(57)【要約】  容器（１０）内に溜められた溶融塩１２に由来する塩を含んだガスを高純度化するガス高純度化装置であって、かかるガスに含まれた塩を液体にして容器内の溶融塩に戻す還流機構（３５、４２）と、ガスの排出流路において、還流機構の後段に配設された濾過機構（３９、４４）と、を備える。
2011149053.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
容器内に溜められた溶融塩に由来する塩を含んだガスを高純度化するガス高純度化装置であって、
前記ガスに含まれた前記塩を液体にして前記容器内の前記溶融塩に戻す還流機構と、
前記ガスの排出流路において、前記還流機構の後段に配設された濾過機構と、
を備えたガス高純度化装置。
【請求項２】
前記還流機構は、前記容器に連通する前記ガスの前記排出流路に配設された多孔体と、前記ガスに含まれた前記塩を溶融自在なように前記多孔体の温度を前記塩の融点以上に設定自在なヒータと、を備えた請求項１に記載のガス高純度化装置。
【請求項３】
前記多孔体が有する表面積が、単位時間あたりに前記多孔体に流入する前記塩の単位重量あたり、５０００ｃｍ２・ｍｉｎ／ｇ以上に設定された請求項２に記載のガス高純度化装置。
【請求項４】
前記多孔体に流入する前記塩を含んだ前記ガスのガス流速が、０．１ｃｍ／ｓｅｃ以上１００ｃｍ／ｓｅｃ以下の範囲内に設定された請求項３に記載のガス高純度化装置。
【請求項５】
前記多孔体を通過した前記ガスに含まれた塩を前記多孔体に返送する請求項３に記載のガス高純度化装置。
【請求項６】
前記多孔体の主成分が、アルミナ、カーボン、シリカ、窒化珪素、炭化珪素及び窒化ホウ素の少なくとも１種を含む請求項２に記載のガス高純度化装置。
【請求項７】
前記多孔体が、多孔性形成物、繊維状形成物及び充填材から成る充填物の少なくとも１種を含む請求項２に記載のガス高純度化装置。
【請求項８】
前記塩を含んだ前記ガスが前記多孔体に流入する直前領域の温度が、前記塩の前記融点以上に設定された請求項２に記載のガス高純度化装置。
【請求項９】
前記塩を含んだ前記ガスが前記多孔体に流入する前記直前領域の前記温度が、前記塩の前記融点よりも２００℃高い温度以下に設定された請求項８に記載のガス高純度化装置。
【請求項１０】
前記容器には、前記容器内に溜められた前記溶融塩の上方で内部空間を画成するカバー部材が載置され、前記内部空間の上部温度を前記塩の融点未満に設定した請求項１に記載のガス高純度化装置。
【請求項１１】
前記濾過機構は、前記ガスに含まれた前記塩を濾過自在なフィルタと、前記フィルタの温度を１００℃以上に設定自在なヒータと、を備えた請求項１に記載のガス高純度化装置。
【請求項１２】
前記フィルタの前記温度が、前記塩の融点未満に設定された請求項１１に記載のガス高純度化装置。
【請求項１３】
前記フィルタの通気度が、１．０ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）以上５．０ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）以下の範囲に設定された請求項１１に記載のガス高純度化装置。
【請求項１４】
前記フィルタが、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル及びアラミドの少なくとも１種を用いて形成されたフェルト材、織物材及び多孔質材、ガラスクロス、並びにアルミナシリケートを主成分とする多孔体の少なくとも１種を含む請求項１１に記載のガス高純度化装置。
【請求項１５】
前記還流機構の後段における前記ガスの排出流路が、分岐流路を有する請求項１に記載のガス高純度化装置。
【請求項１６】
前記分岐流路の路壁の温度が、前記塩の前記融点以上に設定された請求項１５に記載のガス高純度化装置。
【請求項１７】
前記ガスが、前記容器内に溜められた前記溶融塩を電気分解することによって得られる請求項１に記載のガス高純度化装置。
【請求項１８】
前記溶融塩が、塩化亜鉛を含む請求項１に記載のガス高純度化装置。
【請求項１９】
容器内に溜められた溶融塩に由来する塩を含んだガスを高純度化するガス高純度化方法であって、
前記ガスの排出流路において、前記ガスに含まれた前記塩を液体にして前記容器内の前記溶融塩に戻す還流工程と、
前記還流工程の後段の工程で、前記ガスに含まれた前記塩を濾過する濾過工程と、
を備えたガス高純度化方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガス高純度化装置及び方法に関し、特に、融点以上の温度に維持された融液状態の溶融塩を保持する容器から取り出されたガスを、高純度化するガス高純度化装置及び方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、融点以上の高温状態にある溶融塩を取り扱う必要がある事業設備においては、溶融塩から発生する蒸気、ミスト及び微粉末により、フィルタの閉塞、製品ガスの汚染及び配管の閉塞といった現象が生じ得るため、設備構成上や処理工程上で配慮すべき事項が極めて多い。【０００３】
例えば、チタンの製造においては、四塩化チタンを金属マグネシウムにより還元してチタンを得るという工程が採用されるが、かかるプロセスでは、使用されたマグネシウムが塩化マグネシウムとして回収されると共に、その塩化マグネシウムを溶融塩として電気分解することで再度金属マグネシウムを得ることができ、金属マグネシウムのリサイクル化が成されている。【０００４】
かかる塩化マグネシウムの溶融塩電解の際には、塩化マグネシウムの融点が７１４℃である一方でマグネシウムの融点が約６５０℃であるので、溶融塩の温度が６５０℃以上であればマグネシウムを溶融金属として取り出し得る。そのため６５０℃以上であって、かつ、できるだけ低い温度で電気分解するために、塩化マグネシウムにアルカリ金属を加えて共融体として溶融しながら電気分解を行っている。【０００５】
このように、より低温で塩化マグネシウムの溶融塩電解を行う理由としては、省エネルギー化を図ることももちろんであるが、塩化マグネシウム融液を高温にすることで発生する蒸気、ミスト及びヒュームによるガス抜き出し配管の閉塞、装置の汚染及び塩化マグネシウムのロス等を低減することが挙げられる。しかし、実際には、このように添加物を入れることにより融点を下げて電気分解を行っても、配管部分において塩化マグネシウムによる閉塞等が発生することを確実には抑えきれない現状にある。【０００６】
また、シリコンの製造においては、四塩化珪素を還元する際に金属亜鉛が用いられるため、副生する塩化亜鉛を溶融塩電解することが必要になるが、かかる場合、塩化亜鉛の融点が約２８０℃であるのに対して亜鉛の融点が４１３℃であるため、亜鉛を融体で取り出すためには、４１３℃以上という塩化亜鉛の融点より１００℃以上も高い温度で電気分解をすることが必要となり、溶融塩から発生する蒸気、ミスト及び微粉末によるガス抜き出し配管の閉塞等の発生が、より避けがたい現状にあるといえる。【０００７】
また、このように溶融塩から発生する蒸気、ミスト及び微粉末により、ガス抜き出し配管の閉塞等が発生するという事象は、チタンやシリコンを製造する場合のみならず、高温の溶融塩を扱うプロセス全般において見られるものであり、かかるプロセスに本質的に内在する重要な検討課題の１つであるともいえる。【０００８】
かかる状況下で、特許文献１は、電解液上部において、発生する電解生成ガスが滞留する空間を設けて、発生する蒸気やミストを電解液に戻すことにより、ガス抜き用の配管に電解ガスのみを送ることを企図した電解槽を提案している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００５−２００７５８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、本発明者が検討するところでは、特許文献１が開示する装置よりも更に大型化した装置を用いて長時間運転しようとすると、電解生成ガスの発生量が多くなるため、電解液上部に設ける空間をより大きな容積で設定する必要があり、装置構成がより大型化してしまう等の煩雑さが見受けられる傾向がある。【００１１】
