(57)【要約】  ガンマ線検出デバイスは、ガンマ線を検出するシンチレーション検出器であって、元素の中性子放射化によって、ガンマ線を放出する同位体を創出する元素を含む、シンチレーション物質を備える、シンチレーション検出器と、同位体によって放出されるガンマ線を監視し、それによって、中性子線へのガンマ線検出デバイスの曝露を検出するように構成されたプロセッサと、を備える。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガンマ線検出デバイスであって、
ａ．ガンマ線を検出するシンチレーション検出器であって、元素の中性子放射化によって、ガンマ線を放出する同位体を創出する前記元素を含む、シンチレーション物質を備える、シンチレーション検出器と、
ｂ．前記同位体によって放出される前記ガンマ線を監視し、それによって、中性子線への前記ガンマ線検出デバイスの曝露を検出するように構成されたプロセッサと、を備える、ガンマ線検出デバイス。
【請求項２】
前記元素が、臭素（Ｂｒ）である、請求項１に記載のデバイス。
【請求項３】
前記同位体が、Ｂｒ−８０ｍを含む、請求項２に記載のデバイス。
【請求項４】
前記同位体が、Ｂｒ−８０をさらに含む、請求項３に記載のデバイス。
【請求項５】
前記プロセッサが、Ｂｒ−８０同位体によって放出されるベータ線を監視するようにさらに構成されている、請求項４に記載のデバイス。
【請求項６】
前記同位体が、Ｂｒ−８２ｍを含む、請求項２に記載のデバイス。
【請求項７】
前記同位体が、Ｂｒ−８２をさらに含む、請求項６に記載のデバイス。
【請求項８】
前記プロセッサが、Ｂｒ−８２同位体によって放出されるベータ線を監視するようにさらに構成されている、請求項７に記載のデバイス。
【請求項９】
前記元素が、セシウム（Ｃｓ）である、請求項１に記載のデバイス。
【請求項１０】
前記同位体が、Ｃｓ−１３４ｍを含む、請求項９に記載のデバイス。
【請求項１１】
前記同位体が、Ｃｓ−１３４をさらに含む、請求項１０に記載のデバイス。
【請求項１２】
前記プロセッサが、Ｃｓ−１３４同位体によって放出されるベータ線を監視するようにさらに構成されている、請求項１１に記載のデバイス。
【請求項１３】
前記プロセッサが、前記同位体によって放出される所定のエネルギーのガンマ線を監視するようにさらに構成されている、請求項１に記載のデバイス。
【請求項１４】
前記元素が、臭素（Ｂｒ）である、請求項１３に記載のデバイス。
【請求項１５】
前記同位体が、Ｂｒ−８２ｍである、請求項１４に記載のデバイス。
【請求項１６】
Ｂｒ−８２ｍ同位体によって放出される前記ガンマ線の前記エネルギーが、４８ｋｅＶである、請求項１５に記載のデバイス。
【請求項１７】
前記同位体が、Ｂｒ−８０ｍである、請求項１４に記載のデバイス。
【請求項１８】
Ｂｒ−８０ｍ同位体によって放出される前記ガンマ線の前記エネルギーが、８５ｋｅＶである、請求項１７に記載のデバイス。
【請求項１９】
前記元素が、セシウム（Ｃｓ）である、請求項１３に記載のデバイス。
【請求項２０】
前記同位体が、Ｃｓ−１３４ｍである、請求項１９に記載のデバイス。
【請求項２１】
Ｃｓ−１３４ｍ同位体によって放出される前記ガンマ線の前記エネルギーが、１４０ｋｅＶである、請求項２０に記載のデバイス。
【請求項２２】
前記プロセッサが、中性子線への前記ガンマ線検出デバイスの曝露後に、前記同位体によって放出される、持続性ガンマ線を監視するようにさらに構成されている、請求項１に記載のデバイス。
【請求項２３】
前記ガンマ線検出デバイスと直接接触する中性子減速材デバイスをさらに含む、請求項１に記載のデバイス。
【請求項２４】
前記中性子減速材デバイスが、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、および水のうちの少なくとも１つを含む、請求項２３に記載のデバイス。
【請求項２５】
中性子線を検出する方法であって、
ａ．ガンマ線を検出するシンチレーション検出器を含むガンマ線検出デバイスを使用して、ガンマ線を検出するステップであって、前記シンチレーション検出器は、元素の中性子放射化によって、ガンマ線を放出する同位体を創出する前記元素を含む、シンチレーション物質を備える、検出するステップと、
ｂ．前記同位体によって放出される前記ガンマ線を監視するステップであって、それによって、中性子線への前記ガンマ線検出デバイスの曝露を検出する、監視するステップと、を含む、方法。
【請求項２６】
前記元素が、臭素（Ｂｒ）である、請求項２５に記載の方法。
【請求項２７】
前記同位体が、Ｂｒ−８０およびＢｒ−８０ｍを含み、前記監視するステップが、Ｂｒ−８０同位体によって放出されるベータ線エネルギーを監視するステップを含む、請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
前記同位体が、Ｂｒ−８２およびＢｒ−８２ｍを含み、前記監視するステップが、Ｂｒ−８２同位体によって放出されるベータ線エネルギーを監視するステップを含む、請求項２６に記載の方法。
【請求項２９】
