(57)【要約】  ポリイソブチレン樹脂、エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂、粘着付与樹脂、及びエポキシ樹脂を含有する樹脂組成物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）ポリイソブチレン樹脂、（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂、（Ｃ）粘着付与樹脂、及び（Ｄ）エポキシ樹脂を含有することを特徴とする樹脂組成物。
【請求項２】
（Ｂ）の官能基が酸無水物基であることを特徴とする、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
（Ａ）ポリイソブチレン樹脂が、イソブチレン系重合体、及び／又は、ポリイソブチレン骨格にイソブチレン以外の単量体成分からなるセグメント骨格が共重合した共重合体であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。
【請求項４】
（Ａ）ポリイソブチレン樹脂が、ポリイソブチレン骨格にスチレンの単量体成分からなるセグメント骨格が共重合した共重合体であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項５】
（Ｅ）液状ポリイソブチレン及び／又は液状ポリイソプレンブチレンをさらに含有することを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項６】
（Ｆ）無機充填材をさらに含有することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項７】
（Ｇ）吸湿性金属酸化物をさらに含有することを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項８】
（Ｈ）硬化剤をさらに含有することを特徴とする、請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含むことを特徴とする、樹脂組成物シート。
【請求項１０】
有機ＥＬ素子の封止工程前に予め硬化せしめ、有機ＥＬ素子を被覆することを特徴とする、請求項９記載の樹脂組成物シート。
【請求項１１】
請求項９又は１０に記載の樹脂組成物シートを含むことを特徴とする、有機ＥＬデバイス。
【請求項１２】
請求項９又は１０に記載の樹脂組成物シートを、基板に積層する封止工程前に予め硬化させることを特徴とする、有機ＥＬデバイスの製造方法。
【請求項１３】
有機ＥＬ素子の封止工程前に予め硬化せしめることにより、有機ＥＬ素子の熱劣化を低減させうる樹脂組成物シートであって、（Ａ）ポリイソブチレン樹脂、（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂、（Ｃ）粘着付与樹脂、及び（Ｄ）エポキシ樹脂を含有することを特徴とする樹脂組成物シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子の封止等に好適に使用できる、樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ（Electroluminescence）素子は発光材料に有機物質を使用した発光素子であり、低電圧で高輝度の発光を得ることができる近年脚光を浴びている素材である。しかしながら、有機ＥＬ素子は水分に極めて弱く、有機材料自体が水分によって変質して、輝度が低下したり、発光しなくなったり、電極と有機ＥＬ層との界面が水分の影響で剥離したり、金属が酸化して高抵抗化してしまったりする問題があった。【０００３】
熱硬化樹脂組成物を全面封止材料として使用する場合、硬化前の材料粘度が低いことから積層作業が容易であることや、熱硬化後の硬化物の透湿度が低いことが利点として挙げられる。しかし、その一方で、熱硬化時の加熱温度によって有機ＥＬ素子が劣化するという問題がある。【０００４】
特許文献１にはポリイソブチレン樹脂と水素添加環状オレフィン系ポリマーを含む封入用フィルムが開示されている。しかし、当該フィルムは通常保護フィルムが積層されているが、当該フィルムのタック性が大きいために、保護フィルムの剥離が困難であり、また、保護フィルムの剥離の際に当該フィルムが大きく変形してしまうなど取り扱い性が極めて困難であることがわかっている。【０００５】
一方、特許文献２にはイソブチレン系重合体、エポキシ基含有化合物、エポキシ樹脂用硬化剤を含有するシール材用組成物が開示されているが、この組成物はホットメルト塗布を行うため、ワニス塗工のように簡便にシートを作製できない。また、密着性や取り扱い性については言及されておらず、十分な検討がなされていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開2009-524705号公報
【特許文献２】特開2008-248055号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明が解決しようとする課題は、ワニス塗工が可能で、簡便にシート化することができ、封止工程前に予め硬化せしめることにより、封止工程以降では加熱硬化を必要とせず、有機ＥＬ素子の熱劣化を大幅に低減でき、良好な耐透湿性、接着強度、取り扱い性を併せ持ったシートを実現し得る樹脂組成物及びそれから得られる樹脂組成物シートを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は鋭意検討した結果、ポリイソブチレン樹脂、エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂、粘着付与樹脂、及びエポキシ樹脂を含有する樹脂組成物を用いることで上記課題が解決されることを見出し、本発明に至った。【０００９】
すなわち本発明は以下の態様を含む。
［１］  （Ａ）ポリイソブチレン樹脂、（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂、（Ｃ）粘着付与樹脂、及び（Ｄ）エポキシ樹脂を含有することを特徴とする樹脂組成物。
［２］  （Ｂ）の官能基が酸無水物基であることを特徴とする、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［３］  （Ａ）ポリイソブチレン樹脂が、イソブチレン系重合体、及び／又は、ポリイソブチレン骨格にイソブチレン以外の単量体成分からなるセグメント骨格が共重合した共重合体であることを特徴とする、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［４］  （Ａ）ポリイソブチレン樹脂が、ポリイソブチレン骨格にスチレンの単量体成分からなるセグメント骨格が共重合した共重合体であることを特徴とする、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［５］  （Ｅ）液状ポリイソブチレン及び／又は液状ポリイソプレンブチレンをさらに含有することを特徴とする、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［６］  （Ｆ）無機充填材をさらに含有することを特徴とする、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［７］  （Ｇ）吸湿性金属酸化物をさらに含有することを特徴とする、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［８］  （Ｈ）硬化剤をさらに含有することを特徴とする、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［９］  上記[１]〜[８]のいずれかに記載の樹脂組成物を含むことを特徴とする、樹脂組成物シート。
［１０］  有機ＥＬ素子の封止工程前に予め硬化せしめ、有機ＥＬ素子を被覆することを特徴とする、上記［９］記載の樹脂組成物シート。
［１１］  上記［９］に記載の樹脂組成物シートを含むことを特徴とする、有機ＥＬデバイス。
［１２］  上記［９］に記載の樹脂組成物シートを、基板に積層する封止工程前に予め硬化させることを特徴とする、有機ＥＬデバイスの製造方法。
［１３］  有機ＥＬ素子の封止工程前に予め硬化せしめることにより、有機ＥＬ素子の熱劣化を低減させうる樹脂組成物シートであって、（Ａ）ポリイソブチレン樹脂、（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂、（Ｃ）粘着付与樹脂、及び（Ｄ）エポキシ樹脂を含有することを特徴とする樹脂組成物シート。
【発明の効果】
【００１０】
ポリイソブチレン樹脂、エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂、粘着付与樹脂、及びエポキシ樹脂を含有する樹脂組成物を用いることで、ワニス塗工が可能で、簡便にシート化することができ、封止工程前に予め硬化せしめることにより、封止工程以降では加熱硬化を必要とせず有機ＥＬ素子の熱劣化を大幅に低減でき、良好な耐透湿性、接着強度、取り扱い性を併せ持ったシートを提供できるようになった。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）ポリイソブチレン樹脂、（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂、（Ｃ）粘着付与樹脂、及び（Ｄ）エポキシ樹脂を含有することが主たる特徴である。
【００１２】
［(Ａ）ポリイソブチレン樹脂］
