(57)【要約】  本発明は、焼成されることによって優れた光反射性が発揮される反射材用ガラス組成物を提供することにより焼成用材料における過度の無機フィラーの使用を抑制させ、焼結性における問題の発生防止と優れた光反射性を有する反射材の形成とを両立可能な焼成用材料を提供し、ひいては発光素子パッケージの発光効率を向上させることを課題としている。その課題を解決するために、光を反射させる反射材の少なくとも反射面を構成させるべく用いられる反射材用ガラス組成物であって、酸化物換算で、ＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３等を所定の割合で含有する反射材用ガラス組成物などを提供する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
光を反射させる反射材の少なくとも反射面を構成させるべく用いられる反射材用ガラス組成物であって、
酸化物換算で、ＳｉＯ２：４０〜６０質量％、Ａｌ２Ｏ３：１〜１２質量％、Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、及びＫ２Ｏのいずれか１種以上が合計：８〜２０質量％、ＴｉＯ２：８〜２３質量％となる組成比を有していることを特徴とする反射材用ガラス組成物。
【請求項２】
前記酸化物換算で、２〜１５質量％となるＢ２Ｏ３がさらに含まれている請求項１記載の反射材用ガラス組成物。
【請求項３】
ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの内の少なくとも１種をさらに含有し、酸化物換算でのＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの合計含有量が０．１〜１０質量％で、且つ、酸化物換算でのＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの合計含有量が０〜５質量％である請求項１記載の反射材用ガラス組成物。
【請求項４】
ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの内の少なくとも１種をさらに含有し、酸化物換算でのＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの合計含有量が０．１〜１０質量％で、且つ、酸化物換算でのＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの合計含有量が０〜５質量％である請求項２記載の反射材用ガラス組成物。
【請求項５】
ガラス粉末を含み、焼成されて光を反射させる反射材の少なくとも反射面を構成させるべく用いられる焼成用材料であって、
前記ガラス粉末が、酸化物換算で、ＳｉＯ２：４０〜６０質量％、Ａｌ２Ｏ３：１〜１２質量％、Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、及びＫ２Ｏのいずれか１種以上が合計：８〜２０質量％、ＴｉＯ２：８〜２３質量％となる組成比を有していることを特徴とする焼成用材料。
【請求項６】
前記ガラス粉末には、酸化物換算で２〜１５質量％となる割合でＢ２Ｏ３がさらに含まれている請求項５記載の焼成用材料。
【請求項７】
前記ガラス粉末には、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの内の少なくとも１種がさらに含有されており、酸化物換算でのＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの合計含有量が０．１〜１０質量％で、且つ、酸化物換算でのＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの合計含有量が０〜５質量％である請求項５記載の焼成用材料。
【請求項８】
前記ガラス粉末には、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの内の少なくとも１種がさらに含有されており、酸化物換算でのＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの合計含有量が０．１〜１０質量％で、且つ、酸化物換算でのＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＢａＯの合計含有量が０〜５質量％である請求項６記載の焼成用材料。
