(57)【要約】  本明細書では、複合封入材および光学部品を含む照明装置について記載する。照明装置は、複合封入材と光源の光放出表面との間に第１界面を含み、複合封入材と光学部品との間に第２界面を含む。様々な実施形態では、複合封入材は、第１界面で臨界角が増大するように構成され、その結果、第１界面での全内部反射が制限されるようになる。さらに、複合封入材の性質および／またはその他の特徴は、第２界面での全内部反射も制限するように制御され得る。そのような照明装置を製造する方法も開示される。【選択図】  図１Ａ
2019515502.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１屈折率Ｎ１を有する光放出表面を含む光源と、
上面および、前記光放出表面の直上にある下面を有する複合封入材であって、第２屈折率Ｎ２を有し、マトリックスおよび非凝集性の高屈折率粒子を含む複合封入材と、
前記複合封入材の前記上面の直上にある光学部品であって、第３屈折率Ｎ３を有する光学部品と
を含み、
下記の関係式、
Ｎ１≧Ｎ２≧１．６、および
Ｎ２≦Ｎ３
を満たす、照明装置。
【請求項２】
前記光源が、少なくとも１つの発光ダイオードを含む、請求項１に記載の照明装置。
【請求項３】
前記第２屈折率が、前記マトリックス材料の屈折率Ｍ１、および前記高屈折率粒子の屈折率Ｈ１によって少なくとも部分的に定義された複合屈折率であり、
Ｈ１＞Ｍ１
である、請求項１に記載の照明装置。
【請求項４】
前記複合封入材の前記下面が、前記光放出表面に物理的にまたは化学的に結合され、前記複合封入材の前記上面が、前記光学部品に物理的にまたは化学的に結合されている、請求項２に記載の照明装置。
【請求項５】
前記光学部品が、波長変換体、レンズ、またはこれらの組合せである、請求項４に記載の照明装置。
【請求項６】
前記非凝集性の高屈折率粒子の平均粒径が３０ｎｍ未満である、請求項４に記載の照明装置。
【請求項７】
前記非凝集性の高屈折率粒子の平均粒径が１０ナノメートル（ｎｍ）未満である、請求項６に記載の照明装置。
【請求項８】
前記非凝集性の高屈折率粒子が、ＧａＰ、ＩｎＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＮ；ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＮｉＯ２、ＺｒＯ２、ＺｎＯ、インジウムスズ酸化物、酸化クロム、イットリウムアルミニウムガーネット、ダイヤモンド、屈折率が１．６以上の有機化合物、これらの組合せ、混合物、および合金からなる群から選択される高屈折率材料から形成される、請求項６に記載の照明装置。
【請求項９】
前記非凝集性の高屈折率粒子が、平均粒径が約１０ナノメートル（ｎｍ）未満のＺｒＯ２粒子を含む、請求項８に記載の照明装置。
【請求項１０】
前記複合封入材の厚さが約１ｍｍ未満である、請求項４に記載の照明装置。
【請求項１１】
前記マトリックスが、エポキシ樹脂、ポリシロキサン、またはポリイミドの１種または複数種を含む、請求項１に記載の照明装置。
【請求項１２】
前記マトリックスが、エポキシ樹脂、ポリシロキサン、またはポリイミドの１種または複数種を含み、
前記非凝集性の高屈折率粒子が、平均粒径が約１０ナノメートル（ｎｍ）未満のＺｒＯ２粒子を含み、
前記複合封入材の厚さが、約１ｍｍ未満であり、
前記光学部品がレンズである、
請求項４に記載の照明装置。
【請求項１３】
照明装置を製造する方法であって、
光源の光放出表面の直上に、複合前駆体を形成する工程と、
前記複合前駆体に光学部品を付与する工程と、
前記複合前駆体を硬化して、複合封入材を形成する工程と
を含み、
前記光放出表面が第１屈折率Ｎ１を有し、
前記複合封入材が、第２屈折率Ｎ２を有し、マトリックスと、非凝集性の高屈折率粒子とを含み、
前記光学部品が、前記複合封入材の直上にあり、第３屈折率Ｎ３を有し、
下記の関係式、
Ｎ１≧Ｎ２≧１．６、および
Ｎ２≦３
を満たす、方法。
【請求項１４】
前記光源が、少なくとも１つの発光ダイオードを含む、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記第２屈折率が、前記マトリックス材料の屈折率Ｍ１、および前記高屈折率粒子の屈折率Ｈ１によって少なくとも部分的に定義された複合屈折率であり、
Ｈ１＞Ｍ１
である、請求項１３に記載の方法。
【請求項１６】
前記複合封入材の下面が、前記光放出表面に物理的にまたは化学的に結合され、前記複合封入材の上面が、前記光学部品に物理的にまたは化学的に結合されている、請求項１４に記載の方法。
【請求項１７】
前記光学部品が、波長変換体、レンズ、またはこれらの組合せである、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記非凝集性の高屈折率粒子の平均粒径が３０ｎｍ未満である、請求項１６に記載の方法。
【請求項１９】
前記非凝集性の高屈折率粒子が、ＧａＰ、ＩｎＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＮ；ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＮｉＯ２、ＺｒＯ２、ＺｎＯ、インジウムスズ酸化物、酸化クロム、イットリウムアルミニウムガーネット、ダイヤモンド、屈折率が１．６以上である有機化合物、これらの組合せ、混合物、および合金からなる群から選択される高屈折率材料から形成される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記マトリックスが、エポキシ樹脂、ポリシロキサン、またはポリイミドの１種または複数を含み、
前記非凝集性の高屈折率粒子が、平均粒径が約１０ナノメートル（ｎｍ）未満のＺｒＯ２粒子を含み、
前記複合封入材の厚さが、約１ｍｍ未満であり、
前記光学部品がレンズである、
請求項１６に記載の光源。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる、２０１６年５月１３日に出願された米国特許第１５／１５４，５７６号の利益および優先権を主張する国際出願である。
【０００２】
本願開示は、全般的に、照明装置に関し、当該照明装置は、１つまたは複数の発光ダイオードを含む照明装置を含むが、これに限定されるものではない。より詳細には、本願開示は、光源、複合封入材層、および光学部品を含む照明装置、ならびにその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００３】
固体照明装置は、その比較的高い電力効率に故に、市場で益々一般的になりつつある。固体照明装置の１つの一般的なタイプは、発光ダイオード、即ちＬＥＤである。一般に、ＬＥＤという用語は、広く様々なダイオードまたはその他の半導体に基づくデバイスであって、電気信号に応答して放射線（即ち、光）を発生させることが可能なものを指す。より詳細には、ＬＥＤは、可視領域、紫外領域、および／または赤外領域などの電磁スペクトルの１つまたは複数の領域で光を発生させるように構成される。多くの場合、ＬＥＤなどの固体光源は、それが生成する光の少なくとも一部がその光源の表面から放出されるように構成される。明確化のために、本明細書では、当該表面を「光放出表面」、または単に「放出表面」と呼ぶが、光源からの光は、放出表面それ自体から発生する（即ち、放出される）必要はないことを理解すべきである。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ＬＥＤなどの固体光源は、その他のタイプの光源と比較した場合に比較的電力効率が良いが、ＬＥＤからその周囲環境に放出される光の総量を制限する可能性のある様々な技術的課題が存在する。例えば、多くのＬＥＤは、その光放出表面と外部媒体（例えば、空気、ポリマーなど）との間に界面があるように構成される。ＬＥＤの光放出表面を形成する材料の屈折率（Ｎ１）と、外部媒体（例えば、空気）の屈折率（Ｎ２）との比は、ＬＥＤから周囲環境に放出される光の量に影響を及ぼす可能性がある「臨界角」を決定することがある。より詳細には、Ｎ２／Ｎ１の値が減少するにつれて臨界角は一般に減少し、その逆も同様である。ＬＥＤにより生成された光が、その光放出表面と外部媒体との間の界面に、臨界角よりも大きい角度で近付くと、全内部反射によってその光をＬＥＤの後方に反射させ、それがＬＥＤから出力された光の量を制限する可能性がある。これと同じ懸念は、照明装置に存在し得るその他の界面に関しても言えることである、即ち、第１屈折率（Ｎ１）を有する第１媒体中を伝播する光が、第１媒体と、第２屈折率（Ｎ２）を有する第２媒体との間の界面に遭遇する場合についても言えることである。
【０００５】
前述を踏まえ、多くのＬＥＤは、１種または複数種の高屈折率（ＨＲＩ）材料から形成された光放出表面を含む。例えば、いくつかのＬＥＤは、窒化ガリウム（ＧａＮ）またはアルミニウムガリウムインジウムリン化物（ＡｌＧａＩｎＰ）から形成された光放出表面を含み、それぞれ２．３〜２．５（ＧａＮ）および３．２〜４．５（ＡｌＧａＩｎＰ）の範囲内の屈折率を示す。したがって、そのようなＬＥＤの光放出表面が空気（標準温度および圧力下で、Ｎ２＝１．０）に接触しているとき、Ｎ２／Ｎ１の比は比較的低くなり、その結果、相応に低い臨界角が得られる。この比較的低い臨界角により、ＬＥＤによって生成された光のうちのかなりの量が、放出表面／空気界面で全体的に内側に反射する可能性があり、そのことが、ＬＥＤによって周囲環境に最終的に放出される光の量（即ち、光束）を制限する可能性がある。
【０００６】
研究によると、ＬＥＤの光放出表面をポリマー材料（以後、「封入材」と呼ぶ）で覆うまたは封入することによってＮ２／Ｎ１の比を増大させることができ、その結果、光放出表面／空気界面を含む光源に比して、対応する臨界角が増大しかつ光抽出が改善される。このような光抽出の増大は、当該ポリマーが空気よりも大きい屈折率を示すという事実に、大きく起因する可能性がある。その結果、放出表面／封入材界面の臨界角は、放出表面／空気界面での臨界角よりも大きくなる場合がある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
