(57)【要約】この高強度コークスの製造方法は、粉砕工程と混合工程と乾留工程と乾燥工程とを備える。前記乾燥工程を前記混合工程の前に行う場合には、前記原料炭を乾燥して、前記混合工程における前記混合物の水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下となるようにする。または、前記乾燥工程を前記混合工程と同時に行う場合には、前記粉砕粘結補填材と前記原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下である前記混合物を形成する。または、前記乾燥工程を前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前に行う場合には、前記混合物を乾燥して前記混合物の水分含有量を０質量％以上かつ８質量％以下とする。
2011065303.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を５０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材を形成する粉砕工程と、
前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物を用意する混合工程と、
前記混合物を乾留する乾留工程と、
前記混合工程の前、前記混合工程と同時、または、前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前、のいずれかで行う乾燥工程とを備え、
前記乾燥工程を前記混合工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記原料炭を乾燥して、前記混合工程における前記混合物の水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下となるようにし、
前記乾燥工程を前記混合工程と同時に行う場合には、この乾燥工程で、前記粉砕粘結補填材と前記原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下である前記混合物を形成し、
前記乾燥工程を前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記混合物を乾燥して前記混合物の水分含有量を０質量％以上かつ８質量％以下とする
ことを特徴とする高強度コークスの製造方法。
【請求項２】
固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を３０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材を形成する粉砕工程と、
前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物を用意する混合工程と、
前記混合物を乾留する乾留工程と、
前記混合工程の前、前記混合工程と同時、または、前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前、のいずれかで行う乾燥工程とを備え、
前記乾燥工程を前記混合工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記原料炭を乾燥して、前記混合工程における前記混合物の水分含有量が０質量％以上かつ７質量％以下となるようにし、
前記乾燥工程を前記混合工程と同時に行う場合には、この乾燥工程で、前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ７質量％以下である前記混合物を形成し、
前記乾燥工程を前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記混合物を乾燥して前記混合物の水分含有量を０質量％以上かつ７質量％以下とする
ことを特徴とする高強度コークスの製造方法。
【請求項３】
前記乾燥工程後でかつ前記乾留工程前に、前記混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する水分調整工程をさらに備えることを特徴とする請求項１または２に記載の高強度コークスの製造方法。
【請求項４】
前記粉砕工程において、粒径３ｍｍ以下の粒子を８０質量％以上含有する粉砕粘結補填材を形成することを特徴とする請求項１または２に記載の高強度コークスの製造方法。
【請求項５】
前記原料炭が、非微粘結炭と非粘結炭のうちの一方または両方を２０質量％以上かつ６０質量％以下含むことを特徴とする請求項１または２に記載の高強度コークスの製造方法。
【請求項６】
前記乾燥工程において、前記固形粘結補填材の軟化点以下の温度で前記混合物を加熱することを特徴とする請求項１または２に記載の高強度コークスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高強度コークス、特に、高炉用の高強度コークスを製造する方法に関する。
本出願は、２００９年１１月２４日に日本に出願された特願２００９−２６６５６７号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
高炉操業において還元材として用いるコークスには、炉内の通気性を確保するため、所要の強度が求められる。高強度のコークスを製造するためには、コークス用原料として、良質の強粘結炭を必要とする。しかし、良質の強粘結炭は、資源的に枯渇状態にある。【０００３】
それ故、低品質の非粘結炭や非微粘結炭を用いて、高強度のコークスを製造する技術が、これまで、数多く提案されている。
非粘結炭や非微粘結炭を用いてコークスを製造する場合、粘結性の補填材（粘結補填材）を添加すると、コークス強度は向上する（例えば、特許文献１及び２、参照）。【０００４】
通常、粘結補填材として、タール、ピッチ、石油系粘結材等を使用する。タール等の常温で液状の粘結補填材は、原料炭に均一に混練することが好ましい。また、ピッチ等の常温で固形の粘結補填材は、融点以上に加熱して液状化し、原料炭に混練することが好ましい（例えば、特許文献３、参照）。【０００５】
しかし、液状の粘結補填材は、配管詰りや、混練機内への付着等の操業上のトラブルを引き起こすことがあり、ハンドリング性に難点があった。また、固形の粘結補填材は、液状化のための加熱装置を必要とし、設備費及び運転費が加算され、製造コストが上昇するという欠点がある。【０００６】
これらのことから、固形粘結補填材を、粉砕後、固形のまま、原料炭に混合するコークスの製造方法が提案されている（特許文献４及び５、参照）。
より具体的には、例えば、特許文献４には、原料炭に、粒径３ｍｍ未満の細粒を５０％以上含む固形粘結補填材を固形のまま混合し、そのままコークス炉に装入して乾留する高強度コークスの製造方法が記載されている。特許文献４に記載の方法によれば、固形粘結補填材が石炭粒子中に均一に分散するので、強固なコークス構造が得られる。
また、特許文献４には、固形粘結補填材の粒度構成において、粒径０．３ｍｍ以下の微細粒は凝集しやすいため、できるだけ少ないことが好ましいことが記載されている。【０００７】
また、コークス炉用配合装入炭として、水分を５％以下に乾燥した低品位配合炭と炭化水素瀝青物との混合物を使用する高炉用コークスの製造方法が提案されている（例えば、特許文献６、参照）。特許文献６に記載の方法によれば、装入炭の嵩密度が大きいため、強固なコークス組織が得られる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平１１−２４１０７２号公報
【特許文献２】特開２００１−２６２１５５号公報
【特許文献３】特開昭５７−６７６８６号公報
【特許文献４】特開２００７−００２０５２号公報
【特許文献５】特開２００７−０６３３５０号公報
【特許文献６】特開昭５１−４１７０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、固形粘結補填材を粉砕して固形のまま用いる場合、粉砕時に、粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子が発生する。上述したように、粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子は凝集しやすいものである。粒径０．３ｍｍ以下の固形粘結補填材の微粉粒子が凝集して形成された疑似粒子は、原料炭と混合しても容易に崩壊するものではなく、原料炭と混合している間に成長して、原料炭中における固形粘結補填材の分散性を低下させる場合がある。このため、固形粘結補填材として、例えば、粒径３ｍｍ未満の細粒を含む細かく粉砕されたものを用いたとしても、原料炭中における固形粘結補填材の分散性を効果的に向上させることはできなかった。したがって、従来の技術では、固形粘結補填材を細かく粉砕してすることによるコークス強度を向上させる効果は、不十分であった。【００１０】
