(57)【要約】本発明は、化合物、その組成物、ならびにＴＹＫ２の阻害、およびＴＹＫ２媒介性の障害の処置のために、これらの化合物および組成物を使用する方法を提供する。本発明により提供される化合物はまた、生物学的および病理学的現象におけるＴＹＫ２酵素の研究；身体組織において起こる細胞内シグナル伝達経路の研究；ならびに新たなＴＹＫ２阻害剤またはキナーゼ、シグナル伝達経路、およびサイトカインレベルの他のレギュレーターの、インビトロまたはインビボでの比較評価のために有用である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
式Ｉ’：
【化６８７】
2019535673.tif 000855
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩であって、式Ｉ’において：
Ｘは、ＮまたはＣ（Ｒ３）であり；
Ｒ１は、Ｄ、Ｒ、ＲＤ、−ＮＲ２、−ＮＲＲＤ、−Ｎ（ＲＤ）２、−ＯＲ、または−ＯＲＤであり；
Ｒ２は、Ｈ、ＲＣ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、−ＯＣｙ２、−ＳＣｙ２、またはＣｙ２であり；
Ｒ３は、Ｈ、ハロゲン、またはＣ１〜６脂肪族であるか；あるいは
Ｒ２およびＲ３は、これらの間の原子と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和または芳香族の環を形成し；ここで該環は、ｍ個の例のＲ４で置換されており；
Ｃｙ１およびＣｙ２の各々は独立して、フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環；あるいは３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり、ここでＣｙ１は、ｎ個の例のＲ５で置換されており；そしてＣｙ２は、ｐ個の例のＲ６で置換されており；
Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の二価の飽和もしくは部分不飽和の直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここで該鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ７）２−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられており；
Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各例は独立して、ＲＡまたはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣで置換されており；
ＲＡの各例は独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＯＲＤ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）（ＮＲ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＲＤ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＲＤ、−Ｎ（ＲＤ）Ｓ（Ｏ）２ＲＤ、または−Ｐ（Ｏ）Ｒ２であり；
ＲＢの各例は独立して、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和または部分不飽和の炭素環式環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式複素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり；
ＲＣの各例は独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、該必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環、ならびに窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され；
ＲＤは、１個またはそれより多くの水素がジュウテリウムで置き換えられているＣ１〜４脂肪族基であり；
各Ｒは独立して、水素、または必要に応じて置換された基であり、該必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式、ならびに窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択されるか、あるいは：
同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間の原子と一緒になって、該窒素に加えて、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成し；そして
ｍ、ｎ、ｐ、およびｑの各々は独立して、０、１、２、３、または４である、
化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項２】
式Ｉ−ａ：
【化６８８】
2019535673.tif 000856
の、請求項１に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項３】
式Ｉ−ｂまたはＩ−ｃ：
【化６８９】
2019535673.tif 000857
の、請求項１に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項４】
式ＩＩ−ａまたはＩＩ−ｂ：
【化６９０】
2019535673.tif 000858
の、請求項１に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項５】
式ＩＩＩ−ａまたはＩＩＩ−ｂ：
【化６９１】
2019535673.tif 000859
の、請求項１に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項６】
式Ｖ−ａ、Ｖ−ｂ、Ｖ−ｃ、Ｖ−ｄ、Ｖ−ｅ、Ｖ−ｆ、Ｖ−ｇ、Ｖ−ｈ、Ｖ−ｉ、Ｖ−ｊ、Ｖ−ｋ、Ｖ−ｌ、Ｖ−ｍ、Ｖ−ｎ、Ｖ−ｏ、Ｖ−ｐ、Ｖ−ｑまたはＶ−ｒ：
【化６９２】
2019535673.tif 000860
【化６９３】
2019535673.tif 000861
の、請求項１に記載の化合物またはその薬学的に受容可能な塩。
【請求項７】
Ｃｙ２が以下：
【化６９４】
2019535673.tif 000862
【化６９５】
2019535673.tif 000863
から選択され；
これらの各々は、ｐ個の例のＲ６によって置換されている、請求項１〜６のいずれかに記載の化合物。
【請求項８】
Ｒ２が、−Ｎ（Ｈ）Ｃｙ２または−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項９】
Ｒ２が、
【化６９６】
2019535673.tif 000864
である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１０】
Ｒ３がＨである、請求項１〜９のいずれか１項に記載の化合物。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか１項に記載の化合物、またはその薬学的に受容可能な塩、および薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、またはビヒクルを含有する、薬学的組成物。
【請求項１２】
ＴＹＫ２を生物学的サンプルにおいて阻害する方法であって、該サンプルを、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の化合物、またはその薬学的に受容可能な塩と接触させる工程を包含する、方法。
【請求項１３】
ＴＹＫ２媒介性の障害、疾患、または状態を、患者において処置する方法であって、該患者に、請求項１１に記載の薬学的組成物を投与する工程を包含する、方法。
【請求項１４】
前記障害は、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、または移植に関連する障害から選択される、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記障害は自己免疫障害である、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記自己免疫障害は、１型糖尿病、強直性脊椎炎、全身性エリテマトーデス、多発性硬化症、全身性硬化症、乾癬、クローン病、潰瘍性大腸炎、および炎症性腸疾患から選択される、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記障害は炎症性障害である、請求項１４に記載の方法。
【請求項１８】
前記炎症性障害は、関節リウマチ、喘息、慢性閉塞性肺疾患、乾癬、クローン病、潰瘍性大腸炎、および炎症性腸疾患から選択される、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記障害は増殖性障害である、請求項１４に記載の方法。
【請求項２０】
前記増殖性障害は血液学的がんである、請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記増殖性障害は白血病である、請求項１９に記載の方法。
【請求項２２】
前記白血病はＴ細胞白血病である、請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
前記Ｔ細胞白血病はＴ細胞急性リンパ芽球性白血病（Ｔ−ＡＬＬ）である、請求項２２に記載の方法。
【請求項２４】
前記増殖性障害は、ＴＹＫ２における１つまたはそれより多くの活性化変異に関連する、請求項１９に記載の方法。
【請求項２５】
前記障害は移植に関連する、請求項１４に記載の方法。
【請求項２６】
前記障害は、移植拒絶または対宿主性移植片病である、請求項２５に記載の方法。
【請求項２７】
前記障害は内分泌性障害である、請求項１４に記載の方法。
【請求項２８】
前記内分泌性障害は、多嚢胞性卵巣症候群、クルゾン症候群、または１型糖尿病である、請求項２７に記載の方法。
【請求項２９】
前記障害は神経学的障害である、請求項１４に記載の方法。
【請求項３０】
前記神経学的障害はアルツハイマー病である、請求項２９に記載の方法。
【請求項３１】
前記障害は、Ｉ型インターフェロン、ＩＬ−１０、ＩＬ−１２、またはＩＬ−２３のシグナル伝達に関連する、請求項１３に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明の技術分野
本発明は、非レセプターチロシン−プロテインキナーゼ２（「ＴＹＫ２」）（チロシンキナーゼ２としても公知）を阻害するために有用な化合物および方法に関する。本発明はまた、本発明の化合物を含有する薬学的に受容可能な組成物、および種々の障害の処置においてこれらの組成物を使用する方法を提供する。
【背景技術】
【０００２】
発明の背景
新たな治療剤の探索は、近年、疾患に関連する酵素または他の生体分子の構造のよりよい理解によって、大いに助けられている。広範な研究の主題である酵素の１つの重要なクラスは、プロテインキナーゼファミリーである。
【０００３】
プロテインキナーゼは、細胞内での種々のシグナル伝達プロセスの制御を担う、構造的に関連する酵素の大きなファミリーを構成する。プロテインキナーゼは、これらの構造および触媒機能の保存に起因して、共通の先祖遺伝子から進化したと考えられる。ほぼ全てのキナーゼが、類似の２５０〜３００アミノ酸の触媒ドメインを含む。これらのキナーゼは、これらがリン酸化する基質（例えば、タンパク質−チロシン、タンパク質−セリン／トレオニン、脂質など）によって、ファミリーにカテゴリー化され得る。
【０００４】
一般に、プロテインキナーゼは、ヌクレオシド三リン酸から、シグナル伝達経路に関与するタンパク質アクセプターへの、ホスホリル移動を起こすことによって、細胞内シグナル伝達を媒介する。これらのリン酸化事象は、標的タンパク質の生物学的機能を変調または調節し得る、分子オン／オフスイッチとして働く。これらのリン酸化事象は、最終的に、種々の細胞外刺激および他の刺激に応答して、誘発される。このような刺激の例としては、環境ストレスシグナルおよび化学ストレスシグナル（例えば、浸透圧性ショック、熱ショック、紫外線放射、細菌性内毒素、およびＨ２Ｏ２）、サイトカイン（例えば、インターロイキン−１（ＩＬ−１）、インターロイキン−８（ＩＬ−８）、および腫瘍壊死因子α（ＴＮＦ−α））、ならびに増殖因子（例えば、顆粒球マクロファージコロニー刺激因子（ＧＭ−ＣＳＦ）、および線維芽細胞増殖因子（ＦＧＦ））が挙げられる。細胞外刺激は、細胞増殖、移動、分化、ホルモンの分泌、転写因子の活性化、筋収縮、グルコース代謝、タンパク質合成の制御、および細胞周期の調節に関連する、１またはそれより多くの細胞応答に影響を与え得る。
【０００５】
多くの疾患が、キナーゼ媒介性事象により誘発される、異常な細胞応答に関連する。これらの疾患としては、自己免疫疾患、炎症性疾患、骨疾患、代謝病、神経学的疾患および神経変性疾患、がん、心臓血管疾患、アレルギーおよび喘息、アルツハイマー病、ならびにホルモン関連疾患が挙げられるが、これらに限定されない。従って、治療剤として有用であるプロテインキナーゼ阻害剤を見出す必要性が残っている。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００６】
発明の要旨
本発明の化合物およびその薬学的に受容可能な組成物は、ＴＹＫ２キナーゼの阻害剤として有効であることが、ここで見出された。
【０００７】
本発明の化合物およびその薬学的に受容可能な組成物は、ＴＹＫ２キナーゼが関与するシグナル伝達経路の調節に関連する、種々の疾患、障害または状態を処置するために有用である。このような疾患、障害、または状態としては、本明細書中に記載されるものが挙げられる。
【０００８】
本発明により提供される化合物はまた、生物学的および病理学的現象におけるＴＹＫ２酵素の研究；身体組織において起こる細胞内シグナル伝達経路の研究；ならびに新たなＴＹＫ２阻害剤またはキナーゼ、シグナル伝達経路、およびサイトカインレベルの他のレギュレーターの、インビトロまたはインビボでの比較評価のために有用である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
特定の実施形態の詳細な説明
１．本発明の特定の実施形態の一般的な説明：
本発明の化合物およびその組成物は、ＴＹＫ２プロテインキナーゼの阻害剤として有用である。
【００１０】
ＴＹＫ２の偽キナーゼ結合ポケットは、複数の水和部位を含み、これらの水和部位の各々は、１分子の水によって占有される。これらの水分子の各々は、それに関連する安定性評価（ｓｔａｂｉｌｉｔｙ  ｒａｔｉｎｇ）を有する。本明細書中で使用される場合、用語「安定性評価」とは、各水分子に関連するエンタルピー値、エントロピー値、および自由エネルギー値を含む数値計算をいう。この安定性評価は、ＴＹＫ２の結合ポケットにおける水和部位を占有する水分子の相対的安定性の、測定可能な決定を可能にする。
【００１１】
２．５ｋｃａｌ／ｍｏｌより大きい安定性評価を有する、ＴＹＫ２の結合ポケットにおける水和部位を占有する水分子は、「不安定な水」と呼ばれる。
【００１２】
いずれの特定の理論によっても束縛されることを望まないが、不安定な水分子（すなわち、２．５ｋｃａｌ／ｍｏｌより大きい安定性評価を有する水分子）の移動または破壊、あるいは安定な水（すなわち、１ｋｃａｌ／ｍｏｌ未満の安定性評価を有する水分子）の阻害剤による置き換えは、この阻害剤のより固い結合をもたらすと考えられる。従って、１個またはそれより多くの不安定な水分子（すなわち、いずれの公知の阻害剤によっても移動させられない不安定な水分子）を移動させるように設計された阻害剤は、より固い結合剤であり、従って、不安定な水分子を移動させない阻害剤と比較して、より強力な阻害剤である。
【００１３】
驚くべきことに、提供される化合物は、１個またはそれより多くの不安定な水分子を移動させるかまたは破壊することが見出された。いくつかの実施形態において、提供される化合物は、少なくとも２個の不安定な水分子を移動させるかまたは破壊する。
【００１４】
特定の実施形態において、本発明は、式Ｉ：
【化１】
2019535673.tif 000002
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｉにおいて、Ｘ、Ｌ１、Ｒ１、Ｒ２、およびＣｙ１の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、下で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００１５】
特定の実施形態において、本発明は、式Ｉ’：
【化２】
2019535673.tif 000003
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｉ’において、Ｘ、Ｌ１、Ｒ１、Ｒ２、およびＣｙ１の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、下で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００１６】
特定の実施形態において、本発明は、式Ｘ：
【化３】
2019535673.tif 000004
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｘにおいて、Ｘ、Ｌ１、Ｒ１、Ｒ２、およびＣｙ１の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、下で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００１７】
いくつかの実施形態において、本発明は、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物、および薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、または希釈剤を含有する、薬学的組成物を提供する。
【００１８】
いくつかの実施形態において、本発明は、ＴＹＫ２媒介性の疾患、障害、または状態を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を投与する工程を包含する。
２．化合物および定義：
【００１９】
本発明の化合物は、本明細書中に一般的に記載された化合物を含み、そして本明細書中に開示されるクラス、サブクラス、および種によってさらに説明される。本明細書中で使用される場合、以下の定義が、他に示されない限り適用される。本発明の目的で、化学元素は、Ｐｅｒｉｏｄｉｃ  Ｔａｂｌｅ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｅｌｅｍｅｎｔｓ，ＣＡＳ，Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ，第７５版に従って同定される。さらに、有機化学の一般原理は、「Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」，Ｔｈｏｍａｓ  Ｓｏｒｒｅｌｌ，Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  Ｂｏｏｋｓ，Ｓａｕｓａｌｉｔｏ：１９９９、ならびに「Ｍａｒｃｈ’ｓ  Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」，第５版，編者：Ｓｍｉｔｈ，Ｍ．Ｂ．およびＭａｒｃｈ，Ｊ．，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ：２００１に記載されており、その全内容は、本明細書中に参考として援用される。
【００２０】
用語「脂肪族」または「脂肪族基」とは、本明細書中で使用される場合、直鎖（すなわち、非分枝）または分枝鎖の、置換または非置換の、完全飽和であるかまたは１個もしくはそれより多くの不飽和単位を含む炭化水素鎖、または完全飽和であるかまたは１個もしくはそれより多くの不飽和単位を含むが、芳香族ではない単環式炭化水素もしくは二環式炭化水素（本明細書中で「炭素環」、「脂環式」または「シクロアルキル」とも称される）であって、分子の残部への１つの結合点を有するものを意味する。他に特定されない限り、脂肪族基は、１個〜６個の脂肪族炭素原子を含む。いくつかの実施形態において、脂肪族基は、１個〜５個の脂肪族炭素原子を含む。他の実施形態において、脂肪族基は、１個〜４個の脂肪族炭素原子を含む。さらに他の実施形態において、脂肪族基は、１個〜３個の脂肪族炭素原子を含み、そしてなお他の実施形態において、脂肪族基は、１個〜２個の脂肪族炭素原子を含む。いくつかの実施形態において、「脂環式」（または「炭素環」または「シクロアルキル」）とは、完全飽和であるかまたは１個もしくはそれより多くの不飽和単位を含むが、芳香族ではなく、分子の残部への１つの結合点を有する、単環式Ｃ３〜Ｃ６炭化水素をいう。適切な脂肪族基としては、直鎖または分枝鎖の、飽和または不飽和の、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基およびこれらのハイブリッド（例えば、（シクロアルキル）アルキル、（シクロアルケニル）アルキルまたは（シクロアルキル）アルケニル）が挙げられるが、これらに限定されない。
【００２１】
本明細書中で使用される場合、用語「有橋二環式」とは、飽和または部分不飽和の、少なくとも１つの橋を有する、任意の二環式環系（すなわち、炭素環式または複素環式）をいう。ＩＵＰＡＣにより定義されるように、「橋」とは、２つの橋頭を接続する複数原子の非分枝鎖、または１つの原子、または原子価結合であり、ここで「橋頭」とは、３つ以上の骨格原子（水素以外）に結合している、その環系の任意の骨格原子である。いくつかの実施形態において、有橋二環式基は、７個〜１２個の環員、および独立して窒素、酸素、または硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する。このような有橋二環式基は当該分野において周知であり、そして各基が任意の適切な炭素原子または窒素原子において分子の残部に結合する、以下に記載される基が挙げられる。他に特定されない限り、有橋二環式基は、脂肪族基について記載されたような１つ以上の置換基で、必要に応じて置換される。さらに、または代替的に、有橋二環式基の任意の置換可能な窒素は、必要に応じて置換される。例示的な有橋二環式としては：
【化４】
2019535673.tif 000005
【化５】
2019535673.tif 000006
が挙げられる。
【００２２】
用語「低級アルキル」とは、Ｃ１〜４の直鎖または分枝鎖のアルキル基をいう。例示的な低級アルキル基は、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、およびｔｅｒｔ−ブチルである。
【００２３】
用語「低級ハロアルキル」とは、１個またはそれより多くのハロゲン原子で置換されている、Ｃ１〜４の直鎖または分枝鎖のアルキル基をいう。
【００２４】
用語「ヘテロ原子」とは、酸素、硫黄、窒素、リン、またはケイ素（窒素、硫黄、リン、またはケイ素の任意の酸化形態；任意の塩基性窒素の第四級化形態；あるいは複素環式環の置換可能な窒素（例えば、Ｎ（３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピロリルにおいてのような）、ＮＨ（ピロリジニルにおいてのような）またはＮＲ＋（Ｎ−置換ピロリジニルにおいてのような））を含めて）のうちの１つまたはそれより多くを意味する。
【００２５】
用語「不飽和」とは、本明細書中で使用される場合、１個またはそれより多くの不飽和単位を有する部分を意味する。
【００２６】
本明細書中で使用される場合、用語「二価のＣ１〜８（もしくはＣ１〜６）の飽和または不飽和の、直鎖または分枝鎖の炭化水素鎖」とは、本明細書中で定義されるような、直鎖または分枝鎖の、二価のアルキレン鎖、アルケニレン鎖、およびアルキニレン鎖をいう。
【００２７】
用語「アルキレン」とは、二価のアルキル基をいう。「アルキレン鎖」は、ポリメチレン基、すなわち、−（ＣＨ２）ｎ−であり、ここでｎは、正の整数、好ましくは、１〜６、１〜４、１〜３、１〜２、または２〜３である。置換アルキレン鎖は、１個またはそれより多くのメチレン水素が置換基で置き換えられている、ポリメチレン基である。適切な置換基としては、置換脂肪族基について以下に記載されるものが挙げられる。
【００２８】
用語「アルケニレン」とは、二価のアルケニル基をいう。置換アルケニレン鎖は、少なくとも１個の二重結合を含み、１個またはそれより多くの水素原子が置換基で置き換えられている、ポリメチレン基である。適切な置換基としては、置換脂肪族基について以下に記載されるものが挙げられる。
【００２９】
用語「ハロゲン」とは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、またはＩを意味する。
【００３０】
単独でか、または「アラルキル」、「アラルコキシ」もしくは「アリールオキシアルキル」においてのようにより大きい部分の一部として使用される、用語「アリール」とは、合計５個〜１４個の環員を有し、その系内の少なくとも１個の環が芳香族であり、そしてその系内の各環が３個〜７個の環員を含む、単環式または二環式の環系をいう。用語「アリール」は、用語「アリール環」交換可能に使用され得る。本発明の特定の実施形態において、「アリール」とは、芳香環系をいい、これには、フェニル、ビフェニル、ナフチル、およびアントラシルなどが挙げられるが、これらに限定されず、これらは、１個またはそれより多くの置換基を有してもよい。用語「用語」が本明細書中で使用される場合、またその範囲に含まれるものは、芳香環が１個またはそれより多くの非芳香環に縮合している基（例えば、インダニル、フタルイミジル、ナフトイミジル、フェナントリジニル、またはテトラヒドロナフチルなど）である。
【００３１】
単独でかまたはより大きい部分（例えば、「ヘテロアラルキル」もしくは「ヘテロアラルコキシ」）の一部として使用される、用語「ヘテロアリール」および「ヘテロアラ−」とは、５個〜１０個の環原子、好ましくは５個、６個、または９個の環原子を有し；環状配置で共有された６個、１０個、または１４個のπ電子を有し；そして炭素原子に加えて１個〜５個のヘテロ原子を有する基をいう。用語「ヘテロ原子」とは、窒素、酸素、または硫黄をいい、そして窒素または硫黄の任意の酸化形態、および塩基性窒素の任意の第四級化形態を含む。ヘテロアリール基としては、限定されないが、チエニル、フラニル、ピロリル、イミダゾリル、ピラゾリル、トリアゾリル、テトラゾリル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、オキサジアゾリル、チアゾリル、イソチアゾリル、チアジアゾリル、ピリジル、ピリダジニル、ピリミジニル、ピラジニル、インドリジニル、プリニル、ナフチリジニル、およびプテリジニルが挙げられる。用語「ヘテロアリール」および「ヘテロアラ−」はまた、本明細書中で使用される場合、複素芳香族環が１個またはそれより多くのアリール環、脂環式環、または複素環式環に縮合しており、そのラジカルまたは結合点が、他に特定されない限り、その複素芳香族環上にあるか、またはこのヘテロ芳香族環が縮合している環のうちの１つ上にある、基を包含する。非限定的な例としては、インドリル、イソインドリル、ベンゾチエニル、ベンゾフラニル、ジベンゾフラニル、インダゾリル、ベンゾイミダゾリル、ベンゾチアゾリル、キノリル、イソキノリル、シンノリニル、フタラジニル、キナゾリニル、キノキサリニル、４Ｈ−キノリジニル、カルバゾリル、アクリジニル、フェナジニル、フェノチアジニル、フェノキサジニル、テトラヒドロキノリニル、およびテトラヒドロイソキノリニルが挙げられる。ヘテロアリール基は、単環式であっても二環式であってもよい。用語「ヘテロアリール」は、用語「ヘテロアリール環」、「ヘテロアリール基」または「複素芳香族」と交換可能に使用され得、これらの用語の任意のものは、必要に応じて置換されている環を含む。用語「ヘテロアラルキル」とは、ヘテロアリールによって置換されたアルキル基をいい、ここでアルキル部分およびヘテロアリール部分は独立して、必要に応じて置換されている。
【００３２】
本明細書中で使用される場合、用語「複素環」、「ヘテロシクリル」、「複素環式ラジカル」、および「複素環式環」は、交換可能に使用され、そして安定な５員〜７員の単環式、または７員〜１０員の二環式の、複素環式部分であって、飽和または部分不飽和のいずれかであり、そして炭素原子に加えて、１個またはそれより多く、好ましくは１個〜４個の、上で定義されたようなヘテロ原子を有するものをいう。複素環の環原子に関して使用される場合、用語「窒素」は、置換された窒素を包含する。一例として、酸素、硫黄または窒素から選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する、飽和または部分不飽和の環において、この窒素は、Ｎ（３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピロリルにおいてのように）であっても、ＮＨ（ピロリジニルにおいてのように）であっても、＋ＮＲ（Ｎ置換ピロリジニルにおいてのように）であってもよい。
【００３３】
複素環式環は、その親基に、安定な構造をもたらす任意のヘテロ原子または炭素原子において結合し得、そしてこれらの環原子の任意のものは、必要に応じて置換され得る。このようは飽和または部分不飽和の複素環式ラジカルの例としては、限定されないが、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロチオフェニル  ピロリジニル、ピペリジニル、ピロリニル、テトラヒドロキノリニル、テトラヒドロイソキノリニル、デカヒドロキノリニル、オキサゾリジニル、ピペラジニル、ジオキサニル、ジオキソラニル、ジアゼピニル、オキサゼピニル、チアゼピニル、モルホリニル、２−オキサ−６−アザスピロ［３．３］ヘプタン、およびキヌクリジニルが挙げられる。用語「複素環」、「ヘテロシクリル」、「ヘテロシクリル環」、「複素環式基」、「複素環式部分」、および「複素環式ラジカル」は、本明細書中で交換可能に使用され、そしてまた、ヘテロシクリル環が１個またはそれより多くのアリール環、ヘテロアリール環、または脂環式環に縮合している基（例えば、インドリニル、３Ｈ−インドリル、クロマニル、フェナントリジニル、またはテトラヒドロキノリニル）を包含する。ヘテロシクリル基は、単環式であっても二環式であってもよい。用語「ヘテロシクリルアルキル」とは、ヘテロシクリルにより置換されたアルキル基をいい、ここでこのアルキル部分およびヘテロシクリル部分は独立して、必要に応じて置換されている。
【００３４】
本明細書中で使用される場合、用語「部分不飽和」とは、少なくとも１個の二重結合または三重結合を含む環部分をいう。用語「部分不飽和」は、複数の不飽和部位を有する環を包含することを意図されるが、本明細書中で定義されるようなアリール部分またはヘテロアリール部分を包含することは意図されない。
【００３５】
本明細書中に記載されるように、本発明の化合物は、「必要に応じて置換された」部分を含み得る。一般に、用語「置換された」とは、用語「必要に応じて」が先行しようと先行するまいと、指定される部分の１個またはそれより多くの水素が適切な置換基で置き換えられていることを意味する。他に示されない限り、「必要に応じて置換された」基は、適切な置換基をその基の各置換可能な部分に有し得、そして任意の所定の構造中の１個より多くの位置が、特定の群から選択される１個より多くの置換基で置換され得る場合、その置換基は、それぞれの位置において同じであっても異なっていてもいずれでもよい。本発明により想定される置換基の組み合わせは、好ましくは、安定な化合物、または化学的に可能な化合物の形成をもたらす組み合わせである。用語「安定な」とは、本明細書中で使用される場合、それらの生成、検出、ならびに特定の実施形態において、本明細書中に開示される目的のうちの１つまたはそれより多くのためのそれらの回収、精製、および使用を可能にする条件に供される場合に、実質的に変化しない化合物をいう。
【００３６】
「必要に応じて置換された」基の置換可能な炭素原子上の適切な一価置換基は、独立して、ハロゲン；−（ＣＨ２）０〜４Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ○；−Ｏ（ＣＨ２）０〜４Ｒ○、−Ｏ−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ○；−（ＣＨ２）０〜４ＣＨ（ＯＲ○）２；−（ＣＨ２）０〜４ＳＲ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｐｈ（これは、Ｒ○で置換され得る）；−（ＣＨ２）０〜４Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ（これは、Ｒ○で置換され得る）；−ＣＨ＝ＣＨＰｈ（これは、Ｒ○で置換され得る）；−（ＣＨ２）０〜４Ｏ（ＣＨ２）０〜１−ピリジル（これは、Ｒ○で置換され得る）；−ＮＯ２；−ＣＮ；−Ｎ３；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ○）２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）Ｒ○；−Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｓ）Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）ＮＲ○２；−Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｓ）ＮＲ○２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）ＯＲ○；−Ｎ（Ｒ○）Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）Ｒ○；−Ｎ（Ｒ○）Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）ＮＲ○２；−Ｎ（Ｒ○）Ｎ（Ｒ○）Ｃ（Ｏ）ＯＲ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）Ｒ○；−Ｃ（Ｓ）Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＳＲ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＳｉＲ○３；−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）Ｒ○；−ＯＣ（Ｏ）（ＣＨ２）０〜４ＳＲ○；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ○；−（ＣＨ２）０〜４ＳＣ（Ｏ）Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＮＲ○２；−Ｃ（Ｓ）ＮＲ○２；−Ｃ（Ｓ）ＳＲ○；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ○、−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）ＮＲ○２；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＯＲ○）Ｒ○；−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）Ｒ○；−Ｃ（Ｏ）ＣＨ２Ｃ（Ｏ）Ｒ○；−Ｃ（ＮＯＲ○）Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４ＳＳＲ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２Ｒ○；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２ＯＲ○；−（ＣＨ２）０〜４ＯＳ（Ｏ）２Ｒ○；−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ○２；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）Ｒ○；−Ｎ（Ｒ○）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ○２；−Ｎ（Ｒ○）Ｓ（Ｏ）２Ｒ○；−Ｎ（ＯＲ○）Ｒ○；−Ｃ（ＮＨ）ＮＲ○２；−Ｐ（Ｏ）２Ｒ○；−Ｐ（Ｏ）Ｒ○２；−ＯＰ（Ｏ）Ｒ○２；−ＯＰ（Ｏ）（ＯＲ○）２；−ＳｉＲ○３；−（Ｃ１〜４の直鎖もしくは分枝鎖のアルキレン）Ｏ−Ｎ（Ｒ○）２；または−（Ｃ１〜４の直鎖もしくは分枝鎖のアルキレン）Ｃ（Ｏ）Ｏ−Ｎ（Ｒ○）２であり、ここで各Ｒ○は、以下で定義されるように置換され得、そして独立して、水素、Ｃ１〜６脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、−ＣＨ２−（５員〜６員のヘテロアリール環）、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環であるか、あるいは上記定義にかかわらず、Ｒ○の２個の独立した存在は、それらの間にある原子（単数または複数）と一緒になって、独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する、３員〜１２員の飽和、部分不飽和、またはアリールの単環式環または二環式環を形成し、これは、以下で定義されるように置換され得る。
【００３７】
Ｒ○（Ｒ○の２個の独立した存在がこれらの間の原子と一緒になることにより形成された環）上の適切な一価置換基は独立して、ハロゲン、−（ＣＨ２）０〜２Ｒ●、−（ハロＲ●）、−（ＣＨ２）０〜２ＯＨ、−（ＣＨ２）０〜２ＯＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＣＨ（ＯＲ●）２；−Ｏ（ハロＲ●）、−ＣＮ、−Ｎ３、−（ＣＨ２）０〜２Ｃ（Ｏ）Ｒ●、−（ＣＨ２）０〜２Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−（ＣＨ２）０〜２Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＳＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＳＨ、−（ＣＨ２）０〜２ＮＨ２、−（ＣＨ２）０〜２ＮＨＲ●、−（ＣＨ２）０〜２ＮＲ●２、−ＮＯ２、−ＳｉＲ●３、−ＯＳｉＲ●３、−Ｃ（Ｏ）ＳＲ●、−（Ｃ１〜４の直鎖もしくは分枝鎖のアルキレン）Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、または−ＳＳＲ●であり、ここで各Ｒ●は置換されていないか、または「ハロ」が先行する場合、１個もしくはそれより多くのハロゲンのみで置換されており、そして独立して、Ｃ１〜４脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環から選択される。Ｒ○の飽和炭素原子上の適切な二価置換基としては、＝Ｏおよび＝Ｓが挙げられる。
【００３８】
「必要に応じて置換された」基の飽和炭素原子上の適切な二価置換基としては、以下のものが挙げられる：＝Ｏ、＝Ｓ、＝ＮＮＲ＊２、＝ＮＮＨＣ（Ｏ）Ｒ＊、＝ＮＮＨＣ（Ｏ）ＯＲ＊、＝ＮＮＨＳ（Ｏ）２Ｒ＊、＝ＮＲ＊、＝ＮＯＲ＊、−Ｏ（Ｃ（Ｒ＊２））２〜３Ｏ−、または−Ｓ（Ｃ（Ｒ＊２））２〜３Ｓ−。ここでＲ＊の各独立した存在は、水素、以下で定義されるように置換され得るＣ１〜６脂肪族、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する非置換の５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環から選択される。「必要に応じて置換された」基のビシナルの置換可能な炭素に結合する適切な二価置換基としては、−Ｏ（ＣＲ＊２）２〜３Ｏ−が挙げられ、ここでＲ＊の各独立した存在は、水素、以下で定義されるように置換され得るＣ１〜６脂肪族、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する非置換の５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環から選択される。
【００３９】
Ｒ＊の脂肪族基上の適切な置換基としては、ハロゲン、−Ｒ●、−（ハロＲ●）、−ＯＨ、−ＯＲ●、−Ｏ（ハロＲ●）、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、−ＮＨ２、−ＮＨＲ●、−ＮＲ●２、または−ＮＯ２が挙げられ、ここで各Ｒ●は置換されていないか、または「ハロ」が先行する場合、１個もしくはそれより多くのハロゲンのみで置換されており、そして独立して、Ｃ１〜４脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環である。
【００４０】
「必要に応じて置換された」基の置換可能な窒素上の適切な置換基としては、−Ｒ†、−ＮＲ†２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ†、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ†、−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）Ｒ†、−Ｃ（Ｏ）ＣＨ２Ｃ（Ｏ）Ｒ†、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ†、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ†２、−Ｃ（Ｓ）ＮＲ†２、−Ｃ（ＮＨ）ＮＲ†２、または−Ｎ（Ｒ†）Ｓ（Ｏ）２Ｒ†が挙げられ；ここで各Ｒ†は独立して、水素、以下で定義されるように置換され得るＣ１〜６脂肪族、非置換−ＯＰｈ、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する非置換５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環であるか、あるいは上記定義にかかわらず、Ｒ†の２個の独立した存在は、これらの間の原子（単数または複数）と一緒になって、独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する、非置換の３員〜１２員の飽和、部分不飽和、またはアリールの単環式環または二環式環を形成する。
【００４１】
Ｒ†の脂肪族基上の適切な置換基は、独立して、ハロゲン、−Ｒ●、−（ハロＲ●）、−ＯＨ、−ＯＲ●、−Ｏ（ハロＲ●）、−ＣＮ、−Ｃ（Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ●、−ＮＨ２、−ＮＨＲ●、−ＮＲ●２、または−ＮＯ２であり、ここで各Ｒ●は置換されていないか、または「ハロ」が先行する場合、１個もしくはそれより多くのハロゲンのみで置換されており、そして独立して、Ｃ１〜４脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ、または独立して窒素、酸素、もしくは硫黄から選択される０個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の飽和環、部分不飽和環、もしくはアリール環である。
【００４２】
本明細書中で使用される場合、用語「薬学的に受容可能な塩」とは、妥当な医学的判断の範囲内で、過度な毒性、刺激、およびアレルギー応答などなしで、ヒトおよび下等動物の組織と接触させて使用するために適切であり、そして合理的な利益／危険比に釣り合う、塩をいう。薬学的に受容可能な塩は、当該分野において周知である。例えば、Ｓ．Ｍ．Ｂｅｒｇｅらは、薬学的に受容可能な塩を、Ｊ．Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，１９７７，６６，１−１９において詳細に記載しており、これは、本明細書中に参考として援用される。本発明の化合物の薬学的に受容可能な塩としては、適切な無機酸、無機塩基、有機酸、および有機塩基から誘導される塩が挙げられる。薬学的に受容可能な非毒性の酸付加塩の例は、無機酸（例えば、塩酸、臭化水素酸、リン酸、硫酸および過塩素酸）または有機酸（例えば、酢酸、シュウ酸、マレイン酸、酒石酸、クエン酸、コハク酸もしくはマロン酸）と形成されたか、あるいはイオン交換などの当該分野において使用される他の方法を使用することによって形成された、アミノ基の塩である。他の薬学的に受容可能な塩としては、アジピン酸塩、アルギン酸塩、アスコルビン酸塩、アスパラギン酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、安息香酸塩、重硫酸塩、ホウ酸塩、酪酸塩、ショウノウ酸塩、ショウノウスルホン酸塩、クエン酸塩、シクロペンタンプロピオン酸塩、ジグルコン酸塩、ドデシル硫酸塩、エタンスルホン酸塩、ギ酸塩、フマル酸塩、グルコヘプトン酸塩、グリセロリン酸塩、グルコン酸塩、ヘミ硫酸塩、ヘプタン酸塩、ヘキサン酸塩、ヨウ化水素酸塩、２−ヒドロキシ−エタンスルホン酸塩、ラクトビオン酸塩、乳酸塩、ラウリン酸塩、ラウリル硫酸塩、リンゴ酸塩、マレイン酸塩、マロン酸塩、メタンスルホン酸塩、２−ナフタレンスルホン酸塩、ニコチン酸塩、硝酸塩、オレイン酸塩、シュウ酸塩、パルミチン酸塩、パモ酸塩、ペクチン酸塩、過硫酸塩、３−フェニルプロピオン酸塩、リン酸塩、ピバル酸塩、プロピオン酸塩、ステアリン酸塩、コハク酸塩、硫酸塩、酒石酸塩、チオシアン酸塩、ｐ−トルエンスルホン酸塩、ウンデカン酸塩、および吉草酸塩などが挙げられる。
【００４３】
適切な塩基から誘導される塩としては、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、アンモニウム塩およびＮ＋（Ｃ１〜４アルキル）４塩が挙げられる。代表的なアルカリ金属塩またはアルカリ土類金属塩としては、ナトリウム、リチウム、カリウム、カルシウム、およびマグネシウムなどが挙げられる。さらなる薬学的に受容可能な塩は、適切である場合、ハロゲン化物イオン、水酸化物イオン、炭酸イオン、硫酸イオン、リン酸イオン、硝酸イオン、低級アルキルスルホン酸イオンおよびアリールスルホン酸イオンなどの対イオンを使用して形成された、非毒性のアンモニウム、第四級アンモニウム、およびアミン陽イオンを含む。
【００４４】
他に記載されない限り、本明細書中に図示される構造はまた、その構造の全ての異性体（例えば、エナンチオマー、ジアステレオマー、および幾何（または配座））形態、例えば、各不斉中心についてのＲ配置およびＳ配置、ＺおよびＥの二重結合異性体、ならびにＺおよびＥの配座異性体を包含することを意味する。従って、本発明の化合物の単一の立体化学異性体、ならびにエナンチオマー、ジアステレオマー、および幾何（または配座）混合物は、本発明の範囲内である。他に記載されない限り、本発明の化合物の全ての互変異性形態は、本発明の範囲内である。さらに、他に記載されない限り、本明細書中に図示される構造はまた、１またはそれより多くの同位体が富化された原子の存在のみが異なる化合物を包含することを意味する。例えば、水素がジュウテリウムもしくはトリチウムにより置き換えられた本発明の構造、または炭素が１３Ｃまたは１４Ｃを富化された炭素で置き換えられた本発明を有する化合物は、本発明の範囲内である。このような化合物は、例えば、本発明に従う分析ツールとして、生物学的アッセイにおけるプローブとして、または治療剤として、有用である。特定の実施形態において、与えられる化合物の弾頭（ｗａｒｈｅａｄ）部分Ｒ１は、１個またはそれより多くのジュウテリウム原子を含む。特定の実施形態において、提供される化合物の環Ｂは、１個またはそれより多くのジュウテリウム原子で置換され得る。
【００４５】
本明細書中で使用される場合、用語「阻害剤」は、ＴＹＫ２を測定可能な親和性で結合し、そして／または阻害する化合物であると定義される。特定の実施形態において、阻害剤は、約５０μＭ未満、約１μＭ未満、約５００ｎＭ未満、約１００ｎＭ未満、約１０ｎＭ未満、または約１ｎＭ未満のＩＣ５０および／または結合定数を有する。
【００４６】
本発明の化合物は、検出可能部分に繋留され得る。このような化合物は、画像化剤として有用であることが理解される。当業者は、検出可能部分を、適した置換基を介して提供される化合物と結合させてもよいということを認識する。本明細書において、用語「適した置換基」とは、検出可能部分に共有結合され得る部分をいう。このような部分は、当業者には周知であり、例えば、いくつか例を挙げると、カーボネート部分、アミノ部分、チオール部分またはヒドロキシル部分を含有する基が挙げられる。このような部分は、提供される化合物と直接結合されても、二価の飽和または不飽和炭化水素鎖などの繋留基を介して結合されてもよいことが理解される。いくつかの実施形態では、このような部分は、クリックケミストリーによって結合させられ得る。いくつかの実施形態では、このような部分は、必要に応じて銅触媒の存在下で、アルキンとのアジドの１，３−環化付加によって結合させられ得る。クリックケミストリーを使用する方法は、当技術分野で公知であり、Ｒｏｓｔｏｖｔｓｅｖら，Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．２００２，４１，２５９６−９９およびＳｕｎら，Ｂｉｏｃｏｎｊｕｇａｔｅ  Ｃｈｅｍ．，２００６，１７，５２−５７によって記載されるものが挙げられる。
【００４７】
本明細書において、用語「検出可能部分」は、用語「標識」と交換可能に使用され、検出され得る任意の部分、例えば、一次標識および二次標識に関する。放射性同位体（例えば、トリチウム、３２Ｐ、３３Ｐ、３５Ｓ、または１４Ｃ）、質量タグ、および蛍光標識などの一次標識は、さらなる修飾を行わずに検出され得るシグナル生成レポーター基である。検出可能部分としてはまた、発光基およびリン光基が挙げられる。
【００４８】
本明細書において、用語「二次標識」とは、検出可能なシグナルの生成のために二次中間体の存在を必要とする、ビオチンおよび種々のタンパク質抗原などの部分をいう。ビオチンに対しては、二次中間体として、ストレプトアビジン−酵素結合体を含み得る。抗原標識に対しては、二次中間体は、抗体−酵素結合体を含み得る。いくつかの蛍光基は、それらが、非放射性蛍光共鳴エネルギー移動（ＦＲＥＴ）のプロセスにおいてエネルギーを別の基に移動し、第２の基が検出されるシグナルを生じるので二次標識として作用する。
【００４９】
本明細書において、用語「蛍光標識」、「蛍光色素」および「発蛍光団」は、規定の励起波長で光エネルギーを吸収し、異なる波長で光エネルギーを放出する部分をいう。蛍光標識の例として、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ色素（Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ３５０、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ４８８、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ５３２、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ５４６、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ５６８、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ５９４、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ６３３、Ａｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ６６０およびＡｌｅｘａ  Ｆｌｕｏｒ６８０）、ＡＭＣＡ、ＡＭＣＡ−Ｓ、ＢＯＤＩＰＹ色素（ＢＯＤＩＰＹ  ＦＬ、ＢＯＤＩＰＹ  Ｒ６Ｇ、ＢＯＤＩＰＹ  ＴＭＲ、ＢＯＤＩＰＹ  ＴＲ、ＢＯＤＩＰＹ５３０／５５０、ＢＯＤＩＰＹ５５８／５６８、ＢＯＤＩＰＹ５６４／５７０、ＢＯＤＩＰＹ５７６／５８９、ＢＯＤＩＰＹ５８１／５９１、ＢＯＤＩＰＹ６３０／６５０、ＢＯＤＩＰＹ６５０／６６５）、カルボキシローダミン６Ｇ、カルボキシ−Ｘ−ローダミン（ＲＯＸ）、カスケードブルー、カスケードイエロー、クマリン３４３、シアニン色素（Ｃｙ３、Ｃｙ５、Ｃｙ３．５、Ｃｙ５．５）、ダンシル、ダポキシル（Ｄａｐｏｘｙｌ）、ジアルキルアミノクマリン、４’，５’−ジクロロ−２’，７’−ジメトキシ−フルオレセイン、ＤＭ−ＮＥＲＦ、エオシン、エリスロシン、フルオレセイン、ＦＡＭ、ヒドロキシクマリン、ＩＲＤｙｅｓ（ＩＲＤ４０、ＩＲＤ７００、ＩＲＤ８００）、ＪＯＥ、リサミンローダミンＢ、マリーナブルー、メトキシクマリン、ナフトフルオレセイン、オレゴングリーン４８８、オレゴングリーン５００、オレゴングリーン５１４、パシフィックブルー、ＰｙＭＰＯ、ピレン、ローダミンＢ、ローダミン６Ｇ、ローダミングリーン、ローダミンレッド、ロドールグリーン、２’，４’，５’，７’−テトラ−ブロモスルホン−フルオレセイン、テトラメチル−ローダミン（ＴＭＲ）、カルボキシテトラメチルローダミン（ＴＡＭＲＡ）、テキサスレッド、テキサスレッド−Ｘが挙げられるが、これらに限定されない。
【００５０】
本明細書において、用語「質量タグ」とは、質量分析（ＭＳ）検出技術を使用してその質量によって一意的に検出され得る任意の部分をいう。質量タグの例として、Ｎ−［３−［４’−［（ｐ−メトキシテトラフルオロベンジル）オキシ］フェニル］−３−メチルグリセロニル］イソニペコン酸、４’−［２，３，５，６−テトラフルオロ−４−（ペンタフルオロフェノキシル）］メチルアセトフェノンおよびそれらの誘導体などのエレクトロフォア放出タグが挙げられる。これらの質量タグの合成および有用性は、米国特許第４，６５０，７５０号、同４，７０９，０１６号、同５，３６０，８１９１号、同５，５１６，９３１号、同５，６０２，２７３号、同５，６０４，１０４号、同５，６１０，０２０号および同５，６５０，２７０号に記載されている。質量タグのその他の例として、種々の長さおよび塩基組成のヌクレオチド、ジデオキシヌクレオチド、オリゴヌクレオチド、オリゴペプチド、オリゴ糖および種々の長さおよびモノマー組成のその他の合成ポリマーが挙げられるが、これらに限定されない。適切な質量範囲（１００〜２０００ダルトン）の、中性のものと荷電したものとの両方の多種多様な有機分子（生体分子または合成化合物）を、質量タグとして使用してもよい。
【００５１】
用語「測定可能な親和性」および「測定可能に阻害する」とは、本明細書中で使用される場合、本発明の化合物またはその組成物およびＴＹＫ２プロテインキナーゼを含有するサンプルと、この化合物もその組成物も存在しないＴＹＫ２プロテインキナーゼを含有する等価なサンプルとの間での、ＴＹＫ２プロテインキナーゼ活性の測定可能な変化を意味する。
３．例示的な実施形態の説明：
【００５２】
上記のように、特定の実施形態において、本発明は、式Ｉ：
【化６】
2019535673.tif 000007
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｉにおいて：
Ｘは、ＮまたはＣ（Ｒ３であり）；
Ｒ１は、Ｄ、Ｒ、ＲＤ、−ＮＲ２、−ＮＲＲＤ、−Ｎ（ＲＤ）２、−ＯＲ、または−ＯＲＤであり；
Ｒ２は、Ｈ、ＲＣ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、−ＯＣｙ２、−ＳＣｙ２、またはＣｙ２であり；
Ｒ３は、Ｈ、ハロゲン、またはＣ１〜６脂肪族であるか；あるいは
Ｒ２およびＲ３は、これらの間の原子と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和または芳香族の環を形成し；ここでこの環は、ｍ個の例のＲ４で置換されており；
Ｃｙ１およびＣｙ２の各々は独立して、フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環；あるいは３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり、ここでＣｙ１は、ｎ個の例のＲ５で置換されており；そしてＣｙ２は、ｐ個の例のＲ６で置換されており；
Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の二価の飽和もしくは部分不飽和の直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ７）２−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられており；
Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各例は独立して、ＲＡまたはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣで置換されており；
ＲＡの各例は独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＯＲＤ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒであり；
ＲＢの各例は独立して、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和または部分不飽和の炭素環式環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式複素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり；
ＲＣの各例は独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環、ならびに窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され；
ＲＤは、１個またはそれより多くの水素がジュウテリウムで置き換えられているＣ１〜４脂肪族基であり；
各Ｒは独立して、水素、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式、ならびに窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択されるか、あるいは：
同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間の原子と一緒になって、この窒素に加えて、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成し；そして
ｍ、ｎ、ｐ、およびｑの各々は独立して、０、１、２、３、または４である。
【００５３】
上記のように、特定の実施形態において、本発明は、式Ｉ’：
【化７】
2019535673.tif 000008
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｉ’において：
Ｘは、ＮまたはＣ（Ｒ３）であり；
Ｒ１は、Ｄ、Ｒ、ＲＤ、−ＮＲ２、−ＮＲＲＤ、−Ｎ（ＲＤ）２、−ＯＲ、または−ＯＲＤであり；
Ｒ２は、Ｈ、ＲＣ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、−ＯＣｙ２、−ＳＣｙ２、またはＣｙ２であり；
Ｒ３は、Ｈ、ハロゲン、またはＣ１〜６脂肪族であるか；あるいは
Ｒ２およびＲ３は、これらの間の原子と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和または芳香族の環を形成し；ここでこの環は、ｍ個の例のＲ４で置換されており；
Ｃｙ１およびＣｙ２の各々は独立して、フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環；あるいは３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり、ここでＣｙ１は、ｎ個の例のＲ５で置換されており；そしてＣｙ２は、ｐ個の例のＲ６で置換されており；
Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の二価の飽和もしくは部分不飽和の直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ７）２−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられており；
Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各例は独立して、ＲＡまたはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣで置換されており；
ＲＡの各例は独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＯＲＤ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）（ＮＲ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（ＲＤ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＲＤ、−Ｎ（ＲＤ）Ｓ（Ｏ）２ＲＤ、または−Ｐ（Ｏ）Ｒ２であり；
ＲＢの各例は独立して、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和または部分不飽和の炭素環式環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式複素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり；
ＲＣの各例は独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環、ならびに窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され；
ＲＤは、１個またはそれより多くの水素がジュウテリウムで置き換えられているＣ１〜４脂肪族基であり；
各Ｒは独立して、水素、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式、ならびに窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択されるか、あるいは：
同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間の原子と一緒になって、この窒素に加えて、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成し；そして
ｍ、ｎ、ｐ、およびｑの各々は独立して、０、１、２、３、または４である。
【００５４】
上で一般的に定義されたように、ＸはＮまたはＣ（Ｒ３）である。いくつかの実施形態において、ＸはＮである。いくつかの実施形態において、ＸはＣ（Ｒ３）である。いくつかの実施形態において、ＸはＣ（Ｈ）である。いくつかの実施形態において、ＸはＣ（Ｒ３）であり、ここでＲ３はハロゲンである。いくつかの実施形態において、ＸはＣ（Ｒ３）であり、ここでＲ３はフルオロである。
【００５５】
上で一般的に定義されたように、Ｒ１は、Ｄ、Ｒ、ＲＤ、−ＮＲ２、−ＮＲＲＤ、−Ｎ（ＲＤ）２、−ＯＲ、または−ＯＲＤである。いくつかの実施形態において、Ｒ１はＤである。いくつかの実施形態において、Ｒ１はＲである。いくつかの実施形態において、Ｒ１はＲＤである。いくつかの実施形態において、Ｒ１は−ＮＲ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は−ＮＲＲＤである。いくつかの実施形態において、Ｒ１は−Ｎ（ＲＤ）２である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は−ＯＲである。いくつかの実施形態において、Ｒ１は−ＯＲＤである。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、必要に応じて置換されたＣ１〜６脂肪族基である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、必要に応じて置換されたエチル基である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、水素、メチルまたは−ＣＤ３である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は水素である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、メチルまたは−ＣＤ３である。いくつかの実施形態において、Ｒ１はメチルである。いくつかの実施形態において、Ｒ１は−ＣＤ３である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は−ＯＣＨ３である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、Ｄ、Ｒ、ＲＤ、−ＮＲ２、−ＮＲＲＤ、−Ｎ（ＲＤ）２、−ＯＲ、または−ＯＲＤであり、ここでＲ１は水素ではない。いくつかの実施形態において、Ｒ１は、−ＣＨ２Ｆ、−ＣＨＦ２、または−ＣＦ３である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は−ＣＨＦ２である。
【００５６】
上で一般的に定義されたように、Ｒ２は、Ｈ、ＲＣ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、−ＯＣｙ２、−ＳＣｙ２、またはＣｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２はＨである。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、ＲＣ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、−ＯＣｙ２、−ＳＣｙ２、またはＣｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２はＲＣである。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒである。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、またはＣｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、またはＣｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｈ）Ｃｙ２、またはＣｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、または−Ｎ（Ｈ）Ｃｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｒである。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｒであり、ここでこの例におけるＲは、必要に応じて置換されたＣ１〜６脂肪族である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｈ）Ｃｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２であり、ここでＣｙ２はシクロプロピルである。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化８】
2019535673.tif 000009
である。
【００５７】
上で一般的に定義されたように、Ｒ３は、Ｈ、ハロゲン、またはＣ１〜６脂肪族である。いくつかの実施形態において、Ｒ３はＨである。いくつかの実施形態において、Ｒ３は、ハロゲン、またはＣ１〜６脂肪族である。いくつかの実施形態において、Ｒ３はハロゲンである。いくつかの実施形態において、Ｒ３はフルオロである。いくつかの実施形態において、Ｒ３はＣ１〜６脂肪族である。
【００５８】
いくつかの実施形態において、Ｒ２およびＲ３は、これらの間の原子と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和または芳香族の環を形成し；ここでこの環は、ｍ個の例のＲ４で置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ２およびＲ３は、これらの間の原子と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜３個のヘテロ原子を有する５員の部分不飽和または芳香族の環を形成し；ここでこの環は、ｍ個の例のＲ４で置換されている。
【００５９】
上で一般的に定義されたように、Ｃｙ１は、フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環；あるいは３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり、ここでＣｙ１は、ｎ個の例のＲ５で置換されている。
【００６０】
いくつかの実施形態において、Ｃｙ１はフェニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員ヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、１個〜４個の窒素を有する６員ヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１はピリジルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１はピラジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１はピリミジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１はトリアジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、ピロリル、ピラゾリル、イミダゾリル、トリアゾリル、またはテトラゾリルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、フラニル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、またはオキサジアゾリルであり、いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、チオフェニル、チアゾリル、イソチアゾリル、またはチアジアゾリルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環である。
【００６１】
いくつかの実施形態において、一緒になったＣｙ１（Ｒ５）ｎは、以下：
【化９】
2019535673.tif 000010
【化１０】
2019535673.tif 000011
【化１１】
2019535673.tif 000012
から選択され；ここでＲ、ＲＣ、およびｑの各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００６２】
いくつかの実施形態において、一緒になったＣｙ１（Ｒ５）ｎは、先行する段落の基および以下の基：
【化１２】
2019535673.tif 000013
【化１３】
2019535673.tif 000014
から選択される。
【００６３】
いくつかの実施形態において、一緒になったＣｙ１（Ｒ５）ｎは、先行する段落の基および以下の基：
【化１４】
2019535673.tif 000015
から選択される。
【００６４】
上で一般的に定義されたように、Ｃｙ２は、フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環；あるいは３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり、ここでＣｙ２は、ｐ個の例のＲ６で置換されている。
【００６５】
いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はフェニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員ヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、１個〜４個の窒素を有する６員ヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はピリジルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はピラジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はピリミジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はトリアジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、ピロリル、ピラゾリル、イミダゾリル、トリアゾリル、またはテトラゾリルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、フラニル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、またはオキサジアゾリルであり、いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、チオフェニル、チアゾリル、イソチアゾリル、またはチアジアゾリルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はＣ３〜７シクロアルキルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はシクロプロピルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環である。
【００６６】
いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、以下のものから選択され、これらの各々は、ｐ個の例のＲ６によって置換されている：
【化１５】
2019535673.tif 000016
【００６７】
いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、先行する段落の基以下のものから選択され、これらの各々は、ｐ個の例のＲ６によって置換されている：
【化１６】
2019535673.tif 000017
【００６８】
上で一般的に定義されたように、Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の二価の飽和もしくは部分不飽和の直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ７）２−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられている。いくつかの実施形態において、Ｌ１は共有結合である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、Ｃ１〜４の二価の飽和もしくは部分不飽和の直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ７）２−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられている。いくつかの実施形態において、Ｌ１は−Ｎ（Ｒ）−である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は−Ｎ（Ｈ）−である。
【００６９】
上で一般的に定義されたように、ｍは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｍは０である。いくつかの実施形態において、ｍは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｍは１である。いくつかの実施形態において、ｍは２である。いくつかの実施形態において、ｍは３である。いくつかの実施形態において、ｍは４である。
【００７０】
上で一般的に定義されたように、ｎは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｎは０である。いくつかの実施形態において、ｎは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｎは１である。いくつかの実施形態において、ｎは２である。いくつかの実施形態において、ｎは３である。いくつかの実施形態において、ｎは４である。
【００７１】
上で一般的に定義されたように、ｐは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｐは０である。いくつかの実施形態において、ｐは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｐは１である。いくつかの実施形態において、ｐは２である。いくつかの実施形態において、ｐは３である。いくつかの実施形態において、ｐは４である。
【００７２】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｌ１が−Ｎ（Ｈ）−であり、これによって、式Ｉ−ａ：
【化１７】
2019535673.tif 000018
の化合物を形成する、式ＩまたはＩ’の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｉ−ａにおいて、Ｘ、Ｃｙ１、Ｒ１、およびＲ２の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００７３】
いくつかの実施形態において、本発明は、ＸがＮまたはＣ（Ｒ３）であり、これによって、それぞれ式Ｉ−ｂまたはＩ−ｃ：
【化１８】
2019535673.tif 000019
の化合物を形成する、式ＩまたはＩ’の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｉ−ｂおよびＩ−ｃにおいて、Ｃｙ１、Ｌ１、Ｒ１、Ｒ２、およびＲ３の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００７４】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｌ１がＮまたはＣ（Ｒ３）であり、これによって、それぞれ式ＩＩ−ａまたはＩＩ−ｂ：
【化１９】
2019535673.tif 000020
の化合物を形成する、式Ｉ−ａの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＩＩ−ａおよびＩＩ−ｂにおいて、Ｃｙ１、Ｒ１、Ｒ２、およびＲ３の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００７５】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｃｙ１がフェニルであり、これによって、それぞれ式ＩＩＩ−ａまたはＩＩＩ−ｂ：
【化２０】
2019535673.tif 000021
の化合物を形成する、式ＩＩ−ａまたはＩＩ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＩＩＩ−ａおよびＩＩＩ−ｂにおいて、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ５、およびｎの各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００７６】
いくつかの実施形態において、本発明は、ｎが１、２または３であり、そしてＲ５のうちの少なくとも１つの例が、ＮＨ結合点に対してオルトであり、これによって、それぞれ式ＩＶ−ａまたはＩＶ−ｂ：
【化２１】
2019535673.tif 000022
の化合物を形成する、式ＩＩＩ−ａまたはＩＩＩ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＩＶ−ａおよびＩＶ−ｂにおいて、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ５の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００７７】
いくつかの実施形態において、本発明は、オルトのＲ５基が−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒであり、これによって、それぞれ式Ｖ−ａ、Ｖ−ｂ、Ｖ−ｃ、Ｖ−ｄ、Ｖ−ｅ、Ｖ−ｆ、Ｖ−ｇ、またはＶ−ｈ：
【化２２】
2019535673.tif 000023
【化２３】
2019535673.tif 000024
の化合物を形成する、式ＩＶ−ａまたはＩＶ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｖ−ａ、Ｖ−ｂ、Ｖ−ｃ、Ｖ−ｄ、Ｖ−ｅ、Ｖ−ｆ、Ｖ−ｇ、およびＶ−ｈにおいて、Ｒ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ５の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００７８】
いくつかの実施形態において、本発明は、オルトのＲ５基が、−Ｎ（ＲＤ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＲＤ、−Ｎ（ＲＤ）Ｓ（Ｏ）２ＲＤ、−Ｓ（Ｏ）（ＮＲ）Ｒ、または−Ｐ（Ｏ）Ｒ２であり、これによって、それぞれ式Ｖ−ｉ、Ｖ−ｊ、Ｖ−ｋ、Ｖ−ｌ、Ｖ−ｍ、Ｖ−ｎ、Ｖ−ｏ、Ｖ−ｐ、Ｖ−ｑまたはＶ−ｒ：
【化２４】
2019535673.tif 000025
【化２５】
2019535673.tif 000026
の化合物を形成する、式ＩＶ−ａまたはＩＶ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｖ−ｉ、Ｖ−ｊ、Ｖ−ｋ、Ｖ−ｌ、Ｖ−ｍ、Ｖ−ｎ、Ｖ−ｏ、Ｖ−ｐ、Ｖ−ｑおよびＶ−ｒにおいて、Ｒ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ５の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００７９】
いくつかの実施形態において、本発明は、第二のＲ５基（Ｒ５ｂ）が、ＮＨ結合点に対してメタであり、これによって、それぞれ式ＶＩ−ａまたはＶＩ−ｂ：
【化２６】
2019535673.tif 000027
の化合物を形成する、式Ｖ−ａまたはＶ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＶＩ−ａおよびＶＩ−ｂにおいて、Ｒ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ５の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００８０】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ５がＲＢである、式ＶＩ−ａまたはＶＩ−ｂの化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ５が、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、または窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環であり、この環が、ｑ個の例のＲＣによって置換されている、式ＶＩ−ａまたはＶＩ−ｂの化合物を提供する。
【００８１】
いくつかの実施形態において、本発明は、−ＯＲが、メトキシ、フルオロメトキシ、またはジフルオロメトキシである、式ＶＩ−ａまたはＶＩ−ｂの化合物を提供する。
【００８２】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｃｙ１がピリジルであり、ｎが２であり、そしてＲ５の１個の例がオキソであり、これによって、それぞれ式ＶＩＩ−ａまたはＶＩＩ−ｂ：
【化２７】
2019535673.tif 000028
のピリドン化合物を形成する、式ＩＩ−ａまたはＩＩ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＶＩＩ−ａおよびＶＩＩ−ｂにおいて、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ５の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００８３】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ１が−ＣＨＦ２であり、これによって、式ＶＩＩＩ：
【化２８】
2019535673.tif 000029
の化合物を形成する、式ＩまたはＩ’の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＶＩＩＩにおいて、Ｘ、Ｌ１、Ｒ２、およびＣｙ１の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００８４】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｌ１が−ＮＨ−であり、これによって、式ＩＸ：
【化２９】
2019535673.tif 000030
の化合物を形成する、式ＶＩＩＩの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＩＸにおいて、Ｘ、Ｒ２、およびＣｙ１の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００８５】
上記のように、特定の実施形態において、本発明は、式Ｘ：
【化３０】
2019535673.tif 000031
の化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｘにおいて：
Ｘは、ＮまたはＣ（Ｒ３）であり；
Ｒ１は、−ＣＨ２Ｆ、−ＣＨＦ２、または−ＣＦ３であり；
Ｒ２は、Ｈ、ＲＣ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、−ＯＣｙ２、−ＳＣｙ２、またはＣｙ２であり；
Ｒ３は、Ｈ、ハロゲン、またはＣ１〜６脂肪族であるか；あるいは
Ｒ２およびＲ３は、これらの間の原子と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和または芳香族の環を形成し；ここでこの環は、ｍ個の例のＲ４で置換されており；
Ｃｙ１およびＣｙ２の各々は独立して、フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環；あるいは３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり、ここでＣｙ１は、ｎ個の例のＲ５で置換されており；そしてＣｙ２は、ｐ個の例のＲ６で置換されており；
Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の二価の飽和もしくは部分不飽和の直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ７）２−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられており；
Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、およびＲ７の各例は独立して、ＲＡまたはＲＢであり、そしてｑ個の例のＲＣで置換されており；
ＲＡの各例は独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＯＲＤ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒであり；
ＲＢの各例は独立して、Ｃ１〜６脂肪族；フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；３員〜７員の飽和または部分不飽和の炭素環式環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式複素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり；
ＲＣの各例は独立して、オキソ、ハロゲン、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＯＲ、−ＳＲ、−ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ、−Ｓ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）ＯＲ、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ、−ＯＣ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（ＮＲ）ＮＲ２、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ２、もしくは−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒ、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環、ならびに窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択され；
ＲＤは、１個またはそれより多くの水素がジュウテリウムで置き換えられているＣ１〜４脂肪族基であり；
各Ｒは独立して、水素、または必要に応じて置換された基であり、この必要に応じて置換された基は、Ｃ１〜６脂肪族、フェニル、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式、ならびに窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリール環から選択されるか、あるいは：
同じ窒素上の２個のＲ基は、これらの間の原子と一緒になって、この窒素に加えて、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の飽和、部分不飽和、またはヘテロアリールの環を形成し；そして
ｍ、ｎ、ｐ、およびｑの各々は独立して、０、１、２、３、または４である。
【００８６】
上で一般的に定義されたように、Ｘは、ＮまたはＣ（Ｒ３）である。いくつかの実施形態において、ＸはＮである。いくつかの実施形態において、ＸはＣ（Ｒ３）である。いくつかの実施形態において、ＸはＣ（Ｈ）である。いくつかの実施形態において、ＸはＣ（Ｒ３）であり、ここでＲ３はハロゲンである。いくつかの実施形態において、ＸはＣ（Ｒ３）であり、ここでＲ３はフルオロである。
【００８７】
上で一般的に定義されたように、Ｒ１は、−ＣＨ２Ｆ、−ＣＨＦ２、または−ＣＦ３である。いくつかの実施形態において、Ｒ１は−ＣＨＦ２である。
【００８８】
上で一般的に定義されたように、Ｒ２は、Ｈ、ＲＣ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、−ＯＣｙ２、−ＳＣｙ２、またはＣｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２はＨである。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、ＲＣ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、−ＯＣｙ２、−ＳＣｙ２、またはＣｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２はＲＣである。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒである。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、またはＣｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｒ）Ｃｙ２、またはＣｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、−Ｎ（Ｈ）Ｃｙ２、またはＣｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２、または−Ｎ（Ｈ）Ｃｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｒである。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｒであり、ここでこの例におけるＲは、必要に応じて置換されたＣ１〜６脂肪族である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｈ）Ｃｙ２である。いくつかの実施形態において、Ｒ２は−Ｎ（Ｈ）Ｃ（Ｏ）Ｃｙ２であり、ここでＣｙ２はシクロプロピルである。いくつかの実施形態において、Ｒ２は、
【化３１】
2019535673.tif 000032
である。
【００８９】
上で一般的に定義されたように、Ｒ３は、Ｈ、ハロゲン、またはＣ１〜６脂肪族である。いくつかの実施形態において、Ｒ３はＨである。いくつかの実施形態において、Ｒ３は、ハロゲン、またはＣ１〜６脂肪族である。いくつかの実施形態において、Ｒ３はハロゲンである。いくつかの実施形態において、Ｒ３はフルオロである。いくつかの実施形態において、Ｒ３はＣ１〜６脂肪族である。
【００９０】
いくつかの実施形態において、Ｒ２およびＲ３は、これらの間の原子と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される０個〜３個のヘテロ原子を有する４員〜７員の部分不飽和または芳香族の環を形成し；ここでこの環は、ｍ個の例のＲ４で置換されている。いくつかの実施形態において、Ｒ２およびＲ３は、これらの間の原子と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜３個のヘテロ原子を有する５員の部分不飽和または芳香族の環を形成し；ここでこの環は、ｍ個の例のＲ４で置換されている。
【００９１】
上で一般的に定義されたように、Ｃｙ１は、フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環；あるいは３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり、ここでＣｙ１は、ｎ個の例のＲ５で置換されている。
【００９２】
いくつかの実施形態において、Ｃｙ１はフェニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員ヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、１個〜４個の窒素を有する６員ヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１はピリジルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１はピラジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１はピリミジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１はトリアジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、ピロリル、ピラゾリル、イミダゾリル、トリアゾリル、またはテトラゾリルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、フラニル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、またはオキサジアゾリルであり、いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、チオフェニル、チアゾリル、イソチアゾリル、またはチアジアゾリルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ１は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環である。
【００９３】
いくつかの実施形態において、一緒になったＣｙ１（Ｒ５）ｎは、以下：
【化３２】
2019535673.tif 000033
【化３３】
2019535673.tif 000034
【化３４】
2019535673.tif 000035
【化３５】
2019535673.tif 000036
から選択され；ここでＲ、ＲＣ、およびｑの各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【００９４】
上で一般的に定義されたように、Ｃｙ２は、フェニル；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環；窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環；あるいは３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環；あるいは窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環であり、ここでＣｙ２は、ｐ個の例のＲ６で置換されている。
【００９５】
いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はフェニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員のヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員ヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、１個〜４個の窒素を有する６員ヘテロアリールである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はピリジルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はピラジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はピリミジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はトリアジニルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、ピロリル、ピラゾリル、イミダゾリル、トリアゾリル、またはテトラゾリルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、フラニル、オキサゾリル、イソオキサゾリル、またはオキサジアゾリルであり、いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、チオフェニル、チアゾリル、イソチアゾリル、またはチアジアゾリルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する８員〜１０員の二環式ヘテロアリール環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜２個のヘテロ原子を有する３員〜７員の飽和または部分不飽和の複素環式環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、３員〜７員の飽和または部分不飽和の単環式炭素環式環である。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はＣ３〜７シクロアルキルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２はシクロプロピルである。いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する７員〜１２員の飽和または部分不飽和の二環式複素環式環である。
【００９６】
いくつかの実施形態において、Ｃｙ２は、以下のものから選択され、これらの各々は、ｐ個の例のＲ６によって置換されている：
【化３６】
2019535673.tif 000037
【００９７】
上で一般的に定義されたように、Ｌ１は、共有結合、またはＣ１〜４の二価の飽和もしくは部分不飽和の直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ７）２−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられている。いくつかの実施形態において、Ｌ１は共有結合である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は、Ｃ１〜４の二価の飽和もしくは部分不飽和の直鎖もしくは分枝鎖の炭化水素鎖であり、ここでこの鎖の１個または２個のメチレン単位は独立して、−Ｃ（Ｒ７）２−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−または−Ｓ（Ｏ）２−によって必要に応じて置き換えられている。いくつかの実施形態において、Ｌ１は−Ｎ（Ｒ）−である。いくつかの実施形態において、Ｌ１は−Ｎ（Ｈ）−である。
【００９８】
上で一般的に定義されたように、ｍは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｍは０である。いくつかの実施形態において、ｍは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｍは１である。いくつかの実施形態において、ｍは２である。いくつかの実施形態において、ｍは３である。いくつかの実施形態において、ｍは４である。
【００９９】
上で一般的に定義されたように、ｎは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｎは０である。いくつかの実施形態において、ｎは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｎは１である。いくつかの実施形態において、ｎは２である。いくつかの実施形態において、ｎは３である。いくつかの実施形態において、ｎは４である。
【０１００】
上で一般的に定義されたように、ｐは、０、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｐは０である。いくつかの実施形態において、ｐは、１、２、３、または４である。いくつかの実施形態において、ｐは１である。いくつかの実施形態において、ｐは２である。いくつかの実施形態において、ｐは３である。いくつかの実施形態において、ｐは４である。
【０１０１】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｌ１が−Ｎ（Ｈ）−であり、これによって、式Ｘ−ａ：
【化３７】
2019535673.tif 000038
の化合物を形成する、式Ｘの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｘ−ａにおいて、Ｘ、Ｃｙ１、Ｒ１、およびＲ２の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【０１０２】
いくつかの実施形態において、本発明は、ＸがＮまたはＣ（Ｒ３）であり、これによって、それぞれ式Ｘ−ｂまたはＸ−ｃ：
【化３８】
2019535673.tif 000039
の化合物を形成する、式Ｘの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式Ｘ−ｂおよびＸ−ｃにおいて、Ｃｙ１、Ｌ１、Ｒ１、Ｒ２、およびＲ３の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【０１０３】
いくつかの実施形態において、本発明は、ＸがＮまたはＣ（Ｒ３）であり、これによって、それぞれ式ＸＩ−ａまたはＸＩ−ｂ：
【化３９】
2019535673.tif 000040
の化合物を形成する、式Ｘ−ａの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＸＩ−ａおよびＸＩ−ｂにおいて、Ｃｙ１、Ｒ１、Ｒ２、およびＲ３の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【０１０４】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｃｙ１がフェニルであり、これによって、それぞれ式ＸＩＩ−ａまたはＸＩＩ−ｂ：
【化４０】
2019535673.tif 000041
の化合物を形成する、式ＸＩ−ａまたはＸＩ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＸＩＩ−ａおよびＸＩＩ−ｂにおいて、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ５、およびｎの各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【０１０５】
いくつかの実施形態において、本発明は、ｎが、１、２または３であり、そしてＲ５のうちの少なくとも１つの例が、ＮＨの結合点に対してオルトであり、これによって、それぞれ式ＸＩＩＩ−ａまたはＸＩＩＩ−ｂ：
【化４１】
2019535673.tif 000042
の化合物を形成する、式ＸＩＩ−ａまたはＸＩＩ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＸＩＩＩ−ａおよびＸＩＩＩ−ｂにおいて、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ５の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【０１０６】
いくつかの実施形態において、本発明は、オルトのＲ５基が、−ＯＲ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、または−Ｎ（Ｒ）Ｓ（Ｏ）２Ｒであり、これによって、それぞれ式ＸＩＶ−ａ、ＸＩＶ−ｂ、ＸＩＶ−ｃ、ＸＩＶ−ｄ、ＸＩＶ−ｅ、ＸＩＶ−ｆ、ＸＩＶ−ｇ、またはＸＩＶ−ｈ：
【化４２】
2019535673.tif 000043
【化４３】
2019535673.tif 000044
の化合物を形成する、式ＸＩＩＩ−ａまたはＸＩＩＩ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＸＩＶ−ａ、ＸＩＶ−ｂ、ＸＩＶ−ｃ、ＸＩＶ−ｄ、ＸＩＶ−ｅ、ＸＩＶ−ｆ、ＸＩＶ−ｇ、およびＸＩＶ−ｈにおいて、Ｒ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ５の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【０１０７】
いくつかの実施形態において、本発明は、第二のＲ５基（Ｒ５ｂ）が、ＮＨ結合点に対してメタであり、これによって、それぞれ式ＸＶ−ａ、またはＸＶ−ｂ：
【化４４】
2019535673.tif 000045
の化合物を形成する、式ＸＩＶ−ａまたはＸＩＶ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＸＶ−ａおよびＸＶ−ｂにおいて、Ｒ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ５の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【０１０８】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ５がＲＢである、式ＸＶ−ａまたはＸＶ−ｂの化合物を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ５が、−Ｃ（Ｏ）ＮＲ２、または窒素、酸素、および硫黄から独立して選択される１個〜４個のヘテロ原子を有する５員〜６員の単環式ヘテロアリール環である、式ＸＶ−ａまたはＸＶ−ｂの化合物を提供し、この環は、ｑ個の例のＲＣによって置換されている。
【０１０９】
いくつかの実施形態において、本発明は、−ＯＲが、メトキシ、フルオロメトキシ、またはジフルオロメトキシである、式ＸＶ−ａまたはＸＶ−ｂの化合物を提供する。
【０１１０】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｃｙ１がピリジルであり、ｎが２であり、そしてＲ５のうちの１個の例がオキソであり、これによって、それぞれ式ＸＶＩ−ａまたはＸＶＩ−ｂ：
【化４５】
2019535673.tif 000046
のピリドン化合物を形成する、式ＸＩ−ａまたはＸＩ−ｂの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＸＶＩ−ａおよびＸＶＩ−ｂにおいて、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ５の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【０１１１】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｒ１が−ＣＨＦ２であり、これによって、式ＸＶＩＩ：
【化４６】
2019535673.tif 000047
の化合物を形成する、式Ｘの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＸＶＩＩにおいて、Ｘ、Ｌ１、Ｒ２、およびＣｙ１の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【０１１２】
いくつかの実施形態において、本発明は、Ｌ１が−ＮＨ−であり、これによって、式ＸＶＩＩＩ：
【化４７】
2019535673.tif 000048
の化合物を形成する、式ＸＶＩＩの化合物またはその薬学的に受容可能な塩を提供し、式ＸＶＩＩＩにおいて、Ｘ、Ｒ２、およびＣｙ１の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記で定義され、そして本明細書中の実施形態において記載されるとおりである。
【０１１３】
本発明の例示的な化合物は、以下の表１に記載されている。
【表１−１】
2019535673.tif 000049
【表１−２】
2019535673.tif 000050
【表１−３】
2019535673.tif 000051
【表１−４】
2019535673.tif 000052
【表１−５】
2019535673.tif 000053
【表１−６】
2019535673.tif 000054
【表１−７】
2019535673.tif 000055
【表１−８】
2019535673.tif 000056
【表１−９】
2019535673.tif 000057
【表１−１０】
2019535673.tif 000058
【表１−１１】
2019535673.tif 000059
【表１−１２】
2019535673.tif 000060
【表１−１３】
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【表１−１４】
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【表１−１５】
2019535673.tif 000063
【表１−１６】
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【表１−１７】
2019535673.tif 000065
【表１−１８】
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【表１−１９】
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【表１−２０】
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【表１−２１】
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【表１−２２】
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【表１−２３】
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【表１−２４】
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【表１−２５】
2019535673.tif 000073
【表１−２６】
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【表１−２７】
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【表１−２８】
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【表１−２９】
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【表１−３０】
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【表１−３１】