前記元素が、セシウム（Ｃｓ）である、請求項２５に記載の方法。
【請求項３０】
前記同位体が、Ｃｓ−１３４およびＣｓ−１３４ｍを含み、前記監視するステップが、Ｃｓ−１３４同位体によって放出されるベータ線エネルギーを監視するステップを含む、請求項２９に記載の方法。
【請求項３１】
前記同位体によって放出される前記ガンマ線を監視するステップが、前記同位体によって放出される所定のエネルギーのガンマ線を監視するステップを含む、請求項２５に記載の方法。
【請求項３２】
前記元素が、臭素（Ｂｒ）である、請求項３１に記載の方法。
【請求項３３】
前記同位体が、Ｂｒ−８２ｍであり、前記監視するステップが、Ｂｒ−８２ｍ同位体によって放出される４８ｋｅＶのガンマ線を監視するステップを含む、請求項３２に記載の方法。
【請求項３４】
前記同位体が、Ｂｒ−８０ｍであり、前記監視するステップが、Ｂｒ−８０ｍ同位体によって放出される８５ｋｅＶのガンマ線を監視するステップを含む、請求項３２に記載の方法。
【請求項３５】
前記元素が、セシウム（Ｃｓ）である、請求項３１に記載の方法。
【請求項３６】
前記同位体が、Ｃｓ−１３４ｍであり、前記監視するステップが、Ｃｓ−１３４ｍ同位体によって放出される１４０ｋｅＶのガンマ線を監視するステップを含む、請求項３５に記載の方法。
【請求項３７】
前記同位体によって放出される前記ガンマ線を監視するステップが、中性子線への前記ガンマ線検出デバイスの曝露後に放出される、持続性ガンマ線を監視するステップを含む、請求項２５に記載の方法。
【請求項３８】
前記ガンマ線検出デバイスを、中性子減速材デバイスと直接接触して配置するステップをさらに含む、請求項２５に記載の方法。
【請求項３９】
前記中性子減速材デバイスが、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、および水のうちの少なくとも１つを含む、請求項３８に記載の方法。
【請求項４０】
高原子番号物質を備えるガンマ遮蔽封入容器内に前記ガンマ線検出デバイスを封入するステップをさらに含む、請求項２５に記載の方法。
【請求項４１】
前記高原子番号物質が、鉛（Ｐｂ）、錫（Ｓｎ）、またはタングステン（Ｗ）のうちの少なくとも１つである、請求項４０に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、２０１６年１１月１５日に提出された米国仮特許出願第６２／４２２，１６８の利益を主張する。本出願の内容は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、概して、中性子線検出に関する。
【背景技術】
【０００３】
隠された放射性物質の探索、または、例えば、原子力研究施設によって創出された放射線場の高感度の特徴付けは、非常に高感度のシンチレーション検出器を含有する移動式、携帯式、およびウェアラブル機器に実行されることが多い。このような機器は、プルトニウムまたは工業用中性子源（例えば、ＡｍＢｅまたはＣｆー２５２）などの危険かつ放射性の高い物質が、ガンマ線で強く遮蔽されているか、または他の放射性物質によってマスキングされているシナリオに対応するために、たとえ中性子線の検出もまた望ましくあり得る場合であっても、典型的には、ＮａＩ（Ｔｌ）、ＣｓＩ（Ｔｌ）、ＬａＢｒ3（Ｃｅ）、ＣｅＢｒ3などのシンチレータ物質を使用するガンマ線の検出および分光分析専用に設計されている。しかし、ガンマ線と中性子線との両方を検出するように設計されている機器は、著しくより高価である。追加の不都合および所有コストは、追加の中性子検出器を較正する必要性によって生じることが多い。かかる検出器の例は、Ｈｅ−３、Ｂ−１０ガス、またはＢ−１０壁コーティングを有するガス充填比例計数管である。ＬｉＩ（Ｅｕ）などのＬｉ−６を含有している中性子高感度シンチレーション検出器もまた、既知である。最近、ＣｅドープＣｓ2ＬｉＹＣｌ6（「ＣＬＹＣ」）、またはＣｓ2ＬｉＬａＢｒ6（「ＣＬＬＢ」）などのガンマ／中性子分光結晶が利用可能になった。これらのシンチレーション検出器は、分光学的ガンマ測定、および中性子検出専用であるが、これらの結晶に基づく機器は、高強度ガンマ場の存在下で中性子線を検出することができなくなるかもしれない。
【０００４】
中性子放射化分析は、サンプル中の微量元素の濃度を決定するための周知の技術である。従来の中性子放射化分析のために、サンプル物質は、まず、高中性子フルエンス率に曝露され、次いで、中性子場から取り出され、分光ガンマ線検出器の隣に配置される。中性子捕獲または他の中性子誘導核反応によって生成された、放射性同位元素の遅延ガンマ線を測定および分析して、一定の元素の濃度を決定する。測定の目的を逆にすると、中性子フルエンス測定は、未知の強度の中性子場において既知の金属箔を照射することによって実行することができる。この方法の欠点としては、これらの測定ステップを積極的に実行する必要があること、低曝露シナリオでは検出感度が制限されること、および高曝露シナリオで標的物質を取り扱うユーザの潜在的な放射線曝露が挙げられる。
【０００５】
