(57)【要約】血糖センサーのようなバイオセンサーにおいて用いるための向上した特性を与えるバイオセンサー部品を提供する。本バイオセンサー部品は、基材、及び基材上に被覆されている導電層を含む。導電層は、ニッケル、クロム、及び鉄を、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％が８０乃至９５重量％未満の範囲であり、導電層中の鉄の重量％が５重量％より多く１２重量％未満であるように含んでいる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材；
基材上に被覆されている導電層；及び
生物学的試料と電気化学的に反応させるための生物学的反応物質；
を含み；
導電層は、ニッケル、クロム、及び鉄を含み；
導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は８０乃至９５重量％未満の範囲であり；
導電層中に鉄の重量％は５重量％より多く１２重量％未満である；
生物学的試料の分析において用いるためのバイオセンサー部品。
【請求項２】
バイオセンサー部品は電極を含む、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項３】
電極は、作用電極、又は参照電極、或いは対電極である、請求項２に記載のバイオセンサー部品。
【請求項４】
バイオセンサーは血糖センサーである、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項５】
バイオセンサー部品は試験片を含む、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項６】
基材は２５〜５００μｍの間の厚さを有し、導電層は１５〜２００ｎｍの間の厚さを有する、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項７】
導電層は基材上に物理蒸着されている、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項８】
導電層は基材上にスパッタリングされている、請求項７に記載のバイオセンサー部品。
【請求項９】
導電層中の鉄の重量％は約６〜約１１重量％の範囲である、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項１０】
導電層中のニッケルの重量％は少なくとも７０重量％である、請求項９に記載のバイオセンサー部品。
【請求項１１】
導電層中のクロムの重量％は１３重量％より多く１８重量％未満である、請求項１０に記載のバイオセンサー部品。
【請求項１２】
導電層中のクロムの重量％は約１４〜約１７重量％の範囲である、請求項１１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項１３】
導電層中のニッケルの重量％は約７２重量％以上である、請求項１２に記載のバイオセンサー部品。
【請求項１４】
導電層は、１００重量％に等しい導電層の全重量を基準として１重量％より多い量で存在する他の元素種を含まない、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項１５】
導電層は０〜０．２重量％のモリブデンを含む、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項１６】
導電層はモリブデンを含まない、請求項１５に記載のバイオセンサー部品。
【請求項１７】
基材は可撓性の非導電性フィルムを含む、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項１８】
基材はポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を含む、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項１９】
バイオセンサー部品は２０％以下の可視光透過率を有する、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【請求項２０】
バイオセンサー部品は１００オーム／スクエア以下のシート抵抗を有する、請求項１に記載のバイオセンサー部品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
[0001]本発明は、概して電極、例えばバイオセンサーにおいて見られるもののような電極のための物理蒸着部品に関する。より詳しくは、本発明は、非貴金属合金で形成されている電極、例えばバイオセンサー部品において見られる電極に関する。
【背景技術】
【０００２】
[0002]生物学的試料の分析において用いるためのバイオセンサーは、ますます普及するようになっている。例えば、世界の人口における糖尿病の症例の増加に伴って、血糖を測定するためのバイオセンサーに対する必要性が劇的に増加している。かかるバイオセンサーは、一般に血糖計として知られており、血糖計に付随する試験片上にユーザーが一滴の血液を配置することによって操作される。試験片は、一滴の血液中のグルコースの量に対して反応性であるように構成されていて、血糖計によってユーザーの血液の血糖値を検出して表示することができるようになっている。
【０００３】
[0003]血糖計タイプのバイオセンサーのための試験片は、一般に基材上に形成されている２以上の電極（例えば作用電極と対電極）で形成されている。更に、生物学的試料と反応する生物学的反応物質、例えば酵素（例えば、グルコースオキシダーゼ、グルコースデヒドロゲナーゼなど）、及びメディエーター（例えば、フェリシアニド、ルテニウム錯体、オスミウム錯体、キノン類、フェノチアジン類、フェノキサジン類など）が、一方又は両方の電極、例えば作用電極上に形成される。血糖計タイプのバイオセンサーの操作においては、一滴の血液を試験片に施す。その後、作用電極上で、血液中のグルコースの量に比例する電気化学反応を起こす。より詳しくは、グルコースはまず生物学的反応物質、例えば酵素（グルコースオキシダーゼ、グルコースデヒドロゲナーゼなど）、及び時には酵素補因子（ＰＱＱ、ＦＡＤなど）と反応してグルコン酸に酸化される。生物学的反応物質、例えば酵素、補因子、又は酵素−補因子複合体は、グルコースから酵素、補因子、又は酵素−補因子複合体に移動する２つの電子によって一時的に還元される。次に、還元された生物学的反応物質、例えば酵素、補因子、又は酵素−補因子複合体はメディエーターと反応して、１電子プロセスにおいて還元されるメディエーターの場合には１つの電子が２つのメディエーター種（分子又は錯体）のそれぞれに移動する。メディエーター種が還元される際には、酵素、補因子、又は酵素−補因子複合体は、それにしたがってその元の酸化状態に戻る。次に、還元されたメディエーターが電極表面に拡散して、そこで所定の十分に酸化性の電位をバイオセンサーに印加して、還元されたメディエーターが酸化されてそれらの元の酸化状態に戻るようにする。バイオセンサーによってメディエーター種の酸化によって生成する電流を測定し、血液中のグルコースの量に比例して関連づける。
【０００４】
[0004]作用電極の品質は、血液の血糖値の正確な測定において重要な役割を果たす。具体的には、電極の電気活性表面積の再現性、特定のグルコース測定配置における電極の電子移動速度のロット間再現性、及びアッセイの操作中に電極から電気化学信号が生成するようになるための保管中の電極材料の長期間安定性は、全て血糖試験片の向上した正確性をもたらすファクターである。特に、電極の電気活性から生成する電気信号を最小にして、生物学的試料の測定及び分析におけるバイアス又はノイズを阻止することは重要である。通常は、これは、金、パラジウム、白金、イリジウムなどのような本質的に熱力学的に不活性の電極材料を用いることによって達成される。したがって、殆どの現在の血糖計は、作用電極として作動させるため、及び製造を容易にするために、しばしば対電極のため、或いは対電極及び参照電極の複合電極のために、一般に商業的に実用可能な最も純粋な形態のパラジウム、金、又は他の貴金属で被覆された基材から形成される電極を用いている。かかる貴金属は妨害物質との反応性が最小であり、その結果、安定で正確な測定のための向上した耐化学薬品性を与える。しかしながら、電極においてかかる貴金属を用いるコストは非常に高い場合がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
[0005]バイオセンサーの製造コストを減少させるために非貴金属で形成された電極を用いる幾つかの試みが存在している。しかしながら、かかる非貴金属電極は一般に、貴金属で形成されている電極の電気化学応答から大きく偏位する電気化学応答（例えば用量応答（dose-response））を有する。したがって、非貴金属で形成された電極は、一般に多くのタイプのバイオセンサーのための試験片において貴金属に対する直接的な代替物として用いるのには不適当である。低い電気応答を有することに加えて、バイオセンサー電極はメディエーターとの十分な電子移動速度を有することもまた望ましい。一部の提案されている非貴金属は比較的低い電気化学応答（又は妥当なアノード安定性）を有するが、これらはまたメディエーターとの許容しうる電子移動速度を有しない。
【０００６】
[0006]したがって、例えばバイオセンサーにおいて貴金属の使用に対するコスト効率の良い代替物を与えながら、安定で正確な測定を与えることができる電極に対する必要性が存在する。特に、バイオセンサー部品において用いて生物学的試料を安定且つ正確に測定することができる非貴金属合金から形成された電極に対する必要性が存在する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
[0007]本発明の１以上の態様は、基材及び基材上に被覆されている少なくとも１つの導電層を含んでいてよい電極に関する。導電層はニッケル及びクロムを含んでいてよく、ここで導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、８０乃至９５重量％未満、又は８１〜９４重量％、又は８２〜９４重量％、又は８３〜９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲であってよい。ニッケル及びクロムに加えて、導電層はまた鉄を含んでいてもよく、ここで導電層中の鉄の重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、５重量％より多く１２重量％未満、又は約６〜約１１重量％、又は６〜１１重量％、又は６〜１０重量％、又は６〜９重量％、又は７〜１０重量％、又は７〜９重量％の範囲、或いは約９重量％であってよい。本発明の大部分はバイオセンサー部品として用いられる電極に関するが、本電極は他の最終用途において同様に用いることができると意図される。その結果、バイオセンサーにおいて用いられる電極に関係する本明細書における任意の開示は、ここではこの技術を当業者によって適切に適用することができる全ての電極に対する適用性を包含すると意図される。