また一般的に、水溶液系においてガスとミストとを分離し、液滴として回収するための装置としては、金属や樹脂製のデミスタが使用されるのであるが、高温の溶融塩設備に適用できる仕様のデミスタは現存していない。また、このような高温下で長時間使用できるデミスタを新たに開発することは、耐熱性や耐腐食性に優れた材料の開発から始めなければならず、現実的なものとはいえない。【００１２】
つまり、現状では、融点以上の温度に保持された融液状態の溶融塩を保持する容器からガスを取り出す際に、ガスに蒸気、ミスト及び微粉末の混在した状態で同伴してくる塩成分をガスから確実に除去して、高純度化したガスを確実に得ることのできる現実的な構成のガス高純度化装置及び方法が待望された状況にある。【００１３】
本発明は、以上の検討を経てなされたもので、融点以上に保持された融液状態の溶融塩を保持する容器からガスを取り出す際に、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻しながら、その後段に設置したフィルタにガスを通過させることにより、フィルタの寿命を飛躍的に伸ばすことでメンテナンスにかかる作業工数を最少とすると共に、排気ガス中の塩を極めて少なくすることでガスの高純度化を行うガス高純度化装置及び方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
以上の目的を達成すべく、本発明の第１の局面においては、容器内に溜められた溶融塩に由来する塩を含んだガスを高純度化するガス高純度化装置であって、前記ガスに含まれた前記塩を液体にして前記容器内の前記溶融塩に戻す還流機構と、前記ガスの排出流路において、前記還流機構の後段に配設された濾過機構と、を備えたガス高純度化装置である。【００１５】
また、本発明の第２の局面においては、かかる第１の局面に加えて、前記還流機構は、前記容器に連通する前記ガスの前記排出流路に配設された多孔体と、前記ガスに含まれた前記塩を溶融自在なように前記多孔体の温度を前記塩の融点以上に設定自在なヒータと、を備えたガス高純度化装置である。【００１６】
また、本発明の第３の局面においては、かかる第２の局面に加えて、前記多孔体が有する表面積が、単位時間あたりに前記多孔体に流入する前記塩の単位重量あたり、５０００ｃｍ２・ｍｉｎ／ｇ以上に設定されたガス高純度化装置である。【００１７】
また、本発明の第４の局面においては、かかる第２又は第３の局面に加えて、前記多孔体に流入する前記塩を含んだ前記ガスのガス流速が、０．１ｃｍ／ｓｅｃ以上１００ｃｍ／ｓｅｃ以下の範囲内に設定されたガス高純度化装置である。【００１８】
また、本発明の第５の局面においては、かかる第２又は第３の局面に加えて、前記多孔体を通過した前記ガスに含まれた塩を前記多孔体に返送するガス高純度化装置である。【００１９】
また、本発明の第６の局面においては、かかる第２から第５のいずれかの局面に加えて、前記多孔体の主成分が、アルミナ、カーボン、シリカ、窒化珪素、炭化珪素及び窒化ホウ素の少なくとも１種を含むガス高純度化装置である。【００２０】
また、本発明の第７の局面においては、かかる第２から第６のいずれかの局面に加えて、前記多孔体が、多孔性形成物、繊維状形成物及び充填材から成る充填物の少なくとも１種を含むガス高純度化装置である。【００２１】
また、本発明の第８の局面においては、かかる第２から第７のいずれかの局面に加えて、前記塩を含んだ前記ガスが前記多孔体に流入する直前領域の温度が、前記塩の前記融点以上に設定されたガス高純度化装置である。【００２２】
また、本発明の第９の局面においては、かかる第８の局面に加えて、前記塩を含んだ前記ガスが前記多孔体に流入する前記直前領域の前記温度が、前記塩の前記融点よりも２００℃高い温度以下に設定されたガス高純度化装置である。【００２３】
また、本発明の第１０の局面においては、かかる第１から第９のいずれかの局面に加えて、前記容器には、前記容器内に溜められた前記溶融塩の上方で内部空間を画成するカバー部材が載置され、前記内部空間の上部温度を前記塩の前記融点未満に設定したガス高純度化装置である。【００２４】
また、本発明の第１１の局面においては、かかる第１から第１０のいずれかの局面に加えて、前記濾過機構は、前記ガスに含まれた前記塩を濾過自在なフィルタと、前記フィルタの温度を１００℃以上に設定自在なヒータと、を備えたガス高純度化装置である。【００２５】
また、本発明の第１２の局面においては、かかる第１１の局面に加えて、前記フィルタの前記温度が、前記塩の前記融点未満に設定されたガス高純度化装置である。【００２６】
また、本発明の第１３の局面においては、かかる第１１又は１２の局面に加えて、前記フィルタの通気度が、１．０ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）以上５．０ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）以下の範囲に設定されたガス高純度化装置である。【００２７】
また、本発明の第１４の局面においては、かかる第１１から第１３のいずれかの局面に加えて、前記フィルタが、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル及びアラミドの少なくとも１種を用いて形成されたフェルト材、織物材及び多孔質材、ガラスクロス、並びにアルミナシリケートを主成分とする多孔体の少なくとも１種を含むガス高純度化装置である。【００２８】
また、本発明の第１５の局面においては、かかる第１から第１４のいずれかの局面に加えて、前記還流機構の後段における前記ガスの排出流路が、分岐流路を有するガス高純度化装置である。【００２９】
また、本発明の第１６の局面においては、かかる第１５の局面に加えて、前記分岐流路の路壁の温度が、前記塩の前記融点以上に設定されたガス高純度化装置である。【００３０】
また、本発明の第１７の局面においては、かかる第１から第１６のいずれかの局面に加えて、前記ガスが、前記容器内に溜められた前記溶融塩を電気分解することによって得られるガス高純度化装置である。【００３１】
また、本発明の第１８の局面においては、かかる第１から第１７のいずれかの局面に加えて、前記溶融塩が、塩化亜鉛を含むガス高純度化装置である。【００３２】
また、本発明の第１９の局面においては、容器内に溜められた溶融塩に由来する塩を含んだガスを高純度化するガス高純度化方法であって、前記ガスの排出流路において、前記ガスに含まれた前記塩を液体にして前記容器内の前記溶融塩に戻す還流工程と、前記還流工程の後段の工程で、前記ガスに含まれた前記塩を濾過する濾過工程と、を備えたガス高純度化方法である。
【発明の効果】
【００３３】
本発明の第１の局面におけるガス高純度化装置によれば、ガスに含まれた塩を液体にして容器内の溶融塩に戻す還流機構と、ガスの排出流路において、還流機構の後段に配設された濾過機構と、を備えることにより、融点以上に保持された融液状態の溶融塩を保持する容器からガスを取り出す際に、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻しながら、その後段で濾過することができ、濾過機能の寿命を飛躍的に伸ばすことでメンテナンスにかかる作業工数を最少とすると共に、排気ガス中の塩を極めて少なくすることでガスの高純度化を行うことができる。【００３４】
また、本発明の第２の局面におけるガス高純度化装置によれば、還流機構が、容器に連通するガスの排出流路に配設された多孔体と、ガスに含まれた塩を溶融自在なように多孔体の温度を塩の融点以上に設定自在なヒータと、を備えることにより、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻すことができる。【００３５】
また、本発明の第３の局面におけるガス高純度化装置によれば、多孔体が有する表面積が、単位時間あたりに多孔体に流入する塩の単位重量あたり、５０００ｃｍ２・ｍｉｎ／ｇ以上に設定されることにより、還流機構が、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻す機能を確実に発揮することができる。【００３６】
また、本発明の第４の局面におけるガス高純度化装置によれば、多孔体に流入する塩を含んだガスのガス流速が、０．１ｃｍ／ｓｅｃ以上１００ｃｍ／ｓｅｃ以下の範囲内に設定されることにより、還流機構が、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻す機能をより確実に発揮することができる。【００３７】
