(57)【要約】入口高さ（Ｈｉ）および入口幅（Ｗｉ）を有する入口デバイスと、パイプ直径（Ｄｉ）およびパイプ浸入度（Ｐ）を有するガス出口パイプと、上側バレル直径（Ｄｂ）およびバレル長さ（Ｌｂ）を有するバレルとを備え、前記バレルは円錐容積部の頂部における円筒容積部と固形物出口パイプ（Ｏ）と入口ガス速度（Ｕｇ、ｉ）と入口ガス流量（Ｑ）とからなるサイクロンデザインにおいて、上側バレル直径の平方に対する入口ガス流量の比（Ｑ／Ｄｂ２）は０．５より大、好ましくは０．７より大かつ１．５より小、好ましくは１．２（ｍ／ｓ）より小であると共に、直径に対するバレル長さの比（Ｌｂ／Ｄｂ）は３より大、好ましくは３．５より大かつ６より小、好ましくは４．５より小であることを特徴とするサイクロンデザイン。
2005520685.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
入口高さ（Ｈｉ）および入口幅（Ｗｉ）を有する入口デバイスと、パイプ直径（Ｄｉ）およびパイプ浸入度（Ｐ）を有するガス出口パイプと、上側バレル直径（Ｄｂ）およびバレル長さ（Ｌｂ）を有するバレルとを備え、前記バレルは円錐容積部の頂部における円筒容積部と固形物出口パイプ（Ｏ）と入口ガス速度（Ｕｇ、ｉ）と入口ガス流量（Ｑ）とからなるサイクロンデザインにおいて、上側バレル直径の平方に対する入口ガス流量の比（Ｑ／Ｄｂ２）は０．５より大、好ましくは０．７より大かつ１．５より小、好ましくは１．２（ｍ／ｓ）より小であると共に、直径に対するバレル長さの比（Ｌｂ／Ｄｂ）は３より大、好ましくは３．５より大かつ６より小、好ましくは４．５より小であることを特徴とするサイクロンデザイン。
【請求項２】
入口ガス速度が６ｍ／ｓである請求項１に記載のサイクロン。
【請求項３】
サイクロン入口高さ（Ｈｉ）およびガス出口パイプ浸入度（Ｐ）を、比Ｐ／Ｈｉが０．６２より大かつ１．２５より小となるようにする請求項１または２に記載のサイクロン。
【請求項４】
渦流スタビライザを含まないことを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載のサイクロン。
【請求項５】
上側バレル直径の平方に対する入口ガス流量の比（Ｑ／Ｄｂ２）が０．５より大、好ましくは０．７より大かつ１．５より小、好ましくは１．２より小である請求項１〜４のいずれか一項に記載のサイクロンを使用するガスと固形物との混合物の分離方法。
【請求項６】
上側バレル直径の平方に対する入口ガス流量の比（Ｑ／Ｄｂ２）が０．５より大、好ましくは０．７より大かつ１．５より小、好ましくは１．２（ｍ／ｓ）より小である、気相重合流動床反応器から流出するガスと固形物との混合物から触媒とポリマー粒子とを分離するための請求項１〜５のいずれか一項に記載のサイクロンの使用。
【請求項７】
気相重合流動床反応器を０．５〜６ＭＰａの絶対圧力にて操作する請求項６に記載の使用。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明はサイクロンのための新規なデザインに関するものである。
【０００２】
更に本発明は、サイクロンを用いるガスと固形物との混合物の分離方法にも関するものである。
【０００３】
更に本発明は、オレフィンをポリマーもしくはコポリマーまで直接変換する流動床反応器によるオレフィン気相重合方法にも関するものである。
【０００４】
重合させるべきオレフィンを含有するガス状反応混合物から１種もしくはそれ以上のオレフィンを、形成されつつあるポリマー粒子を上昇流として移動するガス状反応物により流動状態に保つ流動床反応器にて重合させることが知られている。流動床反応器の頂部を介して流出するガス混合物を、循環ラインおよびコンプレッサにより反応器の底部に循環させる。このように循環させながら大抵の場合はガス混合物を熱交換器により冷却して、重合反応の際に発生した熱を除去する。重合反応は、固体触媒からなる触媒系の存在下に行うことができる。多量のポリマーを比較的短時間に生成しうると共に従ってポリマーにおける触媒残渣を除去する工程を回避することができる高活性の触媒系は既に長年にわたり知られている。
【０００５】
