(57)【要約】高屈折率を有する光安定性接着剤組成物、及びそのアセンブリ、物品、発光素子が提供される。前記組成物は、非黄変性樹脂及びナノ粒子を含む。前記樹脂は、硫黄含有化合物又は共役ポリ芳香族化合物から誘導されたものではない。前記ナノ粒子は１．７０〜４．５０の屈折率を有し、前記組成物は１．５５〜２．０の屈折率を有する。前記組成物は、黄色度値が有意に増加することなく少なくとも５００時間ＱＵＶ試験に合格する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
安定な、高屈折率の、非黄変性の光学的に透明な接着剤配合物であって：
１又は複数の非黄変性光安定性樹脂であって、前記樹脂は、硫黄含有化合物又はその芳香環間に実質的な共役を有するポリ芳香族化合物から誘導されたものではない、樹脂、及び
１．７０から４．５０の範囲の屈折率を有するナノ粒子
を含み、
得られる配合物は、約１．５５から約２．０の範囲の屈折率を有し、かつ
得られる配合物は、その黄色度値が有意に増加することなく、少なくとも５００時間、規格工業ＱＵＶ試験に合格する、配合物。
【請求項２】
黄色度値Ｂ＊が１未満である、請求項１に記載の配合物。
【請求項３】
前記配合物が、約１μｍから約１０００μｍの範囲の厚さを有する、請求項１に記載の配合物。
【請求項４】
前記配合物が、少なくとも９７％透明である、請求項１に記載の配合物。
【請求項５】
前記非黄変性光安定性樹脂が、アクリレート、メタクリレート、エポキシ、ビニルエーテル、ビニルエステル、シアノアクリレート、シリコーン、シリコーン含有アクリレート、シリコーン含有ビニルエーテル、フリーラジカル重合することができる炭素−炭素二重結合を有する１若しくは複数のモノマー、又はそれらの任意の２種以上の混合物から誘導される、請求項１に記載の配合物。
【請求項６】
前記非黄変性光安定性樹脂が、硫黄含有化合物から誘導されたものではない、請求項１に記載の配合物。
【請求項７】
前記非黄変性光安定性樹脂が、その芳香環間に実質的な共役を有するポリ芳香族化合物から誘導されたものではない、請求項１に記載の配合物。
【請求項８】
前記アクリレート樹脂が、以下の脂肪族アクリレートから誘導される、請求項５に記載の配合物：
【化１】
2019532163.tif 000021
【請求項９】
前記アクリレート樹脂が、縮合／共役芳香環、又は２個以上のカルボニル基で直接連結された芳香環を含まない、以下の芳香族アクリレートから誘導される、請求項５に記載の配合物：
【化２】
2019532163.tif 000022
【請求項１０】
前記アクリレート樹脂が、非縮合／非共役芳香環を有する以下の化合物から誘導される、請求項５に記載の配合物：
【化３】
2019532163.tif 000023
【請求項１１】
前記アクリレート樹脂が、以下から誘導される、請求項５に記載の配合物：
【化４】
2019532163.tif 000024
【請求項１２】
前記非黄変性光安定性樹脂が、硫黄含有樹脂でも、その芳香環間に実質的な共役を有するポリ芳香族樹脂でもない、請求項１に記載の配合物。
【請求項１３】
前記ナノ粒子が、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、又はそれらの任意の２種以上の混合物である、請求項１に記載の配合物。
【請求項１４】
前記ナノ粒子が、４０ｎｍ未満の平均粒径を有する、請求項１に記載の配合物。
【請求項１５】
前記ナノ粒子が、安定化金属酸化物ナノ粒子である、請求項１に記載の配合物。
【請求項１６】
前記ナノ粒子が、１又は複数のキャッピング剤の存在により安定化されている、請求項１５に記載の配合物。
【請求項１７】
前記キャッピング剤が、ポリビニルアルコール、ポリ（Ｎ−ビニル−２−ピロリドン）、アラビアゴム、α−メタクリル酸、１１−メルカプトウンデカン酸若しくはそのジスルフィド誘導体、クエン酸、クエン酸三ナトリウム、ステアリン酸、パルミチン酸、オクタン酸、デカン酸、ポリエチレングリコール若しくはそれらの誘導体、ポリアクリル酸若しくはアミノ変性ポリアクリル酸、２−メルカプトエタノール、デンプン等、又はそれらの任意の２種以上の混合物である、請求項１６に記載の配合物。
【請求項１８】
前記ナノ粒子を安定化させることが企図されるキャッピング剤の量が、組成物の約１〜約４０重量パーセントの範囲にある、請求項１６に記載の配合物。
【請求項１９】
前記配合物の屈折率が約１．５５から約２．０の範囲にある、請求項１に記載の配合物。
【請求項２０】
配合物が、
約５から約９８重量％の範囲の前記光安定性樹脂、及び
約２から約９５重量％の範囲の高屈折率を有する前記ナノ粒子
を含む、請求項１に記載の配合物。
【請求項２１】
１又は複数の流動添加剤、接着促進剤、レオロジー調整剤、強化剤、フィルム柔軟剤、ＵＶ安定剤、エポキシ硬化触媒、硬化剤、光開始剤、又はそれらの２種以上の混合物をさらに含む、請求項１に記載の配合物。
【請求項２２】
請求項１に記載の配合物のアリコートのみによって分離されている、第１の透明構成要素と第２の透明構成要素とを含むアセンブリ。
【請求項２３】
アリコートが前記第１及び／又は第２の透明構成要素に塗布されたときに、約１μｍから約１０００μｍの厚さを有する、請求項２２に記載のアセンブリ。
【請求項２４】
請求項１に記載の配合物の硬化アリコートでそれに接着された第１の透明構成要素及び第２の透明構成要素を含む、物品。
【請求項２５】
少なくともその光透過部分が、請求項１に記載の配合物の硬化アリコートでそれに接着されている、発光素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、優れた光安定性を有する高屈折率組成物、及びその使用方法に関する。本発明はまた、本発明の配合物及び方法を使用して作製されたアセンブリ及び物品に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、良好な光学特性を有する市販の高屈折率接着剤製品は存在しない。高屈折率値を有すると主張しているいくつかの実験サンプルは存在している。しかしながら、そのような材料は、光学特性に劣り、光安定性の問題（ＱＵＶ性能が低い）を有することが示されている。これらは電子用途用の光学製品にとって極めて重要な特性である。
【０００３】
本発明は、従来技術の配合物及び方法のこれら及び他の制限に対処するものである。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明によれば、優れた光安定性及び良好な光学特性を有する高屈折率組成物が提供される。
【０００５】
本発明の特定の態様によれば、本発明の配合物及び方法を使用して作製されたアセンブリ及び物品もまた提供される。
【０００６】
本発明によれば、先行技術の制限が克服されており、本発明の組成物の優れた性能、並びにそれを調製及び使用するための方法が示されている。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
発明の詳細な説明
本発明によれば、安定な、高屈折率の、非黄変性の光学的に透明な（ｏｐｔｉｃａｌｌｙ  ｔｒａｎｓｐａｒｅｎｔ）接着剤配合物が提供され、該配合物は：
１又は複数の非黄変性光安定性樹脂であって、前記樹脂は、硫黄含有化合物又はその芳香環間に実質的な共役を有するポリ芳香族化合物から誘導されたものではない、樹脂、及び