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【表１−３２】
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【表１−３３】
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【表１−３４】
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【表１−３５】
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【表１−３６】
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【表１−３７】
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【表１−３８】
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【表１−３９】
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【表１−４０】
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【表１−４１】
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【表１−４２】
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【表１−４３】
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【表１−４４】
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【表１−４５】
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【表１−４６】
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【表１−４７】
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【表１−４８】
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【表１−４９】
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【表１−５０】
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【表１−５１】
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【表１−５２】
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【表１−５３】
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【表１−５４】
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【表１−５５】
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【表１−５６】
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【表１−５７】
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【表１−５８】
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【表１−５９】
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【表１−６０】
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【表１−６１】
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【表１−６２】
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【表１−６３】
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【表１−６４】
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【表１−６５】
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【表１−６６】
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【表１−６７】
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【表１−６８】
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【表１−６９】
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【表１−７０】
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【表１−７１】
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【表１−７２】
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【表１−７３】
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【表１−７４】
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【表１−７５】
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【表１−７６】
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【表１−７７】
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【表１−７８】
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【表１−７９】
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【表１−８０】
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【表１−８１】
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【表１−８２】
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【表１−８３】
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【表１−８４】
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【表１−８５】
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【表１−８６】
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【表１−８７】
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【表１−８８】
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【表１−８９】
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【表１−９０】
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【表１−９１】
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【表１−９２】
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【表１−９３】
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【表１−９４】
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【表１−９５】
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【表１−９６】
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【表１−９７】
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【表１−９８】
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【表１−９９】
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【表１−１００】
2019535673.tif 000148
【表１−１０１】
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【表１−１０２】
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【表１−１０３】
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【表１−１０４】
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【表１−１０５】
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【表１−１０６】
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【表１−１０７】
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【表１−１０８】
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【表１−１０９】
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【表１−１１０】
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【表１−１１１】
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【表１−１１２】
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【表１−１１３】
2019535673.tif 000161
【表１−１１４】
2019535673.tif 000162
【表１−１１５】
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【表１−１１６】
2019535673.tif 000164
【表１−１１７】
2019535673.tif 000165
【表１−１１８】
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【表１−１１９】
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【表１−１２０】
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【表１−１２１】
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【表１−１２２】
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【表１−１２３】
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【表１−１２４】
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【表１−１２５】
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【表１−１２６】
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【表１−１２７】
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【表１−１２８】
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【表１−１２９】
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【表１−１３０】
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【表１−１３１】
2019535673.tif 000179
【表１−１３２】
2019535673.tif 000180
【表１−１３３】
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【表１−１３４】
2019535673.tif 000182
【表１−１３５】
2019535673.tif 000183
【表１−１３６】
2019535673.tif 000184
【表１−１３７】
2019535673.tif 000185
【表１−１３８】
2019535673.tif 000186
【表１−１３９】
2019535673.tif 000187
【表１−１４０】
2019535673.tif 000188
【表１−１４１】
2019535673.tif 000189
【表１−１４２】
2019535673.tif 000190
【表１−１４３】
2019535673.tif 000191
【表１−１４４】
2019535673.tif 000192
【表１−１４５】
2019535673.tif 000193
【０１１４】
いくつかの実施形態において、本発明は、上記表１に記載される化合物、またはその薬学的に受容可能な塩を提供する。いくつかの実施形態において、本発明は、上記表１に記載される化合物、またはその薬学的に受容可能な塩を、薬学的に受容可能なキャリア、賦形剤、または希釈剤と一緒に含有する薬学的組成物を提供する。
４．本化合物を提供する一般方法
【０１１５】
本発明の化合物は、一般に、類似の化合物に関して当業者に公知である合成および／または半合成方法によって、ならびに本明細書中の実施例に詳細に記載されている方法によって、調製または単離され得る。
【０１１６】
いくつかの実施形態において、式ＩまたはＩ’の化合物は、スキーム１に図示される以下の一般手順に従って調製される。
スキーム１。式ＩまたはＩ’の化合物の合成。
【化４８】
2019535673.tif 000194
ここでＰＧは、適切な窒素保護基であり、そしてＸは、上記および本明細書中の実施形態において定義されるとおりである。
【０１１７】
いくつかの実施形態において、式Ｘの化合物は、スキーム１−ａに図示される以下の一般手順に従って調製される。
スキーム１−ａ。式Ｘの化合物の合成。
【化４９】
2019535673.tif 000195
ここでＰＧは、適切な窒素保護基であり、そしてＸ、Ｒ１、Ｒ２、Ｌ１、およびＣｙ１の各々は、単独でと組み合わせてとの両方で、上記および本明細書中の実施形態において定義されるとおりである。
【０１１８】
Ｌ１がＮＨであるいくつかの実施形態において、式Ｃｙ１−ＮＨ２の中間体は、ＷＯ２０１４０７４６６０Ａ１、ＷＯ２０１４０７４６６１Ａ１、およびＷＯ２０１５０８９１４３Ａ１に記載される方法に従って調製され、これらの各々の全体は、本明細書中に参考として援用される。
５．使用、処方および投与
薬学的に受容可能な組成物
【０１１９】
別の実施形態によれば、本発明は、本発明の化合物、またはその薬学的に受容可能な誘導体および薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、またはビヒクルを含有する、組成物を提供する。本発明の組成物中の化合物の量は、ＴＹＫ２プロテインキナーゼまたはその変異体を、生物学的サンプル中または患者において、測定可能に阻害するために有効であるような量である。特定の実施形態において、本発明の組成物中の化合物の量は、ＴＹＫ２プロテインキナーゼまたはその変異体を、生物学的サンプル中または患者において、測定可能に阻害するために有効であるような量である。特定の実施形態において、本発明の組成物は、このような組成物を必要とする患者への投与のために処方される。いくつかの実施形態において、本発明の組成物は、患者への経口投与のために処方される。
【０１２０】
用語「患者」とは、本明細書中で使用される場合、動物、好ましくは哺乳動物、そして最も好ましくはヒトを意味する。
【０１２１】
用語「薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、またはビヒクル」とは、それが一緒に処方される化合物の薬理活性を破壊しない、非毒性のキャリア、アジュバント、またはビヒクルをいう。本発明の組成物において使用され得る薬学的に受容可能なキャリア、アジュバントまたはビヒクルとしては、イオン交換物質、アルミナ、ステアリン酸アルミニウム、レシチン、血清タンパク質（例えば、ヒト血清アルブミン）、緩衝物質（例えば、ホスフェート）、グリシン、ソルビン酸、ソルビン酸カリウム、飽和植物脂肪酸のグリセリド混合物、水、塩または電解質（例えば、硫酸プロタミン、リン酸水素蓋ナトリウム、リン酸水素カリウム、塩化ナトリウム、亜鉛塩）、コロイド状シリカ、三ケイ酸マグネシウム、ポリビニルピロリドン、セルロース系物質、ポリエチレングリコール、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ポリアクリレート、蝋、ポリエチレン−ポリオキシプロピレン−ブロックコポリマー、ポリエチレングリコールおよび羊毛脂が挙げられるが、これらに限定されない。
【０１２２】
「薬学的に受容可能な誘導体」とは、レシピエントに投与されると、直接または間接的のいずれかで、本発明の化合物またはその阻害活性代謝産物もしくは残渣を与えることができる、本発明の化合物の非毒性の塩、エステル、エステルの塩または他の誘導体を意味する。
【０１２３】
本明細書中で使用される場合、用語「その阻害活性代謝産物または残渣」とは、その代謝産物または残渣が、ＴＹＫ２プロテインキナーゼ、またはその変異体の阻害剤でもあることを意味する。
【０１２４】
本発明の組成物は、経口的に、非経口的に、吸入スプレーにより、局所的に、直腸的に、経鼻的に、頬的に、膣的に、または移植されたレザバを介して、投与され得る。用語「非経口」は、本明細書中で使用される場合、皮下、静脈内、筋肉内、動脈内、滑液包内、胸骨内、鞘内、肝臓内、病変内、および頭蓋内の、注射技術または注入技術を包含する。好ましくは、これらの組成物は、経口投与、腹腔内投与、または静脈内投与される。本発明の組成物の滅菌注射可能形態は、水性または油性の懸濁物であり得る。これらの懸濁物は、当該分野において公知である技術に従って、適切な分散剤または湿潤剤および懸濁化剤を使用して、処方され得る。滅菌注射可能調製物はまた、非毒性の非経口で受容可能な希釈剤または溶媒中の、滅菌注射可能な溶液または懸濁物（例えば、１，３−ブタンジオール中の溶液）であり得る。使用され得る受容可能なビヒクルおよび溶媒のうちでもとりわけ、水、リンゲル液および等張塩化ナトリウム溶液である。さらに、無菌固定油が、溶媒または懸濁媒として従来使用されている。
【０１２５】
この目的で、合成モノグリセリドまたは合成ジグリセリドが挙げられる、任意のブランドの固定油が使用され得る。オレイン酸およびそのグリセリド誘導体などの脂肪酸は、天然の薬学的に受容可能な油（例えば、オリーブ油またはヒマシ油の、特にそれらのポリオキシエチレン化バージョン）と同様に、注射可能物質の調製において有用である。これらの油溶液または油懸濁物はまた、長鎖アルコールの希釈剤または分散剤（例えば、カルボキシメチルセルロース、または薬学的に受容可能な剤形（エマルジョンおよび懸濁剤が挙げられる）の処方において一般的に使用される類似の分散剤）を含有し得る。他の一般的に使用される界面活性剤（例えば、Ｔｗｅｅｎｓ、Ｓｐａｎｓおよび薬学的に受容可能な固体、液体または他の剤形の製造において一般的に使用される他の乳化剤またはバイオアベイラビリティ増強剤）もまた、処方の目的で使用され得る。
【０１２６】
本発明の薬学的に受容可能な組成物は、任意の経口で受容可能な剤形（カプセル剤、錠剤、水性懸濁物または溶液が挙げられるが、これらに限定されない）で経口投与され得る。経口使用のための錠剤の場合、一般的に使用されるキャリアとしては、ラクトースおよびコーンスターチが挙げられる。ステアリン酸マグネシウムなどの滑沢剤もまた、代表的に添加される。カプセル形態での経口投与のために、有用な希釈剤としては、ラクトースおよび乾燥コーンスターチが挙げられる。水性懸濁物が経口使用のために必要とされる場合、その活性成分は、乳化剤および懸濁化剤と合わせられる。所望であれば、特定の甘味剤、矯味矯臭剤または着色剤もまた、添加され得る。
【０１２７】
あるいは、本発明の薬学的に受容可能な組成物は、直腸投与のための坐剤の形態で投与され得る。これらは、この剤を、室温では固体であるが直腸温度では液体であることにより、直腸内で融解して薬物を放出する、適切な非刺激性賦形剤と混合することによって、調製され得る。このような物質としては、カカオ脂、蜜蝋およびポリエチレングリコールが挙げられる。
【０１２８】
本発明の薬学的に受容可能な組成物はまた、処置の標的が局所適用により容易にアクセス可能な領域または器官を含む場合（眼、皮膚、または下方腸管の疾患が挙げられる）に特に、局所投与され得る。適切な局所処方物は、これらの領域または器官の各々について、容易に調製される。
【０１２９】
下方腸管のための局所適用は、直腸坐剤処方物（上記を参照のこと）または適切な浣腸処方物で行われ得る。局所経皮パッチもまた使用され得る。
【０１３０】
局所適用のために、提供される薬学的に受容可能な組成物は、１種またはそれより多くのキャリアに懸濁または分散した活性成分を含有する、適切な軟膏剤に処方され得る。本発明の化合物の局所投与のためのキャリアとしては、鉱油、流動石油、白色ワセリン、プロピレングリコール、ポリオキシエチレン、ポリオキシプロピレン化合物、乳化蝋および水が挙げられるが、これらに限定されない。あるいは、提供される薬学的に受容可能な組成物は、１種またはそれより多くの薬学的に受容可能なキャリアに懸濁または溶解した活性成分を含有する、適切なローションまたはクリームに処方され得る。適切なキャリアとしては、鉱油、モノステアリン酸ソルビタン、ポリソルベート６０、セチルエステル蝋、セテアリールアルコール、２−オクチルドデカノール、ベンジルアルコールおよび水が挙げられるが、これらに限定されない。
【０１３１】
眼用途のために、提供される薬学的に受容可能な組成物は、等張性のｐＨを調整された滅菌生理食塩水中の微細化懸濁物として、または好ましくは、等張性のｐＨを調整された滅菌生理食塩水中の溶液として、ベンジルアルコニウムクロリドなどの防腐剤ありまたはなしのいずれかで、処方され得る。あるいは、眼用途のために、薬学的に受容可能な組成物は、ワセリンなどの軟膏剤中に処方され得る。
【０１３２】
本発明の薬学的に受容可能な組成物はまた、経鼻エアロゾルまたは吸入によって投与され得る。このような組成物は、製薬処方の分野において周知である技術に従って調製され、そして生理食塩水中の溶液として、ベンジルアルコールまたは他の適切な防腐剤、バイオアベイラビリティを増強するための吸収促進剤、フルオロカーボン、ならびに／あるいは他の従来の可溶化剤または分散剤を使用して、調製され得る。
【０１３３】
最も好ましくは、本発明の薬学的に受容可能な組成物は、経口投与のために処方される。このような処方物は、食物を伴って投与されても伴わずに投与されてもよい。いくつかの実施形態において、本発明の薬学的に受容可能な組成物は、食物を伴わずに投与される。他の実施形態において、本発明の薬学的に受容可能な組成物は、食物を伴って投与される。
【０１３４】
単回剤形で処方物を製造するためにキャリア物質と合わせられ得る本発明の化合物の量は、処置される宿主、具体的な投与様式に依存して変わる。好ましくは、提供される組成物は、０．０１ｍｇ／ｋｇ体重／日〜１００ｍｇ／ｋｇ体重／日の投薬量の阻害剤が、これらの組成物を受ける患者に投与され得るように処方されるべきである。
【０１３５】
任意の特定の患者についての具体的な投薬量および処置計画は、種々の要因（使用される特定の化合物の活性、年齢、体重、一般的な健康状態、性別、食事、投与の時間、排出の速度、薬物の組み合わせ、ならびに処置する医師の判断および処置される特定の疾患の重篤度が挙げられる）に依存することもまた理解されるべきである。組成物中の本発明の化合物の量はまた、その組成物中の特定の化合物に依存する。
化合物および薬学的に受容可能な組成物の使用
【０１３６】
本明細書中に記載される化合物および組成物は、１種以上の酵素のキナーゼ活性の阻害のために、大いに有用である。いくつかの実施形態において、本発明の化合物および方法によって阻害されるキナーゼは、ＴＹＫ２である。
【０１３７】
ＴＹＫ２は、プロテインキナーゼのＪａｎｕｓキナーゼ（ＪＡＫ）ファミリーの非レセプターチロシンキナーゼメンバーである。哺乳動物ＪＡＫファミリーは、４つのメンバー、すなわちＴＹＫ２、ＪＡＫ１、ＪＡＫ２、およびＪＡＫ３からなる。ＪＡＫタンパク質（ＴＹＫ２を含めて）は、サイトカインシグナル伝達のために統合される。ＴＹＫ２は、Ｉ型およびＩＩ型のサイトカインレセプター、ならびにインターフェロンＩ型およびＩＩＩ型のレセプターの細胞質ドメインと会合し、そしてサイトカイン構築のときに、これらのレセプターによって活性化される。ＴＹＫ２活性化に関与するサイトカインとしては、インターフェロン（例えば、ＩＦＮ−α、ＩＦＮ−β、ＩＦＮ−κ、ＩＦＮ−δ、ＩＦＮ−ε、ＩＦＮ−τ、ＩＦＮ−ω、およびＩＦＮ−ζ（リミチンとしても公知）、ならびにインターロイキン（例えば、ＩＬ−４、ＩＬ−６、ＩＬ−１０、ＩＬ−１１、ＩＬ−１２、ＩＬ−１３、ＩＬ−２２、ＩＬ−２３、ＩＬ−２７、ＩＬ−３１、オンコスタチンＭ、毛様体神経栄養因子、カルジオトロフィン１、カルジオトロフィン様サイトカイン、およびＬＩＦ）が挙げられる。Ｖｅｌａｓｑｕｅｚら，「Ａ  ｐｒｏｔｅｉｎ  ｋｉｎａｓｅ  ｉｎ  ｔｈｅ  ｉｎｔｅｒｆｅｒｏｎ  α／β  ｓｉｇｎａｌｉｎｇ  ｐａｔｈｗａｙ」，Ｃｅｌｌ（１９９２）７０：３１３；  Ｓｔａｈｌら，「Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  ａｎｄ  ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｊａｋ−Ｔｙｋ  ｋｉｎａｓｅｓ  ｂｙ  ＣＮＴＦ−ＬＩＦ−ＯＳＭ−ＩＬ−６β  ｒｅｃｅｐｔｏｒ  ｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓ」，  Ｓｃｉｅｎｃｅ  （１９９４）  ２６３：９２；  Ｆｉｎｂｌｏｏｍら，「ＩＬ−１０  ｉｎｄｕｃｅｓ  ｔｈｅ  ｔｙｒｏｓｉｎｅ  ｐｈｏｓｐｈｏｒｙｌａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｔｙｋ２  ａｎｄ  Ｊａｋ１  ａｎｄ  ｔｈｅ  ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ａｓｓｅｍｂｌｙ  ｏｆ  Ｓｔａｔ１  ａｎｄ  Ｓｔａｔ３  ｃｏｍｐｌｅｘｅｓ  ｉｎ  ｈｕｍａｎ  Ｔ  ｃｅｌｌｓ  ａｎｄ  ｍｏｎｏｃｙｔｅｓ」，Ｊ．  Ｉｍｍｕｎｏｌ．  （１９９５）  １５５：１０７９；  Ｂａｃｏｎら，  「Ｉｎｔｅｒｌｅｕｋｉｎ  １２  （ＩＬ−１２）  ｉｎｄｕｃｅｓ  ｔｙｒｏｓｉｎｅ  ｐｈｏｓｐｈｏｒｙｌａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｊａｋ２  ａｎｄ  Ｔｙｋ２：  ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ｕｓｅ  ｏｆ  Ｊａｎｕｓ  ｆａｍｉｌｙ  ｋｉｎａｓｅｓ  ｂｙ  ＩＬ−２  ａｎｄ  ＩＬ−１２」，  Ｊ．  Ｅｘｐ．  Ｍｅｄ．  （１９９５）  １８１：３９９；  Ｗｅｌｈａｍら，  「Ｉｎｔｅｒｌｅｕｋｉｎ−１３  ｓｉｇｎａｌ  ｔｒａｎｓｄｕｃｔｉｏｎ  ｉｎ  ｌｙｍｐｈｏｈｅｍｏｐｏｉｅｔｉｃ  ｃｅｌｌｓ：  ｓｉｍｉｌａｒｉｔｉｅｓ  ａｎｄ  ｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅｓ  ｉｎ  ｓｉｇｎａｌ  ｔｒａｎｓｄｕｃｔｉｏｎ  ｗｉｔｈ  ｉｎｔｅｒｌｅｕｋｉｎ−４  ａｎｄ  ｉｎｓｕｌｉｎ」，  Ｊ．  Ｂｉｏｌ．  Ｃｈｅｍ．  （１９９５）  ２７０：１２２８６；  Ｐａｒｈａｍら，  「Ａ  ｒｅｃｅｐｔｏｒ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ｈｅｔｅｒｏｄｉｍｅｒｉｃ  ｃｙｔｏｋｉｎｅ  ＩＬ−２３  ｉｓ  ｃｏｍｐｏｓｅｄ  ｏｆ  ＩＬ−１２Ｒβ１  ａｎｄ  ａ  ｎｏｖｅｌ  ｃｙｔｏｋｉｎｅ  ｒｅｃｅｐｔｏｒ  ｓｕｂｕｎｉｔ，  ＩＬ−２３Ｒ」，  Ｊ．  Ｉｍｍｕｎｏｌ．  （２００２）  １６８：��６９９。次いで、活性化したＴＹＫ２は、さらなるシグナル伝達タンパク質（例えば、ＳＴＡＴファミリーのメンバーであり、ＳＴＡＴ１、ＳＴＡＴ２、ＳＴＡＴ４、およびＳＴＡＴ６が挙げられる）のリン酸化に進む。
【０１３８】
ＩＬ−２３によるＴＹＫ２活性化は、炎症性腸疾患（ＩＢＤ）、クローン病、および潰瘍性大腸炎と結び付けられている。Ｄｕｅｒｒら，「Ａ  Ｇｅｎｏｍｅ−Ｗｉｄｅ  Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  Ｓｔｕｄｙ  Ｉｄｅｎｔｉｆｉｅｓ  ＩＬ２３Ｒ  ａｓ  ａｎ  Ｉｎｆｌａｍｍａｔｏｒｙ  Ｂｏｗｅｌ  Ｄｉｓｅａｓｅ  Ｇｅｎｅ」，  Ｓｃｉｅｎｃｅ  （２００６）  ３１４：１４６１−１４６３。ＩＬ−２３の下流エフェクターとして、ＴＹＫ２はまた、乾癬、強直性脊椎炎、およびベーチェット病において役割を果たす。Ｃｈｏら，「Ｇｅｎｏｍｉｃｓ  ａｎｄ  ｔｈｅ  ｍｕｌｔｉｆａｃｔｏｒｉａｌ  ｎａｔｕｒｅ  ｏｆ  ｈｕｍａｎ  ａｕｔｏ−ｉｍｍｕｎｅ  ｄｉｓｅａｓｅ」，  Ｎ．  Ｅｎｇｌ．  Ｊ．  Ｍｅｄ  （２０１１）  ３６５：１６１２−１６２３；Ｃｏｒｔｅｓら，「Ｉｄｅｎｔｉｆｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｍｕｌｔｉｐｌｅ  ｒｉｓｋ  ｖａｒｉａｎｔｓ  ｆｏｒ  ａｎｋｙｌｏｓｉｎｇ  ｓｐｏｎｄｙｌｉｔｉｓ  ｔｈｒｏｕｇｈ  ｈｉｇｈ−ｄｅｎｓｉｔｙ  ｇｅｎｏｔｙｐｉｎｇ  ｏｆ  ｉｍｍｕｎｅ−ｒｅｌａｔｅｄ  ｌｏｃｉ」，Ｎａｔ．  Ｇｅｎｅｔ．  （２０１３）  ４５（７）：７３０−７３８；Ｒｅｍｍｅｒｓら，「Ｇｅｎｏｍｅ−ｗｉｄｅ  ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  ｓｔｕｄｙ  ｉｄｅｎｔｉｆｉｅｓ  ｖａｒｉａｎｔｓ  ｉｎ  ｔｈｅ  ＭＨＣ  ｃｌａｓｓ  Ｉ，  ＩＬ１０，  ａｎｄ  ＩＬ２３Ｒ−ＩＬ１２ＲＢ２  ｒｅｇｉｏｎｓ  ａｓｓｏｃｉａｔｅｄ  ｗｉｔｈ  Ｂｅｈｃｅｔ’ｓ  ｄｉｓｅａｓｅ」，  Ｎａｔ．  Ｇｅｎｅｔ．  （２０１０）  ４２：６９８−７０２。２，６２２人の乾癬を有する個体のゲノムワイド関連解析は、疾患の感受性とＴＹＫ２との間の関連を同定した。Ｓｔｒａｎｇｅら，「Ａ  ｇｅｎｏｍｅ−ｗｉｄｅ  ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  ｓｔｕｄｙ  ｉｄｅｎｔｉｆｉｅｓ  ｎｅｗ  ｐｓｏｒｉａｓｉｓ  ｓｕｓｃｅｐｔｉｂｉｌｉｔｙ  ｌｏｃｉ  ａｎｄ  ａｎ  ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ  ｂｅｔｗｅｅｎ  ＨＬＡ−Ｃ  ａｎｄ  ＥＲＡＰ１」，  Ｎａｔ．  Ｇｅｎｅｔ．  （２０１０）  ４２：９８５−９９２。ＴＹＫ２のノックアウトまたはチルホスチン阻害は、ＩＬ−２３誘導およびＩＬ−２２誘導の両方の皮膚炎を有意に減少させる。Ｉｓｈｉｚａｋｉら，「Ｔｙｋ２  ｉｓ  ａ  ｔｈｅｒａｐｅｕｔｉｃ  ｔａｒｇｅｔ  ｆｏｒ  ｐｓｏｒｉａｓｉｓ−ｌｉｋｅ  ｓｋｉｎ  ｉｎｆｌａｍｍａｔｉｏｎ」，  Ｉｎｔｌ．  Ｉｍｍｕｎｏｌ．  （２０１３），  ｄｏｉ：  １０．１０９３／ｉｎｔｉｍｍ／ｄｘｔ０６２。
【０１３９】
ＴＹＫ２はまた、喘息、慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）、肺がん、および嚢胞性線維症などの呼吸疾患において、役割を果たす。杯細胞過形成（ＧＣＨ）および粘液過分泌は、ＴＹＫ２のＩＬ−１３誘導活性化によって媒介され、これは次に、ＳＴＡＴ６を活性化する。Ｚｈａｎｇら，「Ｄｏｃｋｉｎｇ  ｐｒｏｔｅｉｎ  Ｇａｂ２  ｒｅｇｕｌａｔｅｓ  ｍｕｃｉｎ  ｅｘｐｒｅｓｓｉｏｎ  ａｎｄ  ｇｏｂｌｅｔ  ｃｅｌｌ  ｈｙｐｅｒｐｌａｓｉａ  ｔｈｒｏｕｇｈ  ＴＹＫ２／ＳＴＡＴ６  ｐａｔｈｗａｙ」，  ＦＡＳＥＢ  Ｊ．  （２０１２）  ２６：１−１１。
【０１４０】
低下したＴＹＫ２活性は、コラーゲン抗体誘導関節炎（ヒト関節リウマチのモデル）からの関節の保護をもたらす。機構的には、低下したＴｙｋ２活性は、Ｔｈ１／Ｔｈ１７関連サイトカインおよびマトリックスメタロプロテアーゼ、ならびに他の主要な炎症マーカーの産生を低下させた。Ｉｓｈｉｚａｋｉら，「Ｔｙｋ２  ｄｅｆｉｃｉｅｎｃｙ  ｐｒｏｔｅｃｔｓ  ｊｏｉｎｔｓ  ａｇａｉｎｓｔ  ｄｅｓｔｒｕｃｔｉｏｎ  ｉｎ  ａｎｔｉ−ｔｙｐｅ  ＩＩ  ｃｏｌｌａｇｅｎ  ａｎｔｉｂｏｄｙ−ｉｎｄｕｃｅｄ  ａｒｔｈｒｉｔｉｓ  ｉｎ  ｍｉｃｅ」，  Ｉｎｔｌ．  Ｉｍｍｕｎｏｌ．  （２０１１）  ２３（９）：５７５−５８２。
【０１４１】
ＴＹＫ２ノックアウトマウスは、コントロールと比較して、実験的自己免疫脳脊髄炎（ＥＡＥ、多発性硬化症（ＭＳ）の動物モデル）において、完全な抵抗性を示し、脊髄へのＣＤ４  Ｔ細胞の浸潤がなかった。このことは、ＴＹＫ２が、ＭＳにおける病原性のＣＤ４媒介性の疾患の発症のために必須であることを示唆する。Ｏｙａｍａｄａら，「Ｔｙｒｏｓｉｎｅ  Ｋｉｎａｓｅ  ２  Ｐｌａｙｓ  Ｃｒｉｔｉｃａｌ  Ｒｏｌｅｓ  ｉｎ  ｔｈｅ  Ｐａｔｈｏｇｅｎｉｃ  ＣＤ４  Ｔ  Ｃｅｌｌ  Ｒｅｓｐｏｎｓｅｓ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ｏｆ  Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ  Ａｕｔｏｉｍｍｕｎｅ  Ｅｎｃｅｐｈａｌｏｍｙｅｌｉｔｉｓ」，  Ｊ．  Ｉｍｍｕｎｏｌ．  （２００９）  １８３：７５３９−７５４６。これは、増大したＴＹＫ２発現とＭＳ感受性とを結び付ける、以前の研究の確証となる。Ｂａｎら，「Ｒｅｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ａｎａｌｙｓｉｓ  ｉｄｅｎｔｉｆｉｅｓ  ＴＹＫ２  ａｓ  ａ  ｍｕｌｔｉｐｌｅ  ｓｃｌｅｒｏｓｉｓ  ｓｕｓｃｅｐｔｉｂｉｌｉｔｙ  ｆａｃｔｏｒ」，  Ｅｕｒ  Ｊ．  Ｈｕｍ．  Ｇｅｎｅｔ．  （２００９）  １７：１３０９−１３１３。ＴＹＫ２における機能変異の損失は、減少した脱髄およびニューロンの増加した髄鞘再形成をもたらし、ＭＳおよび他のＣＮＳ脱髄障害の処置におけるＴＹＫ２阻害剤の役割をさらに示唆する。
【０１４２】
ＴＹＫ２は、ＩＬ−１２とＩＬ−２３とに共通する、単一のシグナル伝達メッセンジャーである。ＴＹＫ２ノックアウトは、マウスにおいて、メチル化ＢＳＡ注射誘導足蹠厚さ（ｆｏｏｔｐａｄ  ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ）、イミキモッド誘導乾癬様皮膚炎症、およびデキストラン硫酸ナトリウムまたは２，４，６−トリニトロベンゼンスルホン酸誘導大腸炎を減少させた。
【０１４３】
全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ、自己免疫障害）を用いる、種々のＩ型ＩＦＮシグナル伝達遺伝子の関節連結および結合研究（Ｊｏｉｎｔ  ｌｉｎｋａｇｅ  ａｎｄ  ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  ｓｔｕｄｉｅｓ）は、ＴＹＫ２に対する機能変異の損失と、罹患した構成員を含む家族におけるＳＬＥの有病率の低下との間の、強い有意な相関を示した。Ｓｉｇｕｒｄｓｓｏｎら，「Ｐｏｌｙｍｏｒｐｈｉｓｍｓ  ｉｎ  ｔｈｅ  Ｔｙｒｏｓｉｎｅ  Ｋｉｎａｓｅ  ２  ａｎｄ  Ｉｎｔｅｒｆｅｒｏｎ  Ｒｅｇｕｌａｔｏｒｙ  Ｆａｃｔｏｒ  ５  Ｇｅｎｅｓ  Ａｒｅ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅｄ  ｗｉｔｈ  Ｓｙｓｔｅｍｉｃ  Ｌｕｐｕｓ  Ｅｒｙｔｈｅｍａｔｏｓｕｓ」，  Ａｍ．  Ｊ．  Ｈｕｍ．  Ｇｅｎｅｔ．  （２００５）  ７６：５２８−５３７。ＳＬＥを有する個体の、罹患していないコホートに対するゲノムワイド関連解析は、ＴＹＫ２座とＳＬＥとの間の非常に有意な相関を示した。Ｇｒａｈａｍら，「Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＮＣＦ２，  ＩＫＺＦ１，  ＩＲＦ８，  ＩＦＩＨ１，  ａｎｄ  ＴＹＫ２  ｗｉｔｈ  Ｓｙｓｔｅｍｉｃ  Ｌｕｐｕｓ  Ｅｒｙｔｈｅｍａｔｏｓｕｓ」，  ＰＬｏＳ  Ｇｅｎｅｔｉｃｓ  （２０１１）  ７（１０）：ｅ１００２３４１。
【０１４４】
ＴＹＫ２は、腫瘍サーベイランスの維持において重要な役割を果たすことが示されており、そしてＴＹＫ２ノックアウトマウスは、損なわれた細胞傷害性Ｔ細胞応答、および加速した腫瘍発症を示した。しかし、これらの影響は、ナチュラルキラー（ＮＫ）および細胞傷害性Ｔリンパ球の十分な抑制に結び付けられており、このことは、ＴＹＫ２阻害剤が、自己免疫障害または移植拒絶の処置のために非常に適切であることを示唆する。他のＪＡＫファミリーメンバー（例えば、ＪＡＫ３）は、免疫系において類似の役割を有するが、ＴＹＫ２は、より少ない、より密接に関連したシグナル伝達経路に関与して、より少ないオフターゲット効果をもたらすので、より優れた標的であると示唆されている。Ｓｉｍｍａら．  「Ｉｄｅｎｔｉｆｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ａｎ  Ｉｎｄｉｓｐｅｎｓａｂｌｅ  Ｒｏｌｅ  ｆｏｒ  Ｔｙｒｏｓｉｎｅ  Ｋｉｎａｓｅ  ２  ｉｎ  ＣＴＬ−Ｍｅｄｉａｔｅｄ  Ｔｕｍｏｒ  Ｓｕｒｖｅｉｌｌａｎｃｅ」，  Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．  （２００９）  ６９：２０３−２１１。
【０１４５】
しかし、Ｓｉｍｍａらによって観察された、減少した腫瘍サーベイランスとは矛盾して、Ｔ細胞急性リンパ芽球性白血病（Ｔ−ＡＬＬ）における研究は、Ｔ−ＡＬＬが、抗アポトーシスタンパク質ＢＣＬ２のアップレギュレーションによってがん細胞の生存を維持するために、ＳＴＡＴ１媒介性のシグナル伝達を介するＴＹＫ２を介して、ＩＬ−１０に高度に依存することを示す。ＴＹＫ２のノックダウンは、細胞増殖を減少させたが、他のＪＡＫファミリーメンバーのノックダウンは、細胞増殖を減少させなかった。がん細胞の生存を促進する、ＴＹＫ２に対する特定の活性化変異としては、ＦＥＲＭドメイン（Ｇ３６Ｄ、Ｓ４７Ｎ、およびＲ４２５Ｈ）、ＪＨ２ドメイン（Ｖ７３１Ｉ）、ならびにキナーゼドメイン（Ｅ９５７ＤおよびＲ１０２７Ｈ）に対する活性化変異が挙げられる。しかし、ＴＹＫ２のキナーゼ機能は、増大したがん細胞生存のために必要とされることもまた同定された。なぜなら、活性化変異（Ｅ９５７Ｄ）に加えて、キナーゼデット変異（ｋｉｎａｓｅ−ｄｅａｄ  ｍｕｔａｔｉｏｎ）（Ｍ９７８ＹまたはＭ９７８Ｆ）を特徴とするＴＹＫ２酵素は、形質転換の失敗をもたらしたからである。Ｓａｎｄａら．「ＴＹＫ２−ＳＴＡＴ１−ＢＣＬ２  Ｐａｔｈｗａｙ  Ｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅ  ｉｎ  Ｔ−Ｃｅｌｌ  Ａｃｕｔｅ  Ｌｙｍｐｈｏｂｌａｓｔｉｃ  Ｌｅｕｋｅｍｉａ」，  Ｃａｎｃｅｒ  Ｄｉｓｃ．  （２０１３）  ３（５）：５６４−５７７。
【０１４６】
従って、ＴＹＫ２の選択的阻害は、ＩＬ−１０および／またはＢＣＬ２中毒の腫瘍（例えば、成人Ｔ細胞白血病の症例のうちの７０％）のための適切な標的であることが示唆されている。Ｆｏｎｔａｎら．「Ｄｉｓｃｏｖｅｒｉｎｇ  Ｗｈａｔ  Ｍａｋｅｓ  ＳＴＡＴ  Ｓｉｇｎａｌｉｎｇ  ＴＹＫ  ｉｎ  Ｔ−ＡＬＬ」，  Ｃａｎｃｅｒ  Ｄｉｓｃ．  （２０１３）  ３：４９４−４９６。
【０１４７】
ＴＹＫ２媒介性のＳＴＡＴ３シグナル伝達はまた、アミロイド−β（Ａβ）ペプチドにより引き起こされるニューロン細胞死を媒介することが示されている。Ａβ投与後の、ＳＴＡＴ３の低下したＴＹＫ２リン酸化は、低下したニューロン細胞死をもたらし、そしてＳＴＡＴ３の増大したリン酸化が、アルツハイマー病の患者の死後の脳において観察されている。Ｗａｎら．「Ｔｙｋ／ＳＴＡＴ３  Ｓｉｇｎａｌｉｎｇ  Ｍｅｄｉａｔｅｓ  β−Ａｍｙｌｏｉｄ−Ｉｎｄｕｃｅｄ  Ｎｅｕｒｏｎａｌ  Ｃｅｌｌ  Ｄｅａｔｈ：  Ｉｍｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ａｌｚｈｅｉｍｅｒ’ｓ  Ｄｉｓｅａｓｅ」，  Ｊ．  Ｎｅｕｒｏｓｃｉ．  （２０１０）  ３０（２０）：６８７３−６８８１。
【０１４８】
ＪＡＫ−ＳＴＡＴシグナル伝達経路の阻害はまた、発毛、および、円形脱毛症に関連する毛髪脱落の逆行にも関与する。Ｘｉｎｇら，「Ａｌｏｐｅｃｉａ  ａｒｅａｔａ  ｉｓ  ｄｒｉｖｅｎ  ｂｙ  ｃｙｔｏｔｏｘｉｃ  Ｔ  ｌｙｍｐｈｏｃｙｔｅｓ  ａｎｄ  ｉｓ  ｒｅｖｅｒｓｅｄ  ｂｙ  ＪＡＫ  ｉｎｈｉｂｉｔｉｏｎ」，  Ｎａｔ．  Ｍｅｄ．  （２０１４）  ２０：  １０４３−１０４９；  Ｈａｒｅｌら，「Ｐｈａｒｍａｃｏｌｏｇｉｃ  ｉｎｈｉｂｉｔｉｏｎ  ｏｆ  ＪＡＫ−ＳＴＡＴ  ｓｉｇｎａｌｉｎｇ  ｐｒｏｍｏｔｅｓ  ｈａｉｒ  ｇｒｏｗｔｈ」，  Ｓｃｉ．  Ａｄｖ．  （２０１５）  １（９）：ｅ１５００９７３。
【０１４９】
従って、ＴＹＫ２の活性を阻害する化合物（特に、ＪＡＫ２を超える選択性を有するもの）は、有利である。このような化合物は、本明細書中に記載される状態のうちの１つまたはそれより多くを、ＪＡＫ２の阻害に関連する副作用なしで、好ましく処置する薬理学的応答を誘導するはずである。
【０１５０】
ＴＹＫ２阻害剤は当該分野において公知であるにもかかわらず、より効果的または優れた薬学的に関連する特性を有する、新規な阻害剤を提供することが、依然として必要とされている。例えば、増大した活性、他のＪＡＫキナーゼ（特にＪＡＫ２）を超える選択性、およびＡＤＭＥＴ（吸収、分布、代謝、排出、および／または毒性）特性を有する化合物である。従って、いくつかの実施形態において、本発明は、ＪＡＫ２を超える選択性を示す、ＴＹＫ２の阻害剤を提供する。
【０１５１】
本発明において利用される化合物の、ＴＹＫ２またはその変異体の阻害剤としての活性は、インビトロ、インビボ、または細胞株内で、アッセイされ得る。インビトロアッセイとしては、活性化したＴＹＫ２またはその変異体のリン酸化活性および／もしくはその後の機能的結果、またはＡＴＰアーゼ活性のいずれかの阻害を決定するアッセイが挙げられる。代替のインビトロアッセイは、この阻害剤がＴＹＫ２に結合する能力を定量する。阻害剤結合は、結合前の阻害剤を放射線標識し、阻害剤／ＴＹＫ２複合体を単離し、そして結合した放射線標識の量を決定することによって、測定され得る。あるいは、阻害剤結合は、新規阻害剤が、既知の放射性リガンドに結合したＴＹＫ２と一緒にインキュベートされる、競合実験を行うことによって、決定され得る。ＴＹＫ２阻害剤を評価する際に有用な、代表的なインビトロアッセイおよびインビボアッセイとしては、例えば、に記載および開示されるものが挙げられ、その各々は、その全体が本明細書中に参考として援用される。本発明において、ＴＹＫ２またはその変異体の阻害剤として利用される化合物をアッセイするための詳細な条件は、以下の実施例に記載されている。
【０１５２】
本明細書中で使用される場合、用語「処置（ｔｒｅａｔｍｅｎｔ）」、「処置する（ｔｒｅａｔ）」、および「処置する（ｔｒｅａｔｉｎｇ）」とは、本明細書中に記載されるような、疾患または障害、あるいはその１つまたはそれより多くの症状の、逆転、軽減、発症の遅延、または進行の阻害をいう。いくつかの実施形態において、処置は、１つまたはそれより多くの症状が発症した後に施され得る。他の実施形態において、処置は、症状の非存在下で施され得る。例えば、処置は、症状の発症前に、感受性の個体に施され得る（例えば、症状の病歴を考慮して、そして／または遺伝因子もしくは他の感受性因子を考慮して）。処置はまた、症状が消散した後に、例えば、その症状の再発を予防するかまたは遅延させるために、続けられ得る。
【０１５３】
提供される化合物は、ＴＹＫ２の阻害剤であるので、ＴＹＫ２またはその変異体の活性に関連する１つまたはそれより多くの障害を処置するために有用である。従って、特定の実施形態において、本発明は、ＴＹＫ２媒介性の障害を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、本発明の化合物またはその薬学的に受容可能な組成物を投与する工程を包含する。
【０１５４】
本明細書中で使用される場合、用語「ＴＹＫ２媒介性」の障害、疾患、および／または状態とは、本明細書中で使用される場合、ＴＹＫ２またはその変異体が役割を果たすことが既知である、任意の疾患または他の有害な状態を意味する。従って、本発明の別の実施形態は、ＴＹＫ２またはその変異体が役割を果たすことが既知である、１つまたはそれより多くの疾患を処置するか、またはその疾患の重篤度を低下させることに関する。このようなＴＹＫ２媒介性の障害としては、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害および移植に関連する障害が挙げられるが、これらに限定されない。
【０１５５】
いくつかの実施形態において、本発明は、１つまたはそれより多くの障害を処置する方法を提供し、ここでこれらの障害は、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、および移植に関連する障害から選択され、この方法は、この処置を必要とする患者に、有効量の本発明の化合物、またはその薬学的に受容可能な塩を含有する薬学的組成物を投与する工程を包含する。
【０１５６】
いくつかの実施形態において、この障害は、自己免疫障害である。いくつかの実施形態において、この障害は、１型糖尿病、全身性エリテマトーデス、多発性硬化症、乾癬、ベーチェット病、ＰＯＥＭＳ症候群、クローン病、潰瘍性大腸炎、および炎症性腸疾患から選択される。
【０１５７】
いくつかの実施形態において、この障害は、炎症性障害である。いくつかの実施形態において、この炎症性障害は、関節リウマチ、喘息、慢性閉塞性肺疾患、乾癬、肝腫大、クローン病、潰瘍性大腸炎、炎症性腸疾患である。
【０１５８】
いくつかの実施形態において、この障害は、増殖性障害である。いくつかの実施形態において、この増殖性障害は、血液学的がんである。いくつかの実施形態において、この増殖性障害は、白血病である。いくつかの実施形態において、この白血病は、Ｔ細胞白血病である。いくつかの実施形態において、このＴ細胞白血病は、Ｔ細胞急性リンパ芽球性白血病（Ｔ−ＡＬＬ）である。いくつかの実施形態において、この増殖性障害は、真性赤血球増加症、骨髄線維症、本態性または血小板増加症である。
【０１５９】
いくつかの実施形態において、この障害は、内分泌性障害である。いくつかの実施形態において、この内分泌性障害は、多嚢胞性卵巣症候群、クルゾン症候群、または１型糖尿病である。
【０１６０】
いくつかの実施形態において、この障害は、神経学的障害である。いくつかの実施形態において、この神経学的障害は、アルツハイマー病である。
【０１６１】
いくつかの実施形態において、この増殖性障害は、ＴＹＫ２における１つまたはそれより多くの活性化変異に関連する。いくつかの実施形態において、ＴＹＫ２における活性化変異は、ＦＥＲＭドメイン、ＪＨ２ドメイン、またはキナーゼドメインに対する変異である。いくつかの実施形態において、ＴＹＫ２における活性化変異は、Ｇ３６Ｄ、Ｓ４７Ｎ、Ｒ４２５Ｈ、Ｖ７３１Ｉ、Ｅ９５７Ｄ、およびＲ１０２７Ｈから選択される。
【０１６２】
いくつかの実施形態において、この障害は、移植に関連する。いくつかの実施形態において、この移植に関連する障害は、移植拒絶、または対宿主性移植片病である。
【０１６３】
いくつかの実施形態において、この障害は、Ｉ型インターフェロン、ＩＬ−１０、ＩＬ−１２、またはＩＬ−２３シグナル伝達に関連する。いくつかの実施形態において、この障害は、Ｉ型インターフェロンシグナル伝達に関連する。いくつかの実施形態において、この障害は、ＩＬ−１０シグナル伝達に関連する。いくつかの実施形態において、この障害は、ＩＬ−１２シグナル伝達に関連する。いくつかの実施形態において、この障害は、ＩＬ−２３シグナル伝達に関連する。
【０１６４】
本発明の化合物はまた、皮膚の炎症状態またはアレルギー状態（例えば、乾癬、接触皮膚炎、アトピー性皮膚炎、円形脱毛症、多形性紅斑、疱疹状皮膚炎、強皮症、白斑、過敏性血管炎、蕁麻疹、水疱性類天疱瘡、エリテマトーデス、全身性エリテマトーデス、尋常性天疱瘡、落葉状天疱瘡、腫瘍随伴性天疱瘡、後天性表皮水疱症、尋常性ざ瘡）、および皮膚の他の炎症状態またはアレルギー状態の処置において有用である。
【０１６５】
本発明の化合物はまた、他の疾患または状態（例えば、炎症成分を有する疾患または状態）の処置（例えば、目の疾患および状態（例えば、眼のアレルギー、結膜炎、乾性角結膜炎、および春季結膜炎）、鼻に影響を与える疾患（アレルギー性鼻炎が挙げられる）、ならびに自己免疫反応が関与するか、または自己免疫成分もしくは病因を有する炎症性疾患（自己免疫性血液学的障害（例えば、溶血性貧血、再生不良性貧血、赤芽球ろうおよび突発性血小板減少症）、全身性エリテマトーデス、関節リウマチ、多発性軟骨炎、強皮症、ヴェーゲナー肉芽腫症、皮膚筋炎、慢性活動性肝炎、重症筋無力症、スチーブン−ジョンソン症候群、突発性スプルー、自己免疫性炎症性腸疾患（例えば、潰瘍性結腸炎およびクローン病）、過敏性腸管症候群、セリアック病、歯周炎、硝子膜症、腎疾患、糸球体疾患、アルコール性肝臓疾患、多発性硬化症、内分泌性眼障害、グレーヴズ病、サルコイドーシス、肺胞炎、慢性過敏性肺臓炎、多発性硬化症、原発性胆汁性肝硬変、ブドウ膜炎（前部および後部）、シェーグレン症候群、乾性角結膜炎および春季カタル、間質性肺線維症、乾癬性関節炎、全身性若年性突発性関節炎、クリオピリン関連周期性症候群、腎炎、血管炎、憩室炎、間質性膀胱炎、糸球体腎炎（ネフローゼ症候群（例えば、突発性ネフローゼ症候群もしくは微小変化型腎症（ｍｉｎａｌ  ｃｈａｎｇｅ  ｎｅｐｈｒｏｐａｔｈｙ）が挙げられる）を伴うものおよび伴わないもの）、慢性肉芽腫症、子宮内膜症、レプトスピラ症  腎疾患、緑内障、網膜疾患、加齢、頭痛、疼痛、複合性局所疼痛症候群、心臓肥大、筋肉消耗（ｍｕｓｃｌｅｗａｓｔｉｎｇ）、異化障害（ｃａｔａｂｏｌｉｃ  ｄｉｓｏｒｄｅｒ）、肥満症、胎児成長遅滞、高コレステロール血症、心臓病、慢性心不全、中皮腫、無発汗性外胚葉性形成異常、ベーチェット病、色素失調症、パジェット病、膵臓炎、遺伝性周期熱症候群、喘息（アレルギー性および非アレルギー性、中程度、中等度、重篤、気管支炎性、および運動により惹起）、急性肺損傷、急性呼吸促迫症候群、好酸球増加症、過敏症、アナフィラキシー、副鼻腔炎、眼のアレルギー、シリカにより誘導される疾患、ＣＯＰＤ（損傷の減少、気道炎症、気管支過活動、再造形もしくは疾患進行）、肺疾患、嚢胞性線維症、酸により誘導される肺損傷、肺高血圧症、多発性神経障害、白内障、全身性硬化症に関連する筋肉の炎症、封入体筋炎、重症筋無力症、甲状腺炎、アディソン病、扁平苔癬、１型糖尿病、もしくは２型糖尿病、虫垂炎、アトピー性皮膚炎、喘息、アレルギー、眼瞼炎、細気管支炎、気管支炎、滑液包炎、子宮頚管炎、胆管炎、胆嚢炎、慢性移植片拒絶、大腸炎、結膜炎、クローン病、膀胱炎、涙腺炎、皮膚炎、皮膚筋炎、脳炎、心内膜炎、子宮内膜炎、腸炎、小腸結腸炎、外上顆炎、精巣上体炎、筋膜炎、結合組織炎、胃炎、胃腸炎、ヘーノホ−シェーンライン紫斑病、肝炎、汗腺膿瘍、免疫グロブリンＡ腎症、間質性肺疾患、喉頭炎、乳腺炎、髄膜炎、脊髄炎  心筋炎、筋炎、腎炎、卵巣炎、精巣炎、骨炎、耳炎、膵臓炎、耳下腺炎、心膜炎、腹膜炎、咽頭炎、胸膜炎、静脈炎、肺臓炎、肺炎、多発性筋炎、直腸炎、前立腺炎、腎盂腎炎、鼻炎、卵管炎、耳管炎、静脈洞炎、口��炎、滑膜炎、腱炎、扁桃炎、潰瘍性結腸炎、ブドウ膜炎、膣炎、腱鞘炎、鞘膜炎、血管炎、もしくは外陰炎が挙げられる）の処置）のために使用され得る。
【０１６６】
いくつかの実施形態において、本発明の方法によって処置され得る炎症性疾患は、急性痛風および慢性痛風、慢性痛風性関節炎、乾癬、乾癬性関節炎、関節リウマチ、若年性関節リウマチ、全身性若年性突発性関節炎（ＳＪＩＡ）、クリオピリン関連周期性症候群（ＣＡＰＳ）、ならびに変形性関節症から選択される。
【０１６７】
いくつかの実施形態において、本発明の方法によって処置され得る炎症性疾患は、Ｔｈ１またはＴｈ１７媒介性疾患である。いくつかの実施形態において、このＴｈ１７媒介性疾患は、全身性エリテマトーデス、多発性硬化症、および炎症性腸疾患（クローン病または潰瘍性結腸炎が挙げられる）から選択される。
【０１６８】
いくつかの実施形態において、本発明の方法によって処置され得る炎症性疾患は、シェーグレン症候群、アレルギー性障害、変形性関節症、目の状態（例えば、眼のアレルギー、結膜炎、乾性角結膜炎および春季結膜炎）、ならびに鼻に影響を与える疾患（例えば、アレルギー性鼻炎）から選択される。
【０１６９】
さらに、本発明は、本明細書中の定義による化合物、あるいはその薬学的に受容可能な塩、または水和物もしくは溶媒和物の、自己免疫障害、炎症性障害、もしくは増殖性障害、または移植に関連して一般におこる障害の処置のための医薬の調製のための使用を提供する。
併用療法
【０１７０】
処置されるべき特定の状態または疾患に依存して、その状態を処置するために通常投与されるさらなる治療剤が、本発明の化合物および組成物と組み合わせて投与され得る。本明細書中で使用される場合、特定の疾患または状態を処置するために通常投与されるさらなる治療剤は、「処置される疾患または状態のために適切である」として公知である。
【０１７１】
特定の実施形態において、提供される組み合わせ物またはその組成物は、別の治療剤と組み合わせて投与される。
【０１７２】
本発明の組み合わせ物がまた組み合わせられ得る剤の例としては、限定されないが：アルツハイマー病の処置剤（例えば、アリセプト（登録商標）およびＥｘｃｅｌｏｎ（登録商標））；ＨＩＶの処置剤（例えば、リトナビル）；パーキンソン病の処置剤（例えば、Ｌ−ＤＯＰＡ／カルビドパ、エンタカポン（ｅｎｔａｃａｐｏｎｅ）、ロピニロール（ｒｏｐｉｎｒｏｌｅ）、プラミペキソール、ブロモクリプチン、ペルゴリド、トリヘキシフェニジル（ｔｒｉｈｅｘｅｐｈｅｎｄｙｌ）、およびアマンタジン；多発性硬化症（ＭＳ）を処置するための剤（例えば、βインターフェロン（例えば、Ａｖｏｎｅｘ（登録商標）およびＲｅｂｉｆ（登録商標））、Ｃｏｐａｘｏｎｅ（登録商標）、およびミトザントロン）；喘息の処置剤（例えば、アルブテロールおよびＳｉｎｇｕｌａｉｒ（登録商標））；精神分裂病を処置するための剤（例えば、ジプレクサ（ｚｙｐｒｅｘａ）、リスパダール、リスパダール、およびハロペリドール）；抗炎症剤（例えば、コルチコステロイド、ＴＮＦ遮断薬、ＩＬ−１  ＲＡ、アザチオプリン、シクロホスファミド、およびスルファサラジン）；免疫調節剤および免疫抑制剤（例えば、シクロスポリン、タクロリムス、ラパマイシン、ミコフェノール酸モフェチル、インターフェロン、コルチコステロイド、シクロホスファミド、アザチオプリン、およびスルファサラジン）；神経栄養因子（例えば、アセチルコリンエステラーゼ阻害剤、ＭＡＯ阻害剤、インターフェロン、抗痙攣薬、イオンチャネル遮断薬、リルゾール、および抗パーキンソン病剤）；心臓血管疾患を処置するための剤（例えば、β−遮断薬、ＡＣＥ阻害剤、利尿薬、ニトレート、カルシウムチャネル遮断薬、およびスタチン）；肝臓疾患を処置するための剤（例えば、コルチコステロイド、コレスチラミン、インターフェロン、および抗ウイルス剤）；血液障害を処置するための剤（例えば、コルチコステロイド、抗白血病剤、増殖因子および成長因子）；薬物速度論を延長または改善する剤（例えば、シトクロムＰ４５０阻害剤（すなわち、代謝分解の阻害剤）およびＣＹＰ３Ａ４阻害剤（例えば、ケトコナゾール（ｋｅｔｏｋｅｎｏｚｏｌｅ）およびリトナビル））、ならびに免疫不全障害を処置するための剤（例えば、γグロブリン）が挙げられる。
【０１７３】
特定の実施形態において、本発明の併用療法またはその薬学的に受容可能な組成物は、モノクローナル抗体またはｓｉＲＮＡ治療剤と組み合わせて投与される。
【０１７４】
これらのさらなる剤は、提供される併用療法とは別に、複数投薬計画の一部として投与され得る。あるいは、これらの剤は、本発明の化合物と単一投薬組成物として混合された、単一剤形の一部であり得る。複数投薬計画の一部として投与される場合、これらの２つの活性剤は、同時にか、順番にか、または互いからある期間以内で（通常、互いから５時間以内で）与えられ得る。
【０１７５】
本明細書中で使用される場合、用語「組み合わせ」、「組み合わせられた」、および関連する用語は、本発明による複数の治療剤の同時または順番の投与をいう。例えば、本発明の組み合わせ物は、別の治療剤と、同時にか、別々の単位剤形中で順番にか、または単一の単位剤形中で一緒に投与され得る。
【０１７６】
本発明の組成物中に存在するさらなる治療剤の量は、その治療剤を唯一の活性剤として含有する組成物中で通常投与される量より多くない。好ましくは、本開示の組成物中のさらなる治療剤の量は、その剤を唯一の治療上活性な剤として含有する組成物中に通常存在する量の、約５０％〜１００％の範囲である。
【０１７７】
１つの実施形態において、本発明は、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を含有する組成物を提供する。この治療剤は、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物と一緒に投与され得るか、または式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物の投与前もしくは投与後に投与され得る。適切な治療剤は、以下にさらに詳細に記載される。特定の実施形態において、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物は、この治療剤の５分前、１０分前、１５分前、３０分前、１時間前、２時間前、３時間前、４時間前、５時間前、６時間前、７時間前、８時間前、９時間前、１０時間前、１１時間前、１２時間前、１３時間前、１４時間前、１５時間前、１６時間前、１７時間前、または１８時間前までに投与され得る。他の実施形態において、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物は、この治療剤の５分後、１０分後、１５分後、３０分後、１時間後、２時間後、３時間後、４時間後、５時間後、６時間後、７時間後、８時間後、９時間後、１０時間後、１１時間後、１２時間後、１３時間後、１４時間後、１５時間後、１６時間後、１７時間後、または１８時間後までに投与され得る。
【０１７８】
別の実施形態において、本発明は、炎症性の疾患、障害または状態を、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与することによって処置する方法を提供する。このようなさらなる治療剤は、低分子または組換え生物学的剤であり得、そして例えば、アセトアミノフェン、非ステロイド性抗炎症薬（ＮＳＡＩＤＳ）（例えば、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、エトドラク（Ｌｏｄｉｎｅ（登録商標））およびセレコキシブ）、コルヒチン（Ｃｏｌｃｒｙｓ（登録商標））、コルチコステロイド（例えば、プレドニゾン、プレドニゾロン、メチルプレドニゾロン、およびヒドロコルチゾンなど）、プロベネシド、アロプリノール、フェブキソスタット（ｆｅｂｕｘｏｓｔａｔ）（Ｕｌｏｒｉｃ（登録商標））、スルファサラジン（Ａｚｕｌｆｉｄｉｎｅ（登録商標））、抗マラリア薬（例えば、ヒドロキシクロロキン（Ｐｌａｑｕｅｎｉｌ（登録商標））およびクロロキン（Ａｒａｌｅｎ（登録商標）））、メトトレキサート（Ｒｈｅｕｍａｔｒｅｘ（登録商標））、金塩（例えば、金チオグルコース（Ｓｏｌｇａｎａｌ（登録商標））、チオリンゴ酸金（Ｍｙｏｃｈｒｙｓｉｎｅ（登録商標））およびオーラノフィン（Ｒｉｄａｕｒａ（登録商標）））、Ｄ−ペニシラミン（Ｄｅｐｅｎ（登録商標）もしくはＣｕｐｒｉｍｉｎｅ（登録商標））、アザチオプリン（Ｉｍｕｒａｎ（登録商標））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、クロラムブシル（Ｌｅｕｋｅｒａｎ（登録商標））、シクロスポリン（Ｓａｎｄｉｍｍｕｎｅ（登録商標））、レフルノミド（Ａｒａｖａ（登録商標））および「抗−ＴＮＦ」剤（例えば、エタネルセプト（エンブレル（登録商標））、インフリキシマブ（レミケード（登録商標））、ゴリムマブ（ｇｏｌｉｍｕｍａｂ）（Ｓｉｍｐｏｎｉ（登録商標））、セルトリズマブペゴール（ｃｅｒｔｏｌｉｚｕｍａｂ  ｐｅｇｏｌ）（Ｃｉｍｚｉａ（登録商標））およびアダリムマブ（ａｄａｌｉｍｕｍａｂ）（Ｈｕｍｉｒａ（登録商標）））、「抗ＩＬ−１」剤（例えば、アナキンラ（ａｎａｋｉｎｒａ）（Ｋｉｎｅｒｅｔ（登録商標））およびリロナセプト（ｒｉｌｏｎａｃｅｐｔ）（Ａｒｃａｌｙｓｔ（登録商標）））、カナキヌマブ（ｃａｎａｋｉｎｕｍａｂ）（Ｉｌａｒｉｓ（登録商標））、抗Ｊａｋ阻害剤（例えば、トファシチニブ（ｔｏｆａｃｉｔｉｎｉｂ））、抗体（例えば、リツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標）））、「抗Ｔ細胞」剤（例えば、アバタセプト（ａｂａｔａｃｅｐｔ）（Ｏｒｅｎｃｉａ（登録商標）））、「抗ＩＬ−６」剤（例えば、トシリズマブ（アクテムラ（登録商標）））、ジクロフェナク、コルチゾン、ヒアルロン酸（Ｓｙｎｖｉｓｃ（登録商標）もしくはＨｙａｌｇａｎ（登録商標））、モノクローナル抗体（例えば、タネズマブ（ｔａｎｅｚｕｍａｂ））、抗凝固薬（例えば、ヘパリン（Ｃａｌｃｉｎｐａｒｉｎｅ（登録商標）もしくはＬｉｑｕａｅｍｉｎ（登録商標））およびワルファリン（Ｃｏｕｍａｄｉｎ（登録商標）））、下痢止め薬（例えば、ジフェノキシラート（Ｌｏｍｏｔｉｌ（登録商標））およびロペラミド（Ｉｍｏｄｉｕｍ（登録商標）���）、胆汁酸結合剤（例えば、コレスチラミン）、アロセトロン（ａｌｏｓｅｔｒｏｎ）（Ｌｏｔｒｏｎｅｘ（登録商標））、ルビプロストン（ｌｕｂｉｐｒｏｓｔｏｎｅ）（Ａｍｉｔｉｚａ（登録商標））、緩下薬（例えば、マグネシアミルク、ポリエチレングリコール（ＭｉｒａＬａｘ（登録商標））、Ｄｕｌｃｏｌａｘ（登録商標）、Ｃｏｒｒｅｃｔｏｌ（登録商標）およびＳｅｎｏｋｏｔ（登録商標））、抗コリン作用薬もしくは鎮痙薬（例えば、ジシクロミン（Ｂｅｎｔｙｌ（登録商標）））、Ｓｉｎｇｕｌａｉｒ（登録商標）、β−２アゴニスト（例えば、アルブテロール（Ｖｅｎｔｏｌｉｎ（登録商標）ＨＦＡ、Ｐｒｏｖｅｎｔｉｌ（登録商標）ＨＦＡ）、レバルブテロール（ｌｅｖａｌｂｕｔｅｒｏｌ）（Ｘｏｐｅｎｅｘ（登録商標））、メタプロテレノール（Ａｌｕｐｅｎｔ（登録商標））、酢酸ピルブテロール（Ｍａｘａｉｒ（登録商標））、硫酸テルブタリン（Ｂｒｅｔｈａｉｒｅ（登録商標））、キシナホ酸サルメテロール（セレベント（登録商標））およびフォルモテロール（Ｆｏｒａｄｉｌ（登録商標）））、抗コリン作用剤（例えば、イプラトロピウムブロミド（Ａｔｒｏｖｅｎｔ（登録商標））およびチオトロピウム（スピリーバ（登録商標）））、吸入用コルチコステロイド（例えば、ジプロピオン酸ベクロメタゾン（Ｂｅｃｌｏｖｅｎｔ（登録商標）、Ｑｖａｒ（登録商標）、およびＶａｎｃｅｒｉｌ（登録商標））、トリアムシノロンアセトニド（Ａｚｍａｃｏｒｔ（登録商標））、モメタゾン（Ａｓｔｈｍａｎｅｘ（登録商標））、ブデソニド（Ｐｕｌｍｉｃｏｒｔ（登録商標））、ならびにフルニソリド（Ａｅｒｏｂｉｄ（登録商標）））、Ａｆｖｉａｒ（登録商標）、Ｓｙｍｂｉｃｏｒｔ（登録商標）、Ｄｕｌｅｒａ（登録商標）、クロモリンナトリウム（Ｉｎｔａｌ（登録商標））、メチルキサンチン（例えば、テオフィリン（Ｔｈｅｏ−Ｄｕｒ（登録商標）、Ｔｈｅｏｌａｉｒ（登録商標）、Ｓｌｏ−ｂｉｄ（登録商標）、Ｕｎｉｐｈｙｌ（登録商標）、Ｔｈｅｏ−２４（登録商標））およびアミノフィリン）、ＩｇＥ抗体（例えば、オマリズマブ（ｏｍａｌｉｚｕｍａｂ）（Ｘｏｌａｉｒ（登録商標）））、ヌクレオシド逆トランスクリプターゼ阻害剤（例えば、ジドブジン（Ｒｅｔｒｏｖｉｒ（登録商標））、アバカビル（Ｚｉａｇｅｎ（登録商標））、アバカビル／ラミブジン（Ｅｐｚｉｃｏｍ（登録商標））、アバカビル／ラミブジン／ジドブジン（Ｔｒｉｚｉｖｉｒ（登録商標））、ジダノシン（ヴァイデックス（登録商標））、エムトリシタビン（エムトリバ（登録商標））、ラミブジン（エピビル（登録商標））、ラミブジン／ジドブジン（コンビビル（登録商標））、スタブジン（ｓｔａｖｕｄｉｎｅ）（ゼリット（登録商標））、およびザルシタビン（ハイビッド（登録商標）））、非ヌクレオシド逆トランスクリプターゼ阻害剤（例えば、デラビルジン（レスクリプター（登録商標））、エファビレンツ（Ｓｕｓｔｉｖａ（登録商標））、ネビラピン（ビラミューン（登録商標））およびエトラビリン（ｅｔｒａｖｉｒｉｎｅ）（Ｉｎｔｅｌｅｎｃｅ（登録商標）））、ヌクレオチド逆トランスクリプターゼ阻害剤（例えば、テノホビル（ビリアード（登録商��）））、プロテアーゼ阻害剤（例えば、アンプレナビル（ａｍｐｒｅｎａｖｉｒ）（Ａｇｅｎｅｒａｓｅ（登録商標））、アタザナビル（レイアタッツ（登録商標））、ダルナビル（ｄａｒｕｎａｖｉｒ）（Ｐｒｅｚｉｓｔａ（登録商標））、ホスアンプレナビル（レクシヴァ（登録商標））、インジナビル（クリキシバン（登録商標））、ロピナビル（ｌｏｐｉｎａｖｉｒ）およびリトナビル（カレトラ（登録商標））、ネルフィナビル（ビラセプト（登録商標））、リトナビル（ノービア（登録商標））、サキナビル（フォートベイス（登録商標）もしくはインビラーゼ（登録商標））、ならびにチプラナビル（ｔｉｐｒａｎａｖｉｒ）（Ａｐｔｉｖｕｓ（登録商標）））、侵入阻害剤（ｅｎｔｒｙ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ）（例えば、エンフビルチド（ｅｎｆｕｖｉｒｔｉｄｅ）（Ｆｕｚｅｏｎ（登録商標））およびマラビロク（ｍａｒａｖｉｒｏｃ）（Ｓｅｌｚｅｎｔｒｙ（登録商標）））、インテグラーゼ阻害剤（例えば、ラルテグラビル（ｒａｌｔｅｇｒａｖｉｒ）（Ｉｓｅｎｔｒｅｓｓ（登録商標））、ドキソルビシン（Ｈｙｄｒｏｄａｕｎｏｒｕｂｉｃｉｎ（登録商標））、ビンクリスチン（Ｏｎｃｏｖｉｎ（登録商標））、ボルテゾミブ（ｂｏｒｔｅｚｏｍｉｂ）（Ｖｅｌｃａｄｅ（登録商標））、およびデキサメタゾン（Ｄｅｃａｄｒｏｎ（登録商標））の、レナリドミド（ｌｅｎａｌｉｄｏｍｉｄｅ）（Ｒｅｖｌｉｍｉｄ（登録商標））と組み合わせたもの）、あるいはこれらの任意の組み合わせ物（単数または複数）が挙げられる。
【０１７９】
別の実施形態において、本発明は、関節リウマチを処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与する工程を包含し、このさらなる治療剤は、非ステロイド性抗炎症薬（ＮＳＡＩＤＳ）（例えば、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、エトドラク（Ｌｏｄｉｎｅ（登録商標））およびセレコキシブ）、コルチコステロイド（例えば、プレドニゾン、プレドニゾロン、メチルプレドニゾロン、およびヒドロコルチゾンなど）、スルファサラジン（Ａｚｕｌｆｉｄｉｎｅ（登録商標））、抗マラリア薬（例えば、ヒドロキシクロロキン（Ｐｌａｑｕｅｎｉｌ（登録商標））およびクロロキン（Ａｒａｌｅｎ（登録商標）））、メトトレキサート（Ｒｈｅｕｍａｔｒｅｘ（登録商標））、金塩（例えば、金チオグルコース（Ｓｏｌｇａｎａｌ（登録商標））、チオリンゴ酸金（Ｍｙｏｃｈｒｙｓｉｎｅ（登録商標））およびオーラノフィン（Ｒｉｄａｕｒａ（登録商標）））、Ｄ−ペニシラミン（Ｄｅｐｅｎ（登録商標）またはＣｕｐｒｉｍｉｎｅ登録商標））、アザチオプリン（Ｉｍｕｒａｎ（登録商標））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、クロラムブシル（Ｌｅｕｋｅｒａｎ（登録商標））、シクロスポリン（Ｓａｎｄｉｍｍｕｎｅ（登録商標））、レフルノミド（Ａｒａｖａ（登録商標））ならびに「抗ＴＮＦ」剤（例えば、エタネルセプト（エンブレル（登録商標））、インフリキシマブ（レミケード（登録商標））、ゴリムマブ（Ｓｉｍｐｏｎｉ（登録商標））、セルトリズマブペゴール（Ｃｉｍｚｉａ（登録商標））およびアダリムマブ（Ｈｕｍｉｒａ（登録商標）））、「抗ＩＬ−１」剤（例えば、アナキンラ（Ｋｉｎｅｒｅｔ（登録商標））およびリロナセプト（Ａｒｃａｌｙｓｔ（登録商標）））、抗体（例えば、リツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標）））、「抗Ｔ細胞」剤（例えば、アバタセプト（Ｏｒｅｎｃｉａ（登録商標）））ならびに「抗ＩＬ−６」剤（例えば、トシリズマブ（アクテムラ（登録商標）））から選択される。
【０１８０】
いくつかの実施形態において、本発明は、変形性関節症を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与する工程を包含し、このさらなる治療剤は、アセトアミノフェン、非ステロイド性抗炎症薬（ＮＳＡＩＤＳ）（例えば、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、エトドラク（Ｌｏｄｉｎｅ（登録商標））およびセレコキシブ）、ジクロフェナク、コルチゾン、ヒアルロン酸（Ｓｙｎｖｉｓｃ（登録商標）またはＨｙａｌｇａｎ（登録商標））ならびにモノクローナル抗体（例えば、タネズマブ）から選択される。
【０１８１】
いくつかの実施形態において、本発明は、全身性エリテマトーデスを処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与する工程を包含し、このさらなる治療剤は、アセトアミノフェン、非ステロイド性抗炎症薬（ＮＳＡＩＤＳ）（例えば、アスピリン、イブプロフェン、ナプロキセン、エトドラク（Ｌｏｄｉｎｅ（登録商標））およびセレコキシブ）、コルチコステロイド（例えば、プレドニゾン、プレドニゾロン、メチルプレドニゾロン、およびヒドロコルチゾンなど）、抗マラリア薬（例えば、ヒドロキシクロロキン（Ｐｌａｑｕｅｎｉｌ（登録商標））およびクロロキン（Ａｒａｌｅｎ（登録商標）））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、メトトレキサート（Ｒｈｅｕｍａｔｒｅｘ（登録商標））、アザチオプリン（Ｉｍｕｒａｎ（登録商標））ならびに抗凝固薬（例えば、ヘパリン（Ｃａｌｃｉｎｐａｒｉｎｅ（登録商標）またはＬｉｑｕａｅｍｉｎ（登録商標））およびワルファリン（Ｃｏｕｍａｄｉｎ（登録商標）））から選択される。
【０１８２】
いくつかの実施形態において、本発明は、クローン病、潰瘍性大腸炎、または炎症性腸疾患を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与する工程を包含し、このさらなる治療剤は、メサラミン（ｍｅｓａｌａｍｉｎｅ）（Ａｓａｃｏｌ（登録商標））スルファサラジン（Ａｚｕｌｆｉｄｉｎｅ（登録商標））、下痢止め薬（例えば、ジフェノキシラート（Ｌｏｍｏｔｉｌ（登録商標））およびロペラミド（Ｉｍｏｄｉｕｍ（登録商標）））、胆汁酸結合剤（例えば、コレスチラミン、アロセトロン（Ｌｏｔｒｏｎｅｘ（登録商標））、ルビプロストン（Ａｍｉｔｉｚａ（登録商標）））、緩下薬（例えば、マグネシアミルク、ポリエチレングリコール（ＭｉｒａＬａｘ（登録商標））、Ｄｕｌｃｏｌａｘ（登録商標）、Ｃｏｒｒｅｃｔｏｌ（登録商標）およびＳｅｎｏｋｏｔ（登録商標））、ならびに抗コリン作用薬（例えば、ジシクロミン（Ｂｅｎｔｙｌ（登録商標））などの鎮痙薬）、抗ＴＮＦ治療剤、ステロイド、ならびに抗生物質（例えば、フラジールもしくはシプロフロキサシン）から選択される。
【０１８３】
いくつかの実施形態において、本発明は、喘息を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与する工程を包含し、このさらなる治療剤は、Ｓｉｎｇｕｌａｉｒ（登録商標）、β−２アゴニスト（例えば、アルブテロール（Ｖｅｎｔｏｌｉｎ（登録商標）ＨＦＡ、Ｐｒｏｖｅｎｔｉｌ（登録商標）ＨＦＡ）、レバルブテロール（Ｘｏｐｅｎｅｘ（登録商標））、メタプロテレノール（Ａｌｕｐｅｎｔ（登録商標））、酢酸ピルブテロール（Ｍａｘａｉｒ（登録商標））、硫酸テルブタリン（Ｂｒｅｔｈａｉｒｅ（登録商標））、キシナホ酸サルメテロール（セレベント（登録商標））およびフォルモテロール（Ｆｏｒａｄｉｌ（登録商標）））、抗コリン作用剤（例えば、イプラトロピウムブロミド（Ａｔｒｏｖｅｎｔ（登録商標））およびチオトロピウム（スピリーバ（登録商標）））、吸入用コルチコステロイド（例えば、プレドニゾン、プレドニゾロン、ジプロピオン酸ベクロメタゾン（Ｂｅｃｌｏｖｅｎｔ（登録商標）、Ｑｖａｒ（登録商標）、およびＶａｎｃｅｒｉｌ（登録商標））、トリアムシノロンアセトニド（Ａｚｍａｃｏｒｔ（登録商標））、モメタゾン（Ａｓｔｈｍａｎｅｘ（登録商標））、ブデソニド（Ｐｕｌｍｉｃｏｒｔ（登録商標））、フルニソリド（Ａｅｒｏｂｉｄ（登録商標））、Ａｆｖｉａｒ（登録商標）、Ｓｙｍｂｉｃｏｒｔ（登録商標）、ならびにＤｕｌｅｒａ（登録商標））、クロモリンナトリウム（Ｉｎｔａｌ（登録商標））、メチルキサンチン（例えば、テオフィリン（Ｔｈｅｏ−Ｄｕｒ（登録商標）、Ｔｈｅｏｌａｉｒ（登録商標）、Ｓｌｏ−ｂｉｄ（登録商標）、Ｕｎｉｐｈｙｌ（登録商標）、Ｔｈｅｏ−２４（登録商標））およびアミノフィリン）、ならびにＩｇＥ抗体（例えば、オマリズマブ（Ｘｏｌａｉｒ（登録商標）））から選択される。
【０１８４】
いくつかの実施形態において、本発明は、ＣＯＰＤを処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与する工程を包含し、このさらなる治療剤は、β−２アゴニスト（例えば、アルブテロール（Ｖｅｎｔｏｌｉｎ（登録商標）ＨＦＡ、Ｐｒｏｖｅｎｔｉｌ（登録商標）ＨＦＡ）、レバルブテロール（Ｘｏｐｅｎｅｘ（登録商標））、メタプロテレノール（Ａｌｕｐｅｎｔ（登録商標））、酢酸ピルブテロール（Ｍａｘａｉｒ（登録商標））、硫酸テルブタリン（Ｂｒｅｔｈａｉｒｅ（登録商標））、キシナホ酸サルメテロール（セレベント（登録商標））およびフォルモテロール（Ｆｏｒａｄｉｌ（登録商標）））、抗コリン作用剤（例えば、イプラトロピウムブロミド（Ａｔｒｏｖｅｎｔ（登録商標））およびチオトロピウム（スピリーバ（登録商標）））、メチルキサンチン（例えば、テオフィリン（Ｔｈｅｏ−Ｄｕｒ（登録商標）、Ｔｈｅｏｌａｉｒ（登録商標）、Ｓｌｏ−ｂｉｄ（登録商標）、Ｕｎｉｐｈｙｌ（登録商標）、Ｔｈｅｏ−２４（登録商標））およびアミノフィリン）、吸入用コルチコステロイド（例えば、プレドニゾン、プレドニゾロン、ジプロピオン酸ベクロメタゾン（Ｂｅｃｌｏｖｅｎｔ（登録商標）、Ｑｖａｒ（登録商標）、およびＶａｎｃｅｒｉｌ（登録商標））、トリアムシノロンアセトニド（Ａｚｍａｃｏｒｔ（登録商標））、モメタゾン（Ａｓｔｈｍａｎｅｘ（登録商標））、ブデソニド（Ｐｕｌｍｉｃｏｒｔ（登録商標））、フルニソリド（Ａｅｒｏｂｉｄ（登録商標））、Ａｆｖｉａｒ（登録商標）、Ｓｙｍｂｉｃｏｒｔ（登録商標）、ならびにＤｕｌｅｒａ（登録商標））から選択される。
【０１８５】
別の実施形態において、本発明は、血液学的悪性腫瘍を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与する工程を包含し、このさらなる治療剤は、リツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、ドキソルビシン（Ｈｙｄｒｏｄａｕｎｏｒｕｂｉｃｉｎ（登録商標））、ビンクリスチン（Ｏｎｃｏｖｉｎ（登録商標））、プレドニゾン、ヘッジホッグシグナル伝達阻害剤、ＢＴＫ阻害剤、ＪＡＫ／ｐａｎ−ＪＡＫ阻害剤、ＰＩ３Ｋ阻害剤、ＳＹＫ阻害剤、ならびにこれらの組み合わせから選択される。
【０１８６】
別の実施形態において、本発明は、固形腫瘍を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与する工程を包含し、このさらなる治療剤は、リツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、ドキソルビシン（Ｈｙｄｒｏｄａｕｎｏｒｕｂｉｃｉｎ（登録商標））、ビンクリスチン（Ｏｎｃｏｖｉｎ（登録商標））、プレドニゾン、ヘッジホッグシグナル伝達阻害剤、ＢＴＫ阻害剤、ＪＡＫ／ｐａｎ−ＪＡＫ阻害剤、ＰＩ３Ｋ阻害剤、ＳＹＫ阻害剤、ならびにこれらの組み合わせから選択される。
【０１８７】
別の実施形態において、本発明は、血液学的悪性腫瘍を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物およびヘッジホッグ（Ｈｈ）シグナル伝達経路阻害剤を投与する工程を包含する。いくつかの実施形態において、この血液学的悪性腫瘍は、ＤＬＢＣＬ（Ｒａｍｉｒｅｚら「Ｄｅｆｉｎｉｎｇ  ｃａｕｓａｔｉｖｅ  ｆａｃｔｏｒｓ  ｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｎｇ  ｉｎ  ｔｈｅ  ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｈｅｄｇｅｈｏｇ  ｓｉｇｎａｌｉｎｇ  ｉｎ  ｄｉｆｆｕｓｅ  ｌａｒｇｅ  Ｂ−ｃｅｌｌ  ｌｙｍｐｈｏｍａ」Ｌｅｕｋ．Ｒｅｓ．（２０１２），７月１７日にオンラインで公開され、その全体は本明細書中に参考として援用される）である。
【０１８８】
別の実施形態において、本発明は、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与する工程を包含し、このさらなる治療剤は、リツキシマブ（Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標））、シクロホスファミド（Ｃｙｔｏｘａｎ（登録商標））、ドキソルビシン（Ｈｙｄｒｏｄａｕｎｏｒｕｂｉｃｉｎ（登録商標））、ビンクリスチン（Ｏｎｃｏｖｉｎ（登録商標））、プレドニゾン、ヘッジホッグシグナル伝達阻害剤、およびこれらの組み合わせから選択される。
【０１８９】
別の実施形態において、本発明は、多発性骨髄腫を処置する方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物および１種またはそれより多くのさらなる治療剤を投与する工程を包含し、このさらなる治療剤は、ボルテゾミブ（Ｖｅｌｃａｄｅ（登録商標））、およびデキサメタゾン（Ｄｅｃａｄｒｏｎ（登録商標））、ヘッジホッグシグナル伝達阻害剤、ＢＴＫ阻害剤、ＪＡＫ／ｐａｎ−ＪＡＫ阻害剤、ＴＹＫ２阻害剤、ＰＩ３Ｋ阻害剤、ＳＹＫ阻害剤の、レナリドミド（Ｒｅｖｌｉｍｉｄ（登録商標））と組み合わせたものから選択される。
【０１９０】
別の実施形態において、本発明は、疾患を処置するか、またはその重篤度を低下させる方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物およびＢＴＫ阻害剤を投与する工程を包含し、ここでこの疾患は、炎症性腸疾患、関節炎、全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ）、血管炎、突発性血小板減少性紫斑病（ＩＴＰ）、関節リウマチ、乾癬性関節炎、変形性関節症、スティル病、若年性関節炎、糖尿病、重症筋無力症、橋本甲状腺炎、オルド甲状腺炎（Ｏｒｄ’ｓ  ｔｈｙｒｏｉｄｉｔｉｓ）、グレーヴズ病、自己免疫性甲状腺炎、シェーグレン症候群、多発性硬化症、全身性硬化症、ライム神経ボレリア症（Ｌｙｍｅ  ｎｅｕｒｏｂｏｒｒｅｌｉｏｓｉｓ）、ギヤン−バレー症候群、急性散在性脳脊髄膜炎、アディソン病、オプソクローヌス−ミオクローヌス症候群（ｏｐｓｏｃｌｏｎｕｓ−ｍｙｏｃｌｏｎｕｓ  ｓｙｎｄｒｏｍｅ）、強直性脊椎炎、抗リン脂質抗体症候群、再生不良性貧血、自己免疫性肝炎、自己免疫性胃炎、悪性貧血、セリアック病、グッドバスチャー症候群、突発性血小板減少性紫斑病、視神経炎、強皮症、原発性胆汁性肝硬変、ライター症候群、高安動脈炎、側頭動脈炎、温式自己免疫性溶血性貧血、ヴェーゲナー肉芽腫症、乾癬、全身性脱毛症、ベーチェット病、慢性疲労、自律神経障害、膜性糸球体腎症（ｍｅｍｂｒａｎｏｕｓ  ｇｌｏｍｅｒｕｌｏｎｅｐｈｒｏｐａｔｈｙ）、子宮内膜症、間質性膀胱炎、尋常性天疱瘡、水疱性類天疱瘡、神経性筋強直、強皮症、表在性の刺激あるいは灼熱感を訴える慢性の外陰病変（ｖｕｌｖｏｄｙｎｉａ）、過剰増殖性疾患、移植された器官もしくは組織の拒絶、後天性免疫不全症候群（ＡＩＤＳ、ＨＩＶとしても公知）、１型糖尿病、対宿主性移植片病、移植、輸血、アナフィラキシー、アレルギー（例えば、植物の花粉、ラテックス、薬物、食物、昆虫の毒、動物の毛、動物のふけ、イエダニ、もしくはゴキブリ腎杯に対するアレルギー）、Ｉ型過敏症、アレルギー性結膜炎、アレルギー性鼻炎、およびアトピー性皮膚炎、喘息、虫垂炎、アトピー性皮膚炎、喘息、アレルギー、眼瞼炎、細気管支炎、気管支炎、滑液包炎、子宮頚管炎、胆管炎、胆嚢炎、慢性移植片拒絶、大腸炎、結膜炎、クローン病、膀胱炎、涙腺炎、皮膚炎、皮膚筋炎、脳炎、心内膜炎、子宮内膜炎、腸炎、小腸結腸炎、外上顆炎、精巣上体炎、筋膜炎、結合組織炎、胃炎、胃腸炎、ヘーノホ−シェーンライン紫斑病、肝炎、汗腺膿瘍、免疫グロブリンＡ腎症、間質性肺疾患、喉頭炎、乳腺炎、髄膜炎、脊髄炎  心筋炎、筋炎、腎炎、卵巣炎、精巣炎、骨炎、耳炎、膵臓炎、耳下腺炎、心膜炎、腹膜炎、咽頭炎、胸膜炎、静脈炎、肺臓炎、肺炎、多発性筋炎、直腸炎、前立腺炎、腎盂腎炎、鼻炎、卵管炎、耳管炎、静脈洞炎、口内炎、滑膜炎、腱炎、扁桃炎、潰瘍性結腸炎、ブドウ膜炎、膣炎、腱鞘炎、鞘膜炎、血管炎、または外陰炎、Ｂ細胞増殖性障害（例えば、びまん性大細型Ｂ細胞リンパ腫）、濾胞性リンパ腫、慢性リンパ性リンパ腫、慢性リンパ性白血病、急性リンパ性白血病、Ｂ細胞前リンパ球性白血病、リンパ形質細胞性リンパ腫／ワルデンシュトレームマクログロブリン血症、脾臓辺縁層リンパ腫、多発性骨髄腫（プラスマ細胞骨髄腫として��公知）、非ホジキンリンパ腫、ホジキンリンパ腫、プラスマ細胞腫、節外性辺縁層Ｂ細胞リンパ腫、結節性辺縁層Ｂ細胞リンパ腫、マントル細胞リンパ腫、縦隔（胸腺）大細胞型Ｂ細胞リンパ腫、血管内大細胞型Ｂ細胞リンパ腫、原発性滲出性リンパ腫、バーキットリンパ腫／白血病、またはリンパ腫様肉芽腫症、乳がん、前立腺がん、または肥満細胞のがん（例えば、肥満細胞腫、肥満細胞性白血病、肥満細胞肉腫、全身性肥満細胞症）、骨がん、結腸直腸がん、膵臓がん、骨および関節の疾患（関節リウマチ、血清反応陰性脊椎関節炎（強直性脊椎炎、乾癬性関節炎およびライター病が挙げられる）、ベーチェット病、シェーグレン症候群、全身性硬化症、骨粗しょう症、骨がん、骨転移が挙げられるが、これらに限定されない）、血栓塞栓障害（例えば、心筋梗塞、狭心症、血管形成術後の再閉塞、血管形成術後の再狭窄、大動脈冠状動脈バイパス後の再閉塞、大動脈冠状動脈バイパス後の再狭窄、脳卒中、一過性虚血、末梢動脈閉塞性疾患、肺動脈塞栓症、深部静脈血栓症）、炎症性骨盤疾患、尿道炎、皮膚の日焼け、静脈洞炎、肺臓炎、脳炎、髄膜炎、心筋炎、腎炎、骨髄炎、筋炎、肝炎、胃炎、腸炎、皮膚炎、歯肉炎、虫垂炎、膵臓炎、胆嚢炎（ｃｈｏｌｏｃｙｓｔｉｔｕｓ）、無ガンマグロブリン血症、乾癬、アレルギー、クローン病、過敏性腸管症候群、潰瘍性結腸炎、シェーグレン病、組織移植片拒絶、移植された器官に対する超急性拒絶、喘息、アレルギー性鼻炎、慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ）、自己免疫性多発内分泌腺疾患（ａｕｔｏｉｍｍｕｎｅ  ｐｏｌｙｇｌａｎｄｕｌａｒ  ｄｉｓｅａｓｅ）（自己免疫性多発内分泌腺症候群としても公知）、自己免疫性脱毛症、悪性貧血、糸球体腎炎、皮膚筋炎、多発性硬化症、強皮症、血管炎、自己免疫性溶血状態および自己免疫性血小板減少状態、グッドバスチャー症候群、アテローム性動脈硬化症、アディソン病、パーキンソン病、アルツハイマー病、糖尿病、敗血症性ショック、全身性エリテマトーデス（ＳＬＥ）、関節リウマチ、乾癬性関節炎、若年性関節炎、変形性関節症、慢性突発性血小板減少性紫斑病、ワルデンシュトレームマクログロブリン血症、重症筋無力症、橋本甲状腺炎、アトピー性皮膚炎、変形性関節症、白斑、自己免疫性下垂体機能低下症、ギヤン−バレー症候群、ベーチェット病、強皮症、菌状息肉腫、急性炎症性応答（例えば、急性呼吸促迫症候群および虚血／再灌流障害）、ならびにグレーヴズ病から選択される。
【０１９１】
別の実施形態において、本発明は、疾患を処置するか、またはその重篤度を低下させる方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物およびＰＩ３Ｋ阻害剤を投与する工程を包含し、ここでこの疾患は、がん、神経変性障害、脈管形成障害、ウイルス性疾患、自己免疫疾患、炎症性障害、ホルモン関連疾患、器官移植に関連する状態、免疫不全障害、破壊性骨障害、増殖性障害、感染症、細胞死に関連する状態、トロンビン誘導性血小板凝集、慢性骨髄性白血病（ＣＭＬ）、慢性リンパ性白血病（ＣＬＬ）、肝臓疾患、Ｔ細胞活性化が関与する病的免疫状態、心臓血管障害、およびＣＮＳ障害から選択される。
【０１９２】
別の実施形態において、本発明は、疾患を処置するか、またはその重篤度を低下させる方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物およびＰＩ３Ｋ阻害剤を投与する工程を包含し、ここでこの疾患は、脳、腎臓（例えば、腎細胞癌（ＲＣＣ））、肝臓、副腎、膀胱、乳房、胃、胃腫瘍、卵巣、結腸、直腸、前立腺、膵臓、肺、膣、子宮内膜、子宮頚部、精巣、尿生殖路、食道、喉頭、皮膚、骨もしくは甲状腺の良性もしくは悪性の腫瘍、癌腫もしくは固形腫瘍；肉腫、グリア芽細胞腫、神経芽細胞腫、多発性骨髄腫もしくは胃腸がん（特に、結腸癌もしくは結腸腺腫または頭頚部腫瘍）、表皮過剰増殖、乾癬、前立腺過形成、新形成、上皮特徴の新形成、腺腫、腺癌、角化棘細胞腫、類表皮癌、大細胞癌、非小細胞性肺癌、リンパ腫（例えば、非ホジキンリンパ腫（ＮＨＬ）およびホジキンリンパ腫（ホジキンもしくはホジキン病とも呼ばれる）が挙げられる）、乳癌、濾胞状癌、未分化癌、乳頭状癌、セミノーマ、黒色腫、または白血病、カウデン症候群、レールミット−ダクロス病およびバナヤン−ゾナナ症候群（Ｂａｎｎａｙａｎ−Ｚｏｎａｎａ  ｓｙｎｄｒｏｍｅ）を含む疾患、またはＰＩ３Ｋ／ＰＫＢ経路が異常に活性化される疾患、内因性（非アレルギー性）喘息と外因性（アレルギー性）喘息との両方を含めた、あらゆる型または発生の喘息、中程度喘息、中等度喘息、重篤な喘息、気管支炎性喘息、運動により惹起される喘息、職業性喘息および細菌感染後に誘導される喘息、急性肺損傷（ＡＬＩ）、成人／急性呼吸促進症候群（ＡＲＤＳ）、慢性閉塞性肺動脈疾患、慢性閉塞性気道疾患または慢性閉塞性肺疾患（ＣＯＰＤ、ＣＯＡＤまたはＣＯＬＤ）（それに関連する慢性気管支炎または呼吸困難を含む）、気腫、ならびに他の薬物治療（特に、他の吸入薬物治療）の結果の気道の過活動の増悪、あらゆる型または発生の気管支炎（急性、アラキン酸、カタル性、クループ性、慢性もしくは結核性の気管支炎が挙げられるが、これらに限定されない）、あらゆる型または発生の塵肺症（慢性であれ急性であれ、気道の閉塞を頻繁に伴い、粉塵の繰り返しの吸入により発症する、炎症性の一般的に職業的な肺の疾患）（例えば、アルミニウム肺症、炭粉症、石綿沈着症、石粉症、ダチョウ肺塵症、鉄症、珪肺症、タバコ中毒症および綿肺症が挙げられる）、レフラー症候群、好酸球性、肺炎、寄生生物性（特に、後生動物の）インフェステーション（熱帯性好酸球増加症が挙げられる）、気管支肺アスペルギルス症、結節性多発性動脈炎（チャーグ−ストラウス症候群が挙げられる）、好酸球性肉芽腫、および薬物反応により引き起こされる気道を冒す好酸球関連障害）の結果であるかまたは同時に存在する、気道の好酸球関連障害、乾癬、接触皮膚炎、アトピー性皮膚炎、円形脱毛症、多形性紅斑、疱疹状皮膚炎、強皮症、白斑、過敏性血管炎、蕁麻疹、水疱性類天疱瘡、エリテマトーデス、天疱瘡、後天性表皮水疱症、結膜炎、乾性角結膜炎、および春季結膜炎、鼻に影響を与える疾患（アレルギー性鼻炎が挙げられる）、ならびに自己免疫反応が関与するかまたは自己免疫成分もしくは病因を有する炎症性疾患（自己免疫性血液学的障害（例えば、溶血性貧血、再生不良���貧血、赤芽球ろうおよび突発性血小板減少症）、全身性エリテマトーデス、関節リウマチ、多発性軟骨炎、強皮症、ヴェーゲナー肉芽腫症、皮膚筋炎、慢性活動性肝炎、重症筋無力症、スチーブン−ジョンソン症候群、突発性スプルー、自己免疫性炎症性腸疾患（例えば、潰瘍性結腸炎およびクローン病）、内分泌性眼障害、グレーヴズ病、サルコイドーシス、肺胞炎、慢性過敏性肺臓炎、多発性硬化症、原発性胆汁性肝硬変、ブドウ膜炎（前部および後部）、乾性角結膜炎および春季カタル、間質性肺線維症、乾癬性関節炎および糸球体腎炎（ネフローゼ症候群（例えば、突発性ネフローゼ症候群もしくは微小変化型腎症が挙げられる）を伴うかまたは伴わないもの）が挙げられる）、再狭窄、心臓肥大、アテローム性動脈硬化症、心筋梗塞、虚血性発作およびうっ血性心不全、アルツハイマー病、パーキンソン病、筋萎縮性側索硬化症、ハンティングトン病、および脳虚血、ならびに外傷、グルタミン酸神経毒性および低酸素症により引き起こされる神経変性疾患から選択される。
【０１９３】
いくつかの実施形態において、本発明は、疾患を処置するかまたはその重篤度を低下させる方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物およびＢｃｌ−２阻害剤を投与する工程を包含し、ここでこの疾患は、炎症性障害、自己免疫障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、または移植に関連する障害である。いくつかの実施形態において、この障害は、増殖性障害、狼瘡、またはループス腎炎である。いくつかの実施形態において、この増殖性障害は、慢性リンパ性白血病、びまん性大Ｂ細胞型リンパ腫、ホジキン病、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、骨髄異形成症候群、リンパ腫、血液学的新生物、または固形腫瘍である。
【０１９４】
いくつかの実施形態において、本発明は、疾患を処置するかまたはその重篤度を低下させる方法を提供し、この方法は、その必要がある患者に、ＴＹＫ２偽キナーゼ（ＪＨ２）ドメイン結合化合物およびＴＹＫ２キナーゼ（ＪＨ１）ドメイン結合化合物を投与する工程を包含する。いくつかの実施形態において、この疾患は、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、または移植に関連する障害である。いくつかの実施形態において、このＪＨ２結合化合物は、式Ｉ、Ｉ’、またはＸの化合物である。他の適切なＪＨ２ドメイン結合化合物としては、ＷＯ２０１４０７４６６０Ａ１、ＷＯ２０１４０７４６６１Ａ１、ＷＯ２０１５０８９１４３Ａ１に記載される化合物が挙げられ、これらの各々の全体は、本明細書中に参考として援用される。適切なＪＨ１ドメイン結合化合物としては、ＷＯ２０１５１３１０８０Ａ１に記載される化合物が挙げられ、その全体は、本明細書中に参考として援用される。
【０１９５】
これらの化合物および組成物は、本発明の方法に従って、自己免疫障害、炎症性障害、増殖性障害、内分泌性障害、神経学的障害、または移植に関連する障害を処置するため、またはその重篤度を低下させるために有効な、任意の量および任意の投与経路を使用して、投与され得る。必要とされる正確な量は、被験体ごとに、その被験体の種、年齢および性別、感染の重篤度、特定の剤、その投与方法などに依存して変化する。本発明の化合物は、好ましくは、投与を容易にしかつ投薬量を均一にするために、単位剤形に配合される。本明細書で使用する「単位剤形」という表現は、治療がなされる患者に適した薬剤の、物理的に切り離された単位をいう。しかし、本発明の化合物および組成物の１日当たりの総使用量は、正しい医学的判断の範囲内で主治医によって決定されることになることが理解される。任意の特定の患者または生物に特異的な有効用量レベルは、治療される障害および障害の重症度；用いられる特定の化合物の活性；用いられる特定の組成物；患者の年齢、体重、全身の健康、性別、および食事；用いられる特定の化合物の投与時間、投与経路、および排出速度；治療の持続期間；用いられる特定の化合物と組み合わせてまたは同時に使用される薬物；および医療分野で周知の同様の要因を含めた様々な要因に依存する。用語「患者」とは、本明細書中で使用される場合、動物、好ましくは哺乳動物、そして最も好ましくはヒトを意味する。
【０１９６】
本発明の、薬学的に受容可能な組成物は、ヒトおよびその他の動物に、治療がなされる感染の重症度に応じて経口的に、経直腸的に、非経口的に、大槽内に、膣内に、腹腔内に、局所的に（散剤、軟膏剤、またはドロップ剤などによる）、経頬的に、または経口スプレー剤もしくは経鼻スプレー剤などとして投与することができる。ある実施形態では、本発明の化合物は、所望の治療効果を得るために、１日に１回または複数回、１日当たりの被験体体重に対して約０．０１ｍｇ／ｋｇから約５０ｍｇ／ｋｇ、好ましくは約１ｍｇ／ｋｇから約２５ｍｇ／ｋｇの投薬レベルで経口的にまたは非経口的に投与され得る。
【０１９７】
経口投与用の液体剤形には、限定するものではないが薬学的に受容可能な乳剤、マイクロエマルション剤、液剤、懸濁剤、シロップ剤、およびエリキシル剤が含まれる。活性化合物に加え、液体剤形は、例えば水またはその他の溶媒などの当技術分野で一般に使用される不活性希釈剤、可溶化剤、および乳化剤であって、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、炭酸エチル、酢酸エチル、ベンジルアルコール、安息香酸ベンジル、プロピレングリコール、１，３−ブチレングリコール、ジメチルホルムアミド、油（特に、綿実油、落花生油、トウモロコシ油、胚芽油、オリーブ油、ヒマシ油、およびゴマ油）、グリセロール、テトラヒドロフルフリルアルコール、ポリエチレングリコール、およびソルビタンの脂肪酸エステル、ならびにこれらの混合物などを含有してもよい。不活性希釈剤の他、経口組成物は、湿潤剤、乳化剤、および懸濁化剤などのアジュバントと、甘味剤、矯味矯臭剤、および芳香剤も含むことができる。
【０１９８】
注射製剤、例えば滅菌注射用の水性または油性の懸濁剤は、適切な分散または湿潤剤および懸濁化剤を使用する公知の技術により配合され得る。滅菌注射製剤は、無毒性の非経口的に許容される希釈剤または溶媒中の滅菌注射溶液、懸濁液、または乳濁液、例えば、１，３−ブタンジオール中の溶液であってもよい。用いることができる、許容されるビヒクルおよび溶媒の中には、水、リンガー液，Ｕ．Ｓ．Ｐ．、および等張性塩化ナトリウム溶液がある。さらに、滅菌不揮発性油は、溶媒または懸濁媒体として従来通り用いられる。この目的で、合成モノグリセリドまたは合成ジグリセリドを含めた任意のブランド不揮発性油を用いることができる。さらに、オレイン酸などの脂肪酸は、注射物質の調製に使用される。
【０１９９】
注射製剤は、使用前に、例えば細菌保持フィルタを通した濾過によって、または滅菌水もしくはその他の滅菌注射媒体に溶解もしくは分散させることができる滅菌固体組成物の形の滅菌剤を組み込むことによって、滅菌することができる。
【０２００】
本発明の化合物の効果を長続きさせるために、皮下または筋肉内注射からの化合物の吸収を遅くすることがしばしば望ましい。これは、水溶性に乏しい結晶質または非晶質材料の液体懸濁液を使用することによって実現され得る。したがって化合物の吸収速度は、その溶解速度に依存し、この溶解速度は、結晶サイズおよび結晶形態に依存し得る。あるいは、非経口投与される化合物形態の遅延吸収は、油ビヒクルへの化合物の溶解または懸濁によって実現される。注射デポ形態は、ポリラクチド−ポリグリコリドなど、生分解性ポリマー内で化合物のマイクロカプセル化マトリックスを形成することによって作製される。化合物とポリマーとの比、および用いられる特定のポリマーの性質に応じて、化合物放出速度を制御することができる。その他の生分解性ポリマーの例には、ポリ（オルトエステル）およびポリ（酸無水物）が含まれる。デポ注射製剤は、体組織に適合するリポソームまたはマイクロエマルション内に化合物を捕捉することによっても調製される。
【０２０１】
直腸投与または膣投与のための組成物は、好ましくは本発明の化合物と、周囲温度で固体であるが体温で液体であり、したがって直腸または膣腔内で溶解し活性化合物を放出するココアバター、ポリエチレングリコール、または坐剤蝋などの、適切な非刺激性賦形剤またはキャリアとを混合することによって調製できる坐薬である。
【０２０２】
経口投与用の固体剤形には、カプセル剤、錠剤、丸剤、散剤、および顆粒剤が含まれる。そのような固体剤形では、活性化合物を、クエン酸ナトリウムまたはリン酸二カルシウムなどの少なくとも１種の不活性な薬学的に受容可能な賦形剤またはキャリア、および／またはａ）デンプン、ラクトース、スクロース、グルコース、マンニトール、およびケイ酸などの充填剤もしくは増量剤、ｂ）例えばカルボキシメチルセルロース、アルギネート、ゼラチン、ポリビニルピロリドン、スクロース、およびアカシアなどの結合剤、ｃ）グリセロールなどの保湿剤、ｄ）寒天、炭酸カルシウム、ジャガイモデンプンもしくはタピオカデンプン、アルギン酸、ある種のシリケート、および炭酸ナトリウムなどの崩壊剤、ｅ）パラフィンなどの溶解遅延剤、ｆ）第４級アンモニウム化合物などの吸収促進剤、ｇ）例えばセチルアルコールおよびモノステアリン酸グリセロールなどの湿潤剤、ｈ）カオリンおよびベントナイトクレイなどの吸収剤、およびｉ）滑石、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、固体ポリエチレングリコール、ラウリル硫酸ナトリウム、およびこれらの混合物などの滑沢剤と混合する。カプセル剤、錠剤、および丸剤の場合、剤形は、緩衝剤を含んでもよい。
【０２０３】
同様のタイプの固体組成物は、ラクトースや乳糖などの賦形剤ならびに高分子量ポリエチレングリコールなどを使用した軟質および硬質充填ゼラチンカプセル内の充填剤として用いてもよい。錠剤、糖衣錠、カプセル剤、丸剤、および顆粒剤の固体剤形は、腸溶コーティングおよび医薬品配合の技術分野で周知のその他のコーティングなどの、コーティングおよびシェルを用いて調製することができる。これらは、不透明化剤を必要に応じて含有してもよく、また、必要に応じて遅延する様式で、腸管のある部分のみまたは優先的にその部分に（１種または複数種の）活性成分を放出する組成物にすることもできる。使用することができる埋め込み組成物の例には、ポリマー物質および蝋が含まれる。同様のタイプの固体組成物は、ラクトースや乳糖などの賦形剤ならびに高分子量ポリエチレングリコールなどを使用する、軟質および硬質充填ゼラチンカプセルの充填剤として用いてもよい。
【０２０４】
活性化合物は、上述の１種または複数種の賦形剤を有するマイクロカプセル化形態にすることもできる。錠剤、糖衣錠、カプセル剤、丸剤、および顆粒剤の固体剤形は、腸溶コーティング、放出制御コーティング、および医薬品配合の分野で周知のその他のコーティングなどの、コーティングおよびシェルを用いて調製することができる。そのような固体剤形では、活性化合物を、スクロースやラクトース、デンプンなどの少なくとも１種の不活性希釈剤と混合してもよい。そのような剤形は、通常の実施の場合と同様に、不活性希釈剤以外のさらなる物質、例えば錠剤成形滑沢剤およびステアリン酸マグネシウムや微結晶性セルロースなどその他の錠剤成形助剤を含んでもよい。カプセル剤、錠剤、および丸剤の場合、剤形は、緩衝剤を含んでもよい。これらは、不透明化剤を必要に応じて含有してもよく、また、必要に応じて遅延する様式で、腸管のある部分のみまたは優先的にその部分に（１種または複数種の）活性成分を放出する組成物にすることもできる。使用することができる埋め込み組成物の例には、ポリマー物質および蝋が含まれる。
【０２０５】
本発明の化合物の局所投与用剤形または経皮投与用剤形には、軟膏剤、ペースト剤、クリーム剤、ローション剤、ゲル剤、散剤、液剤、スプレー剤、吸入剤、またはパッチ剤が含まれる。活性化合物は、滅菌条件下で、薬学的に受容可能なキャリアおよび任意の必要とされる防腐剤または緩衝剤と、必要に応じて混合される。眼科用製剤、点耳薬、および点眼薬も、本発明の範囲内にあると考えられる。さらに本発明は、身体に対して制御された化合物送達を行うことができるというさらなる利点を有する、経皮パッチの使用を企図するものである。そのような剤形は、適切な媒体に化合物を溶解しまたは分散させることによって作製され得る。吸収増強剤もまた、皮膚を横断する化合物の流れを増大させるために使用することができる。その速度は、速度制御膜を設けることによって、または化合物をポリマーマトリックスもしくはゲルに分散させることによって、制御することができる。
【０２０６】
１つの実施形態によれば、本発明は、生物学的サンプルを、本発明の化合物または前記化合物を含む組成物と接触させる工程を含む、生物学的サンプルにおいてプロテインキナーゼ活性を阻害する方法に関する。
【０２０７】
別の実施形態によれば、本発明は、ＴＹＫ２、またはその変異体の活性を、生物学的サンプルにおいて阻害する方法に関し、この方法は、この生物学的サンプルを、本発明の化合物、またはこの化合物を含有する組成物と接触させる工程を包含する。特定の実施形態において、本発明は、ＴＹＫ２、またはその変異体の活性を、生物学的サンプルにおいて不可逆的に阻害する方法に関し、この方法は、この生物学的サンプルを、本発明の化合物、またはこの化合物を含有する組成物と接触させる工程を包含する。
【０２０８】
別の実施形態において、本発明は、ＴＹＫ２を、ＪＡＫ１、ＪＡＫ２、およびＪＡＫ３のうちの１つまたはそれより多くを超えて選択的に阻害する方法を提供する。いくつかの実施形態において、本発明の化合物は、ＪＡＫ１／２／３の２倍より高く選択的である。いくつかの実施形態において、本発明の化合物は、ＪＡＫ１／２／３の５倍より高く選択的である。いくつかの実施形態において、本発明の化合物は、ＪＡＫ１／２／３の１０倍より高く選択的である。いくつかの実施形態において、本発明の化合物は、ＪＡＫ１／２／３の５０倍より高く選択的である。いくつかの実施形態において、本発明の化合物は、ＪＡＫ１／２／３の１００倍より高く選択的である。
【０２０９】
用語「生物学的サンプル」としては、本明細書中で使用される場合、限定されないが、細胞培養物またはその抽出物；哺乳動物から得られた生検材料またはその抽出物；および血液、唾液、尿、糞便、精液、涙液、もしくは他の体液またはその抽出物が挙げられる。
【０２１０】
ＴＹＫ２（またはその変異体）の活性の、生物学的サンプルにおける阻害は、当業者に公知である種々の目的のために有用である。このような目的の例としては、輸血、器官移植、生物学的標本の保存、および生物学的アッセイが挙げられるが、これらに限定されない。
【０２１１】
本発明の別の実施形態は、患者においてプロテインキナーゼ活性を阻害する方法に関し、この方法は、この患者に、本発明の化合物、またはこの化合物を含有する組成物を投与する工程を包含する。
【０２１２】
別の実施形態によれば、本発明は、患者においてＴＹＫ２、またはその変異体の活性を阻害する方法に関し、この方法は、この患者に、本発明の化合物、またはこの化合物を含有する組成物を投与する工程を包含する。特定の実施形態によれば、患者においてＴＹＫ２、またはその変異体のうちの１つまたはそれより多くの活性を可逆的または非可逆的に阻害する方法に関し、この方法は、この患者に、本発明の化合物、またはこの化合物を含有する組成物を投与する工程を包含する。他の実施形態において、本発明は、ＴＹＫ２、またはその変異体により媒介される障害の処置を必要とする患者において、その障害を処置する方法を提供し、この方法は、この患者に、本発明による化合物、またはその薬学的に受容可能な組成物を投与する工程を包含する。このような障害は、本明細書中に詳細に記載されている。
【０２１３】
処置されるべき特定の状態または疾患に応じて、その状態を処置するために通常投与されるさらなる治療剤も、本発明の組成物中に存在し得る。本明細書において、特定の疾患または状態を処置するために通常投与されるさらなる治療剤は、「処置されている疾患または状態にとって適切なもの」として知られている。
【０２１４】
本発明の化合物はまた、他の治療化合物と組み合わせて、有利に使用され得る。いくつかの実施形態において、これらの他の治療化合物は、他の抗増殖化合物である。このような抗増殖化合物としては、アロマターゼ阻害剤；抗エストロゲン；トポイソメラーゼＩ阻害剤；トポイソメラーゼＩＩ阻害剤；微小管活性化合物；アルキル化化合物；ヒストンデアセチラーゼ阻害剤；細胞分化プロセスを誘導する化合物；シクロオキシゲナーゼ阻害剤；ＭＭＰ阻害剤；ｍＴＯＲ阻害剤；抗腫瘍性代謝拮抗物質；プラチン化合物；タンパク質または脂質のキナーゼ活性を標的化／減少する化合物およびさらなる抗血管形成化合物；タンパク質または脂質のホスファターゼの活性を標的化、減少または阻害する化合物；ゴナドレリンアゴニスト；抗男性ホルモン；メチオニンアミノペプチダーゼ阻害剤；マトリックスメタロプロテアーゼ阻害剤；ビスホスホネート；生物的反応修飾物質；抗増殖性抗体；ヘパラナーゼ阻害剤；Ｒａｓがん遺伝子アイソフォームの阻害剤；テロメラーゼ阻害剤；プロテアソーム阻害剤；血液学的悪性疾患の処置において使用される化合物；Ｆｌｔ−３の活性を標的化、減少または阻害する化合物；Ｈｓｐ９０阻害剤（例えば、１７−ＡＡＧ（１７−アリルアミノゲルダナマイシン、ＮＳＣ３３０５０７）、１７−ＤＭＡＧ（１７−ジメチルアミノエチルアミノ−１７−ジメトキシ−ゲルダナマイシン、ＮＳＣ７０７５４５）、ＩＰＩ−５０４、ＣＮＦ１０１０、ＣＮＦ２０２４、ＣＮＦ１０１０（Ｃｏｎｆｏｒｍａ  Ｔｈｅｒａｐｅｕｔｉｃｓ製））；テモゾロミド（テモダール（登録商標））；キネシン紡錘体タンパク質阻害剤（例えば、ＳＢ７１５９９２もしくはＳＢ７４３９２１（ＧｌａｘｏＳｍｉｔｈＫｌｉｎｅ製）、またはペンタミジン／クロルプロマジン（ＣｏｍｂｉｎａｔｏＲｘ製））；ＭＥＫ阻害剤（例えば、ＡＲＲＹ１４２８８６（Ａｒｒａｙ  ＢｉｏＰｈａｒｍａ製）、ＡＺＤ６２４４（ＡｓｔｒａＺｅｎｅｃａ製）、ＰＤ１８１４６１（Ｐｆｉｚｅｒ製）およびロイコボリン）が挙げられるが、これらに限定されない。用語「アロマターゼ阻害剤」は、本明細書中で使用される場合、エストロゲン産生（例えば、基質であるアンドロステンジオンおよびテストステロンの、それぞれエストロンおよびエストラジオールへの転換）を阻害する化合物に関する。この用語は、ステロイド（特に、アタメスタン、エキセメスタンおよびフォルメスタン（ｆｏｒｍｅｓｔａｎｅ））、ならびに特に、非ステロイド（特に、アミノグルテチミド、ログレチミド（ｒｏｇｌｅｔｈｉｍｉｄｅ）、ピリドグルテチミド、トリロスタン、テストラクトン、ケトコナゾール、ボロゾール（ｖｏｒｏｚｏｌｅ）、ファドロゾール、アナストロゾールおよびレトロゾール）を包含するが、これらに限定されない。エキセメスタンは、商品名アロマシンＴＭのもとで市場に出ている。フォルメスタンは、商品名レンタロン（Ｌｅｎｔａｒｏｎ）ＴＭのもとで市場に出ている。ファドロゾールは、商品名アフェマＴＭのもとで市場に出ている。アナストロゾールは、商品名アリミデックスＴＭのもとで市場に出ている。レトロゾールは、商品名フェマーラＴＭまたはフェマール（Ｆｅｍａｒ）ＴＭのもとで市場に出てい��。アミノグルテチミドは、商品名オリメテン（Ｏｒｉｍｅｔｅｎ）ＴＭのもとで市場に出ている。アロマターゼ阻害剤である化学療法剤を含有する本発明の組み合わせは、ホルモンレセプター陽性腫瘍（例えば、乳房腫瘍）の処置のために特に有用である。
【０２１５】
用語「抗エストロゲン」は、本明細書中で使用される場合、エストロゲンの効果をエストロゲンレセプターレベルで拮抗する化合物に関する。この用語は、タモキシフェン、フルベストラント（ｆｕｌｖｅｓｔｒａｎｔ）、ラロキシフェンおよび塩酸ラロキシフェンを包含するが、これらに限定されない。タモキシフェンは、商品名ノバルデックスＴＭのもとで市場に出ている。塩酸ラロキシフェンは、商品名エビスタＴＭのもとで市場に出ている。フルベストラントは、商品名ファスロデックス（Ｆａｓｌｏｄｅｘ）ＴＭのもとで投与され得る。抗エストロゲンである化学療法剤を含有する本発明の組み合わせは、エストロゲンレセプター陽性腫瘍（例えば、乳房腫瘍）の処置のために特に有用である。
【０２１６】
用語「抗男性ホルモン」は、本明細書中で使用される場合、男性ホルモンの生物学的効果を阻害し得る任意の物質に関し、そしてビカルタミド（カソデックスＴＭ）が挙げられるが、これに限定されない。用語「ゴナドレリンアゴニスト」としては、本明細書中で使用される場合、アバレリクス（ａｂａｒｅｌｉｘ）、ゴセレリンおよび酢酸ゴセレリンが挙げられるが、これらに限定されない。ゴセレリンは、商品名ゾラデックスＴＭのもとで投与され得る。
【０２１７】
用語「トポイソメラーゼＩ阻害剤」は、本明細書中で使用される場合、トポテカン、ジャイマテカン（ｇｉｍａｔｅｃａｎ）、イリノテカン、カンプトテシンおよびそのアナログ、９−ニトロカンプトテシンおよび高分子カンプトテシン結合体ＰＮＵ−１６６１４８を包含するが、これらに限定されない。イリノテカンは、例えば、カンプトサー（Ｃａｍｐｔｏｓａｒ）ＴＭの商品名のもとでその市場に出ている形態で、投与され得る。トポテカンは、商品名ハイカムチン（Ｈｙｃａｍｐｔｉｎ）ＴＭのもとで市場に出ている。
【０２１８】
用語「トポイソメラーゼＩＩ阻害剤」は、本明細書中で使用される場合、アントラサイクリン（例えば、ドキソルビシン（セリックス（Ｃａｅｌｙｘ）ＴＭなどのリポソーム処方物を含む）、ダウノルビシン、エピルビシン、イダルビシンおよびネモルビシン（ｎｅｍｏｒｕｂｉｃｉｎ））、アントラキノンであるミトザントロンおよびロソキサントロン（ｌｏｓｏｘａｎｔｒｏｎｅ）、ならびにポドフィロトキシンであるエトポシドおよびテニポシドを包含するが、これらに限定されない。エトポシドは、商品名エトホス（Ｅｔｏｐｏｐｈｏｓ）ＴＭのもとで市場に出ている。テニポシドは、商品名ＶＭ  ２６−Ｂｒｉｓｔｏｌのもとで市場に出ている。ドキソルビシンは、商品名アクリバスタチン（Ａｃｒｉｂｌａｓｔｉｎ）ＴＭまたはアドリアマイシンＴＭのもとで市場に出ている。エピルビシンは、商品名ファルモルビシンＴＭのもとで市場に出ている。イダルビシンは、商品名ザベドス（Ｚａｖｅｄｏｓ）ＴＭのもとで市場に出ている。ミトザントロンは、商品名ノバントロンのもとで市場に出ている。
【０２１９】
用語「微小管活性剤」は、微小管安定化化合物、微小管不安定化化合物および微小管重合阻害剤に関し、タキサン類（例えば、パクリタキセルおよびドセタキセル）；ビンカアルカロイド類（例えば、ビンブラスチンまたは硫酸ビンブラスチン、ビンクリスチンまたは硫酸ビンクリスチン、およびビノレルビン）；ディスコデルモリド（ｄｉｓｃｏｄｅｒｍｏｌｉｄｅ）；コルヒチンおよびエポチロン（ｅｐｏｔｈｉｌｏｎｅ）ならびにこれらの誘導体が挙げられるが、これらに限定されない。パクリタキセルは、商品名タキソールＴＭのもとで市場に出ている。ドセタキセルは、商品名タキソテールＴＭのもとで市場に出ている。硫酸ビンブラスチンは、商品名ビンブラスチンＲ．ＰＴＭのもとで市場に出ている。硫酸ビンクリスチンは、商品名ファルミスチン（Ｆａｒｍｉｓｔｉｎ）ＴＭのもとで市場に出ている。
【０２２０】
用語「アルキル化剤」は、本明細書中で使用される場合、シクロホスファミド、イホスファミド、メルファランまたはニトロソ尿素（ＢＣＮＵもしくはグリアデル（Ｇｌｉａｄｅｌ））を包含するが、これらに限定されない。シクロホスファミドは、商品名シクロスチン（Ｃｙｃｌｏｓｔｉｎ）ＴＭのもとで市場に出ている。イホスファミドは、商品名ホロキサン（Ｈｏｌｏｘａｎ）ＴＭのもとで市場に出ている。
【０２２１】
用語「ヒストンデアセチラーゼ阻害剤」または「ＨＤＡＣ阻害剤」は、ヒストンデアセチラーゼを阻害し、そして抗増殖活性を有する化合物に関する。これには、スベロイルアニリドヒドロキサム酸（ＳＡＨＡ）が挙げられるが、これに限定されない。
【０２２２】
用語「抗腫瘍性代謝拮抗物質」は、５−フルオロウラシルすなわち５−ＦＵ、カペシタビン、ゲムシタビン、ＤＮＡ脱メチル化合物（例えば、５−アザシチジンおよびデシタビン（ｄｅｃｉｔａｂｉｎｅ））、メトトレキサートおよびエダトレキサート、ならびに葉酸アンタゴニスト（例えば、ペメトレキセド（ｐｅｍｅｔｒｅｘｅｄ））を包含するが、これらに限定されない。カペシタビンは、商品名ゼローダＴＭのもとで市場に出ている。ゲムシタビンは、商品名ジェムザールＴＭのもとで市場に出ている。
【０２２３】