また、本発明の第５の局面におけるガス高純度化装置によれば、多孔体を通過したガスに含まれた塩を多孔体に返送することにより、多孔体の内部に形成される塩の液膜の量を増大させることができ、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩がかかる液膜に取り込まれることにより、還流機構が、塩を融液としてより効率的に容器内の溶融塩に戻すことができる。【００３８】
また、本発明の第６の局面におけるガス高純度化装置によれば、多孔体の主成分が、アルミナ、カーボン、シリカ、窒化珪素、炭化珪素及び窒化ホウ素の少なくとも１種を含むことにより、融点以上の高温である溶融塩の蒸気、ミストや微粉末に暴露され続ける条件下においても、多孔体の材質的劣化を確実に抑制し得て、還流機構が、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻す機能をより確実に発揮することができる。【００３９】
また、本発明の第７の局面におけるガス高純度化装置によれば、多孔体が、多孔性形成物、繊維状形成物及び充填材から成る充填物の少なくとも１種を含むことにより、還流機構が、簡便な構成で、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻す機能を確実に発揮することができる。【００４０】
また、本発明の第８の局面におけるガス高純度化装置によれば、塩を含んだガスが多孔体に流入する直前領域の温度が、塩の融点以上に設定されることにより、それ以前のガス流路の温度条件によらず、還流機構が、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻す機能を確実に発揮することができる。【００４１】
また、本発明の第９の局面におけるガス高純度化装置によれば、塩を含んだガスが多孔体に流入する直前領域の温度が、塩の融点よりも２００℃高い温度以下に設定されることにより、装置全体の消費電力等を抑えながら、還流機構が、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻す機能を確実に発揮することができる。【００４２】
また、本発明の第１０の局面におけるガス高純度化装置によれば、容器には、容器内に溜められた溶融塩の上方で内部空間を画成するカバー部材が載置され、内部空間の上部温度を塩の融点未満に設定することにより、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の量を低減しながら、還流機構が、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻す機能を確実に発揮することができる。【００４３】
また、本発明の第１１の局面におけるガス高純度化装置によれば、濾過機構が、ガスに含まれた塩を濾過自在なフィルタと、フィルタの温度を１００℃以上に設定自在なヒータと、を備えることにより、還流機構を通過して蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩を濾過し得て、フィルタに付着した水分の影響で、還流機構を通過して蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩が含水塩の状態でフィルタに付着することを抑制し得て、装置内の圧力が過剰に上昇することを防止しながら、排気ガス中の塩を極めて少なくすることでガスの高純度化を行うことができる。【００４４】
また、本発明の第１２の局面におけるガス高純度化装置によれば、フィルタの温度が、塩の融点未満に設定されることにより、還流機構を通過して蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩をフィルタ内で不要に溶融することを抑制し得て、フィルタの目詰まりを防止しながら、濾過機構が、還流機構を通過して蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩を濾過する機能を確実に発揮することができる。【００４５】
また、本発明の第１３の局面におけるガス高純度化装置によれば、フィルタの通気度が、１．０ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）以上５．０ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）以下の範囲に設定されることにより、フィルタが、０．１μｍ以上０．５μｍ以下の範囲の粒子径にある塩を９５％以上捕集し得て、濾過機構が、還流機構を通過して蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩を濾過する機能を、より確実に発揮することができる。【００４６】
また、本発明の第１４の局面におけるガス高純度化装置によれば、フィルタが、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル及びアラミドの少なくとも１種を用いて形成されたフェルト材、織物材及び多孔質材、ガラスクロス、並びにアルミナシリケートを主成分とする多孔体の少なくとも１種を含むことにより、フィルタの長寿命化を図りながら、濾過機構が、簡便な構成で、還流機構を通過して蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩を濾過する機能を確実に発揮することができる。【００４７】
また、本発明の第１５の局面におけるガス高純度化装置によれば、還流機構と濾過機構との間におけるガスの排出流路が、分岐流路を有することにより、かかる排出流路に還流機構を通過して蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩が固着した場合でも、分岐流路を切り離して内部に固着した塩を除去し得て、濾過機構が、還流機構を通過して蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩を濾過する機能を確実に発揮しながら、排気ガス中の塩を極めて少なくすることでガスの高純度化を行うことができる。【００４８】
また、本発明の第１６の局面におけるガス高純度化装置によれば、分岐流路の路壁の温度が、塩の融点以上に設定されることにより、分岐流路を切り離すことなく内部に固着した塩を溶融して除去し得て、濾過機構が、還流機構を通過して蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩を濾過する機能を確実に発揮しながら、排気ガス中の塩を極めて少なくすることでガスの高純度化を行うことができる。【００４９】
また、本発明の第１７の局面におけるガス高純度化装置によれば、ガスが、容器内に溜められた溶融塩を電気分解することによって得られることにより、溶融塩を電気分解する際に発生する電解生成ガスを取り出す際であっても、排気ガス中の塩を極めて少なくすることで電解生成ガスの高純度化を行うことができる。【００５０】
また、本発明の第１８の局面におけるガス高純度化装置によれば、溶融塩が、塩化亜鉛を含む場合であっても、排気ガス中の塩化亜鉛に由来する塩を極めて少なくすることでガスの高純度化を行うことができる。つまり、かかるガス高純度化装置においては、塩化亜鉛を溶融塩電解する際に用いられる電解槽のような融点より１００℃以上高い高温で溶融塩を保持することが求められる容器が適用される際に、特に有意性が発揮されるものであるといえる。【００５１】
また、本発明の第１９の局面におけるガス高純度化方法によれば、塩を含んだガスの排出流路において、ガスに含まれた塩を液体にして容器内の溶融塩に戻す還流工程と、還流工程の後段の工程で、ガスに含まれた塩を濾過する濾過工程と、を備えることにより、融点以上に保持された融液状態の溶融塩を保持する容器からガスを取り出す際に、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻しながら、その後段で濾過することができ、濾過機能の寿命を飛躍的に伸ばすことでメンテナンスにかかる作業工数を最少とすると共に、排気ガス中の塩を極めて少なくすることでガスの高純度化を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】本発明の実施形態におけるガス高純度化装置の構成を示す概略縦断面図である。