【請求項９】
前記ガラス粉末とともに無機フィラーが含有されており、（ガラス粉末／無機フィラー）＝４０／６０〜７５／２５となる質量比率で前記ガラス粉末と前記無機フィラーとが含有されている請求項５記載の焼成用材料。
【請求項１０】
前記無機フィラーとして酸化アルミニウム粒子が含有されている請求項９記載の焼成用材料。
【請求項１１】
前記無機フィラーとして酸化チタン粒子、酸化ジルコニウム粒子、酸化亜鉛粒子、及び珪酸ジルコニウム粒子のいずれか１種以上が含有されており、その合計量が、前記ガラス粉末と前記無機フィラーとの合計量に占める割合が１〜１０質量％となるように含有されている請求項９記載の焼成用材料。
【請求項１２】
前記無機フィラーとして、α−石英粒子、マグネシアスピネル粒子、フォルステライト粒子、酸化マグネシウム粒子、コージェライト粒子、ムライト粒子、β−ユークリプタイト粒子、スポジュメン粒子からなる群より選ばれる少なくとも１種がさらに含有されており、その合計量が、前記ガラス粉末と前記無機フィラーとの合計量に占める割合が０質量％を超え２０質量％以下となるように含有されている請求項９記載の焼成用材料。
【請求項１３】
基板上に発光素子が実装されており、前記発光素子が発する光が前記基板表面で反射されるように構成されている発光素子パッケージであって、
前記基板が、ガラス粉末を含む焼成用材料が焼成されたものであり、前記ガラス粉末が、酸化物換算で、ＳｉＯ２：４０〜６０質量％、Ａｌ２Ｏ３：１〜１２質量％、Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、及びＫ２Ｏのいずれか１種以上が合計：８〜２０質量％、ＴｉＯ２：８〜２３質量％となる組成比を有していることを特徴とすることを特徴とする発光素子パッケージ。
【請求項１４】
前記焼成用材料には、前記ガラス粉末とともに無機フィラーが含有されており、（ガラス粉末／無機フィラー）＝４０／６０〜７５／２５となる質量比率で前記ガラス粉末と前記無機フィラーとが含有されている請求項１３記載の発光素子パッケージ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光を反射させるための反射材の少なくとも反射面を構成させるべく用いられる反射材用ガラス組成物、このようなガラス組成物からなるガラス粉末を含む焼成用材料、ならびに、このような焼成用材料で形成された基板上に発光素子が実装された発光素子パッケージに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、発光ダイオード（以下、「ＬＥＤ」ともいう）などの発光素子の高輝度、白色化に伴い、携帯電話や大型液晶ＴＶ等のバックライトにＬＥＤを用いた発光装置が使われるようになっている。
このＬＥＤのような発光素子は、発光装置に利用されるに際しては、基板上に当該発光素子が実装された発光素子パッケージなどの形態で利用されたりしている（下記特許文献１参照）。【０００３】
従来、ガラス基板やセラミックス基板は、ガラス粉末を含んだガラスペーストや、無機フィラーをさらに含有させたグリーンシートなどの焼成用の材料を利用して形成されており、当該焼成用材料を所定形状に成形した成形物を焼成する方法で作製されている。
例えば、上記のような発光素子を実装するための基板については、低温焼成可能なガラス粉末をアルミナフィラーなどとともに含有する焼成用材料を前記基板形状に保形させて焼成させることによって低温同時焼成セラミックス基板（以下、「ＬＴＣＣ基板」または、単に「ＬＴＣＣ」ともいう）を形成させる方法が採用されたりしている（下記特許文献２参照）。【０００４】
ところで、前記発光素子パッケージの基板には、発光素子の光をその表面に反射させて発光強度を向上させるための反射材としての役割も期待されており、発光素子が発する光を効率よく反射することが求められている。
そのため、焼成時に高い白色度の焼成体を得ることができる焼成用材料が求められており、この焼成用材料のガラス粉末を構成させるためのガラス組成物に関して種々の検討が行われている（下記特許文献３参照）。【０００５】
しかし、一般にＬＥＤパッケージなどの発光素子パッケージにおいて反射材として利用される基板には、３００〜４００μｍ程度の板厚で８５％以上の反射率であることが求められているもののアルミナ基板などのセラミックス基板の反射率は５０％〜７０％程度であり、ＬＴＣＣ基板でも一般的には７０％〜８５％程度である。
