(57)【要約】  本発明は、微小液滴をより低コストで、効率的に、しかも大量生産することができる微細流路を用いた微小液滴の製造装置を提供する。  本発明の微小液滴の製造装置は、微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される微小液滴生成部と、微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、複数の微小液滴の生成部に第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、微細流路基板保持用ホルダーが、第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の環状流路を有する多重管構造を有する。
2012008497.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有することを特徴とする微小液滴の製造装置。
【請求項２】
Ｎ＝２（このときＭ＝１）であり、且つ第１の液体が分散相、第２の液体が連続相である請求項１に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項３】
複数の微小液滴の生成部は、連続相液体に対して両側から分散相液体が交互に合流する請求項２に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項４】
微細流路構造体保持用ホルダーが、微細流路基板の下部に配置される、連続相のホルダーへの導入口を備えた第３部品と、分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、前記第２部品と組み合わせることで分散相を微細流路基板に供給するための円環状経路を形成し且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒を備える第１部品を具備する請求項２または３に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項５】
Ｎ＝２（このときＭ＝１）であり、且つ第１の液体が連続相、第２の液体が分散相である請求項１に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項６】
複数の微小液滴の生成部は、前記分散相に対して両側から連続相が合流する請求項５に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項７】
微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、分散相のホルダーへの導入口を備えた第３部品と、連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒を備える第１部品を具備する請求項５または６に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項８】
Ｎ＝３であり、且つ第１の液体が第１分散相であり、第２の液体が第２分散相、第３の液体が連続相であり、生成液滴が第１分散相と第２分散相から構成される上記（１）に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項９】
Ｎ＝３であり、且つ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相であり、生成液滴が第１分散相と第２分散相から構成される請求項１に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１０】
Ｍ＝２であり、生成液滴が、第１分散相を最内相、第２分散相を中間相とするダブルエマルションである請求項９に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１１】
複数の最内相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記中間相に対して両側から最内相が交互に合流し、前記複数の中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、最内相液滴を含む中間相に対して両側から連続相が合流する請求項１０に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１２】
Ｍ＝２であり、生成液滴が、第１分散相を中間相、第２分散相を最内相とするダブルエマルションである請求項９に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１３】
複数の最内相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相に対して両側から中間相が合流し、前記複数の中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む中間相に対して両側から連続相が合流する請求項１２に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１４】
微細流路構造体保持用ホルダーが、
前記微細流路基板の下部に配置される、第２分散相のホルダーへの導入口を備えた第４部品と、
第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と、
連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、
生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備する請求項９〜１３のいずれかに記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１５】
Ｎ＝４であり、且つ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相、第４の液体が第３分散相であり、生成液滴が第１分散相、第２分散相、および第３分散相の三相から構成される請求項１に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１６】
Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相（連続相と接する相）、第２分散相を第２中間相（第１中間相の内側に位置する相）、第３分散相を最内相とするトリプルエマルションである請求項１５に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１７】
複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は、最内相に対して両側から第２中間相が合流し、複数の第１中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相に対して両側から第１中間相が合流し、前記複数の第２中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相液滴を内包する第２中間相に対して両側から連続相が合流する請求項１６に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１８】
Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相、第２分散相を最内相、および第３分散相を第２中間相とするトリプルエマルションである請求項１５に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１９】
複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は、第２中間相に対して両側から交互に最内相が合流し、複数の第１中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相に対して両側から第１中間相が合流し、
前記複数の第２中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相液滴を内包する第２中間相に対して両側から連続相が合流することを特徴とする請求項１８に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項２０】
微細流路構造体保持用ホルダーが、
前記微細流路基板の下部に配置される、第３分散相のホルダーへの導入口を備えた第５部品と、
第２分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第５部品と組み合わせることで第３分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第４部品と、
第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と、
連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、
生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備する請求項１５〜１９のいずれかに記載の微小液滴の製造装置。
【請求項２１】
微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、一列に形成される微小液滴の複数の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口に平行に一列に複数配置される微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口に平行に一列に配置される第１の液体の複数の導入口と、さらにその外側に同様に配置される第２の液体の複数の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１および第２の液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、該微小液滴の排出口の列ならびに該第１および第２の液体の導入口の列に対応するスリット部を形成してなり、微小液滴の排出口を有する排出層、ならびに第１および第２の液体の各導入口を有する第１液体導入層および第２液体導入層が、第１および第２の液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するように階層構造を有することを特徴とする微小液滴の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は微小液滴の製造装置に関し、さらに詳しくは微細流路を用いた、単分散性に優れる微小液滴（エマルション）の製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
