(57)【要約】  二つの不混和性液体の連続エマルションを行うためのデバイスおよび方法  本発明は、二つの不混和性流体の連続エマルションを行うためのデバイス（１）に関する。前記デバイスは、オフセットされて中心取入れ軸Ａに沿って正対する異なる、それぞれの断面Ｓ１およびＳ２の、各流体の取入れのための少なくとも二つのマイクロチャネル（２３，２４）を含む第一マイクロシステム（２）と、エマルションが形成された後の前記デバイス（１）からの前記エマルションのアウトプットのための少なくとも二つのマイクロチャネル（２５，２６）と、取入れマイクロチャネルとアウトプットマイクロチャネルとが交差するエリア（２７）であって、前記エリアは、流体間に界面を生成し、エマルションが完成するまでアウトプットマイクロチャネルを流れるプレエマルションを形成することができる、エリア（２７）とを含む。デバイス（１）は、プレエマルションの流体間の界面を不安定化することができる少なくとも一つの特異点（３１，３２，３３，３３，３４，３５，３６）も含む。【選択図】図４ａ
2019506286.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２つの不混和性流体の連続エマルションを行うためのデバイス（１）であって、
‐少なくとも１つの第一マイクロシステム（２）を含み、前記第一マイクロシステム（２）は、
○前記デバイス（１）への各流体の取入れのための少なくとも２つのマイクロチャネル（２３，２４）であって、前記マイクロチャネル（２３，２４）は、断面Ｓ１とＳ１とは異なるＳ２とをそれぞれ有し、中心取入れ軸Ａに沿って正対し、断面の違いに関連するオフセットを有する、少なくとも２つのマイクロチャネル（２３，２４）と、
○形成されたエマルションの前記デバイス（１）からのアウトプットのための少なくとも２つのマイクロチャネル（２５，２６）と、
○前記取入れマイクロチャネル（２３，２４）と前記アウトプットマイクロチャネル（２５，２６）とが交差する交差エリア（２７）であって、前記交差エリア（２７）は、流体間の界面を生成することができ、このようにしてエマルションの形成の完了まで前記アウトプットマイクロチャネル（２５，２６）に流れることが意図されたプレエマルションを形成する、交差エリア（２７）と、
を含み、
前記デバイス（１）は、前記第一マイクロシステム（２）が、プレエマルションの流体間の界面を不安定化できる少なくとも１つの特異点（３１，３２，３３，３４，３５，３６）をさらに含むことを特徴とする、
デバイス（１）。
【請求項２】
前記アウトプットマイクロチャネル（２５，２６）は、前記マイクロシステム（２）において前記中心取入れ軸（Ａ）に対して対称的に設けられる、請求項１に記載のデバイス（１）。
【請求項３】
前記特異点（３１、３２、３３、３４、３５、３６）は、前記マイクロシステム（２）の各アウトプットマイクロチャネル（２５，２６）に形成された湾曲部である、請求項１〜２のいずれか一項に記載のデバイス（１）。
【請求項４】
前記マイクロシステム（２）の各アウトプットマイクロチャネル（２６，２７）に形成された２つ〜６つの湾曲部（３１，３２，３３，３４，３５，３６）を含む、請求項３に記載のデバイス（１）。
【請求項５】
前記特異点（３１，３２，３３，３４，３５，３６）は、前記マイクロシステム（２）の各アウトプットマイクロチャネル（２５，２６）に形成された急な拡大部または狭窄部である、請求項１または２に記載のデバイス（１）。
【請求項６】
直列または並列の第二マイクロシステムをさらに含む、デバイス（１）であって、
○中心取入れ軸に沿って正対する、各流体の前記デバイスへの取入れのための少なくとも２つのマイクロチャネル、
○形成されたエマルションの前記デバイス（１）からのアウトプットのための少なくとも２つのマイクロチャネルと
を含む、請求項１または２に記載のデバイス（１）。
【請求項７】
前記第二マイクロシステムは、前記第一マイクロシステム（３）と同一である、請求項６に記載のデバイス（１）。
【請求項８】
前記取入れマイクロチャネル（２３，２４）および前記アウトプットマイクロチャネル（２５，２６）は、正方形または長方形の断面Ｓ１、Ｓ２を有する、請求項１〜７のいずれか一項に記載のデバイス（１）。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか一項に規定されるような前記デバイス（１）を用いて２つの不混和性液体の連続エマルションを行うための方法であって、前記方法は、
‐１）前記マイクロシステム（２）の前記取入れマイクロチャネル（２３，２４）への各流体の到着のステップ、
‐２）プレエマルションを形成する前記２つの液体間に界面を生成するように、前記取入れマイクロチャネル（２３，２４）と前記アウトプットマイクロチャネル（２５，２６）との前記交差部（２７）での前記流体の正面衝突のステップ、
‐３）前記プレエマルションの前記アウトプットチャネル（２５，２６）への取入れのステップ、
‐４）連続相と分散相とを含む完成したエマルションの前記アウトプットチャネル（２５，２６）を介した前記マイクロシステム（２）からのアウトプットのステップ
を含み、
前記方法は、前記連続相の前記流体の流速が８．３・１０‐７ｍ３／ｓ〜２０・１０‐７ｍ３／ｓの間であり、前記分散相の前記流体が前記連続相の３〜２０ｖｏｌ％の間であること、および、
前記分散相の滴の平均直径が５〜２０マイクロメートルの間であるエマルションを得るために、前記ステップ３と４との間に前記プレエマルションを分離するステップをさらに含むこと
を特徴とする、方法。
【請求項１０】
前記分散相の前記流体は、前記連続相の５〜１０ｖｏｌ％の間である、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記連続相の前記流体の流速は、８．３・１０‐７ｍ３／ｓ〜１２・１０‐７ｍ３／ｓの間である、請求項９または１０に記載の方法。
【請求項１２】
乳化される前記流体は、
‐親水性流体、好ましくは水相と、
‐疎水性流体、好ましくは脂質または炭化水素流体と
を含む、請求項９〜１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
前記親水性流体は塩を含まない水相であり、前記脂質または炭化水素流体は界面活性剤を含まない、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
