(57)【要約】  マイクロ波プラズマ反応器と多段式気固分離システムとを有するマイクロ波化学処理システムが開示される。マイクロ波エネルギ源は、導波路と、反応ゾーンと、入力材料を受けるように構成される入口とを有し、入力材料は分離成分に変換される。分離成分は水素ガスと炭素粒子とを含む。多段式気固分離システムは、分離成分から炭素粒子を濾過する第１のサイクロン分離器と、第１のサイクロン分離器からの出力から炭素粒子を濾過するために第１のサイクロン分離器の出力に結合されるバックパルスフィルタシステムとを有する。
2019531189.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素ガスを備える入力材料と、
マイクロ波エネルギ源と、
導波路と、
反応ゾーンであって、前記マイクロ波エネルギ源が前記導波路を通して前記反応ゾーンに結合され、前記マイクロ波エネルギが前記反応ゾーンでプラズマを発生させる、前記反応ゾーンと、
前記入力材料を受けるように構成される入口であって、前記入力材料が前記入口を通って前記反応ゾーンに流れ込む、前記入口と
を備え、
前記プラズマが前記入力材料を分離成分に分離し、前記分離成分が水素ガスと炭素粒子とを備える、
マイクロ波プラズマ反応器と、
前記マイクロ波プラズマ反応器に結合される多段式気固分離器システムであって、前記多段式気固分離器システムが、
出力を有している第１のサイクロン分離器であって、前記第１のサイクロン分離器が前記分離成分から前記炭素粒子を濾過する、前記第１のサイクロン分離器と、
前記第１のサイクロン分離器の前記出力に結合されるバックパルスフィルタシステムであって、前記バックパルスフィルタシステムが前記第１のサイクロン分離器からの前記出力から前記炭素粒子を濾過する、前記バックパルスフィルタシステムと
を備える、前記多段式気固分離器システムと
を備える、
材料処理システム。
【請求項２】
前記入力材料が天然ガスを備え、前記反応器への前記入力材料の流量が５ｓｌｍより大きい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項３】
前記入力材料がバイオガスを備え、前記反応器への前記入力材料の流量が５ｓｌｍより大きい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項４】
前記第１のサイクロン分離器及びバックパルスフィルタシステムが、３００℃より高い温度まで加熱される、
請求項１に記載のシステム。
【請求項５】
前記第１のサイクロン分離器によって濾過される前記炭素粒子の大部分の寸法が、１ミクロンより大きい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項６】
前記バックパルスフィルタシステムによって濾過される前記炭素粒子の大部分の寸法が、１００ｎｍより大きい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項７】
８０％を超える前記炭素粒子が、前記第１のサイクロン分離器によって濾過される、
請求項１に記載のシステム。
【請求項８】
前記分離成分が前記第１のサイクロン分離器及び前記バックパルスフィルタシステムによって濾過されたあとでは、９９％を超える炭素粒子が濾過されている、
請求項１に記載のシステム。
【請求項９】
前記マイクロ波プラズマ反応器によって生成される前記分離成分の前記炭素粒子の密度が、０．２ｇ／ｃｍ３より小さい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項１０】
前記炭素粒子が、グラフェンと、グラフェンに加えて１つまたは複数の他の炭素同素体とを備え、
前記グラフェンが最大１５層備え、
前記炭素粒子の、水素以外の他の元素に対する炭素の比率が９９％より大きく、
他の炭素同素体に対する前記グラフェンの比率が５％より大きい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項１１】
前記バックパルスフィルタシステムが、
複数のバックパルスフィルタであって、各バックパルスフィルタが、
ｉ）前記バックパルスフィルタが前記分離成分を濾過している濾過状態と、
ｉｉ）前記バックパルスフィルタを通るガスの流れを使用して、前記バックパルスフィルタが掃除されている掃除状態と
を有する、前記複数のバックパルスフィルタと、
前記濾過状態と前記掃除状態との間で各バックパルスフィルタを切り替えるための、前記複数のバックパルスフィルタの上流にある弁と
を備え、
前記複数のバックパルスフィルタが並列に配置され、それにより、前記複数のバックパルスフィルタの他のバックパルスフィルタが前記濾過状態である間、前記複数のバックパルスフィルタの第１のバックパルスフィルタを掃除状態とすることができる、
請求項１に記載のシステム。
【請求項１２】
前記多段式気固分離器システムが、前記第１のサイクロン分離器と前記バックパルスフィルタシステムとの間に第２のサイクロン分離器をさらに備え、
前記第１のサイクロン分離器が、前記分離成分における前記炭素粒子の第１の画分を濾過して取り除き、
前記第２のサイクロン分離器が、前記分離成分における前記炭素粒子の第２の画分を濾過して取り除き、
前記バックパルスフィルタシステムが、前記分離成分における前記炭素粒子の第３の画分を濾過して取り除く、
請求項１に記載のシステム。
【請求項１３】
前記第１の画分の前記粒子のメジアン粒径が、前記第２の画分の前記粒子のメジアン粒径より大きく、
前記第２の画分の前記粒子の前記メジアン粒径が、前記第３の画分の前記粒子のメジアン粒径より大きい、
請求項１２に記載のシステム。
【請求項１４】
炭化水素ガスを備える入力材料を提供することと、
マイクロ波プラズマ反応器を使用して前記入力材料を分離成分に処理することであって、前記分離成分が水素ガスと炭素粒子とを含有する、前記処理することと、
多段式気固分離器システムを使用して前記水素ガスから前記炭素粒子を濾過することであって、前記多段式気固分離器システムが、
出力を有する第１のサイクロン分離器と、
バックパルスフィルタシステムと
を備え、
前記第１のサイクロン分離器が前記分離成分から前記炭素粒子を濾過し、
前記バックパルスフィルタシステムが前記第１のサイクロン分離器からの前記出力から前記炭素粒子を濾過する、
前記濾過することと
を含む、
炭素粒子を製造するためのプロセス。
【請求項１５】
前記多段式気固分離器システムの温度が調整可能であり、前記温度が、前記収集される炭素粒子の吸着炭化水素の濃度を変えるために調整される、
請求項１４に記載のプロセス。
【請求項１６】
前記入力材料が天然ガスを備え、前記反応器への前記入力材料の流量が５ｓｌｍより大きい、
請求項１４に記載のプロセス。
【請求項１７】
前記入力材料がバイオガスを備え、前記反応器への前記入力材料の流量が５ｓｌｍより大きい、
請求項１４に記載のプロセス。
【請求項１８】
前記炭素粒子の密度が０．２ｇ／ｃｍ３より小さい、
請求項１４に記載のプロセス。
【請求項１９】
前記炭素粒子が、グラフェンと、グラフェンに加えて１つまたは複数の他の炭素同素体とを備え、
前記グラフェンが最大１５層備え、
前記炭素粒子の、水素以外の他の元素に対する炭素の比率が９９％より大きく、
他の炭素同素体に対する前記グラフェンの比率が５％より大きい、
請求項１４に記載のプロセス。
【請求項２０】
前記バックパルスフィルタシステムが、
複数のバックパルスフィルタであって、各バックパルスフィルタが、
ｉ）前記バックパルスフィルタが前記分離成分を濾過している濾過状態と、
ｉｉ）前記バックパルスフィルタを通る前記分離成分の流れとは反対方向のガスの流れを使用して、前記バックパルスフィルタが掃除されている掃除状態と
を有する、前記複数のバックパルスフィルタと、
前記濾過状態と前記掃除状態との間で各バックパルスフィルタを切り替えるための、前記複数のバックパルスフィルタの上流にある弁と
を備え、
前記複数のバックパルスフィルタが並列に配置され、前記プロセスが、前記複数のバックパルスフィルタの他のバックパルスフィルタが前記濾過状態である間、前記複数のバックパルスフィルタの第１のバックパルスフィルタを前記掃除状態で作動させることをさらに含む、
請求項１４に記載のプロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、１）２０１６年１０月６日に出願された「Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ  Ｒｅａｃｔｏｒ  Ｓｙｓｔｅｍ」と題された米国仮特許出願第６２／４０４，８５１号、及び、２）２０１６年１０月１１日に出願された「Ｂｉｏ−Ｇａｓ  Ｓｙｓｔｅｍ」と題された米国仮特許出願第６２／４０６，７４５号の優先権を主張し、これらはすべて、参照することにより本明細書に組み込まれる。
【背景技術】
【０００２】
マイクロ波プラズマは、ガスの工業化学処理で使用されている。これは通常、被反応ガスを細長い容器に流すことによって実現され、同時に、マイクロ波エネルギは、プラズマを生成するために、容器に結合される。プラズマは、ガス分子を成分種に分解する。マイクロ波プラズマが低いイオンエネルギで比較的高出力の結合効率で機能するので、マイクロ波化学処理システムは効率的であり、メタンの水素及び炭素微粒子への変換、二酸化炭素の酸素及び炭素への変換、ならびに、機能付与及び複雑な層状材料のための微粒子及び他の種材料への他の層でのコーティングなどのさまざまなガス反応を支援することが可能であり、処理を１つにまとめる。
【０００３】
化学ガス処理のための典型的なシステムは、プロセス材料が流れる石英反応室と、導波路を通して反応室に結合されるマイクロ波マグネトロン源とを含む。入力マイクロ波エネルギは連続波、またはパルス状とすることができる。システムは、反応室へのマイクロ波エネルギの効果的な結合を制御するように設計され、ガスは、流れるガスによってエネルギ吸収を改善するために、反応室内を流れる。多くの場合、システムは、小さい面積内に電場に集中させるために、マイクロ波導波管が石英反応室と交差する場所に配置される楔を含み、導波路伝導性壁は被処理ガスにさらされない。
【０００４】
ガス及び微粒子を生成するマイクロ波化学処理システムでは、微粒子濾過は、気固分離システムを使用して実現される。気固分離システムは、サイクロンフィルタ、バックパルスフィルタ、または他のフィルタを収容することができる。たとえば、マイクロ波化学処理システムで生成された水素ガスから炭素含有粒子を濾過することは、難易度の高いことである。場合によっては、生成される炭素含有粒子は、非常に小さく（たとえば、１００ｎｍ未満のメジアン粒径）、それは粒子濾過の課題を悪化させる。ガス流れから炭素含有粒子を分離するための気固分離システムには、バックパルスフィルタを使用するものもある。場合によっては、バックパルスフィルタは、加熱されたフィルタ（たとえば、加熱されたフィルタキャンドル）を採用する。これらのシステムのうちのいくつかでは、バックパルスフィルタは、炭素含有粒子を取り除くために、フィルタキャンドルを通してガスを吹き付けることによって周期的にきれいにされる（すなわち、濾過方向とは反対の方向にガスを流すバックパルスを使用して）。水素ガスから炭素含有粒子を分離するための他の気固分離システムは、サイクロン分離器を使用する。場合によっては、サイクロン分離器も加熱される。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
いくつかの実施形態において、材料処理システムは、炭化水素ガスを備える入力材料と、マイクロ波プラズマ反応器と、マイクロ波プラズマ反応器に結合される多段式気固分離器システムとを含む。いくつかの実施形態において、マイクロ波プラズマ反応器は、マイクロ波エネルギ源と、導波路と、反応ゾーンであって、マイクロ波エネルギ源が導波路を通して反応ゾーンに結合され、マイクロ波エネルギが反応ゾーンでプラズマを発生させる、反応ゾーンと、入力材料を受けるように構成される入口であって、入力材料が入口と通って反応ゾーンに流れ込む、入口とを含む。プラズマは入力材料を分離成分に分離し、分離成分は水素ガスと炭素粒子とを備える。いくつかの実施形態において、多段式気固分離器システムは、出力を有する第１のサイクロン分離器であって、第１のサイクロン分離器が分離成分から炭素粒子を濾過する、第１のサイクロン分離器と、第１のサイクロン分離器の出力に結合されるバックパルスフィルタシステムであって、バックパルスフィルタシステムが第１のサイクロン分離器からの出力から炭素粒子を濾過する、バックパルスフィルタシステムとを含む。
【０００６】
いくつかの実施形態において、炭素粒子を生成するためのプロセスは、炭化水素ガスを備える入力材料を提供することと、マイクロ波プラズマ反応器を使用して入力材料を分離成分に処理することであって、分離成分が水素ガスと炭素粒子とを含有する、処理することと、多段式気固分離器システムを使用して水素ガスから炭素粒子を濾過することとを含む。いくつかの実施形態において、多段式気固分離器システムは、出力を有する第１のサイクロン分離器と、バックパルスフィルタシステムとを含み、第１のサイクロン分離器は分離成分から炭素粒子を濾過し、バックパルスフィルタシステムは第１のサイクロン分離器からの出力から炭素粒子を濾過する。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１Ａ】当該技術分野において知られている炭素同素体の概略図である。
【図１Ｂ】当該技術分野において知られている炭素同素体の概略図である。
【図１Ｃ】当該技術分野において知られている炭素同素体の概略図である。
【図１Ｄ】当該技術分野において知られている炭素同素体の概略図である。
【図１Ｅ】いくつかの実施形態による、理想的に結合された多層球状フラーレンの概略図である。
【図２Ａ】いくつかの実施形態による、マイクロ波化学処理システムの概略図である。
【図２Ｂ】いくつかの実施形態による、スキッドに一体化されたマイクロ波化学処理システムの概略図である。
【図３Ａ】いくつかの実施形態による、マイクロ波プラズマ反応器の簡略化された垂直断面図である。
【図３Ｂ】いくつかの実施形態による、フィラメントを有するマイクロ波プラズマ反応器の簡略化された垂直断面図である。
【図３Ｃ】いくつかの実施形態による、複数の場増強導波路と複数のマイクロ波エネルギ源とを有するマイクロ波化学処理システムのブロック図である。
【図３Ｄ】いくつかの実施形態による、複数の場増強導波路と複数のマイクロ波エネルギ源とを有するマイクロ波化学処理システムのブロック図である。
【図３Ｅ】いくつかの実施形態による、複数の場増強導波路と複数のマイクロ波エネルギ源とを有するマイクロ波化学処理システムのブロック図である。
【図３Ｆ】いくつかの実施形態による、複数の場増強導波路と複数のマイクロ波エネルギ源とを有するマイクロ波化学処理システムのブロック図である。
【図３Ｇ】いくつかの実施形態による、複数の場増強導波路が１つのマイクロ波エネルギ発生器に結合されたマイクロ波化学処理システムの簡略図である。
【図３Ｈ】いくつかの実施形態による、複数の場増強導波路が１つのマイクロ波エネルギ発生器に結合されたマイクロ波化学処理システムの簡略図である。
【図４Ａ】本開示の実施形態による、ガスのマイクロ波処理のための方法の例示的なフローチャートである。
【図４Ｂ】本開示の実施形態による、ガスのマイクロ波処理のための方法の例示的なフローチャートである。
【図５Ａ】いくつかの実施形態による、第１の実施例において、グラファイト及びグラフェンを含有する合成したままのカーボン凝結体の走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像を示す。
【図５Ｂ】いくつかの実施形態による、第１の実施例において、グラファイト及びグラフェンを含有する合成したままのカーボン凝結体の走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像を示す。
【図５Ｃ】いくつかの実施形態による、第１の実施例において収集された炭素粒子の粒径分布を示す。
【図５Ｄ】いくつかの実施形態による、第１の実施例において収集された炭素粒子の粒径分布を示す。
【図６Ａ】いくつかの実施形態による、第２の実施例において、グラファイト、グラフェン、及びアモルファス炭素を含有する合成したままのカーボン凝結体のＴＥＭ画像を示す。
【図６Ｂ】いくつかの実施形態による、第２の実施例において、グラファイト、グラフェン、及びアモルファス炭素を含有する合成したままのカーボン凝結体のＴＥＭ画像を示す。
【図６Ｃ】いくつかの実施形態による、第２の実施例において、グラファイト、グラフェン、及びアモルファス炭素を含有する合成したままのカーボン凝結体のＴＥＭ画像を示す。
【図６Ｄ】いくつかの実施形態による、第２の実施例において収集された炭素粒子の粒径分布を示す。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
マイクロ波プラズマ化学処理システムは、プラズマを発生させるために、マイクロ波エネルギを使用し、プラズマは、入力材料を分離成分に変換するのに使用される。場合によっては、分離成分は、固体粒子とガス生成物との混合物を含む。このようなシステムにおいて、マイクロ波プラズマ化学反応器は、特定の入力材料から望ましい特性（たとえば、生成ガス種、生成ガス純度、粒子組成及び結晶構造、粒径、表面積、質量密度、電気伝導率、など）を有するガス及び粒子を生成するように設計することができる。入力材料特性（たとえば、入力材料種、入力材料純度など）も、分離成分の特性（たとえば、生成ガス種、生成ガス純度、粒子組成及び結晶構造、粒径、表面積、質量密度、電気伝導率、など）に影響を与える可能性がある。さらに、固体粒子とガス生成物との混合物を生成するマイクロ波プラズマ化学処理システムにおいて、気固分離システムは重要である。生成された粒子の大きな画分を効率的に濾過し、費用効果がよい気固分離システムは、生成が難しい可能性がある。
【０００９】
本開示の全体において、用語「プロセス材料」、「入力材料」、及び「前駆体材料」はすべて、マイクロ波プラズマ化学処理システムで分離成分に変換される材料を指す。いくつかの実施形態において、入力材料は「プロセスガス」である。
【００１０】
本開示において説明されるマイクロ波プラズマ化学処理システム及び方法は、さまざまな入力材料からの、固体粒子及びガス生成物の費用効果のよい生成を可能にする。本明細書に説明されるマイクロ波プラズマ化学反応器及びマイクロ波プラズマ材料処理方法は、望ましい特性を有する固体粒子及びガス生成物の高い生成速度を可能にする。本明細書に説明される気固分離システム及び方法は、ガス生成物からの固体粒子の費用効果のよい濾過を可能にする。本明細書に説明される気固分離システムはまた、生成される固体粒子及びガス生成物の特性に衝撃を与える可能性がある。
【００１１】
いくつかの実施形態において、材料処理システムは、炭化水素ガスを備える入力材料と、マイクロ波プラズマ反応器と、マイクロ波プラズマ反応器に結合される多段式気固分離器システムとを含む。いくつかの実施形態において、マイクロ波プラズマ反応器は、マイクロ波エネルギ源と、反応ゾーンを有する導波路であって、マイクロ波エネルギ源が導波路を通して反応ゾーンに結合され、マイクロ波エネルギが反応ゾーンでプラズマを発生させる、導波路とを含む。いくつかの実施形態において、マイクロ波プラズマ反応器は、入力材料を受けるように構成される入口であって、入力材料が入口と通って反応ゾーンに流れ込む、入口も含み、プラズマは入力材料を分離成分（たとえば、水素ガス及び炭素粒子）に分離する。
【００１２】
いくつかの実施形態において、入力材料は、ガス、液体、またはコロイド分散体とすることができる。さまざまな実施形態のマイクロ波プラズマ化学処理反応器において、入力材料の分離成分への処理は、導波路の反応ゾーンで発生する。本開示において、実施形態は、例示的な材料として、ガスなどの１つの種類の入力材料を使用して説明することができるが、実施形態は、液体及び／またはコロイド分散体などの他の種類の材料に等しく適用可能とすることができる。