【０００８】
[0008]本発明の１以上の態様は、基材及び基材上に被覆されている少なくとも１つの導電層を含んでいてよいバイオセンサー部品に関する。導電層はニッケル及びクロムを含んでいてよく、ここで導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、８０乃至９５重量％未満、又は８１〜９４重量％、又は８２〜９４重量％、又は８３〜９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲であってよい。
【０００９】
[0009]一態様においては、本発明は、基材及び基材上に被覆されている少なくとも１つの導電層を含み、導電層は７０重量％より多い範囲のニッケル及び１３重量％より多く２０重量％未満の範囲のクロムを含んでいてよく、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、８０より多く９５重量％未満、又は８１〜９４重量％、又は８２〜９４重量％、又は８３〜９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲であるバイオセンサー部品に関する。
【００１０】
[0010]一態様においては、本発明は、基材及び基材上に被覆されている少なくとも１つの導電層を含み、導電層は、７０〜８１重量％の範囲のニッケル、約１４〜約１９重量％の範囲のクロム、及び約６〜約１１重量％の範囲の鉄を含んでいてよく、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、約８４〜約９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲であるバイオセンサー部品に関する。
【００１１】
[0011]一形態においては、本発明の幾つかの態様は、基材及び基材上に被覆されている導電層を含み、導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７０〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、及び６〜１１重量％の範囲の鉄を含んでいてよいバイオセンサー部品に関する。
【００１２】
[0012]一形態においては、本発明の幾つかの態様は、基材及び基材上に被覆されている導電層を含み、導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７２〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、及び６〜１１又は６〜１０重量％の範囲の鉄を含んでいてよく、導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として１重量％より多い量で存在する他の元素種を含まないバイオセンサー部品に関する。一態様においては、導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、０．０１〜１．０重量％の範囲のマンガンを更に含み、０．５重量％より多い量で存在する他の元素種を含まない。
【００１３】
[0013]一態様においては、導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７２〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、及び６〜１１又は６〜１０重量％の範囲の鉄を含んでいてよく、導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、０．０１〜１．０重量％の範囲のマンガン、０．０１〜０．５重量％の範囲の銅、及び０．０１〜０．５重量％の範囲のケイ素を更に含む。一態様においては、導電層は、次の元素種：モリブデン、ニオブ、コバルト、アルミニウム、チタン、リン、又はホウ素をいずれも含まないか、或いはこれらを実質的に含まず、或いはいずれかの種が存在する場合には、かかる種は、０．２５重量％未満、又は０．２重量％未満、又は０．１重量％未満、又は０．０５重量％未満、或いは痕跡量若しくはそれ以下の量である。一態様においては、導電層は、次の元素種：モリブデン、ニオブ、コバルト、アルミニウム、チタン、リン、又はホウ素をいずれも含まないか、或いはこれらを実質的に含まない。
【００１４】
[0014]一形態においては、本発明の幾つかの態様は、基材及び基材上に被覆されている導電層を含み、導電層は、７０重量％より多い量のニッケル、１３より多く１８重量％未満の範囲のクロムを含んでいてよく、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、８３〜９４重量％、又は８４〜９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲であってよいバイオセンサー部品に関する。導電層は、物理蒸着によって基材上に被覆されていてよく、当該技術において記載されており、及び／又は本明細書中に記載されている少なくとも１種類の任意のポリマー、例えばポリカーボネート、シリコーンポリマー、アクリル樹脂、ＰＥＴ、変性ＰＥＴ、例えばＰＥＴＧ、又はＰＣＴＧ、ＰＣＴ、変性ＰＣＴ、ＴＭＣＤ及びＣＨＤＭを含むポリエステル、ＰＣＣＤ、又はＰＥＮ（しかしながらこれらに限定されない）を含んでいてよい。
【００１５】
[0015]本発明の幾つかの態様においては、導電層は１５〜２００ｎｍの間の厚さを有していてよく、基材は２５〜５００μｍの間の厚さを有していてよい。幾つかの態様においては、本バイオセンサー部品はまた、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３によって測定して２０％以下、又は１５％以下、又は１０％以下、又は５以下、又は０．０１〜２０％、又は０．０１〜１５％、又は０．０１〜１０％、或いは０．０１〜５％の可視光透過率を有していてもよい。
【００１６】
[0016]幾つかの態様においては、導電層は１５〜２００ｎｍの間の厚さを有していてよく、基材は２５〜５００μｍの間の厚さを有していてよく、バイオセンサー部品は２０％以下の可視光透過率を有する。
【００１７】
[0017]幾つかの態様においては、導電層は１５〜２００ｎｍの間の厚さを有していてよく、基材は２５〜５００μｍの間の厚さを有していてよく、バイオセンサー部品は１５％以下の可視光透過率を有する。
【００１８】
[0018]幾つかの態様においては、導電層は１５〜２００ｎｍの間の厚さを有していてよく、基材は２５〜５００μｍの間の厚さを有していてよく、バイオセンサー部品は１０％以下の可視光透過率を有する。
【００１９】
[0019]幾つかの態様においては、導電層は１５〜２００ｎｍの間の厚さを有していてよく、基材は２５〜５００μｍの間の厚さを有していてよく、バイオセンサー部品は５％以下の可視光透過率を有する。
【００２０】
[0020]一形態においては、本発明の幾つかの態様は、基材及び基材上に被覆されている導電層を含み、導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７２〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、及び６〜１１重量％の範囲の鉄を含んでいてよく、導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、０．０１〜１．０重量％の範囲のマンガン、０．０１〜０．５重量％の範囲の銅、及び０．０１〜０．５重量％の範囲のケイ素を更に含んでいてよく、導電層は、次の元素種：モリブデン、ニオブ、コバルト、アルミニウム、チタン、リン、又はホウ素をいずれも含まないか、或いはいずれかの種が存在する場合には、かかる種は、０．２５重量％未満、又は０．２重量％未満、又は０．１重量％未満、又は０．０５重量％未満、或いは痕跡量若しくはそれ以下の量であるバイオセンサー部品に関する。導電層は、物理蒸着など（しかしながらこれに限定されない）の当該技術において公知の手段によって基材上に被覆されており、当該技術において記載されており、及び／又は本明細書中に記載されている少なくとも１種類の任意のポリマー、例えばポリカーボネート、シリコーンポリマー、アクリル樹脂、ＰＥＴ、変性ＰＥＴ、例えばＰＥＴＧ、又はＰＣＴＧ、ＰＣＴ、ＰＣＴＡ、ＴＭＣＤ及びＣＨＤＭを含むポリエステル、ＰＣＣＤ、又はＰＥＮ（しかしながらこれらに限定されない）を含んでいてよい。導電層は１５〜２００ｎｍの間の厚さを有し、基材は２５〜５００μｍの間の厚さを有していて、バイオセンサー部品は、２０％以下、又は１５％以下、又は１０％以下、或いは５％以下の可視光透過率を有する。
【００２１】
[0021]本発明の１以上の態様は、基材及び基材上に被覆されている導電層を含む、バイオセンサー用の電極に関する。導電層はニッケル及びクロムを含んでいてよく、導電層は、（実施例セクションにおいて議論するように）タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験において求めて、４００ミリボルト（ｍＶ）未満、又は３７５ｍＶ未満、又は３５０ｍＶ未満、又は３２５ｍＶ未満、又は３００ｍＶ未満、或いは２７５ｍＶ未満のＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターに関する酸化波電圧（下記においてＥｐｅａｋ，ａｎｏｄｉｃと規定する）を有することができる。
【００２２】
[0022]一形態においては、本発明の複数の態様は、基材及び基材上に被覆されている導電層を含み、導電層はニッケル及びクロムを含んでいてよく、（実施例セクションにおいて議論するように）タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験において求めて、４００ミリボルト（ｍＶ）未満、又は３７５ｍＶ未満、又は３５０ｍＶ未満、又は３２５ｍＶ未満、又は３００ｍＶ未満、或いは２７５ｍＶ未満のＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターに関する酸化波電圧（下記においてＥｐｅａｋ，ａｎｏｄｉｃと規定する）を有することができるバイオセンサー用の電極に関する。一態様においては、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、導電層は、７０重量％より多い量のニッケル、１３より多く１８重量％未満の範囲のクロムを含んでいてよく、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、８３〜９４重量％、又は８４〜９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲であってよい。
【００２３】
[0023]一形態においては、本発明の複数の態様は、基材及び基材上に被覆されている導電層を含み、導電層はニッケル及びクロムを含んでいてよく、（実施例セクションにおいて議論するように）タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験において求めて、４００ミリボルト（ｍＶ）未満、又は３７５ｍＶ未満、又は３５０ｍＶ未満、又は３２５ｍＶ未満、又は３００ｍＶ未満、或いは２７５ｍＶ未満のＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターに関する酸化波電圧（下記においてＥｐｅａｋ，ａｎｏｄｉｃと規定する）を有することができるバイオセンサー用の電極に関する。導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７０〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、及び６〜１１重量％の範囲の鉄を含んでいてよい。
【００２４】
[0024]一形態においては、本発明の複数の態様は、基材及び基材上に被覆されている導電層を含み、導電層はニッケル及びクロムを含んでいてよく、（実施例セクションにおいて議論するように）タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験において求めて、４００ミリボルト（ｍＶ）未満、又は３７５ｍＶ未満、又は３５０ｍＶ未満、又は３２５ｍＶ未満、又は３００ｍＶ未満、或いは２７５ｍＶ未満のＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターに関する酸化波電圧（下記においてＥｐｅａｋ，ａｎｏｄｉｃと規定する）を有することができるバイオセンサー用の電極に関する。導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７２〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、６〜１１又は６〜１０重量％の範囲の鉄、０．０１〜１．０重量％の範囲のマンガン、０．０１〜０．５重量％の範囲の銅、及び０．０１〜０．５重量％の範囲のケイ素を含んでいてよい。一態様においては、導電層は、（実施例セクションにおいて議論するように）タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験において求めて、３００ミリボルト（ｍＶ）未満、又は２７５ｍＶ未満のＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターに関する酸化波電圧（下記においてＥｐｅａｋ，ａｎｏｄｉｃと規定する）を有することができる。
【００２５】
[0025]一形態においては、本発明の複数の態様は、基材及び基材上に被覆されている導電層を含み、導電層はニッケル及びクロムを含んでいてよく、（実施例セクションにおいて議論するように）タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験において求めて、４００ミリボルト（ｍＶ）未満、又は３７５ｍＶ未満、又は３５０ｍＶ未満、又は３２５ｍＶ未満、又は３００ｍＶ未満、或いは２７５ｍＶ未満のＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターに関する酸化波電圧（下記においてＥｐｅａｋ，ａｎｏｄｉｃと規定する）を有することができるバイオセンサー用の電極に関する。導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７２〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、及び６〜１１又は６〜１０重量％の範囲の鉄を含んでいてよく、導電層は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、０．０１〜１．０重量％の範囲のマンガン、０．０１〜０．５重量％の範囲の銅、及び０．０１〜０．５重量％の範囲のケイ素を更に含む。一態様においては、導電層は、次の元素種：モリブデン、ニオブ、コバルト、アルミニウム、チタン、リン、又はホウ素をいずれも含まないか、或いはこれらを実質的に含まず、或いはいずれかの種が存在する場合には、かかる種は、０．２５重量％未満、又は０．２重量％未満、又は０．１重量％未満、又は０．０５重量％未満、或いは痕跡量若しくはそれ以下の量である。
【００２６】
[0026]基材は、ナイロン、ポリエステル、コポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド；ポリスチレン、ポリスチレンコポリマー、スチレンアクリロニトリルコポリマー、アクリロニトリルブタジエンスチレンコポリマー、ポリ（メチルメタクリレート）、アクリルコポリマー、ポリ（エーテル−イミド）；ポリフェニレンオキシド、又はポリ（フェニレンオキシド）／ポリスチレンブレンド、ポリスチレン樹脂；ポリフェニレンスルフィド；ポリフェニレンスルフィド／スルホン；ポリ（エステル−カーボネート）；ポリカーボネート；ポリスルホン；ポリスルホンエーテル；及びポリ（エーテル−ケトン）；或いは任意の他の上記のポリマーの混合物からなる群から選択される少なくとも１種類のポリマーなど（しかしながらこれらに限定されない）の当該技術において公知の任意のポリマー組成物を含んでいてよい。
【００２７】
[0027]一態様においては、基材は、エチレングリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、及び２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールからなる群から選択される少なくとも１種類のグリコールの残基を含む少なくとも１種類のポリエステルを含んでいてよい。
【００２８】
[0028]一態様においては、基材は、テレフタル酸及び／又はジメチルテレフタレートの残基、並びにエチレングリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、及び２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールからなる群から選択される少なくとも１種類のグリコールの残基を含む少なくとも１種類のポリエステルを含んでいてよい。
【００２９】
[0029]一態様においては、基材は、テレフタル酸及びイソフタル酸及び／又はジメチルテレフタレートのようなそれらのエステルの残基を含む酸成分、並びにエチレングリコール残基、１，４−シクロヘキサンジメタノール残基、及び２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールからなる群から選択される少なくとも１種類のグリコールの残基を含むグリコール成分を含む少なくとも１種類のポリエステルを含んでいてよい。
【００３０】
[0030]一態様においては、基材は、テレフタル酸残基、又はそのエステル、或いはその混合物、並びに１，４−シクロヘキサンジメタノール残基を含む少なくとも１種類のポリエステルを含んでいてよい。
【００３１】
[0031]一態様においては、基材は、テレフタル酸残基、又はそのエステル、或いはその混合物、並びに１，４−シクロヘキサンジメタノール残基及び／又は２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール残基から形成される少なくとも１種類のポリエステルを含んでいてよい。
【００３２】
[0032]一態様においては、基材は、テレフタル酸残基、又はそのエステル、或いはその混合物、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール残基、及び１，４−シクロヘキサンジメタノール残基から形成される少なくとも１種類のポリエステルを含んでいてよい。
【００３３】
[0033]一態様においては、基材は、テレフタル酸残基、又はそのエステル、或いはその混合物、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール残基、及びエチレングリコール残基から形成される少なくとも１種類のポリエステルを含んでいてよい。
【００３４】
[0034]一態様においては、基材は、テレフタル酸残基、又はそのエステル、或いはその混合物、エチレングリコール残基、及び１，４−シクロヘキサンジメタノール残基を含む少なくとも１種類のポリエステルを含んでいてよい。
【００３５】
[0035]本発明における導電層は、本出願において開示されている任意の合金組成物を含む単一層から構成することができる。幾つかの態様においては、合金組成物は、複数の元素の固溶体（単一相）、複数の金属相の混合物（２以上の溶体）、又は相の間に明確な境界を有しない金属間化合物であってよい合金を含む。
【００３６】
[0036]本発明の１以上の態様は、バイオセンサーのための電極を形成する方法に関する。この方法は、（ａ）基材を与え；（ｂ）ターゲットを与え；そして（ｃ）基材の少なくとも一部にターゲットからの材料を物理蒸着して、それによって基材上に導電層を形成する；ことを含む。導電材料には、７０重量％より多い範囲のニッケル、及び１３より多く１８重量％未満の範囲のクロムを含ませることができ、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量(１００重量％に等しい）を基準として、８３より多く９５重量％未満、又は８４〜９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲である。更に、導電層は２０００オーム／スクエア未満のシート抵抗を有していてよい。
【００３７】
[0037]一形態においては、本発明の複数の態様はバイオセンサーのための電極を形成する方法に関する。この方法は、（ａ）基材を与え；（ｂ）ターゲットを与え；そして（ｃ）基材の少なくとも一部にターゲットからの材料を物理蒸着して、それによって基材上に導電層を形成する；ことを含む。導電材料にはニッケル及びクロムを含ませることができ、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、８０乃至９５重量％未満、又は８１〜９４重量％、又は８２〜９４重量％、又は８３〜９４重量％、又は８４〜９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲であってよい。導電層は２０００オーム／スクエア未満のシート抵抗を有していてよい。ニッケル及びクロムに加えて、導電層にはまた鉄を含ませることもでき、導電層中の鉄の重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、５重量％より多く１２重量％未満、又は約６〜約１１重量％、又は６〜１１重量％、又は６〜１０重量％、又は６〜９重量％、又は７〜１０重量％、又は７〜９重量％の範囲、或いは約９重量％であってよい。
