【誤訳訂正書】
【提出日】令和2年2月6日(2020.2.6)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】請求項１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【請求項１】
＜１１１＞の結晶平面方向に対して５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する隣接する銅粒子間に、粒界の３０％以上の双晶分率を含む、銅金属。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】請求項５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【請求項５】
銅を電気めっきする方法であって、
ａ）基板を提供することと、
ｂ）２０ｇ／Ｌ〜５５ｇ／Ｌの濃度の銅イオンを提供するための１つまたは２つ以上の前記銅イオンの供給源、１つまたは２つ以上のイミダゾール化合物、あるいは１つまたは２つ以上の２−アミノピリジン化合物と、１つまたは２つ以上のビスエポキシドとの１つまたは２つ以上の反応生成物であって、２ｐｐｍ〜１５ｐｐｍの濃度である１つまたは２つ以上の反応生成物；電解質；０．５ｐｐｍ〜１００ｐｐｍの濃度である、１つまたは２つ以上の促進剤；および０．５ｇ／Ｌ〜１０ｇ／Ｌの濃度である、１つまたは２つ以上の抑制剤、を含む、銅電気めっき浴を提供することと、
ｃ）前記基板を前記銅電気めっき浴中に浸漬することと、
ｄ）前記基板に銅を電気めっきして、銅層を前記基板上に堆積させることと、
ｅ）前記銅層を不活性空気中で少なくとも２００℃の温度でアニールして、＜１１１＞の結晶平面方向に対して５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する隣接する銅粒子間に、粒界の３０％以上の双晶分率を含む銅層を形成することと、を含む、方法。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００１】
本発明は、電気めっきされた銅、および銅を電気めっきする方法を対象とし、銅金属は、高抗張力を有する。より具体的には、本発明は、電気めっきされた銅、および銅を電気めっきする方法を対象とし、銅金属は、他の改善された材料特性に加えて、高抗張力を有し、また、高抗張力の銅金属を提供するために、＜１１１＞結晶平面方向に対して、隣接する銅金属の粒子間にある割合の特定の角度の結晶方位差を有する。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００２】
人工知能および自律車両等の、電子産業における将来的な応用に向かう動きにおいては、高密度回路、低減されたフォームファクタ（デバイスのサイズ、構成、または物理的配設）、および高められた電子デバイスの機能を可能にする、先進の半導体パッケージング製品および過程が非常に望まれている。より小さいパッケージサイズが必要とされることに加えて、チップ間、チップ−回路基板間、および端子間のより信頼性の高い相互接続が、ますます必要とされている。例えば、チップパッケージ内の導電経路を再ルーティングするために使用される銅再配線層（ＲＤＬ）にあるように、相互接続用途には、過去数十年にわたって銅が使用されてきた。パッケージサイズが減少するにつれて、信頼性の高い微細線のＲＤＬに対する要求が増加している。熱サイクル試験（ＴＣＴ）中には、高温および低温チャンバの間を循環するときに銅および隣接物質の熱膨張係数（ＣＴＥ）の差から誘導される熱応力のため、微細線のＲＤＬに関する銅のクラッキングが報告されている。クラッキング問題を解決するための経路には、まだ議論の余地がある。従来のプリント回路基板（ＰＣＢ）の用途では、クラッキング問題を解決するための好ましい方法として、高伸長銅が一般に知られている。しかしながら、先進のパッケージング用途において現在行われているように、ＰＣＢ上の電子構成要素の特徴サイズが減少し、構成要素がより集積されてマイクロサイズ化された、さらにはナノサイズ化された寸法になるにつれて、この手法が適切でない場合がある。多数の熱サイクリング時に銅のクラッキングを回避するために、高材料強度または高抗張力であり、高伸長でないことが重要であると主張する、別の考え方がある。高抗張力を有する銅の不利な点は、そのような銅が脆くなり得ることである。クラッキングの問題に対処するための１つの手法は、高抗張力および高伸長を有することを特徴とする、ナノ双晶化した銅を使用することである。ナノ双晶化した銅は、ＲＤＬにおける銅のクラッキングの問題に対処するのに適しているかもしれないが、ナノ双晶化した銅は、回路密度を高めるために３Ｄスタッキングが必要である先進のパッケージング用途等の、ビアをめっきするための数多くの用途には不適当であることが見出されている。数多くのそのような用途においては、ビアの充填が許容可能であることが見出されておらず、また、銅堆積物の表面は、容認できないほど粗く、不均一であることが見出されている。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００４】
