(57)【要約】  配向されたフィルムは、配向された半芳香族ポリエステル層と、当該配向された半芳香族ポリエステル層内に分散された熱伝導性充填材と、を含む。熱伝導性充填材は、配向されたフィルムの少なくとも２０重量％である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
配向されたフィルムであって、
配向された半芳香族ポリエステル層と、
前記配向された半芳香族ポリエステル層内に分散された熱伝導性充填材であって、前記熱伝導性充填材が、前記配向されたフィルムの少なくとも２０重量％を占める熱伝導性充填材と、を含む、配向されたフィルム。
【請求項２】
前記配向された半芳香族ポリエステル層が、脂肪族セグメントを含む、請求項１に記載のフィルム。
【請求項３】
前記配向された半芳香族ポリエステル層が、少なくとも３０モル％の脂肪族セグメントを含む、請求項１に記載のフィルム。
【請求項４】
前記配向されたフィルムが、０．２５Ｗ／（ｍＫ）以上の熱伝導率を有する、請求項１に記載のフィルム。
【請求項５】
前記配向されたポリエステル層が、ＰＥＴ又はＰＥＮを含む、請求項１に記載のフィルム。
【請求項６】
前記配向されたポリエステル層が、二軸配向されたポリエチレンテレフタレートを含む、請求項１に記載のフィルム。
【請求項７】
前記熱伝導性充填材が、１〜１００μｍの範囲の直径を有する、請求項１に記載のフィルム。
【請求項８】
前記二軸配向されたポリエステル層が、少なくとも３０ｋＶ／ｍｍの破壊強度を有する、請求項１に記載のフィルム。
【請求項９】
前記ポリエステル層を形成するポリエステル材料が、液晶相を示さない、請求項１に記載のフィルム。
【請求項１０】
熱可塑性層と、
前記熱可塑性層内に分散された熱伝導性充填材であって、前記熱伝導性充填材が、疎水性であり、配向されたフィルムの少なくとも２０重量％を占める、熱伝導性充填材と、を含む、
熱伝導性熱可塑性フィルム。
【請求項１１】
前記熱伝導性充填材が、９０度を超える水接触角を有する、請求項１０に記載のフィルム。
【請求項１２】
前記配向されたフィルムが、０．２５Ｗ／（ｍＫ）以上の熱伝導率を有する、請求項１０に記載のフィルム。
【請求項１３】
前記配向されたフィルムが、二軸配向されている、請求項１０に記載のフィルム。
【請求項１４】
前記熱可塑性層が、配向されたポリエステルを含む、請求項１０に記載のフィルム。
【請求項１５】
前記熱可塑性層が、配向されたポリエチレンテレフタレートを含む、請求項１０に記載のフィルム。
【請求項１６】
前記熱伝導性充填材が、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、炭化ケイ素、黒鉛、酸化亜鉛又はシリカを含む、請求項１に記載のフィルム。
【請求項１７】
熱伝導性充填材を熱可塑性材料内に分散させて充填熱可塑性材料を形成する工程と、
前記充填熱可塑性材料から充填熱可塑性層を形成する工程と、
前記充填熱可塑性層を延伸して、配向された充填熱可塑性フィルムを形成する工程であって、前記配向された充填熱可塑性フィルムは、０．２５Ｗ／（ｍＫ）を超える熱伝導率を有する、配向された充填熱可塑性フィルムを形成する工程と、を含む、方法。
【請求項１８】
前記熱伝導性充填材が、疎水性である、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記熱可塑性材料が、ポリエステルを含む、請求項１７に記載の方法。
【請求項２０】
前記延伸する工程が、前記充填熱可塑性層を二軸配向して二軸配向された充填熱可塑性フィルムを形成する、請求項１７に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
熱は、モータ、発電機、変圧器等の電気デバイスの動作において、望ましくない副生成物である。動作温度が上昇すると、デバイスの信頼性と寿命を低下させる可能性がある。熱の放散は、デバイス設計に制約も課し、より高い電力密度のデバイスを実現する能力を妨げる。電気絶縁材料は、典型的には低い熱伝導率を有し、これは電気デバイスにおける熱放散を制限し得る。
