(57)【要約】  本発明は、ランダムマット材およびその製造方法に関し、特に、高い機械的性質を有する  炭素繊維ランダムマットおよびそのマットからなる炭素繊維複合材料に関する。本発明は、複雑な工程なしにそのような繊維ランダムマットを製造するための方法にも関する。
2019522740.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
５〜１００ｍｍの平均繊維長を有する繊維からなる繊維束からなるランダムマットであって、繊維束内の平均繊維数Ｎが下記式を満たし、
【数１】
2019522740.tif 000010
Ｄはマイクロメートル単位で表される繊維束内の平均繊維径（μｍ）であり、繊維束内の繊維数の標準偏差ＳＤＮが１，０００＜ＳＤＮ＜６，０００を満たし、繊維束の末端における繊維数が繊維方向の中心から縁にかけて少なくなることを特徴とするランダムマット。
【請求項２】
繊維束内の繊維数の標準偏差ＳＤＮが２，０００＜ＳＤＮ＜６，０００を満たす、請求項１に記載のランダムマット。 
【請求項３】
前記繊維が、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維およびそれらの混合物から構成される群から選ばれる、請求項１または２に記載のランダムマット。
【請求項４】
熱硬化性または熱可塑性マトリックスと繊維束からなる、請求項１〜３のいずれかに記載のランダムマット。
【請求項５】
繊維からなる繊維束で構成されるランダムマットの製造方法であって、
（ｉ）切り込みが繊維方向に対し斜めの角度θを有するように、繊維束を実質的に一定の間隔で切断する切断工程と、
（ｉｉ）繊維束のサイズを縮小する縮小工程と、
を含むことを特徴とするランダムマットの製造方法。
【請求項６】
前記繊維束が５〜１００ｍｍの平均繊維長を有し、繊維束内の平均繊維数Ｎが下記式を満たし、
【数２】
2019522740.tif 000011
Ｄはマイクロメートル単位で表される繊維束内の平均繊維径（μｍ）であり、繊維束内の繊維数の標準偏差ＳＤＮが１，０００＜ＳＤＮ＜６，０００を満たし、繊維束の末端における繊維数が繊維方向の中心から縁にかけて少なくなる、請求項５に記載のランダムマットの製造方法。
【請求項７】
前記繊維束が請求項２〜５のいずれかに記載の繊維束である、請求項５または６に記載のランダムマットの製造方法。
【請求項８】
切断ロールから５〜１００ｍｍの範囲の距離Ｌを隔てて設置される延伸ロールによって繊維束のサイズが縮小され、前記切断ロールの回転速度ｖｃよりも前記延伸ロールの回転速度ｖｒが大きい、請求項５〜７のいずれかに記載のランダムマットの製造方法。
【請求項９】
切断工程（ｉ）が、１００ＲＰＭ＜ｖｃ＜４００ＲＰＭの回転速度ｖｃで実施される、請求項５〜８のいずれかに記載のランダムマットの製造方法。
【請求項１０】
前記延伸ロールの回転速度ｖｒと前記切断ロールの回転速度ｖｃの比率ｖｒ／ｖｃが、２０＜ｖｒ／ｖｃ＜８０を満たす、請求項５〜９のいずれかに記載のランダムマットの製造方法。
【請求項１１】
前記ロールが円筒形状または円錐形状を有する、請求項８〜１０のいずれかに記載のランダムマットの製造方法。
【請求項１２】
切断工程（ｉ）で１２Ｋまたは２４Ｋ炭素繊維束が切断される、請求項５〜１１のいずれかに記載のランダムマットの製造方法。
【請求項１３】
前記フィルムが熱硬化性または熱可塑性ポリマーフィルムまたは粉で被覆される、請求項５〜１２のいずれかに記載のランダムマットの製造方法。
【請求項１４】
請求項１〜４のいずれかに記載のランダムマットからなる複合材料であって、請求項５〜１３のいずれかに記載の方法で製造されることを特徴とする複合材料。
【請求項１５】