更に、流動床反応器の頂部から流出するガス混合物はたとえば粒子の形態にて固形物（たとえば触媒およびポリマー）を含有することも知られている。このガス混合物はしばしばサイクロンで処理されて粒子からガスを分離する。粒子はたとえば吸引装置（たとえばエジェクタ−コンプレッサ）を使用してサイクロンの底部から回収され、次いで反応器まで循環復帰させることができる。回収されたガス流を更に、一般に冷却および再圧縮の後に反応器まで循環させる。
【０００６】
この循環ガスの圧縮はプロセスに対する相当なコストを生ぜしめ、この種のコストは反応器とコンプレッサへの入口との間のガスの全圧力低下に関するものである。従って、全プロセスに悪影響を及ぼすことなくこの圧力低下を減少させることが望ましい。サイクロンにわたる圧力低下は全圧力低下の相当な部分を占めると共に、この圧力低下における減少はコンプレッサに対する負荷を減少させるのに役立つ。しかしながら従来、サイクロンにわたる圧力低下をサイクロンにおける分離効率に悪影響を及ぼすことなく減少させることはできず、これは冷却およびコンプレッサシステムへの望ましくない粒子搬送をもたらすと考えられていた。
【０００７】
しかしながら今回、本出願人は、分離方法の新規なサイクロンデザインを使用することにより或いは現存するサイクロンのデザインを改変することにより、許容しうるサイクロン効率を保持しながら圧力低下を減少させうることを突き止めた。
【０００８】
本発明によれば今回、慣用のサイクロンと比較して改善された圧力低下と効率特性とのバランスを有するサイクロンが見出された。
【０００９】
本発明のサイクロンは、この種のサイクロンが適している任意のプロセスに使用することができ、好ましくは固体の粒子をガスから分離するために使用される。
【００１０】
従って本発明は更にサイクロンを用いるガスと固形物との混合物の分離方法をも提供し、ここで前記サイクロンは慣用のサイクロンと比較して改良された圧力低下と効率特性とのバランスを有する。
【００１１】
本発明のサイクロンは、高効率の分離が要求され、および／またはサイクロンにわたる圧力低下をできるだけ低くすることが望ましい場合に特に有用である。好ましくは本発明のサイクロンは、固体粒子をガスと固体との混合物（これはたとえば流動床反応器のような化学反応器から得られる）から分離するために使用される。特に好ましくは、本発明のサイクロンを使用して触媒およびポリマー粒子を気相重合流動床反応器からのガスと固形物との混合物から分離すべく使用することができる。
【００１２】
たとえばサイクロンから得られたガスおよび／または固形物をたとえば流動床反応器まで循環復帰させることが望ましい場合、低い圧力低下が重要である。或いは、得られた分離ガスおよび／または固形物は更なる処理が必要とされ、サイクロンにわたる低い圧力低下がこの目的で望ましい。たとえば、より高い圧力はサイクロンから得られたガス流の更なる処理に好適である。サイクロンにわたる減少した圧力低下は従って改良された下流処理を与え、たとえば下流のコンプレッサ経費を節約することができる。
【００１３】
図１は、固体粒子をガスと固形物との混合物から、たとえば流動床重合反応から分離すべく使用しうる慣用のサイクロンを示す。このサイクロンは：
−サイクロン入口高さ（Ｈｉ）、サイクロン入口幅（Ｗｉ）およびサイクロン入口アスペクト比（Ｈｉ／Ｗｉ）を特徴とする入口デバイスと、
−ガス出口パイプ直径（Ｄｉ）およびガス出口パイプ浸入度（Ｐ）を特徴とするガス出口パイプと、
−円筒部分および円錐部分で作成され、上側バレル（Ｌｂ１）直径（Ｄｂ）、バレル長さ（Ｌｂ＝Ｌｂ１＋Ｌｂ２）およびバレル長さと直径との比（Ｌｂ／Ｄｂ）を特徴とするバレル、並びに
−固形物出口パイプ（Ｏ）
を備える。
【００１４】
他のサイクロンの特徴は入口固形物負荷（Ｌｉ、ガス１ｍ３当たりの固形物ｋｇ）、入口ガス流量（Ｑ、ｍ３／ｓ）、入口ガス速度（Ｕｇ、ｉ  ｍ／ｓ）および出口ガス速度（Ｕｇ、ｏ  ｍ／ｓｅｃ）。
【００１５】
