(57)【要約】本発明は、硫黄含有化合物およびメルカプタンを含む硫化水素をスカベンジングするための、特に炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための硫化水素スカベンジング添加剤組成物に関し、ここで、添加剤組成物は、実質的に低減された量の窒素系硫化水素スカベンジャー、を含み、また実質的に低減された量が要求され、ここで、添加剤組成物は、室温でのみならず、より高い温度でも硫黄含有化合物をスカベンジし、少なくとも、（Ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および（Ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミンの組み合わせを含み、ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む。一態様において、また炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための方法に関し、別の態様において、炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための本発明の添加剤組成物を使用する方法に関する。なお別の態様において、（ｉ）炭化水素；および（ｉｉ）炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための硫化水素スカベンジング添加剤組成物を含む組成物に関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための硫化水素スカベンジング添加剤組成物であって、該添加剤組成物は、少なくとも：
（Ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および
（Ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミン、
の組み合わせを含み、
ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む、
添加剤組成物。
【請求項２】
トリアジン系硫化水素スカベンジャーが、モノエタノールアミントリアジン（ＭＥＡＴ）系硫化水素スカベンジャーを含む、請求項１に記載の添加剤組成物。
【請求項３】
脂肪族第３級アミンが、トリイソプロパノールアミン（ＴＩＰＡ）を含む、請求項１または２に記載の添加剤組成物。
【請求項４】
脂肪族第３級アミンが、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（２−ヒドロキシエチル）エチレン−ジアミン（ＴＨＥＥＤ）を含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の添加剤組成物。
【請求項５】
脂肪族第３級アミンが、ＴＩＰＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体（ＥＯ−ＴＩＰＡ）を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の添加剤組成物。
【請求項６】
脂肪族第３級アミンが、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体（ＰＯ−ＴＩＰＡ）を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の添加剤組成物。
【請求項７】
脂肪族第３級アミンが、エチレンジアミンのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体（ＥＯ−ＥＤＡ）を含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載の添加剤組成物。
【請求項８】
脂肪族第３級アミンが、エチレンジアミンのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体（ＰＯ−ＥＤＡ）を含む、請求項１〜７のいずれか一項に記載の添加剤組成物。
【請求項９】
組成物が、ノニルフェノール（ＮＰ）のオキシド誘導体をさらに含む、請求項１〜８のいずれか一項に記載の添加剤組成物。
【請求項１０】
ノニルフェノールのオキシド誘導体が、ノニルフェノールのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体（ＥＯ−ＮＰ）またはノニルフェノールのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体（ＰＯ−ＮＰ）、またはこれらの混合物を含む、請求項９に記載の添加剤組成物。
【請求項１１】
炭化水素が、これに限定されないが、原油、燃料油、酸性ガス、アスファルトおよび貯蔵タンク、容器およびパイプラインに含まれる精製された製品を含む炭化水素ストリームを含む、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の添加剤組成物。
【請求項１２】
硫化水素含有化合物が、硫黄含有化合物、またはメルカプタン、またはこれらの混合物を含む、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の添加剤組成物。
【請求項１３】
硫化水素をスカベンジングするための組成物であって、ここで、前記組成物は：
（ａ）硫黄含有化合物を含む炭化水素；および
（ｂ）硫化水素スカベンジング添加剤組成物、
を含み、
ここで、硫化水素スカベンジング添加剤組成物は、少なくとも：
（Ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および
（Ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミン、
の組み合わせを含み、
ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含み；
ここで、脂肪族第３級アミンは、請求項１〜１２のいずれか一項に記載されたものである、
組成物。
【請求項１４】
硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための方法であって、ここで、前記方法は、炭化水素を、硫化水素スカベンジング添加剤組成物と接触させることを含み、ここで、硫化水素スカベンジング添加剤組成物は、請求項１〜１２のいずれか一項に記載されたものである、方法。
【請求項１５】
硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための硫化水素スカベンジング添加剤組成物を使用する方法であって、ここで、前記方法は、炭化水素に、請求項１〜１２のいずれか一項に記載された硫化水素スカベンジング添加剤組成物を添加することを含む、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の分野：
本発明は、一般に、窒素系硫化水素スカベンジャーおよびその使用方法、および炭化水素ストリームを含む炭化水素から硫化水素をスカベンジングするための方法に関する。
特に、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む窒素系硫化水素スカベンジャーおよびその使用方法、および炭化水素ストリームを含む炭化水素から硫化水素をスカベンジングするための方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
本発明の背景：
炭化水素または炭化水素ストリーム中の硫化水素の有毒性は産業においてよく知られ、年間かなりの出費および労力が費やされて、その含有量を安全なレベルまで減少させる。多くの規制により、パイプラインガスが４ｐｐｍ以下の硫化水素を含むことが要求されている。
【０００３】