このように、従来の技術では、低品質の原料炭（非粘結炭や非微粘結炭）を多く配合した原料炭と、粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を含む固形粘結補填材とを用いてコークスを製造した場合、十分な強度を有するコークスが得られない場合があった。このため、従来、固形粘結補填材を粉砕して用いる場合、粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子が極力発生しないように粉砕するか、発生しても該微粉粒子を極力使用しないようにしていた。【００１１】
本発明は、原料炭として、非粘結炭や非微粘結炭を多く配合した低品質のものを用いた場合であっても、原料炭と粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を含む固形粘結補填材とを用いて、高強度のコークスを製造できる高強度コークスの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、上述した課題を解決するために、以下に示すように検討した。
すなわち、本発明者らは、原料炭中における粉砕粘結補填材の分散性とコークスの強度とに着目して、固形粘結補填材を粉砕して粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を含む粉砕粘結補填材とし、これを非粘結炭や非微粘結炭を含む低品質の原料炭と混合して得られた混合物の水分含有量と、粉砕粘結補填材中の粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子の含有量とを最適化した。【００１３】
その結果、固形粘結補填材を粉砕して粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を含む粉砕粘結補填材とし、これと原料炭とを混合して混合物とした場合、混合物の水分含有量と、粉砕粘結補填材に含まれる凝集して擬似粒子を形成する粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子の含有量とが、コークスの強度を左右する原料炭中における粉砕粘結補填材の分散性に大きな影響を及ぼすことが判明した。また、粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子の含有量が多い程、コークス強度が向上することが分かった。【００１４】
そして、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子の含有量と、混合物の水分含有量とを所定の範囲にすることで、粒径０．３ｍｍ以下の固形粘結補填材の微粉粒子が凝集して形成された疑似粒子の粒径が、原料炭との混合に適した大きさとなり、原料炭中に粉砕粘結補填材を均一に分散させることができるとともに、混合物の嵩密度を向上させることができ、高強度のコークスが得られることを見出した。【００１５】
具体的には、粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を５０質量％以上含む粉砕粘結補填材を、原料炭と混合して混合物とした場合には、混合物の水分含有量を８質量％以下とすればよく、粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を３０質量％以上含む粉砕粘結補填材を、原料炭と混合して混合物とした場合には、混合物の水分含有量を７質量％以下とすればよいことを見出した。
本発明は、以上のような新規知見に基づき成されたものであって、その要旨は次のとおりである。【００１６】
（１）固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を５０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材を形成する粉砕工程と、
前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物を用意する混合工程と、
前記混合物を乾留する乾留工程と、
前記混合工程の前、前記混合工程と同時、または、前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前、のいずれかで行う乾燥工程とを備え、
前記乾燥工程を前記混合工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記原料炭を乾燥して、前記混合工程における前記混合物の水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下となるようにし、
前記乾燥工程を前記混合工程と同時に行う場合には、この乾燥工程で、前記粉砕粘結補填材と前記原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下である前記混合物を形成し、
前記乾燥工程を前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記混合物を乾燥して前記混合物の水分含有量を０質量％以上かつ８質量％以下とする高強度コークスの製造方法。【００１７】
（２）固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を３０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材を形成する粉砕工程と、
前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物を用意する混合工程と、
前記混合物を乾留する乾留工程と、
前記混合工程の前、前記混合工程と同時、または、前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前、のいずれかで行う乾燥工程とを備え、
前記乾燥工程を前記混合工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記原料炭を乾燥して、前記混合工程における前記混合物の水分含有量が０質量％以上かつ７質量％以下となるようにし、
前記乾燥工程を前記混合工程と同時に行う場合には、この乾燥工程で、前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ７質量％以下である前記混合物を形成し、
前記乾燥工程を前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記混合物を乾燥して前記混合物の水分含有量を０質量％以上かつ７質量％以下とする高強度コークスの製造方法。【００１８】
また、固形粘結補填材を粉砕してなる粒径０．３ｍｍ以下の固形粘結補填材の微粉粒子は、搬送時や、乾留工程において用いるコークス炉への粉砕粘結補填材と原料炭との混合物の装入時に発塵する。発煙（発塵）現象は、固形粘結補填材に含まれる微細粒子が、煙のように空中に舞い上がる現象である。固形粘結補填材の微粉粒子の発塵は、製造環境を汚染するものである。このため、本発明者らは、発煙（発塵）現象に着目した。
固形粘結補填材の微粉粒子の発塵が製造環境を汚染することのないように、環境管理上、発塵を防止する方法としては、粉砕後の固形粘結補填材、または、粉砕粘結補填材と原料炭との混合物に水分添加して発塵を防止する方法が考えられる。【００１９】
しかし、固形粘結補填材の粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子の発塵を防止するために水分添加を行うと、固形粘結補填材の微粉粒子が凝集して疑似粒子を形成するため、固形粘結補填材を細かく粉砕することによるコークス強度を向上させる効果が、十分に得られなくなる。また、固形粘結補填材の微粉粒子の発塵を防止するために水分添加を行うと、粉砕粘結補填材と原料炭との混合物の嵩密度が低下して、コークス強度が不十分となる場合がある。【００２０】