【図２】本実施形態の変形例におけるガス高純度化装置の分岐配管の構成を示す部分拡大縦断面図である。
【図３】本実施形態におけるガス高純度化装置を用いて、ガスの高純度化を行った試験条件及び試験結果を示す表である。
【図４】本実施形態におけるガス高純度化装置を用いて、ガスの高純度化を行った結果を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００５３】
以下、図面を適宜参照して、本発明の実施形態におけるガス高純度化装置及び方法につき、詳細に説明する。なお、図中、ｘ、ｚ軸は、２軸直交座標系をなし、ｚ軸に平行な方向が、鉛直方向であり、適宜、ｚ軸の正方向を上方、ｚ軸の負方向を下方というものとする。
【００５４】
図１は、本実施形態におけるガス高純度化装置の構成を示す概略縦断面図である。
【００５５】
図１に示すように、ガス高純度化装置Ｓは、溶融塩保持容器１０と、溶融塩保持容器１０上に載置されたカバー２０と、カバー２０の上方に載置された排気塔３０と、を備える。
【００５６】
具体的には、溶融塩保持容器１０は、典型的には、カーボン製で閉底円筒状の形状を有して立設され、その内部に溶融塩１２を貯留する。なお、かかる溶融塩１２としては、限定的なものではないが、典型的には、溶融塩化亜鉛等の溶融金属塩が適用自在である。
【００５７】
かかる溶融塩保持容器１０内に貯留された溶融塩１２に対しては、１対の平板電極１４ａ、１４ｂと、１対の平板電極１４ａ、１４ｂに挟まれた中間平板電極１４ｃ、１４ｄと、を備える電極体１４が浸漬される。平板電極１４ａ、１４ｂ及び中間平板電極１４ｃ、１４ｄは、典型的には、カーボン製であり上下方向に延在し互いに対応して対向する。また、１対の平板電極１４ａ、１４ｂに対しては、一対の対応する導電線１６ａ、１６ｂを介して、電源１６が接続される。併せて、溶融塩保持容器１０の円筒壁の外周を囲んで、その内部に貯留された溶融塩１２を溶融温度以上に維持して溶融状態に維持するヒータ１８が配設されている。なお、中間平板電極１４ｃ、１４ｄの総個数は、図１中では２個のみ示すが、限定的なものではなく、必要に応じて３個以上設けてもよい。また、電極体１４においては、中間平板電極１４ｃ、１４ｄを設けずに１対の平板電極１４ａ、１４ｂのみを設けた構成を採用して、構成を簡素化してもよい。
【００５８】
このように溶融塩保持容器１０内に貯留された溶融塩１２に対して、導電線１６ａ、１６ｂを介し、電源１６から電極体１４に電流を流して電気分解を行うと、溶融塩保持容器１０内において、電解生成物である溶融状態の金属が生成されて溶融塩１２との比重差に応じ上方又は下方に移動すると共に、電解生成ガスが発生して上方に移動する。この際、高温の溶融塩１２からは、蒸気が発生すると共に液滴も飛散し得る。
【００５９】
カバー２０は、典型的にはＳＵＳ鋼等の金属製で円筒状の形状を有するものであるが、その上部が閉じられるように頂壁を備える。また、カバー２０は、その下端部に形成されたフランジ２０ａ及び溶融塩保持容器１０の上端部に形成されたフランジ１０ａを当接させた状態で、溶融塩保持容器１０上に載置されて固定される。
【００６０】
かかるカバー２０は、溶融塩保持容器１０内に貯留された溶融塩１２の液面の上方で内部空間２２を画成すると共に、カバー２０の頂壁には、排気塔３０の下端が挿通される挿通孔２４が形成される。併せて、カバー２０の頂壁に形成された図示を省略する挿通孔を介して、一対の導電線１６ａ、１６ｂが対応して上下方向に延在している。
【００６１】
ここで、溶融塩保持容器１０内で発生して上方に移動した電解生成ガスは、カバー２０の内部空間２２に満たされて、カバー２０の頂壁に形成された挿通孔２４に至る。この際、カバー２０の円筒壁等の外壁は、一般的には、全体的に温度の安定した空気に接しているために特異的に壁温が変化する領域を有さず、下方から上方に連続的にその温度が低下するから、その内部空間２２に存在する電解生成ガスの温度も、下方から上方に連続的に低下することになる。
【００６２】
また、一般的に何等の積極的な制御を加えない場合においても、例えばカバー２０の高さを充分大きく設定すれば内部空間２２の上部における電解生成ガスの温度が、溶融塩１２の融点未満の温度となる場合もあるので、かかる場合には、高温の溶融塩１２から生じ得る蒸気や飛散し得る液滴等は、ミストや微粉末となって溶融塩保持容器１０内の溶融塩１２に戻ることが期待されるのである。しかし、現実的には、一旦発生した溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末の大部分が、電解生成ガス中に同伴されて後段の排気塔３０に吹き送られてしまう可能性もある。
【００６３】
つまり、溶融塩保持容器１０内の溶融塩１２から生じた蒸気や飛散した液滴に起因するミストや微粉末が、溶融塩１２内に可能な限り戻り、電解生成ガスに同伴されて排気塔３０に不要に吹き送られないように、カバー２０の内部空間２２の上部の電解生成ガスの温度は、内部空間２２の高さを充分に大きくとったり、図示を省略する冷却機構を設ける等の構成を採用するにより、均一に溶融塩１２の融点未満に維持することが好ましい。しかしながら、このようにカバー２０の内部空間２２の上部の電解生成ガスの温度を制御したとしても自ずと限界はあり、溶融塩保持容器１０内の溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末が、電解生成ガスに同伴されて排気塔３０に不要に吹き送られる現象を完全に無くすことは、現実的な装置構成を考えると難しい場合が多い。
【００６４】
排気塔３０は、下方から上方に向かって順に、それぞれが典型的にはカーボン製である電解生成ガスの抜き出し用の第１の配管３２、第２の配管３４、第３の配管３６、第４の配管３８及び排出配管４０を備える。かかる第１の配管３２、第２の配管３４、第３の配管３６及び排出配管４０は、それぞれが上下方向に延在する円筒状の単管である一方で、第４の配管３８は、上下方向に延在する円筒状の単管であって、その上部は頂壁により閉じられた構成を有する。
【００６５】
かかる排気塔３０において、第１の配管３２は、その下端部をカバー２０の頂壁に形成された挿通孔２４に挿通して固定されると共に、第２の配管３４は、第１の配管３２の上端部に形成されたフランジ３２ａ及び第２の配管３４の下端部に形成されたフランジ３４ａを当接させた状態で、第１の配管３２上に載置されて固定される。 第３の配管３６は、第２の配管３４の上端部に形成されたフランジ３４ｂ及び第３の配管３６の下端部に形成されたフランジ３６ａを当接させた状態で、第２の配管３４上に載置されて固定される。 第４の配管３８は、第３の配管３６の上端部に形成されたフランジ３６ｂ及び第４の配管３８の下端部に形成されたフランジ３８ａを当接させた状態で、第３の配管３６上に載置されて固定される。また、第４の配管３８の頂壁には、挿通孔３８ｂが形成されて、かかる挿通孔３８ｂには、電解生成ガスを外部に排出する排出配管４０の下端部が挿通されて固定されている。
【００６６】
更に、第１の配管３２、第２の配管３４、及び第４の配管３８には、それぞれの円筒壁の外周を囲んで、その内部を所定温度に保持するヒータ３３、３５及び３９が対応して配設される。また、第２の配管３４の内部には、多孔体４２がその外周を第２の配管３４の内壁に当接させた状態で配設されると共に、第４の配管３８の内部には、フィルタ４４がその外周を第４の配管３８の内壁に当接させた状態で配設される。そして、排出配管４０には、第１の配管３２、第２の配管３４、第３の配管３６、第４の配管３８及び排出配管４０の内部を上昇する電解生成ガスに対して、かかる電解生成ガスが所定の流速を呈して下方から上方に移動自在な圧力を付与する電解生成ガスの抜き出し用のポンプ４６が連絡されている。なお、第１の配管３２、第２の配管３４、第３の配管３６及び第４の配管３８には、図示を省略するが、それぞれの円筒壁の外周に沿った所要の位置に断熱材が配設されている。また、図示を省略するが、第３の配管３６に、その円筒壁の外周を囲んで、その内部を所定温度に保持するヒータを配設してもかまわない。
【００６７】
