(57)【要約】  本発明は、放射性元素によって汚染された放射性グラファイトの処理方法に関するものであって、本発明による方法においては、放射性グラファイトを、電気抵抗性を有した液体媒体内に浸漬し、高電圧パルスを放射性グラファイトに対して印加することにより、高電圧パルスが有しているエネルギーによって、電気アークを発生させ、この電気アークがグラファイトに対して作用することによって、グラファイトを構成している炭素−炭素結合を破壊し、これにより、放射性グラファイトの粉砕を行い、高電圧パルスの数を、所定の粒子サイズを有したグラファイト粒子が得られるようなものとして設定する。
2005512072.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性元素によって汚染された放射性グラファイトの処理方法であって、
前記放射性グラファイトを、電気抵抗性を有した液体媒体内に浸漬し、
高電圧パルスを前記放射性グラファイトに対して印加することにより、前記高電圧パルスが有しているエネルギーによって、電気アークを発生させ、
この電気アークが前記グラファイトに対して作用することによって、前記グラファイトを構成している炭素−炭素結合を破壊し、これにより、前記放射性グラファイトの粉砕を行い、
前記高電圧パルスの数を、所定の粒子サイズを有したグラファイト粒子が得られるようなものとして設定する、
ことを特徴とする処理方法。
【請求項２】
請求項１記載の処理方法において、
前記高電圧パルスのエネルギーを、１０Ｊ〜１００ｋＪとすることを特徴とする処理方法。
【請求項３】
請求項１または２記載の処理方法において、
前記高電圧パルスの持続時間を、２００ｎｓ〜１００μｓとすることを特徴とする処理方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の処理方法において、
前記高電圧パルスの周波数を、１Ｈｚ〜１０００Ｈｚとすることを特徴とする処理方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の処理方法において、
前記液体媒体を、水とすることを特徴とする処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の主題は、特に解体時に回収されたようなＮＵＧＧ（natual uranium-graphite-gas） システムからのグラファイトや原子炉の清掃に起因する放射性グラファイトといったような、放射性元素によって汚染された放射性グラファイトを、液体媒体内において放射性グラファイトを微粉化することによって処理するための方法である。
【０００２】
したがって、本発明の一般的技術分野は、例えば放射性元素によって汚染された放射性グラファイトといったような、放射性廃棄物の処理である。
【背景技術】
【０００３】
現在のところ、いくつかの放射性グラファイトの処理方法の中の１つの処理方法においては、空気中において、例えばパーカッションミルやロールミルといったような従来的微粉化手段を使用することによって、放射性グラファイトを乾燥微粉化する。これにより、粉末状態とし、この粉末を燃焼させて、汚染グラファイトを完全に破壊する。
【０００４】
しかしながら、この処理方法は、以下の欠点を有している。
−この処理方法は、グラファイトの硬さのために粉砕器の機械的構成部材がすぐに摩耗してしまいこのため構成部材を頻繁に交換する必要があるという点において、非常に高価な方法である。
−この処理方法は、非常に微細なグラファイト粒子を形成する。このため、そのような微細なグラファイト粒子が空気中に飛散した場合には、スパークによって爆発を起こしかねない。
−この処理方法は、特に、グラファイト粒子の揮発性のために、実質的な汚染を引き起こす。これらグラファイト粒子は、付加的には、例えば ６０Ｃｏや１３７Ｃｓといったような放射性重金属を含有することができる。このため、粉砕ステーションを閉塞型のものとして周囲空間への漏洩を防止し、放射性元素による汚染を防止しなければならない。しかしながら、そのような閉塞空間では、例えばトリチウムといったような揮発性の放射性元素の放散を防止することはできない。揮発性の放射性元素は、ステーションの換気システムを通して放散することとなる。なお、本出願人の知る限りにおいては、本出願に関連性を有する先行技術文献は存在しない。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
