(57)【要約】ゲルマニウム−６８供給源物質からガリウム−６８を製造することが可能なガリウム−６８発生器が開示されている。供給源物質は、ゲルマニウム−６８がマトリックス物質内の四面体の中心原子と同形置換されているマトリックス物質（例えば、ゼオライト）であってよい。ガリウム−６８発生器を形成するための方法も開示されている。上記発生器は、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウムおよび安定ゲルマニウムからなる群から選択される中心原子Ｔおよび酸素を含み、式ＴＯ４を有する第１の四面体と、ゲルマニウム−６８および酸素を含み、式６８ＧｅＯ４を有する第２の四面体とを含むマトリックス物質を含み得る。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ゲルマニウム−６８の崩壊によってガリウム−６８を製造するための発生器であって、
中心原子Ｔおよび酸素を含む第１の四面体であり、前記中心原子は、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウムおよび安定ゲルマニウムからなる群から選択され、前記第１の四面体は、式ＴＯ４を有している、第１の四面体、
第２の四面体であり、前記第２の四面体は、ゲルマニウム−６８および酸素を含み、式６８ＧｅＯ４を有するゲルマニウム−６８四面体であり、前記第１の四面体およびゲルマニウム−６８四面体は、三次元多面体結晶構造の一部である、第２の四面体
を含む、三次元多面体結晶構造を有するマトリックス物質、
前記マトリックス物質を保持するためのハウジングであり、前記マトリックス物質は前記ハウジング内にある、ハウジング、ならびに
前記マトリックス物質によって放出された放射線を吸収するための放射線遮蔽
を含む、ガリウム−６８を製造するための発生器。
【請求項２】
前記第１の四面体が、式ＳｉＯ４を有するケイ素四面体であり、ゲルマニウム−６８が、前記マトリックス物質中の複数の四面体の中心原子としてケイ素を同形置換している、請求項１に記載のガリウム−６８を製造するための発生器。
【請求項３】
前記マトリックス物質が、第３の四面体をさらに含み、前記第３の四面体が、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウムおよび安定ゲルマニウムからなる群から選択される中心原子を含む、請求項１または請求項２に記載のガリウム−６８を製造するための発生器。
【請求項４】
前記第３の四面体が、アルミニウム四面体であり、前記アルミニウム四面体が、アルミニウムおよび酸素を含み、式ＡｌＯ４を有する、請求項３に記載のガリウム−６８を製造するための発生器。
【請求項５】
前記第３の四面体が、安定ゲルマニウム四面体であり、前記安定ゲルマニウム四面体が、安定ゲルマニウムおよび酸素を含み、式ＧｅＯ４を有する、請求項３に記載のガリウム−６８を製造するための発生器。
【請求項６】
前記安定ゲルマニウムが、前記マトリックス物質中の複数の四面体の中心原子としてケイ素を同形置換している、請求項５に記載のガリウム−６８を製造するための発生器。
【請求項７】
請求項１から６のいずれか一項に記載のガリウム−６８発生器からガリウム−６８を抽出するステップを含む、ガリウム−６８を製造するための方法。
【請求項８】
その中にゲルマニウム−６８が同形置換されているマトリックス物質を含む、ガリウム−６８発生器を製造するための方法であって、
結晶化出発混合物を形成するステップであり、前記出発混合物は、第１の中心原子の供給源および第２の中心原子の供給源を有し、前記第１の中心原子は、ゲルマニウム−６８であり、前記第２の中心原子は、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウムおよび安定ゲルマニウムからなる群から選択される、ステップ、ならびに
前記出発混合物を加熱して、前記物質を結晶化させ、結晶化構造中にゲルマニウム−６８四面体および前記第２の中心原子の四面体を形成させるステップ、ならびに
前記結晶化構造を発生器ハウジング内に入れるステップ
を含む、方法。
【請求項９】
