(57)【要約】  複数の固体ターゲットを、ビーム照射中に入れ替えることにより、照射中の発熱にかかわらず、放射性薬剤として需要の大きいモリブデン９９とテクネチウム９９ｍのような放射性核種を効率よく安価に製造する。
2011132266.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の固体ターゲットを、ビーム照射中に入れ替えることを特徴とする加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項２】
前記ターゲットが回転体に支持され、ビーム軌道外にある軸を中心にして回転することで、回転体に支持されるある一つのターゲットが、ビームを受ける加熱状態と、ビームを受けない冷却状態とを取り得るようにされていることを特徴とする請求項１に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項３】
前記回転体を間欠回転運動させ、照射位置でターゲットを次々と所定時間停止させることを特徴とする請求項２に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項４】
前記回転体を往復回転運動させることを特徴とする請求項２に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項５】
前記ターゲットがタービン状回転体外周の回転翼として支持されていることを特徴とする請求項２乃至４のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項６】
前記ターゲットが、ビーム軸に対して傾けられていることを特徴とする請求項５に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項７】
前記回転体が、ビームを挟んで複数設けられ、各回転体に支持されたターゲットが交互にビームに当たるようにされていることを特徴とする請求項２乃至６のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項８】
前記回転体が、ターゲットの冷却に用いる流体により回転するようにされていることを特徴とする請求項２乃至７のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項９】
前記ターゲットの冷却に用いる流体の一部を、前記回転体の内部に導き、該回転体の遠心力作用方向に延びる流路を経由して目的部位へ供給するようにされていることを特徴とする請求項８に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項１０】
前記ターゲットがターレット状回転体の回転平面上に支持されていることを特徴とする請求項２乃至４のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項１１】
前記回転体とターゲットの周囲が冷却媒体で満たされていることを特徴とする請求項２乃至１０のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項１２】
直列に配置された複数の固体ターゲットに加速器からの粒子のビームを照射し、
該ビームがターゲットの通過に応じて減衰したエネルギーで各ターゲットを反応させ、
さらにターゲットの照射時間に応じてターゲットを交換することで、半減期の異なる複数の核種を効率良く得ることを特徴とする請求項１乃至１１のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項１３】
半減期の長い核種を得るターゲットへの総照射量の照射が終了して回収するまでの間に、前記ビームの照射を継続しながら、あるいは一時停止し、半減期の短い核種を得るターゲットを順次交換して回収することを特徴とする請求項１２に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項１４】
前記交換に至るまでの照射時間が、製造核種の半減期の０．５倍〜２．５倍前後の周期であることを特徴とする請求項１３に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項１５】
前記ターゲットの少なくとも一つの材質が、金属及び／又は金属酸化物であることを特徴とする請求項１乃至１４のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項１６】
同一の化学組成及び／又は同位体存在比の前記ターゲットから半減期の異なる複数の核種を別々に得ることを特徴とする請求項１２乃至１５のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項１７】
前記粒子が陽子であり、前記ターゲットがモリブデン１００であることを特徴とする請求項１５又は１６に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項１８】
製造される核種が、モリブデン９９とテクネチウム９９ｍであることを特徴とする請求項１７に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項１９】
前記モリブデン９９の製造に用いる陽子の入射エネルギーが６０−２０ＭｅＶ、あるいは、前記テクネチウム９９ｍの製造に用いる陽子の入射エネルギーが３０−２０ＭｅＶであることを特徴とする請求項１８に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項２０】
陽子が衝突した際発生するリコイル中性子によって、ターゲットのモリブデン１００を放射化させ、その結果、モリブデン９９及び／又はテクネチウム９９ｍを製造することを特徴とする請求項１７に記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項２１】
複数の固体ターゲットを、ビーム照射中に入れ替えるための手段を備えたことを特徴とする加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項２２】
