１分子当たり少くとも２個の末端１級アミン官能基を含む数平均分子量が５００〜１００００の化合物を溶融ブレンドし、ここで（ｉ）のエポキシ官能基と（ｉｉ）の末端アミン基との合計は４より大きく、該熔融ブレンド工程は（ｉ）を（ｉｉ）と反応させて反応生成物を生じさせるのに十分な時間と熱的条件下で行われ、該組成物中の該反応生成物の量は組成物の重量に関し０．５〜１５重量％であることを特徴とする方法。
【請求項２２】
請求項２１記載の方法で製造された組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は熱可塑性成形用組成物、特にアクリレート−スチレン−アクリロニトリル共重合体（ＡＳＡ樹脂）および光沢低減剤を含むブレンドに関する。
【０００２】
本発明においては、グラフト重合したアクリレートゴム（ＡＳＡ）および光沢減少剤を含んで成る熱可塑性成形用組成物、および該組成物の製造法が開示される。この光沢減少剤は（ｉ）１分子当たり２個またはそれ以上のエポキシ官能基を有する化合物と（ｉｉ）１分子当たり２個またはそれ以上のアミン基を有する化合物との反応生成物であるが、ただし１分子当たりの（ｉ）のエポキシ基と（ｉｉ）のアミン基との合計は４より大きいことを条件とする。この光沢減少剤は（ｉ）および（ｉｉ）の反応生成物としてＡＳＡ中に導入するか、或いは別法としてＡＳＡ、（ｉ）および（ｉｉ）を含むブレンドの熱処理過程において（ｉ）と（ｉｉ）とを反応させてつくることができる。
【背景技術】
【０００３】
熱可塑性成形用組成物から製造された生成物は屡々光沢を有しているが、或る種の用途に対してはこれは望ましい性質ではない。特にコンピューターのハウジング、キーボード、器具および自動車の部品等の用途においては、光沢の少ない組成物に対しかなりの需要がある。
【０００４】
表面をエンボッシングすることにより光沢を除去する方法は実用化されているが、別の工程が必要でありコストが加わる。さらに後で起こる摩耗によってエンボスして艶消しされた表面が除去され、光沢が再び現れる。微粉末の充填剤、例えばシリカ、珪酸塩またはアルミン酸塩、或いは同様な不活性材料を加えると、熱可塑性成形用組成物の光沢を減少させることが示されているが、しばしばこれに伴って成形品の少なくとも或る種の物理的および／または機械的性質、最も顕著には衝撃強さのレベルが望ましくない程度に低下する。衝撃強さに悪影響があることの他に、それに対応してしばしば熱変形温度の低下、溶接線強度の低下、耐候安定性および光安定性並びに他の重要な性質の低下が生じる。
【０００５】
低光沢の組成物を得るためにアリル官能基によって交叉結合させた共重合体を加えることは特許文献１に記載されている。特許文献２には、ＡＳＡおよび光沢を減少させ得る量のグリシジル（メタ）アクリレート共重合体のブレンドから成る良好な物理的性質をもった低光沢の熱可塑性プラスティックスが記載されている。特許文献３には、求電子性の試薬および酸の存在下においてスチレン−アクリロニトリル共重合体（ＳＡＮ）を配合してゲルを生成させ、得られたゲルを次にポリカーボネート、ＳＡＮおよびＡＢＳグラフト重合体と配合して光沢が減少したＰＣ／ＡＢＳ／ＳＡＮ組成物にすることにより得られる光沢が減少した熱可塑性組成物が記載されている。
【０００６】
アクリロニトリル−スチレン−アクリレート共重合体（以後ＡＳＡ樹脂と呼ぶ）は当業界においては公知であり、多くの有利な性質、例えば良好な強度および著しい耐候性をもっている。これらの樹脂の高い光沢を減少させようと試みると、上記のような欠点に遭遇する。従ってＡＳＡ樹脂の光沢を減少させると同時に他の機械的性質のレベルを保持することが望まれている。
【特許文献１】米国特許第４，４６０，７４２号明細書
【特許文献２】米国特許第４，８９４，４１６号明細書
【特許文献３】米国特許第５，５８０，９２４号明細書
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の組成物は組成物の重量に関し
（ａ）８５〜９９．５％、好ましくは８８〜９７％、最も好ましくは９０〜９５％のＡＳＡ樹脂、および
（ｂ）０．５〜１５％、好ましくは３〜１２％、最も好ましくは５〜１０％の光沢減少剤のブレンドを含んで成っている。
【０００８】