請求項１３に規定されるような前記方法により得ることができ記エマルションの、内燃エンジン、タービン、炉およびボイラの燃料としての使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロフルイディクスの分野に関し、特に即時使用に向き工業用途に対応する流速を利用した油中水（Ｗ／Ｏ）型のエマルションを行うための、特に不混和性流体の連続乳化のためのデバイスおよび方法の分野に関する。
【背景技術】
【０００２】
より具体的には、本発明は、ボイラ、炉、タービンまたはエンジンにおける直接燃焼の目的でｉｎ  ｓｉｔｕでエマルションを形成するための、脂質流体（例えば再生植物油もしくは重油または動物脂肪）におけるある割合（形成される最終的エマルションの２０ｖｏｌ％以下）の実質的に水性の流体の連続エマルションを伴う。
【０００３】
本発明が解決しようとする全体的課題は、二つの不混和性液体の連続エマルション、特に油中水（Ｗ／Ｏ）型エマルションの実施専用の乳化システムを提案することである。
【０００４】
本発明がターゲットとする用途は、タービン、ボイラ、炉または一般の内燃エンジン等、エネルギー変換の分野に関する。液体燃料中の少量の微細乳化水（約５〜１０μｍの液滴）の存在により、燃焼温度を低下させ、このようにして汚染ガスの排出および燃焼不良から生じる粒子の排出を減少させることが可能になることが、研究により示されている。連続相は、従来のディーゼル、重油または脂質廃棄物（使用済み植物油、動物脂肪）等、多様な性質でありうる。
【０００５】
考慮される用途に関連する制約は、乳化される流体の性質に関してであれ、エマルション中の流体の体積比に関してであれ、または内燃エンジンの動作に必要な流れを処理することを可能にするコンパクトな方法を設計する必要性に関してであれ、非常に多い。
【０００６】
一般に、不連続に作動するデバイス（例えば連続または「バッチ」モードのタンク）が現在好まれる。これらのデバイスは、適切な（例えばロータ‐ステータタイプの）撹拌ブレードの使用に基づき、比較的エネルギーを消費する。これらのエマルションの経時的安定性は、このようなデバイスにおいては、界面活性剤を加えることにより通常提供される。
【０００７】
これはエマルションの連続生産を伴うため、当業者は、スタティックミキサ（例えば商品名ＳＭＸ  ＳＵＬＺＥＲのスタティックミキサ）、膜、高圧ノズル、およびマイクロチャネル等、連続モードで作動する様々なシステムを知っている。しかし、膜は相当な流速（すなわち数μｌ／ｈ〜約数ｍｌ／ｈの流速）を処理できない欠点がある。さらに、スタティックミキサは、非常に小さな水力直径を有するモデルが使用されない限り、非常に微細な粒度分布を得ることができない。
【０００８】
マイクロフルイディクスの分野における研究は、現在二十年にわたり非常に活発であり、連続乳化の方法の開発に特に関心を示している［１］，［２］。水中油型（Ｏ／Ｗ）の混合物に実質的に応用される乳化の方法を扱った相当数の研究が当業者に知られている［３］，［４］。このタイプの分散は、連続相としての水相（低粘性）の使用により、要求される乳化エネルギーがより少ないと考えられる。明らかに、ターゲットとされる用途のために本発明においてより具体的にターゲットとされる油中水型乳化（Ｗ／Ｏ）は、二つの主な理由でエネルギーの観点からの最適化が必要である：
・粘性が水の５０〜７０倍である連続相、および
・この主題についての科学文献に公開されるものよりも約１０００倍大きい、調査されるキャピラリー数の範囲［１］，［５］，［６］，［７］。
【０００９】
特に二つの不混和性流体の連続乳化方法に関しては、当業者に周知のデバイスは、密閉衝突するストリームを有するマイクロミキサである。最初の研究は、不混和性流体の液液分散を行う目的での衝突ストリームの使用をカバーした［８］，［９］。この研究は、二つの噴霧ストリーム（または「スプレー」）の衝突による乳化の原理に基づく。これらのストリームは、同じチャンバ内に正対して設けられる二つのインジェクタにより生成される［８］，［９］。
【００１０】
以下では、高い流体送達速度でのマイクロチャネルの使用に基づく、密閉システムにおける衝突ストリームの使用を見出す［１０］，［１１］。
【００１１】
この主題について実施された最初の研究は、混和性流体の混合物に関するものであった。その時に得られた結果に促されて、当業者は、このマイクロチャネルに密閉された衝突ストリームの流れの構成をなお保ちながら、油中水型エマルション（Ｗ／Ｏ）を形成するために不混和性流体、ここではヒマワリ油および水を分離することに関心を持った［１２］，［１３］。
【００１２】
その後、これらの最初の研究に基づいて、出願人は連続乳化デバイスのためのマイクロシステムを実現したが、これが図１に示される。このような乳化デバイス１は、中心取入れ軸Ａに沿って正対するデバイスの各流体の取入れのための二つのマイクロチャネル２３、２４に加え、形成されたエマルションのデバイス１の外へのアウトプットのための二つのマイクロチャネル２５、２６が提供されたマイクロシステム２を含む。入口マイクロチャネル２３、２４およびアウトプットマイクロチャネル２５、２６は、本発明のデバイスのマイクロチャネルに対して拡大された通路断面を有する［１４］。第一ステップにおいて、図３に示されるマイクロシステムのマイクロチャネルは、辺が６００μｍの正方形の断面を有するように機械加工された。それから、水の体積分率（Φｅ）を減少させることを考慮し、分散相のフィラメントまたは滴の分離に有利な渦を生成するために、図２のマイクロシステムの側方透視図に示すように、水取入れチャネル２３の断面が３００μｍ×３００μｍに減少され、他のチャネルは６００μｍ×６００μｍの取入れ断面を保った。このようなマイクロシステムは、連続乳化に驚くべき適性を有する。アウトプットマイクロチャネル２５、２６においては、エマルションの形成中に、マイクロシステムの中心の、インプットマイクロチャネル２３、２４とアウトプットマイクロチャネル２５、２６とが交差するマイクロシステムの交差エリア２７で渦構造体が形成されるのが観察される。この渦構造体は、ヒマワリ油により囲まれたもつれ合ったフィラメントおよび水液滴を含む。特に、図３ａおよび３ｂは、図１および２に示されるマイクロシステムのマイクロチャネル内を流れる分散相の流れ構造を示した写真である。図３ａおよび３ｂは、この流れ構造が複雑であり、歪んだ水‐油界面を有すること、すなわちこの回旋の表面に不規則な形の外観をもつことを特に示す。後者は、実際に、同時にマイクロシステムの二つのアウトプットマイクロチャネルの方向に、二つの運動、すなわち移流（輸送）運動に重なった図３ｄで説明される回転運動の組み合わせにより駆動される。このような流れ構成において、分散相の流速の増加は、回転（遠心力を強める）および出口への移流を加速させる。
