(57)【要約】  光反射性に優れ、回路基板として好適に利用することができる光反射性フィルム、ならびにこのフィルムを用いた光反射性積層体および光反射性回路基板を提供する。前記光反射性積層体は、光反射性フィルムと、前記光反射性フィルムの少なくとも一方の面に、接着剤層を介して接合された導電体層または回路基板層とで少なくとも構成されている。前記光反射性フィルムは、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在している熱可塑性液晶ポリマーフィルムで構成され、前記結晶ドメインは、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在する。光反射性フィルムでは、例えば、４７０ｎｍの波長に対する光反射率が６０％以上であってもよい。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在している熱可塑性液晶ポリマーフィルムであって、前記結晶ドメインが、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在する光反射性フィルムと；
前記光反射性フィルムの少なくとも一方の面に、接着剤層を介して接合された導電体層または回路基板層と；
で少なくとも構成された光反射性積層体。
【請求項２】
請求項１において、熱可塑性液晶ポリマーが、熱可塑性液晶ポリエステルまたは熱可塑性液晶ポリエステルアミドである光反射性積層体。
【請求項３】
請求項１または２において、光反射性フィルムの融点が２５０℃〜３６０℃である光反射性積層体。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項において、４７０ｎｍの波長に対する光反射率が６０％以上である光反射性積層体。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項において、平面方向の熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ以上である光反射性積層体。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載された光反射性積層体を回路加工してなる光反射性回路基板。
【請求項７】
請求項６において、発光素子を実装するために用いられる光反射性回路基板。
【請求項８】
光反射性フィルムと導電体層または回路基板層とを積層して光反射性積層体を製造する方法であって、
前記光反射性フィルムの少なくとも一方の面に対して、接着剤を適用し、光反射性フィルムの接着剤適用面と導電体層または回路基板層を圧着する接合工程を備えており、
前記光反射性フィルムは、熱可塑性液晶ポリマーフィルムからなり、
導電体層または回路基板層と接合した後の熱可塑性液晶ポリマーフィルムには、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在しており、前記結晶ドメインは、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在している、製造方法。
【請求項９】
請求項８において、接合工程で、光反射性フィルムと導電体層または回路基板層とを、光反射性フィルムの融点未満で加熱して圧着する製造方法。
【請求項１０】
請求項８において、接合工程で、光反射性フィルムと導電体層または回路基板層とを、非加熱下で圧着する製造方法。
【請求項１１】
接着剤層を介して導電体層または回路基板層と接合して光反射性積層体を形成するための光反射性フィルムであって、
前記光反射性フィルムは、熱可塑性液晶ポリマーフィルムからなり、
前記熱可塑性液晶ポリマーフィルムは、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在している熱可塑性液晶ポリマーフィルムであって、前記結晶ドメインが、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在する、
光反射性フィルム。
【請求項１２】
請求項１１において、光反射性フィルムの４７０ｎｍの波長に対する光反射率が６０％以上である光反射性フィルム。
【請求項１３】
請求項１１または１２において、光反射性フィルムの平面方向の熱伝導率が０．８Ｗ／ｍ・Ｋ以上である光反射性積層体。
【請求項１４】
光反射性フィルムで構成される回路材料であって、
前記光反射性フィルムは、熱可塑性液晶ポリマーフィルムからなり、
前記熱可塑性液晶ポリマーフィルムは、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在している熱可塑性液晶ポリマーフィルムであって、前記結晶ドメインが、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在する、
回路材料。
【請求項１５】
光反射性フィルムを光反射性積層体に用いるための方法であって、
前記光反射性フィルムの少なくとも一方の面に導電体層または回路基板層を接合することによって、光反射性積層体を形成する工程を備えており、
前記光反射性フィルムは、熱可塑性液晶ポリマーフィルムからなり、
前記光反射性積層体において、前記熱可塑性液晶ポリマーフィルムには、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在し、前記結晶ドメインは、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在する、方法。
【発明の詳細な説明】
【関連出願】
【０００１】
本願は、日本国で２０１０年３月２６日に出願した特願２０１０−０７１７５８の優先権を主張するものであり、その全体を参照により本出願の一部をなすものとして引用する。
