(57)【要約】本発明は、研磨力に対するステイン除去効率が高い口腔用組成物を提供することを課題とする。本発明により、溶融シリカ及び歯牙研磨剤を含有する口腔用組成物が提供される。当該口腔用組成物は、研磨力に対するステイン除去力が高い。すなわち、当該口腔用組成物は大きな（ステイン除去力／研磨力）値を示す。よって、当該口腔用組成物を用いることで、歯牙を必要以上に傷つけることなく、効率よくステイン除去を行うことができる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶融シリカ及び歯牙研磨剤を含有する口腔用組成物。
【請求項２】
溶融シリカを０．２５〜８．５質量％含有する、請求項１に記載の口腔用組成物。
【請求項３】
溶融シリカのＢＥＴ比表面積が１０（ｍ2／ｇ）以下である、請求項１又は２に記載の口腔用組成物。
【請求項４】
溶融シリカの吸油量が２０（mL/100g）以下である、請求項１〜３のいずれかに記載の口腔用組成物。
【請求項５】
歯牙研磨剤が、沈降シリカ、ゲル法シリカ、ヒュームド法シリカ、ジルコノシリケート、ケイ酸アルミニウム、リン酸カルシウム、第２リン酸カルシウム・無水和物、第２リン酸カルシウム・２水和物、第３リン酸カルシウム、リン酸水素カルシウム・無水和物、リン酸水素カルシウム・２水和物、ピロリン酸カルシウム、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、水酸化アルミニウム、不溶性メタリン酸ナトリウム、第３リン酸マグネシウム、炭酸マグネシウム、酸化チタン、ポリメタクリル酸メチル、ベントナイト、ハイドロキシアパタイト、結晶セルロース、ポリエチレンビーズ、及びポリプロピレンビーズからなる群より選択される少なくとも１種である、請求項１〜４のいずれかに記載の口腔用組成物。
【請求項６】
歯牙研磨剤が沈降シリカである、請求項５に記載の口腔用組成物。
【請求項７】
沈降シリカを５〜２６質量％含有する、請求項６に記載の口腔用組成物。
【請求項８】
溶融シリカ及び沈降シリカを合わせて１０〜３４．５質量％含有する、請求項６又は７に記載の口腔用組成物。
【請求項９】
口腔用組成物に含有される沈降シリカ及び溶融シリカの質量比（沈降シリカ／溶融シリカ）が２．５〜１１である、請求項６〜８のいずれかに記載の口腔用組成物。
【請求項１０】
歯牙に付着したステイン除去用である、請求項１〜９のいずれかに記載の口腔用組成物。
【請求項１１】
溶融シリカが、６０μｍより大きい粒径を有する粒子が実質的に除去された溶融シリカである、請求項１〜１０に記載の口腔用組成物。
【請求項１２】
溶融シリカが、目開き６０μｍメッシュで篩過された溶融シリカである、項１〜１０のいずれかに記載の口腔用組成物。
【請求項１３】
ＲＤＡ値が９０〜１４０である、請求項１〜１２のいずれかに記載の口腔用組成物。
【請求項１４】
異なる平均粒子径を有する２種又はそれ以上の溶融シリカを含有する、請求項１〜１３のいずれかに記載の口腔用組成物。
【請求項１５】
平均粒子径が０．１〜１０μｍの溶融シリカ、及び平均粒子径が１０μｍより大きく４５μｍ以下の溶融シリカを含有する、請求項１４に記載の口腔用組成物。
【請求項１６】
平均粒子径０．１〜１０μｍの溶融シリカ質量が、全溶融シリカ質量の１０〜９０％である、請求項１４又は１５に記載の口腔用組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は口腔用組成物に関し、より詳細には、溶融シリカ及び歯牙研磨剤を含有する口腔用組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
歯牙の着色は、ステインと呼ばれる色素沈着物が歯牙へ沈着することで生じ、これは審美上の大きな問題となる。ステインを除去するための手段としては、歯牙研磨剤が配合された歯磨組成物等の口腔用組成物を歯ブラシなどの用具を介して口に含み、歯牙を刷掃するという方法が一般的である。主に研磨によりステインが除去されるため、高い研磨力を有する歯牙研磨剤を用いるほど、高いステイン除去効果があると考えられている。この観点からは、硬い歯牙研磨剤ほどステイン除去のために好ましいことになる。硬い歯牙研磨剤ほど、歯牙表面を物理的に研磨する力が強く、ステイン除去効果が高いと考えられるからである。【０００３】
しかし、高い研磨力を有する歯牙研磨剤を配合した口腔用組成物を用いると、歯牙を必要以上に摩耗してしまうおそれがある。歯牙表面が摩耗されると、象牙質が露出してしまい、知覚過敏を引き起こすおそれが生じる。また露出した象牙質は耐酸性が低いため、う蝕を助長することにもなりかねない。例えば、代表的な硬い歯牙研磨剤であるアルミナは、ステイン除去力には優れるが研磨により歯牙も傷つけてしまう。歯牙を傷つけないように様々な工夫がなされてきているが、問題の解消には至っておらず、現在ではアルミナは口腔用組成物にはほとんど配合されなくなっている。【０００４】
このため、適度な研磨力を有しながらもステイン除去力の高い口腔用組成物、すなわち、研磨力に対してステイン除去力の割合が高い（研磨力とステイン除去力のバランスが良好な）口腔用組成物の開発が望まれている。【０００５】
例えば、特許文献１には、歯牙研磨剤として研磨性の異なる２種のシリカ（研磨性の高いシリカ及び研磨性の低いシリカ）を含むことを特徴とする口腔用組成物が、歯を傷つけずにステインを除去するために有用である旨が記載されている。しかしながら、当該口腔用組成物にも研磨性の高いシリカは含有されており、歯牙が傷つくおそれは必ずしも解消していなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００４−２３８３２１号公報
【特許文献２】特開２００９−１６３８号公報
【特許文献３】特開昭６２−２４１５４１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、研磨力に対するステイン除去効率が高い口腔用組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、驚くべき事に、溶融シリカを含有する口腔用組成物が、それほど高い研磨力ではないにもかかわらず高いステイン除去力を有すること、すなわち研磨力に対するステイン除去力が高いことを見出した。そして、溶融シリカ及び歯牙研磨剤を含有する口腔用組成物であれば、さらに、研磨力に対するステイン除去力が高いことを見出した。これらの知見を基に、本発明者らは、さらに改良を重ねて本発明を完成させるに至った。【０００９】