前記ターゲットが回転体に支持され、ビーム軌道外にある軸を中心にして回転することで、回転体に支持されるある一つのターゲットが、ビームを受ける加熱状態と、ビームを受けない冷却状態とを取り得るようにされていることを特徴とする請求項２１に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項２３】
前記回転体が間欠回転運動を行い、照射位置でターゲットが次々と所定時間停止するようにされていることを特徴とする請求項２２に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項２４】
前記回転体が往復回転運動を行うようにされていることを特徴とする請求項２２に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項２５】
前記ターゲットがタービン状回転体外周の回転翼として支持されていることを特徴とする請求項２２乃至２４のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項２６】
前記ターゲットが、ビーム軸に対して傾けられていることを特徴とする請求項２５に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項２７】
前記回転体が、ビームを挟んで複数設けられ、各回転体に支持されたターゲットが交互にビームに当たるようにされている請求項２２乃至２６のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項２８】
前記回転体が、ターゲットの冷却に用いる流体により回転するようにされていることを特徴とする請求項２２乃至２７のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項２９】
前記ターゲットの冷却に用いる流体の一部を、前記回転体の内部に導き、該回転体の遠心力を経由して目的部位へ供給するようにされていることを特徴とする請求項２８に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項３０】
前記ターゲットがターレット状回転体の回転平面上に支持されていることを特徴とする請求項２２乃至２４のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造方法。
【請求項３１】
前記回転体とターゲットの周囲が冷却媒体で満たされていることを特徴とする請求項２２乃至３０のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項３２】
直列に配置された複数の固体ターゲットに加速器からの粒子のビームを照射し、
該ビームがターゲットの通過に応じて減衰したエネルギーで各ターゲットを反応させ、
さらにターゲットの照射時間に応じてターゲットを交換することで、半減期の異なる複数の核種を効率良く得ることを特徴とする請求項２１乃至３１のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項３３】
半減期の長い核種を得るターゲットへの総照射量の照射が終了して回収するまでの間に、前記ビームの照射を継続しながら、あるいは一時停止し、半減期の短い核種を得るターゲットを順次交換して回収するようにされていることを特徴とする請求項３２に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項３４】
前記交換に至るまでの照射時間が、製造核種の半減期の０．５倍〜２．５倍前後であることを特徴とする請求項３３に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項３５】
前記ターゲットの少なくとも一つの材質が、金属及び／又は金属酸化物であることを特徴とする請求項２１乃至３４のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項３６】
同一の化学組成及び／又は同位体存在比の前記ターゲットから半減期の異なる複数の核種を別々に得ることを特徴とする請求項２２乃至３５のいずれかに記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項３７】
前記粒子が陽子であり、前記ターゲットがモリブデン１００であることを特徴とする請求項３５又は３６に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項３８】
製造される核種が、モリブデン９９とテクネチウム９９ｍであることを特徴とする請求項３７に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項３９】
前記モリブデン９９の製造に用いる陽子の入射エネルギーが６０−２０ＭｅＶ、あるいは、前記テクネチウム９９ｍの製造に用いる陽子の入射エネルギーが３０−２０ＭｅＶであることを特徴とする請求項３８に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【請求項４０】
陽子が衝突した際発生するリコイル中性子によって、ターゲットのモリブデン１００を放射化させ、その結果、モリブデン９９及び／又はテクネチウム９９ｍを製造するようにされていることを特徴とする請求項３７に記載の加速器による放射性核種の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、加速器による複数核種の同時製造方法及び装置に掛かり、特に、照射中の発熱にかかわらず、放射性薬剤として需要の大きいモリブデン９９とテクネチウム９９ｍのような放射性核種を効率良く製造することが可能な、加速器による放射性核種の製造方法及び装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
１．モリブデン９９とテクネチウム９９ｍ
世界的に核医学、画像診断分野で利用されているテクネチウム９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ、半減期６時間）は、核医学において利用される放射性同位元素のうち、７割以上を占める主役であり、また、モリブデン９９（Ｍｏ−９９、半減期６６時間）の娘核種としても得られる核種である。放射性薬剤として必要となる核種はＴｃ−９９ｍであり、Ｍｏ−９９はその原料にすぎない。【０００３】
