(57)【要約】向上した遮音性を有する多層パネルを開示する。本多層パネルは、第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材、第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材（ここで、Ｈ３≦Ｈ１）、及び第１の硬質基材と第２の硬質基材の間の厚さＨ２を有する多層遮音中間膜を含む。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
遮音多層パネルであって、
第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材；
第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材、ここでＨ３≦Ｈ１である；及び
前記第１の硬質基材と前記第２の硬質基材の間の、厚さＨ２を有する多層遮音中間膜；
を含み；
前記多層中間膜は、硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の軟質層を含み；
前記多層パネルは、少なくとも０．８０の中間膜厚さ係数Ｉｆ（ここで、Ｉｆ＝（Ｈ２−０．８４）÷［（Ｈ１＋Ｈ３）（Ｈ１＋Ｈ２＋Ｈ３）］×１００）を有する上記遮音多層パネル。
【請求項２】
前記多層パネルが少なくとも０．９０の中間膜厚さ係数Ｉｆを有する、請求項１に記載の多層パネル。
【請求項３】
前記多層中間膜の前記軟質層が非中心位置に配置されている、請求項１に記載の多層パネル。
【請求項４】
Ｈ３＜Ｈ１である、請求項１に記載の多層パネル。
【請求項５】
Ｈ３＝Ｈ１である、請求項１に記載の多層パネル。
【請求項６】
Ｈ１に対するＨ３の比が０．２３〜０．９５である、請求項１に記載の多層パネル。
【請求項７】
前記中間膜が第３の硬質層及び第２の軟質層を更に含み、前記第２の軟質層が前記第２の硬質層と前記第３の硬質層の間に配置されている、請求項１に記載の多層パネル。
【請求項８】
前記第１の硬質層厚さが前記第２の硬質層厚さよりも小さく、前記第２の軟質層が非中心位置に配置されている、請求項７に記載の多層パネル。
【請求項９】
前記軟質層のガラス転移温度が２０℃未満である、請求項１に記載の多層パネル。
【請求項１０】
前記軟質層が幾何中心位置を有し、前記中間膜が、前記幾何中心位置から前記第１の硬質層の外表面までの厚さである第１の厚さｔ１、及び前記幾何中心位置から前記第２の硬質層の外表面までの厚さである第２の厚さｔ２を有し、ｔ１に対するｔ２の比が１未満である、請求項１に記載の多層パネル。
【請求項１１】
非対称遮音多層パネルであって、
第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材；
第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材、ここでＨ３＜Ｈ１である；及び
前記第１の硬質基材と前記第２の硬質基材の間の、厚さＨ２を有する多層遮音中間膜；
を含み；
前記多層中間膜は、硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の軟質層を含み、前記軟質層は前記中間膜内の非中心位置に配置されており；
前記多層パネルは、少なくとも０．８０の中間膜厚さ係数Ｉｆ（ここで、Ｉｆ＝（Ｈ２−０．８４）÷［（Ｈ１＋Ｈ３）（Ｈ１＋Ｈ２＋Ｈ３）］×１００）を有する上記非対称遮音多層パネル。
【請求項１２】
Ｈ１に対するＨ３の比が０．２３〜０．９５である、請求項１１に記載の多層パネル。
【請求項１３】
前記中間膜が第３の硬質層及び第２の軟質層を更に含み、前記第２の軟質層が前記第２の硬質層と前記第３の硬質層の間に配置されている、請求項１１に記載の多層パネル。
【請求項１４】
前記第１の硬質層厚さが前記第２の硬質層厚さよりも小さく、前記第２の軟質層が非中心位置に配置されている、請求項１３に記載の多層パネル。
【請求項１５】
前記軟質層のガラス転移温度が２０℃未満である、請求項１１に記載の多層パネル。
【請求項１６】
多層パネルの面密度を増加させて、前記パネルのコインシデンス周波数領域における音響透過損失を向上させる方法であって、
Ｈ３の厚さを有する第１の硬質基材を用意する工程；
Ｈ１の厚さを有する第２の硬質基材を用意する工程；
Ｈ２の厚さを有する多層中間膜を用意する工程；
等式：Ｉｆ＝（Ｈ２−０．８４）÷［（Ｈ１＋Ｈ３）（Ｈ１＋Ｈ２＋Ｈ３）］×１００にしたがって前記多層パネルの中間膜厚さ係数Ｉｆを求める工程；
前記パネルの中間膜厚さ係数Ｉｆを少なくとも０．８０に増加させる工程；
前記中間膜を前記第１の硬質基材と前記第２の硬質基材の間に配置して予備積層体を与える工程；及び
前記予備積層体を熱及び圧力にかけて、向上した音響透過損失を有する多層パネルを形成する工程；
を含む上記方法。
【請求項１７】
Ｈ３＜Ｈ１である、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記中間膜が、硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の軟質層を含み、前記軟質層が前記中間膜内の非中心位置に配置されている、請求項１６に記載の方法。
【請求項１９】
前記中間膜が第３の硬質層及び第２の軟質層を更に含み、前記第２の軟質層が前記第２の硬質層と前記第３の硬質層の間に配置されている、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
請求項１６に記載の方法によって製造される多層パネル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
[0001]本発明は、多層中間膜を含む遮音多層パネルに関する。より具体的には、本発明は、約０．８０より高い中間膜厚さ係数を有し、第１のガラスシート、第２のガラスシート、及び多層遮音中間膜を含む多層ガラス積層体を開示する。本多層ガラス積層体は、積層体のコインシデンス周波数領域において向上した遮音性を有する。
【背景技術】
【０００２】
[0002]ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）は、ガラス又は他の硬質基材(rigid substrate)の２つのシートの間に中間膜をサンドイッチすることによって形成される多層パネルにおいて中間膜として用いることができるポリマーシートの製造においてしばしば用いられている。かかる積層ガラス又はガラスパネルは、安全目的のために長い間供されており、しばしば建築及び自動車用途において透明なバリヤとして用いられている。その主要な機能の１つは、物体にガラスを貫通させることなく衝撃又は打撃から生成するエネルギーを吸収し、加えられた力がガラスを破損するのに十分である場合においてもガラスを結合した状態に維持することである。これにより、鋭利なガラスの破片が散乱するのが阻止され、これによって囲まれた領域内の人間又は物体に対する創傷及び損傷が最小になる。騒音の減衰に関する積層ガラスの有利性はあまり知られていない。ここ数十年の間、空港及び鉄道の付近の建物において、建物内部の騒音レベルを減少させて、それを占有者にとってより快適にするために、積層ガラスが建築用途で用いられている。更に、この技術は、現在は道路及び幹線道路の交通騒音が問題である建物において用いられている。最近では、中間膜技術における進歩により、自動車用ガラスのための騒音及び振動の改善を与える改良された積層ガラスが製造されている。
【０００３】
[0003]伝統的に、自動車用途において用いられるガラスパネルは、それぞれが２．０〜２．３ミリメートル（ｍｍ）の間の厚さを有する２つのガラスシートを用いる。殆どの場合においては、これらのシートはほぼ同じ厚さを有する。このタイプの構成によって最終パネルにおける強度及び剛性の両方が促進され、これは乗物本体の全体的な機械強度及び剛性に貢献する。一部では、乗物の全体的な剛性の３０％以下がそのガラスに起因すると試算されている。而して、例えばフロントガラス、サンルーフ又はムーンルーフ、並びにサイドウィンドウ及びリアウィンドウのような乗物のグレージングを構成するために用いる多層ガラスパネルの設計及び剛性は、これらのパネルの性能のためだけでなく、乗物自体の全体的性能のためにも重要である。
【０００４】
[0004]燃料効率がより良好な乗物が好まれる最近の傾向により、より軽量の乗物に対する需要がもたらされている。乗物の重量を減少させる１つの方法は、より薄いガラスシートを用いることによってガラスの量を減少させることであった。例えば、２．１ｍｍ／２．１ｍｍのガラス構造、及び１．４ｍ２の表面積を有するフロントガラスに関して、パネルの１つの厚さを約０．５ｍｍ減少させると、他の事項が全て同じであるならば１０％超の重量減少をもたらすことができる。
【０００５】
[0005]より薄い多層パネルへの１つの取り組みは、パネルの１つが他よりも薄い「非対称」のガラス構造を用いることであった。対称構造を有するより薄いガラスパネルも用いられている。しかしながら、非対称構造がより多く用いられており、これは伝統的な２．０ｍｍ〜２．３ｍｍの厚さを有する「室外」ガラスパネル（即ち、乗物のキャビンの外側に面するガラスパネル）、及びより薄い「室内」ガラスパネル（即ち、キャビンの内部に面するガラスパネル）を用いることを伴っている。より厚い外側ガラスは、適当な強度、及び使用中に室外パネルが曝されるであろう石、砂利、砂、及び他の道路ゴミに対する耐衝撃性を確保するためである。しかしながら、通常はこれらの非対称パネルは、撓み剛性、ガラス曲げ強さ、ガラスエッジ強度、ガラス衝撃強さ、ルーフ強度、及びねじれ剛性のような特性を許容しうる範囲内に維持するために、少なくとも３．７ｍｍの合計ガラス厚さを有する。
【０００６】
[0006]更に、非対称構造は、通常はより薄い室内ガラスシートを用いることによって形成されるので、これらのパネルの遮音特性は、より厚いガラスを用いる同様のパネルよりもしばしば劣る。したがって、キャビン内の交通騒音及び他の騒音を最小にするために、非対称多層パネルを形成するために用いる中間膜は、一般に遮音性、又は音響減衰性、或いは遮音特性を有する中間膜（即ち、遮音中間膜）である。従来は、非遮音中間膜は、良好な遮音性を必要とする殆どの用途のために十分な遮音性を提供していない。
【０００７】
[0007]グレージングを通る騒音透過は、車室内の騒音レベルの消費者の知覚の主要な要因である。フロントガラス及びサイドウインドウは、室内の騒音レベルのために特に重要であり、より静かな自動車室内の設計に対する音響的な制限の１つである。音響エネルギーは、車室の境界の他の領域と比べてフロントガラス及びサイドウインドウを通ってかなり容易に透過し得る。高い運転速度においては、フロントガラス及びサイドウインドウの付近において車外の空気流によって生成する空気力学的圧力変動は非常に強く、ガラス表面によって騒音が車室内に放射される。パネルの縁部及び湾曲部への空気流の衝突によって音響騒音が生成して、次に車室内に空気伝搬し得る。隣を走る乗物によって生成する空気伝搬騒音及び車体の構造振動による構造伝搬騒音の透過も、フロントガラス及びサイドウィンドウを通る騒音の透過の一因になる。
【０００８】
[0008]ガラスパネルの遮音特性は、音響透過損失（ＳＴＬ）によって特徴付けることができる。ガラスは、その固有振動数に合致する励振周波数に最も良く反応する。低い内部減衰のために、ガラスは低い周波数（これは、ガラスパネルの剛性、質量、及び寸法によって定まる）において容易に共振して、音響透過を増加させる。低周波数共鳴領域より上方でコインシデンス周波数領域よりも下方（通常はフロントガラス又はサイドガラスに関しては３００ヘルツ（Ｈｚ）乃至２５００Ｈｚ未満）においては、ガラスの質量が音響透過を支配し、ガラスは音響の質量則にしたがう。質量則で制御される領域においては、音響透過損失は、周波数が１オクターブバンド上昇すると約６デシベル（ｄＢ）増加し、ガラスの厚さ又はガラスの面密度を倍にすることによって約６ｄＢ増加する。伝統的に、ガラスパネルの面密度は、一方又は両方のガラスシートの厚さを増加させることによって増加させる。
【０００９】
[0009]ガラスを通る音響透過はコインシデンス効果を示すことが周知である。ガラスは、空気中の入射音波の速度がガラスの屈曲波の速度と合致する、特異的な限界周波数又はコインシデンス周波数を有する。コインシデンス周波数においては、音波はガラスを振動させるのに特に有効であり、振動するガラスは、コインシデンス周波数又はその付近、及びコインシデンス周波数よりも高いか又は低い周波数、或いはコインシデンス周波数領域内において有効な音の放射体である。その結果、ガラスは音響透過損失のディップ又は減少（コインシデンスディップ又はコインシデンス効果と呼ばれる）を示し、ガラスは音に対して透過性になる。
【００１０】
[0010]コインシデンス周波数は、等式（１）
ｆｃ＝ｃ２／２π×［ρｓ／Ｂ］１／２      （１）
（式中、ｃは空気中の音速であり、ρｓはガラスパネルの面密度であり、Ｂはガラスパネルの曲げ剛性である）
によって表すことができる。一般に、コインシデンス周波数はガラスパネルの厚さを減少させると増加する。自動車用グレージングに関しては、コインシデンス周波数は通常は３１５０〜６３００Ｈｚの範囲であり、これは十分に２０００〜８０００Ｈｚの風切音の周波数範囲内である。（窓のような）建築物用積層ガラスに関しては、コインシデンス周波数は一般に約３１５０Ｈｚ未満である。
【００１１】
[0011]コインシデンス効果は、コインシデンス周波数における音響透過損失のディップ又は減少を引き起こすだけでなく、コインシデンス周波数領域内における音響透過損失も減少させる。コインシデンス周波数において激しいコインシデンス効果（低いＳＴＬ）を示すガラスパネルは、その周波数の音をより優勢に透過して、コインシデンス周波数又はその付近の音の強さが高い囲まれた領域（例えば車の車内又は建物の室内）を与える。
【００１２】
[0012]上述したように、質量制御周波数領域における積層ガラスの音響透過損失を増加させることは、伝統的に、ガラスの合計厚さを増加させることなどによって積層体の面密度を増加させることによって達成されている。しかしながら、このアプローチは、高いか又は低いガラス構造の対称度のいずれかを有する積層ガラスパネルのコインシデンス周波数における変化は僅かしか乃至全く与えないか、或いは更にはマイナスの変化を与える。更に、３０００〜５０００Ｈｚの周波数範囲における音響透過損失は悪影響を受ける。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
[0013]而して、質量制御周波数領域における音響透過損失を増加させ、またコインシデンス周波数領域における音響透過損失も向上させる別の解決法に対する必要性が存在する。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
[0014]本発明の一態様は、遮音(sound insulating)多層パネルであって、第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材；第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材（ここでＨ３≦Ｈ１）；及び、第１の硬質基材と第２の硬質基材の間の、厚さＨ２を有する多層遮音(acoustic)中間膜；を含み；多層中間膜は、硬質層厚さを有する第１の硬質層(stiff layer)、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び第１の硬質層と第２の硬質層の間の軟質層を含み；多層パネルは、少なくとも０．８０の中間膜厚さ係数Ｉｆ（ここで、Ｉｆ＝（Ｈ２−０．８４）÷［（Ｈ１＋Ｈ３）（Ｈ１＋Ｈ２＋Ｈ３）］×１００）を有する上記遮音多層パネルである。
【００１５】
[0015]他の態様は、非対称遮音多層パネルであって、第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材；第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材（ここでＨ３＜Ｈ１）；及び、第１の硬質基材と第２の硬質基材の間の、厚さＨ２を有する多層遮音中間膜；を含み；多層中間膜は、硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び第１の硬質層と第２の硬質層の間の軟質層を含み、軟質層は中間内の非中心位置に配置されており；多層パネルは、少なくとも０．８０の中間膜厚さ係数Ｉｆ（ここで、Ｉｆ＝（Ｈ２−０．８４）÷［（Ｈ１＋Ｈ３）（Ｈ１＋Ｈ２＋Ｈ３）］×１００）を有する上記非対称遮音多層パネルである。
