(57)【要約】  本発明は、精製ガスをフッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物と反応させ、フッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物を除去し、上記精製ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種であることを含むフッ化カルボニルの精製方法を提供する。かかる精製方法、フッ化カルボニルの反応粗生成物を精製し、精製ガスとしてＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種を使用し、精製装置でフッ化カルボニルの反応粗生成物と反応させ、フッ化カルボニル以外の様々な不純物、特に、ＣＯ２、ＣＯ、Ｈ２Ｏ、ホスゲン（ＣＯＣｌ２）、Ｎ２Ｏなどの不純物を除去し、不純物の含有量を低減させる。精製後のフッ化カルボニル精製ガスは、ＣＯＦ２の純度≧９９．９５％、ＣＯ２含有量≦１５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量≦１５０×１０-６（体積比）である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
精製ガスをフッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物と反応させ、フッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物を除去し、前記精製ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種であることを含むフッ化カルボニルの精製方法。
【請求項２】
前記反応の温度は、−９９℃〜４９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０９ＭＰａ〜５ＭＰａであることを特徴とする請求項１に記載の精製方法。
【請求項３】
前記反応の温度は、−４９℃〜２９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０５ＭＰａ〜１ＭＰａであることを特徴とする請求項１に記載の精製方法。
【請求項４】
前記反応の温度は、１℃〜１９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０５ＭＰａ〜１ＭＰａであることを特徴とする請求項１に記載の精製方法。
【請求項５】
前記反応は、さらに、反応終了後、蒸留、精留、又は凍結真空排気の方法により精製ガス及び反応で発生する不純物を除去することを含むことを特徴とする請求項１に記載の精製方法。
【請求項６】
前記フッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物は、ＣＯ２、ＣＯ、Ｈ２Ｏ、ＣＯＣｌ２、Ｎ２Ｏの不純物ガスの少なくとも１つを含むことを特徴とする請求項１に記載の精製方法。
【請求項７】
前記反応は、さらに、触媒を含み、前記触媒は、セシウムのフッ化物、ナトリウムのフッ化物、カリウムのフッ化物、ユウロピウムのフッ化物、銅のフッ化物、アルミニウムのフッ化物、及び銀のフッ化物のいずれか１種又は複数種を含むことを特徴とする請求項１に記載の精製方法。
【請求項８】
前記精製ガスとフッ化カルボニル粗生成物ガスとのモル比は、１００〜０．００１：  １であることを特徴とする請求項１に記載の精製方法。
【請求項９】
ＣＯ、ＣＯ２のいずれか１種又は複数種をフッ素含有ガスと反応させ、フッ化カルボニルを調製する（前記フッ素含有ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、及びＣｌＦ５のいずれか１種又は複数種である）、
又は、ＣＯＦＣｌをフッ素含有ガスと反応させ、フッ化カルボニルを調製する（前記フッ素含有ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種である）ことを含むフッ化カルボニルの製造方法。
【請求項１０】
前記反応の温度は、−９９℃〜４９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０９ＭＰａ〜５ＭＰａであることを特徴とする請求項９に記載の製造方法。
【請求項１１】
前記反応の温度は、−４９℃〜２９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０５ＭＰａ〜１ＭＰａであることを特徴とする請求項９に記載の製造方法。
【請求項１２】
前記反応の温度は、１℃〜１９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０５ＭＰａ〜１ＭＰａであることを特徴とする請求項９に記載の製造方法。
【請求項１３】
前記フッ素含有ガスとＣＯ、ＣＯ２のいずれか１種又は複数種、又はＣＯＦＣｌとのモル比は、１００〜０．００１：  １であることを特徴とする請求項９に記載の製造方法。
【請求項１４】
前記反応は、さらに、触媒を含み、前記触媒は、セシウムのフッ化物、ナトリウムのフッ化物、カリウムのフッ化物、ユウロピウムのフッ化物、銅のフッ化物、アルミニウムのフッ化物、及び銀のフッ化物のいずれか１種又は複数種を含むことを特徴とする請求項９に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、化学工業の技術分野に関し、特に、フッ化カルボニルの精製方法及び製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、半導体および液晶製造の分野において、パーフルオロカーボンをエッチングガス及びクリーニングガスとすることが多いが、上記ガスは、一般的に地球温暖化係数（ＧＷＰ， Ｇｌｏｂａｌ Ｗａｒｍｉｎｇ Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ）値が比較的高く、温室効果を低減するために、ＧＷＰの低い代替製品を開発する必要がある。
フッ化カルボニル（ＣＯＦ２）は、比較的低いＧＷＰを有する半導体用エッチングガス、半導体用クリーニングガス、及び有機合成におけるフッ素化剤ないし重要な中間体である。
【０００３】
現在、フッ化カルボニルの製造方法は、一般的に以下の４種類に分けられる。
１）一酸化炭素又は二酸化炭素をフッ素ガス、ジフルオロ銀（ＩＩ）などのフッ素化剤と反応させる方法であり、当該方法は、爆発が起こりやすく、かつ高価な耐食性材料が必要であり、製造されたフッ化カルボニルの収率と純度が低い。
２）ホスゲン（ＣＯＣｌ２）をフッ化水素、三フッ化アンチモン、三フッ化ヒ素、フッ化ナトリウムなどのフッ素化剤と反応させる方法であり、当該方法が使用する原料のホスゲンは、毒性の高い物質であり、かつ製造されたフッ化カルボニルの純度が低い。
３）トリフルオロメタンを酸素ガスと反応させる方法であり、当該方法は、反応条件が過酷であり、５００℃以上の高温が必要である。
４）テトラフルオロエチレンを酸素ガスと反応させる方法であり、当該方法は、反応中において非常に大きな反応熱を生じ、爆発の危険性がある。