本発明において使用される（Ａ）ポリイソブチレン樹脂（以下、「（Ａ）成分」とも略称する。）は、樹脂組成物の耐透湿性を向上させながら、他の諸物性を安定的に保つ作用を有する。なお、当該（Ａ）ポリイソブチレン樹脂は、エポキシ基と反応し得る官能基を持たないポリイソブチレン樹脂であり、好ましくは室温（２５℃）での状態が固状である。
【００１３】
（Ａ）成分は、ポリイソブチレン骨格を主体に形成されたポリマーであれば、イソブチレンのホモポリマー（単独重合体）若しくはイソブチレンに適宜量のブテン−１、ブテン−２等のオレフィン系化合物を共重合した共重合体（以下、これらを「イソブチレン系重合体」と総称する）に限定されず、所望の耐透湿性が得られる限り、ポリイソブチレン骨格にイソブチレン以外の単量体成分からなるセグメント骨格が共重合した共重合体（ブロック共重合体またはグラフト共重合体）であってもよい。該共重合体において、イソブチレン以外の単量体成分としては、イソプレン、スチレン、ブタジエン、エチレン、プロピレン、アクリロニトリル、塩化ビニル、臭化ビニル、水添スチレン、ペンタジエン、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン等が例示でき、これらは１種又は２種以上を使用することができる。なかでも、温熱耐性の向上、耐透湿性の向上の観点から、スチレンが好ましい。また、該共重合体において、ポリイソブチレン骨格の占める割合はポリマー全体の５０質量％以上が好ましく、より好ましくは６０質量％以上である。好ましい共重合組成（ポリイソブチレン骨格／イソブチレン以外の単量体成分からなるセグメント骨格）は６０〜９０質量％／１０〜４０質量％であり、より好ましくは６５〜８０質量％／２０〜３５質量％である。また、該共重合体は、イソブチレン系重合体と併用してもよい。
【００１４】
（Ａ）成分の具体例としては、市販品として、オパノールＢ１２、Ｂ１５、Ｂ５０、Ｂ８０、Ｂ１００、Ｂ１２０、Ｂ１５０、Ｂ２２０（ＢＡＳＦ社製）、ＪＳＲブチル０６５、２６８、３６５（ＪＳＲ社製）、ビスタネックスＬＭ−ＭＳ，ＭＨ，Ｈ、ＭＭＬ−８０，１００，１２０,１４０（エクソン・ケミカル社製）、ＨＹＣＡＲ（グッドリッチ社製）、ＳＩＢＳＴＡＲ  Ｔ１０２（カネカ社製）などが挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００１５】
（Ａ）成分の平均分子量は特に限定はされないが、良好な塗工性と相溶性をもたらすという観点から、粘度平均分子量が、１，２００，０００以下が好ましく、１，１００，０００以下がより好ましく、１，０００，０００以下が更に好ましい。一方、樹脂組成物の塗工時のハジキを防止し、樹脂組成物シートの耐透湿性を発現させ、機械強度を向上させるという観点から、粘度平均分子量が、１００，０００以上が好ましく、２００，０００以上がより好ましく、３００，０００以上が更に好ましい。また、（Ａ）成分は室温（２５℃）で固体状であるのが好ましい。なお、本発明における粘度平均分子量は、常法に従って、所定温度でのポリマー希薄溶液の粘度を測定し得られた極限粘度の値から粘度式を用いて求められる。または、樹脂の溶融粘度からフローリーの溶融粘度式によっても求められる。
【００１６】
（Ａ）成分は１種又は２種以上を使用することができる。樹脂組成物中の（Ａ）成分の含有量は特に制限はないが、良好な塗工性と相溶性をもたらし、良好な温熱耐性と取り扱い性（タック抑制）を確保できるという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、６０質量％以下が好ましく、５０質量％以下がより好ましく、４０質量％以下が更に好ましく、３０質量％以下が更に一層好ましく、２５質量％以下が殊更好ましい。一方、必要な耐透湿性を得るという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、１質量％以上が好ましく、２質量％以上がより好ましく、３質量％以上が更に好ましく、５質量％以上が更に一層好ましく、１０質量％以上が殊更好ましく、１５質量％以上が特に好ましい。
【００１７】
［（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂］
本発明において使用される、（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂（以下、「（Ｂ）成分」とも略称する）は、得られる樹脂組成物シートのタック性を適度に抑えて、シートの積層工程での取り扱い性を向上させながら、良好な耐透湿性と、基材との接着性等の物性を良好に保つという軟化剤の働きをする。
【００１８】
ワニスの粘度をワニスの塗工に求められる程度に低減調整するために配合される軟化剤は、通常、シートのタックを生じる一因となりやすいが、本発明において使用する（Ｂ）成分は、ポリイソブチレン樹脂（（Ａ）成分）との相溶性が良好で、ワニスの粘度調整の効果を持ちながらも、シート形成後に架橋反応させることによってその流動性を抑え、シートのタックを取り扱い可能な程度にまで大幅に低減することができる。ここでいう、タックの低減とは、タック力を好ましくは１２Ｎ／ｃｍ２以下、より好ましくは０．５Ｎ／ｃｍ２以下に低減することをいう。
【００１９】
（Ｂ）成分は、（Ｂ１）ポリイソプレン骨格を主体とするポリマー（すなわち、イソプレンのホモポリマー（単独重合体）若しくはイソプレンに適宜量のブテン−１、ブテン−２等のオレフィン系化合物を共重合した共重合体（以下、これらを「イソプレン系重合体」と総称する）、又は、ポリイソプレンセグメントとイソプレン以外の単量体成分からなるポリマーセグメントとを有するブロック若しくはグラフト共重合体）の主鎖及び／又は側鎖にエポキシ基と反応し得る官能基が結合した樹脂か、或いは、（Ｂ２）ポリイソブチレン骨格を主体とするポリマー（すなわち、イソブチレン系重合体か、又は、ポリイソブチレンセグメントとイソブチレン以外の単量体成分からなるポリマーセグメントとを有するブロック若しくはグラフト共重合体）の主鎖及び／又は側鎖にエポキシ基と反応し得る官能基が結合した樹脂のいずれか一方又は両方によって構成される。
【００２０】
上記イソプレン以外の単量体成分としては、イソブチレン、スチレン、ブタジエン、エチレン、プロピレン、アクリロニトリル、塩化ビニル、臭化ビニル、水添スチレン、ペンタジエン、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン等が例示でき、これらは１種又は２種以上を使用することができる。また、上記イソブチレン以外の単量体成分としては、イソプレン、スチレン、ブタジエン、エチレン、プロピレン、アクリロニトリル、塩化ビニル、臭化ビニル、水添スチレン、ペンタジエン、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン等が例示でき、これらは１種又は２種以上を使用することができる。
【００２１】
上記ブロック若しくはグラフト共重合体において、ポリイソプレンセグメント又はポリイソブチレンセグメントの占める割合はポリマー全体の５０質量％以上が好ましく、より好ましくは６０質量％以上、さらに一層好ましくは８０質量％以上、とりわけ好ましくは９０質量％以上であり、イソプレン以外の単量体成分からなるポリマーセグメント又はイソブチレン以外の単量体成分からなるポリマーセグメントの割合はポリマー全体の５０質量％以下が好ましく、より好ましくは４０質量％以下、さらに一層好ましくは２０質量％以下、とりわけ好ましくは１０質量％以下である。
【００２２】
上記ポリイソブチレン骨格を主体とするポリマーはイソブチレン系重合体が好ましく、上記ポリイソプレン骨格を主体とするポリマーはイソプレン系重合体が好ましい。
【００２３】
上記のエポキシ基と反応し得る官能基としては、所望の耐透湿性、接着性に悪影響を及ぼさない限りいかなる構造であってもよく、例えば、酸無水物基［−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−］、カルボキシル基、エポキシ基、アミノ基、水酸基、イソシアネート基、オキサゾリン基、オキセタン基、シアネート基、フェノール基［−Ｐｈ−ＯＨ］、ヒドラジド基、アミド基等が挙げられ、これらはいずれか１種であっても、２種以上であってもよい。また、これらの官能基は、１分子当たり平均で１〜１５個であることが好ましく、１〜１０個であることがより好ましく、１〜５個であることが更に好ましい。
【００２４】
当該（Ｂ）成分の具体例としては、無水マレイン酸変性液状ポリイソブチレン、無水マレイン酸変性液状ポリイソプレン、エポキシ変性ポリイソプレン、水酸基変性液状ポリイソプレン、アリル変性液状ポリイソプレン等が挙げられ、なかでも、（Ａ）成分との相溶性、樹脂組成物をシート化した際の適切なタック性及びエポキシ基との反応性の点から、無水マレイン酸変性液状ポリイソブチレン、無水マレイン酸変性液状ポリイソプレンが好ましい。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。「液状」は、室温（２５℃）での状態である。
【００２５】
また、無水マレイン酸変性液状ポリイソブチレン及び無水マレイン酸変性液状ポリイソプレンにおいては、酸価が５〜６０ｍｇＫＯＨ／ｇのものが好ましく、１５〜５０ｍｇＫＯＨ／ｇのものがより好ましく、２５〜４５ｍｇＫＯＨ／ｇが更に好ましい。なお、ここでいう酸価はＪＩＳ  Ｋ  ２５０１−２００３石油製品及び潤滑油−中和価試験方法に基づく。
【００２６】
（Ｂ）成分の数平均分子量は、樹脂組成物の加工性を向上させるという観点から、１００，０００以下が好ましく、８０，０００以下がより好ましく、６０，０００以下が更に好ましく、５０，０００以下が更に一層好ましい。また、樹脂組成物の耐透湿性を発現させるという観点から、３００以上が好ましく、５００以上がより好ましく、７００以上が更に好ましい。また、（Ｂ）成分は室温（２５℃）で液状であるものが好ましい。