【００１３】
図１〜３ｄに示されるマイクロシステムを含むこのようなデバイスは、エマルションを連続的に行うことを可能にし、ここで分散相の液滴は平均分散直径（ｄ１０）が１０μｍであり、連続相は１３ｖｏｌ％のブタノールを含み、平均直径（ｄ１０）が３０μｍであり、純粋な連続相（ヒマワリ油）は、添加剤を含まない。調査された流速の範囲内において、このようなデバイスにより実施される乳化の方法は、生産される液体燃料の低位発熱量（ＩＣＰ；ｉｎｆｅｒｉｏｒ  ｃａｌｏｒｉｆｉｃ  ｐｏｗｅｒ）の１０／００を消費する［５］。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【００１４】
【非特許文献１】Ｃ．‐Ｘ．Ｚｈａｏ，Ａ．Ｐ．Ｊ．Ｍｉｄｄｅｌｂｅｒｇ．“Ｔｗｏ‐ｐｈａｓｅ  ｍｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃ  ｆｌｏｗｓ．”Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ６６．７  （２０１１）：１３９４‐１４１１．
【非特許文献２】Ｈ．Ａ．Ｓｃｈｕｂｅｒｔ，Ｒ．Ｅｎｇｅｌ．“Ｐｒｏｄｕｃｔ  ａｎｄ  ｆｏｒｍｕｌａｔｉｏｎ  ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  ｏｆ  ｅｍｕｌｓｉｏｎｓ．”Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  ８２：１１３７‐１１４３．
【非特許文献３】Ｔ．Ｎｉｓｉｓａｋｏ，Ｔ．Ｈａｔｓｕｚａｗａ．“Ａ  ｍｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃ  ｃｒｏｓｓ‐ｆｌｏｗｉｎｇ  ｅｍｕｌｓｉｏｎ  ｇｅｎｅｒａｔｏｒ  ｆｏｒ  ｐｒｏｄｕｃｉｎｇ  ｂｉｐｈａｓｉｃ  ｄｒｏｐｌｅｔｓ  ａｎｄ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃａｌｌｙ  ｓｈａｐｅｄ  ｐｏｌｙｍｅｒ  ｐａｒｔｉｃｌｅｓ．”Ｍｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃｓ  ａｎｄ  Ｎａｎｏｆｌｕｉｄｉｃｓ  ９．２‐３  （２００９）：４２７‐４３７．
【非特許文献４】Ｎ．Ｋｉｓｓ，Ｈ．Ｐｕｃｈｅｒ  Ｊ．Ｗｉｅｓｅｒ  Ｓ．Ｓｃｈｅｌｅｒ  Ｈ．Ｊｅｎｎｅｗｅｉｎ  Ｄ．Ｓｕｚｚｉ  Ｊ．Ｋｈｉｎａｓｔ，Ｇ．Ｂｒｅｎｎ．“Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｏ／Ｗ  ｅｍｕｌｓｉｏｎｓ  ｂｙ  ｓｔａｔｉｃ  ｍｉｘｅｒｓ  ｆｏｒ  ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ．”Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ６６：５０８４‐５０９４．
【非特許文献５】Ｂｅｌｋａｄｉ，Ａ．Ｅｔｕｄｅ  ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｅ  ｄｕ  ｆｒａｃｔｉｏｎｎｅｍｅｎｔ  ｌｉｑｕｉｄｅ‐ｌｉｑｕｉｄｅ  ｅｎ  ｍｉｃｒｏ‐ｃａｎａｕｘ  ｐｏｕｒ  ｌａ  ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｅｎ  ｃｏｎｔｉｎｕ  ｄｅ  ｂｉｏｄｉｅｓｅｌｓ  ｅｍｕｌｓｉｏｎｎｅｓ．Ｐｈ．Ｄ．ｔｈｅｓｉｓ，ＳＰＩＧＡ，Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  ｏｆ  Ｎａｎｔｅｓ，Ｆｒａｎｃｅ，２０１５．
【非特許文献６】Ｔ．Ｎｉｓｉｓａｋｏ，Ｔｏｓｈｉｒｏ  Ｈｉｇｕｃｈｉ，Ｔｏｒｕ  Ｔｏｒｉｉ．“Ｄｒｏｐｌｅｔ  ｆｏｒｍａｔｉｏｎ  ｉｎ  ａ  ｍｉｃｒｏｃｈａｎｎｅｌ  ｎｅｔｗｏｒｋ．”Ｌａｂ  ｏｎ  ａ  ｃｈｉｐ  ２．１（２００２ｂ）：２４‐６．
【非特許文献７】Ｔ．Ｎｉｓｉｓａｋｏ，Ｔ．Ｈｉｇｕｃｈｉ，Ｔ．Ｔｏｒｉｉ．“Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｄｒｏｐｌｅｔｓ  ｕｓｉｎｇ  ｂｒａｎｃｈ  ｃｈａｎｎｅｌｓ  ｉｎ  ａ  ｍｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃ  ｃｉｒｃｕｉｔ．”Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  ４１ｓｔ  ＳＩＣＥ  Ａｎｎｕａｌ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ．ＳＩＣＥ  ２００２．．ｖｏｌ．２．２００２ａ，９５７‐９５９．
【非特許文献８】Ａ．Ｔａｍｉｒ，Ｓ．Ｓｏｂｈｉ．“Ａ  ｎｅｗ  Ｔｗｏ‐Ｉｍｐｉｎｇｉｎｇ‐Ｓｔｒｅａｍｓ  Ｅｍｕｌｓｉｆｉｅｒ．”ＡＩＣｈＥ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ３１．１２（１９８５）：２０８９‐２０９２．
【非特許文献９】Ｋｉｌｊａｎｓｋｉ，Ｔｏｍａｓｚ．“Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｅｍｕｌｓｉｏｎｓ  ｕｓｉｎｇ  ｉｍｐｉｎｇｉｎｇ  ｓｔｒｅａｍｓ．”ＡＩＣｈＥ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ５０：１６３６‐１６３９．
【非特許文献１０】Ａｉｔ‐Ｍｏｕｈｅｂ，Ｎ．“Ｃａｒａｃｔｅｒｉｓａｔｉｏｎｓ  ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｅ  ａｎｄ  ｎｕｍｅｒｉｑｕｅ  ｄｅ  ｌ’ｅｃｏｕｌｅｍｅｎｔ  ａｎｄ  ｄｕ  ｔｒａｎｓｆｅｒｔ  ｄｅ  ｍａｔｉｅｒｅ  ｄａｎｓ  ｄｅｓ  ｍｉｃｒｏｍｅｌａｎｇｅｕｒｓ．”Ｐｈ．Ｄ．ｔｈｅｓｉｓ，Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  ｏｆ  Ｎａｎｔｅｓ，Ｆｒａｎｃｅ，２０１０．