ヨウ素を含有するシンチレータ物質が、パルス中性子線の測定に最近使用されている。その全体が参照により本明細書に組み入れられる、ＷＯ２０１４／１３６９９０Ａ１として公開されたＮｏｈｔｏｍｉらのＰＣＴ出願ＰＣＴ／ＪＰ２０１４／０５６８１２を参照されたい（しかしながら、組み込まれた参考文献中のいずれかの事項が本出願に記載のいずれかの事項に反する場合、本出願が優先する）。ここで、Ｉ−１２８は、中性子捕獲によって生成され、放出されたベータ線は、シンチレータ結晶に吸収されて検出された。この技術の限界および欠点は、崩壊エネルギーがイオン化粒子（電子）と非イオン化粒子（反ニュートリノ）との間で共有されているため、０から約２ＭｅＶまでの範囲のベータエネルギーが広く連続的に分布して図１に見られる。したがって、例えば低曝露のシナリオでは、誘導放射能を背景放射線と区別することは困難である。さらに、この方法は、ＮａＩ（Ｔｌ）またはＣｓＩ（Ｔｌ）などのヨウ素を含有するシンチレーション結晶に限定される。
【０００６】
したがって、シンチレータ物質の中性子放射化による中性子線の検出における更なる改良の必要性がある。
【発明の概要】
【０００７】
一実施形態において、ガンマ線検出デバイスは、ガンマ線を検出するシンチレーション検出器であって、元素の中性子放射化によって、ガンマ線を放出する同位体を創出する元素を含む、シンチレーション物質を備える、シンチレーション検出器と、同位体によって放出されるガンマ線を監視し、それによって、中性子線へのガンマ線検出デバイスの曝露を検出するように構成されたプロセッサと、を含む。いくつかの実施形態において、元素は、臭素（Ｂｒ）であり得る。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｂｒ−８０ｍおよびＢｒ−８２ｍを含み得る。一定の実施形態において、同位体は、Ｂｒ−８０およびＢｒ−８２をさらに含むことができ、プロセッサは、Ｂｒ−８０およびＢｒ−８２同位体によって放出されるベータ線を監視するようにさらに構成されている。一定の他の実施形態において、元素は、（Ｃｓ）であり得る。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｃｓ−１３４ｍを含み得る。一定の実施形態において、同位体は、Ｃｓ−１３４をさらに含むことができ、プロセッサは、Ｃｓ−１３４同位体によって放出されるベータ線を監視するようにさらに構成されている。プロセッサは、中性子線へのガンマ線検出デバイスの曝露後に、同位体から放出される持続性ガンマ線を監視するようにさらに構成することができる。
【０００８】
いくつかの実施形態において、プロセッサは、同位体によって放出される所定のエネルギーのガンマ線を監視するようにさらに構成され得る。一定の実施形態において、元素は、臭素（Ｂｒ）であり得る。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｂｒ−８２ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーが、４８ｋｅＶであるＢｒ−８２ｍであるか、またはＢｒ−８０ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーが、８５ｋｅＶであるＢｒ−８０ｍであり得る。一定の他の実施形態において、元素は、セシウム（Ｃｓ）とすることができる。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｃｓ−１３４ｍであり得、Ｃｓ−１３４ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、１４０ｋｅＶである。
【０００９】
一定の実施形態において、デバイスは、ガンマ線検出デバイスと直接接触している中性子減速材デバイスをさらに含むことができる。中性子減速材デバイスは、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、および水のうちの少なくとも１つを含み得る。
【００１０】
別の実施形態において、中性子放射を検出する方法は、ガンマ線を検出するシンチレーション検出器を含むガンマ線検出デバイスを使用して、ガンマ線を検出することであって、検出器は、元素の中性子放射化によってガンマ線を放出する同位体を創出する元素を含む、シンチレーション物質を備える、検出することと、同位体によって放出されるガンマ線を監視し、それによって、中性子線へのガンマ線検出デバイスの曝露を検出することと、を含む。いくつかの実施形態において、元素は、臭素（Ｂｒ）であり得る。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｂｒ−８０ｍおよびＢｒ−８２ｍを含み得る。一定の実施形態において、同位体は、Ｂｒ−８０およびＢｒ−８２をさらに含むことができ、監視するステップは、Ｂｒ−８０およびＢｒ−８２同位体によって放出されるベータ線を監視することを含む。一定の他の実施形態において、元素は、（Ｃｓ）であり得る。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｃｓ−１３４ｍを含み得る。一定の実施形態において、同位体は、Ｃｓ−１３４をさらに含むことができ、監視するステップはＣｓ−１３４同位体によって放出されたベータ線を監視することを含む。監視するステップは、中性子線へのガンマ線検出デバイスの曝露後に、同位体によって放出される持続性ガンマ線を監視することを含むことができる。