【技術分野】
【０００２】
本発明は、白色ＬＥＤなどの発光素子の実装基板として好適に使用でき、光反射性に優れる光反射性フィルム、並びにそれを用いた光反射性積層体及び光反射性回路基板に関する。
【背景技術】
【０００３】
近年、白熱電球、蛍光灯などよりも大幅に消費電力を低減できるＬＥＤが脚光を浴びている。しかしながら、ＬＥＤなどの発光素子には、高出力化が求められているため、ＬＥＤを搭載する基板には、熱対策が求められている。【０００４】
例えば、このような発光素子に対する実装基板として、特許文献１（特開２００８−１６９５１３号公報）には、特定の炭素繊維フィラーに光反射性を有する層を被覆した光反射性熱伝導性フィラーと、バインダ樹脂とを含む光反射性熱伝導性樹脂組成物で形成された光反射性熱伝導樹脂層を、電気絶縁層および／または電気絶縁性接着層を介して、電子実装基板の配線パターン上に積層した電子実装基板が開示されている。【０００５】
この電子実装基板では、特定のフィラーをバインダ樹脂に混和した樹脂組成物で光反射性熱伝導樹脂層を形成することにより、実装基板表面の光反射性と熱伝導性の双方を向上することが可能になる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−１６９５１３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１の電子実装基板では、光反射層を積層した炭素繊維を特殊な光反射性フィラーとして用いるため、製造工程が煩雑でコスト高となる。さらに、このような光反射性フィラーを用いた基板では、光反射性フィラーとバインダ樹脂との熱膨張係数が異なるため、発光素子などのようにＯＮ，ＯＦＦの中で繰り返し高熱に曝されるような場合、バインダ樹脂にクラックなどが入る原因となる虞がある。【０００８】
従って、本発明の一実施形態の目的は、光反射性フィラーを用いなくとも、優れた光反射性を達成することができる光反射性フィルム、光反射性積層体および光反射性回路基板を提供することにある。
本発明の別の実施形態の目的は、高耐熱性であるとともに、光反射性に優れる光反射性フィルム、光反射性積層体および光反射性回路基板を提供することにある。【０００９】
本発明のさらに別の実施形態の目的は、放熱性に優れるとともに、光反射性に優れる光反射性フィルム、光反射性積層体および光反射性回路基板を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の発明者は、上記目的を達成するために鋭意検討した結果、（１）特定の成形方法で得られた液晶ポリマーフィルムでは、結晶ドメインの数をフィルムの厚み方向において制御することが可能であること、（２）フィルムに対して入射面から入射した光は、入射後、非晶マトリックスから結晶ドメインに向かって進行した際、結晶ドメインと非晶マトリックスとの界面で反射することを見出し、さらに、（３）その結果、結晶ドメインの数が厚み方向に増加すると、フィルム内部で結晶ドメインと非晶マトリックスとの界面においてフィルムの入射面方向へ反射する光の割合を高めることができること、（４）それと同時に、フィルムの入射面に相対する出射面へ透過してしまう光の割合を低減することができることを見出すとともに、（５）そのような結晶ドメインでの光の反射によりフィルム全体の反射率を向上させることが可能であることを見出した。そして、さらに、（６）このような光反射性を有する液晶ポリマーフィルムを、その光反射性を保持した状態で導電体層または回路基板層と接合させることにより、光反射性に優れた積層体や回路基板を形成することが可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。【００１１】
すなわち、本発明の一実施態様は、光反射性積層体であって、光反射性フィルムと、この光反射性フィルムの少なくとも一方の面に、接着剤層を介して接合された導電体層または回路基板層と、で少なくとも構成されている。前記光反射性フィルムは、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在している熱可塑性液晶ポリマーフィルムであって、前記結晶ドメインが、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在するフィルムである。前記フィルムは、例えば、４７０ｎｍの波長に対する光反射率が６０％以上であるのが好ましい。【００１２】
また、前記熱可塑性液晶ポリマーは、熱可塑性液晶ポリエステルまたは熱可塑性液晶ポリエステルアミドであってもよい。前記フィルムは、ポリマーに由来する耐熱性を有しており、例えば、前記フィルムの融点は、２５０℃〜３６０℃程度であってもよい。【００１３】
前記光反射性積層体は、例えば、４７０ｎｍの波長に対する光反射率が６０％以上であってもよく、および／または、平面方向の熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であってもよい。【００１４】
さらに、本発明は、別の実施態様として、前記光反射性積層体を回路加工してなる光反射性回路基板も包含し、前記光反射性回路基板は、例えば、発光素子を実装するために用いられるのが好ましい。【００１５】
さらにまた、本発明は、別の実施態様として、光反射性フィルムと導電体層または回路基板層とを積層して光反射性積層体を製造する方法も包含し、前記製造方法は、
前記光反射性フィルムの少なくとも一方の面に対して、接着剤を適用し、光反射性フィルムの接着剤塗布面と導電体層または回路基板層を圧着する接合工程を備えており、
前記光反射性フィルムは、熱可塑性液晶ポリマーフィルムからなり、
