(57)【要約】  本発明は、反応器管および反応器の外側の加熱装置を備える流動床反応器中で粒状の多結晶シリコンを製造する方法に関し、該装置内では、加熱装置によって加熱された流動床中のガス流によってシリコンシード粒子が反応器管内で流動化され、シリコン含有反応ガスを流動床に添加することにより高温のシリコンシード粒子上に多結晶シリコンが熱分解によって堆積され、このようにして形成された粒状の多結晶シリコンが反応器管から除去され、反応器管は流動床領域及び流動床の上方の非加熱領域を有し、反応器管はその内壁上にシリコンコーティングを有し、流動床の上方の反応器管の非加熱領域は、全反応器管におけるシリコンコーティングが、１５〜５００日の運転期間の後に、流動床領域における平均シリコン層厚さに対し７：１〜１．５：１という比で最大シリコン層厚さを有するという効果を持つ壁温度を有することを特徴とする。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
加熱装置によって加熱された流動床中のガス流によって、シリコン核粒子（シード）が反応器管内で流動化され、
シリコン含有反応ガスを流動床に導入することにより、高温のシリコン核粒子上に多結晶シリコンが熱分解によって堆積され、
このようにして形成された粒状の多結晶シリコンが反応器管から除去される、反応器管及び反応器管外側の加熱装置を含む流動床反応器内での粒状の多結晶シリコンの製造方法であって、
反応器管は、流動床領域及び流動床の上方の非加熱領域を有し、反応器管は、その内壁上にシリコンコーティングを有し、
流動床の上方の反応器管の非加熱領域は、全反応器管にシリコンコーティングをもたらす壁温度を有し、１５〜５００日の運転期間後に、全反応器管における最大シリコン層厚さと流動床領域における平均シリコン層厚さの比は７：１〜１．５：１であることを特徴とする、該方法。
【請求項２】
全反応器管における最大シリコン層厚さは、反応器管の流動床領域における最大シリコン層厚さの５倍以下で少なくとも１．５倍であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
全反応器管における最大シリコン層厚さは、反応器管の流動床領域における最大シリコン層厚さの４倍以下で少なくとも１．５倍であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
層の厚さの比は、流動床の上方の反応器管における規定された軸方向温度勾配を、反応器管の軸方向温度勾配が３００Ｋ／ｍ〜５０００Ｋ／ｍであるように設定することによって設定されることを特徴とする、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
３００Ｋ／ｍ〜５０００Ｋ／ｍの反応器管の軸方向温度勾配は、従来の流動床反応器中の反応器管より少ない断熱を有する流動床の上方の反応器管の外側により達成されることを特徴とする、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
流動床の上方の反応器管の外側が断熱されていないことを特徴とする、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
反応器管と、反応器管の外側に位置し、その外周の少なくとも９５％にわたって管を囲む次の部分との間の半径方向距離は、２０〜１０００ｍｍであることを特徴とする、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
反応器管が挿入される容器と、断熱材を収容する、該容器の内壁と該反応器管の外壁との間の中間空間とを含む、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法を実施するための流動床反応器であって、
粒状多結晶シリコンを製造するための定常状態の堆積処理の間に、流動床の上方の非加熱領域の反応器管が３００Ｋ／ｍ〜５０００Ｋ／ｍの軸方向温度勾配を有するように、反応器管内で流動床の上方の非加熱領域に相当する中間空間領域の断熱材が配置される、該流動床反応器。