本発明は、＜１１１＞の結晶平面方向に対して５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する隣接する銅粒子間に、粒界の３０％以上の双晶分率を含む、銅金属を対象とする。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００５】
また、本発明は、銅を電気めっきする方法を対象とし、該方法は、
ａ）基板を提供することと、
ｂ）２０ｇ／Ｌ〜５５ｇ／Ｌの濃度の銅イオンを提供するための１つまたは２つ以上の銅イオンの供給源、１つまたは２つ以上のイミダゾール化合物の１つまたは２つ以上の反応生成物であって、２ｐｐｍ〜１５ｐｐｍの濃度である反応生成物、あるいは、１つまたは２つ以上のビスエポキシドを有する１つまたは２つ以上の２−アミノピリジン化合物；電解質；０．５ｐｐｍ〜１００ｐｐｍの濃度である１つまたは２つ以上の促進剤；および０．５ｇ／Ｌ〜１０ｇ／Ｌの濃度である１つまたは２つ以上の抑制剤、を含む、銅電気めっき浴を提供することと、
ｃ）基板を銅電気めっき浴中に浸漬することと、
ｄ）基板に銅を電気めっきして、銅層を基板上に堆積させることと、
ｅ）銅層を不活性空気中で少なくとも２００℃の温度まで加熱して、＜１１１＞の結晶平面方向に対して５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する銅粒子間に、３０％以上の双晶分率を含む銅層を形成することと、を含む。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００９】
本明細書の全体を通して使用される場合、「めっき」という用語は、金属電気めっきを指す。「堆積」および「めっき」は、本明細書全体を通して交換可能に使用される。「組成物」および「浴」という用語は、本明細書の全体を通して交換可能に使用される。「促進剤」は、電気めっき組成物のめっき速度を高め、さらに、銅堆積物の明瞭さを向上させるために使用される有機添加剤を指す。「抑制剤」は、電気めっき中に銅のめっき速度を抑制する有機添加剤を指す。「電解質」という用語は、イオンに分離し、したがって電荷を運搬することが可能である化学化合物、例えば酸を指す。「部分」という用語は、官能基の全体または官能基の一部のいずれかを副構造体として含み得る分子またはポリマーの一部を意味する。「部分」および「基」という用語は、本明細書の全体を通して交換可能に使用される。「開口」という用語は、開口部、孔、間隙、またはビアを意味する。「アスペクト比」という用語は、基板の厚さを基板内の特徴の開口の直径で割ったものを意味する。「粒界」という用語は、銅金属における２つの粒子または微結晶間の界面を指し、粒界は、銅の結晶構造における二次元欠陥（２Ｄ）である。「粒子」、「結晶」、および「微結晶」という用語は、本明細書の全体を通して交換可能に使用される。「結晶方位差」という用語は、共通の界面を有する、２つの粒子または微結晶の結晶学的配向の差を指し、２つの粒子または微結晶間の結晶配向は、０〜１８０°の角度の範囲であり、０°は、いかなる結晶方位差も伴わない完全な結晶を示す。「抗張力」という用語は、張力下での破壊に対する材料の抵抗を意味する。「熱応力」という用語は、銅構造部材の温度が変化したときに、その熱膨張の結果として生じる応力を意味する。「アニーリング」という用語は、材料の物理的特性、あるときには化学的特性を変化させる熱処理を意味する。「ミラー指数：（ｈｋｌ）［ｈｋｌ］｛ｈｋｌ｝、＜ｈｋｌ＞」という用語は、平面（または任意の平行平面）がどのように固体の主結晶軸（すなわち、基準座標−結晶内に定義されるｘ、ｙ、およびｚ軸、ｘ＝ｈ、ｙ＝ｋ、およびｚ＝ｌ）と交差するのかを考慮することによって定義される結晶平面の表面の配向を意味し、一組の数（ｈｋｌ）、［ｈｋｌ］、｛ｈｋｌ｝、および＜ｈｋｌ＞は、切片を定量化するものであり、また、平面を識別するために使用される。「（ｈｋｌ）」という表現は、格子内の固有の結晶平面を定義する。