溶融シリカは半導体分野で使用されるシリカであり、例えば半導体封止剤用熱効果樹脂への充填等に主に用いられている（例えば特開２００９−１６３８号公報参照）。しかし、溶融シリカを含有した口腔用組成物は知られていない。また、溶融シリカはシリカ粉末を高温で溶融させて製造されることから、密度が高くなり、非常に硬度が高い。上述の通り、硬い歯牙研磨剤ほど研磨力が高く、このような歯牙研磨剤は歯牙を必要以上に摩耗してしまうおそれがあるため、非常に硬度が高い溶融シリカを含有する口腔用組成物が、それほど高い研磨力ではないにもかかわらず高いステイン除去力を有することは全く意外であった。【００１０】
すなわち、本発明は例えば以下の項に係る口腔用組成物を包含する。
項１．
溶融シリカ及び歯牙研磨剤を含有する口腔用組成物。
項２−１．
溶融シリカを０．２５〜８．５質量％含有する、項１に記載の口腔用組成物。
項２−２．
溶融シリカを０．５〜８．５質量％含有する、項１に記載の口腔用組成物。
項３−１．
溶融シリカのＢＥＴ比表面積が１０（ｍ2／ｇ）以下である、項１〜２−２のいずれかに記載の口腔用組成物。
項３−２．
歯牙研磨剤のＢＥＴ比表面積が２０〜１０００（ｍ2／ｇ）である、項１〜３−１のいずれかに記載の口腔用組成物。
項４−１．
溶融シリカの吸油量が２０（mL/100g）以下である、項１〜３−２のいずれかに記載の口腔用組成物。
項４−２．
歯牙研磨剤の吸油量が２０〜４００（mL/100g）である、項１〜４−１のいずれかに記載の口腔用組成物。
項５．
歯牙研磨剤が、沈降シリカ、ゲル法シリカ、ヒュームド法シリカ、ジルコノシリケート、ケイ酸アルミニウム、リン酸カルシウム、第２リン酸カルシウム・無水和物、第２リン酸カルシウム・２水和物、第３リン酸カルシウム、リン酸水素カルシウム・無水和物、リン酸水素カルシウム・２水和物、ピロリン酸カルシウム、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、水酸化アルミニウム、不溶性メタリン酸ナトリウム、第３リン酸マグネシウム、炭酸マグネシウム、酸化チタン、ポリメタクリル酸メチル、ベントナイト、ハイドロキシアパタイト、結晶セルロース、ポリエチレンビーズ、及びポリプロピレンビーズからなる群より選択される少なくとも１種である、項１〜４のいずれかに記載の口腔用組成物。
項６．
歯牙研磨剤が沈降シリカである、項５に記載の口腔用組成物。
項７．
沈降シリカを５〜２６質量％、好ましくは７．５〜２６質量％含有する、項６に記載の口腔用組成物。
項８．
溶融シリカ及び沈降シリカを合わせて１０〜３４．５質量％含有する、項６又は７に記載の口腔用組成物。
項９．
口腔用組成物に含有される沈降シリカ及び溶融シリカの質量比（沈降シリカ／溶融シリカ）が２．５〜１１である、項６〜８のいずれかに記載の口腔用組成物。
項１０−１．
歯牙清掃用である、項１〜９のいずれかに記載の口腔用組成物。
項１０−２．
歯牙に付着したステイン除去用である、項１〜９のいずれかに記載の口腔用組成物。
項１１．
溶融シリカが、６０μｍより大きい粒径を有する粒子が実質的に除去された溶融シリカである、項１〜１０−２のいずれかに記載の口腔用組成物。
項１２．
溶融シリカが、目開き６０μｍメッシュで篩過された溶融シリカである、項１〜１１のいずれかに記載の口腔用組成物。
項１３．
ＲＤＡ値が９０〜１４０である、項１〜１２のいずれかに記載の口腔用組成物。
項１４．
異なる平均粒子径を有する２種又はそれ以上の溶融シリカを含有する、項１〜１３のいずれかに記載の口腔用組成物。
項１５．
平均粒子径が０．１〜１０μｍの溶融シリカ、及び平均粒子径が１０μｍより大きく４５μｍ以下の溶融シリカを含有する、項１４に記載の口腔用組成物。
項１６．
平均粒子径０．１〜１０μｍの溶融シリカ質量が、全溶融シリカ質量の１０〜９０％である、項１４又は１５に記載の口腔用組成物。
項１７．
歯牙研磨剤のＲＤＡ値が２０〜２００である、項１〜１６のいずれかに記載の口腔用組成物。
項１８．
溶融シリカ粒子の円形度が０．８９以上である、項１〜１７のいずれかに記載の口腔用組成物。
また、本発明は、例えば以下の項に記載のステイン除去方法も包含する。
項Ａ−１．
項１〜１３のいずれかに記載の口腔用組成物を口腔内に適用する工程を含む、ステインが付着した歯牙からステインを除去する方法。
項Ａ−２．
項１〜１３のいずれかに記載の口腔用組成物を用いて歯牙をブラッシングする工程を含む、ステインが付着した歯牙からステインを除去する方法。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の口腔用組成物は、高いステイン除去力を有する一方、研磨力が低い。このため研磨により歯を傷つけるおそれが低い。よって本発明の口腔用組成物を用いることにより、ほとんど歯を傷つけることなくステインを高効率に除去することが可能となる。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明について、さらに詳細に説明する。
【００１３】
本発明の口腔用組成物は、溶融シリカ及び歯牙研磨剤を含有し、歯牙清掃用組成物として用い得る。特に、本発明の口腔用組成物を用いて歯牙をブラッシングすること等により、ステインを高効率に除去することができる。しかも、この際、懸念される研磨による歯牙の損傷は、非常に起こりにくい。
【００１４】
溶融シリカは、上述のように半導体分野で用いられており、公知であるか、又は公知の方法で製造することができる。そのようなものを、本発明に用いることができる。溶融シリカは、例えば、二酸化ケイ素粉末原料（例えば珪石粉末）を高温（例えば２０００〜３０００℃）の火炎により溶融させて得ることができる。また、例えば、シリコンの粉末又は環状シロキサンを高温の火炎により酸化及び溶解させて得ることができる。このように、溶融シリカは、高温処理により製造されるため、不純物が混在するおそれが小さい。また、一度溶融して固まるため、シリカ粒子の密度が高くなり、硬度が高くなる。特に、破砕粉末シリカを原料として、高温火炎を噴射するバーナーと溶射技術を用いて得られる溶射溶融シリカは、本発明の口腔用組成物に含有される溶融シリカとして好ましく用いることができる。溶射溶融シリカは、特に、粒子の大部分が溶融した後、固まって得られるため、硬度が高くなるうえ真球度が高くなるので、下述するように、本発明の口腔用組成物に含有される溶融シリカとして特に好ましい。特に制限されないが、このような溶射溶融シリカは、例えば特開昭６２−２４１５４１号公報に記載の方法等により好ましく製造され得る。
【００１５】
本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカのシリカ粒子は、真球度が高い（真球に近い形をしたもの）ものが好ましい。真球度は、球の輪郭がどの程度真円に近いかを表す「円形度」により評価できる。円形度の算出は次のように行うことができる。（i）まず、円形度を測定したい粒子の画像を撮影し、当該粒子の輪郭をトレースして輪郭長及び面積を算出する。（ii）次に、撮影した粒子の輪郭が占める面積と同じ面積を有する円を描き、当該円の円周長を算出する。このとき、円形度は以下の式で求めることができる。なお、円形度は粒子の輪郭が真円のとき１になり、円形度が１より大きくなることはない。