【請求項９】
流動床の上方の非加熱領域の反応器管が、３５０Ｋ／ｍ〜４０００Ｋ／ｍ、特に好ましくは３８０Ｋ／ｍ〜２０００Ｋ／ｍの軸方向温度勾配を有することを特徴とする、請求項８に記載の流動床反応器。
【請求項１０】
中間空間が、無視できる対流交換を有する２つのガス空間に分割され、両方のガス空間は不活性ガスの窒素でフラッシュされ、上部ガス空間は、流動床反応器の外壁の方向において放射線シールドによって区切られていることを特徴とする、請求項８又は９に記載の流動床反応器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、流動床反応器中で粒状の多結晶シリコンを製造するための方法及び装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
粒状の多結晶シリコンは、流動床反応器の反応器管中のガス流によってシリコン粒子を流動化し、流動床を加熱装置によって高温に加熱することによって製造される。シリコン含有反応ガスの添加により、高温粒子表面上での熱分解反応がもたらされる。ここでは、元素状のシリコンがシリコン粒子上に堆積され、個々の粒子の直径が大きくなる。大きくなった粒子を定期的に取り出し、より小さなシリコン粒子を核粒子（シード）として添加することにより、この方法はそれに関連する全ての利点を伴って連続的に操作することができる。この目的のためのこのような堆積方法及び装置は、例えば、ＵＳ４７８６４７７Ａから知られている。
【０００３】
しかし、実際には、シリコンの堆積は、高温の反応器部分、例えば、反応器管の内壁で起こり、反応器管の熱の蓄積及び熱機械的応力がもたらされ、壁上の堆積物が一定の厚さに達したときに壁上の堆積物の機械的破損又は溶融に至る。さらに、シードは、壁上の堆積物による流動断面の狭窄のために、限られた範囲でのみ、上方から流動床に移動することができる。反応器の故障がその結果である。高温の反応器表面上のシリコン堆積の問題を最小化することは、流動床法の経済的な操作にとって極めて重要である。
【０００４】
ＵＳ２００２０１０２８５０Ａ１は、ＨＣｌ＋不活性ガス（Ｈ２、Ｎ２、Ｈｅ、Ａｒ）又は不活性ガスＨ２の連続的、不連続的又は調節された導入によって供給ガスノズル上のシリコン堆積物を回避又は除去する方法を開示する。
【０００５】
ＵＳ４８６８０１３号（Ａｌｌｅｎ）は、反応器管の表面を冷不活性ガス（例えば、Ｈ２）の導入により冷却し、それにより壁への堆積を低減する方法を記載する。
【０００６】
ＵＳ２００２００８１２５０Ａ１号は、反応器管の壁上の堆積物の腐食又は部分的腐食が、塩化水素、塩素ガス又は四塩化ケイ素のようなハロゲン含有気体腐食剤を用いて流動床反応器の運転温度又は運転温度近くで行われる方法を記載する。
【０００７】
反応器管表面上のシリコンの堆積を低減するための全ての記載された解決策の欠点は、運転コストが増加することである。ＨＣｌ／不活性ガスの導入の場合には、ＨＣｌ／不活性ガスの導入が実際のシリコン堆積の目的に反するため、反応器の転化率及びひいては空時収率が低下する。さらに、塩化水素は、一般に、他の供給ガス（水素、クロロシラン）と同じ高純度では入手できない。したがって、塩化水素の使用には、適切な品質にアップグレードするための追加のプラントが必要であろう。壁の冷却の場合、方法のエネルギー消費が非常に増加し、方法が無駄の多いものになる。
【０００８】
他方、流動床反応器の反応器管の壁上へのシリコンの堆積は、否定的なばかりではない。例えば、石英ガラス製のこのような反応器管は、高純度であるが、１１５０℃を超える温度で変形する。１ｍｍを超える厚さを有する壁上のシリコン堆積物は、石英ガラス管を機械的に安定させる。さらに、このような壁堆積物は、高純度のＳｉからなり、生成される粒状のポリＳｉの純度を高める。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】米国特許第４７８６４７７号明細書
【特許文献２】米国特許出願公開第２００２／０１０２８５０号明細書
