(57)【要約】誘電性セラミック品前駆体及び誘電性セラミック体を製造するための方法が示されている。このセラミック品前駆体は結晶性アルミノ珪酸塩ゼオライトあるいは非結晶性アルミノ珪酸塩とガラス相とを含んでいる。このセラミック品前駆体はオプションとして、結合剤、可塑剤、及び界面活性剤から選択される少なくとも１つの形成助剤を含むことができる。B2O3あるいはSnO2などの金属酸化物添加物、及びホウ素や錫などの金属の硝酸塩や炭酸塩などの金属酸化物前駆体添加物がそのセラミック品前駆体に含まれる場合もある。誘電性セラミック品をつくる方法は上記の成分からの混合物をテープなどの成形品に形成するステップと、その成形品を７００℃〜１０００℃の温度で０．５〜２４時間焼成するステップとを含んでいる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
１重量％〜９９重量％の範囲の結晶性アルミノ珪酸塩ゼオライトあるいは上記ゼオライトから誘導される非結晶性アルミノ珪酸塩と、９９重量％〜１重量％の範囲のガラス相とによって構成される誘電性セラミック品前駆体であって、上記ゼオライトが下記実験式：
A1/nSixAlOy
で示される無水ベースの組成を有し、式中、Aはアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、亜鉛、希土類金属及びそれらの混合物で構成される群から選択される交換可能な陽イオンであり、"n" はAの原子価で１〜３の範囲で変化し、"x" は１〜１０の範囲の値を有し、そして"y" は（A+Si+Al）の原子価の合計と均衡する値を有することを特徴とする誘電性セラミック品前駆体。
【請求項２】
Aがマグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、亜鉛、バリウム、及びそれらの混合物で構成される群から選択されることを特徴とする請求項１記載のセラミック品前駆体。
【請求項３】
さらに、B2O3、P2O5、TiO2、CaTiO3、Al2O3、SrTiO3、SiO2、BaTiO3、ZrO2、CeO2、SnO2、Nb2O5、Ta2O5、MoO3、WO3、V2O5、Sb2O5及びそれらの混合物から構成される群から選択される金属酸化物添加物を含んでいる請求項１又は２記載のセラミック品前駆体。
【請求項４】
さらに、チタン、ジルコニウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、マグネシウム、亜鉛、セリウム、バナジウム、ニオブ、モリブデン、アンチモン、タンタル、錫、及びそれらの混合物で構成される群から選択される金属の硝酸塩、炭酸塩、クエン酸塩、酢酸塩、水和酸化物、水酸化物、及びそれらの混合物で構成される群から選択される金属酸化物前駆体添加物を含んでいることを特徴とする請求項１又は２記載のセラミック品前駆体。
【請求項５】
上記ゼオライトがフィリップサイト、重十字沸石、ジスモンダイン、ゼオライトＢ、ゼオライトZK-19、ゼオライトＷ、ゼオライトＹ、ゼオライトＬ、ゼオライトLZ-210、ゼオライト・オメガ、ゼオライトLZ-202及びそれらの混合物で構成される群から選択されることを特徴とする、請求項１、２、３、あるいは４のセラミック品前駆体。
【請求項６】
さらに、それが結合剤、可塑剤、界面活性剤、及びそれらの混合物で構成される群から選択される形成助剤を含んでいることを特徴とする請求項1、２、３、４、又は５記載のセラミック品前駆体。
【請求項７】
上記形成助剤が、２〜１０重量％の量で存在していることを特徴とする請求項６記載のセラミック品前駆体。
【請求項８】
上記金属酸化物添加物が、１〜２０重量％の量で存在していることを特徴とする請求項３又は６のセラミック品前駆体。
【請求項９】
上記金属酸化物前駆体が、１〜２０重量％の上記金属酸化物を生成する量で存在することを特徴とする請求項４又は６記載のセラミック品前駆体。
【請求項１０】
請求項１、２、３、４、５、６、７、８、あるいは９の誘電性セラミック品前駆体を成形品に形成するステップと、上記成形品を７００℃〜１０００℃で０．５〜２４時間焼成するステップとで構成されていることを特徴とする誘電性セラミック品を調製する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は誘電性セラミック品前駆体および誘電性セラミック品を製造する方法に関するものである。上記前駆体品はガラス相と結合した結晶性ゼオライトあるいは非結晶性アルミノ珪酸塩を含んでいる。