大規模製造設備においては、硫化水素を含むストリームを処理するための再生システムを取り付けることが一般的により経済的である。これらのシステムは典型的には、吸収タワー中で使用される化合物を用いて製造されたストリームを接触させて、硫化水素および例えば時には二酸化炭素およびメルカプタンなどの他の有毒物質を選択的に吸収する。吸収化合物は次いで、システム中で再生されて再使用される。典型的な硫化水素吸収物質には、アルカノールアミン、ヒンダードアミンなどの、すなわち、窒素含有化合物が含まれる。しかしながら、かかるアプローチは、発展段階の現場には、または小規模製造の現場においては経済的に可能ではない。
【０００４】
例えばトリアジン、特にモノエタノールアミントリアジン（以降、「モノエタノールアミントリアジン」は、「ＭＥＡトリアジン」または「ＭＥＡＴ」と称され得；「トリアジン」および「モノエタノールアミントリアジン」は、集合的に「トリアジン類」と称され得る）などの窒素含有化合物が、硫化水素スカベンジャーとして知られている（ＰＣＴ公報番号  ＷＯ９０／０７４６７；および米国特許出願公開第２００４／００９６３８２号明細書および米国特許出願公開第２０１１／０２２０５５１号明細書参照）。
【０００５】
しかしながら、硫化水素スカベンジャーとしてのトリアジン類の使用は、困難および問題に見舞われる。例えばトリアジン類は、液体炭化水素ストリーム、および乾燥ガスストリーム中で硫化水素をスカベンジングするのに実質的には有効ではない。さらにまた、トリアジン類の使用により、特にカルシウムイオンおよび溶存二酸化炭素を含む海水中でスケール生成がもたらされ得る。スケール生成の問題を克服するために、酸をフラッシュして生成したスケールを除去しなければならない。したがって、工業は、窒素系硫化水素スカベンジャー、すなわち、トリアジン類の量を最小化することを目標としている。
【発明の概要】
【０００６】
本発明の必要性：
したがって、改善された添加剤組成物の必要性が存在し、これは少なくとも実質的に低減された量の窒素系硫化水素スカベンジャーを含み、また実質的に低減された量が要求され、これに限定されないが、硫化水素およびメルカプタン、特に炭化水素ストリームを含む炭化水素中の硫化水素を含む、硫黄含有化合物のスカベンジングに好適であり、従来技術の上記問題の１つまたは２つ以上を克服し、ここで、添加剤組成物は、室温でのみならず、より高い温度でも硫黄含有化合物をスカベンジングすることができる。
【０００７】
本発明により解決されるべき問題：
したがって、本発明はまず、いかなる問題も生じさせずに、これに限定されないが、硫化水素およびメルカプタン、特に炭化水素ストリームを含む炭化水素中の硫化水素を含む、硫黄含有化合物をスカベンジングするための改善された添加剤組成物を提供することにより、上記の存在する工業上の問題の１つまたは２つ以上に対する解決法を提供することを目的とし、ここで、添加剤組成物は、実質的に低減された量の窒素系硫化水素スカベンジャーを含み、また実質的に低減された量が要求され、ここで、添加剤組成物は、室温でのみならず、より高い温度でも硫黄含有化合物をスカベンジングすることができる。
【０００８】
本発明の目的：
したがって、本発明の主な目的は、これに限定されないが、硫化水素およびメルカプタン、特に炭化水素ストリームおよびアスファルトを含む炭化水素中の硫化水素を含む、硫黄含有化合物をスカベンジングするための改善された添加剤組成物を提供することであり、これは少なくとも従来技術の上記で検討された問題を減らし、ここで、添加剤組成物は、実質的に低減された量の窒素系硫化水素スカベンジャー、すなわち、トリアジン類を含み、また実質的に低減された量が要求され、ここで、添加剤組成物は、室温でのみならず、より高い温度でも硫黄含有化合物をスカベンジする。
【０００９】
これはまた、本発明の添加剤組成物を用いることにより、これに限定されないが、硫化水素およびメルカプタン、特に炭化水素ストリームおよびアスファルトを含む炭化水素中の硫化水素を含む硫黄含有化合物をスカベンジングするための方法を提供することが本発明の目的であり、前記添加剤組成物は、実質的に低減された量の窒素系硫化水素スカベンジャー、すなわち、トリアジン類を含み、また実質的に低減された量で使用されて硫黄含有化合物をスカベンジし、ここで、添加剤組成物は、室温でのみならず、より高い温度でも硫黄含有化合物をスカベンジする。
【００１０】
これはまた、これに限定されないが、硫化水素およびメルカプタン、特に炭化水素ストリームおよびアスファルトを含む炭化水素中の硫化水素を含む硫黄含有化合物をスカベンジングするための本発明の添加剤組成物を使用する方法を提供することが本発明の目的であり、ここで、添加剤組成物は、実質的に低減された量の窒素系硫化水素スカベンジャー、すなわち、トリアジン類を含み、それにより、組成物およびその使用を経済的で工業的に好ましく利便性を有するものにする。
本発明の他の目的および利点は、本発明の範囲を限定することを意図しない例に関連して読まれる際に、以下の説明からより明らかとなるであろう。
【００１１】
本発明の説明および好ましい態様：
従来技術の上記問題を克服し、本発明の上記目的を達成することを目指して、本発明者は、これに限定されないが、硫化水素およびメルカプタンを含む硫黄含有化合物を含む炭化水素を少なくとも、（ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および（ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミンを含む少なくとも１種の脂肪族アミンの組み合わせを含む添加剤組成物により処理する場合には、硫化水素を含む硫黄含有化合物がスカベンジされるか、または除去されることを見出した。
【００１２】
従来技術の上記問題を克服し、本発明の上記目的を達成することを目指して、本発明者はまた、本発明の添加剤組成物が、実質的に低減された量の窒素系硫化水素スカベンジャー、すなわち、トリアジン類を含み、および／または実質的に低減された量で使用される場合であっても、硫黄含有化合物のスカベンジングが達成されることを見出した。
【００１３】
従来技術の上記問題を克服し、本発明の上記目的を達成することを目指して、本発明者はさらに、本発明の添加剤組成物が、室温でのみならず、より高い温度でも硫黄含有化合物をスカベンジングすることを見出した。
したがって、主な態様において、本発明は、これに限定されないが、硫化水素およびメルカプタンを含む硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための硫化水素スカベンジング添加剤組成物に関し、ここで、該添加剤組成物は、少なくとも、（ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および（ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミンを含む少なくとも１種の脂肪族アミンの組み合わせを含み、ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む。
【００１４】
したがって、別の態様において、本発明は、これに限定されないが、硫化水素およびメルカプタンを含む硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための方法に関し、ここで、前記方法は、少なくとも、（ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および（ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミンを含む少なくとも１種の脂肪族アミンの組み合わせを含む硫化水素スカベンジング添加剤組成物を添加することを含み、ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、炭化水素へのトリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む。
【００１５】
