(57)【要約】  本発明は、抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）を用いる組成物及び方法を含めた、Ｂｃｌ−ｘＬを阻害する抗上皮成長因子受容体（ＥＧＦＲ）抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）に関する。2019521106.tif 000426
2019521106.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
リンカーによって抗ヒト上皮成長因子（ｈＥＧＦＲ）抗体に連結されている薬物を含む、抗ヒト上皮成長因子受容体（ｈＥＧＦＲ）抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）であって、薬物が、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）に従うＢｃ１−ｘＬ阻害剤：
【化１】
2019521106.tif 000384
2019521106.tif 000385
（式中、
Ａｒ１は、
【化２】
2019521106.tif 000386
から選択され、ハロ、ヒドロキシ、ニトロ、低級アルキル、低級ヘテロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、アミノ、シアノ及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよく、
Ａｒ２は、
【化３】
2019521106.tif 000387
又はこれらのＮ−オキシドから選択され、ハロ、ヒドロキシ、ニトロ、低級アルキル、低級ヘテロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、アミノ、シアノ及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよく、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−、Ｒ’−Ｚ２ｂ−、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｒ１３−Ｚ２ｂ−又は＃−Ｒ’−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合しており、
Ｚ１は、Ｎ、ＣＨ、Ｃ−ハロ、Ｃ−ＣＨ３及びＣ−ＣＮから選択され、
Ｚ２ａ及びＺ２ｂはそれぞれ、互いに独立して、結合、ＮＲ６、ＣＲ６ａＲ６ｂ、Ｏ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）２、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ６ａＣ（Ｏ）ＮＲ６ｂ−及びＮＲ６Ｃ（Ｏ）Ｏ−から選択され、
Ｒ’は、
【化４】
2019521106.tif 000388
であり、式中、＃は、Ｒ’に結合している場合、置換可能な任意のＲ’原子でＲ’に結合しており、
Ｘ’は、出現ごとに、−Ｎ（Ｒ１０）−、−Ｎ（Ｒ１０）Ｃ（Ｏ）−、−Ｎ（Ｒ１０）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ１０）−及びＯ−から選択され、
ｎは、０〜３から選択され、
Ｒ１０は、水素、低級アルキル、複素環、アミノアルキル、Ｇ−アルキル及び（ＣＨ２）２−Ｏ−（ＣＨ２）２−Ｏ−（ＣＨ２）２−ＮＨ２から出現ごとに独立して選択され、
Ｇは、出現ごとに、ポリオール、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコール、塩及び生理的ｐＨで荷電した部分から独立して選択され、
ＳＰａは、酸素、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｈ）−、−Ｎ（Ｈ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、−Ｎ（Ｈ）−、アリーレン、ヘテロサイクレン及び置換されていてもよいメチレンから出現ごとに独立して選択され、メチレンは、−ＮＨ（ＣＨ２）２Ｇ、ＮＨ２、Ｃ１〜８アルキル及びカルボニルのうちの１つ以上で置換されていてもよく、
ｍ２は、０〜１２から選択され、
Ｒ１は、水素、メチル、ハロ、ハロメチル、エチル及びシアノから選択され、
Ｒ２は、水素、メチル、ハロ、ハロメチル及びシアノから選択され、
Ｒ３は、水素、メチル、エチル、ハロメチル及びハロエチルから選択され、
Ｒ４は、水素、低級アルキル及び低級ヘテロアルキルから選択され、又はＲ１３の原子と一緒になって、３〜７個の環原子を有するシクロアルキル若しくはヘテロシクリル環を形成し、
Ｒ６、Ｒ６ａ及びＲ６ｂはそれぞれ、互いに独立して、水素、置換されていてもよい低級アルキル、置換されていてもよい低級ヘテロアルキル、置換されていてもよいシクロアルキル及び置換されていてもよいヘテロシクリルから選択され、又はＲ４からの原子及びＲ１３からの原子と一緒になって、３〜７個の環原子を有するシクロアルキル若しくはヘテロシクリル環を形成し、
Ｒ１１ａ及びＲ１１ｂはそれぞれ、互いに独立して、水素、ハロ、メチル、エチル、ハロメチル、ヒドロキシル、メトキシ、ＣＮ及びＳＣＨ３から選択され、
Ｒ１２は、任意選択的にＲ’であり、又は水素、ハロ、シアノ、置換されていてもよいアルキル、置換されていてもよいヘテロアルキル、置換されていてもよいヘテロシクリル及び置換されていてもよいシクロアルキルから選択され、
Ｒ１３は、置換されていてもよいＣ１〜８アルキレン、置換されていてもよいヘテロアルキレン、置換されていてもよいヘテロシクレン及び置換されていてもよいシクロアルキレンから選択され、
＃は、リンカーＬに対する結合点を表す。）
であり、
ｈＥＧＦＲ抗体が、以下の特徴：
アミノ酸配列ＣＧＡＤＳＹＥＭＥＥＤＧＶＲＫＣ（配列番号４５）内のエピトープに結合し、又は競合結合アッセイにおいて、上皮成長因子受容体バリアントＩＩＩ（ＥＧＦＲｖＩＩＩ）（配列番号３３）への結合について第２の抗ｈＥＧＦＲ抗体と競合し、前記第２の抗ＥＧＦＲ抗体は、配列番号１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変ドメイン及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変ドメインを含むこと、
表面プラズモン共鳴によって測定して約１×１０−６Ｍ以下の解離定数（Ｋｄ）でＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合すること
を有する、ＡＤＣ。
【請求項２】
構造式（Ｉ）に従う化合物：
【化５】
2019521106.tif 000389
（式中、
Ｄは、式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）のＢｃｌ−ｘＬ阻害薬であり、
Ｌは、リンカーであり、
Ａｂは、抗ｈＥＧＦＲ抗体であり、
ＬＫは、リンカー（Ｌ）を抗ｈＥＧＦＲ抗体（Ａｂ）と連結している共有結合を表し、
ｍは、１〜２０の範囲の整数である。）
である、請求項１に記載のＡＤＣ。
【請求項３】
Ｇが、出現ごとに、塩又は生理的ｐＨで荷電している部分である、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項４】
Ｇが、出現ごとに、カルボキシレート、スルホネート、ホスホネート又はアンモニウムの塩である、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項５】
Ｇが、出現ごとに、カルボキシレート、スルホネート、ホスホネート及びアミンからなる群から選択される、生理的ｐＨで荷電している部分である、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項６】
Ｇが、出現ごとに、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコール又はポリオールを含有する部分である、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項７】
ポリオールが糖である、請求項６に記載のＡＤＣ。
【請求項８】
Ｒ’が、リンカーに結合するのに好適な少なくとも１つの置換可能な窒素を含む、請求項１又は２に記載の式（ＩＩａ）又は式（ＩＩｄ）のＡＤＣ。
【請求項９】
Ｇが、
【化６】
2019521106.tif 000390
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）
から出現ごとに選択される、請求項８に記載のＡＤＣ。
【請求項１０】
Ｒ’が、
【化７】
2019521106.tif 000391
2019521106.tif 000392
2019521106.tif 000393
2019521106.tif 000394
（式中、＃は、式（ＩＩｂ）若しくは（ＩＩｃ）のＡＤＣのＢｃｌ−ｘＬ阻害薬中の水素原子、又はリンカーＬに対する、式（ＩＩａ）若しくは（ＩＩｄ）のＡＤＣのＢｃｌ−ｘＬ阻害薬中の結合点のいずれかを表す。）から選択される、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項１１】
Ａｒ１が、
【化８】
2019521106.tif 000395
から選択され、ハロ、シアノ、メチル及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよい、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項１２】
Ａｒ１が、
【化９】
2019521106.tif 000396
である、請求項１１に記載のＡＤＣ。
【請求項１３】
Ａｒ２が、１つ以上の置換基で置換されていてもよい
【化１０】
2019521106.tif 000397
である、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項１４】
Ａｒ２が、
【化１１】
2019521106.tif 000398
から選択され、１つ以上の置換基で置換されていてもよい、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項１５】
Ａｒ２が、１つ以上の可溶化基で置換されている、請求項１３に記載のＡＤＣ。
【請求項１６】
各可溶化基が、他とは独立して、ポリオール、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコールを含有する部分、塩又は生理的ｐＨで荷電している部分から選択される、請求項１５に記載のＡＤＣ。
【請求項１７】
Ａｒ２が、１つ以上の可溶化基で置換されている、請求項１４に記載のＡＤＣ。
【請求項１８】
各可溶化基が、他とは独立して、ポリオール、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコールを含有する部分、塩又は生理的ｐＨで荷電している部分から選択される、請求項１７に記載のＡＤＣ。
【請求項１９】
Ｚ１がＮである、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項２０】
Ｚ２ａがＯである、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項２１】
Ｒ１が、メチル又はクロロである、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項２２】
Ｒ２が、水素又はメチルである、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項２３】
Ｒ２が水素である、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項２４】
Ｚ２ｂがＯである、請求項１又は２に記載のＡＤＣ
【請求項２５】
Ｚ２ｂが、ＮＨ又はＣＨ２である、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項２６】
構造式（ＩＩａ）に従う化合物である、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項２７】
構造（Ｃ．１）〜（Ｃ．２１）：
【化１２】
2019521106.tif 000399
2019521106.tif 000400
2019521106.tif 000401
2019521106.tif 000402
2019521106.tif 000403
2019521106.tif 000404
から選択されるコアを含む、請求項２６に記載のＡＤＣ。
【請求項２８】
構造式（ＩＩａ．１）に従う化合物：
【化１３】
2019521106.tif 000405
（式中、
Ｙは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
ｒは、０又は１であり、
ｓは、１、２又は３である。）
である、請求項２６に記載のＡＤＣ。
【請求項２９】
構造式（ＩＩａ．２）に従う化合物：
【化１４】
2019521106.tif 000406
（式中、
Ｕは、Ｎ、Ｏ及びＣＨから選択され、ただし、ＵがＯである場合Ｖａ及びＲ２１ａは存在せず、
Ｒ２０は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
Ｒ２１ａ及びＲ２１ｂはそれぞれ、互いに独立して、存在せず又はＨ、Ｃ１〜Ｃ４アルキル及びＧから選択され、Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択され、
Ｖａ及びＶｂはそれぞれ、互いに独立して、存在せず又は結合及び置換されていてもよいアルキレンから選択され、
Ｒ２０は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
ｓは、１、２又は３である。）
である、請求項２６に記載のＡＤＣ。
【請求項３０】
構造式（ＩＩａ．３）に従う化合物：
【化１５】
2019521106.tif 000407
（式中、
Ｒｂは、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ４アルキル及びＪｂ−Ｇから選択され、又は任意選択的にＴの原子と一緒になって３〜７個の原子を有する環を形成し、
Ｊａ及びＪｂはそれぞれ、互いに独立して、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレン及び置換されていてもよいフェニレンから選択され、
Ｔは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレン、ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２、ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２及び４〜１０個のエチレングリコール単位を含有するポリエチレングリコールから選択され、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択され、
ｓは、１、２又は３である。）
である、請求項２６に記載のＡＤＣ。
【請求項３１】
構造式（ＩＩｂ）に従う化合物である、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項３２】
構造式（ＩＩｂ．１）に従う化合物：
【化１６】
2019521106.tif 000408
（式中、
Ｙは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択され、
ｒは、０又は１であり、
ｓは、１、２又は３である。）
である、請求項３１に記載のＡＤＣ。
【請求項３３】
構造式（ＩＩｃ）に従う化合物である、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項３４】
構造式（ＩＩｃ．１）に従う化合物：
【化１７】
2019521106.tif 000409
（式中、
Ｙａは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｙｂは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｒ２３は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択される。）
である、請求項３３に記載のＡＤＣ。
【請求項３５】
構造式（ＩＩｃ．２）に従う化合物：
【化１８】
2019521106.tif 000410
（式中、
Ｙａは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｙｂは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｙｃは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｒ２３は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
Ｒ２５は、Ｙｂ−Ｇであり又はＹｃの原子と一緒になって４〜６個の環原子を有する環を形成し、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択される。）
である、請求項３３に記載のＡＤＣ。
【請求項３６】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）の＃の位置に対応する水素が存在せず一価基を形成しているという点で変更されている、以下の化合物：
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３−［２−（｛２−［２−（カルボキシメトキシ）エトキシ］エチル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
２−｛［（２−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝エチル）スルホニル］アミノ｝−２−デオキシ−Ｄ−グルコピラノース；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（４−｛［（３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−３，４，５−トリヒドロキシ−６−（ヒドロキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］メチル｝ベンジル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２，３−ジヒドロキシプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
２−（｛［４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニル］スルホニル｝アミノ）−２−デオキシ−β−Ｄ−グルコピラノース；
８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−｛６−カルボキシ−５−［１−（｛３−［２−（｛２−［１−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］エチル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−イル｝−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン；
３−［１−（｛３−［２−（２−｛［４−（β−Ｄ−アロピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−ホスホノエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［Ｌ−α−アスパルチル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−｛４−［（｛２−［２−（２−アミノエトキシ）エトキシ］エチル｝［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ）メチル］ベンジル｝−２，６−アンヒドロ−Ｌ−グロン酸；
４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニルヘキソピラノシドウロン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−ホスホノエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［Ｄ−α−アスパルチル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［１−（カルボキシメチル）ピペリジン−４−イル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［（５Ｓ）−５−アミノ−６−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（メチル）アミノ｝−６−オキソヘキシル］−Ｎ，Ｎ−ジメチルメタンアミニウム；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［ピペリジン−４−イル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（３−ホスホノプロポキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［Ｎ−（２−カルボキシエチル）−Ｌ−α−アスパルチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［（２−アミノエチル）（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（２−アミノエトキシ）−８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホ−Ｌ−アラニル）（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エチル｝（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（カルボキシメトキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（３−カルボキシプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［Ｌ−α−アスパルチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（１，３−ジヒドロキシプロパン−２−イル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（２−アミノエトキシ）−８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エチル｝アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−１，４−ベンゾオキサジン−６−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（３−スルホプロポキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［１−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
（１ξ）−１−（｛２−［５−（１−｛［３−（２−アミノエトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−カルボキシピリジン−２−イル］−８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−５−イル｝メチル）−１，５−アンヒドロ−Ｄ−グルシトール；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（３−カルボキシプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［４−（β−Ｄ−グルコピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
３−（１−｛［３−（２−｛［４−（β−Ｄ−アロピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［アゼチジン−３−イル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［（３−アミノプロピル）（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（Ｎ６，Ｎ６−ジメチル−Ｌ−リシル）（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［（３−アミノプロピル）（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［アゼチジン−３−イル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ６−（３７−オキソ−２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５−ドデカオキサヘプタトリアコンタン−３７−イル）−Ｌ−リシル−Ｎ−［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］−Ｌ−アラニンアミド；
メチル６−［４−（３−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝プロピル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル］−６−デオキシ−β−Ｌ−グルコピラノシド；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−３−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−６−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−３−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５，６−ジヒドロイミダゾ［１，５−ａ］ピラジン−７（８Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−｛６−カルボキシ−５−［１−（｛３−［２−（｛３−［１−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロピル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−イル｝−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン；
６−［７−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１Ｈ−インドール−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−６−［３−（メチルアミノ）プロピル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
５−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−５−デオキシ−Ｄ−アラビニトール；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−アラビノ−ヘキシトール；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）イソキノリン−６−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［３−ヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロピル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−エリスロ−ペンチトール；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛［（２Ｓ，３Ｓ）−２，３，４−トリヒドロキシブチル］アミノ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（２Ｓ，３Ｓ，４Ｒ，５Ｒ，６Ｒ）−２，３，４，５，６，７−ヘキサヒドロキシヘプチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（｛３−［（１，３−ジヒドロキシプロパン−２−イル）アミノ］プロピル｝スルホニル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（３−｛［１，３−ジヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロパン−２−イル］アミノ｝−３−オキソプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
３−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝プロピルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−オキシドイソキノリン−６−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］アセトアミド｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エチル｝スルファニル）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；及び
６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛３−［（２−スルホエチル）アミノ］プロピル｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
からなる群から選択される、請求項１又は２に記載のＡＤＣ。
【請求項３７】
リンカーが、リソソーム酵素によって切断可能である、請求項１〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項３８】
リソソーム酵素がカテプシンＢである、請求項３６に記載のＡＤＣ。
【請求項３９】
リンカーが、構造式（ＩＶａ）、（ＩＶｂ）、（ＩＶｃ）又は（ＩＶｄ）に従うセグメント：
【化１９】
2019521106.tif 000411
（式中、
ペプチドは、リソソーム酵素によって切断可能なペプチドを表し（Ｎ→Ｃで図示されており、ペプチドはアミノ及びカルボキシ「末端」を含む）、
Ｔは、１個以上のエチレングリコール単位若しくはアルキレン鎖又はこれらの組み合わせを含むポリマーを表し、
Ｒａは、水素、Ｃ１〜６アルキル、ＳＯ３Ｈ及びＣＨ２ＳＯ３Ｈから選択され、
Ｒｙは、水素又はＣ１〜４アルキル−（Ｏ）ｒ−（Ｃ１〜４アルキレン）ｓ−Ｇ１若しくはＣ１〜４アルキル−（Ｎ）−［（Ｃ１〜４アルキレン）−Ｇ１］２であり、
Ｒｚは、Ｃ１〜４アルキル−（Ｏ）ｒ−（Ｃ１〜４アルキレン）ｓ−Ｇ２であり、
Ｇ１は、ＳＯ３Ｈ、ＣＯ２Ｈ、ＰＥＧ  ４−３２又は糖部分であり、
Ｇ２は、ＳＯ３Ｈ、ＣＯ２Ｈ又はＰＥＧ  ４−３２部分であり、
ｒは、０又は１であり、
ｓは、０又は１であり、
ｐは、０〜５の範囲の整数であり、
ｑは、０又は１であり、
ｘは、０又は１であり、
ｙは、０又は１であり、
【化２０】
2019521106.tif 000412
は、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤に対するリンカーの結合点を表し、
＊は、リンカーの残部に対する結合点を表す。）
を含む、請求項１〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項４０】
ペプチドが、Ｖａｌ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｖａｌ；Ａｌａ−Ａｌａ；Ａｌａ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ａｌａ；Ａｓｎ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ａｓｎ；Ｃｉｔ−Ｃｉｔ；Ｖａｌ−Ｇｌｕ；Ｇｌｕ−Ｖａｌ；Ｓｅｒ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｓｅｒ；Ｌｙｓ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｌｙｓ；Ａｓｐ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ａｓｐ；Ａｌａ−Ｖａｌ；Ｖａｌ−Ａｌａ；Ｐｈｅ−Ｌｙｓ；Ｌｙｓ−Ｐｈｅ；Ｖａｌ−Ｌｙｓ；Ｌｙｓ−Ｖａｌ；Ａｌａ−Ｌｙｓ；Ｌｙｓ−Ａｌａ；Ｐｈｅ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｐｈｅ；Ｌｅｕ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｌｅｕ；Ｉｌｅ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｉｌｅ；Ｐｈｅ−Ａｒｇ；Ａｒｇ−Ｐｈｅ；Ｃｉｔ−Ｔｒｐ；及びＴｒｐ−Ｃｉｔからなる群から選択される、請求項３９に記載のＡＤＣ。
【請求項４１】
リソソーム酵素が、β−グルクロニダーゼ又はβ−ガラクトシダーゼである、請求項３７に記載のＡＤＣ。
【請求項４２】
リンカーが、構造式（Ｖａ）、（Ｖｂ）、（Ｖｃ）、（Ｖｄ）又は（Ｖｅ）に従うセグメント：
【化２１】
2019521106.tif 000413
2019521106.tif 000414
（式中、
ｑは、０又は１であり、
ｒは、０又は１であり、
Ｘ１は、ＣＨ２、Ｏ又はＮＨであり、
【化２２】
2019521106.tif 000415
は、薬物に対するリンカーの結合点を表し、
＊は、リンカーの残部に対する結合点を表す。）
を含む、請求項１〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項４３】
リンカーが、構造式（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）又は（ＶＩＩＩｃ）に従うセグメント：
【化２３】
2019521106.tif 000416
（式中、
Ｒｑは、Ｈ又はＯ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１１−ＣＨ３であり、
ｘは、０又は１であり、
ｙは、０又は１であり、
Ｇ３は、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳＯ３Ｈ又はＣＨ２ＣＨ２Ｏ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１１−ＣＨ３であり、
Ｒｗは、−Ｏ−ＣＨ２ＣＨ２ＳＯ３Ｈ又はＮＨ（ＣＯ）−ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１２−ＣＨ３であり、
＊は、リンカーの残部に対する結合点を表し、
【化２４】
2019521106.tif 000417
は、抗体に対するリンカーの結合点を表す。）
又はその加水分解された誘導体を含む、請求項１〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項４４】
リンカーが、１〜６個のエチレングリコール単位を有するポリエチレングリコールセグメントを含む、請求項１〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項４５】
ｍが、２、３又は４である、請求項２〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項４６】
リンカーＬが、ＩＶａ又はＩＶｂから選択される、請求項４５に記載のＡＤＣ。
【請求項４７】
リンカーＬが、閉鎖型又は開放型のいずれかの、ＩＶａ．１〜ＩＶａ．８、ＩＶｂ．１〜ＩＶｂ．１９、ＩＶｃ．１〜ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．１〜ＩＶｄ．４、Ｖａ．１〜Ｖａ．１２、Ｖｂ．１〜Ｖｂ．１０、Ｖｃ．１〜Ｖｃ．１１、Ｖｄ．１〜Ｖｄ．６、Ｖｅ．１〜Ｖｅ．２、ＶＩａ．１、ＶＩｃ．１〜Ｖ１ｃ．２、ＶＩｄ．１〜ＶＩｄ．４、ＶＩＩａ．１〜ＶＩＩａ．４、ＶＩＩｂ．１〜ＶＩＩｂ．８、ＶＩＩｃ．１〜ＶＩＩｃ．６からなる群から選択される、請求項１〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項４８】
リンカーＬが、ＩＶｂ．２、ＩＶｃ．５、ＩＶｃ．６、ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．４、Ｖｂ．９、ＶＩＩａ．１、ＶＩＩａ．３、ＶＩＩｃ．１、ＶＩＩｃ．４及びＶＩＩｃ．５からなる群から選択され、各リンカーのマレイミドが、抗体Ａｂと反応して、スクシンイミド（閉鎖型）又はスクシンアミド（開放型）のいずれかとして共有結合を形成している、請求項２〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項４９】
リンカーＬが、ＩＶｂ．２、ＩＶｃ．５、ＩＶｃ．６、ＩＶｄ．４、ＶＩＩａ．１、ＶＩＩａ．３、ＶＩＩｃ．１、ＶＩＩｃ．４、ＶＩＩｃ．５からなる群から選択され、各リンカーのマレイミドが、抗体Ａｂと反応して、スクシンイミド（閉鎖型）又はスクシンアミド（開放型）のいずれかとして共有結合を形成している、請求項１〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項５０】
リンカーＬが、ＩＶｂ．２、ＶＩＩａ．３、ＩＶｃ．６及びＶＩＩｃ．１からなる群から選択され、式中、
【化２５】
2019521106.tif 000418
は、薬物Ｄに対する結合点であり、＠は、ＬＫに対する結合点であり、リンカーが下記に示すような開放型である場合、＠はこの隣にあるカルボン酸のα−位又はβ−位いずれかであり得る：
【化２６】
2019521106.tif 000419
2019521106.tif 000420
2019521106.tif 000421
請求項１〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項５１】
ＬＫが、抗ｈＥＧＦＲ抗体Ａｂ上のアミノ基と形成された連結である、請求項２〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項５２】
ＬＫが、アミド又はチオ尿素である、請求項５０に記載のＡＤＣ。
【請求項５３】
ＬＫが、抗ｈＥＧＦＲ抗体Ａｂ上のスルフヒドリル基と形成された連結である、請求項２〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項５４】
ＬＫがチオエーテルである、請求項５３に記載のＡＤＣ。
【請求項５５】
ＬＫが、アミド、チオ尿素及びチオエーテルからなる群から選択され、
ｍが、１〜８の範囲の整数である、
請求項２〜３６のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項５６】
Ｄが、請求項３５で規定されたＢｃｌ−ｘＬ阻害剤であり、
Ｌが、リンカーＩＶａ．１〜ＩＶａ．８、ＩＶｂ．１〜ＩＶｂ．１９、ＩＶｃ．１〜ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．１〜ＩＶｄ．４、Ｖａ．１〜Ｖａ．１２、Ｖｂ．１〜Ｖｂ．１０、Ｖｃ．１〜Ｖｃ．１１、Ｖｄ．１〜Ｖｄ．６、Ｖｅ．１〜Ｖｅ．２、ＶＩａ．１、ＶＩｃ．１〜Ｖ１ｃ．２、ＶＩｄ．１〜ＶＩｄ．４、ＶＩＩａ．１〜ＶＩＩａ．４、ＶＩＩｂ．１〜ＶＩＩｂ．８及びＶＩＩｃ．１〜ＶＩＩｃ．６からなる群から選択され、各リンカーが抗体Ａｂと反応して、共有結合を形成しており、
ＬＫがチオエーテルであり、
ｍが、１〜８の範囲の整数である、
請求項２に記載のＡＤＣ。
【請求項５７】
Ｄが、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）の＃の位置に対応する水素が存在せず一価基を形成しているという点で変更されている、以下の化合物：
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−アラビノ−ヘキシトール；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［３−ヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロピル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；及び
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸
からなる群から選択されるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤であり、
Ｌが、閉鎖型又は開放型のいずれかの、リンカーＩＶｂ．２、ＩＶｃ．５、ＩＶｃ．６、ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．４、Ｖｂ．９、Ｖｃ．１１、ＶＩＩａ．１、ＶＩＩａ．３、ＶＩＩｃ．１、ＶＩＩｃ．４及びＶＩＩｃ．５からなる群から選択され、
ＬＫが、チオエーテルであり、
ｍが、２〜４の範囲の整数である、
請求項２に記載のＡＤＣ。
【請求項５８】
ＡｂＡ−ＣＺ、ＡｂＡ−ＴＸ、ＡｂＡ−ＴＶ、ＡｂＡ−ＹＹ、ＡｂＡ−ＡＡＡ、ＡｂＡ−ＡＡＤ、ＡｂＢ−ＣＺ、ＡｂＢ−ＴＸ、ＡｂＢ−ＴＶ、ＡｂＢ−ＹＹ、ＡｂＢ−ＡＡＤ、ＡｂＧ−ＣＺ、ＡｂＧ−ＴＸ、ＡｂＧ−ＴＶ、ＡｂＧ−ＹＹ、ＡｂＧ−ＡＡＡ、ＡｂＧ−ＡＡＤ、ＡｂＫ−ＣＺ、ＡｂＫ−ＴＸ、ＡｂＫ−ＴＶ、ＡｂＫ−ＹＹ、ＡｂＫ−ＡＡＡ、ＡｂＫ−ＡＡＤからなる群から選択され、ＣＺ、ＴＸ、ＴＶ、ＹＹ、ＡＡＡ及びＡＡＤは、表５に開示されているシントンであり、シントンは、開放型又は閉鎖型のいずれかである、請求項２に記載のＡＤＣ。
【請求項５９】
式ｉ〜ｉｖ：
【化２７】
2019521106.tif 000422
2019521106.tif 000423
2019521106.tif 000424
（式中、ｍは、１〜６の整数であり、任意選択的に２〜６である。）
からなる群から選択される、請求項２に記載のＡＤＣ。
【請求項６０】
抗体が、表面プラズモン共鳴によって決定して約１×１０−６Ｍ〜約１×１０−１０ＭのＫｄでＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合する、請求項１〜５９いずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項６１】
抗体が、表面プラズモン共鳴によって決定して約１×１０−６Ｍ〜約１×１０−７ＭのＫｄでＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合する、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項６２】
抗体が、表面プラズモン共鳴によって決定して約８．２×１０−９Ｍ以下のＫｄでＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）に結合する、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項６３】
抗体が、表面プラズモン共鳴によって決定して約８．２×１０−９Ｍ〜約６．３×１０−１０ＭのＫｄでＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）に結合する、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項６４】
抗体が、表面プラズモン共鳴によって決定して約８．２×１０−９Ｍ〜約２．０×１０−９ＭのＫｄでＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）に結合する、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項６５】
抗ｈＥＧＦＲ抗体が、配列番号１２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含む、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項６６】
抗体が、配列番号９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項６７】
抗体が、配列番号１５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項６８】
抗体が、配列番号４０に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号３９に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号３８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号３７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号３６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号３５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメインを含む、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項６９】
抗体が、５０、５２、５４、５６、５８、６０、６２、６４、６６、６８、７０、７２、７４、７６及び７８からなる群から選択されるアミノ酸配列を含む重鎖可変領域；並びに５１、５３、５５、５７、５９、６１、６３、６５、６７、６９、７１、７３、７５、７７及び７９からなる群から選択されるアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項７０】
抗体が、
配列番号１０、１１及び１２；配列番号１６、１７及び１８；配列番号１０、１１及び１９；配列番号２０、１１及び１２；配列番号２１、３及び２２；配列番号１６、１７及び１９；配列番号２、３及び４；配列番号１０、３及び１２；配列番号８０、１１及び１８；配列番号８０、３及び１８；配列番号２０、３及び１２；配列番号８０、１１及び１２；及び配列番号８１、１１及び２２からなる群から選択される重鎖ＣＤＲセット（ＣＤＲ１、ＣＤＲ２及びＣＤＲ３）；並びに
配列番号６、７及び８；配列番号２３、２４及び２５；配列番号２６、２７及び２８；配列番号２９、３０及び３１；配列番号６、７及び８４；配列番号８２、８３及び３１；及び配列番号８２、２７及び８５からなる群から選択される軽鎖ＣＤＲセット（ＣＤＲ１、ＣＤＲ２及びＣＤＲ３）を含み、
抗体が、配列番号２、３及び４の重鎖ＣＤＲセット、並びに配列番号６、７及び８の軽鎖ＣＤＲセットを共には含まない、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項７１】
抗体が、配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号１９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメインを含む、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項７２】
抗体が、配列番号２５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号１８に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメインを含む、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項７３】
抗体が、配列番号２８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号１９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメインを含む、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項７４】
抗体が、配列番号６４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号６５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項７５】
抗体が、
配列番号７２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域；又は
配列番号７４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域
を含む、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項７６】
抗体が、２つの重鎖及び２つの軽鎖である４つのポリペプチド鎖を有するＩｇＧである、請求項１〜５９のいずれか一項に記載のＡＤＣ。
【請求項７７】
Ａｂ−ＣＺ、Ａｂ−ＴＸ、Ａｂ−ＴＶ、Ａｂ−ＹＹ、Ａｂ−ＡＡＡ及びＡｂ−ＡＡＤからなる群から選択される抗ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣであって、
ＣＺ、ＴＸ、ＴＶ、ＹＹ、ＡＡＡ及びＡＡＢが表５に開示されているシントンであり、シントンが、開放型又は閉鎖型のいずれかであり、
ＡｂがＩｇＧ１であり、ＡｂＡ、ＡｂＢ、ＡｂＧ又はＡｂＫの可変軽鎖及び重鎖ＣＤＲを含む、抗ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣ。
【請求項７８】
Ａｂが、配列番号５、６５、７３又は７５に記載のアミノ酸配列を含む可変軽鎖領域、及び配列番号９、６４、７２又は７４に記載のアミノ酸配列を含む可変重鎖領域を含む、請求項７７に記載の抗ｈＥＧＦＲ。
【請求項７９】
有効量の請求項１〜７８のいずれか一項に記載のＡＤＣ、及び薬学的に許容される担体を含む医薬組成物。
【請求項８０】
複数の請求項１〜７８いずれか一項に記載のＡＤＣを含むＡＤＣ混合物、及び薬学的に許容される担体を含む、医薬組成物。
【請求項８１】
ＡＤＣ混合物が、２〜４の平均薬物抗体比（ＤＡＲ）を有する、請求項８０に記載の医薬組成物。
【請求項８２】
ＡＤＣ混合物が、２〜８のＤＡＲをそれぞれが有するＡＤＣを含む、請求項８０に記載の医薬組成物。
【請求項８３】
がんを治療する方法であって、治療有効量の請求項１〜７８のいずれか一項に記載のＡＤＣをそれを必要とする対象に投与することを含む、方法。
【請求項８４】
がんが、非小細胞肺がん、乳がん、卵巣がん、膠芽腫、前立腺がん、膵臓がん、結腸がん、頭頸部がん及び腎臓がんからなる群から選択される、請求項８３に記載の方法。
【請求項８５】
がんが、扁平上皮癌である、請求項８３に記載の方法。
【請求項８６】
扁平上皮癌が、扁平上皮肺癌又は扁平上皮頭頸部癌である、請求項８５に記載の方法。
【請求項８７】
がんが、トリプルネガティブ乳がんである、請求項８３に記載の方法。
【請求項８８】
がんが、非小細胞肺がんである、請求項８３に記載の方法。
【請求項８９】
ＡＤＣが、タキサンと共に投与される、請求項８８に記載の方法。
【請求項９０】
がんが、膠芽腫である、請求項８３に記載の方法。
【請求項９１】
がんが、頭頸部癌である、請求項８３に記載の方法。
【請求項９２】
がんが、ＥＧＦＲ発現を有すると、又はＥＧＦＲｖＩＩＩ陽性であると特徴付けられる、請求項８３〜９１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９３】
がんが、ＥＧＦＲ過剰発現又はＥＧＦＲ増幅を有すると特徴付けられる、請求項８３〜９１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９４】
がんが、活性型ＥＧＦＲ変異を有すると特徴付けられる、請求項８３〜９３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９５】
ＥＧＦＲ変異が、エクソン１９欠失変異、エクソン２１における単一点置換変異Ｌ８５８Ｒ、Ｔ７９０Ｍ点変異及びこれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項９４に記載の方法。
【請求項９６】
固形腫瘍を有する対象において固形腫瘍成長を阻害する又は減少させる方法であって、固形腫瘍成長が阻害される又は減少するように、有効量の請求項１〜７８のいずれか一項に記載のＡＤＣを固形腫瘍を有する対象に投与することを含む、方法。
【請求項９７】
固形腫瘍が、非小細胞肺癌、乳がん、卵巣がん、及び膠芽腫からなる群から選択される、請求項９６に記載の方法。
【請求項９８】
固形腫瘍が、扁平上皮癌である、請求項９６に記載の方法。
【請求項９９】
固形腫瘍が、ＥＧＦＲｖＩＩＩ陽性固形腫瘍であり、ＥＧＦＲ増幅を有すると特徴付けられる固形腫瘍であり、又はＥＧＦＲ過剰発現を有すると特徴付けられる固形腫瘍である、請求項９６〜９８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１００】
ＡＤＣが、さらなる薬剤又はさらなる療法と組み合わせて投与される、請求項８３〜９９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０１】
さらなる薬剤が、抗ＰＤ１抗体（例えばペムブロリズマブ）、抗ＰＤ−Ｌ１抗体（アテゾリズマブ）、抗ＣＴＬＡ−４抗体（例えばイピリムマブ）、ＭＥＫ阻害剤（例えばトラメチニブ）、ＥＲＫ阻害剤、ＢＲＡＦ阻害剤（例えばダブラフェニブ）、オシメルチニブ、エルロチニブ、ゲフィチニブ、ソラフェニブ、ＣＤＫ９阻害剤（例えばディナシクリブ）、ＭＣＬ−１阻害剤、テモゾロミド、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤、Ｂｃ１−２阻害剤（例えばベネトクラクス）、イビルチニブ、ｍＴＯＲ阻害剤（例えばエベロリムス）、Ｐ１３Ｋ阻害剤（例えばブパルリシブ）、デュベリシブ、イデラリシブ、ＡＫＴ阻害剤、ＨＥＲ２阻害剤（例えばラパチニブ）、タキサン（例えばドセタキセル、パクリタキセル、ナブパクリタキセル）、アウリスタチンを含むＡＤＣ、ＰＢＤを含むＡＤＣ（例えばロバルピツズマブテシリン）、メイタンシノイドを含むＡＤＣ（例えばＴＤＭ１）、ＴＲＡＩＬアゴニスト、プロテアソーム阻害剤（例えばボルテゾミブ）及びニコチンアミドホスホリボシルトランスフェラーゼ（ＮＡＭＰＴ）阻害剤からなる群から選択される、請求項１００に記載の方法。
【請求項１０２】
さらなる療法が、放射線である、請求項１００に記載の方法。
【請求項１０３】
さらなる薬剤が、化学療法剤である、請求項１００に記載の方法。
【請求項１０４】
構造式（Ｉ）に従うＡＤＣ：
【化２８】
2019521106.tif 000425
（式中、
Ｄは、式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）のＢｃ１−ｘＬ阻害薬であり、
Ｌは、リンカーであり、
Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、
ＬＫは、リンカーＬを抗体Ａｂと連結している共有結合であり、
ｍは、１〜２０の範囲の整数である。）
の調製方法であって、
水溶液中の抗体を有効量のジスルフィド還元剤で、３０〜４０℃で少なくとも１５分間処理し、次いで、抗体溶液を２０〜２７℃に冷却すること、
還元された抗体溶液に、２．１〜２．１７６（表５）の群から選択されるシントンを含む水／ジメチルスルホキシドの溶液を添加すること、
溶液のｐＨを７．５〜８．５のｐＨに調整すること、
反応を４８〜８０時間にわたって進ませて、ＡＤＣを形成すること
を含み、エレクトロスプレー質量分析によって測定すると、スクシンイミドからスクシンアミドの加水分解ごとに質量が１８±２ａｍｕずつ変わり、
ＡＤＣが、疎水性相互作用クロマトグラフィーによって任意選択的に精製される、方法。
【請求項１０５】
ｍが２である、請求項１０４に記載の方法。
【請求項１０６】
請求項１０４又は１０５の方法によって調製されるＡＤＣ。
【請求項１０７】
ｈＥＧＦＲ抗体が、配列番号１２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含む、請求項１０４に記載の方法。
【請求項１０８】
ｈＥＧＦＲが、配列番号９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む、請求項１０４に記載の方法。
【請求項１０９】
ｈＥＧＦＲ抗体が、配列番号１９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含む、請求項１０４に記載の方法。
【請求項１１０】
ｈＥＧＦＲが、配列番号６４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号６５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む、請求項１０４に記載の方法。
【請求項１１１】
ｈＥＧＦＲ抗体が、配列番号１８に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号２５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含む、請求項１０４に記載の方法。
【請求項１１２】
ｈＥＧＦＲが、配列番号７２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む、請求項１０４に記載の方法。
【請求項１１３】
ｈＥＧＦＲ抗体が、配列番号１９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号２８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含む、請求項１０４に記載の方法。
【請求項１１４】
ｈＥＧＦＲが、配列番号７４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変重鎖、及び配列番号７５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む、請求項１０４に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本出願は、その全内容を参照により本明細書に明示的に組み込む、２０１６年６月８日に出願された米国仮出願第６２／３４７，４１６号に対する優先権を主張する。
【０００２】
配列表
本出願は、ＡＳＣＩＩフォーマットにおいて電子的に提出し、その全体として参照により本明細書に組み込む配列表を含む。２０１７年６月２日付で作成した前記ＡＳＣＩＩのコピーは、１１７８１３−１３４２０＿ＳＬ．ｔｘｔと命名し、サイズ１４２，５３２バイトである。
【背景技術】
【０００３】
ヒト上皮成長因子受容体（ＨＥＲ−１又はＥｒｂ−Ｂ１としても知られ、本明細書中では「ＥＧＦＲ」と称される）は、ｃ−ｅｒｂＢ癌原遺伝子によってコードされる１７０ｋＤａの膜貫通受容体であり、固有のチロシンキナーゼ活性を呈する（Ｍｏｄｊｔａｈｅｄｉら、Ｂｒ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ  ７３：２２８〜２３５頁（１９９６年）；Ｈｅｒｂｓｔ  ａｎｄ  Ｓｈｉｎ、Ｃａｎｃｅｒ  ９４：１５９３〜１６１１頁（２００２年））。ＳｗｉｓｓＰｒｏｔデータベースエントリーＰ００５３３は、ヒトＥＧＦＲの配列を提供する。ＥＧＦＲは、限定されるものではないが、細胞の増殖、分化、細胞生存、アポトーシス、血管形成、有糸分裂誘発及び転移を制御するシグナル伝達経路の活性化を含めた、チロシンキナーゼ媒介シグナル伝達経路を介して多数の細胞プロセスを調節する（Ａｔａｌａｙら、Ａｎｎ．Ｏｎｃｏｌｏｇｙ  １４：１３４６〜１３６３頁（２００３年）；Ｔｓａｏ  ａｎｄ  Ｈｅｒｂｓｔ、Ｓｉｇｎａｌ  ４：４〜９頁（２００３年）；Ｈｅｒｂｓｔ及びＳｈｉｎ、Ｃａｎｃｅｒ  ９４：１５９３〜１６１１頁（２００２年）；Ｍｏｄｊｔａｈｅｄｉら、Ｂｒ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ  ７３：２２８〜２３５頁（１９９６年））。
【０００４】
ＥＧＦＲの公知のリガンドは、ＥＧＦ、ＴＧＦＡ／ＴＧＦ−α、アンフィレギュリン、エピジェン／ＥＰＧＮ、ＢＴＣ／ベータセルリン、エピレギュリン／ＥＲＥＧ及びＨＢＥＧＦ／ヘパリン結合ＥＧＦを含む。ＥＧＦＲへのリガンド結合は、受容体のホモ及び／又はヘテロ二量体化及び鍵となる細胞質残基の自己リン酸化を引き起こす。リン酸化されたＥＧＦＲは、ＧＲＢ２のようなアダプタータンパク質を動員し、次いでこれは、少なくとも以下の主な下流シグナリングカスケード：ＲＡＳ−ＲＡＦ−ＭＥＫ−ＥＲＫ、ＰＩ３キナーゼ−ＡＫＴ、ＰＬＣγ−ＰＫＣ及びＳＴＡＴモジュールを含めた、複雑な下流シグナリングカスケードを活性化する。この自己リン酸化は、このアダプタータンパク質自体のホスホチロシン結合ＳＨ２ドメインを通じて、リン酸化されたチロシンと会合するいくつかの他のタンパク質による下流活性化及びシグナリングも誘導する。これらの下流シグナリングタンパク質は、いくつかのシグナル伝達カスケード、主として、ＭＡＰＫ、Ａｋｔ及びＪＮＫ経路を開始させ、細胞の増殖を引き起こす。ＥＧＦＲへのリガンド結合もまた、ＮＫ−κ−Ｂシグナリングカスケードを活性化し得る。リガンド結合はＲＧＳ１６のような他のタンパク質も直接的にリン酸化し、そのＧＴＡアーゼ活性が活性化され、ＥＧＦ受容体シグナリングをＧタンパク質共役受容体シグナリングに潜在的にカップリングさせる。リガンド結合はＭＵＣ１もリン酸化し、ＳＲＣ及びＣＴＮＮＢ１／β−カテニンとのその相互作用を増大させる。
【０００５】
ＥＧＦＲの過剰発現は、膀胱がん、脳腫瘍、頭頸部がん、膵臓がん、肺がん、乳がん、卵巣がん、結腸がん、前立腺がん及び腎臓がんを含めた、多数のヒト悪性疾患で報告されている。（Ａｔａｌａｙら、Ａｎｎ．Ｏｎｃｏｌｏｇｙ  １４：１３４６〜１３６３頁（２００３年）；Ｈｅｒｂｓｔ及びＳｈｉｎ、Ｃａｎｃｅｒ  ９４：１５９３〜１６１１頁（２００２年）；及びＭｏｄｊｔａｈｅｄｉら、Ｂｒ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ  ７３：２２８〜２３５頁（１９９６年））。これらの疾患の多くにおいて、ＥＧＦＲの過剰発現は患者の予後不良に相関し、又はそれに関連する。（Ｈｅｒｂｓｔ及びＳｈｉｎ、Ｃａｎｃｅｒ  ９４：１５９３〜１６１１頁（２００２年）；及びＭｏｄｊｔａｈｅｄｉら、Ｂｒ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ  ７３：２２８〜２３５頁（１９９６年））。ＥＧＦＲは正常な組織、一般には悪性細胞よりも低いレベルであるが、特に、皮膚、肝臓及び胃腸管の上皮組織の細胞においても発現されている（Ｈｅｒｂｓｔ及びＳｈｉｎ、Ｃａｎｃｅｒ  ９４：１５９３〜１６１１頁（２００２年））。
【０００６】
ＥＧＦＲ遺伝子の増幅を含む腫瘍のかなりの割合もまた、ｄｅ２−７  ＥＧＦＲ、ΔＥＧＦＲ、ＥＧＦＲｖＩＩＩ又はΔ２−７（本明細書中で相互交換可能に用いられる用語）として知られた受容体の切断バージョン（Ｗｉｋｓｔｒａｎｄら（１９９８年）Ｊ．Ｎｅｕｒｏｖｉｒｏｌ．４、１４８〜１５８頁）も共発現させる（Ｏｌａｐａｄｅ−Ｏｌａｏｐａら（２０００年）Ｂｒ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ．８２、１８６〜９４頁）。ｄｅ２−７  ＥＦＧＲで見られる再編成の結果、エクソン２〜７にわたる８０１個のヌクレオチドを欠如するイン−フレーム成熟ｍＲＮＡが生成される（Ｗｏｎｇら（１９９２年）Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．Ｕ．Ｓ．Ａ．８９、２９６５〜９頁；Ｙａｍａｚａｋｉら（１９９０年）Ｊｐｎ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．８１、７７３〜９頁；Ｙａｍａｚａｋｉら（１９８８年）Ｍｏｌ．Ｃｅｌｌ．Ｂｉｏｌ．８、１８１６〜２０頁；及びＳｕｇａｗａら（１９９０年）Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．Ｕ．Ｓ．Ａ．８７、８６０２〜６頁）。対応するＥＧＦＲタンパク質は、細胞外ドメインの残基６〜２７３を含む２６７アミノ酸の欠失及び融合接合部における新規なグリシン残基を有する（Ｓｕｇａｗａら、１９９０年）。この欠失はグリシン残基の挿入と一緒になって、欠失接合部におけるユニークな接合部ペプチドを生じる（Ｓｕｇａｗａら、１９９０年）。
【０００７】
ＥＧＦＲｖＩＩＩは、神経膠腫、乳がん、肺がん、卵巣がん及び前立腺がんを含めたいくつもの腫瘍種で報告されている（Ｗｉｋｓｔｒａｎｄら（１９９７年）Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５７、４１３０〜４０頁；Ｏｌａｐａｄｅ−Ｏｌａｏｐａら（２０００年）Ｂｒ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ．８２、１８６〜９４頁；Ｗｉｋｓｔｒａｎｄら（１９９５年）Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５５、３１４０〜８頁；Ｇａｒｃｉａ  ｄｅ  Ｐａｌａｚｚｏら（１９９３年）Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５３、３２１７〜２０頁）。この切断された受容体はリガンドと結合しないが、ヌードマウスにおける腫瘍異種移植片として増殖した膠腫細胞に対して、低い構成的活性を保有し、顕著な増殖効果を付与し（Ｎｉｓｈｉｋａｗａら（１９９４年）Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．Ｕ．Ｓ．Ａ．９１、７７２７〜３１頁）、ＮＩＨ３Ｔ３細胞（Ｂａｔｒａら（１９９５年）Ｃｅｌｌ  Ｇｒｏｗｔｈ  Ｄｉｆｆｅｒ．６、１２５１〜９頁）及びＭＣＦ−７細胞を形質転換することも可能である。グリオーマ細胞においてｄｅ２−７  ＥＧＦＲによって利用される細胞メカニズムは十分には解明されていないが、アポトーシスの減少（Ｎａｇａｎｅら（１９９６年）Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５６、５０７９〜８６頁）及び増殖のわずかな増強（Ｎａｇａｎｅら、１９９６年）を含むことが報告されている。この切断された受容体の発現は腫瘍細胞に制限されるので、その受容体は、抗体療法の高度に特異的な標的となる。
【０００８】
抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）は、化学的リンカーを介して細胞傷害性薬物にコンジュゲートされた抗体を含む新規類の治療薬を表す。ＡＤＣの治療概念は、抗体の結合能を薬物と合わせることであり、抗体は、標的表面抗原に結合することにより、腫瘍細胞に薬物を送達するために使用される。がんにおけるＥＧＦＲの役割を考慮すると、当技術分野において、がんの治療で用いることができる抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣが依然として必要とされている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】Ｍｏｄｊｔａｈｅｄｉら、Ｂｒ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ  ７３：２２８〜２３５頁（１９９６年）
【非特許文献２】Ｈｅｒｂｓｔ  ａｎｄ  Ｓｈｉｎ、Ｃａｎｃｅｒ  ９４：１５９３〜１６１１頁（２００２年）
【非特許文献３】Ａｔａｌａｙら、Ａｎｎ．Ｏｎｃｏｌｏｇｙ  １４：１３４６〜１３６３頁（２００３年）
【非特許文献４】Ｔｓａｏ  ａｎｄ  Ｈｅｒｂｓｔ、Ｓｉｇｎａｌ  ４：４〜９頁（２００３年）
【非特許文献５】Ｗｉｋｓｔｒａｎｄら（１９９８年）Ｊ．Ｎｅｕｒｏｖｉｒｏｌ．４、１４８〜１５８頁
【非特許文献６】Ｏｌａｐａｄｅ−Ｏｌａｏｐａら（２０００年）Ｂｒ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ．８２、１８６〜９４頁
【非特許文献７】Ｗｏｎｇら（１９９２年）Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．Ｕ．Ｓ．Ａ．８９、２９６５〜９頁
【非特許文献８】Ｙａｍａｚａｋｉら（１９９０年）Ｊｐｎ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．８１、７７３〜９頁
【非特許文献９】Ｙａｍａｚａｋｉら（１９８８年）Ｍｏｌ．Ｃｅｌｌ．Ｂｉｏｌ．８、１８１６〜２０頁
【非特許文献１０】Ｓｕｇａｗａら（１９９０年）Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．Ｕ．Ｓ．Ａ．８７、８６０２〜６頁
【非特許文献１１】Ｗｉｋｓｔｒａｎｄら（１９９７年）Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５７、４１３０〜４０頁
【非特許文献１２】Ｗｉｋｓｔｒａｎｄら（１９９５年）Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５５、３１４０〜８頁
【非特許文献１３】Ｇａｒｃｉａ  ｄｅ  Ｐａｌａｚｚｏら（１９９３年）Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５３、３２１７〜２０頁
【非特許文献１４】Ｎｉｓｈｉｋａｗａら（１９９４年）Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．Ｕ．Ｓ．Ａ．９１、７７２７〜３１頁
【非特許文献１５】Ｂａｔｒａら（１９９５年）Ｃｅｌｌ  Ｇｒｏｗｔｈ  Ｄｉｆｆｅｒ．６、１２５１〜９頁
【非特許文献１６】Ｎａｇａｎｅら（１９９６年）Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５６、５０７９〜８６頁
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
（発明の要旨）
Ｂｃ１−ｘＬの小分子阻害剤は、Ｂｃ１−ｘＬの阻害及びアポトーシスの結果としての誘導が有益である細胞、例えば、ＥＧＦＲを発現する細胞の表面で発現された抗原に結合する抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）の形態で投与されると有効であることが発見された。この発見は、Ｂｃ１−ｘＬ阻害治療薬を、ＥＦＧＲを発現する特異的な細胞及び／又は組織にターゲティングすることができ、それによりＢｃ１−ｘＬ阻害剤が、ＥＧＦＲを発現する形質転換されたがん細胞に内部送達される。本発明の１つの利点は、望まれる治療有益性を達成するのに必要な血清レベルを降下させ、及び／又は小分子Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤それ自体の全身投与に伴う潜在的な副作用を回避し、及び／又は軽減する可能性があることである。
【００１１】
ＡＤＣは、１つ以上の薬物部分を腫瘍関連抗原などの標的組織、例えば、ＥＧＦＲ発現腫瘍に選択的に送達することができるため、疾患、例えば、がんを治療することにおいて抗体の治療効力を増大し得る。したがって、ある実施形態において、本発明は、治療用途、例えば、がんの治療のための抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
一態様において、本発明は、１つ以上のＢｃ１−ｘＬ阻害剤に連結された、抗ｈＥＧＦＲ抗体、すなわち、ヒトＥＧＦＲに特異的に結合する抗体を含む、抗ヒト上皮成長因子受容体（ｈＥＧＦＲ）抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）を特徴とする。
【００１３】
別の態様において、本発明は、リンカーによって抗ヒト上皮成長因子（ｈＥＧＦＲ）抗体に連結されている薬物を含む、抗ヒト上皮成長因子受容体（ｈＥＧＦＲ）抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）であって、薬物が、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｂ）に従うＢｃ１−ｘＬ阻害剤：
【００１４】
【化１】
2019521106.tif 000003
2019521106.tif 000004
（式中、
Ａｒ１は、
【００１５】
【化２】
2019521106.tif 000005
から選択され、ハロ、ヒドロキシ、ニトロ、低級アルキル、低級ヘテロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、アミノ、シアノ及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよく、
Ａｒ２は、
【００１６】
【化３】
2019521106.tif 000006
又はこれらのＮ−オキシドから選択され、ハロ、ヒドロキシ、ニトロ、低級アルキル、低級ヘテロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、アミノ、シアノ及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよく、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−、Ｒ’−Ｚ２ｂ−、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｒ１３−Ｚ２ｂ−又は＃−Ｒ’−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合しており、
Ｚ１は、Ｎ、ＣＨ、Ｃ−ハロ、Ｃ−ＣＨ３及びＣ−ＣＮから選択され、
Ｚ２ａ及びＺ２ｂはそれぞれ、互いに独立して、結合、ＮＲ６、ＣＲ６ａＲ６ｂ、Ｏ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）２、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ６ａＣ（Ｏ）ＮＲ６ｂ−及び−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）Ｏ−から選択され、
Ｒ’は、
【００１７】
【化４】
2019521106.tif 000007
であり、＃は、Ｒ’に結合している場合、置換可能な任意のＲ’原子でＲ’に結合しており、
Ｘ’は、−Ｎ（Ｒ１０）−、−Ｎ（Ｒ１０）Ｃ（Ｏ）−、−Ｎ（Ｒ１０）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ１０）−及び−Ｏ−から出現ごとに選択され、
ｎは、０〜３から選択され、
Ｒ１０は、水素、低級アルキル、複素環、アミノアルキル、Ｇ−アルキル及び−（ＣＨ２）２−Ｏ−（ＣＨ２）２−Ｏ−（ＣＨ２）２−ＮＨ２から出現ごとに独立して選択され、
Ｇは、出現ごとに、ポリオール、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコール、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から独立して選択され、
ＳＰａは、酸素、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｈ）−、−Ｎ（Ｈ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、−Ｎ（Ｈ）−、アリーレン、ヘテロサイクレン及び置換されていてもよいメチレンから出現ごとに独立して選択され、メチレンは、−ＮＨ（ＣＨ２）２Ｇ、ＮＨ２、Ｃ１〜８アルキル及びカルボニルのうちの１つ以上で置換されていてもよく、
ｍ２は、０〜１２から選択され、
Ｒ１は、水素、メチル、ハロ、ハロメチル、エチル及びシアノから選択され、
Ｒ２は、水素、メチル、ハロ、ハロメチル及びシアノから選択され、
Ｒ３は、水素、メチル、エチル、ハロメチル及びハロエチルから選択され、
Ｒ４は、水素、低級アルキル及び低級ヘテロアルキルから選択され、又はＲ１３の原子と一緒になって、３〜７個の環原子を有するシクロアルキル若しくはヘテロシクリル環を形成し、
Ｒ６、Ｒ６ａ及びＲ６ｂはそれぞれ、互いに独立して、水素、置換されていてもよい低級アルキル、置換されていてもよい低級ヘテロアルキル、置換されていてもよいシクロアルキル及び置換されていてもよいヘテロシクリルから選択され、又はＲ４の原子及びＲ１３の原子と一緒になって、３〜７個の環原子を有するシクロアルキル若しくはヘテロシクリル環を形成し、
Ｒ１１ａ及びＲ１１ｂはそれぞれ、互いに独立して、水素、ハロ、メチル、エチル、ハロメチル、ヒドロキシル、メトキシ、ＣＮ及びＳＣＨ３から選択され、
Ｒ１２は、任意選択的にＲ’であり、又は水素、ハロ、シアノ、置換されていてもよいアルキル、置換されていてもよいヘテロアルキル、置換されていてもよいヘテロシクリル及び置換されていてもよいシクロアルキルから選択され、
Ｒ１３は、置換されていてもよいＣ１〜８アルキレン、置換されていてもよいヘテロアルキレン、置換されていてもよいヘテロサイクレン及び置換されていてもよいシクロアルキレンから選択され、
＃は、リンカーＬに対する結合を表す。）
であり、
ｈＥＧＦＲ抗体が、以下の特徴：
アミノ酸配列ＣＧＡＤＳＹＥＭＥＥＤＧＶＲＫＣ（配列番号４５）内のエピトープに結合し、又は競合結合アッセイにおいて上皮成長因子受容体バリアントＩＩＩ（ＥＧＦＲｖＩＩＩ）（配列番号３３）への結合について第２の抗ｈＥＧＦＲ抗体と競合し、第２の抗ＥＧＦＲ抗体は、配列番号１に記載されたアミノ酸配列を含む重鎖可変ドメイン及び配列番号５に記載されたアミノ酸配列を含む軽鎖可変ドメインを含むこと、並びに
表面プラズモン共鳴によって決定して約１×１０−６Ｍ以下の解離定数（Ｋｄ）でＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合すること
を有する、ＡＤＣを特徴とする。
【００１８】
一実施形態において、ＡＤＣは、構造式（Ｉ）に従う化合物：
【００１９】
【化５】
2019521106.tif 000008
（式中、
Ｄは、式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）のＢｃｌ−ｘＬ阻害薬であり、
Ｌは、リンカーであり、
Ａｂは、抗ｈＥＧＦＲ抗体であり、
ＬＫは、リンカー（Ｌ）を抗ｈＥＧＦＲ抗体（Ａｂ）と連結している共有結合を表し、
ｍは、１〜２０の範囲の整数である。）
である。
【００２０】
一実施形態において、Ｇは、出現ごとに、塩又は生理的ｐＨで荷電している部分である。別の実施形態において、Ｇは、出現ごとに、カルボキシレート、スルホネート、ホスホネート又はアンモニウムの塩である。別の実施形態において、Ｇは、出現ごとに、カルボキシレート、スルホネート、ホスホネート及びアミンからなる群から選択される、生理的ｐＨで荷電している部分である。別の実施形態において、Ｇは、出現ごとに、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコール又はポリオールを含有する部分である。さらなる実施形態において、ポリオールは糖である。
【００２１】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、本発明は、Ｒ’が、リンカーに結合するのに好適な少なくとも１つの置換可能な窒素を含む、式（ＩＩａ）又は式（ＩＩｄ）のＡＤＣを特徴とする。
【００２２】
別の実施形態において、Ｇは、出現ごとに、
【００２３】
【化６】
2019521106.tif 000009
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）
から選択される。
【００２４】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ｒ’は、
【００２５】
【化７】
2019521106.tif 000010
2019521106.tif 000011
2019521106.tif 000012
2019521106.tif 000013
（式中、＃は、式（ＩＩｂ）若しくは（ＩＩｃ）のＡＤＣのＢｃ１−ｘＬ阻害薬中の水素原子、又はリンカーＬに対する、式（ＩＩａ）若しくは（ＩＩｄ）のＡＤＣのＢｃ１−ｘＬ阻害薬中の結合点のいずれかを表す。）
から選択される。
【００２６】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ａｒ１は、
【００２７】
【化８】
2019521106.tif 000014
から選択され、ハロ、シアノ、メチル及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよい。
【００２８】
さらなる実施形態において、Ａｒ１は、
【００２９】
【化９】
2019521106.tif 000015
である。
【００３０】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ａｒ２は、１つ以上の置換基で置換されていてもよい
【００３１】
【化１０】
2019521106.tif 000016
である。
【００３２】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ａｒ２は、
【００３３】
【化１１】
2019521106.tif 000017
から選択され、１つ以上の置換基で置換されていてもよい。
【００３４】
別の実施形態において、Ａｒ２は、１つ以上の可溶化基で置換されている。
【００３５】
さらなる実施形態において、各可溶化基は、他から独立して、ポリオールを含有する部分、４〜３０個の繰り返し単位を持つポリエチレングリコール、塩、又は生理的ｐＨで荷電している部分から選択される。
【００３６】
別の実施形態において、Ａｒ２は、１つ以上の可溶化基で置換されている。
【００３７】
さらなる実施形態において、各可溶化基は、他から独立して、ポリオールを含有する部分、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコール、塩、又は生理的ｐＨで荷電している部分から選択される。
【００３８】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ｚ１はＮである。
【００３９】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ｚ２ａはＯである。
【００４０】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ｒ１は、メチル又はクロロである。
【００４１】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ｒ２は、水素又はメチルである。
【００４２】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの１つの実施形態において、Ｒ２は水素である。
【００４３】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ｚ２ｂはＯである。
【００４４】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ｚ２ｂは、ＮＨ又はＣＨ２である。
【００４５】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、ＡＤＣは、構造式（ＩＩａ）に従う化合物である。
【００４６】
さらなる実施形態において、ＡＤＣは、構造式（Ｃ．１）〜（Ｃ．２）：
【００４７】
【化１２】
2019521106.tif 000018
2019521106.tif 000019
2019521106.tif 000020
2019521106.tif 000021
2019521106.tif 000022
2019521106.tif 000023
から選択されるコアを含む。
【００４８】
さらに別の実施形態において、ＡＤＣは、構造式（ＩＩａ．１）に従う化合物：
【００４９】
【化１３】
2019521106.tif 000024
（式中、
Ｙは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
ｒは、０又は１であり、
ｓは、１、２又は３である。）
である。
【００５０】
さらに別の実施形態において、ＡＤＣは、構造式（ＩＩａ．２）に従う化合物：
【００５１】
【化１４】
2019521106.tif 000025
（式中、
Ｕは、Ｎ、Ｏ及びＣＨから選択され、ただし、ＵがＯである場合ＶａおよりＲ２１ａは存在せず、
Ｒ２０は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
Ｒ２１ａ及びＲ２１ｂはそれぞれ、互いに独立して、存在せず又はＨ、Ｃ１〜Ｃ４アルキル及びＧから選択され、Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択され、
Ｖａ及びＶｂはそれぞれ、互いに独立して、存在せず又は結合及び置換されていてもよいアルキレンから選択され、
Ｒ２０は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
ｓは、１、２又は３である。）
である。
【００５２】
さらに別の実施形態において、ＡＤＣは、構造式（ＩＩａ．３）に従う化合物：
【００５３】
【化１５】
2019521106.tif 000026
（式中、
Ｒｂは、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ４及びＪｂ−Ｇから選択され、又は任意選択的にＴの原子と一緒になって、３〜７個の原子を有する環を形成し、
Ｊａ及びＪｂはそれぞれ、互いに独立して、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレン及び置換されていてもよいフェニレンから選択され、
Ｔは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレン、ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２、ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２及び４〜１０個のエチレングリコール単位を含有するポリエチレングリコールから選択され、
Ｇは、グリコール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択され、
ｓは、１、２又は３である。）
である。
【００５４】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、ＡＤＣは、構造式（ＩＩｂ）に従う化合物である。
【００５５】
さらなる実施形態において、ＡＤＣは、構造式（ＩＩｂ．１）に従う化合物：
【００５６】
【化１６】
2019521106.tif 000027
（式中、
Ｙは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択され、
ｒは、０又は１であり、
ｓは、１、２又は３である。）
である。
【００５７】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、ＡＤＣは、構造式（ＩＩｃ）に従う化合物である。
【００５８】
さらなる実施形態において、ＡＤＣは、構造式（ＩＩｃ．１）に従う化合物：
【００５９】
【化１７】
2019521106.tif 000028
（式中、
Ｙａは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｙｂは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｒ２３は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択される。）
である。
【００６０】
さらに別の実施形態において、ＡＤＣは、構造式（ＩＩｃ．２）に従う化合物：
【００６１】
【化１８】
2019521106.tif 000029
（式中、
Ｙａは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｙｂは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｙｃは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｒ２３は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
Ｒ２５は、Ｙｂ−Ｃであり、又はＹｃの原子と一緒になって、４〜６個の環原子を有する環を形成し、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電された部分から選択される。）
である。
【００６２】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤は、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）の＃の位置に対応する水素が存在せず一価基を形成するというという点で変更されている、以下の化合物：
からなる群から選択される。
【００６３】
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３−［２−（｛２−［２−（カルボキシメトキシ）エトキシ］エチル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
２−｛［（２−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝エチル）スルホニル］アミノ｝−２−デオキシ−Ｄ−グルコピラノース；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（４−｛［（３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−３，４，５−トリヒドロキシ−６−（ヒドロキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］メチル｝ベンジル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２，３−ジヒドロキシプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
２−（｛［４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニル］スルホニル｝アミノ）−２−デオキシ−β−Ｄ−グルコピラノース；
８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−｛６−カルボキシ−５−［１−（｛３−［２−（｛２−［１−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］エチル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−イル｝−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン；
３−［１−（｛３−［２−（２−｛［４−（β−Ｄ−アロピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−ホスホノエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［Ｌ−α−アスパルチル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−｛４−［（｛２−［２−（２−アミノエトキシ）エトキシ］エチル｝［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ）メチル］ベンジル｝−２，６−アンヒドロ−Ｌ−グロン酸；
４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニルヘキソピラノシドウロン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−ホスホノエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［Ｄ−α−アスパルチル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［１−（カルボキシメチル）ピペリジン−４−イル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［（５Ｓ）−５−アミノ−６−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（メチル）アミノ｝−６−オキソヘキシル］−Ｎ，Ｎ−ジメチルメタンアミニウム；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［ピペリジン−４−イル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（３−ホスホノプロポキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［Ｎ−（２−カルボキシエチル）−Ｌ−α−アスパルチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［（２−アミノエチル）（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（２−アミノエトキシ）−８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホ−Ｌ−アラニル）（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エチル｝（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（カルボキシメトキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（３−カルボキシプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［Ｌ−α−アスパルチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（１，３−ジヒドロキシプロパン−２−イル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（２−アミノエトキシ）−８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エチル｝アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−１，４−ベンゾオキサジン−６−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（３−スルホプロポキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［１−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
（１ξ）−１−（｛２−［５−（１−｛［３−（２−アミノエトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−カルボキシピリジン−２−イル］−８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−５−イル｝メチル）−１，５−アンヒドロ−Ｄ−グルシトール；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（３−カルボキシプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［４−（β−Ｄ−グルコピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
３−（１−｛［３−（２−｛［４−（β−Ｄ−アロピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［アゼチジン−３−イル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［（３−アミノプロピル）（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（Ｎ６，Ｎ６−ジメチル−Ｌ−リシル）（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［（３−アミノプロピル）（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［アゼチジン−３−イル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ６−（３７−オキソ−２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５−ドデカオキサヘプタトリアコンタン−３７−イル）−Ｌ−リシル−Ｎ−［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］−Ｌ−アラニンアミド；
メチル６−［４−（３−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝プロピル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル］−６−デオキシ−β−Ｌ−グルコピラノシド；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−３−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−６−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−３−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５，６−ジヒドロイミダゾ［１，５−ａ］ピラジン−７（８Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−｛６−カルボキシ−５−［１−（｛３−［２−（｛３−［１−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロピル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−イル｝−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン；
６−［７−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１Ｈ−インドール−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−６−［３−（メチルアミノ）プロピル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
５−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−５−デオキシ−Ｄ−アラビニトール；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−アラビノ−ヘキシトール；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）イソキノリン−６−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［３−ヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロピル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−エリスロ−ペンチトール；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛［（２Ｓ，３Ｓ）−２，３，４−トリヒドロキシブチル］アミノ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（２Ｓ，３Ｓ，４Ｒ，５Ｒ，６Ｒ）−２，３，４，５，６，７−ヘキサヒドロキシヘプチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（｛３−［（１，３−ジヒドロキシプロパン−２−イル）アミノ］プロピル｝スルホニル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（３−｛［１，３−ジヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロパン−２−イル］アミノ｝−３−オキソプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
３−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝プロピルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−オキシドイソキノリン−６−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］アセトアミド｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エチル｝スルファニル）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；及び
６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛３−［（２−スルホエチル）アミノ］プロピル｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
からなる群から選択される。
【００６４】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、リンカーは、リソソーム酵素によって切断可能である。さらなる実施形態において、リソソーム酵素は、カテプシンＢである。
【００６５】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、リンカーは、構造式（ＩＶａ）、（ＩＶｂ）、（ＩＶｃ）又は（ＩＶｄ）に従うセグメント：