従来圧力低下を減少させる１つの方法はサイクロンシステムへの入口の寸法（Ｈｉ）を増大させることである。従来ガス出口浸入度（Ｐ）は出口パイプの底部を入口デバイスの最下点より低くする（すなわちＰ＞Ｈｉ）よう相応量だけ増大される。しかしながら、入口寸法とガス出口浸入度との両者における比例的増加は、圧力低下を減少させながら一般にサイクロンの全効率をも減少させると予想される。
【００１６】
実施例に示したように、今回驚くことに本出願人は、本発明のサイクロンデザインのお陰で圧力低下を減少させると共に優秀なサイクロン効率を保持しうることを突き止めた。
【００１７】
従って本発明によれば、入口高さ（Ｈｉ）および入口幅（Ｗｉ）を有する入口デバイスと、パイプ直径（Ｄｉ）およびパイプ浸入度（Ｐ）を有するガス出口パイプと、上側バレル直径（Ｄｂ）およびバレル長さ（Ｌｂ）を有するバレルとを備え、前記バレルは円錐容積部の頂部における円筒容積部と固形物出口パイプ（Ｏ）と入口ガス流量（Ｑ）とからなるサイクロンデザインにおいて、上側バレル直径の平方に対する入口ガス流量の比（Ｑ／Ｄｂ２）は０．５より大、好ましくは０．７より大かつ１．５より小、好ましくは１．２より小であると共に、直径に対するバレル長さの比（Ｌｂ／Ｄｂ）は３より大、好ましくは３．５より大かつ６より小、好ましくは４．５より小であることを特徴とする改良サイクロンデザインが提供される。
【００１８】
入口配置に対するガス口出口配置の相対的関係を本発明の範囲内で、達成すべき効果に依存して調節しうることも容易に明らかであろう。入口配置はサイクロンの圧力低下に影響を及ぼし、ガス出口浸入度は効率に影響を及ぼす。
【００１９】
更に、たとえばバレル直径、サイクロン長さ、ガスおよび固形物出口直径、並びに入口および出口速度のような当業界で知られた他の因子も本発明のサイクロンの圧力低下および効率に影響を及ぼすことが容易に明らかであろう。サイクロンのデザインにおけるこの種のパラメータの変動も本発明の範囲内で考えられる。
【００２０】
本発明による入口配置は当業界で知られた任意の配置とすることができる。入口はたとえば円形、楕円形もしくは矩形のような任意の断面としうるが、好ましくは矩形断面である。入口は任意公知の配置にて、たとえばボレート配置（入口は効果的にはバレルに対し平方である）または好ましくは接線配置にてサイクロンのバレルに衝突することができる。他の具体例において、サイクロン入口ポートは、混合物がサイクロン中へ螺旋流入として知られるよう流入するよう設計される。
【００２１】
本発明の或る種の具体例において、サイクロンは２本以上の入口パイプを有することも可能である。
【００２２】
他の具体例においては、２個以上のサイクロンを格別のプロセスに使用することができる。本発明によるサイクロンはシリーズで使用することができ、或いは本発明による他のサイクロンと並列で使用することもできる。代案として、本発明によるサイクロンはシリーズで使用することができ、或いは他の任意のサイクロンと並列で使用することができる。この種の組み合わせの適性は、得ることが望ましい分離に応じ当業者により決定することができる。
【００２３】
本発明のサイクロンは、サイクロンと共に使用される当業界で知られた他の部品を包含することができる。たとえば、サイクロンの底部には渦流スタビライザを使用することができる。しかしながら、本発明のサイクロンデザインにより得られる圧力低下、増大のお陰で、振動側につき渦流がもはや強制的でないと言う改良がなされる。その結果、本発明の好適具体例は任意の追加渦流の不存在下にサイクロンを提案することである。
【００２４】
本発明の好適具体例によれば、本発明によるサイクロンの入口ガス速度は６ｍ／ｓより大である。本発明の他の好適具体例によれば、本発明によるサイクロンの入口ガス速度は２５ｍ／ｓより小、好ましくは１８ｍ／ｓより小、より好ましくは１５ｍ／ｓより小である。
【００２５】
本発明の他の好適具体例によれば、サイクロン入口高さ（Ｈｉ）およびガス出口パイプ浸入度（Ｐ）を比Ｐ／Ｈｉが０．６２より大かつ１．２５より小となるようにする。
【００２６】
更に本発明は、上側バレル直径の平方に対する入口ガス流量の比（Ｑ／Ｄｂ２）が０．５より大、好ましくは０．７より大かつ１．５より小、好ましくは１．２より小である上記サイクロンを用いるガスと固形物との混合物の分離方法にも関するものである。
