(57)【要約】  少なくとも１つの第１のポリマーと少なくとも１つの第２のポリマーとのブレンドを製造するための方法。第１のポリマーは、（ａ）２２〜８０重量％の１つ以上のモノエチレン性不飽和Ｃ３−Ｃ６カルボン酸モノマーの重合単位、および（ｂ）２０〜７８重量％の１つ以上のＣ１−Ｃ１２アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を含み、２０，０００〜１００，０００の重量平均分子量を有し、第２のポリマーは、５０〜１００重量％の１つ以上のモノエチレン性不飽和Ｃ３−Ｃ６カルボン酸モノマーの重合単位を含み、１，０００〜４５，０００の重量平均分子量を有する。第１のポリマーは、第１のポリマーと第２のポリマーとの総重量の１〜５０重量％を占める。ｐＨ３〜４の少なくとも１つの第１のポリマーとｐＨ２〜４の少なくとも１つの第２のポリマーとが組み合わされる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１つの第１のポリマーと少なくとも１つの第２のポリマーとのブレンドを製造するための方法であって、前記第１のポリマーは、（ａ）２２〜８０重量％の１つ以上のモノエチレン性不飽和Ｃ３−Ｃ６カルボン酸モノマーの重合単位、および（ｂ）２０〜７８重量％の１つ以上のＣ１−Ｃ１２アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を含み、２０，０００〜１００，０００の重量平均分子量を有し、前記第２のポリマーは、５０〜１００重量％の１つ以上のモノエチレン性不飽和Ｃ３−Ｃ６カルボン酸モノマーの重合単位を含み、１，０００〜４５，０００の重量平均分子量を有し、前記第１のポリマーは、前記第１のポリマーと前記第２のポリマーとの総重量の１〜５０重量％を占め、該方法は、ｐＨ３〜４の少なくとも１つの第１のポリマーをｐＨ２〜４の少なくとも１つの第２のポリマーと組み合わせて、前記ブレンドを形成することを含む、方法。
【請求項２】
前記第１のポリマーが、（ａ）４０〜７５重量％の１つ以上のモノエチレン性不飽和Ｃ３−Ｃ６カルボン酸モノマーの重合単位、および（ｂ）２５〜６０重量％の１つ以上のＣ１−Ｃ１２アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記第１のポリマーが、前記第１のポリマーと前記第２のポリマーとの総重量の２〜２０重量％を占める、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記第１のポリマーの前記重量平均分子量が、２３，０００〜７０，０００である、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記第２のポリマーの前記重量平均分子量が、１，０００〜３０，０００である、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記第２のポリマーが、６５〜１００重量％の１つ以上のモノエチレン性不飽和Ｃ３−Ｃ６カルボン酸モノマーの重合単位を含む、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記第２のポリマーが、６５〜１００重量％のアクリル酸またはメタクリル酸の重合単位を含む、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記ブレンドを乾燥させることをさらに含む、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記ブレンドのｐＨを４．１〜９の値に上昇させて、第２のブレンドを形成する、請求項３に記載の方法。
【請求項１０】
前記第２のブレンドが、全体的な相分離の前に乾燥される、請求項９に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
本発明は、一般に、粒状形態のポリマーブレンドを製造するための方法に関する。
【０００２】
