(57)【要約】非対称多層中間膜、及び非対称遮音多層パネルを開示する。本パネルは、第１の厚さを有する第１の硬質基材、第２の厚さを有する第２の硬質基材（ここで、第１の厚さは第２の厚さよりも小さい）、及び第１の硬質基材と第２の硬質基材の間の非対称多層遮音中間膜を含み、多層は、第１の硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び第１の外側層と第２の外側層の間の内側層を含み、内側層は非中心位置に配置されている。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
遮音非対称多層パネルのための多層遮音中間膜であって、
第１の硬質層厚さを有する第１の硬質層；
第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層；
前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の軟質層；
を含み；
前記軟質層は非中心位置に配置されている、上記多層遮音中間膜。
【請求項２】
前記軟質層のガラス転移温度が２０℃未満である、請求項１に記載の多層遮音中間膜。
【請求項３】
前記第１の硬質層厚さが前記第２の硬質層厚さよりも小さい、請求項１に記載の多層遮音中間膜。
【請求項４】
前記軟質層が幾何中心位置を有し、前記中間膜が、前記幾何中心位置から前記第１の硬質層の外表面までの厚さである第１の厚さｔ１、及び前記幾何中心位置から前記第２の硬質層の外表面までの厚さである第２の厚さｔ２を有し、ｔ１に対するｔ２の比が１未満である、請求項１に記載の多層遮音中間膜。
【請求項５】
ｔ１に対するｔ２の比が０．８未満である、請求項４に記載の多層遮音中間膜。
【請求項６】
前記中間膜が第３の硬質層及び第２の軟質層を更に含み、前記第２の軟質層が前記第２の硬質層と前記第３の硬質層の間に配置されている、請求項１に記載の多層遮音中間膜。
【請求項７】
前記第２の軟質層が非中心位置に配置されている、請求項６に記載の多層遮音中間膜。
【請求項８】
非対称多層パネルであって、
第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材；
請求項１に記載の中間膜；及び
第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材；
を含み；
Ｈ３＜Ｈ１である、上記非対称多層パネル。
【請求項９】
遮音非対称多層パネルのための多層遮音中間膜であって、
第１の硬質層厚さを有する第１の硬質層；
第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層；
第３の硬質層厚さを有する第３の硬質層；
前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の第１の軟質層；
前記第２の硬質層と前記第３の硬質層の間の第２の軟質層；
を含み；
前記第１及び第２の軟質層の少なくとも１つは非中心位置に配置されている、上記多層遮音中間膜。
【請求項１０】
前記軟質層の１つのガラス転移温度が２０℃未満である、請求項９に記載の多層遮音中間膜。
【請求項１１】
前記第１の硬質層厚さが前記第２の硬質層厚さよりも小さい、請求項９に記載の多層遮音中間膜。
【請求項１２】
前記第１の軟質層が幾何中心位置を有し、前記中間膜が、前記幾何中心位置から前記第１の硬質層の外表面までの厚さである第１の厚さｔ１、及び前記幾何中心位置から前記第２の硬質層の外表面までの厚さである第２の厚さｔ２を有し、ｔ１に対するｔ２の比が１未満である、請求項９に記載の多層遮音中間膜。
【請求項１３】
ｔ１に対するｔ２の比が０．８未満である、請求項１２に記載の多層遮音中間膜。
【請求項１４】
前記中間膜が第４の硬質層及び第３の軟質層を更に含み、前記第３の軟質層が前記第３の硬質層と前記第４の硬質層の間に配置されている、請求項９に記載の多層遮音中間膜。
【請求項１５】
非対称遮音多層パネルであって、
第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材；
第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材、ここでＨ３＜Ｈ１である；及び
前記第１の硬質基材と前記第２の硬質基材の間の非対称多層遮音中間膜；
を含み、前記多層は、第１の硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の軟質層を含み、前記軟質層は非中心位置に配置されている、上記非対称遮音多層パネル。
【請求項１６】
前記第１及び第２の硬質基材がガラスである、請求項１５に記載の多層パネル。
【請求項１７】
Ｈ１に対するＨ３の比が０．２３〜０．９５である、請求項１５に記載の多層パネル。
【請求項１８】
前記中間膜の前記軟質層が幾何中心位置を有し、前記中間膜が、前記幾何中心位置から前記第１の硬質層の外表面までの厚さである第１の厚さｔ１、及び前記幾何中心位置から前記第２の硬質層の外表面までの厚さである第２の厚さｔ２を有し、ｔ１に対するｔ２の比が１未満である、請求項１５に記載の多層パネル。
【請求項１９】
ｔ１に対するｔ２の比が０．８未満である、請求項１８に記載の多層パネル。
【請求項２０】
前記中間膜の前記軟質層が２０℃未満のガラス転移温度を有する、請求項１５に記載の多層パネル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
[0001]本発明は、非対称多層中間膜、及び非対称多層中間膜を含む非対称多層パネルに関する。より具体的には、本発明は、非対称多層中間膜、並びに、第１の硬質シート(rigid sheet)、第１の硬質シートと異なる厚さを有する第２の硬質シート、並びに第１の硬質層(stiff layer)、第２の硬質層、及びこれらの硬質層の間の非中心位置に配置されていてこれらの硬質層に接触している軟質層を含む多層遮音中間膜を含む非対称多層パネル又は積層体を開示する。
【背景技術】
【０００２】
[0002]ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）は、ガラス又は他の硬質基材(rigid substrate)の２つのシートの間に中間膜をサンドイッチすることによって形成される多層パネルにおいて中間膜として用いることができるポリマーシートの製造においてしばしば用いられている。かかる積層ガラス又はガラスパネルは、安全目的のために長い間供されており、しばしば建築及び自動車用途において透明なバリヤとして用いられている。その主要な機能の１つは、物体にガラスを貫通させることなく衝撃又は打撃から生成するエネルギーを吸収し、加えられた力がガラスを破損するのに十分である場合においてもガラスを結合した状態に維持することである。これにより、鋭利なガラスの破片が散乱するのが阻止され、これによって囲まれた領域内の人間又は物体に対する創傷及び損傷が最小になる。騒音の減衰に関する積層ガラスの有利性はあまり知られていない。ここ数十年の間、空港及び鉄道の付近の建物において、建物内部の騒音レベルを減少させて、それを占有者にとってより快適にするために、積層ガラスが建築用途で用いられている。更に、この技術は、現在は道路及び幹線道路の交通騒音が問題である建物において用いられている。最近では、中間膜技術における進歩により、自動車用ガラスのための騒音及び振動の改善を与える改良された積層ガラスが製造されている。
【０００３】
[0003]伝統的に、自動車用途において用いられるガラスパネルは、それぞれが２．０〜２．３ミリメートル（ｍｍ）の間の厚さを有する２つのガラスシートを用いる。殆どの場合においては、これらのシートはほぼ同じ厚さを有する。このタイプの構成によって最終パネルにおける強度及び剛性の両方が促進され、これは乗物本体の全体的な機械強度及び剛性に貢献する。一部では、乗物の全体的な剛性の３０％以下がそのガラスに起因すると試算されている。而して、例えばフロントガラス、サンルーフ又はムーンルーフ、並びにサイドウィンドウ及びリアウィンドウのような乗物のグレージングを構成するために用いる多層ガラスパネルの設計及び剛性は、これらのパネルの性能のためだけでなく、乗物自体の全体的性能のためにも重要である。
【０００４】
[0004]燃料効率がより良好な乗物が好まれる最近の傾向により、より軽量の乗物に対する需要がもたらされている。乗物全体の重量を減少させる１つの方法は、より薄いガラスシートを用いることによってガラスの量を減少させることであった。例えば、１．４ｍ２の表面積を有するフロントガラスに関して、パネルの１つの厚さを約０．５ｍｍ減少させると、他の事項が全て同じであるならば１０％超の重量減少をもたらすことができる。
【０００５】
[0005]より薄い多層パネルへの１つの取り組みは、パネルの１つが他よりも薄い「非対称」のガラス構造を用いることであった。対称構造を有するより薄いガラスパネルも用いられている。しかしながら、非対称構造がより多く用いられており、これは伝統的な２．０ｍｍ〜２．３ｍｍの厚さを有する「室外」ガラスパネル（即ち、乗物のキャビンの外側に面するガラスパネル）、及びより薄い「室内」ガラスパネル（即ち、キャビンの内部に面するガラスパネル）を用いることを伴っている。より厚い外側ガラスは、適当な強度、及び使用中に室外パネルが曝されるであろう石、砂利、砂、及び他の道路ゴミに対する耐衝撃性を確保するためである。しかしながら、通常はこれらの非対称パネルは、撓み剛性、ガラス曲げ強さ、ガラスエッジ強度、ガラス衝撃強さ、ルーフ強度、及びねじれ剛性のような特性を許容しうる範囲内に維持するためには、少なくとも３．７ｍｍの合計ガラス厚さが必要である。
【０００６】
[0006]更に、非対称構造は、通常はより薄い室内ガラスシートを用いることによって形成されるので、これらのパネルの遮音特性は、より厚いガラスを用いる同様のパネルよりもしばしば劣る。したがって、キャビン内の交通騒音及び他の騒音を最小にするために、非対称多層パネルを形成するために用いる中間膜は、一般に遮音性、又は音響減衰性、或いは遮音特性を有する中間膜（即ち、遮音中間膜）である。従来は、非遮音中間膜は、良好な遮音性を必要とする殆どの用途のために十分な遮音性を提供していない。
【０００７】
[0007]積層安全ガラス（例えばフロントガラス）において見られるポリ（ビニルアセタール）又はポリ（ビニルブチラール）ポリマーのような中間膜は、通常は、音響減衰を増加させてガラスを通る音響透過を減少させるように変性されている１以上の物理特性を有している。遮音中間膜は、ガラスの共鳴及びコインシデンス効果を最小にし、共鳴周波数及びコインシデンス領域における音響透過損失又は遮音を増加させる中間膜である。遮音中間膜は、低いガラス転移温度を有するモノリス型シート、又は熱可塑性ポリマーの２以上の隣接する層（これらの層は異なる特性を有する）を有する多層中間膜であってよい（例えば、米国特許５，３４０，６５４、５，１９０，８２６、及び７，５１０，７７１を参照）。これらの多層中間膜には、２つの外側「スキン」層の間にサンドイッチされている少なくとも１つの内側「コア」層を含ませることができる。しばしば、多層中間膜のコア層は、より低いガラス転移温度を有するより軟質の層であってよく、これによってその遮音性能が増大する。しかしながら、かかる軟質層は容易に加工及び／又は輸送するのが困難である可能性があるので、かかる多層中間膜のスキン層はしばしばより高いガラス転移温度を有するより硬質のもの（これにより、中間膜に増大した加工性、強度、及び耐衝撃性が与えられる）である。１つの軟質コア層及び２つのより硬質の外側層を有するこれらの多層中間膜においては、軟質のコア層はしばしば中間膜の中心に配置され、例えば軟質のコア層は、（例えば同じか又は同等の厚さの外側層を有することによって）中心に配置されるか、又は中心位置に構成される。
【０００８】
[0008]非対称の多層ガラスパネルにより、室内ガラスシートの厚さを（同じ室外ガラスシート及びより厚い室内ガラスシートを有する多層パネルと比較して）減少させることによって増大した軽量化が得られるが、ガラス構造の対称性は、遮音中間膜を含む積層ガラスパネルを通過する騒音透過に対して大きな影響を与えることが知られている。多層パネルのガラスの対称性を減少させる（即ち、多層パネルの対称性をより小さく、又は非対称性をより大きくする）と、特にコインシデンス周波数領域において騒音透過が増加（即ち、遮音が減少）し、一方で、多層パネルのガラスの対称性を増加させると、騒音透過が減少するか、又は遮音が向上する（例えば、米国特許出願１５／０６１４１８及び１５／０６１４８８を参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】米国特許５，３４０，６５４
【特許文献２】米国特許５，１９０，８２６
【特許文献３】米国特許７，５１０，７７１
【特許文献４】米国特許出願１５／０６１４１８
【特許文献５】米国特許出願１５／０６１４８８
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
[0009]而して、十分な遮音性能及び遮音性を示す、多層ガラスパネル、特に非対称ガラス構造を有する多層ガラスパネルにおいて用いるための遮音中間膜に対する必要性が存在する。望ましくは、かかる中間膜は、種々の自動車、航空宇宙、及び建築用途のためのガラスパネルにおいて広く用いることができる。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
[0010]本発明の一態様は、遮音(sound insulating)非対称多層パネルのための多層遮音(acoustic)中間膜であって、第１の硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、第１の硬質層と第２の硬質層の間の軟質層を含み、軟質層は非中心位置に配置されている上記多層遮音中間膜である。
【００１２】
