(57)【要約】楔形多層中間膜及びかかる中間膜を含む合わせガラスを提供する。該中間膜は、（ａ）全体として実質的に一貫した厚さ及び実質的に一貫した厚さの内層を有する一体型多層中間膜シート、ならびに（ｂ）別の楔形フィルムの組み合わせに基づく。【選択図】図５、図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
多層中間膜であって、
長さ、幅、及び合計厚さを有する一体型多層シートを含み、前記一体型多層シートは、
（ａ）任意に１つ以上の添加剤を含む第一の熱可塑性樹脂の層である第一の表皮層Ａであり、外面、内面、及び第一の厚さを有する前記第一の表皮層、
（ｂ）任意に１つ以上の添加剤を含む第二の熱可塑性樹脂の層である第二の表皮層Ｃであり、外面、内面、及び第二の厚さを有する前記第二の表皮層、ならびに
（ｃ）任意に１つ以上の添加剤を含む第三の熱可塑性樹脂の層である内層Ｂであり、第一の表皮層Ａの前記内面及び第二の表皮層Ｃの前記内面の間に配置され、第三の厚さを有する前記内層Ｂを含み、
ここで、前記多層中間膜は、厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端を有する楔形であり、
前記第三の厚さ及び前記合計厚さの各々は、前記一体型多層シートの長さ及び幅にわたってそれぞれ実質的に一貫しており、
前記多層中間膜はさらに、任意に１つ以上の添加剤を含む第四の熱可塑性樹脂の楔形フィルムを含み、前記楔形フィルムは、外面及び内面を有し、前記楔形フィルムの内面は、第一の表皮層Ａの外面に直接または間接的に接着されており、
前記厚い方の第一の端は、約１８５０μｍ以下の厚さを有し、前記薄い方の第二の端は、約６００μｍ以上の厚さを有し、
前記一体型多層シートは、前記薄い方の第二の端で厚さの主な部分を形成することを特徴とする、前記多層中間膜。
【請求項２】
前記一体型多層シートが、共押出しされた一体型多層シートであることを特徴とする、請求項１に記載の多層中間膜。
【請求項３】
前記第一の熱可塑性樹脂、前記第二の熱可塑性樹脂、及び前記第四の熱可塑性樹脂が各々個々にポリビニルアセタールまたはアイオノマーであることを特徴とする、請求項１または請求項２に記載の多層中間膜。
【請求項４】
第一の熱可塑性樹脂及び前記第二の熱可塑性樹脂が同じ樹脂であり、前記第四の熱可塑性樹脂が異なる樹脂であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項５】
前記第三の熱可塑性樹脂がポリビニルアセタールまたは熱可塑性エラストマーであることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項６】
前記第一の厚さ及び前記第二の厚さが実質的に同じであり、前記第三の厚さがそれより小さいことを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項７】
内層Ｂが音響減衰層であることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項８】
共押出された一体型多層シートが前記厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端の両方で厚さの主な部分を形成することを特徴とする、請求項１〜７のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項９】
前記厚い方の第一の端が約１６００μｍ以下の厚さを有することを特徴とする、請求項１〜８のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項１０】
（ｉ）前記多層中間膜が４層を超える層を含むこと、（ｉｉ）前記一体型多層シートが、有色層を含む少なくとも４層構造であること、または（ｉｉｉ）（ｉ）及び（ｉｉ）の両方であることを特徴とする、請求項１〜９のいずれか１項に記載の多層中間膜。
【請求項１１】
厚い方の第一の端及び前記厚い方の第一の端の反対側に薄い方の第二の端を有する楔形多層中間膜の製造方法であって、前記厚い方の第一の端は、約１８５０μｍ以下の厚さを有し、前記薄い方の第二の端は、約６００μｍ以上の厚さを有し、前記方法は、以下のステップ、すなわち、
（１）長さ、幅、及び合計厚さを有し、
（ａ）任意に１つ以上の添加剤を含む第一の熱可塑性樹脂の層である第一の表皮層Ａであり、外面、内面、及び第一の厚さを有する前記第一の表皮層、
（ｂ）任意に１つ以上の添加剤を含む第二の熱可塑性樹脂の層である第二の表皮層Ｃであり、外面、内面、及び第二の厚さを有する前記第二の表皮層、ならびに
（ｃ）任意に１つ以上の添加剤を含む第三の熱可塑性樹脂の層である内層Ｂであり、第一の表皮層Ａの前記内面及び第二の表皮層Ｃの前記内面の間に配置され、第三の厚さを有する前記内層Ｂを含む一体型多層シートを提供するステップであって、
前記第三の厚さ及び前記合計厚さの各々は、前記一体型多層シートの長さ及び幅にわたってそれぞれ実質的に一貫している、前記ステップ、
（２）任意に１つ以上の添加剤を含む第四の熱可塑性樹脂の楔形フィルムであり、外面及び内面を有する前記楔形フィルムを提供するステップ、ならびに
（３）前記楔形フィルムの前記内面を、第一の表皮層Ａの前記外面に直接または間接的に接着するステップを含み、
前記一体型多層シートは、前記薄い方の第二の端で厚さの主な部分を形成する、前記方法。
【請求項１２】
第一の外側シート及び第二の外側シートを含み、それらの間に多層中間膜が挟まれている積層体であって、前記多層中間膜が請求項１〜１０のいずれか１項に記載されたものである、前記積層体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、概して、「機能的」内層を備えた楔形多層中間膜及びかかる中間膜を含む合わせガラスに関する。より具体的には、本発明は、一体型多層シートと、内層及び別の楔形フィルムとの組み合わせに基づく部分的または完全に楔形の多層中間膜に関する。この構造は、内層が、該中間膜ならびにかかる中間膜から得られる積層体の全長及び幅にわたって実質的に一貫した厚さを有し、その結果として実質的に一貫した機能的効果を有する楔形多層中間膜を与え、全体的な欠陥が少なく、より簡便かつ一貫した方法で無駄が少なく製造することができる楔形多層中間膜をもたらす。
【背景技術】
【０００２】
窓ガラス等に使用されるガラス板は、耐久性及び光学的特性には優れている一方、構造特性、遮音性、耐破砕性、及び他の特性は、多くの最終用途にとって不十分な場合がある。
【０００３】
合わせガラスは、一般に、２片のガラスをプラスチック製中間膜に積層することによって製造される。この中間膜は、当該積層体の耐破砕性及び他の特性を、同等な厚さのガラス板と比較して大きく改善することができる。
【０００４】
従来、このプラスチック製中間膜は単層シートであったが、単層シートの性能はしばしば１つ以上の機能的側面において不足する場合がある。例えば、単層の中間膜は、構造強度のために堅くされる場合があるが、通常、音響減衰特性の不利をもたらし得る。
【０００５】
単層の中間膜のいくつかの機能的制約を克服するため、多層中間膜が提案されている。例えば、比較的柔らかい音響減衰内部層が、より堅い材料の表皮層で囲まれた多層中間膜は、音響減衰積層体用の自動車及び他の最終用途での使用に成功している。
【０００６】
多層中間膜の１つの複雑さは、その製造工程であり、特に、異なる材料の様々な層が一体化された積層体に共押出しされる場合である。現在の製造工程は、しかしながら、個々の層の各々が一貫した厚さであるだけでなく、全多層構造にわたって一貫した厚さである共押出多層中間膜を今や生成することができる。
【０００７】
両端の厚さが異なる中間膜もまた、例えば、車両のフロントガラスのヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）用の積層体の製造用に生成されている。これらの構造は、「楔」と呼ばれ、これの異なる変形例は、「全楔」（幅全体にわたる厚さの遷移）及び「部分楔」（幅の一部にわたる厚さの遷移）と呼ばれる。
【０００８】
楔形中間膜の製造は、それが特殊なダイ及び他の加工装置を必要とする点で複雑である。共押出による楔形多層の製造は、異なる材料の複数の層が同時に寸法を合わせられ成形される必要があることからさらにいっそう複雑であり、実際には常にその内層（複数可）の厚さに不一致をもたらす。
【０００９】
図１は、すべての層の共押出によって製造される従来の楔形多層中間膜（１）を示し、この図の細部は、その構造上の欠点をより容易に示すために誇張されている。この中間膜（１）は、楔形を画定する厚い方の端（２）及び薄い方の端（３）を有する。図示する通り、この中間膜は３つの異なる層、すなわち、楔形の第一の表皮層（４）、第二の表皮層（５）、及び内部層（６）を有する。内部層（６）は、通常、ＵＳ２００６０２１０７７６Ａ１及びＵＳ２００９０２９４２１２Ａ１に開示されるように、音響減衰層等の機能層である。
【００１０】
文献ではしばしば共押出楔形多層中間膜を一貫した構造として示しているが、実体面ではそれから程遠い。共押出楔形多層中間膜は、通常、共押出の過程で一端を固定し（厚い方の端（２））、他端（薄い方の端（３））にむけてこの構造を圧縮し、楔形の第一の表皮層（４）と同じ一般的形状に追従する少なくとも内部層（６）（及び通常は、比較的程度は低いが第二の表皮層（５））をもたらすことによって製造される。内部層（６）は従って、最も適した製造条件下でさえ、中間膜全体にわたって一貫した厚さを保持しない。
【００１１】
内部層が機能層である場合、これは、得られる中間膜及び積層体の全体にわたって一貫性のない機能的性能を意味し得る。内部層の機能に応じて、その結果は、その積層体の全体または一部にわたる一貫性のない音響減衰特性、構造特性、及び／または色、透明度、もしくは他の光学特性であり得る。
【００１２】
さらに、様々な中間膜の異なるポリマーの結果として、層の境界に沿った異なる力及び／または成形に起因する層の界面での異なる剪断力は、層の界面で欠陥（７）、例えば、波打ち及び／または隙間を引き起こす可能性が高く、これが、中間膜及び特にそれから得られる積層体の光学特性ならびに他の特性に悪影響を及ぼし得る。
【００１３】
従って、一貫性のある最適化された楔形多層中間膜構造及びその一貫性のある構造を達成するための方法を得ることが非常に望ましい。
【発明の概要】
【００１４】
本発明は、実質的に一貫した厚さの内部層を有し、全体的な製造欠陥がより少なく、製造が非常に容易で無駄が少ない楔形多層中間膜を提供することによって上記の問題に対処する。
【００１５】
第一の実施形態によれば、本発明は、以下を含む多層中間膜を提供する。すなわち、
長さ、幅、及び合計厚さを有し、以下を含む一体型多層シート、すなわち、
（ａ）任意に１つ以上の添加剤を含む第一の熱可塑性樹脂の層である第一の表皮層Ａであり、外面、内面、及び第一の厚さを有する該第一の表皮層、
（ｂ）任意に１つ以上の添加剤を含む第二の熱可塑性樹脂の層である第二の表皮層Ｃであり、外面、内面、及び第二の厚さを有する該第二の表皮層、ならびに
任意に１つ以上の添加剤を含む第三の熱可塑性樹脂の層である内層Ｂであり、第一の表皮層Ａの内面及び第二の表皮層Ｃの内面の間に配置され、第三の厚さを有する該内層Ｂ、
ここで、該多層中間膜は、厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端を有する楔形であり、
以下を特徴とする。すなわち、
該第三の厚さ及び該合計厚さの各々は、該一体型多層シートの長さ及び幅にわたってそれぞれ実質的に一貫している。
【００１６】
該多層中間膜はさらに、任意に１つ以上の添加剤を含む第四の熱可塑性樹脂の楔形フィルムを含み、該楔形フィルムは、外面及び内面を有し、該楔形フィルムの内面は、第一の表皮層Ａの外面に直接または間接的に接着されており、
該厚い方の第一の端は、約１８５０μｍ以下の厚さを有し、該薄い方の第二の端は、約６００μｍ以上の厚さを有し、ならびに、
該一体型多層シートは、該薄い方の第二の端で厚さの主な部分を形成する。
【００１７】
換言すれば、本発明は、以下を含む多層中間膜を提供する。すなわち、
（１）長さ、幅、及び合計厚さを有し、以下を含む一体型多層シート、すなわち、
（ａ）任意に１つ以上の添加剤を含む第一の熱可塑性樹脂の層である第一の表皮層Ａであり、外面、内面、及び第一の厚さを有する該第一の表皮層、
（ｂ）任意に１つ以上の添加剤を含む第二の熱可塑性樹脂の層である第二の表皮層Ｃであり、外面、内面、及び第二の厚さを有する該第二の表皮層、ならびに
（ｃ）任意に１つ以上の添加剤を含む第三の熱可塑性樹脂の層である内層Ｂであり、第一の表皮層Ａの内面及び第二の表皮層Ｃの内面の間に配置され、第三の厚さを有する該内層Ｂ、
ここで、該第三の厚さ及び該合計厚さの各々は、該一体型多層シートの長さ及び幅にわたってそれぞれ実質的に一貫しているもの、ならびに
（２）任意に１つ以上の添加剤を含む第四の熱可塑性樹脂の楔形フィルムであり、該楔形フィルムは、外面及び内面を有し、該楔形フィルムの内面は、第一の表皮層Ａの外面に直接または間接的に接着されており、
ここで、該多層中間膜は、厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端を有する楔形であり、該厚い方の第一の端は、約１８５０μｍ以下の厚さを有し、該薄い方の第二の端は、約６００μｍ以上の厚さを有し、該一体型多層シートは、該薄い方の第二の端で厚さの主な部分を形成する。
【００１８】
特定の実施形態において、該一体型多層シートは、共押出しされた一体型多層シートである。
【００１９】
別の特定の実施形態において、該一体型多層シートは、該厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端の両方で厚さの主な部分を形成する。
【００２０】
別の特定の実施形態において、該厚い方の第一の端は、約１６００μｍ以下の厚さを有する。
【００２１】
別の特定の実施形態において、内層Ｂは機能層、例えば、音響減衰層、有色層、ＩＲ遮蔽層、ＵＶ遮蔽層、バリア層、またはそれらの組み合わせである。
【００２２】
別の特定の実施形態において、内層Ｂは、第一の表皮層Ａ及び第二の表皮層Ｂと比較して柔らかい層、例えば、音響減衰層である。
【００２３】
別の特定の実施形態において、該多層中間膜は、少なくとも４層を含むか、または、該多層中間膜は、４層を超える層を含む。
【００２４】
別の特定の実施形態において、該楔形フィルムの内面は、第一の表皮層Ａの外面に直接接着されている。
【００２５】
別の特定の実施形態において、該楔形フィルムの内面及び第一の表皮層Ａの外面は、両方とも結合層に接着されている。
【００２６】
別の特定の実施形態において、該一体型多層シートは、３層シートである。
【００２７】
別の実施形態によれば、本発明は、第一の外側シート及び第二の外側シートを含み、それらの間に本明細書に記載の多層中間膜を挟んだ積層体を提供し、ここで、該外側シートのうちの少なくとも一方はガラス板である。
【００２８】
より具体的な実施形態において、該第一及び第二のシートは、両方ともガラス板であり、同じ種類のガラスであるか、または各々が異なる種類のガラスである。該積層体は、ガラスに関しては、対称（両方のガラス板が実質的に等しい厚さである）であっても非対称（第一及び第二のガラス板は異なる厚さである）であってもよい。
【００２９】
さらに、積層体は、実質的に透明でも、すべてまたは部分的に着色されていてもよい（例えば、以下に示す、「シェードバンド」）。
【００３０】
別の実施形態において、本発明は、厚い方の第一の端及び薄い方の第一の端の反対側に薄い方の第二の端を有する楔形多層中間膜を製造する方法を提供する。ここで、該厚い方の第一の端は、約１８５０μｍ以下の厚さを有し、該薄い方の第二の端は、約６００μｍ以上の厚さを有し、該方法は、以下のステップを含む。すなわち、
（１）長さ、幅、及び合計厚さを有し、以下を含む一体型多層シートを提供するステップ、すなわち、
（ａ）任意に１つ以上の添加剤を含む第一の熱可塑性樹脂の層である第一の表皮層Ａであり、外面、内面、及び第一の厚さを有する該第一の表皮層、