【００２７】
なお、本発明における数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法（ポリスチレンン換算）で測定される。ＧＰＣ法による数平均分子量は、具体的には、測定装置として（株）島津製作所製ＬＣ−９Ａ／ＲＩＤ−６Ａを、カラムとして昭和電工社製Ｓｈｏｄｅｘ  Ｋ−８００Ｐ／Ｋ−８０４Ｌ／Ｋ−８０４Ｌを、移動相としてクロロホルム等を用いて、カラム温度４０℃にて測定し、標準ポリスチレンの検量線を用いて算出することができる。
【００２８】
（Ｂ）成分として使用できる市販品としては、無水マレイン酸変性液状ポリイソブチレン：ＨＶ−１００Ｍ、ＨＶ−３００Ｍ（新日本石油社製）、無水マレイン酸変性液状ポリイソプレン：クラプレンＬＩＲ−４０３、ＬＩＲ−４１０（クラレ社製）、水酸基変性液状ポリイソプレン：クラプレンＬＩＲ−５０６（クラレ社製）、アリル変性液状ポリイソプレン：クラプレンＵＣ−２０３、ＵＣ−１０２（クラレ社製）、エポキシ変性イソプレン共重合ポリマー：クラプレンＫＬＰ  Ｌ−２０７（クラレ社製）などが挙げられる。
【００２９】
（Ｂ）成分は１種又は２種以上を使用することができる。樹脂組成物中の（Ｂ）成分の含有量は、特に制限はないが、樹脂組成物から得られるシートの取り扱い性（タック抑制）を確保できるという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましく、２０質量％以下がより好ましく、１５重量％以下が更に好ましく、１２質量％以下が更に一層好ましく、９質量％以下が殊更好ましく、６質量％以下が特に好ましい。また、樹脂組成物の良好な耐透湿性を確保できるという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、０．１質量％以上が好ましく、１質量％以上がより好ましく、２質量％以上が更に好ましく、３質量％以上が更に一層好ましく、４質量％以上が殊更好ましい。
【００３０】
なお、樹脂組成物から得られるシートの取り扱い性の調整のために、耐透湿性、接着性に悪影響を及ぼさない範囲で、平均分子量が上記（Ｂ）成分のそれと同等範囲にあり、エポキシ基と反応し得る官能基をもたない、液状ポリイソブチレン及び／又は液状ポリイソプレン（（Ｅ）成分）を併用してもよい。ここでいう「液状ポリイソブチレン」は液状のイソブチレン系重合体であり、「液状ポリイソプレン」は液状のイソプレン系重合体である。「液状」は、室温（２５℃）での状態である。このような、液状ポリイソブチレンや液状ポリイソプレンの市販品としては、液状ポリイソブチレンとして、Ｔｅｔｒａｘ３Ｔ、４Ｔ、５Ｔ、６Ｔ（新日本石油社製）、日石ポリブテンＬＶシリーズ、ＨＶシリーズ（新日本石油社製）、ニッサンポリブテン０Ｎ、０６Ｎ、０１５Ｎ、３Ｎ、５Ｎ、１０Ｎ、３０Ｎ、２００Ｎ（日油社製）等が挙げられ、液状ポリイソプレンとして、クラプレンＬＩＲ−３０、ＬＩＲ−５０（クラレ社製）等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００３１】
樹脂組成物中の（Ｅ）成分の含有量は、特に制限はないが、所望のタック性を維持するという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、２０質量％以下が好ましく、１５質量％以下がより好ましい。また、当該成分を配合する効果を十分に発現させるという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、１質量％以上が好ましく、２質量％以上がより好ましい。
【００３２】
［（Ｃ）粘着付与樹脂］
本発明において使用される（Ｃ）粘着付与樹脂（以下、「（Ｃ）成分」とも略称する）は、樹脂組成物の接着性を向上させながら、他の諸物性を安定的に保つことができる。当該（Ｃ）成分としては、特に限定されるものではなく、テルペン樹脂、変性テルペン樹脂（水素添加テルペン樹脂、テルペンフェノール共重合樹脂、芳香族変性テルペン樹脂等）、クマロン樹脂、インデン樹脂、石油樹脂（脂肪族系石油樹脂、水添脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、ジシクロペンタジエン系石油樹脂およびその水素化物等）が好ましく使用される。なかでも、相溶性、接着性、耐透湿性の点からテルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、テルペンフェノール共重合樹脂、水添脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂が好ましい。当該（Ｃ）成分は１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００３３】
（Ｃ）成分として使用できる市販品としては、テルペン樹脂として、ＹＳレジンＰＸ、ＹＳレジンＰＸＮ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられ、芳香族変性テルペン樹脂として、ＹＳレジンＴＯ、ＴＲシリーズ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられ、水素添加テルペン樹脂として、クリアロンＰ、クリアロンＭ、クリアロンＫシリーズ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられ、テルペンフェノール共重合樹脂として、ＹＳポリスター２０００、ポリスターＵ、ポリスターＴ、ポリスターＳ、マイティエースＧ（いずれもヤスハラケミカル社製）等が挙げられ、水添脂環式石油樹脂として、Ｅｓｃｏｒｅｚ５３００シリーズ、５６００シリーズ（いずれもエクソンモービル社製）、芳香族系石油樹脂としてＥＮＤＥＸ１５５（イーストマン社製）、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂としてＱｕｉｎｔｏｎｅＤ１００（日本ゼオン社製）、脂環族系石油樹脂としてＱｕｉｎｔｏｎｅ１３４５（日本ゼオン社製）などが挙げられる。
【００３４】
樹脂組成物中の（Ｃ）成分の含有量は、特に制限はないが、良好な耐透湿性を維持するという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、７０質量％以下が好ましく、６０質量％以下がより好ましい。また、十分な接着性を持つという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、１０質量％以上が好ましく、１５質量％以上がより好ましい。
【００３５】
（Ｃ）成分の軟化点は、樹脂組成物シートの積層工程でシートが軟化し、かつ所望の耐熱性を持つという観点から、５０〜２００℃が好ましく、９０〜１６０℃がより好ましい。なお、軟化点の測定は、ＪＩＳ  Ｋ２２０７に従い環球法により測定される。
【００３６】
［（Ｄ）エポキシ樹脂］
本発明において使用される（Ｄ）エポキシ樹脂（以下、「（Ｄ）成分」とも略称する）は、樹脂組成物のタック性能を向上させながら、他の諸物性を安定的に保つ役割を担う。（Ｄ）成分としては、特に限定されるものではなく、平均して１分子当り２個以上のエポキシ基を有するものであればよい。例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、リン含有エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、芳香族グリシジルアミン型エポキシ樹脂（例えば、テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン、トリグリシジル−ｐ−アミノフェノール、ジグリシジルトルイジン、ジグリシジルアニリン等）、脂環式エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、ビスフェノールのジグリシジルエーテル化物、ナフタレンジオールのジグリシジルエーテル化物、フェノール類のグリシジルエーテル化物、及びアルコール類のジグリシジルエーテル化物、並びにこれらのエポキシ樹脂のアルキル置換体、ハロゲン化物及び水素添加物等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００３７】
エポキシ樹脂は、これらの中でも、本発明の樹脂組成物の高い耐熱性及び優れた耐透湿性を保つ等の観点から、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、芳香族グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン構造を有するエポキシ樹脂等が好ましい。
【００３８】
また、エポキシ樹脂は、液状であっても、固状であっても、液状と固状の両方を用いてもよい。ここで、「液状」及び「固状」とは、室温（２５℃）でのエポキシ樹脂の状態である。樹脂組成物のタック性能を向上せしめる効果が保たれる限り、液状エポキシ樹脂と固形状エポキシ樹脂とはいかなる比率で使用してもよい。また、エポキシ樹脂は、良好な耐透湿性を維持し、タックを抑えるという点から、エポキシ当量が１００〜１５００ｇ／ｅｑの範囲のものが好ましく、１５０〜１０００ｇ／ｅｑの範囲のものがより好ましく、２００〜８００のものが更に好ましい。なお、「エポキシ当量」とは１グラム当量のエポキシ基を含む樹脂のグラム数（g/eq）であり、ＪＩＳ  Ｋ  ７２３６に規定された方法に従って測定される。
【００３９】