本発明者らは、サイズの均一性（単分散性）に優れた微小液滴（エマルション）の生成手法として、微細流路の交差形状を利用したエマルションの生成手法を開発している（WO02/068104）。【０００３】
この技術により、均一サイズのエマルションを生成することができ、またエマルションの液滴径や生成速度を流路内の流れの速さを操作することで柔軟に制御できるようになった。そして、この技術は、多相エマルションの生成（特開2004-237177号公報）、球状固体微粒子の調製（特開2004-059802号公報、特開2004-067953号公報）、着色固体微粒子の調製（特開2004-197083号公報）などに応用されている。【０００４】
しかしながら、上記の技術には、１つの微細流路交差構造では液滴を生成できる流量に上限があり、処理できる量が少ないという問題がある。この問題を解決するために、微細流路を多数並列化させた装置の開発例がいくつか報告されている。例えば、（ａ）分散相分配用微細流路の層、（ａ）連続相液体分配用微細流路の層および（ｃ）液滴生成用Ｙ字微細流路の層、の計３層を貼り合わせた微細流路基板が報告されている（特開2004-243308号公報）。【０００５】
一方、本発明者らは、液滴生成用の微細流路の交差形状を多数並べた微細流路基板と各微細流路への液体の分配を制御するための階層構造を備えた微細流路基板保持用ホルダーから成る装置を開発している（WO2007/026564，Lab Chip，2008，8，287-293）。【０００６】
しかしながら、上記の微小液滴の製造装置では、微細流路基板の各流路に基板外部から分散相および連続相を供給するための複数の導入口（液体供給口）に対応して、微細流路基板保持用ホルダーにも複数の液体供給経路を設ける必要がある。この構造は以下のような問題を有する。【０００７】
まず、微細流路基板に並列化させる流路の数の増大に伴い、微細流路基板の液体供給口の数も増加させる必要があるが、それに応じて、微細流路基板保持用ホルダーの各階層にも対応する位置に多数の液体供給経路を設ける必要がある。また、微細流路基板により密に流路を並べて単位面積あたりの流路数を増加させることが基板面積の有効利用の観点から望ましいが、これには微細流路基板に加工する液体供給口のサイズ、および対応する微細流路基板保持用ホルダーの液体供給経路の穴サイズをより小さくする必要がある。通常、微細流路基板保持用ホルダーの作製は機械加工によって行うが、多数の微細穴の加工は技術的に困難であり、高コストにつながる。また、微細流路基板保持用ホルダーに密に微細穴加工を行った場合には、縦穴の隙間を通る、各階層の側面からの分散相あるいは連続相の供給口の加工が困難となる。【０００８】
また、１つの微細流路基板保持用ホルダーは、液体供給口の配置が異なる微細流路基板に対して用いることができず、汎用性に欠けるのが難点である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】WO02/068104
【特許文献２】特開2004-237177号公報
【特許文献３】特開2004-059802号公報
【特許文献４】特開2004-067953号公報
【特許文献５】特開2004-197083号公報
【特許文献６】特開2004-243308号公報
【特許文献７】WO2007/026564
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】Lab Chip，2008，8，287-293
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、上記状況に鑑みて、微小液滴をより低コストで、効率的に、しかも大量生産することができる微細流路を用いた微小液滴の製造装置を提供することを目的とする。さらに、本発明の目的は、得られる微小液滴を硬化させて微粒子を得ることである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本願発明は、上記の課題を解決するために以下の発明を提供する。
（１）微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有することを特徴とする微小液滴の製造装置。
（２）Ｎ＝２（このときＭ＝１）であり、且つ第１の液体が分散相、第２の液体が連続相である上記（１）に記載の微小液滴の製造装置。
（３）複数の微小液滴の生成部は、連続相液体に対して両側から分散相液体が交互に合流する上記（２）に記載の微小液滴の製造装置。
（４）微細流路構造体保持用ホルダーが、微細流路基板の下部に配置される、連続相のホルダーへの導入口を備えた第３部品と、分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、前記第２部品と組み合わせることで分散相を微細流路基板に供給するための円環状経路を形成し且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒を備える第１部品を具備する上記（２）または（３）に記載の微小液滴の製造装置。
（５）Ｎ＝２（このときＭ＝１）であり、且つ第１の液体が連続相、第２の液体が分散相である上記（１）に記載の微小液滴の製造装置。
（６）複数の微小液滴の生成部は、前記分散相に対して両側から連続相が合流する上記（５）に記載の微小液滴の製造装置。
（７）微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、分散相のホルダーへの導入口を備えた第３部品と、連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒を備える第１部品を具備する上記（５）または（６）に記載の微小液滴の製造装置。
（８）Ｎ＝３であり、且つ第１の液体が第１分散相であり、第２の液体が第２分散相、第３の液体が連続相であり、生成液滴が第１分散相と第２分散相から構成される上記（１）に記載の微小液滴の製造装置。
（９）Ｎ＝３であり、且つ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相であり、生成液滴が第１分散相と第２分散相から構成される上記（１）に記載の微小液滴の製造装置。
（１０）Ｍ＝２であり、生成液滴が、第１分散相を最内相、第２分散相を中間相とするダブルエマルションである上記（９）に記載の微小液滴の製造装置。
（１１）複数の最内相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記中間相に対して両側から最内相が交互に合流し、前記複数の中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、最内相液滴を含む中間相に対して両側から連続相が合流する上記（１０）に記載の微小液滴の製造装置。
（１２）Ｍ＝２であり、生成液滴が、第１分散相を中間相、第２分散相を最内相とするダブルエマルションである上記（９）に記載の微小液滴の製造装置。
（１３）複数の最内相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相に対して両側から中間相が合流し、前記複数の中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む中間相に対して両側から連続相が合流する上記（１２）に記載の微小液滴の製造装置。
（１４）微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、第２分散相のホルダーへの導入口を備えた第４部品と、第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と、連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備する上記（９）〜（１３）のいずれかに記載の微小液滴の製造装置。
（１５）Ｎ＝４であり、且つ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相、第４の液体が第３分散相であり、生成液滴が第１分散相、第２分散相、および第３分散相の三相から構成される上記（１）に記載の微小液滴の製造装置。
（１６）Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相（連続相と接する相）、第２分散相を第２中間相（第１中間相の内側に位置する相）、第３分散相を最内相とするトリプルエマルションである上記（１５）に記載の微小液滴の製造装置。
（１７）複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は、最内相に対して両側から第２中間相が合流し、複数の第１中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相に対して両側から第１中間相が合流し、前記複数の第２中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相液滴を内包する第２中間相に対して両側から連続相が合流する上記（１６）に記載の微小液滴の製造装置。
（１８）Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相、第２分散相を最内相、および第３分散相を第２中間相とするトリプルエマルションである上記（１５）に記載の微小液滴の製造装置。
（１９）複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は、第２中間相に対して両側から交互に最内相が合流し、複数の第１中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相に対して両側から第１中間相が合流し、前記複数の第２中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相液滴を内包する第２中間相に対して両側から連続相が合流することを特徴とする上記（１８）に記載の微小液滴の製造装置。