【００６６】
【化１９】
2019521106.tif 000030
2019521106.tif 000031
（式中、
ペプチドは、リソソーム酵素によって切断可能なペプチド（Ｎ→Ｃで図示されており、ペプチドはアミノ及びカルボキシ「末端」を含む）を表し
Ｔは、１個以上のエチレングリコール単位若しくはアルキレン鎖又はこれらの組み合わせを含むポリマーを表し
Ｒａは、水素、Ｃ１〜６アルキル、ＳＯ３Ｈ及びＣＨ２ＳＯ３Ｈから選択され、
Ｒｙは、水素又はＣ１〜４アルキル（Ｏ）ｒ−（Ｃ１〜４アルキレン）ｓ−Ｇ１若しくはＣ１〜４アルキル−（Ｎ）−［（Ｃ１〜４アルキレン）−Ｇ１］２であり、
Ｒｚは、Ｃ１〜４アルキル−（Ｏ）ｒ−（Ｃ１〜４アルキレン）ｓ−Ｇ２であり、
Ｇ１はＳＯ３Ｈ、ＣＯ２Ｈ、ＴＥＧ４−３２又は糖部分であり、
Ｇ２は、ＳＯ３Ｈ、ＣＯ２Ｈ又はＰＥＧ４−３２部分であり、
ｒは、０又は１であり、
ｓは、０又は１であり、
ｐは、０〜５の範囲の整数であり、
ｑは、０又は１であり、
ｘは、０又は１であり、
ｙは、０又は１であり、
【００６７】
【化２０】
2019521106.tif 000032
は、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤に対するリンカーの結合点を表し、
＊は、リンカーの残部に対する結合点を表す。）
を含む。
【００６８】
別の実施形態において、ペプチドは、Ｖａｌ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｖａｌ；Ａｌａ−Ａｌａ；Ａｌａ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ａｌａ；Ａｓｎ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ａｓｎ；Ｃｉｔ−Ｃｉｔ；Ｖａｌ−Ｇｌｕ；Ｇｌｕ−Ｖａｌ；Ｓｅｒ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｓｅｒ；Ｌｙｓ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｌｙｓ；Ａｓｐ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ａｓｐ；Ａｌａ−Ｖａｌ；Ｖａｌ−Ａｌａ；Ｐｈｅ−Ｌｙｓ；Ｌｙｓ−Ｐｈｅ；Ｖａｌ−Ｌｙｓ；Ｌｙｓ−Ｖａｌ；Ａｌａ−Ｌｙｓ；Ｌｙｓ−Ａｌａ；Ｐｈｅ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｐｈｅ；Ｌｅｕ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｌｅｕ；Ｉｌｅ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｉｌｅ；Ｐｈｅ−Ａｒｇ；Ａｒｇ−Ｐｈｅ；Ｃｉｔ−Ｔｒｐ；及びＴｒｐ−Ｃｉｔからなる群から選択される。
【００６９】
別の実施形態において、リソソーム酵素は、β−グルクロニダーゼ又はβ−ガラクトシダーゼである。
【００７０】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、リンカーは、構造式（Ｖａ）、（Ｖｂ）、（Ｖｃ）、（Ｖｄ）又は（Ｖｅ）に従うセグメント：
【００７１】
【化２１】
2019521106.tif 000033
2019521106.tif 000034
（式中、
ｑは、０又は１であり、
ｒは、０又は１であり、
Ｘ１は、ＣＨ２、Ｏ又はＮＨであり、
【００７２】
【化２２】
2019521106.tif 000035
は、薬物に対するリンカーの結合点を表し、
＊は、リンカーの残部に対する結合点を表す。）
を含む。
【００７３】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、リンカーは、構造式（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）又は（ＶＩＩＩｃ）に従うセグメント：
【００７４】
【化２３】
2019521106.tif 000036
2019521106.tif 000037
（式中、
Ｒｑは、Ｈ又はＯ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１１−ＣＨ３であり、
ｘは、０又は１であり、
ｙは、０又は１であり、
Ｇ３は、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳＯ３Ｈ又はＣＨ２ＣＨ２Ｏ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１１−ＣＨ３であり、
Ｒｗは、−Ｏ−ＣＨ２ＣＨ２ＳＯ３Ｈ又はＮＨ（ＣＯ）−ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１２−ＣＨ３であり、
＊は、リンカーの残部に対する結合点を表し、
【００７５】
【化２４】
2019521106.tif 000038
は、抗体に対するリンカーの結合点を表す。）
又はその加水分解された誘導体を含む。
【００７６】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、リンカーは、１〜６個のエチレングリコール単位を有するポリエチレングリコールセグメントを含む。
【００７７】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、ｍは、２、３又は４である。さらなる実施形態において、リンカーＬは、ＩＶａ又はＩＶｂから選択される。
【００７８】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、リンカーＬは、閉鎖型又は開放型のいずれかの、ＩＶａ．１〜ＩＶａ．８、ＩＶｂ．１〜ＩＶｂ．１９、ＩＶｃ．１〜ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．１〜ＩＶｄ．４、Ｖａ．１−Ｖａ．１２、Ｖｂ．１−Ｖｂ．１０、Ｖｃ．１〜Ｖｃ．１１、Ｖｄ．１〜Ｖｄ．６、Ｖｅ．１〜Ｖｅ．２、ＶＩａ．１、ＶＩｃ．１〜ＶＩｃ．２、ＶＩｄ．１〜ＶＩｄ．４、ＶＩＩａ．１〜ＶＩＩａ．４、ＶＩＩｂ．１〜ＶＩＩｂ．８、ＶＩＩｃ．１〜ＶＩＩｃ．６からなる群から選択される。
【００７９】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、リンカーＬは、ＩＶｂ．２、ＩＶｃ．５、ＩＶｃ．６、ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．４、Ｖｂ．９、ＶＩＩａ．１、ＶＩＩａ．３、ＶＩＩｃ．１、ＶＩＩｃ．４及びＶＩＩｃ．５からなる群から選択され、各リンカーのマレイミドは、抗体Ａｂと反応して、スクシンイミド（閉鎖型）又はスクシンアミド（開放型）のいずれかとして共有結合を形成している。
【００８０】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、リンカーＬは、ＩＶｂ．２、ＩＶｃ．５、ＩＶｃ．６、ＩＶｄ．４、ＶＩＩａ．１、ＶＩＩａ．３、ＶＩＩｃ．１、ＶＩＩｃ．４、ＶＩＩｃ．５からなる群から選択され、各リンカーのマレイミドは、抗体Ａｂと反応して、スクシンイミド（閉鎖型）又はスクシンアミド（開放型）のいずれかとして共有結合を形成している。
【００８１】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、リンカーＬは、ＩＶｂ．２、ＶＩＩａ．３、ＩＶｃ．６、及びＶＩＩｃ．１からなる群から選択され、
【００８２】
【化２５】
2019521106.tif 000039
は、薬物Ｄに対する結合点であり、＠は、ＬＫに対する結合点であり、リンカーが下記に示すような開放型である場合、＠はこの隣にあるカルボン酸のα−位又はβ−位のいずれかであり得る：
【００８３】
【化２６】
2019521106.tif 000040
2019521106.tif 000041
【００８４】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、ＬＫは、抗ｈＥＧＦＲ抗体Ａｂ上のアミノ基と形成された連結である。
【００８５】
別の実施形態において、ＬＫが、アミド又はチオ尿素である。
【００８６】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、ＬＫは、抗ｈＥＧＦＲ抗体Ａｂ上のスルフヒドリル基と形成された連結である。さらなる実施形態において、ＬＫは、チオエーテルである。
【００８７】
一実施形態において、本発明は、
ＬＫが、アミド、チオ尿素及びチオエーテルからなる群から選択され、
ｍが、１〜８の範囲の整数である、
本明細書中に記載された態様及び実施形態のＡＤＣを特徴とする。
【００８８】
一実施形態において、本発明は、
Ｄが、請求項３５で規定されたＢｃ１−ｘＬ阻害剤であり、
Ｌが、リンカーＩＶａ．１〜ＩＶａ．８、ＩＶｂ．１〜ＩＶｂ．１９、ＩＶｃ．１〜ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．１〜ＩＶｄ．４、Ｖａ．１〜Ｖａ．１２、Ｖｂ．１〜Ｖｂ．１０、Ｖｃ．１〜Ｖｃ．１１、Ｖｄ．１〜Ｖｄ．６、Ｖｅ．１〜Ｖｅ．２、ＶＩａ．１、ＶＩｃ．１〜ＶＩｃ．２、ＶＩｄ．１〜ＶＩｄ．４、ＶＩＩａ．１〜ＶＩＩａ．４、ＶＩＩｄ．１〜ＶＩＩｂ．８及びＶＩＩｃ．１〜ＶＩＩｃ．６からなる群から選択され、各リンカーが抗体Ａｂと反応して、共有結合を形成しており、
ＬＫがチオエーテルであり、
ｍが、１〜８の範囲の整数である、
本明細書中に記載された態様及び実施形態のＡＤＣを特徴とする。
【００８９】
一実施形態において、本発明は、
Ｄが、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）の＃の位置に対応する水素が存在せず一価基を形成しているという点で変更されている、以下の化合物：
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−アラビノ−ヘキシトール；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［３−ヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロピル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；及び
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸
からなる群から選択されるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤であり、
Ｌが、閉鎖型又は開放型のいずれかの、リンカーＩＶｂ．２、ＩＶｃ．５、ＩＶｃ．６、ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．４、Ｖｂ．９、Ｖｃ．１１、ＶＩＩａ．１、ＶＩＩａ．３、ＶＩＩｃ．１、ＶＩＩｃ．４及びＶＩＩｃ．５からなる群から選択され、
ＬＫが、チオエーテルであり、
ｍが、２〜４の範囲の整数である、
本明細書中に記載された態様及び実施形態のＡＤＣを特徴とする。
【００９０】
一実施形態において、ＡＤＣは、ＡｂＡ−ＣＺ、ＡｂＡ−ＴＸ、ＡｂＡ−ＴＶ、ＡｂＡ−ＹＹ、ＡｂＡ−ＡＡＡ、ＡｂＡ−ＡＡＤ、ＡｂＢ−ＣＺ、ＡｂＢ−ＴＸ、ＡｂＢ−ＴＶ、ＡｂＢ−ＹＹ、ＡｂＢ−ＡＡＤ、ＡｂＧ−ＣＺ、ＡｂＧ−ＴＸ、ＡｂＧ−ＴＶ、ＡｂＧ−ＹＹ、ＡｂＧ−ＡＡＡ、ＡｂＧ−ＡＡＤ、ＡｂＫ−ＣＺ、ＡｂＫ−ＴＸ、ＡｂＫ−ＴＶ、ＡｂＫ−ＹＹ、ＡｂＫ−ＡＡＡ、ＡｂＫ−ＡＡＤからなる群から選択され、ＣＺ、ＴＸ、ＴＹ、ＹＹ、ＡＡＡ及びＡＡＤは、表５に開示されているシントンであり、シントンは、開放型又は閉鎖型のいずれかである。
【００９１】
一実施形態において、本明細書中に記載された態様及び実施形態のＡＤＣは、式ｉ〜ｉｖ：
【００９２】
【化２７】
2019521106.tif 000042
2019521106.tif 000043
2019521106.tif 000044
（式中、ｍは、１〜６の整数であり、任意選択的に２〜６である。）
からなる群から選択される。具体的な実施形態において、ｍは２である。具体的な実施形態において、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、ＡｂＡの重鎖及び軽鎖ＣＤＲを含む。他の実施形態において、ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣは、配列番号１２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含む抗体を含む。さらに別の実施形態において、ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣは、配列番号：９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む抗体を含む。他の実施形態において、ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣは、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含む抗体を含む。さらなる実施形態において、ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣは、配列番号１５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む抗体を含む。さらなる実施形態において、ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣは、配列番号１０２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む抗体を含む。別の具体的な実施形態において、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、ＡｂＧの重鎖及び軽鎖ＣＤＲを含む。他の実施形態において、ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣは、配列番号：１８に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号２５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含む抗体を含む。さらに別の実施形態において、ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣは、配列番号７２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む抗体を含む。他の実施形態において、ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣは、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含む抗体を含む。さらなる実施形態において、ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣは、配列番号９３に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む抗体を含む。さらなる実施形態において、ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣは、配列番号９４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む抗体を含む。
【００９３】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約１×１０−６Ｍ〜約１×１０−１０ＭのＫｄでＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合する。
【００９４】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約１×１０−６Ｍ〜約１×１０−７ＭのＫｄでＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合する。
【００９５】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約８．２×１０−９Ｍ以下のＫｄでＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）に結合する。
【００９６】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約８．２×１０−９Ｍ〜約６．３×１０−１０ＭのＫｄでＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）に結合する。
【００９７】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約８．２×１０−９Ｍ〜約２．０×１０−９ＭのＫｄでＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）に結合する。
【００９８】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含む。
【００９９】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、配列番号９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む。
【０１００】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、配列番号１５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。
【０１０１】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、配列番号４０に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号３９に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号３８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号３７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号３６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号３５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメインを含む。
【０１０２】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、５０、５２、５４、５６、５８、６０、６２、６４、６６、６８、７０、７２、７４、７６及び７８からなる群から選択されるアミノ酸配列を含む重鎖可変領域；並びに５１、５３、５５、５７、５９、６１、６３、６５、６７、６９、７１、７３、７５、７７及び７９からなる群から選択されるアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む。
【０１０３】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、配列番号１０，１１及び１２；配列番号１６、１７及び１８；配列番号１０、１１及び１９；配列番号２０、１１及び１２；配列番号２１、３及び２２；配列番号１６、１７及び１９；配列番号２、３及び４；配列番号１０、３及び１２；配列番号８０、１１及び１８；配列番号８０、３及び１８；配列番号２０、３及び１２；配列番号８０、１１及び１２；及び配列番号８１、１１及び２２からなる群から選択される重鎖ＣＤＲセット（ＣＤＲ１、ＣＤＲ２及びＣＤＲ３）；並びに配列番号６、７及び８；配列番号２３、２４及び２５；配列番号２６、２７及び２８；配列番号２９、３０及び３１；配列番号６、７及び８４；配列番号８２、８３及び３１；及び配列番号８２、２７及び８５からなる群から選択される軽鎖ＣＤＲセット（ＣＤＲ１、ＣＤＲ２及びＣＤＲ３）を含み、抗体は、配列番号２、３及び４の重鎖ＣＤＲセット並びに配列番号６、７及び８の軽鎖ＣＤＲセットを共には含まない。
【０１０４】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１；並びに配列番号１９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメインを含む。
【０１０５】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、配列番号２５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号１８に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメインを含む。
【０１０６】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、配列番号２８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号１９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメインを含む。
【０１０７】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、配列番号６４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号６５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む。
【０１０８】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、配列番号７２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む。
【０１０９】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、抗体は、配列番号７４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む。
【０１１０】
別の態様において、本発明は、Ａｂ−ＣＺ、Ａｂ−ＴＸ、Ａｂ−ＴＶ、Ａｖ−ＹＹ、Ａｂ−ＡＡＡ及びＡｂ−ＡＡＤからなる群から選択される抗ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣであって、ＣＺ、ＴＸ、ＴＶ、ＹＹ、ＡＡＡ及びＡＡＤは、表５に開示されているシントンであり、シントンは、開放型又は閉鎖型のいずれかであり、ＡｂはＩｇＧ１であり、ＡｂＡ、ＡｂＢ、ＡｂＧ又はＡｂＫの可変軽鎖及び重鎖ＣＤＲである、抗ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。
【０１１１】
一実施形態において、Ａｂは、配列番号５、６５、７３又は７５に記載のアミノ酸配列を含む可変軽鎖領域、及び配列番号９、６４、７２又は７４に記載のアミノ酸配列を含む可変重鎖領域を含む。
【０１１２】
一実施形態において、抗体は、２つの重鎖及び２つの軽鎖である４つのポリペプチド鎖を有するＩｇＧ、例えば、ＩｇＧ１である。
【０１１３】
一実施形態において、抗体は、モノクローナル抗体である。
【０１１４】
別の態様において、本発明は、有効量の本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つに従うＡＤＣ、及び薬学的に許容される担体を含む、医薬組成物を特徴とする。
【０１１５】
別の態様において、本発明は、本明細書中の態様又は実施形態のいずれか１つの複数のＡＤＣを含むＡＤＣ混合物、及び薬学的に許容される担体を含む、医薬組成物を特徴とする。
【０１１６】
一実施形態において、ＡＤＣ混合物は、２〜４の平均薬物抗体比（ＤＡＲ）を有する。
【０１１７】
一実施形態において、ＡＤＣ混合物は、２〜８のＤＡＲをそれぞれ有するＡＤＣを含む。
【０１１８】
別の態様において、本発明は、がんを治療する方法であって、治療有効量の本明細書中の態様又は実施形態のいずれか１つのＡＤＣをそれを必要とする対象に投与することを含む、方法を特徴とする。
【０１１９】
一実施形態において、がんは、非小細胞肺がん、乳がん、卵巣がん、膠芽腫、前立腺がん、膵臓がん、結腸がん、頭頸部がん及び腎臓がんからなる群から選択される。
【０１２０】
一実施形態において、がんは、扁平上皮癌である。さらなる実施形態において、扁平上皮癌は、扁平上皮肺がん又は扁平上皮頭頸部がんである。
【０１２１】
一実施形態において、がんは、トリプルネガティブ乳がんである。
【０１２２】
一実施形態において、がんは、非小細胞肺がんである。さらなる実施形態において、ＡＤＣは、タキサンと共に投与される。
【０１２３】
一実施形態において、がんは、非小細胞肺がんである。さらなる実施形態において、ＡＤＣは、ベネトクラクスと共に投与される。
【０１２４】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、がんは、ＥＧＦＲ発現を有すると、又はＥＧＦＲｖＩＩＩ陽性であると特徴付けられる。
【０１２５】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、がんは、ＥＧＦＲ過剰発現又はＥＧＦＲ増幅を有すると特徴付けられる。
【０１２６】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、がんは、活性型ＥＧＦＲ変異を有すると特徴付けられる。さらなる実施形態において、ＥＧＦＲ変異は、エクセン１９欠失変異、エクセン２１における単一点置換変異Ｌ８５８Ｒ、Ｔ７９０Ｍ点変異、及びこれらの組み合わせから選択される。
【０１２７】
別の態様において、本発明は、固形腫瘍を有する対象において固形腫瘍成長を阻害する又は減少させる方法であって、固形腫瘍成長が阻害される又は減少するように、有効量の本明細書中の態様又は実施形態のいずれか１つのＡＤＣを固形腫瘍を有する対象に投与することを含む、方法を特徴とする。
【０１２８】
一実施形態において、固形腫瘍は、非小細胞肺癌、乳がん、卵巣がん、及び膠芽腫からなる群から選択される。
【０１２９】
一実施形態において、固形腫瘍は、扁平上皮癌である。
【０１３０】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、固形腫瘍は、ＥＧＦＲｖＩＩＩ陽性固形腫瘍であり、ＥＧＦＲ増幅を有すると特徴付けられる固形腫瘍であり、又はＥＧＦＲ過剰発現を有すると特徴付けられる固形腫瘍である。
【０１３１】
本明細書中の態様及び実施形態のいずれか１つの一実施形態において、ＡＤＣは、さらなる薬剤又はさらなる療法と組み合わせて投与される。
【０１３２】
さらなる実施形態において、さらなる薬剤は、抗ＰＤ１抗体（例えばペムブロリズマブ）、抗ＰＤ−Ｌ１抗体（アテゾリズマブ）、抗ＣＴＬＡ−４抗体（例えばイピリムマブ）、ＭＥＫ阻害剤（例えばトラメチニブ）、ＥＲＫ阻害剤、ＢＲＡＦ阻害剤（例えばダブラフェニブ）、オシメルチニブ、エルロチニブ、ゲフィチニブ、ソラフェニブ、ＣＤＫ９阻害剤（例えばディナシクリブ）、ＭＣＬ−１阻害剤、テモゾロミド、Ｂｃ１−２阻害剤（例えばベネトクラクス）、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤、イブルチニブ、ｍＴＯＲ阻害剤（例えばエベロリムス）、ＰＩ３Ｋ阻害剤（例えばブパルリシブ）、デュベリシブ、イデラリシブ、ＡＫＴ阻害剤、ＨＥＲ２阻害剤（例えばラパチニブ）、タキサン（例えばドセタキセル、パクリタキセル、ナブパクリタキセル）、アウリスタチンを含むＡＤＣ、ＰＢＤを含むＡＤＣ（例えばロバルピツズマブテシリン）、メイタンシノイドを含むＡＤＣ（例えばＴＤＭ１）、ＴＲＡＩＬアゴニスト、プロテアソーム阻害剤（例えばボルテゾミブ）及びニコチンアミドホスホリボシルトランスフェラーゼ（ＮＡＭＰＴ）阻害剤からなる群から選択される。
【０１３３】
さらに別の実施形態において、さらなる療法は、放射線である。
【０１３４】
さらに別の実施形態において、さらなる薬剤は、化学療法剤である。
【０１３５】
別の態様において、本発明は、構造式（Ｉ）に従うＡＤＣ：
【０１３６】
【化２８】
2019521106.tif 000045
（式中、
Ｄは、本明細書中に開示された式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）のＢｃ１−ｘＬ阻害薬であり、
Ｌは、本明細書中に記載されたリンカーであり、
ＡｂはｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、ＡｂＡ；ＡｂＢ；ＡｂＧ；又はＡｂＫの重鎖及び軽鎖ＣＤＲを含み、
ＬＫは、リンカーＬを抗体Ａｂと連結させる共有結合を表し、
ｍは１〜２０の範囲の整数である。）
の調製方法であって、
水性溶液中の抗体を有効量のジスルフィド還元剤で、３０〜４０℃で少なくとも１５分間処理し、次いで、抗体溶液を２０〜２７℃に冷却すること、
還元された抗体溶液に２．１〜２．１７６（表５）の群から選択されるシントンを含む水／ジメチルスルホキシドの溶液を加えること、
溶液のｐＨを７．５〜８．５のｐＨに調整すること、
反応を４８〜８０時間にわたって進ませて、ＡＤＣを形成すること、
を含み、エレクトロスプレー質量分析によって測定すると、スクシンイミドからスクシンアミドへの加水分解ごとに質量が１８±２ａｍｕずつ変わり、
ＡＤＣが、疎水性相互作用クロマトグラフィーによって任意選択的に精製される、方法を特徴とする。
【０１３７】
一実施形態において、ｍは２である。
【０１３８】
別の態様において、本発明は、前記した方法によって調製されるＡＤＣを特徴とする。
【図面の簡単な説明】
【０１３９】
【図１】ＥＧＦＲ並びにＡｂ１及びＡｂ２が結合した領域の模式図を示す。
【図２】Ａｂ１（配列番号１及び５）及びＡｂＡ（配列番号９及び５）の可変重（ＶＨ）鎖及び可変軽（ＶＨ）鎖領域のアミノ酸を供する。ＶＨ及びＶＬ領域内のＣＤＲ配列はボックスに入れ、Ａｂ１  ＶＨ配列及びＡｂＡ  ＶＨ配列の間の差には陰影を付す。
【図３】Ａｂ１（配列番号１３及び１４）及びＡｂＡ（配列番号１３及び１５）についての全長軽鎖及び重鎖を記載する。重鎖におけるＡｂ１配列及びＡｂＡ配列の間の差が強調されている。
【図４】抗体の還元、チオスクシンイミド中間体を得るためのマレイミド誘導体での修飾、及びチオスクシンイミド部分の引き続いての加水分解の描写を示す。
【図５】１）コンジュゲーション前、２）チオスクシンイミド中間体を得るためのマレイミド誘導体へのコンジュゲーション後、及び３）チオスクシンイミド環のｐＨ８−媒介加水分解後における、例示的な抗体の軽鎖及び重鎖の質量分析法（ＭＳ）特徴付けを示す。
【発明を実施するための形態】
【０１４０】
多数のＢｃ１−ｘＬ阻害剤が、機能不全アポトーシス経路に関係する病気（例えば、がん）の治療のために開発されてきた。しかしながら、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤は、標的細胞（例えば、がん細胞）以外の細胞に作用し得る。例えば、前臨床試験は、Ｂｃ１−ｘＬの薬理学的不活化が血小板半減期を低下させ、血小板減少症を引き起こすことを示している（Ｍａｓｏｎ  ｅｔ  ａｌ，２００７，Ｃｅｌｌ  １２８：１１７３−１１８６参照）。
【０１４１】
アポトーシスを調節することにおけるＢｃ１−ｘＬの重要性を仮定すれば、Ｂｃ１−ｘＬなどの抗アポトーシスＢｃ１−２ファミリータンパク質の発現又は過剰発現を介してアポトーシスが調節不全とされる病気の治療に向けてのアプローチとして、選択的に又は非選択的に、のいずれかで、Ｂｃ１−ｘＬ活性を阻害する薬剤に対する要望が当該分野で依然として存在する。したがって、低下した用量制限性毒性を備えた新しいＢｃ１−ｘＬ阻害剤が要望されている。
【０１４２】
Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤についてはまだ探求されていない、薬物を細胞に送達する１つの潜在的な手段は、抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）の使用を通じての送達である。抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）は、化学リンカーを介して細胞傷害性薬物にコンジュゲートされた抗体を含む新しいクラスの治療剤を表す。ＡＤＣの治療的概念は、抗体の結合能力を薬物と組み合わせることであり、抗体を用いて、標的表面抗原への結合によって薬物を腫瘍細胞に送達する。
【０１４３】
したがって、Ｂｃ１−ｘＬを標的がん細胞、例えば、ＥＧＦＲｖＩＩＩ発現細胞に選択的に送達することができる新しいＡＤＣの開発は、重要な発見となろう。
【０１４４】
本発明の種々の態様は、新しい抗ＥＧＦＲ抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ；免疫コンジュゲートとも呼ばれる）及びその医薬組成物に関する。特に、本開示は、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤を含む新しい抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、ＡＤＣを合成するのに有用なシントン、ＡＤＣを含む組成物、ＡＤＣを製造する方法及びＡＤＣを用いる種々の方法に関する。
【０１４５】
当業者によって認識されるように、本明細書中で開示されるＡＤＣは性質が「モジュール式」である。本開示の全体を通じて、ＡＤＣを含む種々の「モジュール」の種々の特別な実施形態、並びにＡＤＣを合成するのに有用なシントンが記載される。具体的な非限定的例として、抗体、リンカー、並びにＡＤＣ及びシントンを含み得るＢｃ１−ｘＬ阻害剤の具体的な実施形態が記載される。記載された具体的な実施形態の全ては、各具体的組み合わせが個々に明示的に記載されたかの如く、相互に組み合わせてよいことが意図される。
【０１４６】
本明細書中に記載された種々のＢｃ１−ｘＬ阻害剤、ＡＤＣ及び／又はＡＤＣシントンは塩の形態、及びある実施形態においては、特に薬学的に許容される塩の形態であってよいのは当業者にやはり認識される。十分に酸性、十分に塩基性である、又は双方である官能基を保有する本開示の化合物は、多数の無機塩基並びに無機及び有機酸のうちのいずれかと反応して、塩を形成することができる。あるいは、第四級窒素を持つもののような、固有に荷電した化合物は、適切な対イオン、例えば、ブロマイド、クロライド又はフルオライドのようなハライドとで塩を形成することができる。
【０１４７】
酸付加塩を形成するのに通常使用される酸は、塩酸、臭化水素酸、ヨウ化水素酸、硫酸、リン酸のような無機酸及びｐ−トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、シュウ酸、ｐ−ブロモフェニルスルホン酸、炭酸、コハク酸、クエン酸のような有機酸である。塩基付加塩は、アンモニウム及びアルカリ又はアルカリ土類金属水酸化物、炭酸塩、炭酸水素塩のような無機塩基に由来するものを含む。
【０１４８】
以下の開示において、構造式及び命名法の双方が含まれていれば、及びもし命名法が構造式と抵触すれば、構造式が優先する。
【０１４９】
１．定義
本発明がより容易に理解され得るために、ある特定の用語がまず定義される。加えて、パラメーターの値又は値の範囲が列挙されるときはいつでも、列挙される値の間にある値及び範囲も、本発明の一部であることが意図されることが意図されることは、注意されるべきである。さらに、そうでないことが本明細書中に定義されているのでなければ、本開示との関連で用いる科学的及び技術的用語は、当業者によって通常理解される意味を有するものとする。
【０１５０】
様々な化学置換基が、以下で定義される。ある場合では、置換基（例えばアルキル、アルカニル、アルケニル、アルキニル、シクロアルキル、ヘテロシクリル、ヘテロアリール及びアリール）中の炭素原子の数は、接頭語「Ｃｘ〜Ｃｙ」又は「Ｃｘ〜ｙ」（式中、ｘは、炭素原子の最小数であり、ｙは、炭素原子の最大数である。）により示される。かくして、例えば、「Ｃ１〜Ｃ６アルキル」は、１〜６個の炭素原子を含有するアルキルをいう。さらに例示すると、「Ｃ３〜Ｃ８シクロアルキル」は、３〜８個の炭素環原子を含有する飽和ヒドロカルビル環を意味する。もし置換基が「置換されている」と記載されているならば、炭素又は窒素上の水素原子は、非水素基で置き換えられている。例えば置換されたアルキル置換基は、アルキル上の少なくとも１個の水素原子が非水素基で置き換えられているアルキル置換基である。説明するために、モノフルオロアルキルは、フルオロ基で置換されたアルキルであり、ジフルオロアルキルは、２つのフルオロ基で置換されたアルキルである。置換基上に１つより多くの置換が存在する場合、各置換は、同一であってもよく又は異なっていてもよい（別段述べられない限り）ことは、認識されるべきである。置換基が、「置換されていてもよい」と記載される場合、置換基は、（１）置換されていない又は（２）置換されている、のいずれであってもよい。可能性のある置換基は、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、Ｃ２〜Ｃ６アルケニル、Ｃ２〜Ｃ６アルキニル、アリール、シクロアルキル、ヘテロシクリル、ヘテロアリール、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ６ハロアルキル、オキソ、−ＣＮ、ＮＯ２、−ＯＲｘａ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒｘｚ、−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒｘａ）２、−ＳＲｘａ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘａ、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒｘａ）２、−Ｃ（Ｏ）Ｒｘａ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲｘａ、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｘａ）２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｘａ）Ｓ（Ｏ）２Ｒｘｚ、−Ｎ（Ｒｘａ）２、−Ｎ（Ｒｘａ）Ｃ（Ｏ）Ｒｘｚ、−Ｎ（Ｒｘａ）Ｓ（Ｏ）２Ｒｘｚ、−Ｎ（Ｒｘａ）Ｃ（Ｏ）Ｏ（Ｒｘｚ）、−Ｎ（Ｒｘａ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｘａ）２、−Ｎ（Ｒｘａ）Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒｘａ）２、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−ＣＮ、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−ＯＲｘａ、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−ＯＣ（Ｏ）Ｒｘｚ、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−ＯＣ（Ｏ）Ｎ（Ｒｘａ）２、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−ＳＲｘａ、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘａ、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒｘａ）２、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｃ（Ｏ）Ｒｘａ、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｃ（Ｏ）ＯＲｘａ、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｘａ）２、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｘａ）Ｓ（Ｏ）２Ｒｘｚ、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｎ（Ｒｘａ）２、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｎ（Ｒｘａ）Ｃ（Ｏ）Ｒｘｚ、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｎ（Ｒｘａ）Ｓ（Ｏ）２Ｒｘｚ、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｎ（Ｒｘａ）Ｃ（Ｏ）Ｏ（Ｒｘｚ）、−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｎ（Ｒｘａ）Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒｘａ）２、又は−（Ｃ１〜Ｃ６アルキレニル）−Ｎ（Ｒｘａ）Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒｘａ）２；（式中、Ｒｘａは、出現ごとに、独立して水素、アリール、シクロアルキル、ヘテロシクリル、ヘテロアリール、Ｃ１〜Ｃ６アルキル又はＣ１〜Ｃ６ハロアルキルであり、Ｒｘｚは、出現ごとに、独立してアリール、シクロアルキル、ヘテロシクリル、ヘテロアリール、Ｃ１〜Ｃ６アルキル又はＣ１〜Ｃ６ハロアルキルである。）を含むが、これらに限定されない。
【０１５１】
ＡＤＣ及び／又はシントンを含む様々なＡＤＣ、シントン及びＢｃｌ−ｘＬ阻害剤が、一部の実施形態において、置換基を含む構造式を参照して本明細書に記載される。原子価及び安定性が許容するなら、置換基を含む様々な基が組み合わされ得ることは、理解されるべきである。本開示により想定される置換基及び変数の組合せは、安定な化合物の形成をもたらすもののみである。本明細書において使用される場合、用語「安定な」は、製造を可能にするのに十分な安定性を有し、本明細書において詳しく述べられた目的に有用であるのに十分な期間化合物の完全性を維持する化合物を指す。
【０１５２】
本明細書において使用される場合、以下の用語は、以下の意味を有することが意図される。
【０１５３】
用語「アルコキシ」は、式−ＯＲｘａ（式中、Ｒｘａはアルキル基である。）の基を指す。代表的なアルコキシ基は、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、ｔｅｒｔ−ブトキシなどを含む。
【０１５４】
用語「アルコキシアルキル」は、アルコキシ基で置換されたアルキル基を指し、一般式−ＲｂＯＲｘａ（式中、Ｒｂはアルキレン基であり、Ｒｘａはアルキル基である。）により表され得る。
【０１５５】
用語「アルキル」は、それ自体又は別の置換基の一部として、親アルカン、アルケン又はアルキンの単一の炭素原子からの１つの水素原子の除去により誘導される飽和又は不飽和の分岐、直鎖又は環状の一価の炭化水素ラジカルを指す。典型的なアルキル基は、メチル；エタニル、エテニル、エチニルのようなエチル；プロパン−１−イル、プロパン−２−イル、シクロプロパン−１−イル、プロパ−１−エン−１−イル、プロパ−１−エン−２−イル、プロパ−２−エン−１−イル、シクロプロパ−１−エン−１−イルのようなプロピル；シクロプロパ−２−エン−１−イル、プロパ−１−イン−１−イル、プロパ−２−イン−１−イルなど；ブタン−１−イル、ブタン−２−イル、２−メチル−プロパン−１−イル、２−メチル−プロパン−２−イル、シクロブタン−１−イル、ブタ−１−エン−１−イル、ブタ−１−エン−２−イル、２−メチル−プロパ−１−エン−１−イル、ブタ−２−エン−１−イル、ブタ−２−エン−２−イル、ブタ−１，３−ジエン−１−イル、ブタ−１，３−ジエン−２−イル、シクロブタ−１−エン−１−イル、シクロブタ−１−エン−３−イル、シクロブタ−１，３−ジエン−１−イル、ブタ−１−イン−１−イル、ブタ−１−イン−３−イル、ブタ−３−イン−１−イルなどのようなブチルなどを含むが、これらに限定されない。特定のレベルの飽和が意図される場合、命名法「アルカニル」、「アルケニル」及び／又は「アルキニル」が、以下で定義される通り、使用される。用語「低級アルキル」は、１〜６個の炭素を有するアルキル基を指す。
【０１５６】
用語「アルカニル」は、それ自体又は別の置換基の一部として、親アルカンの単一の炭素原子からの１つの水素原子の除去により誘導される飽和の分岐、直鎖又は環状のアルキルを指す。典型的なアルカニル基は、メチル；エタニル；プロパン−１−イル、プロパン−２−イル（イソプロピル）、シクロプロパン−１−イルなどのようなプロパニル；ブタン−１−イル、ブタン−２−イル（ｓｅｃ−ブチル）、２−メチル−プロパン−１−イル（イソブチル）、２−メチル−プロパン−２−イル（ｔ−ブチル）、シクロブタン−１−イルなどのようなブタニルなどを含むが、これらに限定されない。
【０１５７】
用語「アルケニル」は、それ自体又は別の置換基の一部として、親アルケンの単一の炭素原子からの１つの水素原子の除去により誘導される少なくとも１つの炭素−炭素二重結合を有する不飽和の分岐、直鎖又は環状のアルキルを指す。典型的なアルケニル基は、エテニル；プロパ−１−エン−１−イル、プロパ−１−エン−２−イル、プロパ−２−エン−１−イル、プロパ−２−エン−２−イル、シクロプロパ−１−エン−１−イル、シクロプロパ−２−エン−１−イルのようなプロペニル；ブタ−１−エン−１−イル、ブタ−１−エン−２−イル、２−メチル−プロパ−１−エン−１−イル、ブタ−２−エン−１−イル、ブタ−２−エン−２−イル、ブタ−１，３−ジエン−１−イル、ブタ−１，３−ジエン−２−イル、シクロブタ−１−エン−１−イル、シクロブタ−１−エン−３−イル、シクロブタ−１，３−ジエン−１−イルなどのようなブテニルなどを含むが、これらに限定されない。
【０１５８】
用語「アルキニル」は、それ自体又は別の置換基の一部として、親アルキンの単一の炭素原子からの１つの水素原子の除去により誘導される少なくとも１つの炭素−炭素三重結合を有する不飽和の分岐、直鎖又は環状のアルキルを指す。典型的なアルキニル基は、エチニル；プロパ−１−イン−１−イル、プロパ−２−イン−１−イルなどのようなプロピニル；ブタ−１−イン−１−イル、ブタ−１−イン−３−イル、ブタ−３−イン−１−イルなどのようなブチニルなどを含むが、これらに限定されない。
【０１５９】
用語「アルキルアミン」は、式−ＮＨＲｘａの基を指し、「ジアルキルアミン」は、式−ＮＲｘａＲｘａ（式中、各Ｒｘａは、他とは独立して、アルキル基である。）の基を指す。
【０１６０】
用語「アルキレン」は、２つの末端炭素原子のそれぞれからの１つの水素原子の除去により誘導される２つの末端の一価のラジカル中心を有するアルカン、アルケン又はアルキン基を指す。典型的なアルキレン基は、メチレン；及び飽和又は不飽和エチレン；プロピレン；ブチレンなどを含むが、これらに限定されない。用語「低級アルキレン」は、１〜６個の炭素を有するアルキレン基を指す。
【０１６１】
用語「ヘテロアルキレン」は、チオ、オキシ又は−ＮＲｘ３−（式中、Ｒｘ３は、水素、低級アルキル及び低級ヘテロアルキルから選択される。）で置き換えられた１つ以上の−ＣＨ２−基を有する二価のアルキレンを指す。ヘテロアルキレンは、直鎖、分岐、環状、二環式又はこれらの組合せであり得、最大１０個の炭素原子及び最大４個のヘテロ原子を含み得る。用語「低級ヘテロアルキレン」は、１〜４個の炭素原子及び１〜３個のヘテロ原子を有するアルキレン基を指す。
【０１６２】
用語「アリール」は、６〜１４個の炭素環原子を含有する芳香族カルボシクリルを意味する。アリールは、単環式又は多環式であってもよい（すなわち、１つより多くの環を含有してもよい）。多環式芳香環の場合、多環系の１つのみの環が芳香族であることが必要であり、一方、残りの環は、飽和、部分的に飽和又は不飽和であってもよい。アリールの例は、フェニル、ナフタレニル、インデニル、インダニル及びテトラヒドロナフチルを含む。
【０１６３】
用語「アリーレン」は、２つの環炭素のそれぞれからの１つの水素原子の除去により誘導された２つの一価のラジカル中心を有するアリール基を指す。例示的なアリーレン基は、フェニレンである。
【０１６４】
アルキル基は、「カルボニル」により置換されていてもよく、これは、単一のアルカニレン炭素原子の２つの水素原子が除去され、酸素原子への２重結合で置き換えられることを意味する。
【０１６５】
接頭語「ハロ」は、接頭語を含む置換基が、１つ以上の独立して選択されたハロゲン基で置換されていることを示す。例えばハロアルキルは、少なくとも１つの水素基がハロゲン基で置き換えられているアルキル置換基を意味する。典型的なハロゲン基は、クロロ、フルオロ、ブロモ及びヨードを含む。ハロアルキルの例は、クロロメチル、１−ブロモエチル、フルオロメチル、ジフルオロメチル、トリフルオロメチル及び１，１，１−トリフルオロエチルを含む。置換基が１つより多くのハロゲン基により置換されている場合、これらのハロゲン基は、同一であってもよく又は異なっていてもよい（別段述べられていない限り）ことは、認識されるべきである。
【０１６６】
用語「ハロアルコキシ」は、式−ＯＲｃ（式中、Ｒｃはハロアルキルである。）の基を指す。
【０１６７】
用語「ヘテロアルキル」、「ヘテロアルカニル」、「ヘテロアルケニル」、「ヘテロアルキニル」及び「ヘテロアルキレン」は、炭素原子の１個以上、例えば１、２又は３個の炭素原子が、同じ又は異なるヘテロ原子又はヘテロ原子基でそれぞれ独立して置き換えられている、それぞれ、アルキル、アルカニル、アルケニル、アルキニル及びアルキレン基を指す。炭素原子を置き換え得る典型的なヘテロ原子及び／又はヘテロ原子基は、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ−Ｏ−、−ＮＲｃ−、−ＰＨ、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）ＮＲｃ−、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲｃ−など（これらの組合せを含む）を含むが、これらに限定されず、式中、各Ｒｃは、独立して、水素又はＣ１〜Ｃ６アルキルである。用語「低級ヘテロアルキル」は、１〜４個の炭素原子及び１〜３個のヘテロ原子を指す。
【０１６８】
用語「シクロアルキル」及び「ヘテロシクリル」は、それぞれ、「アルキル」及び「ヘテロアルキル」基の環状バージョンを指す。ヘテロシクリル基について、ヘテロ原子は、分子の残部に結合している位置を占め得る。シクロアルキル又はヘテロシクリル環は、単一の環（単環式）であってもよい又は２つ以上の環を有してもよい（二環式又は多環式）。
【０１６９】
単環式シクロアルキル及びヘテロシクリル基は、典型的には３〜７個の環原子、より典型的には３〜６個の環原子、なおより典型的には５〜６個の環原子を含有する。シクロアルキル基の例は、シクロプロピル；シクロブタニル及びシクロブテニルのようなシクロブチル；シクロペンタニル及びシクロペンテニルのようなシクロペンチル；シクロヘキサニル及びシクロヘキセニルのようなシクロヘキシルなどを含むが、これらに限定されない。単環式ヘテロシクリルの例は、オキセタン、フラニル、ジヒドロフラニル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロピラニル、チオフェニル（チオフラニル）、ジヒドロチオフェニル、テトラヒドロチオフェニル、ピロリル、ピロリニル、ピロリジニル、イミダゾリル、イミダゾリニル、イミダゾリジニル、ピラゾリル、ピラゾリニル、ピラゾリジニル、トリアゾリル、テトラゾリル、オキサゾリル、オキサゾリジニル、イソオキサゾリジニル、イソオキサゾリル、チアゾリル、イソチアゾリル、チアゾリニル、イソチアゾリニル、チアゾリジニル、イソチアゾリジニル、チオジアゾリル、オキサジアゾリル（１，２，３−オキサジアゾリル、１，２，４−オキサジアゾリル、１，２，５−オキサジアゾリル（フラザニル）又は１，３，４−オキサジアゾリルを含む）、オキサトリアゾリル（１，２，３，４−オキサトリアゾリル又は１，２，３，５−オキサトリアゾリルを含む）、ジオキサゾリル（１，２，３−ジオキサゾリル、１，２，４−ジオキサゾリル、１，３，２−ジオキサゾリル又は１，３，４−ジオキサゾリルを含む）、１，４−ジオキサニル、ジオキソチオモルホリニル、オキサチアゾリル、オキサチオリル、オキサチオラニル、ピラニル、ジヒドロピラニル、チオピラニル、テトラヒドロチオピラニル、ピリジニル（アジニル）、ピペリジニル、ジアジニル（ピリダジニル（１，２−ジアジニル）、ピリミジニル（１，３−ジアジニル）又はピラジニル（１，４−ジアジニル）を含む）、ピペラジニル、トリアジニル（１，３，５−トリアジニル、１，２，４−トリアジニル及び１，２，３−トリアジニル）を含む）、オキサジニル（１，２−オキサジニル、１，３−オキサジニル又は１，４−オキサジニル）を含む）、オキサチアジニル（１，２，３−オキサチアジニル、１，２，４−オキサチアジニル、１，２，５−オキサチアジニル又は１，２，６−オキサチアジニル）を含む）、オキサジアジニル（１，２，３−オキサジアジニル、１，２，４−オキサジアジニル、１，４，２−オキサジアジニル又は１，３，５−オキサジアジニル）を含む）、モルホリニル、アゼピニル、オキセピニル、チエピニル、ジアゼピニル、ピリドニル（ピリド−２（１Ｈ）−オンイル及びピリド−４（１Ｈ）−オンイルを含む）、フラン−２（５Ｈ）−オンイル、ピリミドニル（ピラミド−２（１Ｈ）−オンイル及びピラミド−４（３Ｈ）−オンイルを含む）、オキサゾール−２（３Ｈ）−オンイル、１Ｈ−イミダゾール−２（３Ｈ）−オンイル、ピリダジン−３（２Ｈ）−オンイル並びにピラジン−２（１Ｈ）−オンイルを含むが、これらに限定されない。
【０１７０】
多環式シクロアルキル及びヘテロシクリル基は、１つより多くの環を含有し、二環式シクロアルキル及びヘテロシクリル基は、２つの環を含有する。環は、架橋された状態であってもよい、縮合された状態であってもよい又はスピロ配向の状態であってもよい。多環式シクロアルキル及びヘテロシクリル基は、架橋された環、縮合された環及び／又はスピロ環の組合せを含んでもよい。スピロ環状のシクロアルキル又はヘテロシクリルにおいて、１個の原子が、２個の異なる環に共通する。スピロシクロアルキルの例は、スピロ［４．５］デカンであり、スピロヘテロシクリルの例は、スピロピラゾリンである。
【０１７１】
架橋されたシクロアルキル又はヘテロシクリルにおいて、環は、少なくとも２個の共通の非隣接原子を共有する。架橋されたシクロアルキルの例は、アダマンチル及びノルボルナニル環を含むが、これらに限定されない。架橋されたヘテロシクリルの例は、２−オキサトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカニルを含むが、これに限定されない。
【０１７２】
縮合環シクロアルキル又はヘテロシクリルにおいて、２個以上の環は、２個の環が１個の共通の結合を共有するように、一緒に縮合される。縮合環シクロアルキルの例は、デカリン、ナフチレン、テトラリン及びアントラセンを含む。２個又は３個の環を含有する縮合環ヘテロシクリルの例は、イミダゾピラジニル（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジニルを含む）、イミダゾピリジニル（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジニルを含む）、イミダゾピリダジニル（イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジニルを含む）、チアゾロピリジニル（チアゾロ［５，４−ｃ］ピリジニル、チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジニル、チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニル及びチアゾロ［４，５−ｃ］ピリジニルを含む）、インドリジニル、ピラノピロリル、４Ｈ−キノリジニル、プリニル、ナフチリジニル、ピリドピリジニル（ピリド［３，４−ｂ］−ピリジニル、ピリド［３，２−ｂ］−ピリジニル又はピリド［４，３−ｂ］−ピリジニルを含む）並びにプテリジニルを含む。縮合環ヘテロシクリルの他の例は、ジヒドロクロメニル、テトラヒドロイソキノリニル、インドリル、イソインドリル（イソベンザゾリル、プソイドイソインドリル）、インドレニニル（プソイドインドリル）、イソインダゾリル（ベンゾピラゾリル）、ベンザジニル（キノリニル（１−ベンザジニル）又はイソキノリニル（２−ベンザジニル）を含む）、フタラジニル、キノキサリニル、キナゾリニル、ベンゾジアジニル（シンノリニル（１，２−ベンゾジアジニル）又はキナゾリニル（１，３−ベンゾジアジニル）を含む）、ベンゾピラニル（クロマニル又はイソクロマニルを含む）、ベンゾオキサジニル（１，３，２−ベンゾオキサジニル、１，４，２−ベンゾオキサジニル、２，３，１−ベンゾオキサジニル又は３，１，４−ベンゾオキサジニルを含む）、ベンゾ［ｄ］チアゾリル及びベンゾイソオキサジニル（１，２−ベンゾイソオキサジニル又は１，４−ベンゾイソオキサジニルを含む）のようなベンゾ縮合ヘテロシクリルを含む。
【０１７３】
用語「シクロアルキレン」は、２個の環炭素の各々からの１個の水素原子の除去によって得られる２個の一価基中心を有するシクロアルキル基をいう。例示的なシクロアルキレン基は、
【０１７４】
【化２９】
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を含む。
【０１７５】
用語「ヘテロアリール」は、５〜１４個の環原子を含有する芳香族ヘテロシクリルを指す。ヘテロアリールは、単一の環又は２若しくは３個の縮合環であってもよい。ヘテロアリールの例は、ピリジル、ピラジル、ピリミジニル、ピリダジニル及び１，３，５−、１，２，４−又は１，２，３−トリアジニルのような６員環；トリアゾリル、ピロリル、イミダジル、フラニル、チオフェニル、ピラゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、チアゾリル、１，２，３−、１，２，４−、１，２，５−又は１，３，４−オキサジアゾリル及びイソチアゾリルのような５員環置換基；イミダゾピラジニル（イミダゾ［１，２−ａ］ピラジニルを含む）、イミダゾピリジニル（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジニルを含む）、イミダゾピリダジニル（イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジニルを含む）、チアゾロピリジニル（チアゾロ［５，４−ｃ］ピリジニル、チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジニル、チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニル及びチアゾロ［４，５−ｃ］ピリジニルを含む）、ベンゾ［ｄ］チアゾリル、ベンゾチオフラニル、ベンゾイソオキサゾリル、ベンゾオキサゾリル、プリニル及びアントラニリルのような６／５員の縮合環置換基；並びにベンゾピラニル、キノリニル、イソキノリニル、シンノリニル、キナゾリニル及びベンゾオキサジニルのような６／６員の縮合環を含む。ヘテロアリールはまた、ピリドニル（ピリド−２（１Ｈ）−オンイル及びピリド−４（１Ｈ）−オンイルを含む）、ピリミドニル（ピラミド−２（１Ｈ）−オンイル及びピラミド−４（３Ｈ）−オンイルを含む）、ピリダジン−３（２Ｈ）−オンイル並びにピラジン−２（１Ｈ）−オンイルのような芳香族（４Ｎ＋２ｐｉ電子）共鳴寄与体を有する複素環であってもよい。
【０１７６】
本明細書において使用される用語「スルホネート」は、スルホン酸の塩又はエステルを意味する。
【０１７７】
本明細書において使用される用語「メチルスルホネート」は、スルホン酸基のメチルエステルを意味する。
【０１７８】
本明細書において使用される用語「カルボキシレート」は、カルボン酸の塩又はエステルを意味する。
【０１７９】
本明細書において使用される用語「ポリオール」は、２個より多くのヒドロキシル基を独立して又はモノマー単位の部分として含有する基を意味する。ポリオールは、還元型Ｃ２〜Ｃ６炭水化物、エチレングリコール及びグリセリンを含むが、これらに限定されない。
【０１８０】
用語「糖」は、「Ｇ１」の文脈で用いる場合、単糖及び二糖クラスのＯ−グリコシド、Ｎ−グリコシド、Ｓ−グリコシド及びＣ−グリコシド（Ｃ−グリコスリル（ｇｌｙｃｏｓｌｙｌ））炭水化物誘導体を含み、天然に生じる源に由来してもよく、又は起源が合成のものであってよい。例えば「糖」は、「Ｇ１」の文脈で使用されるとき、これらに限定されないが、特に、グルクロン酸、ガラクツロン酸、ガラクトース及びグルコースから誘導されるもののような誘導体を含む。適当な糖置換は、ヒドロキシル、アミン、カルボン酸、スルホン酸、ホスホン酸、エステル及びエーテルを含むが、これらに限定されない。
【０１８１】
用語「ＮＨＳエステル」は、カルボン酸のＮ−ヒドロキシスクシンイミドエステル誘導体を意味する。
【０１８２】
用語「アミン」は、環状バージョンを含む１級、２級及び３級脂肪族アミンを含む。
【０１８３】
用語塩は、「又はその塩」の文脈で使用されるとき、アルカリ金属塩を形成するために、及び遊離酸又は遊離塩基の付加塩を形成するために一般的に使用される塩を含む。一般に、これらの塩は、典型的には、例えば適当な酸又は塩基を本発明の化合物と反応させることにより、従来の手段によって調製され得る。
【０１８４】
塩が、患者に投与されること（例えばインビトロの状況において使用することと反対）が意図される場合、塩は、好ましくは、薬学的に許容される及び／又は生理的に適合可能である。用語「薬学的に許容される」は、修飾された名詞が、医薬製品として又は医薬製品の一部としての使用に適当であることを意味するように、本特許出願において形容詞的に使用される。用語「薬学的に許容される塩」は、アルカリ金属塩を形成するために及び遊離酸又は遊離塩基の付加塩を形成するために一般に使用される塩を含む。一般に、これらの塩は、典型的には、例えば適当な酸又は塩基を本発明の化合物と反応させることにより、従来の手段によって調製され得る。
【０１８５】
用語「抗上皮成長因子受容体（ＥＧＦＲ）抗体」は、本明細書中で用いる場合、ＥＧＦＲに特異的に結合する抗体をいう。注目する抗原、例えば、ＥＧＦＲに「結合する」抗体は、抗体が、抗原を発現する細胞を標的化するのに有用であるように、十分な親和性でその抗原に結合することができるものである。好ましい実施形態において、抗体は、ヒトＥＧＦＲ（ｈＥＧＦＲ）に特異的に結合する。抗ＥＧＦＲ抗体の例は以下に開示する。そうでないことが示されているのでなければ、用語「抗ＥＧＦＲ抗体」は、野生型ＥＧＦＲ又はＥＧＦＲｖＩＩＩのようなＥＧＦＲのいずれかのバリアントに結合する抗体をいうことを意図する。
【０１８６】
野生型ヒトＥＧＦＲのアミノ酸配列は、配列番号３２として以下に示し、そこでは、シグナルペプチド（アミノ酸残基１〜２４）には下線が施され、細胞外ドメインのアミノ酸残基（ＥＣＤ、アミノ酸残基２５〜６４５）は太線で強調されている。（本明細書においてＥＧＦＲ（１−５２５）とも称する）ＥＧＦＲの切断された野生型ＥＣＤは、配列番号４７に対応し、配列番号３２のアミノ酸１〜５２５と同等である。野生型ＥＧＦＲの成熟型は、シグナルペプチド無しのタンパク質、すなわち、配列番号３２のアミノ酸残基２５〜１２１０に対応する。
【０１８７】
【化３０】
2019521106.tif 000047
【０１８８】
ヒトＥＧＦＲのＥＣＤのアミノ酸配列は、配列番号３４として以下に示し、（下線が施された）シグナル配列を含む。
【０１８９】
【化３１】
2019521106.tif 000048
【０１９０】
ＥＧＦＲの全構造は、図１に記載されている。ＥＧＦＲのＥＣＤは、４つのドメインを有する（Ｃｏｃｈｒａｎら（２００４年）Ｊ．Ｉｍｍｕｎｏｌ．Ｍｅｔｈｏｄｓ、２８７、１４７〜１５８頁）。ドメインＩ及びＩＩＩは、リガンドに対する高親和性結合部位の形成に寄与することが提案されている。ドメインＩＩ及びＩＶは、タンパク質の折り畳みを安定化させ、可能なＥＧＦＲ二量体化界面を含有するシステインリッチのラミニン−様領域である。
【０１９１】
ＥＧＦＲバリアントは、ＥＧＦＲ遺伝子増幅が伴う遺伝子再編成に由来し得る。
【０１９２】
ＥＧＦＲｖＩＩＩは、ヒトがんにおいてＥＧＦＲの最も普通に生じるバリアントである（Ｋｕａｎら  Ｅｎｄｏｃｒ  Ｒｅｌａｔ  Ｃａｎｃｅｒ．８（２）：８３〜９６頁（２００１年））。遺伝子増幅のプロセスの間に、２６７アミノ酸欠失が、融合接合において挿入されたグリシン残基を有するＥＧＦＲの細胞外ドメインで起こる。かくして、ＥＧＦＲｖＩＩＩは、野生型ＥＧＦＲの細胞外ドメインのアミノ酸６〜２７３を欠如し、接合においてグリシン残基挿入を含む。ＥＧＦＲのＥＧＦＲｖＩＩＩバリアントは、グリシンが欠失接合において挿入されている細胞外ドメインにおいて２６７個のアミノ酸残基の欠失を含有する。ＥＧＦＲｖＩＩＩアミノ酸配列は、配列番号３３として以下に示される（ＥＣＤは太文字で強調され、シグナル配列に下線が施された配列番号４６に対応する。
【０１９３】
【化３２】
2019521106.tif 000049
【０１９４】
ＥＧＦＲｖＩＩＩは、リガンド独立様式で、構成的シグナリングを通じて腫瘍進行に寄与する。ＥＧＦＲｖＩＩＩは、正常な組織において発現することは知られていない（Ｗｉｋｓｔｒａｎｄら  Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  ５５（１４）：３１４０〜３１４８頁（１９９５年）；Ｏｌａｐａｄｅ−Ｏｌａｏｐａら  Ｂｒ  Ｊ  Ｃａｎｃｅｒ．８２（１）：１８６〜９４頁（２０００年））が、乳がん、膠腫、ＮＳＣＬがん、卵巣がん及び前立腺がんを含めた、腫瘍細胞において顕著な発現を示す（Ｗｉｋｓｔｒａｎｄら  Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  ５５（１４）：３１４０〜３１４８頁（１９９５年）；Ｇｅら  Ｉｎｔ  Ｊ  Ｃａｎｃｅｒ．９８（３）：３５７−６１頁（２００２年）；Ｗｉｋｓｔｒａｎｄら  Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  ５５（１４）：３１４０〜３１４８頁（１９９５年）；ＭｏｓｃａｔｅｌｌｏらＣａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５５（２３）：５５３６〜９頁（１９９５年）；Ｇａｒｃｉａ  ｄｅ  Ｐａｌａｚｚｏら  Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５３（１４）：３２１７〜２０頁（１９９３年）；Ｍｏｓｃａｔｅｌｌｏら  Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．５５（２３）：５５３６〜９頁（１９９５年）；及びＯｌａｐａｄｅ−Ｏｌａｏｐａら  ２（１）：１８６〜９４頁（２０００年））。
【０１９５】
「ＥＧＦＲの生物学的活性」は、本明細書中で用いる場合、限定されるものではないが、上皮成長因子（ＥＧＦ）への結合、腫瘍成長因子α（ＴＧＦα）への結合、ホモ二量体化、ＪＡＫ２キナーゼ活性の活性化、ＭＡＰＫキナーゼ活性の活性化及び膜貫通受容体タンパク質チロシンキナーゼ活性の活性化を含めた、ＥＧＦＲの全ての固有の生物学的特性をいう。
【０１９６】
用語「遺伝子増幅」は、本明細書中で用いる場合、ＤＮＡのいずれかの特定のピースの多数コピーの生産によって特徴付けられる細胞プロセスをいう。例えば、腫瘍細胞は、細胞シグナル及び時々は環境事象の結果として、染色体セグメントを増幅し、又はコピーし得る。遺伝子増幅のプロセスは、遺伝子のさらなるコピーの生産に導く。一実施形態において、遺伝子は、ＥＧＦＲ、すなわち、「ＥＧＦＲ増幅」である。一実施形態において、本明細書中に開示された組成物及び方法は、ＥＧＦＲ増幅がんを有する対象を治療するのに用いられる。
【０１９７】
用語「特異的結合」又は「特異的に結合する」は、本明細書中で用いる場合、抗体又はＡＤＣと第２の化学種との相互作用との関連では、相互作用が、化学種上の特定の構造（例えば、抗原決定基又はエピトープ）の存在に依存することを意味し；例えば、抗体は、一般には、タンパク質よりはむしろ特異的タンパク質構造を認識し、それに結合する。もし抗体又はＡＤＣがエピトープ「Ａ」に対して特異的であるならば、エピトープＡ（又は遊離した標識されていないＡ）を含有する分子の存在は、標識された「Ａ」及び抗体を含有する反応においては、抗体又はＡＤＣに結合した標識Ａの量を低下させる。
【０１９８】
フレーズ「ｈＥＧＦＲに特異的に結合する」又は「ｈＥＧＦＲへの特異的な結合」は、本明細書中で用いる場合、少なくとも約１×１０−６Ｍ、１×１０−７Ｍ、１×１０−８Ｍ、１×１０−９Ｍ、１×１０−１０Ｍ、１×１０−１１Ｍ、１×１０−１２Ｍ以上のＫｄでｈＥＧＦＲに結合する、及び／又は非特異的抗原に対するその親和性よりも少なくとも２倍大きな親和性で抗原に結合する抗ＥＧＦＲ抗体又はＡＤＣの能力をいう。しかしながら、抗体又はＡＤＣは、配列において関連する２つ以上の抗原に特異的に結合し得ることが理解されるべきである。例えば、一実施形態において、抗体は、ＥＧＦＲのヒト及び非ヒト（例えば、マウス又は非ヒト霊長類）オルソログの双方に特異的に結合することができる。一実施形態において、抗原は、ＥＧＦＲ（１−５２５）である。
【０１９９】
用語「抗体」は、抗原に特異的に結合し、重（Ｈ）鎖及び軽（Ｌ）鎖を含む免疫グロブリン分子をいう。各重鎖は、重鎖可変領域（本明細書中においては、ＨＣＶＲ又はＶＨと略する）及び重鎖定常領域から構成される。重鎖定常領域は、３つのドメイン、ＣＨ１、ＣＨ２及びＣＨ３から構成される。各軽鎖は、軽鎖可変領域（本明細書中においては、ＬＣＶＲ又はＶＬと略する）及び軽鎖定常領域から構成される。軽鎖定常領域は、１つのドメインＣＬから構成される。ＶＨ及びＶＬ領域は、フレームワーク領域（ＦＲ）と言われ、より保存された領域が散在する、相補性決定領域（ＣＤＲ）と言われる超可変性の領域にさらに細分することができる。各ＶＨ及びＶＬは、以下の順序：ＦＲ１、ＣＤＲ１、ＦＲ２、ＣＤＲ２、ＦＲ３、ＣＤＲ３、ＦＲ４でアミノ末端からカルボキシ末端に配置された、３つのＣＤＲ及び４つのＦＲから構成される。抗体は、いずれのタイプ（例えば、ＩｇＧ、ＩｇＥ、ＩｇＭ、ＩｇＤ、ＩｇＡ及びＩｇＹ）及びクラス（例えば、ＩｇＧ１、ＩｇＧ２、ＩｇＧ３、ＩｇＧ４、ＩｇＡ１及びＩｇＡ２）又はサブクラスのものとすることもできる。用語「抗体」は、（以下で定義される）抗体の抗原結合部分を含むことが意図されていないが、ある実施形態においては、重鎖のカルボキシ末端からの少数のアミノ酸欠失を含むことが意図されている。一実施形態において、抗体は、重鎖のカルボキシ末端からの１〜５個のアミノ酸欠失を有する重鎖を含む。一実施形態において、抗体は、４つのポリペプチド鎖、２つの重（Ｈ）鎖、及びｈＥＧＦＲに結合することができる２つの軽（Ｌ）鎖を有する、ＩｇＧであるモノクローナル抗体である。一実施形態において、抗体は、λ又はκ軽鎖を含むモノクローナルＡｇＧ抗体である。
【０２００】
抗体の用語「抗原結合部分」（又は単に「抗体部分」）は、本明細書中で用いる場合、抗原（例えば、ｈＥＧＦＲ）に特異的に結合する能力を保有する抗体の１つ以上の断片をいう。抗体の抗原結合機能は、全長抗体の断片によって行うことができることが示されている。そのような抗体の実施形態は、二重特異的、デュアル特異的、又は多特異的様式であってもよく；２つ以上の異なる抗原に特異的に結合する。抗体の用語「抗原結合部分」内に含まれた結合断片の例は、（ｉ）Ｆａｂ断片、ＶＬ、ＶＨ、ＣＨ及びＣＨ１ドメインからなる一価断片；（ｉｉ）Ｆ（ａｂ’）２断片、ヒンジ領域においてジスルフィドブリッジによって連結された２つのＦａｂ断片を含む二価断片；（ｉｉｉ）ＶＨ及びＣＨ１ドメインからなるＦｄ断片；（ｉｖ）抗体の単一のアームのＶＬ及びＶＨドメインからなるＦｖ断片、（ｖ）単一の可変ドメインを含む、ｄＡｂ断片（参照により本明細書に組み込む、Ｗａｒｄら、（１９８９年）Ｎａｔｕｒｅ  ３４１：５４４〜５４６頁、Ｗｉｎｔｅｒら、ＰＣＴ公開ＷＯ  ９０／０５１４４  Ａ１）；及び（ｖｉ）単離された相補性決定領域（ＣＤＲ）を含む。さらに、Ｆｖ断片の２つのドメインＶＬ及びＶＨは別々の遺伝子によってコードされているが、それらは、それらを、ＶＬ及びＶＨ領域が対合して、一価分子を形成する単一のタンパク質鎖となるのを可能とする合成リンカーによって、組換え方法を用いて接合することができる（単一鎖Ｆｖ（ｓｃＦｖ）としても知られている；例えば、Ｂｉｒｄら（１９８８年）Ｓｃｉｅｎｃｅ  ２４２：４２３〜４２６頁；及びＨｕｓｔｏｎら（１９８８年）Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．ＵＳＡ  ８５：５８７９〜５８８３頁参照）。そのような単一鎖抗体もまた、抗体の用語「抗原結合部分」内に含まれることが意図される。本発明のある実施形態において、ｓｃＦｖ分子は、融合タンパク質に一体化させてよい。ダイヤボディのような単一鎖抗体の他の形態も含まれる。ダイヤボディは、同一鎖上の２つのドメインの間を対合させ、それにより、ドメインを、別の鎖の相補的ドメインと対合させ、２つの抗原結合部位を作り出すのを可能とするにはあまりにも短いリンカーを用いる以外は、ＶＨ及びＶＬドメインが単一のポリペプチド鎖上に発現される二価の二重特異的抗体である（例えば、Ｈｏｌｌｉｇｅｒ，Ｐ．ら（１９９３年）Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．ＵＳＡ  ９０：６４４４〜６４４８頁；Ｐｏｌｊａｋ，Ｒ．Ｊ．ら（１９９４年）Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ２：１１２１〜１１２３頁参照）。そのような抗体結合部分は、当該分野で知られている（Ｋｏｎｔｅｒｍａｎｎ  ａｎｄ  Ｄｕｂｅｌ編、Ａｎｔｉｂｏｄｙ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ（２００１年）Ｓｐｒｉｎｇｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ．Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ．７９０  ｐｐ．（ＩＳＢＮ  ３−５４０−４１３５４−５））。
【０２０１】
ＩｇＧは、Ｙ−形状に配置された２つの重鎖及び２つの軽鎖を含む抗体のクラスである。例示的なヒトＩｇＧ重鎖及び軽鎖定常ドメインのアミノ酸配列は、当該分野で知られており、表１中にて以下に表される。
【０２０２】
【表１】
2019521106.tif 000050
【０２０３】
「単離された抗体」は、本明細書中で用いる場合、異なる抗原特異性を有する他の抗体を実質的に含まない抗体をいうことが意図される（例えば、ＥＧＦＲに特異的に結合する単離された抗体は、ＥＧＦＲ以外の抗原に特異的に結合する抗体を実質的に含まない）。しかしながら、ＥＧＦＲに特異的に結合する単離された抗体は、他の種からのＥＧＦＲ分子などの他の抗原に対して交差反応性を有し得る。さらに、単離された抗体は、他の細胞物質及び／又は化学物質を実質的に含まないものとし得る。
【０２０４】
用語「ヒト化抗体」は、非ヒト種（例えば、マウス）からの重鎖及び軽鎖可変領域配列を含むが、ＶＨ及び／又はＶＬ配列の少なくとも一部は、より「ヒト−様」、すなわち、ヒト生殖系可変配列により似ているように改変されている抗体をいう。特に、用語「ヒト化抗体」は、注目する抗原に免疫特異的に結合し、ヒト抗体のアミノ酸配列を実質的に有するフレームワーク（ＦＲ）領域及び非ヒト抗体のアミノ酸配列を実質的に有する相補性決定領域（ＣＤＲ）を含む抗体又はそのバリアント、誘導体、アナログ若しくは断片である。本明細書中で用いる場合、ＣＤＲの文脈における用語「実質的に」は、非ヒト抗体ＣＤＲのアミノ酸配列と少なくとも８０％、好ましくは少なくとも８５％、少なくとも９０％、少なくとも９５％、少なくとも９８％若しくは少なくとも９９％同一であるアミノ酸配列を有するＣＤＲをいう。ヒト化抗体は、ＣＤＲ領域の全て又は実質的に全てが非ヒト免疫ブログリン（すなわち、ドナー抗体）のものに対応し、フレームワーク領域の全て又は実質的に全てがヒト免疫グロブリンコンセンサス配列のものである、少なくとも１つ、典型的には２つの可変ドメイン（Ｆａｂ、Ｆａｂ’、Ｆ（ａｂ’）２、ＦａｂＣ、Ｆｖ）の実質的に全てを含む。好ましくは、ヒト化抗体は、免疫グロブリン定常領域（Ｆｃ）の少なくとも一部、典型的には、ヒト免疫グロブリンのそれも含む。いくつかの実施形態において、ヒト化抗体は、軽鎖並びに重鎖の少なくとも可変ドメインの双方を含有する。抗体は、重鎖のＣＨ１、ヒンジ、ＣＨ２、ＣＨ３及びＣＨ４領域を含んでもよい。いくつかの実施形態において、ヒト化抗体は、ヒト化軽鎖のみを含有する。他の実施形態において、ヒト化抗体は、ヒト化重鎖のみを含有する。特定の実施形態において、ヒト化抗体は、軽鎖のヒト化可変ドメイン及び／又はヒト化重鎖のみを含有する。
【０２０５】
ヒト化抗体は、ＩｇＭ、ＩｇＧ、ＩｇＤ、ＩｇＡ及びＩｇＥを含めた任意のクラスの免疫ブログリン、及び限定されるものではないが、ＩｇＧ１、ＩｇＧ２、ＩｇＧ３及びＩｇＧ４を含めた任意のアイソタイプから選択することができる。ヒト化抗体は、１を超えるクラス又はアイソタイプからの配列を含んでよく、特別な定常ドメインは、当該分野でよく知られた技術を用いて所望のエフェクター機能を最適化するように選択され得る。
【０２０６】
用語「Ｋａｂａｔ（カバット）ナンバリング」、「Ｋａｂａｔ定義」及び「Ｋａｂａｔ標識」は、本明細書中においては相互交換可能に用いる。当該分野で認められているこれらの用語は、抗体の重鎖及び軽鎖可変領域、又はその抗原結合部分におけるアミノ酸残基以外のより可変な（すなわち、超可変な）アミノ酸残基をナンバリングするシステムをいう（Ｋａｂａｔら（１９７１年）Ａｎｎ．ＮＹ  Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．１９０：３８２〜３９１頁及びＫａｂａｔ，Ｅ．Ａ．ら（１９９１年）Ｓｅｑｕｅｎｓｅｓ  ｏｆ  Ｐｒｏｔｅｉｎｓ  ｏｆ  Ｉｍｍｕｎｏｌｏｇｉｃａｌ  Ｉｎｔｅｒｅｓｔ、第五版、アメリカ合衆国保険福祉省、ＮＩＨ公開番号９１−３２４２）。重鎖可変領域では、超可変領域は、ＣＤＲ１についてはアミノ酸位置３１〜３５、ＣＤＲ２についてはアミノ酸位置５０〜６５、及びＣＤＲ３についてはアミノ酸位置９５〜１０２の範囲である。軽鎖可変領域では、超可変領域は、ＣＤＲ１についてはアミノ酸位置２４〜３４、ＣＤＲ２についてはアミノ酸位置５０〜５６、及びＣＤＲ３についてはアミノ酸位置８９〜９７の範囲である。
【０２０７】
本明細書中で用いる場合、用語「ＣＤＲ」は、抗体可変配列内の相補性決定領域をいう。可変領域の各々について、ＣＤＲ１、ＣＤＲ２及びＣＤＲ３（又は具体的には、ＨＣ  ＣＤＲ１、ＨＣ  ＣＤＲ２、ＨＣ  ＣＤＲ３、ＬＣ  ＣＤＲ１、ＬＣ  ＣＤＲ２及びＬＣ  ＣＤＲ３）と命名される、重鎖（ＨＣ）及び軽鎖（ＬＣ）の可変領域の各々において３つのＣＤＲがある。用語「ＣＤＲセット」は、本明細書中で用いる場合、抗原に結合することができる単一の可変領域において生じる３つのＣＤＲのグループをいう。これらのＣＤＲの正確な境界は、異なるシステムに従って異なって定義されてきた。Ｋａｂａｔによって記載されたシステム（Ｋａｂａｔら、Ｓｅｑｕｅｎｃｅｓ  ｏｆ  Ｐｒｏｔｅｉｎｓ  ｏｆ  Ｉｍｍｕｎｏｌｏｇｉｃａｌ  Ｉｎｔｅｒｅｓｔ（国立衛生研究所、Ｂｅｔｈｅｓｄａ，Ｍｄ．（１９８７年）及び（１９９１年））は、抗体のいずれの可変領域にも適用可能な明確な残基ナンバリングシステムを提供するのみならず、３つのＣＤＲを定義する正確な残基境界を提供する。これらのＣＤＲは、Ｋａｂａｔ  ＣＤＲともいい得る。Ｃｈｏｔｈｉａ及び同僚（Ｃｈｏｔｈｉａ  ＆  Ｌｅｓｋ、Ｊ．Ｍｏｌ．Ｂｉｏｌ．１９６：９０１〜９１７頁（１９８７）及びＣｈｏｔｈｉａら、Ｎａｔｕｒｅ  ３４２：８７７〜８８３頁（１９８９年））は、Ｋａｂａｔ  ＣＲＤ内のあるサブ−部分は、アミノ酸配列のレベルにおいて大きな多様性を有するにも拘わらず、ほとんど同一のペプチド骨格立体配座を使用することを見出した。これらのサブ−部分は、Ｌ１、Ｌ２及びＬ３又はＨ１、Ｈ２及びＨ３と命名され、「Ｌ」及び「Ｈ」は、各々、軽鎖及び重鎖領域を指名する。これらの領域は、Ｋａｂａｔ  ＣＤＲと重複する境界を有するＣｈｏｔｈｉａ  ＣＤＲといい得る。Ｋａｂａｔ  ＣＤＲと重複する他の境界定義ＣＤＲは、Ｐａｄｌａｎ（ＦＡＳＥＢ  Ｊ．９：１３３〜１３９頁（１９９５年））及びＭａｃＣａｌｌｕｍ（Ｊ  Ｍｏｌ  Ｂｉｏｌ  ２６２（５）：７３２〜４５頁（１９９６年））によって記載されてきた。なお他のＣＤＲ境界の定義は、前記システムの１つに厳格に従わなくてもよいが、それにも拘わらず、Ｋａｂａｔ  ＣＤＲと重複するが、それらは、特定の残基若しくは残基のグループ又は全ＣＤＲさえが、抗原結合に有意にインパクトを与えないという予測又は実験的知見に照らして、短くし、又は長くしてもよい。本明細書中で用いる方法は、これらのシステムのいずれかに従って定義されたＣＤＲを利用してよいが、好ましい実施形態は、Ｋａｂａｔ又はＣｈｏｔｈｉａ定義のＣＤＲを用いる。
【０２０８】
本明細書中で用いる場合、用語「フレームワーク」又は「フレームワーク配列」は、可変領域からＣＤＲを除いた残存配列をいう。ＣＤＲ配列の正確な定義は異なるシステムによって決定できるゆえに、フレームワーク配列の意味は、対応して、異なる解釈に従う。６つのＣＤＲ（軽鎖のＣＤＲ−Ｌ１、ＣＤＲ−Ｌ２及びＣＤＲ−Ｌ３並びに重鎖のＣＤＲ−Ｈ１、ＣＤＲ−Ｈ２及びＣＤＲ−Ｈ３）もまた、軽鎖及び重鎖上のフレームワーク領域を各鎖上の４つのサブ領域（ＦＲ１、ＦＲ２、ＦＲ３及びＦＲ４）に分けており、そこでは、ＣＤＲ１は、ＦＲ１及びＦＲ２の間に位置し、ＣＤＲ２は、ＦＲ２及びＦＲ３の間に位置し、ＣＤＲ３はＦＲ３及びＦＲ４の間に位置する。ＦＲ１、ＦＲ２、ＦＲ３又はＦＲ４として特定のサブ領域を特定することなく、他者によって言及されているフレームワーク領域は、単一の天然に生じる免疫グロブリン鎖の可変領域内の組み合わされたＦＲを表す。本明細書中で用いる場合、ＦＲは、４つのサブ領域のうちの１つを表し、ＦＲは、フレームワーク領域を構成する４つのサブ−領域のうちの２つ以上を表す。
【０２０９】
ヒト化抗体のフレームワーク及びＣＤＲ領域は、親配列に正確に対応する必要はなく、例えば、ドナー抗体ＣＤＲ又はコンセンサスフレームワークは、その部位におけるＣＤＲ若しくはフレームワーク残基が、ドナー抗体又はコンセンサスフレームワークのいずれかに対応しないように、少なくとも１つのアミノ酸残基の置換、挿入及び／又は欠失によって変異されていてよい。しかしながら、好ましい実施形態において、そのような変異は広範なものではない。通常、ヒト化抗体の少なくとも８０％、好ましくは少なくとも８５％、より好ましくは少なくとも９０％、最も好ましくは少なくとも９５％は、親ＦＲ及びＣＤＲ配列のそれらに対応する。本明細書中で用いる場合、用語「コンセンサスフレームワーク」は、コンセンサス免疫グロブリン配列におけるフレームワーク領域をいう。本明細書中で用いる場合、用語「コンセンサス免疫グロブリン配列」は、関連免疫グロブリン配列のファミリーにおける最も頻繁に生じるアミノ酸（又はヌクレオチド）から形成された配列をいう（例えば、Ｗｉｎｎａｋｅｒ、Ｆｒｏｍ  Ｇｅｎｅｓ  ｔｏ  Ｃｌｏｎｅｓ（Ｖｅｒｌａｇｓｇｅｓｅｌｌｓｃｈａｆｔ、Ｗｅｉｎｈｅｉｍ、Ｇｅｒｍａｎｙ  １９８７年）参照）。免疫グロブリンのファミリーにおいて、コンセンサス配列における各位置は、ファミリーにおけるその位置で最も頻繁に生じるアミノ酸によって占められている。もし２つのアミノ酸が同等の頻度で起こるならば、いずれかは、コンセンサス配列に含めることができる。
【０２１０】
ペプチド又はポリペプチド配列に関する「パーセント（％）アミノ酸配列同一性」は、配列を整列させ、ギャップを導入して、もし必要であれば、最大パーセント配列同一性を達成し、いずれの保存的置換も配列の同一性の一部として考慮しないということを行った後、特異的ペプチド又はポリペプチド配列におけるアミノ酸残基と同一である候補配列におけるアミノ酸残基のパーセントと定義される。パーセントアミノ酸配列同一を決定することを目的とする整列は、例えば、ＢＬＡＳＴ、ＢＬＡＳＴ−２、ＡＬＩＧＮ又はＭｅｇａｌｉｇｎ（ＤＮＡＳＴＡＲ）ソフトウェアのような公に入手可能なコンピュータソフトウェアを用い、当該分野における技量内である種々の方法で達成することができる。当業者は、比較すべき配列の全長にわたっての最大整列を達成するのに必要ないずれのアルゴリズムも含めた、配列を測定するための適切なパラメータを決定することができる。一実施形態において、本発明は、配列番号１〜３１、３５〜４０又は５０〜８５のうちのいずれか１つに記載されたアミノ酸配列と少なくとも８０％、少なくとも８５％、少なくとも９０％、少なくとも９５％、少なくとも９６％、少なくとも９７％、少なくとも９８％若しくは少なくとも９９％の同一性を有するアミノ酸配列を含む。
【０２１１】
用語「多価抗体」は、本明細書中においては、２つ以上の抗原結合部位を含む抗体を示すために用いられる。ある実施形態において、多価抗体は、３つ以上の抗原結合部位を有するように作成し得るが、一般には、天然に生じる抗体ではない。
【０２１２】
用語「多特異的抗体」は、２つ以上の無関係な抗原に結合することができる抗体をいう。一実施形態において、多特異的抗体は、２つの無関係な抗原に結合することができる二重特異的抗体、例えば、ＥＧＦＲ（例えば、ＥＧＦＲｖＩＩＩ）及びＣＤ３に結合する二重特異的抗体、又はこれらの抗原結合部分である。
【０２１３】
用語「活性」は、抗原に対する抗体又はＡＤＣ、例えば、ｈＥＧＦＲ抗原に結合する抗ｈＥＧＦＲ抗体の結合特異性／親和性及び／又は抗体、例えば、ｈＥＧＦＲへのその結合が、ｈＥＧＦＲの生物学的活性を阻害する抗ｈＥＧＦＲ抗体の中和能力、例えば、ＥＧＦＲ発現細胞系、例えば、ヒト肺癌細胞系Ｈ２９２におけるＥＧＦＲのリン酸化の阻害、又はＥＧＦＲ発現細胞系、例えば、ヒトＨ２９２肺癌細胞、ヒトＨ１７０３肺癌細胞、又はヒトＥＢＣ１肺癌細胞の増殖の阻害のような活性を含む。
【０２１４】
用語「非小細胞肺癌（ＮＳＣＬＣ）異種移植片アッセイ」は、本明細書中で用いる場合、抗ＥＧＦＲ抗体又はＡＤＣが、腫瘍増殖（例えば、さらなる増殖）を阻害でき、及び／又はＮＳＣＬＣ細胞の免疫不全マウスへの移植から由来する腫瘍増殖を減少させることができるか否かを決定するのに用いるインビボアッセイをいう。ＮＳＣＬＣ異種移植片アッセイは、腫瘍が所望のサイズ、例えば、２００〜２５０ｍｍ３まで増殖し、その際、抗体又はＡＤＣをマウスに投与して、抗体又はＡＤＣが腫瘍増殖を阻害でき、及び／又は減少させることができるか否かが、決定されるような、ＮＳＣＬＣ細胞の免疫不全マウスへの移植を含む。ある実施形態において、抗体又はＡＤＣの活性は、対照抗体に対するパーセント腫瘍増殖阻害（％ＴＧＩ）に従って決定され、例えば、腫瘍細胞に特異的に結合しないヒトＩｇＧ抗体（又はそのコレクション）は、例えば、がんに関連しない抗原に向けられる、又は非がん性である源（例えば、正常なヒト血清）から得られる。そのような実施形態において、抗原（又はＡＤＣ）及び対照抗体は、同一用量で、同一頻度で、かつ同一経路を介してマウスに投与される。一実施形態において、ＮＳＣＬＣ異種移植片アッセイで用いるマウスは、重症の複合免疫不全（ＳＣＩＤ）マウス及び／又は無胸腺ＣＤ−１ヌードマウスである。ＮＳＣＬＣ異種移植片アッセイで用い得るＮＳＣＬＣ細胞の例としては、限定されるものではないが、Ｈ２９２細胞（例えば、ＮＣＩＨ２９２[Ｈ２９２]（ＡＴＣＣ  ＣＲＬ１８４８））が挙げられる。
【０２１５】
用語「エピトープ」は、抗体又はＡＤＣによって結合される抗原の領域をいう。ある実施形態において、エピトープ決定基は、アミノ酸、糖側鎖、ホスホリル又はスルホニルのような分子の化学的に活性表面基（ｓｕｒｆａｃｅ  ｇｒｏｕｐｉｎｇｓ）を含み、ある実施形態において、特異的な三次元構造特徴及び／又は特異的な電荷特徴を有し得る。ある実施形態において、抗体は、それが、タンパク質及び／又はマクロ分子の複雑な混合物中のその標的抗原を優先的に認識する場合、抗原に特異的に結合すると言われる。一実施形態において、本発明の抗体は、（ｈＥＧＦＲの成熟形態のアミノ酸残基２８７〜３０２に対応する）アミノ酸配列ＣＧＡＤＳＹＥＭＥＥＤＧＶＲＫＣ（配列番号４５）によって規定されるエピトープに結合する。
【０２１６】
本明細書において使用される用語「表面プラズモン共鳴」は、例えば、ＢＩＡｃｏｒｅシステム（Ｐｈａｒｍａｃｉａ  Ｂｉｏｓｅｎｓｏｒ  ＡＢ，Ｕｐｐｓａｌａ，Ｓｗｅｄｅｎ  ａｎｄ  Ｐｉｓｃａｔａｗａｙ，ＮＪ）を用いるバイオセンサーマトリックス内のタンパク質濃度の変化の検出によって、リアルタイム生物特異的相互作用の分析を可能とする光学現象をいう。さらなる記載については、Ｊｏｅｎｓｓｏｎ，Ｕ．ら（１９９３年）Ａｎｎ．Ｂｉｏｌ．Ｃｌｉｎ．５１：１９〜２６頁；Ｊｏｅｎｓｓｏｎ，Ｕ．ら（１９９１年）Ｂｉｏｔｅｃｈｎｉｑｕｅｓ  １１：６２０〜６２７頁；Ｊｏｈｎｓｓｏｎ，Ｂ．ら（１９９５年）Ｊ．Ｍｏｌ．Ｒｅｃｏｇｎｉｔ．８：１２５〜１３１頁；及びＪｏｈｎｎｓｏｎ，Ｂ．ら（１９９１年）Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈｅｍ．１９８：２６８〜２７７頁参照。一実施形態において、表面プラズモン共鳴は、実施例２に記載された方法に従って決定される。
【０２１７】
本明細書において使用される用語「ｋｏｎ」又は「ｋａ」は、抗体／抗原複合体を形成するための抗体の抗原への会合についてのオン速度定数をいう。
【０２１８】
本明細書において使用される用語「ｋｏｆｆ」又は「ｋｄ」は、抗体／抗原複合体からの抗体の解離についてのオフ速度定数をいう。
【０２１９】
用語「ＫＤ」は、本明細書中で用いる場合、特定の抗体−抗原相互作用（例えば、ＡｂＡ抗体及びＥＧＦＲ）の平衡解離定数をいうことを意図する。ＫＤは、ｋａ／ｋｄによって計算される。
【０２２０】
本明細書において使用される用語「競合的結合」は、第１の抗体が、第２の抗体と、第３の分子、例えば、抗原上の結合部位について競合する状況をいう。一実施形態において、２つの抗体の間の競合結合は、ＦＡＣＳ分析を用いて決定される。
【０２２１】
用語「競合結合アッセイ」は、２つ以上の抗体が同一のエピトープに結合するか否かを決定するのに用いるアッセイである。一実施形態において、競合結合アッセイは、同一エピトープに対する競合が蛍光のレベルを低下させる場合、標識された抗体の蛍光シグナルが、標識されていない抗体の導入により低下するか否かを決定することによって、２つ以上の抗体が同一のエピトープに結合するか否かを決定するのに用いる競合蛍光活性化細胞ソーティング（ＦＡＣＳ）アッセイである。
【０２２２】
用語「抗体−薬物−コンジュゲート」又は「ＡＤＣ」は、任意選択的に治療剤又は細胞傷害剤であってよい（本明細書中においては、薬剤、ウォーヘッド又はペイロードともいう）１つ以上の化学薬物に化学的に連結された抗体又はその抗原結合断片のような結合タンパク質をいう。好ましい実施形態において、ＡＤＣは、抗体、細胞傷害性又は治療薬物、及び薬物の抗体への結合又はコンジュゲーションを可能とするリンカーを含む。ＡＤＣは、典型的には、２、４、６又は８の薬物負荷種を含めた、抗体にコンジュゲートされた１〜８の薬物をどこかに有する。好ましい実施形態において、本発明のＡＤＣは、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗ＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２２３】
本明細書中においては相互交換可能に用いられる、用語「抗上皮成長因子抗体薬物コンジュゲート」、「抗ＥＧＦＲ抗体薬物コンジュゲート」又は「抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ」は、ＥＧＦＲに特異的に結合し、それにより、抗体が１つ以上の化学薬剤にコンジュゲートされる抗体を含むＡＤＣをいう。一実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＡを含む。一実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＢを含む。一実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＫを含む。一実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＧを含む。
【０２２４】
用語「薬物抗体比」又は「ＤＡＲ」は、ＡＤＣの抗体に結合された薬物、例えば、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤の数をいう。抗体上の結合部位の数に依存して、より高い負荷、例えば、２０も可能であるが、ＡＤＣのＤＡＲは、１〜８の範囲とすることができる。用語ＤＡＲは、個々の抗体上に負荷された薬物の数に関して使用されてもよい又はあるいは、ＡＤＣの群の平均若しくは中間のＤＡＲに関して使用されてもよい。
【０２２５】
本明細書において使用される用語「所望されないＡＤＣ種」は、異なる薬物負荷を有するＡＤＣ種から分離されるべきである任意の薬物負荷種を指す。一実施形態において、用語所望されないＡＤＣ種は、６以上の薬物負荷種、すなわち、ＤＡＲ６、ＤＡＲ７、ＤＡＲ８及び８より大きいＤＡＲ（すなわち、６、７、８又は８より大きい薬物負荷種）を含む、６以上のＤＡＲを有するＡＤＣを指すことができる。別の実施形態において、用語所望されないＡＤＣ種は、８以上の薬物負荷種、すなわち、ＤＡＲ８及び８より大きいＤＡＲ（すなわち、８又は８より大きい薬物負荷種）を含む、８以上のＤＡＲを有するＡＤＣを指してもよい。
【０２２６】
本明細書において使用される用語「ＡＤＣ混合物」は、ＡＤＣの不均一なＤＡＲ分布を含有する組成物を指す。一実施形態において、ＡＤＣ混合物は、１〜８、例えば２、４、６及び８のＤＡＲ（すなわち、２、４、６及び８の薬物負荷種）の分布を有するＡＤＣを含有する。特に、分解産物は、１、３、５及び７のＤＡＲがまた、混合物に含まれ得るように生じてもよい。さらに、混合物内のＡＤＣはまた、８より大きいＤＡＲを有してもよい。ＡＤＣ混合物は、鎖間ジスルフィド還元、続いてコンジュゲートから生じる。一実施形態において、ＡＤＣ混合物は、４以下のＤＡＲを有するＡＤＣ（すなわち、４以下の薬物負荷種）と６以上のＤＡＲを有するＡＤＣ（すなわち、６以上の薬物負荷種）の両方を含む。
【０２２７】
用語「がん」は、調節されていない細胞成長により典型的に特徴付けられる哺乳動物における生理的状態を指す又は記載することを意味する。がんの例は、癌、リンパ腫、芽細胞腫、肉腫、及び白血病又はリンパ系腫瘍を含むが、これらに限定されない。そのようながんのより特別な例としては、膠芽腫、非小細胞肺がん、肺がん、結腸がん、結直腸がん、頭頸部がん、乳がん（例えば、トリプルネガティブ乳がん）、膵臓がん、扁平上皮腫瘍、扁平上皮癌（例えば、扁平上皮肺がん又は扁平上皮頭頸部がん）、肛門がん、皮膚がん、及び外陰部がんが挙げられる。一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＥＧＦＲ遺伝子の増幅を含む腫瘍を有する患者に投与され、それにより、腫瘍はＥＧＦＲの切断されたバージョン、ＥＧＦＲｖＩＩＩを発現する。一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＥＧＦＲを過剰発現するような固形腫瘍を有する患者に投与される。一実施形態において、本発明のＡＤＣは、扁平上皮非小細胞肺癌（ＮＳＣＬＣ）を有する患者に投与される一実施形態において、本発明のＡＤＣは、進行した固形腫瘍を含めた固形腫瘍を有する患者に投与される。
【０２２８】
用語「ＥＧＦＲ発現腫瘍」は、本明細書中で用いる場合、ＥＧＦＲタンパク質を発現する腫瘍をいう。一実施形態において、腫瘍におけるＥＧＦＲ発現は、腫瘍細胞膜の免疫組織化学染色を用いて決定され、そこでは、腫瘍試料におけるバックグラウンドレベルを超えるいずれの免疫組織化学染色も、腫瘍がＥＧＦＲ発現腫瘍であることを示す。腫瘍においてＥＧＦＲの発現を検出する方法、例えば、ＥＧＦＲ  ｐｈａｒｍＤｘ（商標）キット（Ｄａｋｏ）は、当該分野で知られている。対照的に、「ＥＧＦＲ陰性腫瘍」は、免疫組織化学技術によって決定して腫瘍試料におけるバックグラウンドを超えるＥＧＦＲ膜染色の不存在を有する腫瘍と定義される。
【０２２９】
用語「ＥＧＦＲｖＩＩＩ陽性腫瘍」は、本明細書中で用いる場合、ＥＧＦＲｖＩＩＩタンパク質を発現する腫瘍をいう。一実施形態において、腫瘍におけるＥＧＦＲｖＩＩＩ発現は、腫瘍細胞膜の組織化学的染色を用いて決定され、そこでは、腫瘍試料におけるバックグラウンドレベルを超えるいずれの腫瘍免疫組織化学染色も、腫瘍が、ＥＧＦＲｖＩＩＩ発現腫瘍であることを示す。腫瘍においてＥＧＦＲの発現を検出する方法は、当該分野で知られており、免疫組織化学アッセイを含む。対照的に、「ＥＧＦＲｖＩＩＩ陰性腫瘍」は、免疫組織化学技術によって決定して腫瘍試料におけるバックグラウンドを超えるＥＧＦＲｖＩＩＩ膜染色の不存在を有する腫瘍と定義される。
【０２３０】
用語「過剰発現する」、「過剰発現」又は「過剰発現された」は、互換的に、正常細胞と比較して、通常がん細胞において検出可能なより高いレベルで転写される又は翻訳される遺伝子を指す。したがって、過剰発現は、タンパク質及びＲＮＡの過剰発現（増大した転写、転写後プロセシング、翻訳、翻訳後プロセシング、変化した安定性及び変化したタンパク質分解に起因する）、並びに変化したタンパク質出入パターン（増大した核局在化）及び増強された機能活性、例えば基質の増大した酵素加水分解などに起因する局所過剰発現の両方を指す。したがって、過剰発現は、タンパク質又はＲＮＡレベルのいずれかを指す。過剰発現はまた、正常細胞又は比較細胞と比較して５０％、６０％、７０％、８０％、９０％又はそれ以上であり得る。ある特定の実施形態において、本発明の抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、ＥＧＦＲを過剰発現しそうである固形腫瘍を処置するために使用される。
【０２３１】
本明細書において使用される、用語「投与すること」は、治療目的（例えばＥＧＦＲ関連障害の処置）を達成するための物質（例えば抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ）の送達を指すことを意味する。投与様式は、非経口、経腸及び局所であってもよい。非経口投与は、通常、注射によるものであり、限定せずに、静脈内、筋肉内、動脈内、くも膜下腔内、嚢内、眼窩内、心臓内、皮内、腹腔内、経気管、皮下、表皮下、関節内、嚢下、くも膜下、脊髄内及び胸骨内注射及び注入を含む。
【０２３２】
本明細書において使用される用語「併用療法」は、２つ以上の治療物質、例えば抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ及びさらなる治療剤の投与を指す。さらなる治療剤は、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣの投与と同時、投与の前又は投与の後に投与されてもよい。
【０２３３】
本明細書において使用される場合、用語「有効量」又は「治療有効量」は、障害、例えばがん若しくはその１つ以上の症状の重症度及び／若しくは期間を低減する若しくは改善する、障害の進行を防止する、障害の退縮を引き起こす、障害に伴う１つ以上の症状の再発、発生、発症若しくは進行を防止する、障害を検出する又は別の療法（例えば予防若しくは治療剤）の予防若しくは治療効果を増強する若しくは改善するのに十分である薬物、例えば抗体又はＡＤＣの量を指す。有効量の抗体又はＡＤＣは、例えば腫瘍成長を阻害する（例えば腫瘍体積の増大を阻害する）、腫瘍成長を減少させる（例えば腫瘍体積を減少させる）、がん細胞の数を低減する及び／又はある程度までがんに伴う症状の１つ以上を軽減してもよい。有効量は、例えば無病生存期間（ＤＦＳ）を改善する、全生存期間（ＯＳ）を改善する又は再発の尤度を減少させてもよい。
【０２３４】
本発明の様々な態様が、以下のサブセクションにおいてさらに詳細に記載される。
【０２３５】
２．抗ＥＧＦＲ抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）：抗ＥＧＦＲ抗体
本発明の１つの態様は、リンカーを介して薬物にコンジュゲートされた抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む抗ヒト上皮成長因子受容体（抗ｈＥＧＦＲ）抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）であって、薬物がＢｃ１−ｘＬ阻害剤である、ＡＤＣを特徴とする。本明細書中に記載されたＡＤＣで用いることができる例示的な抗ＥＧＦＲ抗体（及びその配列）は、以下に、並びにその全体を参照により本明細書に組み込む米国特許出願公開第２０１５−０３３７０４２号に記載されている。
【０２３６】
本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ抗体は、抗体に結合された細胞傷害性Ｂｃｌ−ｘＬ薬物が、ＥＧＦＲ発現細胞に送達され得るように、本発明のＡＤＣにＥＧＦＲに結合する能力をもたらす。
【０２３７】
用語「抗体」が至る所で使用される一方、抗体断片（すなわち、抗ＥＧＦＲ抗体の抗原結合部分）が本明細書に記載されるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされてもよいことは、注意されるべきである。かくして、ある実施形態において、本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ抗体の抗体断片が、（セクション４にて以下に記載されたものを含めた）リンカーを介して（セクション３において以下に記載されたものを含めた）Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされているのは、本発明の範囲内のものである。ある特定の実施形態において、抗ＥＧＦＲ抗体結合部分は、Ｆａｂ、Ｆａｂ’、Ｆ（ａｂ’）２、Ｆｖ、ジスルフィド結合Ｆｖ、ｓｃＦｖ、単一ドメイン抗体又はダイアボディである。
【０２３８】
本発明のＡＤＣで用い得る抗ＥＧＦＲ抗体は、それらをＡＤＣで用いるのに有利とする特徴を有する。一実施形態において、抗ＥＧＦＲ抗体は、限定されるものではないが、ＥＧＦＲｖＩＩＩを発現する腫瘍細胞への結合、ＥＧＦＲを発現する腫瘍細胞上の野生型ＥＧＦＲへの結合、ＥＧＦＲ上のエピトープＣＧＡＤＳＹＥＭＥＥＤＧＶＲＫＣ（配列番号４５）の認識、正常なヒト上皮角化細胞上のＥＧＦＲへの結合、及びマウスモデルにおける異種移植片腫瘍増殖の減少又は阻害を含めた特徴を有する。一実施形態において、本発明のＡＤＣで用い得る抗ＥＧＦＲ抗体は、配列番号４５によって定義されるヒトＥＧＦＲのエピトープに結合することができ、及び／又はヒトＥＧＦＲへの結合について、本明細書中に開示されたいずれかの抗体（例えば、Ａｂ１、ＡｂＡ、ＡｂＢ、ＡｂＣ、ＡｂＤ、ＡｂＥ、ＡｂＦ、ＡｂＧ、ＡｂＨ、ＡｂＪ、ＡｂＫ）と競合することができる。ＥＧＦＲへの抗体の結合は、例えば、その全体を参照により本明細書に組み込む米国特許出願公開第２０１５−０３３７０４２号に記載された競合アッセイ分析に従って評価し得る。本発明の１つの実施形態において、本発明のＡＤＣで用い得る抗ＥＧＦＲ抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して、ＥＧＦＲの１−５２５（配列番号４７）に対して、約１×１０−６Ｍ〜約１×１０−１０Ｍの解離定数（Ｋｄ）を有する。これまでの態様の他の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＥＧＦＲｖＩＩＩに結合し、ＥＧＦＲを過剰発現する細胞上のＥＧＦＲに結合し、ＥＧＦＲ上のエピトープＣＧＡＤＳＹＥＭＥＥＤＧＶＲＫＣ（配列番号４５）を認識する抗ＥＧＦＲ抗体を含む。さらなる実施形態において、抗ＥＧＦＲ抗体は、ＥＧＦＲｖＩＩＩ接合ペプチドとは区別されるエピトープにおいてＥＧＦＲｖＩＩＩに結合する。これまでの態様のさらなる実施形態において、本発明のＡＤＣで用いる抗ＥＧＦＲ抗体は、ヒトＥＧＦＲへの結合についてセツキシマブと競合しない。