【００１１】
いくつかの実施形態において、監視するステップは、同位体によって放出される所定のエネルギーのガンマ線を監視することを含むことができる。一定の実施形態において、元素は、臭素（Ｂｒ）であり得る。これらの特定の実施形態におい、同位体は、４８ｋｅＶであり得、Ｂｒ−８２ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、Ｂｒ−８２ｍであり、または、同位体は、８５ｋｅＶであり得、Ｂｒ−８０ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、るＢｒ−８０ｍである。一定の他の実施形態におい、元素は、セシウム（Ｃｓ）とすることができる。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｃｓ−１３４ｍであり得、Ｃｓ−１３４ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、１４０ｋｅＶである。
【００１２】
一定の実施形態において、方法は、ガンマ線検出デバイスを、中性子減速材デバイスと直接接触して配置することをさらに含むことができる。中性子減速材デバイスは、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、および水のうちの少なくとも１つを含み得る。いくつかの実施形態において、方法は、高原子番号物質を含むガンマ遮蔽封入容器内に、ガンマ線検出デバイスを封入することをさらに含むことができる。高原子番号物質は、鉛（Ｐｂ）、錫（Ｓｎ）、またはタングステン（Ｗ）のうちの少なくとも１つである。
【００１３】
本発明は、専用の中性子検出器なしで分光個人用放射線検出器を用いて中性子線の検出を可能にすることを含む、多くの利点を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】従来技術の中性子検出方法の、Ｉ−１２８のβスペクトルのエネルギー（Ｍｅｖ）の関数としての周波数（カウント）のプロットである。
【図２】ＣｅＢｒ3シンチレーション結晶に短時間（フラッシュ）の中性子を照射した後の、時間（分）の関数としての臭素（任意単位）の誘導活動の減衰のグラフである。
【図３Ａ】ＣｅＢｒ3シンチレーション結晶の中性子照射１５分後の波高スペクトルのグラフである。
【図３Ｂ】ＣｅＢｒ3シンチレーション結晶の中性子照射２時間後の波高スペクトルのグラフである。
【図４】ＣｅＢｒ3シンチレーション結晶に中性子を一定時間照射したときの、誘導活動（任意単位）の内部成長（時間）のグラフである。
【図５】本発明の例示的実施形態によるガンマ線検出デバイスの概略図である。
【図６】ＣｅＢｒ3シンチレーション結晶に中性子を照射して５０分後の波高スペクトルのグラフである。
【図７Ａ】ＣｓＩシンチレーション結晶に中性子を照射して５０分後の波高スペクトルのグラフである。
【図７Ｂ】ＣｓＩシンチレーション結晶の中性子照射後３００分後の波高スペクトルのグラフである。
【図８】本発明の例示的な実施形態による、中性子減速材デバイスと直接接触している中性子検出デバイスの概略的例示である。
【図９】本発明の例示的な実施形態による、中性子線を検出する方法のフローチャートである。
【００１５】
同じ参照番号は、図面のいくつかの図全体にわたって、対応する部分を指す。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
本明細書中の本発明の説明において、別段、暗黙的または明示的に理解または記載しない限り、単数で現れる語は、その複数の同等のものを包含し、複数で現れる語は、その単数の同等のものを包含することが理解される。さらにまた、別段、暗黙的または明示的に理解または記載しない限り、本明細書に記載された任意の所与の構成要素または実施形態について、その構成要素について列挙された可能な候補または代替物のいずれかが、一般に個々にまたは互いに組み合わせて使用され得ることが理解される。さらに、本明細書で示した図は、必ずしも縮尺通りに描画されておらず、要素のいくつかは、単に本発明を明確にするために描画されている場合があることが理解されるべきである。また、対応するかまたは類似する要素を示すために、様々な図の中で参照符号が繰り返されている場合がある。さらに、別段、黙示的または明示的に理解または記載されない限り、かかる候補または代替物のいかなる列挙も、単なる図示であり、限定ではないことが理解されるだろう。加えて、別段の表示がない限り、明細書および特許請求の範囲中に使用された材料、成分、反応状態等の分量を明示する数は、「約」という用語により修飾されるものとして理解されるべきである。
【００１７】