導電体層または回路基板層と接合した後の熱可塑性液晶ポリマーフィルムには、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在しており、前記結晶ドメインは、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在している、製造方法である。【００１６】
この製造方法の接合工程において、光反射性フィルムと導電体層または回路基板層とは、光反射性フィルムの融点未満で加熱して圧着してもよいし、または非加熱下で圧着してもよい。【００１７】
また、本発明は、別の実施態様として、接着剤層を介して導電体層または回路基板層と接合して光反射性積層体を形成するための光反射性フィルムについても包含し、
前記光反射性フィルムは、熱可塑性液晶ポリマーフィルムからなり、
前記熱可塑性液晶ポリマーフィルムは、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在している熱可塑性液晶ポリマーフィルムであって、前記結晶ドメインが、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在する光反射性フィルムである。【００１８】
このような光反射性フィルムは、その４７０ｎｍの波長に対する光反射率が６０％以上であってもよいし、および／または光反射性フィルムの平面方向の熱伝導率が０．８Ｗ／ｍ・Ｋ以上であってもよい。【００１９】
さらにまた、本発明は、別の実施態様として、光反射性フィルムで構成される回路材料も包含し、
前記光反射性フィルムは、熱可塑性液晶ポリマーフィルムからなり、
前記熱可塑性液晶ポリマーフィルムは、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在している熱可塑性液晶ポリマーフィルムであって、前記結晶ドメインが、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在する。【００２０】
さらにまた、本発明は、別の実施態様として、光反射性フィルムを光反射性積層体に用いるための方法も包含し、前記方法は、前記光反射性フィルムの少なくとも一方の面に導電体層または回路基板層を接合することによって、光反射性積層体を形成する工程を備えており、
前記光反射性フィルムは、熱可塑性液晶ポリマーフィルムからなり、
前記光反射性積層体において、前記熱可塑性液晶ポリマーフィルムには、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在し、前記結晶ドメインは、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在する、
方法である。
【発明の効果】
【００２１】
本発明の光反射性フィルムおよび光反射性積層体では、フィルム内に多数の結晶ドメインを有しているため、フィルムに入射した光を結晶ドメインと非晶マトリックスとの界面により反射させて、フィルム全体の反射率を向上させることができる。【００２２】
さらに、特定の液晶ポリマーを用いることにより、フィルムの融点を向上できるだけでなく、その放熱性を向上させることができ、回路基板、特にＬＥＤなどの発光素子のための回路基板として用いた場合であっても、熱によるフィルム特性の低下を有効に抑制することが可能である。【００２３】
また、本発明の光反射性基板では、特定の光反射性フィルムから形成されるため、たとえ光反射層を設けない場合であっても、基板を構成する高分子材料自体によって光反射性を獲得することができると共に、耐熱性及び／または放熱性に優れる。そのため、高出力が要求される発光素子などの実装基板として、有用に用いることが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
この発明は、添付の図面を参考にした以下の好適な実施形態の説明からより明瞭に理解されるであろう。しかしながら、実施形態および図面は単なる図示および説明のためのものであり、この発明の範囲を定めるために利用されるべきでない。この発明の範囲は添付のクレームによって定まる。【００２５】
【図１】本発明の光反射性積層体の一実施形態を説明するための概略断面図である。
【図２】本発明の光反射性積層体の別の実施形態を説明するための概略断面図である。
【図３】本発明の光反射性積層体の別の実施形態を説明するための概略断面図である。
【図４】本発明の光反射性積層体の別の実施形態を説明するための概略断面図である。
【図５】本発明の光反射性積層体の別の実施形態を説明するための概略断面図である。
【図６】実施例１で作製された光反射性フィルムの厚さ方向の切断面を示す電子顕微鏡写真（１００００倍）である。
【図７】実施例２で作製された光反射性フィルムの厚さ方向の切断面を示す電子顕微鏡写真（１０，０００倍）である。
【図８】比較例１で作製された液晶ポリマーフィルムの厚さ方向の切断面を示す電子顕微鏡写真（１０，０００倍）である。
【図９】比較例２で作製された液晶ポリマーフィルムの厚さ方向の切断面を示す電子顕微鏡写真（１０，０００倍）である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
本発明の光反射性フィルムは、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在する熱可塑性液晶ポリマーで構成される。
【００２７】
（熱可塑性液晶ポリマー）
熱可塑性液晶ポリマーは、溶融成形できる液晶性ポリマー（または光学的に異方性の溶融相を形成し得るポリマー）で構成され、この熱可塑性液晶ポリマーは、溶融成形できる液晶性ポリマーであれば特にその化学的構成については特に限定されるものではないが、例えば、熱可塑性液晶ポリエステル、又はこれにアミド結合が導入された熱可塑性液晶ポリエステルアミドなどを挙げることができる。