（２０）微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、第３分散相のホルダーへの導入口を備えた第５部品と、第２分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第５部品と組み合わせることで第３分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第４部品と、第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と、連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備する上記（１５）〜（１９）のいずれかに記載の微小液滴の製造装置。
（２１）微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、微細流路基板が、一列に形成される微小液滴の複数の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口に平行に一列に複数配置される微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口に平行に一列に配置される第１の液体の複数の導入口と、さらにその外側に同様に配置される第２の液体の複数の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１および第２の液体を供給する微細流路を有し、微細流路基板保持用ホルダーが、該微小液滴の排出口の列ならびに該第１および第２の液体の導入口の列に対応するスリット部を形成してなり、微小液滴の排出口を有する排出層、ならびに第１および第２の液体の各導入口を有する第１液体導入層および第２液体導入層が、第１および第２の液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するように階層構造を有することを特徴とする微小液滴の製造装置。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、微細孔加工を必要としないで、チップの孔、流路間隔を自由に設定できるので、微小液滴をより低コストで、効率的に、しかも大量生産することができる微細流路を用いた微小液滴およびこれから得られる微粒子、の製造装置を提供し得る。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の１例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の上面図。
【図２】微細流路における微小液滴生成の１例を示す模式部分拡大図。
【図３】本発明の微小液滴の製造装置の十字流路における微小液滴生成の模式図。
【図４】本発明の微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの断面図。
【図５（ａ）】本発明の微細流路構造体保持用ホルダーの分解図（断面図）。
【図５（ｂ）】本発明の微細流路構造体保持用ホルダーへの微細流路構造体（チップ）のセットの手順を示す。
【図５（ｃ）】上記（ｂ）により位置合わせ部品、微細流路構造体（チップ）および窓付きカバーをセットする直前の状態を示す。
【図６】本発明の１例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の上面図。
【図７】本発明における微小液滴生成の１例の模式図を示す。
【図８】本発明の１例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の上面図。
【図９】微小液滴が生成される様子を示す図。
【図１０】微小液滴が生成される様子を示す図。
【図１１】本発明のもう１つの１例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）および微細流路構造体保持用ホルダーの上面図（ａ）および側面図（ｂ）。
【図１２】図１１の微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の１例を示す上面図。
【図１３】図１２の微小液滴の製造装置の微細流路構造体保持用ホルダーの１例を示す上面図。
【図１４】本発明の微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）のもう１つの１例を示す上面図。
【図１５】図１４に示す微細流路構造体（チップ）をステンレス（SUS 304）製のホルダーにセットする手順を示す。
【図１６】図１４のＡ部の拡大図。
【図１７】図１４のＢ部の拡大図。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の第１の態様において、微小液滴の製造装置は、微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、その微細流路基板は、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有する。
【００１６】
一方、微細流路基板保持用ホルダーは、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する。整数Ｎは、好適には２〜５である。
【００１７】
本発明の第２の態様において、上記の第１の態様の微小液滴の製造装置は、Ｎ＝２（このときＭ＝１）であり、かつ第１の液体が分散相、第２の液体が連続相である。図１は、本発明の第２の態様の微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の１例を示す上面図である（１は分散相、２は連続相、３は排出口）。図２は、微細流路における微小液滴生成の１例を示す模式部分拡大図であり、１は分散相、２は連続相であり、連続相液体と分散相液体が合流した後に、微小液滴が微小液滴生成部で生成されている。図２において、２１１、２１２は連続相液体の送出口、２６１、２６２は送出口２１１、２１２から送出される連続相液体の分岐部、３１１〜３１４は分岐部２６１、２６２で分岐される分岐される連続相液体の微細流路を示す。２２１〜２２４は分散相液体の送出口、２７１〜２７４は送出口２２１〜２２４から送出される分散相液体の分岐部を示し、分散相液体の分岐部２７１〜２７４においては、分岐される分散相液体の微細流路３２１〜３２８が分岐して形成される。
【００１８】
さらに、本発明の第３の態様において、上記の第２の態様の微小液滴の製造装置は、複数の微小液滴の生成部は、連続相液体に対して両側から分散相液体が交互に合流する。図３は、本発明の第３の態様において、微小液滴の製造装置の十字流路における微小液滴生成の１例の模式図を示し、１は分散相、２は連続相である。
【００１９】
さらに、本発明の第４の態様において、上記の第２の態様の微小液滴の製造装置は、微細流路構造体保持用ホルダーが、微細流路基板の下部に配置される、連続相のホルダーへの導入口を備えた第３部品と、分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、前記第２部品と組み合わせることで分散相を微細流路基板に供給するための円環状経路を形成し且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒を備える第１部品を具備する。図４は、本発明の微小液滴の製造装置の微細流路御構造体保持用ホルダーの断面図、そして図５（ａ）〜図５（ｃ）は本発明の微細流路構造体保持用ホルダーの分解図を示す。
【００２０】
本発明の第５の態様において、上記の第１の態様の微小液滴の製造装置は、Ｎ＝２（このときＭ＝１）であり、且つ第１の液体が連続相、第２の液体が分散相である。これは、図１において、分散相と連続相を交換した態様である。
【００２１】
本発明の第６の態様において、上記の第５の態様の微小液滴の製造装置は、複数の微小液滴の生成部が、前記分散相に対して両側から連続相が合流する。これは、図３において、分散相と連続相を交換した態様である。
【００２２】
本発明の第７の態様において、上記の第５の態様の微小液滴の製造装置は、微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、分散相のホルダーへの導入口を備えた第３部品と、連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒を備える第１部品を具備する。これは、図４および図５（ａ）〜図５（ｃ）において、分散相と連続相を交換した態様である。
【００２３】
本発明の第８の態様において、上記の第１の態様の微小液滴の製造装置は、Ｎ＝３であり、かつ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相であり、生成液滴が第１分散相と第２分散相から構成される。
【００２４】
本発明の第９の態様において、上記の第８の態様の微小液滴の製造装置は、Ｍ＝２であり、生成液滴が、第１分散相を最内相、第２分散相を中間相とするダブルエマルションである。図６は、本発明の第９の態様の１例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の上面図である。
【００２５】
本発明の第１０の態様において、上記の第９の態様の微小液滴の製造装置は、複数の最内相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）が、前記中間相に対して両側から最内相が交互に合流し、前記複数の中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、最内相液滴を含む中間相に対して両側から連続相が合流する。図７は、この態様における微小液滴生成の模式図を示す。
【００２６】
本発明の第１１の態様において、上記の第８の態様の微小液滴の製造装置は、Ｍ＝２であり、生成液滴が、第１分散相を中間相、第２分散相を最内相とするダブルエマルションである。これは、図６において、第１分散相、第２分散相の位置を交換した場合にあたる。
【００２７】
