(57)【要約】エチレン、アクリル酸エステル、および一酸化炭素のコポリマー、任意に比較的小さな直径を有する繊維充填材を含有するポリエステル組成物は、器具パネルおよび車体パネルなど、その外観が重要な部品に特に適している。【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）エチレン、式Ｈ２Ｃ＝ＣＨＣＯ２Ｒ１（Ｉ）（Ｒ１は、炭素原子１〜６個を含有するアルキル基である）の化合物、および一酸化炭素から誘導される反復単位から本質的になる、非主要重量部のコポリマーであって、前記エチレン誘導反復単位が、前記コポリマーの約４９〜約５７重量％であり、（Ｉ）誘導反復単位が、前記コポリマーの約３３〜約４０重量％であり、かつ一酸化炭素誘導反復単位が、前記コポリマーの約１０〜約１４重量％である、非主要重量部のコポリマー；
（ｂ）主要重量部の半結晶性コポリエステル；
のブレンドを含有する組成物であって、
前記重量％が、存在する（ａ）と（ｂ）の総量を基準にしたものであることを特徴とする組成物。
【請求項２】
前記コポリマー（ａ）が、存在する（ａ）と（ｂ）の総量の約１〜約３５重量％であることを特徴とする請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
（ｃ）約６μｍ以下の直径を有する、２〜約２５の第２の重量％の短繊維；
をさらに含み、
前記第２の重量％が、存在する（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の総量を基準にしたものであることを特徴とする請求項２に記載の組成物。
【請求項４】
Ｒ１がエチルまたはｎ−ブチルであることを特徴とする請求項１、２または３に記載の組成物。
【請求項５】
前記短繊維が、約２０μｍ以下の数平均長さを有することを特徴とする請求項３に記載の組成物。
【請求項６】
アスペクト比が約３〜約５０であり、前記短繊維が約０．５μｍ〜約１０μｍの数平均長さを有し、かつ前記短繊維が、存在する（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の総量の約５〜約２５重量％であることを特徴とする請求項３に記載の組成物。
【請求項７】
前記短繊維が珪灰石であることを特徴とする請求項３、５または６に記載の組成物。
【請求項８】
前記半結晶性ポリエステルがポリ（アルキレンテレフタレート）であることを特徴とする請求項１〜７のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項９】
前記ポリ（アルキレンテレフタレート）が、ポリ（エチレンテレフタレート）またはポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）であることを特徴とする請求項８に記載の組成物。
【請求項１０】
請求項１から９のいずれか一項に記載の組成物を含有することを特徴とする外観部品。
【請求項１１】
塗装されることを特徴とする請求項１０に記載の外観部品。
【請求項１２】
着色されることを特徴とする請求項１０に記載の外観部品。
【請求項１３】
請求項１〜９のいずれか一項に記載の組成物を含有することを特徴とする車体パネル。
【請求項１４】
少なくとも一部塗装されることを特徴とする請求項１３に記載の車体パネル。
【請求項１５】
オンラインで塗装されることを特徴とする請求項１４に記載の車体パネル。
【請求項１６】
請求項１〜９のいずれか一項に記載の組成物を含有することを特徴とする、器具、電動工具、電子装置、家具、反射体、または玩具。
【請求項１７】
少なくとも前記組成物の部分が塗装されることを特徴とする、請求項１６に記載の器具、電動工具、電子装置、家具、反射体、または玩具。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
エチレン、アクリル酸エステル、および一酸化炭素のコポリマーと、任意に比較的小さな直径を有する繊維充填材と、を含有するポリエステル組成物は、その外観が重要な部品、例えば器具パネルおよび車体パネルに特に適している。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性材料は、数限りない用途で使用されている。これらの用途範囲は、熱可塑性材料部品の外観が重要でない用途から、外観が重要である用途にわたる。消費財において、商品の外観は重要である場合が多く、場合によっては、潜在的な顧客による物品の受け入れに重要である。