【００１６】
[0016]他の態様は、多層パネルの面密度を増加させて、パネルのコインシデンス周波数領域における音響透過損失を向上させる方法であって、Ｈ３の厚さを有する第１の硬質基材を用意する工程；Ｈ１の厚さを有する第２の硬質基材を用意する工程；Ｈ２の厚さを有する多層中間膜を用意する工程；等式：Ｉｆ＝（Ｈ２−０．８４）÷［（Ｈ１＋Ｈ３）（Ｈ１＋Ｈ２＋Ｈ３）］×１００にしたがって多層パネルの中間膜厚さ係数Ｉｆを求める工程；パネルの中間膜厚さ係数Ｉｆを少なくとも０．８０に増加させる工程；中間膜を第１の硬質基材と第２の硬質基材の間に配置して予備積層体を与える工程；及び、予備積層体を熱及び圧力にかけて、向上した音響透過損失を有する多層パネルを形成する工程；を含む上記方法である。
【００１７】
[0017]本発明方法によって製造される多層パネルも包含される。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】[0018]図１ａは、対称のガラス構造を有する多層ガラスパネルを示す。[0019]図１ｂは、非対称のガラス構造を有する多層ガラスパネルを示す。
【図２】[0020]図２ａは、中間膜内の中心位置の軟質層を有する対称の３層中間膜を示す。[0021]図２ｂは、中間膜内の中心から外れて配置されている軟質層を有する非対称の３層中間膜を示す。
【図３】[0022]図３は、例１に記載のように形成して試験した幾つかの多層パネルの音響透過損失のグラフである。
【図４】[0023]図４は、例１に記載のように形成して試験した幾つかの更なる多層パネルの音響透過損失のグラフである。
【図５】[0024]図５は、例２に記載のように形成して試験した幾つかの多層パネルの音響透過損失のグラフである。
【図６】[0025]図６は、例２に記載のように形成して試験した幾つかの更なる多層パネルの音響透過損失のグラフである。
【図７】[0026]図７は、例２に記載のように形成して試験した幾つかの更なる多層パネルの音響透過損失のグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
[0027]本発明は、特定の中間膜厚さ係数を有する多層パネル又は積層体を開示する。より具体的には、本発明は、多層パネル又は積層体であって、第１の基材又はシート厚さを有する第１の硬質基材又はシート、第２の基材又はシート厚さを有する第２の硬質基材又はシート、並びに、少なくとも２つの硬質層又はスキン層、及び硬質層の間に配置されてこれらと接触している少なくとも１つの軟質層又はコア層を含む多層遮音中間膜を含み、多層パネルは約０．８０より大きい中間膜厚さ係数を有する上記多層パネル又は積層体を開示する。下記において更に記載するように、多層パネルは、１以下の基材の対称度（又はガラスの対称度）、１以下のコア層の対称度を有し、遮音中間膜には１つより多いコア層又は軟質層を含ませることができる。
【００２０】
[0028]積層ガラスパネルのような多層パネルの面密度を２倍にすると、質量制御周波数領域における音響透過損失は約６デシベル（ｄＢ）増加することが周知である。言い換えれば、質量制御周波数領域における音響透過損失は、多層パネルの面密度を増加させると増加する。伝統的に、面密度は、合計基材厚さ又は合計ガラス厚さを増加させることによって増加させている。しかしながら、このアプローチは、積層ガラスのコインシデンス周波数においては僅かな変化しかもたらさず、３０００〜５０００Ｈｚの周波数の間の音響透過に悪影響を与える可能性がある。
【００２１】
[0029]本発明によれば、驚くべきことに、積層ガラスパネルのような多層パネルの中間膜厚さ係数を増加させることが、パネルの面密度を増加させ、質量制御周波数領域だけでなく、コインシデンス周波数及び３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数における音響透過損失も向上させる別の方法を提供することが見出された。別の言い方をすれば、多層パネルの中間膜厚さ係数を増加させてその面密度を増加させると、多層パネルの合計基材厚さを同等の面密度まで増加させることによっては達成することができない、３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数範囲における音響透過損失も向上する。例えば、２つの多層ガラスパネルＡ及びＢを考える。ガラスパネルＡはガラスの２つのシート及び遮音中間膜Ａを含み、ガラスパネルＢはガラスの２つのシート及び遮音中間膜Ｂを含む。ガラスパネルＢは、ガラスパネルＡの合計ガラス厚さよりも小さい合計ガラス厚さ（Ｔ１）を有する。ガラスパネルＢの中間膜厚さ係数はガラスパネルＡの中間膜厚さ係数よりも大きく、ガラスパネルＡ及びＢは、同等の面密度、及び質量制御周波数領域において同等の音響透過損失を有する。その結果、ガラスパネルＢは、コインシデンス周波数及び３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数においてより高い音響透過損失を示す（即ち、ガラスパネルＢの中間膜厚さ係数がより大きいので、ガラスパネルＢはガラスパネルＡよりも良好な遮音性を有する）。ガラスパネルＢの中間膜厚さ係数を（ガラスパネルＡのものと比べて）増加させると、ガラスパネルＡの合計ガラス厚さを増加させることによって向上するよりも多く、コインシデンス周波数及び３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数における音響透過損失が向上する。
【００２２】
[0030]幾つかの態様においては、多層ガラスパネルの中間膜厚さ係数を増加させることにより、コインシデンス周波数において約４ｄＢまで、そして３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数において２ｄＢまで、又は３ｄＢまでの向上を達成することができる。而して、多層パネルの中間膜厚さ係数を増加させてその面密度を増加させることは、多層パネルの遮音特性を向上させる有効な方法である。本発明は、パネルの中間膜厚さ係数を増加させることによって多層パネルの面密度を増加させる方法を開示する。より具体的には、本発明は、パネルの中間膜厚さ係数を増加させることによって、広い周波数領域、例えば約２００Ｈｚ〜約１００００Ｈｚにわたって音響透過損失を増加させる方法を開示する。
【００２３】
[0031]本明細書に記載する多層パネルは、概して、第１の基材厚さを有する第１の硬質基材シート、及び第２の基材厚さを有する第２の硬質基材シートを含む。第１及び第２の基材のそれぞれは、ガラスのような硬質材料で形成することができ、同じか又は異なる材料から形成することができる。幾つかの態様においては、第１及び第２の基材の少なくとも１つはガラス基材であってよく、一方で他の態様においては、第１及び第２のものの少なくとも１つは、例えば、ポリカーボネート、コポリエステル、アクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート、及びこれらの組合せのような硬質ポリマーなどの他の材料で形成することができる。幾つかの態様においては、両方の硬質基材がガラスである。求められる性能及び特性に応じて、任意の好適なタイプの非ガラス材料を用いてかかる基材を形成することができる。通常は、硬質基材のいずれも、下記において詳細に記載するような熱可塑性ポリマー材料などのより軟質のポリマー材料からは形成されない。
【００２４】
[0032]任意の好適なタイプのガラスを用いて硬質ガラス基材を形成することができ、幾つかの態様においては、ガラスは、アルミナ−シリケートガラス、ホウケイ酸ガラス、石英又は溶融シリカガラス、及びソーダ石灰ガラスからなる群から選択することができる。ガラス基材は、用いる場合には、アニーリング、熱強化又は焼入れ、化学強化、エッチング、被覆、又はイオン交換による強化にかけることができ、或いは、これらの処理の１以上にかけたものであってよい。ガラスそれ自体は、圧延ガラス、フロートガラス、又は厚板ガラスであってよい。幾つかの態様においては、ガラスは化学的に処理されていなくてよく、又はイオン交換によって強化されていなくてよく、一方で他の態様においては、ガラスはアルミナシリケートガラスでなくてよい。第１及び第２の基材がガラス基材である場合には、それぞれの基材を形成するのに用いるガラスのタイプは同じか又は異なっていてよい。
【００２５】
[0033]硬質基材は任意の好適な厚さを有していてよい。幾つかの態様においては、硬質基材が全てガラス基材である場合には、ガラスシート（第１又は第２のガラス）の少なくとも１つの呼び厚さは０．１ｍｍ〜１２．７ｍｍの範囲であり、多層ガラスパネルは、第１及び第２のガラスシート（及び所望の場合には任意の他のガラス又は硬質シート）の任意の組合せの構造を含む。幾つかの態様においては、第１及び／又は第２の基材の呼び厚さは、少なくとも約０．４ｍｍ、少なくとも約０．７ｍｍ、少なくとも約１．０ｍｍ、少なくとも約１．３ｍｍ、少なくとも約１．６ｍｍ、少なくとも約１．９ｍｍ、少なくとも約２．２ｍｍ、少なくとも約２．５ｍｍ、又は少なくとも約２．８ｍｍ、及び／又は約３．２ｍｍ未満、約２．９ｍｍ未満、約２．６ｍｍ未満、約２．３ｍｍ未満、約２．０ｍｍ未満、約１．７ｍｍ未満、約１．４ｍｍ未満、又は約１．１ｍｍ未満であってよい。更に、又は別の態様においては、第１及び／又は第２の基材は、少なくとも約２．３ｍｍ、少なくとも約２．６ｍｍ、少なくとも約２．９ｍｍ、少なくとも約３．２ｍｍ、少なくとも約３．５ｍｍ、少なくとも約３．８ｍｍ、又は少なくとも約４．１ｍｍ、及び／又は約１２．７ｍｍ未満、約１２．０ｍｍ未満、約１１．５ｍｍ未満、約１０．５ｍｍ未満、約１０．０ｍｍ未満、約９．５ｍｍ未満、約９．０ｍｍ未満、約８．５ｍｍ未満、約８．０ｍｍ未満、約７．５ｍｍ未満、約７．０ｍｍ未満、約６．５ｍｍ未満、約６．０ｍｍ未満、約５．５ｍｍ未満、約５．０ｍｍ未満、又は約４．５ｍｍ未満の呼び厚さを有していてよい。用途及び所望の特性に応じて他の厚さが適切である可能性がある。
【００２６】
[0034]図１ａに示すように、多層パネルが同じ呼び厚さを有する２つの基材を含む場合には、かかるパネルは、１つの基材の呼び厚さの他の基材の呼び厚さに対する比が１に等しいので「対称構造」と呼ぶことができる。図１ｂに示すように、多層パネルが異なる呼び厚さを有する２つの基材を含む場合には、かかるパネルは、１つの基材の呼び厚さの他の基材の呼び厚さに対する比が１に等しくないので「非対称構造」と呼ぶことができる。本明細書において用いる非対称構造又は非対称パネルは、複数の基材（より厚い基材に対するより薄い基材）の厚さの比が１未満であることを特徴とし、対称構造又は対称パネルは、複数の基材の厚さの比が１に等しい（即ち、複数の基材が同じ厚さを有する）ことを特徴とする。
【００２７】
[0035]幾つかの態様においては、多層パネルには、同じ呼び厚さを有する２つの基材を含ませることができる。他の態様においては、図１ｂに示すように、多層パネルに異なる呼び厚さを有する２つの基材を含ませることができる。本明細書において用いる「基材の対称度」及び「ガラスの対称度」という用語は、第２の基材又はより厚い基材（又はガラスシート）の呼び厚さに対する第１の基材又はより薄い基材（又はガラスシート）の呼び厚さの比を指し、これらの用語は互換的に用いることができる。「ガラスの対称度」は、等式（２）：
ガラスの対称度（ＳＧ）＝Ｈ３／Ｈ１      （２）
（式中、Ｈ３はより薄い（第１の）ガラス基材の呼び厚さであり、Ｈ１はより厚い（第２の）ガラス基材の厚さであり、Ｈ３≦Ｈ１である）
によって定められる。図１ａは対称構造を有するパネルの断面を示し、図１ｂは非対称構造を有するパネルの断面を示す。
【００２８】
[0036]本明細書において用いる「対称構造の」という用語は、多層ガラスパネルに関する場合には、１に等しいガラスの対称度：ＳＧを有することを意味し、「非対称構造の」という用語は、１未満のガラスの対称度を有することを意味する。「ガラスの対称度」、「対称構造の」、「対称構造」、及び「ガラス構造の対称度」という用語は、明細書全体で互換的に用いることができる。「非対称構造の」及び「非対称構造」という用語は、明細書全体で互換的に用いることができる。
【００２９】
[0037]幾つかの態様においては、本明細書に記載する多層パネルは、少なくとも約０．１０、少なくとも約０．１５、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．２３、少なくとも約０．２５、少なくとも約０．３０、少なくとも約０．３５、少なくとも約０．４０、少なくとも約０．４５、少なくとも約０．５０、少なくとも約０．５５、少なくとも約０．６０、少なくとも約０．６５、少なくとも約０．７０、少なくとも約０．７５及び／又は約１、約０．９９以下、約０．９７以下、約０．９５以下、約０．９０以下、約０．８５以下、約０．８０以下、約０．７５以下、約０．７０以下、約０．６５以下、約０．６０以下、約０．５５以下、約０．５０以下、約０．４５以下、約０．４０以下、約０．３５以下、約０．３０以下のガラスの対称度を有していてよい。幾つかの態様においては、本明細書に記載する多層パネルは対称であってよく、１のガラスの対称度を有していてよい。
【００３０】
[0038]多層パネルが非対称構造を有する場合には、より厚い基材の呼び厚さとより薄い基材の呼び厚さとの間の差は、少なくとも約０．０５ｍｍであってよい。幾つかの態様においては、少なくとも１つのガラスシートは、他のガラスシートの少なくとも１つ、又は他のガラスシートのそれぞれの呼び厚さよりも少なくとも約０．１ｍｍ、少なくとも約０．２ｍｍ、少なくとも約０．３ｍｍ、少なくとも約０．４ｍｍ、少なくとも約０．５ｍｍ、少なくとも約０．６ｍｍ、少なくとも約０．７ｍｍ、少なくとも約０．８ｍｍ、少なくとも約０．９ｍｍ、少なくとも約１．０ｍｍ、少なくとも約１．２ｍｍ、少なくとも約１．６ｍｍ、少なくとも約２．０ｍｍ、少なくとも約３．０ｍｍ、又は少なくとも約４．０ｍｍ厚くてよい呼び厚さを有する。
【００３１】
[0039]具体的なガラス構造は、多層パネルの最終的な用途に応じて選択することができる。例えば、多層パネルを自動車用途において用いる幾つかの態様においては、１つの基材の呼び厚さは０．１〜２．６ｍｍ、０．３〜２．０ｍｍ、又は０．５〜１．８ｍｍの範囲であってよく、一方で他の基材の呼び厚さは０．５〜３．０ｍｍ、０．６〜２．８ｍｍ、１．０〜２．６ｍｍ、又は１．６〜２．４ｍｍの範囲であってよい。基材の厚さの合計（Ｈ３＋Ｈ１）は、４．６ｍｍ未満、４．２ｍｍ未満、４．０ｍｍ未満、３．７ｍｍ未満、３．４ｍｍ未満、又は３．２ｍｍ未満であってよい。呼び厚さの比（ガラスの対称度：ＳＧ）は、上記に定義した範囲内であってよい。所望の用途及び性能によって、必要に応じてガラスの他の厚さ及び対称度の値を用いることができる。
【００３２】
[0040]多層パネルを航空宇宙又は建築用途において用いる場合のような他の態様においては、１つの基材の呼び厚さは、２．２〜１２．７ｍｍ、２．６〜８ｍｍ、又は２．８〜５ｍｍの範囲であってよく、一方で他の基材の呼び厚さは、１．６〜１２．６ｍｍ、１．８〜７．５ｍｍ、又は２．３〜５ｍｍの範囲であってよい。これらの態様における基材の厚さの合計（Ｈ３＋Ｈ１）は、４．６ｍｍより大きく、５．０ｍｍより大きく、５．５ｍｍより大きく、又は６ｍｍより大きくてよい。ガラスの対称度：ＳＧは、上記に定義した範囲内であってよい。所望の用途及び性能によって、必要に応じてガラスの他の厚さ及び対称度の値を用いることができる。
【００３３】
[0041]硬質基材に加えて、本明細書に記載する多層パネルは、少なくとも、第１及び第２の硬質基材の間に配置され、それぞれと接触しているポリマー多層遮音中間膜を含む。本明細書において用いる「多層中間膜」、「ポリマー多層中間膜」、及び「ポリマー多層中間膜」という用語は、多層パネルの形成において用いるのに好適な多層ポリマーシートを指す。本明細書において用いる「単層」及び「モノリス型」という用語は、１つの単一のポリマー層から形成される中間膜を指し、一方で「複数層」又は「多層」という用語は、互いに隣接して互いと接触している、共押出、積層、又は他の形態で互いと結合されている２以上のポリマー層を有する中間膜を指す。中間膜のそれぞれのポリマー層には、場合によっては１種類以上の可塑剤と混合した１種類以上のポリマー樹脂を含ませることができ、これを任意の好適な方法によってシートに成形している。中間膜中の１以上のポリマー層に更なる添加剤を更に含ませることができるが、これらは必須ではない。
【００３４】