【００１３】
いくつかの実施形態において、入力材料（たとえば、プロセス材料）は、ガスである。いくつかの実施形態において、入力材料は、Ｃ２Ｈ２、Ｃ２Ｈ４、Ｃ２Ｈ６などの炭化水素ガスである。いくつかの実施形態において、入力材料は、天然ガスまたはバイオガスなどの工業用ガスである。いくつかの実施形態において、入力材料は、天然ガスと水素ガスとの混合物、または、バイオガスと水素ガスとの混合物である。いくつかの実施形態において、プロセス材料は、メタン、エタン、エチレン、アセチレン、プロパン、プロピレン、ブタン、ブチレン、またはブタジエンであり、分離成分は、水素及びナノ微粒炭素である。いくつかの実施形態において、プロセス材料は、水による二酸化炭素であり、分離成分は、酸素、炭素、及び水である。いくつかの実施形態において、プロセス材料は、Ｈ２Ｓであり、分離成分は、水素ガス及び硫黄である。いくつかの実施形態において、入力材料は、二酸化炭素を含有しない、または、１％未満の二酸化炭素、もしくは０．１％未満の二酸化炭素、もしくは０．０１％未満の二酸化炭素を有する。いくつかの実施形態において、入力材料は、酸素を含有しない、または、１％未満の酸素、もしくは０．１％未満の酸素、もしくは０．０１％未満の酸素を有する。いくつかの実施形態において、プロセス材料は、水を含有しない、または、１％未満の水、もしくは０．１％未満の水、もしくは０．０１％未満の水を有する。いくつかの実施形態において、プロセス材料は、複合ガス系材料、たとえば、ＳｉＨ４、トリメチルアルミニウム（ＴＭＡ）、トリメチルガリウム（ＴＭＧ）、メタクリル酸グリシジル（ＧＭＡ）、ＳＦ６、ならびに、金属及び誘電体のデポジションを及びエッチングのために半導体産業で使用される他の材料である。
【００１４】
いくつかの実施形態において、分離生成物は、水素ガスを含み、水素ガスは、たとえば、精練所、アンモニア合成、メタノール合成、冶金の還元プロセス、または脂肪酸の水素化における用途で使用される。
【００１５】
いくつかの実施形態において、入力材料は、天然ガスまたはバイオガスなどの、工業プロセスで生成されるガスである。場合によっては、入力材料は、工業プロセスの副産物である可能性がある。
【００１６】
天然ガス（ＮＧ）入力材料は一般に、メタン及びエタンを含有する。ＮＧは、プロパン、ブタン、及びペンタンなどの他の炭化水素も含有することができる。ＮＧは、窒素及び二酸化炭素などの、より低い濃度の他の種も含有することができる。一般に、天然ガスの種の組成は、源によって変化する。いくつかの実施形態において、ＮＧは、メタン、最大１０ｍｏｌ％のエタン、最大５ｍｏｌ％のプロパン、最大２ｍｏｌ％のブタン、最大４ｍｏｌ％の窒素、及び最大４ｍｏｌ％の二酸化炭素を含有する。１つの特定の領域の例として、Ｎｏｒｔｈｅｒｎ  Ｃａｌｉｆｏｒｎｉａ  ＮＧは、８６．６重量％のメタン、５．８６重量％のエタン、３．５重量％のプロパン、１．５１重量％のブタン、２．５重量％の二酸化炭素、及び、実験検出限界以下の濃度の窒素を含有する。
【００１７】
バイオガス入力材料は一般に、メタン、二酸化炭素、窒素、水、及び他の種を含有する。一般に、バイオガスの種の組成は、源によって変化する。たとえば、バイオガスは、約６５％〜７０％のメタン、２５％〜３０％の二酸化炭素、０％〜５％の窒素、０％〜５％の水、０％〜５％の硫化水素、及び１％未満の酸素を含有することができる。他の実施形態において、バイオガスの組成は、これらの範囲外とすることができ、他の種を含まれることができる。いくつかの実施形態において、バイオガス入力材料は、二酸化炭素、硫化水素、水、及び／または酸素などの１つまたは複数の成分種を取り除くために、マイクロ波プラズマ反応器での変換前に前処理される。
【００１８】
いくつかの実施形態において、入力材料の反応器への流量は、１ｓｌｍ（標準リットル／分）〜１０００ｓｌｍ、または２ｓｌｍ〜１０００ｓｌｍ、または５ｓｌｍ〜１０００ｓｌｍ、または＞１ｓｌｍ、または＞２ｓｌｍ、または＞５ｓｌｍである。
【００１９】
いくつかの実施形態において、分離成分は、水素ガス及び炭素粒子を含有し、固体含量（ガスの体積あたりの固体の質量）は、＞０．００１ｇ／Ｌ、または＞０．０１ｇ／Ｌ、または＞０．０５ｇ／Ｌ、または＞０．１ｇ／Ｌ、または＞０．１５ｇ／Ｌ、または＞０．２ｇ／Ｌ、または＞０．２５ｇ／Ｌ、または＞１ｇ／Ｌ、または＞２ｇ／Ｌ、または＞５ｇ／Ｌ、または０．００１ｇ／Ｌ〜５ｇ／Ｌ、または０．００１ｇ／Ｌ〜２．５ｇ／Ｌ、または０．００１ｇ／Ｌ〜１ｇ／Ｌ、または０．００１ｇ／Ｌ〜０．５ｇ／Ｌ、または０．００１ｇ／Ｌ〜０．１ｇ／Ｌ、または０．０１ｇ／Ｌ〜５ｇ／Ｌ、または０．０１ｇ／Ｌ〜２．５ｇ／Ｌ、または０．０１ｇ／Ｌ〜１ｇ／Ｌ、または０．０１ｇ／Ｌ〜０．５ｇ／Ｌ、または０．０１ｇ／Ｌ〜０．４ｇ／Ｌ、または０．０１ｇ／Ｌ〜０．３ｇ／Ｌ、または０．０１ｇ／Ｌ〜０．２ｇ／Ｌ、または０．０１ｇ／Ｌ〜０．１ｇ／Ｌ、または０．１ｇ／Ｌ〜５ｇ／Ｌ、または０．１ｇ／Ｌ〜２．５ｇ／Ｌ、または０．１ｇ／Ｌ〜１ｇ／Ｌ、または０．１ｇ／Ｌ〜０．５ｇ／Ｌ、または０．１ｇ／Ｌ〜０．４ｇ／Ｌ、または０．１ｇ／Ｌ〜０．３ｇ／Ｌ、または０．１ｇ／Ｌ〜０．２ｇ／Ｌである。
【００２０】
分離成分が固体粒子及びガス生成物を含むいくつかの実施形態において、多段式気固分離器システムは、１つまたは複数のサイクロン分離器と、微粉フィルタシステムとを含む。場合によっては、１つまたは複数のサイクロン分離器は、分離成分から炭素粒子を濾過し、微粉フィルタシステムは、第１のサイクロン分離器の出力に結合され、それにより、微粉フィルタシステムは、サイクロン分離器からの出力から炭素粒子を濾過する。微粉フィルタのいくつかの例は、粒子を捕捉するために多孔質媒体を利用するフィルタ（たとえば、圧力フィルタ、真空フィルタ、バックパルスフィルタなど）、粒子を捕捉するために液体を利用するフィルタ（たとえば、蒸留塔、液体渦フィルタなど）、及び粒子を捕捉するために静電力を利用するフィルタ（たとえば、電気集塵フィルタ）である。
【００２１】
分離成分が固体粒子及びガス生成物を含むいくつかの実施形態において、多段式気固分離器システムは、１つまたは複数のサイクロン分離器と、バックパルスフィルタシステムとを含む。場合によっては、１つまたは複数のサイクロン分離器は、分離成分から炭素粒子を濾過し、バックパルスフィルタシステムは、第１のサイクロン分離器の出力に結合され、それにより、バックパルスフィルタシステムは、サイクロン分離器からの出力から炭素粒子を濾過する。いくつかの実施形態において、気固分離システム（たとえば、サイクロン分離器及びバックパルスフィルタシステム）の温度も、フィルタ及び生成された粒子上でのガス種の凝縮を防止するために、上昇させることができる。いくつかの実施形態において、ガス生成物は、気固分離システムの後、かつ、貯蔵の前に精製される。本実施形態はバックパルスフィルタを使用するように説明されるが、他の種類の微粉フィルタを実施形態に適用してもよい。
【００２２】
マイクロ波化学処理システムを使用して生成される炭素同素体
いくつかの実施形態において、マイクロ波化学処理システムは、「Ｃａｒｂｏｎ  Ａｌｌｏｔｒｏｐｅｓ」と題された米国特許出願第１５／５９４，０３２号、及び「Ｓｅｅｄｌｅｓｓ  Ｐａｒｔｉｃｌｅｓ  Ｗｉｔｈ  Ｃａｒｂｏｎ  Ａｌｌｏｔｒｏｐｅｓ」と題された米国特許出願第１５／７１１，６２０号で説明される材料などの、カーボンナノ粒子及び凝結体を生成する。これらの特許出願は、本出願と同じ譲受人に譲渡され、すべての目的のために本明細書に完全に示されるように、参照することにより本明細書に組み込まれる。本明細書に説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体を生成するマイクロ波プラズマガス処理システムの方法及び機器のための追加情報及び実施形態は、上記の米国特許出願でも説明されている。
【００２３】
一般に、マイクロ波プラズマ反応器及び気固分離システム内の入力材料及びプロセス条件は、炭素粒子及び生成される凝集体の特性に影響を与える。いくつかの実施形態において、粒子及び凝集体は、後述するように、グラファイト、グラフェン、フラーレン、アモルファス炭素、及びそれらの組合せを含む、炭素の種々の同素体（すなわち、さまざまな形態）を含む。いくつかの実施形態において、カーボンナノ粒子及び凝結体は、従来のシステム及び方法で実現可能である、より低い秩序及びより低い純度の粒子とは対照的に、高秩序度（すなわち、低濃度の欠陥）、及び／または、高純度（すなわち、低濃度の元素不純物）によって特徴づけられる。
【００２４】
本明細書で説明される材料の形状因子は、粒子（たとえば、ナノ粒子または凝結体）である。形状因子は、物体または基材上に配置されるフィルムではない。いくつかの実施形態において、本明細書で説明される炭素粒子は、コアレスまたは種なしである（すなわち、炭素以外の材料のコアまたは種を含有していない）。いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるカーボン凝結体は、類似の先行技術の粒子より実質的に大きい寸法によって特徴づけられる。
【００２５】
従来のシステム及び方法によって作成される粒子とは対照的に、本明細書に説明される種なしのカーボンナノ粒子及び凝結体は、元素不純物の濃度が小さく、合成されると、粒径が大きく、表面積が広く、電気伝導率が大きい。いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体は、本明細書に説明されるように、比較的高速で、低コストの、改良されたマイクロ波化学処理システム及び方法を使用して生成及び濾過される。
【００２６】
本開示において、用語「グラフェン」は、二次元、原子スケールで、１つの原子が各頂点を形成する六方格子の形態の炭素の同素体を指す。グラフェンの炭素原子はｓｐ２結合である。さらに、グラフェンは、約１５８０ｃｍ−１のＧモード、約１３５０のｃｍ−１のＤモード、及び約２６９０のｃｍ−１の２Ｄモードピーク（５３２ｎｍの励起レーザを使用する場合）の３つの主要なピークを有するラマンスペクトルを有する。本開示において、単層のグラフェンは、六角形に配置された（すなわち、ｓｐ２結合の）炭素原子の単一シートである。２ＤモードピークのＧモードピークに対する強度の比率（すなわち、２Ｄ／Ｇ強度比）は、グラフェンにおける層数に関連していることが知られている。より高い２Ｄ／Ｇ強度比は、多層グラフェン材料におけるより少ない層に対応する。本開示の異なる実施形態において、グラフェンは、１５層未満の炭素原子、もしくは１０層未満の炭素原子、もしくは７層未満の炭素原子、もしくは５層未満の炭素原子、もしくは３層未満の炭素原子を含有する、または、単層の炭素原子を含有する、または、１〜１０層の炭素原子を含有する、または、１〜７層の炭素原子を含有する、または、１〜５層の炭素原子を含有する。いくつかの実施形態において、数層グラフェン（ＦＬＧ）は、２〜７層の炭素原子を含有する。いくつかの実施形態において、多層グラフェン（ＭＬＧ）は、７〜１５層の炭素原子を含有する。
【００２７】
本開示において、用語「グラファイト」は、１つの原子が各頂点を形成する、二次元、原子スケール、六方格子の形態の炭素の同素体を指す。グラファイトの炭素原子はｓｐ２結合である。さらに、グラファイトは、約１５８０ｃｍ−１のＧモード、及び約１３５０のｃｍ−１のＤモード（５３２ｎｍの励起レーザを使用する場合）の２つの主要なピークを有するラマンスペクトルを有する。グラフェンと同様に、グラファイトは、六角形に配置された（すなわち、ｓｐ２結合の）炭素原子の層を含有する。本開示の異なる実施形態において、グラファイトは、１５層より多い炭素原子、または１０層より多い炭素原子、または７層より多い炭素原子、または５層より多い炭素原子、または３層より多い炭素原子を含有することができる。
【００２８】
本開示において、用語「フラーレン」は、中空球、楕円体、管、または他の形状の形態の炭素の分子を指す。球状フラーレンは、バックミンスターフラーレンまたはバッキーボールと呼ぶこともできる。円筒形フラーレンは、カーボンナノチューブと呼ぶこともできる。フラーレンは、構造の点ではグラファイトと同様であり、それは結合された六角形リングの重ねられたグラフェンシートから構成される。フラーレンはまた、五角形の（または、時として七角形の）リングを含有してもよい。
【００２９】
本開示において、用語「多層フラーレン」は、複数の同心層を有するフラーレンを指す。たとえば、多層ナノチューブ（ＭＷＮＴ）は、グラフェンの複数の巻かれた層（同心管）を含有する。多層球状フラーレン（ＭＷＳＦ）は、フラーレンの複数の同心球を含有する。
【００３０】
本開示において、用語「アモルファス炭素」は、最小限の結晶構造を有する、または結晶構造を有しない炭素同素体を指す。アモルファス炭素を特徴づけるための１つの方法は、材料に存在するｓｐ２とｓｐ３の混成結合の比率によるものである。ｓｐ２とｓｐ３の比率は、さまざまな分光ピークの相対強度（ＥＥＬＳ、ＸＰＳ、及びラマン分光法を含む）をｓｐ２またはｓｐ３が混成された炭素同素体に対して予想される相対強度と比較することによって判定することができる。
【００３１】
本開示において、用語「ナノ粒子」は、１ｎｍ〜９００ｎｍの寸法を有する粒子を指す。ナノ粒子は、１つまたは複数の種類の構造（たとえば、結晶構造、欠陥濃度など）、及び、１つまたは複数の種類の原子を含むことができる。ナノ粒子は任意の形状である可能性があり、それは、球面形状、回転楕円体形状、ダンベル形状、円筒形状、細長い円筒型形状、直角プリズム形状、ディスク形状、ワイヤ形状、不規則形状、高密度形状（すなわち、ほとんど空隙がない）、多孔形状（すなわち、多くの空隙がある）などを含むが、これらに限定されない。本開示において、用語「粒子」は、任意の寸法を有する粒子を指し、ナノ粒子を含む。
【００３２】
本開示において、用語「凝結体」は、ファンデルワールス力、共有結合、イオン結合、金属結合、または、他の物理的もしくは化学的相互作用によって結合された複数の粒子またはナノ粒子を指す。凝結体は、大幅に寸法を変えることができるが、一般に、約５００ｎｍより大きい。
【００３３】
本出願の全体において、用語「粒子（単数または複数）」は、任意の寸法粒子を含むことができる総称であり、ナノ粒子及び凝結体を含む。
【００３４】
本明細書で説明される炭素粒子及びナノ粒子は、種粒子なしで、グラファイト及びグラフェンを含有する。いくつかの実施形態において、本明細書で説明される粒子及びナノ粒子は、１５層より多い炭素原子、または１０層より多い炭素原子、または７層より多い炭素原子、または５層より多い炭素原子、または３層より多い炭素原子を含有するグラファイトと、１５層未満の炭素原子、もしくは１０層未満の炭素原子、もしくは７層未満の炭素原子、もしくは５層未満の炭素原子、もしくは３層未満の炭素原子を含有する、または、単層の炭素原子を含有する、または、１〜１０層の炭素原子を含有する、または、１〜７層の炭素原子を含有する、または、１〜５層の炭素原子を含有するグラフェンとを、種粒子なしで含有する。いくつかの実施形態において、複数の炭素粒子またはナノ粒子が、カーボン凝結体内に含有される。いくつかの実施形態において、炭素材料は、複数のカーボン凝結体を含有する。
【００３５】
いくつかの実施形態において、炭素粒子またはナノ粒子は、多層球状フラーレン（ＭＷＳＦ）をさらに備える。いくつかの実施形態において、炭素粒子またはナノ粒子は、結合されたＭＷＳＦをさらに備え、グラフェンの層が結合されたＭＷＳＦを被覆している。いくつかの実施形態において、炭素粒子またはナノ粒子は、アモルファス炭素をさらに備える。
【００３６】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明される粒子及び凝結体は、グラフェンと炭素の第２の同素体との混合物を含有し、種粒子を含有しない。いくつかの実施形態において、炭素の第２の同素体は、グラファイト、ＭＷＳＦ、結合されたＭＷＳＦ、またはアモルファス炭素である。いくつかの実施形態において、粒子及び凝結体は、グラフェンと、炭素の第２の同素体と、炭素の第３の同素体との混合物を含有し、種粒子を含有しない。いくつかの実施形態において、第２の同素体は、グラファイトであり、第３の同素体は、ＭＷＳＦ、結合されたＭＷＳＦ、またはアモルファス炭素である。
【００３７】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明される粒子及び凝結体は、高次の炭素同素体を含有する。従来の理想的な高次の炭素同素体のいくつかのが図１Ａ〜１Ｄに示される。図１Ａは、グラファイトの概略図を示し、炭素が、二次元、原子スケールで、１つの原子が各頂点を形成する六方格子の複数の層を形成している。グラファイトは、グラフェンの単層から作られる。図１Ｂは、カーボンナノチューブの概略図を示し、炭素原子が円筒に湾曲する六方格子を形成している。カーボンナノチューブは、円筒形フラーレンと呼ぶこともできる。図１Ｃは、Ｃ６０バックミンスターフラーレンの概略図を示し、炭素原子の六方格子の単層が球体を形成している。炭素原子の六方格子の単層を含有する他の球状フラーレンが存在し、６０個の原子、７０個の原子、または７０個より多い原子を含有することができる。図１Ｄは、米国特許第６，５９９，４９２号の炭素ナノオニオンの概略図を示し、それは球状フラーレンの複数の同心層を含有する。
【００３８】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体は、図１Ｅに示される理想的なカーボンナノ粒子１００によって示される高純度の秩序立った構造によって特徴づけられる。図１Ｅの炭素同素体は、２つの結合された多層球状フラーレン（ＭＷＳＦ）１０１及び１０２を含有し、グラフェン１０３の層が結合されたＭＷＳＦ１０１及び１０２を被覆している。図１Ｅに示される同素体もコアレスである（すなわち、球状フラーレンの中心に炭素以外の材料のコアを含有しない）。図１Ｅに示される理想的なナノ粒子は、ＭＷＳＦのグラフェンに対する比率が高いので均一性が高く、点欠陥（たとえば、欠けている炭素原子）及びゆがんだ炭素格子がないので秩序立っており、炭素以外の元素（たとえば、不純物のコア）がないので純度が高く、他の炭素同素体で混合された均一性の低いＭＷＳＦの混合物、多くの点欠陥及びゆがんだ格子を有する十分に秩序立っていないＭＷＳＦ、ならびに、（たとえば、コアに種粒子を有する）低純度のＭＷＳＦとは対照的である。他の実施形態において、結合されたＭＷＳＦはコアを含有する。いくつかの実施形態において、コアは、空隙、または、ＭＷＳＦではない炭素系材料（たとえば、アモルファス炭素）、または、炭素系ではない種である。
【００３９】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明される凝結体は、グラフェン（たとえば、最大１５層含有する）と、グラフェンに加えて１つまたは複数の他の炭素同素体とを含有し、２０％〜８０％の他の炭素同素体に対するグラフェンの比率、高い秩序度（たとえば、０．５より大きい、Ｇモードピークに対する２Ｄモードピークの強度の比を有するラマンサイン）、及び、高い純度（たとえば、Ｈ以外の他の元素に対する炭素の比率は９９．９％より大きい）を有する。いくつかの実施形態において、他の炭素同素体に対するグラフェンの比率は、５％〜９５％、または１０％〜９０％、または１０％〜８０％、または１０％〜６０％、または１０％〜４０％、または１０％〜２０％、または２０％〜４０％、または２０％〜９０％、または４０％〜９０％、または６０％〜９０％、または８０％〜９０％、または＞５％、または＞１０％、または＞２０％、または＞３０％、または＞４０％、または＞５０％、または＞６０％、または＞７０％、または＞８０％、または＞９０％である。いくつかの実施形態において、本明細書で説明される方法を使用して生成される粒子は、グラファイトと他の炭素同素体とを含有し、炭素以外の不純物元素から構成されるコアを含有しない。場合によっては、粒子の凝結体は、大きい直径（たとえば、直径１０ミクロンより大きい）を有する。