そこで、本発明者らは、固形粘結補填材の粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子の発塵に着目して、固形粘結補填材を粉砕してなる粉砕粘結補填材と原料炭とを混合し、これを乾燥して得られた乾燥した混合物や、粉砕粘結補填材と乾燥した原料炭とを混合して得られた混合物、粉砕粘結補填材と原料炭とを混合しながら乾燥して得られた乾燥した混合物に含まれる水分含有量を最適化した。
その結果、混合物の水分含有量を６質量％以上とすることで、微粉粒子の発塵を防止できることを見出した。【００２１】
（３）上記（１）または（２）記載の高強度コークスの製造方法では、前記乾燥工程後でかつ前記乾留工程前に、前記混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する水分調整工程をさらに備えてもよい。【００２２】
（４）上記（１）または（２）記載の高強度コークスの製造方法では、前記粉砕工程において、粒径３ｍｍ以下の粒子を８０質量％以上含有する粉砕粘結補填材を形成してもよい。
（５）上記（１）または（２）記載の高強度コークスの製造方法では、前記原料炭が、非微粘結炭と非粘結炭のうちの一方または両方を２０質量％以上かつ６０質量％以下含んでもよい。
（６）前記乾燥工程において、前記固形粘結補填材の軟化点以下の温度で前記混合物を加熱することを特徴とする（１）または（２）に記載の高強度コークスの製造方法。
【発明の効果】
【００２３】
本発明の上記各態様によれば、原料炭として、非粘結炭や非微粘結炭を多く配合した低品質のものを用いた場合であっても、原料炭中に粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を有する粉砕粘結補填材を均一に分散させることができるとともに、粉砕粘結補填材と原料炭との混合物の嵩密度を向上させることができるため、高強度のコークスを製造できる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明の高強度コークスの製造方法の一例である第１実施形態および第２実施形態の高強度コークスの製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図２】本発明の高強度コークスの製造方法の一例である第３実施形態の高強度コークスの製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図３】本発明の高強度コークスの製造方法の一例である第４実施形態の高強度コークスの製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図４】実施例１−１〜１−１８、２−１〜２−６、比較例１−１〜１−５，２−１〜２−３、３−１〜３−９、４−１〜４−５のコークスについて、強度（ＤＩ(１５)）と、混合物の水分含有量と、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子の含有量との関係を示したグラフである。
【図５】実施例１−１〜１−１８、２−１〜２−６、比較例１−１〜１−５、２−１〜２−３、３−１〜３−９、４−１〜４−５の発煙時間、混合物の水分含有量との関係を示したグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
本発明の各実施形態について詳細に説明する。
本発明者らは、擬似粒子を形成する微粉（粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子）を含んだ固形のままの固形粘結補填材である粉砕粘結補填材を、原料炭に均一に分散させて混合することができれば、従来、活用されていなかった粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子を活用できるとともに、コークス強度をより高めることができるとの発想のもとに、粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子を含む固形粘結補填材を、原料炭に均一に混合する手法について鋭意研究した。
【００２６】
本発明者らは、固形粘結補填材の微細粒子が形成する擬似粒子の性状について鋭意調査した。その結果、次の（ｘ）〜（ｚ）が判明した。
（ｘ）固形粘結補填材の微細粒子の表面には、水の薄膜が形成されている。この水の薄膜が、微細粒子間の凝集結合を強化する作用をなし、容易に崩壊しない擬似粒子が形成される。
【００２７】
（ｙ）固形粘結補填材の微細粒子の表面にある水の薄膜は、加熱により容易に消失する。そして、微細粒子の表面にある水の薄膜が消失すると、擬似粒子は崩壊する。
（ｚ）擬似粒子を形成する微細粒子を含む固形粘結補填材中の水分量、および／又は、擬似粒子を形成する微細粒子を含む固形粘結補填材と原料炭との混合物中の水分量を調整することにより、擬似粒子の大きさ（粒径）を、固形粘結補填材の微粉粒子の発塵を防止でき、原料炭との均一混合に適した大きさ（粒径）に調整することができる。
【００２８】
上記知見（ｘ）〜（ｚ）に基づけば、固形粘結補填材と原料炭との混合前、固形粘結補填材と原料炭との混合中、固形粘結補填材と原料炭との混合後に、原料炭と均一に混合し得る粒径の固形粘結補填材の微細粒子からなる擬似粒子を形成すれば、微粉粒子の発塵を防止しつつ、原料炭中に擬似粒子を形成する粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子を含む固形粘結補填材を均一に分散させることができる。その結果、高強度のコークスが得られる。
【００２９】
また、本発明者らは、原料炭に混合する固形粘結補填材を粉砕機で粉砕条件を変えて粉砕し、粉砕後の固形粘結補填材に含まれる粒径３ｍｍ以下の微細粒子の含有量（質量％）と、粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量（質量％）とを測定した。
その結果、粉砕した固形粘結補填材において、０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量が３０質量％以上である場合、３ｍｍ以下の微細粒子の含有量は８０質量％以上であり、３ｍｍ以下の微細粒子の含有量の変化量は小さいものとなった。これに対し、０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量は、３ｍｍ以下の微細粒子の含有量が８０質量％以上の領域においても含有量の変化量は大きいものとなった。
【００３０】
このことから、本発明者らは、粒径０．３ｍｍ以下の固形粘結補填材の微細粒子の含有量（質量％）を、粉砕した固形粘結補填材（粉砕粘結補填材）の性状、即ち、擬似粒子形成能を評価する指標（固形粘結補填材の性状指標）として採用した。
【００３１】
そして、本発明者らは、固形粘結補填材を粉砕して０．３ｍｍ以下の微細粒子を含む粉砕粘結補填材とし、原料炭に粉砕粘結補填材を２質量％混合して混合物とし、混合物を乾燥機で乾燥して水分含有量が７質量％である乾燥混合物とし、乾燥混合物を乾留してコークスを製造し、固形粘結補填材の性状指標（固形粘結補填材の粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量）と、コークスの品質指標との関係を調査した。なお、コークスの品質指標としては、ＪＩＳ  Ｋ  ２１５１に規定されている回転強度試験ドラム法による１５０回転１５ｍｍ以上の重量割合（以下、ＤＩ(１５)と記載する）を用いた。
【００３２】
その結果、粉砕粘結補填材が０．３ｍｍ以下の微細粒子を３３．９質量％含む場合、高いコークス強度（ＤＩ(１５)）を確保できた。また、粉砕粘結補填材に含まれる０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量を３３．９質量％から４８．３質量％に増加させると、コークス強度（ＤＩ(１５)）が向上した。
粉砕粘結補填材に含まれる０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量を増加させることによるコークス強度（ＤＩ(１５)）の向上及びその他の品質の向上は、適切な水分量のもとで微細粒子が、原料炭との混合に適した粒径の擬似粒子を形成し、原料炭中に均一に粉砕粘結補填材が分散したことによるものであると推察することができる。
【００３３】