請求項１〜４のいずれかに記載のランダムマットまたは請求項５〜１３のいずれかに記載の方法で製造されるランダムマットの１つまたは複数からなり、もしくは請求項１４に記載の複合材料の１つまたは複数からなる繊維強化成型品であって、全質量に対する繊維束の質量が１０〜６５％であることを特徴とする繊維強化成型品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はランダムマット材とその製造方法に関し、特に、炭素繊維ランダムマットとその高い機械的特性を持つマットからなる炭素繊維複合材料に関する。本発明は、そのような炭素繊維ランダムマットを複雑な工程なしで生産する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭素繊維からなる炭素繊維複合材料は様々な成型品の製造や様々な技術に用いられる。そのような材料は高い機械的特性を示し、高い機械的特性を持つ成型品の製造を可能にする。特に繊維束からなるランダムマットは、炭素繊維複合材料を製造するために広く使われてきた。そのような炭素繊維複合材料は、優れた機械的特性と成形性を有する。そのようなランダムマットを製造するために、束サイズが１Ｋや３Ｋのように非常に狭い繊維トウが用いられていた。しかし、そのような繊維トウはコストが高くなる傾向にある。近年では、幅広の繊維トウが開発され、広く用いられている。ランダムマットの使用に関し、１２Ｋの繊維トウの使用が試みられてきたが、幅広の繊維束は機械的特性が低く、特別な生産技術を要する。例えば特許文献１（国際公開ＷＯ２０１４／１５６７６０）は、炭素繊維複合材料中の繊維の全体量に対し、所定の炭素繊維束の割合が低い炭素繊維からなる炭素繊維不織布に関するものであり、それぞれ所定の炭素繊維束の中の平均繊維数は所定範囲内に制御される。炭素繊維の総重量に対し、炭素繊維束の割合は５〜８０重量％である。炭素繊維束の割合が８０重量％以上であると炭素繊維の機械的特性と小さなパーツに対する追従性は悪化し、機械的特性の変化性は大きくなる。それぞれ所定の炭素繊維束中の平均繊維数は、1束あたり９０〜１，０００繊維である。炭素繊維束を形成する炭素繊維数の標準偏差σは、５０〜５００である。しかし、特許文献１（国際公開ＷＯ２０１４／１５６７６０）に記載されるような炭素繊維複合材料において、炭素繊維複合材料の炭素繊維束は細く、束の割合は低く、また炭素繊維は微細化されている。これを使用して製造される成型品の機械的特性は優れているが、生産工程では高度に複雑な機械設備を要するので、そのような炭素繊維材料の生産コストは高くなり、炭素繊維自体も高価なものとなる。
【０００３】
特許文献２（特開２００９−０６２６４８号公報）は、繊維の全体量に対し、所定の炭素繊維束の割合が上記と同様に高く設定された複合材料に関するものであり、それぞれ所定の炭素繊維束の中の平均繊維数は別の所定範囲内に制御される。さらに、炭素繊維束の縁の角度は、応力集中が炭素繊維束の縁で生じないように定められるので、炭素繊維複合材料の機械的特性は低下しない。しかし、特許文献２（特開２００９−０６２６４８号公報）に記載される炭素繊維複合材料であって、炭素繊維束の密度が高く束の端の角度が制御されるものは生産コストが高く、汎用性のある炭素繊維複合材料とはなりにくい。
【０００４】
そこで、低い生産コストで従来の機械設備を用いて生産可能であり、良好な機械的特性を有する炭素繊維複合材料を提供することが求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際公開ＷＯ２０１４／１５６７６０
【特許文献２】特開２００９−０６２６４８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、前述の技術的課題を解決するランダムマット材と複合材料を提供することを目的とする。
特に本発明は、ランダムマット材と高い機械的特性がある複合材料を提供することを目的とする。とりわけ本発明は、そのような材料を低い製造コストで提供することを目的とする。特に本発明は、炭素繊維ランダムマットの生産方法を複雑な工程なしで提供することを目的とする。
【０００７】
本発明はまた、特別な機械設備なしで製造されるランダムマット材と複合材料を提供することを目的とする。
【０００８】
本発明は、産業上の汎用性があるランダムマット材と複合材料を提供することを目的とする。