１．７０から４．５０の範囲の屈折率を有するナノ粒子
を含み、
得られる配合物は、約１．５５から約２．０の範囲の屈折率を有し、かつ
得られる配合物は、その黄色度値が有意に増加することなく、規格工業ＱＵＶ試験に少なくとも５００時間の間合格する。
【０００８】
いくつかの実施形態では、得られる配合物の屈折率は、約１．５５から約２．０の範囲に入る。いくつかの実施形態では、得られる配合物の屈折率は、約１．５５から約１．８０の範囲に入る。いくつかの実施形態では、得られる配合物の屈折率は、約１．５５から約１．７４の範囲に入る。
【０００９】
いくつかの実施形態では、本発明の配合物は：
約５〜約９８重量％の範囲の前記光安定性樹脂、及び
約２〜約９５重量％の範囲の高屈折率を有する前記ナノ粒子
を含む。
【００１０】
いくつかの実施形態では、本発明の配合物は：
約１０〜約５０重量％の範囲の前記光安定性樹脂、及び
約５０〜約９０重量％の範囲の高屈折率を有する前記ナノ粒子
を含む。
【００１１】
いくつかの実施形態（例えば、屈折率が約１．５５の場合）では、本発明の配合物は：
約５〜約５０重量％の範囲の前記光安定性樹脂、及び
約２〜約４０重量％の範囲の高屈折率を有する前記ナノ粒子
を含む。
【００１２】
いくつかの実施形態（例えば、屈折率が約１．７４の場合）では、本発明の配合物は：
約５〜約３０重量％の範囲の前記光安定性樹脂、及び
約７０〜約９５重量％の範囲の高屈折率を有する前記ナノ粒子
を含む。
【００１３】
本発明の配合物は、さらに、＜１の黄色度値Ｂ＊、及び／若しくは約１μｍから約１０００μｍの範囲の厚さを有し、且つ／又は前記配合物の透明度が少なくとも９７％であると定義される。
【００１４】
いくつかの実施形態では、本発明の配合物は、＜２の黄色度値Ｂ＊を有し；いくつかの実施形態では、＜３の黄色度値Ｂ＊を有する。
【００１５】
いくつかの実施形態では、本発明の配合物は、約１０μｍから約１０００μｍの範囲の厚さを有する。いくつかの実施形態では、本発明の配合物は、約１０μｍから約５００μｍの範囲の厚さを有する。
【００１６】
いくつかの実施形態では、本発明の配合物は透明度が少なくとも９８％であり；いくつかの実施形態では、本発明の配合物は透明度が少なくとも９９％であり；いくつかの実施形態では、本発明の配合物は透明度が少なくとも９９．５％である。
【００１７】
非黄変性、光安定性樹脂
多種多様な非黄変性光安定性樹脂が本発明における使用に企図される。本発明における使用に企図される非黄変性光安定性樹脂の例としては、アクリレート、メタクリレート、エポキシ、ビニルエーテル、ビニルエステル、シアノアクリレート、シリコーン、シリコーン含有アクリレート、シリコーン含有ビニルエーテル、フリーラジカル重合することができる１又は複数のモノマー、及びそれらの任意の２種以上の混合物がある。
【００１８】
本明細書における使用に企図される非黄変性光安定性樹脂は、典型的には、老化及び／又は光、湿気、熱等への暴露の際に黄変する傾向がある不飽和硫黄含有化合物から誘導されたものではない。同様に、本明細書における使用に企図される非黄変性光安定性樹脂は、典型的には、その芳香環間に実質的な共役を有するポリ芳香族化合物から誘導されたものではなく、これは、そのような材料も老化及び／又は光、湿気、熱等への暴露の際に黄変する傾向があるためである。
【００１９】
アクリレート
本発明の実施における使用に企図されるアクリレートは、当技術分野においてよく知られている。例えば、米国特許第５，７１７，０３４号（その全内容は参照により本明細書に組み込まれる）を参照されたい。
【００２０】
本明細書における使用に企図される例示的なアクリレートとしては、単官能性（メタ）アクリレート、二官能性（メタ）アクリレート、三官能性（メタ）アクリレート、多官能性（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００２１】
例示的な単官能性（メタ）アクリレートとしては、フェニルフェノールアクリレート、メトキシポリエチレンアクリレート、アクリロイルオキシエチルスクシネート、脂肪酸アクリレート、メタクリロイルオキシエチルフタル酸、フェノキシエチレングリコールメタクリレート、脂肪酸メタクリレート、β−カルボキシエチルアクリレート、イソボルニルアクリレート、イソブチルアクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、ヒドロキシエチルアクリレート、ヒドロキシプロピルアクリレート、ジヒドロシクロペンタジエチルアクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、ｔ−ブチルメタクリレート、ジメチルアミノエチルメタクリレート、ジエチルアミノエチルメタクリレート、ｔ−ブチルアミノエチルメタクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレート、ベンジルアクリレート、エチルカルビトールアクリレート、フェノキシエチルアクリレート、メトキシトリエチレングリコールアクリレート、モノペンタエリスリトールアクリレート、ジペンタエリスリトールアクリレート、トリペンタエリスリトールアクリレート、ポリペンタエリスリトールアクリレート等が挙げられる。
【００２２】
例示的な二官能性（メタ）アクリレートとしては、ヘキサンジオールジメタクリレート、ヒドロキシアクリロイルオキシプロピルメタクリレート、ヘキサンジオールジアクリレート、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート、ビスフェノールＡ型エポキシアクリレート、変性エポキシアクリレート、脂肪酸変性エポキシアクリレート、アミン変性ビスフェノールＡ型エポキシアクリレート、アリルメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、ジエチレングリコールジメタクリレート、エトキシル化ビスフェノールＡジメタクリレート、トリシクロデカンジメタノールジメタクリレート、グリセリンジメタクリレート、ポリプロピレングリコールジアクリレート、プロポキシル化エトキシル化ビスフェノールＡジアクリレート、９，９−ビス（４−（２−アクリロイルオキシエトキシ）フェニル）フルオレン、トリシクロデカンジアクリレート、ジプロピレングリコールジアクリレート、ポリプロピレングリコールジアクリレート、ＰＯ変性ネオペンチルグリコールジアクリレート、トリシクロデカンジメタノールジアクリレート、１，１２−ドデカンジオールジメタクリレート等が挙げられる。
【００２３】
例示的な三官能性（メタ）アクリレートとしては、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールプロパンエトキシトリアクリレート、ポリエーテルトリアクリレート、グリセリンプロポキシトリアクリレート等が挙げられる。
【００２４】
例示的な多官能性（メタ）アクリレートとしては、ジペンタエリスリトールポリアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールエトキシテトラアクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート等が挙げられる。
【００２５】