本実施形態は、（ｉ）凝集して擬似粒子を形成する微粉、具体的には、固形粘結補填材を粉砕してなる粉砕粘結補填材中に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量と、（ii）粉砕粘結補填材と原料炭とを混合してなる混合物中に含まれる水分含有量とを、所要範囲に調整することを基本的な技術思想とするものである。
【００３４】
「第１実施形態」
図１は、本発明の高強度コークスの製造方法の一例である第１実施形態の高強度コークスの製造方法を説明するためのフローチャートである。
図１に示すように、第１実施形態の高強度コークスの製造方法は、粉砕工程Ｓ１と原料炭粉砕工程Ｓ２と混合工程Ｓ３と乾燥工程Ｓ４と水分調整工程Ｓ５と乾留工程Ｓ６とを備えている。
【００３５】
粉砕工程Ｓ１は、図１に示すように、固形粘結補填材ｘを粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を５０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材とする工程である。粉砕粘結補填材は、固形粘結補填材ｘを粉砕したまま（固形のまま）のものである。
【００３６】
本実施形態においては、十分な強度を有するコークスを得るために、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子は、５０質量％以上とされている。なお、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量を多くするほど、原料炭中に粉砕粘結補填材をより一層均一に分散させることができ、コークスの強度を向上させることができるため好ましい。
また、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子は、粒径が細かいほどコークスの強度を向上させることができ好ましいが、篩いを用いて効率よく粒径を分けることができるように粒径０．０１ｍｍ以上とする。また、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子の粒径を細かくすると、搬送時や、乾留工程において用いるコークス炉への粉砕粘結補填材と原料炭との混合物の装入時に発塵しやすくなるため、粒径０．１ｍｍ以上とすることが好ましい。
【００３７】
また、粉砕工程Ｓ１においては、原料炭中に粉砕粘結補填材をより一層均一に分散させるために、粒径３ｍｍ以下の粒子を８０質量％以上含有する粉砕粘結補填材とすることが好ましい。
固形粘結補填材ｘとしては、大量に入手できる石油系ピッチや、石炭系ピッチ等を用いることができ、軟化点が１８０℃以下のものを用いることが好ましく、１４０℃以下のものを用いることが好ましい。
【００３８】
原料炭粉砕工程Ｓ２は、図１に示すように、混合工程Ｓ３の前に、原料炭ｙを粉砕して粒径３ｍｍ以下の粒子を７５質量％以上含有するとともに、粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子を０質量％以上かつ３０質量％以下含有するものとする工程である。
原料炭ｙの微粉粒子は、原料炭中に粉砕粘結補填材をより一層均一に分散させるために粒径０．３ｍｍ以下であることが好ましく、篩いを用いて効率よく粒径を分けることができるように粒径０．０１ｍｍ以上とすることが好ましい。また、原料炭ｙに上記粒径範囲の微粉粒子が含有されていると、原料炭中に粉砕粘結補填材をより一層均一に分散させることができ好ましいが、搬送時や、乾留工程において用いるコークス炉への粉砕粘結補填材と原料炭との混合物の装入時に発塵しやすくなるため、原料炭ｙにおける上記粒範囲の微粉粒子の含有量は３０質量％以下であることが好ましい。
【００３９】
原料炭粉砕工程Ｓ２は、行わなくてもよいが、原料炭粉砕工程Ｓ２を行うことにより、原料炭中に粉砕粘結補填材をより一層均一に分散させることができる。また、原料炭粉砕工程Ｓ２においては、原料炭中に粉砕粘結補填材をより均一に分散させるために、原料炭ｙを粉砕して粒径３ｍｍ以下の粒子を１００質量％含有するものとすることがより好ましい。
【００４０】
また、原料炭ｙは、非微粘結炭と非粘結炭のうちの一方または両方を２０質量％以上かつ６０質量％以下含むものであることが好ましい。原料炭ｙに含まれる非微粘結炭と非粘結炭のうちの一方または両方の含有量が、２０質量％以上であると、原料炭ｙに用いる強粘結炭の使用量を低下させる効果が十分に得られる。
また、原料炭ｙに含まれる非微粘結炭と非粘結炭のうちの一方または両方の含有量が、６０質量％を超えると、粘結補填材を添加したとしても（ＤＩ(１５)）８５以上のコークスの強度を確保することが困難となる。
【００４１】
混合工程Ｓ３は、凝集して擬似粒子を形成する粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を含む固形のままの固形粘結補填材である粉砕粘結補填材と原料炭粉砕工程Ｓ２において粉砕された原料炭とを混合して混合物とする工程である。
粉砕粘結補填材と原料炭との混合比は、特に限定されないが、非微粘結炭と非粘結炭のうちの一方または両方を２０質量％以上かつ６０質量％以下含む原料炭ｙを用いる場合、（ＤＩ(１５)）８５以上のコークスの強度を確保するために、０．５質量％：１００質量％（粉砕粘結補填材：原料炭）〜５質量％：１００質量％の範囲とすることが好ましい。
【００４２】
乾燥工程Ｓ４は、乾燥機などを用いて混合物を乾燥し、水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下である乾燥混合物とする工程である。
乾燥混合物の水分含有量が過剰であると、固形粘結補填材に含まれる粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子が凝集して形成される擬似粒子が、原料炭との均一混合に適した大きさ（粒径）を超えて成長し、擬似粒子の粗大化を招くとともに、擬似粒子の大きさ（粒径）の不揃いを招く。このため、固形粘結補填材が原料炭中に均一に分散されにくくなり、コークスの強度が低下したり、コークスの強度のばらつきが大きくなったりする。
【００４３】
原料炭との均一混合に適した大きさ（粒径）の固形粘結補填材の擬似粒子を形成するのに必要な乾燥混合物の水分含有量は、固形粘結補填材の種類や、性状指標である固形粘結補填材を粉砕してなる粉砕粘結補填材に含まれる０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量に依存する。
【００４４】
乾燥混合物の水分含有量が８質量％を超えると、原料炭との混合に適する粒径の擬似粒子が形成されなくなり、原料炭中に粉砕粘結補填材を均一に分散させることが困難となり、コークスの強度が不十分となる。乾燥混合物の水分含有量は、原料炭中に粉砕粘結補填材をより一層均一に分散させるために、少ないことが好ましく、具体的には７質量％以下であることがより好ましい。
【００４５】
なお、乾燥混合物の水分含有量は、０質量％であってもよいが、混合物の乾燥に必要な時間を短時間とすることができ、効率よく乾燥工程Ｓ４を行うことができるとともに、搬送時や、コークス炉に乾燥混合物を装入する際に発生する発塵を防止できるように、６質量％以上であることが好ましい。なお、乾燥混合物の水分含有量が６質量％以上である場合、乾燥工程Ｓ４後でかつ乾留工程Ｓ６前に、乾燥混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する水分調整工程Ｓ５を行わなくても、十分に発塵を防止することができる。このため、水分調整工程Ｓ５を行う場合と比較して、効率よくコークスを製造できる。
【００４６】
乾燥工程Ｓ４においては、固形粘結補填材の軟化点以下の温度で混合物を加熱することが好ましい。このことにより、固形粘結補填材が液化・溶融しない温度で混合物を加熱して効率よく乾燥混合物を得ることができる。具体的には、乾燥工程Ｓ４において混合物を加熱する温度は、１００℃以下であることがより好ましい。また、混合物を効率よく乾燥するために、乾燥工程Ｓ４において混合物を加熱する温度は、５０℃以上であることが好ましい。
【００４７】
水分調整工程Ｓ５は、乾燥工程Ｓ４後でかつ乾留工程Ｓ６前に、乾燥混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する工程である。水分調整工程Ｓ５を行うことにより、乾燥混合物の粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子が発塵することを防止できる。なお、水分調整工程Ｓ５は、乾燥工程Ｓ４後の乾燥混合物の水分含有量が６質量％以上である場合や、発塵を防止する必要がない場合には、行わなくてもよい。
