(57)【要約】本発明はドープされた酸化物材料を調製する方法に関する。該方法において、酸化物材料を形成するほぼすべての反応物（Ｂ，Ｄ）は、気相で蒸気質の還元形態にされ、その後、酸化物粒子（Ｐ）を形成するために互いに反応させる。本発明に従えば、蒸気質で還元形態の前記反応物（Ｂ，Ｄ）は互いに混合され、反応物のガス流（ＢＤ）となり、さらにガス流（ＢＤ）は、反応物（Ｂ，Ｄ）のほぼすべての成分がほぼ同時に過飽和状態に達するように、高速で凝縮され、化学的相平衡に達する時間がないように酸化物粒子（Ｐ）が形成される。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化物材料を形成するほぼすべての反応物（Ｂ，Ｄ）が、気相で蒸気質の還元形態にされ、その後、酸化物粒子（Ｐ）を形成するために互いに反応させる、ドープされた酸化物材料の調製方法において、蒸気質で還元形態の前記反応物（Ｂ，Ｄ）は、反応物のガス流（ＢＤ）として互いに混合され、さらにガス流（ＢＤ）は、反応物（Ｂ，Ｄ）のほぼすべての成分が前記ガス流においてほぼ同時に過飽和状態に達するように高速で凝縮され、化学的相平衡に達する時間がないように酸化物粒子（Ｐ）が形成されることを特徴とするドープされた酸化物材料の調製方法。
【請求項２】
前記酸化物材料は、ドープされたガラス材であって、該ガラス材が母材（Ｂ）およびガラス材のドーパント（Ｄ）とから、これらを蒸気質の還元形態における気相で、互いに反応させ、さらにガラス粒子（Ｐ）に凝縮させることによって形成されることを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項３】
反応物（Ｂ，Ｄ）の酸化物粒子（Ｐ）への高速凝縮が、反応物（Ｂ，Ｄ）の高速酸化によって達成されることを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項４】
反応物（Ｂ，Ｄ）の前記高速酸化および凝縮は、酸化力のあるガスの１以上の噴射（Ｏ）を反応物のガス流（ＢＤ）へ向けることによって達成され、好ましくは、噴射が酸素および／または二酸化炭素で形成されることを特徴とする請求項３記載の方法。
【請求項５】
前記１以上の酸化力のあるガスの噴射（Ｏ）は、強い乱流と混合とを引き起こすように、反応物のガス流（ＢＤ）に向けられることを特徴とする請求項４記載の方法。
【請求項６】
酸化物粒子（Ｐ）の形成は、前記ガス流よりも冷たい前記１以上の酸化力のあるガスの噴射（Ｏ）を反応物のガス流（ＢＤ）に向けることで強められることを特徴とする請求項４記載の方法。
【請求項７】
反応物（Ｂ，Ｄ）の酸化物粒子（Ｐ）への高速凝縮が達成され、かつ／または反応物のガス流（ＢＤ）を断熱膨張させることによって強められることを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項８】
反応物のガス流（ＢＤ）がラバルノズル（ＬＲ）またはその類似物を通過することで方向付けられることを特徴とする請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記酸化物材料はガラス材であり、母材（Ｂ）として、四塩化珪素、四塩化ゲルマニウム、ＴＥＯＳ（テトラエチルオルトシリケート）またはＧＥＯＳ（テトラエトキシゲルマニウム）などの、シリコンまたはゲルマニウムの無機または有機化合物が使用されることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
前記酸化物材料はガラス材であり、ドーパント（Ｄ）として、エルビウム、ネオジム、他の希土類金属、アルミニウム、リン、ボリウムおよび／またはフッ素が使用されることを特徴とする請求項１〜９のいずれか１項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、添付の請求項１の前提部に係るドープされた酸化物材料を調製する方法に関する。
【０００２】
ドープされたガラス材の重要な用法は、光増幅導波路、たとえばアクティブ光ファイバであり、その光増幅特性は誘導放出の利用に基づく。誘導放出を可能にするために、アクティブ光ファイバのコアにあるガラス材、場合によって該コアの周囲のクラッド層が、希土類金属、たとえばエルビウムであるドーパントでドープされる。光ファイバに加え、ドープされたガラス材は様々な種類の平面型光導波路でも使用され得る。