【００２７】
更に本発明は気相重合流動床反応器から流出するガスと固形物との混合物から触媒とポリマー粒子とを分離するための本発明によるサイクロンの使用にも関するものであり、ここで上側バレル直径の平方に対する入口ガス流量の比（Ｑ／Ｄｂ２）は０．５より大、好ましくは０．７より大かつ１．５より小、好ましくは１．２より小である。
【００２８】
本発明における興味あるポリマー粉末を例示すれば次のものが挙げられる：
ＳＢＲ（スチレンと共重合されたブタジエンに基づくポリマー）；
ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンポリマー）；
ニトリル（アクリロニトリルと共重合されたブタジエンに基づくポリマー）；
ブチル（イソプレンと共重合されたイソブチレンに基づくポリマー）；
ＥＰＲ（エチレン−プロピレンポリマー）；
ＥＰＤＭ（プロピレンおよびたとえばヘキサジエン、ジシクロペンタジエンもしくはエチリデンノルボルネンのようなジエンと共重合されたエチレンに基づくポリマー）；
エチレン−ビニルトリメトキシシランコポリマー、エチレンとアクリロニトリル、マレイン酸エステル、酢酸ビニル、アクリルおよびメタクリル酸エステル、並びにその同族体から選択される１種もしくはそれ以上の化合物のコポリマー。
【００２９】
本発明の好適具体例によれば、好ましくはポリオレフィンであるポリマー、特にエチレンとプロピレンおよび／またはブテンとのコポリマーに適用される。エチレンおよび／またはプロピレンおよび／またはブテンとの組み合わせで使用される好適α−オレフィンは２〜８個の炭素原子を有するものである。しかしながら、８個より多い炭素原子、たとえば９〜４０個の炭素原子を有する少量のα−オレフィン（たとえば共役ジエン）を使用することも可能である。
【００３０】
好ましくは本発明はポリプロピレンまたはより好ましくはポリエチレン、たとえば線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）（たとえばエチレンと１−ブテン、４−メチルペンテンもしくはヘキセンとのコポリマーに基づく）或いはたとえばエチレンホモポリマーもしくはエチレンと小比率の高級α−オレフィン、たとえば１−ブテン、１−ペンテン、ヘキセンもしくは４−メチル−１−ペンテンとのコポリマーに基づく高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）の製造に適用される。
【００３１】
好ましくは本発明は、垂直流動床反応器型の気相重合反応器を備える工業プラントにおけるポリエチレン粉末の連続製造に関するものである。好ましくはこの重合は０．５〜６ＭＰａの絶対圧力および６０℃〜１３０℃の温度にて行われる。たとえばＬＬＤＰＥ製造の場合、重合温度は好ましくは７５〜１１０℃であり、ＨＤＰＥの場合は一般に使用する触媒の活性およびポリマーの所望の性質に依存して８０〜１２０℃である。
【００３２】
好ましくは、連続重合は欧州特許出願公開第０，８５５，４１１号明細書、フランス国特許出願公開第２，２０７，１４５号明細書またはフランス国特許出願公開第２，３３５，５２６号明細書に記載されたような垂直流動床反応器にて行われる。本発明による方法は従って特に工業規模のプラント、すなわち例として年間ポリマー生産が少なくとも１０万トン、好ましくは少なくとも２０万トンである流動床重合反応器に適用される。
【００３３】
重合プロセスにおいてはガス状物質、たとえばモノマーおよびコモノマーオレフィン並びに適宜の窒素のような不活性ガス、更に同伴微細物、たとえば触媒もしくはポリマー粒子などを含む流れを流動床反応器の頂部から搬送することができる。この流れを本発明のサイクロンまで移送し、ここで微細物をガス流から分離する。粒子をサイクロンの底部から、たとえば吸引デバイス（たとえばエジェクタ−コンプレッサ）を用いて回収し、次いで反応器に循環復帰させることができる。
【００３４】