[0011]本発明の他の態様は、遮音非対称多層パネルのための多層遮音中間膜であって、第１の硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、第３の硬質層厚さを有する第３の硬質層、第１の硬質層と第２の硬質層の間の第１の軟質層、第２の硬質層と第３の硬質層の間の第２の軟質層を含み、第１及び第２の軟質層の少なくとも１つは非中心位置に配置されている上記多層遮音中間膜である。
【００１３】
[0012]本発明の他の態様は、非対称遮音多層パネルであって、第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材、第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材（ここで、Ｈ３＜Ｈ１である）、及び第１の硬質基材と第２の硬質基材の間の非対称多層遮音中間膜を含み、かかる多層は、第１の硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び第１の硬質層と第２の硬質層の間の軟質層を含み、軟質層は非中心位置に配置されている上記非対称遮音多層パネルである。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】[0013]図１ａは、対称のガラス構造を有する多層ガラスパネルを示す。[0014]図１ｂは、非対称のガラス構造を有する多層ガラスパネルを示す。
【図２】[0015]図２ａは、中間膜の中心に配置されている軟質層を有する対称の３層中間膜を示す。[0016]図２ｂは、中間膜の中心から外れて配置されている軟質層を有する非対称の３層中間膜を示す。
【図３】[0017]図３は、例１に記載のように形成して試験した幾つかの多層パネルの音響透過損失のグラフである。
【図４】[0018]図４は、例２に記載のように形成して試験した幾つかの多層パネルの音響透過損失のグラフである。
【図５】[0019]図５は、例４に記載のように形成して試験した幾つかの多層パネルの音響透過損失のグラフである。
【図６】[0020]図６は、例４に記載のように形成して試験した幾つかの更なる多層パネルの音響透過損失のグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
[0021]本発明は、非対称の多層中間膜、及び非対称の遮音多層中間膜を含む非対称の多層パネルを開示する。より具体的には、本発明は、第１の硬質基材又はシート、第１の硬質基材又はシートと異なる厚さを有する第２の硬質基材又はシート、及び第１の硬質基材と第２の硬質基材の間の遮音中間膜を含み、遮音中間膜は、中間膜の非中心位置に配置されている１つ又は複数のコア層又は軟質層を含む、非対称の多層パネル又は積層体を開示する。遮音中間膜には、下記において更に記載するように、１つより多いコア層又は軟質層を含ませることができる。
【００１６】
[0022]本発明による非対称の多層中間膜を含む非対称多層パネルは、遮音性能を、コア層が中間膜の中心位置に配置されている対称構造の遮音中間膜を有する従来の非対称パネルと比較して向上させる。多層パネルの遮音性は、少なくとも２つの軟質層を含み、軟質層の少なくとも１つが非中心位置に配置されて中間膜が非対称になっている、少なくとも２つの軟質層を含む非対称の多層中間膜によって更に向上させることができる。幾つかの態様においては、非対称構造の多層中間膜を有する非対称の多層ガラスパネルは、コインシデンス周波数領域における音響透過損失によって測定される遮音性を、同じ合計ガラス厚さ及び対称構造の多層遮音中間膜を有する従来の非対称積層ガラスパネルよりも１．０デシベル（ｄＢ）以下、１．５ｄＢ以下、１．７ｄＢ以下、２．０ｄＢ以下、２．５ｄＢ以下、２．７ｄＢ以下、３．０ｄＢ以下、３．５ｄＢ以下、４．０ｄＢ以下、又は４．２ｄＢ以下向上させる。
【００１７】
[0023]本明細書に記載する多層パネルは、概して、少なくとも第１の硬質基材、第２の硬質基材、及び第１の硬質基材と第２の硬質基材の間に配置され、それぞれと接触している非対称の多層遮音中間膜を含む。非対称の多層中間膜は、少なくとも１つの非中心位置に配置されている軟質（コア）層を含む。第１及び第２の基材のそれぞれは、ガラスのような硬質材料で形成することができ、同じか又は異なる材料から形成することができる。幾つかの態様においては、第１及び第２の基材の少なくとも１つはガラス基材であってよく、一方で他の態様においては、第１及び第２のものの少なくとも１つは、例えば、ポリカーボネート、コポリエステル、アクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート、及びこれらの組合せのような硬質ポリマーなどの他の材料で形成することができる。幾つかの態様においては、両方の硬質基材がガラスである。求められる性能及び特性に応じて、任意の好適なタイプの非ガラス材料を用いてかかる基材を形成することができる。通常は、第１又は第２の基材のいずれも、下記において詳細に記載するような熱可塑性ポリマー材料などのより軟質のポリマー材料からは形成されない。
【００１８】
[0024]任意の好適なタイプのガラスを用いて硬質ガラス基材を形成することができ、幾つかの態様においては、ガラスは、アルミナ−シリケートガラス、ホウケイ酸ガラス、石英又は溶融シリカガラス、及びソーダ石灰ガラスからなる群から選択することができる。ガラス基材は、用いる場合には、アニーリング、熱強化又は焼入れ、化学強化、エッチング、被覆、又はイオン交換による強化にかけることができ、或いは、これらの処理の１以上にかけたものであってよい。ガラスそれ自体は、圧延ガラス、フロートガラス、又は厚板ガラスであってよい。幾つかの態様においては、ガラスは化学的に処理されていなくてよく、又はイオン交換によって強化されていなくてよく、一方で他の態様においては、ガラスはアルミナシリケートガラスでなくてよい。第１及び第２の基材がガラス基材である場合には、それぞれの基材を形成するのに用いるガラスのタイプは同じであってよく、或いは異なっていてよい。
【００１９】
[0025]硬質基材は任意の好適な厚さを有していてよい。幾つかの態様においては、硬質基材が全てガラス基材である場合には、ガラスシート（第１又は第２のガラス）の少なくとも１つの呼び厚さは０．１ｍｍ〜１２．７ｍｍの範囲であり、多層ガラスパネルは、第１及び第２のガラスシート（及び所望の場合には任意の他のガラスシート）の任意の組合せの構造を含む。幾つかの態様においては、第１及び／又は第２の基材の呼び厚さは、少なくとも約０．４ｍｍ、少なくとも約０．７ｍｍ、少なくとも約１．０ｍｍ、少なくとも約１．３ｍｍ、少なくとも約１．６ｍｍ、少なくとも約１．９ｍｍ、少なくとも約２．２ｍｍ、少なくとも約２．５ｍｍ、又は少なくとも約２．８ｍｍ、或いはそれ以上、及び／又は約３．２ｍｍ未満、約２．９ｍｍ未満、約２．６ｍｍ未満、約２．３ｍｍ未満、約２．０ｍｍ未満、約１．７ｍｍ未満、約１．４ｍｍ未満、又は約１．１ｍｍ未満であってよい。更に、又は別の態様においては、第１及び／又は第２の基材は、少なくとも約２．３ｍｍ、少なくとも約２．６ｍｍ、少なくとも約２．９ｍｍ、少なくとも約３．２ｍｍ、少なくとも約３．５ｍｍ、少なくとも約３．８ｍｍ、又は少なくとも約４．１ｍｍ、及び／又は約１２．７ｍｍ未満、約１２ｍｍ未満、約１１．５ｍｍ未満、約１０．５ｍｍ未満、約１０ｍｍ未満、約９．５ｍｍ未満、約９ｍｍ未満、約８．５ｍｍ未満、約８ｍｍ未満、約７．５ｍｍ未満、約７ｍｍ未満、約６．５ｍｍ未満、約６ｍｍ未満、約５．５ｍｍ未満、約５ｍｍ未満、又は約４．５ｍｍ未満の呼び厚さを有していてよい。用途及び所望の特性に応じて他の厚さが適切である可能性がある。
【００２０】
[0026]図１ａに示すように、多層パネルが同じ呼び厚さを有する２つの基材を含む場合には、かかるパネルは、１つの基材の呼び厚さの他の基材の呼び厚さに対する比が１に等しいので「対称構造」と呼ぶことができる。図１ｂに示すように、多層パネルが異なる呼び厚さを有する２つの基材を含む場合には、かかるパネルは、１つの基材の呼び厚さの他の基材の呼び厚さに対する比が１に等しくないので「非対称構造」と呼ぶことができる。本明細書において用いる非対称構造又は非対称パネルは、複数の基材（より厚い基材に対するより薄い基材）の厚さの比が１未満であることを特徴とする。
【００２１】
[0027]幾つかの態様においては、本明細書に記載する多層パネルには、図１ｂに示すように異なる呼び厚さを有する２つの基材を含ませることができる。本明細書において用いる「基材の対称度」及び「ガラスの対称度」という用語は、より厚い基材（又はガラスシート）の呼び厚さに対するより薄い基材（又はガラスシート）の呼び厚さの比を指し、これらの用語は互換的に用いることができる。「ガラスの対称度」は、等式（１）：
ガラスの対称度（ＳＧ）＝Ｈ３／Ｈ１      （１）
（式中、Ｈ３はより薄い（第１の）ガラス基材の呼び厚さであり、Ｈ１はより厚い（第２の）ガラス基材の厚さであり、Ｈ３≦Ｈ１である）
によって定められる。図１ｂは、非対称構造を有するパネルの断面を示す。
【００２２】
[0028]本明細書において用いる「対称構造の」という用語は、多層ガラスパネルに関する場合には、１に等しいガラスの対称度：ＳＧを有することを意味し、「非対称構造の」という用語は、１未満のガラスの対称度を有することを意味する。「ガラスの対称度」、「対称構造の」、「対称構造」、及び「ガラス構造の対称度」という用語は、明細書全体で互換的に用いることができる。「非対称構造の」及び「非対称構造」という用語は、明細書全体で互換的に用いることができる。
【００２３】
[0029]幾つかの態様においては、本明細書に記載する多層パネルは、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．２３、少なくとも約０．２５、少なくとも約０．３０、少なくとも約０．３５、少なくとも約０．４０、少なくとも約０．４５、少なくとも約０．５０、少なくとも約０．５５、少なくとも約０．６０、少なくとも約０．６５、少なくとも約０．７０、少なくとも約０．７５及び／又は約１、約０．９９以下、約０．９７以下、約０．９５以下、約０．９０以下、約０．８５以下、約０．８０以下、約０．７５以下、約０．７０以下、約０．６５以下、約０．６０以下、約０．５５以下、約０．５０以下、約０．４５以下、約０．４０以下、約０．３５以下、又は約０．３０以下のガラスの対称度を有していてよい。
【００２４】
[0030]多層パネルが非対称構造を有する場合には、より厚い基材の呼び厚さとより薄い基材の呼び厚さとの間の差は、少なくとも約０．０５ｍｍであってよい。幾つかの態様においては、少なくとも１つのガラスシートは、他のガラスシートの少なくとも１つ、又は他のガラスシートのそれぞれの呼び厚さよりも少なくとも約０．１ｍｍ、少なくとも約０．２ｍｍ、少なくとも約０．３ｍｍ、少なくとも約０．４ｍｍ、少なくとも約０．５ｍｍ、少なくとも約０．６ｍｍ、少なくとも約０．７ｍｍ、少なくとも約０．８ｍｍ、少なくとも約０．９ｍｍ、少なくとも約１．０ｍｍ、少なくとも約１．２ｍｍ、少なくとも約１．６ｍｍ、少なくとも約２．０ｍｍ、少なくとも約３．０ｍｍ、又は少なくとも約４．０ｍｍ厚くてよい呼び厚さを有する。
【００２５】
[0031]具体的なガラス構造及び厚さは、多層パネルの最終的な用途に応じて選択することができる。例えば、多層パネルを自動車用途において用いる幾つかの態様においては、１つの基材の呼び厚さは０．１〜２．６ｍｍ、０．３〜２．０ｍｍ、又は０．５〜１．８ｍｍの範囲であってよく、一方で他の基材の呼び厚さは０．５〜３．０ｍｍ、０．６〜２．８ｍｍ、１．０〜２．６ｍｍ、又は１．６〜２．４ｍｍの範囲であってよいが、他の範囲も適切である可能性がある。基材の厚さの合計（Ｈ３＋Ｈ１）は、４．６ｍｍ未満、４．２ｍｍ未満、４．０ｍｍ未満、３．７ｍｍ未満、３．４ｍｍ未満、又は３．２ｍｍ未満であってよい。幾つかの態様においては、呼び厚さの比（ガラスの対称度：ＳＧ）は、０．２０乃至１未満、０．２３〜０．９５、０．２５〜０．８０、０．３０〜０．７０、又は０．３５〜０．６０の範囲であってよい。所望の用途及び性能によって、必要に応じてガラスの他の厚さ及び対称度の値を用いることができる。
【００２６】
[0032]多層パネルを航空宇宙又は建築用途において用いる場合のような他の態様においては、１つの基材の呼び厚さは、２．２〜１２．７ｍｍ、２．６〜８ｍｍ、又は２．８〜５ｍｍの範囲であってよく、一方で他の基材の呼び厚さは、１．６〜１２．６ｍｍ、１．８〜７．５ｍｍ、又は２．３〜５ｍｍの範囲であってよい。これらの態様における基材の厚さの合計（Ｈ３＋Ｈ１）は、４．６ｍｍより大きく、５．０ｍｍより大きく、５．５ｍｍより大きく、又は６ｍｍより大きくてよい。幾つかの態様においては、ガラスの対称度：ＳＧは、０．２０乃至１未満、０．２３〜０．９５、０．２５〜０．８０、０．３０〜０．７０、又は０．３５〜０．６０の範囲であってよい。所望の用途及び性能によって、必要に応じてガラスの他の厚さ及び対称度の値を用いることができる。
【００２７】
[0033]硬質基材に加えて、本明細書に記載する多層パネルは、少なくとも、第１及び第２の硬質基材の間に配置され、それぞれと接触している多層ポリマー遮音中間膜を含む。本明細書において用いる「多層中間膜」、「多層ポリマー中間膜」、及び「ポリマー多層中間膜」という用語は、多層パネルの形成において用いるのに好適な多層ポリマーシートを指す。本明細書において用いる「単層」及び「モノリス型」という用語は、１つの単一のポリマー層から形成される中間膜を指し、一方で「複数層」又は「多層」という用語は、互いに隣接して互いと接触している、共押出、積層、又は他の形態で互いと結合されている２以上のポリマー層を有する中間膜を指す。中間膜のそれぞれのポリマー層には、場合によっては１種類以上の可塑剤と混合した１種類以上のポリマー樹脂を含ませることができ、これを任意の好適な方法によってシートに成形している。中間膜中の１以上のポリマー層に更なる添加剤を更に含ませることができるが、これらは必須ではない。
【００２８】
[0034]本明細書において用いる「第１」、「第２」、「第３」などの用語は種々の部材を説明するために用いるが、かかる部材はこれらの用語によって不必要に限定すべきではない。これらの用語は１つの部材を他から区別するためだけに用いられ、必ずしも具体的な順番又は更には具体的な部材を与えない。例えば、１つの部材は、矛盾なしに明細書において「第１の」部材、特許請求の範囲において「第２の」部材とみなすことができる。明細書内及びそれぞれの独立請求項に関して一貫性が維持されるが、かかる命名は必ずしもそれらの間で一貫していることを意図していない。このような３層（又は３重層）中間膜は、２つの外側「スキン」層の間にサンドイッチされている少なくとも１つの内側「コア」層を有すると説明することができる。