【０００４】
また、以上の異なるＣＯＦ２の製造方法と反応条件により製造されたフッ化カルボニルＣＯＦ２の粗生成物ガスは、一般的に、ＨＣｌ、ＨＦ、ホスゲン（ＣＯＣｌ２）、ＣＦ４、ＣＯ２、ＣＯ、Ｈ２Ｏ、Ｎ２Ｏ、空気中のＮ２及びＯ２などの不純物を含むことが多い。中でも、ＣＯＦ２の沸点は−８４．５７℃であり、ＣＯ２の沸点は−７８．４５℃であり、沸点が近く、沸点の差はたった約６℃と小さく、かつＣＯＦ２とＣＯ２分子の物理的化学的性質、分子サイズは比較的近いため、通常の吸着法、精留法による精製分離は困難である。同時にそれらはいずれもアルカリ性物質と反応しやすいために、中和による分離も困難である。現在では、国内外でＣＯＦ２中のＣＯ２の精製について、報告された特許はほとんどない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記の問題点に鑑みて、本発明の解決しようとする技術的課題は、製造されたフッ化カルボニルガスが高純度であるフッ化カルボニルの精製方法及び製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、
精製ガスをフッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物と反応させ、フッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物を除去し、前記精製ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種であることを含む、フッ化カルボニルの精製方法を提供する。
好ましくは、前記反応の温度は、−９９℃〜４９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０９ＭＰａ〜５ＭＰａである。
好ましくは、前記反応の温度は、−４９℃〜２９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０５ＭＰａ〜１ＭＰａである。
好ましくは、前記反応の温度は、１℃〜１９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０５ＭＰａ〜１ＭＰａである。
好ましくは、前記反応は、さらに、反応終了後、蒸留、精留、又は凍結真空排気のような方法により精製ガス及び反応で発生する不純物を除去することを含む。
好ましくは、前記フッ化カルボニル粗生成物ガスにおける不純物は、ＣＯ２、ＣＯ、Ｈ２Ｏ、ＣＯＣｌ２、Ｎ２Ｏの不純物ガスの少なくとも１つを含む。
好ましくは、前記反応は、さらに触媒を含み、前記触媒は、セシウムのフッ化物、ナトリウムのフッ化物、カリウムのフッ化物、ユウロピウムのフッ化物、銅のフッ化物、アルミニウムのフッ化物、及び銀のフッ化物のいずれか１種又は複数種を含む。
好ましくは、前記精製ガスとフッ化カルボニル粗生成物ガスとのモル比は、１００〜０．００１：  １である。
【０００７】
本発明は、さらに、
ＣＯ、ＣＯ２のいずれか１種又は複数種をフッ素含有ガスと反応させ、フッ化カルボニルを調製し、前記フッ素含有ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、及びＣｌＦ５のいずれか１種又は複数種であり、
あるいは、ＣＯＦＣｌをフッ素含有ガスと反応させ、フッ化カルボニルを調製し、前記フッ素含有ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種ことを含む、フッ化カルボニルの製造方法を提供する。
好ましくは、前記反応の温度は、−９９℃〜４９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０９ＭＰａ〜５ＭＰａである。
好ましくは、前記反応の温度は、−４９℃〜２９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０５ＭＰａ〜１ＭＰａである。
好ましくは、前記反応の温度は、１℃〜１９９℃であり、前記反応の圧力は、−０．０５ＭＰａ〜１ＭＰａである。
好ましくは、前記フッ素含有ガスとＣＯ、ＣＯ２のいずれか１種又は複数種、又はＣＯＦＣｌとのモル比は、１００〜０．００１：  １である。
好ましくは、前記反応は、さらに触媒を含み、前記触媒は、セシウムのフッ化物、ナトリウムのフッ化物、カリウムのフッ化物、ユウロピウムのフッ化物、銅のフッ化物、アルミニウムのフッ化物、及び銀のフッ化物のいずれか１種又は複数種を含む。
【０００８】
本発明は、従来技術と比較して、精製ガスをフッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物と反応させ、フッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物を除去し、前記精製ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種であることを含むフッ化カルボニルの精製方法を提供する。本発明が提供する精製方法は、フッ化カルボニルの反応粗生成物を精製し、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種を精製ガスとし、精製装置でフッ化カルボニルの反応粗生成物と反応させ、フッ化カルボニル以外の様々な不純物、特に、ＣＯ２、ＣＯ、Ｈ２Ｏ、ホスゲン（ＣＯＣｌ２）、Ｎ２Ｏなどの不純物を除去し、不純物の含有量を大きく低減させる。精製されたフッ化カルボニル精製ガスは、ＣＯＦ２純度≧９９．９５％、ＣＯ２含有量≦１５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量≦１５０×１０-６（体積比）である。
【０００９】
本発明は、さらに、ＣＯ、ＣＯ２のいずれか１種又は複数種をフッ素含有ガスと反応させ、フッ化カルボニルを調製する（前記フッ素含有ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、及びＣｌＦ５のいずれか１種又は複数種である）、又は、ＣＯＦＣｌとフッ素含有ガスと反応させ、フッ化カルボニルを調製する（前記フッ素含有ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種である）ことを含むフッ化カルボニルの製造方法を提供する。本発明は、上記ガスを原料として使用し、調製されたフッ化カルボニルガスが、高い収率及び純度を有する。同時に、より高い安定性と経済的利益がある。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明は、精製ガスをフッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物と反応させ、フッ化カルボニル粗生成物ガス中の不純物を除去する（上記精製ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種である）ことを含むフッ化カルボニルの精製方法を提供する。