（ｂ）任意に１つ以上の添加剤を含む第二の熱可塑性樹脂の層である第二の表皮層Ｃであり、外面、内面、及び第二の厚さを有する該第二の表皮層、ならびに
（ｃ）任意に１つ以上の添加剤を含む第三の熱可塑性樹脂の層である内層Ｂであり、第一の表皮層Ａの内面及び第二の表皮層Ｃの内面の間に配置され、第三の厚さを有する該内層Ｂ、
ここで、該第三の厚さ及び該合計厚さの各々は、該一体型多層シートの長さ及び幅にわたってそれぞれ実質的に一貫しているもの、
（２）任意に１つ以上の添加剤を含む第四の熱可塑性樹脂の楔形フィルムであり、外面及び内面を有する該楔形フィルムを提供するステップ、ならびに
（３）該楔形フィルムの内面を、第一の表皮層Ａの外面に直接または間接的に接着するステップ。
【００３１】
ここで、該一体型多層シートは、該薄い方の第二の端で厚さの主な部分を形成する。
【００３２】
本発明の多層中間膜を使用することによって、従来の構成の合わせガラスと比較して、同じ利点、例えば、音響減衰を維持しつつ、光学的歪の少ない合わせガラスを製造することが可能である。
【００３３】
本発明のこれら及び他の実施形態、特徴、及び利点は、以下の詳細な説明を読むことで、当業者にはより容易に理解されよう。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】最新技術による共押出多層楔形中間膜の図であるが、特徴は誇張されている。
【図２】本発明に従って多層中間膜を製造するのに適した共押出一体型多層シートの第一の実施形態の図である。
【図３】本発明に従って多層中間膜を製造するのに適した楔形フィルム（「全楔」）の第一の実施形態の図である。
【図４】本発明に従って多層中間膜を製造するのに適した楔形フィルム（「部分楔」）の第二の実施形態の図である。
【図５】本発明の楔形多層積層体（「全楔」）の第一の実施形態の図である。
【図６】本発明の楔形多層積層体（「部分楔」）の第二の実施形態の図である。
【発明を実施するための形態】
【００３５】
本発明は、楔形多層中間膜、かかる多層中間膜を含む合わせガラス、及びかかる合わせガラスの様々な最終用途に関する。さらなる詳細を以下に示す。
【００３６】
本説明との関連で、本明細書に記載のすべての刊行物、特許出願、特許、及び他の参考文献は、別段の指示がない限り、すべての目的のため、参照することによりそれらのすべてが完全に記載されたものとして、明白に本明細書に組み込まれるとともに、それらのすべてが本開示の一部と見なされるものとする。
【００３７】
特に定義されない限り、本明細書で用いる全ての技術用語及び科学用語は、本開示が属する技術分野の当業者によって一般的に理解されるものと同じ意味を有する。矛盾する場合には、定義を含めて本明細書が優先する。
【００３８】
明記される場合を除き、商標は大文字で示す。
【００３９】
特に明記しない限り、すべてのパーセンテージ、部、比率等は、重量に基づく。
【００４０】
特に明記しない限り、ｐｓｉ単位で表される圧力はゲージ圧であり、ｋＰａ単位で表される圧力は絶対圧である。圧力差は、しかしながら、絶対圧として表される（例えば、圧力１は圧力２より２５ｐｓｉ高い）。
【００４１】
量、濃度、または他の値もしくはパラメータが範囲、または上限値と下限値のリストで与えられる場合、これは、範囲が別々に開示されているかどうかにかかわらず、任意の上限範囲及び下限範囲の任意の対からなるすべての範囲を具体的に開示していると理解される。数値の範囲が列挙されている場合、特に明記しない限り、該範囲は、その端点、ならびに該範囲内のすべての整数及び分数を含むことが意図される。本開示の範囲は、範囲の定義の際、列挙された特定の値に限定されることを意図しない。
【００４２】
さらに、そうではないと明記されない限り、項目の１つもしくは複数の範囲またはリストが与えられる場合、これは、かかる範囲またはリストにおける任意の単一の表示値または項目、及びそれと、同じまたは任意の他のリストにおける任意の他の個々の値または項目との任意の組合せを明白に開示していると理解される。
【００４３】
「約」という用語が使用される場合、それは、ある特定の効果または結果がある特定の許容範囲内で得られることを意味するために使用され、当業者には、該許容範囲を得る方法が知られている。「約」という用語が範囲の値または端点を記載するために使用される場合、本開示は、言及された特定の値または端点を含むと理解されるべきである。
【００４４】
本明細書で使用される、用語「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｅｓ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「有する（ｈａｓ）」、「有する（ｈａｖｉｎｇ）」、またはこれらの任意の他の変形は、非排他的な包含を網羅することが意図される。例えば、要素のリストを含む工程、方法、項目、または装置は、必ずしもこれらの要素のみに限定されず、かかる工程、方法、項目、または装置に明示的に列挙または内在されない他の要素を含み得る。
【００４５】
「〜からなる」という移行句は、特許請求の範囲で特定されていない任意の要素、ステップ、または成分を排除し、当該特許請求の範囲を、通常それに伴う不純物を除いて、列挙されたもの以外の材料の包含に対して封鎖する。「〜からなる」という句が、プリアンブルの直後ではなく請求項のボディの節に現れる場合、それはその節に記載された要素のみを限定し、他の要素は、全体としては特許請求の範囲から除外されない。
【００４６】
「〜から本質的になる」という移行句は、特許請求の範囲を、特定された材料またはステップ、ならびに請求項にかかる基本的及び新規な特徴（複数可）に実質的に影響を及ぼさないものに限定する。「〜から本質的になる」の請求項は、「〜からなる」の形式で書かれたクローズド請求項と、「〜を含む」の形式で書かれた完全にオープンな請求項の間の中道を占める。本明細書に定義する任意の添加剤は、かかる添加剤に適切な濃度において、及び微量の不純物は、「〜から本質的になる」という表現によって組成物から除外されない。
【００４７】
さらに、そうではないと明記されない限り、「または」及び「及び／または」は、包括的を指し、排他的を指すものではない。例えば、条件ＡまたはＢ、または、Ａ及び／またはＢは、以下のいずれか１つによって満足される。Ａが真であり（または存在する）、Ｂが偽である（または存在しない）、Ａが偽であり（存在しない）、Ｂが真である（または存在する）、ならびにＡ及びＢの両方が真である（または存在する）。
【００４８】
本明細書で様々な要素及び成分を記載するための「ａ」または「ａｎ」の使用は、単に便宜のため及び本開示の一般的な意味を与えるためである。この記述は、１つまたは少なくとも１つを含むように読み取られるべきであり、単数形はまた、そうでないことが意味されていることが明白でない限り、複数形も含む。
【００４９】
本明細書で使用される、「主な部分」という用語は、本明細書で特に定義されない限り、参照量の５０％超を意味する。特定されていない場合、組成量のパーセントは、分子（水素及びエチレン等）に言及がなされている場合はモル基準であり、そうでなければ重量基準である（添加剤含量に関して等）。
【００５０】
「枯渇した」または「減少した」という用語は、元々存在するものから減少したと同義である。例えば、ある流れから材料のかなりの部分を除去することは、その材料が実質的に枯渇した、材料枯渇流を生み出すことになる。反対に、「強化された」または「増加した」という用語は、元々存在するものより多いと同義である。
【００５１】
本明細書で使用される、「コポリマー」という用語は、２つ以上のコモノマーの共重合から得られる共重合単位を含むポリマーを指す。これに関連して、本明細書では、コポリマーは、その構成コモノマーまたはその構成コモノマーの量に関連して記載され得る。例えば、「エチレン及び１５重量％のアクリル酸を含むコポリマー」または同様の記述である。かかる記述は、それが当該コモノマーを共重合単位として参照していないという点で、それが当該コポリマーに関して従来の命名法、例えば、国際純正応用化学連合（ＩＵＰＡＣ）の命名法を備えていないという点で、それが製法限定の用語を使用していないという点で、または別の理由で非公式と考えられる場合がある。しかしながら、本明細書で使用される、その構成コモノマーまたはその構成コモノマーの量に関連したコポリマーの記述は、当該コポリマーが特定のコモノマーの共重合単位を含む（特定されている場合は特定の量で）ことを意味する。コポリマーは、当然のことながら、限定された状況において明白にそうであると述べられていない限り、所与の量で所与のコモノマーを含む反応混合物の製品ではない。
【００５２】
「ジポリマー」という用語は、本質的に２つのモノマーからなるポリマーを指し、「ターポリマー」という用語は、少なくとも３つのモノマーを含むポリマーを指す。
【００５３】
本明細書で使用される、「酸コポリマー」という用語は、α−オレフィン、α，β−エチレン性不飽和カルボン酸、及び任意に他の適切なコモノマー（複数可）、例えば、α，β−エチレン性不飽和カルボン酸エステルの共重合単位を含むコポリマーを指す。
【００５４】
本明細書で使用される、「（メタ）アクリル」という用語は、単独または組み合わせた形、例えば、「（メタ）アクリレート」で、アクリルまたはメタクリル、例えば、「アクリル酸もしくはメタクリル酸」または「アルキルアクリレートもしくはアルキルメタクリレート」を指す。
【００５５】
本明細書で使用される、「アイオノマー」という用語は、カルボン酸塩、例えば、カルボン酸アンモニウム塩、カルボン酸アルカリ金属塩、カルボン酸アルカリ土類金属塩、カルボン酸遷移金属塩、及び／またはかかるカルボン酸塩の組み合わせであるイオン基を含むポリマーを指す。かかるポリマーは、一般に、本明細書に定義される酸コポリマーである前駆体または親ポリマーのカルボン酸基を部分的にまたは完全に中和して、例えば、塩基と反応することで製造される。本明細書で使用されるアルカリ金属アイオノマーの例は、ナトリウムアイオノマー、例えば、共重合されたメタクリル酸単位のカルボン酸基のすべてまたは一部がカルボン酸ナトリウム塩の形であるエチレンとメタクリル酸のコポリマーである。本明細書で使用される混合金属アイオノマーの例は、亜鉛／ナトリウムアイオノマー（または亜鉛／ナトリウム中和混合アイオノマー）、例えば、共重合されたメタクリル酸単位のカルボン酸基のすべてまたは一部がカルボン酸亜鉛塩及びカルボン酸ナトリウム塩の形であるエチレンとメタクリル酸のコポリマーである。
【００５６】
「実質的に一貫した」という用語は、当業者に理解される通り、通常の製造上の公差内で一貫することを意味する。
【００５７】
あるシートの「実質的に一貫した厚さ」という用語は、当業者に理解される通り、通常の製造上の公差内で該シートの長さ及び幅にわたって一貫した厚さを意味する。望ましくは、これは約７％未満、または約６％未満、または約５％未満、または約４％未満、または約３％未満の厚さの差である。
【００５８】
「シート」という用語は、該厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端の両方で当該中間膜の厚さの主な部分を形成する該多層中間膜の部分を意味する。本発明によれば、該一体型多層構造（図２に示すもの等）はシートである。望ましくは、該シートはそれ自体としては、以下に示す通り、当該積層体に必要な耐貫通性を与える。
【００５９】
「フィルム」という用語は、該薄い方の第二の端で当該中間膜の厚さの主な部分未満を形成する該多層中間膜の部分を意味し、これはそれ自体としては、全体として、これを合わせガラスの単層中間膜として使用するために必要な耐貫通性を与えない。「必要な耐貫通性」とは、当業者に認識される通り、４９Ｃ．Ｆ．Ｒ．の第５７１．２０５節及びＡＮＳＩ  Ｚ２６．１−１９９６に従って定義される合わせガラスに関する最低耐貫通性を指す。
【００６０】
本発明によれば、該楔形構造（図３及び４に示すもの等）はフィルムであり、これは、少なくともその薄い方の端で、上記の基準では合わせガラスの単層中間膜として使用するために必要な耐貫通性を与えない。
【００６１】
本明細書に記載のものと類似または同等の方法及び材料を、本開示の実施または試験において使用することができるが、適切な方法及び材料を本明細書に記載する。本明細書における材料、方法、及び実施例はそれ故例示に過ぎず、特に述べられている場合を除き、限定であることを意図しない。
【００６２】
多層中間膜
本発明は、実質的に一貫した厚さの内層を有し、全体的な製造欠陥がより少なく、製造が非常に容易で無駄が少ない楔形多層中間膜を提供する。
【００６３】
第一の実施形態において、本発明は、以下を含む多層中間膜を提供する。すなわち、
（１）長さ、幅、及び合計厚さを有し、以下を含む一体型多層シート、すなわち、
（ａ）任意に１つ以上の添加剤を含む第一の熱可塑性樹脂の層である第一の表皮層Ａであり、外面、内面、及び第一の厚さを有する該第一の表皮層、
（ｂ）任意に１つ以上の添加剤を含む第二の熱可塑性樹脂の層である第二の表皮層Ｃであり、外面、内面、及び第二の厚さを有する該第二の表皮層、ならびに
（ｃ）任意に１つ以上の添加剤を含む第三の熱可塑性樹脂の層である内層Ｂであり、第一の表皮層Ａの内面及び第二の表皮層Ｃの内面の間に配置され、第三の厚さを有する該内層Ｂ、
ここで、該第三の厚さ及び該合計厚さの各々は、該一体型多層シートの長さ及び幅にわたってそれぞれ実質的に一貫しているもの、ならびに
（２）任意に１つ以上の添加剤を含む第四の熱可塑性樹脂の楔形フィルムであり、該楔形フィルムは、外面及び内面を有し、該楔形フィルムの内面は、第一の表皮層Ａの外面に直接または間接的に接着されており、
ここで、該多層中間膜は、厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端を有する楔形であり、該厚い方の第一の端は、約１８５０μｍ以下の厚さを有し、該薄い方の第二の端は、約６００μｍ以上の厚さを有し、該一体型多層シートは、該薄い方の第二の端で厚さの主な部分を形成する。
【００６４】
一体型多層シート
前述の通り、本発明の多層中間膜は、楔形であり、実質的に一貫した厚さの多層シート（図２の１０等）（図２の１１等）と楔形フィルム（図３の３２または図４の３２ａ等）の組み合わせを含む。換言すれば、本発明の中間膜の楔形は、楔形フィルムに由来する。
【００６５】
本発明の積層体は、少なくとも一方が（好ましくは両方が）ガラス板である２枚の材料シート間に積層された楔形多層中間膜を含む積層体である。
【００６６】
図２を参照すると、本発明に従って多層中間膜を製造するのに適した一体型多層シート１０の第一の実施形態が示されている。
【００６７】
図２に示す通り、一体型の多層中間膜シート１０は、第一の表皮層１２（本明細書では互換的に「第一の表皮層」、「第一の表皮層Ａ」、または「層Ａ」と呼ばれる）、第二の表皮層２０（本明細書では互換的に「第二の表皮層」、「第二の表皮層Ｃ」、または「層Ｃ」と呼ばれる）、及び内層２８（本明細書では互換的に「内層」、「内層Ｂ」、または「層Ｂ」と呼ばれる）を含む３層構造である。
【００６８】
第一の表皮層１２の内面１６は、第一の表皮層１２と内層２８間の界面に位置し、第二の表皮層２０の内面２４は、第二の表皮層２０と内層２８間の界面に位置している。第一の表皮層１２の外面１４は、楔形フィルムと直接接することができ（図５及び図６に示す通り）、第二の表皮層２０の外面２２は、第二の外側シート、例えば、ガラス板（図示していない）と直接接することができる。
【００６９】
第一の表皮層１２、第二の表皮層２０、及び内層２８の各々は、それぞれ、以下に定義する個別の厚さ１８、２６、及び３０を有する。図２では、各それぞれの厚さは、実質的に一貫しているように示されているが、それは単に例示のためであり、表皮層Ａ及びＣの厚さは、全体の厚さ１１が多層中間膜シート１０の長さ及び幅にわたって実質的に一貫している限り、変化してもよい。さらに、第一の表皮層１２及び第二の表皮層２０の各々は、実質的に等しい厚さを有するように示されているが、それは単に例示のためであり、第一の表皮層１２及び第二の表皮層２０は、異なる厚さを有してもよい。
【００７０】