前記第２の中心原子が、ケイ素である、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記結晶化出発混合物が、アルミニウム、ジルコニウムおよび安定ゲルマニウムからなる群から選択される第３の中心原子をさらに含み、前記結晶化構造が、前記第３の中心原子の四面体を含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記出発混合物が、少なくとも約１００℃まで、または約１００℃〜約２００℃に加熱される、請求項８から１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記マトリックス物質を、水熱条件下で結晶化させる、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記第１の中心原子が、ケイ素であり、前記出発混合物中のゲルマニウム−６８のケイ素に対するモル比が、少なくとも約１：１０００または少なくとも約１：１００、少なくとも約１：５０、少なくとも約１：２０、少なくとも約１：１０または少なくとも約１：５である、請求項８から１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
ゲルマニウム−６８の供給源としてハロゲン化ゲルマニウム−６８を前記出発混合物に加える、請求項８から１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
ゲルマニウム−６８の供給源として６８ＧｅＯ２を前記出発混合物に加える、請求項８から１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６】
前記第２の中心原子が、ケイ素であり、ケイ素の供給源としてシリカを前記出発混合物に加える、請求項８から１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
前記出発混合物が、ゲルである、請求項８から１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
前記ゲルが、シリカおよび式
ｘＧｅＯ２ｙＳｉＯ２
に基づく安定ゲルマニアを含む、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
ｙが（１−ｘ）に等しく、ｘが０．８、０．４または０．１６５である、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記マトリックス物質が三次元多面体結晶構造を有する、請求項８から１９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２１】
前記結晶化構造を放射線遮蔽内に入れるステップをさらに含む、請求項８から２０のいずれか一項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願への相互参照
本出願は、２０１６年８月１６日に出願された米国仮特許出願番号第６２／３７５，６６５号に基づく優先権を主張しており、その全体の開示は、参考として本明細書によって援用される。
【０００２】
開示の分野
本開示の分野は、ゲルマニウム−６８供給源物質からガリウム−６８を製造することが可能なガリウム−６８発生器およびそのようなゲルマニウム−６８供給源物質を含むガリウム−６８発生器を製造するための方法に関する。供給源物質は、結晶質であってよく、ゲルマニウム−６８は、結晶質マトリックス物質の他の中心原子と同形置換されていてもよい。
【背景技術】
【０００３】
背景
陽電子放出断層撮影（ＰＥＴ）は、ヒトおよび動物における生化学的、分子的、および／または病態生理学的プロセスを追跡するために陽電子放出放射性トレーサーを使用するｉｎ  ｖｉｖｏ撮像法である。ＰＥＴシステムでは、陽電子放出同位体は、人体の外科的診査なしで研究中の疾患の正確な位置および病理学的プロセスを特定するためのビーコンとして働く。これらの非侵襲的な撮像法を用いる場合、疾患の診断は、探索的手術などのより伝統的で侵襲的な手法とは対照的に、患者にとってより快適であり得る。
【０００４】
このような例示的な放射性医薬剤群の１つとして、ガリウム−６８（Ｇａ−６８または６８Ｇａ）が挙げられ、これは放射性同位体ゲルマニウム−６８（Ｇｅ−６８または６８Ｇｅ）から得ることができる。Ｇｅ−６８は、半滅期が約２７１日であり、電子捕獲によってＧａ−６８に崩壊し、重要な光子放出が全くない。Ｇａ−６８は、半滅期が６８分であり、ガリウム−６８を医用放射性追跡にとって理想的な同位体にする陽電子放出によって崩壊する。長寿命の親、Ｇｅ−６８を保持するための物質は、Ｇｅ−６８がより短い寿命のガリウム放射性同位体を生成するので著しく重要である。
【０００５】
ゲルマニウム−６８からガリウム−６８を生成するための従来の物質には、供給源物質に吸着したゲルマニウム−６８が含まれる。ゲルマニウム−６８の崩壊によって生成されるガリウム−６８は、発生器から溶出する。抽出液は、ガリウム−６８と発生器供給源物質から脱着するある量のゲルマニウム−６８（ゲルマニウム−６８「ブレイクスルー」と呼ばれ得る）の両方を含む。溶出後、ガリウム−６８同位体は、代表的には、カラムクロマトグラフィーによって、ゲルマニウム−６８および他の不純物から分離される。ゲルマニウム−６８のブレイクスルーは、発生器の活性および収率を減少させる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ゲルマニウム−６８ブレイクスルーを減少させる物質のようなＰＥＴ撮像のためのＧａ−６８を得るためにＧｅ−６８を含む改善された供給源物質が必要とされている。そのようなゲルマニウム−６８供給源物質を製造するための関連方法も必要とされている。