本発明の実施における使用に企図されるさらなる例示的なアクリレートとしては、米国特許第５，７１７，０３４号（その全内容は参照により本明細書に組み込まれる）に記載されているものが挙げられる。
【００２６】
本明細書における使用に企図されるさらなる例示的なアクリレート樹脂には、以下のような脂肪族アクリレートから誘導されたものがある：
【００２７】
【化１】
2019532163.tif 000002
【００２８】
本明細書における使用に企図されるさらなる例示的なアクリレート樹脂としては、縮合／共役芳香環、又は２個以上のカルボニル基で直接連結された芳香環を含まない芳香族アクリレートから誘導されるアクリレート樹脂、例えば、以下のものが挙げられる：
【００２９】
【化２】
2019532163.tif 000003
【００３０】
本明細書における使用に企図されるなおさらなる例示的なアクリレート樹脂としては、非縮合／非共役芳香環を有する化合物から誘導されるアクリレート樹脂、例えば、以下のものが挙げられる：
【００３１】
【化３】
2019532163.tif 000004
【００３２】
本明細書での使用が企図されるさらなる例示的なアクリレート樹脂としては、以下から誘導されるアクリレート樹脂が挙げられる：
【００３３】
【化４】
2019532163.tif 000005
【００３４】
エポキシ
多種多様なエポキシ官能化樹脂が本明細書での使用に企図され、例えば、ビスフェノールＡをベースとする液状エポキシ樹脂、ビスフェノールＡをベースとする固体型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦをベースとする液状エポキシ樹脂（例えば、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＥＸＡ−８３５ＬＶ）、フェノール−ノボラック樹脂をベースとする多官能性エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂（例えば、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−７２００Ｌ）、ナフタレン型エポキシ樹脂等、及びそれらのいずれか２種以上の混合物である。
【００３５】
本明細書における使用に企図される例示的なエポキシ官能化樹脂としては、脂環式アルコールのジエポキシド、水素化ビスフェノールＡ（Ｅｐａｌｌｏｙ  ５０００として市販されている）、ヘキサヒドロフタル酸無水物の二官能性脂環式グリシジルエステル（Ｅｐａｌｌｏｙ  ５２００として市販されている）、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＥＸＡ−８３５ＬＶ、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−７２００Ｌ等、並びにそれらのいずれか２種以上の混合物が挙げられる。
【００３６】
特定の実施形態では、エポキシ成分は、２種以上の異なるビスフェノール系エポキシの組み合わせを含んでもよい。これらのビスフェノール系エポキシは、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、若しくはビスフェノールＳエポキシ、又はそれらの組み合わせから選択してもよい。加えて、同じタイプの樹脂（例えば、Ａ、Ｆ、又はＳ）内の２種以上の異なるビスフェノールエポキシを使用してもよい。
【００３７】
本明細書における使用に企図されるビスフェノールエポキシの市販の例としては、ビスフェノールＦ型エポキシ（例えば、日本化薬（Ｎｉｐｐｏｎ  Ｋａｙａｋｕ）、日本からのＲＥ−４０４−Ｓ、並びに大日本インキ化学工業（Ｄａｉ  Ｎｉｐｐｏｎ  Ｉｎｋ  ＆  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ，  Ｉｎｃ．）からのＥＰＩＣＬＯＮ  ８３０（ＲＥ１８０１）、８３０Ｓ（ＲＥ１８１５）、８３０Ａ（ＲＥ１８２６）、及び８３０Ｗ、並びにＲｅｓｏｌｕｔｉｏｎからのＲＳＬ  １７３８及びＹＬ−９８３Ｕ）、並びにビスフェノールＡ型エポキシ（例えば、ＲｅｓｏｌｕｔｉｏｎからのＹＬ−９７９及び９８０）が挙げられる。
【００３８】
Ｄａｉ  Ｎｉｐｐｏｎから市販されている上記のビスフェノールエポキシは、ビスフェノールＡエポキシをベースとする従来のエポキシよりもはるかに低い粘度を有する液体非希釈型エピクロロヒドリン−ビスフェノールＦエポキシとして推奨されており、かつ、液体ビスフェノールＡエポキシと類似した物性を有する。ビスフェノールＦエポキシは、ビスフェノールＡエポキシよりも低い粘度を有するが、その他の点ではこの２つの型のエポキシは同じであり、より粘度の低い、ひいては高流速のアンダーフィルシーラント材料を提供する。これら４つのビスフェノールＦエポキシのＥＥＷは、１６５〜１８０である。２５℃における粘度は、３，０００〜４，５００ｃｐｓ（その粘度上限が４，０００ｃｐｓであるＲＥ１８０１を除く）である。加水分解性塩素含量は、ＲＥ１８１５及び８３０Ｗについては２００ｐｐｍ、そしてＲＥ１８２６については１００ｐｐｍと報告されている。
【００３９】
Ｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎから市販されている上記のビスフェノールエポキシは、低塩素含量液体エポキシとして推奨されている。ビスフェノールＡエポキシは、１８０〜１９５のＥＥＷ（ｇ／ｅｑ）、及び２５℃で１００〜２５０ｃｐｓの粘度を有する。ＹＬ−９７９の全塩素含量は、５００〜７００ｐｐｍ、そしてＹＬ−９８０の全塩素含量は、１００〜３００ｐｐｍと報告されている。ビスフェノールＦエポキシは、１６５〜１８０のＥＥＷ（ｇ／ｅｑ）、及び２５℃で３０〜６０の粘度を有する。ＲＳＬ−１７３８の全塩素含量は、５００〜７００ｐｐｍ、そしてＹＬ−９８３Ｕの全塩素含量は、１５０〜３５０ｐｐｍと報告されている。
【００４０】
ビスフェノールエポキシに加えて、本発明の配合物のエポキシ成分として、他のエポキシ化合物の使用が企図される。例えば、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキシルカーボネートのような脂環式エポキシを使用することができる。また、得られる樹脂材料の粘度を調整するため及び／又はＴｇを下げるために、単官能性、二官能性、又は多官能性反応剤希釈剤を使用してもよい。例示的な反応性希釈剤としては、ブチルグリシジルエーテル、クレジルグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールグリシジルエーテル、又はポリプロピレングリコールグリシジルエーテル等が挙げられる。
【００４１】