【０００２】
ポリエチレンテレフタレートフィルムは、モータ、発電機、変圧器、及び他の多くの用途で電気絶縁材として広く使用されている。より高性能の用途では、より高い温度及び／又はより高い化学耐性が必要とされる場合、ポリイミドフィルムが使用される。
【発明の概要】
【０００３】
本開示は、配向された熱伝導性誘電体フィルムに関する。具体的には、誘電体フィルムは、熱伝導性充填材を有する配向された熱可塑性フィルムである。
【０００４】
一態様において、配向されたフィルムは、配向された半芳香族ポリエステル層と、当該配向された半芳香族ポリエステル層内に分散された熱伝導性充填材と、を含む。熱伝導性充填材は、配向されたフィルムの少なくとも２０重量％である。
【０００５】
別の態様において、熱伝導性熱可塑性フィルムは、熱可塑性層と、当該熱可塑性層内に分散された熱伝導性充填材と、を含む。熱伝導性充填材は疎水性であり、配向されたフィルムの少なくとも２０重量％を形成する。
【０００６】
別の態様では、方法は、熱伝導性充填材を熱可塑性材料内に分散させて充填熱可塑性材料を形成する工程と、充填熱可塑性材料から充填熱可塑性層を形成する工程と、を含む。次いで、充填熱可塑性層を延伸して、配向された充填熱可塑性フィルムを形成する。配向された充填熱可塑性フィルムは、０．２５Ｗ／（ｍＫ）を超える熱伝導率を有する。
【０００７】
これらの及び様々な他の特徴及び利点は、以下の発明を実施するための形態を読むことにより明らかとなるであろう。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
以下の発明を実施するための形態では、本明細書の一部を形成し、例示的ないくつかの具体的な実施形態が示されている、添付の図面を参照する。本開示の範囲又は趣旨から逸脱することなく、他の実施形態が想定され、実施され得ることを理解されたい。したがって、以下の発明を実施するための形態は、限定的な意味で解釈されないものとする。
【０００９】
本明細書で使用されている全ての科学用語及び技術用語は、特に明記しない限り、当技術分野において一般的に使用されている意味を有する。本明細書で与えられる定義は、本明細書で頻繁に用いる特定の用語の理解を助けるためのものであり、本開示の範囲を限定することを意図するものではない。
【００１０】
特に指示のない限り、本明細書及び特許請求の範囲で使用する加工寸法（feature size）、量、及び物理的特性を表す全ての数は、全ての場合において、「約」という用語により修飾されていると理解すべきである。したがって、そうでない旨が示されない限り、上記の明細書及び添付の特許請求の範囲において示される数値パラメータは、本明細書に開示される教示を利用して当業者が得ようとする特性に応じて変わり得る近似値である。
【００１１】
端点による数値範囲の記載には、その範囲内に包含される全ての数（例えば、１〜５は、１、１．５、２、２．７５、３、３．８０、４及び５を含む）及びその範囲内の任意の範囲が含まれる。
【００１２】
本明細書及び添付の特許請求の範囲において使用する場合、単数形「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は、その内容について別段の明確な指示がない限り、複数の指示対象を有する実施形態を包含する。
【００１３】
本明細書及び添付の特許請求の範囲において使用する場合、「又は」という用語は、その内容に別段の明確な指示がない限り、一般に、「及び／又は」を含む意味で用いられる。
【００１４】
本明細書で使用する場合、「有する（have）」、「有している（having）」、「含む（include）」、「含んでいる（including）」、「含む／備える（comprise）」、「含んでいる／備えている（comprising）」等は、非限定的な（open ended）意味で使用され、「含むが、それらに限定されない」を通常意味する。「から本質的になる（consisting essentially of）」、「からなる（consisting of）」等は、「含む／備える（comprising）」等に包含されることが理解されるであろう。