このような組成物は光沢が実質的に減少していると同時に衝撃強さ、引張り強さのような所望の物理的性質並びに良好な熱的特性が保持されていることが見出された。
【０００９】
成分（ａ）、即ちＡＳＡ樹脂（アクリレート−スチレン−アクリロニトリル共重合体）は衝撃特性が変性された実質的に熱可塑性の樹脂として知られており、内部に衝撃変性剤としてグラフト重合したアクリレート・エラストマーが分散しているＳＡＮマトリックスを含んで成っている。市販されている有利なＡＳＡ樹脂には、交叉結合した（メタ）アクリレート・エラストマー、交叉結合したＳＡＮ共重合体および実質的に直鎖のＳＡＮ共重合体が含まれる。すべてのまたは一部のスチレンの代わりにメチル化されたスチレン、例えばα−メチルスチレンまたはビニルトルエンを使用することができる。
【００１０】
ＡＳＡ樹脂は乳化重合または塊状重合を含む種々の公知方法によってつくることができる。ＡＳＡ型の好適な樹脂は芯−鞘の構造をもっている。これらの構造は公知であり、米国特許第３，９４４，６３１号明細書にさらに詳しく記載されている。この特許は引用により本明細書に包含される。これらの樹脂の（メタ）アクリレート・エラストマーの芯の部分はアクリル酸またはメタクリル酸のアルキル、アリール、またはアリールアルキルエステルから成っていることができる。この樹脂の芯−鞘の部分は二段階の工程で製造され、この場合（メタ）アクリレート・エラストマーの芯（これはしばしば多官能性のビニル化合物を用いて若干交叉結合させられている）はポリ（メタクリル酸メチル）、ポリスチレン、スチレン−アクリロニトリル共重合体、または同様なビニル重合体または共重合体の熱可塑性の鞘とグラフト重合している。次いでこの芯−鞘構造物を交叉結合していない重合体、例えばポリ（メタクリル酸メチル）、ポリスチレン、スチレン−アクリロニトリル共重合体、または同様なビニル重合体または共重合体とブレンドしてＡＳＡ樹脂をつくる。
【００１１】
最も好適なＡＳＡ樹脂は、アクリロニトリル−スチレン共重合体の交叉結合していないマトリックスを約１５〜約８５％を含み、これは典型的には約１０〜５０％の交叉結合した（メタ）アクリレート・エラストマーの芯と約５〜約３５％の交叉結合したスチレン−アクリロニトリル共重合体の鞘とから成る芯−鞘型衝撃変性剤と重合し、またブレンドされている。
【００１２】
適当な交叉結合剤には多官能性のエチレン型不飽和結合をもつ単量体、例えばフマル酸ジアリルおよびマレイン酸ジアリルが含まれる。鞘および芯は互いに浸透し合った分子の網状構造をもつことによって結合されていると考えられ、ここで共重合体と言う言葉はこのような網状構造をもつ生成物に適用される。
【００１３】
本発明の組成物に有利に使用できる他のＡＳＡ樹脂は米国特許第３，６５５，８２４号明細書、同第３，８３０，８７８号明細書、同第３，９９１，００９号明細書、同第４，４３３，１０２号明細書、同第４，４４２，２６３号明細書および同第４，４０９，３６３号明細書に記載された種類のものである。これらの特許の全ては引用により本明細書に包含される。これらのＡＳＡ樹脂は良好な衝撃特性、熱変形特性および耐候性を有する熱可塑性樹脂を得るために共通に３種の単量体、即ちアクリレートエステル、スチレン（またはα−メチルスチレン）、およびアクリロニトリルを使用している。これらの樹脂は原理的には製造方法、および実質的なゴム相およびもし存在するなら中間層の詳細な構造が異なっている。ＡＳＡ樹脂は、アクリロニトリル−スチレン共重合体の外側の連続相の観点から見て、一つの種類として比較的類似したブレンド特性をもっている。
【００１４】
本発明の光沢減少剤は
（ｉ）１分子当たり２個またはそれ以上のエポキシ基を有する化合物と、
（ｉｉ）１分子当たり２個またはそれ以上の末端アミン基を有する化合物との反応生成物であるが、但し該反応生成物１分子当たり（ｉ）のエポキシ基と（ｉｉ）のアミン基の合計が４よりも大きい化合物であることを条件とする。別法としてこの光沢減少剤は、反応させる前の形の反応原料として組成物の中に導入し、これから該組成物を熱処理する過程において該光沢減少剤を生成させることができる。
【００１５】
