(57)【要約】  本発明は、固体酸化物燃料電池に関する技術であり、より詳しくは、シーラント層に燃料と空気が出入りできる通路が形成され、通路の内壁面に支持部が位置することにより、高温においてシーラント層に流動が生じて通路が詰まるのを防止することができ、ウィンドウフレームを省略可能であるため、構成が単純になることによって厚さが薄くて軽い固体酸化物燃料電池に関する。
2019515415.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
単位セル、
前記単位セルの周りを囲むシーラント層、
前記シーラント層の上部及び下部に位置し、１個以上の燃料マニホールド及びガスマニホールドが形成される複数のインターコネクトを含み、
前記シーラント層は、１個以上の燃料通路及びガス通路が形成され、前記燃料通路及び前記ガス通路の内側の少なくとも一部に支持される支持部を含む、固体酸化物燃料電池。
【請求項２】
前記支持部は、
電気比抵抗が高いセラミックからなる、請求項１に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項３】
前記セラミックは、
窒化珪素セラミック、炭化珪素セラミック、サイアロンセラミック、アルミナセラミック（Ａｌｕｍｉｎａ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ）、ジルコニアセラミック（Ｚｉｒｃｏｎｉａ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ）、生体セラミック、チタニアセラミック（Ｔｉｔａｎｉａ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ）、ＢａＴｉＯ３セラミック、ＳｒＴｉＯ３セラミック、シリカセラミック、コージライトセラミック、マイカ（雲母）セラミック、ＳｉＯセラミック、ＳｉＡｕ４セラミックのいずれか一つ以上を含む、請求項２に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項４】
前記支持部は、
上側及び下側方向に延長可能である、請求項１から３のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項５】
前記支持部は、
前記燃料通路の内部に位置する燃料支持部、及び
前記ガス通路の内壁に位置するガス支持部を含み、
前記燃料支持部と前記ガス支持部は形状が互いに異なる、請求項１から４のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項６】
前記燃料支持部は、
前記燃料通路の内側を囲む環状である、請求項５に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項７】
前記ガス支持部は、
前記ガス通路の内側を囲む「コ」字形状である、請求項５または６に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項８】
前記シーラント層は、
ガラスまたは結晶化ガラスからなる、請求項１から７のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項９】
前記インターコネクトは、
反応ガスが供給され、前記単位セルの大きさと対応する流路が形成された空気極インターコネクト、及び
燃料が供給され、前記単位セルの大きさと対応する流路が形成された燃料極インターコネクトを含む、請求項１から８のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項１０】
前記固体酸化物燃料電池には、
前記シーラント層と前記インターコネクトとの間に集電体がさらに含まれる、請求項１から９のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本明細書は２０１６年８月１６日に韓国特許庁に出願された韓国特許出願第１０−２０１６−０１０３７３３号に基づいた優先権の利益を主張し、該韓国特許出願の文献に開示された全ての内容は本明細書の一部として含まれる。
【０００２】
本発明は、固体酸化物燃料電池に関する技術であり、より詳しくは、シーラント層に燃料と空気が出入りできる通路が形成され、通路の内壁面に支持部が位置することにより、高温においてシーラント層に流動が生じて通路が詰まるのを防止することができ、ウィンドウフレームを省略可能であるため、構成が単純になることによって厚さが薄くて軽い固体酸化物燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００３】