【００１５】
「ポリマー」とは、特に指定されない限り、ポリマー及びコポリマー（即ち、２種以上のモノマー又はコモノマーから形成されたポリマーであり、例えば、ターポリマーを包含する）を意味し、同様に例えば、共押出又は反応（例えば、エステル交換を包含する）による混和性ブレンドに形成可能なコポリマー又はポリマーを意味する。特に指定されない限り、ブロック、ランダム、グラフト、及び交互ポリマーが包含される。
【００１６】
「ポリエステル」は、ポリマー主鎖中にエステル官能基を含有するポリマーを指す。コポリエステルは、用語「ポリエステル」に包含される。
【００１７】
「半芳香族」ポリマーは、完全に芳香族ではなく、脂肪族セグメントを含むポリマーを指す。本明細書で参照する半芳香族ポリマーは、液晶相を形成するか又は示すことができない。
【００１８】
本開示は、配向された熱伝導性誘電体フィルムに関する。具体的には、フィルムは、熱伝導性充填材を有する配向された熱可塑性フィルムである。配向された熱可塑性フィルムは、半芳香族であってもよいポリエステル又はポリエステルコポリマーであってもよく、少なくとも２０重量％の熱伝導性充填材を含んでもよい。熱伝導性充填材は、疎水性であってもよい。本明細書に記載の組成物は、延伸することにより分子配向が付与されて、熱的及び電気的特性にほとんど影響を及ぼすことなく機械特性が向上することから、特異的である。本明細書に記載の配向された高熱伝導性フィルム及びシートは、二軸（逐次又は同時）又は一軸延伸によって形成されてもよい。本明細書に記載の配向されたフィルムは、０．２５〜０．８５Ｗ／（ｍＫ）の範囲の熱伝導率（平面貫通方向）及び２０〜１２０ＫＶ／ｍｍの範囲の絶縁耐力を有する。これらのフィルムを多数の領域の熱管理に利用して、設備効率を高め、動作温度を低減し、単位体積当たりの電力送達を潜在的に高くすることができる。本開示内容は、これらに限定されるものではないが、下記に示した実施例の説明により、本開示の様々な態様の理解が得られるであろう。
【００１９】
本明細書に記載の配向された熱可塑性フィルムは、延伸により分子的に配向できる任意の有用な熱可塑性ポリマー材料から形成することができる。配向された熱可塑性フィルムは、例えば、ポリフェニルスルホン、ポリプロピレン、ポリエステル又はフルオロポリマーから形成することができる。多数の実施形態において、配向された熱可塑性フィルムは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）又はポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）又はこれらのコポリマー等のポリエステルから形成される。
【００２０】
ポリエステル高分子材料は、テレフタレートジカルボン酸（又はエステル）とエチレングリコールとの反応によって製造され得る。いくつかの実施形態では、ポリエステルは一般に、テレフタレートジカルボン酸（又はエステル）とエチレングリコール及び分枝状又は環状Ｃ２〜Ｃ１０アルキル単位をもたらす少なくとも１種の追加のコモノマーとの反応によって製造される。
【００２１】
ポリエステルのテレフタレートサブユニットの形成における使用に適したテレフタレートカルボキシレートモノマー分子には、２つ以上のカルボン酸又はエステル官能基を有するテレフタレートカルボキシレートモノマーが含まれる。テレフタレートカルボキシレートモノマーとしては、２，６−テレフタレートジカルボン酸モノマー及びその異性体等のテレフタレートカルボン酸が挙げられる。
【００２２】
ポリエステル層又はフィルムは、ネオペンチルグリコール、シクロヘキサンジメタノール、及びこれらの混合物等の分枝状又は環状Ｃ２〜Ｃ１０アルキルグリコール）から誘導される分枝状又は環状Ｃ２〜Ｃ１０アルキル単位を含み得る。分枝状又は環状Ｃ２〜Ｃ１０アルキル単位は、ポリエステル材料を形成するために使用されるエチレン単位及び分枝状又は環状Ｃ２〜Ｃ１０アルキル単位の合計モル％に基づいて、２モル％未満、又は１．５モル％未満、又は１モル％未満の量でポリエステル層又はフィルム中に存在し得る。