【０００３】
アクティブ光ファイバは、ファイバプリフォームから光ファイバにガラスを線引きすることで作製され、ファイバプリフォームはいくつかの異なる方法で作られ得る。一般的に用いられるファイバプリフォームの作製方法は、ガラス材を、回転させるように設けられた心棒または類似の基材の周りに、火炎堆積（ＦＨＤ）法によって成長させることである。これに関連して、上記の成長がファイバプリフォームの外周から成される場合には、この方法はしばしば、いわゆるＯＶＤ法（外付け法）と呼ばれる。ＦＨＤ法もまた、平面基材上に平面型光導波路で必須のガラス層を形成する際に適用される。
【０００４】
ＦＨＤ法においては、酸水素火炎がサーマルリアクタとして通常使用され、ガラス材の調製に用いられる、母材を形成するガラス、たとえばシリコンまたは四塩化ゲルマニウムは、通常は蒸気の状態で、バーナおよび火炎に向けられる。たとえば、エルビウムなどのガラスのドーパントは、蒸気またはエアゾールの液滴として、通常はキャリアガスを伴うバーナおよび火炎に向けられる。該液滴は、ドーパントを含む液体から、蒸発させるか噴霧するかのいずれかによって相応するように形成される。
【０００５】
別の方法として、本出願人によって改善された解決手段に従えば、ドーパントは液体の状態でバーナに全経路にわたって向けられ、エアゾールの液滴として、たとえば水素の流れを使って、火炎近傍で、噴霧されてもよい。この方法は、たとえば本出願人の先の国際公開第００／２０３４６号パンフレットでより詳細に説明されており、従来のＦＨＤ法のさらなる発展とみなされ得る。以下では、この方法を液体火炎噴霧と呼ぶ。
【０００６】
ＦＨＤ法または液体火炎噴霧法でサーマルリアクタとして機能する火炎において、母材およびドーバントはさらにエアゾール粒子を形成し、エアゾール粒子は、被覆される基材上に導かれ、このようにして、ドープされた多孔質ガラス材塗膜を形成する。これらのエアゾール粒子は、文献上しばしば英語で、ガラススート（glass soot）と呼ばれる。多孔質ガラス材の適切な塗膜層が、心棒または基材上で成長すると、上記の塗膜層は、しかるべき高温で基材を熱処理することによって、密度の高いガラスに焼結される。
【０００７】
いわゆる溶液ドーピング法（solution doping method）も知られている。この方法においては、焼結前にファイバプリフォームを成長させた後、母材のみから成長したファイバプリフォームがドーパントを含む溶液に浸漬される。
【０００８】
希土類金属は、石英ガラスに充分に溶解せず、たとえばＳｉＯ２ベースのガラスの構造が、ガラスに適切な酸化物を添加することによって変化することを必要とする。この目的に適する酸化物は、たとえばＡｌ２Ｏ３，Ｌａ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３，ＧｅＯ２またはＰ２Ｏ５である。好ましくは、この酸化物は酸化アルミニウムＡｌ２Ｏ３であり、該酸化アルミニウムＡｌ２Ｏ３はガラスの屈折率を同時に高くする。
【０００９】
光ファイバ（または他の導波路）のコアを希土類金属でドープする際、クラッド層に対するコアの屈折率の増加は、同時に酸化アルミニウムによって達成され、該酸化アルミニウムは、光ファイバの操作原理を具体化するために必要である。本出願人の液体火炎噴霧法においては、適切な液体に溶解した塩化アルミニウムを火炎に噴霧することによって、アルミニウムが添加される。この目的に適する液体は、たとえば、水、エタノール、メタノール、アセトンなどの有機溶媒、またはこれらの混合物である。同様に、液体に溶解した、硝酸塩または塩化物ベースの原料が、エルビウムなどの希土類金属のために使用される。
【００１０】