【００４０】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明される凝結体は、グラフェン（たとえば、最大１５層含有する）と、グラファイト（たとえば、１５層より多い層を含有する）とを含有し、２０％〜８０％のグラファイトに対するグラフェンの比率、高い秩序度（たとえば、０．５より大きい、Ｇモードピークに対する２Ｄモードピークの強度の比を有するラマンサイン）、及び、高い純度（たとえば、Ｈ以外の他の元素に対する炭素の比率は９９．９％より大きい）を有する。いくつかの実施形態において、グラファイトに対するグラフェンの比率は、５％〜９５％、または１０％〜９０％、または１０％〜８０％、または１０％〜６０％、または１０％〜４０％、または１０％〜２０％、または２０％〜４０％、または２０％〜９０％、または４０％〜９０％、または６０％〜９０％、または８０％〜９０％、または＞５％、または＞１０％、または＞２０％、または＞３０％、または＞４０％、または＞５０％、または＞６０％、または＞７０％、または＞８０％、または＞９０％である。いくつかの実施形態において、本明細書で説明される方法を使用して生成される粒子は、グラファイトとグラフェンとを含有し、炭素以外の不純物元素から構成されるコアを含有しない。場合によっては、粒子の凝結体は、大きい直径（たとえば、直径１０ミクロンより大きい）を有する。
【００４１】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明される凝結体は、グラフェンと、ＭＷＳＦまたは結合されたＭＷＳＦと、任意選択的にグラファイトとを含有し、２０％〜８０％のＭＷＳＦに対するグラフェンの比率、高い秩序度（たとえば、０．９５〜１．０５の、Ｇモードピークに対するＤモードピークの強度の比を有するラマンサイン）、及び、高い純度（たとえば、Ｈ以外の他の元素に対する炭素の比率は９９．９％より大きい）を有する。いくつかの実施形態において、ＭＷＳＦまたは結合されたＭＷＳＦに対するグラフェンの比率は、５％〜９５％、または１０％〜９０％、または１０％〜８０％、または１０％〜６０％、または１０％〜４０％、または１０％〜２０％、または２０％〜４０％、または２０％〜９０％、または４０％〜９０％、または６０％〜９０％、または８０％〜９０％、または＞５％、または＞１０％、または＞２０％、または＞３０％、または＞４０％、または＞５０％、または＞６０％、または＞７０％、または＞８０％、または＞９０％である。いくつかの実施形態において、本明細書で説明される方法を使用して生成される粒子は、ＭＷＳＦまたは結合されたＭＷＳＦを含有し、ＭＷＳＦは、炭素以外の不純物元素から構成されるコアを含有しない。場合によっては、粒子の凝結体は、大きい直径（たとえば、直径１０ミクロンより大きい）を有する。
【００４２】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明される凝結体は、グラフェンと、アモルファス炭素と、任意選択的にグラファイトとを含有し、１％〜１０％のアモルファス炭素に対するグラフェンの比率を有し、高い純度（たとえば、Ｈ以外の他の元素に対する炭素の比率は９９．９％より大きい）を有する。いくつかの実施形態において、アモルファス炭素に対するグラフェンの比率は、５％〜９５％、または１％〜９０％、または１％〜８０％、または１％〜６０％、または１％〜４０％、または１％〜２０％、または１０％〜９０％、または１０％〜８０％、または１０％〜６０％、または１０％〜４０％、または１０％〜２０％、または２０％〜４０％、または２０％〜９０％、または４０％〜９０％、または６０％〜９０％、または８０％〜９０％、または＞５％、または＞１０％、または＞２０％、または＞３０％、または＞４０％、または＞５０％、または＞６０％、または＞７０％、または＞８０％、または＞９０％である。いくつかの実施形態において、本明細書で説明される方法を使用して生成される粒子は、アモルファス炭素を含有し、炭素以外の不純物元素から構成されるコアを含有しない。場合によっては、粒子の凝結体は、大きい直径（たとえば、直径１０ミクロンより大きい）を有する。
【００４３】
いくつかの実施形態において、炭素材料は、＞６０％、または＞７０％、または＞８０％、または＞９０％、または＞９９％、または＞９９．５％、または＞９９．７％、または＞９９．９％、または＞９９．９５％の、水素以外の他の元素に対する炭素の比率を有する。
【００４４】
いくつかの実施形態において、カーボン凝結体のメジアン径は、１ミクロン〜５０ミクロン、または２ミクロン〜２０ミクロン、または５ミクロン〜４０ミクロン、または５ミクロン〜３０ミクロン、または１０ミクロン〜３０ミクロン、または１０ミクロン〜２５ミクロン、または１０ミクロン〜２０ミクロンである。いくつかの実施形態において、カーボン凝結体の寸法分布は、１ミクロン〜１０ミクロン、または１ミクロン〜５ミクロン、または２ミクロン〜６ミクロン、または２ミクロン〜５ミクロンの１０パーセンタイルを有する。凝結体を構成する粒子の寸法は、大きさが異なる可能性があり、大きさが、１０ｎｍより小さい、または、最大数百ナノメートルである可能性がある。いくつかの実施形態において、凝結体を構成するナノ粒子は、５〜５００ｎｍ、または５〜２５０ｎｍ、または５〜１００ｎｍ、または５〜５０ｎｍ、または１０〜５００ｎｍ、または１０〜２５０ｎｍ、または１０〜１００ｎｍ、または１０〜５０ｎｍ、または４０〜５００ｎｍ、または４０〜２５０ｎｍ、または４０〜１００ｎｍ、または５０〜５００ｎｍ、または５０〜２５０ｎｍ、または５０〜１００ｎｍの範囲の平均直径を有する。いくつかの実施形態において、凝結体の寸法は、ＴＥＭ画像を使用して測定される。いくつかの実施形態において、凝結体の寸法は、レーザ粒径分析器（たとえば、Ｆｒｉｔｓｃｈ  Ａｎａｌｙｓｅｔｔｅ  ２２  ＭｉｃｒｏＴｅｃ  ｐｌｕｓ）を使用して測定される。
【００４５】
いくつかの実施形態において、カーボン凝結体の表面積は、吸着剤としての窒素によるＢｒｕｎａｕｅｒ−Ｅｍｍｅｔｔ−Ｔｅｌｌｅｒ（ＢＥＴ）法（すなわち、「ＢＥＴ  ｍｅｔｈｏｄ  ｕｓｉｎｇ  ｎｉｔｒｏｇｅｎ」もしくは「ｎｉｔｒｏｇｅｎ  ＢＥＴ  ｍｅｔｈｏｄ」）またはＤｅｎｓｉｔｙ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｔｈｅｏｒｙ（ＤＦＴ）法を使用して測定されるとき、５０〜３００ｍ２／ｇ、または１００〜３００ｍ２／ｇ、または５０〜２００ｍ２／ｇ、または５０〜１５０ｍ２／ｇ、または６０〜１１０ｍ２／ｇ、または５０〜１００ｍ２／ｇ、または７０〜１００ｍ２／ｇである。いくつかの実施形態において、上で定義されるように、ＭＷＳＦまたは結合されたＭＷＳＦを含有するカーボン凝結体は、高比表面積を有する。いくつかの実施形態において、カーボン凝結体は、１０〜３００ｍ２／ｇ、または１０〜２００ｍ２／ｇ、または１０〜１００ｍ２／ｇ、または１０〜５０ｍ２／ｇ、または５０〜５００ｍ２／ｇ、または１００〜２００ｍ２／ｇ、または１００〜３００ｍ２／ｇ、または１００〜１０００ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面積を有する。
【００４６】
いくつかの実施形態において、合成されたままのカーボン凝結体の密度（すなわち、マイクロ波プラズマ反応器を出たとき）は、０．１ｇ／ｃｍ３未満、または０．５ｇ／ｃｍ３未満、または０．２５ｇ／ｃｍ３未満、または０．２ｇ／ｃｍ３未満、または０．１ｇ／ｃｍ３未満、または０．０５ｇ／ｃｍ３未満、または０．０１ｇ／ｃｍ３〜１ｇ／ｃｍ３、または０．０１ｇ／ｃｍ３〜０．５ｇ／ｃｍ３、または０．０１ｇ／ｃｍ３〜０．２５ｇ／ｃｍ３、または０．０１ｇ／ｃｍ３〜０．２ｇ／ｃｍ３、または０．０１ｇ／ｃｍ３〜０．１ｇ／ｃｍ３、または０．０１ｇ／ｃｍ３〜０．０７５ｇ／ｃｍ３、または０．０１ｇ／ｃｍ３〜０．０５ｇ／ｃｍ３である。
【００４７】
いくつかの実施形態において、カーボン凝結体は、圧縮されて（たとえば、ディスク、ペレットなどに）、任意選択的に焼きなまされたとき、＞５００Ｓ／ｍ、または＞１０００Ｓ／ｍ、または＞２０００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜２０，０００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜１０，０００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜５０００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜４０００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜３０００Ｓ／ｍ、または２０００Ｓ／ｍ〜５０００Ｓ／ｍ、または２０００Ｓ／ｍ〜４０００Ｓ／ｍ、または１０００Ｓ／ｍ〜５０００Ｓ／ｍ、または１０００Ｓ／ｍ〜３０００Ｓ／ｍの電気伝導率を有する。場合によっては、圧縮後の密度は、約１ｇ／ｃｍ３、または約１．２ｇ／ｃｍ３、または約１．５ｇ／ｃｍ３、または約２ｇ／ｃｍ３、または約２．２ｇ／ｃｍ３、または約２．５ｇ／ｃｍ３、または約３ｇ／ｃｍ３である。場合によっては、２０００ｐｓｉ〜１２０００ｐｓｉの圧縮圧が使用され、圧縮された材料は、５００℃〜１５００℃、または８００℃〜１０００℃の温度で焼きなまされる可能性がある。
【００４８】
いくつかの実施形態において、上で定義されるように、ＭＷＳＦまたは結合されたＭＷＳＦを含有するカーボン凝結体は高い電気伝導率を有する。いくつかの実施形態において、上で定義されるように、ＭＷＳＦまたは結合されたＭＷＳＦを含有するカーボン凝結体はペレットに圧縮され、ペレットは、＞５００Ｓ／ｍ、または＞１０００Ｓ／ｍ、または＞２０００Ｓ／ｍ、または＞３０００Ｓ／ｍ、または＞４０００Ｓ／ｍ、または＞５０００Ｓ／ｍ、または＞１００００Ｓ／ｍ、または＞２００００Ｓ／ｍ、または＞３００００Ｓ／ｍ、または＞４００００Ｓ／ｍ、または＞５００００Ｓ／ｍ、または＞６００００Ｓ／ｍ、または＞７００００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜１０００００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜１０００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜１００００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜２００００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜１０００００Ｓ／ｍ、または１０００Ｓ／ｍ〜１００００Ｓ／ｍ、または１０００Ｓ／ｍ〜２００００Ｓ／ｍ、または１００００〜１０００００Ｓ／ｍ、または１００００Ｓ／ｍ〜８００００Ｓ／ｍ、または５００Ｓ／ｍ〜１００００Ｓ／ｍの電気伝導率を有する。場合によっては、ペレットの密度は、約１ｇ／ｃｍ３、または約１．２ｇ／ｃｍ３、または約１．５ｇ／ｃｍ３、または約２ｇ／ｃｍ３、または約２．２ｇ／ｃｍ３、または約２．５ｇ／ｃｍ３、または約３ｇ／ｃｍ３である。さらに、試験が実行され、カーボン凝結体材料の圧縮されたペレットは、２０００ｐｓｉ〜１２０００ｐｓｉの圧縮、及び、８００℃〜１０００℃のアニール温度で形成された。より高い圧縮及び／またはより高いアニール温度では、一般に、１００００Ｓ／ｍ〜１５０００Ｓ／ｍの範囲を含む、より高い電気伝導率を有するペレットになった。
【００４９】
本明細書で説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体は、存在する炭素同素体の種及びそれらの秩序度を判定するラマン分光法によって特徴づけられる。グラファイト及びグラフェンに関するラマンスペクトルのメインピークは、Ｇモード、Ｄモード、及び２Ｄモードである。Ｇモードピークは、約１５８０ｃｍ−１の波数を有し、ｓｐ２混成炭素網における炭素原子の振動に起因している。Ｄモードピークは、約１３５０ｃｍ−１の波数を有し、欠陥を有する六角形の炭素リングの呼吸に関連する可能性がある。２Ｄモードピークは、Ｄモードの二次オーバトーンであり、約２６９０ｃｍ−１の波数を有する。
【００５０】
いくつかの実施形態において、グラファイト及びグラフェンを含有する炭素材料は、２Ｄモードピーク及びＧモードピークを有するラマンスペクトル（５３２ｎｍの入射光を使用）を有し、２Ｄ／Ｇ強度比は、＞０．２、または＞０．５、または＞１である。
【００５１】
ラマン分光法は、ＭＷＳＦの構造を特徴づけるために使用することもできる。５３２ｎｍの入射光を使用するとき、ラマンＧモードは通常、平面状グラファイトの場合、１５８２ｃｍ−１であるが、ＭＷＳＦの場合（たとえば、１５６５〜１５８０ｃｍ−１まで）シフトダウンすることができる。Ｄモードは、ＭＷＳＦのラマンスペクトルにおいて、約１３５０ｃｍ−１で観察される。Ｇモードピークに対するＤモードピークの強度の比率（すなわち、Ｄ／Ｇ強度比）は、ＭＷＳＦの秩序度に関連し、より小さいＤ／Ｇ強度比は、より高い秩序度を示す。１に近いまたは１未満のＤ／Ｇ強度比は、比較的高い秩序度を示し、１．２以上のＤ／Ｇ強度比は、より低い秩序度を示す。
【００５２】
いくつかの実施形態において、ＭＷＳＦまたは結合されたＭＷＳＦを含有するカーボンナノ粒子またはカーボン凝結体は、本明細書で説明されるように、５３２ｎｍの入射光を使用するとき、約１３５０ｃｍ−１での第１のラマンピークと、約１５８０ｃｍ−１での第２のラマンピークとを有するラマンスペクトルを有する。いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるナノ粒子または凝結体に関する、第２のラマンピークの強度に対する第１のラマンピークの強度の比率（すなわち、ＩＤ／ＩＧまたはＤ／Ｇ強度比）は、０．９５〜１．０５、または０．９〜１．１、または０．８〜１．２、または０．９〜１．２、または０．８〜１．１、または０．５〜１．５、または１．５未満、または１．２未満、または１．１未満、または１未満、または０．９５未満、または０．９未満、または、０．８未満の範囲にある。いくつかの実施形態において、ＭＷＳＦを含有する炭素材料は、Ｄモードピーク及びＧモードピークを有するラマンスペクトル（５３２ｎｍの入射光を使用）を有し、Ｄ／Ｇ強度比は、０．９〜１．１、または約１．２未満である。
【００５３】
いくつかの実施形態において、アモルファス炭素を含有する炭素材料は、２Ｄモードピーク、Ｄモードピーク、及びＧモードピークを有するラマンスペクトル（５３２ｎｍの入射光を使用）を有し、Ｄ／Ｇ強度比は０．５より大きい。いくつかの実施形態において、ラマンスペクトルは、低強度の２Ｄモードピークも有する。いくつかの実施形態において、２Ｄモードピークは、Ｇモードピーク強度の約３０％未満、またはＧモードピーク強度の２０％未満、またはＧモードピーク強度の１０％未満の強度を有する。いくつかの実施形態において、ラマンスペクトルは、間に浅い谷部を有するＤモードピーク及びＧモードピークを有する。いくつかの実施形態において、ＤモードピークとＧモードピークとの間の浅い谷部の最小強度は、Ｇモードピーク強度の約４０％より大きい、またはＧモードピーク強度の約５０％より大きい、またはＧモードピーク強度の約６０％より大きい。
【００５４】
特に上で説明された範囲の直径を有するカーボンナノ粒子の凝結体を生成する１つの利点は、１０ミクロンより大きい粒子の凝結体は、５００ｎｍより小さい粒子または粒子の凝結体よりも収集が容易であることである。収集の容易さにより、カーボンナノ粒子の生成に使用される製造機器のコストは減少し、カーボンナノ粒子の歩留りは向上する。さらに、寸法が１０ミクロンより大きい粒子は、より小さいナノ粒子を扱う危険性と比較して、安全上の懸念、たとえば、より小さいナノ粒子の吸入のための潜在的な健康及び安全上のリスクを引き起こすことが少ない。そのため、健康及び安全上のリスクがより小さいことで、製造コストはさらに削減される。
【００５５】
マイクロ波化学処理システム
図２Ａは、いくつかの実施形態による、マイクロ波化学処理システム２００の概略図を示す。図２Ａに示される非限定の例示的システムは、天然ガスを水素ガス及び炭素粒子の分離生成物に変換するように設計されている。初めに、入ってくる天然ガス（ＮＧ）は、天然ガス圧縮機１０４を使用して圧縮される。次に、１つまたは複数のＮＧ乾燥機１０６を使用して、圧縮されたＮＧから水が除去される。次に、乾燥されたＮＧは、マイクロ波化学処理システム２００に入るＮＧ流れとマイクロ波プラズマ反応器１１０に提供される流れとの間の任意の流量差に適合するために、ＮＧ受器１０８に貯蔵される。ＮＧが圧縮機１０４、乾燥機１０６、及び受器１０８によって前処理されたあと、ＮＧは、１つまたは複数のマイクロ波プラズマ反応器１１０で水素ガス及び炭素粒子に変換される。次に、水素ガス及び炭素粒子は、気固分離に備えて、排出物冷却器（熱交換器）１２０を使用して冷却される。冷却された水素ガス及び炭素粒子は、第１のサイクロン分離器１２１Ａ、次いで、第２のサイクロン分離器１２１Ｂに入る。サイクロン分離器による気固分離のあと、サイクロン分離器によって取り除かれなかった水素ガス及び炭素粒子は、バックパルスフィルタシステム１２３によってさらに濾過される。バックパルスフィルタシステム１２３はまた、バックパルスフィルタシステム１２３内のフィルタエレメントの掃除を可能にするために、バックパルスガスライン１６０によって供給される。サイクロン分離器１２１Ａ及び１２１Ｂ、ならびにフィルタシステム１２３によって濾過された炭素粒子は、矢印１２７において、貯蔵のためにスーパーサックに搬送される。次いで、炭素粒子が取り除かれた水素は、乾式冷却器１２５でさらに冷却される。水素ガスは、乾式冷却器１２５を出る水素ガス流れとその後のシステム構成要素に入る水素ガス流れとの間の任意の流量差に適合するために、Ｈ２アキュムレータ１２６に貯蔵され、次いで、圧力スイング吸収器（ＰＳＡ）１３０で精製される前に、Ｈ２圧縮機１２８で圧縮される。精製された水素ガスは、Ｈ２貯蔵システム１３１に送られ、ＰＳＡ１３０によって却下された未精製の水素は、フレア１４０に送られ、焼いて除去される。
【００５６】
図２Ａに示される例示的なシステムは、水素再利用ライン１５０も含む。この例では、ＰＳＡ１３０からの水素流は、圧縮機１０４の入力に戻される。さらに、この例示的なシステムでは、バックパルスフィルタシステム１２３のフィルタエレメントを掃除するためのバックパルスガスを供給するガスライン１６０も、ＰＳＡ１３０からの水素流から提供される。
【００５７】
他の実施形態において、マイクロ波化学処理システムの分離成分として生成されるガスは再利用することができる。たとえば、精製及び／または未精製水素は、マイクロ波化学処理システムの１つの位置からシステムの別の位置に再利用することができる。場合によっては、ＰＳＡからの精製水素及び／またはＰＳＡによって却下された未精製水素は、マイクロ波プラズマ反応器に戻すことができる。精製及び／または未精製水素は、マイクロ波プラズマ反応器に直接、提供することができる、または、マイクロ波プラズマ反応器に提供する前に、前処理することができる（たとえば、圧縮機、乾燥機、または精製システムによって）。その他の場合において、ＰＳＡからの精製水素及び／またはＰＳＡによって却下された未精製水素は、バックパルスガスの役割を果たすために、バックパルスフィルタに戻すことができる。
【００５８】