具体的なＴｃ−９９ｍの製法は、Ｍｏ−９９の減衰によって生成したＴｃ−９９ｍを、生理食塩液などによって簡便に溶出・回収する手法が主流となっている。従って、Ｍｏ−９９の製造量（放射能）がＴｃ−９９ｍの製造量（放射能）を支配する。このような特徴が、あたかも乳牛（Ｍｏ−９９）から牛乳（Ｔｃ−９９ｍ）を搾るように見立てられることから、本機構は「ミルキング」あるいは「ジェネレータ」などと呼ばれ、商品化されたものが市販されている。【０００４】
２．Ｍｏ−９９の主製造法と特徴
現在市場に流通しているＭｏ−９９は、原子炉内生成物として得られたものを回収している。具体的には、高濃度に濃縮したウラニウム２３５（Ｕ−２３５；同位体濃縮度９０％以上）の核分裂生成物が該当する（２３５Ｕ（ｎ、ｆ）９９Ｍｏ）。世界的な市場供給を目的とし、本反応によるＭｏ−９９の製造を行っている原子炉は少数かつ偏在しており（カナダ、オランダ、ベルギー、フランス、南アフリカ等）、安定供給を考慮する場合、不安が残る。【０００５】
また、原子炉特有の問題として、１）原子炉老朽化を含む潜在的運転リスク、２）高濃度ウラニウムを利用することに起因する核不拡散抵抗性への抵触（Ｕ−２３５を２０％未満にする必要があるが、低濃度ＵからはＭｏ−９９を十分に得られない）、３）超長半減期核廃棄物の放射毒性と処理・廃棄物の扱い、などが挙げられる。従ってＭｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍの医学的利用における便益側面は多大であるものの、それに付随する問題の大きさも無視できない。市場では安定かつ大量の要求があるにもかかわらず、原子炉設置には多大な投資及び維持費が掛かるため容易に行えない。また核兵器開発が可能になることから、国によって設置制限があることも事実であり、Ｍｏ−９９の安定供給は国際的な課題ともいえる。日本に限れば、原子炉は多数存在するものの、Ｍｏ−９９の生産は行っておらず１００％海外依存中であり、国内でのＭｏ−９９供給体制を整える重要性は以前から訴えられているが、上記した理由等で具体的な進展はない。【０００６】
３．Ｍｏ−９９の代替製法
一方で、Ｔｃ−９９ｍの有用性から、別の核反応を用いたＭｏ−９９の製造法についての研究が広く進められている。具体的には、熱あるいは速中性子によるＭｏ−９８あるいはＭｏ−１００の放射化法がまず挙げられる（９８Ｍｏ（ｎ、γ）９９Ｍｏ又は１００Ｍｏ（ｎ、２ｎ）９９Ｍｏ）。本反応は、原子炉あるいは加速器由来の中性子を用いるため、高濃縮ウラニウムを使用する必要がない。従って、特に規制面での課題はクリアされる。また加速器による製法に至っては、高額な原子炉関連の設備投資費や維持運転費を１／１０程度あるいはそれ以下にすることが期待できる、廃棄物問題を考慮しなくて済むといったことだけでなく、生産の制御、つまり原子炉の臨界／停止は容易でないことに対して、加速器のオン／オフは非常に楽に行えるといった安全運用面の利点も挙げられる。【０００７】
しかしながら、ここに示すような製法、具体的には中性子による放射化製法は、前記した核分裂由来のＭｏ−９９を直接得る場合と比較すると、収率面でおよそ１／１０程度にしかならない欠点がある。また、Ｍｏ−９８あるいはＭｏ−１００中にＭｏ−９９が生成する結果、同位体希釈が起きてしまい（＝比放射能が低い）、実際の運用技術ではこれらを分離できない。従って、その後に行われる製剤化処理は、現在の標準となっている確立手法が適用できないという課題もある。但し、問題回避のための別法は開発されており、Ｔｃ−９９ｍ製剤を得ることは不可能ではない。【０００８】
加速器による製法の別法として、ターゲットに中性子ではなく荷電粒子、具体的には陽子（プロトン）を照射する方法も研究はされているが、実用的なレベル（例えば医学利用できるほど大量の放射能を得た、あるいはそのための装置一式を実証した等）での報告はまだされていない。【０００９】
さらに、未臨界の原子炉と、臨界を起こすに足りるだけの中性子供給源として加速器を用いるハイブリッド製法という例も報告されている。この場合のモリブデン照射法は、その他の原子炉法に準ずる。【００１０】
加速器を用いた手法全般についての先行技術は、いずれの場合も、実用レベルの収量（放射能）を得たものではなく、コンセプトの検討あるいは検証で評価が終わっている。【００１１】
即ち、非特許文献１は、エネルギー範囲６８→８  ＭｅＶ、非特許文献２は、２２→１０  ＭｅＶの陽子をＭｏ−１００に照射するとき、Ｔｃ−９９ｍ及びＭｏ−９９の生成量を見積もったものである。いずれの核種もエネルギーに応じた収率で得られるであろうことが書かれているものの、具体的な照射法や装置構成に関する記述はない。いわゆる実現可能性を探る試験的要素の先行論文であり、物理現象を調査した報告といえる。【００１２】
非特許文献３、４には、製造する核種は異なるが、異種のターゲットを直列に配置して同時に照射することで、同時に放射性核種を製造することが記載されている。ターゲットとなる物質は、非特許文献３では、１１Ｃ製造用の気体ターゲットと１８Ｆ製造用の液体ターゲットであり、非特許文献４では、前段ターゲットとしての１６Ｏ（ｐ、ｐｎ）１５Ｏ反応用の酸素ガスと、後段ターゲットとしての１６Ｏ（ｐ、α）１３Ｎ反応用の水の組合せであり、［１５Ｏ］ＣＯ２、［１５Ｏ］Ｈ２Ｏのような、１５Ｏで標識された化合物や、１３ＮＨ３、１３Ｎ２Ｏ、１３Ｎ２のような、１３Ｎで標識された化合物を得ている。【００１３】
一方、非特許文献５には、長い核種を２種類同時に作るため、ＭｇとＧａのターゲットを２連にして、Ｎａ−２２とＧｅ−６８（→Ｇａ−６８）を作る、あるいは、ＲｂとＧａを同じように照射して、Ｓｒ−８２（→Ｒｂ−８２）とＧｅ−６８（→Ｇａ−６８）を作ることが記載されている。ここで→は、ジェネレータの娘核種であることを示す。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【００１４】
【非特許文献１】Lagunas-solar、 M.C. et al. (1991) Cyclotron production of NCA 99mTc and 99Mo. An alternative non-reactor supply source of instant 99mTc and 99Mo→99mTc generators. Appl. Radiat. Isot. 42(7)、643-657