【００２８】
また熱可塑性液晶ポリマーは、芳香族ポリエステルまたは芳香族ポリエステルアミドに、更にイミド結合、カーボネート結合、カルボジイミド結合やイソシアヌレート結合などのイソシアネート由来の結合等が導入されたポリマーであってもよい。
【００２９】
本発明に用いられる熱可塑性液晶ポリマーの具体例としては、以下に例示する（１）から（４）に分類される化合物およびその誘導体から導かれる公知の熱可塑性液晶ポリエステルおよび熱可塑性液晶ポリエステルアミドを挙げることができる。ただし、光学的に異方性の溶融相を形成し得るポリマーを形成するためには、種々の原料化合物の組合せには適当な範囲があることは言うまでもない。
【００３０】
（１）芳香族または脂肪族ジヒドロキシ化合物（代表例は表１参照）
【表１】
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【００３１】
（２）芳香族または脂肪族ジカルボン酸（代表例は表２参照）
【表２】
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【００３２】
（３）芳香族ヒドロキシカルボン酸（代表例は表３参照）
【表３】
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【００３３】
（４）芳香族ジアミン、芳香族ヒドロキシアミンまたは芳香族アミノカルボン酸（代表例は表４参照）
【表４】
2011118449.tif 000006
【００３４】
これらの原料化合物から得られる液晶ポリマーの代表例として表５および６に示す構造単位を有する共重合体を挙げることができる。
【００３５】
【表５】
2011118449.tif 000007
【００３６】
【表６】
2011118449.tif 000008
【００３７】
これらの共重合体のうち、ｐ―ヒドロキシ安息香酸および／または６−ヒドロシキ−２−ナフトエ酸を少なくとも繰り返し単位として含む重合体が好ましく、特に、（ｉ）ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロシキ−２−ナフトエ酸との繰り返し単位を含む重合体、（ｉｉ）ｐ−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロシキ−２−ナフトエ酸からなる群から選ばれる少なくとも一種の芳香族ヒドロキシカルボン酸と、４，４’−ジヒドロキシビフェニルおよびヒドロキノンからなる群から選ばれる少なくとも一種の芳香族ジオールと、テレフタル酸、イソフタル酸および２，６−ナフタレンジカルボン酸からなる群から選ばれる少なくとも一種の芳香族ジカルボン酸との繰り返し単位を含む重合体が好ましい。
【００３８】
例えば、（ｉ）の重合体では、熱可塑性液晶ポリマーが、少なくともｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロシキ−２−ナフトエ酸との繰り返し単位を含む場合、繰り返し単位（Ａ）のｐ−ヒドロキシ安息香酸と、繰り返し単位（Ｂ）の６−ヒドロシキ−２−ナフトエ酸とのモル比（Ａ）／（Ｂ）は、液晶ポリマー中、（Ａ）／（Ｂ）＝１０／９０〜９０／１０程度であるのが望ましく、より好ましくは、（Ａ）／（Ｂ）＝５０／５０〜８５／１５程度であってもよく、さらに好ましくは、（Ａ）／（Ｂ）＝６０／４０〜８０／２０程度であってもよい。
【００３９】
また、（ｉｉ）の重合体の場合、ｐ−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロシキ−２−ナフトエ酸からなる群から選ばれる少なくとも一種の芳香族ヒドロキシカルボン酸（Ｃ）と、４，４’−ジヒドロキシビフェニルおよびヒドロキノンからなる群から選ばれる少なくとも一種の芳香族ジオール（Ｄ）と、テレフタル酸、イソフタル酸および２，６−ナフタレンジカルボン酸からなる群から選ばれる少なくとも一種の芳香族ジカルボン酸（Ｅ）の、液晶ポリマーにおける各繰り返し単位のモル比は、芳香族ヒドロキシカルボン酸（Ｃ）：前記芳香族ジオール（Ｄ）：前記芳香族ジカルボン酸（Ｅ）＝３０〜８０：３５〜１０：３５〜１０程度であってもよく、より好ましくは、（Ｃ）：（Ｄ）：（Ｅ）＝３５〜７５：３２．５〜１２．５：３２．５〜１２．５程度であってもよく、さらに好ましくは、（Ｃ）：（Ｄ）：（Ｅ）＝４０〜７０：３０〜１５：３０〜１５程度であってもよい。
【００４０】
また、芳香族ジカルボン酸に由来する繰り返し構造単位と芳香族ジオールに由来する繰り返し構造単位とのモル比は、（Ｄ）／（Ｅ）＝９５／１００〜１００／９５であることが好ましい。この範囲をはずれると、重合度が上がらず機械強度が低下する傾向がある。
【００４１】
なお、本発明にいう溶融時における光学的異方性とは、例えば試料をホットステージにのせ、窒素雰囲気下で昇温加熱し、試料の透過光を観察することにより認定できる。
【００４２】
熱可塑性液晶ポリマーとして好ましいものは、融点（以下、Ｍｐと称す）が２５０〜３６０℃の範囲のものであり、さらに好ましくはＭｐが２６０〜３５０℃のものである。なお、Ｍｐは示差走査熱量計により主吸熱ピークが現れる温度を測定することにより求められる。
【００４３】
前記熱可塑性液晶ポリマーには、本発明の効果を損なわない範囲内で、ポリエチレンテレフタレート、変性ポリエチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリエステルエーテルケトン、フッ素樹脂等の熱可塑性ポリマー、各種添加剤、充填剤などを添加してもよい。
【００４４】