「［ｈｋｌ］」という表現は、格子内の結晶平面の特定の方向を定義する。「｛ｈｋｌ｝」という表現は、格子の対称性によって（ｈｋｌ）に等しい一組の全ての平面を定義する。「＜ｈｋｌ＞」という表現は、格子の対称性によって［ｈｋｌ］に等しい一組の全ての平面を定義する。「平面」という用語は、平面内の任意の２点を結ぶ直線が全体的に存在する二次元表面（長さおよび幅を有する）を意味する。「格子」という用語は、結晶の構造内の原子、分子、またはイオンの位置を示す、規則的なパターンでの孤立点の空間内の配設を意味する。「粒界エネルギー」という用語は、界面形成による２つの粒子間の界面におけるエネルギーを意味する。「結晶学的ドメイン」という用語は、同じ原子の配設、結晶化度、��向、および対称性を有する、特定の空間内の原子を意味する。「テクスチャ（結晶質）」という用語は、銅試料の結晶学的配向の分布を意味し、これらの配向が完全にランダムである試料は、いかなる異なったテクスチャも有しないと言われ、結晶学的配向がランダムでなく、いくつかの好ましい配向を有する場合、その試料は、弱い、適度な、または強いテクスチャを有し、その程度は、好ましい配向を有する結晶の割合に依存する。「滑り系」という用語は、一組の対称的に同一の滑り平面、および転位運動が容易に発生して、塑性変形につながり得る、関連する滑り方向系統を意味し、外力は、結晶格子の一部を、互いに沿って滑らせ、材料の幾何学的形状を変化させる。「ピッチ」という用語は、基板上の互いの特徴位置の頻度を意味する。「アミノ基」という用語は、−ＮＨＲであり、ここで、Ｒは、−Ｈ（水素）または直鎖または分岐鎖ヒドロカルビル基である。「アミノアルキル」という用語は、−（Ｃ１−Ｃ４）−ＮＨ−Ｒであり、ここで、Ｒは、−Ｈ（水素）または直鎖または分岐鎖ヒドロカルビル基である。「ヒドロカルビル基」という用語は、水素および炭素官能基を意味する。「ハロゲン化物」という用語は、塩化物、フッ化物、臭化物、およびヨウ化物を意味する。「隣接する」という用語は、２つの構造または材料が共通の界面を有するように、直接その上に、またはその隣にあることを意味する。冠詞「ａ」および「ａｎ」は、単数および複数を指す。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１２】
本発明は、＜１１１＞の結晶平面方向軸に対して５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する隣接する銅粒子間に、粒界の３０％以上の双晶分率を含む銅金属を対象とする。双晶分率は、例えば６０μｍ×３μｍ等の所与の計測可能な試料領域について観察した、５５°〜６５°の結晶方位差を有するμｍでの粒界の長さの合計を、＜１１１＞の結晶平面方向に対して０°〜１８０°の結晶方位差を有するμｍでの全ての粒界の長さの合計で割った、比率として定義される。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１３】
好ましくは、双晶分率は、＜１１１＞の結晶平面方向に対して５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する隣接する銅粒子間の粒界の３５％以上であり、より好ましくは、双晶分率は、＜１１１＞の結晶平面方向に対して５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する隣接する銅粒子間の粒界の３５％〜５５％であり、さらに好ましくは、双晶分率は、＜１１１＞の結晶平面方向に対して５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する隣接する銅粒子間の粒界の３５％〜５２％（例えば３５％、３７％、または５２％）である。好ましくは、隣接する銅粒子間の粒界は、＜１１１＞の結晶平面方向に対して６０°の結晶方位差の角度を有する。そのような結晶方位差の角度は、結晶方位差が経時的に変化しない程度に、熱力学的に安定している。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１４】