【０００９】
そこで本発明の課題は、低い生産コストで従来の機械設備を用いて生産可能であり、良好な機械的特性を有する炭素繊維複合材料を提供することにある。
【００１０】
より具体的には、本発明の課題は、低い生産コストで製造され、３Ｋ以上、好ましくは１２Ｋ以上の幅広の繊維トウで製造されるランダムマット材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記の技術的課題を解決するために、発明者らが製造したランダムマット材は、５〜１００ｍｍの平均繊維長を有する繊維からなる繊維束からなり、繊維束の末端における繊維数が繊維方向の中心から縁にかけて少なくなり、繊維束内の平均繊維数Ｎが下記式を満たす：
【００１２】
【数１】
2019522740.tif 000003
ここでＤは、マイクロメートル単位で表される繊維束内の平均繊維径（μｍ）である。
【００１３】
この範囲内で、これらの繊維束からなるランダムマットは、良好な機械的特性を有する炭素繊維複合材料を生産することができる。ここで「繊維」とは本技術分野で周知のものをいい、特に、複合材料内に繊維が存在することにより、繊維がない場合よりも高い機械的特性と、さらには高い曲げ弾性率および／または高い曲げ強度を提供する繊維を意味する。
本発明によれば、特に断りのない限り「繊維」は「繊維」のことをいう。
【００１４】
機械的特性の観点から、Ｎは３．５×１０５／Ｄ２より少ないことが好ましい。
【００１５】
一例において、Ｎは１，２００＜Ｎ＜２０，０００を満たし、好ましくは１，５００＜Ｎ＜１０，０００を満たす。好ましい一例において、Ｎは２，０００＜Ｎ＜１０，０００を満たし、より好ましくは３，０００＜Ｎ＜６，０００を満たす。
【００１６】
一例において、繊維は炭素繊維である。炭素繊維は繊維束として用いられることが好ましく、繊維束において、平均繊維数は下記式の範囲である。
【００１７】
【数２】
2019522740.tif 000004
Ｄ：繊維束内の炭素繊維の平均径（マイクロメートル; μｍ）
【００１８】
本発明において使用される繊維は特に制限されない。繊維は炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維やそれらの混合物から構成されることが好ましい。また、高強度で高弾性率のある炭素繊維が使用されることが好ましい。繊維は通常は合成繊維である。
【００１９】
一例では、１種類の炭素繊維が使用される。
【００２０】
一例において、２種類以上の炭素繊維が共に使用される。
【００２１】
特に、ＰＡＮ系、ピッチ系、レーヨン系の炭素繊維またはそれらの混合物が一般的に用いられる炭素繊維として例示される。得られる成型品の強度と弾性率のバランスの観点から、ＰＡＮ系炭素繊維が好ましい。
【００２２】
しばしば炭素繊維束を構成する炭素繊維には、炭素繊維を束ねるためにサイジング剤が用いられる。
【００２３】
好ましい一例において、炭素繊維の密度は１．６５〜１．９５ｇ／ｃｍ３が好ましく、１．７０〜１．８５ｇ／ｃｍ３がより好ましい。密度が高すぎると、炭素繊維強化プラスチック等の繊維からなる複合材料が軽量性に乏しくなり、密度が低すぎると、複合材料の機械的特性は低下する。
【００２４】
本発明によれば、高性能な機械や設備なしで高い機械性能を得ることができ、ひいては生産コストを低く保つことができる。
【００２５】
一例において、繊維束には斜切端がある。
【００２６】
繊維束内の繊維数のばらつき範囲は、特に限定されない。
一例において、繊維束内の繊維数の標準偏差ＳＤＮは、１，０００＜ＳＤＮ＜６，０００を満たす。
【００２７】
一束あたりの繊維数がこのような標準偏差ＳＤＮであることにより、高い機械的特性が付与される。
また生産コストは低くなる。
一例において、ＳＤＮは２，０００＜ＳＤＮ＜６，０００を満たし、好ましくは３，０００＜ＳＤＮ＜６，０００を満たす。
【００２８】
通常は炭素繊維等の繊維径は１〜３０マイクロメートルであり、一般的には５〜１０マイクロメートルである。
【００２９】