本発明のこの点に関連して適切なエポキシ化合物は、１分子当たり少なくとも２個のエポキシ官能基を含み、且つその分子構造の中に（ａ）エポキシ官能基を含まない少なくとも１種のビニル単量体および（ｂ）少なくとも１種のエポキシ官能基をもつビニル単量体から誘導された要素を含有する、数平均分子量が少なくとも１５００の化合物（オリゴマーを含む）である。
【００１６】
エポキシ官能基を含まない適切なビニル単量体の中ではエチレン、プロピレン、スチレン、アクリロニトリル、（メタ）アクリル酸エステルおよび酢酸ビニルを挙げることができる。エポキシ官能基を含む適切なビニル単量体にはグリシジル（メタ）アクリレートおよびアルキルグリシジルエーテルが含まれる。適切なエポキシ化合物の分子量（数平均分子量）は少なくとも１５００、好ましくは１５００〜約５０，０００、最も好ましくは１８，０００〜２５，０００ｇ／モルである。このエポキシ化合物は１分子当たり少なくとも２個、好ましくは２〜２０個、最も好ましくは８〜１５個のエポキシ官能基を含んでいる。
【００１７】
好適なエポキシ化合物は、それぞれ１８，０００〜２５，０００の分子量を有し、１分子当たり８〜１５個のエポキシ基を有するエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体およびエチレン／メチルアクリレート／グリシジルメタクリレート三元共重合体である。
【００１８】
適切なアミン化合物はポリオレフィンまたはポリエーテル構造要素を含み、且つ１分子当たり少なくとも２個の末端１級アミン官能基を含んでいる。好適な構造はポリエチレン、ポリプロピレン、およびポリエーテル構造単位の少なくとも一つを含み、最も好適なものはポリプロピレンオキシドの構造単位を含んでいる。適切なアミン化合物の数平均分子量は一般に５００〜１００００、好ましくは１０００〜８０００、最も好ましくは４０００〜６０００であり、該化合物は１分子当たり少なくとも２個、好ましくは２〜５個、最も好ましくは３〜４個の末端アミン官能基を含んでいる。最も好適なアミン化合物は分子量が４０００〜６０００で１分子当たり３個の末端１級アミン官能基を含むポリプロピレンオキシドである。
【００１９】
重要なことは、エポキシ化合物のエポキシ基とアミン化合物の末端１級アミン官能基の総数は４よりも大きいことである。
【００２０】
光沢減少剤を製造するための反応はよく知られており、当業界の専門家には公知の方法によって製造することができる。
【００２１】
また光沢減少剤は反応させる前の原料として本発明の組成物の中に混入することもできる。本発明のこの具体化例においては、熱可塑的処理条件下において反応生成物を生成するのに十分な量のエポキシ化合物およびアミン化合物を一緒にしてＡＳＡ樹脂とブレンドする。
【００２２】
光沢減少剤の有効量は一般に該組成物の重量（ＡＳＡと光沢減少剤の合計）に関し０．５〜１５％、好ましくは３〜１２％、最も好ましくは５〜１０％である。これよりも量が少ないと、光沢の減少度が不適切になり、量が多いと過剰なコストがかかり、またブレンドおよびそれからつくられた成形品の物理的性質に悪影響が生じる。
【００２３】
本発明の組成物は当業界で認識された機能を持たせるための添加物を添加して変性することができる。このような添加物には充填剤（例えば粘土またはタルク）、補強剤（例えばガラス繊維）、衝撃変性剤、他の樹脂、可塑剤、流動促進剤および他の加工助剤、安定剤、着色剤、離型剤、難燃剤、紫外線遮蔽剤などが含まれる。
【００２４】
本発明の組成物の製造はＡＳＡ樹脂を予め製造しておいた反応生成物とブレンドするか、或いは別法として反応させる前の反応原料とブレンドし、これを該組成物の熱可塑的処理過程において反応させて光沢減少剤をつくることによって行うことができる。本発明のいずれの具体化例においてもブレンドは通常の装置を用い当業界の専門家に公知の方法に従って行うことができる。ブレンドまたは捏和は例えばＢａｎｂｕｒｙ混合機または押出し機により行うことができ、或いは別法として溶媒ブレンド法によって行うことができる。添加の順序はあまり重要ではないが、反応を完了し得る時間および温度条件下において成分を一緒にして十分ブレンドしなければならない。
【００２５】
下記実施例により本発明をより良く理解できるであろう。これらの実施例は説明を行う目的のものであり本発明を限定するものではない。これらの実施例は本発明を実施するための最良の態様を記述したものである。
【実施例】
【００２６】