【非特許文献１１】Ｎ．Ａｉｔ  Ｍｏｕｈｅｂ，Ｃ．Ｓｏｌｌｉｅｃ  Ｊ．Ｈａｖｌｉｃａ  Ｐ．Ｌｅｇｅｎｔｉｌｈｏｍｍｅ  Ｊ．Ｃｏｍｉｔｉ  Ｊ．Ｔｉｈｏｎ，Ａ．Ｍｏｎｔｉｌｌｅｔ．“Ｆｌｏｗ  ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ  ｉｎ  Ｔ‐ｓｈａｐｅｄ  ａｎｄ  ｃｒｏｓｓｓｈａｐｅｄ  ｍｉｃｒｏｍｉｘｅｒｓ．”Ｍｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃｓ  ａｎｄ  Ｎａｎｏｆｌｕｉｄｉｃｓ  １０．６（２０１０）：１１８５‐１１９７．
【非特許文献１２】Ｓ．Ｎｅｄｊａｒ，Ｍ．Ｔａｚｅｒｏｕｔ，Ａ．Ｍｏｎｔｉｌｌｅｔ．“Ｓｙｎｔｈｅｓｅ  ｅｎ  ｃｏｎｔｉｎｕ  ｄ’ｅｍｕｌｓｉｏｎｓ  ｄｅ  ｔｙｐｅ＜＜ｅａｕ  ｄａｎｓ  ｈｕｉｌｅ＞＞ａ  ｌ’ａｉｄｅ  ｄｅ  ｍｉｃｒｏｍｅｌａｎｇｅｕｒｓ．”ｌａ  Ｓｏｃｉｅｔｅ  Ｆｒａｎｃａｉｓｅ  ｄｅ  Ｇｅｎｉｅ  ｄｅｓ  Ｐｒｏｃｅｄｅｓ．Ｐｏｓｔｅｒ‐１３ｅ  ｃｏｎｇｒｅｓ  ｄｅ  ｌａ  ｓｏｃｉｅｔｅ  Ｆｒａｎｃａｉｓｅ  ｄｅ  Ｇｅｎｉｅ  ｄｅｓ  Ｐｒｏｃｅｄｅｓ，２０１１．
【非特許文献１３】Ａ．Ｍｏｎｔｉｌｌｅｔ，Ｍ．Ｔａｚｅｒｏｕｔ，Ｓ．Ｎｅｄｊａｒ．“Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ  ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｆ  ｗａｔｅｒ‐ｉｎ‐ｏｉｌ  ｅｍｕｌｓｉｏｎ  ｕｓｉｎｇ  ｍｉｃｒｏｍｉｘｅｒｓ．”Ｆｕｅｌ  １０６：４１０‐４１６．
【非特許文献１４】Ａ．Ｂｅｌｋａｄｉ，Ａ．Ｍｏｎｔｉｌｌｅｔ  Ｊ．Ｂｅｌｌｅｔｔｒｅ  Ｐ．Ｍａｓｓｏｌｉ，Ｄ．Ｔａｒｌｅｔ．“Ｈｉｇｈ‐ｓｐｅｅｄ  ｗ／ｏ  ｅｍｕｌｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ  ｗｉｔｈｉｎ  ｉｍｐｉｎｇｉｎｇ  ａｎｄ  ｃｒｏｓｓ‐ｆｌｏｗｉｎｇ  ｍｉｎｉｃｈａｎｎｅｌｓ．”Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  ３ｒｄ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ  ｏｎ  Ｍｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃｓ．Ｈｅｉｄｅｌｂｅｒｇ，Ｇｅｒｍａｎｙ，２０１２．
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
しかし、このようなデバイスは、アウトプットマイクロチャネルにおいて形成されるフィラメントが十分に分離されず、そのため内燃エンジン、タービン、ボイラおよび炉において燃料として直ちに使用できない欠点がある。
【００１６】
したがって本発明の目的は、二つの液体間の界面を、不安定化することができ、このようにしてアウトプットマイクロチャネルにおいて形成されるフィラメントをさらに分離することができる、少なくとも一つの特異点をデバイスに設置することにより、従来技術の欠点の全部または一部を克服することを目指す。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
より具体的には、本発明は、二つの不混和性流体の連続エマルションを行うためのデバイスを目的とし、前記デバイスは、
・少なくとも一つの第一マイクロシステム（例えばポリメチルメタクリレート、特に登録商標ＰＬＥＸＩＧＬＡＳ（登録商標）の下で販売されるＰＭＭＡから、または金属から作製され、より好ましくは、ステンレス鋼から、またはアルミニウムから作製される）を含み、前記第一マイクロシステムは、
○前記デバイスへの各流体の取入れのための少なくとも二つのマイクロチャネルであって、前記マイクロチャネルのそれぞれの断面Ｓ１とＳ１とは異なるＳ２とが中心取入れ軸Ａに沿って正対し、断面の違いに関連するオフセットを有する、少なくとも二つのマイクロチャネルと、
○形成されたエマルションの前記デバイスからのアウトプットのための少なくとも二つのマイクロチャネルと、
○前記取入れマイクロチャネルとアウトプットマイクロチャネルとが交差する交差エリアであって、前記交差エリアは、流体間の界面を生成することができ、このようにしてエマルションの形成の完了までアウトプットマイクロチャネルに流れることが企図されたプレエマルションを形成する、交差エリアと
を含み、
前記デバイスは、前記第一マイクロシステムが、プレエマルションの流体間の界面を不安定化できる少なくとも一つの特異点をさらに含むことを特徴とする。
【００１８】
不混和性流体という用語は、本発明に関しては、親水性液体および疎水性液体を意味する。
【００１９】
本発明によるデバイスを流れる流体の性質に関しては、親水性流体（より好ましくは水性流体）および疎水性流体（好ましくは脂質または炭化水素流体）を使用することが特に可能である。
【００２０】
マイクロシステムという用語は、本発明に関しては、サブミリメートル寸法のチャネルにより形成される交差部を含む、ミリメートル寸法またはサブミリメートル寸法のシステムを意味する。
【００２１】
マイクロチャネルという用語は、本発明に関しては、サブミリメートル、すなわち１ミリメートル未満の水力直径をもつチャネルを意味する。
【００２２】
本発明によるデバイスのマイクロシステムでは、相違断面Ｓ１およびＳ２をそれぞれ有する少なくとも二つの取入れマイクロチャネルが、中心取入れ軸Ａに沿って正対し、中心取入れ軸とは異なる方向に断面の違いに関連するオフセットを有する。しかし、これらのチャネルは、（図３ｄに示されるように）この中心取入れ軸に対して必ずしも対称的に設けられるわけではない。実際、取入れチャネルはマイクロシステムにおける深さがオフセットされて、段差を形成する。
【００２３】
本発明によるデバイスのマイクロシステムは、取入れマイクロチャネルに加えて、形成されたエマルションの前記デバイスからのアウトプットのための少なくとも二つのマイクロチャネルと、前記取入れマイクロチャネルとアウトプットマイクロチャネルとが交差する交差エリアとをさらに含む。
【００２４】
第一マイクロシステムは、供給および収集システム、ならびに、前記マイクロチャネルおよび単数または複数の特異点がエッチングされる部分を都合よく含むことができる。