粒状ポリマーは、大量の水が望ましくない配合物、例えば、布地洗浄粉末、食器洗浄用粉末、食器洗浄用タブレット、軟水化粉末／タブレット、および活性成分を含有する水和剤に広く使用されている。粒状ポリマーが２つ以上のポリマーのブレンドから形成され、それによって配合者が構成ポリマーの好ましい特性を利用することができることがしばしば望ましい。ポリマーのブレンドが、組成の均一性、高い嵩密度、低い含水量、および好ましい粒径を示す単一の顆粒（および各個々のポリマーの顆粒の混合物ではない）を形成することも望ましい。例えば、ＥＰ２８８６６３４は、２つの異なる種類のポリマーを含有する洗剤を開示している。しかしながら、この参考文献は、本発明において特許請求されているように、２つのポリマーの粒状ブレンドを製造するための方法を開示していない。
【発明の概要】
【０００３】
本発明は、少なくとも１つの第１のポリマーと少なくとも１つの第２のポリマーとのブレンドを製造するための方法を対象にし、第１のポリマーは、（ａ）２２〜８０重量％の１つ以上のモノエチレン性不飽和Ｃ３−Ｃ６カルボン酸モノマーの重合単位、および（ｂ）２０〜７８重量％の１つ以上のＣ１−Ｃ１２アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を含み、２０，０００〜１００，０００の重量平均分子量を有し、第２のポリマーは、５０〜１００重量％の１つ以上のモノエチレン性不飽和Ｃ３−Ｃ６カルボン酸モノマーの重合単位を含み、１，０００〜４５，０００の重量平均分子量を有し、第１のポリマーは、第１のポリマーと第２のポリマーとの総重量の１〜５０重量％を占め、該方法は、ｐＨ３〜４の少なくとも１つの第１のポリマーをｐＨ２〜４の少なくとも１つの第２のポリマーと組み合わせて、ブレンドを形成することを含む。
【発明を実施するための形態】
【０００４】
別段の指示がない限り、すべての百分率は、重量百分率（重量％）であり、全ての温度は、℃である。特別の定めのない限り、すべての操作は、室温（１８および２５℃）で行われる。当技術分野で既知のように、重量平均分子量Ｍｗは、ポリアクリル酸標準を用いてゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定される。ＧＰＣの技術は、Ｍｏｄｅｒｎ  Ｓｉｚｅ  Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ  Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ，Ｗ．Ｗ．Ｙａｕ，Ｊ．Ｊ．Ｋｉｒｋｌａｎｄ，Ｄ．Ｄ．Ｂｌｙ；Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，１９７９およびＡ  Ｇｕｉｄｅ  ｔｏ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ  ａｎｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ａｎａｌｙｓｉｓ，Ｊ．Ｐ．Ｓｉｂｉｌｉａ；ＶＣＨ，１９８８，８１−８４頁に詳細に考察されている。本明細書に報告されている分子量は、ダルトンの単位である。本明細書で使用される場合、用語「（メタ）アクリル」は、アクリルまたはメタクリルを指す。ポリマー中のモノマー単位の百分率は、総ポリマー重量（乾燥重量）に基づく。ポリマー中の重合カルボン酸単位に関するすべての言及は、カルボン酸基のｐＫａ付近またはそれを超えるｐＨ値で存在するであろう酸の金属塩を含む。本明細書で使用される「アルキル」は、直鎖および分岐鎖脂肪族基を包含する。
【０００５】
好ましくは、Ｃ３−Ｃ６カルボン酸モノマーは、３または４個の炭素原子を有し、好ましくは、それは、アクリル酸（ＡＡ）およびメタクリル酸（ＭＡＡ）からなる群から選択され、好ましくはアクリル酸である。好ましくは、Ｃ１−Ｃ１２アルキル（メタ）アクリレートモノマーは、Ｃ１−Ｃ６アルキル基、好ましくはＣ１−Ｃ４を有する。好ましいアルキル基としては、限定されないが、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ｓｅｃ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ペンチル、およびヘキシル、好ましくはメチル、エチル、およびブチル、好ましくはエチルおよびブチルが挙げられる。
【０００６】
