【手続補正書】
【提出日】令和2年10月19日(2020.10.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
グルコースを含みうる試料と、遊離型のフラビン化合物と、精製されたＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又は精製されたＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼとを接触させる工程、及び電流を測定する工程を含む、グルコースの電気化学的測定方法、
ただし該方法は、
(i)   単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる人工電子メディエーターを外部から添加しない、又は
(ii)  単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる非水溶性の電子メディエーターを外部から添加せず、かつ単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、酸化還元電位が０．２Ｖ以上の電子メディエーターを外部から添加しない、
前記方法。
【請求項２】
遊離型のフラビン化合物を電子メディエーターとして用いる発電方法であって、アノード及びカソードを使用し、
電解質に接触しているアノードにフラビン化合物を供給し、グルコース燃料を供給する工程を有し、
該アノードが、精製されたＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼ又は精製されたＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼを有する電極である、該発電方法、
ただし該方法は、
(i)  単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる人工電子メディエーターを外部から添加しない、又は
(ii)  単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる非水溶性の電子メディエーターを外部から添加せず、かつ単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、酸化還元電位が０．２Ｖ以上の電子メディエーターを外部から添加しない、
前記方法。
【請求項３】
該フラビン化合物が固相中に固定化されている非酵素型のフラビン化合物である、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
精製されたＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又は精製されたＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼが固相中に固定化されている、請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
フラビン化合物が以下の化学式（Ｉ）
【化１】
2018068287.tif 000001
［式中、Ｒ１は存在しないか又は−ＣＨ３、若しくは
【化２】
2018068287.tif 000002
であり、Ｒ１が存在しない場合には、Ｒ１が連結して描かれている窒素原子は隣接炭素原子との間に二重結合を形成しておりかつＲ２はＨであり、
Ｒ２は存在しないか、又はＨであり、Ｒ２が存在しない場合には、Ｒ２が連結して描かれている窒素原子は隣接炭素原子との間に二重結合を形成しており、
Ｒ３は、Ｈ、リン酸基、又は
【化３】
2018068287.tif 000003
である］
で表される化合物である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
フラビン化合物が、フラビンモノヌクレオチド、リボフラビン、ルミクロム、フラビンアデニンジヌクレオチド又はルミフラビンである、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
前記(i)において、人工電子メディエーターが、キノン類、フェナジン類、ビオロゲン類、シトクロム類、チオレドキシン類、フェノキサジン類、フェノチアジン類、フェリシアン化物、フェレドキシン類、フェロセン、フェロセン誘導体、及び金属錯体である、又は
前記(ii)において、非水溶性の電子メディエーターがフェロセン、非水溶性のキノン類、非水溶性のフェナジン類、非水溶性のビオロゲン類、非水溶性のチオレドキシン類、非水溶性のフェノキサジン類、非水溶性のフェノチアジン類、非水溶性のフェレドキシン類、及び非水溶性のフェロセン誘導体である、
請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
遊離型のフラビン化合物を含み、精製されたＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又は精製されたＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼを含む、アノード電極、
ただし該電極は、
(i)  外部から添加される、単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、人工電子メディエーターを含まない、又は
(ii)  外部から添加される、単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、非水溶性の電子メディエーターを含まず、かつ外部から添加される、単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、酸化還元電位が０．２Ｖ以上の電子メディエーターを含まない、
前記アノード電極。
【請求項９】
請求項８に記載のアノード電極、カソード電極、及び、グルコースを含む燃料槽を有する、グルコース燃料電池。
【請求項１０】
遊離型のフラビン化合物及び、精製されたＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又は精製されたＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼを有する、グルコースセンサー、
ただし該センサーは、
(i)  外部から添加される、単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、人工電子メディエーターを含まない、又は
(ii)  外部から添加される、単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、非水溶性の電子メディエーターを含まず、かつ外部から添加される、単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、酸化還元電位が０．２Ｖ以上の電子メディエーターを含まない、前記センサー。
【請求項１１】
フラビン化合物が固相中に固定化されている非酵素型のフラビン化合物である、請求項８に記載の電極、請求項９に記載の電池又は請求項１０に記載のセンサー。
【請求項１２】
精製されたＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又は精製されたＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼが固相中に固定化されている、請求項８又は１１に記載の電極、請求項９又は１１に記載の電池或いは請求項１０又は１１に記載のセンサー。
【請求項１３】
遊離型のフラビン化合物を含み、精製されたＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又は精製されたＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼを含む、グルコース測定用組成物、ただし該組成物は、
(i)  外部から添加される、単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、人工電子メディエーターを含まない、又は
(ii)  外部から添加される、単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、非水溶性の電子メディエーターを含まず、かつ外部から添加される、単独で電子をＦＡＤ依存性グルコースオキシダーゼ又はＦＡＤ依存性グルコースデヒドロゲナーゼから受け取ることのできる、酸化還元電位が０．２Ｖ以上の電子メディエーターを含まない、
前記グルコース測定用組成物。
【請求項１４】
フラビン化合物が以下の化学式（Ｉ）
【化４】
2018068287.tif 000004
［式中、Ｒ１は存在しないか又は−ＣＨ３、若しくは
【化５】
2018068287.tif 000005
であり、Ｒ１が存在しない場合には、Ｒ１が連結して描かれている窒素原子は隣接炭素原子との間に二重結合を形成しておりかつＲ２はＨであり、
Ｒ２は存在しないか、又はＨであり、Ｒ２が存在しない場合には、Ｒ２が連結して描かれている窒素原子は隣接炭素原子との間に二重結合を形成しており、
Ｒ３は、Ｈ、リン酸基、又は
【化６】
2018068287.tif 000006
である］
で表される化合物である、請求項１３に記載の組成物、請求項８、１１若しくは１２に記載の電極、請求項９、１１若しくは１２に記載の電池又は請求項１０、１１若しくは１２に記載のセンサー。
【請求項１５】
フラビン化合物が、フラビンモノヌクレオチド、リボフラビン、ルミクロム、フラビンアデニンジヌクレオチド又はルミフラビンである、請求項１３若しくは１４に記載の組成物、請求項８、１１、１２若しくは１４に記載の電極、請求項９、１１、１２若しくは１４に記載の電池又は請求項１０、１１、１２若しくは１４に記載のセンサー。
【請求項１６】
前記(i)において、人工電子メディエーターが、キノン類、フェナジン類、ビオロゲン類、シトクロム類、チオレドキシン類、フェノキサジン類、フェノチアジン類、フェリシアン化物、フェレドキシン類、フェロセン、フェロセン誘導体、及び金属錯体である、又は
前記(ii)において、非水溶性の電子メディエーターがフェロセン、非水溶性のキノン類、非水溶性のフェナジン類、非水溶性のビオロゲン類、非水溶性のチオレドキシン類、非水溶性のフェノキサジン類、非水溶性のフェノチアジン類、非水溶性のフェレドキシン類、及び非水溶性のフェロセン誘導体である、請求項１３、１４若しくは１５に記載の組成物、請求項８、１１、１２、１４若しくは１５に記載の電極、請求項９、１１、１２、１４若しくは１５に記載の電池又は請求項１０、１１、１２、１４若しくは１５に記載のセンサー。