本発明が提供する精製方法は、フッ化カルボニルの反応粗生成物を精製し、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種を精製ガスとし、フッ化カルボニル粗生成物ガスと接触させることにより、精製装置で精製ガスをフッ化カルボニルの反応粗生成物中の不純物と反応させ、フッ化カルボニル以外の様々な不純物、特に、ＣＯ２、ＣＯ、Ｈ２Ｏ、ホスゲン（ＣＯＣｌ２）、Ｎ２Ｏなどの不純物を除去し、不純物の含有量を大きく低減させ、操作プロセスが簡単であるとともに、フッ化カルボニルの収率を向上させる。
【００１１】
本発明にかかるフッ化カルボニル粗生成物ガスは、ＣＯ２、ＣＯ、Ｈ２Ｏ、ＣＯＣｌ２、Ｎ２Ｏの不純物ガスを含むことが好ましく、ＣＯ２、ＣＯＣｌ２含有量の多いガスを含むことがより好ましい。上記不純物の含有量≦１０％（体積比）であることが好ましい。上記ＣＯ２不純物ガスの含有量≦５％（体積比）であることがより好ましく、上記ＣＯＣｌ２不純物ガスの含有量≦５％（体積比）であることがさらに好ましい。
本発明は、かかるＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２には特に制限はないが、当該分野における通常のＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２であればよい。
【００１２】
上記精製ガスは、単独で用いてもよいし、順番に用いてもよく、例えば、本発明における幾つかの具体的な実施例において、まず、三フッ化塩素（ＣｌＦ３）で精製し、さらに、一フッ化塩素（ＣｌＦ）で精製し、本発明における他の幾つかの実施例において、まず、一フッ化塩素（ＣｌＦ）で精製し、さらに、三フッ化塩素（ＣｌＦ３）で精製する。
ここで、常圧下（１０１．３２５ｋＰａ）、ＣＯＦ２の沸点は−８４．５７℃であり、ホスゲン（ＣＯＣｌ２）の沸点は７．５６℃であり、ＣＯ２の沸点は−７８．４５℃であり、ＣＯの沸点は−１９１．４５℃であり、Ｈ２の沸点は−２５２．７６℃であり、Ｈ２Ｏの沸点は１００℃であり、Ｏ２の沸点は−１８２．９８℃であり、Ｃｌ２の沸点は−３４．０３℃であり、ＣｌＦ３の沸点は１１．７５℃であり、ＣｌＦの沸点は−１００．１℃であり、ＣｌＦ５の沸点は−１３．１ ℃であり、Ｆ２の沸点は−１８８．２℃である。精製ガスにより精製された後、フッ化カルボニル粗生成物ガス中の複数種の不純物は反応して除去され、特に、ＣＯ２などの分離しにくい不純物と精製ガスとは反応して精製しやすい不純物となる。
【００１３】
上記反応中において、かかる反応の温度は、−９９℃〜４９９℃であることが好ましく、−４９℃〜２９９℃であることがより好ましく、１℃〜１９９℃であることが最も好ましく、かかる反応の圧力は、−０．０９ＭＰａ〜５ＭＰａであることがことが好ましく、−０．０５ＭＰａ〜１ＭＰａであることがより好ましい。かかる圧力の数値は、ゲージ圧である。
好ましくは、かかるＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種、即ち精製ガスの全量とフッ化カルボニル粗生成物ガスとのモル比は、１００〜０．００１：  １であり、より好ましくは、５０〜０．１：  １である。
【００１４】
反応終了後で得られたものは、フッ化カルボニル精製ガスと残った精製ガスと反応副生成物との混合物であり、本発明は、さらに通常の蒸留、精留、又は凍結真空排気の方法により、残った精製ガス及び反応中において発生する不純物を除去することが好ましい。
本発明は、好ましくは、上記反応が、さらに、セシウムのフッ化物（好ましくは、ＣｓＦ）、ナトリウムのフッ化物（好ましくは、ＮａＦ）、カリウムのフッ化物（好ましくは、ＫＦ）、ユウロピウムのフッ化物（好ましくは、ＥｕＦ３）、銅のフッ化物（好ましくは、ＣｕＦ２）、アルミニウムのフッ化物（好ましくは、ＡｌＦ３）和銀のフッ化物（好ましくは、ＡｇＦ）のいずれか１種又は複数種を含むことが好ましい触媒を含む。
【００１５】
本発明は、上記触媒の用量には特に制限はないが、触媒の通常の用量であってもよいし、又は実験に従って自分で決定されてもよい。
本発明で得られたフッ化カルボニル精製ガスは、ＣＯＦ２の純度≧９９．９５％、ＣＯ２含有量≦１５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量≦１５０×１０-６（体積比）である。
【００１６】
本発明は、さらに、
ＣＯ、ＣＯ２のいずれか１種又は複数種をフッ素含有ガスと反応させ、フッ化カルボニルを調製し、上記フッ素含有ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、及びＣｌＦ５のいずれか１種又は複数種であり、
或いは、ＣＯＦＣｌをフッ素含有ガスと反応させ、フッ化カルボニルを調製し、上記フッ素含有ガスは、ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種であることを含むフッ化カルボニルの製造方法を提供する。
【００１７】
本発明は、ＣＯ、ＣＯ２、及びＣＯＦＣｌのいずれか１種又は複数種、並びにＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種を原料として、調製されたフッ化カルボニルガスが、高い収率及び純度を有する。同時に、より高い安全性と経済的利益がある。
本発明は、上記ＣＯ、ＣＯ２、及びＣＯＦＣｌには特に制限はないが、当該分野における通常のＣＯ、ＣＯ２、及びＣＯＦＣｌであればよい。
本発明は上記ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２には特に制限はないが、当該分野における通常のＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２であればよい。
【００１８】
上記ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２原料ガスは、単独で用いてもよいし、順番に用いてもよく、例えば、本発明における幾つかの具体的な実施例において、まず、三フッ化塩素（ＣｌＦ３）を使用して調製し、さらに一フッ化塩素（ＣｌＦ）を使用して調製し、本発明における他の幾つかの実施例において、まず、一フッ化塩素（ＣｌＦ）を使用して調製し、さらに三フッ化塩素（ＣｌＦ３）を使用して調製する。
【００１９】
上記反応中において、かかる反応の温度は、−９９℃〜４９９℃であることが好ましく、−４９℃〜２９９℃であることがより好ましく、１℃〜１９９℃である最も好ましく、かかる反応の圧力は、−０．０９ＭＰａ〜５ＭＰａであることが好ましく、−０．０５ＭＰａ〜１ＭＰａであることがより好ましい。上記圧力の数値は、ゲージ圧である。
好ましくは、かかるＣｌＦ、ＣｌＦ３、及びＣｌＦ５のいずれか１種又は複数種、即ちフッ素含有ガスの全量とＣＯ、ＣＯ２のいずれか１種又は複数種とのモル比は、１００〜０．００１：  １であることが好ましく、５０〜１：  １であることがより好ましい。
【００２０】
上記ＣｌＦ、ＣｌＦ３、ＣｌＦ５、及びＦ２のいずれか１種又は複数種、即ちフッ素含有ガスの全量とＣＯＦＣｌとのモル比は、１００〜０．００１：  １であることが好ましく、５０〜１：  １であることがより好ましい。