【０２３９】
一実施形態において、本発明のＡＤＣは、表面プラズモン共鳴によって決定して約１×１０−６Ｍ以下の解離定数（Ｋｄ）でＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合する抗ＥＧＦＲ抗体を含む。あるいは、抗ＥＧＦＲ抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約１×１０−６Ｍ〜約１×１０−１０ＭのＫｄでＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合し得る。さらなる代替法において、抗ＥＧＦＲ抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約１×１０−６Ｍ〜約１×１０−７ＭのＫｄでＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合する。あるいは、本発明で用いる抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約１×１０−６Ｍ〜約５×１０−１０ＭのＫｄ；約１×１０−６Ｍ〜約１×１０−９ＭのＫｄ；約１×１０−６Ｍ〜約５×１０−９ＭのＫｄ；約１×１０−６Ｍ〜約１×１０−８ＭのＫｄ；約１×１０−６Ｍ〜約５×１０−８ＭのＫｄ；約５．９×１０−７Ｍ〜約１．７×１０−９ＭのＫｄ；約５．９×１０−７Ｍ〜約２．２×１０−７ＭのＫｄでＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合し得る。ある実施形態において、本発明のＡＤＣで用いる抗ｈＥＧＦＲ抗体の解離定数（Ｋｄ）は、Ａｂ１についての解離定数よりは低いが、抗ＥＧＦＲ抗体セツキシマブの解離定数よりは高い（すなわち、抗体は、Ａｂ１よりは密接にＥＧＦＲに結合するが、セツキシマブほどは密接に結合しない）。
【０２４０】
本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ抗体の１つの利点は、抗体が、ＥＧＦＲｖＩＩＩを発現する腫瘍細胞に結合することができ、かくして、本発明のＡＤＣを悪性細胞に対して特異的とすることである。ＥＧＦＲｖＩＩＩは、腫瘍のある種のタイプと会合するが、当該分野で知られた多くの抗ＥＧＦＲ抗体、例えば、セツキシマブは、ＥＧＦＲｖＩＩＩ発現腫瘍における腫瘍増殖を阻害し、又は減少させることにおいて効果的でない。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣで用いる抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約８．２×１０−９Ｍ以下のＫｄでＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）に結合する。あるいは、本発明のＡＤＣで用いる抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約８．２×１０−９Ｍ〜約６．３×１０−１０ＭのＫｄ；約８．２×１０−９Ｍ〜約２．０×１０−９ＭのＫｄ；約２．３×１０−９Ｍ〜約１．５×１０−１０ＭのＫｄでＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）に結合する。
【０２４１】
本発明のＡＤＣで用いる抗ＥＧＦＲ抗体は、一実施形態において、インビボ異種移植片マウスモデルにおいて腫瘍増殖を阻害し、又は減少させることができる。例えば、ある実施形態において、抗ＥＧＦＲ抗体は、ＥＧＦＲに対して特異的でないヒトＩｇＧ抗体に対して、インビボヒト非小細胞肺癌（ＮＳＣＬＣ）異種移植片アッセイにおいて少なくとも約５０％だけ腫瘍増殖を阻害することができる。ある実施形態において、抗ＥＧＦＲ抗体は、同一用量及び投与周期で投与すると、ＥＧＦＲに対して特異的でないヒトＩｇＧ抗体に対してインビボヒト小細胞肺癌（ＮＳＣＬＣ）異種移植片アッセイにおいて、少なくとも約５５％、少なくとも約６０％、少なくとも約６５％、少なくとも約７０％、少なくとも約７５％、又は少なくとも約８０％だけ、腫瘍増殖を阻害し、又は減少させることができる。
【０２４２】
用語「異種移植片アッセイ」は、本明細書中で用いる場合、腫瘍が由来する皮膚下又は器官タイプ中のいずれかで、ヒト細胞を拒絶しない免疫無防備状態マウスに、ヒト腫瘍細胞が移植されるヒト腫瘍異種移植片アッセイをいう。
【０２４３】
前記した特徴の組み合わせを有する抗ＥＧＦＲ抗体もまた、本発明の実施形態であると考えられることに注意すべきである。例えば、抗ＥＧＦＲ抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約１×１０−６Ｍ以下の解離定数（Ｋｄ）でＥＧＦＲ（１−５２５）（配列番号４７）に結合し、アミノ酸配列ＣＧＡＤＳＹＥＭＥＥＤＧＶＲＫＣ（配列番号４５）内のエピトープに結合し、競合結合アッセイにおいて、ＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）への結合について、Ａｂ１（又は配列番号１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変ドメイン及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変ドメインを含む抗ＥＧＦＲ抗体）と競合し得る。ある実施形態において、本発明の抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、アミノ酸配列ＣＧＡＤＳＹＥＭＥＥＤＧＶＲＫＣ（配列番号４５）内のエピトープに結合し、競合結合アッセイにおいて、ＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）への結合について、Ａｂ１（又は配列番号１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変ドメイン及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変ドメインを含む抗ＥＧＦＲ抗体）と競合し；表面プラズモン共鳴によって決定して約８．２×１０−９Ｍ以下のＫｄでＥＧＦＲｖＩＩＩ（配列番号３３）に結合する抗ＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２４４】
一実施形態において、本発明のＡＤＣで用いる抗ＥＧＦＲ抗体は、例えば、当該分野で知られたいくつかのインビトロ及びインビボアッセイのうちのいずれか１つによって評価して、ＥＧＦＲ活性を低下させ、又はそれを中和する高い能力を呈する。例えば、ＥＧＦＲ発現細胞系、例えば、ｈ２９２細胞系におけるＥＧＦＲのリン酸化の阻害を測定することができる。ある実施形態において、抗ＥＧＦＲ抗体は、ヒトＥＧＦＲに結合し、該抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約５．９×１０−７Ｍ以下のＫｄ速度定数でヒトＥＧＦＲ（ＥＧＦＲ１−５２５）から解離する。さらなる実施形態において、該抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約４．２×１０−７ＭのＫＤ速度定数でヒトＥＧＦＲ（１−５２５）から解離し得る。あるいは、該抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約２．５×１０−７Ｍの約ＫＤ速度定数のｋｏｆｆ速度定数でヒトＥＧＦＲ（１−５２５）から解離し得る。ある実施形態において、本発明の抗ＥＧＦＲ抗体は、５．９×１０−７Ｍ〜５×１０−９ＭのＫＤ速度定数を有する。あるいは、該抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約６．１×１０−９Ｍ以下のＫＤ速度定数でヒトＥＧＦＲｖＩＩＩから解離し得る。あるいは、該抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約３．９×１０−９Ｍ以下のＫＤ速度定数でヒトＥＧＦＲｖＩＩＩから解離し得る。あるいは、該抗体は、表面プラズモン共鳴によって決定して約２．３×１０−９Ｍ以下のＫＤ速度定数でヒトＥＧＦＲｖＩＩＩから解離し得る。
【０２４５】
本明細書中に記載されたＡＤＣで用い得る例示的な抗ＥＧＦＲ抗体は、限定されるものではないが、抗体１（Ａｂ１）、抗体Ａ（ＡｂＡ）、抗体Ｂ（ＡｂＢ）、抗体Ｃ（ＡｂＣ）、抗体Ｄ（ＡｂＤ）、抗体Ｅ（ＡｂＥ）、抗体Ｆ（ＡｂＦ）、抗体Ｇ（ＡｂＧ）、抗体Ｈ（ＡｂＨ）、抗体Ｊ（ＡｂＪ）、抗体Ｋ（ＡｂＫ）、抗体Ｌ（ＡｂＬ）、抗体Ｍ（ＡｂＭ）、抗体Ｎ（ＡｂＮ）、抗体Ｏ（ＡｂＯ）、抗体Ｐ（ＡｂＰ）及び抗体Ｑ（ＡｂＱ）を含む。
【０２４６】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされたＡｂ１を含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。Ａｂ１は、ヒト化抗ＥＧＦＲ抗体である。Ａｂ１の軽鎖及び重鎖配列は、各々、配列番号１３及び配列番号１４に記載されている（また、参照により本明細書に組み込む米国特許出願公開第２０１２０１８３４７１号参照）。Ａｂ１の軽鎖可変領域は、配列番号５に記載され、配列番号６に記載されたＣＤＲ１アミノ酸配列、配列番号７に記載されたＣＤＲ２アミノ酸配列、及び配列番号８に記載されたＣＤＲ３アミノ酸配列を含む。Ａｂ１の重鎖可変領域は、配列番号１に記載され、配列番号２に記載されたＣＤＲ１アミノ酸配列、配列番号３に記載されたＣＤＲ２アミノ酸配列、及び配列番号４に記載されたＣＤＲ３アミノ酸配列を含む。一実施形態において、本発明のＡＤＣは、配列番号４５に記載されたアミノ酸配列内のエピトープに結合し、競合結合アッセイにおいて、ＥＧＦＲｖＩＩＩへの結合について、配列番号１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変ドメイン及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変ドメインを含む抗ＥＧＦＲ抗体と競合する抗ＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２４７】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＡである抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む抗ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。用語「ＡｂＡ」は、ＡｂＡの少なくとも６つのＣＤＲを有するＩｇＧ抗体を含むことを意図する。ＡｂＡ抗体は、Ａｂ１のそれと同一の軽鎖を有するが、親抗体Ａｂ１に対して６つのアミノ酸配列変化を含む重鎖を有する（可変領域において４つのアミノ酸変化及び重鎖の定常領域において２つの変化）。ＡｂＡ抗体は、配列番号１２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。ＡｂＡの重鎖可変領域は、配列番号９に記載されたアミノ酸配列よって定義され、配列番号５のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域。抗体ＡｂＡの全長重鎖は、配列番号１５に記載されたアミノ酸配列に記載されており、他方、抗体ＡｂＡの全長軽鎖は、配列番号１３に記載されたアミノ酸配列に記載されている（図３参照）。ＡｂＡの重鎖の核酸配列を以下に示す：
【０２４８】
【化３３】
2019521106.tif 000051
【０２４９】
ＡｂＡの軽鎖の核酸配列を以下に示す：
【０２５０】
【化３４】
2019521106.tif 000052
【０２５１】
ＡｂＡの重鎖のアミノ酸配列を以下に示す：
【０２５２】
【化３５】
2019521106.tif 000053
【０２５３】
別の実施形態において、ＡｂＡの重鎖のアミノ酸配列を以下に示す：
【０２５４】
【化３６】
2019521106.tif 000054
【０２５５】
ＡｂＡの軽鎖のアミノ酸配列を以下に示す：
【０２５６】
【化３７】
2019521106.tif 000055
【０２５７】
図２及び３は、Ａｂ１及びＡｂＡのＶＨ及びＶＬ領域（図２）及び完全な重鎖及び軽鎖（図３）のアミノ酸配列の整列を供する。Ａｂ１及びＡｂＡの軽鎖アミノ酸配列は、同一である（配列番号１３）。しかしながら、Ａｂ１及びＡｂＡの重鎖アミノ酸配列は、２つの配列の間に６つのアミノ酸差を有し、そのうち３つはＣＤＲにある。Ａｂ１  ＶＨアミノ酸配列及びＡｂＡ  ＶＨアミノ酸配列の間の差は図２において陰影を付し、ＶＨ  ＣＤＲの各々に見出される。ＡｂＡの可変重鎖のＣＤＲ１ドメインは、セリン（Ａｂ１）からアルギニンへのアミノ酸変化を含んだ。可変重鎖のＣＤＲ２ドメインは、Ａｂ１におけるセリンからＡｂＡにおけるアスパラギンへのアミノ酸変化を含んだ。最後に、可変重鎖のＣＤＲ３ドメインは、Ａｂ１におけるグリシンからＡｂＡにおけるセリンへのアミノ酸変化を含んだ。ＡｂＡ内のアミノ酸変化のうちの２つは、重鎖の定常領域にある（Ｄ３５４Ｅ及びＬ３５６Ｍ）。ＡｂＡにおけるＦｃ領域のアミノ酸変異は、ｚ，ａアロタイプからｚ，非ａアロタイプへのヒトＩｇＧアロタイプの変化を表す。他の変化に加えて、最初のアミノ酸は、例えば、図３に記載されているように、グルタミン（Ｑ）からグルタミン酸（Ｅ）まで変化した。
【０２５８】
かくして、一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗ｈＥＧＦＲ抗体を含むＡＤＣであって、抗体は、配列番号１２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む、ＡＤＣを特徴とする。一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗ｈＥＧＦＲ抗体を含むＡＤＣであって、抗体は、配列番号９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む、ＡＤＣを特徴とする。
【０２５９】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＢを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＢ抗体は、配列番号１９のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号６４のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号６５のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＢのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＢのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２６０】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＣを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＣ抗体は、配列番号４のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号８４のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号６６のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号６７のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＣのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＣのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２６１】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＤを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＤ抗体は、配列番号４のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号３１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号８３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号８２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号６８のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号６９のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＤのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＤのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２６２】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＥを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＥ抗体は、配列番号４のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号８５のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号２７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号８２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号５０のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号５１のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＥのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＥのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２６３】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＦを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＦ抗体は、配列番号１２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号５２のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号５３のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＦのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＦのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２６４】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＤｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＧを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＧ抗体は、配列番号１８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号２５のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号７２のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号７３のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＧのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＧのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２６５】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＨを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＨ抗体は、配列番号１８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号８０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号２５のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号５４のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号５５のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＨのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＨのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２６６】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＪを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＪ抗体は、配列番号１８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号８０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号２５のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号５６のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号５７のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、１つの実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＪのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＪのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２６７】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＫを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＫ抗体は、配列番号１９のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号２８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号２７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号７４のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号７５のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＫのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＫのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２６８】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＬを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＬ抗体は、配列番号１８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号８０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号２８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号２７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号５８のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号５９のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＬのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＬのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２６９】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＭを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＭ抗体は、配列番号１２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号２８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号２７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号７６のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号７７のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＭのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＭのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を含む抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２７０】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＮを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＮ抗体は、配列番号１２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号２８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号２７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号６０のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号６１のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＮのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＮのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２７１】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＯを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＯ抗体は、配列番号１２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号８０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号２８のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号２７のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２６のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号６２のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号６３のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＯのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＯのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２７２】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＰを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＰ抗体は、配列番号２２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号３１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２９のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号７８のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号７９のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＰのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＰのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２７３】
一実施形態において、本発明は、リンカーを介してＢｃ１−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体ＡｂＱを含む抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを特徴とする。ＡｂＱ抗体は、配列番号２２のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号８１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域、並びに配列番号３１のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３０のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２９のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。さらなる実施形態において、本発明は、配列番号７０のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域及び配列番号７１のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を有する抗体を提供する。かくして、一実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＱのＣＤＲアミノ酸配列を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。別の実施形態において、本発明のＡＤＣは、ＡｂＱのアミノ酸配列を含む重鎖及び軽鎖可変領域を有する抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２７４】
以下に示す表２に記載されたように、本明細書中に開示された抗体配列は、Ａｂ１  ＥＧＦＲエピトープに対する改良された結合をもたらすＣＤＲドメインを表すアミノ酸コンセンサス配列を供する。かくして、一実施形態において、本発明は、配列番号４０に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３９に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号３８に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域；並びに配列番号３７に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン、配列番号３６に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号３５に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域を含む抗ＥＧＦＲ抗体を特徴とする。さらなる実施形態において、本発明の抗ＥＧＦＲ抗体は、配列番号１２、１８、１９及び２２に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン；配列番号１１又は１７に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン；及び配列番号１０、１６、２０及び２１に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む重鎖可変領域；並びに配列番号８、２５、２８及び３１に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ３ドメイン；配列番号７、２４、２７及び３０に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ２ドメイン；及び配列番号６、２３、２６及び２９に記載のアミノ酸配列を含むＣＤＲ１ドメインを含む軽鎖可変領域を含む。
【０２７５】
【表２】
2019521106.tif 000056
【０２７６】
一実施形態において、本発明のＡＤＣは、５０、５２、５３、５６、５８、６０、６２、６４、６６及び６８からなる群から選択されるアミノ酸配列を含む重鎖可変領域；並びに５１、５３、５５、５７、５９、６１、６３、６５、６７及び６９からなる群から選択されるアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２７７】
これまでの抗ＥＧＦＲ抗体ＣＤＲ配列は、本発明に従って単離され、表２〜４にリストされたＣＤＲ配列を含むポリペプチドを含むＥＧＦＲ結合タンパク質の新しいファミリーを確立する。
【０２７８】
前記表２は、Ａｂ１と比較した、Ａｂ１バリアント抗体ＡｂＡ、ＡｂＧ、ＡｂＫ、ＡｂＭ及びＡｂＰについての重鎖及び軽鎖ＣＤＲのアミノ酸配列の整列を供する。
【０２７９】
以下の表３に記載されたように、Ａｂ１バリアント抗体ＡｂＡ、ＡｂＧ、ＡｂＫ、ＡｂＭ及びＡｂＰはそれぞれ、（表３において太文字／下線で示した）グリシンの代わりにＣＤＲ３の可変重鎖におけるセリン残基を有する。
【０２８０】
【表３】
2019521106.tif 000057
【０２８１】
Ａｂ１と、抗体ＡｂＢ、ＡｂＣ、ＡｂＤ、ＡｂＥ、ＡｂＦ、ＡｂＨ、ＡｂＪ、ＡｂＬ、ＡｂＮ、ＡｂＯ及びＡｂＱのＶＨ及びＶＬ  ＣＤＲ配列の比較を表４に記載する。以下の表４に記載されたＣＤＲ変化に加えて、ＡｂＧは、ＶＨのフレームワーク２領域内にアミノ酸残基の変化を有する。
【０２８２】
一実施形態において、本発明は、５０、５２、５４、５６、５８、６０、６２、６４、６６、６８、７０、７２、７４、７６及び７８からなる群から選択されるアミノ酸配列を含む重鎖可変領域；並びに５１、５３、５５、５７、５９、６１、６３、６５、６７、６９、７１、７３、７５、７７及び７９からなる群から選択されるアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含む抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２８３】
一実施形態において、本発明は、配列番号１０、１１及び１２；配列番号１６、１７及び１８；配列番号１０、１１及び１９；配列番号２０，１１及び１２；配列番号２１、３及び２２；配列番号１６，１７及び１９；配列番号２、３及び４；配列番号１０、３及び１２；配列番号８０、１１及び１８；配列番号８０、３及び１８；配列番号２０、３及び１２；配列番号８０、１１及び１２；及び配列番号８１、１１及び２２からなる群から選択されるＨＣ  ＣＤＲセット（ＣＤＲ１、ＣＤＲ２及びＣＤＲ３）；並びに配列番号６、７及び８；配列番号２３、２４及び２５；配列番号２６、２７及び２８；配列番号２９、３０及び３１；配列番号６、７及び８４；配列番号８２、８３及び３１；及び配列番号８２、２７及び８５からなる群から選択されるＬＣ軽鎖ＣＤＲセット（ＣＤＲ１、ＣＤＲ２及びＣＤＲ３）を含む抗ｈＥＧＦＲ抗体であって、抗体又はその抗原結合部分は、配列番号２、３及び４のＨＣ  ＣＤＲセット、及び配列番号６、７及び８のＬＣ  ＣＤＲセットを共には含まない抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。一実施形態において、本発明は、配列番号４０に記載のアミノ酸配列を含むＬＣ  ＣＤＲ３ドメイン、配列番号３９に記載のアミノ酸配列を含むＬＣ  ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号３８に記載のアミノ酸配列を含むＬＣ  ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号３７に記載のアミノ酸配列を含むＨＣ  ＣＤＲ３ドメイン、配列番号３６に記載のアミノ酸配列を含むＨＣ  ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号３５に記載のアミノ酸配列を含むＨＣ  ＤＣＲ１ドメインを含む抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２８４】
【表４】
2019521106.tif 000058
2019521106.tif 000059
【０２８５】
ＡｂＢの全長重鎖及び軽鎖配列を以下に示す：
ＡｂＢ
重鎖
【０２８６】
【化３８】
2019521106.tif 000060
【０２８７】
一実施形態において、前記ＡｂＢ重鎖配列は、２つの太文字ロイシンでマークされた位置において２つのアラニン置換を含有する（配列番号９１も参照）。
ＡｂＢ軽鎖
【０２８８】
【化３９】
2019521106.tif 000061
【０２８９】
一実施形態において、ＡＤＣは、配列番号９０又は９１を含む重鎖及び配列番号９２を含む軽鎖を含む抗ＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２９０】
ＡｂＧの全長重鎖及び軽鎖配列を以下に示す：
ＡｂＧ
重鎖
【０２９１】
【化４０】
2019521106.tif 000062
【０２９２】
一実施形態において、前記ＡｂＧ重鎖配列は、２つの太文字ロイシンでマークされた位置において２つのアラニン置換を含有する（配列番号９４も参照）。
軽鎖
【０２９３】
【化４１】
2019521106.tif 000063
【０２９４】
一実施形態において、ＡＤＣは、配列番号９３又は９４を含む重鎖及び配列番号９５を含む軽鎖を含む抗ＥＧＦＲ抗体を含む。
【０２９５】
ＡｂＫの全長重鎖及び軽鎖配列を以下に示す：
ＡｂＫ
重鎖
【０２９６】
【化４２】
2019521106.tif 000064
【０２９７】
一実施形態において、前記ＡｂＫ重鎖配列は、２つの太文字ロイシンでマークされた位置において２つのアラニン置換を含有する（配列番号９７も参照）。
軽鎖
【０２９８】
【化４３】
2019521106.tif 000065
【０２９９】
一実施形態において、ＡＤＣは、配列番号９６又は９７を含む重鎖及び配列番号９８を含む軽鎖を含む抗ＥＧＦＲ抗体を含む。
【０３００】
ｈＥＧＦＲに関して好ましいＥＧＦＲ結合及び／又は中和活性を有するＣＤＲを生成し、選択するために、本明細書において具体的に記載されるものを含むが、これらに限定されない、抗体又はその抗原結合部分を生成する、並びにこれらの抗体又はその抗原結合部分のＥＧＦＲ結合及び／又は中和特徴を評価する当技術分野において公知の標準的な方法が使用されてもよい。
【０３０１】
ある特定の実施形態において、抗体は、ＩｇＧ１、ＩｇＧ２、ＩｇＧ３、ＩｇＧ４、ＩｇＡ、ＩｇＥ、ＩｇＭ又はＩｇＤ定常領域のような、重鎖定常領域を含む。ある特定の実施形態において、抗ＥＧＦＲ抗体は、ヒトＩｇＧ定常ドメイン、ヒトＩｇＭ定常ドメイン、ヒトＩｇＥ定常ドメイン及びヒトＩｇＡ定常ドメインからなる群から選択される重鎖免疫グロブリン定常ドメインを含む。さらなる実施形態において、抗体又はその抗原結合部分は、ＩｇＧ１重鎖定常領域、ＩｇＧ２重鎖定常領域、ＩｇＧ３定常領域又はＩｇＧ４重鎖定常領域を有する。好ましくは、重鎖定常領域は、ＩｇＧ１重鎖定常領域又はＩｇＧ４重鎖定常領域である。さらに、抗体は、軽鎖定常領域、κ軽鎖定常領域又はλ軽鎖定常領域のいずれかを含むことができる。一実施形態において、抗体は、κ軽鎖定常領域を含む。
【０３０２】
ある特定の実施形態において、抗ＥＧＦＲ抗体は、多重特異性抗体、例えば二重特異性抗体である。
【０３０３】
ある特定の実施形態において、抗ＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域、及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含む。
【０３０４】
抗体エフェクター機能を変化させるためのＦｃ部分におけるアミノ酸残基の置き換えが、記載されている（参照により本明細書に組み込むＷｉｎｔｅｒら、米国特許第５，６４８，２６０号及び第５，６２４，８２１号）。抗体のＦｃ部分は、いくつかの重要なエフェクター機能、例えば抗体及び抗原−抗体複合体のサイトカイン誘導、ＡＤＣＣ、食作用、補体依存性細胞傷害（ＣＤＣ）及び半減期／クリアランス速度を媒介する。一部の場合では、これらのエフェクター機能は、治療用抗体にとって望ましいが、他の場合では、治療目的に依存して、不必要であり得る又は有害である場合すらある。ある特定のヒトＩｇＧアイソタイプ、特に、ＩｇＧ１及びＩｇＧ３は、それぞれ、ＦｃγＲ及び補体Ｃ１ｑへの結合を介してＡＤＣＣ及びＣＤＣを媒介する。新生児のＦｃ受容体（ＦｃＲｎ）は、抗体の循環半減期を決定する重要な構成要素である。さらに別の実施形態において、少なくとも１つのアミノ酸残基が、抗体のエフェクター機能が変化するように、抗体の定常領域、例えば抗体のＦｃ領域において置き換えられる。
【０３０５】
本発明の一実施形態は、標識された抗ＥＧＦＲ抗体であって、抗体は、誘導体化されている、又は以下に記載されたＢｃ１−ｘＬ阻害剤に加えて１つ以上の機能的分子（例えば、別のペプチド又はタンパク質）に連結されている、標識された抗ＥＧＦＲ抗体を含む。例えば標識された抗体は、別の抗体（例えば二重特異性抗体若しくはダイアボディ）、検出可能な薬剤、医薬剤、別の分子との抗体若しくは抗体部分の結合を媒介することができるタンパク質若しくはペプチド（ストレプトアビジンコア領域若しくはポリヒスチジンタグ）及び／又は有糸分裂阻害剤、抗腫瘍抗生物質、免疫調節剤、遺伝子治療用のベクター、アルキル化剤、抗血管新生剤、代謝拮抗物質、ホウ素含有剤、化学保護剤、ホルモン、抗体ホルモン剤、コルチコステロイド、光活性治療剤、オリゴヌクレオチド、放射性核種剤、トポイソメラーゼ阻害剤、キナーゼ阻害剤、放射線増感剤及びこれらの組合せからなる群から選択される細胞傷害性若しくは治療用薬剤のような１つ以上の他の分子実体に本発明の抗体又は抗体部分を（化学カップリング、遺伝子融合、非共有結合などにより）機能的に連結させることにより、誘導することができる。
【０３０６】
抗体又はＡＤＣを誘導体化し得る有用な検出可能な薬剤は、蛍光化合物を含む。例示的な蛍光の検出可能な薬剤は、フルオレセイン、フルオレセインイソチオシアネート、ローダミン、５−ジメチルアミン−１−ナフタレンスルホニルクロライド、フィコエリトリン等を含む。抗体はまた、アルカリホスファターゼ、西洋ワサビペルオキシダーゼ、グルコース酸化酵素などのような検出可能な酵素で誘導体化されてもよい。抗体が、検出可能な酵素で誘導体化されるとき、これは、酵素が検出可能な反応産物を産生するのに使用するさらなる試薬を添加することにより検出される。例えば検出可能な薬剤である西洋ワサビペルオキシダーゼが存在するとき、過酸化水素及びジアミノベンジジンの添加が、検出可能である着色した反応産物をもたらす。抗体はまた、ビオチンで誘導体化され、アビジン又はストレプトアビジン結合の間接的な測定を介して検出されてもよい。
【０３０７】
一実施形態において、抗体又はＡＤＣは、イメージング剤にコンジュゲートされている。本明細書に記載される組成物及び方法において使用され得るイメージング剤の例は、放射標識（例えばインジウム）、酵素、蛍光標識、発光標識、生物発光標識、磁気標識及びビオチンを含むが、これらに限定されない。
【０３０８】
一実施形態において、抗体は、これに限定されないが、インジウム（１１１Ｉｎ）のような放射標識に連結される。１１１インジウムは、ＥＧＦＲ陽性腫瘍の同定において使用するための本明細書に記載される抗体及びＡＤＣを標識するために使用されてもよい。ある特定の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ抗体（又はＡＤＣ）は、二官能性シクロヘキシルジエチレントリアミンペンタ酢酸（ＤＴＰＡ）キレート剤である二官能性キレート剤を介して１１１Ｉで標識される（米国特許第５，１２４，４７１号；第５，４３４，２８７号；及び第５，２８６，８５０号を参照、これらのそれぞれを、参照により本明細書に組み込む）。
【０３０９】
本発明の別の実施形態は、抗ＥＧＦＲ抗体が、１個以上の炭水化物残基を含む、グリコシル化結合タンパク質を提供する。新生のインビボタンパク質生成は、翻訳後修飾として知られているさらなるプロセシングを受けてもよい。特に、糖（グリコシル）残基が酵素的に加えられてもよく、これはグリコシル化として知られているプロセスである。共有結合されたオリゴ糖側鎖を有する、得られたタンパク質は、グリコシル化タンパク質又は糖タンパク質として知られている。抗体は、Ｆｃドメイン及び可変ドメインにおいて１個以上の炭水化物残基を有する糖タンパク質である。Ｆｃドメイン中の炭水化物残基は、抗体の抗原結合又は半減期に対する最小の効果と共に、Ｆｃドメインのエフェクター機能に対する重要な効果を有する（Ｒ．Ｊｅｆｆｅｒｉｓ、Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌ．Ｐｒｏｇ．、２１（２００５年）、１１〜１６頁）。対照的に、可変ドメインのグリコシル化は、抗体の抗原結合活性に対する効果を有し得る。可変ドメインにおけるグリコシル化は、おそらく立体障害に起因して抗体結合親和性に対して負の効果を有し得る（Ｃｏ，Ｍ．Ｓ．ら、Ｍｏｌ．Ｉｍｍｕｎｏｌ．（１９９３年）３０：１３６１〜１３６７頁）、又は抗原に対して増大した親和性をもたらし得る（Ｗａｌｌｉｃｋ，Ｓ．Ｃ．ら、Ｅｘｐ．Ｍｅｄ．（１９８８年）１６８：１０９９〜１１０９頁；Ｗｒｉｇｈｔ，Ａ．ら、ＥＭＢＯ  Ｊ．（１９９１年）１０：２７１７〜２７２３頁）。
【０３１０】
本発明の一態様は、結合タンパク質のＯ−又はＮ−結合型グリコシル化部位が変異されているグリコシル化部位変異体を生成することを対象とする。当業者は、標準的な周知のテクノロジーを使用してかかる変異体を生成することができる。生物学的活性を保持するが、増大又は低下した結合活性を有するグリコシル化部位変異体は、本発明の別の目的である。
【０３１１】
さらに別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ抗体のグリコシル化は、修飾されている。例えば、非グリコシル化抗体を作成することができる（例えば、抗体は、グリコシル化を欠如する）。グリコシル化は、例えば抗原に対する抗体の親和性を増大させるために変更され得る。かかる炭水化物修飾は、例えば抗体配列内のグリコシル化の１つ以上の部位を変更することにより達成することができる。例えば１つ以上の可変領域グリコシル化部位の除去をもたらし、これにより、この部位でのグリコシル化を除去する、１つ以上のアミノ酸置換がなされ得る。かかるアグリコシル化は、抗原に対する抗体の親和性を増大し得る。かかるアプローチは、ＰＣＴ公開ＷＯ２００３０１６４６６Ａ２並びに米国特許第５，７１４，３５０号及び第６，３５０，８６１号においてさらに詳細に記載され、これらのそれぞれを、その全体として参照により本明細書に組み込む。
【０３１２】
さらに又はあるいは、低減した量のフコシル残基を有するハイポフコシル化抗体又は増大した二分するＧｌｃＮＡｃ構造を有する抗体のような、変更された種類のグリコシル化を有する修飾された抗ＥＧＦＲ抗体を作製することができる。かかる変更されたグリコシル化パターンは、抗体のＡＤＣＣ能を増大することが示されている。かかる炭水化物修飾は、例えば変更されたグリコシル化機構を有する宿主細胞において抗体を発現させることにより達成することができる。変更されたグリコシル化機構を有する細胞は、当技術分野において記載されており、本発明の組換え抗体を発現させ、これにより、変更されたグリコシル化を有する抗体を産生するための宿主細胞として使用することができる。例えばＳｈｉｅｌｄｓ，Ｒ．Ｌ．ら（２００２年）Ｊ．Ｂｉｏｌ．Ｃｈｅｍ．、２７７：２６７３３〜２６７４０頁；Ｕｍａｎａら（１９９９年）Ｎａｔ．Ｂｉｏｔｅｃｈ．、１７：１７６〜１頁、並びに欧州特許第ＥＰ１，１７６，１９５号；ＰＣＴ公開ＷＯ０３／０３５８３５；ＷＯ９９／５４３４２８０を参照し、これらのそれぞれを、その全体として参照により本明細書に組み込む。
【０３１３】
タンパク質グリコシル化は、目的のタンパク質のアミノ酸配列、及びタンパク質が発現される宿主細胞に依存する。異なる生物は、異なるグリコシル化酵素（例えば糖転移酵素及びグリコシダーゼ）を産生し、利用可能な異なる基質（ヌクレオチド糖）を有し得る。かかる因子に起因して、タンパク質グリコシル化パターン及びグリコシル残基の組成は、特定のタンパク質が発現される宿主系に依存して異なってもよい。本発明において有用なグリコシル残基は、グルコース、ガラクトース、マンノース、フコース、ｎ−アセチルグルコサミン及びシアル酸を含み得るが、これらに限定されない。好ましくは、グリコシル化された結合タンパク質は、グリコシル化パターンがヒトであるように、グリコシル残基を含む。
【０３１４】
異なるタンパク質グリコシル化は、異なるタンパク質特徴をもたらし得る。例えば、酵母のような微生物宿主において産生され、酵母内在経路を利用してグリコシル化された治療用タンパク質の有効性は、ＣＨＯ細胞株のような哺乳動物細胞において発現された同じタンパク質のものと比較して低減されていてもよい。かかる糖タンパク質はまた、ヒトにおいて免疫原性であり、投与後の低減したインビボ半減期を示してもよい。ヒト及び他の動物における特定の受容体は、特定のグリコシル残基を認識し、血流からのタンパク質の迅速なクリアランスを促進し得る。他の副作用は、タンパク質フォールディング、溶解度、タンパク質分解酵素に対する感受性、移動、輸送、区画化、分泌、他のタンパク質若しくは因子による認識、抗原性又はアレルゲン性における変化を含み得る。したがって、実施者は、グリコシル化の特定の組成及びパターンを有する治療用タンパク質、例えばヒト細胞において又は意図される対象動物の種特異的な細胞において産生されるものと同一、又は少なくとも類似のグリコシル化組成及びパターンを好んでもよい。
【０３１５】
宿主細胞のものと異なるグリコシル化タンパク質の発現は、宿主細胞を遺伝子的に修飾して、異種性グリコシル化酵素を発現させることにより、達成されてもよい。組換え技術を使用して、実施者は、ヒトタンパク質グリコシル化を示す抗体又はその抗原結合部分を生成してもよい。例えば、これらの酵母株において産生されるグリコシル化タンパク質（糖タンパク質）が、動物細胞、特にヒト細胞のものと同一のタンパク質グリコシル化を示すように、酵母株が、天然に存在しないグリコシル化酵素を発現するよう遺伝子的に修飾されている（米国特許公開第２００４００１８５９０号及び第２００２０１３７１３４号並びにＰＣＴ公開ＷＯ２００５１００５８４Ａ２）。
【０３１６】
抗体は、いくつかの技術のいずれかにより産生され得る。例えば重鎖及び軽鎖をコードする発現ベクターが、標準的な技術により宿主細胞にトランスフェクトされる、宿主細胞からの発現。用語「トランスフェクション」の様々な形態は、原核又は真核宿主細胞への外来ＤＮＡの導入のため一般に使用される多種多様な技術、例えばエレクトロポレーション、カルシウム−リン酸塩沈殿、ＤＥＡＥ−デキストラントランスフェクションなどを包含することが意図される。原核又は真核宿主細胞のいずれかにおいて抗体を発現させることが可能であるが、真核細胞における抗体の発現が好ましく、哺乳動物宿主細胞における抗体の発現が最も好ましく、これは、かかる真核細胞（特に哺乳動物細胞）が、原核細胞より、正しくフォールディングされ、免疫学的に活性な抗体を組み立て、分泌する可能性が高いからである。
【０３１７】
本発明の組換え抗体の発現に好ましい哺乳動物宿主細胞は、チャイニーズハムスター卵巣細胞（ＣＨＯ細胞）（例えばＲ．Ｊ．Ｋａｕｆｍａｎ及びＰ．Ａ．Ｓｈａｒｐ（１９８２年）Ｍｏｌ．Ｂｉｏｌ．、１５９：６０１〜６２１頁において記載される、ＤＨＦＲ選択可能なマーカーと共に使用される、Ｕｒｌａｕｂ及びＣｈａｓｉｎ（１９８０年）Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．、ＵＳＡ、７７：４２１６〜４２２０頁において記載されるｄｈｆｒ−ＣＨＯ細胞を含む）、ＮＳ０ミエローマ細胞、ＣＯＳ細胞及びＳＰ２細胞を含む。抗体遺伝子をコードする組換え発現ベクターが、哺乳動物宿主細胞に導入されるとき、抗体は、宿主細胞において抗体の発現を可能にするのに十分な期間宿主細胞を培養し、又はより好ましくは、宿主細胞が成長する培養培地に抗体を分泌させることにより、産生される。抗体は、標準的なタンパク質精製方法を使用して培養培地から回収することができる。
【０３１８】
宿主細胞をまた、Ｆａｂ断片又はｓｃＦｖ分子のような機能的抗体断片を産生するために使用することができる。上記の手順についてのバリエーションが本発明の範囲内であることは、理解される。例えば、宿主細胞に本発明の抗体の軽鎖及び／又は重鎖のいずれかの機能的断片をコードするＤＮＡをトランスフェクトすることが望ましくてもよい。組換えＤＮＡテクノロジーはまた、目的の抗原への結合に必要ではない軽鎖及び重鎖のいずれか又は両方をコードするＤＮＡの一部又は全てを取り除くために使用されてもよい。かかる切断されたＤＮＡ分子から発現された分子もまた、本発明の抗体によって包含される。加えて、標準的な化学架橋方法により本発明の抗体を第２の抗体に架橋することにより、１つの重鎖及び１つの軽鎖が本発明の抗体であり、他の重鎖及び軽鎖が目的の抗原以外の抗原に特異的である、二機能性抗体が産生されてもよい。
【０３１９】
抗体又はその抗原結合部分の組換え発現に好ましいシステムにおいて、抗体重鎖と抗体軽鎖の両方をコードする組換え発現ベクターが、リン酸カルシウムにより媒介されるトランスフェクションにより、ｄｈｆｒ−ＣＨＯ細胞に導入される。組換え発現ベクター内で、抗体重鎖及び軽鎖遺伝子はそれぞれ、ＣＭＶエンハンサー／ＡｄＭＬＰプロモーター調節エレメントに作動可能に連結して、高レベルの遺伝子転写を駆動する。組換え発現ベクターはまた、ＤＨＦＲ遺伝子を有し、ＤＨＦＲ遺伝子が、メトトレキサートセレクション／増幅を使用して、ベクターでトランスフェクトされたＣＨＯ細胞のセレクションを可能にする。選択された形質転換体宿主細胞を培養して、抗体重鎖及び軽鎖の発現を可能にし、インタクトな抗体が、培養培地から回収される。標準的な分子生物学技術が、組換え発現ベクターを調製するために、宿主細胞にトランスフェクトするために、形質転換体について選択するために、宿主細胞を培養するために及び培養培地から抗体を回収するために使用される。なおさらに、本発明は、組換え抗体が合成されるまで、適当な培養培地において宿主細胞を培養することにより、本発明の組換え抗体を合成する方法を提供する。本発明の組換え抗体は、本明細書において開示されるアミノ酸配列に対応する核酸分子を使用して、産生されてもよい。一実施形態において、配列番号８６及び／又は８７に記載の核酸分子が、組換え抗体の産生において使用される。方法は、培養培地から組換え抗体を単離することをさらに含み得る。
【０３２０】
本明細書中に引用された抗体及び抗体の配列は、参照により本明細書に組み込む、米国特許第９，４９３，５６８号（ＡｂｂＶｉｅ  Ｉｎｃ．）にも記載されている。
【０３２１】
３．抗ＥＧＦＲ抗体薬物コンジュゲート（ＡＤＣ）：Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤、及びリンカー
無調節なアポトーシス経路はまた、がんの病理に関連している。下方制御されたアポトーシス（及びより具体的には、タンパク質のＢｃｌ−２ファミリー）が、がん性悪性腫瘍の発症に関与するという推測により、このなお定義が難しい疾患を標的にする新規の方法が明らかになった。研究により、例えば抗アポトーシスタンパク質、Ｂｃｌ２及びＢｃｌ−ｘＬが、多くのがん細胞型において過剰発現されることが示された。Ｚｈａｎｇ、２００２年、Ｎａｔｕｒｅ  Ｒｅｖｉｅｗｓ／Ｄｒｕｇ  Ｄｉｓｃｏｖｅｒｙ  １：１０１；Ｋｉｒｋｉｎら、２００４年、Ｂｉｏｃｈｉｍｉｃａ  Ｂｉｏｐｈｙｓｉｃａ  Ａｃｔａ、１６４４：２２９〜２４９頁；及びＡｍｕｎｄｓｏｎら、２０００年、Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ、６０：６１０１〜６１１０頁を参照。この脱調節の効果は、変更をうけていなければ正常状態においてアポトーシスを受けるであろう、変更された細胞の生存である。調節されていない増殖と関連するこれらの欠損の繰り返しが、がん発生の開始点であると考えられている。
【０３２２】
本開示の態様は、リンカーを介して薬物にコンジュゲートされた抗ｈＥＧＦＲ抗体を含む抗ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣであって、薬物がＢｃｌ−ｘＬ阻害剤である、抗ｈＥＧＦＲ  ＡＤＣに関する。特定の実施形態において、ＡＤＣは、以下の構造式（Ｉ）に従う化合物又はその薬学的に許容される塩であり、式中、Ａｂは、抗ｈＥＧＦＲ抗体を表し、Ｄは、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害薬（すなわち、以下に示される式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）の化合物）を表し、Ｌは、リンカーを表し、ＬＫは、リンカー（Ｌ）を抗ｈＥＧＦＲ抗体（Ａｂ）に連結している共有結合を表し、ｍは、１〜２０の範囲の整数である抗体に連結されたＤ−Ｌ−ＬＫ単位の数を表す。いくつかの実施形態において、ｍは、１〜８、１〜７、１〜６、２〜６、１〜５、１〜４、２〜４又は１〜３の範囲である。ある実施形態において、ｍは、２、３又は４である。
【０３２３】
いくつかの実施形態において、ＡＤＣは、以下の式（式Ｉ）：
【０３２４】
【化４４】
2019521106.tif 000066
（式中、Ａｂは、抗体、例えば、抗ＥＧＦＲ抗体ＡｂＡ、ＡｂＢ、ＡｂＧ又はＡｂＫであり、（Ｄ−Ｌ−ＬＫ）は、薬物−リンカー−共有結合である。）を有する。薬物−リンカー部分は、リンカーであるＬ−及び、例えば、標的細胞、例えば、ＥＧＦＲを発現する細胞に対する細胞増殖阻害性、細胞傷害性又はそうでなければ治療的活性を有する薬物部分である−Ｄから構成され；ｍは、１〜２０の範囲である。いくつかの実施形態において、ｍは、１〜８、１〜７、１〜６、２〜６、１〜５、１〜４、１〜３、１〜２、１．５〜８、１．５〜７、１．５〜６、１．５〜５、１．５〜４、２〜６、１〜５、１〜４、１〜３、１〜２又は２〜４の範囲である。ＡＤＣのＤＡＲは、式Ｉ中で言及された「ｍ」と同等である。一実施形態において、ＡＤＣは、Ａｂ−（ＬＫ−Ｌ−Ｄ）ｍの式を有し、Ａｂは、抗ＥＧＦＲ抗体、例えば、ＡｂＡ、ＡｂＢ、ＡｂＧ又はＡｂＫであり、Ｌはリンカーであり、Ｄは、薬物、例えば、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤であり、ＬＫは、共有結合リンカー、例えば、−Ｓ−であり、ｍは、１〜８（又は２〜４のＤＡＲ）である。本発明のＡＤＣで使用し得る薬物（式ＩのＤ）及びリンカー（式ＩのＬ）、並びに代替ＡＤＣ構造に関するさらなる詳細は、以下に記載する。
【０３２５】
様々なＢｃｌ−ｘＬ阻害剤自体の特定の実施形態、並びに本明細書に記載されるＡＤＣを含み得る様々なＢｃｌ−ｘＬ阻害剤（Ｄ）、リンカー（Ｌ）及び抗ＥＧＦＲ抗体（Ａｂ）、並びにＡＤＣに連結されたＢｃｌ−ｘＬ阻害剤の数が、以下でより詳細に記載される。
【０３２６】
本発明の抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣにおいて使用され得るＢｃｌ−ｘＬ阻害剤の例が、以下で提供され、抗体及び１つ以上のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤をコンジュゲートするために使用され得るリンカーである。用語「連結された」及び「コンジュゲートされた」も本明細書において互換的に使用され、抗体及び部分が共有結合されていることを示す。
【０３２７】
本明細書中に記載されたＡＤＣにおいて使用し得るＢｃ１−ｘＬ阻害剤及びリンカー並びにその製造方法は、参照により本明細書に組み込む米国特許出願公開第２０１６−０３３９１１７号（ＡｂｂＶｉｅ  Ｉｎｃ．）に記載されている。
【０３２８】
３．１．Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤
本開示の一態様は、低い細胞透過性を有するＢｃｌ−ｘＬ阻害剤に関する。この化合物は、一般に、事実上複素環であり、化合物に高い水溶解度及び低い細胞透過性を与える１つ以上の可溶化基を含む。可溶化基は、一般に、水素結合し、双極子−双極子相互作用を生じる能力があり、及び／又は１〜３０個の単位を含有するポリエチレングリコールポリマー、１つ以上のポリオール、１つ以上の塩若しくは生理的ｐＨで荷電されている１つ以上の基を含む基である。
【０３２９】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、本明細書に記載される様々な方法において化合物若しくは塩自体として使用されてもよい又はＡＤＣの構成部分として含まれてもよい。
【０３３０】
コンジュゲートされていない形態において使用され得る又はＡＤＣの一部として含まれ得るＢｃｌ−ｘＬ阻害剤の特定の実施形態は、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）に従う化合物を含む。本発明において、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が、ＡＤＣの一部として含まれるとき、以下の構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）において示される＃は、リンカーに対する結合点を表し、これらが一価基形態で表されることを示す。
【０３３１】
【化４５】
2019521106.tif 000067
又はその薬学的に許容される塩（式中、
Ａｒ１は、
【０３３２】
【化４６】
2019521106.tif 000068
から選択され、ハロ、ヒドロキシ、ニトロ、低級アルキル、低級ヘテロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、アミノ、シアノ及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよく、
Ａｒ２は、
【０３３３】
【化４７】
2019521106.tif 000069
から選択され、ハロ、ヒドロキシ、ニトロ、低級アルキル、低級ヘテロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、アミノ、シアノ及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよく、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−、Ｒ’−Ｚ２ｂ−、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｒ１３−Ｚ２ｂ−又は＃−Ｒ’−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合しており、
Ｚ１は、Ｎ、ＣＨ、Ｃ−ハロ、Ｃ−ＣＨ３及びＣ−ＣＮから選択され、
Ｚ２ａ及びＺ２ｂはそれぞれ、互いに独立して、結合、ＮＲ６、ＣＲ６ａＲ６ｂ、Ｏ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）２、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ６ａＣ（Ｏ）ＮＲ６ｂ−及び−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）Ｏ−から選択され、
Ｒ’は、ポリオール、４〜３０個のエチレングリコール単位を含有するポリエチレングリコール、塩及び生理的ｐＨで荷電されている基、並びにこれらの組合せから選択される基を含有する可溶化部分で１つ以上の炭素又はヘテロ原子で独立して置換されたアルキレン、ヘテロアルキレン、シクロアルキレン、ヘテロサイクレン、アリール又はヘテロアリールであり、＃は、Ｒ’に結合している場合、置換可能な任意のＲ’原子でＲ’に結合しており、
Ｒ１は、水素、メチル、ハロ、ハロメチル、エチル及びシアノから選択され、
Ｒ２は、水素、メチル、ハロ、ハロメチル及びシアノから選択され、
Ｒ３は、水素、メチル、エチル、ハロメチル及びハロエチルから選択され、
Ｒ４は、水素、低級アルキル及び低級ヘテロアルキルから選択され、又はＲ１３の原子と一緒になって、３〜７個の環原子を有するシクロアルキル若しくはヘテロシクリル環を形成し、
Ｒ６、Ｒ６ａ及びＲ６ｂはそれぞれ、互いに独立して、水素、置換されていてもよい低級アルキル、置換されていてもよい低級ヘテロアルキル、置換されていてもよいシクロアルキル及び置換されていてもよいヘテロシクリルから選択され、又はＲ４の原子及びＲ１３の原子と一緒になって、３〜７個の環原子を有するシクロアルキル若しくはヘテロシクリル環を形成し、
Ｒ１１ａ及びＲ１１ｂはそれぞれ、互いに独立して、水素、ハロ、メチル、エチル、ハロメチル、ヒドロキシル、メトキシ、ＣＮ及びＳＣＨ３から選択され、
Ｒ１２は、任意選択的にＲ’であり、又は水素、ハロ、シアノ、置換されていてもよいアルキル、置換されていてもよいヘテロアルキル、置換されていてもよいヘテロシクリル及び置換されていてもよいシクロアルキルから選択され、
Ｒ１３は、置換されていてもよいＣ１〜８アルキレン、置換されていてもよいヘテロアルキレン、置換されていてもよいヘテロサイクレン及び置換されていてもよいシクロアルキレンから選択され、
＃は、リンカーＬに対する結合点を表す。）
コンジュゲートされていない形態で使用され得る又はＡＤＣの一部として含まれ得るＢｃｌ−ｘＬ阻害剤の一実施形態は、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）に従う化合物又はその薬学的に許容される塩を含む：
【０３３４】
【化４８】
2019521106.tif 000070
2019521106.tif 000071
（式中：
Ａｒ１は、
【０３３５】
【化４９】
2019521106.tif 000072
から選択され、ハロ、ヒドロキシ、ニトロ、低級アルキル、低級ヘテロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、アミノ、シアノ及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよく、
Ａｒ２は、
【０３３６】
【化５０】
2019521106.tif 000073
2019521106.tif 000074
又はそのＮ−オキシドから選択され、ハロ、ヒドロキシ、ニトロ、低級アルキル、低級ヘテロアルキル、Ｃ１〜４アルコキシ、アミノ、シアノ及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよく、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−、Ｒ’−Ｚ２ｂ−、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｒ１３−Ｚ２ｂ−、又は＃−Ｒ’−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合しており、
Ｚ１は、Ｎ、ＣＨ、Ｃ−ハロ、Ｃ−ＣＨ３及びＣ−ＣＮから選択され、
Ｚ２ａ及びＺ２ｂはそれぞれ、互いに独立して、結合、ＮＲ６、ＣＲ６ａＲ６ｂ、Ｏ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）２、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ６ａＣ（Ｏ）ＮＲ６ｂ−及び−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）Ｏ−から選択され、
Ｒ’は、
【０３３７】
【化５１】
2019521106.tif 000075
（式中、＃は、Ｒ’に結合している場合、置換可能な任意のＲ’原子でＲ’に結合している。）であり、
Ｘ’は、出現ごとに、−Ｎ（Ｒ１０）−、−Ｎ（Ｒ１０）Ｃ（Ｏ）−、−Ｎ（Ｒ１０）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ１０）−及び−Ｏ−から選択され、
ｎは、０〜３から選択され、
Ｒ１０は、出現ごとに、水素、低級アルキル、複素環、アミノアルキル、Ｇ−アルキル及び−（ＣＨ２）２−Ｏ−（ＣＨ２）２−Ｏ−（ＣＨ２）２−ＮＨ２から独立して選択され、
Ｇは、出現ごとに、ポリオール、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコール、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から独立して選択され、
ＳＰａは、出現ごとに、酸素、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｈ）−、−Ｎ（Ｈ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、−Ｎ（Ｈ）−、アリーレン、ヘテロサイクレン及び置換されていてもよいメチレンから独立して選択され、メチレンは、−ＮＨ（ＣＨ２）２Ｇ、ＮＨ２、Ｃ１〜８アルキル及びカルボニルの１つ以上で置換されていてもよく、
ｍ２は、０〜１２から選択され、
Ｒ１は、水素、メチル、ハロ、ハロメチル、エチル及びシアノから選択され、
Ｒ２は、水素、メチル、ハロ、ハロメチル及びシアノから選択され、
Ｒ３は、水素、メチル、エチル、ハロメチル及びハロエチルから選択され、
Ｒ４は、水素、低級アルキル及び低級ヘテロアルキルから選択され、又はＲ１３の原子と一緒になって、３〜７個の環原子を有するシクロアルキル若しくはヘテロシクリル環を形成し、
Ｒ６、Ｒ６ａ及びＲ６ｂはそれぞれ、互いに独立して、水素、置換されていてもよい低級アルキル、置換されていてもよい低級ヘテロアルキル、置換されていてもよいシクロアルキル及び置換されていてもよいヘテロシクリルから選択され、又はＲ４の原子及びＲ１３の原子と一緒になって、シクロアルキル若しくは３〜７個の環原子を有するヘテロシクリル環を形成し、
Ｒ１１ａ及びＲ１１ｂはそれぞれ、互いに独立して、水素、ハロ、メチル、エチル、ハロメチル、ヒドロキシル、メトキシ、ＣＮ及びＳＣＨ３から選択され、
Ｒ１２は、任意選択的にＲ’であり、又は水素、ハロ、シアノ、置換されていてもよいアルキル、置換されていてもよいヘテロアルキル、置換されていてもよいヘテロシクリル及び置換されていてもよいシクロアルキルから選択され、
Ｒ１３は、置換されていてもよいＣ１〜８アルキレン、置換されていてもよいヘテロアルキレン、置換されていてもよいヘテロサイクレン及び置換されていてもよいシクロアルキレンから選択され、
＃は、リンカーＬに対する結合点を表す。）。
【０３３８】
構造式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤が、ＡＤＣの構成要素でない場合、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）における＃は、水素原子に対する結合点を表す。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が、ＡＤＣの構成要素である場合、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）における＃は、リンカーに対する結合点を表す。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤がＡＤＣの構成要素である場合、ＡＤＣは、１つ以上のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を含んでもよく、１つ以上のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤は、同一であってもよく又は異なっていてもよいが、典型的には同じである。
【０３３９】
ある特定の実施形態において、Ｒ’は、塩及び／又は生理的ｐＨで荷電されている基を含有する１つ以上の部分で置換されているＣ２〜Ｃ８ヘテロアルキレンである。塩は、例えばカルボキシレート、スルホネート、ホスホネート及びアンモニウムイオンの塩から選択されてもよい。例えば塩は、カルボキシレート、スルホネート若しくはホスホネートのナトリウム若しくはカリウム塩又はアンモニウムイオンの塩化物塩であってもよい。生理的ｐＨで荷電されている基は、例として、限定ではなく、双性イオン基を含む生理的ｐＨで荷電されている任意の基であってもよい。ある特定の実施形態において、塩である基は、これらに限定されないが、ピリジン及びキノリンのようなある特定のヘテロシクリルを含む、これに限定されないが、アミンのＮ−オキシドのような双極性部分である。特定の実施形態において、生理的ｐＨで荷電されている基は、出現ごとに、カルボキシレート、スルホネート、ホスホネート及びアミンから独立して選択される。
【０３４０】
ある特定の実施形態において、Ｒ’は、ポリエチレングリコール又はジオールのようなポリオール又は糖部分を含有する１つ以上の部分で置換されているＣ２〜Ｃ８ヘテロアルキレンである。
【０３４１】
ある特定の実施形態において、Ｒ’は、可溶化部分に加えて、基で置換されていてもよい。例えばＲ’は、同じ又は異なるアルキル、ヘテロアルキル、シクロアルキル、ヘテロシクリル、アリール、ヘテロアリール又はハロ基の１つ以上で置換されていてもよい。
【０３４２】
ある特定の実施形態において、Ｒ’は、式：
【０３４３】
【化５２】
2019521106.tif 000076
（式中：
Ｘ’は、出現ごとに、−Ｎ（Ｒ１０）−及び−Ｏ−から選択され、
ｎは、１〜３から選択され、
Ｒ１０は、出現ごとに、水素、アルキル、複素環、アミノアルキル、Ｇ−アルキル、複素環及び−（ＣＨ２）２−Ｏ−（ＣＨ２）２−Ｏ−（ＣＨ２）２−ＮＨ２から個々に選択され、
Ｇは、出現ごとに、ポリオール、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコール（本明細書においてＰＥＧ４−３０と称される）、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から独立して選択され、
ＳＰａは、出現ごとに、酸素、スルホンアミド、アリーレン、ヘテロサイクレン及び置換されていてもよいメチレンから独立して選択され、メチレンは、−ＮＨ（ＣＨ２）２Ｇ、アミン及びカルボニルの１つ以上で置換されていてもよく、
ｍ２は、０〜６から選択され、
Ｒ’の置換可能な窒素原子でリンカー又は水素原子に結合されているＲ’における少なくとも１つの置換可能な窒素が存在する。）
又はその薬学的に許容される塩により表される。
【０３４４】
ある特定の実施形態において、Ｒ’は、
【０３４５】
【化５３】
2019521106.tif 000077
（Ｘ’は、出現ごとに、−Ｎ（Ｒ１０）−、−Ｎ（Ｒ１０）Ｃ（Ｏ）−、−Ｎ（Ｒ１０）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ１０）−及び−Ｏ−から選択され、
ｎは、０〜３から選択され、
Ｒ１０は、出現ごとに、水素、アルキル、複素環、アミノアルキル、Ｇ−アルキル、複素環及び−（ＣＨ２）２−Ｏ−（ＣＨ２）２−Ｏ−（ＣＨ２）２−ＮＨ２から独立して選択され、
Ｇは、出現ごとに、ポリオール、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコール、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から独立して選択され、
ＳＰａは、出現ごとに、酸素、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｈ）−、−Ｎ（Ｈ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｈ）−、−Ｎ（Ｈ）−、アリーレン、ヘテロサイクレン及び置換されていてもよいメチレンから独立して選択され、メチレンは、−ＮＨ（ＣＨ２）２Ｇ、アミン、アルキル及びカルボニルの１つ以上で置換されていてもよく、
ｍ２は、０〜１２から選択され、
＃は、Ｒ’に結合している場合、置換可能な任意のＲ’原子でＲ’に結合している。）である。
【０３４６】
ある特定の実施形態において、Ｇは、出現ごとに、塩又は生理的ｐＨで荷電している部分である。
【０３４７】
ある特定の実施形態において、Ｇは、出現ごとに、カルボキシレート、スルホネート、ホスホネート又はアンモニウムの塩である。
【０３４８】
ある特定の実施形態において、Ｇは、出現ごとに、カルボキシレート、スルホネート、ホスホネート及びアミンからなる群から選択される生理的ｐＨで荷電している部分である。
【０３４９】
ある特定の実施形態において、Ｇは、出現ごとに、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコール、又はポリオールを含有する部分である。
【０３５０】
ある特定の実施形態において、ポリオールは糖である。
【０３５１】
ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）又は（ＩＩｄ）のＲ’は、リンカーへの結合に適当な少なくとも１つの置換可能な窒素を含む。
【０３５２】
ある特定の実施形態において、Ｇは、出現ごとに独立して、
【０３５３】
【化５４】
2019521106.tif 000078
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）
から選択される。ある特定の実施形態において、Ｍは、Ｎａ＋、Ｋ＋又はＬｉ＋である。ある特定の実施形態において、Ｍは水素である。特定の実施形態において、ＧはＳＯ３Ｈである。
【０３５４】
ある特定の実施形態において、Ｇは、出現ごとに独立して、
【０３５５】
【化５５】
2019521106.tif 000079
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）
から選択される。ある特定の実施形態において、Ｍは水素である。特定の実施形態において、ＧはＳＯ３Ｈである。
【０３５６】
ある特定の形態において、Ｒ’は、
【０３５７】
【化５６】
2019521106.tif 000080
2019521106.tif 000081
2019521106.tif 000082
又はその塩から選択される。この実施形態のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤が、ＡＤＣに含まれるとき、ＡＤＣのリンカーは、利用可能な１級又は２級アミン基の窒素原子に連結されている。
【０３５８】
ある特定の実施形態において、Ｒ’は、
【０３５９】
【化５７】
2019521106.tif 000083
2019521106.tif 000084
2019521106.tif 000085
2019521106.tif 000086
又はその塩から選択される。この実施形態のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤が、ＡＤＣに含まれるとき、ＡＤＣのリンカーは、利用可能な１級又は２級アミン基の窒素原子に連結されている。
【０３６０】
ある特定の実施形態において、Ｒ’は、
【０３６１】
【化５８】
2019521106.tif 000087
2019521106.tif 000088
2019521106.tif 000089
2019521106.tif 000090
2019521106.tif 000091
（式中、＃は、式（ＩＩｂ）若しくは（ＩＩｃ）のＡＤＣのＢｃｌ−ｘＬ阻害薬における水素原子又は式（ＩＩａ）若しくは（ＩＩｄ）のＡＤＣのＢｃｌ−ｘＬ阻害薬におけるリンカーＬに対する結合点のいずれかを表す。）から選択される。
【０３６２】
ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＡｒ１は、
【０３６３】
【化５９】
2019521106.tif 000092
から選択される。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＡｒ１は、
【０３６４】
【化６０】
2019521106.tif 000093
から選択され、ハロ、シアノ、メチル、及びハロメチルから独立して選択される１つ以上の置換基で置換されていてもよい。特定の実施形態において、Ａｒ１は、
【０３６５】
【化６１】
2019521106.tif 000094
である。
【０３６６】
ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、１つ以上の置換基で置換されていてもよい
【０３６７】
【化６２】
2019521106.tif 000095
であり、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−、Ｒ’−Ｚ２ｂ−、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｒ１３−Ｚ２ｂ−又は＃−Ｒ’−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。
【０３６８】
ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０３６９】
【化６３】
2019521106.tif 000096
から選択され、１つ以上の置換基で置換されていてもよく、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−、Ｒ’−Ｚ２ｂ−、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｒ１３−Ｚ２ｂ−又は＃−Ｒ’−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０３７０】
【化６４】
2019521106.tif 000097
から選択され、１つ以上の置換基で置換されていてもよく、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−、Ｒ’−Ｚ２ｂ−、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｒ１３−Ｚ２ｂ−又は＃−Ｒ’−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、１つ以上の可溶化基で置換されている。ある特定の実施形態において、各可溶化基は、他とは独立して、ポリオール、４〜３０個の繰り返し単位を有するポリエチレングリコール、塩又は生理的ｐＨで荷電している部分を含有する部分から選択される。
【０３７１】
ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＺ１は、Ｎである。
【０３７２】
ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＺ２ａは、Ｏである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＺ２ａは、ＣＲ６ａＲ６ｂである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＺ２ａは、Ｓである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＺ２ａは、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−である。特定の実施形態において、Ｒ６は水素である。
【０３７３】
ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＺ２ｂは、Ｏである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＺ２ｂは、ＮＨ又はＣＨ２である。
【０３７４】
ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＲ１は、メチル及びクロロから選択される。
【０３７５】
ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＲ２は、水素及びメチルから選択される。特定の実施形態において、Ｒ２は水素である。
【０３７６】
ある特定の実施形態において、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、式（ＩＩａ）の化合物である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ）の化合物である、ある特定の実施形態において、化合物は、構造式（ＩＩａ．１）
【０３７７】
【化６５】
2019521106.tif 000098
（式中、
Ａｒ１、Ａｒ２、Ｚ１、Ｚ２ａ、Ｚ２ｂ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ１１ａ、Ｒ１１ｂ、Ｒ１２、Ｇ及び＃は、上記のように定義されており、
Ｙは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
ｒは、０又は１であり、
ｓは、１、２又は３である。）
又はその塩を有する。
【０３７８】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｒは０であり、ｓは１である。
【０３７９】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｒは０であり、ｓは２である。
【０３８０】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｒは１であり、ｓは２である。
【０３８１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯ、ＮＨ、ＣＨ２及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．１）のＺ２ａは、−ＣＲ６ａＲ６ｂ−である。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．１）のＺ２ａは、ＣＨ２である。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．１）のＺ２ａは、Ｓである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．１）のＺ２ａは、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−である。
【０３８２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙは、エチレン、プロピレン及びブチレンから選択される。特定の実施形態において、Ｙは、エチレン及びプロピレンから選択される。
【０３８３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｇは、
【０３８４】
【化６６】
2019521106.tif 000099
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）
から選択される。特定の実施形態において、Ｇは、
【０３８５】
【化６７】
2019521106.tif 000100
である。特定の実施形態において、ＧはＳＯ３Ｈである。
【０３８６】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０３８７】
【化６８】
2019521106.tif 000101
（式中、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）
から選択される。
【０３８８】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０３８９】
【化６９】
2019521106.tif 000102
（式中、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）
から選択される。
【０３９０】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０３９１】
【化７０】
2019521106.tif 000103
である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０３９２】
【化７１】
2019521106.tif 000104
である。
【０３９３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂ−Ｒ１２は、Ｈ、Ｆ、ＣＮ、ＯＣＨ３、ＯＨ、ＮＨ２、ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ３、Ｎ（ＣＨ３）Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３、ＣＨ２Ｎ（ＣＨ３）Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３ＳＣＨ３、Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＣＨ３）２及びＯＣＨ２ＣＨ２Ｎ（ＣＨ３）（Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３）から選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ｂ−Ｒ１２は、Ｈ、Ｆ及びＣＮから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ｂ−Ｒ１２はＨである。
【０３９４】
Ｚ２ｂ−Ｒ１２がヒドロキシル（ＯＨ）で置換されている実施形態において、酸素は、連結基に対する結合点として働き得る（セクション４．４．１．１を参照）。
【０３９５】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ１は、
【０３９６】
【化７２】
2019521106.tif 000105
である。
【０３９７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、アダマンタン環に結合した基
【０３９８】
【化７３】
2019521106.tif 000106
は、
【０３９９】
【化７４】
2019521106.tif 000107
から選択される。
【０４００】
ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．１）の化合物は、式ＩＩａ．１．１：
【０４０１】
【化７５】
2019521106.tif 000108
（式中、ｎは、１〜３から選択される。）
の化合物に変換されてもよい。
【０４０２】
ある特定の実施形態において、式ＩＩａ．１．１の化合物は、式ＩＩａ．１．２
【０４０３】
【化７６】
2019521106.tif 000109
（式中、Ｌはリンカーを表し、ＬＫは、リンカーＬ上の反応性官能基と抗体上の相補的官能基の間で形成される連結を表す。）の化合物に変換され得る。
【０４０４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ）の化合物である、ある特定の実施形態において、化合物は、構造式（ＩＩａ．２）
【０４０５】
【化７７】
2019521106.tif 000110
（式中、
Ａｒ１、Ａｒ２、Ｚ１、Ｚ２ａ、Ｚ２ｂ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ１１ａ、Ｒ１１ｂ、Ｒ１２及び＃は、上記のように定義されており、
Ｕは、Ｎ、Ｏ及びＣＨから選択され、ただし、ＵがＯである場合、Ｖａ及びＲ２１ａは存在せず、
Ｒ２０は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
Ｒ２１ａ及びＲ２１ｂはそれぞれ、互いに独立して、存在せず又はＨ、Ｃ１〜Ｃ４アルキル及びＧから選択され、Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択され、
Ｖａ及びＶｂはそれぞれ、互いに独立して、存在せず又は結合及び置換されていてもよいアルキレンから選択され、
Ｒ２０は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
ｓは、１、２又は３である。）
又はその塩を有する。
【０４０６】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｓは２である。
【０４０７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯ、ＮＨ、ＣＨ２及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．２）のＺ２ａは、ＣＲ６ａＲ６ｂである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．２）のＺ２ａは、ＣＨ２である。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．２）のＺ２ａは、Ｓである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．２）のＺ２ａは、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−である。
【０４０８】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｕは、Ｎ及びＯから選択される。特定の実施形態において、ＵはＯである。
【０４０９】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｖａは結合であり、Ｒ２１ａは、Ｃ１〜Ｃ４アルキル基であり、Ｖｂは、メチレン及びエチレンから選択され、Ｒ２１ｂはＧである。特定の実施形態において、Ｖａは結合であり、Ｒ２１ａは、メチル基であり、Ｖｂは、メチレン及びエチレンから選択され、Ｒ２１ｂはＧである。
【０４１０】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｖａは、メチレン及びエチレンから選択され、Ｒ２１ａはＧであり、Ｖｂは、メチレン及びエチレンから選択され、Ｒ２１ｂはＧである。特定の実施形態において、Ｖａはエチレンであり、Ｒ２１ａはＧであり、Ｖｂは、メチレン及びエチレンから選択され、Ｒ２１ｂはＧである。
【０４１１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｇは、
【０４１２】
【化７８】
2019521106.tif 000111
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）
から選択される。特定の実施形態において、Ｇは、
【０４１３】
【化７９】
2019521106.tif 000112
である。特定の実施形態において、ＧはＳＯ３Ｈである。
【０４１４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ２０は、水素及びメチル基から選択される。
【０４１５】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４１６】
【化８０】
2019521106.tif 000113
（式中、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。
【０４１７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４１８】
【化８１】
2019521106.tif 000114
（式中、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。
【０４１９】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４２０】
【化８２】
2019521106.tif 000115
（式中、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。
【０４２１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂ−Ｒ１２は、Ｈ、Ｆ、ＣＮ、ＯＣＨ３、ＯＨ、ＮＨ２、ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ３、Ｎ（ＣＨ３）Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３、ＣＨ２Ｎ（ＣＨ３）Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３ＳＣＨ３、Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＣＨ３）２及びＯＣＨ２ＣＨ２Ｎ（ＣＨ３）（Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３）から選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ｂ−Ｒ１２は、Ｈ、Ｆ及びＣＮから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ｂ−Ｒ１２はＨである。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ１は、
【０４２２】
【化８３】
2019521106.tif 000116
である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．２）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４２３】
【化８４】
2019521106.tif 000117
（式中、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。
【０４２４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ）の化合物である、ある特定の実施形態において、化合物は、構造式（ＩＩａ．３）
【０４２５】
【化８５】
2019521106.tif 000118
（式中、
Ａｒ１、Ａｒ２、Ｚ１、Ｚ２ａ、Ｚ２ｂ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ１１ａ、Ｒ１１ｂ、Ｒ１２及び＃は、上記のように定義されており、
Ｒｂは、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ４アルキル及びＪｂ−Ｇから選択され、又は任意選択的にＴの原子と一緒になって、３〜７個の原子を有する環を形成し、
Ｊａ及びＪｂはそれぞれ、互いに独立して、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレン及び置換されていてもよいフェニレンから選択され、
Ｔは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレン、ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２、ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２及び４〜１０個のエチレングリコール単位を含有するポリエチレングリコールから選択され、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択され、
ｓは、１、２又は３である。）
又はその塩を有する。
【０４２６】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｓは１である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｓは２である。
【０４２７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯ、ＣＨ２及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．３）のＺ２ａは、ＣＲ６ａＲ６ｂである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．３）のＺ２ａは、ＣＨ２である。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．３）のＺ２ａは、Ｓである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ．３）のＺ２ａは、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−である。
