(57)【要約】  本発明は、（Ｓ１）電池ケース内部の一側に設けられた３次元の多孔性正極集電体及び前記電池ケース内部の他側に設けられた３次元の多孔性負極集電体を含む電池フレームを用意する段階；（Ｓ２）前記正極集電体の内部に形成された気孔に正極活物質を注入し、前記負極集電体の内部に形成された気孔に負極活物質を注入する段階；及び（Ｓ３）前記電池フレームに圧力を加えて圧延する段階；を含むリチウム二次電池の製造方法に関する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ｓ１）電池ケース内部の一側に設けられた３次元の多孔性正極集電体及び前記電池ケース内部の他側に設けられた３次元の多孔性負極集電体を含む電池フレームを用意する段階；
（Ｓ２）前記正極集電体の内部に形成された気孔に正極活物質を注入し、前記負極集電体の内部に形成された気孔に負極活物質を注入する段階；及び
（Ｓ３）前記電池フレームに圧力を加えて圧延する段階；を含むリチウム二次電池の製造方法。
【請求項２】
前記（Ｓ１）段階において、前記電池フレームは、前記正極集電体と前記負極集電体との間に介在されたセパレータをさらに含むことを特徴とする請求項１に記載のリチウム二次電池の製造方法。
【請求項３】
前記電池ケースは、アルミニウムパウチまたはアルミニウム缶であることを特徴とする請求項１に記載のリチウム二次電池の製造方法。
【請求項４】
前記正極集電体及び前記負極集電体は、それぞれ、金属フォーム、金属メッシュ及び金属繊維からなる多孔性構造体のうちいずれか１つの形態であることを特徴とする請求項１に記載のリチウム二次電池の製造方法。
【請求項５】
前記（Ｓ２）段階は、真空状態で行われることを特徴とする請求項１に記載のリチウム二次電池の製造方法。
【請求項６】
前記（Ｓ２）段階において、前記正極集電体及び前記負極集電体は振動されることを特徴とする請求項１に記載のリチウム二次電池の製造方法。
【請求項７】
前記（Ｓ２）段階において、前記正極活物質及び前記負極活物質は、それぞれスラリー形態で注入されるか、または、バインダーがコーティングされた乾燥状態の活物質形態で注入されることを特徴とする請求項１に記載のリチウム二次電池の製造方法。
【請求項８】
前記（Ｓ３）段階において、前記注入された正極活物質及び前記注入された負極活物質の乾燥工程が一緒に行われることを特徴とする請求項１に記載のリチウム二次電池の製造方法。
【請求項９】
前記リチウム二次電池は、全固体電池であることを特徴とする請求項１に記載のリチウム二次電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、リチウム二次電池の製造方法に関し、より詳しくは、電池ケースの内部に設けられた３次元の多孔性集電体の気孔内部に電極活物質材料を注入した後、前記電池ケースを圧延して電池を製造することで、別途の電極製造工程が不要なリチウム二次電池の製造方法に関する。
【０００２】
本出願は、２０１７年４月６日出願の韓国特許出願第１０−２０１７−００４４９５５号に基づく優先権を主張し、該当出願の明細書及び図面に開示された内容は、すべて本出願に援用される。
【背景技術】
【０００３】
製品群毎の適用性が高く、高いエネルギー密度などの電気的特性を有するリチウム二次電池は、携帯用機器だけでなく、電気的駆動源によって駆動する電気自動車（ＥＶ；Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｖｅｈｉｃｌｅ）またはハイブリッド自動車（ＨＶ；Ｈｙｂｒｉｄ Ｖｅｈｉｃｌｅ）などに普遍的に応用されている。
【０００４】
このようなリチウム二次電池は、化石燃料の使用を画期的に減少させるという一次的な長所だけでなく、エネルギーの使用による副産物が全く発生しないという点で環境にやさしく、エネルギー効率向上のための新たなエネルギー源として注目されている。
【０００５】
リチウム二次電池は、正極と負極とが互いに電気化学的に反応して電気を生産するデバイスであって、このような二次電池は電極組立体の構造によって積層型構造、巻取型（ゼリーロール型）構造または積層／巻取型構造などに分けられる。
【０００６】
そのうち、積層型構造の電極組立体は、予め製造した正極、分離膜及び負極を所定の大きさに切断した後、これらを順に積層することで形成される。このとき、分離膜は全ての正極と負極との間に配置される。
【０００７】
一方、近年、リチウム二次電池の高容量、高出力及び低価格化に対する要求が多くなっているが、従来の電池製造工程には限界がある。特に、高容量及び低価格化のためには、電極活物質のローディング量を増やし、電極組立体の積層数を減らさなければならない。しかし、それによる工程上の問題点として、電極活物質ローディング量の不均一現象、電極活物質層の接着力不良現象など電極工程での不良が生し得、特に、集電体と電極活物質層との距離が遠くなって電池の出力特性が急激に低下する現象が生じ得る。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