したがって、なお別の態様において、本発明は、少なくとも、（ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および（ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミンを含む少なくとも１種の脂肪族アミンの組み合わせを含む硫化水素スカベンジング添加剤組成物を使用する方法に関し、ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、これに限定されないが、硫化水素およびメルカプタンを含む硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするためのトリアジン系硫化水素スカベンジャーを含み、ここで、前記方法は、炭化水素を添加剤組成物で処理して、硫化水素を含む硫黄含有化合物をスカベンジすることを含む。
【００１６】
したがって、なお別の態様において、本発明は、これに限定されないが、硫化水素およびメルカプタンを含む硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための組成物に関し、ここで、前記組成物は、少なくとも、（Ａ）炭化水素；および（Ｂ）硫化水素スカベンジング添加剤組成物の組み合わせを含み、ここで、硫化水素スカベンジング添加剤組成物は、少なくとも、（ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および（ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミンを含む少なくとも１種の脂肪族アミンの組み合わせを含み、ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む。
【００１７】
本発明の好ましい態様の１つに従い、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む。
本発明の好ましい態様の１つに従い、トリアジン類は、モノエタノールアミントリアジン（ＭＥＡＴ）系硫化水素スカベンジャーを含む（comprise）（または含む（include））。
本発明の好ましい態様の１つに従い、あらゆる活性のＭＥＡＴを使用してもよい。
【００１８】
本発明の好ましい態様の１つに従い、ＭＥＡＴは、３２％活性または５０％活性であってもよく、またはその供給者／製造者により供給され得るとおりのものであってもよい。
本発明の好ましい態様の１つに従い、脂肪族第３級アミンは、トリイソプロパノールアミン（ＴＩＰＡ）を含む。
本発明の好ましい態様の１つに従い、脂肪族第３級アミンは、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（２−ヒドロキシエチル）エチレン−ジアミン（ＴＨＥＥＤ）を含む。
【００１９】
本発明の好ましい態様の１つに従い、脂肪族第３級アミンは、ＴＩＰＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体またはエトキシル化されたＴＩＰＡ（ＥＯ−ＴＩＰＡ）を含む。
本発明の好ましい態様の１つに従い、脂肪族第３級アミンは、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体またはプロポキシル化されたＴＩＰＡ（ＰＯ−ＴＩＰＡ）を含む。
本発明の好ましい態様の１つに従い、脂肪族第３級アミンは、エチレンジアミンのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体またはエトキシル化されたＥＤＡ（ＥＯ−ＥＤＡ）を含む。
【００２０】
本発明の好ましい態様の１つに従い、脂肪族第３級アミンは、エチレンジアミンのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体またはプロポキシル化されたＥＤＡ（ＰＯ−ＥＤＡ）を含む。
本発明の別の好ましい態様に従い、脂肪族第３級アミンは、トリ−イソプロパノールアミン（ＴＩＰＡ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（２−ヒドロキシエチル）エチレン−ジアミン（ＴＨＥＥＤ）、ＴＩＰＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体（ＥＯ−ＴＩＰＡ）、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体（ＰＯ−ＴＩＰＡ）、エチレンジアミンのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体（ＥＯ−ＥＤＡ）、エチレンジアミンのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体（ＰＯ−ＥＤＡ）、またはこれらの混合物を含む。
【００２１】
本発明の好ましい態様の１つに従い、脂肪族第３級アミンの混合物を、本発明の脂肪族第３級アミン、すなわち、ＴＩＰＡ、ＴＨＥＥＤ、ＥＯ−ＴＩＰＡ、ＰＯ−ＴＩＰＡ、ＥＯ−ＥＤＡ、およびＰＯ−ＥＤＡの１種または２種以上をあらゆる重量（またはモル）比で混合することにより得てもよい。
本発明の好ましい態様の１つに従い、エトキシル化されたＴＩＰＡ（ＥＯ−ＴＩＰＡ）を、１モルのＴＩＰＡを少なくとも１モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得てもよい。
【００２２】
例えば、エトキシル化されたＴＩＰＡを、１モルのＴＩＰＡを１〜５０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得てもよい。
例えば、エトキシル化されたＴＩＰＡは：
以降で「ＴＩＰＡ−５モル  ＥＯ」または「ＴＩ５Ｅ」と称され得る、５モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＴＩＰＡ；
以降で「ＴＩＰＡ−１０モル  ＥＯ」または「ＴＩ１０Ｅ」と称され得る、１０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＴＩＰＡ；
以降で「ＴＩＰＡ−１５モル  ＥＯ」または「ＴＩ１５Ｅ」と称され得る、１５モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＴＩＰＡ；
以降で「ＴＩＰＡ−２０モル  ＥＯ」または「ＴＩ２０Ｅ」と称され得る、２０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＴＩＰＡ；
以降で「ＴＩＰＡ−２５モル  ＥＯ」または「ＴＩ２５Ｅ」と称され得る、２５モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＴＩＰＡ；
以降で「ＴＩＰＡ−３０モル  ＥＯ」または「ＴＩ３０Ｅ」と称され得る、３０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＴＩＰＡ、
を含んでもよい。
【００２３】
本発明の好ましい態様の１つに従い、プロポキシル化されたＴＩＰＡ（ＰＯ−ＴＩＰＡ）を、１モルのＴＩＰＡを少なくとも１モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得てもよい。
例えば、プロポキシル化されたＴＩＰＡを、１モルのＴＩＰＡを１〜５０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得てもよい。
【００２４】
例えば、プロポキシル化されたＴＩＰＡは：
以降で「ＴＩＰＡ−５モル  ＰＯ」または「ＴＩ５Ｐ」と称され得る、５モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＴＩＰＡ；
以降で「ＴＩＰＡ−１０モル  ＰＯ」または「ＴＩ１０Ｐ」と称され得る、１０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＴＩＰＡ；
以降で「ＴＩＰＡ−１５モル  ＰＯ」または「ＴＩ１５Ｐ」と称され得る、１５モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＴＩＰＡ；
以降で「ＴＩＰＡ−２０モル  ＰＯ」または「ＴＩ２０Ｐ」と称され得る、２０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＴＩＰＡ；