【０００７】
この項は、以下に記載および／または特許請求されている本開示の種々の態様に関連し得る当技術分野の種々の態様を読者に紹介するものである。この議論は、本開示の種々の態様のより良い理解を促進するために読者に背景情報を提供するのに役立つと考えられる。したがって、これらの記述は、この観点から読まれるべきであり、先行技術の承認として読まれるべきではないことを理解されたい。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
要旨
本開示の一態様は、ゲルマニウム−６８の崩壊によってガリウム−６８を製造するための発生器を対象とする。発生器は、三次元多面体結晶構造を有するマトリックス物質を含む。マトリックス物質は、中心原子Ｔおよび酸素を含み、式ＴＯ４を有する第１の四面体を含む。中心原子は、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウムおよび安定ゲルマニウムからなる群から選択される。マトリックス物質は、第２の四面体を含む。第２の四面体は、ゲルマニウム−６８および酸素を含み、式６８ＧｅＯ４を有するゲルマニウム−６８四面体である。第１の四面体およびゲルマニウム−６８四面体は、三次元多面体結晶構造の一部である。発生器は、マトリックス物質を保持するためのハウジングを含み、マトリックス物質はハウジング内にある。発生器は、マトリックス物質によって放出された放射線を吸収するために放射線遮蔽を含む。
【０００９】
本開示の別の態様は、その中でゲルマニウム（gemanium）−６８が同形置換されているマトリックス物質を含むガリウム−６８発生器を製造するための方法を対象とする。方法は、結晶化出発混合物を形成するステップを含む。出発混合物は、第１の中心原子の供給源および第２の中心原子の供給源を有する。第１の中心原子は、ゲルマニウム−６８であり、第２の中心原子は、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウムおよび安定ゲルマニウムからなる群から選択される。出発混合物を加熱して物質を結晶化させ、結晶化構造中にゲルマニウム−６８四面体および第２の中心原子の四面体を形成させる。結晶化構造は、発生器ハウジング内に入れられている。
【００１０】
本開示の上述の態様に関して指摘された特徴の種々の改良が存在する。さらなる特徴も同様に本開示の上述の態様に組み込まれていてもよい。これらの改良および追加の特徴は、個々にまたは任意の組合せで存在していてもよい。例えば、本開示の例示された実施形態のいずれかに関して以下に論ずる種々の特徴は、本開示の上記の態様のいずれかに、単独または任意の組合せで組み込まれていてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、ゲルマニウムが、ケイ素中心原子を同形置換したゼオライト物質の概略図である。
【００１２】
【図２】図２は、ゲルマニウム−６８が安定ゲルマニウムと同形置換された、８Ｔ環内に主空洞を有する斜方沸石（chabazite）ゼオライト構造の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
詳細な説明
本開示の手段は、ガリウム−６８を製造するための発生器（「ゲルマニウム−６８／ガリウム−６８発生器」とも呼ばれ得る）およびそのような発生器を製造するための方法に関する。発生器は、その中にゲルマニウム−６８が組み込まれている結晶化マトリックス物質を含んでいてもよい。ゲルマニウム−６８は、結晶化マトリックス物質中の１種または複数の中心原子を同形置換している。
【００１４】
本開示の実施形態のゲルマニウム（geramnium）−６８物質は、四面体配位に基づく構造を形成する任意の物質（本明細書では「マトリックス物質」と呼んでもよい）であってよい。一般に、マトリックス物質は、異なる２種類の四面体中心原子を含み、そのうちの１つはゲルマニウム−６８である。各四面体原子は、中心原子および代表的には酸素で満たされているいくつか（代表的には４つ）の配位サイトを有する。各四面体構造は、一般に式ＴＯ４を有しており、ここで、Ｔはこの構造の中心原子である。四面体は、一緒になって多面体の三次元結晶構造を形成する。このような三次元構造は、組織化された構造内に種々の空洞またはチャネルを含み得る。
【００１５】
