(57)【要約】本発明は、ポリマー組成物、物品を製造するためのポリマー組成物の使用、ポリマー組成物を含む物品、好ましくはポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素を含む物品に関する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリプロピレン組成物であって、
前記ポリプロピレン組成物の総量（１００重量％）を基準として
（ｉ）２５重量％を超える、好ましくは３０〜９９．８重量％のプロピレンのポリマー（ＰＰ）、および
（ｉｉ）０．２〜５重量％の添加剤
を含み；
ここで前記添加剤（ｉｉ）が、少なくとも（ｉｉａ）ヒンダードアミン化合物を含むＵＶ安定剤（複数可）、および（ｉｉｂ）ジアルキルアミン化合物を含む酸化防止剤から選択され、前記添加剤（ｉｉ）が、フェノール単位（複数可）を含まない、
前記ポリプロピレン組成物。
【請求項２】
ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）の前記ヒンダードアミン化合物が好ましくは１つ以上の２，２，６，６置換ピペリジン部分を含む化合物、または１つ以上の２，２置換ピペラジン部分を含む化合物から選択され、好ましくは、前記ヒンダードアミン化合物（ｉｉａ）が少なくとも２つの２，２，６，６置換ピペリジン部分を含む化合物である、請求項１に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項３】
ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）の前記ヒンダードアミン化合物が、少なくとも２，２，６，６位に置換基を保有する２つより多いピペリジン部分を保有する、請求項１または２に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項４】
ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）の前記ヒンダードアミン化合物が、２０００ｇ／ｍｏｌ以上、好ましくは２０００〜７０００ｇ／ｍｏｌの分子量Ｍｎを有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項５】
ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）の前記ヒンダードアミン化合物が、ポリマー組成物の量（１００重量％）を基準として０．１〜１．０重量％、好適には０．２〜１．０重量％の量で存在する、請求項１〜４のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項６】
前記酸化防止剤（ｉｉｂ）が好ましくは任意にさらなる置換基を保有するジ（（Ｃ８〜Ｃ３０））アルキルアミン化合物であり、より好ましくは式Ｒ１Ｒ２ＮＯＨ（Ｉ）で表され、式中Ｒ１およびＲ２が独立して８〜３０個の炭素原子のアルキル基から選択される長鎖Ｎ，Ｎ−ジアルキルヒドロキシルアミン化合物である、請求項１〜５のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項７】
酸化防止剤（ｉｉｂ）が、好ましくは、ポリマー組成物の量（１００重量％）を基準として２０〜３０００ｐｐｍ、好適には４０〜２０００ｐｐｍの量である、請求項１〜６のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項８】
前記プロピレンのポリマー（ＰＰ）（ｉ）がプロピレンのホモポリマーまたはコポリマーであり、好適には前記プロピレンのポリマー（ＰＰ）（ｉ）が少なくともプロピレンのコポリマーであり；
好ましくは、プロピレンのポリマー（ＰＰ）（ｉ）は、
−  ポリプロピレンマトリックス成分（ａ１）および
−  前記ポリプロピレンマトリックス（ａ１）中に分散したエラストマープロピレンコポリマー成分（ａ２）
を含むプロピレンの異相コポリマー（Ａ）を含むプロピレンの異相コポリマー（ｉＰＰ）であり；
前記プロピレンの異相コポリマー（Ａ）が決定方法の下で明細書に記載したように測定して少なくとも１４５℃の溶融温度（Ｔｍ）（ＤＳＣ）、および少なくとも９０℃のＶｉｃａｔ軟化温度（Ｖｉｃａｔ  Ａ）（ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５、方法Ａに従って、５０℃／ｈ、１０Ｎ）を有する、
請求項１〜７のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項９】
プロピレンの異相コポリマー（Ａ）が以下のさらなる特性：
−  ＩＳＯ  １１３３（２３０℃および２．１６ｋｇ荷重）に従って測定して０．２〜２０、好ましくは０．２〜１５．０、好ましくは０．５〜１５ｇ／１０分のＭＦＲ２、
−  決定方法の下で明細書に記載したように測定して３〜４０重量％、好ましくは５〜３５重量％の量のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分、
−  決定方法の下で明細書に記載したように測定して０．５〜２０、好ましくは１．０〜２０重量％のコモノマー含有量、好ましくはコモノマー（複数可）は、エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ８アルファオレフィンコモノマー、より好ましくはエチレンから選択される、
−  決定方法の下で明細書に記載したようにＩＳＯ１７８に従って測定して少なくとも７００、好ましくは７５０〜２５００ＭＰａの引張係数、および／または
−  決定方法の下で明細書に記載したように測定して９００〜９１０ｋｇ／ｍ３の密度
のうちの１つ以上を、任意の順序で、好ましくはすべて有する、請求項１〜８のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む、物品。
【請求項１１】
層要素を含み、前記層要素が請求項１〜９のいずれかに記載のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む、請求項１０に記載の物品。
【請求項１２】
請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素を含み、好ましくは、前記層要素が、
−  請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物を含む単層要素、または
−  少なくとも１つの層が請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物を含む多層要素
から選択される、請求項１０または１１に記載の物品。
【請求項１３】
−  請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物を含む単層フィルム、または
−  少なくとも１つの層が請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物を含む多層フィルム
から選択されたフィルムである、請求項１０〜１２のいずれか一項に記載の物品。
【請求項１４】
２つ以上の層要素を含む多層アセンブリであり、少なくとも１つの要素が、請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素であり、好ましくは、少なくとも１つの層要素が
−  請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物を含む単層要素、または
−  少なくとも１つの層が請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリプロピレン組成物を含む多層要素
から選択される、請求項１０〜１３のいずれか一項に記載の物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリマー組成物、物品を製造するためのポリマー組成物の使用、ポリマー組成物を含む物品、好ましくはポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素を含む物品に関する。
【背景技術】
【０００２】
特定の最終用途、例えば屋外最終用途では、ポリマー物品の機械的特性は、特別な要件を有する。高分子材料は、例えば、いくつかの地理的地域で厳しくなり得るＵＶ光に耐えなければならない。さらに、屋外の最終用途では、温度は、広い範囲内で変化し得る。したがってまた、特に高温での長期間の熱安定性が、しばしば要求される。
【０００３】
通常、ポリマー材料、例えばポリプロピレン（ＰＰ）ポリマーを使用して製造される物品は、ＵＶ安定性および長期間の温度安定性を提供するために添加剤を必要とする。
【０００４】
ヒンダードアミン光安定化化合物は、ＵＶ光耐性をポリマー材料に提供するのに極めて有効であることが知られている。長期間の温度安定性に達するための、例えば温水パイプにおける一般的なアプローチは、フェノール系酸化防止剤の特別な組み合わせを使用することである。フェノール系酸化防止剤は、非フェノール系酸化防止剤と比較して長期間の温度安定化剤として極めて有効であるが、フェノール系酸化防止剤の使用によって、物品の視覚的外観が変化し得、すなわち、フェノール系酸化防止剤は、しばしば、物品の元の色合いに対して変色効果を有し、これは、元の視覚的外観が維持されるべき特定の最終用途において望ましくない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
したがって、ＵＶ光安定性および長期間の熱安定性が最終製品の本来の視覚的外観を損なうことなく要求される要求の厳しい最終用途のためのポリマー溶液が、絶えず必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
したがって、本発明は、ポリプロピレン組成物の総量（１００重量％）を基準として
（ｉ）２５重量％を超える、好ましくは３０〜９９．８重量％のプロピレンのポリマー（ＰＰ）、および
（ｉｉ）０．２〜５重量％の添加剤
を含み；
ここで添加剤（ｉｉ）は、少なくとも（ｉｉａ）少なくともヒンダードアミン化合物であるＵＶ安定剤（複数可）、および（ｉｉｂ）少なくともジアルキルアミン化合物である酸化防止剤から選択され、添加剤（ｉｉ）は、フェノール単位（複数可）を含まない、
ポリプロピレン組成物に関する。
【０００７】
「本発明のポリマー組成物の総量（１００重量％）に基づいて」は、ポリマー組成物中に存在する成分の量が合計１００重量％であることを意味する。
【０００８】