さて、第２の配管３４の内部に配設された多孔体４２及び第４の配管３８の内部に配設されたフィルタ４４の構成につき、以下、より詳細に説明する。ここで、多孔体４２、及び第２の配管３４の周囲に配設されたヒータ３５が、溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末中に含まれる塩を液滴として、溶融塩保持容器１０内に戻す機能を実現する還流機構に相当する。また、フィルタ４４、及び第４の配管３８の周囲に配設されたヒータ３９が、かかる還流機構の後段で、溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末中の塩を濾過して捕集する機能を実現する濾過機構に相当する。
【００６８】
まず、第２の配管３４の内部に配設された多孔体４２は、溶融塩保持容器１０内の溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末が、電解生成ガスに同伴されて、カバー２０の頂壁に設けられた挿通孔２４を介して排気塔３０に流入してくることに対する対策として、第２の配管３４の周囲に配設されたヒータ３５と協働しながら、特に、かかる溶融塩１２に由来するミストを捕捉し、微粉末を溶融して、それぞれ塩の液滴とし、第１の配管３２を介して、溶融塩保持容器１０内に戻す機能を有するものである。そこで、具体的には、かかる機能からいえば、多孔体４２は、溶融塩１２の融点以上に温度が保たれ、かつ、電解生成ガスとの接触面積が大きい多孔体であることが必要である。
【００６９】
具体的には、かかる多孔体４２としては、多孔性形成物、繊維状形成物、及び任意の形状を有する充填材を充填した充填物の少なくとも１種を使用して、より小さな容積で電解生成ガスとの接触面積が多く取れるような比表面積が大きい構成のものであることが原理的に要請される。かかる多孔体４２の材質としては、それが融点以上の高温である溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末に暴露され続ける条件で使用されることを考慮すると、アルミナ、シリカ、炭化珪素、窒化珪素、窒化ホウ素、カーボンの少なくとも１種が適用できるが、多孔体４２の材質的劣化を最小にするという観点からは、アルミナ、炭化珪素、窒化珪素及び窒化ホウ素を単独で又は適宜組み合わせて用いることがより好ましい。
【００７０】
また、多孔体４２に流入する溶融塩１２に由来したミストや微粉末は、多孔体４２自体のみならず、多孔体４２の内部に形成された塩の液膜とも接触して、かかる液膜に取り込まれることにより、更に効率的に除去される。かかる液膜は、多孔体４２に流入した電解生成ガス中の塩が多孔体４２の表面や孔に付着して形成されるものであるから、多孔体４２の材質や形状は、安定した液膜を形成できるものであることが好ましい。このような観点においても、以上の構成の多孔体４２は好適に実用に供し得るものである。
【００７１】
ここで、かかる多孔体４２における機能をより充分かつ確実に発揮させるには、溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末が、その多孔体４２内で多孔体構成物と接触することで液滴となり溶融塩保持容器１０内に戻る現象が効率的に起こるように、かかる蒸気、ミストや微粉末に接触し得る多孔体４２の外面積及び内面積から成る総表面積（以下、適宜、単に表面積という）が、単位時間あたりに多孔体４２に流入する溶融塩１２に由来する塩の単位重量に対して最適に制御されていることが極めて重要である。かかる点からは、多孔体４２における多孔体が有する表面積を、単位時間あたりに多孔体４２内に飛散して流入してくる溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末における塩の単位重量（以下、適宜、単に塩の単位重量という）あたり、５０００ｃｍ２・ｍｉｎ／ｇ以上に設定することがより好ましいといえる。
【００７２】
また、多孔体４２に流入する電解生成ガスのガス流速に関しては、その多孔体が有する表面積を単位時間あたりに多孔体４２内に飛散して流入してくる塩の単位重量あたり、５０００ｃｍ２・ｍｉｎ／ｇ以上に設定していても、電解生成ガスのガス流速が大き過ぎる場合には、多孔体４２に保持された液滴をその後段の第３の配管３６側に吹き送る現象が生じる一方で、逆にかかるガス流速が小さすぎると、理論上の電解生成ガスにおける溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末の同伴量は小さくなるものの、多孔体４２内の溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末の透過率が上昇して、かかる蒸気、ミストや微粉末に対する多孔体４２の除去能力としては低下する傾向が見られる。かかる観点からは、多孔体４２に流入する電解生成ガスのガス流速を、つまり、排気塔３０を構成する第１の配管３２、第２の配管３４、第３の配管３６、第４の配管３８及び排出配管４４における電解生成ガスのガス流速を、０．１ｃｍ／ｓｅｃ以上で１００ｃｍ／ｓｅｃ以下の範囲内に設定することが好ましい。なお、かかる多孔体４２に流入する電解生成ガスのガス流速の制御は、第１の配管３２、第２の配管３４、第３の配管３６、第４の配管３８及び排出配管４０の内部に連絡したポンプ４６の排出能力を適宜設定することにより行われる。
【００７３】
また、多孔体４２が有する表面積を単位時間あたりに多孔体４２内に飛散して流入してくる塩の単位重量あたり、５０００ｃｍ２・ｍｉｎ／ｇ以上に設定し、かつ、多孔体４２に流入する電解生成ガスのガス流速を典型的には０．１ｃｍ／ｓｅｃ未満のような低い値に設定した場合には、電解生成ガスに同伴して多孔体４２に流入する溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末を効率的に処理できるような構成が採用し得る。
【００７４】
具体的には、かかる構成は、多孔体４２の孔に主として形成される塩の液膜の量を増加できるように、多孔体４２を通過した電解生成ガスに含まれる塩を多孔体４２に返送して、結果的に多孔体４２に流入する塩の量を増加するものである。つまり、かかる構成は、多孔体４２を用いた還流機構の後段に配設された濾過機構のフィルタ４４に捕集された塩の一部や、還流機構と濾過機構との間に配設された第３の配管３６に捕捉された塩の一部を、還流機構の多孔体４２に返送する機能を有するものである。ここで、かかる塩は、フィルタ４４の表面や第３の配管３６の内壁面に固着又は粉体状で付着しているものであるから、機械的に剥落させたり、塩の融点以上に加熱して溶融流下させる等して、多孔体４２に返送すれば足りる。粉体として付着した塩を機械的に剥離させる構成としては、濾過機構のフィルタ４４に振動を印加自在な図示を省略する加振機構を採用すればよいし、融点以上に加熱して溶融させる構成としては、図示を省略する電気ヒータで加熱自在な構成を採用すればよい。また、溶融塩１２の電気分解の条件等の処理条件によっては、付着された塩が粉体状で緩く付着した状態になることもあり、かかる場合には付着した塩を自然に重力で落下させることもできる。
【００７５】
また、多孔体４２自体の温度に関しては、かかる多孔体４２が、電解生成ガスに同伴される溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末に接触して液滴状態とし、溶融塩保持容器１０内の溶融塩１２に戻す観点からいえば、本質的には、その多孔体４２の温度が、常に溶融塩１２の融点以上に保持されていることが必要である。より厳密には、かかる多孔体４２の温度を、あまりに溶融塩１２の融点に近い温度に設定すると、蒸気、ミストや微粉末から得られる液滴の粘度が上昇することや、多孔体４２の一部が溶融塩１２の融点以下の温度になることが原因で、多孔体４２の閉塞につながりかねないため、第２の配管３４の円筒壁の壁温を制御する場合には、かかる壁温が溶融塩１２の融点より５０℃から１５０℃高い温度で制御することが好ましい。一方で、第２の配管３４の円筒壁の壁温を過剰に高温にすると、多孔体４２の内部に保有される溶融塩の蒸気圧が上昇することにより、多孔体の能力の低下（多孔体の溶融塩透過率の上昇）を招くと共に、熱強度や消費エネルギー量等の観点から装置構成が煩雑になるため、その温度の上限は、実用上、溶融塩１２の融点より１５０℃高い温度に設定することが好ましい。なお、かかる多孔体４２の温度の制御は、第２の配管３４の円筒壁の外周を囲んで配設されたヒータ３５の発熱量を適宜設定することにより行われる。また、かかる多孔体４２の温度の制御は、第２の配管３４内に図示を省略する保護管を有するヒータを直接導入して行ってもよく、かかる場合には、制御温度が溶融塩１２の融点より２０℃以上１１０℃以下高い温度範囲で制御すればよい。