本開示の実施形態のマトリックス物質中の四面体構造の中心原子Ｔは、ケイ素、アルミニウム、ゲルマニウムおよびジルコニウム（例えば、ＳｉＯ４、ＡｌＯ４、ＧｅＯ４およびＺｒＯ４）から選択することができる。一部の実施形態では、マトリックス物質は、ゲルマニウム−６８がマトリックス物質内のいくつかの四面体の中心原子としてケイ素を同形置換しているケイ素四面体（ＳｉＯ４）を含む。この点に関して、本明細書に記載された式ＴＯ４は四面体の配位（共有酸素を含む）を表し、物質自体は異なる化学式を有しているかもしれないことに留意されたい。例えば、物質自体は、シリカ（ＳｉＯ２）、アルミナ（ＡｌＯ２）、ゲルマニア（ＧｅＯ２）、ジルコニア（ＺｒＯ２）および物質内に四面体配位（ＴＯ４）があるこれらの物質の組合せであってもよい。
【００１６】
構造は、ゲルマニウム−６８がケイ素を同形置換したゼオライト物質であってもよい。ゼオライト物質は一般に、ゼオライト物質の多面体三次元結晶構造を形成するために連結している異なる２種類またはそれよりも多い種類の四面体を含む。本明細書では、「ゼオライト」は、第１の種類の中心原子（通常ケイ素）、第２の種類の中心原子および酸素の任意のマトリックスを意味する。使用され得る種々の中心原子は、ケイ素、アルミニウム、ゲルマニウムおよびジルコニウムを含む。例えば、ゼオライトは、ケイ素とアルミニウムのマトリックス（シリコアルミネート）またはケイ素とゲルマニウムのマトリックス（シリコゲルマネート）またはさらにはジルコニウムとゲルマニウム（ジルコノゲルマネート）であってよい。
【００１７】
ゼオライト物質は、物質内の四面体構造の種々の中心原子の同形置換物としてゲルマニウム−６８を含むように修飾されている天然ゼオライトであってもよい。より一般的には、ゼオライトは、物質を生成している間に同形的に組み込まれたゲルマニウム−６８原子を有する合成ゼオライトである。一部の実施形態では、ゼオライトは、ゲルマニウム−６８が四面体構造中のいくつかのケイ素および／またはアルミニウム原子を置換している、ケイ素およびアルミニウム四面体の両方を含有する（すなわち、シリコアルミネートである）。一部の実施形態では、ゼオライトは、同形のゲルマニウム−６８を含有するペンタシル−ゼオライト（ＺＳＭ−５など）である。一部の実施形態では、ゼオライト物質は、安定ゲルマニウム四面体とゲルマニウム−６８がいくつかのゲルマニウム原子および／またはアルミニウム原子を置換しているアルミニウム四面体とを含有する。
【００１８】
このようなゼオライト構造では、ゼオライトは通常、３つの四面体構造−ケイ素四面体、ゲルマニウム−６８四面体ならびに、アルミニウム、ジルコニウムおよび安定ゲルマニウムからなる群から選択される第３の四面体を含む。一部の実施形態では、第３の中心原子は、アルミニウム四面体であり、アルミニウム四面体は、アルミニウムおよび酸素を含み、構造ＡｌＯ４を有する。他の実施形態では、第３の四面体は、安定ゲルマニウム四面体であり、安定ゲルマニウム四面体は、安定ゲルマニウムおよび酸素を含み、式ＧｅＯ４を有する。
【００１９】
マトリックス物質中のゲルマニウム−６８の量は、市販のゲルマニウム−６８／ガリウム−６８発生器において使用される量と一致し得る。一部の実施形態では、微結晶物質の形成は、特定の活性範囲を有するマトリックス物質を形成するように制御されている。ゲルマニウム−６８に加えて、ゼオライトマトリックス物質は、四面体構造（図１）の中心原子のいくつかに同形的に組み込まれている非活性（すなわち、安定）なゲルマニウム（例えば、ゲルマニウム−７４）含有していてもよい。ゼオライト中の非活性ゲルマニウムのゲルマニウム−６８に対するモル比は、所望の活性を有する発生器を形成するために制御され得る。一部の実施形態では、結晶化マトリックス物質は、種々の樹脂、結合剤、充填剤などのような他の物質と合わせられる。
【００２０】
形成後、ゲルマニウム−６８置換マトリックス物質は、放射線遮蔽（例えば、鉛遮蔽された）で囲まれているカラムハウジング（例えば、ガラスカラム）内に置かれて、発生器構造を形成する。マトリックス物質は、粉砕および／または篩分けして、その粒径を制御することができる。粉砕および／または篩分けした後、マトリックス物質は、カラムハウジングに詰め込むことができる。
【００２１】
ガリウム−６８を生成するために、溶媒（例えば、ＨＣｌ、生理食塩水）を、カラムに導入して、ゲルマニウム−６８から崩壊したガリウム−６８を取り出すことができる。ガリウム−６８は、ゲルマニウム−６８と比較して異なる原子価状態を有しており（ゲルマニウム（germaninium）−６８の＋４と比較してガリウム−６８の＋３）、ガリウム−６８は、ゼオライト物質内でより強く結合していない。崩壊中に解放されたエネルギーは、ガリウム−６８がカラムからの抽出に利用可能になる結合エネルギーを超える。