したがって、反対の表示がなされない限り、明細書および添付の特許請求の範囲において記載された数値パラメータは、本明細書中に提示された主題によって得られることが求められる、所望の特性に応じて変化することがある近似値である。最低でも、特許請求の範囲に対する均等の原則の適用を限定することを企図しないように、各数値パラメータは、少なくとも、報告された有意な数字の数に照らして、且つ通常の丸め技術を適用することによって解釈されるべきである。本明細書中に提示された主題の広範な範囲を記載している数値範囲およびパラメータは近似値であるにも関わらず、特定の例に記載された数値は、可能な限り正確に報告される。しかしながら、任意の数値は、本質的に、それぞれの試験的測定において見られた標準偏差から必然的に生じる一定の誤差を含有する。
【００１８】
ガンマ線分光検出デバイスの不可欠な部分である、ガンマ線分光シンチレーション結晶の固有の自己放射化を使用して、専用の中性子検出器なしで中性子線の存在および強度を決定するために、分光個人用放射線検出器（ＳＰＲＤ）を使用する方法が本明細書に記載される。それによって、信頼性の高い解決策が、例えば、非常に短い持続時間（ミリ秒以下のオーダーのパルス）の高強度放射線事象の検出のために提供され、Ｈｅ−３、Ｌｉ−６もしくはＢ−１０、または新しい（例えば、ＣＬＹＣまたはＣＬＬＢ）ガンマ線／中性子識別物質に基づく、古典的な能動型検出器は過負荷になる可能性がある。
【００１９】
本明細書に記載の方法においては、中性子放射線場への露光中および曝露後のパルス高形状および時間依存性に関する、ガンマ線分光シンチレーション検出器の応答が分析され、中性子の存在についての警告メッセージが生成される。本方法は、臭素またはセシウムを含有している、ガンマ線分光シンチレータ物質における中性子放射化によって引き起こされる誘導放射能に基づいている。本方法は、連続またはパルス中性子線に適用することができる。この中性子検出デバイスの較正および性能検証は、中性子源を必要としないが、ガンマ線を使用することによって検証することができる。
【００２０】
臭素またはセシウムを含有している結晶の中性子放射化は、追加の物質も追加の測定ステップも必要とせず、追加の放射性曝露を引き起こすこともなく、ガンマ線検出器の一部である臭素またはセシウム原子は、中性子場で活性化される。創出された放射性原子の放射性崩壊によって引き起こされる、放出された遅延放射線は、非常に短い範囲のものであり、したがってシンチレーション結晶にほぼ完全に吸収される。したがって、この方法は、追加の標的物質を使用することなく、ＣｓＩ（Ｔｌ）、ＬａＢｒ3、またはＣｅＢｒ3などの従来の分光ガンマシンチレーション検出器の使用を、低エネルギー中性子の検出に拡張する。本方法は、放射線源への曝露中または曝露後に適用することができ、曝露光の適用は、短時間で高強度のパルス放射線場の検出を可能にする。その目的のために、セシウムまたは臭素の中性子放射化によって引き起こされる、シンチレーション検出器自体の中に誘導された、本質的な放射能の波高スペクトルが分析される。スペクトル分析と併せて、測定中のスペクトルの時間変化を分析して、さらなる検出感度を得ることができる。
【００２１】
臭素もしくはセシウム、またはその両方を含有しているシンチレーション結晶の自己放射化は、低エネルギー中性子の検出に使用することができる。中性子放射化の間、少なくとも２つの同位体が創出され、一方の同位体は、高エネルギーベータ粒子および反ニュートリノの放出によって崩壊し、他方の同位体は、低エネルギー光子および電子放出によって異性体状態から基底状態に崩壊する。両方の種類の放射線は、関連する短距離で高度に電離しているので、ほとんど全ての崩壊事象が結晶内に記録されている。それらの相対的な産生速度および崩壊時間は既知であるので、存在および崩壊挙動は、中性子の存在を検出し、パルス中性子放射と連続中性子放射との両方に対する熱中性子フルエンスおよびフルエンス率を決定するために使用することができる。
【００２２】
上記の核崩壊特性は、ＢｒまたはＣｓを含有するガンマ線分光法に使用されるシンチレータ物質に見出すことができ、臭素は、２つの安定同位体、Ｂｒ−７９（５０．７％天然存在量）およびＢｒ−８１（４９．３％天然存在量）からなる。臭素が中性子線に曝露されると、放射性同位体Ｂｒ−８０ｍ、Ｂｒ−８０、Ｂｒ−８２、およびＢｒ−８２ｍが、中性子捕捉によって生成される。セシウムは、たった１つの安定同位体、Ｃｓ−１３３を有し、放射性Ｃｓ−１３４およびＣｓ−１３４ｍは、中性子放射化によって産生される。
【００２３】
表１および表２は、それぞれ臭素およびセシウムの関連する核特性をまとめている。放射化の交差節は、その全体が参照により本明細書に組み込まれた、ＩＡＥＡ技術報告書１５６からとられた（しかしながら、組み込まれた参考文献中のいずれかの事項が本出願に記載のいずれかの事項に反する場合、本出願が優先する）。他の中核データは、ＮＵＣＬＩＤＥＳ２０００−Ａｎ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ  Ｃｈａｒｔ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｎｕｃｌｉｄｅｓ  ｏｎ  ＣＤ、ＩＴＵ  Ｋａｒｌｓｒｕｈｅ、１９９９年から引用され、その全体が参照により本明細書に組み込まれた（しかしながら、組み込まれた参考文献中のいずれかの事項が本出願に記載のいずれかの事項に反する場合、本出願が優先する）。