【非特許文献２】Beaver、 J.E. and Hupf、 H.B. (1971) Production of 99mTc on a medical cyclotron: A feasibility study. J. Nucl. Med. 12(11)、 739-741
【非特許文献３】Kim、 S.W.、 et al. (2007) A study on a tandem target for a simultaneous production of C-11 and F-18. J. Label. Compd. Radiopharm. 50、 567-568
【非特許文献４】Koh、 K. et al. (1983) External tandem target system for efficient production of short-lived positron emitting radionuclides. IEEE Trans. Nucl. Sci. NS-30、 3064-3066
【非特許文献５】G. F. Steyn, et al. (2008) Development of Tandem Targets for a Vertical Beam Target Station. 12th Workshop on Targetry and Target Chemistry, Seattle
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
自然界に７種類存在するモリブデン同位体のなかで、約１０％に相当するＭｏ−１００のみを濃縮したＭｏ−１００ターゲットに陽子を照射することで、入射エネルギーに応じて放射性核種純度の高いＭｏ−９９及びあるいはＴｃ−９９ｍが生成することは古くから確認されている。しかし、現在においても荷電粒子を用いた製造は行われていない。この理由は、Ｍｏ−９９とＴｃ−９９ｍのそれぞれの半減期が効率の良い製造に不向きであることや、同位体濃縮Ｍｏ−１００が高価なことから市場においてコスト競争力が乏しいことなどが考えられるが、技術的には、照射中の発熱の問題が大きい。【００１６】
一方、非特許文献５に記載の技術では、目的核種を製造する際に、融解に対する補償のため、何らかの入れ物、ここではカプセル内部にターゲット物質を準備する必要がある。しかしながら、ターゲットを封じる作業（準備）は非常に面倒である。又、カプセルを構成する材質、そのものがビームエネルギーを吸収し、本来の核反応に必要なエネルギーを減弱してしまう（特に２段目に対して）。同時に、そのカプセル材質由来の雑核種が生成してしまうため、品質に悪影響を与える可能性がある。更に、２連のターゲットが揃って固定されているため、これらを同時に取り出す必要もあると思われる。【００１７】
本発明は前記従来の問題点を解消するべくなされたもので、照射中の発熱にかかわらず、放射性薬剤として需要の大きいモリブデン９９やテクネチウム９９ｍのような放射性核種を効率良く製造可能とすることを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
照射中の発熱は、ビームエネルギーと電流値の積で表され、例えば４０［ＭｅＶ］×１０［μＡ］＝４００［Ｗ］のように見積もられる。実用用途において必要とされるＭｏ−９９及びＴｃ−９９ｍを、核反応式１００Ｍｏ（ｐ、ｐｎ）９９Ｍｏ及び１００Ｍｏ（ｐ、２ｎ）９９ｍＴｃ）で表される反応で得ようとした場合、要求される電流値は１〜２［ｍＡ］、即ち発熱見積りは４０〜８０［ｋＷ］になる。なお、該核反応により発生したリコイル中性子も利用すれば、少なからずＭｏ−９９、Ｔｃ−９９ｍの生成に貢献する。その場合、それによる発熱は発熱見積もりに大きな影響を与えることはない。ビームを受けるターゲット側で、この熱量を如何にして除去、分散させられるかで、照射系の成立が決定されることになる。一般的な冷却効率を持つ系での現実的な耐熱密度は、多くて数１００［Ｗ／ｃｍ２］と考えられており、例えば３００［Ｗ／ｃｍ２］とした場合、必要となるターゲット面積は１００〜２００［ｃｍ２］に及ぶ。しかしながら、面積の広がりはターゲット準備量の増加を意味し、比放射能の低さを一段と低下させ、その後の処理への悪影響が懸念される。さらに、照射するビームを、準備した広いターゲット面積１００〜２００［ｃｍ２］の全てに均等に分散するように拡散させるためには、もうひとつ技術的課題が増えてしまう。【００１９】
これに対して、ターゲットを入替式（例えば図１に示す６枚の回転翼上にターゲット７０を配置したタービン回転式）とすれば、ビーム１０の径を広げることなく、実質的に広範囲に照射可能とすることができる。図１において、１６はビームダクト、７２は回転軸、７４は回転体である。ここで回転体７４は、中空として軽量化することができる。【００２０】
また、図２に例示する如く、ビーム軌道上には、最大でも半円分のターゲットしか存在しないため、単位時間で見た場合のターゲット１枚あたりの発熱量を、半分にすることができる。これは、回転体の単位時間回転数がいくつであっても変わらない。【００２１】
例えば、ターゲット１枚につき５ＭｅＶのエネルギーを吸収できる厚みがあり、１００μＡのビーム電流が与えられているとする。【００２２】
回転体が図２（Ａ）では毎秒１回転、図２（Ｂ）では毎秒２回転している。何回転していようとも、あるターゲット１枚から見れば、ビームが衝突できる機会（場所）は最大０≦θ≦πまでなので、発熱する時間も半分以下になる。【００２３】
よって、Δ５（ＭｅＶ）×１００（μＡ）＝５００（Ｗ）＝５００（Ｊ／Ｓ）と単純な計算で与えられるターゲット１枚あたりの発熱量は、０．５ｓｅｃをかけることになり、無条件で半分の２５０（Ｗ）にすることができる。【００２４】
回転体全体で考えると、与えられるビーム軸道上には常に何枚かのターゲットが存在しているため、単位時間、例えば１秒間あたりに発生する熱量に変化はなく、一定した放射能を生成できる。【００２５】
なお、ターゲットを回転させる構成は図１に限定されず、図３に示すように、例えば６翼の回転体７４Ａ、７４Ｂを対向配置したり、図４に示すように、例えば６翼の回転体７４と１２翼の回転体７５をタンデム配置することができる。【００２６】
前記ターゲットの保持構造としては、図５に示す如く、例えば厚さ５ｍｍ以下の単体金属モリブデン薄膜でなるターゲット７０を、Ｕ字型のホルダ７８に固定したり、図６に示す如く、金属酸化物、例えば三酸化モリブデンや粉末焼結体状のターゲット７０を、放射化した時に邪魔にならないアルミニウムや金製の薄膜８０で挟んで保持することができる。【００２７】