用語「プラチン化合物」は、本明細書中で使用される場合、カルボプラチン、シスプラチン、シスプラチナム（ｃｉｓｐｌａｔｉｎｕｍ）およびオキサリプラチンを包含するが、これらに限定されない。カルボプラチンは、例えば、カルボプラット（Ｃａｒｂｏｐｌａｔ）ＴＭの商品名のもとで市場に出ている形態で投与され得る。オキサリプラチンは、例えば、エロキサチン（Ｅｌｏｘａｔｉｎ）ＴＭの商品名のもとで市場に出ている形態で投与され得る。
【０２２４】
用語「タンパク質または脂質のキナーゼ活性を標的化／減少する化合物；あるいはタンパク質または脂質のホスファターゼ活性を標的化／減少する化合物；あるいはさらなる抗血管形成化合物」は、本明細書中で使用される場合、プロテインチロシンキナーゼならびに／またはセリンおよび／もしくはスレオニンキナーゼ阻害剤、あるいは脂質キナーゼ阻害剤（例えば、ａ）血小板由来増殖因子レセプター（ＰＤＧＦＲ）の活性を標的化、減少または阻害する化合物（例えば、ＰＤＧＦＲの活性を標的化、減少または阻害する化合物であり、特に、ＰＤＧＦレセプターを阻害する化合物であり、例えば、Ｎ−フェニル−２−ピリミジン−アミン誘導体であり、例えば、イマチニブ、ＳＵ１０１、ＳＵ６６６８およびＧＦＢ−１１１）；ｂ）線維芽細胞増殖因子レセプター（ＦＧＦＲ）の活性を標的化、減少または阻害する化合物；ｃ）インスリン様成長因子レセプターＩ（ＩＧＦ−ＩＲ）の活性を標的化、減少または阻害する化合物（例えば、ＩＧＦ−ＩＲの活性を標的化、減少または阻害する化合物であり、特に、ＩＧＦ−Ｉレセプターのキナーゼ活性を阻害する化合物、またはＩＧＦ−Ｉレセプターもしくはその成長因子の細胞外ドメインを標的化する抗体）；ｄ）Ｔｒｋレセプターチロシンキナーゼファミリーの活性を標的化、減少または阻害する化合物、またはエフリンＢ４阻害剤；ｅ）Ａｘｌレセプターチロシンキナーゼファミリーの活性を標的化、減少または阻害する化合物；ｆ）Ｒｅｔレセプターチロシンキナーゼの活性を標的化、減少または阻害する化合物；ｇ）Ｋｉｔ／ＳＣＦＲレセプターチロシンキナーゼの活性を標的化、減少または阻害する化合物（例えば、イマチニブ）；ｈ）Ｃ−ｋｉｔレセプターチロシンキナーゼ（これは、ＰＤＧＦＲファミリーの一部である）の活性を標的化、減少または阻害する化合物（例えば、ｃ−Ｋｉｔレセプターチロシンキナーゼファミリーの活性を標的化、減少または阻害する化合物であり、特に、ｃ−Ｋｉｔレセプターを阻害する化合物であり、例えば、イマチニブ）；ｉ）ｃ−Ａｂｌファミリーのメンバー、それらの遺伝子融合産物（例えば、ＢＣＲ−Ａｂｌキナーゼ）および変異体の活性を標的化、減少または阻害する化合物（例えば、ｃ−Ａｂｌファミリーメンバーおよびそれらの遺伝子融合産物の活性を標的化、減少または阻害する化合物であり、例えば、Ｎ−フェニル−２−ピリミジン−アミン誘導体であり、例えば、イマチニブもしくはニロチニブ（ｎｉｌｏｔｉｎｉｂ）（ＡＭＮ１０７）；ＰＤ１８０９７０；ＡＧ９５７；ＮＳＣ  ６８０４１０；ＰＤ１７３９５５（ＰａｒｋｅＤａｖｉｓ製）；またはダサチニブ（ｄａｓａｔｉｎｉｂ）（ＢＭＳ−３５４８２５））；ｊ）プロテインキナーゼＣ（ＰＫＣ）およびセリン／スレオニンキナーゼのＲａｆファミリーのメンバー、ＭＥＫ、ＳＲＣ、ＪＡＫ／ｐａｎ−ＪＡＫ、ＦＡＫ、ＰＤＫ１、ＰＫＢ／Ａｋｔ、およびＲａｓ／ＭＡＰＫ、ＰＩ３Ｋ、ＳＹＫ、ＢＴＫおよびＴＥＣファミリーのメンバー、ならびに／またはサイクリン依存性キナーゼファミリー（ＣＤＫ）のメンバーの活性を標的化、減少または阻害する化合物（スタウロスポリン誘導体（例えば、ミドスタウリン）が挙げられる；さらなる化合���の例としては、ＵＣＮ−０１、サフィンゴール（ｓａｆｉｎｇｏｌ）、ＢＡＹ  ４３−９００６、ブリオスタチン（Ｂｒｙｏｓｔａｔｉｎ）１、ペリホシン（Ｐｅｒｉｆｏｓｉｎｅ）；イルモホシン（ｉｌｍｏｆｏｓｉｎｅ）；ＲＯ  ３１８２２０およびＲＯ  ３２０４３２；ＧＯ  ６９７６；Ｉｓｉｓ  ３５２１；ＬＹ３３３５３１／ＬＹ３７９１９６；イソキノリン（ｉｓｏｃｈｉｎｏｌｉｎｅ）化合物；ＦＴＩ；ＰＤ１８４３５２もしくはＱＡＮ６９７（Ｐ１３Ｋ阻害剤）またはＡＴ７５１９（ＣＤＫ阻害剤）が挙げられる）；ｋ）プロテイン−チロシンキナーゼ阻害剤の活性を標的化、減少または阻害する化合物（例えば、プロテイン−チロシンキナーゼ阻害剤の活性を標的化、減少または阻害する化合物であり、メシル酸イマチニブ（グリベック（Ｇｌｅｅｖｅｃ）ＴＭ）またはチルホスチン（ｔｙｒｐｈｏｓｔｉｎ）（例えば、チルホスチンＡ２３／ＲＧ−５０８１０；ＡＧ  ９９；チルホスチンＡＧ  ２１３；チルホスチンＡＧ  １７４８；チルホスチンＡＧ  ４９０；チルホスチンＢ４４；チルホスチンＢ４４（＋）鏡像異性体；チルホスチンＡＧ  ５５５；ＡＧ  ４９４；チルホスチンＡＧ  ５５６、ＡＧ９５７）およびアダフォスチン（ａｄａｐｈｏｓｔｉｎ）（４−｛［（２，５−ジヒドロキシフェニル）メチル］アミノ｝−安息香酸アダマンチルエステル；ＮＳＣ  ６８０４１０、アダフォスチン）が挙げられる）；ｌ）レセプターチロシンキナーゼの上皮増殖因子ファミリー（ホモ二量体またはヘテロ二量体としての、ＥＧＦＲ１  ＥｒｂＢ２、ＥｒｂＢ３、ＥｒｂＢ４）およびそれらの変異体の活性を標的化、減少または阻害する化合物（例えば、上皮増殖因子レセプターファミリーの活性を標的化、減少または阻害する化合物は、特に、ＥＧＦレセプターチロシンキナーゼファミリー（例えば、ＥＧＦレセプター、ＥｒｂＢ２、ＥｒｂＢ３およびＥｒｂＢ４）のメンバーを阻害するか、またはＥＧＦもしくはＥＧＦ関連リガンド（ＣＰ  ３５８７７４、ＺＤ  １８３９、ＺＭ  １０５１８０）に結合する、化合物、タンパク質または抗体である；トラスツズマブ（ハーセプチンＴＭ）、セツキシマブ（ｃｅｔｕｘｉｍａｂ）（アービタックス（Ｅｒｂｉｔｕｘ）ＴＭ）、イレッサ、タルセバ（Ｔａｒｃｅｖａ）、ＯＳＩ−７７４、Ｃｌ−１０３３、ＥＫＢ−５６９、ＧＷ−２０１６、Ｅ１．１、Ｅ２．４、Ｅ２．５、Ｅ６．２、Ｅ６．４、Ｅ２．１１、Ｅ６．３またはＥ７．６．３、および７Ｈ−ピロロ−［２，３−ｄ］ピリミジン誘導体）；ｍ）ｃ−Ｍｅｔレセプターの活性を標的化、減少または阻害する化合物（例えば、ｃ−Ｍｅｔの活性を標的化、減少または阻害する化合物であり、特に、ｃ−Ｍｅｔレセプターのキナーゼ活性を阻害する化合物、またはｃ−Ｍｅｔの細胞外ドメインを標的化するかもしくはＨＧＦに結合する抗体））、ｎ）１種またはそれより多くのＪＡＫファミリーメンバー（ＪＡＫ１／ＪＡＫ２／ＪＡＫ３／ＴＹＫ２および／またはｐａｎ−ＪＡＫ）のキナーゼ活性を標的化するか、低下させるか、または阻害する化合物（ＰＲＴ−０６２０７０、ＳＢ−１５７８、バリシチニブ（ｂａｒｉｃｉｔｉｎｉｂ）、パクリチニブ（ｐａｃｒｉｔｉｎｉｂ）、モメロチニブ（ｍｏｍｅｌｏｔｉｎｉｂ）、ＶＸ−５０９、ＡＺＤ−１４８０、ＴＧ−１０１３４８、トファシチニブ、およびルキソリチニブ（ｒｕｘｏｌｉｔｉｎｉｂ）が挙げられるが、これらに限定されない）；ｏ）ＰＩ３キナーゼ（ＰＩ３Ｋ）のキナーゼ活性を標的化するか、低下させるか、または阻害する化合物（ＡＴＵ−０２７、ＳＦ−１１２６、ＤＳ−７４２３、ＰＢＩ−０５２０４、ＧＳＫ−２１２６４５８、ＺＳＴＫ−４７４、ブパルリシブ（ｂｕｐａｒｌｉｓｉｂ）、ピクトレリシブ（ｐｉｃｔｒｅｌｉｓｉｂ）、ＰＦ−４６９１５０２、ＢＹＬ−７１９、ダクトリシブ（ｄａｃｔｏｌｉｓｉｂ）、ＸＬ−１４７、ＸＬ−７６５、およびイデラリシブ（ｉｄｅｌａｌｉｓｉｂ）が挙げられるが、これらに限定されない）；ならびにｑ）ヘッジホッグタンパク質（Ｈｈ）またはスムーズンドレセプター（ＳＭＯ）経路のシグナル伝達効果を標的化するか、低下させるか、または阻害する化合物（シクロパミン（ｃｙｃｌｏｐａｍｉｎｅ）、ビスモデギブ（ｖｉｓｍｏｄｅｇｉｂ）、イトラコナゾール、エリスモデギブ（ｅｒｉｓｍｏｄｅｇｉｂ）、およびＩＰＩ−９２６（サリデギブ（ｓａｒｉｄｅｇｉｂ））が挙げられるが、これらに限定されない）を包含するが、これらに限定されない。
【０２２５】
用語「ＰＩ３Ｋ阻害剤」としては、本明細書中で使用される場合、ホスファチジルイノシトール−３−キナーゼファミリーの１種またはそれより多くの酵素（ＰＩ３Ｋα、ＰＩ３Ｋγ、ＰＩ３Ｋδ、ＰＩ３Ｋβ、ＰＩ３Ｋ−Ｃ２α、ＰＩ３Ｋ−Ｃ２β、ＰＩ３Ｋ−Ｃ２γ、Ｖｐｓ３４、ｐ１１０−α、ｐ１１０−β、ｐ１１０−γ、ｐ１１０−δ、ｐ８５−α、ｐ８５−β、ｐ５５−γ、ｐ１５０、ｐ１０１、およびｐ８７が挙げられるが、これらに限定されない）に対する阻害活性を有する化合物が挙げられるが、これらに限定されない。本発明において有用であるＰＩ３Ｋ阻害剤の例としては、ＡＴＵ−０２７、ＳＦ−１１２６、ＤＳ−７４２３、ＰＢＩ−０５２０４、ＧＳＫ−２１２６４５８、ＺＳＴＫ−４７４、ブパルリシブ、ピクトレリシブ、ＰＦ−４６９１５０２、ＢＹＬ−７１９、ダクトリシブ、ＸＬ−１４７、ＸＬ−７６５、およびイデラリシブが挙げられるが、これらに限定されない。
【０２２６】
用語「ＢＴＫ阻害剤」としては、本明細書中で使用される場合、ブルトンチロシンキナーゼ（ＢＴＫ）に対する阻害活性を有する化合物（ＡＶＬ−２９２およびイブルチニブが挙げられるが、これらに限定されない）が挙げられるが、これらに限定されない。
【０２２７】
用語「ＳＹＫ阻害剤」としては、本明細書中で使用される場合、脾臓チロシンキナーゼ（ＳＹＫ）に対する阻害活性を有する化合物（ＰＲＴ−０６２０７０、Ｒ−３４３、Ｒ−３３３、エキセライア（Ｅｘｃｅｌｌａｉｒ）、ＰＲＴ−０６２６０７、およびフォスタマチニブ（ｆｏｓｔａｍａｔｉｎｉｂ）が挙げられるが、これらに限定されない）が挙げられるが、これらに限定されない。
【０２２８】
用語「Ｂｃｌ−２阻害剤」とは、本明細書中で使用される場合、Ｂ細胞リンパ腫２タンパク質（Ｂｃｌ−２）に対する阻害活性を有する化合物が挙げられるが、これらに限定されず、ＡＢＴ−１９９、ＡＢＴ−７３１、ＡＢＴ−７３７、アポゴシポール（ａｐｏｇｏｓｓｙｐｏｌ）、Ａｓｃｅｎｔａのｐａｎ−Ｂｃｌ−２阻害剤、クルクミン（およびそのアナログ）、二重Ｂｃｌ−２／Ｂｃｌ−ｘＬ阻害剤（Ｉｎｆｉｎｉｔｙ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌｓ／Ｎｏｖａｒｔｉｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌｓ）、ゲナセンス（Ｇｅｎａｓｅｎｓｅ）（Ｇ３１３９）、ＨＡ１４−１（およびそのアナログ；ＷＯ２００８１１８８０２を参照のこと）、ナビトクラックス（ｎａｖｉｔｏｃｌａｘ）（およびそのアナログ、ＵＳ７３９０７９９を参照のこと）、ＮＨ−１（Ｓｈｅｎａｙｎｇ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ）、オバトクラックス（ｏｂａｔｏｃｌａｘ）（およびそのアナログ、ＷＯ２００４１０６３２８を参照のこと）、Ｓ−００１（Ｇｌｏｒｉａ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌｓ）、ＴＷ系列の化合物（Ｕｎｉｖ．  ｏｆ  Ｍｉｃｈｉｇａｎ）、ならびにベネトクラックス（ｖｅｎｅｔｏｃｌａｘ）が挙げられるが、これらに限定されない。いくつかの実施形態において、このＢｃｌ−２阻害剤は、低分子治療剤である。いくつかの実施形態において、このＢｃｌ−２阻害剤は、ペプチド模倣物（ｐｅｐｔｉｄｏｍｉｍｅｔｉｃ）である。
【０２２９】
ＢＴＫ阻害化合物、および本発明の化合物と組み合わせてこのような化合物により処置可能な状態のさらなる例は、ＷＯ２００８０３９２１８およびＷＯ２０１１０９０７６０（その全体は、本明細書中に参考として援用される）に見出され得る。
【０２３０】
ＳＹＫ阻害化合物、および本発明の化合物と組み合わせてこのような化合物により処置可能な状態のさらなる例は、ＷＯ２００３０６３７９４、ＷＯ２００５００７６２３、およびＷＯ２００６０７８８４６（その全体は、本明細書中に参考として援用される）に見出され得る。
【０２３１】
ＰＩ３Ｋ阻害化合物、および本発明の化合物と組み合わせてこのような化合物により処置可能な状態のさらなる例は、ＷＯ２００４０１９９７３、ＷＯ２００４０８９９２５、ＷＯ２００７０１６１７６、ＵＳ８１３８３４７、ＷＯ２００２０８８１１２、ＷＯ２００７０８４７８６、ＷＯ２００７１２９１６１、ＷＯ２００６１２２８０６、ＷＯ２００５１１３５５４、およびＷＯ２００７０４４７２９（その全体は、本明細書中に参考として援用される）に見出され得る。
【０２３２】
ＪＡＫ阻害化合物、および本発明の化合物と組み合わせてこのような化合物により処置可能な状態のさらなる例は、ＷＯ２００９１１４５１２、ＷＯ２００８１０９９４３、ＷＯ２００７０５３４５２、ＷＯ２０００１４２２４６、およびＷＯ２００７０７０５１４（その全体は、本明細書中に参考として援用される）に見出され得る。
【０２３３】
さらなる抗血管形成化合物としては、その活性について別の機構（例えば、タンパク質または脂質のキナーゼ阻害に無関係）を有する化合物（例えば、サリドマイド（サロミド（Ｔｈａｌｏｍｉｄ）ＴＭ）およびＴＮＰ−４７０）が挙げられる。
【０２３４】
本発明の化合物との組み合わせにおいて使用するために有用であるプロテアソーム阻害剤の例としては、ボルテゾミブ、ジスルフィラム、エピガロカテキン−３−ガレート（ｅｐｉｇａｌｌｏｃａｔｅｃｈｉｎ−３−ｇａｌｌａｔｅ）（ＥＧＣＧ）、サリノスピラミドＡ（ｓａｌｉｎｏｓｐｏｒａｍｉｄｅ  Ａ）、カルフィルゾミブ（ｃａｒｆｉｌｚｏｍｉｂ）、ＯＮＸ−０９１２、ＣＥＰ−１８７７０、およびＭＬＮ９７０８が挙げられるが、これらに限定されない。
【０２３５】
タンパク質または脂質のホスファターゼの活性を標的化、減少または阻害する化合物は、例えば、ホスファターゼ１の阻害剤、ホスファターゼ２Ａの阻害剤、またはＣＤＣ２５の阻害剤（例えば、オカダ酸またはその誘導体）である。
【０２３６】
細胞分化プロセスを誘導する化合物としては、レチン酸、α−トコフェロール、γ−トコフェロールもしくはδ−トコフェロール、またはα−トコトリエノール、γ−トコトリエノールもしくはδ−トコトリエノールが挙げられるが、これらに限定されない。
【０２３７】
用語シクロオキシゲナーゼ阻害剤は、本明細書中で使用される場合、Ｃｏｘ−２阻害剤、５−アルキル置換２−アリールアミノフェニル酢酸および誘導体（例えば、セレコキシブ（セレブレックス（Ｃｅｌｅｂｒｅｘ）ＴＭ）、ロフェコキシブ（ｒｏｆｅｃｏｘｉｂ）（バイオックス（Ｖｉｏｘｘ）ＴＭ）、エトリコキシブ（ｅｔｏｒｉｃｏｘｉｂ）、バルデコキシブ（ｖａｌｄｅｃｏｘｉｂ））、または５−アルキル−２−アリールアミノフェニル酢酸（例えば、５−メチル−２−（２’−クロロ−６’−フルオロアニリノ）フェニル酢酸）、ルミラコキシブ（ｌｕｍｉｒａｃｏｘｉｂ）を包含するが、これらに限定されない。
【０２３８】
用語「ビスホスホネート」は、本明細書中で使用される場合、エチドロン（ｅｔｒｉｄｏｎｉｃ）酸、クロドロン酸、チルドロン酸、パミドロン酸、アレンドロン酸、イバンドロン（ｉｂａｎｄｒｏｎｉｃ）酸、リセドロン酸およびゾレドロン酸を包含するが、これらに限定されない。エチドロン酸は、商品名ダイドロネルＴＭのもとで市場に出ている。クロドロン酸は、商品名ボネフォス（Ｂｏｎｅｆｏｓ）ＴＭのもとで市場に出ている。チルドロン酸は、商品名スケリッド（Ｓｋｅｌｉｄ）ＴＭのもとで市場に出ている。パミドロン酸は、商品名アレディアＴＭのもとで市場に出ている。アレンドロン酸は、商品名フォサマックＴＭのもとで市場に出ている。イバンドロン酸は、商品名ボンドラナト（Ｂｏｎｄｒａｎａｔ）ＴＭのもとで市場に出ている。リセドロン酸は、商品名アクトネルＴＭのもとで市場に出ている。ゾレドロン酸は、商品名ゾメタＴＭのもとで市場に出ている。用語「ｍＴＯＲ阻害剤」は、哺乳動物ラパマイシン標的（ｍＴＯＲ）を阻害し、そして抗増殖活性を有する化合物（例えば、シロリムス（ｓｉｒｏｌｉｍｕｓ）（ラパミューン（Ｒａｐａｍｕｎｅ）（登録商標））、エベロリムス（サーティカン（Ｃｅｒｔｉｃａｎ）ＴＭ）、ＣＣＩ−７７９およびＡＢＴ５７８）に関する。
【０２３９】
用語「ヘパラナーゼ阻害剤」とは、本明細書中で使用される場合、硫酸ヘパリン分解を標的化、減少または阻害する化合物をいう。この用語は、ＰＩ−８８を包含するが、これに限定されない。用語「生物的反応修飾物質」とは、本明細書中で使用される場合、リンホカインまたはインターフェロンをいう。
【０２４０】
用語「Ｒａｓがん遺伝子アイソフォームの阻害剤」（例えば、Ｈ−Ｒａｓ、Ｋ−Ｒａｓ、またはＮ−Ｒａｓ）は、本明細書中で使用される場合、Ｒａｓのがん遺伝子活性を標的化、減少または阻害する化合物（例えば、Ｌ−７４４８３２、ＤＫ８Ｇ５５７またはＲ１１５７７７（ＺａｒｎｅｓｔｒａＴＭ）などの「ファルネシルトランスフェラーゼ阻害剤」）をいう。用語「テロメラーゼ阻害剤」とは、本明細書中で使用される場合、テロメラーゼの活性を標的化、減少または阻害する化合物をいう。テロメラーゼの活性を標的化、減少または阻害する化合物は、特に、テロメラーゼレセプターを阻害する化合物（例えば、テロメスタチン（ｔｅｌｏｍｅｓｔａｔｉｎ））である。
【０２４１】
用語「メチオニンアミノペプチダーゼ阻害剤」とは、本明細書中で使用される場合、メチオニンアミノペプチダーゼの活性を標的化、減少または阻害する化合物をいう。メチオニンアミノペプチダーゼの活性を標的化、減少または阻害する化合物としては、ベンガミド（ｂｅｎｇａｍｉｄｅ）またはその誘導体が挙げられるが、これらに限定されない。
【０２４２】
用語「プロテアソーム阻害剤」とは、本明細書中で使用される場合、プロテアソームの活性を標的化、減少または阻害する化合物をいう。プロテアソームの活性を標的化、減少または阻害する化合物としては、ボルテゾミブ（ベルケイド（Ｖｅｌｃａｄｅ）ＴＭ）およびＭＬＮ  ３４１が挙げられるが、これらに限定されない。
【０２４３】
用語「マトリックスメタロプロテアーゼ阻害剤」または（「ＭＭＰ」阻害剤）は、本明細書中で使用される場合、コラーゲンペプチド模倣および非ペプチド模倣阻害剤、テトラサイクリン誘導体（例えば、ヒドロキサメートペプチド模倣阻害剤であるバチマスタット（ｂａｔｉｍａｓｔａｔ）およびその経口で生体利用可能なアナログであるマリマスタット（ｍａｒｉｍａｓｔａｔ）（ＢＢ−２５１６）、プリノマスタット（ｐｒｉｎｏｍａｓｔａｔ）（ＡＧ３３４０）、メタスタット（ｍｅｔａｓｔａｔ）（ＮＳＣ  ６８３５５１）ＢＭＳ−２７９２５１、ＢＡＹ  １２−９５６６、ＴＡＡ２１１、ＭＭＩ２７０ＢまたはＡＡＪ９９６）を包含するが、これらに限定されない。
【０２４４】
用語「血液学的悪性疾患の処置において使用される化合物」は、本明細書中で使用される場合、ＦＭＳ様チロシンキナーゼ阻害剤（これらは、ＦＭＳ様チロシンキナーゼレセプター（Ｆｌｔ−３Ｒ）の活性を標的化、減少または阻害する化合物である）；インターフェロン、１−β−Ｄ−アラビノフラノシルシトシン（ａｒａ−ｃ）およびブスルファン（ｂｉｓｕｌｆａｎ）；ＡＬＫ阻害剤（これらは、未分化リンパ腫キナーゼ（ａｎａｐｌａｓｔｉｃ  ｌｙｍｐｈｏｍａ  ｋｉｎａｓｅ）を標的化、減少または阻害する化合物である）、ならびにＢｃｌ−２阻害剤を包含するが、これらに限定されない。
【０２４５】
ＦＭＳ様チロシンキナーゼレセプター（Ｆｌｔ−３Ｒ）の活性を標的化、減少または阻害する化合物は特に、Ｆｌｔ−３Ｒレセプターキナーゼファミリーのメンバーを阻害する化合物、タンパク質または抗体（例えば、ＰＫＣ４１２、ミドスタウリン、スタウロスポリン誘導体、ＳＵ１１２４８およびＭＬＮ５１８）である。
【０２４６】
用語「ＨＳＰ９０阻害剤」は、本明細書中で使用される場合、ＨＳＰ９０の内因性ＡＴＰａｓｅ活性を標的化、減少または阻害する化合物；ユビキチンプロテオソーム経路を介してＨＳＰ９０ファミリー蛋白質が結合する蛋白質（ＨＳＰ９０  ｃｌｉｅｎｔ  ｐｒｏｔｅｉｎ）を分解、標的化、減少または阻害する化合物を包含するが、これらに限定されない。ＨＳＰ９０の内因性ＡＴＰａｓｅ活性を標的化、減少または阻害する化合物は、特に、ＨＳＰ９０のＡＴＰａｓｅ活性を阻害する化合物、タンパク質または抗体（例えば、１７−アリルアミノ，１７−脱メトキシゲルダナマイシン（１７ＡＡＧ）、ゲルダナマイシン誘導体；他のゲルダナマイシン関連化合物；ラディシコール（ｒａｄｉｃｉｃｏｌ）およびＨＤＡＣ阻害剤）である。
【０２４７】
用語「抗増殖性抗体」は、本明細書中で使用される場合、トラスツズマブ（ハーセプチンＴＭ）、トラスツズマブ−ＤＭ１、アービタックス、ベバシズマブ（ｂｅｖａｃｉｚｕｍａｂ）（アバスチン（Ａｖａｓｔｉｎ）ＴＭ）、リツキシマブ（リツキサン（登録商標））、ＰＲＯ６４５５３（抗ＣＤ４０）および２Ｃ４抗体を包含するが、これらに限定されない。抗体とは、インタクトなモノクローナル抗体、ポリクローナル抗体、少なくとも２つのインタクトな抗体から形成された多重特異性抗体、および所望の生物学的活性を示す限り、抗体フラグメントを意味する。
【０２４８】
急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）の処置のために、本発明の化合物は、標準的な白血病治療と組み合わせて、特に、ＡＭＬの処置のために使用される治療と組み合わせて、使用され得る。具体的には、本発明の化合物は、例えば、ファルネシルトランスフェラーゼ阻害剤ならびに／またはＡＭＬの処置のために有用な他の薬物（例えば、ダウノルビシン、アドリアマイシン、Ａｒａ−Ｃ、ＶＰ−１６、テニポシド、ミトザントロン、イダルビシン、カルボプラチナム（Ｃａｒｂｏｐｌａｔｉｎｕｍ）およびＰＫＣ４１２）と組み合わせて投与され得る。いくつかの実施形態において、本発明は、ＩＴＤおよび／またはＤ８３５Ｙの変異に関連するＡＭＬを処置する方法を提供し、この方法は、本発明の化合物を、１つまたはそれより多くのＦＬＴ３阻害剤と一緒に投与する工程を包含する。いくつかの実施形態において、これらのＦＬＴ３阻害剤は、キザルチニブ（ｑｕｉｚａｒｔｉｎｉｂ）、（ＡＣ２２０）、スタウロスポリン誘導体（例えば、ミドスタウリンまたはレスタウルチニブ（ｌｅｓｔａｕｒｔｉｎｉｂ））、ソラフェニブ、タンズチニブ（ｔａｎｄｕｔｉｎｉｂ）、ＬＹ−２４０１４０１、ＬＳ−１０４、ＥＢ−１０、ファミチニブ（ｆａｍｉｔｉｎｉｂ）、ＮＯＶ−１１０３０２、ＮＭＳ−Ｐ９４８、ＡＳＴ−４８７、Ｇ−７４９、ＳＢ−１３１７、Ｓ−２０９、ＳＣ−１１０２１９、ＡＫＮ−０２８、フェドラチニブ（ｆｅｄｒａｔｉｎｉｂ）、トザセルチブ（ｔｏｚａｓｅｒｔｉｂ）、およびスニチニブから選択される。いくつかの実施形態において、これらのＦＬＴ３阻害剤は、キザルチニブ、ミドスタウリン、レスタウルチニブ、ソラフェニブ、およびスニチニブから選択される。
【０２４９】
他の抗白血病化合物としては、例えば、Ａｒａ−Ｃ、ピリミジンアナログ（これは、デオキシシチジンの２’−α−ヒドロキシリボース（アラビノシド）誘導体である）が挙げられる。ヒポキサンチンのプリンアナログ、６−メルカプトプリン（６−ＭＰ）およびリン酸フルダラビンもまた挙げられる。ヒストンデアセチラーゼ（ＨＤＡＣ）阻害剤の活性を標的化、減少または阻害する化合物（例えば、酪酸ナトリウムおよびスベロイルアニリドヒドロキサム酸（ＳＡＨＡ））は、ヒストンデアセチラーゼとして公知である酵素の活性を阻害する。具体的なＨＤＡＣ阻害剤としては、ＭＳ２７５、ＳＡＨＡ、ＦＫ２２８（以前はＦＲ９０１２２８）、トリコスタチン（Ｔｒｉｃｈｏｓｔａｔｉｎ）Ａ、ならびに米国特許第６，５５２，０６５号に開示される化合物（Ｎ−ヒドロキシ−３−［４−［［［２−（２−メチル−１Ｈ−インドール−３−イル）−エチル］−アミノ］メチル］フェニル］−２Ｅ−２−プロペンアミドまたはその薬学的に受容可能な塩、およびＮ−ヒドロキシ−３−［４−［（２−ヒドロキシエチル）｛２−（１Ｈ−インドール−３−イル）エチル］−アミノ］メチル］フェニル］−２Ｅ−２−プロペンアミドまたはその薬学的に受容可能な塩（特に、乳酸塩）が挙げられるが、これらに限定されない）が挙げられる。ソマトスタチンレセプターアンタゴニストとは、本明細書中で使用される場合、ソマトスタチンレセプターを標的化、処置または阻害する化合物（例えば、オクトレオチドおよびＳＯＭ２３０）をいう。腫瘍細胞損傷アプローチとは、電離放射線などのアプローチをいう。上記および本明細書中以下に記載される、用語「電離放射線」とは、電磁線（例えば、Ｘ線およびγ線）または粒子（例えば、α粒子およびβ粒子）のいずれかとして発生する電離放射線を意味する。電離放射線は、限定されないが、放射線治療において提供され、そして当該分野において公知である。Ｈｅｌｌｍａｎ，Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ  ｏｆ  Ｒａｄｉａｔｉｏｎ  Ｔｈｅｒａｐｙ，Ｃａｎｃｅｒ，Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ  ａｎｄ  Ｐｒａｃｔｉｃｅ  ｏｆ  Ｏｎｃｏｌｏｇｙ，Ｄｅｖｉｔａら編，第４版，第１巻，ｐｐ．２４８−２７５（１９９３）を参照のこと。
【０２５０】
ＥＤＧ結合剤およびリボヌクレオチドレダクターゼ阻害剤もまた含まれる。用語「ＥＤＧ結合剤」とは、本明細書中で使用される場合、リンパ球再循環を調節する免疫抑制薬のクラス（例えば、ＦＴＹ７２０）をいう。用語「リボヌクレオチドレダクターゼ阻害剤」とは、ピリミジンヌクレオシドアナログまたはプリンヌクレオシドアナログ（フルダラビンおよび／またはシトシンアラビノシド（ａｒａ−Ｃ）、６−チオグアニン、５−フルオロウラシル、クラドリビン、６−メルカプトプリン（特に、ＡＬＬに対してａｒａ−Ｃと組み合わせて）および／またはペントスタチンが挙げられるが、これらに限定されない）をいう。リボヌクレオチドレダクターゼ阻害剤は特に、ヒドロキシ尿素または２−ヒドロキシ−１Ｈ−イソインドール−１，３−ジオン誘導体である。
【０２５１】
特に、１−（４−クロロアニリノ）−４−（４−ピリジルメチル）フタラジンまたはその薬学的に受容可能な塩、１−（４−クロロアニリノ）−４−（４−ピリジルメチル）フタラジンスクシネート；アンギオスタチン（Ａｎｇｉｏｓｔａｔｉｎ）ＴＭ；エンドスタチン（Ｅｎｄｏｓｔａｔｉｎ）ＴＭ；アントラニル酸アミド；ＺＤ４１９０；ＺＤ６４７４；ＳＵ５４１６；ＳＵ６６６８；ベバシズマブ；または抗ＶＥＧＦ抗体もしくは抗ＶＥＧＦレセプター抗体（例えば、ｒｈｕＭＡｂおよびＲＨＵＦａｂ）、ＶＥＧＦアプタマー（例えば、マクゴン（Ｍａｃｕｇｏｎ））；ＦＬＴ−４阻害剤、ＦＬＴ−３阻害剤、ＶＥＧＦＲ−２  ＩｇＧＩ抗体、アンジオザイム（Ａｎｇｉｏｚｙｍｅ）（ＲＰＩ  ４６１０）およびベバシズマブ（アバスチンＴＭ）などの、ＶＥＧＦの化合物、タンパク質またはモノクローナル抗体もまた、含まれる。
【０２５２】
光ダイナミック療法とは、本明細書中で使用される場合、がんを処置または予防するために、光感作化合物として既知である特定の化学物質を使用する治療をいう。光ダイナミック療法の例としては、ビスダイン（Ｖｉｓｕｄｙｎｅ）ＴＭおよびポルフィマーナトリウムなどの化合物を用いる処置が挙げられる。
【０２５３】
止血性ステロイドとは、本明細書中で使用される場合、血管新生を遮断または阻害する化合物（例えば、アネコルタブ（ａｎｅｃｏｒｔａｖｅ）、トリアムシノロン、ヒドロコルチゾン、１１−α−エピヒドロコルチゾール（１１−α−ｅｐｉｈｙｄｒｏｃｏｔｉｓｏｌ）、コルテキソロン、１７α−ヒドロキシプロゲステロン、コルチコステロン、デスオキシコルチコステロン、テストステロン、エストロンおよびデキサメタゾン）をいう。
【０２５４】
コルチコステロイドを含有する移植物とは、フルオシノロンおよびデキサメタゾンなどの化合物をいう。
【０２５５】
他の化学療法化合物としては、植物アルカロイド、ホルモン性化合物およびアンタゴニスト；生物的反応修飾物質（好ましくは、リンホカインまたはインターフェロン）；アンチセンスオリゴヌクレオチドまたはオリゴヌクレオチド誘導体；ｓｈＲＮＡまたはｓｉＲＮＡ；あるいは多種多様な化合物または他の作用機構もしくは未知の作用機構を有する化合物が挙げられるが、これらに限定されない。
【０２５６】
本発明の化合物はまた、特に、本明細書中で先に記載されたものなどの閉塞性または炎症性の気道疾患の処置において、他の薬物物質（例えば、抗炎症物質、気管支拡張物質または抗ヒスタミン薬物物質）と組み合わせて使用するための共治療化合物として有用である（例えば、このような薬物の治療活性の増強剤として、またはこのような薬物の必要とされる投薬量もしくは潜在的な副作用を低下させる手段として）。本発明の化合物は、一定の薬学的組成物中で他の薬物物質と混合され得るか、または他の薬物物質とは別に、その前にか、同時にか、もしくは後に投与され得る。従って、本発明は、本明細書中で先に記載されたような本発明の化合物と、抗炎症物質、気管支拡張物質、抗ヒスタミン物質または鎮咳性薬物物質との組み合わせを包含し、この本発明の化合物およびこの薬物物質は、同じ薬学的組成物中または異なる薬学的組成物中にある。
【０２５７】
適切な抗炎症薬としては、ステロイド（特に、糖質コルチコステロイド（例えば、ブデソニド、プロピオン酸ベクロメタゾン、プロピオン酸フルチカゾン、シクレソニドまたはフロ酸モメタゾン））；非ステロイド性糖質コルチコイドレセプターアゴニスト；ＬＴＢ４アンタゴニスト（例えば、ＬＹ２９３１１１、ＣＧＳ０２５０１９Ｃ、ＣＰ−１９５５４３、ＳＣ−５３２２８、ＢＩＩＬ  ２８４、ＯＮＯ  ４０５７、ＳＢ  ２０９２４７）；ＬＴＤ４アンタゴニスト（例えば、モンテルカストおよびザフィルルーカスト）；ＰＤＥ４阻害剤（例えば、シロミラスト（ｃｉｌｏｍｉｌａｓｔ）（Ａｒｉｆｌｏ（登録商標）ＧｌａｘｏＳｍｉｔｈＫｌｉｎｅ）、ロフルミラスト（Ｒｏｆｌｕｍｉｌａｓｔ）（Ｂｙｋ  Ｇｕｌｄｅｎ）、Ｖ−１１２９４Ａ（Ｎａｐｐ）、ＢＡＹ１９−８００４（Ｂａｙｅｒ）、ＳＣＨ−３５１５９１（Ｓｃｈｅｒｉｎｇ−Ｐｌｏｕｇｈ）、アロフィリン（Ａｒｏｆｙｌｌｉｎｅ）（Ａｌｍｉｒａｌｌ  Ｐｒｏｄｅｓｆａｒｍａ）、ＰＤ１８９６５９／ＰＤ１６８７８７（Ｐａｒｋｅ−Ｄａｖｉｓ）、ＡＷＤ−１２−２８１（Ａｓｔａ  Ｍｅｄｉｃａ）、ＣＤＣ−８０１（Ｃｅｌｇｅｎｅ）、ＳｅＩＣＩＤ（ＴＭ）ＣＣ−１０００４（Ｃｅｌｇｅｎｅ）、ＶＭ５５４／ＵＭ５６５（Ｖｅｒｎａｌｉｓ）、Ｔ−４４０（Ｔａｎａｂｅ）、ＫＷ−４４９０（Ｋｙｏｗａ  Ｈａｋｋｏ  Ｋｏｇｙｏ））；Ａ２ａアゴニスト；Ａ２ｂアンタゴニスト；ならびにβ−２アドレナリン作用性レセプターアゴニスト（例えば、アルブテロール（サルブタモール）、メタプロテレノール、テルブタリン、サルメテロール、フェノテロール、プロカテロール、ならびに特に、フォルモテロールおよびその薬学的に受容可能な塩）が挙げられる。適切な気管支拡張薬物としては、抗コリン作用性化合物または抗ムスカリン化合物、特に、臭化イプラトロピウム、臭化オキシトロピウム、チオトロピウム塩およびＣＨＦ  ４２２６（Ｃｈｉｅｓｉ）、ならびにグリコピロレートが挙げられる。
【０２５８】
適切な抗ヒスタミン薬物質としては、塩酸塩セチリジン、アセトアミノフェン、フマル酸クレマスチン、プロメタジン、ロラタジン、デスロラタジン（ｄｅｓｌｏｒａｔｉｄｉｎｅ）、ジフェンヒドラミンおよび塩酸フェキソフェナジン、アクリバスチン（ａｃｔｉｖａｓｔｉｎｅ）、アステミゾール、アゼラスチン、エバスチン、エピナスチン、ミゾラスチン（ｍｉｚｏｌａｓｔｉｎｅ）およびテルフェナジンが挙げられる。
【０２５９】
本発明の化合物と抗炎症薬物との他の有用な組み合わせは、ケモカインレセプター（例えば、ＣＣＲ−１、ＣＣＲ−２、ＣＣＲ−３、ＣＣＲ−４、ＣＣＲ−５、ＣＣＲ−６、ＣＣＲ−７、ＣＣＲ−８、ＣＣＲ−９およびＣＣＲ１０、ＣＸＣＲ１、ＣＸＣＲ２、ＣＸＣＲ３、ＣＸＣＲ４、ＣＸＣＲ５）のアンタゴニスト、特に、ＣＣＲ−５アンタゴニスト（例えば、Ｓｃｈｅｒｉｎｇ−ＰｌｏｕｇｈのアンタゴニストＳＣ−３５１１２５、ＳＣＨ−５５７００およびＳＣＨ−Ｄ、ならびにＴａｋｅｄａのアンタゴニスト（例えば、Ｎ−［［４−［［［６，７−ジヒドロ−２−（４−メチルフェニル）−５Ｈ−ベンゾ−シクロヘプテン−８−イル］カルボニル］アミノ］フェニル］−メチル］テトラヒドロ−Ｎ，Ｎ−ジメチル−２Ｈ−ピラン−４−アミニウムクロリド（ＴＡＫ−７７０）））との組み合わせである。
【０２６０】
コード番号、一般名または商品名により識別される活性化合物の構造は、標準的な概説書「Ｔｈｅ  Ｍｅｒｃｋ  Ｉｎｄｅｘ」の現行の版またはデータベース（例えば、Ｐａｔｅｎｔｓ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ（例えば、ＩＭＳ  Ｗｏｒｌｄ  Ｐｕｂｌｉｃａｔｉｏｎｓ））から得られ得る。
【０２６１】
本発明の化合物はまた、公知の治療プロセス（例えば、ホルモンまたは放射線の投与）と組み合わせて使用され得る。特定の実施形態において、提供される化合物は、放射線増感剤として（特に、放射線治療に対して乏しい感度を示す腫瘍の処置のために）使用される。
【０２６２】
本発明の化合物は、単独で投与されても、１種以上の他の治療化合物と組み合わせて投与されてもよく、可能な併用療法は、一定の組み合わせの形態、または本発明の化合物と１種以上の他の治療化合物との投与が交互であるか、もしくは互いに独立している形態、または一定の組み合わせと１種以上の他の治療化合物との組み合わせた投与の形態をとり得る。本発明の化合物は、それ以外に、またはそれに加えて、特に腫瘍治療のために、化学療法、放射線療法、免疫療法、光線療法、外科手術介入、またはこれらの組み合わせと組み合わせて、投与され得る。上で記載されたように、他の処置ストラテジーの観点で、補助的な治療と同様に、長期間の治療が可能である。他の可能な処置は、腫瘍回帰後の患者の状態を維持するための治療、またはさらに、例えば危険がある患者における化学防御治療である。
【０２６３】
これらのさらなる剤は、個々の化合物含有化合物とは別に、複数投薬計画の一部として投与され得る。あるいは、これらの剤は、本発明の化合物と単一の組成物に混合された、単一の剤形の一部であり得る。複数投薬計画の一部として投与される場合、これらの２種の活性剤は、同時にか、順番にか、または互いからある期間以内（通常、互いから５時間以内）に与えられ得る。
【０２６４】
本明細書中で使用される場合、用語「組み合わせ」、「併用」、および関連する用語は、本発明に従う、複数の治療剤の同時または順番の投与をいう。例えば、本発明の化合物は、別の単位剤形中でかまたは単一の単位剤形中で一緒に、別の治療剤と同時にかまたは順番に投与され得る。従って、本発明は、本発明の化合物、さらなる治療剤、および薬学的に受容可能なキャリア、アジュバント、またはビヒクルを含有する、単一の剤形を提供する。
【０２６５】
単一の剤形を製造するためにキャリア材料と組み合わせられ得る、本発明の化合物とさらなる治療剤との両方の（上記のようなさらなる治療剤を含有する組成物中での）量は、処置される宿主、および特定の投与形態に依存して変わる。好ましくは、本発明の組成物は、０．０１ｍｇ／ｋｇ体重／日〜１００ｍｇ／ｋｇ体重／日の投薬量の本発明の化合物が投与され得るように、処方されるべきである。
【０２６６】
さらなる治療剤を含有する組成物において、そのさらなる治療剤および本発明の化合物は、相乗作用し得る。従って、このような組成物中のさらなる治療剤の量は、その治療剤のみを利用する単剤療法において必要とされる量より少ない。このような組成物において、０．０１μｇ／ｋｇ体重／日〜１，０００μｇ／ｋｇ体重／日の投薬量のさらなる治療剤が投与され得る。
【０２６７】
本発明の組成物中に存在するさらなる治療剤の量は、唯一の活性剤としてその治療剤を含む組成物で通常投与される量以下になる。好ましくは、本開示の組成物中のさらなる治療剤の量は、唯一の治療上活性な剤としてその剤を含む組成物中に通常存在する量の約５０％から１００％に及ぶ。
【０２６８】
本発明の化合物またはその薬学的組成物はまた、装具、人工弁、移植血管、ステントおよびカテーテルなどの埋込み可能な医療デバイスをコーティングするための組成物中に組み込まれ得る。例えば、血管ステントは、再狭窄（損傷後の血管壁の再狭小化）を克服するために使用されている。しかし、ステントまたはその他の埋込み可能なデバイスを使用する患者には、血餅形成または血小板活性化のリスクがある。これらの不要な効果は、デバイスをキナーゼ阻害剤を含む薬学的に受容可能な組成物でプレコーティングすることによって、防ぐまたは軽減することができる。本発明の化合物でコーティングされた埋込み可能なデバイスが、本発明の別の実施形態である。
【実施例】
【０２６９】
例示
以下の実施例に記載されるように、特定の例示的実施形態において、化合物は、以下の一般手順に従って調製される。本発明の化合物の合成を記載するが、以下の一般方法および当業者に公知である他の方法が、全ての化合物、ならびに本明細書中に記載されるようなこれらの化合物の各々のサブクラスおよび種に適用され得ることが、理解される。
一般手順Ａ（１回目のＢｕｃｈｗａｌｄアミノ化）：
【化５０】
2019535673.tif 000196
【０２７０】
化合物１３．５の合成。１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の化合物１３．４（０．５００ｇ，１．５５ｍｍｏｌ，１．０当量）に、２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）アニリン（０．２５３ｇ，１．２４ｍｍｏｌ，０．８当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（１．５２ｇ，４．６５ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．１４２ｇ，０．１５５ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．１８０ｇ，０．３１ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１１０℃で５〜６時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中２％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な１．２（０．１６０ｇ，４５．７４％）を得た。MS(ES):  m/z  490.9  [M]+。
一般手順Ｂ（２回目のＢｕｃｈｗａｌｄアミノ化）：
【化５１】
2019535673.tif 000197
【０２７１】
化合物１３．６の合成。１，４−ジオキサン（３．５ｍＬ）中の１３．５（０．１７０ｇ，０．３４７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、シクロプロパンカルボキサミド（０．０８９ｇ，１．０４１ｍｍｏｌ，３．０当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（０．４５２ｇ，１．３８８ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．０３１ｇ，０．０３４ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．０４０ｇ，０．０７０ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１５０℃で２〜３時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中３％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な１１．６（０．０９０ｇ，４８．１６％）を得た。MS(ES):  m/z  539.5  [M+H]+。
一般手順Ｃ（ＴＨＰ脱保護）：
【化５２】
2019535673.tif 000198
【０２７２】
Ｉ−１３の合成。１３．６（０．０９０ｇ，０．１６７ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（３ｍＬ）中の溶液に、トリフルオロ酢酸（０．５ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。完了したら、反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして生成物をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをジエチルエーテル／ｎ−ペンタンの混合物での摩砕により精製して、純粋なＩ−１３（０．０５０ｇ，６５．８４％）を得た。MS(ES):  m/z  455.54  [M+H]+  ,LCMS純度:100.00%,  HPLC純度:  98.91%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.51  (s,  1H),  7.88  (s,  1H),  7.72-7.70  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.64-7.62  (d,  J=8Hz,  1H),  7.33-7.29  (t,  J=7.6Hz,  1H),  7.00  (t,  1H),  4.04  (s,  3H),  3.73-3.68  (s,  3H),  1.88  (s,  1H),  0.99-0.97(m,  2H),  0.91-0.88  (m,  2H)。
【０２７３】
実施例１：Ｎ−（７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１の合成
【化５３】
2019535673.tif 000199
【０２７４】
化合物１．１の合成。テトラヒドロフラン（３５ｍＬ）中の５，７−ジクロロ−３Ｈイミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン（３．５ｇ，１８．６２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン（４．６９ｇ，５５．８５ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加し、その後、ｐ−トルエンスルホン酸（０．７０８ｇ，３．７２ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加した。反応混合物を７０℃で１６時間加熱した。完了したら、反応混合物を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして生成物をヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、１．１（１．８ｇ，３５．５３％）を得た。MS(ES):  m/z  273.2  [M]+。
【０２７５】
化合物１．２の合成。１，４−ジオキサン（５ｍＬ）中の１．１（０．５ｇ，１．８４ｍｍｏｌ，１．０当量）に、２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）アニリン（１．１ａ，０．３３８ｇ，１．６６ｍｍｏｌ，０．９当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（１．８ｇ，５．５３ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．１６９ｇ，０．１８４ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．２１４ｇ，０．３６９ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。次いで、この反応物を１１０℃で６時間加熱した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。［同じ量で３バッチを行った］。合わせた粗製物質を、ＣＨ２Ｃｌ２中２％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、物質を得、これを逆相ＨＰＬＣにより精製して、純粋な１．２（０．７ｇ，２８．８７％）を得た。MS(ES):  m/z  440.9  [M]+。
【０２７６】
化合物１．３の合成。ＤＭＡｃ（２ｍＬ）中の１．２（０．０９０ｇ，０．２０４ｍｍｏｌ，１．０当量）に、シクロプロパンカルボキサミド（０．０５２ｇ，０．６１３ｍｍｏｌ，３．０当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（０．２６７ｇ，０．８１８ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．０１９ｇ，０．０２０ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．０２４ｇ，０．０４０ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１３０℃で５時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中３％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な１．３（０．０５０ｇ，５０％）を得た。MS(ES):  m/z  489.6  [M]+。
【０２７７】
Ｉ−１の合成。１．３（０．０５０ｇ，０．１０２ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、ＨＣｌ（１，４−ジオキサン中４Ｍ）（１ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして生成物をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中５％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋なＩ−１（０．０１７ｇ，４１％）を得た。MS(ES):  m/z  405.48  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.42%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.61  (s,  1H),  10.51  (s,  1H),  8.53  (s,  1H),  8.34-8.32  (d,  J=8Hz,  1H),  8.18  (s,  1H),  8.02  (s,  1H),  7.82  (s,  1H),  7.37-7.35  (m,  1H),  7.16-7.09  (m,  1H),  3.94  (s,  3H),  3.71  (s,  3H),  2.35-2.34  (m,  1H),  0.84-0.83  (m,  4H)。
【０２７８】
実施例２：Ｎ５−（５−フルオロ−４−メチルピリジン−２−イル）−Ｎ７−（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−２の合成
【化５４】
2019535673.tif 000200
【０２７９】
化合物２．１の合成。ＤＭＡｃ（２ｍＬ）中の化合物１．２（０．１００ｇ，０．２２７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、５−フルオロ−４−メチルピリジン−２−アミン（０．０３４ｇ，０．２７３ｍｍｏｌ，１．２当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（０．２９７ｇ，０．９１１ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．０２１ｇ，０．０２２ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．０２６ｇ，０．０４５ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１３０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中３％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な２．１（０．０８０ｇ，６６．４５％）を得た。MS(ES):  m/z  530.6  [M]+。
【０２８０】
Ｉ−２の合成。２．１（０．０８０ｇ，０．１５１ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、ＨＣｌ（１，４−ジオキサン中４Ｍ）（１ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして生成物をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中５％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋なＩ−２を得た。（０．０４５ｇ，６６．８％）。MS(ES):  m/z  446.53  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.41%,  HPLC純度:  99.31%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  11.12  (s,  1H),  10.27  (s,  1H),  8.68  (s,  1H),  8.62  (s,  1H),  8.33  (s,  1H),  7.87-7.85  (d,  J=6.8Hz,  1H),  7.55-7.54(d,  J=6.8Hz,  1H),  7.40-7.36  (m,  1H),  7.09-7.08  (d,  J=4.8Hz,  1H),  6.23  (s,  1H),  3.97  (s,  3H),  3.73  (s,  3H),  2.31  (s,  3H)。
【０２８１】
実施例３：Ｎ５−（２，６−ジメチルピリミジン−４−イル）−Ｎ７−（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−３の合成
【化５５】
2019535673.tif 000201
【０２８２】
化合物３．１の合成。ＤＭＡｃ（２ｍＬ）中の化合物１．２（０．１００ｇ，０．２２７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、２，６−ジメチルピリミジン−４−アミン（０．０３４ｇ，０．２７３ｍｍｏｌ，１．２当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（０．２９７ｇ，０．９１１ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．０２１ｇ，０．０２２ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．０２６ｇ，０．０４５ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１３０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中５％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な３．１（０．０８０ｇ，６６．８３％）を得た。MS(ES):  m/z  527.6  [M]+。
【０２８３】
Ｉ−３の合成。３．１（０．０８０ｇ，０．１５１ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、ＨＣｌ（１，４−ジオキサン中４Ｍ）（１ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして生成物をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中７％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋なＩ−３を得た。（０．０５０ｇ，７４．３８％）。MS(ES):  m/z  443.5  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.6%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  11.51  (s,  1H),  9.68  (s,  1H),  9.47  (s,  1H),  8.64  (s,  1H),  7.80-7.78  (d,  J=6.4Hz,  1H),  7.54-7.53(d,  J=7.6Hz,  2H),  7.40-7.32  (m,  2H),  3.96  (s,  3H),  3.71  (s,  3H),  2.50  (s,  6H)。
【０２８４】
実施例４：Ｎ７−（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）−Ｎ５−（６−メチルピリダジン−３−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−４の合成。
【化５６】
2019535673.tif 000202
【０２８５】
化合物４．１の合成。ＤＭＡｃ（２ｍＬ）中の化合物１．２（０．１００ｇ，０．２２７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、６−メチルピリダジン−３−アミン（０．０３０ｇ，０．２７３ｍｍｏｌ，１．２当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（０．２９７ｇ，０．９１１ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．０２１ｇ，０．０２２ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．０２６ｇ，０．０４５ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１３０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中５％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な４．１（０．０７０ｇ，６０％）を得た。MS(ES):  m/z  513.5  [M]+。
【０２８６】
Ｉ−４の合成。４．１（０．０７０ｇ，０．１３６ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、ＨＣｌ（１，４−ジオキサン中４Ｍ）（１ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして生成物をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中８％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋なＩ−４を得た。（０．０３５ｇ，５９．８２％）。MS(ES):  m/z  429.43  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.39%,  HPLC純度:  95.73%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  11.79  (s,  1H),  9.79  (s,  1H),  9.15  (s,  1H),  8.64  (s,  1H),  8.11  (s,  1H),  8.02-7.99  (d,  J=9.2Hz,  1H),  7.82-7.80  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.54-7.52(d,  J=7.2Hz,  2H),  7.38-7.34  (t,  1H),  6.58  (s,  1H),  3.96  (s,  3H),  3.77  (s,  3H),  3.72(s,  3H)
【０２８７】
実施例５：（２−（（７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピリジン−４−イル）ＭｅＯＨ，Ｉ−５。
【化５７】
2019535673.tif 000203
【０２８８】
化合物５．１の合成。ＤＭＡｃ（２ｍＬ）中の化合物１．２（０．１００ｇ，０．２２７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、（２−アミノピリジン−４−イル）ＭｅＯＨ（０．０３４ｇ，０．２７３ｍｍｏｌ，１．２当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（０．２９７ｇ，０．９１１ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．０２１ｇ，０．０２２ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．０２６ｇ，０．０４５ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１３０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中７％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な５．１（０．０７５ｇ，６２．５％）を得た。MS(ES):  m/z  528.5  [M]+。
【０２８９】
Ｉ−５の合成。５．１（０．０７５ｇ，０．１３６ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、ＨＣｌ（１，４−ジオキサン中４Ｍ）（１ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物をｓａｔ．ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして生成物をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中１０％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋なＩ−５を得た。（０．０３０ｇ，４７．６％）。MS(ES):  m/z  444.53[M+H]+  ,  LCMS純度:  95%,  HPLC純度:  98.42%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  11.72  (s,  1H),  9.87  (s,  1H),  9.03  (s,  1H),  8.64  (s,  1H),  8.31-8.30  (d,  J=6.4Hz,  1H),  7.84-7.82  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.55-7.53(d,  J=7.6Hz,  1H),  7.38-7.34  (t,  1H),  7.29(s,  1H),  7.16-7.15  (d,  J=6Hz,  1H),  6.33  (s,  1H),  4.63  (s,  2H),  3.96  (s,  3H),  3.72  (s,  3H)。
【０２９０】
実施例６：Ｎ７−（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）−Ｎ５−（５−（ピペリジン−１−イル）ピリジン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−６。
【化５８】
2019535673.tif 000204
【化５９】
2019535673.tif 000205
【０２９１】
化合物６．１の合成。５−ブロモ−２−ニトロピリジン（２．０ｇ，９．８５ｍｍｏｌ，１．０当量）の溶液に、ジメチルスルホキシド（２０ｍＬ）中のピペリジン（１．６７４ｇ，１９．７ｍｍｏｌ，２．０当量）およびトリエチルアミン（１．０９ｇ，１０．８３ｍｍｏｌ，１．１当量）を添加した。反応混合物を１２０℃で１６時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な６．１（１．１ｇ，５３．８８％）を得た。MS(ES):  m/z  208.23  [M+H]+。
【０２９２】
化合物６．２の合成。６．１（１．１ｇ，５．３１ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．２ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、６．２を得た。（０．７ｇ，７４．４０％）。MS(ES):  m/z  178.25  [M+H]+。
【０２９３】
化合物６．３の合成。ＤＭＡｃ（２ｍＬ）中の化合物１．２（０．１００ｇ，０．２２７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、６．１（０．０４８ｇ，０．２７３ｍｍｏｌ，１．２当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（０．２９７ｇ，０．９１１ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．０２１ｇ，０．０２２ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．０２６ｇ，０．０４５ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１３０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中６％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な６．３を得た。（０．０６０ｇ，４５．５％）。MS(ES):  m/z  581.7  [M]+。
【０２９４】
Ｉ−６の合成。６．３（０．０６０ｇ，０．１０３ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、ＨＣｌ（１，４−ジオキサン中４Ｍ）（１ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして生成物をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中８％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋なＩ−６を得た。（０．０３０ｇ，５８．５％）。MS(ES):  m/z  497.65  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.2%,  HPLC純度:  98%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  11.28  (s,  1H),  9.99  (s,  1H),  8.91  (s,  1H),  8.65  (s,  1H),  8.26  (s,  1H),  8.10-8.08  (d,  J=7.2  Hz,  1H),  7.84-7.83  (d,  J=6.8Hz,  1H),  7.55-7.53(d,  J=6.8Hz,  1H),  7.38-7.34  (t,  1H),  6.33  (s,  1H),  4.63  (s,  2H),  3.96  (s,  3H),  3.73  (s,  3H),  3.30  (bs,  4H),  1.96  (bs,  4H),  1.60(bs,  2H)。
【０２９５】
実施例７：Ｎ７−（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）−Ｎ５−（５−モルホリノピリジン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−７の合成。
【化６０】
2019535673.tif 000206
【０２９６】
化合物７．１の合成。ＤＭＡｃ（２ｍＬ）中の化合物１．２（０．１００ｇ，０．２２７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、５−モルホリノピリジン−２−アミン（０．０４９ｇ，０．２７３ｍｍｏｌ，１．２当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（０．２９７ｇ，０．９１１ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．０２１ｇ，０．０２２ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．０２６ｇ，０．０４５ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１３０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中６％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な７．１（０．０５８，４３．７９％）を得た。MS(ES):  m/z  583.7  [M]+。
【０２９７】
Ｉ−７の合成。７．１（０．０５８ｇ，０．０９９ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、ＨＣｌ（１，４−ジオキサン中４Ｍ）（１ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして生成物をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中８％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋なＩ−７を得た。（０．０２０ｇ，４０．３％）。MS(ES):  m/z  499.68  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.3%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.98  (s,  1H),  9.91  (s,  1H),  8.59  (s,  1H),  8.39  (s,  1H),  8.09-8.02  (m,  1H),  7.76  (bs,  1H),  7.63-7.56(m,  2H),  7.34  (bs,  1H),  7.04  (s,  1H),  6.13  (s,  1H),  3.96  (s,  3H),  3.76  (bs,  4H),  3.73  (s,  3H),  3.11(bs,  4H)。
【０２９８】
実施例８：Ｎ７−（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）−Ｎ５−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−８の合成。
【化６１】
2019535673.tif 000207
【０２９９】
化合物８．１の合成。ＤＭＡｃ（２ｍＬ）中の化合物１．２（０．１００ｇ，０．２２７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−アミン（０．０２６ｇ，０．２７３ｍｍｏｌ，１．２当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（０．２９７ｇ，０．９１１ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．０２１ｇ，０．０２２ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．０２６ｇ，０．０４５ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１３０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中５％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な８．１（０．０５５，  ４８．３％）を得た。MS(ES):  m/z  501.5  [M]+。
【０３００】
Ｉ−８の合成。８．１（０．０５５ｇ，０．１０９ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、ＨＣｌ（１，４−ジオキサン中４Ｍ）（１ｍＬ）を０℃で添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして生成物をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中８％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋なＩ−８を得た。（０．０４０ｇ，８７．２％）。MS(ES):  m/z  417.43  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  96.37%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.55  (s,  1H),  10.12  (s,  1H),  8.66  (s,  1H),  8.55  (s,  1H),  7.84-7.82  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.70  (s,  1H),  7.55-7.53  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.38-7.34  (t,  1H),  6.25(s,  1H),  5.99  (s,  1H),  3.96  (s,  3H),  3.82  (s,  3H),  3.72  (s,  3H)。
【０３０１】
実施例９：Ｎ−（２−シクロプロピル−７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−９の合成。
【化６２】
2019535673.tif 000208
【０３０２】
化合物９．１の合成。ピリジン−２，３−ジアミン（５．０ｇ，４６．０ｍｍｏｌ，１．０当量）とシクロプロパンカルボン酸（３．９ｇ，４６．０ｍｍｏｌ，１．０当量）の混合物に、ポリリン酸（５０ｍＬ，１０Ｖ）を添加した。反応混合物を１２０℃で４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、そしてこの溶液のｐＨを、２Ｎの水酸化ナトリウムを添加することにより６〜７に調整し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中２．５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な９．１（２．５ｇ，３４．２８％）を得た。MS(ES):  m/z  160.21  [M+H]+。
【０３０３】
化合物９．２の合成。９．１（３．０ｇ，１８．８７ｍｍｏｌ，１．０当量）のクロロホルム（４２ｍＬ）中の溶液に、メタ−クロロペルオキシ安息香酸（３．５８ｇ，２０．７５ｍｍｏｌ，１．１当量）を添加した。反応混合物を室温で５時間撹拌した。反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。水層を濃縮し、残渣をクロロホルムに溶解させ、そしてオキシ塩化リン（１６ｍＬ）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応混合物をクラッシュアイス中に移し、水性アンモニアで中和し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、９．２（１．０ｇ，８２．２１％）を得た。MS(ES):  m/z  194.56  [M+H]+。
【０３０４】
化合物９．３の合成。酢酸エチル（５ｍＬ）中の化合物９．２（０．４００ｇ，２．０６６ｍｍｏｌ，１．０当量）に、メタ−クロロペルオキシ安息香酸（０．３９２ｇ，２．２７３ｍｍｏｌ，１．１当量）を１５分以内に０℃で添加した。この反応混合物を室温で２４時間撹拌した。形成した得られた固体を濾過により集め、そして酢酸エチルで洗浄して、純粋な９．３（０．２５０ｇ，５７．７％）を得た。MS(ES):  m/z  210.94  [M]+。
【０３０５】
化合物９．４の合成。ジメチルホルムアミド（１．５ｍＬ）中の化合物９．３（０．２５０ｇ，１．１９０ｍｍｏｌ，１．０当量）に、塩化メシル（０．１９０ｇ，２．２７３ｍｍｏｌ，１．４当量）を５０℃で添加した。この反応混合物を８０℃で３時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を０℃まで冷却し、そして１０Ｎの水酸化ナトリウムで処理して、ｐＨを７に調整し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中１．５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な９．４（０．１２０ｇ，４４．１２％）を得た。MS(ES):  m/z  229.28  [M+H]+。
【０３０６】
化合物９．５の合成。９．４（０．１ｇ，４３．８ｍｍｏｌ，１．０当量）の乾燥テトラヒドロフラン（２ｍＬ）中の溶液に、３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン（０．０７５ｇ，８７．７ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加し、その後、ｐ−トルエンスルホン酸ピリジニウム（０．０１６ｇ，６．５ｍｍｏｌ，０．１当量）を添加し、そして撹拌した。反応混合物を７０℃で１６時間加熱した。完了したら、反応混合物を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９．５（０．１３０ｇ，５１．１４％）を得た。MS(ES):  m/z  313.58  [M+H]+。
【０３０７】
化合物９．６の合成。化合物９．６を、９．５および１．１ａから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２７．１０％）。MS(ES):  m/z  480.23  [M+H]+。
【０３０８】
化合物９．７の合成。化合物９．７を、９．６およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５０．８５％）。MS(ES):  m/z  529.84  [M+H]+。
【０３０９】
Ｉ−９の合成。化合物Ｉ−９を、９．７から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４２．４７％）。MS(ES):  m/z  445.63  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.03%,  HPLC純度:  95.01%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  10.55  (s,  1H),  8.51  (s,  1H),  7.82  (s,  1H),  7.69-7.67  (d,  J=8Hz,  1H),  7.57-7.56  (d,  J=4Hz,  1H),  7.29-7.25  (t,  1H),  3.99  (s,  3H),  3.77  (s,  3H),  2.22-2.15  (m,  1H),  1.85  (m,  1H),  1.20-1.16  (m,  4H),  0.97-0.94  (m,  4H)。
【０３１０】
実施例１０：Ｎ−（２−（ヒドロキシメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１０の合成。
【化６３】
2019535673.tif 000209
【化６４】
2019535673.tif 000210
【０３１１】
化合物１０．１の合成。化合物４，６−ジクロロピリジン−２，３−ジアミン（０．１９０ｇ，１．０６ｍｍｏｌ，１．０当量）とベンジルオキシ酢酸（０．３５４ｇ，２．１３ｍｍｏｌ，２．０当量）との混合物を１５０℃で４時間加熱した。この反応の完了後、反応混合物を酢酸エチルに溶解させ、そして飽和水性ＮａＨＣＯ３で洗浄した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中６％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１０．１（０．１７０ｇ，５１．６９％）を得た。MS(ES):  m/z  309.51  [M+H]+。
【０３１２】
化合物１０．２の合成。１０．１（０．１ｇ，０．３２５ｍｍｏｌ，１．０当量）の乾燥テトラヒドロフラン（２．５ｍＬ）中の溶液に、３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン（０．１０９ｇ，１．２９８ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加し、その後、ｐ−トルエンスルホン酸ピリジニウム（０．００８ｇ，０．０３２ｍｍｏｌ，０．１当量）を添加し、そして撹拌した。反応混合物を９５℃で１６時間加熱した。完了したら、反応混合物を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中６％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１０．２（０．１１０ｇ，８６．４１％）を得た。MS(ES):  m/z  393.26  [M+H]+。
【０３１３】
化合物１０．３の合成。化合物を、１０．２および１．１ａから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３５．０２％）。MS(ES):  m/z  561.89  [M+H]+。
【０３１４】
化合物１０．４の合成。化合物１０．４を、１０．３およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２２．２６％）。MS(ES):  m/z  609.23  [M+H]+。
【０３１５】
化合物１０．５の合成。化合物１０．５を、１０．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７７．３６％）。MS(ES):  m/z  525.56  [M+H]+。
【０３１６】
Ｉ−１０の合成。１０．５（０．０３５ｇ，６．７ｍｍｏｌ，１．０当量）の、シクロヘキセン（１ｍＬ）とエタノール（５ｍＬ）との混合物中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．０６ｇ）を窒素雰囲気下で添加した。反応混合物を１８時間還流させた。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、セライト床で濾過し、そしてエタノールで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。この粗生成物をペンタン中５％のＣＨ２Ｃｌ２で摩砕して、純粋なＩ−１０（０．０１２ｇ，４１．４０％）を得た。MS(ES):  m/z  435.48  [M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.44%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.51  (s,  1H),  7.70-7.69  (d,  J=6.4Hz,  2H),  7.63-7.61  (d,  J=8Hz,  1H),  7.32-7.30(t,  J=8Hz,  1H),  4.86-  4.85  (d,  J=4.4Hz,  2H),  4.04  (s,  3H),  3.72  (s,  3H),  2.17  (s  1H),  1.01-  0.98  (m,  2H),  0.93-0.90  (m,  3H)。
【０３１７】
実施例１３：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１３の合成。
【化６５】
2019535673.tif 000211
【０３１８】
化合物１３．１の合成。濃Ｈ２ＳＯ４（２６５ｍＬ）に、４，６−ジクロロピリジン−２−アミン（５０ｇ，３０６ｍｍｏｌ，１．０当量）を少しずつ−５℃で添加し、そして３０分間撹拌し、その後、硝酸（１６．５０ｍＬ）を滴下により添加した。反応混合物を０℃で４日間静置した。完了したら、反応混合物をクラッシュアイス中にゆっくりと移した。飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加して、ｐＨ８に調整した。沈殿した固体を濾別して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中８％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．１（３０ｇ，４７％）を得た。1H  NMR  (CDCl3,  400MHz):  6.85  (s,  1H),  6.28  (s,  2H)。
【０３１９】
化合物１３．２の合成。１３．１（１７．５ｇ，８４．１４ｍｍｏｌ，１．０当量）のイソプロピルアルコール（５２５ｍＬ）中の溶液に、鉄粉（２３．６ｇ，４２０ｍｍｏｌ，５．０当量）を添加し、そして撹拌した。この混合物に、６ＮのＨＣｌ（７０ｍＬ）を滴下により１０℃で添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加してｐＨ８にした。反応混合物をセライトで濾過した。濾液を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、１１．２（１４ｇ，９３．４７％）を得た。MS(ES):  m/z  178  [M+H]+。
【０３２０】
化合物１３．３の合成。混合物１３．２（１０ｇ，５６．１０ｍｍｏｌ，１．０当量）とジフルオロ酢酸（２８ｍＬ）とを密封管内で９０℃で８時間加熱した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、飽和ＮａＨＣＯ３溶液で中和し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、１３．３（８．０ｇ，５９．８３％）を得た。MS(ES):  m/z  238.1  [M+H]+。
【０３２１】
化合物１３．４の合成。１３．３（８．０ｇ，３３．６１ｍｍｏｌ，１．０当量）の乾燥テトラヒドロフラン（１４４ｍＬ）中の溶液に、３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン（１９．７６ｇ，２３５．３ｍｍｏｌ，７．０当量）を添加し、その後、ｐ−トルエンスルホン酸ピリジニウム（０．８４ｇ，３．３ｍｍｏｌ，０．１当量）を添加し、そして撹拌した。反応混合物を７０℃で１６時間加熱した。完了したら、反応混合物を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２％の酢酸エチル中に溶出させて、１３．４（８．０ｇ，７３．８９％）を得た。1H  NMR  (CDCl3,  400MHz):  7.41  (s,  1H),  7.30-7.01(m,  1H),  5.98-5.96(m,  1H),  4.28-4.25  (m,  1H),  3.81-3.76  (m,  1H),  2.43-2.37  (m,  1H),  2.11-2.02  (m,  2H),  1.82-1.57  (m,  3H)。
【０３２２】
化合物１３．５の合成。化合物１３．５を、１３．４および１．１ａから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４１．９０％）。MS(ES):  m/z  476.91  [M+H]+。
【０３２３】
化合物１３．６の合成。化合物１３．６を、１３．５およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４６．７８％）。MS(ES):  m/z  539.51  [M+H]+。
【０３２４】
Ｉ−１３の合成。化合物Ｉ−１３を、１３．６から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７２．４２％）。MS(ES):  m/z  455.54  [M+H]+  ,LCMS純度:100%,  HPLC純度:  98.91%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.51  (s,  1H),  7.88  (s,  1H),  7.72-7.70  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.64-7.62  (d,  J=8Hz,  1H),  7.33-7.29  (t,  J=7.6Hz,  1H),  7.00  (t,  1H),  4.04  (s,  3H),  3.73-3.68  (s,  3H),  1.88  (s,  1H),  0.99-0.97(m,  2H),  0.91-0.88  (m,  2H)。
【０３２５】
実施例１４：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１４の合成。
【化６６】
2019535673.tif 000212
【０３２６】
化合物１４．１の合成  化合物１４．１を、１３．４および１４．１ａから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２１．８７％）。MS(ES):  m/z  491.28  [M+H]+。
【０３２７】
化合物１４．２の合成。化合物１４．２を、１４．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５４．５９％）。MS(ES):  m/z  540.89  [M+H]+。
【０３２８】
Ｉ−１４の合成。化合物Ｉ−１４を、１４．２から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：５９．２４％）。MS(ES):  m/z  456.32  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.13%,  HPLC純度96.29%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  7.77-  7.75  (d,  J=8Hz,  3H),  7.36  (t,  1H),  7.01  (t,  1H),  4.48  (s,  3H),  3.80  (s,  3H),  1.86  (s,  1H),  1.27-1.24(t,  1H),  0.99-  0.88(m,  4H)。
【０３２９】
実施例１５：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−４−（モルホリン−４−カルボニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１５の合成。
【化６７】
2019535673.tif 000213
【０３３０】
化合物１５．１の合成。化合物１５．１を、１３．４および（４−アミノ−３−メトキシフェニル）（モルホリノ）メタノンから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２０．９８％）。MS(ES):  m/z  522.98  [M+H]+。
【０３３１】
化合物５．２の合成。化合物１５．２を、１５．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６２．７３％）。MS(ES):  m/z  571.23  [M+H]+。
【０３３２】
Ｉ−１５の合成。化合物Ｉ−１５を、１５．２から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：７８．１９％）。MS(ES):  m/z  487.48  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.63%,  HPLC純度100.00%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.50  (s,  1H),  10.59  (s,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.77  (s,1H),  7.43-7.41  (d,  J=8Hz,  1H),  7.13  (t,  1H),  7.05-7.03  (d,  J=8Hz,  1H),  3.85  (s,  3H),  3.60  (S,  8H),  1.97  (S,  1H),  0.84(s,  1H),  0.75(s,  4H)。
【０３３３】
実施例１６：Ｎ−（７−（（４−（アゼチジン−１−カルボニル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１６の合成。
【化６８】
2019535673.tif 000214
【０３３４】
化合物１６．１の合成。化合物１６．１を、１３．４および１６．１ａ（３−メトキシ−４−アミノ安息香酸およびアゼチジンから調製）から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２０．５８％）。MS(ES):  m/z  492.89  [M+H]+。
【０３３５】
化合物１６．２の合成。化合物１６．２を、１６．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６７．９９％）。MS(ES):  m/z  541.53  [M+H]+。
【０３３６】
Ｉ−１６の合成。化合物Ｉ−１６を、１６．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：３６．４４％）。MS(ES):  m/z  457.25  [M+H]+  ,  LCMS純度:99.69%,  HPLC純度98.69%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.047  (s,  1H),  7.66-  7.64  (d,  J=8Hz  1H),  7.38  -  7.31  (m,  2H),  6.97  (t,  1H),  4.51-  4.48  (t,  J=7.6Hz,  2H),  4.23-  4.19  (s,  2H),  3.99(s,  3H),  2.43-2.35  (q,  J=8Hz,  2H),  1.87  (bs,  1H),  0.98-  0.98  (m,  4H)。
【０３３７】
実施例１７：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−１７の合成。
【化６９】
2019535673.tif 000215
【０３３８】
化合物１７．１の合成。化合物１７．１を、２１．１および６−アミノピコリノニトリルから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３４．２３％）。MS(ES):  m/z  574.53  [M+H]+。
【０３３９】
Ｉ−１７の合成。化合物Ｉ−１７を、１７．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．５９％）。MS(ES):  m/z  490.30  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.73%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.51  (s,  1H),  10.06  (s,  1H),  8.35  (s,  1H),  8.25-  8.23  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.86-7.82  (t,  J=7.6Hz,  1H),  7.68  (s,  2H),  7.44-  7.32  (m,  2H),  7.19(s,  1H),  7.09  (s,  1H),  4.45  (s,  3H),  3.70  (S,  3H)。
【０３４０】
実施例１８：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−４−（モルホリン−４−カルボニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１８の合成。
【化７０】
2019535673.tif 000216
【０３４１】
化合物１８．１の合成。１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）中の化合物４−ブロモ−２−メトキシアニリン（１．０ｇ，４．９５ｍｍｏｌ，１．２当量）およびピロリジン−２−オン（０．３５１ｇ，４．１２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、アルゴンを１５分間パージした。次いで、Ｃｓ２ＣＯ３（２．７ｇ，８．２４ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加し、アルゴンにより５分間脱気した。次いで、Ｎ，Ｎ−ジメチルエチレンジアミン（０．３６３ｇ，４．１２ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加し、そして再度、５分間脱気した。次いで、ヨウ化銅（０．３９１ｇ，２．０６ｍｍｏｌ，０．５当量）を添加し、その後、アルゴンをさらに５分間パージした。次いで、反応混合物を１２０℃で２４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を室温まで冷却し、そしてセライトで濾過し、これを酢酸エチルで洗浄した。合わせた濾液を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中１．５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な１８．１（０．５ｇ，４８．９８％）を得た。MS(ES):  m/z  207.49  [M+H]+。
【０３４２】
化合物１８．２の合成。化合物を、１８．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２９．４７％）。MS(ES):  m/z  492.57  [M+H]+。
【０３４３】
化合物１８．３の合成。化合物１８．３を、１８．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６５．７２％）。MS(ES):  m/z  541.54  [M+H]+。
【０３４４】
Ｉ−１８の合成。化合物Ｉ−１８を、１８．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７２．８８％）。MS(ES):  m/z  457.25  [M+H]+  ,  LCMS純度:100%,  HPLC純度100.00%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.48  (s,  1H),  8.07  (s,  1H),  7.60-7.60  (d,  J=2Hz  1H),  7.49  (s,  1H),  7.31-7.29  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.18-7.04  (m,  2H),  3.88-  3.85  (t,  J=7.2Hz  ,  2H),  3.77  (s,  3H),  2.52  (t,  2H),  2.09-2.02  (q,  J=7.6Hz,  3H),  1.97  (m,  1H),  0.73-  0.72  (m,  4H)。
【０３４５】
実施例Ｉ−１９：Ｎ−（７−（（３−クロロ−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１９の合成。
【化７１】
2019535673.tif 000217
【０３４６】
化合物１９．１の合成。化合物１９．１を、３−クロロ−２−メトキシアニリンおよび１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３９．２４％）。MS(ES):  m/z  444.25  [M+H]+。
【０３４７】
化合物１９．２の合成。化合物１９．２を、１９．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４５．０６％）。MS(ES):  m/z  492.58  [M+H]+。
【０３４８】
Ｉ−１９の合成。化合物Ｉ−１９を、１９．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。収率：６０．３１％）。MS(ES):  m/z  408.27  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.89%,  HPLC純度:  99.18%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.46  (s,  1H),  10.57  (s,  1H),  8.44  (s,  1H),  7.56  (s,  1H),  7.35-  7.07  (m,  4H),  3.69  (s,  3H),  1.99-1.96  (m,  1H),  0.74-  0.72  (m,  4H)。
【０３４９】
実施例２０：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（３−フルオロ−２−メトキシフェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２０の合成。
【化７２】
2019535673.tif 000218
【０３５０】
化合物２０．１の合成。化合物２０．１を、１３．４および３−フルオロ−２−メトキシアニリンから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４６．９６％）。MS(ES):  m/z  427.85  [M+H]+。
【０３５１】
化合物２０．２の合成。化合物２０．２を、２０．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５７．７１％）。ＭＳ（ＥＳ）：  ｍ／ｚ  ４７６．５４  ［Ｍ＋Ｈ］＋。
【０３５２】
化合物Ｉ−２０の合成。化合物Ｉ−２０を、２０．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６７．５０％）。MS(ES):  m/z  392.23  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度99.82%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.47  (s,  1H),  10.55  (s,  1H),  8.42  (s,  1H),  7.59  (s,  1H),  7.19-7.06  (m,  4H),  3.79  (s,  3H),  1.98-1.97  (d,  J=3.2Hz,  1H),  0.74-  0.72  (m,  4H)。
【０３５３】
実施例２１：２−（ジフルオロメチル）−Ｎ５−（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）−Ｎ７−（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−２１の合成。
【化７３】
2019535673.tif 000219
【０３５４】
化合物２１．１の合成。化合物２１．１を、１３．４および１４．１ａから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３０．８０％）。MS(ES):  m/z  491.25  [M+H]+。
【０３５５】
化合物２１．２の合成。化合物２１．２を、２１．１および５，６−ジメチルピラジン−２−アミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５０．９９％）。MS(ES):  m/z  577.46  [M+H]+。
【０３５６】
Ｉ−２１の合成。化合物Ｉ−２１を、２１．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：１３．０１％）。MS(ES):  m/z  494.41  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.68%  HPLC純度99.61%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.39  (s,  1H),  9.62  (s,  1H),  8.95  (s,  1H),  8.30  (s,  1H),  7.69-7.64  (t,  J=8Hz,  2H),  7.36-7.31  (m,  1H),  7.18-7.04  (m,  1H),  4.44  (s,  3H),  3.69  (s,  3H),  2.33  (s,  3H),  2.26  (s,  3H)。
【０３５７】
実施例２２：Ｎ５−（５−（アゼチジン−１−イル）ピリジン−２−イル）−２−（ジフルオロメチル）−Ｎ７−（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−２２の合成。
【化７４】
2019535673.tif 000220
【０３５８】
化合物２２．１の合成。トルエン中の化合物５−ブロモ−２−ニトロピリジン（２ｇ，９．９５０ｍｍｏｌ，１．０当量）に、アゼチジン（１．９ｇ，１４．９２ｍｍｏｌ，１．５当量）およびＣｓ２ＣＯ３（１２．９７ｇ，３９．８０ｍｍｏｌ，４当量）を添加した。反応混合物をアルゴンで１５分間脱気した。次いで、酢酸パラジウム（０．２２５ｇ，０．９９５０２ｍｍｏｌ，０．１当量）および１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン（１．９２ｇ，３．４８２５ｍｍｏｌ，０．３５当量）をこの反応混合物に添加した。反応混合物を再度５分間脱気した。反応混合物をマイクロ波内で１１０℃で１時間加熱した。この反応の完了後、反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中２．５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な２２．１（１．５ｇ，８４．９７％）を得た。MS(ES):  m/z  180.18  [M+H]+。
【０３５９】
化合物２２．２の合成。ＭｅＯＨ中の化合物２２．１（１．５ｇ，８．３７９ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．７ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、２２．２（１．０ｇ，８０．０６％）を得た。MS(ES):  m/z  150.20  [M+H]+。
【０３６０】
化合物２２．３の合成。化合物２２．３を、２１．１および２２．２から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４８．７９％）。MS(ES):  m/z  604.64  [M+H]+。
【０３６１】
Ｉ−２２の合成。化合物Ｉ−２２を、２２．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５１．６４％）。MS(ES):  m/z  520.31  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.01%  HPLC純度:  95.84%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.28  (s,  1H),  7.82-7.81  (d,  J=1.6Hz,  1H),  7.62-7.59  (d,  J=6.8Hz,  1H),  7.49-7.48  (d,  J=2.4Hz,  1H)  7.43-7.39  (m,  2H),  7.30  (s,  1H),  7.09  (t,  1H),  7.10-7.07  (d,  J=9.2Hz,  1H),  6.06  (s,  1H),  4.44  (s,  3H),  3.88-3.85  (t,  J=7.2Hz,  4H),  3.69(s,  3H),  2.36-2.31(m,  2H)。
【０３６２】
実施例２３：１−（６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピリジン−３−イル）アゼチジン−３−オール，Ｉ−２３の合成。
【化７５】
2019535673.tif 000221
【０３６３】
化合物２３．１の合成。５−ブロモ−２−ニトロピリジン（１．０ｇ，４．９ｍｍｏｌ，１．０当量）およびアゼチジン−３−オール塩酸塩（０．９７ｇ，８．８ｍｍｏｌ，１．８当量）のＤＭＡｃ（２０ｍＬ）中の溶液に、ジイソプロピルエチルアミン（１．９ｇ，１４．７７ｍｍｏｌ，３．０当量）およびテトラブチルアンモニウムヨージド（２．７３ｇ，７．３８ｍｍｏｌ，１．５当量）を添加した。反応混合物を１２０〜１４０℃まで８時間加熱した。この反応の完了後、反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中６０％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２３．１（０．２５０ｇ，２６．００％）を得た。MS(ES):  m/z  196.52  [M+H]+。
【０３６４】
化合物２３．２の合成。２３．１（０．２５０ｇ，１．７７ｍｍｏｌ，１．０当量）のエタノール（３０ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．１００ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して５時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてエタノールで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、２３．２（０．２ｇ，９４．２１％）を得た。MS(ES):  m/z  166.38  [M+H]+。
【０３６５】
化合物２３．３の合成。化合物２３．３を、２３．２および２１．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３６．９８％）。MS(ES):  m/z  620.49  [M+H]+。
【０３６６】
Ｉ−２３の合成。化合物Ｉ−２３を、２３．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４２．９８％）。MS(ES):  m/z  536.31  [M+H]+  ,  LCMS純度:  94.38%  HPLC純度:  94.08%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  11.05  (s,  1H),  9.29  (s,  1H),  7.84-7.82  (d,  J=6.1Hz,  1H),  7.62-7.60  (d,  J=7.2Hz,  1H)  7.60  (s,  1H),  7.44-7.39  (m,  3H),  7.30  (s,  1H),  7.17-7.06  (m,  1H),  6.06  (s,  1H),  4.59  (s,  1H),  4.43  (s,  3H),  4.13-  3.99  (m,  2H),  3.69(s,  3H),  3.58-3.42(m,  2H)。
【０３６７】
実施例２４：２−（ジフルオロメチル）−Ｎ５−（５，６−ジメチルピリジン−２−イル）−Ｎ７−（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）フェニル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−２４の合成
【化７６】
2019535673.tif 000222
【化７７】
2019535673.tif 000223
【０３６８】
化合物２４．１の合成。化合物２４．１を、１３．４および２４．１ａから、一般手順Ａを使用して合成し、２４．１（収率：４１．５７％）を得た。MS  (ES):  m/z  489.92  [M+H]+。
【０３６９】
化合物２４．２の合成。化合物２４．２を、５，６−ジメチルピリジン−２−アミンおよび２４．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４４．２４％）。MS  (ES):  m/z  575.64  [M+H]+。
【０３７０】
化合物Ｉ−２４の合成。化合物Ｉ−２４を、２４．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７２．０２％）。MS(ES):  m/z  492.31  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%  HPLC純度100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.38  (s,  1H),  9.63  (s,  1H),  8.95  (d,  J=8Hz,  1H),  7.76-7.75  (d,  J=2Hz,  1H),  7.67-7.65  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.45-7.43  (d,  J=8Hz,  3H),  7.21-7.17  (m,  2H),  6.72-6.71  (d,  J=2Hz,  1H),  3.90  (s,  3H),  3.58  (s,  3H),  2.35  (s,  3H),  2.29  (s,  3H)。
【０３７１】
実施例２５：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−２５の合成
【化７８】
2019535673.tif 000224
【０３７２】
化合物２５．１の合成。化合物２５．１を、２４．１および６−アミノピコリノニトリルから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４１．０６％）。MS  (ES):  m/z  572.59  [M+H]+。
【０３７３】
化合物Ｉ−２５の合成。化合物Ｉ−２５を、２５．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６８．４０％）。MS(ES):  m/z  488.25  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.41%  HPLC純度100.00%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.08  (s,  1H),  8.26-  8.19  (m,  2H),  7.65-7.63  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.49-7.43  (m,  2H),  7.32(s,  1H),  7.26-7.16(m,  2H),  7.06(s,  1H),  6.73-6.72  (d,  J=2Hz,  1H)  3.90  (s,  3H),  3.58  (s,  3H),  2.58(s,  1H)。
【０３７４】
実施例２６：２−（ジフルオロメチル）−Ｎ７−（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）フェニル）−Ｎ５−（６−メチルピリダジン−３−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−２６の合成
【化７９】
2019535673.tif 000225
【０３７５】
化合物２６．１の合成。化合物２６．１を、６−メチルピリダジン−３−アミンおよび２４．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５５．７２％）。MS  (ES):  m/z  562.60  [M+H]+。
【０３７６】
化合物Ｉ−２６の合成。化合物Ｉ−２６を、２６．１から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：５１．４６％）。MS(ES):  m/z  478.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.18%  HPLC純度98.85%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.94  (s,  1H),  8.40-8.38  (d  ,  J=9.2Hz,  1H),  8.17  (s,  1H),  7.76-7.76  (d,  J=2Hz,  1H),  7.67-7.65  (d,  J=6.8H,  1H),  7.43-7.41  (d,  J=8.8H,  2H),  7.21-7.16  (m,  2H),  6.85  (s,  1H),  6.73-6.73  (d,  J=2Hz,  1H),  3.90  (s,  3H),  3.58(s,  3H),  2.54(s,  3H)。
【０３７７】
実施例２７：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピラジン−２−カルボニトリル，Ｉ−２７の合成
【化８０】
2019535673.tif 000226
【０３７８】
化合物２７．１の合成。化合物２７．１を、６−アミノピラジン−２−カルボニトリルおよび２４．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５３．２８％）。MS  (ES):  m/z  573.58  [M+H]+。