図２Ａに示される例示的なシステム２００は、圧縮されたＮＧの水素ガス及び炭素粒子への変換を容易にするために選択される特定の構成要素を有する。いくつかの実施形態において、炭化水素（たとえば、ＮＧ）を水素及び炭素粒子に変換するためのシステムは、さらなる構成要素を有してもよい、または、図２Ａのシステムに示される構成要素のうちの１つまたは複数は省略してもよい。異なる入力材料及び／または分離成分がある他の実施形態において、システムは、異なる構成要素を有することができる。たとえば、バイオガスの水素ガス及び炭素粒子への変換のためのマイクロ波化学処理システムでは、バイオガスは、マイクロ波プラズマ反応器において水素ガス及び炭素粒子に変換される前に前処理することができる。異なる組成及び純度のバイオガスがあり、場合によっては、水、二酸化炭素、硫化水素、及び／またはバイオガスの他の成分は、マイクロ波プラズマ反応器で変換前に除去する可能性がある。
【００５９】
（図２Ａに示される例示的なシステムに類似の）マイクロ波化学処理システムの要素のいくつかは、後でさらに詳細に説明される。
【００６０】
マイクロ波化学処理システム：気固分離システム
いくつかの実施形態において、多段式気固分離器システムは、第１のサイクロン分離器と、バックパルスフィルタシステムとを含む。場合によっては、第１のサイクロン分離器は、分離成分から炭素粒子を濾過し、バックパルスフィルタシステムは、第１のサイクロン分離器の出力に結合され、それにより、バックパルスフィルタシステムが第１のサイクロン分離器からの出力から炭素粒子を濾過する。
【００６１】
いくつかの実施形態において、第１のサイクロン分離器は、最も大きな粒子を濾過して取り除くように設計されており、バックパルスフィルタシステムは、より小さい粒子を濾過して取り除くように設計されている。たとえば、第１のサイクロン分離器によって濾過される炭素粒子の大部分の寸法は、＞１ミクロン、または＞２ミクロン、または＞５ミクロン、または＞１０ミクロン、または＞２０ミクロン、または５００ｎｍ〜５０ミクロン、または１〜３０ミクロン、または１〜２０ミクロン、または１〜１０ミクロンとすることができ、バックパルスフィルタシステムによって濾過される炭素粒子の大部分の寸法は、＞１００ｎｍ、または＞２００ｎｍ、または＞５００ｎｍ、または＞１ミクロン、または５０ｎｍ〜２ミクロン、または１００ｎｍ〜１ミクロン、または１００ｎｍ〜５００ｎｍである。
【００６２】
いくつかの実施形態において、第１のサイクロン分離器は、マイクロ波プラズマ反応器で生成される粒子の第１の画分を濾過して取り除くように設計され、バックパルスフィルタシステムは、粒子の第２の画分を濾過して取り除くように設計されている。たとえば、分離成分が第１のサイクロン分離器によって濾過されたあとは、炭素粒子の＞３０％、または＞４０％、または＞５０％、または＞６０％、または＞７０％、または＞８０％、または＞９０％、または＞９５％、または＞９９％が濾過されており、分離成分が第１のサイクロン分離器及びバックパルスフィルタシステムによって濾過されたあとは、炭素粒子の＞８０％、または＞９０％、または＞９５％、または＞９９％、または＞９９．５％、または＞９９．９％が濾過されている。
【００６３】
場合によっては、１つより多いサイクロン分離器が、バックパルスフィルタシステムの上流にある。たとえば、多段式気固分離器システムは、第１のサイクロン分離器とバックパルスフィルタシステムとの間に第２のサイクロン分離器を含むことができ、第１のサイクロン分離器は、分離成分における炭素粒子の第１の画分を濾過して取り除き、第２のサイクロン分離器は、分離成分における炭素粒子の第２の画分を濾過して取り除き、バックパルスフィルタシステムは、分離成分における炭素粒子の第３の画分を濾過して取り除く。
【００６４】
いくつかの実施形態において、多段式気固分離システムは複数のステージを含み、第１のステージは、最も大きな粒子を濾過して取り除くように設計され、各後続ステージは、先行ステージより小さい粒子を濾過して取り除くように設計され、それにより、最終ステージは、最も小さい粒子を濾過して取り除くように設計されている。たとえば、第１のサイクロン分離器と、第２のサイクロン分離器と、バックパルスフィルタシステムとを含む気固分離システムの場合、各ステージによって濾過される粒径は、さまざまな実施形態においてさまざまな寸法範囲を有することができる。たとえば、さまざまな実施形態において、第１のサイクロン分離器によって濾過される炭素粒子の大部分の寸法は、＞１ミクロン、または＞２ミクロン、または＞５ミクロン、または＞１０ミクロン、または＞２０ミクロン、または５００ｎｍ〜５０ミクロン、または１〜３０ミクロン、または１〜２０ミクロン、または１〜１０ミクロンとすることができる。さらにまた、第２のサイクロン分離器によって濾過される炭素粒子の大部分の寸法は、＞１ミクロン、または＞２ミクロン、または＞５ミクロン、または＞１０ミクロン、または＞２０ミクロン、または５００ｎｍ〜５０ミクロン、または１〜３０ミクロン、または１〜２０ミクロン、または１〜１０ミクロンとすることができる。そして、バックパルスフィルタシステムによって濾過される炭素粒子の大部分の寸法は、＞１００ｎｍ、または＞２００ｎｍ、または＞５００ｎｍ、または＞１ミクロン、または５０ｎｍ〜２ミクロン、または１００ｎｍ〜１ミクロン、または１００ｎｍ〜５００ｎｍである。
【００６５】
いくつかの実施形態において、多段式気固分離システムは複数のステージを含み、第１のステージは、マイクロ波プラズマ反応器で生成される粒子の第１の画分を濾過して取り除くように設計され、各後続ステージは、粒子のその後の画分を濾過するように設計されている。たとえば、第１のサイクロン分離器と、第２のサイクロン分離器と、バックパルスフィルタシステムとを含む気固分離システムの場合、各ステージによって濾過される粒子の画分は、さまざまな実施形態においてさまざまな寸法範囲を有することができる。たとえば、さまざまな実施形態において、分離成分が第１のサイクロン分離器によって濾過されたあとは、炭素粒子の＞３０％、または＞４０％、または＞５０％、または＞６０％、または＞７０％、または＞８０％、または＞９０％、または＞９５％、または＞９９％が濾過されている。さらにまた、分離成分が第１のサイクロン分離器及び第２のサイクロン分離器によって濾過されてあとは、炭素粒子の＞３０％、または＞４０％、または＞５０％、または＞６０％、または＞７０％、または＞８０％、または＞９０％、または＞９５％、または＞９９％が濾過されている。そして、分離成分が第１のサイクロン分離器、第２のサイクロン分離器、及びバックパルスフィルタシステムによって濾過されたあとは、炭素粒子の＞８０％、または＞９０％、または＞９５％、または＞９９％、または＞９９．５％、または＞９９．９％が濾過されている。
【００６６】
いくつかの実施形態において、マイクロ波化学処理システムは、複数のマイクロ波プラズマ反応器及び／または複数の気固分離システムを含む。そのような場合において、各マイクロ波プラズマ反応器を、それぞれの気固分離システムに結合することができる、または、単一のマイクロ波プラズマ反応器を、複数の気固分離システムに結合することができる、または、複数のマイクロ波プラズマ反応器を、単一の気固分離システムに結合することができる。それぞれの実施形態におけるそれぞれの構成に利点がある可能性がある。たとえば、各マイクロ波プラズマ反応器からの分離成分の生成速度が速い状況では、それぞれの気固分離システムの各反応器から分離生成物を濾過することは、費用効果が高い可能性がある。他方で、各マイクロ波プラズマ反応器からの分離成分の生成速度が遅い状況では、それぞれの気固分離システムの複数のマイクロ波プラズマ反応器からの流れを組み合わせることは、費用効果が高い可能性がある。
【００６７】
通常、マイクロ波化学処理システムの温度は高く（たとえば、５００℃より高い）、よって、反応器を出るときに高温である生成物を生成する傾向がある。高温固体粒子及び高温ガスを生成するマイクロ波化学処理システムでは、気固分離システム（たとえば、フィルタ）の温度も、フィルタ及び生成された粒子上でのガス種の凝縮を防止するために上昇させることができる。たとえば、炭化水素入力材料から炭素含有粒子及び水素ガスを生成するマイクロ波化学処理システムは、通常、炭化水素を含むさまざまな反応副産物も生成する。いくつかの実施形態において、炭化水素副産物沸点は、約８０℃〜約４００℃、または＞８０℃、または＞３００℃である。いくつかの実施形態において、気固分離システムの温度は、捕捉粒子上に吸着される炭化水素の望ましい濃度を有する捕捉粒子を生成するように調整することができる。たとえば、吸着炭化水素の質量による濃度は、１％〜２０％、または１％〜１０％、または１％〜５％、または０．１％〜２０％、または０．１％〜１０％、または０．１％〜５％、または０．１％〜１％、または０．０１％〜２０％、または０．０１％〜１０％、または０．０１％〜５％、または０．０１％〜１％、または０．０１％〜０．１％とすることができる。
【００６８】
いくつかの実施形態において、気固分離システムは加熱される。場合によっては、気固分離システムに含まれる１つまたは複数のサイクロン分離器及びバックパルスフィルタシステムは、１００℃〜６００℃、または２００℃〜５００℃、または３００℃〜５００℃、または＞３００℃、または＞４００℃、または＞５００℃の温度まで加熱される。
【００６９】
いくつかの実施形態において、気固分離システムは、１つまたは複数の熱交換器をさらに含む。いくつかの実施形態において、第１の熱交換器は、マイクロ波反応器出力の出力と第１のサイクロン分離器の入力との間（たとえば、図２Ａの反応器１１０とサイクロン分離器１２１Ａとの間）に配置される。この第１の熱交換器は、マイクロ波プラズマ反応器からの生成物を、サイクロン分離器での濾過に適した温度まで冷却するのに使用することができる。たとえば、マイクロ波プラズマ反応器からの出力生成物は、５００℃〜１５００℃の温度を有することができ、気固分離システムのサイクロン分離器及びバックパルスフィルタシステムは、２００℃〜４００℃の温度で作動することができる。このような例において、第１の熱交換器は、気固分離システムの第１のサイクロン分離器に入る前に、出力生成物を冷却するのに使用することができる。
【００７０】
いくつかの実施形態において、第２の熱交換器は、気固分離システムで最後の粒子濾過ステージを出るガスを冷却するのに使用することができる（たとえば、図２Ａのバックパルスフィルタ１２３のあと）。場合によっては、ガスは、この第２の熱交換器によって冷却され、蓄積、圧縮、精製、さらに、及び／または貯蔵される。
【００７１】
本明細書で説明される気固分離システムは、従来のシステムの欠点を克服する。本明細書で説明される気固分離システムは、粒子が小さく（たとえば、１０ミクロン未満のメジアン径）、低密度（たとえば、０．２ｇ／ｃｍ３未満）であるにもかかわらず、マイクロ波プラズマで生成された粒子を高い割合で収集することを可能にする（たとえば、気固分離システムによって分離成分の粒子の９９％以上が捕捉される）。さらにまた、気固分離システムは、大きいガス流量（たとえば、５ｓｌｍより大きい）で作動することができ、高い収集効率（たとえば、９９％より大きい）を維持することができる。気固分離システムは、反応器内の環境（たとえば、ガス流量及び酸素レベル）を乱すことなく、マイクロ波プラズマ反応器とインラインに一体化させることもできる。たとえば、本明細書で説明される気固分離システムは、気固分離システム全体で低い圧力損失を実現することができる（たとえば、気固分離システム全体で０．５ｐｓｉｇより少ない、または０．５〜１０ｐｓｉｇの圧力損失）。いくつかの実施形態において、これらの小さい圧力損失は、大きい流量（たとえば、５ｓｌｍより大きい）、かつ、高い収集効率（たとえば、９９％より多い分離成分の粒子が気固分離システムによって捕捉される）で実現することができる。さらに、気固分離システムの構成要素は、反応器から出力される高温分離成分に適合する。バックパルスフィルタシステムが続くサイクロン分離器を含む気固分離システムは、気固分離システム全体での大きな圧力損失を引き起こすことなく、高い割合の粒子（たとえば、９９％より大きい）の捕捉を可能にするので、特に有利である。これは、大量の粒子がフィルタエレメントで捕捉されるときに大きな圧力損失に遭遇する、単一のバックパルスフィルタを使用する従来のシステムと対照をなす。本明細書で説明される気固分離システム内のサイクロン分離器及びバックパルスフィルタシステムは、以下でさらに詳細に説明される。
【００７２】
気固分離システムのサイクロン分離器
いくつかの実施形態において、
サイクロン分離器は、円筒形及び／または円錐形の内部と、入力と、出力とを有する。サイクロン分離器の入力は、第１の粒子濃度を含有するガスを受けるように構成することができる。円筒形及び／または円錐形の内部は、ガス及び粒子の回転流（すなわち、渦）を収容し、ガスから粒子を分離するために、回転効果（すなわち、渦分離）を使用する。サイクロン分離器の出力は、第２の粒子濃度を含有するガスを排出するように構成することができる。粒子の画分の一部は、サイクロン分離器によって濾過されるので、第２の粒子濃度は、第１の粒子濃度より小さい。いくつかの実施形態において、サイクロン分離器は、固体収集ポートをさらに含む、それを通して、サイクロン分離器によって濾過される粒子を取り除くことができる。いくつかの実施形態において、固体収集ポートは、ロードロックシステムに接続され、それにより、サイクロン分離器によって濾過される粒子は、サイクロン分離器の内部を空気にさらすことなく取り除くことができる。いくつかの実施形態において、サイクロン分離器の固体収集ポートは、収集された粒子を貯蔵するために、ジャケット付き（すなわち、冷却または加熱された）ホッパーに接続される。いくつかの実施形態において、サイクロン分離器の固体収集ポートは、ジャケット付きホッパーに接続され、それは次に、収集された粒子の貯蔵及び／または輸送の準備に使用される、さらなる粒子貯蔵ユニット（たとえば、容器、袋、バッグ、またはスーパーサック）に接続される。いくつかの実施形態において、機械システム（たとえば、コンベヤ、ベルト、オーガ、スクリュー式システム、またはピストンプッシュロッド）は、濾過された粒子を内部環境から出力まで輸送するためにサイクロン分離器に含まれ、粒子収集を支援する。
【００７３】
いくつかの実施形態において、気固分離システムのサイクロン分離器は、０．１ＡＣＦＭ（実立方フート／分）〜１００ＡＣＦＭ、または０．１ＡＣＦＭ〜５０ＡＣＦＭ、または０．１ＡＣＦＭ〜１０ＡＣＦＭ、または１ＡＣＦＭ〜１００ＡＣＦＭ、または１ＡＣＦＭ〜５０ＡＣＦＭ、または１０ＡＣＦＭ〜１００ＡＣＦＭ、または１０ＡＣＦＭ〜５０ＡＣＦＭ、または＞１ＡＣＦＭ、または＞１０ＡＣＦＭ、または＞２０ＡＣＦＭの流量で作動する。いくつかの実施形態において、気固分離システムのサイクロン分離器は、８０℃〜５５０℃、または８０℃〜５００℃、または８０℃〜４５０℃、または８０℃〜４００℃、または８０℃〜３５０℃、または８０℃〜３００℃、または８０℃〜２５０℃、または８０℃〜２００℃、または１００℃〜５５０℃、または１００℃〜５００℃、または１００℃〜４５０℃、または１００℃〜４００℃、または１００℃〜３５０℃、または１００℃〜３００℃、または１００℃〜２５０℃、または１００℃〜２００℃、または＞８０℃、または＞１００℃、または＞２００℃、または＞３００℃、または＞４００℃の温度で作動する。いくつかの実施形態において、気固分離システムのサイクロン分離器は、０．１ｐｓｉｇ（ポンド／平方インチゲージ）〜３００ｐｓｉｇ、または０．１ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇ、または０．１ｐｓｉｇ〜１００ｐｓｉｇ、または０．１ｐｓｉｇ〜１０ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜３００ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜１００ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜１０ｐｓｉｇ、または１０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇ、または１０ｐｓｉｇ〜１００ｐｓｉｇ、または＞０．１ｐｓｉｇ、または＞１ｐｓｉｇ、または＞１０ｐｓｉｇ、または＞１００ｐｓｉｇの圧力で作動する。いくつかの実施形態において、気固分離システムのサイクロン分離器は、０．１ｐｓｉｇ〜１０ｐｓｉｇ、または０．１ｐｓｉｇ〜５ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜１０ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜５ｐｓｉｇ、または＞０．１ｐｓｉｇ、または＞１ｐｓｉｇ、または＞３ｐｓｉｇ、または＞５ｐｓｉｇの圧力損失（すなわち、入力と出力との間の圧力差）で作動する。いくつかの実施形態において、サイクロン分離器の内部の長さ（すなわち、渦の軸線と略一直線に並べられる大きさ）は、０．１ｍ〜１０ｍ、または０．１ｍ〜５ｍ、または０．１ｍ〜２ｍ、または０．１ｍ〜１ｍ、または０．１ｍ〜０．５ｍ、または０．５ｍ〜１０ｍ、または０．５ｍ〜５ｍ、または０．５ｍ〜２ｍ、または０．５ｍ〜１．５ｍ、または＞０．１ｍ、または＞０．２ｍ、または＞０．５ｍ、または＞１ｍ、または＞１．５ｍ、または＞２ｍ、または＞５ｍである。
【００７４】
いくつかの実施形態において、サイクロン分離器の円筒形及び／または円錐形内部の直径は、１ｃｍ〜５０ｃｍ、または１ｃｍ〜２０ｃｍ、または１ｃｍ〜１０ｃｍ、または５ｃｍ〜５０ｃｍ、または５ｃｍ〜３０ｃｍ、または５ｃｍ〜２０ｃｍ、または５ｃｍ〜１０ｃｍ、または＞１ｃｍ、または＞５ｃｍ、または＞１０ｃｍ、または＞２０ｃｍである。
【００７５】
本明細書で説明されるサイクロン分離器は、粒子が小さく（たとえば、１０ミクロン未満のメジアン径）、低密度（たとえば、０．２ｇ／ｃｍ３未満）であるにもかかわらず、マイクロ波プラズマで生成された粒子を高い割合（たとえば、９０％より大きい）で収集することを可能にする。さらにまた、サイクロン分離器は、大きいガス流量（たとえば、５ｓｌｍより大きい）で作動することができ、高い収集効率（たとえば、９０％より大きい）を維持することができる。サイクロン分離器は、反応器内の環境（たとえば、ガス流量及び酸素レベル）を乱すことなく、マイクロ波プラズマ反応器とインラインに一体化させることもできる。さらに、サイクロン分離器は、反応器から出力される高温分離成分に適合する。
【００７６】
気固分離システムのバックパルスフィルタシステム
いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタシステムは、バックパルスフィルタを含み、各バックパルスフィルタは、１つまたは複数のフィルタエレメントと、濾過入力と、濾過出力とを含む内部を有する。バックパルスフィルタの濾過入力は、フィルタエレメントの上流方向に第１の粒子濃度を含むガスを受けるように構成することができる。フィルタエレメントは、ガスから粒子を分離するために、孔を含む。バックパルスフィルタの濾過出力は、第２の粒子濃度を含有する、フィルタエレメントの下流側からのガスを排出するように構成することができる。粒子の画分の一部は、バックパルスフィルタによって濾過されるので、第２の粒子濃度は、第１の粒子濃度より小さい。いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタは、固体収集ポートをさらに含む、それを通して、バックパルスフィルタによって濾過される粒子を取り除くことができる。いくつかの実施形態において、固体収集ポートは、ロードロックシステムに接続され、それにより、バックパルスフィルタによって濾過される粒子は、バックパルスフィルタの内部を空気にさらすことなく取り除くことができる。いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタの固体収集ポートは、収集された粒子を貯蔵するために、ジャケット付き（すなわち、冷却または加熱された）ホッパーに接続される。いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタの固体収集ポートは、ジャケット付きホッパーに接続され、収集された粒子の貯蔵及び／または輸送の準備に使用される、それは次に、さらなる粒子貯蔵ユニット（たとえば、容器、袋、バッグ、またはスーパーサック）に接続される。いくつかの実施形態において、機械システム（たとえば、コンベヤ、ベルト、オーガ、スクリュー式システム、またはピストンプッシュロッド）は、濾過された粒子を内部環境から出力まで輸送するためにバックパルスフィルタに含まれ、粒子収集を支援する。