又、ターゲットはいずれの照射法であれ、除熱が必要となる。但し、ビーム軌道上に冷却媒体が存在すると、それが水であれ気体であれ、厚みと密度の積に比例したビームエネルギー吸収能を持つ。即ち、意図した核反応を起こすために準備したエネルギーを冷却媒体に奪われ、目的となる反応を十分に遂行できなくなる恐れがある。そのため、ビーム軌道上にあるターゲットの冷却には通常、密度の低い、例えばヘリウムや空気が用いられる。これらを噴出させる機器（例えば噴出口）５０を任意の位置及び数、照射装置内部に設置し、図７に示す如く、ターゲット７０を冷却しつつ、回転体７４の駆動力に用いることができる。ターゲットではなく、別に準備した専用の羽に噴出する方法も考えられる。強烈な放射線環境下が予想される照射装置付近において、電気的制御が必要となるモーター駆動と比較して、単純な機構で回転力が得られる意義は大きい。【００２８】
また、たとえば水であっても、液体と気体（水蒸気）では密度が大きく異なるため、ビーム軌道上に水蒸気が存在する場合でも大きな支障は来たさない場合が多い。従って、少量の水の噴出であれば許容されるうえ、蒸発時の水の気化熱は、冷却の上で大きな効果が期待できる。上記の少量液体の噴出に、図８に示す如く、重力及び回転体の持つ遠心力が応用できる。ここで用いる回転駆動源は特に規定しないが、回転体中心に設けた冷却水貯水域７４Ｗ下部に小径の穴７４Ｘを任意に開け、水路を確保することができる。水路出口にはターゲットとなる回転翼が設けられ、ここへ向かって回転体中心から水が供給される。ターゲット自体は照射の影響で発熱しているため、少量の水はここで全て沸騰し、気化と同時に、ターゲットの熱を気化熱として奪うことができる。水量などの最適制御は、穴径、水路形状及び回転数など、総合して決定できる。冷却水の最終的な用途が「気化による除熱」であるため、多少の水漏れは機能に影響しない（どこからが水漏れで、どこからが意図した放水なのかは本質ではなく、多箇所から気化したほうが効率もよい）。さらに、本機能を構成する部品類の製造や組み立ては著しく容易になる利点もある。【００２９】
気化した水分はもちろん、放出するヘリウム等に移動した熱は、系外へ逃がす必要がある。また、以上の構成を実現するために、物質（冷却媒体全部）としての回収・再利用が必要となる。従って、照射装置は、系全体の冷却のために設けた配管類を除き、密閉された空間である必要がある。【００３０】
空間内部は、ビーム軌道を中心として、その左右あるいは任意に回転体を設けることが可能である。回転体上部には復水器を設け、気化した蒸気を液化回収する。おそらく全ての液体は回収できないため、内部空間をあらかじめ冷却水で満たすことも可能である。この場合、冷却水の一部をポンプなどで吸引し、回転体中心へ戻すことにより、一連の冷却水供給系が完成する。空間は、照射後にターゲットを取り出しやすくするよう、簡便な開閉構造とすることができる。【００３１】
又、本発明の目的製造核種の一例であるＭｏ−９９とＴｃ−９９ｍは、半減期が約１０倍異なる。この差異を利用して照射運用法を最適化することで、最終的に利用したいＴｃ−９９ｍの、一定照射期間における総放射能生成量を増加させることが可能になる。【００３２】
照射で生成する、ある核種の放射能は、その半減期Ｔにより決定され、
Ｓ＝１−ｅ−λｔ・・・（１）
λ＝０．６９３／Ｔ・・・（２）
で表すことが出来る。ここで、Ｓは飽和率、λは崩壊定数（ｓ−１）、ｔは照射時間（ｓ）である。【００３３】
飽和率とは、加速器による放射性核種の製造において、照射時間の長さに対して、放射能の生成と減衰を表したもので、Ｓ＝１（１００％）のときに、生成と減衰が平衡となる（長時間照射で１に近づく）。従って、一定時間を越えた場合の照射は、放射能の製造にほとんど寄与しない。一般的には照射時間は半減期（Ｓ＝０．５）程度が妥当であり、およそ０．５半減期（Ｓ＝０．２３）から長くても２．５半減期照射（Ｓ＝０．８２）あたりが広く用いられる手法である。従って、大量製造をする場合には、ビーム電流値を増大させる以外、適切な方法はない。【００３４】
Ｍｏ−１００に陽子を照射することでＭｏ−９９（Ｔ＝６６［ｈｒ］）を製造するには、上記理由から約３日〜５日間程度の照射が効率的であるが、Ｔｃ−９９ｍ（Ｔ＝６［ｈｒ］）に必要な照射期間は、図９（Ａ）（Ｂ）に示す如くはるかに短い。実際、利用したい核種はＴｃ−９９ｍであることから、Ｍｏ−９９を効率よく生成できるエネルギー領域の照射を利用して、Ｔｃ−９９ｍの生成に向いたエネルギー領域の照射も同時に行い、かつ、生成したＴｃ−９９ｍをその必要照射期間周期で効率よく取り出すことが可能になれば、総量として得られるＴｃ−９９ｍはかなりの量になる。例えばＴｃ−９９ｍを必要とされる場所へ供給することを考えると、線源の輸送に時間を要さない距離の場所への供給はＴｃ−９９ｍで可能で利便であるが、線源の輸送に時間を要する場所へ供給するときは、Ｍｏ−９９の物理的減衰がＴｃ−９９ｍのそれよりも抑えられることから、Ｍｏ−９９での供給が効率的である。さらに、Ｍｏ−９９があると、のべ１週間で当初のＭｏ−９９放射能の約１．７倍のＴｃ−９９ｍが得られる利点もある。よって、Ｔｃ−９９ｍと併せてＭｏ−９９の製造需要のニーズに答えることが、この照射手法を研究した動機である。【００３５】
図１０（Scholten, B et al., Excitation functions for the cyclotron production of 99mTc and 99Mo., Appl. Radiat. Isot. 51 (1999) 69-80）に断面積（できやすさ）と照射エネルギーの関係を示す。図において半減期の短いＴｃ−９９ｍの効率的な照射エネルギー域が半減期の長いＭｏ−９９の効率的な照射エネルギー域より一部が重なるように低い方にずれている点に着目した。すなわち、Ｍｏ−１００からモリブデン９９を効率よく製造できる陽子の入射エネルギーは６０−２０ＭｅＶであり、一方、テクネチウム９９ｍを効率よく製造できる陽子の入射エネルギーは３０−２０ＭｅＶである。【００３６】