以降で「ＴＩＰＡ−２５モル  ＰＯ」または「ＴＩ２５Ｐ」と称され得る、２５モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＴＩＰＡ；
以降で「ＴＩＰＡ−３０モル  ＰＯ」または「ＴＩ３０Ｐ」と称され得る、３０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＴＩＰＡ、
を含んでもよい。
【００２５】
本発明の好ましい態様の１つに従い、エトキシル化されたＥＤＡ（ＥＯ−ＥＤＡ）を、１モルのＥＤＡを少なくとも１モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得てもよい。
例えば、エトキシル化されたＥＤＡを、１モルのＥＤＡを１〜５０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得てもよい。
例えば、エトキシル化されたＥＤＡは：
以降で「ＥＤＡ−５モル  ＥＯ」または「ＥＤＡ５Ｅ」と称され得る、５モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＥＤＡ；
以降で「ＥＤＡ−１０モル  ＥＯ」または「ＥＤＡ１０Ｅ」と称され得る、１０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＥＤＡ；
以降で「ＥＤＡ−１５モル  ＥＯ」または「ＥＤＡ１５Ｅ」と称され得る、１５モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＥＤＡ；
以降で「ＥＤＡ−２０モル  ＥＯ」または「ＥＤＡ２０Ｅ」と称され得る、２０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＥＤＡ；
以降で「ＥＤＡ−２５モル  ＥＯ」または「ＥＤＡ２５Ｅ」と称され得る、２５モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＥＤＡ；
以降で「ＥＤＡ−３０モル  ＥＯ」または「ＥＤＡ３０Ｅ」と称され得る、３０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）によりエトキシル化されたＥＤＡ、
を含んでもよい。
【００２６】
本発明の好ましい態様の１つに従い、プロポキシル化されたＥＤＡ（ＰＯ−ＥＤＡ）を、１モルのＥＤＡを少なくとも１モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得てもよい。
例えば、プロポキシル化されたＥＤＡを、１モルのＥＤＡを１〜５０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得てもよい。
【００２７】
例えば、プロポキシル化されたＥＤＡは：
以降で「ＥＤＡ−５モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ５Ｐ」と称され得る、５モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＥＤＡ；
以降で「ＥＤＡ−１０モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ１０Ｐ」と称され得る、１０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＥＤＡ；
以降で「ＥＤＡ−１５モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ１５Ｐ」と称され得る、１５モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＥＤＡ；
以降で「ＥＤＡ−２０モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ２０Ｐ」と称され得る、２０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＥＤＡ；
以降で「ＥＤＡ−２５モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ２５Ｐ」と称され得る、２５モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＥＤＡ；
以降で「ＥＤＡ−３０モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ３０Ｐ」と称され得る、３０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）によりプロポキシル化されたＥＤＡ、
を含んでもよい。
【００２８】
従来技術の上記問題を克服し、本発明の上記目的を達成することを目指して、本発明者はまた、本発明の硫化水素スカベンジング添加剤組成物が、ノニルフェノール（ＮＰ）のオキシド誘導体をさらに含む場合には、本発明の添加剤組成物が実質的に低減された量の窒素系硫化水素スカベンジャー、すなわち、トリアジン類を含む場合、および／または実質的に低減された量で使用される場合であっても、硫黄含有化合物のスカベンジングがまた達成されることを見出した。
【００２９】
したがって、本発明の別の態様に従い、本発明の添加剤組成物は、少なくとも１種のノニルフェノール（ＮＰ）のオキシド誘導体をさらに含んでもよい。
本発明の好ましい態様の１つに従い、ノニルフェノールのオキシド誘導体は、ノニルフェノールのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体（ＥＯ−ＮＰ）、ノニルフェノールのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体（ＰＯ−ＮＰ）、またはこれらの混合物を含んでもよい。
【００３０】
本発明の好ましい態様の１つに従い、本発明の組成物は、脂肪族第２級アミン、脂肪族ジアミン、脂肪族第１級アミン、脂肪族モノアミン、特にモノエタノールアミン（ＭＥＡ）を含むモノアルカノールアミン、およびトリエタノールアミン（ＴＥＡ）を含むアルカノールアミンを含まない。
【００３１】
本発明の好ましい態様の１つに従い、炭化水素は、これに限定されないが、原油、燃料油、酸性ガス、アスファルトおよび貯蔵タンク、容器およびパイプラインに含まれる精製された製品を含む炭化水素ストリームを含む（comprise）（を含む（include））。
本発明の好ましい態様の１つに従い、硫化水素含有化合物は、硫黄含有化合物、またはメルカプタン、またはこれらの混合物を含む（comprise）（を含む（include））。
【００３２】
したがって、本発明の好ましい態様の１つに従い、スカベンジングの方法または炭化水素ストリームを含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための本発明の添加剤組成物の使用方法の実施において、スカベンジング添加剤組成物を、実質的にその中の硫化水素をスカベンジするのに十分な濃度で炭化水素またはガスストリームまたは炭化水素ストリームに添加する。
【００３３】
本発明の好ましい態様の１つに従い、本発明は、硫化水素をスカベンジングするための組成物に関し、ここで、前記組成物は：
（ａ）硫黄含有化合物を含む炭化水素；および
（ｂ）硫化水素スカベンジング添加剤組成物、
を含み、
ここで、硫化水素スカベンジング添加剤組成物は、少なくとも：
（Ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および
（Ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミン、
の組み合わせを含み、
ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含み；
ここで、脂肪族第３級アミンは、本願においてに記載された１種である。
【００３４】
本発明の好ましい態様の１つに従い、本発明はまた、硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための硫化水素スカベンジング添加剤組成物に関し、ここで、該添加剤組成物は、少なくとも：
（ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および
（ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミン、
の組み合わせを含み、
ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含み；
ここで、脂肪族第３級アミンは：
（ｉ）トリ−イソプロパノールアミン（ＴＩＰＡ）；
（ｉｉ）Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（２−ヒドロキシエチル）エチレン−ジアミン（ＴＨＥＥＤ）；
（ｉｉｉ）ＴＩＰＡのエチレンオキシド誘導体（ＥＯ−ＴＩＰＡ）；
（ｉｖ）ＴＩＰＡのプロピレンオキシド誘導体（ＰＯ−ＴＩＰＡ）；
（ｖ）エチレンジアミンのエチレンオキシド誘導体（ＥＯ−ＥＤＡ）；
（ｖｉ）エチレンジアミンのプロピレンオキシド誘導体（ＰＯ−ＥＤＡ）；または
（ｖｉｉ）これらの混合物、
を含む。
【００３５】
本発明の好ましい態様の１つに従い、本発明はまた、硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための硫化水素スカベンジング添加剤組成物に関し、ここで、該添加剤組成物は：
ａ）モノエタノールアミン（ＭＥＡ）；
ｂ）ジエタノールアミン（ＤＥＡ）；および
ｃ）トリエタノールアミン（ＴＥＡ）、
を含まない。
【００３６】
本発明の好ましい態様の１つに従い、また硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための方法に関し、ここで、前記方法は、炭化水素を、本発明の硫化水素スカベンジング添加剤組成物と接触させることを含み、ここで、硫化水素スカベンジング添加剤組成物は、少なくとも：
（Ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および
（Ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミン、
の組み合わせを含み、
ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む。
【００３７】
本発明の好ましい態様の１つに従い、また硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための本発明の硫化水素スカベンジング添加剤組成物の使用方法に関し、ここで、前記方法は、炭化水素に本発明の硫化水素スカベンジング添加剤組成物を添加することを含み、ここで、硫化水素スカベンジング添加剤組成物は、少なくとも：
（Ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および
（Ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミン、
の組み合わせを含み、
ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む。
【００３８】
本発明の好ましい態様の１つに従い、硫化水素スカベンジングを、好適な温度で行ってもよい。
本願で参照される上記の説明および以下でサポートされる例から、以下が留意され得る：
硫化水素をスカベンジングするためのトリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む窒素系硫化水素スカベンジャーの効率は、室温でおよび高温の両方で本発明の脂肪族第３級アミンの添加により実質的に増加する。
【００３９】
硫化水素スカベンジングのためのトリアジン系硫化水素スカベンジャーを含む窒素系硫化水素スカベンジャーの効率の増加は、室温のものと比較して高温での本発明の脂肪族第３級アミンの添加によるものが実質的にずっと高い。
本発明を、ここで本発明の範囲を限定することを意図しないが、組み込まれて本発明の利点および実施されるベストモードを例示した、以下の例の補助により説明する。以下の例はまた、本発明のスカベンジング添加剤組成物の驚くべきおよび予測されない効果（相乗効果）を実証する。
【００４０】
例
本願の例において、以下の略語が使用される：
ＭＥＡＴは、モノエタノールアミントリアジンであり、５０％または３２％のその２種の濃度で用いられ；
ＴＩＰＡは、トリイソプロパノールアミンであり；
ＥＯ−ＴＩＰＡは、ＴＩＰＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり；
ＰＯ−ＴＩＰＡは、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり；
ＴＨＥＥＤは、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（２−ヒドロキシエチル）エチレン−ジアミンであり；
ＥＤＡは、エチレンジアミンであり；
ＥＯ−ＥＤＡは、ＥＤＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり；
ＰＯ−ＥＤＡは、ＥＤＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり；
ＮＰは、ノニルフェノールであり；
ＥＯ−ＮＰは、ＮＰのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり；
ＰＯ−ＮＰは、ＮＰのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり；
【００４１】
「ＴＩＰＡ−４モル  ＰＯ」または「ＴＩ４Ｐ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＰＯ  ４モル」は、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを４モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られ；
「ＴＩＰＡ−８モル  ＰＯ」または「ＴＩ８Ｐ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＰＯ  ８モル」は、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを８モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られ；
「ＴＩＰＡ−１０モル  ＰＯ」または「ＴＩ１０Ｐ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＰＯ  １０モル」は、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを１０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られ；
【００４２】
「ＴＩＰＡ−１６モル  ＰＯ」または「ＴＩ１６Ｐ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＰＯ  １６モル」は、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを１６モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られ；
「ＴＩＰＡ−２０モル  ＰＯ」または「ＴＩ２０Ｐ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＰＯ  ２０モル」は、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを２０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られ；
「ＴＩＰＡ−２５モル  ＰＯ」または「ＴＩ２５Ｐ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＰＯ  ２５モル」は、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを２５モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られ；