【００７６】
更に、多孔体４２の１次側の温度、つまり、多孔体４２の直前領域の温度に関しては、溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末を同伴して第１の配管３２に流入してくる電解生成ガスの温度がいかようであろうとも、まず、多孔体４２で溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末を液化して液滴状態で溶融塩保持容器１０内の溶融塩１２に戻す必要があるため、多孔体４２における電解生成ガスが流入する直前の領域での温度（以下、適宜、単に１次側の温度という）を、溶融塩１２の融点以上に設定することが好ましい。一方で、多孔体４２の１次側の温度を過剰に高温にしても、熱強度や消費エネルギー量等の観点から装置構成が煩雑になるため、その温度の上限は、実用上、溶融塩１２の融点より２００℃高い温度以下に設定することが好ましい。なお、かかる多孔体４２の１次側の温度の制御は、第１の配管３２の円筒壁の外周を囲んで配設されたヒータ３３の発熱量を適宜設定することにより行われる。
【００７７】
次に、第４の配管３８の内部に配設されたフィルタ４４に関しては、第２の配管３４の内部に配設された多孔体４２を通過し得る溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末が微少量であるため、かかる蒸気、ミストや微粉末を捕集し得て耐熱性がある構成のバグフィルタを用いれば足りる。かかるフィルタ４４としては、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、ポリプロピレン、ポリエステル及びアラミドを単独で又は適宜組み合わせることにより形成されたフェルト材、織物材及び多孔質材、並びにガラスクロスの少なく主１つを含むフィルタが好適に使用できる。但し、フィルタ４４として、アルミナシリケート製の多孔体フィルタを用いると、圧損が上昇するまでの期間が長くなるため、その有効使用期間上からはより好ましいといえる。もちろん、必要に応じて、これらの材質を適宜組み合わせてフィルタ４４を構成してもよい。
【００７８】
また、第４の配管３８の内部に配設されたフィルタ４４自体の温度に関しては、かかるフィルタ４４自体の温度が、１００℃以上に保たれていることが必要である。というのは、フィルタ４４自体の温度が１００℃未満であると、装置の設置時や第４の配管３８の開放時にフィルタ４４に吸着した水分の影響で、溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末が含水塩の状態になってフィルタ４４に付着してその内部が閉塞し、溶融塩保持容器１０内等の圧力が過剰に上昇する可能性があるためである。また、フィルタ４４自体の上限温度は、溶融塩１２に由来する蒸気、ミストや微粉末が不要に溶融してフィルタ４４に付着してその内部が閉塞しないように、溶融塩１２の融点未満に設定することがより好ましい。なお、かかるフィルタ４４の温度の制御は、第４の配管３８の円筒壁の外周を囲んで配設されたヒータ３９の発熱量を適宜設定することにより行われる。
【００７９】
また、第４の配管３８の内部に配設されたフィルタ４４の通気度は、多孔体４２を通過した電解生成ガスに含まれて０．１μｍ以上０．５μｍ以下の範囲の粒子径を有する塩を９５％以上捕集し得るように、１．０ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）以上５．０ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）以下の範囲に設定されることが好ましい。
【００８０】
以上の諸条件は、その範囲内において、設備コスト等の面から考えて実用上充分な効果が得られるように適宜設定自在であり、図示を省略するコントローラでプログラム的に各種構成部品を制御してもよいし、操作者が各種構成部品を手動で操作して適宜逐一設定してもよい。  
【００８１】
さて、本実施の形態においては、第２の配管３４の内部に配設された多孔体４２と第４の配管３８の内部に配設されたフィルタ４４との間の距離が長く設定されて、第３の配管３６の管長が長くなった場合に、以下のような構成を採用することが可能であるので、更に図２をも参照して、詳細に説明する。
【００８２】
図２は、本実施形態の変形例におけるガス高純度化装置の分岐配管の構成を示す部分拡大縦断面図である。
【００８３】
本変形例におけるガス高純度化装置Ｓ’は、以上のガス高純度化装置Ｓの構成に対して、排気塔１３０において、第２の配管３４上に順に配設される第３の配管１３６、第４の配管１３８及び排出配管１４０がそれぞれ分岐管の構成を成すことが主たる相違点であり、残余の構成は同様である。よって、本変形においては、かかる相違点に着目して説明することとし、同様な構成については同一の符号を付して適宜説明を簡略化又は省略する。
【００８４】
具体的には、  図２に示すように、第３の配管１３６は、それぞれが典型的にはカーボン製で上下方向に延在する円筒状の単管である第１の分岐管１４６及び第２の分岐管１５６を備える。かかる第３の配管１３６における第１の分岐管１４６及び第２の分岐管１５６には、それぞれの円筒壁の外周を囲んで、それらの内部を所定温度に保持するヒータ１４７及び１５７が対応して配設される。
【００８５】
また、第３の配管１３６の第１の分岐管１４６と第２の配管３４との間には、バルブ１６１が配設されると共に、第３の配管１３６の第２の分岐管１５６と第２の配管３４との間には、バルブ１６２が配設される。
【００８６】
第４の配管１３８は、それぞれが典型的にはカーボン製で上下方向に延在すると共に上部が頂壁により閉じられた円筒状の単管である第３の分岐管１４８及び第４の分岐管１５８を備える。かかる第４の配管１３８における第３の分岐管１４８及び第４の分岐管１５８には、それぞれの円筒壁の外周を囲んで、それらの内部を所定温度に保持するヒータ３９が配設されると共に、第３の分岐管１４８及び第４の分岐管１５８の内部には、フィルタ４４がそれぞれ配設されている。
【００８７】
排出配管１４０は、それぞれが典型的にはカーボン製で上下方向に延在する円筒状の単管である第５の分岐管１５１及び第６の分岐管１５２を備える。かかる排出配管１４０における第５の分岐管１５１及び第６の分岐管１５２は、第４の配管１３８における第３の分岐管１４８及び第４の分岐管１５８の頂壁に形成された挿通孔１４８ｂ、１５８ｂにそれぞれ対応して挿通されて固定される。なお、第５の分岐管１５１及び第６の分岐管１５２は、それらの上方で１つの排出流路にまとめられてもかまわない。
【００８８】
また、排出配管１４０における第５の分岐管１５１及び第６の分岐管１５２には、バルブ１７１、１７２がそれぞれ対応して配設されている。
【００８９】
かかる構成においては、多孔体４２とフィルタ４４との間の距離が長く設定されて、第３の配管１３６の長さが長くなった場合やガス高純度化装置Ｓ’を長時間運転した場合等に、第２の配管３４の内部に配設された多孔体４２を通過した溶融塩１２に由来する微少量の蒸気、ミストや微粉末における塩が、第３の配管１３６の内部や第４の配管１３８に配設されたフィルタ４４に固着し、それらが閉塞して圧損が急に増大するような事態が生ずると予想されるときであっても、ガス高純度化装置Ｓ’の運転を停止することなく、かかる事態の発生を確実に排し得るものである。
【００９０】
具体的には、例えば、第３の配管１３６の第１の分岐管１４６と第２の配管３４との間に配設されたバルブ１６１及び排出配管１４０における第５の分岐管１５１に配設されたバルブ１７１を開き、かつ、第３の配管１３６の第２の分岐管１５６と第２の配管３４との間に配設されたバルブ１６２及び排出配管１４０における第６の分岐管１５２に配設されたバルブ１７２を閉じた状態でガス高純度化装置Ｓ’を運転している際に、運転開始から所定時間が経過したならば、バルブ１６１、１７１を閉じ、かつ、バルブ１６２、１７２を開いた状態に切り替えて、ガス高純度化装置Ｓ’の運転を維持したままで、第１の分岐管１４６及び第３の分岐管１４８を系外に切り離し、第１の分岐管１４６の円筒壁の内面における固着物を機械的に剥離して除去し、併せて第３の分岐管１４８のフィルタ４４を交換する。そして、また所定時間が経過すると、順次、バルブ１６１、１７１を開き、かつ、バルブ１６２、１７２を閉じた状態に切り替えて、ガス高純度化装置Ｓ’の運転を維持したままで、第２の分岐管１５６及び第４の分岐管１５８を系外に切り離し、第２の分岐管１５６の円筒壁の内面における固着物を機械的に除去し、併せて第４の分岐管１５８のフィルタ４４を交換することになる。