そこで、ターゲットの作りやすさを考慮し、Ｍｏ−９９の製造に有効なエネルギー領域を４０→２０［ＭｅＶ］、Ｔｃ−９９ｍのそれを２０→１０［ＭｅＶ］とし、図１１（Ａ）に示す如く、高エネルギー側にＭｏ−９９製造のための第１ターゲット１１を置き、その下流に第１ターゲット１１の通過に応じて減衰した残余エネルギーを持ったビーム１０を衝突させるＴｃ−９９ｍ用の第２ターゲット１２を設置することで、本発明を実現することが可能になる。ビーム運用は、２段目のターゲット１２をＴｃ−９９ｍの半減期である６時間照射周期で交換する点に、重要な意味がある。【００３７】
ビームエネルギーの減衰は、入射エネルギー、通過する物質（ターゲット）の厚みと密度の計３つによって状況に応じて変化する。厚いもの、密度の高いものの方がビームをとめやすく、入射エネルギーが高いほどビームは止まりにくい（エネルギーが落ちにくい）。図１１は、入射エネルギーを４０ＭｅＶ、ターゲットそれぞれの厚みを０．２５ｍｍ（２５０μｍ）とした例であり、矢印の後ろの数字が、減衰して抜けてくるエネルギー、括弧内の数字が、そのターゲットで失われたエネルギーとなっている。【００３８】
なおターゲットの段数は２段に限定されず、図１１（Ｂ）に示すように１１、１２、１３の３段としたり、図１１（Ｃ）示す如く、１１、１２、１３、１４の４段としたり、それ以上の段数にすることも可能である。【００３９】
また、図１１に示す全てのターゲットは、生成核種が異なるにもかかわらず、同じＭｏ−１００でよく、準備作業の簡便化に貢献する。さらに、Ｍｏ−１００を含む物質であれば、化学形は任意で構わず、例えば金属単体Ｍｏ−１００や、金属酸化物であるＭｏＯ３などが利用できる。準備作業簡便化のために、全ての化学的組成は同一で構わない。もちろん、後に行う化学反応のために最良の化学形が望まれる場合、複数のターゲット間で化学的組成が異なることも一向に構わない。【００４０】
本発明は前記知見に基づいてなされたものであり、複数の固体ターゲットを、ビーム照射中に入れ替えることを特徴とする加速器による放射性核種の製造方法により、前記課題を解決したものである。【００４１】
ここで、前記ターゲットを回転体に支持し、ビーム軌道外にある軸を中心にして回転することで、回転体に支持されるある一つのターゲットが、ビームを受ける加熱状態と、ビームを受けない冷却状態とを取り得るようにすることができる。【００４２】
又、前記回転体を間欠回転運動させ、照射位置でターゲットを次々と所定時間停止させることができる。【００４３】
あるいは、前記回転体を往復回転運動させることができる。【００４４】
又、前記ターゲットをタービン状回転体外周の回転翼として支持することができる。【００４５】
又、前記ターゲットを、ビーム軸に対して傾けることができる。【００４６】
又、前記回転体を、ビームを挟んで複数設け、各回転体に支持されたターゲットが交互にビームに当たるようにすることができる。【００４７】
又、前記回転体を、ターゲットの冷却に用いる流体により回転することができる。【００４８】
又、前記ターゲットの冷却に用いる流体の一部を、前記回転体の内部に導き、該回転体の遠心力作用方向に延びる流路を経由して目的部位へ供給することができる。【００４９】
又、前記ターゲットをターレット状回転体の回転平面上に支持することができる。【００５０】
又、前記回転体とターゲットの周囲を冷却媒体で満たすことができる。【００５１】
又、直列に配置された複数の固体ターゲットに加速器からの粒子のビームを照射し、
該ビームがターゲットの通過に応じて減衰したエネルギーで各ターゲットを反応させ、
さらにターゲットの照射時間に応じてターゲットを交換することで、半減期の異なる複数の核種を効率良く得ることができる。【００５２】
又、半減期の長い核種を得るターゲットへの総照射量の照射が終了して回収するまでの間に、前記ビームの照射を継続しながら、あるいは一時停止し、半減期の短い核種を得るターゲットを順次交換して回収することができる。【００５３】
又、前記交換に至るまでの照射時間を、製造核種の半減期の０．５倍〜２．５倍前後の周期とすることができる。【００５４】
又、前記ターゲットの少なくとも一つの材質を、金属及び／又は金属酸化物とすることができる。【００５５】
又、同一の化学組成及び／又は同位体存在比の前記ターゲットから半減期の異なる複数の核種を別々に得ることができる。【００５６】
又、前記粒子を陽子とし、前記ターゲットをモリブデン１００とすることができる。【００５７】
又、製造される核種を、モリブデン９９とテクネチウム９９ｍとすることができる。【００５８】
又、前記モリブデン９９の製造に用いる陽子の入射エネルギーを６０−２０ＭｅＶ、あるいは、前記テクネチウム９９ｍの製造に用いる陽子の入射エネルギーを３０−２０ＭｅＶとすることができる。【００５９】
又、陽子が衝突した際発生するリコイル中性子によって、ターゲットのモリブデン１００を放射化させ、その結果、モリブデン９９及び／又はテクネチウム９９ｍを製造することができる。【００６０】
本発明は、又、複数の固体ターゲットを、ビーム照射中に入れ替えるための手段を備えたことを特徴とする加速器による放射性核種の製造装置を提供するものである。
【発明の効果】
【００６１】
本発明によれば、照射中の発熱にかかわらず、放射性薬剤として需要の大きいモリブデン９９とテクネチウム９９ｍのような放射性核種を効率良く製造することが可能となる。【００６２】
例えば、僅か１７０［μＡ］×２．５［日］照射で総量１７１［Ｃｉ］のＴｃ−９９ｍを得ることが可能になる。これは、同じ収量を得るために従来考えられていた方法、具体的には１［ｍＡ］級のビーム電流必要量を１／５以下にでき、また、照射時間も半分程度まで減らすことが可能になる。従って、本発明が及ぼす時間とエネルギーの節約効果は、極めて大きいものである。【００６３】
同時に、荷電粒子照射によるＴｃ−９９ｍ／Ｍｏ−９９の製造法が確立することにより、世界的に必要とされるＭｏ−９９、つまり原子炉依存の製造体制を見直すことができる。これは、設備投資及び運転維持費を大きく減少させることができるだけでなく、核関連の政治的問題や廃棄物問題を完全に無視することも可能になる。さらに、ターゲットに用いる濃縮同位体Ｍｏ−１００を回収再利用しつつ、コストが見合えば、民間レベルで同程度のＭｏ−９９生産能力をもった製造設備を設立することも不可能ではない。
【図面の簡単な説明】
【００６４】
【図１】本発明に係る回転式ターゲットの基本的な構成を示す図
【図２】回転式ターゲットの作用を示す図
【図３】回転式ターゲットの変形例を示す図
【図４】同じく他の変形例を示す図
【図５】回転式ターゲットにおけるターゲット保持構造の一例を示す分解斜視図
【図６】同じく他の例を示す分解斜視図