【００４８】
乾燥混合物の水分含有量が６質量％以上であると、固形粘結補填材に含まれる粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子が凝集して形成される擬似粒子が崩壊せず、発塵しない。しかし、乾燥混合物の水分含有量が６質量％未満であると、固形粘結補填材の擬似粒子が崩壊して微細粒子が多量に発生し、発煙（発塵）現象が発現する。したがって、固形粘結補填材の微粉粒子が崩壊しない擬似粒子を形成することにより、固形粘結補填材の微粉粒子の発塵を防止するために必要な乾燥混合物の水分含有量は６質量％以上と推定される。
【００４９】
固形粘結補填材の擬似粒子が崩壊して微細粒子が多量に発生し発煙すると、乾燥混合物中の固形粘結補填材が失われてしまうし、作業環境が汚染される。したがって、固形粘結補填材と原料炭を混合してなる乾燥混合物を、コークス炉に装入する際における発煙（発塵）現象を抑制する観点から、水分調整工程Ｓ５を行って、乾燥混合物の水分含有量を６質量％以上にすることが好ましい。乾燥混合物の水分含有量を６質量％以上にすることで、乾燥混合物をコークス炉に装入する際における発煙時間を、米国大気法（Ｃｌｅａｎ  Ａｉｒ  Ａｃｔ）における基準値である１６秒以下とすることができる。
【００５０】
なお、以下に示すように、固形粘結補填材に含まれる０．３ｍｍ以下の微細粒子を、擬似粒子を形成する微細粒子として扱うことができる。この理由について表１を用いて説明する。
表１は、水分含有量が５．３質量％の装入炭（固形粘結補填材と原料炭との混合物）の集塵ダストの粒度分布を測定した結果を示したものである。
【００５１】
【表１】
2011065303.tif 000003
【００５２】
表１に示す装入炭は、水分含有量（調湿水分）が６質量％以下であるため、コークス炉に装入する時に発煙が生じるものである。また、表１に示す装入炭の集塵ダストは、固形粘結補填材の微細粒子からなる擬似粒子が崩壊して生成したものと考えられる。表１に示すように、集塵ダストの粒度は３００μｍ以下（＝０．３ｍｍ［表１中、最左欄の粒径、参照］）である。このことから、粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子が擬似粒子を形成していると推察される。したがって、固形粘結補填材に含まれる粒径０．３ｍｍ以下の微細粒子を、擬似粒子を形成する微細粒子として扱うことができる。
【００５３】
乾留工程Ｓ６は、乾燥混合物を乾留する工程である。乾燥混合物の乾留は、コークス炉を用いて行うことができる。図１に示すように、乾留工程Ｓ６を行うことによりコークスｚが得られる。
【００５４】
本実施形態の高強度コークスの製造方法は、固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を５０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材とする粉砕工程Ｓ１と、粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物とする混合工程Ｓ３と、混合物を乾留する乾留工程Ｓ６とを備え、混合工程Ｓ３の後でかつ乾留工程Ｓ６の前（混合工程Ｓ３と乾留工程Ｓ６との間）に、混合物を乾燥して混合物の水分含有量を０質量％以上かつ８質量％以下とする乾燥工程Ｓ４を有する方法である。したがって、原料炭として、非粘結炭や非微粘結炭を多く配合した低品質のものを用いた場合であっても、原料炭中に粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を有する粉砕粘結補填材を均一に分散させることができるとともに、粉砕粘結補填材と原料炭との混合物の嵩密度を向上させることができるため、高強度のコークスｚを製造できる。
【００５５】
また、本実施形態の高強度コークスの製造方法は、乾燥工程Ｓ４後、乾留工程Ｓ６前に、乾燥混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する水分調整工程Ｓ５を備えているので、原料炭と粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を含有する粉砕粘結補填材とを用いて、粉砕粘結補填材の微粉粒子の発塵を防止しつつ、高強度のコークスｚを製造できる。
【００５６】
「第２実施形態」
上述した第１実施形態においては、粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子を５０質量％以上かつ１００質量％以下含む粉砕粘結補填材を、原料炭と混合して混合物とし、混合物の水分含有量を０質量％以上かつ８質量％以下とした場合を例に挙げて説明したが、本実施形態においては、粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子を３０質量％以上かつ１００質量％以下含む粉砕粘結補填材を、原料炭と混合して混合物とし、混合物の水分含有量を０質量％以上かつ７質量％以下とする場合について説明する。
【００５７】
本実施形態の高強度コークスの製造方法においては、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子の含有量と、混合物の水分含有量以外は、第１実施形態と同じ方法とすることができる。
【００５８】
本実施形態の高強度コークスの製造方法は、固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を３０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材とする粉砕工程と、粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物とする混合工程と、混合物を乾留する乾留工程とを備え、混合工程の後でかつ乾留工程の前（混合工程と乾留工程との間）に、混合物を乾燥して混合物の水分含有量を０質量％以上かつ７質量％以下とする乾燥工程を有する方法である。
【００５９】
本実施形態においては、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子は、十分な強度を有するコークスとするために３０質量％以上とされているが、コークスの強度をより一層向上させるために、４０質量％以上とされていることが好ましく、５０質量％以上とされていることがより好ましい。
【００６０】
また、本実施形態においては、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量が３０質量％以上かつ１００質量％以下であるので、乾燥混合物の水分含有量が７質量％を超えると、原料炭との混合に適する粒径の擬似粒子が形成されなくなり、原料炭中に粉砕粘結補填材を均一に分散させることが困難となり、コークスの強度が不十分となる場合がある。
【００６１】
乾燥混合物の水分含有量は、原料炭中に粉砕粘結補填材をより一層均一に分散させるために少ないことが好ましく、具体的には６．５質量％以下であることがより好ましい。
なお、乾燥混合物の水分含有量は、０質量％であってもよいが、混合物の乾燥に必要な時間を短時間とすることができ、効率よく乾燥工程を行うことができるとともに、搬送時や、コークス炉に乾燥混合物を装入する際に発生する発塵を防止できるように、６質量％以上であることが好ましい。なお、乾燥混合物の水分含有量が６質量％以上である場合、乾燥工程後でかつ乾留工程前に、乾燥混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する水分調整工程を行わなくても、十分に発塵を防止することができる。このため、水分調整工程を行う場合と比較して、効率よくコークスを製造できる。
【００６２】
本実施形態においては、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子の含有量が３０質量％以上かつ１００質量％以下であるが、混合物を乾燥して水分含有量が０質量％以上かつ７質量％以下の乾燥混合物とすることで、原料炭中に粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を含有する粉砕粘結補填材を均一に分散させることができる。