【００３８】
[0038]一形態においては、本発明の複数の態様はバイオセンサーのための電極を形成する方法に関する。この方法は、（ａ）基材を与え；（ｂ）ターゲットを与え；そして（ｃ）基材の少なくとも一部にターゲットからの材料を物理蒸着して、それによって基材上に導電層を形成する；ことを含む。導電材料には、７２〜８１重量％の範囲のニッケル、約１４〜約１７重量％の範囲のクロム、及び約６〜約１１重量％の範囲の鉄を含ませることができ、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、約８４〜約９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲である。導電層は２０００オーム／スクエア未満のシート抵抗を有していてよい。
【００３９】
[0039]一形態においては、本発明の複数の態様はバイオセンサーのための電極を形成する方法に関する。この方法は、（ａ）基材を与え；（ｂ）ターゲットを与え；そして（ｃ）基材の少なくとも一部にターゲットからの材料を物理蒸着して、それによって基材上に導電層を形成する；ことを含む。導電材料には、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７２〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、及び６〜１１又は６〜１０重量％の範囲の鉄を含ませることができる。
【００４０】
[0040]一形態においては、本発明の複数の態様はバイオセンサーのための電極を形成する方法に関する。この方法は、（ａ）基材を与え；（ｂ）ターゲットを与え；そして（ｃ）基材の少なくとも一部にターゲットからの材料を物理蒸着して、それによって基材上に導電層を形成する；ことを含む。導電材料には、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７２〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、及び６〜１１又は６〜１０重量％の範囲の鉄を含ませることができ、導電層には更に、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、０．０１〜１．０重量％の範囲のマンガン、０．０１〜０．５重量％の範囲の銅、及び０．０１〜０．５重量％の範囲のケイ素を含ませることができる。導電層は２０００オーム／スクエア未満のシート抵抗を有していてよい。
【００４１】
[0041]本発明の１以上の態様はバイオセンサーのための電極を形成する方法に関する。この方法は、（ａ）基材を与え；（ｂ）ターゲットを与え；そして（ｃ）基材の少なくとも一部にターゲットからの材料を物理蒸着して、それによって基材上に導電層を形成する；ことを含む。導電材料にはニッケル及びクロムを含ませることができ、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、８０乃至９５重量％未満、又は８１〜９４重量％、又は８２〜９４重量％、又は８３〜９４重量％、又は８４〜９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲であってよい。導電層は、ＡＳＴＭ−Ｆ１７１１−９６によって測定して、５０００、２０００、１００、８０、６０、５０、４０、２０、１０、又は５オーム／スクエア以下のシート抵抗を有していてよい。幾つかの態様においては、導電層は、ＡＳＴＭ−Ｆ１７１１−９６によって測定して、１〜５０００オーム／スクエア、１〜４０００オーム／スクエア、１〜３０００オーム／スクエア、１〜２０００オーム／スクエア、１〜１０００オーム／スクエア、１〜５００オーム／スクエア、５〜１００オーム／スクエア、５〜２０オーム／スクエア、５〜１５オーム／スクエア、５〜１０オーム／スクエア、１０〜８０オーム／スクエア、２０〜６０オーム／スクエア、又は４０〜５０オーム／スクエアの間のシート抵抗を有していてよい。導電層は、２０００オーム／スクエア未満のシート抵抗を有していてよい。ニッケル及びクロムに加えて、導電層にはまた鉄を含ませることもでき、導電層中の鉄の重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、５重量％より多く１２重量％未満、又は約６〜約１１重量％、又は６〜１１重量％、又は６〜１０重量％、又は６〜９重量％、又は７〜１０重量％、又は７〜９重量％の範囲、或いは約９重量％であってよい。導電層は、当業者に公知の任意の方法、例えば物理蒸着によって基材上に被覆することができ、これは、当該技術において記載されており、及び／又は本明細書中に記載されている任意のポリマー、例えばＰＥＴ、変性ＰＥＴ、例えばＰＥＴＧ、又はＰＣＴＧ、ＰＣＴ、変性ＰＣＴ、ＴＭＣＤ及びＣＨＤＭを含むポリエステル、ＰＣＣＤ、又はＰＥＮ（しかしながらこれらに限定されない）を含んでいてよい。導電層は１５〜２００ｎｍの間の厚さを有していてよく、基材は２５〜５００μｍの間の厚さを有していてよく、バイオセンサー部品は、２０％以下の可視光透過率を有していてよい。
【００４２】
[0042]本発明の１以上の態様はバイオセンサーのための電極を形成する方法に関する。この方法は、（ａ）基材を与え；（ｂ）ターゲットを与え；そして（ｃ）基材の少なくとも一部にターゲットからの材料を物理蒸着して、それによって基材上に導電層を形成する；ことを含む。導電材料にはニッケル及びクロムを含ませることができ、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、８０乃至９５重量％未満、又は８１〜９４重量％、又は８２〜９４重量％、又は８３〜９４重量％、又は８４〜９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲であってよい。導電層は、２０００オーム／スクエア未満のシート抵抗を有していてよい。導電層には更に、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７２〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、及び６〜１１重量％の範囲の鉄を含ませることができ、導電層には更に、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、０．０１〜１．０重量％の範囲のマンガン、０．０１〜０．５重量％の範囲の銅、及び０．０１〜０．５重量％の範囲のケイ素を含ませることができる。導電層は、当業者に公知の任意の方法、例えば物理蒸着によって基材上に被覆することができ、これは、当該技術において記載されており、及び／又は本明細書中に記載されている任意のポリマー、例えばＰＥＴ、変性ＰＥＴ、例えばＰＥＴＧ、又はＰＣＴＧ、ＰＣＴ、変性ＰＣＴ、ＴＭＣＤ及びＣＨＤＭを含むポリエステル、ＰＣＣＤ、又はＰＥＮ（しかしながらこれらに限定されない）を含んでいてよい。導電層は１５〜２００ｎｍの間の厚さを有していてよく、基材は２５〜５００μｍの間の厚さを有していてよく、バイオセンサー部品は、２０％以下の可視光透過率を有していてよい。電極はバイオセンサーのための作用電極であってよい。
【００４３】
[0043]本発明の１以上の態様はバイオセンサーのための電極を形成する方法に関する。この方法は、（ａ）基材を与え；（ｂ）ターゲットを与え；そして（ｃ）基材の少なくとも一部にターゲットからの材料を物理蒸着して、それによって基材上に導電層を形成する；ことを含む。導電材料にはニッケル及びクロムを含ませることができ、導電層中のニッケル及びクロムの合計重量％は、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、８０乃至９５重量％未満、又は８１〜９４重量％、又は８２〜９４重量％、又は８３〜９４重量％、又は８４〜９４重量％、又は８５〜９４重量％、或いは８６〜９４重量％の範囲であってよい。導電層は、２０００オーム／スクエア未満のシート抵抗を有していてよい。導電層には更に、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、７２〜８１重量％の範囲のニッケル、１４〜１７重量％の範囲のクロム、及び６〜１１又は６〜１０重量％の範囲の鉄を含ませることができ、導電層には更に、導電層の全重量（１００重量％に等しい）を基準として、０．０１〜１．０重量％の範囲のマンガン、０．０１〜０．５重量％の範囲の銅、及び０．０１〜０．５重量％の範囲のケイ素を含ませることができる。導電層は、当業者に公知の任意の方法、例えば物理蒸着によって基材上に被覆することができ、これは、当該技術において記載されており、及び／又は本明細書中に記載されている任意のポリマー、例えばＰＥＴ、変性ＰＥＴ、例えばＰＥＴＧ、又はＰＣＴＧ、ＰＣＴ、変性ＰＣＴ、ＴＭＣＤ及びＣＨＤＭを含むポリエステル、ＰＣＣＤ、又はＰＥＮ（しかしながらこれらに限定されない）を含んでいてよい。導電層は１５〜２００ｎｍの間の厚さを有していてよく、基材は２５〜５００μｍの間の厚さを有していてよく、バイオセンサー部品は、２０％以下の可視光透過率を有していてよい。電極はバイオセンサーのための作用電極であってよく、バイオセンサーは血糖センサーであってよい。
【００４４】
[0044]ここで、以下の図面を参照して本発明の複数の態様を記載する。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】[0045]図１は、本発明の複数の態様の薄膜電極バイオセンサー部品の断面概要図である。
【図２】[0046]図２は、本発明の複数の態様の試験片バイオセンサー部品の概要図である。
【図３】[0047]図３は、メディエーターを含まない溶液中における薄膜電極のリニアスイープボルタモグラムプロットを示すグラフである。
【図４】[0048]図４は、メディエーターを含む溶液中における薄膜電極のリニアスイープボルタモグラムプロットを示すグラフである。
【図５】[0049]図５は、一連の薄膜電極における鉄濃度の関数としての、メディエーターを含まない溶液中におけるＳＣＥ参照電極に対して＋０．７６Ｖの電圧における測定電流（マイクロアンペア）を示すグラフである。
【図６】[0050]図６は、Ｆｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターの酸化のためのピーク電流が生起する電圧を示すグラフである。