本発明の第１２の態様において、上記の第１１の態様の微小液滴の製造装置は、複数の最内相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）が、前記最内相に対して両側から中間相が合流し、前記複数の中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む中間相に対して両側から連続相が合流する。
【００２８】
本発明の第１３の態様において、上記の第８〜１２の態様の微小液滴の製造装置は、微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、第２分散相のホルダーへの導入口を備えた第４部品；第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品；連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品；ならびに生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品、を具備する。
【００２９】
本発明の第１４の態様において、上記の第１の態様の微小液滴の製造装置は、Ｎ＝４であり、且つ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相、第４の液体が第３分散相であり、生成液滴が第１分散相、第２分散相、および第３分散相の三相から構成される。
【００３０】
本発明の第１５の態様において、上記の第１４の態様の微小液滴の製造装置は、Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相（連続相と接する相）、第２分散相を第２中間相（第１中間相の内側に位置する相）、第３分散相を最内相とするトリプルエマルションである。図８は、本発明の第１５の態様の１例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の上面図である。
【００３１】
本発明の第１６の態様において、上記の第１５の態様の微小液滴の製造装置は、複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は、最内相に対して両側から第２中間相が合流し、複数の第１中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相に対して両側から第１中間相が合流し、前記複数の第２中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相液滴を内包する第２中間相に対して両側から連続相が合流する。
【００３２】
本発明の第１７の態様において、上記の第１４の態様の微小液滴の製造装置は、Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相、第２分散相を最内相、および第３分散相を第２中間相とするトリプルエマルションである。図８は、本発明の第１７の態様の１例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の上面図でもある。
【００３３】
本発明の第１８の態様において、上記の第１７の態様の微小液滴の製造装置は、複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）が、第２中間相に対して両側から交互に最内相が合流し、複数の第１中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相に対して両側から第１中間相が合流し、前記複数の第２中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第１中間相液滴を内包する第２中間相に対して両側から連続相が合流する。
【００３４】
本発明の第１９の態様において、上記の第１４〜１８の態様の微小液滴の製造装置は、微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、第３分散相のホルダーへの導入口を備えた第５部品；第２分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第５部品と組み合わせることで第３分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第４部品；第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品；連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品；ならびに生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品、を具備する。
【００３５】
本発明の第２０の態様において、微細流路を用いた微小液滴の製造装置は、該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、微細流路基板が、一列に形成される微小液滴の複数の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口に平行に一列に複数配置される微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口に平行に一列に配置される第１の液体の複数の導入口と、さらにその外側に同様に配置される第２の液体の複数の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１および第２の液体を供給する微細流路を有する。一方、微細流路基板保持用ホルダーが、該微小液滴の排出口の列ならびに該第１および第２の液体の導入口の列に対応するスリット部を形成してなり、微小液滴の排出口を有する排出層、ならびに第１および第２の液体の各導入口を有する第１液体導入層および第２液体導入層が、第１および第２の液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するように階層構造を有する。この態様においては、微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーは、円周型ではなく、行列型の配置を有するが、円周型と同様な利点を有する。すなわち、微細流路基板の各流路に基板外部から分散相および連続相を供給するための複数の導入口（液体供給口）に対応して、微細流路基板保持用ホルダーにも複数の液体供給流路を設ける必要はない。上記スリット部は、後述するように上記排出口および液体の導入口に接続するように対応して設けられる。後述する図１３は、このようなスリット部の例（各スリット部は独立している。）を示すが、たとえば２つのスリット部１０および１１が端で結合したコの字型等とすることもできる。
【００３６】
本発明の微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）を、前述の図１により、さらに詳しく説明すると、その微細流路チップには、微小液滴の排出口３を中心として、最も外側に３６箇所の連続相液体の導入口を、その内側に７２箇所の分散相液体の導入口を、微小液滴の排出口を中心とした同心円上の位置にそれぞれ配置し、連続相液体および分散相液体の分岐流路と、微小液滴が生成される７２箇所の十字流路（すなわち１４４箇所のＴ字路）からなる微小液滴生成部を最も内側に形成して、微細流路構造体が構成されている。すなわち、周縁部から連続相液体と分散相液体とを十字に交差させて、７２箇所の十字路（１４４箇所のＴ字路）で微小液滴を生成し、その生成された微小液滴は、中心の微小液滴の排出口に導かれ、排出されることになる。
【００３７】
次に、本発明の１つの実施例を示す、微細流路を用いた微小液滴の製造装置の、微細流路構造体保持用ホルダーの多重管構造について、前述の図４および図５（ａ）〜図５（ｃ）とともにさらに詳しく説明する。ここでは、窓付カバー４および微細流路基板５の位置合わせ部品６の下部に、微細流路基板の中心に位置する微小液滴の排出口３を中心軸として、排出口７を有する排出層である第１部品７’が設けられ、その排出層７’の円管状の壁を隔てたその外側に分散相供給用の円環状流路を有する分散相１（第１の液体）導入層である第２部品１’が設けられ、さらにその円環状の壁を隔てたその外側に、連続相供給用の円環状流路を有する連続相２（第２の液体）導入層である第３部品２’が設けられるように配置された多重管構造を、複数の円筒部品を互いにはめ合わせる形で設けている。図５（ｂ）に示す手順で部品を組み合わせた状態（図４、ならびに位置合わせ部品６、微細流路構造体（チップ）５および窓付きカバー４をセットする直前の状態を示す図５（ｃ））では、分散相１の液体および連続相２の液体の供給部品の中心に位置する円筒の内壁と、その円筒の内側に位置し、下層部品から伸びている円筒の外壁の間には、円環状のすきまが生じるように設計されており、図４および図５（ｃ）に示されるように上記すきまに形成された分散相流路Ｉおよび連続相流路ＩＩによって分散相液体あるいは連続相液体が通れるようになっている。分散相液体が流れる円環状流路である分散相流路Ｉ、および連続相液体が流れる円環状流路である連続相流路ＩＩは微細流路基板まで達し、微細流路基板上の異なる同心円状に設けられた、分散相液体あるいは連続相液体の導入口に接続するように構成されている。
【００３８】
このような多重管構造により、微細流路構造体保持用ホルダーに微細穴加工を多数施すことなく、微細流路基板上の分散相液体導入口あるいは連続相液体導入口に、それぞれ均等に流量を分配することが可能となる。これにより、より容易かつ低コストに微小液滴製造装置を提供することができる。また、微細流路基板上の液体導入口は、微細流路基板保持用ホルダーの円環状流路に位置が合うよう配置されていれば良く、微細流路基板上の液体導入口の個数は問わない。すなわち、液体導入口が配置されている円とホルダーの円環流路の位置が合えば、１つのホルダーを異なる流路形状および異なる液体導入口個数を有するさまざまな微細流路基板に使用することができ、汎用性の大幅な向上が見込まれる。
【００３９】
つぎに、図１１〜１３とともに、本発明の第２０の態様について、さらに詳細に説明する。図１１は、この微細流路構造体（チップ）および微細流路御構造体保持用ホルダーの上面図（ａ）および側面図（ｂ）を示し、図１２は、その微細流路構造体（チップ）の１例を示す上面図、図１３は、その微細流路御構造体保持用ホルダーの１例を示す上面ずである。
【００４０】