【００６３】
したがって、本実施形態の高強度コークスの製造方法においても、上述した第１実施形態と同様に、原料炭として、非粘結炭や非微粘結炭を多く配合した低品質のものを用いた場合であっても、原料炭中に粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を有する粉砕粘結補填材を均一に分散させることができるとともに、粉砕粘結補填材と原料炭との混合物の嵩密度を向上させることができるため、高強度のコークスを製造できる。
【００６４】
「第３実施形態」
図２は、本発明の高強度コークスの製造方法の一例である第３実施形態の高強度コークスの製造方法を説明するためのフローチャートである。上述した第１実施形態および第２実施形態においては、乾燥工程Ｓ４を混合工程Ｓ３の後でかつ乾留工程Ｓ６の前に行ったが、図２に示すように、第３実施形態の高強度コークスの製造方法においては、乾燥工程Ｓ４１を混合工程Ｓ３１の前に行う。
【００６５】
本実施形態の高強度コークスの製造方法においては、乾燥工程Ｓ４１を混合工程Ｓ３１の前に行うこと以外は、第１実施形態または第２実施形態と同じ方法とすることができる。
すなわち、本実施形態の高強度コークスの製造方法は、図２に示すように、固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を５０質量％以上かつ１００質量％以下（または３０質量％以上かつ１００質量％以下）含有する粉砕粘結補填材とする粉砕工程Ｓ１と、原料炭粉砕工程Ｓ２と、粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物とする混合工程Ｓ３１と、水分調整工程Ｓ５と、混合物を乾留する乾留工程Ｓ６とを備え、混合工程Ｓ３１の前に、原料炭を乾燥して、混合工程における混合物の水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下（粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子が３０質量％以上かつ１００質量％以下である場合には、０質量％以上かつ７質量％以下）となるようにする乾燥工程Ｓ４１を行う方法である。
【００６６】
本実施形態の乾燥工程Ｓ４１は、乾燥機などを用いて粉砕された原料炭を乾燥して、混合工程Ｓ３１における混合物の水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下（粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子が３０質量％以上かつ１００質量％以下である場合には、０質量％以上かつ７質量％以下）となるようにする工程である。
乾燥工程Ｓ４１は、予め乾燥工程Ｓ４１を行った後の原料炭の水分含有量の範囲の目標値を算出しておき、その目標値となるように、原料炭の乾燥を行う。乾燥工程Ｓ４１を行った後の原料炭の水分含有量の目標値は、以下のようにして算出できる。すなわち、粉砕粘結補填材の水分含有量と、混合物に含有される粉砕粘結補填材の含有量とを用いて、混合工程における混合物の水分含有量が上記範囲内となる原料炭の水分含有量の範囲を決定する。
【００６７】
なお、乾燥工程Ｓ４１を行った後の原料炭の水分含有量は、０質量％であってもよいが、原料炭の乾燥に必要な時間を短時間とすることができ、効率よく乾燥工程Ｓ４１を行うことができるとともに、搬送時や、コークス炉に乾燥混合物を装入する際に発生する発塵を防止できるように、混合物の水分含有量が６質量％以上となるようにすることが好ましい。
なお、粉砕粘結補填材と乾燥工程Ｓ４１を行った後の原料炭とを混合して得られた乾燥混合物の水分含有量が６質量％以上である場合、乾燥工程Ｓ４１後でかつ乾留工程Ｓ６前に、乾燥混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する水分調整工程Ｓ５を行わなくても、十分に発塵を防止することができる。このため、水分調整工程Ｓ５を行う場合と比較して、効率よくコークスを製造できる。
【００６８】
乾燥工程Ｓ４１においては、原料炭を加熱することが好ましい。このことにより、効率よく原料炭を乾燥できる。原料炭を加熱する温度は、特に限定されないが、乾燥工程Ｓ４１を行った後に行われる混合工程Ｓ３１において、原料炭に接触した固形粘結補填材が液化・溶融することを防止するために、固形粘結補填材の軟化点以下の温度であることが好ましい。
【００６９】
混合工程Ｓ３１は、凝集して擬似粒子を形成する粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を含む固形のままの固形粘結補填材である粉砕粘結補填材と原料炭粉砕工程Ｓ２において粉砕され、乾燥工程Ｓ４１において乾燥された原料炭とを混合して混合物とする工程である。
【００７０】
本実施形態の高強度コークスの製造方法では、粉砕工程Ｓ１において、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子の含有量を５０質量％以上かつ１００質量％以下（または３０質量％以上かつ１００質量％以下）とし、乾燥工程Ｓ４１において、混合工程Ｓ３１における混合物の水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下（粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子が３０質量％以上かつ１００質量％以下である場合には、０質量％以上かつ７質量％以下）となるようにしている。このため、上述した第１実施形態および第２実施形態と同様に、原料炭として、非粘結炭や非微粘結炭を多く配合した低品質のものを用いた場合であっても、原料炭中に粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を有する粉砕粘結補填材を均一に分散させることができるとともに、粉砕粘結補填材と原料炭との混合物の嵩密度を向上させることができ、高強度のコークスを製造できる。
【００７１】
「第４実施形態」
図３は、本発明の高強度コークスの製造方法の一例である第４実施形態の高強度コークスの製造方法を説明するためのフローチャートである。上述した第１実施形態および第２実施形態においては、乾燥工程Ｓ４を混合工程Ｓ３の後でかつ乾留工程Ｓ６の前に行ったが、図３に示すように、第３実施形態の高強度コークスの製造方法においては、乾燥工程を混合工程S３２と同時に行う。
【００７２】
本実施形態の高強度コークスの製造方法においては、乾燥工程を混合工程S３２と同時に行うこと以外は、第１実施形態または第２実施形態と同じ方法とすることができる。
すなわち、本実施形態の高強度コークスの製造方法は、図３に示すように、固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を５０質量％以上かつ１００質量％以下（または３０質量％以上かつ１００質量％以下）含有する粉砕粘結補填材とする粉砕工程Ｓ１と、原料炭粉砕工程Ｓ２と、粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物とする混合工程Ｓ３２と、水分調整工程Ｓ５と、混合物を乾留する乾留工程Ｓ６とを備え、混合工程Ｓ３２と同時に、粉砕粘結補填材と原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下（粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子が３０質量％以上かつ１００質量％以下である場合には、０質量％以上かつ７質量％以下）である混合物を形成する乾燥工程を行う方法である。したがって、本実施形態においては、混合工程S３２が乾燥工程を兼ねている。
【００７３】
本実施形態の乾燥工程（混合工程Ｓ３２）は、粉砕粘結補填材と原料炭とを混合しながら乾燥機などを用いて乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下（粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子が３０質量％以上かつ１００質量％以下である場合には、０質量％以上かつ７質量％以下）である混合物を形成する工程である。
【００７４】
