(57)【要約】高品位精製水素、容易な組立及びサイズ制御の可能なコンパクトな水素精製モジュールを開示する。この水素精製モジュールは多数の単位セルを含む。各単位セルは水素のみを選択的に透過させる二つの金属膜と、前記金属膜が両面に拡散接合されて金属膜を支持し、透過した水素が流通し得るように半径方向の孔が設けられる金属支持リングと、前記金属膜の間に挿入され、透過した水素が流通し得る多孔板と、前記金属支持リングに取り付けられ、前記多孔板から水素を集合させて流通させ得るように、前記金属支持リングの孔と連通する穴が設けられているフィッティングとを含む。前記フィッティングを相互連結することにより、前記それぞれのフィッティングの通路に収集された水素を水素生成物ラインを介して排出させる。
2005506268.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の単位セルを含む水素精製モジュールであって、各単位セルは、
水素のみを選択的に透過させる2つの金属膜と、
前記金属膜の間に設けられ、金属膜を支持するように拡散接合によりその両面において金属膜と結合された金属支持リング(この金属支持リングは、金属膜を透過した水素がそこを流通し得るように半径方向の孔が設けられる)と、
前記金属膜を透過した水素が流通し得るように金属膜の間に設けられた多孔板と、
前記多孔板中の水素を流通させ得るように、前記金属支持リングの前記孔と連通する穴を含む、前記金属支持リングに取り付けられたフィッティング、
(但し、個々のフィッティングは相互に連結することにより、前記個々のフィッティング中に収集された水素が水素生成物ラインを介して排出される)
を含む、前記モジュール。
【請求項２】
2つ以上の単位水素精製モジュールを含む水素精製モジュールであって、各単位水素精製モジュールは複数の単位セルからなり、各単位セルは、
水素のみを選択的に透過させる2つの金属膜と、
前記金属膜の間に設けられ、金属膜を支持するように拡散接合によりその両面において金属膜と結合された金属支持リング(この金属支持リングは、金属膜を透過した水素がそこを流通し得るように半径方向の孔が設けられる)と、
前記金属膜を透過した水素が流通し得るように金属膜の間に設けられた多孔板と、
前記多孔板中の水素を流通させ得るように、前記金属支持リングの前記孔と連通する穴を含み、かつ前記金属支持リングに取り付けられたフィッティング、
(但し、複数の単位セルの個々のフィッティングは、ユニットモジュールを構成するように相互に連結し、かつ2つ以上のユニットモジュールは、相互に並列に配置され、それにより、2つ以上のユニットモジュールの個々のフィッティング中に収集された水素が水素生成物ラインを介して排出される)
を含む、前記モジュール。
【請求項３】
前記単位モジュール数は４つである請求項２に記載の水素精製モジュール。
【請求項４】
前記金属支持リングとフィッティングとの結合は溶接またはロウ付けで行われている請求項１ないし３のいずれかに記載の水素精製モジュール。
【請求項５】
前記フィッティングはレジューサーまたはユニオンである請求項１ないし３のいずれかに記載の水素精製モジュール。
【請求項６】
請求項１〜３のいずれかに記載の水素精製モジュールを設置するハウジングと、
前記水素精製モジュールに混合ガスを供給するための水素精製モジュールに連結された流入管と、
前記水素精製モジュールによる精製水素を排出するための水素精製モジュールに連結された水素生成物ラインと、
前記水素精製モジュールに連結され、前記混合ガスの残存ガス排出するためのラフィネート排出口と
を含む水素分離反応器。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
発明の分野
本発明は水素精製モジュールに関し、より詳しくは、単位セルを含み、各単位セルは水素を透過させる金属膜を含み、単位セルはフィッティングで結合されている水素精製モジュールに関する。
【０００２】
従来技術の記述
水素精製モジュールは、水素を含有する混合ガス又は改質された低純度の水素を高純度の水素に精製する装置である。水素精製モジュールは、ガソリン、エタノール、メタノール及び天然ガスなどの炭化水素燃料を改質することにより生成された改質ガス、低純度の一般的な水素、又は水素を含有する混合ガスから、純粋水素のみを選択的に抽出することにより超高純度の水素を製造する機能を有する。
【０００３】
水素精製モジュールは低純度の通常の水素ガスから高純度の水素を製造するのに用いることができ、ガソリン、エタノール、メタノール、天然ガスなどの炭化水素燃料を改質させるための改質装置に連結することにより、ＣＯなどの不純物を除去する、小型燃料改質機のための水素精製モジュールとして使用できる。また、水素精製モジュールは、燃料電池システムと組み合わせて電気エネルギーを発生させるための小型燃料改質装置としても応用でき、さらに燃料電池自動車の小型燃料改質装置としても使用できる。