しかし、多くの封入材は、ＬＥＤの光放出表面の屈折率（Ｎ２）よりもいっそう著しく低い屈折率（Ｎ１）を示すポリマーから形成される。例えば、多くの用途では、シリコーンまたはエポキシを、ＬＥＤ用封入材として使用する。このような材料の屈折率（Ｎ１）は、しばしば１．４〜１．６であり、この値は、ＬＥＤの光放出表面を形成するのに使用する材料の屈折率（Ｎ２）よりもいっそう著しく低い可能性がある。したがって、そのようなデバイスにおけるＬＥＤによって生成された著しい量の光が、光放出表面／封入材界面での全内部反射により、依然として失われる可能性がある。
【０００８】
次に、下記の図と併せて読まれるべきである、以下の詳細な説明を参照する。図においては、同じ番号は同じ部分を表している。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１Ａ】本願開示に一致した照明装置の一例を示す図である。
【図１Ｂ】本願開示に一致した照明装置の別の例を示す図である。
【図２】本願開示に一致した例示的な高屈折率粒子を含む仮想複合封入材における、粒径に対して送信電力のシミュレーションをプロットした図である。
【図３Ａ】本願開示に一致したいくつかの例示的な複合封入材について、高屈折率粒子の質量パーセントに対して複合屈折率をプロットした図である。
【図３Ｂ】本願開示に一致したいくつかの例示的な複合封入材について、波長に対して屈折率をプロットした図である。
【図４】本願開示に一致した複合封入材および光学部品を含む照明装置の製造方法の、例示的な操作を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
次に、本願開示に一致した例示的な実施形態を示す添付図面を参照しながら、本願開示の説明を進める。図中の例は、単なる例示および理解の容易化のためであり、本明細書に記載の方法、波長変換体、およびデバイスは多様な形態で具体化することが可能であり、図に示された形態または本明細書に記載の特定の実施形態に限定されるものではないことを理解すべきである。
【００１１】
本願開示の１つまたは複数の要素は、数字で表示されてもよく、例えば、第１、第２、第３要素などである。この文脈において、数字による表示は単なる明瞭化のため（例えば、１つの要素を別の要素と区別するため）であり、そのように表示された要素は、それらの特定の数字の表示に限定されるものではないことを理解すべきである。さらに本明細書は随時、第１要素が第２要素の「上」にあると記載され得ることに言及してもよい。その文脈において、第１要素は、第２要素の直上にある（即ち、それらの間に介在要素がない）状態でもよいし、または１つもしくは複数の介在要素が第１および第２要素の間に存在してもよいと理解すべきである。対照的に、「〜の直上」という用語は、第１要素が第２要素上に、それらの間にいかなる介在要素もない状態で存在することを意味する。
【００１２】
本明細書で使用する、「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」などの単数形の表現は、それらの単数形に限定されず、文脈が他に明示しない限り複数形も同様に包含するものとする。この理解から除外される特定の用語／文言には、「単層」および「単層波長変換体」が含まれる。これら用語は、単（即ち、１）層と、単（即ち、１）層で構成された波長変換体とを示すのに本明細書で使用する。以下に詳細に記載されるように、本願開示に一致した単層波長変換材料を限定することのない例示には、波長変換粒子（蛍光体粒子と量子ドット粒子との組合せなどであるが、これらに限定されるものではない）を含むマトリックス材料の単層が含まれる。これは、異なる波長変換組成物の数層が互いに積層、さもなければ互いに揃えられている多層波長変換体とは対照的である。
【００１３】
本明細書で使用する「実質的に」および「約」という用語は、ある量または範囲に関連して使用するとき、記載される量または記載される範囲の端点のプラス／マイナス５％を意味する。
【００１４】
本明細書で使用する「上（on）」という用語は、１つの構成要素（例えば、第１層）の、別の構成要素（例えば、第２層）に対する相対位置を示すのに使用してもよい。このような場合、「上」という用語は、第１構成要素が第２構成要素の上方に存在するが、第２構成要素の１つまたは複数の表面に必ずしも接触している必要はない状態を示すことを理解すべきである。即ち、第１構成要素が第２構成要素の「上」にあるとき、１つまたは複数の介在構成要素が第１構成要素および第２構成要素の間に存在してもよい。対照的に、「〜の直上」という用語は、第１構成要素が第２構成要素の表面（例えば、上面）に接触していることを意味すると解釈すべきである。したがって、第１構成要素が第２構成要素の「直上」にあるとき、第１構成要素は第２構成要素に接触しており、かつ第１および第２構成要素の間に介在構成要素が存在しないことを理解すべきである。
【００１５】
本明細書で使用する「光学的に透明な」という用語は、材料（例えば、複合封入材のマトリックス、充填剤など）に関連して使用するとき、参照される材料が入射光の約８０％以上を透過させ、例えば入射光の約９０％以上、約９５％以上、約９９％以上、またはさらに約１００％を透過させることを意味する。入射光は、特定の波長もしくは波長範囲のものであってもよく（例えば、紫外、可視、赤外など）、または多数の波長範囲に及んでもよい。光学的に透明であるとして本明細書に記載した材料は、好ましくは、電磁スペクトルの紫外領域、可視領域、および赤外領域の少なくとも１つにおいて入射光の約９５％以上（例えば、約９９％以上またはさらに約１００％）を透過させるが、これに限定されるものではない。
【００１６】
本明細書で使用する「発光ダイオード」、「ＬＥＤ」、および「ＬＥＤ光源」という用語は、同義で使用され、いかなる発光ダイオード、または電気信号に応答して放射線を発生させることが可能なその他のタイプの半導体に基づくシステムを指す。このようにＬＥＤという用語には、電流に応答して光を放出する様々な半導体に基づく構造、発光ポリマー、発光ストリップ、エレクトロルミネッセントストリップ、これらの組合せ等が含まれるが、これらに限定されるものではない。特に、ＬＥＤという用語は、可視スペクトル、紫外スペクトル、および赤外スペクトルの１種または複数種の全領域または様々な部分で光が発生するように構成され得る、全てのタイプの発光ダイオードを指す。使用され得る適切なＬＥＤの例には、様々なタイプの赤外ＬＥＤ、紫外ＬＥＤ、赤色ＬＥＤ、緑色ＬＥＤ、青色ＬＥＤ、黄色ＬＥＤ、コハク色ＬＥＤ、橙色ＬＥＤ、および白色ＬＥＤが含まれる。そのようなＬＥＤは、広域スペクトル（例えば、全可視光スペクトル）または狭域スペクトル上で光を放出するように構成されてもよいが、これらに限定されるものではない。蛍光体、ＬＥＤ、または変換材料の色に対する言及は、特定されない限り、一般にはその放出の色を指す。したがって、青色ＬＥＤは青色光を放出し、黄色蛍光体は黄色光を放出し、以下同様である。
【００１７】
随時、本願開示の１つまたは複数の態様は、範囲を使用して記載される。そのような場合、示した範囲は、他に明示されない限り、単なる例示であると理解すべきである。さらに示した範囲は、示した範囲内に包含される個々の値の全てを含むことを、これら値が明確に列挙された場合と同様に理解すべきである。さらに範囲は、示した範囲内の部分範囲を包含することを、これら範囲が明確に列挙された場合と同様に理解すべきである。例として、１〜１０の範囲は、２、３、４．．．などばかりでなく、２〜１０、３〜１０、２〜８などの範囲を、これら値や範囲が明確に記載された場合と同様に含むと理解すべきである。
【００１８】
本願開示において、「硬化した」という用語は、「マトリックス材料」という用語に関連してしばしば使用され、特にマトリックス材料がポリマー成分を含むときに使用する。その文脈において、「硬化した」という用語は、１種または複数種の液体反応物成分が、例えば、重合を介して固体に変換される化学プロセスを指すことを理解すべきである。一部の実施形態では、硬化がポリマーの形成をもたらす場合、ポリマーは、約９０％以上、約９５％以上、約９９％以上、またはさらに約１００％の重合度および／または架橋度を示してもよい。このように「硬化したマトリックス材料」という用語は、約９０、９５、９９％以上またはさらに１００％の重合度、約９０、９５、９９、またはさらに１００％の架橋度、およびこれらの組合せを示す、ポリマー成分で形成されたまたはポリマー成分を含むマトリックス材料を包含すると理解すべきである。「硬化時間」という用語は、マトリックス前駆体を、硬化したポリマーマトリックスに変換するのに必要な時間の長さを指す。
【００１９】
背景技術で簡単に記載したように、研究によると、屈折率が空気よりも大きいポリマー封入材でＬＥＤの光放出表面を覆うことにより、光放出表面／封入材界面で（光放出表面／空気界面に比して）臨界角を増大させることができ、それによって、ＬＥＤから放出される光の量が潜在的に増加することが示唆されている。ポリマー封入材は、その点に関して有用であることが証明されたが、そのような封入材の形成に使用するポリマーの屈折率は、しばしば依然として、ＬＥＤの放出表面を形成する材料の屈折率よりも著しく低い。このことは、ポリマー封入材で達成することができる臨界角（および光出力）の改善を有意に制限する可能性がある。
【００２０】
ＬＥＤなどの様々な光源用の封入材として有用な代替材料の同定についての研究も行われた。これに関し、様々な複合材料が開発され、照明用途への適用について検討されている。以後、一般に「複合封入材」と呼ばれるそのような複合体は、一般に、高屈折率（ＨＲＩ）粒子が負荷されたポリマーマトリックス材料を含む。ポリマーマトリックスは、屈折率Ｍ１を有し、ＨＲＩ粒子は屈折率Ｈ１を有し、このＨ１はＭ１よりも大きい。その結果、このような複合材料は、複合屈折率Ｎ２を示してもよいが、Ｍ１＜Ｎ２＜Ｈ１である。
【００２１】