【特許文献３】米国特許第４８６８０１３号明細書
【特許文献４】米国特許出願公開第２００２／００８１２５０号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、反応器管及び反応器管の外側に加熱装置を備える流動床反応器中で粒状の多結晶シリコンを製造するための経済的な方法を提供することであった。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
この目的は、加熱装置によって加熱された流動床中のガス流によって、シリコン核粒子（シード）が反応器管内で流動化され、シリコン含有反応ガスを流動床に導入することにより、高温のシリコン核粒子上に多結晶シリコンが熱分解によって堆積され、このようにして形成された粒状の多結晶シリコンが反応器管から除去される、反応器管及び反応器管外側の加熱装置を含む流動床反応器内での粒状の多結晶シリコンの製造方法であって、反応器管は、流動床領域及び流動床の上方の非加熱領域を有し、反応器管は、その内壁上にシリコンコーティングを有し、流動床の上方の反応器管の非加熱領域は、全反応器管にシリコンコーティングをもたらす壁温度を有し、１５〜５００日の運転期間後に、全反応器管における最大シリコン層厚さと流動床領域における平均シリコン層厚さの比は７：１〜１．５：１であることを特徴とする方法によって達成される。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】従来技術による流動床反応器を示す。
【図２】左半分において、上に記載された、実施例１において使用された本発明による流動床反応器の模式図を示し、また、画像の右隣の座標系において、左側の画像で見ることができそれぞれの領域の高さ（ｚ：高さ座標）における反応器管の内壁上のシリコン層の厚さｓを示す。
【図３】左半分において、比較例に使用されている従来技術による流動床反応器の模式図を示し、また画像の右隣の座標系において、左側の画像で見ることができそれぞれの領域の高さにおける反応器管の内壁上のシリコン層の厚さを示す。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
したがって、全反応器管における最大シリコン層厚さは、反応器管の流動床領域における平均シリコン層の厚さの７倍以下で少なくとも１．５倍である。
【００１４】
全反応器管における最大シリコン層厚さは、好ましくは、反応器管の流動床領域における平均シリコン層の厚さの５倍以下で少なくとも１．５倍である。
【００１５】
全反応器管における最大シリコン層厚さは、反応器管の流動床領域における平均シリコン層の厚さの４倍以下で少なくとも１．５倍であることが特に好ましい。
【００１６】
最大シリコン層厚さ及び平均シリコン層の厚さの決定は、期間の同じ時点で、好ましくは１７〜１５０日（全てを含む）の運転期間の後、特に好ましくは２０〜１００日（全てを含む）の運転期間の後にそれぞれの堆積方法において実施される。
【００１７】
シリコン層の厚さを決定する好ましい方法は、反応器の分解後に管内の壁の堆積物を測定することである。ここで、壁の堆積物の寄与によって増加した反応器管の全壁厚が決定される。測定は、好ましくは、全部で２４０か所、即ち、いずれの場合も高さにわたって２０個の等距離の位置における外周にわたって１２個の等距離の位置で実施される。測定が行われる最も低い高さは、シランの導入の高さである。測定が行われる最も高い場所は、反応器内容物が固定床であると仮定されるときに算術的に得られる高さである。この高さまで流動床は確実に流動状態で存在する。
【００１８】
したがって、壁の堆積物の測定の最大高さは、
【数１】
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【００１９】
算術平均は２４０個の測定点から計算される。この値は、反応器管の流動床領域における平均シリコン層の厚さに相当する。
【００２０】