【００９１】
また、例えば、第３の配管１３６における第１の分岐管１４６及び第２の分岐管１５６にそれぞれ配設されたヒータ１４７及び１５７により、第１の分岐管１４６及び第２の分岐管１５６の円筒壁を溶融塩１２の融点以上に過熱して、それらの内面の固着物を溶融して除去することも可能である。かかる場合には、第１の分岐管１４６及び第２の分岐管１５６の円筒壁の内面の固着物を除去する際に、第１の分岐管１４６及び第２の分岐管１５６を切り離して開放する必要がなくなるため、より好ましい構成であるといえる。この際、第４の配管１３８における第３の分岐管１４８及び第４の分岐管１５８の内部にそれぞれ配設されたフィルタ４４については、対応するヒータ３９により、それらの固着物を溶融塩１２の融点以上に過熱し溶融して除去してもよいし、それらの固着物を機械的に剥離してもよい。
【００９２】
（実験例）
以下、図１に示す本実施形態のガス高純度化装置Ｓを用いてガスの高純度化を行った実験例につき、更に図３及び図４をも参照して、詳細に説明する。
【００９３】
図３は、本実施形態におけるガス高純度化装置を用いて、ガスの高純度化を行った試験条件及び試験結果を示す表である。また、図４は、本実施形態におけるガス高純度化装置を用いて、ガスの高純度化を行った結果を示すグラフである。
【００９４】
図３の表にまとめて示すように、本実験例における試験条件は、まず、条件Ａから条件Ｆ（図３中、条件Ａから条件Ｆと表記する）である。そして、本実験例では、かかる試験条件にそれぞれ則って、溶融塩１２として溶融塩化亜鉛を用い電極体１４に所定の電流を流して１０時間の試験時間で（図３中、試験時間と表記する）電気分解を行い、電解生成金属である亜鉛を溶融塩保持容器１０内に溜める一方で、電解生成ガスである塩素ガスを、排気塔３０を介して上方に排出しながら、多孔体４２の後段である排出配管４０にどの程度の塩化亜鉛が飛散して流出するかを、フィルタ４４に捕集された塩化亜鉛の重量を測定して評価したものである。
【００９５】
試験条件としては、具体的には、溶融塩保持容器１０は、カーボン製で、内径が３４０ｍｍで高さが７８０ｍｍのるつぼであり、かかる溶融塩保持容器１０内において、塩化亜鉛（ＺｎＣｌ２）を５７５℃から５８５℃の温度範囲（図３中、ＺｎＣｌ２温度と表記する）に維持して溶融塩化亜鉛とした溶融塩１２を貯留した。カバー２０は、内径が４０４ｍｍで高さが２８５ｍｍであり、ＳＵＳ鋼製とした。また、電極体１４は、平板電極１４ａ、１４ｂ及び中間平板電極１４ｃ、１４ｄの計４枚のカーボン電極で構成し、導電線１６ａ、１６ｂは、それぞれＳＳ鋼製の電極棒で構成した。この際の電解生成ガスである塩素ガスの単位時間あたりの発生量（図３中、Ｃｌ２と表記する）は、１０ｌ／ｍｉｎであった。  
【００９６】
また、排気塔３０の第１の配管３２、第２の配管３４、第３の配管３６及び第４の配管３８は、それぞれ内径（図３中、内径と表記する）を１０８ｍｍの単管とし、第１の配管３２及び第３の配管３６の管長をそれぞれ１４２ｍｍ、第２の配管３４の管長を７００ｍｍ、及び第４の配管３８の管長を２５０ｍｍとした。この際の第１の配管３２、第２の配管３４、第３の配管３６、第４の配管３８及び排出配管４０内の塩素ガスのガス流速（図３中、ガス流速と表記する）は、３．７６ｃｍ／ｓｅｃであった。ここで、単位時間あたりに多孔体４２内に飛散して流入してくる塩化亜鉛の単位重量（図３中、流入ＺｎＣｌ２重量と表記する）は、計算値で３．９ｇ／ｍｉｎであった。
【００９７】
また、第２の配管３４の円筒壁の表面は３８０℃に維持し、その内部にはカーボン又はアルミナの材質（図３中、材質と表記する）から成る多孔体４２を配設して、その前段である第１の配管３２内における多孔体４２の直前領域の塩素ガスの温度（１次側の温度：図３中、１次側ガス温度と表記する）を３４０℃から３６０℃の温度範囲に維持すると共に、その後段である第３の配管３６内における多孔体４２の直後領域の塩素ガスの温度（２次側の温度：図３中、２次側ガス温度と表記する）を１８０℃から２２０℃の温度範囲に維持した。かかる多孔体４２としては、条件Ａから条件Ｃではカーボン製の多孔体とし、条件Ｄから条件Ｆではアルミナ製の多孔体とした。条件Ａから条件Ｆにおける多孔体４２は、それぞれ図３の表に示される厚み（第２の配管３４の管長方向の長さ：図３中、厚みと表記する）、空孔率（図３中、空孔率と表記する）、比表面積（図３中、比表面積と表記する）及び表面積（総表面積：図３中総表面積と表記する）を有するもので、結果として得られる単位時間あたりに多孔体４２内に飛散して流入してくる塩化亜鉛の単位重量に対する多孔体４２の表面積（総表面積：図３及び図４中、総表面積／流入ＺｎＣｌ２重量と表記する）も、図３の表にそれぞれ示される。
【００９８】
また、第４の配管３８の円筒壁の表面を１１０℃に維持し、その内部にはＰＴＦＥ及びガラスクロスから成るバグフィルタであるフィルタ４４を配設した。かかるフィルタ４４は、その通気度を３±１ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）に設定して、その捕集効率を０．１μｍ以上０．５μｍ以下の範囲の粒子径を有する粒子に対して９９．４％としたものを用いた。
【００９９】
以上の各試験条件における試験結果は、図３の表の下段及び図４のグラフに示されるが、多孔体４２の材質がカーボン及びアルミナのいずれにおいても、単位時間あたりに多孔体４２内に飛散して流入してくる塩化亜鉛の単位重量に対する多孔体４２の表面積（総表面積）が大きくなればなるほど、１０時間の試験時間の後にフィルタ４４に捕集された塩化亜鉛の重量（図３中、捕集ＺｎＣｌ２重量と表記する）が減少して、多孔体４２における塩化亜鉛の透過率（図３及び図４中、ＺｎＣｌ２透過率と表記する）が減少していることが分かる。また、いずれの試験条件においても、多孔体４２を通過した電解生成ガスである塩素ガスの圧力降下（図３中、ガス圧力降下と表記する）も充分に小さな値であった。
【０１００】
そして、いずれの試験条件においても、フィルタ４４には、実質的な目詰まりが発生していなかった。また、いずれの試験条件においても、フィルタ４４を透過した塩素ガスを１０リットル程捕集して純水に通気し、その水溶液中の亜鉛濃度を、発光分光分析装置（ＩＣＰ−ＡＥＳ）を用いて分析したところ亜鉛の検出限界（０．２ｐｐｍ）以下の結果となり、フィルタ４４を通過した塩素ガスは、塩化亜鉛成分を実質的に含まないものといえるほどの高純度なものとなっていた。このことは、いずれの試験条件においても、多孔体４２の直前領域の温度、多孔体４２自体の温度、フィルタ４４自体の温度、及び第１の配管３２、第２の配管３４、第３の配管３６、第４の配管３８及び排出配管４０内の塩素ガスのガス流速等の諸条件が適切に設定されているためであると考えられる。
【０１０１】
また、単位時間あたりに多孔体４２内に飛散して流入してくる塩化亜鉛の単位重量に対する多孔体４２の表面積（総表面積）を５０００ｃｍ２・ｍｉｎ／ｇ以上の範囲内に設定した条件Ｃ、条件Ｅ及び条件Ｆにおいては、１０時間の試験時間の後にフィルタ４４に補足された塩化亜鉛の重量が格段に減少しており、特に条件Ｆにおいては、多孔体４２がなければ飛散してくるはずの塩化亜鉛の重量の９９．５％が、フィルタ４４に飛散してこないことを示しており、フィルタ４４の寿命を飛躍的に延ばすことが可能であることが分かる。
【０１０２】
また、多孔体４２としては、条件Ａから条件Ｃではカーボン製の多孔体を用い、条件Ｄから条件Ｆではアルミナ製の多孔体を用いたが、単位時間あたりに多孔体４２内に流入してくる塩化亜鉛の単位重量に対する多孔体４２の表面積を指標とするとき、多孔体４２としての能力はカーボン製の方が高い結果が得られた。一方で、多孔体４２をカーボン製とした場合には、その比表面積が小さいために、必要な表面積を確保するにはその体積が大きくなってしまう傾向にある。つまり、現実的には、より比表面積が大きな材料である程、多孔体４２が必要とする体積が小さくなるため、比表面積が大きな形状のものが適度な体積で安価に入手できるかという点も考慮して、多孔体４２の材質を適宜決定していくことになる。