上述の方法で生じる成長において、シリカ／アルミナガラスに希土類金属がドープされる際、一つの問題は、ガラス塗膜を形成するエアゾール粒子へのドーパントの不均質分布である。これは、たとえばドーパントが対を形成する傾向によって生じる。化学平衡では、エルビウムは互いに分離した個々のイオンとして、前記物質には溶解しない。気相では、エルビウムは、Ｅｒ２Ｏ３を形成するように酸化しようとし、固相では、エルビウムは、通常、相系Ａｌ５Ｅｒ３Ｏ１２＋Ａｌ２Ｏ３およびアルミニウムに達しようとする。換言すれば、アルミニウムを伴うと、エルビウムは自身の相の内部でクラスタ化しようとする。たとえガラス状シリカ／アルミナ系における状態が上記のものよりも複雑であっても、上記の議論は、エルビウムがどのように作用するかについて好印象を与える。
【００１１】
特に液体火炎法を使うと、ほとんどのアルミニウムと大部分のエルビウムとは、固体の残留粒子のままでいようとし、該残留粒子は、液体エアゾール液滴が火炎内で乾いたとき、その液滴から作られ、酸化物を形成するガラスの材料の上述の酸化が生じる。このため、この工程におけるファイバプリフォームの形成は、通常、少なくとも２種類のガラススート粒子を含む。１つ目は、小さいＳｉ含有（もしくはＧｅ含有）粒子であり、これは、蒸気質の母材からの凝縮と、それに続く蒸発／乾燥とを介して形成される。２つ目は、残留粒子を含有するアルミニウムおよびエルビウムであり、該残留粒子は、通常、これらＳｉ含有粒子より大きい。これら様々な種類の粒子のため、焼結された時にガラス材において結晶化する傾向がある。
【００１２】
焼結中、結晶の一部分が融ける可能性もあり、その場合はガラス材の均質性が向上する。しかしながら、残存するドーパントは、特により大きい残留粒子においては、その時でさえ、完全にはガラスに溶解しないという虞がある。この場合、微視的検査がなされると、ドーパントがガラス材内部で局所的に不均一に分かれるという結果となり、ガラスの光増幅特性を弱める。
【００１３】
一方で、たとえばシリコンウエハ平面導波路の場合、焼結に使われる温度は、光ファイバ用のファイバプリフォームの場合よりも制限される。このように、不可避的に散乱を生じる不所望な結晶が、焼結後でさえ、用意したガラス塗膜に残り、不均質なガラスの組成のために、ガラスの光増幅特性も理想的でない。
【００１４】
このような全工程において、ガラススート粒子と特にドーパントを含有する粒子とが、気相を介する凝縮によって直接作られることは実質的にないが、より大きい液体エアゾール液滴は中間相であり、問題は、様々な不純物もまた、エアゾール液滴から形成する残留粒子に残る（カプセル化する）ということである。
【００１５】
本発明の主要な目的は、ドープされた酸化物材料を作製する、全く新しい方法を提示することであり、この方法を用いて、先行技術に係る工程で生じる上述の問題は回避される。
【００１６】
本発明に係る方法によれば、様々な酸化物材料を作製することが可能である。たとえば、多成分酸化物材料を作製することができ、その中には、各部がそれぞれほぼ等しいような、たとえばチタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）などのいくつかの反応物が存在する。
【００１７】
この方法は、このような多成分酸化物材料の作製にも使用されることができ、その中には、各部分がそれぞれ実質的に異なる大きさであるような、たとえば高誘電率を有する圧電ＰＺＴ（Ｐｂ（Ｚｒ１−ｘＴｉｘ）Ｏ３）などのいくつかの反応物が存在する。（式において、パラメータｘはジルコンおよびチタンの割合を決定し、典型的な値は、たとえば０．４５である。）
【００１８】
本発明に係る方法によれば、いわゆるドープされた酸化物材料を作製することも可能であり、この中には、母材のより大きい部分とドーパントのより小さい部分、たとえば、なんらかのドープされたガラス材のみならず、モリブデン（Ｍｏ）がドープされた酸化チタン（ＴｉＯ２）などが存在する。
【００１９】
本発明の目的は、このように、以前よりも質が均一な、ドープされた酸化物材料の調製を可能にすることであり、該酸化物材料において、その組成は微視的レベルで以前よりも均質であり、結晶構造は所望のとおりである。本発明によって、異なる種類の酸化物材料の特性は以前と比べ最適になり、この場合、酸化物材料から以前よりもよい製品を製造することが可能である。
【００２０】