【背景技術】
【０００２】
インターネットへの接続性を有する無線電話、PDAなどの小型で多機能な電子装置に対する需要は、多層回路の高密度化を益々必要としている。これらの多層回路は通常絶縁性基板として機能する誘電材料を用いており、その上に導電性金属が沈着されて配線層が形成されている。
【０００３】
非常に初期の頃は、誘電性材料としてアルミナが選ばれていたが、アルミナは焼結温度が高く（１４００−１５００℃）、タングステンやモリブデンなどの金属の使用を必要とした。しかしながら、信号伝送速度が１GHz以上に増大した現在では、タングステンやモリブデン配線の使用はそれらの抵抗性が高いことから不可能である。このことは金、銀、あるいは銅などの低抵抗性金属の使用を必要としている。これらの金属は融点がずっと低く、その結果、９００℃程度の低い温度で焼成する誘電体を必要としている。
【０００４】
先行技術においては、低温共焼成セラミックス（LTCC）でこのニーズを満たそうとしてきている。これらのセラミックスはガラス性素材を結晶相と混合して形成される。例えば、米国特許第5,821,181号明細書はアルミナ、ガラス性前駆体物質及び修正材の混合物の形成を開示している。このガラス性物質はSiO2と、B2O3と、MgO、CaO、SrO及びBaOの中の少なくとも１つと、さらにK2O、Na2O及びLi2Oのうちの少なくとも１つとを含んでおり、修正材の方はTiO2、SrTiO3及びCaTiO３から選択される。米国特許第4,714,687号明細書はウィレマイトを結晶相として含んだガラス−セラミックの製造を開示している。このガラス−セラミック体はZnO、MgO、Al2O3、及びSiO2を含んでいる。米国特許第5,164,342号明細書はCaO、B2O3、及びSiO2を含んだ低誘電性ガラス・セラミックを開示している。米国特許第6,232,251号明細書には、透輝石酸化物結晶相、石英結晶相とTi及びMgあるいはZnを含んだ複合酸化物結晶相から選択される結晶相、そしてガラス相を含んだ誘電性セラミックが開示されている。
【０００５】
先行技術では、ゼオライト性組成物がセラミック内に直接焼結できることも開示されている。従って、米国特許第5,071,801号明細書はカリウム、セシウム又はルビジウム交換ゼオライトからの高密度白榴石に基づくセラミックの製造を開示している。このゼオライトは３．５〜７．５の範囲のSiO2/Al2O3比率を有している。同様に、米国特許第4,980,323号明細書と米国特許第5,064,790号明細書は１つのプロセスと、そのプロセスによって製造されたコージライト・セラミックを開示している。コージライトはゼオライトＢ、フィリップサイト、重十字沸石、ジスモンダイン、ゼオライトZK-19およびゼオライトＷなどのMg交換ゼオライトから製造することができる。さらに、米国特許第5,036,030号明細書はSiO2/Al2O3比率が３．０以下のアルカリ土類形態のゼオライトと酸化ホウ素などのホウ素化合物の混合物からアルカリ土類金属アルミノ珪酸塩焼結体を製造する方法を開示している。最後に、米国特許第5,166,107号明細書はSiO2/Al2O3比率が３．０未満のカルシウム・タイプ・ゼオライトからの灰長石焼結体の製造を開示している。
【発明の開示】
【０００６】
こうした先行技術とは対照的に、本出願人は結晶性アルミノ珪酸塩ゼオライトとガラス相の混合物から誘電性セラミック品を製造した。この混合物はB2O3あるいはSrTiO3などの金属酸化物添加物を含んでいてもよい。誘電性セラミック品の形成にゼオライトを利用する利点は、ゼオライト誘導粉体はアルミナ及びコージライトなどの結晶性セラミック・フィラーに比べて反応性が高いので、焼結中により容易で完全な固体状態反応が可能であり、従って、望ましい高Ｑ相の形成がより容易だからである。その他の利点としては、得られる組成物の均一性がより高いこと、それに関連してその電気的特性における均一性も増大することなどが含まれる。
【０００７】
（発明の要約）
本発明の１つの実施の形態は、１重量％〜９９重量％の範囲の結晶性アルミノ珪酸塩ゼオライトあるいは上記ゼオライトから誘導される非結晶性アルミノ珪酸塩と、９９重量％〜１重量％の範囲のガラス相とによって構成される誘電性セラミック品前駆体であって、上記ゼオライトが下記実験式：