【０３７９】
化合物Ｉ−２７の合成。化合物Ｉ−２７を、２７．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４５．０８％）。MS(ES):  m/z  489.25  [M+H]+  ,  LCMS純度98.74%  HPLC純度100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.55  (s,  1H),  10.43  (s,1H),  9.53  (s,  1H),  8.55  (s,  1H),  8.35  (s,  1H),  7.76-7.67  (dd,  J=2Hz,  2H)  7.45-7.43  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.26-7.21  (t,  J=8Hz,  2H),  6.72-6.72  (d,  J=4Hz,  1H),  3.90  (s,  3H),  3.58  (s,  3H)。
【０３８０】
実施例２８：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシフェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２８の合成
【化８１】
2019535673.tif 000227
【０３８１】
化合物２８．１の合成。化合物２８．１を、２−メトキシアニリンおよび１４．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３１．５２％）。MS  (ES):  m/z  409.83  [M+H]+。
【０３８２】
化合物２８．２の合成。化合物２８．２を、２８．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４４．６８％）。MS  (ES):  m/z  458.48  [M+H]+。
【０３８３】
化合物Ｉ−２８の合成。化合物Ｉ−２８を、２８．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：９９．５６％）。MS(ES):  m/z  374.30  [M+H]+  ,  LCMS純度100.00%  HPLC純度99.34%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.51(s,  1H),  8.02(s,1H),  7.65  (s,1H),  7.37-7.31  (m,  1H),  7.18-6.96  (m,  4H),  3.79  (s,  3H),  1.99-1.95  (m,  1H),  0.74  (s,  4H)。
【０３８４】
実施例２９：Ｎ−（７−（（３−シアノ−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２９の合成
【化８２】
2019535673.tif 000228
【０３８５】
化合物２９．１の合成。化合物２９．１を、３−アミノ−２−メトキシベンゾニトリルおよび１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２０．７９％）。MS  (ES):  m/z  434.84  [M+H]+。
【０３８６】
化合物２９．２の合成。化合物２９．２を、２９．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：８３．４９％）。MS  (ES):  m/z  483.49  [M+H]+。
【０３８７】
化合物Ｉ−２９の合成。化合物Ｉ−２９を、２９．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６０．８５％）。MS(ES):  m/z  399.23  [M+H]+  ,  LCMS純度100.00%,  HPLC純度100.00%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.47  (s,  1H),  10.55  (s,1H),  8.75  (s,1H),  7.64-7.58  (m,  2H),  7.45  (s,  1H),  7.30-7.26  (t,  J=8Hz,  1H),  7.04  (s,  1H),  3.82  (s,  3H),  1.98-1.96  (m,  1H),  0.73(m  ,4H)。
【０３８８】
実施例３０：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピラジン−２−カルボニトリル，Ｉ−３０の合成
【化８３】
2019535673.tif 000229
【０３８９】
化合物３０．１の合成。化合物３０．１を、６−アミノピラジン−２−カルボニトリルおよび２１．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：８１．６６％）。MS  (ES):  m/z  575.56  [M+H]+。
【０３９０】
化合物Ｉ−３０の合成。化合物Ｉ−３０を、３０．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５０．２１％）。MS(ES):  m/z  491.38  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.39%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.53  (s,  1H),  10.41  (s,  1H),  9.49  (s,  1H),  8.54(s,  2H),  7.71-7.65  (m,  2H),  7.39-7.35  (t,  J=8Hz,  1H),  7.22  (s,  1H),  6.99  (s,  1H),  4.43  (s,  3H),  3.69  (s  ,3H)。
【０３９１】
実施例３１：Ｎ５−（５−（アゼチジン−１−イル）ピリジン−２−イル）−２−（ジフルオロメチル）−Ｎ７−（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）フェニル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−３１の合成
【化８４】
2019535673.tif 000230
【０３９２】
化合物３１．１の合成。５−ブロモ−２−ニトロピリジン（２．０ｇ，９．８５ｍｍｏｌ，１．０当量）のジメチルスルホキシド（２０ｍＬ）中の溶液に、アゼチジン（１．１３ｇ，１９．７０ｍｍｏｌ，２．０当量）およびトリエチルアミン（１．０９ｇ，１０．８３ｍｍｏｌ，１．１当量）を添加した。反応混合物を１２０℃で１６時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な３１．１（１．２ｇ，６７．９８％）を得た。MS(ES):  m/z  180.18  [M+H]+。
【０３９３】
化合物３１．２の合成。３１．１（１．２ｇ，６．７０ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．２ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、３１．２を得た。（０．７ｇ，７５．０６％）。MS(ES):  m/z  150.20  [M+H]+。
【０３９４】
化合物３１．３の合成。化合物３１．３を、３１．２および２４．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５１．７１％）。MS  (ES):  m/z  602.66  [M+H]+。
【０３９５】
化合物Ｉ−３１の合成。化合物Ｉ−３１を、３１．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．１３％）。MS(ES):  m/z  518.46  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.44%,  HPLC純度:  99.04%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.17  (s,  1H),  7.96  (s,  2H),  7.77-7.76  (d,  J=2Hz,  1H),  7.61  (m,  1H),  7.43(s,  2H),  7.21-7.17  (t,  J=3.8Hz,  2H),  6.89-6.85  (m,  2H),  6.72  (s,  1H),  3.90  (s  ,3H),  3.77-3.74  (t,  J=6.8Hz,  4H),  3.59(s  ,3H),  2.29(s,  2H)。
【０３９６】
実施例３２：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−４−メチルピコリノニトリル，Ｉ−３２の合成。
【化８５】
2019535673.tif 000231
【０３９７】
化合物３２．１の合成。２，６−ジクロロ−４−メチルピリジン（１０ｇ，１８．５８ｍｍｏｌ，１．０当量）のＮ−メチルピロリジン（２０ｍｌ）中の溶液に、ジ−イソプロピルエチルアミン（６．６ｍｌ，３６．２５ｍｍｏｌ，２．０当量）および２，４−ジ−メトキシベンジルアミン（９３．２ｍｌ，１８．５８ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加した。反応混合物を１５０℃で１６時間加熱した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な３２．１（７ｇ，３８．７９％）を得た。MS(ES):  m/z  293.76  [M+H]+。
【０３９８】
化合物３２．２の合成。ジメチルホルムアミド（７０ｍＬ）中の化合物３２．１（７ｇ，２３．８９ｍｍｏｌ，１．０当量）に、シアン化亜鉛（５．５９ｇ，４７．７８ｍｍｏｌ，２当量）を添加した。反応混合物を３０分間脱気した。次いで、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（４．１３ｇ，３．５８３ｍｍｏｌ，０．１５当量）をこの反応混合物に添加し、そして５分間さらに脱気した。反応混合物を１６０℃で１６時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な３２．２（３．５ｇ，５１．６６％）を得た。MS(ES):  m/z  284.83  [M+H]+。
【０３９９】
化合物３２．３の合成。３２．２の化合物（０．４ｇ，１．４１３ｍｍｏｌ，１．０当量）およびトリフルオロ酢酸（０．０３ｍＬ，０．１４ｍｍｏｌ，０．１当量）に、添加した。反応混合物を５０℃で４時間撹拌した。反応の完了後、この溶液のｐＨを、ＮａＨＣＯ３を使用することにより７に調整し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中１０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な３２．３（０．２ｇ，７９．７９％）を得た。MS(ES):  m/z  134.15  [M+H]+。
【０４００】
化合物３２．４の合成。化合物３２．４を、３２．３および２１．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４８．７９％）。MS(ES):  m/z  604.64  [M+H]+。
【０４０１】
Ｉ−３２の合成。化合物Ｉ−３２を、３２．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４１．５０％）。MS(ES):  m/z  504.43  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%  HPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.95  (s,  1H),  8.32  (s,  1H),  8.08  (s,  1H),  7.69-7.66  (t,  J=6Hz,  2H)  7.39-7.31  (m,  2H),  7.19(s,  1H),  7.08  (s,  1H),  4.45  (s,  3H),  3.70  (s,  3H),  2.32  (s  ,3H)。
【０４０２】
実施例３３：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−４−メチルピコリノニトリル，Ｉ−３３の合成。
【化８６】
2019535673.tif 000232
【０４０３】
化合物３３．１の合成。化合物３３．１を、２４．１および３２．２から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５３．４３％）。MS(ES):  m/z  586.62  [M+H]+。
【０４０４】
Ｉ−３３の合成。化合物Ｉ−３３を、３３．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．３９％）。MS(ES):  m/z  502.43  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%  HPLC純度:  96.90%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.85  (s,  1H),  8.13  (s,  1H),  8.02  (s,  1H),  7.77-7.76  (d,  J=2.4Hz,  1H),  7.58-7.52  (m,  2H),  7.27-7.17  (m,  3H),  7.09  (s,  1H),  6.73-6.73  (d,  J=2Hz,  1H),  3.90  (s  ,3H),  3.59  (s,  3H),  2.32  (s  ,3H)。
【０４０５】
実施例３４：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−３４の合成。
【化８７】
2019535673.tif 000233
【化８８】
2019535673.tif 000234
【０４０６】
化合物３４．１の合成。１−ブロモ−２−メトキシ−３−ニトロベンゼン１（２．０ｇ，８．６２ｍｍｏｌ，１．０当量）の１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）中の溶液に、１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（１．７９ｇ，８．６２ｍｍｏｌ，１．当量）を添加し、反応混合物をアルゴンで１０分間脱気した。次いで、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．６３０ｇ，０．８６２ｍｍｏｌ，０．１当量）および２Ｍの水性リン酸カリウム（５．２ｍｌ）をこれに添加した。反応混合物を１２０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中３％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な３４．１（０．８ｇ，３９．８０％）を得た。MS(ES):  m/z  234.23  [M+H]+。
【０４０７】
化合物３４．２の合成。ＭｅＯＨ中の化合物３４．１（０．８００ｇ，３．４３ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．１５０ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、３４．２（０．８００ｇ，９６．８２％）を得た。MS(ES):  m/z  204.25  [M+H]+。
【０４０８】
化合物３４．３の合成。化合物３４．３を、１３．４および３４．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：５５．３５％）。MS(ES):  m/z  489.61  [M+H]+。
【０４０９】
化合物３４．４の合成。化合物３４．４を、３４．３およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５９．５２％）。MS(ES):  m/z  489.48  [M+H]+。
【０４１０】
Ｉ−３４の合成。化合物Ｉ−３４を、３４．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６４．６９％）。MS(ES):  m/z  454.30  [M+H]+  ,  LCMS純度99.64%  HPLC純度99.44%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.60  (s,  1H),  8.39  (s,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.90  (s,  1H),  7.58  (s,  1H),  7.42-7.41  (d,  J=6.4Hz,  1H),  7.24-7.13  (m,  2H),  3.88  (s,  3H),  3.55  (s  ,3H),  3.15  (s,  1H),  1.97-1.94  (t,  J=11.6Hz,  1H),  0.74(bs,  4H)。
【０４１１】
実施例３５：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−４−（ピロリジン−１−カルボニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−３５。
【化８９】
2019535673.tif 000235
【０４１２】
化合物３５．１の合成。化合物３５．１を、図示されるアミノベンズアミドおよび１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２８．０１％）。MS(ES):  m/z  506.49  [M+H]+。
【０４１３】
化合物３５．２の合成。化合物３５．２を、３５．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６６．３５％）。MS(ES):  m/z  555.53  [M+H]+。
【０４１４】
Ｉ−３５の合成  化合物Ｉ−３５を、３５．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８１．０４％）。MS(ES):  m/z  471.47  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%  HPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.53  (s,  1H),  10.61  (s,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.80  (s,  1H),  7.44-7.42  (d,  J=8Hz,  1H)  7.26-7.17  (m,  2H),  3.87  (s,  3H),  3.49-3.48  (d,  J=5.6Hz,  4H),  2.02-1.99  (m  ,1H),  1.88-1.83(m,  4H),  0.78  (s,  4H)。
【０４１５】
実施例３６：（６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−２−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）（ピロリジン−１−イル）メタノン，Ｉ−３６の合成。
【化９０】
2019535673.tif 000236
【０４１６】
化合物３６．１の合成。ジメチルホルムアミド（１ｍｌ）中の５−ブロモ−６−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−アミン（３．０ｇ，１２．４５ｍｍｏｌ，１．０当量）に、シアン化亜鉛（１．４５６ｇ，１２．４５ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加した。次いで、この反応混合物をマイクロ波内で１５０℃で１５分間加熱した。反応の完了後、水をこの反応混合物に添加し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、３６．１を得た。（収率：６８．６９％）。MS  (ES):  m/z  188.13  [M+H]+。
【０４１７】
化合物３６．２の合成。化合物３６．１（１．６ｇ，８．５５ｍｍｏｌ，１．０当量）および水酸化ナトリウム（１．０ｇ，２５．６５ｍｍｏｌ，３．０当量）に、水（３０ｍＬ）を添加し、この反応混合物を１００℃で１６時間撹拌した。完了したら、反応混合物を酢酸エチルで抽出した。水層をＨＣｌで酸性にし、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＣＨ２Ｃｌ２中５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、３６．２を得た。（収率：６２．４１％）。MS  (ES):  m/z  207.12  [M+H]+。
【０４１８】
化合物３６．３の合成。３６．２（０．５ｇ，２．４３ｍｍｏｌ，１．０当量）およびピロリジン（０．１９ｇ，２．６７ｍｍｏｌ，１．１当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）中の冷溶液に、０℃で（（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロ−ホスフェート））（１．８４６ｇ，４．８６ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加し、その後、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．９４ｇ，７．２９ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加し、そしてこの反応混合物を室温で１６時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＣＨ２Ｃｌ２中３％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な３６．３（０．３９ｇ，６２．３４％）を得た。MS(ES):  m/z  260.23  [M+H]+。
【０４１９】
化合物３６．４の合成。化合物を、３６．３および２１．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３３．０２％）。MS(ES):  m/z  714.28  [M+H]+。
【０４２０】
Ｉ−３６の合成。化合物Ｉ−３６を、３６．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４７．２３％）。MS(ES):  m/z  630.38  [M+H]+  ,  LCMS純度94.45%,  HPLC純度94.64%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.13  (s,  1H),  8.38  (s,  1H),  8.31-8.29  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.83-7.81  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.70-7.68  (d,  ,J=8Hz,  1H),  7.64-7.62  (d,  J=8Hz,  1H),  7.38-7.30  (m,  2H),  7.19  (s,  1H),  7.03(s,  1H),  4.44  (s  ,3H),  3.69  (s,  3H),  3.44-3.40  (t,  J=6.4Hz,  2H),  3.10-3.07  (t,  J=6.4Hz,  2H),  1.87-1.78  (m,  4H)。
【０４２１】
実施例３７：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−（２−オキソピロリジン−１−イル）ピコリノニトリル，Ｉ−３７の合成。
【化９１】
2019535673.tif 000237
【０４２２】
化合物３７．１の合成。化合物３７．１を、２１．１および３７．１（３−ブロモ−６−アミノピコリノニトリルおよびピロリジノンから、ジオキサン中でヨウ化銅を用いて調製）から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５４．８２％）。MS(ES):  m/z  657.66  [M+H]+。
【０４２３】
Ｉ−３７の合成。化合物Ｉ−３７を、３７．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５２．１３％）。MS(ES):  m/z  573.22  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.71%  HPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.16  (s,  1H),  8.37-8.33  (m,  1H),  7.89-7.87  (d,  J=9.2Hz,  2H),  7.70-7.68  (d,  J=7.6Hz,  2H),  7.45-7.34  (m,  2H),  7.210  (s,  1H),  7.031  (s,  1H,)  4.46  (s,  3H),  3.84-  3.81  (t,  J=6.8Hz,  2H),  3.72  (s,  3H),  2.091  (s,  4H)。
【０４２４】
実施例３８：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−メチルピラジン−２−カルボニトリル，Ｉ−３８の合成。
【化９２】
2019535673.tif 000238
【化９３】
2019535673.tif 000239
【０４２５】
化合物３８．２１の合成。化合物３８．１を、６−アミノ−３−メチルピラジン−２−カルボニトリルおよび２１．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５０．０４％）。MS(ES):  m/z  589.58  [M+H]+。
【０４２６】
Ｉ−３８の合成。化合物Ｉ−３８を、３８．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：３８．８９％）。MS(ES):  m/z  505.43  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%  HPLC純度:  94.10%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.55  (s,  1H),  10.26  (s,  1H),  9.44  (s,  1H),  8.47  (s,  1H),  7.72-7.67  (m,  2H),  7.42-7.38  (m,  2H),  6.97  (s,  1H),  4.47  (s,  3H),  3.71  (s,  3H),  2.57(s,  3H)。
【０４２７】
実施例３９：（Ｓ）−６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−（３−メトキシピロリジン−１−イル）ピコリノニトリル，Ｉ−３９。
【化９４】
2019535673.tif 000240
【０４２８】
化合物３９．１の合成。化合物３９．１を、２１．１および３９．１ａ（これ自体を、３−メトキシピロリジンおよび３−ブロモ−６−アミノピコリノニトリルから、一般手順Ｂを使用して調製した）から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３９．７０％）。MS(ES):  m/z  673.70  [M+H]+。
【０４２９】
Ｉ−３９の合成。化合物Ｉ−３９を、３９．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．８３％）。MS(ES):  m/z  589.49  [M+H]+,  LCMS純度:  98.08%,  HPLC純度:  99.07%,  キラルHPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.5  (s,  1H),  9.67  (s,  1H),  8.37  (s,  1H),  7.91  (s,  1H),  7.75-7.70  (m,  2H),  7.46-7.38  (m,  3H),  7.25  (s,  1H),  7.11  (s,  1H),  4.48  (s,  3H),  3.75  (s,  4H),  3.61-3.49  (m,  3H),  3.29  (s,  3H),  2.10-2.00  (m,  2H)。
【０４３０】
実施例４０：３−（アゼチジン−１−イル）−６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−４０の合成。
【化９５】
2019535673.tif 000241
【０４３１】
化合物４０．１の合成。化合物４０．１を、２１．１および４０．２（３−ブロモ−６−アミノピコリノニトリルおよびアゼチジンから一般手順Ｂを使用して調製）から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６２．４７％）。MS(ES):  m/z  629.53  [M+H]+。
【０４３２】
Ｉ−４０の合成。化合物Ｉ−４０を、４０．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６８．８２％）。MS(ES):  m/z  545.55  [M+H]+  ,  LCMS純度:99.57%  HPLC純度:  99.07%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.78  (s,  1H),  8.40  (s,  1H),  7.88  (s,  1H),  7.74-7.69  (m,  2H),  7.44-  7.36  (m,  1H),  7.23  (s,  1H),  7.16-7.06  (m,  2H),  4.45  (s,  3H),  4.08(s,  4H)  3.72  (s,  3H)  2.35(s,  2H)。
【０４３３】
実施例４１：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（３−（１，３−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−５−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−４１の合成。
【化９６】
2019535673.tif 000242
【０４３４】
化合物４１．１の合成。化合物４１．１を、１３．４および５４１．３から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３９．３７％）。MS(ES):  m/z  504.94  [M+H]+。
【０４３５】
化合物４１．２の合成。化合物４１．２を、４１．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５９．２８％）。MS(ES):  m/z  553.59  [M+H]+。
【０４３６】
Ｉ−４１の合成。化合物Ｉ−４１を、４１．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４５．３７％）。MS(ES):  m/z  469.42  [M+H]+  ,  LCMS純度,  95.30%,  HPLC純度:  97.70%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.42  (s,  1H),  10.55  (s,  1H),  8.67  (s,  1H),7.56-  7.55  (d,  J=7.5Hz  2H),  7.39-7.20  (m,  3H)  3.66  (s,  3H)  3.39  (s,  3H),  2.30  (s,  3H),  2.02-  1.99  (t,  J=6Hz  1H),  0.74-0.74  (s,  4H)。
【０４３７】
実施例４２：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−イソプロピルピコリノニトリル，Ｉ−４２の合成。
【化９７】
2019535673.tif 000243
【０４３８】
化合物４２．１の合成。６−アミノ−３−ブロモピコリノニトリル（０．２５０ｇ，１．２６ｍｍｏｌ，１．０当量）および４，４，５，５−テトラメチル−２−（プロパ−１−エン−２−イル）−１，３，２−ジオキサボロラン（０．５３ｇ，３．１７２ｍｍｏｌ，２．５当量）の、１，４−ジオキサン（６ｍＬ）と水（１ｍＬ）との混合物中の溶液に、リン酸カリウム（０．９４０ｇ，４．４４ｍｍｏｌ，３．５当量）、酢酸パラジウム（０．０２９ｇ，０．１２６ｍｍｏｌ，０．１当量）およびトリフェニルホスフィン（０．０６７ｇ，０．２５３ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加した。この反応混合物を１５分間脱気し、次いで１００℃で２時間加熱した。この反応の完了後、水をこの反応混合物に添加し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中２％のＭｅＯＨを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な４２．１（０．１１０ｇ，５４．７３％）を得た。MS(ES):  m/z  160.24  [M+H]+。
【０４３９】
化合物４２．２の合成。４２．１（０．１００ｇ，６．２ｍｍｏｌ，１．０当量）のエタノール（５ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．０４０ｇ）を窒素雰囲気下で添加した。水素ガスを反応混合物に通して１６時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてエタノールで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、４２．２（０．０７５ｇ，７４．０６％）を得た。MS(ES):  m/z  162.37  [M+H]+。
【０４４０】
化合物４２．３の合成。化合物４２．３を、６−アミノ−３−イソプロピルピコリノニトリルおよび２１．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４１．６４％）。MS(ES):  m/z  616.58  [M+H]+。
【０４４１】
Ｉ−４２の合成。化合物Ｉ−４２を、４２．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７３．９３％）。MS(ES):  m/z  532.49  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.16%,  HPLC純度:  96.88%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.51  (s,  1H),  9.97  (s,  1H),  8.32(s,  1H),  8.20-8.18  (d,  J=8.8Hz  1H)  7.89-  7.87  (d,  J=9.2Hz  1H)  7.74-7.68  (m,  2H),  7.43-7.39(m,  1H),  7.22  (s,  1H  ),  7.15  (s,  1H),  4.47  (s,  3H)  3.73  (s,  3H),  3.18-3.15  (t,  J=6.8Hz  1H),  1.27-  1.25  (d,  J=6.8Hz  6H)。
【０４４２】
実施例４３：Ｎ−（２−（（２−（ジフルオロメチル）−５−（（６−メチルピリダジン−３−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−４３の合成。
【化９８】
2019535673.tif 000244
【０４４３】
化合物４３．１の合成。化合物４３．１を、１３．４およびＮ−（２−アミノフェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミドから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２４．７３％）。MS(ES):  m/z  486.79  [M+H]+。
【０４４４】
化合物４３．２の合成。化合物４３．２を、６−メチルピリダジン−３−アミンおよび４３．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３９．１５％）。MS(ES):  m/z  559.61  [M+H]+。
【０４４５】
Ｉ−４３の合成。化合物Ｉ−４３を、４３．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７８．４５％）。MS(ES):  m/z  475.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.00%,  HPLC純度:  96.41%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.52  (s,  1H),  10.04  (s,  1H),  8.35-  8.33  (d,  J=8.8Hz  1H),  8.09(s,  1H),  7.71-7.68  (m,  2H),  7.49-7.46  (m,  2H),  7.35-7.22  (m,  2H),  7.11  (s,  1H),  3.35  (s,  3H),  3.20  (s,  3H),  2.52  (s,  3H  )。
【０４４６】
実施例４４：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−４４。
【化９９】
2019535673.tif 000245
【０４４７】
化合物４４．１の合成。化合物４４．１を、６−アミノピコリノニトリルおよび４３．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３４．１２％）。MS(ES):  m/z  569.60  [M+H]+。
【０４４８】
Ｉ−４４の合成。化合物Ｉ−４４を、４４．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７３．３５％）。MS(ES):  m/z  :  485.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.02%,  HPLC純度:  95.29%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.12  (s,  1H),  8.13  (s,  2H),  7.89-7.85  (t,  J=7.6Hz  1H),  7.78-7.76  (d,  J=7.6Hz  1H),  7.69-7.68  (d,  J=7.2Hz  1H),  7.56-7.52  (t,  J=7.2Hz  1H),  7.48-7.447  (m,  2H),  7.29  (m,  2H),  3.23  (s,  3H),  3.11  (s,  3H)。
【０４４９】
実施例４５：Ｎ−（２−（（２−（ジフルオロメチル）−５−（（２，６−ジメチルピリミジン−４−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−４５の合成。
【化１００】
2019535673.tif 000246
【０４５０】
化合物４５．１の合成。化合物４５．１を、２，６−ジメチルピリミジン−４−アミンおよび４３．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３８．１８％）。MS(ES):  m/z  573.46  [M+H]+。
【０４５１】
Ｉ−４５の合成。化合物を、４５．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７８．１８％）。MS(ES):  m/z  :  489.41  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.40%,  HPLC純度:  95.64%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.55  (s,  1H),  9.95  (s,  1H),  8.12  (s,  1H),  7.75-7.68  (m,  2H),  7.55-7.47  (m,  3H),  7.30-7.24  (m,  2H),  3.21  (s,  3H),  3.10  (s,  3H),  2.41  (s,  3H),  2.32  (s,  3H)。
【０４５２】
実施例４６：３−（（３−クロロプロピル）アミノ）−６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−４６の合成。
【化１０１】
2019535673.tif 000247
【０４５３】
Ｉ−４６の合成。化合物Ｉ−４６を、４０．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４８．６１％）。MS(ES):  m/z  :  582.39  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度:98.78%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.51  (s,  1H),  9.97  (s,  1H),  8.32(s,  1H),  8.20-8.18  (d,  J=8.8Hz  1H)  7.89-  7.87  (d,  J=9.2Hz  1H)  7.74-7.68  (m,  2H),  7.43-7.39(m,  1H),  7.22  (s,  1H  ),  7.15  (s,  1H),  4.475  (s,  3H),  3.730  (s,  3H),  3.714  (s,  2H)  3.334  (s,  2H),  2.016-1.983  (t,  J=6.4Hz  2H)。
【０４５４】
実施例４７：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−モルホリノピラジン−２−カルボニトリル，Ｉ−４７の合成
【化１０２】
2019535673.tif 000248
【０４５５】
化合物４７．１の合成。６−アミノ−３−ブロモピラジン−２−カルボニトリル（０．５ｇ，２．５１ｍｍｏｌ，１．０当量）とモルホリン（０．２６２ｇ，３．０１ｍｍｏｌ，１．２当量）との混合物をマイクロ波照射下で１８０℃で３０分間加熱した。完了したら、反応混合物を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中２０％の酢酸エチルを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な４７．１（０．２ｇ，収率：３８．７９％）を得た。MS(ES):  m/z  206.22  [M+H]+。
【０４５６】
化合物４７．２の合成。化合物４７．２を、２１．１および４７．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４４．６５％）。MS(ES):  m/z  660.66  [M+H]+。
【０４５７】
Ｉ−４７の合成。化合物Ｉ−４７を、４７．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８７．３３％）。MS(ES):  m/z  :  576.46  [M+H]+  ,  LCMS純度,  99.22%,  HPLC純度:  99.47%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.45  (s,  1H),  9.97(s,  1H),  9.29  (s,  1H),  8.39  (s,1H),  7.71-7.65  (m,  2H),  7.41-7.33  (m,  1H),  7.20  (t,  1H),  6.78  (s,  1H),  4.47  (s,  3H),  3.77  (s,  4H),  3.46  (s,  3H  ),  2.48  (s,  4H)。
【０４５８】
実施例４８：（Ｒ）−６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−（３−メトキシピロリジン−１−イル）ピラジン−２−カルボニトリル，Ｉ−４８の合成。
【化１０３】
2019535673.tif 000249
【０４５９】
化合物４８．２の合成。Ｎ−メチルピロリジン（２ｍＬ）中の４８．１（０．５ｇ，２．５ｍｍｏｌ，１．０当量）と（Ｒ）−３−メトキシピロリジン塩酸塩（０．４１ｇ，３．０ｍｍｏｌ，１．２当量）との混合物に、ジ−イソプロピルエチルアミン（０．８ｍＬ，６．２５ｍｍｏｌ，２．５当量）を０℃で添加した。反応混合物をマイクロ波内で１８０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中３０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な４８．２（０．１４０ｇ，２５．４２％）を得た。MS(ES)  :  m/z  220.25  [M+H]+。
【０４６０】
化合物４８．３の合成。化合物４８．３を、実験プロトコルＩ−１４に従って合成した。
【０４６１】
化合物４８．４の合成。化合物４８．４を、４８．２および４８．３から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５０．２８％）。MS(ES):  m/z  674.69  [M+H]+。
【０４６２】
Ｉ−４８の合成。化合物Ｉ−４８を、４８．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５７．９６％）。MS(ES):  m/z  :  590.44  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.11%,  HPLC純度:  99.08%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.22  (s,  1H),  9.70(s,  1H),  9.19(s,  1H),  8.30  (s,  1H),  7.69-7.67  (d,  J=7.6  Hz  2H),  7.41-7.37  (t,  J=15.6Hz  1H),  7.19(t,  1H),  6.7  (bs,  1H),  4.47  (s,  3H),  4.10  (bs,  1H),  3.72(m,  6H),  3.33  (s,  3H)  3.28  (s,  3H)。
【０４６３】
実施例４９：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−（２−メトキシプロパン−２−イル）ピコリノニトリル，Ｉ−４９の合成。
【化１０４】
2019535673.tif 000250
【化１０５】
2019535673.tif 000251
【０４６４】
化合物４９．１の合成。６−アミノ−３−ブロモピコリノニトリル（２．０ｇ，１．０ｍｍｏｌ，１．０当量）のメタノール（４０ｍＬ）中の溶液に、トリエチルアミン（７．３ｍＬ）を０℃で添加した。二酸化炭素をこの反応混合物中に３０分間パージし、その後、１，１’−ビス（ジフェニルホスフィン）フェロセンジクロロパラジウム（ＩＩ）（０．８２ｇ，０．０１０ｍｍｏｌ，０．１当量）を添加した。反応混合物を１３０℃で２４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を濃縮して、４９．１を得た。（１．３ｇ，７２．６５％）。MS(ES):  m/z  178.43  [M+H]+。
【０４６５】
化合物４９．２の合成。化合物４９．１（１．３ｇ，７．３ｍｍｏｌ，１．０当量）のテトラヒドロフラン（５２ｍＬ）中の溶液に、メチルマグネシウムクロリド（７．３ｍＬ）を０℃で１５分以内に添加した。反応混合物を室温で３０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物気体を水によりクエンチし、そしてジクロロメタン中２０％のメタノールで抽出した。有機層を合わせ、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ジクロロメタン中６％のメタノールを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーによりさらに精製して、純粋な４９．２（１．３ｇ，３４．６１％）を得た。MS(ES):  m/z  178.42  [M+H]+。
【０４６６】
化合物４９．３の合成。水素化ナトリウムのテトラヒドロフラン中の溶液に、０℃で、化合物４９．２を添加した。反応混合物を０℃で５分間撹拌した。ジメチルスルフィドを添加し、そしてこの反応混合物を室温で１時間撹拌した。この反応の完了後、反応混合物を水によりクエンチし、そしてジクロロメタン中１０％のメタノールで抽出した。有機層を合わせ、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、そして減圧下で濃縮して、粗生成物を得た。これをエーテルおよびペンタン中での摩砕によりさらに精製して、純粋な４９．３（０．３ｇ，９２．６７％）を得た。MS(ES):  m/z  192.68  [M+H]+。
【０４６７】
化合物４９．４の合成。化合物を、４９．３および２１．４から、一般手順Ｂで合成した。（収率：４５．６２％）。MS(ES):  m/z  646.73  [M+H]+。
【０４６８】
Ｉ−４９の合成。化合物Ｉ−４９を、４９．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６３．９９％）。MS(ES):  m/z  :  562.40  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.80%,  HPLC純度:  98.44%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.05  (s,  1H),  8.49  (s,  1H),  7.83-  7.76  (m,  3H),  7.68-  7.65  (t,  J=13.2Hz,  2H),  7.50  (s,  1H),  7.39-  7.34  (m,  2H),  4.46  (s,  3H),  3.72  (s,  3H),  2.86  (s,  3H),  1.17  (s,  6H)。
【０４６９】
実施例５０：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（３−メトキシアゼチジン−１−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−５０の合成。
【化１０６】
2019535673.tif 000252
【０４７０】
化合物５０．１の合成。化合物５０．１を、１３．４および５０．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３６．６５％）。MS(ES):  m/z  572.04  [M+H]+。
【０４７１】
化合物５０．２の合成。化合物５０．２を、５０．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６５．３４％）。MS(ES):  m/z  620.60  [M+H]+。
【０４７２】
Ｉ−５０の合成。化合物Ｉ−５０を、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．１１％）。MS(ES):  m/z  :  536.50  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.59%,  HPLC純度:  96.72%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  7.42-7.39  (d,  J=8.4Hz  1H),  7.04(t,  1H),  6.81  (s,  1H),  6.69  (s,  1H),  6.65-6.62  (m,  1H),  4.43-4.41  (t,  J=4.4Hz  1H),  4.22-4.18  (d,  J=7.6Hz  2H),  3.79-3.75  (m,  2H),  3.39  (s,  3H),  3.25  (s,  3H),  3.02  (s,  3H),  1.81  (s,  1H),  1.03-0.91(m,  4H)。
【０４７３】
実施例５１：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−５１の合成
【化１０７】
2019535673.tif 000253
【０４７４】
化合物５１．１の合成。化合物５１．１を、２−メトキシ−３−（３−メチル）−１，２，４−トリアゾール−１−イルアニリンおよび１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１５．６３％）。MS(ES):  m/z  490.91  [M+H]+。
【０４７５】
化合物５１．２の合成。化合物５１．２を、５１．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：９０．９７％）。MS(ES):  m/z  539.56  [M+H]+。
【０４７６】
Ｉ−５１の合成。化合物Ｉ−５１を、５１．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６５．８４％）。MS(ES):  m/z  :  455.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.15%,  HPLC純度:  97.35%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.86  (s,  1H),  7.85  (s,  2H),  7.67-7.65  (d,  J=7.2Hz  1H),  7.49-7.47(d,  J=8.2Hz,  1H),  6.81(s,  J=8.4Hz  1H),  7.39-  7.35  (t,  J=8.4Hz  1H),  7.00  (m,  2H),  3.59  (s,  3H),  2.49  (s,  3H),  1.65-1.58  (m,  1H),  0.97-0.79  (m,  4H)。
【０４７７】
実施例５３：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（３−（２，５−ジメチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−５３の合成。
【化１０８】
2019535673.tif 000254
【０４７８】
化合物５３．１の合成。２−ヒドロキシ−３−ニトロベンズアルデヒド（１ｇ，５．９ｍｍｏｌ，１．０当量）のジメチルホルムアミド（１５ｍＬ）中の溶液に、室温で、Ｃｓ２ＣＯ３（５．８ｇ，１７．９５ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。５分後、ヨウ化メチル（０．４５ｍＬ，７．１８ｍｍｏｌ，１．２当量）を添加した。反応混合物を６０℃で１時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧下でエバポレートして、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１５％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な５３．１（０．５ｇ，４６．１３％）を得た。MS(ES):  m/z  182.43  [M+H]+。
【０４７９】
化合物５３．２の合成。酢酸（１０ｍＬ）中の化合物５３．１（０．５ｇ，２．７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、酢酸アンモニウム（０．１２ｇ，１．６ｍｍｏｌ，０．５当量）およびニトロエタン（０．２４ｇ，３．３１ｍｍｏｌ，１．２当量）を室温で添加した。反応混合物を１１０℃で１５時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧下でエバポレートして、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１７％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な５３．２（０．２５ｇ，３８．０２％）を得た。MS(ES):  m/z  239.53  [M+H]+。
【０４８０】
化合物５３．３の合成。ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）中の化合物５３．２（０．１５ｇ，０．４２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、アジ化ナトリウム（０．０６ｇ，０．２１ｍｍｏｌ，１．５当量）およびｐ−トルエンスルホン酸（０．０６ｇ，０．６３ｍｍｏｌ，０．５当量）を添加した。反応混合物を６０℃で１時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧下でエバポレートして、粗製物質を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中１％のＭｅＯＨを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な５３．３（０．２５ｇ，３８．０２％）を得た。MS(ES):  m/z  239.53  [M+H]+。
【０４８１】
化合物５３．４ａの合成。ジメチルホルムアミド（５ｍＬ）中の化合物５３．３（０．１ｇ，０．４２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、炭酸カリウム（０．１０１ｇ，０．８０ｍｍｏｌ，２当量）を０℃で添加した。次いで、ヨウ化メチル（０．３ｇ，０．５５ｍｍｏｌ，１．３当量）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を冷水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧下でエバポレートして、粗製物質を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中１％のＭｅＯＨを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な５３．４ａ（０．０１０ｇ，３８．０２％）を得た。MS(ES):  m/z  239.53  [M+H]+。
【０４８２】
化合物５３．５の合成。ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中の化合物５３．４ａ（０．１５ｇ，０．６ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％の炭素担持パラジウム（０．０５ｇ）を添加した。水素を、この反応混合物に通して２時間パージした。この反応の完了後、この反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１．５（０．１ｇ，７５．８２％）を得た。MS(ES):  m/z  219.63  [M+H]+。
【０４８３】
化合物５３．６の合成。化合物５３．６を、５３．５および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２１．６６％）。MS(ES):  m/z  504.94  [M+H]+。
【０４８４】
化合物５３．７の合成。化合物５３．７を、５３．６およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４５．６０％）。MS(ES):  m/z  554.59  [M+H]+。
【０４８５】
Ｉ−５３の合成。化合物Ｉ−５３を、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．９８％）。MS(ES):  m/z  :  469.37  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.97%,  HPLC純度:  95.08%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  8.86  (s,  1H),  7.85  (s,  2H),  7.67-7.65  (d,  J=7.2Hz  1H),  7.49-7.47(d,  J=8.2Hz  1H),  6.81(s,  J=8.4Hz  1H),  7.39-  7.35  (t,  J=8.4Hz  1H),  7.21  (t,  1H),  3.991  (s,  3H),  2.334  (s,  3H),  3.59  (s,  3H),  1.65-1.58  (m,  1H),  0.97-0.79  (m,  4H)。
【０４８６】
実施例５４：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（３−（３，５−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−５４の合成。
【化１０９】
2019535673.tif 000255
【化１１０】
2019535673.tif 000256
【０４８７】
化合物５４．１の合成。１−ブロモ−２−メトキシ−３−ニトロベンゼン（０．４８２ｇ，１．６８ｍｍｏｌ，１．０当量）の酢酸（６ｍＬ）中の溶液に、鉄粉（０．２７５ｇ，５ｍｍｏｌ，３．０当量）を一度に添加した。反応混合物を７０℃で２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、５４．１（０．３５ｇ，８３．３９％）を得た。MS  (ES):  m/z  204.18  [M+H]+。
【０４８８】
化合物５４．２の合成。６ＮのＨＣｌ（１２０ｍＬ）中の化合物５４．１（６．３５ｇ，３１．７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、水中の亜硝酸ナトリウム（２．４ｇ，３４．９ｍｍｏｌ，１．１当量）を添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌した。次いで、ｃｏｎｃ．ＨＣｌ（３１．７５ｍＬ）中の塩化スズ（２１．４５ｇ，９５ｍｍｏｌ，３．０当量）をこの反応混合物に添加し、そして０℃でさらに２撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物中に得られた固体を濾過し、ｃｏｎｃ．ＨＣｌで洗浄し、そして乾燥させて、５４．２（６．５ｇ，９５．２８％）を得た。MS  (ES):  m/z  252.47  [M+H]+。
【０４８９】
化合物５４．３の合成。ピリジン（１５ｍＬ）中の化合物５４．２（１．５ｇ，５．８ｍｍｏｌ，１．０当量）に、Ｎ−アセチルアセトアミド（０．５８９ｇ，５．８ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加した。反応混合物をマイクロ波内で２００℃で５分間加熱した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１５％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な５４．３（１．２ｇ，６１．５５％）を得た。MS  (ES):  m/z  283.43  [M+H]+。
【０４９０】
化合物５４．４の合成。トルエン（５ｍＬ）中の化合物５４．３（０．４４ｇ，１．５６ｍｍｏｌ，１．０当量）およびベンゾフェノンイミン（０．３７ｇ，２．０８ｍｍｏｌ，１．３３当量）に、ナトリウムｔｅｒｔ−ブトキシド（０．２２ｇ，２．３４ｍｍｏｌ，１．５当量）、（２，２’−ビス（ジフェニルホスフィノ）−１，１’−ビナフチル）（０．１４ｇ，０．２３ｍｍｏｌ，０．１５当量）およびＰｄ２（ｄｂａ）３（０．１ｇ，０．１０ｍｍｏｌ，０．０７当量）を添加した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１５％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な５４．４（１．２ｇ，８３．３％）を得た。MS  (ES):  m/z  383.48  [M+H]+。
【０４９１】
化合物５４．５の合成。テトラヒドロフラン（５ｍＬ）中の化合物５４．４（０．５ｇ，１．４４ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、１ＮのＨＣｌ（０．５ｍＬ）を滴下により５分以内で添加した。反応混合物を室温で３０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を酢酸エチルで抽出した。次いで、その水層をＮａＨＣＯ３で中和し、次いで酢酸エチルで再度抽出した。これらの有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ（ｆｒｉｅｄ）、濾過し、そして減圧中で濃縮して、１．５（０．２５０ｇ，８７．６２％）を得た。MS  (ES):  m/z  219.54  [M+H]+。
【０４９２】
化合物５４．６の合成。化合物５４．６を、５４．５および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２２．６４％）。MS(ES):  m/z  420.58  [M+H]+。
【０４９３】
化合物５４．７の合成。化合物５４．７を、５４．６およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５９．６９％）。MS(ES):  m/z  553.46  [M+H]+。
【０４９４】
Ｉ−５４の合成。化合物Ｉ−５４を、５４．７から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６５．５３％）。MS(ES):  m/z  :  469.45  [M+H]+  ,  LCMS純度,  94.97%,  HPLC純度95.06%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.49  (s,  1H),  10.60  (s,  1H),  8.76  (s,  1H),  7.60-7.55  (m,  2H),  7.37-7.24  (m,  3H),  3.43  (s,  3H),  2.32  (s,  3H),  2.28  (s,  3H),  2.05  (s,  1H),  0.80-  0.78  (t,  J=3.2Hz,  4H)。
【０４９５】
実施例５５：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−５５の合成。
【化１１１】
2019535673.tif 000257
【０４９６】
化合物５５．１の合成。ブロモ−２−メトキシ−３−ニトロベンゼン１（１０ｇ，４３．１ｍｍｏｌ，１．０当量）の酢酸（１００ｍＬ）中の溶液に、鉄粉（１２．０３ｇ，２１５．５ｍｍｏｌ，５．０当量）を少しずつ添加した。反応混合物を１２０℃で４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を濾過し、減圧中で濃縮して、残渣を得、これを水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、５５．１（８ｇ，９１．８７％）を得た。MS(ES):  m/z  203.49  [M+H]+。（Ｅ）−Ｎ−（（ジメチルアミノ）メチレン）アセトアミド
【０４９７】
化合物５５．２の合成。化合物５５．１（８ｇ，３９．６ｍｍｏｌ，１．０当量）の水（８０ｍＬ）中の懸濁物に、０℃で、亜硝酸ナトリウム（３．２７ｇ，４７．５ｍｍｏｌ，１．２当量）を添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌し、その後、塩化スズ（１４．９６ｇ，７９．６ｍｍｏｌ，２．０当量）を０℃で添加し、そして３時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、５５．２（７ｇ，８１．４５％）を得た。MS(ES):  m/z  218.34  [M+H]+。
【０４９８】
化合物５５．３の合成  酢酸（５０ｍＬ）中の化合物５５．２（５ｇ，２３．０４ｍｍｏｌ，１．０当量）に、（Ｅ）−Ｎ−（（ジメチルアミノ）メチレン）アセトアミド（２．６２ｇ，２３．０４ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加した。反応混合物を９０℃で３０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして飽和ＮａＨＣＯ３溶液を使用して中和し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、５５．３（１．９ｇ，３０．７６％）を得た。MS(ES):  m/z  269.17  [M+H]+。
【０４９９】
化合物５５．４の合成。トルエン（２０ｍＬ）中の化合物５５．３（１．９ｇ，７．０８ｍｍｏｌ，１．０当量）に、ベンゾフェノンイミン（１．５３ｇ，８．５０ｍｍｏｌ，１．２当量）およびナトリウム−ｔｅｒｔ−ブトキシド（１．３５ｇ，１４．１６ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加した。反応混合物をアルゴンで１５分間脱気した。Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１．２ｇ，１．４１ｍｍｏｌ，０．２当量）および２，２’−ビス（ジフェニルホスフィノ）−１，１’−ビナフチル（２．２ｇ，３．５４ｍｍｏｌ，０．５当量）を添加し、そして再度５分間脱気した。反応混合物を１１０℃で２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、５５．４（０．８ｇ，３０．６４％）を得た。MS(ES):  m/z  369.27  [M+H]+。
【０５００】
化合物５５．５の合成。テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の化合物５５．４（０．８ｇ，２．１７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、１ＮのＨＣｌ（５ｍＬ，１０．０８ｍｍｏｌ，５．０当量）を滴下により添加した。反応混合物を室温で３時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を減圧中で濃縮して残渣を得、これを水中に移し、そして飽和ＮａＨＣＯ３溶液を使用して中和し、酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、５５．５（０．３５ｇ，７８．９３％）を得た。MS(ES):  m/z  205.26  [M+H]+。
【０５０１】
化合物５５．６の合成。化合物５５．６を、１３．４および５５．５から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４６．４６％）。MS(ES):  m/z  406.52  [M+H]+。
【０５０２】
化合物５５．７の合成。化合物５５．７を、５５．６およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６０．２８％）。MS(ES):  m/z  539.87  [M+H]+。
【０５０３】
Ｉ−５５の合成。化合物Ｉ−５５を、５５．７から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６９．１３％）。MS(ES):  m/z  :  455.30  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.54  (s,  1H),  8.75  (s,  1H),  8.05  (s,  1H),  7.55-7.52  (d,  J=10.8Hz,  2H),  7.34-7.27  (m,  3H),  7.18  (t,  1H),  3.31  (s,  3H),  2.29  (s,  3H),  1.98-1.90  (m,  1H),  0.73  (bs,  4H)。
【０５０４】
実施例５６：２−（ジフルオロメチル）−Ｎ７−（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）−Ｎ５−（５−（２−メトキシプロパン−２−イル）−６−メチルピラジン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−５６の合成。
【化１１２】
2019535673.tif 000258
【０５０５】
化合物７４．５の合成。化合物７４．５を、６９．３および２１．４から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４３．６５％）。MS(ES):  m/z  636.68  [M+H]+。
【０５０６】
Ｉ−７４の合成。化合物Ｉ−７４を、７４．５から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７０．９２％）。MS(ES):  m/z  :  552.55  [M+H]+,  LCMS純度94.96%,  HPLC純度94.40%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHZ):  9.62  (s,  1H),  8.90  (s,  1H),  7.94  (s,  1H),  7.74-7.72  (d,  J=8Hz,  1H),  7.64-7.62  (d,  J=6.8Hz,  2H),  7.37-7.32  (m,  2H),  4.47  (s,  3H),  3.74  (s,  3H),  3.34  (s,  3H),  2.96  (s,  3H),  2.96-1.49  (d,  6H)。
【０５０７】
実施例５８：Ｎ−（７−（（４−クロロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−５８の合成。
【化１１３】
2019535673.tif 000259
【０５０８】
化合物５８．１の合成。４−クロロ−２−（メチルチオ）アニリン（１ｇ，５．７８ｍｍｏｌ，１当量）の酢酸（１．２ｍＬ）中の溶液に、３０％の過酸化水素（３．９３ｇ，０．１１５ｍｍｏｌ，２０．０当量）およびタングステン酸ナトリウム二水和物（１．７０ｇ，５．７８ｍｍｏｌ，１当量）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を氷水中に移し、そして沈殿した生成物を濾過し、ヘキサン中５０％の酢酸エチルで洗浄し、そして十分に乾燥させて、５８．１を得た。（０．５００ｇ，収率：４２．２２％）。MS(ES):  m/z  206.55  [M+H]+
【０５０９】
化合物５８．２の合成。化合物５８．２を、１３．４および５８．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３６．２８％）。MS(ES):  m/z  492.33  [M+H]+。
【０５１０】
化合物５８．３の合成。化合物５８．３を、５８．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３３．３６％）。MS(ES):  m/z  540.98  [M+H]+。
【０５１１】
Ｉ−５８の合成。化合物Ｉ−５８を、５８．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５３．８４％）。MS(ES):  m/z  :  456.27  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.96%,  HPLC純度:  97.97%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.70  (s,  1H),  10.78  (s,  1H),  8.77  (s,  1H),  8.04  (s,  1H),  7.89-7.84  (m,  2H),  7.79  (s,  1H),  7.25  (s,  1H),  3.24  (s,  3H),  1.98  (s,1H)  0.79  (s,  4H)。
【０５１２】
実施例５９：Ｎ−（２−（（２−（ジフルオロメチル）−５−（（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−５９の合成。
【化１１４】
2019535673.tif 000260
【０５１３】
化合物５９．１の合成。化合物５９．１を、１３．４およびＮ−（２−アミノフェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミドから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２６．３７％）。MS(ES):  m/z  486.52  [M+H]+。
【０５１４】
化合物５９．２の合成。化合物５９．２を、５，６−ジメチルピラジン−２−アミンおよび５９．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３４．４７％）。MS(ES):  m/z  573.64  [M+H]+。
【０５１５】
Ｉ−５９の合成。化合物Ｉ−５９を、５９−２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：２７．３７％）。MS(ES):  m/z  :  489.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.20%,  HPLC純度:  97.79%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.46  (s,  1H),  9.71  (s,  1H),  8.98  (s,  1H),  8.06  (s,  1H),  7.74-7.67  (m,  2H),  7.50-7.46  (t,  J=8Hz  1H),  7.37  (s,  1H),  7.29-7.25  (m,  1H),  3.22  (s,  3H),  3.11  (s,  3H)  2.39-  2.39(d,  J=6.4Hz  6H)。
【０５１６】
実施例６０：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノ−５−メチルピリジン−２−イル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−６０の合成。
【化１１５】
2019535673.tif 000261
【０５１７】
化合物６０．１の合成。化合物６０．１を、６−アミノ−３−メチルピコリノニトリルおよび５９．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３３．３６％）。MS(ES):  m/z  583.24  [M+H]+。
【０５１８】
Ｉ−６０の合成。化合物Ｉ−６０を、６０．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８１．８１％）。MS(ES):  m/z  :  499.38  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.00%,  HPLC純度:  97.57%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.52  (s,  1H),  9.99  (s,  1H),  8.10  (m,  2H),  7.79-7.75  (m,  2H),  7.69-7.67  (m,  1H),  7.56-7.52  (m,  1H),  7.36  (s,  1H),  7.28-7.23  (m,  2H),  3.23  (s,  3H),  3.11  (s,  3H),  2.41  (s,3H)。
【０５１９】
実施例６１：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−６１の合成。
【化１１６】
2019535673.tif 000262
【０５２０】
化合物６１．１の合成。化合物６１．１を、１７１．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４２．７９％）。MS(ES):  m/z  589.64  [M+H]+。
【０５２１】
Ｉ−６１の合成。化合物Ｉ−６１を、６１．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：９１．７５％）。MS(ES):  m/z  :  502.36  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.50%,  HPLC純度97.87%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  8.93  (s,  1H),  8.36-8.35  (d,  J=1.6Hz,  1H),  8.16-8.13  (d,  J=8Hz  1H),  7.96(s,  1H),  7.81  (s,  1H),  7.78  (s,  1H),  7.41  (s,  1H),  7.27  (t,  1H),  6.83-6.83  (s,  1H),  3.92  (s,  3H),  3.26  (s,  3H),  1.96  (s,  1H)  0.84(S,  4H)。
【０５２２】
実施例６２：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−４−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−６２の合成。
【化１１７】
2019535673.tif 000263
【化１１８】
2019535673.tif 000264
【０５２３】
化合物６２．１の合成。１，４−ジオキサン（５．６ｍＬ）中の化合物６２．１ａ（０．２８０ｇ，０．８６６ｍｍｏｌ，１．０当量）に、４−ヨード−１−メチル−１Ｈ−イミダゾール（０．１５１ｇ，０．６９３ｍｍｏｌ，０．８当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（０．５６６ｇ，１．７３ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いでＰｄ２（ｄｂａ）３（０．０７９ｇ，０．１７３ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．１００ｇ，０．１７３ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１１０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中２％のＭｅＯＨを溶出液として使用するコンビフラッシュにより精製して、純粋な６２．１（０．１１０ｇ，４７．５０％）を得た。MS(ES):  m/z  220.48  [M]+。
【０５２４】
化合物６２．２の合成。化合物６２．２を、６２．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３０．１６％）。MS(ES):  m/z  505.43  [M+H]+。
【０５２５】
化合物６２．３の合成。ＣＨ２Ｃｌ２（３ｍＬ）中の化合物６２．２（０．１３０ｇ，０．２５７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、ｍ−クロロペルオキシ安息香酸（０．０８８ｇ，０．５１４ｍｍｏｌ，２．０当量）を１０℃で滴下により添加した。次いで、この反応混合物を室温にし、そして３０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物の中身を空け（ｄｕｍｐｅｄ）、ＮａＨＣＯ３によりクエンチし、次いで酢酸エチルで抽出した。合わせた濾液を合わせ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中２７％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な６２．３（０．１ｇ，７２．３４％）を得た。MS(ES):  m/z  537.57  [M+H]+。
【０５２６】
化合物６２．４の合成。化合物６２．４を、６２．３およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３５．７６％）。MS(ES):  m/z  586.21  [M+H]+。
【０５２７】
Ｉ−６２の合成。化合物Ｉ−６２を、６２．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７４．８５％）。MS(ES):  m/z  :  502.41  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.75%,  HPLC純度96.64%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.66  (s,  1H),  10.72  (s,  1H),  8.69  (s,1H),  8.31-8.3(d,  J=2Hz,  1H),  8.08-8.03  (m,  2H),  7.78-7.74  (t,  J=4.8Hz,  2H),  7.70  (s,  1H),  3.71  (s,  3H),  3.21  (s,  3H),  1.99  (s,  1H),  0.78(s,  4H)。
【０５２８】
実施例６３：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（３−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−６３の合成
【化１１９】
2019535673.tif 000265
【０５２９】
化合物６３．１の合成。２，４−ジフルオロ−１−ニトロベンゼン（５．０ｇ，３１．４３ｍｍｏｌ，１．０当量）の、ピリジン（５ｍＬ）とＭｅＯＨ（１０ｍＬ）との混合物中の溶液に、ナトリウムチオメトキシド（２．２ｇ，３１．４３ｍｍｏｌ，１．０当量）を０℃で添加し、そしてこの反応混合物を１５分間撹拌した。完了したら、反応混合物をＨＣｌの水溶液中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中１０％の酢酸エチルを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な６３．１（４．０ｇ，収率：６７．９９％）を得た。MS(ES):  m/z  188.19  [M+H]+。
【０５３０】
化合物６３．２の合成。６３．１（４．０ｇ，２１．３７ｍｍｏｌ，１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（４０ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（５．９ｇ，４２．７４ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加し、その後、３−メチル−１Ｈ−ピラゾール（２．１１ｇ，２５．６４ｍｍｏｌ，１．２当量）を添加した。この反応混合物を１４０℃で４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を氷冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中３０％の酢酸エチルを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な６３．２（２．０ｇ，収率：３７．５４％）を得た。MS(ES):  m/z  250.29  [M+H]+。
【０５３１】
化合物６３．３の合成。６３．２（２．０ｇ，８．０２ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（２０ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（１ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して２〜３時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてエタノールで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、６３．３（１．５ｇ，８５．２５％）を得た。MS(ES):  m/z  220.31  [M+H]+。
【０５３２】
化合物６３．４の合成。化合物６３．４を、６３．３および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３４．７４％）。MS(ES):  m/z  :  505.98  [M+H]+。
【０５３３】
化合物６３．５の合成。６３．４（０．０８ｇ，０．１５８ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、メタ−クロロ過安息香酸（０．０５４ｇ，０．３１６ｍｍｏｌ，２．０当量）を０℃で添加し、そしてこの反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物をＮａＨＣＯ３の水溶液中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中２０％の酢酸エチルを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な６３．５（０．０７ｇ，収率：８２．２９％）を得た。MS(ES):  m/z  537.98  [M+H]+。
【０５３４】
化合物６３．６の合成。化合物６３．６を、６３．５およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３９．３０％）。MS(ES):  m/z  :  586.63  [M+H]+。
【０５３５】
Ｉ−６３の合成。化合物Ｉ−６３を、６３．６から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：３８．９２％）。MS(ES):  m/z  :  502.36  [M+H]+  ,  LCMS純度,  96.02%,  HPLC純度93.38%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.68  (s,  1H),  10.76  (s,  1H),  8.75  (s,  1H),  8.53  (s,  1H),  8.34  (s,  1H),  8.21-8.20  (d,  J=2.8Hz,  1H),  8.04  (s,  1H),  7.87-7.85  (m,  1H),  6.41  (s,  1H),  3.29  (s,  3H),  2.32  (s,  3H),  1.26  (s,  1H),  0.80  (s,  4H)。
【０５３６】
実施例６４：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−６４の合成。
【化１２０】
2019535673.tif 000266
【０５３７】
化合物６４．１の合成。Ｃｓ２ＣＯ３（７０ｇ，０．２１５ｍｍｏｌ，１．９当量）のアセトニトリル（５００ｍＬ）中の懸濁物に、Ｎ−メチルメタンスルホンアミド（１３．６２ｇ，０．１２５ｍｍｏｌ，１．１当量）を添加し、そして０℃までで冷却した。次いで、化合物４−ブロモ−２−フルオロ−１−ニトロベンゼン（２５ｇ，１１３．６４ｍｍｏｌ，１当量）を１５分以内にこの反応混合物中に滴下により添加した。反応混合物を室温で１２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を濾過し、そしてその濾液を減圧中で濃縮して、６４．１を得た。（２７ｇ，７６．８６％）。MS(ES):  m/z  310.13  [M+H]+。
【０５３８】
化合物６４．２の合成。６４．１（２７ｇ，８７．３４ｍｍｏｌ，１当量）のＭｅＯＨ（２７ｍＬ）中の溶液に、塩化アンモニウム（５０ｍＬ）、および亜鉛末（２８．３９ｇ，４３．６８ｍｍｏｌ，５当量）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物をＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中３０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な６４．２を得た。（１６ｇ，６５．６２％）。MS(ES):  m/z  280.15  [M+H]+
【０５３９】
化合物６４．３の合成。６４．２（７ｇ，２５．０８ｍｍｏｌ，１．０当量）のトルエン（６０ｍＬ）中の溶液に、ビスピナコラトジボロン（９．５５ｇ，３７．６３ｍｍｏｌ，１．５当量）を添加した。反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（２．８９ｇ，２．５０ｍｍｏｌ，０．１当量）、酢酸カリウム（８．１１ｇ，８２．７９ｍｍｏｌ，３．３当量）を反応混合物中に添加し、そして再度、反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。さらに、反応混合物を１００℃で３時間撹拌した。反応の完了後、水をこの反応混合物に添加し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な６４．３（３．５ｇ，４２．７９％）を得た。MS(ES):  m/z  327.22  [M+H]+。
【０５４０】
化合物６４．４の合成。６４．３（０．４００ｇ，１．２３ｍｍｏｌ，１．０当量）、４−ヨード−１−メチル−１Ｈ−イミダゾール（０．３０６ｇ，１．４７ｍｍｏｌ，１．２当量）の、ＭｅＯＨ（４ｍＬ）とジメトキシメタン（１ｍＬ）との混合物中の溶液に。反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０．１４１ｇ，０．１２２ｍｍｏｌ，０．１当量）、フッ化セシウム（０．６１０ｇ，４．０４ｍｍｏｌ，３．３当量）を反応混合物中に添加し、そして再度、反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。さらに、反応混合物を１５０℃で５時間撹拌した。反応の完了後、水をこの反応混合物に添加し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な６４．４（０．２００ｇ，５８．１８％）を得た。MS(ES):  m/z  281.35  [M+H]+。
【０５４１】
化合物６４．５の合成。化合物６４．５を、６４．４および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した（収率：３７．９４％）。MS(ES):  m/z  567.02  [M+H]+。
【０５４２】
化合物６４．６の合成。化合物６４．６を、６４．５およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４８．３４％）。MS(ES):  m/z  615.67  [M+H]+。
【０５４３】
Ｉ−６４の合成。化合物Ｉ−６４を、６４−６から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６８．９６％）。MS(ES):  m/z  :  531.44  [M+H]+  ,  LCMS純度,  99.64%,  HPLC純度99.59%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.54  (s,  1H),  10.61  (s,  1H),  8.15(s,  1H),  8.10(s,  1H),  7.98(s,1H),  7.84  (s,  1H),  7.79-7.74  (d,  1H),  7.72-7.69  (d,  1H),  7.58-7.56  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.25  (t,  1H),  3.73  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  3.09  (s,  3H),  2.02-2.01  (m,  J=4.8Hz,  1H)  0.77-0.76(d,  J=7.2Hz,  4H)。
【０５４４】
実施例６５：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−６５の合成。
【化１２１】
2019535673.tif 000267
【０５４５】
化合物６５．１の合成。ジオキサン（６ｍＬ）と水（４ｍＬ）との混合物中の、Ｎ−（５−ブロモ−２−ニトロフェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド（１．０ｇ，３．２３ｍｍｏｌ，１．０当量）および１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（１．０ｇ，４．８５ｍｍｏｌ，１．５当量）に。反応混合物をアルゴン雰囲気で１０分間脱気した。次いで、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．１２ｇ，０．１６ｍｍｏｌ，０．０５当量）および炭酸カリウム（０．８９ｇ，６．４６ｍｍｏｌ，２．０当量）をこれに添加した。反応混合物を１１５℃で２４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な６５．１（０．８ｇ，７９．６９％）を得た。MS(ES):  m/z  311.33  [M+H]+。
【０５４６】
化合物６５．２の合成。ＭｅＯＨ中の化合物６５．１（０．３ｇ，９．６６ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．０５６ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、６５．２（０．２２ｇ，８１．１８％）を得た。MS(ES):  m/z  281.35  [M+H]+。
【０５４７】
化合物６５．３の合成。化合物６５．３を、６５．２および１３．４から、一般手順Ｂを使用して合成し、１．３を得た。（収率：３４．０２％）。MS(ES):  m/z  567.06  [M+H]+。
【０５４８】
化合物６５．４の合成。化合物６５．４を、６５．３およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６０．５９％）。MS(ES):  m/z  603.66  [M+H]+。
【０５４９】
Ｉ−６５の合成。化合物Ｉ−６５を、６５．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７５．３１％）。MS(ES):  m/z  :  531.49  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.75%,  HPLC純度:  99.36%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400  MHz):  10.61  (s,  1H),  8.23(s,  1H),  8.08  (s,  1H),  7.97  (s,  1H),  7.84  (s,  2H),  7.65-7.626  (d,  J=8Hz,  1H),  7.56-7.54  (d,  J=8.4Hz,  1H),  3.89  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  3.09  (s,  3H),  2.01-1.99  (m,  1H),  0.76  (s,  4H)。
【０５５０】
実施例８０：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−（２−メトキシプロパン−２−イル）ピラジン−２−カルボニトリル，Ｉ−８０の合成。
【化１２２】
2019535673.tif 000268
【０５５１】
化合物８０．１の合成。化合物８０．１を、６−アミノ−３−（２−メトキシプロパン−２−イル）ピラジン−２−カルボニトリルおよび２１．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６１．４９％）。MS(ES):  m/z  647.66  [M+H]+。
【０５５２】
Ｉ−８０の合成。化合物Ｉ−８０を、８０．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４９．６７％）。MS(ES):  m/z  :  563.47  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.59%,  HPLC純度96.08%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.54  (s,  1H),  10.41  (s,  1H),  9.53  (s,  1H),  8.52  (s,  1H),  7.74-7.67  (m,  2H),  7.43-7.37  (m,  1H),  7.24-7.12  (m,  1H),  6.92  (s,  1H),  4.48  (s,  3H),  3.72  (s,  3H),  3.17(s,  3H),  1.55  (s,  6H)。
【０５５３】
実施例８５：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−フルオロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−８５の合成。
【化１２３】
2019535673.tif 000269
【化１２４】
2019535673.tif 000270
【０５５４】
化合物８５．１の合成。ピリジン（２０ｍＬ）中の２，４−ジフルオロ−１−ニトロベンゼン（２ｇ，１２．５ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、ナトリウムメチルスルフィド（０．７７９ｇ，１２．５ｍｍｏｌ，１当量）およびＭｅＯＨ（１ｍｌ）を添加した。反応混合物を０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中２．５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な８５．１（１．５ｇ，６３．７４％）を得た。MS(ES):  m/z  188.19  [M+H]+。
【０５５５】
化合物８５．２の合成。ＭｅＯＨ中の化合物８５．１（２ｇ，１９．５ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．１７５ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、８５．２（１．１ｇ，８７．３２％）を得た。MS(ES):  m/z  158.21  [M+H]+。
【０５５６】
化合物８５．３の合成。酢酸（１０ｍＬ）中の化合物８５．２（１．１ｇ，２．８３ｍｍｏｌ，１．０当量）に、タングステン酸ナトリウム（１ｇ，１．０５ｍｍｏｌ，１．００５当量）を少しずつ添加した。反応混合物を室温で５分間撹拌した。次いで、３０％の過酸化水素溶液（１８ｍＬ）を室温で滴下により添加した。反応混合物を室温で１０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移した。この溶液のｐＨを、飽和ＮａＨＣＯ３を使用することにより７に調整し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１０〜１３％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な８５．３（０．４１０ｇ，３０．９７％）を得た。MS(ES):  m/z  190.20  [M+H]+。
【０５５７】
化合物８５．４の合成。化合物８５．４を、８５．３および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２３．９１％）。MS(ES):  m/z  475.88  [M+H]+。
【０５５８】
化合物８５．５の合成。化合物８５．５を、８５．４およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４９．１３％）。MS(ES):  m/z  524.53  [M+H]+。
【０５５９】
Ｉ−８５の合成。化合物Ｉ−８５を、８５．５から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４７．６６％）。MS(ES):  m/z  440.55  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.57%,  HPLC純度:  98.64%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.56  (s,  1H),  10.66  (s,  1H),  8.54  (s,  1H),  7.84  (s,  1H),  7.80  (s,  1H),  7.79  (s,  2H),  3.23  (s,  3H),  2.03-2.00  (t,  J=11.2  Hz,  1H),  1.95-1.92  (m,  1H),  0.77  (bs,  4H)。
【０５６０】
実施例８７：Ｎ−（２−（（２−（ジフルオロメチル）−５−（（６−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−８７。
【化１２５】
2019535673.tif 000271
【０５６１】
化合物８７．１の合成。化合物８７．１を、６−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−アミンおよび４３．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４７．６７％）。MS(ES):  m/z  612.43  [M+H]+。
【０５６２】
Ｉ−８７の合成。化合物Ｉ−８７を、８７．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８６．９６％）。MS(ES):  m/z  :  528.31  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.56%,  HPLC純度:  99.86%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.53  (s,  1H),  10.07  (s,  1H),  8.23-8.20  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.09  (s,  1H),  7.93-7.89  (t,  J=8Hz,  1H),  7.70-7.66  (t,  J=9.2Hz,  2H),  7.46-7.42  (t,  1H),  7.36-7.34  (d,  1H),  7.31-7.26  (m,  3H),  3.21  (s,  3H),  3.10  (s,  3H)。
【０５６３】
実施例８９：Ｎ−（７−（（４−（アゼチジン−１−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−８９の合成。
【化１２６】
2019535673.tif 000272
【０５６４】
化合物８９．１の合成。化合物８９．１を、１３．４および８９．１ａ（１２９．１およびアゼチジンから調製）から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２６．９６％）。MS(ES):  m/z  542.68  [M+H]+。
【０５６５】
化合物８９．２の合成。化合物８９．２を、８９．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６５．１４％）。MS(ES):  m/z  590.26  [M+H]+。
【０５６６】
Ｉ−８９の合成。化合物Ｉ−８９を、８９．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６５．７１％）。MS(ES):  m/z  :  506.43  [M+H]+,  LCMS純度:  95.17%,  HPLC純度:  95.17%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.41  (s,  1H),  10.49  (s,  1H),  7.79  (s,  1H),  7.45  (s,  1H),  7.34-7.26  (m,  1H),  7.21  (s,  1H),  6.60  (s,  1H),  6.50-6.48  (m,  1H),  3.89-3.85  (t,  J=7.2Hz,  4H),  3.125  (s,  3H),  3.03  (s,  3H),  2.35-2.31(t,  J=3.6Hz,  2H),  1.99  (s,  1H),  0.75  (s,  4H)。
【０５６７】
実施例９３：Ｎ−（５−クロロ−２−（（２−（ジフルオロメチル）−５−（（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−９３の合成。
【化１２７】
2019535673.tif 000273
【０５６８】
化合物９３．１の合成。化合物９３．１を、１３．４およびＮ−（２−アミノ−５−クロロフェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミドから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２３．２０％）。MS(ES):  m/z  521.46  [M+H]+。
【０５６９】
化合物９３．２の合成。化合物９３．２を、５，６−ジメチルピラジン−２−アミンおよび９３．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：１１．１８％）。MS(ES):  m/z  608.45  [M+H]+。
【０５７０】
Ｉ−９３の合成。化合物Ｉ−９３を、９３．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６４．４９％）。MS(ES):  m/z  :  523.21  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.68%,  HPLC純度:  99.55%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.47  (s,  1H),  9.69  (s,  1H),  8.99  (s,  1H),  8.09  (s,  1H),  7.84-7.83  (d,  J=2.8Hz,  1H),  7.71-7.68  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.54-7.51(m,  1H),  7.25  (s,  1H),  3.23  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  2.396-  2.373  (d,  J=9.2Hz,  6H)。
【０５７１】
実施例９４：Ｎ−（５−クロロ−２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−９４の合成。
【化１２８】
2019535673.tif 000274
【０５７２】
化合物９４．１の合成。化合物９４．１を、１３．４およびＮ−（２−アミノ−５−クロロフェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミドから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４８．１１％）。MS(ES):  m/z  521.71  [M+H]+。