【図７】[0051]図７は、メディエーターを含まない緩衝液、及びＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターを含む緩衝液の両方の中における、表２に示す幾つかのInconel（登録商標）合金のリニアスイープボルタモグラムプロットを示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００４６】
[0052]本発明は、概してバイオセンサーにおいて用いられるもののような電極のための部品に関する。本明細書において用いる「バイオセンサー」という用語は、生物学的試料を分析するための装置を示す。幾つかの態様においては、図１に示されるように、バイオセンサー部品は層状の薄膜電極１００であってよく、概して、基材１０２、及び基材１０２の少なくとも一部の上に被覆されている導電層１０４を含んでいてよい。幾つかの態様においては、バイオセンサーはグルコース測定システムのような医用センサーであってよく、バイオセンサー部品はバイオセンサーと共に用いるための試験片であってよい。本明細書において用いる「医用センサー」という用語は、医用モニター及び／又は診断のために用いられるバイオセンサーを示す。例えば、図２に示されるように、幾つかの態様は、バイオセンサー部品が、反応スペース１１２によって第２の電極１００ａから離隔している第１の電極１００を含む試験片１１０を含むことを意図している。第１の電極１００は作用電極を構成していてよく、第２の電極１００ａは、参照電極、又は対電極、或いは参照電極と対電極の組合せを構成していてよい。したがって、１滴の血液のような生物学的試料を反応スペース１１２内に配置して、分析のために第１及び第２の電極１００及び１００ａと電気接触させることができる。本明細書において用いる「血糖センサー」という用語は、血液中のグルコースの濃度を求めるために用いられる医用センサーを示す。更に、生物学的試料と反応する生物学的反応物質、例えばタンパク質、酵素（例えば、グルコースオキシダーゼ、グルコースデヒドロゲナーゼなど）、並びにメディエーター（例えば、フェリシアニド、ルテニウム錯体、オスミウム錯体、キノン類、フェノチアジン類、フェノキサジン類など）を、電極の１つ又は両方、例えば作用電極上に形成することができる。
【００４７】
[0053]通常はパラジウム及び／又は金のような貴金属を含み、及び／又はこれを使用する従来の物理蒸着バイオセンサー部品と異なり、ここに記載するバイオセンサー部品は、ニッケル及びクロムを含むもののような非貴金属合金から形成することができる。それにもかかわらず、ここに記載する非貴金属合金は、生物学的試料を測定する際に優れた安定性及び正確性を示すことができる。而して、ここに記載する非貴金属合金を含むバイオセンサー部品を用いることによって、バイオセンサー部品の製造及び使用に通常関係する材料及び製造コストを大きく減少させることができる。
【００４８】
[0054]本発明の複数の態様は、概して非導電性であり、ここに記載する意図する化学反応に対して化学的に不活性である可撓性又は剛性のいずれかの任意のタイプの材料から形成される基材１０２を提供する。幾つかの態様においては、バイオセンサー部品の基材１０２には、ポリマーフィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフィルムなどのようなポリマーを含む可撓性の非導電性フィルムを含ませることができる。幾つかの具体的な態様においては、基材１０２にはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを含ませることができる。本発明の複数の態様は、基材１０２は少なくとも２５μｍ、１２５μｍ、又は２５０μｍ、及び／又は８００μｍ、５００μｍ、又は４００μｍ以下の厚さを有していてよいと意図する。幾つかの態様においては、基材１０２は、２５〜８００μｍ、２５〜５００μｍ、又は２５〜４００μｍの間、１２５〜８００μｍ、１２５〜５００μｍ、又は１２５〜４００μｍの間、或いは２５０〜８００μｍ、２５０〜５００μｍ、又は２５０〜４００μｍの間の厚さを有していてよい。
【００４９】
[0055]基材１０２上に被覆される導電層１０４には、１種類以上の非貴金属を含ませることができる。かかる導電層１０４は、スパッタ被覆（例えば、マグネトロンスパッタリング、非平衡マグネトロンスパッタリング、対向ターゲット式スパッタリングなど）、熱蒸着、電子ビーム蒸着、アーク蒸着、共蒸着、イオンプレーティングなどのような１以上の物理蒸着技術によって基材１０２上に被覆することができる。導電層１０４は、基材１０２上に、少なくとも１、１０、１５、又は３０ｎｍ、及び／又は１０００、２００、１００、又は５０ｎｍ以下の厚さに被覆することができる。幾つかの態様においては、導電層１０４は、１〜１０００ｎｍ、１〜２００ｎｍ、１〜１００ｎｍ、又は１〜５０ｎｍの間、１０〜１０００ｎｍ、１０〜２００ｎｍ、１０〜１００ｎｍ、又は１０〜５０ｎｍの間、１５〜１０００ｎｍ、１５〜２００ｎｍ、１５〜１００ｎｍ、又は１５〜５０ｎｍの間、或いは３０〜１０００ｎｍ、３０〜２００ｎｍ、３０〜１００ｎｍ、又は３０〜５０ｎｍの間の厚さを有していてよい。
【００５０】
[0056]導電層１０４は、得られる薄膜電極１００が概して可視光に対して不透明になるように基材１０２上に被覆することができる。例えば、得られる薄膜電極１００は、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３によって測定して、５０％以下、４０％以下、３０％以下、又は２０％以下の可視光透過率を有していてよい。幾つかの態様においては、得られる薄膜電極１００は、１〜５０％の間、１０〜４０％の間、１５〜３０％の間、又は約２０％の可視光透過率を有していてよい。更に、得られる薄膜電極１００は、ＡＳＴＭ−Ｆ１７１１−９６によって測定して５０００、２０００、１００、８０、６０、５０、４０、２０、１０、又は５オーム／スクエア以下のシート抵抗を有していてよい。幾つかの態様においては、得られる薄膜電極１００は、１〜５０００オーム／スクエア、２〜２０００オーム／スクエア、５〜１００オーム／スクエア、１０〜８０オーム／スクエア、２０〜６０オーム／スクエア、又は４０〜５０オーム／スクエアの間のシート抵抗を有していてよい。
【００５１】
[0057]導電層１０４を形成するここに記載する非貴金属には、ニッケルとクロムの合金を含ませることができる。例えば下表１は、バイオセンサー部品の導電層１０４を製造するために用いた非貴金属合金を例示する。表１は、ニッケル及びクロムと種々の量の鉄との合金を含む。
【００５２】
[0058]表１において上記に記載した量に加えて、幾つかの態様においては、電極の導電層（例えばバイオセンサー部品の導電層１０４）を構成する非貴金属合金中に含まれるニッケル及びクロムの量は、電極、例えばバイオセンサー部品の具体的な要件に応じて変化させることができる。種々の態様においては、非貴金属合金に、少なくとも約７０、７１、又は７２重量％、及び／又は約８１、８０、７８、７７、７６、又は７５重量％以下のニッケルを含ませることができる。幾つかの態様においては、非貴金属合金に、約７０〜８１、７１〜８１、７２〜８１、７０〜８０、７０〜７８、７０〜７７、７１〜８０、７１〜７８、７１〜７７、７１〜７５、７２〜８０、７２〜７９、７２〜７８、７２〜７７、７２〜７６、又は７２〜７５重量％の範囲のニッケルを含ませることができる。更に、種々の態様においては、非貴金属合金に、少なくとも約１２、１３、１４重量％、及び／又は約２５、２０、１９、１８、又は１７重量％以下のクロムを含ませることができる。より特には、非貴金属合金に、約１２〜２５、１３〜２０、１３〜１９、１３〜１８、１３〜１７、１４〜２０、１４〜１９、１４〜１８、又は１４〜１７重量％の範囲のクロムを含ませることができる。
【００５３】
[0059]幾つかの態様においては、電極、例えばバイオセンサー部品の導電層を構成する非貴金属合金中に含まれるニッケル及びクロムの量は、バイオセンサー部品の具体的な要件に応じて、次：１２〜２５重量％のクロム及び７０〜８１重量％のニッケル；又は１３〜２０重量％のクロム及び７０〜８１重量％のニッケル；又は１３〜１９重量％のクロム及び７０〜８１重量％のニッケル；又は１３〜１８重量％のクロム及び７０〜８１重量％のニッケル；又は１３〜１７重量％のクロム及び７０〜８１重量％のニッケル；又は１４〜２０重量％のクロム及び７０〜８１重量％のニッケル；又は１４〜１９重量％のクロム及び７０〜８１重量％のニッケル；又は１４〜１８重量％のクロム及び７０〜８１重量％のニッケル；又は１４〜１７重量％のクロム及び７０〜８１重量％のニッケル；又は１３〜２０重量％のクロム及び７１〜８１重量％のニッケル；又は１３〜１９重量％のクロム及び７１〜８１重量％のニッケル；又は１３〜１８重量％のクロム及び７１〜８１重量％のニッケル；又は１３〜１７重量％のクロム及び７１〜８１重量％のニッケル；又は１４〜２０重量％のクロム及び７１〜８１重量％のニッケル；又は１４〜１９重量％のクロム及び７１〜８１重量％のニッケル；又は１４〜１８重量％のクロム及び７１〜８１重量％のニッケル；又は１４〜１７重量％のクロム及び７１〜８１重量％のニッケル；又は１３〜２０重量％のクロム及び７２〜８１重量％のニッケル；又は１３〜１９重量％のクロム及び７２〜８１重量％のニッケル；又は１３〜１８重量％のクロム及び７２〜８１重量％のニッケル；又は１３〜１７重量％のクロム及び７２〜８１重量％のニッケル；又は１４〜２０重量％のクロム及び７２〜８１重量％のニッケル；又は１４〜１９重量％のクロム及び７２〜８１重量％のニッケル；又は１４〜１８重量％のクロム及び７２〜８１重量％のニッケル；又は１４〜１７重量％のクロム及び７２〜８１重量％のニッケル；又は１３〜１８重量％のクロム及び７０〜８０重量％のニッケル；又は１３〜１７重量％のクロム及び７０〜８０重量％のニッケル；又は１４〜１８重量％のクロム及び７０〜８０重量％のニッケル；又は１４〜１７重量％のクロム及び７０〜８０重量％のニッケル；又は１３〜１８重量％のクロム及び７１〜８０重量％のニッケル；又は１３〜１７重量％のクロム及び７１〜８０重量％のニッケル；又は１４〜１８重量％のクロム及び７１〜８０重量％のニッケル；又は１４〜１７重量％のクロム及び７１〜８０重量％のニッケル；又は１３〜１８重量％のクロム及び７２〜８０重量％のニッケル；又は１３〜１７重量％のクロム及び７２〜８０重量％のニッケル；又は１４〜１８重量％のクロム及び７２〜８０重量％のニッケル；或いは１４〜１７重量％のクロム及び７２〜８０重量％のニッケル；のように変化させることができ、これらの重量％は全て導電層の全重量％（１００重量％に等しい）を基準とする。
【００５４】