一体型多層シート１０は、各個別のフィルムの製造後に組み合わされる個別のフィルムの組み合わせであっても、２つ以上の共押出フィルムと別の個別のフィルムまたは他の共押出フィルムとの組み合わせであっても、共押出しされた一体型多層シートであってもよい。１つの実施形態において、一体型多層シート１０は、共押出しされた一体型多層シートである。
【００７１】
これらに限定されないが、寸法、組成、最終用途の特性、及び製造方法を含めた本発明での使用に適した一体型多層シートは、一般的な意味では当業者に周知であり、ＥＰ０７１０５４５Ａ１、ＥＰ２８０３６４８Ａ１、ＪＰ２０１２２１４３０５Ａ、ＪＰ２０１３００６７２６Ａ、ＪＰ２０１３００６７２７Ａ、ＵＳ２００３０１３９５２０Ａ１、ＵＳ２００６０１８８９６５Ａ１、ＵＳ２００６０２１０７８２Ａ１、ＵＳ２００６０２１６４８５Ａ１、ＵＳ２００６０２１６４８５Ａ１、ＵＳ２００６０２１６５０１Ａ１、ＵＳ２００７００００５９３Ａ１、ＵＳ２００８０１０２２８０Ａ１、ＵＳ２００８０１６３９７７Ａ１、ＵＳ２００８０２５４３０２Ａ１、ＵＳ２００８０２６８２０４Ａ１、ＵＳ２００９０１５９３６２Ａ１、ＵＳ２０１０００２８６４２Ａ１、ＵＳ２０１００２９５３３１Ａ１、ＵＳ２０１１０１９２６７８Ａ１、ＵＳ２０１２００２１３２１Ａ１、ＵＳ２０１２００５２２７４Ａ１、ＵＳ２０１２０１３５１９１Ａ１、ＵＳ２０１２０２４４３２９Ａ１、ＵＳ２０１２０２４４３６４Ａ１、ＵＳ２０１２０２６３９５８Ａ１、ＵＳ２０１２０２８８７２２Ａ１、ＵＳ２０１３００７５９４９Ａ１、ＵＳ２０１３０１５７０６５Ａ１、ＵＳ２０１３０１８３５０７Ａ１、ＵＳ２０１３０１８３５３２Ａ１、ＵＳ２０１３０１８９５２８Ａ１、ＵＳ２０１３０２０２８６３Ａ１、ＵＳ２０１３０２３６６９３Ａ１、ＵＳ２０１３０２７３３７８Ａ１、ＵＳ２０１３０２７３３７９Ａ１、ＵＳ２０１３０２８５４０Ａ１、ＵＳ２０１３０３２３５１６Ａ１、ＵＳ２０１４００４４９４１Ａ１、ＵＳ２０１４０３６３６５１Ａ１、ＵＳ２０１５００９９１３２Ａ１、ＵＳ２０１５０１２５６５６Ａ１、ＵＳ２０１５０１７４８６２Ａ１、ＵＳ２０１６００９６３４９Ａ１、ＵＳ２０１６００９６３５０Ａ１、ＵＳ２０１６０１０７４２４Ａ１、ＵＳ２０１６０１１１０７７Ａ１、ＵＳ２０１６０１１５３８０Ａ１、ＵＳ２０１６０１２２５２６Ａ１、ＵＳ２０１６０１５９０４９Ａ１、ＵＳ２０１６０１５９０５０Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００２５Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００２６Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００２７Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００２８Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００２９Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００３３Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００３４Ａ１、ＵＳ２０１６０１７１９６１Ａ１、ＵＳ２０１６１５９０４７Ａ１、ＵＳ２０１６１５９０４８Ａ１、ＵＳ２０１６１６００３２Ａ１、ＵＳ２０１６１６６０２４Ａ１、ＵＳ５１９０８２６、ＵＳ５３４０６５４、ＷＯ２０１６０７６３３６Ａ１、ＷＯ２０１６０７６３３７Ａ１、ＷＯ２０１６０７６３３８Ａ１、ＷＯ２０１６０７６３３９Ａ１、ＷＯ２０１６０７６３４０Ａ１、及び米国特許出願第１５／５８８，９８６号（２０１７年５月８日出願）（米国仮出願第６２／３３３，３７１号（２０１６年５月９日出願）からの優先権の主張）に例示される。
【００７２】
１つの実施形態において、内層Ｂは、表皮層Ａ及び表皮層Ｃの両方に直接接しているが、以下に示す通り、介在層を使用してもよい。かかる介在層の例としては、バリアフィルム、有色フィルム、及び反射フィルムが挙げられる。例えば、有色層は、内層Ｂと表皮層Ａまたは表皮層Ｃのいずれかの間に入れることができる。この構成は、シェードバンド積層体に特有である。
【００７３】
本発明では、複数の内層Ｂが存在し得ること、及び／または他の介在層が様々な層の間に配置されることも想定される。
【００７４】
例えば、有色層が一体型の多層の実質的な中心にあるシェードバンド型が想定される。かかる変形例では、２層の内層Ｂが存在してもよく、当該一体型の多層は、少なくとも４層構造（Ａ／Ｂ１／Ｂ２／Ｃ）である。
【００７５】
シェードバンドの中間膜及び積層体のさらなる詳細は、例えば、ＵＳ４３１６８６８、ＵＳ８０７５９８３Ｂ２、及びＵＳ７８４２３９５Ｂ２を参照することにより見出すことができる。
【００７６】
この場合もやはり、これらの構成は、例示に過ぎず、上記に組み込まれた参考文献及び以下に示す説明から、当業者には多くのさらなる構成が明らかであろう。
【００７７】
表皮層Ａ及びＣ
表皮層Ａ及びＣは、同じ熱可塑性樹脂でも異なる熱可塑性樹脂でもよい。１つの実施形態において、表皮層Ａ及びＣは、同じ熱可塑性樹脂である。別の実施形態において、表皮層Ａ及びＣは、同じ熱可塑性樹脂であるが異なる組成である。さらに別の実施形態において、表皮層Ａ及びＣは、異なる熱可塑性樹脂である。
【００７８】
１つの実施形態において、少なくとも表皮層Ｃは、ガラスに接着性を有する樹脂を含む。かかる特性を有する樹脂は、特に限定されず、その例としては、上記の熱可塑性樹脂等が挙げられる。
【００７９】
通常、表皮層Ａ及び／またはＣの熱可塑性樹脂は、以下にさらに記載する通り、及びすでに組み込まれた参考文献にあるように、ポリビニルアセチル（ポリビニルブチラール等）及びアイオノマー樹脂から選択される。
【００８０】
表皮層Ａ及びＣにおいて、熱可塑性樹脂以外の成分として、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、接着性改良剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料（例えば、各々赤外線吸収能を有する無機断熱性微粒子または有機断熱性材料）等を必要に応じて添加してもよい。かかる添加剤を、以下にさらに詳細に記載する。
【００８１】
内層Ｂ
本発明の１つの実施形態において、内層Ｂは、「機能的な」層、すなわち、多層中間膜全体及びそれから製造される積層体に特定の機能を賦与する層である。
【００８２】
１つの実施形態において、内層Ｂは音響減衰層である。
【００８３】
しかしながら、本発明の範囲内で、内層Ｂは、表皮層に関する上記の組成を有する非音響層であることもまた概して想定される。内層Ｂが非音響層である場合、楔形フィルムと直接または間接的に接する表皮層Ａは、本明細書に後述する音響減衰層であり得る。この目的で、該音響減衰層の以下の説明は内層Ｂを参照しているが、この層が音響減衰層である場合、表皮層Ａにも同様に当てはまると理解される。
【００８４】
本発明はまた、特に、内層Ｂが音響減衰層である複数の内層Ｂが存在する実施形態も想定しこれを包含する。この実施形態では、介在層（例えば、ポリアクリル層、有色層、または反射フィルム）が隣接する内層Ｂ間に存在することが好ましい。
【００８５】
正弦波形の歪が粘弾性体に加えられた場合、応力の応答は、複素弾性率として定義される。この時、位相シフトが、加えられる歪の正弦波とその応答として得られる応力の正弦波との間に生じ、この位相差は、δで表される。さらに、複素弾性率は、複素数を用いた等式で表され、この複素弾性率の実部は貯蔵弾性率と呼ばれる一方、その虚部は損失弾性率と呼ばれる。特に、粘弾性体の動的粘弾性を剪断モードで測定する場合、それらはそれぞれ、複素剪断弾性率、剪断貯蔵弾性率、及び剪断損失弾性率と呼ばれる。損失弾性率を貯蔵弾性率で除して得られる値は損失正接と呼ばれ、ｔａｎδで表される。ｔａｎδの値は損失係数であり、ある特定の温度で損失係数が大きいほど、その温度での遮音特性が高いことを意味する。
【００８６】
２種類の粘弾性体からなる構造におけるｔａｎδの値を測定温度ごとにプロットすると、一般に、二峰性の曲線が現れる。低温側のピーク（最大極点）は、相対的に柔軟な粘弾性体に由来するピークであり、高温側のピーク（最大極点）は、相対的に硬い粘弾性体に由来するピークである。本実施形態において、内層Ｂが音響減衰層である場合、低温側のピークは、層Ｂ由来のピークであり（複数のピークが存在する場合、本ピークは最も高いピークを意味する）、高温側のピークは、表皮層Ａ及びＣならびに楔形フィルム由来のピークである。
【００８７】
層Ｂは、１つまたは組み合わせたポリビニルアセタール樹脂、特に、１つまたは組み合わせたポリビニルブチラール樹脂、例えば、すでに組み込まれたＥＰ０７１０５４５Ａ１、ＥＰ２８０３６４８Ａ１、ＪＰ２０１２２１４３０５Ａ、ＪＰ２０１３００６７２６Ａ、ＪＰ２０１３００６７２７Ａ、ＵＳ２００３０１３９５２０Ａ１、ＵＳ２００６０１８８９６５Ａ１、ＵＳ２００６０２１０７８２Ａ１、ＵＳ２００６０２１６４８５Ａ１、ＵＳ２００８０１０２２８０Ａ１、ＵＳ２００８０１６３９７７Ａ１、ＵＳ２００８０２５４３０２Ａ１、ＵＳ２００８０２６８２０４Ａ１、ＵＳ２００９０１５９３６２Ａ１、ＵＳ２０１０００２８６４２Ａ１、ＵＳ２０１００２９５３３１Ａ１、ＵＳ２０１１０１９２６７８Ａ１、ＵＳ２０１２００２１３２１Ａ１、ＵＳ２０１２００５２２７４Ａ１、ＵＳ２０１２０１３５１９１Ａ１、ＵＳ２０１２０２４４３２９Ａ１、ＵＳ２０１２０２４４３６４Ａ１、ＵＳ２０１２０２６３９５８Ａ１、ＵＳ２０１２０２８８７２２Ａ１、ＵＳ２０１３００７５９４９Ａ１、ＵＳ２０１３０１５７０６５Ａ１、ＵＳ２０１３０１８３５０７Ａ１、ＵＳ２０１３０１８３５３２Ａ１、ＵＳ２０１３０１８９５２８Ａ１、ＵＳ２０１３０２０２８６３Ａ１、ＵＳ２０１３０２３６６９３Ａ１、ＵＳ２０１３０２７３３７８Ａ１、ＵＳ２０１３０２７３３７９Ａ１、ＵＳ２０１３０２８５４０Ａ１、ＵＳ２０１３０３２３５１６Ａ１、ＵＳ２０１４００４４９４１Ａ１、ＵＳ２０１４０３６３６５１Ａ１、ＵＳ２０１５００９９１３２Ａ１、ＵＳ２０１５０１２５６５６Ａ１、ＵＳ２０１５０１７４８６２Ａ１、ＵＳ２０１６００９６３４９Ａ１、ＵＳ２０１６００９６３５０Ａ１、ＵＳ２０１６０１０７４２４Ａ１、ＵＳ２０１６０１１１０７７Ａ１、ＵＳ２０１６０１１５３８０Ａ１、ＵＳ２０１６０１２２５２６Ａ１、ＵＳ２０１６０１５９０４９Ａ１、ＵＳ２０１６０１５９０５０Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００２５Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００２６Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００２７Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００２８Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００２９Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００３３Ａ１、ＵＳ２０１６０１６００３４Ａ１、ＵＳ２０１６０１７１９６１Ａ１、ＵＳ２０１６１５９０４７Ａ１、ＵＳ２０１６１５９０４８Ａ１、ＵＳ２０１６１６００３２Ａ１、ＵＳ２０１６１６６０２４Ａ１、ＵＳ５１９０８２６、ＵＳ５３４０６５４、ＵＳ２００６０２１０７７６Ａ１、及びＵＳ２００９０２９４２１２Ａ１に開示のものに基づき得る。
【００８８】
層Ｂは、１つまたは組み合わせた熱可塑性エラストマー樹脂、例えば、すでに組み込まれたＷＯ２０１６０７６３３６Ａ１、ＷＯ２０１６０７６３３７Ａ１、ＷＯ２０１６０７６３３８Ａ１、ＷＯ２０１６０７６３３９Ａ１、ＷＯ２０１６０７６３４０Ａ１、及び米国特許出願第１５／５８８，９８６号（２０１７年５月８日出願）（米国仮出願第６２／３３３，３７１号（２０１６年５月９日出願）からの優先権の主張）、ならびにＵＳ２０１０２３９８０２Ａ１に開示のものに基づき得る。
【００８９】
適切な熱可塑性エラストマーの例としては、ポリスチレン系エラストマー（ソフトセグメント：ポリブタジエン、ポリイソプレン／ハードセグメント：ポリスチレン）、ポリオレフィン系エラストマー（ソフトセグメント：エチレンプロピレンゴム／ハードセグメント：ポリプロピレン）、ポリ塩化ビニル系エラストマー（ソフトセグメント：ポリ塩化ビニル／ハードセグメント：ポリ塩化ビニル）、ポリウレタン系エラストマー（ソフトセグメント：ポリエーテル、ポリエステル、またはポリカーボネート／ハードセグメント：ポリウレタン）、ポリエステル系エラストマー（ソフトセグメント：脂肪族ポリエステル／ハードセグメント：芳香族ポリエステル）、ポリエーテルエステル系エラストマー（ソフトセグメント：ポリエーテル／ハードセグメント：ポリエステル）、ポリアミド系エラストマー（ソフトセグメント：ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレンエーテルグリコール、ポリエステル、またはポリエーテル／ハードセグメント：ポリアミド（例えば、ナイロン樹脂））、ポリブタジエン系エラストマー（ソフトセグメント：無定形ブチルゴム／ハードセグメント：シンジオタクチック１，２−ポリブタジエン樹脂）、アクリルエラストマー（ソフトセグメント：ポリアクリル酸エステル／ハードセグメント：ポリメタクリル酸メチル）が挙げられる。上記の熱可塑性エラストマーは、単独で用いても、その２つ以上の組み合わせで用いてもよいことに留意されたい。
【００９０】
１つの実施形態において、層Ｂは、互いに異なるｔａｎδのピーク温度（ｔａｎδが最大であるピークの温度）を有する２つ以上の熱可塑性エラストマーを含む。遮音特性は、ｔａｎδのピーク温度に関する特定の温度付近で高くなり、それ故、熱可塑性エラストマーを含む層Ｂが互いに異なるｔａｎδのピーク温度を有する２つ以上の熱可塑性エラストマーを含むという事実から見て、その遮音特性は、より広い温度範囲にわたって向上され得る。
【００９１】
別の実施形態において、該熱可塑性エラストマーは、ハードセグメントのブロックが島成分として含まれ、ソフトセグメントのブロックが海成分として含まれる海島相分離構造を有する。
【００９２】
層Ｂにおいて、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料、接着性改良剤等、またはそれらの混合物を、他の成分として必要に応じて添加してもよい。酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、及び接着性改良剤の例としては、後述する層Ｂに含まれるものが挙げられる。
【００９３】
例えば、断熱性材料としての無機断熱性微粒子または断熱性化合物が層Ｂに組み込まれて積層体に断熱機能を与え、それにより合わせガラスを形成する場合、波長１，５００ｎｍでの透過率を約５０％以下に調節することができ、及び／またはＴＤＳ（合計直達日射）値（ＩＳＯ  １３８３７：２００８から算出）を約４３％未満に調節することができる。この遮熱性材料は後に詳述する。
【００９４】
１つの実施形態において、層Ｂの熱可塑性エラストマーには可塑剤を必要とせず、可塑剤移行の既知の欠点が回避され得る。かかる場合には、層Ｂは、実質的に可塑剤を含まない（その樹脂に関して可塑剤から本質的にならない）と見なされる。
【００９５】
楔形フィルム
本発明の例示的な楔形フィルムの構成を図３及び４に示す。前述の通り、本発明との関連において、楔形構造（図３及び４に示すもの等）はフィルムである。
【００９６】
具体的には、図３は、全楔３２の例示的な図を示し、図４は、部分楔３２ａの例示的な図を示している。全楔における特定の遷移角度／勾配は特に限定されないが、全楔は、実質的に当該楔形フィルムの全幅にわたる厚さの遷移（直線状及び／または非直線状）によって定義される。同様に、部分楔における特定の遷移角度／勾配、及び該角度／勾配が変化する変曲点（複数可）は特に限定されない。部分楔は、幅の一部にわたる厚さの遷移によって定義される。
【００９７】