回収されたガス流は更に反応器まで循環させることができる。循環ガスを好ましくは冷却すると共に、再圧縮した後に流動床まで好ましくは流動化用ガスとして戻す。好ましくは、循環ガスの温度は熱交換器にて調整することができる。循環ガスは一般にモノマーおよびコモノマーオレフィンを必要に応じたとえば窒素のような不活性希釈ガスまたはたとえば水素のようなガス状連鎖移動剤と一緒に含む。重合反応により消費されたモノマーは、ガスもしくは液体を循環ガスに添加して補充することができる。循環ガスの冷却の不存在下で流動床は温度上昇し、たとえば触媒は不活性となり或いは床は融合し始める。
【００３５】
上記したような慣用のリサイクルであるが慣用のサイクロンを用いれば、全圧力低下の３０％もしくはそれ以上がサイクロン分離器にわたって生じうる。本発明のサイクロンを用いてこの圧力低下を減少させることにより循環ループにおけるコンプレッサに対する負荷を顕著に減少させることができ、重合プロセスにて顕著な経費節約を与えうる。
【００３６】
好ましくはこの重合は一般に遷移金属の化合物を含む固体触媒と金属の有機化合物（たとえば有機金属化合物、たとえばアルキルアルミニウム化合物）を含む助触媒とで構成されるチーグラー・ナッタ型の触媒系の存在下で行われる。このタイプの高活性を有する触媒系は一般に実質的に遷移金属、マグネシウムおよびハロゲン原子よりなる固体触媒で構成される。シリカ上に支持されたチーグラー触媒も適している（たとえば米国特許第５０７５２７０号明細書、欧州特許出願公開第０４５３０８８号明細書および欧州特許出願公開第０５９５５７４号明細書）。特にメタロセン型の触媒、並びに鉄および／またはコバルト複合触媒を使用することも可能であり、たとえば国際公開第９８／２７１２４号パンフレットまたは国際公開第９９／１２９８１号パンフレットおよび米国特許第４，５３０，９１４号明細書、米国特許第５，１２４，４１８号明細書、米国特許第４，８０８，５６１号明細書、米国特許第４，８９７，４５５号明細書、米国特許第５，２７８，２６４号明細書、米国特許第５，２７８，１１９号明細書および米国特許第５，３０４，６１４号明細書に記載されたようなものがある。更に耐火性酸化物に支持された酸化クロムに基づく触媒も使用することができる。
【００３７】
これら触媒は助触媒もしくは活性化剤と一緒に使用することができる。たとえば、メタロセン触媒はしばしば活性化剤（たとえばアルモキサン）の存在下に使用される。更にイオン化用活性化剤、中性もしくはイオン型である活性化剤、またはたとえばトリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）硼素もしくは中性メタロセン化合物をイオン化させるトリペルフルオロフェニルボロンメタロイド先駆体を使用することも知られている。更にメタロセン触媒をたとえばイオン形成性化合物、たとえばアンモニウム−、ホスホニウム−、オキソニウム−、カルボニウム−、シリリウム−、スルホニウム−もしくはフェロセニウム−の相容性非コオージネートアニオンの塩類、並びにたとえばＣ１−３０ヒドロカルビル置換グループ１３化合物および過弗素化トリ（アリール）硼素化合物のようなルイス酸など適する活性化用助触媒の存在下に使用することもできる。
【００３８】
更に触媒系は、たとえば米国特許第５，２８３，２７８号明細書（参考のため、ここに充分引用する）に記載されたような静電気防止剤をも含むことができる。限定はしないが静電気防止剤の例はアルコール、チオール、シラノール、ジオール、エステル、ケトン、アルデヒド、酸、アミンおよびエーテル化合物を包含する。第三アミン、エトキシル化アミンおよびポリエーテル化合物が好適である。静電気防止剤は、触媒系の形成における任意の段階で添加することができる。
【００３９】
更に触媒系はポリオレフィンワックスまたは粘着付与剤をも含むことができる。触媒はそのまま或いはプレポリマーの形態で使用することができる。
【００４０】
以下、本発明のサイクロンを一連の実施例により説明する。
【実施例】
【００４１】
工業気相ポリエチレンプラントサイクロンの規模縮小版を再現する一連のサイクロンを建造した（バレル直径に基づく１／１５ｔｈ規模；ガス流量に基づき１／２２５ｔｈ規模）。これらサイクロンを工業気相流動床プロセスと同一条件にて操作しうる流動床ガス試験リグ内に設置した。次の実施例における各サイクロンを次の試験条件の範囲で試験して、その収集効率（Ｅｏ）および圧力低下（ΔＰ）曲線対ガス流量（Ｑ）を決定した：