【０５７３】
化合物９４．２の合成。化合物９４．２を、６−アミノピコリノニトリルおよび９４．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２４．２７％）。MS(ES):  m/z  604.57  [M+H]+。
【０５７４】
Ｉ−９４の合成。化合物Ｉ−９４を、９４．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．１０％）。MS(ES):  m/z  :  519.21  [M+H]+,  LCMS純度:  96.44%,  HPLC純度:  95.53%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.12  (s,  1H),  8.16  (s,  1H),  8.13-8.12  (d,  J=8.4Hz  1H),  7.89-7.84  (m,  2H),  7.76-7.74  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.58-7.56  (m,  1H),  7.49-7.47  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.39  (s,  1H),  7.23  (s,  1H),  3.24  (s,  3H),  3.13  (s,  3H)。
【０５７５】
実施例９５：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−メチル−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−９５の合成
【化１２９】
2019535673.tif 000275
【０５７６】
化合物９５．１の合成。化合物９５．１を、１３．４および９５．１ａ（１３５．２とトリメチルボロキシンとのＰｄカップリングから調製）から、一般手順Ａを使用して調製した。（収率：２４．２６％）。MS(ES):  m/z  500.21  [M+H]+。
【０５７７】
化合物９５．２の合成。化合物９５．２を、９５．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２５．７５％）。MS(ES):  m/z  549.56  [M+H]+。
【０５７８】
Ｉ−９５の合成。化合物Ｉ−９５を、９５．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５４．５１％）。MS(ES):  m/z  :  465.32  [M+H]+  ,  LCMS純度,  99.07%,  HPLC純度99.11%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.51  (s,  1H),  10.59  (s,  1H),  8.02  (s,  1H),  7.77  (s,  1H),  7.49  (s,  1H),  7.37  (t,  1H),  7.27-7.25  (d,  J=9.2Hz,  1H),  3.18  (s,  3H),  3.07  (s,  3H),  2.37  (s,  3H),  2.02-  2.00(m,  1H),  0.77  (s,  4H)。
【０５７９】
実施例９６：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（メトキシメチル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−９６の合成。
【化１３０】
2019535673.tif 000276
【０５８０】
化合物９６．１の合成。化合物９６．１を、１３．４および９６．１ａ（１３５．２とＢｕ３ＳｎＣＨ２ＯＭｅとのＳｔｉｌｌｅカップリング、その後の水素化により調製）から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２５．３５％）。MS(ES):  m/z  530.99  [M+H]+。
【０５８１】
化合物９６．２の合成。化合物９６．２を、９６．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４６．６３％）。MS(ES):  m/z  579.64  [M+H]+。
【０５８２】
Ｉ−９６の合成。化合物Ｉ−９６を、９６．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５２．２４％）。MS(ES):  m/z  :  495.26  [M+H]+  ,  LCMS純度,  99.12%,  HPLC純度99.76%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.53  (s,  1H),  10.64  (s,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.81  (s,  1H),  7.60-7.55  (m,  2H),  7.39-7.37  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.11  (t,  1H),  4.45  (s,  2H),  3.40  (s,  3H),  3.20  (s,  3H),  3.07  (s,  3H),  2.01  (m,  1H),  0.86  (bs,  4H)。
【０５８３】
実施例９７：Ｎ−（２−（（２−（ジフルオロメチル）−５−（（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）−５−メチルフェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−９７の合成。
【化１３１】
2019535673.tif 000277
【０５８４】
化合物９７．１の合成。化合物９７．１を、１３．４および９５．１ａから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３０．５１％）。MS(ES):  m/z  500.8  [M+H]+。
【０５８５】
化合物９７．２の合成。化合物９７．２を、９７．１および５，６−ジメチルピラジン−２−アミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３５．５１％）。MS(ES):  m/z  587.6  [M+H]+。
【０５８６】
Ｉ−９７の合成。化合物Ｉ−９７を、９７．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６０．７０％）。MS(ES):  m/z  :  503.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.47%,  HPLC純度:  99.55%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.42  (s,  1H),  9.81  (s,  1H),  8.45  (s,  1H),  8.08  (s,  1H),  7.94-7.92  (m,  1H),  7.82  (s,  1H),  7.38  (s,  1H),  7.22-7.19(d,  1H),  7.16  (t,  1H),  3.17(s,  3H),  3.10(s,  3H),  2.42-2.41  (d,  J=4Hz,  6H),  2.34  (s,  3H)。
【０５８７】
実施例９８：Ｎ−（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−９８の合成。
【化１３２】
2019535673.tif 000278
【化１３３】
2019535673.tif 000279
【０５８８】
化合物９８．１の合成。濃Ｈ２ＳＯ４（２６５ｍＬ）に、４，６−ジクロロピリジン−２−アミン（５０ｇ，３０６ｍｍｏｌ，１．０当量）を−５℃で滴下により添加し、そして３０分間撹拌し、その後、硝酸（１６．５０ｍＬ）を滴下により添加した。反応混合物を０℃で４日間静置した。完了したら、反応混合物をクラッシュアイス中にゆっくりと移した。飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加してｐＨ８にした。沈殿した固体を濾別して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中８％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な９８．１（３０ｇ，４７％）を得た。1H  NMR  (CDCl3,  400MHz):  6.85  (s,  1H),  6.28  (s,  2H)。
【０５８９】
化合物９８．２の合成。９８．１（１７．５ｇ，８４．１４ｍｍｏｌ，１．０当量）のイソプロピルアルコール（５２５ｍＬ）中の溶液に、鉄粉（２３．６ｇ，４２０ｍｍｏｌ，５．０当量）を添加し、そして撹拌した。この混合物に、６ＮのＨＣｌ（７０ｍＬ）を１０℃で滴下により添加した。この反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、飽和ＮａＨＣＯ３溶液を添加してｐＨ８にした。反応混合物をセライトで濾過した。濾液を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、９８．２（１４ｇ，９３．４７％）を得た。MS(ES):  m/z  178  [M+H]+。
【０５９０】
化合物９８．３の合成。９８．２（１０ｇ，５６．１０ｍｍｏｌ，１．０当量）と酢酸（３．７ｇ，６１．７１ｍｍｏｌ，１．１当量）との混合物に、Ｅａｔｏｎ試薬（４．５ｍＬ，４．５ｖ）を添加し、そして１００℃で４時間加熱した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、飽和ＮａＨＣＯ３溶液で中和し、そして沈殿した生成物を濾過し、十分に乾燥させて、９８．３（８．０ｇ，７０．４９％）を得た。MS(ES):  m/z  203.2  [M+H]+。
【０５９１】
化合物９８．４の合成。１．３（８．０ｇ，３９．６１ｍｍｏｌ，１．０当量）の乾燥テトラヒドロフラン（１４４ｍＬ）中の溶液に、３，４−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン（２３．２ｇ，２７７．３ｍｍｏｌ，７．０当量）を添加し、その後、ｐ−トルエンスルホン酸ピリジニウム（０．９９ｇ，３．９６ｍｍｏｌ，０．１当量）を添加し、そして撹拌した。反応混合物を７０℃で１６時間加熱した。完了したら、反応混合物を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、９８．４（８．０ｇ，７０．６０％）を得た。1H  NMR  (CDCl3,  400MHz):  7.30  (s,  1H),  5.89-5.85(m,  1H),  4.23-4.19  (m,  1H),  3.81-3.75  (m,  1H),  2.82  (s,  3H),  2.40-2.31  (m,  1H),  2.12-2.10  (m,  1H),  1.95-1.92  (m,  1H),  1.85-1.66  (m,  3H)。
【０５９２】
化合物９８．５の合成。化合物９８．５を、９８．４および２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）アニリンから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２６．９６％）。MS(ES):  m/z  455.23  [M+H]+。
【０５９３】
化合物９８．６の合成。化合物９８．６を、９８．５およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６２．３３％）。MS(ES):  m/z  504.58  [M+H]+。
【０５９４】
Ｉ−９８の合成。化合物Ｉ−９８を、９８．６から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：７４．０４％）。MS(ES):  m/z  420.48  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.15%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  7.88  (s,  1H),  7.75  (m,  1H),  7.71-7.68  (dd,  J=1.2Hz,  7.6Hz,  1H),  7.35-7.31  (t,  J=8Hz,  1H),  4.49  (s,  3H),  3.82  (s,  3H),  2.60  (s,  3H),  1.87  (s  1H),  0.98-0.95(m,  2H),  0.90-  0.86  (s,  2H)。
【０５９５】
実施例１００：Ｎ−７−（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）−２−メチル−Ｎ５−（６−メチルピリダジン−３−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−１００の合成。
【化１３４】
2019535673.tif 000280
【０５９６】
化合物１００．１の合成。化合物１００．１を、９８．４および２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）アニリンから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２６．９６％）。MS(ES):  m/z  455.23  [M+H]+。
【０５９７】
化合物１００．２の合成。化合物１００．２を、６−メチルピリダジン−３−アミンおよび１００．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６０．３６％）。MS(ES):  m/z  527.54  [M+H]+。
【０５９８】
Ｉ−１００の合成。化合物Ｉ−１００を、１００．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４９．２９％）。MS(ES):  m/z  444.37  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  97.35%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.20  (s,  1H).  7.75-7.73  (d,  J=8Hz,  2H),  7.55-7.52  (d,  1H),  7.39-7.35  (t,  J=8.4Hz,  1H)  6.92  (s  1H),  4.49  (s  3H),  3.80  (s,  3H),  2.62-  2.57  (d,  J=8.4Hz,  6H)。
【０５９９】
実施例１０１：Ｎ７−（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）−２−メチル−Ｎ５−（５−メチルピリジン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−１０１の合成。
【化１３５】
2019535673.tif 000281
【０６００】
化合物１０１．１の合成。化合物１０１．１を、５−メチルピリジン−２−アミンおよび９８．５から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６０．４７％）。MS(ES):  m/z  527.61  [M+H]+。
【０６０１】
Ｉ−１０１の合成。化合物Ｉ−１０１を、１０１．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４４．２０％）。MS(ES):  m/z  443.68  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.63%,  HPLC純度:  100.00%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.65(s,  1H).  8.18  (s,  1H),  7.95-7.95  (d,  J=8Hz,  1H),  7.88-7.85  (d,  J=8.8Hz,  1H),7.64-7.63  (d,  J=6.8Hz,  1H),  7.46-7.42  (t,  J=8.4Hz,  1H),  7.24-7.22  (d,  J=8.4Hz,1H)  7.13-7.11  (m,  1H)  4.47  (s,  3H),  3.74(s,  3H),  3.57  (s,  1H),  2.69  (s,  3H),  2.334  (s,  3H)。
【０６０２】
実施例１０３：Ｎ−（７−（（３−クロロ−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１０３の合成。
【化１３６】
2019535673.tif 000282
【化１３７】
2019535673.tif 000283
【０６０３】
化合物１０３．１の合成。化合物１０３．１を、３−クロロ−２−メトキシアニリンおよび９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２１．０８％）。MS(ES):  m/z  408.89  [M+H]+。
【０６０４】
化合物１０３．２の合成。化合物１０３．２を、１０３．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６７．４９％）。MS(ES):  m/z  456.25  [M+H]+。
【０６０５】
Ｉ−１０３の合成。化合物Ｉ−１０３を、１０３．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４６．８９％）。MS(ES):  m/z  372.32  [M+H]+  ,  LCMS純度:100.00%,  HPLC純度98.56%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.36  (s,  1H),  10.45  (s,  1H),  7.99  (s,  1H),  7.67  (s,1H),  7.37-7.35  (d,  J=6.8Hz,  1H),  7.21-7.13  (m,  2H),  3.74  (s,  3H),  2.47(s,  3H),  1.99-1.97(d,  J=8.4Hz,  1H),  0.75-  0.73  (d,  J=6.4Hz,  4H)。
【０６０６】
実施例１０４：Ｎ−（７−（（３−フルオロ−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１０４の合成。
【化１３８】
2019535673.tif 000284
【化１３９】
2019535673.tif 000285
【０６０７】
化合物１０４．１の合成。化合物１０４．１を、３−フルオロ−２−メトキシアニリンおよび９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２３．４３％）。MS(ES):  m/z  391.84  [M+H]+。
【０６０８】
化合物１０４．２の合成。化合物１０４．２を、１０４．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４７．２４％）。MS(ES):  m/z  440.49  [M+H]+。
【０６０９】
Ｉ−１０４の合成。化合物Ｉ−１０４を、１０４．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率:58.20032593  MS(ES):  m/z  356.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.83%,  HPLC純度:  98.65%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.34(s,  1H)  10.53-10.53  (s,  1H),  7.93  (s,  1H),  7.67  (s,  1H),  7.22-7.20  (d,  J=8Hz,  1H),  7.15-7.06  (q,  J=8.4Hz,  1H),  6.99-  6.93  (m,  1H),  3.82  (s,  3H),  2.48(s,  3H),  1.95-  1.94(m,  1H),  0.73-  0.71(m,  4H)。
【０６１０】
実施例１０５：Ｎ−（７−（（３−シアノ−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１０５の合成
【化１４０】
2019535673.tif 000286
【化１４１】
2019535673.tif 000287
【０６１１】
化合物１０５．１の合成。化合物１０５．１を、３−アミノ−２−メトキシベンゾニトリルおよび９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２１．５８％）。MS  (ES):  m/z  398.86  [M+H]+。
【０６１２】
化合物１０５．２の合成。化合物１０５．２を、１０５．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：８１．６６％）。MS  (ES):  m/z  447.51  [M+H]+。
【０６１３】
化合物Ｉ−１０５の合成。化合物Ｉ−１０５を、１０５．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５６．０１％）。MS(ES):  m/z  363.28  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.78%,  HPLC純度:  97.09%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.40  (s,  1H),  8.27  (s,1H),  7.62-7.60  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.56-7.41  (m,  2H),  7.27-7.23  (t,  J=8Hz,  1H),  3.88  (s,  3H),  2.44  (s,  3H),  1.97-1.93(m,  1H),  0.72  (s  ,4H)。
【０６１４】
実施例１０６：Ｎ−（７−（（２−メトキシフェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１０６の合成
【化１４２】
2019535673.tif 000288
【化１４３】
2019535673.tif 000289
【０６１５】
化合物１０６．１の合成。化合物１０６．１を、２−メトキシアニリンおよび９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２２．０６％）。MS  (ES):  m/z  373.85  [M+H]+。
【０６１６】
化合物１０６．２の合成。化合物１０６．２を、１０６．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５６．９２％）。MS  (ES):  m/z  422.50  [M+H]+。
【０６１７】
化合物Ｉ−１０６の合成。化合物Ｉ−１０６を、１０６．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４３．９０％）。MS(ES):  m/z  338.28  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.35%,  HPLC純度:  99.21%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.25  (s,  1H),  10.53  (s,  1H),  7.96  (s,  1H),  7.66  (s,  1H),  7.38-7.36  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.11-7.12  (d,  J=3.2Hz,  2H),  6.99-6.97  (m,  1H),  3.82  (s,  3H),  2.53  (s,  3H),  1.94  (s  ,1H),  0.74(s,  4H)。
【０６１８】
実施例１０７：Ｎ−（７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１０７の合成。
【化１４４】
2019535673.tif 000290
【化１４５】
2019535673.tif 000291
【０６１９】
化合物１０７．１の合成  化合物１０７．１を、９８．４および３４．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１４．３７％）。MS(ES):  m/z  453.62  [M+H]+。
【０６２０】
化合物１０７．２の合成。化合物１０７．２を、１０７．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６０．２０％）。MS(ES):  m/z  502.72  [M+H]+。
【０６２１】
Ｉ−１０７の合成。化合物Ｉ−１０７を、１０７．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６４．０８％）。MS(ES):  m/z  418.44  [M+H]+  ,  LCMS純度96.42%  HPLC純度99.75%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.33  (s,  1H),  10.41  (s,  1H),  8.14  (s,  1H),  7.89  (s,  1H),  7.85  (s,  1H),  7.70  (s,  1H),  7.32-7.31  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.26-7.24  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.14-7.10  (t,  1H),  3.88  (s  ,3H),  3.56  (s,  3H),  3.32(s,  3H),  1.97-1.89  (m,  1H),  0.72(bs,  4H)。
【０６２２】
実施例１０８：（６−（（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−２−（トリフルオロメチル）ピリジン−３−イル）（ピロリジン−１−イル）メタノン，Ｉ−１０８の合成。
【化１４６】
2019535673.tif 000292
【化１４７】
2019535673.tif 000293
【０６２３】
化合物１０８．１の合成。化合物１０８．１を、９８．４および２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）アニリンから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３７．５９％）。MS(ES):  m/z  455.62  [M+H]+。
【０６２４】
化合物１０８．２の合成。化合物１０８．２を、１０８．１および１０８．１ａ（対応するカルボン酸およびピロリジンから調製）から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３２．２２％）。MS(ES):  m/z  678.81  [M+H]+。
【０６２５】
Ｉ−１０８の合成。化合物Ｉ−１０８を、１０８．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８５．６３％）。MS(ES):  m/z  594.52  [M+H]+  ,  LCMS純度94.54%  HPLC純度94.49%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.45  (s,  1H),  9.99  (s,1H),  8.20-8.18  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.98  (s,  1H),  7.79-7.77  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.69-7.67  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.61-7.59  (d,  J=7.2Hz,  2H),  7.31-7.20  (m,  2H),  4.45  (s,  3H),  3.72  (s  ,3H),  3.44-3.40  (t,  J=6Hz,  2H),  3.32  (s  ,3H),  3.11-3.08  (t,  J=6.4Hz,  2H),  1.89-1.78  (m,  4H)。
【０６２６】
実施例１０９：６−（（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−（２−オキソピロリジン−１−イル）ピコリノニトリル，Ｉ−１０９の合成。
【化１４８】
2019535673.tif 000294
【０６２７】
化合物１０９．１の合成。化合物１０９．１を、９８．５および３７．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４３．９８％）。MS(ES):  m/z  621.57  [M+H]+。
【０６２８】
Ｉ−１０９の合成。化合物Ｉ−１０９を、１０９．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８９．９７％）。MS(ES):  m/z  537.50  [M+H]+  ,  LCMS純度99.64%  HPLC純度:  99.16%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.86  (s,  1H).  10.07  (s,  1H).  8.17-  8.11  (m,  2H).  7.85-7.82  (d,  J=9.2Hz.  1H).  7.73-7.71  (d,  J=8Hz,  1H),  7.62-7.60  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.39-7.35  (t,  J=8Hz,  1H),  7.23(s,  1H),  4.45  (s,  3H),  3.81-3.78  (t,  J=6.8Hz,  2H),  3.39-  3.34(m,  2H),  3.72(s,  3H),  2.48  (s,  3H),  2.17-2.07(m,  2H)。
【０６２９】
実施例１１０：Ｎ−（７−（（２−メトキシ−４−（ピロリジン−１−カルボニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１１０の合成。
【化１４９】
2019535673.tif 000295
【０６３０】
化合物１１０．１の合成。化合物１１０．１を、９８．４および（４−アミノ−３−メトキシフェニル）（ピロリジン−１−イル）メタノンから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３０．４４％）。MS(ES):  m/z  470.53  [M+H]+。
【０６３１】
化合物１１０．２の合成。化合物１１０．２を、１１０．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６０．４１％）。MS(ES):  m/z  519.64  [M+H]+。
【０６３２】
Ｉ−１１０の合成。化合物Ｉ−１１０を、１１０．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７１．６２％）。MS(ES):  m/z  435.37  [M+H]+  ,  LCMS純度100%  HPLC純度100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.38  (s,  1H),  10.48  (s,  1H),  7.88  (s,  1H),  7.76  (s,  1H),  7.45-7.44  (d,  J=7.2Hz,  1H)  7.24  (s,  1H),  7.19-7.17  (d,  J=8Hz,  1H),  3.91(s,  3H),  3.51-3.48  (t,  J=6Hz,  4H),  2.48  (s,  3H),  1.86-1.85  (d,  J=4Hz,  4H),  1.99  (s,  1H),  0.79-0.75  (m,  4H)。
【０６３３】
実施例１１１：６−（（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−メチルピラジン−２−カルボニトリル，Ｉ−１１１の合成。
【化１５０】
2019535673.tif 000296
【０６３４】
化合物１１１．１の合成。化合物１１１．１を、９８．４および２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）アニリンから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３２．９０％）。MS(ES):  m/z  455.29  [M+H]+。
【０６３５】
化合物１１１．２の合成。化合物１１１．２を、６−アミノ−３−メチルピラジン−２−カルボニトリルおよび１１１．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４１．１６％）。MS(ES):  m/z  553.64  [M+H]+。
【０６３６】
Ｉ−１１１の合成。化合物Ｉ−１１１を、１１１．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６５．５３％）。MS(ES):  m/z  469.42  [M+H]+  ,  LCMS純度93.31%  HPLC純度95.22%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.44  (s,  1H),  10.15  (s,  1H),9.28  (s,  1H),  8.03(s,  1H),  7.79-7.72  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.65-7.63(d,  J=7.6Hz,  1H),  7.38  (s,  1H),  7.19(s,  1H),  4.47  (s,  3H),  3.73  (s,  3H),  2.56  (s,  3H),  2.51  (s,  3H)。
【０６３７】
実施例１１２：（Ｓ）−６−（（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−（３−メトキシピロリジン−１−イル）ピコリノニトリル，Ｉ−１１２の合成。
【化１５１】
2019535673.tif 000297
【０６３８】
化合物１１２．１の合成  化合物１１２．１を、９８．５および１１２．１ａ（対応するブロモピリジンとメトキシピロリジンとの縮合から調製）から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４１．１５％）。MS(ES):  m/z  637.72  [M+H]+。
【０６３９】
Ｉ−１１２の合成。化合物Ｉ−１１２を、１１２．１から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：８０．０２％）。MS(ES):  m/z  553.55  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.67%  HPLC純度:  99.02%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.30  (s,  1H),  9.39  (s,  1H),  7.89-7.79  (m,  3H),  7.58-7.56  (d,  J=8Hz,  1H),  7.42-7.33  (m,  3H),  4.47  (s,  3H),  4.09  (s,  1H),  3.76  (s,  3H),  3.57-3.46  (m,  3H),  3.28  (s,  3H),  2.46  (s,  4H),  2.08-1.99  (s,  2H)。
【０６４０】
実施例１１３：３−（アゼチジン−１−イル）−６−（（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−１１３の合成。
【化１５２】
2019535673.tif 000298
【０６４１】
化合物１１３．１の合成。化合物を、１１１．１および４０．３から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５３．９３％）。MS(ES):  m/z  593.42  [M+H]+。
【０６４２】
Ｉ−１１３の合成。化合物Ｉ−１１３を、１１３．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４８．２２％）。MS(ES):  m/z  509.48  [M+H]+  ,  LCMS純度,  99.37%,  HPLC純度:  97.42  %,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  7.76-7.74  (d,  J=7.6Hz  1H),  7.69-7.67(d,  J=7.6Hz  1H),  7.49  (m,  1H),  7.46-7.42  (t,  1H),  7.18-7.15  (d,  J=7.6Hz  1H),  6.90  (s,  1H),  4.45  (s,  3H),  4.11-  4.07  (t,  J=7.2Hz  3H),  3.71  (s,  3H),  2.671  (s,  4H),  2.36-  2.32  (t,  J=8Hz  2H)。
【０６４３】
実施例１１４：Ｎ−（７−（（３−（１，３−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−５−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１１４の合成。
【化１５３】
2019535673.tif 000299
【化１５４】
2019535673.tif 000300
【０６４４】
化合物１１４．１の合成。化合物１１４．１を、９８．４および５４１．３から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３７．３１％）。MS(ES):  m/z  468.51  [M+H]+。
【０６４５】
化合物１１４．２の合成。化合物１１４．１を、１１４．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：８６．０５％）。MS(ES):  m/z  517.42  [M+H]+。
【０６４６】
Ｉ−１１４の合成。化合物Ｉ−１１４を、１１４．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８８．０２％）。MS(ES):  m/z  433.34  [M+H]+  ,  LCMS純度,  99.18%,  HPLC純度:  98.32%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.43(s,  1H),  8.239  (s,  1H),  7.56-7.54  (d,  J=7.6Hz  3H),  7.30-7.19  (m,  2H),  3.67  (s,  3H),  3.35  (s,  6H),  2.34  (s,  3H),  2.00-  1.92  (m,  1H),  0.68-0.64  (m,  4H)。
【０６４７】
実施例１１５：３−イソプロピル−６−（（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−１１５の合成。
【化１５５】
2019535673.tif 000301
【０６４８】
化合物１１５．１の合成。化合物１１５．１を、６−アミノ−３−イソプロピルピコリノニトリルおよび１１１．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４３．１６％）。MS(ES):  m/z  580.46  [M+H]+。
【０６４９】
Ｉ−１１５の合成。化合物Ｉ−１１５を、１１５．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７４．４４％）。MS(ES):  m/z  496.46  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.94%,  HPLC純度:  98.18%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.41  (s,  1H),  9.81  (s,  1H),  8.07-  8.04  (s,  J=8.8Hz  1H),  7.95(s,  1H),  7.85-  7.76  (m,  2H),  7.61-7.59  (d,  J=7.6Hz  1H),  7.42-  7.34  (m,  2H),  4.47  (s,  3H),  3.34  (m,  1H),  3.75  (s,  3H  ),  3.18  (s,  3H),  1.25  (s,  6H)。
【０６５０】
実施例１１６：６−（（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−モルホリノピラジン−２−カルボニトリル，Ｉ−１１６の合成。
【化１５６】
2019535673.tif 000302
【０６５１】
化合物１１６．１の合成。化合物１１６．１を、１１１．１および４７．１により、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４７．４１％）。MS(ES):  m/z  624.68  [M+H]+。
【０６５２】
Ｉ−１１６の合成。化合物Ｉ−１１６を、１１６．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８０．０２％）。MS(ES):  m/z  540.50  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.06%,  HPLC純度:  97.35%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.86  (s,1H),  9.17  (s,  1H),  7.98  (s,  1H),  7.73-  7.72  (s,  J=6.8Hz,  1H),  7.64-7.62  (d,  J=8Hz,  1H),  7.40-  7.36  (t,  J=8Hz,  2H),  7.03  (s,  1H),  4.48(s,  3H),  3.77  (s,  7H),  3.46  (s,  4H  ),  2.48  (s,  3H)。
【０６５３】
実施例１１７：（Ｒ）−６−（（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−（３−メトキシピロリジン−１−イル）ピラジン−２−カルボニトリル，Ｉ−１１７の合成。
【化１５７】
2019535673.tif 000303
【０６５４】
化合物１１７．２の合成。Ｎ−メチルピロリジン（１ｍＬ）中の１１７．１の化合物（０．５ｇ，２．５ｍｍｏｌ，１．０当量）に、化合物（Ｒ）−３−メトキシピロリジン塩酸塩１．１（０．４１ｇ，３．０ｍｍｏｌ，１．２当量）を添加し、その後、ジ−イソプロピルエチルアミン（１．０ｍＬ，６．２ｍｍｏｌ，２．５当量）を０℃で滴下により添加した。反応混合物をマイクロ波内で１８０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中３０％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な１１７．２（０．１４０ｇ，２５．４２％）を得た。MS(ES)  :  m/z  220.25  [M+H]+。
【０６５５】
化合物１１７．３の合成。化合物１１７．３を、Ｉ−１１１の実験プロトコルに従って合成した。
【０６５６】
化合物１１７．４の合成。化合物１１７．４を、１１７．２および１１７．３から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４５．３７％）。MS(ES):  m/z  638.71  [M+H]+。
【０６５７】
Ｉ−１１７の合成。化合物Ｉ−１１７を、１１７．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７０．８９％）。MS(ES):  m/z  554.45  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.24%,  HPLC純度:  97.40%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.35  (s,  1H),  9.57  (s,  1H),  9.06  (s,  1H),  7.94  (s,  1H),  7.72-7.70  (d,  J=8Hz  1H),  7.61-7.59  (d,  J=8Hz  1H),  7.39-7.35  (t,  1H),  7.00  (s,  1H),  4.47  (s,  3H),  4.09  (bs,  1H),  3.68-3.61(m,  2H),  3.31  (s,  4H),  3.28  (s,  3H),  2.46  (s,  2H),  2.09-2.02  (m,  2H),  1.29-1.23  (m,  1H),  0.88-0.84  (t,  1H)。
【０６５８】
実施例１１８：Ｎ−メチル−Ｎ−（２−（（２−メチル−５−（（６−メチルピリダジン−３−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）メタンスルホンアミド，Ｉ−１１８の合成
【化１５８】
2019535673.tif 000304
【０６５９】
化合物１１８．１の合成。化合物１１８．１を、９８．４およびＮ−（２−アミノフェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミドから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：５０．８８％）。MS  (ES):  m/z  450.95  [M+H]+。
【０６６０】
化合物１１８．２の合成。化合物１１８．２を、６−メチルピリダジン−３−アミンおよび１１８．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：１１．４１％）。MS  (ES):  m/z  523.63  [M+H]+。
【０６６１】
化合物Ｉ−１１８の合成。化合物Ｉ−１１８を、１１８．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７８．５１％）。MS(ES):  m/z  :  439.32  [M+H]+  ,  LCMS純度:93.91%,  HPLC純度:  96.25%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.75  (s,  1H),  8.27-  8.25  (d,  J=9.2Hz  1H),  7.86  (s,  1H),  7.71-  7.64  (m,  2H),  7.46-7.40  (m,  2H),  7.22-7.18  (t,  J=7.2Hz  1H),  7.14  (s,  1H),  3.30(s,  3H),  3.22  (s,  3H),  3.13  (s,  3H),  2.45(s,  3H)。
【０６６２】
実施例１２０：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１２０の合成。
【化１５９】
2019535673.tif 000305
【０６６３】
化合物１２０．１の合成。化合物１２０．１を、６−アミノピコリノニトリルおよび１１８．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５７．４５％）。MS(ES):  m/z  533.86  [M+H]+。
【０６６４】
Ｉ−１２０の合成。化合物Ｉ−１２０を、１２０．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８７．３２％）。MS(ES):  m/z  :  449.41  [M+H]+  ,  LCMS純度,  96.00%,  HPLC純度:  95.57%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.95  (s,  1H),  8.02-  7.99  (d,  J=8.8  Hz  1H),  7.93(s,  1H),  7.85-  7.81  (d,  J=7.2Hz  1H),  7.76-  7.74  (d,  J=8Hz  1H),  7.67-  7.65  (d,  J=7.2Hz  1H),  7.54-7.50  (t,  J=7.2Hz  1H),  7.43-7.42  (d,  J=6.8Hz  2H),  7.23-  7.19  (t,  J=8Hz  1H),  3.35  (s,  3H),  3.22  (s,  3H)  3.13  (s,  3H)。
【０６６５】
実施例１２１：６−（（７−（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）ベンジル）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−（２−メトキシプロパン−２−イル）ピコリノニトリル，Ｉ−１２１の合成。
【化１６０】
2019535673.tif 000306
【０６６６】
化合物１２１．１の合成。化合物１２１．１を、１１１．１および６９．３から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２６．１１％）。MS(ES):  m/z  610.70  [M+H]+。
【０６６７】
Ｉ−１２１の合成。化合物Ｉ−１２１を、１２１．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７１．０８％）  MS(ES):  m/z  :  526.49  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.72%,  HPLC純度:  97.52%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.93  (s,  1H),  8.04  (s,  1H),  7.81-7.79(d,  J=8.8Hz  1H),  7.72-  7.69  (m,  2H),  7.64-7.62  (d,  J=8.8Hz  1H),  7.58  (s,  1H),  7.37-7.33  (t,  J=7.6Hz  1H),  4.46  (s,  3H),  3.74  (s,  3H),  2.88  (s,  3H),  2.48  (s,  3H)  1.24  (s,  6H)。
【０６６８】
実施例１２２：Ｎ−（７−（（４−（３−メトキシアゼチジン−１−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１２２の合成。
【化１６１】
2019535673.tif 000307
【０６６９】
化合物１２２．１の合成。化合物１２２．１を、９８．４および５０．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３５．５６％）。MS(ES):  m/z  536.06  [M+H]+。
【０６７０】
化合物１２２．２の合成  化合物１２２．２を、１２２．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６２．４４％）。MS(ES):  m/z  584.71  [M+H]+。
【０６７１】
Ｉ−１２２の合成。化合物Ｉ−１２２を、１２２．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５３．１７％）。MS(ES):  m/z  :  500.41  [M+H]+  ,  LCMS純度,  97.61%,  HPLC純度:  98.53%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  7.42-7.39  (d,  J=8.4Hz  1H),  7.18  (s,  1H),  7.04(s,  1H),  6.91  (s,  1H),  6.81  (s,  1H),  6.69  (s,  1H),  6.65-6.62  (m,  1H),  4.41-4.40  (m,  1H),  4.21-4.17  (t,  J=7.6Hz  2H),  3.78-3.75  (m,  2H),  3.39  (s,  3H),  3.23  (s,  3H),  3.01  (s,  3H),  2.64  (s,  3H),  1.81-1.78(t,  J=4.4Hz  1H),  0.99-0.91  (m,  4H)。
【０６７２】
実施例１２３：Ｎ−（２−（（５−（（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１２３の合成
【化１６２】
2019535673.tif 000308
【０６７３】
化合物１２３．１の合成。化合物１２３．１を、５，６−ジメチルピラジン−２−アミンおよび１２３．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２４．５８％）。MS  (ES):  m/z  537.66  [M+H]+。
【０６７４】
化合物Ｉ−１２３の合成。化合物Ｉ−１２３を、１２３．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８３．７１％）,  MS(ES):  m/z  :  453.30  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.46%,  HPLC純度:  98.39  %,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.48  (s,  1H),  8.86  (s,  1H),  7.85  (s,  1H),  7.74-7.72  (d,  J=8Hz,  1H),  7.68-  7.65  (d,  J=10Hz,  1H),  7.46-7.42  (t,  J=7.6Hz,  1H),  7.38  (s,  1H),  7.21-7.17  (t,  J=7.6Hz,  1H),  3.21  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  2.45  (s,  3H)  2.37(s,  6H)。
【０６７５】
実施例１２４：Ｎ−（２−（（５−（（２，６−ジメチルピリミジン−４−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］−ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１２４の合成
【化１６３】
2019535673.tif 000309
【０６７６】
化合物１２４．１の合成。化合物１２４．１を、２，６−ジメチルピリミジン−４−アミンおよび１１８．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６６．２４％）。MS  (ES):  m/z  537.66  [M+H]+。
【０６７７】
化合物Ｉ−１２４の合成。化合物Ｉ−１２４を、１２４．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６０．０４）,  MS(ES).  m/z  :  453.54[M+H]+  ,  LCMS純度:100%,  HPLC純度:  98.66%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.39  (s,  1H),  9.74  (s,  1H),  7.89  (s,  1H),  7.74-7.72  (d,  J=8Hz,  1H),  7.66-  7.65  (d,  J=8Hz,  1H),  7.48-  7.42  (m,  2H),  7.22-7.20  (t,  J=8Hz,  1H),  3.21  (s,  3H),  3.11  (s,  3H),  2.46  (s,  3H)  2.40  (s,  3H)  2.29(s,  3H)。
【０６７８】
実施例１２５：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノ−５−メチルピリジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１２５の合成
【化１６４】
2019535673.tif 000310
【０６７９】
化合物１２５．１の合成。化合物１２５．１を、６−アミノ−３−メチルピコリノニトリルおよび１１８．１から、一般手順Ｂを使用して合成し、１．２を得た（収率：６１．７３％）,  MS  (ES):  m/z  547.65  [M+H]+。
【０６８０】
Ｉ−１２５の合成。化合物Ｉ−１２５を、１２５．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６３．０３％）,  MS(ES):  m/z  :  463.30  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.86%,  HPLC純度:  93.98%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.08  (s,  1H),  9.84  (s,  1H),  8.13  (s,  1H),  7.87(s,  1H),  7.80-  7.78  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.70-7.68  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.65-  7.65  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.55-7.51  (t,  J=7.6Hz  1H),  7.32  (m,  2H),  3.22  (s,  3H),  3.08  (s,  3H),  2.67  (s,  3H)  2.39  (s,  3H)。
【０６８１】
実施例１２６：Ｎ−（７−（（４−クロロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１２６の合成
【化１６５】
2019535673.tif 000311
【０６８２】
化合物１２６．１の合成。化合物１２６．１を、４−クロロ−２−（メチルチオ）アニリンから、９８．４を使用して、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１７．４１％）。MS  (ES):  m/z  424.36  [M+H]+。
【０６８３】
化合物１２６．２の合成。１２６．１（０．１７０ｇ，４．０１ｍｍｏｌ，１当量）のＣＨ２Ｃｌ２（５ｍＬ）中の冷溶液に、０℃で、メタクロロ過安息香酸（０．０７６ｇ，４．４１ｍｍｏｌ，１．１当量）を少しずつ添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＣＨ２Ｃｌ２中２％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な１２６．２（０．１００ｇ，５４．６９％）を得た。MS(ES):  m/z  456.35  [M+H]+。
【０６８４】
化合物１２６．３の合成。化合物を、１２６．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４５．１７％）。MS  (ES):  m/z  505.00  [M+H]+。
【０６８５】
化合物Ｉ−１２６の合成。化合物Ｉ−１２６を、１２６．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６０．０２％）。MS(ES):  m/z  :  420.35  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.82%,  HPLC純度:99.01%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.53  (s,  1H),  10.62  (s,  1H),  8.59(s,  1H),  7.98  (s,  1H),  7.86-7.74  (m,  3H),  3.35  (s,  3H),  2.52  (s,  3H),  2.01-1.99  (m,  1H),  0.79  (s,  4H)。
【０６８６】
実施例１２７：Ｎ−メチル−Ｎ−（２−（（２−メチル−５−（（６−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）メタンスルホンアミド，Ｉ−１２７の合成
【化１６６】
2019535673.tif 000312
【０６８７】
化合物１２７．１の合成。化合物１２７．１を、６−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−アミンおよび１１８．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５４．７２％）。MS  (ES):  m/z  576.61  [M+H]+。
【０６８８】
化合物Ｉ−１２７の合成。化合物Ｉ−１２７を、１２７．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４１．８３％）,  MS(ES):  m/z  :  492.43  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.59%,  HPLC純度:  99.22%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.41  (s,  1H),  9.89  (s,  1H),  8.11-8.09  (m,  1H),  7.91-7.85  (m,  2H),  7.71-7.64  (m,  2H),  7.43-7.39  (m,  2H),  7.26-7.24  (m,  2H),  3.35  (s,  3H),  3.22  (s,  3H),  2.48(s,  3H)。
【０６８９】
実施例１２８：Ｎ−（７−（（２−メトキシ−３−（３−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１２８の合成
【化１６７】
2019535673.tif 000313
【化１６８】
2019535673.tif 000314
【０６９０】
化合物１２８．１の合成。化合物１２８．１を、９８．４および２−メトキシ−３−（４−メチル）−１，２，４−トリアゾール−１イルアニリンから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３２．９９％）。MS(ES):  m/z  454.93  [M+H]+。
【０６９１】
化合物１２８．２の合成。化合物１２８．２を、１２８．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４９０２７％）。MS(ES):  m/z  503.58  [M+H]+。
【０６９２】
Ｉ−１２８の合成。化合物Ｉ−１２８を、１２８．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５５．０５％）。MS(ES):  m/z  :  419.34  [M+H]+  ,  LCMS純度:  94.68%,  HPLC純度:  95.18%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.45  (s,  1H),  8.79  (s,  1H),  8.23  (s,  1H),  7.67  (s,  1H),  7.45-7.43  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.36-7.35  (d,  J=6.8Hz,  1H),  7.29-7.26  (t,  J=8Hz,  1H),  3.51  (s,  3H),  2.49  (s,  3H),  2.36  (s,  3H),  1.98  (s,1H)  0.75  (bs,  4H)。
【０６９３】
実施例１２９：Ｎ−（７−（（４−（アゼチジン−１−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１２９の合成。
【化１６９】
2019535673.tif 000315
【化１７０】
2019535673.tif 000316
【０６９４】
化合物１２９．１の合成。１２９．１（３−フルオロ−６−ニトロアニリンおよび塩化メシルから、その後、ヨウ化メチルから調製）（５．０ｇ，２０．１４ｍｍｏｌ，１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の溶液に、Ｃｓ２ＣＯ３（７．９８ｇ，２４．５７ｍｍｏｌ，１．２２当量）を添加し、その後、アゼチジン塩酸塩（１．８８ｇ，２４．５７ｍｍｏｌ，１．２２当量）を添加した。この反応混合物を６０℃で４８時間撹拌した。完了したら、反応混合物を硫酸ナトリウムの１０％溶液（９０ｍＬ）中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中３５％の酢酸エチル中に溶出させて、１２９．１を得た。（３．４ｇ，５９．１６％）。MS(ES):  m/z  286.32  [M+H]+。
【０６９５】
化合物１２９．２の合成。１２９．１（２．０ｇ，７．０１ｍｍｏｌ，１．０当量）のエタノール（２０ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．８ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてエタノールで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１２９．２を得た。（１．５ｇ，８３．８４％）。MS(ES):  m/z  256.34  [M+H]+。
【０６９６】
化合物１２９．３の合成。化合物１２９．３を、９８．４および１２９．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１９．４３％）。MS(ES):  m/z  506.47  [M+H]+。
【０６９７】
化合物１２９．４の合成。化合物１２９．４を、１２９．３およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３７．２５％）。MS(ES):  m/z  554.28  [M+H]+。
【０６９８】
Ｉ−１２９の合成。化合物Ｉ−１２９を、１２９．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６０．１６％）。MS(ES):  m/z  :  470.47  [M+H]+,  LCMS純度,  94.35%,  HPLC純度93.66%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.33  (s,  1H),  10.36  (s,  1H),  7.54  (s,  1H),  7.37  (s,  1H),  7.29-7.27  (d,  J=8.8Hz,  1H),  6.59  (s,  1H),  6.49-6.47  (m,  1H),  3.88-3.81  (m,  4H),  3.14  (s,  3H),  3.07  (s,  3H),  2.34-2.29  (m,  3H),  1.92  (m,  2H),  1.24  (s,  1H),  0.73  (bs,  4H)。
【０６９９】
実施例１３０：Ｎ−（５−クロロ−２−（（５−（（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１３０の合成
【化１７１】
2019535673.tif 000317
【０７００】
化合物１３０．１の合成。化合物１３０．１を、９８．４およびＮ−（２−アミノ−５−クロロフェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミドから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３３．７６％）。MS  (ES):  m/z  485.40  [M+H]+。
【０７０１】
化合物１３０．２の合成。化合物１３０．２を、５，６−ジメチルピラジン−２−アミンおよび１３０．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：１６．９６％）。MS  (ES):  m/z  572.10  [M+H]+。
【０７０２】
化合物Ｉ−１３０の合成。化合物Ｉ−１３０を、１３０．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７３．３０％）。MS(ES):  m/z  :  487.25  [M+H]+  ,  LCMS純度:  93.34%,  HPLC純度:  99.73%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.49  (s,  1H),  8.89  (s,  1H),  7.87  (s,  1H),  7.81-7.80  (d,  J=2.4Hz,  1H),  7.71-7.69  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.51-.48(m,  1H),  7.29  (s,  1H),  3.23  (s,  3H),  3.15  (s,  3H),  2.46  (s,  3H),  2.38-2.37  (d,  J=3.6Hz,  6H)。
【０７０３】
実施例１３１：Ｎ−（２−メチル−７−（（４−メチル−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１３１の合成。
【化１７２】
2019535673.tif 000318
【０７０４】
化合物１３１．１の合成。化合物１３１．１を、９８．４および９５．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３４．６４％）。MS(ES):  m/z  464.51  [M+H]+。
【０７０５】
化合物１３１．２の合成。化合物を、１３１．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：７１．２０％）。MS(ES):  m/z  513.26  [M+H]+。
【０７０６】
Ｉ−１３１の合成。化合物Ｉ−１３１を、１３１．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７７．０５％）。MS(ES):  m/z  :  429.29  [M+H]+  ,  LCMS純度,  96.15%,  HPLC純度95.55%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.35  (s,  1H),  10.42  (s,  1H),  7.74-7.71  (d,  J=12Hz,  2H),  7.46  (s,  2H),  7.25-7.23(d,  J=8Hz,1H),  3.17  (s,  3H),  3.09  (s,  3H),  2.48  (s,  3H),  2.36  (s,  3H),  2.00  (s,  1H),  0.76  (s,  4H)。
【０７０７】
実施例１３２：Ｎ−（２−（（５−（（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）−５−メチルフェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１３２の合成。
【化１７３】
2019535673.tif 000319
【０７０８】
化合物１３２．１の合成。化合物を、１３１．１および５，６−ジメチルピラジン−２−アミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６１．７９％）。MS(ES):  m/z  551.89  [M+H]+。
【０７０９】
Ｉ−１３２の合成。化合物Ｉ−１３２を、１３２．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７５．１１％）。MS(ES):  m/z  :  467.35  [M+H]+  ,  LCMS純度,  96.56%,  HPLC純度95.24%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.30  (s,  1H),  9.45  (s,  1H),  8.86  (s,  1H),  7.74  (s,  1H),  7.59-7.57  (d,  J=8Hz,  1H),  7.47  (s,  1H),  7.27-7.25  (m,  2H),  3.19  (s,  3H),  3.11  (s,  3H),  2.47  (s,  3H),  2.37  (s,  6H),  2.36  (s,  3H)。
【０７１０】
実施例１３３：Ｎ−（７−（（３−（２，５−ジメチル−２Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１３３の合成。
【化１７４】
2019535673.tif 000320
【化１７５】
2019535673.tif 000321
【０７１１】
化合物１３３．１の合成。化合物１３３．１を、９８．４および６６．５から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１８．６６％）。MS(ES):  m/z  468.71  [M+H]+。
【０７１２】
化合物１３３．２の合成。化合物１３３．２を、１３３．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６２．２８％）。MS(ES):  m/z  517.46  [M+H]+。
【０７１３】
Ｉ−１３３の合成。化合物Ｉ−１３３を、１３３．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．６４％）。MS(ES):  m/z  :  433.37  [M+H]+  ,  LCMS純度,  97.76%,  HPLC純度98.61%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.56  (s,  1H),  10.66  (s,  1H),  8.26  (s,  1H),  7.77  (s,  1H),  7.60-7.58  (d,  J=6.8Hz,  1H),  7.48-7.47  (d,  J=6.4Hz,  1H),  7.26-7.24(d,  J=7.2Hz,  1H),  3.86  (s,  3H),  3.72  (s,  3H),  2.62  (s,  3H),  2.47  (s,  3H),  2.47  (m,  1H),  0.78  (s,  4H)。
【０７１４】
実施例１３４：Ｎ−（５−クロロ−２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１３４の合成
【化１７６】
2019535673.tif 000322
【０７１５】
化合物１３４．１の合成。化合物１３４．１を、６−アミノピコリノニトリルおよび１３０．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２５．６３％）。MS  (ES):  m/z  568.07  [M+H]+。
【０７１６】
化合物Ｉ−１３４の合成。化合物Ｉ−１３４を、１３４．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６６．５４％）,  MS(ES):  m/z  :  483.26  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.21%,  HPLC純度:  96.63%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.77  (s,  1H),  9.96  (s,  1H),  8.15(s,  1H),  7.99-7.95  (t,  J=18Hz,  2H),  7.85  (m,  2H),  7.75-7.73  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.56-7.53  (m,  1H),  7.44-7.41  (m,  1H),  3.24  (s,  3H),  3.15  (s,  3H),  2.49  (s,  3H)。
【０７１７】
実施例１３５：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（４−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１３５の合成。
【化１７７】
2019535673.tif 000323
【０７１８】
化合物１３５．１の合成。１３５．１ａ（３−ブロモ−６−ニトロアニリンおよび塩化メシルから、その後、ヨウ化メチルから調製）（１．０ｇ，３．２３ｍｍｏｌ，１．０当量）および４−メチル−１Ｈ−ピラゾール（０．４ｇ，４．８５ｍｍｏｌ，１．５当量）の、ジメチルホルムアミド（６ｍＬ）中の混合物に、Ｃｓ２ＣＯ３（３．０６ｇ，９．６９ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。反応混合物を１００℃で４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移して沈殿物を得、これを濾過し、そして水で洗浄して、粗生成物を得た。これを、１００％のＣＨ２Ｃｌ２を溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な１３５．１（０．７ｇ，６９．７３％）を得た。MS(ES):  m/z  311.25  [M+H]+。
【０７１９】
化合物１３５．２の合成。化合物１３５．１（０．７ｇ，２．２５ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（２０ｍＬ）中の混合物に、１０％の炭素担持パラジウム（０．１ｇ）を添加した。水素を、この反応混合物に通して４時間パージした。この反応の完了後、この反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。その濾液を減圧中で濃縮して、純粋な１３５．２（０．５８ｇ，９１．７２％）を得た。MS(ES):  m/z  281.43  [M+H]+。
【０７２０】
化合物１３５．３の合成。化合物１３５．３を、１３．４および１３５．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３６．７９％）。MS(ES):  m/z  567.82  [M+H]+。
【０７２１】
化合物１３５．４の合成。化合物１３５．４を、１３５．３およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５１．８０％）。MS(ES):  m/z  615.48  [M+H]+。
【０７２２】
Ｉ−１３５の合成。化合物Ｉ−１３５を、１３５．４から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：５１．４９％）。MS(ES):  m/z  :  531.40  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度99.17%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.54  (s,  1H),  10.63  (s,  1H),  8.38  (s,  1H),  8.17  (s,  1H),  8.05-8.04  (d,  J=2Hz,  1H),  7.88-7.81  (m,  2H),  7.67-7.65  (m,  2H),  7.38  (s,  1H),  3.26  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  2.14(s,  3H),  2.02-2.01  (m,  1H),  0.78  (bs,  4H)。
【０７２３】
実施例１３６：Ｎ５−（５−（３−オキサ−９−アザスピロ［５．５］ウンデカン−９−イル）ピリジン−２−イル）−２−（ジフルオロメチル）−Ｎ７−（２−メトキシフェニル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−１３６の合成。
【化１７８】
2019535673.tif 000324
【化１７９】
2019535673.tif 000325
【０７２４】
化合物１３６．１の合成。ジメチルスルホキシド（１０ｍＬ）中の化合物５−ブロモ−２−ニトロピリジン（１．０ｇ，４９．０ｍｍｏｌ，１．０当量）および３−オキサ−９−アザスピロ［５．５］ウンデカン（０．８４１ｇ，５４ｍｍｏｌ，１．１当量）に、テトラブチルアンモニウムヨージド（０．２４６ｇ，７３ｍｍｏｌ，１．５当量）および炭酸カリウム（０．９８４ｇ，９８ｍｍｏｌ，２当量）を添加した。反応混合物を８０℃で１時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをヘキサンによる磨砕により精製して、純粋な１３６．１（１．２ｇ，８７．８４％）を得た。MS(ES):  m/z  278.32  [M+H]+。
【０７２５】
化合物１３６．２の合成。ＭｅＯＨ（１２０ｍＬ）中の化合物１３６．１（１．２ｇ，３７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．３ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１３６．２（１ｇ，９３．４３％）を得た。MS(ES):  m/z  248.34  [M+H]+。
【０７２６】
化合物１３６．３の合成。化合物１３６．３を、１３．４および２−メトキシアニリンから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３７．６５％）。MS(ES):  m/z  409.83  [M+H]+。
【０７２７】
化合物１３６．４の合成。化合物１３６．４を、１３６．２および１３６．３から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３９．５８％）。MS(ES):  m/z  620.72  [M+H]+。
【０７２８】
Ｉ−１３６の合成。化合物Ｉ−１３６を、１３６．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６１．７１％）。MS(ES):  m/z  :  536.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.99%,  HPLC純度:  96.67%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.27  (s,  1H),  8.00  (s,  1H),  7.90  (s,  1H),  7.73  (s,  1H),  7.53-7.51  (d,  J=6.4Hz,  1H),  7.39  (bs,  2H),  7.14  (bs,  3H),  7.05-7.03  (d,  J=8Hz,  2H),  3.88  (s,  3H),  3.59-3.57  (t,  J=5.2Hz,  4H),  3.08  (s,  4H),  1.645-1.69  (t,  J=5.2Hz,  4H),  1.48-1.45  (t,  J=5.2Hz,  4H)。
【０７２９】
実施例１３７：５−（（５−（３−オキサ−９−アザスピロ［５．５］ウンデカン−９−イル）ピリジン−２−イル）メチル）−Ｎ−（２−メトキシフェニル）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−アミン，Ｉ−１３７の合成。
【化１８０】
2019535673.tif 000326
【０７３０】
化合物１３７．１の合成。化合物１３７．１を、９８．４および２−メトキシアニリンから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３３．０３％）。MS(ES):  m/z  373.85  [M+H]+。
【０７３１】
化合物１３７．２の合成。化合物１３７．２を、１３７．１および１３６．２から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５６．２１％）。MS(ES):  m/z  584.74  [M+H]+。
【０７３２】
Ｉ−１３７の合成。化合物Ｉ−１３７を、１３７．２から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：５９．８６％）。MS(ES):  m/z  :  500.46  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.89%,  HPLC純度:  97.37%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.27  (s,  1H),  8.0  (s,  1H),  7.87  (s,  1H),  7.60-7.53  (m,  2H),  7.21-7.13  (m,  2H),  7.07-7.03  (t,  J=7.2Hz,  2H),  6.67  (s,  1H),  3.94  (s,  3H),  3.74-3.71  (t,  J=4.8Hz,  3H),  3.16  (s,  4H),  2.60  (s,  4H),  1.76  (s,  4H),  1.59  (s,  4H)。
【０７３３】
実施例１３８：Ｎ７−（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）−Ｎ５−（５−（２−メトキシプロパン−２−イル）−６−メチルピラジン−２−イル）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−１３８の合成。
【化１８１】
2019535673.tif 000327
【０７３４】
化合物１３８．１の合成。化合物１３８．１を、５−（２−メトキシプロパン−２−イル）−６−メチルピラジン−２−アミンおよび９８．５から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３８．２６％）。MS(ES):  m/z  600.70  [M+H]+。
【０７３５】
Ｉ−１３８の合成。化合物Ｉ−１３８を、１３８．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８０．２２％）。MS(ES):  m/z  :  516.46  [M+H]+  ,  LCMS純度95.18%,  HPLC純度95.14%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  9.77  (s,  1H),  8.99  (s,  1H),  8.37  (s,  1H),  7.72-7.66  (m,  2H),  7.39-7.34  (m,  2H),  7.16  (s,  1H),  4.46  (s,  3H),  3.75  (s,  3H),  3.34  (s,  3H),  2.95  (s,  3H),  2.33(s,  3H),  1.489  (s,  6H)。
【０７３６】
実施例１３９：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（３−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１３９の合成。
【化１８２】
2019535673.tif 000328
【化１８３】
2019535673.tif 000329
【０７３７】
化合物１３９．１の合成。Ｃｓ２ＣＯ３（２．８ｇ，０．００８ｍｍｏｌ，１．９当量）のアセトニトリル（２８ｍＬ）中の懸濁物に、Ｎ−メチルメタンスルホンアミド（０．５ｇ，０．００４ｍｍｏｌ，１．１当量）を添加し、そして０℃まで冷却した。次いで、化合物４−ブロモ−２−フルオロ−１−ニトロベンゼン（１ｇ，０．００４ｍｍｏｌ，１当量）をこの反応混合物中に１５分以内に滴下により添加した。反応混合物を室温で１２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を濾過し、そしてその濾液を減圧中で濃縮して、１３９．１を得た。（０．８ｇ，５６．９３％）。MS(ES):  m/z  310.  12  [M+H]+。
【０７３８】
化合物１３９．２の合成。化合物１３９．１（１．０ｇ，３．２３ｍｍｏｌ，１．０当量）および３−メチル−１Ｈ−ピラゾール（０．４ｇ，４．８５ｍｍｏｌ，１．５当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（６ｍＬ）中の混合物に、Ｃｓ２ＣＯ３（３．０６ｇ，９．６９ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。反応混合物を１００℃で４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移して沈殿物を得、これを濾過し、そして水で洗浄して、粗生成物を得た。これを、１００％のＣＨ２Ｃｌ２を溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な１３９．２（０．７ｇ，６９．７３％）を得た。MS(ES):  m/z  311.25  [M+H]+。
【０７３９】
化合物１３９．３の合成。化合物１３９．２（０．７ｇ，２．２５ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（２０ｍＬ）中の混合物に、１０％の炭素担持パラジウム（０．１ｇ）を添加した。水素を、この反応混合物に通して４時間パージした。この反応の完了後、この反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。その濾液を減圧中で濃縮して、純粋な１３９．３（０．５８ｇ，９１．７２％）を得た。MS(ES):  m/z  281.43  [M+H]+。
【０７４０】
化合物１３９．４の合成。化合物１３９．４を、１３９．３および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２３．７７％）。MS(ES):  m/z  567.48  [M+H]+。
【０７４１】
化合物１３９．５の合成。化合物１３９．５を、１３９．４およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４２．９７％）。MS(ES):  m/z  615.47  [M+H]+。
【０７４２】
Ｉ−１３９の合成。化合物Ｉ−１３９を、１３９．５から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５１．７２％）。MS(ES):  m/z  :  531.26  [M+H]+  ,  LCMS純度,  95.07%,  HPLC純度91.48%,  1H  NMR  (CDCl3,  400MHz):  13.42  (s,  1H),  8.29  (s,  1H),  8.11  (s,  1H),  7.89-7.87  (d,  J=6.4Hz,  3H),  7.66-7.63  (d,  J=8.6Hz,  1H),  7.01  (t,  1H),  6.32  (s,  2H),  3.38  (s,  3H),  3.10  (s,  3H),  2.43  (s,  3H),  2.13  (s,  1H),  1.13  (bs,  2H),  0.95  (bs,  2H)。
【０７４３】
実施例１４０：３−（（５−（シクロプロパンカルボキサミド）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）−２−メトキシ安息香酸，Ｉ−１４０の合成。
【化１８４】
2019535673.tif 000330
【化１８５】
2019535673.tif 000331
【０７４４】
化合物１４０．１の合成。２−メトキシ−３−ニトロ安息香酸メチル（１．２ｇ，５．６８ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中の溶液に、１０％の活性炭担持パラジウム（０．２ｇ）を添加した。水素を、この反応混合物に通して３０分間パージした。この反応の完了後、この反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１４０．１（０．８ｇ，７７．７０％）を得た。MS(ES):  m/z  182.43  [M+H]+。
【０７４５】
化合物１４０．２の合成。化合物１４０．２を、１４０．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３７．９５％）。MS(ES):  m/z  467.38  [M+H]+。
【０７４６】
化合物１４０．３の合成。化合物１４０．３を、１４０．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５１．８７％）。MS(ES):  m/z  516.49  [M+H]+。
【０７４７】
化合物１４０．４の合成。ＭｅＯＨ（０．８ｍＬ）中の化合物１４０．３（０．０７０ｇ，０．１３５ｍｍｏｌ，１．０当量）に、水（０．２ｍＬ）中の水酸化ナトリウム（０．０２７ｇ，０．６７ｍｍｏｌ，５．０当量）を添加した。この反応の完了後、この反応混合物を濃縮し、次いで、冷水に移した。この溶液のｐＨを、１ＮのＨＣｌを使用することにより６〜７に調整し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、１４０．４（０．０３１ｇ，５２．２１％）を得た。MS(ES):  m/z  502.36  [M+H]+。
【０７４８】
Ｉ−１４０の合成。化合物Ｉ−１４０を、１４０．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：９３．８７％）。MS(ES):  m/z  :  418.34  [M+H]+  ,  LCMS純度,  95.16%,  HPLC純度97.43%,  1H  NMR  (CDCl3,  400MHz):  10.66  (s,  1H),  8.45  (s,  1H),  7.59-7.51  (m,  3H),  7.38  (s,  1H),  7.27-7.23  (t,  J=7.6Hz,  2H),  3.87  (s,  3H),  2.01-1.98(t  ,  J=5.2Hz,  1H),  0.78-0.76  (m,  4H)。
【０７４９】
実施例１４１：３−（（５−（シクロプロパンカルボキサミド）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）−２−メトキシ安息香酸，Ｉ−１４１の合成。
【化１８６】
2019535673.tif 000332
【０７５０】
化合物１４１．１の合成。化合物１４１．１を、１１．４および１４０．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４６．４９％）。MS(ES):  m/z  431.28  [M+H]+。
【０７５１】
化合物１４１．２の合成。化合物１４１．２を、１４１．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：７７．０２％）。MS(ES):  m/z  480.56  [M+H]+。
【０７５２】
化合物１４１．３の合成。ＭｅＯＨ（１．６ｍＬ）中の化合物１４１．２（０．１３０ｇ，０．２７ｍｍｏｌ，１．０当量）に、水（０．４ｍＬ）中の水酸化ナトリウム（０．０５５ｇ，１．３５ｍｍｏｌ，５．０当量）を添加した。この反応の完了後、この反応混合物を濃縮し、次いで、冷水に移した。この溶液のｐＨを、１ＮのＨＣｌを使用することにより６〜７に調整し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、１４１．３（０．０７０ｇ，５３．２２％）を得た。MS(ES):  m/z  466.27  [M+H]+。
【０７５３】
Ｉ−１４１の合成。化合物Ｉ−１４１を、１４１．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８８．４９％）。MS(ES):  m/z  :  382.33  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度99.84%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.11  (s,  1H),  10.80  (s,  1H),  8.56  (s,  1H),  7.76  (s,  1H),  7.59-7.57  (d,  J=8Hz,  1H),  7.53-7.51  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.28-7.24  (t  ,  J=8Hz,  1H),  3.75  (s,  3H),  2.70(s,  3H),  1.99(s,  1H),  0.79(bs,  4H)。
【０７５４】
実施例１４２：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１４２の合成。
【化１８７】
2019535673.tif 000333
【０７５５】
化合物１４２．１の合成。４−クロロ−２−メトキシ−１−ニトロベンゼン（１５ｇ，７９．９７ｍｍｏｌ，１．０当量）の１，４−ジオキサン（１５０ｍＬ）中の溶液に、ビスピナコラトジボロン（３０．５６ｇ，１２．０３ｍｍｏｌ，１．５当量）を添加した。反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。Ｐｄ２（ｄｂａ）３（７．３ｇ，８．０２ｍｍｏｌ，０．１当量）、酢酸カリウム（２．６ｇ，２６．４７ｍｍｏｌ，３．３当量）、トリシクロヘキシルホスフィン（４．５ｇ，１６．０４ｍｍｏｌ，０．２当量）を反応混合物中に添加し、そして再度、アルゴンにより３０分間脱気した。さらに、反応混合物を８５℃で３時間撹拌した。反応の完了後、水をこの反応混合物に添加し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１４２．１（１２ｇ，５３．７７％）を得た。MS(ES):  m/z  280.10  [M+H]+。
【０７５６】
化合物１４２．２の合成。１４２．１（１２ｇ，４３．００ｍｍｏｌ，１．０当量）の、ジメトキシエタン９０ｍＬ）と水（３０ｍＬ）との混合物中の溶液に、５−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−イミダゾール（８．３１ｇ，５１．５９ｍｍｏｌ，１．２当量）を添加し、反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（４．９６ｇ，４．３０ｍｍｏｌ，０．１当量）、炭酸カリウム（１９．６ｇ，０．１４１ｍｍｏｌ，３．３当量）を反応混合物中に添加し、そして再度、アルゴンにより３０分間脱気した。さらに、反応混合物を１５０℃で５時間撹拌した。反応の完了後、水をこの反応混合物に添加し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１４２．２（２ｇ，１９．９４％）を得た。MS(ES):  m/z  234.23  [M+H]+。
【０７５７】
化合物１４２．３の合成。１４２．２（２ｇ，８．５８ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（５０ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（１ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して２〜３時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１４２．３（０．７５０ｇ，４３．０３％）を得た。MS(ES):  m/z  204.25  [M+H]+。
【０７５８】
化合物１４２．４の合成。化合物１４２．４を、１３．４および１４２．３から、一般手順Ａを使用して合成した（収率：２１．９６％）。MS(ES):  m/z  489.92  [M+H]+。
【０７５９】
化合物１４２．５の合成。化合物１４２．５を、１４２．４およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４５．４８％）。MS(ES):  m/z  538.57  [M+H]+。
【０７６０】
Ｉ−１４２の合成。化合物Ｉ−１４２を、１４２．５から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：１１．８６％）。MS(ES):  m/z  :  454.4  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.52  (s,  1H),  10.61  (s,  1H),  8.13  (s,  1H),  7.89  (s,  1H),  7.79(s,  1H),  7.50-7.48  (d,  J=8Hz,  1H),  7.36  (s,  1H),  7.23-7.21  (d,  J=8.8Hz,  2H),  7.17-7.15  (d,  J=8Hz,  1H),  3.91  (s,  3H),  3.77  (s,  3H),  2.03  (s,  1H),  0.78  (s,  4H)。
【０７６１】
実施例１４３：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−１４３の合成。
【化１８８】
2019535673.tif 000334
【０７６２】
化合物１４３．１の合成。化合物１４３．１を、１４２．４および６−アミノピコリノニトリルから、一般手順Ａを使用して合成した（収率：４２．７７％）。MS(ES):  m/z  572.69  [M+H]+。
【０７６３】
Ｉ−１４３の合成。化合物Ｉ−１４３を、１４３．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．６３％）。MS(ES):  m/z  :  488.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.21%,  HPLC純度:  98.76%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.53  (s,  1H),  10.13  (s,  1H),  8.14-8.12  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.05  (s,  1H),  7.89-7.85  (t,  J=7.6Hz,  1H),  7.79  (s,  1H),  7.67-7.65  (d,  J=8Hz,  1H),  7.48-7.46(d,  J=6.8Hz,  2H),  7.24-7.20  (t,  J=7.6Hz,  2H),  7.23  (t,  1H),  7.14  (s,  1H),  3.96  (s,  3H),  3.76  (s,  3H)。
【０７６４】
実施例１４４：２−（ジフルオロメチル）−Ｎ５−（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）−Ｎ７−（２−メトキシ−４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）フェニル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−１４４の合成
【化１８９】
2019535673.tif 000335
【０７６５】
化合物１４４．１の合成。化合物を、５，６−ジメチルピラジン−２−アミンおよび１４２．４から、一般手順Ｂを使用して合成し、１．４を得た。（収率：６３．７０％）。MS  (ES):  m/z  576.62  [M+H]+。
【０７６６】
化合物Ｉ−１４４の合成。化合物Ｉ−１４４を、１４４．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：３９．０４％）。MS(ES):  m/z  :  492.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.07%,  HPLC純度:  99.05%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.41  (s,  1H),  9.68  (s,  1H),  8.97  (s,  1H),  7.98  (s,  1H),  7.74-7.71  (d,  J=12Hz,  1H),  7.62-  7.59(d,  J=8Hz,  1H),  7.40-7.34  (t,  J=10.8Hz,  2H),  7.23-7.10  (m,  3H),  3.94  (s,  3H),  3.73  (s,  3H),  3.73  (s,  3H),  2.37  (s,  3H)。
【０７６７】
実施例１４５：Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（４−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１４５の合成。
【化１９０】
2019535673.tif 000336
【０７６８】
化合物１４５．１の合成。化合物１４５．１を、９８．４および１３５．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２６．４５％）。MS(ES):  m/z  531.38  [M+H]+。
【０７６９】
化合物１４５．２の合成。化合物１４５．１を、１４５．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４８．８５％）。MS(ES):  m/z  579.43  [M+H]+。
【０７７０】
化合物Ｉ−１４５の合成。化合物Ｉ−１４５を、１４５．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．５０％）。MS(ES):  m/z  :  495.36  [M+H]+,  LCMS純度,  98.27%,  HPLC純度95.07%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  10.47  (s,  1H),  8.36  (s,  1H),  8.02-8.01  (d,  J=2Hz,  1H),  7.89-7.82  (m,  2H),  7.76  (s,  1H),  7.64  (s,  1H),  7.60  (s,  1H),  3.26  (s,  3H),  3.15  (s,  3H),  2.49  (s,  3H),  2.09  (s,  3H),  1.98  (s,  1H),  0.76-0.69  (m,  4H)。
【０７７１】
実施例１４６：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（３−（１，４−ジメチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−５−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１４６の合成。
【化１９１】
2019535673.tif 000337
【０７７２】
化合物１４６．２の合成。化合物１４６．１（７ｇ，３８．６ｍｍｏｌ，１．０当量）の酢酸（７０ｍＬ）中の溶液に、ニトロエタン（３．４ｇ，４６．４ｍｍｏｌ，１．２当量）および酢酸アンモニウム（４．４ｇ，５８．３ｍｍｏｌ，１．５当量）を添加した。反応混合物を８０℃で２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、そして減圧下で濃縮して、純粋な１４６．２（５ｇ，５４．３２％）を得た。MS(ES):  m/z  239.56  [M+H]+。
【０７７３】
化合物１４６．３の合成。化合物１４６．２（５ｇ，２１．０８ｍｍｏｌ，１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（５０ｍＬ）中の溶液に、アジ化ナトリウム（４．０９ｇ，６３．０２ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。反応混合物を６０℃で１時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ジクロロメタン中５％のメタノールを使用するカラムクロマトグラフィーによりさらに精製して、純粋な１４６．３（４．３ｇ，８７．４６％）を得た。MS(ES):  m/z  235.48  [M+H]+。
【０７７４】
化合物１４６．４ａの合成。化合物１４６．３（４．３ｇ，１８．３ｍｍｏｌ，１．０当量）のＮ，Ｎ’−ジメチルホルムアミド（４３ｍＬ）中の溶液に、炭酸カリウム（５．０７ｇ，３６．７ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加した。反応混合物を室温で１５分間撹拌した。次いで、ヨウ化メチル（３．１ｇ，２２．０ｍｍｏｌ，１．２当量）を滴下により添加した。反応混合物を室温で３時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水硫酸ナトリウムで乾燥させ、濾過し、そして減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ジクロロメタン中３％のメタノールを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーによりさらに精製して、純粋な１４６．４ａ（０．５ｇ，１０．９７％）を、純粋な１４６．４ｂおよび純粋な１４６．４ｃと一緒に得た。MS(ES):  m/z  249.71  [M+H]+。[00608]
【０７７５】
化合物１４６．５の合成。化合物１４６．４ａ（０．１３０ｇ，０．０５ｍｍｏｌ，１．０当量）のメタノール中の溶液に、１０％の活性炭担持パラジウム（０．０４ｇ）を添加した。水素を、この反応物に通して１８時間パージした。この反応の完了後、この反応混合物をセライト床で濾過し、そしてメタノールで洗浄した。濾液を減圧下で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ジクロロメタン中２．５％のメタノールを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーによりさらに精製して、純粋な１４６．５（０．１１０ｇ，９６．２４％）を得た。MS(ES):  m/z  219.54  [M+H]+。
【０７７６】
化合物１４６．６の合成。化合物１４６．６を、１４６．５および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３５．４４％）。MS(ES):  m/z  504.21  [M+H]+。
【０７７７】
化合物１４６．７の合成。化合物１４６．７を、１４６．６およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５５．７３％）。MS(ES):  m/z  553.48  [M+H]+。