【００２４】
【表１】
2019536065.tif 000003
【００２５】
【表２】
2019536065.tif 000004
【００２６】
表１および表２は、はるかに高い初期活動および関連する、より高い中性子検出感度のために、臭素がシンチレータ結晶中のセシウムよりも好ましい元素であることを示す。Ｂｒ−８２ｍの４８ｋｅＶピークおよびＢｒ−８０に由来するベータスペクトルは、短時間照射に対するこの方法の感度を決定する。図２は、１秒間の中性子照射後の臭素同位体の本質的特定活動の時間依存性を示す（任意活動能単位）。
【００２７】
Ｂｒ−８２ｍを定量するために使用される、約３５ｋｅＶ〜６５ｋｅＶの間の狭いエネルギー範囲における低い背景計数率を考慮すると、Ｂｒ−８２ｍの分析は、図３Ａに示すように、第１の３０分の間に最も高い検出感度を提供し、後に、ベータスペクトル（２ＭｅＶまで）の存在と、図３Ｂに示すように、約７０ｋｅＶから１００ｋｅＶの間の範囲の計数率（Ｂｒ−８０）とを組み合わせて使用することができる。
【００２８】
このような明瞭で明白なスペクトルは、典型的には、低いガンマ背景で、すなわち機器が放射線場から取り除かれて、好適なガンマ遮蔽封入容器内へ配置された場合にのみ得ることができる。しかしながら、中性子放射化の影響をマスキングしても、典型的には数百ｋｅＶまでの範囲のみの放射線を放出し、したがってスペクトルのＢｒ−８０高エネルギー部分は依然として検出可能である、ほとんどの工業用および医療用同位体には効果がない、ということが分かる。
【００２９】
図２は、高フルエンス率での短い中性子曝露後の誘導活動の減衰を示し、一方、図４は連続照射中の臭素同位体の誘導活動の予測される内部成長を示す。Ｂｒ−８０ｍおよびＢｒ−８２ｍガンマ線の内部成長のための時間は、現場でのガンマ線分光測定のための数（例えば、５〜１０以上）分の便利な測定時間に対応することに留意されたい。
【００３０】
１つの例示的な使用事例は、図４から直接推定することができ、１０分の全時間にわたってスペクトルを測定する代わりに、例えば、計数率およびスペクトル形状をそれぞれ５分の第１および第２のサブスペクトルについて比較することができる。ソースおよび検出器の位置が固定されている場合、Ｂｒ−８２ｍおよびＢｒ−８０ｍの正味の寄与は、曝露開始後に時間とともに直線的に増加する。したがって、第１の５分間の予測平均寄与率は、２．５分の放射化時間に対応し、第２の間隔については、放射化時間は７．５分である。すなわち、第２の時間間隔における正味の計数は、一定の中性子フルエンス率に対する第１の時間間隔におけるよりもほぼ３倍大きいと予測される。スペクトルにおける放射化内成長についてのこのような調査はまた、可変ガンマ背景場内を移動している間でも、継続的に実行することができる。
【００３１】
このような目的のために、エネルギー比技術を使用することができる。その全体が参照によって本明細書に組み込まれる、米国特許第７，４５６，４０５号を参照されたい（しかしながら、組み込まれた参考文献中のいずれかの事項が本出願に記載のいずれかの事項に反する場合、本出願が優先する）。背景放射線の連続監視中のそのような中性子警報の典型的なシナリオは、ガンマ線が強く遮蔽されている中性子源であり、そのため実質的に遅い中性子のみが逃げることができる。そのようなソースは、専用の従来の中性子検出器を使用して容易に検出することができるが、典型的なガンマのみの個人用放射線検出器または他のガンマ探索デバイスでは見逃されるであろう。
【００３２】
中性子放射化の検出は、強いガンマ線の存在下では著しく妨げられるかもしれないが、そのようなガンマ線の存在はユーザに警告するガンマ警報を引き起こし、次に、ユーザは、第１にガンマ線分光測定を行い、次に、中性子誘導放射能を検出するために、その後の低レベル測定を実行するべく放射線場から機器を取り除くことができる。その目的のため、以下に説明するように、中性子放射化の率を最大にするべく、曝露中に検出器を中性子減速材構成にすることも有利であり得る。その目的のために、曝露中に、いずれかのガンマ分光測定を行うには高すぎるガンマ線場にシンチレータを配置することさえでき、デバイスは照射中にスイッチを切ったままにすることさえできる。ガンマ遮蔽位置におけるこのような確認測定（中性子線への可能な曝露後）は、日常的に行うことができ、またはその測定は、ガンマ線などの中性子源または周囲の物質からの即発ガンマ線、例えば約３ＭｅＶを超えるガンマ線、またはホウ素中４７７ｋｅＶまたは水素中２．３ＭｅＶなど、中性子捕獲に関連し得る特定のスペクトルピークの存在から生じ得る、ガンマ線スペクトル内の任意のシグネチャによってトリガーされ得る。
【００３３】