例えば、器具、（電動）工具、自動車両、家電機器、玩具、庭用および農業用機械ならびに車両、およびボートの外観は、商品の認められている品質を含み、潜在的な顧客が購入するかどうかの決定に重要である場合が多い。様々な種類の熱可塑性材料が外観部品に使用されているが、その部品はいくつかの構造的機能も果たし、かつ／または熱的および物理的酷使に耐えなければならず、いわゆる「エンジニアリングポリマー」がしばしば使用されている。これらの中で、物理的性質、低い吸水、および耐熱性の優れたバランスを有することが多いポリエステルが挙げられる。しかしながら、時として、これらの特性のうちの１つまたは複数は、充填剤および／または強化剤などの種々の試剤を使用することによって高める必要がある。しかしながら、これらの種類の材料を添加した結果、完成部品の外観が悪くなることが多く、したがって、外観と他の特性との優れたバランスをとることは、難題であることが多い。このように、かかる特性の優れた組み合わせを有する新規な組成物が絶えず求められている。
【０００３】
強化剤として、ポリエステル中に分散される様々な種類のポリマーを使用したポリエステルの強化が知られている（例えば米国特許公報（特許文献１）を参照のこと）。本明細書に記載のエチレンコポリマーのいずれも好ましくないか、またはこの特許で実際には使用されない。
【０００４】
米国特許公報（特許文献２）には、様々な種類の熱可塑性材料に対する強化剤として、特定のコポリマーが記載されている。強化用ポリオキシメチレンの単なる例が記載されている。
【０００５】
優れた外観を有するポリマー組成物における指定の寸法の特定の「針状」充填剤の使用が知られている（例えば米国特許公報（特許文献３）を参照のこと）。本明細書に記載の強化剤と共にこれらの充填剤を使用することは開示されていない。
【０００６】
【特許文献１】米国特許第４，１７２，８５９号明細書
【特許文献２】米国特許第５，８１７，７２３号明細書
【特許文献３】米国特許第５，９６５，６５５号明細書
【特許文献４】米国特許第４，１１８，３７２号明細書
【特許文献５】米国特許第４，７５３，９８０号明細書
【特許文献６】欧州特許出願第６３９，６１３号明細書
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は：
（ａ）エチレン、式Ｈ２Ｃ＝ＣＨＣＯ２Ｒ１（Ｉ）（Ｒ１は、炭素原子１〜６個を含有するアルキル基である）の化合物、および一酸化炭素から誘導される反復単位から本質的になる、非主要重量部のコポリマー（ＥＡＣＯ）であって、前記エチレン誘導反復単位が、前記コポリマーの約４９〜約５７重量％であり、（Ｉ）誘導反復単位が、前記コポリマーの約３３〜約４０重量％であり、かつ一酸化炭素誘導反復単位が、前記コポリマーの約１０〜約１４重量％である、非主要重量部のコポリマー（ＥＡＣＯ）；
（ｂ）主要重量部の半結晶性ポリエステル；
のブレンドを含有する組成物であって、
その重量部が、存在する（ａ）と（ｂ）の総量を基準にしたものである組成物に関する。
【０００８】
上記の組成物はさらに、数平均直径約６μｍ以下を有する短繊維（ＳＦ）を含み得る。
【０００９】
車体パネル、器具パネル、（電動）工具ハウジング等を含む、上記の組成物の成形物品もまた開示されている。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本明細書において、特定の用語が使用されており、それらのいくつかは以下の通りである：
「半結晶性ポリエステル」（ＳＣＰＥ）とは、少なくとも約５Ｊ／ｇ、さらに好ましくは少なくとも約１０Ｊ／ｇの融解熱を有し、好ましくは少なくとも約８０℃、さらに好ましくは少なくとも約１５０℃の融点（測定については、以下を参照）を有する、ホモポリマーまたはコポリマーであり得るポリエステルを意味する。ＳＣＰＥは、等方性ポリエステルまたは液体結晶性ポリエステルであり、好ましくは等方性ポリエステルである。ポリマーが等方性か液体結晶性かどうかの「ＴＯＴ試験」は、参照により本明細書に包含される、米国特許公報（特許文献４）に記載されている。
【００１１】
「非主要重量部」とは、５０重量％未満の量が存在することを意味する。
【００１２】
「主要重量部」とは、５０重量％を超える量が存在することを意味する。
【００１３】
「短繊維」とは、約２００以下のアスペクト比（長さと直径との比）を有する有機または無機繊維を意味する。これらの繊維は時として、「針状」または「ウィスカ」としても記述される。
【００１４】
ＳＣＰＥ、ＥＡＣＯまたはＳＦなど、本明細書において「１つの（ａ）」または「１種類の（ａｎ）」とは、１種または複数種を意味する。
【００１５】
本明細書において「含む」とは、指定された製品（材料）、および他のいずれかの追加の材料または組成物が存在し得ることを意味する。