いくつかの複合封入材には見込みがあることが示されたが、本発明者らは、ある特定の用途に対して、それら複合封入剤を望ましくないものにする可能性のある様々な技術的課題を明らかにした。例えば、いくつかの複合封入用の材料は、粒径が３０ナノメートル（３０ｎｍ）よりも大きくかつ／または凝集体サイズが３０ｎｍよりも大きい凝集体を形成する傾向を持つ、ＨＲＩ粒子を含む。そのような複合封入材は、ＬＥＤの光放出表面から抽出された光の量を増加させることができるが、本発明者らは、内部にある比較的大きい粒子／凝集体が、複合封入材内に光散乱をもたらす可能性があることを見出した。そのような散乱は、比較的小さくすることができるが、本発明者らはそれにも関わらず、デバイスからの光損失に関与する可能性があることを見出した。実際にある場合には、本発明者らは、ある種の複合封入材に起因する散乱光損失が、光源の光放出表面からの、複合封入材の使用による余分な光の量に等しい、またはそれを超えることを見出した。
【００２２】
さらに散乱光損失量は、封入材の厚さが増加するにつれて、増加する場合がある。それを踏まえて、いくつかの複合封入材は、照明装置において、厚さが３ｍｍ以上の層の形状で使用されている。このような厚さでは、内部にある比較的大きいＨＲＩ粒子／凝集体からの散乱が、大きな散乱光損失をもたらす可能性がある。
【００２３】
上記でも簡単に説明したように、多くの複合封入材は、封入材と光源の光放出表面との間に画定された界面での光アウトカップリングを改善する目的で開発されたものである。特にそのような材料は、そのマトリックス単独として使用するポリマーの屈折率（Ｍ１）を超える複合屈折率（Ｎ２）を示すように（即ち、Ｍ１＜Ｎ２）開発され、それによって、例えばそのような界面でのＮ２／Ｎ１の比を増大させることによって、照明装置の光放出表面と界面での臨界角を増大させた。これらの複合封入材は、光放出表面／複合封入材界面での光アウトカップリングを改善するのに有用であることは証明されたが、本発明者らは、複合封入材の使用が、照明装置のその他の部分での光学性能に影響を及ぼす可能性があることを見出した。
【００２４】
例えば、照明装置が、光放出表面、光放出表面上の複合封入材、および複合封入材上の光学部品（例えば、レンズ）を含む場合、多数の界面がデバイスの様々な構成要素の間に存在し得る。例えば、そのようなデバイスは、光放出表面と複合封入材との間に画定された第１界面と、複合封入材と光学部品（例えば、レンズ）との間に画定された第２界面とを含んでもよい。したがって、第１臨界角（Ｃ１）は、光放出表面の屈折率（Ｎ１）に対する複合封入材の屈折率（Ｎ２）の比に基づいて、第１界面で画定されてもよく、第２臨界角（Ｃ２）は、複合封入材の屈折率（Ｎ２）に対する光学部品の屈折率（Ｎ３）の比に基づいて、第２界面で画定されてもよい。Ｎ２を増大させるとＣ１が増大する可能性があるが、本発明者らは、Ｎ２を増大させることによって、Ｎ３／Ｎ２の比を、したがってＣ２を、低減可能であることを観察した。したがって、光カップリングは第１界面で改善され得るが、第２界面での全内部反射により、そのような照明装置では有意な量の光が失われる可能性がある。
【００２５】
前述を踏まえて、本願開示の一態様は、複合封入材を含む照明装置に関する。以下に、さらに詳細に説明するように、本願開示の照明装置は一般に、第１屈折率Ｎ１を有する光放出表面を含む光源（例えば、１つまたは複数のＬＥＤ）を含む。第２屈折率Ｎ２を有する複合封入材の材料は、光放出表面の直上に配置されて、第１界面を形成する。複合封入材は、マトリックス材料およびＨＲＩ粒子を含んでもよく、したがって、Ｎ２は、マトリックス材料の屈折率（Ｍ１）およびＨＲＩ粒子の屈折率（Ｈ１）によって少なくとも部分的に画定されることとなる。特に、いくつかの実施形態では、本明細書に記載の組成物封入材層において下記の関係、Ｍ１＜Ｎ２＜Ｈ１を満たし得る。いくつかの実施形態では、ＨＲＩ粒子は、その粒子および／または凝集体のサイズが３０ナノメートル（ｎｍ）以下であってもよい。例えば、いくつかの実施形態では、ＨＲＩ粒子は、粒径が３０ｎｍ以下である非凝集ＨＲＩ粒子からなるもの、または実質的になるものであってもよい。
【００２６】
いくつかの実施形態では、第３屈折率（Ｎ３）を有するレンズが、複合封入材の上面の直上に配置されて、第２界面を画定する。それらの実施形態のいくつかまたは全てにおいて、光放出表面、複合封入材、およびレンズは、下記の屈折率の関係式が満たされるように構成されてもよい。
Ｎ１≧Ｎ２≧１．６、および
Ｎ２≦Ｎ３。
式中、Ｎ１は光源の光放出表面の屈折率であり、Ｎ２は光放出表面の直上の複合封入材の複合屈折率であり、Ｎ３は複合封入材の直上のレンズの屈折率である。さらに、いくつかの実施形態では、複合封入材の厚さは、例えば散乱に起因する光損失が制限されるようにまたはさらに防止されるように、制御されてもよい。例えば、複合封入材の厚さは、０を超え約２ｍｍまでの範囲、例えば０を超え約１ｍｍまでの範囲である。
【００２７】
次に、本願開示に一致した照明装置の一例を示す図１Ａに参照する。図示されるように、図１Ａは、支持体１０１、光源１０２、複合封入材１０４、およびレンズ１０９を含む照明装置１００を示す。一般に、支持体１０１は、照明装置１００の様々なその他の構成要素に対して機械的支持を行うように構成される。その点に関し、支持体１０１は、回路基板、フレーム（例えば、ＬＥＤフレーム）、これらの組合せなどの、任意の適切な支持体であってもよい。いくつかの実施形態では、支持体１０１は、光源１０２を駆動させるための電気回路、接点などを収容する回路基板の形をとる、またはそのような回路基板を含む。例えば、光源１０２がＬＥＤである場合（そのような場合、照明装置１００は、ＬＥＤパッケージなどのＬＥＤ照明装置であることが理解され得る）、支持体１０１は、ＬＥＤを駆動させるための回路および／または接点を含むＬＥＤフレームであってもよい。いずれにせよ、支持体１０１は、照明装置１００の様々な構成要素に対して機械的支持を行うことが理解され得る。
【００２８】
光源１０２は、その光放出表面から光を放出することが可能な任意の適切な光源であってもよい。光源１０２として使用され得る適切な光源の例には、発光ダイオードなどの固体光源が含まれるが、これに限定されるものではない。光源１０２が１つまたは複数のＬＥＤを含む場合、そのようなＬＥＤは、その光放出表面から光を放出するように構成され得る。このように、明瞭化および例示のために、光源１０２は、光放出表面１０３を含むものとして図１Ａに示されている。例示される実施形態では、光放出表面１０３は、光源１０２の上面にまたはその上面と一体的に形成されるものとして示されるが、光源１０２の任意の適切な側面、表面などが、光放出表面として構成され得ることを理解すべきである。
【００２９】
その構成とは無関係に、光源１０２は、例えば電気信号に応答して光を生成するように構成され得る。例えば光源１０２は、電磁スペクトルの紫外領域、可視領域、および／または赤外領域で光を生成するように構成され得る。いくつかの実施形態では、光源１０２は、紫外領域、可視領域、もしくは赤外領域の光、またはこれらのいくつかの組合せを放出するように構成されたＬＥＤであるが、これに限定されるものではない。いくつかの実施形態において、光源１０２は、可視領域の光を放出するように構成されたＬＥＤであるが、これに限定されるものではない。例えば光源１０２は、青、赤、黄、白、もしくはその他の色の光を直接、または１つもしくは複数の波長変換体の使用を通して生成するよう構成されたＬＥＤであってもよい。
【００３０】
上述のような多くの場合、光源１０２は、光放出表面１０３を含んでいてもよい。一般に、光放出表面１０３は、光源１０２と、光源１０２の外の環境、例えば、複合封入材１０４との第１界面１０７の、少なくとも一部を画定するように機能してもよいが、これに限定されるものではない。この点に関し、光放出表面１０３は、任意の適切な材料から形成されてもよい。例えば光放出表面１０３は、屈折率（Ｎ１）が１．６以上である材料を含んでいるまたはそのような材料から形成されてもよい。そのような材料の例には、窒化ガリウム（ＧａＮ−Ｎ１約２．３〜２．５）およびアルミニウムガリウムインジウムリン化物（ＡｌＧａＩｎＰ、Ｎ１約３．２〜４．５）、アルミニウムガリウム窒化物（ＡｌＧａＮ）、インジウムガリウム窒化物（ＩｎＧａＮ）、カルシウム亜鉛セレン化物（ＣｄＺｎＳｅ）、量子ドットＬＥＤ材料、有機ＬＥＤ材料、これらの組合せ等が含まれるが、これらに限定されるものではない。いくつかの実施形態では、光放出表面１０３は、ＩｎＧａＮ、ＡｌＧａＮ、もしくはＡｌＧａＩｎＰである、またはこれらを含むが、これらに限定されるものではない。
【００３１】
図１Ａにさらに示されるように、照明装置１００は、複合封入材１０４を含む。一般に、複合封入材１０４は、概して光源１０２の光放出表面１０３との第１界面１０７の少なくとも一部を画定するように機能する。したがって、複合封入材１０４および光放出表面１０３は、第１界面１０７を画定すると理解することができ、この第１界面１０７は、光放出表面／複合封入材界面である。この点に関し、複合封入材１０４は、光放出表面１０３上に形成される層の形をとってもよい。例えば、複合封入材１０４は、光放出表面１０３の表面（例えば、上面）の直上にある層の形をとってもよい。いずれにせよ、第１界面１０７は、光放出表面１０３と複合封入材１０４との間に画定される。例えば、例示される実施形態では、第１界面１０７は、光放出表面１０３の上面と複合封入材１０４の下面との間に画定され、この複合封入材１０４は、光放出表面１０３の直上にある。
【００３２】
例示される実施形態では、光源１０２は、支持体１０１に形成されたキャビティ（符号なし）内に配置された状態で示される。このとき複合封入材１０４は、光源１０２により占有されていないキャビティの部分を満たし、例えば複合封入材１０４の上面は、キャビティの近位にある領域で支持体１０１の上面と実質的に同一平面にあるようになされていることに留意されたい。さらに、複合封入材１０４は封入光源１０２として示され、光源１０２の側面および上面が複合封入材１０４によって取り囲まれるようになされている。このような図示は単なる例示のためであり、このような構成要素は別の様式で構成され得ることを、理解すべきである。
【００３３】