【０４２８】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｊａは、メチレン及びエチレンから選択され、ＲｂはＪｂ−Ｇ（式中、Ｊｂは、メチレン又はエチレンである。）である。一部のかかる実施形態において、Ｔはエチレンである。他のかかる実施形態において、ＴはＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２である。他のかかる実施形態において、Ｔは、４〜１０個のエチレングリコール単位を含有するポリエチレングリコールである。
【０４２９】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｊａは、メチレン及びエチレンから選択され、Ｒｂは、Ｔの原子と一緒になって、４〜６個の環原子を有する環を形成する。
【０４３０】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｊａは、メチレン及びエチレンから選択され、Ｒｂは、Ｈ又はアルキルである。一部のかかる実施形態において、Ｔはエチレンである。他のかかる実施形態において、ＴはＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２である。
【０４３１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｇは、
【０４３２】
【化８６】
2019521106.tif 000119
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）
から選択される。特定の実施形態において、Ｇは、
【０４３３】
【化８７】
2019521106.tif 000120
である。特定の実施形態において、ＧはＳＯ３Ｈである。
【０４３４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ２０は、水素及びメチル基から選択される。
【０４３５】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４３６】
【化８８】
2019521106.tif 000121
（式中、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）
から選択される。
【０４３７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４３８】
【化８９】
2019521106.tif 000122
（式中、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４３９】
【化９０】
2019521106.tif 000123
（式中、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４４０】
【化９１】
2019521106.tif 000124
（式中、Ｒ１２−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。
【０４４１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂ−Ｒ１２は、Ｈ、Ｆ、ＣＮ、ＯＣＨ３、ＯＨ、ＮＨ２、ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ３、Ｎ（ＣＨ３）Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３、ＣＨ２Ｎ（ＣＨ３）Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３ＳＣＨ３、Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（ＣＨ３）２及びＯＣＨ２ＣＨ２Ｎ（ＣＨ３）（Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３）から選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ｂ−Ｒ１２は、Ｈ、Ｆ及びＣＮから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ｂ−Ｒ１２はＨである。
【０４４２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ１は、
【０４４３】
【化９２】
2019521106.tif 000125
である。
【０４４４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、基
【０４４５】
【化９３】
2019521106.tif 000126
は、
【０４４６】
【化９４】
2019521106.tif 000127
から選択される。
【０４４７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩａ．３）の化合物である、ある特定の実施形態において、基
【０４４８】
【化９５】
2019521106.tif 000128
は、
【０４４９】
【化９６】
2019521106.tif 000129
から選択される。
【０４５０】
ある特定の実施形態において、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、式（ＩＩｂ）の化合物である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ）の化合物である、ある特定の実施形態において、化合物は、構造式（ＩＩｂ．１）
【０４５１】
【化９７】
2019521106.tif 000130
（式中、
Ａｒ１、Ａｒ２、Ｚ１、Ｚ２ａ、Ｚ２ｂ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ１１ａ、Ｒ１１ｂ、Ｒ１２及び＃は、上記のように定義されており、
Ｙは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択され、
ｒは、０又は１であり、
ｓは、１、２又は３である。）
又はその塩を有する。
【０４５２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｓは１である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｓは２である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｓは３である。
【０４５３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯ、ＣＨ２、ＮＨ及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｂ．１）のＺ２ａは、ＣＲ６ａＲ６ｂである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｂ．１）のＺ２ａは、ＣＨ２である。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｂ．１）のＺ２ａは、Ｓである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｂ．１）のＺ２ａは、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−である。
【０４５４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＯ、ＣＨ２、ＮＨ及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＯである。特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＮＨである。特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＮＣＨ３である。
【０４５５】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙはエチレンであり、ｒは０である。
【０４５６】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙはエチレンであり、ｒは１である。
【０４５７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ４は、Ｈ又はメチルである。特定の実施形態において、Ｒ４はメチルである。他の実施形態において、Ｒ４はＨである。
【０４５８】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ４は、Ｙの原子と一緒になって、４〜６個の環原子を有する環を形成する。特定の実施形態において、環はシクロブタン環である。他の実施形態において、環はピペラジン環である。他の実施形態において、環はモルホリン環である。
【０４５９】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｇは、
【０４６０】
【化９８】
2019521106.tif 000131
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）
から選択される。特定の実施形態において、Ｇは、
【０４６１】
【化９９】
2019521106.tif 000132
である。他の実施形態において、ＧはＳＯ３Ｈである。特定の実施形態において、ＧはＮＨ２である。特定の実施形態において、ＧはＰＯ３Ｈ２である。特定の実施形態において、ＧはＮＨ２である。特定の実施形態において、ＧはＣ（Ｏ）ＯＨである。特定の実施形態において、Ｇはポリオールである。
【０４６２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４６３】
【化１００】
2019521106.tif 000133
（式中、Ｇ−（ＣＨ２）ｓ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。
【０４６４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４６５】
【化１０１】
2019521106.tif 000134
（式中、Ｇ−（ＣＨ２）ｓ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４６６】
【化１０２】
2019521106.tif 000135
（式中、Ｇ−（ＣＨ２）ｓ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４６７】
【化１０３】
2019521106.tif 000136
（式中、Ｇ−（ＣＨ２）ｓ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。
【０４６８】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ１は、
【０４６９】
【化１０４】
2019521106.tif 000137
である。
【０４７０】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、基
【０４７１】
【化１０５】
2019521106.tif 000138
は、
【０４７２】
【化１０６】
2019521106.tif 000139
から選択される。
【０４７３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、基
【０４７４】
【化１０７】
2019521106.tif 000140
は、
【０４７５】
【化１０８】
2019521106.tif 000141
から選択される。
【０４７６】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｂ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、基
【０４７７】
【化１０９】
2019521106.tif 000142
は、
【０４７８】
【化１１０】
2019521106.tif 000143
から選択される。
【０４７９】
ある特定の実施形態において、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、式（ＩＩｃ）の化合物である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ）の化合物である、ある特定の実施形態において、化合物は、構造式（ＩＩｃ．１）
【０４８０】
【化１１１】
2019521106.tif 000144
（式中、
Ａｒ１、Ａｒ２、Ｚ１、Ｚ２ａ、Ｚ２ｂ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ１１ａ、Ｒ１１ｂ、Ｒ１２及び＃は、上記のように定義されており、
Ｙａは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｙｂは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｒ２３は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択される。）
又はその塩を有する。
【０４８１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯ、ＣＨ２、ＮＨ及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｃ．１）のＺ２ａは、ＣＲ６ａＲ６ｂである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｃ．１）のＺ２ａは、Ｓである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｃ．１）のＺ２ａは、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−である。
【０４８２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＯ、ＣＨ２、ＮＨ、ＮＣＨ３及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＯである。特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＮＨである。特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＮＣＨ３である。
【０４８３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂは結合である。一部のかかる実施形態において、Ｙａは、メチレン又はエチレンである。
【０４８４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＯである。一部のかかる実施形態において、Ｙａは、メチレン、エチレン又はプロピレンである。
【０４８５】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＮＲ６（式中、Ｒ６は、上記のように定義されている。）である。一部のかかる実施形態において、Ｒ６は、Ｙａの原子と一緒になって、３〜７個の環原子を有するシクロアルキル又はヘテロシクリル環を形成する。一部のかかる実施形態において、環は５個の原子を有する。
【０４８６】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙａはエチレンである。
【０４８７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙａはメチレンである。
【０４８８】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙａはプロピレンである。
【０４８９】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ４は、Ｈ又はメチルである。特定の実施形態において、Ｒ４はＨである。
【０４９０】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙｂは、エチレン又はプロピレンである。特定の実施形態において、Ｙｂはエチレンである。
【０４９１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ２３はメチルである。
【０４９２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ２３はＨである。
【０４９３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｇは、
【０４９４】
【化１１２】
2019521106.tif 000145
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）
から選択される。特定の実施形態において、Ｇは、
【０４９５】
【化１１３】
2019521106.tif 000146
である。特定の実施形態において、ＧはＳＯ３Ｈである。
【０４９６】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４９７】
【化１１４】
2019521106.tif 000147
（式中、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｙａ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。
【０４９８】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０４９９】
【化１１５】
2019521106.tif 000148
（式中、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｙａ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０５００】
【化１１６】
2019521106.tif 000149
（式中、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｙａ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０５０１】
【化１１７】
2019521106.tif 000150
（式中、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｙａ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。
【０５０２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ１は、
【０５０３】
【化１１８】
2019521106.tif 000151
である。
【０５０４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、基
【０５０５】
【化１１９】
2019521106.tif 000152
は、
【０５０６】
【化１２０】
2019521106.tif 000153
から選択される。
【０５０７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．１）の化合物である、他の実施形態において、基
【０５０８】
【化１２１】
2019521106.tif 000154
は、
【０５０９】
【化１２２】
2019521106.tif 000155
から選択される。
【０５１０】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ）の化合物である、ある特定の実施形態において、化合物は、構造式（ＩＩｃ．２）
【０５１１】
【化１２３】
2019521106.tif 000156
（式中、
Ａｒ１、Ａｒ２、Ｚ１、Ｚ２ａ、Ｚ２ｂ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ１１ａ、Ｒ１１ｂ、Ｒ１２及び＃は、上記のように定義されており、
Ｙａは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｙｂは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｙｃは、置換されていてもよいＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、
Ｒ２３は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
Ｒ２５は、Ｙｂ−Ｇであり又はＹｃの原子と一緒になって、４〜６個の環原子を有する環を形成し、
Ｇは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択される。）
又はその塩を有する。
【０５１２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯ、ＣＨ２、ＮＨ及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｃ．２）のＺ２ａは、ＣＲ６ａＲ６ｂである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｃ．２）のＺ２ａは、Ｓである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｃ．２）のＺ２ａは、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＯ、ＣＨ２、ＮＨ、ＮＣＨ３及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＯである。特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＮＨである。特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＮＣＨ３である。
【０５１３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂは結合である。一部のかかる実施形態において、Ｙａは、メチレン又はエチレンである。
【０５１４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＮＲ６（式中、Ｒ６は、上記のように定義されている。）である。一部のかかる実施形態において、Ｒ６は、Ｙａの原子と一緒になって、３〜７個の環原子を有するシクロアルキル又はヘテロシクリル環を形成する。一部のかかる実施形態において、環は５個の原子を有する。
【０５１５】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙａはエチレンである。
【０５１６】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙａはメチレンである。
【０５１７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ４は、Ｈ又はメチルである。
【０５１８】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙｂは、エチレン又はプロピレンである。特定の実施形態において、Ｙｂはエチレンである。
【０５１９】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙｃは、エチレン又はプロピレンである。特定の実施形態において、Ｙｂはエチレンである。
【０５２０】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ２５は、Ｙｃの原子と一緒になって、４又は５個の環原子を有する環を形成する。
【０５２１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ２３はメチルである。
【０５２２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｇは、
【０５２３】
【化１２４】
2019521106.tif 000157
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）から選択される。特定の実施形態において、Ｇは、
【０５２４】
【化１２５】
2019521106.tif 000158
である。特定の実施形態において、ＧはＳＯ３Ｈである。
【０５２５】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０５２６】
【化１２６】
2019521106.tif 000159
（式中、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｙａ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。
【０５２７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０５２８】
【化１２７】
2019521106.tif 000160
（式中、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｙａ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０５２９】
【化１２８】
2019521106.tif 000161
（式中、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｙａ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０５３０】
【化１２９】
2019521106.tif 000162
（式中、＃−Ｎ（Ｒ４）−Ｙａ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。
【０５３１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ１は、
【０５３２】
【化１３０】
2019521106.tif 000163
である。
【０５３３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｃ．２）の化合物である、ある特定の実施形態において、基
【０５３４】
【化１３１】
2019521106.tif 000164
は、
【０５３５】
【化１３２】
2019521106.tif 000165
から選択される。
【０５３６】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ）の化合物である、ある特定の実施形態において、化合物は、構造式（ＩＩｄ．１）
【０５３７】
【化１３３】
2019521106.tif 000166
（式中、
Ａｒ１、Ａｒ２、Ｚ１、Ｚ２ａ、Ｚ２ｂ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ１１ａ、Ｒ１１ｂ及び＃は、上記のように定義されており、
Ｙａは、置換されていてもよいアルキレンであり、
Ｙｂは、置換されていてもよいアルキレンであり、
Ｒ２３は、Ｈ及びＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、
Ｇａは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択され、
Ｇｂは、ポリオール、ＰＥＧ４−３０、塩及び生理的ｐＨで荷電している部分から選択される。）
又はその塩を有する。
【０５３８】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｓは１である。
【０５３９】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、ｓは２である。
【０５４０】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯ、ＮＨ、ＣＨ２及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ａはＯである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｄ．１）のＺ２ａは、ＣＲ６ａＲ６ｂである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｄ．１）のＺ２ａは、Ｓである。ある特定の実施形態において、式（ＩＩｄ．１）のＺ２ａは、−ＮＲ６Ｃ（Ｏ）−である。
【０５４１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＯ、ＮＨ、ＣＨ２及びＳから選択される。特定の実施形態において、Ｚ２ｂはＯである。
【０５４２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙａは、エチレン、プロピレン及びブチレンから選択される。特定の実施形態において、Ｙはエチレンである。
【０５４３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｙａは、エチレン、プロピレン及びブチレンから選択される。特定の実施形態において、Ｙはエチレンである。
【０５４４】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｇａは、
【０５４５】
【化１３４】
2019521106.tif 000167
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）から選択される。特定の実施形態において、Ｇａは、
【０５４６】
【化１３５】
2019521106.tif 000168
である。特定の実施形態において、ＧａはＳＯ３Ｈである。特定の実施形態において、ＧａはＣＯ２Ｈである。
【０５４７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｇｂは、
【０５４８】
【化１３６】
2019521106.tif 000169
（式中、Ｍは、水素又は正に荷電した対イオンである。）から選択される。特定の実施形態において、Ｇｂは、
【０５４９】
【化１３７】
2019521106.tif 000170
である。特定の実施形態において、ＧｂはＳＯ３Ｈである。特定の実施形態において、ＧｂはＣＯ２Ｈである。
【０５５０】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ｒ２３はメチルである。
【０５５１】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０５５２】
【化１３８】
2019521106.tif 000171
（式中、Ｇａ−Ｙａ−Ｎ（＃）−（ＣＨ２）ｓ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。
【０５５３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０５５４】
【化１３９】
2019521106.tif 000172
（式中、Ｇａ−Ｙａ−Ｎ（＃）−（ＣＨ２）ｓ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０５５５】
【化１４０】
2019521106.tif 000173
（式中Ｇａ−Ｙａ−Ｎ（＃）−（ＣＨ２）ｓ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）から選択される。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、特定の実施形態において、Ａｒ２は、
【０５５６】
【化１４１】
2019521106.tif 000174
（式中、Ｇａ−Ｙａ−Ｎ（＃）−（ＣＨ２）ｓ−Ｚ２ｂ−置換基は、置換可能な任意のＡｒ２原子でＡｒ２に結合している。）である。
【０５５７】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が式（ＩＩｄ．１）の化合物である、ある特定の実施形態において、Ａｒ１は、
【０５５８】
【化１４２】
2019521106.tif 000175
である。
【０５５９】
ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＲ１１ａ及びＲ１１ｂは、同じである。特定の実施形態において、Ｒ１１ａ及びＲ１１ｂは、それぞれメチルである。
【０５６０】
ある特定の実施形態において、式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）の化合物は、以下のコア（Ｃ．１）〜（Ｃ．２１）：
【０５６１】
【化１４３】
2019521106.tif 000176
2019521106.tif 000177
2019521106.tif 000178
2019521106.tif 000179
2019521106.tif 000180
2019521106.tif 000181
の１つを含む。
【０５６２】
コンジュゲートされていない形態の、本明細書に記載される方法において使用され得る、及び／又は本明細書に記載されるＡＤＣにおいて含まれ得る構造式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）に従う例示的なＢｃｌ−ｘＬ阻害は、以下の化合物及び／又はその塩を含む。
【０５６３】
【表５】
2019521106.tif 000182
2019521106.tif 000183
2019521106.tif 000184
【０５６４】
特に、本出願のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤が、コンジュゲートされた形態である場合、構造式（ＩＩａ）又は（ＩＩｂ）の＃の位置に対応する水素は存在せず、一価基を形成する。例えば化合物Ｗ２．０１（実施例１．１）は、６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３−［２−（｛２−［２−（カルボキシメトキシ）エトキシ］エチル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸である。
【０５６５】
これがコンジュゲートされていない形態である場合、これは、以下の構造：
【０５６６】
【化１４４】
2019521106.tif 000185
を有する。
【０５６７】
同じ化合物が、構造式（ＩＩａ）又は（ＩＩｂ）において示されるＡＤＣに含まれるとき、＃の位置に対応する水素は存在せず、一価基を形成する。
【０５６８】
【化１４５】
2019521106.tif 000186
【０５６９】
ある特定の実施形態において、構造式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）に従うＢｃｌ−ｘＬ阻害剤は、Ｗ２．０１、Ｗ２．０２、Ｗ２．０３、Ｗ２．０４、Ｗ２．０５、Ｗ２．０６、Ｗ２．０７、Ｗ２．０８、Ｗ２．０９、Ｗ２．１０、Ｗ２．１１、Ｗ２．１２、Ｗ２．１３、Ｗ２．１４、Ｗ２．１５、Ｗ２．１６、Ｗ２．１７、Ｗ２．１８、Ｗ２．１９、Ｗ２．２０、Ｗ２．２１、Ｗ２．２２、Ｗ２．２３、Ｗ２．２４、Ｗ２．２５、Ｗ２．２６、Ｗ２．２７、Ｗ２．２８、Ｗ２．２９、Ｗ２．３０、Ｗ２．３１、Ｗ２．３２、Ｗ２．３３、Ｗ２．３４、Ｗ２．３５、Ｗ２．３６、Ｗ２．３７、Ｗ２．３８、Ｗ２．３９、Ｗ２．４０、Ｗ２．４１、Ｗ２．４２、Ｗ２．４３、Ｗ２．４４、Ｗ２．４５、Ｗ２．４６、Ｗ２．４７、Ｗ２．４８、Ｗ２．４９、Ｗ２．５０、Ｗ２．５１、Ｗ２．５２、Ｗ２．５３、Ｗ２．５４、Ｗ２．５５、Ｗ２．５６、Ｗ２．５７、Ｗ２．５８、Ｗ２．５９、Ｗ２．６０、Ｗ２．６１、Ｗ２．６２、Ｗ２．６３、Ｗ２．６４、Ｗ２．６５、Ｗ２．６６、Ｗ２．６７、Ｗ２．６８、Ｗ２．６９、Ｗ２．７０、Ｗ２．７１、Ｗ２．７２、Ｗ２．７３、Ｗ２．７４、Ｗ２．７５、Ｗ２．７６、Ｗ２．７７、Ｗ２．７８、Ｗ２．７９、Ｗ２．８０、Ｗ２．８１、Ｗ２．８２、Ｗ２．８３、Ｗ２．８４、Ｗ２．８５、Ｗ２．８６、Ｗ２．８７、Ｗ２．８８、Ｗ２．８９、Ｗ２．９０、及びＷ２．９１、又はその薬学的に許容される塩からなる群から選択される。
【０５７０】
ある特定の実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、リンカーを経由して抗体に連結された薬物を含み、薬物は、Ｗ２．０１、Ｗ２．０２、Ｗ２．０３、Ｗ２．０４、Ｗ２．０５、Ｗ２．０６、Ｗ２．０７、Ｗ２．０８、Ｗ２．０９、Ｗ２．１０、Ｗ２．１１、Ｗ２．１２、Ｗ２．１３、Ｗ２．１４、Ｗ２．１５、Ｗ２．１６、Ｗ２．１７、Ｗ２．１８、Ｗ２．１９、Ｗ２．２０、Ｗ２．２１、Ｗ２．２２、Ｗ２．２３、Ｗ２．２４、Ｗ２．２５、Ｗ２．２６、Ｗ２．２７、Ｗ２．２８、Ｗ２．２９、Ｗ２．３０、Ｗ２．３１、Ｗ２．３２、Ｗ２．３３、Ｗ２．３４、Ｗ２．３５、Ｗ２．３６、Ｗ２．３７、Ｗ２．３８、Ｗ２．３９、Ｗ２．４０、Ｗ２．４１、Ｗ２．４２、Ｗ２．４３、Ｗ２．４４、Ｗ２．４５、Ｗ２．４６、Ｗ２．４７、Ｗ２．４８、Ｗ２．４９、Ｗ２．５０、Ｗ２．５１、Ｗ２．５２、Ｗ２．５３、Ｗ２．５４、Ｗ２．５５、Ｗ２．５６、Ｗ２．５７、Ｗ２．５８、Ｗ２．５９、Ｗ２．６０、Ｗ２．６１、Ｗ２．６２、Ｗ２．６３、Ｗ２．６４、Ｗ２．６５、Ｗ２．６６、Ｗ２．６７、Ｗ２．６８、Ｗ２．６９、Ｗ２．７０、Ｗ２．７１、Ｗ２．７２、Ｗ２．７３、Ｗ２．７４、Ｗ２．７５、Ｗ２．７６、Ｗ２．７７、Ｗ２．７８、Ｗ２．７９、Ｗ２．８０、Ｗ２．８１、Ｗ２．８２、Ｗ２．８３、Ｗ２．８４、Ｗ２．８５、Ｗ２．８６、Ｗ２．８７、Ｗ２．８８、Ｗ２．８９、Ｗ２．９０、及びＷ２．９１からなる群から選択されるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤である。
【０５７１】
ある特定の実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）の＃の位置に対応する水素が存在せず一価基を形成しているという点で変更されている以下の化合物：
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３−［２−（｛２−［２−（カルボキシメトキシ）エトキシ］エチル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
２−｛［（２−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝エチル）スルホニル］アミノ｝−２−デオキシ−Ｄ−グルコピラノース；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（４−｛［（３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−３，４，５−トリヒドロキシ−６−（ヒドロキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］メチル｝ベンジル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２，３−ジヒドロキシプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
２−（｛［４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニル］スルホニル｝アミノ）−２−デオキシ−β−Ｄ−グルコピラノース；
８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−｛６−カルボキシ−５−［１−（｛３−［２−（｛２−［１−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］エチル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−イル｝−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン；
３−［１−（｛３−［２−（２−｛［４−（β−Ｄ−アロピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−ホスホノエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［Ｌ−α−アスパルチル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−｛４−［（｛２−［２−（２−アミノエトキシ）エトキシ］エチル｝［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ）メチル］ベンジル｝−２，６−アンヒドロ−Ｌ−グロン酸；
４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニルヘキソピラノシドウロン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−ホスホノエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［Ｄ−α−アスパルチル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［１−（カルボキシメチル）ピペリジン−４−イル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［（５Ｓ）−５−アミノ−６−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（メチル）アミノ｝−６−オキソヘキシル］−Ｎ，Ｎ−ジメチルメタンアミニウム；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［ピペリジン−４−イル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（３−ホスホノプロポキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［Ｎ−（２−カルボキシエチル）−Ｌ−α−アスパルチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［（２−アミノエチル）（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（２−アミノエトキシ）−８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホ−Ｌ−アラニル）（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エチル｝（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（カルボキシメトキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（３−カルボキシプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［Ｌ−α−アスパルチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（１，３−ジヒドロキシプロパン−２−イル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（２−アミノエトキシ）−８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エチル｝アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−１，４−ベンゾオキサジン−６−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（３−スルホプロポキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［１−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
（１ξ）−１−（｛２−［５−（１−｛［３−（２−アミノエトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−カルボキシピリジン−２−イル］−８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−５−イル｝メチル）−１，５−アンヒドロ−Ｄ−グルシトール；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（３−カルボキシプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［４−（β−Ｄ−グルコピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
３−（１−｛［３−（２−｛［４−（β−Ｄ−アロピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［アゼチジン−３−イル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［（３−アミノプロピル）（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（Ｎ６，Ｎ６−ジメチル−Ｌ−リシル）（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［（３−アミノプロピル）（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
３−｛１−［（３−｛２−［アゼチジン−３−イル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ６−（３７−オキソ−２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５−ドデカオキサヘプタトリアコンタン−３７−イル）−Ｌ−リシル−Ｎ−［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］−Ｌ−アラニンアミド；
メチル６−［４−（３−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝プロピル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル］−６−デオキシ−β−Ｌ−グルコピラノシド；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−３−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−６−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［５−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−３−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５，６−ジヒドロイミダゾ［１，５−ａ］ピラジン−７（８Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−｛６−カルボキシ−５−［１−（｛３−［２−（｛３−［１−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロピル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−イル｝−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン；
６−［７−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１Ｈ−インドール−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−６−［３−（メチルアミノ）プロピル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
５−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−５−デオキシ−Ｄ−アラビニトール；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−アラビノ−ヘキシトール；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）イソキノリン−６−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［３−ヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロピル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−エリスロ−ペンチトール；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛［（２Ｓ，３Ｓ）−２，３，４−トリヒドロキシブチル］アミノ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（２Ｓ，３Ｓ，４Ｒ，５Ｒ，６Ｒ）−２，３，４，５，６，７−ヘキサヒドロキシヘプチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（｛３−［（１，３−ジヒドロキシプロパン−２−イル）アミノ］プロピル｝スルホニル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（３−｛［１，３−ジヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロパン−２−イル］アミノ｝−３−オキソプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
３−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝プロピルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−オキシドイソキノリン−６−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］アセトアミド｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エチル｝スルファニル）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；及び
６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛３−［（２−スルホエチル）アミノ］プロピル｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
及びその薬学的に許容される塩からなる群から選択される。
【０５７２】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、アポトーシスを含む、抗アポトーシスＢｃｌ−ｘＬタンパク質に結合し、阻害する。構造式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）に従う特定のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤のＢｃｌ−ｘＬ活性を結合し、阻害する能力は、例えばＴａｏら、２０１４、ＡＣＳ  Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．、５：１０８８〜１０９３頁において記載されるＴＲ−ＦＲＥＴ  Ｂｃｌ−ｘＬ結合アッセイを含む、標準的結合及び活性アッセイにおいて確かめられ得る。Ｂｃｌ−ｘＬ結合を確かめるために使用することができる特定のＴＲ−ＦＲＥＴ  Ｂｃｌ−ｘＬ結合アッセイが、以下の実施例４において提供される。典型的には、それ自体及び本明細書に記載されるＡＤＣにおける阻害剤として有用なＢｃｌ−ｘＬ阻害剤は、約１ｎＭ未満の実施例５の結合アッセイにおけるＫｉを示すが、有意により小さいＫｉ、例えば約１、０．１又はさらに０．０１ｎＭ未満のＫｉを示し得る。
【０５７３】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害活性はまた、Ｔａｏら、２０１４、ＡＣＳ  Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．、５：１０８８〜１０９３頁において記載されるＦＬ５．１２細胞及びＭｏｌｔ−４細胞傷害性アッセイのような、標準的な細胞ベースの細胞傷害性アッセイにおいて確かめられてもよい。細胞膜を透過することができる特定のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤のＢｃｌ−ｘＬ阻害活性を確かめるために使用され得る特定のＭｏｌｔ−４細胞傷害性アッセイは、以下の実施例５及び６において提供される。典型的には、かかる細胞透過可能なＢｃｌ−ｘＬ阻害剤は、実施例５及び６のＭｏｌｔ−４細胞傷害性アッセイにおいて約５００ｎＭ未満のＥＣ５０を示すが、有意に小さいＥＣ５０、例えば約２５０、１００、５０、２０、１０又はさらに５ｎＭ未満のＥＣ５０を示し得る。
【０５７４】
可溶化基の存在のために、本明細書に記載されるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤の多くが、低い又は非常に低い細胞透過性を示すことが予想され、したがって、実施例５及び６のＭｏｌｔ−４細胞毒性アッセイを含む、化合物が細胞膜を横切ることができないことに起因して、ある種の細胞アッセイにおいて有意な活性を生じない。細胞膜を自由に横切らない化合物のＢｃｌ−ｘＬ阻害活性は、透過処理した細胞での細胞アッセイにおいて確かめられ得る。ミトコンドリアの外側の膜透過性（ＭＯＭＰ）のプロセスは、Ｂｃｌ−２ファミリータンパク質により制御される。具体的には、ＭＯＭＰは、活性化の際、外側のミトコンドリア膜上でオリゴマー形成し、孔を形成し、これが、チトクロムｃ（ｃｙｔ  ｃ）の放出を導く、アポトーシス促進性Ｂｃｌ−２ファミリータンパク質Ｂａｘ及びＢａｋにより促進される。ｃｙｔ  ｃの放出は、アポトソームの形成を作動させ、アポトソームは次に、カスパーゼ活性化及び細胞にプログラム細胞死を受けさせる他の事象をもたらす（Ｇｏｌｄｓｔｅｉｎら、２００５年、Ｃｅｌｌ  Ｄｅａｔｈ  ａｎｄ  Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｔｉｏｎ、１２：４５３〜４６２頁を参照）。Ｂａｘ及びＢａｋのオリゴマー形成作用は、Ｂｃｌ−２及びＢｃｌ−ｘＬを含む、抗アポトーシスＢｃｌ−２ファミリーのメンバーにより拮抗される。生存についてＢｃｌ−ｘＬに依存する細胞におけるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤は、Ｂａｘ及び／又はＢａｋの活性化、ＭＯＭＰ、ｃｙｔ  ｃの放出、並びにアポトーシスを導く下流の事象を引き起こすことができる。ｃｙｔ  ｃ放出のプロセスは、細胞のミトコンドリアと細胞質画分の両方のウエスタンブロットを介して測定することができ、細胞におけるアポトーシスの代理測定として使用することができる。
【０５７５】
Ｂｃｌ−ｘＬ阻害活性及び結果としての、低い細胞透過性でのＢｃｌ−ｘＬ阻害剤についてのｃｙｔ  ｃの放出を検出する手段として、細胞は、原形質における選択的孔形成を引き起こすが、ミトコンドリア膜では引き起こさない薬剤で処理することができる。具体的には、コレステロール／リン脂質比は、ミトコンドリア膜より形質膜においてずっと高い。結果として、低い濃度のコレステロール指向性界面活性剤ジギトニンとの短時間のインキュベーションは、ミトコンドリア膜に有意に影響することなく、形質膜を選択的に透過する。この薬剤は、コレステロールと不溶性の複合体を形成し、これが、その正常なリン脂質結合部位からのコレステロールの分離を導く。この作用は、次に、脂質二重層において幅約４０〜５０Åの孔の形成を導く。形質膜を透過処理すると、ジギトニンにより形成された孔を通過することができる細胞質成分は、アポトーシス細胞においてミトコンドリアから細胞質に放出されたチトクロムＣを含み、洗い流すことができる（Ｃａｍｐｏｓ、２００６年、Ｃｙｔｏｍｅｔｒｙ  Ａ、６９（６）：５１５〜５２３頁）。
【０５７６】
化合物は、有意に低いＥＣ５０、例えば約５、１、又はさらに０．５ｎＭ未満を示し得るが、典型的には、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、実施例５及び６のＭｏｌｔ−４細胞の透過処理したｃｙｔ  ｃアッセイにおいて約１０ｎＭ未満のＥＣ５０を生じる。実施例６において証明されるように、非浸透化細胞での標準的なＭｏｌｔ−４細胞傷害性アッセイにおいて活性を呈しない低い又は非常に低い細胞浸透性を有するＢｃ１−ｘＬ阻害剤は、浸透化細胞での細胞傷害性アッセイにおいて、ｃｔｙ  ｃの放出によって測定して、有力な機能的活性を呈する。チトクロムｃ放出に加えて、アポトーシスを受けているミトコンドリアは、これらの膜貫通型ミトコンドリア膜電位を失うことが多い（Ｂｏｕｃｈｉｅｒ−Ｈａｙｅｓら、２００８年、Ｍｅｔｈｏｄｓ、４４（３）：２２２〜２２８頁）。Ｊｃ−１は、ミトコンドリアにおいて蓄積するカチオン性のカルボシアニン色素であり、ミトコンドリアが健常である場合、赤色の蛍光を発し、ミトコンドリア膜が損なわれている場合、消失する（パーセンテージ偏光解消；Ｓｍｉｌｅｙら、１９９１年、Ｐｒｏｃ．Ｎａｔｌ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ．、ＵＳＡ、８８：３６７１〜３６７５頁；Ｒｅｅｒｓら、１９９１年：Ｂｉｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ、３０：４４８０〜４４８６頁）。シグナルのこの消失は、蛍光光度計（励起５４５ｎｍ及び放出５９０ｎｍ）を使用して透過処理した細胞において検出することができ、したがって、完全に定量的であり、これが、再現性と処理量の両方を増強する。化合物は、有意に低いＥＣ５０、例えば約５、１、０．５、又はさらに０．０５ｎＭ未満を示し得るが、典型的には、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、実施例５及び６のＭｏｌｔ−４細胞の透過処理したＪＣ−１アッセイにおいて約１０ｎＭ未満のＥＣ５０を生じる。実施例６において示される通り、透過処理していない細胞での標準的なＭｏｌｔ−４細胞毒性アッセイにおいて活性を示さない低い又は非常に低い細胞透過性を有するＢｃｌ−ｘＬ阻害剤は、透過処理した細胞での細胞傷害性アッセイにおいて、ＪＣ−１アッセイにおける膜貫通型のミトコンドリア膜電位のそれらの喪失により測定される、強力な機能活性を示す。低い透過性Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤はまた、ＡＤＣの形態で細胞に投与されるとき、強力な活性を示す（例えば実施例８を参照）。
【０５７７】
構造式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤の多くが、他の抗アポトーシスＢｃｌ−２ファミリータンパク質よりＢｃｌ−ｘＬを選択的又は特異的に阻害するが、Ｂｃｌ−ｘＬの選択的及び／又は特異的な阻害は必要ではない。化合物を含むＢｃｌ−ｘＬ阻害剤及びＡＤＣはまた、Ｂｃｌ−ｘＬを阻害することに加えて、例えばＢｃｌ−２のような、１つ以上の他の抗アポトーシスＢｃｌ−２ファミリーのタンパク質を阻害する。一部の実施形態において、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤及び／又はＡＤＣは、Ｂｃｌ−ｘＬに選択的であり、及び／又は特異的である。特異的又は選択的とは、特定のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤及び／又はＡＤＣが、等しいアッセイ条件下でＢｃｌ−２より高い程度まで、Ｂｃｌ−ｘＬに結合し、又は阻害することを意味する。特定の実施形態において、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤及び／又はＡＤＣは、結合アッセイにおいてＢｃｌ−２よりＢｃｌ−ｘＬに対して約１０倍、１００倍又はさらに高い範囲の特異性又は選択性を示す。
【０５７８】
３．２  リンカー
本明細書に記載されるＡＤＣにおいて、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、リンカーを経由して、抗体に連結される。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤をＡＤＣの抗体に連結するリンカーは、短く、長く、疎水性、親水性、可動性若しくは強固であってもよく、又はリンカーが、異なる特性を有するセグメントを含み得るように、それぞれ独立して、上記の特性の１つ以上を有するセグメントから構成されてもよい。リンカーは、これらが、１つより多くのＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を抗体上の単一部位に共有結合するように、多価であってもよく、又はこれらが、単一のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を抗体上の単一部位に共有結合するように一価であってもよい。
【０５７９】
当業者により理解される通り、１つの位置においてＢｃｌ−ｘＬ阻害剤に共有結合、及び別の位置において抗体に共有結合を形成することにより、リンカーはＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を抗体に連結する。リンカー上の官能基と阻害剤及び抗体上の官能基との反応により、共有結合が形成される。本明細書において使用される場合、表現「リンカー」は、（ｉ）リンカーをＢｃｌ−ｘＬ阻害剤に共有結合する能力がある官能基、及びリンカーを抗体に共有結合する能力がある官能基を含む、コンジュゲートされていない形態のリンカー；（ｉｉ）リンカーを抗体に共有結合する能力がある官能基を含み、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤に共有結合された、又はその逆である、部分的にコンジュゲートされた形態のリンカー；並びに（ｉｉｉ）Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤と抗体の両方に共有結合される、完全にコンジュゲートされた形態のリンカーを含むことが意図される。本明細書に記載される中間のシントン及びＡＤＣの一部の特定の実施形態において、リンカー上の官能基を含む部分、及びリンカーと抗体の間で形成された共有結合が、それぞれ、Ｒｘ及びＬＫとして具体的に説明される。
【０５８０】
リンカーは、細胞の外側の条件に化学的に安定であることが好ましいが、そうである必要はなく、細胞の内部で切断し、犠牲にされ、及び／又は他の方法で特異的に分解するよう設計されていてもよい。あるいは、細胞の内部で特異的に切断し、又は分解するよう設計されていないリンカーが使用されてもよい。ＡＤＣの状況において薬物を抗体に連結するのに有用な多種多様なリンカーが、当技術分野において公知である。これらのリンカーのいずれか及び他のリンカーを使用して、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤を本明細書に記載されるＡＤＣの抗体に連結してもよい。
【０５８１】
多くのＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を抗体に連結するのに使用され得る例示的な多価のリンカーは、例えば米国特許第８，３９９，５１２号；米国公開出願第２０１０／０１５２７２５号；米国特許第８，５２４，２１４号；米国特許第８，３４９，３０８号；米国公開出願第２０１３／１８９２１８号；米国公開出願第２０１４／０１７２６５号；ＷＯ２０１４／０９３３７９；ＷＯ２０１４／０９３３９４；ＷＯ２０１４／０９３６４０において記載されており、これらの内容を、それらの全体として参照により本明細書に組み込む。例えばＭｅｒｓａｎａらにより開発されたＦｌｅｘｉｍｅｒ（登録商標）リンカーテクノロジーは、良好な物理化学特性を有する高ＤＡＲ  ＡＤＣを可能にする可能性を有する。以下で示される通り、Ｆｌｅｘｉｍｅｒ（登録商標）リンカーテクノロジーは、エステル結合の配列を介して薬物分子を可溶化ポリ−アセタール骨格に取り込むことに基づく。方法論は、良好な物理化学特性を維持しながら、高度に負荷されたＡＤＣ（ＤＡＲ最大２０）をもたらす。この方法論は、以下のスキームにおいて示される通り、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤と共に利用することができる。
【０５８２】
【化１４６】
2019521106.tif 000187
【０５８３】
上のスキームにおいて描かれるＦｌｅｘｉｍｅｒ（登録商標）リンカーテクノロジーを利用するために、脂肪族アルコールが、存在し得る又はＢｃｌ−ｘＬ阻害剤に導入され得る。次いで、アルコール部分は、アラニン部分にコンジュゲートされ、次いで、これが、Ｆｌｅｘｉｍｅｒ（登録商標）リンカーに合成で取り込まれる。インビトロでのＡＤＣのリポソーム処理により、親アルコール含有薬物が放出される。
【０５８４】
樹状タイプのリンカーのさらなる例を、ＵＳ２００６／１１６４２２；ＵＳ２００５／２７１６１５；ｄｅ  Ｇｒｏｏｔら、（２００３年）Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．編、４２：４４９０〜４４９４頁；Ａｍｉｒら、（２００３年）Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．編、４２：４４９４〜４４９９頁；Ｓｈａｍｉｓら、（２００４年）Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．、１２６：１７２６〜１７３１頁；Ｓｕｎら、（２００２年）Ｂｉｏｏｒｇａｎｉｃ  ＆  Ｍｅｄｉｃｉｎａｌ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｌｅｔｔｅｒｓ、１２：２２１３〜２２１５頁；Ｓｕｎら、（２００３年）Ｂｉｏｏｒｇａｎｉｃ  ＆  Ｍｅｄｉｃｉｎａｌ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ、１１：１７６１〜１７６８頁；Ｋｉｎｇら、（２００２年）Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔｅｒｓ、４３：１９８７〜１９９０頁において見出すことができる。
【０５８５】
使用され得る例示的な一価のリンカーが、例えばＮｏｌｔｉｎｇ、２０１３年、Ａｎｔｉｂｏｄｙ−Ｄｒｕｇ  Ｃｏｎｊｕｇａｔｅｓ、Ｍｅｔｈｏｄｓ  ｉｎ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｂｉｏｌｏｇｙ、１０４５：７１〜１００頁；Ｋｉｔｓｏｎら、２０１３年、ＣＲＯｓ／ＣＭＯｓ−Ｃｈｅｍｉｃａ  Ｏｇｇｉ−Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｔｏｄａｙ、３１（４）：３０〜３６頁；Ｄｕｃｒｙら、２０１０年、Ｂｉｏｃｏｎｊｕｇａｔｅ  Ｃｈｅｍ．、２１：５〜１３頁；Ｚｈａｏら、２０１１年、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．、５４：３６０６〜３６２３頁；米国特許第７，２２３，８３７号；米国特許第８，５６８，７２８号；米国特許第８，５３５，６７８号；及びＷＯ２００４０１０９５７において記載され、これらのそれぞれの内容を、それらの全体として参照により本明細書に組み込む。
【０５８６】
例として、限定ではなく、本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る、いくつかの切断可能なリンカー及び切断不可能なリンカーが、以下に記載される。
【０５８７】
３．２．１  切断可能なリンカー
ある特定の実施形態において、選択されたリンカーは、インビトロ及びインビボで切断可能である。切断可能なリンカーは、化学的又は酵素的に不安定な又は分解可能な結合を含んでもよい。切断可能なリンカーは、一般に、細胞質における還元、リソソームにおける酸性条件への曝露又は細胞内での特定のタンパク質分解酵素若しくは他の酵素による切断のような細胞内部でのプロセスを利用して薬物を遊離させる。切断可能なリンカーは、一般に、化学的又は酵素的のいずれかで切断可能である１つ以上の化学結合を取り込み、一方、リンカーの残部は、切断不可能である。
【０５８８】
ある特定の実施形態において、リンカーは、ヒドラゾン及び／又はジスルフィド基のような化学的に不安定な基を含む。化学的に不安定な基を含むリンカーは、原形質といくつかの細胞質区画の間の異なる特性を活用する。ヒドラゾンを含有するリンカーのための薬物放出を促進する細胞内条件は、エンドソーム及びリソソームの酸性環境であり、一方、ジスルフィドを含有するリンカーは、高いチオール濃度、例えばグルタチオンを含む細胞質において還元される。ある特定の実施形態において、化学的に不安定な基を含むリンカーの原形質安定性は、化学的に不安定な基の近くの置換基を使用して、立体障害を導入することにより、増大されてもよい。
【０５８９】
ヒドラゾンのような、酸不安定な基は、血液の中性ｐＨ環境（ｐＨ７．３〜７．５）において全身循環中インタクトなままであり、ＡＤＣが、細胞の弱酸性エンドソーム（ｐＨ５．０〜６．５）及びリソソーム（ｐＨ４．５〜５．０）区画に内部移行されると、加水分解を受け、薬物を放出する。このｐＨ依存性放出機序は、薬物の非特異的な放出と関連している。リンカーのヒドラゾン基の安定性を増大させるために、リンカーは、化学修飾、例えば置換により変化し得、これにより、循環中の喪失を最小化しながら、リソソームにおけるより効率的な放出を達成するのに合わせることが可能になる。
【０５９０】
ヒドラゾン含有リンカーは、さらなる酸不安定な切断部位及び／又は酵素的に不安定な切断部位のような、さらなる切断部位を含有してもよい。例示的なヒドラゾン含有リンカーを含むＡＤＣは、以下の構造：
【０５９１】
【化１４７】
2019521106.tif 000188
（式中、Ｄ及びＡｂは、それぞれ、薬物及びＡｂを表し、ｎは、抗体に連結した薬物−リンカーの数を表す。）を含む。リンカー（Ｉｇ）のようなある特定のリンカーにおいて、リンカーは、２つの切断可能な基−ジスルフィド及びヒドラゾン部分を含む。かかるリンカーについて、修飾されていない遊離薬物の有効な放出は、酸性ｐＨ又はジスルフィド還元及び酸性ｐＨを必要とする。単一のヒドラゾン切断部位を有する（Ｉｈ）及び（Ｉｉ）のようなリンカーが、有効であることが示された。
【０５９２】
リンカーに含まれ得る他の酸不安定な基は、ｃｉｓ−アコニチル含有リンカーを含む。ｃｉｓ−アコニチル化学は、アミド結合に並置したカルボン酸を使用して、酸性条件下でアミド加水分解を促進する。
【０５９３】
切断可能なリンカーはまた、ジスルフィド基を含んでもよい。ジスルフィドは、生理的ｐＨにおいて熱力学的に安定であり、細胞内部での内部移行の際に薬物を放出するよう設計され、ここで、細胞質は、細胞外環境と比較して、有意により還元的な環境をもたらす。ジスルフィド含有リンカーが、循環中合理的に安定であり、これにより、細胞質において薬物を選択的に放出するように、ジスルフィド結合の切断は、一般に、（還元型）グルタチオン（ＧＳＨ）のような、細胞質チオールコファクターの存在を必要とする。細胞内酵素タンパク質ジスルフィドイソメラーゼ又はジスルフィド結合を切断することが可能な同様の酵素はまた、細胞内部でのジスルフィド結合の優先切断に寄与してもよい。ＧＳＨは、有意により低い濃度のＧＳＨ又はシステイン、約５μＭの循環中、最も大量な低分子量チオールと比較して、０．５〜１０ｍＭの濃度範囲で細胞に存在することが報告されている。不規則な血流が低酸素状態を導く、腫瘍細胞は、還元酵素の増強された活性をもたらし、したがって、さらに高いグルタチオン濃度をもたらす。ある特定の実施形態において、ジスルフィド含有リンカーのインビボ安定性は、リンカーの化学的修飾、例えばジスルフィド結合に隣接した立体障害の使用により、増強されてもよい。
【０５９４】
例示的なジスルフィド含有リンカーを含むＡＤＣは、以下の構造：
【０５９５】
【化１４８】
2019521106.tif 000189
（式中、Ｄ及びＡｂは、それぞれ、薬物及び抗体を表し、ｎは、抗体に連結された薬物−リンカーの数を表し、Ｒは、出現ごとに、例えば、水素又はアルキルから独立して選択される。）を含む。ある特定の実施形態において、ジスルフィド結合に隣接する立体障害の増大が、リンカーの安定性を増大させる。（Ｉｊ）及び（Ｉｌ）のような構造は、１つ以上のＲ基が、メチルのような低級アルキルから選択されるとき、増大したインビボ安定性を示す。
【０５９６】
使用され得る別の種類のリンカーは、酵素により特異的に切断されるリンカーである。かかるリンカーは、典型的には、ペプチドベースであり、又は酵素の基質として作用するペプチド性領域を含む。ペプチドベースのリンカーは、化学的に不安定なリンカーより、原形質及び細胞外環境においてより安定である傾向がある。リソソームタンパク質分解酵素は、リソソームと比較して、内在性の阻害剤及び血液の好ましくない高いｐＨ値に起因して血液において非常に低い活性を有するので、ペプチド結合は、一般に、良好な血清安定性を有する。抗体からの薬物の放出は、リソソームタンパク質分解酵素、例えばカテプシン及びプラスミンの作用に起因して特異的に生じる。これらのタンパク質分解酵素は、ある特定の腫瘍組織において上昇したレベルで存在してもよい。ある特定の実施形態において、リンカーは、リソソーム酵素によって切断可能である。ある特定の実施形態において、リンカーは、リソソーム酵素によって切断可能であり、リソソーム酵素はカテプシンＢである。ある特定の実施形態において、リンカーは、リソソーム酵素によって切断可能であり、リソソーム酵素は、β−グルクロニダーゼ又はβ−ガラクトシダーゼである。ある特定の実施形態において、リンカーは、リソソーム酵素によって切断可能であり、リソソーム酵素はβ−グルクロニダーゼである。ある特定の実施形態において、リンカーは、リソソーム酵素によって切断可能であり、リソソーム酵素はβ−ガラクトシダーゼである。
【０５９７】
当業者は、原形質に対して安定であるが、リソソーム酵素により容易に切断される切断可能なリンカーの重要性を認識する。ある特定の実施形態において、改善された原形質安定性及び小分子薬物の低減した非特異的放出を示す、リソソーム酵素β−グルクロニダーゼ又はβ−ガラクトシダーゼによって切断可能なリンカーが、本明細書において開示される。
【０５９８】
例示的な実施形態において、切断可能なペプチドは、Ｇｌｙ−Ｐｈｅ−Ｌｅｕ−Ｇｌｙ、Ａｌａ−Ｌｅｕ−Ａｌａ−Ｌｅｕのようなテトラペプチド又はＶａｌ−Ｃｉｔ、Ｖａｌ−Ａｌａ及びＰｈｅ−Ｌｙｓのようなジペプチドから選択される。ある特定の実施形態において、ジペプチドは、より長いペプチドの疎水性に起因して、より長いポリペプチドより好ましい。
【０５９９】
ドキソルビシン、マイトマイシン、カンプトテシン、タリソマイシン及びアウリスタチン／アウリスタチンファミリーメンバーのような薬物を抗体に連結させるのに有用な様々なジペプチドベースの切断可能なリンカーが記載されている（Ｄｕｂｏｗｃｈｉｋら、１９９８年、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．、６７：１８６６〜１８７２頁；Ｄｕｂｏｗｃｈｉｋら、１９９８年、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．、８：３３４１〜３３４６頁；Ｗａｌｋｅｒら、２００２年、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．、１２：２１７〜２１９頁；Ｗａｌｋｅｒら、２００４年、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．、１４：４３２３〜４３２７頁；及びＦｒａｎｃｉｓｃｏら、２００３年、Ｂｌｏｏｄ、１０２：１４５８〜１４６５頁を参照、これらのそれぞれの内容を、参照により本明細書に組み込む）。これらのジペプチドリンカー又はこれらのジペプチドリンカーの修飾されたバージョンの全てが、本明細書に記載されるＡＤＣにおいて使用され得る。使用され得る他のジペプチドリンカーは、Ｓｅａｔｔｌｅ  Ｇｅｎｅｔｉｃｓ’  Ｂｒｅｎｔｕｘｉｍａｂ  Ｖｅｎｄｏｔｉｎ  ＳＧＮ−３５（Ａｄｃｅｔｒｉｓ（商標））、Ｓｅａｔｔｌｅ  Ｇｅｎｅｔｉｃｓ  ＳＧＮ−７５（抗ＣＤ−７０、ＭＣ−モノメチルアウリスタチンＦ（ＭＭＡＦ）、Ｃｅｌｌｄｅｘ  Ｔｈｅｒａｐｅｕｔｉｃｓ  ｇｌｅｍｂａｔｕｍｕｍａｂ（ＣＤＸ−０１１）（抗ＮＭＢ、Ｖａｌ−Ｃｉｔ−モノメチルアウリスタチンＥ（ＭＭＡＥ）及びＣｙｔｏｇｅｎ  ＰＳＭＡ−ＡＤＣ（ＰＳＭＡ−ＡＤＣ−１３０１）（抗ＰＳＭＡ、Ｖａｌ−Ｃｉｔ−ＭＭＡＥ）のようなＡＤＣにおいて見出されるものを含む。
【０６００】
酵素的に切断可能なリンカーは、薬物を酵素切断の部位から空間的に分けるための自壊性スペーサーを含んでもよい。ペプチドリンカーへの薬物の直接結合は、薬物のアミノ酸付加物のタンパク質分解性放出をもたらし、これにより、その活性を損ない得る。自壊性スペーサーの使用により、アミド結合加水分解の際に、完全に活性な化学的に修飾されていない薬物の除去が可能となる。
【０６０１】
１つの自壊性スペーサーは、二官能性パラ−アミノベンジルアルコール基であり、これは、アミノ基を介してペプチドに連結され、アミド結合を形成しており、一方、アミン含有薬物は、（ｐ−アミドベンジルカルバメート、ＰＡＢＣを付与するために）カルバメート官能性を介してリンカーのベンジリックヒドロキシル基に結合されてもよい。得られたプロドラッグは、タンパク質分解酵素により媒介される切断の際に活性化され、修飾されていない薬物、二酸化炭素及びリンカー基のレムナントを放出する１，６−脱離反応を導く。以下のスキームは、ｐ−アミドベンジルカルバメートの断片化及び薬物の放出を描く：
【０６０２】
【化１４９】
2019521106.tif 000190
（式中、Ｘ−Ｄは、修飾されていない薬物を表す。）。この自壊性基のヘテロ環状の変異体も記載されている。米国特許第７，９８９，４３４号を参照。
【０６０３】
ある特定の実施形態において、酵素的に切断可能なリンカーは、β−グルクロン酸ベースのリンカーである。薬物の容易な放出は、リソソーム酵素β−グルクロニダーゼによるβ−グルクロニドグリコシド結合の切断を介して実現され得る。この酵素は、リソソーム内に大量に存在し、一部の腫瘍型において過剰発現され、一方細胞の外側の酵素活性は低い。β−グルクロン酸ベースのリンカーを使用して、β−グルクロニドの親水性に起因して凝集を経験するＡＤＣの傾向を回避し得る。ある特定の実施形態において、β−グルクロン酸ベースのリンカーは、疎水性薬物に連結されたＡＤＣのためのリンカーとして好ましい。以下のスキームは、ＡＤＣからの薬物の放出、及びβ−グルクロン酸ベースのリンカーを含有するＡＤＣを描く：
【０６０４】
【化１５０】
2019521106.tif 000191
【０６０５】
アウリスタチン、カンプトテシン及びドキソルビシン類似体、ＣＢＩ小溝結合剤並びにプシムベリンのような薬物を抗体に連結させるのに有用な様々な切断可能なβ−グルクロン酸ベースのリンカーが記載されている（Ｊｅｆｆｒｅｙら、２００６年、Ｂｉｏｃｏｎｊｕｇ．Ｃｈｅｍ．、１７：８３１〜８４０頁；Ｊｅｆｆｒｅｙら、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．、１７：２２７８〜２２８０頁；及びＪｉａｎｇら、２００５年、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１２７：１１２５４〜１１２５５頁を参照、これらのそれぞれの内容を、参照により本明細書に組み込む）。これらのβ−グルクロン酸ベースのリンカーの全てが、本明細書に記載されるＡＤＣにおいて使用され得る。ある特定の実施形態において、酵素的に切断可能なリンカーは、β−ガラクトシドベースのリンカーである。β−ガラクトシドは、リソソーム内に大量に存在し、一方、細胞の外側の酵素活性は低い。加えて、フェノール基を含有するＢｃ１−ｘＬ阻害剤は、フェノール類酸素を介してリンカーに共有結合することができる。米国公開出願第２００９／０３１８６６８号において記載される、１つのかかるリンカーは、ジアミノ−エタン「ＳｐａｃｅＬｉｎｋ」を、伝統的な「ＰＡＢＯ」ベースの自壊性基と共に使用して、フェノールを送達する、方法論を利用する。リンカーの切断が、本開示のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を使用して、以下で模式的に描かれる。
【０６０６】
【化１５１】
2019521106.tif 000192
【０６０７】
切断可能なリンカーは、切断不可能な部分若しくはセグメントを含んでもよく、及び／又は切断可能なセグメント若しくは部分を含んでいなければ切断不可能であるリンカーに、切断可能なセグメント若しくは部分が含まれてもよい。単なる例として、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）及び関連するポリマーは、ポリマー骨格において切断可能な基を含んでもよい。例えば、ポリエチレングリコール又はポリマーリンカーは、ジスルフィド、ヒドラゾン又はジペプチドのような１つ以上の切断可能な基を含んでもよい。
【０６０８】
リンカーに含まれ得る他の分解可能な結合は、ＰＥＧカルボン酸又は活性化されたＰＥＧカルボン酸の生物学的に活性な薬剤上のアルコール基との反応により形成されるエステル結合を含み、かかるエステル基は、一般に、生理学的条件下で加水分解して、生物学的に活性な薬剤を放出する。加水分解で分解可能な結合は、カーボネート結合；アミンとアルデヒドの反応から生じるイミン結合；アルコールをリン酸基と反応させることにより形成されるリン酸エステル結合；アルデヒド及びアルコールの反応産物であるアセタール結合；ギ酸塩及びアルコールの反応産物であるオルソエステル結合；並びにポリマーの末端にあるものを含むがこれらに限定されないホスホラミダイト基及びオリゴヌクレオチドの５’ヒドロキシル基により形成されるオリゴヌクレオチド結合を含むが、これらに限定されない。
【０６０９】
ある特定の実施形態において、リンカーは、酵素的に切断可能なペプチド部分、例えば構造式（ＩＶａ）、（ＩＶｂ）、（ＩＶｃ）又は（ＩＶｄ）：
【０６１０】
【化１５２】
2019521106.tif 000193
（式中、
ペプチドは、リソソーム酵素によって切断可能なペプチドを表し（Ｎ→Ｃで図示されており、ペプチドはアミノ及びカルボキシ「末端」を含む）、
Ｔは、１個以上のエチレングリコール単位若しくはアルキレン鎖又はこれらの組み合わせを含むポリマーを表し、
Ｒａは、水素、Ｃ１〜６アルキル、ＳＯ３Ｈ及びＣＨ２ＳＯ３Ｈから選択され、
Ｒｙは、水素又はＣ１〜４アルキル−（Ｏ）ｒ−（Ｃ１〜４アルキレン）ｓ−Ｇ１若しくはＣ１〜４アルキル（Ｎ）−［（Ｃ１〜４アルキレン）−Ｇ１］２であり、
Ｒｚは、Ｃ１〜４アルキル−（Ｏ）ｒ−（Ｃ１〜４アルキレン）ｓ−Ｇ２であり、
Ｇ１は、ＳＯ３Ｈ、ＣＯ２Ｈ、ＰＥＧ４−３２又は糖部分であり、
Ｇ２は、ＳＯ３Ｈ、ＣＯ２Ｈ又はＰＥＧ４−３２部分であり、
ｒは、０又は１であり
ｓは、０又は１であり、
ｐは、０〜５の範囲の整数であり、
ｑは、０又は１であり、
ｘは、０又は１であり、
ｙは、０又は１であり、
【０６１１】
【化１５３】
2019521106.tif 000194
は、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤に対するリンカーの結合点を表し、
＊は、リンカーの残部に対する結合点を表す。）
又はその薬学的に許容される塩を含む。
【０６１２】
ある特定の実施形態において、リンカーは、酵素的に切断可能なペプチド部分、例えば構造式（ＩＶａ）、（ＩＶｂ）、（ＩＶｃ）若しくは（ＩＶｄ）を含むリンカー又はその薬学的に許容される塩を含む。
【０６１３】
ある特定の実施形態において、ペプチドは、トリペプチド又はジペプチドから選択される。特定の実施形態において、ジペプチドは、Ｖａｌ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｖａｌ；Ａｌａ−Ａｌａ；Ａｌａ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ａｌａ；Ａｓｎ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ａｓｎ；Ｃｉｔ−Ｃｉｔ；Ｖａｌ−Ｇｌｕ；Ｇｌｕ−Ｖａｌ；Ｓｅｒ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｓｅｒ；Ｌｙｓ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｌｙｓ；Ａｓｐ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ａｓｐ；Ａｌａ−Ｖａｌ；Ｖａｌ−Ａｌａ；Ｐｈｅ−Ｌｙｓ；Ｌｙｓ−Ｐｈｅ；Ｖａｌ−Ｌｙｓ；Ｌｙｓ−Ｖａｌ；Ａｌａ−Ｌｙｓ；Ｌｙｓ−Ａｌａ；Ｐｈｅ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｐｈｅ；Ｌｅｕ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｌｅｕ；Ｉｌｅ−Ｃｉｔ；Ｃｉｔ−Ｉｌｅ；Ｐｈｅ−Ａｒｇ；Ａｒｇ−Ｐｈｅ；Ｃｉｔ−Ｔｒｐ；及びＴｒｐ−Ｃｉｔ；又はその薬学的に許容される塩から選択される。
【０６１４】
本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る構造式（ＩＶａ）に従うリンカーの例示的な実施形態は、以下で説明されるリンカーを含む（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適した基を含む。）：
【０６１５】
【化１５４】
2019521106.tif 000195
2019521106.tif 000196
2019521106.tif 000197
【０６１６】
本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る構造式（ＩＶｂ）、（ＩＶｃ）又は（ＩＶｄ）に従うリンカーの例示的な実施形態は、以下で説明されるリンカーを含む（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適した基を含む。）：
【０６１７】
【化１５５】
2019521106.tif 000198
2019521106.tif 000199
2019521106.tif 000200
2019521106.tif 000201
2019521106.tif 000202
2019521106.tif 000203
【０６１８】
ある特定の実施形態において、リンカーは、酵素的に切断可能な糖部分、例えば、構造式（Ｖａ）、（Ｖｂ）、（Ｖｃ）、（Ｖｄ）又は（Ｖｅ）：
【０６１９】
【化１５６】
2019521106.tif 000204
2019521106.tif 000205
（式中、
ｑは、０又は１であり、
ｒは、０又は１であり、
Ｘ１は、ＣＨ２、Ｏ又はＮＨであり、
【０６２０】
【化１５７】
2019521106.tif 000206
は、薬物へのリンカーの結合点を表し、
＊は、リンカーの残部への結合点を表す。）
又はその薬学的に許容される塩を含むリンカーを含む。
【０６２１】
本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る構造式（Ｖａ）に従うリンカーの例示的な実施形態は、以下で説明されるリンカーを含む（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適した基を含む。）：
【０６２２】
【化１５８】
2019521106.tif 000207
2019521106.tif 000208
2019521106.tif 000209
2019521106.tif 000210
2019521106.tif 000211
【０６２３】
本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る構造式（Ｖｂ）に従うリンカーの例示的な実施形態は、以下で説明されるリンカーを含む（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適した基を含む。）：
【０６２４】
【化１５９】
2019521106.tif 000212
2019521106.tif 000213
2019521106.tif 000214
【０６２５】
本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る構造式（Ｖｃ）に従うリンカーの例示的な実施形態は、以下で説明されるリンカーを含む（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適した基を含む。）：
【０６２６】
【化１６０】
2019521106.tif 000215
2019521106.tif 000216
2019521106.tif 000217
【０６２７】
本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る構造式（Ｖｄ）に従うリンカーの例示的な実施形態は、以下で説明されるリンカーを含む（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適した基を含む。）：
【０６２８】
【化１６１】
2019521106.tif 000218
2019521106.tif 000219
【０６２９】
本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る構造式（Ｖｅ）に従うリンカーの例示的な実施形態は、以下で説明されるリンカーを含む（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適した基を含む。）：
【０６３０】
【化１６２】
2019521106.tif 000220
【０６３１】
３．２．２切断不可能なリンカー
切断可能なリンカーは、ある特定の利点をもたらし得るが、本明細書に記載されるＡＤＣを含むリンカーは、切断可能である必要はない。切断不可能なリンカーについて、薬物放出は、原形質と一部の細胞質区画の間の異なる特性に依存しない。薬物の放出は、抗原により媒介されるエンドサイトーシスを介したＡＤＣの内部移行及びリソソーム区画への送達後に生じることが仮定され、抗体は、細胞内タンパク質分解性分解を介してアミノ酸のレベルまで分解される。このプロセスは、薬物、リンカー及びリンカーが共有結合していたアミノ酸残基により形成される薬物誘導体を放出する。切断不可能なリンカーを有するコンジュゲートからのアミノ酸薬物代謝産物は、より親水性であり、一般に、より膜透過性が低く、これが、切断可能なリンカーを有するコンジュゲートと比較して、より少ないバイスタンダー効果及びより少ない非特異的毒性を導く。一般に、切断不可能なリンカーを有するＡＤＣは、切断可能なリンカーを有するＡＤＣより循環中より高い安定性を有する。切断不可能なリンカーは、アルキレン鎖であってもよく、又は例えばポリアルキレングリコールポリマー、アミドポリマーに基づくような、事実上ポリマーであってもよく、又はアルキレン鎖、ポリアルキレングリコール及び／若しくはアミドポリマーのセグメントを含んでもよい。ある特定の実施形態において、リンカーは、１〜６個のエチレングリコール単位を有するポリエチレングリコールセグメントを含む。
【０６３２】
薬物を抗体に連結するために使用される様々な切断不可能なリンカーが記載されている。（Ｊｅｆｆｒｅｙら、２００６年、Ｂｉｏｃｏｎｊｕｇ．Ｃｈｅｍ．１７；８３１〜８４０頁；Ｊｅｆｆｒｅｙら、２００７年、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．、１７：２２７８〜２２８０頁；及びＪｉａｎｇら、２００５年、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．、１２７：１１２５４〜１１２５５頁を参照、これらの内容を、参照により本明細書に組み込む）。これらのリンカーの全てが、本明細書に記載されるＡＤＣに含まれてもよい。
【０６３３】
ある特定の実施形態において、リンカーは、インビボで切断不可能であり、例えば構造式（ＶＩａ）、（ＶＩｂ）、（ＶＩｃ）若しくは（ＶＩｄ）：
【０６３４】
【化１６３】
2019521106.tif 000221
2019521106.tif 000222
（式中、
Ｒａは、水素、アルキル、スルホネート及びメチルスルホネートから選択され、
Ｒｘは、リンカーを抗体に共有結合させる能力がある官能基を含む部分であり、
【０６３５】
【化１６４】
2019521106.tif 000223
は、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤に対するリンカーの結合点を表す。）
又はその薬学的に許容される塩によるリンカーである（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適当な基を含む。）。
【０６３６】
本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る構造式（ＶＩａ）〜（ＶＩｄ）に従うリンカーの例示的な実施形態は、以下で説明されるリンカーを含む（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適した基を含み、
【０６３７】
【化１６５】
2019521106.tif 000224
は、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤に対する結合点を表す。）。
【０６３８】
【化１６６】
2019521106.tif 000225
【０６３９】
３．２．３リンカーを抗ＥＧＦＲ抗体に結合するために使用される基
結合基は、事実上求電子性であり、マレイミド基、活性化したジスルフィド、ＮＨＳエステル及びＨＯＢｔエステルのような活性エステル、ハロギ酸塩、酸ハロゲン化物、アルキル並びにハロアセトアミドのようなベンジルハロゲン化物を含み得る。以下で論じられる通り、本開示に従い使用することができる「自己安定化」マレイミド及び「架橋ジスルフィド」に関連する新たに発生したテクノロジーも存在する。
【０６４０】
ＡＤＣからの薬物−リンカーの喪失は、アルブミン、システイン又はグルタチオンとのマレイミド交換プロセスの結果として観察されている（Ａｌｌｅｙら、２００８年、Ｂｉｏｃｏｎｊｕｇａｔｅ  Ｃｈｅｍ．、１９：７５９〜７６９頁）。これは、コンジュゲーションの高度に溶媒にアクセス可能な部位から特に行き渡り、一方、部分的にアクセス可能であり、正に荷電した環境を有する部位は、マレイミド環加水分解を促進する（Ｊｕｎｕｔｕｌａら、２００８年、Ｎａｔ．Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌ．、２６：９２５〜９３２頁）。認められている解決策は、コンジュゲーションから形成されたスクシンイミドを加水分解することであり、これは抗体からの脱コンジュゲーションに抵抗性であり、これにより、ＡＤＣを血清中で安定にする。スクシンイミド環が、アルカリ条件下で加水分解を受けることは、既に報告されている（Ｋａｌｉａら、２００７年、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．、１７：６２８６〜６２８９頁）。ＡＤＣ種に改善された安定性を与えるために抗体コンジュゲーション条件下で自発的に加水分解する「自己安定化」マレイミド基の１つの例が、以下のスキームにおいて描かれる。米国公開出願第２０１３／０３０９２５６号、国際出願公開第ＷＯ２０１３／１７３３３７号、Ｔｕｍｅｙら、２０１４年、Ｂｉｏｃｏｎｊｕｇａｔｅ  Ｃｈｅｍ．、２５：１８７１〜１８８０頁及びＬｙｏｎら、２０１４年、Ｎａｔ．Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌ．、３２：１０５９〜１０６２頁を参照。したがって、マレイミド結合基が、抗体のスルフヒドリルと反応して、中間のスクシンイミド環が得られる。加水分解型の結合基は、原形質タンパク質の存在下で脱コンジュゲーションに抵抗性である。
【０６４１】
【化１６７】
2019521106.tif 000226
【０６４２】
上で示される通り、リンカーのマレイミド環は、抗体Ａｂと反応し、スクシンイミド（閉鎖型）又はスクシンアミド（開放型）のいずれかとして共有結合を形成する。
【０６４３】
Ｐｏｌｙｔｈｅｒｉｃｓは、天然のヒンジジスルフィド結合の還元から誘導されるスルフヒドリル基の対を架橋する方法を開示した。Ｂａｄｅｓｃｕら、２０１４年、Ｂｉｏｃｏｎｊｕｇａｔｅ  Ｃｈｅｍ．、２５：１１２４〜１１３６頁を参照。反応が、以下の概略図において描かれる。この方法論の利点は、ＩｇＧの完全な還元（４対のスルフヒドリルを得る）、続いて、４当量のアルキル化剤との反応により、同種のＤＡＲ４  ＡＤＣを合成する能力である。「架橋されたジスルフィド」を含有するＡＤＣはまた、増大した安定性を有することが主張される。
【０６４４】
【化１６８】
2019521106.tif 000227
【０６４５】
同様に、以下で示す通り、１対のスルフヒドリル基を架橋する能力があるマレイミド誘導体が開発された。米国公開出願第２０１３／０２２４２２８号を参照。
【０６４６】
【化１６９】
2019521106.tif 000228
【０６４７】
ある特定の実施形態において、結合部分は、構造式（ＶＩＩａ）、（ＶＩＩｂ）若しくは（ＶＩＩｃ）：
【０６４８】
【化１７０】
2019521106.tif 000229
（式中、
Ｒｑは、Ｈ又は−Ｏ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１１−ＣＨ３であり、
ｘは、０又は１であり、
ｙは、０又は１であり、
Ｇ３は、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳＯ３Ｈ又は−ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１１−ＣＨ３であり；
Ｒｗは、−Ｏ−ＣＨ２ＣＨ２ＳＯ３Ｈ又は−ＮＨ（ＣＯ）−ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１２−ＣＨ３であり、
＊は、リンカーの残部に対する結合点を表す。）
又はその薬学的に許容される塩を含む。
【０６４９】
ある特定の実施形態において、リンカーは、構造式（ＶＩＩＩａ）、（ＶＩＩＩｂ）若しくは（ＶＩＩＩｃ）：
【０６５０】
【化１７１】
2019521106.tif 000230
（式中、
Ｒ１は、Ｈ又はＯ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１１−ＣＨ３であり、
ｘは、０又は１であり、
ｙは、０又は１であり、
Ｇ３は、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳＯ３Ｈ又はＣＨ２ＣＨ２Ｏ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１１−ＣＨ３であり、
Ｒｗは、−Ｏ−ＣＨ２ＣＨ２ＳＯ３Ｈ又はＮＨ（ＣＯ）−ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）１２−ＣＨ３であり、
＊は、リンカーの残部に対する結合点を表し、
【０６５１】
【化１７２】
2019521106.tif 000231
は、抗体に対するリンカーの結合点を表す。）
又はその加水分解された誘導体又は薬学的に許容される塩を含む。
【０６５２】
本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る構造式（ＶＩＩａ）及び（ＶＩＩｂ）に従うリンカーの例示的な実施形態は、以下で説明されるリンカーを含む（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適した基を含む。）：
【０６５３】
【化１７３】
2019521106.tif 000232
2019521106.tif 000233
2019521106.tif 000234
2019521106.tif 000235
2019521106.tif 000236
2019521106.tif 000237
【０６５４】
本明細書に記載されるＡＤＣに含まれ得る構造式（ＶＩＩｃ）に従うリンカーの例示的な実施形態は、以下で説明されるリンカーを含む（説明される通り、リンカーは、リンカーを抗体に共有結合させるのに適した基を含む。）：
【０６５５】
【化１７４】
2019521106.tif 000238
2019521106.tif 000239
【０６５６】
ある特定の実施形態において、Ｌは、閉鎖型又は開放型のいずれかのＩＶａ．１〜ＩＶａ．８、ＩＶｂ．１〜ＩＶｂ．１９、ＩＶｃ．１〜ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．１〜ＩＶｄ．４、Ｖａ．１〜Ｖａ．１２、Ｖｂ．１〜Ｖｂ．１０、Ｖｃ．１〜Ｖｃ．１１、Ｖｄ．１〜Ｖｄ．６、Ｖｅ．１〜Ｖｅ．２、ＶＩａ．１、ＶＩｃ．１〜Ｖ１ｃ．２、ＶＩｄ．１〜ＶＩｄ．４、ＶＩＩａ．１〜ＶＩＩａ．４、ＶＩＩｂ．１〜ＶＩＩｂ．８、ＶＩＩｃ．１〜ＶＩＩｃ．６、及びその薬学的に許容される塩からなる群から選択される。
【０６５７】
ある特定の実施形態において、Ｌは、ＩＶｂ．２、ＩＶｃ．５、ＩＶｃ．６、ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．４、Ｖｂ．９、ＶＩＩａ．１、ＶＩＩａ．３、ＶＩＩｃ．１、ＶＩＩｃ．４及びＶＩＩｃ．５からなる群から選択され、各リンカーのマレイミドは、抗体Ａｂと反応し、スクシンイミド（閉鎖型）又はスクシンアミド（開放型）のいずれか、及びその薬学的に許容される塩として共有結合を形成する。
【０６５８】
ある特定の実施形態において、Ｌは、ＩＶｂ．２、ＩＶｃ．５、ＩＶｃ．６、ＩＶｄ．４、ＶＩＩａ．１、ＶＩＩａ．３、ＶＩＩｃ．１、ＶＩＩｃ．４、ＶＩＩｃ．５からなる群から選択され、各リンカーのマレイミドは、抗体Ａｂと反応し、スクシンイミド（閉鎖型）又はスクシンアミド（開放型）のいずれか、及びその薬学的に許容される塩として共有結合を形成する。
【０６５９】
ある特定の実施形態において、Ｌは、ＩＶｂ．２、ＶＩＩａ．３、ＩＶｃ．６及びＶＩＩｃ．１からなる群から選択され、
【０６６０】
【化１７５】
2019521106.tif 000240
は、薬物Ｄに対する結合点であり、＠は、ＬＫに対する結合点であり、リンカーが、下記に示すような開放型である場合、＠はこの隣にあるカルボン酸のα−位又はβ−位のいずれかであり得る：