[0042]本明細書において用いる「第１」、「第２」、「第３」などの用語は種々の部材を説明するために用いるが、かかる部材はこれらの用語によって不必要に限定すべきではない。これらの用語は１つの部材を他から区別するためだけに用いられ、必ずしも具体的な順番又は更には具体的な部材を与えない。例えば、１つの部材は、矛盾なしに明細書において「第１の」部材、特許請求の範囲において「第２の」部材とみなすことができる。明細書内及びそれぞれの独立請求項に関して一貫性が維持されるが、かかる命名は必ずしもそれらの間で一貫していることを意図していない。このような３層（又は３重層）中間膜は、２つの外側「スキン」層の間にサンドイッチされている少なくとも１つの内側「コア」層を有すると説明することができる。
【００３５】
[0043]本明細書において用いる「ポリマー樹脂組成物」及び「樹脂組成物」という用語は、１種類以上のポリマー樹脂を含む組成物を指す。ポリマー組成物には、場合によって可塑剤及び／又は他の添加剤のような他の成分を含ませることができる。
【００３６】
[0044]幾つかの態様においては、多層中間膜は、２つの硬質層又はスキン層、及び１つの軟質層又はコア層を含み、軟質層は２つの硬質層の間でそれらと接触している。コア層は、図２ａに示すように中心位置に配置されているか、又は図２ｂに示すように非中心位置に配置されている。非中心位置に配置されているコア層を有するかかる多層中間膜は、ここでは「非対称中間膜」又は「非対称コア層」とも呼び、コア層の中心面（ＰＣ）が多層中間膜の幾何中心面（ＰＩ）から外れていて、コア層の中心面からより厚い硬質層の外表面までの厚さ（ｔ１）に対するコア層の中心面からより薄い硬質層の外表面までの厚さ（ｔ２）の比が１未満である（図２ｂを参照）ことを特徴とする。本明細書において用いるこの厚さの比（ＳＩ）は、「コア層の対称度」又は「中間膜の対称度」と呼び、等式（３）：
ＳＩ＝ｔ２／ｔ１      （３）
（式中、ｔ２はコア層の中心面からより薄い硬質層の外表面までの厚さであり、ｔ１はコア層の中心面からより厚い硬質層の外表面までの厚さであり、ｔ２≦ｔ１である）
によって示すことができる。対称の多層遮音中間膜（例えばコア層の対称度が１に等しい）は、コア層の中心面（ＰＣ）が多層中間膜の幾何中心面（ＰＩ）に重なっていて、コア層の中心面から硬質層の外表面の一方までの厚さ（ｔ１、ｔ２）の、コア層の中心面から硬質層の他の外表面までの厚さに対する比が１である（図２ａを参照）ことを特徴とする。ｔ１＝ｔ２の場合には、ＳＩ＝１である。
【００３７】
[0045]本明細書において用いる「対称構造のコア層」及び「対称構造の中間膜」という用語は１のコア層の対称度（ＳＩ）を有する多層中間膜を指し、「コア層の対称度」及び「中間膜の対称度」という用語は互換的に用いることができる。中間膜が複数のコア（軟質）層を含む場合には、コア層のそれぞれの対称度は上記に記載のように計算することができる。
【００３８】
[0046]幾つかの態様においては、コア層の中心面（ＰＣ）は、所望に応じて中間膜の幾何中心面（ＰＩ）に対して任意の非対称位置にあってよい。１つの基材が他よりも厚い非対称多層パネルの幾つかの態様においては、コア層の中心面はより薄い基材（Ｈ３）により近接して配置することができ、或いはコア層の中心面はより厚い基材（Ｈ１）により近接して配置することができる。幾つかの態様においては、本明細書に記載する多層遮音中間膜は、約０．０１より大きいコア層の対称度を有していてよい。対称度の範囲は、０．０１〜１、０．０２〜０．９、０．０４〜０．８、又は０．０５〜０．７であってよい。幾つかの態様においては、本明細書に記載する多層遮音中間膜は、１以下、０．９０未満、０．８０未満、０．７０未満、０．６０未満、０．５０未満、０．４０未満、及び／又は約０より大きく、約０．０１より大きく、約０．０５より大きく、０．１０より大きく、０．２０より大きく、又は約０．３５より大きく、或いはそれ以上のコア層の対称度を有していてよい。幾つかの態様においては、多層遮音中間膜は１のコア層の対称度を有していてよい（即ち、中間膜は対称であってよい）。
【００３９】
[0047]幾つかの態様においては、多層遮音中間膜は少なくとも１つの軟質又はコア層を含み、一方で他の態様においては、多層遮音中間膜は、少なくとも２つの軟質層、少なくとも３つの軟質層、少なくとも４つの軟質層、少なくとも５つの軟質層、又は少なくとも６つの軟質層、或いはそれ以上の軟質層を含む。幾つかの態様においては、１つより多い軟質又はコア層（即ち、２以上の軟質層）を含む非対称多層遮音中間膜は、１つの軟質層しか含まない非対称多層遮音中間膜よりも、コインシデンス周波数領域における非対称ガラスパネルの遮音性のより多い向上を与え、したがってより有利である。
【００４０】
[0048]非対称多層遮音中間膜が、２つ、３つ、又はそれ以上の軟質層を含む場合には、これらの軟質層は同一であっても又は異なっていてもよく、軟質層の少なくとも１つが非対称構造である（コア層の対称度が１未満である）限りにおいて異なる構造又は配置で中間膜内に配置することができる。例えば、少なくとも２つの軟質層が非対称構造であるか、或いは少なくとも１つの軟質層が非対称構造であり、少なくとも１つの軟質層が対称構造である少なくとも２つの軟質層を中間膜に含ませることができる。非対称構造である２以上の軟質層が存在する場合には、それぞれのコア層の対称度は同一であっても異なっていてもよい。
【００４１】
[0049]多層パネルの面密度は、等式（４）：
ρｓ＝（Ｈ３＋Ｈ１）×ρｇ／１０００＋Ｈ２×ρＩ／１０００      （４）
（式中、ρｇはガラスの密度（ｋｇ／ｍ３）であり、ρＩは中間膜の密度（ｋｇ／ｍ３）であり、Ｈ３及びＨ１は２つのガラスシートの厚さ（ｍｍ）であり、Ｈ２は中間膜の厚さ（ミリメートル）である）
によって計算することができる。
【００４２】
[0050]本発明者らは、ガラスパネルの中間膜厚さ係数（Ｉｆ）を増加させることによって多層ガラスパネルの面密度（ρｓ、ｋｇ／ｍ２）を増加させることができることを見出した。ガラスパネルの中間膜厚さ係数は、中間膜からガラスパネルの面密度、したがって質量制御周波数領域、並びにコインシデンス周波数及びそれよりも高い周波数領域における音響透過損失への寄与の尺度である。多層ガラスパネルの中間膜厚さ係数は、等式（５）：
Ｉｆ＝（Ｈ２−０．８４）÷［（Ｈ１＋Ｈ３）（Ｈ１＋Ｈ２＋Ｈ３）］×１００    （５）
（式中、Ｈ１、Ｈ２、及びＨ３は上記に規定した通りである）
にしたがって求められる。０．８４ｍｍ以下の厚さを有する中間膜を含むガラスパネルに関しては、積層ガラスのＳＴＬの向上に対する中間膜厚さの寄与はゼロ（０）である。中間膜厚さ係数の寄与を示すために、次の例を考える。第１の例においては、２．１ｍｍ／１．６ｍｍのガラスパネルが厚さ１ｍｍの中間膜を有し、面密度は１０．３ｋｇ／ｍ２、Ｉｆは０．９２である。この例においては、中間膜は面密度に１０．３％寄与する。第２の例においては、２．３ｍｍ／２．３ｍｍのガラスパネルが、厚さ１ｍｍの中間膜、１２．６ｋｇ／ｍ２の面密度、及び０．６２の中間膜厚さ係数を有し、中間膜は面密度に８．５％寄与する。第１の例において、より大きな中間膜からの寄与がある。他の例においては、厚さ３．１ｍｍの中間膜、１２．６ｋｇ／ｍ２の面密度、９．０の中間膜厚さ係数を有する２．１ｍｍ／１．６ｍｍのガラスパネルに関しては、中間膜は面密度に２６．２％寄与し、一方で、厚さ１ｍｍの中間膜、１２．６ｋｇ／ｍ２の面密度、０．６２の中間膜厚さ係数を有する２．３ｍｍ／２．３ｍｍのガラスパネルに関しては、中間膜は面密度に８．５％しか寄与しない。ここでも、第１のパネルは第２のパネルよりも大きな中間膜から面密度への寄与を有する。
【００４３】
[0051]上記で議論したように、質量制御周波数領域における多層ガラスパネルの音響透過損失は、パネルの中間膜厚さ係数を増加させることによって増加させることができ、これはＳＴＬを増加させるために合計ガラス厚さを増加させる従来のアプローチよりも有効である。コインシデンス周波数における音響透過損失は多層ガラスパネルの合計ガラス厚さとは実質的に無関係であるので、合計厚さを増加させる従来のアプローチは、コインシデンス周波数における音響透過損失における小さな変化しかもたらさず、合計ガラス厚さを増加させることは３０００〜５０００Ｈｚの周波数の間の音響透過に悪影響を与える可能性がある。例えば、対称の多層遮音中間膜（１のコア層の対称度）を含み、０の中間膜厚さ係数を有する従来の対称ガラスパネルは、図３に示されるように、コインシデンス周波数における音響透過損失（ＳＴＬ）によって測定して合計ガラス厚さとは実質的に無関係の遮音性、及び３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数における遮音性の小さな低下を有する。対称の多層遮音中間膜（１のコア層の対称度）を含み、０の中間膜厚さ係数を有する従来の低対称度のガラスパネルは、図４に示されるように、ガラスの対称度を減少させると、合計ガラス厚さを増加させても、３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数における減少した音響透過損失に加えて、コインシデンス周波数領域における音響透過損失によって測定して減少した遮音性を有する。
【００４４】
[0052]対称遮音中間膜（１のコア層の対称度）及び０の中間膜厚さ係数を有する１つの従来の非対称ガラスパネル（１．６ｍｍ／０．７ｍｍの構造、ＳＧ＝０．４４、合計ガラス厚さ＝２．３ｍｍ、ρｓ＝６．６ｋｇ／ｍ２）においては、音響透過損失は、対称遮音中間膜（１のコア層の対称度）及び０の中間膜厚さ係数を有する第２の従来の非対称ガラスパネル（３．０ｍｍ／０．７ｍｍの構造、ＳＧ＝０．２３、合計ガラス厚さ＝３．７ｍｍ、ρｓ＝１０．１ｋｇ／ｍ２）よりも、コインシデンス周波数においては１ｄＢ高く、３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数においては４ｄＢ以下高い。
【００４５】
[0053]幾つかの態様においては、３．１〜６の中間膜厚さ係数を有する対称多層ガラスパネルは、コインシデンス周波数領域における音響透過損失によって測定される遮音性を、０の中間膜厚さ係数を有する従来の対称多層ガラスパネルよりも０．８〜２．７ｄＢ以下向上させる。他の態様においては、３．９〜７．３の中間膜厚さ係数を有する非対称積層ガラスパネル（ＳＧ＝０．２３）は、コインシデンス周波数領域における音響透過損失によって測定される遮音性を、０の中間膜厚さ係数を有する従来の非対称積層ガラスパネル（ＳＧ＝０．２３）よりも１．７ｄＢ以下乃至４．２ｄＢ以下向上させる。他の態様においては、３．９〜７．３の中間膜厚さ係数を有する非対称積層ガラスパネル（ＳＧ＝０．７６）は、コインシデンス周波数領域における音響透過損失によって測定される遮音性を、０の中間膜厚さ係数を有する従来の非対称積層ガラスパネル（ＳＧ＝０．７６）よりも０．７ｄＢ以下乃至２．９ｄＢ以下向上させる。多層ガラスパネルの中間膜厚さ係数を増加させると、一般にパネルのコインシデンス周波数及び３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数における音響透過損失が向上し、この向上は、特に０．７６未満のガラスの対称度を有する非対称構造に関しては、対称ガラス構造よりも非対称ガラス構造に関してより効率的又は有効である。
【００４６】
[0054]幾つかの態様においては、本発明の幾つかの態様による多層パネルの中間膜厚さ係数は、３４ミル〜１８０ミル（１ミル＝０．０２５４ｍｍ）の範囲の多層中間膜厚さに関しては、少なくとも約０．８０、少なくとも約０．９０、少なくとも約１．０、少なくとも約１．５、少なくとも約２．０、少なくとも約３．０、少なくとも約４．０、少なくとも約５．０、少なくとも約１０、又は少なくとも約２０、及び／又は約７６以下、約６０以下、約５０以下、約４０以下、約３０以下、約２５以下であってよい。他の中間膜厚さ係数を、特定の用途に関して所望に応じて用いることができる。中間膜が２つの基材の間に積層されていない場合には、その平均厚さは、カリパス又は他の同等の装置を用いて中間膜の厚さを直接測定することによって求めることができる。中間膜が２つの基材の間に積層されている場合には、その厚さは、多層パネルの全厚さから基材の合計厚さを減じることによって求めることができる。
【００４７】
[0055]幾つかの態様においては、１以上のポリマー層は、少なくとも約１ミル、少なくとも約２ミル、少なくとも約３ミル、少なくとも約４ミル、少なくとも約５ミル、少なくとも約６ミル、少なくとも約７ミル、少なくとも約８ミル、少なくとも約９ミル、又は少なくとも約１０ミル、或いはそれ以上の平均厚さを有していてよい。更に、又は別の態様においては、本明細書に記載する中間膜中の１以上のポリマー層は、約２５ミル以下、約２０ミル以下、約１５ミル以下、約１２ミル以下、約１０ミル以下、約８ミル以下、約６ミル以下、約４ミル以下、又は約２ミル以下の平均厚さを有していてよいが、所望に応じて他の厚さを用いることができる。
【００４８】
[0056]幾つかの態様においては、層又は中間膜に、シートの長さ若しくは最長寸法及び／又は幅若しくは第２の最長寸法に沿って実質的に同じ厚さを有する平坦なポリマー層を含ませることができ、一方で他の態様においては、例えば多層中間膜の１以上の層をくさび形状にするか、或いはくさび形状のプロファイルを与えて、中間膜の厚さがシートの長さ及び／又は幅に沿って変化して、層又は中間膜の一方の縁部が他の縁部よりも大きい厚さを有するようにすることができる。硬質／軟質／硬質の３層のような多層中間膜がくさび形状である場合には、中間膜の少なくとも軟質層及び硬質層の１つをくさび形状にすることができる。くさび形状の中間膜は、例えば自動車及び航空機用途におけるヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）パネルにおいて有用である可能性がある。くさび形状の中間膜を含む多層パネルの中間膜厚さ係数は等式（５）にしたがって求めることができ、この場合、Ｈ２は中間膜の最も小さい厚さの部分（通常はシートの長さ又は幅の端部の１つ）の厚さに等しい。
【００４９】
[0057]好適な熱可塑性ポリマーの例としては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂、ポリウレタン（ＰＵ）、ポリ（エチレン−ｃｏ−酢酸ビニル）樹脂（ＥＶＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−メタクリレート）、ポリエチレン、ポリオレフィン、エチレンアクリレートエステルコポリマー、ポリ（エチレン−ｃｏ−ブチルアクリレート）、シリコーンエラストマー、エポキシ樹脂、並びに上記に示した任意のポリマーから誘導されるエチレン／カルボン酸コポリマー及びそのイオノマーのような酸コポリマー、並びにこれらの組合せを挙げることができるが、これらに限定されない。幾つかの態様においては、多層中間膜の１以上の層に熱可塑性ポリマーを含ませることができ、これは、ポリ（ビニルアセタール）樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンビニルアセテート、及びポリウレタンからなる群から選択することができる。幾つかの態様においては、１以上のポリマー層に少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。本明細書においては概してポリ（ビニルアセタール）樹脂に関して記載するが、本発明の種々の態様にしたがって、下記に記載するポリ（ビニルアセタール）樹脂と一緒か、又はこれに代えて１種類以上の上記のポリマー樹脂を含ませることができることを理解すべきである。
【００５０】
[0058]層及び中間膜において用いるのに好適なポリウレタンは異なる硬度を有する可能性がある。代表的なポリウレタンポリマーは、ＡＳＴＭ−Ｄ２２４０にしたがって８５未満のショアＡ硬度を有する。ポリウレタンポリマーの例は、２０℃未満のガラス転移温度を有する脂肪族イソシアネートポリエーテル系ポリウレタンであるAG8451及びAG5050（Woburn, MAのThermedics Inc.から商業的に入手できる）である。ＥＶＡポリマーは、種々の量の酢酸ビニル基を含む可能性がある。望ましい酢酸ビニル含量は、一般に約１０〜約９０モル％である。より低い酢酸ビニル含量を有するＥＶＡは、低温における遮音のために用いることができる。含ませる場合には、エチレン／カルボン酸コポリマーは、一般に約１〜約２５モル％のカルボン酸含量を有するポリ（エチレン−ｃｏ−メタクリル酸）及びポリ（エチレン−ｃｏ−アクリル酸）である。エチレン／カルボン酸コポリマーのイオノマーは、アルカリ金属（例えばナトリウム）及びアルカリ金属(alkaline metals)（例えばマグネシウム）の水酸化物、アンモニア、又は亜鉛のような遷移金属の他の水酸化物のような塩基でコポリマーを部分的又は完全に中和することによって得ることができる。好適なイオノマーの例としては、Surlyn（登録商標）イオノマー樹脂（Wilmington, DelawareのDuPontから商業的に入手できる）が挙げられる。