【００２５】
アウトプットマイクロチャネルは、中心取入れ軸とは異なる中心アウトプット軸に沿って正対するように、より好ましくは中心取入れ軸に対して対照的に、本発明によるデバイスのマイクロシステムに都合よく設けられうる。より好ましくは、アウトプットマイクロチャネルは、中心アウトプット軸に沿って正対することにより、取入れ軸に対して垂直に設けられうる。
【００２６】
本発明によるデバイスは、プレエマルション（またはオフセット衝突ストリーム）において二つの液体間の界面を不安定化することができる少なくとも一つの特異点をさらに含み、これらの界面は、マイクロシステムの交差エリアに生み出され一つまたは複数の特異点により完成されることを特徴とする。これらの特異点は、アウトプットマイクロチャネル内にエッチングされる。
【００２７】
本発明によるマイクロシステムの交差エリアは、乳化されるべき二つの流体の相対的に相当な速度での推進および衝突を可能にする。これらの衝突から、交差エリアの二つの流体のプレエマルションが生み出される。このプレエマルションは、渦構造体の形を有し、連続相の流体により囲まれた分散相の流体のもつれ合ったフィラメントおよび液滴を含む。この構造体は、アウトプットチャネルの出口でエマルションに達するために、交差エリアで分離され始める。分離は続けられ、プレエマルションが単数または複数の特異点（特に単数または複数の湾曲部）を通過中に緻密化される。これらの速度は毎秒約１〜３メートルであり、これはマイクロチャネルにおいて通常観察される流体速度を主に越える。
【００２８】
したがって本発明によるデバイスは、取入れマイクロチャネルを流れる低粘性の流体（例えば水）を、第二取入れマイクロチャネルを流れるはるかに高い粘性の流体（例えば脂質または炭化水素流体）中で乳化するのに特に適する。さらに、本発明によるデバイスは、コンパクトである利点があり、界面活性剤の使用を克服することによりエマルションをｉｎ  ｓｉｔｕで連続的にオンデマンドで生成する可能性を提供する。これは、燃料中の界面活性剤の使用が本方法の炭素および経済的内容を悪化させることを前提とすれば、燃料として使用されることが企図されたエマルションの場合に非常に重要性を持つ。
【００２９】
本発明によるデバイスの第一の有利な実施形態によれば、特異点は、マイクロシステムの各アウトプットマイクロチャネルに形成された湾曲部でありうる。
【００３０】
この第一実施形態では、本発明によるデバイスは、マイクロシステムの各アウトプットマイクロチャネルに形成された二〜六つの湾曲部を含みうる。
【００３１】
本発明によるデバイスの第二の有利な実施形態によれば、特異点は、前記マイクロシステムの各アウトプットマイクロチャネルに形成された急な拡大部または狭窄部でありうる。
【００３２】
本発明によるデバイスの第三実施形態によれば、本発明によるデバイスは、直列または並列の第二マイクロシステムをさらに含むことができ、第二マイクロシステムは、
○中心取入れ軸に沿って正対する、各流体の前記デバイスへの取入れのための少なくとも二つのマイクロチャネル、
○本発明により形成されたエマルションの前記デバイスからのアウトプットのための少なくとも二つのマイクロチャネル
を含む。
【００３３】
この第三実施形態では、第一マイクロシステムと同一のマイクロシステムを第二マイクロシステムとして使用することが可能であるのが好ましい。
【００３４】
本発明によるデバイスの実施形態に関わらず、取入れマイクロチャネルおよびアウトプットマイクロチャネルは正方形または長方形の断面Ｓ１、Ｓ２を有するのが有利であり、その水力直径は１００〜８００マイクロメートルの間でありうるのが有利である。
【００３５】
本発明は、本発明によるデバイスを実施して二つの不混和性液体の連続エマルションを行うための方法も目的とし、前記方法は、
‐１）前記マイクロシステムの取入れマイクロチャネルへの各流体の到着のステップ、
‐２）二つの液体間に界面を生成してプレエマルション（またはフィラメント）を形成するような、取入れマイクロチャネルとアウトプットマイクロチャネルとの交差部での流体の正面衝突（または衝突ストリーム）のステップ、
‐３）プレエマルションの前記アウトプットチャネルへの取入れのステップ、
‐４）連続相と分散相とを含む完成したエマルションの前記アウトプットチャネルを介したマイクロシステムのアウトプットのステップ
を含み、
前記方法は、連続相の流速が８．３・１０‐７ｍ３／ｓ〜２０・１０‐７ｍ３／ｓの間（すなわち５０〜２００ｍｌ／ｍｉｎの間）であり、分散相の流体が連続相の３〜２０ｖｏｌ％の間であること、および、
分散相の滴の平均直径が５〜２０マイクロメートルの間であるエマルションを得るために、ステップ３と４との間にプレエマルションを分離するステップをさらに含むこと
を特徴とする。
【００３６】
分散相の流体は、連続相の５〜１０ｖｏｌ％の間であるのが有利である。
【００３７】
連続相の流速は、８．３・１０‐７ｍ３／ｓ〜１２・１０‐７ｍ３／ｓの間（すなわち５０〜１２０ｍｌ／ｍｉｎの間）であるのが有利である。
【００３８】
乳化されるべき流体は、好ましくは水相である親水性流体と、好ましくは脂質または炭化水素流体である疎水性流体とを含むのが有利である。
【００３９】
親水性流体は塩を含まない水相であり、脂質または炭化水素流体は界面活性剤を含まないのが好ましい。
【００４０】
本発明は、親水性流体が塩を含まない水相であり、脂質または炭化水素流体が界面活性剤を含まない場合に、本発明による方法により得ることができるエマルションの内燃エンジン、タービン、炉およびボイラの燃料としての使用をさらに目的とする。
【００４１】
したがって本発明によるデバイスおよび方法は、ターゲットとされる主な用途、すなわち内燃エンジンで使用されることが特に企図された乳化燃料の実現のための、従来技術において公知ものとは異なる二つの不混和性流体の乳化のための原理に基づいて機能する。本発明によるデバイスおよび方法により、微爆効果により燃料のより良好な燃焼が得られる。本発明によるデバイスのマイクロシステムは、マイクロシステムの交差部と（段差を形成するように）深さがオフセットされた取入れチャネルとにより生成される衝突ストリーム（乳化されることが企図された取入れ流体の正面衝突）、および単数または複数の特異点（例えばアウトプットチャネルの湾曲部）に関連する。チャネルのストレート長は、マイクロシステムにおける圧力低下を最小化する目的で寸法が設定されうる。さらに、本発明によるデバイスにおいて実施されうる特異点の様々な形状を用いて、流体／流体分離に有利な流れ効果が助長され、特に、段差（取入れチャネル間の深さのオフセット）上の屈曲部の形成により、プレエマルションが受ける応力が高められる。アウトプットマイクロチャネルにおける単数または複数の特異点の数および位置により、分離を最適化することが可能になる。これらの様々な機構により、添加剤（特に界面活性剤）を用いずに連続エマルションを生成することが可能である。