本実施形態の高強度コークスの製造方法では、粉砕工程Ｓ１において、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子の含有量を５０質量％以上かつ１００質量％以下（または３０質量％以上かつ１００質量％以下）とし、乾燥工程（混合工程Ｓ３２）において、粉砕粘結補填材と原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下（粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子が３０質量％以上かつ１００質量％以下である場合には、０質量％以上かつ７質量％以下）である混合物を形成している。このため、上述した第１実施形態および第２実施形態と同様に、原料炭として、非粘結炭や非微粘結炭を多く配合した低品質のものを用いた場合であっても、原料炭中に粒径０．３ｍｍ以下の微粉粒子を有する粉砕粘結補填材を均一に分散させることができるとともに、粉砕粘結補填材と原料炭との混合物の嵩密度を向上させることができ、高強度のコークスを製造できる。
【実施例】
【００７５】
次に、本発明の実施例について説明するが、実施例の条件は、本発明の実施可能性及び効果を確認するために採用した一条件例であり、本発明は、この一条件例に限定されるものではない。本発明は、本発明の要旨を逸脱せず、本発明の目的を達成する限りにおいて、種々の条件を採用し得るものである。【００７６】
（実施例）
表２に示す全硫黄分（Ｔ−Ｓ）および表３〜表７に示す軟化点の石油系の固形粘結補填材を粉砕して、表３〜表７に示す粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子の含有量で、粒径３ｍｍ以下の粒子の含有量である粉砕粘結補填材を得た（粉砕工程）。
また、原料炭として、表３〜表７に示す配合比の原料炭を用意した。表３〜表７に示す原料炭のうち、一部の原料炭を粉砕し、表３〜表７に示す粒径３ｍｍ以下の粒子の割合にするとともに、粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子の割合とした（原料炭粉砕工程）。【００７７】
【表２】
2011065303.tif 000004
【００７８】
【表３】
2011065303.tif 000005
【００７９】
【表４】
2011065303.tif 000006
【００８０】
【表５】
2011065303.tif 000007
【００８１】
【表６】
2011065303.tif 000008
【００８２】
【表７】
2011065303.tif 000009
【００８３】
次いで、実施例５−１〜５−５、比較例５−１〜５−５の原料炭を乾燥機に入れ、乾燥した（乾燥工程）。その後、乾燥した原料炭と表５に示す粉砕粘結補填材とを表５に示す割合で混合して、表５に示す水分含有量の混合物（混合工程）とした。
その後、実施例５−１〜５−５、比較例５−１〜５−５の混合物に水分を添加し（水分調整工程）、表５に示す水分含有量の混合物とした。その後、このようにして得られた混合物をコークス炉で乾留して実施例５−１〜５−５、比較例５−１〜５−５のコークスとした（乾留工程）。【００８４】
また、実施例６−１〜６−５、実施例７−１〜７−５、比較例６−１〜６−５、比較例７−１〜７−５の原料炭と表６および表７に示す粉砕粘結補填材とを表６および表７に示す割合で乾燥機に入れ、混合しながら乾燥して表６および表７に示す水分含有量の混合物（混合工程および乾燥工程）とした。
その後、実施例６−１〜６−５、比較例６−１〜６−５の混合物についてのみ、水分を添加し（水分調整工程）、表６に示す水分含有量の混合物とした。その後、このようにして得られた混合物をコークス炉で乾留して実施例６−１〜６−５、実施例７−１〜７−５、比較例６−１〜６−５、比較例７−１〜７−５のコークスとした（乾留工程）。【００８５】
また、実施例１−１〜１−１８、２−１〜２−６、比較例１−１〜１−５、２−１〜２−３、３−１〜３−９の原料炭と表３および表４に示す粉砕粘結補填材とを表３および表４に示す割合で混合して、混合物（混合工程）とした。次いで、混合物を乾燥機に入れて乾燥し、表３および表４に示す水分含有量の混合物（乾燥工程）とした。
その後、実施例１−１〜１−１８、２−１〜２−６、比較例１−１〜１−５、２−１〜２−３、３−１〜３−９の混合物の水分を添加し（水分調整工程）、表３および表４に示す水分含有量の混合物とした。その後、このようにして得られた混合物をコークス炉で乾留して実施例１−１〜１−１８、２−１〜２−６、比較例１−１〜１−５、２−１〜２−３、３−１〜３−９のコークスとした（乾留工程）。【００８６】
また、比較例４−１〜４−５の原料炭と表４に示す粉砕粘結補填材とを表４に示す割合で混合して、表４に示す水分含有量の混合物とした。
その後、得られた混合物をコークス炉で乾留して比較例４−１〜４−５のコークスとした。【００８７】
このようにして得られた全ての実施例および全ての比較例のコークスの強度を測定した。なお、コークスの強度の指標として、ＤＩ(１５)を測定した。その測定結果を、表３〜表６、図４に示す。
表３〜表６に示すように、全ての実施例において、全ての比較例に比べて、コークスの強度が顕著に向上している。【００８８】
図４は、実施例１−１〜１−１８、２−１〜２−６、比較例１−１〜１−５，２−１〜２−３、３−１〜３−９、４−１〜４−５のコークスについて、強度（ＤＩ(１５)）と、混合物の水分含有量と、粉砕粘結補填材に含まれる粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子の含有量との関係を示したグラフである。
図４に示すように、粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子を５０質量％以上含む粉砕粘結補填材を、原料炭と混合して混合物とした場合には、混合物の水分含有量を８質量％以下とし、粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微粉粒子を３０質量％以上含む粉砕粘結補填材を、原料炭と混合して混合物とした場合には、混合物の水分含有量を７質量％以下とすれば、ＤＩ(１５)）８５以上のコークスの強度を確保できることが確認できた。【００８９】
また、全ての実施例および全ての比較例のコークスを得るために、混合物をコークス炉に装入する時に生じる発煙が継続する時間である発煙時間を調べた。その測定結果を、表３〜表６、図５に示す。
表３〜表６に示すように、全ての実施例の発煙時間が１６秒以下であった。これに対し、比較例３−１〜３−９では、発煙時間が１６秒を超えていた。【００９０】
図５は、実施例１−１〜１−１８、２−１〜２−６、比較例１−１〜１−５、２−１〜２−３、３−１〜３−９、４−１〜４−５の発煙時間、混合物の水分含有量との関係を示したグラフである。なお、図５において、横方向の点線は発煙時間１６秒の位置を示し、縦方向の点線は水分含有量６％の位置を示している。
図５に示すように、発煙現象は、混合物の水分含有量が少ないほど長時間持続し、混合物の水分含有量が多いほど短時間となっている。具体的には、混合物の水分含有量が６質量％以上である場合、発煙時間が１６秒以下となることが確認できた。また、装入炭中の水分量が６質量％未満になると、発煙時間が著しく増加する場合があることが分かる。
【産業上の利用可能性】
【００９１】
前述したように、本発明によれば、低品質原料炭（非粘結炭や非微粘結炭）の使用割合を高めても、従来以上に強度の高いコークスを、低コストで製造することができる。したがって、本発明は、コークス製造産業において利用可能性が高いものである。
【符号の説明】
【００９２】
Ｓ１    粉砕工程
Ｓ２    原料炭粉砕工程
Ｓ３、Ｓ３１、Ｓ３２    混合工程
Ｓ４、Ｓ４１    乾燥工程
Ｓ５    水分調整工程
Ｓ６    乾留工程「振込確認証」
ｘ    原料炭
ｙ    固形粘結補填材
ｚ    コークス
【図１】
2011065303.tif 000010
【図２】
2011065303.tif 000011
【図３】
2011065303.tif 000012
【図４】
2011065303.tif 000013
【図５】
2011065303.tif 000014
【手続補正書】
【提出日】平成23年7月8日(2011.7.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を５０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材を形成する粉砕工程と、