【００５１】
[0059]本発明のガラスパネルにおいて用いる多層中間膜としては、少なくとも２つの層を有し、遮音特性を有する任意の中間膜、例えば少なくとも第１の硬質層、第２の硬質層、及び第１の硬質層と第２の硬質層の間に配置されている第３の軟質層を含む多層遮音中間膜が挙げられる。軟質／硬質／軟質、軟質／硬質／軟質／硬質／軟質、硬質／軟質／硬質／軟質／硬質、硬質／軟質／軟質／硬質のような更なる数の層及び中間膜の組合せ、及び当業者に公知の他の態様が可能である。本発明の多層ガラスパネルにおいて用いるのに好適な多層遮音中間膜としては、音響減衰特性を増大し、ガラス及び硬質の外側層、通常はスキン層を通る音響透過を減少させて、中間膜の取扱い性、加工性、及び機械的強度を与えるために変性された１以上の物理特性を有する軟質層を含む中間膜が挙げられる。本明細書において用いる「硬質層」又は「より硬質の層」とは、概して他の層よりも硬質又はより剛性であり、他の層よりも概して少なくとも２℃高いガラス転移温度を有する層を指す。本明細書において用いる「軟質層」又は「より軟質の層」とは、他の層よりも軟質であり、他の層よりも概して少なくとも２℃低いガラス転移温度を有する層を指す。向上した遮音特性を達成するために変性される固有の物理特性の１つは、軟質（コア）層のより低いガラス転移温度である。幾つかの態様においては、軟質層の好適なガラス転移温度は、約２５℃未満、約２０℃未満、約１５℃未満、約１０℃未満、約５℃未満、約０℃未満、又は約−５℃未満である。軟質層のより低いガラス転移温度に加えて、用いるのに好適な多層遮音中間膜としては、少なくとも０．１０、少なくとも約０．１５、少なくとも約０．２０、又はそれ以上の２０℃における減衰損失係数(damping loss factor)を有する中間膜を挙げることができる。
【００５２】
[0060]多層ガラスパネルに関しては、減衰損失係数は概してコインシデンス周波数における音響透過損失に相関させることができ、減衰損失係数が増加すると、コインシデンス周波数における音響透過損失は増加する（例えば、Lu, J: Designing PVB interlayer for Laminated Glass with Enhanced Sound Reduction, 2002, InterNoise 2002, 論文581；Lu, J. Windshields with New PVB Interlayer for Vehicle Interior Noise Reduction and Sound Quality Improvement, 2003, SAE Noise & Vibration Conference, Traverse City, MI, 2003年5月5〜9日, Society of Automotive Engineers Paper 2003-01-1587を参照）。
【００５３】
[0061]代表的な多層中間膜構造の例としては、ＰＶＢ／ＰＶＢ／ＰＶＢ、ＰＶｎＢ／ＰＶｉＢ／ＰＶｎＢ（ここで、ＰＶＢ（ポリ（ビニルブチラール））、ＰＶｎＢ（ポリビニルｎ−ブチラール）、及び／又はＰＶｉＢ（ポリ（ビニルｉ−ブチラール）層は、単一の樹脂、又は異なる残留ヒドロキシル含量若しくは異なるポリマー組成を有する２種類以上の樹脂を含む）；ＰＶＣ／ＰＶＢ／ＰＶＣ、ＰＶＢ／ＰＶＣ／ＰＶＢ、ＰＶＢ／ＰＵ／ＰＶＢ、ＰＵ／ＰＶＢ／ＰＵ、イオノマー／ＰＶＢ／イオノマー、イオノマー／ＰＵ／イオノマー、イオノマー／ＥＶＡ／イオノマー、イオノマー／イオノマー／イオノマー（ここで、軟質コア層（ＰＶＢ（ＰＶｉＢを含む）、ＰＶＣ、ＰＵ、ＥＶＡ、又はイオノマー）は、単一の樹脂、又は異なるガラス転移温度を有する２種類以上の樹脂を含む）が挙げられるが、これらに限定されない。或いは、スキン及びコア層は全て、同じか又は異なる出発樹脂を用いるＰＶＢであってよい。樹脂及びポリマーの他の組合せは当業者に明らかであろう。一般に、ここで用いる「ＰＶＢ」及び「ＰＶＢ樹脂」とは、他に示していない限りにおいて、ＰＶｎＢ、又はＰＶｉＢ、或いはＰＶｎＢとＰＶｉＢの組み合わせを指す。
【００５４】
[0062]多層中間膜中の軟質コア層には、１種類以上の樹脂を含ませることができる。コア層が少なくとも１種類のポリビニルアセタール樹脂を含む場合には、軟質コア層中の樹脂又は少なくとも１種類の樹脂は、次の特性：より低い残留ヒドロキシル；より高い残留酢酸ビニル含量；より低い残留ヒドロキシル含量及びより高い残留アセテート含量；硬質層と異なるアルデヒド；混合アルデヒド；の少なくとも１つ、又は任意の２以上の特性の組み合わせを有する。軟質層は、通常は、少なくとも１種類の可塑剤、幾つかの態様においては２種類以上の可塑剤の混合物を含み、代表的な態様においては、軟質層は１つ又は複数の硬質層よりも高い可塑剤含量を有する。所望に応じて、当業者に公知なように層及び中間膜の特性の任意の組合せを用いることができる。
【００５５】
[0063]熱可塑性ポリマー樹脂は、任意の好適な方法によって形成することができる。熱可塑性ポリマー樹脂がポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、かかる樹脂は、例えば米国特許２，２８２，０５７及び２，２８２，０２６、並びに"Vinyl Acetal Polymers", Encyclopedia of Polymer Science & Technology, 3版, vol.8, p.381-399, B.E. Wade (2003)に記載されているもののような公知の方法にしたがって、ポリ（ビニルアルコール）を触媒の存在下で１種類以上のアルデヒドでアセタール化することによって形成することができる。得られるポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６にしたがって樹脂のアセタール化％として測定して少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約７５重量％、少なくとも約８０重量％、少なくとも約８５重量％、少なくとも約９０重量％の少なくとも１種類のアルデヒドの残基を含み得る。ポリ（ビニルアセタール）樹脂中のアルデヒド残基の全量はアセタール含量として総称することができ、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残りは残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）及び残留エステル基（酢酸ビニル基として）であり、これは下記において更に詳細に議論する。
【００５６】
[0064]好適なポリ（ビニルアセタール）樹脂には任意のアルデヒドの残基を含ませることができ、幾つかの態様においては少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドの残基を含ませることができる。好適なＣ４〜Ｃ８アルデヒドの例としては、例えばｎ−ブチルアルデヒド、ｉ−ブチルアルデヒド、２−メチルバレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、及びこれらの組み合わせを挙げることができる。本明細書に記載する層及び中間膜において用いるポリ（ビニルアセタール）樹脂の１以上に、樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、又は少なくとも約７０重量％の少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドの残基を含ませることができる。或いは、又は更には、ポリ（ビニルアセタール）樹脂に、約９５重量％以下、約９０重量％以下、約８５重量％以下、約８０重量％以下、約７５重量％以下、約７０重量％以下、又は約６５重量％以下の少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドを含ませることができる。Ｃ４〜Ｃ８アルデヒドは上記に示した群から選択することができ、或いはこれはｎ−ブチルアルデヒド、ｉ−ブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組合せからなる群から選択することができる。他の態様においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂に、シンナムアルデヒド、ヘキシルシンナムアルデヒド、ベンズアルデヒド、ヒドロシンナムアルデヒド、４−クロロベンズアルデヒド、４−ｔ−ブチルフェニルアセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、２−フェニルプロピオンアルデヒド、及びこれらの組合せなど（しかしながらこれらに限定されない）の他のアルデヒドの残基を、単独か又は本明細書に記載する１種類以上のＣ４〜Ｃ８アルデヒドと組み合わせて含ませることができる。
【００５７】
[0065]種々の態様においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、主としてｎ−ブチルアルデヒドの残基を含み、例えば任意の所望の量のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含んでいてよいＰＶＢ樹脂であってよい。通常は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂中に存在するｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基としては、ｉ−ブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組合せを挙げることができる。ポリ（ビニルアセタール）樹脂がポリ（ビニルブチラール）樹脂を含む場合には、樹脂の重量平均分子量は、Cotts及びOuanoの低角レーザー光散乱（ＳＥＣ／ＬＡＬＬＳ）法を用いてサイズ排除クロマトグラフィーによって測定して少なくとも約３０，０００ダルトン、少なくとも約５０，０００ダルトン、少なくとも約８０，０００ダルトン、少なくとも約１００，０００ダルトン、少なくとも約１３０，０００ダルトン、少なくとも約１５０，０００ダルトン、少なくとも約１７５，０００ダルトン、少なくとも約２００，０００ダルトン、少なくとも約３００，０００ダルトン、又は少なくとも約４００，０００ダルトンであってよい。
【００５８】
[0066]上記に記載したように、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリ（酢酸ビニル）をポリ（ビニルアルコール）に加水分解し、次にポリ（ビニルアルコール）を１以上の上記のアルデヒドによってアセタール化してポリ（ビニルアセタール）樹脂を形成することによって製造することができる。ポリ（酢酸ビニル）を加水分解するプロセスにおいては、全てのアセテート基がヒドロキシル基に転化する訳ではなく、その結果、残留アセテート基が樹脂上に残留する。同様に、ポリ（ビニルアルコール）をアセタール化するプロセスにおいては、全てのヒドロキシル基がアセタール基に転化する訳ではなく、同様に樹脂上に残留ヒドロキシル基が残留する。その結果、殆どのポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリマー鎖の一部として、残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）、及び残留アセテート基（酢酸ビニル基として）の両方を含む。本明細書において用いる「残留ヒドロキシル含量」及び「残留アセテート含量」という用語は、それぞれ処理が完了した後に樹脂上に残留するヒドロキシル基及びアセテート基の量を指す。残留ヒドロキシル含量及び残留アセテート含量は両方ともポリマー樹脂の重量を基準とする重量％で表され、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６にしたがって測定される。
【００５９】
[0067]本明細書に記載する１以上のポリマー層中で用いるポリ（ビニルアセタール）樹脂は、少なくとも約６重量％、少なくとも約７重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１１重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１３重量％、少なくとも約１４重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約１６重量％、少なくとも約１７重量％、少なくとも約１８重量％、少なくとも約１８．５重量％、少なくとも約１９重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約２１重量％、少なくとも約２２重量％、少なくとも約２３重量％、少なくとも約２４重量％、少なくとも約２５重量％、少なくとも約２６重量％、少なくとも約２７重量％、少なくとも約２８重量％、少なくとも約２９重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約３１重量％、少なくとも約３２重量％、又は少なくとも約３３重量％、或いはそれ以上の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。更に、又は別の態様においては、本発明のポリマー層中で用いる１種類又は複数のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、約４５重量％以下、約４３重量％以下、約４０重量％以下、約３７重量％以下、約３５重量％以下、約３４重量％以下、約３３重量％以下、約３２重量％以下、約３１重量％以下、約３０重量％以下、約２９重量％以下、約２８重量％以下、約２７重量％以下、約２６重量％以下、約２５重量％以下、約２４重量％以下、約２３重量％以下、約２２重量％以下、約２１重量％以下、約２０重量％以下、約１９重量％以下、約１８．５重量％以下、約１８重量％以下、約１７重量％以下、約１６重量％以下、約１５重量％以下、約１４重量％以下、約１３重量％以下、約１２重量％以下、約１１重量％以下、又は約１０重量％以下の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。
【００６０】
[0068]幾つかの態様においては、１以上のポリマー層に、少なくとも約２０重量％、少なくとも約２１重量％、少なくとも約２２重量％、少なくとも約２３重量％、少なくとも約２４重量％、少なくとも約２５重量％、少なくとも約２６重量％、少なくとも約２７重量％、少なくとも約２８重量％、少なくとも約２９重量％、又は少なくとも約３０重量％、及び／又は約４５重量％以下、約４３重量％以下、約４０重量％以下、約３７重量％以下、約３５重量％以下、約３４重量％以下、約３３重量％以下、又は約３２重量％以下の残留ヒドロキシル含量を有する少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。幾つかの態様においては、１以上のポリマー層に、少なくとも約６重量％、少なくとも約７重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１１重量％、又は少なくとも約１２重量％、及び／又は約１７重量％以下、約１６重量％以下、約１５重量％以下、又は約１４重量％以下の残留ヒドロキシル含量を有する少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。ポリマー層又は中間膜が１つより多いタイプのポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、ポリ（ビニルアセタール）樹脂のそれぞれは実質的に同等の残留ヒドロキシル含量を有していてよく、或いはポリ（ビニルアセタール）樹脂の１以上は、１以上の他のポリ（ビニルアセタール）樹脂と実質的に異なる残留ヒドロキシル含量を有していてよい。
【００６１】