図３の内面３６は、第一の表皮層１２の外面１４で、全楔３２と一体型多層シート１０間の界面を形成する。外面３４は、第一の外側シート、例えば、ガラス板（図示していない）との接触領域を形成する。本発明の例示的な全楔多層中間膜の構成４２を例示的な図５に示す。全楔多層中間膜の構成４２は、厚い方の第一の端３８及び薄い方の第二の端４０を有する。
【００９８】
図４の内面３６ａは、第一の表皮層１２の外面１４で、部分楔３２ａと共押出一体型多層シート間の界面を形成する。外面３４ａは、第一の外側シート、例えば、ガラス板（図示していない）との接触領域を形成する。本発明の例示的な部分楔多層中間膜の構成４２ａを図６に示す。部分楔多層中間膜の構成４２ａは、厚い方の第一の端３８ａ及び薄い方の第二の端４０ａを有する。
【００９９】
本発明での使用に適した楔形フィルムは、一般的な意味では当業者に周知であり、ＵＳ５０１３１３４、ＵＳ５０８７５０２、ＵＳ５０８７５０２、ＵＳ５４９９１４５、ＵＳ５６３９５３８、ＵＳ５８１２３３２、ＵＳ６５３４１５２Ｂ２、ＵＳ６６３６３７０Ｂ２、ＵＳ６８６６９１８Ｂ２、ＵＳ７５２１１１０Ｂ２、ＵＳ７７００１７９Ｂ２、ＵＳ７７９４８１８Ｂ２、ＵＳ２０１６０２０００７６Ａ１、及びＵＳ２０１６０２９１３２４Ａ１で例示される。
【０１００】
本発明の楔形フィルムは、任意に１つ以上の添加剤（以下に定義する）を含む熱可塑性樹脂を含む。該楔形フィルムは、外面（または外縁）及び内面（または内縁）を有し、該外面は、第一の表皮層Ａの外面（または外側縁）に直接または間接的に接着されている。
【０１０１】
該楔形フィルムの組成は、表皮層に関して上述した通りである。該楔形フィルムは、ガラスに接着性を有する熱可塑性樹脂を含むべきである。
【０１０２】
１つの実施形態において、該楔形フィルムの組成は、表皮層Ａと同じである。別の実施形態において、楔形フィルムに使用される熱可塑性樹脂は、表皮層Ａに使用される熱可塑性樹脂と同じであるが、異なる添加剤パッケージを含む。別の実施形態において、楔形フィルムに使用される熱可塑性樹脂は、表皮層Ａに使用されたものと同じ一般型の樹脂であるが、異なる特徴を有する（２種類のポリビニルアセタール樹脂または２種類のポリビニルブチラール樹脂）。別の実施形態において、楔形フィルムに使用される熱可塑性樹脂は、表皮層Ａに使用される樹脂とは異なる（ポリビニルアセタールとアイオノマー）。
【０１０３】
本発明の全または標準的な楔の構成は、通常、等脚台形または直角台形であり、その厚さは一端から他端に徐々に変化し、楔角度は、通常、約０．１５ｍｒａｄ、または約０．２ｍｒａｄ、または約０．３ｍｒａｄから約０．６５ｍｒａｄ、または約０．６ｍｒａｄ、または約０．５ｍｒａｄの範囲にあり、厚い側と薄い側の差は通常約０．１ｍｍより大きい。
【０１０４】
該楔角度はまた、最終的な積層体の垂直位置の機能に応じて異なり得るが、通常は、すでに組み込まれたＵＳ２０１６０２０００７６Ａ１及びＵＳ２０１６０２９１３２４Ａ１に開示されている通り、上記に開示された範囲内である。かかる場合には、楔面は、角度がついているが、少なくとも一部にわたって非線形（例えば、曲線部）であり、従って、該非線形部に沿った楔角度は、実質的に連続して（または連続して）該非線形部の長さに沿って変化する。
【０１０５】
本発明の部分楔の構成は、通常はその幅の少なくとも約２０％は均一な厚さの形状、次いで均一な厚さの領域から厚さが減少する楔形形状を有する楔形フィルムを具備し、楔角度及び他の範囲は標準的な楔と同様である。この均一な厚さの部分は、１つの端、両端、及び／またはその間の部分であり得る。
【０１０６】
当然のことながら、部分楔の構成を形成するため、均一な厚さの形状を有する部分は、その幅の１００％にはなり得ない。従って、均一な厚さを有する部分（複数可）の上限は、約９０％、または約８０％、または約７５％、または約７０％、または約６０％、または約５０％、または約４０％、または約３０％である。均一な厚さを有する部分（複数可）は、通常、最低限その幅の少なくとも約２０％、または少なくとも約２５％、または少なくとも約３０％、または少なくとも約４０％、または少なくとも約５０％である。これらの代替的な上限及び下限によって形成されるすべての範囲及び部分範囲は、本発明の一部として包含され、記載される。
【０１０７】
楔形フィルムの製造方法は、特に限定されず、既知の成膜方法、例えば、押出法、カレンダー法、加圧法、注型法、及びインフレーション法によって製造することができ、さらなる詳細については、すでに組み込まれた刊行物を参照することができる。
【０１０８】
熱可塑性樹脂
本発明の多層中間膜において、各層が個々に少なくとも１つの熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。適切な熱可塑性樹脂は、当業者には周知であり、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂、エチレン−酢酸ビニルコポリマー樹脂、接着性官能基含有ポリオレフィン樹脂、及び／または熱可塑性エラストマーを含む。これら熱可塑性樹脂の概要及び例は、「一体型多層シート」及び「楔形フィルム」の上記詳解において言及したすでに組み込まれた刊行物ならびにすでに組み込まれたＵＳ２００６０２１０７７６Ａ１及びＵＳ２００９０２９４２１２Ａ１を参照することによって得ることができる。
【０１０９】
望ましくは、表皮層Ａ、表皮層Ｃ、及び楔形フィルムの各々は、ポリビニルアセタール樹脂またはアイオノマー樹脂から、より具体的には、ポリビニルブチラール樹脂またはアイオノマー樹脂から個々に形成される。
【０１１０】
望ましくは、内層Ｂは、ポリビニルアセタール樹脂または熱可塑性エラストマー樹脂から、より具体的には、ポリビニルブチラール樹脂または熱可塑性エラストマー樹脂から形成される。
【０１１１】
熱可塑性樹脂としてアイオノマーが使用される場合は可塑剤を必要とせず、可塑剤移行の既知の欠点が回避され得る。かかる場合には、表皮層Ａ及び／またはＣならびに楔形フィルムは、実質的に可塑剤を含まない（その樹脂に関して可塑剤から本質的にならない）と見なされる。さらに、内層Ｂに可塑剤が存在しない場合は、当該中間膜は、全体として、実質的に可塑剤を含まない（その中間膜に関して可塑剤から本質的にならない）場合がある。
【０１１２】
ポリビニルアセタール樹脂
中間膜及び積層体での使用に適したポリビニルアセタール樹脂は、一般的な意味では当業者に周知であり、多数のすでに組み込まれた参考文献によって例示される。
【０１１３】
該ポリビニルアセタール樹脂は、従来既知の方法で製造することができる。例えば、該ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化することによって製造することができる。具体的には、ポリビニルアルコールを温水に溶解し、得られる水溶液を所定の温度、例えば、０℃以上、好ましくは１０℃以上９０℃以下、及び好ましくは２０℃以下に保持し、必要な酸触媒及びアルデヒドを加え、攪拌しつつアセタール化反応を進行させ、その後反応温度を７０℃まで上げて熟成を行い、それによって反応を完了し、続いて中和、水洗、及び乾燥してポリビニルアセタール樹脂の粉体を得る方法が例示される。
【０１１４】
ポリビニルアセタール樹脂の原料となるポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、通常１００以上、または３００以上、または４００以上、または６００以上、または７００以上、または７５０以上、または９００以上、または１２００以上である。ポリビニルアルコールの粘度平均重合度が低すぎると、耐貫通性または耐クリープ性、特に高温高湿条件下、例えば、８５℃及び８５％ＲＨの条件下での耐クリープ性が低下することが懸念される。さらに、ポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、通常５０００以下、または３０００以下、または２５００以下、または２３００以下、または２０００以下である。ポリビニルアルコールの粘度平均重合度が５０００を超えると、樹脂フィルムの押出しが困難なことが懸念される。
【０１１５】
ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度は、原料となるポリビニルアルコールの粘度平均重合度と一致するため、ポリビニルアルコールの上記好ましい粘度平均重合度は、ポリビニルアセタール樹脂の好ましい粘度平均重合度と一致することに留意されたい。
【０１１６】
ポリビニルアセタール樹脂は、一般にビニルアセタール単位、ビニルアルコール単位、及び酢酸ビニル単位から構成され、これらの各単位は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２８の「ポリビニルブチラールの試験方法」または核磁気共鳴法（ＮＭＲ）により測定することができる。
【０１１７】
通常、得られるポリビニルアセタール樹脂の酢酸ビニル単位の含有量は、３０ｍｏｌ％以下、または２０モル％以下であり、そのため、鹸化度が７０ｍｏｌ％以上、または８０ｍｏｌ％以上のポリビニルアルコールを使用することが好ましい。ポリビニルアルコールの鹸化度が７０ｍｏｌ％未満であると、ポリビニルアセタール樹脂の透明性または耐熱性が低下することが懸念され、また、アルデヒドとの反応性も低下することが懸念される。該鹸化度は望ましくは９５ｍｏｌ％以上である。
【０１１８】
ポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度は、通常、４０ｍｏｌ％以上９０ｍｏｌ％以下である。平均アセタール化度が４０ｍｏｌ％未満であると、溶媒、例えば、可塑剤等との相溶性が好ましくない。平均アセタール化度が９０ｍｏｌ％を超えると、このポリビニルアセタール樹脂を得るための反応に時間がかかることが懸念され、工程上好ましくない。平均アセタール化度は、望ましくは６０ｍｏｌ％以上であり、耐水性の観点からは６５ｍｏｌ％以上であるべきである。さらに、この平均アセタール化度は、望ましくは８５ｍｏｌ％以下、または８０ｍｏｌ％以下である。
【０１１９】
ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の含有量は、通常、５ｍｏｌ％以上、または１０ｍｏｌ％以上、または１５ｍｏｌ％以上、または１８ｍｏｌ％以上、または２０ｍｏｌ％以上、または２２ｍｏｌ％以上、または２５ｍｏｌ％以上である。ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の含有量は、通常、５０ｍｏｌ％以下、または４５ｍｏｌ％以下、または４０ｍｏｌ％以下、または３５ｍｏｌ％以下、または３０ｍｏｌ％以下、または２５ｍｏｌ％以下、または２０ｍｏｌ％以下である。
【０１２０】
ビニルアルコール単位の含有量が５ｍｏｌ％より少ないと、ガラスに対する接着性が低下する傾向がある。さらに、後述するヒドロキシル基を有する化合物が可塑剤として使用される場合、この可塑剤のヒドロキシル基及びポリビニルアセタール樹脂は、十分な相互作用（水素結合）を有さない傾向があり、結果的に、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤の相溶性が低下し、可塑剤が別の樹脂層に移行しやすくなる。ビニルアルコール単位の含有量が５０ｍｏｌ％を超えると、耐水性が低下したり、安全ガラスとしての中間膜に必要とされる耐貫通性または耐衝撃性の機能を制御するのが困難になったりする傾向がある。さらに、溶媒、例えば、可塑剤等との相溶性が低下してその可塑剤のブリードアウトを引き起こしたり、積層体の吸湿性が高くなったりする傾向があり、その結果、耐湿性が低下し、または白化が生じやすくなる。
【０１２１】
ポリビニルアセタール樹脂がビニルアセタール単位以外の単位を含む場合、ビニルアルコール単位量及び酢酸ビニル単位量を測定し、ビニルアセタール単位以外の単位を含まない場合には、ビニルアセタール単位量からこれらの両単位量を引くことで、残りのビニルアセタール単位量を計算することができる。
【０１２２】
ポリビニルアルコールのアセタール化に使用されるアルデヒドは、好ましくは、１個以上１２個以下の炭素原子を有するアルデヒドである。アルデヒドの炭素数が１２を超えると、アセタール化の反応性が低下し、さらに、反応中にその樹脂のブロッキングが生じやすくなり、ポリビニルアセタール樹脂の合成が困難を伴いやすくなる。
【０１２３】
アルデヒドは特に限定されず、その例としては、脂肪族、芳香族、または脂環式アルデヒド、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、バレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−へプチルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ベンズアルデヒド、シンナムアルデヒド等が挙げられる。それらの中でも、２個以上６個以下の炭素原子を有する脂肪族アルデヒドが好ましく、とりわけ、ブチルアルデヒドが特に好ましい。さらに、上記のアルデヒドは、単独で用いても、その２つ以上の組み合わせで用いてもよい。さらに、少量の多官能アルデヒドまたは他の官能基を有するアルデヒド等を、２０質量％以下の範囲の量で組み合わせて用いてもよい。
【０１２４】
該ポリビニルアセタール樹脂は、最も好ましくは、ポリビニルブチラールである。
【０１２５】
ポリビニルアセタール樹脂の使用には、通常、可塑剤を使用することが必要とされる。該可塑剤は特に限定されないが、以下の種類の可塑剤が通常使用される。すなわち、カルボン酸エステル系可塑剤、例えば、一価カルボン酸エステル系または多価カルボン酸エステル系可塑剤、リン酸エステル系可塑剤、有機亜リン酸エステル系可塑剤、高分子可塑剤、例えば、カルボン酸ポリエステル系、炭酸ポリエステル系、またはポリアルキレングリコール系可塑剤、ヒドロキシカルボン酸と多価アルコールのエステル化合物、例えば、ヒマシ油、及びヒドロキシカルボン酸系可塑剤、例えば、ヒドロキシカルボン酸と一価アルコールのエステル化合物。
【０１２６】
該一価カルボン酸エステル系可塑剤は、一価カルボン酸、例えば、ブタン酸、イソブタン酸、ヘキサン酸、２−エチルブタン酸、ヘプタン酸、オクチル酸、２−エチルヘキサン酸、ラウリン酸等と多価アルコール、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、グリセリン等との縮合反応により得られる化合物であり、この化合物の具体例としては、トリエチレングリコールジ−２−ジエチルブタノエート、トリエチレングリコールジヘプタノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジオクタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコールジオクタノエート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ＰＥＧ＃４００ジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールモノ−２−エチルヘキサノエート、グリセリンまたはジグリセリンと２−エチルヘキサン酸との完全または部分エステル化化合物等が挙げられる。本明細書で言及する「ＰＥＧ＃４００」は、平均分子量が３５０〜４５０のポリエチレングリコールを表す。
【０１２７】