【０７７８】
化合物Ｉ−１４６の合成。化合物Ｉ−１４６を、１４６．７から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５３．６２％）。MS(ES):  m/z  :  469.37  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100.00%,  HPLC純度98.46%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.56  (s,  1H),  8.23  (s,  1H),  7.68  (s,  1H),  7.62-7.60  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.47-7.45(d,  J=7.2Hz,  1H),  7.25-7.22  (t,  J=8Hz,  1H  ),  7.10  (s,  1H),  6.83  (bs,  1H),  3.85  (s,  3H),  3.69  (s,  3H),  2.47  (s,  3H),  2.01  (s,  1H),  0.76-  0.76  (m,  4H)。
【０７７９】
実施例１４７：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１４７。
【化１９２】
2019535673.tif 000338
【０７８０】
化合物１４７．１の合成  化合物を、１３．４および２１２．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１７．７９％）。MS(ES):  m/z  567.84  [M+H]+。
【０７８１】
化合物１４７．２の合成。化合物１４７．２を、１４７．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４７．８８％）。MS(ES):  m/z  615.48  [M+H]+。
【０７８２】
Ｉ−１４７の合成。化合物Ｉ−１４７を、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６６．８４％）。MS(ES):  m/z  :  531.31  [M+H]+,  LCMS純度,  94.81%,  HPLC純度95.06%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.59  (s,  1H),  10.67  (s,  1H),  8.22  (s,  1H),  7.96  (s,  1H),  7.78-7.68  (m,  4H),  7.58-7.57  (d,  J=7.6  Hz,  1H  ),  7.26  (t,  1H),  3.77  (s,  3H),  3.27  (s,  3H),  3.13  (s,  3H),  2.00  (s,  1H),  0.79-0.78  (d,  J=5.6  Hz,  4H)。
【０７８３】
実施例１４８：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１４８の合成。
【化１９３】
2019535673.tif 000339
【０７８４】
化合物１４８．１の合成。化合物１４８．１を、１４５．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４２．７９％）。MS(ES):  m/z  589.64  [M+H]+。
【０７８５】
Ｉ−１４８の合成。化合物Ｉ−１４８を、１４８．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：９１．７５％）。MS(ES):  m/z  :  502.36  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.50%,  HPLC純度97.87%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  8.93  (s,  1H),  8.36-8.35  (d,  J=1.6Hz,  1H),  8.16-8.13  (d,  J=8Hz  1H),  7.96(s,  1H),  7.81  (s,  1H),  7.78  (s,  1H),  7.41  (s,  1H),  7.27  (t,  1H),  6.83-6.83  (s,  1H),  3.92  (s,  3H),  3.26  (s,  3H),  1.96  (s,  1H)  0.84(S,  4H)。
【０７８６】
実施例１４９：Ｎ−（７−（（３−（３，５−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１４９の合成。
【化１９４】
2019535673.tif 000340
【０７８７】
化合物１４９．１の合成。化合物１４９．１を、１１．４および５４．５から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２３．９９％）。MS(ES):  m/z  468.52  [M+H]+。
【０７８８】
化合物１４９．２の合成。化合物１４９．２を、１４９．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：７８．００％）。MS(ES):  m/z  517.43  [M+H]+。
【０７８９】
１４９の合成。化合物Ｉ−１４９を、１４９．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６９．３６％）。MS(ES):  m/z  :  433.42  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度98.17%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.32  (s,  1H),  10.40  (s,  1H),  8.21  (s,  1H),  7.60-7.50  (m,  2H),  7.29-7.25  (m,  1H),  7.16-7.14(d,  J=8Hz,  1H),  3.35  (s,  3H),  2.46  (s,  3H),  2.27  (s,  3H),  2.24  (s,  3H),  1.98-1.95  (t,  J=5.6Hz,  1H)  0.74-0.73(d,  J=5.6Hz,  4H)。
【０７９０】
実施例１５０：Ｎ−（７−（（４−（メトキシメチル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１５０の合成。
【化１９５】
2019535673.tif 000341
【０７９１】
化合物１５０．１の合成。化合物１５０．１を、９８．４および９６．３から、一般手順Ａを使用して合成した（収率：３０．８１％）。MS(ES):  m/z  495.01  [M+H]+。
【０７９２】
化合物１５０．２の合成。化合物１５０．２を、１５０．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：１６．６９％）。MS(ES):  m/z  543.66  [M+H]+。
【０７９３】
Ｉ−１５０の合成。化合物Ｉ−１５０を、１５０．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６９．９３％）。MS(ES):  m/z  :  459.46  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度99.52%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.34  (s,  1H),  10.44  (s,  1H),  7.84-7.80(d,  J=15.6Hz,  2H),  7.57-7.55  (d,  J=15.6Hz,  2H),  7.36  (s,  1H),  4.43  (s,  3H),  3.19  (s,  3H),  3.09  (s,  3H),  2.55  (s,  2H),  2.47  (s,  3H),  1.96  (s,  1H),  0.85  (s,  4H)。
【０７９４】
実施例１５１：Ｎ−（７−（（２−メトキシ−４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１５１の合成。
【化１９６】
2019535673.tif 000342
【０７９５】
化合物１５１．１の合成。化合物１５１．１を、９８．４および１４２．３から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３１．５９％）。MS(ES):  m/z  553.94  [M+H]+。
【０７９６】
化合物１５１．２の合成。化合物を、１５１．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：１３．５５％）。MS(ES):  m/z  502.59  [M+H]+。
【０７９７】
Ｉ−１５１の合成。化合物Ｉ−１５１を、１５１．２から、一般手順を使用して合成した（収率：７２．０９％）。MS(ES):  m/z  :  418.3  [M+H]+  ,  LCMS純度,  95.14%,  HPLC純度96.17%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.37  (s,  1H),  10.50-10.45  (d,  J=18Hz,  1H),  7.93(s,1H),  7.72-7.70  (d,  J=8.8Hz,  2H),  7.52-7.50  (d,  J=8Hz,  1H),  7.41  (s,  1H),  7.20-7.10  (m,  2H),  3.94  (s,  3H),  3.74  (s,  3H),  3.35  (s,  3H),  2.00  (s,  1H)  0.78-0.75  (d,  J=9.6Hz,  4H)。
【０７９８】
実施例１５２：Ｎ５−（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）−Ｎ７−（２−メトキシ−４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）フェニル）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−１５２の合成。
【化１９７】
2019535673.tif 000343
【０７９９】
化合物１５２．１の合成。化合物１５２．１を、９８．４および１４２．３から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３３．６５％）。MS(ES):  m/z  453.59  [M+H]+。
【０８００】
化合物１５２．２の合成。化合物１５２．２を、５，６−ジメチルピラジン−２−アミンおよび１５２．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３３．５７％）。MS(ES):  m/z  540.25  [M+H]+。
【０８０１】
Ｉ−１５２の合成。化合物Ｉ−１５２を、１５２．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７４．０４％）。MS(ES):  m/z  :  456.4  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100.00%,  HPLC純度96.54%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.29  (s,  1H),  9.47  (s,  1H),  8.85  (s,1H),  7.70(s,  1H),  7.64-7.62  (d,  J=8Hz,  2H),  7.46-7.31  (m,  1H),  7.18  (s,  1H),  7.11-7.06  (t,  J=8Hz,  1H),  3.94  (s,  3H),  3.72  (s,  3H),  2.54  (s,  3H),  2.45  (s,  3H),  2.36-2.36  (d,  J=3.6Hz,  3H)。
【０８０２】
実施例１５３：Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１５３の合成。
【化１９８】
2019535673.tif 000344
【０８０３】
化合物１５３．１の合成。ジメトキシエタン（２５ｍＬ）と水（０９ｍＬ）との混合物中の、１５３．１ａ（１３５．１ａから、ニトロ還元、およびｔｅｔｒａｋｉｓ  Ｐｄにより触媒されるＢ２ｐｉｎ２でのホウ素化により調製）（１ｇ，３．０７ｍｍｏｌ，１．０当量）、５−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−イミダゾール（０．７４ｇ，４．６０ｍｍｏｌ，１．５当量）、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（０．１７７ｇ，１．５３ｍｍｏｌ，０．０５当量）および炭酸カリウム（１．２７ｇ，９．２ｍｍｏｌ，３．０当量）の混合物を、アルゴンで３０分間脱気した。さらに、反応混合物をマイクロ波下で１３５℃で１時間照射した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１５３．１（０．５００ｇ，５８．１８％）を得た。MS(ES):  m/z  281.35  [M+H]+。
【０８０４】
化合物１５３．２の合成。化合物１５３．２を、１５３．１および９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４５．８４％）。MS  (ES):  m/z  531.04  [M+H]+。
【０８０５】
化合物１５３．３の合成。化合物１５３．３を、１５３．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５０．７３％）。MS  (ES):  m/z  579.69  [M+H]+。
【０８０６】
化合物Ｉ−１５３の合成。化合物Ｉ−１５３を、１５３．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：３７．３８％）。MS(ES):  m/z  :  495.53  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  96.14%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.39  (s,  1H),  10.49  (s,  1H),  7.98  (s,1H),  7.90  (s,  1H),  7.76-7.75  (d,  J=6Hz,  2H),  7.68-7.66  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.56-7.53  (t,  J=8.4Hz,  1H),  7.14  (s,  1H),  3.76  (s,  3H),  3.30  (s,  3H),  3.19  (s,  3H),  2.56  (s,  3H),  2.00  (s,  1H),  0.77-0.76(d,  J=7.6Hz,  4H)。
【０８０７】
実施例１５４：Ｎ−（２−（（２−（ジフルオロメチル）−５−（（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）−５−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１５４の合成。
【化１９９】
2019535673.tif 000345
【０８０８】
化合物１５４．１の合成  化合物１５４．１を、１５３．２および５，６−ジメチルピラジン−２−アミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４８．８８％）。MS(ES):  m/z  653.73  [M+H]+。
【０８０９】
Ｉ−１５４の合成。化合物Ｉ−１５４を、１５４．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４６．２９％）。MS(ES):  m/z  :  569.4  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.65%,  HPLC純度98.39%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.48  (s,  1H),  9.74  (s,  1H),  8.97  (s,1H),  8.14  (s,  1H),  7.82-7.77  (t,  J=10Hz,  3H),  7.60-7.58  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.47(s,  1H),  7.23  (t,  1H),  3.78  (s,  3H),  3.28  (s,  3H),  3.11  (s,  3H),  2.39  (s,  6H)。
【０８１０】
実施例１５５：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（３−（１，５−ジメチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１５５の合成。
【化２００】
2019535673.tif 000346
【０８１１】
化合物１５５．１の合成。ＭｅＯＨ中の化合物６６．４ｃ（０．１８０ｇ，７．２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．０７２ｇ）を添加した。水素を、この反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１．２（０．１３０ｇ，８２．１４％）を得た。MS(ES):  m/z  219.26  [M+H]+。
【０８１２】
化合物１５５．２の合成。化合物１５５．２を、１５５．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３１．６５％）。MS(ES):  m/z  504.94  [M+H]+。
【０８１３】
化合物１５５．３の合成。化合物を、１５５．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５１．１２％）。MS(ES):  m/z  540.57  [M+H]+。
【０８１４】
Ｉ−１５５の合成。化合物Ｉ−１５５を、１５５．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６１．２５％）。MS(ES):  m/z  :  469.35  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.12%,  HPLC純度:  97.52%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.50  (s,  1H),  10.56  (s,  1H),  8.23  (s,1H),  7.68  (s,  1H),  7.62-7.60  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.47-7.45  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.25-7.22  (m,  1H),  7.09  (t,  1H),  3.85  (s,  3H),  3.69  (s,  3H),  2.47  (s,  3H),  2.01  (s,  1H),  0.76-0.74  (d,  J=7.6Hz,  4H)。
【０８１５】
実施例１５６：Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１５６の合成。
【化２０１】
2019535673.tif 000347
【０８１６】
化合物１５６．１の合成。化合物１５６．１を、９８．４および６４．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３８．０８％）。MS(ES):  m/z  531.48  [M+H]+。
【０８１７】
化合物１５６．２の合成。化合物を、１５６．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４４．５２％）。MS(ES):  m/z  579.67  [M+H]+。
【０８１８】
Ｉ−１５６の合成。化合物Ｉ−１５６を、１５６．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４３．４６％）。MS(ES):  m/z  :  495.4  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.46%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.48  (s,  1H),  10.51  (s,  1H),  8.27-8.25  (d,  J=8.4Hz  1H),  7.81  (s,  2H),  7.68-7.60  (m,  4H),  3.71  (s,  3H),  3.22  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  2.47  (s,  3H),  1.25  (s,  1H),  0.85  (bs,  4H)。
【０８１９】
実施例１５７：Ｎ−（７−（（３−（１，４−ジメチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−５−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１５７の合成。
【化２０２】
2019535673.tif 000348
【０８２０】
化合物１５７．１の合成。化合物１５７．１を、１５７．１ａ（６６．４ｂの水素化により調製）および９８．４で、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３４．４４％）。MS(ES):  m/z  468.68  [M+H]+。
【０８２１】
化合物１５７．２の合成。化合物１５７．２を、１５７．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５４．７３％）。MS(ES):  m/z  517.25  [M+H]+。
【０８２２】
Ｉ−１５７の合成。化合物Ｉ−１５７を、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５３．５５％）。MS(ES):  m/z  :  433.39  [M+H]+  ,  LCMS純度,  99.15%,  HPLC純度99.20%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.55  (s,  1H),  7.78  (s,  1H),  7.54-7.46  (m,3H),  7.2-7.19  (m,  2H),  4.12  (s,  3H),  3.85  (s,  3H),  3.71  (s,  3H),  3.62  (s,  3H)  1.96  (s,  1H),  0.76  (s,  4H)。
【０８２３】
実施例１５８：Ｎ−（７−（（３−（１，５−ジメチル−１Ｈ−１，２，３−トリアゾール−４−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１５８の合成。
【化２０３】
2019535673.tif 000349
【０８２４】
化合物１５８．１の合成。ＭｅＯＨ中の化合物６６．４ｃ（０．７００ｇ，２８．２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．２８０ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１５８．１（０．４７０ｇ，７６．３７％）を得た。MS(ES):  m/z  219.26  [M+H]+。
【０８２５】
化合物１５８．２の合成。化合物１５８．２を、１５８．１および９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２２．９０％）。MS(ES):  m/z  467.97  [M+H]+。
【０８２６】
化合物１５８．３の合成。化合物１５８．３を、１５８．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４８．８９％）。MS(ES):  m/z  517.61  [M+H]+。
【０８２７】
Ｉ−１５８の合成。化合物Ｉ−１５８を、１５８．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６０．８５％）。MS(ES):  m/z  :  433.42  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100.00%,  HPLC純度:  97.85%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.66  (s,  1H),  8.26  (s,  1H),  7.77  (s,1H),  7.60-7.58  (d,  J=6.8Hz,  1H),  7.48-7.47  (d,  J=6.4Hz,  2H),  7.26-7.24  (d,  J=7.2Hz,  1H),  3.86  (s,  3H),  3.72  (s,  3H)  2.62  (s,  3H),  2.47  (s,  3H)  2.02(s,  1H),  0.78(bs,  4H)。
【０８２８】
実施例１５９：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（３−メチル−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１５９の合成。
【化２０４】
2019535673.tif 000350
【０８２９】
化合物１５９．１の合成。化合物１５９．１を、２−（メチルチオ）アニリンおよび１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１０２％）。MS(ES):  m/z  425.89  [M+H]+。
【０８３０】
化合物１５９．２の合成。１５９．１（０．１ｇ，０．２３５ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、メタ−クロロ過安息香酸（０．０８ｇ，０．４７０ｍｍｏｌ，２．０当量）を０℃で添加し、そしてこの反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物をＮａＨＣＯ３の水溶液中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中２０％の酢酸エチルを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な１５９．２（０．０９ｇ，収率：８３．７０％）を得た。MS(ES):  m/z  457.89  [M+H]+。
【０８３１】
化合物１５９．３の合成。化合物１５９．３を、１５９．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４０．１７％）。MS(ES):  m/z  506.54  [M+H]+。
【０８３２】
Ｉ−１５９の合成。化合物Ｉ−１５９を、１５９．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７４．９８％）。MS(ES):  m/z  :  422.32  [M+H]+  ,  LCMS純度,  97.70%,  HPLC純度97.90%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.68  (s,  1H),  10.75  (s,  1H),  8.79  (s,1H),  8.08(s,  1H),  7.95-7.93  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.79-7.79  (d,  J=3.2Hz,  2H),  7.39  (m,  1H),  3.21  (s,  3H)  2.07-2.01  (s,  1H),  0.793  (s,  3H)。
【０８３３】
実施例１６０：６−（（７−（（２−メトキシ−４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−１６０の合成。
【化２０５】
2019535673.tif 000351
【０８３４】
化合物１６０．１の合成。化合物１６０．１を、１４２．４および６−アミノピコリノニトリル（6-aminopicolinotrile）から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２８．７５％）。MS(ES):  m/z  536.61  [M+H]+。
【０８３５】
化合物Ｉ−１６０の合成。化合物Ｉ−１６０を、１６０．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：９４．２１％）。MS(ES):  m/z  452.5  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.45%,  HPLC純度:  97.96%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.57  (s,  1H),  11.23  (s,  1H),  10.51  (s,  1H),  10.07  (s,  1H),  8.23-8.14  (m,  2H),  7.82-7.80  (t,  J=8.4  Hz,  1H),  7.61-7.59  (d,  J=11.2  Hz,  1H),  7.51-7.53  (m,  2H),  7.25-7.17  (m,  2H),  3.87  (s,  3H),  3.23  (s,  3H),  2.43  (s,  3H)。
【０８３６】
実施例１６１：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１，３−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−５−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１６１の合成。
【化２０６】
2019535673.tif 000352
【化２０７】
2019535673.tif 000353
【０８３７】
化合物１６１．１の合成。３−メトキシ−４−ニトロ安息香酸（２５．０ｇ，１２６ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２中の溶液に、０℃で、ジメチルホルムアミド（０．４６３ｇ，６．３ｍｍｏｌ，０．０５当量）を添加し、その後、塩化オキサリル（３２．２０ｇ，２５３ｍｍｏｌ，２当量）を滴下により添加した。反応混合物を０℃で２時間撹拌した。反応の完了後、塩化オキサリルおよびＣＨ２Ｃｌ２を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。次いで、反応混合物を次の工程で直接使用した。１６１．１（２７ｇ，９８．７６％）。MS(ES):  m/z  216.59  [M+H]+。
【０８３８】
化合物１６１．２の合成。トルエン（５６０ｍｌ）中の化合物１６１．１（２７ｇ，１２５ｍｍｏｌ，１．０当量）に、アセトイミド酸エチル塩酸塩（１７．０２ｇ，１３７ｍｍｏｌ，１．１当量）およびトリエチルアミン（３１．６ｇ，３１３ｍｍｏｌ，２．５当量）を０℃で添加した。反応混合物を室温で２４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷所（ｃｏｌｄ）内に移し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗製１６１．２（２８ｇ，４．２１％）を得た。MS(ES):  m/z  267.25  [M+H]+。
【０８３９】
化合物１６１．３の合成。四塩化炭素（５６０ｍｌ）中の粗製１６１．２（２８．０ｇ，１０５ｍｍｏｌ，１．０当量）に、メチルヒドラジン（５．３２ｇ，１１５ｍｍｏｌ，１．１当量）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中２．５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な１６１．３（５．５ｇ，２１．０７％）を得た。MS(ES):  m/z  249.24  [M+H]+。
【０８４０】
化合物１６１．４の合成。ＭｅＯＨ中の化合物１６１．３（５．５ｇ，２２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（１．０ｇ）を添加した。水素を、この反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１６１．４（４．５ｇ，９３．０６％）を得た。MS(ES):  m/z  219.26  [M+H]+。
【０８４１】
化合物１６１．５の合成。化合物１６１．５を、１６１．４および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１３．２１％）。MS(ES):  m/z  504.94  [M+H]+。
【０８４２】
化合物１６１．６の合成。化合物１６１．６を、１６１．５およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４７．７７％）。MS(ES):  m/z  553.59  [M+H]+。
【０８４３】
Ｉ−１６１の合成。化合物Ｉ−１６１を、１６１．６から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５５．７６％）。MS(ES):  m/z  :  469.52  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  96.23%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.55  (s,  1H),  10.64  (s,  1H),  8.23  (s,1H),  7.87  (s,  1H),  7.57-7.55  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.46  s,  1H),  7.41-7.39  (d,  J=8Hz,  2H),  3.93  (s,  6H),  2.30  (s,  3H)  2.03-2.01  (d,  J=11.2Hz,  1H),  0.79  (bs,  4H)。
【０８４４】
実施例１６２：Ｎ−（７−（（２−メトキシ−３−（５−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１６２の合成。
【化２０８】
2019535673.tif 000354
【化２０９】
2019535673.tif 000355
【０８４５】
化合物１６２．１の合成。化合物１６２．１を、実験プロトコルＩ−５５に従って合成した。
【０８４６】
化合物１６２．２の合成。化合物１６２．２を、９８．４および１６２．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３０．３７％）。MS(ES):  m/z  370.81  [M+H]+。
【０８４７】
化合物１６２．３の合成。化合物１６２．３を、１６２．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３２．１１％）。MS(ES):  m/z  503.58  [M+H]+。
【０８４８】
Ｉ−１６２の合成。化合物Ｉ−１６２を、１６２．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６５．０６％）。MS(ES):  m/z  :  419.34  [M+H]+  ,  LCMS純度,  96.98%,  HPLC純度97.27%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.33  (s,  1H),  10.42  (s,  1H),  8.27  (s,1H),  8.07  (s,  1H),  7.61  (s,1H),  7.57-7.55  (d,  J=8Hz,  1H),  7.33-7.29(t,  J=7.6Hz,  1H),  7.22-7.20  (d,  J=7.6Hz,  1H),  3.35  (s,  3H),  2.48  (s,  3H)  2.32(s,  3H),  1.10-1.97  (t,  J=11.2Hz,  1H),  0.76  (s,  4H)。
【０８４９】
実施例１６３：Ｎ−（７−（（４−（１，３−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−５−イル）−２−メトキシフェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１６３の合成。
【化２１０】
2019535673.tif 000356
【化２１１】
2019535673.tif 000357
【０８５０】
化合物１６３．１の合成。化合物１６３．１を、９８．４および１６１．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１６．３２％）。MS(ES):  m/z  468.51  [M+H]+。
【０８５１】
化合物１６３．２の合成。化合物１６３．２を、１６３．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４５．２９％）。MS(ES):  m/z  517.52  [M+H]+。
【０８５２】
Ｉ−１６３の合成。化合物Ｉ−１６３を、１６３．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７９．６３％）。MS(ES):  m/z  :  433.4  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.42  (s,  1H),  10.50(s,  1H),  7.94  (s,  1H),  7.83  (s,  1H),  7.59-7.57  (d,  J=8Hz,  1H),  7.48-7.36  (m,  2H),  3.97  (s,  6H),  2.44  (s,  3H),  2.29  (s,  3H),  2.01  (bs,  1H),  0.81-0.76  (m,  4H)。
【０８５３】
実施例１６４：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１，３−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−５−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１６４。
【化２１２】
2019535673.tif 000358
【化２１３】
2019535673.tif 000359
【０８５４】
化合物１６４．１の合成。３−フルオロ−４−ニトロ安息香酸メチル（２５ｇ，１２５ｍｍｏｌ，１．０当量）のアセトニトリル（５００ｍＬ）中の溶液に、Ｎ−メチルメタンスルホンアミド（１５ｇ，１３．８ｍｍｏｌ，１．１当量）およびＣｓ２ＣＯ３（８１．２ｇ，２５０ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加した。反応混合物を室温で２４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を濃縮し、水中に移し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、１６４．１（２５ｇ，６９．０８％）を得た。MS(ES):  m/z  289.47  [M+H]+。
【０８５５】
化合物１６４．２の合成。ＣＨ２Ｃｌ２（５００ｍＬ）中の化合物１６４．１（２５．０ｇ，１２６ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、触媒量のジメチルホルムアミド（０．４６３ｇ，６．３ｍｍｏｌ，０．０５当量）を添加し、その後、塩化オキサリル（３２．２０ｇ，２５３ｍｍｏｌ，２当量）を滴下により添加した。反応混合物を０℃で２時間撹拌した。反応の完了後、塩化オキサリルおよびＣＨ２Ｃｌ２を減圧中で濃縮して、粗生成物１６４．２（２５ｇ，９８．４９％）を得た。MS(ES):  m/z  293.64  [M+H]+。この粗製化合物を次の工程で直接使用した。
【０８５６】
化合物１６４．３の合成。トルエン（５００ｍｌ）中の化合物１６４．２（２５ｇ，８５ｍｍｏｌ，１．０当量）に、アセトイミド酸エチル塩酸塩（８．１９ｇ，９４．２ｍｍｏｌ，１．１当量）およびトリエチルアミン（２１．４ｇ，２１２．３ｍｍｏｌ，２．５当量）を０℃で添加した。反応混合物を室温で２４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷所内に移し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗製の１６４．３（２５ｇ，８５．２４％）を得た。MS(ES):  m/z  344.28  [M+H]+。
【０８５７】
化合物１６４．４の合成。四塩化炭素（５００ｍｌ）中の粗製の化合物１６４．３（２５．０ｇ，７２．８ｍｍｏｌ，１．０当量）に、メチルヒドラジン（３．６ｇ，８１．０１ｍｍｏｌ，１．１当量）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中２．５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な１６４．４（６ｇ，２５．３３％）を得た。MS(ES):  m/z  326.53  [M+H]+。
【０８５８】
化合物１６４．５の合成。ＭｅＯＨ中の化合物１６４．４（６ｇ，１８．２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（１．０ｇ）を添加した。水素を、この反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１６４．５（４．２ｇ，７７．１１％）を得た。MS(ES):  m/z  296.58  [M+H]+。
【０８５９】
化合物１６４．６の合成。化合物１６４．６を、１６４．５および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２０．８４％）。MS(ES):  m/z  582.04  [M+H]+。
【０８６０】
化合物１６４．７の合成  化合物１６４．７を、１６４．６およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：１２．３８％）。MS(ES):  m/z  630.69  [M+H]+。
【０８６１】
Ｉ−１６４の合成。化合物Ｉ−１６４を、１６４．７から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：５６．６６％）。MS(ES):  m/z  :  546.36  [M+H]+  ,  LCMS純度,  95.41%,  HPLC純度95.52%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.62  (s,  1H),  10.70  (s,  1H),  8.32  (s,1H),  8.03(s,  1H),  7.98  (s,1H),  7.81-7.73  (m,  2H),  7.25  (t,  1H),  3.95  (s,  3H),  3.27  (s,  3H),  3.14  (s,  3H),  2.29  (s,  3H),  2.04  (m,  1H),  0.79  (s,  4H)。
【０８６２】
実施例１６５：Ｎ−（７−（（４−（１，３−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−５−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１６５の合成。
【化２１４】
2019535673.tif 000360
【０８６３】
化合物１６５．１の合成。化合物１６５．１を、９８．４および１６４．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１７．８８％）。MS(ES):  m/z  546.06  [M+H]+。
【０８６４】
化合物１６５．２の合成  化合物１６５．２を、１６５．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２９．２１％）。MS(ES):  m/z  594.71  [M+H]+。
【０８６５】
Ｉ−１６５の合成。化合物Ｉ−１６５を、１６５．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７７．６７％）。MS(ES):  m/z  :  510.53  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.65%,  HPLC純度95.05%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.60  (s,  1H),  10.58  (s,  1H),  8.61-8.59  (d,  J=9.2Hz,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.77  (s,  2H),  7.69-7.65  (m,  1H),  4.00  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  3.09  (s,  3H),  2.49(s,  3H),  2.27  (s,  3H),  1.30  (s,  1H),  0.86  (bs,  4H)。
【０８６６】
実施例１６６：Ｎ−（２−（（２−（ジフルオロメチル）−５−（（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）−５−（１，３−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−５−イル）フェニル）−Ｎ−メチル−メタンスルホンアミド，Ｉ−１６６の合成。
【化２１５】
2019535673.tif 000361
【０８６７】
化合物１６６．１の合成。化合物１６６．１を、Ｉ−１６４の実験プロトコルに従って合成した。
【０８６８】
化合物１６２．１の合成。化合物１６６．２を、１６６．１および５，６−ジメチルピラジン−２−アミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６０．９１％）。MS(ES):  m/z  668.74  [M+H]+。
【０８６９】
Ｉ−１６６の合成。化合物Ｉ−１６６を、１６６．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８４．９９％）。MS(ES):  m/z  :  584.49  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.17%,  HPLC純度95.87%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.52  (s,  1H),  9.78  (s,  1H),  9.01  (s,  1H),  8.24  (s,  1H),  7.99-7.99  (d,  J=1.6Hz,  1H),  7.89-7.80  (m,  2H),  7.52  (s,  1H),  7.23  (t,  1H),  3.96  (s,  3H),  3.29  (s,  3H),  3.17  (s,  3H),  2.39  (s,  6H),  2.30  (s,  3H)。
【０８７０】
実施例１６７：２−（ジフルオロメチル）−Ｎ７−（３−（１，３−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−５−イル）−２−メトキシフェニル）−Ｎ５−（４−フルオロ−５−（３−メトキシアゼチジン−１−イル）ピリジン−２−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−１６７の合成。
【化２１６】
2019535673.tif 000362
【化２１７】
2019535673.tif 000363
【０８７１】
化合物１６７．１の合成。１，４−ジオキサン（２５ｍＬ）中の化合物５−ブロモ−４−フルオロピリジン−２−アミン（１．０ｇ，５．２３ｍｍｏｌ，１．０当量）に、３−メトキシアゼチジン塩酸塩（１．２９ｇ，１０．４７ｍｍｏｌ，２．０当量）、Ｃｓ２ＣＯ３（６．８４ｇ，２０．９４ｍｍｏｌ，４．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、次いで、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（０．０４７ｇ，０．５２ｍｍｏｌ，０．１当量）およびＸａｎｔｐｈｏｓ（０．６０５ｇ，１．０４７ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加し、再度５分間脱気した。この反応物を１１０℃で３時間撹拌した。完了したら、反応混合物を室温まで冷却し、水中に移し、そして生成物を酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中２％のＭｅＯＨを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な１６７．１（０．１４５ｇ，１４．０５％）を得た。MS(ES):  m/z  198.15  [M+H]+。
【０８７２】
化合物１６７．２の合成。化合物１６７．２を、１６７．１および５４２．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４５．４９％）。MS(ES):  m/z  665.73  [M+H]+。
【０８７３】
Ｉ−１６７の合成。化合物Ｉ−１６７を、１６７．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７９．５１％）。MS(ES):  m/z  :  581.4  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.59%,  HPLC純度97.07%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.45  (s,  1H),  9.58  (s,  1H),  8.16  (s,  1H),  7.97  (s,  1H),  7.67-7.59  (m,  1H),  7.44-7.38  (t,  J=13.6Hz,  2H),  7.17  (s,  1H),  7.02  (s,  1H),  3.97(s,  3H),  3.95  (s,  3H),  3.66(s,  1H),  3.24  (s,  3H),  2.21  (s,  3H),  1.24  (s,  4H)。
【０８７４】
実施例１６８：Ｎ７−（３−（１，３−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−５−イル）−２−メトキシフェニル）−Ｎ５−（４−フルオロ−５−（３−メトキシアゼチジン−１−イル）ピリジン−２−イル）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−１６８の合成。
【化２１８】
2019535673.tif 000364
【０８７５】
化合物１６８．１の合成。化合物１８６．１を、１６７．１および５４２．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４０．３２％）。MS(ES):  m/z  629.71  [M+H]+。
【０８７６】
Ｉ−１６８の合成。化合物Ｉ−１６８を、１６８．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４５．８０％）。MS(ES):  m/z  :  545.46  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  96.77%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.35  (s,  1H),  9.37  (s,  1H),  8.07-8.04  (d,  J=15.2Hz,  1H),  7.71-7.67  (m,  2H),  7.60-7.567  (d,  J=12.4Hz,  1H),  7.41-7.37  (m,  2H),  7.09  (s,  1H),  3.94  (s,  6H),  3.24  (s,  3H),  3.18-3.16  (d,  J=5.2Hz,  1H),  2.44  (s,  3H),  2.28  (s,  3H),  1.24(s,  4H)。
【０８７７】
実施例１６９：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１，５−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１６９。
【化２１９】
2019535673.tif 000365
【０８７８】
化合物１６９．１の合成。１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の、２−ブロモ−１，５−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール（１．０ｇ，５．７１ｍｍｏｌ，１．０当量）とＮ−（２−アミノ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド（２．０４ｇ，６．２８ｍｍｏｌ，１．１当量）との混合物を、アルゴンで１０分間脱気し、その後、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．２０８ｇ，０．２８ｍｍｏｌ，０．０５当量）および炭酸カリウム（０．２３６ｇ，１．７１ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。反応混合物を１１０℃で２４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１６９．１（０．４ｇ，２３．７８％）を得た。MS(ES):  m/z  296.37  [M+H]+。
【０８７９】
化合物１６９．２の合成。化合物１６９．２を、１６９．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３９．３３％）。MS(ES):  m/z  581.05  [M+H]+。
【０８８０】
化合物１６９．３の合成。化合物１６９．３を、１６９．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５３．５７％）。MS(ES):  m/z  629.70  [M+H]+。
【０８８１】
Ｉ−１６９の合成。化合物Ｉ−１６９を、１６９．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４４．９０％）。MS(ES):  m/z  :  545.41  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.56  (s,  1H),  10.68  (s,  1H),  8.23  (s,  1H),  8.16  (s,  1H),  7.97  (s,  1H),  7.86  (s,  1H),  7.69-7.65  (t,  2H),  7.40  (s,  1H),  3.64  (s,  3H),  3.26  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  2.25  (s,  3H),  2.02-1.99(m,  1H),  0.78  (m,  4H)。
【０８８２】
実施例１７０：Ｎ−（７−（（４−（１，５−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）−２−（Ｎ−メチルメチル−スルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１７０。
【化２２０】
2019535673.tif 000366
【０８８３】
化合物１７０．１の合成。化合物１７０．１を、９８．４および１６９．１から、Ｉ−１６９の実験手順に従って合成した。
【０８８４】
化合物１７０．２の合成。化合物１７０．２を、１７０．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３５．１７％）。MS(ES):  m/z  545.07  [M+H]+。
【０８８５】
Ｉ−１７０の合成。化合物Ｉ−１７０を、１７０．１から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：５６．３９％）。MS(ES):  m/z  :  509.41  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.88%,  HPLC純度95.13%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.40  (s,  1H),  10.49  (s,  1H),  7.99  (s,  1H),  7.91  (s,  1H),  7.84  (s,  1H),  7.69-7.65  (m,  2H),  6.79  (s,  1H),  3.64  (s,  3H),  3.25  (s,  3H),  3.15  (s,  3H),  2.48  (s,  3H),  2.24  (s,  3H),  1.99  (s,  1H),  0.76  (m,  4H)。
【０８８６】
実施例１７１：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１７１の合成。
【化２２１】
2019535673.tif 000367
【０８８７】
化合物１７１．１の合成。１５３．３（１．０ｇ，３．０６ｍｍｏｌ，１．０当量）と３−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−ピラゾール（０．４８ｇ，３．０６ｍｍｏｌ，１．０当量）との、１，４−ジオキサンと水との混合物中の溶液に、炭酸カリウム（０．８４ｇ，６．１３ｍｍｏｌ，２．０当量）およびＣＨ２Ｃｌ２との［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）錯体（０．２４ｇ，０．３０６ｍｍｏｌ，０．１当量）を添加した。反応混合物を１５分間脱気し、次いで１１０℃で２時間撹拌した。この反応の完了後、反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中２０％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な１７１．１（０．４５０ｇ，２６．１８％）を得た。MS  (ES):  m/z  281.43  [M+H]+。
【０８８８】
化合物１７１．２の合成。化合物１７１．２を、１７１．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３７．１５％）。MS(ES):  m/z  567.16  [M+H]+。
【０８８９】
化合物１７１．３の合成。化合物１７１．３を、１７１．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３６．８３％）。MS(ES):  m/z  615.46  [M+H]+。
【０８９０】
Ｉ−１７１の合成。化合物Ｉ−１７１を、１７１．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：９６．５５％）。MS(ES):  m/z  :  531.49  [M+H]+,  LCMS純度:  97.88%,  HPLC純度:  97.24%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.54  (s,  1H),  10.64  (s,  1H),  8.15  (s,  1H),  7.99  (s,  1H),  7.87-7.77  (m,  3H),  7.61-7.59  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.25  (t,  1H),  6.81-6.80  (d,  J=2.4Hz,  1H),  3.91  (s,  3H),  3.25  (s,  3H),  3.10  (s,  3H),  1.99(s,  1H),  0.77  (bs,  4H)。
【０８９１】
実施例１７２：Ｎ−（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−（トリフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１７２の合成。
【化２２２】
2019535673.tif 000368
【０８９２】
化合物１７２．１の合成。４，６−ジクロロピリジン−２，３−ジアミン（０．５００ｇ，２．８１ｍｍｏｌ，１当量）とトリフルオロ酢酸（３．５ｍＬ）との混合物を９０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、この反応混合物をＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１７２．１を得た。（０．３５０ｇ，４８．６７％）,  MS(ES):  m/z  257.01  [M+H]+。
【０８９３】
化合物１７２．２の合成。１７２．１（０．３５０ｇ，１．３７ｍｍｏｌ，１当量）のテトラヒドロフラン（６．３ｍＬ）中の溶液に、ジヒドロピラン（０．８０ｇ，９．５ｍｍｏｌ，７当量）およびｐ−トルエンスルホン酸ピリジニウム（０．０３４ｇ，０．１３ｍｍｏｌ，０．１当量）を添加した。反応混合物を７０℃で１６時間加熱した。反応の完了後、この反応混合物を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１７２．２を得た。（０．３５０ｇ，４３．０１％）,  MS(ES):  m/z  341.13  [M+H]+。
【０８９４】
化合物１７２．３の合成。化合物１７２．３を、１７２．２および１４．１ａから、一般手順Ａを使用して合成し、１．４を得た。（収率：１７．１４％）。MS  (ES):  m/z  509.89  [M+H]+。
【０８９５】
化合物１７２．４の合成。化合物１７２．４を、１７２．３およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６０．１３％）。MS  (ES):  m/z  558.54  [M+H]+。
【０８９６】
Ｉ−１７２の合成。化合物Ｉ−１７２を、１７２．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．５５％）。MS(ES):  m/z  :  474.42  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.68%,  HPLC純度99.12%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  14.02  (s,  1H),  10.61  (s,  1H),  7.76-7.74  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.56-7.54  (d,  J=6.8Hz,  2H),  7.38-7.34  (t,  J=8Hz,  2H),  4.47  (s,  3H),  3.65  (s,  3H),  1.57  (s,  1H),  0.85  (s,  4H)。
【０８９７】
実施例１７３：Ｎ−（５−（１，３−ジメチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−５−イル）−２−（（５−（（５，６−ジメチルピラジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１７３の合成。
【化２２３】
2019535673.tif 000369
【０８９８】
化合物１７３．１の合成。化合物１７３．１を、Ｉ−１６４の実験プロトコルに従って合成した。
【０８９９】
化合物１７３．２の合成。化合物１７３．２を、１７３．１および５，６−ジメチルピラジン−２−アミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４７．４５％）。MS(ES):  m/z  632.76  [M+H]+。
【０９００】
Ｉ−１７３の合成。化合物Ｉ−１７３を、１７３．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．７３％）。MS(ES):  m/z  :  548.42  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度99.74%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.49  (s,  1H),  9.70  (s,  1H),  8.52-8.47  (m,  2H),  8.12  (s,  1H),  7.94  (s,  1H),  7.85-7.85  (d,  J=1.6Hz,  1H),  7.71-7.69  (d,  J=8.4Hz,  1H),  3.93  (s,  3H),  3.27  (s,  3H),  3.21  (s,  3H),  2.50(s,  3H),  2.47  (s,  3H),  2.41(s,  3H),  2.28(s,  3H)。
【０９０１】
実施例１７４：Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（Ｎ−メチル−メチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１７４。
【化２２４】
2019535673.tif 000370
【０９０２】
化合物１７４．１の合成。化合物１７４．１を、９８．４および１７１．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３３．６６％）。MS(ES):  m/z  531.62  [M+H]+。
【０９０３】
化合物１７４．２の合成。化合物１７４．２を、１７４．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２９．４４％）。MS(ES):  m/z  579.84  [M+H]+。
【０９０４】
Ｉ−１７４の合成。化合物Ｉ−１７４を、１７４．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７８．０１％）。MS(ES):  m/z  :  495.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.36  (s,  1H),  10.46  (s,  1H),  7.96-7.96  (d,  J=2Hz,  1H),  7.89  (s,  1H),  7.83-7.76  (m,  3H),  7.61-7.58  (d,  J=8.4Hz,  1H),  6.78-6.78  (d,  J=2.4Hz,  1H),  3.90  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  3.13  (s,  3H),  2.47  (s,  3H),  1.99-1.97  (m,  1H),  0.77-0.73  (m,  4H)。
【０９０５】
実施例１７５：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１，４−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−カルボキサミド，Ｉ−１７５の合成。
【化２２５】
2019535673.tif 000371
【０９０６】
化合物１７５．１の合成。ジオキサン（０．８ｍＬ）と水（０．２ｍＬ）との混合物中の、化合物２−ブロモ−１，４−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール（１ｇ，３．０ｍｍｏｌ，１．０当量）とＮ−（２−アミノ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）−Ｎ−メチルメタン−スルホンアミド（０．８ｇ，４．５ｍｍｏｌ，１．５当量）との混合物に、炭酸カリウム（１．２ｇ，０．９１ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。反応混合物を１５分間脱気し、次いで１１０℃で２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中８％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、１７５．１（０．４ｇ，２３．７８％）を得た。MS(ES):  m/z  295.47  [M+H]+。
【０９０７】
化合物１７５．２の合成。化合物１７５．２を、１７５．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４２．９４％）。MS(ES):  m/z  581.05  [M+H]+。
【０９０８】
化合物１７５．３の合成。化合物１７５．３を、１７５．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５１．１６％）。MS(ES):  m/z  629.70  [M+H]+。
【０９０９】
Ｉ−１７５の合成。化合物Ｉ−１７５を、１７５．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５６．７８％）。MS(ES):  m/z  :  545.50  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.64%,  HPLC純度:  97.84%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.71  (s,  1H),  10.80  (s,  1H),  8.45  (s,  1H),  8.13  (s,  1H),  8.01  (s,  1H),  7.84  (s,  2H),  7.53  (s,  1H),  7.27  (t,  1H),  3.89  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  3.20  (s,  3H),  2.34  (s,  3H),  2.06  (s,  1H),  0.87-0.80  (m,  4H)。
【０９１０】
実施例１７６：Ｎ−（７−（（４−（１，４−ジメチル−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）−２−（Ｎ−メチルメチル−スルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−カルボキサミド，Ｉ−１７６の合成。
【化２２６】
2019535673.tif 000372
【０９１１】
化合物１７６．１の合成。化合物１７６．１を、１７５．１および９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４１．６２％）。MS(ES):  m/z  545.07  [M+H]+。
【０９１２】
化合物１７６．２の合成。化合物１７６．２を、１７６．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４８．６５％）。MS(ES):  m/z  593.72  [M+H]+。
【０９１３】
Ｉ−１７６の合成。化合物Ｉ−１７６を、１７６．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５４．９７％）。MS(ES):  m/z  :  509.53  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.80%,  HPLC純度:  98.76%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.43  (s,  1H),  10.53  (s,  1H),  8.04  (s,  1H),  7.95  (s,  1H),  7.88  (s,  1H),  7.707  (s,  2H),  7.09  (s,  1H),  3.78  (s,  3H),  3.31  (s,  3H),  3.27  (s,  3H),  3.17  (s,  3H),  2.18  (s,  3H),  2.00  (s,  1H),  0.77-  0.75  (m,  4H)。
【０９１４】
実施例１７７：Ｎ−（２−メチル−７−（（２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１７７の合成。
【化２２７】
2019535673.tif 000373
【０９１５】
化合物１７７．１の合成。化合物１７７．１を、２−（メチルチオ）アニリンおよび９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：８．９５％）。MS(ES):  m/z  389.91  [M+H]+。
【０９１６】
化合物１７７．２の合成。１７７．１（０．１１ｇ，０．２８２ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の溶液に、メタ−クロロ過安息香酸（０．０９７ｇ，０．５６４ｍｍｏｌ，２．０当量）を０℃で添加し、そしてこの反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物をＮａＨＣＯ３の水溶液中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中２０％の酢酸エチルを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な１７７．２（０．０９ｇ，収率：７５．６０％）を得た。MS(ES):  m/z  421.91  [M+H]+。
【０９１７】
化合物１７７．３の合成。化合物１７７．３を、１７７．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５９．７６％）。MS(ES):  m/z  470.56  [M+H]+。
【０９１８】
Ｉ−１７７の合成。化合物Ｉ−１７７を、１７７．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４４．７９％）。MS(ES):  m/z  :  386.33  [M+H]+  ,  LCMS純度,  97.71%,  HPLC純度93.60%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.52  (s,  1H),  10.61  (s,  1H),  8.62  (s,  1H),  8.02  (s,  1H),  7.93-7.91  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.75(s,  2H),  7.30  (s,  1H),  3.15  (s,  3H),  2.47  (s,  3H),  2.00  (s,  1H),  0.76  (s,  4H)。
【０９１９】
実施例１７８：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）−５−（ジフルオロメチル）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１７８の合成
【化２２８】
2019535673.tif 000374
【０９２０】
化合物１７８．１の合成。化合物１７８．１を、１３．４および１９５．３から、一般手順Ａを使用して合成し、１．２を得た。（収率：２５．０７％）。MS  (ES):  m/z  514.94  [M+H]+。
【０９２１】
化合物１７８．２の合成。化合物１７８．２を、６−アミノピコリノニトリルおよび１７８．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３１．０１％）。MS  (ES):  m/z  597.61  [M+H]+。
【０９２２】
化合物１７８．３の合成。１７８．２（０．０７２ｇ，１．２ｍｍｏｌ，１当量）のＣＨ２Ｃｌ２中の溶液を０℃で冷却した。ＤＡＳＴ（０．０１９ｇ，１．２ｍｍｏｌ，１当量）をこの反応混合物に滴下により添加した。この反応混合物を室温で５時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物をＮａＨＣＯ３の飽和溶液中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１７８．３（０．０４２，５６．２６％）を得た。MS(ES):  m/z  619.61  [M+H]+。
【０９２３】
化合物Ｉ−１７８の合成。化合物Ｉ−１７８を、１７８．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８２．６７％）。MS(ES):  m/z  :  535.30  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.21%,  HPLC純度:  98.08%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.63  (s,  1H),  10.18  (s,  1H),  8.28  (s,  1H),  8.18-8.16  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.890-7.88  (d,  J=8.8Hz,  2H),  7.74-7.72  (d,  J=8Hz,  1H),  7.53-7.49  (m,  2H),  7.25  (s,  1H),  7.07  (s,  1H),  3.27  (s,  3H)  3.16(s,  3H)。
【０９２４】
実施例１７９：３−（（５−（シクロプロパンカルボキサミド）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）−２−メトキシ安息香酸，Ｉ−１７９の合成。
【化２２９】
2019535673.tif 000375
【０９２５】
化合物１７９．１の合成。シクロプロパンスルホニルクロリド（１．０ｇ，７．１１ｍｍｏｌ，１．０当量）のＣＨ２Ｃｌ２（８ｍＬ）中の溶液に、０℃で、メチルアミン（テトラヒドロフラン中２Ｍ）（１０．７ｍＬ，２１．４ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。５分後、トリエチルアミン（１．４ｍＬ，１０．７ｍｍｏｌ，１．５当量）を滴下により添加した。反応混合物を室温で２４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、１７９．１（０．９ｇ，９３．６％）を得た。MS(ES):  m/z  136.48  [M+H]+。
【０９２６】
化合物１７９．２の合成。アセトニトリル（１０ｍＬ）中の化合物１７９．１（０．９ｇ，６．３８ｍｍｏｌ，１．０当量）に、Ｃｓ２ＣＯ３（３．１ｇ，９．５７ｍｍｏｌ，１．５当量）を添加した。１０分後、ｄ  １−フルオロ−２−ニトロベンゼン（１．３ｇ，９．５７ｍｍｏｌ，１．５当量）を添加した。反応混合物を室温で２４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、１７９．２（１．２ｇ，７３．４１％）を得た。MS(ES):  m/z  257.72  [M+H]+。
【０９２７】
化合物１７９．３の合成。ＭｅＯＨ（１５ｍＬ）中の化合物１７９．２（１．２ｇ，４．６８ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．３ｇ）を添加した。水素ガスをこの反応混合物中に３０分間パージした。この反応の完了後、この反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１７９．３（０．９ｇ，８４．９４％）を得た。MS(ES):  m/z  227.91  [M+H]+。
【０９２８】
化合物１７９．４の合成。化合物１７９．４を、１７９．３および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２７．８５％）。MS(ES):  m/z  512.46  [M+H]+。
【０９２９】
化合物１７９．５の合成。化合物１７９．５を、１７９．４および６−アミノピコリノニトリルから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４４．４２％）。MS(ES):  m/z  595.48  [M+H]+。
【０９３０】
Ｉ−１７９の合成。化合物Ｉ−１７９を、１７９．５から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５３．７６％）。MS(ES):  m/z  :  511.31  [M+H]+,  LCMS純度,  96.15%,  HPLC純度94.37%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.56  (s,  1H),  10.14  (s,  1H),  8.14-8.11  (m,  2H),  7.90-7.86  (t,  J=7.6Hz,  1H),  7.79-7.72  (m,  2H),  7.54-  7.47  (m  ,3H),  7.28-7.24  (m,  2H),  3.26  (s,  3H),  2.88  (s,  1H),  1.08-1.06  (d,  2H)  0.91  (s,  2H)。
【０９３１】
実施例１８０：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルシクロプロパンスルホンアミド，Ｉ−１８０の合成。
【化２３０】
2019535673.tif 000376
【０９３２】
化合物１８０．１の合成。化合物１８０．１を、９８．４および１８０．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３２．０９％）。MS(ES):  m/z  476.99  [M+H]+。
【０９３３】
化合物１８０．２の合成。化合物１８０．２を、１８０．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３２．０９％）。MS(ES):  m/z  476.99  [M+H]+。
【０９３４】
Ｉ−１８０の合成。化合物Ｉ−１８０を、１８０．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７８．４８％）。MS(ES):  m/z  :  475.25  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.69%,  HPLC純度:  97.32%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.41  (s,  1H),  9.95  (s,  1H),  8.02-8.00  (d,  J=8.4Hz  1H),  7.91  (s,  1H),  7.85-7.77(m,  2H),  7.71-7.69  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.54-7.50  (m,  2H),  7.43-7.41(d,  J=7.2Hz  ,1H),  7.21-7.17(t,  J=7.6Hz,  1H),  3.25  (s,  3H),  2.89(s,  1H),  2.476(s,  3H),  1.12-1.09  (t,  J=6.8Hz,  2H)  0.93  (bs,  2H)。
【０９３５】
実施例１８１：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルエタンスルホンアミド，Ｉ−１８１の合成。
【化２３１】
2019535673.tif 000377
【０９３６】
化合物１８１．１の合成  化合物１８１．１を、９８．４および１９０．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１６．９３％）。MS(ES):  m/z  464.53  [M+H]+。
【０９３７】
化合物１８１．２の合成。化合物１８１．２を、６−アミノピコリノニトリルおよび１８１．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５０．１５％）。MS(ES):  m/z  547.28  [M+H]+。
【０９３８】
Ｉ−１８１の合成。化合物Ｉ−１８２を、１８２．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：９９．０２％）。MS(ES):  m/z  :  463.30  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度:  98.31%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.83  (s,  1H),  10.02  (s,  1H),  8.00  (s,  1H),  7.98  (s,  1H),  7.86-7.82  (t,  1H),  7.73-7.71  (d,  J=7.6  HZ,  1H),  7.66-7.64(d,  J=7.6  HZ,  1H),  7.54-7.50  (t,  1H),  7.45-7.43  (d,  1H),  7.36  (s,  1H),  7.26-7.22  (t,  1H),  3.40-3.38  (m,  2H),  3.29  (s,  3H),  2.51  (s,  3H),  1.30-1.26  (t,  3H)。
【０９３９】
実施例１８２：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１８２の合成。
【化２３２】
2019535673.tif 000378
【０９４０】
化合物１８２．１の合成。化合物１８２．１を、１３．４および２３２．３から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：５４．８７％）。MS(ES):  m/z  571.38  [M+H]+。
【０９４１】
化合物１８２．２の合成。化合物１８２．２を、１８２．１およびシクロプロパンカルボキシアミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２９．３２％）。MS(ES):  m/z  619.51  [M+H]+。
【０９４２】
Ｉ−１８２の合成。化合物Ｉ−１８２を、１８２．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４９．６０％）。MS(ES):  m/z  :  535.50  [M+H]+  ,  LCMS純度,  99.71%,  HPLC純度99.39%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.54  (s,  1H),  10.63  (s,  1H),  8.06  (s,  1H),  7.86  (s,  1H),  7.60-7.55  (d,  J=1.6Hz,  1H),  7.56-7.53  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.39-7.33  (m,  1H),  7.25  (t,  1H),  4.00-3.97  (d,  J=10.8Hz  ,2H),  3.49-3.48  (d,  J=3.6Hz,  2H),  3.24  (s,  3H),  3.08(s,  3H),  2.84  (m,  1H),  2.04-2.01  (m,  1H),  1.78-1.73(m,  4H),  0.78-0.77(d,  J=6Hz,  4H)。
【０９４３】
実施例１８３：Ｎ−（７−（（４−シクロプロピル−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１８３の合成。
【化２３３】
2019535673.tif 000379
【０９４４】
化合物１８３．１の合成。化合物１８３．１を、１３．４および１８３．１ａから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１４．６２％）。MS(ES):  m/z  527.00  [M+H]+
【０９４５】
化合物１８３．２の合成。化合物１８３．２を、１８３．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５１．４９％）。MS(ES):  m/z  575.65  [M+H]+。
【０９４６】
Ｉ−１８３の合成。化合物Ｉ−１８３を、１８３．２から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：７８．１０％）。MS(ES):  m/z  :  491.30  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.14%,  HPLC純度:  95.31%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.50  (s,  1H),  10.59  (s,  1H),  8.00  (s,  1H),  7.75  (s,  1H),  7.46-7.43  (d,  J=8Hz,  1H),  7.35  (d,  J=1.6Hz,  2H),  7.23  (t,  1H),  3.17  (m,  3H),  3.05  (s,  3H),  2.00-1.98  (t,  J=6.4Hz,  2H),  1.00-0.98(m,  2H),  0.77-  0.75  (d,  J=4.8Hz,  4H),  0.67-0.66  (d,  J=5.6Hz,  2H)。
【０９４７】
実施例１８４：Ｎ−（７−（（４−シクロプロピル−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１８４の合成。
【化２３４】
2019535673.tif 000380
【０９４８】
化合物１８４．１の合成。化合物１８４．１を、１８３．１ａおよび９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２１．５８％）。MS(ES):  m/z  491.02  [M+H]+。
【０９４９】
化合物１８４．２の合成。化合物１８４．２を、１８４．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５３．７５％）。MS(ES):  m/z  539.67  [M+H]+。
【０９５０】
化合物Ｉ−１８４の合成。化合物Ｉ−１８４を、１８４．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７２．９２％）  MS(ES):  m/z  :  455.40  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.98%,  HPLC純度:  95.02%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.32  (s,  1H),  10.42  (s,  1H),  7.74(s,  1H),  7.69  (s,  1H),  7.44-7.42  (d,  J=8Hz,  1H),  7.33-7.33  (d,  J=2Hz,  1H),  7.13-7.11  (m,  1H),  3.17  (s,  3H),  3.07  (s,  3H),  2.47  (s,  3H),  1.99-1.92  (m,  2H),  1.07-0.95  (m,  2H),  0.75-  0.75  (d,  J=8.4Hz,  6H)。
【０９５１】
実施例１８５：Ｎ７−（４−クロロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）−２−（ジフルオロメチル）−Ｎ５−（６−メチルピリダジン−３−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−１８５の合成。
【化２３５】
2019535673.tif 000381
【０９５２】
化合物１８５．１の合成。化合物１８５．１を、５８．２および６−メチルピリダジン−３−アミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３５．３９％）。MS(ES):  m/z  565.01  [M+H]+。
【０９５３】
Ｉ−１８５の合成。化合物Ｉ−１８５を、１８５．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７９．０９％）。MS(ES):  m/z  :  480.20  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.41%,  HPLC純度:  98.01%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.81  (s,  1H),  10.99  (s,  1H),  9.02  (s,  1H),  8.24-8.22  (d,  J=8Hz  1H),  7.97-7.96  (d,  J=2Hz,  2H),  7.91-7.81  (m,  2H),  7.28  (s,  1H),  6.98  (s,  1H),  3.35  (s,  3H),  2.59  (s,  3H)。
【０９５４】
実施例１８６：６−（（７−（（４−クロロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−１８６の合成
【化２３６】
2019535673.tif 000382
【０９５５】
化合物１８６．３の合成。化合物１８６．３を、６−アミノピコリノニトリルおよび１２６．２から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２４．１８％）。MS  (ES):  m/z  539.02  [M+H]+。
【０９５６】
化合物Ｉ−１８６の合成。化合物Ｉ−１８６を、１８６．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７４．０８％）。MS(ES):  m/z  :  454.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.59%,  HPLC純度:  97.61%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.05  (s,  1H),  8.77  (s,  1H),  7.96-7.94  (d,  J=8.4Hz,  2H),  7.87-7.85  (t,  J=3.6Hz,  3H),  7.64  (s,  1H),  7.49-7.44  (m,  1H),  7.13-7.11  (d,  J=8Hz,  1H),  3.30(s,  3H)  2.48(s,  3H)。
【０９５７】
実施例１８７：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１８７の合成。
【化２３７】
2019535673.tif 000383
【０９５８】
化合物１８７．１の合成。１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−アミン（１ｇ，９．０ｍｍｏｌ，１．０当量）のイソプロピルアルコール（２０ｍＬ）中の溶液に、イソアミルニトリル（１．５８ｇ，１３．５０ｍｍｏｌ，１．５当量）およびジヨードメタン（４．２１ｇ，１５．７ｍｍｏｌ，１．７５当量）を添加した。この反応混合物を６０℃で１６時間撹拌した。完了したら、反応混合物を１０％のＨＣｌ溶液中に移し、そしてヘキサンで洗浄した。水層を水酸化ナトリウム溶液により中和し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中４％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１８７．１（０．７５０ｇ，３７．５５％）を得た。MS(ES):  m/z  223.03  [M+H]+。
【０９５９】
化合物１８７．２の合成。１８７．１（０．７５０ｇ，３．３８ｍｍｏｌ，１．５当量）の、１，４−ジオキサン（１２ｍＬ）および水（３ｍＬ）中の溶液に、Ｎ−（２−アミノ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド（０．７４０ｇ，２．２５ｍｍｏｌ，１当量）および炭酸カリウム（１．４ｇ，１０．１０ｍｍｏｌ，３当量）を添加した。反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。［１，１’−ビスジフェニルホスフィノフェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．０７４ｇ，１．０１３ｍｍｏｌ，０．０３当量）を反応混合物中に添加し、そして再度、反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。さらに、反応混合物を１１０℃で３時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＣＨ２Ｃｌ２中２％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な１８７．２（０．５００ｇ，７５．４２％）を得た。MS(ES):  m/z  295.37  [M+H]+。
【０９６０】
化合物１８７．３の合成。化合物１８７．３を、１８７．２および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した（収率：２８．８８％）。MS(ES):  m/z  581.05  [M+H]+。
【０９６１】
化合物１８７．４の合成。化合物１８７．４を、１８７．３およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４６．１３％）。MS(ES):  m/z  629.70  [M+H]+。
【０９６２】
Ｉ−１８７の合成。化合物Ｉ−１８７を、１８７．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５３．２８％）。MS(ES):  m/z  :  545.40  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度99.78%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.67  (s,  1H),  8.18  (s,  1H),  7.94-7.94  (d,  J=1.6Hz,  1H),  7.82-7.76  (m,  2H),  7.59-7.57  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.39-7.13  (t,  1H),  7.26  (t,  1H),  6.60  (s,  1H),  3.79  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  3.09(s,  3H),  2.31  (s,  3H),  2.00-1.99  (d,  J=6Hz,  1H),  0.78-0.76  (bs,  4H)。
【０９６３】
実施例１８８：Ｎ−（７−（（４−シクロブチル−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１８８の合成。
【化２３８】
2019535673.tif 000384
【０９６４】
化合物１８８．１の合成。４−ブロモ−２−フルオロ−１−ニトロベンゼン（１．０ｇ，４．５５ｍｍｏｌ，１．０当量）の、トルエン（１２ｍＬ）と水（５ｍＬ）との混合物中の溶液に、シクロプロピルボロン酸（０．５１ｇ，５．９１ｍｍｏｌ，１．３当量）および炭酸カリウム（１．２５ｇ，９．１ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気し、そして酢酸パラジウム（０．１０２ｇ，０．４５５ｍｍｏｌ，０．１当量）およびトリシクロヘキシルホスフィン（０．２５５ｇ，０．９１ｍｍｏｌ，０．２当量）を添加した。反応混合物を再度１０分間脱気し、そして８０℃で５時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中１０％の酢酸エチル中に溶出させて、１８８．１を得た。（０．８１ｇ，９８．３６％）。MS(ES):  m/z  182.17  [M+H]+。
【０９６５】
化合物１８８．２の合成。１８８．１（０．８１ｇ，４．４７ｍｍｏｌ，１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）中の溶液に、ナトリウムチオメトキシド（０．３１３ｇ，４．４７ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加した。反応混合物を１５０℃で５時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、１９９．２を得た。（０．７８ｇ，８３．３７％）。MS(ES):  m/z  210.26  [M+H]+。
【０９６６】
化合物１８８．３の合成。１８８．２（０．７８ｇ，３．７３ｍｍｏｌ，１．０当量）のエタノール（１０ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．０６０ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して２〜３時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてエタノールで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、１８８．３（０．６３ｇ，９４．２８％）を得た。MS(ES):  m/z  180.28  [M+H]+。
【０９６７】
化合物１８８．４の合成。ＣＨ２Ｃｌ２（６ｍＬ）中の化合物１８８．３（０．６３ｇ，３．５１ｍｍｏｌ，１．００当量）に、０℃で、ｍ−クロロペルオキシ安息香酸（２．１１９ｇ，１２．２８ｍｍｏｌ，３．５当量）を少しずつ添加した。反応混合物を室温で３０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。次いで、その有機層をＮａＨＣＯ３で洗浄した。その有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、１８８．４（０．６５ｇ，８７．５５％）を得た。MS  (ES):  m/z  212.28  [M+H]+。
【０９６８】
化合物１８８．５の合成。化合物１８８．５を、１８８．４および９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２８．４２％）。MS(ES):  m/z  461.553  [M+H]+。
【０９６９】
化合物１８８．６の合成。化合物１８８．６を、１８８．５およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３９．３９％）。MS(ES):  m/z  510.29  [M+H]+。
【０９７０】
Ｉ−１８８の合成。化合物Ｉ−１８８を、１８８．６から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：９３．１５％）。MS(ES):  m/z  :  426.29  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度99.05%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.67  (s,  1H),  10.65(s,  1H),  8.43  (s,  1H),  7.87  (s,  1H),  7.62-7.60  (t,  J=3.6  Hz,  2H),  7.46-7.44  (t,  J=2Hz,  1H),  3.46  (s,  3H),  3.16  (s,  3H),  2.10-2.06  (m,  1H),  2.03-1.91  (m,  1H),  1.02-1.00  (d,  J=7.2Hz,  2H),  0.748  (s,  6H)。
【０９７１】
実施例１８９：Ｎ７−（４−クロロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）−２−メチル−Ｎ５−（６−メチルピリダジン−３−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−１８９の合成。
【化２３９】
2019535673.tif 000385
【０９７２】
化合物１８９．１の合成。化合物を、６−メチルピリダジン−３−アミンおよび１２６．２から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２２．１８％）。MS(ES):  m/z  528.48  [M+H]+。
【０９７３】
Ｉ−１８９の合成。化合物Ｉ−１８９を、１８９．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７９．０３％）。MS(ES):  m/z  :  444.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.04%,  HPLC純度:  98.11%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.63  (s,  1H),  9.68(s,  1H),  9.87  (s,  1H),  8.64  (s,  1H),  8.19-8.17  (d,  J=9.2Hz,  1H),  7.88-7.78  (m,  2H),  7.44-7.42  (d,  J=9.2Hz,  1H),  7.34  (s,  1H),  3.29  (s,  3H),  2.46(s,  3H),  2.45  (s,  3H)。
【０９７４】
実施例１９０：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルエタンスルホンアミド，Ｉ−１９０の合成。
【化２４０】
2019535673.tif 000386
【化２４１】
2019535673.tif 000387
【０９７５】
化合物１９０．１の合成。Ｎ−メチル−２−ニトロアニリン（０．５ｇ，３．２８ｍｍｏｌ，１．０当量）のジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）中の溶液に、０℃で、水素化ナトリウム（０．３３ｇ，８．２ｍｍｏｌ，２．５当量）を少しずつ添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌した。次いで、エタンスルホニルクロリド（０．８４ｇ，６．５７ｍｍｏｌ，２．０当量）を滴下により添加した。反応混合物を１１０℃で１８時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を氷冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中１５％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な１９０．１（０．７ｇ，８７．２１％）を得た。MS(ES):  m/z  245.16  [M+H]+。
【０９７６】
化合物１９０．２の合成。１９０．１（０．７ｇ，２．８６ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（２０ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．１８０ｇ）を添加した。水素を、この反応混合物中に２時間パージした。この反応の完了後、この反応混合物をセライト床で濾過し、ＭｅＯＨで洗浄し、そして減圧中で濃縮して、１９０．２（０．５２ｇ，８４．６８％）を得た。MS(ES):  m/z  215.43  [M+H]+。
【０９７７】
化合物１９０．３の合成。化合物１９０．３を、１３．４および１９０．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１０．７１％）。MS(ES):  m/z  500.23  [M+H]+。
【０９７８】
化合物１９０．４の合成。化合物１９０．４を、１９０．３および６−アミノピコリノニトリルから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３８．９０％）。MS(ES):  m/z  583.43  [M+H]+。
【０９７９】
Ｉ−１９０の合成。化合物Ｉ−１９０を、１９０．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８９．３７％）。MS(ES):  m/z  :  499.43  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100%,  HPLC純度99.74%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.14  (s,  1H),  8.09-8.07  (d,  J=8Hz,  1H),  7.99-7.98  (d,  J=5.6Hz,  2H),  7.92-7.88  (t,  J=2Hz,  1H),  7.74-7.72  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.58-7.57(d,  J=7.2Hz,  1H),  7.54-7.52  (d,  J=8Hz,  1H),  7.43-7.41  (m,  1H),  7.17-7.04  (m,  2H),  3.31-3.30  (q,  J=7.2Hz,  2H),  3.21  (s,  3H),  1.31-1.25  (s,  3H)。
【０９８０】
実施例１９１：６−（（７−（（４−クロロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−１９１の合成。
【化２４２】
2019535673.tif 000388
【０９８１】
化合物１９１．１の合成。化合物を、５８．２および６−アミノピコリノニトリルから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２３．４３％）。MS(ES):  m/z  490.89  [M+H]+。
【０９８２】
Ｉ−１９１の合成。化合物Ｉ−１９１を、化合物１９１．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７９．０９％）  MS(ES):  m/z    490.33  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.82%,  HPLC純度:  99.66%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.69  (s,  1H),  10.23  (s,  1H),  8.92  (s,  1H),  8.10-8.08  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.97-7.88  (m,  4H),  7.64  (s,  1H),  7.51-7.49  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.24  (t,  1H),  3.32  (s,  3H)。