本明細書における使用に好適なエポキシとしては、フェノール化合物のポリグリシジル誘導体、例えば、商品名ＥＰＯＮで市販されているもの、例えば、ＲｅｓｏｌｕｔｉｏｎからのＥＰＯＮ  ８２８、ＥＰＯＮ  １００１、ＥＰＯＮ  １００９、ＥＰＯＮ  １０３１；Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．からのＤＥＲ  ３３１、ＤＥＲ  ３３２、ＤＥＲ  ３３４、及びＤＥＲ  ５４２；並びに、日本化薬からのＢＲＥＮ−Ｓが挙げられる。他の好適なエポキシとしては、ポリオール等から調製されるポリエポキシド、及び、フェノール−ホルムアルデヒドノボラックのポリグリシジル誘導体が挙げられ、後者は、例えば、Ｄｏｗ  ＣｈｅｍｉｃａｌからのＤＥＮ  ４３１、ＤＥＮ  ４３８、及びＤＥＮ  ４３９である。クレゾール類似体もまた、商品名ＡＲＡＬＤＩＴＥで、例えば、Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  ＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎからのＡＲＡＬＤＩＴＥ  ＥＣＮ  １２３５、ＡＲＡＬＤＩＴＥ  ＥＣＮ  １２７３、及びＡＲＡＬＤＩＴＥ  ＥＣＮ  １２９９が市販されている。ＳＵ−８は、Ｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎから入手可能なビスフェノールＡ型エポキシノボラックである。アミン、アミノアルコール、及びポリカルボン酸のポリグリシジル付加物もまた本発明において有用であり、その市販の樹脂としては、Ｆ．Ｉ．Ｃ  ＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎからのＧＬＹＡＭＩＮＥ  １３５、ＧＬＹＡＭＩＮＥ  １２５、及びＧＬＹＡＭＩＮＥ  １１５；Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  ＣｈｅｍｉｃａｌｓからのＡＲＡＬＤＩＴＥ  ＭＹ−７２０、ＡＲＡＬＤＩＴＥ  ０５００、及びＡＲＡＬＤＩＴＥ  ０５１０、並びにＳｈｅｒｗｉｎ−Ｗｉｌｌｉａｍｓ  Ｃｏ．からのＰＧＡ−Ｘ及びＰＧＡ−Ｃが挙げられる。
【００４２】
本明細書において場合により使用するための適切な単官能性エポキシ共反応性希釈剤としては、エポキシ成分の粘度よりも低い、通常、約２５０ｃｐｓ未満の粘度を有するものが挙げられる。
【００４３】
単官能性エポキシ共反応性希釈剤は、炭素原子が約６〜約２８個のアルキル基を有するエポキシ基を有するべきであり、その例としては、Ｃ６−２８アルキルグリシジルエーテル、Ｃ６−２８脂肪酸グリシジルエステル、Ｃ６−２８アルキルフェノールグリシジルエーテル等が挙げられる。
【００４４】
そのような単官能性エポキシ共反応性希釈剤が含まれる場合、かかる共反応性希釈剤は、組成物の総重量に基づいて、約０．５重量パーセント〜約１０重量パーセントの量で用いられるべきであり；いくつかの実施形態では、かかる共反応性希釈剤は、組成物の総重量に基づいて、約０．２５重量パーセント〜約５重量パーセントの量で用いられるべきである。
【００４５】
エポキシ成分は、組成物中に、約１重量パーセント〜約４０重量パーセントの範囲の量で存在すべきであり；いくつかの実施形態では、本発明の配合物は、約２重量パーセント〜約１８重量パーセントのエポキシを含み；いくつかの実施形態では、本発明の配合物は、約５〜約１５重量パーセントのエポキシを含む。
【００４６】
いくつかの実施形態では、本明細書において用いられるエポキシ成分は、シラン変性エポキシ、例えば、以下を含む組成物である：
（Ａ）下記構造に包含されるエポキシ成分：
【００４７】
【化５】
2019532163.tif 000006
（式中：
Ｙは、存在しても、又は存在しなくてもよく、そしてＹが存在する場合、Ｙは、直接結合、ＣＨ２、ＣＨ（ＣＨ３）２、Ｃ＝Ｏ、又はＳであり、
ここでのＲ１は、アルキル、アルケニル、ヒドロキシ、カルボキシ、及びハロゲンであり、そして
ここでのｘは、１〜４である）；
（Ｂ）下記構造に包含されるエポキシ官能化アルコキシシラン：
【００４８】
【化６】
2019532163.tif 000007
（式中、
Ｒ１は、オキシラン含有部分構造であり、そして
Ｒ２は、１〜１０個の炭素原子を有する、アルキル若しくはアルコキシ置換アルキル、アリール、又はアラルキル基である）；及び
（Ｃ）成分（Ａ）と成分（Ｂ）との反応生成物。
【００４９】
そのようなシラン変性エポキシの例は、芳香族エポキシ、例えば、ビスフェノールＡ、Ｅ、Ｆ、若しくはＳエポキシ、又はビフェニルエポキシと、エポキシシランと、の反応生成物として形成され、ここで、該エポキシシランは以下の構造に包含される：
【００５０】
【化７】
2019532163.tif 000008
（式中、
Ｒ１は、オキシラン含有部分構造であり、その例としては、２−（エトキシメチル）オキシラン、２−（プロポキシメチル）オキシラン、２−（メトキシメチル）オキシラン、及び２−（３−メトキシプロピル）オキシランが挙げられ、そして
Ｒ２は、１〜１０個の炭素原子を有する、アルキル若しくはアルコキシ置換アルキル、アリール、又はアラルキル基である）。
一実施形態では、Ｒ１は２−（エトキシメチル）オキシランであり、Ｒ２はメチルである。
【００５１】
シラン変性エポキシを調製するために使用される芳香族エポキシの理想的な構造としては、
【００５２】
【化８】
2019532163.tif 000009
（式中、
Ｙは、存在しても、又は存在しなくてもよく、そしてＹが存在する場合、Ｙは、直接結合、ＣＨ２、ＣＨ（ＣＨ３）２、Ｃ＝Ｏ、又はＳであり、
Ｒ１は、アルキル、アルケニル、ヒドロキシ、カルボキシ、又はハロゲンであり、そして
ｘは、１〜４である）
が挙げられる。
当然ながら、ｘが２〜４である場合、芳香族エポキシの鎖延長型もこの構造に包含されるものと企図される。
【００５３】
例えば、芳香族エポキシの鎖延長型は、下記構造に包含され得る：
【００５４】
【化９】
2019532163.tif 000010
【００５５】
いくつかの実施形態では、シロキサン変性エポキシ樹脂は、下記構造を有する：
−（Ｏ−Ｓｉ（Ｍｅ）２−Ｏ−Ｓｉ（Ｍｅ）（Ｚ）−Ｏ−Ｓｉ（Ｍｅ）２−Ｏ−Ｓｉ（Ｍｅ）２）ｎ−
（式中：
Ｚは、−Ｏ−（ＣＨ２）３−Ｏ−Ｐｈ−ＣＨ２−Ｐｈ−Ｏ−（ＣＨ２−ＣＨ（ＯＨ）−ＣＨ２−Ｏ−Ｐｈ−ＣＨ２−Ｐｈ−Ｏ−）ｎ−ＣＨ２−オキシランであり、そして
ｎは、約１〜４の範囲に入る）
【００５６】
いくつかの実施形態では、シロキサン変性樹脂は、その反応を促進するのに好適な条件下で以下の成分の組み合わせを接触させることにより製造される：
【００５７】
【化１０】
2019532163.tif 000011
（式中、“ｎ”は、約１〜４の範囲に入る）
【００５８】
シラン変性エポキシはまた、芳香族エポキシ、エポキシシラン、及び芳香族エポキシとエポキシシランとの反応生成物の組み合わせであってもよい。反応生成物は、１：１００〜１００：１の重量比、例えば１：１０〜１０：１の重量比の芳香族エポキシとエポキシシランとから調製され得る。
【００５９】
本発明の組成物における使用に企図されるエポキシモノマーの量は、得られる配合物が約１〜２０重量％の範囲の前記エポキシを含むのに十分な量である。特定の実施形態では、得られる配合物は、約２〜１８重量％の範囲の前記エポキシを含む。特定の実施形態では、得られる配合物は、約５〜１５重量％の範囲の前記エポキシを含む。
【００６０】
エポキシモノマーと組み合わせてエポキシ硬化剤が場合により用いられる。例示的なエポキシ硬化剤としては、尿素、脂肪族及び芳香族アミン、アミンハードナー、ポリアミド、イミダゾール、ジシアンジアミド、ヒドラジド、尿素−アミンハイブリッド硬化系、フリーラジカル開始剤（例えば、ペルオキシエステル、ペルオキシカーボネート、ヒドロペルオキシド、アルキルペルオキシド、アリールペルオキシド、アゾ化合物等）、有機塩基、遷移金属触媒、フェノール、酸無水物、ルイス酸、ルイス塩基等が挙げられる。
【００６１】