図１１（ｂ）に示されるように、窓付カバー４および微細流路基板５の位置合わせ部品６の下部に、微細流路基板の中心に位置する微小液滴の排出口を中心軸として、排出口７を有する排出層７’、その排出層７’の上の分散相（第１の液体）１の導入層１’、そしてその上に連続相（第２の液体）２の導入層２’が設けられるように配置されている。図１１（ｂ）において、８および９は、それぞれ第１および第２の液体の導入口を示す。図１１（ａ）および図１３に示されるように、微細流路基板保持用ホルダーは、図１１（ｂ）および図１２における、該微小液滴の排出口７の列ならびに該第１および第２の液体の導入口８および９の列に対応するスリット部を形成してなり、上記のように、微小液滴の排出口を有する排出層７’、ならびに第１および第２の液体の各導入口を有する第１導入層および第２液体導入層１’および２’が、第１および第２の液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するように階層構造を有する。図１３において、１０〜１２は、それぞれ排出口７、第１液体の導入口８、および第２の液体の導入口９および排出口７に対応するスリット部を示す。
【００４１】
本発明において、微細流路の分岐構造としては、特に制限されないが、好適には十字路、Ｔ字路もしくはＹ字路から選ばれる。微細流路の大きさは、目的に応じて決定しうるが、通常０．１〜１０００μｍ程度、好ましくは１０〜５００μｍ程度から選ばれる。微細流路を形成する材料の材質は、たとえばプラスチック、セラミック、金属等のいずれでもよく、たとえば微細流路の壁面を疎水性とする場合にはアクリル樹脂、シリコーン樹脂等が好適であり、一方、親水性にする場合には石英ガラス、シリコン、ホウケイ酸ガラス（たとえば「パイレックス」（商標））等が好適である。微細流路を形成する材料の形状、大きさは目的とする用途等により適宜選定し得、たとえば、加工した流路を有する板状体（たとえば〜数センチ角）が挙げられる。
【００４２】
本発明方法において、連続相を形成する液体は、有機化合物または水であり、一方分散相を形成する液体は、硬化性液体である。有機化合物としては、有機相としては、特に制限されないが、好適にはデカン、オクタン等のアルカン類、クロロホルム等のハロゲン化炭化水素類、トルエン等の芳香族炭化水素類、オレイン酸等の脂肪酸類等が挙げられる。
【００４３】
硬化性液体としては、熱または光等で硬化し得る液体であれば特に制限されない。たとえば、公知の重合性モノマー、オリゴマーまたはポリマーが挙げられ、好適には後述するようなアクリレート系モノマー、スチレン系モノマー、等が挙げられる。第１分散相と第２分散相等の複数の分散相を用いる場合には、後述するように相異なる着色剤を含有し、それらの分散相を構成する硬化性液体は、同一であっても異なっていてもよい。
【００４４】
分散相および連続相の組み合わせは、通常Ｏ/Ｗ、Ｏ/Ｏ型、Ｗ/Ｏ型とすることができる。流路中で、分散相は層流で連続相と合流し、順次球状の微小液滴に変形され、同時または時間差で微小液滴が硬化されて微粒子が形成される。
【００４５】
分散相および連続相の流速は、その種類等にもよるが、通常１μｍ〜１０００ｍＬ/時間程度から選ばれる。
【００４６】
本発明における分散相は、たとえば第１分散相および第２分散相として、２色に色相を分相させることができ、たとえば一方に、または両方に異なる着色剤が添加され、必要に応じて帯電または帯磁のための添加剤を用い得る。着色剤としては、無彩色の白および黒、又は有彩色の赤、青、緑、紫、黄等から選ばれる、２色の分相色相を挙げることができる。このような色相を形成させる染顔料としては、特に制限されず、油溶性等の各種染料、または各種の無機・有機顔料等を使用することができる。これらの染料及び顔料は、硬化性成分への分散性、得られる２色性微粒子の用途で所望する色調等に応じて適宜選んで使用することができる。着色剤は、一方の分散相のみに使用することもできる。
【００４７】
これら着色剤としての染顔料の添加量は、特に限定されるものではないが、通常、硬化成分１００重量部当たり、０．１〜１０重量部程度の範囲で適宜使用される。
【００４８】
また、本発明において、この２色に分相させた硬化性成分に、帯電付与剤を用いて、互いに異なる正負に帯電する成分で形成させることができる。あるいは、重合性モノマーとして、その官能基又は置換基の種類によって、既に上述する本発明における帯電性は、それぞれ（−）帯電性と（＋）帯電性を示す傾向にあるモノマー種を挙げることができる。たとえば、（−）帯電性の傾向にある重合性モノマーとして、（メタ）アクリル酸フェニル等の（メタ）アクリル酸アリールエステル類、（メタ）アクリル酸グリシジル等のエポキシ基含有重合性化合物類、（メタ）アクリル酸−２−ヒドロキシエチル等のヒドロキシ基含有重合性化合物類、メチルスチレン等のスチレン系モノマー、等が挙げられる。一方、（＋）帯電性の傾向にある重合性モノマーとして、例えば、メタクリルアミド等のアミド基含有ビニル単量体類等が挙げられる。
【００４９】
また、本発明においては、磁性体粉を分散させることにより、２色相に分相させた微小液滴を、互いに異なる正負に帯磁させることができる。
【００５０】
本発明方法により得られる微小液滴は、熱、ＵＶ等の光、等により硬化させて微粒子を得ることができる。
本発明において、ＵＶ照射下に重合硬化させる場合には、アセトフェノン類等の光重合開始剤を使用することができ、加熱下に重合硬化させる場合、有機パーオキサイド類等の熱分解型の重合開始剤も使用することができる。
【実施例】
【００５１】
以下に、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
（具体例１）
図１に示すような微細流路チップを、ガラス基板（合成石英）への加工により作製した。ドライエッチングにより基板上に矩形断面を有する微細溝（幅１００μｍ、深さは全域１００μｍ）を加工し、１５mm×１５mmに切断した。液体供給口（直径０．２５mm、１０８箇所）および排出口（直径４．５mm、１箇所）用に貫通穴加工をほどこした同一面積の別基板と熱溶着による貼り合わせを行い、微細流路チップを形成した。これを機械加工によって作製したステンレス（SUS 304）製のホルダーに図４のようにセットして用いた。分散相として１、６ヘキサンジオールジアクリレート（新中村化学工業）を、連続相としてポリビニルアルコール（日本合成化学製GL-03）２％水溶液を用いた。送液にはシリンジポンプ（KDScientific社、KDS200）を分散相、連続相にそれぞれ１台ずつ用いた。分散相の流量を１８０mL/hr、連続相の流量を２７０mL/hrとして送液を行ったところ、チップ内部の７２箇所の十字路（１４４箇所のＴ字路）全てにおいて均一なサイズの液滴が規則正しい時間周期で連続生成される様子を図９のように観察することができた。得られた液滴の平均径は９５．４μｍ、変動係数は１．３％であった。
（具体例２）
分散相の流量を１４４mL/hrとする以外は具体例１と同様に行ったところ、同様に全ての流路において均一なサイズの液滴が規則正しい時間周期で連続生成される様子を確認することができた（図１０）。得られた液滴の平均径は９５．２μｍ、変動係数は１．７％であった。
（具体例３）
具体例１と同様にして、図１４に示すような微細流路チップを形成し、これを機械加工によって作製したステンレス（SUS 304）製のホルダーに図１５に示すようにセットして用い、２色液滴を生成するＴ字路（幅、深さともに１００μｍ）を４０個配置した。図１４において、１０は微細流路チップ、１１〜２０は連続相液体の送出口、６１〜７０は送出口１１〜２０から送出される連続相液体の分岐部、１１１〜１３０は分岐部６１〜７０で分岐される分岐される連続相液体の微細流路を示す。２１〜４０は第２分散相液体の送出口、７１〜９０は送出口２１〜４０から送出される第２分散相液体の分岐部、４１〜６０は第１分散相液体の送出口、９１〜１１０は送出口４１〜６０から送出される第１分散相液体の分岐部を示し、第２分散相液体の分岐部７１〜９０および第１分散相液体の分岐部９１〜１１０においては、分岐される第２分散相液体の微細流路、分岐される第１分散相液体の微細流路が、連続相液体の微細流路１１１〜１３０と同様にそれぞれ分岐して形成される。
第２分散相としてアクリルモノマー（赤色に着色）、第１分散相としてシリコンオイル（無色）および連続相としてＳＤＳ（ドデシル硫酸ナトリウム）０．３ｗｔ％水溶液を用いた。第１分散相および第２分散相の流量を１０mL/hr、連続相の流量を４０mL/hrとして送液を行ったところ、チップ内部の４０箇所のＴ字路全てにおいて均一なサイズの２色液滴が規則正しい時間周期で連続生成されることが観察された（図１６および１７）。図１６および１７は、それぞれ図１４のＡ部およびＢ部の拡大図である。
【産業上の利用可能性】
【００５２】
本発明によれば、微小液滴をより低コストで、効率的に、しかも大量生産することができる微細流路を用いた微小液滴、およびこれから得られる微粒子、の製造装置を提供し得る。
【符号の説明】
【００５３】
１    分散相
２    連続相
３    排出口
４    窓付カバー
５    微細流路基板
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５（ａ）】
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【図５（ｂ）】
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【図５（ｃ）】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図９】
2012008497.tif 000018
【図１０】
2012008497.tif 000019
【図１６】
2012008497.tif 000020
【図１７】
2012008497.tif 000021
【手続補正書】
【提出日】平成24年10月9日(2012.10.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝２（このときＭ＝１）であり、且つ第１の液体が分散相、第２の液体が連続相であり、
微細流路構造体保持用ホルダーが、微細流路基板の下部に配置される、連続相のホルダーへの導入口を備えた第３部品と、分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、前記第２部品と組み合わせることで分散相を微細流路基板に供給するための円環状経路を形成し且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