【００２９】
[0035]本明細書において用いる「ポリマー樹脂組成物」及び「樹脂組成物」という用語は、１種類以上のポリマー樹脂を含む組成物を指す。ポリマー組成物には、場合によって可塑剤及び／又は他の添加剤のような他の成分を含ませることができる。
【００３０】
[0036]幾つかの態様においては、非対称多層中間膜は２つの硬質層又はスキン層、及び１つの軟質層又はコア層を含み、軟質層は、コア層が図２ｂに示すように非中心位置に配置されるように２つの硬質層の間でそれらと接触している。非中心位置に配置されているコア層を有するかかる多層中間膜は、ここでは「非対称中間膜」又は「非対称コア層」とも呼び、コア層の中心面（ＰＣ）が多層中間膜の幾何中心面（ＰＩ）から外れていて、コア層の中心面からより厚い硬質層の外表面までの厚さ（ｔ１）に対するコア層の中心面からより薄い硬質層の外表面までの厚さ（ｔ２）の比が１未満である（図２ｂを参照）ことを特徴とする。本明細書において用いるこの厚さの比（ＳＩ）は、「コア層の対称度」又は「中間膜の対称度」と呼び、等式（２）：
ＳＩ＝ｔ２／ｔ１      （２）
（式中、ｔ２はコア層の中心面からより薄い硬質層の外表面までの厚さであり、ｔ１はコア層の中心面からより厚い硬質層の外表面までの厚さであり、ｔ２≦ｔ１である）
によって示すことができる。対称の多層遮音中間膜（例えばコア層の対称度が１に等しい）は、コア層の中心面（ＰＣ）が多層中間膜の幾何中心面（ＰＩ）に重なっていて、コア層の中心面から硬質層の外表面の一方までの厚さ（ｔ１、ｔ２）の、コア層の中心面から硬質層の他の外表面までの厚さに対する比が１である（図２ａを参照）ことを特徴とする。ｔ１＝ｔ２の場合には、ＳＩ＝１である。
【００３１】
[0037]本明細書において用いる「対称構造のコア層」及び「対称構造の中間膜」という用語は１のコア層の対称度（ＳＩ）を有する多層中間膜を指し、「コア層の対称度」及び「中間膜の対称度」という用語は互換的に用いることができる。中間膜が複数のコア（軟質）層を含む場合には、コア層のそれぞれの対称度は上記に記載のように計算することができる。
【００３２】
[0038]幾つかの態様においては、コア層の中心面（ＰＣ）は、所望に応じて中間膜の幾何中心面（ＰＩ）に対して任意の非対称位置にあってよい。１つの基材が他よりも厚い非対称多層パネルの幾つかの態様においては、コア層の中心面はより薄い基材（Ｈ３）により近接して配置することができ、或いはコア層の中心面はより厚い基材（Ｈ１）により近接して配置することができる。幾つかの態様においては、本明細書に記載する多層遮音中間膜は、約０．０１より大きいコア層の対称度を有していてよい。対称度の範囲は、０．０１乃至１未満、０．０２〜０．９、０．０３〜０．８、０．０４〜０．７、及び０．０５〜０．６であってよい。幾つかの態様においては、本明細書に記載する多層遮音中間膜は、１未満、０．９０未満、０．８０未満、０．７０未満、０．６０未満、０．５０未満、０．４０未満、及び／又は約０より大きく、約０．０５より大きく、０．１０より大きく、０．２０より大きく、又は約０．３５より大きく、或いはそれ以上のコア層の対称度を有していてよい。
【００３３】
[0039]幾つかの態様においては、非対称多層遮音中間膜は少なくとも１つの軟質又はコア層を含み、一方で他の態様においては、非対称多層遮音中間膜は、少なくとも２つの軟質層、少なくとも３つの軟質層、少なくとも４つの軟質層、少なくとも５つの軟質層、又は少なくとも６つの軟質層、或いはそれ以上の軟質層を含む。幾つかの態様においては、１つより多い軟質又はコア層（即ち、２以上の軟質層）を含む非対称多層遮音中間膜は、１つの軟質層しか含まない非対称多層遮音中間膜よりも、コインシデンス周波数領域における非対称ガラスパネルの遮音性のより多い向上を与え、したがってより有利である。
【００３４】
[0040]非対称多層遮音中間膜が、２つ、３つ、又はそれ以上の軟質層を含む場合には、これらの軟質層は同一であっても又は異なっていてもよく、軟質層の少なくとも１つが非対称構造である（コア層の対称度が１未満である）限りにおいて異なる構造又は配置で中間膜内に配置することができる。例えば、少なくとも２つの軟質層が非対称構造であるか、或いは少なくとも１つの軟質層が非対称構造であり、少なくとも１つの軟質層が対称構造である少なくとも２つの軟質層を中間膜に含ませることができる。非対称構造である２以上の軟質層が存在する場合には、コア層の対称度は同一であっても異なっていてもよい。
【００３５】
[0041]本発明の幾つかの態様による中間膜の全体の平均厚さは、少なくとも約１０ミル（１ミル＝０．０２５４ｍｍ）、少なくとも約１５ミル、少なくとも約２０ミル、少なくとも約２５ミル、少なくとも約３０ミル、又は少なくとも約３５ミル、及び／又は約１５０ミル以下、約１２０ミル以下、約９０ミル以下、約７５ミル以下、約６０ミル以下、約５０ミル以下、約４５ミル以下、約４０ミル以下、約３５ミル以下、約３２ミル以下であってよい。特定の用途のために所望に応じて他の厚さを用いて、特定の性能特性を得ることができる。中間膜が２つの基材の間に積層されていない場合には、その平均厚さは、カリパス又は他の同等の装置を用いて中間膜の厚さを直接測定することによって求めることができる。中間膜が２つの基材の間に積層されている場合には、その厚さは、多層パネルの全厚さから基材の合計厚さを減じることによって求めることができる。
【００３６】
[0042]幾つかの態様においては、１以上のポリマー層は、少なくとも約１ミル、少なくとも約２ミル、少なくとも約３ミル、少なくとも約４ミル、少なくとも約５ミル、少なくとも約６ミル、少なくとも約７ミル、少なくとも約８ミル、少なくとも約９ミル、又は少なくとも約１０ミル、或いはそれ以上の平均厚さを有していてよい。更に、又は別の態様においては、本明細書に記載する中間膜中の１以上のポリマー層は、約２５ミル以下、約２０ミル以下、約１５ミル以下、約１２ミル以下、約１０ミル以下、約８ミル以下、約６ミル以下、約４ミル以下、又は約２ミル以下の平均厚さを有していてよいが、所望に応じて他の厚さを用いることができる。
【００３７】
[0043]幾つかの態様においては、層又は中間膜に、シートの長さ若しくは最長寸法及び／又は幅若しくは第２の最長寸法に沿って実質的に同じ厚さを有する平坦なポリマー層を含ませることができ、一方で他の態様においては、例えば多層中間膜の１以上の層をくさび形状にするか、或いはくさび形状のプロファイルを与えて、中間膜の厚さがシートの長さ及び／又は幅に沿って変化して、層又は中間膜の一方の縁部が他の縁部よりも大きい厚さを有するようにすることができる。中間膜が多層中間膜である場合には、中間膜の複数の層の少なくとも１つ、少なくとも２つ、又は少なくとも３つ、或いはそれ以上をくさび形状にすることができる。くさび形状の中間膜は、例えば自動車及び航空機用途におけるヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）パネルにおいて有用である可能性がある。
【００３８】
[0044]好適な熱可塑性ポリマーの例としては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂、ポリウレタン（ＰＵ）、ポリ（エチレン−ｃｏ−酢酸ビニル）樹脂（ＥＶＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−メタクリレート）、ポリエチレン、ポリオレフィン、エチレンアクリレートエステルコポリマー、ポリ（エチレン−ｃｏ−ブチルアクリレート）、シリコーンエラストマー、エポキシ樹脂、並びに上記に示した任意のポリマーから誘導されるエチレン／カルボン酸コポリマー及びそのイオノマーのような酸コポリマー、並びにこれらの組合せを挙げることができるが、これらに限定されない。幾つかの態様においては、多層中間膜の１以上の層に熱可塑性ポリマーを含ませることができ、これは、ポリ（ビニルアセタール）樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンビニルアセテート、及びポリウレタンからなる群から選択することができる。幾つかの態様においては、１以上のポリマー層に少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。本明細書においては概してポリ（ビニルアセタール）樹脂に関して記載するが、本発明の種々の態様にしたがって、下記に記載するポリ（ビニルアセタール）樹脂と一緒か、又はこれに代えて１種類以上の上記のポリマー樹脂を含ませることができることを理解すべきである。
【００３９】
[0045]層及び中間膜において用いるのに好適なポリウレタンは異なる硬度を有する可能性がある。代表的なポリウレタンポリマーは、ＡＳＴＭ−Ｄ２２４０にしたがって８５未満のショアＡ硬度を有する。ポリウレタンポリマーの例は、２０℃未満のガラス転移温度を有する脂肪族イソシアネートポリエーテル系ポリウレタンであるAG8451及びAG5050（Woburn, MAのThermedics Inc.から商業的に入手できる）である。ＥＶＡポリマーは、種々の量の酢酸ビニル基を含む可能性がある。望ましい酢酸ビニル含量は、一般に約１０〜約９０モル％である。より低い酢酸ビニル含量を有するＥＶＡは、低温における遮音のために用いることができる。含ませる場合には、エチレン／カルボン酸コポリマーは、一般に約１〜約２５モル％のカルボン酸含量を有するポリ（エチレン−ｃｏ−メタクリル酸）及びポリ（エチレン−ｃｏ−アクリル酸）である。エチレン／カルボン酸コポリマーのイオノマーは、アルカリ金属（例えばナトリウム）及びアルカリ金属(alkaline metals)（例えばマグネシウム）の水酸化物、アンモニア、又は亜鉛のような遷移金属の他の水酸化物のような塩基でコポリマーを部分的又は完全に中和することによって得ることができる。好適なイオノマーの例としては、Surlyn（登録商標）イオノマー樹脂（Wilmington, DelawareのDuPontから商業的に入手できる）が挙げられる。
【００４０】
[0046]本発明のガラスパネルにおいて用いる多層中間膜としては、少なくとも２つの層、又は少なくとも３つの層を有し、遮音特性を有する任意の中間膜、例えば少なくとも第１の硬質層、第２の硬質層、及び第１の硬質層と第２の硬質層の間に配置されている第３の軟質層を含む多層遮音中間膜が挙げられる。軟質／硬質／軟質、軟質／硬質／軟質／硬質／軟質、硬質／軟質／硬質／軟質／硬質、硬質／軟質／軟質／硬質のような更なる数の層及び中間膜の組合せ、及び当業者に公知の他の態様が可能である。
【００４１】
[0047]本発明の多層ガラスパネルにおいて用いるのに好適な多層遮音中間膜としては、音響減衰特性を増大し、ガラス及び硬質の外側層、通常はスキン層を通る音響透過を減少させて、中間膜の取扱い性、加工性、及び機械的強度を与えるために変性された１以上の物理特性を有する軟質層を含む中間膜が挙げられる。本明細書において用いる「硬質層」又は「より硬質の層」とは、概して他の層よりも硬質又はより剛性であり、他の層よりも概して少なくとも２℃高いガラス転移温度を有する層を指す。本明細書において用いる「軟質層」又は「より軟質の層」とは、他の層よりも軟質であり、他の層よりも概して少なくとも２℃低いガラス転移温度を有する層を指す。向上した遮音特性を達成するために変性される固有の物理特性の１つは、軟質（コア）層のより低いガラス転移温度である。幾つかの態様においては、軟質層の好適なガラス転移温度は、約２５℃未満、約２０℃未満、約１５℃未満、約１０℃未満、約５℃未満、約０℃未満、又は約−５℃未満である。軟質層のより低いガラス転移温度に加えて、本発明の多層ガラスパネルにおいて用いるのに好適な多層遮音中間膜としては、少なくとも０．１０、少なくとも約０．１５、少なくとも約０．２０、又はそれ以上の２０℃における減衰損失係数(damping loss factor)を有する中間膜を挙げることができる。
【００４２】
[0048]多層ガラスパネルに関しては、減衰損失係数は概してコインシデンス周波数における音響透過損失に相関させることができ、減衰損失係数が増加すると、コインシデンス周波数における音響透過損失は増加する（例えば、Lu, J: Designing PVB interlayer for Laminated Glass with Enhanced Sound Reduction, 2002, InterNoise 2002, 論文581；Lu, J. Windshields with New PVB Interlayer for Vehicle Interior Noise Reduction and Sound Quality Improvement, 2003, SAE Noise & Vibration Conference, Traverse City, MI, 2003年5月5〜9日, Society of Automotive Engineers Paper 2003-01-1587を参照）。
【００４３】
[0049]代表的な多層中間膜構造の例としては、ＰＶＢ／ＰＶＢ／ＰＶＢ、ＰＶｎＢ／ＰＶｉＢ／ＰＶｎＢ（ここで、ＰＶＢ（ポリ（ビニルブチラール））、ＰＶｎＢ（ポリビニルｎ−ブチラール）、及び／又はＰＶｉＢ（ポリ（ビニルｉ−ブチラール）層は、単一の樹脂、又は異なる残留ヒドロキシル含量若しくは異なるポリマー組成を有する２種類以上の樹脂を含む）；ＰＶＣ／ＰＶＢ／ＰＶＣ、ＰＶＢ／ＰＶＣ／ＰＶＢ、ＰＶＢ／ＰＵ／ＰＶＢ、ＰＵ／ＰＶＢ／ＰＵ、イオノマー／ＰＶＢ／イオノマー、イオノマー／ＰＵ／イオノマー、イオノマー／ＥＶＡ／イオノマー、イオノマー／イオノマー／イオノマー（ここで、軟質コア層（ＰＶＢ（ＰＶｉＢを含む）、ＰＶＣ、ＰＵ、ＥＶＡ、又はイオノマー）は、単一の樹脂、又は異なるガラス転移温度を有する２種類以上の樹脂を含む）が挙げられるが、これらに限定されない。或いは、スキン及びコア層は全て、同じか又は異なる出発樹脂を用いるＰＶＢであってよい。樹脂及びポリマーの他の組合せは当業者に明らかであろう。一般に、ここで用いる「ＰＶＢ」及び「ＰＶＢ樹脂」とは、他に示していない限りにおいて、ＰＶｎＢ、又はＰＶｉＢ、或いはＰＶｎＢとＰＶｉＢの組み合わせを指す。