【０９８３】
実施例１９２：（１Ｒ，２Ｒ）−Ｎ−（７−（（４−クロロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−１９２の合成。
【化２４３】
2019535673.tif 000389
【０９８４】
化合物１９２．１の合成。化合物１９２．１を、（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミドおよび１２６．２から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：１１．８４％）。MS(ES):  m/z  522.38  [M+H]+。
【０９８５】
Ｉ−１９２の合成。化合物Ｉ−１９２を、１９２．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６２．７４％）。MS(ES):  m/z  :  438.30  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.90%,  HPLC純度:  97.33%,  キラルHPLC純度:94%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.59  (s,  1H),  10.80  (s,  1H),  8.61  (s,  1H),  7.91-7.73  (d,  J=8.8Hz,  4H),  4.95-4.78  (m,  1H),  3.28(s,  3H),  2.49  (s,  3H),  1.52-1.46  (m,  1H),  1.25-1.20  (m,  2H)。
【０９８６】
実施例１９３：Ｎ−（７−（（４−（１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１９３の合成。
【化２４４】
2019535673.tif 000390
【０９８７】
化合物１９３．１の合成。化合物１９３．１を、９８．４および１８７．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２９．８７％）。MS(ES):  m/z  545.07  [M+H]+。
【０９８８】
化合物１９３．２の合成  化合物１９３．２を、１９３．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４３．９６％）。MS(ES):  m/z  593.72  [M+H]+。
【０９８９】
化合物Ｉ−１９３の合成。化合物Ｉ−１９３を、１９３．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４６．２７％）。MS(ES):  m/z  :  509.41  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.73%,  HPLC純度:  99.26%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.49  (s,  1H),  10.54  (s,  1H),  8.32-8.29  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.87  (s,  1H),  7.79-7.78  (d,  J=5.6Hz,  1H),  7.71  (s,  1H),  7.65-7.63  (d,  J=8.4Hz,  1H),  6.50  (s,  1H),  3.77  (s,  3H),  3.22  (s,  3H),  3.12(s,  3H),  2.47(s,  3H),  2.30(s,  3H),  1.57(m,  1H),  0.89-0.82(m,  4H)。
【０９９０】
実施例１９４：Ｎ−（７−（（４−（１，３−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１９４の合成。
【化２４５】
2019535673.tif 000391
【０９９１】
化合物１９４．１の合成。化合物１９４．１を、９８．４および１９７．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２５．６７％）。MS(ES):  m/z  545.07  [M+H]+。
【０９９２】
化合物１９４．２の合成。化合物１９４．１を、１９４．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５２．６７％）。MS(ES):  m/z  593.72  [M+H]+。
【０９９３】
化合物Ｉ−１９４の合成。化合物Ｉ−１９４を、１９４．２から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：４１．６２％）。MS(ES):  m/z  :  509.53  [M+H]+  ,  LCMS純度,  100.00%,  HPLC純度96.25%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.47  (s,  1H),  10.53  (s,  1H),  8.31-8.29  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.89  (s,  1H),  7.82  (s,  1H),  7.80  (s,  1H),  7.48-7.48  (d,  J=2.0Hz,  1H),  7.35-7.32  (m,  1H),  3.80  (s,  3H),  3.22  (s,  3H),  3.13  (s,  3H),  2.47  (s,  3H),  2.32  (s,  3H),  1.10  (m,  1H),  0.85-0.82  (m,  4H)。
【０９９４】
実施例１９５：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）−５−（ジフルオロメチル）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−１９５の合成。
【化２４６】
2019535673.tif 000392
【０９９５】
化合物１９５．１の合成。化合物１９５．１を、９８．４および１９５．３から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２８．２６％）。MS(ES):  m/z  478.54  [M+H]+。
【０９９６】
化合物１９５．２の合成。化合物を、６−アミノピコリノニトリルおよび１９５．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３１．２６％）。MS(ES):  m/z  561.43  [M+H]+。
【０９９７】
化合物１９５．３の合成。ＣＨ２Ｃｌ２中の化合物１９５．２に、ジメチルアミノ硫黄トリクロリドを添加した。反応混合物を室温で一晩撹拌した。反応混合物をＮａＨＣＯ３によりクエンチし、次いで水を添加し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、１９５．３（０．０７３ｇ，５４．０４％）を得た。MS(ES):  m/z  583.49  [M+H]+。
【０９９８】
Ｉ−１９５の合成。化合物Ｉ−１９５を、１９５．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：３５．０６％）。MS(ES):  m/z  :  499.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  97.33%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.47  (s,  1H),  9.99  (s,  1H),  8.07  (s,  1H),  8.04-8.02  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.90-7.82  (m,  3H),  7.72-7.70  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.56  (s,  1H),  7.45-7.44  (d,  J=7.2Hz,  1H),  3.26  (s,  3H),  3.19  (s,  3H),  2.52  (s,  3H)。
【０９９９】
実施例１９６：Ｎ−（２−メチル−７−（（２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１９６の合成。
【化２４７】
2019535673.tif 000393
【１０００】
化合物１９６．１の合成。化合物１９６．１を、９８．４および１９６．１ａから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３１．２１％）。MS(ES):  m/z  535.67  [M+H]+。
【１００１】
化合物１９６．２の合成。化合物１９６．２を、１９６．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２９．６５％）。MS(ES):  m/z  583.42  [M+H]+。
【１００２】
Ｉ−１９６の合成。化合物Ｉ−１９６を、１９６．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６３．７５％）。MS(ES):  m/z  :  499.51  [M+H]+  ,  LCMS純度,  98.12%,  HPLC純度98.20%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.34  (s,  1H),  10.45  (s,  1H),  7.78  (s,  2H),  7.56-7.56  (d,  J=1.2Hz,  1H),  7.53-7.51  (d,  J=12.4Hz,  1H),  7.33-7.31  (m,  1H),  3.99-  3.96  (d,  J=10.8Hz,  2H),  3.502-3.45  (m,  2H),  3.20  (s,  3H),  3.09  (s,  3H),  2.86-2.78  (m,  1H),  2.48  (s,  3H),  1.99-1.97  (m,  1H),  1.78-1.69  (m,  4H),  0.76(s,  4H)。
【１００３】
実施例１９７：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１，３−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１９７の合成。
【化２４８】
2019535673.tif 000394
【１００４】
化合物１９７．１の合成。１５３．３（１ｇ，３．０７ｍｍｏｌ，１．０当量）、４−ブロモ−１，３−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール（０．６５０ｇ，３．６８ｍｍｏｌ，１．２当量）の、１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）と水（５ｍＬ）との混合物中の溶液を、アルゴンにより３０分間脱気した。１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン（０．２２４ｇ，３．０６７ｍｍｏｌ，０．１当量）、炭酸カリウム（１．３９ｇ，０．０１０ｍｍｏｌ，３．３当量）を反応混合物中に添加し、そして再度、反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。さらに、反応混合物を１１０℃で５時間撹拌した。反応の完了後、水をこの反応混合物に添加し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１９７．１（０．５００ｇ，５５．４１％）を得た。MS(ES):  m/z  295.37  [M+H]+。
【１００５】
化合物１９７．２の合成。化合物１９７．２を、１９７．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２４．４４％）。MS(ES):  m/z  581.05  [M+H]+。
【１００６】
化合物１９７．３の合成。化合物１９７．３を、１９７．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４０．２６％）。MS(ES):  m/z  629.70  [M+H]+。
【１００７】
化合物Ｉ−１９７の合成。化合物Ｉ−１９７を、１９７．３から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：６２．５３％）。MS(ES):  m/z  :  545.50  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.52%,  HPLC純度:  99.04%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.54  (s,  1H),  10.62  (s,  1H),  8.11  (s,  1H),  7.99  (s,  1H),  7.86  (s,  1H),  7.64  (s,  1H),  7.61-7.58  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.48-7.46  (d,  J=9.2Hz,  1H),7.24  (t,  1H),  3.81  (3H),  3.23  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  2.35  (s,  3H),  2.09  (s,  1H),  0.77-0.76  (m,  4H)。
【１００８】
実施例１９８：Ｎ  Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１９８の合成。
【化２４９】
2019535673.tif 000395
【１００９】
化合物１９８．１の合成。１５３．３（１．０ｇ，３．０６ｍｍｏｌ，１．０当量）と４−ブロモ−１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール（０．５８０ｇ，０．３６６ｍｍｏｌ，１．１当量）との、１，４−ジオキサン（１０ｍＬ）中の混合物を、アルゴンで１０分間脱気した。次いで、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．４５０ｇ，２．２８ｍｍｏｌ，１．１当量）および炭酸カリウム（０．６２０ｇ，１．９８ｍｍｏｌ，３当量）をこれに添加した。反応混合物を１１０℃で２４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１９８．１（０．５２０ｇ，５７．６３％）を得た。MS(ES):  m/z  295.37  [M+H]+。
【１０１０】
化合物１９８．２の合成。化合物１９８．２を、１９８．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２５．７８％）。MS(ES):  m/z  581.05  [M+H]+。
【１０１１】
化合物１９８．３の合成。化合物を、１９８．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３４．８７％）。MS(ES):  m/z  629.70  [M+H]+。
【１０１２】
Ｉ−１９８の合成。化合物Ｉ−１９８を、１９８．３から、一般手順を使用して合成した（収率：８４．１８％）。MS(ES):  m/z  :  545.60  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.00%,  HPLC純度:  99.08%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.61  (s,  1H),  8.10  (s,  1H),  7.85  (s,  1H),  7.67  (s,  2H),  7.62-7.61  (d,  J=2Hz,  1H),  7.60  (s,  1H),  7.47-7.46  (dd,  J=2Hz,  J=8.4Hz,  1H),  7.23  (t,  1H),  3.81  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  3.11  (s,  3H),  2.42  (s,  3H),  2.03-2.00  (m,  1H),  0.77-  0.75  (m,  4H)。
【１０１３】
実施例１９９：Ｎ−（７−（（４−（１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−１９９の合成。
【化２５０】
2019535673.tif 000396
【化２５１】
2019535673.tif 000397
【１０１４】
化合物１９９．１の合成。化合物１９９．１を、９８．４および１９８．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２４．２４％）。MS(ES):  m/z  545.1  [M+H]+。
【１０１５】
化合物１９９．２の合成。化合物を、１９８．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４２．６２％）。MS(ES):  m/z  593.7  [M+H]+。
【１０１６】
Ｉ−１９９の合成。化合物Ｉ−１９９を、１９９．２、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７１．７％）。MS(ES):  m/z  :  509.46  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.97%,  HPLC純度100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.24  (s,  1H),  10.45  (s,  1H),  7.86  (s,  1H),  7.80  (s,  2H),  7.65(s,  1H),  7.59-7.59  (d,  J=1.6Hz,  1H),  7.44-7.42  (m,  1H),  3.80  (s,  3H),  3.23  (s,  3H),  3.13  (s,  3H),  2.48  (s,  3H),  2.41(s,  3H),  1.98  (s,  1H),  0.75-0.73  (m,  4H)。
【１０１７】
実施例２００：Ｎ−（２−（（２−（ジフルオロメチル）−５−（（２，６−ジメチルピリミジン−４−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−（メチル−ｄ３）メタンスルホンアミド，Ｉ−２００の合成。
【化２５２】
2019535673.tif 000398
【化２５３】
2019535673.tif 000399
【１０１８】
化合物２００．１の合成。２−ニトロアニリン（１．０ｇ，７．２４ｍｍｏｌ，１．０当量）のピリジン（２．５ｍＬ）中の溶液に、塩化メシル（１．６５ｇ，１４．４８ｍｍｏｌ，２．０当量）を０℃で添加し、そしてこの反応混合物を室温で２０時間撹拌した。完了したら、反応混合物を氷冷水中に移し、沈殿物が形成された。沈殿物をさらに、テトラヒドロフラン（２ｍＬ）と１Ｎの水酸化ナトリウム（３ｍＬ）との混合物中に溶解させ、室温で２時間撹拌した。この反応混合物を２ＮのＨＣｌ中に移してｐＨを７にし、そして酢酸エチルで抽出した。有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中２０％の酢酸エチルを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２００．１（１．０ｇ，収率：６３．８８％）を得た。MS(ES):  m/z  217.21  [M+H]+。
【１０１９】
化合物２００．２の合成。２００．１（１．０ｇ，４．６３ｍｍｏｌ，１．０当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１０ｍＬ）中の溶液に、水素化ナトリウム（０．２２ｇ，９．２６ｍｍｏｌ，２．０当量）を０℃で添加し、そしてこの反応混合物を１０分間撹拌した。ヨードメタン−ｄ３（１．０ｇ，６．９４ｍｍｏｌ，１．５当量）を反応混合物中に０℃で滴下により添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を氷冷水中に移し、固体が形成され、固体を濾過し、そして減圧中で濃縮して、純粋な２００．２（０．６１ｇ，収率：５６．５４％）を得た。MS(ES):  m/z  234.26  [M+H]+。
【１０２０】
化合物２００．３の合成。２００．２（０．６１ｇ，２．６２ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（６ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．３ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して２〜３時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてエタノールで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、２００．３（０．４５ｇ，８４．６５％）を得た。MS(ES):  m/z  204.27  [M+H]+。
【１０２１】
化合物２００．４の合成。化合物２００．４を、２００．３および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２０．７９％）。MS(ES):  m/z  489.95  [M+H]+。
【１０２２】
化合物２００．５の合成。化合物２００．５を、２，６−ジメチルピリミジン−４−アミンおよび２００．４から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４６．７２％）。MS(ES):  m/z  576.65  [M+H]+。
【１０２３】
Ｉ−２００の合成。化合物Ｉ−２００を、２００．５から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５７．４９％）。MS(ES):  m/z  :  492.46  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.37%,  HPLC純度99.02%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  7.79-7.77  (d,  J=8Hz,  1H),  7.64-7.62(d,  J=8Hz,  1H),  7.52-7.48  (m,  2H),  7.31-7.24  (m,  2H),  3.06  (s,  3H),  2.49  (s,  3H),  2.40  (s,  3H)。
【１０２４】
実施例２０１：Ｎ−（２−（（５−（（２，６−ジメチルピリミジン−４−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−（メチル−ｄ３）メタンスルホンアミド，Ｉ−２０１の合成。
【化２５４】
2019535673.tif 000400
【１０２５】
化合物２０１．１の合成。化合物２０１．１を、９８．４および２００．３から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２０．１９％）。MS(ES):  m/z  453.97  [M+H]+。
【１０２６】
化合物２０１．２の合成。化合物２０１．２を、２０１．１および２，６−ジメチルピリミジン−４−アミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４３．８３％）。MS(ES):  m/z  540.67  [M+H]+。
【１０２７】
化合物Ｉ−２０１の合成。化合物Ｉ−２０１を、２０１．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６３．０１％）。MS(ES):  m/z  :  456.5  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.03%,  HPLC純度98.11%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.46  (s,  1H),  9.74  (s,  1H),  7.88  (s,  1H),  7.73-7.71  (s,  J=7.6Hz,  1H),  7.65-7.63  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.46-7.42  (m,  3H),  7.21-7.18  (m,  1H),  3.11  (s,  3H),  2.46  (s,  3H),  2.39  (s,  3H),  2.29  (s,  3H)。
【１０２８】
実施例２０２：Ｎ−（５−（ジフルオロメチル）−２−（（２−（ジフルオロメチル）−５−（（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−２０２の合成。
【化２５５】
2019535673.tif 000401
【１０２９】
化合物２０２．１の合成。化合物２０２．１を、１３．４および１９５．３から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１４．３３％）。MS  (ES):  m/z  514.94  [M+H]+。
【１０３０】
化合物２０２．２の合成。化合物２０２．２を、１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−アミンおよび２０２．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５５．９０％）。MS  (ES):  m/z  575.61  [M+H]+。
【１０３１】
化合物Ｉ−２０２の合成。化合物Ｉ−２０２を、２０２．２から、ＤＡＳＴでの処理、その後、一般手順Ｃにより、合成した。（収率：２２．４２％）。MS(ES):  m/z  :  513.46  [M-H]+  ,  LCMS純度:  99.68%,  HPLC純度:  99.47%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.22  (s,  1H),  9.21  (s,  1H),  8.06  (s,  1H),  7.88  (s,  1H),  7.82-7.80  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.67-7.65  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.53-7.52(d,  J=2Hz,  1H),  7.31-6.93  (m,  3H),  6.44(s,  1H),  3.74  (s,  3H),  3.26  (s,  3H),  3.16  (s,  3H)。
【１０３２】
実施例２０３：（Ｎ−（７−（（４−シクロプロピル−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２０３の合成。
【化２５６】
2019535673.tif 000402
【１０３３】
化合物２０３．１の合成。４−シクロプロピル−２−（メチルチオ）アニリン（０．７００ｇ，３．９０ｍｍｏｌ，１当量）の酢酸（０．７ｍＬ）中の溶液に、３０％の過酸化水素（２．６５ｇ，７８．０９ｍｍｏｌ，２０．０当量）およびタングステン酸ナトリウム二水和物（１．３ｇ，３．９０ｍｍｏｌ，１当量）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を氷水中に移し、そして沈殿した生成物を濾過し、ヘキサン中５０％の酢酸エチルで洗浄し、そして十分に乾燥させて、２０３．１を得た。（０．５７０ｇ，収率：６９．１０％）。MS(ES):  m/z  212.28  [M+H]+
【１０３４】
化合物２０３．２の合成。化合物２０３．２を、１３．４および２０３．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２０．４７％）。MS(ES):  m/z  497.96  [M+H]+。
【１０３５】
化合物２０３．３の合成。化合物２０３．３を、２０３．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３４．１６％）。MS(ES):  m/z  546.61  [M+H]+。
【１０３６】
Ｉ−２０３の合成  化合物Ｉ−２０３を、２０３．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６５．６８％）。MS(ES):  m/z  :  462.56  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.13%,  HPLC純度:  99.88%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.65  (s,  1H),  10.73  (s,  1H),  8.65  (s,  1H),  7.97  (s,  1H),  7.66-7.64  (d,  J=10.4Hz,  2H),  7.50-7.48  (d,  J=7.6Hz,  1H),  3.19  (s,  3H),  2.09-2.03  (m,  2H),  1.04-1.02  (m,  2H),  0.79-  0.78  (m,  6H)。
【１０３７】
実施例２０４：６−（（７−（（２−メトキシ−３−（２−メチル−２Ｈ−テトラゾール−５−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）−３−（２−メトキシプロパン−２−イル）ピラジン−２−カルボニトリル，Ｉ−２０４の合成。
【化２５７】
2019535673.tif 000403
【１０３８】
化合物２０４．１の合成。化合物２０４．１を、９８．５および１２１．３から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５９．５９％）。MS(ES):  m/z  611.68  [M+H]+。
【１０３９】
化合物Ｉ−２０４の合成。化合物Ｉ−２０４を、２０４．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５９．４４％）。MS(ES):  m/z  :  527.74  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度98.93%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.49  (s,  1H),  10.29  (s,  1H),  9.36  (s,  1H),  8.06  (s,  1H),  7.76-7.74  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.68-7.61  (m,  1H),  7.43-7.39  (t,  J=8Hz,  1H),  7.19-7.17  (d,  J=7.6Hz,1H),  4.48  (s,  3H),  3.75  (s,  3H),  3.75(s,  3H),  2.50(s,  3H),  1.55  (s,  6H)。
【１０４０】
実施例２０５：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（５−メチルチアゾール−２−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２０５の合成。
【化２５８】
2019535673.tif 000404
【１０４１】
化合物２０５．１の合成。化合物２０５．１を、５８．２および（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２６．４２％）。MS(ES):  m/z  558.61  [M+H]+。
【１０４２】
化合物Ｉ−２０５の合成  化合物Ｉ−２０５を、２０５．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．８８％）。MS(ES):  m/z  :  474.52  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.00%,  HPLC純度95.08%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.72  (s,  1H),  10.83  (s,  1H),  8.79  (s,  1H),  8.03  (s,  1H),  7.89-7.86  (m,  2H),  7.25  (t,  1H),  7.08-7.78  (d,  J=8.4Hz,  1H),  5.01-4.84  (s,  1H),  3.30  (s,  3H),  2.23  (s,  1H),  1.20-1.16  (t,  J=7.2Hz,  2H)。
【１０４３】
実施例２０６：２−（ジフルオロメチル）−Ｎ７−（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）−Ｎ５−（１−メチル−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５，７−ジアミン，Ｉ−２０６の合成。
【化２５９】
2019535673.tif 000405
【化２６０】
2019535673.tif 000406
【１０４４】
化合物２０６．１の合成。化合物２０６．１を、１３．４および１．１ａから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３７．２６％）。MS(ES):  m/z  490.91  [M+H]+。
【１０４５】
化合物２０６．２の合成。化合物２０６．２を、２０６．１および１−メチル−５−（トリフルオロメチル）−１Ｈ−ピラゾール−３−アミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２７．４９％）。MS(ES):  m/z  619.57  [M+H]+。
【１０４６】
化合物Ｉ−２０６の合成。化合物Ｉ−２０６を、２０６．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５８．８５％）。MS(ES):  m/z  :  535.65  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.09%,  HPLC純度:  97.47%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.31  (s,  1H),  9.50  (s,  1H),  8.57  (s,  1H),  8.07  (s,  1H),  7.63-7.61  (dd,  J=1.6Hz,  J=8Hz,  1H),  7.56-7.54  (d,  J=8Hz,  1H),  7.29-7.25  (d,  J=8Hz,  1H),  7.20  (s,  1H),  7.16  (t,  1H),  6.56  (s,  1H),  3.95  (s,  3H),  3.78  (s,  3H),  3.71  (s,  3H)。
【１０４７】
実施例２０７：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２０７の合成。
【化２６１】
2019535673.tif 000407
【化２６２】
2019535673.tif 000408
【１０４８】
化合物２０７．１の合成。ジオキサン（３２ｍＬ）と水（８ｍＬ）との混合物中の、１の化合物（４．０ｇ，１３ｍｍｏｌ，１．０当量）および１−メチル−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピラゾール（２．９８ｇ，１４．３ｍｍｏｌ，１．１当量）に。反応混合物をアルゴンで１０分間脱気した。次いで、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（２．１２ｇ，２．６０ｍｍｏｌ，０．２当量）および炭酸カリウム（５．３９ｇ，３９．２ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。反応混合物を１１５℃で２４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中１５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２０７．１（１．２ｇ，２９．８８％）を得た。MS(ES):  m/z  311.33  [M+H]+。
【１０４９】
化合物２０７．２の合成。ＭｅＯＨ中の化合物２０７．１（１．２ｇ，３．８５ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．２２４ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、２０７．２（０．８００ｇ，７３．８０％）を得た。MS(ES):  m/z  281.35  [M+H]+。
【１０５０】
化合物２０７．３の合成。化合物２０７．３を、２０７．２および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３４．６７％）。MS(ES):  m/z  567.02  [M+H]+。
【１０５１】
化合物２０７．４の合成。化合物２０７．４を、２０７．３および（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２０４５％）。MS(ES):  m/z  633.66  [M+H]+。
【１０５２】
Ｉ−２０７の合成。化合物Ｉ−２０７を、２０７．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５４．０６％）。MS(ES):  m/z  :  549.65  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.57%,  HPLC純度97.83%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.58  (s,  1H),  10.80  (s,  1H),  8.25  (s,  1H),  8.13  (s,  1H),  7.98  (s,  1H),  7.86-7.85  (d,  J=0.4Hz,  1H),  7.77  (s,  1H),  7.65-7.62  (d,  J=1.2Hz,  1H),  7.56-7.54  (d,  J=8Hz,  1H),  7.26  (t,  1H),  4.94-4.77  (m,  1H),  3.90(s,  3H),  3.24(s,  3H),  3.18(s,  3H),  2.62(s,  1H),  1.51(m,  2H)。
【１０５３】
実施例２０８：（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２０８の合成。
【化２６３】
2019535673.tif 000409
【１０５４】
化合物２０８．１の合成。化合物２０８．１を、９８．４および１５３．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３８．９９％）。MS(ES):  m/z  531.28  [M+H]+。
【１０５５】
化合物２０８．２の合成。化合物を、２０８．１および（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２７．９８％）。MS(ES):  m/z  597.43  [M+H]+。
【１０５６】
Ｉ−２０８の合成。化合物Ｉ−２０８を、２０８．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７３．９１％）。MS(ES):  m/z  :  513.59  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度98.46%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.56  (s,  1H),  10.68  (s,  1H),  8.00  (s,  1H),  7.84  (s,  1H),  7.75-7.74  (m,  2H),  7.67-7.65  (d,  J=8.4  Hz,  1H),  7.54-7.52  (d,  J=8.4  Hz,1H),  7.14  (s,  1H),  4.99-4.94  (m,  1H),  3.76  (s,  3H),  3.26  (s,  3H),  3.15  (s,  3H),  2.49  (s,  3H),  1.50-1.44  (m,  1H),  1.25-1.11  (m,  2H)。
【１０５７】
実施例２０９：（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２０９の合成。
【化２６４】
2019535673.tif 000410
【化２６５】
2019535673.tif 000411
【１０５８】
化合物２０９．１の合成。化合物２０９．１を、６５．２および９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３１．４１％）。MS(ES):  m/z  531.76  [M+H]+。
【１０５９】
化合物２０９．２の合成。化合物２０９．２を、２０９．１および（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：１２．７５％）。MS(ES):  m/z  597.76  [M+H]+。
【１０６０】
Ｉ−２０９の合成。化合物Ｉ−２０９を、２０９．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４２．３３％）。MS(ES):  m/z  :  513.46  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.70%,  HPLC純度:  95.02%,  キラルHPLC  :  (69%,  29%),1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.36  (s,  1H),  10.49  (s,  1H),  8.22  (s,  1H),  7.96  (s,  1H),  7.85  (s,  1H),  7.83-7.83  (d,  J=1.6Hz,  1H),  7.79  (s,  1H),  7.65-7.62  (m,  1H),  7.57-7.55(d,  J=8.4Hz,  1H),  4.97-4.794  (m,1H),  3.88  (s,  3H),  3.23  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  2.48  (s,  3H),  1.60-1.54  (m,  1H),  1.22-1.11  (m,  2H)。
【１０６１】
実施例２１０：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２１０の合成。
【化２６６】
2019535673.tif 000412
【化２６７】
2019535673.tif 000413
【１０６２】
化合物２１０．１の合成。化合物２１０．１を、１３．４および３７１．１から、一般方法Ａを使用して合成した。（収率：１９．９８％）。MS(ES):  m/z  505.98  [M+H]+。
【１０６３】
化合物２１０．２の合成。ＣＨ２Ｃｌ２（５ｍｌ）中の化合物２１０．１（０．２３０ｇ，０．４ｍｍｏｌ，１．０当量）に、ｍ−クロロ過安息香酸（０．２３ｇ，１．３ｍｍｏｌ，３．０当量）を少しずつ０℃で添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を、ＮａＨＣＯ３溶液を使用して塩基性にし、水に移し、次いでＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中２．５％のＭｅＯＨを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２１０．２（０．１９０ｇ，７７．６９％）を得た。MS(ES):  m/z  537.98  [M+H]+。
【１０６４】
化合物２１０．３の合成。化合物２１０．３を、２１０．２および（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２１．０７％）。MS(ES):  m/z  :  603.03  [M+H]+。
【１０６５】
Ｉ−２１０の合成。化合物Ｉ−２１０を、２１０．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７７．４６％）。MS(ES):  m/z  :  520.41  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.99%,  HPLC純度:  95.30%,  キラルHPLC  :  (15%,  85%),1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.69  (s,  1H),  10.78  (s,  1H),  8.65  (s,  1H),  8.32  (s,  1H),  8.10-8.08  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.93  (s,  1H),  7.79  (s,  2H),  7.07  (t,  1H),  6.81-6.80  (d,  J=2Hz,  1H),4.95-4.78  (m,  1H),  3.92  (s,  3H),  3.24(s,  3H),  1.50-1.45  (m,  1H),  1.37-1.18  (m,  2H)。
【１０６６】
実施例２１１：（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２１１の合成。
【化２６８】
2019535673.tif 000414
【化２６９】
2019535673.tif 000415
【１０６７】
化合物２１１．１の合成。化合物２１１．１を、９８．４および３７１．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２８．０６％）。MS(ES):  m/z  470  [M+H]+。
【１０６８】
化合物２１１．２の合成。ＣＨ２Ｃｌ２（５ｍｌ）中の化合物２１１．１（０．３ｇ，６．３８ｍｍｏｌ，１．０当量）に、ｍ−クロロ過安息香酸（０．３３ｇ，１．９２ｍｍｏｌ，３．０当量）を少しずつ０℃で添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物のｐＨを、ＮａＨＣＯ３溶液を使用して７に調整し、水に移し、次いでＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中２．５％のＭｅＯＨを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２１１．２（０．２００ｇ，６２．４１％）を得た。MS(ES):  m/z  502.00  [M+H]+。
【１０６９】
化合物２１１．３の合成。化合物２１１．３を、２１１．２および（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３７．５１％）。MS(ES):  m/z  568.64  [M+H]+。
【１０７０】
Ｉ−２１１の合成。化合物Ｉ−２１１を、２１１．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８２．８７％）。MS(ES):  m/z  :  484.52  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.34%,  HPLC純度95.21%,  キラルHPLC  :  (73%,  27%),1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.60  (s,  1H),  10.66  (s,  1H),  8.63  (s,  1H),  8.33  (s,  1H),  8.14-8.11  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.03  (s,  1H),  7.80-7.79  (d,  J=2Hz,  2H),  6.815-6.81  (d,  J=2Hz,  1H),  5.01-4.98  (m,  1H),  3.92  (s,  3H),  3.36(s,  3H),  3.17  (s,  3H),  1.65-1.51  (m,  1H),  1.36-1.11  (m,  2H)。
【１０７１】
実施例２１２：（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２１２の合成。
【化２７０】
2019535673.tif 000416
【１０７２】
化合物２１２．１の合成。１５３．３（２．５ｇ，０．７６ｍｍｏｌ，１．０当量）および５−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−イミダゾール（１．５ｇ，０．９２ｍｍｏｌ，１．２当量）の、１，２−ジメトキシエタン（２０ｍＬ）と水（５ｍＬ）との混合物中の溶液に、炭酸ナトリウム（２．４ｇ，２．３ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。反応混合物をアルゴンで１５分間脱気した。次いで、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）のＣＨ２Ｃｌ２との錯体（０．９ｇ，０．０７ｍｍｏｌ，０．１当量）を添加し、そして再度５分間脱気した。反応混合物を１１５℃で２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中２％のＭｅＯＨを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２１２．１（１．３ｇ，６０．５０％）を得た。MS(ES):  m/z  281.57  [M+H]+。
【１０７３】
化合物２１２．２の合成。化合物２１２．２を、２１２．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４８．０６％）。MS(ES):  m/z  567.83  [M+H]+。
【１０７４】
化合物２１２．３の合成。化合物２１２．３を、２１２．２および（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３３．２３％）。MS(ES):  m/z  633.43  [M+H]+。
【１０７５】
Ｉ−２１２の合成。化合物Ｉ−２１２を、２１２．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６４．７０％）。MS(ES):  m/z  :  549.5  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度96.86%,  キラルHPLC  :  (48%,  52%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.52  (s,  1H),  7.87  (s,  2H),  7.7-7.69  (d,  J=8  Hz,  1H),  7.65-7.63  (d,  J=8  Hz,  1H),  7.32-7.28  (t,  J=8  Hz,  1H),  7.24  (t,  1H),  4.76  (s,  1H),  4.05  (s,  3H),  3.73  (s,  3H),  3.39  (s,  3H),  1.60-1.49  (m,  1H),  1.45-1.35  (m,  2H)。
【１０７６】
実施例２１３：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２１３の合成。
【化２７１】
2019535673.tif 000417
【１０７７】
化合物２１３．１の合成。化合物２１３．１を、１．１ａおよび１３．４から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３１．２７％）。MS(ES):  m/z  490.23  [M+H]+。
【１０７８】
化合物２１３．２の合成。化合物２１３．２を、（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミドおよび２１３．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：１７．６１％）。MS(ES):  m/z  557.42  [M+H]+。
【１０７９】
Ｉ−２１３の合成。化合物Ｉ−２１３を、２１３．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８８．３５％）。MS(ES):  m/z  :  473.5  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.56%,  HPLC純度:  99.17%,  キラルHPLC純度:  76.44%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.52  (s,  1H),  7.93  (s,  1H),  7.75-7.73  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.65-7.63  (t,  J=1.2Hz,  1H),  7.35-7.31  (t,  J=8Hz,  1H),  7.01  (t,  1H),  4.80-4.76  (m,  1H),  4.05  (s,  3H),  3.74  (s,  3H),  1.88-1.78  (m,  1H),  1.22-1.19  (m,  2H)。
【１０８０】
実施例２１４：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２１４の合成。
【化２７２】
2019535673.tif 000418
【化２７３】
2019535673.tif 000419
【１０８１】
化合物２１４．１の合成。ジオキサン（２４ｍＬ）と水（６ｍＬ）との混合物中の、２−（メチルチオ）−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）アニリン（２．８ｇ，１．０５｀ｍｍｏｌ，１．０当量）と５−ブロモ−１−メチル−１Ｈ−イミダゾール１．１（２．５ｇ，１．５８ｍｍｏｌ，１．５当量）との混合物。反応混合物をアルゴン雰囲気で１０分間脱気した。次いで、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．２５０ｇ，０．３１ｍｍｏｌ，０．０３当量）および炭酸カリウム（４．３７ｇ，３．１６ｍｍｏｌ，３当量）をこれに添加した。反応混合物を１１５℃で２４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２１４．１（１．５ｇ，９０．６９％）を得た。MS(ES):  m/z  220.31  [M+H]+。
【１０８２】
化合物２１４．２の合成。酢酸（１５ｍＬ）中の化合物２１４．１（１．５ｇ，６．３０ｍｍｏｌ，１．０当量）に、タングステン酸ナトリウム（２ｇ，６．３０ｍｍｏｌ，１当量）を少しずつ添加した。反応混合物を室温で５分間撹拌した。次いで、３０％の過酸化水素溶液（１８ｍＬ）を室温で滴下により添加した。反応混合物を室温で１０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移した。この溶液のｐＨを、飽和ＮａＨＣＯ３を使用することにより７に調整し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１０〜１３％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２１４．２（１．２ｇ，６９．８１％）を得た。MS(ES):  m/z  252.30  [M+H]+。
【１０８３】
化合物２１４．３の合成。化合物２１４．３を、１３．４および２１４．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４６．５３％）。MS(ES):  m/z  505.46  [M+H]+。
【１０８４】
化合物１．４の合成。化合物２１４．４を、２１４．３およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：７３．３５％）。MS(ES):  m/z  586.64  [M+H]+。
【１０８５】
Ｉ−２１４の合成。化合物Ｉ−２１４を、２１４．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７２．９８％）。MS(ES):  m/z  :  502.41  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.66%,  HPLC純度99.09%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.11-8.09  (t,  J=7.2Hz,  2H),  7.98-7.96  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.88-7.85  (dd,  J=2Hz,  J=8.8Hz,  1H),  7.78  (s,  1H),  7.20  (s,  1H),  6.97  (s,  1H),  3.83  (s,  3H),  3.20  (s,  3H),  1.92-1.90  (t,  1H),  0.99-0.98(d,  J=4Hz,  2H),  0.93-0.91  (d,  J=8Hz,  2H)。
【１０８６】
実施例２１５：Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２１５の合成。
【化２７４】
2019535673.tif 000420
【１０８７】
化合物２１５．１の合成。化合物２１５．１を、９８．４および２１４．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３３．６９％）。MS(ES):  m/z  470  [M+H]+。
【１０８８】
化合物２１５．２の合成。ＣＨ２Ｃｌ２（７ｍＬ）中の化合物１２１５．１（０．６１０ｇ，１３ｍｍｏｌ，１．０当量）に、ｍ−クロロ過安息香酸（０．６７ｇ，３９ｍｍｏｌ，３．０当量）を少しずつ０℃で添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして飽和ＮａＨＣＯ３溶液を使用して中和し、次いでＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中２．５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な２１５．２（０．２８０ｇ，４２．９７％）を得た。MS(ES):  m/z  502.00  [M+H]+。
【１０８９】
化合物２１５．３の合成。化合物２１５．３を、２１５．２およびシクロプロパンカルボキサミドで、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４１．７８％）。MS(ES):  m/z  550.65  [M+H]+。
【１０９０】
Ｉ−２１５の合成。化合物Ｉ−２１５を、２１５．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７０．８４％）。MS(ES):  m/z  :  466.57  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.35%,  HPLC純度:  97.93%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  9.01  (s,  1H),  8.18  (s,  1H),  8.10  (s,  1H),  8.01  (s,  1H),  7.87  (s,  2H),  7.77  (s,  1H),  7.36  (s,  1H),  7.20  (s,  1H),  3.94  (s,  3H),  3.21  (s,  3H),  2.69  (s,  3H),  2.00-1.98  (d,  J=7.6Hz,  1H),  0.93-0.88  (bs,  4H)。
【１０９１】
実施例２１６：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２１６の合成。
【化２７５】
2019535673.tif 000421
【化２７６】
2019535673.tif 000422
【１０９２】
化合物２１６．１の合成。化合物２１６．１を、１３．４および３３８．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３５．８６％）。MS(ES):  m/z  520.01  [M+H]+。
【１０９３】
化合物２１６．２の合成。２１６．１（０．１３０ｇ，２５０．４８ｍｍｏｌ，１当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の冷溶液に、メタ−クロロ過安息香酸（０．１５１ｇ，８．７６６ｍｍｏｌ，３．５当量）を少しずつ添加した。この反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＭｅＯＨ中３０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２１６．２（０．０６９ｇ，４９．９９％）を得た。MS(ES):  m/z  552.01  [M+H]+。
【１０９４】
化合物２１６．３の合成。化合物２１６．３を、２１６．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：７５．８６％）。MS(ES):  m/z  516.54  [M+H]+。
【１０９５】
化合物Ｉ−２１６の合成。化合物Ｉ−２１６を、２１６．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６７．２１％）。MS(ES):  m/z  :  516.54  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100.00%,  HPLC純度99.51%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.69  (s,  1H),  10.77  (s,  1H),  8.78  (s,  1H),  8.38  (s,  1H),  8.10  (s,  1H),  8.09-8.07  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.81-7.79  (s,  1H),  6.61  (s,  1H),  3.81  (s,  3H),  3.25  (s,  3H),  2.37(s,  3H),  2.10-2.05  (m,  1H),  0.87  (bs,  4H)。
【１０９６】
実施例２１７：Ｎ−（７−（（４−（１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２１７の合成。
【化２７７】
2019535673.tif 000423
【１０９７】
化合物２１７．１の合成。化合物２１７．１を、９８．４および３３８．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２１．０３％）。MS(ES):  m/z  484.03  [M+H]+。
【１０９８】
化合物２１７．２の合成。２１７．１（０．１１３ｇ，２３３．９４ｍｍｏｌ，１当量）のＣＨ２Ｃｌ２（２ｍＬ）中の冷溶液に、メタ−クロロ過安息香酸（０．１４０ｇ，８．１９ｍｍｏｌ，３．５当量）を少しずつ添加した。この反応混合物を室温で３時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＭｅＯＨ中３０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２１７．２を得た。（０．０９０ｇ，７４．７０％）。MS(ES):  m/z  516.03  [M+H]+。
【１０９９】
化合物２１７．３の合成。化合物２１７．３を、２１７．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６０．９１％）。MS(ES):  m/z  564.68  [M+H]+。
【１１００】
化合物Ｉ−２１７の合成。化合物Ｉ−２１７を、２１７．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４８．９８％）。MS(ES):  m/z  :  480.57  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度99.34%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  13.59  (s,  1H),  10.95  (s,  1H),  8.66  (s,  1H),  8.37-8.37  (d,  J=1.6Hz,  1H),  8.08-8.06  (s,  1H),  7.88  (s,  1H),  7.60-7.57  (d,  J=8.4Hz,  1H),  6.62  (s,  1H),  3.80  (s,  1H),  3.24  (s,  3H),  2.76  (s,  3H),  2.30  (s,  3H),  1.99-1.96  (m,  1H),  0.79-0.77  (d,  J=6.8Hz,  4H)。
【１１０１】
実施例２１８／２１９：（Ｒ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２１８および
（Ｓ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２１９の合成。
【化２７８】
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【１１０２】
化合物Ｉ−２１８およびＩ−２１９の合成。Ｉ−３６９の異性体（０．１００ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ，５ｕ））およびＨＥＸ中０．１％のＴＦＡ：ＩＰＡ（８０：２０）を４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２１８（０．０１８ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  535.65  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度100%,  キラルHPLC  :  100%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  7.74  (s,  1H),  7.68-7.66  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.61  (s,  1H),  7.47-7.45  (d,  J=8.4Hz,  1H),  6.99  (t,  1H),  4.46-4.43  (d,  J=10.4Hz,  1H)  4.16-4.13-(d,  J=10.8Hz,  1H),  3.72-3.67  (m,  1H),  3.30  (s,  3H),  3.05  (s,  3H),  1.99  (m,  1H),  1.87-1.63  (m,  6H),  0.96-0.89  (m,  4H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２１９（０．０１７ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  535.65  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度95.10%,  キラルHPLC  :  98.28%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  7.68-7.61  (m,  3H),  7.62  (s,  1H),  7.00  (t,  1H),  4.46-4.44  (d,  J=10Hz,  1H),  4.16-4.13  (d,  J=11.2Hz,  1H)  3.72-3.67  (m,  1H),  3.30  (s,  3H),  3.05  (s,  3H),  2.06  (m,  1H),  1.97-1.66  (m,  6H),  1.05-0.91  (m,  4H)。
【１１０３】
実施例２２０：Ｎ−（７−（（４−シクロブチル−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２２０の合成。
【化２７９】
2019535673.tif 000425
【１１０４】
化合物２２０．１の合成。ＣＨ２Ｃｌ２（５０ｍＬ）中の化合物３−フルオロ−４−ニトロフェノール（５ｇ，３１．８ｍｍｏｌ，１．０当量）に、トリエチルアミン（６．５ｍＬ，４７．７ｍｍｏｌ，１．５当量）を０℃で添加した。反応混合物を０℃で１０分間撹拌した。次いで、トリフルオロメタンスルホン酸（６．３ｍＬ，３１．８ｍｍｏｌ，１．０当量）を滴下により添加した。反応混合物を０℃で１６時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧下でエバポレートして、２２０．１（０．３５ｇ，８３．３９％）を得た。MS(ES):  m/z  204.18  [M+H]+。
【１１０５】
化合物２２０．２の合成。トルエン（３０ｍＬ）中の化合物２２０．１（３．０ｇ，１０．３ｍｍｏｌ，１．０当量）およびシクロプロピルボロン酸（１．２９ｇ，１２．９３ｍｍｏｌ，１．２５当量）に、Ｃｓ２ＣＯ３（５．０ｇ，１５．４５ｍｍｏｌ，１．５当量）を添加した。反応混合物をアルゴンで５分間脱気した。次いで、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）のＣＨ２Ｃｌ２との錯体（０．６７ｇ，０．８２４ｍｍｏｌ，０．０８当量）を添加し、そして反応混合物をアルゴンで１０分間、再度脱気した。反応混合物を９０℃で４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧下でエバポレートして、２２０．２（１．１ｇ，５４．３２％）を得た。MS(ES):  m/z  196.54  [M+H]+。
【１１０６】
化合物２２０．３の合成。ジメチルホルムアミド（２０ｍＬ）中の化合物２２０．２（１．３ｇ，６．６６ｍｍｏｌ，１．０当量）に、水中のメタンチオール酸ナトリウム（１．０ｇ，１４．６６ｍｍｏｌ，２．２当量）を添加した。反応混合物を１５〜２０℃で５時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１５％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２２０．３（１．２ｇ，８０．６９％）を得た。MS(ES):  m/z  224.38  [M+H]+。
【１１０７】
化合物２２０．４の合成。２２０．３（１．２ｇ，１．７４ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（３５ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．４２ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して１２時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてエタノールで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、２２０．４（０．８ｇ，７７．０１％）を得た。MS(ES):  m/z  194.25  [M+H]+。
【１１０８】
化合物２２０．５の合成。化合物２２０．５を、２２０．４および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３４．９８％）。MS(ES):  m/z  479.83  [M+H]+。
【１１０９】
化合物２２０．６の合成。ＣＨ２Ｃｌ２（５ｍＬ）中の化合物２２０．５（０．５ｇ，１．４４ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、ｍ−クロロペルオキシ安息香酸（m-chloroperocybenzoic  acid）（０．５ｍＬ）を滴下により添加した。反応混合物を室温で１０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。次いで、その有機層をＮａＨＣＯ３で洗浄した。その有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、２２０．６（０．３ｇ，７３．２３％）を得た。MS(ES):  m/z  511.26  [M+H]+。
【１１１０】
化合物２２０．７の合成。化合物２２０．７を、２２０．６およびシクロプロパンカルボキシアミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３２．２６％）。MS(ES):  m/z  560.49  [M+H]+。
【１１１１】
Ｉ−２２０の合成。化合物Ｉ−２２０を、２２０．７から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５７．７３％）。MS(ES):  m/z  :  476.35  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.93%,  HPLC純度98.53%,  1H  NMR  (DMSO+TFA,  400MHz):  7.19  (s,  2H),  6.95-6.93  (d,  J=8Hz,  1H),  6.84-6.82  (d,  J=8Hz,  1H),  6.22  (t,  1H),  3.11  (s,  1H),  2.92  (m,  1H),  2.29  (s,  3H)  1.63  (bs,  2H),  1.44-1.34  (m,  2H),  1.13  (bs,  1H),  0.97  (s,  2H),  0.31-0.20  (m,  4H)。
【１１１２】
実施例２２１：Ｎ−（７−（（４−シクロブチル−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２２１の合成。
【化２８０】
2019535673.tif 000426
【１１１３】
化合物２２１．１の合成。化合物２２１．１を、９８．４および２２０．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３３．４５％）。MS(ES):  m/z  444.52  [M+H]+。
【１１１４】
化合物２２１．２の合成。ＣＨ２Ｃｌ２（４ｍＬ）中の化合物２２１．１（０．２２ｇ，０．５ｍｍｏｌ，１．００当量）に、０℃で、ｍ−クロロペルオキシ安息香酸（０．４ｇ，１．７５ｍｍｏｌ，３．５当量）を少しずつ添加した。反応混合物を室温で１０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。次いで、その有機層をＮａＨＣＯ３で洗浄した。その有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、２２１．２（０．１７０ｇ，６０．８２％）を得た。MS(ES):  m/z  476.53  [M+H]+。
【１１１５】
化合物２２１．３の合成。化合物２２１．３を、２２１．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４８．３８％）。MS(ES):  m/z  524.86  [M+H]+。
【１１１６】
化合物Ｉ−２２１の合成。化合物Ｉ−２２１を、２２１．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６４．０４％）。MS(ES):  m/z  :  440.40  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度99.01%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  7.86-7.86  (d,  J=1.6Hz,  1H),  7.81  (s,  1H),  7.71-7.69  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.65-7.63  (m,  1H),  3.70-3.66  (m,  1H),  3.09  (s,  3H),  2.61  (s,  3H),  2.47-2.4  (m,  2H)  2.26-2.09  (m,  3H),  1.98-1.85  (m,  2H),  0.97-0.95  (m,  4H)。
【１１１７】
実施例２２２：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（メトキシメチル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２２２の合成。
【化２８１】
2019535673.tif 000427
【１１１８】
化合物２２２．１の合成。ジイソプロピルアミン（３８．７ｇ，０．３０ｍｍｏｌ，２．４当量）のテトラヒドロフラン（２００ｍＬ）中の溶液を−７８℃まで冷却し、その後、ｎ−ブチルリチウム（１９．２１ｇ，０．３０ｍｍｏｌ，２．４当量）を添加し、そして反応混合物を同じ温度で３０分間撹拌した。水素化トリブチルスズ（８７．０３ｇ，０．３０ｍｍｏｌ，２．４当量）を反応混合物に同じ温度で添加し、次いで０℃で維持し、そして３０分間撹拌した。この反応混合物を−７８℃まで冷却し、クロロ（メトキシ）メタン（１０ｇ，０．１２５ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加し、そして反応混合物を室温まで温めた。この反応混合物を室温で５時間撹拌した。完了したら、反応混合物をブライン中に移し、そしてジエチルエーテルで抽出した。有機層を合わせ、ブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサンで溶出して、２２２．１を得た。（７．０ｇ，１６．８２％）。MS(ES):  m/z  336.12  [M+H]+。
【１１１９】
化合物２２２．２の合成。２２２．１（３．７ｇ，１４．９２ｍｍｏｌ，１．０当量）のＮ−メチルピロリジン（３５ｍＬ）中の溶液に、（５−ブロモ−２−ニトロフェニル）（メチル）スルファン（５．０ｇ，１４．９２ｍｍｏｌ，１当量）を添加した。この反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気した。テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（１．７２ｇ，１．４９ｍｍｏｌ，０．１当量）、再度反応混合物をアルゴン雰囲気下で１０分間脱気した。この反応物を６０℃で２０時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。合わせた有機層をブラインで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中１５％の酢酸エチルを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２２２．２（２．１ｇ，６６．００％）を得た。MS(ES):  m/z  214.25  [M+H]+。
【１１２０】
化合物２２２．３の合成。２２２．２（２．１ｇ，９．８５ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（５０ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（１ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、２２２．３を得た。（１．１ｇ，６０．９５％）。MS(ES):  m/z  184.27  [M+H]+。
【１１２１】
化合物２２２．４の合成。化合物２２２．４を、２２２．３および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２３．４５％）。MS  (ES):  m/z  469.95  [M+H]+。
【１１２２】
化合物２２２．５の合成。２２２．４（０．２４０ｇ，５．１１ｍｍｏｌ，１当量）のＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中の溶液を０℃で冷却し、そしてメタ−クロロ過安息香酸（０．０９７ｇ，５．６２ｍｍｏｌ，１．１当量）をこの反応混合物にゆっくりと添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＣＨ２Ｃｌ２中２％のＭｅＯＨ中に溶出させて、２２２．５（０．１６０ｇ，６２．４１％）を得た。MS(ES):  m/z  501.95  [M+H]+。
【１１２３】
化合物２２２．６の合成。化合物を、１２２．５およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４５．５７％）。MS  (ES):  m/z  550.59  [M+H]+。
【１１２４】
化合物Ｉ−２２２の合成。化合物Ｉ−２２２を、２２２．６から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５９．０４％）。MS(ES):  m/z  :  466.35  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  97.55%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.05  (s,  1H),  8.01-8.00  (d,  J=1.6Hz,  1H),  7.87-7.85  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.75-7.73  (d,  J=8.4Hz,  1H),  6.98  (t,  1H),  4.56  (s,  2H),  3.47  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  1.90  (s,  1H),  0.98-0.89  (s,  4H)。
【１１２５】
実施例２２３：Ｎ−（７−（（４−（メトキシメチル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２２３の合成。
【化２８２】
2019535673.tif 000428
【１１２６】
化合物２２３．１の合成。化合物２２３．１を、４−（メトキシメチル）−２−（メチルチオ）アニリンおよび９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３８．００％）。MS  (ES):  m/z  432.97  [M+H]+。
【１１２７】
化合物２２３．２の合成。２２３．１（０．２４０ｇ，５．５４ｍｍｏｌ，１当量）のＣＨ２Ｃｌ２（１０ｍＬ）中の溶液を０℃で冷却し、そしてメタ−クロロ過安息香酸（０．１０４ｇ，６．０９ｍｍｏｌ，１．１当量）をこの反応混合物にゆっくりと添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物を飽和ＮａＨＣＯ３溶液中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＣＨ２Ｃｌ２中２％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な２２３．１を得た。（０．１４０ｇ，５６．６８％）。MS(ES):  m/z  465.97  [M+H]+。
【１１２８】
化合物２２３．３の合成。化合物を、２２３．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４８．５０％）。MS  (ES):  m/z  514.61  [M+H]+。
【１１２９】
化合物Ｉ−２２３の合成。化合物Ｉ−２２３を、２２３．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５５．８１％）。MS(ES):  m/z  :  430.55  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.61%,  HPLC純度97.09%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  7.98  (s,  1H),  7.91  (s,  1H),  7.78  (s,  1H),  7.71-7.69  (d,  J=7.6Hz,  1H),  4.54  (s,  2H),  3.46  (s,  3H),  3.38  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  1.87  (s,  1H),  0.96-0.88  (m,  4H)。
【１１３０】
実施例２２４／２２５：（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２２４および（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２２５の合成。
【化２８３】
2019535673.tif 000429
【１１３１】
化合物Ｉ−２２４およびＩ−２２５の合成。Ｉ−２１１の異性体（０．０５２ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ，５μＭ）、共溶媒としてのＩＰＡ：ＡＣＮ（５０：５０）中０．１のＤＥＡを４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２２４（０．０２４ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  484.30  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  98.57%,  キラルHPLC純度:  (100%),  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.81  (s,  1H),  8.67  (s,  1H),  8.38-8.37  (d,  J=1.6Hz,  1H),  8.15-8.13  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.95  (s,  1H),  7.82-7.81  (d,  J=2Hz,  2H),  7.73-7.71  (d,  J=8.8Hz,  1H),  6.84-6.84  (d,  J=2Hz,  1H),  5.0-4.84  (m,  1H),  3.93  (s,  3H),  3.27  (s,  3H),  2.63  (s,  3H),  2.20  (s,  1H),  1.64-1.58  (m,  1H),  1.19-1.12  (m,  1H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２２５（０．００４ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  484.41  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  キラルHPLC純度:  (97%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.43-8.42  (d,  J=4Hz,  1H),  8.13-8.11  (d,  J=8Hz,  1H),  7.99  (s,  1H),  7.86  (s,  1H),  7.68-7.67  (d,  J=4Hz,  1H),  6.73-6.72  (d,  J=4Hz,  1H),  4.77  (m,  1H),  3.99  (s,  3H),  3.17  (s,  3H),  2.60  (s,  3H),  2.09  (m,  1H),  1.78-1.72  (m,  1H),  1.19-1.16(m,  1H)。
【１１３２】
実施例２２６：Ｎ−（２−メチル−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２２６の合成。
【化２８４】
2019535673.tif 000430
【１１３３】
化合物２２６．１の合成。化合物２２６．１を、２３２．３および９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１９．４５％）。MS(ES):  m/z  506.03  [M+H]+。
【１１３４】
化合物２２６．２の合成。化合物２２６．２を、２２６．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：８２．０９％）。MS(ES):  m/z  554.68  [M+H]+。
【１１３５】
Ｉ−２２６の合成。化合物Ｉ−２２６を、２２６．２から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：７５．９９％）。MS(ES):  m/z  :  470.52  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.52(s,  1H),  10.58  (s,  1H),  8.49  (s,  1H),  7.95  (s,  1H),  7.75  (s,  1H),  7.71-7.66  (m,  2H),  3.99-3.95  (m,  2H),  3.48-3.42  (m,  2H),  3.19-3.17  (m,  6H),  2.93-2.87  (m,  1H),  2.01-1.98  (t,  J=11.6Hz,  1H),  1.78-1.63  (m,  4H),  0.77-0.76  (d,  J=4.8Hz,  4H)。
【１１３６】
実施例２２７／２２８：（Ｒ）−２，２−ジフルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−４−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２２７および
（Ｓ）−２，２−ジフルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−４−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２２８の合成。
【化２８５】
2019535673.tif 000431
【１１３７】
化合物Ｉ−２２７およびＩ−２２８の合成。Ｉ−３７８の異性体（０．０８７ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＣＥＬ  ＯＸ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ，５μＭ）、共溶媒としてのＩＰＡ中０．１のＤＥＡを４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２２７（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  502.40  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.61%,  キラルHPLC純度:  (100.00%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.37-8.36  (d,  J=2Hz,  1H),  8.05-8.02  (dd,  J=1.6Hz,  J=8.4Hz,  1H),  7.92  (s,  1H),  7.78-7.76  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.72  (s,  1H),  7.59  (s,  1H),  3.81  (s,  3H),  3.14  (s,  3H),  2.81-2.76  (m,  1H),  2.59  (s,  3H),  2.10-2.01  (m,  1H),  1.84-1.82  (m,  1H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２２８（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  502.31  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100.00%,  HPLC純度:  100.00%,  キラルHPLC純度:  (98.04%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.37-8.36  (d,  J=2Hz,  1H),  8.05-8.03  (dd,  J=2Hz,  J=8.4Hz,  1H),  7.92  (s,  1H),  7.78  (m,  1H),  7.70  (s,  1H),  7.59  (s,  1H),  3.81  (s,  3H),  3.14  (s,  3H),  2.84-2.76  (m,  1H),  2.59  (s,  3H),  2.09-2.03  (m,  1H),  1.84-1.82  (m,  1H)。
【１１３８】
実施例２２９：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−（ジフルオロメチル）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−（ジフルオロメチル）メタンスルホンアミド，Ｉ−２２９の合成。
【化２８６】
2019535673.tif 000432
【１１３９】
化合物２２９．１の合成。ピリジン（５０ｍＬ）中の化合物２−ニトロアニリン（５ｇ，３６．１２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、塩化メシル（４．９５ｇ，４３．４３ｍｍｏｌ，１．２当量）を滴下により添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中５％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２２９．１（２ｇ，２５．５５％）を得た。MS(ES):  m/z  217.26  [M+H]+。
【１１４０】
化合物２２９．２の合成。ＭｅＯＨ（３０ｍＬ）中の化合物２２９．１（２ｇ，９．２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、１０％の炭素担持パラジウム（０．７ｇ）を添加した。水素を、この反応混合物に通して４時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてＭｅＯＨで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、２２９．２（１．７ｇ，５４．３％）を得た。MS(ES):  m/z  187.36  [M+H]+。
【１１４１】
化合物２２９．３の合成。化合物２２９．３を、２２９．２および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：４９．３３％）。MS(ES):  m/z  472.51  [M+H]+。
【１１４２】
化合物２２９．４の合成。化合物２２９．４を、２２９．３および６−アミノニコチノニトリルから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５１．０６％）。MS(ES):  m/z  555.72  [M+H]+。
【１１４３】
化合物２２９．５の合成。ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中の化合物２２９．４（０．３ｇ，０．５４ｍｍｏｌ，１．０当量）およびジフルオロヨードメタン（０．１９２ｇ，１．０８ｍｍｏｌ，２．０当量）に、０℃で、Ｃｓ２ＣＯ３（０．３５１ｇ，１．０８ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加した。反応混合物を室温で１時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、２２９．５（０．０５７ｇ，５２．２９％）を得た。MS(ES):  m/z  605.26  [M+H]+。
【１１４４】
化合物Ｉ−２２９の合成。化合物Ｉ−２２９を、２２９．５から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６３．７５％）。MS(ES):  m/z  :  521.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.56%,  HPLC純度:  96.47%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.60  (s,  1H),  10.14  (s,  1H),  8.16-8.14  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.90-7.83  (m,  2H),  7.71-7.64  (m,  2H),  7.60-7.58  (d,  J=8Hz,  1H),  7.49-7.46  (s,  2H),  7.36-7.22  (m,  1H),  7.22  (t,  1H),  3.34  (s,  3H)。
【１１４５】
実施例２３０／２３１：（Ｓ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２３０および（Ｒ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２３１の合成。
【化２８７】
2019535673.tif 000433
【１１４６】
化合物Ｉ−２３０およびＩ−２３１の合成。Ｉ−３８５の異性体（０．１００ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ，５μＭ）、共溶媒としてのＩＰＡ中０．１％のＤＥＡを４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２３０（０．０３０ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  567.56  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.66%,  HPLC純度:  97.78%,  キラルHPLC純度:  (100%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.07  (s,  1H),  7.94  (s,  1H),  7.82-7.80  (d,  J=6.8Hz,  2H),  7.72-7.67  (m,  2H),  7.14-6.87  (t,  1H),  3.97  (s,  3H),  3.34  (s,  3H),  3.08  (s,  3H),  2.82-2.80  (d,  J=8.4Hz,  1H).  2.10-2.06  (m,  1H),  1.85-1.83(m,  1H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２３１（０．０３０ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  567.56  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.73  %,  HPLC純度:  95.06  %,  キラルHPLC純度:  (98.28%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.074  (s,  1H),  7.940  (s,  1H),  7.82-7.80  (d,  J=7.6Hz,  2H),  7.72-7.67  (m,  2H),  7.14-6.87  (t,  1H),  3.98  (s,  3H),  3.34  (s,  3H),  3.08  (s,  3H),  2.82-2.80  (d,  J=10.0Hz,  1H).  2.10-2.06  (m,  1H),  1.86-1.83  (m,  1H)。
【１１４７】
実施例２３２：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２３２の合成。
【化２８８】
2019535673.tif 000434
【化２８９】
2019535673.tif 000435
【１１４８】
化合物２３２．１の合成。４−ブロモ−２−（メチルチオ）アニリン（３ｇ，１３．７５ｍｍｏｌ，１．０当量）、２−（３，６−ジヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）−４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン（４．３３ｇ，２０．６３ｍｍｏｌ，１．５当量）の、テトラヒドロフラン（６０ｍＬ）と水（１０ｍＬ）との混合物中の溶液に。反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。１，１’−ビス（ジフェニルホスファニル）フェロセン（１ｇ，１．３７５ｍｍｏｌ，０．１当量）、炭酸カリウム（２２．８ｍＬ，）を反応混合物中に添加し、そして再度、反応混合物をアルゴンにより３０分間脱気した。さらに、反応混合物を７０℃で３時間撹拌した。反応の完了後、水をこの反応混合物に添加し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をヘキサン中２０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２３２．１（１．４ｇ，４５．９９％）を得た。MS(ES):  m/z  222.32  [M+H]+。
【１１４９】
化合物２３２．２の合成。２３２．１（１．４ｇ，６．３３ｍｍｏｌ，１．０当量）のエタノール（３０ｍＬ）中の溶液に、１０％のＰｄ／Ｃ（０．７０ｇ）を添加した。水素を反応混合物に通して２〜３時間パージした。完了したら、反応混合物をセライト床で濾過し、そしてエタノールで洗浄した。濾液を減圧中で濃縮して、２３２．２（０．６００ｇ，４２．４７％）を得た。MS(ES):  m/z  224.33  [M+H]+。
【１１５０】
化合物２３２．３の合成。２３２．２（０．６００ｇ，２．６９ｍｍｏｌ，１当量）の酢酸（１３０ｍＬ）中の溶液に、３０％の過酸化水素（０．６６３ｇ，０．１９５ｍｍｏｌ，７．２６当量）およびタングステン酸ナトリウム二水和物（０．７１１ｇ，０．００３ｍｍｏｌ，０．９当量）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を氷水中に移し、そして沈殿した生成物を濾過し、ヘキサン中２５％の酢酸エチルで洗浄し、そして十分に乾燥させて、２３２．３を得た。（０．５２０ｇ，収率：７５．８１％）。MS(ES):  m/z  256.33  [M+H]+。
【１１５１】
化合物２３２．４の合成。化合物２３２．４を、１３．４および２３２．３から、一般手順Ａを使用して合成した（収率：１９．８５％）。MS(ES):  m/z  542.01  [M+H]+。
【１１５２】
化合物２３２．５の合成。化合物２３２．５を、２３２．４およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６２．５６％）。MS(ES):  m/z  590.66  [M+H]+。
【１１５３】
Ｉ−２３２の合成。化合物Ｉ−２３２を、２３２．５から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４８．２１％）。MS(ES):  m/z  :  506.48  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.17%,  HPLC純度97.06%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.78  (s,  1H),  10.76  (s,  1H),  8.72  (s,  1H),  8.06  (s,  1H),  7.79-7.70  (m,  3H),  7.26  (t,  1H),  4.00-3.97  (d,  J=10.4Hz,  2H),  3.52-3.41  (m,  2H),  3.22  (s,  3H),  2.96-2.90(m,  1H),  2.08-2.02  (m,  1H),  1.80-1.66  (m,  4H),  0.80-0.79  (d,  J=6Hz,  4H)。
【１１５４】
実施例２３３／２３４：（Ｓ）−２，２−ジフルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２３３および
（Ｒ）−２，２−ジフルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２３４の合成。
【化２９０】
2019535673.tif 000436
【１１５５】
化合物Ｉ−２３３およびＩ−２３４の合成。Ｉ−３７６の異性体（０．０７０ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ，５μＭ）、共溶媒としてのＩＰＡ中０．１のＤＥＡを４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２３３（０．０２６ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  531.54  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.63%,  HPLC純度98.52%,  キラルHPLC純度:  (100.00%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.05  (s,  1H),  7.92  (s,  1H),  7.77  (s,  1H),  7.72  (s,  1H),  7.65  (s,  2H),  3.97  (s,  3H),  3.37  (s,  3H),  3.08  (s,  3H),  2.59  (s,  3H),  2.09-2.05  (m,  1H),  1.84-1.81  (m,  2H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２３４（０．０３０ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  531.54  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.07%,  HPLC純度97.04%,  キラルHPLC  :  (100.00%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.05  (s,  1H),  7.92  (s,  1H),  7.77  (s,  1H),  7.72  (s,  1H),  7.65  (s,  2H),  3.97  (s,  3H),  3.39  (s,  3H),  3.08  (s,  3H),  2.64  (s,  3H),  2.18-2.05  (m,  1H),  1.96-1.81  (m,  2H)。
【１１５６】
実施例２３５／２３６：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２３５および（１Ｒ，２Ｒ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２３６の合成。
【化２９１】
2019535673.tif 000437
【１１５７】
化合物Ｉ−２３５およびＩ−２３６の合成。Ｉ−２０７の異性体（０．０６５ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬＣＥＬ  ＯＸ−Ｈ  （２５０ｍｍ×４．６ｍｍ，５ｕ）および０．１％のＤＥＡ  ＩＰＡ：ＡＣＮ（５０：５０）を３ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２３５（０．０２７ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  549.47  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.70%,  HPLC純度99.33%,  キラルHPLC  :  (100%),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  10.60  (s,  1H),  8.24  (s,  1H),  8.02  (s,  1H),  7.98  (s,  1H),  7.85-7.81  (d,  J=13.6Hz,  2H),  7.66-7.64  (d,  J=7.6Hz,  1H),  7.60-7.58  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.17(t,  1H),  4.98-4.81  (m,  1H),  3.90  (s,  3H),  3.25  (s,  3H),  3.12  (s,  3H),  1.89  (s,  1H),  1.69-1.56  (m,  2H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２３６（０．０１０ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  549.55  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.26%,  HPLC純度98.53%,  キラルHPLC  :  (100%),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  10.66  (s,  1H),  8.25  (s,  1H),  8.09  (s,  1H),  7.98  (s,  1H),  7.86-7.83  (d,  J=11.2Hz,  2H),  7.67-7.65  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.59-7.57  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.24  (s,  1H),7.10  (t,  1H),  4.98-4.83  (m,  1H),  3.90  (s,  3H),  3.25  (s,  3H),  3.11  (s,  3H),  2.27  (s,  1H),  1.25  (s,  1H),  1.13(s,  1H)。
【１１５８】
実施例２３７／２３８：（Ｓ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２３７および
（Ｒ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２３８の合成。
【化２９２】