圧力            ３５０ｐｓｉｇ（２４バール、ｇ）
温度            １５８°Ｆ（７０℃）
固形物負荷      ガス１ｍ３当たり０．００４〜０．８ｋｇの固形物
ガス入口速度    ５−２０ｍ／ｓｅｃ
ガス出口速度    ５−１０ｍ／ｓｅｃ
【００４２】
次の実施例にて、試験結果を入口固形物負荷（ガス１ｍ３当たりのＬｉ．．．kg固形物）、入口ガス速度（Ｕｇ、ｉ．．．ｍ／ｓ）、出口ガス速度（Ｕｇ、ｏ．．．ｍ／ｓｅｃ）、出口チューブ浸入度（Ｐ）、サイクロン入口高さ（Ｈｉ）、サイクロン入口幅（Ｗｉ）、サイクロン入口アスペクト比（Ｈｉ／Ｗｉ）、バレル直径（Ｌｂ）、バレル長さと直径との比（Ｌｂ／Ｄｂ）の関数として表す。
【００４３】
工業プラントとほぼ同一となるようにサイクロンに対する微細物負荷を模倣するため、チーグラーＭ触媒およびＣｒ触媒から作成されたプレポリマー微細物を使用した。チーグラーＭおよびＣｒの粒子寸法分布は次の通りであった：
【００４４】
【数１】
2005520685.tif 000003
【００４５】
チーグラーＭの平均粒子寸法は１４５μｍであり、「Ｃｒ」微細物の平均粒子寸法は１３０μｍであった。４４μｍ未満の微細物％は「Ｍ」微細物につき１１％、「Ｃｒ」微細物につき１４％であった。更にプレポリマー粉末は次の性質を有した：
メルトインデックス（ＩＦ２）＝１．６０
Ａｌ／Ｔｉ＝１．４０
活性＝２５．１ｇ／グラムモル／ｈｒ
嵩密度（ＭＶＡ）＝３２０ｋｇ／ｍ３
【００４６】
これら粒子寸法分布は工業気相反応器バルブ（ｂｕｌｂ）からの微細物キャリーオーバーの典型であり、工業気相プラントにてサイクロンにより収集される。
【００４７】
実施例１：標準気相サイクロン−渦流スタビライザなし
通常のアスペクト比、充分な浸入度、短いバレル（Ｈｉ／Ｗｉ＝２．５、Ｐ／Ｈｉ＝１．２５、Ｌｂ／Ｄｂ＝４．０）
サイクロン１Ａ  −図２−
【００４８】
Ｎ°１Ａと称するサイクロンを１／１５ｔｈ規模にて建設し、このサイクロンは渦流スタビライザが装着されていないと言う特徴を有する以外は気相ポリエチレンプラントにおける工業サイクロンと同一の配置デザインを有する。
【００４９】
下記する一連の試験は：
１．サイクロン効率測定の再現性は０．０１％以内である
２．増大させた操作温度は収集効率に作用を持たなかったが、全体的圧力低下を僅かに減少させる
３．たとえば次の条件で操作される標準的気相サイクロンの圧力低下は４００ミリバールに等しい。
Ｕｇ、ｉ＝２０ｍ／ｓ
４．渦流スタビライザなしの標準的気相サイクロン（Ｕｇ、ｉ＝２０ｍ／ｓｅｃ）のサイクロン収集効率は９９．８３４％±０．０１２％に等しい。
【００５０】
【表１】
2005520685.tif 000004
【００５１】
【表２】
2005520685.tif 000005
【００５２】
このサイクロンにつき圧力低下曲線は主として入口ガス速度に依存したが、図示するように固形物負荷には比較的無関係であった：
【００５３】
【数２】
2005520685.tif 000006
【００５４】
更に試験して、０．１ｋｇ／ｍ３より大の固形物負荷にて固形物負荷と共にサイクロン収集効率は増大するが、０．１ｋｇ／ｍ３未満の固形物負荷にて固形物負荷とは無関係であることが示された。
【００５５】
【数３】
2005520685.tif 000007
【００５６】
典型的には、気相プラントはガス１ｍ３当たり０．００５〜０．５ｋｇ固形物の範囲のサイクロン入口負荷にて操作する。一定ガス入口速度（Ｕｇ、ｉ＝２０ｍ／ｓｅｃ）におけるサイクロン効率は、次の説明で示されるように固形物負荷と共に増大する。効率は０．１ｋｇ／ｍ３より高いと漸近性になる。
【００５７】
【数４】
2005520685.tif 000008
【００５８】
Ｃｒ微細物およびチーグラーＭ微細物とサイクロン性能を比較する一連の試験を行った。下表の結果は、Ｃｒに関するサイクロン収集効率がチーグラーＭ微細物の場合よりも高いことを示し、これは特にＣｒ材料がより多くの微細物を有する（４４μｍより小、１４％対１１％）ことを考慮する。
【００５９】