燃料電池は、水素と空気中の酸素の電気化学反応によって直接的に電気を生産する装置であって、環境に優しく、エネルギー効率が高く、技術開発を通じた付加価値が高いエネルギー源である。特に、３世代燃料電池の固体酸化物燃料電池は、他の燃料電池に比べて、複雑な外部改質システムが必要でなく、白金等の貴金属電極触媒を用いず、液相電解質による腐食問題が発生しない等、低温型燃料電池で発生する色々な運転上の問題点を最小化できるという点と、高温運転時に適切な断熱を通じて運転温度の維持が可能であるだけでなく、様々な燃料を使用できるという長所を有している。
【０００４】
固体酸化物燃料電池の構成は、燃料極、電解質、空気極からなる単位セルと単位セルとを互いに連結する連結材からなっている。その中、シーリング材は、平板型固体酸化物燃料電池の作動条件と構造に応じて求められる条件が異なるので最も強調される構成である。
【０００５】
固体酸化物燃料電池の円滑な作動のために求められるシーリング材の基本的な条件を整理すれば以下のとおりである。第１に、シーリング材は、物理的に接する固体酸化物燃料電池の他の構成要素等との接着がよくなされるべきであり、特に燃料電池の作動中に与えられる熱サイクルにも接着部位が弱まってはいけない。第２に、他の構成成分との熱膨張係数差が大きくなく、熱サイクルが与えられても熱応力によって破壊があってはならない。第３に、シーリング材と接する多孔性電極への浸透があってはならない。第４に、燃料電池の作動温度において他の構成成分との化学反応が起こらない安定した物質でなければならない。第５に、燃料と酸化ガスの二つの極端な酸素分圧条件で化学的に分解、蒸発されずに使用できるべきである。最後に、燃料電池の作動温度において電気比抵抗が大きくて電気的絶縁を維持するべきである。
【０００６】
前記のようなシーリング材の基本的な条件を満たす組成物としては、ガラスまたは結晶化ガラスが主に研究及び開発されてきた。しかし、ガラス及び結晶化ガラスは、高温において流動性があるため、シーラント層に燃料及び反応ガスが流動のために形成された通路を塞ぐという短所がある。
【０００７】
そのため、従来の固体酸化物燃料電池に構成されるシーリング材の流動性を抑制するために、シーリング材を構成するガラスまたは結晶化ガラス組成物に繊維またはセラミック等のような物質を含ませることによってシーリング材が２種以上の組成物からなることができるが、シーリング材が２種以上の物質からなる場合、固体酸化物燃料電池の作動によって高温に露出すると、長期耐久性が減少し、機械的破損及び化学的反応等によって不安定な問題点がある。
【０００８】
また、２個以上のシーリング材の間にセラミックフェルトまたは繊維フェルトを位置させて固体酸化物燃料電池の強度を向上させ、構造的な安全性を確保することができるが、シーリング過程での加圧以外に加熱、運転、維持、冷却及び製品化等、燃料電池の全ての製造過程で付加的に外部加圧が必要な問題点がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、上述の問題点を解決するために導き出されたものであり、本発明の目的は、長期耐久性及び化学的反応に安定性を増加させ、一度の圧縮によって燃料電池を密封するために、単一組成物からなるシーラント層を含む固体酸化物燃料電池を提供することにある。
【００１０】
そして、本発明の目的は、ウィンドウフレームを省略し、シーラント層の厚さを制御するためにシーラント層に形成された通路の内壁に支持部が位置した固体酸化物燃料電池を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明に係る固体酸化物燃料電池は、単位セル、前記単位セルの周りを囲むシーラント層、及び前記シーラント層の上部及び下部に位置し、１個以上の燃料マニホールド及びガスマニホールドが形成される複数のインターコネクトを含み、前記シーラント層は、１個以上の燃料通路及びガス通路が形成され、前記燃料通路及びガス通路の内側の少なくとも一部に支持される支持部を含むことを特徴とする。
【００１２】
好ましくは、前記支持部は、電気比抵抗が高いセラミックからなることを特徴とする。
【００１３】
好ましくは、前記セラミックは、窒化珪素セラミック、炭化珪素セラミック、サイアロンセラミック、アルミナセラミック（Ａｌｕｍｉｎａ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ）、ジルコニアセラミック（Ｚｉｒｃｏｎｉａ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ）、生体セラミック、チタニアセラミック（Ｔｉｔａｎｉａ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ）、ＢａＴｉＯ３セラミック、ＳｒＴｉＯ３セラミック、シリカセラミック、コージライトセラミック、マイカ（雲母）セラミック、ＳｉＯセラミック、Ｓｉａｕ４セラミックのいずれか一つ以上を含むことを特徴とする。