【図７】同じく更に他の変形例を示す斜視図
【図８】同じく更に他の例を示す分解斜視図
【図９】本発明の実施形態の作用を示すタイムチャート
【図１０】断面積と照射エネルギーの関係を示す図
【図１１】本発明の実施形態の基本的な構成を示す側面図
【図１２】本発明の第１実施形態の要部構成を示す斜視図
【図１３】同じく第２実施形態の詳細構成を示す分解斜視図
【図１４】同じく第１ターゲット部の断面図
【図１５】本発明の第３実施形態の要部構成を示す斜視図
【図１６】同じく第４実施形態の要部構成を示す斜視図
【図１７】回転式ターゲットの変形例を示す斜視図
【図１８】図１６に示した変形例の原理を示す断面図
【図１９】図１６に示した変形例を採用した本発明の第５実施形態の第１ターゲット部を示す斜視図
【図２０】回転式ターゲットの他の変形例を示す側面図
【図２１】本発明の第６実施形態の要部構成を示す斜視図
【図２２】第６実施形態の作用を示す側面図
【図２３】回転体の交換方法を説明するための（Ａ）斜視図及び（Ｂ）横断面図
【図２４】同じくロボットハンドの接近状態を示す斜視図
【図２５】同じく（Ａ）開放時と（Ｂ）保持時の縦断面図
【図２６】実施例１のタイムチャート
【図２７】実施例２のタイムチャート
【図２８】実施例３のタイムチャート
【図２９】実施例３を実施するための構成例を示す図
【図３０】実施例４のタイムチャート
【発明を実施するための形態】
【００６５】
以下図面を参照して、本発明の実施形態を詳細に説明する。
【００６６】
本発明の第１実施形態は、図１２に示す如く、加速器８から照射されるビーム１０の上流側に配設された回転体７４の周上に配設された、例えば６枚の上段ターゲット１１を有する上段ターゲット部２０と、該上段ターゲット部２０の下流側に配設された、例えば円盤状の後段ターゲット１２及び該後段ターゲット１２を保持する支持体４５でなる後段ターゲット部４０を備えている。
【００６７】
前記前段ターゲット１１及び後段ターゲット１２は共にＭｏ−１００とされ、前段ターゲット１１からは主にＭｏ−９９、後段ターゲット１２からはＴｃ−９９ｍを生成するようにされている。
【００６８】
前段ターゲット１１の半減期に到達するまで、後段ターゲット１２の半減期である約６時間毎に後段ターゲット１２を交換することにより、効率良くＭｏ−９９とＴｃ−９９ｍを製造することができる。このとき、ビーム電流値は、要求されるＴｃ−９９ｍ及びＭｏ−９９の必要量に応じて決定すればよく、おおむね、１００〜２００［μＡ］程度が必要量と考えられる。
【００６９】
Ｔｃ−９９ｍの必要量を１７０Ｃｉ／週（Ｍｏ−９９の製造量で１００Ｃｉ／週）とした場合で、照射電流は常用域の１５μＡと、チャレンジング領域の１７０μＡ、速中性子法で必要となる１ｍＡの３種類で比較した結果を表１に示す。
【００７０】
【表１】
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【００７１】
照射時間は現実的な６時間（Ｔｃ−９９ｍの半減期）と、約半日となる１２時間、Ｍｏ−９９の半減期となる６６時間、速中性子法で必要となる７日の４種類で比較した。
【００７２】
表中のＭｏ−９９収量Ａは、前段ターゲット１１単独で得られるエネルギー領域（４０→２０ＭｅＶ）の製造量、総ミルキング量Ｂは、前段ターゲット１１で製造したＭｏ−９９から１週間で得られる総Ｔｃ−９９ｍの量（１日目−５日目）の値、単独Ｔｃ−９９ｍ収量Ｃは、後段ターゲット１２単独で得られるエネルギー領域（２０→１０ＭｅＶ）の製造量、総Ｔｃ−９９ｍ収量Ｄは、前段ターゲット１１と後段ターゲット１２の和（Ｂ＋Ｃ）で与えられる値、単独Ｔｃ−９９ｍとの比は（Ｂ＋Ｃ）／Ｃである。
【００７３】
表１から明らかなように、後段ターゲット１２を変えない単純２重照射では、単独Ｔｃ−９９ｍ収量Ｃが飽和して、１ｍＡで７日間照射しても、総Ｔｃ−９９ｍ収量Ｄが５４３Ｃｉに止まっていたのに対して、本発明による交換照射の場合には２４０４Ｃｉとほぼ５倍の収量を得ることができた。一方、参考に示した速中性子法では１７１Ｃｉであった。
【００７４】
第１実施形態の前段ターゲット部２０の回転体を、２つの回転体７４Ａ、７４Ｂの対向式とした本発明の第２実施形態の詳細構成を図１３（分解斜視図）及び図１４（前段ターゲット部の断面図）に示す。図において、２８は、密閉用の蓋、５０は、ターゲットを冷却するための冷却ノズル、５２は復水器である。
【００７５】
又、第１実施形態の後段ターゲット部４０を、モータ４４により回転駆動されるターレット４３による回転式とした本発明の第３実施形態を図１５に示す。
【００７６】
また全てのターゲットをターレット式として３段のターゲット１１、１２、１３を設けた本発明の第４実施形態を図２２に示す。図において、２３は、モータ２４により回転される１段ターレット、８０は３段ターレット部、８３は、モータ８４により回転される３段ターレットである。
【００７７】
なお、前記実施形態においては、タービン式回転体７４上のターゲット７０がビーム１０に対して垂直に設けられていたが、図１７に示す変形例に示すように、ビームに対して傾けて設けることもできる。ビームが垂直であると、ビーム１０がターゲット７０を通過する距離が、図１８（Ａ）に示す如く厚みｔ分だけであるのに対して、斜めにすると、図１８（Ｂ）に示す如く、１／ｓｉｎθだけ長くなり、Ｌ’＝Ｌ×（１／ｓｉｎθ）になるので、高価なターゲットを薄くしても、擬似的に厚く照射することができ、コストダウンを図ることができる。
【００７８】
上段ターゲットの互いに反対方向に回転する回転体７４、７４Ｂに、ターゲット１１Ａ、１１Ｂを図１７に示したように斜めに配置した本発明の第５実施形態の前段ターゲット部２０を図１９に示す。
【００７９】
なお、ビームに対してターゲットを傾ける方法は、図１７に示した方法に限定されず、図２０に示すように、回転体７４の回転軸７２をビーム１０に対して傾けても良い。
【００８０】
次に、回転体７４上に前段ターゲット１１と後段ターゲット１２をまとめて配置した本発明の第６実施形態を図２１に示す。
【００８１】