高い機械的特性と低い生産コストを実現するために、繊維の種類が炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維およびそれらの混合物から選ばれる少なくとも１つであることが好ましい。
【００３０】
本発明はこのような炭素繊維束等の繊維に関するものでもある。
【００３１】
通常は繊維が強化繊維を形成している。
【００３２】
通常は繊維束は強化繊維束を形成している。
【００３３】
本発明は、本発明に係るランダムマット材の製造方法や製造プロセスに関するものでもあり、その方法やプロセスは以下の工程からなる：
（ｉ）切り込みが繊維方向に対し斜めの角度θを有するように、繊維束を実質的に一定の間隔で切断する；
（ｉｉ）繊維束のサイズを縮小することにより本発明に係るランダムマット材を提供する。
【００３４】
連続繊維束は、工程（ｉ）において連続的に繊維束を供給するために使用される。そのような連続繊維束は、通常、繊維トウとして販売されている。
【００３５】
一例において、連続炭素繊維束は工程（ｉ）で切断される。
【００３６】
好ましい一例では、１２Ｋの炭素繊維束が工程（ｉ）で切断される。それは通常、１２Ｋ炭素繊維トウと呼ばれる。
【００３７】
好ましくは、２４Ｋの炭素繊維束が工程（ｉ）で切断される。それは通常、２４Ｋ炭素繊維トウと呼ばれる。
【００３８】
切断工程（ｉ）では１つまたは複数の切断ロールを使用する。
【００３９】
本発明に係る繊維束を製造できる限り、切断ロールの回転速度は特に限定されない。しかし、工業的製造プロセスで低い生産コストで高い機械的特性を有する複合材料を製造するために、切断工程（ｉ）は切断ロールを用いて実施され、螺旋等の形状を有する刃の回転速度が下記ｖｃの範囲であることが好ましい。
１００ＲＰＭ＜ｖｃ＜４００ＲＰＭ
【００４０】
上記範囲内のｖｃによれば、安定したプロセスで繊維束を好ましい範囲に制御することができる。
【００４１】
上記切断される繊維束は「チョップド繊維束」や「切断繊維束」とも呼ばれる。
【００４２】
一定の間隔で連続繊維束を切断する工程において、切り込みの斜めの角度θは、１５〜８５度（１５°＜θ＜８５°）であることが好ましい。このような切断方法によれば、斜切端のある繊維束を形成することが可能である。
【００４３】
上記斜めの角度θの好ましい範囲内で、繊維は本発明に係る繊維束の範囲で得られる。さらに、斜めの角度θが３０°〜６０°である場合には、本発明に係る繊維束をより容易に得ることができる。繊維束は、一つの繊維束内の繊維数が、繊維方向の中心から縁（または端）にかけて少なくなるように形成される。この構成は繊維束の縁（または端、末端）での応力集中を減らすことができ、これらの繊維束からなる複合材料の強度を高めることができる。
【００４４】
切断ツールは制限なく選ぶことができるが、通常は鋼製の傾斜刃を有する切断ロールが好ましく使用される。
【００４５】
繊維束のサイズを縮小する工程（ｉｉ）は、当初の繊維束幅よりも狭い幅を有する複数の繊維束へと繊維束を分離する工程から構成されることが好ましい。切断繊維束、チョップド繊維束または繊維トウは、繊維束または繊維トウの部分からなる要素またはセグメントを形成する複数の繊維束に分離することができる。
【００４６】
繊維束のサイズを縮小する工程（ｉｉ）は、当初の繊維束より少ない繊維束を有する複数の繊維束へと繊維束を分離する工程から構成されることが好ましい。一例において、切断繊維束またはチョップド繊維束内の繊維数は、当初の繊維束または繊維トウの１．５分の１以下である。
【００４７】
一例において、切断繊維束またはチョップド繊維束内の繊維数は、当初の繊維束または繊維トウの２分の１以下である。
【００４８】
一例において、切断繊維束またはチョップド繊維束内の繊維数は、当初の繊維束または繊維トウの２．５分の１以下である。
【００４９】
繊維束のサイズを縮小することにより、切断繊維束またはチョップド繊維束は本発明の技術的特徴を満たす。
【００５０】