【００２２】
塩酸（例えば、約０．０５Ｍ〜約２Ｍ  ＨＣｌ）は、カラムからガリウム−６８を抽出するための溶出液として使用することができる。抽出溶液は、さらに処理して、得られた溶離液から不純物を除去することができるが、一部の実施形態では、そのようなさらなる処理ステップは排除される。抽出されたガリウム−６８は、処理して医療用の放射性医薬品を形成することができる。
【００２３】
ゲルマニウム−６８を組み込むマトリックス物質は、マトリックスが結晶化される出発混合物中にゲルマニウム−６８を含めることによって得ることができる。ゲルマニウム−６８を含めることにより、ゲルマニウム−６８は、構造の種々の四面体中心原子（例えば、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウムまたは安定ゲルマニウム）を同形置換する。結晶化出発混合物は、第１の中心原子としてのゲルマニウム−６８の供給源および第２の中心原子の供給源を含み得る。第２の中心原子は、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウムおよび安定ゲルマニウムからなる群から選択され得る。
【００２４】
一部の特定の実施形態では、ゲルマニウム−６８（geramnium-68）は、構造を組み立てるために使用されている安定ゲルマニウムを置換する。安定ゲルマニウムを組み込んだゼオライト物質は、例えば、Kosslickら、「Synthesis  and  Characterization  of  Ge-ZSM-5  Zeolites」、J.  Phys.  Chem.１９９３年、９７巻（２１号）、５６７８〜５６８４頁に記載されているような公知の方法によって調製することができ、これは、全ての関連および一貫した目的のために参照により本明細書に組み込まれる。
【００２５】
一部の他の実施形態では、ゲルマニウム−６８は、構造中のある量のケイ素（例えば、約３０％までのケイ素原子）を置換する。出発混合物中のゲルマニウム−６８のケイ素に対するモル比は、所望の活性を達成するように選択されてもよく、一部の実施形態におけるように、少なくとも約１：１０００、少なくとも約１：１００、少なくとも約１：５０、少なくとも約１：２０、少なくとも約１：１０または少なくとも約１：５であってもよい。
【００２６】
ゼオライトなどのマトリックス物質は、基礎物質の混合体またはゲルを形成し、結晶が形成するまで結晶化条件を維持することによって調製することができる。結晶が形成し始めると、四面体は、酸素原子を共有することによって三次元ネットワークを形成する。
【００２７】
一部の実施形態では、酸化ゲルマニウム−６８（６８ＧｅＯ２）と１種または複数の他の酸化物の水性混合物を調製し（例えば、シリカ、アルミナおよび／または安定ゲルマニア）、加熱して結晶を形成する。ゲルマニアの使用に代わる方法として、塩化ゲルマニウム（６８ＧｅＣｌ４）などのハロゲン化ゲルマニウムをゼオライト形成混合物に加えることができる。適切な結晶化条件は、水熱条件下で加熱することを含んでもよい。例えば、結晶化出発混合物またはゲルは、少なくとも約１００℃、またはさらには少なくとも約１５０℃（例えば、約１００℃〜約２００℃）まで加熱することができる。過熱すると、出発混合物は結晶化し、結晶化構造中に第１の中心原子の四面体およびゲルマニウム−６８四面体を形成する。
【００２８】
マトリックス物質（例えば、ゼオライト物質）を形成するための適切な方法は、三次元構造の形成を助ける有機または無機剤を含む種々の構造指向剤（ＳＤＡ）の使用を含み得る。例示的なＳＤＡは、無機カチオン、ホスファゼン、第四級アンモニウム化合物（例えば、ハロゲン化物および水酸化物）、イミダゾリウム化合物ならびに環状および直鎖状エーテルを含む。種結晶添加法も、結晶化および／または構造形成を促進するために使用することができる。種結晶添加法は、マトリックス物質の形成のために結晶成長表面として作用する所望の構造の種結晶の使用を伴ってもよい。
【００２９】
結晶化後、ゼオライト結晶は濾過または蒸発によってゲルの液体部分から分離することができる。結晶を洗浄（例えば、水を用いて）して、残留液および微細結晶を除去することができる。一部の実施形態では、結晶質物質をか焼する。
【００３０】
一部の実施形態では、出発混合物は、式（１）を有するゲルであり、
ｘＧｅＯ２ｙＳｉＯ２      （１）、
（ｘ，ｙ）は、（０．８，０．２）、（０．４，０．６）または（０．１６５，０．８３５）である。
【００３１】
一部の実施形態では、第２の中心原子はケイ素である。あるいはまたはさらには、出発混合物は、第３の中心原子の供給源を含んでいてもよい（ゲルマニウム−６８も含むゼオライト構造のように）。第２の中心原子がケイ素の場合、第３は、アルミニウム、ジルコニウムおよび安定ゲルマニウムからなる群から選択され得る。