実際に、本願開示は、支持体１０１、光源１０２、および複合封入材が、図１Ａに示される実施形態とは異なる構成の実施形態を構想する。例えば、いくつかの実施形態では、支持体１０１は、キャビティなしで構成され得る。そのような場合、支持体１０１は、実質的に平らな上面を有していてもよく、そこでは１つまたは複数の光源１０２が、実質的に平らな上面に配置されている。支持体１０１の構成とは無関係に、複合封入材１０４は、図１Ａの実施形態に示される幾何形状を有する必要がない。例えば、いくつかの実施形態では、複合封入材１０４は、光放出表面１０３の上面の直上に配置される層として構成されてもよい。上記に代えて、または追加として、いくつかの実施形態では、複合封入材１０４は、光放出表面１０３の一部分（即ち、１００％未満）のみに配置されるように構成してもよい。さらになお、いくつかの実施形態では、光源１０２は、支持体１０１の実質的に平らな上面に配置され、複合封入材１０４は、例えば図１Ａで概略的に示されるように、しかし支持体１０１にリセス部がない状態で、光源１０２の上面および側面を覆うように構成される。
【００３４】
いずれにせよ、複合封入材１０４は、マトリックス材料および高屈折率（ＨＲＩ）粒子から形成されるまたはこれらを含む、複合材料である。この概念は図１Ａに示され、この図は、複合封入材１０４が、マトリックス１０５およびＨＲＩ粒子１０６を含むものとして示されている。後述するように、本願開示の複合封入材は、例えば液相中で、例えばＨＲＩ粒子およびマトリックス前駆体の混合物、エマルジョン、分散体、および／または懸濁液が形成されるように、ＨＲＩ粒子をマトリックス前駆体に添加することによって形成してもよい。次いで混合物、エマルジョン、分散体、および／または懸濁液を、表面（例えば、光放出表面）に配置して、封入材前駆体を形成してもよい。そのような堆積の後、硬化プロセスを実施して、封入材前駆体を硬化し、複合封入材を形成してもよい。
【００３５】
前述を踏まえて本願開示は、１種のマトリックス材料と１種のＨＲＩ粒子とによって複合封入材が形成される実施形態に焦点を当てる。そのような実施形態は、単なる例示のために記載されると理解されるべきであり、本明細書に記載の複合封入材は、複数種のマトリックス材料、複数種のＨＲＩ粒子、および／またはマトリックス材料およびＨＲＩ粒子以外の追加の構成要素を含んでもよい。例えば、いくつかの実施形態では、本明細書に記載の複合封入材は、少なくとも第１および第２ＨＲＩ粒子をポリマーマトリックス材料中に含んでいてもよく、これら第１および第２ＨＲＩ粒子は、組成、平均粒子／凝集体サイズ、および／またはいくつかのその他の様式が互いに異なっている。いくつかの実施形態では、本明細書に記載の複合封入材は、少なくとも、組成が異なる第１および第２ＨＲＩ粒子を含むが、これに限定されるものではない。上記に代えて、または追加として、いくつかの実施形態では、本明細書に記載の複合封入材は、それぞれ第１および第２平均粒径を有する少なくとも第１および第２ＨＲＩ粒子を含み、これら第１および第２粒径は異なっている。さらになお、いくつかの実施形態では、本明細書に記載の複合封入材は、第１非凝集ＨＲＩ粒子と、非凝集であってもそうでなくてもよい第２ＨＲＩ粒子とを含む。
【００３６】
下記の開示から明らかにされるように、本明細書に記載の複合封入材のマトリックス材料は、本願開示に一致するＨＲＩ粒子用の「ホスト」または「結合材」材料として一般に機能する。その点に関し、複合封入材のマトリックス材料は、無機材料（例えば、セラミック）および有機材料（例えば、ポリマー）を含めた広く様々な材料から形成されてもよく、またはそのような材料を含んでいてもよい。いくつかの実施形態では、本明細書に記載の複合封入材のマトリックス材料は、１種もしくは複数のポリマー材料を含み、またはこれらのポリマー材料から形成されるが、これに限定されるものではない。本願開示の複合封入材で使用され得る、適切なポリマーマトリックス材料の例には、様々なタイプの光学的に透明なポリマーが含まれ、ポリメチルメタクリレートなどのアクリレートポリマー、メチルセルロース、エチルセルロースなどのセルロースポリマー、エポキシドポリマー（「エポキシ樹脂」としても公知である）、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル、ポリイミド、ポリイソブチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリシロキサン（「シリコーン」としても公知である）、ポリ（シルフェニレン−シロキサン）ゲル（「シルフェニレン」または「シラーレン−シロキサン」としても公知である）、ポリスチレン、およびポリビニルアルコールポリマー（ＰＶＡ）が含まれるが、これらに限定されるものではない。本明細書に記載の複合封入材中のポリマーマトリックス材料は、好ましくは１種または複数種の熱硬化性ポリマー、例えば１種または複数種のエポキシド、シリコーン、ポリイミド、またはこれらの組合せから形成されている、またはそのようなポリマーを含むが、これに限定されるものではない。
【００３７】
上記に代えて、または追加として、１種または複数種の発光ポリマーを、本願開示に一致した複合封入材としてまたは複合封入材のマトリックス中に使用してもよい。このようにして使用され得る適切な発光ポリマーの例には：（ｉ）黄色および赤色Ｌｕｍｏｇｅｎ（登録商標）Ｆ（ＢＡＳＦ）などのペリレンに基づくポリマー、（ｉｉ）緑色放出ポリ［｛９，９−ジオクチル−２，７−ジビニレンフルオレニレン）−ａｌｔｏ−ｃｏ−（２−メトキシ−５−（２−エチルヘキシルオキシ）−１，４−フェニレン｝］（ＰＦＰＶ）および／または赤色放出ポリ［１−メトキシ−４−（２−エチルヘキシルオキシ−２，５−フェニレンビニレン）］（ＭＥＨ−ＰＰＶ）などの共役ポリマーブレンド、（ｉｉｉ）ポリ［（９，９−ジオクチルフルオレニル−２，７−ジイル）−ａｌｔ−ｃｏ−（１，４−ベンゾ−｛２，１’，３｝−チアジアゾール）］（ＰＦＢＴ）、ポリ（９，９−ジオクチルフルオレニル−２，７−ジイル）（ＰＦＯ）、ポリ［２−メトキシ−５−（２−エチルヘキシルオキシ）−１，４−（１−シアノビニレンフェニレン）］（ＣＮ−ＰＰＶ）、および／またはポリ［（９，９−ジオクチルフルオレン）−ｃｏ−（４，７−ジ−２−チエニル−２，１，３−ベンゾチアジアゾール）］（ＰＦ−５ＤＴＢＴ）などの複合封入材で封入されたポリマードット（Ｐｄｏｔ）、（ｉｖ）（４−（ジシアノメチレン）−２−ｔｅｒｔ−ブチル−６−（１，１，７，７−テトラメチルジュロリジル−９−エニル）−４Ｈ−ピラン）などのＤＣＪＴＢ色変換層、（ｖ）ポリ［ＵＡ−ＭＭＡ−ｃｏ−Ｅｕ（ＤＢＭ）２（ＴＯＰＯ）２］などのユーロピウム含有コポリマー、（ｖｉ）ポリシロキサンまたは複合封入材＋蛍光ポリマーＦＡＢＤポリマー、例えば赤色放出ポリマー（９，９−ジオクチルフルオレン（Ｆ）、アントラセン（Ａ）、２，１，３−ベンゾチアジアゾール（Ｂ）、および４，７−ビス（２−チエニル）−２，１，３−ベンゾチアジアゾール（Ｄ）が含まれるが、これらに限定されるものではない。
【００３８】
記載した複合封入材のマトリックス材料は、複合封入材の示す複合屈折率（Ｎ２）よりも小さい屈折率Ｍ１を有してもよい。Ｍ１は、複合封入材としてまたは複合封入材のマトリックス中に使用する材料に応じてかなり変化してもよい。いくつかの実施形態では、Ｍ１は、約１．３〜約１．６以下の範囲内でもよく、例えば約１．３〜１．６未満、またはさらに約１．３〜約１．５５である。いくつかの実施形態では、Ｍ１は約１．４〜約１．６の範囲内である。例えば、いくつかの実施形態では、本明細書に記載の複合封入材のマトリックスは、屈折率が約１．４〜１．６以下、例えば約１．５〜１．６以下である、１種または複数種のエポキシ樹脂、シリコーン、および／またはポリイミドである、あるいはそのような材料を含むが、これらに限定されるものではない。
【００３９】
本明細書に記載の複合封入材用のマトリックス材料は、任意の適切な手法で形成することができる。例えば、本明細書に記載のマトリックス材料は、マトリックス前駆体を硬化（例えば、重合、架橋など）することによって形成してもよい。マトリックス前駆体は、本願開示と一致するＨＲＩ粒子を懸濁、混合、および／または分散することができ、かつポリマーマトリックス材料に変換することができる、任意の前駆体配合物であってもよい。例えば、マトリックス前駆体は、対応するモノマーと任意選択の追加の成分（例えば、光開始剤、触媒、架橋剤など）との配合物であってもよく、当技術分野で公知の任意の方法によってポリマーマトリックス材料に変換されてもよい。
【００４０】
いくつかの実施形態では、本願開示のマトリックス前駆体は、その硬化時間が、適用される温度、光強度、またはこれらの組合せにより変化する熱重合性および／または光重合性の配合物から選択される。言い換えれば、本明細書に記載のマトリックス前駆体の硬化速度（ゲル化時間）は、そのような前駆体が硬化するときに適用される１つまたは複数のプロセスパラメータ、例えば熱硬化性マトリックス前駆体の硬化中に適用される温度（硬化温度）、光重合性マトリックス前駆体の硬化中に適用される光の強度（硬化光強度）、またはこれらのいくつかの組合せの影響を受け得る。
【００４１】
例えば、複合封入材のマトリックス材料がシリコーンまたはエポキシである場合、そのマトリックス前駆体はそれぞれシリコーン前駆体またはエポキシ前駆体から選択されてもよく、そのような前駆体は、硬化温度および／または硬化光強度の上昇と共に硬化時間が減少し、逆も同様である。硬化温度および／または硬化光強度の影響は、例えば、様々な硬化温度および／または硬化光強度の下でマトリックス前駆体の様々な試料を硬化しながら、マトリックス前駆体（および最終的に得られるポリマー）の粘度を測定し、次いで測定された粘度対時間を各試料ごとに比較することによって、評価することができる。あるいは、ポリマーマトリックスの硬化は、フーリエ変換赤外分光法（ＦＴＩＲ）を使用して評価してもよい。
【００４２】