エポキシ硬化剤が存在する場合、本発明の組成物は、約０．１〜２重量％の範囲のエポキシ硬化剤を含む。特定の実施形態では、本発明の組成物は、約０．５〜５重量％の範囲のエポキシ硬化剤を含む。
【００６２】
マレイミド、ナジイミド、又はイタコンイミド
本明細書における使用に企図されるマレイミド、ナジイミド、又はイタコンイミドは、それぞれ以下の構造：
【００６３】
【化１１】
2019532163.tif 000012
（式中：
ｍは、１〜１５であり、
ｐは、０〜１５であり、
各Ｒ２は、水素又は低級アルキル（例えば、Ｃ１−５）から独立して選択され、そして
Ｊは、有機基又はオルガノシロキサン基を含む、一価又は多価の基である）
を有する化合物、及びその２種以上の組み合わせである。
【００６４】
本発明のいくつかの実施形態では、Ｊは、以下から選択される一価又は多価の基である：
−典型的には約６から約５００個までの範囲の炭素原子を有するヒドロカルビル又は置換ヒドロカルビル種であって、該ヒドロカルビル種は、アルキル、アルケニル、アルキニル、シクロアルキル、シクロアルケニル、アリール、アルキルアリール、アリールアルキル、アリールアルケニル、アルケニルアリール、アリールアルキニル、又はアルキニルアリールから選択されるが、ただし、Ｘが２以上の異なる種の組み合わせを含む場合のみ、Ｘはアリールであることができる、ヒドロカルビル種；
−典型的には約６から約５００個までの炭素原子を有するヒドロカルビレン又は置換ヒドロカルビレン種であって、該ヒドロカルビレン種は、アルキレン、アルケニレン、アルキニレン、シクロアルキレン、シクロアルケニレン、アリーレン、アルキルアリーレン、アリールアルキレン、アリールアルケニレン、アルケニルアリーレン、アリールアルキニレン、又はアルキニルアリーレンから選択される、ヒドロカルビレン種、
−典型的には約６から約５００個までの範囲の炭素原子を有する複素環又は置換複素環種、
−ポリシロキサン、又は
−ポリシロキサン−ポリウレタンブロックコポリマー、並びに、
以下から選択されるリンカーを有する、上記の１又は複数の組み合わせ：共有結合、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｓ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｃ（Ｓ）−ＮＲ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｓ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−ＮＲ−Ｏ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−Ｏ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ−、−Ｏ−ＮＲ−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｏ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、−Ｓ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−、又は−ＮＲ−Ｐ（Ｏ）Ｒ２−（式中、各Ｒは、独立して、水素、アルキル、又は置換アルキルである）。
【００６５】
例示的な組成物としては、Ｊが以下であるものが挙げられる：オキシアルキル、チオアルキル、アミノアルキル、カルボキシアルキル、オキシアルケニル、チオアルケニル、アミノアルケニル、カルボキシアルケニル、オキシアルキニル、チオアルキニル、アミノアルキニル、カルボキシアルキニル、オキシシクロアルキル、チオシクロアルキル、アミノシクロアルキル、カルボキシシクロアルキル、オキシクロアルケニル（ｏｘｙｃｌｏａｌｋｅｎｙｌ）、チオシクロアルケニル、アミノシクロアルケニル、カルボキシシクロアルケニル、複素環、オキシ複素環、チオ複素環、アミノ複素環、カルボキシ複素環、オキシアリール、チオアリール、アミノアリール、カルボキシアリール、ヘテロアリール、オキシヘテロアリール、チオヘテロアリール、アミノヘテロアリール、カルボキシヘテロアリール、オキシアルキルアリール、チオアルキルアリール、アミノアルキルアリール、カルボキシアルキルアリール、オキシアリールアルキル、チオアリールアルキル、アミノアリールアルキル、カルボキシアリールアルキル、オキシアリールアルケニル、チオアリールアルケニル、アミノアリールアルケニル、カルボキシアリールアルケニル、オキシアルケニルアリール、チオアルケニルアリール、アミノアルケニルアリール、カルボキシアルケニルアリール、オキシアリールアルキニル、チオアリールアルキニル、アミノアリールアルキニル、カルボキシアリールアルキニル、オキシアルキニルアリール、チオアルキニルアリール、アミノアルキニルアリール又はカルボキシアルキニルアリール、オキシアルキレン、チオアルキレン、アミノアルキレン、カルボキシアルキレン、オキシアルケニレン、チオアルケニレン、アミノアルケニレン、カルボキシアルケニレン、オキシアルキニレン、チオアルキニレン、アミノアルキニレン、カルボキシアルキニレン、オキシシクロアルキレン、チオシクロアルキレン、アミノシクロアルキレン、カルボキシシクロアルキレン、オキシシクロアルケニレン、チオシクロアルケニレン、アミノシクロアルケニレン、カルボキシシクロアルケニレン、オキシアリーレン、チオアリーレン、アミノアリーレン、カルボキシアリーレン、オキシアルキルアリーレン、チオアルキルアリーレン、アミノアルキルアリーレン、カルボキシアルキルアリーレン、オキシアリールアルキレン、チオアリールアルキレン、アミノアリールアルキレン、カルボキシアリールアルキレン、オキシアリールアルケニレン、チオアリールアルケニレン、アミノアリールアルケニレン、カルボキシアリールアルケニレン、オキシアルケニルアリーレン、チオアルケニルアリーレン、アミノアルケニルアリーレン、カルボキシアルケニルアリーレン、オキシアリールアルキニレン、チオアリールアルキニレン、アミノアリールアルキニレン、カルボキシアリールアルキニレン、オキシアルキニルアリーレン、チオアルキニルアリーレン、アミノアルキニルアリーレン、カルボキシアルキニルアリーレン、ヘテロアリーレン、オキシヘテロアリーレン、チオヘテロアリーレン、アミノヘテロアリーレン、カルボキシヘテロアリーレン、ヘテロ原子含有二価又は多価環状部分構造、オキシヘテロ原子含有二価又は多価環状部分構造、チオヘテロ原子含有二価又は多価環状部分構造、アミノヘテロ原子含有二価又は多価環状部分構造、又はカルボキシヘテロ原子含有二価又は多価環状部分構造。
【００６６】
シアネートエステル系樹脂
本発明の実施における使用に企図されるシアネートエステルモノマーは、加熱により環三量化して置換トリアジン環を形成する、２個以上の環形成シアネート（−Ｏ−Ｃ≡Ｎ）基を含有する。シアネートエステルモノマーの硬化の間には、脱離基も揮発性副産物も形成されないため、硬化反応は付加重合と呼ばれる。本発明の実施において使用され得る好適なポリシアネートエステルモノマーとしては、例えば、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）メタン、１，１−ビス（４−シアナトフェニル）エタン、２，２−ビス（４−シアナトフェニル）プロパン、ビス（４−シアナトフェニル）−２，２−ブタン、１，３−ビス［２−（４−シアナトフェニル）プロピル］ベンゼン、ビス（４−シアナトフェニル）エーテル、４，４’−ジシアナトジフェニル、ビス（４−シアナト−３，５−ジメチルフェニル）メタン、トリス（４−シアナトフェニル）エタン、シアン化ノボラック、１，３−ビス［４−シアナトフェニル−１−（１−メチルエチリデン）］ベンゼン、シアン化フェノールジシクロペンタジエン付加物等が挙げられる。本発明に従って用いられるポリシアネートエステルモノマーは、酸受容体の存在下、適切な二価又は多価フェノールとハロゲン化シアンとを反応させることによって容易に調製され得る。