【００１６】
半結晶性ポリエステルは、本発明の組成物の一部である。好ましい半結晶性ポリエステルは、ポリ（アルキレンテレフタレート）、例えばポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）、ポリ（１，３−プロピレンテレフタレート）（ＰＰＴ）、およびポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）（ＰＢＴ）、ポリ［１，４−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンテレフタレート］（ＰＣＴ）、および少量の（適宜、ジオールおよび／または二酸成分＜３０モル％）他のモノマー、例えばジエチレングリコール、イソフタル酸、および１，４−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンである。ＰＥＴおよびＰＢＴおよびそれらのコポリマーが特に好ましい。その他の有用なコポリマーは、テレフタル酸、エチレングリコールおよび比較的低分子量のポリ（エチレンオキシド）から誘導され、＜３０モル％のポリ（エチレンオキシド）に限定されない。本明細書において、「から誘導される（された）」とは、重合反応において、その化合物または他のいずれかの化学的に同等の化合物から誘導されることを意味する。他の有用な半結晶性ポリエステルは、ビスフェノール−Ａおよびテレフタル酸またはテレフタル酸とイソフタル酸との混合物からのポリマーなどの「ポリアクリレート（ｐｏｌａｒｙｌａｔｅｓ）」である。
【００１７】
ＳＣＰＥおよびＥＡＣＯを含有するが、上記で指定される短繊維を含有しない組成物において、全ＥＡＣＯは、存在するＳＣＰＥとＥＡＣＯとの総量に対して約１〜約３５重量％、さらに好ましくは約２〜３０重量％であることが好ましい。特定の用途に対して、かかる好ましい範囲は変化し、例えば、車体パネルの場合には、好ましい範囲は約２〜約２０重量％であるのに対して、器具パネルの場合には、約２〜約１０重量％である。非常に強靭な組成物が望まれる場合には、その範囲は好ましくは、約１０〜約３０重量％である。
【００１８】
ＥＡＣＯは、特に上述の短繊維が存在する場合に、かかる車体パネルなどの部品に有用な組成物を製造するのに必要とされることが多いＳＣＰＥ（組成物）に対する強化剤としての役割を果たす。さらに、ＥＡＣＯは驚くべきことに、その組成物で製造されたポリエステル含有部品の外観に悪影響を及ぼさない。米国特許公報（特許文献１）および米国特許公報（特許文献２）に記載の強化剤の多くなど、ポリエステルに対する多くの強化剤によって、かかる部品、特に大きな部品の表面に波むらまたは波状起伏が生じ、それによって、それらの外観が損なわれる。例えば以下の実施例１２および比較例Ｂを参照すると、本発明のＥＡＣＯを含有する組成物で製造された部品は一般に、表面の波むらまたは波状起伏がはるかに少なく（一般に、粗さが低いほど、波むらが低い）、満足な外観を有する光沢面も有し、塗装して、車体パネルに特に有用な、例えばいわゆる「Ａクラス」表面を提供することができる。
【００１９】
好ましいＥＡＣＯにおいて、Ｒ１は、炭素原子１〜４個を含有するアルキル基であり、さらに好ましくは、Ｒ１はメチル、エチルまたはｎ−ブチルである。
【００２０】
しかしながら、ＳＣＰＥ組成物におけるＥＡＣＯの存在に対して、特定の不利点もある。ＥＡＣＯはこれらの組成物を「軟化」する傾向があり、そのため、用途によっては十分に硬くない（例えば、曲げ弾性率が低すぎる）。さらに、これらの組成物は、特にＳＣＰＥに対する他の種類の強化剤と比較した場合に、例えば加熱ひずみまたは流れ温度によって測定される必須の耐熱性、特に高温での剛性を持たないことがある。光学顕微鏡法または電子顕微鏡法によって７００倍で決定される、約６μｍ以下、さらに好ましくは約１μｍ〜約５μｍの数平均直径を有する短繊維約２〜約２５重量％、好ましくは約５〜約２０重量％を添加することによって、組成物の物理的性質、特に上記で言及した特性の改善が提供される。数平均直径およびアスペクト比の実測値は、適切な測定法および通常コンピューター処理を用いた顕微鏡の画像の計算を用いて、計算される。これらの重量％は、組成物中に存在するＳＣＰＥ、ＥＡＣＯおよびＳＦの総量を基準にしたものである。これらのＳＦは、好ましくは約３〜約５０、さらに好ましくは約５〜約２０のアスペクト比を有する。有用なＳＦ（適切な粒径の）としては、珪灰石およびガラス繊維が挙げられ、珪灰石が好ましい。これらのＳＦは、それらを含有する製造された部品の外観を著しく損なわない。