本発明のポリプロピレン組成物は、本明細書では、例えば「ＰＰ組成物」、「組成物」または「本発明の組成物」とも呼ばれる。「（ｉ）プロピレンのポリマー（ＰＰ）」は、本明細書では「ＰＰポリマー」または「ＰＰポリマー（ｉ）」とも呼ばれる。用語「（ｉｉ）添加剤」、「（ｉｉａ）少なくともヒンダードアミン化合物であるＵＶ安定剤（複数可）」、および「（ｉｉｂ）少なくともジアルキルアミン化合物である酸化防止剤」は、上記および特許請求の範囲に特定されるように、本明細書ではそれぞれ、「添加剤（ｉｉ）」、「ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）」および「酸化防止剤（ｉｉｂ）」とも呼ばれる。
【０００９】
ヒンダードアミン化合物とは、ヒンダードアミン光安定化化合物（ＨＡＬＳ化合物）を意味し、当該用語は周知であり、一般に認められている意味を有する。
【００１０】
「添加剤（ｉｉ）はフェノール単位（複数可）を含まない」という表現は、組成物中に存在するＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）および酸化防止剤（ｉｉｂ）を含む任意の添加化合物がフェノール単位を保有しないことを意味する。
【００１１】
好ましくは、添加剤（ｉｉ）に加えて、組成物は、フェノール単位を有するいかなる他の成分も含まない。これは、フェノール単位を有する成分が組成物中に、極めて低いが５００ｐｐｍ未満、より好ましくは１００ｐｐｍ未満および最も好ましくは２０ｐｐｍ未満の尚検出可能な量で、汚染物質または副産物として存在し得るに過ぎないことを意味する。
【００１２】
ＰＰポリマー（ｉ）が本発明の特定のＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）および特定の酸化防止剤（ｉｉｂ）と組み合わされ、添加剤（複数可）（ｉｉ）がポリプロピレン組成物に添加されたフェノール単位を含まない、本発明のポリプロピレン組成物は、驚くほど良好なＵＶ安定性および長期間の熱安定性特性を付与する。予期されないことに、長期間の熱安定性（長期間の温度安定性とも呼ばれる）は、少なくとも、優れた長期間の熱安定性特性を提供するものとして最新技術で考えられているフェノール系酸化防止剤を使用した場合に得られるものに匹敵する。いかなる理論にも束縛されずに、本発明のＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）および特定の抗酸化剤（ｉｉｂ）の本組合せは、予想外に良好な熱安定性および同時にＵＶ安定性を提供する相乗効果を有すると考えられる。長期間の熱安定性は、本明細書では、所与の温度での特定の熟成時間の後の引張強度保持の％として表される。
【００１３】
さらに、添加剤の特定の組み合わせを有する本発明のポリプロピレン組成物は、好ましくは、元の視覚的外観に対する効果を全く有さないか、または顕著に低下した効果を有し、すなわち、フェノール系酸化防止剤と比較して、物品の元の色合いに対していかなる着色も引き起こさないか、または最小限の着色しか引き起こさない。元の視覚的外観に対する望ましい非着色効果は、好ましくは、例えば、本発明のポリプロピレン組成物が他のポリマー材料と積層されるか、または押出コーティング用途で使用される用途においても残る。
【００１４】
添加剤のＰＰポリマー（ｉ）との特定の組み合わせによって提供される特性均衡によって、本発明の組成物が、種々の最終用途に、特に屋外最終用途のための物品を製造するのに高度に実現可能なものになる。好ましくは、組成物は、物品が太陽光にさらされ、また高温および／もしくは低温、または顕著な温度変化にさらされ得る屋外使用のための物品において高度に有用である。
【００１５】
したがって、本発明はさらに、物品を製造するための、上記または下記または特許請求の範囲に定義する本発明のポリプロピレン組成物の使用を提供する。
【００１６】
本発明はさらに、上記または下記または特許請求の範囲に定義する本発明のポリマー組成物を含む物品に関する。
【００１７】
好ましい物品は、上記または下記または特許請求の範囲で定義する本発明のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層、すなわち、１つ以上の層（複数可）を含む層要素を含む。
【００１８】
本明細書では、「本発明のポリマー組成物を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）（または含む（ｗｈｉｃｈ  ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ））少なくとも１つの層を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）（または含む（ｗｈｉｃｈ  ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ））本発明の層要素」および「本発明のポリマー組成物を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）（または含む（ｗｈｉｃｈ  ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ））本発明の層要素の少なくとも１つの層」という定義を、本明細書では、文脈から明らかなように、本発明の層（複数可）および／または層要素を指すために互換的に使用する。
【００１９】
一実施形態では、物品は、上記または下記または特許請求の範囲で定義する本発明のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素である。この実施形態は、本明細書において、本発明の「層要素」または「ポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素」とも呼ばれる。
【００２０】
好ましくは、層要素は、本発明のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む単層要素または多層要素である。
【００２１】
したがって、層要素が単層要素である場合、「少なくとも１つの」層、すなわち単層要素は、本発明の組成物を含む。多層要素の場合、層要素の「少なくとも１つの層」という表現は、前記要素が２つ以上の層を含み、少なくとも１つの層が本発明のポリマー組成物を含むことを意味する。他の層（複数可）は、異なる層材料（複数可）を含んでもよく、または本発明のポリマー組成物を含んでもよい。多層要素の他の層の材料を変化させてもよく、所望の最終用途に依存して当業者によって選択することができることは明らかである。
【００２２】
さらに、本発明は、本発明のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素を含む物品を提供し、好ましくは、層要素は、
−  本発明のポリプロピレン組成物を含む単層要素、または
−  少なくとも１つの層が本発明のポリプロピレン組成物を含む多層要素
から選択される。
【００２３】
さらに、本発明は、
−  上記、下記または特許請求の範囲に定義するポリプロピレン組成物を含む単層フィルム、または
−  少なくとも１つの層が上記、下記または特許請求の範囲に定義するポリプロピレン組成物を含む多層フィルム
から選択されるフィルムである物品を提供する。
【００２４】
さらに、本発明は、２つ以上の層要素を含む多層アセンブリであり、少なくとも１つの層要素が本発明によるポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素である物品を提供する。好ましくは、層要素は、
−  上記、下記または特許請求の範囲に定義するポリプロピレン組成物を含む単層要素、または
−  少なくとも１つの層が上記、下記または特許請求の範囲に定義するポリプロピレン組成物を含む多層要素
から選択される。
【００２５】
本発明の層要素は、他のポリマー、好ましくは他のポリオレフィン層要素と組み合わせるのに適している。
【００２６】
好ましくは、本発明の物品の層要素の前記少なくとも１つの層は、少なくとも７０重量％、好ましくは少なくとも８０重量％、好ましくは少なくとも９０重量％、好ましくは９０〜１００重量％の本発明のポリマー組成物を含み、好適にはそれからなる。
【００２７】
本発明の組成物、ＰＰポリマーおよび物品を、以下に、および特許請求の範囲において、さらなる詳細、好ましい実施形態、範囲および特性と共に記載し、当該好ましい実施形態、範囲および特性は、任意の組み合わせであり得、任意の順序で組み合わせることができる。
【００２８】
本発明のポリプロピレン組成物およびその成分
ポリマー組成物の成分および量を、当業者に明らかなように、最終用途に望ましい特性均衡を最適化するように選択することができる。
【００２９】
本発明の組成物は、添加剤（ｉｉ）として、少なくとも１種以上のＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）および１種以上の酸化防止剤（複数可）（ｉｉｂ）を含む。さらに、本発明の組成物は、ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）および／または酸化防止剤（複数可）（ｉｉｂ）以外のさらなる添加剤（ｉｉ）も含むことができる。
【００３０】
ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）のヒンダードアミン化合物は、好ましくは、ポリマー組成物の量（１００重量％）を基準にして０．１〜１．０、好ましくは０．２〜１．０、好ましくは０．３〜０．８、好ましくは０．４〜０．７重量％の量で存在する。
【００３１】
ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）のヒンダードアミン化合物は、好ましくは、１つ以上の２，２，６，６置換ピペリジン部分を含む化合物、または１つ以上の２，２置換ピペラジン部分を含む化合物から選択される。好ましくは、ヒンダードアミン化合物（ｉｉａ）は、少なくとも２つの２，２，６，６置換ピペリジン部分を含む化合物である。好ましくは、ヒンダードアミン化合物は、２，２，６，６置換ピペリジンの２つより多い部分を含む。
【００３２】
本明細書において、「２，２，６，６置換」および「２，２置換」は、ピペリジン部分またはそれぞれピペラジン部分が、置換基を少なくとも所与の位置に保有し、またヒンダードアミン光安定化添加剤の分野で周知の他の位置に置換基を含み得ることを意味する。
【００３３】
ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）のヒンダードアミン化合物は、好ましくは、少なくとも２，２，６，６位に置換基を保有する１つより多いピペリジン部分を含み、置換基は、１個以上の（Ｃ１〜Ｃ６）アルキル基およびＣ原子を有する飽和（Ｃ５〜Ｃ６）環状環基から選択される環基から選択され、任意にＮおよびＯから選択される１個または２個のヘテロ原子を有し；および（Ｃ５〜Ｃ６）芳香環基；好ましくは、置換基を少なくとも２，２，６，６位で保有する１つより多いピペリジン部分であり、ここで置換基は、１つ以上の（Ｃ１〜Ｃ６）アルキル基から、好ましくは１つ以上の（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル基から選択される。
【００３４】
本発明のＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）の好適な例は、例えば、ＣＡＳ番号５２８２９−０７−９、ＣＡＳ番号６５４４７−７７−０、ＣＡＳ番号１９２２６８−６４−７、ＣＡＳ番号７１８７８−１９−８、ＣＡＳ番号０８２４５１−４８−７、ＣＡＳ番号１９３０９８−４０−７、ＣＡＳ番号１０１３５７−３６−２および８５６３１−００−１との組み合わせ製品、ＣＡＳ番号１０１５４４−９９−４および８４６９６−７１−９との組み合わせ製品を有する。本発明のＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）は、例えば商業的に入手でき、例えばＳｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ、ＣｉｂａおよびＣｙｔｅｃによって供給される。
【００３５】
ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）のヒンダードアミン化合物は、好ましくはポリマーヒンダードアミン化合物である。「ポリマーヒンダードアミン化合物」は、本明細書において、ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）のヒンダードアミン化合物が少なくとも２，２，６，６位に置換基を保有する繰り返し単位を含む２つより多いピペリジン部分を有することを意味する。
【００３６】
好ましくは、ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）のヒンダードアミン化合物は、２０００ｇ／ｍｏｌ以上、好ましくは２０００〜７０００ｇ／ｍｏｌ、好ましくは２０００〜５０００ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは２５００〜４５００ｇ／ｍｏｌの分子量Ｍｎを有する。
【００３７】
本発明のＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）の好適な例は、例えば、ＣＡＳ番号５２８２９−０７−９、ＣＡＳ番号６５４４７−７７−０、ＣＡＳ番号１９２２６８−６４−７、ＣＡＳ番号０８２４５１−４８−７、ＣＡＳ番号１９３０９８−４０−７、ＣＡＳ番号１０１３５７−３６−２および８５６３１−００−１との組み合わせ製品、ＣＡＳ番号１０１５４４−９９−４および８４６９６−７１−９との組み合わせ製品を有する。本発明のＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）は、例えば商業的に入手でき、例えばＳｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ、ＣｉｂａおよびＣｙｔｅｃによって供給される。
【００３８】
酸化防止剤（ｉｉｂ）は、好ましくは、ポリマー組成物の量（１００重量％）を基準として２０〜３０００、４０〜２０００、４０〜１０００、５０〜５００ｐｐｍの量である。
【００３９】
抗酸化剤（ｉｉｂ）は、好ましくはジ（（Ｃ８〜Ｃ３０））アルキルアミン化合物であり、任意にさらなる置換基、より好ましくは式Ｒ１Ｒ２ＮＯＨ（Ｉ）で表され、式中Ｒ１およびＲ２が独立して８〜３０個の炭素原子のアルキル基から選択される長鎖Ｎ，Ｎ−ジアルキルヒドロキシルアミン化合物を保有する。
【００４０】
酸化防止剤（ｉｉｂ）は、好ましくはジ（（Ｃ１０〜Ｃ２５）アルキル）ヒドロキシルアミン化合物（Ｉ）、好ましくはジ（（Ｃ１５〜Ｃ２２）アルキル）ヒドロキシルアミン化合物（Ｉ）である。本発明の組成物はまた、上記式（Ｉ）で表される化合物と同一または異なるさらなる酸化防止剤（複数可）（ｉｉｂ）を含んでもよい。本発明の酸化防止剤（ｉｉｂ）の好適な例は、例えば、ビス（オクタデシル）ヒドロキシルアミン化合物（ＣＡＳ番号１４３９２５−９２−２）であるが、これらに限定されない。本発明の酸化防止剤（複数可）（ｉｉｂ）は、例えば商業的に入手でき、例えばＳｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈによって供給される。
【００４１】
プロピレン（ＰＰ）のポリマーはまた、プロピレン（ＰＰ）の２つ以上の異なるポリマー成分の混合物であってもよい。
【００４２】
ＰＰポリマーは、プロピレンのホモポリマーまたはコポリマーであり得る。
【００４３】
好ましくは、ＰＰポリマーは、プロピレンの少なくとも１つのコポリマーである。より好ましくは、プロピレンのコポリマーは、
ポリプロピレンマトリックス成分および
前記ポリプロピレンマトリックス中に分散したエラストマープロピレンコポリマー成分；または異なっているかかるプロピレンの異相コポリマー（ｉＰＰ）の２つ以上の、例えば２つの混合物
を含み、好ましくはそれからなるプロピレンの異相コポリマー（ｉＰＰ）から選択される。
【００４４】
「プロピレンの異相コポリマー（ｉＰＰ）」は、本明細書では「ＰＰコポリマー」とも呼ばれる。
【００４５】
さらに、前記ＰＰコポリマーは、好ましくは異なっている１つ以上のＰＰコポリマー成分を含み、好ましくはそれからなり得る。
【００４６】
この実施形態において、プロピレンの異相コポリマー（ｉＰＰ）の本発明の添加剤（ｉｉ）との組み合わせは、高度に実現可能な機械的特性、例えば高い剛性にさらに寄与することによって本発明の特性均衡に寄与し、当該特性均衡は、上記または下記に述べる多くのポリプロピレン関連最終用途において極めて望ましい。さらに好ましくは、この実施形態において、本発明の前記ポリマー組成物は、以下の望ましい特性の１つ以上、または好ましくはすべてに寄与する：有利な吸水特性、必要である場合には物品を製造するとき、および最終用途における例えば積層中の機械的安定性（例えばＨＤＴで表される）、ならびに／またはまた好ましくは、ＣＬＴＥ測定によって示される極めて有利な収縮挙動および寸法安定性。
【００４７】
１つの好ましい実施形態では、プロピレンの少なくとも１つのポリマー（ＰＰ）（ｉ）としてのプロピレンのコポリマーは、以下
−  ポリプロピレンマトリックス成分（ａ１）および
−  前記ポリプロピレンマトリックス（ａ１）中に分散したエラストマープロピレンコポリマー成分（ａ２）
を含み、好ましくはそれからなるプロピレンの異相コポリマー（Ａ）を含むプロピレンの異相コポリマー（ｉＰＰ）から選択され、
プロピレンの異相コポリマー（Ａ）は、決定方法の下で明細書に記載したように測定して少なくとも１４５℃の溶融温度（Ｔｍ）（ＤＳＣ）、および少なくとも９０℃のＶｉｃａｔ軟化温度（Ｖｉｃａｔ  Ａ）（ＡＳＴＭ  Ｄ１５２５、方法Ａに従って、５０℃／ｈ、１０Ｎ）を有する。
【００４８】
ポリマー（ＰＰ）（ｉ）は、好ましくは、好ましくはプロピレンの異相コポリマー（Ａ）からなる少なくとも１つのプロピレンの異相コポリマー（ｉＰＰ）を含む。
【００４９】
プロピレンの異相コポリマー（Ａ）は、本明細書では「ＰＰコポリマー（Ａ）」とも呼ばれる。
ＰＰコポリマーは、好ましくはＰＰコポリマー（Ａ）である。組成物は、好ましくは、１つまたは２つ以上の異なるＰＰコポリマー（Ａ）を含む。一実施形態では、組成物は、２つ以上のＰＰコポリマー（Ａ）を含む。別の実施形態では、組成物は、１つのＰＰコポリマー（Ａ）を含む。
【００５０】
「ポリプロピレンマトリックス成分（ａ１）」は、本明細書では「マトリックス成分（ａ１）」とも呼ばれる。「エラストマープロピレンコポリマー成分（ａ２）」は、本明細書では「エラストマー成分（ａ２）」とも呼ばれる。
【００５１】
一般に、「プロピレンの異相コポリマー」（本明細書ではＰＰコポリマーまたは好ましいＰＰコポリマー（Ａ）に関連して使用する）は、プロピレンホモポリマーまたはプロピレンランダムコポリマーマトリックス成分（１）およびプロピレンのエラストマーコポリマー成分（２）を、エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ８αオレフィンコモノマーの１つ以上と共に含み、エラストマー（非晶質）コポリマー成分（２）が前記プロピレンホモまたはランダムコポリマーマトリックスポリマー（１）中に（微細に）分散しているプロピレンコポリマーである。
【００５２】
周知のように、「コモノマー」は、共重合可能なコモノマー単位を指す。
【００５３】
ＰＰコポリマー（または好ましいＰＰコポリマー（Ａ））のＸＣＳ画分は、マトリックス成分中のＸＣＳ画分の量が従来的に著しく少ないので、ここではエラストマー成分（または好ましいエラストマー成分（ａ２））とみなす。例えば、マトリックス成分（または好ましいマトリックス成分（ａ１））がプロピレンのホモポリマーである場合、プロピレンの異相コポリマーのキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分（非晶質画分）の量（重量％）は、本出願において、ＰＰコポリマー（または好ましいＰＰコポリマー（Ａ））中に存在するエラストマープロピレンコポリマー成分の量としても理解される。
【００５４】
プロピレンのコポリマー、好ましくはＰＰコポリマーは、好ましくは、プロピレンホモポリマーまたはプロピレンランダムコポリマーをマトリックス成分としてのエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ８アルファオレフィンコモノマーのうちの１つ以上およびプロピレンのエラストマーコポリマー成分と共に、エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ８アルファオレフィンコモノマーのうちの１つ以上と共に含み、エラストマー（非晶質）コポリマー成分が前記プロピレンホモまたはランダムコポリマーマトリックスポリマーに分散した、プロピレンコポリマーである。
【００５５】
プロピレンのコポリマー、好ましくはＰＰコポリマーの総コモノマー含有量は、決定方法の下で明細書に記載したように測定して好ましくは０．５〜２０重量％、好ましくは１．０〜２０重量％であり、好ましくはコモノマー（複数可）は、エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ８アルファオレフィンコモノマー、より好ましくはエチレンから選択される。
【００５６】
好ましくは、ＰＰコポリマー、好ましくはＰＰコポリマー（Ａ）のポリプロピレンマトリックス成分は、プロピレンのホモポリマーである。