A1/nSixAlOy
で示される無水ベースの組成を有し、式中、Aはアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、亜鉛、希土類金属及びそれらの混合物で構成される群から選択される交換可能な陽イオンであり、"n" はAの原子価で１〜３の範囲で変化し、"x" は１〜１０の範囲の値を有し、そして"y" は（A+Si+Al）の原子価の合計と均衡する値を有することを特徴とする誘電性セラミック品前駆体である。
【０００８】
誘電性セラミック品を調製する方法は、結晶性アルミノ珪酸塩ゼオライトあるいはそのゼオライトから誘導された非結晶性アルミノ珪酸塩とガラス相の混合物を成形品に形成するステップと、上記成形品を７００℃〜１０００℃の温度で０．５〜２４時間焼成するステップとで構成され、上記結晶性アルミノ珪酸塩ゼオライトが、下記実験式で示される無水ベースの組成を有し、さらに上記ゼオライトあるいは非結晶性アルミノ珪酸塩が１重量％〜９９重量％の範囲で存在し、上記ガラス相が99重量％〜１重量％の範囲で存在していることを特徴とする方法である。
A1/nSixAlOy
式中、Aはアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、亜鉛、希土類金属及びそれらの混合物で構成される群から選択される交換可能な陽イオンであり、"n" はAの原子価で１〜３の範囲で変化し、"x" は１〜１０の範囲の値を有し、そして"y" は（A+Si+Al）の原子価の合計と均衡する値を有する。
【０００９】
上記及びその他の目的及び実施の形態は、以下の発明の詳細な説明を参照することにより、より明らかになるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
上に述べたように、本発明はセラミック品前駆体及び誘電性セラミック品を製造する方法に関するものである。本発明の１つの基本的な要素は結晶性アルミノ珪酸塩ゼオライトあるいはそのゼオライトから誘導される非結晶性アルミノ珪酸塩である。ゼオライトとは周知の細孔性三次元フレームワーク構造体である。一般的に、結晶性ゼオライトはコーナーを共有するAlO2及びSiO2４面体から構成され、均一な寸法の孔開口を有していること、かなりのイオン交換容量を有しており、結晶内部の孔や空隙に分散している吸着相をその半永続的結晶構造を構成しているいずれの原子も位置的にずらせることなしに可逆的に脱着できることを特徴としている。ゼオライトは、無水ベースで、下記式：
A1/nSixAlOy
で示すことができる。式中、Aは"n"の原子価を有する陽イオンであり、"x" は１〜１０の範囲の値を有する。天然由来のゼオライトでは、AはLi、Na、Ca、K、Mg及びBaのいずれかである。陽イオンAはその構造にゆるく結合されており、通常のイオン交換技術で他の陽イオンと完全に、あるいは部分的に交換し得ることが多い。従って、Aはアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、希土類金属、亜鉛及びそれらの混合物で構成される群から選択され、その結果として"n" は１〜３の範囲の値を有している。最後に、"y" は（A+Si+Al）の電荷の合計を均衡させる値を有している。
【００１１】
本発明で用いることができるゼオライトにはフィリップサイト、重十字沸石、ジスモンダイン、ゼオライトＢ、ゼオライトZK-19、ゼオライトＷ、ゼオライトＹ、ゼオライトＬ、ゼオライトLZ-210、ゼオライト・オメガ、ゼオライトLZ-202、及びそれらの混合物などがある。フィリップサイト・グループのゼオライト、つまり、フィリップサイト、重十字沸石、ゼオライトＢ、ゼオライトZK-19及びゼオライトＷ間の構造的類似性についての詳細な説明と、これらのゼオライトの構造に関する具体的な構造の情報が見られる文献リストについては、米国特許第4,344,851号明細書を参照されたい。これらのゼオライト群の重要な特徴はナトリウムやカリウムなどの陽イオンに非可逆的に占有されてしまい、占有された場合、他のサイトを陽イオン交換できなくしてしまうようなフレームワークサイトがないことである。ゼオライトLZ-210はその珪素含有量が水性アンモニウム・フルオロ珪酸塩（NH4)2SiF6で処理することによって増大されたゼオライトＹである。ゼオライトLZ-210の製造及び特徴づけは米国特許第4,503,023号明細書に述べられている。ゼオライトLZ-202はテンプレート剤なしで製造されるオメガ・タイプのゼオライトで、その製造については米国特許第4,840,779号明細書に開示されている。これらのゼオライトのうち、ゼオライトＹ、Ｌ、Ｂ、Ｗ及びオメガが好ましい。