好ましくは、第１のポリマーは、アクリルポリマー、例えば、少なくとも５０重量％、好ましくは少なくとも７５重量％、好ましくは少なくとも８５重量％、好ましくは少なくとも９０重量％、好ましくは少なくとも９５重量％のモノエチレン性不飽和Ｃ３−Ｃ６カルボン酸モノマーとＣ１−Ｃ１２アルキル（メタ）アクリレートモノマーとの総重合単位を有するものである。好ましくは、第１のポリマーは、少なくとも３０重量％、好ましくは少なくとも４０重量％、好ましくは少なくとも４５重量％、好ましくは少なくとも５０重量％、好ましくは少なくとも５５重量％、好ましくは少なくとも６０重量％、好ましくは７５重量％以下、好ましくは７０重量％以下のＣ３−Ｃ６カルボン酸モノマーの重合単位を含む。好ましくは、第１のポリマーは、少なくとも２５重量％、好ましくは少なくとも２８重量％、好ましくは少なくとも３０重量％、好ましくは７０重量％以下、好ましくは６０重量％以下、好ましくは５５重量％以下、好ましくは５０重量％以下、好ましくは４５重量％以下、好ましくは４０重量％以下のＣ１−Ｃ１２アルキル（メタ）アクリレートモノマーの重合単位を含む。好ましい実施形態では、エチルアクリレート（ＥＡ）単位は、第１のポリマーの総重量に基づいて、１２〜２５重量％、好ましくは１５〜２０重量％の量で存在し、ブチルアクリレート（ＢＡ）単位は、１２〜２５重量％、好ましくは１５〜２０重量％の量で存在する。
【０００７】
好ましくは、第２のポリマーは、少なくとも６０重量％、好ましくは少なくとも６５重量％、好ましくは少なくとも７０重量％、好ましくは少なくとも７５重量％、好ましくは少なくとも８０重量％、好ましくは少なくとも８５重量％、好ましくは少なくとも９０重量％、好ましくは少なくとも９５重量％のＣ３−Ｃ６カルボン酸モノマーの重合単位を含む。好ましい実施形態では、第２のポリマーは、スルホン酸モノマーの重合単位を含む。スルホン酸モノマーとしては、例えば、２−（メタ）アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸、４−スチレンスルホン酸、ビニルスルホン酸、２−スルホエチル（メタ）アクリル酸、２−スルホプロピル（メタ）アクリル酸、３−スルホプロピル（メタ）アクリル酸、および４−スルホブチル（メタ）アクリル酸、ならびにそれらの塩が挙げられる。好ましくは、第２のポリマーは、３５重量％以下、好ましくは３０重量％以下、好ましくは少なくとも１重量％、好ましくは少なくとも５重量％、好ましくは少なくとも１０重量％、好ましくは少なくとも１５重量％のスルホン酸モノマーの重合単位を含む。
【０００８】
好ましくは、第１のポリマーは、第１のポリマーと第２のポリマーとの総重量の少なくとも２重量％、好ましくは少なくとも３重量％、好ましくは少なくとも４重量％、好ましくは４０重量％以下、好ましくは３０重量％以下、好ましくは２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下を占める。好ましくは、第２のポリマーは、第１のポリマーと第２のポリマーとの総重量の少なくとも６０重量％、好ましくは少なくとも７０重量％、好ましくは少なくとも８０重量％、好ましくは少なくとも９０重量％、好ましくは９８重量％以下、好ましくは９７重量％以下、好ましくは９６重量％以下を占める。
【０００９】
好ましくは、第１のポリマーは、少なくとも２５，０００、好ましくは少なくとも２７，０００、好ましくは少なくとも２９，０００、好ましくは９０，０００以下、好ましくは８０，０００以下、好ましくは７０，０００以下、好ましくは６０，０００以下、好ましくは５０，０００以下の重量平均分子量（ＭＷ）を有する。好ましくは、第２のポリマーは、少なくとも１，５００、好ましくは４０，０００以下、好ましくは３５，０００以下、好ましくは３０，０００以下、好ましくは２５，０００以下の重量平均分子量（ＭＷ）を有する。好ましい実施形態では、少なくとも２つの第２のポリマーが存在し、一方は、１，０００〜１０，０００（好ましくは８，０００以下、好ましくは６，０００以下、好ましくは４，０００以下）のＭＷを有し、他方は、５，０００〜４５，０００（好ましくは少なくとも９，０００、好ましくは少なくとも１２，０００、好ましくは少なくとも１４，０００、好ましくは４０，０００以下、好ましくは３５，０００以下、好ましくは３０，０００以下、好ましくは２５，０００以下）のＭＷを有する。