【００１４】
好ましくは、前記支持部は、上側及び下側方向に延長可能であることを特徴とする。
【００１５】
好ましくは、前記支持部は前記燃料通路の内部に位置する燃料支持部及び前記ガス通路の内壁に位置するガス支持部を含み、前記燃料支持部と前記ガス支持部は形状が互いに異なることを特徴とする。
【００１６】
好ましくは、前記燃料支持部は、前記燃料通路の内側を囲む環状であることを特徴とする。
【００１７】
好ましくは、前記ガス支持部は、前記ガス通路の内側を囲む「コ」字形状であることを特徴とする。
【００１８】
好ましくは、前記シーラント層は、ガラスまたは結晶化ガラスからなることを特徴とする。
【００１９】
好ましくは、前記シーラント層は、厚さが調節されることを特徴とする。
【００２０】
好ましくは、前記インターコネクトは、反応ガスが供給され、前記単位セルの大きさと対応する流路が形成された空気極インターコネクト、及び燃料が供給され、前記単位セルの大きさと対応する流路が形成された燃料極インターコネクトを含むことを特徴とする。
【００２１】
好ましくは、前記固体酸化物燃料電池には、前記シーラント層と前記インターコネクトとの間に集電体がさらに含まれることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、シーラント層が単一組成物からなることにより、燃料電池の長期耐久性及び化学的安定性を増加させ、シーリング過程での加圧だけで燃料電池の密封が可能であるため、製造過程を単純化し、経済的な効果がある。
【００２３】
本発明によれば、シーラント層に形成された燃料通路及びガス通路の内壁に支持部が位置することにより、高温において流動性を有するシーラント層の特性で燃料通路及びガス通路が詰まるのを防止し、単位セルの加工が必要でないという効果がある。
【００２４】
また、ウィンドウフレームの省略が可能であり、固体酸化物燃料電池の体積及び重さが減少し、一つのスタック構造に積層される単位セル数が増加して高電圧スタック構造を形成できるという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明の一実施形態による固体酸化物燃料電池の分解斜視図である。
【図２】本発明の一実施形態による固体酸化物燃料電池の断面図である。
【図３】本発明の他の実施形態によるシーラント層及び支持部の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
本発明を添付図面を参照して詳細に説明すれば以下のとおりである。ここで、繰り返される説明、本発明の要旨を不要に濁す恐れのある公知機能及び構成に関する詳細な説明は省略する。本発明の実施形態は当業界で平均的な知識を有する者に本発明をより完全に説明するために提供されるものである。よって、図面での要素の形状及び大きさなどはより明確な説明のために誇張されることがある。
【００２７】
明細書の全体にかけて、ある部分がある構成要素を「含む」とする時、これは、特に反対の記載がない限り、他の構成要素を除くものではなく、他の構成要素をさらに含んでもよいことを意味する。
【００２８】
以下、本発明の理解を助けるために好ましい実施形態を提示する。但し、下記の実施形態は本発明をより容易に理解するために提供されるものに過ぎず、下記の実施形態によって本発明の内容が限定されるものではない。
【００２９】
＜固体酸化物燃料電池＞
図１は本発明の一実施形態による固体酸化物燃料電池１００の分解斜視図であり、図２は本発明の一実施形態による固体酸化物燃料電池１００の断面図である。図１及び図２を参照して本発明の一実施形態による固体酸化物燃料電池１００について具体的に説明する。
【００３０】
固体酸化物燃料電池１００は、単位セル１０、単位セル１０の周りを囲むシーラント層２０、及びシーラント層２０の上部及び下部に位置し、１個以上の燃料マニホールド３及びガスマニホールド４が形成される複数のインターコネクト４０、５０を含み、シーラント層２０は、１個以上の燃料通路１及びガス通路２が形成され、燃料通路１及びガス通路２の内側の少なくとも一部に支持される支持部３０を含むことができる。
【００３１】
単位セル１０は燃料極が支持体の役割をする燃料極支持体式で構成され、電解質層が燃料極より大きさが小さいかまたは同一であってもよい。また、空気極は燃料極より小さい大きさに構成され、この時、燃料極の面積が空気極の面積より広いので燃料極の分極抵抗を最小化できるという効果がある。
【００３２】
そして、燃料極支持体構造は、電解質層が５〜１０μｍ厚さの薄膜に形成されるので電解質層のシート抵抗を最小化することができ、それにより、燃料極支持体構造を含む固体酸化物燃料電池は、電解質支持体及び空気極支持体構造より低い温度で作動することができる。また、燃料極及び空気極が厚く形成されることにより、固体酸化物燃料電池１００の機械的強度が増加できるという長所がある。