【表３】
2005520685.tif 000009
【００６０】
しかしながら圧力低下およびサイクロン効率とガス処理速度および固形物負荷との関係の傾向はＣｒおよびＭ微細物の両者につき同じである。従って、残余の実施例をＭ操作についてのみ示す。
【００６１】
この実施例におけるサイクロン１Ａの結果を要約するため、渦流スタビライザのない標準的気相サイクロン（Ｕｇ、ｉ＝２０ｍ／ｓｅｃ）のサイクロン収集効率は９９．９３６％±０．１％（低固形物負荷）から９９．９６％±０．１％（高固形物負荷）まで、９９．５８５％±０．００７％の平均値で変化する。これら実験は更に、サイクロン効率がガス１ｍ３当たり０．１ｋｇ固形物を越えればかなり一定であることを教示する。Ｃｒにおける収集効率はＭの場合より高いが、傾向は同じである。
【００６２】
本発明の実施例２〜４：大バレル直径気相サイクロン
次の一連の実施例にて、大バレル直径気相サイクロンの配置を改変させて、そのサイクロン効率を最適化させた。先の実施例におけるように、各サイクロンを一定圧力（２４ｂｒａｇ）、温度（７０℃）にて固形物負荷の範囲（０．００４〜０．８ｋｇ固形物／ガス１ｍ３）にわたり試験した。表は、Ｎ°３、３Ａおよび３Ｂと称するサイクロンの配置を要約する。
【００６３】
刊行物には、一定容積のガス流量におけるサイクロン効率を増大させるにはサイクロン直径を減少させる必要があると教示されている。従来技術に教示されるものとは異なり、最高の効率がサイクロンのバレル直径を増大させるだけで得られることが判明した。
【００６４】
【表４】
2005520685.tif 000010
【００６５】
【表５】
2005520685.tif 000011
【００６６】
本発明の実施例２：大バレル直径サイクロン
大アスペクト比、短い浸入度、短いバレル（Ｈｉ／Ｗｉ＝５．０、Ｐ／Ｈｉ＝０．４７、Ｌｂ／Ｄｂ＝４．０）
サイクロンＮ°３  −図２−
【００６７】
この実施例においては、バレル直径を標準的サイクロンと比較して３３％増大させた。サイクロンＮ°３と称するこのサイクロンはサイクロンＮ°１Ａ（Ｈｉ／Ｗｉ＝２．５）の２倍の大きさのアスペクト比（Ｈｉ／Ｗｉ＝５）にて構築し、これは入口面積を３．５倍だけ増大させるという作用を有してガス入口速度をその初期値の１／３．５＝２８％まで減少させ、サイクロン配置の他の全ての特徴を標準的ポリエチレン気相サイクロンに維持した。表参照。
【００６８】
予想通り、圧力低下は標準的サイクロンの２０％まで減少した。しかしながら、サイクロンＮ°３は、サイクロン効率が９９．８３４％から９６．１６２％まで低固形物負荷（０．０５ｋｇ固形物／ガス１ｍ３）にて減少すると共に高固形物負荷（０．１ｋｇ固形物／ガス１ｍ３）にて９９．９３７％から９６．９１０％まで減少したと言う欠点を有する。これは、入口ガス速度が所望の分離効率を達成するには低過ぎたと言う理由である。
【００６９】
本発明の実施例３：大バレル直径サイクロン
大アスペクト比、充分な浸入度、短いバレル（Ｈｉ／Ｗｉ＝２．５、Ｐ／Ｈｉ＝１．０、Ｌｂ／Ｄｂ＝４．０）
サイクロンＮ°３Ａ  −図３−
サイクロンＮ°３Ａをその入口アスペクト比Ｈｉ／Ｗｉを５から２．５まで減少させるよう建設し、これはその入口面積を標準的サイクロンより１．８倍効果的に大にする。予想通り、その圧力低下はその初期値の１／１．８＾２＝１／３だけ減少した（４００ミリバールから１３２ミリバールまで）。
【００７０】
サイクロン効率は低固形物負荷（０．０５ｋｇ固形物／ガス１ｍ３）にて９９．９３５％であり、高固形物負荷（０．１ｋｇ固形物／ガス１ｍ３）にて９９．９６２％であった。これは従来技術とは異なっている。何故なら、大サイクロン直径は収集効率に対し悪作用を示すと考えられたからである。
【００７１】
圧力低下は、同一容積またはサイクロンに対するマス流速処理量と比較して標準的気相サイクロンの圧力低下の１／３であった。多くの結果につき表参照。
【００７２】
本発明の実施例４：大バレル直径サイクロン
低アスペクト比、充分な浸入度、長バレル（Ｈｉ／Ｗｉ＝２．５、Ｐ／Ｈｉ＝１．０、Ｌｂ／Ｄｂ＝５．０）
サイクロンＮ°３Ｂ  −図４−