【００２３】
ポリエステル層又はフィルムは、「半芳香族」と呼ばれることもあり、非芳香族部分若しくはセグメント又は脂肪族セグメントを含む。多くの実施形態において、半芳香族ポリエステル層は、少なくとも５モル％の脂肪族セグメント又は少なくとも１０モル％の脂肪族セグメント又は少なくとも２０モル％の脂肪族セグメント又は少なくとも３０モル％の脂肪族セグメントを含む。本明細書に記載のポリエステル層又はフィルムは、液晶相を示さないか又は形成しない場合もある。
【００２４】
配向されたフィルムは、配向された半芳香族ポリエステル層と、当該配向された半芳香族ポリエステル層内に分散された熱伝導性充填材と、を含み得る。熱伝導性充填材は、配向されたフィルムの少なくとも２０重量％等である。
【００２５】
いくつかの実施形態において、熱伝導性充填材は、配向されたフィルムの少なくとも１０重量％、又は少なくとも２０重量％、又は少なくとも２５重量％、又は少なくとも３０重量％、又は少なくとも３５重量％、又は少なくとも４０重量％、又は少なくとも５０重量％等である。配向されたフィルムは、１０重量％〜６０重量％、又は２０重量％〜５０重量％の範囲の熱伝導性充填材を含んでもよい。
【００２６】
熱伝導性充填材は、その中に分散されるポリマーの熱伝導率よりも大きい熱伝導率を有する任意の有用な充填材料であってもよい。多くの実施形態では、熱伝導性充填材は、１Ｗ／（ｍＫ）超、又は１．５Ｗ／（ｍＫ）超、又は２Ｗ／（ｍＫ）超、又は５Ｗ／（ｍＫ）超、又は１０Ｗ／（ｍＫ）超の熱伝導率を有する。
【００２７】
例示的な熱伝導性充填材としては、例えば、金属酸化物、金属窒化物、及び金属炭化物が挙げられる。多くの実施形態において、熱伝導性充填材としては、例えば、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、酸化トリウム、酸化亜鉛、窒化ケイ素、炭化ケイ素、酸化ケイ素、ダイヤモンド、銅、銀、及び黒鉛、並びにこれらの混合物が挙げられる。
【００２８】
熱伝導性充填材は、任意の有用な粒径を有することができる。多くの実施形態において、熱伝導性充填材は、１〜１００μｍ又は１〜２０μｍの範囲の粒径を有する。熱伝導性充填材粒子の少なくとも９０％は、１〜１００μｍ又は１〜２０μｍの範囲の粒径を有する。熱伝導性充填材粒子の少なくとも９５％は、１〜１００μｍ又は１〜２０μｍの範囲の粒径を有する。熱伝導性充填材粒子の少なくとも９９％は、１〜１００μｍ又は１〜２０μｍの範囲の粒径を有する。粒径を測定する１つの方法は、ＡＳＴＭ規格Ｄ４４６４に記載されており、堀場製作所粒径測定装置ＬＡ９６０でレーザ回折（レーザ散乱）を利用する。
【００２９】
熱伝導性充填材により、それが組み込まれた熱可塑性層の熱伝導率が増加する。未充填の熱可塑性層は、０．２５Ｗ（ｍＫ）以下、又は０．２Ｗ／（ｍＫ）以下、又は０．１Ｗ／（ｍＫ）以下の平面貫通方向熱伝導率を有し得る。（熱伝導性充填材が）充填された熱可塑性層は、０．２５Ｗ／（ｍＫ）以上、又は０．３Ｗ／（ｍＫ）以上、又は０．４Ｗ／（ｍＫ）以上、又は０．５Ｗ／（ｍＫ）以上、又は０．６Ｗ／（ｍＫ）以上の熱伝導率を有する。多くの実施形態において、（熱伝導性充填材が）充填された熱可塑性層は、０．２５〜０．８５Ｗ／（ｍＫ）、又は０．３５〜０．８Ｗ／（ｍＫ）、又は０．４〜０．８Ｗ／（ｍＫ）の範囲の熱伝導率を有する。熱伝導性充填材により、熱可塑性層の熱伝導率が少なくとも０．０５Ｗ／（ｍＫ）、又は少なくとも０．１Ｗ／（ｍＫ）、又は少なくとも０．２Ｗ／（ｍＫ）、又は少なくとも０．４Ｗ／（ｍＫ）、又は少なくとも０．６Ｗ／（ｍＫ）、又は少なくとも０．８Ｗ／（ｍＫ）増加し得る。
【００３０】
本明細書に記載の配向された熱可塑性フィルムは、「誘電体」フィルムと呼ばれることもある。多くの実施形態において、本明細書に記載の配向された熱可塑性フィルムは、少なくとも２０ｋＶ／ｍｍ、又は少なくとも３０ｋＶ／ｍｍ、又は少なくとも５０ｋＶ／ｍｍ、又は少なくとも７５ｋＶ／ｍｍ、又は少なくとも９０ｋＶ／ｍｍの絶縁耐力又は破壊強度を有する。