【００２１】
多くの場合、ＳＦのアスペクト比が増加するに従って、ヒートサグ（ｈｅａｔ  ｓａｇ）（以下参照）が減少し、剛性が増大する。
【００２２】
他の好ましいＳＦの寸法については、数平均最大寸法（長さ）は、約２０μｍ以下、さらに好ましくは約１５μｍ以下、非常に好ましくは約１０μｍ以下である。好ましい最小平均最長寸法は、約０．１０μｍ以上、さらに好ましくは約０．５μｍ以上である。好ましくは、ＳＦ粒子の１０％未満、さらに好ましくは５％未満が、約１００μｍ以上の最長寸法を有する。これらの比および寸法のいずれかを、補強剤の他のいずれかの比または寸法と適宜組み合わせることができる。表面平滑性は改善される場合が多く、補強剤の粒径はその範囲の小さな末端近くである。
【００２３】
具体的な有用なＳＦとしては、珪灰石、アラミド繊維、フィブリルまたはフィブリド、炭素繊維、ガラス繊維、チタン酸カリウムウィスカ、窒化ホウ素ウィスカ、ホウ酸アルミニウムウィスカ、硫酸マグネシウムウィスカおよび炭酸カルシウムウィスカが挙げられる。好ましいＳＦは、珪灰石、チタン酸カリウムウィスカ、窒化ホウ素ウィスカおよびホウ酸アルミニウムウィスカであり、特に好ましいＳＦは珪灰石である。具体的なこれらのＳＦのすべては、上記で示す適切な寸法を有するはずである。定着剤で、または熱可塑性材料において使用される繊維をコーティングするのに通常使用される他の材料で、これらのＳＦをコーティングすることができる。
【００２４】
熱可塑性組成物中で通常見られる他の材料もまた、これらの組成物中に存在してもよいが、それらから製造される部品の外観が重要である場合には、それらによって、好ましくはかかる外観が損なわれないほうがよいし、好ましくは望ましい物理的性質も損なわれないほうがよい。かかる材料としては、酸化防止剤、顔料、他の充填剤、潤滑剤、可塑剤、核剤、および難燃剤が挙げられる。特に有用な添加剤としては、約０．１〜約１．０重量％（全組成物の）、好ましくは約０．３〜約０．５重量％などの少量で、潤滑剤、例えばパーフルオロポリマー、エポン（Ｅｐｏｎ）（登録商標）１００９（シェル・ケミカル社（Ｓｈｅｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．）から市販の）などのエポキシ樹脂が挙げられる。米国バージニア州リッチモンドのアルベマール社（Ａｌｂｅｍａｒｌｅ  Ｃｏｒｐ．，Ｒｉｃｈｍｏｎｄ，ＶＡ，ＵＳＡ）から市販されている好ましい難燃剤Ｐｙｒｏｃｈｅｋ（登録商標）６８ＢＰ。ＰＥＴ含有組成物において、従来の量での可塑剤および／または核剤が好ましい添加剤である。
【００２５】
ＳＦを含有する、または含有しない本発明の組成物は、従来の技術、例えば一軸または二軸スクリュー押出機などの一般的な溶融混合装置において成分を溶融混合することによって調製することができる。例えば、そのすべてが参照により本明細書に包含される米国特許公報（特許文献２）、米国特許公報（特許文献１）、米国特許公報（特許文献５）、および（特許文献６）ならびに本明細書における実施例を参照のこと。
【００２６】
成形部品は、射出成形、押出し成形、発泡成形、および吹込み成形など、従来の溶融形成技術によってこれらの組成物から成形することができる。回転成形および熱成形などの他の熱可塑性材料形成技術を使用してもよい。
【００２７】
本発明の組成物は、一般に成形品の製造に使用することができるが、いわゆる外観部品、つまりその外観（表面）が部品の品質の重要な特性である、特に滑らかな、光沢のある外観表面を有する部品に特に有用である。これらの部品は、その外観を高めるために塗装することもできる。下にある表面は、満足な塗装面を得るのに重要である。
【００２８】
これらの組成物で製造することができる、特定の種類の部品は、（外部）車体パネル、特に上下のボディーパネル、例えばフェンダー、クォーター・パネル、およびドアパネルである。ボディーパネルとして、本明細書に含まれる他の自動車「部品」としては、スポイラー、およびミラーハウジングが挙げられる。通常、これらは塗装されるが、その代わりに組成物中に混合される顔料で着色することもできる。どちらの場合にも、車両に通常使用される仕上げ系で、いわゆるＡクラス仕上げが得られる。かかるパネルのもう１つの重要な特性は、低いヒートサグであり、つまり加熱した際にたるまない能力である（本明細書に記載のヒートサグ試験において、値「０」が最もよく、低い絶対値が望ましい）。パネルがラインで塗装される場合、高温の熱サイクル（ｔｈｅｒｍａｌ  ｅｘｃｕｒｓｉｏｎ）にさらされるであろうことから、これは特に重要である。ヒートサグ（絶対）値は、特に２００℃で約２．０ｍｍ以下であることが好ましい。