本発明の実施形態の目的は、以前よりも均質な質のドープされたガラス材の調製を可能にすることであり、該ガラス材において、有害な結晶化はなく、ガラスの組成もまた、微視的レベルで以前よりも均質である。このようにして形成されるガラス材では、このように不所望な光の散乱がより少ない。該散乱は、問題のガラス材から作製される光導波路において光の減衰／損失を引き起こす。ガラス材の光増強特性も、本発明を用いれば、以前と比べ最適になり、この場合、ガラス材から以前よりもよいアクティブ光導波路、たとえばアクティブ光ファイバを製造することが可能である。
【００２１】
これらの目的を達成するために、本発明に係る方法は、独立請求項１の特徴部分で示されるもので、主に特徴付けられる。
その他の従属請求項は、本発明の好適実施形態のいくつかを示す。
【００２２】
本発明の実質的な基本発想は、母材およびドーパントのみならず、ドープされた酸化物材料の調製で必要とされるすべての反応物が、先ず蒸気の形態、すなわち気相にされるということであると考えられる。気相から液相への還元成分の凝縮は、次のような方法で、極めて高速で行われる。反応物内に含有され、かつドープされた物質の形成に必要である全成分が、ほぼ同時に過飽和状態にされ、この場合、このようにして形成される液滴の成分と、これらから直接形成される固体の粒子との組成は非常に均質になる。粒子の均質な組成は、先ず、異なる粒子はそれぞれ同じ組成をもつが、個々の粒子の局所的内部組成もまた同じである、すなわち個々の粒子において、全成分が粒子の全体積にわたって平等に分割されているということを示す。
【００２３】
本発明に従えば、上記の反応物の成分の高速凝縮は、反応物の高速酸化および／または反応物のガス流の高速断熱膨張によって達成される。
【００２４】
本発明に係る状態は、粒子も凝縮直後に凝固するようにされており、この場合、化学的相平衡に達する時間はない。
【００２５】
本発明によって、たとえばドープされたガラス材などのドープされた酸化物材料を調製
することができ、組成は以前よりも均質になり、この場合、たとえば光を増幅し、かつ希土類金属がドープされたガラス材において、増幅特性は、先行技術よりもよりよく最適化され得る。たとえば、ドーパントとしてエルビウムを使用するとき、本発明によって、エルビウムのクラスタ化を防ぐことができ、エルビウムは、好ましくは個々のイオンとして、ガラス材にわたってより満遍なく分布し得る。シリカベースの平面導波路の場合、ガラス材の結晶化がもたらす問題と、結晶化がもたらす不所望な散乱特性とが回避される。また、本発明によって、先行技術に係る方法では残留粒子の内部に包まれがちであったような不純物を回避できる。
【００２６】
本発明と好都合な実施形態のいくつかは以下でより詳細に説明され、また、本発明で得られる利点が何であるか当業者にとってより明確になるであろう。図で示された例に係る実施形態で作製されるドープされた酸化物材料は、ドープされたガラス材であり、これに関連する説明に基づいて、当業者は、他のドープされた酸化物材料を作製する際にも、例示の実施形態を場合によってわずかに変更して、本発明を適用することができる。本発明は、以下の添付の図を参照して説明される。
【００２７】
母材（たとえばＳｉまたはＧｅ）およびドーパント（たとえばＡｌおよび希土類金属）のみならず、本発明に係るドープされたガラス材の調製に必要なすべての反応物は、はじめに、前記物質の温度を適切に上昇させ、かつ各反応物の適切な化学組成を選択することで、蒸気の形態すなわち気相にされる。反応物の加熱は、当業者にはそのようなものとして明らかな任意の方法で実施されてもよい。たとえば、四塩化珪素ＳｉＣｌ４がガラス材の母材として使用され、アルミニウムおよびエルビウムがドーパントとして使用されてもよい。後者は、硝酸塩または塩化物のいずれかでもよい。アルミニウムおよびエルビウムの原料として使用される成分は、たとえば、適切な液体に溶解され、問題の溶液を加熱することによってさらに蒸発されて気相にされる。気相にされた反応物を搬送する際、適切なキャリアガスを利用することができる。
【００２８】
次に、ガスまたは還元形態の母材およびドーパントは、混合され、または依然、別個のガス流Ｂ，Ｄとして、反応器Ｒに導かれる。該反応器Ｒは、母材とドーパントＢ，Ｄとが蒸気の形態であり続けるように、同時に温度を保つことで流路として機能する。母材とドーパントとの割合は、ガス流Ｂ，Ｄの割合を、たとえば流量コントローラなどの調節可能なバルブ、または他の適切な方法によって変えることによって調節され得る。