反応終了後で得られたものは、フッ化カルボニル精製ガスと残た原料ガスと反応で発生する他のガスとの混合物であり、本発明は、通常の蒸留、精留、又は凍結真空排気の方法により残た原料ガス及び反応で発生する他のガスを除去することが好ましい。
【００２１】
本発明では、好ましくは、上記反応が、さらに、セシウムのフッ化物（好ましくは、ＣｓＦ）、ナトリウムのフッ化物（好ましくは、ＮａＦ）、カリウムのフッ化物（好ましくは、ＫＦ）、ユウロピウムのフッ化物（好ましくは、ＥｕＦ３）、銅のフッ化物（好ましくは、ＣｕＦ２）、アルミニウムのフッ化物（好ましくは、ＡｌＦ３）、及び銀のフッ化物（好ましくは、ＡｇＦ）のいずれか１種又は複数種を含むことが好ましい触媒を含む。
本発明は、上記触媒の用量には特に制限はないが、触媒の通常の用量であってもよく、又は実験に従って自分で決定してもよい。
【００２２】
本発明は、調製されたフッ化カルボニルの用途には特に制限はないが、例えば、半導体製造装置のクリーニングガス及びエッチングガス、有機合成におけるフッ素化剤、原料、中間体などの他の広い分野に用いられることが好ましい。中でも、純度が高いため、半導体製造装置のクリーニングガス及びエッチングガスにさらに適用することができる。エッチング及びクリーニング条件は、プラズマエッチング、気相エッチング、イオンビームエッチング、マイクロ波エッチング、反応性エッチングなどのエッチング条件、及び対応するクリーニング条件であってもよい。上記フッ化カルボニルは、単独又は他のエッチングガス、クリーニングガスと混合物として用いてもよく、他のガスは、例えば、三フッ化窒素（ＮＦ３）、四フッ化炭素（ＣＦ４）、ヘキサフルオロエタン（Ｃ２Ｆ６）、オクタフルオロプロパン（Ｃ３Ｆ８）、オクタフルオロシクロブタン（Ｃ４Ｆ８）、１、３-ブタジエン、フッ化水素（ＨＦ）、塩化水素（ＨＣｌ）、臭化水素（ＨＢｒ）、塩素ガス（Ｃｌ２）、六フッ化硫黄（ＳＦ６）、四フッ化ケイ素（ＳｉＦ４）、ＣＨＦ３、ＣＣｌＦ３、Ｃ２ＣｌＦ５、ＢＣｌ３、ＨＦＣｌ２、フッ素ガス（Ｆ２）などのガス、及び上記ガスと不活性ガス、希釈用ガス（例えば、Ｈｅ、Ｎ２、Ａｒ、Ｏ２、Ｈ２など）との混合ガスである。混合する量の割合は特に制限されず、用途に応じて適宜選択することができる。
【００２３】
以下、本発明をさらに説明するために、本発明が提供するフッ化カルボニルの精製方法及び製造方法を、実施例を用いて詳細に説明する。
本発明において、上記圧力とは、特に言及しなければ、いずれもゲージ圧を意味する。
収率とは、ある生成物の理論収量に対する実際に得られた収量の割合を意味する。収率の計算は、使用量が不足である原料に基づいて計算する。
ここで、実施例１〜２４は、フッ化カルボニル粗生成物ガスの精製プロセスの実施例であり、実験の必要に応じて上記特定の不純物を含むフッ化カルボニル粗生成物ガスを配合する。中でも、フッ化カルボニル粗生成物ガス中のＣＯ２、ＣＯ、ホスゲン（ＣＯＣｌ２）、Ｎ２Ｏ不純物の含有量は、それぞれ２００×１０-６（体積比）である。
【実施例】
【００２４】
実施例１
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥された５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、三フッ化塩素を導入して反応させ、ＣｌＦ３とフッ化カルボニル粗生成物ガスとのモル比は、１：１である。反応温度は４９９℃であり、反応圧力は５ＭＰａであり、上記反応釜の排気口から反応生成物を排出し、温度が−１１０℃の低温冷却トラップに導入し、凍結真空排気の方法により不純物を除去し、精製されたガスをフッ化カルボニル精製ガスの貯蔵タンクに収集し、精製されたガスを検出した。
具体的には、精製されたガスをガスクロマトグラフ−質量分析計（ＧＣ−ＭＳ、型番：株式会社島津製作所製ＧＣ−２０１４）とフーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ、型番：Ｎｉｃｏｌｅｔ６７００）に導入し、その組成を分析した。収集されたガスは、ＧＣ−ＭＳ及びＦＴ−ＩＲによりフッ化カルボニルと確認され、ガスクロマトグラフのデータ結果の主成分の積分面積から主成分の純度を算出した。
【００２５】
ここで、ガスクロマトグラフによる測定には、Ｐｏｒａｐａｋカラム、モレキュラーシーブ１３Ｘカラムを使用し、キャリアガスとしてＨｅガスを使用し、ＴＣＤ検出器を使用し、Ｈｅキャリアガスの流速が６０ｍＬ／ｍｉｎであり、カラム温度が２３℃であり、注入口温度が６０℃であり、ＴＣＤ温度が６０℃である。ガスクロマトグラムの最大のピークは、フッ化カルボニルに由来するピークである。
精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜５０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜５×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜５×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００２６】
実施例２
反応釜において、反応温度は−９９℃であり、反応圧力は−０．０９ＭＰａであり、反応中において、触媒としてセシウムのフッ化物（ＣｓＦ）２ｇを使用し、ＣｌＦ３とフッ化カルボニル粗生成物ガスとのモル比は１０００：１となった以外は、実施例１と同様にした。
実施例１の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１５０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１５×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１５×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００２７】
実施例３
反応釜において、反応温度は２９９℃であり、反応圧力は１ＭＰａであり、触媒としてナトリウムのフッ化物（ＮａＦ）２ｇを使用し、ＣｌＦ３とフッ化カルボニル粗生成物ガスとのモル比は０．００１：１となった以外は、実施例１と同様にした。
実施例１の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜７０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜７０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜７×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜７×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００２８】
実施例４
反応釜において、反応温度は１９９℃であり、反応圧力は−０．０５ＭＰａであり、触媒としてカリウムのフッ化物（ＫＦ）２ｇを使用した以外は、実施例１と同様にした。