【０００４】
米国特許第５、４９８，２７８号には、水素分離膜、及び水素分離膜を含む水素分離モジュールが開示されている。水素分離膜は水素透過性金属コーティング層、支持マトリックス、及び金属コーティング層と支持マトリックスとの間に配置された多孔性層とからなる。このような水素分離膜を用いて、プレート−フレーム・タイプ又はシェル−チューブ・タイプの水素精製モジュールが製造される。このようなタイプの水素精製モジュールにおける水素の精製は、２００〜１０００℃の高温で行われる。しかし、このようなタイプの水素精製モジュールでは、熱損失を生ずるだけでなく、ガスケットなどの部品により、精製した水素が漏れることもある。また、このようなタイプの水素精製モジュールは、その構造が複雑であり、重量が増加する。
【０００５】
米国特許第５，６４５，６２６号には円筒形の水素精製モジュールが開示されている。この水素精製モジュールは、注入口、水素排出口、ラフィネート排出口及び水素透過性膜を含んでいる。このようなタイプの水素精製モジュールにおいて、コーティング金属層、支持マトリックス及び平板形の中間層は、これらを共通に通過するように、その中心に垂直に孔が形成されている。水素の漏洩を防止するために、孔の周囲には膜のコーティング金属層を介して気密ガスケットが設けられる。金属膜を透過した水素は、水素透過性膜の孔を通過する。また、水素透過性膜の末端には中空が形成され、この中空は、ノッチ、スロット、連続したノッチ若しくはスロット、または周辺における切り取り部であることができる。このような構造の水素精製モジュールは、使用温度が制限され、フランジでの熱損失のために超高純度の水素を発生させるのに適しておらず、かつガスケットにより重量が増加するという欠点がある。
【０００６】
米国特許第５，９９７，５９４号には、内部水素精製を用いるスチーム改質機が開示されている。この改質機は、原料ガスから水素含有改質ガスを生成する改質触媒を含む改質チャンバ、及び改質ガスを副産物ガスと水素ガスに分離する金属膜含む。このスチーム改質機は、管状の水素透過性膜が設けられる。
【０００７】
前述したように、従来の水素精製モジュールは、その構造が複雑なためにコンパクトな構造にし難く、精製水素の漏洩のために高純度の水素を得ることが難しい。また、従来の水素精製モジュールは、水素を精製するのに必要な温度において、ガスケットなどの部品が破損し、その結果、熱損失が生じるという欠点がある。
【０００８】
また、水素精製モジュールを燃料電池自動車の小型燃料改質装置などに使用するためには、簡単にかつコンパクトに構成しなければならないが、従来の水素精製モジュールは、その構造が複雑で組立が難しいため、コンパクトに構成することができない。
【０００９】
発明の要約
したがって、本発明は前述した従来技術の問題点に考慮してなされたものであり、本発明の目的は、熱損失及び精製水素の漏洩がなく、組立が簡便でコンパクトに構成できる水素精製モジュールを提供することにある。
【００１０】
前記目的を達成するため、本発明は、水素のみを選択的に透過させる金属膜を金属支持リングに拡散接合で結合させて単位セルを製造した後、複数の単位セルをレジューザーまたはユニオンなどのフィッティングを介して相互に連結することにより製作される水素精製モジュールを提供する。前記水素精製モジュールは、フィッティングを適宜連結することにより、直列及び／または並列に水素精製モジュールを配置することで、所望の大きさに構成することができる。また、本発明は、金属膜を拡散接合により金属支持リングに結合し、かつグラファイトまたは銅のガスケットを使用することなく、単位セルをフィッティングにより連結するため、高温においても水素の漏洩がなく、組立が非常に容易であり、かつ純度９９.９９９９９％以上の超高純度水素を得られる。
【００１１】
本発明の１つの態様によれば、複数の単位セルを含む水素精製モジュールであって、各単位セルは、水素のみを選択的に透過させる2つの金属膜と、前記金属膜の間に設けられ、金属膜を支持するように拡散接合によりその両面において金属膜に結合された金属支持リング(この金属支持リングは、金属膜を透過した水素がそこを流通し得るように半径方向の孔が設けられる)と、前記金属膜を透過した水素が流通し得るように金属膜の間に設けられた多孔板と、前記多孔板中の水素を流通させ得るように、前記金属支持リングの前記孔と連通する穴を含む、前記金属支持リングに取り付けられたフィッティング、(但し、個々のフィッティングは相互に連結することにより、前記個々のフィッティング中に収集された水素が水素生成物ラインを介して排出される)を含む、前記モジュールが提供される。複数の単位セルはフィッティングにより相互に連結して単位モジュールを構成することができ、かつ個々の単位モジュールは互いに並列に配置することができる。
【００１２】