【請求項２】
（削除）
【請求項３】
複数の微小液滴の生成部は、連続相液体に対して両側から分散相液体が交互に合流する請求項１に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項４】
（削除）
【請求項５】
微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝２（このときＭ＝１）であり、且つ第１の液体が連続相、第２の液体が分散相であり、
微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、分散相のホルダーへの導入口を備えた第３部品と、連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
【請求項６】
複数の微小液滴の生成部は、前記分散相に対して両側から連続相が合流する請求項５に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項７】
（削除）
【請求項８】
微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝３であり、且つ第１の液体が第１分散相であり、第２の液体が第２分散相、第３の液体が連続相であり、生成液滴が第１分散相と第２分散相から構成され、
微細流路構造体保持用ホルダーが、
前記微細流路基板の下部に配置される、第２分散相のホルダーへの導入口を備えた第４部品と、
第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と、
連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、
生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
【請求項９】
微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝３であり、且つ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相であり、生成液滴が第１分散相と第２分散相から構成され、
微細流路構造体保持用ホルダーが、
前記微細流路基板の下部に配置される、第２分散相のホルダーへの導入口を備えた第４部品と、
第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と、
連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、
生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
【請求項１０】
Ｍ＝２であり、生成液滴が、第１分散相を最内相、第２分散相を中間相とするダブルエマルションである請求項９に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１１】
複数の最内相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記中間相に対して両側から最内相が交互に合流し、前記複数の中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、最内相液滴を含む中間相に対して両側から連続相が合流する請求項１０に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１２】
Ｍ＝２であり、生成液滴が、第１分散相を中間相、第２分散相を最内相とするダブルエマルションである請求項９に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１３】
複数の最内相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相に対して両側から中間相が合流し、前記複数の中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む中間相に対して両側から連続相が合流する請求項１２に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１４】
（削除）
【請求項１５】
微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝４であり、且つ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相、第４の液体が第３分散相であり、生成液滴が第１分散相、第２分散相、および第３分散相の三相から構成され、
微細流路構造体保持用ホルダーが、
前記微細流路基板の下部に配置される、第３分散相のホルダーへの導入口を備えた第５部品と、
第２分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第５部品と組み合わせることで第３分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第４部品と、
第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と、
連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、
生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
【請求項１６】
Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相（連続相と接する相）、第２分散相を第２中間相（第１中間相の内側に位置する相）、第３分散相を最内相とするトリプルエマルションである請求項１５に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１７】
複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は、最内相に対して両側から第２中間相が合流し、複数の第２中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相に対して両側から第１中間相が合流し、前記複数の第１中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相液滴を内包する第１中間相に対して両側から連続相が合流する請求項１６に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１８】
Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相、第２分散相を最内相、および第３分散相を第２中間相とするトリプルエマルションである請求項１５に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項１９】
複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は、第２中間相に対して両側から交互に最内相が合流し、複数の第２中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相に対して両側から第１中間相が合流し、
前記複数の第１中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相液滴を内包する第１中間相に対して両側から連続相が合流することを特徴とする請求項１８に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項２０】
（削除）
【請求項２１】
（削除）
【請求項２２】
微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝５であり，且つ第１の液体が連続相であり，第２の液体が第１分散相，第３の液体が第２分散相，第４の液体が第３分散相，第５の液体が第４分散相であり，生成液滴が，第１分散相，第２分散相，第３分散相，および第４分散相の四相から構成され、
微細流路構造体保持用ホルダーが，
前記微細流路基板の下部に配置される，第４分散相のホルダーへの導入口を備えた第６部品と，
第３分散相のホルダーへの導入口を備え，且つ前記第６部品と組み合わせることで第４分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第５部品と，
第２分散相のホルダーへの導入口を備え，且つ前記第５部品と組み合わせることで第３分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第４部品と，
第１分散相のホルダーへの導入口を備え，且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と，
連続相のホルダーへの導入口を備え，且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と，
生成液滴のホルダーからの排出口を備え，且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し，且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
【請求項２３】
Ｍ＝４であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相（連続相と接する相）、第２分散相を第２中間相（第１中間相の内側に位置する相），第３分散相を第３中間相（第２中間相の内側に位置する相），第４分散相を最内相とするクワドラプル（四重）エマルションである請求項２２に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項２４】