好ましい一例において、繊維束のサイズを縮小する工程（ｉｉ）では１つまたは複数の延伸ロールを使用する。延伸ロールは、当初の繊維束幅よりも狭い幅を有する複数の繊維束へと繊維束を分離するために切断された、または切断されている繊維を有利に延伸する。
本発明に係る繊維束を得ることができる限り、切断ロールと延伸ロールの間の距離Ｌは特に限定されない。Ｌは切断ロール３上の切断ツールと延伸ロール２を間の距離であり、切断繊維束の長さを特定する。工業的製造プロセスで安い生産コストで高い機械的特性を持つ複合材料を製造するために、切断ロールから５〜１００ｍｍの範囲の距離Ｌを隔てて設置される延伸ロールによって繊維束のサイズが縮小され、上記延伸ロールが下記範囲の回転速度ｖｒで回転することが好ましい。
３０００ＲＰＭ ＜ｖｒ＜１５０００ＲＰＭ
【００５１】
一例において、延伸ロールと切断ロールの間の距離Ｌは下記範囲内である。
２０ｍｍ＜Ｌ＜５５ｍｍ
【００５２】
この好ましい例によると、本発明に係るチョップド繊維束が非常に安定したプロセスで有利に提供される。
【００５３】
繊維束のサイズを縮小する方法は制限なく実施できるが、一般的な機械や設備を用いて切断繊維要素を引っ張る延伸ロールを用いることが好ましい。これによって生産コストを下げることができる。
【００５４】
本発明によって繊維束を得ることができる限り、本発明に係る方法やプロセスにおけるロールの形は特に制限されない。しかし、工業的製造プロセスによって安い生産コストで高い機械的特性を有する複合材料を製造するために、ロールが円筒形であるか円錐形であることが好ましい。
【００５５】
本発明に係る繊維束を得ることができる限り、切断ロールの速度ｖｃと延伸ロールの速度ｖｒの間の比率は特に制限されない。工業的製造プロセスによって安い生産コストで高い機械的特性を有する複合材料を製造するために、ｖｒがｖｃより大きいことが好ましい。
好ましい一例において、比率ｖｒ／ｖｃは下記式を満たす。
２０＜ｖｒ／ｖｃ＜８０
【００５６】
ｖｒがｖｃより大きいとき、特にｖｒ／ｖｃが上記範囲内にあるとき、プロセスは非常に安定し、本発明に係る繊維束を有利に提供する。
【００５７】
そのような比率ｖｒ／ｖｃは本発明によって一つの繊維束を複数の繊維束へと分離することを可能にする。
【００５８】
工程（ｉｉ）で得られる繊維束は、通常は繊維束のランダムマットを形成する。
【００５９】
工業的製造プロセスで安い生産コストで高い機械的特性を持つ複合材料を製造するために、繊維が複合材料の強化層を形成することが好ましい。
【００６０】
本発明は、本発明で定義され、または本発明に係る方法やプロセス工程や方法で得られる繊維からなる繊維束のランダムマットに関するものでもある。一例において、ランダムマットは、熱硬化性または熱可塑性マトリックスと繊維束から構成される。通常は工程（ｉｉ）の後に、本発明に係る方法またはプロセスが、繊維束のランダムマットを熱硬化性または熱可塑性マトリックス上に配置する工程を含む。そして、熱硬化性または熱可塑性マトリックスは通常硬化され、繊維束のランダムマットからなる硬化された熱硬化性または熱可塑性マトリックスが得られる。
【００６１】
本発明は、本発明に係る方法やプロセス工程や方法で定義され、または得られる１つまたは複数のランダムマットからなる複合材料に関するものでもある。一例において、複合材料は熱硬化性または熱可塑性マトリックスから構成される。一例において、複合材料は、本発明に係る方法やプロセス工程や方法で定義され、または得られる繊維束のランダムマットの１つまたは複数の層から構成される。
【００６２】