[0069]本発明による中間膜において用いる１種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、約３０重量％以下、約２５重量％以下、約２０重量％以下、約１８重量％以下、約１５重量％以下、約１２重量％以下、約１０重量％以下、約８重量％以下、約６重量％以下、約４重量％以下、約３重量％以下、又は約２重量％以下の残留アセテート含量を有していてよい。或いは、又は更には、本明細書に記載するポリマー層又は中間膜において用いる少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約７重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、又は少なくとも約１４重量％、或いはそれ以上の残留アセテート含量を有していてよい。ポリマー層又は中間膜が２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、樹脂は実質的に同等の残留アセテート含量を有していてよく、或いは１以上の樹脂は、１以上の他のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量と異なる残留アセテート含量を有していてよい。
【００６２】
[0070]本明細書に記載するポリマー層及び多層遮音中間膜において用いる１種類又は複数のポリマー樹脂には、１種類以上の熱可塑性ポリマー樹脂を含ませることができる。幾つかの態様においては、１種類又は複数の熱可塑性樹脂は、ポリマー層中の樹脂の全重量を基準として少なくとも約４５重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約５５重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約６５重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約７５重量％、少なくとも約８０重量％、少なくとも約８５重量％、少なくとも約９０重量％、又は少なくとも約９５重量％の量でポリマー層中に存在させることができる。２種類以上の樹脂を存在させる場合には、それぞれは、ポリマー層又は中間膜中の樹脂の全重量を基準として少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約２５重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約３５重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約４５重量％、又は少なくとも約５０重量％の量で存在させることができる。
【００６３】
[0071]本明細書に記載する１以上のポリマー層にはまた、少なくとも１種類の可塑剤を含ませることもできる。存在させる場合には、１以上のポリマー層の可塑剤含量は、樹脂１００部あたり少なくとも約２部（ｐｈｒ）、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約６ｐｈｒ、少なくとも約８ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１５ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、少なくとも約２５ｐｈｒ、少なくとも約３０ｐｈｒ、少なくとも約３５ｐｈｒ、少なくとも約４０ｐｈｒ、少なくとも約４５ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、少なくとも約６５ｐｈｒ、少なくとも約７０ｐｈｒ、少なくとも約７５ｐｈｒ、少なくとも約８０ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約１０５ｐｈｒ以下、約１００ｐｈｒ以下、約９５ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、約８５ｐｈｒ以下、約７５ｐｈｒ以下、約７０ｐｈｒ以下、約６５ｐｈｒ以下、約６０ｐｈｒ以下、約５５ｐｈｒ以下、約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下、約４０ｐｈｒ以下、又は約３５ｐｈｒ以下であってよい。幾つかの態様においては、１以上のポリマー層は、３５ｐｈｒ以下、約３２ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２７ｐｈｒ以下、約２６ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、約２４ｐｈｒ以下、約２３ｐｈｒ以下、約２２ｐｈｒ以下、約２１ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、約１９ｐｈｒ以下、約１８ｐｈｒ以下、約１７ｐｈｒ以下、約１６ｐｈｒ以下、約１５ｐｈｒ以下、約１４ｐｈｒ以下、約１３ｐｈｒ以下、約１２ｐｈｒ以下、約１１ｐｈｒ以下、又は約１０ｐｈｒ以下の可塑剤含量を有していてよい。
【００６４】
[0072]本明細書において用いる「樹脂１００部あたりの部」又は「ｐｈｒ」という用語は、重量基準で樹脂１００部あたりに存在する可塑剤の量を指す。例えば、３０ｇの可塑剤を１００ｇの樹脂に加えた場合には、可塑剤含量は３０ｐｈｒである。ポリマー層が２種類以上の樹脂を含む場合には、可塑剤の重量を存在する全樹脂の合計量と比較して樹脂１００部あたりの部を求める。更に、本明細書において層又は中間膜の可塑剤含量が与えられている場合には、これは、他に示していない限りにおいて層又は中間膜を製造するために用いた混合物又は溶融体中の可塑剤の量に関して与えられている。
【００６５】
[0073]未知の可塑剤含量の層に関しては、可塑剤含量は、適当な溶媒又は複数の溶媒の混合物を用いてポリマー層又は中間膜から可塑剤を抽出する湿式化学法によって求めることができる。可塑剤を抽出する前に、試料層の重量を測定し、抽出後にそれから可塑剤が除去された層の重量と比較する。この差に基づいて可塑剤の重量を求めて、可塑剤含量（ｐｈｒ）を計算することができる。多層中間膜に関しては、ポリマー層を互いから物理的に分離して、上記の手順にしたがって個々に分析することができる。
【００６６】
[0074]理論によって縛られることは望まないが、与えられたタイプの可塑剤に関して、ポリ（ビニルアセタール）樹脂中における可塑剤の相溶性は樹脂の残留ヒドロキシル含量と相関する可能性があると理解される。より詳しくは、より高い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は一般に減少した可塑剤相溶性又は容量を有する可能性があり、一方で、より低い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は増加した可塑剤相溶性又は容量を示す可能性がある。一般に、ポリマー樹脂に対して適切な量の可塑剤の添加を容易にし、中間膜内の複数の層の間の可塑剤含量の差を安定に維持するために、ポリマーの残留ヒドロキシル含量とその可塑剤相溶性／容量の間のこの相関関係を操作することができる。また、可塑剤の相溶性とポリ（ビニルアセタール）樹脂における残留アセテート含量に関しても、同様の相関関係が存在する可能性がある。
【００６７】
[0075]本明細書に記載するポリマー層中において任意の好適な可塑剤を用いることができる。可塑剤は、少なくとも約６、及び／又は約３０以下、約２５以下、約２０以下、約１５以下、約１２以下、又は約１０以下の炭素原子の炭化水素セグメントを有していてよい。種々の態様においては、可塑剤は、従来の可塑剤、又は２種類以上の従来の可塑剤の混合物から選択される。幾つかの態様においては、概して約１．４５０未満の屈折率を有する従来の可塑剤としては、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（４ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、ビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、ブチルリシノレエート、ヒマシ油、ココナツ油脂肪酸のトリエチルグリコールエステル、及びオイル変性セバシン酸アルキド樹脂を挙げることができる。幾つかの態様においては、従来の可塑剤は３ＧＥＨ（屈折率＝２５℃において１．４４２）である。
【００６８】
[0076]幾つかの態様においては、より高い屈折率を有する可塑剤（即ち高屈折率可塑剤）のような当業者に公知の他の可塑剤を用いることができる。本明細書において用いる「高屈折率可塑剤」とは、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する可塑剤である。ここで用いる可塑剤又は樹脂の屈折率（屈折係数としても知られる）は、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって５８９ｎｍの波長及び２５℃において測定されるか、或いはＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって文献において報告されているもののいずれかである。種々の態様においては、可塑剤の屈折率は、コア及びスキン層の両方に関して少なくとも約１．４６０、又は約１．４７０より高く、又は約１．４８０より高く、又は約１．４９０より高く、又は約１．５００より高く、又は１．５１０より高く、或いは１．５２０より高い。幾つかの態様においては、１種類又は複数の高屈折率可塑剤を１種類又は複数の従来の可塑剤と組み合わせて用い、幾つかの態様においては、含ませる場合には従来の可塑剤は３ＧＥＨであり、可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０である。好適な高屈折率可塑剤の例としては、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、ジブトキシエチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、トリオクチルホスフェート、ポリエチレンオキシドロジン誘導体のフェニルエーテル、及びトリクレシルホスフェート、並びにこれらの混合物が挙げられるが、これらに限定されない。幾つかの態様においては、可塑剤には、従来の可塑剤と高屈折率可塑剤の混合物を含ませることができ、又はこれらから構成することができる。
【００６９】
[0077]更に、少なくとも１つのポリマー層にはまた、ポリマー層又は中間膜に特定の特性又は特徴を与えることができる他のタイプの添加剤を含ませることもできる。かかる添加剤としては、接着制御剤（ＡＣＡ）、染料、顔料、安定剤、例えば紫外線（ＵＶ）安定剤、酸化防止剤、アンチブロッキング剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤（例えばインジウムスズオキシド、アンチモンスズオキシド、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）、及びセシウムタングステンオキシド）、加工助剤、流動向上添加剤、潤滑剤、耐衝撃性改良剤、成核剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、強化添加剤、及びフィラーを挙げることができるが、これらに限定されない。かかる添加剤の具体的なタイプ及び量は、特定の中間膜の最終的な特性又は最終用途に基づいて選択することができる。
【００７０】
[0078]ポリマーのタイプ及び層の組成に応じて、本明細書に記載するポリマー層は広範囲のガラス転移温度を示し得る。幾つかの態様においては、２以上のポリマー又はポリマー層を含む多層遮音中間膜は２以上のガラス転移温度を示し得る。ポリマー材料のガラス転移温度（Ｔｇ）は、材料のガラス状態からゴム状態への転移を示す温度である。本明細書に記載するポリマー層のガラス転移温度は、以下の手順にしたがって動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）によって求めた。ポリマーシートを直径２５ミリメートル（ｍｍ）の試料ディスクに成形する。ポリマー試料ディスクを、Rheometrics Dynamic Spectrometer IIの２つの直径２５ｍｍの平行プレート試験治具の間に配置する。試料の温度を２℃／分の速度で−２０℃から７０℃へ、又は他の温度範囲で上昇させながら、ポリマー試料ディスクを剪断モードにおいて１ヘルツの振動数で試験する。温度に依存してプロットしたｔａｎδ（Ｇ”／Ｇ’）の最大値の位置を用いてガラス転移温度を求める。実験は、この方法が±１℃の範囲内まで再現可能であることを示している。
【００７１】
[0079]本明細書に記載する多層遮音中間膜には、少なくとも約−２０℃、少なくとも約−１０℃、少なくとも約−５℃、少なくとも約−１℃、少なくとも約０℃、少なくとも約１℃、少なくとも約２℃、少なくとも約５℃、少なくとも約１０℃、少なくとも約１５℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約２５℃、少なくとも約２７℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３２℃、少なくとも約３３℃、少なくとも約３４℃、少なくとも約３５℃、少なくとも約３６℃、少なくとも約３７℃、少なくとも約３８℃、又は少なくとも約４０℃のガラス転移温度を有する少なくとも１つのポリマー層を含ませることができる。或いは、又は更には、ポリマー層は、約２５℃以下、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約２℃以下、約０℃以下、約−１℃以下、又は約−５℃以下のガラス転移温度を有していてよい。
【００７２】
[0080]幾つかの態様においては、１以上のポリマー層は、少なくとも約３０℃、少なくとも約３２℃、少なくとも約３３℃、少なくとも約３５℃、少なくとも約３６℃、少なくとも約３７℃、少なくとも約３８℃、少なくとも約３９℃、又は少なくとも約４０℃、及び／又は約１００℃以下、約９０℃以下、約８０℃以下、約７０℃以下、約６０℃以下、約５０℃以下、約４５℃以下、約４４℃以下、約４３℃以下、約４２℃以下、約４１℃以下、約４０℃以下、約３９℃以下、約３８℃以下、又は約３７℃以下のガラス転移温度を有していてよい。或いは、又は更には、少なくとも１つのポリマー層は、少なくとも約−１０℃、少なくとも約−５℃、少なくとも約−２℃、少なくとも約−１℃、少なくとも約０℃、少なくとも約１℃、少なくとも約２℃、少なくとも約５℃、及び／又は約２５℃以下、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約２℃以下、約１℃以下、約０℃以下、又は約−１℃以下のガラス転移温度を有していてよい。多層遮音中間膜が２以上のポリマー層を含む場合には、層の少なくとも１つは、中間膜内の１以上の他のポリマー層と異なるガラス転移温度を有していてよい。言い方を変えると、２以上の層が存在する場合には、それぞれの層は異なるガラス転移温度を有していてよい。
【００７３】
[0081]幾つかの態様においては、本発明による層又は中間膜は、ＤＭＴＡによって測定して少なくとも約０．５０、少なくとも約０．６０、少なくとも約０．７０、少なくとも約０．８０、少なくとも約０．９０、少なくとも約１．００、少なくとも約１．１０、少なくとも約１．２５、少なくとも約１．５０，少なくとも約１．７５、少なくとも約２．００、又は少なくとも約２．２５のガラス転移温度におけるｔａｎδの値を有していてよい。
【００７４】
[0082]幾つかの態様においては、中間膜中のポリマー層のそれぞれ（又は全部）がポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む。他の態様においては、多層遮音中間膜には、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む第１のポリマー層、及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む第２のポリ（ビニルアセタール）層を含ませることができる。第１及び第２のポリマー層は互いと隣接させることができ、又は場合によってはそれらの間に１以上の介在ポリマー層を与えることができる。
【００７５】
[0083]存在させる場合には、それぞれの第１及び第２のポリマー層の第１及び第２（又はそれ以上）のポリ（ビニルアセタール）樹脂は異なる組成を有していてよい。例えば幾つかの態様においては、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約７重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１３重量％、少なくとも約１４重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約１６重量％、少なくとも約１７重量％、少なくとも約１８重量％、少なくとも約１９重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約２１重量％、少なくとも約２２重量％、少なくとも約２３重量％、又は少なくとも約２４重量％異なる残留ヒドロキシル含量を有していてよい。