【００４４】
[0050]多層中間膜中の軟質コア層には、１種類以上の樹脂を含ませることができる。コア層が少なくとも１種類のポリビニルアセタール樹脂を含む場合には、軟質コア層中の樹脂又は少なくとも１種類の樹脂は、次の特性：より低い残留ヒドロキシル；より高い残留酢酸ビニル含量；より低い残留ヒドロキシル含量及びより高い残留アセテート含量；硬質層と異なるアルデヒド；混合アルデヒド；の少なくとも１つ、又は任意の２以上の特性の組み合わせを有する。軟質層は、通常は、少なくとも１種類の可塑剤、幾つかの態様においては２種類以上の可塑剤の混合物を含み、代表的な態様においては、軟質層は１つ又は複数の硬質層よりも高い可塑剤含量を有する。所望に応じて、当業者に公知なように層及び中間膜の特性の任意の組合せを用いることができる。
【００４５】
[0051]対称多層遮音中間膜（即ち、コア層の対称度は１である）を含む従来の非対称積層ガラスパネルは、合計ガラス厚さとは実質的に無関係のコインシデンス周波数における音響透過損失（ＳＴＬ）によって測定される遮音性を有し、同じ対称多層遮音中間膜を含む従来の対称積層ガラスパネルよりも低いコインシデンス周波数領域における遮音性を有する。一般に、従来の非対称多層ガラスパネルのコインシデンス周波数領域における遮音性は、ガラスの対称度：ＳＧが減少するか又は低下するにつれて減少する。１のコア層の対称度を有する遮音中間膜を有する１つの従来の非対称多層ガラスパネル構造（１．６ｍｍ／０．７ｍｍ、ガラスの対称度＝０．４４、合計ガラス厚さ＝２．３ｍｍ）においては、遮音性は、その非対称多層ガラスパネルと同じ対称多層遮音中間膜（１のコア層の対称度）を有する従来の対称多層ガラスパネル（それぞれ１．４ｍｍ、３．７ｍｍ、４．２ｍｍ、及び４．６ｍｍの合計ガラス厚さを有する、０．７ｍｍ／０．７ｍｍ、１．８５ｍｍ／１．８５ｍｍ、２．１ｍｍ／２．１ｍｍ、及び２．３ｍｍ／２，３ｍｍの構造）と比較して、１．５〜１．７ｄＢ程度低下する。対称遮音中間膜（１のコア層の対称度）を有する３．０ｍｍ／０．７ｍｍの他の従来の非対称ガラスパネル構造（ガラスの対称度＝０．２３、合計ガラス厚さ＝３．７ｍｍ）においては、遮音性は、その非対称多層ガラスパネルと同じ対称多層遮音中間膜（１のコア層の対称度）を有する従来の対称多層ガラスパネルと比較して、４．１〜４．３ｄＢ程度低下する。
【００４６】
[0052]熱可塑性ポリマー樹脂は、任意の好適な方法によって形成することができる。熱可塑性ポリマー樹脂がポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、かかる樹脂は、例えば米国特許２，２８２，０５７及び２，２８２，０２６、並びに"Vinyl Acetal Polymers", Encyclopedia of Polymer Science & Technology, 3版, vol.8, p.381-399, B.E. Wade (2003)に記載されているもののような公知の方法にしたがって、ポリ（ビニルアルコール）を触媒の存在下で１種類以上のアルデヒドでアセタール化することによって形成することができる。得られるポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６にしたがって樹脂のアセタール化％として測定して少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約７５重量％、少なくとも約８０重量％、少なくとも約８５重量％、少なくとも約９０重量％の少なくとも１種類のアルデヒドの残基を含み得る。ポリ（ビニルアセタール）樹脂中のアルデヒド残基の全量はアセタール含量として総称することができ、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残りは残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）及び残留エステル基（酢酸ビニル基として）であり、これは下記において更に詳細に議論する。
【００４７】
[0053]好適なポリ（ビニルアセタール）樹脂には任意のアルデヒドの残基を含ませることができ、幾つかの態様においては少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドの残基を含ませることができる。好適なＣ４〜Ｃ８アルデヒドの例としては、例えばｎ−ブチルアルデヒド、ｉ−ブチルアルデヒド、２−メチルバレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、及びこれらの組み合わせを挙げることができる。本明細書に記載する層及び中間膜において用いるポリ（ビニルアセタール）樹脂の１以上に、樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、又は少なくとも約７０重量％の少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドの残基を含ませることができる。或いは、又は更には、ポリ（ビニルアセタール）樹脂に、約９５重量％以下、約９０重量％以下、約８５重量％以下、約８０重量％以下、約７５重量％以下、約７０重量％以下、又は約６５重量％以下の少なくとも１種類のＣ４〜Ｃ８アルデヒドを含ませることができる。Ｃ４〜Ｃ８アルデヒドは上記に示した群から選択することができ、或いはこれはｎ−ブチルアルデヒド、ｉ−ブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組合せからなる群から選択することができる。他の態様においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂に、シンナムアルデヒド、ヘキシルシンナムアルデヒド、ベンズアルデヒド、ヒドロシンナムアルデヒド、４−クロロベンズアルデヒド、４−ｔ−ブチルフェニルアセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、２−フェニルプロピオンアルデヒド、及びこれらの組合せなど（しかしながらこれらに限定されない）の他のアルデヒドの残基を、単独か又は本明細書に記載する１種類以上のＣ４〜Ｃ８アルデヒドと組み合わせて含ませることができる。
【００４８】
[0054]種々の態様においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、主としてｎ−ブチルアルデヒドの残基を含み、例えば任意の所望の量のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含んでいてよいＰＶＢ樹脂であってよい。通常は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂中に存在するｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基としては、ｉ−ブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組合せを挙げることができる。ポリ（ビニルアセタール）樹脂がポリ（ビニルブチラール）樹脂を含む場合には、樹脂の重量平均分子量は、Cotts及びOuanoの低角レーザー光散乱（ＳＥＣ／ＬＡＬＬＳ）法を用いてサイズ排除クロマトグラフィーによって測定して少なくとも約３０，０００ダルトン、少なくとも約５０，０００ダルトン、少なくとも約８０，０００ダルトン、少なくとも約１００，０００ダルトン、少なくとも約１３０，０００ダルトン、少なくとも約１５０，０００ダルトン、少なくとも約１７５，０００ダルトン、少なくとも約２００，０００ダルトン、少なくとも約３００，０００ダルトン、又は少なくとも約４００，０００ダルトンであってよい。
【００４９】
[0055]上記に記載したように、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリ（酢酸ビニル）をポリ（ビニルアルコール）に加水分解し、次にポリ（ビニルアルコール）を１以上の上記のアルデヒドによってアセタール化してポリ（ビニルアセタール）樹脂を形成することによって製造することができる。ポリ（酢酸ビニル）を加水分解するプロセスにおいては、全てのアセテート基がヒドロキシル基に転化する訳ではなく、その結果、残留アセテート基が樹脂上に残留する。同様に、ポリ（ビニルアルコール）をアセタール化するプロセスにおいては、全てのヒドロキシル基がアセタール基に転化する訳ではなく、同様に樹脂上に残留ヒドロキシル基が残留する。その結果、殆どのポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリマー鎖の一部として、残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）、及び残留アセテート基（酢酸ビニル基として）の両方を含む。本明細書において用いる「残留ヒドロキシル含量」及び「残留アセテート含量」という用語は、それぞれ処理が完了した後に樹脂上に残留するヒドロキシル基及びアセテート基の量を指す。残留ヒドロキシル含量及び残留アセテート含量は両方ともポリマー樹脂の重量を基準とする重量％で表され、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６にしたがって測定される。
【００５０】
[0056]本明細書に記載する１以上のポリマー層中で用いるポリ（ビニルアセタール）樹脂は、少なくとも約６重量％、少なくとも約７重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１１重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１３重量％、少なくとも約１４重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約１６重量％、少なくとも約１７重量％、少なくとも約１８重量％、少なくとも約１８．５重量％、少なくとも約１９重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約２１重量％、少なくとも約２２重量％、少なくとも約２３重量％、少なくとも約２４重量％、少なくとも約２５重量％、少なくとも約２６重量％、少なくとも約２７重量％、少なくとも約２８重量％、少なくとも約２９重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約３１重量％、少なくとも約３２重量％、又は少なくとも約３３重量％、或いはそれ以上の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。更に、又は別の態様においては、本発明のポリマー層中で用いる１種類又は複数のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、約４５重量％以下、約４３重量％以下、約４０重量％以下、約３７重量％以下、約３５重量％以下、約３４重量％以下、約３３重量％以下、約３２重量％以下、約３１重量％以下、約３０重量％以下、約２９重量％以下、約２８重量％以下、約２７重量％以下、約２６重量％以下、約２５重量％以下、約２４重量％以下、約２３重量％以下、約２２重量％以下、約２１重量％以下、約２０重量％以下、約１９重量％以下、約１８．５重量％以下、約１８重量％以下、約１７重量％以下、約１６重量％以下、約１５重量％以下、約１４重量％以下、約１３重量％以下、約１２重量％以下、約１１重量％以下、又は約１０重量％以下の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。
【００５１】
[0057]幾つかの態様においては、１以上のポリマー層に、少なくとも約２０重量％、少なくとも約２１重量％、少なくとも約２２重量％、少なくとも約２３重量％、少なくとも約２４重量％、少なくとも約２５重量％、少なくとも約２６重量％、少なくとも約２７重量％、少なくとも約２８重量％、少なくとも約２９重量％、又は少なくとも約３０重量％、及び／又は約４５重量％以下、約４３重量％以下、約４０重量％以下、約３７重量％以下、約３５重量％以下、約３４重量％以下、約３３重量％以下、又は約３２重量％以下の残留ヒドロキシル含量を有する少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。幾つかの態様においては、１以上のポリマー層に、少なくとも約６重量％、少なくとも約７重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１１重量％、又は少なくとも約１２重量％、及び／又は約１７重量％以下、約１６重量％以下、約１５重量％以下、又は約１４重量％以下の残留ヒドロキシル含量を有する少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。ポリマー層又は中間膜が１つより多いタイプのポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、ポリ（ビニルアセタール）樹脂のそれぞれは実質的に同等の残留ヒドロキシル含量を有していてよく、或いはポリ（ビニルアセタール）樹脂の１以上は、１以上の他のポリ（ビニルアセタール）樹脂と実質的に異なる残留ヒドロキシル含量を有していてよい。
【００５２】