本願開示のポリマーマトリックス材料は、所望の光学的性質を更に示してもよく、当該光学的性質は、所与の波長または波長範囲内の入射光に対する光透過性などであるが、これに限定されるものではない。例えば、いくつかの実施形態では、ポリマーマトリックス材料は、電磁スペクトルの紫外領域、可視領域、および／または赤外領域の少なくとも１つにおいて、入射光の約８０、８５、９０、９５、９９％以上、またはさらに約１００％が透過する。発光ダイオードおよび本願開示に一致したＨＲＩ粒子に関連して使用する場合、ポリマーマトリックス材料は、好ましくは、発光ダイオードにより放出された入射光の８０、８５、９０、９５、９９％以上またはさらに約１００％を透過する。
【００４３】
上述のように、本願開示の複合封入材は、マトリックス材料１０５内に分布する１種または複数種のＨＲＩ粒子１０６を含む。ＨＲＩ粒子は、任意の適切な手法でマトリックス中に組み込まれてもよく、マトリックス材料単独での屈折率に対して複合封入材の屈折率が増加するように少なくとも部分的に機能してもよい。例えば、ＨＲＩ粒子は、それらをマトリックス前駆体に添加することによって波長変換体に組み込まれてもよく、その後、マトリックス前駆体を、複合封入材が形成されるように硬化してもよい。ある場合には、ＨＲＩ粒子とマトリックス前駆体との組合せを、例えば光源の光放出表面（例えば、光源１０２の光放出表面１０３）に堆積してもよく、その後、マトリックスを任意の適切な手法で硬化して、内部にＨＲＩ粒子がある硬化したマトリックスを含む複合封入材を形成してもよい。
【００４４】
本願開示のＨＲＩ粒子は、電磁スペクトルの可視領域での屈折率（Ｈ１）が約１．６以上である、広く様々な材料のいずれかから形成されてもよく、またはそのような材料のいずれかを含んでいてもよい。本願開示のＨＲＩ粒子として使用することができる、適切な材料の例には、ＧａＰ（Ｈ１  ６００ｎｍで約３．３）、ＩｎＧａＰ（Ｈ１  ６００ｎｍで約３．７）、ＧａＡｓ（Ｈ１  ６００ｎｍで約３．４）、ＧａＮ（Ｈ１  ６００ｎｍで約２．４）などのＩＩＩ−Ｖ族半導体の粒子；ＺｎＳ（Ｈ１  ５００ｎｍで約２．４）、ＺｎＳｅ（Ｈ１  ５００ｎｍで約２．６）、ＺｎＴｅ（Ｈ１  ５００ｎｍで約３．１）、ＣｄＳ（Ｈ１  ５００ｎｍで約２．６）、ＣｄＳｅ（Ｈ１  ５００ｎｍで約２．６）、およびＣｄＴｅ（Ｈ１  ５００ｎｍで約２．７）などのＩＩ−ＶＩ族半導体の粒子；Ａｌ２Ｏ３（Ｈ１  ６００ｎｍで約１．７７）、ＴｉＯ２（Ｈ１  ５００ｎｍで約２．９）、ＮｉＯ２（Ｈ１  ５００ｎｍで約２．２）、ＺｒＯ２（Ｈ１ｎ  ５００ｎｍで約２．２）、ＺｎＯ（Ｈ１  ５００ｎｍで約２．０）、インジウムスズ酸化物、酸化クロム、およびこれらの組合せなどの金属酸化物の粒子；イットリウムアルミニウムガーネットの粒子；ダイヤモンド（Ｈ１  約２．４２）の粒子；高屈折率（Ｈ１≧１．６）有機化合物／ポリマーの粒子；これらの組合せ、混合物、および合金等が含まれるが、これらに限定されるものではない。いくつかの実施形態では、ＨＲＩ粒子は、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）粒子を含むが、これに限定されるものではない。
【００４５】
ＨＲＩ粒子は、任意の適切な形状を有していてもよい。例えば、ＨＲＩ粒子は、球、楕円、小板、薄片、ウィスカー、もしくはその他の形状、またはそのような形状の組合せでもよい。いくつかの実施形態では、本明細書で使用するＨＲＩ粒子は、球形である。例えば、いくつかの実施形態では、球状または実質的に球状のＺｒＯ２粒子を、本願開示のＨＲＩ粒子として使用するが、これに限定されるものではない。それを踏まえて上述の屈折率は、ある特定の材料から形成され、ある特定の形状（例えば、球、小板など）を有する粒子の屈折率を実証するための例として列挙されることに留意されたい。当業者なら、ＨＲＩ粒子の形状は、それらの屈折率に影響を及ぼし得ることが理解されよう。それを踏まえて、上述のように、本明細書に記載のＨＲＩ粒子は、一般に、その屈折率が少なくとも約１．６である。
【００４６】
ＨＲＩ粒子の粒子／凝集体のサイズは、それらが含まれる複合封入材の光学的性質に影響を及ぼす可能性がある。例えば、ＨＲＩ粒子の粒子／凝集体のサイズは、そのような粒子が含まれている複合封入材を経て送信される光電力の量に影響を及ぼす可能性がある。この概念は図２に示されており、この図は、光の送信電力％のシミュレーションを粒径に対してプロットしたものである。データは、２種のの異なる波長でシミュレーションされたものであり、屈折率Ｍ１が１．５３であるエポキシマトリックスと、屈折率Ｈ１が２．２５である３０体積パーセントのＺｒＯ２粒子とから形成され、ＺｒＯ２の粒径を様々に変化させた、仮想の１ｍｍ複合封入材の使用に基づき実施した。図示されるように、シミュレーションは、粒子／凝集体のサイズが約１０ｎｍ以下の粒子を含む複合封入材の場合、透過光損失の割合が低い（例えば、損失は約２０％未満）ことが予測されることを示唆している。対照的に、シミュレーションは、粒子／凝集体のサイズが３０ｎｍよりも大きいＨＲＩ粒子を含む複合封入材は、光損失の割合が高い（例えば、約８０％超）であることが予測されることを示唆している。より一般的には、シミュレーションのデータは、本願開示に一致した複合封入材を介した透過光損失の割合は、ＨＲＩ粒子／凝集体のサイズの増大と共に増加し、ＨＲＩ粒子／凝集体のサイズの減少と共に低下することを示唆している。理論に拘泥するものではないが、送信電力の損失は、比較的大きい粒子／凝集体を含むことによって導入された散乱損失に起因すると考えられる。
【００４７】
したがって、本明細書に記載の複合封入材に使用するＨＲＩ粒子を選択する際には、少なくとも部分的には、それらの粒径に基づいて実施することが望ましい。したがって、いくつかの実施形態では、本明細書に記載の複合封入材は、平均粒径が０超〜約３０ｎｍ未満の範囲内、例えば約１〜約２５ｎｍ、約１〜約１５ｎｍ、またはさらに約１〜約１０ｎｍの範囲内、ＨＲＩ粒子を含んでいてもよい。いくつかの実施形態では、ＨＲＩ粒子の平均粒径が約１０ｎｍ未満であり、この粒子は、上述の材料の１種または複数種から形成される。本明細書で使用する「粒径」という用語は、単一ＨＲＩ粒子の最大長さ寸法を指すことに留意されたい。したがって、ＨＲＩ粒子が球状の場合、そのような粒子は、粒径がその直径に等しいことを理解すべきである。あるいは、ＨＲＩ粒子が薄片、ウィスカーなどの場合、そのような粒子の粒径は、それらの最大長さ寸法であることを理解すべきである。
【００４８】
同様に理解され得るように、本明細書に記載のＨＲＩ粒子の比較的小さい粒径は、加工および／またはその他の難題を提示する可能性がある。例えば、ＨＲＩ粒子のサイズによっては、粒子は一緒に集まって凝集体を形成し易くなる可能性があり、その凝集体は、波長変換材料の個々の粒子よりも大きいサイズの（例えば、数倍大きい）ものである。そのような凝集体は、個々の（即ち、非凝集）ＨＲＩ粒子の性質とは異なる光学的および／またはその他の性質を示す可能性があるので、本願開示の文脈で使用するＨＲＩ粒子の凝集を制限および／または防止するステップをとることが望ましいと考えられる。例えば、上述のように、１種または複数種の有機配位子または無機配位子でＨＲＩ粒子をコーティングして、またはその他の手法で処理して、それらの凝集を制限および／または防止し、分散を容易にすることなどが望ましいと考えられる。例えば、いくつかの実施形態では、平均粒径が上述の範囲内にあるＺｒＯ２粒子が使用され、そのような粒子は、凝集を制限または防止するように機能し得る１つまたは複数の反応性または不活性配位子（例えば、ビニル、エポキシなど）で官能化される。当然ながら、そのような処理は、凝集する傾向がないＨＲＩ粒子を使用する場合など、全ての場合に必要とすることはない。それを踏まえて、本明細書に記載の複合封入材が凝集体を含み得る限り、そのような凝集体のサイズは約３０ｎｍ未満であってもよく、例えば約１〜３０ｎｍ未満、約１〜約２０ｎｍ、約１〜約１５ｎｍ、またはさらに約１〜約１０ｎｍであってもよい。いくつかの実施形態では、本明細書に記載の複合封入材は、非凝集ＨＲＩ粒子のみを含むが、これに限定されるものではない。
【００４９】
上述のように、複合封入材は、複合屈折率Ｎ２を示してもよく、このＮ２は、マトリックス材料の屈折率（Ｍ１）およびそこで使用するＨＲＩ粒子の屈折率（Ｈ１）によって、少なくとも部分的に定義される。例えばＮ２は、複合封入材中のＨＲＩ粒子およびマトリックス材料の相対量を考慮に入れるＨ１およびＭ１の加重平均であってもよい。いずれにせよＮ２は、例えば４５０ｎｍまたは６００ｎｍで、例えば約１．６以上〜約２．４、例えば約１．６〜約２．０、約１．６〜約１．８、またはさらに約１．６〜約１．７の範囲内でもよい。いくつかの実施形態では、Ｎ２は、４５０ｎｍまたは６００ｎｍで約１．６〜約１．７である。
【００５０】
多くの場合、ＨＲＩ粒子の屈折率Ｈ１は、複合封入材中のマトリックス材料の屈折率Ｍ１よりも高い。したがって、マトリックス材料中のＨＲＩ粒子の量は、複合封入材の光学的性質に、特に複合封入材の屈折率に影響を及ぼし得ることが理解され得る。より詳細には、マトリックスの量に対してＨＲＩ粒子の量を増加させることにより、Ｎ２が、ＨＲＩ粒子を形成するのに使用する材料のバルク屈折率に近付くまで、一般に複合屈折率Ｎ２が増加することになる。この概念を図３Ａに示すが、この図は、実施例１〜３に関連して後述する、本願開示と一致した様々な例示的な複合封入材の屈折率のプロットである。一般に、例示的な複合封入材は、屈折率（Ｍ１）が１．５３のエポキシマトリックスと、屈折率Ｈ１が約１．８の様々な量のＺｒＯ２粒子とを含んでいた。図示されるように、粒子が存在しない状態では、マトリックス材料の屈折率は約１．５３であった。対照的に、４０％、７０％、および８５質量％のＺｒＯ２粒子を含有する複合封入材の複合屈折率は、それぞれ約１．６２５、約１．７、および約１．７５であった。それを踏まえて、図３Ｂは、様々な波長にわたってエリプソメータにより測定された、同じ複合封入材に関する複合屈折率を示し、図３Ａに示される傾向が波長とは無関係に予測されることを実証する。
【００５１】