よって、本発明の目的は、従来技術における上記欠点を有していないような、特に、機械的部材を使用する必要がなく、しかも、放射性元素の分散を引き起こすことなく、さらに、粉塵爆発というリスクを回避し得るような、放射性元素で汚染された放射性グラファイトを処理するための方法を提供することである。
【０００６】
これを行うため、本発明の主題は、放射性元素によって汚染された放射性グラファイトの処理方法であって、本発明による方法においては、放射性グラファイトを、電気抵抗性を有した液体媒体内に浸漬し、高電圧パルスを放射性グラファイトに対して印加することにより、高電圧パルスが有しているエネルギーによって、電気アークを発生させ、
この電気アークがグラファイトに対して作用することによって、グラファイトを構成している炭素−炭素結合を破壊し、これにより、放射性グラファイトの粉砕を行い、高電圧パルスの数を、所定の粒子サイズを有したグラファイト粒子が得られるようなものとして設定する。
【０００７】
本発明においては、『高電圧パルス』という用語は、１ｋＶ〜数ｋＶという程度の電圧を有した電気パルスであって、アークの形成に適切であるような電気抵抗特性を有した液体媒体内において電気アークを形成し得るような電気アークを意味するものとして理解される点に言及しておく。よって、本発明による方法の実施の目的からは、１ＭΩ．ｃｍよりも大きな電気抵抗を有した液体媒体を、有利に使用することができる。
【０００８】
本発明による方法は、機械的粉砕部材を使用する必要がなく、これにより、従来技術と比較して、ランニングコストを最小化し得るという利点を有している。
【０００９】
加えて、本発明による方法は、液体媒体内で実施し得るという利点を有している。このため、微粉化されたグラファイト粉末が液体媒体内に拘束されることにより、上述したような粉塵爆発現象が防止される。グラファイトの粉砕時に放出された放射性元素は、トリチウムの場合のように例えば同位体交換によって、液体媒体内に留まっている。
【００１０】
放射性元素の解放および拘束とは別に、本発明による方法によれば、実施後に、与えられた粒子サイズのグラファイト粒子を得ることができる。このようなグラファイト粒子は、燃焼させることによって完全に破壊することも、また、例えば高レベル放射性物質の長期貯蔵のために構築される地質バリアのためのベース材料としての再利用といったような再利用を目的として回収することも、できる。このような粒子は、また、表面水による脱色が存在しない状況で、貯蔵することができる。
【００１１】
本発明においては、放射性グラファイトを比較的微細な粒子の形態へと粉砕するという目的に対し、当業者であれば、出発原料をなすグラファイトの性質に応じて、高電圧パルス印加条件（印加されるパルスのエネルギーや周波数や持続時間や数）を容易に選択することができる。パルスのエネルギーが大きいほど、与えられた粒子サイズを得るために必要なパルス数が少なくなることは、理解されるであろう。
【００１２】
本発明においては、各高電圧パルスのエネルギーは、有利には、１０Ｊ〜１００ｋＪとすることができ、好ましくは、１ｋＪとすることができる。
【００１３】
本発明においては、高電圧パルスの持続時間は、有利には、１００ｎｓ〜１００μｓとすることができ、好ましくは、１μｓとすることができる。
【００１４】
本発明においては、高電圧パルスの周波数は、１〜１０００Ｈｚとすることができ、好ましくは、１０Ｈｚとすることができる。この周波数が、使用される電源に応じて、当業者によって特定的に設定し得ることは、理解されるであろう。
【００１５】
本発明におけるある特別に有利な実施形態においては、本発明による方法において使用し得る液体媒体の１つは、水である。本発明において使用される水が、有利には、高電圧パルスの効果によって電気アークを開始し得るような電気抵抗特性を有していることは、当業者であれば明瞭に理解されるであろう。例えば、使用される水は、部分的に脱イオン化したものとすることができる。これにより、何の処理も施していない水と比較して、導電性を小さなものとすることができる。
【００１６】
有利には、本発明による方法においては、さらに、グラファイトの粉砕を行う液体媒体に関し、特にこの液体媒体が水である場合に、放出された放射性元素を除去して液体媒体を精製することを意図した従来的処理を行うことができ、これにより、液体媒体の電気抵抗特性を維持することができる。このような従来的処理は、当業者の能力の範囲内である。液体媒体に対しての、内部に含有している放射性元素を除去して液体媒体を精製することを意図した処理は、原子炉ステーションの液体廃棄処理プラント（ＬＥＴＰ，Liquid  Effluent Treatment Plant）においては通常的に実施されている。場合によっては、溶解している元素に関しての沈澱操作や、液体の中和操作や、水の蒸発操作や、沈殿物の乾燥操作、が行われる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