エポキシ樹脂は市販品を使用することができる。例えば、ジャパンエポキシレジン社製「８２８ＥＬ」（液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）、ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２」、「ＨＰ４０３２Ｄ］（ナフタレン型２官能エポキシ樹脂）、ＤＩＣ社製「ＨＰ４７００」（ナフタレン型４官能エポキシ樹脂）、ＤＩＣ社製「ＨＰ７２００シリーズ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）、東都化成社製「ＥＳＮ−４７５Ｖ」「ＥＳＮ−１８５Ｖ」（ナフトール型エポキシ樹脂）、ダイセル化学工業社製「ＰＢ−３６００」（ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂）、日本化薬社製「ＮＣ３０００Ｈ」、「ＮＣ３０００Ｌ」、「ＮＣ３１００」、「ＮＣ３０００」、「ＮＣ３０００ＦＨ−７５Ｍ」（ビフェニル型エポキシ樹脂）、ジャパンエポキシレジン社製「ＹＸ４０００」（ビフェニル型エポキシ樹脂）、ジャパンエポキシレジン社製「ＹＸ８８００」（アントラセン骨格含有型エポキシ樹脂）などが挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００４０】
樹脂組成物中の（Ｄ）エポキシ樹脂の含有量は、特に制限はない。樹脂組成物中のエポキシ樹脂の含有量の上限値は、良好な耐透湿性を確保できるという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、２０質量％が好ましく、１５質量％がより好ましく、１０質量％が更に好ましく、８質量％が更に一層好ましく、６質量％が殊更好ましく、４質量％が特に好ましい。一方、樹脂組成物中のエポキシ樹脂の含有量の下限値は、良好な取り扱い性（タック抑制）を確保できるという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、０．１質量％が好ましく、１質量％がより好ましく、２質量％が更に好ましい。
【００４１】
本発明の樹脂組成物において、（Ｄ）成分のエポキシ当量と、（Ｂ）成分の官能基当量の当量比は、１：０．４〜１：２が好ましく、１：０．５〜１：１．５がより好ましい。当量比がこの範囲から外れると、耐透湿性、接着強度、取り扱い性に劣る傾向にある。
【００４２】
本発明の樹脂組成物において、（Ｄ）成分と、（Ｂ）成分の質量比は、特に制限はないが、１：２〜１：６が好ましく、１：３〜１：５がより好ましく、１：３〜１：４が更に好ましい。質量比がこの範囲から外れると、耐透湿性、接着強度、取り扱い性に劣る傾向にある。
【００４３】
また、樹脂組成物中の（Ｂ）成分と（Ｄ）成分の合計量は、特に制限はないが、樹脂組成物から得られるシートの良好な取り扱い性（タック抑制）と良好な耐透湿性を確保できるという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましく、２０質量％以下がより好ましく、１７重量％以下が更に好ましく、１４質量％以下が更に一層好ましく、１１質量％以下が殊更好ましく、８質量％以下が特に好ましい。また、樹脂組成物のから得られるシートの良好な耐透湿性と良好な取り扱い性（タック抑制）を確保できるという観点からから、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、０．１質量％以上が好ましく、１質量％以上がより好ましく、２質量％以上が更に好ましく、３質量％以上が更に一層好ましく、４質量％以上が殊更好ましい。
【００４４】
［（Ｆ）無機充填材］
本発明の樹脂組成物には、本発明の効果を阻害しない程度に、更に無機充填材を含有させることにより、硬化物の耐透湿性を向上させ、フィルム加工時のはじきを防止させることができる。無機充填材としては、特に限定はされないが、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウムなどが挙げられる。これらの中でも、樹脂硬化物の耐透湿性向上の観点から、タルク、マイカが好ましく、タルクが特に好ましい。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００４５】
無機充填材は、表面処理剤で表面処理してその耐湿性を向上させたものが好ましい。表面処理剤としては、アミノプロピルメトキシシラン、アミノプロピルトリエトキシシラン、ウレイドプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニルアミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）アミノプロビルトリメトキシシラン等のアミノシラン系カップリング剤、グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、グリシジルブチルトリメトキシシラン、（３，４−エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン等のエポキシシラン系カップリング剤、メルカプトプロピルトリメトキシシラン、メルカプトプロピルトリエトキシシラン等のメルカプトシラン系カップリング剤、メチルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、メタクロキシプロピルトリメトキシシラン、イミダゾールシラン、トリアジンシラン等のシラン系カップリング剤、ヘキサメチルジシラザン、ヘキサフェニルジシラザン、トリシラザン、シクロトリシラザン、１，１，３，３，５，５−ヘキサメテルシクロトリシラザン等のオルガノシラザン化合物、ブチルチタネートダイマー、チタンオクチレングリコレート、ジイソプロポキシチタンビス（トリエタノールアミネート）、ジヒドロキシチタンビスラクテート、ジヒドロキシビス（アンモニウムラクテート）チタニウム、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、トリ−ｎ−ブトキシチタンモノステアレート、テトラ−ｎ−ブチルチタネート、テトラ（２−エチルヘキシル）チタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミドエチル・アミノエチル）チタネート等のチタネート系カップリング剤等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００４６】
無機充填材の平均粒径は、特に限定されるものではないが、有機ＥＬ素子を損傷させないという観点から、１０μｍ以下が好ましく、５μｍ以下がより好ましい。一方、耐透湿性を発現させるという観点から、０．０５μｍ以上が好ましく、０．１μｍ以上がより好ましい。
【００４７】
上記無機充填材の平均粒径はミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的にはレーザー回折式粒度分布測定装置により、無機充填材の粒度分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、無機充填材を超音波により水中に分散させたものを好ましく使用することができる。レーザー回折式粒度分布測定装置としては、（株）堀場製作所製  ＬＡ−５００等を使用することができる。
【００４８】
無機充填材の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物の粘度が上昇するのを防止し、硬化物の強度が低下して脆くなるのを防止するという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましく、４０質量％以下がより好ましく、３０質量％以下が更に好ましい。一方、無機充填材を配合することの効果を十分得るという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、１質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましく、１０質量％以上が更に好ましい。
【００４９】
［（Ｇ）吸湿性金属酸化物］
本発明の樹脂組成物には、硬化物の耐透湿性をより向上させるために、さらに吸湿性金属酸化物を含有させる事ができる。ここで、「吸湿性金属酸化物」とは、水分を吸収する能力をもち、吸湿した水分と化学反応して水酸化物になる金属酸化物を意味する。具体的には、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム、酸化アルミニウム、酸化バリウム等から選ばれる１種か、或いは、２種以上の混合物若しくは固溶物である。中でも、吸湿性が高い点、コスト、原料の安定性の点から、酸化カルシウム、酸化マグネシウムが好ましい。２種以上の混合物若しくは固溶物の例としては、具体的には、焼成ドロマイト（酸化カルシウム及び酸化マグネシウムを含む混合物）、焼成ハイドロタルサイト（酸化カルシウムと酸化アルミニウムの固溶物）等が挙げられる。このような吸湿性金属酸化物は、種々の技術分野において吸湿材として公知であり、市販品を使用することができる。具体的には、酸化カルシウム（三共製粉社製「モイストップ＃１０」等）、酸化マグネシウム（協和化学工業社製「キョーワマグＭＦ−１５０」、「キョーワマグＭＦ−３０」、タテホ化学工業社製「ピュアマグＦＮＭＧ」等）、軽焼酸化マグネシウム（タテホ化学工業社製の「＃５００」、「＃１０００」、「＃５０００」等）、焼成ドロマイト（吉澤石灰社製「ＫＴ」等）、焼成ハイドロタルサイト（戸田工業社製「ハイドロタルサイト」等）等が挙げられる。これらは１種または２種以上を使用してもよい。
【００５０】