【００２９】
その他の種類の部品は、冷蔵庫、洗濯機、衣類乾燥器、および食器洗浄器などの大きな家庭電化製品に用いられる内部または外部パネルまたはシャーシである。これらのパネルまたはシャーシは、それらが顧客に見えるという点から外観部品であり、したがって、それらは満足な外観を有することが望ましい。この場合では、ポリマー組成物に顔料を添加することによって、部品を着色してもよいし、または塗装してもよい。
【００３０】
電動工具、小さな家庭電化製品、例えば電気ミキサー、スチームアイロン、トースター、および電子レンジなどの小さな製品のハウジング、キャビネットまたはパネル、電子装置、例えばコンピューター・ハウジング、コンピューターのモニターハウジング、テレビセットのキャビネット、ラジオキャビネット、コンピューターのプリンターハウジング、ＶＣＲハウジング、およびＤＶＤプレイヤーハウジングも、これらの組成物から製造することができる。この場合にも、ポリマー組成物に顔料を添加することによって、部品を着色してもよいし、または塗装してもよい。
【００３１】
「プラスチック製の」椅子、テーブル、キャビネットなどの家具もまた、これらの組成物から製造することができる。これらは、「天然」の色で製造し、顔料を添加して色を付与するか、または塗装することができる。
【００３２】
庭および農業用機械および車両もまた、本発明の組成物の外観部品、例えばラクター式芝刈り機およびガーデントラクターのパネル、およびトラクターのドアパネルを含む、塗装または未塗装部品を含み得る。
【００３３】
これらの組成物によって、ほとんど波むらのない傾向も有する滑らかな表面の成形部品が得られるため、反射体に「基材」として、それらを使用することができる。例えば、反射体の表面は、気相蒸着、電気めっき、金属スパッタリングなどの様々な方法によって、またはメタリック塗料を用いることによってコーティングされた金属であり得る。得られた部品（金属付着が正しく行われた場合に）は滑らかな表面を有し、高度に反射性であるだろう。したがって、これらの部品は、自動車のヘッドライト、自動車のテールライト、装飾用ライトなどのライトの反射体として、および鏡として有用であるだろう。照明反射体として使用する場合、その部品は、光源からの熱が反射体に損傷（例えば、溶融または変形）を与えないように、十分に高い温度で有用でなければならない。
【００３４】
玩具をこれらの組成物から製造することができ、その光沢のある表面は子供たちを惹き付けるだろう。玩具の成形部品は、組成物中に顔料を使用することによって着色することができ、それによって、毒性があるか、またはそうでなければ子供たちに有害である可能性のある塗装の使用が避けられる。これらの組成物の靱性は特に、荒っぽい使用を受ける玩具での使用に適している。
【００３５】
本明細書において、融点および融解熱は、加熱速度２０℃／分でＡＳＴＭ  Ｄ３４１８−８２によって決定される。融解吸熱のピークは、融点として解釈される。融解熱は、融解吸熱の下の領域として解釈される。これらのすべては、第２熱で測定される。つまり、いずれにしてもより高い融点および／またはガラス転移点を超えるまで、試料を２０℃／分で加熱し、次いで試料を２０℃／分で３０℃に急冷する。次いで、第２熱で測定を行い、また２０℃／分で行った。
【００３６】
未塗装プラーク（１３０×１３０×３ｍｍ）のプロフィルメーター粗さ測定値を、「Ｈｏｍｍｅｌｔｅｓｔｅｒ  Ｔ４０００」（ホンメル社（Ｈｏｍｍｅｌｗｅｒｋｅ  ＧｍｂＨ）、Ｄ−７８０５６  ＶＳ−Ｓｃｈｗｅｎｎｉｎｇｅｎ、ドイツ）を使用して機械的プロフィロメトリー（ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ  ｐｒｏｆｉｌｏｍｅｔｒｙ）によって測定した。測定のために、スキッド距離１０ｍｍ、直径チップ半径（ｄｉａｍｅｔｅｒ  ｔｉｐ  ｒａｄｉｕｓ）５μｍ（垂直解像度約０．０１μｍ）を有するデュアル−スキッド・トレーシングシステム（ｄｕａｌ−ｓｋｉｄ  ｔｒａｃｉｎｇ  ｓｙｓｔｅｍ）「ＲＴＫ  ５０」を使用した。「Ｌ」ｍｍのスキャン長にわたって、表面プロファイルを記録し、検出したシグナルをデジタル化後にコンピューターに保存した（通常、４０００データポイント）。さらに、「Ｋ」ｍｍのカットオフ波長を用いてフィルタリングした後、表面粗さパラメーター（例えば、平均粗さＲａ）を測定プロファイルからコンピューターで計算した。３つのスキャン長「Ｌ」を、関連するカットオフ「Ｋ」（＝１／６＊Ｌ）で試験した：
Ｌ＝４．８ｍｍ  Ｋ＝０．８ｍｍ
Ｌ＝１５ｍｍ  Ｋ＝２．５ｍｍ