【００５７】
ＰＰコポリマーは、好ましくはＰＰコポリマー（Ａ）である。
【００５８】
ＰＰコポリマー（Ａ）の溶融温度Ｔｍは、決定方法の下で明細書に記載したように測定して好ましくは１５８〜１７０℃、好ましくは１６０〜１７０℃である。
【００５９】
ＰＰコポリマー（Ａ）のＶｉｃａｔ軟化温度（Ｖｉｃａｔ  Ａ）は、好ましくは少なくとも１００、好ましくは１００〜１６５、好ましくは１１０〜１６５、好ましくは１１０〜１６０℃である。
【００６０】
好ましくは、ＰＰコポリマー（Ａ）のポリプロピレンマトリックス（ａ１）は、プロピレンのホモポリマーである。
【００６１】
さらにより好ましくは、プロピレンの異相コポリマー（Ａ）は、以下のさらなる特性の１つ以上を、任意の順序で、好ましくはすべて有する：
−  ＩＳＯ  １１３３（２３０℃および２．１６ｋｇ荷重）に従って測定して０．２〜２０、好ましくは０．２〜１５．０、好ましくは０．５〜１５ｇ／１０分のＭＦＲ２、
−  決定方法の下で明細書に記載したように測定して３〜４０重量％、好ましくは５〜３５重量％の量のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分、
−  決定方法の下で明細書に記載したように測定して０．５〜２０、好ましくは１．０〜２０重量％のコモノマー含有量、好ましくはコモノマー（複数可）は、エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ８アルファオレフィンコモノマー、より好ましくはエチレンから選択される、
−  決定方法の下で明細書に記載したようにＩＳＯ１７８に従って測定して少なくとも７００、好ましくは７５０〜２５００、好ましくは７５０〜２０００ＭＰａの引張係数、および／または
−  決定方法の下で明細書に記載したように測定して９００〜９１０ｋｇ／ｍ３の密度。
【００６２】
ポリプロピレン組成物は、好ましくは、以下のものを含み、好ましくはそれからなり：
（ｉ）２５重量％を超える、好ましくは３０〜９８．８重量％、好ましくは３０〜９８．５重量％のプロピレンのポリマー（ＰＰ）、
（ｉｉ）０．２〜５重量％、好ましくは０．５〜５重量％の添加剤、
（ｉｉｉ）０〜６０重量％、好ましくは０〜５０重量％の、添加剤（ｉｉ）とは異なる充填剤（ｉｉｉａ）、顔料（ｉｉｉｂ）および難燃剤（ｉｉｉｃ）から選択される１種以上の成分、
（ｉｖ）０〜５０重量％の、プロピレン（ＰＰ）のポリマー（ｉ）とは異なるさらなるポリマー成分（複数可）、
ポリプロピレン組成物の総量（１００重量％）を基準とする。
【００６３】
したがって、本明細書では、充填剤（ｉｉｉａ）、顔料（ｉｉｉｂ）および難燃剤（ｉｉｉｃ）を、添加剤（ｉｉ）として理解せず、任意の成分（ｉｉｉ）として別個に定義する。すなわち、任意の成分（ｉｉｉ）は、添加剤（ｉｉ）以外である。成分（ｉｉｉ）としての任意の充填剤（ｉｉｉａ）、顔料（ｉｉｉｂ）および／または難燃剤（ｉｉｉｃ）の量を、存在する場合、ポリプロピレン組成物の総量（１００重量％）とは独立に計算する。
【００６４】
好ましくは、ポリプロピレン組成物は、好ましくは、成分（ｉｉｉ）または（ｉｖ）の少なくとも一方または両方を含む。
【００６５】
任意の充填剤（ｉｉｉａ）は、存在する場合、好ましくは無機充填剤である。充填剤（ｉｉｉ）の粒径および／またはアスペクト比を、当業者に周知のように変更することができる。好ましくは、充填剤（ｉｉｉ）は、珪灰石、タルクまたはガラス繊維の１つ以上から選択される。かかる充填剤製品は、様々な粒径および／またはアスペクト比を有する市販の製品であり、所望の最終物品および最終用途に依存して当業者によって選択することができる。充填剤（ｉｉｉａ）は、例えば慣用的であり、商業的に入手可能であり得る。充填剤（ｉｉｉａ）の量は、存在する場合、ポリマー組成物の総量（１００重量％）を基準として、好ましくは１〜３０重量％、好ましくは２〜２５重量％である。
【００６６】
任意の顔料（ｉｉｉｂ）は、存在する場合、好ましくは白色顔料である。白色顔料は、好ましくはＴｉＯ２である。かかる顔料は周知であり、例えば、本明細書ではＴｉＯ２とも呼ばれる市販のＴｉＯ２顔料として入手可能である。任意の担体媒体、例えば担体ポリマーを、顔料の量に対して計算する。顔料の量は、存在する場合、ポリマー組成物の総量（１００重量％）を基準として、好ましくは２〜４５重量％、好ましくは５〜４５重量％、好ましくは１０〜４５重量％である。
【００６７】
任意の難燃剤（ｉｉｉｃ）は、存在する場合、例えば、任意の市販の難燃剤製品、好ましくは無機蛍光体を含む難燃剤であり得る。難燃剤（ｉｉｉｃ）の量は、存在する場合、本発明の組成物の量（１００重量％）を基準として好ましくは１〜２０重量％、好ましくは２〜１５重量％、より好ましくは３〜１２重量％である。
【００６８】
一実施形態では、組成物は、少なくとも充填剤（ｉｉｉａ）を含む。
【００６９】
任意選択のさらなるポリマー成分（複数可）（ｉｖ）は、好ましくはプラストマー（ｉｖａ）および／または官能化ポリマー（ｉｖｂ）であり得、それらは共に周知の意味を有する。
【００７０】
任意のプラストマー（ｉｖａ）は、存在する場合、好ましくはエチレンの少なくとも１つのＣ３〜Ｃ１０アルファ−オレフィンとのコポリマーである。プラストマー（ｉｖａ）は、存在する場合、好ましくは以下の特性の１つまたはすべて、好ましくはすべてを有する。
−  ８６０〜９１５、好ましくは８６０〜９１０ｋｇ／ｍ３の密度、
−  ０．１〜５０、好ましくは０．２〜４０ｇ／１０分のＭＦＲ２（１９０℃、２．１６ｋｇ）、および／または
−  アルファ−オレフィンコモノマーは、オクテンである。
【００７１】
任意のプラストマー（ｉｖａ）を、存在する場合、好ましくは、メタロセン触媒を用いて製造し、当該用語は、先行技術において周知の意味を有する。好適なプラストマー（ｉｖａ）は、例えば商業的に入手可能であり、例えば、Ｂｏｒｅａｌｉｓによって供給される商品名ＱＵＥＯ（商標）、またはＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌによって供給されるＥｎｇａｇｅ（商標）、ＬＧによって供給されるＬｕｃｅｎｅ、またはＭｉｔｓｕｉによって供給されるＴａｆｍｅｒの下でのプラストマー製品である。存在する場合、任意のプラストマー（ｖ）の量は、ポリマーＰＰ（ｉ）の量よりも少ない。
【００７２】
任意の官能化ポリマー（ｉｖｂ）は、存在する場合、例えばグラフト化によって官能化されるポリマーである。例えば、極性官能基、例えば無水マレイン酸（ＭＡＨ）を、ポリオレフィンにグラフトして、その官能化ポリマー（ｉｖｂ）を形成することができる。接着剤としての官能化ポリマーは、接着剤の分野で周知であり、当業者によって選択することができる。ＰＰポリマー（ｉ）は、任意の官能化ポリマー（ｉｖｂ）とは異なる。本明細書において、上記、下記または特許請求の範囲に定義する本発明のＰＰポリマー（ｉ）は、グラフトされた官能性単位を含まない。すなわち、本発明の用語ＰＰポリマー（ｉ）は、重合反応器から得られるもの（反応器で製造したポリマー）であり、重合後に官能基でグラフトされるＰＰポリマーを除外する。任意の官能化ポリマー（ｉｖｂ）の量は、存在する場合、本発明の組成物の量（１００重量％）を基準として、好ましくは３〜３０、好ましくは３〜２０、好ましくは３〜１８、より好ましくは４〜１５重量％である。存在する場合、任意の官能化ポリマー（複数可）（ｉｖｂ）の量は、ＰＰポリマー（ｉ）の量よりも少ない。
【００７３】
一実施形態では、組成物は、成分（ｉｉｉ）または（ｉｖ）のうちの少なくとも１つ、好適には成分（ｉｉｉ）および成分（ｉｖ）の両方、好適には成分（ｉｉｉａ）、成分（ｉｉｉｂ）、成分（ｉｖａ）または成分（ｉｖｂ）のうちの１つ、２つ以上またはすべてを含む。
【００７４】
ＰＰポリマー（ｉ）の量は、任意のプラストマー（ｉｖａ）および任意の官能化ポリマー（ｉｖｂ）の量と等しいかまたはそれより高い。任意のプラストマー（ｉｖａ）および任意の官能化ポリマー（ｉｖｂ）の両方が存在する場合、ＰＰポリマー（ｉ）の量は、プラストマー（ｉｖａ）および官能化ポリマー（ｉｖｂ）を合わせた量よりも高い。
【００７５】
本発明の組成物は、ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）および／または酸化防止剤（複数可）（ｉｉｂ）以外の添加剤（ｉｉ）も含むことができる。かかる添加剤（ｉｉ）は、好ましくは慣用的かつ商業的に入手可能であり、核形成剤、清澄剤、光沢剤、酸スカベンジャー、ならびにスリップ剤、加工助剤などを含むが、これらに限定されない。かかる添加剤は、一般に商業的に入手でき、例えば、Ｈａｎｓ  Ｚｗｅｉｆｅｌの”Ｐｌａｓｔｉｃ  Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ”、第５版、２００１に記載されている。
【００７６】
各添加剤（ｉｉ）を、例えば通常の量で使用することができる。請求項１および従属請求項、ならびに上記および下記の説明から明らかなように、ＵＶ安定剤（複数可）（ｉｉａ）、酸化防止剤（ｉｉｂ）に加えて任意のさらなる添加剤を含む添加剤（ｉｉ）の総量は、０．２〜５重量％であり、すなわち、添加剤（ｉｉ）の総量は、ポリプロピレン組成物の総量（１００重量％）の０．２〜５重量％である。任意のさらなる添加剤（ｉｉ）を含む添加剤（ｉｉ）は、独立して定義される充填剤（ｉｉｉａ）、顔料（ｉｉｉｂ）および難燃剤（ｉｉｉｃ）から選択される１つ以上の成分（複数可）（ｉｉｉ）を含まない。１つ以上の成分（複数可）（ｉｉｉ）の量を、添加剤（ｉｉ）の量とは別個に定義し、ポリプロピレン組成物の総量に対して計算する。
【００７７】
添加剤（ｉｉ）、任意の充填剤（ｉｉｉａ）、任意の顔料（ｉｉｉｂ）および／または任意の難燃剤（ｉｉｉｃ）、例えば、成分（ｉｉ）、（ｉｉｉａ）、（ｉｉｉｂ）および／またはそれぞれ（ｉｉｉｃ）の任意のマスターバッチのあらゆる任意の担体ポリマーを、担体ポリマーと共に、本発明の組成物の量（１００％）に基づいて、それぞれの成分（ｉｉ）、（ｉｉｉａ）、（ｉｉｉｂ）または（ｉｉｉｃ）の量に対して計算する。
【００７８】
本発明のポリプロピレン組成物は、好ましくは、決定方法の下で以下に記載するようにＩＳＯ  １１３３に従って（２３０℃、２．１６ｋｇ負荷で）測定して１．０〜２５．０、好ましくは２．０〜２０、好ましくは３〜１５ｇ／１０分のＭＦＲ２を有する。ポリプロピレン組成物は、より好ましくは３〜１０ｇ／１０分のＭＦＲ２を有する。
【００７９】
本発明のポリプロピレン組成物は、好ましくは、決定方法の下で以下に定義するように測定して５〜４０％、好ましくは５〜３５％の量のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）含有量を有する。ポリプロピレン組成物のＸＣＳは、より好ましくは８〜３０％である。