本実施形態においては、図において反時計回りに連続回転させてもいいが、図２２（Ａ）（Ｂ）（Ｃ）に示すように、二つのシリンダで構成されるシリンダ９０でラックピニオンギヤーを介して回転体７４を間欠回転運動させすることで、３組のターゲット１１、１２を入れ替えることもできる。ターゲット１１、１２はグループ１、グループ２及びグループ３の三組で構成されており、図２２（Ａ）に示す如くターゲットグループ１がビーム１０の直射位置で停止して必要時間の照射を受けるとシリンダ９０の一方が作動して瞬時に反時計方向に１２０度回転し、（Ｂ）に示すようにグループ２がビーム１０の直射位置で停止する。同様にターゲットグループ２が必要時間の照射を受けるとシリンダ９０の他方が瞬時に作動して再び反時計方向に１２０度回転し、（Ｃ）に示すようにグループ３がビーム１０の直射位置で停止して必要時間の照射を受ける。照射の終了した各ターゲットは非照射位置において適宜に交換あるいは取り外しされる。
【００８２】
前記回転体７４は、例えば次のようにして交換することができる。即ち、図２３（Ａ）に示すモータ７６の回転軸保持部７７の内側に、図２３（Ｂ）に示す如く流体（例えば）空気圧によって内方に膨張するラバーグリップ７８を設けておく。そして、図２４のように、例えばロボットハンド６６で回転体７４を把持し、図２５に示すように、ラバーグリップ７８への空気圧をオンオフすることで、着脱することができる。
【００８３】
なお、前記説明においては、いずれもターゲットが２段以上設けられていたが、ターゲットは１段でも良い。
【実施例１】
【００８４】
前段にＭｏ−１００を配置して半減期６６時間のＭｏ−９９を生成し、後段も同じくＭｏ１００を配置して半減期６時間のＴｃ−９９ｍを生成するようにして、同じターゲットから半減期の異なる核種を別々に得るようにした実施例１のタイムチャートを図２６に示す。【００８５】
なお、ビーム照射間のインターバルは、短いほど前段の物理的減衰を抑えられるので好ましい。例えば１０分程度で再照射可能である。ここで照射時間を半減期６時間とするのは、製造核種の半減期時間照射が収率面から効果的であるためである。なお、効率を考慮する必要がない場合には、照射時間は任意とすることができる。
【実施例２】
【００８６】
Ｍｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍ製造中に、第３の別核種（この場合Ｚｎ−６２）を製造するため、別のターゲット物質（この場合Ｃｕ）を照射するようにした例で、前段にＭｏ−１００を配置して半減期６６時間のＭｏ−９９を生成する一方、後段ではＭｏ−１００とＣｕ-ｎａｔを交互に配置して、半減期６時間のＴｃ−９９ｍと半減期９時間のＺｕ−６２を交互に生成するようにした実施例２のタイムチャートを図２７に示す。
【実施例３】
【００８７】
数日〜１週間程度という比較的長い期間に渡り、連続ビームを出すことは、その他核種の製造スケジュールに大きな負荷を及ぼすことが懸念される。しかしながら、本発明によれば、比較的短時間の照射で賄えるものであれば例えば２段目に、長時間の照射が要求される場合には、例えば１段目に配置する一部のターゲットを、モリブデン以外のターゲットにすることで、それぞれ第３の核種を製造することも不可能ではない。【００８８】
各ターゲットで入射エネルギーが均等になるよう、前段にＭｏ−１００とＺｎ−６８を交互に配置して、半減期６６時間のＭｏ−９９と半減期６２時間のＣｕ−６７を１枚毎に生成するようにし、後段にはＭｏ−１００を配置して半減期６時間のＴｃ−９９ｍを生成するようにした実施例３のタイムチャートを図２８に示す。【００８９】
このように、生成する核種の半減期が近似し、且つ、利用するビームエネルギー域も同等であれば、連続的に照射するターゲットを２種以上にしても構わない。この場合、各ターゲット１１Ａ、１１Ｂの配置は、回転体毎に同じターゲットを配置する図２９（Ａ）、同じ回転体でもターゲットを変える図２９（Ｂ）のどちらでも構わない。貴重なマシンタイムを効率よく利用する手法として、本実施例は非常に有効となる。
【実施例４】
【００９０】
前段Ｃｕ−ｎａｔを配置して半減期９時間のＺｎ−６２を生成し、後段にＧｄ−１５２を配置して半減期５．３日のＴｂ−１５２ｇを生成するようにした実施例４のタイムチャートを図３０に示す。【００９１】
このように、実施例１−３とは逆に、前段ターゲットを交換して照射しても良い。【００９２】
また、図２６から図３０に示した各タイムチャートにおいて、半減期の短いターゲットの最後のターゲットの照射終了時間は、照射ビームを有効利用するために半減期の長いターゲットの照射終了時間と合致するに設定している。【００９３】
いずれにしても、エネルギー域と半減期が本発明で意図する構成と合致すれば、ターゲット／照射時間／生成核種／ビーム種／交換対象／交換時期は限定されない。
【産業上の利用可能性】
【００９４】
放射線医学、核医学、画像診断等で用いられる放射性薬剤として需要の大きいモリブデン９９とテクネチウム９９ｍのような放射性核種を効率良く製造して、安価に供給できる。
【符号の説明】
【００９５】
８…加速器
１０…ビーム
１１、１１Ａ、１１Ｂ、１２、１３、１４、７０…ターゲット
２０…前段ターゲット部
３４、４３、８３…ターレット
２４、４４、８４…モータ
４０…後段ターゲット部
５０…冷却ノズル
７４、７４Ａ、７４Ｂ…回転体
８０…３段ターゲット部
【図１】
2011132266.tif 000004
【図２】
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【図３】
2011132266.tif 000006
【図４】
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【図５】
2011132266.tif 000008
【図６】
2011132266.tif 000009
【図７】
2011132266.tif 000010
【図８】
2011132266.tif 000011
【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
2011132266.tif 000016
【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
2011132266.tif 000020
【図１８】
2011132266.tif 000021
【図１９】
2011132266.tif 000022
【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【国際調査報告】
2011132266.tif 000034
2011132266.tif 000035