【００４３】
「ＴＩＰＡ−３０モル  ＰＯ」または「ＴＩ３０Ｐ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＰＯ  ３０モル」は、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを３０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られ；
「ＴＩＰＡ−１０モル  ＥＯ」または「ＴＩ１０Ｅ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＥＯ  １０モル」は、ＴＩＰＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを１０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得られる。
【００４４】
「ＴＩＰＡ−１５モル  ＥＯ」または「ＴＩ１５Ｅ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＥＯ  １５モル」は、ＴＩＰＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを１５モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得られる。
「ＴＩＰＡ−２０モル  ＥＯ」または「ＴＩ２０Ｅ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＥＯ  ２０モル」は、ＴＩＰＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを２０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得られる。
【００４５】
「ＴＩＰＡ−２０．８モル  ＥＯ」または「ＴＩ２０８Ｅ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＥＯ  ２０．８モル」は、ＴＩＰＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを２０．８モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得られる。
「ＴＩＰＡ−２６モル  ＥＯ」または「ＴＩ２６Ｅ」としても記載され得る、「ＴＩＰＡ−ＥＯ  ２６モル」は、ＴＩＰＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり、１モルのＴＩＰＡを２６モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得られる。
【００４６】
「ＮＰ−１６モル  ＥＯ」または「ＮＰ１６Ｅ」としても記載され得る、「ＮＰ−ＥＯ  １６モル」は、ノニルフェノール（ＮＰ）のエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり、１モルのノニルフェノール（ＮＰ）を１６モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得られる。
「ＮＰ−２０モル  ＥＯ」または「ＮＰ２０Ｅ」としても記載され得る、「ＮＰ−ＥＯ  ２０モル」は、ノニルフェノール（ＮＰ）のエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり、１モルのノニルフェノール（ＮＰ）を２０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得られる。
【００４７】
「ＮＰ−４０モル  ＥＯ」または「ＮＰ４０Ｅ」としても記載され得る、「ＮＰ−ＥＯ  ４０モル」は、ノニルフェノール（ＮＰ）のエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体であり、１モルのノニルフェノール（ＮＰ）を４０モルのエチレンオキシド（ＥＯ）と反応させることにより得られる。
「ＮＰ−４０モル  ＰＯ」または「ＮＰ４０Ｐ」としても記載され得る、「ＮＰ−ＰＯ  ４０モル」は、ノニルフェノール（ＮＰ）のプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのノニルフェノール（ＮＰ）を４０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られる。
【００４８】
「ＥＤＡ−８モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ８Ｐ」としても記載され得る、「ＥＤＡ−ＰＯ  ８モル」は、エチレンジアミン（ＥＤＡ）のプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＥＤＡを８モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られる。
「ＥＤＡ−１６モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ１６Ｐ」としても記載され得る、「ＥＤＡ−ＰＯ  １６モル」は、エチレンジアミン（ＥＤＡ）のプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＥＤＡを１６モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られる。
【００４９】
「ＥＤＡ−２０モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ２０Ｐ」としても記載され得る、「ＥＤＡ−ＰＯ  ２０モル」は、エチレンジアミン（ＥＤＡ）のプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＥＤＡを２０モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られる。
「ＥＤＡ−２５モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ２５Ｐ」としても記載され得る、「ＥＤＡ−ＰＯ  ２５モル」は、エチレンジアミン（ＥＤＡ）のプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＥＤＡを２５モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られる。
【００５０】
「ＥＤＡ−３１モル  ＰＯ」または「ＥＤＡ３１Ｐ」としても記載され得る、「ＥＤＡ−ＰＯ  ３１モル」は、エチレンジアミン（ＥＤＡ）のプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体であり、１モルのＥＤＡを３１モルのプロピレンオキシド（ＰＯ）と反応させることにより得られる。
約４００ダルトンの分子量を有するポリプロピレングリコール（ＰＰＧ４００）；
約１０００ダルトンの分子量を有するポリプロピレングリコール（ＰＰＧ１０００）；
約２０００ダルトンの分子量を有するポリプロピレングリコール（ＰＰＧ２０００）；
約３０００ダルトンの分子量を有するポリプロピレングリコール（ＰＰＧ３０００）；
約４０００ダルトンの分子量を有するポリプロピレングリコール（ＰＰＧ４０００）；
これらは、プロピレンオキシド製のポリマーである。
約２００ダルトンの分子量を有するポリエチレングリコール（ＰＥＧ２００）；
約４００ダルトンの分子量を有するポリエチレングリコール（ＰＥＧ４００）；
約６００ダルトンの分子量を有するポリエチレングリコール（ＰＥＧ６００）。
これらは、エチレンオキシド製のポリマーである。
【００５１】
当業者は、当該技術分野において知られるとおり、本発明の組成物の活性含有投入量（active  content  dosage）および構成成分（成分）の比を計算し得る。例えば、以下のとおりである：