【００８０】
本発明のポリプロピレン組成物は、好ましくは、決定方法の下で以下に記載するように測定して１００〜１６５、より好ましくは１１０〜１６０℃のＶｉｃａｔ軟化温度（Ｖｉｃａｔ  Ａ）を有する。ポリプロピレン組成物のＶｉｃａｔ  Ａは、より好ましくは１２０〜１６０℃である。
【００８１】
本発明のポリプロピレン組成物は、好ましくは、決定方法の下で以下に定義するように２００μｍ単層キャストフィルム試料から機械方向（ＭＤ）で測定して少なくとも８００ＭＰａ、好ましくは８００〜３０００ＭＰａ、好ましくは８５０〜２７００ＭＰａの引張係数を有する。ポリプロピレン組成物の前記引張係数は、好ましくは９００〜２３００ＭＰａである。
【００８２】
本発明のポリマー組成物は、好ましくは、決定方法の下で以下に定義するように２００μｍ単層キャストフィルム試料から機械方向（ＭＤ）で測定して２０〜４０、好ましくは２３〜３７、好ましくは２６〜３３ＭＰａの引張強度を有する。
【００８３】
本発明のポリマー組成物は、好ましくは、任意の順序で一方または両方から選択される％の引張強度保持を有し：
−  ２０００時間の熟成時間の後、温度１２０℃で８０％以上、および
−  １０００時間の熟成時間の後、温度１４５℃で６５％以上；
決定方法の下で以下に定義するように２００μｍ単層キャストフィルム試料から機械方向（ＭＤ）で測定してである。
【００８４】
本発明のポリマー組成物は、好ましくは、決定方法の下で以下に定義するように注入成形した試料から測定して１０００〜３０００、好ましくは１１００〜２８００、好ましくは１１００〜２５００ＭＰａの引張係数を有する。
【００８５】
ＰＰポリマーは、商業的に入手可能な等級であり得、または、例えば文献において知られている従来の触媒系を使用して、例えば従来の重合プロセスおよびプロセス条件によって製造することができる。
【００８６】
条件および触媒系を含む１つの実行可能な重合プロセスは、ＰＰコポリマーについて、すなわち、プロピレンの異相コポリマー（ｉＰＰ）について一般に以下に記載され、当然ながら、ポリプロピレン組成物のプロピレン（Ａ）の好ましい異相コポリマーにも適用される。以下の説明は、ポリプロピレンのホモポリマーまたはランダムコポリマーに同様に適用され得、それによって前記ポリマーを、例えば、第１の反応器（好ましくはループ反応器）に続いて、次いで第２の反応器（好ましくは第１の気相反応器）において、好ましくは以下に記載する条件を使用して、任意の予備重合反応器中で重合させることができることは明らかである。
【００８７】
ＰＰコポリマーのポリプロピレンマトリックス成分は、共に周知の意味を有するプロピレンの単一モードまたは多重モードのランダムコポリマーまたはホモポリマーであり得る。プロピレンの多重モードのランダムコポリマーまたはホモポリマーは、本明細書では、それが、例えば、以下の特性のうちの１つまたは２つを有する、異なる少なくとも２つのポリマー画分を有することを意味する：１）重量平均分子量または２）ＭＦＲ。マトリックス成分としてのプロピレンのランダムコポリマーの場合、コポリマーはまた、３）コモノマー含有量に関して多重モードであり得、任意に上記差異１）および２）のいずれかまたは両方と組み合わせることができる。
【００８８】
ＰＰコポリマーのマトリックス成分は、プロピレンのホモポリマーまたはランダムコポリマーであり得る。ＰＰコポリマーのマトリックス成分がプロピレンのホモポリマーであることが好ましい。
【００８９】
したがって、ＰＰコポリマー中に存在する上記で定義したすべてのコモノマーがエラストマープロピレンコポリマー成分に由来することが好ましい。
【００９０】
ＰＰコポリマーがマトリックス成分およびエラストマー成分からなることが好ましい。ＰＰコポリマーは、任意に、ポリマー分野で周知のようにプレポリマー画分を含んでもよい。かかる場合、プレポリマーの量を、マトリックス成分の量に対して計算する。
【００９１】
上記のように、ｉＰＰコポリマーは、商業的に入手できる等級であり得るか、または、例えば従来の重合プロセスによって製造することができる。
【００９２】
プロピレンの異相コポリマーの重合に関しては、ＰＰコポリマーの個々の成分（マトリックスおよびエラストマー成分）を別々に製造し、ミキサーまたは押出機中で混合することによって機械的にブレンドすることができる。しかしながら、マトリックス成分およびエラストマー成分を含むＰＰコポリマーを、連続配置の反応器を用い、異なる反応条件で操作して、逐次プロセスで製造することが好ましい。結果として、特定の反応器中で調製した各画分は、それ自体の分子量分布、ＭＦＲおよび／またはコモノマー含有量分布を有することができる。
【００９３】
本発明によるＰＰコポリマーを、好ましくは、順次重合プロセスで、すなわち、当該分野で公知の多ステージプロセスで製造し、ここでマトリックス成分を、少なくとも１つのスラリー反応器で、好ましくは少なくともスラリー反応器で、および任意に、かつ好ましくはその後の気相反応器で製造し、その後エラストマー成分を、少なくとも１つ、すなわち１つまたは２つの気相反応器（複数可）（ｇｐｒ）で、好ましくは１つのｇｐｒで製造する。
【００９４】
したがって、ＰＰコポリマーを以下のステップを含む逐次重合プロセスで製造することが好ましい。
（ａ）プロピレン、および任意に少なくとも１種のエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィン、好ましくは唯一のモノマーとしてのプロピレンを、第１の反応器（Ｒ１）中で触媒の存在下で重合するステップ、
（ｂ）重合した第１のポリプロピレン、好ましくはプロピレンホモポリマー画分の反応混合物を触媒と一緒に第２の反応器（Ｒ２）中に移すステップ、
（ｃ）第２の反応器（Ｒ２）中で、前記第１のポリプロピレンポリマー、プロピレン、および任意に少なくとも１つのエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィン、好ましくは唯一のモノマーとしてのプロピレンの存在下で重合し、それによって第２のポリプロピレン画分を得る際に、好ましくは前記第２のポリプロピレン画分が第２のプロピレンホモポリマーであり、それによって前記第１のポリプロピレン画分および前記第２のポリプロピレン画分がＰＰコポリマーのマトリックス成分を形成するステップ、
（ｄ）ステップ（ｃ）の重合したマトリックス成分の反応混合物を第３の反応器（Ｒ３）中に移すステップ、
（ｅ）第３の反応器（Ｒ３）中で、ステップ（ｃ）で得られたマトリックス成分の存在下で、プロピレン、ならびに少なくとも１つのエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンを重合し、それによってＰＰコポリマーのエラストマー成分を得、ここでエラストマープロピレンコポリマー成分を前記マトリックス成分中に分散させるステップ。
【００９５】
任意に、ＰＰコポリマーのエラストマー成分を２つの反応器中で製造することができ、それによって上記ステップ（ｅ）の後、
（ｆ）ステップ（ｅ）のＰＰ生成物を移し、ここで第１のエラストマープロピレンコポリマー画分を第４の反応器（Ｒ４）中に分散させ、ならびに
（ｇ）第４の反応器（Ｒ４）中で、ステップ（ｅ）で得られた混合物の存在下で、プロピレンおよび少なくとも１つのエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンを重合し、それによって第２のエラストマープロピレンコポリマー画分を得、それによって第１のエラストマープロピレンコポリマー画分および第２のエラストマープロピレンコポリマー画分に分散したステップ（ｃ）のマトリックス成分がＰＰコポリマーを形成する。
【００９６】
好ましくは、第２の反応器（Ｒ２）と第３の反応器（Ｒ３）との間で、モノマーをフラッシュアウトする。
【００９７】
用語「逐次重合プロセス」は、ＰＰコポリマーを、直列に連結した少なくとも２つの、例えば３つの反応器中で製造することを示す。したがって、本プロセスは、少なくとも第１の反応器（Ｒ１）および第２の反応器（Ｒ２）、より好ましくは第１の反応器（Ｒ１）、第２の反応器（Ｒ２）、第３の反応器（Ｒ３）および任意に第４の反応器（Ｒ４）を含む。用語「重合反応器」は、主要な重合ステップの１つを示すものとする。したがって、プロセスが４つの重合反応器からなる場合、この定義は、プロセス全体が、例えば、予備重合反応器における予備重合ステップを含むという選択肢を排除しない。用語「からなる」は、主な重合反応器を考慮しての単に閉鎖的な明確な語句である。
任意のプレポリマー画分を、第１のポリプロピレン画分の量中に計数する。
【００９８】
第１の反応器（Ｒ１）は、好ましくはスラリー反応器（ＳＲ）であり、バルクまたはスラリーで操作される任意の連続的な、または単純な撹拌バッチタンク反応器またはループ反応器であり得る。バルクとは、少なくとも６０％（ｗ／ｗ）のモノマーを含む反応媒体中での重合を意味する。本発明によれば、スラリー反応器（ＳＲ）は、好ましくは（バルク）ループ反応器（ＬＲ）である。
【００９９】
第２の反応器（Ｒ２）、第３の反応器（Ｒ３）および任意の第４の反応器（Ｒ４）は、好ましくは気相反応器（ＧＰＲ）である。かかる気相反応器（ＧＰＲ）は、任意の機械的に混合された反応器または流動床反応器であり得る。好ましくは、気相反応器（ＧＰＲ）は、少なくとも０．２ｍ／秒のガス速度を有する機械的に攪拌された流動床反応器を含む。したがって、気相反応器は、好ましくは機械的撹拌機を備えた流動床タイプの反応器であることが理解される。
【０１００】
したがって、好ましい実施形態では、第１の反応器（Ｒ１）は、スラリー反応器（ＳＲ）、例えばループ反応器（ＬＲ）であり、一方第２の反応器（Ｒ２）、第３の反応器（Ｒ３）および任意の第４の反応器（Ｒ４）は、気相反応器（ＧＰＲ）である。したがって、本プロセスのために、少なくとも３つ、すなわちスラリー反応器（ＳＲ）、例えばループ反応器（ＬＲ）、第１の気相反応器（ＧＰＲ−１）、第２の気相反応器（ＧＰＲ−２）、および任意の直列に連結された第３の気相反応器（ＧＰＲ−３）を、使用する。予備重合ステップの場合、予備重合反応器を、スラリー反応器（ＳＲ）の前に配置する。
【０１０１】
好ましい多段階プロセスは、例えば特許文献、例えばＥＰ  ０  ８８７  ３７９、ＷＯ  ９２／１２１８２  ＷＯ  ２００４／０００８９９、ＷＯ  ２００４／１１１０９５、ＷＯ  ９９／２４４７８、ＷＯ  ９９／２４４７９またはＷＯ  ００／６８３１５に記載されている、Ｂｏｒｅａｌｉｓ  Ａ／Ｓ、Ｄｅｎｍａｒｋ（ＢＯＲＳＴＡＲ（登録商標）技術として公知）によって開発された「ループ−気相」プロセスである。
【０１０２】
さらなる適切なスラリー−気相プロセスは、ＬｙｏｎｄｅｌｌＢａｓｅｌｌのＳｐｈｅｒｉｐｏｌ（登録商標）プロセスである。
【０１０３】