【００４２】
本発明の他の利点および特殊性は、非限定的な例として以下の実施例と対応する添付図面とを参照して提供される以下の説明の結果生じる。
【図面の簡単な説明】
【００４３】
【図１】従来技術によるデバイスのマイクロシステムの透視側面図である。
【図２】図１に示されるマイクロシステムの交差エリアの透視側面図である。
【図３ａ】以下の流れ条件下で図１および２に示されるマイクロシステムのアウトプットマイクロチャネルに流れ込むＷ／Ｏプレエマルションの視覚化である：  ○取入れマイクロチャネル２３の水の流速Ｑｅ＝９．７ｍＬ／ｍｉｎ、および  ○他方の取入れマイクロチャネル２４の油の流速Ｑｈ＝７４．０ｍＬ／ｍｉｎ。
【図３ｂ】図３に示されるのと同じマイクロチャネルを流れるが異なる流れ条件下で所与の周波数でのプレエマルションＷ／Ｏの図である：  ○取入れマイクロチャネル２３の水の流速Ｑｅ＝１０．０ｍＬ／ｍｉｎ、および  ○他方の取入れマイクロチャネル２４の油の流速Ｑｈ＝５９．５ｍＬ／ｍｉｎ。
【図３ｃ】図１に示される交差エリアの透視側面図であり、取入れチャネル２３への水の到着および他方の取入れチャネル２４への油の到着を示す。
【図３ｄ】図３ｃに示されるマイクロシステムの交差エリアにおける水および油の正面衝突（または衝突したストリーム）を概略的に示した図である。
【図４ａ】マイクロシステム２の各アウトプットマイクロチャネル２５、２６が湾曲部３１（したがってマイクロシステムあたり二つの湾曲部）を含む、本発明によるデバイスの第一の実施例を含む乳化ベンチのブロック図である。
【図４ｂ】本発明によるマイクロシステムの写真である。
【図５】二つの湾曲部を含む図４ｂに示されるマイクロシステムの交差エリア２７のブロック図である。
【図６】マイクロシステムの各アウトプットマイクロチャネル２５、２６が二つの湾曲部（したがってマイクロシステムあたり四つの湾曲部）を含む、本発明によるデバイスの第二の実施例のマイクロシステムの交差エリア２７のブロック図である。
【図７】マイクロシステムの各アウトプットマイクロチャネル２５、２６が三つの湾曲部（したがってマイクロシステムあたり六つの湾曲部）を含む、本発明によるデバイスの第三の実施例のマイクロシステムの交差エリア２７のブロック図である。
【図８】マイクロシステムの各アウトプットマイクロチャネル２５、２６が四つの湾曲部（したがってマイクロシステムあたり八つの湾曲部）を含む、本発明によるデバイスの第四の実施例のマイクロシステムの交差エリア２７のブロック図である。
【図９】マイクロシステムの各アウトプットマイクロチャネル２５、２６が六つの湾曲部（したがってマイクロシステムあたり十二の湾曲部）を含む、本発明によるデバイスの第五の実施例のマイクロシステムの交差エリア２７のブロック図である。
【図１０】以下の流れ条件で図８に示されるマイクロシステム（合計八つの湾曲部のマイクロシステム）のアウトプットマイクロチャネルに流入するＷ／Ｏプレエマルションの、アウトプットマイクロチャネルの第一および第二湾曲部での写真である：  ○取入れマイクロチャネル２３の水の流速Ｑｅ＝１４．９ｍＬ／ｍｉｎ、および  ○他方の取入れマイクロチャネル２４の油の流速Ｑｈ＝６２．５ｍＬ／ｍｉｎ。
【図１１】図１０と同じ流れ条件で図８に示されるマイクロシステム（合計八つの湾曲部のマイクロシステム）のアウトプットマイクロチャネルに流入するＷ／Ｏプレエマルションの、アウトプットマイクロチャネルの第二、第三および第四湾曲部での写真である。
【図１２】以下の流れ条件で図９に示されるマイクロシステム（マイクロチャネルあたり六つの湾曲部、合計十二の湾曲部のマイクロシステム）のアウトプットマイクロチャネルに流入するＷ／Ｏプレエマルションの、第一および第二湾曲部での写真である：  ○取入れマイクロチャネル２３の水の流速Ｑｅ＝１５．０ｍＬ／ｍｉｎ、および  ○他方の取入れマイクロチャネル２４の油の流速Ｑｈ＝６２．３５ｍＬ／ｍｉｎ。
【図１３】図１２と同じ流れ条件で図９に示されるマイクロシステム（合計十二の湾曲部のマイクロシステム）のアウトプットマイクロチャネルに流入するＷ／Ｏプレエマルションの、第五および第六湾曲部での写真である。
【図１４】図１２と同じ流れ条件で図９に示されるマイクロシステム（十二の湾曲部のマイクロシステム）のアウトプットマイクロチャネルに流入するＷ／Ｏプレエマルションの、第五および第六湾曲部での写真である。
【図１５】得られるエマルションにおける液滴の平均直径ｄ１０に対する分散相の流速および湾曲部の数の影響を示した棒グラフである。
【発明を実施するための形態】
【００４４】
図１〜３ｄは、従来技術の説明において解説される。
【００４５】
図４は、マイクロシステム２の各アウトプットマイクロチャネル２５、２６が湾曲部３１（したがってマイクロシステム２あたり二つの湾曲部）を含む、本発明によるデバイス１の第一の実施例を含む乳化ベンチ１のブロック図である。
【００４６】
本発明によるデバイスのマイクロシステム２は、各アウトプットマイクロチャネル２５、２６の湾曲部３１の存在により、図１〜３ｄに示されるものと区別される。
【００４７】
この乳化ベンチ１は、ターゲットとされる用途に対応する乳化条件（利用される流体の特性および流速）において、図５〜１４に示されるような本発明によるマイクロシステムを試験するために開発および使用された（以下の実施例を参照）。
【００４８】
この乳化ベンチは、本発明によるデバイス１を形成し、マイクロシステム２は、光学検査を容易にするために透明ＰＭＭＡ（例えば登録商標ＰＬＥＸＩＧＬＡＳ（登録商標）の下で市販されるＰＭＭＡ）で作製された二つのプレートを含む。マイクロチャネルは、これらのプレートのうちの一つにマイクロミルを使用してエッチングされる。
【００４９】
図４に示される乳化ベンチのマイクロシステム２は、二つの湾曲部（各アウトプットマイクロチャネル２５、２６に一つ）を含む図５に示されるものに対応する。しかし、図６および１０（合計四つの湾曲部）、図７（合計六つの湾曲部）、図８、１０および１１（合計八つの湾曲部）および図９、ならびに図１２〜１４（合計十二の湾曲部）に示されるもの等の本発明によるマイクロシステムの構成も試験した。本発明によるマイクロシステム２のこれらの構成は、図１〜３ｄに示される基準構成の大幅に改善されたバージョンを表す。