したがって、所望の光学的性質、特に所望の複合屈折率を達成するのに、複合封入材中のＨＲＩ粒子の量を制御することが望ましいと考えられる。それを踏まえて、本明細書に記載の複合封入材中のＨＲＩ粒子の量は、広く様々であってもよい。いくつかの実施形態では、ＨＲＩ粒子は、複合封入材の全質量に対して約１から約９０質量％、例えば約１０〜約８５質量％、約２０〜約７０質量％、またはさらに約３０〜約６０質量％の範囲内の量で、本明細書に記載の複合封入材中に存在してもよい。いくつかの実施形態では、複合封入材中のＨＲＩ粒子の量は、約５０から約８０質量％に及び、例えば約７０質量％である。言い換えれば、マトリックス中のＨＲＩ粒子の体積は、０超〜約５５体積％、例えば約１２〜約５３体積％、またはさらに約１５〜２５体積％の範囲内でもよい。ある場合には、本明細書に記載の複合封入材は、約６０〜約８０％のＺｒＯ２粒子を含有するポリイミド、シリコーン、またはエポキシマトリックスを含み、このＺｒＯ２粒子は非凝集性であり、複合封入材は、約１．６〜約１．８の複合屈折率Ｎ２を示す。
【００５２】
上述のように、ＨＲＩ粒子の使用は、（例えば、光源１０２からの）入射光を散乱させ得ると考えられる。これは特に、より大きいＨＲＩ粒子を使用する場合に言えることであるが、散乱は、比較的小さい粒子（例えば、粒径が０超〜約３０ｎｍ）の使用からも同様にもたらされる可能性がある。上述の粒子／凝集体のサイズの範囲内にある、ＨＲＩ粒子の使用によってもたらされる散乱は小さいと考えられるが、そのような散乱は、光路の長さを増大させ、それによって光損失がもたらされる可能性がある。そのような損失は、潜在的に著しくなる可能性がある、特に複合封入材を通る光路が比較的長い場合である。
【００５３】
したがって、ＨＲＩ粒子の粒径および／または複合屈折率の制御とは独立に、あるいはこれにに加えて、複合封入材の厚さを制御することにより、その内部を通る光路の長さを制限するおよび／または最小限に抑えることも望ましいと考えられる。それを踏まえて、本明細書に記載の複合封入材の厚さは、広く様々であってもよく、任意の適切な厚さを有する複合封入材が使用されてもよい。例えば、本明細書に記載の複合封入材の厚さは、０超〜約３ミリメートル（ｍｍ）未満、例えば０超〜約１ｍｍ、０超〜約０．７５ｍｍ、０超〜約０．５ｍｍ、０超〜約０．２５ｍｍ、またはさらに０超〜約０．１ｍｍであってもよい。いくつかの実施形態では、本明細書で使用する複合封入材は、光放出表面にある層の形をとり、この層の厚さは、上述の範囲の１つまたは複数の範囲内にあるが、これに限定されるものではない。例えば、いくつかの実施形態では、そのような層の厚さは、約０．０５〜約２ｍｍの範囲内でもよい。図１Ａに戻ると、上述のように、複合封入材１０４は、光源１０２の光放出表面１０３の直上に形成されてもよい。そのような場合、第１界面１０７は、光放出表面１０２と複合封入材１０４との間に画定されていてもよく、第１臨界角は、第１界面１０３で画定されている。特に、第１臨界角は、少なくとも部分的に、光放出表面の第１屈折率Ｎ１に対する複合封入材１０４の複合屈折率Ｎ２の比によって、即ちＮ２／Ｎ１によって定義されていてもよい。より詳細には、第１臨界角は、Ｎ２／Ｎ１の比が増大するにつれて大きくなってもよく、その逆も同様である。第１臨界角は、光放出表面１０３から複合封入材１０４への光アウトカップリングの程度に直接影響を及ぼすので、Ｎ２／Ｎ１の比が増大するように光放出表面１０２および複合封入材１０４の材料および構成を選択することが望ましいと考えられ、それによって、第１界面１０７で画定された第１臨界角が増大し、光放出表面１０３と複合封入材１０４との間の光アウトカップリングの程度が増大する。例えば、いくつかの実施形態では、複合封入材１０４および光放出表面１０３は、Ｎ２がＮ１の約６０％以上になるように、例えばＮ１の約６６％以上、Ｎ１の約７０％以上、Ｎ１の約８０％以上、またはさらにＮ１の約９０％以上になるように構成することが望ましいと考えられる。いくつかの実施形態では、Ｎ２は、Ｎ１の約６６％以上であり、約１．６５から約１．８の範囲であるが、これに限定されるものではない。
【００５４】
再び図１Ａに戻ると、上述のように光源１００は、レンズ１０９、または複合封入材１０４の表面の直上に配置されたその他の光学部品（図示せず）をさらに含んでいてもよい。レンズ１０９を使用する場合、複合封入材１０４内を透過する光の方向を定め直すことが可能な任意の適切なレンズであってもよい。例えば、図１Ａに示されるように、レンズ１０９は、半球（例えば、ドーム形状）レンズの形をとってもよいが、その他のレンズ構成が当然ながら使用されてもよく、本願開示により企図される。例えば、いくつかの実施形態におけるレンズ１０９は、実質的に平らな層の形をとってもよい。上記に代えて、または追加として、いくつかの実施形態では、レンズ１０９は、その上面または下面に形成されてもよい、１つまたは複数の凹状および／または凸状のリセス部、小面、またはその他の幾何構造を含んでいてもよい。
【００５５】
図１Ａの実施形態では、レンズ１０９は、複合封入材１０４の上面の直上であり、かつ全体を覆うように形成されると示されていることに留意されたい。そのような図示は、単なる例示のためであり、レンズ１０９は種々の手法で構成され得ることを理解すべきである。例えば、いくつかの実施形態では、レンズ１０９は、複合封入材１０４の表面の一部分のみの上に配置されていてもよい。上記に代えて、または追加として、１つまたは複数の追加の層（例えば、波長変換層）は、レンズ１０９と複合封入材１０９との間に存在してもよい。
【００５６】
その構成とは無関係に、レンズ１０９は、複合封入材１０４内を透過する光の方向を変えるように構成されてもよい。その点に関し、レンズ１０９は、屈折率Ｎ３を有していてもよいことが理解でき、Ｎ３は、複合封入材１０４の屈折率Ｎ２よりも大きい、Ｎ２未満である、またはＮ２に等しいものである。いくつかの実施形態では、レンズ１０９の屈折率Ｎ３は、複合封入材１０４の屈折率Ｎ２以上であるが、これに限定されるものではない。それを踏まえて、レンズ１０９は、広く様々な材料から形成されてもよく、またはそのような材料を含んでもよく、任意の適切な屈折率を示していてもよい。レンズ１０９を形成するのに使用され得る適切な材料の例には、光学的に透明な材料、例えば光学ポリマー（例えば、ポリアクリレート、ポリカーボネートなどであり、Ｎ３＜１．６である）；ＳｉＣ（Ｎ３  ５００ｎｍで約２．７）、酸化アルミニウム（例えば、サファイヤ；Ｎ３  ５００ｎｍで約１．８）、ダイヤモンド（Ｎ３  ５００ｎｍで約２．４）、光屈折率ガラス（Ｎ３  約１．７〜２．０）、これらの組合せ等が含まれるが、これらに限定されるものではない。いくつかの実施形態では、レンズ１０９は、酸化アルミニウム（サファイヤ）などの、屈折率が約１．８以上の材料から形成されるか、またはそのような材料を含むが、これに限定されるものではない。
【００５７】
レンズ１０９は、いくつかの実施形態において、複合封入材１０４の直上に形成される。そのような場合、第２界面１０８は、複合封入材１０４とレンズ１０９との間に画定されてもよく、第２臨界角は第２界面１０８で定められる。特に第２臨界角は、少なくとも部分的には、複合封入材１０４の複合屈折率Ｎ２に対する、レンズ１０９の屈折率Ｎ３の比によって、即ちＮ３／Ｎ２によって、定義されてもよい。より詳細には、第２臨界角は、Ｎ３／Ｎ２の比が増大するにつれて大きくなってもよく、その逆も同様である。第２臨界角は、複合封入材１０４からレンズ１０９への光アウトカップリングの程度に直接影響を及ぼし得るので、Ｎ３／Ｎ２の比が増大するように複合封入材１０４およびレンズ１０９の材料および構成を選択することが望ましいと考えられる。それによって、第２界面１０８で定められた第２臨界角は増大し、複合封入材１０４とレンズ１０９との間の光アウトカップリングの程度が増大する。
【００５８】
上述のように、レンズ以外のまたはレンズに加えた光学要素は、複合封入材１０４上で使用されてもよい。例えば、いくつかの実施形態では、１つまたは複数の波長変換体を、複合封入材１０４の上面の直上に配置してもよい。一般に、そのような波長変換体は、複合封入材１０４の内部を透過した光（１次光）を２次光に変換するように、例えばリン光または蛍光を介して変換するように機能してもよい。波長変換体に関する様々な組成物は、照明産業において十分理解されているため、本明細書では繰り返さない。一般に、ＬＥＤと共に使用するのに適切な任意の波長変換体は、本願開示の文脈において波長変換体として使用されてもよい。
【００５９】
その点に関し、図１Ｂを参照すると、本願開示に一致した波長変換体を含む照明装置１００’の一例が示されている。図示されるように、照明装置１００’は、照明装置１００と同じ構成要素の多くを含む。したがって、簡潔にするために、そのような構成要素について再び記載していない。さらに照明装置１００は、この場合、第２界面１０８’が画定されるように、複合封入材１０４の上面の直上に形成された波長変換体１１０を含む。その点に関し、波長変換体１１０の屈折率（Ｎ３）は、レンズ１０９に関して上記にて特定された範囲（複数可）内にあってもよいことに留意されたい。さらに、波長変換体１１０の屈折率（Ｎ３）は、上記で論じたレンズ１０９の屈折率のように、その他の材料の（例えば、複合封入材１０４の）屈折率と同じ関係を持っていてもよい。
【００６０】
単純化し理解を容易にするために、波長変換体１１０は、実質的に平らな層として図１Ｂに示されている。そのような幾何形状は、単なる例として示されており、波長変換体１１０は、任意の適切な幾何形状を有していてもよいことを、理解すべきである。例えば、いくつかの実施形態では、波長変換体は、ドームの形、凹状または凸状レンズ、これらの組合せ等であってもよい。
【００６１】
さらに、図１Ａおよび１Ｂは、レンズ１０９および波長変換体１１０の使用を独立に示す。そのような図示は例示を目的とし、いくつかの実施形態では、レンズ１０９および波長変換体１１０を組み合わせて使用され得ることを理解すべきである。例えば、いくつかの実施形態では、本明細書に記載の照明装置は、複合封入材１０４の直上にある波長変換体１１０と、波長変換体１１０の直上にあるレンズ１０９とを含む。
【００６２】