好ましくは、上記で定義したＰＰコポリマーを製造するための本プロセスにおいて、ステップ（ａ）の第１の反応器（Ｒ１）、すなわちスラリー反応器（ＳＲ）、例えばループ反応器（ＬＲ）についての条件は、以下の通りであり得る：
−  温度は、５０℃〜１１０℃の範囲内、好ましくは６０℃〜１００℃、より好ましくは６８℃〜９５℃である、
−  圧力は、２０ｂａｒ〜８０ｂａｒ、好ましくは４０ｂａｒ〜７０ｂａｒの範囲内である、
−  水素を、それ自体公知の方式でモル質量を制御するために添加することができる。
【０１０４】
その後、ステップ（ａ）からの反応混合物を、第２の反応器（Ｒ２）、すなわち気相反応器（ＧＰＲ−１）、すなわちステップ（ｃ）に移し、それによってステップ（ｃ）の条件は、好ましくは以下の通りである：
−  温度は、５０℃〜１３０℃の範囲内、好ましくは６０℃〜１００℃である、
−  圧力は、５ｂａｒ〜５０ｂａｒ、好ましくは１５ｂａｒ〜３５ｂａｒの範囲内である、
−  水素を、それ自体公知の方式でモル質量を制御するために添加することができる。
【０１０５】
第２の気相反応器（ＧＰＲ−２）および任意の第３の気相反応器（ＧＰＲ−３）における条件は、第２の反応器（Ｒ２）（＝第１の気相反応器（ＧＰＲ−１）と同様である。
【０１０６】
滞留時間を、３つの反応器帯域で変化させることができる。
【０１０７】
ＰＰコポリマーのマトリックス成分の製造方法の一実施形態では、バルク反応器、例えばループ中での滞留時間は、０．１〜２．５時間、例えば０．１５〜１．５時間の範囲であり、気相反応器中での滞留時間は、一般に０．２〜６．０時間、例えば０．５〜４．０時間である。
【０１０８】
所望であれば、重合を、公知の方式で超臨界条件下で、第１の反応器（Ｒ１）中で、すなわちスラリー反応器（ＳＲ）中で、例えばループ反応器（ＬＲ）中で、および／または気相反応器（ＧＰＲ）中で凝縮モードとして行うことができる。
【０１０９】
好ましくは、当該方法は、チーグラー−ナッタ前駆触媒、外部供与体、および任意に共触媒を含む、以下に詳細に記載する触媒系での予備重合も含む。
【０１１０】
好ましい実施形態において、予備重合を、液体プロピレン中でのバルクスラリー重合として行い、すなわち、液相は、主にプロピレンを含み、少量の他の反応物および任意に不活性成分がその中に溶解している。
【０１１１】
予備重合反応を、典型的には、１０〜６０℃、好ましくは１５〜５０℃およびより好ましくは２０〜４５℃の温度で行う。
【０１１２】
予備重合反応器内の圧力は臨界的ではないが、反応混合物を液相に維持するために十分に高くなければならない。したがって、圧力は、２０〜１００ｂａｒ、例えば３０〜７０ｂａｒであってよい。
【０１１３】
触媒成分を、好ましくはすべて予備重合ステップに導入する。しかし、固体触媒成分（ｉ）および共触媒（ｉｉ）を別々に供給することができる場合、共触媒の一部のみを予備重合ステージに導入し、残りの部分を後続の重合ステージに導入することが可能である。また、かかる場合、十分な重合反応がそれにおいて得られる程度に多量の共触媒を予備重合ステージに導入することが必要である。
【０１１４】
他の成分をまた予備重合ステージに添加することが可能である。したがって、水素を、当該分野で知られているように予備重合ステージ中に添加して、プレポリマーの分子量を制御することができる。さらに、帯電防止添加剤を使用して、粒子が互いに、または反応器の壁に付着するのを防止することができる。
【０１１５】
予備重合条件および反応パラメーターの正確な制御は、当業者の技能内である。
【０１１６】
ＰＰコポリマーを最後の重合ステージから除去した後、それを、好ましくは、残留炭化水素をポリマーから除去するためのプロセスステップに供する。かかる方法は、当該分野で周知であり、減圧ステップ、パージステップ、ストリッピングステップ、抽出ステップなどを含むことができる。また、異なるステップの組み合わせも可能である。残留炭化水素の除去の後、ＰＰコポリマーを、好ましくは、当該分野で周知であるように添加剤と混合する。かかる添加剤を、本発明のポリマー組成物の下で以下に記載する。ポリマー粒子を、次いで、当該分野で知られているようにペレットに押し出す。好ましくは、共回転二軸押出機を、押出ステップに使用する。かかる押出機は、例えば、Ｃｏｐｅｒｉｏｎ（Ｗｅｒｎｅｒ  ＆  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）およびＪａｐａｎ  Ｓｔｅｅｌ  Ｗｏｒｋｓによって製造される。
【０１１７】
本発明のＰＰコポリマーを、好ましくは、任意の好適なチーグラー−ナッタタイプを使用する重合によって製造する。典型的な好適なチーグラー−ナッタタイプの触媒は、必須成分としてＭｇ、ＴｉおよびＣｌを含む立体特異的な固体高収率チーグラー−ナッタ触媒成分である。固体触媒に加えて、共触媒（複数可）ならびに外部供与体（複数可）を、典型的に重合プロセスにおいて使用する。
【０１１８】
触媒の成分は、粒状担体、例えば無機酸化物、例えばシリカもしくはアルミナ上に担持され得、または通常、ハロゲン化マグネシウムは、固体担体を形成してもよい。触媒成分を外部担体上に担持させず、触媒をエマルジョン凝固法によって、または沈殿法によって調製することも可能である。
【０１１９】
あるいはまた、本発明のＰＰコポリマーを、以下に記載する修飾触媒系を用いて製造することができる。
【０１２０】
より好ましくは、式（Ｉ）で表されるビニル化合物を、触媒の修飾に使用する。
ＣＨ２＝ＣＨ−ＣＨＲ１Ｒ２  （Ｉ）
式中、Ｒ１およびＲ２は、一緒になって５員環または６員環の飽和、不飽和または芳香環を形成し、任意に置換基を含むか、または独立して１〜４個の炭素原子を含むアルキル基を表し、それによってＲ１およびＲ２が芳香環を形成する場合、−ＣＨＲ１Ｒ２部分の水素原子は存在しない。
【０１２１】
より好ましくは、ビニル化合物（Ｉ）は、以下から選択される：ビニルシクロアルカン、好ましくはビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）、ビニルシクロペンタン、３−メチル−１−ブテンポリマーおよびビニル−２−メチルシクロヘキサンポリマー。最も好ましくは、ビニル化合物（Ｉ）は、ビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）ポリマーである。
【０１２２】
固体触媒は、通常、電子供与体（内部電子供与体）および任意にアルミニウムも含む。好適な内部電子供与体は、とりわけ、カルボン酸またはジカルボン酸のエステル、例えばフタル酸エステル、マレイン酸エステル、安息香酸エステル、シトラコン酸エステル、およびコハク酸エステル、１，３−ジエーテル、または酸素もしくは窒素含有ケイ素化合物である。さらに、供与体の混合物を、使用することができる。
【０１２３】
共触媒は、典型的には、アルミニウムアルキル化合物を含む。アルミニウムアルキル化合物は、好ましくは、トリアルキルアルミニウム、例えばトリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリ−イソブチルアルミニウムまたはトリ−ｎ−オクチルアルミニウムである。しかし、それはまた、ハロゲン化アルキルアルミニウム、例えばジエチルアルミニウムクロリド、ジメチルアルミニウムクロリドおよびエチルアルミニウムセスキクロリドであってもよい。
【０１２４】
重合において使用する好適な外部電子供与体は、当該分野において周知であり、エーテル、ケトン、アミン、アルコール、フェノール、ホスフィンおよびシランを含む。シランタイプの外部供与体は、典型的には、ケイ素を中心原子として有するＳｉ−ＯＣＯＲ、Ｓｉ−ＯＲ、またはＳｉ−ＮＲ２結合を含有する有機シラン化合物であり、Ｒは、１〜２０個の炭素原子を有するアルキル、アルケニル、アリール、アリールアルキル、またはシクロアルキルであり、当該分野で知られている。
【０１２５】
好適な触媒および触媒中の化合物の例は、とりわけ、ＷＯ  ８７／０７６２０、ＷＯ  ９２／２１７０５、ＷＯ  ９３／１１１６５、ＷＯ  ９３／１１１６６、ＷＯ  ９３／１９１００、ＷＯ  ９７／３６９３９、ＷＯ  ９８／１２２３４、ＷＯ  ９９／３３８４２、ＷＯ  ０３／０００７５６、ＷＯ  ０３／０００７５７、ＷＯ  ０３／０００７５４、ＷＯ  ０３／０００７５５、ＷＯ  ２００４／０２９１１２、ＥＰ  ２６１０２７１、ＷＯ  ２０１２／００７４３０、ＷＯ  ９２／１９６５９、ＷＯ  ９２／１９６５３、ＷＯ  ９２／１９６５８、ＵＳ  ４３８２０１９、ＵＳ  ４４３５５５０、ＵＳ  ４４６５７８２、ＵＳ  ４４７３６６０、ＵＳ  ４５６０６７１、ＵＳ  ５５３９０６７、ＵＳ５６１８７７１、ＥＰ４５９７５、ＥＰ４５９７６、ＥＰ４５９７７、ＷＯ  ９５／３２９９４、ＵＳ  ４１０７４１４、ＵＳ  ４１８６１０７、ＵＳ  ４２２６９６３、ＵＳ  ４３４７１６０、ＵＳ  ４４７２５２４、ＵＳ  ４５２２９３０、ＵＳ  ４５３０９１２、ＵＳ  ４５３２３１３、ＵＳ  ４６５７８８２、ＵＳ  ４５８１３４２、ＵＳ  ４６５７８８２に示される。
【０１２６】
得られたＰＰコポリマーを、次いで、添加剤（ｉｉ）ならびに１つ以上の任意の成分（ｉｉｉ）および（ｉｖ）と一緒に、公知の方式で配合する。配合を、例えば上記のような従来の押出機で行うことができ、得られた溶融混合物を、最終用途に使用する前に製品に製造するか、または好ましくはペレット化する。添加剤または任意の成分の一部または全部を、配合ステップ中に添加してもよい。
【０１２７】
ポリマー組成物の最終用途
本発明はさらに、ポリプロピレン組成物の総量（１００重量％）を基準として
（ｉ）２５重量％より多い、好ましくは３０〜９９．８重量％のプロピレンのポリマー（ＰＰ）、および
（ｉｉ）０．２〜５重量％の添加剤
を含むポリマー組成物を含む物品を製造するための、上記または下記で定義するポリマー組成物の使用を対象とし、
ここで添加剤（ｉｉ）は、少なくとも（ｉｉａ）ヒンダードアミン化合物を含むＵＶ安定剤（複数可）、および（ｉｉｂ）ジアルキルアミン化合物を含む酸化防止剤から選択され、添加剤（ｉｉ）は、フェノール単位（複数可）を含まない。
【０１２８】
本発明はまた、ポリマー組成物を含む物品を提供し、それは、
ポリプロピレン組成物の総量（１００重量％）を基準として
（ｉ）２５重量％より多い、好ましくは３０〜９９．８重量％のプロピレンのポリマー（ＰＰ）、および
（ｉｉ）０．２〜５重量％の添加剤
を含み、
ここで添加剤（ｉｉ）は、少なくとも（ｉｉａ）ヒンダードアミン化合物を含むＵＶ安定剤（複数可）、および（ｉｉｂ）ジアルキルアミン化合物を含む酸化防止剤から選択され、添加剤（ｉｉ）は、フェノール単位（複数可）を含まない。
【０１２９】