前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物を用意する混合工程と、
前記混合物を乾留する乾留工程と、
前記混合工程の前、前記混合工程と同時、または、前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前、のいずれかで行う乾燥工程とを備え、
前記乾燥工程を前記混合工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記原料炭を乾燥して、前記混合工程における前記混合物の水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下となるようにし、
前記乾燥工程を前記混合工程と同時に行う場合には、この乾燥工程で、前記粉砕粘結補填材と前記原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下である前記混合物を形成し、
前記乾燥工程を前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記混合物を乾燥して前記混合物の水分含有量を０質量％以上かつ８質量％以下とし、
前記乾燥工程後でかつ前記乾留工程前に、前記混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する水分調整工程をさらに備えることを特徴とする高強度コークスの製造方法。
【請求項２】
固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を３０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材を形成する粉砕工程と、
前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物を用意する混合工程と、
前記混合物を乾留する乾留工程と、
前記混合工程の前、前記混合工程と同時、または、前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前、のいずれかで行う乾燥工程とを備え、
前記乾燥工程を前記混合工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記原料炭を乾燥して、前記混合工程における前記混合物の水分含有量が０質量％以上かつ７質量％以下となるようにし、
前記乾燥工程を前記混合工程と同時に行う場合には、この乾燥工程で、前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ７質量％以下である前記混合物を形成し、
前記乾燥工程を前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記混合物を乾燥して前記混合物の水分含有量を０質量％以上かつ７質量％以下とし、
前記乾燥工程後でかつ前記乾留工程前に、前記混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する水分調整工程をさらに備えることを特徴とする高強度コークスの製造方法。
【請求項３】
前記粉砕工程において、粒径３ｍｍ以下の粒子を８０質量％以上含有する粉砕粘結補填材を形成することを特徴とする請求項１または２に記載の高強度コークスの製造方法。
【請求項４】
前記原料炭が、非微粘結炭と非粘結炭のうちの一方または両方を２０質量％以上かつ６０質量％以下含むことを特徴とする請求項１または２に記載の高強度コークスの製造方法。
【請求項５】
前記乾燥工程において、前記固形粘結補填材の軟化点以下の温度で前記混合物を加熱することを特徴とする請求項１または２に記載の高強度コークスの製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
（１）固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を５０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材を形成する粉砕工程と、
前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物を用意する混合工程と、
前記混合物を乾留する乾留工程と、
前記混合工程の前、前記混合工程と同時、または、前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前、のいずれかで行う乾燥工程とを備え、
前記乾燥工程を前記混合工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記原料炭を乾燥して、前記混合工程における前記混合物の水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下となるようにし、
前記乾燥工程を前記混合工程と同時に行う場合には、この乾燥工程で、前記粉砕粘結補填材と前記原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ８質量％以下である前記混合物を形成し、
前記乾燥工程を前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記混合物を乾燥して前記混合物の水分含有量を０質量％以上かつ８質量％以下とし、
前記乾燥工程後でかつ前記乾留工程前に、前記混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する水分調整工程をさらに備える高強度コークスの製造方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
（２）固形粘結補填材を粉砕して粒径０．０１ｍｍ以上かつ０．３ｍｍ以下の微細粒子を３０質量％以上かつ１００質量％以下含有する粉砕粘結補填材を形成する粉砕工程と、
前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合して混合物を用意する混合工程と、
前記混合物を乾留する乾留工程と、
前記混合工程の前、前記混合工程と同時、または、前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前、のいずれかで行う乾燥工程とを備え、
前記乾燥工程を前記混合工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記原料炭を乾燥して、前記混合工程における前記混合物の水分含有量が０質量％以上かつ７質量％以下となるようにし、
前記乾燥工程を前記混合工程と同時に行う場合には、この乾燥工程で、前記粉砕粘結補填材と原料炭とを混合しながら乾燥して、水分含有量が０質量％以上かつ７質量％以下である前記混合物を形成し、
前記乾燥工程を前記混合工程の後でかつ前記乾留工程の前に行う場合には、この乾燥工程で、前記混合物を乾燥して前記混合物の水分含有量を０質量％以上かつ７質量％以下とし、
前記乾燥工程後でかつ前記乾留工程前に、前記混合物の水分含有量が６質量％以上となるように水分を添加する水分調整工程をさらに備える高強度コークスの製造方法。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８２】
【表７】
2011065303.tif 000015
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８４】
また、実施例６−１〜６−５、参考例７−１〜７−５、比較例６−１〜６−５、比較例７−１〜７−５の原料炭と表６および表７に示す粉砕粘結補填材とを表６および表７に示す割合で乾燥機に入れ、混合しながら乾燥して表６および表７に示す水分含有量の混合物（混合工程および乾燥工程）とした。
その後、実施例６−１〜６−５、比較例６−１〜６−５の混合物についてのみ、水分を添加し（水分調整工程）、表６に示す水分含有量の混合物とした。その後、このようにして得られた混合物をコークス炉で乾留して実施例６−１〜６−５、参考例７−１〜７−５、比較例６−１〜６−５、比較例７−１〜７−５のコークスとした（乾留工程）。
【国際調査報告】
2011065303.tif 000016
2011065303.tif 000017
2011065303.tif 000018
2011065303.tif 000019