【００３２】
得られたゲルマニウム−６８ゼオライト骨格は、例えば、O’Keeffeら、「Germanate  Zeolites:  Contrasting  the  Behavior  of  Germanate  and  Silicate  Structures  being  from  Cubic  T8O20  Units  (T  =  Ge  or  Si)」、Chem.  Eur.  J.  １９９９年、５巻（１０号）に記載されている立方体構造などの任意の適切な形状を有していてもよく、これは、全ての関連および一貫した目的のために参照により本明細書に組み込まれている。ゼオライトＡ（リンデＡ型）などの他の骨格またはゼオライトＹ（リンデＹ型）などの６員環の鎖または斜方沸石、モルデン沸石またはフェリエ沸石も調製してもよい（Davisら、「Zeolite  and  Molecular  Sieve  Synthesis」、Chem.  Mater.  １９９２年、４巻（４号）７５６〜７６８頁およびDavis、「Zeolites  from  a  Materials  Chemistry  Perspective」、Chem.  Mater.、２０１４年、２６巻（１号）、２３９〜２４５頁参照、両方とも全ての関連および一貫した目的のために参照により本明細書に組み込まれている）。ゲルマニウム−６８が非活性ゲルマニウム原子の一部を同形置換している例示的な斜方沸石ゼオライト構造を図２に示している。
【００３３】
従来のゲルマニウム−６８含有物質と比較して、本開示の実施形態のマトリックス物質には、いくつかの利点がある。物質の骨格および結晶構造にゲルマニウム（geramnium）−６８を同形的に含めることによって、ゲルマニウム−６８を、マトリックス物質に別々に添加（load）する必要はない。これにより添加によって失われる可能性がある添加物質の量が減り、無駄が削減される（例えば、別々の添加溶液が除去される）。このような不純物金属はゲルマニウム−６８よりもマトリックス物質に取り込まれにくいので、物質は、他の安定な金属（例えば、鉄）およびガリウム−６８の崩壊生成物である亜鉛−６８などの放射性金属（他のゲルマニウム同位体を除いて）で汚染されにくい可能性がある。支持物質は、無機であり、有機支持体に対して高い化学的、放射線的および機械的耐性を有する。ガリウムの原子価状態が異なるため、ガリウムは、マトリックス物質から選択的に解放されるが、ゲルマニウム−６８は、物質に同形的に結合したままであってもよい。マトリックス物質内にゲルマニウム−６８を同形的に組み込むことによって、ゲルマニウム−６８ブレイクスルーは有意に減少し、ゲルマニウム−６８の除去取り出しのための後処理ステップを排除することができる。同形的に結合したゲルマニウム（geramium）−６８によって、ゲルマニウム−６８結晶質マトリックス物質は、簡単に扱うことができ（例えば、無駄がより少なく、梱包がより容易である）、容易に溶出し得る。
【００３４】
本明細書では、用語「約」、「実質的に」、「本質的に」、および「およそ」は、寸法、濃度、温度または他の物理的もしくは化学的特性または特徴の範囲と併せて使用した場合、例えば、四捨五入、測定方法もしくは他の統計的ばらつきから得られるばらつきを含む、特性または特徴の範囲の上限および／または下限値内に存在し得るばらつきを包含することを意味する。
【００３５】
本開示またはその実施形態（単数または複数）の要素を導入する場合、冠詞「ａ」、「ａｎ」、「ｔｈｅ」および「前記（said）」は、１つまたは複数の要素があることを意味するものである。用語「含む（comprising）」、「含む（including）」、「含有する（containing）」および「有する（having）」は、包含的であることを意図しており、列挙された要素以外に追加の要素があり得ることを意味している。特定の配向を示す用語（例えば、「上部」、「底部」、「側面」など）の使用は、説明の便宜上のものであって、説明される項目の任意の特定の配向を要求しない。
【００３６】
種々の変更が、本開示の範囲から逸脱することなく、上記の構成および方法に行なうことができるので、上記の説明に含有され、添付の図面に示された全ての事項は、例示として解釈されるべきであり、限定的な意味で解釈されるべきではないことが意図される。
【図１】
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【図２】
2019529880.tif 000004
【国際調査報告】
2019529880.tif 000005
2019529880.tif 000006
2019529880.tif 000007