【００６７】
本発明に従ってポリシアネートエステルモノマーと場合により組み合わせることができるモノマーは、付加重合を受けるモノマーから選択される。そのようなモノマーとしては、ビニルエーテル、ジビニルエーテル、ジアリルエーテル、ジメタクリレート、ジプロパルギルエーテル、混合プロパルギルアリルエーテル、モノマレイミド、ビスマレイミド等が挙げられる。そのようなモノマーの例としては、シクロヘキサンジメタノールモノビニルエーテル、トリアリルシアヌレート（ｔｒｉｓａｌｌｙｌｃｙｎｕｒａｔｅ）、１，１−ビス（４−アリルオキシフェニル）エタン、１，１−ビス（４−プロパルギルオキシフェニル）エタン、１，１−ビス（４−アリルオキシフェニル−４’−プロパルギルオキシフェニル）エタン、３−（２，２−ジメチルトリメチレンアセタール）−１−マレイミドベンゼン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレン−１，６−ビスマレイミド、２，２−ビス［４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン等が挙げられる。
【００６８】
本発明の実施における使用に企図されるさらなるシアネートエステルは、当技術分野においてよく知られている。例えば、米国特許第５，７１８，９４１号（その全内容は参照により本明細書に組み込まれる）を参照されたい。
【００６９】
シリコーン
本発明の実施における使用に企図されるシリコーンは、当技術分野においてよく知られている。例えば、米国特許第５，７１７，０３４号（その全内容は参照により本明細書に組み込まれる）を参照されたい。
【００７０】
オキセタン
オキセタン（すなわち、１，３−プロピレンオキシド）は、３個の炭素原子及び１個の酸素原子を有する４員環を有する、分子式Ｃ３Ｈ６Ｏを有する複素環式有機化合物である。オキセタンという用語はまた、一般に、オキセタン環を含有する任意の有機化合物も指す。例えば、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．２０１０，４９，９０５２−９０６７におけるＢｕｒｋｈａｒｄら（その全内容は参照により本明細書に組み込まれる）を参照されたい。
【００７１】
ポリエステル系樹脂
本発明の実施における使用に企図されるポリエステルとは、ポリオール（多価アルコールとしても知られている）と、飽和又は不飽和の二塩基酸との反応によって形成される縮合ポリマーを指す。使用される典型的なポリオールは、エチレングリコールのようなグリコールであり；一般的に使用される酸は、フタル酸及びマレイン酸である。エステル化反応の副生成物である水を連続的に除去して、反応を完了させる。不飽和ポリエステル及びスチレンのような添加剤の使用は、樹脂の粘度を低下させる。最初は液体の樹脂を、鎖を架橋することによって固体に変換する。これは、不飽和結合においてフリーラジカルを生成し、これが、連鎖反応において隣接する分子の他の不飽和結合に伝播し、プロセス中に隣接鎖を連結することによってなされる。
【００７２】
ポリウレタン系樹脂
本発明の実施における使用に企図されるポリウレタンとは、カルバメート（ウレタン）結合によって連結された有機単位の鎖から構成されるポリマーを指す。ポリウレタンポリマーは、イソシアネートとポリオールとを反応させることによって形成される。ポリウレタンを製造するために使用されるイソシアネート及びポリオールは両方とも、１分子あたり平均して２個以上の官能基を含有する。
【００７３】
ポリイミド系樹脂
本発明の実施における使用に企図されるポリイミドとは、イミド結合（すなわち、−Ｃ（Ｏ）−Ｎ（Ｒ）−Ｃ（Ｏ）−）によって連結された有機単位の鎖から構成されるポリマーを指す。ポリイミドポリマーは、種々の反応によって、すなわち、二無水物とジアミンとを反応させること、二無水物とジイソシアネートとの反応、等によって形成することができる。
【００７４】
メラミン系樹脂
本発明の実施における使用に企図されるメラミンとは、メラミン（すなわち、１，３，５−トリアジン−２，４，６−トリアミン）とホルムアルデヒドとから重合により製造される硬質の熱硬化性プラスチック材料を指す。そのブチル化された形態では、ｎ−ブタノール及び／又はキシレンに溶解することができる。該メラミン系樹脂は、アルキド、エポキシ、アクリル、及びポリエステル樹脂のような他の樹脂と架橋するために使用することができる。
【００７５】
尿素−ホルムアルデヒド系樹脂
本発明の実施における使用に企図される尿素−ホルムアルデヒドとは、アンモニア又はピリジンのような温和な塩基の存在下で加熱した尿素とホルムアルデヒドとから製造される非透過性の熱硬化性樹脂又はプラスチックを指す。
【００７６】
本明細書における使用に企図される例示的な熱可塑性樹脂としては、ポリエステル、ポリアクリレート（例えば、ポリ（メタクリレート）、ポリ（ブチルメタクリレート）、ポリウレタン、フェノキシ、ポリエチルオキシアゾリン、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアルコール、ポリアクリルアミド、ポリグリコール、及びポリアクリル酸；ポリ（エチレングリコール）、芳香族ビニルポリマー、可撓性エポキシ、エポキシ官能基を有するポリマー、ポリカーボネート、ＡＢＳ、ＰＣ／ＡＢＳアロイ、ナイロン、固有導電性ポリマー、シリコーンポリマー、シロキサンポリマー、ゴム、ポリオレフィン、ビニルポリマー、ポリアミド、フルオロポリマー、ポリフェニレンエーテル、コポリエステルカーボネート、アクリロニトリルブタジエンスチレンコポリマー、ポリアリレートエーテルスルホン又はケトン、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリプロピレン−ＥＰＤＭブレンド、ブタジエン、スチレン−ブタジエン、ニトリル、クロロスルホネート、ネオプレン、アクリロニトリルブタジエンスチレンコポリマー、ポリエーテルエステル、スチレン／アクリロニトリルポリマー、ポリフェニレンスルフィド、ニトリルゴム、セルロース樹脂等、並びにそれらの任意の２種以上の混合物が挙げられる。
【００７７】
任意添加物
本発明のいくつかの実施形態によれば、本明細書に記載の組成物は、１又は複数の流動添加剤、接着促進剤、レオロジー調整剤、強化剤、フィルム柔軟剤、ＵＶ安定剤、エポキシ硬化触媒（例えばイミダゾール）、硬化剤（例えば、ジクミルペルオキシド）等、並びにそれらの任意の２種以上の混合物をさらに含んでもよい。
【００７８】
本明細書で使用される場合、用語「流動添加剤」は、それらが導入される配合物の粘度を変える化合物を指す。そのような特性を付与する例示的な化合物としては、シリコンポリマー、エチルアクリレート／２−エチルヘキシルアクリレートコポリマー、ケトオキシムのリン酸エステルのアルキロールアンモニウム塩等、並びにそれらの任意の２種以上の組み合わせが挙げられる。