[0058]本発明による中間膜において用いる１種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、約３０重量％以下、約２５重量％以下、約２０重量％以下、約１８重量％以下、約１５重量％以下、約１２重量％以下、約１０重量％以下、約８重量％以下、約６重量％以下、約４重量％以下、約３重量％以下、又は約２重量％以下の残留アセテート含量を有していてよい。或いは、又は更には、本明細書に記載するポリマー層又は中間膜において用いる少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約７重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、又は少なくとも約１４重量％、或いはそれ以上の残留アセテート含量を有していてよい。ポリマー層又は中間膜が２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む場合には、樹脂は実質的に同等の残留アセテート含量を有していてよく、或いは１以上の樹脂は、１以上の他のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量と異なる残留アセテート含量を有していてよい。
【００５３】
[0059]本明細書に記載するポリマー層及び多層遮音中間膜において用いる１種類又は複数のポリマー樹脂には、１種類以上の熱可塑性ポリマー樹脂を含ませることができる。幾つかの態様においては、１種類又は複数の熱可塑性樹脂は、ポリマー層中の樹脂の全重量を基準として少なくとも約４５重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約５５重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約６５重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約７５重量％、少なくとも約８０重量％、少なくとも約８５重量％、少なくとも約９０重量％、又は少なくとも約９５重量％の量でポリマー層中に存在させることができる。２種類以上の樹脂を存在させる場合には、それぞれは、ポリマー層又は中間膜中の樹脂の全重量を基準として少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約２５重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約３５重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約４５重量％、又は少なくとも約５０重量％の量で存在させることができる。
【００５４】
[0060]本明細書に記載する１以上のポリマー層にはまた、少なくとも１種類の可塑剤を含ませることもできる。存在させる場合には、１以上のポリマー層の可塑剤含量は、樹脂１００部あたり少なくとも約２部（ｐｈｒ）、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約６ｐｈｒ、少なくとも約８ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１５ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、少なくとも約２５ｐｈｒ、少なくとも約３０ｐｈｒ、少なくとも約３５ｐｈｒ、少なくとも約４０ｐｈｒ、少なくとも約４５ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、少なくとも約６５ｐｈｒ、少なくとも約７０ｐｈｒ、少なくとも約７５ｐｈｒ、少なくとも約８０ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約１０５ｐｈｒ以下、約１００ｐｈｒ以下、約９５ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、約８５ｐｈｒ以下、約７５ｐｈｒ以下、約７０ｐｈｒ以下、約６５ｐｈｒ以下、約６０ｐｈｒ以下、約５５ｐｈｒ以下、約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下、約４０ｐｈｒ以下、又は約３５ｐｈｒ以下であってよい。幾つかの態様においては、１以上のポリマー層は、３５ｐｈｒ以下、約３２ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２７ｐｈｒ以下、約２６ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、約２４ｐｈｒ以下、約２３ｐｈｒ以下、約２２ｐｈｒ以下、約２１ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、約１９ｐｈｒ以下、約１８ｐｈｒ以下、約１７ｐｈｒ以下、約１６ｐｈｒ以下、約１５ｐｈｒ以下、約１４ｐｈｒ以下、約１３ｐｈｒ以下、約１２ｐｈｒ以下、約１１ｐｈｒ以下、又は約１０ｐｈｒ以下の可塑剤含量を有していてよい。
【００５５】
[0061]本明細書において用いる「樹脂１００部あたりの部」又は「ｐｈｒ」という用語は、重量基準で樹脂１００部あたりに存在する可塑剤の量を指す。例えば、３０ｇの可塑剤を１００ｇの樹脂に加えた場合には、可塑剤含量は３０ｐｈｒである。ポリマー層が２種類以上の樹脂を含む場合には、可塑剤の重量を存在する全樹脂の合計量と比較して樹脂１００部あたりの部を求める。更に、本明細書において層又は中間膜の可塑剤含量が与えられている場合には、これは、他に示していない限りにおいて層又は中間膜を製造するために用いた混合物又は溶融体中の可塑剤の量に関して与えられている。
【００５６】
[0062]未知の可塑剤含量の層に関しては、可塑剤含量は、適当な溶媒又は複数の溶媒の混合物を用いてポリマー層又は中間膜から可塑剤を抽出する湿式化学法によって求めることができる。可塑剤を抽出する前に、試料層の重量を測定し、抽出後にそれから可塑剤が除去された層の重量と比較する。この差に基づいて可塑剤の重量を求めて、可塑剤含量（ｐｈｒ）を計算することができる。多層中間膜に関しては、ポリマー層を互いから物理的に分離して、上記の手順にしたがって個々に分析することができる。
【００５７】
[0063]理論によって縛られることは望まないが、与えられたタイプの可塑剤に関して、ポリ（ビニルアセタール）樹脂中における可塑剤の相溶性は樹脂の残留ヒドロキシル含量と相関する可能性があると理解される。より詳しくは、より高い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は一般に減少した可塑剤相溶性又は容量を有する可能性があり、一方で、より低い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は増加した可塑剤相溶性又は容量を示す可能性がある。一般に、ポリマー樹脂に対して適切な量の可塑剤の添加を容易にし、中間膜内の複数の層の間の可塑剤含量の差を安定に維持するために、ポリマーの残留ヒドロキシル含量とその可塑剤相溶性／容量の間のこの相関関係を操作することができる。また、可塑剤の相溶性とポリ（ビニルアセタール）樹脂における残留アセテート含量に関しても、同様の相関関係が存在する可能性がある。
【００５８】
[0064]本明細書に記載するポリマー層中において任意の好適な可塑剤を用いることができる。可塑剤は、少なくとも約６、及び／又は約３０以下、約２５以下、約２０以下、約１５以下、約１２以下、又は約１０以下の炭素原子の炭化水素セグメントを有していてよい。種々の態様においては、可塑剤は、従来の可塑剤、又は２種類以上の従来の可塑剤の混合物から選択される。幾つかの態様においては、概して約１．４５０未満の屈折率を有する従来の可塑剤としては、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（４ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、ビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、ブチルリシノレエート、ヒマシ油、ココナツ油脂肪酸のトリエチルグリコールエステル、及びオイル変性セバシン酸アルキド樹脂を挙げることができる。幾つかの態様においては、従来の可塑剤は３ＧＥＨ（屈折率＝２５℃において１．４４２）である。
【００５９】
[0065]幾つかの態様においては、より高い屈折率を有する可塑剤（即ち高屈折率可塑剤）のような当業者に公知の他の可塑剤を用いることができる。本明細書において用いる「高屈折率可塑剤」とは、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する可塑剤である。ここで用いる可塑剤又は樹脂の屈折率（屈折係数としても知られる）は、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって５８９ｎｍの波長及び２５℃において測定されるか、或いはＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって文献において報告されているもののいずれかである。種々の態様においては、可塑剤の屈折率は、コア及びスキン層の両方に関して少なくとも約１．４６０、又は約１．４７０より高く、又は約１．４８０より高く、又は約１．４９０より高く、又は約１．５００より高く、又は１．５１０より高く、或いは１．５２０より高い。幾つかの態様においては、１種類又は複数の高屈折率可塑剤を１種類又は複数の従来の可塑剤と組み合わせて用い、幾つかの態様においては、含ませる場合には従来の可塑剤は３ＧＥＨであり、可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０である。好適な高屈折率可塑剤の例としては、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、ジブトキシエチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、トリオクチルホスフェート、ポリエチレンオキシドロジン誘導体のフェニルエーテル、及びトリクレシルホスフェート、並びにこれらの混合物が挙げられるが、これらに限定されない。幾つかの態様においては、可塑剤には、従来の可塑剤と高屈折率可塑剤の混合物を含ませることができ、又はこれらから構成することができる。
【００６０】
[0066]更に、少なくとも１つのポリマー層にはまた、ポリマー層又は中間膜に特定の特性又は特徴を与えることができる他のタイプの添加剤を含ませることもできる。かかる添加剤としては、接着制御剤（ＡＣＡ）、染料、顔料、安定剤、例えば紫外線（ＵＶ）安定剤、酸化防止剤、アンチブロッキング剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤（例えばインジウムスズオキシド、アンチモンスズオキシド、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）、及びセシウムタングステンオキシド）、加工助剤、流動向上添加剤、潤滑剤、耐衝撃性改良剤、成核剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、強化添加剤、フィラー、及び１種類又は複数の屈折率（ＲＩ）平衡化剤を挙げることができるが、これらに限定されない。本明細書において用いる「屈折率平衡化剤」又は「ＲＩ平衡化剤」という用語は、樹脂又は層の少なくとも１つの屈折率を調節するために組成物、層、又は中間膜中に含める任意の成分又は添加剤を指す。かかる添加剤の具体的なタイプ及び量は、特定の中間膜の最終的な特性又は最終用途に基づいて選択することができる。
【００６１】
[0067]ポリマーのタイプ及び層の組成に応じて、本明細書に記載するポリマー層は広範囲のガラス転移温度を示し得る。幾つかの態様においては、２以上のポリマー又はポリマー層を含む多層遮音中間膜は２以上のガラス転移温度を示し得る。ポリマー材料のガラス転移温度（Ｔｇ）は、材料のガラス状態からゴム状態への転移を示す温度である。本明細書に記載するポリマー層のガラス転移温度は、以下の手順にしたがって動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）によって求めた。ポリマーシートを直径２５ミリメートル（ｍｍ）の試料ディスクに成形する。ポリマー試料ディスクを、Rheometrics Dynamic Spectrometer IIの２つの直径２５ｍｍの平行プレート試験治具の間に配置する。試料の温度を２℃／分の速度で−２０℃から７０℃へ、又は他の温度範囲で上昇させながら、ポリマー試料ディスクを剪断モードにおいて１ヘルツの振動数で試験する。温度に依存してプロットしたｔａｎδ（Ｇ”／Ｇ’）の最大値の位置を用いてガラス転移温度を求める。実験は、この方法が±１℃の範囲内まで再現可能であることを示している。
【００６２】
[0068]本明細書に記載する多層遮音中間膜には、少なくとも約−２０℃、少なくとも約−１０℃、少なくとも約−５℃、少なくとも約−１℃、少なくとも約０℃、少なくとも約１℃、少なくとも約２℃、少なくとも約５℃、少なくとも約１０℃、少なくとも約１５℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約２５℃、少なくとも約２７℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３２℃、少なくとも約３３℃、少なくとも約３４℃、少なくとも約３５℃、少なくとも約３６℃、少なくとも約３７℃、少なくとも約３８℃、又は少なくとも約４０℃のガラス転移温度を有する少なくとも１つのポリマー層を含ませることができる。或いは、又は更には、ポリマー層は、約２５℃以下、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約２℃以下、約０℃以下、約−１℃以下、又は約−５℃以下のガラス転移温度を有していてよい。
【００６３】