Ｌ＝４８ｍｍ  Ｋ＝８ｍｍ
【００３７】
塗面を光学的表面キャラクタリゼーションするために、「ウェーブ・スキャン（Ｗａｖｅ  Ｓｃａｎ）」（ビックガードナー社（Ｂｙｋ−Ｇａｒｄｎｅｒ  ＧｍｂＨ）、Ｄ−８２５３８  Ｇｅｒｅｔｓｒｉｅｄ、ドイツ）を使用した。ウェーブ・スキャンはオレンジピールメーターであり、表面平滑性の目視評価をシミュレートする。操作の原則は、表面構造による小さなレーザーダイオードの反射光の変調に基づく。レーザー光は６０℃未満で表面を照明し、反射光は同じ角度であるが、対角で検出される。測定中、装置はスキャン長約１０ｃｍにわたって移動し、０．０８ｍｍ毎にデータポイントが記録される。数学的フィルタリングによって、測定されたデータを長波（ＬＷ）（＞０．６ｍｍ）シグナルと短波（ＳＷ）（＜０．６ｍｍ）シグナルに分ける。長期および短期の波むらの値は、フィルタリングされたデータの分散によって得られる。
【００３８】
落槍衝撃試験機である、Ｃｅａｓｔ（登録商標）ダーツ試験機（Ｄａｒｔ  Ｔｅｓｔｅｒ）（Ｃｅａｓｔ  Ｓ．ｐ．ａ．）を使用して、計装化衝撃を測定した。そのダーツは直径３ｍｍを有した。
【００３９】
メルトインデックスを荷重２１９０ｇ、１９０℃でＡＳＴＭ  Ｄ１２３８によって測定した。
【００４０】
Ｒｈｏｐｏｉｎｔ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔａｔｉｏｎ，Ｌｔｄ．（英国、ベックスヒル（Ｂｅｘｈｉｌｌ−ｏｎ−ｓｅａ），Ｅａｓｔ  Ｓｕｓｓｅｘ  ＴＮ３９  ３ＬＧ）製のＮｏｖｏ−Ｇｌｏｓｓ測定器を用いて、測定角度６０℃でＡＳＴＭ法Ｄ５２３に従って、光沢測定を行った。
【００４１】
ヒートサグのための試験取付器具は、試験全体のために固定位置に試験試料を保持することができる。取付器具はアルミニウムで製造されており、低い線形熱膨張係数を示す。試料の長さ１１２ｍｍが取付器具の端の上に延びるように、試料を取付器具に締め付ける（ボルトで締める）。水平な試料の低い方の外縁から取付器具の底部までの距離（Ａｏ）は０．１ｍｍと測定される。試料は、長さ１６８ｍｍ、厚さ４ｍｍのＲ６０引張り試験片である。試料１つにつき２つの試験片を使用した。取付器具（および試験片）を所望の試験温度のオーブン内に入れ、３０分間入れたままにし、その後、取付器具をオーブンから取り出し、試験片を急冷した。必要な場合には、クランプを締め直し、そのシステムが室温にある時に、試験片の底辺と端との間の距離（Ａｆ）を再び測定する。サグ値（ｓａｇ  ｖａｌｕｅ）をＡｏ−Ａｆ（通常、ｍｍ）として計算する。異なる日付に行われる一連の試験は正確に比較することができない場合が多く、そのため試料を続けて試験した時に、比較のヒートサグ値を求めることが好ましい。
【００４２】
実施例において、特定の略語が使用され、それらは以下の通りである：
％Ｅ−ＡＳＴＭ法Ｄ２５６を用いて、伸び速度５．０８ｃｍ（２インチ）／分で測定された、引張伸び％
ＢＡ−ｎ−ブチルアクリレート
ＣＯ−一酸化炭素
ＤＯＩ−Ｄｏｒｉｇｏｎ法により測定される画像の明瞭さ（ｄｉｓｔｉｎｃｔｎｅｓｓ）
Ｅ−エチレン
ＥＡ−エチレンアクリレート
ＦＭ−注記がなければ、ＡＳＴＭ法Ｄ−７９０を用いて測定された、曲げ弾性率
ＮＩ−ＡＳＴＭ法Ｄ２５６を用いて測定された、ノッチ付きアイゾッド
ＰＴＳ−テトラステアリン酸ペンタエリトリトール
ＴＳ−注記がなければ、伸び速度５．０８ｃｍ（２インチ）／分でＡＳＴＭ法Ｄ２５６を用いて測定された、引張り強さ（破断点）。
【００４３】
実施例において、特定の成分が使用され、それらは以下の通りである：
Ａｍｅｒｉｃｈｅｍ（登録商標）１８５９  Ｒ３−Ａｍｅｒｉｃｈｅｍ社、米国オハイオ州カイヤホガフォールズ４４２２１（Ａｍｅｒｉｃｈｅｍ，Ｉｎｃ．，Ｃｕｙａｈｏｇａ  Ｆａｌｌ，ＯＨ  ４４２２１，ＵＳＡ）から市販されている、ＰＥＴコポリエステル中のカーボンブラック４０％の濃縮物
ＡＮＯＸ  ２０ＮＤＢ−グレイトレイクス・ケミカル社、米国インディアナ州ウェストラフィエット４７９０６（Ｇｒｅａｔ  Ｌａｋｅｓ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｒｐ．，Ｗｅｓｔ  Ｌａｆａｙｅｔｔｅ，ＩＮ  ４７９０６，ＵＳＡ）から市販されている、酸化防止剤
クリスター（Ｃｒｙｓｔａｒ）（登録商標）１９０６−本願特許出願人から市販されている、共重合ポリ（エチレンオキシド）１２モル％を含有する、インヘレント粘度０．６５のＰＥＴコポリマー
クリスター（Ｃｒｙｓｔａｒ）（登録商標）３９３４−本願特許出願人から市販されている、ＩＶ＝０．６７のＰＥＴホモポリマー