そのため、白色性を向上させて反射率を向上させるべく下記特許文献２、３などにおいては酸化チタン粒子、酸化ジルコニウム粒子、珪酸ジルコニウム粒子などといった無機フィラーの添加が検討されたりしているが、そのことによって緻密な焼成体を得ることが難しくなっており焼成用材料の焼結性を低下させるという問題が生じている。
すなわち、従来の反射材用ガラス組成物や焼成用材料においては、焼結性の低下を抑制しつつ要望されている反射特性を十分満足させることが困難な状況であり、したがって、発光素子パッケージにおいても発光効率の向上が困難となっている。【０００６】
なお、このような問題は光を反射させる反射材に広く共通する問題でありＬＥＤパッケージ用の基板に限定されるものではない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】日本国特開２００６−４１２３０号公報
【特許文献２】日本国特開２００７−１２９１９１号公報
【特許文献３】国際公開公報  ＷＯ ２００９／１２８３５４号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、焼成されることによって優れた光反射性が発揮される反射材用ガラス組成物を提供することにより焼成用材料における過度の無機フィラーの使用を抑制させ、焼結性における問題の発生防止と優れた光反射性を有する反射材の形成とを両立可能な焼成用材料を提供し、ひいては発光素子パッケージの発光効率を向上させることを課題としている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するための反射材用ガラス組成物に係る本発明は、酸化物換算で、ＳｉＯ２：４０〜６０質量％、Ａｌ２Ｏ３：１〜１２質量％、Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、及びＫ２Ｏのいずれか１種以上が合計：８〜２０質量％、ＴｉＯ２：８〜２３質量％となる組成比を有していることを特徴としている。【００１０】
なお、本発明においては、反射材用ガラス組成物には、前記酸化物換算で２〜１５質量％となるＢ２Ｏ３がさらに含まれていることが好ましい。
また、反射材用ガラス組成物には、前記酸化物換算で０．１〜１０質量％となるＣａＯがさらに含まれていることが好ましく、このＣａＯの一部、又は、全部に代えて、ＭｇＯ、ＳｒＯ、及びＢａＯのいずれか１種以上が合計５．０質量％以下で含有されていることが好ましい。【００１１】
また、上記課題を解決するための焼成用材料に係る本発明は、ガラス粉末を含み、焼成されて光を反射させる反射材の少なくとも反射面を構成させるべく用いられる焼成用材料であって、前記ガラス粉末として、上記のような組成比を有するガラス粉末を含有していることを特徴としている。【００１２】
本発明の焼成用材料においては、前記ガラス粉末とともに無機フィラーが含有されており、（ガラス粉末／無機フィラー）＝４０／６０〜７５／２５となる質量比率で前記ガラス粉末と前記無機フィラーとが含有されていることが好ましい。
この無機フィラーとしては酸化アルミニウム粒子が好ましい。【００１３】
また、焼成用材料には、前記無機フィラーとして酸化チタン粒子、珪酸ジルコニウム粒子、及び酸化ジルコニウム粒子のいずれか１種以上が含有されており、前記酸化チタン粒子、前記珪酸ジルコニウム粒子、及び前記酸化ジルコニウム粒子は、その合計量が、前記ガラス粉末と前記無機フィラーとの合計量に占める割合が１〜１０質量％となるように含有されていることが好ましい。【００１４】
さらに、焼成用材料には、前記無機フィラーとして、α−石英粒子、コージェライト粒子、マグネシアスピネル粒子、β−ユークリプタイト粒子、スポジュメン粒子、ムライト粒子、フォルステライト粒子からなる群より選ばれる少なくとも１種がさらに含有されていることが好ましい。【００１５】
また、本発明の発光素子パッケージは、基板上に発光素子が実装されており、前記発光素子が発する光が前記基板表面で反射されるように構成されている発光素子パッケージであって、前記基板が上記のような焼成用材料を焼成して得られたものであることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１６】