該多価カルボン酸エステル系可塑剤として、多価カルボン酸、例えば、アジピン酸、コハク酸、アゼライン酸、セバシン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、トリメリット酸等と１〜１２個の炭素原子を有するアルコール、例えば、メタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、２−エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２−エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール、ブトキシエタノール、ブトキシエトキシエタノール、ベンジルアルコール等との縮合反応により得られる化合物が例示される。該化合物の具体例としては、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジ−２−エチルブチル、アジピン酸ジヘプチル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ジ−２−エチルヘキシル、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）、アジピン酸ジ（ブトキシエトキシエチル）、アジピン酸モノ（２−エチルヘキシル）、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ジヘキシル、セバシン酸ジ−２−エチルブチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘキシル、フタル酸ジ（２−エチルブチル）、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジ（２−エチルヘキシル）、フタル酸ベンジルブチル、フタル酸ジドデシル等が挙げられる。
【０１２８】
該リン酸系可塑剤または亜リン酸系可塑剤の例としては、リン酸または亜リン酸と、１〜１２個の炭素原子を有するアルコール、例えば、メタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、２−エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２−エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール、ブトキシエタノール、ブトキシエトキシエタノール、ベンジルアルコール等との縮合反応により得られる化合物が挙げられる。該化合物の具体例としては、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（２−エチルヘキシル）、リン酸トリ（ブトキシエチル）、亜リン酸トリ（２−エチルへキシル）等が挙げられる。
【０１２９】
カルボン酸ポリエステル系可塑剤として、多価カルボン酸、例えば、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸等と多価アルコール、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、３−メチル−２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘプタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，２−ノナンジオール、１，９−ノナンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，２−ドデカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，３−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン等との交互共重合により得られるカルボン酸ポリエステル、脂肪族ヒドロキシカルボン酸、例えば、グリコール酸、乳酸、２−ヒドロキシ酪酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、６−ヒドロキシヘキサン酸、８−ヒドロキシヘキサン酸、１０−ヒドロキシデカン酸、及び１２−ヒドロキシドデカン酸、または芳香環を有するヒドロキシカルボン酸、例えば、４−ヒドロキシ安息香酸、４−（２−ヒドロキシエチル）安息香酸等のヒドロキシカルボン酸のポリマー（ヒドロキシカルボン酸ポリエステル）、ならびにラクトン化合物、例えば、脂肪族ラクトン化合物、例えば、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、δ−バレロラクトン、β−メチル−δ−バレロラクトン、δ−ヘキサノラクトン、ε−カプロラクトン、ラクチド等、芳香環を有するラクトン化合物、フタリド等の開環重合により得られるカルボン酸ポリエステルを使用してもよい。かかるカルボン酸ポリエステルの末端構造は特に限定されず、ヒドロキシル基でもカルボキシル基でもよく、末端ヒドロキシル基または末端カルボキシル基を一価カルボン酸または一価アルコールと反応させることで得られるエステル結合でもよい。
【０１３０】
炭酸ポリエステル系可塑剤の例としては、多価アルコール、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、３−メチル−２，４−ペンタンジオール、１，２−ペンタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，２−ノナンジオール、１，９−ノナンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，２−ドデカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，３−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン等と炭酸エステル、例えば、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル等のエステル交換反応による交互共重合を介して得られる炭酸ポリエステルが挙げられる。かかる炭酸ポリエステル化合物の末端構造は特に限定されないが、炭酸エステル基、ヒドロキシル基等でよい。
【０１３１】
該ポリアルキレングリコール系可塑剤の例としては、アルキレンオキシド、例えば、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシド、オキセタン等を、一価アルコール、多価アルコール、一価カルボン酸、または多価カルボン酸を開始剤として開環重合することにより得られるポリマーが挙げられる。
【０１３２】
ヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤の例としては、ヒドロキシカルボン酸の一価アルコールエステル、例えば、リシノール酸メチル、リシノール酸エチル、リシノール酸ブチル、６−ヒドロキシヘキサン酸メチル、６−ヒドロキシヘキサン酸エチル、及び６−ヒドロキシヘキサン酸ブチル、ヒドロキシカルボン酸の多価アルコールエステル、例えば、エチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、ジエチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、トリエチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（２−ヒドロキシ酪酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（３−ヒドロキシ酪酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（４−ヒドロキシ酪酸）エステル、トリエチレングリコールジ（２−ヒドロキシ酪酸）エステル、グリセリントリ（リシノール酸）エステル、及びＬ−酒石酸ジ（１−（２−エチルヘキシル））、ならびにヒマシ油が挙げられる。さらに、ヒドロキシルカルボン酸の多価アルコールエステル化合物であって、ヒドロキシカルボン酸由来のいくつかのｋ基が、ヒドロキシル基を含まないカルボン酸由来の基または水素原子で置換されたものも使用することができ、従って、ヒドロキシカルボン酸エステル、従来既知の方法により得られるものもまた使用することができる。
【０１３３】
本発明において、これらの可塑剤は単独で用いてもその２つ以上の組み合わせで用いてもよい。
【０１３４】
ポリビニルアセタール樹脂との相溶性、別の層への低移行性、及び非移行性の向上の観点からすれば、エステル系可塑剤またはエーテル系可塑剤を使用することができ、（ｉ）これらの各々は、融点が３０℃以下であり、ヒドロキシル価が１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であるか、または（ｉｉ）これらの各々は、無定形であり、ヒドロキシル価は１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。本明細書で言及する「無定形」という用語は、融点が−２０℃以上の温度で観察されないことを意味する。該ヒドロキシル価は、通常、１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、または３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、または４５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上である。さらに、該ヒドロキシル価は、通常、４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、または３６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、または２８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。該エステル系可塑剤の例としては、上記の規定を満たすポリエステル（例えば、上記カルボン酸ポリエステル系可塑剤及び炭酸ポリエステル系可塑剤等）ならびにヒドロキシカルボン酸エステル化合物（例えば、上記ヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤等）が挙げられ、エーテル系可塑剤の例としては、上記の規定を満たすポリエーテル化合物が挙げられる（例えば、上記ポリアルキレングリコール系可塑剤等）。
【０１３５】
ヒドロキシル基を有する化合物を該可塑剤として使用することができる。層Ｂに使用される可塑剤の合計量に対するヒドロキシル基を有する化合物の含有量の割合は、通常、１０質量％以上、または１５質量％以上、または２０質量％以上、または５０質量％以上、または７０質量％以上、または８０質量％以上、または９０質量％以上である。層Ｂに使用される可塑剤の合計量に対するヒドロキシル基を有する化合物の含有量の割合は、通常、１００質量％以下、または９０質量％以下、または８０質量％以下である。ヒドロキシル基を有する化合物は、樹脂、特にポリビニルアセタール樹脂との相溶性が高く、別の樹脂層への移行性が低く、それ故、遮音性能において優れた安定性を備えた積層体を得ることができる。
【０１３６】
可塑剤の含有量は、可塑剤の種類、熱可塑性樹脂の組成、及び層の機能等であるがこれらに限定されない当業者に認識されるいくつかの変数の関数である。２種以上の可塑剤を組み合わせて使用してもよいことに留意されたい。さらなる詳細は、すでに組み込まれた刊行物を参照することによって見出すことができる。
【０１３７】
アイオノマー
本発明の１つの実施形態において、表皮層Ａ、表皮層Ｃ、及び楔形フィルムのうちの１つ以上はアイオノマーであり得る。
【０１３８】
アイオノマーの種類は特に限定されず、その例としては、エチレン由来の構成単位及びα，β−不飽和カルボン酸由来の構成単位を有し、該α，β−不飽和カルボン酸の少なくとも一部がカチオンで中和された樹脂が挙げられる。該カチオンとしては、例えば、ナトリウムイオンがある。基本ポリマーとしてのエチレン−α，β−不飽和カルボン酸コポリマーにおいて、α，β−不飽和カルボン酸の構成単位の含有量の割合は、好ましくは２質量％以上、より好ましくは５質量％以上である。さらに、α，β−不飽和カルボン酸の構成単位の含有量の割合は、好ましくは３０質量％以下である。本発明において、入手の容易さの観点から、エチレン−アクリル酸コポリマーのアイオノマー及びエチレン−メタクリル酸コポリマーのアイオノマーが好ましい。エチレン系アイオノマーの例に関しては、エチレン−アクリル酸コポリマーのナトリウムアイオノマー及びエチレン−メタクリル酸コポリマーのナトリウムアイオノマーを特に好ましい例として挙げることができる。
【０１３９】
該アイオノマーを構成するα，β−不飽和カルボン酸の例としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチル、無水マレイン酸等が挙げられる。それらの中でも、アクリル酸またはメタクリル酸が特に好ましい。
【０１４０】
適切な第一のα，β−エチレン性不飽和酸コモノマーとしては、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、及びそれらの２つ以上の混合物が挙げられるがこれらに限定されない。１つの好ましいコポリマーにおいて、該α，β−エチレン性不飽和カルボン酸は、アクリル酸、メタクリル酸、及びそれらの２つ以上の混合物から選択される。別の好ましいコポリマーにおいて、該α，β−エチレン性不飽和カルボン酸はメタクリル酸である。
【０１４１】
該エチレン酸コポリマーは、さらに、１つ以上のさらなるコモノマー（複数可）、例えば、α，β−エチレン性不飽和カルボン酸エステルの共重合単位を含んでもよい。３〜１０個、好ましくは３〜８個の炭素を有するアルキルエステルが好ましい。好ましい不飽和カルボン酸のエステルの具体例としては、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、メタクリル酸プロピル、アクリル酸イソプロピル、メタクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、メタクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、メタクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、アクリル酸オクチル、メタクリル酸オクチル、アクリル酸ウンデシル、メタクリル酸ウンデシル、アクリル酸オクタデシル、メタクリル酸オクタデシル、アクリル酸ドデシル、メタクリル酸ドデシル、アクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸イソボルニル、メタクリル酸イソボルニル、アクリル酸ラウリル、メタクリル酸ラウリル、アクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、マレイン酸ジブチル、フマル酸ジメチル、フマル酸ジエチル、フマル酸ジブチル、フマル酸ジメチル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、及びそれらの２つ以上の混合物が挙げられるがこれらに限定されない。１つの好ましいコポリマーにおいて、該適切なさらなるコモノマーは、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸グリシジル、酢酸ビニル、及びそれらの２つ以上の混合物から選択される。より好ましい実施形態において、該適切なさらなるコモノマーは、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、及びメタクリル酸イソブチルのうちの１つ以上であり、さらにいっそう好ましくは、アクリル酸ｎ−ブチル及びアクリル酸イソブチルの一方または両方である。
【０１４２】
適切なエチレン酸コポリマーは、ＡＳＴＭ法Ｄ１２３８−８９に従って１９０℃及び２．１６ｋｇにて測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）が約１から、または約２から、約４０００ｇ／１０分、または１０００ｇ／１０分、または約４００ｇ／１０分である。
【０１４３】
最後に、適切なエチレン酸コポリマーは、例えば、ＵＳ３４０４１３４、ＵＳ５０２８６７４、ＵＳ６５００８８８Ｂ２、ＵＳ６５１８３６５Ｂ１、ＵＳ８３３４０３３Ｂ２、及びＵＳ８３９９０９６Ｂ２に記載の通りに合成され得る。１つの実施形態においては、ＵＳ８３９９０９６Ｂ２に記載の方法が使用され、十分に高濃度で補完的な量の第二のα，β−エチレン性不飽和カルボン酸の誘導体がその反応混合物に含まれている。
【０１４４】