実施例１の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜８０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜８０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜８×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜８×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００２９】
実施例５
反応釜において、反応温度は１℃であり、反応圧力は１ＭＰａであり、触媒としてユウロピウムのフッ化物（ＥｕＦ３）２ｇを使用した以外は、実施例１と同様にした。
実施例１の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１００×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１００×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１０×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１０×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００３０】
実施例６
反応釜において、反応温度は−４９℃であり、反応圧力は５ＭＰａであり、触媒として銅のフッ化物（ＣｕＦ２）２ｇを使用した以外は、実施例１と同様にした。
実施例１の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１２０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１２０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１２×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１２×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００３１】
実施例７
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応温度は４９９℃であり、反応圧力は５ＭＰａであり、実施例１と同様にした。
実施例１の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜５０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜５×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜５×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００３２】
実施例８
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応中において触媒としてアルミニウムのフッ化物（ＡｌＦ３）２ｇを使用した以外は、実施例２と同様にした。
実施例２の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１５０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１５×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１５×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００３３】
実施例９
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応中において触媒として銀のフッ化物（ＡｇＦ）２ｇを使用した以外は、実施例３と同様にした。
実施例３の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜７０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜７０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜７×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜７×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００３４】
実施例１０
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応中において触媒としてセシウムのフッ化物（ＣｓＦ）２ｇを使用した以外は、実施例４と同様にした。
実施例４の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜８０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜８０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜８×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜８×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００３５】
実施例１１
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応中において触媒としてナトリウムのフッ化物（ＮａＦ）２ｇを使用した以外は、実施例５と同様にした。
実施例５の条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１００×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１００×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１０×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１０×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００３６】
実施例１２
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応中において触媒としてカリウムのフッ化物（ＫＦ）２ｇを使用した以外は、実施例６と同様にした。
実施例６の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１２０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１２０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１２×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１２×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００３７】