層の厚さの比は、流動床の上方の反応器管の非加熱領域で規定された軸方向温度勾配を設定することによって制御される。反応器の軸方向温度勾配は、３００Ｋ／ｍ〜５０００Ｋ／ｍ、好ましくは３５０Ｋ／ｍ〜４０００Ｋ／ｍ、特に好ましくは３８０Ｋ／ｍ〜２０００Ｋ／ｍである。
【００２１】
反応器管の軸方向温度勾配は、例えば、管の外側に配置され、のぞき窓を通して様々な垂直位置で外部管温度を測定する複数の、好ましくは２つから５つのパイロメータを用いて決定される。
【００２２】
反応器管の非加熱領域における軸方向温度勾配は、好ましくは、従来の流動床反応器における反応器管よりも断熱性の低い流動床の上方の反応器管の外側によって達成される。そこでは、反応器管と、反応器管の外側に位置し、その外周の少なくとも９５％にわたって管を囲む次の部分との間の半径方向距離は、好ましくは２０〜１０００ｍｍ、より好ましくは３０〜６００ｍｍ、特に好ましくは４０〜４００ｍｍである。
【００２３】
この間隔の結果として、流動床の上方の領域での対流によって効果的に反応器管を冷却することができる。それがなければ通常そこに存在する密接な断熱は、対流及び熱伝導による熱伝達を妨げる。
【００２４】
流動床の上方の領域は、流動床の表面から始まり、そこから０．１５〜１０ｍ、好ましくは０．２〜５ｍ、特に好ましくは０．２５〜２ｍの軸方向伸長を有する。
【００２５】
この距離より上では、中間ジャケットの断面全体を満たす断熱材又は熱シールドが再び存在し得る。
【００２６】
反応器の内壁の壁温度は、流動床上方の反応器管の上記の軸方向温度勾配のために、流動床の領域における壁温度よりも低い。より低い壁温度のために、流動床の上方のシリコンの堆積が減少する。この領域が完全に断熱されている場合、そこの壁は流動床の温度をほぼ有し、この領域の断熱性がより低いか断熱性がない場合よりも多くのシリコン壁堆積物がそこに堆積する。容器の内壁と流動床の上方の反応器管の外壁との間の中間空間においてこのようにして形成された領域に自由空間（図２の２１）は、好ましくは、不活性ガス（例えば、図２の１９の入口、２０の出口）によって、及び／又は外向きの熱放射及び任意選択的に、冷却された構成要素における伝導によって対流的に冷却される。
【００２７】
したがって、本発明の方法によって、粒状の多結晶シリコンを製造するための定常状態の堆積処理の間に、シリコンで反応器管の目標としたコーティングをすることが可能になる。
【００２８】
本発明のさらなる目的は、本発明の方法を実施するための反応器を提供することであった。
【００２９】
このような流動床反応器は、反応器管がその中に挿入される容器からなる。容器の内壁と反応器管の外壁との間に中間空間がある。これは断熱材を含み、断熱材は中間空間領域にあり、中間空間領域は粒状の多結晶シリコンを製造するための定常状態の堆積処理の間に、流動床の上方の非加熱領域の反応器管が３００Ｋ／ｍ〜５０００Ｋ／ｍの軸方向温度勾配を有するように、反応器管内で流動床の上方の非加熱領域に相当する中間空間領域の断熱材が配置される。
【００３０】
流動床の上方の非加熱領域の反応器管は、好ましくは３５０Ｋ／ｍ〜４０００Ｋ／ｍ、特に好ましくは３８０Ｋ／ｍ〜２０００Ｋ／ｍの軸方向温度勾配を有する。
【００３１】
この温度勾配により、全反応器管にシリコンコーティングをもたらし、１５〜５００日の運転期間後全反応器管における最大シリコン層厚さと流動床領域における平均シリコン層厚さの比は７：１〜１．５：１である最大シリコン層。好ましいのは５：１〜１．５：１の比であり、特に好ましいのは４：１〜１．５：１の比である。
【００３２】
本発明による反応器の１つの変形例では、容器（１）の内壁と反応器管（２）の外壁との間の中間空間は、加熱器の上方の断熱材によって、無視できる対流交換を有する２つのガス空間に分割される。両方のガス空間は、不活性ガスの窒素又はＡｒでフラッシュされる。上部ガス空間（図２の自由空間２１に対応する）は、モリブデン／ランタン酸化物から構成される３層放射シールドによって流動床反応器の外壁の方向において区切られる。放射シールドは、冷却された鋼シェル内への放射による熱の損失を最小にする。反応器管の外壁は不活性ガスによって対流的に冷却されるので、反応器管の内部のシリコン壁堆積物の形成はこの領域では動力学的に抑制される。流動床温度よりも低い温度がこの領域の反応器管の内部では主流である。下部ガス空間（流動床の周りの領域に対応する）は、従来技術から知られているように構成され、断熱されている（例えば、図１、２又は３を参照）。