したがって、本発明が解決しようとする課題は、従来の電池製造工程で必須的な別途の電極製造工程を省略して、上述した高容量電池用電極の製造工程で生じ得る問題を解消することができるリチウム二次電池の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記の課題を解決するため、本発明の一態様によれば、（Ｓ１）電池ケース内部の一側に設けられた３次元の多孔性正極集電体及び前記電池ケース内部の他側に設けられた３次元の多孔性負極集電体を含む電池フレームを用意する段階；（Ｓ２）前記正極集電体の内部に形成された気孔に正極活物質を注入し、前記負極集電体の内部に形成された気孔に負極活物質を注入する段階；及び（Ｓ３）前記電池フレームに圧力を加えて圧延する段階を含むリチウム二次電池の製造方法が提供される。
【００１０】
このとき、前記（Ｓ１）段階において、前記電池フレームは、前記正極集電体と前記負極集電体との間に介在されたセパレータをさらに含むことができる。
そして、前記電池ケースは、アルミニウムパウチまたはアルミニウム缶であり得る。
【００１１】
そして、前記正極集電体及び前記負極集電体は、それぞれ、金属フォーム（ｍｅｔａｌｌｉｃ ｆｏａｍ）、金属メッシュ及び金属繊維からなる多孔性構造体のうちいずれか１つの形態であり得る。
【００１２】
一方、前記（Ｓ２）段階は、真空状態で行われ得る。
そして、前記（Ｓ２）段階において、前記正極集電体及び前記負極集電体は振動され得る。
【００１３】
そして、前記（Ｓ２）段階において、前記正極活物質及び前記負極活物質は、それぞれスラリー形態で注入されるか、または、バインダーがコーティングされた乾燥状態の活物質形態で注入され得る。
【００１４】
一方、前記（Ｓ３）段階において、前記注入された正極活物質及び前記注入された負極活物質の乾燥工程が一緒に行われ得る。
一方、前記リチウム二次電池は、全固体電池であり得る。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の一実施例によれば、電池ケースの内部に設けられた３次元の多孔性集電体の気孔内部に電極活物質材料を注入した後、前記電池ケースを圧延して電池を製造することで、別途の電極製造工程が不要であるため、電池の製造工程を単純化することができる。
【００１６】
そして、３次元の多孔性集電体は、活物質を支持する支持体の役割を果たすため、従来の電極の構造的限界を克服して、電極組立体の多層積層ではなく、単一積層の電池を製造することができる。
【００１７】
さらに、本発明によれば、電極活物質材料に用いられるバインダーの含量を減らすことができる。
【００１８】
本明細書に添付される次の図面は、本発明の望ましい実施例を例示するものであり、発明の詳細な説明とともに本発明の技術的な思想をさらに理解させる役割をするため、本発明は図面に記載された事項だけに限定されて解釈されてはならない。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の一実施例による３次元の多孔性電極集電体にそれぞれの電極活物質を注入することを概略的に示した図である。
【図２】本発明の一実施例による電池フレームに圧力を加えて圧延する段階を概略的に示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、図面を参照して本発明を詳しく説明する。本明細書及び特許請求の範囲に使われた用語や単語は通常的や辞書的な意味に限定して解釈されてはならず、発明者自らは発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義できるという原則に則して本発明の技術的な思想に応ずる意味及び概念で解釈されねばならない。
【００２１】
したがって、本明細書に記載された実施例及び図面に示された構成は、本発明のもっとも望ましい一実施例に過ぎず、本発明の技術的な思想のすべてを代弁するものではないため、本出願の時点においてこれらに代替できる多様な均等物及び変形例があり得ることを理解せねばならない。
【００２２】
本発明によるリチウム二次電池の製造方法を説明すれば、以下のようである。
まず、電池ケース１００内部の一側に設けられた３次元の多孔性正極集電体１０及び前記電池ケース１００内部の他側に設けられた３次元の多孔性負極集電体２０を含む電池フレームを用意する（（Ｓ１）段階）。
【００２３】
ここで、前記電池ケース１００は、以降製造された電池の外装材の役割をするものであって、一般に使われるアルミニウムパウチまたはアルミニウム缶などであり得る。
【００２４】
このとき、前記電池ケース１００の内部面には不導体物質からなるコーティング層が塗布され得る。
【００２５】
そして、前記電池フレームは、前記正極集電体１０と負極集電体２０との間に介在されて、正極と負極との短絡を防止するセパレータ３０をさらに備え得る。
【００２６】
一方、前記３次元の多孔性正極集電体１０及び負極集電体２０は、それぞれ、金属フォーム、金属メッシュ及び金属繊維からなる多孔性構造体のうちいずれか１つの形態であり得る。