好ましい実施形態では、ＣｅＢｒ3がシンチレーション結晶として使用される。この物質に関する詳細は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれるＵＳ７，４０５，４０４Ｂ１に見出すことができる（しかしながら、組み込まれた参考文献中のいずれかの事項が本出願に記載のいずれかの事項に反する場合、本出願が優先する）。このシンチレータは、その高密度、高い光子阻止能、速い減衰時間での高い光出力、および良好なエネルギー分解能のために、ガンマ線分光法にとって非常に好ましい物質である。ＣｅＢＲ3は、臭素を含有する代替のシンチレーション物質であるＬａＢｒ3より好ましく、ＣｅＢｒ3は、（その中に放射性物質が存在する可能性がある）低濃度の化学的不純物で産生され得るが、ＬａＢｒ3は、中性子誘導活動の検出を妨げる、天然に存在する放射性Ｌａ−１３８を常に含有する。
【００３４】
別の好ましい結晶は、従来のガンマ中性子シンチレータ物質の適用範囲を拡張するために、Ｌｉ−６に富むＣｅドープＣｓ2ＬｉＹＣｌ6（「ＣＬＹＣ」）またはＣｓ2ＬｉＬａＢｒ6（「ＣＬＬＢ」）である。ＣＬＹＣベースの機器は、既知の応用範囲（中性子捕獲（６Ｌｉ（ｎ、ａｌｐｈａ）３Ｈ）を介する低エネルギー中性子の検出、および約１Ｍｅｖ（３５Ｃｌ（ｎ、ｐ））を超える高速中性子スペクトル分析）を、パルス放射線または高輝度ガンマ線場が関係しているシナリオに拡張する。その全体が参照によって本明細書に組み込まれる、ＵＳ８，６５８，９８３を参照されたい（しかしながら、組み込まれた参考文献中のいずれかの事項が本出願に記載のいずれかの事項に反する場合、本出願が優先する）。ＣＬＬＢは、結晶中にセシウムおよび臭素が同時に存在し、対応する感度が高いため、実質的に中性子放射化分析に好適である。
【００３５】
図５に示す一実施形態において、ガンマ線検出デバイス５００は、ガンマ線を検出するシンチレーション検出器５１０であって、元素の中性子放射化によって、ガンマ線を放出する同位体を創出する元素を含むシンチレーション物質を備えた、シンチレーション検出器５１０と、同位体によって放出されるガンマ線を監視し、それによってガンマ線検出デバイス５００の中性子線への曝露を検出するように構成されたプロセッサ５２０と、を含む。いくつかの実施形態において、元素は、臭素（Ｂｒ）であり得る。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｂｒ−８０ｍおよびＢｒ−８２ｍを含み得る。一定の実施形態において、同位体は、Ｂｒ−８０およびＢｒ−８２をさらに含むことができ、プロセッサ５２０は、Ｂｒ−８０およびＢｒ−８２同位体によって放出されるベータ線を監視するようにさらに構成されている。一定の他の実施形態において、元素は、セシウム（Ｃｓ）とすることができる。これらの特定の実施形態において、Ｃｓ−１３４ｍを含み得る。一定の実施形態において、同位体は、Ｃｓ−１３４をさらに含むことができ、プロセッサ５２０は、Ｃｓ−１３４同位体によって放出されるベータ線を監視するようにさらに構成されている。プロセッサ５２０は、ガンマ線検出デバイス５００を中性子線に曝露した後に同位体によって放出された持続性ガンマ線を監視するようにさらに構成することができる。
【００３６】
いくつかの実施形態において、プロセッサ５２０は、同位体によって放出される所定のエネルギーのガンマ線を監視するようにさらに構成され得る。一定の実施形態では、元素は臭素（Ｂｒ）であり得る。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｂｒ−８２ｍであり得、図３Ａのピーク３１０によって示されるように、Ｂｒ−８２ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、４８ｋｅＶであり、または、同位体は、Ｂｒ−８０ｍであり得、図３Ｂのピーク３２０よって示されるように、Ｂｒ−８０ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、８５ｋｅＶであり、かつおよび図６のピーク６１０よって示されるように、Ｂｒ−８０ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、８６ｋｅＶである。一定の他の実施形態において、元素は、セシウム（Ｃｓ）とすることができる。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｃｓ−１３４ｍであり得、図７Ａのピーク７１０によって示されるように、Ｃｓ−１３４ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、１４０ｋｅＶである。図７Ｂに示されるように、Ｃｓ−１３４ｍのピーク７１０は、中性子照射後３００分持続している。
【００３７】