【００７９】
本明細書で使用される場合、用語「接着促進剤」は、それらが導入される配合物の接着特性を増強する化合物を指す。
【００８０】
本明細書で使用される場合、用語「レオロジー調整剤」は、それらが導入される配合物の１又は複数の物理的特性を改変する添加剤を指す。
【００８１】
本明細書で使用される場合、用語「強化剤」は、それらが導入される配合物の耐衝撃性を増強する添加剤を指す。
【００８２】
本明細書で使用される場合、用語「ＵＶ安定剤」は、ポリマーの劣化を引き起こす有害なＵＶ照射を抑制又は吸収することができる添加剤を指す。今日一般的に使用されている安定剤には、ＵＶ吸収剤とヒンダードアミン光安定剤（ＨＡＬＳ）の２つの主要な種類がある。
【００８３】
ＵＶ吸収剤はＵＶ線を吸収し、それらを熱エネルギーに放散させることによって機能する。ＵＶ吸収剤化合物としては、ベンゾフェノン、ベンゾトリアゾール、ヒドロキシフェニルトリアジン等が挙げられる。
【００８４】
ＨＡＬＳは、ＵＶ線によって発生したフリーラジカル中間体を捕捉して、劣化を中和することによって作用する。いずれの場合も、ベースポリマー中に存在するＵＶ添加剤との相互作用により、ＵＶ光の損傷作用はベースポリマー及び着色剤から逸らされる。
【００８５】
本明細書で使用される場合、用語「フィルム柔軟剤」は、それを含有する配合物から調製されたフィルムに柔軟性を付与する薬剤を指す。
【００８６】
本明細書で使用される場合、用語「フェノール−ノボラックハードナー」は、反応基のさらなる相互作用に関与してそれらの架橋を増大させ、それによってその剛性を向上させる材料を指す。
【００８７】
本明細書で使用される場合、用語「エポキシ硬化触媒」は、エポキシ含有部分構造のオリゴマー化及び／又は重合を促進する反応剤、例えばイミダゾールを指す。
【００８８】
本明細書で使用される場合、用語「硬化剤」は、モノマー、オリゴマー、又はポリマー材料の硬化を促進するジクミルペルオキシドなどの反応剤を指す。
【００８９】
ナノ粒子
本明細書における使用に企図されるナノ粒子としては、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ４（又はＳｂ２Ｏ３Ｓｂ２Ｏ５）、ＣｄＯ、ＣａＯ２、Ｃｕ２Ｏ、ＦｅＯ、Ｆｅ２Ｏ３、ＰｂＯ、ＭｎＯＭｎＯ３、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ等、又はそれらの任意の２種以上の混合物が挙げられる。典型的には、前記ナノ粒子は４０ｎｍ未満の平均粒径を有し；いくつかの実施形態では、前記ナノ粒子は２５ｎｍ未満の平均粒径を有し；いくつかの実施形態では、前記ナノ粒子は４〜１０ｎｍの範囲の平均粒径を有する。
【００９０】
いくつかの実施形態では、ナノ粒子は安定化金属酸化物ナノ粒子である。安定化されると、ナノ粒子は、１又は複数の界面活性剤、例えばキャッピング剤（これは、ナノ粒子の成長を停止させ、凝集から安定化させるのに役立つ）の存在により安定化される。例示的なキャッピング剤としては、ポリビニルアルコール、ポリ（Ｎ−ビニル−２−ピロリドン）、アラビアゴム、α−メタクリル酸、１１−メルカプトウンデカン酸又はそのジスルフィド誘導体、クエン酸、クエン酸三ナトリウム、ステアリン酸、パルミチン酸、オクタン酸、デカン酸、ポリエチレングリコール及びそれらの誘導体、ポリアクリル酸及びアミノ変性ポリアクリル酸、２−メルカプトエタノール、デンプン等、並びにそれらの任意の２種以上の混合物が挙げられる。
【００９１】
前記ナノ粒子を安定化させることが企図されるキャッピング剤の量は、組成物の約１〜約４０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、約１〜約３０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約１〜約２０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約１〜約１０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約１〜約５重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、約２〜約４０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、約２〜約３０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約２〜約２０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約２〜約１０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約２〜約５重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、約３〜約４０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、約３〜約３０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約３〜約２０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約３〜約１０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約３〜約５重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、約４〜約４０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、約４〜約３０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約４〜約２０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約４〜約１０重量パーセントの範囲に入り；いくつかの実施形態では、用いられるキャッピング剤の量は、組成物の約４〜約５重量パーセントの範囲に入る。
【００９２】
希釈剤
本発明の特定の実施形態の実施には必要ではないが、例えば、より低い粘度、改善された分配性等の結果として本発明の配合物の取り扱いを容易にするために、任意選択で非反応性有機希釈剤を使用してもよい。
【００９３】
存在する場合、例示的な有機希釈剤は、芳香族炭化水素（例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン等）、飽和炭化水素（例えば、ヘキサン、シクロヘキサン、ヘプタン、テトラデカン）、塩素化炭化水素（例えば、塩化メチレン、クロロホルム、四塩化炭素、ジクロロエタン、トリクロロエチレン等）、エーテル（例えば、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン、グリコールエーテル、エチレングリコールのモノアルキル又はジアルキルエーテル等）、ポリオール（例えば、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ポリプロピレングリコール等）、エステル（例えば、酢酸エチル、酢酸ブチル、メトキシプロピルアセテート等）；二塩基エステル（例えば、ＤＢＥ−９）、アルファ−テルピネオール、ベータ−テルピネオール、ケロシン、ジブチルフタレート、ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート、カルビトールアセテート、エチルカルビトールアセテート、ヘキシレングリコール、高沸点アルコール及びそのエステル、グリコールエーテル、ケトン（例えば、アセトン、メチルエチルケトン等）、アミド（例えば、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド等）、複素芳香族化合物（例えば、Ｎ−メチルピロリドンなど）など、並びにそれらの任意の２種以上の混合物からなる群から選択される。