【００１２】
以下の説明で、ゼオライトＢがこの方法を具体的に示すために用いられる。しかし、これはいかなる意味でも本発明をゼオライトＢに限定することは意図していない。ゼオライトＢは：
Na2O：Al2O3：xSiO2
の式を持つ合成ゼオライトで、x は２〜５の範囲である。このゼオライトＢの合成は米国特許第3,008,803号明細書に述べられており、ナトリウム・アルミネート（NaAlO2)、珪酸ナトリウム、水酸化ナトリウム及びコロイド状シリカの混合物を形成するステップと、その混合物を自発圧力下で１２〜９６時間、６０℃〜１５０℃の温度で加熱するステップを含んでいる。得られた生成物を分離、洗浄して、乾燥する。これらの反応物の量は、特に最終的なガラス−セラミックとしてコージライトが望ましい場合、SiO2/Al2O3比率が２〜５、好ましくは２．３〜２．８の範囲となるように変えることができる。ゼオライトＢを製造する別の方法は欧州特許公開第315,282号に開示されているもので、この開示は参照により本明細書に組み込まれる。
【００１３】
得られるセラミック品内でのナトリウム・イオンの存在は望ましい物理的性質に有害であるから、ゼオライト中のナトリウム陽イオンを最大限除去することが必要である。ナトリウム陽イオンの除去には通常２つの技術が用いられる。１つの技術は、例えば、マグネシウムやその他の望ましい陽イオンを用いた多重イオン交換であり、他方の技術はNH4+などの陽イオンでゼオライトを予備イオン交換しておいてから、望ましいイオンとイオン交換する方法である。
【００１４】
イオン交換はゼオライトを交換すべき陽イオンの水溶液と接触させることで好適に実行される。従って、硝酸マグネシウム（Mg(NO3)26H2O）の希釈（１モル）水溶液をつくり、その溶液のpHを水酸化マグネシウム（Mg(OH)2)で７．５に調節する。調製された溶液の量を、そのゼオライト中のナトリウムあるいはその他のアルカリ金属を十分にイオン交換するのに必要な量の５倍〜１０倍の量のマグネシウム・イオンが提供できる量とする。
【００１５】
硝酸マグネシウム溶液とゼオライトの接触はバッチ・プロセスで具合良く行うことができる。従って、溶液をゼオライト粉末と混合して、その混合物を約２時間還流させる。次にその混合物をろ過して、ゼオライト粉末を分離する。この手順を、ナトリウム・レベルが０．５重量％、好ましくは０．２重量％以下になるまで新鮮な溶液と取り替えながら繰り返す。これらのナトリウム・レベルは上記のイオン交換手順を６回繰り返すだけで達成することができる。あるいは、マグネシウム交換はゼオライトをカラム内に入れてそのカラム内をマグネシウム溶液を流すか、あるいはバスケット遠心分離を用いるなどの先行技術で公知の方法を用いた継続プロセスとしても実行することができる。この継続プロセスはマグネシウム溶液をより効率的に利用できるという利点を有している。
【００１６】
本発明の別の基本的な部分は珪酸塩、ホウ珪酸塩、あるいはホウ酸ガラス相である。このガラス相をつくるのに用いることができるガラス粉末はSiO2及び／又はB2O3と、Al2O3、MgO、CaO、Li2O、PbO、ZnO、SrO、BaO、K2O、Cs2O、TiO2、ZrO2、Nb2O5、Ta2O5、As2O5、Sb2O5、P2O5、GeO2、SnO2及びBi2O3の１つ以上を含むことができる。これらのガラス粉末は例として示しているだけであって、いかなる意味でも本発明の限定は意図していない。これらのガラス相は米国特許第4,714,687号、第5,164,342号、及び第6,232,251号各明細書などに述べられている先行技術で周知の手段を用いてつくられる。基本的に、この工程は望ましい成分の相同性混合物を得て、その混合物を白金あるいはその他の耐火性るつぼに入れて、そのるつぼを１２００℃〜１６５０℃の温度で４〜１２時間加熱するステップを含んでいる。溶融物を型にいれてスラブをつくり、それを水に入れて細かな粒子を得て、一連のローラーにかけて、フレークを得るなどのことも可能である。