本発明のガラス組成物は、所定の割合でＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３を含み、これらとともにＴｉＯ２が８〜２３質量％もの高い割合で含有されているためにこのような組成比を有するガラス粉末などを用いて焼成体を形成させる際には、このＴｉＯ２によってガラス中に結晶相が形成されやすく、光の反射への寄与が大きいＴｉＯ２結晶がガラス中により多く析出されることになり、この析出させたＴｉＯ２によって優れた光反射性が発揮され得る。
したがって、本発明の反射材用ガラス組成物として一旦ガラス粉末を形成させるなどして、当該ガラス粉末を含む焼成用材料で反射材を形成させることにより光反射性に優れた反射材が作製されうる。
また、そのことによって緻密な焼成体を得ることが困難になるまで無機フィラーを含有させることなく光反射性に優れた反射材を形成させ得る。
さらに、上記焼成用材料を用いることによって、光反射性に優れた基板が形成され得ることから発光素子パッケージの発光効率の向上を図り得る。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下に本発明の反射材用ガラス組成物（以下、単に「ガラス組成物」ともいう）と焼成用材料とについて説明する。
実施形態の焼成用材料としては、例えば、所定の組成比を有するガラス原体を粉砕したガラス粉末のみによって構成されたもの、又は、このガラス粉末とともに無機フィラーを含むものが挙げられる。
この焼成用材料の原料となるガラス粉末は、当該焼成用材料を焼成することによってその焼成体中にＴｉＯ２結晶を析出可能であることが重要な要件であり、前記焼成体に優れた光反射率を付与させる点において、以下のような成分組成を有することが重要である。
【００１８】
すなわち、前記ガラス粉末は、酸化物換算でＳｉＯ２：４０〜６０質量％、Ａｌ２Ｏ３：１〜１２質量％、Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、及びＫ２Ｏのいずれか１種以上が合計：８〜２０質量％、ＴｉＯ２：８〜２３質量％となる組成比を有していることが重要である。
以下に、ガラス組成物の各成分について説明する。
【００１９】
前記ＳｉＯ２は、本発明のガラス組成物における必須成分であり、ガラスのネットワークフォーマーである。
ＳｉＯ２の含有量は、通常、４０質量％未満ではガラスの化学的耐久性が低下し、６０質量％を超えるとガラスの溶融が困難となるため、通常、４０〜６０質量％とされ、４０〜５５質量％とされることが好ましく、４５〜５５質量％とされることがより好ましい。
【００２０】
前記Ａｌ２Ｏ３は、本発明のガラス組成物における必須成分であり、適量を含むことによりガラス溶融時の失透や結晶化に対するガラス安定性を向上させる作用を有する。
Ａｌ２Ｏ３の含有量は、１質量％未満ではガラス溶融時に失透し易くなり、１２質量％を超えるとガラス原体が結晶化しやすくなって、焼成容易なガラス粉末を得ることが難しくなり、例えば焼結体の見かけ気孔率が高くなる点において、通常、１〜１２質量％とされ、３〜１０質量％とされることが好ましい。
【００２１】
前記Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、及びＫ２Ｏのいずれか１種以上は、本発明のガラス組成物における必須成分であり、なかでも、Ｎａ２ＯとＫ２Ｏは、ガラス原体作製時の溶融温度を下げると共に、適量を含ませることによりガラス原体作製時にガラス状態を維持しつつ後述するＴｉＯ２成分をガラス原体に導入させ易くするのに有効な成分である。
また、これらはガラス粉末と無機フィラーとを含む焼成用材料を用いて発光素子パッケージ用基板などを焼成するのに際して急激な焼成収縮挙動が生じることを抑制するのに有効な成分でもある。
このＮａ２ＯとＫ２Ｏとの含有量は、８質量％未満ではガラス原体作製時の溶融温度が高くなり、しかも、ＴｉＯ２成分の導入が困難になる一方で２０質量％を超えるとガラスの化学的耐久性、例えば耐水性が低下するため、通常、８〜２０質量％とされ、好ましくは１０〜１６質量％とされる。
なお、Ｎａ２ＯとＫ２Ｏとの一部、又は、全部に代えてＬｉ２Ｏを採用することも可能ではあるが、Ｎａ２ＯとＫ２Ｏとを採用することが好ましい。
また、酸化アルミニウムフィラーを添加した場合、これらのアルカリ金属酸化物（Ｒ２Ｏ）成分はガラス組成物中のＢ２Ｏ３成分の量を調整することで、当該フィラーとの反応により長石系の結晶を析出させ得る。すなわち、Ｒ２Ｏ成分は長石系結晶の構成成分であり、当該長石系結晶の析出により発光素子パッケージ用基板などの焼結体に優れた強度を付与させうる成分である。
【００２２】