【０６６１】
【化１７６】
2019521106.tif 000241
2019521106.tif 000242
【０６６２】
３．２．３  Ｂｃｌ−ｘＬリンカー選択の考慮事項
当業者により知られている通り、特定のＡＤＣのため選択されたリンカーは、抗体への結合の部位（例えばｌｙｓ、ｃｙｓ又は他のアミノ酸残基）、薬物ファルマコフォアの構造上の制約及び薬物の親油性を含むが、これらに限定されない、様々な要因により影響され得る。ＡＤＣのために選択される特定のリンカーは、特定の抗体／薬物の組合せについてこれらの異なる要因のバランスをとろうとするべきである。ＡＤＣにおけるリンカーの選択により影響される要因の概要については、Ｎｏｌｔｉｎｇ、５章、「Ｌｉｎｋｅｒ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ｉｎ  Ａｎｔｉｂｏｄｙ−Ｄｒｕｇ  Ｃｏｎｊｕｇａｔｅｓ」、Ｉｎ：Ａｎｔｉｂｏｄｙ−Ｄｒｕｇ  Ｃｏｎｊｕｇａｔｅｓ：Ｍｅｔｈｏｄｓ  ｉｎ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｂｉｏｌｏｇｙ、１０４５巻、７１〜１００頁、Ｌａｕｒｅｎｔ  Ｄｕｃｒｙ（編）、Ｓｐｒｉｎｇｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ＆  Ｂｕｓｉｎｅｓｓ  Ｍｅｄｉｃａ、ＬＬＣ、２０１３年を参照。
【０６６３】
例えば、ＡＤＣは、抗原陽性腫瘍細胞の近傍に存在するバイスタンダー抗原陰性細胞の死滅をもたらすことが観察されている。ＡＤＣによるバイスタンダー細胞死滅の機序は、ＡＤＣの細胞内プロセッシング中に形成された代謝産物が、役割を果たし得ることを示した。抗原陽性細胞におけるＡＤＣの代謝により生成される中性の細胞傷害性代謝産物は、バイスタンダー細胞死滅において役割を果たすように思われ、一方、荷電した代謝産物は、膜を渡り培地に拡散することが防止され、したがって、バイスタンダー死滅に影響を与えることができない。ある特定の実施形態において、リンカーを選択して、ＡＤＣの細胞代謝産物により引き起こされるバイスタンダー死滅効果を減弱する。ある特定の実施形態において、リンカーを選択して、バイスタンダー死滅効果を増大させる。
【０６６４】
リンカーの特性はまた、使用及び／又は保存の条件下でＡＤＣの凝集に影響を及ぼし得る。典型的には、文献において報告されているＡＤＣは、１つの抗体分子当たり３〜４個以下の薬物分子を含有する（例えばＣｈａｒｉ、２００８年、Ａｃｃ  Ｃｈｅｍ  Ｒｅｓ、４１：９８〜１０７頁を参照）。特に、薬物とリンカーの両方が疎水性である場合、ＡＤＣの凝集に起因して、より高い薬物抗体比（「ＤＡＲ」）を得るための試みはしばしば失敗した（Ｋｉｎｇら、２００２年、Ｊ  Ｍｅｄ  Ｃｈｅｍ、４５：４３３６〜４３４３頁；Ｈｏｌｌａｎｄｅｒら、２００８年、Ｂｉｏｃｏｎｊｕｇａｔｅ  Ｃｈｅｍ  １９：３５８〜３６１頁；Ｂｕｒｋｅら、２００９年、Ｂｉｏｃｏｎｊｕｇａｔｅ  Ｃｈｅｍ、２０：１２４２〜１２５０頁を参照）。多くの場合において、３〜４より高いＤＡＲは、効力を増大する手段として有益であり得る。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤が事実上疎水性である場合において、特に、３〜４より多いＤＡＲが望まれる場合において、ＡＤＣ凝集を低減する手段として相対的に親水性であるリンカーを選択することが望ましいことがある。したがって、ある特定の実施形態において、リンカーは、保存及び／又は使用中に、ＡＤＣの凝集を低減する化学部分を取り込む。リンカーは、荷電した基又は生理的ｐＨ下で荷電されて、ＡＤＣの凝集を低減する基のような極性又は親水性基を取り込んでもよい。例えば、リンカーは、生理的ｐＨで、例えばカルボキシレートを脱プロトン化する、又は例えばアミンをプロトン化する塩又は基のような荷電した基を取り込んでもよい。
【０６６５】
多くのＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を抗体に連結するのに使用され得る２０もの高いＤＡＲを生じることが報告されている例示的な多価のリンカーは、米国特許第８，３９９，５１２号；米国公開出願第２０１０／０１５２７２５号；米国特許第８，５２４，２１４号；米国特許第８，３４９，３０８号；米国公開出願第２０１３／１８９２１８号；米国公開出願第２０１４／０１７２６５号；ＷＯ２０１４／０９３３７９；ＷＯ２０１４／０９３３９４；ＷＯ２０１４／０９３６４０において記載されており、これらの内容を、それらの全体として、参照により本明細書に組み込む。
【０６６６】
特定の実施形態において、保存又は使用中のＡＤＣの凝集は、サイズ排除クロマトグラフィー（ＳＥＣ）によって決定される約４０％未満である。特定の実施形態において、保存又は使用中のＡＤＣの凝集は、サイズ排除クロマトグラフィー（ＳＥＣ）によって決定される場合、３５％未満であり、例えば約３０％未満、例えば約２５％未満、例えば約２０％未満、例えば約１５％未満、例えば約１０％未満のような、例えば約５％未満、例えば約４％未満、又はさらに低い。
【０６６７】
４．ＡＤＣシントン
抗体−薬物コンジュゲートシントンは、ＡＤＣを形成するのに使用される合成中間体である。シントンは、一般に、構造式（ＩＩＩ）：
【０６６８】
【化１７７】
2019521106.tif 000243
（式中、Ｄは、既に記載されたＢｃｌ−ｘＬ阻害剤であり、Ｌは、既に記載されたリンカーであり、Ｒｘは、シントンを抗体に連結するのに適当な反応基である。）に従う化合物又はその薬学的に許容される塩である。
【０６６９】
特定の実施形態において、中間体のシントンは、以下の構造式（ＩＩＩａ）、（ＩＩＩｂ）、（ＩＩＩｃ）及び（ＩＩＩｄ）：
【０６７０】
【化１７８】
2019521106.tif 000244
2019521106.tif 000245
（式中、様々な置換基Ａｒ１、Ａｒ２、Ｚ１、Ｚ２ａ、Ｚ２ｂ、Ｒ’、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ４、Ｒ１１ａ、Ｒ１１ｂ、Ｒ１２及びＲ１３は、それぞれ、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）及び（ＩＩｄ）について既に定義された通りであり、Ｌは、既に記載されたリンカーであり、Ｒｘは、上で記載された官能基である。）に従う化合物又はその薬学的に許容される塩である。
【０６７１】
ＡＤＣを合成するために、構造式（ＩＩＩ）に従う中間体シントン又はその塩を、官能基Ｒｘが、抗体、Ｆｘ上で「相補的な」官能基と反応して、共有結合を形成する条件下で、目的の抗体と接触させる。
【０６７２】
【化１７９】
2019521106.tif 000246
【０６７３】
基Ｒｘ及びＦｘの同一性は、シントンを抗体に連結するために使用される化学に依存する。一般に、使用される化学は、抗体の完全性、例えばその標的に結合するこの能力を変えるべきではない。好ましくは、コンジュゲートされた抗体の結合特性は、コンジュゲートされていない抗体のものと密接に類似する。分子を、抗体のような生体分子にコンジュゲートするための様々な化学及び技術は、当技術分野において公知であり、特に抗体について周知である。例えばＡｍｏｎら、「Ｍｏｎｏｃｌｏｎａｌ  Ａｎｔｉｂｏｄｉｅｓ  Ｆｏｒ  Ｉｍｍｕｎｏｔａｒｇｅｔｉｎｇ  Ｏｆ  Ｄｒｕｇｓ  Ｉｎ  Ｃａｎｃｅｒ  Ｔｈｅｒａｐｙ」、ｉｎ：Ｍｏｎｏｃｌｏｎａｌ  Ａｎｔｉｂｏｄｉｅｓ  Ａｎｄ  Ｃａｎｃｅｒ  Ｔｈｅｒａｐｙ、Ｒｅｉｓｆｅｌｄら編、Ａｌａｎ  Ｒ．Ｌｉｓｓ，Ｉｎｃ．、１９８５年；Ｈｅｌｌｓｔｒｏｍら、「Ａｎｔｉｂｏｄｉｅｓ  Ｆｏｒ  Ｄｒｕｇ  Ｄｅｌｉｖｅｒｙ」、ｉｎ：Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ  Ｄｒｕｇ  Ｄｅｌｉｖｅｒｙ、Ｒｏｂｉｎｓｏｎら編、Ｍａｒｃｅｌ  Ｄｅｋｋｅｒ，Ｉｎｃ．、第２編、１９８７年；Ｔｈｏｒｐｅ、「Ａｎｔｉｂｏｄｙ  Ｃａｒｒｉｅｒｓ  Ｏｆ  Ｃｙｔｏｔｏｘｉｃ  Ａｇｅｎｔｓ  Ｉｎ  Ｃａｎｃｅｒ  Ｔｈｅｒａｐｙ：Ａ  Ｒｅｖｉｅｗ」、ｉｎ：Ｍｏｎｏｃｌｏｎａｌ  Ａｎｔｉｂｏｄｉｅｓ’８４：Ｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ  Ａｎｄ  Ｃｌｉｎｉｃａｌ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ、Ｐｉｎｃｈｅｒａら編、１９８５年；「Ａｎａｌｙｓｉｓ，Ｒｅｓｕｌｔｓ，ａｎｄ  Ｆｕｔｕｒｅ  Ｐｒｏｓｐｅｃｔｉｖｅ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｔｈｅｒａｐｅｕｔｉｃ  Ｕｓｅ  ｏｆ  Ｒａｄｉｏｌａｂｅｌｅｄ  Ａｎｔｉｂｏｄｙ  Ｉｎ  Ｃａｎｃｅｒ  Ｔｈｅｒａｐｙ」、ｉｎ：Ｍｏｎｏｃｌｏｎａｌ  Ａｎｔｉｂｏｄｉｅｓ  Ｆｏｒ  Ｃａｎｃｅｒ  Ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ  Ａｎｄ  Ｔｈｅｒａｐｙ、Ｂａｌｄｗｉｎら編、Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ、１９８５年；Ｔｈｏｒｐｅら、１９８２年、Ｉｍｍｕｎｏｌ．Ｒｅｖ．６２：１１９〜５８頁；ＰＣＴ公開ＷＯ８９／１２６２４を参照。これらの化学のいずれかを使用して、シントンを抗体に連結してもよい。
【０６７４】
典型的には、シントンは、例えば、アクセス可能なリジン残基の１級アミノ基又はアクセス可能なシステイン残基のスルフヒドリル基を含む、抗体のアミノ酸残基の側鎖に連結される。遊離スルフヒドリル基は、鎖間ジスルフィド結合を還元することにより、得られてもよい。ある特定の実施形態において、ＬＫは、抗ｈＥＧＦＲ抗体Ａｂ上のアミノ基で形成された連結である。ある特定の実施形態において、ＬＫは、アミド、チオエーテル又はチオ尿素である。ある特定の実施形態において、ＬＫは、アミド又はチオ尿素である。ある特定の実施形態において、ＬＫは、抗ｈＥＧＦＲ抗体Ａｂ上のスルフヒドリル基で形成された連結である。ある特定の実施形態において、ＬＫはチオエーテルである。ある特定の実施形態において、ＬＫは、アミド、チオエーテル又はチオ尿素であり；ｍは、１〜８の範囲の整数である。
【０６７５】
シントンをアクセス可能なリジン残基に連結するのに有用ないくつかの官能基Ｒｘ及び化学は公知であり、例として、限定ではなく、ＮＨＳ−エステル及びイソチオシアネートを含む。
【０６７６】
シントンをシステイン残基のアクセス可能な遊離スルフヒドリル基に連結するのに有用ないくつかの官能基Ｒｘ及び化学は公知であり、例として、限定ではなく、ハロアセチル及びマレイミドを含む。
【０６７７】
しかしながら、コンジュゲーション化学は、利用可能な側鎖基に限定されない。アミンのような側鎖は、適当な小分子をアミンに連結することにより、ヒドロキシルのような他の有用な基に変換されてもよい。このストラテジーを使用して、多機能小分子を抗体のアクセス可能なアミノ酸残基の側鎖にコンジュゲートすることにより、抗体上の利用可能な連結部位の数を増大させることができる。次いで、シントンをこれらの「変換された」官能基に共有結合するのに適当な官能基Ｒｘは、シントンに含まれる。
【０６７８】
コンジュゲーションのためのアミノ酸残基を含むように抗体を操作してもよい。ＡＤＣの文脈において薬物をコンジュゲートするのに有用な、非遺伝子的にコードされたアミノ酸残基を含むために、抗体を操作するためのアプローチは、Ａｘｕｐら、２００３年、Ｐｒｏｃ  Ｎａｔｌ  Ａｃａｄ  Ｓｃｉ、１０９：１６１０１〜１６１０６頁及びＴｉａｎら、２０１４年、Ｐｒｏｃ  Ｎａｔｌ  Ａｃａｄ  Ｓｃｉ、１１１：１７７６〜１７７１頁において記載され、シントンをコードされていないアミノ酸に連結するのに有用な化学及び官能基である。
【０６７９】
本明細書に記載されるＡＤＣを作製するのに有用な例示的なシントンは、表５において以下で挙げられる以下のシントンを含むが、これらに限定されない。
【０６８０】
【表６】
2019521106.tif 000247
2019521106.tif 000248
2019521106.tif 000249
2019521106.tif 000250
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2019521106.tif 000252
2019521106.tif 000253
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2019521106.tif 000255
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2019521106.tif 000259
2019521106.tif 000260
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2019521106.tif 000268
2019521106.tif 000269
2019521106.tif 000270
2019521106.tif 000271
2019521106.tif 000272
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2019521106.tif 000274
2019521106.tif 000275
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2019521106.tif 000277
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2019521106.tif 000279
2019521106.tif 000280
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2019521106.tif 000324
2019521106.tif 000325
【０６８１】
ある特定の実施形態において、シントンは、シントン例２．１、２．２、２．４、２．５、２．６、２．７、２．８、２．９、２．１０、２．１１、２．１２、２．１３、２．１４、２．１５、２．１６、２．１７、２．１８、２．１９、２．２０、２．２１、２．２２、２．２３、２．２４、２．２５、２．２６、２．２７、２．２８、２．２９、２．３０、２．３１、２．３２、２．３３、２．３４、２．３５、２．３６、２．３７、２．３８、２．３９、２．４０、２．４１、２．４２、２．４３、２．４４、２．４５、２．４６、２．４７、２．４８、２．４９、２．５０、２．５１、２．５２、２．５３、２．５４、２．５５、２．５６、２．５７、２．５８、２．５９、２．６０、２．６１、２．６２、２．６３、２．６４、２．６５、２．６６、２．６７、２．６８、２．６９、２．７７、２．７８、２．７９、２．８０、２．８１、２．８２、２．８３、２．８４、２．８５、２．８６、２．８７、２．８８、２．８９、２．９０、２．９１、２．９２、２．９３、２．９４、２．９５、２．９６、２．９７、２．９８、２．１０１、２．１０２、２．１０３、２．１０４、２．１０５、２．１０６、２．１０７、２．１０８、２．１０９、２．１１０、２．１１１、２．１１２、２．１１３、２．１１４、２．１１５、２．１１６、２．１１７、２．１１８、２．１１９、２．１２０、２．１２１、２．１２２、２．１２３、２．１２４、２．１２５、２．１２６、２．１２７、２．１２８、２．１２９、２．１３０、２．１３１、２．１３２、２．１３３、２．１３４、２．１３５、２．１３６、２．１３７、２．１３８、２．１３９、２．１４０、２．１４１、２．１４２、２．１４３、２．１４４、２．１４５、２．１４６、２．１４７、２．１４８、２．１４９、２．１５０、２．１５１、２．１５２、２．１５３、２．１５４、２．１５５、２．１５６、２．１５７、２．１５８、２．１５９、２．１６０、２．１６１、２．１６２、２．１６３、２．１６４、２．１６６、２．１６７、２．１６８、２．１６９、２．１７０、２．１７１、２．１７２、２．１７３、２．１７４、２．１７５、及び２．１７６、又はその薬学的に許容される塩からなる群から選択される。これらのシントンの化合物名が、以下で提供される：
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−スルホプロピル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［｛２−［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エトキシ］エチル｝（２−スルホエチル）カルバモイル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
メチル６−［４−（３−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（｛［４−（｛Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチル｝アミノ）ベンジル］オキシ｝カルボニル）アミノ｝プロピル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル］−６−デオキシ−β−Ｌ−グルコピラノシド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−（４−｛［（［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］｛３−［１−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロピル｝カルバモイル）オキシ］メチル｝フェニル）−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［（２Ｒ）−１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（メチル）アミノ｝−１−オキソ−３−スルホプロパン−２−イル］カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］［４−（β−Ｄ−グルコピラノシルオキシ）ベンジル］カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［４−（β−Ｄ−アロピラノシルオキシ）ベンジル］［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−ホスホノエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−ホスホノエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−ホスホノプロピル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［（２Ｒ）−１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−１−オキソ−３−スルホプロパン−２−イル］カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［｛２−［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エトキシ］エチル｝（３−ホスホノプロピル）カルバモイル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［｛２−［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エトキシ］エチル｝（３−ホスホノプロピル）カルバモイル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｌ−アラニンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−ホスホノプロピル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（２Ｓ）−３−カルボキシ−２−（｛［（４−｛［（２Ｓ）−２−｛［（２Ｓ）−２−｛［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］アミノ｝−３−メチルブタノイル］アミノ｝プロパノイル］アミノ｝ベンジル）オキシ］カルボニル｝アミノ）プロパノイル］（メチル）アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］［４−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシルオキシ）ベンジル］カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−ホスホノエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ５−カルバモイル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛２−カルボキシ−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［（２Ｒ）−１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（メチル）アミノ｝−１−オキソ−３−スルホプロパン−２−イル］カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［（２Ｒ）−１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（メチル）アミノ｝−１−オキソ−３−スルホプロパン−２−イル］カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ５−カルバモイル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛２−カルボキシ−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−カルボキシエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−カルボキシエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（２Ｒ）−３−カルボキシ−２−（｛［（４−｛［（２Ｓ）−２−｛［（２Ｓ）−２−｛［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］アミノ｝−３−メチルブタノイル］アミノ｝プロパノイル］アミノ｝ベンジル）オキシ］カルボニル｝アミノ）プロパノイル］（メチル）アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］［１−（カルボキシメチル）ピペリジン−４−イル］カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
（Ｓ）−６−（（２−（（３−（（４−（６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−２−カルボキシピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エチル）（メチル）アミノ）−５−（（（（４−（（Ｓ）−２−（（Ｓ）−２−（６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサンアミド）−３−メチルブタンアミド）−５−ウレイドペンタンアミド）ベンジル）オキシ）カルボニル）アミノ）−Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−６−オキソヘキサン−１−アミニウム塩；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［（４−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）アミノ｝ピペリジン−１−イル）カルボニル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（３−ホスホノプロポキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（メチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［（４−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−ホスホノプロピル）アミノ｝ピペリジン−１−イル）カルボニル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−ホスホノプロピル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［（４−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−カルボキシエチル）アミノ｝ピペリジン−１−イル）カルボニル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ５−カルバモイル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛２−カルボキシ−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−ホスホノプロピル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ５−カルバモイル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛２−カルボキシ−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−ホスホノプロピル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−｛６−［（クロロアセチル）アミノ］ヘキサノイル｝−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５−（カルボキシメトキシ）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（メチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［（２−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）アミノ｝エチル）（２−カルボキシエチル）カルバモイル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３−［２−（｛（２Ｓ）−２−［｛［（４−｛［（２Ｓ）−５−（カルバモイルアミノ）−２−｛［（２Ｓ）−２−｛［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］アミノ｝−３−メチルブタノイル］アミノ｝ペンタノイル］アミノ｝ベンジル）オキシ］カルボニル｝（２−カルボキシエチル）アミノ］−３−カルボキシプロパノイル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（２Ｓ）−２−（｛［（４−｛［（２Ｓ）−５−（カルバモイルアミノ）−２−｛［（２Ｓ）−２−｛［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］アミノ｝−３−メチルブタノイル］アミノ｝ペンタノイル］アミノ｝ベンジル）オキシ］カルボニル｝アミノ）−３−カルボキシプロパノイル］（２−スルホエチル）アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［（４−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−カルボキシプロピル）アミノ｝ピペリジン−１−イル）カルボニル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
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Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロ−２Ｈ−１，４−ベンゾオキサジン−６−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［（２−｛［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−（６−カルボキシ−５−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−５−イル］オキシ｝エチル）（２−カルボキシエチル）カルバモイル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
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４−［（１Ｅ）−３−（｛［２−（｛３−［（４−｛２−カルボキシ−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）プロパ−１−エン−１−イル］−２−（｛Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−β−アラニル｝アミノ）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
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４−［（１Ｅ）−３−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−ホスホノプロピル）カルバモイル｝オキシ）プロパ−１−エン−１−イル］−２−（｛Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−β−アラニル｝アミノ）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−３−［２−（２−｛［３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）プロパノイル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
４−［（１Ｅ）−３−（｛［２−（｛３−［（４−｛２−カルボキシ−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−ホスホノプロピル）カルバモイル｝オキシ）プロパ−１−エン−１−イル］−２−（｛Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−β−アラニル｝アミノ）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）（｛［（２Ｅ）−３−（４−｛［（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］オキシ｝−３−［（３−｛［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］アミノ｝プロパノイル）アミノ］フェニル）プロパ−２−エン−１−イル］オキシ｝カルボニル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）｛［（４−｛［（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］オキシ｝−２−［２−（２−｛［３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）プロパノイル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］ベンジル）オキシ］カルボニル｝アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［６−（エテニルスルホニル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
４−［（１Ｅ）−３−｛［（４−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−ホスホノプロピル）アミノ｝ピペリジン−１−イル）カルボニル］オキシ｝プロパ−１−エン−１−イル］−２−（｛Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−β−アラニル｝アミノ）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
４−［（１Ｅ）−３−｛［（４−｛［２−（｛３−［（４−｛２−カルボキシ−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−ホスホノプロピル）アミノ｝ピペリジン−１−イル）カルボニル］オキシ｝プロパ−１−エン−１−イル］−２−（｛Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−β−アラニル｝アミノ）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
４−［（１Ｅ）−３−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）プロパ−１−エン−１−イル］−２−（｛Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−β−アラニル｝アミノ）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３−［２−（｛Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−３−スルホ−Ｌ−アラニル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３−［２−（２−｛［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］（２−スルホエチル）アミノ｝エトキシ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］（２−スルホエチル）アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛［１−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２１−オキソ−２２−（２−スルホエチル）−３，６，９，１２，１５，１８−ヘキサオキサ−２２−アザテトラコサン−２４−イル］オキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛［１−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２１−オキソ−２２−（２−スルホエチル）−３，６，９，１２，１５，１８，２５−ヘプタオキサ−２２−アザヘプタコサン−２７−イル］オキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［６−（エテニルスルホニル）ヘキサノイル］（２−スルホエチル）アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［｛６−［（クロロアセチル）アミノ］ヘキサノイル｝（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−カルボキシプロピル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−｛６−［（ブロモアセチル）アミノ］ヘキサノイル｝−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−カルボキシプロピル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−３−［２−（２−｛［３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）プロパノイル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
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４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（３−スルホプロピル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−３−［２−（２−｛［３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）プロパノイル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［（３−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）アミノ｝アゼチジン−１−イル）カルボニル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛［２６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−８，２４−ジオキソ−３−（２−スルホエチル）−１１，１４，１７，２０−テトラオキサ−３，７，２３−トリアザヘキサコサ−１−イル］オキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［（３−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）アミノ｝プロピル）カルバモイル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−｛６−［（ヨードアセチル）アミノ］ヘキサノイル｝−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−｛６−［（エテニルスルホニル）アミノ］ヘキサノイル｝−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
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Ｎ−［３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）プロパノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）｛［（２−｛［（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］オキシ｝−４−［２−（２−｛［３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）プロパノイル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］ベンジル）オキシ］カルボニル｝アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−３−スルホ−Ｌ−アラニル−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−カルボキシエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
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Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−カルボキシエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−カルボキシエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）｛［（２−｛［（２Ｒ，３Ｓ，４Ｒ，５Ｒ，６Ｒ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］オキシ｝−４−［２−（２−｛［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］ベンジル）オキシ］カルボニル｝アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［５−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−３−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−６−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−カルボキシエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−６−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［５−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）キノリン−３−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−カルボキシエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−５，６−ジヒドロイミダゾ［１，５−ａ］ピラジン−７（８Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［７−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１Ｈ−インドール−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［｛３−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−（６−カルボキシ−５−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−６−イル］プロピル｝（メチル）カルバモイル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−（６−｛［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］アミノ｝ヘキサノイル）−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］［３−（β−Ｌ−グルコピラヌロノシルオキシ）プロピル］カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）イソキノリン−６−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−α−グルタミル−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｌ−α−グルタミル−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（｛［４−（｛Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｄ−バリル−Ｎ５−カルバモイル−Ｄ−オルニチル｝アミノ）ベンジル］オキシ｝カルボニル）アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−アラビノ−ヘキシトール；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［４−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−オキシドイソキノリン−６−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（メチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−（｛（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−［（２−スルホエトキシ）メチル］ピロリジン−１−イル｝アセチル）−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−｛（２Ｓ）−２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［４−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イルオキシ）フェニル］プロパノイル｝−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−（｛（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−［（２−スルホエトキシ）メチル］ピロリジン−１−イル｝アセチル）−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−｛（２Ｓ）−２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［４−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イルオキシ）フェニル］プロパノイル｝−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（｛Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル｝アミノ）フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
３−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（｛［４−（４−｛［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］アミノ｝ブチル）−２−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシルオキシ）ベンジル］オキシ｝カルボニル）アミノ｝プロピルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
Ｎ−｛［（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−５−（メトキシメチル）−２−オキソピロリジン−１−イル］アセチル｝−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（｛Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル｝アミノ）フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（４−｛［３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）プロパノイル］アミノ｝ブチル）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−［４−（｛（２Ｓ）−２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［４−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イルオキシ）フェニル］プロパノイル｝アミノ）ブチル］フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−［（Ｎ−｛（２Ｓ）−２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［４−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イルオキシ）フェニル］プロパノイル｝−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル）アミノ］フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３−（２−（（（（２−（２−（（２Ｓ，３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）エチル）−４−（（Ｓ）−２−（（Ｓ）−２−（２−（（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−（（２−スルホエトキシ）メチル）ピロリジン−１−イル）アセトアミド）−３−メチルブタンアミド）プロパンアミド）ベンジル）オキシ）カルボニル）（２−スルホエチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリン酸；
６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３−（２−（（（（２−（（（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）−４−（４−（２−（（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−（（２−スルホエトキシ）メチル）ピロリジン−１−イル）アセトアミド）ブチル）ベンジル）オキシ）カルボニル）（２−スルホエチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリン酸；
２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（４−｛［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］アミノ｝ブチル）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（４−｛［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］アミノ｝ブチル）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−［４−（｛（２Ｓ）−２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［４−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イルオキシ）フェニル］プロパノイル｝アミノ）ブチル］フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−３−（４−カルボキシブチル）フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（３−｛［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］アミノ｝プロピル）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（｛［２−｛［（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］オキシ｝−４−（４−｛［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］アミノ｝ブチル）ベンジル］オキシ｝カルボニル）（３−｛［１，３−ジヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロパン−２−イル］アミノ｝−３−オキソプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル）−３−（１−（（３−（２−（（（（２−（（（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）−４−（４−（２−（（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−（（２−スルホエトキシ）メチル）ピロリジン−１−イル）アセトアミド）ブチル）ベンジル）オキシ）カルボニル）（２−スルホエチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリン酸；
２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］［３−ヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロピル］カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（３−｛［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］アミノ｝プロピル）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
Ｎ−（｛（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−［（２−スルホエトキシ）メチル］ピロリジン−１−イル｝アセチル）−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−３−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５，３８，４１，４４，４７，５０−ヘプタデカオキサトリペンタコンタ−５２−イン−５３−イル）フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
Ｎ−（｛（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−［（２−スルホエトキシ）メチル］ピロリジン−１−イル｝アセチル）−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−３−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５，３８，４１，４４，４７，５０−ヘプタデカオキサトリペンタコンタン−５３−イル）フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（３−｛［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］アミノ｝プロピル）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（｛［４−（４−｛［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］アミノ｝ブチル）−２−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシルオキシ）ベンジル］オキシ｝カルボニル）アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−アラビノ−ヘキシトール；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（｛［４−（４−｛［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］アミノ｝ブチル）−２−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシルオキシ）ベンジル］オキシ｝カルボニル）アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−エリスロ−ペンチトール；
Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−３−［２７−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３−オクタオキサヘキサコサン−２６−イル）−２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３−オクタオキサ−２７−アザトリアコンタン−３０−イル］フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（｛Ｎ−［（２Ｓ）−３−［３，４−ビス（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イルオキシ）フェニル］−２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）プロパノイル］−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル｝アミノ）フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｎ−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イル）−β−アラニル−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−３−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５，３８，４１，４４，４７，５０−ヘプタデカオキサトリペンタコンタン−５３−イル）フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｎ−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イル）−β−アラニル−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−３−［２７−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３−オクタオキサヘキサコサン−２６−イル）−２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３−オクタオキサ−２７−アザトリアコンタン−３０−イル］フェニル｝−Ｌ−アラニンアミド；
Ｎ−｛（３Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［１−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５−ドデカオキサヘプタトリアコンタン−３７−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロパノイル｝−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−｛（３Ｒ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［１−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５−ドデカオキサヘプタトリアコンタン−３７−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロパノイル｝−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３−［２−（｛［（２−｛２−［（２Ｓ，３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］エチル｝−４−｛［（２Ｓ）−２−｛［（２Ｓ）−２−｛［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］アミノ｝−３−メチルブタノイル］アミノ｝プロパノイル］アミノ｝ベンジル）オキシ］カルボニル｝［（３Ｒ，４Ｓ，５Ｒ）−３，４，５，６−テトラヒドロキシヘキシル］アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３−［２−（｛［（２−｛２−［（２Ｓ，３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］エチル｝−４−｛［（２Ｓ）−２−（｛（２Ｓ）−２−［（｛（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−［（２−スルホエトキシ）メチル］ピロリジン−１−イル｝アセチル）アミノ］−３−メチルブタノイル｝アミノ）プロパノイル］アミノ｝ベンジル）オキシ］カルボニル｝［（３Ｒ，４Ｓ，５Ｒ）−３，４，５，６−テトラヒドロキシヘキシル］アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（｛Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｎ−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イル）−β−アラニル−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル｝アミノ）フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−［（Ｎ−｛２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［１−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５−ドデカオキサヘプタトリアコンタン−３７−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロパノイル｝−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル）アミノ］フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−［（Ｎ−｛（３Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［１−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５−ドデカオキサヘプタトリアコンタン−３７−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロパノイル｝−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル）アミノ］フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−［（Ｎ−｛（３Ｒ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［１−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５−ドデカオキサヘプタトリアコンタン−３７−イル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロパノイル｝−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル）アミノ］フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−［（Ｎ−｛（３Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［１−（３−スルホプロピル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロパノイル｝−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル）アミノ］フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−［（Ｎ−｛（３Ｒ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−［１−（３−スルホプロピル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］プロパノイル｝−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル）アミノ］フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（｛Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｎ−［２−（２−スルホエトキシ）エチル］−β−アラニル−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル｝アミノ）フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；
６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−３−［１−（｛３−［２−（｛［（２−｛２−［（２Ｓ，３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシオキサン−２−イル］エチル｝−４−｛［（２Ｓ）−２−｛［（２Ｓ）−２−｛［（２Ｓ）−２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−３−｛４−［（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イル）オキシ］フェニル｝プロパノイル］アミノ｝−３−メチルブタノイル］アミノ｝プロパノイル］アミノ｝フェニル）メトキシ］カルボニル｝［（３Ｒ，４Ｓ，５Ｒ）−３，４，５，６−テトラヒドロキシヘキシル］アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸；
４−｛［（｛２−［（３−｛［４−（６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−２−カルボキシピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル］メチル｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）オキシ］エチル｝［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］カルバモイル）オキシ］メチル｝−３−（２−｛２−［２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセトアミド］エトキシ｝エトキシ）フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
２，６−アンヒドロ−８−［２−（｛［｛２−［（３−｛［４−（６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−２−カルボキシピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル］メチル｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）オキシ］エチル｝（２−スルホエチル）カルバモイル］オキシ｝メチル）−５−｛［（７９Ｓ，８２Ｓ）−７４−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−８２−メチル−７７，８０，８３−トリオキソ−７９−（プロパン−２−イル）−２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５，３８，４１，４４，４７，５０，５３，５６，５９，６２，６５，６８，７１−テトラコサオキサ−７４，７８，８１−トリアザトリオクタコンタン−８３−イル］アミノ｝フェニル］−７，８−ジデオキシ−Ｌ−グリセロ−Ｌ−ｇｕｌｏ−オクトン酸；
６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−３−｛１−［（３−｛２−［｛［（４−｛［（２Ｓ，５Ｓ）−２−［３−（カルバモイルアミノ）プロピル］−１０−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−４，７−ジオキソ−５−（プロパン−２−イル）−１５−スルホ−１３−オキサ−３，６，１０−トリアザペンタデカナン−１−オイル］アミノ｝フェニル）メトキシ］カルボニル｝（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３−（２−（（（（２−（２−（（２Ｓ，３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｓ）−６−カルボキシ−３，４，５−トリヒドロキシテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）エチル）−４−（（Ｓ）−２−（（Ｓ）−２−（２−（（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−（（２−スルホエトキシ）メチル）ピロリジン−１−イル）アセトアミド）−３−メチルブタンアミド）プロパンアミド）ベンジル）オキシ）カルボニル）（（Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリン酸；
２，６−アンヒドロ−８−（２−｛［（｛２−［（３−｛［４−（６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−２−カルボキシピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル］メチル｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）オキシ］エチル｝［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］カルバモイル）オキシ］メチル｝−５−｛［（２Ｓ）−２−（｛（２Ｓ）−２−［２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセトアミド］−３−メチルブタノイル｝アミノ）プロパノイル］アミノ｝フェニル）−７，８−ジデオキシ−Ｌ−グリセロ−Ｌ−ｇｕｌｏ−オクトン酸；
２−｛［（｛２−［（３−｛［４−（６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−２−カルボキシピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル］メチル｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）オキシ］エチル｝［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］カルバモイル）オキシ］メチル｝−５−｛４−［２−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセトアミド］ブチル｝フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−３−｛１−［（３−｛２−［｛［（４−｛［（２Ｓ）−５−（カルバモイルアミノ）−２−｛［（２Ｓ）−２−｛［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］アミノ｝−３−メチルブタノイル］アミノ｝ペンタノイル］アミノ｝フェニル）メトキシ］カルボニル｝（２−スルホエチル）アミノ］アセトアミド｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−｛４−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝スルファニル）エチル］（２−スルホエチル）カルバモイル｝オキシ）メチル］フェニル｝−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
Ｎ−［６−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）ヘキサノイル］−Ｌ−バリル−Ｎ−［４−（｛［（３−｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝プロピル）（２−スルホエチル）カルバモイル］オキシ｝メチル）フェニル］−Ｎ５−カルバモイル−Ｌ−オルニチンアミド；
２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−｛４−［（｛（３Ｓ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−［（２−スルホエトキシ）メチル］ピロリジン−１−イル｝アセチル）アミノ］ブチル｝フェニルβ−Ｄ−グルコピラノシドウロン酸；
２，６−アンヒドロ−８−［２−（｛［｛２−［（３−｛［４−（６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−２−カルボキシピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル］メチル｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）オキシ］エチル｝（２−スルホエチル）カルバモイル］オキシ｝メチル）−５−｛［Ｎ−（｛（３Ｒ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−［（２−スルホエトキシ）メチル］ピロリジン−１−イル｝アセチル）−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル］アミノ｝フェニル］−７，８−ジデオキシ−Ｌ−グリセロ−Ｌ−ｇｕｌｏ−オクトン酸；
２，６−アンヒドロ−８−｛２−（｛［｛２−［（３−｛［４−（６−｛８−［（１，３−ベンゾチアゾール−２−イル）カルバモイル］−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル｝−２−カルボキシピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル］メチル｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン−１−イル）オキシ］エチル｝（２−スルホエチル）カルバモイル］オキシ｝メチル）−５−［（Ｎ−｛［（３Ｒ，５Ｓ）−３−（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）−２−オキソ−５−（４１−オキソ−２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２，３５，３８−トリデカオキサ−４２−アザトリテトラコンタン−４３−イル）ピロリジン−１−イル］アセチル｝−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル）アミノ］フェニル｝−７，８−ジデオキシ−Ｌ−グリセロ−Ｌ−ｇｕｌｏ−オクトン酸；
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（｛Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｎ−（２，５，８，１１，１４，１７，２０，２３，２６，２９，３２−ウンデカオキサテトラトリアコンタン−３４−イル）−ｂ−アラニル−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル｝アミノ）フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸；及び
（６Ｓ）−２，６−アンヒドロ−６−（２−｛２−［（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］カルバモイル｝オキシ）メチル］−５−（｛Ｎ−［（２，５−ジオキソ−２，５−ジヒドロ−１Ｈ−ピロール−１−イル）アセチル］−Ｎ−［２−（２−スルホエトキシ）エチル］−ｂ−アラニル−Ｌ−バリル−Ｌ−アラニル｝アミノ）フェニル｝エチル）−Ｌ−グロン酸
ある特定の実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩、
Ｄは、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）の＃の位置に対応する水素が存在せず一価基を形成しているという点で変更されている、以下の化合物：
Ｗ２．０１、Ｗ２．０２、Ｗ２．０３、Ｗ２．０４、Ｗ２．０５、Ｗ２．０６、Ｗ２．０７、Ｗ２．０８、Ｗ２．０９、Ｗ２．１０、Ｗ２．１１、Ｗ２．１２、Ｗ２．１３、Ｗ２．１４、Ｗ２．１５、Ｗ２．１６、Ｗ２．１７、Ｗ２．１８、Ｗ２．１９、Ｗ２．２０、Ｗ２．２１、Ｗ２．２２、Ｗ２．２３、Ｗ２．２４、Ｗ２．２５、Ｗ２．２６、Ｗ２．２７、Ｗ２．２８、Ｗ２．２９、Ｗ２．３０、Ｗ２．３１、Ｗ２．３２、Ｗ２．３３、Ｗ２．３４、Ｗ２．３５、Ｗ２．３６、Ｗ２．３７、Ｗ２．３８、Ｗ２．３９、Ｗ２．４０、Ｗ２．４１、Ｗ２．４２、Ｗ２．４３、Ｗ２．４４、Ｗ２．４５、Ｗ２．４６、Ｗ２．４７、Ｗ２．４８、Ｗ２．４９、Ｗ２．５０、Ｗ２．５１、Ｗ２．５２、Ｗ２．５３、Ｗ２．５４、Ｗ２．５５、Ｗ２．５６、Ｗ２．５７、Ｗ２．５８、Ｗ２．５９、Ｗ２．６０、Ｗ２．６１、Ｗ２．６２、Ｗ２．６３、Ｗ２．６４、Ｗ２．６５、Ｗ２．６６、Ｗ２．６７、Ｗ２．６８、Ｗ２．６９、Ｗ２．７０、Ｗ２．７１、Ｗ２．７２、Ｗ２．７３、Ｗ２．７４、Ｗ２．７５、Ｗ２．７６、Ｗ２．７７、Ｗ２．７８、Ｗ２．７９、Ｗ２．８０、Ｗ２．８１、Ｗ２．８２、Ｗ２．８３、Ｗ２．８４、Ｗ２．８５、Ｗ２．８６、Ｗ２．８７、Ｗ２．８８、Ｗ２．８９、Ｗ２．９０、及びＷ２．９１、及びその薬学的に許容される塩からなる群から選択されるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤であり、
Ｌは、リンカーＩＶａ．１〜ＩＶａ．８、ＩＶｂ．１〜ＩＶｂ．１９、ＩＶｃ．１〜ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．１〜ＩＶｄ．４、Ｖａ．１〜Ｖａ．１２、Ｖｂ．１〜Ｖｂ．１０、Ｖｃ．１〜Ｖｃ．１１、Ｖｄ．１〜Ｖｄ．６、Ｖｅ．１〜Ｖｅ．２、ＶＩａ．１、ＶＩｃ．１〜Ｖ１ｃ．２、ＶＩｄ．１〜ＶＩｄ．４、ＶＩＩａ．１〜ＶＩＩａ．４、ＶＩＩｂ．１〜ＶＩＩｂ．８、ＶＩＩｃ．１〜ＶＩＩｃ．６からなる群から選択され、各リンカーは、抗体Ａｂと反応して、共有結合を形成し、
ＬＫはチオエーテルであり、
ｍは、１〜８の範囲の整数である。
【０６８２】
ある特定の実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩、
Ｄは、構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）の＃の位置に対応する水素が存在せず一価基を形成しているという点で変更されている、以下の化合物：
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）ナフタレン−２−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸；
１−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝−１，２−ジデオキシ−Ｄ−アラビノ−ヘキシトール；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［３−ヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロピル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［（３Ｓ）−３，４−ジヒドロキシブチル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸；
及びその薬学的に許容される塩からなる群から選択されるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤であり、
Ｌは、閉鎖型又は開放型のいずれかのリンカーＩＶｂ．２、ＩＶｃ．５、ＩＶｃ．６、ＩＶｃ．７、ＩＶｄ．４、Ｖｂ．９、Ｖｃ．１１、ＶＩＩａ．１、ＶＩＩａ．３、ＶＩＩｃ．１、ＶＩＩｃ．４、及びＶＩＩｃ．５、並びにその薬学的に許容される塩からなる群から選択され、
ＬＫはチオエーテルであり、
ｍは、２〜４の範囲の整数である。
【０６８３】
ＡＤＣを形成するために、シントン（例えば、表６において挙げられるシントン）のマレイミド環は、抗体Ａｂと反応し、スクシンイミド（閉鎖型）又はスクシンアミド（開放型）のいずれかとして共有結合を形成してもよい。同様に、他の官能基、例えばアセチルハロゲン化物又はビニルスルホンは、抗体Ａｂと反応し、共有結合を形成してもよい。
【０６８４】
ある実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、ＡｂＡ−ＣＺ、ＡｂＡ−ＴＸ、ＡｂＡ−ＴＶ、ＡｂＡ−ＹＹ、ＡｂＡ−ＡＡＡ、ＡｂＡ−ＡＡＤ、ＡｂＢ−ＣＺ、ＡｂＢ−ＴＸ、ＡｂＢ−ＴＶ、ＡｂＢ−ＹＹ、ＡｂＢ−ＡＡＤ、ＡｂＧ−ＣＺ、ＡｂＧ−ＴＸ、ＡｂＧ−ＴＶ、ＡｂＧ−ＹＹ、ＡｂＧ−ＡＡＡ、ＡｂＧ−ＡＡＤ、ＡｂＫ−ＣＺ、ＡｂＫ−ＴＸ、ＡｂＫ−ＴＶ、ＡｂＫ−ＹＹ、ＡｂＫ−ＡＡＡ、ＡｂＫ−ＡＡＤからなる群から選択され、ＣＺ、ＴＸ、ＴＶ、ＹＹ、ＡＡＡ及びＡＡＤは、表５に開示されているシントンであり、シントンは、開放型又は閉鎖型のいずれかである。
【０６８５】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０６８６】
【化１８０】
2019521106.tif 000326
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１０２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０６８７】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０６８８】
【化１８１】
2019521106.tif 000327
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、アミノ酸配列１８に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号２５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号７２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９３に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０６８９】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０６９０】
【化１８２】
2019521106.tif 000328
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１０２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０６９１】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０６９２】
【化１８３】
2019521106.tif 000329
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１８に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号２５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号７２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９３に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０６９３】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０６９４】
【化１８４】
2019521106.tif 000330
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１０２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０６９５】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０６９６】
【化１８５】
2019521106.tif 000331
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１８に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号２５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号７２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９３に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０６９７】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０６９８】
【化１８６】
2019521106.tif 000332
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１０２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０６９９】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０７００】
【化１８７】
2019521106.tif 000333
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１８に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号２５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号７２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９３に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０７０１】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０７０２】
【化１８８】
2019521106.tif 000334
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１０２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０７０３】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０７０４】
【化１８９】
2019521106.tif 000335
（式中、
ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１８に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号２５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号７２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的にｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９３に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０７０５】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０７０６】
【化１９０】
2019521106.tif 000336
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１０に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１ドメイン；並びに配列番号８に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号７に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号６に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１５に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１０２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号１３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０７０７】
一実施形態において、ＡＤＣ又はその薬学的に許容される塩は、
【０７０８】
【化１９１】
2019521106.tif 000337
（式中、ｍは２であり、Ａｂは、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号１８に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号１７に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号１６に記載のアミノ酸配列を含む重鎖ＣＤＲ１；並びに配列番号２５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ３ドメイン、配列番号２４に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ２ドメイン、及び配列番号２３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖ＣＤＲ１ドメインを含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号７２に記載のアミノ酸配列を含む重鎖可変領域、及び配列番号７３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖可変領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号４１に記載のアミノ酸配列を含む重鎖定常領域及び／又は配列番号４３に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖定常領域を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９３に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含み；任意選択的に、ｈＥＧＦＲ抗体は、配列番号９４に記載のアミノ酸配列を含む重鎖、及び配列番号９５に記載のアミノ酸配列を含む軽鎖を含む。）
である。
【０７０９】
ウォーヘッド及びシントンを含めたＢｃ１−ｘＬ阻害剤、並びにその製造方法は、参照により本明細書に組み込む米国特許出願公開第２０１６−０３３９１１７号（ＡｂｂＶｉｅ  Ｉｎｃ．）に記載されている。
【０７１０】
５．ＡＤＣの合成方法
本明細書に記載されるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤及びシントンは、有機化学の標準的な公知の技術を使用して合成されてもよい。完全な範囲の、本明細書に記載されるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤及びシントンを合成するためにそのまま使用され得る又は修飾され得るＢｃｌ−ｘＬ阻害剤及びシントンを合成する一般的なスキームが、以下で提供される。ガイダンスに有用であり得る例示的なＢｃｌ−ｘＬ阻害剤及びシントンを合成する特定の方法は、実施例セクションにおいて提供される。ＡＤＣは、Ｈａｍｂｌｅｔｔら、２００４年、「Ｅｆｆｅｃｔｓ  ｏｆ  Ｄｒｕｇ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｏｎ  ｔｈｅ  Ａｎｔｉｔｕｍｏｒ  Ａｃｔｉｖｉｔｙ  ｏｆ  ａ  Ｍｏｎｏｃｌｏｎａｌ  Ａｎｔｉｂｏｄｙ  Ｄｒｕｇ  Ｃｏｎｊｕｇａｔｅ」、Ｃｌｉｎ．Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．、１０：７０６３〜７０７０頁；Ｄｏｒｏｎｉｎａら、２００３年、「Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ｏｆ  ｐｏｔｅｎｔ  ａｎｄ  ｈｉｇｈｌｙ  ｅｆｆｉｃａｃｉｏｕｓ  ｍｏｎｏｃｌｏｎａｌ  ａｎｔｉｂｏｄｙ  ａｕｒｉｓｔａｔｉｎ  ｃｏｎｊｕｇａｔｅｓ  ｆｏｒ  ｃａｎｃｅｒ  ｔｈｅｒａｐｙ」、Ｎａｔ．Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌ．、２１（７）：７７８〜７８４頁；及びＦｒａｎｃｉｓｃｏら、２００３年、Ｂｌｏｏｄ、１０２：１４５８〜１４６５頁において記載されるものに類似する方法のような、標準的方法により同様に調製されてもよい。例えば１つの抗体当たり４つの薬物を有するＡＤＣは、３７℃において３０分間の過剰量のＤＴＴ又はＴＣＥＰのような還元試薬での抗体の部分的還元、次いで、ＤＰＢＳ中の１ｍＭ  ＤＴＰＡでのＳＥＰＨＡＤＥＸ（登録商標）Ｇ−２５樹脂を介した溶出によりバッファー交換により、調製されてもよい。溶出液を、さらなるＤＰＢＳで希釈し、抗体のチオール濃度は、５，５’−ジチオビス（２−ニトロ安息香酸）［エルマン試薬］を使用して測定されてもよい。過剰、例えば５倍のリンカー−薬物シントンは、４℃において１時間添加され、コンジュゲーション反応は、実質的に過剰、例えば２０倍のシステインの添加によりクエンチされてもよい。得られたＡＤＣ混合物は、ＰＢＳにおいて平衡化されたＳＥＰＨＡＤＥＸ  Ｇ−２５上で精製されて、未反応のシントンが取り除かれ、所望されるなら脱塩され、サイズ排除クロマトグラフィーにより精製されてもよい。次いで、得られたＡＤＣが、例えば０．２μｍのフィルターを通して、無菌濾過され、保存のために、所望されるなら凍結乾燥されてもよい。ある特定の実施形態において、鎖間システインジスルフィド結合の全てが、リンカー−薬物コンジュゲートにより置き換えられる。一実施形態は、シントンが抗体に共有結合する条件下で本明細書に記載されるシントンを抗体と接触させることを含む、ＡＤＣを作製する方法に関する。
【０７１１】
これまでのＢｃ１−ｘＬ阻害剤、リンカー及びこれらのシントン、並びにその製造方法の例は、その全内容を参照により本明細書に組み込む米国特許出願公開第２０１６／０３３９１１７号に見出すことができる。
【０７１２】
完全な範囲の、本明細書に記載されるＡＤＣを合成するために使用され得る例示的なＡＤＣを合成する特定の方法は、実施例のセクションにおいて提供される。
【０７１３】
５．１．Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤を合成する一般的な方法
以下のスキームにおいて、様々な置換基Ａｒ１、Ａｒ２、Ｚ１、Ｒ４、Ｒ１０、Ｒ１１ａ及びＲ１１ｂは、詳細な説明のセクションにおいて定義される通りである。
【０７１４】
５．１．１．化合物（６）の合成
スキーム１
【０７１５】
【化１９２】
2019521106.tif 000338
【０７１６】
中間体（６）の合成が、スキーム１において記載される。化合物（１）をＢＨ３・ＴＨＦで処理して、化合物（２）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で行われる。化合物（３）は、化合物（２）を
【０７１７】
【化１９３】
2019521106.tif 000339
で、シアノメチレントリブチルホスホランの存在下で処理することにより、調製することができる。反応は、典型的には、高温において、これに限定されないがトルエンのような溶媒中で行われる。化合物（３）を、これに限定されないがトリエチルアミンのような塩基の存在下でエタン−１，２−ジオールで処理して、化合物（４）をもたらすことができる。反応は、典型的には、高温で行われ、反応は、マイクロ波条件下で行われてもよい。化合物（４）は、これに限定されないがｎ−ブチルリチウムのような強塩基で処理し、続いて、ヨードメタンを添加して、化合物（５）をもたらすことができる。添加及び反応は、典型的には、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で低温で行われ、その後、後処理のために周囲温度まで温められる。化合物（５）をＮ−ヨードスクシンイミドで処理して、化合物（６）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。
【０７１８】
５．１．２．化合物（１２）の合成
スキーム２
【０７１９】
【化１９４】
2019521106.tif 000340
【０７２０】
中間体（１２）の合成が、スキーム２において記載される。化合物（３）をトリ−ｎ−ブチル−アリルスタンナンで、ＺｎＣｌ２・Ｅｔ２Ｏ又はＮ，Ｎ’−アゾイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）の存在下で処理して、化合物（１０）をもたらすことができる（Ｙａｍａｍｏｔｏら、１９９８年、Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｅｓ、４７：７６５〜７８０頁）。反応は、典型的には、−７８℃で、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で行われる。化合物（１０）を、ヒドロホウ素化／酸化のための当技術分野において公知の標準的条件下で処理して、化合物（１１）をもたらすことができる。例えば、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中でのＢＨ３・ＴＨＦのような試薬での化合物（１０）の処理、続いて、これに限定されないが水酸化ナトリウムのような塩基の存在下での、これに限定されないが過酸化水素のような酸化剤での中間体アルキルボラン付加物の処理が、化合物（１１）をもたらす（Ｂｒｏｗｎら、１９６８年、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．、８６：３９７頁）。典型的には、ＢＨ３・ＴＨＦの添加は、低温で行われ、その後、周囲温度まで温め、続いて、過酸化水素及び水酸化ナトリウムの添加により、アルコール産物を生成する。化合物（１２）は、化合物（６）について既に記載された通り、スキーム１に従って生成することができる。
【０７２１】
５．１．３．化合物（１５）の合成
スキーム３
【０７２２】
【化１９５】
2019521106.tif 000341
【０７２３】
中間体（１５）の合成が、スキーム３において記載される。化合物（３）を、酢酸と４８％ＨＢｒ水溶液の溶媒混合物中、１００℃においてチオ尿素と反応させ、中間体を得て、これを、続いて、これに限定されないが水中の２０％ｖ／ｖエタノールのような溶媒混合物中で、水酸化ナトリウムで処理して、化合物（１３）をもたらすことができる。化合物（１３）を、これに限定されないがナトリウムエトキシドのような塩基の存在下で２−クロロエタノールと反応させて、化合物（１４）をもたらすことができる。反応は、典型的には、これに限定されないがエタノールのような溶媒中で、周囲温度又は高温で行われる。化合物（１５）は、化合物（６）について既に記載された通り、スキーム１に従って生成することができる。
【０７２４】
５．１．４．化合物（２２）の合成
スキーム４
【０７２５】
【化１９６】
2019521106.tif 000342
【０７２６】
化合物（２２）の合成が、スキーム４において記載される。化合物（１６）を、これに限定されないが炭酸カリウムのような塩基の存在下でヨードメタンと反応させて、化合物（１７）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度又は高温で、これらに限定されないがアセトン又はＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（１７）を、光化学条件下で、トシルシアニドと、ベンゾフェノンの存在下で反応させて、化合物（１８）をもたらすことができる（Ｋａｍｉｊｏら、２０１１年、Ｏｒｇ．Ｌｅｔｔ．、１３：５９２８〜５９３１頁を参照）。反応は、典型的には、周囲温度で、これらに限定されないがアセトニトリル又はベンゼンのような溶媒中、Ｒｉｋｏ  １００Ｗ中圧水銀ランプを光源として使用して、実行される。化合物（１８）を水酸化リチウムと、これらに限定されないが水とテトラヒドロフラン又は水とメタノールの混合物中で反応させて、化合物（１９）をもたらすことができる。化合物（１９）をＢＨ３・ＴＨＦで処理して、化合物（２０）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で行われる。化合物（２１）は、化合物（２０）を
【０７２７】
【化１９７】
2019521106.tif 000343
で、シアノメチレントリブチルホスホランの存在下で処理することにより、調製することができる。反応は、典型的には、高温で、これに限定されないがトルエンのような溶媒中で行われる。化合物（２１）をＮ−ヨードスクシンイミドで処理して、化合物（２２）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。
【０７２８】
５．１．５．化合物（２４）の合成
スキーム５
【０７２９】
【化１９８】
2019521106.tif 000344
【０７３０】
ピラゾール化合物（２４）の合成が、スキーム５において記載される。化合物（２２）を、これに限定されないが水素化アルミニウムリチウムのような還元剤で、これらに限定されないがジエチルエーテル又はテトラヒドロフランのような溶媒中で処理して、化合物（２３）をもたらすことができる。典型的には、反応は０℃で行われ、その後、周囲温度又は高温まで温められる。化合物（２３）をジ−ｔｅｒｔ−ブチルジカルボネートと、本明細書又は文献において記載される標準的条件下で反応させて、化合物（２４）をもたらすことができる。
【０７３１】
５．１．６．化合物（２４ａ）の合成
スキーム６
【０７３２】
【化１９９】
2019521106.tif 000345