[0069]幾つかの態様においては、１以上のポリマー層は、少なくとも約３０℃、少なくとも約３２℃、少なくとも約３３℃、少なくとも約３５℃、少なくとも約３６℃、少なくとも約３７℃、少なくとも約３８℃、少なくとも約３９℃、又は少なくとも約４０℃、及び／又は約１００℃以下、約９０℃以下、約８０℃以下、約７０℃以下、約６０℃以下、約５０℃以下、約４５℃以下、約４４℃以下、約４３℃以下、約４２℃以下、約４１℃以下、約４０℃以下、約３９℃以下、約３８℃以下、又は約３７℃以下のガラス転移温度を有していてよい。或いは、又は更には、少なくとも１つのポリマー層は、少なくとも約−１０℃、少なくとも約−５℃、少なくとも約−２℃、少なくとも約−１℃、少なくとも約０℃、少なくとも約１℃、少なくとも約２℃、少なくとも約５℃、及び／又は約２５℃以下、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約２℃以下、約１℃以下、約０℃以下、又は約−１℃以下のガラス転移温度を有していてよい。多層遮音中間膜が２以上のポリマー層を含む場合には、層の少なくとも１つは、中間膜内の１以上の他のポリマー層と異なるガラス転移温度を有していてよい。言い方を変えると、２以上の層が存在する場合には、それぞれの層は異なるガラス転移温度を有していてよい。幾つかの態様においては、１以上の層は約２５℃未満のガラス転移温度を有する。
【００６４】
[0070]幾つかの態様においては、本発明によるポリマー層は、ＤＭＴＡによって測定して少なくとも約０．５０、少なくとも約０．６０、少なくとも約０．７０、少なくとも約０．８０、少なくとも約０．９０、少なくとも約１．００、少なくとも約１．１０、少なくとも約１．２５、少なくとも約１．５０，少なくとも約１．７５、少なくとも約２．００、又は少なくとも約２．２５のガラス転移温度におけるｔａｎδの値を有していてよい。
【００６５】
[0071]幾つかの態様においては、中間膜中のポリマー層のそれぞれがポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む。他の態様においては、多層遮音中間膜には、少なくとも、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む第１のポリマー層、及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む第２のポリ（ビニルアセタール）層を含ませることができる。第１及び第２のポリマー層は互いと隣接させることができ、又は場合によってはそれらの間に１以上の介在ポリマー層を与えることができる。
【００６６】
[0072]存在させる場合には、それぞれの第１及び第２のポリマー層の第１及び第２（又はそれ以上）のポリ（ビニルアセタール）樹脂は異なる組成を有していてよい。例えば幾つかの態様においては、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約７重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１３重量％、少なくとも約１４重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約１６重量％、少なくとも約１７重量％、少なくとも約１８重量％、少なくとも約１９重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約２１重量％、少なくとも約２２重量％、少なくとも約２３重量％、又は少なくとも約２４重量％異なる残留ヒドロキシル含量を有していてよい。
【００６７】
[0073]更に、又は別の態様においては、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量と少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約７重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１３重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約１８重量％、又は少なくとも約２０重量％異なる残留アセテート含量を有していてよい。他の態様においては、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量と約２重量％以下、約１．５重量％以下、約１重量％以下、又は約０．５重量％以下異なる残留アセテート含量を有していてよい。
【００６８】
[0074]本明細書において用いる「・・・重量％異なる」又は「差は少なくとも・・・重量％である」という用語は、２つの数の間の数学的な差の絶対値を見出す事によって算出される２つの与えられたパーセントの間の差を指す。与えられた値と「異なる」値は、与えられた値よりも高いか又は低くてよい。例えば、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と「少なくとも２重量％異なる」残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２重量％高いか又は少なくとも２重量％低い残留ヒドロキシル含量を有していてよい。例えば、例となる第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量が１４重量％である場合には、例となる第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は、少なくとも１６重量％（例えば少なくとも２重量％高い）、又は１２重量％以下（例えば少なくとも２重量％低い）であってよい。
【００６９】
[0075]異なる組成を有する結果として、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のような異なる樹脂から形成される層又は中間膜の複数の部分は、例えば可塑剤含量の差のために異なる特性を有し得る。上記に記載したように、異なる残留ヒドロキシル含量を有する２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を可塑剤とブレンドすると、可塑剤は異なる樹脂の間に分配されて、より低い残留ヒドロキシル含量の樹脂から形成される１つ又は複数の層中により多い量の可塑剤が存在し、より高い残留ヒドロキシル含量の樹脂を含む１つ又は複数の層の部分により少ない可塑剤が存在するようになる。最終的には、２つの樹脂の間に平衡状態が達成される。ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と可塑剤相溶性／容量との間の相関関係によって、ポリマー樹脂に適切な量の可塑剤を加えることを容易にすることができる。また、かかる相関関係によって、可塑剤が他の形態で１つの層から他の層へ移動する際に２以上の層の間の可塑剤含量の差を安定に維持することも促進される。
【００７０】
[0076]第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂が異なる残留ヒドロキシル含量を有するか、及び／又は異なる残留アセテート含量を有する場合には、第１及び第２のポリマー層に異なる量の可塑剤を含ませることもできる。その結果、これらの部分のそれぞれが、例えばガラス転移温度のような異なる特性を示すようにすることもできる。幾つかの態様においては、隣接するポリマー層の間の可塑剤含量の差は、上記に記載したように測定して少なくとも約２ｐｈｒ、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約８ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１２ｐｈｒ、又は少なくとも約１５ｐｈｒであってよい。他の態様においては、隣接するポリマー層の間の可塑剤含量の差は、少なくとも約１８ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、少なくとも約２５ｐｈｒ、少なくとも約３０ｐｈｒ、少なくとも約３５ｐｈｒ、少なくとも約４０ｐｈｒ、少なくとも約４５ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、又は少なくとも約６５ｐｈｒであってよい。
【００７１】
[0077]更に、又は別の態様においては、隣接するポリマー層の可塑剤含量の間の差は、約４０ｐｈｒ以下、約３５ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２５ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、約１７ｐｈｒ以下、約１５ｐｈｒ以下、又は約１２ｐｈｒ以下であってよい。第１及び第２のポリマー層のそれぞれの可塑剤含量に関する値は、上記に与えた１以上の範囲内であってよい。
【００７２】
[0078]幾つかの態様においては、第１のポリマー層のガラス転移温度は、第２のポリマー層のガラス転移温度と少なくとも約３℃、少なくとも約５℃、少なくとも約８℃、少なくとも約１０℃、少なくとも約１２℃、少なくとも約１３℃、少なくとも約１５℃、少なくとも約１８℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約２２℃、少なくとも約２５℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３５℃、又は少なくとも約４０℃異なっていてよい。第１及び第２のポリマー層のそれぞれのガラス転移温度に関する値は、上記に与えた１以上の範囲内であってよい。
【００７３】
[0079]多層中間膜が３以上のポリマー層を含む場合には、それぞれ第１、第２、及び第３（又はそれ以上）のポリマー層のそれぞれに、少なくとも１種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂、及び場合によっては上記に詳しく記載したタイプ及び量の１種類又は複数の可塑剤を含ませることができる。幾つかの態様によれば、第２の（内側）ポリマー層に、第１及び第３の（外側）ポリマー層のそれぞれにおけるポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも低い残留ヒドロキシル含量を有する樹脂を含ませることができる。したがって、可塑剤が層の間に分配されると、内側層は、外側ポリマー層のそれぞれのガラス転移温度よりも低いガラス転移温度を有することができる。理論によって縛られることは望まないが、比較的「硬質」（即ちより高いガラス転移温度）の外側ポリマー層で「軟質」（即ち相対的に低いガラス転移温度）の内側層をサンドイッチしているこのタイプの構造によって、中間膜からの増大した遮音性能を促進させることができると理解される。或いは、他の態様においては、硬質層を内側層として存在させて、２つの軟質外側層によってサンドイッチして、軟質／硬質／軟質構造の多層中間膜を生成させる。４つ、５つ、６つ、７つ、又はより多い層を有する中間膜のような更なる層及び／又は構造を有する他の態様も可能である。
【００７４】
[0080]幾つかの態様においては、外側ポリマー層のような２つ（又はそれ以上）の層は、同じか又は同様の組成及び／又は特性を有していてよい。例えば幾つかの態様においては、第１のポリマー層中のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第３のポリマー層中のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の約２重量％以内、約１重量％以内、又は約０．５重量％以内の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。同様に、第１と第３の層中のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、互いの約２重量％以内、約１重量％以内、又は約０．５重量％以内の残留アセテート含量を有していてよい。更に、第１及び第３の外側ポリマー層は、同じか又は同様の可塑剤含量を有していてよく、及び／又は同じか又は同様のガラス転移温度を示していてよい。例えば、第１のポリマー層の可塑剤含量は、第３のポリマー層の可塑剤含量と２ｐｈｒ未満、約１ｐｈｒ以下、又は約０．５ｐｈｒ以下異なっていてよく、及び／又は第１と第３のポリマー層は、２℃未満、約１℃以下、又は約０．５℃以下異なるガラス転移温度を有していてよい。
【００７５】
[0081]種々の態様においては、第１と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル及び／又は残留アセテート含量の差は、強度、耐衝撃性、貫通抵抗、加工性、又は遮音性能のような特定の性能特性を制御するか、或いは最終組成物、層、又は中間膜に与えるように選択することができる。例えば、より高い（通常は約１７重量％より大きい）残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、樹脂組成物又は層へ高い耐衝撃性、貫通抵抗、及び強度を与えることを促進することができ、一方で、通常は１７重量％未満の残留ヒドロキシル含量を有するより低いヒドロキシル含量の樹脂は、中間膜の遮音性能を向上させることができる。
【００７６】
[0082]本発明の中間膜は任意の好適な方法にしたがって形成することができる。代表的な方法としては、溶液キャスト、圧縮成形、射出成形、溶融押出、メルトブロー、及びこれらの組合せを挙げることができるが、これらに限定されない。２以上のポリマー層を含む多層中間膜はまた、例えば共押出、ブローンフィルム、メルトブロー、浸漬被覆、溶液被覆、ブレード塗布、パドル塗布、エアナイフ塗布、印刷、粉末被覆、噴霧被覆、積層、及びこれらの組合せのような任意の好適な方法にしたがって製造することもできる。
【００７７】
[0083]本発明の種々の態様によれば、層又は中間膜は押出又は共押出によって形成することができる。押出プロセスにおいては、１種類以上の熱可塑性樹脂、可塑剤、及び場合によっては上記に記載の１種類以上の添加剤を予め混合して、１つ又は複数の押出装置中に供給することができる。１つ又は複数の押出装置は、押出シートを生成させるために熱可塑性組成物に特定のプロファイル形状を与えるように構成する。全体的に上昇した温度及び高粘稠質である押出シートは、次に冷却してポリマーシートを形成することができる。シートを冷却して硬化させたら、それを切断して、その後の中間膜としての貯蔵、輸送、及び／又は使用のために巻き取ることができる。
【００７８】