【００５０】
図４の乳化ベンチ１は、二つのダブルピストン容積型ポンプ４０、４１（例えばＡＲＭＥＮにより商品名ＡＰＦ‐１００の下で市販されるもの）がさらに提供される。これらのポンプ４０、４１の最大圧力および最大作動流速は、それぞれ２５バールおよび１００ｍｌ／ｍｉｎ（水の使用の場合の最大流速）である。流速のより正確な測定を可能にするために、ベンチ１に、精度が±１０‐３ｇである時間に対して秤量された質量の取得を可能にする二つのスケール５０、５１（例えば登録商標Ｓａｒｔｏｒｉｕｓ（登録商標）のスケール（モデルＭＳＥ２２０３））が提供される。圧力の測定は、二つのコンパクト圧力伝送器６０、６１（例えば登録商標Ｇｅｍｓ（登録商標）の下で市販されるモデル３１００）により提供される。圧力センサの測定範囲は、フルスケールで±０．２５％の精度で０〜２５バールである。これらの圧力センサ６０、６１は、ポンプとマイクロチャネルの入口との間で水回路および油回路に接続される。圧力センサ６０、６１は、二つの混合される液体のそれぞれの静圧力を測定する。ポンプとマイクロチャネルとの間の接続は全て、以下の寸法のフルオロポリマー（ＦＥＰ）から作製される管を使用して確立される：内径（ＩＤ；ｉｎｎｅｒ  ｄｉａｍｅｔｅｒ）１．５５ｍｍおよび外径（ＯＤ；ｏｕｔｅｒ  ｄｉａｍｅｔｅｒ）３．１２５ｍｍ。
【００５１】
以下の実施例は本発明を示すが、その範囲を制限するものではない。
【実施例】
【００５２】
上述した図４に示される乳化ベンチを使用して、ターゲットとされる用途に（利用される流体の特性および流速が）近い様々な流れ条件で、図５〜１４に示されるもの等の本発明によるマイクロシステムを、図１〜３ｄに示されるもの等の湾曲部のないマイクロシステムと比較することにより試験した。
【００５３】
使用流体
これらの試験の間には、図４に示される乳化ベンチを使用し、本発明による方法にしたがって、水相（分散相）および脂質相（連続相）を連続的に乳化した。
【００５４】
水を水相として、連続相したがって主相であるヒマワリ油と比較して２０ｖｏｌ％を超えない少量で使用した。冷モデルの原則にしたがって作業するために、ヒマワリ油を選択した。この油の粘性は、周囲温度で、エンジンで予熱された重油の温度に対応する。使用する様々な流体の特徴を、以下の表１にまとめる。
【００５５】
【表１】
2019506286.tif 000003
【００５６】
乳化試験は全て、２５℃の温度で行った。流体の摩擦効果により、乳化回路の出口のエマルションは、取入れ温度に対して約＋５℃の加熱を受けた。
【００５７】
行った全ての試験で、試験した三つの水の流速Ｑｅ（約５ｍｌ／ｍｉｎ、１０ｍｌ／ｍｉｎおよび１５ｍｌ／ｍｉｎ）に対して、取入れマイクロチャネルの油相の流速Ｑｈを約６０ｍｌ／ｍｉｎに設定した。
【００５８】
乳化結果
衝突（正面衝突）後に形成されるプレエマルションの特性を、マイクロシステム２の交差エリア２７の水のストリームとヒマワリ油のストリームとの間の交差部で（アウトプットマイクロチャネルの流れの高周波像によって）だけでなく、マイクロチャネルの出口のエマルション中に形成される液滴の直径ｄ１０の測定（棒グラフを図１５に示す）によっても研究する。
【００５９】
流れの高周波画像
相当な流れ速度を特徴とする二相型の流れを伴い、複雑な形状で実施されるため、数値的シミュレーションを行うことは考えられない。
【００６０】
したがって高周波での画像は、エマルションチャネルに存在する単数または複数の湾曲部における流体の分離をフォローするための不可欠な手段である。これらの画像の目的は、好ましい分離の位置のほか、液滴の融合が生成されうる可能性のあるエリアを示すことを可能にする。
【００６１】
図１０および１１は、アウトプットマイクロチャネルあたり四つの湾曲部（合計八つの湾曲部）を備えるマイクロシステムのフィラメントに生成される変形を示し、一方で、図１２〜１４は、マイクロチャネルあたり六つの湾曲部（合計十二の湾曲部、図９も参照）を備えるマイクロシステムに関する。
【００６２】
棒グラフ（図１５）
図１５は、分析サンプルの液滴の直径（ｄ１０）の算術平均（ｄ１０＝Σｉｄｉ／ｎｉ）を計算することにより得られる、分散相の流速および湾曲部の数の、得られるエマルションの液滴の平均直径ｄ１０に対する影響を示した棒グラフである。
【００６３】
この棒グラフにより、一つまたはいくつかの追加の湾曲部を加えることの妥当性を判断することが可能である。文字ａ、ｂおよびｃは、分散相の三つの流速の範囲を表す。データは、相当の流速（約１５ｍｌ／ｍｉｎの水流速の範囲「ｃ」）の水を使用するときに、二つの湾曲部を直列に置くこと、およびマイクロシステムにおいて二つの衝突を引き起こすこと（図６に示される構成）の重要性を示す。平均直径ｄ１０の比較は、湾曲部のない基準システムが油中水型分散にこれほど適さないことを示す（図１５の棒グラフを参照）。
【００６４】
湾曲部の存在の目的は、分裂時に役割が優勢である粘性力に加えて［１５］、水のストリームと油のストリームとの間の衝突時に交差部で最初に形成される（図３ａおよび３ｂ参照）水のフィラメントをフラグメント化するため用いられる追加の応力を生成することである。単一の湾曲部またはいくつかの連続した湾曲部における急な方向変化の効果を実験的に研究するために、様々なバージョンを設計した。二つの湾曲部を含む構成および六つの湾曲部を含む構成は、デバイスの出口での流れの第二の衝突も含む。この第二の衝突は、第一の衝突で最初に形成され、湾曲部の通過により緻密化されたエマルションの流れを含む。
【００６５】
参考文献リスト
[1] C.‐X. Zhao, A.P.J. Middelberg. “Two‐phase microfluidic flows.” Chemical Engineering Science 66.7 (2011): 1394‐1411.
[2] H.A. Schubert, R. Engel. “Product and formulation engineering of emulsions.” Chemical Engineering 82: 1137‐1143.
[3] T. Nisisako, T. Hatsuzawa. “A microfluidic cross‐flowing emulsion generator for producing biphasic droplets and anisotropically shaped polymer particles.” Microfluidics and Nanofluidics 9.2‐3 (2009): 427‐437.