実施例１３
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入して反応させた以外は、実施例１と同様にした。
実施例１の条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜５０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜５×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜５×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００３８】
実施例１４
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応中において触媒としてユウロピウムのフッ化物（ＥｕＦ３）２ｇを使用した以外は、実施例２と同様にした。
実施例２の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１５０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１５×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１５×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００３９】
実施例１５
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応中において触媒として銅のフッ化物（ＣｕＦ２）２ｇを使用した以外は、実施例３と同様にした。
実施例３の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜７０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜７０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜７×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜７×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００４０】
実施例１６
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応中において触媒としてセシウムのフッ化物（ＣｓＦ）２ｇを使用した以外は、実施例４と同様にした。
実施例４の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜８０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜８０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜８×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜８×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００４１】
実施例１７
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応中において触媒としてアルミニウムのフッ化物（ＡｌＦ３）２ｇを使用した以外は、実施例５と同様にした。
実施例５の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１００×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１００×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１０×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１０×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００４２】
実施例１８
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入して反応させ、反応中において触媒として銀のフッ化物（ＡｇＦ）２ｇを使用した以外は、実施例６と同様にした。
実施例６の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１２０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１２０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１２×１０-６（体積比）、 Ｎ２Ｏ含有量＜１２×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００４３】
実施例１９
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、フッ素ガス５モルを導入して反応させた以外は、実施例１と同様にした。
実施例１の条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜５０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜５×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜５×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００４４】
実施例２０
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、フッ素ガス５モルを導入して反応させ、反応中において触媒としてユウロピウムのフッ化物（ＥｕＦ３）２ｇを使用した以外は、実施例２と同様にした。
実施例２の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１５０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１５０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１５× １０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１５×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００４５】
実施例２１
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、フッ素ガス５モルを導入して反応させ、反応中において触媒として銅のフッ化物（ＣｕＦ２）２ｇを使用した以外は、実施例３と同様にした。