図１は、本発明の実施に際して使用された格別の装置を示している。
【００１８】
この装置は、例えばポリエチレンといったような非導電性材料から形成された封入型反応容器（１）を具備している。反応容器（１）の底部には、導電性プレートが配置されており、この導電性プレートは、アース電極（２）を構成している。アース電極（２）に対しては、Marx電源タイプの高電圧源（３）が接続されている。この高圧源（３）は、高電圧電極（４）を提供する。アース電極（２）と高電圧電極（４）との間の間隔は、調節可能とされている。これにより、それら電極（２，４）間に印加される電位差を調節し得るものとされている。ブロック状をなす放射性グラファイト（５）が、反応容器の底部上に載置されている。このブロックは、液体媒体（６）内に完全に含浸されている。高電圧パルスが、実質的にブロックに向けて導かれる。これにより、初期的ブロックから破片（７）が放出される。高電圧パルスは、高電圧電極とアース電極との間に電気アークを発生させる。両電極間に印加される電位差は、両電極間の離間距離に依存する。
【００１９】
粉砕時に（あるいは、微粉化時に）生成され得るガスのための通風口（８）が、設けられている。これにより、過圧現象の発生が防止される。
【００２０】
約６０ｇという質量を有した、放射性グラファイトからなるブロックを、上記タイプの反応容器内に配置した。Marx電源を使用して、１ｋＪという程度のパルスを、１０Ｈｚという周波数でもって、さらに、１μｓという持続時間でもって、印加した。
【００２１】
放射性グラファイトからなるブロックは、水によって被覆されていて、完全に含浸されている。
【００２２】
２つの系統の実験を行った。
−第１系統の実験においては、パルス数を７２０回にセットした。
−第２系統の実験においては、パルス数を約５０００回にセットした。
【００２３】
これら実験の結果が、図２にプロットされている。図２は、得られたグラファイト粉末の粒子サイズ分布を示している。得られたグラファイト粉末の粒子サイズφ（単位：μｍ）が、対数スケールとされたｘ軸上にプロットされており、粒子の総数に対しての、与えられた粒子サイズを有した粒子数の比率（単位：％）が、グラフのｙ軸上にプロットされている。得られたグラファイト粒子のサイズは、レーザー散乱を原理とした Coulter法を使用して決定された。この実験例においては、アセンブリ全体を回転させることなく、試料を反応容器内に設置しただけとされた。
【００２４】
曲線（ａ）は、パルス数を７２０回とした場合に形成された粒子のサイズ分布を示しており、曲線（ｂ）は、パルス数を約５０００回とした場合に形成された粒子のサイズ分布を示している。
【００２５】
７２０回というパルス数の実験に関しては、得られた粒子の平均サイズは、８００μｍである。約５０００回というパルス数の実験に関しては、得られた粒子の平均サイズは、１００μｍである。これら２つの実験は、粉砕の効果がパルス数の増大化につれて向上することを、明確に示している。
【００２６】
パルスのエネルギーと周波数と持続時間とをセットした後に、当業者であれば、実験によって、所望粒子サイズ分布に応じて、適切なパルス数を設定し得るであろう。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】導電性カーボン材料を微粉化するためのある格別の装置を示す図である。
【図２】互いに異なるパルス数を使用して行われた２回の実験において得られたグラファイト粉末の粒子サイズ分布を示すグラフである。
【符号の説明】
【００２８】
１  反応容器
２  アース電極
３  高電圧源
４  高電圧電極
５  放射性グラファイト
６  液体媒体
【図１】
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【図２】
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【国際調査報告】
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