[0084]共押出は、ポリマー材料の複数の層を同時に押出すプロセスである。一般に、このタイプの押出は、一定の体積の処理量の異なる粘度又は他の特性の複数の異なる熱可塑性樹脂溶融体を、溶融し、共押出ダイを通して供給して所望の最終形態にするために２以上の押出機を用いる。共押出プロセスにおいて押出ダイから排出される複数のポリマー層の厚さは、一般に、押出ダイを通る溶融体の相対速度を調節すること、及びそれぞれの溶融した熱可塑性樹脂材料を処理する個々の押出機の寸法によって制御することができる。
【００７９】
[0085]幾つかの態様によれば、本発明の多層パネルは、例えばそれが中間膜を通過する際の音響の透過の減少（即ちその音響透過損失）によって示される望ましい遮音特性を示す。幾つかの態様においては、本発明の多層パネルは、ＡＳＴＭ−Ｅ９０にしたがって２０℃において５０ｃｍ×８０ｃｍのパネル寸法で測定して、少なくとも約３４ｄＢ、少なくとも約３５ｄＢ、少なくとも約３６ｄＢ、少なくとも約３７ｄＢ、少なくとも約３８ｄＢ、少なくとも約３９ｄＢ、少なくとも約４０ｄＢ、少なくとも約４１ｄＢ、又は少なくとも約４２ｄＢ、或いはそれ以上のコインシデンス周波数における音響透過損失を示すことができる。
【００８０】
[0086]更に、層及び中間膜は、２０℃において少なくとも約０．１０、少なくとも約０．１２、少なくとも約０．１５、少なくとも約０．１７、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．２５、少なくとも約０．２７、少なくとも約０．３０、少なくとも約０．３３、少なくとも約０．３５、少なくとも約０．４０、又は少なくとも約０．４５の減衰損失係数又は損失係数を有することができる。損失係数は、ＩＳＯ標準規格１６９４０に記載されている機械インピーダンス測定によって測定される。減衰損失係数を測定するためには、ポリマー試料を、それぞれが２．３ｍｍの厚さ（又は所望に応じて他のガラス厚さ）を有する透明ガラスの２つのシートの間に積層して、２５ｍｍの幅及び３００ｍｍの長さを有するように製造する。次に、積層された試料を、振動振盪機（Bruel and Kjaer（Naerum, オランダ）から商業的に入手できる）を用いて中心点において励振し、インピーダンスヘッド（Bruel and Kjaer）を用いて、棒材を励振して振動させるのに必要な力、及び振動の速度を測定する。得られる伝達関数を、National Instrumentデータ獲得及び分析システムに記録し、ハーフパワー法を用いて第１振動モードにおける損失係数を計算する。
【００８１】
[0087]本明細書に記載する多層パネルは、任意の好適な方法によって形成することができる。通常のガラス積層プロセスは、（１）２つ（又はそれ以上）の基材及び中間膜を組み立てる工程；（２）ＩＲ放射材又は対流装置によってアセンブリを第１の短い時間加熱する工程；（３）アセンブリを、第１の脱気のために加圧ニップロール中に通す工程；（４）アセンブリを（約６０℃〜約１２０℃のような）適当な温度へ短時間加熱して、中間膜の縁部を封止するのに十分な一時的接着をアセンブリに与える工程；（５）アセンブリを第２の加圧ニップロール中に通して、中間膜の縁部を更に封止して更なる取扱いを可能にする工程；及び（６）アセンブリを（１３５℃〜１５０℃の間のような）適当な温度及び（１５０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇの間のような）適当な圧力において約３０〜９０分間オートクレーブ処理する工程；を含む。一態様にしたがって上記の工程（２）〜（５）において記載した中間膜−ガラス界面を脱気するための他の方法としては、真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられ、これらの両方も本明細書に記載する本発明の中間膜を形成するために用いることができる。
【００８２】
[0088]本発明の多層パネルは、例えば、自動車用フロントガラス及び窓、航空機用フロントガラス及び窓、船舶用途、鉄道用途等のような種々の輸送用途用のパネル、窓、扉、階段、通路、バラスター付き手すり、装飾建築パネルのような構造建築パネル、ハリケーン用ガラス又は竜巻用ガラスのような耐候パネル、耐弾パネル、及び他の同様の用途などの種々の最終用途のために用いることができる。
【００８３】
[0089]下記の例は、本発明を製造及び使用することを当業者に教示するために本発明を例示する意図であり、いかなるようにも発明の範囲を限定することは意図しない。
[0090]本発明はまた、下記の態様１〜１３も包含する。
【００８４】
[0091]態様１は、遮音非対称多層パネルのための多層遮音中間膜であって、第１の硬質層厚さを有する第１の硬質層；第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層；前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の軟質層；を含み；前記軟質層は非中心位置に配置されている、上記多層遮音中間膜である。
【００８５】
[0092]態様２は、前記軟質層のガラス転移温度が２０℃未満である、態様１の特徴を含む多層遮音中間膜である。
[0093]態様３は、前記第１の硬質層厚さが前記第２の硬質層厚さよりも小さい、態様１及び２の特徴のいずれかを含む多層遮音中間膜である。
【００８６】
[0094]態様４は、前記軟質層が幾何中心位置を有し、前記中間膜が、前記幾何中心位置から前記第１の硬質層の外表面までの厚さである第１の厚さｔ１、及び前記幾何中心位置から前記第２の硬質層の外表面までの厚さである第２の厚さｔ２を有し、ｔ１に対するｔ２の比が１未満である、態様１〜３の特徴のいずれかを含む多層遮音中間膜である。
【００８７】
[0095]態様５は、ｔ１に対するｔ２の比が０．８未満である、態様１〜４の特徴のいずれかを含む多層遮音中間膜である。
[0096]態様６は、前記中間膜が第３の硬質層及び第２の軟質層を更に含み、前記第２の軟質層が前記第２の硬質層と前記第３の硬質層の間に配置されている、態様１〜５の特徴のいずれかを含む多層遮音中間膜である。
【００８８】
[0097]態様７は、前記第２の軟質層が非中心位置に配置されている、態様６の特徴を含む多層遮音中間膜である。
[0098]態様８は、非対称多層パネルであって、第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材；第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材（Ｈ３＜Ｈ１である）；及び態様１〜７の特徴のいずれかを含む多層遮音中間膜；を含む上記非対称多層パネルである。
【００８９】
[0099]態様９は、遮音非対称多層パネルのための多層遮音中間膜であって、第１の硬質層厚さを有する第１の硬質層；第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層；第３の硬質層厚さを有する第３の硬質層；前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の第１の軟質層；前記第２の硬質層と前記第３の硬質層の間の第２の軟質層；を含み；前記第１及び第２の軟質層の少なくとも１つは非中心位置に配置されている、上記多層遮音中間膜である。
【００９０】
[0100]態様１０は、前記中間膜が第４の硬質層及び第３の軟質層を更に含み、前記第３の軟質層が前記第３の硬質層と前記第４の硬質層の間に配置されている、態様９の特徴を含む多層遮音中間膜である。
【００９１】
[0101]態様１１は、非対称遮音多層パネルであって、第１の厚さＨ３を有する第１の硬質基材；第２の厚さＨ１を有する第２の硬質基材（Ｈ３＜Ｈ１である）；及び、前記第１の硬質基材と前記第２の硬質基材の間の非対称多層遮音中間膜；を含み、前記多層は、第１の硬質層厚さを有する第１の硬質層、第２の硬質層厚さを有する第２の硬質層、及び前記第１の硬質層と前記第２の硬質層の間の軟質層を含み、前記軟質層は非中心位置に配置されている、上記非対称遮音多層パネルである。
【００９２】
[0102]態様１２は、前記第１及び第２の硬質基材がガラスである、態様１１の特徴を含む多層パネルである。
[0103]態様１３は、Ｈ１に対するＨ３の比が０．２３〜０．９５である、態様１１及び１２の特徴のいずれかを含む多層パネルである。
【実施例】
【００９３】
[0104]以下の例は多層ガラスパネル及び中間膜の製造を記載する。下記に記載するように、ガラスパネルに関して実施される幾つかの試験を用いて、幾つかの比較及び本発明の対称多層ガラスパネルの遮音特性を評価した。
【００９４】
[0105]以下の方法によって、モノリス型及び多層（３層）ＰＶＢシートを製造した。ＰＶＢ樹脂を１種類又は複数の可塑剤（表１に示すタイプ及び量）と溶融ブレンドすることによって、幾つかのモノリス型シートを形成した。得られた可塑化樹脂をそれぞれ押出してポリマーシートを形成した。また、それぞれ１種類又は複数の可塑剤（表１に示すタイプ及び量）と溶融ブレンドした第１のＰＶＢ樹脂及び第２のＰＶＢ樹脂を共押出することによって、幾つかの３層（又は３重層）シートも形成した。得られた多層中間膜は、１種類のＰＶＢ樹脂から形成されている２つの外側スキン層を、２つの外側層の間の他のＰＶＢ樹脂から形成されている内側コア層と共に含んでいた。表１は、ＰＶＢ−１〜ＰＶＢ−７に関するＰＶＢシートの組成をまとめており、（多層シートに関する）個々の層及び厚さを示す。ＰＶＢ−２、ＰＶＢ−３、ＰＶＢ−５、及びＰＶＢ−６は、スキン／コア／スキン（又は硬質／軟質／硬質）の層構造（コア又は軟質層はシートの中心位置に配置されている）を有する対称構造の遮音多層ＰＶＢシートである。ＰＶＢ−１、ＰＶＢ−４、及びＰＶＢ−７は、モノリス型ＰＶＢシートである。ＰＶＢシートを単独か又は組み合わせて用いて、下記に記載する例１〜４における種々の多層ガラスパネルを構成した。結果を下表２〜表５に示す。
【００９５】
[0106]
【００９６】
【表１】
2019532900.tif 000002
【００９７】
例１：減少した対称度のガラスパネル及び対称遮音３層中間膜：
[0107]下表２に示すように、遮音ＰＶＢシート（ＰＶＢ−２、コアの対称度＝１）を種々の厚さの２枚の透明ガラスパネルの対（５００ｍｍ×８００ｍｍ）の間に積層することによって、０．２３〜１のガラスの種々の対称度（ＳＧ）のレベルの比較多層ガラスパネルのＣ−ＬＧ１〜Ｃ−ＬＧ３を製造した。比較多層ガラスパネルのそれぞれの音響透過損失を、（ＡＳＴＭ−Ｅ９０によって記載されている手順にしたがって２０℃において）２００Ｈｚ〜１０，０００Ｈｚの範囲にわたる種々の周波数に関して測定した。（２５ｍｍ×３００ｍｍの積層棒材に関して、ＩＳＯ−１６９４０に記載されている機械インピーダンス測定によって２０℃において）減衰損失係数（η）を測定した。コインシデンス周波数、及びＳＴＬ測定からのコインシデンス周波数における音響透過損失を表２にまとめる。３１５〜８０００Ｈｚの１／３オクターブバンド周波数領域におけるプロットを図３に示す。
【００９８】
[0108]
【００９９】
【表２】
2019532900.tif 000003
【０１００】
[0109]表２に示すように、対称遮音多層中間膜を含む多層パネルの同じ合計ガラス厚さを維持しながら個々のガラスシートの厚さを変化させると、ガラスの対称度：ＳＧが低下するとコインシデンス周波数における音響透過損失の大きな変化がもたらされた。例えば、パネルのＣ−ＬＧ１をパネルのＣ−ＬＧ２及びＣ−ＬＧ３と比較することによって示されるように、コインシデンス周波数における透過損失は、ガラスの対称度が１から０．２３に低下すると減少した。図３は、コインシデンス周波数におけるＴＬのグラフ表示を与える。表２及び図３において示されるように、比較パネルが少なくとも３４ｄＢのコインシデンス周波数における音響透過損失を示したガラスの最小対称度は０．２３である。０．２３未満の対称度を有する同様のパネルに関するコインシデンス周波数における音響透過損失は３４ｄＢ未満であると予測され、これは遮音性能（即ち良好な遮音特性）が必要な用途において用いるのには概して好適でない。
【０１０１】
[0110]例２：非対称ガラスパネル及び対称遮音３層中間膜：
[0111]例１と同じようにして、ＰＶＢ−２を２枚のガラスシートの間に積層して、ガラスの種々の対称度及び２．３〜４．６ｍｍの合計ガラス厚さの多層パネルを形成することによって、更なる比較多層ガラスパネルのＣ−ＬＧ４〜Ｃ−ＬＧ１０を製造した。パネルの詳細を下表３にまとめる（表３には例１からのＣ−ＬＧ１〜Ｃ−ＬＧ３も含める）。上記に記載したように音響透過損失及び減衰損失係数（η）を測定し、結果を下表３にまとめる。
【０１０２】
[0112]
【０１０３】
【表３】
2019532900.tif 000004
【０１０４】
[0113]パネルのＣ−ＬＧ１とＣ−ＬＧ４〜Ｃ−ＬＧ６を比較することによって示されるように、パネルのコインシデンス周波数における音響透過損失は、ガラスの厚さとは無関係であると思われる。表３に示されるように、Ｃ−ＬＧ１及びＣ−ＬＧ４〜Ｃ−ＬＧ６は、全て１のガラスの対称度（ＳＧ）を有しているが、これらは全て異なる合計ガラス厚さ（Ｃ−ＬＧ４に関しては４．６ｍｍ、Ｃ−ＬＧ５に関しては４．２ｍｍ、Ｃ−ＬＧ１に関しては３．７ｍｍ、そしてＣ−ＬＧ６に関しては１．４ｍｍ）を有している。合計ガラス厚さにおける差に関係なく、これらのパネルは全て、（約３８．２〜３８．４ｄＢの）同等のコインシデンス周波数における音響透過損失を示した。パネルのＣ−ＬＧ１、Ｃ−ＬＧ４、及びＣ−ＬＧ５の減衰損失係数は約０．３０〜０．３１であり、これは測定した音響透過損失の値と整合している。したがって、合計ガラス厚さを調節することのみでは、パネルの音響透過損失は十分には変化しない。
【０１０５】
[0114]（例えば、Ｃ−ＬＧ１及びＣ−ＬＧ４、Ｃ−ＬＧ５及びＣ−ＬＧ６中のガラスの厚さを減少させて、比較パネルのＣ−ＬＧ２、Ｃ−ＬＧ３、及びＣ−ＬＧ７〜Ｃ−ＬＧ１０を生成させることにより）パネル中のガラスの厚さを変化させることによってガラスの対称度を低下させると、音響透過損失レベルの減少がもたらされた。表３におけるデータによって示されるように、ガラスの対称度を１から０．２３に低下させると、音響透過損失は４ｄＢ程度減少又は低下した。コインシデンス周波数における音響透過損失の減少は、合計ガラス厚さとは無関係である。パネルのＣ−ＬＧ１〜Ｃ−ＬＧ１０に関する対称度の関数としてのコインシデンス周波数における音響透過損失を、図４にグラフでまとめる。