【００２９】
反応器Ｒにおいて、母材のガス流Ｂとドーパントのガス流Ｄとは、反応器のガス流ＢＤとして一体化することによって、混合される（図１のＭ点）。代わりに、反応器Ｒに入る前に、既にガス流Ｂ，Ｄは一体化されて混合されていてもよい。反応器Ｒの壁のみならず、パイプラインおよびガス流Ｂ，Ｄ，ＢＤを搬送するようなものなども、都合よくは、反応物が壁に著しく凝縮することを防ぐために暖められているということは当業者には自明である。
【００３０】
従来の加熱されたパイプラインおよび図１に係るオーブン状の反応器Ｒに設置された組合せノズル、または当業者には自明である同様の解決手段の代わりに、たとえば電気アークによって作られるプラズマガスを使用することが可能である。この、キャリアガスとして機能するプラズマガスにおいては、母材とドーパントとのガス流Ｂ，Ｄを加熱して混合する際に、母材とドーパントのガス流とが混合されている。
【００３１】
本発明に係る実施形態に従えば、ガス流ＢＤの高温のガス／蒸気は酸化され、そうすることで、同時に非常に高速で凝縮され、ガラス材を形成する酸化物になる。該ガス流ＢＤの高温のガス／蒸気は、混合されており、反応器Ｒにおいては還元形態である。酸化／凝縮は、多様な過飽和状態が全反応物に形成されるような温度でなされる。このように、凝
縮は瞬時に生じ、全反応物とドーパント成分が過飽和状態にあるとき、凝縮の結果として液滴が形成され、さらに、ガラス粒子Ｐが瞬時に形成され、その相互および内部の組成が均質である。ここで、粒子Ｐの内部の均質な組成は、層状または他の種類の局所的に不均質な構造を有することなく、粒子の全体積について、種々の成分が均一に分割されることを示す。粒子における反応物の濃度の割合は、凝縮前のガス流ＢＤにおける気相での反応物の濃度の割合に従って、ほぼ決定される。
【００３２】
材料はガラス状材料であり、明確な融解温度も凝固温度もないため、「凝縮」という用語は、広範に解されるべきであることは、当業者には自明である。換言すれば、状況に応じて、液相または固相いずれかのガラス粒子が凝縮の結果として形成されると解されてよい。
【００３３】
上述の本発明の実施形態を理解するために、酸化形態の反応物の飽和蒸気圧が、検査される所定の温度においては、対応する還元形態のものに関連する飽和蒸気圧と比べて著しく低いことに留意することが重要である。これによって、気相における反応物の高速凝縮は、高速で酸化させるガスを還元反応物のガス流に混合することで実行され得る。
【００３４】
図１に示された本発明の好都合な実施形態に従えば、凝縮／酸化は、反応器に対して酸化力のあるガスの強い噴射Ｏを行なうことによって実行され、噴射は、都合よくは、反応物のガス流ＢＤに対して横断して位置する。好ましくは、酸化力のあるガスの噴射Ｏはさらに、図２に係る反応器の２つの対向する壁に位置し、対向しかつ反応器の前後方向に隣接するガス噴射Ｏは、相互に重なり合って位置する。こうすることで、酸化力のあるガスの噴射Ｏによって作られる乱流は、反応物のガス流ＢＤに対し激しくなり、該乱流は酸化力のあるガスＯと反応ガスＢＤとを効果的に混合させる。酸化力のあるガスの噴射Ｏは、反応器Ｒのより多くの壁に設けられてもよく、また、乱流を促進し、反応物のガス流Ｂ，Ｄを混合させる他の任意の方法でなされてもよい。
【００３５】
たとえば、酸素または二酸化炭素は酸化力のあるガスとして使用され得る。酸化力のあるガスＯは、反応器に入るとき、その還元形態での反応ガスと同じ温度、すなわち高温であってよい。このように、凝縮は、主に、反応物が酸化物になるまで酸化するときの反応物の蒸気圧の変化によって、生じる。しかし、都合よくは、酸化力のあるガスは、凝縮を強め、促進する「冷気」である。
【００３６】
反応器Ｒにおいては、反応物ＢＤの酸化が、約１０００〜２０００℃が通常である反応温度で生じることが可能であるという条件が整えられる。この温度では、ガスの混合比によって化学反応の進行が決まる。実際には、反応物のガス流ＢＤが、反応器Ｒにおける酸化力のあるガスの噴射Ｏと接触するとき、これらのガス流間の接点に形成される混合域（反応域）で酸化が生じ、その厚さは通常数ミリメートル程度である。反応器Ｒは、常圧で使用されてもよいが、反応を強化するために、反応器の温度のみならず、反応器の圧力、反応物および酸化力のあるガスの流量が、この方法を最適化するために、調整され得る。