[0060]電極、例えばバイオセンサー部品の導電層を構成する非貴金属合金にはまた鉄を含ませることもできる。種々の態様においては、非貴金属合金に、少なくとも約５、６、７重量％、及び／又は約１２、１１、１０、又は９重量％以下の鉄を含ませることができる。幾つかの態様においては、非貴金属合金に、導電層の全重量（１００重量％に等しい）と基準として、５重量％より多く１２重量％未満、又は約６〜１１、６〜１０、６〜９、７〜１１、７〜１０、７〜９重量％の範囲、又は約９重量％の鉄を含ませることができる。
【００５５】
[0061]本発明において存在させることができるニッケル、クロム、及び鉄以外の非貴金属合金としては、次：マンガン及び銅のようなグループＩを挙げることができる。存在させることができるニッケル、クロム、及び鉄以外の非貴元素(non-noble elements)としては、次：炭素及びケイ素のようなグループＩＩが挙げられる。本発明において有用な全ての金属合金の重量％は、導電層中の材料の全重量％（１００重量％に等しい）を基準とする。
【００５６】
[0062]幾つかの態様においては、導電層に、少なくとも約０．００１、０．０１、又は０．１重量％、及び／又は１．０、０．９、０．８、０．７、又は０．６重量％以下のマンガンを更に含ませることができる。幾つかの態様においては、非貴金属合金に、約０．００１〜１．０、０．０１〜１．０、０．１〜１．０重量％の範囲、又は約１．０重量％未満のマンガンを含ませることができる。
【００５７】
[0063]幾つかの態様においては、導電層に、少なくとも約０．００１、０．０１、０．１、又は０．２重量％、及び／又は約０．５、０．４、又は０．３重量％以下の銅を更に含ませることができる。幾つかの態様においては、非貴金属合金に、約０．００１〜０．５、０．０１〜０．５、０．１〜０．５重量％の範囲、又は約０．５重量％未満の銅を含ませることができる。
【００５８】
[0064]幾つかの態様においては、導電層に最大で０．０１５重量％のケイ素を更に含ませることができる。幾つかの態様においては、導電層に最大で０．１５重量％の炭素を含ませることができる。
【００５９】
[0065]幾つかの態様においては、導電層は、存在する場合には導電層の全重量を基準として、１重量％未満、又は０．８重量％未満、又は０．６重量％未満、又は０．４重量％未満、又は０．２重量％未満、或いは０．１重量％未満の量のモリブデンを含む。複数の態様においては、導電層はモリブデンを実質的に含まない。複数の態様においては、導電層はモリブデンを含まない。
【００６０】
[0066]幾つかの態様においては、導電層は、次の元素種：モリブデン、ニオブ、コバルト、アルミニウム、チタン、リン、又はホウ素のいずれも含まないか、又はこれらを実質的に含まず、或いはいずれかの種が存在する態様においては、かかる種は、０．２５重量％未満、又は０．２重量％未満、又は０．１重量％未満、又は０．０５重量％未満、或いは痕跡量若しくはそれ以下の量である。幾つかの態様においては、導電層は、次の元素種：モリブデン、ニオブ、コバルト、アルミニウム、チタン、リン、又はホウ素をいずれも含まないか、或いはこれらを実質的に含まない。
【００６１】
[0067]幾つかの態様においては、電極、例えばバイオセンサー部品の導電層を構成する非貴金属合金中に含まれるニッケル、クロム、及び鉄の量は、バイオセンサー部品の具体的な要件に応じて、次：１３〜２５重量％のクロム、７０〜８１重量％のニッケル、及び５より多く１２重量％未満の鉄；又は１３〜２０重量％のクロム、７０〜８１重量％のニッケル、及び６〜１１重量％の鉄；又は１３〜１８重量％のクロム、７０〜８１重量％のニッケル、及び６〜１１重量％の鉄；又は１４〜１７重量％のクロム、７０〜８１重量％のニッケル、及び６〜１１重量％の鉄；又は１３〜１８重量％のクロム、７２〜８１重量％のニッケル、及び６〜１１重量％の鉄；又は１４〜１７重量％のクロム、７２〜８１重量％のニッケル、及び６〜１１重量％の鉄；又は１４〜１７重量％のクロム、７２〜８１重量％のニッケル、及び６〜１０重量％の鉄；のように変化させることができ、これらの重量％は全て導電層の全重量％（１００重量％に等しい）を基準とする。
【００６２】
[0068]本発明における導電層は、本出願において開示する任意の合金組成物を含む単一の層で構成することができる。幾つかの態様においては、合金組成物は、複数の元素の固溶体（単一相）、複数の金属相の混合物（２以上の溶体）、又は相の間に明確な境界を有しない金属間化合物であってよい合金を含む。
【００６３】
[0069]当業者が容易に認識するように、非貴金属合金の元素は不可避的不純物を含んでいてよい。本明細書において用いる「不可避的不純物」とは、非貴金属合金を製造するために用いる鉱石中に天然に存在しているか、又は製造プロセス中に非意図的に加えられる任意の不純物を指す。非貴金属合金は、約０．１、０．０５、又は０．００１重量％未満の不可避的不純物を含んでいてよい。
【００６４】
[0070]ここに記載する非貴金属合金にはまた、上記に記載した元素に加えて１種類以上の更なる合金化元素を含ませることもできる。しかしながら、種々の態様においては、非貴金属合金はかかる更なる合金化元素を実質的に含まなくてよい。本明細書において用いる「事実上含まない」及び「実質的に含まない」という用語は、非貴金属合金が０．００１重量％未満のかかる更なる合金化成分を含むことを意味する。更に、「事実上含まない」及び「実質的に含まない」という用語は互換的に用いることができる。
【００６５】
[0071]本発明の幾つかの態様においては、ここに記載するバイオセンサー部品は、次の：
（ａ）基材を与え；
（ｂ）ターゲットを与え；そして
（ｃ）基材の少なくとも一部にターゲットからの材料を物理蒸着して、それによって基材上に導電層を形成する；
工程を行うことによって製造することができる。
【００６６】
[0072]工程（ａ）の基材を与えることには、上記に記載したようなＰＥＴのような任意のタイプの基材材料を与えることを含ませることができる。幾つかの態様においては、基材は、高真空チャンバー内で作動させることができる基材材料のシートを含む。基材材料のシートには、正方形のシートのような単断面の材料を含ませることができる。幾つかの他の態様においては、基材材料のシートには、下記により詳細に記載するように、ロールツーロール機構によって高真空チャンバーに通される材料のロールを含ませることができる。他の態様においては、基材は、これも下記において記載するように、堆積中において固定して保持することができ、或いは回転させることができる。
【００６７】
[0073]工程（ｂ）のターゲットを与えることには、上記に記載した任意の非貴金属合金を含む物理蒸着ターゲットを与えることを含ませることができる。例えば幾つかの態様においては、表１にリストする合金（合金１〜１５）を含む物理蒸着ターゲットを用いて薄膜導電層を形成した。かかる合金ターゲットは、約０．１、０．０５、又は０．００１重量％未満の不可避的不純物を含んでいてよい。幾つかの態様においては、物理蒸着ターゲットは、物理蒸着プロセス中において、スパッタカソードのように電極内に収容され、及び／又はそれを構成する。幾つかの態様においては、物理蒸着ターゲットは、少なくとも２、４、８、１２、１６、又は２０ｃｍの直径を有する円形であってよい。他の態様においては、物理蒸着ターゲットは、少なくとも２、４、８、又は１６ｃｍの内径、及び２０、２４、２８、又は３２ｃｍの外径を有する管状ターゲットであってよい。更に他の態様においては、物理蒸着ターゲットは、５〜２５ｃｍの間の幅、２５〜７５ｃｍの間の長さ、及び０．３〜５ｃｍの間の厚さの寸法を有する方形体であってよい。しかしながら、本発明の複数の態様は他の形状及び寸法のターゲットを使用することを意図することを理解すべきである。
【００６８】
[0074]工程（ｃ）の物理蒸着は、概して基材を非貴金属合金ターゲットからの材料で被覆して導電層を形成することを含む。本明細書において用いる「物理蒸着」という用語は、基材上に気化した材料を凝縮させることによって薄膜を堆積させることを意味する。物理蒸着被覆は、上記に記載した任意のタイプの物理蒸着プロセス、即ち、スパッタ被覆、熱蒸着、電子ビーム蒸着、アーク蒸着、共蒸着、イオンプレーティングなどによって行うことができる。例えば幾つかの態様においては、物理蒸着工程は、スパッタリング装置によって非貴金属合金ターゲットをスパッタリングすることによって基材を導電層で被覆するスパッタリングプロセスによって行う。かかるスパッタリングタイプの物理蒸着の具体例は下記においてより詳細に記載する。その上に導電層が被覆されている得られる基材は、電極のようなバイオセンサー部品として用いることができる。かかる電極としては、作用電極、参照電極、及び／又は対電極を挙げることができる。基材材料のロールに、ロールツーロール物理蒸着プロセスによって導電層を真空被覆する場合のような幾つかの態様においては、得られる薄膜シートを適当な寸法に切断して、バイオセンサー部品に特異的な寸法の薄膜電極を形成することができる。他の態様においては、バイオセンサー部品は、化学エッチング又はレーザーエッチングのようなエッチングによって薄膜シートから形成することができる。更に他の態様においては、バイオセンサー部品はパターン化マスクを用いて形成することができ、これを基材上に載置し、その上に導電層を物理蒸着してバイオセンサー部品を形成する。
【００６９】
[0075]幾つかの具体的な態様においては、バイオセンサー部品は、ロールツーロール物理蒸着プロセス（ロールツーロールマグネトロンスパッタリングを含む）によって生成させることができる。例えば、２５μｍ〜２５０μｍの範囲の厚さ及び３３．０２ｃｍの幅を有するＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）製のポリマーフィルムを含む基材シートを、Applied Materials, Inc.によって提供されるSmartwebコーター、又はCHA Industries, Inc.によって提供されるMark 80のような幅７７．５０ｃｍのウエブロールツーロールマグネトロンスパッタコーターを用いてスパッタリングすることができる。シングル又はデュアルターゲット構造を用いて、表１からの合金のような非貴金属合金の導電層を堆積させることができる。（Tricor Industries Inc.から入手できるもののような）非貴金属合金プレートを含むターゲットを用いることができる。スパッタコーターの真空チャンバーは、拡散及び機械式ポンプの組合せを用いて少なくとも１０−５Ｔｏｒｒの到達圧力(base pressure)までポンプで減圧することができる。他の態様においては、機械式ポンプ、ターボポンプ、クライオポンプ、及び／又は油拡散ポンプの組合せを用いることができる。１５．２４ｃｍ×３０．４８ｃｍの概して長方形の形状を有する非貴金属合金ターゲットを収容しているマグネトロンスパッタリングカソードに、２ＫＷの電源（例えばAdvanced Energy Inc.から提供されるもの）を用いて電圧を印加する。（例えばMKSモデル1179A流量制御装置を用いて）真空チャンバー中へのアルゴンガスの流量を制御して、スパッタリングプロセス中に用いるための３〜１０ｍＴｏｒｒの間のスパッタリング圧力を設定することができる。