【００３３】
本発明の１つの変形例において、反応器管の内部には、生成物に取り込まれないが反応ガスに溶解するか又は反応ガスと反応する材料から構成されるトレーサー層が設けられる。結果として、トレーサーは反応生成物の純度が悪影響を受けることなく反応副生物中で検出することができる。これは、例えば、プロセスガスクロマトグラフィーを用いてオフガス中で行うことができる。
【００３４】
トレーサー層は、コーティングされるべき表面に予め、又は慣らし処理の一部として適用することができ、限定された濃度で、生成物に悪影響を及ぼさず、オフガストレーン（ｔｒａｉｎ）で検出することができる無機元素、例えば、銀又はカルシウムを含む。定常状態のシリコン堆積方法の過程で、シリコンから構成される壁堆積物がトレーサー層上に形成され、トレーサーと粒子との直接接触を防止する。シリコン壁堆積物は、腐食ガス、例えば、ＨＣｌ又はＳｉＣｌ４によって周期的な間隔で除去される。依然としてシリコンの残留堆積物が残るために、反応副生成物中でトレーサーが検出可能になるとすぐに腐食処理は停止される。
【００３５】
図１は、従来技術による流動床反応器を示す。この流動床反応器は、
反応器容器１と、
粒状ポリシリコンを収容する流動床（４）のための反応器管（２）と、
反応器の底部（１５）と、
流動化ガス（７）を反応器管（２）に供給するための１つ以上の底部ガスノズル（９）と、
反応ガス混合物（６）を反応器管（２）に供給するための１つ以上の反応ガスノズル（１０）と、
シード供給装置（１１）によってシード（１２）が反応器管（２）に導入される反応器頂部（８）と、
粒状ポリシリコン生成物（１３）がそれを介して取り出される反応器底部（１５）の取出し導管（１４）と、
反応器管（２）から反応器オフガス（１６）を排出するための設備と、
流動床（４）を加熱するための加熱装置（５）と、
容器（１）の内壁と反応器管（２）の外壁との間の中間空間にある断熱材（１８）と、
を備え、ヒータ（５）と断熱材（１８）との間の中間空間（３）に放射シールド（１７）が任意に存在し、中間空間（３）が不活性ガスを含む。
【００３６】
反応器内の反応ガスノズル（１０）の高さは、底部ガスノズル（９）の高さと異なっていてもよい。追加の垂直二次ガス注入を伴う気泡形成流動床が、ノズルの配置によって反応器内に形成される。
【００３７】
反応器頂部（８）は、流動床より大きな断面積を有することができる。
【００３８】
任意に存在する放射シールド（１７）は、反応器管から離れて面するヒータ（５）の側面に配置される。それらは好ましくはヒータ（５）の周囲に配置される。いずれの場合も、ヒータ（５）の上下に設置された円形の放射シールドと、ヒータ（５）の後ろに位置する円筒状の放射シールドが特に好ましい。上部放射シールドと円筒状放射シールド又は下部放射シールドと円筒状放射シールドとを互いに接続することも可能である。
【００３９】
本発明による反応器は、反応器管（２）内の流動床（４）上の領域に対応する自由空間（２１）の断熱材（１８）が、１５〜５００日の運転期間後に、全反応器管における最大シリコン層厚さと流動床領域における平均シリコン層の厚さの比は、反応器管（２）において、７：１〜１．５：１であるシリコンコーティングが形成される程度まで低減される点でこの反応器とは異なる、
【００４０】
全反応器管における最大シリコン層厚さは、好ましくは、反応器管の流動床領域における平均シリコン層の厚さの５倍以下で少なくとも１．５倍である。
【００４１】
全反応器管における最大シリコン層厚さは、反応器管の流動床領域における平均シリコン層の厚さの４倍以下で少なくとも１．５倍であることが特に好ましい。
【００４２】