実施例３の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜７０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜７０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜７×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜７×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００４６】
実施例２２
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、フッ素ガス５モルを導入して反応させ、反応中において触媒としてセシウムのフッ化物（ＣｓＦ）２ｇを使用した以外は、実施例４と同様にした。
実施例４の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜８０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜８０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜８×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜８×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００４７】
実施例２３
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、フッ素ガス５モルを導入して反応させ、反応中において触媒としてアルミニウムのフッ化物（ＡｌＦ３）２ｇを使用した以外は、実施例５と同様にした。
実施例５の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９５％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１００×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１００×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１０×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１０×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００４８】
実施例２４
ＣＯＦ２粗生成物ガス５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、フッ素ガス５モルを導入して反応させ、反応中において触媒として銀のフッ化物（ＡｇＦ）２ｇを使用した以外は、実施例６と同様にした。
実施例６の検出条件で精製ガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、純度は９９．９％であり、不純物ＣＯ２含有量＜１２０×１０-６（体積比）、ＣＯＣｌ２含有量＜１２０×１０-６（体積比）、ＣＯ含有量＜１２×１０-６（体積比）、Ｎ２Ｏ含有量＜１２×１０-６（体積比）であることが明らかになった。
【００４９】
【表１】
2019518700.tif 000002
【００５０】
【表２】
2019518700.tif 000003
【００５１】
実施例２５
ＣＯ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、三フッ化塩素を導入し、ＣｌＦ３とＣＯガスとのモル比は１：１であり、反応釜において、反応温度は４９９℃であり、反応圧力は５ＭＰａであり、上記反応釜の排気口から反応生成物を排出し、温度が-１１０℃の低温冷却トラップに導入し、凍結真空排気の方法により不純物を除去し、精製されたガスをフッ化カルボニル精製ガスの貯蔵タンクに収集し、調製されたガスを検出した。
具体的には、精製されたガスをガスクロマトグラフ-質量分析計（ＧＣ−ＭＳ、型番：株式会社島津製作所製ＧＣ−２０１４）とフーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ、型番：Ｎｉｃｏｌｅｔ６７００）に導入し、その組成を分析した。収集されたガスは、ＧＣ-ＭＳ及びＦＴ-ＩＲによりフッ化カルボニルと確認され、ガスクロマトグラフのデータ結果の主成分の積分面積により主成分の純度を算出した。
ガスクロマトグラフによる測定には、Ｐｏｒａｐａｋカラム、モレキュラーシーブ １３Ｘ  カラムを使用し、キャリアガスとしてＨｅガスを使用し、ＴＣＤ検出器を使用し、Ｈｅキャリアガスの流速が６０ｍＬ／ｍｉｎであり、カラム温度が２３℃であり、注入口温度が６０ ℃であり、ＴＣＤ温度が６０℃である。ガスクロマトグラムの最大のピークは、フッ化カルボニルに由来するピークである。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は９５％であり、純度は９６％であることが明らかになった。
【００５２】
実施例２６
反応釜において、反応温度は−９９℃であり、反応圧力は−０．０９ＭＰａであり、反応中において触媒としてセシウムのフッ化物２ｇを使用し、ＣｌＦ３とＣＯガスとのモル比は１００：１となった以外は、実施例２５と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は８３％であり、純度は８８％であることが明らかになった。
【００５３】
実施例２７
ＣＯ２  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、５モルの三フッ化塩素を導入し、反応中において触媒としてナトリウムのフッ化物（ＮａＦ）２ｇを使用し、ＣｌＦ３とＣＯ２ガスとのモル比は０．００１：１となった以外は、実施例２５と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は３５％であり、純度は７０％であることが明らかになった。
【００５４】
実施例２８
ＣＯ２  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、５モルの三フッ化塩素を導入し、反応中において触媒としてカリウムのフッ化物（ＫＦ）２ｇを使用した以外は、実施例２６と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は４２％であり、純度は７４％であることが明らかになった。
【００５５】
実施例２９
ＣＯＦＣｌ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、５モルの三フッ化塩素を導入し、反応中において触媒としてユウロピウムのフッ化物ＥｕＦ３ ２ｇを使用した以外は、実施例２５と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は８５％、純度は９０％であることが明らかになった。
【００５６】
実施例３０