前記ＴｉＯ２は本発明のガラス組成物における必須成分であり、ガラス原体においては殆ど結晶化が認められない状態で存在し、ガラス粉末を焼成した時に、反射率の向上に有効なるチタニア（ＴｉＯ２）結晶として析出する成分である。
また、焼成用材料の焼成時に起こるガラスの結晶化反応の核剤ともなる成分である。
ＴｉＯ２の含有量は８質量％未満では焼成後の焼成体における結晶化度が低くなり、十分な反射率の向上が得られず、２３質量％を超えるとガラス原体の作製自体が困難となるため、通常、８〜２３質量％とされ、好ましくは８〜２０質量％、より好ましくは１０〜１６質量％とされる。
【００２３】
なお、上記必須成分以外にＢ２Ｏ３、ＣａＯ、ＢａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、及び、ＺｒＯ２からなる群より選ばれる１種以上の任意成分（以下「第一任意成分」ともいう）を含有させることができる。
上記第一任意成分の内、Ｂ２Ｏ３は、１５質量％を超える含有量とするとガラスの化学的耐久性が低下するおそれを有するため、通常、０〜１５質量％の含有量とされる。
一方でＢ２Ｏ３には融剤としての効果が期待でき、ＴｉＯ２の結晶化を促進する作用を有する。
したがって、これらの効果を発揮させることを目的とするのであればＢ２Ｏ３を２〜１５質量％の含有量とすることが好ましく、２〜１３％とされることがより好ましく、３〜９％とされることが特に好ましい。
【００２４】
上記第一任意成分の内、ＣａＯは、通常、０〜１０質量％の含有量でガラス組成物に含有させることができる。
ＣａＯは、ガラス原体作製時の溶融温度を下げる作用を有すると共に当該ＣａＯを含有させることでガラス粉末の焼成時にＴｉＯ２の結晶のみならず、酸化アルミニウムフィラーを添加した場合、当該フィラーとの反応によりアノーサイト結晶も析出させ得る。
すなわち、ＣａＯは、アノーサイト結晶の構成成分であり、当該アノーサイト結晶の析出により発光素子パッケージ用基板などの焼成体に優れた強度を付与させうる成分である。
このような点においてＣａＯの含有量は０．１〜１０質量％とされることが好ましく、１〜９％とされることがより好ましく、２〜９％とされることが特に好ましい。
なお、上記第一任意成分の内、ＢａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯは前記ＣａＯの一部、又は全部と置換することができるものである。
ただし、ＢａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯはその合計含有量は５質量％以下とされることが好ましい。
【００２５】
上記第一任意成分の内、ＺｒＯ２は、ＴｉＯ２と同様の役割を果たす成分であり、ＴｉＯ２の一部に代えて含有させることができる。
なお、通常、上記に示した任意成分（Ｂ２Ｏ３、ＣａＯ、ＢａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ＺｒＯ２）は、その合計量が２０質量％以下であれば、本発明の効果を著しく損なわせることなく本発明のガラス組成物に含有させることができる。
【００２６】
さらに、ＺｎＯ、Ｐ２Ｏ５、ＣｅＯ２、Ｆｅ２Ｏ３、ＭｎＯ２、ＣｕＯ、ＣｏＯ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、Ｖ２Ｏ５、ＮｉＯ、Ｃｒ２Ｏ３、及び、Ｂｉ２Ｏ３からなる群より選ばれる１種以上の任意成分（以下「第二任意成分」ともいう）を本発明の効果を著しく損ねない範囲内で含有させても良い。
なお、通常、上記第二任意成分群（ＺｎＯ、Ｐ２Ｏ５、ＣｅＯ２、Ｆｅ２Ｏ３、ＭｎＯ２、ＣｕＯ、ＣｏＯ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、Ｖ２Ｏ５、ＮｉＯ、Ｃｒ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ３）は、その合計量が５質量％以下であれば、本発明の効果を著しく損なわせることなく本発明のガラス組成物に含有させることができ、２質量％以下であることがより好ましい。
また、上記第一任意成分と、該第二任意成分とは、その総合計が２５質量％以下とされることが好ましい。
なお、ＰｂＯ、ＳｅＯ、ＴｅＯ２、Ｆは環境負荷の点から、実質的に含有させないことが好ましい。特にＦは焼成中に揮発するおそれがあるため含有させないことが好ましい。
なお、これらは、酸化物換算で、１０００ｐｐｍ以下であれば実質的に含有されていないものとしてみなすことができる。