断熱材が、反応器管の軸方向温度勾配が３００Ｋ／ｍ〜５０００Ｋ／ｍ、好ましくは３５０Ｋ／ｍ〜４０００Ｋ／ｍ、特に好ましくは３８０Ｋ／ｍ〜２０００Ｋ／ｍであるように、反応器管内の流動床の上方の領域に対応する中間空間領域（２１）に配置されることが特に好ましい。
【００４３】
流動床の上方の反応器管壁の外側では、反応器管と、反応器管の外側に位置し、その外周の少なくとも９５％にわたって管を囲む次の部分との間の半径方向の距離は、特に好ましくは２０〜１０００ｍｍ、より好ましくは３０〜６００ｍｍ、特により好ましくは４０〜４００ｍｍである。
【００４４】
図２は、左半分において、上に記載された、実施例１において使用された本発明による流動床反応器の模式図を示し、また、画像の右隣の座標系において、左側の画像で見ることができそれぞれの領域の高さ（ｚ：高さ座標）における反応器管の内壁上のシリコン層の厚さｓを示す。
【００４５】
図３は、左半分において、比較例に使用されている従来技術による流動床反応器の模式図を示し、また画像の右隣の座標系において、左側の画像で見ることができそれぞれの領域の高さにおける反応器管の内壁上のシリコン層の厚さを示す。
【実施例】
【００４６】
以下の実施例は、本発明を説明するのに用いる。
【００４７】
［実施例１］
流動床反応器内では、高純度粒状ポリシリコンをトリクロロシランから堆積させる。流動化ガスとしては水素を用いる。内径５００ｍｍの反応器管内で３バール（絶対）の圧力及び１２００℃の流動床温度で堆積を行う。生成物のソーター（Ｓａｕｔｅｒ）直径が１０００±５０μｍになるように、生成物を連続的に取り出し、シードの導入を調節する。中間ジャケットを窒素でフラッシュする。流動床における反応ガスの滞留時間は０．５秒である。
【００４８】
合計８００ｋｇ／時のガスを供給し、その１７．５モル％はトリクロロシランからなり、残りは水素からなる。
【００４９】
反応器管は石英ガラスからなる。定常状態の堆積処理において、加熱された反応域内の管の外壁上で約１２００℃の温度を確立させる。このような温度では、石英ガラスは長期的には柔らかくなり、反応器管は変形し、もはや中間ジャケットから遮断されなくなるであろう。このため、定常状態の堆積処理では、支持及び同時に高純度のシリコン層を目標通りに反応器管の内壁に適用する。
【００５０】
流動床領域の反応器管温度は、壁と流動床の間の高い熱伝達係数（通常は５００〜１５００Ｗ／ｍ２Ｋ）と流動床内の良好な混合の結果として、高さ全体にわたって実質的に一定である。流動床領域内の反応器管の内部では１２９０℃の温度が主流である。
【００５１】
流動床領域内の反応器管の内壁は、粒状材料と比較して非常に小さい表面積を有しており、そのためそこでのシリコン壁堆積物の成長速度はわずか６．５μｍ／時である。加熱装置は分割されていない。それは外側、底部及び頂部で断熱材に囲まれている。容器の内壁と反応器管（２）の外壁との間の中間空間は、対流ガス交換がごくわずかであり、別個の不活性ガス入口及び出口を有する２つの領域に断熱材によって分割される。
【００５２】
上部領域（図２の自由空間２１に対応する）には、モリブデン／ランタン酸化物から構成され、冷却された鋼シェル内への放射による熱損失を最小にする３層放射シールドが最初に容器の内壁の内側に配置される。反応器管の外壁は不活性ガスによって対流的に冷却されるので、この領域の反応器管の内部ではシリコン壁堆積物の形成が動力学的に抑制される。このため、流動床温度よりも低い温度がこの領域の反応器管の内部では主流である。
【００５３】
しかし、流動床の上方の中間空間のあまり断熱されていない領域の上方では、反応ガスの過度の冷却が防止されるべきであり、そのため断熱材は好ましくはそこで再び管の外側に接する。遷移地点において、反応ガスは、流動床の温度よりも２１０℃低い温度を有する。
【００５４】
２５日後の全反応器管における最大シリコン層厚さと流動床領域の平均シリコン層の厚さとの比は３．５５：１である。
【００５５】
［比較例］
実施例１の方法を、慣用の流動床反応器中で行う。そのような反応器を図３に示す。
【００５６】