【００１０】
いくつかの実施形態において、第１のポリマーは、１つ以上のエチレン性不飽和モノマー、例えば、カルボン酸無水物のエステル、イミド、アミド、スチレン、スルホン酸、またはそれらの組み合わせをさらに含む。いくつかの実施形態では、このモノマーは、ポリマーの１〜３０重量％で存在する。スルホン酸モノマーとしては、例えば、２−（メタ）アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸、４−スチレンスルホン酸、ビニルスルホン酸、２−スルホエチル（メタ）アクリル酸、２−スルホプロピル（メタ）アクリル酸、３−スルホプロピル（メタ）アクリル酸、および４−スルホブチル（メタ）アクリル酸、ならびにそれらの塩が挙げられる。エチレン性不飽和モノマーのさらなる例には、これらに限定されないが、無水マレイン酸、ビニル酢酸、アクリロキシプロピオン酸、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ブチルアクリレート、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ブチルメタクリレート、およびイソブチルメタクリレート；アクリル酸またはメタクリル酸のヒドロキシアルキルエステル、例えば、ヒドロキシエチルアクリレート、ヒドロキシプロピルアクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート、およびヒドロキシプロピルメタクリレート；アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−第３級ブチルアクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド；アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アリルアルコール、アリルスルホン酸、アリルホスホン酸、ビニルスルホン酸、ジメチルアミノエチルアクリレート、ジメチルアミノエチルメタクリレート、ホスホノエチルメタクリレート、ホスホノエチルメタクリレート（ＰＥＭ）、およびスルホノエチルメタクリレート（ＳＥＭ）、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−ビニルイミダゾール、エチレングリコールジアクリレート、トリメチロトプロパントリアクリレート（ｔｒｉｍｅｔｈｙｌｏｔｐｒｏｐａｎｅ  ｔｒｉａｃｒｙｌａｔｅ）、ジアリルフタレート、酢酸ビニル、スチレン、ジビニルベンゼン、アリルアクリレート、２−アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸（ＡＭＰＳ）、もしくはその塩、またはそれらの組み合わせが含まれる。
【００１１】
第１のポリマーは、フリーラジカル重合、例えば、Ｃ２−Ｃ２４アルカンチオールの存在下でのフリーラジカル乳化重合によって作製されてもよい。好ましい実施形態では、第１のポリマーは、エチレン性不飽和モノマー、水、および界面活性剤の撹拌混合物を、過硫酸アルカリ、アゾ化合物、または有機過酸もしくはパーエステルなどの前駆体の分解によって生じるフリーラジカルの作用によって反応させるフリーラジカル乳化重合技術によって調製される。これらの前駆体の活性化は、高反応温度のみの作用（熱活性化）によるか、または鉄（ＩＩ）サルフェートとアスコルビン酸との組み合わせなどのレドックス作用物質の混和物（レドックス活性化）によってもよい。これらの場合、ポリマー分子量を調節するために、連鎖移動剤が典型的に使用される。乳化重合において使用される好ましい連鎖移動剤の１つの分類は、メルカプタン（アルカンチオール）である。ｎ−ドデシルメルカプタン（ｎ−ドデカンチオール）などの直鎖アルカンチオールが好ましい。ｎ−ドデシルメルカプタンなどの少量の連鎖移動剤は、例えば、ポリマーの総重量に基づいて最大２重量％がポリマーに組み込まれてもよい。
【００１２】