一例において、熱硬化性または熱可塑性樹脂は、マトリックス樹脂である。熱可塑性マトリックス樹脂は特に限定されず、繊維強化複合材料の機械的特性を著しく低下させない範囲内で適切に選ぶことができる。例えば、熱可塑性マトリックス樹脂はポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィン・グループ樹脂からなる群から選ばれ、ナイロン６やナイロン６，６等のポリアミド・グループ樹脂、ポリエチレン・テレフタレートやポリブチレン・テレフタレート等のポリエステル・グループ樹脂、ポリエーテルケトン、ポリエーテルサルホン、芳香族ポリアミド等の樹脂やそれらの混合物を使用できる。例えば、熱可塑性マトリックス樹脂はポリアミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリプロピレン、ポリエーテルエーテルケトン、フェノキシ樹脂およびそれらの混合物からなる群から選ばれる少なくとも１つであることが好ましい。例えば、エポキシ、不飽和ポリエステル、ビニル・エステル、フェノール、エポキシ・アクリル酸塩、ウレタンが、熱可塑性マトリックス樹脂として使用可能である。粘着性とドレープ性の観点（タックとドレープの品質）から、エポキシ、不飽和ポリエステル、ビニル・エステル、アクリルおよびそれらの混合物であって、１×１０６Ｐａ・ｓ未満の粘度を呈するものがより好ましい。タックとは、それ自身または他の材料の表面に粘着するプリプレグの能力を示す。ドレープとは、プリプレグの取り扱いおよび複雑な表面に合わせることの容易さを示す。例えば、ドレープは小半径ロッドのような輪郭の周りのプリプレグの成形性の基準である。ドレープ性は、プリプレグを複雑な形に形成するのに十分に良好でなければならない。
【００６３】
工業的製造プロセスにより安い生産コストで高い機械的特性を持つ複合材料を製造するために、本発明に係る複合材料またはランダムマットがフィルム層からなることが好ましい。上記フィルム層は、熱硬化性または熱可塑性ポリマーフィルムまたは粉で有利に被覆される。
【００６４】
工業的製造プロセスにより安い生産コストで高い機械的特性を持つ複合材料を製造するために、繊維強化材料の質量分率が複合材料の全体質量の１０〜６５％であることが好ましい。
【００６５】
一例において、繊維からなる複合物の曲げ強度（ＩＳＯ−１４１２５：１９９８）は２５ＧＰａ以上であり、好ましくは２８ＧＰａ以上、より好ましくは３０ＧＰａ以上である。
【００６６】
一例において、繊維からなる複合物の曲げ弾性率（ＩＳＯ−１４１２５：１９９８）は２１０ＭＰａ以上であり、好ましくは２４０ＭＰａ以上、より好ましくは２５０ＭＰａ以上である。
【発明の効果】
【００６７】
このように、本発明に係るランダムマットは、低い生産コストと高い機械的性能を兼備する炭素繊維複合材料を提供することができる。
【産業上の利用可能性】
【００６８】
本発明に係る炭素繊維複合材料は、高い機械的特性と安い生産コストの組み合わせで炭素繊維強化成型品を製造するために用いられることが可能である。このような炭素繊維複合物は、従来の技術によって達成されなかった。
【００６９】
したがって本発明は、本発明において定義される１つまたは複数のランダムマットや複合材料からなる繊維強化物品に関するものでもある。
【００７０】
一例において、上記繊維強化物品の全質量に対する繊維束の質量は１０〜６５％、例えば４０〜６０％である。
【００７１】
通常、上記繊維強化物品は、ランダムマットまたは複合物を成形することによって得られる。このように本発明は成形された繊維強化物品に関するものでもある。
【００７２】
より好ましくは、成形された繊維強化物品は、シート成型化合物（ＳＭＣ）等の繊維強化された熱硬化性成形化合物である。
【図面の簡単な説明】
【００７３】
【図１】本発明に係るプロセスの一例を示す概略側面図である。
【図２】本発明に係るプロセスの一例の他の概略側面図である。
【図３】本発明に係る延伸ロールを用いたプロセスを示す概略図である。
【図４】は、本発明の範囲を外れた延伸ロールを用いない比較例に係るプロセスを示す概略図である。
【図５】本発明に係る異なる端の形状を有する繊維束の例を示す概略側断面図であり、繊維束の端において繊維束内の繊維数が繊維方向の中心から縁にかけて少なくなることを示す。繊維束は斜切端を有し、斜切端は、本発明に係るプロセスの切断工程で形成される。