【００３７】
図３で概略的に示される本発明の一実施形態において、反応物のガス流ＢＤの断熱膨張によって、凝縮が引き起こされる。言い換えれば、反応物のガス流ＢＤは、たとえば、いわゆる周知のラバルノズルＬＲを通過することで方向付けられる。流路および反応器として機能する該ラバルノズルＬＲにおいて、ガス流ＢＤは超音速にまで加速され得る。還元反応物の酸化に必要な酸化力のあるガスＯは、たとえば、ノズルＬＲの最もくびれた部分で、反応物のガス流ＢＤに向けられてもよい。この場合、ガスの膨張で生じる乱流は、ガスの混合を強めることになる。留意しなければならないことは、図３で例証の目的で示されるラバルノズルＬＲの形状は、必ずしも実際に使われるノズルの形状に正確に一致するわけではないということである。
【００３８】
断熱膨張を用いるとき、粒子Ｐは付加的な利点として高速に達する。これは、固着メカニズムを利用して、基材上に粒子が堆積することを活発にする際に利用され得る。
【００３９】
酸化力のあるガスを適切に選択することで、不純物が凝縮し、かつ粒子の状態になるのを防ぐことができる。たとえば、一酸化炭素と、二酸化炭素と、水との異なる種類の混合物が、酸化力のあるガスとして使用され得る。
【００４０】
反応器Ｒ，ＬＲの構造は、反応器の壁が加熱されるように、オーブン状であってよい。都合よくは、石英などの高温に耐性がある材料は、反応器の材料として使用される。反応器の壁は部分的に、または全体的に多孔質であってよく、この場合、たとえば、様々な種類のシールドガスが反応器内側の壁を通過することで方向付けられ得る。反応器Ｒ，ＬＲによって形成される流路の断面形状は、長方形、円形、またはこの目的に適する他の任意の形状でよい。
【００４１】
ドープされたガラス材を形成するとき、ＴＥＯＳ（テトラエチルオルトシリケート）またはＧＥＯＳ（テトラエトキシゲルマニウム）などの無塩素の反応物を、母材Ｂとして適切な形態で使用することもできる。上記のものに加えて、ドーパントＤとして、他の希土類金属およびランタニド、たとえばネオジムを使用でき、さらにはリン、ボリウムおよび／またはフッ素をも使用することができる。
【００４２】
本発明に係る方法を用いて形成されたガラス粒子は、先行技術に従って、適切な基材、たとえば回転式の心棒または平面基材上に堆積され得、こうして、表面には多孔質のガラス層が形成され、該ガラス層は工程の後半の段階で緻密なガラス層に焼結され得る。しかしながら、ガラス粒子は、たとえば、塵粒として、他の方法でも堆積され得る。該塵粒は、ガラス成分の調製の際、後になって所望のとおり使用され得る。
【００４３】
本発明の様々な実施形態に関連する様々な方法で、上記に示された操作の態様を組合せることによって、本発明の精神に合致する本発明の様々な実施例を提供することができるということは、当業者にとっては当然、自明である。したがって、上記で示される例は、本発明を限定すると解されてはならず、本発明の実施形態は、ここに記載する請求項で示される発明の特徴の範囲内で、自由に変化され得る。
【００４４】
図画においては、本発明の原理を理解するために重要な部分および成分のみが示されており、たとえば、ガス流のみならず反応器Ｒ，ＬＲの温度および圧力条件を調節するために、図には示されていないものの、当業者には自明である所定の構成要素が必要であることは明らかである。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】本発明に係る反応器の構造を概略的に斜視図で示す。
【図２】本発明に係る反応器の断面を原理図で示す。
【図３】本発明に係る別の反応器を側面から見た原理図で示す。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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2005531481.tif 000007
2005531481.tif 000008