【手続補正書】
【提出日】令和1年12月24日(2019.12.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流入端面から流出端面まで延びる流体の流路となる複数のセルを取り囲むように配置された多孔質の隔壁を有する柱状のハニカム構造部と、
それぞれの前記セルの前記流入端面側又は前記流出端面側の開口部に配設された目封止部と、を備え、
水銀圧入法によって測定された前記隔壁の累積細孔容積において、
前記累積細孔容積が総細孔容積の１０％となる細孔径を、Ｄ１０とし、
前記累積細孔容積が総細孔容積の３０％となる細孔径を、Ｄ３０とし、
前記累積細孔容積が総細孔容積の５０％となる細孔径を、Ｄ５０とし、
前記累積細孔容積が総細孔容積の７０％となる細孔径を、Ｄ７０とし、
前記累積細孔容積が総細孔容積の９０％となる細孔径を、Ｄ９０とし、
前記細孔径Ｄ１０が、６μｍ以上であり、
前記細孔径Ｄ９０が、５８μｍ以下であり、且つ、
下記式（１）の関係を満たす、目封止ハニカム構造体。
式（１）：０．３５≦（Ｄ７０−Ｄ３０）／Ｄ５０≦１．５
【請求項２】
下記式（２）の関係を満たす、請求項１に記載の目封止ハニカム構造体。
式（２）：０．４０≦（Ｄ７０−Ｄ３０）／Ｄ５０≦１．３
【請求項３】
前記細孔径Ｄ１０が、７μｍ以上である、請求項１〜２のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。
【請求項４】
前記細孔径Ｄ９０が、５２μｍ以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。
【請求項５】
前記隔壁の厚さが、０．１５〜０．４６ｍｍである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。
【請求項６】
前記隔壁の気孔率が、５０〜７０％である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。
【請求項７】
前記隔壁に、排気ガス浄化用の触媒が担持され、
前記触媒の担持量が、５０〜３００ｇ／Ｌである、請求項１〜６のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。
【請求項８】
前記隔壁の材料が、炭化珪素、コージェライト、珪素−炭化珪素複合材料、コージェライト−炭化珪素複合材料、窒化珪素、ムライト、アルミナ及びチタン酸アルミニウムから構成される群から選択される少なくとも１種を含む、請求項１〜７のいずれか一項に記載の目封止ハニカム構造体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００２】
従来、ディーゼルエンジン等の内燃機関より排出される排気ガス中の粒子状物質を捕集するフィルタや、ＣＯ，ＨＣ，ＮＯｘなどの有毒なガス成分を浄化する装置として、ハニカム構造体を用いた目封止ハニカム構造体が知られている（特許文献１参照）。ハニカム構造体は、コージェライトや炭化珪素などの多孔質セラミックスによって構成された隔壁を有し、この隔壁によって複数のセルが区画形成されたものである。目封止ハニカム構造体は、上述したハニカム構造体に対して、複数のセルの流入端面側の開口部と流出端面側の開口部とを交互に目封止するように目封止部を配設したものである。即ち、目封止ハニカム構造体は、流入端面側が開口し且つ流出端面側が目封止された流入セルと、流入端面側が目封止され且つ流出端面側が開口した流出セルとが、隔壁を挟んで交互に配置された構造となっている。そして、目封止ハニカム構造体においては、多孔質の隔壁が、排気ガス中の粒子状物質を捕集するフィルタの役目を果たしている。以下、排気ガスに含まれる粒子状物質を、「ＰＭ」ということがある。「ＰＭ」は、「Ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅ  Ｍａｔｔｅｒ」の略である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
［１］  流入端面から流出端面まで延びる流体の流路となる複数のセルを取り囲むように配置された多孔質の隔壁を有する柱状のハニカム構造部と、
それぞれの前記セルの前記流入端面側又は前記流出端面側の開口部に配設された目封止部と、を備え、
水銀圧入法によって測定された前記隔壁の累積細孔容積において、
前記累積細孔容積が総細孔容積の１０％となる細孔径を、Ｄ１０とし、
前記累積細孔容積が総細孔容積の３０％となる細孔径を、Ｄ３０とし、
前記累積細孔容積が総細孔容積の５０％となる細孔径を、Ｄ５０とし、
前記累積細孔容積が総細孔容積の７０％となる細孔径を、Ｄ７０とし、
前記累積細孔容積が総細孔容積の９０％となる細孔径を、Ｄ９０とし、