アイオノマーを得るため、このエチレン酸コポリマーは、１つ以上の塩基との反応によって部分中和される。エチレン酸コポリマーの適切な中和方法の例は、ＵＳ３４０４１３４及びＵＳ６５１８３６５Ｂ１に記載されている。中和後、このエチレン酸コポリマーに存在するカルボン酸基の水素原子の約１％、または約１０％、または約１５％、または約２０％から約９０％、または約６０％、または約５５％、または約３０％が他のカチオンで置換される。換言すれば、このエチレン酸コポリマーに存在するカルボン酸基の総含有量の約１％、または約１０％、または約１５％、または約２０％から約９０％、または約６０％、または約５５％、または約３０％が中和される。別の代替的な表現では、この酸基は、中和されていないエチレン酸コポリマーに関して計算または測定されるこのエチレン酸コポリマーに存在するカルボン酸基の総含有量に基づいて、約１％、または約１０％、または約１５％、または約２０％から約９０％、または約６０％、または約５５％、または約３０％の水準まで中和される。中和の水準は、特定の最終用途に合わせることができる。
【０１４５】
該アイオノマーは、カルボキシレートアニオンに対する対イオンとしてのカチオンを含む。適切なカチオンとしては、アイオノマー組成物が合成され、加工され、使用される条件下で安定な任意の正荷電種が挙げられる。適切なカチオンを２種以上組み合わせて使用してもよい。いくつかの好ましいアイオノマーにおいて、そのカチオンは金属カチオンであり、これは一価、二価、三価、または多価の場合がある。有用な一価金属カチオンとしては、ナトリウム、カリウム、リチウム、銀、水銀、銅等のカチオンが挙げられるがこれらに限定されない。有用な二価金属カチオンとしては、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、銅、カドミウム、水銀、錫、鉛、鉄、コバルト、ニッケル、亜鉛等のカチオンが挙げられるがこれらに限定されない。有用な三価金属カチオンとしては、アルミニウム、スカンジウム、鉄、イットリウム等のカチオンが挙げられるがこれらに限定されない。有用な多価金属カチオンとしては、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、タンタル、タングステン、クロム、セリウム、鉄等のカチオンが挙げられるがこれらに限定されない。該金属カチオンが多価の場合、ＵＳ３４０４１３４に記載の通り、錯化剤、例えば、ステアレート、オレエート、サリシレート、及びフェノラートラジカルが含まれ得る。別の好ましい組成物において、使用される金属カチオンは、一価または二価金属カチオンである。好ましい金属カチオンは、ナトリウム、リチウム、マグネシウム、亜鉛、カリウム、及びこれら金属カチオンの１つ以上の組み合わせである。より好ましい組成物において、該カチオンは、ナトリウムカチオン、マグネシウムカチオン、亜鉛カチオン、及びそれらの組み合わせである。
【０１４６】
得られる中和されたアイオノマーは、ＡＳＴＭ法Ｄ１２３８−８９に従って１９０℃及び２．１６ｋｇにて測定されるメルトインデックスが、対応するエチレン酸コポリマーのものより低い。該アイオノマーのメルトインデックスは、エチレン酸コポリマーのメルトインデックス、共重合された酸の量、中和の水準、カチオンの種類、及びその価数を含めた多くの要因に依存する。さらに、アイオノマーの望ましいメルトインデックス値は、その目的の最終用途によって決定され得る。好ましくは、しかしながら、該アイオノマーは、ＡＳＴＭ法Ｄ１２３８−８９に従って１９０℃及び２．１６ｋｇにて測定されるメルトインデックスが約１０００ｇ／１０分以下、または約７５０ｇ／１０分以下、または約５００ｇ／１０分以下、または約２５０ｇ／１０分以下、または約１００ｇ／１０分以下、または約５０ｇ／１０分以下、または約２５ｇ／１０分以下、または約２０ｇ／１０分以下、または約１０ｇ／１０分以下、または約７．５ｇ／１０分以下である。
【０１４７】
１つの実施形態において、該アイオノマーは、ターポリマーのアイオノマーであり、これは、少なくとも部分的に中和されたエチレン酸コポリマーであり、好ましくは、以下の共重合単位、すなわち、
（ｉ）エチレン、
（ｉｉ）約１０ｗｔ％から、または約１５ｗｔ％から、または約１８ｗｔ％から、または約２０ｗｔ％から約３０ｗｔ％まで、または約２５ｗｔ％まで、または約２３ｗｔ％まで、または約２２ｗｔ％までの、３〜１０個の炭素原子を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸、
（ｉｉｉ）約２ｗｔ％から、または約３ｗｔ％から、または約４ｗｔ％から、または約５ｗｔ％から約１５ｗｔ％まで、または約１２ｗｔ％まで、または約１１ｗｔ％まで、または約１０ｗｔ％までの、３〜１０個の炭素原子を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸エステル、及び
（ｉｖ）任意に、（ｉｉｉ）以外のα，β−不飽和カルボン酸誘導体を、（ｉｉｉ）＋（ｉｖ）が約１５ｗｔ％以下、または約１２ｗｔ％以下、または約１１ｗｔ％以下になるような量で含む。
【０１４８】
該共重合単位の重量パーセンテージは、該エチレン酸コポリマーの総重量基準であり、該共重合単位の重量パーセンテージの合計は、１００ｗｔ％であり、該α，β−不飽和カルボン酸のカルボン酸基の少なくとも一部が中和され、対イオンを有するカルボキシレート基を含むアイオノマーを形成する。
【０１４９】
かかるターポリマーのアイオノマーは、概して、ＷＯ２０１５／１９９７５０Ａ１及びＷＯ２０１４／１００３１３Ａ１、ならびにすでに組み込まれた米国特許出願第１５／５８８，９８６号（２０１７年５月８日出願）（米国仮出願第６２／３３３，３７１号（２０１６年５月９日出願）からの優先権の主張）に開示されている。
【０１５０】
添加剤
可塑剤を除いて、該多層積層体の様々な層に対する通常の添加剤としては、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料（赤外線吸収剤）、接着性改良剤等、またはそれらの混合物が挙げられる。
【０１５１】
本発明の実施形態において、表皮層Ａは、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料、接着性改良剤等、またはそれらの混合物を含む。
【０１５２】
本発明の実施形態において、表皮層Ｃは、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料、接着性改良剤等、またはそれらの混合物を含む。
【０１５３】
本発明の実施形態において、内層Ｂは、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料、接着性改良剤等、またはそれらの混合物を含む。
【０１５４】
本発明の実施形態において、楔形フィルムは、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料、接着性改良剤等、またはそれらの混合物を含む。
【０１５５】
本発明の実施形態において、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料、接着性改良剤等、またはそれらの混合物は、表皮層Ａ、表皮層Ｃ、内層Ｂ、及び楔形フィルムのうちの少なくとも２つに含まれる。
【０１５６】
本発明の実施形態において、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料、接着性改良剤等、またはそれらの混合物は、表皮層Ａ、表皮層Ｃ、内層Ｂ、及び楔形フィルムのうちの少なくとも３つに含まれる。
【０１５７】
本発明の実施形態において、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料、接着性改良剤等、またはそれらの混合物は、表皮層Ａ、表皮層Ｃ、内層Ｂ、及び楔形フィルムの各々に含まれる。
【０１５８】
添加剤（複数可）が２層以上に含まれる場合、本発明の範囲内で、該添加剤（複数可）の種類、組成、及び／または濃度は、該添加剤（複数可）の種類、組成、及び／または濃度が任意の他の層と同じであるように、または同じでないように、それを含む各層で独立して存在することが想定される。例えば、層Ａ、層Ｃ、及び楔形フィルムは同じ種類、組成、及び／または濃度の添加剤（複数可）を有し得る一方、層Ｂは異なる種類、組成、及び／または濃度の添加剤（複数可）を有する。同様に、層Ａ及び／または層Ｂは同じ種類、組成、及び／または濃度の添加剤（複数可）を有し得る一方、層Ｃ及び／または楔形フィルムは異なる種類、組成、及び／または濃度の添加剤（複数可）を有する。当然のことながら、上記は単に例示であって限定ではなく、本発明は、層Ａ、層Ｂ、層Ｃ、及び楔形フィルムの様々な組み合わせに対する同様の配置を想定している。
【０１５９】
該酸化防止剤の例としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤等が挙げられる。それらの中でも、フェノール系酸化防止剤が好ましく、アルキル置換フェノール系酸化防止剤が特に好ましい。
【０１６０】
該フェノール系酸化防止剤の例としては、アクリレート系化合物、例えば、２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート及び２，４−ジ−ｔ−アミル−６−（１−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル）フェニルアクリレート、アルキル置換フェノール系化合物、例えば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス（６−ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、ビス（３−シクロヘキシル−２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル））メタン、３，９−ビス（２−（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ）−１，１−ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）メタン、及びトリエチレングリコールビス（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート）、トリアジン基含有フェノール系化合物、例えば、１，３，５−トリス（２，６−ジメチル−３−ヒドロキシ−４−ｔ−ブチルベンジル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン、６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、６−（４−ヒドロキシ−３−メチル−５−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、及び２−オクチルチオ−４，６−ビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−オキシアニリノ）−１，３，５−トリアジン等が挙げられる。
【０１６１】
該リン系酸化防止剤の例としては、モノホスファイト系化合物、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチル）ホスファイト、トリス（シクロヘキシルフェニル）ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド、及び１０−デシルオキシ−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン、ジホスファイト系化合物、例えば、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）、４，４’−イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ−アルキル（Ｃ１２−Ｃ１５）ホスファイト）、４，４’−イソプロピリデン−ビス（ジフェニルモノアルキル（Ｃ１２−Ｃ１５）ホスファイト）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ジ−トリデシルホスファイト−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、及びテトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンホスファイト等が挙げられる。それらの中でも、モノホスファイト系化合物が好ましい。
【０１６２】
該イオウ系酸化防止剤の例としては、ジラウリル３，３’−チオジプロピオネート、ジステアリル３，３−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル３，３’−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラウリル−チオプロピオネート）、３，９−ビス（２−ドデシルチオエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン等が挙げられる。
【０１６３】
これらの酸化防止剤は、単独で用いてもその２つ以上の組み合わせで用いてもよい。使用される酸化防止剤は、通常、熱可塑性樹脂／エラストマー１００質量部に対して約０．００１質量部以上、または約０．０１質量部以上である。さらに、使用される酸化防止剤の量は、通常、熱可塑性樹脂／エラストマー１００質量部に対して約５質量部以下、または約１質量部以下である。酸化防止剤の量が約０．００１質量部より少ない場合、十分な効果がほとんど得られない一方、それが約５質量部より多い場合も、著しい効果は期待できない。
【０１６４】
さらに、該紫外線吸収剤の例としては、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、例えば、２−（５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［２−ヒドロキシ−３，５−ビス（α、α’−ジメチルベンジル）フェニル］−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、及び２−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−オクチルフェニル）トリアゾール、ヒンダードアミン系紫外線吸収剤、例えば、２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルベンゾエート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロネート、及び４−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）−１−（２−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）エチル）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、ベンゾエート系紫外線吸収剤、例えば、２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、及びヘキサデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等が挙げられる。
【０１６５】
これらの紫外線吸収剤は、単独で用いてもその２つ以上の組み合わせで用いてもよい。使用される紫外線吸収剤の量は、通常、熱可塑性樹脂／エラストマーに対して質量基準で約１０ｐｐｍ以上、または約１００ｐｐｍ以上である。さらに、使用される紫外線吸収剤の量は、通常、熱可塑性樹脂／エラストマーに対して質量基準で約５０，０００ｐｐｍ以下、または約１０，０００ｐｐｍ以下である。紫外線吸収剤の量が約１０ｐｐｍより少ない場合、十分な効果がほとんど得られない一方、紫外線吸収剤の添加量が約５０，０００ｐｐｍより多い場合も、著しい効果が期待できないという懸念がある。
【０１６６】
いくつかの実施形態において、２種類以上のＵＶ吸収剤を組み合わせて使用することも可能である。
【０１６７】