【００７６】
[0084]更に、又は別の態様においては、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量と少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約７重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１３重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約１８重量％、又は少なくとも約２０重量％異なる残留アセテート含量を有していてよい。他の態様においては、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量と約２重量％以下、約１．５重量％以下、約１重量％以下、又は約０．５重量％以下異なる残留アセテート含量を有していてよい。
【００７７】
[0085]本明細書において用いる「・・・重量％異なる」又は「差は少なくとも・・・重量％である」という用語は、２つの数の間の数学的な差の絶対値を見出す事によって算出される２つの与えられたパーセントの間の差を指す。与えられた値と「異なる」値は、与えられた値よりも高いか又は低くてよい。例えば、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と「少なくとも２重量％異なる」残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２重量％高いか又は少なくとも２重量％低い残留ヒドロキシル含量を有していてよい。例えば、例となる第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量が１４重量％である場合には、例となる第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は、少なくとも１６重量％（例えば少なくとも２重量％高い）、又は１２重量％以下（例えば少なくとも２重量％低い）であってよい。
【００７８】
[0086]異なる組成を有する結果として、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のような異なる樹脂から形成される層又は中間膜の複数の部分は、例えば可塑剤含量の差のために異なる特性を有し得る。上記に記載したように、異なる残留ヒドロキシル含量を有する２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を可塑剤とブレンドすると、可塑剤は異なる樹脂の間に分配されて、より低い残留ヒドロキシル含量の樹脂から形成される１つ又は複数の層中により多い量の可塑剤が存在し、より高い残留ヒドロキシル含量の樹脂を含む１つ又は複数の層の部分により少ない可塑剤が存在するようになる。最終的には、２つの樹脂の間に平衡状態が達成される。ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と可塑剤相溶性／容量との間の相関関係によって、ポリマー樹脂に適切な量の可塑剤を加えることを容易にすることができる。また、かかる相関関係によって、可塑剤が他の形態で１つの層から他の層へ移動する際に２以上の層の間の可塑剤含量の差を安定に維持することも促進される。
【００７９】
[0087]ポリ（ビニルアセタール）樹脂が異なる残留ヒドロキシル含量を有するか、及び／又は異なる残留アセテート含量を有する場合には、ポリマー層に異なる量の可塑剤を含ませることもできる。その結果、これらの部分のそれぞれが、例えばガラス転移温度のような異なる特性を示すようにすることもできる。幾つかの態様においては、隣接するポリマー層の間の可塑剤含量の差は、上記に記載したように測定して少なくとも約２ｐｈｒ、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約８ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１２ｐｈｒ、又は少なくとも約１５ｐｈｒであってよい。他の態様においては、隣接するポリマー層の間の可塑剤含量の差は、少なくとも約１８ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、少なくとも約２５ｐｈｒ、少なくとも約３０ｐｈｒ、少なくとも約３５ｐｈｒ、少なくとも約４０ｐｈｒ、少なくとも約４５ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、又は少なくとも約６５ｐｈｒであってよい。
【００８０】
[0088]更に、又は別の態様においては、隣接するポリマー層の可塑剤含量の間の差は、約４０ｐｈｒ以下、約３５ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、約１７ｐｈｒ以下、約１５ｐｈｒ以下、又は約１２ｐｈｒ以下であってよい。ポリマー層のそれぞれの可塑剤含量に関する値は、上記に与えた１以上の範囲内であってよい。
【００８１】
[0089]幾つかの態様においては、１つのポリマー層のガラス転移温度は、他のポリマー層のガラス転移温度と少なくとも約３℃、少なくとも約５℃、少なくとも約８℃、少なくとも約１０℃、少なくとも約１２℃、少なくとも約１３℃、少なくとも約１５℃、少なくとも約１８℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約２２℃、少なくとも約２５℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３５℃、又は少なくとも約４０℃異なっていてよい。ポリマー層のそれぞれのガラス転移温度に関する値は、上記に与えた１以上の範囲内であってよい。
【００８２】
[0090]多層中間膜が３以上のポリマー層を含む場合には、それぞれ第１、第２、及び第３（又はそれ以上）のポリマー層のそれぞれに、少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂、及び場合によっては上記に詳しく記載したタイプ及び量の１種類又は複数の可塑剤を含ませることができる。幾つかの態様によれば、第２の（内側）ポリマー層に、第１及び第３の（外側）ポリマー層のそれぞれにおけるポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも低い残留ヒドロキシル含量を有する樹脂を含ませることができる。したがって、可塑剤が層の間に分配されると、内側層は、外側ポリマー層のそれぞれのガラス転移温度よりも低いガラス転移温度を有することができる。理論によって縛られることは望まないが、比較的「硬質」（即ちより高いガラス転移温度）の外側ポリマー層で「軟質」（即ち相対的に低いガラス転移温度）の内側層をサンドイッチしているこのタイプの構造によって、中間膜からの増大した遮音性能を促進させることができると理解される。４つ、５つ、６つ、７つ、又はより多い層を有する中間膜のような更なる層及び／又は構造を有する他の態様も可能である。
【００８３】
[0091]幾つかの態様においては、外側ポリマー層のような２つ（又はそれ以上）の層は、同じか又は同様の組成及び／又は特性を有していてよい。例えば幾つかの態様においては、１つのポリマー層中のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、他のポリマー層中のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の約２重量％以内、約１重量％以内、又は約０．５重量％以内の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。同様に、外側層中のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、互いの約２重量％以内、約１重量％以内、又は約０．５重量％以内の残留アセテート含量を有していてよい。更に、外側ポリマー層は、同じか又は同様の可塑剤含量を有していてよく、及び／又は同じか又は同様のガラス転移温度を示していてよい。例えば、１つのポリマー層の可塑剤含量は、他のポリマー層の可塑剤含量と２ｐｈｒ未満、約１ｐｈｒ以下、又は約０．５ｐｈｒ以下異なっていてよく、及び／又はポリマー層は、２℃未満、約１℃以下、又は約０．５℃以下異なるガラス転移温度を有していてよい。
【００８４】
[0092]種々の態様においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル及び／又は残留アセテート含量の差は、強度、耐衝撃性、貫通抵抗、加工性、又は遮音性能のような特定の性能特性を制御するか、或いは最終組成物、層、又は中間膜に与えるように選択することができる。例えば、より高い（通常は約１７重量％より大きい）残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、樹脂組成物又は層へ高い耐衝撃性、貫通抵抗、及び強度を与えることを促進することができ、一方で、通常は１７重量％未満の残留ヒドロキシル含量を有するより低いヒドロキシル含量の樹脂は、中間膜の遮音性能を向上させることができる。
【００８５】
[0093]本発明の中間膜は任意の好適な方法にしたがって形成することができる。代表的な方法としては、溶液キャスト、圧縮成形、射出成形、溶融押出、メルトブロー、及びこれらの組合せを挙げることができるが、これらに限定されない。２以上のポリマー層を含む多層中間膜はまた、例えば共押出、ブローンフィルム、メルトブロー、浸漬被覆、溶液被覆、ブレード塗布、パドル塗布、エアナイフ塗布、印刷、粉末被覆、噴霧被覆、積層、及びこれらの組合せのような任意の好適な方法にしたがって製造することもできる。
【００８６】
[0094]本発明の種々の態様によれば、層又は中間膜は押出又は共押出によって形成することができる。押出プロセスにおいては、１種類以上の熱可塑性樹脂、可塑剤、及び場合によっては上記に記載の１種類以上の添加剤を予め混合して、１つ又は複数の押出装置中に供給することができる。１つ又は複数の押出装置は、押出シートを生成させるために熱可塑性組成物に特定のプロファイル形状を与えるように構成する。全体的に上昇した温度及び高粘稠質である押出シートは、次に冷却してポリマーシートを形成することができる。シートを冷却して硬化させたら、それを切断して、その後の中間膜としての貯蔵、輸送、及び／又は使用のために巻き取ることができる。
【００８７】
[0095]共押出は、ポリマー材料の複数の層を同時に押出すプロセスである。一般に、このタイプの押出は、一定の体積の処理量の異なる粘度又は他の特性の複数の異なる熱可塑性樹脂溶融体を、溶融し、共押出ダイを通して供給して所望の最終形態にするために２以上の押出機を用いる。共押出プロセスにおいて押出ダイから排出される複数のポリマー層の厚さは、一般に、押出ダイを通る溶融体の相対速度を調節すること、及びそれぞれの溶融した熱可塑性樹脂材料を処理する個々の押出機の寸法によって制御することができる。
【００８８】
[0096]幾つかの態様によれば、本発明の多層パネルは、例えばそれが中間膜を通過する際の音響の透過の減少（即ちその音響透過損失）によって示される望ましい遮音特性を示す。幾つかの態様においては、本発明の多層パネルは、ＡＳＴＭ−Ｅ９０にしたがって２０℃において５０ｃｍ×８０ｃｍのパネル寸法で測定して、少なくとも約３４ｄＢ、少なくとも約３５ｄＢ、少なくとも約３６ｄＢ、少なくとも約３７ｄＢ、少なくとも約３８ｄＢ、少なくとも約３９ｄＢ、少なくとも約４０ｄＢ、少なくとも約４１ｄＢ、又は少なくとも約４２ｄＢのコインシデンス周波数における音響透過損失を示すことができる。
【００８９】
[0097]更に、層及び中間膜は、２０℃において少なくとも約０．１０、少なくとも約０．１２、少なくとも約０．１５、少なくとも約０．１７、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．２５、少なくとも約０．２７、少なくとも約０．３０、少なくとも約０．３３、少なくとも約０．３５、少なくとも約０．４０、又は少なくとも約０．４５の減衰損失係数又は損失係数を有することができる。損失係数は、ＩＳＯ標準規格１６９４０に記載されている機械インピーダンス測定によって測定される。減衰損失係数を測定するためには、ポリマー試料を、それぞれが２．３ｍｍの厚さ、又は所望に応じて他のガラス厚さを有する透明ガラスの２つのシートの間に積層して、２５ｍｍの幅及び３００ｍｍの長さを有するように製造する。次に、積層された試料を、振動振盪機（Bruel and Kjaer（Naerum, オランダ）から商業的に入手できる）を用いて中心点において励振し、インピーダンスヘッド（Bruel and Kjaer）を用いて、棒材を励振して振動させるのに必要な力、及び振動の速度を測定する。得られる伝達関数を、National Instrumentデータ獲得及び分析システムに記録し、ハーフパワー法を用いて第１振動モードにおける損失係数を計算する。
【００９０】
[0098]本明細書に記載する多層パネルは、任意の好適な方法によって形成することができる。通常のガラス積層プロセスは、（１）２つ（又はそれ以上）の基材及び中間膜を組み立てる工程；（２）ＩＲ放射材又は対流装置によってアセンブリを第１の短い時間加熱する工程；（３）アセンブリを、第１の脱気のために加圧ニップロール中に通す工程；（４）アセンブリを（約６０℃〜約１２０℃のような）適当な温度へ短時間加熱して、中間膜の縁部を封止するのに十分な一時的接着をアセンブリに与える工程；（５）アセンブリを第２の加圧ニップロール中に通して、中間膜の縁部を更に封止して更なる取扱いを可能にする工程；及び（６）アセンブリを（１３５℃〜１５０℃の間のような）適当な温度及び（１５０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇの間のような）適当な圧力において約３０〜９０分間オートクレーブ処理する工程；を含む。一態様にしたがって上記の工程（２）〜（５）において記載した中間膜−ガラス界面を脱気するための他の方法としては、真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられ、これらの両方も本明細書に記載する本発明の中間膜を形成するために用いることができる。
【００９１】
[0099]本発明の多層パネルは、例えば、自動車用フロントガラス及び窓、航空機用フロントガラス及び窓、船舶用途、鉄道用途等のような種々の輸送用途用のパネル、窓、扉、階段、通路、バラスター付き手すり、装飾建築パネルのような構造建築パネル、ハリケーン用ガラス又は竜巻用ガラスのような耐候パネル、耐弾パネル、及び他の同様の用途などの種々の最終用途のために用いることができる。
【００９２】
[0100]下記の例は、本発明を製造及び使用することを当業者に教示するために本発明を例示する意図であり、いかなるようにも発明の範囲を限定することは意図しない。
[0101]本発明はまた、下記の態様１〜１５も包含する。
【００９３】
[0102]態様１は、遮音多層パネルであって、第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材；第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材（ここでＨ３≦Ｈ１）；及び、前記第１の硬質基材と前記第２の硬質基材の間の、厚さＨ２を有する多層遮音中間膜；を含み；前記多層中間膜は、硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の軟質層を含み；前記多層パネルは、少なくとも０．８０の中間膜厚さ係数Ｉｆ（ここで、Ｉｆ＝（Ｈ２−０．８４）÷［（Ｈ１＋Ｈ３）（Ｈ１＋Ｈ２＋Ｈ３）］×１００）を有する上記遮音多層パネルである。
【００９４】
[0103]態様２は、前記多層中間膜の前記軟質層が非中心位置に配置されている、態様１の特徴を含む多層パネルである。
[0104]態様３は、非対称遮音多層パネルであって、第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材；第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材（ここでＨ３＜Ｈ１）；及び、前記第１の硬質基材と前記第２の硬質基材の間の、厚さＨ２を有する多層遮音中間膜；を含み；前記多層中間膜は、硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の軟質層を含み、前記軟質層は前記中間膜内の非中心位置に配置されており；前記多層パネルは、少なくとも０．８０の中間膜厚さ係数Ｉｆ（ここで、Ｉｆ＝（Ｈ２−０．８４）÷［（Ｈ１＋Ｈ３）（Ｈ１＋Ｈ２＋Ｈ３）］×１００）を有する上記非対称遮音多層パネルである。