本発明に使用される熱可塑性液晶ポリマーフィルムは、熱可塑性液晶ポリマーを押出成形して得られる。熱可塑性液晶ポリマーの結晶ドメイン構造を制御できる限り、任意の押出成形法が適用できるが、例えば、インフレーション法により結晶ドメイン構造を制御することが可能である。
【００４５】
インフレーション法では、リングダイから溶融押出された円筒状シートに対して、所定のドロー比（ＭＤ方向の延伸倍率に相当する）およびブロー比（ＴＤ方向の延伸倍率に相当する）で延伸が行なわれ、その延伸倍率は、ＭＤ方向の延伸倍率（またはドロー比）とＴＤ方向の延伸倍率（またはブロー比）とのトータル延伸倍率（すなわち、ドロー比×ブロー比）として、例えば、５倍以上であってもよく、好ましくは１０倍以上、さらに好ましくは１３倍以上であってもよい。また、トータル延伸倍率の上限は、フィルムの厚みなどに応じて適宜設定することができるが、例えば、トータル延伸倍率は３０倍以下であってもよい。
【００４６】
さらに、ダイから溶融押出する際に熱可塑性ポリマーがダイ領域で受けるダイ剪断速度（単に、剪断速度と称する場合がある）は、製膜する厚みなどに応じて、３００秒−１以上（例えば、３５０〜５０００秒−１程度）、好ましくは４００〜４０００秒−１程度から選択することができる。
【００４７】
このような押出成形により、本発明では、特定の結晶ドメイン構造を有する液晶ポリマーフィルムを形成することができる。
なお、押出成形後のフィルムに対して、公知または慣用の熱処理を行ってもよいが、熱処理によりドメイン構造が大きく変化しない範囲で行なうのが好ましい。結晶ドメインの数が本発明で規定した範囲よりも少なくなるならば、熱処理は必ずしも行わなくてもよい。
【００４８】
また、熱可塑性液晶ポリマーフィルムには、押出成形した後に、必要に応じて延伸を行ってもよい。延伸方法自体は公知であり、二軸延伸、一軸延伸のいずれを採用してもよいが、分子配向度を制御することがより容易であることから、二軸延伸が好ましい。また、延伸は、公知の一軸延伸機、同時二軸延伸機、逐次二軸延伸機などが使用できる。
【００４９】
（光反射性フィルム）
前記熱可塑性液晶ポリマーフィルムで構成されている本発明の光反射性フィルムでは、非晶マトリックス中に結晶ドメインが存在し、結晶ドメインの数は、フィルムの厚み方向１０μｍ当たり、８〜４０個であり、好ましくは１０〜３５個、より好ましくは１２〜３０個程度であってもよい。なお、この結晶ドメインの個数は、後述する実施例に記載した方法により測定される値である。なお、このフィルムは、好ましくは、接着剤層を介して導電体層または回路基板層と接合して光反射性積層体を形成するために用いられる。
【００５０】
本発明の光反射性フィルムでは、フィルムに入射した光が、フィルム内部の結晶ドメインに衝突した際、非晶マトリックスと結晶ドメインとの界面で反射する。結晶ドメインが数多くフィルム内部に存在すると、フィルムを透過する光の割合を低減し、結晶ドメインにより反射する光の割合を高めることができる。それにより、反射層の外的付与を否定するものではないが、たとえ金属フィルムなどの反射層を外的に付与しない場合であっても、フィルム全体としては、高い反射率を達成することが可能となる。
【００５１】
特に、本発明の光反射性フィルムでは、結晶ドメイン構造を制御することにより反射性をフィルムに対して付与しているため、従来フィルムに添加されていた光反射性を向上するための光反射性フィラーまたは光散乱性フィラーを用いなくとも、高い光反射性をフィルムに対して与えることが可能となる。
【００５２】
結晶ドメインの形状は、光反射を結晶ドメインと非晶マトリックスとの界面で行なう限り特に限定されず、球形、円柱形、紡錘形、多角錐系、矩形、不定形などさまざまな形状を挙げることが可能であるが、結晶ドメインと非晶マトリックス界面での反射率を向上させる観点から、ドメインの形状は、偏平状であるのが好ましい。
【００５３】
例えば、結晶ドメインは、フィルムの厚み方向断面において、ドメインの長軸と短軸とのアスペクト比（長軸／短軸）が、例えば、５以上であってもよく、好ましくは１０以上、より好ましくは１５以上であってもよい。なお、その上限は特に限定されないが、例えば、アスペクト比は４０以下であってもよい。なお、結晶ドメインは、後述する実施例に記載した方法により算出される。
【００５４】
また、結晶ドメインが偏平状である場合、各結晶ドメインの長軸は、フィルム平面と略平行であるのが好ましい。なお、略平行とは、フィルム平面と長軸との交差角が、例えば±３０°以内であることを意味している。
【００５５】
本発明の光反射性フィルムでは、例えば、４７０ｎｍの波長に対する光反射率が、６０％以上であってもよく、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上であってもよい。なお、ここでいう光反射率とは、後述する実施例に記載した方法により測定される値である。
【００５６】
また、本発明の光反射性フィルムでは、液晶ポリマーの性質に由来して、高温に対する耐熱性が高く、その融点（すなわち、液晶ポリマーフィルムの融点）が２５０℃以上（例えば、２５０〜３５０℃程度）であってもよく、好ましくは２６０℃以上（例えば、２６０〜３４０℃程度）、より好ましくは２７０℃以上（例えば、２７０〜３３０℃程度）であってもよい。なお、融点の上限は、通常３６０℃程度であることが多い。
【００５７】
また、本発明の光反射性フィルムは、フィルムまたは基板に対して放熱性を付与する観点から、フィルムの平面方向の熱伝導率が０．８Ｗ／ｍＫ以上（例えば１〜３０Ｗ／ｍＫ程度）、好ましくは１Ｗ／ｍＫ以上であってもよい。なお、熱伝導率は、後述する実施例に記載した方法により測定される値である。
【００５８】
（回路材料）