【００３１】
多くの実施形態において、熱伝導性熱可塑性フィルムは、熱可塑性層と、当該熱可塑性層内に分散された熱伝導性充填材と、を含む。熱伝導性充填材は、疎水性であり、配向されたフィルムの少なくとも１０重量％又は少なくとも２０重量％を形成する。熱伝導性充填材のいずれかを、当該技術分野で知られている表面処理によって疎水性にすることができる。いくつかの場合、上記の熱伝導性充填材は疎水性である。
【００３２】
用語「疎水性」は、撥水性を示す表面を指す。これを決定する１つの有用な方法は、水接触角を測定することである。「水接触角」は、気液界面が固体表面と交わる場所で、通常は液体を通して測定される角度である。水接触角では、固体表面の液体による湿潤性を、ヤングの式により定量化する。
【００３３】
疎水性熱伝導性充填材は、少なくとも約９０度、少なくとも約９５度、少なくとも約１００度、少なくとも約１１０度、少なくとも約１２０度、少なくとも約１３０度、少なくとも約１４０度、少なくとも約１５０度、少なくとも約１６０度、又は少なくとも約１７０度の水接触角を有する。疎水性は、ＡＳＴＭ  Ｄ７３３４−０８「Ｓｔａｎｄａｒｄ  Ｐｒａｃｔｉｃｅｓ  ｆｏｒ  Ｓｕｒｆａｃｅ  Ｗｅｔｔａｂｉｌｉｔｙ  ｏｆ  Ｃｏａｔｉｎｇｓ，Ｓｕｂｓｔｒａｔｅｓ  ａｎｄ  Ｐｉｇｍｅｎｔｓ  ｂｙ  Ａｄｖａｎｃｉｎｇ  Ｃｏｎｔａｃｔ  Ａｎｇｌｅ  Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ」を用いて測定され、その結果は、界面接触角として表され、「度」単位で報告され、０度近くから１８０度近くまでの範囲をとり得る。疎水性という用語と共に接触角が指定されていない場合、水接触角は少なくとも９０度である。
【００３４】
本明細書に記載の疎水性熱伝導性充填材及び熱可塑性材料は、概ね、非相溶性材料とみなしてもよい。これらの材料が、下記の実施例で例示されるような有用な配向されたフィルムを形成することは、予想外である。
【００３５】
熱伝導性充填材は、熱伝導性充填材を形成する粒子の表面に付着した表面処理剤を含むように表面改質されていてもよい。表面改質剤の量は、粒径、粒子タイプ、改質剤の分子量、及び改質剤のタイプ等のいくつかの因子に依存し得る。一般に、ほぼ単層の改質剤を粒子の表面に付着させることが好ましくなり得る。必要とされる付着手順又は反応条件もまた、使用される表面改質剤によって決まる。シランの場合、酸性又は塩基性の条件の下、高温で約１〜２４時間表面処理することが好ましい。表面処理剤の代表的な実施形態としては、例えば、イソオクチルトリメトキシシラン、Ｎ−（３−トリエトキシシリルプロピル）メトキシエトキシエトキシエチル＝カルバメート（ＰＥＧ３ＴＥＳ）、Ｓｉｌｑｕｅｓｔ  Ａ１２３０、Ｎ−（３−トリエトキシシリルプロピル）メトキシエトキシエトキシエチル＝カルバメート（ＰＥＧ２ＴＥＳ）、３−（メタクリロイルオキシ）プロピルトリメトキシシラン、３−アクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−（メタクリロイルオキシ）プロピルトリエトキシシラン、３−（メタクリロイルオキシ）プロピルメチルジメトキシシラン、３−（アクリロイルオキシプロピル）メチルジメトキシシラン、３−（メタクリロイルオキシ）プロピルジメチルエトキシシラン、３−（メタクリロイルオキシ）プロピルジメチルエトキシシラン、ビニルジメチルエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ｎ−オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、へキシルトリメトキシシラン、ビニルメチルジアセトキシシラン、ビニルメチルジエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリフェノキシシラン、ビニルトリ−ｔ−ブトキシシラン、ビニルトリス−イソブトキシシラン、ビニルトリイソプロペンオキシシラン、ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、スチリルエチルトリメトキシシラン、メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン及びこれらの混合物が挙げられる。