他の実施形態において、ＵＶ吸収剤は添加されず、すなわち、積層体は実質的にＵＶ吸収剤の添加剤を含まない。
【０１６８】
該光安定剤の例としては、ヒンダードアミン系材料、例えば、Ａｄｅｋａ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製「ＡＤＥＫＡ  ＳＴＡＢ  ＬＡ−５７」（商品名）、及びＣｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｉｎｃ．製「ＴＩＮＵＶＩＮ  ６２２」（商品名）が挙げられる。
【０１６９】
さらに、必要に応じて、得られる積層体のガラス等への接着性を制御することも可能である。
【０１７０】
代表的な接着性改良剤としては、例えば、ＷＯ０３／０３３５８３Ａ１に開示のものを使用することができる。アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩、例えば、カリウム、ナトリウム、マグネシウム等の塩が通常使用される。該塩の例としては、有機酸、例えば、オクタン酸、ヘキサン酸、酪酸、酢酸、及びギ酸の塩、無機酸、例えば、塩酸及び硝酸の塩等が挙げられる。
【０１７１】
ＵＳ２０１００１０８１２５Ａ１及びＵＳ２０１１０１０５６８１Ａ１に開示されているもの等のシランを接着性改良剤として使用してもよい。
【０１７２】
官能基がカルボキシル基及びカルボキシル基の誘導体基（以下、カルボキシル性基と呼ぶ）から選択される少なくとも１つの基である反応性官能基含有オレフィン系ポリマー（以下、カルボキル性基含有オレイン系ポリマーと呼ぶ）もまた接着性改良剤として使用することができる。適切なカルボキシル性基含有オレフィン系ポリマーは、例えば、ＵＳ７９８９０８３Ｂ２に開示されている。
【０１７３】
該接着性改良剤の最適な添加量は使用される添加剤及び接着性が改良される樹脂によって異なるが、好ましくは、得られる積層体のガラスに対する接着力が概してパンメル試験において約３以上約１０以下に対応するような方法で調整される（ＷＯ０３／０３３５８３Ａ１等に記載されている）。特に、高い耐貫通性が必要とされる場合、接着性改良剤の添加量は、より好ましくは、該接着力が約３以上約６以下であるような方法で調整される一方、高いガラスの飛散防止特性が必要とされる場合、接着性改良剤の添加量は、より好ましくは、該接着力が約７以上約１０以下であるような方法で調整される。
【０１７４】
合わせガラスが、積層体に断熱機能を与えるために断熱性材料としての断熱性微粒子または断熱性化合物を本発明の中間膜に組み込むことによって製造される場合、波長１，５００ｎｍでの透過率を約５０％以下に調節することができるか、またはＴＤＳ値（ＩＳＯ  １３８３７：２００８から算出）を約４３％未満に調節することができる。該断熱性材料は、必要に応じて、層Ａ、Ｂ、Ｃ、楔形フィルム、及び／または別の層のいずれかに含まれ得る。該断熱性材料は、これらの層のうちの１層にのみ含まれても、複数層に含まれてもよい。
【０１７５】
該断熱性微粒子の例としては、金属ドープ酸化インジウム、例えば、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、金属ドープ酸化錫、例えば、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、金属ドープ酸化亜鉛、例えば、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）、一般式ＭｍＷＯｎ（Ｍは金属元素を表し、ｍは、約０．０１以上約１．０以下であり、ｎは、約２．２以上約３．０以下である）で表される金属元素複合酸化タングステン、アンチモン酸亜鉛（ＺｎＳｂ２Ｏ５）、六ホウ化ランタン等が挙げられる。それらの中でも、ＩＴＯ、ＡＴＯ、及び金属元素複合酸化タングステンが好ましく、金属元素複合酸化タングステンがより好ましい。該金属元素複合酸化タングステンのＭで表される金属元素の例としては、Ｃｓ、Ｔｌ、Ｒｂ、Ｎａ、Ｋ等が挙げられ、特に、Ｃｓが好ましい。断熱性の観点から、ｍは、好ましくは約０．２以上、または約０．３以上であり、約０．５以下、または約０．４以下が好ましい。
【０１７６】
該断熱性微粒子の含有量は、積層体を構成する層に使用される樹脂全体に対して、好ましくは約０．０１質量％以上、または約０．０５質量％以上、または約０．１質量％以上、または約０．２質量％以上である。さらに、該断熱性微粒子の含有量は、好ましくは約５質量％以下、または約３質量％以下である。該断熱性微粒子の含有量が約５質量％を超えると、可視光線の透過率が影響を受けるという懸念がある。積層体の透明性の観点から、該断熱性微粒子の平均粒子径は、好ましくは約１００ｎｍ以下、または約５０ｎｍ以下である。本明細書で言及する断熱性粒子の平均粒子径は、レーザー回折機器で測定されるものを意味することに留意されたい。
【０１７７】
該断熱性化合物の例としては、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物等が挙げられる。断熱性をさらに改善するという観点から、該断熱性化合物が金属を含むことが好ましい。該金属の例としては、Ｎａ、Ｋ、Ｌｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｍｎ、Ｓｎ、Ｖ、Ｃａ、Ａｌ等が挙げられ、Ｎｉが特に好ましい。
【０１７８】
該断熱性化合物の含有量は、積層体を構成する層に使用される樹脂全体に対して、好ましくは約０．００１質量％以上、または約０．００５質量％以上、または約０．０１質量％以上である。さらに、該断熱性化合物の含有量は、好ましくは約１質量％以下、または約０．５質量％以下である。該断熱性化合物の含有量が約１質量％を超えると、可視光線の透過率が影響を受けるという懸念がある。
【０１７９】
多層中間膜の製造及び特性
本発明の多層中間膜の製造方法は、特に限定されず、該中間膜は、層Ｂを構成する樹脂組成物を均一に混錬した後、層Ｂが既知の成膜法、例えば、押出法、カレンダー法、加圧法、注型法、及びインフレーション法で製造され、層Ａ及びＣが樹脂を用いて同じ方法で製造され、これらの層が加圧成形法等によって積層され得る方法、または、層Ｂ、ならびに層Ａ及びＣ、ならびに他の必要な層が、共押出法によって成形され得る方法によって製造され得る。
【０１８０】
独立して、本明細書において上記で定義された所望の厚さ変動を有する楔形フィルムは、既知の成膜方法、例えば、押出法、カレンダー法、加圧法、注型法、及びインフレーション法によって製造することができる。該楔形フィルムはその後、少なくとも上記層Ａ〜Ｃを含む一体型多層シートに独立して積層される。共押出一体型多層シートの場合は、該楔形フィルムは、該共押出一体型多層シートが製造されると同時に積層され得る。
【０１８１】
好ましくは、それらの厚さ（すなわち、層Ｂの厚さ）及び合計厚さが一体型多層シートの長さ及び幅にわたって個々に実質的に一貫するようにするため、本発明の好ましい実施形態において、層Ａ〜Ｃは共押出しされる。
【０１８２】
該既知の成膜法の中でも、特に、共押出機を用いた一体型多層シートの製造方法が好適に採用される。押出し時の樹脂温度は、好ましくは約１５０℃以上、または約１７０℃以上である。さらに、押出し時の樹脂温度は、好ましくは約２５０℃以下、または約２３０℃以下である。樹脂温度が高すぎると、使用された樹脂が分解し、それにより樹脂が劣化するという懸念がある。反対に、この温度が低すぎると、押出機からの吐出が安定せず、機械的トラブルを引き起こすことにつながる。揮発性物質を効果的に除去するため、押出機のベント口からの一定の減圧によって該揮発性物質を除去することが好ましい。
【０１８３】
層Ｂが音響減衰層の場合、層Ｂの膜厚は、通常約２０μｍ以上、または約２５μｍ以上、または約３０μｍ以上、または約５０μｍ以上、または約１００μｍ以上である。さらに、層Ｂの膜厚は、通常約５００μｍ以下、または約４００μｍ以下、または約３００μｍ以下である。層Ｂの膜厚が約２０μｍ未満であると、遮音特性は低下する傾向があるが、層Ｂの膜厚が約４００μｍを超えると、合わせガラスの製造時、機械的特性、例えば、耐貫通性が悪化する傾向があり、従って合わせガラスとしての安全性能が損なわれる。複数の層Ｂが本発明の積層体に含まれる場合、層Ｂの全体の合計厚さが上記の範囲を満たすことが好ましい。
【０１８４】
層Ａ及びＣが構造的完全性の主な部分を与える音響減衰中間膜において、層Ａ及び／またはＣの膜厚は、好ましくは約１００μｍ以上、または約１５０μｍ以上、または約２００μｍ以上である。層Ａ及び／またはＣの膜厚は、好ましくは、約６５０μｍ以下、または約５００μｍ以下、または約３５０μｍ以下、または約３００μｍ以下である。層Ａ及び／またはＣの膜厚が約１００μｍ未満であると、積層体の曲げ剛性が小さくなるため、高周波領域での遮音特性が低下する傾向がある一方、層Ａ及び／またはＣの膜厚が約６５０μｍを超えると、周波数領域にかかわらず遮音特性が低下するか、または、遮音性能の経時変化が生じやすくなるため、遮音性能の安定性が低下する傾向がある。
【０１８５】
層Ａ及びＣの組み合わせの合計厚さは、好ましくは、約３００μｍ以上、または約４００μｍ以上、または約５００μｍ以上、または約６００μｍ以上である。層Ａ及びＣの組み合わせの合計厚さは、好ましくは、約７５０μｍ以下、または約７２０μｍ以下、または約７００μｍ以下である。層Ａ及びＣの組み合わせの合計厚さが約３００μｍ以上であると、積層体の曲げ強さが大きくなる傾向がある一方、層Ａ及びＣの組み合わせの合計厚さが約７５０μｍ以下であると、成形性が改善されるため、得られる積層体がロールに巻き取られやすくなる。
【０１８６】
該音響層（複数可）（例えば、層Ｂ）の合計厚さの表皮層（例えば、Ａ及びＣ）の合計厚さに対する比（（層Ｂの合計厚さ）／（層Ａ＋Ｃの合計厚さ））は、好ましくは約１／１以下、または約１／２以下、または約１／３以下である。層Ｂの合計厚さの層Ａ＋Ｃの合計厚さに対する比は、好ましくは約１／３０以上、または約１／１５以上、または約１／６．５以上、または約１／５以上である。上記の比が約１／３０より小さいと、積層体の遮音効果が小さくなる傾向がある。その一方、上記の比が約１／１より大きいと、積層体の曲げ剛性が小さくなり、高周波領域での遮音特性が低下し、遮音性能の経時変化が生じやすくなるため、遮音性能の安定性が低下するか、または、積層体の剪断貯蔵弾性率が低下するため、積層体の曲げ強さが低下する傾向がある。
【０１８７】
該楔形フィルムは、厚い方の第一の端から薄い方の第二の端まで上に定義した差で変化する厚さを有する。厚い方の第一の端の厚さは、概して約３８０μｍ以上、または約５７０μｍ以上から、約１１００μｍ以下、または約７６０μｍ以下である。薄い方の第二の端の厚さは、概して７６０μｍ未満、または約５７０μｍ以下であり、所望の楔角度及び構成に基づいて容易に計算することができる。
【０１８８】
本発明の多層中間膜は、概して、図５及び６の例示的な実施形態に記載の構成を有する。本発明において、第一の表皮層Ａは、上記第一の厚さを有し、第二の表皮層Ｃは、上記第二の厚さを有し、内層Ｂは、上記第三の厚さを有する。最終的な多層中間膜構造において、該第三の厚さ及び該合計厚さの各々は、該一体型多層シートの長さ及び幅にわたってそれぞれ実質的に一貫している。本発明の１つの実施形態において、該第一及び／または第二の厚さもまた、該一体型多層シートの長さ及び幅にわたってそれぞれ実質的に一貫している。
【０１８９】
該多層中間膜は、厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端を有する楔形であり、通常、厚い方の第一の端は、約１８５０μｍ以下、または約１６００μｍ以下、または約１５２０μｍ以下、または約１３３０μｍ以下、または約１１４０μｍ以下の厚さを有する。通常、薄い方の第二の端は、約６００μｍ以上、または約７００μｍ以上、または約７６０μｍ以上の厚さを有する。すでに示した通り、該一体型多層シートは、該薄い方の第二の端、または該厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端の両方で厚さの主な部分を形成する。
【０１９０】
当然のことながら、これらの端を示すための厚い方及び薄い方の使用は、両端の厚さが等しい状況を除外する。通常、厚い方及び薄い方の端の厚さの差は、楔角度及び全体的な寸法（例えば、多層中間膜の長さ及び幅）に応じて変化する。
【０１９１】
通常、本発明との関連で使用される一体型多層積層体は、層Ｂが層Ａ及び層Ｃの間に挟まれた積層構造を有する。該積層体における積層構造は、目的に応じて決定されるが、これは、積層構造（層Ａ）／（層Ｂ）／（層Ｃ）に加えて、積層構造（層Ａ）／（層Ｂ）／（層Ｃ）／（層Ｂ）／（層Ｃ）、（層Ａ）／（層Ｂ）／（層Ａ）／（層Ｂ）／（層Ｃ）、または（層Ａ）／（層Ｂ１）／（層Ｂ２）／（層Ｃ）でもよい。
【０１９２】
１つ以上のさらなる種類の層もまた、層Ａ、Ｂ、及びＣ以外の層（「層Ｄ」と呼ぶ）として含んでもよい。例えば、積層構造、例えば、（層Ａ）／（層Ｂ）／（層Ｄ）／（層Ｃ）、（層Ａ）／（層Ｂ）／（層Ｃ）／（層Ｄ）、（層Ａ）／（層Ｄ）／（層Ｂ）／（層Ｄ）／（層Ｃ）、（層Ａ）／（層Ｄ）／（層Ｂ）／（層Ｃ）／（層Ｄ）、（層Ａ）／（層Ｂ）／（層Ｄ）／（層Ｃ）／（層Ｄ）、（層Ｄ）／（層Ａ）／（層Ｂ）／（層Ｃ）／（層Ｄ）、（層Ｄ）／（層Ａ）／（層Ｂ）／（層Ｄ）／（層Ｃ）／（層Ｄ）、（層Ｄ）／（層Ａ）／（層Ｄ）／（層Ｂ）／（層Ｄ）／（層Ｃ）／（層Ｄ）が採用され得る。さらに、上記積層構造において、層Ｄの組成物は、互いに同一でも異なっていてもよい。これはまた、層Ａ、Ｂ、またはＣの成分にも適用可能である。
【０１９３】
上記構成の各々において、該楔形フィルムは、一体型多層シートの層Ａと直接または間接的に接している。これに関連して、「直接」とは、該楔形フィルムが層Ａと物理的に密着していることを意味する一方、「間接的に」とは、楔形フィルムと層Ａの間にさらなる介在層（層Ｄ）があることを意味する。
【０１９４】
既知の樹脂からなる層が層Ｄとして使用可能であることに留意されたい。例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリ酢酸ビニル、ポリウレタン、ポリテトラフルオロエチレン、アクリル樹脂、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート及びポリブチレンテレフタレートを含めてポリエステル、環状ポリオレフィン、ポリフェニレンスルフィド、ポリテトラフルオロエチレン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、液晶ポリマー、ポリイミド、ポリビニルアセタール（例えば、ポリビニルブチラール）等を使用することができる。
【０１９５】
さらに、層Ｄにおいて、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、断熱性材料（例えば、各々赤外線吸収能を有する無機断熱性微粒子、有機断熱性材料）、及び／または接着性促進剤等もまた、必要に応じて添加してもよい。
【０１９６】
さらに、凹凸構造、例えば、メルトフラクチャー及び／またはエンボス加工を、従来既知の方法によって本発明の中間膜の表面に形成することが望ましい。メルトフラクチャーまたはエンボス加工の形は、特に限定されず、従来既知のものを採用することができる。
【０１９７】
好ましくは、合わせガラス用の該多層中間膜の少なくとも１つの表面（より好ましくは両表面）が成形される。合わせガラス用の該多層中間膜の少なくとも１つの表面を成形することで、合わせガラスを製造する場合、合わせガラス用の中間膜とガラスとの間の界面に存在する気泡が合わせガラスの外側に逃げやすく、ひいては、合わせガラスの外観が好ましいものになり得る。合わせガラス用の中間膜の少なくとも１つの表面は、エンボスロール法、メルトフラクチャー等によって成形することが好ましい。合わせガラス用の多層中間膜の表面を成形することで、凹部及び／または凸部が合わせガラス用の中間膜の表面に形成される。
【０１９８】
合わせガラス用の多層中間膜の表面を成形する方法の例としては、従来既知のエンボスロール法、異形押出法、及びメルトフラクチャーを利用した押出リップエンボス法が挙げられる。これらの中でも、エンボスロール法が、均一かつ微細な凹凸部をその上に形成された合わせガラス用の中間膜を安定的に得るために好ましい。