本発明のもう一つの態様によれば、水素精製モジュールを設置するハウジングと、前記水素精製モジュールに混合ガスを供給するための水素精製モジュールに連結された流入管と、前記水素精製モジュールによる精製水素を排出するための水素精製モジュールに連結された水素生成物ラインと、前記水素精製モジュールに連結され、前記混合ガスの残存ガス排出するためのラフィネート排出口とを含む水素分離反応器が提供される。
【００１３】
図面の簡単な説明
本発明の前記及びほかの目的、特徴及び利点は、添付図面とともに以下の詳細な説明から、より明らかに理解できる。
図１は、本発明による水素精製モジュールの単位セルの分解斜視図である。
図２は、図１に示す水素精製モジュールの単位セルの断面図である。
図３は、図２に示す単位セルのフィッティングを介して連結した単位水素精製モジュールの断面図である。
図４は、図３に示す単位水素精製モジュールの並列組み合わせによる本発明の水素精製モジュールの断面図である。
図５は、図４に示す水素精製モジュールを設けた水素分離反応器の斜視図である。
【００１４】
発明の詳細な説明
以下、添付図を参照して例示として本発明をより詳細に説明する。
図１は、一対の金属膜１０、金属支持リング２０及び多孔板３０を示す斜視図であり、図２は、上記一対の金属膜１０、金属支持リング２０、多孔板３０及びフィッティング４０からなる単位セルの拡大断面図である。
【００１５】
金属膜１０は、水素のみを選択的に透過させるものである。前記金属膜としては、Ｐｄ膜、Ｐｄ合金膜、及びＰｄコート膜を挙げることができる。金属膜１０としては、さらに、Ｖ、Ｎｉまたはこれらの合金をＰｄにコーティングして製造した複合膜を挙げることもできる。このような水素のみを選択的に透過させる金属膜の例は、米国特許第５,６４５,６２６号に開示される。
【００１６】
本発明によれば、まず、前記一対の金属膜１０は、金属支持リング２０の両側に拡散接合で結合される。前記一対の金属膜１０の間には、水素の円滑な移動と金属膜の支持のために多孔板３０を挿入する。多孔板３０は、金属メッシュまたは多孔質金属から作製される。
【００１７】
前記金属膜１０を金属支持リング２０に拡散接合を行う前に、前記金属支持リング２０の表面は、化学的研磨または機械的研磨により、平坦及び平滑にすることが好ましい。また、金属膜１０は、細かい粒子サイズの紙ヤスリで磨いて金属膜中の酸化膜を除去し、かつ細かい擦り傷を付けて表面積を大きくする。これにより、金属膜の水素透過面積を最大化する。
【００１８】
前記金属支持リング２０には、その内表面に半径方向の孔２１を設け、これにより金属膜を透過した水素がそこを通過できる。金属支持リング２０は銅板からなることが好ましいが、これに限定されるものではない。
【００１９】
前記金属支持リング２０にフィッティング４０を取り付ける。より具体的には、フィッティング４０に形成された孔４１が金属支持リング２０の孔２１に一致し、金属膜を透過した水素がフィッティングを介して流通し得るように、フィッティング４０は、溶接２３またはロウ付けで金属支持リング２０に連結される。
【００２０】
フィッティング４０は、図２に示すように、鉛直穴（ｂｏｒｅ）４４が形成されている。フィッティング４０は、さらに、金属支持リング２０の孔２１と鉛直穴４４との間に、水平方向に配置された孔４１をさらに有し、これらを連通する。従って、金属膜１０を透過した水素は、金属支持リング２０の孔２１及びフィッティング４０の水平孔４１を介してフィッティング４０の穴４４に集められる。
【００２１】
本発明で使用されるフィッティング４０には、一方側には雌ねじ部４３が形成され、他方側には雄ねじ部４２が形成される。したがって、フィッティング４０は、雌ねじ部４３及び雄ねじ部４２を相互に連結して組み立てる。但し、本発明におけるフィッティングは、上記構造に限定されず、本発明に適したものであれば他のものでもよい。即ち、レジューザー(reducer)またはユニオン(union)など様々なタイプのフィッティングを使用することができる。
【００２２】
各単位セルは、金属膜１０、金属支持リング２０、多孔板３０及びフィッティング４０からなり、この単位セルの多数をフィッティング４０を互いに連結することにより連結して、水素精製モジュールを構成する。本発明による水素精製モジュールは、必要に応じて前記単位セル１００の数を調節することにより、その大きさを調節することができる。
【００２３】
図３には、水素精製モジュール２００が示されている。金属膜１０を透過した水素は、多孔板３０を経て金属支持リング２０の孔２１に導入される。孔２１に導入された水素は、フィッティング４０の水平孔４１を介して鉛直穴４４に導入される。鉛直穴４４に導入された水素は、連結されたフィッティング４０により集められ、水素生成物ラインを介して排出される。
【００２４】