【００３３】
シーラント層２０は、一般に燃料電池において結合材の役割をし、固体酸化物燃料電池１００に与えられる衝撃を緩和する緩衝材としての役割も同時に行うことができる。また、燃料が燃料電池１００の外部に漏れないように内部空間と外部空間を遮断する機能とウィンドウフレーム（あるいは分離板）と結合して燃料電池１００の作動中に燃料と反応ガスが互いに混合されないようにする役割をする。
【００３４】
また、シーラント層２０は、単位セル１０の周りを囲むことによって形成され、単位セル１０の周りを囲む形態は単位セル１０の４側面を囲む形態であって、単位セル１０に加えられる衝撃を緩和し、単位セル１０と複数のインターコネクト４０、５０を密封させる役割をすることができる。
【００３５】
そして、シーラント層２０には燃料と反応ガスが流入できる通路が形成され、本発明の一実施形態によるシーラント層２０は１個以上の燃料通路１とガス通路２が形成されることができる。
【００３６】
例えば、燃料通路１及びガス通路２が各々２個ずつ形成される場合、燃料通路１はシーラント層２０の左／右の両縁部に対向するように位置し、ガス通路２はシーラント層２０の上／下の両縁部に対向するように位置することができる。さらに、燃料通路１が４個形成される場合、シーラント層２０の左側に２個、右側に２個が位置し、ガス通路２の場合、シーラント層２０の上側に２個、下側に２個が位置する。しかし、本発明による燃料通路１及びガス通路２の個数、大きさ及び形状はこれらに限定されないことに留意する。
【００３７】
さらに、燃料通路１は単位セルを載置させるためにシーラント層２０に形成された載置溝（図示せず）から離隔して形成され、ガス通路２は載置溝の両側面に接合して形成されることができる。ガス通路２が載置溝とつながって形成されることにより、空気極インターコネクター４０に供給される反応ガスが上側から下側に垂直方向に移動することができる。
【００３８】
また、シーラント層２０はガラスまたは結晶化ガラスからなることができる。シーラント層２０は一次的に被接着材と密封接合が行われなければならず、また、熱膨張係数、耐熱性等の物性を全て満たさなければならない。よって、ガラスまたは結晶化ガラス材質が好適である。ガラス材質としてはｓｏｄａ−ｌｉｍｅ  ｓｉｌｉｃａｔｅｓ、ａｌｋａｌｉ  ｓｉｌｉｃａｔｅｓ、ａｌｋａｌｉｎｅ−ｅａｒｔｈ  ｓｉｌｉｃａｔｅ及びａｌｋａｌｉ  ｂｏｒｏｓｉｌｉｃａｔｅガラスのいずれか一つ以上を含むことができる。そして、結晶化ガラス系としては、ＳｒＯ−Ｌａ２Ｏ３  −Ａｌ２Ｏ３  −Ｂ２Ｏ３  −ＳｉＯ２系、ＢａＯ−Ａｌ２Ｏ３  −ＳｉＯ２  −Ｂ２Ｏ３系、ＭｇＯ−Ａｌ２Ｏ３  −Ｐ２Ｏ５系、ＢａＯ−Ａｌ２Ｏ３  −ＳｉＯ２  −ＺｎＯ系及びＣａＯ−ＴｉＯ２  −ＳｉＯ２系のいずれか一つ以上を含むことができる。
【００３９】
シーラント層２０がガラスまたは結晶化ガラスのように単一組成物からなることにより、燃料電池の長期耐久性及び化学的安定性を増加できるという効果がある。また、固体酸化物燃料電池１００の製造過程中にシーリング過程での加圧だけで燃料電池１００の密封が可能であるため、製造過程を単純化し、経済的な効果がある。
【００４０】
支持部３０は、シーラント層２０に形成された燃料通路１及びガス通路２の内側に位置するものであり、高温で粘性及び流動性を有するガラスまたは結晶化ガラス材質によりシーラント層２０の形態が変形するかまたは燃料通路１及びガス通路２が詰まるのを防止するためのものであり、電気比抵抗が高いセラミックからなることができる。
【００４１】
さらに、電気比抵抗が高いセラミックとしては、窒化珪素セラミック、炭化珪素セラミック、サイアロンセラミック、アルミナセラミック（Ａｌｕｍｉｎａ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ）、ジルコニアセラミック（Ｚｉｒｃｏｎｉａ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ）、生体セラミック、チタニアセラミック（Ｔｉｔａｎｉａ  Ｃｅｒａｍｉｃｓ）、ＢａＴｉＯ３セラミック、ＳｒＴｉＯ３セラミック、シリカセラミック、コージライトセラミック、マイカ（雲母）セラミック、ＳｉＯセラミック、ＳｉＡｕ４セラミックのいずれか一つ以上を含むことができることに留意する。
【００４２】
また、支持部３０は燃料通路１の内部に位置する燃料支持部３１及びガス通路２の内壁に位置するガス支持部３２を含み、燃料支持部３１とガス支持部３２は形状が互いに異なることに留意する。より詳細には、燃料支持部３１は燃料通路１の内側を囲むことによって環状に形成され、ガス支持部３２はガス通路２の内側を囲むことによって「コ」字形状に形成される。