【００９５】
[0105]態様４は、前記多層パネルが少なくとも０．９０の中間膜厚さ係数Ｉｆを有する、態様１〜３の特徴のいずれかを含む多層パネルである。
[0106]態様５は、Ｈ３＜Ｈ１である、態様１〜４の特徴のいずれかを含む多層パネルである。
【００９６】
[0107]態様６は、Ｈ３＝Ｈ１である、態様１〜４の特徴のいずれかを含む多層パネルである。
[0108]態様７は、Ｈ１に対するＨ３の比が０．２３〜０．９５である、態様１〜６の特徴のいずれかを含む多層パネルである。
【００９７】
[0109]態様８は、前記中間膜が第３の硬質層及び第２の軟質層を更に含み、前記第２の軟質層が前記第２の硬質層と前記第３の硬質層の間に配置されている、態様１〜７の特徴のいずれかを含む多層パネルである。
【００９８】
[0110]態様９は、前記第１の硬質層厚さが前記第２の硬質層厚さよりも小さく、前記第２の軟質層が非中心位置に配置されている、態様８の特徴を含む多層パネルである。
[0111]態様１０は、前記軟質層のガラス転移温度が２０℃未満である、態様１〜９の特徴のいずれかを含む多層パネルである。
【００９９】
[0112]態様１１は、前記軟質層が幾何中心位置を有し、前記中間膜が、前記幾何中心位置から前記第１の硬質層の外表面までの厚さである第１の厚さｔ１、及び前記幾何中心位置から前記第２の硬質層の外表面までの厚さである第２の厚さｔ２を有し、ｔ１に対するｔ２の比が１未満である、態様１〜１０の特徴のいずれかを含む多層パネルである。
【０１００】
[0113]態様１２は、多層パネルの面密度を増加させて、前記パネルのコインシデンス周波数領域における音響透過損失を向上させる方法であって、Ｈ３の厚さを有する第１の硬質基材を用意する工程；Ｈ１の厚さを有する第２の硬質基材を用意する工程；Ｈ２の厚さを有する多層中間膜を用意する工程；等式：Ｉｆ＝（Ｈ２−０．８４）÷［（Ｈ１＋Ｈ３）（Ｈ１＋Ｈ２＋Ｈ３）］×１００にしたがって前記多層パネルの中間膜厚さ係数Ｉｆを求める工程；前記パネルの中間膜厚さ係数Ｉｆを少なくとも０．８０に増加させる工程；前記中間膜を前記第１の硬質基材と前記第２の硬質基材の間に配置して予備積層体を与える工程；及び、前記予備積層体を熱及び圧力にかけて、向上した音響透過損失を有する多層パネルを形成する工程；を含む上記方法である。
【０１０１】
[0114]態様１３は、Ｈ３＜Ｈ１である、態様１２の特徴を含む多層パネルの面密度を増加させる方法である。
[0115]態様１４は、前記中間膜が、硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の軟質層を含み、前記軟質層が前記中間膜内の非中心位置に配置されている、態様１２及び１３の特徴のいずれかを含む多層パネルの面密度を増加させる方法である。
【０１０２】
[0116]態様１５は、前記中間膜が第３の硬質層及び第２の軟質層を更に含み、前記第２の軟質層が前記第２の硬質層と前記第３の硬質層の間に配置されている、態様１２〜１４の特徴のいずれかを含む多層パネルの面密度を増加させる方法である。
【実施例】
【０１０３】
[0117]以下の例は多層ガラスパネル及び中間膜の製造を記載する。下記に記載するように、ガラスパネルに関して実施される幾つかの試験を用いて、幾つかの比較及び本発明の多層ガラスパネルの遮音特性を評価した。
【０１０４】
[0118]以下の方法によって、モノリス型及び多層（３層）ＰＶＢシートを製造した。ＰＶＢ樹脂を１種類又は複数の可塑剤（表１に示すタイプ及び量）と溶融ブレンドすることによって、幾つかのモノリス型シートを形成した。得られた可塑化樹脂をそれぞれ押出してポリマーシートを形成した。また、それぞれ１種類又は複数の可塑剤（表１に示すタイプ及び量）と溶融ブレンドした第１のＰＶＢ樹脂及び第２のＰＶＢ樹脂を共押出することによって、幾つかの３層（又は３重層）シートも形成した。得られた多層中間膜は、１種類のＰＶＢ樹脂から形成されている２つの外側スキン層を、２つの外側層の間の他のＰＶＢ樹脂から形成されている内側コア層と共に含んでいた。表１は、ＰＶＢ−１〜ＰＶＢ−８に関するＰＶＢシートの組成をまとめており、（多層シートに関する）個々の層及び厚さを示す。ＰＶＢ−２、ＰＶＢ−３、ＰＶＢ−５、及びＰＶＢ−６は、スキン／コア／スキン（又は硬質／軟質／硬質）の層構造（コア又は軟質層はシートの中心位置に配置されている）を有する対称構造の遮音多層ＰＶＢシートである。ＰＶＢ−１、ＰＶＢ−４、ＰＶＢ−７、及びＰＶＢ−８は、モノリス型ＰＶＢシートである。ＰＶＢシートを単独か又は組み合わせて用いて、下記に記載する例１〜３における種々の多層ガラスパネルを構成した。結果を下表２〜表４に示す。
【０１０５】
【表１】
2019532898.tif 000002
【０１０６】
例１：ガラス厚さを増加させることによる面密度の増加：
[0119]下表２に示すように、遮音ＰＶＢシート（ＰＶＢ−２、コアの対称度＝１）を種々の厚さの２枚の透明ガラスパネルの対（５００ｍｍ×８００ｍｍ）の間に積層することによって、０．２３〜１のガラスの種々の対称度（ＳＧ）のレベルの比較多層ガラスパネルのＣ−ＬＧ１〜Ｃ−ＬＧ７を製造した。比較多層ガラスパネルのそれぞれの音響透過損失を、（ＡＳＴＭ−Ｅ９０によって記載されている手順にしたがって２０℃において）２００Ｈｚ〜１０，０００Ｈｚの範囲にわたる種々の周波数に関して測定した。２５ｍｍ×３００ｍｍの積層棒材に関して、ＩＳＯ−１６９４０に記載されている機械インピーダンス測定によって２０℃において減衰損失係数（η）を測定した。コインシデンス周波数、及びＳＴＬ測定からのコインシデンス周波数における音響透過損失を表２にまとめる。Ｃ−ＬＧ１、Ｃ−ＬＧ２、Ｃ−ＬＧ３、及びＣ−ＬＧ４に関する３１５〜８０００Ｈｚの１／３オクターブバンド周波数領域におけるプロットを図３に示す。
【０１０７】
【表２】
2019532898.tif 000003
【０１０８】
[0120]表２に示されるように、全てのガラスパネルは同じ遮音３層中間膜（ＰＶＢ−２、１のコア層の対称度）を含む。ガラスパネルはまた、０の中間膜厚さ係数（Ｉｆ）も有する。合計ガラス厚さは２．３ｍｍから４．６ｍｍまで変化させた。ガラスパネルＣ−ＬＧ１〜Ｃ−ＬＧ４は、増加する合計ガラス厚さ及び面密度を有する。図３は、パネルの面密度を増加させると、質量制御周波数領域及びコインシデンス周波数より高い周波数領域（スティフネス制御領域）におけるその音響透過損失が増加することを示す。しかしながら、ガラスパネルのＣ−ＬＧ１〜Ｃ−ＬＧ４の比較によって示されるように、高対称のパネルのコインシデンス周波数における音響透過損失は、ガラス厚さとは無関係であると思われる。例えば、パネルのＣ−ＬＧ１は０．７６のガラスの対称度を有し、パネルのＣ−ＬＧ２〜Ｃ−ＬＧ４は１のガラスの対称度を有する（０．２４の差）が、パネルは、３．７ｍｍ（Ｃ−ＬＧ１及びＣ−ＬＧ２）、４．２ｍｍ（Ｃ−ＬＧ３）、及び４．６ｍｍ（Ｃ−ＬＧ４）の合計ガラス厚さを有する。パネルのＣ−ＬＧ１（２．１ｍｍ／１．６ｍｍの非対称構造）又はパネルのＣ−ＬＧ２（１．８５ｍｍ／１．８５ｍｍの対称構造）中の個々のガラスシートの厚さを、２．１ｍｍ／２．１ｍｍ（Ｃ−ＬＧ３）又は２．３ｍｍ／２．３ｍｍ（Ｃ−ＬＧ４）の対称構造に増加させることによって、パネルの面密度の１０．１ｋｇ／ｍ２（Ｃ−ＬＧ１及びＣ−ＬＧ２）から１１．４ｋｇ／ｍ２（Ｃ−ＬＧ３）及び１２．４ｋｇ／ｍ２（Ｃ−ＬＧ４）への増加を与えた。合計ガラス厚さ又は面密度の差、及びパネルのＣ−ＬＧ１とパネルのＣ−ＬＧ２〜Ｃ−ＬＧ４との間のガラスの対称度の小さな差にもかかわらず、全てのガラスパネルはコインシデンス周波数において３８．１〜３８．４ｄＢの同様の音響透過損失を示した（これは、これらのパネルの高い減衰損失係数（０．２８〜０．３１）と合致する）。更に、合計ガラス厚さを増加させるにつれて、３１５０Ｈｚ〜５０００Ｈｚの周波数の間における音響透過損失の小さな低下が存在する。而して、合計ガラス厚さのみを調節して面密度を増加させることでは、コインシデンス周波数領域におけるパネルの音響透過損失は十分には変化しないと思われる。
【０１０９】
[0121]ガラスパネルのＣ−ＬＧ５〜Ｃ−ＬＧ７は、異なるガラスの対称度及び合計ガラス厚さ（Ｃ−ＬＧ５：２．３ｍｍ、ＳＧ＝０．４４、Ｃ−ＬＧ６：２．８ｍｍ、ＳＧ＝０．３３、及びＣ−ＬＧ７：３．７ｍｍ、ＳＧ＝０．２３）を有する。パネルの中間膜厚さ係数は０である。パネルのＣ−ＬＧ５（１．６ｍｍ／０．７ｍｍ）中のガラスシートの１つの厚さを、Ｃ−ＬＧ６（２．１ｍｍ／０．７ｍｍ）及びＣ−ＬＧ７（３ｍｍ／０．７ｍｍ）へ増加させることにより、パネルの増加した面密度（Ｃ−ＬＧ５に関する６．６ｋｇ／ｍ２から、Ｃ−ＬＧ６に関する７．９ｋｇ／ｍ２及びＣ−ＬＧ７に関する１０．１ｋｇ／ｍ２までの範囲）が与えられ、ガラスの対称度が０．４４から０．３３及び０．２３に減少した（全体で０．２１の減少）。
【０１１０】
[0122]図４は、３１５〜１００００Ｈｚの周波数範囲におけるパネルのＣ−ＬＧ５、Ｃ−ＬＧ６、及びＣ−ＬＧ７に関する音響透過損失をプロットしている。パネルのＣ−ＬＧ１〜Ｃ−ＬＧ４によって示される結果と同様に、より低いガラスの対称度の値を有するパネル（Ｃ−ＬＧ５〜Ｃ−ＬＧ７）も、３１５Ｈｚ〜２５００Ｈｚの周波数範囲において、質量又は面密度に依存する音響透過損失を示す。合計ガラス厚さを増加又は減少させた際にコインシデンス周波数における音響透過損失の小さな差しか示さないガラスパネルのＣ−ＬＧ１〜Ｃ−ＬＧ４とは異なり、パネルのＣ−ＬＧ５〜Ｃ−ＬＧ７は、コインシデンス周波数において、ガラスの対称度に依存していると思われる音響透過損失を示す。パネルのＣ−ＬＧ５、Ｃ−ＬＧ６、及びＣ−ＬＧ７の中で、パネルのＣ−ＬＧ７は最も高い面密度を有するが、最も低いガラスの対称度（０．２３）を有し、これはコインシデンス周波数において３４．１ｄＢのＳＴＬを示した。パネルのＣ−ＬＧ５は最も低い面密度を有するが、最も高いガラスの対称度（０．４４）を有し、これはコインシデンス周波数において３６．７ｄＢのＳＴＬを示した。最後に、パネルのＣ−ＬＧ６はパネルのＣ−ＬＧ５とＣ−ＬＧ７の間の面密度及びガラスの対称度（０．３３）を有し、これは３５．６ｄＢのＳＴＬを示した。これらの３つのパネルの中でのガラスの対称度の値の間の最も大きな差は０．２１であり、パネルのＣ−ＬＧ１とパネルのＣ−ＬＧ２〜Ｃ−ＬＧ４との間の差と同様である。更に、パネルのＣ−ＬＧ７は質量制御領域においてより高いＳＴＬを有していたが、パネルのＣ−ＬＧ７は、３１５０〜５０００Ｈｚの周波数範囲においてパネルのＣ−ＬＧ５及びＣ−ＬＧ６よりも全体的に低いＳＴＬを示した。これらの結果から、図４に示されるように、高度に非対称の積層ガラスパネルにおいて合計ガラス厚さのみを調節して面密度を増加させると、コインシデンス周波数領域付近においてＳＴＬが減少する可能性があることが分かる。合計ガラス厚さを増加させることによって遮音ガラスパネルの面密度を増加させると、概して２０００〜２５００Ｈｚより低い質量制御領域におけるＳＴＬは増加するが、コインシデンス周波数領域におけるＳＴＬは合計ガラス厚さを増加させるにつれて増加しない。
【０１１１】
[0123]例２：中間膜厚さ係数を増加させることによる面密度の増加：
[0124]ＰＶＢシート（単独又は組合せ）を、一定の合計ガラス厚さレベルの種々の対称度のガラスの２枚のシートの間に積層することによって、本発明及び更なる比較の多層ガラスパネルを製造した。中間膜は、表３に示すように種々のコア層の対称度の値を有していた。例えば、比較パネルのＣ−ＬＧ８及びＣ−ＬＧ９は、対称のガラス構造（ＳＧ＝１）及び対称の中間膜（ＳＩ＝１）（それぞれＰＶＢ−５及びＰＶＢ−６を用いた）を有しており、ＰＶＢシートを２枚の２．１ｍｍのガラスシートと積層することによって製造した。本発明パネルのＤ−ＬＧ１、Ｄ−ＬＧ３、及びＤ−ＬＧ４も、対称のガラス構造（ＳＧ＝１）及び対称の中間膜（ＳＩ＝１）を有していたが、中間膜は、３層シートを形成するために複数のＰＶＢシートを組み合わせることによって製造した（Ｄ−ＬＧ１に関しては、ＰＶＢ−５を１つのＰＶＢ−４シートとそれぞれの側の上で組み合わせ；Ｄ−ＬＧ４に関しては、ＰＶＢ−５を１つのＰＶＢ−１シートとそれぞれの側の上で組み合わせ；Ｄ−ＬＧ３に関しては、ＰＶＢ−６を１つのＰＶＢ−７とそれぞれの側の上で組み合わせた）。比較パネルのＣ−ＬＧ１１及びＣ−ＬＧ１２は、非対称のガラス構造（ＳＧ＝０．４２）及び対称の中間膜（ＳＩ＝１）を有しており、ＰＶＢシートを３ｍｍ及び１．２５ｍｍのガラスシートの間に積層して多層ガラスパネルを形成することによって製造した。本発明パネルのＤ−ＬＧ１４及びＤ−ＬＧ１５も、非対称のガラス構造（ＳＧ＝０．４２）及び対称の中間膜（ＳＩ＝１）を有していたが、中間膜は、複数のＰＶＢシートを組み合わせて３層シートを形成することによって製造した（Ｄ−ＬＧ１４に関しては、ＰＶＢ−５を１つのＰＶＢ−４シートとそれぞれの側の上で組み合わせ；Ｄ−ＬＧ１５に関しては、ＰＶＢ−５を１つのＰＶＢ−１シートとそれぞれの側の上で組み合わせた）。
【０１１２】
[0125]異なる（減少した）コア層の対称度の値を有する中間膜を製造するために、表３に示すように、ＰＶＢ−５又はＰＶＢ−６のいずれかを異なる組成及び厚さの１以上のＰＶＢシートと積層して非対称中間膜を生成させた。次に、この非対称中間膜を用いて、本発明パネルのＤ−ＬＧ２、Ｄ−ＬＧ５、Ｄ−ＬＧ９、Ｄ−ＬＧ１０、Ｄ−ＬＧ１２、Ｄ−ＬＧ１３、及びＤ−ＬＧ１６〜Ｄ−ＬＧ２１を製造した。例えば、ＰＶＢ−５の１つのシートを、ＰＶＢ−１及びＰＶＢ−４の１つ又は２つのシートと組み合わせて、本発明ガラスパネルのＤ−ＬＧ２、Ｄ−ＬＧ５、Ｄ−ＬＧ９、Ｄ−ＬＧ１０、Ｄ−ＬＧ１３、Ｄ−ＬＧ１６、Ｄ−ＬＧ１７、Ｄ−ＬＧ２０、及びＤ−ＬＧ２１において示される非対称の中間膜を生成させ；ＰＶＢ−６の１つのシートをＰＶＢ−８の１つのシートと組み合わせて、Ｄ−ＬＧ１８及びＤ−ＬＧ１９において示される非対称の中間膜を生成させた。コア層の対称度は、上記に記載したように等式３を用いて求めた。（表１の）２以上のＰＶＢシートを組み合わせて表３に示す中間膜を生成させることにより、中間膜の厚さ及びガラスパネルの中間膜厚さ係数を増加させた。
【０１１３】
[0126]表３に示すように、対称又は非対称のコア層を有する２以上の３層シートを積層することによって、複数のコア層の対称度の値を有する中間膜を生成させた。例えば、ＰＶＢ−３の２つ又は３つのシートを一緒に積層して、１つより多いコア層の対称度を有する多層中間膜を形成することによって、中間膜のＰＶＢ−３／ＰＶＢ−３及びＰＶＢ−３／ＰＶＢ−３／ＰＶＢ−３（それぞれ、パネルのＤ−ＬＧ６及びＤ−ＬＧ７又はＤ−ＬＧ２２及びＤ−ＬＧ２３において用いた中間膜）を製造した（対称及び非対称コア層の両方を有する中間膜はまた、複数のシートを一緒に積層して中間膜を形成する代わりに、共押出によって製造することもできることを留意されたい）。得られたパネルを上記に記載したように減衰損失係数に関して試験した。試験結果及びパネルの詳細を下表３にまとめる。
【０１１４】
【表３−１】
2019532898.tif 000004
【０１１５】
【表３−２】
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【０１１６】
[0127]表３に示されるように、ガラスパネルのＣ−ＬＧ８、Ｃ−ＬＧ９、及びＤ−ＬＧ１〜Ｄ−ＬＧ５は全て２．１ｍｍ／２．１ｍｍのガラス構造（４．２ｍｍの合計ガラス厚さ及び１のガラスの対称度）を有しているが、これらのパネルは、これらのパネルにおける中間膜厚さ係数が０から４．６に増加するにつれて１１．０ｋｇ／ｍ２から１２．７ｋｇ／ｍ２へ増加する面密度を有する。コア層の対称度は、コア層が中間膜内で中心位置又は非中心位置のいずれかに配置されているので１から０．１４へ変化する。ＰＶＢ−５及びＰＶＢ−６を有する比較のガラスパネルのＣ−ＬＧ８及びＣ−ＬＧ９（０の中間膜厚さ係数を有する）は、それぞれ０．２６及び０．２７の減衰損失係数を示した。本発明ガラスパネルのＤ−ＬＧ１〜Ｄ−ＬＧ５は比較パネルのＣ−ＬＧ７及びＣ−ＬＧ８よりも高い減衰損失係数を示し、減衰損失係数は中間膜厚さ係数が増加するにつれてより高くなる傾向を有していた。中間膜内のコア層の対称度にかかわらず、中間膜厚さ係数を０から４．６に増加させると減衰損失係数において０．０６までの向上が達成された。
【０１１７】