【００７７】
バックパルスフィルタシステムは、１つまたは複数のバックパルスフィルタと、１つまたは複数のバックパルスフィルタを通る流れを正方向または逆方向に向けるための弁システムとを含むことができる。システムの各バックパルスフィルタは、濾過状態または掃除状態である可能性がある。濾過状態の間、ガスと粒子との混合物は、バックパルスフィルタ内部のフィルタエレメントを通って正方向に（すなわち、フィルタエレメントの上流側から下流側に）流れている。フィルタエレメントは、焼結粒子、スクリーン、またはメッシュなどの多孔性とすることができ、粒子は混合物から濾過することができ、フィルタエレメントの孔で捕捉することができる。バックパルスフィルタ内のフィルタエレメントの孔に捕捉された粒子は、フィルタエレメントを通るガス流を逆方向に（すなわち、フィルタエレメントの下流側から上流側に）向けることによって取り除くことができる。
【００７８】
いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタは、掃除プロセスで支援するように構成される１つまたは複数の追加のポートを含むことができる。たとえば、１つまたは複数のバックパルス入力は、バックパルスフィルタ内部へのバックパルスガスパルスを受けるように構成することができ、それはフィルタエレメントに捕捉された粒子を取り除くのに使用される。バックパルスガスパルスがフィルタの粒子を取り除くのに使用されるので、バックパルス入力（複数可）は、フィルタエレメントの下流側に配置され、フィルタエレメントを通るバックパルスガスを下流側から上流側に向ける。いくつかの実施形態において、１つまたは複数のバックパルス出力は、フィルタエレメントに捕捉された粒子を取り除いたあとに、フィルタエレメントの上流側からバックパルスガスパルスを発するように構成することができる。いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタが掃除状態であるとき、濾過入力（複数可）及び濾過出力（複数可）は閉じられ（たとえば、弁を使用して）、バックパルス入力（複数可）及び出力（複数可）は開いている。逆に、いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタが濾過状態であるとき、濾過入力（複数可）及び濾過出力（複数可）は開いており（たとえば、弁を使用して）、バックパルス入力（複数可）及び出力（複数可）は閉じられている。
【００７９】
いくつかの実施形態において、複数のバックパルスフィルタは並列に配置され、それにより、複数のバックパルスフィルタの他のバックパルスフィルタが濾過状態である間、複数のバックパルスフィルタの第１のバックパルスフィルタを掃除状態とすることができる。これにより、バックパルスフィルタシステム全体で、フィルタを掃除するために粒子生成を止める必要なしに、マイクロ波プラズマ反応器からの粒子を連続的に濾過することができる。並列に配置されるバックパルスフィルタの数は、たとえば、２〜１０の可能性があり、濾過状態及び掃除状態のバックパルスフィルタの数は、処理の実行を通して切り替えることができる。いくつかの実施形態において、フィルタエレメントに捕捉された粒子を取り除くのに使用される、バックパルスフィルタ内部へのバックパルスガスパルスの継続時間は、約１秒、または２秒、または５秒、または１０秒、または＞１秒、または＞２秒、または＞１０秒である。いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタは、反応器からバックパルスフィルタを隔離するために弁システムを使用することなく、掃除される。他の実施形態において、バックパルスガスパルスは、掃除中、（たとえば、弁のシステム、及び並列の他のバックパルスフィルタを使用して）バックパルスフィルタを隔離することによって、システムの残りの部分（たとえば、気固分離システムの反応器及び他の構成要素）と相互に作用することが防止される。
【００８０】
いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタは、気固分離システムの残りの部分から（たとえば、弁のシステムを使用して）隔離することができ、（たとえば、貯蔵のために）システムの後続の構成要素に移動させる前に、収集された炭素粒子を冷却することが可能である。
【００８１】
さらに、いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタシステム全体での全圧力損失は、並列に配置される複数のバックパルスフィルタを有するシステムを使用して管理される。たとえば、弁のシステムは、作動させる１つまたは複数のバックパルスフィルタを選択するのに使用することができ、同時に、１つまたは複数の他のバックパルスフィルタは隔離される。いくつかの実施形態において、濾過状態及び掃除状態のフィルタの数は、バックパルスフィルタシステム全体で一定の圧力損失をもたらすために選択することができる。
【００８２】
いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタのフィルタエレメントは、多孔質金属材料（たとえば、多孔質ステンレス鋼、焼結ステンレス鋼など）、または多孔質セラミック材料、またはポリマー（たとえば、ポリイミド）を含有する。いくつかの実施形態において、バックパルスフィルタのフィルタエレメントの孔径は、＞１ミクロン、または＞２ミクロン、または＞５ミクロン、または＞１０ミクロン、または＞２０ミクロン、または５００ｎｍ〜５０ミクロン、または１〜３０ミクロン、または１〜２０ミクロン、または１〜１０ミクロンである。
【００８３】
いくつかの実施形態において、気固分離システムの（バックパルス濾過システムにおける）バックパルスフィルタは、０．１ＡＣＦＭ（実立方フート／分）〜１００ＡＣＦＭ、または０．１ＡＣＦＭ〜５０ＡＣＦＭ、または０．１ＡＣＦＭ〜１０ＡＣＦＭ、または１ＡＣＦＭ〜１００ＡＣＦＭ、または１ＡＣＦＭ〜５０ＡＣＦＭ、または１０ＡＣＦＭ〜１００ＡＣＦＭ、または１０ＡＣＦＭ〜５０ＡＣＦＭ、または＞１ＡＣＦＭ、または＞１０ＡＣＦＭ、または＞２０ＡＣＦＭの流量で作動する。いくつかの実施形態において、気固分離システムのバックパルスフィルタは、８０℃〜５５０℃、または８０℃〜５００℃、または８０℃〜４５０℃、または８０℃〜４００℃、または８０℃〜３５０℃、または８０℃〜３００℃、または８０℃〜２５０℃、または８０℃〜２００℃、または１００℃〜５５０℃、または１００℃〜５００℃、または１００℃〜４５０℃、または１００℃〜４００℃、または１００℃〜３５０℃、または１００℃〜３００℃、または１００℃〜２５０℃、または１００℃〜２００℃、または＞８０℃、または＞１００℃、または＞２００℃、または＞３００℃、または＞４００℃の温度で作動する。いくつかの実施形態において、気固分離システムのバックパルスフィルタは、０．１ｐｓｉｇ（ポンド／平方インチゲージ）〜３００ｐｓｉｇ、または０．１ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇ、または０．１ｐｓｉｇ〜１００ｐｓｉｇ、または０．１ｐｓｉｇ〜１０ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜３００ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜１００ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜１０ｐｓｉｇ、または１０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇ、または１０ｐｓｉｇ〜１００ｐｓｉｇ、または＞０．１ｐｓｉｇ、または＞１ｐｓｉｇ、または＞１０ｐｓｉｇ、または＞１００ｐｓｉｇの圧力で作動する。いくつかの実施形態において、気固分離システムのバックパルスフィルタは、０．１ｐｓｉｇ〜１０ｐｓｉｇ、または０．１ｐｓｉｇ〜５ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜１０ｐｓｉｇ、または１ｐｓｉｇ〜５ｐｓｉｇ、または＞０．１ｐｓｉｇ、または＞１ｐｓｉｇ、または＞３ｐｓｉｇ、または＞５ｐｓｉｇの圧力損失（すなわち、入力と出力との圧力差）で作動する。
【００８４】
本明細書で説明されるバックパルスフィルタシステムは、粒子が小さく（たとえば、１ミクロン未満のメジアン径）、低密度（たとえば、０．２ｇ／ｃｍ３未満）であるにもかかわらず、マイクロ波プラズマで生成された粒子を高い割合（たとえば、９９％より大きい）で収集することを可能にする。さらにまた、バックパルスフィルタシステムは、大きいガス流量（たとえば、５ｓｌｍより大きい）で作動することができ、高い収集効率（たとえば、９０％より大きい）を維持することができる。バックパルスフィルタシステムは、反応器内の環境（たとえば、ガス流量及び酸素レベル）を乱すことなく、マイクロ波プラズマ反応器とインラインに一体化させることもできる。さらに、バックパルスフィルタシステムは、反応器から出力される高温分離成分に適合する。本明細書で説明されるバックパルスフィルタシステムは、他のフィルタをバックパルスで掃除している間にいくつかのフィルタが濾過することを可能にする弁のシステムとともに構成される１つより多いバックパルスフィルタを並列に組み合わせることによって、本当に中断のない連続作動も可能にする。
【００８５】
マイクロ波化学処理システム：ガス生成
いくつかの実施形態において、マイクロ波化学処理システムは、ガスを生成し、ガス生成物は、貯蔵前に、冷却、圧縮、及び／または精製される。いくつかの実施形態において、生成されるガス生成物は、＞９０％、または＞９５％、または＞９９％、または＞９９．５％、または＞９９．９％、または＞９９．９５％、または＞９９．９９％、または＞９９．９９９％の純度の水素である。場合によっては、マイクロ波プラズマ反応器を出るとき、または気固分離システムを出るとき（存在する場合）の水素は、必要な水素ガスの最終製品仕様を満たすためにさらなる精製を必要とすることがある純度を有する。
【００８６】
いくつかの実施形態において、水素ガスが生成され、マイクロ波プラズマ反応器を出たあと、または気固分離システムを出たあと（存在する場合）、水素ガスは、（たとえば、水素ガス貯蔵システムへの）貯蔵前に、（たとえば、乾式冷却器を使用して）冷却され、（たとえば、水素ガスアキュムレータで）蓄積され、（たとえば、水素ガス圧縮機で）圧縮され、（たとえば、圧力スイング吸収器、緻密高分子膜精製器、微孔質セラミック精製器、緻密金属精製器、多孔質炭素精製器、緻密セラミック精製器、または、極低温精製器で）精製される。
【００８７】
スキッド一体化
いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるマイクロ波化学処理システムは、スキッド（または、モジュール式プロセススキッド）に一体化することができる。モジュール式プロセススキッドは、システムの容易な輸送を可能にする、収容されたプロセスシステムとすることができる。スキッドは、完全なプロセスシステムを収容することができ、複数のプロセススキッドは、より大きなプロセスシステム、または可搬式プラント全体を作るために組み合わせることができる。プロセススキッドは、プロセスシステム部品が個々に出荷されて、製造拠点で逐次取り付けられる従来の構造と比較して、いくつかの利点を有する。プロセススキッドは、並列構造の利点も提供することができ、それは、プロセスシステムは加工施設と離れて構築され、一方、他のアップグレードは工場の敷地で同時に完了するためである。
【００８８】
図２Ｂは、スキッドに一体化されたマイクロ波化学処理システムの例を示す。図２Ｂに示された要素は、図２Ａの系統図における同じ要素に対応する。天然ガス（ＮＧ）圧縮機１０４、ＮＧアキュムレータ１０８、マイクロ波プラズマ反応器１１０、排出物冷却器（熱交換器）１２０、サイクロン分離器１２１、バックパルスフィルタシステム１２３、Ｈ２アキュムレータ１２６、Ｈ２圧縮機１２８、及び圧力スイング吸収器（ＰＳＡ）１３０はすべて、略一定の比率及びスキッド一体化のために必要とされる位置で、図に示されている。サイクロン分離器１２１及びバックパルスフィルタシステム１２３は、サイクロン分離器及びバックパルスフィルタシステムによって濾過される炭素粒子を貯蔵するための図２Ｂのホッパーとともに構成される。スキッドに一体化されるマイクロ波化学処理システムの他の構成要素は、簡略化のために示されていない。
【００８９】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるマイクロ波化学処理システムのいくつかの構成要素は、スキッドから離れて、たとえば、外部パッド上に配置する必要がある。そのような構成要素の１つの例は、マイクロ波発生器の電源であり、それは、特定の用途においては、スキッドから少し離れて（たとえば、１５フィートより離れて）配置する必要がある可能性がある。
【００９０】
いくつかの実施形態において、マイクロ波化学処理システムはスキッドに一体化され、入力材料がスキッドと同じ地点で生成される用途、及び／または、分離成分がスキッドと同じ地点で利用される用途などの、局所的（すなわち、使用地点）用途で、スキッドは使用される。たとえば、スキッドに一体化されたマイクロ波化学処理システムは、埋め立て地に配置することができ、スキッドは、局所的に生成されたメタン（または、バイオガス）を、より高い価値の生成物（すなわち、水素ガス及び炭素粒子）に変換することができる。別の例として、スキッドに一体化されたマイクロ波化学処理システムは、石油精製工場に配置することができ、スキッドは、炭化水素から水素を生成することができ、水素は、石油精製に利用することができる。他の実施形態において、マイクロ波化学処理システムはスキッドに一体化され、入力材料がスキッドとは異なる地点で生成される用途、及び／または、分離成分がスキッドとは異なる地点で利用される用途などの、地方での用途または遠隔用途で、スキッドは使用される。たとえば、スキッドに一体化された複数のマイクロ波化学処理システムは、地方の同じ地点に配置さすることができ、入力材料（たとえば、炭化水素）は、その地方に配送され、分離成分（たとえば、水素ガス及び炭素粒子）は、利用のために他の地点に輸送される（たとえば、水素燃料電池を動かす圧縮水素ガス、または、タイヤ添加物としての微粒炭素）。
【００９１】
マイクロ波反応器
いくつかの実施形態において、本明細書で説明される炭素粒子、ナノ粒子、凝結体、及び材料は、「Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ」と題された米国特許出願第１５／３５１，８５８号、または、「Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  Ｒｅａｃｔｏｒ」と題された、米国特許出願第１５／４２８，４７４号、現在の米国特許第９，７６７，９９２号で説明されている任意の適切なマイクロ波反応器及び／または方法などの、マイクロ波プラズマ反応器及び方法を使用して生成される。これらの特許出願は、本出願と同じ譲受人に譲渡され、すべての目的のために本明細書に完全に示されるように、参照することにより本明細書に組み込まれる。本明細書に説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体を生成するマイクロ波プラズマガス処理システムの方法及び機器のための追加情報及び実施形態は、上記の米国特許出願及び米国特許でも説明され、図３Ａ〜３Ｈに関して以下で説明される。
【００９２】
いくつかの実施形態において、プロセス材料（たとえば、炭化水素ガスまたは液体混合物）のマイクロ波プラズマ化学処理は、固体粒子及びガス生成物（たとえば、本明細書で説明される炭素粒子、ナノ粒子、及び凝結体、ならびに水素）を生成するのに使用される。より詳細には、プラズマのエネルギを制御するためのマイクロ波放射のパルシングを含む、さまざまな技術を使用する前駆体材料のマイクロ波プラズマ化学処理は、固体粒子及びガス生成物（たとえば、本明細書で説明される炭素粒子、ナノ粒子、及び凝結体、ならびに水素）を生成するのに使用することができる。プラズマのエネルギを制御する機能は、前駆体材料の特定の分離成分への変換において、１つまたは複数の反応経路の選択を可能にする。パルス状マイクロ波放射は、プラズマのエネルギを制御するのに使用することができるが、それは、プラズマが点火するときに作成される短命な高エネルギ種は、それぞれの新しいパルスの開始時に再生することができるためである。プラズマエネルギは、従来の技術より低い平均イオンエネルギを有するが、高い十分なレベルで、目標とする化学反応を速い前駆体材料流れ及び高圧で発生させることを可能にするように制御される。
【００９３】
プラズマのエネルギを制御するパルス状マイクロ波放射を使用する従来のマイクロ波プラズマ化学処理システムは、非常に高い、９０％を上回る分解効率を有する。しかしながら、これらの従来のシステムは、１標準リットル／分（ｓｌｍ）未満の小さいガス流量、及び少量のプラズマ内のガスを使用し、その結果、生成速度は遅く、製造コストは高い。これらの従来のシステムは、高周波数のマイクロ波パルシング（たとえば、約１００Ｈｚを上回る）を使用しながら、ガス流量及びプラズマ内のガス量を増加させることができない。それは、大量かつ高流量のガスが使用されるとき、プラズマはパルスについていくのに十分速く点火することができないためである。
【００９４】
これまでに開発されたシステムとは対照的に、いくつかの実施形態において、マイクロ波プラズマは、供給ガス及び／または前駆体材料で生成することができ、プラズマのエネルギは、前駆体材料分子から、本明細書で説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体を含む、分離成分を形成するのに十分である。いくつかの実施形態において、マイクロ波放射の源は反応室に結合され、プラズマは反応室の長さの第１の部分に沿って生成され、前駆体材料は、反応室の長さの第２の部分に沿って、本明細書で説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体を含む成分に分離される。いくつかの実施形態において、マイクロ波放射は、プラズマに、従来の方法のように誘電体壁を通してではなく、直接、結合される。
【００９５】
固体粒子及びガス生成物（たとえば、本明細書で説明される炭素粒子、ナノ粒子、及び凝結体、ならびに水素）を生成する前駆体材料のマイクロ波プラズマ化学処理に関する本実施形態の方法において、パルスマイクロ波放射は、長さを有する導波路を通して供給され、マイクロ波放射は、導波路に沿った方向に伝播する。導波路内の圧力は、少なくとも０．１気圧である。供給ガスは、導波路の長さに沿った第１の位置で導波路に提供され、ここで、供給ガスの大部分は、マイクロ波放射伝播の方向に流れる。プラズマは、導波路の長さの少なくとも一部において、供給ガスで発生し、前駆体材料（たとえば、プロセスガスまたは液体前駆体）は、第１の位置から下流の第２の位置で導波路に加えられる。前駆体材料の大部分は、５ｓｌｍより大きい、または液体混合物については５Ｌ／分より大きい流量で、マイクロ波伝播の方向に流れる。プラズマの平均的なエネルギは、ｉ）５００Ｈｚより大きい、パルス状マイクロ波放射のパルシング周波数、及び、ｉｉ）９０％未満の、パルス状マイクロ波放射のデューティサイクルのうちの少なくとも１つを制御することによって、前駆体材料を、本明細書で説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体を含む分離成分に変換するように制御される。