【００３６】
熱伝導性の配向された熱可塑性フィルムは、熱伝導性充填材を熱可塑性材料内に分散させて充填熱可塑性材料を形成する工程と、充填熱可塑性材料から充填熱可塑性層を形成する工程と、によって形成できる。方法は、その後、充填熱可塑性層を延伸して配向された充填熱可塑性フィルムを形成することを含み、配向された充填熱可塑性フィルムは、０．２５Ｗ／（ｍＫ）超又は０．４Ｗ／（ｍＫ）超の熱伝導率を有する。延伸する工程は、充填熱可塑性層を二軸配向して、二軸配向された充填熱可塑性フィルムを形成する。いくつかの実施形態では、延伸する工程は、充填熱可塑性層を一軸配向して、一軸配向された充填熱可塑性フィルムを形成する。
【００３７】
熱伝導性の配向された熱可塑性フィルムは、任意の有用な量で、１方向又は直交方向に延伸することができる。多くの実施形態において、熱伝導性の配向された熱可塑性フィルムを、元のキャストフィルムの長さ及び／又は幅の２倍（２×２）若しくは３倍（３×３）、又はその任意の組み合わせ、例えば２×３、に延伸することができる。
【００３８】
熱伝導性フィルムを延伸してフィルムを配向させても、最終フィルム中に空隙は存在しない。延伸又は配向プロセス中に生じ得る空隙を熱処理によって充填除去することができる。これらが熱伝導性フィルムであることは、意外である。
【００３９】
熱伝導性の配向された熱可塑性フィルムの最終的な厚さは、任意の有用な値であってよい。多くの実施形態において、熱伝導性の配向された熱可塑性フィルムの最終厚さは、２５〜５０００μｍ、又は５０〜３０００μｍ又は５０〜４００μｍ、又は１２５〜２００μｍの範囲である。
【００４０】
熱伝導性の配向された熱可塑性フィルムは、不織布又は不織材料に接着させることができる。熱伝導性の配向された熱可塑性フィルムは、接着材料で不織布又は不織材料に接着させることができる。本明細書に記載の熱伝導性の配向された熱可塑性フィルム及びフィルム物品は、モータスロット絶縁及び乾式変圧器絶縁に組み込むことができる。熱伝導性の配向された熱可塑性フィルムは、熱伝導性の配向された熱可塑性フィルム上に配置された接着剤層を追加することにより、テープのバッキングを形成してもよい。追加の接着剤層は、任意の有用な接着剤、例えば、感圧性接着剤であってもよい。
【００４１】
本開示の目的及び利点を、以下の実施例によって更に例示するが、これらの実施例において列挙する特定の材料及びそれらの量、並びに他の条件及び詳細が、本開示を必要以上に限定するものと解釈すべきではない。
【実施例】
【００４２】
実施例中の全ての部、百分率、比等は、特に明記しない限り、重量による。使用した溶媒及び他の試薬は、別に指定のない限り、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ  Ｃｏｒｐ．（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，Ｍｉｓｓｏｕｒｉ）から入手した。
【００４３】
キャストシート製造の手順：
全てのキャストシートは、ＬＥＩＳＴＲＩＴＺ  ＥＸＴＲＵＳＩＯＮＳＴＥＣＨＩＮＫ  ＧＭＢＨ（Ｎｕｒｅｍｂｅｒｇ，Ｇｅｒｍａｎｙ）製でＨａａｋｅ  Ｉｎｃ（現ＴｈｅｒｍｏＳｃｉｅｎｔｉｆｉｃ  Ｉｎｃ．社）によって計装化され、Ｈａａｋｅ  Ｐｏｌｙｌａｂ  Ｍｉｃｒｏ１８  Ｓｙｓｔｅｍとして販売されていた、１８ｍｍ二軸押出機で製造した。スクリュー回転数は３５０ｒｐｍに保持した。押出速度は、毎分４０〜７０ｇの範囲であった。ペレット形態の熱可塑性プラスチックは全て、Ｋｔｒｏｎ  Ａｍｅｒｉｃａ（Ｐｉｔｍａｎ，ＮＪ）製のＫ−ｔｒｏｎフィーダー、モデルＫＣＬ２４／ＫＱＸ４で二軸押出機に供給した。充填材は、Ｔｅｃｈｎｅｔｉｃ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ，ＭＮ）製のＴｅｃｈｗｅｉｇｈ容積式フィーダーで供給した。この目的には、４インチのコートハンガーダイを使用した。０．５〜０．８ｍｍの範囲の最終シート厚を得た。