【００１６】
【数１】
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【００１７】
円形度は、真円度測定機（ＪＩＳ  Ｂ７４５１：１９９７）を用いて測定できる。粒子を水等の液体に分散し、フローセルを通過させることでリアルタイムに粒子画像を撮影及び解析を行う装置が好ましい。シスメックス社の粒子像解析装置（FPIA-3000）を好ましく用い得る。
【００１８】
本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカの粒子は、円形度が好ましくは０．８９以上、より好ましくは０．９３以上、さらに好ましくは０．９５以上である。
【００１９】
また、溶融シリカは、公知の歯牙研磨剤（例えば、沈降シリカ、ゲル法シリカ等の湿式シリカ）に比べ、ＢＥＴ比表面積が小さい。本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカは、ＢＥＴ比表面積（ｍ2／ｇ）が通常１５以下であり、１０以下のものが好ましく、８以下のものがより好ましく、５以下のものがさらに好ましい。シリカのＢＥＴ比表面積はマックソーブ（Macsorb HM model-1201：株式会社マウンテック製）により測定できる。
【００２０】
また、本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカは、吸油量（あまに油吸油量 JISK5101）が少ないものが好ましい。具体的には、吸油量（mL/100g）が通常２０以下であり、１０以下のものが好ましく、８以下のものがより好ましく、５以下のものがさらに好ましい。
【００２１】
ＢＥＴ比表面積が小さいほど、その溶融シリカのシリカ粒子の密度は高く、当該溶融シリカ粒子の硬度は高いと考えられる。また、溶融シリカの吸油量が小さいほど、その溶融シリカのシリカ粒子の密度は高く、当該溶融シリカ粒子の硬度は高いと考えられる。すなわち、溶融シリカのＢＥＴ比表面積及び吸油量が小さいほど、当該溶融シリカのシリカ粒子の硬度は高いと考えられる。
【００２２】
本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカとして、市販の溶融シリカを購入して用いてもよい。例えば、電気化学工業株式会社（デンカ溶融シリカ・ＦＢ、ＦＢＸとして市販されている）、株式会社マイクロン社（球状シリカとして市販されている）等から購入することができる。
【００２３】
硬度が高い溶融シリカを口腔用組成物に配合して口腔内に適用すると、口腔内にジャリジャリした感触を使用者に与えるおそれがある。このような感触を問題にしない使用者も存在するが、このような感触は使用者に対して石や砂が口腔内に入ったかのような不快感を与えるおそれがあるため、好ましくなく、できるだけ低減することが望ましい。
【００２４】
この不快感は、例えば、口腔用組成物に配合する溶融シリカ量を減らすこと、及び口腔用組成物に配合する溶融シリカのシリカ粒子の粒径を小さくすること、によって低減することができる。
【００２５】
よって、特に制限されないが、本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカは、比較的大きな粒径を有するシリカ粒子が除去されていることが好ましい。当該除去は、例えばメッシュを通過させることにより行うことができる。
【００２６】
具体的には、６０μｍより大きい粒径を有する粒子が実質的に除去された溶融シリカが好ましく、５５μｍより大きい粒径を有する粒子が実質的に除去された溶融シリカがより好ましい。なお、ここでの「実質的に除去された」とは、全く含まないようにしたという意味ではなく、例えばメッシュ等を使用して除去操作を行い、実質的に含まないようにしたという意味である。
【００２７】
言い換えれば、本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカの粒子の粒径は６０μｍ以下が好ましく、５５μｍ以下がより好ましい。これも、例えば、特定の数値の目開きのメッシュ等を用いて除去操作を行い、実質的に特定数値以下の粒径を有するシリカとしたということを意味する。例えば、目開き５３μｍのメッシュを用いれば、実質的に粒径５３μｍ以下の粒子からなる溶融シリカを得ることができる。本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカは、好ましくは実質的に粒径６０μｍ以下（より好ましくは５５μｍ以下、さらに好ましくは５３μｍ以下、よりさらに好ましくは４５μｍ以下）である。
【００２８】
つまり、本願発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカは、好ましくは目開き６０μｍのメッシュ、より好ましくは目開き５５μｍのメッシュ、さらに好ましくは目開き５３μｍのメッシュ、よりさらに好ましくは目開き４５μｍのメッシュ、により篩過された溶融シリカである。例えば、市販される溶融シリカを特定の目開きのメッシュにより篩過処理して得ることができる。また、市販の溶融シリカは、このような篩過処理済みのものもあり、当該溶融シリカも本発明に好ましく用いることができる。
【００２９】
また、本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカは、平均粒子径（５０％累積径；ｄ５０）が、好ましくは約０．１〜４５μｍ、より好ましくは約１〜２０μｍ、さらに好ましくは約３〜１７μｍである。大きい粒径を有するシリカ粒子が除去された後の溶融シリカにおいて、平均粒子径（ｄ５０）が当該範囲であることが、好ましい。
【００３０】
なお、溶融シリカの平均粒子径（ｄ５０）は、水を分散液として用いてレーザー回折散乱式測定装置により求めた値であり、ＬＡ−９２０（株式会社堀場製作所製）により測定できる。
【００３１】
また、本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカは、ＲＤＡ（Relative Dentine Abrasivity）値が、好ましくは６０〜１６０、より好ましくは８０〜１４０である。なお、溶融シリカのＲＤＡはＩＳＯ１１６０９：１９９５「Ａ．３．６基準研磨剤スラリー」に記載の方法で溶融シリカのスラリーを調製し、これをＨｅｆｆｅｒｅｎらの方法（Ｊ．  Ｄｅｎｔ．  Ｒｅｓ．，  Ｖｏｌ．  ５５，  Ｎｏ．４，５６３−５７３，１９７６年）により測定したものである。