第２のポリマーは、フリーラジカル重合によって調製されてもよい。これらのポリマーを調製するための好ましい方法は、溶媒中での均一重合による。溶媒は、水、または２−プロパノールもしくは１，２−プロパンジオールなどのアルコール溶媒であってもよい。フリーラジカル重合は、アルカリペルサルフェート、または有機過酸およびパーエステルなどの前駆体化合物の分解によって開始される。これらの前駆体の活性化は、高反応温度のみの作用（熱活性化）によるか、または鉄（ＩＩ）サルフェートとアスコルビン酸との組み合わせなどのレドックス作用物質の混和物（レドックス活性化）によってもよい。これらの場合、ポリマー分子量を調節するために、連鎖移動剤が典型的に使用される。溶液重合において使用される好ましい連鎖移動剤の１つの分類は、アルカリバイサルファイトまたはアンモニウムバイサルファイト、好ましくはメタ重亜硫酸ナトリウムである。第２のポリマーは、スルホネートまたはホスホネートなどの様々の基でエンドキャップされてもよい。第２のポリマーが構成される１つ以上のモノマーは、遊離酸の形態であってもよいか、または中和された（塩）形態で存在してもよい。
【００１３】
ポリマーブレンドの第１または第２のポリマーのうちの１つ以上は、少なくとも部分的に中和された（塩）形態であってもよい。各中和ポリマーに対する適切な対イオンの例には、限定されないが、ナトリウム、カリウム、またはアンモニウムが含まれる。
【００１４】
好ましくは、１つ以上の第１のポリマーの水性エマルジョンは、１つ以上の第２のポリマーの水溶液と組み合わされる。混合後、組み合わされたポリマー混合物は、ｐＨについて任意的に調整され、混合物は、混合物の全体的な相分離の前に乾燥させる。
【００１５】
水性エマルジョン中の第１のポリマーの濃度は、重要ではなく、例えば、１０〜６０重量％、あるいは２０〜４０重量％の範囲であってもよい。水溶液中の第２のポリマーの濃度は、重要ではなく、例えば、１０〜６０重量パーセント、あるいは２０〜５０重量パーセント、または３０〜５０重量パーセントの範囲であってもよい。
【００１６】
ｐＨは、この方法で使用されることになるポリマーの水溶液またはエマルジョンで直接測定されてもよく、すなわち、ｐＨを測定する目的で溶液またはエマルジョンを希釈する必要はない。所望であれば、中和は、好ましくは６０℃を下回る温度を維持しながら、組み合わされたポリマー混合物に、水酸化ナトリウム（例えば、５〜５０重量％の水酸化ナトリウム水溶液）または別の塩基を徐々に添加することによって達成され得る。組み合わされたポリマー混合物は、中和すると非常に粘性になり得、粘度を制御するために、必要に応じて、追加の水を加えてポリマー濃度を下げてもよい。
【００１７】
第１のポリマーと第２のポリマーとの組み合わせは、例えば、一方の溶液を他方の溶液に添加することによって、２つの溶液を別の容器に添加することによって、および／または工程（ａ）および工程（ｂ）の溶液を後続する工程で使用される機器に同時供給することによって達成され得る。混合は、一般に混合物の液体成分の全体の均一性を維持する任意の技術によって達成され得、例えば、オーバーヘッドミキサー、磁気撹拌棒、静的混合ユニットを通る流れ、または動静翼ミキサーを通る流れを用いる混合を含む。
【００１８】
ポリマーブレンドは、数時間後に相分離する場合がある。好ましくは、ブレンドを乾燥させることは、混合物の全体的な相分離の前に実施されるが、相分離したブレンドは、典型的に、撹拌されると再結合する。好ましくは、ブレンドは、形成後に撹拌される。好ましくは、ブレンドは、混合の１時間以内、好ましくは３０分以内、好ましくは１５分以内に乾燥される。本明細書で使用される「全体的な相分離」は、約１パーセント以上の溶液中の体積濃度で観察可能な０．５ｍｍ以上のサイズの粒子の形成をもたらす相分離を意味する。任意的に、例えば、継続的な混合によることを含めて、様々の手法が、混合物の全体的な相分離を遅らせるために使用されてもよい。
【００１９】
組み合わされたポリマー混合物の乾燥のために使用されてもよい技術は、噴霧乾燥または流動床造粒、好ましくは噴霧乾燥を含むが、これらに限定されない。典型的な噴霧乾燥法では、第１および第２のポリマーは、貯蔵タンクに同時供給され、噴霧を可能にするために、例えば、約２５〜３５重量％の濃度に希釈されてもよい。ポリマーブレンドは、例えば、５０〜６０℃に加熱され、相分離を防ぐために撹拌されてもよい。希釈ポリマーブレンドは、オペレータによって容易に決定される入口温度および供給速度に設定されたスプレーノズルを用いて、流動床乾燥機に供給されてもよい。例えば、４００〜４５０ｇ／分の溶液の供給速度で１３０〜１７０℃の温度が適切であり得る。