本発明の回路材料は、光反射性フィルムで構成される。また、回路材料は、光反射性フィルムと、この光反射性フィルムの少なくとも一方の面に形成された接着剤層とで構成されてもよい。この場合、光反射性フィルムは、回路材料として、様々な態様で利用することが可能であり、例えば、回路基板における誘電体層、回路基板に対するカバーフィルムなどとして光反射性フィルムを利用することが可能である。また、接着剤層は、光反射性積層体の項において後述する各種接着剤を利用して形成することができる。
【００５９】
（光反射性積層体）
本発明の光反射性積層体は、前記光反射性フィルムと、この光反射性フィルムの少なくとも一方の面に、接着剤層を介して接合された導電体層または回路基板層とで少なくとも構成されている。
【００６０】
本発明の光反射性積層体では、その構成要素としての熱可塑性液晶ポリマーフィルムが、光反射性フィルムである点に特徴がある。すなわち、光反射性積層体において、光反射性フィルムでは、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの非晶マトリックス中に、結晶ドメインがフィルムの厚み方向１０μｍ当たり８〜４０個存在している。そのため、光反射性積層体の光反射性フィルムは、上述した各種物性の一種またはそれ以上を有していてもよい。
【００６１】
このような光反射性積層体は、前記光反射性フィルムの少なくとも一方の面に対して、接着剤層を介して導電体層または回路基板層を接合することにより製造することができる。
【００６２】
導電体層としては、回路を形成できる金属が好ましく使用され、例えば、金、銀、銅、ニッケル、アルミニウムまたはこれらの合金金属などの金属箔が挙げられる。これらの金属のうち、銅が好ましく用いられる。金属箔の厚さは、例えば、５〜５０μｍ程度であってもよく、好ましくは８〜４０μｍ程度であってもよい。
【００６３】
回路基板層は、少なくとも一方の面に、回路が形成されている誘電体または絶縁体から形成されていればよく、前記誘電体または絶縁体としては、セラミクス、エポキシ樹脂、ポリイミド、液晶ポリマーなどのフィルムまたはシート状物が挙げられる。
【００６４】
接合工程では、光反射性フィルムの光反射性を保持できる限り、様々な接合方法を行なうことができるが、一般的には、接着剤を用いて光反射性フィルムと導電体層または回路基板層とを圧着させる。
【００６５】
例えば、接着剤を、グラビアコート、ナイフコート、ロールコート、刷毛塗り、スプレーコート等の方法により、光反射性フィルムの被塗布面に塗布した後、導電体層または回路基板層と前記塗布面とを接触させ、光反射性フィルムと導電体層または回路基板層の両者をプレスして積層一体化してもよい。
また、フィルム状ホットメルト接着剤を光反射性フィルムに適用する場合、フィルム状ホットメルト接着剤を導電体層または回路基板層と光反射性フィルムの間に介在させた状態で、光反射性フィルムと導電体層または回路基板層の両者をプレスして積層一体化してもよい。
【００６６】
圧着させる場合、光反射性フィルムの光反射性を維持する観点から、光反射性フィルムの融点以上に加熱することは好ましくない傾向にある。圧着は、非加熱で行なうのが好ましいが、熱圧着させる場合でも、その加熱温度は、光反射性フィルムの融点未満であることが必要であり、光反射性フィルムの融点をＭｐとすると、好ましくはＭｐ−１０℃以下、さらに好ましくはＭｐ−２０℃以下とするのが好ましい。
【００６７】
接着剤としては、アクリル系、フェノール系、エポキシ系の熱硬化性接着剤などを用いてもよいし、熱可塑性樹脂フィルム（例えば、熱可塑性ポリエステルフィルム、熱可塑性液晶ポリマーフィルムなど）で作成されたフィルム状ホットメルト接着剤を用いてもよい。
【００６８】
なお、フィルム状ホットメルト接着剤の融点は、前記加熱温度に応じて選択でき、例えば、光反射性フィルムの融点をＭｐとすると、Ｍｐ−２０℃以下、好ましくはＭｐ−３０℃以下であるのが好ましい。
【００６９】
光反射性積層体は、一層の導電体層または回路基板層と一層の光反射性フィルムとで構成されたユニットを少なくとも備えていればよく、必要に応じて、光反射性積層体は、少なくとも一層の光反射性フィルムと少なくとも一層の導電体層または回路基板層とを、交互に積層させた多層積層板としてもよい。
【００７０】
本発明の光反射性積層体では、例えば、４７０ｎｍの波長に対する光反射率が、６０％以上であってもよく、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上であってもよい。なお、ここでいう光反射率とは、後述する実施例に記載した方法により測定される値である。
【００７１】
また、本発明の光反射性積層体は、放熱性にも優れており、平面方向の熱伝導率が１Ｗ／ｍＫ以上（例えば１〜３０Ｗ／ｍＫ程度）、好ましくは１．１Ｗ／ｍＫ以上、さらに好ましくは１．２Ｗ／ｍＫ以上であってもよい。なお、熱伝導率は、後述する実施例に記載した方法により測定される値である。
【００７２】
例えば、本発明の光反射性積層体は、様々な実施態様として以下の図１〜５に示すような構造を有していてもよい。図１は、光反射性フィルム１１と、光反射性フィルム１１の一方の面に接着剤層１２を介して接合された導電体層１３とを備える光反射性積層体１０を示す。図１の実施態様において、光反射性フィルム１１は、導電体層１３に対する誘電体層として用いられている。
【００７３】
図２は、光反射性フィルム２１と、光反射性フィルム２１の一方の面に接着剤層２２を介して接合された回路基板層２４とを備える光反射性積層体２０を示す。図１の実施態様において、光反射性フィルム２１は、回路基板層２４に対するカバーフィルムとして用いられている。
【００７４】
図３は、光反射性フィルム３１と、光反射性フィルム３１の一方の面に第１の接着剤層３２を介して接合された第１の導電体層３３と、光反射性フィルム３１の他方の面に第２の接着剤層３５を介して接合された第２の導電体層３６とを備える光反射性積層体３０を示す。図３の実施態様において、光反射性フィルム３１は、導電体層３３，３６に対する誘電体層として用いられている。