【００１７】
ガラス相をどのように得るかには関係なく、そのガラス相をボール・ミリングなど先行技術で公知の望ましいゼオライトの粉末と混合する。この混合物内の、従って結果的にはセラミック品前駆体内でのゼオライトあるいは非結晶性アルミノ珪酸塩の量とガラス相との量はかなり変動し得るが、通常、ゼオライトあるいは非結晶性アルミノ珪酸塩の量は１重量％〜９９重量％の範囲、好ましくは５重量％〜９５重量％の範囲で変動する。ガラス相の量は９９〜１重量％、そして好ましくは９５〜５重量％の範囲で変動する。得られた混合物は通常は、最初に先行技術で周知の方法、例えば、その粉末を溶媒内に分散させ、そしてボール・ミリングをかけるなどの方法でその混合物のスラリーをつくることによってシートあるいはテープ状などに成形する。このスラリーをつくるための溶媒は水性でも有機性でもよいが、有機性の方が好ましい。有機性溶媒にはトルエン、メチル・エチル・ケトン、エタノール、メタノール、キシレン、アセトン、あるいはそれらの混合物などがある。
【００１８】
このスラリーもオプションとして結合剤、可塑剤、あるいは界面活性剤から選択される形成助剤を含んでいてもよい。結合剤の非限定的例としてはポリビニル・アルコール、ポリビニル・ブチラール、ポリ塩化ビニル、酢酸アセテート、ニトロセルロース、メチル・セルロース、エチル・セルロース、ヒドロキシエチル・セルロース、ヒドロキシプロピル・メチル・セルロース、ポリアクリレート・エステル、ポリメチル・メタクリレート、ポリエチル・メタクリレート、ポリエチレン、ポリアルキレン・グリコール、石油樹脂、エチレンオキサイドポリマー、ポリプロピレン・カーボネート、ポリテトラフルオロエチレン、ポリ−アルファ−メチル・スチレンなどである。可塑剤の例としては、ｎ−ブチル・フタレート、ジオクチル・フタレート、ブチル・ベンジル・フタレート、ポリエチレン・グリコール、ポリプロピレン・グリコール、グリセリン、エチルトルエン・スルホンアミド、トリ−ｎ−ブチル・ホスフェート、ブチル・ステレートなどである。しばしば分散剤あるいは解膠剤とも呼ばれる界面活性剤の例としてはポリイソブチレン、リノール酸、オレイン酸、クエン酸、ステアリン酸、ラノリン脂肪酸、コーン・オイル、サフラワー・オイル、グリセロル・トリオレエート、ジブチル・アミン、置換イミダゾリン、スルフォン酸塩、燐酸エステルなどである。
【００１９】
存在している場合、それら混合物内及び得られるセラミック品前駆体内に存在している形成助剤の総量は２〜１０重量％、好ましくは３〜９重量％、そして最も好ましくは４〜９重量％の範囲内で変動する。複数の形成助剤、例えば結合剤と可塑剤が存在している場合、存在している形成助剤の総量とは結合剤の量に可塑剤の量を加えたものである。
【００２０】
得られる混合物は（その粘度に応じて）種々の形の製品に形成することができる。しかしながら、誘電用途のために、通常はテープまたはシートに成形される。これは、ドクター・ブレードその他の先行技術で公知の手段を用いてそのスラリーをポリエステル・フィルム上に塗布することで行われる。テープの厚みはかなり変動するが、通常は５０〜５００μｍの範囲である。この時点で、フィルムを含有するそのセラミック前駆体を焼成処理することは可能であるが、通常は多数のシートを積み重ねる。通常、パターン化された導電層が各シートあるいは層に、それぞれの積層のパターン化された導電性層を接続するためのホール・コネクタと共に適用されて、所定の配線回路を形成する。次に、そのラミネート（あるいはその他の成形品）が７００℃〜１０００℃の温度で、セラミック品を形成するのに十分な時間焼結される。これは通常０．５〜２４時間程度である。用いられる導電性インクのタイプによって、焼結は空気中で行われたり、あるいは非酸化性雰囲気内で行われたりする。従って、銀や金の場合は、焼結は空気中で行われ、銅の場合は非酸化性雰囲気を必要とする。
【００２１】
ゼオライトはその結晶状態で用いることができるが、それをガラス相と混合する前に処理するのが好ましい。ゼオライトを、そのゼオライトフレームワーク構造を崩壊させるのには十分であるが、焼結を開始するには不十分な温度で焼成する。例えば、マグネシウム・ゼオライトＢの場合、この温度は６００℃〜８２５℃の範囲、好ましくは６５０℃〜８１５℃の範囲である。いずれのゼオライトにとっても『崩壊』温度の範囲は簡単な実験か、あるいは文献から入手できるデータで簡単に決めることができる。この予備的な焼成によってより広い温度範囲で焼結でき、焼結した時の収縮度がより小さい非結晶性アルミノ珪酸塩が提供される。