【００３２】
また特に、本発明の口腔用組成物の製造には、平均粒子径の異なる溶融シリカを組み合わせて用いるのが好ましい。つまり、本発明の口腔用組成物に配合される溶融シリカは、平均粒子径の異なる２種（又はそれ以上）の溶融シリカを混合したものが好ましい。平均粒子径の異なる溶融シリカを混合して用いると、さらに高いステイン除去力を有し、かつ研磨力に対するステイン除去力が高い口腔用組成物を得ることができる。
【００３３】
例えば、異なる平均粒子径を有する２種の溶融シリカを混合して用いる場合、当該２種の溶融シリカのうち、平均粒子径が小さい方を微粉溶融シリカ、大きい方を粗粉溶融シリカと称するとすると、微粉溶融シリカの平均粒子径は、好ましくは０．１〜１０μｍ、より好ましくは０．１〜６μｍ、さらに好ましくは０．２〜３μｍであり、粗粉溶融シリカの平均粒子径は、好ましくは１０μｍより大きく４５μｍ以下、より好ましくは１２〜３０μｍ、さらに好ましくは１５〜２０μｍである。また、この場合、微粉溶融シリカの配合量割合は、全溶融シリカを１００％とすると、１０〜９０％であることが好ましく、３０〜９０％（又は３０〜８０％）であることがより好ましい。
【００３４】
本発明の口腔用組成物に配合される歯牙研磨剤は、公知の歯牙研磨剤である。このような歯牙研磨剤としては、例えば沈降シリカ（特に研磨性沈降シリカ）、ゲル法シリカ、ヒュームド法シリカ、ジルコノシリケート、ケイ酸アルミニウム、リン酸カルシウム、第２リン酸カルシウム・無水和物、第２リン酸カルシウム・２水和物、第３リン酸カルシウム、リン酸水素カルシウム・無水和物、リン酸水素カルシウム・２水和物、ピロリン酸カルシウム、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、水酸化アルミニウム、不溶性メタリン酸ナトリウム、第３リン酸マグネシウム、炭酸マグネシウム、酸化チタン、ポリメタクリル酸メチル、ベントナイト、ハイドロキシアパタイト、結晶セルロース、合成樹脂（例えばポリエチレンビーズ、ポリプロピレンビーズ）等が挙げられる。これらのなかでも、特に沈降シリカが好ましい。また、このような歯牙研磨剤は、単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３５】
これら公知の歯牙研磨剤は溶融シリカに比べてＢＥＴ比表面積が大きい。本発明の口腔用組成物に配合される歯牙研磨剤は、ＢＥＴ比表面積（ｍ2／ｇ）が通常２０〜１０００であり、好ましくは２０〜４００である。また、公知の歯牙研磨剤は溶融シリカに比べて吸油量（あまに油吸油量 JISK5101）が多い。本発明の口腔用組成物に配合される歯牙研磨剤は、当該吸油量（mL/100g）が通常２０〜４００である。また、本発明の口腔用組成物に配合される歯牙研磨剤は、ＲＤＡ（Relative Dentine Abrasivity）値が２０〜２００であることが好ましい。なお、当該歯牙研磨剤のＲＤＡはＩＳＯ１１６０９：１９９５「Ａ．３．６基準研磨剤スラリー」に記載の方法で歯牙研磨剤のスラリーを調製し、これをＨｅｆｆｅｒｅｎらの方法（Ｊ．  Ｄｅｎｔ．  Ｒｅｓ．，  Ｖｏｌ．  ５５，  Ｎｏ．４，５６３−５７３，１９７６年）により測定したものである。
【００３６】
本発明の口腔用組成物には、組成物全体に対して、溶融シリカが、好ましくは０．２５〜８．５質量％、より好ましくは０．５〜８．５質量％、さらに好ましくは２〜５質量％、よりさらに好ましくは３〜４．５質量％含有される。当該範囲であれば、研磨力及びステイン除去力のバランスの観点から好ましいのみならず、上述の、溶融シリカを用いることで石や砂が口腔内に入ったかのような不快感を与えるおそれが少ないという点でも好ましい。
【００３７】
また、本発明の口腔用組成物に配合される歯牙研磨剤量は、歯牙研磨剤の種類に応じて適宜設定することができる。例えば、組成物全体に対して、歯牙研磨剤は、好ましくは２〜７０質量％、より好ましくは５〜６０質量％含有される。特に、歯牙研磨剤として沈降シリカを用いる場合は、組成物全体に対して沈降シリカは好ましくは５〜２６質量％、より好ましくは７．５〜２６質量％、さらに好ましくは７．５〜２２質量％、よりさらに好ましくは１５〜２２質量％、特に好ましくは１７〜２２質量％含有される。
【００３８】
また、歯牙研磨剤として沈降シリカを用いる場合、沈降シリカ及び溶融シリカを合わせて（すなわち合計配合量として）、組成物全体に対して、１０〜３４．５質量％含有することが好ましく、１５〜３４．５質量％含有することがより好ましい。さらにまた、歯牙研磨剤として沈降シリカを用いる場合、沈降シリカ及び溶融シリカの配合質量比（沈降シリカ／溶融シリカ）は、２．５〜１１であることが好ましく、３〜１１であることがより好ましく、４〜８であることがさらに好ましい。
【００３９】
溶融シリカ及び歯牙研磨剤を当該範囲で含有する本発明の口腔用組成物は、特に、低い研磨力にもかかわらず高いステイン除去力を有しており、当該口腔用組成物を用いることで、歯牙を必要以上に摩耗することなくステインをより高効率に除去することができる。
【００４０】
本発明の溶融シリカ及び歯牙研磨剤を含有する口腔用組成物は、公知の方法により製造することができる。
【００４１】
またさらに、本発明の口腔用組成物は、歯牙用、義歯用のいずれにおいても使用でき、常法に従い、ペースト状歯磨剤、粉状歯磨剤、クリーム状歯磨剤、ジェル状歯磨剤、液状歯磨剤、パスタ剤、等の各剤型にすることができる。特にペースト状歯磨剤、粉状歯磨剤、クリーム状歯磨剤、又はジェル状歯磨剤とするのが好ましい。
【００４２】
例えば、薬学的又は口腔衛生学的に許容される基材、溶融シリカ、及び歯牙研磨剤（並びに必要に応じてその他の成分）を混合することにより、本発明の口腔用組成物を製造できる。このような基材としては、例えば、水、グリセリン、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ポリプロピレングリコール、ソルビット、キシリット、ラクチット、マンニトール、エタノール等が例示できる。
【００４３】
本発明の口腔用組成物には、一般に口腔用組成物に添加されるその他の成分（任意成分）を配合することもできる。
【００４４】