【００９６】
いくつかの実施形態において、マイクロ波プラズマ化学処理システムは、第１のガス入口と、第１のガス入口の下流の第２のガス入口と、長さとを有する導波路を含む。第１の入口は、供給ガスを受けるように構成され、第２の入口は、前駆体材料（たとえば、プロセスガスまたは液体混合物）を受けるように構成される。パルス状マイクロ波放射源は、供給ガスにプラズマを発生させるために、導波路に結合され、マイクロ波放射は、前駆体材料と反応するために、導波路に沿った方向に伝播する。マイクロ波放射源は、５００Ｈｚ〜１０００ｋＨｚの周波数、かつ、９０％未満のデューティサイクルで、マイクロ波放射をパルスオン及びオフするように構成される。供給ガスの流れの大部分及び前駆体材料の流れの大部分は、マイクロ波伝播の方向と平行である。プロセスガスの流量は５ｓｌｍより大きく、導波路は少なくとも０．１気圧の圧力に対応するように構成される。
【００９７】
いくつかの実施形態において、本開示のマイクロ波化学処理反応器の導波路は、処理される入力材料の高スループットを可能にする場増強導波路であり、導波路自体は、従来のシステムの場合のようにマイクロ波エネルギ導波路からの個別の石英室で処理した材料を有するのではなく、反応室として機能する。反応器システムの設計は、起こる化学反応のために大きな容積を提供し、微粒子ビルドアップの影響及び反応室の壁の微粒子の量を減少させる。従来のシステムにおける石英壁上の微粒子ビルドアップは、化学処理の効率を低下させるが、それは、マイクロ波エネルギが処理されたガスが含有させる石英壁を貫通しなければならないためである。本システムでは、マイクロ波エネルギは、処理される材料のための反応室として機能する導波路を伝播し、そのため、マイクロ波エネルギは、室（すなわち、導波路）の壁上に付着してもよい微粒子によって妨げられない。
【００９８】
本明細書で使用される場合、用語「場増強導波路」（ＦＥＷＧ）は、第１の断面積と第２の断面積とを有する導波路を指し、ここで、第２の断面積は、第１の断面積より小さく、マイクロ波エネルギ源から第１の断面積より遠くに離れている。断面積の減少は、マイクロ波エネルギを集中させることによって、場を増強し、導波路の寸法は、使用される特定のマイクロ波周波数の伝播を維持するように設定される。ＦＥＷＧの第２の断面積は、ＦＥＷＧの反応ゾーンを形成する反応長さに沿って拡張する。ＦＥＷＧの第１の断面積と第２の断面積との間には場増強ゾーンが存在する。いくつかの実施形態において、場増強ゾーンは、連続的に（たとえば、線形または非線形）、または、急激に（たとえば、１つまたは複数の離散的なステップを通して）断面積を切り替えることができる。いくつかの実施形態において、反応器のＦＥＷＧ内及び／または反応ゾーンにおける圧力は、０．１気圧〜１０気圧、または０．５気圧〜１０気圧、または０．９気圧〜１０気圧、または＞０．１気圧、または＞０．５気圧、または＞０．９気圧である。
【００９９】
図３Ａは、本開示のマイクロ波化学処理システムの実施形態を示し、ここで、「場増強導波路」（ＦＥＷＧ）は、マイクロ波エネルギ発生器（すなわち、マイクロ波エネルギ源）に結合され、プラズマは、ＦＥＷＧのプラズマゾーンの供給ガスから発生し、ＦＥＷＧの反応長さは、プロセス材料を分離成分に分離する反応ゾーンとして機能する。図３Ａによって示される本反応器は、場増強導波路の場増強ゾーンと反応ゾーンとの間に誘電体バリアで存在しない。対照的に、従来のシステムの反応ゾーンは、前で説明されたように、石英室などの誘電体バリア内に取り囲まれる。マイクロ波エネルギの伝播の方向は、供給ガス及び／またはプロセス材料（すなわち、前駆体材料）の流れの大部分と平行であり、マイクロ波エネルギは、分離成分が生成されるＦＥＷＧの部分の上流で導波路に入る。
【０１００】
図３Ａに示されるように、いくつかの実施形態によるマイクロ波化学処理反応器３００は一般に、ＦＥＷＧ３０５と、ＦＥＷＧ３０５に流れる供給ガス及び／またはプロセス材料３０８ａを受けるように構成される１つまたは複数の入口３０２と、ＦＥＷＧ３０５に結合されるマイクロ波エネルギ源３０４とを含み、簡略化のために他の要素は示されていない。「プロセス材料」は、「入力材料」、「前駆体材料」、または、いくつかの実施形態においては「プロセスガス」と呼ぶこともできる。入口３０２は、ガスまたは液体混合物前駆体材料に適合するために設計することができる。液体前駆体の場合、いくつかの実施形態において、入口３０２は、反応器で液体前駆体を効率的に分散させるために、アトマイザ（または、他の組立体）を含むことができる。いくつかの実施形態において、バブラーは液体を気化させるのに使用することができ、蒸気が入口３０２に提供される。
【０１０１】
いくつかの実施形態において、マイクロ波回路３０７は、マイクロ波エネルギ源３０４からマイクロ波エネルギ３０９がパルス出力されるパルシング周波数を制御する。いくつかの実施形態において、マイクロ波エネルギ源３０４からのマイクロ波エネルギ３０９は連続波である。
【０１０２】
ＦＥＷＧ３０５は長さＬを有する。長さＬＡ（図３Ａに示される）を有するＦＥＷＧ３０５の部分は、長さＬＢ（図３Ａに示される）を有するＦＥＷＧの部分よりマイクロ波エネルギ発生器に近い。本開示の全体において、ＦＥＷＧのそれぞれの部分は、ＦＥＷＧの特定の部分を示す下付き文字を有する大文字Ｌによって説明され（たとえば、ＬＡ、Ｌ０、ＬＢ、Ｌ１、Ｌ２）、同義的に、ＦＥＷＧのそれぞれの部分の長さも、ＦＥＷＧの特定の部分の長さを示す下付き文字を有する大文字Ｌによって説明される（たとえば、ＬＡ、Ｌ０、ＬＢ、Ｌ１、Ｌ２）。
【０１０３】
長さＬＢにおけるＦＥＷＧの断面積は、長さＬＡにおけるＦＥＷＧの断面積より小さい。ＦＥＷＧの長さＬ０は、ＦＥＷＧの長さＬＡとＬＢとの間に配置され、マイクロ波エネルギ伝播の経路に沿って減少する断面積を有する。断面積の減少は、電場を集中させるように働き、そのため、マイクロ波エネルギ密度が増加し、同時に、従来のシステムと比較して、プラズマが形成できるかなり多くの面積をさらに提供する。長さＬＢ（図３Ａに示される）を有するＦＥＷＧの部分は、２．４５ＧＨｚのマイクロ波エネルギ周波数を使用するとき、０．７５インチ×３．４インチの大きさの矩形断面を有してもよい。この断面積は従来のシステムよりかなり大きく、プラズマ発生面積は一般に、１平方インチより小さい。ＦＥＷＧ３０５のそれぞれの部分の大きさは、導波路として適切に機能させるために、マイクロ波周波数に従って設定される。たとえば、楕円形の導波路については、断面寸法は、２．１〜２．７ＧＨｚに対して５．０２インチ×２．８３インチとすることができる。
【０１０４】
従来のマイクロ波プラズマ材料処理システムでは、上記のような１平方インチ未満などの、プラズマが形成することができる限られた領域は、ガス反応を起こすことができる容積を制限する。また、従来のシステムでは、マイクロ波エネルギは、窓（通常は石英）を通って反応室に入る。これらのシステムでは、誘電材料（たとえば、微粒炭素）は、処理中、窓上を覆い、経時的に電力供給の減少をもたらす。これらの分離成分がマイクロ波エネルギを吸収する場合、これは非常に問題となる可能性がある、それは、それらは、マイクロ波エネルギが、プラズマを発生させる反応室につながることを妨げる可能性があるためである。結果的に、ガス反応から生成される炭素粒子などの副産物の急激な蓄積が生じ、処理機器の実行時間を制限する。本実施形態において、システム３００及び下で説明される他の実施形態は、反応ゾーンにおいて窓を使用せずに設計されている。すなわち、エネルギが反応から上流で入る、平行伝播／ガス流システムを使用している。結果として、より多くのエネルギ及び電力を、マイクロ波エネルギ源からプラズマにつなぐことができる。窓の欠如及び導波路３０５内のより大きい容積は、従来のシステムの制限された反応室容積と比較して、実行時間を制限する粒子ビルドアップの問題を大きく減少させ、そのため、マイクロ波処理システムの生成効率を向上させる。
【０１０５】
図３Ａのマイクロ波エネルギ３０９は、ＦＥＷＧ３０５の長さの長さＬ１（図３Ａに示される）を有するプラズマゾーン内で供給ガス及び／またはプロセス材料にマイクロ波プラズマ３０６を発生させる。長さＬ１を有するプラズマゾーンは、ＦＥＷＧのＬＢの部分の中に置かれ、ここは、長さＬＡの部分より断面積は小さく、マイクロ波エネルギ密度は大きい。いくつかの実施形態において、プロセス材料とは異なる供給ガスが、マイクロ波プラズマ３０６を発生させるのに使用される。供給ガスは、たとえば、水素、ヘリウム、窒素、アルゴンなどの貴ガス、または１つより多い種類のガスの混合物でもよい。他の実施形態において、供給ガスはプロセス材料と同じであり、プロセス材料は分離成分が作成される材料である。
【０１０６】
いくつかの実施形態において、供給ガス及び／またはプロセス材料入口３０２は、ＦＥＷＧのＬＢの部分から上流に配置される、または、ＦＥＷＧのＬ０の部分に配置される、または、ＦＥＷＧのＬＡの部分に配置される、または、ＦＥＷＧのＬＡの部分の上流に配置される。いくつかの実施形態において、ＦＥＷＧのＬ１の部分は、供給ガス及び／またはプロセス材料３０８ａがＦＥＷＧに入る位置から下流のＦＥＷＧに沿った位置から、ＦＥＷＧの端部まで、または、供給ガス及び／またはプロセス材料の入口とＦＥＷＧ３０５の端部との間の位置まで延在する。いくつかの実施形態において、ＦＥＷＧのＬ１の部分は、供給ガス及び／またはプロセス材料３０８ａがＦＥＷＧに入るところから、ＦＥＷＧの端部まで、または、供給ガス及び／またはプロセス材料の入口とＦＥＷＧの端部との間の位置まで延在する。
【０１０７】
発生したプラズマ３０６は、反応長さＬ２を有するＦＥＷＧ３０５の反応ゾーン３０１内のプロセス材料３０８ｂに起こる反応のためのエネルギを提供する。いくつかの実施形態において、反応ゾーンＬ２は、プロセス材料３０８ａがＦＥＷＧ３０５に入るところから、ＦＥＷＧ３０５の端部まで、または、プロセス材料の入口とＦＥＷＧ３０５の端部との間の位置まで延在する。最適な状態の場合、プラズマ３０６のエネルギは、プロセス材料分子から分離成分を形成するのに十分である。１つまたは複数の出口３０３は、反応がプロセス材料３０８ｂで生じるＦＥＷＧの反応ゾーン部分３０１の下流でＦＥＷＧ３０５からの分離生成物を収集するように構成される。図３Ａに示される例において、マイクロ波エネルギ３０９の伝播方向は、供給ガス及び／またはプロセス材料流れ３０８ｂの大部分と平行であり、マイクロ波エネルギ３０９は、分離成分が生成されるＦＥＷＧの反応ゾーン３０１の上流でＦＥＷＧ３０５に入る。
【０１０８】
いくつかの実施形態において、マイクロ波エネルギに透過的である圧力バリア３１０を、マイクロ波エネルギ源の出口の近くで、または、マイクロ波エネルギ源３０４とＦＥＷＧで発生したプラズマ３０６との間の他の位置で、マイクロ波エネルギ源３０４内に配置することができる。この圧力バリア３１０は、マイクロ波エネルギ源３０４へのプラズマの潜在的逆流から保護するための安全対策の役割を果たすことができる。プラズマは、圧力バリア自体では形成しない。その代わりに、圧力バリアは単に機械的バリアである。圧力バリアを作ることができる材料のいくつかの例は、石英、エチレン／テトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）、他のプラスチック、またはセラミックである。いくつかの実施形態において、２つの圧力バリア３１０及び３１１を置くことができ、一方または両方の圧力バリア３１０及び３１１は、マイクロ波エネルギ源の出口の近くで、または、マイクロ波エネルギ源３０４とＦＥＷＧで発生したプラズマ３０６との間の他の位置で、マイクロ波エネルギ源３０４内にある。いくつかの実施形態において、圧力バリア３１１は、圧力バリア３１０より、ＦＥＷＧのプラズマ３０６に近く、圧力バリア３１１が故障した場合に備えて、圧力排出ポート３１２が圧力バリア３１０と３１１との間にある。
【０１０９】
いくつかの実施形態において、ＦＥＷＧ内の局所的インピーダンスは、フィラメント、点源、電極、及び／または磁石を使用して調整される。いくつかの実施形態において、フィラメント、点源、電極、及び／または磁石は、ＦＥＷＧの反応ゾーン内のプラズマ密度を増加させるのに使用される。
【０１１０】
図３Ｂは、ＦＥＷＧ及びフィラメントを有するマイクロ波処理システムを示す。図３Ｂの実施形態において、マイクロ波処理システム３５０は、マイクロ波エネルギ発生器（すなわち、マイクロ波エネルギ源）３５４と、ＦＥＷＧ３５５と、前述の実施形態に類似のマイクロ波エミッタ回路３５７とを含む。マイクロ波エネルギ３５９は、マイクロ波エネルギ源３５４によって供給され、ＦＥＷＧ３５５の長さＬを下向きに伝播する。本実施形態において、供給源ガス入口３５２は、前述の実施形態に示されたような部分Ｌ１（すなわち、プラズマゾーン）への入口ではなく、部分Ｌ０の入口の近くに置かれる。１つまたは複数の金属フィラメント３７０は、プラズマの点火及び／またはプラズマ内のより高いエネルギ種の励起を支援するために、ＦＥＷＧ３５５内に置かれる。本実施形態において、金属フィラメント３７０は、第１のガス入口３５２の下流の、ＦＥＷＧのＬ１のプラズマゾーン部分への入口（マイクロ波エネルギ発生器に近いＦＥＷＧより小さい断面積を有する）の近くにある。他の実施形態において、フィラメント３７０は、ＦＥＷＧ３５５の全長Ｌのうちの部分Ｌ１内の他の位置に配置されてもよく、ここで、Ｌ１は導波路の領域であり、プラズマは前述の実施形態に対して説明されたように形成される。いくつかの実施形態において、フィラメント３７０は、ＦＥＷＧの部分Ｌ１内、かつ、プロセス材料入口３６０の上流に配置され、そのため、それは反応が起こる部分Ｌ２（すなわち、図３Ａに示された長さＬ２）の外側に配置され、フィラメントを反応された種で覆う可能性がある。フィラメント３７０の存在により、点火場所を設けることによって、マイクロ波エネルギ３５９の電場に集中させることによって、プラズマ点火電圧を低減することができる。さらに、フィラメント３７０は発熱させることができ、熱電子放出によって電子を放出し、それはプラズマ点火電圧を減少させることにさらに寄与する。フィラメント３７０は本実施形態では単一のワイヤとして示されているが、フィラメント３７０は、コイルまたは複数のフィラメントなどの他の構成をとってもよい。いくつかの実施形態において、フィラメント３７０はタングステンである。いくつかの実施形態において、フィラメントは能動的に通電（電力を供給）してもよく、または受動的でもよい。いくつかの実施形態において、フィラメント３７０は、ヒータコイルに隣接する（たとえば、板、またはコイル、または他の形状として構成される）オスミウムフィラメントである。いくつかの実施形態において、フィラメント３７０は、誘導コイルの分野における鉄系材料である。いくつかの実施形態において、フィラメント３７０は能動的に加熱され、動的機器（たとえば、熱源構成要素）は、導波路３５５の外側に配置され、加熱されるフィラメント材料は、導波路３５５の中にある。
【０１１１】
ＦＥＷＧ内のフィラメント３７０は、プラズマ点火を支援することができる。いくつかの実施形態において、ＦＥＷＧ内のフィラメント３７０を使用する利点は、プラズマが、速いマイクロ波パルシング周波数（たとえば、５００Ｈｚより大きい、または１ｋＨｚより大きい周波数）で、さらに、大きいガス流量（たとえば、５ｓｌｍより大きい）及び大きなガス容積（たとえば、１０００Ｌまで）で維持するのに十分すばやく形成することを可能にすることである。これは、高圧（たとえば、０．９気圧より大きい、または１気圧より大きい、または２気圧より大きい）で特に重要であるが、それは、高エネルギ種は高圧雰囲気ですぐに消え、プラズマが十分に速く点火できない場合、高圧でのパルスプラズマの中の高エネルギ種（すなわち、経時的に一体化された）の割合が低くなるためである。
【０１１２】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるそれぞれの炭素同素体を含むカーボンナノ粒子及び凝結体は、１ｓｌｍ（標準リットル／分）〜１０００ｓｌｍ、または２ｓｌｍ〜１０００ｓｌｍ、または５ｓｌｍ〜１０００ｓｌｍ、または＞１ｓｌｍ、または＞２ｓｌｍ、または＞５ｓｌｍ、または＞１０ｓｌｍ、または＞１００ｓｌｍのガス流量（すなわち、供給ガス流量、プロセスガス流量、または入力材料ガス流量）でマイクロ波プラズマ反応器を使用して生成される。いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体は、０．００１秒〜１００秒、または０．０１秒〜１００秒、または０．１秒〜１００秒、または０．００１秒〜１０秒、または０．０１秒〜１０秒、または０．１秒〜１０秒のガス滞留時間でマイクロ波プラズマ反応器を使用して生成される。
【０１１３】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるそれぞれの炭素同素体を含むカーボンナノ粒子及び凝結体は、０．１Ｌ／分〜１０００Ｌ／分、または２Ｌ／分〜１０００Ｌ／分、または５Ｌ／分〜１０００Ｌ／分、または＞１Ｌ／分、または＞２Ｌ／分、または＞５Ｌ／分、または＞１０Ｌ／分、または＞１００Ｌ／分の液体前駆体流量でマイクロ波プラズマ反応器を使用して生成される。いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体は、０．００１秒〜１００秒、または０．０１秒〜１００秒、または０．１秒〜１００秒、または０．００１秒〜１０秒、または０．０１秒〜１０秒、または０．１秒〜１０秒の液体前駆体滞留時間でマイクロ波プラズマ反応器を使用して生成される。
【０１１４】
いくつかの実施形態において、前駆体材料流量（すなわち、ガスまたは液体流量）は、反応器内で生成される同素体の混合物を調整するのに使用される。より大きい流量では、滞留時間はより短く、より小さい流量では、滞留時間はより長い。いくつかの実施形態において、最初に生じる１つまたは複数の炭素同素体、ならびに、その後生じて、及び／または、最初に生じた炭素同素体の表面上で成長する他の炭素同素体がある。より大きい流量（すなわち、より短い滞留時間）では、その後生じた同素体に対する最初に生じた同素体の比率は、より小さい流量のときよりも大きい。
【０１１５】
１つの例は、グラフェン、グラファイト、及びＭＷＳＦの混合物の生成である。いくつかの実施形態において、ＭＷＳＦが最初に生じ、グラフェン及び／またはグラファイト材料は、最初に生じたＭＷＳＦの表面上に生じる。実施形態において、混合物がより大きい流量で生成されるとき、ＭＷＳＦに対するグラフェン及びグラファイトの比率はより小さい（たとえば、１０％または２０％程度）。他方で、実施形態において、混合物がより小さい流量で生成されるとき、ＭＷＳＦに対するグラフェン及びグラファイトの比率はより大きい（たとえば、最大８０％または９０％）。それは、グラフェン及びグラファイトの追加の層がＭＷＳＦ表面上で成長するためのより多くの時間があるためである。
【０１１６】
別の例は、グラフェン、グラファイト、及びアモルファス炭素の混合物の生成である。いくつかの実施形態において、アモルファス炭素が最初に生じ、グラフェン及び／またはグラファイト材料は、最初に生じたアモルファス炭素の表面上に生じる。実施形態において、混合物がより大きい流量で生成されるとき、アモルファス炭素に対するグラフェン及びグラファイトの比率はより小さい（たとえば、１０％または２０％程度）。他方で、実施形態において、混合物がより小さい流量で生成されるとき、アモルファス炭素に対するグラフェン及びグラファイトの比率はより大きい（たとえば、最大８０％または９０％）。それは、グラフェン及びグラファイトの追加の層がアモルファス炭素表面上で成長するためのより多くの時間があるためである。