ＣＯＦＣｌ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、５モルの三フッ化塩素を導入し、反応中において触媒として銅のフッ化物（ＣｕＦ２）２ｇを使用した以外は、実施例２６と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は８４％であり、純度は８９％であることが明らかになった。
【００５７】
実施例３１
ＣＯ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒としてアルミニウムのフッ化物（ＡｌＦ３）２ｇを使用した以外は、実施例２５と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は８０％であり、純度は９２％であることが明らかになった。
【００５８】
実施例３２
ＣＯ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒として銀のフッ化物（ＡｇＦ）２ｇを使用した以外は、実施例２６と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は７３％であり、純度は８８％であることが明らかになった。
【００５９】
実施例３３
ＣＯ２  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒としてセシウムのフッ化物（ＣｓＦ）２ｇを使用した以外は、実施例３１と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は４０％であり、純度は７０％であることが明らかになった。
【００６０】
実施例３４
ＣＯ２  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒としてナトリウムのフッ化物（ＮａＦ）２ｇを使用した以外は、実施例３２と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は４５％であり、純度は７２％であることが明らかになった。
【００６１】
実施例３５
ＣＯＦＣｌ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒としてカリウムのフッ化物２ｇを使用した以外は、実施例３１と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は７７％であり、純度は９０％であることが明らかになった。
【００６２】
実施例３６
ＣＯＦＣｌ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、一フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒を使用しなかった以外は、実施例３２と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は７６％であり、純度は８９％であることが明らかになった。
【００６３】
実施例３７
ＣＯ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒としてセシウムのフッ化物（ＣｓＦ）２ｇを使用した以外は、実施例２５と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は９５％であり、純度は９６％であることが明らかになった。
【００６４】
実施例３８
ＣＯ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒としてユウロピウムのフッ化物（ＥｕＦ３）２ｇを使用した以外は、実施例２６と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は８１％であり、純度は８８％であることが明らかになった。
【００６５】
実施例３９
ＣＯ２  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒として銅のフッ化物（ＣｕＦ２）２ｇを使用した以外は、実施例３７と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は４４％であり、純度は７０％であることが明らかになった。
【００６６】
実施例４０
ＣＯ２  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒としてアルミニウムのフッ化物（ＡｌＦ３）２ｇを使用した以外は、実施例３８と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は４０％であり、純度は７２％であることが明らかになった。
【００６７】
実施例４１
ＣＯＦＣｌ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒を使用しなかった以外は、実施例３７と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は８３％であり、純度は９０％であることが明らかになった。
【００６８】
実施例４２
ＣＯＦＣｌ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、五フッ化塩素５モルを導入し、反応中において触媒として銀のフッ化物２ｇを使用した以外は、実施例３８と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は８２％であり、純度は８９％であることが明らかになった。
【００６９】
実施例４３
ＣＯＦＣｌ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、フッ素ガス５モルを導入し、反応中において触媒を使用しなかった以外は、実施例２５と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は８１％であり、純度は８８％であることが明らかになった。
【００７０】
実施例４４
ＣＯＦＣｌ  ５モルを乾燥の５Ｌのステンレス製反応釜に導入し、その後、フッ素ガス５モルを導入し、反応中において触媒として銀のフッ化物２ｇを使用した以外は、実施例２６と同様にした。
調製されたガスを検出したところ、精製ガスはフッ化カルボニルであり、収率は８０％であり、純度は８７％であることが明らかになった。
【００７１】
【表３】
2019518700.tif 000004
【００７２】
【表４】
2019518700.tif 000005
【００７３】
上記実施例により、本発明が調製するフッ化カルボニルは、比較的に高い収率、及び純度を有する。
以上、実施例の説明は本発明の方法及びその主旨の理解を助けるためのものに過ぎない。なお、当業者にとっては、本発明は、その原理から逸脱することなく、若干の改良及び修飾も可能であり、それらの改良及び修飾はいずれも本発明の特許請求の範囲によって保護される範囲に包含される。
【国際調査報告】
2019518700.tif 000006
2019518700.tif 000007
2019518700.tif 000008
2019518700.tif 000009
2019518700.tif 000010