【００２７】
このとき、前記多孔性電極集電体の内部には気孔が形成されているが、このとき、前記電極集電体の気孔度は、１５〜５０％、より望ましくは２０〜４０％であり得る。このような気孔度を満足することで、適正量の電極活物質が気孔を充填するようになり、電極活物質と集電体との接触面積を増やして電気伝導度を向上させることができ、ローディング量を高めると共に、電池の抵抗を低めることができる。
【００２８】
その後、前記正極集電体１０の内部に形成された気孔に正極活物質１１を注入し、前記負極集電体２０の内部に形成された気孔に負極活物質２１を注入する（（Ｓ２）段階）。図１は、（Ｓ２）段階を概略的に示した図である。
【００２９】
このとき、前記（Ｓ２）段階は、真空状態で行われ、前記正極集電体１０及び前記負極集電体２０は振動され得る。これにより、前記多孔性正極集電体１０及び負極集電体２０の内部に形成された気孔に電極活物質をより容易に注入することができる。
【００３０】
一方、前記（Ｓ２）段階において、前記正極活物質１１及び前記負極活物質２１は、それぞれスラリー形態で注入されるか、または、バインダーがコーティングされた乾燥状態の活物質形態で注入され得る。乾燥状態の活物質形態で注入される場合、スラリー形態で注入される場合より、電極をより容易に乾燥させることができる。
【００３１】
その後、前記電池フレームに圧力を加えて圧延する（（Ｓ３）段階）。図２は、（Ｓ３）段階を概略的に示した図である。
【００３２】
このような工程を通じて、電池フレームの内部で正極及び負極が完成されて電極としての機能を果たせるようになり、セパレータを介在して正極と負極とが互いに密着して形成されることで、両電極の間でリチウムイオンが円滑に交換できるように配置される。
【００３３】
このとき、前記（Ｓ３）段階は、熱を追加的に加えることで、前記注入された正極活物質及び前記注入された負極活物質の乾燥工程を一緒に行うことができる。
【００３４】
そして、前記（Ｓ３）段階も、前記（Ｓ２）段階と同様に、真空状態で行われ、前記電池フレームは振動され得る。これにより、前記多孔性正極集電体及び負極集電体の内部に形成された気孔に電極活物質をより容易に注入することができる。
このような圧延工程を通じて、所望の形態の電池を製作することができる。
【００３５】
前記（Ｓ３）段階の後、非水電解液などの電解質を前記電池フレームの内部に注入することで、電池を完成することができる。さらに、このような製造工程は、一般的な非水電解液を用いるリチウム二次電池の外にも、全固体電池、より詳しくは無機系全固体電池の製造工程としても適用することができる。
【００３６】
このような全固体電池の製造方法についてより詳しく説明すれば、電極活物質スラリーを製造する工程で、固体電解質をスラリーに添加した後、スラリーを集電体に注入する方式で製造でき、または、電極活物質に固体電解質をコーティングした後、乾燥した状態の電極活物質を集電体に注入してから熱処理して電池を製造することもできる。
【００３７】
本発明の一実施例によれば、従来の電池製造工程で必須的な別途の電極製造工程を省略可能であるため、電池の製造工程を単純化することができる。さらに、電極製造工程の省略により、従来の高容量電池用電極の製造過程で生じ得る問題点、すなわち、電極活物質ローディング量の不均一、電極活物質層の接着力不良などを解消することができる。
【００３８】
そして、３次元の多孔性集電体を使用することで、電極の構造的限界を克服して、電極組立体の多層積層ではなく、単一積層の電池を製造可能であるという長所がある。
【００３９】
特に、３次元の多孔性集電体が電池の製造方法に使われることで、電極活物質材料に使われるバインダーの含量を減少させるか、さらにはバインダーを使用しなくても、多孔性集電体が電極活物質材料の支持体の役割を果たすことで、多孔性集電体の気孔内に電極活物質材料を固定させることができる。
【００４０】
以上の説明は本発明の技術思想を例示的に説明したものに過ぎなく、本発明が属する技術分野で通常の知識を持つ者であれば、本発明の本質的な特性から逸脱しない範囲で多様な修正及び変形が可能であろう。したがって、本発明に開示された実施例は本発明の技術思想を説明するためのものであって、このような実施例によって本発明の技術思想の範囲が限定されることはない。本発明の保護範囲は特許請求の範囲によって解釈されねばならず、それと同等範囲内のすべての技術思想が本発明の権利範囲に含まれることは言うまでもない。
【符号の説明】
【００４１】
１０：多孔性正極集電体
１１：正極活物質
２０：多孔性負極集電体
２１：負極活物質
３０：セパレータ
１００：電池ケース
【図１】
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【図２】
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【国際調査報告】
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