複数の最内相液滴の生成部（第４微小液滴生成部）は，最内相に対して両側から第３中間相が合流し，複数の第３中間相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相に対して両側から第２中間相が合流し，前記複数の第２中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相液滴を内包する第２中間相に対して両側から第１中間相が合流し，前記複数の第１中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相液滴を含む第２中間相液滴を内包する第１中間相に対して両側から連続相が合流する請求項２３に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項２５】
Ｍ＝４であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相（連続相と接する相）、第２分散相を第２中間相（第１中間相の内側に位置する相），第３分散相を最内相，第４分散相を第３中間相（第２中間相の内側に位置する相）とするクワドラプル（四重）エマルションである請求項２２に記載の微小液滴の製造装置。
【請求項２６】
複数の最内相液滴の生成部（第４微小液滴生成部）は，第３中間相に対して両側から最内相が合流し，複数の第３中間相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相に対して両側から第２中間相が合流し，前記複数の第２中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相液滴を内包する第２中間相に対して両側から第１中間相が合流し，前記複数の第１中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相液滴を含む第２中間相液滴を内包する第１中間相に対して両側から連続相が合流する請求項２５に記載の微小液滴の製造装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
［００１０］
非特許文献１：Ｌａｂ  Ｃｈｉｐ，２００８，８，２８７−２９３
発明の概要
発明が解決しようとする課題
［００１１］
本発明は、上記状況に鑑みて、微小液滴をより低コストで、効率的に、しかも大量生産することができる微細流路を用いた微小液滴の製造装置を提供することを目的とする。さらに、本発明の目的は、得られる微小液滴を硬化させて微粒子を得ることである。
課題を解決するための手段
［００１２］
本願発明は、上記の課題を解決するために以下の発明を提供する。
（１）微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝２（このときＭ＝１）であり、且つ第１の液体が分散相、第２の液体が連続相であり、
微細流路構造体保持用ホルダーが、微細流路基板の下部に配置される、連続相のホルダーへの導入口を備えた第３部品と、分散相のホルダーへの導入
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、前記第２部品と組み合わせることで分散相を微細流路基板に供給するための円環状経路を形成し且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
（３）複数の微小液滴の生成部は、連続相液体に対して両側から分散相液体が交互に合流する上記（１）に記載の微小液滴の製造装置。
（５）微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝２（このときＭ＝１）であり、且つ第１の液体が連続相、第２の液体が分散相であり、
微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、分散相のホルダーへの導入口を備えた第３部品と、連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、生成
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
（６）複数の微小液滴の生成部は、前記分散相に対して両側から連続相が合流する上記（５）に記載の微小液滴の製造装置。
（８）微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝３であり、且つ第１の液体が第１分散相であり、第２の液体が第２分散相、第３の液体が連続相であり、生成液滴が第１分散相と第２分散相から構成され、
微細流路構造体保持用ホルダーが、
前記微細流路基板の下部に配置される、第２分散相のホルダーへの導入口を備えた第４部品と、
第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせ
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
ることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と、
連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、
生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
（９）微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝３であり、且つ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相であり、生成液滴が第１分散相と第２分散相から構成され、
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
微細流路構造体保持用ホルダーが、
前記微細流路基板の下部に配置される、第２分散相のホルダーへの導入口を備えた第４部品と、
第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と、
連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、
生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
（１０）Ｍ＝２であり、生成液滴が、第１分散相を最内相、第２分散相を中間相とするダブルエマルションである上記（９）に記載の微小液滴の製造装置。
（１１）複数の最内相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記中間相に対して両側から最内相が交互に合流し、前記複数の中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、最内相液滴を含む中間相に対して両側から連続相が合流する上記（１０）に記載の微小液滴の製造装置。
（１２）Ｍ＝２であり、生成液滴が、第１分散相を中間相、第２分散相を最内相とするダブルエマルションである上記（９）に記載の微小液滴の製造装置。
（１３）複数の最内相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相に対して両側から中間相が合流し、前記複数の中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む中間相に対して両側から連続相が合流する上記（１２）に記載の微小液滴の製造装置。
（１５）微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝４であり、且つ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相、第４の液体が第３分散相であり、生成液滴が第１分散相、第２分散相、および第３分散相の三相から構成され、
微細流路構造体保持用ホルダーが、
前記微細流路基板の下部に配置される、第３分散相のホルダーへの導入口を備えた第５部品と、
第２分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第５部品と組み合わせることで第３分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第４部品と、
第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と、
連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と、
生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
（１６）Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相（連続相と接する相）、第２分散相を第２中間相（第１中間相の内側に位置する相）、第３分散相を最内相とするトリプルエマルションである上記（１５）に記載の微小液滴の製造装置。
（１７）複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は、最内相に対して両側から第２中間相が合流し、複数の第２中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相に対して両側から第１中間相が合流し、前記複数の第１中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相液滴を内包する第１中間相に対して両側から連続相が合流する上記（１６）に記載の微小液滴の製造装置。
（１８）Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相、第２分散相を最内相、および第３分散相を第２中間相とするトリプルエマルションである上記（１５）に記載の微小液滴の製造装置。
（１９）複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は、第２中間相に対して両側から交互に最内相が合流し、複数の第２中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相に対して両側から第１中間相が合流し、
前記複数の第１中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相液滴を内包する第１中間相に対して両側から連続相が合流することを特徴とする上記（１８）に記載の微小液滴の製造装置。
（２２）微細流路を用いた微小液滴の製造装置において、
該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、