【００７０】
[0076]スパッタ導電層の厚さ及びシート抵抗は、特定のプロセスパラメーターを制御することによってその場で効率的に制御することができる。プロセスパラメーターの例としては、ロールツーロールウエブ速度（即ち、基材シートがスパッタリング中に真空チャンバーを通って進む速度を制御すること）、スパッタリングターゲットに供給する電力（即ち、ターゲット表面付近で形成されるプラズマへの印加電圧と電流の積）、スパッタリングチャンバー内のガス圧力、及びチャンバー内に存在するターゲットの数が挙げられる。与えられた合金の導電層のスパッタリングに関しては、ウエブ速度を０．１〜３．５メートル／分の間、スパッタリング出力密度を２〜８ワット／ｃｍ２の間に設定することができる。このようにすると、約２５ｎｍの厚さ測定値及び約４５オーム／スクエアのシート抵抗を有する合金のスパッタ導電層を形成することができる。
【００７１】
[0077]上記に記載したロールツーロールプロセスに加えて、バイオセンサー部品は、同じ構成の拡大型を用い、大型のロールツーロールプロセスを用いて製造することができる。かかる大型のロールツーロールプロセスにおいては、最大ウエブ速度は、０．１〜１０メートル／分、３〜７メートル／分の間、又は１０メートル／分より高くすることができる。大型のロールツーロールプロセスは、０．１〜１３、２〜１０、又は５〜８ワット／ｃｍ２のスパッタリング出力密度を与えることができる。更に、ターゲットの数としては、２、４、６、又はそれ以上の間を挙げることができ、基材シートのウエブ幅は７５ｃｍ又はそれ以上であってよい。
【００７２】
[0078]複数の態様は更に、基材シートを真空チャンバー内に固定して保持する物理蒸着プロセスを用いることができることを意図している。かかる態様の幾つかは、下記の実施例のセクションにおいて詳細に記載する。基材シートを固定して保持する幾つかの態様においては、基材シート上に導電層を堆積させるための堆積時間は、５、１０、１５、３０分、又はそれ以上であってよい。
【００７３】
[0079]上記に記載したように、ここに記載する非貴金属合金から形成される導電層を含むバイオセンサー部品は、それらをパラジウム及び／又は金のような貴金属を含むバイオセンサー部品に対する代替物として特に良く適したものにする望ましい電気化学的特性を示すことができる。例えば、本発明の複数の態様のバイオセンサー部品は、クロノアンペロメトリー試験にかけた際に望ましい用量応答特性を示す非貴金属合金導電層を有して形成される薄膜電極を構成することができる。
【００７４】
[0080]種々の態様においては、導電層には、（上記で議論した量の）ニッケル、クロム、及び鉄を含ませることができ、導電層は、（実施例セクションにおいて議論するように）タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験において求めて、４００ミリボルト（ｍＶ）未満、又は３９０ｍＶ未満、又は３８０ｍＶ未満、又は３７５ｍＶ未満、又は３６０ｍＶ未満、又は３５０ｍＶ未満、又は３４０ｍＶ未満、又は３３０ｍＶ未満、又は３２５ｍＶ未満、又は３２０ｍＶ未満、又は３１０ｍＶ未満、又は３００ｍＶ未満、又は２９０ｍＶ未満、又は２８０ｍＶ未満、又は２７５ｍＶ未満、又は２７０ｍＶ未満、或いは２６０ｍＶ未満のＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターに関する酸化波電圧（以下においてＥｐｅａｋ，ａｎｏｄｉｃと規定する）を有することができる。
【００７５】
[0081]本発明はその複数の態様の下記の実施例によって更に示すことができるが、これらの実施例は単に例示の目的のために含めるものであり、他に具体的に示していない限りにおいて発明の範囲を限定することは意図しないことが理解される。
【実施例】
【００７６】
薄膜電極の製造：
[0082]下記に記載する実施例のそれぞれに関し、下記に記載する物理蒸着プロセスによって薄膜電極の形態のバイオセンサー部品を形成した。下記のプロセスを用いて、表１に示す非貴組成物(non-noble compositions)、並びにパラジウム及び金のような貴金属のような複数の異なるタイプの元素及び元素合金の導電層を含む薄膜電極を形成することができると理解される。このプロセスは下記によって薄膜電極を形成することを含んでいた。
【００７７】
（ａ）高真空チャンバー内において、直流（ＤＣ）マグネトロンスパッタリングを用い、Denton Vacuum Desktop Proスパッタリング装置を用いてスパッタリングを実施して、１０．１６ｃｍ×１０．１６ｃｍの正方形のＰＥＴ基材シートの上に金属又は金属合金を堆積させた；
（ｂ）真空チャンバーを約１０−５Ｔｏｒｒの初期到達圧力まで排気した；
（ｃ）１０ｓｃｃｍのアルゴンガスを高真空チャンバー中に導入して、４ｍＴｏｒｒの堆積圧力を生成させた；
（ｄ）基材シートを、真空チャンバー内において約２回転／分で回転させた；
（ｅ）直径５．０８ｃｍの金属又は金属合金のターゲットを、ＤＣマグネトロンスパッタリング装置下において４０ワットの一定の出力に１５分間の堆積時間の間保持して、基材シートの少なくとも一部を導電層で被覆した（ターゲットを初期化するために、基材を真空チャンバー中に導入する前に、ターゲットをＤＣマグネトロンスパッタリング装置下において４０ワットの一定の出力に５分間の予備スパッタリング時間の間保持した）；そして
（ｆ）全ての堆積を室温において行った。
【００７８】
[0083]上記に規定した物理蒸着によって形成された薄膜電極フィルムから、５．０８ｃｍ×７．６２ｃｍの寸法を有する個々の薄膜電極を切り出した。Gamry Instruments VistaShieldファラデー箱の内部に配置された薄膜電極フィルムを含む電気化学セルを有する３電極構成のGamry Instruments Reference 600ポテンショスタットを用いて、電気化学実験を行った。その中にダイカットされた単一の直径３ｍｍの開口を有する電気メッキテープで薄膜電極を部分的にマスクすることによって、薄膜電極のそれぞれを作用電極として形成した。これにより、薄膜電極のダイカット開口によって形成された非マスク部分は、０．０７０７ｃｍ２の幾何学的作用電極表面積を与えた。薄膜電極の非マスク部分の他の異なる領域は、ポテンショスタットの作用電極リードへの電気的接続点として機能させた。薄膜電極のマスク部分は、プラスチックのような非導電性材料の平坦な支持ブロック上に配置した。その後、薄膜電極をガラス電気化学セルの作用電極ポート中に配置した。薄膜電極の露出した直径３ｍｍの部分を、電気化学セルの作用電極ポートの底部開口の中心付近に配置した。電気化学セルの作用電極ポートを、クランプ及びＯリングでシールした。電気化学セルにはまた、飽和カロメル参照電極を含む参照電極、及び炭素補助電極も含めた。参照電極及び補助電極は、それぞれ参照電極ポート及び補助電極ポート内に配置した。更に、参照電極及び補助電極は、それぞれポテンショスタットの参照リード及び補助リードに接続した。電気化学セルにはまた、それによって試験溶液を脱気し、及び窒素のような不活性ガスで覆う気体流ポートも含めた。
【００７９】
[0084]上記で議論した手順にしたがって、種々の量のニッケル、クロム、及び鉄を含む合金から薄膜電極を製造した。用いた合金を下表１に示す。
【００８０】
【表１】
2019523875.tif 000002
【００８１】
[0085]合金１〜８及び１０〜１５は、表１にしたがう組成を有する特別に製造したものであった。これらの合金は他の元素を実質的に含まないと考えられる。合金９は商業的に入手できるINCONEL（登録商標）600合金であり、これは更なる痕跡（又はより高い）濃度の表１に示していない幾つかの元素を含んでいると考えられる。
【００８２】
[0086]商業的に入手できる非貴金属合金から更なる薄膜電極を製造した。用いた市販の合金は全てInconel（登録商標）の商品名で販売されているものであった。種々のInconel（登録商標）金属合金に関して報告されている合金組成を下表２に示す。
【００８３】
【表２】
2019523875.tif 000003
【００８４】
タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験の説明：
[0087]薄膜電極の電気化学応答を試験するために、タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験を用いることができる。タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験は次の工程を含む：ｐＨ７．１の１４５ｍＭの塩化ナトリウムを含む１０ｍＭのリン酸カリウム緩衝液５０ｍＬを電気化学セル中に配置し、電気化学セルをストッパーで密閉した。気体流ポートに接続した気体入口及び出口取付具によって、中多孔質フィルタースティックを用いて窒素の気体流によって緩衝液の不活性ガス散布（即ち脱気）が可能であった。気体流ポートによって更に、気体流をフィルタースティックからヘッドスペースを覆う配置に切り替えることができた。気体出口を油バブラーに接続して、外部気体（例えば空気）が電気化学セル中に逆拡散するのを阻止した。気体流をブランケット構成に切り替える前に、同時に窒素を少なくとも５分間散布する一方で、磁気スターラーバーを用いて緩衝液を撹拌した。タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験によって行った電気化学実験中においては、噴霧又は他の形態による緩衝液の撹拌は行わなかった（即ち、電気化学試験中においては溶液は静止させた）。
【００８５】
[0088]電気化学セル内の作用電極を構成した薄膜電極に関してリニアスイープボルタンメトリー試験を行った。リニアスイープボルタンメトリーに関する開始電位は、作用電極と参照電極（即ち飽和カロメル参照電極）の間で測定して、開路電位（自然電位(rest potential)としても知られる）に対して０Ｖであり、ボルタンメトリー実験の前の少なくとも１０秒の静止時間の後において、少なくとも５０μＡの電流が観察されるまで、２５ｍＶ／秒で電位をアノード掃引した。Ｆｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターを含ませた溶液に関しては、メディエーターは１ｍＭの濃度で存在させ、リニアスイープボルタンメトリー条件は他の点に関してはメディエーターを含まない溶液と同一であった。
【００８６】
薄膜電極に対するタイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験の適用：