吸湿性金属酸化物の平均粒径は特に限定はされないが、封止工程にて粗粒子が有機ＥＬ素子を損傷するのを防止し、樹脂成分との界面結合力を高めるという観点から１０μｍ以下が好ましく、５μｍ以下がより好ましく、１μｍ以下が更に好ましい。一方、粒子同士の凝集が起きやすくなり組成物中での分散不良によって硬化物に十分に高い耐透湿性を付与することが困難になるのを防止するという観点から、０．００１μｍ以上が好ましく、０．０１μｍ以上がより好ましく、０．１μｍ以上が更に好ましい。
【００５１】
吸湿性金属酸化物の市販品の平均粒径が１０μｍ以下であれば、それをそのまま使用できるが、市販品の平均粒径が１０μｍを超える場合、粉砕、分級等を行って平均粒径１０μｍ以下の粒状物に調製してから使用するのが好ましい。
【００５２】
また、吸湿性金属酸化物は平均粒子径が上記の好適範囲内にあって、粒子径が２０μｍ以上の粗大粒子を含まないものが好ましい。より好ましくは、５μｍ以上の粗大粒子を含まないことである。このような粗大粒子を含まないことで、封止工程でＥＬ素子に損傷を与えにくいという点で有利に作用する。
【００５３】
吸湿性金属酸化物の平均粒子径はミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的にはレーザー回折式粒度分布測定装置により、吸湿性金属酸化物の粒度分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、吸湿性金属酸化物を超音波により水中に分散させたものを好ましく使用することができる。レーザー回折式粒度分布測定装置としては、株式会社堀場製作所製  ＬＡ−５００を使用することができる。
【００５４】
吸湿性金属酸化物は、表面処理剤で表面処理したものを用いることができる。このような表面処理した吸湿性金属酸化物を使用することで、硬化物の接着安定性をより高めることができ、硬化前の段階で、樹脂中の水分と吸湿性金属酸化物が反応してしまうことを防止できる。
【００５５】
表面処理に使用する表面処理剤としては、例えば、高級脂肪酸、アルキルシラン類、シランカップリング剤等を使用することができ、中でも、高級脂肪酸又はアルキルシラン類が好適である。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００５６】
高級脂肪酸は、例えば、ステアリン酸、モンタン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸などの炭素数１８以上の高級脂肪酸が好ましい。中でも、ステアリン酸が好ましい。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００５７】
アルキルシラン類としては、メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、ｎ−オクタデシルジメチル（３−（トリメトキシシリル）プロピル）アンモニウムクロライド等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００５８】
シランカップリング剤としては、例えば、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピル（ジメトキシ）メチルシランおよび２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどのエポキシ系シランカップリング剤；３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン及び１１−メルカプトウンデシルトリメトキシシランなどのメルカプト系シランカップリング剤；３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルジメトキシメチルシラン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−メチルアミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルジメトキシメチルシランなどのアミノ系シランカップリング剤；３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのウレイド系シランカップリング剤、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランおよびビニルメチルジエトキシシランなどのビニル系シランカップリング剤；ｐ−スチリルトリメトキシシランなどのスチリル系シランカップリング剤；３−アクリルオキシプロピルトリメトキシシランおよび３−メタクリルオキシプロピルトリメトキシシランなどのアクリレート系シランカップリング剤；３−イソシアネートプロピルトリメトキシシランなどのイソシアネート系シランカップリング剤、ビス（トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドなどのスルフィド系シランカップリング剤；フェニルトリメトキシシラン、メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、イミダゾールシラン、トリアジンシラン等を挙げることができる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００５９】
表面処理は、例えば、未処理の吸湿性金属酸化物を混合機で常温にて攪拌分散させながら、表面処理剤を添加噴霧して５〜６０分間攪拌することによって行なうことができる。混合機としては、公知の混合機を使用することができ、例えば、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、バブルコーンブレンダー等のブレンダー、ヘンシェルミキサー及びコンクリートミキサー等のミキサー、ボールミル、カッターミル等が挙げられる。又、ボールミルなどで吸湿材を粉砕する際に、前記の高級脂肪酸、アルキルシラン類又はシランカップリング剤を混合し、表面処理する方法も可能である。表面処理剤の処理量は吸湿性金属酸化物の種類又は表面処理剤の種類等によっても異なるが、吸湿性金属酸化物に対して１〜１０重量％が好ましい。
【００６０】
吸湿性金属酸化物の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物の粘度が上昇するのを防止し、硬化物の強度が低下して脆くなるのを防止するという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましく、４０質量％以下がより好ましく、３０質量％以下が更に好ましい。一方、無機充填材を配合することの効果を十分得るという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、１質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましく、１０質量％以上が更に好ましい。
【００６１】
［（Ｈ）硬化剤］
本発明の樹脂組成物は、本発明の効果を阻害しない程度に、更に硬化剤、を含有させる事により、樹脂組成物の硬化性能を向上させることができる。本発明における硬化剤とは、一般的なエポキシ樹脂の硬化剤であり、特に限定はされないが、イミダゾール系硬化剤、アミン系硬化剤、フェノール系硬化剤などが挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００６２】
イミダゾール系硬化剤、アミン系硬化剤の種類は、特に制限はないが、テトラメチルアンモニウムブロマイド、テトラブチルアンモニウムブロマイド等の４級アンモニウム塩、テトラフェニルホスホニウムブロマイド、テトラブチルホスホニウムブロマイド等の４級ホスホニウム塩、ＤＢＵ（１，８−ジアザビシクロ（５．４．０）ウンデセン−７）、ＤＢＮ（１，５−ジアザビシクロ（４．３．０）ノネン−５）、ＤＢＵ−フェノール塩、ＤＢＵ−オクチル酸塩、ＤＢＵ−ｐ−トルエンスルホン酸塩、ＤＢＵ−ギ酸塩、ＤＢＵ−フェノールノボラック樹脂塩等のジアザビシクロ化合物、１Ｈ−イミダゾール、２−メチル−イミダゾール、２−フェニル−４−メチルーイミダゾール、１−シアノエチルー２−エチル−４−メチル−イミダゾール、２−フェニル−４，５−ビス（ヒドロキシメチル）−イミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物、２−フェニル−イミダゾール、２−ドデシル−イミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、１，２−ジメチル−イミダゾール、およびそれらのハロゲン化物、トリメリット酸塩、イソシアヌル酸塩などの塩、２，４，６−トリス（ジメチルアミノ）メチルフェノール、ベンジルジメチルアミン、２−（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミンおよびそれらの塩、芳香族ジメチルウレア、脂肪族ジメチルウレア、芳香族ジメチルウレア等のジメチルウレア化合物等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００６３】
フェノール系硬化剤の種類は、特に制限はないが、ＭＥＨ−７７００、ＭＥＨ−７８１０、ＭＥＨ−７８５１（明和化成社製）、ＮＨＮ、ＣＢＮ、ＧＰＨ（日本化薬社製）、ＳＮ１７０、ＳＮ１８０、ＳＮ１９０、ＳＮ４７５、ＳＮ４８５、ＳＮ４９５、ＳＮ３７５、ＳＮ３９５（東都化成社製）、ＴＤ２０９０（ＤＩＣ社製）等が挙げられる。トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤の具体例としては、ＬＡ３０１８（ＤＩＣ社製）等が挙げられる。トリアジン骨格含有フェノールノボラック硬化剤の具体例としては、ＬＡ７０５２、ＬＡ７０５４、ＬＡ１３５６（ＤＩＣ社製）等が挙げられる。これらは１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００６４】