例示した組成物の性質は下記のようにして決定した。
【００２７】
ＭＦＩ  −  メルトフローインデックス（ｇ／１０分単位）は２２０℃において１０ｋｇの荷重をかけＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って決定されたメルトフローインデックスである。
【００２８】
ＭＭＰ  −  ＭＭＰは成形型のキャビティーの９９％を充填するのに要する成形圧力をｐｓｉ単位で表した値であり、４９０°Ｆにおいて決定した。
【００２９】
Ｖｉｃａｔ  −  ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５に従って決定した℃単位の軟化温度（１Ｋｇ）である。オイルの温度は２℃／分の割合で上昇させた。
【００３０】
ＤＴＵＬ  −  ＡＳＴＭ  Ｄ６４８に従って決定された荷重（２６４ｐｓｉ（１．８ＭＰａ））下における撓み温度（℃単位）である。オイルの温度は２℃／分の割合で上昇させた。
【００３１】
室温（ＲＴ）およびそれよりも低い指示された温度（−３０℃）におけるＩｚｏｄ試験値（１／８”および１／２”）（フィート・ポンド／’インチ単位）はＡＳＴＭ  Ｄ２５６に従って決定した。試料の寸法は６．３５ｃｍ×１．２７ｃｍ×（指示された厚さ）であった。
【００３２】
引張り特性：  Ｉｎｓｔｒｏｎ万能試験機を用いクロスヘッドの速度を５ｍｍ／分にしＡＳＴＭ  Ｄ−６３８に従って室温において決定した。タイプＩの引張り試験用の棒を使用した。
【００３３】
光沢（２０°）および光沢（６０°）はＧａｒｄｎｅｒの光沢計を用い成形した板（寸法１０．２ｃｍ×７．６ｃｍ×０．３２ｃｍ）の上で６０°および２０°の角度でＡＳＴＭ  Ｄ５２３記載の方法により室温において測定した。
【００３４】
曲げ特性：  Ｉｎｓｔｒｏｎ万能試験機を用いクロスヘッドの速度を０．０５インチ／分にしＡＳＴＭ  Ｄ−７９０に従い室温において決定した。試料の寸法は６．３５ｃｍ×１．２７ｃｍ×３．１８ｃｍであった。
【００３５】
下記の実施例を行う場合、組成物は同一のＡＳＡ材料をベースにしたものであり、光沢減少剤の他に通常の添加物を通常の添加量で含んでいた。これらの添加物は本発明の発見とは無関係であり、且つ本発明に対して重要なものではない。すべての実施例においてＡＳＡ材料はＳＡＮとグラフト重合したブチルアクリレートゴム（ゴム対グラフト重合したＳＡＮの重量比約１００：８０、スチレンとアクリロニトリルの重量比約７０／３０）を約２２重量％含んでいた。例示された組成物の中の光沢減少剤はエポキシ化合物およびアミン化合物を指示された量で樹脂１００重量部中の重量部単位（ｐｐｈｒ）で含んでいた。
【００３６】
エポキシ１として示されたエポキシ化合物は分子量が約２０，０００ｇ／モルのエチレン−グリシジルメタクリレート（重量比９２／８）の共重合体であった。
【００３７】
エポキシ２として示されたエポキシ化合物は分子量が約１８，０００ｇ／モルのエチレン−メチルアクリレート−グリシジルメタクリレート（重量比６７／２５／８）の共重合体であった。
【００３８】
例示されたトリアミン化合物は分子量約５０００ｇ／モルの１級ポリ（プロピレンオキシド）トリアミンであった。
【００３９】
例示されたジアミン化合物は分子量約２０００ｇ／モルの１級ポリ（プロピレンオキシド）ジアミンであった。
【００４０】
例示した組成物に使用されたＡＳＡは０．４μおよび０．１５μの双峰粒径分布を有するブチルアクリレートゴムのブレンドであった。両方の態様共、芯−鞘構造をもったゴムの基質にグラフト重合したスチレン−アクリロニトリル共重合体を含んで成っていた。芯はスチレンを含み、鞘は交叉結合したポリ（ブチルアクリレート）である。
【００４１】
表１
Ａ−０    Ａ−１    Ａ−２    Ａ−３
エポキシ２          ０．０    ３．０    ３．０    ３．０
トリアミン          ０．０    ０．０    ０．０    ５．０
ジアミン            ０．０    ０．０    ３．０    ０．０
ＭＭＰ、ｐｓｉ      ９８６    ９８６    １０７３  １１１７
ＭＦＩ、ｇ／１０分  ４．０    １．４    １．２    ０．８