中間体（２４ａ）の合成が、スキーム６において記載される。化合物（２２ａ）を、文献において記載される条件を使用して加水分解して、化合物（２３ａ）をもたらすことができる。典型的には、反応は、水酸化カリウムの存在下で、これに限定されないがエチレングリコールのような溶媒中で、高温で実行される（Ｒｏｂｅｒｔｓら、１９９４年、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．５９：６４６４〜６４６９頁；Ｙａｎｇら、２０１３年、Ｏｒｇ．Ｌｅｔｔ．、１５：６９０〜６９３頁を参照）。化合物（２４ａ）は、化合物（２３ａ）からＣｕｒｔｉｕｓ再編成により、文献に記載される条件を使用して作製することができる。例えば化合物（２３ａ）をアジ化ナトリウムと、テトラブチルアンモニウムブロミド、亜鉛（ＩＩ）トリフレート及びジ−ｔｅｒｔ−ブチルジカルボネートの存在下で反応させて、化合物（２４ａ）をもたらすことができる（Ｌｅｂｅｌら、Ｏｒｇ．Ｌｅｔｔ．、２００５年、７：４１０７〜４１１０頁を参照）。典型的には、反応は、高温、好ましくは、４０〜５０℃で、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で実行される。
【０７３３】
５．１．７．化合物（２９）の合成
スキーム７
【０７３４】
【化２００】
2019521106.tif 000346
【０７３５】
スキーム７において示される通り、式（２７）の化合物は、式（２５）の化合物をｔｅｒｔ−ブチル３−ブロモ−６−フルオロピコリネート（２６）と、これらに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン又はトリエチルアミンのような塩基の存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、不活性雰囲気下で、高温で、これに限定されないがジメチルスルホキシドのような溶媒中で行われる。式（２７）の化合物を４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン（２８）と、本明細書又は文献において記載されるホウ素化条件下で反応させて、式（２９）の化合物をもたらすことができる。
【０７３６】
５．１．８．化合物（３８）の合成
スキーム８
【０７３７】
【化２０１】
2019521106.tif 000347
【０７３８】
スキーム８は、アダマンタンに繋ぎ止められた−Ｎｕ（求核剤）及びｔ−ブチルエステルとして保護されたピコリン酸塩を含有する中間体を作製する方法を記載する。化合物（３０）を化合物（３１）と、本明細書又は文献において記載されるスズキカップリング条件下で反応させて、メチル化合物（３２）をもたらすことができる。化合物（３２）を、これに限定されないがトリエチルアミンのような塩基で処理し、続いて、塩化メタンスルホニルで処理して、化合物（３３）をもたらすことができる。添加は、典型的には、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で、低温で行われ、その後、周囲温度まで温められる。化合物（３３）を式（３４）の求核剤（Ｎｕ）と反応させて、化合物（３５）をもたらすことができる。求核剤の例は、アジ化ナトリウム、メチルアミン、アンモニア及びジ−ｔｅｒｔ−ブチルイミノジカルボネートを含むが、これらに限定されない。化合物（１７）を水酸化リチウムと反応させて、化合物（３６）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これらに限定されないがテトラヒドロフラン、メタノール、水又はこれらの混合物のような溶媒中で行われる。化合物（３６）を化合物（３７）と本明細書に記載される又は文献において容易に入手可能なアミド化条件下で反応させて、式（３８）の化合物をもたらすことができる。
【０７３９】
５．１．９．化合物（４２）及び（４３）の合成
スキーム９
【０７４０】
【化２０２】
2019521106.tif 000348
【０７４１】
スキーム９は、可溶化したＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を作製するために使用される代表的な方法を示す。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、１級アミンを可溶化基で修飾する一般的なアプローチを使用し、次いで、得られた２級アミンを、後のスキームに記載されるリンカーに結合させることにより、合成することができる。例えば、化合物（４１）は、化合物（３９）を化合物（４０）と反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（４１）をトリフルオロ酢酸と反応させて、化合物（４３）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で行われる。スキーム９において示される別の例は、化合物（４２）をもたらすための、化合物（３９）のジエチルビニルホスホネートとの反応、続いて、ブロモトリメチルシラン及びアリルトリメチルシランとの反応である。本明細書に記載されるＢｃｌ−ｘＬ阻害剤上に可溶化基を導入する他の例は、還元的アミノ化反応、アルキル化及びアミド化反応を含むが、これらに限定されない。
【０７４２】
５．１．１０．化合物（４７）の合成
スキーム１０
【０７４３】
【化２０３】
2019521106.tif 000349
【０７４４】
スキーム１０は、アミド化反応による可溶化基の導入を示す。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、１級又は２級アミンを可溶化基で修飾する一般的なアプローチを使用し、次いで、得られたアミンを、後のスキームに記載されるリンカーに結合させ、合成することができる。例えば化合物（４５）を、ＨＡＴＵ及び化合物（４４）で順に処理し、化合物（４６）をもたらすことができる。化合物（４６）をジエチルアミンで、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で処理して、化合物（４７）をもたらすことができる。
【０７４５】
５．１．１１．化合物（５１）の合成
スキーム１１
【０７４６】
【化２０４】
2019521106.tif 000350
【０７４７】
スキーム１１は、可溶化したＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を作製する代表的な方法を示す。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤を、１級アミンをスペーサーで修飾する一般的なアプローチを使用して合成して、異なって保護されたジアミンを得ることができる。保護されていない２級アミンは、可溶化基で修飾することができる。保護されたアミンの脱保護は、後のスキームにおいて記載される通り、リンカー結合部位を明らかにする。例えば、化合物（３９）を、これに限定されないがｔｅｒｔ−ブチル４−オキソピペリジン−１−カルボキシレート（４８）のような試薬で、当技術分野において公知の条件下で還元的にアルキル化して、２級アミン（４９）をもたらすことができる。化合物（５０）は、化合物（４９）を４−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）−２，２−ジメチルブチルエテンスルホネート（４０）と反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（４０）をトリフルオロ酢酸と反応させて、化合物（５１）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で行われる。
【０７４８】
５．１．１２．化合物（６１）の合成
スキーム１２
【０７４９】
【化２０５】
2019521106.tif 000351
【０７５０】
スキーム１２は、可溶化したＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を合成する方法を記載する。化合物（５２）を塩化メタンスルホニルと、これに限定されないがトリエチルアミンのような塩基の存在下で反応させて、化合物（５３）をもたらすことができる。反応は、典型的には、低温で、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で行われる。化合物（５３）をメタノール中のアンモニアで処理して、化合物（５４）をもたらすことができる。反応は、典型的には、高温で行われ、反応は、マイクロ波条件下で行われてもよい。化合物（５６）は、化合物（５５）を、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（５６）をジ−ｔ−ブチルジカルボネート及び４−（ジメチルアミノ）ピリジンで処理して、化合物（５７）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で行われる。化合物（５９）は、化合物（５７）を式（５８）のボロン酸エステル（又は均等なボロン酸）と、本明細書又は文献において記載されるスズキカップリング条件下で反応させることにより、調製することができる。ビス（２，５−ジオキソピロリジン−１−イル）カルボネートは、化合物（３７）と反応し、続いて、化合物（５９）と反応して、化合物（６０）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがアセトニトリルのような溶媒中で行われる。化合物（６１）は、化合物（６０）をトリフルオロ酢酸で処理することにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で行われる。
【０７５１】
５．１．１３．化合物（７０）の合成
スキーム１３
【０７５２】
【化２０６】
2019521106.tif 000352
【０７５３】
スキーム１３は、５−ヒドロキシテトラヒドロイソキノリン中間体の合成を記載する。化合物（６３）は、化合物（６２）をＮ−ブロモスクシンイミドで処理することにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（６３）を臭化ベンジルと、これに限定されないが炭酸カリウムのような塩基の存在下で反応させて、化合物（６４）をもたらすことができる。反応は、典型的には、高温で、これに限定されないがアセトンのような溶媒中で行われる。化合物（６４）は、一酸化炭素及びメタノールで、これに限定されないがトリエチルアミンのような塩基、及びこれに限定されないが化合物（６５）のような触媒の存在下で処理することができる。反応は、典型的には、高温で、不活性雰囲気下で行われる。化合物（６５）を、これに限定されないが塩酸のような酸で、ジオキサン中で処理して、化合物（６６）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で行われる。化合物（６７）は、化合物（６６）をｔｅｒｔ−ブチル３−ブロモ−６−フルオロピコリネートと、これに限定されないがトリエチルアミンのような塩基の存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、不活性雰囲気下で、高温で、これに限定されないがジメチルスルホキシドのような溶媒中で行われる。化合物（６７）を式（６８）（式中、Ａｄは、本開示の化合物のメチルアダマンタン部分（例えば式（ＩＩａ）〜（ＩＩｄ）の化合物）である。）のボロン酸と、本明細書又は文献において記載されるスズキカップリング条件下で反応させて、化合物（６９）をもたらすことができる。化合物（７０）は、化合物（６９）を水素とＰｄ（ＯＨ）２の存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、高温で、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で行われる。
【０７５４】
５．１．１４．化合物（７５）の合成
スキーム１４
【０７５５】
【化２０７】
2019521106.tif 000353
【０７５６】
スキーム１４は、可溶化したＢｃｌ−ｘＬ阻害剤を作製するために使用される代表的な方法を示す。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤は、後のスキームにおいて記載される通り、Ａｒ２置換基を可溶化基で修飾する一般的なアプローチを使用して、次いで、アミンをリンカーに結合させ、合成することができる。例えば化合物（７１）は、ｔｅｒｔ−ブチル２−ブロモアセテートと、これに限定されないが炭酸カリウムのような塩基の存在下で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で反応させることができる。化合物（７２）を水酸化リチウム水溶液で、これらに限定されないがメタノール、テトラヒドロフラン又はこれらの混合物のような溶媒中で処理して、化合物（７３）をもたらすことができる。化合物（７４）は、既に記載された条件下での化合物（７３）の化合物（３７）とのアミド化により得ることができる。化合物（７４）を、これらに限定されないがトリフルオロ酢酸又はＨＣｌのような酸で処理して、式（７５）のＢｃｌ−ｘＬ阻害剤をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これらに限定されないがジクロロメタン又は１，４−ジオキサンのような溶媒中で行われる。
【０７５７】
５．１．２．シントンを合成する一般的な方法
以下のスキームにおいて、様々な置換基Ａｒ１、Ａｒ２、Ｚ１、Ｙ、Ｇ、Ｒ１１ａ及びＲ１１ｂは、詳細な説明のセクションにおいて定義される通りである。
【０７５８】
５．２．１．化合物（８９）の合成
スキーム１５
【０７５９】
【化２０８】
2019521106.tif 000354
【０７６０】
スキーム１５において示される通り、式（７７）（式中、ＰＧは、適当な塩基不安定な保護基であり、ＡＡ（２）は、Ｃｉｔ、Ａｌａ又はＬｙｓである。）の化合物を４−（アミノフェニル）メタノール（７８）と、本明細書において記載される又は文献において容易に入手可能なアミド化条件下で反応させて、化合物（７９）をもたらすことができる。化合物（８０）は、化合物（７９）を、これに限定されないがジエチルアミンのような塩基と反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（８１）（式中、ＰＧは、適当な塩基又は酸不安定な保護基であり、ＡＡ（１）は、Ｖａｌ又はＰｈｅである。）は、化合物（８０）と、本明細書において記載される又は文献において容易に入手可能なアミド化条件下で反応させて、化合物（８２）をもたらすことができる。化合物（８３）は、化合物（８２）を、必要に応じてジエチルアミン又はトリフルオロ酢酸で処理することにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で行われる。化合物（８４）（式中、Ｓｐはスペーサーである。）を化合物（８３）と反応させて、化合物（８５）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（８５）をビス（４−ニトロフェニル）カルボネート（８６）と、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させて、化合物（８７）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（８７）を化合物（８８）と、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させて、化合物（８９）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。
【０７６１】
５．２．２．化合物（９４）及び（９６）の合成
スキーム１６
【０７６２】
【化２０９】
2019521106.tif 000355
【０７６３】
スキーム１６は、１回分の、ジペプチドシントンへの代わりのｍＡｂ−リンカー結合を記載する。化合物（８８）を化合物（９０）と、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルアミンのような塩基の存在下で反応させて、化合物（９１）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（９２）は、化合物（９１）をジエチルアミンと反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（９３）（式中、Ｘ１は、Ｃｌ、Ｂｒ、又はＩである。）を化合物（９２）と本明細書に記載される又は文献において容易に入手可能なアミド化条件下で反応させて、化合物（９４）をもたらすことができる。化合物（９２）を式（９５）の化合物と本明細書に記載される又は文献において容易に入手可能なアミド化条件下で反応させて、化合物（９６）をもたらすことができる。
【０７６４】
５．２．３．化合物（１０６）の合成
スキーム１７
【０７６５】
【化２１０】
2019521106.tif 000356
【０７６６】
スキーム１７は、ビニルグルクロニドリンカー中間体及びシントンの合成を記載する。（２Ｒ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−ブロモ−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（９７）を、酸化銀、続いて、４−ブロモ−２−ニトロフェノール（９８）で処理して、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（４−ブロモ−２−ニトロフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（９９）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがアセトニトリルのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（４−ブロモ−２−ニトロフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（９９）を（Ｅ）−ｔｅｒｔ−ブチルジメチル（（３−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）アリル）オキシ）シラン（１００）と、これに限定されないが炭酸ナトリウムのような塩基及びこれに限定されないがトリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（Ｐｄ２（ｄｂａ）３）のような触媒の存在下で反応させて、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（４−（（Ｅ）−３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）プロパ−１−エン−１−イル）−２−ニトロフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１０１）をもたらすことができる。反応は、典型的には、高温で、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（２−アミノ−４−（（Ｅ）−３−ヒドロキシプロパ−１−エン−１−イル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１０２）は、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（４−（（Ｅ）−３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）プロパ−１−エン−１−イル）−２−ニトロフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１０１）を亜鉛と、これに限定されないが塩酸のような酸の存在下で反応させることにより、調製することができる。添加は、典型的には、これらに限定されないがテトラヒドロフラン、水又はこれらの混合物のような溶媒中で、低温で行われ、その後、周囲温度まで温められる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（２−アミノ−４−（（Ｅ）−３−ヒドロキシプロパ−１−エン−１−イル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１０２）は、（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メチル（３−クロロ−３−オキソプロピル）カルバメート（１０３）と、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させて、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（２−（３−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）プロパンアミド）−４−（（Ｅ）−３−ヒドロキシプロパ−１−エン−１−イル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１０４）をもたらすことができる。添加は、典型的には、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で低温で行われ、その後、周囲温度まで温められる。化合物（８８）は、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（２−（３−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）プロパンアミド）−４−（（Ｅ）−３−ヒドロキシプロパ−１−エン−１−イル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１０４）と、これに限定されないがＮ−エチル−Ｎ−イソプロピルプロパン−２−アミンのような塩基の存在下で反応させ、続いて、後処理し、化合物（１０５）と、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させて、化合物（１０６）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。
【０７６７】
５．２．４．化合物（１１５）の合成
スキーム１８
【０７６８】
【化２１１】
2019521106.tif 000357
【０７６９】
スキーム１８は、代表的な２−エーテルグルクロニドリンカー中間体及びシントンの合成を記載する。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−ブロモ−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（９７）を２，４−ジヒドロキシベンズアルデヒド（１０７）と、炭酸銀の存在下で反応させて、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（４−ホルミル−３−ヒドロキシフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１０８）をもたらすことができる。反応は、典型的には、高温で、これに限定されないがアセトニトリルのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（４−ホルミル−３−ヒドロキシフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１０８）を水素化ホウ素ナトリウムで処理して、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（３−ヒドロキシ−４−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１０９）をもたらすことができる。添加は、典型的には、これらに限定されないがテトラヒドロフラン、メタノール又はこれらの混合物のような溶媒中で低温で行われ、その後、周囲温度まで温められる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−３−ヒドロキシフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１１０）は、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（３−ヒドロキシ−４−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１０９）をｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルクロライドとイミダゾールの存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、低温で、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（３−（２−（２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１１１）は、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−３−ヒドロキシフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１１０）を（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メチル（２−（２−ヒドロキシエトキシ）エチル）カルバメートと、トリフェニルホスフィン及びこれに限定されないがジ−ｔｅｒｔ−ブチルジアゼン−１，２−ジカルボキシレートのようなアゾジカルボキシレートの存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがトルエンのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（３−（２−（２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１１１）を酢酸で処理して、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（３−（２−（２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−４−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１１２）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これらに限定されないが水、テトラヒドロフラン又はこれらの混合物のような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（３−（２−（２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−４−（（（（４−ニトロフェノキシ）カルボニル）オキシ）メチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１１３）は、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（３−（２−（２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−４−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１１２）をビス（４−ニトロフェニル）カルボネートと、これに限定されないがＮ−エチル−Ｎ−イソプロピルプロパン−２−アミンのような塩基の存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（３−（２−（２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−４−（（（（４−ニトロフェノキシ）カルボニル）オキシ）メチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１１３）を化合物（８８）で、これに限定されないがＮ−エチル−Ｎ−イソプロピルプロパン−２−アミンのような塩基の存在下で処理し、続いて、水酸化リチウムで処理して、化合物（１１４）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これらに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、テトラヒドロフラン、メタノール又はこれらの混合物のような溶媒中で行われる。化合物（１１５）は、化合物（１１４）を化合物（８４）と、これに限定されないがＮ−エチル−Ｎ−イソプロピルプロパン−２−アミンのような塩基の存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。
【０７７０】
５．２．５．化合物（１１９）の合成
スキーム１９
【０７７１】
【化２１２】
2019521106.tif 000358
【０７７２】
スキーム１９は、糖リンカーへの第２の可溶化基の導入を記載する。化合物（１１６）を（Ｒ）−２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）−３−スルホプロパン酸（１１７）と、本明細書に記載される又は文献において容易に入手可能なアミド化条件下で反応させ、続いて、これに限定されないがジエチルアミンのような塩基で処理して、化合物（１１８）をもたらすことができる。化合物（１１８）を化合物（８４）（式中、Ｓｐはスペーサーである。）と、本明細書に記載される又は文献において容易に入手可能なアミド化条件下で反応させて、化合物（１１９）をもたらすことができる。
【０７７３】
５．２．６．化合物（１２９）の合成
スキーム２０
【０７７４】
【化２１３】
2019521106.tif 000359
【０７７５】
スキーム２０は、４−エーテルグルクロニドリンカー中間体及びシントンの合成を記載する。４−（２−（２−ブロモエトキシ）エトキシ）−２−ヒドロキシベンズアルデヒド（１２２）は、２，４−ジヒドロキシベンズアルデヒド（１２０）を１−ブロモ−２−（２−ブロモエトキシ）エタン（１２１）と、これに限定されないが炭酸カリウムのような塩基の存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、高温で、これに限定されないがアセトニトリルのような溶媒中で行われる。４−（２−（２−ブロモエトキシ）エトキシ）−２−ヒドロキシベンズアルデヒド（１２２）をアジ化ナトリウムで処理して、４−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−２−ヒドロキシベンズアルデヒド（１２３）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（５−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−２−ホルミルフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１２５）は、４−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−２−ヒドロキシベンズアルデヒド（１２３）を（３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−ブロモ−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１２４）と、酸化銀の存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがアセトニトリルのような溶媒中で行われる。Ｐｄ／Ｃの存在下での（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（５−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−２−ホルミルフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１２５）の水素化により、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（５−（２−（２−アミノエトキシ）エトキシ）−２−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１２６）がもたらされる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（５−（２−（２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−２−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１２７）は、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（５−（２−（２−アミノエトキシ）エトキシ）−２−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１２６）を（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メチルカルボノクロリデートで、これに限定されないがＮ−エチル−Ｎ−イソプロピルプロパン−２−アミンのような塩基の存在下で処理することにより、調製することができる。反応は、典型的には、低温で、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で行われる。化合物（８８）を（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（５−（２−（２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−２−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１２７）と、これに限定されないがＮ−エチル−Ｎ−イソプロピルプロパン−２−アミンのような塩基の存在下で反応させ、続いて、水酸化リチウムで処理して、化合物（１２８）をもたらすことができる。反応は、典型的には、低温で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。化合物（１２９）は、化合物（１２８）を化合物（８４）と、これに限定されないがＮ−エチル−Ｎ−イソプロピルプロパン−２−アミンのような塩基の存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。
【０７７６】
５．２．７．化合物（１３９）の合成
スキーム２１
【０７７７】
【化２１４】
2019521106.tif 000360
【０７７８】
スキーム２１は、カルバメートグルクロニド中間体及びシントンの合成を記載する。２−アミノ−５−（ヒドロキシメチル）フェノール（１３０）を水素化ナトリウムで処理して、次いで、２−（２−アジドエトキシ）エチル４−メチルベンゼンスルホン酸塩（１３１）と反応させて、（４−アミノ−３−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）フェニル）メタノール（１３２）をもたらすことができる。反応は、典型的には、高温で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。２−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）アニリン（１３３）は、（４−アミノ−３−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）フェニル）メタノール（１３２）をｔｅｒｔ−ブチルジメチルクロロシランと、イミダゾールの存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で行われる。２−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）アニリン（１３３）をホスゲンで、これに限定されないがトリエチルアミンのような塩基の存在下で処理して、続いて、（３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−ヒドロキシ−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１３４）と、これに限定されないがトリエチルアミンのような塩基の存在下で反応させて２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（（（２−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）フェニル）カルバモイル）オキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１３５）をもたらすことができる。反応は、典型的には、これに限定されないがトルエンのような溶媒中で行われ、添加は、典型的には、低温で行われ、その後、ホスゲン添加の後に、周囲温度まで温められ、（３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−ヒドロキシ−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１３４）添加の後に、高温で加熱される。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（（（２−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−４−（ヒドロキシメチル）フェニル）カルバモイル）オキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１３６）は、２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（（（２−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−４−（（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）フェニル）カルバモイル）オキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１３５）をｐ−トルエンスルホン酸一水和物と反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがメタノールのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（（（２−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−４−（ヒドロキシメチル）フェニル）カルバモイル）オキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１３６）をビス（４−ニトロフェニル）カルボネートと、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させて、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（（（２−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−４−（（（（４−ニトロフェノキシ）カルボニル）オキシ）メチル）フェニル）カルバモイル）オキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１３７）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（（（２−（２−（２−アジドエトキシ）エトキシ）−４−（（（（４−ニトロフェノキシ）カルボニル）オキシ）メチル）フェニル）カルバモイル）オキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１３７）を化合物と、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させ、続いて、水酸化リチウム水溶液で処理して、化合物（１３８）をもたらすことができる。第１のステップは、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われ、第２のステップは、典型的には、低温で、これに限定されないがメタノールのような溶媒中で行われる。化合物（１３８）をトリス（２−カルボキシエチル））ホスフィンヒドロクロライドで処理して、続いて、化合物（８４）とこれに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させて、化合物（１３９）をもたらすことができる。トリス（２−カルボキシエチル））ホスフィンヒドロクロライドとの反応は、典型的には、周囲温度で、これらに限定されないがテトラヒドロフラン、水又はこれらの混合物のような溶媒中で行われ、Ｎ−スクシンイミジル６−マレイミドヘキサノエートとの反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。
【０７７９】
５．２．８．化合物（１４９）の合成
スキーム２２
【０７８０】
【化２１５】
2019521106.tif 000361
【０７８１】
スキーム２２は、ガラクトシドリンカー中間体及びシントンの合成を記載する。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｒ）−６−（アセトキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，３，４，５−テトライルテトラアセテート（１４０）を、酢酸中のＨＢｒで処理して、（２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｓ）−２−（アセトオキシメチル）−６−ブロモテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４１）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、窒素雰囲気下で行われる。（２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｓ）−２−（アセトキシメチル）−６−（４−ホルミル−２−ニトロフェノキシ）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４３）は、（２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｓ）−２−（アセトキシメチル）−６−ブロモテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４１）を酸化銀（Ｉ）で、４−ヒドロキシ−３−ニトロベンズアルデヒド（１４２）の存在下で処理することにより、調製することができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがアセトニトリルのような溶媒中で行われる。（２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｓ）−２−（アセトキシメチル）−６−（４−ホルミル−２−ニトロフェノキシ）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４３）を水素化ホウ素ナトリウムで処理して、（２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｓ）−２−（アセトキシメチル）−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２−ニトロフェノキシ）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４４）をもたらすことができる。反応は、典型的には、低温で、これらに限定されないがテトラヒドロフラン、メタノール又はこれらの混合物のような溶媒中で行われる。（２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｓ）−２−（アセトキシメチル）−６−（２−アミノ−４−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４５）は、（２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｓ）−２−（アセトキシメチル）−６−（４−（ヒドロキシメチル）−２−ニトロフェノキシ）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４４）を亜鉛で、塩酸の存在下で処理することにより、調製することができる。反応は、典型的には、低温で、窒素雰囲気下で、これに限定されないがテトラヒドロフランのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｒ）−２−（２−（３−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）プロパンアミド）−４−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）−６−（アセトキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４６）は、（２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｓ）−２−（アセトキシメチル）−６−（２−アミノ−４−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４５）を（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メチル（３−クロロ−３−オキソプロピル）カルバメート（１０３）と、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させることにより、調製することができる。反応は、典型的には、低温で、これに限定されないがジクロロメタンのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｒ）−２−（２−（３−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）プロパンアミド）−４−（ヒドロキシメチル）フェノキシ）−６−（アセトキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４６）をビス（４−ニトロフェニル）カルボネートと、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させて、（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｒ）−２−（２−（３−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）プロパンアミド）−４−（（（（４−ニトロフェノキシ）カルボニル）オキシ）メチル）フェノキシ）−６−（アセトキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４７）をもたらすことができる。反応は、典型的には、低温で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。（２Ｓ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｒ）−２−（２−（３−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）プロパンアミド）−４−（（（（４−ニトロフェノキシ）カルボニル）オキシ）メチル）フェノキシ）−６−（アセトキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（１４７）を化合物（８８）と、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で反応させ、続いて、水酸化リチウムで処理して、化合物（１４８）をもたらすことができる。第１のステップは、典型的には、低温で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われ、第２のステップは、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがメタノールのような溶媒中で行われる。化合物（１４８）を化合物（８４）（式中、Ｓｐはスペーサーである。）で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンのような塩基の存在下で処理して、化合物（１４９）をもたらすことができる。反応は、典型的には、周囲温度で、これに限定されないがＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドのような溶媒中で行われる。
【０７８２】
５．３  抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを合成する一般的な方法
本発明はまた、構造式（Ｉ）：
【０７８３】
【化２１６】
2019521106.tif 000362
（式中、Ｄ、Ｌ、ＬＫ、Ａｂ及びｍは、詳細な説明のセクションにおいて定義された通りである。）に従う抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを調製するプロセスを開示する。プロセスは、
有効量のジスルフィド還元剤により、３０〜４０℃で少なくとも１５分間水溶液中の抗体を処理し、次いで、抗体溶液を２０〜２７℃まで冷却すること、
還元された抗体溶液に、２．１〜２．１７６（表６）の群から選択されるシントンを含む水／ジメチルスルホキシドの溶液を添加すること、
溶液のｐＨを７．５〜８．５のｐＨに調整すること、
反応を４８〜８０時間にわたって進ませて、ＡＤＣを形成すること
を含み、エレクトロスプレー質量分析によって測定すると、スクシンイミドからスクシンアミドへの加水分解ごとに質量が１８±２ａｍｕずつ変わり、
ＡＤＣが、疎水性相互作用クロマトグラフィーによって任意選択的に精製される。
【０７８４】
ある実施形態において、抗体は、ｈＥＧＦＲ抗体であり、ｈＥＧＦＲ抗体は、ＡｂＡ；ＡｂＢ；ＡｂＧ；及びＡｂＫの重鎖及び軽鎖ＣＤＲを含む。
【０７８５】
本発明はまた、上で記載されたプロセスにより調製される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを対象とする。
【０７８６】
ある特定の実施形態において、本出願において開示される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、ｈＥＧＦＲ細胞表面受容体又は腫瘍細胞上で発現される腫瘍関連抗原に結合する抗体を薬物−リンカーシントンと、薬物−リンカーシントンが抗体に、式（ＩＩｅ）及び（ＩＩｆ）において示されるマレイミド部分を介して、又は（ＩＩｇ）において示されるアセチルハロゲン化物を介して、又は（ＩＩｈ）において示されるビニルスルホンを介して共有結合する条件下で接触させることにより、形成される。
【０７８７】
【化２１７】
2019521106.tif 000363
（式中、Ｄは、上で記載された構造式（ＩＩａ）、（ＩＩｂ）、（ＩＩｃ）又は（ＩＩｄ）に従うＢｃｌ−ｘＬ阻害薬であり、Ｌ１は、抗体へのシントンの結合の際に、マレイミド、アセチルハロゲン化物又はビニルスルホンから形成されないリンカーの部分であり；薬物−リンカーシントンは、シントン例２．１〜２．１７６（表６）又はその薬学的に許容される塩からなる群から選択される。）
ある特定の実施形態において、接触させるステップは、抗ＥＧＦＲＡＤＣが、２、３又は４のＤＡＲを有するような条件下で実行される。
【０７８８】
６．抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣの精製
ＡＤＣの精製は、ある特定のＤＡＲを有するＡＤＣを回収するような方法で達成されてもよい。例えばＨＩＣ樹脂を使用して、最適な薬物抗体比（ＤＡＲ）、例えば４以下のＤＡＲを有するＡＤＣから高い薬物負荷ＡＤＣを分離してもよい。一実施形態において、疎水性樹脂は、所望されないＡＤＣ、すなわち、より高い薬物負荷ＡＤＣが、樹脂に結合し、混合物から選択的に除去され得るように、ＡＤＣ混合物に添加される。ある特定の実施形態において、ＡＤＣの分離は、ＡＤＣ混合物（例えば、４以下のＡＤＣの薬物負荷種及び６以上のＡＤＣの薬物負荷種を含む混合物）を疎水性樹脂と接触させることにより達成されてもよく、樹脂の量は、ＡＤＣ混合物から取り除かれる薬物負荷種の結合を可能にするのに十分である。樹脂とＡＤＣ混合物は、取り除かれるＡＤＣ種（例えば６以上の薬物負荷種）が、樹脂に結合し、ＡＤＣ混合物中の他のＡＤＣ種から分離することができるように、一緒に混合される。方法において使用される樹脂の量は、取り除かれるべき種と樹脂の間の重量比に基づき、使用される樹脂の量は、所望される薬物負荷種の十分な結合を可能にしない。したがって、方法を使用して、平均ＤＡＲを４未満まで低減してもよい。さらに、本明細書に記載される精製方法を使用して、薬物負荷種、例えば、４以下の薬物負荷種、３以下の薬物負荷種、２以下の薬物負荷種、１以下の薬物負荷種の任意の所望される範囲を有するＡＤＣを単離してもよい。
【０７８９】
ある特定の種の分子は、種と疎水性樹脂の間の疎水性相互作用に基づき、表面に結合する。一実施形態において、本発明の方法は、疎水性樹脂とＡＤＣの混合物の相互混合を利用する精製プロセスを指し、混合物に添加される樹脂の量が、どの種（例えば６以上のＤＡＲを有するＡＤＣ）が結合するかを決定する。発現系（例えば哺乳動物発現系）からの抗体の生産及び精製後、抗体は還元され、コンジュゲーション反応を介して薬物にカップリングされる。得られたＡＤＣ混合物は、しばしば、ＤＡＲの範囲、例えば１〜８を有するＡＤＣを含有する。一実施形態において、ＡＤＣ混合物は、４以下の薬物負荷種及び６以上の薬物負荷種を含む。本発明の方法により、４以下の薬物負荷種を有するＡＤＣが選択され、より高い薬物負荷を有するＡＤＣ（例えば６以上の薬物負荷種を有するＡＤＣ）から分離されるように、ＡＤＣ混合物は、これに限定されないがバッチプロセスのようなプロセスを使用して精製されてもよい。特に、本明細書に記載される精製方法を使用して、任意の所望される範囲のＤＡＲ、例えば４以下のＤＡＲ、３以下のＤＡＲ、２以下のＤＡＲを有するＡＤＣを単離してもよい。
【０７９０】
したがって、一実施形態において、４以下の薬物負荷種及び６以上の薬物負荷種を含むＡＤＣ混合物を疎水性樹脂と接触させて、樹脂混合物を形成することができ、ＡＤＣ混合物と接触させる疎水性樹脂の量は、樹脂への６以上の薬物負荷種の結合を可能にするのに十分であるが、４以下の薬物負荷種の有意な結合を可能にせず；ＡＤＣを含む組成物が得られるように、疎水性樹脂をＡＤＣ混合物から取り除き、ここで組成物は、１５％未満の６以上の薬物負荷種を含み、ＡＤＣは、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体を含む。別の実施形態において、本発明の方法は、４以下の薬物負荷種及び６以上の薬物負荷種を含むＡＤＣ混合物を、疎水性樹脂と接触させて、樹脂混合物を形成するステップであって、ＡＤＣ混合物と接触させる疎水性樹脂の量が、樹脂への６以上の薬物負荷種の結合を可能にするのに十分であるが、４以下の薬物負荷種の有意な結合を可能にしない、ステップ；及びＡＤＣを含む組成物が得られるように、ＡＤＣ混合物から疎水性樹脂を取り除くステップであって、組成物が、１５％未満の６以上の薬物負荷種を含み、ＡＤＣが、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体を含み、疎水性樹脂重量が、ＡＤＣ混合物における６以上の薬物負荷種の重量の３〜１２倍である、ステップを含む。
【０７９１】
本明細書に記載されるＡＤＣ分離方法は、バッチ精製方法を使用して行われてもよい。バッチ精製プロセスは、一般に、容器内でＡＤＣ混合物を疎水性樹脂に添加すること、混合すること、及び続いて、上清から樹脂を分離することを含む。例えば、バッチ精製の文脈において、疎水性樹脂は、所望される平衡バッファーにおいて調製されてもよく又は平衡化されてもよい。これにより、疎水性樹脂のスラリーが得られ得る。次いで、ＡＤＣ混合物をスラリーと接触させ、疎水性樹脂により分離されるべきＡＤＣの特定の種が吸着され得る。次いで、疎水性樹脂材料に結合しない所望されるＡＤＣを含む溶液は、例えば、濾過により、又はスラリーを沈殿させ、上清を取り除くことにより、スラリーから分離され得る。得られたスラリーは、１回以上の洗浄ステップに供され得る。結合したＡＤＣを溶出するために、塩濃度を下げることができる。一実施形態において、本発明において使用されるプロセスは、５０ｇ以下の疎水性樹脂を含む。
【０７９２】
したがって、バッチ方法を使用して、４以下の薬物負荷種及び６以上の薬物負荷種を含むＡＤＣ混合物を疎水性樹脂と接触させて、樹脂混合物を形成することができ、ＡＤＣ混合物と接触させる疎水性樹脂の量は、樹脂への６以上の薬物負荷種の結合を可能にするのに十分であるが、４以下の薬物負荷種の有意な結合を可能にせず；ＡＤＣを含む組成物が得られるように、疎水性樹脂をＡＤＣ混合物から取り除き、ここで組成物は、１５％未満の６以上の薬物負荷種を含み、ＡＤＣは、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体を含む。別の実施形態において、バッチ方法を使用して、４以下の薬物負荷種及び６以上の薬物負荷種を含むＡＤＣ混合物を、疎水性樹脂と接触させて、樹脂混合物を形成し、ＡＤＣ混合物と接触させる疎水性樹脂の量は、樹脂への６以上の薬物負荷種の結合を可能にするのに十分であるが、４以下の薬物負荷種の有意な結合を可能にせず；ＡＤＣを含む組成物が得られるように、ＡＤＣ混合物から疎水性樹脂を取り除き、ここで組成物は、１５％未満の６以上の薬物負荷種を含み、ＡＤＣは、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体を含み、疎水性樹脂重量は、ＡＤＣ混合物における６以上の薬物負荷種の重量の３〜１２倍である。
【０７９３】
あるいは、別の実施形態において、精製は、循環プロセスを使用して行われてもよく、これにより、樹脂が容器に充填され、分離されるべき特定の種のＡＤＣが除去されるまで、ＡＤＣ混合物は、疎水性樹脂ベッドを通過する。次いで、上清（所望されるＡＤＣ種を含有する）が、容器から汲み上げられ、樹脂ベッドが、洗浄ステップに供されてもよい。
【０７９４】
循環プロセスを使用して、４以下の薬物負荷種及び６以上の薬物負荷種を含むＡＤＣ混合物を疎水性樹脂と接触させて、樹脂混合物を形成することができ、ここで、ＡＤＣ混合物と接触させる疎水性樹脂の量は、樹脂への６以上の薬物負荷種の結合を可能にするのに十分であるが、４以下の薬物負荷種の有意な結合を可能にせず；ＡＤＣを含む組成物が得られるように、疎水性樹脂をＡＤＣ混合物から取り除き、ここで組成物は、１５％未満の６以上の薬物負荷種を含み、ＡＤＣは、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体を含む。別の実施形態において、循環プロセスを使用して、４以下の薬物負荷種及び６以上の薬物負荷種を含むＡＤＣ混合物を、疎水性樹脂と接触させて、樹脂混合物を形成し、ＡＤＣ混合物と接触させる疎水性樹脂の量は、樹脂への６以上の薬物負荷種の結合を可能にするのに十分であるが、４以下の薬物負荷種の有意な結合を可能にせず；ＡＤＣを含む組成物が得られるように、ＡＤＣ混合物から疎水性樹脂を取り除き、ここで組成物は、１５％未満の６以上の薬物負荷種を含み、ＡＤＣは、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体を含み、疎水性樹脂重量は、ＡＤＣ混合物における６以上の薬物負荷種の重量の３〜１２倍である。
【０７９５】
あるいは、フロースループロセスを使用して、ＡＤＣ混合物を精製し、ある特定の所望されるＤＡＲを有するＡＤＣの大部分を含む組成物に達し得る。フロースループロセスにおいて、樹脂は、容器、例えばカラムに充填され、所望されるＡＤＣ種が、樹脂に実質的に結合せず、樹脂中を流れ、所望されないＡＤＣ種が樹脂に結合するように、ＡＤＣ混合物は、充填された樹脂を通過する。フロースループロセスは、単一通過様式（ここで、目的のＡＤＣ種は、容器の樹脂の単一の通過の結果として得られる。）において、又は複数通過様式（ここで、目的のＡＤＣ種は、容器の樹脂の複数の通過の結果として得られる。）において行われてもよい。選択された樹脂の重量が、所望されないＡＤＣ集団に結合し、所望されるＡＤＣ（例えばＤＡＲ２〜４）が樹脂を越えて流れ、１回又は複数回の通過後、フロースルーにおいて集められるように、フロースループロセスは行われる。
【０７９６】
フロースループロセスを使用して、４以下の薬物負荷種及び６以上の薬物負荷種を含むＡＤＣ混合物を疎水性樹脂と接触させてもよく、ＡＤＣ混合物と接触させる疎水性樹脂の量は、樹脂への６以上の薬物負荷種の結合を可能にするのに十分であるが、４以下の薬物負荷種の有意な結合を可能にせず、所望されるＡＤＣ（例えばＤＡＲ２〜４）を含む組成物が得られるように、４以下の薬物負荷種が樹脂を通過し、続いて、１回又は複数回の通過後に集められ、ここで、組成物は、１５％未満の６以上の薬物負荷種を含み、ＡＤＣは、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体を含む。別の実施形態において、フロースループロセスを使用して、ＡＤＣ混合物を樹脂に通過させることにより、４以下の薬物負荷種及び６以上の薬物負荷種を含むＡＤＣ混合物を疎水性樹脂と接触させ、ＡＤＣ混合物と接触させた疎水性樹脂の量は、樹脂への６以上の薬物負荷種の結合を可能にするのに十分であるが、４以下の薬物負荷種の有意な結合を可能にせず、４以下の薬物負荷種は、樹脂を通過し、続いて、ＡＤＣを含む組成物が得られるように集められ、組成物は、１５％未満の６以上の薬物負荷種を含み、ＡＤＣは、Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤にコンジュゲートされた抗体を含み、疎水性樹脂重量の量は、ＡＤＣ混合物における６以上の薬物負荷種の重量の３〜１２倍である。
【０７９７】
フロースループロセス後、樹脂は、１回以上の洗浄で洗浄され、その後、所望されるＤＡＲ範囲を有するＡＤＣ（洗浄濾液において見られる）をさらに回収してもよい。例えば、低下している伝導性を有する複数の洗浄を使用して、目的のＤＡＲを有するＡＤＣをさらに回収してもよい。樹脂の洗浄から得られた溶出物質は、続いて、目的のＤＡＲを有するＡＤＣの改善された回収のため、フロースループロセスから得られた濾液と合わせてもよい。
【０７９８】
前述のバッチ、循環及びフロースループロセス精製方法は、ＡＤＣの高薬物負荷種対低薬物負荷種を分離するための疎水性樹脂の使用に基づく。疎水性樹脂は、ＡＤＣの疎水性と相互作用する疎水性基を含む。ＡＤＣ上の疎水性基は、疎水性樹脂内の疎水性基と相互作用する。より疎水性のタンパク質であるほど、疎水性樹脂とより強く相互作用する。
【０７９９】
疎水性樹脂は、通常、疎水性リガンド（例えば、アルキル又はアリール基）がカップリングされる塩基マトリックス（例えば、架橋結合したアガロース又は合成コポリマー物質）を含む。多くの疎水性樹脂が市販されている。例は、低置換又は高置換のＰｈｅｎｙｌ  Ｓｅｐｈａｒｏｓｅ（商標）６高速（Ｐｈａｒｍａｃｉａ  ＬＫＢ  Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ＡＢ、Ｓｗｅｄｅｎ）；Ｐｈｅｎｙｌ  Ｓｅｐｈａｒｏｓｅ（商標）高性能（Ｐｈａｒｍａｃｉａ  ＬＫＢ  Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ＡＢ、Ｓｗｅｄｅｎ）；Ｏｃｔｙｌ  Ｓｅｐｈａｒｏｓｅ（商標）高性能（Ｐｈａｒｍａｃｉａ  ＬＫＢ  Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ＡＢ、Ｓｗｅｄｅｎ）；Ｆｒａｃｔｏｇｅｌ（商標）ＥＭＤプロピル又はＦｒａｃｔｏｇｅｌ（商標）ＥＭＤフェニルカラム（Ｅ．Ｍｅｒｃｋ、Ｇｅｒｍａｎｙ）；Ｍａｃｒｏ−Ｐｒｅｐ（商標）メチル又はＭａｃｒｏ−Ｐｒｅｐ（商標）；ｔ−ブチルサポート（Ｂｉｏ−Ｒａｄ、Ｃａｌｉｆｏｒｎｉａ）；ＷＰ  ＨＩ−プロピル（Ｃ３）（商標）（Ｊ．Ｔ．Ｂａｋｅｒ、Ｎｅｗ  Ｊｅｒｓｅｙ）；及びＴｏｙｏｐｅａｒｌ（商標）エーテル、ヘキシル、フェニル又はブチル（ＴｏｓｏＨａａｓ、ＰＡ）を含むが、これらに限定されない。一実施形態において、疎水性樹脂は、ブチル疎水性樹脂である。別の実施形態において、疎水性樹脂は、フェニル疎水性樹脂である。別の実施形態において、疎水性樹脂は、ヘキシル疎水性樹脂、オクチル疎水性樹脂又はデシル疎水性樹脂である。一実施形態において、疎水性樹脂は、ｎ−ブチルリガンドを有するメタクリル系ポリマー（例えばＴＯＹＯＰＥＡＲＬ（登録商標）ブチル−６００Ｍ）である。
【０８００】
所望されるＤＡＲを有する組成物を得るためにＡＤＣ混合物を精製するさらなる方法は、その全体を参照により組み込む米国出願第１４／２１０，６０２号（米国特許出願公開第ＵＳ２０１４／０２８６９６８号）において記載される。
【０８０１】
本発明のある実施形態において、ＤＡＲ２を有する本明細書中に記載されたＡＤＣは、より高い又はより低いＤＡＲを有するＡＤＣから精製される。そのような精製されたＤＡＲ２  ＡＤＣは、本明細書中においては、「Ｅ２」という。Ｅ２抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを有する組成物を達成するための精製方法。一実施形態において、本発明は、ＡＤＣ混合物を含む組成物を提供し、ＡＤＣの少なくとも７５％は、ＤＡＲ２を有する抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ（本明細書に記載されるもののような）である。別の実施形態において、本発明は、ＡＤＣ混合物を含む組成物を提供し、ＡＤＣの少なくとも８０％は、ＤＡＲ２を有する抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ（本明細書に記載されるもののような）である。別の実施形態において、本発明は、ＡＤＣ混合物を含む組成物を提供し、ＡＤＣの少なくとも８５％は、ＤＡＲ２を有する抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ（本明細書に記載されるもののような）である。別の実施形態において、本発明は、ＡＤＣ混合物を含む組成物を提供し、ＡＤＣの少なくとも９０％は、ＤＡＲ２を有する抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ（本明細書に記載されるもののような）である。
【０８０２】
７．抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣの使用
ＡＤＣに含まれたＢｃ１−ｘＬ阻害剤、並びにＡＤＣによって送達されたシントンは、Ｂｃ１−ｘＬ活性を阻害し、Ｂｃ１−ｘＬを発現する細胞においてアポトーシスを誘導する。従って、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤及び／又はＡＤＣは、Ｂｃ１−ｘＬ活性を阻害し及び／又は細胞においてアポトーシスを誘導するための方法で用い得る。
【０８０３】
Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤については、該方法は、一般には、その生存が、少なくとも部分的に、Ｂｃ１−ｘＬ発現に依存する細胞を、Ｂｃ１−ｘＬ活性を阻害し及び／又はアポトーシスを誘導するのに十分な量のＢｃ１−ｘＬ阻害剤と接触させることを含む。ＡＤＣについては、該方法は、一般的には、その生存が、少なくとも部分的に、Ｂｃ１−ｘＬ発現に依存し、ＡＤＣの抗体につき、細胞−表面抗原、すなわち、ＥＧＦＲを発現する細胞を、ＡＤＣが抗原に結合する条件下でＡＤＣと接触させることを含む。
【０８０４】
ある実施形態において、ＡＤＣの抗体は、ＥＧＦＲに結合し、ＡＤＣの、Ｂｃ１−ｘＬ阻害性シントンが送達される細胞への内部化を促進する。該方法は、Ｂｃ１−ｘＬ活性を阻害し及び／又はアポトーシスを誘導するための細胞アッセイにおいてインビトロで、又はアポトーシスの阻害及び／又はアポトーシスの誘導が望ましい病気の治療に向けた治療的アプローチとしてインビボで行い得る。
【０８０５】
調節不全アポトーシスは、例えば、自己免疫障害（例えば全身紅斑狼瘡、関節リウマチ、移植片対宿主病、重症筋無力症又はシェーグレン症候群）、慢性炎症性疾患（例えば乾癬、喘息又はクローン病）、過剰増殖障害（例えば乳がん、肺がん）、ウイルス感染（例えばヘルペス、パピローマ又はＨＩＶ）、並びに骨関節炎及びアテローム性動脈硬化症のような他の疾患を含めた種々の病気に関連付けられてきた。本明細書中に記載されたＢｃ１−ｘＬ阻害剤又はＡＤＣを用いて、これらの病気のいずれも治療又は緩和し得る。そのような治療は、一般的には、治療的利益を供するのに十分な量の本明細書中に記載されたＢｃ１−ｘＬ阻害剤又はＡＤＣを病気に罹った対象に投与することを含む。ＡＤＣでは、投与されるＡＤＣの抗体の識別は、治療されるべき病気に依存し−抗体は、Ｂｃ１−ｘＬ活性の阻害が有益である細胞タイプにおいて発現された細胞−表面抗原に結合すべきである。達成される治療的利点は、治療されるべき具体的な病気にも依存する。ある場合には、単独療法として投与される場合、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤又はＡＤＣは病気それ自体、又は病気の兆候を治療し、又は緩和し得る。他の場合において、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤又はＡＤＣは、阻害剤又はＡＤＣと一緒になって、治療すべき病気又は病気の兆候を治療し、又は緩和する他の薬剤を含めた全体的治療レジメンの一部となり得る。本明細書中に記載されたＢｃ１−ｘＬ阻害剤及び／又はＡＤＣに対して付属的に、又はそれと共に投与し得る、特定の病気を治療又は緩和するのに有用な薬剤は、当業者に明らかである。
【０８０６】
いずれの治療レジメンにおいても、絶対的な治癒が常に望ましいが、治癒の達成は、治療的利点を供するのに要求されない。治療的利点は、病気の進行を停止し、又は遅延させること、治癒なくして病気を退行させること、及び／又は病気の兆候の進行を緩和し、又は遅延させることを含み得る。生命の統計学的平均及び／又は改善された質と比較した延長された生存も、治療的利点と考え得る。調節不全アポトーシスを含み、有意な健康負担である病気の１つの特定のクラスは、世界的に、がんである。具体的な実施形態において、本明細書中に記載されたＢｃ１−ｘＬ阻害剤及び／又はＡＤＣを用いて、がんを治療し得る。がんは、例えば、固形腫瘍又は血液学的腫瘍であり得る。本明細書中に記載されたＡＤＣで治療し得るがんは、限定されるものではないが、膀胱がん、脳がん、乳がん、骨髄癌、子宮頸がん、慢性リンパ球性白血病、結直腸がん、食道がん、肝細胞がん、リンパ芽球性白血病、濾胞性リンパ腫、Ｔ−細胞又はＢ−細胞起源のリンパ性悪性疾患、黒色腫、骨髄性白血病、骨髄腫、口腔がん、卵巣がん、非小細胞肺がん、慢性リンパ球性白血病、骨髄腫、前立腺がん、又は脾臓がんを含む。ＡＤＣは、がんの治療で特に有益であり得る。なぜならば、抗体を用いて、Ｂｃ１−ｘＬ阻害性シントンを特異的に腫瘍細胞に標的化することができ、それにより、コンジュゲートしていない阻害剤の全身投与に関連し得る望ましくない副作用及び／又は毒性を潜在的に回避し、又は緩和するからである。一実施形態は、調節不全内因性アポトーシスに関連する病気を治療する方法であって、治療的利点を供するのに有効な量の本明細書中に記載されたＡＤＣを調節不全アポトーシスに関連する病気を有する対象に投与することを含み、ＡＤＣの抗体は、その内因性アポトーシスが機能不全とされた細胞上の細胞表面受容体に結合する、方法に関する。一実施形態は、がんを治療する方法であって、がん細胞の表面に発現された細胞表面受容体又は腫瘍関連抗原に結合することができる本明細書中に記載されたＡＤＣをがんを有する対象に、治療的利点を供するのに有効な量で投与することを含む、方法に関する。
【０８０７】
腫瘍原性がんの状況においては、前記した効果を含むのに加えて、治療的利点は、具体的には、腫瘍増殖の進行の停止又は遅延、腫瘍増殖の退行、１つ以上の腫瘍の根絶及び／又は治療すべきがんのタイプ及び段階についての統計学的平均と比べた患者の生存の増大も含み得る。一実施形態において、治療すべきがんは腫瘍原性がんである
【０８０８】
本発明のＡＤＣは、インビボ及びインビトロ双方において、ヒトＥＧＦＲ活性を中和することができる。したがって、本発明のそのようなＡＤＣは、例えば、ｈＥＧＦＲを含有する細胞培養において、本発明の抗体が交差反応するＥＧＦＲを有するヒト対象において又は他の哺乳動物対象において、ｈＥＧＦＲ活性を阻害するのに用いることができる。一実施形態において、本発明は、ｈＥＧＦＲ活性を阻害する方法であって、ｈＥＧＦＲ活性が阻害されるように、ｈＥＧＦＲを本発明の抗体又は抗体部分と接触させることを含む、方法を提供する。例えば、ｈＥＧＦＲを含有する、又は含有することが疑われる細胞培養において、本発明の抗体又は抗体部分を培養基に加えて、培養においてｈＥＧＦＲ活性を阻害することができる。
【０８０９】
別の実施形態において、本発明は、ＥＧＦＲ活性が有害である病気又は障害に罹った対象において、有利には、そのような対象からのｈＥＧＦＲ活性を低下させる方法を特徴とする。本発明は、そのような病気又は障害に罹った対象においてＥＧＦＲ活性を低下させる方法であって、対象におけるＥＧＦＲ活性が低下するように、本発明のＡＤＣを対象に投与することを含む、方法を提供する。好ましくは、ＥＧＦＲは、ヒトＥＧＦＲであり、対象はヒト対象である。あるいは、対象は、本発明のＡＤＣが結合することができるＥＧＦＲを発現する哺乳動物とすることができる。なおさらに、対象は、（例えば、ＥＧＦＲの投与によって、又はＥＧＦＲ導入遺伝子の発現によって）ＥＧＦＲが導入された哺乳動物とすることができる。本発明のＡＤＣは、治療目的でヒト対象に投与することができる。さらに、本発明のＡＤＣは、獣医学的目的で、又はヒト病気の動物モデルとして、抗体が結合することができるＥＧＦＲを発現する非ヒト哺乳動物に投与することができる。後者に関して、そのような動物モデルは、本発明の抗体の治療的効力を評価するのに有用であり得る（例えば、用量及び投与の時間経過の試験）。
【０８１０】
本明細書において使用される場合、用語「ＥＧＦＲ活性が有害である障害」は、障害に罹患している対象におけるＥＧＦＲの存在が、障害の病態生理に関与する又は障害の悪化に寄与する因子のいずれかであると示されている又は疑われる、疾患又は他の障害を含むことが意図される。したがって、ＥＧＦＲ活性が有害である障害は、ＥＧＦＲ活性の低減が、障害の症状及び／又は進行を緩和することが予想される障害である。かかる障害は、例えば、上で記載された抗ＥＧＦＲ抗体を使用して、検出することができる、例えば、障害に罹患している対象の生体液におけるＥＧＦＲ濃度の増大（例えば、対象の腫瘍、血清、血漿、滑液など中のＥＧＦＲの濃度の増大）により、証明され得る。本発明のＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣで治療することができる障害の非限定的例は、以下に議論する障害を含む。例えば、適当な障害は、乳がん、肺がん、グリオーマ、前立腺がん、膵臓がん、結腸がん、頭頸部がん及び腎臓がんを含むが、これらに限定されない、様々ながんを含むが、これらに限定されない。本明細書において開示される組成物及び方法を使用して処置され得るがんの他の例は、扁平上皮癌（例えば扁平上皮肺がん又は扁平上皮頭頸部がん）、トリプルネガティブ乳がん、非小細胞肺がん、結腸直腸がん及び中皮腫を含む。一実施形態において、本明細書において開示されるＡＤＣを使用して、固形腫瘍を処置する、例えば、ＥＧＦＲを過剰発現する又はＥＧＦＲ陽性である、固形腫瘍の成長を阻害し、又はサイズを低減する。一実施形態において、本発明は、ＥＧＦＲが増幅した扁平上皮肺がんの処置を対象とする。一実施形態において、本明細書において開示されるＡＤＣを使用して、ＥＧＦＲが増幅した扁平上皮頭頸部がんを処置する。別の実施形態において、本明細書において開示されるＡＤＣを使用して、トリプルネガティブ乳がん（ＴＮＢＣ）を処置する。本明細書に記載される疾患及び障害は、本発明の抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、及びかかる抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを含む医薬組成物により処置されてもよい。
【０８１１】
ある実施形態において、がんは、ＥＧＦＲ過剰発現を有すると特徴付け得る。
【０８１２】
他の実施形態において、がんは、活性型ＥＧＦＲ変異、例えば、ＥＧＦＲシグナリング経路を活性化する変異及び／又はＥＧＦＲタンパク質の過剰発現に至る変異を有すると特徴付けられる。具体的な例示的実施形態において、活性型ＥＧＦＲ変異は、ＥＧＦＲ遺伝子における変異であり得る。特別な実施形態において、活性型ＥＧＦＲ変異は、エクソン１９欠失変異、エクソン２１における単一点置換変異Ｌ８５８Ｒ、Ｔ７９０Ｍ点変異、及び／又はこれらの組み合わせである。
【０８１３】
ある実施形態において、本明細書中に開示されたＡＤＣは、上昇したレベルの上皮成長因子受容体（ＥＧＦＲ）を呈するような進行した固形腫瘍タイプを治療するために、それを必要とする対象に投与される。そのような腫瘍の例としては、限定されるものではないが、頭頚部扁平上皮癌、非小細胞肺がん、トリプルネガティブ乳がん、結直腸がん、及び多型膠芽腫を含む。
【０８１４】
ある特定の実施形態において、本発明は、固形腫瘍を有する対象において固形腫瘍成長を阻害する又は減少させる方法であって、固形腫瘍成長が、阻害される又は減少するように、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを固形腫瘍を有する対象に投与することを含む方法を含む。ある特定の実施形態において、固形腫瘍は、非小細胞肺癌又は膠芽腫である。さらなる実施形態において、固形腫瘍は、ＥＧＦＲｖＩＩＩ陽性腫瘍又はＥＧＦＲ発現固形腫瘍である。さらなる実施形態において、固形腫瘍は、ＥＧＦＲが増幅した固形腫瘍又はＥＧＦＲ過剰発現固形腫瘍である。ある特定の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、多形膠芽腫を有する対象に、単独又はさらなる薬剤、例えば放射線及び／若しくはテモゾロミドと組み合わせて投与される。
【０８１５】
ある実施形態において、本発明は、ＥＧＦＲ発現又はＥＧＦＲ過剰発現腫瘍（又はＥＧＦＲｖＩＩＩ発現腫瘍）と同定された固形腫瘍を有する対象において固形腫瘍成長を阻害する又は減少させる方法であって、固形腫瘍成長が阻害される又は減少するように、本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣを固形腫瘍を有する対象に投与することを含む、方法を含む。ＥＧＦＲ発現腫瘍（例えば、ＥＧＦＲ過剰発現腫瘍）を同定するための方法は、当該分野で知られており、ＦＤＡ承認試験及び検証アッセイを含む。例えば、ＥＧＦＲ  ｐｈａｒｍＤｘ（商標）アッセイ（Ｄａｋｏ  Ｎｏｒｔｈ  Ａｍｅｒｉｃａ，Ｉｎｃ．）は、組織学的評価のためにルーチン的に固定された正常な及び新生物組織においてＥＧＦＲ発現を同定するのに用いる定性的な免疫組織化学的（ＩＨＣ）キットシステムである。ＥＧＦＲ  ｐｈａｒｍＤｘは、ＥＧＦＲ発現細胞においてＥＧＦＲ（ＨＥＲ１）タンパク質を特異的に検出する。加えて、ＰＣＲ系アッセイは、ＥＧＦＲ過剰発現腫瘍を同定するのにも用い得る。例えば、これらのアッセイは、バリアントＥＧＦＲ遺伝子（例えば配列番号３３）及び／又はｃＤＮＡに対して特異的であって、その結果、ＥＧＦＲ遺伝子／ｃＤＮＡ又はこれらの部分の増幅をもたらすプライマーを用い得る。増幅されたＰＣＲ産物は、続いて、例えば、ＰＣＲ産物のサイズを決定するための当技術分野において公知の標準的方法を使用したゲル電気泳動により、解析されてもよい。かかる試験を使用して、本明細書に記載される方法及び組成物で処置され得る腫瘍を同定してもよい。
【０８１６】
当技術分野において利用可能な遺伝子治療の方法のいずれかは、本発明により使用することができる。遺伝子治療の方法の一般的な総説について、Ｇｏｌｄｓｐｉｅｌら、１９９３年、Ｃｌｉｎｉｃａｌ  Ｐｈａｒｍａｃｙ、１２：４８８〜５０５頁；Ｗｕ及びＷｕ、１９９１年、Ｂｉｏｔｈｅｒａｐｙ、３：８７〜９５頁；Ｔｏｌｓｔｏｓｈｅｖ、１９９３年、Ａｎｎ．Ｒｅｖ．Ｐｈａｒｍａｃｏｌ．Ｔｏｘｉｃｏｌ．、３２：５７３〜５９６頁；Ｍｕｌｌｉｇａｎ、Ｓｃｉｅｎｃｅ、２６０：９２６〜９３２頁（１９９３年）；並びにＭｏｒｇａｎ及びＡｎｄｅｒｓｏｎ、１９９３年、Ａｎｎ．Ｒｅｖ．Ｂｉｏｃｈｅｍ、６２：１９１〜２１７頁；Ｍａｙ、１９９３年、ＴＩＢＴＥＣＨ、１１（５）：１５５〜２１５頁を参照。使用することができる組換えＤＮＡテクノロジーの当技術分野において一般的に公知の方法は、Ａｕｓｕｂｅｌら（編）、Ｃｕｒｒｅｎｔ  Ｐｒｏｔｏｃｏｌｓ  ｉｎ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｂｉｏｌｏｇｙ、Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ、ＮＹ（１９９３年）；及びＫｒｉｅｇｌｅｒ、Ｇｅｎｅ  Ｔｒａｎｓｆｅｒ  ａｎｄ  Ｅｘｐｒｅｓｓｉｏｎ、Ａ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ  Ｍａｎｕａｌ、Ｓｔｏｃｋｔｏｎ  Ｐｒｅｓｓ、ＮＹ（１９９０年）において記載される。遺伝子治療の様々な方法の詳細な説明は、参照により本明細書に組み込むＵＳ２００５００４２６６４Ａ１において提供される。
【０８１７】
別の態様において、本出願は、対象におけるＥＧＦＲ関連障害を処置（例えば、治癒、抑制、改善、その発症を遅延若しくは防止、又はその再発若しくは再燃を防止）する、又は防止する方法を特徴とする。該方法は、ＥＧＦＲ結合剤（特に、アンタゴニスト）、例えば、本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ抗体又はその断片を、ＥＧＦＲ関連障害を治療又は予防するのに十分な量で、対象に投与することを含む。ＥＧＦＲアンタゴニスト、例えば、抗ＥＧＦＲ抗体又はその断片は、単独で、又は本明細書中に記載された他の治療様式と組み合わせて、対象に投与することができる。
【０８１８】
本発明のＡＤＣを単独で又は組み合わせて使用して、かかる疾患を処置することができる。本発明のＡＤＣを、単独で又はさらなる薬剤、例えば治療剤と組み合わせて使用することができ、前記さらなる薬剤は、その意図される目的について当業者により選択されることは、理解されるべきである。例えば、さらなる薬剤は、本発明のＡＤＣにより処置されている疾患又は状態を処置するのに有用であると当技術分野において認められる治療剤であり得る。さらなる薬剤はまた、治療用組成物、例えば、組成物の粘度に影響する薬剤に有益な特性を与える薬剤であり得る。
【０８１９】
本発明に含まれるべきである組合せが、これらの意図される目的について有用なこれらの組合せであることは、さらに理解されるべきである。以下で説明される薬剤は、説明を目的とし、限定されることは意図されない。本発明の一部である組合せは、本発明の抗体、及び以下のリストから選択される少なくとも１つのさらなる薬剤であり得る。組合せが、形成された組成物が、その意図される機能を果たし得るようなものであれば、組合せはまた、１つより多くのさらなる薬剤、例えば２つ又は３つのさらなる薬剤を含み得る。
【０８２０】
組み合わせ療法は、１つ以上のさらなる治療剤、例えば、本明細書中でより多くが記載された、１つ以上のサイトカイン及び成長因子阻害剤、免疫抑制剤、抗炎症剤（例えば全身抗炎症剤）、抗線維化剤、代謝阻害剤、酵素阻害剤、及び／又は細胞傷害性又は細胞増殖阻害剤、有糸分裂阻害剤、抗腫瘍抗生物質、免疫変調剤、遺伝子治療のためのベクター、アルキル化剤、抗血管形成剤、抗代謝産物剤、ホウ素含有剤、化学保護剤、ホルモン、抗ホルモン剤、コルチコステロイド、光活性治療剤、オリゴヌクレオチド、放射性核種、トポイソメラーゼ阻害剤、キナーゼ阻害剤又は放射線増感剤が配合された及び／又はそれらと共投与される本発明の抗ＥＧＦＲアンタゴニストＡＤＣを含むことができる。
【０８２１】
特定の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、抗がん剤又は抗新生物剤と組み合わせて使用される。用語「抗がん剤」及び「抗新生物剤」は、がん性成長のような悪性腫瘍を処置するために使用される薬物を指す。薬物治療は、単独で、又は外科手術若しくは放射線療法のような他の処置と組み合わせて使用されてもよい。いくつかのクラスの薬物は、関与する臓器の性質に依存してがん処置において使用され得る。例えば、乳がんは、一般にエストロゲンにより刺激され、性ホルモンを不活性化する薬物で処置され得る。同様に、前立腺がんは、男性ホルモンであるアンドロゲンを不活性化する薬物で処置され得る。本発明の抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣと併せて使用され得る抗がん剤は、特に、以下の薬剤を含む。
【０８２２】
【表７】
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【０８２３】
前記抗がん剤に加えて、本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、セクションＩＩに記載された薬剤と組み合わせて投与し得る。さらに、前記抗がん剤は、本発明のＡＤＣにおいても使用し得る。
【０８２４】
特別な実施形態において、本発明のＡＤＣは、単独で、又は抗体と併せて、又は抗体とで相乗的に作用する別の抗がん剤と一緒に投与して、ＥＧＦＲ活性に関連する病気を治療することができる。そのような抗がん剤は、例えば、当該分野でよく知られた薬剤を含む（例えば、サイトトキシン、化学療法剤、小分子及び放射線）。抗がん剤の例は、パノレックス（Ｇｌａｘｏ−Ｗｅｌｃｏｍｅ）、リツキサン（ＩＤＥＣ／Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ／Ｈｏｆｆｍａｎ  ｌａ  Ｒｏｃｈｅ）、マイロターグ（Ｗｙｅｔｈ）、キャンパス（Ｍｉｌｌｅｎｎｉｕｍ）、ゼヴァリン（ＩＤＥＣ  ａｎｄ  Ｓｃｈｅｒｉｎｇ  ＡＧ）、ベキサール（Ｃｏｒｉｘａ／ＧＳＫ）、アービタックス（Ｉｍｃｌｏｎｅ／ＢＭＳ）、アバスチン（Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ）及びハーセプチン（Ｇｅｎｅｎｔｅｃｈ／Ｈｏｆｆｍａｎ  ｌａ  Ｒｏｃｈｅ）を含むが、これらに限定されない。他の抗がん剤は、米国特許第７，５９８，０２８号及び国際公開第ＷＯ２００８／１００６２４号に記載されるものを含むが、これらに限定されず、これらの内容を、参照により本明細書に組み込む。１つ以上の抗がん剤は、本発明の抗体又はその抗原結合部分の投与と同時、又はその前若しくは後に投与されてもよい。
【０８２５】
本発明の特別な実施形態において、本明細書中に記載されたＡＤＣは、それを必要とする対象を治療するために、ＮＡＭＰＴの阻害剤（参照により本明細書に組み込む米国特許出願公開第２０１３／０３０３５０９号；ＡｂｂＶｉｅ，Ｉｎｃ．における阻害剤の例を参照）との組み合わせ療法において用いることができる。（プレＢ細胞コロニー増強因子（ＰＢＥＦ）及びビスファチンとしても知られた）ＮＡＭＰＴは、ニコチンアミドのホスホリボシル化を触媒する酵素であって、ＮＤＡを救済する２つの経路のうちの１つにおける律速酵素である。本発明の一実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ抗体及びＡＤＣは、対象において、がんの処置のためのＮＡＭＰＴ阻害剤と組み合わせて投与される。
【０８２６】
本発明の特定の実施形態において、本明細書に記載されるＡＤＣは、トポイソメラーゼ阻害剤イリノテカンの活性な代謝産物であるＳＮ−３８との併用療法において使用することができる。
【０８２７】
本発明の他の実施形態において、本明細書に記載されるＡＤＣを、ＰＡＲＰ（ポリＡＤＰリボースポリメラーゼ）阻害剤、例えばベリパリブとの併用療法において使用して、乳がん、卵巣がん及び非小細胞肺がんを含むがんを処置することができる。
【０８２８】
本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣと同時投与され得る及び／又は製剤化され得るさらなる治療剤のさらなる例は、吸入ステロイド；ベータ−アゴニスト、例えば短時間作用又は長時間作用ベータ−アゴニスト；ロイコトリエン又はロイコトリエン受容体のアンタゴニスト；ＡＤＶＡＩＲのような併用薬；ＩｇＥ阻害剤、例えば抗ＩｇＥ抗体（例えばＸＯＬＡＩＲ、オマリズマブ）；ホスホジエステラーゼ阻害剤（例えばＰＤＥ４阻害剤）；キサンチン；抗コリン薬；クロモリンのようなマスト細胞安定化剤；ＩＬ−４阻害剤；ＩＬ−５阻害剤；エオタキシン／ＣＣＲ３阻害剤；Ｈ１、Ｈ２、Ｈ３及びＨ４を含む、ヒスタミン又はその受容体のアンタゴニスト、並びにプロスタグランジンＤ又はその受容体（ＤＰ１及びＣＲＴＨ２）のアンタゴニストの１つ以上を含むが、これらに限定されない。かかる組合せを使用して、例えば喘息及び他の呼吸障害を処置することができる。本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣと同時投与され得る及び／又は製剤化され得るさらなる治療剤の他の例は、テモゾロミド、イブルチニブ、デュベリシブ及びイデラリシブの１つ以上を含むが、これらに限定されない。
【０８２９】
ある実施形態において、ＡＤＣは、さらなる薬剤又はさらなる療法と組み合わせて投与され、さらなる薬剤は、抗ＰＤ１抗体（例えばペムブロリズマズ）、抗ＰＤ−Ｌ１抗体（アテゾリズマブ）、抗ＣＴＬＡ−４抗体（例えばイピリムマブ）、ＭＥＫ阻害剤（例えばトラメチニブ）、ＥＲＫ阻害剤、ＢＲＡＦ阻害剤（例えばダブラフェニブ）、オシメルチニブ、エルロチニブ、ゲフィチニブ、ソラフェニブ、ＣＤＫ９阻害剤（例えばディナシクリブ）、ＭＣＬ−１阻害剤、テモゾロミド、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤、Ｂｃ１−２阻害剤（例えばベネトクラクス）、イブルチニブ、ｍＴＯＲ阻害剤（例えばエベロリムス）、ＰＩ３Ｋ阻害剤（例えばブパルリシブ）、デュベリシブ、イデラリシブ、ＡＫＴ阻害剤、ＨＥＲ２阻害剤（例えばラパチニブ）、タキサン（例えばドセタキセル、パクリタキセル、ナブパクリタキセル）、アウリスタチンを含むＡＤＣ、ＰＢＤを含むＡＤＣ（例えばロバルピツズマブテシリン）、メイタンシノイドを含むＡＤＣ（例えばＴＤＭ１）、ＴＲＡＩＬアゴニスト、プロテアソーム阻害剤（例えばボルテゾミブ）、及びニコチンアミドホスホリボシルトランスフェラーゼ（ＮＡＭＰＴ）阻害剤からなる群から選択され、又はＡＤＣは、アウリスタチンＡＤＣ又はＰＢＤ  ＡＤＣと組み合わせて投与される。
【０８３０】
１つ以上の抗ＥＧＦＲ抗体又はその断片と同時投与され得る及び／又は製剤化され得る治療剤のさらなる例は、特に、ＴＮＦアンタゴニスト（例えばＴＮＦ受容体の溶解性断片、例えばｐ５５若しくはｐ７５ヒトＴＮＦ受容体又はその誘導体、例えば７５ｋＤ  ＴＮＦＲ−ＩｇＧ（７５ｋＤ  ＴＮＦ受容体−ＩｇＧ融合タンパク質、ＥＮＢＲＥＬ））；ＴＮＦ酵素アンタゴニスト、例えばＴＮＦ変換酵素（ＴＡＣＥ）阻害剤；ムスカリン性受容体アンタゴニスト；ＴＧＦ−ベータアンタゴニスト；インターフェロンガンマ；ペルフェニドン；化学療法剤、例えばメトトレキサート、レフルノミド若しくはシロリムス（ラパマイシン）又はその類似体、例えばＣＣＩ−７７９；ＣＯＸ２及びｃＰＬＡ２阻害剤；ＮＳＡＩＤ；免疫調節物質；ｐ３８阻害剤、ＴＰＬ−２、ＭＫ−２及びＮＦｋＢ阻害剤の１つ以上を含む。
【０８３１】
他の好ましい組合せは、サイトカイン抑制性抗炎症薬（ＣＳＡＩＤ）；他のヒトサイトカイン又は成長因子、例えば、ＩＬ−１、ＩＬ−２、ＩＬ−３、ＩＬ−４、ＩＬ−５、ＩＬ−６、ＩＬ−７、ＩＬ−８、ＩＬ−１５、ＩＬ−１６、ＩＬ−１８、ＩＬ−２１、ＩＬ−３１、インターフェロン、ＥＭＡＰ−ＩＩ、ＧＭ−ＣＳＦ、ＦＧＦ、ＥＧＦ、ＰＤＧＦ及びエドセリン−１に対する抗体又はこれらのアンタゴニスト、並びにこれらのサイトカイン及び成長因子の受容体である。本発明の抗体又はその抗原結合部分は、ＣＤ２、ＣＤ３、ＣＤ４、ＣＤ８、ＣＤ２５、ＣＤ２８、ＣＤ３０、ＣＤ４０、ＣＤ４５、ＣＤ６９、ＣＤ８０（Ｂ７．１）、ＣＤ８６（Ｂ７．２）、ＣＤ９０、ＣＴＬＡ、ＣＴＬＡ−４、ＰＤ−１又はＣＤ１５４を含むこれらのリガンド（ｇｐ３９若しくはＣＤ４０Ｌ）のような、細胞表面分子に対する抗体と組み合わせることができる。
【０８３２】
治療剤の好ましい組合せは、炎症カスケードにおける異なるポイントにおいて干渉してもよく；好ましい例は、キメラ、ヒト化又はヒトＴＮＦ抗体のようなＴＮＦアンタゴニスト、アダリムマブ、（ＨＵＭＩＲＡ（登録商標）；Ｄ２Ｅ７；参照により本明細書に組み込むＰＣＴ公開第ＷＯ９７／２９１３１号及び米国特許第６，０９０，３８２号）、ＣＡ２（Ｒｅｍｉｃａｄｅ（登録商標））、ＣＤＰ５７１及び溶解性ｐ５５又はｐ７５ＴＮＦ受容体、その誘導体（ｐ７５ＴＮＦＲ１ｇＧ（Ｅｎｂｒｅｌ（登録商標））又はｐ５５ＴＮＦＲ１ｇＧ（レネルセプト）を含み、また、ＴＮＦ変換酵素（ＴＡＣＥ）阻害剤；同様に、ＩＬ−１阻害剤（インターロイキン−１変換酵素阻害剤、ＩＬ−１ＲＡなど）が、同じ理由のため有効であり得る。他の好ましい組合せは、インターロイキン４を含む。
【０８３３】
ある実施形態において、ＡＤＣは、非小細胞肺がんを治療するために、タキサンと組み合わせて投与される。
【０８３４】
本発明の医薬組成物は、「治療有効量」又は「予防有効量」の本発明の抗体又は抗体部分を含んでもよい。「治療有効量」は、所望される治療結果を達成するために必要な投薬量における及び期間の有効な量を指す。治療有効量の抗体又は抗体部分は、当業者により決定されてもよく、個体の疾患状態、年齢、性別及び体重、並びに個体において所望される応答を誘発するための抗体又は抗体部分の能力のような要因により変動してもよい。治療有効量はまた、治療上有益な効果が抗体又は抗体部分の任意の毒性又は有害な作用より勝るものである。「予防有効量」は、所望される予防結果を達成するために必要な投薬量における及び期間の有効な量を指す。典型的には、予防用量は、疾患の前又は早期ステージで対象において使用されるので、予防有効量は、治療有効量未満である。
【０８３５】
投与されるＡＤＣの量は、限定されるものではないが、治療すべき特別な病気、投与の態様、所望の治療利益、病気の段階又は重症度、患者の年齢、体重及び他の特徴等を含めた種々の因子に依存する。有効用量の決定は、当業者の能力内のものである。
【０８３６】
投与レジメンは、最適な所望される応答（例えば治療又は予防応答）をもたらすよう調整され得る。例えば、単一ボーラスが投与されてもよく、いくつかの分割用量が、時間をかけて投与されてもよく、又は用量が、治療状況の急迫した事情により示される通り、比例的に低減されてもよく若しくは増大されてもよい。投与の容易さ及び投薬量の均一さのため、投薬単位形態の非経口組成物を製剤化することが特に有利である。本明細書において使用される投薬単位形態は、処置されるべき哺乳動物対象のための単位投薬量として合わせた物理的に別個の単位を指し、各単位は、必要とされる医薬担体と共に、予め決められた量の、所望される治療効果をもたらすように計算された活性化合物を含有する。本発明の投薬単位形態についての規格は、（ａ）活性化合物の固有の特徴及び達成されるべき治療又は予防効果、並びに（ｂ）個体における感受性の処置のためのかかる活性化合物の配合の分野における固有の制限により、及びこれらに直接的に依存して指示される。
【０８３７】
治療又は予防有効量のＡＤＣの例示的な非限定的な範囲は、０．１〜２０ｍｇ／ｋｇ、より好ましくは１〜１０ｍｇ／ｋｇである。一実施形態において、本明細書に記載されるＡＤＣの用量は、ここで列挙される個々の用量、例えば、１ｍｇ／ｋｇ、２ｍｇ／ｋｇ、３ｍｇ／ｋｇ、４ｍｇ／ｋｇ、５ｍｇ／ｋｇ及び６ｍｇ／ｋｇを含む、１〜６ｍｇ／ｋｇである。別の実施形態において、本明細書に記載されるＡＤＣの用量は、ここで列挙される個々の用量、例えば、１μｇ／ｋｇ、２μｇ／ｋｇ、３μｇ／ｋｇ、４μｇ／ｋｇ、５μｇ／ｋｇ、１０μｇ／ｋｇ、２０μｇ／ｋｇ、３０μｇ／ｋｇ、４０μｇ／ｋｇ、５０μｇ／ｋｇ、６０μｇ／ｋｇ、８０μｇ／ｋｇ、１００μｇ／ｋｇ、１２０μｇ／ｋｇ、１４０μｇ／ｋｇ、１６０μｇ／ｋｇ、１８０μｇ／ｋｇ及び２００μｇ／ｋｇを含む、１〜２００μｇ／ｋｇである。投薬量の値は、緩和されるべき状態の種類及び重症度で変動し得ることは注意されるべきである。任意の特定の対象について、特定の投与レジメンが、個々の要求、及び組成物を投与する又は組成物の投与を監督する人の専門的判断により経時的に調整されるべきであること、並びに本明細書に記載の投薬量範囲が、例示的にすぎず、請求される組成物の範囲又は実施を限定することは意図されないことは、さらに理解されるべきである。
【０８３８】
一実施形態において、本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、０．１〜３０ｍｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、１〜１５ｍｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、１〜１０ｍｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、２〜３ｍｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、１〜４ｍｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。
【０８３９】
一実施形態において、本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、１〜２００μｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、５〜１５０μｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、５〜１００μｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、５〜９０μｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、５〜８０μｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、５〜７０μｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、５〜６０μｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣ、例えば、ＡｂＡを含むＡＤＣは、１０〜８０μｇ／ｋｇの用量でＡＤＣとして、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。
【０８４０】
一実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、１〜６ｍｇ／ｋｇの用量で投与される。別の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、５〜４ｍｇ／ｋｇの用量で投与される。別の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、１．８〜２．４ｍｇ／ｋｇの用量で投与される。別の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、１〜４ｍｇ／ｋｇの用量で投与される。別の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、約１ｍｇ／ｋｇの用量で投与される。別の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、３〜６ｍｇ／ｋｇの用量で投与される。別の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、３ｍｇ／ｋｇの用量で投与される。別の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、２〜３ｍｇ／ｋｇの用量で投与される。別の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、６ｍｇ／ｋｇの用量で投与される。
【０８４１】
別の実施形態において、本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、１〜２００μｇ／ｋｇの用量で、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、５〜１００μｇ／ｋｇの用量で、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、５〜９０μｇ／ｋｇの用量で、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、本明細書中に記載された抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、５〜８０μｇ／ｋｇの用量で、それを必要とする対象、例えば、がんを有する対象に投与される。別の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、５〜７０μｇ／ｋｇの用量で投与される。別の実施形態において、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣは、それを必要とする対象、例えばがんを有する対象に、５〜６０μｇ／ｋｇの用量で投与される。
【０８４２】
別の態様において、本出願は、インビトロでの試料（例えば血清、血漿、組織、又は生検のような生物学的試料）におけるＥＧＦＲの存在を検出する方法を提供する。本方法を使用して、障害、例えばがんを診断することができる。方法は、（ｉ）試料又は対照試料を、本明細書に記載される抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣと接触させること；及び（ｉｉ）抗ＥＧＦＲ  ＡＤＣと試料又は対照試料の間での複合体の形成を検出することを含み、ここで、対照試料に対して、試料における複合体の形成における統計的に有意な変化が、試料におけるＥＧＦＲの存在を示す。
【０８４３】