【図６】本発明に係る異なる端の形状を有する繊維束の例を示す概略側断面図であり、繊維束の端において繊維束内の繊維数が繊維方向の中心から縁にかけて少なくなることを示す。斜切端を有する束が模式的に示されるように、繊維束はランダムマットを加工する間に異なる形状を示す場合がある。一例において、そのような形はランダムマット材において観察され得る。
【図７】本発明に係る異なる端の形状を有する繊維束の例を示す概略側断面図であり、繊維束の端において繊維束内の繊維数が繊維方向の中心から縁にかけて少なくなることを示す。斜切端を有する束が模式的に示されるように、繊維束はランダムマットを加工する間に異なる形状を示す場合がある。一例において、そのような形はランダムマット材において観察され得る。
【発明を実施するための形態】
【００７４】
以下、本発明は実施例と比較例と共に詳細に説明される。
【００７５】
上述のプロセスによって、ランダムマットは高価な機械や設備なしで得ることが可能である。利用可能な従来の機械および設備は以下の構成を有する。
ａ：切断ロールに繊維束を走らせるフィーダー
ｂ：ロール上に一列に組み込まれた刃を備えた切断ロール
ｃ：切断ロールの下で切断繊維束を集めるバスケット
【００７６】
図１は、本発明に係るプロセスの一例を示す概略図である。繊維トウ１は、駆動ロール６とニップロール７によって、ガイド８を通って切断刃４に供給され、延伸ロール２と協同して切断され繊維束５となる。
【００７７】
図２は、切断ロール３の上に設けられた切断刃４を示す本発明に係るプロセスの一例の他の概略図である。切断刃４は、トウ上の繊維方向に対する切断角度に対応して、回転方向と刃の間の角度を形成する切り込みを有する切断ロール３に取り付けられている。
【００７８】
図３は、本発明のプロセスの一例に係る繊維束に切断される繊維トウを示すプロセスの他の概略図である。切断刃４が切断ロール３の上に角度を持って取り付けられているので、繊維トウの縁は角度を持っている。繊維トウ１は側縁４１で繊維トウ１の切断を開始する切断刃４で切断され、切断刃で切断される縁１２が延伸ロールによって引っ張られて繊維トウ１から分離されることにより、繊維束５が形成される。繊維束または繊維トウ１は、繊維束や繊維トウ１の部分からなる要素やセグメントを形成する複数の繊維束５に分離される。延伸ロール２によって、繊維束５内の繊維数が本発明で定義される範囲に入る。
【００７９】
【数３】
2019522740.tif 000005
Ｎ：繊維束内の平均繊維数
Ｄ：繊維束内の平均繊維径（マイクロメートル；μｍ）
【００８０】
図４は、延伸ロールのない比較例に係るプロセスの一例を示す概略図である。切断刃４が図３に示すように切断ローラー３の上で斜めの角度θを形成するので、繊維トウ１の縁は斜めの角度を有する。繊維トウ１は切断刃４で切断され、図３に示すように側縁４１で繊維トウ１の切断を開始する。このようなプロセスは、繊維トウ１のサイズを縮小する手段を含まない。より正確には延伸ロール２を用いず、切断刃で切断される縁５２は、繊維トウ１の全幅が切断刃４によって切断されるまで残り、繊維トウ１と実質的に同じ繊維数を有する繊維束５を形成する。よって、繊維束５内の繊維数は本発明の範囲外である。それゆえに、高い機械的特性または低い生産コストでランダムマットを得ることができない。
【００８１】
次に、本発明における実施例と比較例を説明する。
【００８２】
初めに本発明で用いられた特性と測定方法を説明し、その後に実施例と比較例を詳述する。
【００８３】
（１）繊維束の平均本数Ｎと標準偏差ＳＤを測定する方法
１０ｍｍ×１００ｍｍのサイズを有するサンプルが炭素繊維複合材料から切り取られ、そのサンプルはマトリックス樹脂のような有機物質を燃焼するために５００℃の電気炉で約１時間加熱された。冷却した後に室温で静置された炭素繊維集合体の質量を測定した。炭素繊維束は、ピンセットで炭素繊維集合体から全て抽出された。全ての抽出された炭素繊維束は、１／１０，０００ｇ単位まで測定可能な天秤を用いて測定された。各炭素繊維束の長さＬｎおよび重さＭｎを測定した。測定後、各束ごとにｘｎ＝Ｍｎ×４／Ｄ２／π／Ｌｎ／Ｓが算出された。ここでＤは炭素繊維径、Ｓは炭素繊維の比重、ｘｎは炭素繊維束を形成する繊維数である。切り出された材料から１００個の繊維束をピックアップして標準偏差ＳＤと平均束数Ｎを算出した。