【００４３】
図３は、他の実施形態による支持部３０が結合されたシーラント層２０の断面図である。ガス支持部３２は、ガス通路２の内側を囲む形状であれば、「コ」字形状に限定されない。ガス通路２は載置溝と接触して一方の内壁が開けられた形状からなることによって、ガス通路２の内側に位置するガス支持部３２と燃料支持部３１は互いに異なる形状を有することができる。
【００４４】
しかし、本発明による燃料支持部３１及びガス支持部３２の個数、大きさ及び形状はこれらに限定されないことに留意する。
【００４５】
支持部３０は、燃料電池１００作動中に燃料と反応ガスが互いに混合されないようにし、燃料または反応ガスが単位セル１０の内部に浸透するのを防止するウィンドウフレームの役割をすることができるため、燃料電池１００構成中のウィンドウフレームを省略可能な効果がある。よって、燃料電池１００の構成が簡単になり、固体酸化物燃料電池１００の体積及び重さが減少し、一つのスタック構造に積層される単位セル数が増加して高電圧スタック構造を形成できるという効果がある。
【００４６】
また、高温において流動性を有するシーラント層２０の特性で燃料通路及びガス通路が詰まるのを防止することができる。そして、燃料電池１００に燃料及び反応ガスの流動のために単位セル１０に貫通孔を形成する等の追加加工が必要でなく、既存の製造装置を使用することができるので経済的な効果がある。
なお、支持部３０は、上側及び下側方向に延長可能であるので厚さの調節が可能である。より詳細には、支持部３０は、高温での形態の変形率が低いため、支持部３０の高さを調節することにより、支持部２０が支持するシーラント層２０の厚さが調節され、シーラント層２０を構成するシーリング材の使用量が調節されるという効果がある。
【００４７】
すなわち、支持部３０の厚さが薄くなることによってシーリング材の使用量が減少し、燃料電池１００の構成物の減少及びシーリング材の使用量の減少により固体酸化物燃料電池１００の重さが軽くなってエネルギー効率を増加できるという長所がある。
【００４８】
複数のインターコネクト４０、５０は、反応ガスが供給され、単位セル１０の大きさと対応する流路が形成された空気極インターコネクト４０、及び燃料が供給され、単位セル１０の大きさと対応する流路が形成された燃料極インターコネクト５０を含むことができる。また、空気極インターコネクト４０及び燃料極インターコネクト５０に形成された燃料マニホールド３及びガスマニホールド４は、シーラント層２０に形成された燃料通路１及びガス通路２と対応する位置に形成されることに留意する。
【００４９】
また、空気極インターコネクト４０及び燃料極インターコネクト５０は、複数の固体酸化物燃料電池１００が積層されてスタック構造が形成される場合、積層された複数の単位セル１０を電気的に接続する役割をすると共に、燃料極と空気極に供給される２種類のガスが混合されず単位セル１０に均一に供給されるように流路が形成されることができる。
【００５０】
空気極インターコネクト４０及び燃料極インターコネクト５０に形成された流路は、凹凸構造であって、空気極及び燃料極インターコネクト４０、５０の上面及び下面のいずれか一つ以上に形成されることができる。さらに、空気極インターコネクト４０に形成された流路と燃料極インターコネクト５０に形成された流路は垂直した方向に形成されて互いに連通しないことに留意する。そして、空気極インターコネクト４０に形成された流路を通して空気が供給され、燃料極インターコネクト５０に形成された流路を通して燃料ガスが供給される。
【００５１】
本発明の一実施形態による固体酸化物燃料電池１００には、シーラント層２０とインターコネクトとの間に集電体（図示せず）がさらに含まれることができる。より詳細には、シーラント層２０と空気極インターコネクト４０との間に空気極集電体が位置し、シーラント層２０と燃料極インターコネクト５０との間に燃料極集電体が位置する。
【００５２】
集電体は、一般に燃料極または空気極が空気極及び燃料極インターコネクト４０、５０と電気的に均一に接触するように助ける役割をする。また、空気極集電体は多孔性の金属板や、金属メッシュ、導電性セラミックペースト等が用いられ、燃料極集電体はニッケルフォーム（Ｎｉ  ｆｏａｍ）が主に用いられている。
【００５３】
空気極及び燃料極集電体は、既存の公知技術を使用するのでそれに関する詳細な説明は省略する。
【図１】
2019515415.tif 000003
【図２】
2019515415.tif 000004
【図３】
2019515415.tif 000005
【国際調査報告】
2019515415.tif 000006
2019515415.tif 000007
2019515415.tif 000008
2019515415.tif 000009