例えば、界面活性剤として、ノニオン界面活性剤、アニオン界面活性剤または両性界面活性剤を配合することができる。具体的には、ノニオン界面活性剤としては、例えば、脂肪酸エステル、脂肪酸アルカノールアミド類、ソルビタン脂肪酸エステル、脂肪酸モノグリセライド、ポリグリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、アルキルグリコシド、セバシン酸ジエチル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、脂肪酸ポリオキシエチレンソルビタン等が挙げられる。アニオン界面活性剤としては、例えば、アルキル硫酸エステル塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸エステル塩、アルキルスルホコハク酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルスルホコハク酸塩、Ｎ−アシルアミノ酸塩、Ｎ−アシルタウリン塩、アルキルエーテルカルボン酸塩、アルキルリン酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸塩、脂肪酸モノグリセライド硫酸塩、アルキルスルホ酢酸塩等が挙げられる。両性イオン界面活性剤としては、例えば、アルキルジメチルアミノ酢酸ベタイン、アルキルアミドプロピルジメチルアミノ酢酸ベタイン、Ｎ−アシル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルエチレンジアミン、Ｎ−アルキルアミノエチルグリシン等が挙げられる。これらの界面活性剤は、単独または２種以上を組み合わせて配合することができる。その配合量は、通常、組成物全量に対して０．１〜１０質量％である。
【００４５】
増粘剤として、例えば、カラギーナン、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース等のセルロース誘導体、キサンタンガム、トラガカントガム、カラヤガム、アラビアガム、ジェランガム等のガム類、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸ナトリウム、カルボキシビニルポリマー、ポリビニルピロリドン等の合成粘結剤、増粘性シリカ、アルミニウムシリカゲル、ビーガム等の無機粘結剤、アルギン酸ナトリウム、ペクチン、大豆多糖類、コンドロイチン硫酸ナトリウム、ヒアルロン酸ナトリウム等を配合することができる。これらの増粘剤は、単独または２種以上を組み合わせて配合することができる。増粘剤の通常配合量は０．０１〜２０質量％である。
【００４６】
香味剤として、例えば、メントール、カルボン酸、アネトール、オイゲノール、サリチル酸メチル、リモネン、オシメン、ｎ−デシルアルコール、シトロネール、α−テルピネオール、メチルアセタート、シトロネニルアセタート、メチルオイゲノール、シネオール、リナロール、エチルリナロール、チモール、スペアミント油、ペパーミント油、レモン油、オレンジ油、セージ油、ローズマリー油、珪皮油、シソ油、冬緑油、丁子油、ユーカリ油、ピメント油、ｄ−カンフル、ｄ−ボルネオール、ウイキョウ油、ケイヒ油、シンナムアルデヒド、ハッカ油、バニリン等の香料を、単独または２種以上を組み合わせて組成物全量に対して通常０.０１〜１質量％配合することができる。
【００４７】
また、例えば、サッカリンナトリウム、アセスルファームカリウム、ステビオサイド、ネオヘスペリジルジヒドロカルコン、グリチルリチン、ペリラルチン、タウマチン、アスパラチルフェニルアラニルメチルエステル、ｐ−メトキシシンナミックアルデヒド等の甘味剤を、単独または２種以上を組み合わせて組成物全量に対して通常０.０１〜１質量％配合することができる。
【００４８】
さらに、湿潤剤として、例えば、ソルビット、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン、１，３―ブチレングリコール、ポリプロピレングリコール、キシリット、マルチット、ラクチット、パラチニット、ポリエチレングリコール等を単独または２種以上を組み合わせて配合することができる。
【００４９】
なお、本発明の口腔用組成物には、薬効成分として、例えば、塩化セチルピリジニウム、塩化ベンザルコニウム、塩化ベンゼトニウム、塩酸クロルヘキシジン等のカチオン性殺菌剤、酢酸ｄｌ−α−トコフェロール、コハク酸トコフェロール、またはニコチン酸トコフェロール等のビタミンＥ類、ドデシルジアミノエチルグリシン等の両性殺菌剤、トリクロサン、イソプロピルメチルフェノール等の非イオン性殺菌剤、デキストラナーゼ、アミラーゼ、プロテアーゼ、ムタナーゼ、リゾチーム、溶菌酵素（リテックエンザイム）等の酵素、モノフルオロリン酸ナトリウム、フッ化ナトリウム、フッ化第一錫等のフッ化物、トラネキサム酸やイプシロンアミノカプロン酸、アルミニウムクロルヒドロキシルアラントイン、ジヒドロコレステロール、グリチルレチン酸、グリセロフォスフェート、クロロフィル、塩化ナトリウム、カロペプタイド、グリチルリチン酸ジカリウム、アラントイン、ヒノキチオール、硝酸カリウム等を、単独または２種以上を組み合わせて配合することができる。
【００５０】
また、本発明の口腔用組成物を充填する容器も、特に制限はされない。例えば、ガラス製、金属製、プラスチック製、又はラミネートタイプ等の材質の容器を用いることができる。また、容器の形態も特に制限されず、例えば、ボトル容器、カップ容器、パウチ容器、又はチューブ容器等を用いることができる。
【００５１】
上述のように、本発明の口腔用組成物であれば、研磨力がそれほど高くないにもかかわらずステインを高効率に除去することができる。研磨力は、具体的にはＲＤＡ（Relative Dentine Abrasivity）値で示すことができる。本発明の口腔用組成物の研磨力（RDA値）は好ましくは２００以下であり、１５０以下であることがより好ましい。特に、９０〜１４０であることが好ましく、１００〜１４０であることがより好ましい。なお、ＲＤＡ値は象牙質に対する研磨性の程度を示す値であり、Ｈｅｆｆｅｒｅｎらの方法（Ｊ．  Ｄｅｎｔ．  Ｒｅｓ．，  Ｖｏｌ．  ５５，  Ｎｏ．４，５６３−５７３，１９７６年）により求めることができる。
【００５２】
また、本発明の口腔用組成物のステイン除去力は、Ｓｔｏｏｋｙらの方法（J.Dent.Res.,Vol.61, No.11, 1236-1239, 1982）を改変した方法で測定することができる。具体的には、次のようにして、Ｌ*ａ*ｂ*値表色系を用いた歯牙表面の色の評価を行うことで、ステイン除去力を測定できる。すなわち、ステイン付着前の歯牙表面のＬ*値、ａ*値、ｂ*値（それぞれＬ0、ａ0、ｂ0とする）、ステイン付着後の当該歯牙表面のＬ*値、ａ*値、ｂ*値（それぞれＬ1、ａ1、ｂ1とする）、及びステイン除去後の当該歯牙表面のＬ*値、ａ*値、ｂ*値（それぞれＬ2、ａ2、ｂ2とする）を計測したときのステイン除去力（ΔＥ）は、次式で算出することができる。
【００５３】
【数２】
2011046179.tif 000003
【００５４】