いくつかの実施形態では、第１および第２界面１０７、１０８で光学的性質の所望のバランスが達成されるように、光放出表面１０３、複合封入材１０４、およびレンズ１０９の材料および／または構成を選択することが望ましいと考えられる。したがって、例えば、いくつかの実施形態では、光源１０２、複合封入材１０４、およびレンズ１０９／波長変換体１１０は、屈折率Ｎ１、Ｎ２、およびＮ３をそれぞれ示すように構成されてもよく、そのような屈折率は上述の範囲内にあり、下記の関係式を満たす：
Ｎ１≧Ｎ２≧１．６、および
Ｎ２≦Ｎ３。
【００６３】
上記関係を満たし得る構成の１つの例として、ＧａＮ（Ｎ１  約２．３〜２．５）、ＡｌＧａＮ（Ｎ１  約２．３〜２．５）、またはＡｌＧａＩｎＰ（Ｎ１  約３．２〜４．５）で形成された光放出表面を備えたＬＥＤと、エポキシ、ポリイミド、またはシリコーンマトリックス（Ｍ１  約１．５）から形成された約１．８の第２屈折率を有し、粒子／凝集体の直径が約３０ｎｍ未満（例えば、約１から約１０ｎｍ）である約３０体積％の（例えば、非凝集）酸化ジルコニウム粒子（Ｈ１  約２．２５）を有する複合封入材と、サファイヤレンズ（Ｎ３  約１．８）とを含む照明装置が挙げられるが、これらに限定されるものではない。当然ながら、その他の構成が可能であり、本願開示により案出される。
【００６４】
一部の実施形態では、本明細書に記載の照明装置は、本願開示に一致した複合封入材を含まない照明装置に対し、光電力の改善を示し得る。例えば、本願開示に一致した複合封入材を含む照明装置は、本願開示に一致した複合封入材を含まない照明装置に対し、約１０％以上、約１５％、またはさらに約２０％（またはそれよりも大きい）高い光出力を示し得る。そのような改善の証拠として、後で詳述される実施例を参照されたい。
【００６５】
本願開示の別の態様は、本願開示に一致した、複合封入材およびレンズを含む照明装置を製造する方法に関する。その点に関しては、本願開示に一致した照明装置を製造する方法の一実施形態と一致した、例示的な操作のフローチャートである図４を参照されたい。明瞭にするためにかつ理解を容易にするために、図４は、複合前駆体を光源の光放出表面に堆積し、その後、レンズなどの光学要素、または波長変換体などを堆積することによって、複合封入材が形成される方法を示す。その後、複合前駆体を硬化して、光放出表面とレンズ／波長変換層との両方に接着された固体材料を形成する。そのような方法は、単なる例示として記載され、本明細書に記載の照明装置はその他の方法によって形成され得ると理解すべきである。
【００６６】
図４の方法４００は、ブロック４０１で開始する。次いで方法は、任意選択のブロック４０２に進み、それに従ってＬＥＤなどの光源を設けてもよい。ブロック４０２に従う操作は、発光ダイオードなどの光放出表面を有する光源を形成するための操作を含むことが理解され得る。そのような操作は当技術分野で一般に十分理解されているので、本明細書に記載しない。いずれにせよ、光放出表面を含む光源（例えば、ＬＥＤ）は商業的に購入でき、または方法４００のその他の操作の前に十分用意できるので、方法４００はブロック４０２の操作を含む必要がないことを理解すべきである。したがって、ブロック４０２は、任意選択であるという特性が示されるように、破線で示す。いずれにせよ光源（複数可）は、上述の図１Ａおよび１Ｂの支持体１０１などの支持体上に設けられてもよい。
【００６７】
ブロック４０２の操作の後（またはそのような操作が必要とされない場合）には、方法はブロック４０４に進んでもよい。ブロック４０２に従って、複合前駆体は、光源の光放出表面に（例えば、直上に）設けられてもよい。そのような前駆体の形成は、任意の適切な手法で実行され得る。例えば、いくつかの実施形態では、複合前駆体の形成は、複合封入材で使用するマトリックス材料の前駆体へのＨＲＩ粒子の添加を含んでいてもよい。例えば、ポリマーが、複合封入材用のマトリックス材料として使用する場合、複合前駆体の形成は、マトリックス材料の前駆体（例えば、モノマー、反応物など）へのＨＲＩ粒子の添加を含んでいてもよい。前駆体に添加されるＨＲＩ粒子の量は、前駆体材料中の粒子の混和性、複合封入材に望まれるＨＲＩ粒子の量など、様々な考慮事項に依存し得る。複合封入材のマトリックス材料が、多数の前駆体成分（例えば、２液型エポキシ）の反応によって形成される場合、ＨＲＩ粒子を、各前駆体成分に同じまたは異なる量で添加されてもよく、その後、前駆体成分を合わせてもよい。
【００６８】
マトリックス前駆体へのＨＲＩ粒子の導入を容易にするには、ＨＲＩ粒子とマトリックス前駆体との液相中への、混合物、コロイド、エマルジョン、および／または分散体を形成することが有利と考えられる。そのような混合物、コロイド、エマルジョン、および／または分散体を形成するための任意の適切な液相は、マトリックス前駆体および／またはＨＲＩ粒子の性質に応じて使用されてもよい。適切な液相の例には、極性および無極性有機溶媒、例えば、限定されるものではないが、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族溶媒、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン、クロロホルム、クロロベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化溶媒、メタノール、エタノール、プロパノールなどのアルコール、これらの組合せ等が含まれるが、これらに限定されるものではない。いくつかの実施形態では、複合前駆体の形成は、ＨＲＩ粒子と１種または複数種のマトリックス前駆体とを、トルエンまたは別の極性もしくは無極性溶媒などの液相に加えた、混合物、コロイド、分散体、またはエマルジョンを形成することを含むが、これに限定されるものではない。
【００６９】
いずれにせよ、ブロック４０４の操作は、複合前駆体の形成をもたらし得る。本明細書で使用する「複合前駆体」という用語は、本願開示に一致した複合封入材を形成するように加工することができる、複合封入材の前駆体を指すと理解され得る。そのような加工は、例えば光や熱を加えること、またはいくつかのその他の手法によって、複合前駆体に含まれるマトリックス前駆体材料を例えば硬化することまたはその他の手法で重合することを含んでいてもよい。マトリックス前駆体およびＨＲＩ粒子が上述のように液相に含まれる場合、そのような加工は、液相が除去されるように乾燥プロセスを実行することを含んでもよい。
【００７０】
複合前駆体が調製されたら、方法４００はブロック４０４からブロック４０５に進んでもよい。ブロック４０５に従って、ブロック４０４に従い調製された複合前駆体を、例えば光源の光放出表面にまたは基板上にまたはその他の支持体上に、および／または金型内に堆積してもよい。いくつかの実施形態では、複合前駆体は、発光ダイオードなどの光源の光放出表面（例えば、その直上）に堆積されるが、これに限定されるものではない。そのような堆積は、マトリックス前駆体および／またはそこに含有されるＨＩＲ粒子の物理的および化学的性質に応じて、任意の適切な手法で実行されてもよい。例えば、いくつかの実施形態では、マトリックス前駆体は、ドロップキャスティング、スピンコーティング、インクジェット印刷、噴霧、転写、真空堆積、電気流体力学ジェット印刷、ミクロ接触印刷、ナノインプリントリソグラフィ、これらの組合せ等を介して、光放出表面または別の支持体上に堆積され得る。例えば、複合前駆体が、ＨＲＩ粒子およびマトリックス前駆体を含有する液相を含む場合、複合前駆体（この場合、液相中のＨＲＩ粒子およびマトリックス前駆体）は、光放出表面またはその他の表面に堆積され得る。
【００７１】
複合前駆体の堆積後、方法４００は、ブロック４０５からブロック４０６に進んでもよく、それに従って、レンズおよび／または波長変換体などの光学部品が複合封入材の表面（例えば、直上）に設けられてもよい。光学部品がポリマー材料から形成される場合、ポリマー材料またはその前駆体を複合封入材の表面に、例えばスピンコーティング、インクジェット印刷、または同様の手法によって堆積して形成してもよい。あるいは、レンズなどの光学部品は別々に形成されてもよく、次いで複合前駆体の上部に配置されてもよい。後者の場合、複合前駆体への光学部品のカップリングは、配置アームによって光学部品がピックアップされ、複合前駆体の表面に適切に位置決めされる、いわゆる「ピックアンドプレース」技術を使用して実行されてもよい。
【００７２】
光学部品を複合前駆体に設けたら、方法４００はブロック４０６からブロック４０７に進んでもよく、それに従って複合前駆体を硬化して、固体複合封入材を生成する。硬化の後、得られた固体複合封入材を、光源の光放出表面に物理的にまたは化学的に結合してもよく、また、光学部品の下面に物理的にまたは化学的に結合してもよい。したがって、そのような場合、硬化した複合封入材は、光学部品を光源の光放出表面に連結させる接着剤として作用することが理解され得る。
【実施例】
【００７３】
例示のため、次に本願開示はいくつかの実施例の説明に移る。実施例では、波長変換粒子の組合せを使用して、本願開示に一致した単層波長変換体を形成する。下記の実施例は単なる代表例であり、本明細書に記載の本発明の全範囲を表すと見なすべきではないことを、理解すべきである。
【００７４】
実施例１〜３：  光学性能およびその他の性質を調査するために、本願開示に一致した様々な複合封入材を形成した。例示的な複合封入材を形成するために、粒径が約２〜約５ナノメートルの範囲内の有機的に修飾されたＺｒＯ２粒子の分散体を、市場から購入した。分散体は、５０質量部のＺｒＯ２粒子と５０質量部の液相（トルエン）とを含有していた。樹脂（Ａ部分）および硬化剤（Ｂ部分）の比が１：１で形成される２液型エポキシを、複合封入材用のマトリックスとして選択した。
【００７５】
ＺｒＯ２粒子の分散体１００部を、Ｘ部のＡ部分（樹脂）と混合した（ここで、Ｘは３つの異なる試料において、７５、３３．３、および８．８に等しい）。次いで得られたＡ部分の混合物を、６０℃で真空に曝露して液相を除去した。得られた混合物は、Ａ部分である樹脂中にＺｒＯ２を４０、６０、および８５質量％含んでいた。同じ手順をＢ部分に関して繰り返し、ＺｒＯ２粒子を４０、６０、および８５質量％含有するＢ部分である硬化剤混合物が得られるようにした。次いでＺｒＯ２粒子を含有するＡ部分およびＢ部分を１：１の比で合わせた混合物を得た。次いで得られた組合せを、厚さが約５０〜約１００ミクロン（μｍ）の範囲内の層の形でガラス面に堆積した。次いで層を、１３０℃で２時間硬化し、高屈折率ＺｒＯ２粒子を４０、６０、および８０質量％含むエポキシマトリックスから形成される光学的に透明な複合封入材の生成をもたらした。参照として、ＨＲＩ粒子は全く含まないが、同じエポキシおよび厚さの封入材層を、同じ手法でスライドガラス上に形成した。