【表１】
2019507211.tif 000002
合計活性投入量＝１６０＋１７．５＝１７７．５ｐｐｍ
ＭＥＡＴ寄与＝１６０／１７７．５×１００＝９０．１４≒９０％であり；
ＴＩＰＡ−ＰＯ寄与＝１７．５／１７７．５×１００＝９．８６≒１０％である。
【００５２】
したがって、ＭＥＡＴ（３２％）および「ＴＩＰＡ−ＰＯ  ３０モル」の重量比は、９０：１０であろう。
上記の方法を適用することにより、そのｐｐｍ投入量から本願の例において用いられるとおり、当業者は、重量比を計算し得る。
本願の例に使用される添加剤の平均分子量を、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）を使用することによりダルトンで計算し得る。例えば、本発明において使用される添加剤アミンのいくつかの平均分子量を、その範囲を限定するいかなる意図もなく、単なる情報の目的で以下で表にまとめる。
【００５３】
【表２】
2019507211.tif 000003
【００５４】
Ｈ２Ｓ蒸気の濃度がブランクサンプル中で２０００ｐｐｍに到達するまで、Ｈ２Ｓガスを１００ｍｌのケロシン中にパージした［ブランク−Ｉ］。得られた溶液に、以下の表に与えられたとおりのトリアジンからなる従来技術の添加剤および本発明の添加剤組成物の投入量を添加し、％でＨ２Ｓスカベンジング能力を１５分間５０℃で測定した。蒸気中の残留Ｈ２Ｓを、ガス検出器チューブ（Ｕｎｉｆｏｓ）により検出した。結果を以下の表に示す。
【００５５】
個別のアミンのいくつかの硫化水素スカベンジング効率をまた、１０ｐｐｍ、１００ｐｐｍおよび２００ｐｐｍの投入量について測定した。本願の例の組成物において、アミンは５０ｐｐｍ未満の量で添加されているので、１０ｐｐｍ、１００ｐｐｍおよび２００ｐｐｍの投入量でのこれらの比較試験は、個別のアミンが硫化水素スカベンジング有効性を有するか否かを知るのに十分であることが留意され得る。個別のアミンは、硫化水素スカベンジング有効性を有しなことが見出された。
【００５６】
【表３】
2019507211.tif 000004
【００５７】
同様に、３２％活性および５０％活性のＭＥＡＴの硫化水素スカベンジング効率をまた測定した。ＭＥＡＴは硫化水素スカベンジング有効性を有することが見出されたが、実質的に低いことが見出された。
【表４】
2019507211.tif 000005
【表５】
2019507211.tif 000006
【００５８】
本発明のＭＥＡＴ（５０％活性）およびアミンの組み合わせを含む本発明の組成物の硫化水素スカベンジング効率を、種々の温度で、すなわち、室温（２６℃）で、および６０℃、８０℃および１００℃で測定し、表Ｖに提示した。ＭＥＡＴの硫化水素スカベンジング効率は、驚くべきことにおよび予測されないことに、本発明のアミンの添加により増加し、それにより、本発明の組成物の相乗効果が確認されることが見出された。
【００５９】
【表６】
2019507211.tif 000007
【００６０】
本発明のＭＥＡＴ（５０％活性）およびアミンの組み合わせを含む本発明の組成物の硫化水素スカベンジング効率をまた、５０℃の温度で、異なる持続時間、すなわち、１時間、２時間、４時間、６時間、および４８時間について測定し、表ＶＩに提示した。ＭＥＡＴの硫化水素スカベンジング効率は、驚くべきことにおよび予測されないことに、本発明のアミンの添加によりより長い持続時間後であっても増加し、それにより、本発明の組成物の相乗効果が確認されることが見出された。
【００６１】
【表７】
2019507211.tif 000008
【００６２】
比較の目的のために、ＭＥＡＴ（５０％活性）および（ＧＰＣによりダルトンで測定されたとおりの）種々の分子量のＰＧＧおよびＰＥＧの組み合わせを含む組成物、および従来技術の添加剤ＢＫＣ（ベンザルコニウム第４級アンモニウム塩）の硫化水素スカベンジング効率をまた、種々の温度で、すなわち、室温（２６℃）で、および６０℃、８０℃および１００℃で測定し、表ＶＩＩに提示した。ＭＥＡＴの硫化水素スカベンジング効率は、ＰＰＧ、ＰＥＧ、従来技術の添加剤ＢＫＣの添加により極めてわずかだが増加し、それにより、ＰＰＧおよびＰＰＧは相乗効果を有しないことが確認されることが見出された。
【００６３】
【表８】
2019507211.tif 000009
【００６４】
本発明のＭＥＡＴ（５０％活性）およびアミンの組み合わせを含む本発明の組成物の硫化水素スカベンジング効率をまた、５０℃の温度で、１５分間の持続時間で測定し、ジエチルアミン（ＤＥＡ、これは「−ＯＨ」基を含むが、第２級アミンである）、トリメチルアミン（ＴＥＡ）、テトラエチレンペンタミン（ＴＥＰＡ、これは、第２級のモノアミンであるが、−ＯＨ基を含まない）と比較し、表ＶＩＩＩに提示した。ＭＥＡＴの硫化水素スカベンジング効率は、驚くべきことにおよび予測されないことに、本発明のアミンの添加によりより短い１５分間の持続時間後であっても増加し、それにより、本発明の組成物の相乗効果が確認されることが見出された。
【００６５】
例えば、ＭＥＡＴおよびＴＩＰＡを含む組成物について全ての投入量で、硫化水素スカベンジング効率が実質的に増加し、特に７００ｐｐｍの投入量でＨ２Ｓスカベンジングについての％効率は７０％から９５％に増加し、９００ｐｐｍの投入量での増加は、７７．５％から＞９９．５％である。ＭＥＡＴおよびＰＯ−ＴＩＰＡを含む本発明の組成物について、同一の相乗効果が見出された。同様に、ＭＥＡＴおよびＴＨＥＥＤを含む本発明の組成物について全ての投入量で実質的に増加し、特に７００ｐｐｍの投入量でＨ２Ｓスカベンジングについての％効率は、７０％から８７．５％に増加し、９００ｐｐｍの投入量での増加は、７７．５％から９５％である。
【００６６】
反対に、ＭＥＡＴおよびＤＥＡを含む比較組成物は、全ての投入量について増加を示さなかった。例えば、７００ｐｐｍの投入量でのＨ２Ｓスカベンジングについての％効率は、極めてわずかに７０％から７２．５％に増加し、９００ｐｐｍの投入量では増加せず、すなわち、７７．５％のままである。
【００６７】
同様に、ＭＥＡＴおよびＴＥＡを含む別の比較組成物も、全ての投入量について増加を示さなかった。例えば、７００ｐｐｍの投入量でのＨ２Ｓスカベンジングについての％効率は、極めてわずかに７０％から７５％に増加し、９００ｐｐｍの投入量では増加せず、すなわち、７７．５％のままである。
同様に、ＭＥＡＴおよびＴＥＰＡを含む別の比較組成物も、全ての投入量について増加を示さなかった。例えば、７００ｐｐｍの投入量でのＨ２Ｓスカベンジングについての％効率は、わずかに７０％から７５％に増加し、９００ｐｐｍの投入量ではまた、わずかに７７．５％から８０％に増加する。
【００６８】
【表９】
2019507211.tif 000010
【００６９】
本発明のＭＥＡＴ（３２％活性）およびアミンの組み合わせを含む本発明の組成物の硫化水素スカベンジング効率をまた、５０℃の温度で、１５分間の持続時間で測定し、表ＩＸ〜ＸＶに提示した。ＭＥＡＴの硫化水素スカベンジング効率は、驚くべきことにおよび予測されないことに、本発明のアミンの添加により増加し、それにより、本発明の組成物の相乗効果が確認されることが見出された。
【００７０】
【表１０】
2019507211.tif 000011
表ＩＸにおけるデータは、ＴＩＰＡのＭＥＡＴへの添加により、相乗効果（パーセント（％）の硫化水素スカベンジング効率の増加）が見られることを確認する。
【００７１】
【表１１】
2019507211.tif 000012
表Ｘにおけるデータは、ノニルフェノール（ＮＰ）の（エチレン）オキシド誘導体のＭＥＡＴおよびＴＩＰＡの組み合わせへの添加により、相乗効果（パーセント（％）の硫化水素スカベンジング効率の増加）が見られることを確認する。
【００７２】
【表１２】
2019507211.tif 000013
表ＸＩａにおけるデータは、ＴＩＰＡ−ＰＯのＭＥＡＴへの添加により、およびノニルフェノール（ＮＰ）の（エチレン）オキシド誘導体のＭＥＡＴおよびＴＩＰＡ−ＰＯの組み合わせへの添加により、相乗効果（パーセント（％）の硫化水素スカベンジング効率の増加）が見られることを確認する。
【００７３】
【表１３】
2019507211.tif 000014