ヒトＥＧＦＲに結合するこれらの能力を考慮すると、本発明のＡＤＣを使用して、酵素結合免疫吸着測定（ＥＬＩＳＡ）、ラジオイムノアッセイ（ＲＩＡ）又は組織免疫組織化学のような従来のイムノアッセイを使用して、（例えば血清又は血漿のような、生物学的試料において）ヒトＥＧＦＲを検出することができる。一態様において、本発明は、生物学的試料を、本発明の抗体又はその抗体部分と接触させること、及びヒトＥＧＦＲに結合した抗体（若しくは抗体部分）又は結合していない抗体（若しくは抗体部分）を検出し、これにより、生物学的試料におけるヒトＥＧＦＲを検出することを含む、生物学的試料においてヒトＥＧＦＲを検出する方法を提供する。抗体は、結合した又は結合していない抗体の検出を促進するための検出可能な物質で直接的又は間接的に標識される。適当な検出可能な物質は、様々な酵素、補欠分子族、蛍光物質、発光物質及び放射性物質を含む。適当な酵素の例は、西洋ワサビペルオキシダーゼ、アルカリホスファターゼ、β−ガラクトシダーゼ又はアセチルコリンエステラーゼを含み、適当な補欠分子族複合体の例は、ストレプトアビジン／ビオチン及びアビジン／ビオチンを含み；適当な蛍光物質の例は、ウンベリフェロン、フルオレセイン、フルオレセインイソチオシアネート、ローダミン、ジクロロトリアジニルアミンフルオレセイン、ダンシルクロライド又はフィコエリトリンを含み；発光物質の例は、ルミノールを含み；適当な放射性物質の例は、３Ｈ、１４Ｃ、３５Ｓ、９０Ｙ、９９Ｔｃ、１１１Ｉｎ、１２５Ｉ、１３１Ｉ、１７７Ｌｕ、１６６Ｈｏ又は１５３Ｓｍを含む。
【０８４４】
抗体を標識する代わりに、ヒトＥＧＦＲは、生体液において、検出可能な物質で標識されたｒｈＥＧＦＲ標準及び標識されていない抗ヒトＥＧＦＲ  ＡＤＣを使用して、競合イムノアッセイによりアッセイすることができる。このアッセイにおいて、生物学的試料、標識されたｒｈＥＧＦＲ標準及び抗ヒトＥＧＦＲ抗体が組み合わされ、標識されていない抗体に結合した標識されたｒｈＥＧＦＲ標準の量が決定される。生物学的試料におけるヒトＥＧＦＲの量は、抗ＥＧＦＲ抗体に結合した標識されたｒｈＥＧＦＲ標準の量に反比例する。同様に、ヒトＥＧＦＲはまた、生体液において、検出可能な物質で標識されたｒｈＥＧＦＲ標準及び標識されていない抗ヒトＥＧＦＲ  ＡＤＣを使用して、競合イムノアッセイによりアッセイすることができる。
【０８４５】
８．医薬組成物
本明細書中に記載されたＢｃ１−ｘＬ阻害剤及び／又はＡＤＣは、阻害剤又はＡＤＣ及び１つ以上の担体、賦形剤及び／又は希釈剤を含む組成物の形態とし得る。組成物は、獣医学的使用又はヒトにおける薬学的使用のためなどの、具体的使用のために処方され得る。用いる組成物（例えば、乾燥粉末、液体配合物等）及び賦形剤、希釈剤及び／又は担体の形態は、阻害剤及び／又はＡＤＣの用途並びに、治療的使用では、投与の態様に依存する。
【０８４６】
治療的使用では、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤及び／又はＡＤＣ組成物は、薬学的に許容される担体を含む滅菌医薬組成物の一部として供し得る。この組成物は、（それを患者に投与する所望の方法に依存した）いずれの適切な形態とすることもできる。医薬組成物は、経口、経皮、皮下、鼻内、静脈内、筋肉内、髄腔内、局所又は局部などの種々の経路によって患者に投与することができる。いずれかの所与の場合における投与のための最も適切な経路は、特別なＢｃ１−ｘＬ阻害剤又はＡＤＣ、対象、並びに病気の性質及び重症度、及び対象の身体の状態に依存する。典型的には、Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤は、経口又は非経口投与され、ＡＤＣ医薬組成物は、静脈内又は皮下投与される。
【０８４７】
医薬組成物は、便宜には、用量当たり所定量の本明細書中に記載されたＢｃ１−ｘＬ阻害剤又はＡＤＣを含有する単位投与形態で供することができる。単位用量に含まれた阻害剤又はＡＤＣの量は、当該分野でよく知られているように、治療すべき病気、並びに他の因子に依存する。Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤では、そのような単位用量は、単回投与に適した量のＢｃ１−ｘＬ阻害剤を含有する錠剤、カプセル剤、ロゼンジ等の形態とし得る。ＡＤＣでは、そのような単位用量は、単回投与に適した量のＡＤＣを含有する凍結乾燥粉末の形態、又は液体の形態とし得る。乾燥粉末単位用量形態は、シリンジ、適切な量の投与で有用に希釈剤及び／又は他の成分と共にキットに包装され得る。液体形態の単位用量は、便宜には、単回投与に適した量のＡＤＣを予め充填したシリンジの形態で供してもよい。
【０８４８】
医薬組成物は、多数回投与に適した量のＡＤＣを含有するバルク形態で供してもよい。
【０８４９】
ＡＤＣの医薬組成物は、所望の純度を有するＡＤＣを、任意選択の当該分野で典型的に使用される薬学的に許容される担体、賦形剤又は安定化剤（その全てを本明細書中においては「担体」という）、すなわち、緩衝剤、安定化剤、保存剤、等張剤、非イオン性洗剤、抗酸化剤及び他の種々雑多な添加剤と混合することによって、凍結乾燥配合物又は水性溶液として貯蔵のために調製され得る。Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，第１６版（Ｏｓｏｌ編１９８０）参照。そのような添加剤は、使用される用量及び濃度において受容者に非毒性とすべきである。
【０８５０】
緩衝剤は、生理的条件を近似する範囲にｐＨを維持するのを助ける。それらは、約２ｍＭ〜約５０ｍＭの範囲の濃度で存在させ得る。本開示で使用される適切な緩衝剤は、有機及び無機酸の双方、並びにクエン酸緩衝液（例えばクエン酸一ナトリウム−クエン酸二ナトリウム混合物、クエン酸−クエン酸三ナトリウム混合物、クエン酸−クエン酸一ナトリウム混合物等）、コハク酸緩衝液（例えば、コハク酸−コハク酸一ナトリウム混合物、コハク酸−水酸化ナトリウム混合物、コハク酸−コハク酸二ナトリウム混合物等）、酒石酸緩衝液（例えば酒石酸−酒石酸ナトリウム混合物、酒石酸−酒石酸カリウム混合物、酒石酸−水酸化ナトリウム混合物等）、フマル酸緩衝液（例えばフマル酸−フマル酸一ナトリウム混合物、フマル酸−フマル酸二ナトリウム混合物、フマル酸一ナトリウム−フマル酸二ナトリウム混合物等）、グルコン酸緩衝液（例えばグルコン酸−グルコン酸ナトリウム混合物、グルコン酸−水酸化ナトリウム混合物、グルコン酸−グルコン酸カリウム混合物等）、シュウ酸緩衝液（例えばシュウ酸−シュウ酸ナトリウム混合物、シュウ酸−水酸化ナトリウム混合物、シュウ酸−シュウ酸カリウム混合物等）、乳酸緩衝液（例えば乳酸−乳酸ナトリウム混合物、乳酸−水酸化ナトリウム混合物、乳酸−乳酸カリウム混合物等）及び酢酸緩衝液（例えば酢酸−酢酸ナトリウム混合物、酢酸−水酸化ナトリウム混合物等）のようなこれらの塩を含む。加えて、リン酸緩衝液、ヒスチジン緩衝液及びＴｒｉｓのようなトリメチルアミン塩を用いることができる。
【０８５１】
保存剤は、微生物の増殖を遅延させるのに加えてもよく、約０．２％〜１％（ｗ／ｖ）の範囲の量で加えることができる。本開示で用いる適切な保存剤は、フェノール、ベンジルアルコール、メタクレゾール、メチルパラベン、プロピルパラベン、塩化オクタデシルジメチルベンジルアンモニウム、ハロゲン化ベンザルコニウム（例えば、クロライド、ブロマイド及びイオダイド）、塩化ヘキサメトニウム、及びメチル若しくはプロピルパラベンのようなアルキルパラベン、カテコール、デゾルシノール、シクロヘキサノール及び３−ペンタノールを含む。「安定化剤」として時々知られた等張化剤を加えて、本開示の液体組成物の等張性を確保することができ、それは、多価糖アルコール、例えば、グリセリン、エリスリトール、アラビトール、キシリトール、ソルビトール及びマンニトールのような三価以上の糖アルコールを含む。安定化剤は、増量剤から治療剤を可溶化し、又は変性又は容器の壁への接着を妨げるのを助ける添加剤までの機能の範囲とすることができる広いカテゴリーの賦形剤をいう。典型的な安定化剤は、（前記で挙げた）多価糖アルコール；アルギニン、リシン、グリシン、グルタミン、アスパラギン、ヒスチジン、アラニン、オルニチン、Ｌ−ロイシン、２−フェニルアラニン、グルタミン酸、スレオニンのようなアミノ酸、イノシトールのようなシクリトールを含めた、ラクトース、トレハロース、スタキオース、マンニトール、ソルビトール、キシリトール、リビトール、ミオイノシトール、ガラクチトール、グリセロールのような有機糖又は糖アルコール；ポリエチレングリコール；アミノ酸ポリマー；尿素、グルタチオン、チオクト酸、チオグリコール酸ナトリウム、チオグリセロール、α−モノチオグリセロール及びチオ硫酸ナトリウムのような硫黄含有還元剤；低分子量ポリペプチド（例えば１０個又はより少数の残基のペプチド）；ヒト血清アルブミン、ウシ血清アルブミン、ゼラチン又は免疫グロブリンのようなタンパク質；キシロース、マンノース、フルクトース、グルコースのようなポリビニルピロリドン単糖のような親水性ポリマー；ラクトース、マルトース、スクロースのような二糖及びラフィノースのような三糖；及びデキストランのような多糖とすることができる。
【０８５２】
非イオン性界面活性剤又は洗剤（「湿潤剤」としても知られる）は、糖タンパク質を可溶化し、並びにタンパク質の変性を引き起こすことなく配合物が応力がかかった剪断表面に暴露されるのを可能ともする、かき混ぜ−誘導凝集に対して糖タンパク質を保護するのを助けるために添加し得る。適切な非イオン性界面活性剤は、ポリソルベート（２０、８０等）、ポリオキサマー（１８４、１８８等）、プルロニックポリオール、ポリオキシエチレンソルビタンモノエーテル（ＴＷＥＥＮ（登録商標）−２０、ＴＷＥＥＮ（登録商標）−８０等）を含む。非イオン性界面活性剤は、約０．０５ｍｇ／ｍｌ〜約１．０ｍｇ／ｍｌ、例えば、約０．０７ｍｇ／ｍｌ〜約０．２ｍｇ／ｍｌの範囲で存在させ得る。
【０８５３】
さらなる種々雑多な賦形剤は、増量剤（例えば澱粉）、キレート化剤（例えばＥＤＴＡ）、抗酸化剤（例えばアスコルビン酸、メチオニン、ビタミンＥ）及び共溶媒を含む。
【０８５４】
本明細書に記載される本発明の方法の他の適当な修飾及び適合が、明らかであり、本発明又は本明細書において開示される実施形態の範囲から逸脱することなく適当な均等物を使用してなされ得ることは、当業者に容易に明らかである。ここで、本発明を詳細に記載し、これは、説明の目的のためだけに含まれ、限定することは意図されない、以下の実施例を参照してよりはっきりと理解される。
【実施例】
【０８５５】
［実施例１］
例示的Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤の合成
この実施例は、例示的Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤化合物Ｗ２．０１〜Ｗ２．９１のための合成方法を提供する。Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤（Ｗ２．０１〜Ｗ２．９１）及びシントン（実施例２．１〜２．１７６）を、ＡＣＤ／Ｎａｍｅ  ２０１２年リリース（Ｂｕｉｌｄ５６０８４、２０１２年４月５日、Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ社、トロント、オンタリオ州）、ＡＣＤ／Ｎａｍｅ  ２０１４年リリース（Ｂｕｉｌｄ６６６８７、２０１３年１０月２５日、Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ社、トロント、オンタリオ州）、ＣｈｅｍＤｒａｗ（登録商標）バージョン９．０．７（ＣａｍｂｒｉｄｇｅＳｏｆｔ、ケンブリッジ、マサチューセッツ州）、ＣｈｅｍＤｒａｗ（登録商標）Ｕｌｔｒａバージョン１２．０（ＣａｍｂｒｉｄｇｅＳｏｆｔ、ケンブリッジ、マサチューセッツ州）又はＣｈｅｍＤｒａｗ（登録商標）Ｐｒｏｆｅｓｓｉｏｎａｌバージョン１５．０．０．１０６を使用して命名した。Ｂｃ１−ｘＬ阻害剤及びシントンは、ＡＣＤ／名称２０１２公開（構築（Ｂｕｉｌｄ）５６０８４，２０１２年４月５日，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｄｅｖｅｌｏｐｍｎｅｔ  Ｉｎｃ．，Ｔｏｒｏｎｔｏ，Ｏｎｔａｒｉｏ）、ＡＣＤ／名称２０１４公開（構築６６６８７，２０１３年１０月２５日，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ，  Ｉｎｃ．，Ｔｏｒｏｎｔｏ，Ｏｎｔａｒｉｏ）、ＣｈｅｍＤｒａｗ（登録商標）バージョン９．０．７（ＣａｍｂｒｉｄｇｅＳｏｆｔ，Ｃａｍｂｒｉｄｇｅ，ＭＡ）、ＣｈｅｍＤｒａｗ（登録商標）Ｕｌｔｒａバージョン１２．０（ＣａｍｂｒｉｄｇｅＳｏｆｔ，Ｃａｍｂｒｉｄｇｅ，ＭＡ）、又はＣｈｅｍＤｒａｗ（登録商標）Ｐｒｏｆｅｓｓｉｏｎａｌバージョン１５．０．０．１０６で命名した。
【０８５６】
１．１  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３−［２−（｛２−［２−（カルボキシメトキシ）エトキシ］エチル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．０１）の合成
【０８５７】
１．１．１  ３−ブロモ−５，７−ジメチルアダマンタンカルボン酸
５０ｍＬ丸底フラスコ中に、０℃で臭素（１６ｍＬ）を加えた。鉄粉（７ｇ）を加え、反応物を０℃で３０分間撹拌した。３，５−ジメチルアダマンタン−１−カルボン酸（１２ｇ）を加えた。混合物を室温に加温し、３日間撹拌した。氷及び濃ＨＣｌの混合物を反応混合物中に注ぎ入れた。得られた懸濁液をＮａ２ＳＯ３（水２００ｍＬ中５０ｇ）で２回処理し、ジクロロメタンで３回抽出した。合わせた有機物を１Ｎ  ＨＣｌ水溶液で洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮して、標題化合物を得た。
【０８５８】
１．１．２  ３−ブロモ−５，７−ジメチルアダマンタンメタノール
実施例１．１．１（１５．４ｇ）のテトラヒドロフラン（２００ｍＬ）中溶液に、ＢＨ３（テトラヒドロフラン中１Ｍ、１５０ｍＬ）を加え、混合物を室温で終夜撹拌した。次いで反応混合物をメタノールを滴下添加することにより注意深くクエンチした。次いで混合物を真空下で濃縮し、残渣を酢酸エチル（５００ｍＬ）と２Ｎ  ＨＣｌ水溶液（１００ｍＬ）との間で平衡させた。水性層を酢酸エチルでさらに２回抽出し、合わせた有機抽出物を水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水し、濾過した。溶媒を蒸発させて、標題化合物を得た。
【０８５９】
１．１．３  １−（（３−ブロモ−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル）−１Ｈ−ピラゾール
実施例１．１．２（８．０ｇ）のトルエン（６０ｍＬ）中溶液に、１Ｈ−ピラゾール（１．５５ｇ）及びシアノメチレントリブチルホスホラン（２．０ｇ）を加え、混合物を９０℃で終夜撹拌した。反応混合物を濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（１０：１ヘプタン：酢酸エチル）により精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ３２４．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８６０】
１．１．４  ２−｛［３，５−ジメチル−７−（１Ｈ−ピラゾール−１−イルメチル）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］オキシ｝エタノール
実施例１．１．３（４．０ｇ）のエタン−１，２−ジオール（１２ｍＬ）中溶液に、トリエチルアミン（３ｍＬ）を加えた。混合物をマイクロ波条件（Ｂｉｏｔａｇｅ  Ｉｎｉｔｉａｔｏｒ）下１５０℃で４５分間撹拌した。混合物を水（１００ｍＬ）中に注ぎ入れ、酢酸エチルで３回抽出した。合わせた有機抽出物を水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水し、濾過した。溶媒を蒸発させて残渣を得、これをヘプタン中２０％酢酸エチル、続いてジクロロメタン中５％メタノールで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ３０５．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８６１】
１．１．５  ２−（｛３，５−ジメチル−７−［（５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エタノール
実施例１．１．４（６．０５ｇ）のテトラヒドロフラン（１００ｍＬ）中冷却（−７８℃）溶液に、ｎ−ＢｕＬｉ（４０ｍＬ、ヘキサン中２．５Ｍ）を加え、混合物を−７８℃で１．５時間撹拌した。ヨードメタン（１０ｍＬ）を注射器を通して加え、混合物を−７８℃で３時間撹拌した。次いで反応混合物をＮＨ４Ｃｌ水溶液でクエンチし、酢酸エチルで２回抽出し、合わせた有機抽出物を水及びブラインで洗浄した。硫酸ナトリウムで脱水した後、溶液を濾過し、濃縮し、残渣をジクロロメタン中５％メタノールで溶出するシリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ３１９．５（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８６２】
１．１．６  １−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（ヒドロキシ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−４−ヨード−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール
実施例１．１．５（３．５ｇ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３０ｍＬ）中溶液に、Ｎ−ヨードスクシンイミド（３．２ｇ）を加え、混合物を室温で１．５時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチル（６００ｍＬ）で希釈し、ＮａＨＳＯ３水溶液、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、減圧下で濃縮した。残渣をジクロロメタン中２０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４４５．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８６３】
１．１．７  １−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−４−ヨード−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール
ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルトリフルオロメタンスルホネート（５．３４ｍＬ）を、−４０℃で実施例１．１．６（８．６ｇ）及び２，６−ルチジン（３．１６ｍＬ）のジクロロメタン（１２５ｍＬ）中溶液に加え、反応物を室温に終夜加温した。混合物を濃縮し、残渣をヘプタン中５〜２０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ５２３．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８６４】
１．１．８  １−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール
ｎ−ブチルリチウム（８．４２ｍＬ、ヘキサン中２．５Ｍ）を、−７８℃でテトラヒドロフラン１２０ｍＬ中の実施例１．１．７（９．８ｇ）に加え、反応物を１分間撹拌した。トリメチルボレート（３．９２ｍＬ）を加え、反応物を５分間撹拌した。ピナコール（６．２２ｇ）を加え、反応物を室温に加温し、２時間撹拌した。反応物をｐＨ７緩衝溶液でクエンチし、混合物をエーテル中に注ぎ入れた。層を分離し、有機層を減圧下で濃縮した。残渣をヘプタン中１〜２５％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。
【０８６５】
１．１．９  ６−フルオロ−３−ブロモピコリン酸
６−アミノ−３−ブロモピコリン酸（２５ｇ）の１：１ジクロロメタン／クロロホルム４００ｍＬ中スラリー液を、５℃で１時間かけてジクロロメタン（１００ｍＬ）中のニトロソニウムテトラフルオロボレート（１８．２ｇ）に加えた。得られた混合物をさらに３０分間撹拌し、次いで３５℃に加温し、終夜撹拌した。反応物を室温に冷却し、次いでＮａＨ２ＰＯ４水溶液でｐＨを４に調整した。得られた溶液をジクロロメタンで３回抽出し、合わせた抽出物をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮して、標題化合物を得た。
【０８６６】
１．１．１０  ｔｅｒｔ−ブチル３−ブロモ−６−フルオロピコリネート
パラ−トルエンスルホニルクロリド（２７．６ｇ）を、０℃で実施例１．１．９（１４．５ｇ）及びピリジン（２６．７ｍＬ）のジクロロメタン（１００ｍＬ）及びｔｅｒｔ−ブタノール（８０ｍＬ）中溶液に加えた。反応物を１５分間撹拌し、次いで室温に加温し、終夜撹拌した。溶液を濃縮し、酢酸エチルとＮａ２ＣＯ３水溶液との間で分配した。層を分離し、水性層を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＣＯ３水溶液及びブラインですすぎ、硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮して、標題化合物を得た。
【０８６７】
１．１．１１  メチル２−（５−ブロモ−６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボキシレート
メチル１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボキシレート塩酸塩（１２．３７ｇ）及び実施例１．１．１０（１５ｇ）のジメチルスルホキシド（１００ｍＬ）中溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（１２ｍＬ）を加え、混合物を５０℃で２４時間撹拌した。次いで混合物を酢酸エチル（５００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、減圧下で濃縮した。残渣をヘキサン中２０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４４８．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８６８】
１．１．１２  メチル２−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−５−（１−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボキシレート
実施例１．１．１１（３．０８ｇ）、実施例１．１．８（５ｇ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（１２６ｍｇ）、１，３，５，７−テトラメチル−８−テトラデシル−２，４，６−トリオキサ−８−ホスファアダマンタン（１７０ｍｇ）及びＫ３ＰＯ４（３．６５ｇ）の１，４−ジオキサン（２５ｍＬ）及び水（２５ｍＬ）中混合物を、９０℃に２時間加熱した。混合物を冷却し、１：１ジエチルエーテル：酢酸エチル中に注ぎ入れた。層を分離し、有機物を飽和ＮａＨ２ＰＯ４水溶液、水（２×）及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をヘプタン中１〜２５％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ７９９．６（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８６９】
１．１．１３  ２−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−５−（１−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボン酸
実施例１．１．１２（５ｇ）及び水酸化リチウム一水和物（０．２７６ｇ）を７０℃でテトラヒドロフラン（５０ｍＬ）、メタノール（５ｍＬ）及び水（１５ｍＬ）の溶媒混合物中にて２日間共に撹拌した。反応物を冷却し、１Ｍ  ＨＣｌ水溶液で酸性化し、酢酸エチルで２回抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をジクロロメタン（１００ｍＬ）に溶解し、−４０℃で冷却し、２，６−ルチジン（１．８ｍＬ）及びｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルトリフルオロメタンスルホネート（３．２８ｇ）を加えた。反応物を室温に加温し、２時間撹拌した。混合物をエーテルで希釈し、層を分離した。有機層を濃縮した。残渣をテトラヒドロフランに溶解し、飽和Ｋ２ＣＯ３水溶液で１時間処理した。この混合物を濃ＨＣｌで酸性化し、酢酸エチルで２回抽出した。合わせた有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、減圧下で濃縮した。残渣をヘプタン中１０〜１００％酢酸エチル、次いで酢酸エチル中５％メタノールで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ７８５．６（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８７０】
１．１．１４  ｔｅｒｔ−ブチル６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３−（２−ヒドロキシエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．１．１３（９７０ｍｇ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（２０８ｍｇ）及び２−（３Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−３−イル）−１，１，３，３−テトラメチルイソウロニウムヘキサフルオロホスフェート（ＨＡＴＵ）（９７０ｍｇ）を、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド７ｍＬ中０℃で１０分間撹拌した。ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−アミン（２７８ｍｇ）を加え、混合物を５０℃で２４時間撹拌した。混合物を冷却し、酢酸エチルで希釈した。有機層を水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をテトラヒドロフラン（５０ｍＬ）に溶解し、テトラブチルアンモニウムフルオリド（１０ｍＬ、テトラヒドロフラン中１Ｍ）を加えた。反応物を１時間撹拌し、酢酸エチル及びｐＨ７緩衝溶液中に注ぎ入れ、ブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、減圧下で濃縮した。残渣をヘプタン中１０〜１００％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８０３．７（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８７１】
１．１．１５  ｔｅｒｔ−ブチル６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３，５−ジメチル−７−（２−オキソエトキシ）アダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．１．１４（１００ｍｇ）のジクロロメタン（１．３ｍＬ）中周囲温度溶液に、デス−マーチンペルヨージナン（５８．１ｍｇ）を一度で加えた。反応物を０．５時間撹拌し、さらにデス−マーチンペルヨージナン（８ｍｇ）を加えた。反応物を１時間撹拌し、約１０％ＮａＯＨ水溶液及びジクロロメタンの添加によりクエンチした。層を分離し、有機層を約１０％ＮａＯＨ水溶液で洗浄した。有機層を無水硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、減圧下で固体に濃縮し、これをさらには精製せずに引き続く反応に使用した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８０１．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８７２】
１．１．１６  ２−（２−（２−（（２−（（３−（（４−（６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エチル）アミノ）エトキシ）エトキシ）酢酸
２−（２−（２−アミノエトキシ）エトキシ）酢酸（２２ｍｇ）及び実施例１．１．１５（１００ｍｇ）のメタノール（１．３ｍＬ）中周囲温度溶液に、ＭＰ−ＣＮＢＨ３（６５ｍｇ、２．４９ｍｍｏｌ／ｇ装填）を加えた。反応物を終夜穏やかに振盪し、０．４μフィルターに通して濾過した。粗製物を０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜８０％アセトニトリルで溶出するＧｉｌｓｏｎシステムを使用する逆相ＨＰＬＣにより精製した。所望のフラクションを合わせ、凍結乾固して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ９４８．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８７３】
１．１．１７  ６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３−（２−（（２−（２−（カルボキシメトキシ）エトキシ）エチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリン酸
実施例１．１．１６（１５ｍｇ）のジクロロメタン（１ｍＬ）中周囲温度溶液に、トリフルオロ酢酸（１ｍＬ）を加えた。反応物を１６時間撹拌し、次いで減圧下で濃縮した。残渣を０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜８０％アセトニトリルで溶出するＧｉｌｓｏｎシステムを使用する逆相ＨＰＬＣにより精製した。所望のフラクションを合わせ、凍結乾固して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.70  (bs,  2H),  8.29  (s,  1H),  8.03  (d,  1H),  7.79  (d,  1H),  7.62  (d,  1H),  7.53-7.42  (m,  3H),  7.40-7.32  (m,  2H),  7.29  (s,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (bs,  2H),  4.03  (s,  2H),  3.90  (t,  2H),  3.84  (s,  2H),  3.68  (t,  2H),  3.63-3.54  (m,  6H),  3.17-3.04  (m,  4H),  3.00  (t,  2H),  2.10  (s,  3H),  1.45-1.40  (m,  2H),  1.36-1.20  (m,  4H),  1.21-0.96  (m,  7H),  0.91-0.81  (m,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８９２．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８７４】
１．２  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．０２）の合成
【０８７５】
１．２．１  メチル２−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボキシレート
実施例１．１．１１（２．２５ｇ）及び［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）（２０５ｍｇ）のアセトニトリル（３０ｍＬ）中溶液に、トリエチルアミン（３ｍＬ）及びピナコールボラン（２ｍＬ）を加え、混合物を還流状態で３時間撹拌した。混合物を酢酸エチル（２００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、減圧下で濃縮した。ヘキサン中２０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより残渣を精製して、標題化合物を得た。
【０８７６】
１．２．２  メチル２−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−５−（１−（（３−（２−ヒドロキシエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボキシレート
実施例１．２．１（２．２５ｇ）のテトラヒドロフラン（３０ｍＬ）及び水（１０ｍＬ）中溶液に、実施例１．１．６（２．０ｇ）、１，３，５，７−テトラメチル−６−フェニル−２，４，８−トリオキサ−６−ホスファアダマンタン（３２９ｍｇ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（２０６ｍｇ）及びリン酸三カリウム（４．７８ｇ）を加えた。混合物を終夜還流させ、冷却し、酢酸エチル（５００ｍＬ）で希釈した。得られた混合物を水及びブラインで洗浄し、有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をヘプタン中２０％酢酸エチル、続いてジクロロメタン中５％メタノールで溶出するフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。
【０８７７】
１．２．３  メチル２−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−５−（１−（（３，５−ジメチル−７−（２−（（メチルスルホニル）オキシ）エトキシ）アダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボキシレート
実施例１．２．２（３．３２ｇ）のジクロロメタン（１００ｍＬ）中冷却溶液に、氷浴中でトリエチルアミン（３ｍＬ）及びメタンスルホニルクロリド（１．１ｇ）を順次加えた。反応混合物を室温で１．５時間撹拌し、酢酸エチルで希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮して、標題化合物を得た。
【０８７８】
１．２．４  メチル２−（５−（１−（（３−（２−アジドエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボキシレート
実施例１．２．３（１６．５ｇ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１２０ｍＬ）中溶液に、アジ化ナトリウム（４．２２ｇ）を加えた。混合物を８０℃で３時間加熱し、冷却し、酢酸エチルで希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をヘプタン中２０％酢酸エチルで溶出するフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。
【０８７９】
１．２．５  ２−（５−（１−（（３−（２−アジドエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボン酸
実施例１．２．４（１０ｇ）のテトラヒドロフラン（６０ｍＬ）、メタノール（３０ｍＬ）及び水（３０ｍＬ）の混合物中溶液に、水酸化リチウム一水和物（１．２ｇ）を加えた。混合物を室温で終夜撹拌し、２％ＨＣｌ水溶液で中和した。得られた混合物を濃縮し、残渣を酢酸エチル（８００ｍＬ）に溶解し、ブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮して、標題化合物を得た。
【０８８０】
１．２．６  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−アジドエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）ピコリネート
実施例１．２．５（１０ｇ）、ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−アミン（３．２４ｇ）、フルオロ−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルホルムアミジニウムヘキサフルオロホスフェート（５．６９ｇ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（５．５７ｇ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中混合物を、６０℃で３時間加熱し、冷却し、酢酸エチルで希釈した。得られた混合物を水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をジクロロメタン中２０％酢酸エチルで溶出するフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。
【０８８１】
１．２．７  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−アミノエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）ピコリネート
実施例１．２．６（２．０ｇ）のテトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、２００ｍｇ）を加えた。混合物を水素雰囲気下終夜撹拌した。不溶物を濾別し、濾液を濃縮して、標題化合物を得た。
【０８８２】
１．２．８  ｔｅｒｔ−ブチル６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［（２，２，７，７−テトラメチル−１０，１０−ジオキシド−３，３−ジフェニル−４，９−ジオキサ−１０λ６−チア−１３−アザ−３−シラペンタデカン−１５−イル）オキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボキシレート
実施例１．２．７（５００ｍｇ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（８ｍＬ）中溶液に、４−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）−２，２−ジメチルブチルエテンスルホネート（３３４ｍｇ）を加えた。反応物を室温で終夜撹拌し、メチルアミン（０．３ｍＬ）を加えて反応をクエンチした。得られた混合物を２０分間撹拌し、０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中５０〜１００％アセトニトリルで溶出するＡｎａｌｏｇｉｘシステム（Ｃ１８カラム）を使用する逆相クロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。
【０８８３】
１．２．９  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
ジクロロメタン（５ｍＬ）中の実施例１．２．８（２００ｍｇ）をトリフルオロ酢酸（２．５ｍＬ）で終夜処理した。反応混合物を濃縮し、０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜６０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。1H  NMR  (500  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.86  (s,  1H),  8.32  (s,  2H),  8.02  (d,  1H),  7.78  (d,  1H),  7.60  (d,  1H),  7.51  (d,  1H),  7.40-7.49  (m,  2H),  7.31-7.39  (m,  2H),  7.27  (s,  1H),  6.95  (d,  1H),  4.94  (s,  2H),  3.87  (t,  2H),  3.81  (s,  2H),  3.15-3.25  (m,  2H),  3.03-3.13  (m,  2H),  3.00  (t,  2H),  2.79  (t,  2H),  2.09  (s,  3H),  1.39  (s,  2H),  1.22-1.34  (m,  4H),  0.94-1.18  (m,  6H),  0.85  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８５４．１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８８４】
１．３  ２−｛［（２−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝エチル）スルホニル］アミノ｝−２−デオキシ−Ｄ−グルコピラノース（化合物Ｗ２．０３）の合成
【０８８５】
１．３．１  ３−（１−（（３−（２−アミノエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）ピコリン酸
ジクロロメタン（２．５ｍＬ）中の実施例１．２．７（２００ｍｇ）をトリフルオロ酢酸（２．５ｍＬ）で終夜処理した。反応混合物を濃縮し、残渣を０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜６０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ７４６．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８８６】
１．３．２  （３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−６−（アセトキシメチル）−３−（ビニルスルホンアミド）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，４，５−トリイルトリアセテート
（３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−６−（アセトキシメチル）−３−アミノテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，４，５−トリイルトリアセテート（７．７ｇ）のジクロロメタン（１００ｍＬ）中懸濁液に、０℃で２−クロロエタンスルホニルクロリド（４．３４ｇ）を加えた。混合物を０℃で１５分間撹拌し、トリエチルアミン（１２．１ｍＬ）を加えた。混合物を０℃で１時間撹拌し、室温に加温し、２日間撹拌した。混合物をジクロロメタンで希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮して、標題化合物を得た。
【０８８７】
１．３．３  Ｎ−（（３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−２，４，５−トリヒドロキシ−６−（ヒドロキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）エテンスルホンアミド
実施例１．３．２（６．７４ｇ）のメタノール（１５０ｍＬ）中溶液に、トリエチルアミン（１０ｍＬ）を加えた。混合物を４日間撹拌し、濃縮した。残渣をメタノールに溶解し、溶液が中性になるまでＤｏｗｅｘＨＣＲ−５で処理した。混合物を濾過し、濾液を濃縮した。残渣をメタノールで溶出するＳｅｐｈａｄｅｘＬＨ−２０（１００ｇ）のカラムを使用するクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。
【０８８８】
１．３．４  ２−｛［（２−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝エチル）スルホニル］アミノ｝−２−デオキシ−Ｄ−グルコピラノース
実施例１．３．１（２３．５ｍｇ）、実施例１．３．３（４２．４ｍｇ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（５５μＬ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）及び水（０．３ｍＬ）中混合物を５日間撹拌した。混合物を０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜６０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.85  (s,  1H),  8.42  (s,  1H),  8.42  (s,  1H),  8.03  (d,  1H),  7.79  (d,  1H),  7.55-7.66  (m,  1H),  7.46-7.54  (m,  2H),  7.42-7.47  (m,  1H),  7.33-7.40  (m,  2H),  7.29  (s,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  3.89  (t,  2H),  3.83  (s,  2H),  2.97-3.14  (m,  6H),  2.10  (s,  3H),  1.44  (s,  2H),  1.22-1.39  (m,  4H),  0.97-1.20  (m,  6H),  0.87  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １０１５．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８８９】
１．４  この段落は意図的に空欄のままにした。
【０８９０】
１．５  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（４−｛［（３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−３，４，５−トリヒドロキシ−６−（ヒドロキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］メチル｝ベンジル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．０５）の合成
【０８９１】
１．５．１  ［４−（（３Ｓ，４Ｒ，５Ｒ，６Ｒ）−３，４，５−トリス−メトキシメトキシ−６−メトキシメトキシメチル−テトラヒドロ−ピラン−２−イルメチル）−フェニル］−メタノール
Ｊ．Ｒ．Ｗａｌｋｅｒら、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．２００６年、１４巻、３０３８〜３０４８頁に従って標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４７８（Ｍ＋ＮＨ４）＋。
【０８９２】
１．５．２  ４−（（３Ｓ，４Ｒ，５Ｒ，６Ｒ）−３，４，５−トリス−メトキシメトキシ−６−メトキシメトキシメチル−テトラヒドロ−ピラン−２−イルメチル）−ベンズアルデヒド
実施例１．５．１（１．０００ｇ）をジクロロメタン（２５ｍＬ）に溶解し、デス−マーチンペルヨージナン（１．０１３ｇ）を加えた。溶液を室温で１６時間撹拌した。溶液をジエチルエーテル（２５ｍＬ）で希釈し、２Ｍ炭酸ナトリウム水溶液（２５ｍＬ）を加えた。混合物をジエチルエーテルで３回抽出した。有機抽出物を合わせ、ブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで脱水した。濾過後、溶液を減圧下で濃縮し、ヘプタン中５０〜７０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製した。溶媒を減圧下で蒸発させて、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４７６（Ｍ＋ＮＨ４）＋。
【０８９３】
１．５．３  酢酸（２Ｒ，３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ）−３，４，５−トリアセトキシ−６−（４−ホルミル−ベンジル）−テトラヒドロ−ピラン−２−イルメチルエステル
実施例１．５．２（６６０ｍｇ）をメタノール（１４５ｍＬ）に溶解した。６Ｍ塩酸（８ｍＬ）を加え、溶液を室温で２日間撹拌した。溶媒を酢酸エチルで３回共沸しながら減圧除去した。物質を４日間真空乾固した。物質をＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）に溶解した。無水酢酸（１２ｍＬ）、ピリジン（６ｍＬ）及びＮ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（１０ｍｇ）を順次加え、溶液を室温で１６時間撹拌した。溶液を水（１５０ｍＬ）で希釈し、酢酸エチル（５０ｍＬ）で３回抽出した。有機物を合わせ、水で洗浄し、ブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで脱水した。濾過後、溶液を減圧下で濃縮し、ヘプタン中４０〜５０％酢酸エチルで溶出するシリカゲル上でのクロマトグラフィーにより精製した。溶媒を減圧下で蒸発させて、標題化合物を得た。
【０８９４】
１．５．４  （２Ｒ，３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ）−２−（アセトキシメチル）−６−（４−（（（２−（（３−（（４−（６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エチル）アミノ）メチル）ベンジル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート
実施例１．５．７（４０ｍｇ）及び実施例１．５．３（２２．５ｍｇ）を、室温でジクロロメタン（１ｍＬ）中で１０分間撹拌した。トリアセトキシ水素化ホウ素ナトリウム（１４ｍｇ）を加え、溶液を室温で１６時間撹拌した。物質をジクロロメタン中１０％メタノールで溶出するシリカゲル上でのクロマトグラフィーにより精製した。溶媒を減圧下で蒸発させて、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １２３６（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８９５】
１．５．５  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（４−｛［（３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−３，４，５−トリヒドロキシ−６−（ヒドロキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル］メチル｝ベンジル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．５．４（６８ｍｇ）をメタノール（０．５ｍＬ）に溶解した。水酸化リチウム水溶液（２Ｍ、１ｍＬ）を加え、溶液を室温で４．５時間撹拌した。酢酸（０．１ｍＬ）を加え、溶媒を真空下で除去した。次いで物質をトリフルオロ酢酸（２ｍＬ）に溶解し、室温で１６時間撹拌した。溶液を真空下で濃縮した。残渣を０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜７０％アセトニトリルで溶出する１５０×３０ｍｍＣ１８カラムを用いるＧｉｌｓｏｎ  ＰＬＣ２０２０を使用する逆相ＨＰＬＣにより精製した。所望のフラクションを合わせ、凍結乾固して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.86  (bs,  1H),  8.68  (bs,  2H),  8.04  (d,  1H),  7.80  (d,  1H),  7.62  (d,  1H),  7.51-7.43  (m,  3H),  7.39-7.24  (m,  6H),  6.96  (d,  1H),  5.23  (t,  1H),  4.96  (s,  2H),  4.56  (d,  1H),  4.42  (dd,  1H),  4.11  (m,  2H),  3.89  (t,  2H),  3.83  (s,  2H),  3.61-3.56  (m,  3H),  3.39  (dd,  1H),  3.22  (t,  1H),  3.15  (t,  1H),  3.09  (d,  1H),  3.01  (m,  6H),  2.89  (t,  1H),  2.60  (m,  1H),  2.10  (s,  3H),  1.43  (s,  2H),  1.30  (q,  4H),  1.14  (m,  4H),  1.03  (q,  2H),  0.86  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １０１２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８９６】
１．６  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．０６）の合成
【０８９７】
１．６．１  ３−（（２−（（３−（（４−（６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エチル）アミノ）プロパン−１−スルホン酸
実施例１．２．７（１００ｍｇ）、１，２−オキサチオラン２，２−ジオキシド（１３ｍｇ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（１９．０７μＬ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）中混合物を５０℃に終夜加熱した。反応物を冷却し、０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜６０％アセトニトリルで溶出する逆相ＨＰＬＣ（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ９２４．１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８９８】
１．６．２  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
ジクロロメタン（２．５ｍＬ）中の実施例１．６．１（４０ｍｇ）をトリフルオロ酢酸（２．５ｍＬ）で終夜処理した。反応混合物を濃縮し、残渣を０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜６０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.86  (s,  1H),  8.52  (s,  2H),  8.04  (d,  1H),  7.79  (d,  1H),  7.61  (d,  1H),  7.41-7.55  (m,  3H),  7.32-7.39  (m,  2H),  7.29  (s,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  3.89  (t,  2H),  3.49-3.58  (m,  2H),  2.94-3.12  (m,  6H),  2.56-2.64  (m,  2H),  1.88-1.99  (m,  2H),  1.41  (s,  2H),  1.22-1.36  (m,  4H),  0.96-1.20  (m,  6H),  0.86  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８６８．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０８９９】
１．７  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２，３−ジヒドロキシプロピル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．０７）の合成
実施例１．２．７（３０ｍｇ）のジクロロメタン（３ｍＬ）中溶液に、２，３−ジヒドロキシプロパナール（３．６ｍｇ）及び樹脂担持ＮａＣＮＢＨ３（２００ｍｇ）を加えた。混合物を終夜撹拌し、濾過し、溶媒を蒸発させた。残渣をジメチルスルホキシド／メタノール（１：１、３ｍＬ）に溶解し、０．１％トリフルオロ酢酸中の水中１０〜８５％アセトニトリルで溶出するＧｉｌｓｏｎシステムを使用する逆相ＨＰＬＣにより精製して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.85  (s,  1H),  8.27  (s,  2H),  8.03  (d,  1H),  7.79  (d,  1H),  7.61  (t,  1H),  7.33-7.54  (m,  6H),  7.29  (s,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (s,  3H),  3.72-3.89  (m,  8H),  3.25-3.64  (m,  6H),  2.99-3.10  (m,  4H),  2.11  (s,  3H),  1.00-1.52  (m,  8H),  0.86  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８２０．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９００】
１．８  ２−（｛［４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニル］スルホニル｝アミノ）−２−デオキシ−β−Ｄ−グルコピラノース（化合物Ｗ２．０８）の合成
【０９０１】
１．８．１  （２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｓ）−６−（アセトキシメチル）−３−（４−ホルミルフェニルスルホンアミド）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，４，５−トリイルトリアセテート
４−ホルミルベンゼン−１−スルホニルクロリド（１００ｍｇ）及び（２Ｓ，３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−６−（アセトキシメチル）−３−アミノテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，４，５−トリイルトリアセテート塩酸塩（５６３ｍｇ）を１，２−ジクロロエタン（４ｍＬ）に加えた。Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．５１ｍＬ）を加え、溶液を５５℃で３日間加熱した。溶液を減圧下で濃縮し、ヘプタン中７０％酢酸エチルで溶出するシリカゲル上でのフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製した。溶媒を減圧下で蒸発させ、物質をアセトン（４ｍＬ）に溶解した。塩酸（１Ｍ、４ｍＬ）を加え、溶液を室温で１６時間撹拌した。次いで溶液をヘプタン中７０％酢酸エチル（２０ｍＬ）で抽出した。有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウムで脱水した。濾過後、溶媒を減圧下で蒸発させて、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ５１４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９０２】
１．８．２  （２Ｒ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｓ）−６−（アセトキシメチル）−３−（４−（（（２−（（３−（（４−（６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エチル）アミノ）メチル）フェニルスルホンアミド）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２，４，５−トリイルトリアセテート
実施例１．５．４において実施例１．８．１を実施例１．５．３の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １３０１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９０３】
１．８．３  ２−（｛［４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニル］スルホニル｝アミノ）−２−デオキシ−β−Ｄ−グルコピラノース
実施例１．５．５において実施例１．８．２を実施例１．５．４の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。1H  NMR  (400MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.86  (bs,  1H),  8.87  (bs,  2H),  8.04  (d,  1H),  7.91  (d,  2H),  7.79  (d,  1H),  7.70-7.55  (m,  3H),  7.52-7.42  (m,  3H),  7.39-7.33  (m,  2H),  7.29  (m,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (bs,  2H),  4.85  (dd,  1H),  4.62-4.52  (m,  2H),  4.32  (m,  2H),  3.89  (t,  2H),  3.83  (s,  2H),  3.70-3.35  (m,  10H),  3.02  (m,  4H),  2.91  (m,  1H),  2.10  (s,  3H),  1.44  (bs,  2H),  1.37-1.22  (m,  4H),  1.18-0.98  (m,  6H),  0.93-0.82  (m,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １０７５（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９０４】
１．９  ８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−｛６−カルボキシ−５−［１−（｛３−［２−（｛２−［１−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］エチル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−イル｝−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン（化合物Ｗ２．０９）の合成
【０９０５】
１．９．１  （２Ｒ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（４−（２−ヒドロキシエチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート
（２Ｒ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−アジド−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（７２０ｍｇ）のｔ−ブタノール（８ｍＬ）及び水（４ｍＬ）中溶液に、ブタ−３−イン−１−オール（１４０ｍｇ）、硫酸銅（ＩＩ）五水和物（５．０ｍｇ）及びアスコルビン酸ナトリウム（４０ｍｇ）を加えた。混合物をマイクロ波条件（Ｂｉｏｔａｇｅ  Ｉｎｉｔｉａｔｏｒ）下１００℃で２０分撹拌した。反応混合物を酢酸エチル（３００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水した。濾過し、溶媒を蒸発させて、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４３０．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９０６】
１．９．２  （２Ｓ，３Ｓ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｒ）−２−（メトキシカルボニル）−６−（４−（２−オキソエチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート
ジメチルスルホキシド（０．５ｍＬ）のジクロロメタン（１０ｍＬ）中溶液に、−７８℃で塩化オキサリル（０．２ｍＬ）を加えた。混合物を−７８℃で２０分撹拌し、（２Ｒ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−（４−（２−ヒドロキシエチル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−１−イル）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（２３３ｍｇ）のジクロロメタン（１０ｍＬ）中溶液を注射器を通して加えた。２０分後、トリエチルアミン（１ｍＬ）を混合物に加え、混合物を温度を室温に昇温しながら３０分間撹拌した。反応混合物を酢酸エチル（３００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水した。濾過し、溶媒を蒸発させて粗生成物を得、これをさらには精製せずに次の反応に使用した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４２９．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９０７】
１．９．３  ８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−２−｛６−カルボキシ−５−［１−（｛３−［２−（｛２−［１−（β−Ｄ−グルコピラヌロノシル）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル］エチル｝アミノ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−イル｝−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン
実施例１．３．１（１５０ｍｇ）のジクロロメタン（１０ｍＬ）中溶液に、実施例１．９．２（８６ｍｇ）及び樹脂担持ＮａＢＨ３ＣＮ（２．４９ｍｍｏｌ／ｇ、２００ｍｇ）を加え、混合物を終夜撹拌した。次いで反応混合物を濾過し、濃縮した。残渣をテトラヒドロフラン／メタノール／Ｈ２Ｏ（２：１：１、１２ｍＬ）に溶解し、水酸化リチウム一水和物（５０ｍｇ）を加えた。混合物を終夜撹拌した。混合物を濃縮し、残渣を０．１％トリフルオロ酢酸中の水中１０〜８５％アセトニトリルで溶出するＧｉｌｓｏｎシステムを使用する逆相ＨＰＬＣにより精製して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.84  (s,  1H),  8.48  (s,  2H),  8.20  (s,  1H),  8.03  (d,  1H),  7.79  (d,  1H),  7.62  (d,  1H),  7.32-7.53  (m,  5H),  7.29  (s,  1H),  6.96  (d,  1H),  5.66  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  4.00  (d,  1H),  3.76-3.92  (m,  6H),  3.22-3.26  (m,  2H),  2.96-3.15  (m,  8H),  2.10  (s,  3H),  0.99-1.52  (m,  14H),  0.87  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １０２８．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９０８】
１．１０  ３−［１−（｛３−［２−（２−｛［４−（β−Ｄ−アロピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．１０）の合成
【０９０９】
１．１０．１  ２−（２−（（３−（（１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エトキシ）エタノール
エタン−１，２−ジオールを２，２’−オキシジエタノールに置き換えることにより、実施例１．１．４と同様に標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）  ｍ／ｅ  ３４９．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９１０】
１．１０．２  ２−（２−（（３，５−ジメチル−７−（（５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）アダマンタン−１−イル）オキシ）エトキシ）エタノール
実施例１．１．４を実施例１．１０．１に置き換えることにより、実施例１．１．５と同様に標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ３６３．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９１１】
１．１０．３  ２−（２−（（３−（（４−ヨード−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エトキシ）エタノール
実施例１．１．５を実施例１．１０．２に置き換えることにより、実施例１．１．６と同様に標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４８９．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９１２】
１．１０．４  ２−（２−（（３−（（４−ヨード−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エトキシ）エチルメタンスルホネート
実施例１．１０．３（６．１６ｇ）のジクロロメタン（１００ｍＬ）中冷却溶液に、トリエチルアミン（４．２１ｇ）、続いてメタンスルホニルクロリド（１．６ｇ）を加え、混合物を室温で１．５時間撹拌した。次いで反応混合物を酢酸エチル（６００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。硫酸ナトリウムで脱水した後、溶液を濾過し、濃縮し、残渣をさらには精製せずに次の反応に使用した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ５６７．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９１３】
１．１０．５  ２−（２−（（３−（（４−ヨード−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エトキシ）エタンアミン
実施例１．１０．４（２．５ｇ）のメタノール中７Ｎアンモニア（１５ｍＬ）中溶液を、マイクロ波条件（Ｂｉｏｔａｇｅ  Ｉｎｉｔｉａｔｏｒ）下１００℃で２０分間撹拌した。反応混合物を真空下で濃縮し、残渣を酢酸エチル（４００ｍＬ）で希釈し、ＮａＨＣＯ３水溶液、水及びブラインで洗浄した。硫酸ナトリウムで脱水した後、溶液を濾過し、濃縮し、残渣をさらには精製せずに次の反応に使用した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４８８．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９１４】
１．１０．６  ｔｅｒｔ−ブチル（２−（２−（（３−（（４−ヨード−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エトキシ）エチル）カルバメート
実施例１．１０．５（２．２ｇ）のテトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中溶液に、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルジカルボネート（１．２６ｇ）及び４−ジメチルアミノピリジン（１００ｍｇ）を加えた。混合物を室温で１．５時間撹拌し、酢酸エチル（３００ｍＬ）で希釈した。溶液を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液、水（６０ｍＬ）及びブライン（６０ｍＬ）で洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をジクロロメタン中２０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ５８８．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９１５】
１．１０．７  メチル２−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−５−（１−（（３−（２−（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボキシレート
実施例１．１．６を実施例１．１０．６に置き換えることにより、実施例１．２．２と同様に標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８２８．５（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９１６】
１．１０．８  ２−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−５−（１−（（３−（２−（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボン酸
実施例１．２．４を実施例１．１０．７に置き換えることにより、実施例１．２．５と同様に標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８１４．５（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９１７】
１．１０．１０  ｔｅｒｔ−ブチル６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３−（２−（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．２．５を実施例１．１０．８に置き換えることにより、実施例１．２．６と同様に標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ９４６．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９１８】
１．１０．１１  ３−（１−（（３−（２−（２−アミノエトキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）ピコリン酸
実施例１．１．１６を実施例１．１０．９に置き換えることにより、実施例１．１．１７と同様に標題化合物を調製した。
【０９１９】
１．１０．１２  ３−［１−（｛３−［２−（２−｛［４−（β−Ｄ−アロピラノシルオキシ）ベンジル］アミノ｝エトキシ）エトキシ］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．１０．１０（８８ｍｇ）及びトリエチルアミン（０．０４ｍＬ）のジクロロメタン（１．５ｍＬ）中溶液に、４−（（（２Ｓ，３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−３，４，５−トリヒドロキシ−６−（ヒドロキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）ベンズアルデヒド（２７．７ｍｇ）、メタノール（１ｍＬ）、ＭＰ−ＣＮＢＨ３（２．４９ｍｍｏｌ／ｇ、１１７ｍｇ）及び酢酸（１８μＬ）を加えた。反応混合物を終夜撹拌した。反応物を濾過し、濾液を濃縮した。残渣を０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜６０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  7.99  (d,  1H),  7.77  (d,  1H),  7.60  (d,  1H),  7.40-7.50  (m,  2H),  7.29-7.39  (m,  6H),  6.96  (d,  2H),  6.76  (d,  1H),  5.11  (d,  2H),  4.92  (s,  2H),  3.83-3.96  (m,  4H),  3.77  (s,  2H),  3.60-3.72  (m,  4H),  3.01  (d,  2H),  2.80  (t,  2H),  2.09  (s,  3H),  0.98-1.32  (m,  14H),  0.82  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １０５８．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９２０】
１．１１  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．１１）の合成
【０９２１】
１．１１．１  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−（２−アミノエトキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）ピコリネート
実施例１．１０．９（６．８ｇ）をジクロロメタン中５０％トリフルオロ酢酸（１０ｍＬ）に溶解し、２０分間撹拌し、溶媒を真空下で除去した。残渣を０．１％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜８０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ７９０．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９２２】
１．１１．２  ｔｅｒｔ−ブチル６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３，５−ジメチル−７−（２−（２−（（２−（フェノキシスルホニル）エチル）アミノ）エトキシ）エトキシ）アダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．１１．１（２００ｍｇ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（１４６μＬ）のテトラヒドロフラン（３ｍＬ）中溶液に、０℃でフェニルエテンスルホネート（４６ｍｇ）を加えた。反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、室温に徐々に加温し、終夜撹拌し、濃縮して、標題化合物を得た。
【０９２３】
１．１１．３  ６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３，５−ジメチル−７−（２−（２−（（２−（フェノキシスルホニル）エチル）アミノ）エトキシ）エトキシ）アダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリン酸
実施例１．１１．２（１００ｍｇ）のジクロロメタン（５ｍＬ）中溶液を、トリフルオロ酢酸（２．５ｍＬ）で終夜処理し、濃縮して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＡＰＣＩ）ｍ／ｅ  ９７４．９（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９２４】
１．１１．４  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．１１．３（１９５ｍｇ）のテトラヒドロフラン（３ｍＬ）及びメタノール（２ｍＬ）中溶液に、１Ｍ水酸化ナトリウム水溶液（２ｍＬ）をゆっくり加えた。混合物を終夜撹拌し、ＮａＯＨペレット（０．５ｇ）を加えた。得られた混合物を４０℃で３時間加熱し、冷却し、濃縮した。濃縮物を１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ水溶液中１０〜７０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  8.04  (d,  1H),  7.79  (d,  1H),  7.61  (d,  1H),  7.41-7.51  (m,  3H),  7.32-7.39  (m,  2H),  7.29  (s,  1H),  6.88  (d,  1H),  4.93  (s,  2H),  3.89  (t,  2H),  3.81  (s,  2H),  3.60-3.66  (m,  4H),  3.13-3.19  (m,  2H),  3.05-3.10  (m,  2H),  3.01  (t,  2H),  2.79  (t,  2H),  2.11  (s,  3H),  1.34  (s,  2H),  1.26  (s,  4H),  0.96-1.22  (m,  6H),  0.85  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８９８．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９２５】
１．１２  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−ホスホノエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．１２）の合成
【０９２６】
１．１２．１  ｔｅｒｔ−ブチル６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３−（２−（（２−（ジエトキシホスホリル）エチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．２．７（３０７ｍｇ）のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中溶液に、水（２ｍＬ）中のジエチルビニルホスホネート（１７６ｍｇ）を加えた。反応混合物を７０℃で３日間撹拌し、数滴の酢酸を加えた。混合物を０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中１０〜７０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＡＰＣＩ）ｍ／ｅ  ９６６．８（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９２７】
１．１２．２  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−ホスホノエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．１２．１（１７０ｍｇ）のジクロロメタン（２．５ｍＬ）中溶液に、ブロモトリメチルシラン（８２μＬ）及びアリルトリメチルシラン（５０．４μＬ）を加えた。反応混合物を終夜撹拌し、水（０．０２ｍＬ）を加えた。得られた混合物を終夜撹拌し、濃縮した。残渣を０．１％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜６０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。1H  NMR  (500  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  8.35  (s,  2H),  8.03  (d,  1H),  7.79  (d,  1H),  7.62  (d,  1H),  7.41-7.53  (m,  3H),  7.33-7.40  (m,  2H),  7.29  (s,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  3.89  (t,  2H),  3.83  (s,  2H),  3.09  (s,  4H),  3.01  (t,  2H),  2.10  (s,  3H),  1.85-2.00  (m,  2H),  1.43  (s,  2H),  1.19-1.37  (m,  4H),  1.14  (s,  6H),  0.87  (s,  6H).ＭＳ（ＡＰＣＩ）ｍ／ｅ  ８５４．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９２８】
１．１３  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．１３）の合成
【０９２９】
１．１３．１  ２−（｛３−［（４−ヨード−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチルメタンスルホネート
実施例１．１．６（６．１６ｇ）のジクロロメタン（１００ｍＬ）中冷却溶液に、トリエチルアミン（４．２１ｇ）続いてメタンスルホニルクロリド（１．６ｇ）を加え、混合物を室温で１．５時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチル（６００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。硫酸ナトリウムで脱水した後、溶液を濾過し、濃縮し、残渣をさらには精製せずに次の反応に使用した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ５２３．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９３０】
１．１３．２  １−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−４−ヨード−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール
実施例１．１３．１（２．５ｇ）のメタノール中２Ｍメチルアミン（１５ｍＬ）中溶液を、マイクロ波条件（Ｂｉｏｔａｇｅ  Ｉｎｉｔｉａｔｏｒ）下１００℃で２０分間撹拌した。反応混合物を真空下で濃縮し、残渣を酢酸エチル（４００ｍＬ）で希釈し、ＮａＨＣＯ３水溶液、水及びブラインで洗浄した。硫酸ナトリウムで脱水した後、溶液を濾過し、濃縮し、残渣をさらには精製せずに次の反応に使用した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４５８．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９３１】
１．１３．３  ｔｅｒｔ−ブチル［２−（｛３−［（４−ヨード−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］メチルカルバメート
実施例１．１３．２（２．２ｇ）のテトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中溶液に、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルジカルボネート（１．２６ｇ）及び触媒量の４−ジメチルアミノピリジンを加えた。混合物を室温で１．５時間撹拌し、酢酸エチル（３００ｍＬ）で希釈した。溶液を飽和ＮａＨＣＯ３水溶液、水（６０ｍＬ）及びブライン（６０ｍＬ）で洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をジクロロメタン中２０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ５５８．５（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９３２】
１．１３．４  メチル２−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−５−（１−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）（メチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボキシレート
実施例１．２．１（４．９４ｇ）のテトラヒドロフラン（６０ｍＬ）及び水（２０ｍＬ）中溶液に、実施例１．１３．３（５．５７ｇ）、１，３，５，７−テトラメチル−８−テトラデシル−２，４，６−トリオキサ−８−ホスファアダマンタン（４１２ｍｇ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（４５７ｍｇ）及びＫ３ＰＯ４（１１ｇ）を加え、混合物を還流状態で２４時間撹拌した。反応混合物を冷却し、酢酸エチル（５００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、減圧下で濃縮した。ヘプタン中２０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより残渣を精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ７９９．１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９３３】
１．１３．５  ２−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−５−（１−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）（メチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリン−８−カルボン酸
実施例１．１３．４（１０ｇ）のテトラヒドロフラン（６０ｍＬ）、メタノール（３０ｍＬ）及び水（３０ｍＬ）中溶液に、水酸化リチウム一水和物（１．２ｇ）を加え、混合物を室温で２４時間撹拌した。反応混合物を２％ＨＣｌ水溶液で中和し、真空下で濃縮した。残渣を酢酸エチル（８００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水した。濾過し、溶媒を蒸発させて、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ７８５．１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９３４】
１．１３．６  ｔｅｒｔ−ブチル６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボキシレート
実施例１．１３．５（１０ｇ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中溶液に、ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−アミン（３．２４ｇ）、フルオロ−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルホルムアミジニウムヘキサフルオロホスフェート（５．６９ｇ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（５．５７ｇ）を加え、混合物を６０℃で３時間撹拌した。反応混合物を酢酸エチル（８００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水した。濾過し、溶媒を蒸発させ、ジクロロメタン中２０％酢酸エチルで溶出する残渣のシリカゲル精製により、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ９１５．５（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９３５】
１．１３．７  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［２−（メチルアミノ）エトキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．１３．６（５ｇ）のジクロロメタン（２０ｍＬ）中溶液に、トリフルオロ酢酸（１０ｍＬ）を加え、混合物を終夜撹拌した。溶媒を真空下で蒸発させ、残渣をジメチルスルホキシド／メタノール（１：１、１０ｍＬ）に溶解した。混合物をＡｎａｌｏｇｉｘシステム及びＣ１８カラム（３００ｇ）を使用し、水中１０〜８５％アセトニトリル及び０．１％トリフルオロ酢酸で溶出する逆相クロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。
【０９３６】
１．１３．８  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
（Ｒ）−２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）−３−スルホプロパン酸（０．０２０ｇ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．０４５ｍＬ）及びＯ−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（ＨＡＴＵ、０．０２０ｇ）の溶液を、室温でＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（０．７５ｍＬ）中で共に撹拌した。３０分間撹拌した後、実施例１．１３．７（０．０３９ｇ）を加え、反応物をさらに１時間撹拌した。ジエチルアミン（０．０２７ｍＬ）を反応物に加え、撹拌を３時間続けた。反応物を水（０．７５ｍＬ）及びＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）で希釈し、トリフルオロ酢酸（０．０３９ｍＬ）で中和し、０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜８０％アセトニトリルで溶出するＧｉｌｓｏｎシステムを使用する逆相ＨＰＬＣにより精製した。所望のフラクションを合わせ、凍結乾固して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.89  (s,  1H),  8.11-8.02  (m,  4H),  7.84  (d,  1H),  7.66  (d,  1H),  7.60-7.45  (m,  3H),  7.45-7.36  (m,  2H),  7.34  (d,  1H),  7.00  (dd,  1H),  5.00  (s,  2H),  4.57-4.40  (m,  1H),  3.93  (t,  2H),  3.90-3.84  (m,  2H),  3.58-3.43  (m,  2H),  3.41-3.21  (m,  2H),  3.18-3.02  (m,  3H),  2.95-2.85  (m,  2H),  2.76  (td,  2H),  2.14  (d,  3H),  1.51-0.85  (m,  18H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ９１１．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９３７】
１．１４  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．１４）の合成
【０９３８】
１．１４．１  ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（３−ヒドロキシプロピル）ホスホネート
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３０ｍＬ）中のＮａＨ（鉱油中６０％、４００ｍｇ）をジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスホネート（１．９３ｇ）に加え、反応物を室温で３０分間撹拌した。（３−ブロモプロポキシ）（ｔｅｒｔ−ブチル）ジメチルシラン（２．１ｇ）を加え、反応物を終夜撹拌した。混合物をジエチルエーテル（３００ｍＬ）で希釈し、溶液を水及びブラインで３回洗浄し、次いで硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をテトラヒドロフラン２０ｍＬに溶解し、テトラブチルアンモニウムフルオリド（ＴＢＡＦ、テトラヒドロフラン中１Ｍ、９ｍＬ）を加えた。溶液を２０分間撹拌し、次いでｐＨ７緩衝溶液（５０ｍＬ）を加えた。混合物をジエチルエーテルに溶解し、分離し、有機層をブラインで洗浄し、次いで濃縮した。粗生成物をヘプタン中１０〜１００％酢酸エチル、続いて酢酸エチル中５％メタノールを用いるシリカゲル上でのクロマトグラフィーにかけて、標題化合物を得た。
【０９３９】
１．１４．２  ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（３−オキソプロピル）ホスホネート
実施例１．１４．１（２００ｍｇ）及びデス−マーチンペルヨージナン（３７０ｍｇ）を、ジクロロメタン（５ｍＬ）中で２時間撹拌した。混合物を酢酸エチルに溶解し、１Ｍ  ＮａＯＨ水溶液で及びブラインで２回洗浄し、次いで濃縮した。粗生成物をヘプタン中５０〜１００％酢酸エチル、続いて酢酸エチル中１０％メタノールを用いるシリカゲル上でのクロマトグラフィーにかけて、標題化合物を得た。
【０９４０】
１．１４．３  ｔｅｒｔ−ブチル６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３−（２−（（３−（ジエトキシホスホリル）プロピル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．１０．１０及び４−（（（２Ｓ，３Ｒ，４Ｒ，５Ｓ，６Ｒ）−３，４，５−トリヒドロキシ−６−（ヒドロキシメチル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ）ベンズアルデヒドを実施例１．２．７及び実施例１．１４．２で各々置き換えて、標題化合物を実施例１．１０．１１に記載した通りに調製した。ＭＳ（ＡＰＣＩ）ｍ／ｅ  ９８０．９（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９４１】
１．１４．５  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．１２．１を実施例１．１４．３で置き換えて、標題化合物を実施例１．１２．２に記載した通りに調製した。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  8.37  (s,  2H),  8.03  (d,  1H),  7.79  (d,  1H),  7.62  (d,  1H),  7.42-7.53  (m,  3H),  7.33-7.40  (m,  2H),  7.29  (s,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  3.86-3.93  (m,  2H),  3.52-3.59  (m,  2H),  2.93-3.06  (m,  6H),  2.10  (s,  3H),  1.71-1.89  (m,  2H),  1.53-1.65  (m,  2H),  1.43  (s,  2H),  1.23-1.37  (m,  4H),  0.96-1.19  (m,  6H),  0.87  (s,  6H).ＭＳ（ＡＰＣＩ）ｍ／ｅ  ８６８．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９４２】
１．１５  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．１５）の合成
（Ｒ）−２−（（（（９Ｈ−フルオレン−９−イル）メトキシ）カルボニル）アミノ）−３−スルホプロパン酸（０．０５０ｇ）及びＯ−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（０．０４９ｇ）の溶液をＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）に溶解し、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．１０２ｍＬ）を加えた。１５分間撹拌した後、実施例１．３．１（０．１００ｇ）を加え、反応物をさらに３時間撹拌した。ジエチルアミン（０．０６１ｍＬ）を反応物に加え、撹拌を終夜続けた。反応物を２，２，２−トリフルオロ酢酸（０．０９０ｍＬ）で中和し、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）及び水（１ｍＬ）で希釈した。混合物を０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜８０％アセトニトリルで溶出するＧｉｌｓｏｎシステムを使用する逆相ＨＰＬＣにより精製した。所望のフラクションを合わせ、凍結乾固して、標題化合物を得た。1H  NMR  (500  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.86  (s,  1H),  8.63  (t,  1H),  8.15-8.01  (m,  4H),  7.79  (d,  1H),  7.62  (d,  1H),  7.56-7.41  (m,  3H),  7.40-7.33  (m,  2H),  7.30  (s,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  4.08-3.97  (m,  1H),  3.89  (t,  2H),  3.82  (s,  2H),  3.42-3.31  (m,  2H),  3.28-3.17  (m,  1H),  3.16-3.06  (m,  1H),  3.01  (t,  2H),  2.97  (dd,  1H),  2.76  (dd,  1H),  2.10  (s,  3H),  1.39  (s,  2H),  1.32-1.20  (m,  4H),  1.19-1.07  (m,  4H),  1.07-0.95  (m,  2H),  0.85  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８９７．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９４３】