【０１０３】
（条件Ａから条件Ｆの比較例）
一方で、比較例として、以上の実験例の各試験条件において多孔体４２を省略した構成で実験を行ったところ、図３の条件Ｇに示すように、１０時間の試験時間の後にフィルタ４４に補足された塩化亜鉛の重量が格段に増加していることが分かる。かかるレベルの塩化亜鉛の重量であると、数十時間でフィルタ４４が目詰まりしてしまうため、実用上は、フィルタ４４の寿命が不足するものと評価される。
【０１０４】
（ガス流速を異ならせた実験例）
更に、第１の配管３２、第２の配管３４、第３の配管３６、第４の配管３８及び排出配管４０内の電解生成ガスである塩素ガスのガス流速をより小さな値とした実験も行った。具体的には、図３の条件Ｈに示すように、かかるガス流速を０．０８ｃｍ／ｓｅｃとして４５０時間の試験時間で電気分解を行い、残余の試験条件は条件Ｆと同じものに設定した。
【０１０５】
かかる条件Ｈでは、フィルタ４４で捕集した塩化亜鉛の一部が自然に剥離してアルミナ多孔体４２に返送される設定となっており、多孔体４２がなければ飛散してくるはずの塩化亜鉛の重量の９４．７％がフィルタ４４に飛散してこない結果が得られた。これは、多孔体４２に対して、循環比として１５％以上３０％以下の範囲で塩化亜鉛を返送しながら運転できたものと評価できる。
【０１０６】
（条件Ｈの比較例）
更に、比較例として、条件Ｈにおいて、フィルタ４４の配設位置を多孔体４２の直上部から偏位させて、塩が多孔体に戻らないようにした構成で実験を行ったところ、図３の条件Ｉに示すように、多孔体４２により除去された塩化亜鉛の重量の比が、条件Ｈにおける９４．７％から変化して７７．６％の値を示した。
【０１０７】
かかるガス流速を異ならせた実験例及びその比較例における結果からは、塩素ガスのガス流量を実用化できる範囲において低流量化して、塩化亜鉛を多孔体４２に返送することによりフィルタ４４の寿命を更に延長できることが分かる。
【０１０８】
以上の構成によれば、ガスに含まれた塩を液体にして容器内の溶融塩に戻す還流機構と、ガスの排出流路において、還流機構の後段に配設された濾過機構と、を備えることにより、また、塩を含んだガスの排出流路において、ガスに含まれた塩を液体にして容器内の溶融塩に戻す還流工程と、還流工程の後段の工程で、ガスに含まれた塩を濾過する濾過工程と、を備えることにより、融点以上に保持された融液状態の溶融塩を保持する容器からガスを取り出す際に、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻しながら、その後段で濾過することができ、濾過機能の寿命を飛躍的に伸ばすことでメンテナンスにかかる作業工数を最少とすると共に、排気ガス中の塩を極めて少なくすることでガスの高純度化を行うことができる。
【０１０９】
なお、本発明においては、部材の種類、配置、個数等は前述の実施形態に限定されるものではなく、その構成要素を同等の作用効果を奏するものに適宜置換する等、発明の要旨を逸脱しない範囲で適宜変更可能であることはもちろんである。
【産業上の利用可能性】
【０１１０】
以上のように、本発明においては、融点以上に保持された融液状態の溶融塩を保持する容器からガスを取り出す際に、蒸気、ミスト及び微粉末の状態でガスに同伴してくる塩の大部分を融液として容器内の溶融塩に戻しながら、その後段に設置したフィルタにガスを通過させることにより、フィルタの寿命を飛躍的に伸ばすことでメンテナンスにかかる作業工数を最少とすると共に、排気ガス中の塩を極めて少なくすることでガスの高純度化を行うガス高純度化装置及び方法を提供することができるものであり、その汎用普遍的な性格から溶融塩の電気分解装置等に広範に適用され得るものと期待される。
【図１】
2011149053.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【手続補正書】
【提出日】平成24年12月6日(2012.12.6)
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
容器内に溜められた溶融塩に由来する塩を含んだガスを高純度化するガス高純度化装置であって、
前記ガスに含まれた前記塩を液体にして前記容器内の前記溶融塩に戻す還流機構と、
前記ガスの排出流路において、前記還流機構の後段に配設された濾過機構と、
を備えたガス高純度化装置。
【請求項２】
前記還流機構は、前記容器に連通する前記ガスの前記排出流路に配設された多孔体と、前記ガスに含まれた前記塩を溶融自在なように前記多孔体の温度を前記塩の融点以上に設定自在なヒータと、を備えた請求項１に記載のガス高純度化装置。
【請求項３】
前記多孔体が有する表面積が、単位時間あたりに前記多孔体に流入する前記塩の単位重量あたり、５０００ｃｍ２・ｍｉｎ／ｇ以上に設定された請求項２に記載のガス高純度化装置。
【請求項４】
前記多孔体に流入する前記塩を含んだ前記ガスのガス流速が、０．１ｃｍ／ｓｅｃ以上１００ｃｍ／ｓｅｃ以下の範囲内に設定された請求項２又は３に記載のガス高純度化装置。
【請求項５】
前記多孔体を通過した前記ガスに含まれた塩を前記多孔体に返送する請求項２又は３に記載のガス高純度化装置。
【請求項６】
前記多孔体の主成分が、アルミナ、カーボン、シリカ、窒化珪素、炭化珪素及び窒化ホウ素の少なくとも１種を含む請求項２から５のいずれかに記載のガス高純度化装置。
【請求項７】
前記多孔体が、多孔性形成物、繊維状形成物及び充填材から成る充填物の少なくとも１種を含む請求項２から６のいずれかに記載のガス高純度化装置。
【請求項８】
前記塩を含んだ前記ガスが前記多孔体に流入する直前領域の温度が、前記塩の前記融点以上に設定された請求項２から７のいずれかに記載のガス高純度化装置。
【請求項９】
前記塩を含んだ前記ガスが前記多孔体に流入する前記直前領域の前記温度が、前記塩の前記融点よりも２００℃高い温度以下に設定された請求項８に記載のガス高純度化装置。
【請求項１０】
前記容器には、前記容器内に溜められた前記溶融塩の上方で内部空間を画成するカバー部材が載置され、前記内部空間の上部温度を前記塩の融点未満に設定した請求項１から９のいずれかに記載のガス高純度化装置。
【請求項１１】
前記濾過機構は、前記ガスに含まれた前記塩を濾過自在なフィルタと、前記フィルタの温度を１００℃以上に設定自在なヒータと、を備えた請求項１から１０のいずれかに記載のガス高純度化装置。
【請求項１２】
前記フィルタの前記温度が、前記塩の融点未満に設定された請求項１１に記載のガス高純度化装置。
【請求項１３】
前記フィルタの通気度が、１．０ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）以上５．０ｃｍ３／（ｃｍ２／ｓｅｃ）以下の範囲に設定された請求項１１又は１２に記載のガス高純度化装置。
【請求項１４】
前記フィルタが、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル及びアラミドの少なくとも１種を用いて形成されたフェルト材、織物材及び多孔質材、ガラスクロス、並びにアルミナシリケートを主成分とする多孔体の少なくとも１種を含む請求項１１から１３のいずれかに記載のガス高純度化装置。
【請求項１５】
前記還流機構の後段における前記ガスの排出流路が、分岐流路を有する請求項１から１４のいずれかに記載のガス高純度化装置。
【請求項１６】
前記分岐流路の路壁の温度が、前記塩の前記融点以上に設定された請求項１５に記載のガス高純度化装置。
【請求項１７】
前記ガスが、前記容器内に溜められた前記溶融塩を電気分解することによって得られる請求項１から１６のいずれかに記載のガス高純度化装置。
【請求項１８】
前記溶融塩が、塩化亜鉛を含む請求項１から１７のいずれかに記載のガス高純度化装置。
【請求項１９】
容器内に溜められた溶融塩に由来する塩を含んだガスを高純度化するガス高純度化方法であって、
前記ガスの排出流路において、前記ガスに含まれた前記塩を液体にして前記容器内の前記溶融塩に戻す還流工程と、
前記還流工程の後段の工程で、前記ガスに含まれた前記塩を濾過する濾過工程と、
を備えたガス高純度化方法。
【国際調査報告】
2011149053.tif 000007
2011149053.tif 000008
2011149053.tif 000009
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