＜１１１＞の結晶平面方向に対して５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する隣接する銅粒子間の粒界は、高傾角粒界であり、高傾角粒界は、＜１１１＞の結晶平面方向に対して１０°を超える角度の結晶方位差として定義される。低傾角粒界は、＜１１１＞の結晶平面方向に対して２〜１０°の結晶方位差を有する。＜１１１＞の結晶平面方向に対して５５°〜６５°の高傾角粒界の結晶方位差に加えて、本発明の銅金属は、＜１１１＞の結晶平面方向に対して５５°未満の、および６５°を超える結晶方位差の角度を有する隣接する銅粒子間に、粒界の３０％未満の双晶分率を含むことができる。そのような結晶方位差の角度は、＜１１１＞の結晶平面方向に対して０°〜５５°未満、および６５°超〜１８０°の範囲とすることができる。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１７】
本発明の銅金属の平均粒径（球相当直径）は、アニーリング過程で見出されるような２００℃以上の高温の熱に晒されたときに、実質的に増加せず、したがって、銅金属のクラッキングの可能性を低減させる。例えば、＜１１１＞結晶平面方向において５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する銅試料中の全ての粒子の平均粒径（球相当直径）は、アニーリング前に、１００ｎｍ以上、好ましくは５００ｎｍ以上、より好ましくは１〜２μｍとすることができる。＜１１１＞の結晶平面方向において５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する銅粒子の平均直径は、熱アニーリング後に、１００ｎｍ以上、好ましくは５００ｎｍ以上の直径（球相当直径）を有する。より好ましくは、＜１１１＞の結晶平面方向において５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する銅粒子の平均直径は、熱アニーリング後に、０．１μｍ〜３μｍ（例えば、１μｍ〜２．５μｍ、または１．４μｍ〜２．３μｍ等）の直径（球相当直径）を有し、さらに好ましくは、＜１１１＞の結晶平面方向において５５°〜６５°の結晶方位差の角度を有する銅粒子の平均直径は、熱アニーリング後に、１μｍ〜２．５μｍ、最も好ましくは１．５〜２．３μｍの直径（球相当直径）を有する。本発明の銅金属の小さい粒子直径（球相当直径）は、次式のホール−ペッチの関係によって証明されるように、抗張力が向上する程度に、材料を強化することができる。
σｙ（降伏応力）＝σ０＋ｋ１Ｄ−１／２
式中、σｙは、ＭＰａでの降伏における材料強度である。
σ０は、転位運動の開始応力に関する材料定数であり、銅の場合は、２５ＭＰａである。
ｋ１は、強化係数（各材料に固有の定数）であり、銅の場合は、０．１１ＭＰａ・ｍ１／２である。
Ｄは、メートルでの平均粒子直径である。
【誤訳訂正１２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１８】
本発明の銅金属は、本発明の水性酸性銅の電気めっき組成物（浴）によって電気めっきされる。本発明の水性酸性銅電気めっき組成物（浴）は、銅イオンおよび対アニオンの供給源と、電解質と、１つまたは２つ以上のイミダゾール化合物、あるいは１つまたは２つ以上の２−アミノピリジン化合物と、１つまたは２つ以上のビスエポキシドとの反応生成物を含む（好ましくは、からなる）レベラーと、促進剤と、抑制剤と、随意だが、好ましくはハロゲン化物イオンの供給源と、水とを含有する（好ましくはこれらから成る）。
【誤訳訂正１３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６２】
図１および図２は、それぞれ、本発明の、および比較実施例のＥＢＳＤ逆極点図（ＩＰＦ）を示し、図においては、種々の配向を異なる色合いによって示す。図１および図２の両方において、太く暗い輪郭は、各図において矢印によって示されるように、６０°±５°の結晶方位差角度を有する＜１１１＞方向での、隣接する粒界の双晶分率を示す。６０°±５°の範囲外の結晶方位差角度を有する隣接する粒界は、細く薄い線によって示される。図１において、６０°±５°の範囲外の結晶方位差角度は、５°、４０°、および９３°である。図１に関して、６０°±５°の結晶方位差角度は、この範囲外の結晶方位差の残部によって３５％を構成する。図２において、６０°±５°の範囲外の結晶方位差角度は、２３°、３９°、および１３９°である。図２に関して、６０°±５°の結晶方位差角度は、この範囲外の結晶方位差の残部によってわずか１５％を構成する。図２の比較の銅金属は、図１の本発明の銅金属の数の半分未満の６０°±５°の結晶方位差角度を有する。
【誤訳訂正１４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６３】
ＥＢＳＤを使用して、図１および図２に示されるような２つの隣接する粒子間の結晶方位差を決定した。