【００２０】
好ましい実施形態では、第１のポリマーと第２のポリマーとのブレンドのｐＨを４．１〜９の値に上げて、第２のブレンドを形成する。好ましくは、第２のブレンドは、形成後に撹拌される。好ましくは、第２のブレンドは、全体的な相分離の前、好ましくは４．１〜９のｐＨに到達してから３０分以内、好ましくは１５分以内、好ましくは５分以内に噴霧乾燥される。
【００２１】
上記のように、さらなる態様において、本発明のポリマーブレンド顆粒は、洗濯洗剤組成物または食器洗浄洗剤組成物などの洗剤組成物に使用されてもよい。そのような組成物内では、ポリマーブレンドは、有効な分散剤および／または斑点減少剤として機能する場合がある。本発明の洗剤組成物は、好ましくは、ビルダー、界面活性剤、およびポリマーブレンドを含む。洗剤組成物中に存在するポリマーブレンドの量（第１のポリマー（複数可）と第２のポリマー（複数可）との総量）は、組成物の総重量に基づいて、好ましくは０．５〜１５重量％、好ましくは１〜１０重量％の範囲であるが、他の量が使用されてもよく、配合者によって容易に決定され得る。
【実施例】
【００２２】
ポリマー１は、７２％のＡＡおよび２８％のＡＭＰＳを含むモノマー混合物から標準的な乳化重合技術を用いて調製した。それは、Ｍｗ＝１８，３６６、Ｍｎ＝４，５１４
を有する。
【００２３】
ポリマー１／ポリマー２＊配合実験
目的：安定性を決定し、さらなる実験のためにオーブン中で乾燥させるために、ポリマー３およびポリマー４エマルジョンをゆっくり添加してポリマー１とポリマー２との配合ブレンドを調製する。
【００２４】
手順：実行１
−４７４グラムのポリマー１を１リットルのビーカーに添加することによって、ポリマー１とポリマー２との７３４グラムのバッチを一緒に混合し、オーバーヘッドミキサーを用いて７００ＲＰＭで混合を開始した。
−２６０グラムのポリマー２を混合ポリマー１に添加し、次いでｐＨを３．７８と測定した。
−３６．７グラムのポリマー３＊＊をゆっくり添加し、次いでｐＨを３．７４と測定した。
−試料が十分に混合された後、撹拌を止め、総容量の半分（３８５．３５グラム）を風袋引きした３６オンスのアルミ鍋に注いだ。
−１５０℃のオーブン内で１．５時間後、試料は、激しく泡立ち、次いで試料を廃棄することにした。
−１リットルビーカー内の試料の他の半分は、白色で、安定しているように見えた。
＊Ｍｗ＝２，０００、ｐＨ３．５のＡＡホモポリマー
＊＊６５ＭＡＡ／１７．５ＥＡ／１７．５ＢＡ、Ｍｗ＝３０，０００
【００２５】
手順：実行２
−４７４グラムのポリマー１を１リットルのビーカーに添加することによって、ポリマー１とポリマー２との７３４グラムのバッチを一緒に混合し、オーバーヘッドミキサーを用いて７００ＲＰＭで混合を開始した。
−２６０グラムのポリマー２を混合ポリマー１に添加し、次いでｐＨを３．７８と測定した。
−３６．７グラムのポリマー４＊をゆっくり添加し、次いでｐＨを３．７３と測定した。
−試料が十分に混合された後、撹拌を止め、総容量の半分（３８５．３５グラム）を風袋引きした３６オンスのアルミ鍋に注いだ。
−相分離に関して、混合物は、１時間安定である。
＊１５ＡＡ／２７ＭＡＡ／５８ＥＡ、Ｍｗ＝４０ＫＤａ
【００２６】
手順：（残りの実行１の試料を用いた実行３）
−経時安定性試験用の１オンスの瓶に、２５グラムおよび試料１の試料の残り（１９１．６グラム）を添加した。
（ポリマー１／ポリマー２／ポリマー３）を深型スチームテーブル皿に入れ、皿を１５０℃のオーブンに３時間挿入し、次いで真空オーブンに移してさらに一晩乾燥させた。
−翌日、乾燥したポリマーを入れたパンを真空オーブンから取り出し、重量は、１１２．９５グラムであった。
−％固形分は、次のように計算された：１１２．９５グラム（ＯＤ重量）−３０．１５（パン風袋重量）／１９１．６グラム（ポリマー重量）
＊１００＝４３．２２％固形分。
【国際調査報告】
2019536866.tif 000002
2019536866.tif 000003