[0128]表３に示されるように、本発明パネルのＤ−ＬＧ６は中間膜内に２つのコア層（コア層の対称度はそれぞれ０．３３である）を含み、本発明パネルのＤ−ＬＧ７は中間膜内に３つのコア層（２つの非対称コア層（０．２、０．２）及び１つの対称コア層）を含む。両方のパネルとも２．１ｍｍ／２．１ｍｍのガラスシートを用いて形成され、中間膜厚さ係数はそれぞれ３．４及び６であった。パネルのＤ−ＬＧ６及びＤ−ＬＧ７は、１つのコア層しか有しないパネル（Ｃ−ＬＧ８、Ｃ−ＬＧ９、及びＤ−ＬＧ１〜Ｄ−ＬＧ５）よりも実質的に高い０．４２及び０．４９の損失係数を示した。Ｄ−ＬＧ６及びＤ−ＬＧ７における複数のコア層の存在は、より高い中間膜厚さ係数と組み合わさって、更なる減衰層を与え、パネルの損失係数を実質的に増加させた。
【０１１８】
[0129]本発明パネルのＤ−ＬＧ１〜Ｄ−ＬＧ７は、増加した中間膜厚さ係数によって面密度を増加させることによって、対称ガラスパネルの減衰損失係数及び遮音性を増加させることができることを示す。ガラス厚さのみを増加させてパネルの面密度を増加させることのみによっては、改良された減衰損失係数及び遮音性を達成することはできない。表３におけるデータが示すように、多層パネル内において約０．８０以上の中間膜厚さ係数を有する中間膜を用いることは、向上した減衰又は遮音により多く寄与する。パネル内の中間膜のコア層の対称度は、対称ガラス構造のガラスパネルにおける遮音性に対して小さな効果しか有しない。
【０１１９】
[0130]対称及び非対称のコア層の位置の両方に関して、中間膜厚さ係数を増加させるにつれて、比較パネルのＣ−ＬＧ１０及び本発明パネルのＤ−ＬＧ８〜Ｄ−ＬＧ１３に関する減衰損失係数が増加する同様の傾向が示される。これらのパネルは２．３ｍｍ／１．９ｍｍの構造（４．２ｍｍの合計ガラス厚さ、Ｃ−ＬＧ８及びＣ−ＬＧ９並びにＤ−ＬＧ１〜Ｄ−ＬＧ７のガラスパネルと同じ）を有していたが、これらのパネルにおける中間膜厚さ係数が０から４．６へ増加するにつれて、ガラスの対称度が１から０．８３へ僅かに減少し、面密度が１１．０ｋｇ／ｍ２から１２．７ｋｇ／ｍ２へ増加した。これらのパネル内の中間膜は（パネルのＣ−ＬＧ８、Ｃ−ＬＧ９、及びＤ−ＬＧ１〜Ｄ−ＬＧ５と同様に）１つのコア層しか有していなかったが、コア層の対称度は１から０．１４へ変化した。中間膜厚さ係数を０．から４．６へ増加させると、中間膜内のコア層の対称度にかかわらず０．０４までの減衰損失係数における向上が達成されたが、これは同じ中間膜厚さ係数を有する対称構造のガラスパネル（Ｄ−ＬＧ１〜Ｄ−ＬＧ５）によって達成された増加よりも僅かに低かった。非対称パネルのＤ−ＬＧ８〜Ｄ−ＬＧ１３（０．８３のガラスの対称度）は対称パネルと比べて減少した減衰を示した。これは、減衰又は遮音に対するガラスの対称度の負の効果を示している。本発明パネルのＤ−ＬＧ８〜Ｄ−ＬＧ１３は、ここでも、高対称の積層ガラスの減衰損失係数又は遮音性は、中間膜厚さ係数を増加させることによって面密度を増加させることにより増加させることができることを示している。
【０１２０】
[0131]ガラスパネルのＣ−ＬＧ１１及びＣ−ＬＧ１２（３ｍｍ／１．２５ｍｍの構造、４．２ｍｍの合計ガラス厚さ（ガラスパネルのＣ−ＬＧ８〜Ｃ−ＬＧ１０及びＤ−ＬＧ１〜Ｄ１３と同じ合計ガラス厚さ）、１１．０及び１１．４ｋｇ／ｍ２の面密度、及び０の中間膜厚さ係数）は、それぞれ０．４２のガラスの対称度及び１のコア層の対称度を有する。これらのパネルは、同じ中間膜を有するが、より高いガラスの対称度のレベル（０．８３〜１）を有するガラスパネルのＣ−ＬＧ９及びＣ−ＬＧ１０よりも相当に低い約０．２０〜０．２１の減衰損失係数を示す。（１のコア層の対称度を維持するように、ＰＶＢ−５を２つのＰＶＢ−４シートと組合せ、ＰＶＢ−５を２つのＰＶＢ−１シートと組み合わせることによって）Ｃ−ＬＧ１１における中間膜厚さ係数を０から１．８及び４．６に増加させてガラスパネルのＤ−ＬＧ１４及びＤ−ＬＧ１５を生成させる場合には、損失係数は約０．２１及び０．２２であるので、減衰において小さな変化しかない。別の言い方をすると、１のコア層の対称度及び低いガラスの対称度を有するガラスパネルにおいては、中間膜厚さ係数を（例えば０から４．６へ）増加させることにより面密度を増加させた場合には、ガラスパネルの減衰損失係数においてあまり劇的でない変化がもたらされた。これに対して、ガラスパネルのＤ−ＬＧ１６〜Ｄ−ＬＧ２１（同様に３ｍｍ／１．２５ｍｍの構造並びに４．２ｍｍの合計ガラス厚さ及び０．４２のガラスの対称度を有し、並びに１１．０〜１２．７ｋｇ／ｍ２の面密度、１．８〜４．６の中間膜厚さ係数、及び１未満のコア層の対称度を有する）は、比較パネルのＣ−ＬＧ１１及びＣ−ＬＧ１２よりも高い減衰損失係数を示した。表３に示されるように、中間膜厚さ係数を増加させることによってガラスパネルのＣ−ＬＧ１１及びＣ−ＬＧ１２の面密度を増加させてガラスパネルのＤ−ＬＧ１４〜Ｄ−ＬＧ２１を生成させると、パネルの減衰損失係数は増加した。減衰損失係数は、中間膜厚さ係数が増加するにつれてより高くなる傾向を示した。より高対称のガラスパネルのＤ−ＬＧ１〜Ｄ−ＬＧ５（１のガラスの対称度）及びＤ−ＬＧ１０〜Ｄ−ＬＧ１３（０．８３のガラスの対称度）に関して示された増加と同様に、ガラスパネルの中間膜厚さ係数を０から４．６へ増加させると０．０５までの減衰損失係数における向上が得られた。而して、高度に非対称のガラスパネルの減衰を向上させるためには、中間膜厚さ係数を増加させることは、対称中間膜よりも非対称中間膜を有するパネルに関してより有効なツールである。別の言い方をすると、高度に非対称のガラスパネルに関しては、減衰は、約０．８０より高い中間膜厚さ係数を有する非対称中間膜を用いることによってより有効に向上させることができる。ガラスパネルの中間膜厚さ係数を更に増加させると減衰が更に増加すると予測される。対称の多層中間膜に関しては、低対称のガラスパネルの減衰を向上させるためには、パネルの中間膜厚さ係数は非対称多層中間膜に関するよりも高い必要がある。
【０１２１】
[0132]ガラスパネルのＤ−ＬＧ２２は、中間膜内にそれぞれが０．３３のコア層の対称度を有する２つのコア層を含み、ガラスパネルのＤ−ＬＧ２３は、中間膜内に３つのコア層（２つの非対称コア層（０．２、０．２）及び１つの対称コア層）を含む。両方の本発明パネルとも３ｍｍ／１．２５ｍｍのガラスシートを用いて形成し、中間膜厚さ係数はそれぞれ３．４及び６であった。パネルのＤ−ＬＧ２２及びＤ−ＬＧ２３は、１つのコア層しか有しないパネル（Ｃ−ＬＧ１１及びＣ−ＬＧ１２並びにＤ−ＬＧ１４〜Ｄ−ＬＧ２１）の損失係数よりも実質的に高い０．３３及び０．４０の損失係数を示した。データによって示されるように、Ｄ−ＬＧ２２及びＤ−ＬＧ２３において大きな中間膜厚さ係数と組み合わせて複数のコア層を存在させることによって、更なる減衰層が与えられ、減衰損失係数が実質的に増加した。本発明パネルのＤ−ＬＧ１４〜Ｄ−ＬＧ２３は、非対称積層ガラスの減衰損失係数又は遮音性は、より高い中間膜厚さ係数を有する中間膜を用いることによりその面密度を増加させることによって増加させることができることを示す。この同じ向上は、ガラス厚さのみを増加させることによっては達成することはできない。更に、中間膜内にコア層を非対称配置（１未満のコア層の対称度）することは、対称の中間膜（１のコア層の対称度）を用いるよりも、低対称のガラスパネルの遮音性を向上させるのにより有効である可能性がある。更に、中間膜に１つ（又はそれ以上）のコア層を加えて中間膜が２つ（又はそれ以上）のコア層を含むようにすると、対称構造のガラスパネルによる向上と同様に、非対称構造のガラスパネルの減衰が実質的に向上する。
【０１２２】
[0133]表４に示す構造の積層ガラスパネルは、表１のＰＶＢシートを単独か又は組み合わせて種々の対称度のガラスの２つのシートの間に積層することによって製造した。ガラスパネルのＤ−ＬＧ２４及びＤ−ＬＧ２５、Ｄ−ＬＧ２６及びＤ−ＬＧ２７、並びにＤ−ＬＧ２９及びＤ−ＬＧ３０において示される中間膜中のコア層の非対称性は、上記で議論したものと同じ方法で生成させた。Ｄ−ＬＧ７、Ｄ−ＬＧ２８、及びＤ−ＬＧ３１において示される中間膜における異なるコア層の対称度の複数のコア層は、上記で議論したように、３つのＰＶＢ３層シートを組み合わせて、０．２、１、及び０．２の対称度を有する３つのコア層を有する中間膜を形成することによって製造した。パネルの詳細を下表４にまとめる。
【０１２３】
【表４】
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【０１２４】
[0134]表４に示されるように、比較ガラスパネルのＣ−ＬＧ３は、１のコア層の対称度及び０の中間膜厚さ係数を有する中間膜のＰＶＢ−２を含む。パネルのＣ−ＬＧ３は、４．２ｍｍの合計ガラス厚さ、１のガラスの対称度、及び１０．１ｋｇ／ｍ２の面密度を有しており、このパネルはコインシデンス周波数において３８．２ｄＢの音響透過損失を示した。本発明ガラスパネルのＤ−ＬＧ２４及びＤ−ＬＧ２５は、Ｃ−ＬＧ３と同じ対称ガラス構造を有するが、異なるコア層の対称度及び面密度（３．１及び５．５のより高い中間膜厚さ係数のためにＣ−ＬＧ３よりも高い１２．２ｋｇ／ｍ２及び１３ｋｇ／ｍ２）を有する。中間膜厚さが増加すると、本発明パネルはコインシデンス周波数において３９及び３９．９ｄＢの音響透過損失を示し、これは比較のガラスパネルのＣ−ＬＧ３と比べてそれぞれ０．８及び１．７ｄＢの増加であった。ガラスパネルのＤ−ＬＧ７（０．２、１、及び０．２のそれぞれのコア層の対称度を有する３つのコア層を有する中間膜を含み、６の中間膜厚さ係数を有する）は、４０．９ｄＢの音響透過損失を有しており、これはガラスパネルのＣ−ＬＧ３に対して２．７ｄＢの向上であった。
【０１２５】
[0135]図５は、３１５〜１００００Ｈｚの周波数範囲におけるＣ−ＬＧ３、Ｄ−ＬＧ７、Ｄ−ＬＧ２４、及びＤ−ＬＧ２５に関する音響透過損失をプロットしている。図５に示されるように、コインシデンス周波数における向上に加えて、中間膜厚さ係数を（Ｃ−ＬＧ３における０からＤ−ＬＧ２４における３．１、Ｄ−ＬＧ２５における５．５、及びＤ−ＬＧ７における６へ）増加させることによってガラスパネルの面密度を増加させると、３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数における音響透過損失も増加した。これは、ガラスの厚さを増加させることによって面密度を増加させたパネルに関しては同じ周波数範囲において音響透過の小さな減少があったこととは対照的である（図３を参照）。コインシデンス周波数及び３０００〜５０００Ｈｚの範囲における音響透過損失の向上は、非対称又は対称中間膜のいずれかを含む同じ対称ガラスパネルに関して観察された減衰損失係数における向上と同様であり、これも、パネルの中間膜厚さ係数を増加させることによってパネルの面密度を増加させることにより、対称積層ガラスパネルの遮音性を向上させることができることを裏付けている。
【０１２６】
[0136]比較ガラスパネルのＣ−ＬＧ１及び本発明ガラスパネルのＤ−ＬＧ２６〜Ｄ−ＬＧ２８は、３．７ｍｍの合計ガラス厚さ、０．７６のガラスの対称度、０〜７．３の中間膜厚さ係数、及び１０．１ｋｇ／ｍ２〜１１．９ｋｇ／ｍ２の面密度を有する。パネルのＣ−ＬＧ１は、コインシデンス周波数において３８．１ｄＢの音響透過損失を示したが、パネルの中間膜厚さ係数を増加させ、これにより面密度を（Ｃ−ＬＧ１における０からＤ−ＬＧ２６における３．９、及びＤ−ＬＧ２７における６．８へ）増加させると、音響透過損失は、比較パネルのＣ−ＬＧ１のものよりも０．７〜１．２ｄＢ高い３８．８及び３９．２ｄＢへ増加した。ガラスパネルのＤ−ＬＧ２８（０．２、１、及び０．２のそれぞれのコア層の対称度を有する３つのコア層、及び７．３の中間膜厚さ係数を有する中間膜を含む）は、音響透過損失を４１ｄＢへ更に増加させ、これはガラスパネルのＣ−ＬＧ１に対して２．９ｄＢの向上であった。
【０１２７】
[0137]図６は、３１５〜１００００Ｈｚの周波数範囲におけるＣ−ＬＧ１及びＤ−ＬＧ２６〜Ｄ−ＬＧ２８に関する音響透過損失をプロットしている。図６は更に、中間膜厚さ係数を増加させることによって積層ガラスパネルの面密度を増加させる際の音響透過損失の向上をグラフで示している。
【０１２８】
[0138]比較ガラスパネルのＣ−ＬＧ７及び本発明ガラスパネルのＤ−ＬＧ２９〜Ｄ−ＬＧ３１は、ガラスパネルのＣ−ＬＧ１及びＤ−ＬＧ２６〜Ｄ−ＬＧ２８におけるものと同じ３．７ｍｍの合計ガラス厚さ、０〜７．３の範囲の中間膜厚さ係数、及び１０．１ｋｇ／ｍ２〜１１．９ｋｇ／ｍ２の面密度を有する。これらのパネルは、Ｃ−ＬＧ１及びＤ−ＬＧ２６〜Ｄ−ＬＧ２８の対称度（０．７６のガラスの対称度）よりも低い０．２３のガラスの対称度を有する。パネルのＣ−ＬＧ７は、コインシデンス周波数において、パネルのＣ−ＬＧ１よりも４ｄＢ低い３４．１ｄＢの音響透過損失を示した。中間膜厚さ係数を増加させ、それによって面密度をＣ−ＬＧ７における０からＤ−ＬＧ２９における３．９、及びＤ−ＬＧ３０における６．８へ）増加させると、音響透過損失は、比較パネルのＣ−ＬＧ７よりも１．７〜２．７ｄＢ良好な３５．８及び３６．８ｄＢへ増加した。上記で議論したように、高度に非対称のパネルの遮音性は、非対称構造の中間膜に関して中間膜厚さを増加させることによってより有効に向上させることができる。０．２、１、及び０．２のそれぞれのコア層の対称度を有する３つのコア層、及び７．３の中間膜厚さ係数を有する中間膜を含むガラスパネルのＤ−ＬＧ３１は、音響透過損失を３８．３ｄＢへ更に増加させ、これはガラスパネルのＣ−ＬＧ７に対して４．２ｄＢの向上であった。
【０１２９】
[0139]図７は、３１５〜１００００Ｈｚの周波数範囲におけるＣ−ＬＧ７（及びＤ−ＬＧ２９〜Ｄ−ＬＧ３１）に関する音響透過損失をプロットしている。図７は、中間膜厚さ係数を増加させることによって積層ガラスパネルの面密度を増加させる際の遮音性の向上をグラフで示している。図７に示されるように、増加した中間膜厚さ係数を有する非対称の中間膜は、高度に非対称のガラスパネルの音響透過損失を、コインシデンス周波数においてだけでなく、３０００〜５０００Ｈｚの間の周波数範囲においても向上させるのに特に有効である。
【０１３０】
[0140]上記で既に議論したように、高対称の遮音積層ガラスパネルに関しては、コインシデンス周波数における音響透過損失及び減衰損失係数は、パネルの合計ガラス厚さを増加又は減少させた場合のパネルの面密度とは無関係である。より低い対称度のガラスを有する遮音ガラスパネル（高度に非対称のガラスパネル）に関しては、コインシデンス周波数における音響透過損失はガラスの対称度に依存し；ガラスの対称度の小さな減少又は増加と同時に面密度を増加又は減少させるにつれて、音響透過損失は減少又は増加する。表３及び４における本発明パネルは、ガラスパネルの面密度を増加させることは、中間膜厚さ係数を増加させることによっても達成することができることを示している。コインシデンス周波数における減衰及び音響透過損失は、上記に示したように、パネルの中間膜厚さ係数を増加させるにつれて増加する。
【０１３１】
[0141]好ましい態様であると現在考えられているものを含む幾つかの態様の記載に関連して発明を開示したが、詳細な説明は例示の意図であり、本発明の範囲を限定すると理解すべきではない。当業者に理解されるように、本明細書において詳細に記載されているもの以外の態様は本発明に包含される。発明の精神及び範囲から逸脱することなく、記載されている態様の修正及び変更を行うことができる。
【０１３２】
[0142]更に、本発明の任意の単一の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴は、互換的な場合には、本発明の任意の他の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴と互換的に用いて、本明細書全体にわたって与えられているそれぞれの構成要素に関して規定されている値を有する一態様を形成することができることが理解される。例えば、与えられている任意の範囲の可塑剤を含むことに加えて、与えられている任意の範囲の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）を含む中間膜を形成して、本発明の範囲内であるが、列記するのは煩雑である多くの変形体を形成することができる。更に、フタレート又はベンゾエートのような属又はカテゴリーに関して与えられている範囲はまた、他に示していない限りにおいて、ジオクチルテレフタレートのようなそのカテゴリーの属又は構成要素の中の種に適用することもできる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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