【００４４】
キャストシートのバッチ延伸の手順：
元のキャストシートから５８×５８ｍｍの正方形を切断した。この正方形を、Ｉｎｖｅｎｔｕｒｅ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ  Ｉｎｃ．（Ｋｎｏｘｖｉｌｌｅ，ＴＮ）製のＡｃｃｕｐｕｌｌ二軸フィルム延伸装置を用いて装填及び延伸した。特記のない限り、装置の全てのゾーンで、温度を１００℃に設定した。フィルムを、２〜２５ｍｍ／分の範囲の速度で延伸した。３０秒の予熱を選択した。後加熱は、３０秒〜９０秒で変動した。後加熱の間、フィルムをサイクル中に到達した最大伸びで把持する。
【００４５】
試験
熱的試験：熱伝導率。熱伝導率は、熱拡散率、熱容量、及び密度測定値から次式に従って計算した：
ｋ＝α■ｃｐ■ρ
［式中、ｋは熱伝導率（Ｗ／（ｍＫ））であり、αは熱拡散率（ｍｍ２／ｓ）であり、ｃｐは比熱容量（Ｊ／Ｋ−ｇ）であり、ρは密度（ｇ／ｃｍ３）である］。試料の熱拡散率は、Ｎｅｔｚｓｃｈ  ＬＦＡ４６７「ＨｙｐｅｒＦｌａｓｈ」を用いて直接的に、及び標準に対して相対的に、それぞれ、ＡＳＴＭ  Ｅ１４６１−１３に従って測定した。試料密度は、Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ  ＡｃｃｕＰｙｃ  １３３０比重びんを使用して測定し、比熱容量は、ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  Ｑ２０００示差走査熱量計で、サファイアを標準として測定した。
【００４６】
電気的試験：絶縁耐力。絶縁破壊強度の測定は、ＡＳＴＭ  Ｄ１４９−９７ａ（再承認２００４）に従い、１〜５０ｋＶ、６０Ｈｚ（より高い電圧）破壊範囲での試験用に特に設計されたＰｈｅｎｉｘ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓモデル６ＴＣ４１００−１０／５０−２／Ｄ１４９で実施した。各測定は、表示した流体中に試料が浸漬された状態で実施した。平均破壊強度は、最大１０点又はそれ以上の試料の測定値の平均に基づく。この実験では、通常と同様に、６０Ｈｚの周波数及び毎秒５００ボルトの上昇速度を使用した。
【００４７】
引張弾性率：引張弾性率試験は、Ｉｎｓｔｒｏｎ万能材料試験機（Ｎｏｒｗｏｏｄ，ＭＡ）に５００ニュートンのロードセルを用いて実施した。クロスヘッド速度は、ＡＳＴＭ  Ｄ６３８−０８の規定とおり、毎分２インチであった。
【００４８】
材料
３Ｍ  ＢＮ−窒化ホウ素クーリングフィラー  Ｐｌａｔｅｌｅｔｓ００７５。平均粒径７．５ミクロン。３Ｍ  ＥＳＫ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ  ＧｍｂＨ＆Ｃｏ．（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ．の１つ、Ｋｅｍｐｔｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ）。
スターマグ  ＭｇＯ−酸化マグネシウム  スターマグＰＳＦ−ＷＲ。平均粒径１ミクロン。神島化学工業株式会社（日本、大阪）。
ＦＵＳ  ＳＩＬシリカ−シリカ、ＦＵＳーＳＩＬ  ２０  標準品。平均粒径１２ミクロン。Ｃｅｒａｄｙｎｅ  Ｉｎｃ．（３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ．の１つ、Ｍｉｄｗａｙ，ＴＮ）。
ＭＡＧＣＨＥＭ１０−酸化マグネシウム。平均粒径９ミクロン。Ｍａｒｔｉｎ  Ｍａｒｉｅｔｔａ  Ｍａｇｎｅｓｉａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｉｅｓ，ＬＬＣ．（Ｂａｌｔｉｍｏｒｅ，Ｍａｒｙｌａｎｄ）。