【０１１７】
前駆体材料流量に加えて、たとえば、マイクロ波パラメータ（たとえば、エネルギ、電力、パルスレート）、室形状、反応温度、フィラメントの存在、及び利用される前駆体及び供給ガス種を含む、他のパラメータが、どの炭素同素体が生じるか、及び、それぞれの成長速度にも影響を与えることに留意することは重要である。たとえば、グラフェン、またはグラフェンとグラファイトとの混合物を生成するとき、マイクロ波エネルギ及び電力、ならびに、前駆体及び供給ガス流量は、グラフェンの層数、及び／または生成されるグラファイトに対するグラフェンの比率に影響を与える可能性がある。より大きい電力では、炭素層の成長速度は増加し、より長い滞留時間では、成長することができる層数が増加する。
【０１１８】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体は、１００ｃｍ３〜１００，０００ｃｍ３、または１０００ｃｍ３〜１００，０００ｃｍ３、または１００ｃｍ３〜１０，０００ｃｍ３、または１０００ｃｍ３〜１０，０００ｃｍ３、または１０００ｃｍ３〜５，０００ｃｍ３の室容量のマイクロ波プラズマ反応器を使用して生成される。複数の室を、単一の反応器で並列に使用することもでき、複数の反応器を、同じ反応器システムで並列に使用することもできる。
【０１１９】
いくつかの実施形態において、本明細書で説明されるカーボンナノ粒子及び凝結体は、＞１０ｋｇ／時、または＞１ｋｇ／時、または０．１〜１００ｋｇ／時、または１〜１００ｋｇ／時、または１０〜１００ｋｇ／時、または０．１〜１０ｋｇ／時、または０．１〜１ｋｇ／時、または１〜１０ｋｇ／時の生成速度のマイクロ波プラズマ反応器を使用して生成される。
【０１２０】
複数反応器構成
いくつかの実施形態において、マイクロ波プラズマ化学処理反応器は、本開示のマイクロ波化学処理システムにおいて、上記の「Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  Ｒｅａｃｔｏｒ」と題された、米国特許第９，７６７，９９２号で説明されているような、さまざまな構成で配置される。
【０１２１】
いくつかの実施形態において、本開示のマイクロ波プラズマ化学処理反応器は、単一のマイクロ波エネルギ発生器を有し、それは１つまたは１つより多いＦＥＷＧに結合されるマイクロ波エネルギの源である。いくつかの実施形態において、本開示のマイクロ波プラズマ化学処理反応器は、１つより多いＦＥＷＧに結合される、１つより多いマイクロ波エネルギ発生器を有する。いくつかの実施形態において、マイクロ波エネルギは、連続波またはパルスである。いくつかの実施形態において、マイクロ波エネルギ発生器の電力は１〜１００ｋＷである。
【０１２２】
いくつかの実施形態において、本開示のマイクロ波プラズマ化学処理反応器は、１つより多い反応ゾーンを有し、それらは接続されて、分離成分を収集する１つまたは１つより多い出口を有する。
【０１２３】
いくつかの実施形態において、本開示のマイクロ波プラズマ化学処理反応器は、マニホルド配列を含むそれぞれの形状と、ネットワーク構成とを有する複数のＦＥＷＧを含む。
【０１２４】
いくつかの実施形態において、本開示のマイクロ波プラズマ化学処理反応器は、壁を有する反応ゾーンを有し、供給ガス及びプロセス入口は、供給ガス（マイクロ波プラズマを作成するための）及び入力材料を、壁を通して反応ゾーンに提供する。いくつかの実施形態において、制御された質量分率で壁を通して反応ゾーンに供給ガス及び入力材料を提供する複数の供給ガス及びプロセス入口がある。制御された質量分率で壁を通して反応ゾーンに供給ガス及び入力材料を提供することにより、反応ゾーンの壁への分離成分の堆積を軽減することができる。
【０１２５】
いくつかの実施形態において、プロセス材料はガスである。プロセス材料（すなわち、入力材料）ガスの例は、上で説明されている。
【０１２６】
いくつかの実施形態において、プロセス材料は、プロセス材料入口を通してＦＥＷＧに提供される液体である。プロセス材料として使用できる液体のいくつかの例は、水、アルカン、アルケン、アルキン、芳香族炭化水素、（たとえば、アルカン、アルケン、アルキン、もしくは芳香族炭化水素の）飽和及び不飽和炭化水素、エタノール、メタノール、イソプロピルアルコール（すなわち、イソプロパノール）、またはそれらの混合物（たとえば、エタノール／メタノールの５０／５０混合物）である。いくつかの実施形態において、上記の液体プロセス材料は、炭素及び水素分離成分を生成する。いくつかの実施形態において、液体の流量は、反応器への供給ガス流の０．００１％〜１０００％、または０．００１％〜１００％、または０．００１％〜１０％、または０．００１％〜１％、または０．００１％〜０．１％、または０．０１％〜１０００％、または０．０１％〜１００％、または０．０１％〜１０％、または０．０１％〜１％、または０．０１％〜０．１％などのパーセンテージとすることができる。
【０１２７】
いくつかの実施形態において、プロセス材料は、プロセス材料入口を通してＦＥＷＧに提供されるコロイド分散体（すなわち、液体またはガスに懸濁した固体粒子の混合物）である。たとえば、コロイド分散体は、炭素質粒子を含むことができる。プロセス材料として使用できるコロイド分散体のいくつかの例は、液体またはガスと混合された、第１６族、第１４族、第１０族、第９族、第５族、第２族、第１族、それらの合金、及びそれらの混合物からの固体粒子である。いくつかの実施形態において、上記の固体粒子は、水、アルカン、アルケン、アルキン、芳香族炭化水素、（たとえば、アルカン、アルケン、アルキン、もしくは芳香族炭化水素の）飽和及び不飽和炭化水素、エタノール、メタノール、イソプロピルアルコール、またはそれらの混合物（たとえば、エタノール／メタノールの５０／５０混合物）などの液体と混合することができる。ガスの例は、第１族及び第１５〜１８族、ならびに、無機化合物（たとえば、第１４族水素化物）である。上記のコロイド分散体プロセス材料から生成できる分離成分のいくつかの例は、有機材料で被覆された固体無機材料（たとえば、グラフェンで被覆されたシリコン）、及び、有機／無機材料の中間層を有する複合材料（たとえば、さらなる無機物層で被覆された、シリコンを封入している炭素の層を有するシリコンコア）である。いくつかの実施形態において、コロイド分散体の流量は、反応器への供給ガス流の０．００１％〜１０００％、または０．００１％〜１００％、または０．００１％〜１０％、または０．００１％〜１％、または０．００１％〜０．１％、または０．０１％〜１０００％、または０．０１％〜１００％、または０．０１％〜１０％、または０．０１％〜１％、または０．０１％〜０．１％などのパーセンテージとすることができる。
【０１２８】
図３Ｃ〜３Ｆは、本開示のマイクロ波化学処理システムの実施形態を表すブロック図を示し、それらにおいては、複数のＦＥＷＧが、１つまたは複数のマイクロ波エネルギ発生器（すなわち、マイクロ波エネルギ源）に結合されている。これらの実施形態のＦＥＷＧは、上で説明されたシステムの特徴のいくつかまたはすべてを共有することができる。これらの実施形態の供給ガス及びプロセス材料入力も、上で説明された特徴のいくつかまたはすべてを共有することができる。いくつかの実施形態において、各ＦＥＷＧは反応ゾーンを有する。いくつかの実施形態において、プラズマは、ＦＥＷＧのそれぞれのプラズマゾーンにおいて供給ガスから発生され、ＦＥＷＧのそれぞれの反応長さは、プロセス材料を分離成分に分離する反応ゾーンとして機能する。いくつかの実施形態において、反応ゾーンは接続され、マイクロ波化学処理システムは、分離成分のための１つの出口を有する。いくつかの実施形態において、反応ゾーンは接続され、マイクロ波化学処理システムは、分離成分のための１つより多い出口を有する。いくつかの実施形態において、各反応ゾーンは、分離成分のための独自の出口を有する。
【０１２９】
図３Ｃは、複数のＦＥＷＧ３８２に結合された１つのマイクロ波エネルギ発生器３８１がある実施形態を示し、分離成分を収集する出口３８３が１つだけ存在するように、ＦＥＷＧの反応ゾーンがすべて一緒に接続される。
【０１３０】
図３Ｄは、複数のＦＥＷＧ３８２に結合された１つのマイクロ波エネルギ発生器３８１がある実施形態を示し、分離成分を収集する出口３８３が１つより多く存在するように、いくつかのＦＥＷＧの反応ゾーンが一緒に接続される。
【０１３１】
図３Ｅは、複数のＦＥＷＧ３８２に結合された１つより多いマイクロ波エネルギ発生器３８１がある実施形態を示し、分離成分を収集する出口３８３が１つだけ存在するように、ＦＥＷＧの反応ゾーンがすべて一緒に接続される。
【０１３２】
図３Ｆは、複数のＦＥＷＧ３８２に結合された１つより多いマイクロ波エネルギ発生器３８１がある実施形態を示し、分離成分を収集する出口３８３が１つより多く存在するように、いくつかのＦＥＷＧの反応ゾーンが一緒に接続される。
【０１３３】
図３Ｃ〜３Ｆは、説明のために６つのＦＥＷＧを示すが、いくつかの実施形態では、６つより少ないまたは多いＦＥＷＧが存在する。たとえば、いくつかの実施形態において、各マイクロ波エネルギ発生器に結合された１〜１０個のＦＥＷＧがある。いくつかの実施形態において、１つより多いマイクロ波発生器からのマイクロ波エネルギは、電力合成器を使用して合成することができ、次いで、合成されたマイクロ波エネルギは、１つより多いＦＥＷＧに連結することができる。そのような電力合成器から放射されるマイクロ波エネルギは、非常に大きくすることができ、多くのＦＥＷＧ（たとえば、１０以上）に結合することができる。いくつかの実施形態において、多重化は、単一のマイクロ波エネルギ源からの複数のＦＥＷＧにマイクロ波エネルギを連結するのに使用される。１つの例において、多重化は、エネルギがいずれかの時点でマイクロ波エネルギ源からＦＥＷＧの１つの組に連結されることを意味する時分割多重化であり、スイッチは、いずれかのその後の時点で、ＦＥＷＧの異なる組にエネルギを導くのに使用される。スイッチは、経時的に単一のマイクロ波エネルギ源から、ＦＥＷＧの（たとえば、２より多い、または５より多い、または１０より多い）多くの組の間でエネルギを循環させるのに使用することができ、ここで、ＦＥＷＧの各組は、複数のＦＥＷＧ（たとえば、２より多い、または５より多い、または１〜１０）を含むことができる。図３Ｄは２つの出口を示すが、図３Ｆなどのように、２つ以上の出口がある可能性があり、各ＦＥＷＧは、分離成分を収集する独自の出口を有することができる。いくつかの実施形態において、分離成分を収集する１〜１０個の出口がある。図３Ｄは、各出口に接続される３つのＦＥＷＧを示すが、各出口に接続された３つより少ないまたは多いＦＥＷＧがある可能性があり、各ＦＥＷＧは、分離成分を収集する独自の出口を有することができる。図３Ｅ及び３Ｆは、２つのマイクロ波エネルギ発生器を示すが、いくつかの実施形態において、２つより多いマイクロ波エネルギ発生器がある。いくつかの実施形態において、分離成分を収集するために、各出口に一緒に接続される１〜１０個のＦＥＷＧがある。
【０１３４】
図３Ｇ及び３Ｈは、本開示のマイクロ波化学処理システムの実施形態を示し、それらにおいては、複数のＦＥＷＧは、異なる形状を使用して、１つのマイクロ波エネルギ発生器（すなわち、マイクロ波エネルギ源）に結合されている。これらの実施形態のＦＥＷＧは、上で説明されたシステムの特徴のいくつかまたはすべてを共有することができる。これらの実施形態の供給ガス及びプロセス材料入力も、上で説明された特徴のいくつかまたはすべてを共有することができる。いくつかの実施形態において、各ＦＥＷＧは反応ゾーンを有する。いくつかの実施形態において、プラズマは、ＦＥＷＧのそれぞれのプラズマゾーンにおいて供給ガスから発生され、ＦＥＷＧのそれぞれの反応長さは、プロセス材料を分離成分に分離する反応ゾーンとして機能する。いくつかの実施形態において、反応ゾーンは接続され、マイクロ波化学処理システムは、分離成分のための１つの出口を有する。いくつかの実施形態において、反応ゾーンは接続され、マイクロ波化学処理システムは、分離成分のための１つより多い出口を有する。いくつかの実施形態において、各反応ゾーンは、分離成分のための独自の出口を有する。
【０１３５】
図３Ｇは、複数のＦＥＷＧに結合された１つのマイクロ波エネルギ発生器があるマニホルド形状による実施形態を示す。マイクロ波エネルギ３９１は、マニホルド導波路３９２に連結され、次いで、複数のＦＥＷＧに連結される。マイクロ波エネルギは、各ＦＥＷＧの大きな断面積のセクションに入り、次いで、ＦＥＷＧ３９３の場増強ゾーンに入り、次いで、ＦＥＷＧ３９４のより小さい断面積の反応ゾーンに連結される。図３Ｇに示される実施形態において、分離成分を収集する出口３９５が１つだけ存在するように、すべてのＦＥＷＧがすべて一緒に接続される。
【０１３６】
図３Ｈは、複数のＦＥＷＧに結合された１つのマイクロ波エネルギ発生器があるネットワーク形状による実施形態を示す。マイクロ波エネルギ３９１は、ネットワーク導波路３９２に連結され、次いで、複数のＦＥＷＧに連結される。特定のネットワーク導波路の大きさは、使用されるマイクロ波周波数に依存する。マイクロ波エネルギは、各ＦＥＷＧの大きな断面積のセクションに入り、次いで、ＦＥＷＧ３９３の場増強ゾーンに入り、次いで、ＦＥＷＧ３９４のより小さい断面積の反応ゾーンに連結される。図３Ｈに示される実施形態において、分離成分を収集する出口３９５が１つだけ存在するように、すべてのＦＥＷＧがすべて一緒に接続される。
【０１３７】
図３Ｇ及び３Ｈは、マニホルドまたはネットワーク形状で５つのＦＥＷＧに結合された１つのマイクロ波エネルギ発生器を示すが、いくつかの実施形態において、マニホルドまたはネットワーク形状で５つより少ないまたは多いＦＥＷＧに結合される１つのマイクロ波エネルギ発生器がある。いくつかの実施形態において、１つより多いマイクロ波発生器からのマイクロ波エネルギは、電力合成器を使用して合成することができ、次いで、合成されたマイクロ波エネルギは、マニホルドまたはネットワーク形状で１つより多いＦＥＷＧに連結することができる。そのような電力合成器から放射されるマイクロ波エネルギは、非常に大きくすることができ、マニホルドまたはネットワーク形状で多くのＦＥＷＧ（たとえば、１０以上）に結合することができる。いくつかの実施形態において、マニホルドまたはネットワーク形状で各マイクロ波エネルギ発生器に結合された１〜１０個のＦＥＷＧがある。図３Ｇ及び３Ｈは１つの出口を示すが、マニホルドまたはネットワーク形状でマイクロ波エネルギ発生器に結合されたＦＥＷＧからの１つより多い出口がある可能性がある。いくつかの実施形態において、マニホルドまたはネットワーク形状でマイクロ波エネルギ発生器に結合されたＦＥＷＧからの分離成分を収集する１〜１０個の出口がある。図３Ｇ及び３Ｈは、複数のＦＥＷＧに結合された１つのマイクロ波エネルギ発生器を示すが、いくつかの実施形態において、マニホルドまたはネットワーク形状で１〜１０個のＦＥＷＧに結合された１〜１０個のマイクロ波エネルギ発生器がある。いくつかの実施形態において、マニホルドまたはネットワーク形状でマイクロ波エネルギ発生器に結合されたＦＥＷＧからの分離成分を収集するために、各出口に一緒に接続される１〜１０個のＦＥＷＧがある。
【０１３８】
いくつかの実施形態において、マニホルドまたはネットワーク形状導波路３９２とＦＥＷＧ３９３の場増強ゾーンとの間に開口がある。これらの開口の大きさは、マニホルドまたはネットワーク形状導波路３９２からＦＥＷＧ３９３の場増強ゾーンまでマイクロ波エネルギを効率的に連結するように調整される。いくつかの実施形態において、これらの開口の大きさは、ＦＥＷＧ３９３の結合された場増強ゾーンのすべての間で、マニホルドまたはネットワーク形状導波路３９２からのマイクロ波エネルギ伝達のバランスをとるそれぞれの寸法である。
【０１３９】
いくつかの実施形態において、マニホルドまたはネットワーク形状導波路３９２の大きさは、それらが共振キャビティを形成し、マニホルドまたはネットワーク形状導波路３９２内にマイクロ波エネルギの定在波（複数可）があるように調整される。いくつかの実施形態において、マイクロ波エネルギの定在波は、ＦＥＷＧ３９３の結合された場増強ゾーンのそれぞれにマイクロ波エネルギを効率的に連結させるように調整される。
【０１４０】
いくつかの実施形態において、ＦＥＷＧ３９４の反応ゾーンのそれぞれに連結されるマイクロ波エネルギの量を効率的に分配するために、マニホルドまたはネットワーク形状導波路３９２からＦＥＷＧ３９３の場増強ゾーンまでに制御された漏洩がある。マニホルドまたはネットワーク形状導波路３９２からＦＥＷＧ３９３の場増強ゾーンまでの漏洩を制御し、ＦＥＷＧ３９４の反応ゾーンのそれぞれに連結されるマイクロ波エネルギの量を効率的に分配するための設計のいくつかの例は、導波路の断面及び／または全長を変えること、マニホルドまたはネットワーク形状導波路３９２とＦＥＷＧ３９３の場増強ゾーンとの間の開口を使用すること、マニホルドまたはネットワーク形状導波路３９２とＦＥＷＧ３９３の場増強ゾーンとの間で方位角を変えること、（以下でさらに詳細に論じられるように）マニホルドまたはネットワーク形状導波路内またはＦＥＷＧ内のフィラメント、点源、電極、及び／または磁石を使用すること、ならびに、これらの設計特徴のうちの２つ以上の組合せである。
【０１４１】
マイクロ波化学処理方法
マイクロ波プラズマ反応器を使用して生成される、炭素粒子、ナノ粒子、凝結体、及び本明細書で説明される材料を生成するための方法が、図４Ａに示される。いくつかの実施形態において、方法４００は、プロセスガスを反応ゾーンに流すステップ４０２と、マイクロ波プラズマを使用して反応ゾーンのプロセスガスの分子を分解するステップ４０４と、カーボン凝結体を形成するために分解された分子に反応を起こさせるステップ４０６と、カーボン凝結体を収集するステップ４０８とを含む。いくつかの実施形態において、カーボン凝結体はグラフェンを備える。いくつかの実施形態において、カーボン凝結体は、グラフェン、グラファイト、ＭＷＳＦ、結合されたＭＷＳＦ、アモルファス炭素、他の炭素同素体、またはそれらの組合せを備える。いくつかの実施形態において、カーボン凝結体は、水素以外の他の元素に対して９９％より大きい比率の炭素を含有し、カーボン凝結体のメジアン径は１〜５０ミクロンであり、吸着剤として窒素によるＢｒｕｎａｕｅｒ−Ｅｍｍｅｔｔ−Ｔｅｌｌｅｒ（ＢＥＴ）法を使用して測定されるとき、カーボン凝結体の表面積は５０〜２００ｍ２／ｇであり、圧縮されたとき、カーボン凝結体は５００Ｓ／ｍより大きい電気伝導率を有する。
【０１４２】
本明細書で説明される炭素粒子を生成するための方法は、図４Ｂに示される。方法４１０は、炭化水素ガスを備える入力材料を提供するステップ４１２と、マイクロ波プラズマ反応器を使用して、入力材料を別々の成分に処理するステップ４１４であって、分離成分が水素ガスと炭素粒子とを含有する、ステップ４１４と、多段式気固分離器システムを使用して、水素ガスから炭素粒子を濾過するステップ４１６とを含む。方法４１０のいくつかの実施形態において、多段式気固分離器システムは、出力を有する第１のサイクロン分離器と、バックパルスフィルタシステムとを備える。第１のサイクロン分離器は分離成分から炭素粒子を濾過し、バックパルスフィルタシステムは第１のサイクロン分離器からの出力から炭素粒子を濾過する。
【０１４３】
本方法のいくつかの実施形態において、多段式気固分離器システムの温度は調整可能であり、温度は、収集される炭素粒子の吸着炭化水素の濃度を変えるために調整される。
【０１４４】
本方法のいくつかの実施形態において、多段式気固分離器システムの温度は３００℃より高く、収集された炭素粒子の炭化水素の濃度は１％〜５％である。