硬化剤の含有量は、特に制限はないが、耐透湿性の低下を防止するという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、５質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましい。一方、良好なタック性を発現させるという観点から、樹脂組成物中の不揮発分１００質量％に対し、０．０１質量％以上が好ましく、０．０５質量％以上がより好ましい。  
【００６５】
［樹脂添加剤］
本発明の樹脂組成物は、本発明の効果を阻害しない程度に、上述した成分以外の各種樹脂添加剤を任意で含有させても良い。このような樹脂添加剤としては、例えば、ゴム粒子、シリコンパウダー、ナイロンパウダー、フッ素パウダー等の有機充填剤、オルベン、ベントン等の増粘剤、シリコーン系、フッ素系、高分子系の消泡剤又はレベリング剤、トリアゾール化合物、チアゾール化合物、トリアジン化合物、ポルフィリン化合物等の密着性付与剤等を挙げることができる。
【００６６】
本発明の樹脂組成物の調製方法は、特に限定されるものではなく、配合成分を、必要により溶媒等を添加し、回転ミキサーなどを用いて混合する方法などが挙げられる。
【００６７】
本発明の樹脂組成物の用途は、特に限定されないが、半導体、太陽電池、高輝度ＬＥＤ、ＬＣＤ、有機ＥＬ等の各種デバイス用の封止材料に用いることができ、特に有機ＥＬデバイスに好適に使用することができる。
【００６８】
［樹脂組成物シート］
本発明の樹脂組成物シートは、本発明の樹脂組成物自体をシート化したもの、及び、支持体上に本発明の樹脂組成物の層を形成したものの両方を含む。種々のデバイスへの適用にあっては、支持体上に本発明の樹脂組成物の層を形成した樹脂組成物シートを適用対象物の必要箇所にラミネートしてその樹脂組成物層を適用対象物へ転写するようにしてもよい。
【００６９】
支持体上に本発明の樹脂組成物の層を形成した樹脂組成物シートを有機ＥＬデバイスに適用する場合、有機ＥＬ素子の封止工程前に予め硬化せしめることにより、有機ＥＬ素子の封止工程以降では加熱硬化を必要とせず有機ＥＬ素子の熱劣化を大幅に低減させるシートとすることが出来る。工業的には、かかる樹脂組成物シートを用いる方法が好適である。
【００７０】
支持体を有する樹脂組成物シートは、当業者に公知の方法、例えば、有機溶剤に樹脂組成物を溶解したワニスを調製し、支持体上に、ワニスを塗布し、更に加熱、あるいは熱風吹きつけ等によって有機溶剤を乾燥させて製造することができる。
【００７１】
有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン（以下、「ＭＥＫ」とも略称する）、シクロヘキサノン等のケトン類、酢酸エチル、酢酸ブチル、セロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、カルビトールアセテート等の酢酸エステル類、セロソルブ、ブチルカルビトール等のカルビトール類、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等を挙げることができる。樹脂組成物シートのシェルフライフ（使用可能期間）の観点から低沸点のものが好まれ、１種または２種以上組み合わせて使用してもよい。
【００７２】
本発明の樹脂組成物シートの乾燥条件は特に制限はないが、５０〜１００℃で３〜６０分が好ましい。５０℃未満の場合には、樹脂組成物層中に残存する溶剤量が多くなる傾向がある。
【００７３】
本発明の樹脂組成物シートは、封止工程前に、予め（Ｂ）成分と（Ｄ）成分を反応させるための加熱を行って、硬化させておくことが出来る。かかる硬化により、十分な耐透湿性と、良好な接着性及び取り扱い性を有する樹脂組成物シートとして用いる事ができる。硬化条件は特に制限はないが、硬化温度は、８５〜２００℃が好ましく、１００〜１８０℃がより好ましく、１２０〜１６０℃が更に好ましい。硬化時間は、１５〜１２０分が好ましく、３０〜１００分がより好ましい。
【００７４】
かかる硬化後の樹脂組成物シートの厚みは、３μｍ〜２００μｍが好ましく、５μｍ〜１００μｍがより好ましく、５μｍ〜５０μｍが更に好ましい。
【００７５】
かかる硬化後の樹脂組成物シートはこれを１３０℃で１５分間乾燥した際の樹脂組成物重量減少量（残存溶剤量）が０．１％以下であるのが好ましい。０．１％以下であることにより、有機ＥＬデバイスへの封止工程後の素子へのダメージの低減効果が向上する。
【００７６】
なお、後述のように、樹脂組成物シートに封止基材を積層した構造では、水分の浸入は樹脂組成物シート側面からのみとなるため、樹脂組成物シートは層厚を薄くするのが、外気との接触面積が少なくなり、水分を遮断する上で望ましい。また、層厚が小さすぎると、有機ＥＬ素子が形成された基板（以下、「有機ＥＬ素子形成基板」ともいう。）上に転写後、塗膜の厚みの均一性が低下することで、素子へのダメージを与えたり、封止基材を貼り合わせる場合の作業性が低下する傾向にある。
樹脂組成物シートに使用する支持体としては、防湿性を有する支持体（封止基材）を用いるのが好ましい。封止基材としては、防湿性を有するプラスチックフィルムまたは、銅箔、アルミニウム箔などの金属箔等が挙げられる。防湿性を有するプラスチックフィルムとしては表面に酸化ケイ素（シリカ）、窒化ケイ素、ＳｉＣＮ、アモルファスシリコン等の無機物を蒸着させたプラスチックフィルム等が挙げられる。プラスチックフィルムは、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート（以下「ＰＥＴ」と略称することがある。）、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリカーボネート、ポリイミド等のプラスチックフィルムが使用できる。プラスチックフィルムとしては、とくにＰＥＴが好ましい。市販されている防湿性を有するプラスチックフィルムの例としては、テックバリアＨＸ、ＡＸ、ＬＸ、Ｌシリーズ（三菱樹脂社製）や更に防湿効果を高めたＸ−ＢＡＲＲＩＥＲ（三菱樹脂社製）等が挙げられる。封止基材は２層以上の複層構造を有するものを使用しても良い。又、ハンドリング性を向上させるために、前記プラスチックフィルムと前記金属箔を接着剤を介して張り合わせたタイプの支持体も、安価であり、工業的には好都合である。なお、防湿性を有しないプラスチックフィルム等を支持体として用いることもできるが、その場合、有機ＥＬ素子が形成された基板上に樹脂組成物シートを形成した後、支持体を剥離し、その後、樹脂組成物シート上に、別途、封止基材を積層するのが好ましい。
【００７７】
支持体の厚さは特に限定されないが、樹脂組成物シートの取り扱い性等の観点から、１０〜１５０μｍが好ましく、２０〜１００μｍがより好ましい。
【００７８】
また、本発明の樹脂組成物シートは実際に封止構造の形成に使用する前までは、樹脂組成物シート表面へのゴミ等の付着やキズを防止するために保護フィルムで保護されているのが好ましく、保護フィルムとしては、支持体で例示したプラスチックフィルムを用いることができる。保護フィルムは予めマット処理、コロナ処理の他、離型処理を施してあってもよい。離型剤としては、具体的には、フッ素系離型剤、シリコーン系離型剤、アルキッド樹脂系離型剤等が挙げられる。離型剤は異なる種類のものを混合して用いてもよい。
【００７９】
保護フィルムの厚さも特に制限されないが、１〜４０μｍが好ましく、１０〜３０μｍがより好ましい。
【００８０】
[有機ＥＬデバイス製造方法]
本発明の樹脂組成物シートを用いた有機ＥＬ素子の封止工程は、樹脂組成物シートを有機ＥＬ素子が形成された基板にラミネートして有機ＥＬ素子を樹脂組成物シートで被覆することで行うことができる。樹脂組成物シートが保護フィルムで保護されている場合はこれを剥離した後、樹脂組成物シートが該基板に直接接するように、樹脂組成物シートを該基板上にラミネートする。ラミネートの方法はバッチ式であってもロールでの連続式であってもよい。樹脂組成物シートの支持体が封止基材である場合は、樹脂組成物シートを有機ＥＬ素子の形成された基板上にラミネートした後、支持体を剥離せず、そのまま有機ＥＬ素子の封止工程が完了する。
【００８１】
一方、防湿性を有しない支持体を使用した場合は、支持体を剥離し、露出した樹脂組成物層に封止基材を圧着することで有機ＥＬ素子の封止工程が完了する。この場合、封止基材としては、例えば、防湿層を形成したプラスチック板（シート、フィルム）、金属箔等の防湿性の高いものが使用される。また、樹脂組成物シートの支持体として使用するには不向きな、例えばガラス板、金属板、鋼板等の可とう性を有しない封止基材を用いることもできる。これらの封止基材は、防湿効果が上がるという観点から、２枚またはそれ以上を貼り合わせて使用してもよい。また、封止基材の厚みは有機ＥＬデバイス自体を薄くかつ軽くするという観点から５ｍｍ以下が好ましく、より好ましくは１ｍｍ以下、特に好ましくは１００μｍ以下であり、水分透過を防ぐ観点から、５μｍ以上が好ましく、より好ましくは１０μｍ以上、特に好ましくは２０μｍ以上である。封止基材の圧着時の圧力は０．３〜１０ｋｇｆ／ｃｍ２程度が好適であり、加熱下に圧着する場合、その温度は２５℃（室温）〜１３０℃程度である。
【００８２】
透明基板上に有機ＥＬ素子が形成されている場合、透明基板側をディスプレイの表示面や照明器具の発光面にすれば、支持体には必ずしも透明材料を使用する必要はなく、金属板、金属箔、不透明のプラスチックフィルムまたは板等を使用してもよい。これとは逆に有機ＥＬ素子が不透明または透明性の低い材料からなる基板上に形成されている場合、封止基材側をディスプレイの表示面や照明器具の発光面にする必要から、封止基材にはガラス板や透明プラスチックフィルム、透明プラスチック板等が使用される。
【００８３】