【００２７】
このような組成比を有するガラス粉末を形成するには、原料となる金属酸化物を調合し、例えば、１３００〜１５００℃の温度で溶融した後、冷却して得られるガラス原体（結晶化していない）を乾式粉砕、あるいは湿式粉砕して、必要に応じて分級する等すればよい。
【００２８】
なお、本実施形態においては、ガラス粉末の粒径等については、ガラスペーストやグリーンシートといった焼成用材料の材形によっても異なり、特に限定されるものではないが、通常、平均粒径が１．５〜５μｍとされる。
【００２９】
次に、このようなガラス粉末とともに焼成用材料を構成する無機フィラーについて説明する。
前記無機フィラーは、当該無機フィラーを含有させずに、前記ガラス粉末を主成分として焼成用材料を構成させると、焼成後の焼成体中に占めるＴｉＯ２結晶の体積割合を増大させることができてより高い反射率を有する焼成体を作製しうるもののこの焼成用材料を焼成する際に、その流動性が高くなるために形状保持が困難になる。
例えば、ＬＥＤパッケージ用基板をグリーンシートのような焼成用材料で形成させる際にＴｉＯ２結晶よりも光反射性に劣る無機フィラーを含有させると、その分、得られる基板の光反射性を低減させるおそれを有するものの目的とする形状に基板を焼成しやすいという利点を有する。
一方で無機フィラーを含有させない場合には、光反射性に優れた基板を形成させ得るものの所望の厚みを基板に付与することが困難になるおそれを有する。
【００３０】
なお、無機フィラーとガラス粉末との合計量に占める無機フィラーの割合が２５質量％未満の場合には焼成体に十分な機械的強度が得られないおそれを有し、６０質量％を超えると緻密な焼成体を得ることが困難になり、焼成用材料の焼結性に問題を発生させるおそれを有する。
このような観点において、無機フィラーとガラス粉末との合計量に占める無機フィラーの割合は、２５〜６０質量％（ガラス粉末／無機フィラー＝４０／６０〜７５／２５）とされることが好ましい。
【００３１】
この無機フィラーとしては、その代表的なものとして、酸化アルミニウム粒子が挙げられる。
酸化アルミニウムは、焼成用材料を焼成した際に析出する結晶の構成成分となり得るものであるため酸化アルミニウム粒子を前記無機フィラーとして採用することによってガラスの結晶化促進が期待でき、強度の高い焼成体となることが期待できる。
なお、無機フィラーの全量（２５〜６０質量％）を酸化アルミニウム粒子とすることもでき、より好ましい酸化アルミニウム粒子の含有量は、３０〜５０質量％である。
【００３２】
上記酸化アルミニウム粒子以外の無機フィラーとしては、酸化チタン粒子、酸化ジルコニウム粒子、酸化亜鉛粒子、及び珪酸ジルコニウム粒子が挙げられ、これらは白色顔料としての機能を期待することができ含有させることによって焼成体の反射率を向上させ得る。
なお、その含有量については、１〜１０質量％であることが好ましく、ガラス粉末材の焼成し易さ（焼結性）を考慮すると１〜５質量％であることがより好ましい。
【００３３】
さらに、α−石英粒子、マグネシアスピネル粒子、フォルステライト粒子、酸化マグネシウム粒子は、得られる焼成体の熱膨張係数を大きくする成分であり、コージェライト粒子、ムライト粒子、珪酸ジルコニウム粒子、β−ユークリプタイト粒子、スポジュメン粒子は、得られる焼成体の熱膨張係数を小さくするのに有効な成分である。
したがって、これらを含有させることによって得られる焼成体の熱膨張係数を調整することができ、例えば、ＬＥＤパッケージ用基板として求められる熱膨張係数を焼成体に付与することが容易となる。
この熱膨張係数の調整作用を有する無機フィラーは、その合計量が０質量％を超え２０質量％以下となるように焼成用材料に含有させうる。
【００３４】
なお、本実施形態においては、当該無機フィラーの粒径等についても特に限定されるものではないが、通常、平均粒径が０．３〜３μｍのものが用いられ得る。
【００３５】
この無機フィラーと前記ガラス粉末との混合方法や、ガラスペーストやグリーンシートといった焼成用材料を形成すべく用いる有機バインダーなどの成分については、従来公知の技術事項を本発明においても採用することができる。
なお、この焼成用材料を焼成して発光素子パッケージ用の基板を作製する方法についても従来公知の手法を採用することができる。
【００３６】
そして、本発明に係る焼成用材料は、上記のような成分で構成されているために、優れた光反射性を有する緻密な焼成体を得ることができる。