この水素精製モジュール２００においては、フィッティングの長さによって各単位セル間の間隔が幾分広い。単位セル間の間隔を減らしてコンパクトな水素精製モジュールを製造するために、２つ或いはそれ以上の単位モジュールを相互に並列に連結することができる。
【００２５】
より具体的には、図４に示すように、コンパクトな水素精製モジュール２００’を製造するように、単位セル１００が交互に配置されるように２つ以上の単位モジュールを並んで配置することができる。２つ以上の単位モジュールのフィッティングに集められた水素は、１本以上の水素生成物ライン５０で合わせられそこを流通する。このような水素精製モジュールの並列配置は、フィッティングの所定長さに関して、隣接する単位セル間の間隔及び単位セルの数を制御することができ、それにより、水素精製モジュールをコンパクトにすることができる。
【００２６】
図５には、本発明の水素精製モジュールを取り付けた水素分離反応器３００が示されている。
【００２７】
前記水素分離反応器は、水素精製モジュールを設けたハウジング６０、水素生成物ライン５０、混合ガス流入口７０、ラフィネート排出口８０を含む。
【００２８】
水素分離反応器３００の操作においては、水素を含む混合ガス、一般水素または低純度の改質水素は、流入口７０を介して、水素分離反応器に流入する。流入したガスは、ハウジング６０内に設けられた水素精製モジュールによって精製される。流入した混合ガスから、水素のみが、水素精製モジュールの金属膜を透過し、透過した水素は水素精製モジュールのフィッティングの穴に集められ、かつ水素通過ライン５０を介して排出される。水素以外の残りのガスは、集められ、ラフィネート排出口８０から排出される。
【００２９】
このように、金属膜を選択的に透過した水素は、金属膜１０に結合された金属支持リング２０の孔２１と、金属支持リング２０に溶接されたフィッティング４０の孔４１を介してフィッティング４０の穴４４に流れ込むため、水素漏れのおそれなく、それにより、高品位の水素精製を可能にする。
【００３０】
以上説明したように、本発明は、混合ガスに含まれる水素を選択的に透過させることができ、かつ水素漏れなしに水素の高品位の精製を可能にする、水素精製モジュールを提供する。
【００３１】
また、複数の水素透過金属膜を、水素を通過させ得るフィッティングにより相互に簡単に連結することができるため、水素精製モジュールは、簡便でコンパクトに製造することができ、かつ水素精製モジュールの大きさ及び単位セルの間隔を容易に調節することができる。
【００３２】
さらに、本発明の水素精製モジュールは、小型超高純度水素発生装置に使用することができ、かつガソリン、エタノール、メタノール、または天然ガスなどの炭化水素燃料を改質するための改質装置に連結することで、ＣＯをのような不純物を除去することもできる。この水素精製モジュールは、燃料電池システムと組み合わせて、小型発電システムまたは燃料電池自動車の小型燃料改質装置に応用することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明による水素精製モジュールの単位セルの分解斜視図である。
【図２】図１に示す水素精製モジュールの単位セルの断面図である。
【図３】図２に示す単位セルのフィッティングを介して連結した単位水素精製モジュールの断面図である。
【図４】図３に示す単位水素精製モジュールの並列組み合わせによる本発明の水素精製モジュールの断面図である。
【図５】図４に示す水素精製モジュールを設けた水素分離反応器の斜視図である。
【図１】
2005506268.tif 000003
【図２】
2005506268.tif 000004
【図３】
2005506268.tif 000005
【図４】
2005506268.tif 000006
【図５】
2005506268.tif 000007
【国際公開パンフレット】
2005506268.tif 000008
2005506268.tif 000009
2005506268.tif 000010
2005506268.tif 000011
2005506268.tif 000012
2005506268.tif 000013
2005506268.tif 000014
2005506268.tif 000015
2005506268.tif 000016
2005506268.tif 000017
2005506268.tif 000018
2005506268.tif 000019
2005506268.tif 000020
2005506268.tif 000021
2005506268.tif 000022
2005506268.tif 000023
2005506268.tif 000024
2005506268.tif 000025
2005506268.tif 000026
2005506268.tif 000027
2005506268.tif 000028
【国際調査報告】
2005506268.tif 000029