[4] N. Kiss, H. Pucher J. Wieser S. Scheler H. Jennewein D. Suzzi J. Khinast, G. Brenn. “Formation of O / W emulsions by static mixers for pharmaceutical applications.” Chemical Engineering Science 66: 5084‐5094.
[5] Belkadi, A. Etude experimentale du fractionnement liquide‐liquide en micro‐canaux pour la production en continu de biodiesels emulsionnes. Ph.D. thesis, SPIGA, University of Nantes, France, 2015.
[6] T. Nisisako, Toshiro Higuchi, Toru Torii. “Droplet formation in a microchannel network.” Lab on a chip 2.1 (2002b): 24‐6.
[7] T. Nisisako, T. Higuchi, T. Torii. “Formation of droplets using branch channels in a microfluidic circuit.” Proceedings of the 41st SICE Annual Conference. SICE 2002.. vol. 2. 2002a, 957‐959.
[8] A. Tamir, S. Sobhi. “A new Two‐Impinging‐Streams Emulsifier.” AIChE Journal 31.12 (1985): 2089‐2092.
[9] Kiljanski, Tomasz. “Preparation of emulsions using impinging streams.” AIChE Journal 50: 1636‐1639.
[10] Ait‐Mouheb, N. “Caracterisations experimentale and numerique de l'ecoulement and du transfert de matiere dans des micromelangeurs.” Ph.D. thesis, University of Nantes, France, 2010.
[11] N. Ait Mouheb, C. Solliec J. Havlica P. Legentilhomme J. Comiti J. Tihon, A. Montillet. “Flow characterization in T‐shaped and crossshaped micromixers.” Microfluidics and Nanofluidics 10.6 (2010): 1185‐1197.
[12] S. Nedjar, M. Tazerout, A. Montillet. “Synthese en continu d'emulsions de type < eau dans huile > a l'aide de micromelangeurs.” la Societe Francaise de Genie des Procedes. Poster ‐ 13e congres de la societe Francaise de Genie des Procedes, 2011.
[13] A. Montillet, M. Tazerout, S. Nedjar. “Continuous production of water‐in‐oil emulsion using micromixers.” Fuel 106: 410‐416.
[14] A. Belkadi, A. Montillet J. Bellettre P. Massoli, D. Tarlet. “High‐speed w/o emulsification within impinging and cross‐flowing minichannels.” Proceedings of the 3rd European Conference on Microfluidics. Heidelberg, Germany, 2012.
[15] Galindo Alvarez, J.‐M. Etude de l'inversion de phase catastrophique lors de l'emulsification de produits visqueux. Ph.D. thesis, Nancy, 2008.
【図１】
2019506286.tif 000004
【図２】
2019506286.tif 000005
【図３ａ】
2019506286.tif 000006
【図３ｂ】
2019506286.tif 000007
【図３ｃ】
2019506286.tif 000008
【図３ｄ】
2019506286.tif 000009
【図４ａ】
2019506286.tif 000010
【図４ｂ】
2019506286.tif 000011
【図５】
2019506286.tif 000012
【図６】
2019506286.tif 000013
【図７】
2019506286.tif 000014
【図８】
2019506286.tif 000015
【図９】
2019506286.tif 000016
【図１０】
2019506286.tif 000017
【図１１】
2019506286.tif 000018
【図１２】
2019506286.tif 000019
【図１３】
2019506286.tif 000020
【図１４】
2019506286.tif 000021
【図１５】
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【国際調査報告】
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2019506286.tif 000024
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