流動床の上方では、シリコン壁堆積物が、流動床内よりも流動床の上方の管の内面上にかなり速く形成される。この領域では、中間ジャケットの連続断熱のために、流動床温度にほぼ等しい温度が主流である。堆積を２５日間行った後、反応器の断面の大部分はすでに拡大して閉鎖している。
【００５７】
２５日後の全反応器管における最大シリコン層厚さと流動床領域の平均シリコン層の厚との比は３５：１である。
【００５８】
この位置にわたる圧力降下は、壁堆積物の厚さと共に増加する。オフガス浄化においては高い吸気圧力が望ましい。さらに、管はさらなる運転中に拡大して閉鎖するであろう。
【図１】
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【図２】
2019511983.tif 000005
【図３】
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【手続補正書】
【提出日】平成29年11月2日(2017.11.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
加熱装置によって加熱された流動床中のガス流によって、シリコン核粒子（シード）が反応器管内で流動化され、
シリコン含有反応ガスを流動床に導入することにより、高温のシリコン核粒子上に多結晶シリコンが熱分解によって堆積され、
このようにして形成された粒状の多結晶シリコンが反応器管から除去される、反応器管及び反応器管外側の加熱装置を含む流動床反応器内での粒状の多結晶シリコンの製造方法であって、
反応器管は、流動床領域及び流動床の上方の非加熱領域を有し、容器の内壁と反応器管の外壁との間の中間空間は、断熱材を収容し、反応器管は、その内壁上にシリコンコーティングを有し、
流動床の上方の反応器管の非加熱領域は、流動床の領域の壁温度より低い壁温度を有し、より低い壁温度のために、流動床の上方のシリコンの堆積は低減され、流動床の上方の反応器管における規定された軸方向温度勾配を３００Ｋ／ｍ〜５０００Ｋ／ｍに設定することにより、１５〜５００日の運転期間後に、全反応器管におけるシリコンコーティングは、最大シリコン層厚さと流動床領域における平均シリコン層厚さの比が７：１〜１．５：１であり、軸方向温度勾配は、断熱されていない流動床の上方の反応器管の外側により達成されることを特徴とする、該方法。
【請求項２】
全反応器管における最大シリコン層厚さは、反応器管の流動床領域における最大シリコン層厚さの５倍以下で少なくとも１．５倍であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
全反応器管における最大シリコン層厚さは、反応器管の流動床領域における最大シリコン層厚さの４倍以下で少なくとも１．５倍であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
反応器管と、反応器管の外側に位置し、その外周の少なくとも９５％にわたって管を囲む次の部分との間の半径方向距離は、２０〜１０００ｍｍであることを特徴とする、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
反応器管が挿入される容器と、断熱材を収容する、該容器の内壁と該反応器管の外壁との間の中間空間とを含む、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法を実施するための流動床反応器であって、
流動床の上方の反応器管の外側が断熱されないように、反応器管内で流動床の上方の非加熱領域に相当する中間空間領域の断熱材が配置される、該流動床反応器。
【請求項６】
中間空間が、無視できる対流交換を有する２つのガス空間に分割され、ガス空間はそれぞれの別個の不活性ガス入口及び不活性ガス出口を有し、上部ガス空間は、流動床反応器の外壁の方向において放射線シールドによって区切られていることを特徴とする、請求項５に記載の流動床反応器。
【国際調査報告】
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