【００９４】
物品／アセンブリ
本発明の別の態様によれば、本発明に係る配合物のアリコート及び／又はそのような配合物の硬化アリコートのみによって分離された第１の透明構成要素及び第２の透明構成要素を含む物品／アセンブリが提供される。
【００９５】
本発明の配合物のアリコートは、約１μｍから約１０００μｍの厚さで前記第１及び／又は第２の透明構成要素に塗布することができる。
【００９６】
本明細書における使用に企図される好適な基材としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカーボネート、エポキシ樹脂、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル、ガラス、窒化ケイ素パッシベーションを有するＳｉダイ、ポリイミドパッシベーションを有するＳｉダイ、ＢＴ基板、ベアＳｉ、ＳＲ４基板、ＳＲ５基板等が挙げられる。
【００９７】
当業者には容易に認識されるように、本発明の配合物とその基材との間の接着性は、様々な方法で、例えば、ＡＳＴＭ規格クロスカットテープ試験によってＤ３３５９−９７試験法に準拠して決定することができる。典型的には、配合物と基材との間の接着性は、ＡＳＴＭ規格クロスカットテープ試験によってＤ３３５９−９７試験法に準拠して決定した場合に、少なくともレベル１Ｂである。いくつかの実施形態では、少なくともＡＳＴＭレベル１Ｂに匹敵する接着性が観察される（すなわち、元々接着していたフィルム表面の少なくとも３５％がテープ試験に供された後も基材に付着したままである）。本発明の特定の実施形態では、少なくともＡＳＴＭレベル２Ｂに匹敵する接着性が観察される（すなわち、元々接着していた配合物の少なくとも６５％がテープ試験に供された後も基材に付着したままである）。本発明の特定の実施形態では、少なくともＡＳＴＭレベル３Ｂに匹敵する接着性が観察される（すなわち、元々接着していた配合物の少なくとも８５％がテープ試験に供された後も基材に付着したままである）。本発明の特定の実施形態では、少なくともＡＳＴＭレベル４Ｂに匹敵する接着性が観察される（すなわち、元々接着していた配合物の少なくとも９５％がテープ試験に供された後も基材に付着したままである）。本発明の特定の実施形態では、少なくともＡＳＴＭレベル５Ｂに匹敵する接着性が観察される（すなわち、元々接着していた配合物の１００％がテープ試験に供された後も基材に付着したままである）。
【００９８】
本発明のさらに別の態様によれば、発光素子であって、少なくともその光透過部分が本発明に係る配合物の硬化アリコートでそれに接着されている発光素子が提供される。
【実施例】
【００９９】
本発明の様々な態様は、以下の非限定的な実施例によって説明される。実施例は説明を目的としたものであり、本発明の実施を何ら限定するものではない。本発明の精神及び範囲から逸脱することなく変形及び修正がなされ得ることが理解されるであろう。当業者は、本明細書に記載の試薬及び成分を合成又は商業的に入手する方法を容易に知っている。
【０１００】
例１
本発明に係る例示的な配合物を、以下の成分を組み合わせることによって調製する：
【０１０１】
【表１】
2019532163.tif 000013
【０１０２】
以下の表に要約したように、得られた配合物について様々な性能特性を評価した：
【０１０３】
【表２】
2019532163.tif 000014
【０１０４】
上述の表を検討すると、本発明に係る例示的な配合物は優れた透明度（ｔｒａｎｓｐａｒｅｎｃｙ）及び屈折率を有すること、及びこれらの望ましい特性は１０００時間のＱＵＶ老化にばく露しても実質的に維持されることが明らかである。
【０１０５】
例２
本発明に係る別の例示的な配合物を、以下の成分を組み合わせることによって調製する：
【０１０６】
【表３】
2019532163.tif 000015
【０１０７】
以下の表に要約したように、得られた配合物について様々な性能特性を評価した：
【０１０８】
【表４】
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【０１０９】
上述の表を検討すると、本発明に係る例示的な配合物は優れた透明度及び屈折率を有すること、及びこれらの望ましい特性は５００時間のＱＵＶ老化にばく露しても実質的に維持されることが明らかである。
【０１１０】
例３
本発明に係るさらに別の例示的な配合物を、以下の成分を組み合わせることによって調製する：
【０１１１】
【表５】
2019532163.tif 000017
【０１１２】
以下の表に要約したように、得られた配合物について様々な性能特性を評価した：
【０１１３】
【表６】
2019532163.tif 000018
【０１１４】
上述の表を検討すると、本発明に係る例示的な配合物は優れた透明度及び屈折率を有すること、及びこれらの望ましい特性は５００時間のＱＵＶ老化にばく露しても実質的に維持されることが明らかである。
【０１１５】
例４
高芳香族性樹脂をベースとする比較配合物を、以下の成分を組み合わせることによって調製する：
【０１１６】
【表７】
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【０１１７】
以下の表に要約したように、得られた配合物について様々な性能特性を評価した：
【０１１８】
【表８】
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【０１１９】
上述の表を検討すると、高芳香族性樹脂である２−フェニルフェノキシエチルアクリレートをベースとする配合物の透明度及び黄色度（ｙｅｌｌｏｗ  ｉｎｄｅｘ）は、５００時間のＱＵＶ老化にばく露すると良好ではないことが明らかである。
【０１２０】
本明細書に示され記載されたものに加えて、本発明の様々な改変が上記の説明の当業者には明らかであろう。そのような改変もまた添付の特許請求の範囲の範囲に入ることが意図される。
【０１２１】
本明細書において言及された特許及び刊行物は、本発明が属する当業者の水準の指標である。これらの特許及び刊行物は、各個々の出願又は刊行物が参照により本明細書に具体的かつ個別に組み込まれているのと同程度に参照により本明細書に組み込まれる。
【０１２２】
前述の説明は、本発明の特定の実施形態の例示であるが、それらの実施に対する限定を意図するものではない。以下の特許請求の範囲が、そのすべての均等の範囲を含めて、本発明の範囲を定めることが意図される。
【国際調査報告】
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