【００７５】
図４は、光反射性フィルム４１と、光反射性フィルム４１の一方の面に第１の接着剤層４２を介して接合された導電体層４３と、光反射性フィルム４１の他方の面に第２の接着剤層４５を介して接合された回路基板層４４とを備える光反射性積層体４０を示す。図４の実施態様において、光反射性フィルム４１は、導電体層４３に対する誘電体層として用いられている。
【００７６】
図５は、第１の光反射性フィルム５１と、光反射性フィルム５１の一方の面に第１の接着剤層５２を介して接合された導電体層５３と、光反射性フィルム５１の他方の面に第２の接着剤層５５を介して接合された回路基板層５４と、回路基板層５４の光反射性フィルム５１とは相対する面に、第３の接着剤層５７を介して接合された第２の光反射性フィルム５８を備える光反射性積層体５０を示す。図５の実施態様において、第１の光反射性フィルム５１は、導電体層５３に対する誘電体層として用いられ、第２の光反射性フィルム５８は、回路基板層５４に対するカバーフィルムとして用いられている。
【００７７】
この他にも、前記実施形態すべてにおいて、光反射性フィルムと、導電体層または回路基板層とを含む本発明の構造を最小単位として有する限り、必要に応じて他の層が存在してもよく、本発明の範囲には様々な変形例が含まれる。なお、接着剤層は未硬化であっても、または部分的に硬化していてもよい。また回路基板層は、未硬化であっても、部分的に硬化していても、または完全に硬化していてもよい。
【００７８】
（光反射性回路基板）
本発明の光反射性回路基板（以下、光反射性基板と呼ぶ場合がある）は、回路層が単層であってもよいし、２層以上の多層であってもよい。
光反射性基板は、上述した光反射性フィルムから光反射性積層体を形成し、この光反射性積層体に公知または慣用の方法により回路加工をすることにより形成される。なお、回路加工は、一般的な配線板の製造に用いられる手法を用いればよい。
【００７９】
光反射性基板は、基板として使用できる限り任意の厚みであってもよく、５ｍｍ以下の板状またはシート状のものをも包含するが、例えば、フレキシブル基板としては１０〜５００μｍの範囲内にあることが好ましく、１５〜２００μｍの範囲内がより好ましい。
【００８０】
また、基板は、光反射性フィルム単層から形成してもよいし、厚さ１０〜２００μｍの範囲のフィルムを複数枚（例えば、３〜２０枚程度、好ましくは５〜１５枚程度）積層させた積層基板としてもよい。
【００８１】
本発明の光反射性基板は、光反射性積層体に由来する各種物性（光反射性、放射性）を有している。そのため、例えば、光反射性を利用して、各種電子機器の回路基板として有用に用いることができ、特に、各種ＬＥＤ（特に白色ＬＥＤ）、レーザーダイオードなどの発光素子を実装するための回路基板として有用に利用することができる。
【実施例】
【００８２】
以下、実施例により本発明をより詳細に説明するが、本発明は本実施例により何ら限定されるものではない。なお、以下の実施例及び比較例においては、下記の方法により各種物性を測定した。【００８３】
［融点］
示差走査熱量計（ｍｅｔｌｅｒ社製ＴＡ３０００）を用いて、フィルムの熱挙動を観察して得た。つまり、供試フィルムを２０℃／分の速度で昇温して完全に溶融させた後、溶融物を５０℃／分の速度で５０℃まで急冷し、再び２０℃／分の速度で昇温した時に現れる吸熱ピークの位置を、フィルムの融点として記録した。【００８４】
［ダイ剪断速度］
インフレーション製膜時に溶融した熱可塑性液晶ポリマーが、ダイ領域で受けるダイ剪断速度を、下記の式により定義した。なお、Ｑは樹脂吐出量（ｍｍ３／秒）、Ｒはダイ直径（ｍｍ）、ｄはダイスリット間隔（ｍｍ）を表す。
ダイ剪断速度（秒−１）＝（６×Ｑ）／（π×Ｒ×ｄ２） 【００８５】
［結晶ドメインの個数およびアスペクト比］
フィルムを室温で４時間エチルアミン中に浸漬させた後に、フィルムの厚み方向の切断面を電子顕微鏡で観察した。１００００倍での撮影写真をもとに、厚み方向にランダムに３本直線を引き、それぞれの直線と交わった結晶ドメインの数を測定し、フィルムの厚み１０μｍ当たりの平均値を結晶ドメインの個数とした。
また、直線と交わった結晶ドメインに関し、そのアスペクト比（長軸／短軸）を測定し、その平均値をフィルムの結晶ドメインのアスペクト比とした。【００８６】
［光反射率］
分光光度計（日本分光（株）製、「Ｖ−５７０」）を用いて、フィルムまたは光反射性積層体の４７０ｎｍの波長領域における、全反射率（鏡面反射率＋拡散反射率）を測定した。【００８７】
［熱伝導率］
レーザーフラッシュ法熱定数測定装置（（株）リガク製、「ＬＦ／ＴＣＭ  ＦＡ８５１０Ｂ」）を用い、測定温度２０℃にて測定した。なお平面方向の測定は専用のアタッチメントをつけて行った。【００８８】
［フィルムの厚さ］
厚さは、デジタル厚み計（株式会社ミツトヨ製）を用い、フィルム（サイズ：ＴＤ方向５０ｃｍ×ＭＤ方向３ｃｍ）をＴＤ方向に１ｃｍ間隔で測定し、中心部および端部から任意に選んだ１０点の平均値を膜厚とした。【００８９】
（実施例１）
ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸の共重合物（モル比：７３／２７）で、融点が２８０℃である熱可塑性液晶ポリマーを単軸押出機で加熱混練し、ダイ直径３３．５ｍｍ、ダイスリット間隔５００μｍの環状インフレーションダイから、ダイ剪断速度１０００秒−１で溶融押出して、縦の延伸比（Ｄｒ）２．９、横の延伸比（Ｂｌ）６．２の条件で、融点２８０℃、膜厚２５μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの断面写真を図６に示すとともに、その性質を表１に示す。【００９０】