【０１９９】
エンボスロール法で使用されるエンボスロールは、例えば、所望の凹凸パターンを有する彫刻ミル（母型ミル）を用い、金属ロールの表面にその凹凸パターンを転写することによって製造され得る。さらに、エンボスロールはまた、レーザーエッチングを用いても製造され得る。さらに、上記の通り金属ロールの表面に微細な凹凸パターンを形成した後、この微細な凹凸パターンを備えた表面を酸化アルミニウム、酸化ケイ素、またはガラスビーズ等の研磨材を用いたブラスト処理に供し、これにより、より微細な凹凸パターンを形成することもできる。
【０２００】
さらに、エンボスロール法で使用されるエンボスロールは、離型処理を施すことが好ましい。離型処理が施されていないエンボスロールが使用される場合、合わせガラス用の中間膜をエンボスロールから剥離することが困難になる。離型処理方法の例としては、シリコーン処理、Ｔｅｆｌｏｎ（登録商標）処理、及びプラズマ処理等の既知の方法が挙げられる。
【０２０１】
エンボスロール法等で成形された合わせガラス用の中間膜の表面の凹部の深さ及び／または凸部の高さ（以後、「エンボス部の高さ」と呼ぶ場合がある）は、好ましくは約５μｍ以上、または約１０μｍ以上、または約２０μｍ以上である。エンボス部の高さが約５μｍ以上であると、合わせガラスを製造する場合、合わせガラス用の中間膜とガラスとの間の界面に存在する気泡が残りにくく、ひいては、合わせガラスの外観が改良される傾向にある。
【０２０２】
エンボス部の高さは、好ましくは約１５０μｍ以下、または約１００μｍ以下、または約８０μｍ以下である。エンボス部の高さが約１５０μｍ以下であると、合わせガラスを製造する場合、合わせガラス用の中間膜とガラスとの間の接着性が好ましくなり、ひいては、合わせガラスの外観が改良される傾向にある。
【０２０３】
本発明において、エンボス部の高さとは、ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１（２００１）に規定される最大高さの粗さ（Ｒｚ）を指す。エンボス部の高さは、例えば、レーザー顕微鏡等の共焦点原理を利用して測定することができる。なお、エンボス部の高さ、すなわち、凹部の深さまたは凸部の高さは、本発明の趣旨から逸脱しない範囲内で変化してもよい。
【０２０４】
エンボスロール法等によって賦与される形状の形態の例としては、格子、斜め格子、斜め楕円、楕円、斜め溝、及び溝が挙げられる。これらの中でも、気泡がより好ましく逃げるという観点から、該形状は、斜め格子、斜め溝等が好ましい。その傾斜角度は、フィルムの流れ方向（ＭＤ方向）に対して１０°〜８０°が好ましい。
【０２０５】
エンボスロール法等による成形は、合わせガラス用の中間膜の１つの表面で行われても両表面で行われてもよいが、より好ましくは、両表面で行われる。さらに、この成形パターンは、規則的なパターンでも、不規則なパターン、例えば、ランダムつや消しパターンでも、ＵＳ７３５１４６８Ｂ２、ＵＳ７８８３７６１Ｂ２、及び／またはＵＳ２０１５０１７４８６２Ａ１に開示のパターンでもよい。
【０２０６】
積層体
本発明の積層体は、上記の特性を有する１つ以上の層Ｂが上記の特性を有する少なくとも２つの表皮層Ａ及びＣの間に挟まれた多層中間膜からなり、楔形フィルムが表皮層Ａ及び外側シートの間に配置され、表皮層Ｃが第二の外側シートと直接または間接的に接している。かかる構成をとることにより、優れた遮音特性、曲げ強さ、剛さ及び光学特性、ならびに望ましくは太陽光の断熱特性も備えた積層体をかかる中間膜から得ることができる。
【０２０７】
従って、本発明において、第一の外側シート及び第二の外側シートを有し、上記の多層中間膜がその間に挟まれている積層体を提供する。
【０２０８】
本発明の積層体において、該第一の外側シートは、該楔形フィルムの外縁と直接または間接的に接している。好ましい実施形態において、該第一の外側シートは、該楔形フィルムの外縁と直接接している。
【０２０９】
本発明の積層体において、該第二の外側シートは、該第二の表皮層Ｃの外縁と直接または間接的に接している。好ましい実施形態において、該第二の外側シートは、該第二の表皮層Ｃの外縁と直接接している。
【０２１０】
該第一及び第二の外側シートは、各々個々に硬質無機材料、例えば、ガラス、または硬質有機材料、例えば、ポリカーボネートでよい。
【０２１１】
合わせガラスの製造時に使用されるガラスは、特に限定されない。無機ガラス、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型ガラス、網入り板ガラス、熱線吸収ガラス、また、従来既知の有機ガラス、例えば、ポリメタクリル酸メチル及びポリカーボネート等を使用することができる。これらのガラスは、無色、有色、透明、または不透明ガラスのいずれでもよい。これらのガラスは単独で用いてもその２つ以上の組み合わせで用いてもよい。
【０２１２】
本発明の多層中間膜の構成がガラスの内側に含まれる場合、優れた曲げ強さを備えた合わせガラス、優れた遮音特性、特に高周波領域で優れた遮音特性を備えた合わせガラス、優れた遮音特性及び遮音性能の安定性を備えた合わせガラス、ならびに広い温度範囲にわたって優れた遮音特性を備えた合わせガラスを得ることが可能である。
【０２１３】
そのため、本発明の合わせガラスは、輸送用ガラス、例えば、自動車のフロントガラス、自動車のサイドガラス、自動車のサンルーフ、自動車のリアガラス、またはヘッドアップディスプレイ用のガラス、窓、壁、屋根、サンルーフ、遮音壁、陳列窓、バルコニー、手すりの壁等用の建築部材、会議室の仕切りガラス部材等に好適であり得る。
【０２１４】
本発明の積層体の構成をその内部に具備する合わせガラスがヘッドアップディスプレイ用のガラスに適用される場合、使用される積層体の断面形状は、好ましくは、一方の端面側が厚く、他方の端面側が薄い形状である。その場合、その断面形状は、一方の端面側から他方の端面側に向かって徐々に薄くなるように全体が楔形である形状であっても、一方の端面及び他方の端面の間の任意の位置までその厚さが同一であり、前述の任意の位置から他方側の端面にむけて徐々に薄くなるように、その断面の一部が楔形である形状でもよい。
【０２１５】
一般に、２枚のガラス板が本発明の合わせガラスに使用される。本発明の合わせガラスを構成するガラスの厚さは特に限定されないが、約１００ｍｍ以下、約８０ｍｍ以下、約６５ｍｍ以下、約５０ｍｍ以下、約３５ｍｍ以下、約２５ｍｍ以下、約１５ｍｍ以下、約１０ｍｍ以下、５ｍｍ以下、または２．５ｍｍ以下が好ましい。本発明の合わせガラスを構成するガラスの厚さの下限は特に限定されないが、一般に約０．７ｍｍ以上が好ましい。
【０２１６】
本発明において、該第一及び第二の外側シートは、同じ種類のガラスであっても異なる種類のガラスであってもよい。
【０２１７】
本発明において、該第一及び第二の外側シートは、同じ厚さであっても、実質的に同じ厚さであっても、異なる厚さであってもよい。
【０２１８】
本発明の積層体は曲げ強さ及び剛さに優れているため、合わせガラスが厚さ約２．８ｍｍ以下のガラス薄板を用いて製造された場合であっても、合わせガラスの強さまたは柔軟性を損なうことなく合わせガラスの軽量化を実現することができる。
【０２１９】
軽量化の観点から、ガラスの厚さに関しては、少なくとも１枚のガラス板の厚さは、好ましくは、約２．８ｍｍ以下、または約２．５ｍｍ以下、または約２．０ｍｍ以下、または約１．８ｍｍ以下である。特に、一方のガラスの厚さを約１．８ｍｍ以上に調整し、他方のガラスの厚さを約１．８ｍｍ以下に調整し、それぞれのガラスの厚さの差を約０．２ｍｍ以上に調整することで、その曲げ強さを損なうことなく薄型化及び軽量化が実現された合わせガラスを製造することができる。
【０２２０】
該第一及び第二の外側シート、例えば、ガラスの厚さに差がある場合、該シート間の厚さの差は、好ましくは、約０．０５ｍｍ以上、約０．１ｍｍ以上、約０．１５ｍｍ以上、約０．２ｍｍ以上、約０．２５ｍｍ以上、約０．３ｍｍ以上、約０．４ｍｍ以上、約０．５ｍｍ以上から、約５ｍｍ以下、約４．５ｍｍ以下、約４．０ｍｍ以下、約３．５ｍｍ以下、約３ｍｍ以下、約２．５ｍｍ以下、約２ｍｍ以下、約１．５ｍｍ以下、または約１．０ｍｍ以下である。
【０２２１】
軽量化の観点から、１つの実施形態において、本発明の合わせガラスは、質量（面密度）約１０ｋｇ／ｍ２以下、または約９．５ｋｇ／ｍ２以下、または約９ｋｇ／ｍ２以下まで有する。別の実施形態において、本発明の合わせガラスは、質量を約７ｋｇ／ｍ２から、または約７．５ｋｇ／ｍ２から、または約８ｋｇ／ｍ２から約１０ｋｇ／ｍ２まで、または約９．５ｋｇ／ｍ２まで、または約９ｋｇ／ｍ２までの範囲に有する。
【０２２２】
積層体の製造方法
本発明の積層体は、従来既知の方法で製造することが可能である。その例としては、真空ラミネーターを用いる方法、真空バッグを用いる方法、真空リングを用いる方法、ニップロールを用いる方法等が挙げられる。さらに、仮圧着後、得られた積層体を最終的な接着のためにオートクレーブに入れる方法を用いることができる。
【０２２３】
真空ラミネーターを使用する場合、例えば、太陽電池の製造に使用される既知の機器が使用され、部品は、約１×１０−６ＭＰａ以上及び約３×１０−２ＭＰａ以下の減圧下、約１００℃以上、または約１３０℃以上、及び約２００℃以下、または約１７０℃以下の温度で積層される。真空バッグまたは真空リングを用いる方法は、例えば、ＥＰ１２３５６８３Ａ１（ＣＡ２３８８１０７Ａ１）の明細書に記載されており、例えば、部品は約２×１０−２ＭＰａの圧力下、約１３０℃以上及び約１４５℃以下で積層される。
【０２２４】
合わせガラスの製造方法に関しては、ニップロールを用いる場合、例えば、表皮用樹脂の流動開始温度以下の温度で第一の仮圧着を行った後、仮圧着をさらにこの流動開始温度に近い条件下で行う方法が例示される。具体的には、例えば、部品を約３０℃以上約１００℃以下で赤外線ヒーター等にて加熱し、その後ロールで脱気し、さらに約５０℃以上約１５０℃以下で加熱し、続いてロールによって圧着を行い、接着または仮接着を達成する方法が例示される。
【０２２５】
仮圧着後に補助的に行われるオートクレーブ工程は、モジュールの厚さまたは構成に応じて変化するが、例えば、約１ＭＰａ以上約１５ＭＰａ以下の圧力下、約１２０℃以上約１６０℃以下の温度で、約０．５時間以上約２時間以下行われる。
【０２２６】
合わせガラスの製造時に使用されるガラスは、特に限定されない。無機ガラス、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型ガラス、網入り板ガラス、熱線吸収ガラス、また、従来既知の有機ガラス、例えば、ポリメタクリル酸メチル及びポリカーボネート等を使用することができる。これらのガラスは、無色、有色、透明、または不透明ガラスのいずれでもよい。これらのガラスは単独で用いてもその２つ以上の組み合わせで用いてもよい。
【０２２７】
具体的な実施形態
以下は、上記の説明に基づく本発明の具体的な実施形態の例示である。これら具体的な実施形態は、例示に過ぎず、任意に当業者に一般に知られるさらなる情報と組み合わせ、上記の説明から当業者には多くのさらなる具体的な実施形態が明らかであろう。
【０２２８】
多層中間膜であって、（１）長さ、幅、及び合計厚さを有し、（ａ）任意に１つ以上の添加剤を含む第一の熱可塑性樹脂の層である第一の表皮層Ａであり、外面、内面、及び第一の厚さを有する前記第一の表皮層、（ｂ）任意に１つ以上の添加剤を含む第二の熱可塑性樹脂の層である第二の表皮層Ｃであり、外面、内面、及び第二の厚さを有する前記第二の表皮層、ならびに（３）任意に１つ以上の添加剤を含む第三の熱可塑性樹脂の層である内層Ｂであり、第一の表皮層Ａの前記内面及び第二の表皮層Ｃの前記内面の間に配置され、第三の厚さを有する前記内層Ｂを含む共押出一体型多層シートであり、前記第三の厚さ及び前記合計厚さの各々は、前記一体型多層シートの長さ及び幅にわたってそれぞれ実質的に一貫している前記共押出一体型多層シート、ならびに（２）任意に１つ以上の添加剤を含む第四の熱可塑性樹脂の楔形フィルムであり、外面及び内面を有する前記楔形フィルムを含む前記多層中間膜であり、前記楔形フィルムの前記内面は、第一の表皮層Ａの前記外面に直接または間接的に接着されており、前記多層中間膜は、厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端を有する楔形であり、前記厚い方の第一の端は、約１８５０μｍ以下の厚さを有し、前記薄い方の第二の端は、約６００μｍ以上の厚さを有し、前記共押出一体型多層シートは、前記薄い方の第二の端で厚さの主な部分を形成する、前記多層中間膜。
【０２２９】
前記共押出一体型多層シートが前記厚い方の第一の端及び薄い方の第二の端の両方で厚さの主な部分を形成する、前記多層中間膜。
【０２３０】
前記厚い方の第一の端が約１６００μｍ以下の厚さを有する、前記多層中間膜。
【０２３１】
前記第一の熱可塑性樹脂、前記第二の熱可塑性樹脂、及び前記第四の熱可塑性樹脂が各々個々にポリビニルアセタールまたはアイオノマーである、前記多層中間膜。
【０２３２】
前記ポリビニルアセタールがポリビニルブチラールである、前記多層中間膜。
【０２３３】
前記第一の熱可塑性樹脂、前記第二の熱可塑性樹脂、及び前記第四の熱可塑性樹脂のうちの少なくとも１つが、以下の共重合単位を含む少なくとも部分的に中和されたエチレン酸コポリマーである、前記多層中間膜。すなわち、（ｉ）エチレン、（ｉｉ）３〜１０個の炭素原子を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸を約１０ｗｔ％〜約３０ｗｔ％、（ｉｉｉ）任意に、３〜１０個の炭素原子を有する少なくとも１つのα，β−不飽和カルボン酸エステルを約２ｗｔ％〜約１５ｗｔ％、及び（ｉｖ）任意に、（ｉｉｉ）以外のα，β−不飽和カルボン酸誘導体を、含まれる場合、（ｉｉｉ）＋（ｉｖ）が約１５ｗｔ％以下となる量。
【０２３４】
第一の熱可塑性樹脂及び前記第二の熱可塑性樹脂が同じ樹脂である、前記多層中間膜。
【０２３５】
前記第四の熱可塑性樹脂が異なる樹脂である、前記多層中間膜。
【０２３６】
前記第一の熱可塑性樹脂、前記第二の熱可塑性樹脂、及び前記第四の熱可塑性樹脂が同じ樹脂である、前記多層中間膜。
【０２３７】
前記第一の厚さ及び前記第二の厚さが実質的に同じであり、前記第三の厚さがそれよりも小さい、前記多層中間膜。
【０２３８】
前記第三の熱可塑性樹脂がポリビニルアセタールである、前記多層中間膜。
【０２３９】
前記ポリビニルアセタールがポリビニルブチラールである、前記多層中間膜。
【０２４０】
前記第三の熱可塑性樹脂が熱可塑性エラストマーである、前記多層中間膜。
【０２４１】
前記楔形フィルムの内面が、第一の表皮層Ａの外面に直接接着されている、前記多層中間膜。
【０２４２】
内層Ｂが機能層である、前記多層中間膜。
【０２４３】
内層Ｂが音響減衰層である、前記多層中間膜。
【０２４４】
第一の外側シート及び第二の外側シートを含み、それらの間に多層中間膜が挟まれており、前記多層中間膜が前記の通りであることを特徴とする、積層体。
【０２４５】
前記第一の外側シート及び第二の外側シートのうちの少なくとも一方がガラス板である、前記積層体。
【０２４６】
前記第一の外側シート及び第二の外側シートの両方がガラス板である、前記積層体。
【０２４７】
前記第一のガラス板及び前記第二のガラス板が同じ種類のガラスである、前記積層体。
【０２４８】
前記第一のガラス板及び前記第二のガラス板が異なる種類のガラスである、前記積層体。
【０２４９】
前記第一のガラス板及び前記第二のガラス板が異なる厚さである、前記積層体。
【０２５０】
前記第一のガラス板及び前記第二のガラス板が実質的に同じ厚さである、前記積層体。
【０２５１】
前期積層体からなる輸送用または建築用ガラス。
【図１】
2019535620.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
2019535620.tif 000009
2019535620.tif 000010
2019535620.tif 000011