微細流路基板が、中央部に形成される微小液滴の排出口と、この微小液滴の排出口に微細流路によって接続され、この微小液滴の排出口を中心としたＭ個（Ｍは１以上の整数）の円形または多角形のそれぞれの周上に複数配置される、内側から第１〜第Ｍの円形または多角形の周上の微小液滴生成部と、前記微小液滴の排出口を中心とした円形または多角形の周上に配置される第１の液体の導入口と、さらにその外側の円形または多角形の周上に順次配置される第Ｎ（ただしＮは２以上の整数、Ｍ≦Ｎ−１）までの液体の導入口と、前記複数の微小液滴の生成部に前記第１〜第Ｎの液体を供給する微細流路を有し、
微細流路基板保持用ホルダーが、微小液滴の排出口を中心軸とし、前記第１〜第Ｎの液体を微細流路基板の各液体の導入口に均等に流量配分するためのＮ個の円環状または多角環状流路を有する多重管構造を有する微小液滴の製造装置であって、
Ｎ＝５であり，且つ第１の液体が連続相であり，第２の液体が第１分散相，第３の液体が第２分散相，第４の液体が第３分散相，第５の液体が第４分散相であり，生成液滴が，第１分散相，第２分散相，第３分散相，および第４分散相の四相から構成され、
微細流路構造体保持用ホルダーが，
前記微細流路基板の下部に配置される，第４分散相のホルダーへの導入口を備えた第６部品と，
第３分散相のホルダーへの導入口を備え，且つ前記第６部品と組み合わせることで第４分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第５部品と，
第２分散相のホルダーへの導入口を備え，且つ前記第５部品と組み合わせることで第３分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第４部品と，
第１分散相のホルダーへの導入口を備え，且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品と，
連続相のホルダーへの導入口を備え，且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品と，
生成液滴のホルダーからの排出口を備え，且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し，且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品を具備することを特徴とする微小液滴の製造装置。
（２３）Ｍ＝４であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相（連続相と接する相）、第２分散相を第２中間相（第１中間相の内側に位置する相），第３分散相を第３中間相（第２中間相の内側に位置する相），第４分散相を最内相とするクワドラプル（四重）エマルションである上記（２２）に記載の微小液滴の製造装置。
（２４）複数の最内相液滴の生成部（第４微小液滴生成部）は，最内相に対して両側から第３中間相が合流し，複数の第３中間相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相に対して両側から第２中間相が合流し，前記複数の第２中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相液滴を内包する第２中間相に対して両側から第１中間相が合流し，前記複数の第１中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相液滴を含む第２中間相液滴を内包する第１中間相に対して両側から連続相が合流する上記（２３）に記載の微小液滴の製造装置。
（２５）Ｍ＝４であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相（連続相と接する相）、第２分散相を第２中間相（第１中間相の内側に位置する相），第３分散相を最内相，第４分散相を第３中間相（第２中間相の内側に位置する相）とするクワドラプル（四重）エマルションである上記（２２）に記載の微小液滴の製造装置。
（２６）複数の最内相液滴の生成部（第４微小液滴生成部）は，第３中間相に対して両側から最内相が合流し，複数の第３中間相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相に対して両側から第２中間相が合流し，前記複数の第２中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相液滴を内包する第２中間相に対して両側から第１中間相が合流し，前記複数の第１中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は，前記最内相液滴を含む第３中間相液滴を含む第２中間相液滴を内包する第１中間相に対して両側から連続相が合流する上記（２５）に記載の微小液滴の製造装置。
発明の効果
［００１３］
本発明によれば、微細孔加工を必要としないで、チップの孔、流路間隔を自由に設定できるので、微小液滴をより低コストで、効率的に、しかも大量生産することができる微細流路を用いた微小液滴およびこれから得られる微粒子、の製造装置を提供し得る。
図面の簡単な説明
［００１４］
［図１］本発明の１例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の上面図。
［図２］微細流路における微小液滴生成の１例を示す模式部分拡大図。
［図３］本発明の微小液滴の製造装置の十字流路における微小液滴生成の模式図
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
造装置は、微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、第２分散相のホルダーへの導入口を備えた第４部品；第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品；連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品；ならびに生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品、を具備する。
［００２９］
本発明の第１４の態様において、上記の第１の態様の微小液滴の製造装置は、Ｎ＝４であり、且つ第１の液体が連続相であり、第２の液体が第１分散相、第３の液体が第２分散相、第４の液体が第３分散相であり、生成液滴が第１分散相、第２分散相、および第３分散相の三相から構成される。
［００３０］
本発明の第１５の態様において、上記の第１４の態様の微小液滴の製造装置は、Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相（連続相と接する相）、第２分散相を第２中間相（第１中間相の内側に位置する相）、第３分散相を最内相とするトリプルエマルションである。図８は、本発明の第１５の態様の１例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の上面図である。
［００３１］
本発明の第１６の態様において、上記の第１５の態様の微小液滴の製造装置は、複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）は、最内相に対して両側から第２中間相が合流し、複数の第２中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相に対して両側から第１中間相が合流し、前記複数の第１中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相液滴を内包する第１中間相に対して両側から連続相が合流する。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
［００３２］
本発明の第１７の態様において、上記の第１４の態様の微小液滴の製造装置は、Ｍ＝３であり、生成液滴が第１分散相を第１中間相、第２分散相を最内相、および第３分散相を第２中間相とするトリプルエマルションである。図８は、本発明の第１７の態様の１例を示す微小液滴の製造装置の微細流路構造体（チップ）の上面図でもある。
［００３３］
本発明の第１８の態様において、上記の第１７の態様の微小液滴の製造装置は、複数の最内相液滴の生成部（第３微小液滴生成部）が、第２中間相に対して両側から交互に最内相が合流し、複数の第２中間相液滴の生成部（第２微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相に対して両側から第１中間相が合流し、前記複数の第１中間相液滴の生成部（第１微小液滴生成部）は、前記最内相液滴を含む第２中間相液滴を内包する第１中間相に対して両側から連続相が合流する。
［００３４］
本発明の第１９の態様において、上記の第１４〜１８の態様の微小液滴の製造装置は、微細流路構造体保持用ホルダーが、前記微細流路基板の下部に配置される、第３分散相のホルダーへの導入口を備えた第５部品；第２分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第５部品と組み合わせることで第３分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第４部品；第１分散相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第４部品と組み合わせることで第２分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第３部品；連続相のホルダーへの導入口を備え、且つ前記第３部品と組み合わせることで第１分散相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成する第２部品；ならびに生成液滴のホルダーからの排出口を備え、且つ前記第２部品と組み合わせることで連続相を微細流路基板に供給するための円環状または多角環状流路を形成し、且つ中央に微小液滴の微細流路基板からの排出口を有する円筒または多角筒を備える第１部品、を具備する。
［００３５］
本発明の第２０の態様において、微細流路を用いた微小液滴の製造装置は、該装置が微細流路基板と微細流路基板保持用ホルダーを備え、微細流路基
【国際調査報告】
2012008497.tif 000022
2012008497.tif 000023
2012008497.tif 000024
2012008497.tif 000025