光沢（２０°）        ９０      ７３      ５７      ２９
光沢（６０°）        ９６      ９１      ８３      ６９
衝撃特性
ｌｚｏｄ（１／８”、室温）（フィート・ポンド／’インチ）
２．９      ２．１    １．５    １．３
ｌｚｏｄ（１／８”、−３０℃）（フィート・ポンド／’インチ）
０．７      ０．６    ０．５    ０．５
ｌｚｏｄ（１／２”、室温）（フィート・ポンド／’インチ）
２．１      １．５    １．３    １．２
ｌｚｏｄ（１／２”、−３０℃）（フィート・ポンド／’インチ）
０．７      ０．６    ０．６    ０．６
引張り特性
伸び（％）            ８０          ３３        ３４        ２９
降伏強さ、ＭＰａ      ３９          ３６        ３３        ２９
破断強さ、ＭＰａ      ３３          ２５        ２７        ２５
モジュラス、ＧＰａ  ２．４        ２．２      ２．０      １．８
ＤＴＵＬ、(℃）   ８２．６      ８０．５    ７８．７     ７９．１
Ｖｉｃａｔ（℃）１１０．２    １１０．９  １０９．８   １１０．６
曲げ特性
降伏応力、ＭＰａ      ６９          ６４        ５６         ５０
モジュラス、ＧＰａ  ２．４        ２．２      ２．０       １．９
下記に結果をまとめた第２の組の実験においてエポキシ化合物は「エポキシ１」であった。例示した組成物の成分は上記に使用したものと同一であった。
Ｂ−０        Ｂ−１      Ｂ−２
エポキシ１                ０．０        ３．０      ３．０
トリアミン                ０．０        ０．０      ５．０
ジアミン                  ０．０        ３．０      ０．０
ＭＭＰ、ｐｓｉ            ９８６      １０１５    １０１５
ＭＦＩ、ｇ／１０分        ４．０        １．０      ２．３
光沢（２０°）              ９０          ４８        ４３
光沢（６０°）              ９６          ８５        ７２
衝撃特性
ｌｚｏｄ（１／８”、室温）（フィート・ポンド／’インチ）
２．９        １．７      １．５
ｌｚｏｄ（１／８”、−３０℃）（フィート・ポンド／’インチ）
０．７        ０．６      ０．４
ｌｚｏｄ（１／２”、室温）（フィート・ポンド／’インチ）
２．１        １．３      １．２
ｌｚｏｄ（１／２”、−３０℃）（フィート・ポンド／’インチ）
０．７        ０．７      ０．６
引張り特性
伸び（％）                    ８０          ５９          ２２
降伏強さ、ＭＰａ              ３９          ３６          ３１
破断強さ、ＭＰａ              ３３          ３２          ２５
モジュラス、ＧＰａ          ２．４        ２．２        ２．１
ＤＴＵＬ、２６４ｐｓｉ（１．８  ＭＰａ）（℃）
８２．６      ８０．８      ８０．６
Ｖｉｃａｔ（１Ｋｇ）、（℃）
１１０．２    １１１．０    １１０．０
曲げ特性
降伏応力、ＭＰａ              ６９          ６５          ５５
モジュラス、ＧＰａ          ２．４        ２．２        ２．１
上記に説明の目的で本発明を詳細に記載したが、このような詳細点は説明の目的だけのためのものであり、本発明は特許請求の範囲によって限定し得る場合を除き、当業界の専門家は本発明の精神および範囲を逸脱することなく上記の説明に対し種々の変形をなし得るものと了解されたい。
【国際調査報告】
2005528462.tif 000002
2005528462.tif 000003