Ｈｏｓｔａｍｏｎｔ（登録商標）ＮＡＶ  １０１−クラリアント社（Ｃｌａｒｉａｎｔ  Ｃｏｒｐ．）（ドイツ、Ｄ−６５８４０  Ｓｕｌｚｂａｃｈ  ａｍ  Ｔａｕｎｎｓ）から市販されている、ナトリウムモンタネート（ｓｏｄｉｕｍ  ｍｏｎｔａｎａｔｅ）
イルガノックス（Ｉｒｇａｎｏｘ）（登録商標）１０１０−チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社、米国ニューヨーク州タリータウン１０５９１（Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ，Ｔａｒｒｙｔｏｗｎ，ＮＹ  １０５９１，ＵＳＡ）から市販されている、酸化防止剤
Ｎｙａｄ（登録商標）Ｍ  １２５０−ナイコ・ミネラルズ社、カナダ、ＡＢ、カルガリー（Ｎｙｃｏ  Ｍｉｎｅｒａｌｓ，Ｃａｌｇａｒｙ，ＡＢ，Ｃａｎａｄａ）から市販されている、粒径３μｍの珪灰石
Ｎｙｇｌｏｓ（登録商標）５−ナイコ・ミネラルズ社、カナダ、ＡＢ、カルガリー（Ｎｙｃｏ  Ｍｉｎｅｒａｌｓ，Ｃａｌｇａｒｙ，ＡＢ，Ｃａｎａｄａ）から市販されている、サイジングなしの平均長５μｍの珪灰石繊維
Ｎｙｇｌｏｓ（登録商標）４−ナイコ・ミネラルズ社（Ｎｙｃｏ  Ｍｉｎｅｒａｌｓ）から市販されている、直径４μｍの珪灰石繊維
プラストホール（Ｐｌａｓｔｈａｌｌ）（登録商標）８０９−ポリエチレングリコール４００ジ−２−エチルヘキサノエート
ポリマーＡ−エチレン／ｎ−ブチルアクリレート／一酸化炭素（５７／３３／１０重量％）コポリマー、メルトインデックス１２ｇ／１０分
ポリマーＢ−エチレン／ｎ−ブチルアクリレート／一酸化炭素（５７／３３／１０重量％）コポリマー、メルトインデックス１００ｇ／１０分
ポリマーＣ−エチレン／ｎ−ブチルアクリレート／グリシジルメタクリレート（６７／２８／５重量％）コポリマー。
サーリン（Ｓｕｒｌｙｎ）（登録商標）８９２０−本願特許出願人から市販されている、ナトリウムで中和されたエチレン／メタクリル酸（８５／１５重量％）コポリマー、メルトインデックス０．９ｇ／１０分
テフロン（Ｔｅｆｌｏｎ）（登録商標）ＴＥ９０５０−本願特許出願人から市販されている、テトラフルオロエチレンとヘキサフルオロプロピレンとの粉末コポリマー
ユニプレックス（Ｕｎｉｐｌｅｘ）（登録商標）８１０−ユニテックス・ケミカル社、米国ノースカロライナ州グリーンズボロ２７４０６（Ｕｎｉｔｅｘ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｒｐ．，Ｇｒｅｅｎｓｂｏｒｏ，ＮＣ  ２７４０６，ＵＳＡ）から市販されている、平均分子量９４６を有するポリ（エチレングリコール）ジラウレートである可塑剤
【実施例】
【００４４】
（実施例１〜７および比較例Ａ）
１９℃にて１：１（重量）の塩化メチレン／トリフルオロ酢酸１００ｍｌ中で０．４ｇの濃度で測定されたインヘレント粘度１．２を有するＰＢＴを８０℃の真空オーブン内で一晩乾燥させ、測定された量のＥＡＣＯと混合し、２つのハードワーキング・セクションおよび真空ポートを有する、２８ｍｍワーナー・フライデラー（Ｗｅｒｎｅｒ  ａｎｄ  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）反転二軸スクリュー押出機で溶融混合した。その押出機は２００ｒｐｍで動作し、１つのホールダイを有し、バレル温度は２２０℃に設定された。
【００４５】
１．５オンスのアルバーグ（Ａｒｂｅｒｇ）往復射出成形機で成形された実施例２および３を除いては、すべての試料を６オンスのヴァン・ドーン（Ｖａｎ  Ｄｏｒｎ）往復射出成形機で成形した。射出成形条件、ＥＡＣＯの量および性質のデータ、および得られた組成物の物理的性質を表１に示す。
【００４６】
【表１】
2005537365.tif 000002
【００４７】
（実施例８〜１１）
液体注入ラインおよびガス抜き口を有する３０ｍｍワーナー・フライデラー（Ｗｅｒｎｅｒ  ａｎｄ  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）二軸スクリュー押出機において、速度約２３ｋｇ／時、３００ＲＰＭで配合することによって、組成物を調製した。Ｎｙｇｌｏｓ（登録商標）４およびＮｙａｄ（登録商標）Ｍ１２５０を側方供給し、注入ラインを通して可塑剤を供給した。バレル温度を２８０℃に設定し、溶融温度は通常約３００℃であった。押出機を出ると、ポリマーはダイを通り、ストランドが形成され、それを急冷水槽で凍結し、続いて切り刻んでペレットを製造した。配合生成物を１２０℃で５時間乾燥させ、次いで、実験室規模の射出成形機（ヴァン・ドーン社（Ｖａｎ  Ｄｏｒｎ  Ｃｏ．）製の６オンス射出成形機）を使用して、ＡＳＴＭ試験片ならびに光沢度測定用の７．５×１２．５ｃｍ×１．６ｍｍ（厚さ）プラークに成形した。バレル温度を２８０℃に設定し、金型温度は１２０℃であった。