【００７６】
コーティングの屈折率を、ＪＡ  Ｗｏｏｌｌａｍ  Ｍ−２００エリプソメータを使用して、４５０ｎｍおよび６００ｎｍで測定した。結果を、下記の表１に示す。
【００７７】
【表１】
2019515502.tif 000003
【００７８】
実施例４：  照明装置の性能を評価するために、本願開示に一致した複合封入材を含む多数の照明装置を準備した。それぞれの場合に、複合封入材は７０質量％のＺｒＯ２粒子を含んでおり、屈折率は１．７であった。この実施例で使用する複合封入材の形成は、そのような粒子を７０質量％含有する複合封入材が達成されるように、２液型エポキシを含む粒子の量を必要に応じて調節すること以外は、実施例１〜３に関して上記で論じたものと同じであった。複合封入材は、試験印刷された回路基板上に載置された１ｍｍ２のＬＥＤダイの光放出表面および取扱いを容易にするためのセラミックリードフレームの直上に層として形成した。ＬＥＤダイは、可視領域電磁スペクトルの赤色部分（６２０ｎｍ）で光を放出するように構成した。ベース直径が６ｍｍのハーフボールサファイヤレンズを、複合封入材の表面に接着し、アセンブリを１２０℃で２時間硬化させた。参照試料として、封入材中にいかなるＺｒＯ２粒子も、その他のＨＲＩ粒子も含まないこと以外は同じいくつかの参照照明装置を、実施例の照明装置と同じ手法で準備した。その結果、参照照明装置は、屈折率が１．５３の封入材を含んでいた。
【００７９】
次いで測光法を、実施例の照明装置および参照照明装置で実行して、レンズの下流の光電力を決定した。特に各試料は、分光光度計を備えた直径１．０ｍの積分球内に配置された。各試料には、３００ｍＡのＤＣ電流で給電した。各試料の光電力および放出スペクトルは、分光光度計を使用して測定した。発光出力を、ＩＳＯ  ２３５３９：２００５（Ｅ）／ＣＩＥ  ０１０／Ｅ（２００４）によりこれらのデータを使用して計算した。試験は、実施例の照明装置が、約２２０ミリワット（ｍＷ）の平均光電力を示すことを明らかにした。対照的に、参照照明装置は、約１８２ｍＷの平均光電力を示した。言い換えれば、実施例の照明装置の平均光電力は、参照照明装置の平均光電力よりも約２１％高かった。同様に、実施例の照明装置からの発光出力は、参照照明装置により生成された５１ｌｍの平均値に比べ、デバイス当たり平均６１ルーメン（ｌｍ）であることが測定された。即ち、試料の発光出力は、参照試料よりも約２０％高かった。
【００８０】
実施例以外の部分、または別途特定されない限り、本明細書および特許請求の範囲で使用する範囲の端点を表す全ての数値などは、常に「約」という用語によって修飾されるものと理解される。したがって、矛盾が発生しない限り、本明細書および添付される特許請求の範囲で述べる数値パラメータは、本願開示により得ようとする所望の性質に応じて変化してもよい近似値である。最低限でも、そして特許請求の範囲への均等論の適用を制限しようとする試みとしてではなく、各数値パラメータは、有効桁数および通常の丸め手法に照らして解釈すべきである。
【００８１】
本願開示の広い範囲について述べる数値範囲およびパラメータが近似値であるにも関わらず、特に示さない限り、特定の実施例に記載した数値は、可能な限り正確に報告されている。しかし任意の数値は、それぞれの試験測定値に見出される標準偏差から必ず生ずるある程度の誤差を本質的に含有するものである。
【００８２】
本発明のその他の実施形態は、本明細書の考察および本明細書に開示される本発明の実施から、当業者に明らかにされよう。本明細書および実施例は単なる例示と見なされ、本発明の真の範囲および精神は、特許請求の範囲により示すことを意図する。
【図１Ａ】
2019515502.tif 000004
【図１Ｂ】
2019515502.tif 000005
【図２】
2019515502.tif 000006
【図３Ａ】
2019515502.tif 000007
【図３Ｂ】
2019515502.tif 000008
【図４】
2019515502.tif 000009
【手続補正書】
【提出日】平成30年12月7日(2018.12.7)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１屈折率Ｎ１を有する光放出表面（１０３、１０７）を含む光源（１０２）と、
上面および、前記光放出表面の直上にある下面を有する複合封入材（１０４）であって、第２屈折率Ｎ２を有し、マトリックス（１０５）および非凝集性の高屈折率粒子（１０６）を含む複合封入材（１０４）と、
前記複合封入材（１０４）の前記上面の直上にある光学部品（１０９）であって、第３屈折率Ｎ３を有する波長変換体である光学部品（１０９）と
を含み、
下記の関係式：
Ｎ１≧Ｎ２≧１．６、および
Ｎ２≦Ｎ３
を満たす、照明装置。
【請求項２】
前記光源が、少なくとも１つの発光ダイオードを含む、請求項１に記載の照明装置。
【請求項３】
前記第２屈折率が、前記マトリックス材料の屈折率Ｍ１、および前記高屈折率粒子の屈折率Ｈ１によって少なくとも部分的に定義された複合屈折率であり、
Ｈ１＞Ｍ１
である、請求項１に記載の照明装置。
【請求項４】
前記複合封入材の前記下面が、前記光放出表面に物理的にまたは化学的に結合され、前記複合封入材の前記上面が、前記光学部品に物理的にまたは化学的に結合されている、請求項２に記載の照明装置。
【請求項５】
前記光学部品が、レンズでもある、請求項４に記載の照明装置。
【請求項６】
前記非凝集性の高屈折率粒子の平均粒径が３０ｎｍ未満である、請求項４に記載の照明装置。
【請求項７】
前記非凝集性の高屈折率粒子の平均粒径が１０ｎｍ未満である、請求項６に記載の照明装置。
【請求項８】
前記非凝集性の高屈折率粒子が、ＧａＰ、ＩｎＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＮ；ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＮｉＯ２、ＺｒＯ２、ＺｎＯ、インジウムスズ酸化物、酸化クロム、イットリウムアルミニウムガーネット、ダイヤモンド、屈折率が１．６以上の有機化合物、これらの組合せ、混合物、および合金からなる群から選択される高屈折率材料から形成される、請求項６に記載の照明装置。
【請求項９】
前記非凝集性の高屈折率粒子が、平均粒径が１０ｎｍ未満のＺｒＯ２粒子を含む、請求項８に記載の照明装置。
【請求項１０】
前記複合封入材の厚さが１ｍｍ未満である、請求項４に記載の照明装置。
【請求項１１】
前記マトリックスが、エポキシ樹脂、ポリシロキサン、またはポリイミドの１種または複数種を含む、請求項１に記載の照明装置。
【請求項１２】
前記マトリックスが、エポキシ樹脂、ポリシロキサン、またはポリイミドの１種または複数種を含み、
前記非凝集性の高屈折率粒子が、平均粒径が１０ｎｍ未満のＺｒＯ２粒子を含み、
前記複合封入材の厚さが、１ｍｍ未満であり、
前記光学部品がレンズでもある、
請求項４に記載の照明装置。
【請求項１３】
照明装置を製造する方法であって、
光源（１０２）の光放出表面（１０３、１０７）の直上に、複合前駆体を形成する工程と、
前記複合前駆体に光学部品（１０９）を付与する工程であって、前記光学部品（１０９）が波長変換体である工程と、
前記複合前駆体を硬化して、複合封入材（１０４）を形成する工程と
を含み、
前記光放出表面（１０３、１０７）が第１屈折率Ｎ１を有し、
前記複合封入材（１０４）が、第２屈折率Ｎ２を有し、マトリックス（１０５）と、非凝集性の高屈折率粒子（１０６）とを含み、
前記光学部品（１０９）が、前記複合封入材（１０４）の直上にあり、第３屈折率Ｎ３を有し、
下記の関係式：
Ｎ１≧Ｎ２≧１．６、および
Ｎ２≦３
を満たす、方法。
【請求項１４】
前記光源が、少なくとも１つの発光ダイオードを含む、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記第２屈折率が、前記マトリックス材料の屈折率Ｍ１、および前記高屈折率粒子の屈折率Ｈ１によって少なくとも部分的に定義された複合屈折率であり、
Ｈ１＞Ｍ１
である、請求項１３に記載の方法。
【請求項１６】
前記複合封入材の下面が、前記光放出表面に物理的にまたは化学的に結合され、前記複合封入材の上面が、前記光学部品に物理的にまたは化学的に結合されている、請求項１４に記載の方法。
【請求項１７】
前記光学部品がレンズでもある、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記非凝集性の高屈折率粒子の平均粒径が３０ｎｍ未満である、請求項１６に記載の方法。
【請求項１９】
前記非凝集性の高屈折率粒子が、ＧａＰ、ＩｎＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＮ；ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＮｉＯ２、ＺｒＯ２、ＺｎＯ、インジウムスズ酸化物、酸化クロム、イットリウムアルミニウムガーネット、ダイヤモンド、屈折率が１．６以上である有機化合物、これらの組合せ、混合物、および合金からなる群から選択される高屈折率材料から形成される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記マトリックスが、エポキシ樹脂、ポリシロキサン、またはポリイミドの１種または複数種を含み、
前記非凝集性の高屈折率粒子が、平均粒径が１０ｎｍ未満のＺｒＯ２粒子を含み、
前記複合封入材の厚さが、１ｍｍ未満であり、
前記光学部品がレンズでもある、
請求項１６に記載の方法。
【国際調査報告】
2019515502.tif 000010
2019515502.tif 000011
2019515502.tif 000012