2019535673.tif 000438
【１１５９】
化合物Ｉ−２３７およびＩ−２３８の合成。Ｉ−３８６の異性体（０．０９５ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ，５μＭ）、共溶媒としてのＩＰＡ中０．１のＤＥＡを４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２３７（０．０２６ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  538.35  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.01%,  HPLC純度98.60%,  キラルHPLC  :  (98.62%),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.76  (s,  1H),  10.99  (s,  1H),  8.84  (s,  1H),  8.36-8.36  (d,  J=2Hz,  1H),  8.17-8.15  (d,  J=8.4Hz,  1H),  8.04  (s,  1H),  7.83-7.81  (t,  J=7.6Hz,  1H),  7.40-7.14  (t,  1H),  7.27  (t,  1H),  6.84-6.84  (d,  J=2Hz,  1H),  3.93  (s,  3H),  3.21  (s,  3H),  3.03-3.00  (m,  1H),  2.02-1.99  (m,  2H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２３８（０．０２７ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  538.35  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.34%,  HPLC純度97.31%,  キラルHPLC  :  (98.45%),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  11.01  (s,  1H),  8.85  (s,  1H),  8.36-8.36  (d,  J=1.6Hz,  2H),  8.17-8.15  (d,  J=7.2Hz,  1H),  8.05  (s,  1H),  7.84-7.81  (t,  J=8.8Hz,  2H),  7.42-7.15  (t,  1H),  7.27(t,  1H),  6.85-6.84  (d,  J=2Hz,  1H),  3.93  (s,  3H),  3.27  (s,  3H),  3.04-3.01  (m,  1H),  2.10-1.99  (m,  2H)。
【１１６０】
実施例２３９／２４０：（Ｓ）−２，２−ジフルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２３９および（Ｒ）−２，２−ジフルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２４０の合成。
【化２９３】
2019535673.tif 000439
【１１６１】
化合物Ｉ−２３９およびＩ−２４０の合成。Ｉ−３７７の異性体（０．０８０ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ，５μＭ）、共溶媒としてのＩＰＡ中０．１のＤＥＡを４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２３９（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  502.31  [M+H]+  ,  LCMS純度:  94.90%,  HPLC純度:  100%,  キラルHPLC純度:  (96%),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.59  (s,  1H),  10.84  (s,  1H),  8.66  (s,  1H),  8.33-8.33  (d,  J=2Hz,  1H),  8.14-8.11  (dd,  J=2Hz,  J=8.4Hz,  1H),  8.00  (s,  1H),  7.81-7.80  (t,  J=4.8Hz,  2H),  6.82-6.82  (d,  J=2Hz,  1H),  3.93  (s,  3H),  3.25  (s,  3H),  3.02-2.94  (m,  1H),  2.51(s,  3H),  2.04-1.95  (m,  2H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２４０（０．０２６ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  502.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.65%,  HPLC:純度:  100%,  キラルHPLC  :  (99.25%),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.59  (s,  1H),  10.84  (s,  1H),  8.66  (s,  1H),  8.33-8.33  (d,  J=2Hz,  1H),  8.14-8.11  (dd,  J=1.6Hz,  J=8.4Hz,  1H),  8.00  (s,  1H),  7.81-7.80  (t,  J=4.8Hz,  2H),  6.82-6.82  (d,  J=2Hz,  1H),  3.93  (s,  3H),  3.25  (s,  3H),  3.00-2.97  (m,  1H),  2.51(s,  3H),  2.04-1.95  (m,  2H)。
【１１６２】
実施例２４１：Ｎ−（７−（（４−（１，４−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２４１の合成。
【化２９４】
2019535673.tif 000440
【化２９５】
2019535673.tif 000441
【１１６３】
化合物２４１．１の合成。化合物２４１．１を、９８．４および２４６．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３４．３５％）。MS(ES):  m/z  516.48  [M+H]+。
【１１６４】
化合物２４１．２の合成  化合物２４１．２を、２４１．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：７５．３８％）。MS(ES):  m/z  564.13  [M+H]+。
【１１６５】
Ｉ−２４１の合成。化合物Ｉ−２４１を、２４１．２から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：６７．１７％）。MS(ES):  m/z  :  480.40  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度98.78%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.51  (s,  1H),  10.60  (s,  1H),  8.61  (s,  1H),  8.21-8.21  (d,  J=2Hz,  1H),  8.03-7.98  (m,  2H),  7.82-7.80  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.61  (s,  1H),  3.86  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  2.52  (s,  3H),  2.22  (s,  3H),  2.00  (s,  1H),  0.78-0.63  (m,  4H)。
【１１６６】
実施例２４２：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（ジメチルホスホリル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２４２の合成。
【化２９６】
2019535673.tif 000442
【化２９７】
2019535673.tif 000443
【１１６７】
化合物２４２．１の合成。ジメチルホルムアミド（１５ｍＬ）中の、２−ヨードアニリン（１．５ｇ，６．８５ｍｍｏｌ，１．０当量）、ジメチルホスフィンオキシド（０．５９０ｇ，７．５３ｍｍｏｌ，１．１当量）、リン酸カリウム（１．６ｇ，７．５３ｍｍｏｌ，１．１当量）の混合物を、アルゴンにより２０分間脱気した。Ｘａｎｔｐｈｏｓ（０．３９７ｇ，０．６８５ｍｍｏｌ，０．１当量）、酢酸パラジウム（ＩＩ）（０．１５３ｇ，０．６８５ｍｍｏｌ，０．１当量）を反応混合物中に添加し、そして再度、アルゴンにより３０分間脱気した。さらに、反応混合物を１５０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そしてＣＨ２Ｃｌ２中１０％のＭｅＯＨで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＣＨ２Ｃｌ２中５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な２４２．１（０．７００ｇ，６０．４２％）を得た。MS(ES):  m/z  170.16  [M+H]+。
【１１６８】
化合物２４２．２の合成。化合物２４２．２を、２４２．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２２．２６％）。MS(ES):  m/z  455.84  [M+H]+。
【１１６９】
化合物２４２．３の合成。化合物を、２４２．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４１．０６％）。MS(ES):  m/z  504.49  [M+H]+。
【１１７０】
化合物Ｉ−２４２の合成。化合物Ｉ−２４２を、２４２．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：４８．０２％）。MS(ES):  m/z  :  420.32  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.81%,  HPLC純度:  99.44%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.54  (s,  1H),  10.67  (s,  1H),  10.16  (s,  1H),  8.06  (s,  1H),  7.67-7.56  (m,  3H),  7.35  (s,  1H),  7.22-7.17  (m,  1H),  2.03-2.02  (m,  1H),  1.81  (s,  6H),  0.87  (s,  4H)。
【１１７１】
実施例２４３：Ｎ−（７−（（２−（ジメチルホスホリル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２４３の合成。
【化２９８】
2019535673.tif 000444
【１１７２】
化合物２４３．１の合成。化合物２４３．１を、９８．４および２４２．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３９．０４％）。MS(ES):  m/z  519.86  [M+H]+。
【１１７３】
化合物２４３．２の合成。化合物２４３．２を、２４２．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３６．７３％）。MS(ES):  m/z  568.51  [M+H]+。
【１１７４】
化合物Ｉ−２４３の合成。化合物Ｉ−２４３を、２４３．２から、一般手順を使用して合成した（収率：５６．５１％）。MS(ES):  m/z  :  384.33  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.05%,  HPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.54  (s,  1H),  10.64  (s,  1H),  10.56  (s,  1H),  8.62-8.59  (m,  1H),  7.53  (s,  1H),  7.50-7.43  (m,  2H),  6.94  (s,  1H),  2.47  (s,  3H),  2.37-2.35  (m,  1H),  1.80  (s,  6H),  0.84  (s,  4H)。
【１１７５】
実施例２４４／２４５：（Ｒ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−４−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２４４および
（Ｓ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−４−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２４５の合成。
【化２９９】
2019535673.tif 000445
【１１７６】
化合物Ｉ−２４４およびＩ−２４５の合成。Ｉ−３８１の異性体（０．１００ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬＣＥＬ  ＯＸ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ，５ｕ）および０．１％のＤＥＡ  ＩＰＡ：ＡＣＮ（５０：５０）を４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２４４（０．０２６ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  538.55  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.48%,  HPLC純度:  96.33%,  キラルHPLC  :  (100%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.40-8.39  (d,  J=2Hz,  1H),  8.10-8.07  (m,  2H),  7.89-7.86  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.72  (s,  1H),  7.62  (s,  1H),  6.99  (t,  1H),  3.83  (s,  3H),  3.15  (s,  3H),  2.84-2.82  (m,  1H),  2.12-2.05  (m,  1H),  1.95-1.81  (m,  1H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２４５（０．０２７ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  538.50  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度:  99.60%,  キラルHPLC  :  (99.00%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.40  (s,  1H),  8.10-8.08  (m,  2H),  7.89-7.87  (d,  J=8Hz,  1H),  7.73  (s,  1H),  7.62  (s,  1H),  7.00  (t,  1H),  3.83  (s,  3H),  3.15  (s,  3H),  2.84-2.82  (m,  1H),  2.14-2.07  (m,  1H),  1.87-1.84  (m,  1H)。
【１１７７】
実施例２４６：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１，４−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２４６の合成。
【化３００】
2019535673.tif 000446
【化３０１】
2019535673.tif 000447
【１１７８】
化合物２４６．１の合成。２４６．１ａ（１．０ｇ，３．３６ｍｍｏｌ，１．０当量）および３−ブロモ−１，４−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール（０．５８ｇ，３．３６ｍｍｏｌ，１．０当量）の、１，４−ジオキサン（８．０ｍＬ）と水（２．０ｍＬ）との混合物中の溶液に、炭酸カリウム（１．２４ｇ，９．０２ｍｍｏｌ，２．５当量）を添加した。アルゴンを、この反応混合物に通して５分間パージした。次いで、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）のＣＨ２Ｃｌ２との錯体（０．２９ｇ，０．３３ｍｍｏｌ，０．１当量）を添加し、そして再度５分間パージした。反応混合物を１１０℃で２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１２％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、２４６．１（０．６ｇ，３９．３５％）を得た。MS(ES):  m/z  266.38  [M+H]+。
【１１７９】
化合物２４６．２の合成。化合物２４６．２を、２４６．１および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１３．６４％）。MS(ES):  m/z  552.76  [M+H]+。
【１１８０】
化合物２４６．３の合成。化合物２４６．３を、２４６．２およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４５．９４％）。MS(ES):  m/z  600.28  [M+H]+。
【１１８１】
Ｉ−２４６の合成。化合物Ｉ−２４６を、２４６．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７４．７７％）。MS(ES):  m/z  :  516.54  [M+H]+  ,  LCMS純度:  93.73%,  HPLC純度93.67%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.70  (s,  1H),  10.77  (s,  1H),  8.79  (s,  1H),  8.24-8.24  (d,  J=2Hz,  1H),  8.11  (s,  1H),  8.02-8.01  (d,  J=2Hz,  1H),  7.84-7.82  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.62  (s,  1H),  7.27  (t,  1H),  3.87  (s,  3H),  3.26  (s,  3H),  2.25  (s,  3H),  2.05-2.00  (m,  1H),  0.80  (bs,  4H)。
【１１８２】
実施例２４７／２４８：（Ｓ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２４７および（Ｒ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２４８の合成。
【化３０２】
2019535673.tif 000448
【１１８３】
化合物Ｉ−２４７およびＩ−２４８の合成  Ｉ−４０１の異性体（０．０７０ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ，５ｕ））および０．１％のＤＥＡ  ＩＰＡ：ＡＣＮ（５０：５０）を４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２４７（０．０２６ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  506.53  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.54%,  HPLC純度99.58%,  キラルHPLC  :  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  10.76  (s,  1H),  8.73  (s,  1H),  8.06  (s,  1H),  7.90  (s,  1H),  7.76-7.70  (m,  3H),  7.39-7.13  (t,  1H),  4.46-4.43  (d,  J=10.8Hz,  1H),  4.09-4.06  (d,  J=10.8Hz,  1H),  3.61-3.54  (m,  1H),  3.21  (s,  3H),  2.04-2.02  (d,  J=10.8Hz,  1H),  1.92-1.89  (m,  2H),  1.68-1.61  (m,  2H),  1.50-1.44  (m,  1H),  1.44-1.25  (m,  1H),  0.85(bs,  4H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２４８（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  506.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  95.53%,  HPLC純度95.13%,  キラルHPLC  :  99.67%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  10.75  (s,  1H),  8.72  (s,  1H),  8.06  (s,  1H),  7.90  (s,  1H),  7.76-7.70  (m,  3H),  7.38-7.12  (t,  1H),  4.46-4.43  (d,  J=10.8Hz,  1H),  4.09-4.06  (d,  J=11.2Hz,  1H),  3.60-3.54  (m,  1H),  3.21  (s,  3H),  2.10-2.02  (m,  1H),  1.92-1.89  (m,  2H),  1.70-1.59  (m,  3H),  1.50-1.48  (m,  1H),  0.79  (bs,  4H)。
【１１８４】
実施例２４９：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノピリジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−（ジフルオロメチル）メタンスルホンアミド，Ｉ−２４９の合成。
【化３０３】
2019535673.tif 000449
【１１８５】
化合物２４９．１の合成。化合物２４９．１を、９８．４および２２９．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３２．８２％）。MS(ES):  m/z  436.93  [M+H]+。
【１１８６】
化合物２４９．２の合成。化合物２４９．２を、２４９．１および６−アミノニコチノニトリルから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５６．０４％）。MS(ES):  m/z  519.60  [M+H]+。
【１１８７】
化合物２４９．３の合成。２４９．２（０．３００ｇ，５７８．４８ｍｍｏｌ），１当量）の、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）中の溶液に、Ｃｓ２ＣＯ３（０．２２６ｇ，６．９５ｍｍｏｌ，１．２当量）を０℃で添加した。ジフルオロヨードメタン（０．１２３ｇ，５７８．４０ｍｍｏｌ，１．２当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１．５ｍＬ）中の溶液を、この反応混合物に同じ温度で滴下により添加した。この反応混合物を室温で１時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのＣＨ２Ｃｌ２中１％のＭｅＯＨ中に溶出させて、２４９．３（０．０７０ｇ，２１．２８％）を得た。MS(ES):  m/z  569.60  [M+H]+。
【１１８８】
化合物Ｉ−２４９の合成。化合物Ｉ−２４９を、２４９．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：１６．４３％）。MS(ES):  m/z  :  485.41  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.95%,  HPLC純度:  99.73%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.45  (s,  1H),  9.96  (s,  1H),  8.04-8.01  (d,  J=8.8Hz,  1H),  7.85-7.81  (m,  2H),  7.69-7.65  (t,  J=8.4Hz,  1H),  7.58-7.51  (m,  2H),  7.46-7.41  (m,  2H),  7.26-7.23  (t,  J=7.6Hz,  1H),  3.39  (s,  3H),  2.47  (s,  3H)。
【１１８９】
実施例２５０：（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−４−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２５０の合成。
【化３０４】
2019535673.tif 000450
【１１９０】
化合物２５０．１の合成。化合物２５０．１を、３８１．２および９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：３８．０８％）。MS(ES):  m/z  502.34  [M+H]+。
【１１９１】
化合物２５０．２の合成。化合物２５０．２を、２５０．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：５６．９７％）。MS(ES):  m/z  550.48  [M+H]+。
【１１９２】
化合物２５０．３の合成。２５０．２（０．２５０ｇ，０．４５ｍｍｏｌ，１．０当量）のＭｅＯＨ（３．０ｍＬ）中の溶液に、５ＭのＮａＯＨ（０．０９１ｇ，２．２ｍｍｏｌ，５．０当量）を添加した。反応混合物を５０℃で２４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を氷水中に移した。この溶液のｐＨを、希ＨＣｌを使用して中性に調製して、固体沈殿物を得、これを水で洗浄し、そして十分に乾燥させて、２５０．３を得た。（０．１５０ｇ，６８．４８％）。MS(ES):  m/z  482.57  [M+H]+。
【１１９３】
化合物２５０．４の合成。（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボン酸（０．０２３ｇ，０．２２ｍｍｏｌ，１．１当量）のＮ，Ｎ’−ジメチルホルムアミド（１．０ｍＬ）中の溶液に、０℃で、（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート）（０．１２５ｇ，０．３３ｍｍｏｌ，１．５当量）を添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌した。次いで、ジ−イソプロピルエチルアミン（０．０７０ｇ，０．５５ｍｍｏｌ，２．５当量）および化合物２５０．３（０．１ｇ，０．２ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加した。反応混合物を５０℃で３時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中２５％の酢酸エチルを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２５０．４（０．０６２ｇ，７５．１４％）を得た。MS(ES):  m/z  :  568.97  [M+H]+。
【１１９４】
化合物Ｉ−２５０の合成。化合物Ｉ−２５０を、２５０．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：６６．２７％）。MS(ES):  m/z  :  484.30  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.81%,  HPLC純度:  95.20%,  キラルHPLC純度:  97.26%,  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.38-8.37  (d,  J=2Hz,  1H),  8.06-8.03  (dd,  J=2Hz,  J=8.4Hz,  1H),  7.95  (s,  1H),  7.79-7.77  (d,  J=7.2Hz,  1H),  7.71  (s,  1H),  7.59  (s,  1H),  4.79-4.75  (m,  1H),  3.82  (s,  3H),  3.15  (s,  3H),  2.59  (s,  3H),  2.08-2.04(m,  1H),  1.80-1.69  (m,  1H),  1.21-1.14  (m,  1H)。
【１１９５】
実施例２５１：（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−４−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２５１の合成。
【化３０５】
2019535673.tif 000451
【１１９６】
化合物２５１．１の合成。（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボン酸（０．０２３ｇ，０．２２ｍｍｏｌ，１．１当量）のＮ，Ｎ’−ジメチルホルムアミド（１．０ｍＬ）中の溶液に、０℃で、（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート）（０．１２５ｇ，０．３３ｍｍｏｌ，１．５当量）を添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌した。ジ−イソプロピルエチルアミン（０．０７０ｇ，０．５５ｍｍｏｌ，２．５当量）および２５０．３（０．１ｇ，０．２ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加した。反応混合物を５０℃で３時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中２２％の酢酸エチルを使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２５１．１（０．０５８ｇ，４４．１２％）を得た。MS(ES):  m/z  :  568.54  [M+H]+。
【１１９７】
化合物Ｉ−２５１の合成。化合物Ｉ−２５１を、２５１．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８０．９６％）。MS(ES):  m/z  :  484.35  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.90%,  HPLC純度:  98.14%,  キラルHPLC純度:  (96.00%),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.37-  8.37  (d,  J=1.6Hz,  1H),  8.05-  8.03  (dd,  J=2Hz,  J=8.4Hz,  1H),  7.94  (s,  1H),  7.79  (s,  1H),  7.71  (s,  1H),  7.59  (s,  1H),  4.78-  4.74  (m,  1H),  3.82  (s,  3H),  3.15  (s,  3H),  2.59  (s,  3H),  2.08-2.04  (m,  1H),  1.80-1.69  (m,  1H),  1.21-1.14  (m,  1H)。
【１１９８】
実施例２５２／２５３：（Ｒ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２５３および（Ｓ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２５４。
【化３０６】
2019535673.tif 000452
【１１９９】
化合物Ｉ−２５３およびＩ−２５４の合成  Ｉ−３９１の異性体（０．０７０ｇ）を、Ｉ−３９１から、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ，５ｕ））およびＭｅＯＨ中０．１％のＤＥＡを３ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２５２（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  506.36  [M+H]+  ,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度98.39%,  キラルHPLC  :  (100%),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  10.75  (s,  1H),  8.71  (s,  1H),  8.04  (s,  1H),  7.80  (s,  1H),  7.74-7.69  (m,  3H),  7.38-7.11  (t,  1H),  3.89-3.86  (d,  J=11.2Hz,  1H),  3.46-3.39  (m,  2H),  3.21  (s,  3H),  2.91-2.87  (m,  1H),  2.05-1.97  (m,  3H),  1.79-1.67  (m,  3H),  0.79-  0.775  (m,  4H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２５３（０．０２５ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  506.31  [M+H]+,  LCMS純度:  97.60%,  HPLC純度94.89%,  キラルHPLC  :  (96.26%),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.62  (s,  1H),  10.75  (s,  1H),  8.71  (s,  1H),  8.04  (s,  1H),  7.80  (s,  1H),  7.74-7.69  (m,  2H),  7.38-7.12  (t,  1H),  3.89-3.86  (d,  J=10.8Hz,  2H),  3.51-3.39  (m,  2H),  3.18  (s,  3H),  2.94-2.89  (m,  1H),  2.05-1.97  (m,  2H),  1.80-1.77  (m,  1H),  1.76-1.67  (m,  2H),  0.79-  0.77  (m,  4H)。
【１２００】
実施例２５４／２５５：（Ｒ）−Ｎ−（２−メチル−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２５４および（Ｓ）−Ｎ−（２−メチル−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−３−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２５５の合成
【化３０７】
2019535673.tif 000453
【１２０１】
化合物Ｉ−２５４およびＩ−２５５の合成。Ｉ−３９０の異性体（０．０８２ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ，５ｕ））およびＭｅＯＨ中０．１％のＤＥＡを４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２５４（０．０２２ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  470.52  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.87%,  HPLC純度97.50%,  キラルHPLC  :  (96.22%),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.51  (s,  1H),  10.58  (s,  1H),  8.54  (s,  1H),  7.97  (s,  1H),  7.77  (s,  1H),  7.70-7.66  (t,  J=6.4Hz,  2H),  3.88-3.86  (d,  J=10.8Hz,  2H),  3.45-3.38  (m,  2H),  3.19  (s,  3H),  2.92-2.87  (m,  1H),  2.48  (s,  3H),  1.99-1.98  (m,  J=5.6Hz,  2H),  1.82-1.72  (m,  1H),  1.67  (s,  2H),  0.77-0.76  (m,  4H)。
ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２５５（０．０２０ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  470.52  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.93%,  HPLC純度95.32%,  キラルHPLC  :  (97.30%),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.52  (s,  1H),  10.58  (s,  1H),  8.54  (s,  1H),  7.97  (s,  1H),  7.77  (s,  1H),  7.70-7.66  (m,  2H),  3.88-3.86  (d,  J=10.8Hz,  2H),  3.45-3.42  (m,  2H),  3.21  (s,  3H),  2.92-2.87  (m,  1H),  2.48  (s,  3H),  1.99-1.98  (m,  2H),  1.82-1.75  (m,  1H),  1.67  (s,  2H),  0.77-0.76  (m,  4H)。
【１２０２】
実施例２５６／２５７：（Ｒ）−２，２−ジフルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（（Ｒ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２５６および（Ｓ）−２，２−ジフルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（（Ｒ）−テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２５７の合成
【化３０８】
2019535673.tif 000454
【１２０３】
化合物Ｉ−２５６およびＩ−２５７の合成。Ｉ−３２４の異性体（０．０８０ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬ  ＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ（２５０ｍｍ×４．６ｍｍ，５ｕ））および０．１％のＤＥＡ  ＭＥＯＨを４ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２５６（０．０２４ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  506.41  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.84%,  HPLC純度98.98%,  キラルHPLC  :  98.00%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.55  (s,  1H),  10.80  (s,  1H),  8.57  (s,  1H),  7.93  (s,  1H),  7.87  (s,  1H),  7.74-7.67  (q,  J=8.4Hz,  2H),  4.43-4.41  (d,  J=10.4Hz,  1H),  4.08-4.05  (d,  J=11.6Hz,  1H),  3.59-3.53  (m,  1H),  3.19  (s,  3H),  2.98-2.96  (m,  1H),  2.49  (s,  3H),  1.99-1.87  (m,  4H),  1.67-1.41  (m,  2H),  1.49-1.43  (m,  2H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２５７（０．０１１ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  :  506.46  [M+H]+  ,  LCMS純度:  94.51%,  HPLC純度94.31%,  キラルHPLC  :  99.54%  ,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.56  (s,  1H),  10.81  (s,  1H),  8.57  (s,  1H),  7.94  (s,  1H),  7.87  (s,  1H),  7.74-7.67  (q,  J=8Hz,  2H),  4.43-4.41  (d,  J=10.8Hz,  1H),  4.08-4.05  (d,  J=11.2Hz,  1H),  3.59-3.51(m,  1H),  3.19  (s,  3H),  2.98-2.95  (m,  1H),  2.49  (s,  3H),  1.99-1.88  (m,  4H),  1.65-1.64  (m,  2H),  1.49-1.43  (m,  2H)。
【１２０４】
実施例２５８：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（トリフルオロメチル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２５８の合成。
【化３０９】
2019535673.tif 000455
【１２０５】
化合物２５８．１の合成。ジメチルホルムアミド（６０ｍＬ）中の化合物２−フルオロ−１−ニトロ−４−（トリフルオロメチル）ベンゼン（３．０ｇ，０．０１４ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、メタンチオール酸ナトリウム（１．８１ｇ，０．０２５ｍｍｏｌ，１．８当量）を滴下により添加した。反応混合物を０℃で４０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物中に得られた固体を濾過し、そして減圧下で乾燥させて、２５８．１（３．０ｇ，８８．１５％）を得た。MS(ES):  m/z  238.45  [M+H]+。
【１２０６】
化合物２５８．２の合成。ＭｅＯＨ（４ｍＬ）と水（１．１ｍＬ）との混合物中の化合物２５８．１（３．０ｇ，０．０１２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、酢酸（１１．０ｇ，０．１８ｍｍｏｌ，１５．０当量）を添加した。反応混合物を５０〜６０℃で１時間撹拌した。１時間後、鉄粉（４．９６ｇ，０．０８８ｍｍｏｌ，７．０当量）を少しずつ添加した。反応混合物を、さらに９０℃で２時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物をＭｅＯＨで希釈し、そしてセライト床で濾過した。その濾液を減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１５〜２０％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２５８．２（２．１ｇ，８０．１３％）を得た。MS(ES):  m/z  208.43  [M+H]+。
【１２０７】
化合物２５８．３の合成。酢酸（２１ｍＬ）中の化合物２５８．２（２．１ｇ，４．８３ｍｍｏｌ，１．０当量）に、タングステン酸ナトリウム（１．４９ｇ，５．０７ｍｍｏｌ，１．００５当量）を少しずつ添加した。反応混合物を室温で５分間撹拌した。次いで、３０％の過酸化水素溶液（１８ｍＬ）を室温で滴下により添加した。反応混合物を室温で１０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移した。この溶液のｐＨを、飽和ＮａＨＣＯ３を使用することにより７に調整し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１０〜１３％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２５８．３（１．２ｇ，４９．５％）を得た。MS(ES):  m/z  240.16  [M+H]+。
【１２０８】
化合物２５８．４の合成。化合物２５８．４を、２５８．３および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１８．２３％）。MS(ES):  m/z  525.47  [M+H]+。
【１２０９】
化合物２５８．５の合成  化合物２５８．５を、２５８．４およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：７６．２６％）。MS(ES):  m/z  574.28  [M+H]+。
【１２１０】
Ｉ−２５８の合成。化合物Ｉ−２５８を、２５８．５から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８２．０３％）。MS(ES):  m/z  :  490.38  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.08%,  HPLC純度:  96.51%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.81  (s,  1H),  10.89  (s,  1H),  9.12  (s,  1H),  8.25  (s,  1H),  8.12  (s,  2H),  7.95-7.93  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.93  (t,  1H),  3.37(s,  3H),  2.08-2.04  (m,  1H),  0.82  (s,  4H)。
【１２１１】
実施例２５９：Ｎ−（２−メチル−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（トリフルオロメチル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２５９の合成。
【化３１０】
2019535673.tif 000456
【１２１２】
化合物２５９．１の合成。化合物２５９．１を、９８．４および２５８．３から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１９．５７％）。MS(ES):  m/z  489.51  [M+H]+。
【１２１３】
化合物２５９．２の合成。化合物２５９．２を、２５９．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：８３．３７％）。MS(ES):  m/z  538.47  [M+H]+。
【１２１４】
化合物Ｉ−２５９の合成。化合物Ｉ−２５９を、２５９．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７５．４４％）。MS(ES):  m/z  :  454.41  [M+H]+,  LCMS純度:  100%,  HPLC純度100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.62  (s,  1H),  10.71  (s,  1H),  8.97  (s,  1H),  8.12-8.06  (m,  3H),  7.90-7.88  (d,  J=8.4Hz,  1H),  3.35  (s,  3H),  2.52  (s,  3H),  2.02-2.00  (d,  J=6.8Hz,  1H),  0.80-0.79  (m,  4H)。
【１２１５】
実施例２６０：（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２６０。
【化３１１】
2019535673.tif 000457
【１２１６】
化合物２６０．１の合成。化合物２６０．１を、２１４．２および９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２５．７％）。MS(ES):  m/z  502.34  [M+H]+。
【１２１７】
化合物２６０．２の合成。化合物２６０．２を、２６０．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６３．８％）。MS(ES):  m/z  550.28  [M+H]+。
【１２１８】
化合物２６０．３の合成。ＭｅＯＨ（２ｍＬ）中の化合物２６０．２（０．１７５ｇ，０．３１ｍｍｏｌ，１．０当量）に、５ＭのＮａＯＨ（０．０６ｇ，１．５ｍｍｏｌ，５．０当量）を添加した。反応混合物を５０℃で３６時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を濃縮し、そして水中に移した。次いで、この溶液のｐＨを、希ＨＣｌ溶液を使用して中性に調整し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、２６０．３（０．１２０ｇ，７８．２６％）を得た。MS(ES):  m/z  550.28  [M+H]+。
【１２１９】
化合物２６０．４の合成。Ｎ，Ｎ’−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中の化合物（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボン酸１．６（０．０６０．０ｇ，１２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート）（０．０９４ｇ，２４ｍｍｏｌ，２当量）を添加した。反応混合物を０℃で１５分間撹拌した。次いで、ジ−イソプロピルエチルアミン（０．８ｍｌ，３．０ｍｍｏｌ  ２．５当量）および化合物２６０．３（０．０１２ｇ，１２ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加した。反応混合物を５０℃で３時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中６％のＭｅＯＨを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２６０．４（０．０４３ｇ，６０．８０％）を得た。MS(ES):  m/z  568.64  [M+H]+。
【１２２０】
Ｉ−２６０の合成。化合物Ｉ−２６０を、２６０．４から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：７０．９８％）。MS(ES):  m/z  :  484.4  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.64%,  HPLC純度:  97.18%,  キラルHPLC純度:  (99.17%  ),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  10.64  (s,  1H),  8.74  (s,  1H),  8.03  (s,  1H),  7.93-7.89  (m,  3H),  7.84-7.82  (d,  J=8Hz,  1H),  7.76  (s,  1H),  7.18  (s,  1H),  4.50-4.99  (d,  J=4.4Hz,  1H),  3.75  (s,  3H),  3.29  (s,  3H),  2.49(s,  3H),  2.21  (s,  1H),  1.63-1.58  (m,  1H)  1.18-1.11(m,  1H)。
【１２２１】
実施例２６１：（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２６１の合成。
【化３１２】
2019535673.tif 000458
【１２２２】
化合物２６１．２の合成。Ｎ，Ｎ’−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中の化合物２６１．１（０．０６０ｇ，１２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート）（０．０９４ｇ，２４ｍｍｏｌ，２当量）を添加した。反応混合物を０℃で１５分間撹拌した。次いで、ジ−イソプロピルエチルアミン（０．８ｍｌ，３．０ｍｍｏｌ  ２．５当量）および化合物（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボン酸（０．０１２ｇ，１２ｍｍｏｌ，１．０当量）を添加した。反応混合物を５０℃で３時間撹拌した。完了したら、反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中６％のＭｅＯＨを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２６１．２（０．０４３ｇ，６０．８０％）を得た。MS(ES):  m/z  568.64  [M+H]+。
【１２２３】
Ｉ−２６１の合成。化合物Ｉ−２６１を、２６１．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７０．９８％）。MS(ES):  m/z  :  484.4  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.39%,  HPLC純度:  98.65%,  キラルHPLC純度:  (99.67%  ),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  10.63  (s,  1H),  8.70  (s,  1H),  8.02  (s,  1H),  7.92-7.82  (m,  4H),  7.76  (s,  1H),  7.17  (s,  1H),  5.00-4.99  (m,  1H),  3.75  (s,  3H),  3.29  (s,  3H),  2.49  (s,  3H),  2.20  (s,  1H),  1.63-1.57  (m,  1H)  1.18-1.09  (m,  1H)。
【１２２４】
実施例２６２：（１Ｓ，２Ｓ）−Ｎ−（７−（（４−（１，４−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２６２の合成。
【化３１３】
2019535673.tif 000459
【化３１４】
2019535673.tif 000460
【１２２５】
化合物２６２．１の合成。化合物２６２．１を、９８．４および２４６．１から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２０．８４％）。MS(ES):  m/z  :  516.29  [M+H]+。
【１２２６】
化合物２６２．２の合成。化合物２６２．２を、２６２．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：７３．１０％）。MS(ES):  m/z  :  564.43  [M+H]+。
【１２２７】
化合物２６２．３の合成。ＭｅＯＨ（２ｍＬ）中の化合物２６２．２（０．３５ｇ，０．６２ｍｍｏｌ，１．０当量）に、５ＭのＮａＯＨ溶液（１．５ｍＬ，３．１０ｍｍｏｌ，５．０当量）を滴下により添加した。反応混合物を８０℃で２４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、２６２．３（０．２１ｇ，６８．２４％）を得た。MS(ES):  m/z  500.16  [M+H]+。
【１２２８】
化合物２６２．４の合成。（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボン酸（０．０２４ｇ，０．２１ｍｍｏｌ，１．５当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）中の溶液に、０℃で、（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート）（０．１１５ｇ，０．２５ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌した。次いで、化合物１．５（０．０７５ｇ，０．１５ｍｍｏｌ，１．０当量）およびジ−イソプロピルエチルアミン（０．０５９ｇ，０．４５ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。反応混合物を５０℃で１．５時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を冷水に移して、沈殿物を得、これを濾過し、そして十分に乾燥させて、純粋な２６２．４（０．０７５ｇ，７２．７１％）を得た。MS(ES):  m/z  582.47  [M+H]+。
【１２２９】
Ｉ−２６２の合成。化合物Ｉ−２６２を、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７７．９４％）。MS(ES):  m/z  :  498.41  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.28%,  HPLC純度97.94%,  キラルHPLC純度:  (98.05%  ),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.54  (s,  1H),  10.65  (s,  1H),  8.63  (s,  1H),  8.22  (s,  1H),  8.03-8.00  (dd,  J=2.8Hz,  J=1.6Hz,  2H),  7.83-7.81  (d,  J=8.4Hz,  1H),  7.61  (s,  1H),  5.01-4.99  (m,  1H),  3.86  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  2.52  (s,  3H),  2.34  (s,  3H),  1.66-1.61  (m,  1H)  1.60-1.25  (m,  2H)。
【１２３０】
実施例２６３：（１Ｒ，２Ｒ）−Ｎ−（７−（（４−（１，４−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２６３。
【化３１５】
2019535673.tif 000461
【１２３１】
化合物２６３．１の合成。２６２．３（０．０２４ｇ，０．２１ｍｍｏｌ，１．５当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（２ｍＬ）中の溶液に、０℃で、（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート）（０．１１５ｇ，０．２５ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌した。次いで、化合物（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボン酸（０．０７５ｇ，０．１５ｍｍｏｌ，１．０当量）およびジ−イソプロピルエチルアミン（０．０５９ｇ，０．４５ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。反応混合物を５０℃で１．５時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を冷水に移して、沈殿物を得、これを減圧下で濾過し、水で洗浄し、そして十分に乾燥させて、純粋な２６３．１（０．０７５ｇ，７２．７１％）を得た。MS(ES):  m/z  582.47  [M+H]+。
【１２３２】
Ｉ−２６３の合成。化合物Ｉ−２６３を、２６３．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７５．９５％）。MS(ES):  m/z  :  498.41  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.04%,  HPLC純度99.14%,  キラルHPLC  :  (98.25%  ),  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.54  (s,  1H),  10.65  (s,  1H),  8.63  (s,  1H),  8.22-8.22  (d,  J=2Hz,  1H),  8.02-8.00  (d,  J=8.8Hz,  2H),  7.83-7.81  (d,  J=6.8Hz,  1H),  7.61  (s,  1H),  5.00-4.82  (d,  1H),  3.86  (s,  3H),  3.25  (s,  3H),  2.52  (s,  3H),  2.25  (s,  3H),  1.65-1.59  (m,  1H)  1.16-1.11  (m,  2H)。
【１２３３】
実施例２６４：Ｎ−（７−（（４−シクロブチル−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２６４の合成。
【化３１６】
2019535673.tif 000462
【１２３４】
化合物２６４．１の合成。Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（３０ｍＬ）中の化合物４−ブロモ−２−フルオロ−１−ニトロベンゼン（３．０ｇ，１３．６４ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、メタンチオール酸ナトリウム（１．７２ｇ，２４．５５ｍｍｏｌ，１．８当量）を滴下により添加した。反応混合物を０℃で４０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物中に得られた固体を濾過し、そして減圧下で乾燥させて、２６４．１（３．０ｇ，８８．６８％）を得た。MS(ES):  m/z  249.09  [M+H]+。
【１２３５】
化合物２６４．２の合成。ＭｅＯＨ（４ｍＬ）と水（１．１ｍＬ）との混合物中の化合物２６４．１（３．０ｇ，１２．０９ｍｍｏｌ，１．０当量）に、酢酸（１０．８８ｇ，１８１．３５ｍｍｏｌ，１５．０当量）を添加した。反応混合物を５０〜６０℃で１時間撹拌した。１時間後、鉄粉（４．６２ｇ，８４．１ｍｍｏｌ，７．０当量）を少しずつ添加した。反応混合物を８０℃で２時間、さらに撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物をＭｅＯＨで希釈し、そしてセライト床で濾過した。その濾液を減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１５〜２０％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２６４．２（２．１ｇ，７９．６２％）を得た。MS(ES):  m/z  219.11  [M+H]+。
【１２３６】
化合物２６４．３の合成。酢酸（２１ｍＬ）中の化合物２６４．２（２．１ｇ，９．６３ｍｍｏｌ，１．０当量）に、タングステン酸ナトリウム（２．８４ｇ，９．６５ｍｍｏｌ，１．００５当量）を少しずつ添加した。反応混合物を室温で５分間撹拌した。次いで、３０％の過酸化水素溶液（１８ｍＬ）を室温で滴下により添加した。反応混合物を室温で１０分間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移した。この溶液のｐＨを、飽和ＮａＨＣＯ３を使用することにより７に調整し、次いで酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１０〜１３％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２６４．３（１．２ｇ，４９．８３％）を得た。MS(ES):  m/z  251.11  [M+H]+。
【１２３７】
化合物２６４．４の合成。テトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中の化合物２６４．３（１ｇ，４．０ｍｍｏｌ，１．０当量）および４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン（１．７９ｇ，１０．１ｍｍｏｌ，１．５当量）に、炭酸カリウム（１．１ｇ，８．０ｍｍｏｌ，２．０当量）を添加した。アルゴンを、この反応混合物に通して５分間パージした。次いで、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロ−パラジウム（ＩＩ）（０．２９ｇ，０．４ｍｍｏｌ，０．１当量）を添加し、そして再度５分間パージした。反応混合物を１１０℃で４時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗製物質を得た。これを、ヘキサン中１２％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、２６４．４（０．８ｇ，６７．３３％）を得た。MS(ES):  m/z  298.18  [M+H]+。
【１２３８】
化合物２６４．５の合成。１，４−ジオキサン（４０ｍＬ）中の化合物２６４．４（５．０ｇ，１６ｍｍｏｌ，１．０当量）および４−ブロモ−１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール（２．７４ｇ，１４ｍｍｏｌ，０．８４当量）に、炭酸カリウム（６．９６ｇ，４８ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加した。アルゴンガスを、この反応物に通して１０〜１５分間パージした。次いで、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）］のＣＨ２Ｃｌ２との錯体（０．４１ｇ，０．４８ｍｍｏｌ，０．０３当量）を添加した。反応混合物を１００〜１１０℃で３時間撹拌した。この反応の完了後、この反応混合物を水に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧下でエバポレートして、２６４．５（１．５ｇ，３３．６％）を得た。MS(ES):  m/z  266.37  [M+H]+。
【１２３９】
化合物２６４．６の合成。化合物２６４．６を、２６４．５および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２６．１６％）。MS(ES):  m/z  552.48  [M+H]+。
【１２４０】
化合物２６４．７の合成。化合物２６４．７を、２６４．６およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：４２．８８％）。MS(ES):  m/z  600.28  [M+H]+。
【１２４１】
Ｉ−２６４の合成。化合物Ｉ−２６４を、２６７．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５１．９３％）。MS(ES):  m/z  :  516.46  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.65%,  HPLC純度99.04%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.68  (s,  1H),  10.76  (s,  1H),  8.77  (s,  1H),  8.07  (s,  1H),  7.89  (s,  1H),  7.82-7.79  (d,  J=8.8Hz,  2H),  7.71  (s,  1H),  7.27  (t,  1H),  3.82  (s,  3H),  3.26(s,  3H),  2.43  (s,  3H),  2.06-2.03  (m,  1H),  0.80-0.78  (m,  4H)。
【１２４２】
実施例２６５：Ｎ−（７−（（４−（１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパンカルボキサミド，Ｉ−２６５の合成。
【化３１７】
2019535673.tif 000463
【化３１８】
2019535673.tif 000464
【１２４３】
化合物２６５．１の合成。化合物２６５．１を、４９１．１および９８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２０．６１％）。MS(ES):  m/z  516.23  [M+H]+。
【１２４４】
化合物２６５．２の合成  化合物２６５．２を、２６５．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６３．９６％）。MS(ES):  m/z  564.27  [M+H]+。
【１２４５】
Ｉ−２６５の合成。化合物を、２６５．２から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：６７．１７％）。MS(ES):  m/z  :  480.40  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.65%,  HPLC純度95.45%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.501  (s,  1H),  10.59  (s,  1H),  8.59  (s,  1H),  8.00  (s,  1H),  7.86  (s,  1H),  7.79  (s,  2H),  7.69  (s,  1H),  3.82  (s,  3H),  2.62  (s,  3H),  3.24  (s,  3H),  2.43  (s,  3H),  2.01-2.00  (m,  1H),  0.78  (bs,  4H)。
【１２４６】
実施例２６６／２６７：（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロ−Ｎ−（７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２６６および（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロ−Ｎ−（７−（（２−メトキシ−３−（１−メチル−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−イル）フェニル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２６７の合成
【化３１９】
2019535673.tif 000465
【化３２０】
2019535673.tif 000466
【１２４７】
化合物２６６．１の合成。化合物２６６．１を、９８．４および１．１ａから、一般手順Ｂを使用して合成した。
【１２４８】
化合物２６６．２の合成。化合物２６６．２を、２６６．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成して、１．２を得た。（収率：７８．２８％）。MS  (ES):  m/z  503.58  [M+H]+。
【１２４９】
化合物２６６．２の合成。２６６．１（０．１３０ｇ，２．５ｍｍｏｌ，１当量）のＭｅＯＨ（５ｍＬ）中の溶液に、５Ｍの水酸化ナトリウム（１ｍＬ）を添加した。反応混合物を室温で３６時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。合わせた有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＣＨ２Ｃｌ２中５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な２６６．２を得た。（０．０８０ｇ，７１．１８％）。MS(ES):  m/z  435.50  [M+H]+。
【１２５０】
化合物２６６．３の合成。２６６．２（０．０４０ｇ，９．２ｍｍｏｌ，１．０当量）および（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボン酸（０．０１４ｇ，１．３８ｍｍｏｌ，１．５当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中の冷溶液に、０℃で（（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート））（０．０７０ｇ，１．８４ｍｍｏｌ，２．０当量）およびＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．０３６ｇ，２．７６ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加し、そしてこの反応混合物を５０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして圧力までの減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＣＨ２Ｃｌ２中５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な２６６．３を得た。（０．０３６ｇ，７５．１２％）。MS(ES):  m/z  521.57  [M+H]+。
【１２５１】
化合物Ｉ−２６６の合成。化合物Ｉ−２６６を、２６６．３から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：８２．８３％）。MS(ES):  m/z  :  437.47  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.03%,  HPLC純度93.50%,  キラルHPLC  :  100%  ,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.39  (s,  1H),  10.57  (s,  1H),  8.57  (s,  1H),  7.84  (s,  1H),  7.76  (s,  1H),  7.58-7.52  (m,  2H),  7.27-7.23  (t,  J=7.6Hz,  1H),  4.97-4.80  (m,  1H),  4.01  (s,  3H),  3.73  (s,  3H),  2.52  (s,  3H),  2.19  (s,  1H),  1.63-1.58(m,  1H),  1.12-1.09  (m,  1H)。
【１２５２】
化合物２６７．１の合成。２６６．２（０．０４０ｇ，９．２ｍｍｏｌ，１．０当量）および（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボン酸（０．０１４ｇ，１．３８ｍｍｏｌ，１．５当量）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中の溶液に、そして０℃で冷却した。ＨＡＴＵ（（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート））（０．０７０ｇ，１．８４ｍｍｏｌ，２．０当量）およびＮ，Ｎ−ジイソプロピルエチルアミン（０．０３６ｇ，２．７６ｍｍｏｌ，３．０当量）を添加し、そしてこの反応混合物を５０℃で２時間撹拌した。完了したら、反応混合物を水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして圧力までの減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物をＣＨ２Ｃｌ２中５％のＭｅＯＨ中に溶出させて、純粋な２６７．１を得た。（０．０２８ｇ，５８．４３％）。MS(ES):  m/z  521.57  [M+H]+。
【１２５３】
化合物Ｉ−２６７の合成。化合物Ｉ−２６７を、２６７．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：９３．７３％）。MS(ES):  m/z  :  437.60  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.74%,  HPLC純度97.53%,  キラルHPLC  :  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  10.49  (s,  1H),  8.57  (s,  1H),  7.85  (s,  1H),  7.78  (s,  1H),  7.58-7.51  (m,  2H),  7.27-7.23  (t,  J=8Hz,  1H),  6.18-6.17  (d,  J=5.2Hz,  1H),  4.97  (s,  1H),  3.97  (s,  3H),  3.73  (s,  3H),  2.52  (s,  3H),  1.63-1.57  (m,  1H),  1.47-1.31  (m,  1H),  1.25  (s,  1H)。
【１２５４】
実施例２６８：（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２６８の合成。
【化３２１】
2019535673.tif 000467
【化３２２】
2019535673.tif 000468
【１２５５】
化合物２６８．１の合成。化合物２６８．１を、９８．４および６５．２から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：２１．５９％）。MS(ES):  m/z  531.18  [M+H]+。
【１２５６】
化合物２６８．２の合成。化合物２６８．２を、２６８．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：５１．５２％）。MS(ES):  m/z  579.61  [M+H]+。
【１２５７】
化合物２６８．３の合成。ＭｅＯＨ中の化合物２６８．２（０．２２５ｇ，３．８９ｍｍｏｌ，１．０当量）に、５Ｍの水酸化ナトリウム（３ｍｌ）を添加した。反応混合物を５０℃で２４時間撹拌した。完了したら、反応混合物を濃縮した。この反応混合物のｐＨを、ＮａＨＣＯ３溶液を使用して中性に調整し、次いでＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ＣＨ２Ｃｌ２中２．５％のＭｅＯＨを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２６８．３（０．１２０ｇ，６０．４４％）を得た。MS(ES):  m/z  511.62  [M+H]+。
【１２５８】
化合物２６８．４の合成。（１Ｓ，２Ｓ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボン酸（０．０６０ｇ，０．１１ｍｍｏｌ，１．０当量）のＮ，Ｎ’−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中の溶液に、０℃で、（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート）（０．０６６ｇ，０．１７ｍｍｏｌ，１．５当量）をこれに添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌した。次いで、化合物２６８．３（０．０３６ｇ，０．３５ｍｍｏｌ，３．０当量）およびジ−イソプロピルエチルアミン（０．０３７ｇ，０．２９ｍｍｏｌ，２．５当量）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これを、ヘキサン中２５％の酢酸エチルを溶出液として使用するカラムクロマトグラフィーにより精製して、純粋な２６８．４（０．０３８ｇ，５４．２９％）を得た。MS(ES):m/z  596.68  [M+H]+。
【１２５９】
Ｉ−２６８の合成。化合物Ｉ−２６８を、２６８．４から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７０．４６％）。MS(ES):  m/z  :  513.51  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.10%,  HPLC純度:  96.21%,  キラルHPLC純度:  (100.00%  ),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.05  (s,  1H),  7.92  (s,  1H),  7.77  (s,  1H),  7.75  (s,  1H),  7.66  (s,  2H),  4.76-4.72  (m,  1H),  3.97  (s,  3H),  3.34  (s,  3H),  3.08  (s,  3H),  2.59  (s,  3H),  2.15  (s,  1H),  1.78-1.70  (m,  1H),  1.19-1.13  (m,  1H)。
【１２６０】
実施例２６９：（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２６９の合成。
【化３２３】
2019535673.tif 000469
【１２６１】
化合物２６９．１の合成。Ｎ，Ｎ’−ジメチルホルムアミド（１ｍＬ）中の化合物（１Ｒ，２Ｒ）−２−フルオロシクロプロパン−１−カルボン酸（０．０６０ｇ，０．１１ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、（１−［ビス（ジメチルアミノ）メチレン］−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ［４，５−ｂ］ピリジニウム３−オキシドヘキサフルオロホスフェート）（０．０６２ｇ，０．１６ｍｍｏｌ，１．５当量）を添加した。反応混合物を０℃で３０分間撹拌した。次いで、ジイソプロピルエチルアミン（０．０３５ｇ，０．２７ｍｍｏｌ，２．５当量）および化合物２６８．１（０．０１４ｇ，０．１４ｍｍｏｌ，１．２当量）を添加した。反応混合物を５０℃で２時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルにより抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中２５％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な１．２（０．０３５ｇ，４９．９２％）を得た。MS(ES):m/z  597.68  [M+H]+。
【１２６２】
Ｉ−２６９の合成。化合物Ｉ−２６９を、２６９．１から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：７６．５０％）。MS(ES):  m/z  :  513.51  [M+H]+  ,  LCMS純度:  96.10%,  HPLC純度:  96.21%,  キラルHPLC純度:  (100%  ),  1H  NMR  (MeOD,  400MHz):  8.05  (s,  1H),  7.92  (s,  1H),  7.77  (s,  1H),  7.75  (s,  1H),  7.66  (s,  2H),  4.76-4.72  (m,  1H),  3.97  (s,  3H),  3.34  (s,  3H),  3.08  (s,  3H),  2.59  (s,  3H),  2.15  (s,  1H),  1.78-1.70  (m,  1H),  1.19-1.13  (m,  1H)。
【１２６３】
実施例２７０／２７１：（Ｓ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２７０および（Ｒ）−Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２７１。
【化３２４】
2019535673.tif 000470
【１２６４】
化合物Ｉ−２７０およびＩ−２７１の合成。Ｉ−３８０の異性体（０．１０５ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ，５μＭ）、共溶媒としてのＭｅＯＨ：ＡＣＮ（３０：７０）中０．１％のＮＨ３を３ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２７０（０．０２３ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  567.50  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.35%,  HPLC純度:  98.85%,  キラルHPLC  :  100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.71  (s,  1H),  8.04  (s,  1H),  7.82  (s,  1H),  7.73-7.69  (m,  2H),  7.56-7.54  (m,  1H),  7.13  (s,  1H),  7.05  (t,  1H),  3.76  (s,  2H),  3.27  (s,  3H),  3.16  (s,  3H),  3.00  (s,  1H),  3.09  (s,  1H),  2.52  (s,  3H),  2.01-1.88  (m,  1H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２７１（０．０２７ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  567.50  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.00%,  HPLC純度:  99.13%,  キラルHPLC  :  100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.71  (s,  1H),  8.12  (s,  1H),  7.84  (s,  1H),  7.75-7.74  (m,  2H),  7.716-7.695  (m,  1H),  7.579-7.558  (d,  J=,  1H),  7.15  (t,  1H),  3.81  (s,  2H),  3.20  (s,  3H),  3.16  (s,  3H),  2.11  (s,  1H),  2.02-1.97  (m,  2H),  1.88  (s,  1H),  1.25  (s,  2H)。
【１２６５】
実施例２７２：Ｎ−（２−（ジフルオロメチル）−７−（（２−（メチルスルホニル）−４−（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）−２，２−ジフルオロシクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２７２の合成。
【化３２５】
2019535673.tif 000471
【１２６６】
化合物２７２．１の合成。化合物２７２．１を、１８８．４および１３．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１７．２９％）。MS(ES):  m/z  497.52  [M+H]+。
【１２６７】
化合物２７２．２の合成。化合物２７２．２を、２７２．１および６−（トリフルオロメチル）ピリジン−２−アミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６６．５１％）。MS(ES):  m/z  623.47  [M+H]+。
【１２６８】
化合物Ｉ−２７２の合成。化合物Ｉ−２７２を、２７２．２から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：８０．９３％）。MS(ES):  m/z  539.50  [M+H]+,  LCMS純度:  99.34%,  HPLC純度:  100%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  13.67  (s,  1H),  9.99  (s,  1H),  8.62  (s,  1H),  8.25-8.23  (d,  J=8.4  Hz,  1H),  7.92-7.88  (d,  J=1.6  Hz,  1H),  7.75-7.73  (d,  J=8.4,  1H),  7.65  (s,  1H),  7.42-7.40  (d,  J=8.4  Hz,  2H),  7.28-7.26  (d,  J=7.2  Hz,  1H),  7.13  (s,  1H),  3.21  (s,  3H),  2.12-2.06  (m,  1H),  1.07-1.02  (m,  2H),  0.76-0.72  (m,  2H)。
【１２６９】
実施例２７３：Ｉ−２７３の合成。
【化３２６】
2019535673.tif 000472
【１２７０】
化合物２７３．１の合成。化合物２７３．１を、９８．４および１８８．４から、一般手順Ａを使用して合成した。（収率：１７．２９％）。MS(ES):  m/z  497.52  [M+H]+。
【１２７１】
化合物２７３．２の合成。化合物２７３．２を、２７３．１およびシクロプロパンカルボキサミドから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：６５．４８％）。MS(ES):  m/z  587.43  [M+H]+。
【１２７２】
化合物Ｉ−２７３の合成。化合物Ｉ−２７３を、２７３．２から、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：３９．６９％）。MS(ES):  m/z  503.41  [M+H]+,  LCMS純度:  99.70%,  HPLC純度:  98.45%,  1H  NMR  (DMSO-d6,  400MHz):  12.46  (s,  1H),  9.92  (s,  1H),  8.54  (s,  1H),  8.08-8.06  (d,  J=8.0  Hz,  1H),  7.88-7.85  (t,  J=1.2  Hz,  1H),  7.74-7.72  (s,  1H),  7.64  (s,1H),  7.44-7.38  (m,  2H),  7.26-7.24  (d,  J=8.4  Hz,  1H),  3.18  (s,  3H),  2.33  (s,  3H),  2.07  (s,  1H),  1.04-1.02  (d,  J=8.4  Hz,  2H),  0.73-0.72  (d,  J=4.0  Hz,  2H)。
【１２７３】
実施例２７４／２７５：（Ｓ）−２，２−ジフルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２７４および（Ｒ）−２，２−ジフルオロ−Ｎ−（２−メチル−７−（（４−（１−メチル−１Ｈ−イミダゾール−５−イル）−２−（Ｎ−メチルメチルスルホンアミド）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）シクロプロパン−１−カルボキサミド，Ｉ−２７の合成。
【化３２７】
2019535673.tif 000473
【１２７４】
化合物Ｉ−２７４およびＩ−２７５の合成。Ｉ−３８４の異性体（０．０９０ｇ）を、カラム（ＣＨＩＲＡＬＰＡＫ  ＡＤ−Ｈ  ２５０×４．６ｍｍ，５μＭ）、共溶媒としてのＭｅＯＨ：ＡＣＮ（３０：７０）中０．１％のＮＨ３を３ｍＬ／ｍｉｎの流量で使用して分離して、純粋な画分−１（ＦＲ−ａ）および画分−２（ＦＲ−ｂ）を得た。ＦＲ−ａを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２７４（０．０２０ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  531.6  [M+H]+  ,  LCMS純度:  97.57%,  HPLC純度:  99.85%,  キラルHPLC  :  100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.74  (s,  1H),  8.05  (s,  1H),  7.84  (s,  1H),  7.758-7.745  (d,  J=5.2  Hz,  2H),  7.65  (s,  1H),  7.567-7.549  (d,  J=7.2  Hz,  1H),  7.14  (s,  1H),  3.76  (s,  3H),  3.26  (s,  3H),  3.14  (s,  3H),  2.99-2.96  (m,  2H),  2.00  (s,  3H),  1.69  (s,  1H),  0.87  (s,  1H)。ＦＲ−ｂを減圧中で３０℃で濃縮して、純粋なＩ−２７５（０．０２３ｇ）を得た。MS(ES):  m/z  529.31  [M+H]+  ,  LCMS純度:  98.87%,  HPLC純度:  98.06%,  キラルHPLC  :  100%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  10.73  (s,  1H),  8.06  (s,  1H),  7.83  (s,  1H),  7.75-7.74  (m,  2H),  7.67-7.65  (m,  1H),  7.56-7.54  (m,  1H),  7.14  (s,1H),  3.76  (s,  3H),  3.26  (s,  3H),  3.14  (s,  3H),  2.04-1.96  (m,  3H),  1.65  (s,  1H),  1.25-1.21  (m,  2H),  1.10-1.08  (s,  1H)。
【１２７５】
実施例２７６：６−（（２−（ジフルオロメチル）−７−（（４−（１，５−ジメチル−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）−２−（メチルスルホニル）フェニル）アミノ）−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−５−イル）アミノ）ピコリノニトリル，Ｉ−２７６の合成。
【化３２８】
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【化３２９】
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【１２７６】
化合物２７６．１の合成。Ｎ，Ｎ’−ジメチルホルムアミド（３０ｍＬ）中の化合物３−アミノ−６−クロロピコリノニトリル（３ｇ，１．９６ｍｍｏｌ，１．０当量）に、０℃で、化合物１−ブロモ−２−メトキシエタン（３．２４ｇ，２．３５ｍｍｏｌ，１．２当量）を添加した。次いで、水素化ナトリウム（０．９４０ｇ，３．９２ｍｍｏｌ，２．０当量）をこれに添加した。反応混合物を０℃で５時間撹拌した。反応の完了後、この反応混合物を冷水中に移し、そして酢酸エチルにより抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、そして減圧中で濃縮して、粗生成物を得た。これをカラムクロマトグラフィーにより精製し、そして化合物を溶出液としてのヘキサン中３０％の酢酸エチル中に溶出させて、純粋な２７６．１（１．８ｇ，４３．５４％）を得た。MS(ES):m/z  212.65  [M+H]+。
【１２７７】
化合物２７６．２の合成。化合物２７６．２を、２７６．１および（２，４−ジメトキシフェニル）メタンアミンから、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：２０．６０％）。MS(ES):  m/z  343.40  [M+H]+。
【１２７８】
化合物２７６．３の合成  化合物２７６．３を、２７６．２、一般手順Ｃを使用して合成した。（収率：５７．６４％）。MS(ES):  m/z  :  179.20  [M+H]+。
【１２７９】
化合物２７６．４の合成。化合物を、２７６．３および１１８．１から、一般手順Ｂを使用して合成した。（収率：３０．７６％）。MS(ES):  m/z  606.72  [M+H]+。
【１２８０】
Ｉ−２７６の合成。化合物Ｉ−２７６を、２７６．４から、一般手順Ｃを使用して合成した（収率：５９．９４％）。MS(ES):  m/z  522.56  [M+H]+  ,  LCMS純度:  99.52%,  HPLC純度:  99.55%,  1H  NMR  (DMSO,  400MHz):  12.25  (s,  1H),  9.31  (s,  1H),  7.86-7.75  (m,  3H),  7.65-7.63  (d,  1H),  7.53-7.50  (d,  2H),  7.41-7.38  (m,  2H),  7.19-7.15  (d,  1H),  5.72  (s,  1H),  3.50  (s,  3H),  3.29  (s,  3H),  3.22  (s,  3H),  3.13  (s,  3H),  2.45  (s,  3H)。
【１２８１】
実施例２７７：Ｎ−（２−（（５−（（６−シアノ−５−（（２−メトキシエチル）アミノ）ピリジン−２−イル）アミノ）−２−メチル−３Ｈ−イミダゾ［４，５−ｂ］ピリジン−７−イル）アミノ）フェニル）−Ｎ−メチルメタンスルホンアミド，Ｉ−２７７の合成。
【化３３０】
2019535673.tif 000476㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯銼胣㲑䐯噉ਾ†賥袐觧銼볯鞼볯醼臣袐裦芀賥袐觧銼볯鞼볯醼苣膀볯鎼볯躼볯誁苣뎁볯銈苣龃菣钃苣ꪃ菣讃菣ꪃ菣讁苣膀룤겈触蚠볯銂뷤ꢔ臣ꚁ郥邈臣龁胣袼迥螎볯醼볯躼볯钼볯覼胣䶂⡓卅㨩†⽭⁺㘠㐳㘮‸嬠⭍嵈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰胣ં䐼噉邀볯銼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ†볯銈볯鞼볯꺁郥邈胣隌郥ꦉ볯銈볯鞼볯銂胣銼볯鞼볯醼臣覂胣肸裨讉ꃩꎼ苣뾽铧鞁臣袐裦鞁臣芀볯躏軧骼볯馼볯醼볯薼볯芀卍䔨⥓›洠稯†㔵⸰〷†䵛䠫㱝畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵‾Ⱐ†䍌卍듧ꚺ›㤠⸸㠸Ⱕ†偈䍌듧ꚺ›㤠⸸ㄱⰥ†䠱†䵎⁒⠠䵄体‬㐠〰䡍⥺›ㄠ⸳㘷†猨‬ㄠ⥈‬ㄠ⸰㤱†猨‬ㄠ⥈‬㠠㠮‸⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸸ㄳ†猨‬ㄠ⥈‬㠠ㄮⴷ⸸㈱†洨‬㈠⥈‬㜠㤮ⴷ⸷㜸†洨‬㈠⥈‬㜠㘮†猨‬ㄠ⥈‬㜠㐮ⴹ⸷㜴†搨‬䨠㜽㈮†穈‬ㄠ⥈‬㘠㔮″⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸳ㄸ†猨‬㌠⥈‬㌠㈮‷⠠ⱳ†䠳Ⱙ†⸲㈳†猨‬㌠⥈‬ㄠ㈮‴⠠ⱳ†䠱芀㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖 龮雦设볯鞼볯込볯鞼볯骼볯늼볯銈볯貼볯銈苣閃菣ꪂ菣銈볯銈볯銼裢ꆃ菣ꮃ裢鞼裢袼볯銼裢袼菣膃菣릂菣鮃菣ꮃ볯銈볯銈볯袼볯覼裢蚃菣ꦃ菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼菣Ꞃ菣ꮃ볯ꊂ菣躃볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢閼裢ꒂ菣覼苣꾂菣鞃菣醃菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣龃菣貼볯銈볯鞼볯誁苣뎁戼㹲袼볯覼裢銼볯銼裢뢂菣ꮃ苣궃裢꺼裢袼볯銈菣膃菣銈볯銈볯袼볯銈볯ꆃ菣ꮃ苣ꮃ菣讃菣覼裢钼裢袼볯뎼볯銈菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯閃苣讃菣覼苣龃菣覼裢鎼볯銈苣龃菣뺂볯钼볯閼裢芽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯랂苣궃菣궃菣뎃裢醼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯ꦼ裢銼볯馼臣袐裦芀戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔹㔳㜶⸳楴≦㈾㄰㔹㔳㜶⸳楴쉦゠〰㜴㰷愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖 隌郥ꦉ볯銈볯鞼볯誁苣뎁볯銈볯鞼볯꺁郥邈胣ꦼ裢鎼볯鎼臣낕胦鎽볯邼볯邼볯閼뷯覼苣膀苣ꦃ菣袼볯ꢼ볯늼볯겼†볯ꖼ볯€꾼볯銈볯₨銼볯邼韃볯躼볯趽뷯貼볯캕궼볯膀藥뚺ꫥꢁ臣ꚁ臣ꦼ볯ꆼ룤邼볯醼臣꒼볯ꆼ苣钼뷯겼볯趽뷯躽臣膵蟩ꞁ뷤ꢔ臣ꚁ裥ꊛ臣ꚁ胣钴닧ꪁ铧蚈裢醼볯ꚼ볯銈뷯覼臣袂臣뮔裥銈볯袼볯늼裢芽볯銂뻥龁胣ꚼ볯銈뷯銂룦Ꞝ룤ꞁ볯邼蓢ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣钴닧ꪁ볯銈볯鞼볯袼볯躼볯銼볯螽볯銂뻥龁胣䶂⡓卅㨩†⽭⁺㔠㘰㔮‶嬠⭍嵈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰†‬䰠䵃钴뫥㪦†㤹㔮┴‬䠠䱐钴뫥㪦†㤹ㄮ┴‬궂菣ꮃ偈䍌듧ꚺ›㤠⸷㜰Ⱕ†䠱†䵎⁒⠠䵄体‬㐠〰䡍⥺›ㄠ⸲㜵†猨‬ㄠ⥈‬ㄠ⸰㈸†猨‬ㄠ⥈‬㠠㔮‷⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸷㐹㜭㠮‸⠠Ɽ†㵊㜲㈮†穈‬㈠⥈‬㜠㜮ⴵ⸷㠶†洨‬㈠⥈‬㐠��ⴴ⸴ㄴ†搨‬䨠ㄽ⸰‴䠠ⱺ†䠱Ⱙ†⸴㠰㐭〮‵⠠Ɽ†㵊〱㠮†穈‬ㄠ⥈‬㌠㘮ⴰ⸳㘵†洨‬ㄠ⥈‬㌠ㄮ‹⠠ⱳ†䠳Ⱙ†⸲㔹†猨‬ㄠ⥈‬ㄠ㤮‸⠠ⱳ†䠲Ⱙ†⸱〹†猨‬㌠⥈‬ㄠ㔮‸⠠ⱳ†䠲Ⱙ†⸱㐲†戨ⱳ†䠴芀볯늼裢芽苣鮸鳥궸臣鎼볯莄臣莿룧鞁臣膀듧讲臣ꦼ裢銼볯馼볯邼볯邼볯邼뷯覼苣鞾臣芀卍䔨⥓›洠稯†〵⸶㠶†䵛䠫㱝畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢㰫猯灵‾Ⱐ†䍌卍듧ꚺ›㤠⸴㔴Ⱕ†偈䍌듧ꚺ›㤠⸵㘹Ⱕ†苣ꦃ菣䢫䱐⁃㨠†㠹ㄮ┵‬ㄠ⁈丠前†䐨卍ⱏ†〴䴰穈㨩†㈱㘮‵⠠ⱳ†䠱Ⱙ†〱㠮′⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸸㜵†猨‬ㄠ⥈‬㜠㤮ⴴ⸷㠸†洨‬㈠⥈‬㜠㜮ⴲ⸷〷†洨‬㈠⥈‬㐠㐮ⴴ⸴ㄴ†搨‬䨠ㄽ⸰‴䠠ⱺ†䠱Ⱙ†⸴㠰㐭〮‵⠠Ɽ†㵊〱㠮†穈‬ㄠ⥈‬㌠㔮‷⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸳㤱†猨‬㌠⥈‬㈠〮ⴰ⸱㘸†洨‬㘠⥈‬ㄠ㘮ⴴ⸱㠵†洨‬㈠⥈‬ㄠ㈮‴⠠獢‬㐠⥈胣ં䐼噉邀볯銼볯隼胣㲑䐯噉ਾ†껥붖뻤銼볯邼볯銼볯醼볯袼볯覼裢꺼裢袼볯銈볯뢂菣ꮃ苣궃菣膃菣覼裢鞼裢袼볯銼裢袼菣膃菣릂菣鮃菣ꮃ볯銈볯銈볯袼볯覼裢蚃菣ꦃ菣覃菣銈볯ꢼ裢钃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼菣Ꞃ菣ꮃ볯ꊂ菣躃볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢閼裢ꒂ菣覼裢銼볯銼裢뢂菣ꮃ苣궃苣꾂菣鞃菣醃菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣龃菣貼볯銈볯颼볯誁苣뎁볯뎼볯銈볯銈볯銼裢袼苣閃菣ꪂ菣ꆃ菣ꮃ볯銈볯銈볯袼볯銈볯ꆃ菣ꮃ苣ꮃ菣讃菣覼裢钼裢袼볯늼볯銈菣袃菣銃菣궃裢銼볯銈菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯閃苣讃菣覼苣龃菣覼裢鎼볯銈苣龃菣뺂볯钼볯閼裢芽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣閃菣ꪂ菣랂苣궃菣궃菣뎃裢醼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯ꦼ裢銼볯醼臣袐裦芀戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔹㔳㜶⸳楴≦㈾㄰㔹㔳㜶⸳楴쉦゠〰㜴㰸愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖 隌郥ꦉ볯銈볯颼볯誁苣뎁볯銈볯颼볯꺁郥邈胣ꦼ裢鎼볯隼臣낕胦鎽볯邼볯邼볯閼뷯覼苣膀苣ꦃ菣袼볯ꢼ볯늼볯겼볯ꖼ볯€꾼볯銈볯袼볯閼볯趽뷯쎍钼볯隼뷯趽볯閼뷯覼臣袂臣邼볯醼볯꺁볯ꖼ볯₡ꦼ볯ꆼ苣钼뷯겼볯趽뷯躽臣膵蟩ꞁ뷤ꢔ臣ꚁ裥ꊛ臣ꚁ胣钴닧ꪁ铧蚈裢醼볯ꚼ볯銈뷯覼臣袂臣뮔裥銈볯袼볯늼裢芽볯銂뻥龁胣ꚼ볯銈뷯銂룦Ꞝ룤ꞁ볯邼蓢ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣钴닧ꪁ볯銈볯颼볯袼볯躼볯銼볯螽볯銂뻥龁胣䶂⡓卅㨩†⽭⁺㔠㈴㜮‵嬠⭍嵈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰†‬䰠䵃钴뫥㪦†㠹㠮┴‬䠠䱐钴뫥㪦†㤹㔮┲‬궂菣ꮃ偈䍌†›㤠⸷㔶Ⱕ†䠱†䵎⁒⠠䵄体搭ⰶ†〴䴰穈㨩†㌱㜮‸⠠ⱳ†䠱Ⱙ†〱㤮‷⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸸㘷†猨‬ㄠ⥈‬㜠㤮‹⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸷ㄹ†猨‬ㄠ⥈‬㜠㜮ⴷ⸷ㄷ†洨‬㈠⥈‬㜠㈮‶⠠ⱴ†䠱Ⱙ†⸴㘴㐭㐮″⠠Ɽ†㵊⸷′䠠ⱺ†䠱Ⱙ†⸴㤰㐭〮‶⠠Ɽ†㵊⸷′䠠ⱺ†䠱Ⱙ†⸳ㄶ㌭㔮‴⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸳ㄲ†猨‬㌠⥈‬ㄠ㤮‹⠠獢‬㈠⥈‬ㄠ㤮ⴸ⸱㤸†洨‬㈠⥈‬ㄠ㔮‸⠠ⱳ��䠲Ⱙ†⸱〵ㄭ㐮‴⠠Ɑ†䠱Ⱙ†⸱㐲†猨‬㈠⥈胣ꚼ볯銈뷯銂룦Ꞝ룤ꞁ볯邼蓢ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣钴닧ꪁ볯銈볯颼볯袼볯躼볯銼볯螽볯銂뻥龁胣䶂⡓卅㨩†⽭⁺㔠㈴㜮‵嬠⭍嵈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰†‬䰠䵃钴뫥㪦†㔹〮┹‬䠠䱐钴뫥㪦†㐹㌮┵궂菣ꮃ偈䍌†›㤠⸷㠵Ⱕ†䠱†䵎⁒⠠䵄体搭ⰶ†〴䴰穈㨩†㌱㜮‸⠠ⱳ†䠱Ⱙ†〱㤮‷⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸸㘷†猨‬ㄠ⥈‬㜠㤮ⴸ⸷ㄹ†猨‬㈠⥈‬㜠㜮ⴵ⸷ㄷ†洨‬㈠⥈‬㜠㈮‶⠠ⱴ†䠱Ⱙ†⸴㘴㐭㐮″⠠Ɽ†㵊⸷′䠠ⱺ†䠱Ⱙ†⸴㤰㐭〮‶⠠Ɽ†䠱Ⱙ†⸳㠵†猨‬ㄠ⥈‬㌠㈮‱⠠ⱳ†䠳Ⱙ†⸱㠹†戨ⱳ†䠲Ⱙ†⸱㈹ㄭ㤮‰⠠Ɑ†䠲Ⱙ†⸱㠵†猨‬㈠⥈‬ㄠ㈮‴⠠ⱳ†䠳芀㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖 龮雦设볯颼볯骼볯醼볯貼볯뎼볯銈볯銈볯鞼裢袼볯钼裢袼볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ裢钼볯閼裢뢂菣覃菣ꪂ苣떂苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯ꆃ菣ꮃ苣ꮃ菣讃菣覼菣Ꞃ菣ꮃ볯ꊂ菣躃볯銈볯銈菣膃菣銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢閼裢ꒂ菣覼裢銼裢閃菣ꪂ菣랂苣궃菣궃菣뎃裢醼裢ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯ꦼ裢銼볯銼臣袐裦芀戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔹㔳㜶⸳楴≦㈾㄰㔹㔳㜶⸳楴쉦゠〰㜴㰹愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯颼볯醀⼼䥄㹖 隌郥ꦉ볯颼볯躼볯꺁郥邈胣袼볯뎼볯銼볯覼裢銼裢閃菣ꪂ菣랂苣궃菣궃菣뎃裢醼裢ꮂ菣鲃菣뢅볯邼볯鎼볯螽볯邼볯銼볯趽뷯辽뷯貼볯躼볯鎽蟩覼臣꺼볯꺼裢뢂菣膃菣鮃菣ꂃ苣龃菣袼볯趽볯覼룤꺁뫦늶臣膀볯莄臣膀볯銈볯鎃苣袼苣ꆃ菣ꮃ苣龃菣覼菣膃菣뎃볯銈볯ꢼ裢醼볯銼볯鎼裢袃菣ꊂ苣궃볯钼볯閼裢芽볯钃菣뢂菣Ꚃ菣鎼裢ꪂ苣랂菣颃苣떂菣ꮃ苣궃裢鮃苣閃苣벃菣袼볯躼볯鎼볯螽볯邼볯鎼볯趽뷯辽뷯貼볯躼볯鎽蟩覼苣뮷諥鞁臣芀迥鲿럦袐觧銂볯莄臣醼볯蚈雩릒详鞁臣芀곦蒁臣膀苣ꒂ苣鞃菣钃菣ꢂ菣ꮃ苣龃菣袼볯躼볯邼볯邼뷯貼볯躼볯钼뷯趽뷯貽볯鎼볯邼뷥辇볯誁苣뎁賥袐觧鎼볯馼볯鎼볯邼볯邼볯邼뷯貼볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯醼볯邼뷥辇볯銂럦ꂊ臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣閼볯莄臣閼駦鎖鋦貋臣龁胣鎁臣趏뿥꺁껥蚺뻥膀臣꺁迥鲿럦袐觧銂냦ꮁ꟧鞁胣鶁臣ꚁ藩뢅苣膃菣ꞁ諦몇臣龁胣覜ꧦ꒱苣袐苣鮁胣ꆄ냦꺼뷯㲁畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵뎼볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲔猯扵ꞁ매ꖇ臣鮁胣뺿臩鞁胣鶁臣ꚁ룦Ꞝ룤ꞁ뿦꺸臣ꚁ胣鞲ꏨꦉ돨銂뻥龁胣鎁苣銂胣ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵궸볯薼臣궼뷯꾼볯銂뫦몇뛦ꢁ臣ꚁ뷤ꢔ臣讂苣ꦃ菣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃臣袂苣뺲ꏨ鞁臣膀듧讲臣銼볯鎼볯醼볯邼볯邼볯邼뷯��볯颼볯钼볯薼볯銂뻥龁胣䶂⡓卅㨩†⽭⁺㔠㔸㐮‷嬠⭍嵈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰胣ં䐼噉邀볯銼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†賥袐觧ꦼ裢銼볯銼臣袐裦芀賥袐觧ꦼ裢銼볯銼苣膀볯颼볯躼볯讁苣膀룤겈触蚠볯銂뷤ꢔ臣ꚁ郥邈臣龁胣袼迥螎볯颼볯躼볯閼볯覼胣䶂⡓卅㨩†⽭⁺㔠㄰㔮‶嬠⭍嵈猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰⬾⼼畳㹰†‬䰠䵃钴뫥㪦†㜹㘮┵‬䠠䱐钴뫥㪦†㐹㌮┴‬궂菣ꮃ偈䍌†›㤠⸵㘶Ⱕ†䠱†䵎⁒⠠䵄体搭ⰶ†〴䴰穈㨩†㈱㘮‰⠠ⱳ†䠱Ⱙ†〱㜮‱⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸸㌸†猨‬ㄠ⥈‬㠠㌮‱⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸸㜰†猨‬㈠⥈‬㜠㠮′⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸴㤹†猨‬ㄠ⥈‬㐠㠮′⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸴㔱†猨‬㈠⥈‬㌠㈮‸⠠ⱳ†䠳Ⱙ†⸲〲†猨‬ㄠ⥈‬㈠〮‹⠠ⱳ†䠱Ⱙ†⸱㔶ㄭ㔮‹⠠Ɽ†㵊⸲㈳†穈‬㈠⥈‬ㄠ㌮‰⠠ⱳ†䠶Ⱙ†⸱㐱†猨‬ㄠ⥈胣ં䐼噉邀볯銼볯醼胣㲑䐯噉ਾ†껥붖뻤銼볯鎼볯꺼裢袼볯銈볯뢂菣ꮃ苣궃菣膃菣覼裢鞼裢袼볯钼裢袼볯貼볯銈苣ꆃ菣ꮃ裢钼볯閼裢뢂菣覃菣ꪂ苣떂苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯ꆃ菣ꮃ苣ꮃ菣讃菣覼菣Ꞃ菣ꮃ볯ꊂ菣躃볯銈볯ꢼ裢ꒂ菣肃苣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢閼裢ꒂ菣覼苣꾂菣鞃菣醃菣ꮂ菣鲃苣떂菣覃볯ꦼ裢銼볯鎼臣袐裦芀戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔹㔳㜶⸳楴≦㈾㄰㔹㔳㜶⸳楴쉦゠〰㠴㰰愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣隌볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㄰㔹㔳㜶⸳楴≦㈾㄰㔹㔳㜶⸳楴쉦゠〰㠴㰱愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖 隌郥ꦉ볯颼볯躼볯꺁郥邈胣鎼裢袼菣膃菣膃苣覼裢钼裢讃菣궃껥꾁ꛩ뢅볯閼뷯貼볯鎼볯钼볯趽뷯辽뷯貼볯鎽蟩覼胣醼볯醼胢銈苣ꮃ菣讃菣뢂苣龃菣뺂菣ꮃ볯閼볯鞼볯螽볯鎼볯閼볯邼뷯趽뷯貽볯醼볯閼뷥辇볯꺁胣蚃菣ꦃ菣覃菣閃菣뎃볯閼볯趽볯覼룤꺁뫦늶苣膀껥ꦸ臣鎼駦鎖鋦貋臣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