ＭｇＯ  ＳＭＯ−１−酸化マグネシウム  ＳＭＯ−１。平均粒径２μｍ。堺化学工業株式会社（福島、日本）。
ＰＥＴ−ポリエチレンテレフタレート  Ｔａｉｒｌｌｉｎ  Ｎ４０４。Ｎａｎ  Ｙａ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ  Ｃｏｒｐ．Ａｍｅｒｉｃａ．（Ｌａｋｅ  Ｃｉｔｙ，Ｎ．Ｃ．）。
ＰＥＴ−ＰＥＴｇ−ポリエチレンテレフタレートコポリマー。Ｅａｓｔａｒ  ＧＮ  ０７１。Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．（Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，ＴＮ）。
【００４９】
試料調製
試料は、上記の適切な材料及び手順を用いて調製及び試験し、各試料については表１に記載した。表１に記載のうち最後の３つの試料は、充填材を含有していなかった。
【００５０】
結果
下記の結果の表１は、例えば、以下のことを例証する：
１）未延伸及び延伸された試料に熱伝導性充填材を添加することにより、熱伝導率（平面貫通方向）が増加する。
２）マトリックスポリマーの分子配向により、必ずしも熱伝導率が低下するとは限らず、場合によっては熱伝導率の増加が観察される。
３）窒化ホウ素のような異方性（針状又はフレーク状）粒子を含む試料については、延伸に伴う面内粒子配列を増加させることにより、面内熱伝導率の増加を意味する面外熱伝導率が低下する。
４）スターマグＭｇＯの使用により、ＭＡＧＣＨＥＭ  １０及びＳＭＯ−１のような似た種類の未処理粒子と比べて熱伝導率及び絶縁耐力が改善されることで証明されるように、表面処理は重要となり得る。シラン、脂肪酸、及び好適な油のような類似の効果を有するその他の表面処理も同じ効果をもたらし得る。
５）後加熱浸漬サイクルは、熱伝導率の増加を促進し、再結晶又は相及び界面の再配置の際にポリマー分子の移動が起こることで、絶縁耐力に有益となる。
６）異なる形状の充填材を組み合わせることにより、熱伝導率が増加する相乗効果がもたらされ得る。
７）可撓性フィルムにある程度の剛性（ヤング率）があることは、デバイス製造中の絶縁材を挿入する際に有用となり得るが、フィルムはなお、他の用途で角部に沿って屈曲するのに十分な可撓性を有する。
８）本発明（熱伝導性の配向されたフィルム）で得られる結果の１つは、フィルム中の空隙又は空洞の生成を最小化することである。本明細書で使用される無機粒子は、延伸時に空洞、空隙又は微小空隙を形成する目的でフィルム内に配置されない。後加熱は、処理サイクルの一部として利用して、空隙及び類似欠陥が処理工程の前に形成されていた場合には、空隙の崩壊及び類似欠陥の修復を最大にする。これにより、最終的な熱伝導性の配向されたフィルムは、フィルム内に空隙をほとんど有さない。
【表１】
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【００５１】
このように、配向された熱伝導性誘電体フィルムの実施形態が開示される。
【００５２】
本明細書に引用されている全ての参考文献及び刊行物は、それらが本開示と直接矛盾し得る場合を除き、それらの全容を参照によって本開示に明確に援用するものである。具体的な実施形態を本明細書において例示し記述したが、様々な代替及び／又は等価な実施により、図示及び記載した具体的な実施形態を、本開示の範囲を逸脱することなく置き換え可能であることが、当業者により理解されるであろう。本出願は、本明細書において論じた具体的な実施形態のいかなる適合例又は変形例であっても包含することを意図する。したがって、本開示は、特許請求の範囲及びその等価物によってのみ限定されるものとする。開示された実施形態は例示目的で提示されており、限定を目的とするものではない。
【国際調査報告】
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