表ＸＩｂにおけるデータは、ＴＩＰＡ−ＰＯのＭＥＡＴへの添加により、相乗効果（パーセント（％）の硫化水素スカベンジング効率の増加）が見られることを確認する。
【００７４】
【表１４】
2019507211.tif 000015
表ＸＩＩにおけるデータは、ＴＩＰＡ−ＰＯのＭＥＡＴへの添加により、およびノニルフェノール（ＮＰ）の（プロピレン）オキシド誘導体のＭＥＡＴおよびＴＩＰＡ−ＰＯの組み合わせへの添加により、相乗効果（パーセント（％）の硫化水素スカベンジング効率の増加）が見られることを確認する。
【００７５】
【表１５】
2019507211.tif 000016
表ＸＩＩＩにおけるデータは、ノニルフェノール（ＮＰ）の（エチレン）オキシド誘導体のＭＥＡＴおよびＴＩＰＡ−ＥＯの組み合わせへの添加により、相乗効果（パーセント（％）の硫化水素スカベンジング効率の増加）が見られることを確認する。
【００７６】
【表１６】
2019507211.tif 000017
表ＸＩＶにおけるデータは、ＥＤＡ−ＰＯのＭＥＡＴへの添加により、およびノニルフェノール（ＮＰ）の（エチレン）オキシド誘導体のＭＥＡＴおよびＥＤＡ−ＰＯの組み合わせへの添加により、相乗効果（パーセント（％）の硫化水素スカベンジング効率の増加）が見られることを確認する。
【００７７】
【表１７】
2019507211.tif 000018
表ＸＶにおけるデータは、ＥＤＡ−ＰＯおよびＮＰ−ＰＯのＭＥＡＴへの添加により、相乗効果（パーセント（％）の硫化水素スカベンジング効率の増加）が見られることを確認する。
【００７８】
上記の例は、従来技術に対して本発明の相乗効果、すなわち、驚くべきおよび予測されない効果を確認する。
したがって、上記の実験は、窒素系組成物が、Ｈ２Ｓをスカベンジングすることができることを確認する。しかしながら、窒素系Ｈ２Ｓスカベンジャーおよび１種または２種以上の脂肪族第３級アミンの組み合わせを含む、本発明の組成物が使用される場合には、窒素系Ｈ２ＳスカベンジャーのＨ２Ｓスカベンジング効率は、驚くべきことにおよび予測されないことに実質的に増加し、本発明のスカベンジング添加剤組成物の相乗効果が確認される。
【００７９】
上記の実験上の知見により、本願により提供される硫化水素スカベンジング添加剤組成物の驚くべき予測されない技術的効果および利点、および相乗的特性が確認される。
上記の知見によりまた、本発明の組成物が、従来技術のおよび比較添加剤および組成物に対し、技術的利点および驚くべき効果を有することが確認される。
【００８０】
本発明を、本発明の範囲を限定することを意図しないが、単なる例示的なものである上記の例の補助により説明してきたことが留意され得る。
さらに、従来技術の添加剤（すなわち、トリアジン）の量が実質的に低減されて所望のスカベンジング効率を達成したので、本発明の組成物は、より経済的で環境に優しい。
本願において用いられる用語「約」は、特許請求の範囲に記載された範囲を拡張することを意図するものではないが、組み入れられて、本発明の分野の許容し得る実験誤差のみを含むものであることが留意され得る。
【手続補正書】
【提出日】平成30年1月3日(2018.1.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための硫化水素スカベンジング添加剤組成物であって、該添加剤組成物は、少なくとも：
（Ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および
（Ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミン、
の組み合わせを含み、
ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含み；
ここで、脂肪族第３級アミンは、トリイソプロパノールアミン（ＴＩＰＡ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（２−ヒドロキシエチル）エチレン−ジアミン（ＴＨＥＥＤ）、ＴＩＰＡのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体（ＥＯ−ＴＩＰＡ）、ＴＩＰＡのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体（ＰＯ−ＴＩＰＡ）、エチレンジアミンのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体（ＥＯ−ＥＤＡ）、エチレンジアミンのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体（ＰＯ−ＥＤＡ）、またはこれらの混合物を含み；
ここで、前記組成物は：
ａ）モノエタノールアミン（ＭＥＡ）；
ｂ）ジエタノールアミン（ＤＥＡ）；および
ｃ）トリエタノールアミン（ＴＥＡ）、
を含まない、
添加剤組成物。
【請求項２】
トリアジン系硫化水素スカベンジャーが、モノエタノールアミントリアジン（ＭＥＡＴ）系硫化水素スカベンジャーを含む、請求項１に記載の添加剤組成物。
【請求項３】
組成物が、ノニルフェノール（ＮＰ）のオキシド誘導体をさらに含む、請求項１または２に記載の添加剤組成物。
【請求項４】
ノニルフェノールのオキシド誘導体が、ノニルフェノールのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体（ＥＯ−ＮＰ）またはノニルフェノールのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体（ＰＯ−ＮＰ）、またはこれらの混合物を含む、請求項３に記載の添加剤組成物。
【請求項５】
硫黄含有化合物を含む炭化水素が、原油、燃料油、酸性ガス、アスファルトおよび精製された製品を含む群から選択される炭化水素ストリームを含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の添加剤組成物。
【請求項６】
硫黄含有化合物が、硫化水素含有化合物、メルカプタン、またはこれらの混合物を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の添加剤組成物。
【請求項７】
以下：
（ａ）炭化水素；および
（ｂ）硫化水素スカベンジング添加剤組成物、
を含み、
ここで、硫化水素スカベンジング添加剤組成物は、少なくとも：
（Ａ）少なくとも１種の窒素系硫化水素スカベンジャー；および
（Ｂ）少なくとも１種の脂肪族第３級アミン、
の組み合わせを含み、
ここで、炭化水素は、硫黄含有化合物を含み；
ここで、窒素系硫化水素スカベンジャーは、トリアジン系硫化水素スカベンジャーを含み；
ここで、脂肪族第３級アミンは、請求項１に記載されたものである、
組成物。
【請求項８】
トリアジン系硫化水素スカベンジャーが、モノエタノールアミントリアジン（ＭＥＡＴ）系硫化水素スカベンジャーを含む、請求項７に記載の組成物。
【請求項９】
組成物が、ノニルフェノール（ＮＰ）のオキシド誘導体をさらに含む、請求項７または８に記載の組成物。
【請求項１０】
ノニルフェノールのオキシド誘導体が、ノニルフェノールのエチレンオキシド（ＥＯ）誘導体（ＥＯ−ＮＰ）またはノニルフェノールのプロピレンオキシド（ＰＯ）誘導体（ＰＯ−ＮＰ）、またはこれらの混合物を含む、請求項９に記載の組成物。
【請求項１１】
硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための方法であって、ここで、前記方法は、炭化水素を、硫化水素スカベンジング添加剤組成物と接触させることを含み、ここで、硫化水素スカベンジング添加剤組成物は、請求項１〜６のいずれか一項に記載されたものである、方法。
【請求項１２】
硫黄含有化合物を含む炭化水素中の硫化水素をスカベンジングするための硫化水素スカベンジング添加剤組成物を使用する方法であって、ここで、前記方法は、炭化水素に、請求項１〜６のいずれか一項に記載された硫化水素スカベンジング添加剤組成物を添加することを含む、方法。
【国際調査報告】
2019507211.tif 000019
2019507211.tif 000020
2019507211.tif 000021