【００２２】
ゼオライト／非結晶性アルミノ珪酸塩とガラス相との混合物は金属酸化物添加物を含んでいる場合もある。この金属酸化物添加物としては、B2O3、P2O5、TiO2、CaTiO3、Al2O3、SrTiO3、SiO２、BaTiO3、ZrO2、CeO2、SnO２、Nb2O5、Ta2O5、MoO3、WO3、V2O5、Sb2O5及びそれらの混合物などがある。上に列挙した酸化物添加物の１つあるいは複数に代えて、金属酸化物前駆体を加えることも可能である。添加できる金属酸化物前駆体のタイプは加熱すると金属酸化物を提供する金属化合物である。それらの化合物には、硝酸塩、炭酸塩、クエン酸塩、酢酸塩、水和酸化物、水酸化物など、及びそれらの混合物などである。その金属はチタン、ジルコニウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、マグネシウム、亜鉛、セリウム、バナジウム、ニオブ、モリブデン、アンチモン、錫などのうちの１つまたは複数である。
【００２３】
金属酸化物添加物の量は広い範囲の量で存在できるが、通常は、金属酸化物として、１〜２０重量％、好ましくは２〜１５重量％、そして最も好ましくは３〜１０重量％である。金属酸化物前駆体が用いられる場合、その用いられる量は金属酸化物として１〜２０％、好ましくは２〜１５重量％、そして最も好ましくは３〜１０重量％をつくりだす量である。これらの金属酸化物添加物は核形成剤、焼結助剤、及び得られるセラミックの電気的性質の修正剤として作用する。
【００２４】
本発明を十分に説明するために、以下に実施例を示す。これらの実施例は説明のためのものであって、以下に添付される請求項に記述されている本発明の広い範囲に必要以上の制限を加えることは意図していない。
【実施例１】
【００２５】
誘電性セラミック前駆体と誘電性セラミックの調製においていくつかのガラスを用いた。それらのガラス相の組成を表１に示す。
【００２６】
【表１】
2005535553.tif 000002
【００２７】
マグネシウム・ゼオライトＢを、参照により全体がこの明細書に組み込まれる米国特許第5,064,790号明細書に述べられているように調製した。そして、マグネシウム・ゼオライトＢを７５０℃で２時間焼成して、非結晶性酸化物を得た。
【００２８】
すべての実験で用いた結合剤はポリビニル・アルコール（PVA）とポリアルキレン・グリコール（PEG）及び水であった。結合剤の組成は次のとおりである。
PVA：１１．９重量％、PEG：８．０重量％、水：８０．１重量％。
結合剤は以下のように調製した。必要な量の水の半分を還流濃縮装置を備えたフラスコに入れて、その水を加熱して還流させ、その時点でPVAを攪拌しながら加えた。澄んだ溶液が得られた時点（約１０分）で、望ましい量のPEGを滴下して加え、その後残り半分の量の水を加えた。最後に、その混合物を攪拌しながら９５℃で２時間加熱して、その後、室温まで冷却した。
【００２９】
焼成したMgB酸化物、ガラス、及び結合剤を混合し、その後、４０００lbs/in2のプレスして円形ペレット(直径１"、厚み〜０．１２５"）を形成することによって、セラミック前駆体ペレットをつくった。次に、そのペレットを毎分５℃の速度で２００℃、そして毎分１０℃の速度で７００℃、最後に毎分４℃の速度で８５０℃か９００℃に加熱することによって焼結した。得られた焼結ペレットをｘ線回折（XRD）で分析して、その結晶相を判定した。
【００３０】
形成された種々の混合物の概要と最終的なセラミック品の分析結果を表２に示す。材料欄は非結晶性焼成マグネシウムＢゼオライトとガラスの比率（重量％）を示す。次の欄は焼結温度、そして次に焼結されたセラミック内に存在する相を示している。焼結温度は９００℃で４時間、及び８５０℃で６時間である。誘電性測定は、両面を銀塗料で被覆あるいは両面に金被膜を真空蒸着させたラップし研磨したサンプルを用いて行われた。次の３つの欄は示された周波数での誘電係数（k）を示し、最後の３つの欄は示された周波数で測定された誘電損失（tan δ)を示している。
【００３１】
【表２】
2005535553.tif 000003
【国際調査報告】
2005535553.tif 000004
2005535553.tif 000005