本発明における樹脂組成物シートは、基板に積層する封止工程前に予め硬化をさせていても、十分な接着性を有しており、封止工程以降では加熱硬化しなくてもよく、有機ＥＬ素子の封止工程以降では加熱硬化を必要とせず有機ＥＬ素子の熱劣化を大幅に低減させることが出来る。必要に応じて封止工程後に加熱硬化をしてもよいが、その場合は、有機ＥＬ素子の熱劣化を避けるために封止後の硬化加熱温度は、５０〜１５０℃が好ましく、６０〜１００℃がより好ましく、６０〜８０℃がさらに好ましい。封止工程以降では加熱硬化を必要とせず有機ＥＬ素子の熱劣化を大幅に低減できるという観点で、基板に積層する封止工程前に予め硬化せしめることが特に好ましい。
【００８４】
本発明の樹脂組成物シートを硬化させた後に、当該樹脂組成物シートを基板に積層して、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分の熱可塑性を利用して、封止工程を行うことにより、当該樹脂組成物シートによる封止工程の後、硬化に要するための加熱工程を経ずに有機ＥＬデバイスを製造することができる。これにより、加熱硬化型封止樹脂に比べて、有機ＥＬ素子の熱劣化を大幅に抑制することが可能となる。
【実施例】
【００８５】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下の記載において、特に断りがない限り、「部」は「質量部」、「％」は「質量％」を意味する。【００８６】
［使用材料］  
実験に用いた使用材料について説明する。
（Ａ）ポリイソブチレン樹脂
・ポリイソブチレン（イソブチレン系重量体）（オパノールＢ１００、粘度平均分子量１，１１０，０００、ＢＡＳＦ社製）  
・ポリイソブチレン（イソブチレン系重量体）（Ｂ５０ＳＦ、粘度平均分子量４００，０００、ＢＡＳＦ社製）
・スチレン−イソブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＢＳＴＡＲ  Ｔ１０２、数平均分子量１００，０００、スチレン含量：３０％、カネカ社製）【００８７】
（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂
・無水マレイン酸変性液状ポリイソブチレン（ＨＶ−３００Ｍ（ＨＶ−３００：数平均分子量１４００の変性品）、官能基数：３．２個／１分子、酸価：４３．４ｍｇＫＯＨ／ｇ、新日本石油社製）  【００８８】
（Ｃ）粘着付与樹脂
・水添脂環式石油樹脂（Ｅｓｃｏｒｅｚ５３４０）
・変性テルペン樹脂（水素添加テルペン樹脂、ＣｌｅａｒｏｎＰ１２５、軟化点１２５℃、ヤスハラケミカル社製）
・テルペン樹脂（テルペン重合体、ＹＳレジンＰＸ１１５０Ｎ、軟化点１１５℃、ヤスハラケミカル社製）
・変性テルペン樹脂（テルペンフェノール共重合樹脂、ＹＳポリスターＴ１４５、軟化点１４５℃、ヤスハラケミカル社製）
・石油樹脂（脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、ＱｕｉｎｔｏｎｅＤ１００、軟化点１００℃、日本ゼオン社製）
・石油樹脂（脂環族系石油樹脂、Ｑｕｉｎｔｏｎｅ１３４５、軟化点１４０℃、日本ゼオン社製）
・芳香族系石油樹脂（スチレンオリゴマー樹脂、ＥＮＤＥＸ１５５、軟化点１５３℃、イーストマン社製）【００８９】
（Ｄ）エポキシ樹脂
・固形エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ７２００Ｈ」：ジシクロペンタジエン型固形エポキシ樹脂、エポキシ当量（２７８ｇ／ｅｑ））【００９０】
（Ｅ）液状ポリイソブチレン及び／又は液状ポリイソプレンブチレン
・液状ポリイソブチレン（Ｔｅｔｒａｘ３Ｔ、粘度平均分子量３００００、新日本石油社製）
（Ｆ）無機充填材
・タルク（日本タルク社製「Ｄ−６００」）
（Ｇ）吸湿性金属酸化物
・焼成ハイドロタルサイト（戸田工業社製）
（Ｈ）硬化剤
・アニオン重合型硬化剤（２，４，６−トリス（ジアミノメチル）フェノール、以下「ＴＡＰ」と略記）
・ＤＹＣＹ（ジシアンジアミド）
・無水ピロメリット酸
（Ｉ）その他
・溶剤：イプゾール１５０（芳香族系混合溶剤）（出光興産社製）【００９１】
［測定方法・評価方法］
各種測定方法・評価方法について説明する。【００９２】
＜湿熱耐性の評価＞
ＰＥＴフィルム上に作成した樹脂組成物シート（長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍ）をバッチ式真空ラミネーター（ニチゴー・モートン社製、Ｍｏｒｔｏｎ−７２４）を用いて、アルミニウム箔（長さ１００ｍｍ、幅２０ｍｍ、厚さ５０μｍ、住軽アルミ箔社製、品番ＳＡ５０）にラミネートした。ラミネートは、温度８０℃、圧力１ｋｇｆ／ｃｍ２（９．８×１０４Ｐａ）の条件で行った。そして支持体を剥離し、露出した樹脂組成物シート上に、さらにガラス板（長さ７６ｍｍ、幅２６ｍｍ、厚さ１．２ｍｍ、マイクロスライドガラス）を上記と同じ条件でラミネートした。得られた積層体について、アルミニウム箔の長さ方向に対して、９０度方向に、引張り速度を５０ｍｍ／分として剥離したときの接着強度を測定した（初期接着強度）。サンプルは２つ用いて、その平均値を測定した。また、上記と同様にして作製した試験片を１２１℃、１００％ＲＨの条件下で２４時間保持した後に、上記の方法で接着強度を測定した（環境試験後接着強度）。そして、「環境試験後接着強度÷初期接着強度×１００」の値を保持率（％）として評価した。保持率が５０％未満を×（不可）、５０％以上６０％未満を○（可）、６０％以上を◎（良）、１００％以上を◎○（優）とした。【００９３】
＜耐透湿性の評価＞
厚み４０μｍの樹脂組成物シートを用い、カップ法により、ＪＩＳ  Ｚ０２０４に準じて測定した。測定条件は温度６０℃、相対湿度９０％、２４時間であった。耐透湿性が５ｇ／ｍ２・２４ｈｒ未満を◎○（優）、５ｇ／ｍ２・２４ｈｒ以上１０ｇ／ｍ２・２４ｈｒ未満を◎（良）、１０ｇ／ｍ２・２４ｈｒ以上３４ｇ／ｍ２・２４ｈｒ未満を○（可）、３４ｇ／ｍ２・２４ｈｒ以上を×（不可）とした。【００９４】
＜取り扱い性の評価＞
テスター産業社製、恒温槽付きプローブタックテスター（ＴＥ−６００２）にてタック力を測定した。２５℃恒温槽内に静置した樹脂組成物シートに、ＳＵＳ製５ｍｍφ円柱状プローブを、コンタクト速度０．５ｃｍ／秒で接触させ、１００ｇ／ｃｍ２の荷重下で、１秒間保持後に、プローブを０．５ｃｍ／秒で引き離すときの荷重を測定した。測定は一つのサンプルにつき３回行い、各測定におけるタック力の平均値を求めた。タック力が０．５Ｎ／ｃｍ２未満を◎（良）、０．５Ｎ／ｃｍ２以上１２Ｎ／ｃｍ２未満を○（可）、１２Ｎ／ｃｍ２以上を×（不可）とした。【００９５】
（実施例１）
ポリイソブチレン（Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１００、３３％イプゾール１５０溶液）４１部に、水添脂環式石油樹脂（Ｅｓｃｏｒｅｚ５３４０）２０部と、液状ポリイソブチレン（Ｔｅｔｒａｘ３Ｔ）５部と、無水マレイン酸変性イソブチレン（ＨＶ−３００Ｍ）９部とを、混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して混合溶液を得た。この混合溶液に、エポキシ樹脂（ＨＰ７２００Ｈ、５０％イプゾール溶液）５．３部と、アニオン重合型硬化剤（ＴＡＰ）０．６部とを、混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを得た。
得られたワニスをアルキッド系離型剤で処理されたＰＥＴフィルム（厚さ３８μｍ）の離型処理面上に、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが４０μｍになるようダイコーターにて均一に塗布し、８０℃で３０分間乾燥し、１２０℃で３０分間加熱硬化させることにより、樹脂組成物シートを得た。【００９６】
（実施例２）
ポリイソブチレン（Ｏｐｐａｎｏｌ  Ｂ１００、３３％イプゾール１５０溶液）を５０部とし、水添脂環式石油樹脂（Ｅｓｃｏｒｅｚ５３４０）を３０部とし、液状ポリイソブチレン（Ｔｅｔｒａｘ３Ｔ）を９部としたこと以外は実施例１と同様にして、下記表１の配合表に従い、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【００９７】
（実施例３）
水添脂環式石油樹脂（Ｅｓｃｏｒｅｚ５３４０）２０部の替わりに、テルペン樹脂（ＹＳレジンＰＸ１１５０Ｎ）２０部、テルペンフェノール共重合樹脂（ＹＳポリスターＴ１４５、６０％イプゾール１５０溶液）１５部、液状ポリイソブチレン（Ｔｅｔｒａｘ３Ｔ）９部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、下記表１の配合表に従い、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【００９８】
（実施例４）
テルペン樹脂（ＹＳレジンＰＸ１１５０Ｎ）２０部の替わりに、変性テルペン樹脂（ＣｌｅａｒｏｎＰ１２５）２０部を用いたこと以外は実施例３と同様にして、下記表１の配合表に従い、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【００９９】
（実施例５）
混合溶液に、更に焼成ハイドロタルサイト６０部を加え、アジホモミキサーロボミックス型混合攪拌機（プライミクス社製）にて均一に分散混合したこと以外は実施例３と同様にして、下記表１の配合表に従い、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１００】
（実施例６）
混合溶液に、更にタルク６０部を加え、アジホモミキサーロボミックス型混合攪拌機（プライミクス社製）にて均一に分散混合したこと以外は実施例３と同様にして、下記表１の配合表に従い、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１０１】