物品は、本ポリマー組成物の特性が例えば望ましいかまたは実行可能である任意の物品であり得る。かかる物品の非限定的な例として、例えば押し出した物品または成形した物品またはそれらの組み合わせを挙げることができる。例えば、成形した物品は、包装用（箱、ケース、容器、ビン等を含む）、家庭用途用、車両の部品用、建設用および任意のタイプの電子デバイス用であり得る。押し出した物品は、例えば、任意の目的のための種々のタイプのフィルム、例えばプラスチックバッグまたはパッケージ、例えばラッパー、収縮フィルムなど；組成物、パイプなどを含む任意のタイプの電子デバイスであり得る。成形した物品および押し出した物品の組み合わせは、例えば、押し出したラベルを含む成形した容器またはビンである。
【０１３０】
好ましくは、前記物品は、好適には、物品が太陽光および／または高温もしくは顕著な温度差に曝される条件中での屋外での使用のためのものである。好ましい物品の１つは、本発明のポリマー組成物を含む、好ましくはそれからなる１つ以上の層（複数可）を含む電子デバイスである。
【０１３１】
物品は、好ましくは、上記または下記または特許請求の範囲に定義する本発明のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素を含む。
【０１３２】
層要素は、本発明のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む単層または多層要素であり得る。単層要素を、押出、例えばキャストフィルムまたはインフレーションフィルム押出によって製造することができる。多層要素の層を、押出によって、例えば同時押出によって、積層によって、または押出および積層の組み合わせによって製造することができる。押出および積層プロセスは、当該分野で周知である。
【０１３３】
さらに、物品は、１つの層要素または２つ以上の層要素を含むことができる。２つ以上の層要素の場合、層要素のうちの少なくとも１つは、上記または下記または特許請求の範囲で定義する本発明のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む。
【０１３４】
一実施形態では、物品は、上記または下記または特許請求の範囲で定義する本発明のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素を含む。
【０１３５】
さらに、本発明のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素は、好ましくは
−  本発明のポリプロピレン組成物を含む単層要素、または
−  少なくとも１つの層が本発明のポリプロピレン組成物を含む多層要素
から選択される。
【０１３６】
好ましくは、本発明の物品の層要素の前記少なくとも１つの層は、少なくとも７０重量％、好ましくは少なくとも８０重量％、好ましくは少なくとも９０重量％、好ましくは９０〜１００重量％の本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる。
【０１３７】
好ましくは、本発明の物品の単層要素は、少なくとも７０重量％、好ましくは少なくとも８０重量％、好ましくは少なくとも９０重量％、好ましくは９０〜１００重量％の本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる。
【０１３８】
また好ましくは、本発明の物品の多層要素は、少なくとも３５、好ましくは少なくとも５０重量％、好ましくは少なくとも６０重量％、好ましくは少なくとも６０〜１００重量％、好ましくは少なくとも６０〜１００重量％、好ましくは少なくとも７０〜１００重量％の本発明のポリマー組成物を含む。
【０１３９】
この実施形態では、物品の層要素は、好ましくは様々な最終用途、例えば包装用途のためのフィルムであり、これらに限定されない。本発明において、用語「フィルム」は、例えば熱成形のためのより厚いシート構造も包含する。
【０１４０】
この実施形態において、本発明の物品の層要素は、好ましくは、上記または下記または特許請求の範囲に定義する
−本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる単層フィルム、または
−  少なくとも１つの層が本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれから成る多層フィルム
から選択されるフィルムである。
【０１４１】
単層フィルムを、押出、例えばキャストまたは中空成形押出によって製造することができる。多層フィルムの場合、フィルムを、押出、例えば同時押出によって、または積層、好ましくは同時押出によって製造することができる。
【０１４２】
さらなる好ましい実施形態では、１つ以上の層要素を含む物品、好ましくは物品は、２つ以上の層要素を含むアセンブリであり、少なくとも１つの層要素は、以下である。
上記または下記または特許請求の範囲において定義する本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる、少なくとも１つの層を含む層要素、好ましくは、少なくとも１つの層要素は、以下から選択される。
−  上記もしくは下記もしくは特許請求の範囲に定義する本発明のポリプロピレン組成物を含み、好ましくはそれからなる単層要素；または
−  本発明の上記もしくは下記もしくは特許請求の範囲に定義する、少なくとも１つの層が本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる多層要素。
【０１４３】
好ましいアセンブリは、２つ以上の層要素を含む電子デバイスであり、少なくとも１つの層要素は、以下である。
上記または下記または特許請求の範囲において定義する本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる、少なくとも１つの層を含む層要素、好ましくは、少なくとも１つの層要素は、以下から選択される。
−  上記もしくは下記もしくは特許請求の範囲に定義する本発明のポリプロピレン組成物を含み、好ましくはそれからなる単層要素；または
−  本発明の上記もしくは下記もしくは特許請求の範囲に定義する、少なくとも１つの層が本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる、多層要素。かかる物品、好ましくはアセンブリ、より好ましくは電子デバイスは、好ましくは、それが太陽光および／または高温変化に曝される最終使用用途である。
【０１４４】
少なくとも１つの層要素が本発明のポリマー組成物を含む少なくとも１つの層を含む層要素である、２つ以上の層要素を有する物品の場合、任意の層要素またはその層の一部を、当該分野で周知のように、所望の最終用途に依存して、押出、例えば同時押出、または積層によって製造することができる。
【０１４５】
本発明はさらに、本発明のアセンブリを製造する方法を提供し、当該方法は、以下のステップを含む：
−  層要素（ＬＥ）およびさらなる層要素（複数可）をアセンブリに組み立てるステップ；
−  アセンブリの要素を高温で積層して、要素を一緒に接着するステップ；および
−  得られたアセンブリを回収するステップ。
【０１４６】
層要素を、組み立てステップに別個に設けることができる。または、あるいはまた、層要素の一部または２つの層要素の層の一部を、組み立てステップに提供する前に既に一緒に接着し、すなわち一体化することができる。
【０１４７】
層要素の厚さ、および多層要素の場合において要素の個々の層の厚さを、当業者には明らかなように、最終用途に依存して変化させることができる。例としてのみ、本発明の層要素の厚さは、例えば０．０２〜５ｍｍ、好ましくは０．０５〜３ｍｍであり得る。さらに、例としてのみ、層要素の少なくとも１つの層の厚さは、５．０〜４００μｍであり得る。
【０１４８】
決定方法
メルトフローレート：メルトフローレート（ＭＦＲ）を、ＩＳＯ  １１３３に従って決定し、ｇ／１０分で示す。ＭＦＲは、ポリマーの流動性、およびしたがって加工性の指標である。メルトフローレートが高くなるに伴って、ポリマーの粘度は低くなる。ポリプロピレンのＭＦＲ２を、２３０℃の温度および２．１６ｋｇの荷重で測定する。ポリエチレンのＭＦＲ２を、１９０℃の温度および２．１６ｋｇの荷重で測定する。
【０１４９】
密度：ＩＳＯ  １１８３、圧縮成形したプラーク上で測定した
コモノマー含有量：コモノマー含有量を、当該分野で周知の方法で定量的１３Ｃ核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法により較正した基本帰属の後、定量的フーリエ変換赤外分光法（ＦＴＩＲ）により決定した。薄膜を、１００〜５００マイクロメートルの厚さに押圧し、スペクトルを透過モードで記録する。
【０１５０】
特に、ポリプロピレン−コ−エチレンコポリマーのエチレン含有量を、７２０〜７２２および７３０〜７３３ｃｍ−１で見出される定量的バンドの基線補正ピーク面積を用いて決定する。特に、ポリプロピレンコポリマーのブテンまたはヘキセン含有量を、１３７７〜１３７９ｃｍ−１で見出される定量的バンドの基線補正ピーク面積を用いて決定する。定量的な結果が、膜厚を参照することにより得られる。
【０１５１】
コモノマー含有量は、本明細書では、混合規則（式２）に従うと仮定される。
Ｃｂ＝ｗ１・Ｃ１＋ｗ２・Ｃ２    （式２）
式中、Ｃは、重量％でのコモノマーの含有量であり、ｗは、混合物中の成分の重量分率であり、下付き文字ｂ、１および２は、それぞれ混合物全体、成分１および成分２を指す。
【０１５２】
当業者には周知のように、二元コポリマー中の重量基準でのコモノマー含有量を、以下の式を使用することによってモル基準のコモノマー含有量に換算することができる。
【数１】
2019531389.tif 000002
式中、ｃｍは、コポリマー中のコモノマー単位のモル分率であり、ｃｗは、コポリマー中のコモノマー単位の重量分率であり、ＭＷｃは、コモノマー（例えばエチレン）の分子量であり、ＭＷｍは、主モノマー（すなわちプロピレン）の分子量である。
【０１５３】
溶融温度（Ｔｍ）および融解の熱（Ｈｆ）：Ｍｅｔｔｌｅｒ  ＴＡ８２０示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）を用いて５〜１０ｍｇの試料に関して測定した。ＤＳＣを、ＩＳＯ  ３１４６／３部／方法Ｃ２に従って、＋２３〜＋２１０℃の温度範囲で１０℃／分の走査速度（加熱および冷却）で加熱／冷却／加熱サイクルで実施する。溶融温度および融解の熱（Ｈｆ）を、第２の加熱ステップから決定する。溶融温度を、吸熱のピークとして採用した。
【０１５４】
キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）：キシレン低温可溶性画分の量を、ＩＳＯ  １６１５２に従って決定した。冷却後に２５℃で溶解したままであるポリマーの量を、キシレン可溶性ポリマーの量として示す。
【０１５５】