Ｌ*値、ａ*値、ｂ*値の測定は、色差計により行うことができる。測定に用いる歯牙としては、例えば牛歯エナメル質歯片を用いることができる。また、ステイン着色前の歯牙表面を測定する前には、歯片表面を鏡面研磨処理しておくことが好ましい。ステイン着色後の歯牙表面は、L*値（即ちＬ1）が30以下であることが好ましい。口腔用組成物を用いてステイン除去を行う場合は、当該組成物又はその希釈液（例えば２又は３倍希釈）中に漬し、ブラッシング（例えば歯牙表面を１００〜２０００往復、好ましくは５００〜１５００往復の範囲における任意の値を設定して行う）することが好ましい。ブラッシングは、一般的な歯ブラシを設置したBSI準拠のブラッシングマシーンにて行う。
【００５５】
より具体的には、実施例に記載する方法でステイン除去力を測定できる。
【００５６】
このようにして測定できる本発明の口腔用組成物のステイン除去力は２５以上であることが好ましく、２７以上であることがより好ましい。
【００５７】
なお、Ｌ*ａ*ｂ*値表色系は、物体の色を表すのに一般的に用いられる表色系であり、１９７６年に国際照明委員会（ＣＩＥ）で規格化され、日本国でもＪＩＳ（ＪＩＳ  Ｚ８７２９）において採用されている。
【００５８】
本発明の口腔用組成物の当該ステイン除去力と当該研磨力の比（ステイン除去力／研磨力）は、約０．２以上であり、約０．２３以上であることが好ましく、０．２５以上であることがより好ましい。
【００５９】
なお、本発明の口腔用組成物は、ヒトのみならず、歯牙を有する他の動物（特に哺乳類）にも適用することができる。このような動物としては、例えば、ペットや家畜が挙げられ、具体的にはイヌ、ネコ、サル、ウシ、ウマ、ブタ、ヒツジ、ハムスター、ウサギ等が例示できる。
【００６０】
本発明は、上記の口腔用組成物を口腔内に適用し、歯牙のステインを除去する方法も包含する。口腔内への適用方法は口腔用組成物の形態、剤形等に応じて適宜選択すればよい。例えば、口腔用組成物が液状（例えば液体歯磨、洗口液等）の場合は、口腔内に口腔用組成物を含み、口をすすぐ（クチュクチュする）という方法が例示できる。また、例えば、（特に固体状又はペースト状の）口腔用組成物を、歯ブラシに適当量のせ、歯牙をブラッシングする方法が例示できる。また、当該方法により、取り外した義歯のステインを除去することもできる。また、適用対象も上記の通りであり、特にヒトに限定されるわけではない。
【実施例】
【００６１】
以下、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の例に限定されるものではない。【００６２】
［研磨力及びステイン除去力の検討］
口腔用組成物の調製
溶融シリカ及び歯牙研磨剤を含有する口腔用組成物を以下のようにして製造した。なお、以下では、歯牙研磨剤として沈降シリカを用いた。【００６３】
＜シリカ＞
口腔用組成物に配合するシリカとして、以下の溶融シリカ及び沈降シリカを用いた。なお、溶融シリカについては、以下のものを目開き５３μｍのメッシュで篩過したものを用いた。
〔溶融シリカ〕（株式会社マイクロンから購入）
ＢＥＴ比表面積：３．５（ｍ2／ｇ）
吸油量（あまに油吸油量 JIS K5101）：５（mL/100g）
円形度：０．９５
平均粒径（ｄ５０）：１４μｍ
ＲＤＡ：１３０
〔沈降シリカ〕（日本シリカ工業株式会社から購入）
ＢＥＴ比表面積：１０４（ｍ2／ｇ）
吸油量（あまに油吸油量 JIS K5101）：１１０（mL/100g）
円形度：０．６９
平均粒径（ｄ５０）：１２μｍ
ＲＤＡ：１００
これらの溶融シリカ及び沈降シリカを、表１に記載の成分と混合し、シリカ配合量を変えた各例の口腔用組成物（ペースト状歯磨剤）を製造した（表２〜表４）。【００６４】
【表１】
2011046179.tif 000004
【００６５】
得られた各例の口腔用組成物について、下記のようにしてステイン除去力及び研磨力を検討した。【００６６】
＜ステイン除去力＞
Ｓｔｏｏｋｙらの方法（J.Dent.Res., Vol.61, No.11, 1236-1239, 1982）を改変した方法で測定を行い、ステイン除去力（ΔＥ）を算出した。具体的には、Ｌ*ａ*ｂ*表色系を用い、次のように測定及び算出を行った。【００６７】
牛歯エナメル質歯片を切り取り、透明ポリエステルレジンに埋め込み、歯片表面を鏡面研磨した。イオン交換水で洗浄後、歯片を十分に乾燥させ、色差計（ＣＲ−２４１：コニカミノルタセンシング社製）にてＬ*値、ａ*値、及びｂ*値を測定した。得られた値は各々、Ｌ0、ａ0、ｂ0とした。さらに当該歯片を０．２Mの塩酸、飽和炭酸ナトリウム水溶液、及び１％フィチン酸水溶液を順に用いて歯片表面をエッチングした後、ステイン付着装置に設置した。紅茶、コーヒー、豚胃ムチンの混合水溶液をステイン培地として７日間ステイン付着を行ない、８日目以降はこのステイン培地に塩化鉄を加え、Ｌ*値が30以下になるまでさらに着色を継続した。ステイン付着終了後、色差計にてＬ*値、ａ*値、及びｂ*値を測定した。得られた値は各々、Ｌ1、ａ1、ｂ1とした。ステインを付着させた後の当該歯片を一般的な歯ブラシを設置したBSI準拠のブラッシングマシーンにセットして、各実施例および比較例の口腔用組成物の３倍希釈液中で1000回往復させた後、色差計にてＬ*値，ａ*値，ｂ*値を測定した。得られた値は各々、Ｌ2、ａ2、ｂ2とした。そして、以下の式で示す値をステイン除去力（ΔE）として算出（小数点以下四捨五入）し、評価した。【００６８】
【数３】
2011046179.tif 000005
【００６９】
なお、本件等で用いたステイン培地は、約１２００ｍｌの沸騰水に４個の市販ティーバックを投入し、１０分間煮沸後、室温まで冷却し、３．４ｇの市販インスタントコーヒー末及び２．５ｇのブタ胃ムチン（Sigma-Aldrich社製）を加え、均一に撹拌して調製したものである。【００７０】
＜研磨力（ＲＤＡ値）＞
Ｈｅｆｆｅｒｅｎらの方法（Ｊ．  Ｄｅｎｔ．  Ｒｅｓ．，  Ｖｏｌ．  ５５，    Ｎｏ．４，５６３−５７３，１９７６年）によりＲＤＡ値を測定した。なお、この方法は、特開昭６２−８７５０７号公報にも詳細に説明されている。具体的には、次のようにして行った。すなわち、前もって人間の歯を８本用意し、象牙質に放射性の３２Ｐ（質量数３２のリン）を照射し、樹脂を用いて保持し、これをブラシ荷重１５０ｇの８連式研磨機にそれぞれセットした。次に、各実施例および比較例の口腔用組成物２５ｇに水道水４０ｍＬを加えよく混合したスラリーをそれぞれ研磨機の水槽に入れて、１５００往復研磨した。研磨後のスラリー３ｍＬを金属平板鋳型にとり、６０℃で空気を循環させながら一晩乾燥した。このようにして作られたスラリー乾燥平板の表面について放射能測定を行った。同様の処理を施した象牙質を用いてピロリン酸カルシウム１００ｇ／０．５％カルボキシメチルセルロース水溶液５０ｍＬのスラリーについて同様の測定を行い、対照例とした。各々の水槽について対照例のときの放射線量を１００として数値を算出し、８個の数値の平均値をＲＤＡ値とした。【００７１】