（実施例７）
スチレン−イソブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＢＳＴＡＲ  Ｔ１０２、５０％イプゾール１５０溶液）４７部に、石油樹脂（ＱｕｉｎｔｏｎｅＤ１００）５３部と、石油樹脂（Ｑｕｉｎｔｏｎｅ１３４５）１８部と、液状ポリイソブチレン（Ｔｅｔｒａｘ３Ｔ）６部と、無水マレイン酸変性イソブチレン（ＨＶ−３００Ｍ）６部とを、混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して混合溶液を得た。この混合溶液に、エポキシ樹脂（ＨＰ７２００Ｈ、５０％イプゾール１５０溶液）５．３部と、アニオン重合型硬化剤（ＴＡＰ）０．６部と、タルク６０部とを混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１０２】
（実施例８）
ポリイソブチレン樹脂（Ｂ５０ＳＦ、２５％イプゾール１５０溶液）２４部と、スチレン−イソブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＢＳＴＡＲ  Ｔ１０２、５０％イプゾール１５０溶液）２９部に、石油樹脂（ＱｕｉｎｔｏｎｅＤ１００）５３部と、脂肪族炭化水素樹脂（ＥＮＤＥＸ１５５）１８部と、無水マレイン酸変性イソブチレン（ＨＶ−３００Ｍ）６部とを、混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して混合溶液を得た。この混合溶液に、エポキシ樹脂（ＨＰ７２００Ｈ、５０％イプゾール１５０溶液）５．３部と、アニオン重合型硬化剤（ＴＡＰ）０．６部と、タルク６０部とを混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１０３】
（実施例９）
ポリイソブチレン樹脂（Ｂ５０ＳＦ、２５％イプゾール１５０溶液）４１部に、石油樹脂（ＱｕｉｎｔｏｎｅＤ１００）５３部と、石油樹脂（Ｑｕｉｎｔｏｎｅ１３４５）１８部と、液状ポリイソブチレン（Ｔｅｔｒａｘ３Ｔ）９部と、無水マレイン酸変性イソブチレン（ＨＶ−３００Ｍ）９部とを、混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して混合溶液を得た。この混合溶液に、エポキシ樹脂（ＨＰ７２００Ｈ、５０％イプゾール１５０溶液）５．３部と、アニオン重合型硬化剤（ＴＡＰ）０．６部と、焼成ハイドロタルサイト３０部と、タルク３０部とを混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１０４】
（実施例１０）
ポリイソブチレン樹脂（Ｂ５０ＳＦ、２５％イプゾール１５０溶液）５０部に、石油樹脂（ＱｕｉｎｔｏｎｅＤ１００）５３部と、石油樹脂（Ｑｕｉｎｔｏｎｅ１３４５）９部と、無水マレイン酸変性イソブチレン（ＨＶ−３００Ｍ）９部とを、混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して混合溶液を得た。この混合溶液に、エポキシ樹脂（ＨＰ７２００Ｈ、５０％イプゾール１５０溶液）５．３部と、アニオン重合型硬化剤（ＴＡＰ）０．６部と、焼成ハイドロタルサイト３０部と、タルク３０部とを混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１０５】
（実施例１１）
スチレン−イソブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＢＳＴＡＲ  Ｔ１０２、５０％イプゾール１５０溶液）４１部に、テルペン樹脂（ＹＳレジンＰＸ１１５０Ｎ）５３部と、テルペンフェノール共重合樹脂（ＹＳポリスターＴ１４５、６０％イプゾール１５０溶液）１８部と、液状ポリイソブチレン（Ｔｅｔｒａｘ３Ｔ）９部と、無水マレイン酸変性イソブチレン（ＨＶ−３００Ｍ）９部とを、混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して混合溶液を得た。この混合溶液に、エポキシ樹脂（ＨＰ７２００Ｈ、５０％イプゾール１５０溶液）５．３部と、アニオン重合型硬化剤（ＴＡＰ）０．６部と、タルク６０部とを混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１０６】
（比較例１）
ポリイソブチレン（ＯｐｐａｎｏｌＢ１００、３３％イプゾール１５０溶液）４１部に、水添脂環式石油樹脂（Ｅｓｃｏｒｅｚ５３４０）２０部と、液状ポリイソブチレン（Ｔｅｔｒａｘ３Ｔ）１５部とを、混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して混合溶液を得て、これをワニスとした。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１０７】
（比較例２）
水添脂環式石油樹脂（Ｅｓｃｏｒｅｚ５３４０）２０部の替わりに、テルペン樹脂（ＹＳレジンＰＸ１１５０Ｎ）２０部及びテルペンフェノール共重合樹脂（ＹＳポリスターＴ１４５、６０％イプゾール１５０溶液）１５部を用いて、液状ポリイソブチレン（Ｔｅｔｒａｘ３Ｔ）を９部としたこと以外は比較例１と同様にして、下記表２の配合表に従い、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１０８】
（比較例３）
無水マレイン酸変性イソブチレン（ＨＶ−３００Ｍ）９部と、アニオン重合型硬化剤（ＴＡＰ）０．６部とを、更に混合したこと以外は比較例２と同様にして、下記表２の配合表に従い、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１０９】
（比較例４）
エポキシ樹脂（ＨＰ７２００Ｈ、５０％イプゾール１５０溶液）５．３部と、アニオン重合型硬化剤（ＴＡＰ）０．６部とを、更に混合したこと以外は比較例２と同様にして、下記表２の配合表に従い、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１１０】
（比較例５）
エポキシ樹脂（ＨＰ７２００Ｈ、５０％イプゾール１５０溶液）５．３部と、ＤＩＣＹ１部とを、更に混合したこと以外は比較例２と同様にして、下記表２の配合表に従い、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１１１】
（比較例６）
エポキシ樹脂（ＨＰ７２００Ｈ、５０％イプゾール１５０溶液）５．３部と、アニオン重合型硬化剤（ＴＡＰ）０．６部と、無水ピロメリット酸９部とを、更に混合したこと以外は比較例２と同様にして、下記表２の配合表に従い、ワニスを得た。得られたワニスを使用し、実施例１と全く同様にして樹脂組成物シートを得た。【０１１２】
結果を表１、２に示す。【０１１３】
【表１】
2011062167.tif 000002
【０１１４】
【表２】
2011062167.tif 000003
【０１１５】
実施例１〜１１から、本発明の樹脂組成物により得られる樹脂組成物シートは、タック力が小さく、樹脂組成物シートを有機ＥＬ素子上にラミネートする際に優れた取り扱い性を有するものとなることが分かる。また、ラミネート時に加熱硬化を積極的に行う必要がなく、８０℃という低温加熱で十分に高い接着力で接着し得、ラミネート後に高温高湿環境下に置かれた後も高い接着力を維持することができ、しかも、良好な耐透湿性を有する。従って、本発明によれば、水分や熱による劣化を生じやすい有機ＥＬ素子に対し、有機ＥＬ素子の劣化を生じさせることなく、高信頼性の封止構造を形成できる封止材となる樹脂組成物及び樹脂組成物シートを得ることができ、信頼性の高い有機ＥＬデバイスの提供が可能となる。
一方、比較例１、２では（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂、（Ｄ）エポキシ樹脂を用いておらず、比較例３では（Ｄ）エポキシ樹脂を用いておらず、比較例４では（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂を用いておらず、本発明の効果が発揮されていない。また、比較例５，６では、（Ｂ）エポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂の替わりに、ＤＩＣＹや無水ピロメリット酸を用いているが、接着力の保持率及び耐透湿性を満足しないことが分かる。つまり、（Ｂ）成分のエポキシ基と反応し得る官能基を持つポリイソプレン樹脂及び／又はポリイソブチレン樹脂と、（Ｄ）エポキシ樹脂を使用して、これらの間に架橋構造を形成させることが重要であることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【０１１６】
本発明の樹脂組成物は、特定のポリイソブチレン樹脂、粘着付与樹脂、エポキシ樹脂を含有させることにより、ワニス塗工が可能であり、良好な耐透湿性、接着性、取り扱い性を併せ持った樹脂組成物シートを提供できるようになった。更にこれらを搭載した、フラットパネル用の封止樹脂、プリント回路板の防湿保護フィルム、リチウムイオン電池の防湿フィルム、包装用ラミネートフィルム等の用途にも適用できるテレビ、携帯電話、デジタルカメラ等の電気製品や、自動二輪車、自動車、電車、船舶、航空機等の乗物も提供できるようになった。【０１１７】
本出願は日本で出願された特願２００９−２６３４１４号を基礎としており、それらの内容は本明細書に全て包含される。
【国際調査報告】
2011062167.tif 000004
2011062167.tif 000005
2011062167.tif 000006
2011062167.tif 000007