【０１０６】
[0115]また、異なる対称度のガラスの構造を有するパネルのＣ−ＬＧ４、Ｃ−ＬＧ５、Ｃ−ＬＧ２、及びＣ−ＬＧ７による減衰損失係数に関しても、同様の依存性が観察された。パネルのＣ−ＬＧ４及びＣ−ＬＧ５は、１のＳＧ及び０．３１の減衰損失係数を有する。Ｃ−ＬＧ４及びＣ−ＬＧ５をＣ−ＬＧ２及びＣ−ＬＧ６と比較すると、減衰損失係数は、ＳＧが１からそれぞれ０．７６及び０．６６に低下すると、０．３１からそれぞれ０．２８及び０．２６に減少した。表３におけるデータは、減衰損失係数は概して遮音特性に相関することを示しており、示されるように減衰損失係数が増加すると、積層ガラスのコインシデンス周波数における音響透過損失が増加する。
【０１０７】
[0116]例３：非対称ガラスパネル及び非対称遮音中間膜：
[0117]ＰＶＢシート（単独又は組合せ）を、一定の合計ガラス厚さレベルの種々の対称度のガラスの２枚のシートの間に積層することによって、本発明及び更なる比較の多層ガラスパネルを製造した。中間膜は、表４に示すようにコア層の種々の対称度の値を有していた。例えば、比較パネルのＣ−ＬＧ１１及びＣ−ＬＧ１２は、対称のガラス構造（ＳＧ＝１）及び対称の中間膜（ＳＩ＝１）（それぞれＰＶＢ−５及びＰＶＢ−６を用いた）を有しており、ＰＶＢシートを２枚の２．１ｍｍのガラスシートと積層することによって製造した。比較パネルのＣ−ＬＧ１３及びＣ−ＬＧ１４は、非対称のガラス構造（ＳＧ＝０．４２）及び対称の中間膜（ＳＩ＝１）を有しており、ＰＶＢシートを３ｍｍ及び１．２５ｍｍのガラスシートの間に積層して多層ガラスパネルを形成することによって製造した。比較パネルのＣ−ＬＧ１５及びＣ−ＬＧ１６も、非対称のガラス構造（ＳＧ＝０．４２）及び対称の中間膜（ＳＩ＝１）を有していたが、中間膜は、複数のＰＶＢシートを組み合わせることによって製造した（Ｃ−ＬＧ１５に関してはＰＶＢ−５を１つのＰＶＢ−４シートとそれぞれの側の上で組み合わせ、そしてＣ−ＬＧ１６に関してはＰＶＢ−５を１つのＰＶＢ−１シートとそれぞれの側の上で組み合わせて３層中間膜を形成した）。
【０１０８】
[0118]異なる（低下した）コア層の対称度の値を有する中間膜を製造するために、表４に示すように、ＰＶＢ−５又はＰＶＢ−６のいずれかを異なる組成及び厚さの１以上のＰＶＢシートと積層して非対称中間膜を製造した。次に、非対称中間膜を用いて、本発明パネルのＤ−ＬＧ１〜Ｄ−ＬＧ６を製造した。非対称ガラスパネルのＤ−ＬＧ１及びＤ−ＬＧ５は、非対称中間膜を３ｍｍ及び１．２５ｍｍのガラスシートの間に積層することによって製造した（Ｄ−ＬＧ１に関しては、ＳＧ＝０．４２、ＳＩ＝０．２５であり；Ｄ−ＬＧ５に関しては、ＳＧ＝０．４２、ＳＩ＝０．１４）。両方の本発明パネルのＤ−ＬＧ１及びＤ−ＬＧ５におけるコア層は、より薄いガラスシートに近接して配置した。Ｄ−ＬＧ２（ＳＧ＝０．４２、ＳＩ＝０．２５）及びＤ−ＬＧ６（ＳＧ＝０．４２、ＳＩ＝０．１４）は、コア層をより厚いガラスシートに近接して配置したことを除いて、Ｄ−ＬＧ１及びＤ−ＬＧ５と同じガラスシート及び非対称中間膜を用いて製造した。同様に、Ｄ−ＬＧ３及びＤ−ＬＧ４は、他の非対称ＰＶＢ（ＰＶＢ−６をＰＶＢ−７と組み合わせることによって形成した）を、３ｍｍ及び１．２５ｍｍのガラスシートの間に、コア層を、Ｄ−ＬＧ３（ＳＧ＝０．４２、ＳＩ＝０．３５）に関してはより薄いガラスシートに近接させて、Ｄ−ＬＧ４（ＳＧ＝０．４２、ＳＩ＝０．３５）に関してはより厚いガラスシートに近接させて積層することによって製造した（非対称のコア層を有する中間膜はまた、複数のシートを一緒に積層して中間膜を形成する代わりに共押出によって製造することもできることを留意されたい）。得られたパネルを上記に記載したように減衰損失係数に関して試験した。試験結果及びパネルの詳細を下表４にまとめる。
【０１０９】
[0119]
【０１１０】
【表４】
2019532900.tif 000005
【０１１１】
[0120]表４に示されるように、対称のガラス構造及び対称の遮音中間膜を有する比較パネルのＣ−ＬＧ１１及びＣ−ＬＧ１２は、それぞれ０．２６及び０．２７の減衰損失係数を示す。これに対して、非対称ガラスパネルのＣ−ＬＧ１３及びＣ−ＬＧ１４はそれぞれ０．２０及び０．２１の損失係数を有しており、これらはそれぞれ同じ対称中間膜を有する対称ガラスパネル（Ｃ−ＬＧ１１及びＣ−ＬＧ１２）の損失係数よりも０．０６低い。ガラス構造の対称度を１（Ｃ−ＬＧ１１及びＣ−ＬＧ１２）から０．４２（Ｃ−ＬＧ１３及びＣ−ＬＧ１４）へ低下させた際の減衰損失係数の減少は、表２及び図４に示される多層ガラスパネルによって示されたコインシデンス周波数における音響透過損失の減少と同様である。
【０１１２】
[0121]更に、データは、対称の中間膜構造（ＳＩ＝１）を維持しながら中間膜全体の厚さを増加させることは、減衰損失係数を大きく又は顕著に向上させないことを示す。例えば、それぞれ１．２６及び２．０２ｍｍの厚さを有する対称中間膜（ＳＩ＝１）を有するパネルのＣ−ＬＧ１５及びＣ−ＬＧ１６は、０．２１及び０．２２の減衰損失係数の値を示した。これは、０．５ｍｍの中間膜厚さを有するＣ−ＬＧ１３のものよりも僅かに高いだけで、対称構造のパネルのＣ−ＬＧ１１（これも０．５ｍｍの中間膜厚さを有する）よりも非常に低い。言い換えれば、低いガラスの対称度及び対称構造の中間膜（１のコア層の対称度）を有する多層ガラスパネルにおいては、コア層の対称度を維持しながら中間膜厚さを増加させると、パネルの減衰損失係数の僅かな変化がもたらされる。
【０１１３】
[0122]他方において、本発明パネルのＤ−ＬＧ１〜Ｄ−ＬＧ６（非対称中間膜（１未満のコア層の対称度を有し、コア層は中間膜内の非中心位置に配置されている）、及び４．２ｍｍの合計ガラス厚さ、並びに０．４２のガラスの対称度を有する）は、同じ非対称ガラス構造を有するが、対称遮音中間膜を有するパネル（例えば、比較パネルのＣ−ＬＧ１３及びＣ−ＬＧ１６を参照）よりも高い減衰損失係数を示した。表４におけるデータによって示されるように、非対称の遮音中間膜を用いると、非対称多層ガラスパネルの遮音特性が向上する。例えば、本発明パネルのＤ−ＬＧ１及びＤ−ＬＧ２（０．２５のコア層の対称度、１．２６ｍｍの中間膜厚さ、及び０．４２のガラスの対称度）は、それぞれ０．２３及び０．２４の減衰損失係数を示した。これは、比較パネルのＣ−ＬＧ１３〜Ｃ−ＬＧ１６（同じガラスの対称度を有するが、１のコア層の対称度、及び０．５〜２．０２ｍｍの範囲の中間膜厚さを有する）よりも０．０２〜０．０４高い。同様に、本発明パネルのＤ−ＬＧ３及びＤ−ＬＧ４（０．３５のコア層の対称度、０．４２のガラスの対称度、及び１．６ｍｍの中間膜厚さ）は、それぞれ０．２６及び０．２５の減衰損失係数を示した。これは、対称構造のガラスパネルのＣ−ＬＧ１２（０．２７の減衰損失係数を有する）の損失係数と同様である。本発明パネルのＤ−ＬＧ５及びＤ−ＬＧ６（０．１４のコア層の対称度、０．４２のガラスの対称度、及び２．０２の中間膜厚さ）は、それぞれ０．２６及び０．２５の減衰損失係数を示した。これは、対称構造のパネルのＣ−ＬＧ１１（０．２６の減衰損失係数）の減衰損失係数と実質的に同じであり、同じ中間膜厚さを有するが対称のコア層構造を有する比較パネルのＣ−ＬＧ１６よりも０．０３〜０．０４高い。
【０１１４】
[0123]本発明パネルのそれぞれの対（Ｄ−ＬＧ１とＤ−ＬＧ２、Ｄ−ＬＧ３とＤ−ＬＧ４、及びＤ−ＬＧ５とＤ−ＬＧ６）において、非対称中間膜中のコア層の位置は、より薄いガラス（Ｄ−ＬＧ１、Ｄ−ＬＧ３、及びＤ−ＬＧ５におけるように１．２５ミリ）に近接させるか、又はより厚いガラス（Ｄ−ＬＧ２、Ｄ−ＬＧ４、及びＤ−ＬＧ６におけるように３．０ｍｍ）に近接させるかのいずれかで配置したが、異なるコア層の位置にかかわらず、本発明パネルのそれぞれの対の減衰損失係数は非常に類似していた（又は言い換えると、非対称中間膜のコア層の位置は減衰損失係数に対して小さな影響しか与えなかった）。而して、非対称多層中間膜は非対称ガラスパネルの遮音性を向上させるのに特に有効である。
【０１１５】
[0124]例４：非対称ガラスパネル及び非対称遮音中間膜：
[0125]例３と同じようにして、表５に示す更なる本発明パネルを製造した。比較パネルのＣ−ＬＧ３及びＣ−ＬＧ４（表３から）も表５に含める。本発明パネルのＤ−ＬＧ７及びＤ−ＬＧ８の中間膜の非対称コア層は、ＰＶＢ−２を、モノリス型ＰＶＢ−１の１つのシート（Ｄ−ＬＧ７）、又はモノリス型ＰＶＢ−１の２つのシート（Ｄ−ＬＧ８）と積層することによって生成させた。本発明多層パネルのＤ−ＬＧ９及びＤ−ＬＧ１０に関する異なるコア層の対称度の複数のコア層を有する中間膜は、３つのＰＶＢ−３の３層シートを組み合わせて３つのコア層（それぞれ、０．２、１、及び０．２のコア層の対称度を有する）を有する中間膜を生成させることによって製造した。（上述したように、これらの中間膜は共押出によって製造することができる。）パネルをコインシデンス周波数及びコインシデンス周波数における音響透過損失に関して試験した。結果及びパネルの詳細を下表５にまとめる。
【０１１６】
【表５】
2019532900.tif 000006
【０１１７】
[0127]表５において示されるように、比較パネルのＣ−ＬＧ３は、１のコア層の対称度、３．７ｍｍの合計ガラス厚さ、及び０．２３のガラスの対称度を有する。本発明パネルのＤ−ＬＧ７及びＤ−ＬＧ８は、Ｃ−ＬＧ３と同じ非対称のガラス構造を有するが、中間膜は非対称の遮音中間膜構造（それぞれ０．３５及び０．２２のコア層の対称度）である。本発明パネルのＤ−ＬＧ７及びＤ−ＬＧ８は、コインシデンス周波数において３５．８及び３６．８ｄＢの音響透過損失を有していた。これは、比較パネルのＣ−ＬＧ３と比べて１．７及び２．７ｄＢの増加である。このコインシデンス周波数における音響透過損失の向上は、非対称中間膜を有する非対称ガラスパネルについて観察された減衰損失係数における向上（表４において示し、上記で議論した）と同様である。示されるように、非対称積層ガラスパネルの音響透過損失は、非対称中間膜（中間膜内において非中心位置に配置されているコア層を有する）を用いることによって向上させることができる。
【０１１８】
[0128]Ｄ−ＬＧ７及びＤ−ＬＧ８と同じ非対称ガラス構造、及び中間膜内に３つのコア層（０．２、１、及び０．２のコア層の対称度を有する）を有する本発明パネルのＤ−ＬＧ９は、コインシデンス周波数において３８．３ｄＢの音響透過損失（Ｄ−ＬＧ８よりも１．５ｄＢの更なる増加）を示した。本発明パネルのＤ−ＬＧ９によって示されるように、１つより多いコア層を有し、少なくとも１つの非対称コア層構造を有する中間膜は、１つのみのコア層を有する非対称中間膜を有する非対称ガラスパネルと比べてコインシデンス周波数における音響透過損失を更に向上させた。パネルのＣ−ＬＧ３、Ｄ−ＬＧ７〜Ｄ−ＬＧ９に関するコインシデンス周波数における音響透過損失はまた、図５にグラフでまとめる。
【０１１９】
[0129]表５において更に示されるように、１つより多い非対称コア層、０．２３のガラスの対称度、及び１１．９ｋｇ／ｍ２の面密度を有していた本発明パネルのＤ−ＬＧ９は、対称中間膜構造、対称ガラス構造、及び１２．４ｋｇ／ｍ２の面密度（Ｄ−ＬＧ９よりも僅かに重い）を有していた比較多層ガラスパネルのＣ−ＬＧ４のものと同等である３８．３ｄＢのコインシデンス周波数における音響透過損失を示した。
【０１２０】
[0130]Ｄ−ＬＧ９において用いたものと同じ中間膜（３つの軟質層（２つの非対称層及び１つの対称層を有する）は、ガラスの２つのシートの間で積層してより高いガラスの対称度（ＳＧ＝０．７６）を有するパネルを形成すると、コインシデンス周波数における音響透過損失を２．７ｄＢ程度更に向上させた。Ｄ−ＬＧ９、Ｄ−ＬＧ１０、及びＣ−ＬＧ４に関する３１５〜１００００Ｈｚの周波数範囲における音響透過損失の曲線のプロットを図６に示す。
【０１２１】
[0131]好ましい態様であると現在考えられているものを含む幾つかの態様の記載に関連して発明を開示したが、詳細な説明は例示の意図であり、本発明の範囲を限定すると理解すべきではない。当業者に理解されるように、本明細書において詳細に記載されているもの以外の態様は本発明に包含される。発明の精神及び範囲から逸脱することなく、記載されている態様の修正及び変更を行うことができる。
【０１２２】
[0132]更に、本発明の任意の単一の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴は、互換的な場合には、本発明の任意の他の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴と互換的に用いて、本明細書全体にわたって与えられているそれぞれの構成要素に関して規定されている値を有する一態様を形成することができることが理解される。例えば、与えられている任意の範囲の可塑剤を含むことに加えて、与えられている任意の範囲の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）を含む中間膜を形成して、本発明の範囲内であるが、列記するのは煩雑である多くの変形体を形成することができる。更に、フタレート又はベンゾエートのような属又はカテゴリーに関して与えられている範囲はまた、他に示していない限りにおいて、ジオクチルテレフタレートのようなそのカテゴリーの属又は構成要素の中の種に適用することもできる。
【図１】
2019532900.tif 000007
【図２】
2019532900.tif 000008
【図３】
2019532900.tif 000009
【図４】
2019532900.tif 000010
【図５】
2019532900.tif 000011
【図６】
2019532900.tif 000012
【国際調査報告】
2019532900.tif 000013
2019532900.tif 000014
2019532900.tif 000015
2019532900.tif 000016