【０１４５】
本方法のいくつかの実施形態において、入力材料は天然ガスを備え、反応器への入力材料の流量は５ｓｌｍより大きい。本方法のいくつかの実施形態において、入力材料はバイオガスを備え、反応器への入力材料の流量は５ｓｌｍより大きい。
【０１４６】
本方法のいくつかの実施形態において、サイクロン分離器によって濾過される炭素粒子の大部分の寸法は、１ミクロンより大きい。本方法のいくつかの実施形態において、バックパルスフィルタシステムによって濾過される炭素粒子の大部分の寸法は、１００ｎｍより大きい。本方法のいくつかの実施形態において、分離成分が第１のサイクロン分離器によって濾過されたあと、８０％を超える炭素粒子が濾過される。本方法のいくつかの実施形態において、分離成分が第１のサイクロン分離器及びバックパルスフィルタシステムによって濾過されたあと、９９％を超える炭素粒子が濾過される。
【０１４７】
本方法のいくつかの実施形態において、炭素粒子の密度は０．２ｇ／ｃｍ３より小さい。本方法のいくつかの実施形態において、吸着剤として窒素によるＢｒｕｎａｕｅｒ−Ｅｍｍｅｔｔ−Ｔｅｌｌｅｒ（ＢＥＴ）法によって測定されるとき、炭素粒子の表面積は５０〜３００ｍ２／ｇである。
【０１４８】
本方法のいくつかの実施形態において、炭素粒子は、グラフェンと、グラフェンに加えて１つまたは複数の他の炭素同素体とを備える。本方法のいくつかの実施形態において、グラフェンは、最大１５層備え、炭素粒子の、水素以外の他の元素に対する炭素の比率は９９％より大きく、他の炭素同素体に対するグラフェンの比率は５％〜９５％である。本方法のいくつかの実施形態において、炭素粒子はアモルファス炭素を備え、アモルファス炭素に対するグラフェンの比率は１％〜１０％である。
【０１４９】
本方法のいくつかの実施形態において、バックパルスフィルタシステムは、複数のバックパルスフィルタであって、各バックパルスフィルタが、ｉ）バックパルスフィルタが分離成分を濾過している濾過状態と、ｉｉ）バックパルスフィルタを通る分離成分の流れとは反対方向のガスの流れを使用して、バックパルスフィルタが掃除されている掃除状態とを有する、複数のバックパルスフィルタと、濾過状態と掃除状態との間で各バックパルスフィルタを切り替えるための、複数のバックパルスフィルタの上流にある弁とを備え、複数のバックパルスフィルタは並列に配置され、プロセスは、複数のバックパルスフィルタの他のバックパルスフィルタが濾過状態である間、複数のバックパルスフィルタの第１のバックパルスフィルタを掃除状態で作動させることをさらに含む。
【０１５０】
本方法のいくつかの実施形態において、多段式気固分離器システムは、第１のサイクロン分離器とバックパルスフィルタシステムとの間に第２のサイクロン分離器をさらに備え、第１のサイクロン分離器は、分離成分における炭素粒子の第１の画分を濾過して取り除き、第２のサイクロン分離器は、分離成分における炭素粒子の第２の画分を濾過して取り除き、バックパルスフィルタシステムは、分離成分における炭素粒子の第３の画分を濾過して取り除く。本方法のいくつかの実施形態において、第１の画分の粒子のメジアン粒径は、第２の画分の粒子のメジアン粒径より大きく、第２の画分の粒子のメジアン粒径は、第３の画分の粒子のメジアン粒径より大きい。
【０１５１】
本方法のいくつかの実施形態において、マイクロ波プラズマ反応器は、０．１気圧〜１０気圧の圧力と、９１５ＭＨｚ〜５．８ＧＨｚの周波数を有するマイクロ波エネルギプラズマ源とを備える。
【実施例１】
【０１５２】
マイクロ波化学処理システム気固分離システム
この第１の実施例において、炭素粒子及びグラファイトとグラフェンとを含有する凝結体は、上記の実施形態で説明された、マイクロ波プラズマ反応器システムを使用して生成された。本実施例のマイクロ波プラズマ反応器は、石英内壁材料を有する、ステンレス鋼から作られる本体を有していた。しかしながら、石英内壁材料は、すべての場合において必要ではなく、類似の炭素材料は、反応ゾーンにまたは反応ゾーンに隣接して石英を含有していない反応器で生成することができる。反応ゾーン容積は、約４５ｃｍ３であった。前駆体材料はメタンで、任意選択的に供給ガス（たとえば、アルゴン）と混合された。メタンの流量は１〜１００Ｌ／分、供給ガスの流量は０〜１００Ｌ／分であった。それらの流量及び工具形状により、ガスの反応室での滞留時間は約０．００１秒〜約２．０秒、炭素粒子生成速度は約０．１ｇ／時〜約１５ｇ／時であった。
【０１５３】
本実施例において、炭化水素は、マイクロ波プラズマ反応器の入力材料であり、分離成分は、水素ガス、及びグラファイトとグラフェンとを含有する炭素粒子であった。炭素粒子は、多段式気固分離システムにおいて水素ガスから分離された。マイクロ波プラズマ反応器を出たあと、水素ガス及び炭素粒子は、サイクロン分離器の第１のステージを通して処理され、次いで、サイクロン分離器からの出力は、バックパルスフィルタの第２のステージを通して処理された。
【０１５４】
本実施例において気固分離システムで使用されるサイクロン分離器は、ステンレス鋼から構成され、入口及び出口で１インチの外径の管であり、長さが約１３．２５インチ、直径が約２．５インチであった。分離実験中のサイクロン分離器の温度は２２５℃より大きく、圧力は０〜１００ｐｓｉｇであった。
【０１５５】
本実施例の気固分離システムで使用されたバックパルスフィルタは、０．５μｍ〜２５μｍのメジアン径を有する多孔質ステンレス鋼フィルタエレメントを含んだ。濾過実験中のバックパルスフィルタの温度は２５０℃より高かった。フィルタ全体での最小圧力損失は０．５ｐｓｉｇより大きく、最大圧力損失は約１５ｐｓｉｇであった。フィルタの反応器側（すなわち、濾過中の上流側）の圧力は１ｐｓｉｇより大きく、出口側（すなわち、濾過中の下流側）の圧力は、マイクロ波プラズマ反応器内部の圧力より小さい約０．５ｐｓｉｇであった。
【０１５６】
本実施例で生成された粒子は、グラファイト及びグラフェンを含有し、種粒子は含有していなかった。本実施例の粒子は、他の元素（水素以外）に対する炭素の比率が約９９．５％以上であった。反応器からの分離成分の固体含量は、０．００１ｇ／Ｌ〜２．５ｇ／Ｌであった。
【０１５７】
本実施例の気固分離システムは、サイクロン分離器の第１のステージ、その後のバックパルスフィルタの第２のステージを含み、分離成分の水素ガスからの炭素粒子を９９％以上取り除いた。
【０１５８】
図５Ａは、サイクロン分離器によって捕捉された、本実施例のカーボン凝結体のＳＥＭ画像を示し、グラファイト及びグラフェン同素体を示す。図５Ｂは、バックパルスフィルタによって捕捉された、本実施例のカーボン凝結体のＳＥＭ画像を示し、グラファイト及びグラフェン同素体を示す。層状グラフェンは、炭素の歪み（しわ）の中にはっきりと示されている。炭素同素体の３Ｄ構造も見ることができる。
【０１５９】
本実施例のサイクロン分離器の第１のステージで捕捉された炭素粒子の粒径分布が、図５Ｃに示される。質量基準累積粒径分布５１０は、グラフの左のｙ軸に対応する（Ｑ３（ｘ）［％］）。質量粒径分布５２０のヒストグラムは、グラフの右軸に対応する（ｄＱ３（ｘ）［％］）。本実施例のサイクロン分離器で捕捉されたメジアン粒径は約３３μｍ、１０パーセンタイル粒径は約９μｍ、９０パーセンタイル粒径は約１０３μｍであった。サイクロン分離器で収集された粒子の質量密度は、約１０ｇ／Ｌであった。
【０１６０】
本実施例のバックパルスフィルタの第２のステージで捕捉された炭素粒子の粒径分布が、図５Ｄに示される。質量基準累積粒径分布５５０は、グラフの左のｙ軸に対応する（Ｑ３（ｘ）［％］）。質量粒径分布５６０のヒストグラムは、グラフの右軸に対応する（ｄＱ３（ｘ）［％］）。本実施例のサイクロン分離器で捕捉されたメジアン粒径は約１１μｍ、１０パーセンタイル粒径は約３．５μｍ、９０パーセンタイル粒径は約２１μｍであった。図５Ｄのグラフは、グラフの左のｙ軸に対応する個数基準累積粒径分布５７０も示す（Ｑ０（ｘ）［％］）。本実施例の個数基準によるメジアン粒径は、約０．１μｍ〜約０．２μｍであった。バックパルスフィルタで収集された粒子の質量密度は、約２２ｇ／Ｌであった。
【０１６１】
図５Ｃは、この第１の実施例の２回目の実験の結果も示す。本実施例のマイクロ波プラズマ反応器で生成された粒子は、機械研磨によってサイズが縮小され、次いで、サイズが縮小された粒子は、本実施例のサイクロン分離器を使用して処理された。本実施例のサイクロン分離器で捕捉されたサイズが縮小された炭素粒子の質量基準累積粒径分布５３０は、グラフの左のｙ軸に対応する（Ｑ３（ｘ）［％］）。質量基準粒径分布５４０のヒストグラムは、グラフの右軸に対応する（ｄＱ３（ｘ）［％］）。本実施例のサイクロン分離器で捕捉されたサイズが縮小された炭素粒子のメジアン粒径は約６μｍ、１０パーセンタイル粒径は１μｍ〜２μｍ、９０パーセンタイル粒径は１０μｍ〜２０μｍであった。
【実施例２】
【０１６２】
マイクロ波化学処理システム気固分離システム
この第２の実施例において、炭素粒子、及びグラファイトと、グラフェンと、アモルファス炭素とを含有する凝結体は、実施例１で説明されたマイクロ波プラズマ反応器システムを使用して生成された。前駆体材料は、メタン、またはイソプロピルアルコール（ＩＰＡ）、またはエタノール、または縮合炭化水素（たとえば、ヘキサン）を含有した。炭素含有前駆体は任意選択的に、供給ガス（たとえば、アルゴン）と混合された。気体メタンが使用されたとき、メタンの流量は１〜１００Ｌ／分、供給ガスの流量は０〜１００Ｌ／分であった。前駆体材料がＩＰＡとエタノールとの液体混合物であったとき、液体混合物の流量は０．１〜１００ｍＬ／分であった。いくつかの他のケースでは、縮合炭化水素が使用され、炭化水素の流量は約３Ｌ／分であった。それらの流量及び工具形状により、ガスの反応室での滞留時間は約０．００１秒〜約２．０秒、炭素粒子生成速度は約０．１ｇ／時〜約１５ｇ／時であった。凝結体が合成されて、収集されたあと、それらは、約６０〜約６００分の間、不活性雰囲気における１０００〜２２００℃の温度での焼きなましによって後処理された。
【０１６３】
本実施例で生成された粒子は、グラファイトと、グラフェンと、アモルファス炭素とを含有し、種粒子は含有していなかった。本実施例の粒子は、他の元素（水素以外）に対する炭素の比率が約９９．５％以上であった。
【０１６４】
本実施例において、炭化水素は、マイクロ波プラズマ反応器の入力材料であり、分離成分は、水素ガス、及びグラファイトと、グラフェンと、アモルファス炭素とを含有する炭素粒子であった。炭素粒子は、実施例１で説明されたように、多段式気固分離システムにおいて水素ガスから分離された。反応器からの分離成分の固体含量は、０．００１ｇ／Ｌ〜２．５ｇ／Ｌであった。
【０１６５】
図６Ａ〜６Ｃは、本実施例の合成したままのカーボンナノ粒子のＴＥＭ画像を示し、グラファイト、グラフェン、及びアモルファス炭素同素体を示す。グラフェン及び他の炭素材料の層は、画像ではっきりと見ることができる。
【０１６６】
本実施例のサイクロン分離器の第１のステージで捕捉された炭素粒子の粒径分布が、図６Ｄに示される。質量基準累積粒径分布６１０は、グラフの左のｙ軸に対応する（Ｑ３（ｘ）［％］）。質量粒径分布６２０のヒストグラムは、グラフの右軸に対応する（ｄＱ３（ｘ）［％］）。本実施例のサイクロン分離器で捕捉されたメジアン粒径は約１４μｍ、１０パーセンタイル粒径は約５μｍ、９０パーセンタイル粒径は約２８μｍであった。図６Ｄのグラフは、グラフの左のｙ軸に対応する個数基準累積粒径分布６３０も示す（Ｑ０（ｘ）［％］）。本実施例の個数基準によるメジアン粒径は、約０．１μｍ〜約０．２μｍであった。
【０１６７】
開示された発明の実施形態が詳細に参照され、そのうちの１つまたは複数の実施例が添付図に示された。各実施例は、本技術を限定するものではなく、本技術を説明するものとして提供された。実際、本明細書は本発明の特定の実施形態に関して詳細に説明されたが、当業者は、前述の内容を理解すると、これらの実施形態の変更、変形例、及び等価物を容易に考えるこができることが理解されるであろう。たとえば、１つの実施形態の一部として図示または説明された特徴が、さらなる実施形態を生み出すために、別の実施形態で使用されてもよい。そのため、本主題は、添付の特許請求の範囲及びそれらの等価物の範囲内の、すべてのそのような修正及び変更を対象として含むことが意図されている。本発明に対するこれら及び他の修正及び変更は、添付の特許請求の範囲により詳細に示されている、本発明の範囲を逸脱しない範囲で、当業者によって実施されてもよい。さらにまた、当業者は、前述の説明は例示のみであり、本発明を限定することは意図されていないことを理解するであろう。
【図１Ａ】
2019531189.tif 000003
【図１Ｂ】
2019531189.tif 000004
【図１Ｃ】
2019531189.tif 000005
【図１Ｄ】
2019531189.tif 000006
【図１Ｅ】
2019531189.tif 000007
【図２Ａ】
2019531189.tif 000008
【図２Ｂ】
2019531189.tif 000009
【図３Ａ】
2019531189.tif 000010
【図３Ｂ】
2019531189.tif 000011
【図３Ｃ】
2019531189.tif 000012
【図３Ｄ】
2019531189.tif 000013
【図３Ｅ】
2019531189.tif 000014
【図３Ｆ】
2019531189.tif 000015
【図３Ｇ】
2019531189.tif 000016
【図３Ｈ】
2019531189.tif 000017
【図４Ａ】
2019531189.tif 000018
【図４Ｂ】
2019531189.tif 000019
【図５Ａ】
2019531189.tif 000020
【図５Ｂ】
2019531189.tif 000021
【図５Ｃ】
2019531189.tif 000022
【図５Ｄ】
2019531189.tif 000023
【図６Ａ】
2019531189.tif 000024
【図６Ｂ】
2019531189.tif 000025
【図６Ｃ】
2019531189.tif 000026
【図６Ｄ】
2019531189.tif 000027
【手続補正書】
【提出日】平成31年4月11日(2019.4.11)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１導波路であって、前記第１導波路の反応長さに沿って拡張する第１の反応ゾーンを備える前記第１導波路と、
前記第１導波路に結合されたマイクロ波エネルギ源であって、前記マイクロ波エネルギ源は、マイクロ波エネルギを前記第１導波路に提供し、前記第１の反応ゾーンでプラズマを発生させる、前記マイクロ波エネルギ源と、
炭化水素ガスを備える入力材料を受けるように構成された入力材料入り口であって、前記入力材料は、前記入力材料入り口を通って前記第１の反応ゾーンに流れ込み、前記第１の反応ゾーン内の前記プラズマは、前記入力材料を第１の分離成分に分離するために使用され、前記第１の分離成分は、水素ガスと第１の炭素粒子と  を備える、前記入力材料入り口と
を備える、マイクロ波プラズマ反応器と、
前記マイクロ波プラズマ反応器に結合される気固分離器システムであって、前記第１の分離成分は、前記気固分離器システムに入り、
出力を有している第１のサイクロン分離器であって、前記第１のサイクロン分離器が前記分離成分から前記炭素粒子を濾過する、前記第１のサイクロン分離器と、
前記第１のサイクロン分離器の前記出力に結合される微粉フィルタであって、前記微粉フィルタが前記第１のサイクロン分離器からの前記出力から前記炭素粒子を濾過する、前記微粉フィルタと
を備える、前記多段式気固分離器システムと
を備える、
システム。
【請求項２】
前記入力材料が天然ガスを備え、前記反応器への前記入力材料の流量が５ｓｌｍより大きい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項３】
前記入力材料がバイオガスを備え、前記反応器への前記入力材料の流量が５ｓｌｍより大きい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項４】
前記第１のサイクロン分離器及び前記微粉フィルタが、３００℃より高い温度まで加熱される、
請求項１に記載のシステム。
【請求項５】
前記第１のサイクロン分離器によって濾過される前記炭素粒子の大部分の寸法が、１ミクロンより大きい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項６】
前記微粉フィルタによって濾過される前記炭素粒子の大部分の寸法が、１００ｎｍより大きい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項７】
８０％を超える前記炭素粒子が、前記第１のサイクロン分離器によって濾過される、
請求項１に記載のシステム。
【請求項８】
前記分離成分が前記第１のサイクロン分離器及び前記微粉フィルタによって濾過されたあとでは、９９％を超える炭素粒子が濾過されている、
請求項１に記載のシステム。
【請求項９】
前記マイクロ波プラズマ反応器によって生成される前記分離成分の前記炭素粒子の密度が、０．２ｇ／ｃｍ３より小さい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項１０】
前記炭素粒子が、グラフェンと、グラフェンに加えて１つまたは複数の他の炭素同素体とを備え、
前記グラフェンが最大１５層備え、
前記炭素粒子の、水素以外の他の元素に対する炭素の比率が９９％より大きく、
他の炭素同素体に対する前記グラフェンの比率が５％より大きい、
請求項１に記載のシステム。
【請求項１１】
前記微粉フィルタが、
複数のバックパルスフィルタであって、各バックパルスフィルタが、
ｉ）前記バックパルスフィルタが前記分離成分を濾過している濾過状態と、
ｉｉ）前記バックパルスフィルタを通るガスの流れを使用して、前記バックパルスフィルタが掃除されている掃除状態と
を有する、前記複数のバックパルスフィルタと、
前記濾過状態と前記掃除状態との間で各バックパルスフィルタを切り替えるための、前記複数のバックパルスフィルタの上流にある弁と
を備え、
前記複数のバックパルスフィルタが並列に配置され、それにより、前記複数のバックパルスフィルタの他のバックパルスフィルタが前記濾過状態である間、前記複数のバックパルスフィルタの第１のバックパルスフィルタを掃除状態とすることができる、
請求項１に記載のシステム。
【請求項１２】
前記多段式気固分離器システムが、前記第１のサイクロン分離器と前記微粉フィルタとの間に第２のサイクロン分離器をさらに備え、
前記第１のサイクロン分離器が、前記分離成分における前記炭素粒子の第１の画分を濾過して取り除き、
前記第２のサイクロン分離器が、前記分離成分における前記炭素粒子の第２の画分を濾過して取り除き、
前記微粉フィルタが、前記分離成分における前記炭素粒子の第３の画分を濾過して取り除く、
請求項１に記載のシステム。
【請求項１３】
前記第１の画分の前記粒子のメジアン粒径が、前記第２の画分の前記粒子のメジアン粒径より大きく、
前記第２の画分の前記粒子の前記メジアン粒径が、前記第３の画分の前記粒子のメジアン粒径より大きい、
請求項１２に記載のシステム。
【請求項１４】
前記微粉フィルタは、粒子を捕捉するために多孔質媒体を利用するフィルタ、粒子を捕捉するために液体を利用するフィルタ、および粒子を捕捉するために静電力を利用するフィルタからなる群から選択される、
請求項１に記載のシステム。
【請求項１５】
前記微粉フィルタは、圧力フィルタ、真空フィルタ、バックパルスフィルタ、蒸溜塔、液体渦フィルタ、および電気集塵フィルタからなる群から選択される、
請求項１に記載のシステム。
【国際調査報告】
2019531189.tif 000028
2019531189.tif 000029