図８に示すように、別の実施形態においては、シンチレーション検出器８２０を含むガンマ線検出デバイス８１０は、ガンマ線検出デバイス８１０と直接接触する中性子減速材デバイス８３０をさらに含み、ガンマ線検出デバイス８１０の前面に衝突する中性子の減速および後方散乱（矢印で示す）によって中性子線に対する応答を高める。中性子減速材デバイス８３０は、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、および水のうちの少なくとも１つ等の、主に水素を含有する物質からなる。中性子減速材デバイス８３０は、図８に示されるように、半球形封入容器である。好ましい設計において、中性子検出器８２０は、全ての側部に対して中性子減速材デバイス８３０内に埋め込まれる。中性子減速材デバイス８３０の壁の厚さは、中性子計数率を最大にするために、２ｃｍ〜６ｃｍの範囲にある。
【００３８】
図９に示す別の実施形態において、中性子線を検出する方法９００は、ステップ９１０において、ガンマ線を検出するシンチレーション検出器を含むガンマ線検出デバイスを使用して、ガンマ線を検出することであって、検出器は、元素の中性子放射化によって、ガンマ線を放出する同位体を創出する元素を含む、シンチレーション物質を備える、ガンマ線を検出することと、ステップ９４０において、同位体によって放出されるガンマ線を監視することと、それによって、ステップ９８５において、同位体から放出される放射線が検出される場合には、ステップ９９０において、ガンマ線検出デバイスの中性子線への曝露を検出することと、そうでなければ、ステップ９９５において、警報は検出されないことと、を含む。いくつかの実施形態において、元素は、臭素（Ｂｒ）であり得る。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｂｒ−８０ｍおよびＢｒ−８２ｍを含み得る。一定の実施形態では、同位体はさらに、Ｂｒ−８０およびＢｒ−８２を含むことができ、監視するステップは、ステップ９５０において、Ｂｒ−８０およびＢｒ−８２同位体によって放出されたベータ線を監視することを含む。一定の他の実施形態において、元素は、セシウム（Ｃｓ）とすることができる。これらの特定の実施形態では、同位体は、Ｃｓ−１３４ｍを含み得る。一定の実施形態において、同位体は、Ｃｓ−１３４をさらに含むことができ、監視ステップは、ステップ９６０において、Ｃｓ−１３４同位体によって放出されたベータ線を監視することを含む。監視するステップは、ステップ９７０において、ガンマ線検出デバイスを中性子線に曝露した後に同位体によって放出された持続性ガンマ線を監視することを含むことができる。
【００３９】
いくつかの実施形態では、監視するステップは、ステップ９８０において、同位体によって放出される所定のエネルギーのガンマ線を監視することを含むことができる。一定の実施形態において、元素は、臭素（Ｂｒ）であり得る。これらの特定の実施形態では、同位体は、４８ｋｅＶであり得、Ｂｒ−８２ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、Ｂｒ−８２ｍであり、または、同位体は、Ｂｒ−８０ｍであり得、Ｂｒ−８０ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、８５ｋｅＶである。一定の他の実施形態において、元素は、セシウム（Ｃｓ）とすることができる。これらの特定の実施形態において、同位体は、Ｃｓ−１３４ｍであり得、Ｃｓ−１３４ｍ同位体によって放出されるガンマ線のエネルギーは、１４０ｋｅＶである。
【００４０】
一定の実施形態において、方法は、ステップ９３０において、ガンマ線検出デバイスを、中性子減速材デバイスと直接接触して配置することをさらに含み得る。中性子減速材デバイスは、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、および水のうちの少なくとも１つを含み得る。いくつかの実施形態において、方法は、ステップ９２０において、高原子番号物質を含むガンマ遮蔽封入容器内に、ガンマ線検出デバイスを囲むことをさらに含むことができる。高原子番号物質は、鉛（Ｐｂ）、錫（Ｓｎ）、またはタングステン（Ｗ）のうちの少なくとも１つである。
【００４１】
本発明は、例示的な実施形態の説明によって例示され、これらの実施形態をかなり詳細に記載してきたが、出願人の意図は、添付された特許請求の範囲をかかる詳細に制限または多少なりとも限定するものではない。追加の利点および改変が、当業者には容易に明らかとなろう。したがって、本発明は、そのより広い態様において、特定の詳細、代表的な装置および方法、ならびに図示および記載された例示的な例に限定されない。したがって、出願人の一般的な発明の概念の趣旨または範囲から逸脱することなく、そのような詳細から逸脱することができる。
【図１】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
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【図８】
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【図９】
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【国際調査報告】
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