【００４８】
【表２】
2005537365.tif 000003
【００４９】
（実施例１２および比較例Ａ）
二軸スクリュー押出機（Ｂｅｒｓｔｏｒｆｆ社製４０ｍｍ）で組成物を配合した。最初に、以下の成分：イルガノックス（Ｉｒｇａｎｏｘ）（登録商標）１０１０、ＰＴＳ、ＴＳＰ、ポリマーＡまたはポリマーＢを、粉末ブレンドで共に混合し、押出機のバレルに添加した。プラストホール（Ｐｌａｓｔｈａｌｌ）（登録商標）８０９を前部に注入し、クリスター（Ｃｒｙｓｔａｒ）（登録商標）３９３４を主要フィーダの後部に供給した。Ｎｙｇｌｏｓ（登録商標）４を側方供給した。以下のセットアップを用いた：ｒｐｍ＝３００；トルク＝８０；流量（スループット）＝８０ｋｇ／時；溶融温度（測定された）＝２８０℃。
【００５０】
「エンゲル（Ｅｎｇｅｌ）１２５０」射出成形機を用いて、組成物を引張り試験片に成形した。溶融温度は２８０℃であり、保持圧力は８０ＭＰａであり、金型温度は１１０℃であった。プロフィルメーター試験のための１３０×１３０×３ｍｍプラークをネスタール（Ｎｅｓｔａｌ）射出成形機で成形した。溶融温度は２８５℃であり、金型温度は６０℃であり、金型内の保持圧力は５０ＭＰａであった。組成物および試験結果を表３にまとめる。
【００５１】
【表３】
2005537365.tif 000004
【００５２】
（実施例１３）
液体注入ラインおよびガス抜き口を有する３０ｍｍワーナー・フライデラー（Ｗｅｒｎｅｒ  ａｎｄ  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）二軸スクリュー押出機において、速度約２３ｋｇ／時、３００ＲＰＭで配合することによって、組成物を調製した。Ｎｙｇｌｏｓ（登録商標）４を側方供給し、注入ラインを通して可塑剤を供給した。バレル温度を２８０℃に設定し、溶融温度は通常約３００℃であった。押出機を出ると、ポリマーはダイを通り、ストランドが形成され、それを急冷水槽で凍結し、続いて切り刻んでペレットを製造した。以下に示す部分を除いて、配合生成物を１２０℃で５時間乾燥させ、次いで、実験室規模の射出成形機（ヴァン・ドーン社（Ｖａｎ  Ｄｏｒｎ  Ｃｏ．）製の６オンス射出成形機）を使用して、通常のＡＳＴＭ試験片ならびに光沢度測定用の７．５×１２．５ｃｍ×１．６ｍｍ（厚さ）プラークに成形した。バレル温度を２８０℃に設定し、成形温度は１２０℃であった。
【００５３】
表面試験用のプラーク（１３０ｍｍ×１３０ｍｍ×３ｍｍ）をＮｅｔｓｔａｌ  １７５０射出成形機で成形し、溶融温度は２５０℃であり、金型温度は１２０℃であった。溶融温度２９０℃、金型温度１２０℃、および保持圧力８０ＭＰａでエンゲル（Ｅｎｇｅｌ）１２５０射出成形機を用いて、ヒートサグ測定のための引張り試験片を成形した。
【００５４】
すべての結果を表４に示す。
【００５５】
【表４】
2005537365.tif 000005
【００５６】
実施例１３の組成物は、低いヒートサグ、低い粗さ（高温でアニーリングした後でさえ）、ほとんどない波むら（塗装後）の優れた組み合わせを有し、そのため、いわゆるＡクラス表面を必要とする部品を製造するのに非常に有用である。
【００５７】
（実施例１４〜１９）
Ｂｅｒｓｔｏｒｆｆ社製４０ｍｍ二軸スクリュー押出機で組成物を配合した。最初に、イルガノックス（Ｉｒｇａｎｏｘ）（登録商標）１０１０、ＰＴＳ、Ｈｏｓｔａｍｏｎｔ（登録商標）ＮＡＶ  １０１、およびポリマーＡを予めブレンドし、次いで、押出機の最初のバレルに添加した。プラストホール（Ｐｌａｓｔｈａｌｌ）（登録商標）８０９を前部バレルに注入し、クリスター（Ｃｒｙｓｔａｒ）（登録商標）ポリマーを押出機の後部に供給し、Ｎｙｇｌｏｓ（登録商標）５を側方供給した。押出機を４００ｒｐｍで操作し、トルクは３５〜４０であり、流量（スループット）約７０〜１００ｋｇ／時であり、溶融温度は２８５℃であった。溶融温度２６０℃、金型温度１１０℃、および金型圧力８０ＭＰａでエンゲル（Ｅｎｇｅｌ）１２５０射出成形機を用いて、組成物を成形した。組成物および試験結果を表５に示す。参考までに、塗装された金属は、長波値７、短波値７．９、およびＤＯＩ９６．１を有した。
【００５８】
【表５】
2005537365.tif 000006
【国際調査報告】
2005537365.tif 000007
2005537365.tif 000008