当業界では、バレル長さを増大させればサイクロンバレルにて一層多くのサイクロンを許すことによりサイクロン効率を増大させうると報告されている。大バレル直径サイクロンのバレルを２５％だけ長くした。サイクロン３Ｂと称するこのサイクロンは先の実施例におけるサイクロンと同じ配置を有したが、バレル長さと直径との比（Ｌｂ／Ｈｂ）を４．０から５．０まで増大させた。サイクロン出口チューブ浸入度は同一であった（Ｐ／Ｈｉ＝１．０）。
【００７３】
サイクロン効率は低固形物負荷（０．０５ｋｇ固形物／ガス１ｍ３）にて９９．９３５％であり、高固形物負荷（０．１ｋｇ固形物／ガス１ｍ３）にて９９．９６５％であった。これは従来技術とは異なる。何故なら、サイクロンバレルを長くすれば収集効率に対し有利な作用を示すと考えられていたからである。圧力低下は、同一容積もしくはサイクロンに対するマス流速処理量にて比較すれば標準的気相サイクロンの圧力低下の１／３であった。多くの結果につき表参照。
【００７４】
結論として、同一ガス流速および固形物入口負荷にて操作する標準的サイクロンにわたる圧力低下は、サイクロン収集効率における僅かな増大を伴って約３３％だけ減少することができる（これら実施例においては低固形物負荷にて３３％および高固形物負荷にて３５％）。これは、標準的サイクロンと比較して３３％だけバレル直径を増大させると共に同一のアスペクト比（Ｈｉ／Ｗｉ＝２．５）を保持し、同時にガス入口速度を２０ｍ／ｓｅｃから１１．５ｍ／ｓｅｃまで減少させることにより得られる。これは新規である。何故なら、圧力低下の最小化およびサイクロン効率の最大化につき最適なデザインは従来技術とは異なるからである。サイクロン効率を増大させる従来技術に教示された古典的方法（出口チューブ浸入度を変化させると共にサイクロンバレル長さを長くする）はサイクロン効率に対し顕著な作用を示さなかった。
【００７５】
他のサイクロン配置を用いて、サイクロン３Ａはその圧力低下曲線が主として入口ガス速度に依存すると共に図示したように固形物負荷とは比較的無関係であると言う特徴を有する。
【００７６】
【数５】
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【００７７】
このサイクロンの収集効率は、これがガス入口速度と共に大きく変化せず、８〜１５ｍ／ｓｅｃの間で実質的に扁平となるように高い。効率は高固形物負荷にて一層高く、しかしながら低固形物負荷においてさえ極めて効率的なサイクロンである。
【００７８】
【数６】
2005520685.tif 000013
【００７９】
典型的には、気相プラントを０．００５〜０．５ｋｇ固形物／ガス１ｍ３にて操作する。一定のガス入口速度（Ｕｇ、ｉ＝１１ｍ／ｓｅｃ）におけるサイクロン３Ａの効率は次の説明にて示すように固形物負荷と共に増大し、０．１ｋｇ/１ｍ３より高いと漸近的になる。しかしながら、検査した他のサイクロン、特にサイクロン１Ａおよび２Ｂの効率とは異なり、このサイクロンは低いサイクロン入口固形物負荷においてさえ極めて効率的サイクロンであるという利点を有する。これら知見は、大バレルサイクロンがそれほど効率的でないと考えられていたため従来技術とは異なる。
【００８０】
【数７】
2005520685.tif 000014
【図面の簡単な説明】
【００８１】
【図１】 
【図２】 
【図３】 
【図４】 
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【手続補正書】
【提出日】平成17年2月14日(2005.2.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８１】
【図１】固体粒子をガスと固形物との混合物から、たとえば流動床重合反応器から分離すべく使用しうる従来のサイクロンを示す説明図である。
【図２】サイクロン１Ａおよび３の各部分の寸法を示す説明図である。
【図３】サイクロン３および３Ａの各部分の寸法を示す説明図である。
【図４】サイクロン３Ａおよび３Ｂの各部分の寸法を示す説明図である。
【国際調査報告】
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