また、このフィルムを用いて、以下の手順で光反射性積層体を形成した。
銅箔としてＪＸ日鉱日石金属（株）製「ＪＴＣ−１８ＡＭ］（厚み１８μｍ）、接着剤としてニッカン工業（株）製「ニカフレックス（登録商標）ＳＡＦＷ」（厚み２０μｍ）を用い、前記光反射性フィルムと、温度１６０℃、圧力２ＭＰａの条件下、６０分間で積層し、光反射性積層体（銅張積層板）を作製した。物性評価サンプルは、塩化第二鉄溶液を用いて、銅箔を除去したフィルムを用いた。【００９１】
（実施例２）
ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸の共重合物（モル比：８０／２０）で、融点が３２５℃である熱可塑性液晶ポリマーを単軸押出機で加熱混練し、ダイ直径３３．５ｍｍ、ダイスリット間隔９５０μｍの環状インフレーションダイから、ダイ剪断速度５００秒−１で溶融押出して、縦の延伸比（Ｄｒ）２．９、横の延伸比（Ｂｌ）６．２の条件で、融点３２５℃、膜厚５０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの断面写真を図７に示すとともに、その性質を表１に示す。
また、このフィルムを用いて、実施例１と同様の方法で光反射性積層体を作製した。【００９２】
（実施例３）
ガラスエポキシ基板ＦＲ−４（パナソニック電工（株）製、「Ｒ−１７６６」（厚み：１．６ｍｍ）を、所定の回路に加工し、接着剤としてニッカン工業（株）製「ニカフレックス（登録商標）ＳＡＦＷ」（厚み２０μｍ）を用い、実施例１で作製した光反射性フィルムと温度１６０℃、圧力２ＭＰａの条件下、６０分間で積層し、光反射性積層体（カバーフィルム積層回路基板）を作製した。【００９３】
（比較例１）
実施例１と同じポリマー材料を１ｇ程度ＳＵＳ板上に敷き詰め、平板プレス機で３００℃、４ＭＰａの圧力で１０分間プレスを行い、膜厚５０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの断面写真を図８に示すとともに、その性質を表１に示す。また、このフィルムを用いて、実施例１と同様の方法で光反射性積層体を作製した。【００９４】
（比較例２）
ポリプラスチックス社製「ベクトラＣ９５０」を単軸押出機（スクリュー径６０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１．０ｍｍ、ダイ温度３５０℃）より、フィルム上に押出、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーフィルムを得た。この液晶ポリマーフィルムの両面に、厚さ４０μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレンフィルムを、温度３３０℃の一対の熱ロールで熱圧着した（ロール周速２ｍ／分）。【００９５】
次に、このようにして得た光反射性積層体を二軸延伸機で延伸した。この時の延伸条件は、延伸温度３５０℃、延伸倍率ＭＤ方向１．６倍、ＴＤ方向３．２倍、延伸スピード２０％／秒であった。最後に多孔質ポリテトラフルオロエチレンフィルムを液晶ポリマーフィルムの両面から剥離し、厚さ５０μｍの液晶ポリマーフィルムを得た。得られたフィルムの断面写真を図９に示すとともに、その性質を表１に示す。また、このフィルムを用いて、実施例１と同様の方法で光反射性積層体を作製した。【００９６】
【表７】
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【００９７】
図６および７ならびに表７に示すように、実施例１および２の光反射性フィルムは、フィルムの厚み断面において、フィルム平面と略平行にドメインが層状に重なって１０層以上存在し、このドメインによってフィルムの光反射率を向上することができる。【００９８】
得られたフィルムでは、光散乱性フィラーを用いなくとも高い光反射率を示すことが可能であるため、フィラーに由来するクラック発生を抑制できる。また、得られたフィルムは、熱伝導率も高く、放熱性に優れている。【００９９】
また、実施例１〜３で得られた光反射性積層体では、フィルムの厚み方向のドメイン数は、導電体層または回路基板層との接合工程前と変化していない。そのため、光反射性フィルムを基板として用いた光反射性基板では、光反射性フィルムに由来した高い光反射性と放熱性を回路基板に付与することができる。【０１００】
一方、比較例１および２の熱可塑性液晶ポリマーフィルムは、フィルムの厚み方向に存在するドメインの数が少ないため、透過光の割合が多くなり、優れた光反射性を示すことはできない。また、熱伝導率についても実施例よりも低い値であり、放熱性の面でも実施例より劣っている。そのため、このフィルムを用いて得られた光反射性積層体および回路基板では、フィルムに由来した光反射性を回路基板に付与することができない。
【産業上の利用可能性】
【０１０１】
本発明の光反射性フィルム、光反射性積層体、および回路材料は、電気・電子製品の基板材料として利用することが可能であり、特に、光反射性に優れているため、各種発光素子（白色ＬＥＤなどのＬＥＤ等）を実装するための光反射性基板として有効に利用することができる。【０１０２】
以上のとおり、図面を参照しながら本発明の好適な実施例を説明したが、当業者であれば、本件明細書を見て、自明な範囲内で種々の変更および修正を容易に想定するであろう。したがって、そのような変更および修正は、請求の範囲から定まる発明の範囲内のものと解釈される。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【国際調査報告】
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