当該ＲＤＡ値を研磨力の指標として用いた。以下ＲＤＡ値を研磨力の値とする。【００７２】
結果を表２〜表５にまとめた。なお、表２〜表５の「沈降シリカ」及び「溶融シリカ」欄に記載の数値は、各口腔用組成物に配合されたこれらのシリカの量（質量％）を示す。【００７３】
またさらに、表２〜５には、各例の口腔用組成物における、研磨力に対するステイン除去力の比（ステイン除去力／研磨力）の値も併せて示した。研磨力に対するステイン除去力が大きい口腔用組成物（すなわち（ステイン除去力／研磨力）の値が大きい口腔用組成物）ほど、より優れた口腔用組成物と評価することができる。【００７４】
【表２】
2011046179.tif 000006
【００７５】
【表３】
2011046179.tif 000007
【００７６】
【表４】
2011046179.tif 000008
【００７７】
【表５】
2011046179.tif 000009
【００７８】
表２に示されるように、口腔用組成物全量に対して沈降シリカ１７質量％を配合した際、溶融シリカを配合すると、ステイン除去力が２５以上となった。特に、溶融シリカを０．５〜８．５質量％配合した場合は、ステイン除去力が２５以上で、研磨力に対するステイン除去力の比（ステイン除去力／研磨力）が約０．２３以上となり、より好ましい口腔用組成物が得られることがわかった。【００７９】
また、表３に示されるように、口腔用組成物全量に対して溶融シリカ３質量％を配合した際、沈降シリカを配合すると、ステイン除去力が２４以上となった。特に、沈降シリカの配合量が７．５〜２６質量％では、ステイン除去力が２５以上で、かつ（ステイン除去力／研磨力）が約０．２３以上になり、より好ましい口腔用組成物が得られることがわかった。【００８０】
また、表４に示されるように、口腔用組成物全量に対して沈降シリカ２２質量％を配合した際、溶融シリカを配合すると、ステイン除去力が２５以上となった。詳細には、少なくとも溶融シリカを０．２５〜６質量％配合すると、ステイン除去力が２５以上で、かつ（ステイン除去力／研磨力）が約０．２４以上になり、好ましい口腔用組成物が得られることがわかった。【００８１】
さらに、表５の比較例３〜５を加えた全比較例から、溶融シリカ又は沈降シリカのみを配合して口腔用組成物を製造した場合は、ステイン除去力が２４以上のものは得られないことがわかった。【００８２】
また、表５の実施例４〜７を加えた全実施例から、溶融シリカ及び沈降シリカを含有する口腔用組成物は、少なくともステイン除去力が２４以上であり好ましく、溶融シリカ０．２５〜８．５質量％（又は０．５〜８．５質量％）、沈降シリカ５〜２６質量％（又は７．５〜２６質量％）を含有する場合は、ステイン除去力が２５以上で、かつ（ステイン除去力／研磨力）が約０．２４以上になりより好ましく、溶融シリカ２〜４．５質量％、沈降シリカ１５〜２２質量％を含有する場合は、ステイン除去力が２７以上で、かつ（ステイン除去力／研磨力）が約０．２５以上になりさらに好ましいことがわかった。【００８３】
なお、表中、実施例１−４及び実施例２−４は同一の口腔用組成物であり、実施例２−６及び実施例３−４は同一の口腔用組成物である。【００８４】
［使用時の不快感解消の検討］
溶融シリカを配合した口腔用組成物は、上記のとおり口腔内に適用する際（例えば歯ブラシにのせて歯を磨く際）、口腔内にジャリジャリとした不快感（石や砂が口腔内に入ったかのような不快感）を与えるおそれがある。人によっては当該感覚を問題にしないが、あまり好ましくない。そこで、当該不快感の観点から、口腔用組成物に配合するのに好ましい溶融シリカの粒径、及び溶融シリカの配合量を検討した。【００８５】
＜溶融シリカの粒径の検討＞
当該検討には、上述の研磨力及びステイン除去力の検討で用いた溶融シリカを用いた。当該溶融シリカを表７に示す各目開きのメッシュを用いて篩過処理し、粒径の大きなシリカ粒子を除去した。そして、当該除去操作後の溶融シリカを用い、下記処方（表６）に示す組成に従って口腔用組成物（参考例１〜４）を調製した。なお、下記処方における研磨性沈降シリカは、上述の研磨力及びステイン除去力の検討で用いた沈降シリカと同じものである。また、下記処方における増粘性沈降シリカは吸油量３３５（mL/100g）、ＢＥＴ比表面積２３６（ｍ2／ｇ）である。【００８６】
【表６】
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【００８７】
各口腔用組成物（参考例１〜４）を歯ブラシに適量のせて歯磨きを行った際の使用感を、被験者に評価してもらった。具体的には、１０名の被験者に各口腔用組成物を用いて歯磨き（ブラッシング）をしてもらい、「ジャリジャリした感触をどのように感じたか」という質問に対し、以下の３段階から選択をしてもらった。
「全く感じない」（３点）
「感じるが不快ではない」（２点）
「不快に感じる」（１点）
そして、１０名の平均点を算出し、当該平均点が２．５以上を○、２以上２．５未満を△、２未満を×、と評価した。結果を表７に併せて示す。【００８８】
【表７】
2011046179.tif 000011
【００８９】
目開きが７５μｍ以下のメッシュを用いて粒径の大きな粒子を除去した（即ち篩過処理をした）溶融シリカを配合した口腔用組成物であれば、使用感に特に問題はなく、また、目開きが５３μｍ以下のメッシュを用いて粒径の大きな粒子を除去した（即ち篩過処理をした）溶融シリカを配合した口腔用組成物であれば、良好な使用感が得られることが分かった。【００９０】
＜溶融シリカの配合量の検討＞
シリカ配合量を変えた以外は、上記参考例３の口腔用組成物を調製するのと同様にして、参考例３．１、参考例３．２及び参考例３．３を調製した。すなわち、これらの参考例に配合されたシリカは目開き５３μｍのメッシュで粒径の大きな粒子を除去された（即ち篩過処理をした）溶融シリカである。各参考例における、組成物全量に対するシリカ配合量（質量％）を表８に示す。【００９１】
また、上記と同様にして使用感評価を行った。結果を表８に併せて示す。【００９２】
【表８】
2011046179.tif 000012
【００９３】
少なくとも溶融シリカ配合量が１０質量％以下であれば、使用感に特に問題はなく、また、溶融シリカ配合量が７．５質量％以下であれば、良好な使用感を得られることがわかった。【００９４】
［粒径の異なる溶融シリカの組み合わせの検討］
粒径の異なる溶融シリカを組み合わせて用いることにより、口腔用組成物の性能がどのように変化するかを検討した。【００９５】