キシレン可溶性ポリマーの含有量は、本明細書で混合規則（式４）に従うと仮定される。
ＸＳｂ＝ｗ１・ＸＳ１＋ｗ２・ＸＳ２  （式４）
式中、ＸＣＳは、重量％におけるキシレン可溶性ポリマーの含有量であり、ｗは、混合物中の成分の重量分率であり、下付き文字ｂ、１および２は、それぞれ混合物全体、成分１および成分２を指す。
【０１５６】
Ｖｉｃａｔ軟化温度：ＡＳＴＭ  Ｄ  １５２５方法Ａ（５０℃／ｈ、１０Ｎ）に従って測定した。
【０１５７】
引張係数；降伏点引張応力および破断点引張ひずみ：
射出成形した被検査物：ＥＮ  ＩＳＯ  １８７３−２（ドッグボーン形状、４ｍｍの厚さ）に記載されているように調製し、射出成形した試料被検査物についてＩＳＯ  ５２７−２（クロスヘッド速度＝１ｍｍ／分；２３℃）に従って測定する。
【０１５８】
単層フィルム試料：以下に特定する「フィルム調製」の下で以下で調製したように調製し、ＩＳＯ  ５２７−３に従い、以下に示す条件を使用して測定する。
【０１５９】
単層フィルム調製：２００μｍのキャストフィルムを、直径３０ｍｍのＰＰスクリュー、０．５ｍｍのダイギャップを有する２００ｍｍのダイを備えた３つの加熱帯域を有するＰｌａｓｔｉｃ  Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｂａｕ押出機上で調製した。溶融温度２５０℃および冷却ロール温度６０℃を、用いた。
【０１６０】
フィルム試料（２００μｍ単層）：最初の試験の前に、フィルム試料を、２３℃／５０％  ＲＨで９６時間の期間にわたって保存しなければならない。試験片を、フィルムカッターで切断し、したがって端部が平滑であり、刻み目がなく、正確な幅を有するようにする。試験被検査物の形態は、幅１５ｍｍおよび長さ１５０ｍｍ以上のストリップである。被検査物を、機械方向に切断した。
【０１６１】
試験条件フィルム引張試験：試験を、ＩＳＯ５２７−３に従って、以下の試験条件設定を用いて行う。
試験条件：２３℃／５０％  ＲＨ
予荷重：約０．２Ｎ
予荷重の速度：２ｍｍ／分
Ｅ係数の速度：１ｍｍ／分
試験の速度：２００ｍｍ／分
クランプ距離：１００ｍｍ
Ｅ係数試験の開始：０，０５％
Ｅ係数試験の終了：０，２５％
【０１６２】
射出成形被検査物のオーブン熟成および引張強度保持の決定
長期間の熱安定性（引張強度の保持）を決定するために、射出成形した被検査物を、オーブン中で１２０℃の温度を用いて２０００時間、および１４５℃で１０００時間熟成し、文脈において上記または下記に示した。
【０１６３】
引張強度保持率（％）を、以下のように計算した：
【数２】
2019531389.tif 000003
【実施例】
【０１６４】
実験の部
プロピレン（Ａ）成分（以下、表の以下の例でｉＰＰ（Ａ）と呼ぶ）の成分異相コポリマーの重合プロセス。
触媒の調製：
ｉＰＰ（Ａ）成分のための触媒調製：
最初に、０．１ｍｏｌのＭｇＣｌ２×３ＥｔＯＨを、不活性条件下で２５０ｍｌのデカン中に、反応器中で大気圧で懸濁させた。溶液を、−１５℃の温度に冷却し、３００ｍｌの冷ＴｉＣｌ４を、温度を上記レベルに維持しながら添加した。次に、スラリーの温度を、２０℃までゆっくりと上昇させた。この温度で、０．０２ｍｏｌのジエチルヘキシルフタレート（ＤＯＰ）を、スラリーに添加した。フタレートの添加後、温度を９０分間１３５℃に上昇させ、スラリーを６０分間放置した。次に、さらに３００ｍｌのＴｉＣｌ４を添加し、温度を１３５℃で１２０分間保持した。この後、触媒を液体から濾過し、８０℃でヘプタン３００ｍｌで６回洗浄した。次いで、固体触媒成分を濾過し、乾燥した。触媒およびその製造概念は、例えば、特許公報ＥＰ  ４９１  ５６６、ＥＰ  ５９１  ２２４およびＥＰ  ５８６  ３９０に一般的に記載されている。
【０１６５】
次いで、トリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）、供与体（Ｄｏ）としてのジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＤＭＳ）、上記で製造した触媒およびビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）を、油、例えば鉱油、例えばＴｅｃｈｎｏｌ  ６８（４０℃での動粘性率６２〜７４ｃＳｔ）中に、Ａｌ／Ｔｉが３〜４ｍｏｌ／ｍｏｌ、Ａｌ／Ｄｏが同様に３〜４ｍｏｌ／ｍｏｌ、およびＶＣＨ／固体触媒の重量比が１：１であるような量で添加した。混合物を６０〜６５℃に加熱し、反応混合物中の未反応ビニルシクロヘキサンの含有量が１０００ｐｐｍ未満になるまで反応させた。最終的な油−触媒スラリー中の触媒濃度は、１０〜２０重量％であった。
【０１６６】
ガラス積層体の製造
積層体を、ＰＥｎｅｒｇｙ  Ｌ０３６ＬＡＢ真空ラミネーターを用いて製造した。下部から上部までの試料構造は、１５×１５ｃｍ２の前面保護ガラス要素（構造化ソーラーガラス、厚さ３．２ｍｍ、第１のＥＶＡ層要素をガラス上に配置する前にイソプロパノールで洗浄した）、前面保護ガラス要素と同じ寸法に切断したＥＶＡ（Ｈａｎｇｚｈｏｕ  Ｆｉｒｓｔ  ＥＶＡ  Ｆ８０６）の２つの層、前面保護ガラス要素と同じ寸法に切断したＰＰ単層フィルム（２００μｍ）の１つの層であった。試料を、１５０℃で、５分間の排気時間の積層サイクルプログラム、続いて８００ｍｂａｒの上部チャンバー圧力での１０分間の押圧時間を用いてさらに真空積層した。
【０１６７】
ガラス積層板の経年劣化および変色測定
ガラス積層体を、気候室中で、８５℃および８５％相対湿度で２０００時間熟成した。
【０１６８】
試料を室温で１時間放冷し、その後色測定を行った。
【０１６９】
色測定を、Ｄｒ．Ｌａｎｇｅからの三刺激比色計（モデル：ＬＭＣ６）を用いて行った。変色指数（ＤＩ）の測定および計算を、ＡＳＴＭ  Ｅ３１３−１５（光源：Ｄ６５、１０度）に従って行った。積層体を、白色標準タイル（ＬＺＭ  ０７６、装置供給業者によって提供される）上に、ガラス側を上方に向けて配置する。変色測定を、測定ヘッドをガラスの上部上に配置することによって行う。
デルタＤＩ（時間ｘ時間）＝ＤＩ時間ｘ時間−ＤＩ時間０時間
【０１７０】
重合例
すべてのパイロットスケールポリマーを、予備重合反応器、１つのスラリーループ反応器および２つの気相反応器を用いて製造した。
【０１７１】
触媒供給
触媒を、油スラリー中での重合に、ピストンポンプにより連続的に供給した。
共触媒および供与体
トリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）を、共触媒として使用し、ジシクロペンチルジメトキシシラン（供与体Ｄ）を、外部供与体として使用した。実際のＴＥＡＬおよび供与体供給を、表１に示す。
【０１７２】
予備重合反応器
触媒を、プロピレンで予備重合反応器にフラッシュし、ここでまたＴＥＡＬおよびＤ供与体を供給した。予備重合反応器、ＣＳＴＲを、３０℃および５５ｂａｒｇの圧力で動作させた。プロピレンスラリー中の粒子の滞留時間は、約０，３８時間であった。
【０１７３】
ループ反応器
予備重合した触媒成分を、直列に連結したループ反応器および気相反応器（ＧＰＲ）中で使用した。ループ反応器についてのプロセス条件を、表１に示す。
【０１７４】
気相反応器１
ポリマースラリーを、ループから気相反応器（ＧＰＲ１）に、フラッシュなしの直接供給として供給した。ＧＰＲ動作温度および圧力を、表１に示す。
【０１７５】
気相反応器２
生成物を、ＧＰＲ１からＧＰＲ２に、間接供給物としてフラッシュタンクを介して移した。ＧＰＲ動作温度および圧力を、表１に示す。
【０１７６】
生成物制御
ループとＧＰＲとの間の製造スプリットを、５０／５０％近くに制御した。ＭＦＲ（２．１６ｋｇ／２３０℃）を、水素供給により制御した。
【０１７７】
最終的なｉＰＰ（Ａ）成分
ＧＰＲ２から得られたポリマー粉末を、さらに溶融ホモジナイズし、スクリュー直径５７ｍｍおよびＬ／Ｄ２２を有するＣｏｐｅｒｉｏｎ  ＺＳＫ５７共回転二軸押出機を用いてペレット化した。スクリュー速度は２００ｒｐｍであり、バレル温度は２００〜２２０℃であった。
【０１７８】
ｉＰＰ（Ａ）については、以下の添加剤を、溶融均質化ステップ中に添加した。
１５００ｐｐｍのＡＤＫ−ＳＴＡＢ  Ａ−６１２（Ａｄｅｋａ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎにより供給される）および３００ｐｐｍの合成ハイドロタルサイト（ＡＤＫ  ＳＴＡＢ  ＨＴ、Ａｄｅｋａ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎにより供給される）。
【０１７９】
表１：重合条件
【表１】
2019531389.tif 000004
【０１８０】
本発明の、および比較のＰＰポリマー組成物のさらなる成分：
本発明のＵＶ安定剤（ｉｉａ）：ＳＴＡＢ  １：Ｃａｓ番号６５４４７−７７−０
本発明のＵＶ安定剤（ｉｉａ）：ＳＴＡＢ  ２：Ｃａｓ番号５２８２９−０７−９
本発明のＵＶ安定剤（ｉｉａ）：ＳＴＡＢ  ３：Ｃａｓ番号７１８７８−１９−８（７０６２４−１８−９（ＵＳ））
本発明のＵＶ安定剤（ｉｉａ）：ＳＴＡＢ  ４：Ｃａｓ番号１９２２６８−６４−７
本発明の酸化防止剤（ｉｉｂ）ＡＯ１：Ｃａｓ番号１４３９２５−９２−２
他の酸化防止剤（ｉｉ）：ＡＯ２  Ｃａｓ番号３１５７０−０４−４
比較の酸化防止剤：フェノール系抗酸化剤：ＰＡＯ１  Ｃａｓ番号６６８３−１９−８
他の添加剤（ｉｉ）：ステアリン酸Ｃａ：Ｃａｓ番号３１５７０−０４−４
充填剤（ｉｉｉａ）１：従来の市販のタルク製品。
【０１８１】
本発明の、および比較のＰＰポリマー組成物の調製。当該組成物を、ポリマーを他の成分と、共回転二軸押出機（ＺＳＫ３２、Ｃｏｐｅｒｉｏｎ）上で、スクリュー速度４００ｒｐｍおよびスループット９０〜１００ｋｇ／ｈを使用して配合することによって調製した。溶融温度は、１９０〜２２０℃の範囲であった。成分およびその量を、下記の表２の下に示す。
【０１８２】
参照の比較組成物ＣＥ１〜ＣＥ２を、以下の表２に示す。
【０１８３】
表２：本発明のＰＰポリマー組成物ＩＥ１〜ＩＥ７および比較のＰＰ組成物ＣＥ１〜ＣＥ２
【表２】
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【０１８４】
表３：本発明のＰＰポリマー組成物ＩＥ１〜ＩＥ９および比較のＰＰ組成物ＣＥ１〜ＣＥ２：
変色指数＝ＤＩ
【表３】
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＊  引張強度保持を、「決定方法」の下で上記で定義した射出成形試験被検査物から測定した。
不合格＝試料はオーブン試験中に不合格となった
【国際調査報告】
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