したがって、例えば、ペースト状の焼成用材料を作製して、アルミナ基板や他のＬＴＣＣ基板の表面に印刷して焼成することで、光反射率の低いこれらの基板を高い光反射率を有する基板に変更することができる。
なお、本発明に係る焼成用材料単体で、発光素子パッケージ用の基板などの反射材として利用される部材を形成させた場合でも、高い光反射率を有するものが得られることは説明するまでもなく自明のことであり、前記ガラス粉末と前記無機フィラーとを所定の割合（ガラス粉末／無機フィラー＝４０／６０〜７５／２５）で含む焼成用材料単体などでもこれを焼成して発光素子パッケージ用の基板とすることができる。
【実施例】
【００３７】
次に実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。【００３８】
表１〜２に示す実施例１〜１４、比較例１〜７の組成比となるように原料を調合、混合してこの調合原料を１３００〜１５００℃で２時間溶融後、急冷しガラス原体を作製した。
得られたガラス原体をボールミルにより乾式粉砕、水系または有機系溶剤を用いた湿式粉砕により平均粒径２μｍのガラス粉末を作製した。
得られたガラス粉末の平均粒径は、レーザー散乱式粒度分布測定器を用いて測定した体積分布モードのＤ５０値とした。
該ガラス粉末と平均粒径１．５μｍの酸化アルミニウム粒子と平均粒径１．５μｍのコージェライトと平均粒径０．３μｍの酸化チタンと平均粒径２μｍの酸化ジルコニウムとを表１〜３に示す配合で混合し、混合粉末を得た。
該混合粉末と高分子樹脂ポリビニルブチラールと有機溶剤トルエン、有機溶剤キシレン、可塑剤フタル酸ジエチルとを混合し、スラリー状とし、ドクターブレード法によりグリーンシートを得た。
得られたグリーンシートを積層して焼成し、厚みが３００〜４００μｍ程度の焼成体試料を作製した。
この試料の波長６３０ｎｍ、５２５ｎｍ、４７０ｎｍの光に対する反射率を日立製Ｕ−３０１０形分光光度計で測定し基準反射物質である酸化アルミニウム副白板（酸化アルミニウム製の標準白板）の反射率を１００％とした場合の比率を算出した。この比率（単位：％）を各試料の反射率として表１、２に示す。
さらに、前記試料の見掛け気孔率をアルキメデス法にて測定し、０．１％以下の場合を「○」、０．１％を超える場合を「×」として判定した。
また、試料中における結晶相を粉末Ｘ線回折法にて測定し、ＴｉＯ２の結晶の析出が確認できた試料については、表中に「Ｔ」の符号を付記し、長石系結晶の析出が確認された試料については表中「Ｎ」の符号を付し、アノーサイト結晶の析出が確認された試料については表中「Ａ」の符号を付して示した。【００３９】
【表１】
2011122551.tif 000002
【００４０】
【表２】
2011122551.tif 000003
【００４１】
表から明らかなように、比較例５、７のように白色顔料としての機能が期待できる酸化ジルコニウム粒子や酸化チタン粒子を無機フィラーとしてある程度の量含有させることで反射率の向上を図ることは可能ではあるが、その分、焼結性に問題を生じさせてしまい、見掛け気孔率が０．１％を超える結果となることがわかる。
また、ガラスの結晶化を招き易いＡｌ２Ｏ３を、本発明の規定量以上に含有させた比較例４では、焼成によってガラス自体の結晶性を向上させることができ、焼成体（反射材）に優れた光反射性を付与させることができるものではあるが、ガラスを不安定にさせた結果焼結性に問題を生じてしまう結果となっている。
また、比較例１、２では、ガラス原体の作製時に失透を生じ、焼成には至らないものとなった。
さらに、比較例３、６は、焼結性に問題は見られないものの反射率が８５％以下と低い値である。【００４２】
これに対して、本発明においては、無機フィラーを使用しない実施例１４において、優れた反射率が得られており、ガラス粉末自体が白色性（光反射率）に優れた焼成体を形成しうるものであることがわかる。
すなわち、本発明によれば、焼結性に悪影響が出るまで過度に無機フィラーを含有させる必要はなく、焼成時における形状保持が確保できる程度に無機フィラーを含有させればよく、焼結性における問題の発生防止と優れた光反射性を有する反射材の形成とを両立させうることがわかる。
また、本発明の範囲内である実施例１〜１４は反射率が高い上に緻密な焼成体が形成されるため、本発明の焼成用材料は焼結性に優れ、発光素子パッケージ用基板の形成材料などに好適なものであることがわかる。
【国際調査報告】
2011122551.tif 000004
2011122551.tif 000005