【００８４】
［機械的特性］
（２）曲げ弾性率
曲げ弾性率は、ＩＳＯ−１４１２５に従って測定した。
【００８５】
（３）曲げ強度
曲げ強度は、ＩＳＯ−１４１２５に従って測定した。
【実施例】
【００８６】
［実施例１］
市販の繊維トウ（Ｔ７００ＳＣ−１２Ｋ−５０Ｃ；Toray Carbon Fibers Europe, S. A.）が選定され、かごにセットされた。繊維径Ｄは７マイクロメートル（μｍ）であった。繊維トウは、ガイド８を通って切断ロール３、ニップロール７、そして駆動ロール６を経由し、延伸ロール２に引っ張られた（図１参照）。延伸ロール２と切断ロール３の間の距離は、Ｌ＝３３ｍｍにセットされた。切断刃４は、４６度の斜めの角度θで、切断ロール上にセットされた。また、剥離紙上で２５０マイクロメートル（μｍ）の厚さの市販のエポキシ樹脂コートされた樹脂フィルムは切断繊維束５を集めるために延伸ロール２の直下で調製され、切断後にフィルム上で繊維のランダムマットを形成した。それから、延伸ロール２はｖｒ＝９７７８ＲＰＭで回転し始め、切断ロール３はｖｃ＝２７５ＲＰＭで回転し始めた。樹脂フィルム（図１では図示されない）もまた、１０ｍｍ／分の速度で供給開始し、樹脂シート表面にランダムマットが得られた。ランダムマットからなる樹脂シートは３０ｃｍ×３０ｃｍの正方形に切断されて、１０枚まで積層された。その層はプレス成形機にセットされ、３気圧および１２０℃で１時間硬化されて複合材料パネルが得られた。そのパネルを切断して試験片とし、曲げ弾性率と曲げ強度をＩＳＯ−１４１２５に従って評価した。
処理パラメーターを表１に示し、その結果を表２に示す。曲げ弾性率と強度は高い機械的特性を有する複合材料を提供するのに十分高く、低コストの１２Ｋ繊維トウの使用により生産費は低かった。繊維束の幅は、繊維数の減少により中心から端にかけて徐々に狭くなった。繊維束の平均数Ｎと標準偏差ＳＤＮを上述の方法に従って測定し、表２に示す。
【００８７】
［実施例２〜６］
繊維トウ、切断ロールおよび延伸ロールの回転速度を変化させ、実施例と同様の評価を実施した。処理パラメーターとその結果を表１および表２に示す。
【００８８】
繊維束内の平均繊維数Ｎが本発明の範囲内であったため曲げ弾性率と曲げ強度は十分に高く、１２Ｋと２４Ｋの低コスト繊維トウの使用により生産コストは低かった。
【００８９】
［比較例１〜３］
繊維トウをＴ３００−３Ｋ−４ＢおよびＴ３００−１Ｋ−４０Ｂ（共に東レ株式会社製の市販品）に変更したほかは実施例１と同様の条件で表３に示す評価を実施した。結果を表４に示す。Ｎが本発明の範囲外であったため、比較例１に係る複合物の機械的特性は実施例１〜６よりも低かった。比較例２および３に係る複合物の機械的特性は、実施例１〜６と同様に良好であったが、生産コストは１２Ｋまたは２４Ｋよりも高価な３Ｋや１Ｋ繊維トウを使用したため、本発明に係る実施例よりも高かった。
【００９０】
実施例１〜６の材料およびプロセス条件
【表１】
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【００９１】
実施例１〜６の結果
【表２】
2019522740.tif 000007
【００９２】
比較例１〜３の材料およびプロセス条件
【表３】
2019522740.tif 000008
【００９３】
比較例１〜３の結果
【表４】
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【符号の説明】
【００９４】
１  繊維トウ
２  延伸ロール
３  切断ロール
４  切断刃
５  繊維束
６  駆動ロール
７  ニップロール
８  ガイド
４１  側縁
１２、５２  縁
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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