前記細孔径Ｄ１０が、６μｍ以上であり、
前記細孔径Ｄ９０が、５８μｍ以下であり、且つ、
下記式（１）の関係を満たす、目封止ハニカム構造体。
式（１）：０．３５≦（Ｄ７０−Ｄ３０）／Ｄ５０≦１．５
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
［２］  下記式（２）の関係を満たす、前記［１］に記載の目封止ハニカム構造体。
式（２）：０．４０≦（Ｄ７０−Ｄ３０）／Ｄ５０≦１．３
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
本発明の目封止ハニカム構造体は、捕集性能に優れるとともに、排気ガス浄化用の触媒の担持後における、圧力損失のばらつきの発生を抑制することができる。具体的には、本発明の目封止ハニカム構造体は、横軸を細孔径とし、縦軸をｌｏｇ微分細孔容積とした隔壁の細孔径分布において、特定の細孔径の範囲の分布形状が、矩形に近い形状、別言すれば、細孔径分布のピーク値を含む周辺が幅広形状となる。これにより、特定の細孔径の範囲に含まれる細孔が、一定の比率で存在することとなり、触媒の粒子径の僅かな変化や、触媒の担持条件の僅かな相違があったとしても、触媒の担持後における圧力損失のばらつきが極めて小さくなる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、捕集性能に優れるとともに、排気ガス浄化用の触媒の担持後における、圧力損失のばらつきの発生を抑制することができる。具体的には、目封止ハニカム構造体１００は、横軸を細孔径とし、縦軸をｌｏｇ微分細孔容積とした隔壁１の細孔径分布において、特定の細孔径の範囲の分布形状が、矩形に近い形状、別言すれば、細孔径分布のピーク値を含む周辺が幅広形状となる。これにより、特定の細孔径の範囲に含まれる細孔が、一定の比率で存在することとなり、触媒の粒子径の僅かな変化や、触媒の担持条件の僅かな相違があったとしても、触媒の担持後における圧力損失のばらつきが極めて小さくなる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
例えば、図５において、実線にて示される実施例１の目封止ハニカム構造体の細孔径分布は、細孔径が１０μｍ超から２０μｍ超までの範囲において、細孔径分布のピーク値を含む周辺が幅広形状となっている。このため、実施例１の目封止ハニカム構造体は、触媒の粒子径の僅かな変化や、触媒の担持条件の僅かな相違があったとしても、触媒の担持後における圧力損失のばらつきが極めて小さくなる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５９】
（２）目封止ハニカム構造体の製造方法：
図１〜図３に示す本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法については、特に制限はなく、例えば、以下のような方法により製造することができる。まず、ハニカム構造部を作製するための可塑性の坏土を調製する。ハニカム構造部を作製するための坏土は、原料粉末として、前述のハニカム構造部の好適な材料の中から選ばれた材料に、適宜、バインダ等の添加剤、造孔材、及び水を添加することによって調製することができる。原料粉末としては、例えば、炭化珪素粉末と金属珪素粉末と混合した粉末を用いることができる。バインダとしては、例えば、メチルセルロース（Ｍｅｔｈｙｌｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）や、ヒドロキシプロピルメチルセルロース（Ｈｙｄｒｏｘｙｐｒｏｐｙｌ  ｍｅｔｈｙｌｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）等を挙げることができる。また、添加剤としては、界面活性剤等を挙げることができる。造孔材の添加量を調整することにより、隔壁の気孔率及び細孔径分布を調整することができる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８１】
実施例１の目封止ハニカム構造体の隔壁に、以下の方法で触媒を担持した。まず、Ｃｕゼオライトを含む触媒スラリーを調製した。この触媒スラリーを、目封止ハニカム構造体に対して、乾燥後の単位体積当たりの担持量が１２０ｇ／Ｌとなるように担持した。触媒の担持においては、目封止ハニカム構造体をディッピング（Ｄｉｐｐｉｎｇ）して、余分な触媒スラリーを空気にて吹き飛ばして、含浸させた。そして１２０℃の温度で乾燥させ、さらに５００℃、３時間の熱処理を行うことにより、触媒を担持した目封止ハニカム構造体を得た。実施例１の目封止ハニカム構造体に担持した触媒の担持量は、１２０ｇ／Ｌである。表２に、目封止ハニカム構造体に担持した触媒の担持量を示す。