[0089]タイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験を用いて、複数の異なる薄膜電極を試験した。より詳細に述べると、表１に示す非貴金属合金（合金１〜１５）のそれぞれから選択される導電層を有して形成された薄膜電極を試験した。具体的には、次の薄膜電極：それぞれ合金１〜１５の導電層を有して形成された薄膜電極を試験した。更に、表２に示す種々のINCONEL（登録商標）金属合金の導電層を有して形成された薄膜電極を試験した。
【００８７】
[0090]かかる試験の結果を図３〜７にグラフで示す。表１は、Ｆｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターの酸化波電圧の数値表示を示す（データは、Ｅｐｅａｋ，ａｎｏｄｉｃの表題の欄に示されている）。表１はまた、ＳＣＥ参照電極に対して＋０．７６Ｖで生じる酸化波のピークアノード電流も示す（データはｉ０．７６Ｖの表題の欄に示されている）。このピークアノード電流値は、表１に示す特定の合金のアノード安定性の指標として解釈することができる。バイオセンサーにおいて用いる薄膜電極は、可能な限り低い電圧で生じるＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６に関するピークアノード電流を示すことが一般に望ましい可能性がある。また、バイオセンサーにおいて用いる薄膜電極は、一定の電極電位の影響下で最小及び／又は減少した電流を示すことも一般に望ましい可能性がある。図３は、メディエーターを含まないリン酸塩緩衝液を用いて表１からの幾つかの合金に関して行ったタイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験のプロットであり、鉄含量の関数としての合金のバックグラウンド電流又はアノード安定性を示す。図３において示されるように、（表１からの）合金５、６、９、及び１１から形成された薄膜電極は、鉄含量が増加するにつれてアノード絶縁破壊が向上し続けることを示す。図５において示されるように、＋０．７６ＶvsＳＣＥにおける電流は、合金中の低いＦｅ濃度においては急速に減少し、次に８〜３０％のＦｅ濃度範囲においてはよりゆっくりと減少する。図３を検討すると、試験した合金の鉄含量を５から１２％に増加させるとより大きなアノード安定性がもたらされることが明らかである。一般に、十分なアノード安定性を有して、電極自体の酸化（これ（電極の酸化）は、報告されるグルコース結果の正のバイアス及び低下した正確性をもたらすであろう）が血糖計によって測定される電流に対して大きく寄与しないことが、電極膜の望ましい特徴である可能性がある。
【００８８】
[0091]図４は、リン酸塩緩衝液及びＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターを用いて、図３に関して用いたものと同じ表１からの合金（合金５、６、９、及び１１）に関して行ったタイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験のプロットであり、Ｆｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６の酸化が起こる電圧によって示される、これらの合金に関するＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターとの不均一電子移動速度を示す。図６は、表１に示す全ての合金に関する酸化波に関する電圧を示す。幾つかの合金に関しては、不均一電子移動速度は非常に遅かったので、Ｆｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターの酸化に関する波を識別することは困難であった。これらの波を識別する困難性のために、＋０．４Ｖにおいて文字「Ｂ」をプロットしており、これは波がブロードで、別個の酸化波として特定するのが困難であったことを示している。より高い正（より陽(anodic)）の電圧は、より遅い不均一電子移動速度を示す。一般に、血糖センサーのようなセンサーにおける電極材料は、可能な限り速い不均一電子移動速度を有して、センサーを作動させるのに必要な印加酸化電圧が可能な限り小さいことが望ましい可能性がある。幾つかの態様においては、バイオセンサーは、作用電極電流を電気活性種（例えばメディエーター）の拡散によって制御するのに十分に陽の電圧で作動させることができる。印加電圧が過度に酸化性である場合には、尿酸、アセトアミノフェンなどのような血液中に存在する可能性がある干渉種の酸化が酸化される可能性がある。これにより、求められるグルコース濃度における望ましくない正のバイアス、及びより不正確なセンサーがもたらされる可能性がある。したがって、可能な限り軽度の（例えば低い）酸化電位を可能にするのに十分に速い不均一電子移動速度、及び電極材料自体の酸化から生起する大きなバックグラウンド酸化電流を阻止するのに十分にアノード安定性の電極膜材料の両方を有する必要性が存在する。図４を検討すると、フェロシアニドとの不均一電子移動速度は、８重量％の鉄を含む合金に関しては、１２重量％の鉄を含む合金と比べて大きく増加することが明らかである。より高い鉄含量は、電子移動速度をバイオセンサー用途においてもはや有用でなくなる点まで遅延させ続ける。バイオセンサーにおいて用いる電極膜は、有用であるのに十分に速い不均一電子移動速度と十分なアノード安定性との間の適切なバランスを有していなければならないと考えられる。
【００８９】
[0092]図７は、リン酸塩緩衝液及びＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６メディエーターを用いて、表２からの合金に関して行ったタイプ１のリニアスイープボルタンメトリー試験のプロットであり、これらの合金に関するフェロシアニドとの不均一電子移動速度を示す。３種類の合金のそれぞれに関するＦｅ（ＩＩ）［ＣＮ］６酸化波は、プロットにおいて「＊」によって示す。図７を検討すると、Inconel（登録商標）600合金は、より小さいアノード酸化波によって示されるように、Inconel（登録商標）625及びInconel（登録商標）X750合金の両方よりも優れた電子移動速度を有することが明らかである。図７を更に検討すると、Inconel 625のアノード安定性は、電極膜のアノード破壊から生起する酸化電流が急速に上昇する（プロットにおいて「ＡＢ」で表示する）電位によって示されるように、Inconel（登録商標）600及びInconel（登録商標）X750のものよりも非常に低いことが明らかである。Inconel（登録商標）783合金は、磁性が強すぎて（ＤＣマグネトロンスパッタリングによって）スパッタできず、薄膜電極を形成することができなかった。
【００９０】
[0093]本発明の複数の態様の上記の詳細な記載は、当業者が本発明を実施することを可能にするのに十分に詳細に本発明の種々の形態を記載することを意図している。発明の範囲から逸脱することなく、他の態様を用いることができ、変更を行うことができる。したがって、上記の詳細な記載は限定の意味で解釈すべきではない。本発明の範囲は、特許請求の範囲が権利を保有する均等物の全範囲と共に、続く正規の実用新案出願において示されている特許請求の範囲によってのみ規定される。
【００９１】
[0094]本明細書において、「一態様」、「態様」、又は「複数の態様」という記載は、関連する１つ又は複数の特徴が本技術の少なくとも１つの態様の中に含まれることを意味する。本明細書における「一態様」、「態様」、又は「複数の態様」という別々の記載は、必ずしも同じ態様を指すものではなく、また、そのように言及されているか及び／又はその記載から当業者に明白である場合を除いて互いに排他的でない。例えば、一態様において記載されている特徴、工程等はまた他の態様においても含まれる可能性があるが、必ずしも含まれない。而して、本発明は、ここに記載する複数の態様の種々の組合せ及び／又は統合を包含することができる。
【００９２】
[0095]ここに本発明者らは、本発明は、以下の特許請求の範囲において示す発明の文理範囲から実質的に逸脱しないが、その外側である任意の装置に関しているので、本発明の合理的に正しい範囲を決定及び利用するために均等論に依拠する本発明者らの意図を主張する。
【００９３】
定義：
[0096]下記は定義されている用語の排他的なリストであるとは意図しないことを理解すべきである。例えば文脈において規定されている用語を用いることを伴う際などにおいて、上記の記載において他の規定が与えられる可能性がある。
【００９４】
[0097]本明細書において用いる「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」の用語は１以上を意味する。
[0098]本明細書において用いる「及び／又は」の用語は、２以上の事項のリストにおいて用いる場合には、リストされている事項の任意の１つを単独で用いることができ、或いはリストされている事項の２以上の任意の組合せを用いることができることを意味する。例えば、組成物が成分Ａ、Ｂ、及び／又はＣを含むと記載されている場合には、この組成物は、Ａ単独；Ｂ単独；Ｃ単独；Ａ及びＢの組合せ；Ａ及びＣの組合せ；Ｂ及びＣの組合せ；或いはＡ、Ｂ、及びＣの組合せ；を含む可能性がある。
【００９５】
[0099]本明細書において用いる「含む」、「含み」、及び「含んでいる」という用語は、その用語の前に示されている主語から、その用語の後に示されている１以上の要素へ移行するのに用いられる非限定的な移行語であり、この移行語の後にリストされている１つ又は複数の構成要素は、必ずしも主語を構成する唯一の構成要素ではない。
【００９６】
[00100]本明細書において用いる「有する」、「有し」、及び「有している」という用語は、上記に定義した「含む」、「含み」、及び「含んでいる」と同じ非限定的な意味を有する。
【００９７】
[00101]本明細書において用いる「包含する」、「包含し」、及び「包含している」という用語は、上記に規定した「含む」、「含み」、及び「含んでいる」と同じ非限定的な意味を有する。
【００９８】
数値範囲：
[00102]本明細書においては、本発明に関連する幾つかのパラメーターの量を定めるために数値範囲を用いる。数値範囲が与えられている場合には、かかる範囲は、その範囲のより低い値のみを示すクレームの限定、並びにその範囲のより高い値のみを示すクレームの限定に対する文言上のサポートを与えるものと解釈されることを理解すべきである。例えば、１０〜１００の開示されている数値範囲は、「１０よりも大きい」（上限なし）を示すクレーム、並びに「１００未満」（下限なし）を示すクレームに対する文言上のサポートを与える。
【図１】
2019523875.tif 000004
【図２】
2019523875.tif 000005
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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