１．１６  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．１６）の合成
【０９４４】
１．１６．１  ｔｅｒｔ−ブチル６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３−（２−（２−（（３−（ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシホスホリル）プロピル）アミノ）エトキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．１０．１０（３３８ｍｇ）及び実施例１．１４．２（１２０ｍｇ）をエタノール（２０ｍＬ）に溶解し、溶液を濃縮した。残渣をエタノール（２０ｍＬ）に再度溶解し、濃縮した。次いで残渣をジクロロメタン（１０ｍＬ）に溶解し、これにトリアセトキシ水素化ホウ素ナトリウム（１１９ｍｇ）を加え、反応物を終夜撹拌した。粗製の混合物を９５：５酢酸エチル／メタノール中１％トリエチルアミンを用いるシリカゲル上でのクロマトグラフィーにかけて、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）１０８０．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９４５】
１．１６．２  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３，５−ジメチル−７−（２−｛２−［（３−ホスホノプロピル）アミノ］エトキシ｝エトキシ）トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．１６．１（２２ｍｇ）を、ジクロロメタン（３ｍＬ）及びトリフルオロ酢酸（３ｍＬ）中で２日間撹拌した。混合物を濃縮し、０．１％トリフルオロ酢酸中１０〜９０％アセトニトリル／水で溶出する４０ｇＣ１８カラムを用いるＢｉｏｔａｇｅ  Ｉｓｏｌｅｒａ  Ｏｎｅシステム上での逆相によるクロマトグラフィーにかけて、標題化合物をトリフルオロ酢酸塩として得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  δ  8.62  (bs,  1H),  8.10  (d,  1H),  7.86  (d,  1H),  7.68  (d,  1H),  7.57  (d,  1H),  7.54  (dd,  1H),  7.50  (d,  1H),  7.42  (m,  2H),  7.35  (s,  1H),  7.02  (d,  1H),  5.02  (s,  2H),  3.94  (m,  2H),  3.97  (m,  2H),  3.68  (m,  2H),  3.55  (m,  2H),  3.15  (m,  1H),  3.09  (m,  4H),  2.55  (m,  4H),  2.15  (s,  3H),  1.86  (m,  1H),  1.66  (m,  2H),  1.45  (m,  2H),  1.31  (m,  4H),  1.19  (m,  4H),  1.08  (m,  2H),  0.90  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）９１２．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９４６】
１．１７  ３−｛１−［（３−｛２−［Ｌ−α−アスパルチル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．１７）の合成
【０９４７】
１．１７．１  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［｛（２Ｓ）−４−ｔｅｒｔ−ブトキシ−２−［（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ］−４−オキソブタノイル｝（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．１３．７（０．０６０ｇ）、（Ｓ）−４−ｔｅｒｔ−ブチル１−（２，５−ジオキソピロリジン−１−イル）２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）スクシネート（０．０３４ｇ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミンの溶液をジクロロメタン（１ｍＬ）中で共に撹拌した。終夜撹拌した後、反応物をシリカゲル上に装填し、０．５〜５％メタノール／ジクロロメタンの濃度勾配を使用して溶出して、標題化合物を得た。
【０９４８】
１．１７．２  ３−｛１−［（３−｛２−［Ｌ−α−アスパルチル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．１７．１（０．０４９ｇ）のジクロロメタン（１ｍＬ）中溶液をトリフルオロ酢酸（０．５ｍＬ）で処理し、反応物を終夜撹拌した。反応物を濃縮し、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）及び水（０．５ｍＬ）に溶解し、次いで０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜８０％アセトニトリルで溶出するＧｉｌｓｏｎシステムを使用する逆相ＨＰＬＣにより精製した。所望のフラクションを合わせ、凍結乾固して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.85  (s,  1H),  8.15  (d,  3H),  8.03  (d,  1H),  7.79  (d,  1H),  7.62  (d,  1H),  7.55-7.41  (m,  3H),  7.36  (td,  2H),  7.29  (d,  1H),  6.95  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  4.55  (s,  1H),  3.92-3.86  (m,  2H),  3.60-3.47  (m,  2H),  3.47-3.37  (m,  2H),  3.32-3.21  (m,  1H),  3.09-2.97  (m,  4H),  2.92-2.72  (m,  3H),  2.67-2.53  (m,  1H),  2.10  (s,  3H),  1.46-0.94  (m,  12H),  0.85  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８７５．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９４９】
１．１８  ６−｛４−［（｛２−［２−（２−アミノエトキシ）エトキシ］エチル｝［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ）メチル］ベンジル｝−２，６−アンヒドロ−Ｌ−グロン酸（化合物Ｗ２．１８）の合成
【０９５０】
１．１８．１  （２Ｓ，３Ｓ，４Ｒ，５Ｓ）−３，４，５−トリアセトキシ−６−（４−ブロモメチル−ベンジル）−テトラヒドロ−ピラン−２−カルボン酸メチルエステル
Ｊ．Ｒ．Ｗａｌｋｅｒら、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．２００６年、１４巻、３０３８〜３０４８頁に記載されている通りに標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ５１８、５２０（Ｍ＋ＮＨ４）＋。
【０９５１】
１．１８．２  （２Ｓ，３Ｓ，４Ｒ，５Ｓ）−３，４，５−トリアセトキシ−６−（４−ホルミル−ベンジル）−テトラヒドロ−ピラン−２−カルボン酸メチルエステル
実施例１．１８．１（７５ｍｇ）及びピリジンＮ−オキシド（１４ｍｇ）をアセトニトリル（０．７５ｍＬ）に加えた。酸化銀（Ｉ）（２４ｍｇ）を溶液に加え、溶液を室温で１６時間撹拌した。無水硫酸ナトリウム（５ｍｇ）を加え、溶液を５分間撹拌した。溶液を濾過し、濃縮した。粗製物をヘプタン中５０〜７０％酢酸エチルで溶出するシリカゲル上でのフラッシュカラムクロマトグラフィーにより精製した。溶媒を減圧下で蒸発させて、標題化合物を得た。
【０９５２】
１．１８．３  （３Ｒ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｒ）−２−（４−（（（２−（（３−（（４−（６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エチル）アミノ）メチル）ベンジル）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート
実施例１．５．４において実施例１．８．２を実施例１．５．３の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １２２２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９５３】
１．１８．４  ｛２−［２−（２−オキソ−エトキシ）−エトキシ］−エチル｝−カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル
実施例１．５．２において｛２−［２−（２−ヒドロキシ−エトキシ）−エトキシ］−エチル｝−カルバミン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステルを実施例１．５．１の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。
【０９５４】
１．１８．５  （３Ｒ，４Ｓ，５Ｒ，６Ｒ）−２−（４−（２−（２−（（３−（（４−（６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エチル）−１４，１４−ジメチル−１２−オキソ−５，８，１３−トリオキサ−２，１１−ジアザペンタデシル）ベンジル）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート
実施例１．５．４において実施例１．１８．３を実施例１．２．７及び実施例１．１８．４を実施例１．５．３の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １４５３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９５５】
１．１８．６  ６−｛４−［（｛２−［２−（２−アミノエトキシ）エトキシ］エチル｝［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ）メチル］ベンジル｝−２，６−アンヒドロ−Ｌ−グロン酸
実施例１．５．５において実施例１．１８．５を実施例１．５．４の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。1H  NMR  (400MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  9.38  (bs,  1H),  8.05  (dd,  1H),  7.90-7.68  (m,  6H),  7.62  (m,  2H),  7.53-7.27  (m,  8H),  6.94  (d,  1H),  4.96  (bs,  1H),  4.38  (bs,  4H),  3.91-3.57  (m,  11H),  3.37-3.11  (m,  14H),  2.98  (m,  6H),  2.61  (m,  1H),  2.10  (s,  3H),  1.44  (bs,  2H),  1.26  (m,  4H),  1.18-0.90  (m,  6H),  0.87  (bs,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １１５７（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９５６】
１．１９  ４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニルヘキソピラノシドウロン酸（化合物Ｗ２．１９）の合成
【０９５７】
１．１９．１  （２Ｒ，３Ｓ，４Ｒ，５Ｒ，６Ｒ）−２−（４−ホルミルフェノキシ）−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート
（２Ｒ，３Ｒ，４Ｓ，５Ｓ，６Ｓ）−２−ブロモ−６−（メトキシカルボニル）テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３，４，５−トリイルトリアセテート（２．４２ｇ）のアセトニトリル（３０ｍＬ）中溶液に、酸化銀（Ｉ）（１．４ｇ）及び４−ヒドロキシベンズアルデヒド（６２０ｍｇ）を加えた。反応混合物を４時間撹拌し、濾過した。濾液を濃縮し、残渣をヘプタン中５〜５０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４３９．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９５８】
１．１９．２  ４−（｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カルボキシピリジン−３−イル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル］−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝オキシ）エチル］アミノ｝メチル）フェニルヘキソピラノシドウロン酸
実施例１．２．７（３６ｍｇ）のテトラヒドロフラン（２ｍＬ）及び酢酸（０．２ｍＬ）中溶液に、実施例１．１９．１（２１ｍｇ）、続いてＭｇＳＯ４（６０ｍｇ）を加えた。混合物を１時間撹拌した後、樹脂担持ＮａＢＨ３ＣＮ（１５３ｍｇ）を加えた。次いで混合物を３時間撹拌した。混合物を濾過し、水酸化リチウム一水和物（２０ｍｇ）を濾液に加えた。混合物を２時間撹拌し、トリフルオロ酢酸で酸性化し、０．１％トリフルオロ酢酸中の水中１０〜８５％アセトニトリルで溶出する逆相ＨＰＬＣ（Ｇｉｌｓｏｎシステム）により精製して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.86  (s,  1H),  8.57-8.72  (m,  2H),  8.03  (d,  1H),  7.79  (d,  1H),  7.62  (d,  1H),  7.34-7.53  (m,  6H),  7.08  (t,  2H),  6.95  (d,  1H),  5.10  (d,  ,  1H),  4.96  (s,  2H),  4.06-4.15  (m,  4H),  3.83-3.97  (m,  6H),  3.26-3.42  (m,  8H),  2.93-3.10  (m,  6H),  2.10  (s,  3H),  1.43  (s,  2H),  1.24-1.38  (m,  6H),  0.97-1.16  (m,  4H),  0.86  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １０２８．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９５９】
１．２０  ６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−ホスホノエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．２０）の合成
【０９６０】
１．２０．１  ２−（（３，５−ジメチル−７−（（５−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）アダマンタン−１−イル）オキシ）エタノール
実施例１．１．６（９ｇ）及び［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）ジクロロメタン（８２７ｍｇ）のアセトニトリル（６０ｍＬ）中溶液に、トリエチルアミン（１０ｍＬ）及びピナコールボラン（６ｍＬ）を加えた。混合物を還流状態で終夜撹拌し、冷却し、次のステップに直接使用した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ４４５．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９６１】
１．２０．２  ｔｅｒｔ−ブチル６−クロロ−３−（１−（（３−（２−ヒドロキシエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
ｔｅｒｔ−ブチル３−ブロモ−６−クロロピコリネート（５．９２ｇ）のテトラヒドロフラン（６０ｍＬ）及び水（３０ｍＬ）中溶液に、粗製物の実施例１．２０．１（４．４４ｇ）、１，３，５，７−テトラメチル−６−フェニル−２，４，８−トリオキサ−６−ホスファアダマント（１．５ｇ）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）（９２７ｍｇ）及びＫ３ＰＯ４（２２ｇ）を加えた。混合物を還流状態で終夜撹拌し、冷却し、酢酸エチル（８００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をヘプタン中２０％酢酸エチル、続いてジクロロメタン中５％メタノールで溶出するフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ５３１．１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９６２】
１．２０．３  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−クロロピコリネート
実施例１．２０．２（３．２ｇ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中溶液に、イミダゾール（０．６２ｇ）及びクロロｔ−ブチルジメチルシラン（１．３７ｇ）を加えた。混合物を終夜撹拌し、酢酸エチル（３００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をヘプタン中２０％酢酸エチルで溶出するフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ６４５．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９６３】
１．２０．４  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）ピコリネート
７−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン（５０７ｍｇ）の１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）及び水（５ｍＬ）中溶液に、実施例１．２０．３（１．２５ｇ）、ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（１３６ｍｇ）及びフッ化セシウム（８８４ｍｇ）を加えた。混合物をマイクロ波合成器（Ｂｉｏｔａｇｅ、Ｉｎｉｔｉａｔｏｒ）中１２０℃で２０分間加熱した。混合物を酢酸エチル（５００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮し、ヘプタン中２０％酢酸エチルで次いでジクロロメタン中５％メタノールで溶出するフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ７４１．５（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９６４】
１．２０．５  ｔｅｒｔ−ブチル６−（１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）−３−（１−（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
ビス（２，５−ジオキソピロリジン−１−イル）カルボネート（２９５ｍｇ）のアセトニトリル（１０ｍＬ）中懸濁液に、ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−アミン（１７３ｍｇ）を加え、混合物を１時間撹拌した。実施例１．２０．４（７１０ｍｇ）のアセトニトリル（１０ｍＬ）中溶液を加え、懸濁液を終夜撹拌した。混合物を酢酸エチル（３００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄し、硫酸ナトリウムで脱水した。濾過後、有機層を濃縮し、ヘプタン中２０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ９１７．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９６５】
１．２０．６  ｔｅｒｔ−ブチル６−（１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）−３−（１−（（３−（２−ヒドロキシエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．２０．５（１．４ｇ）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中溶液に、テトラブチルアンモニウムフルオリド（テトラヒドロフラン中１．０Ｍ、６ｍＬ）を加えた。混合物を３時間撹拌し、酢酸エチル（３００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８０３．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９６６】
１．２０．７  ｔｅｒｔ−ブチル６−（１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）−３−（１−（（３，５−ジメチル−７−（２−（（メチルスルホニル）オキシ）エトキシ）アダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．２０．６（１．２ｇ）のジクロロメタン（２０ｍＬ）及びトリエチルアミン（２ｍＬ）中冷却（０℃）溶液に、メタンスルホニルクロリド（３００ｍｇ）を加えた。混合物を４時間撹拌し、酢酸エチル（２００ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８８１．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９６７】
１．２０．８  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−アジドエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）ピコリネート
実施例１．２０．７（１．５ｇ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中溶液に、アジ化ナトリウム（３３１ｍｇ）を加えた。混合物を４８時間撹拌し、酢酸エチル（２０．０ｍＬ）で希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮し、ジクロロメタン中２０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８２８．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９６８】
１．２０．９  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−アミノエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）ピコリネート
実施例１．２０．８（１．５ｇ）のテトラヒドロフラン（３０ｍＬ）中溶液に、Ｐｄ／Ｃ（１０％、２００ｍｇ）を加えた。混合物を水素雰囲気下終夜撹拌した。反応物を濾過し、濾液を濃縮して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８０２．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９６９】
１．２０．１０  ｔｅｒｔ−ブチル６−（１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）−３−（１−（（３−（２−（（２−（ジエトキシホスホリル）エチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．２．７を実施例１．２０．９で置き換えて、標題化合物を実施例１．１２．１に記載した通りに調製した。
【０９７０】
１．２０．１１  ６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−ホスホノエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．１２．１を実施例１．２０．１０で置き換えて、標題化合物を実施例１．１２．２に記載した通りに調製した。1H  NMR  (500  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  8.40  (s,  2H),  8.02  (d,  1H),  7.74-7.89  (m,  3H),  7.47  (s,  2H),  7.38  (t,  1H),  7.30  (d,  1H),  7.23  (t,  1H),  3.96  (s,  2H),  3.90  (s,  2H),  3.53-3.64  (m,  2H),  3.03-3.18  (m,  2H),  2.84  (t,  2H),  2.23  (s,  3H),  1.87-2.02  (m,  4H),  1.46  (s,  2H),  1.26-1.38  (m,  4H),  1.12-1.23  (m,  4H),  0.99-1.11  (m,  2H),  0.89  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８５４．１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９７１】
１．２１  ６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．２１）の合成
【０９７２】
１．２１．１  ｔｅｒｔ−ブチル（２−（（３，５−ジメチル−７−（（５−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）アダマンタン−１−イル）オキシ）エチル）（メチル）カルバメート
実施例１．１３．３（１．２ｇ）の１，４−ジオキサン中溶液に、ビス（ベンゾニトリル）パラジウム（ＩＩ）クロリド（０．０４ｇ）、４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン（０．９３７ｍＬ）及びトリエチルアミン（０．９ｍＬ）を加えた。混合物を還流状態で終夜加熱し、酢酸エチルで希釈し、水（６０ｍＬ）及びブライン（６０ｍＬ）で洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮して、標題化合物を得た。
【０９７３】
１．２１．２  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）（メチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−クロロピコリネート
実施例１．１．１１及び実施例１．１．８をｔｅｒｔ−ブチル３−ブロモ−６−クロロピコリネート及び実施例１．２１．１で各々置き換えて、標題化合物を実施例１．１．１２に記載した通りに調製した。ＭＳ（ＡＰＣＩ）ｍ／ｅ  ６４３．９（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９７４】
１．２１．３  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）（メチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）ピコリネート
実施例１．２１．２（４８０ｍｇ）、７−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン（３８７ｍｇ）、ジクロロビス（トリフェニルホスフィン）−パラジウム（ＩＩ）（７８ｍｇ）及びフッ化セシウム（３４０ｍｇ）の１，４−ジオキサン（１２ｍＬ）及び水（５ｍＬ）中混合物を、１００℃で５時間加熱した。反応物を冷却し、酢酸エチルで希釈した。得られた混合物を水及びブラインで洗浄し、有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をヘプタン中５０％酢酸エチルで溶出するフラッシュクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＡＰＣＩ）ｍ／ｅ  ７４０．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９７５】
１．２１．４  ｔｅｒｔ−ブチル６−（１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）−３−（１−（（３−（２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）（メチル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−アミン（１１４ｍｇ）のアセトニトリル（５ｍＬ）中溶液に、ビス（２，５−ジオキソピロリジン−１−イル）カルボネート（１９４ｍｇ）を加えた。混合物を１時間撹拌し、アセトニトリル（５ｍＬ）中の実施例１．２１．３（４３２ｍｇ）を加えた。混合物を終夜撹拌し、酢酸エチルで希釈し、水及びブラインで洗浄した。有機層を硫酸ナトリウムで脱水し、濾過し、濃縮した。残渣をヘプタン中５０％酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。
【０９７６】
１．２１．５  ６−（１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）−３−（１−（（３，５−ジメチル−７−（２−（メチルアミノ）エトキシ）アダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリン酸
ジクロロメタン（５ｍＬ）中の実施例１．２．４（２００ｍｇ）をトリフルオロ酢酸（２．５ｍＬ）で終夜処理した。混合物を濃縮して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  8.40  (s,  1H),  8.30  (s,  2H),  8.02  (d,  1H),  7.85  (d,  1H),  7.74-7.83  (m,  2H),  7.42-7.53  (m,  2H),  7.38  (t,  1H),  7.30  (d,  1H),  7.23  (t,  1H),  3.93-4.05  (m,  2H),  3.52-3.62  (m,  2H),  2.97-3.10  (m,  2H),  2.84  (t,  2H),  2.56  (t,  2H),  2.23  (s,  3H),  1.88-2.00  (m,  2H),  1.45  (s,  2H),  1.25-1.39  (m,  4H),  1.12-1.22  (m,  4H),  1.00-1.09  (m,  2H),  0.89  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ７６０．１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９７７】
１．２１．６  ６−（１−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル）−３−（１−（（３−（２−（（Ｒ）−２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）−Ｎ−メチル−３−スルホプロパンアミド）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリン酸
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１．５ｍＬ）中の（Ｒ）−２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）−３−スルホプロパン酸（７０．９ｍｇ）及びＯ−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル）−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（ＨＡＴＵ、６５ｍｇ）を氷浴中で冷却し、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（６８．９μＬ）を加えた。混合物を０℃で１５分間、室温で８時間撹拌した。Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中の実施例１．２１．５（１００ｍｇ）及びＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（６０μＬ）を加えた。得られた混合物を終夜撹拌し、濃縮し、０．１％トリフルオロ酢酸を含む水中２０〜６０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。
【０９７８】
１．２１．７  ６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［メチル（３−スルホ−Ｌ−アラニル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
ジクロロメタン（３ｍＬ）中の実施例１．２１．６（８０ｍｇ）をトリフルオロ酢酸（１．５ｍＬ）で２０分間処理した。反応混合物を濃縮し、４ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液中の０〜５０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物を得た。1H  NMR  (500  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  8.57  (s,  1H),  7.59-7.67  (m,  3H),  7.54  (d,  1H),  7.46-7.51  (m,  1H),  7.30  (d,  1H),  7.08-7.17  (m,  2H),  6.90  (t,  1H),  3.91-4.10  (m,  3H),  3.84  (s,  2H),  3.04  (s,  2H),  2.75-2.83  (m,  4H),  2.59-2.70  (m,  2H),  2.27-2.39  (m,  2H),  2.26  (s,  3H),  1.81-1.93  (m,  2H),  1.74  (s,  9H),  1.42  (s,  2H),  0.96-1.33  (m,  10H),  0.86  (s,  3H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ９０９．２（Ｍ−Ｈ）−。
【０９７９】
１．２２  ３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．２２）の合成
【０９８０】
１．２２．１  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−アジドエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（８−（チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）ピコリネート
実施例１．２．５（５６０ｍｇ）及びチアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−アミン（１３５ｍｇ）をジクロロメタン（１２ｍＬ）に溶解した。Ｎ，Ｎ−ジメチルピリジン−４−アミン（１６５ｍｇ）及びＮ−エチル−Ｎ’−（３−ジメチルアミノプロピル）カルボジイミド塩酸塩（２６０ｍｇ）を加え、反応物を室温で終夜撹拌した。反応混合物を濃縮し、粗製の残渣を６５／３５ジクロロメタン／酢酸エチルで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８２９．１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９８１】
１．２２．２  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−アミノエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（８−（チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）ピコリネート
実施例１．２．７において実施例１．２２．１を実施例１．２．６の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８０３．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９８２】
１．２２．３  ｔｅｒｔ−ブチル３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［（２，２，７，７−テトラメチル−１０，１０−ジオキシド−３，３−ジフェニル−４，９−ジオキサ−１０λ６−チア−１３−アザ−３−シラペンタデカン−１５−イル）オキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボキシレート
実施例１．２２．２（７０ｍｇ）及び４−（（ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル）オキシ）−２，２−ジメチルブチルエテンスルホネート（４８ｍｇ）のジクロロメタン（１ｍＬ）中溶液に、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．０６ｍＬ）を加え、反応物を室温で終夜撹拌した。反応物を濃縮し、粗製の残渣をジクロロメタン中１〜４％メタノールの濃度勾配で溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １２４９．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９８３】
１．２２．４  ２−（（２−（（３−（（４−（２−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−６−（８−（チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）ピリジン−３−イル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）メチル）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）オキシ）エチル）アミノ）エタンスルホン酸
実施例１．２２．３（７０ｍｇ）のテトラヒドロフラン（０．２５ｍＬ）中溶液に、テトラブチルアンモニウムフルオリド（６０μＬ、テトラヒドロフラン中１．０Ｍ溶液）を加え、反応物を室温で２日間撹拌した。反応物を濃縮し、残渣を０．１％トリフルオロ酢酸を含む水中１０〜９０％アセトニトリルで溶出する逆相クロマトグラフィー（Ｃ１８カラム）により精製して、標題化合物をトリフルオロ酢酸塩として得た。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ９１１．１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９８４】
１．２２．５  ３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．２．９において実施例１．２２．４を実施例１．２．８の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  13.00  (s,  1H),  8.52  (dd,  2H),  8.33  (br  s,  2H),  8.16  (dd,  1H),  7.62  (m,  1H),  7.53  (m,  2H),  7.45  (d,  1H),  7.38  (m,  1H),  7.29  (s,  1H),  6.98  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  3.88  (m,  2H),  3.83  (s,  2H),  3.54  (m,  2H),  3.22  (m,  2H),  3.10  (m,  2H),  3.02  (t,  2H),  2.80  (t,  2H),  2.11  (s,  3H),  1.41  (s,  2H),  1.28  (m,  4H),  1.14  (m,  4H),  1.02  (m,  2H),  0.86  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８５５．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９８５】
１．２３  ３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．２３）の合成
【０９８６】
１．２３．１  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−アジドエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（８−（チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）ピコリネート
実施例１．２２．１においてチアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−アミンをチアゾロ［５，４−ｂ］ピリジン−２−アミンの代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８５５．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９８７】
１．２３．２  ｔｅｒｔ−ブチル３−（１−（（３−（２−アミノエトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−（８−（チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）ピコリネート
実施例１．２．７において実施例１．２３．１を実施例１．２．６の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８０３．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９８８】
１．２３．３  ｔｅｒｔ−ブチル３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［（２，２，７，７−テトラメチル−１０，１０−ジオキシド−３，３−ジフェニル−４，９−ジオキサ−１０λ６−チア−１３−アザ−３−シラペンタデカン−１５−イル）オキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボキシレート
実施例１．２２．３において実施例１．２３．２を実施例１．２２．２の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  １２４９．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９８９】
１．２３．４  ３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（［１，３］チアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．２．９において実施例１．２３．３を実施例１．２．８の代わりに用いることにより、標題化合物を調製した。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  13.20  (br  s,  1H),  8.61  (dd,  1H),  8.56  (dd,  1H),  8.33  (br  s,  2H),  7.56  (d,  1H)  7.52  (d,  1H),  7.46  (d,  1H),  7.39  (m,  2H),  7.29  (s,  1H),  6.98  (d,  1H),  4.98  (s,  2H),  3.88  (m,  2H),  3.83  (s,  2H),  3.54  (m,  2H),  3.22  (m,  2H),  3.10  (m,  2H),  3.02  (t,  2H),  2.80  (t,  2H),  2.10  (s,  3H),  1.41  (s,  2H),  1.30  (m,  4H),  1.12  (m,  4H),  1.02  (m,  2H),  0.86  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８５５．１（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９９０】
１．２４  ６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．２４）の合成
【０９９１】
１．２４．１  ｔｅｒｔ−ブチル６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−［１−（｛３，５−ジメチル−７−［（２，２，７，７−テトラメチル−１０，１０−ジオキシド−３，３−ジフェニル−４，９−ジオキサ−１０λ６−チア−１３−アザ−３−シラペンタデカン−１５−イル）オキシ］トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル｝メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］ピリジン−２−カルボキシレート
実施例１．２．７を実施例１．２０．９で置き換えて、実施例１．２．８に記載した通りに標題化合物を調製した。
【０９９２】
１．２４．２  ６−［１−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−１，２，３，４−テトラヒドロキノリン−７−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（２−スルホエチル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．２．８を実施例１．２４．１で置き換えて、実施例１．２．９に記載した通りに標題化合物を調製した。1H  NMR  (500  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  8.26-8.46  (m,  3H),  8.02  (d,  1H),  7.89  (d,  1H),  7.82  (d,  1H),  7.75-7.79  (m,  1H),  7.47  (s,  2H),  7.37  (t,  1H),  7.30  (d,  1H),  7.22  (t,  1H),  3.96  (s,  2H),  3.90  (s,  2H),  3.54-3.61  (m,  2H),  3.18-3.29  (m,  2H),  3.07-3.15  (m,  2H),  2.78-2.92  (m,  4H),  2.23  (s,  3H),  1.87-2.02  (m,  2H),  1.44  (s,  2H),  1.32  (q,  4H),  1.12-1.25  (m,  4H),  1.00-1.11  (m,  2H),  0.88  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８５４．０（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９９３】
１．２５  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（Ｗ２．２５）の合成
【０９９４】
１．２５．１  ｔｅｒｔ−ブチル６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３−（２−（（３−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−３−オキソプロピル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
ジエチルビニルホスホネートをｔｅｒｔ−ブチルアクリレートで置き換えて、標題化合物を実施例１．１２．１に記載した通りに調製した。ＭＳ（ＡＰＣＩ）ｍ／ｅ  ９３０．６（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９９５】
１．２５．２  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３−｛２−［（２−カルボキシエチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．６．１を実施例１．２５．１で置き換えて、標題化合物を実施例１．６．２に記載した通りに調製した。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  8.03  (d,  1H),  7.78  (d,  1H),  7.61  (d,  1H),  7.39-7.50  (m,  2H),  7.32-7.38  (m,  3H),  7.23  (s,  1H),  6.73  (d,  1H),  4.88  (s,  2H),  3.88  (t,  2H),  3.79  (s,  2H),  2.99  (t,  2H),  2.86-2.93  (m,  2H),  2.50-2.58  (m,  2H),  2.08  (s,  3H),  1.35  (d,  2H),  1.01-1.30  (m,  10H),  0.86  (s,  6H).ＭＳ（ＡＰＣＩ）ｍ／ｅ  ８１９．０（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９９６】
１．２６  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．２６）の合成
【０９９７】
１．２６．１  ｔｅｒｔ−ブチル６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（（１ｒ，３ｒ）−３−（２−（（１−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）ピペリジン−４−イル）アミノ）エトキシ）−５，７−ジメチルアダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．２．７（０．０２０ｇ）、ｔｅｒｔ−ブチル４−オキソピペリジン−１−カルボキシレート（４．７９ｍｇ）及びトリアセトキシ水素化ホウ素ナトリウム（７ｍｇ）の溶液を、室温でジクロロメタン（０．５ｍＬ）中にて撹拌した。反応物を終夜撹拌し、ジクロロメタン中０〜１０％メタノールで溶出するシリカゲルクロマトグラフィーにより後処理せずに精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ＥＬＳＤ）ｍ／ｅ  ９８５．４（Ｍ＋Ｈ）＋。
【０９９８】
１．２６．２  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−｛１−［（３，５−ジメチル−７−｛２−［（３−ホスホノプロピル）（ピペリジン−４−イル）アミノ］エトキシ｝トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．２６．１（０．１０８ｇ）、実施例１．１４．２（０．０３０ｇ）及びトリアセトキシ水素化ホウ素ナトリウム（０．０３５ｇ）のジクロロメタン（１ｍＬ）中溶液を室温で１時間撹拌した。トリフルオロ酢酸（１ｍＬ）を反応物に加え、撹拌を終夜続けた。反応物を濃縮し、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）及び水（０．５ｍＬ）に溶解し、０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中１０〜７５％アセトニトリルで溶出するＧｉｌｓｏｎシステムを使用する逆相ＨＰＬＣにより精製した。所望のフラクションを合わせ、凍結乾固して、標題化合物を得た。1H  NMR  (400  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  8.83  (s,  1H),  8.50  (s,  1H),  8.04  (d,  2H),  7.80  (d,  2H),  7.63  (d,  2H),  7.56-7.42  (m,  5H),  7.37  (tt,  3H),  7.30  (s,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  3.89  (t,  2H),  3.44  (d,  6H),  3.31-3.16  (m,  6H),  3.09-2.98  (m,  2H),  2.98-2.85  (m,  1H),  2.18  (d,  2H),  2.10  (s,  3H),  2.00-1.74  (m,  4H),  1.71-1.57  (m,  2H),  1.51-0.97  (m,  12H),  0.87  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ９５１．２（Ｍ＋Ｈ）＋。
１．２７  ３−｛１−［（３−｛２−［Ｄ−α−アスパルチル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．２７）の合成
【０９９９】
１．２７．１  ｔｅｒｔ−ブチル６−（８−（ベンゾ［ｄ］チアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル）−３−（１−（（３，５−ジメチル−７−（２−（メチルアミノ）エトキシ）アダマンタン−１−イル）メチル）−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピコリネート
実施例１．１０．９を実施例１．１３．６で置き換えて、標題化合物を実施例１．１１．１に記載した通りに調製した。
【１０００】
１．２７．２  ３−｛１−［（３−｛２−［Ｄ−α−アスパルチル（メチル）アミノ］エトキシ｝−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル）メチル］−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル｝−６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］ピリジン−２−カルボン酸
実施例１．２７．１（０．０７４ｇ）、２−（３Ｈ−［１，２，３］トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジン−３−イル）−１，１，３，３−テトラメチルイソウロニウムヘキサフルオロホスフェート（Ｖ）（０．０３８ｇ）、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．０４８ｍＬ）及び（Ｒ）−４−（ｔｅｒｔ−ブトキシ）−２−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）−４−オキソブタン酸（０．０２９ｇ）のジクロロメタン（１ｍＬ）中溶液を２時間撹拌した。トリフルオロ酢酸（０．５ｍＬ）を加え、撹拌を終夜続けた。反応物を濃縮し、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１．５ｍＬ）及び水（０．５ｍＬ）に溶解し、０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中１０〜７５％アセトニトリルで溶出するＧｉｌｓｏｎシステムを使用する逆相ＨＰＬＣにより精製した。所望のフラクションを合わせ、凍結乾固して、標題化合物を得た。1H  NMR  (500  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.88  (s,  1H),  8.16  (s,  3H),  8.04  (d,  1H),  7.80  (d,  1H),  7.62  (d,  1H),  7.55-7.42  (m,  3H),  7.41-7.33  (m,  2H),  7.33-7.27  (m,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  4.63-4.49  (m,  1H),  3.89  (t,  2H),  3.82  (s,  2H),  3.61-3.37  (m,  4H),  3.10-2.97  (m,  4H),  2.89-2.73  (m,  2H),  2.67-2.52  (m,  1H),  2.10  (s,  3H),  1.45-0.95  (m,  12H),  0.85  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８７５．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【１００１】
１．２８  ６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−３−（１−｛［３−（２−｛［１−（カルボキシメチル）ピペリジン−４−イル］アミノ｝エトキシ）−５，７−ジメチルトリシクロ［３．３．１．１３，７］デカ−１−イル］メチル｝−５−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）ピリジン−２−カルボン酸（化合物Ｗ２．２８）の合成
実施例１．２．７（０．０５５ｇ）、ｔｅｒｔ−ブチル２−（４−オキソピペリジン−１−イル）アセテート（０．０１４ｇ）及びトリアセトキシ水素化ホウ素ナトリウム（０．０１９ｇ）の溶液を、室温でジクロロメタン（０．５ｍＬ）中にて撹拌した。２時間撹拌した後、トリフルオロ酢酸（０．５ｍＬ）を反応物に加え、撹拌を終夜続けた。反応物を濃縮し、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１．５ｍＬ）及び水（０．５ｍＬ）に溶解し、０．１容量／容量％トリフルオロ酢酸を含む水中１０〜８０％アセトニトリルで溶出するＧｉｌｓｏｎシステムを使用する逆相ＨＰＬＣにより精製した。所望のフラクションを合わせ、凍結乾固して、標題化合物を得た。1H  NMR  (501  MHz,  ジメチルスルホキシド-d6)  δ  ppm  12.85  (s,  1H),  8.80  (s,  2H),  8.03  (d,  1H),  7.80  (d,  1H),  7.62  (d,  1H),  7.55-7.41  (m,  3H),  7.36  (q,  2H),  7.29  (s,  1H),  6.96  (d,  1H),  4.96  (s,  2H),  4.07  (s,  2H),  3.89  (t,  2H),  3.83  (s,  2H),  3.66-3.55  (m,  4H),  3.30  (s,  1H),  3.08  (s,  4H),  3.02  (t,  2H),  2.22  (d,  2H),  2.10  (s,  3H),  1.97-1.78  (m,  2H),  1.44  (s,  2H),  1.31  (q,  4H),  1.20-0.96  (m,  6H),  0.87  (s,  6H).ＭＳ（ＥＳＩ）ｍ／ｅ  ８８７．３（Ｍ＋Ｈ）＋。
【１００２】
１．２９  Ｎ−［（５Ｓ）−５−アミノ−６−｛［２−（｛３−［（４−｛６−［８−（１，３−ベンゾチアゾール−２−イルカルバモイル）−３，４−ジヒドロイソキノリン−２（１Ｈ）−イル］−２−カ菣鲃苣랂菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣鶽裢閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣ꪃ苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯躼볯㲑畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯貼볯㲗猯灵붼菣ꮂ裢醼裢ꒂ菣鶽苣궂苣覼苣膃菣붼볯ꆃ菣ꮃ볯ꊂ菣躃뷯銈볯銈苣궂苣颃苣랂菣붼裢꺼볯꺼裢뢂菣膃菣ꆃ苣뎃苣龃菣Ꚃ菣袼賥袐觧랼볯躼볯馼볯꺁郥邈戼㹲 ꚼ뷯辽뷯銈볯銈뗎裢袼菣ꪃ菣膃菣覼裢겼裢ꪃ苣뎃ꇥ뢅ꇥ袼볯躼볯鎼볯螽볯膀볯銈볯鎼볯銈볯醼볯銼볯鎼볯袃菣ꊂ苣궃볯钼볯閼裢芽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯貼볯貼볯銈菣袃菣ꆃ菣ꮃ苣붂苣궃菣Ꚃ菣颃苣떂菣ꮃ苣궃菣릂菣Ꞃ菣袃볯뚼볯袼볯躼볯銼볯螽볯誏臣꺼볯꺼裢뢂苣붂菣궃菣ꮃ苣膃菣ꊂ菣뎃볯邼볯邼볯钼뷯겼볯꺁볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣ꮃ菣ꊂ菣覃볯邼볯閼뷯겼볯궸뫦늶苣閼裥鎖鋦貋臣龁胣趏뿥ꦉ苣龮雦设볯躼볯鎼볯鞼볯邼볯邼볯邼뷯覼臣ꂊ臣膀껥ꦸ臣릒详銂뗧鲤뛧醁臣芀苣ꢂ菣ꮃ苣龃菣袼볯躼볯隼볯趽볯覼苣趏뿥ꦉ臣ꂊ臣膀鋦貋苣閁苣ꮁ볯芙雩骶臣龁胣趏뿥ꦉ苣꺼볯꺼裢뢂菣膃菣鮃菣ꂃ苣龃菣袼볯趽볯覼胣뒰볯邼볯閼뷯겼볯誏臣袃菣閃菣ꪂ菣ꊅ藩袼볯躼볯邼볯趽볯覼臣貸蟩鞁臣芀럦袐觧銂볯躼볯릮蟩込껥辇볯袃菣閃菣ꪂ菣ꊅ藩銂郥肂냦궸볯邼胣馼볯薼苣뮂菣讃菣ꪃ菣ꞁ뫦몇臣讂볯覽뷯鎽뷯躽苣릂菣ꂃ苣뾽铧馁苣蚀鯧ꢼ볯겼볯ꮁ苣誂닧붣臣龁胣肉鳦꺁菣ꦃ苣랂菣뎃苣袐苣鮁胣趇뗧뺹鯥鞁臣膀꣦財賥袐觧銂뻥龁胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾†䵎⁒⠠〵‰䴠穈‬뢂菣膃菣릂菣鮃苣랂菣ⶉ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰶猯扵⤾†듎†灰⁭ㄠ⸲㜸†猨‬ㄠ⥈‬㠠ㄮ″⠠ⱳ†䠳Ⱙ†⸸㐰†搨‬ㄠ⥈‬㜠㠮‰⠠Ɽ†䠱Ⱙ†⸷㈶†搨‬ㄠ⥈‬㜠㔮ⴴ⸷㈴†洨‬㌠⥈‬㜠㐮ⴲ⸷㐳†洨‬㈠⥈‬㜠㈮‹⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸶㘹†搨‬ㄠ⥈‬㐠㤮‶⠠ⱳ†䠲Ⱙ†⸴㈴㐭㈮‴⠠Ɑ†䠱Ⱙ†⸳㤸†琨‬㈠⥈‬㌠㠮′⠠ⱳ†䠲Ⱙ†⸳㤲㌭ㄮ‶⠠Ɑ†䠲Ⱙ†⸳㠰㌭〮‰⠠Ɑ†㔱⥈‬㈠㠮‷⠠ⱳ†䠲Ⱙ†⸲〱†猨‬㌠⥈‬ㄠ㠮ⴴ⸱〶†洨‬㐠⥈‬ㄠ㐮ⴲ⸰㜹†洨‬ㄠ䠵Ⱙ†⸰㔸†猨‬㘠⥈궼볯袼볯뎼볯覼뷯込뷯₅馼볯邼볯鎼볯궼볯ꢼ볯㲉畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀㰊䥄㹖胣醼볯邼볯醀⼼䥄㹖醼볯鎼볯ₐ隼裢뮼볯銈볯醼볯鎼裢馃菣뺂菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ苣ꮃ菣ꊃ苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃苣붂苣躃菣뎃裢銼볯醼볯覼裢ꒂ菣붼裢鎼裢鮽볯銈볯���袼볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ裢鞼裢鮽볯銈볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣袼볯銈苣ꮃ菣ꢂ菣ꮃ볯ꊂ菣躃볯ꢂ菣궂苣鶽菣ꪃ苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯躼볯㲑畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯貼볯㲗猯灵붼菣ꮂ裢醼裢ꒂ菣覼菣膃菣붼裢閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ뷯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩袼賥袐觧랼볯躼볯邼볯꺁郥邈㰊䥄㹖胣醼볯邼볯醀⼼䥄㹖醼볯鎼볯躼볯ₑ钽뷯銽뷯銈菣膃菣隼裢뮼볯銈볯醼볯鎼裢馃菣뺂菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ苣ꮃ菣ꊃ苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃苣붂苣躃菣뎃裢銼볯醼볯覼裢ꒂ菣붼裢鎼裢袼볯銈뷯뮼볯銈볯鮽볯鎼裢뮼볯銈볯钽뷯銽뷯銈菣袃苣랂苣ꮃ菣讃菣覼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯貼볯貼볯銈菣袃菣ꆃ菣ꮃ裢醼볯貼볯邼裢뢂苣궂苣覃裢鎼볯鎼裢뢂菣Ꞃ菣ꮃ裢钼볯馼裢뢂苣궂苣銈볯邼믎猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰隼⼼畳㹰裢膃苣銈볯鎼裢ꊂ苣銈볯銈苣ꦃ菣뎃苣螃苣뎃裢醼볯銈苣ꮃ뷯ꪂ苣랂볯銈볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣ꪃ苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯躼볯㲑畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯貼볯㲗猯灵붼菣ꮂ裢醼裢ꒂ菣붼菣膃菣鶽裢閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣것菣袃戼㹲 龮雦设볯躼볯躼볯袼볯躼볯醼볯螽볯膀뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯銈苣궂苣钃菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣袼볯躼볯銼볯螽볯誏臣袃菣ꊂ苣袃苣랂냦ꂴ賥鮃苣ꂴ菣袃菣Ꚃ菣袼볯躼볯銼볯螽볯꺁苣꾂菣궃菣뾂菣袼볯趽볯覼룤뚺뛦銂껥ꦸ臣醼駦鎖鋦貋臣龁胣ꊅ藩袼볯躼볯鎼볎볯覼苣ꂊ臣膀鋦貋苣芵ꓥ骶臣龁胣閁苣ꮁ뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯銈苣궂苣钃菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣袼볯躼볯銼볯螽볯膀菣ꪃ苣뮂菣궂苣뒰듧隌菣Ꚃ듧誃菣ꪃ苣ꂃ볯邼볯邼볯颼뷯覼迥뎁藩뢅볯颼볎볯覼苣趏뿥ꦉ臣ꂊ臣膀鋦貋苣閁苣ꮁ볯芙雩骶臣龁胣趏뿥ꦉ苣랂菣ꮂ苣ꮃ룤ꮁ鯧ꖎꏨꮡ臣膀苣꾂菣궃菣뾂菣궸볯躼볯鲀볯薼菣뾂菣벃菣꺁뿦ꚺ该超臣뚺蟥鞁臣膀꣦財賥袐觧銂뻥龁胣ં䐼噉邀볯邼볯閼胣㲑䐯噉ਾ볯躼볯邼볯銼†볯銈볯颼裢袼볯貼볯銈菣뎃苣膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣ꮂ菣邃菣ꒂ菣覼裢鎼볯钼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣ꮃ볯銈볯銈뷯醼裢뮼볯鎼볯閼裢뢂菣膃菣銈볯銈뷯銼裢뮼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銼裢릂菣鮃苣膃菣覼苣龃菣붼苣袃苣랂뷯袃菣랂苣궃볯鎼볯鎼볯醼볯醼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼볯鞼⼼畳㹰볯螃苣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯銈菣膃菣銈볯ꢼ裢钃���뺂菣ꮃ裢钼裢ꒂ菣鶽菣ꪃ苣뎃裢銼裢ꮂ菣鲃菣뢅戼㹲 龮雦设볯躼볯邼볯醼볯邼볯邼볯颼뷯覼臣뢂苣궃菣ꆃ苣뎃볯醼뷯겼볯궸뫦늶臣膀菣ꪃ菣ꮃ苣궃藩뢅볯邼볯閼뷯겼볯銂諥袁胣趏뿥ꦉ苣꒮룦ꞁ뗧鲤鋦貋臣龁胣趏뿥ꦉ苣莿룧鞁胣꺼볯꺼裢뢂菣膃菣鮃菣ꂃ苣龃菣袼볯躼볯趽볯覼迥뎁냦袼볯躼볯趽볯覼臣뚺꟨鞁臣芀럦袐觧銂볯躼볯릮蟩込껥辇볯袃菣閃菣ꪂ菣ꊅ藩銂郥肂냦궸볯邼胣鞼볯薼苣뮂菣讃菣ꪃ菣ꞁ뫦몇臣讂볯覽뷯鎽뷯躽苣릂菣ꂃ苣뾽铧馁苣蚀鯧ꢼ볯겼볯ꮁ苣誂닧붣臣龁胣肉鳦꺁菣ꦃ苣랂菣뎃苣袐苣鮁胣趇뗧뺹鯥鞁臣膀꣦財賥袐觧銂뻥龁胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾†䵎⁒⠠〴‰䴠穈‬뢂菣膃菣릂菣鮃苣랂菣ⶉ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰶猯扵⤾†듎†灰⁭ㄠ⸲㤸†猨‬ㄠ⥈‬㤠㌮‱⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸸㔷†搨‬ㄠ⥈‬㠠㌮ⴶ⸸㤱†洨‬ㄠ⥈‬㠠〮‸⠠Ɽ†䠱Ⱙ†⸷㐸†搨‬ㄠ⥈‬㜠㘮‶⠠Ɽ†䠱Ⱙ†⸷㠵†搨‬ㄠ⥈‬㜠㔮ⴵ⸷㔴†洨‬㈠⥈‬㜠㐮‰⠠摴‬㈠⥈‬㜠㌮‴⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸶㤹†搨‬ㄠ⥈‬㔠〮‰⠠ⱳ†䠲Ⱙ†⸳㌹†琨‬㈠⥈‬㌠㠮‷⠠ⱳ†䠲Ⱙ†⸳㤴†搨‬㘠⥈‬㌠㌮ⴹ⸳ㄳ†洨‬㈠⥈‬㌠〮‱⠠Ɑ†䠶Ⱙ†⸲㔱†猨‬㘠⥈‬ㄠ㤮‴⠠ⱳ†䠲Ⱙ†⸱㠵〭㤮‹⠠Ɑ†㈱⥈‬〠㤮‱⠠ⱳ†䠶⸩볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯趽볯薽†볯鎼볯躼볯袼볯讼볯覼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣ં䐼噉邀볯邼볯隼胣㲑䐯噉ਾ볯躼볯醼†볯銈볯颼裢袼볯貼볯銈菣뎃苣膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣ꮂ菣邃菣ꒂ菣覼裢閼裢袼볯銈菣릂菣躃菣궃菣궂苣覼裢鎼볯钼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯醼裢袼뷯鎼볯閼裢뢂菣膃菣銈볯銈볯銼裢袼菣膃菣ꊂ菣躃볯ꢂ菣궂苣붼菣ꪃ苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯躼볯㲑畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯貼볯㲗猯灵붼菣ꮂ裢醼裢ꒂ菣鶽菣膃菣覼裢閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩袼賥袐觧랼볯躼볯醼볯꺁郥邈㰊䥄㹖胣醼볯邼볯醀⼼䥄㹖醼볯鎼볯躼볯ₑ钽뷯銽뷯銈菣膃菣颼裢隃菣ꊃ裢閼裢銃菣궃苣랂裢鎼볯钼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣ꮃ菣궂苣것菣袃戼㹲 钽뷯銽뷯銈菣膃菣閼裢銃菣궃苣랂裢鎼볯钼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣ꮃ菣궂苣것菣袃볯馼뷯覼臣꺼볯꺼裢뢂菣膃菣鮃菣ꂃ苣龃菣袼볯閼볯趽볯覼룤뚺뛦ꮁ胣꺼裢隃菣ꊃ苣꾂苣뎃苣龃菣袼볯躼볯鎼뷯覼苣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣芵ꓥ릒详鞁胣뒰볯銼볯邼뷯겼볯ꞁ苣ꢂ菣膃臣龁胣랷郥ꦉ苣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ볯閼볯邼뷯겼볯ꞁ룥袇臣膀냦誏臣隃菣ꒂ菣ꞁ듦蒵臣膀ꇧ뢅菣袃菣Ꚃ菣ꞁ蓨뒰臣���龁胣뚺ꫥ銂鋨몙臣鮁臣馨ꇩ隌郥ꦉ苣鞾胣鎁苣銂臣覂臣꾁닧붣臣骁臣ꆬ臣趏뿥ꮁ뷤ꢔ臣龁胣궼볯袼볯뎼볯覼뷯込뷯₅鎼볯馼볯銼볯궼볯ꢼ볯㲉畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵芀㰊䥄㹖胣醼볯邼볯醀⼼䥄㹖醼볯鎼볯躼볯ₒ钽뷯銽뷯銈菣膃菣閼裢袼菣뎃苣ꮃ苣궂苣覼裢颼裢隃菣ꊃ裢鎼볯钼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣ꮃ菣궂苣것菣袃戼㹲 龮雦设볯躼볯醼볯醼볯醼볯躼볯螽볯꺁苣뮂菣뎃볯銼볯邼뷯겼볯궸뫦늶臣膀菣뎃苣ꮃ菣궃菣覃볯鞼볯钼볯螽볯誏臣ꮼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯閼뷯覼苣ꂊ臣膀럦袐觧銂苩膵諧讅臣芵ꓥ릒详鞁臣芀럦袐觧銂뿦꺸臣膀껦ꎸ苣ꊅ藩ꢂ菣ꮃ볯隼볯邼뷯겼볯ꢁ냦袼볯邼볯趽볯覼臣꺁雩ꞁ裥超臣龁胣覜ꧦ꒱苣뒰迥뎁菣ꦃ苣뎃臣鞴뗦鞁胣ꮡ藩誃菣ꪃ苣ꂃ臣놄냦鞁胣뺿臩鞁胣莿룧鞁臣芀껦ꎸ苣颃菣뾂菣궸볯邼볯ꊅ藩ꢂ菣ꮃ臣뚺蟥馁苣랂菣ꮂ苣ꮃ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣ꮁ苣誂닧붣臣ꚁ胣馨ꇩ隌郥ꦉ苣鞾臣芀볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯趽볯薽†볯醼볯躼볯袼볯讼볯覼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣ં䐼噉邀볯邼볯馼胣㲑䐯噉ਾ볯躼볯醼볯鎼†볯銈뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯銈菣膃菣閼裢袼菣뎃苣ꮃ苣궂苣覼裢鎼볯钼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯貼볯袼볯ꢼ볯銈苣ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣㲈牢ਾ†菣뾂菣벃菣袼볯邼볯趽볯覼迥뎁菣ꪃ苣膃菣ꊂ菣뎃볯馼볯醼볯趽볯覼苣膀볯邼볯趽볯릂菣뎃菣릂诩붣鳥鮊迥鲿駥궸臣龮雦设볯躼볯醼볯銼볯醼볯躼볯螽볯誏臣뮼볯貼볯馀裢鎃苣袼苣閃苣讃菣鮃苣閃苣躃볯閃苣궃苣뎃볯뢂苣궃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‹ⴠ†⸰㠶†洨‬ㄠ䠱⸩㰊䥄㹖胣醼볯邼볯醀⼼䥄㹖銼볯醼볯邼†볯銈뷯袼볯뎼볯銈볯銈볯銼볯閼裢뢂苣궂苣銈볯貼볯銈苣銃菣궃裢醼볯銈菣궃菣ꮃ裢醼裢ꒂ菣覼裢鎼裢뮼볯銈볯銼볯閼볯颼볯醼볯貼볯钼볯醼볯貼볯邼볯銼볯貼볯隼볯銼볯貼볯銼볯鎼볯銈菣螃苣ꪂ苣떂菣鞃苣袃菣ꊂ苣뎃苣뎃裢鎼볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯鞃菣醃菣ꒂ菣鶽裢겼裢邃菣ꮃ裢꺼裢鮽볯銈볯袼뷯뮼볯銈볯鮽볯銈볯袼볯銈뷯隼裢뮼볯銈볯醼볯鎼裢馃菣뺂菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ苣ꮃ菣���ꊃ苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣銃菣궃苣붂苣躃菣뎃裢銼볯醼볯覼裢ꒂ菣붼裢銼裢ꮂ菣鲃苣랂菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣鶽裢閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣ꪃ苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯躼볯㲑畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯貼볯㲗猯灵붼菣ꮂ裢醼裢ꒂ菣鶽苣궂苣覼苣膃菣붼볯銼裢릂菣鮃苣膃菣覼苣ꮃ菣ꊃ苣ꮃ뷯ꪂ苣랂볯ꆃ菣ꮃ볯閃苣讃菣鶽裢꺼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰閼⼼畳㹰裢ꮂ菣邃菣ꒂ菣銈볯銈苣ꮃ菣膃菣ꊂ菣覃볯랂菣袃菣림볯覼臣袐裦ઐ䐼噉邀볯鞼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ볯躼볯閼볯躼볯ₑ鎼裢袼볯貼볯銈苣ꪂ苣붂裢銼볯閼裢뢂菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯骃菣뾂裢钼裢ꒂ菣뢅戼㹲 鎼裢ꊂ菣躃菣뎃苣銈볯銈苣뎃藩袃菣閃菣ꪂ菣ꊅ藩ꦡ볯醼볯馼뷯覼臣蚃菣ꦃ菣覃菣閃菣뎃볯鎼볯趽볯覼룤랷郥ꦉ臣膀菣膃菣銼볯閼裢뢂苣궂苣銈볯貼볯銈苣銃菣궃裢醼볯銈菣궃菣ꮃ裢醼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣袼볯躼볯钼볯螽볯銂諥袁胣骶臣ꚁ볯貼볯銈苣ꒂ苣鞃菣钃菣ꢂ菣ꮃ苣龃菣袼볯躼볯钼뷯겼볯銂듧ꦗ臣ꂊ臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣隼볯莄臣醼볯芙雩릒详鞁臣芀럦袐觧銂뿦꺸매몛臣龁胣议룦銂볯躼볯薼菣ꪃ菣ꮃ苣궃藩뢅苣ꮐ苣뒰룤銼볯鲀볯邼볯ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ臣뚺蟥馁苣Ꞽ뷯貽뷯辽뷯랂苣蚃菣袼볯醼볯ꮂ菣ꂃ볯誸臣꺁胩뢛볯낼볯ꎼ臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀꣦財賥袐觧銂뻥龁胣궼볯袼볯ꎼ裢궼볯覼뷯込뷯₅醼볯钼볯궼볯ꢼ볯芀猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰ⵈ䵎⁒⠠苣ꆃ菣ꮃ苣ꮃ菣궂苣覃搭猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㘾⼼畳㹢‬㐠〰†䡍⥺†듎⸲㈹㌭〮‷⠠Ɑ†䠲Ⱙ†⸳㠳†搨‬ㄠ⥈‬㔠〮ⴷ⸵㈱†洨‬ㄠ⥈‬㜠〮‸⠠ⱳ†䠲Ⱙ†㈱㈮‷⠠獢‬〠㘮⥈ਮ䐼噉邀볯鞼볯钼胣㲑䐯噉ਾ볯躼볯閼볯躼볯ₒ鎼裢袼볯銈볯銼볯閼볯颼볯醼볯貼볯钼볯醼볯貼볯邼볯銼볯貼볯隼볯銼볯貼볯銼볯鎼볯銈菣螃苣ꪂ苣떂菣鞃苣袃菣ꊂ苣뎃苣뎃裢鎼볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯銼볯閼裢뢂苣궂苣銈볯貼볯銈苣銃菣궃裢醼볯銈菣궃菣ꮃ裢醼裢ꒂ菣覼菣궃菣뎃藩㲸牢ਾ†뷯銈菣뾂菣벃菣込볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵꾼臣랷郥ꦉ볯銼볯醼胣醼볯趽볯覼룤꺁껥붖뻤銼볯醼볯邼볯醼볯鞼볯邼뷯螽볯ꮁ胣鎼볯銈苣뢂菣銈볯貼볯貼볯貼볯醼볯醼볯貼볯鞼볯銼볯貼볯鎼볯銼볯貼볯馼볯鎼볯貼볯閼裢覃菣ꮂ苣궂苣颃菣뾂菣ꪃ苣뎂菣뾂菣袼볯醼볯鎼뷯螽볯銂諥袁臣芀菣袃菣Ꚃ菣袼볯覼裢銼裢袼볯뎼���銈볯貼볯銈苣銃菣궃苣랂苣膃菣覼裢钼裢銃菣궃苣랂裢閼裢ꪂ苣붂裢銼볯閼裢뢂菣覃菣閃菣뎃裢鎼裢ꪂ菣벃菣袼볯醼볯颼뷯螽볯誏臣ꮡ藩薊볯ꦼ볯覼볯銼볯躼볯趽뷯覼苣랷郥ꦉ臣蚠곦ꂊ臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣꒮룦ꞁ볯隼駦鎖鋦貋臣膀뿦꺸臣龁胣议룦銂볯躼볯薼菣ꪃ菣ꮃ苣궃藩뢅苣ꮐ苣뒰룤銼볯鲀볯邼볯ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ臣뚺蟥馁苣Ꞽ뷯貽뷯辽뷯랂苣蚃菣袼볯醼볯ꮂ菣ꂃ볯誸臣꺁胩뢛볯낼볯ꎼ臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀꣦財賥袐觧銂뻥龁胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾†䵎⁒⠠〴‰䴠穈‬뢂菣膃菣릂菣鮃苣랂菣ⶉ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰶猯扵⤾†듎⸳㐲†猨‬㌠⥈‬㌠ㄮⴵ⸳㠲†洨‬㈠⥈‬㌠㐮ⴱ⸳㈵†洨‬㐠䠴Ⱙ†⸳㤷†琨‬㈠⥈‬㐠㐮‸⠠ⱴ†䠲Ⱙ†⸵㘵㔭㘮‰⠠Ɑ†䠱Ⱙ†⸷㔰†猨‬㈠⥈‬㠠〮″⠠ⱳ†䠱⸩볯뎼볯겼볯銈볯뎼볯趽볯薽†볯鞼볯袼볯讼볯覼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰胣ં䐼噉邀볯鞼볯閼胣㲑䐯噉ਾ볯躼볯閼볯躼볯ₓ꺼裢鮽볯鎼볯覼裢鎼裢袼볯貼볯銈苣ꪂ苣붂裢銼볯閼裢뢂菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯醼裢袼볯貼볯貼볯貼볯醼볯醼볯貼볯鞼볯銼볯貼볯鎼볯銼볯貼볯馼볯鎼볯貼볯閼裢覃菣ꮂ苣궂苣颃菣뾂菣ꪃ苣뎂菣뾂菣銈볯鞼裢ꒂ菣覼裢醼볯銈볯貼볯貼볯銈菣ꪃ苣뺂菣ꮃ裢钼裢ꒂ菣붼菣궃菣躃苣ꮃ뷯銈볯銈菣ꪃ菣銈볯銈뷯钼裢뮼볯鮽볯銼裢袼뷯鎼裢뮼볯钼裢鮽볯銈볯颼裢袼볯貼볯銈菣뎃苣膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣ꮂ菣邃菣ꒂ菣覼裢鎼볯钼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣ꮃ菣궂苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ뷯銈볯銈菣膃菣銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢醼裢ꒂ菣覼菣膃菣붼裢閼볯鞼裢뢂菣膃菣袃菣랂苣궃볯鎼볯鎼볯醼볯醼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼볯鞼⼼畳㹰볯螃苣銈볯銈苣ꮃ뷯ꪂ苣랂볯ꢂ菣ꮃ볯袼볯銈苣ꮃ菣ꢂ菣ꮃ볯ꮂ菣邃菣ꒂ菣鶽苣궂苣覼菣膃菣붼菣Ꞃ菣ꮃ뷯銈볯㲮畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲕猯灵銈苣ꮃ菣ꊃ苣ꮃ裢겼裢ꪂ菣讃菣뎃苣龃菣㲉牢ਾ†볯銈볯鞼裢ꊂ苣馃菣뺂菣ꪃ苣뺂菣ꮃ裢醼裢ꒂ菣覼裢꺼볯꺼볯꺼胢貼볯馀裢蚃菣ꦃ菣膃菣Ꚃ菣讃苣ꂃ菣궂苣閃菣ꪂ菣鮃苣閃苣벃菣袼볯躼볯閼뷯螽볯誏臣龮雦设볯躼볯閼볯躼볯袼볯邼뷯螽볯꺁볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣ꮃ菣ꊂ菣覃볯邼볯鎼뷯겼볯궸럦袐觧ꮁ胣邼蓢ꞁ볯貼볯銈苣ꒂ苣鞃菣钃菣ꢂ菣ꮃ苣龃菣袼볯銼볯醼볯캙겼볯銂苣ꎁ臣誂諥袁胣趏뿥랷郥ꦉ苣醼裥鎖鋦貋臣龁胣龮雦设볯躼볯醼볯躼볯袼볯邼뷯螽볯誏臣꺼볯꺼���뢂苣붂菣궃菣ꮃ苣膃菣ꊂ菣뎃볯銼볯캒겼볯꺁볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ菣ꮃ菣ꊂ菣覃볯邼볯钼뷯겼볯궸蛥뒍볯邼蓢覼럦袐觧銂諥袁臣芀뻥覂苣龁럦袐觧銂볯邼裥鎖鋦貋臣膀볯躼볯薼菣ꪃ菣ꮃ苣궃藩뢅苣ꮐ苣뒰룤銼볯鲀볯邼볯ꊂ苣袃菣袃菣ꮃ臣뚺蟥馁苣Ꞽ뷯貽뷯辽뷯랂苣蚃菣袼볯醼볯ꮂ菣ꂃ볯誸臣꺁胩뢛볯낼볯ꎼ臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀꣦財賥袐觧銂뻥龁胣袼볯趽臣뚵꿥超뷧銂믤辄臣늉苣鎽臣龁胣覼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰ㄾ⼼畳㹰⁈丠前†㔨㄰†䡍ⱺ†苣ꆃ菣ꮃ苣ꮃ菣궂苣覃搭猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰㘾⼼畳㹢 츠㦴㤮‵⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸸㜰†搨‬㌠⥈‬㠠〮‴ⴠ†⸷㘹†洨‬㈠⥈‬㜠㜮‷⠠Ɽ†䠱Ⱙ†⸷㐶†‭㜠㔮″⠠Ɑ†䠳Ⱙ†⸷〵†猨‬ㄠ⥈‬㜠㐮‸ⴠ†⸷㤳†洨‬㈠⥈‬㜠㌮‴⠠ⱱ†䠲Ⱙ†⸷〳†‭㜠㈮″⠠Ɑ†䠳Ⱙ†⸶㠹†猨‬㈠⥈‬㘠㤮″⠠Ɽ†䠱Ⱙ†⸵ㄶ†琨‬ㄠ⥈‬㐠㤮‶⠠Ɽ†䠴Ⱙ†⸴㐵†‭㐠㈮‷⠠Ɑ†䠳Ⱙ†⸴㐱†琨‬ㄠ⥈‬㌠㠮‶⠠ⱴ†䠲Ⱙ†⸳㜷†焨‬㐠⥈‬㌠㐮″⠠Ɽ†ㄷ⥈‬㌠㈮‱⠠ⱳ†䠶Ⱙ†⸳〰†搨‬㔠⥈‬㈠㘮‱⠠ⱳ†䠲Ⱙ†⸲㜰†搨‬㌠⥈‬ㄠ㤮′⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸱〶†搨‬㈠⥈‬ㄠ㐮‷ⴠ†⸰㘸†洨‬ㄠ䠰Ⱙ†⸰㔸†‭〠㘮‷⠠Ɑ†㈱⥈궼볯袼볯뎼볯覼뷯込뷯₅醼볯醼볯躼볯袼볯銈볯ꢼ볯㲉畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯銈⼼畳㹰胣ં䐼噉邀볯鞼볯隼胣㲑䐯噉ਾ볯躼볯閼볯ₑ꺼裢鮽볯鎼볯覼裢鎼裢袼볯貼볯銈苣ꪂ苣붂裢銼볯閼裢뢂菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯醼裢袼볯貼볯貼볯貼볯醼볯醼볯貼볯鞼볯銼볯貼볯鎼볯銼볯貼볯馼볯鎼볯貼볯閼裢覃菣ꮂ苣궂苣颃菣뾂菣ꪃ苣뎂菣뾂菣銈볯鞼裢ꒂ菣覼裢醼볯銈볯貼볯貼볯銈菣ꪃ苣뺂菣ꮃ裢钼裢ꒂ菣붼菣궃菣躃苣ꮃ뷯銈볯銈菣ꪃ菣銈볯銈뷯钼裢뮼볯鮽볯銼裢袼뷯鎼裢뮼볯钼裢鮽볯銈볯颼裢袼볯貼볯銈菣뎃苣膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣ꮂ菣邃菣ꒂ菣覼裢鎼볯钼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣ꮃ菣궂苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ뷯銈볯銈菣膃菣銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢醼裢ꒂ菣覼菣膃菣붼裢閼볯鞼裢뢂菣膃菣袃菣랂苣궃볯鎼볯鎼볯醼볯醼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼볯鞼⼼畳㹰볯螃苣銈볯銈苣ꮃ뷯ꪂ苣랂볯ꢂ菣ꮃ볯袼볯銈苣ꮃ菣ꢂ菣ꮃ볯ꮂ菣邃菣ꒂ菣鶽苣궂苣覼菣膃菣붼菣Ꞃ菣ꮃ뷯銈볯㲮畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲕猯灵銈苣ꮃ菣ꊃ苣ꮃ裢겼裢ꪂ菣讃菣뎃苣龃菣袼苣뎃菣뎃볯늼볯꺁郥邈戼㹲 龮雦设볯躼볯閼볯銂볯躼볯閼볯躼볯꺁ꫨ붣臣鎖臣颍鯩鞁臣芀볯鎼뷤꺁뗧뺯藩꺽苣뮻蓦ꮁ觥誂뷥ꚁ臣芀볯㲉畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰱猯灵䠾†䵎⁒⠠〵‱䴠穈‬뢂菣膃菣릂���鮃苣랂菣ⶉ㱤畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰶猯扵⤾†듎⸹ㄹ†猨‬ㄠ⥈‬㠠ㄮ‱⠠摤‬㈠⥈‬㠠〮‴ⴠ†⸷㤹†洨‬ㄠ⥈‬㜠㤮‶⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸷㜷†搨‬ㄠ⥈‬㜠㔮‸⠠ⱴ†䠳Ⱙ†⸷㐵†‭㜠㌮‹⠠Ɑ†䠲Ⱙ†⸷㤳†‭㜠㌮‱⠠Ɑ†䠲Ⱙ†⸷ㄳ†‭㜠㈮‴⠠Ɑ†䠳Ⱙ†⸷〰†猨‬㈠⥈‬㘠㤮‴⠠Ɽ†䠱Ⱙ†⸵ㄶ†搨Ɽ†䠱Ⱙ†⸵㠰†‭㐠㜮‹⠠Ɑ†䠴Ⱙ†⸴〴†搨ⱴ†䠳Ⱙ†⸴㘱†猨‬ㄠ⥈‬㌠㠮‶⠠ⱴ†䠲Ⱙ†⸳㈸†‭㌠㜮″⠠Ɑ†䠴Ⱙ†⸳ㄵ†‭㌠㌮‰⠠Ɑ†㘴⥈‬㌠㈮‱⠠ⱳ†䠷Ⱙ†⸳㔰†‭㈠㠮‷⠠Ɑ†䠳Ⱙ†⸲㈶†琨‬㈠⥈‬㈠〮‷⠠Ɽ†䠳Ⱙ†⸱㔹†猨‬㈠⥈‬ㄠ㘮‹⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸱ㄵ†‭〠㠮‶⠠Ɑ†〱⥈‬〠㠮‸ⴠ†⸰〷†洨‬ㄠ䠳⸩볯뎼볯ꖼ볯ꦼ볯趽볯薽†볯邼볯邼볯隼볯궼裢銼볯覼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼裢㲒猯灵芀㰊䥄㹖胣醼볯邼볯醀⼼䥄㹖銼볯醼볯銼†볯銈볯颼裢袼볯貼볯銈菣뎃苣膃苣뺂菣ꮃ裢銼裢ꒂ菣ꮂ菣邃菣ꒂ菣覼裢鎼볯钼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯醼裢袼뷯鎼裢뮼볯銈볯鮽볯袼볯銈뷯銼裢뮼볯銼볯貼볯늼볯钼볯貼볯뎼볯隼볯覼裢隼裢ꮂ菣鲃苣랂裢鎼볯钼볯閼裢袃菣銃菣궃苣랂菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯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銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢钼裢ꒂ菣覼菣ꪃ苣뎃裢銼裢ꮂ菣鲃菣뢅볯誏臣㲳牢ਾ†볯銈뷯颼裢뮼볯醼볯鎼裢馃菣뺂菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯ꮂ菣邃菣ꒂ菣붼裢鎼볯钼裢뢂菣覃菣ꒂ苣궂菣ꪃ菣銈볯袼볯ꢼ볯銈苣ꮃ뷯銈볯銈뷯醼裢뮼볯鎼볯閼裢뢂菣膃菣銈볯銈뷯鎼裢뮼볯銼裢릂菣鮃苣膃菣覼苣龃菣붼菣궃菣ꮃ뷯袃菣랂苣궃볯鎼볯鎼볯醼볯醼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼볯鞼⼼畳㹰볯螃苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼菣膃菣붼裢閼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ뷯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩㲸牢ਾ臣覂臣讂뻧讁苣뢁諦閁苣讂胣讫뇦薠볯袏臣銼臣風볨꺁볯꒼볯芀㰊䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣讫뇦薠볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖 込뷯鲀뷯隽볯㲚牢ਾ䐼噉邀賥隼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㤱㈵ㄱ㘰琮晩㸢〲㤱㈵ㄱ㘰琮晩ꃂ〰㐰㠴⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㤱㈵ㄱ㘰琮晩㸢〲㤱㈵ㄱ㘰琮晩ꃂ〰㐰㤴⼼㹡⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔹ㄲ〱⸶楴≦㈾㄰㔹ㄲ〱⸶楴쉦゠〰㔴㰰愯㰾䐯噉ਾ볯込룤膀뷯꾁胣醼胣隼臣뒕闦ꞁ臣誂胣뮻蓦뢁諦蒚臣銼胣隼臣芁苣芀볯㲉牢ਾ臣覂臣讂뻧讁苣뢁諦閁苣讂胣讫뇦薠볯ꮁ꣨覼臣ꆼ볯ꎼ胣ં⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀ꯨ花ꃩ閼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉ਾ†諦袽볯Ꞽ볯늼諦鎽臣膀戼㹲 超裥ꪕ迥醼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯鎼菣ꆃ苣뎃胣超裥ꪕ迥醼볯ꮁ꣨���覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯銼菣ꆃ苣뎃胣誏臣超裥ꪕ迥醼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯醼菣ꆃ苣뎃볯超裥ꪕ迥颼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣膀藩鞈闧랏볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂믨階볯꒼볯銼菣ꆃ苣뎃胣誏臣超裥ꪕ迥隼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣銂郥肂볯袏臣㲯牢ਾ†藩鞈闧랏볯邼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣膀藩鞈闧랏볯馼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣膀迥뎁藩鞈闧랏볯颼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣鮼룤뎁臣超裥ꪕ迥鎼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯鎼菣ꆃ苣뎃胣超裥ꪕ迥鎼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯銼菣ꆃ苣뎃胣誏臣超裥ꪕ迥鎼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯醼菣ꆃ苣뎃苣ꮐ苣鮼迥꾁戼㹲 超裥ꪕ迥颼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣膀藩鞈闧랏볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂믨階볯꒼볯銼菣ꆃ苣뎃胣誏臣超裥ꪕ迥隼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣鮼룤뎁臣超裥ꪕ迥醼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯鎼菣ꆃ苣뎃胣超裥ꪕ迥醼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯銼菣ꆃ苣뎃胣誏臣超裥ꪕ迥醼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯醼菣ꆃ苣뎃苣ꮐ苣鮼迥꾁戼㹲 超裥ꪕ迥銼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂믨階볯꒼볯鎼菣ꆃ苣뎃胣超裥ꪕ迥銼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂믨階볯꒼볯銼菣ꆃ苣뎃胣誏臣超裥ꪕ迥銼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂믨階볯꒼볯醼菣ꆃ苣뎃볯ꚸ臣ꮁ藩鞈闧랏볯颼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣趇軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣膀藩鞈闧랏볯鞼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣趇軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣膀迥뎁藩鞈闧랏볯隼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣趇軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣銂郥肂볯袏臣㲯牢ਾ†藩鞈闧랏볯颼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣膀藩鞈闧랏볯鞼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣膀迥뎁藩鞈闧랏볯隼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩ꎼ볯늼볯覃菣ꒂ菣鮼룤뎁臣超裥ꪕ迥醼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯鎼菣ꆃ苣뎃胣超裥ꪕ迥醼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯꒼볯銼菣ꆃ苣뎃胣誏臣超裥ꪕ迥醼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階볯���볯醼菣ꆃ苣뎃苣ꮐ苣膀戼㹲讫뇦薠볯鲀볯꺁臣骁苣讁룤薠臣風볨꺁볯꒼볯芀㰊䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣讫뇦薠볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖 鞊뷤貁胣超裥ꪕ迥馼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣趇軩꾏ꓥ颠鿥膀迥뎁藩鞈闧랏볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂믨階迥覤ꃩ龟苣ꮐ苣膀ꯨ花ꃩ醼胣钼臣蒁臣貂臣肸ꃩꮁ꣨覼臣ꆼ볯ꎼ胣ં⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀ꯨ花ꃩ鞼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉ਾ†諦鎽臣膀藩鞈闧랏볯閼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣趇軩膀迥뎁藩鞈闧랏볯鎼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩銂郥肂胣讫뇦薠볯鲀볯꺁臣骁苣讁룤薠臣風볨꺁볯꒼볯芀㰊䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣讫뇦薠볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖 鞊뷤貁胣閼볯膀볯銼胣閼볯膀볯隼胣閼볯膀볯邼胣隼볯膀볯钼胣隼볯膀볯颼胣鞼볯膀볯銼胣鞼볯膀볯隼迥뎁볯颼臣覂臣讂뻧讁苣뢁諦閁苣讂苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣趇軩꾏ꓥ颠鿥鮼룤뎁臣閼볯膀볯鎼胣閼볯膀볯鞼胣閼볯膀볯醼胣隼볯膀볯閼胣隼볯膀볯馼胣鞼볯膀볯鎼胣鞼볯膀볯鞼迥뎁볯馼臣覂臣讂뻧讁苣뢁諦閁苣讂苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩꾏ꓥ颠鿥銂郥肂胣讫뇦薠볯鲀볯꺁臣骁苣讁룤薠臣風볨꺁볯꒼볯芀㰊䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣讫뇦薠볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖 鞊뷤貁胣㲁牢ਾ†藩鞈闧랏볯邼胣醼볯誏臣醼볯鮼藩鞈闧랏볯隼胣醼볯誏臣醼볯鮼藩鞈闧랏볯邼胣醼볯誏臣醼볯鮼藩鞈闧랏볯邼胣醼볯誏臣醼볯鮼藩鞈闧랏볯醼胣鎼迥뎁볯銼볯超裥ꪕ迥醼볯膀볯鞼迥뎁볯馼볯超裥ꪕ迥銼胣鎼迥뎁볯鮼藩鞈闧랏볯邼胣鎼迥뎁볯銼볯超裥ꪕ迥颼볯膀볯醼迥뎁볯颼볯超裥ꪕ迥颼볯膀볯誏臣醼볯鮼藩鞈闧랏볯邼胣鎼迥뎁볯銼볯超裥ꪕ迥颼볯膀볯醼迥뎁볯銼볯誏臣超裥ꪕ迥颼볯膀볯醼迥뎁볯銼臣覂臣讂뻧讁苣뢁諦閁苣讂蟩階볯꒼볯뮂菣袃볯ꎼ볯늼볯膀볯꒼볯銼迥뎁볯꒼볯鎼볯鮼룤뎁臣㲫牢ਾ†藩鞈闧랏볯膀볯誏臣颼볯超裥ꪕ迥銼볯膀볯钼迥뎁볯閼볯超裥ꪕ迥銼볯膀볯鞼迥뎁볯颼볯超裥ꪕ迥銼볯膀볯邼迥뎁볯醼볯超裥ꪕ迥隼胣鞼迥뎁볯钼볯超裥ꪕ迥颼볯膀볯鎼迥뎁볯醼볯誏臣超裥ꪕ迥颼볯膀볯鞼迥뎁볯閼臣覂臣讂뻧讁苣뢁諦閁苣讂믨階볯꒼볯뮂菣袃볯ꎼ볯늼볯膀볯꒼볯銼迥뎁볯꒼볯鎼볯銂郥뾁胣㲁牢ਾ†諦鎽臣膀藩鞈闧랏볯膀볯誏臣钼臣趇軩ꎼ볯늼苣莃菣膀룤뎁臣超裥ꪕ迥隼胣鞼迥뎁볯꺁믨階볯꒼볯뮂菣袃苣놅臣꾁郥뺁臣蒁胣讫뇦薠볯鲀볯꺁臣骁苣讁룤薠臣風볨꺁볯꒼볯芀㰊䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣讫뇦薠볯邼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉ਾ†諦鎽臣膀藩鞈闧랏볯钼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣趇軩꾏ꓥ���鿥膀迥뎁藩鞈闧랏볯閼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩꾏ꓥ颠鿥銂郥肂胣讫뇦薠볯鲀볯꺁臣骁苣讁룤薠臣風볨꺁볯꒼볯芀㰊䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣讫뇦薠볯醼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉ਾ†諦鎽臣膀戼㹲 超裥ꪕ迥鞼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂蟩階迥覤ꃩ龟胣誏臣超裥ꪕ迥鞼볯ꮁ꣨覼臣ꊂ菣躃藩超裥銂郥肂믨階迥覤ꃩ龟볯袏臣㲯牢ਾ†藩鞈闧랏볯钼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣趇軩꾏ꓥ颠鿥膀迥뎁藩鞈闧랏볯閼臣風볨꺁苣龃菣뢅藩鞈苣ꮐ苣붻軩꾏ꓥ颠鿥㲟牢ਾ苣ꮐ苣膀ꯨ花ꃩ醼胣钼臣蒁臣貂臣肸ꃩꮁ꣨覼臣ꆼ볯ꎼ胣ં⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀ꯨ花ꃩ醼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖 覜諥辇臣讫뇦薠볯鲀볯醼臣蒁臣貂臣肸ꃩꮁ꣨覼臣ꆼ볯ꎼ胣誏臣겖귥蒚臣놨껥閁苣讂详鎽苣ꮐ苣뮌雨蒵裦ꦉ胣ં⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀ꯨ花ꃩ醼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖 螤闦꺁ꯨ花ꃩ醼胣醼볯꺁臣骁苣讁룤薠臣風볨꺁볯꒼볯銂郥肂볯꒼볯랷郥ꦉ胣誏臣겖귥蒚臣놨껥閁苣讂详鎽苣ꮐ苣膀賥겖뗧邈觧芀㰊䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣讫뇦薠볯钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉ਾ†臣鎂苣뮲駧馁苣릖돦ꞁ臣ꎁ臣膀닦芙鳦릊蟩꺁ꯨ花ꃩ醼胣醼볯꺁臣骁苣讁룤薠臣風볨꺁볯꒼볯銂胣貁苣꺁닦芙苣薿ꛨꢁ臣讂꿥ꆱ臣閊룤馁苣鎁臣銂郥肂胣릖돦芀㰊䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣讫뇦薠볯閼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉ਾ†鯥ꊽ藨趘苣覜臣讂꿥ꆱ臣誁臣ꚁ鯥ꊽ藨趘裦랕苣뮘껥馁苣袏臣鮸냥閁臣讂雦閳臣芁臣ꚁ胣몛뷥ꮅ飧邈闩貁飩뎮臣貂苣袏臣鮸냥馁苣袂臣ꮁ胣覜諥辇臣讫뇦薠볯鲀볯醼臣蒁臣貂臣肸ꃩꮁ꣨覼臣ꆼ볯ꎼ苣膀鯥ꊽ藨趘苣覜臣讂꿥ꆱ臣閊룤馁苣鎁臣銂郥肂胣릖돦芀㰊䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣讫뇦薠볯隼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉ਾ†볯꒼볯貁胣閁苣ꪁ苣겖觥袏臣閁苣ꪁ苣芙돦ꢁ뗧뾁郥辂臣ꚁ諦躸臣貂苣膀ꯨ花ꃩ醼볯袏臣醼볯ꮁ꣨覼臣릖돦芀㰊䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣讫뇦薠볯鞼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉ਾ†꟦ꂀ볥袼볯覼臣鎾臣ꆼ볯ꎼ볯㲚牢ਾ䐼噉邀賥鞼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㤱㈵ㄱ㘰琮晩㸢〲㤱㈵ㄱ㘰琮晩ꃂ〰㐰ㄵ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ볯込룤膀戼㹲 ꒼臣膀볥袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼胣袼볯ꦼ뷯覼迥꾁볯ꦼ볯蒽볯꺁볯莽볯銈뷯겼飩뎮雨ꞁ臣誂胣㲁牢ਾ†볯꾁胣ꪃ菣ꮂ菣ꞁ臣誂胣㲁牢ਾ†볯芽臣膀뷯ꖼ볯ꚼ볯鞊뷤ꞁ臣誂胣㲁牢ਾ†볯ꮼ臣膀菣뎃苣벃볯銂諦鎽볯芽臣ꎀ뗧鞁臣蒁苣놅鳦邵郥ꞁ臣誂胣㲁牢ਾ†뷯꾁胣醼胣銼볯꺁꿧늛臣뒕闦ꞁ臣讂胣覼戼㹲꺁ꫨ붣雦閳臣芁臣ꚁ胣㲁牢ਾ†鳦릊蟩꺁苣릂菣閃苣覃苩莅觥ꮁ苣誂胣鎼볯鲀볯邼蓢ꞁ냥ꪁ臣ꢁ苣醼볯蚈雩膀냦뚺뛦궸臣鞊뷤銂蟥蚐臣膀곦蒁臣膀諦鎽뫦늶苣銼볯鲀볯鞼蓢ꮁ蛥뒍臣讂臣ꢁ胣㲁牢ਾ���苩莅臣貂臣鞊뷤뚺뛦ꮁ胣銼볯醼胣銼볯醼볯隼볯ꢡ볯覼臣꒾臣覂臩麊臣貂苣랂菣袃菣銂郥肂냦込苣ꆃ菣ꮃ苣ꮃ菣궂苣覃臣뚺뛦銂럦ꂊ臣讂臣ꢁ胣㲁牢ਾ†뫦늶臣邽볯銂볯躼볯鲀볯躼볯꺁뷯ꢼ臣뾪闦馁苣鎁臣膀戼㹲 趏뿥銂볯颼胣颼볯芙雩ꮁ苣龁臣ꚁ胩뺁臣ꚁ胣ꆼ볯ꎼ苣ꊽ裦馁苣鎁臣㲨牢ਾ苣ꮐ臣膀苣것苣袃菣릂菣것菣ꪳ蟩蚈黦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