検討対象とする口腔用組成物は、表１に記載の組成に基づいて製造した。但し、沈降シリカの配合量（質量％）及び溶融シリカの配合量（質量％）は、以下の表９及び表１０に記載する値を用いた。【００９６】
なお、当該口腔用組成物製造に用いた溶融シリカは、平均粒子径の比較的小さい溶融シリカ（粉末）と、平均粒子径の比較的大きい溶融シリカ（粉末）とを、混合したものである。以下、前者を微粉溶融シリカ、後者を粗粉溶融シリカ、と記載することがある。【００９７】
ここでの平均粒子径は、メジアン径（ｄ５０）であり、レーザー回折散乱式測定装置（ＬＡ−９２０：株式会社堀場製作所製）により測定した値である。微粉溶融シリカは、平均粒子径３．１μｍ、分布範囲０．１〜１０μｍであり、粗粉溶融シリカは、平均粒子径１７．４μｍ、分布範囲１０〜４５μｍである。微粉溶融シリカ及び粗粉溶融シリカの、口腔用組成物への配合量（質量％）も、表９及び表１０にあわせて示す。【００９８】
製造した各口腔用組成物について、上記「研磨力及びステイン除去力の検討」で記載したのと同様にして、ステイン除去力、研磨力、及び（ステイン除去力／研磨力）値を測定した。これらの結果も、表９及び表１０にあわせて示す。【００９９】
【表９】
2011046179.tif 000013
【０１００】
【表１０】
2011046179.tif 000014
【０１０１】
各口腔用組成物製造において、用いた溶融シリカ全体に対する微粉溶融シリカの配合割合は、実施例Ａ−１〜Ａ５はそれぞれ０、１０、３０、９０、１００％であり、実施例Ｂ−１〜Ｂ−３はそれぞれ３０、８０、９０％である。【０１０２】
表９及び表１０から、微粉溶融シリカ単独又は粗粉溶融シリカ単独で用いるよりも、これらを混合して用いる方が、ステイン除去力は高まり、かつ（ステイン除去力／研磨力）値も大きくなることがわかった。特に、用いた溶融シリカ全体に対し微粉溶融シリカが３０〜９０％含まれると、よりステイン除去力が高くなり、かつ（ステイン除去力／研磨力）値も大きくなり、より好ましいことがわかった。【０１０３】
以下に本発明の口腔用組成物の処方例を示す。なお、各処方例の配合量（％）は質量％を示す。なお、以下の処方例では、７種類の溶融シリカ（溶融シリカＡ〜Ｇ）が用いられているが、いずれも溶射法で製造された溶融シリカ（溶射溶融シリカ）である。溶融シリカＡ〜Ｇのメッシュ処理時の目開き、円形度、ＢＥＴ比表面積、及び吸油量（あまに油吸油量 JISK5101）は次の通りである。
溶融シリカＡ：メッシュ目開き６０（μｍ）、円形度０．９０、ＢＥＴ比表面積１０．０（ｍ２／g）、吸油量９．８(mL／100ｇ)
溶融シリカＢ：メッシュ目開き５５（μｍ）、円形度０．９３、ＢＥＴ比表面積８．０（ｍ２／g）、吸油量７．７(mL／100ｇ)
溶融シリカＣ：メッシュ目開き５３（μｍ）、円形度０．９５、ＢＥＴ比表面積５．０（ｍ２／g）、吸油量３．５ (mL／100ｇ)
溶融シリカＤ：メッシュ目開き４５（μｍ）、円形度０．９８、ＢＥＴ比表面積４．６（ｍ２／g）、吸油量３．２(mL／100ｇ)
溶融シリカＥ：メッシュ目開き６０（μｍ）、円形度０．９４、ＢＥＴ比表面積６．０（ｍ２／g）、吸油量５．５(mL／100ｇ)
溶融シリカＦ：メッシュ目開き５５（μｍ）、円形度０．９７、ＢＥＴ比表面積４．８（ｍ２／g）、吸油量３．３(mL／100ｇ)
溶融シリカＧ：メッシュ目開き５３（μｍ）、円形度０．９１、ＢＥＴ比表面積９．１（ｍ２／g）、吸油量８．３(mL／100ｇ)【０１０４】
【表１１】
2011046179.tif 000015
【０１０５】
【表１２】
2011046179.tif 000016
【０１０６】
【表１３】
2011046179.tif 000017
【０１０７】
【表１４】
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【０１０８】
【表１５】
2011046179.tif 000019
【０１０９】
【表１６】
2011046179.tif 000020
【０１１０】
【表１７】
2011046179.tif 000021
【０１１１】
【表１８】
2011046179.tif 000022
【０１１２】
【表１９】
2011046179.tif 000023
【０１１３】
【表２０】
2011046179.tif 000024
【０１１４】
【表２１】
2011046179.tif 000025
【０１１５】
【表２２】
2011046179.tif 000026
【０１１６】
【表２３】
2011046179.tif 000027
【０１１７】
【表２４】
2011046179.tif 000028
【０１１８】
【表２５】
2011046179.tif 000029
【０１１９】
【表２６】
2011046179.tif 000030
【０１２０】
【表２７】
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【０１２１】
【表２８】
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【０１２２】
【表２９】
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【０１２３】
【表３０】
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【０１２４】
【表３１】
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【０１２５】
【表３２】
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【０１２６】
【表３３】
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【０１２７】
【表３４】
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【０１２８】
【表３５】
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【０１２９】
【表３６】
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【０１３０】
【表３７】
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【０１３１】
【表３８】
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【国際調査報告】
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