【手続補正書】
【提出日】平成19年7月6日(2007.7.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
次の工程：
a) プロピレンと、任意に、エチレン及び式CH2=CHT1 (ここで、T1はC2〜C20アルキル基である)のα-オレフィンから選択される1種以上のモノマーとを、
i) シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含有する遷移金属化合物と、
ii) アルモキサン又はアルキルメタロセンカチオンを形成し得る化合物
とを含む、不活性担体上に担持された触媒系の存在下に重合させ、
b) 重合条件下で、気相において、エチレンを式CH2=CHT1 (ここで、T1はC2〜C20アルキル基である)の1種以上のα-オレフィンと、任意に非共役ジエンと、工程a)で得られたポリマーの存在下かつ水素の存在下(水素／エチレンの重量比が1 ppmより高い)に接触させる
を含み、
工程a)で得られるポリマーの量が、方法全体で得られるポリマーの5重量％〜90重量％の範囲であり、工程b)で得られるポリマーの量が、方法全体で得られるポリマーの10重量％〜95重量％の範囲である
多段方法。
【請求項２】
工程b)が、追加の有機アルミニウム化合物の存在下で行われる請求項1に記載の方法。
【請求項３】
触媒系が、iii) 有機アルミニウム化合物をさらに含む請求項1又は2に記載の方法。
【請求項４】
工程b)の重合反応中に存在する水素／エチレンの重量比が、5〜2000 ppmの範囲である請求項１〜３のいずれか1つに記載の方法。
【請求項５】
シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含有する遷移金属化合物が、式(I)：
【化１】
2007505176.tif 000001
[式中：
Mは元素周期表の3、4、5、6族又はランタニド若しくはアクチニド族に属するものから選択される遷移金属原子であり；
pは0〜3の整数であって金属Mの見かけの酸化状態マイナス2に等しく；
Xは同一又は異なって、水素原子、ハロゲン原子又はR、OR、OSO2CF3、OCOR、SR、NR2若しくはPR2基(ここで、Rは、元素周期表の13〜17族に属するヘテロ原子を任意に含有していてもよい直鎖又は分枝鎖状で飽和又は不飽和のC1〜C20アルキル、C3〜C20シクロアルキル、C6〜C20アリール、C7〜C20アルキルアリール又はC7〜C20アリールアルキル基であ
る)であるか、あるいは2つのXは、置換又は非置換のブタジエニル基又はOR'O基(ここで、R'は、C1〜C20アルキリデン、C6〜C40アリーリデン、C7〜C40アルキルアリーリデン及びC7〜C40アリールアルキリデン基から選択される2価の基である)を任意に形成することができ；
Lは、元素周期表の13〜17族に属するヘテロ原子を任意に含有していてもよいC1〜C20アルキリデン、C3〜C20シクロアルキリデン、C6〜C20アリーリデン、C7〜C20アルキルアリーリデン又はC7〜C20アリールアルキリデン基、及び5つまでのケイ素原子を含有するシリリデン基から選択される2価の橋架け基であり；
R1、R2、R3及びR4は互いに等しいか又は異なって、水素原子、あるいは元素周期表の13〜17族に属する1つ又はそれより多いヘテロ原子を任意に含有していてもよい直鎖状又は分枝鎖状で飽和又は不飽和のC1〜C20アルキル、C3〜C20シクロアルキル、C6〜C20アリール、C7〜C40アルキルアリール又はC7〜C40アリールアルキル基であり；
Tは互いに等しいか又は異なって、式(IIa)又は(IIb)：
【化２】
2007505176.tif 000002
(式中、：
*印を付した原子は、式(I)の化合物中の同じ印を付した原子と結合し；
R5、R6、R7、R8、R9及びR10は互いに等しいか又は異なって、水素原子、あるいは
元素周期表の13〜17族に属する1つ又はそれより多いヘテロ原子を任意に含有していてもよい直鎖状又は分枝鎖状で飽和又は不飽和のC1〜C40アルキル、C3〜C40シクロアルキル、C6〜C40アリール、C7〜C40アルキルアリール又はC7〜C40アリールアルキル基であるか；
あるいは2つ又はそれより多いR5、R6、R7、R8、R9及びR10は一緒に、C1〜C20アルキル置換分を有し得る飽和又は不飽和の4〜7員環を形成することができる)
の部分である]
を有する請求項1〜4のいずれか1つに記載の方法。
【請求項６】
式(I)の化合物において、Mがチタン、ジルコニウム又はハフニウムであり；pが2であり；Xが水素原子、ハロゲン原子又はR基(ここで、Rは請求項1で定義したとおりである)であり；LがSi(CH3)2、SiPh2、SiPhMe、SiMe(SiMe3)、CH2、(CH2)2、(CH2)3及びC(CH3)2からなる群より選択され；R1及びR2が互いに等しいか又は異なってメチル、エチル又はイソプロピル基であり；かつR3及びR4が水素原子である請求項5に記載の方法。
【請求項７】
式(I)の化合物において、R6及びR8が水素原子であり；R7が水素原子又はC1〜C20アルキル基であり；かつR10が直鎖状又は分枝鎖状のC1〜C20アルキル基である請求項5又は6に記載の方法。
【請求項８】
式(I)の化合物において、R5及びR9が、式(IIIa)：
【化３】
2007505176.tif 000003
(式中、R11、R12、R13、R14及びR15は互いに等しいか又は異なって、元素周期表の13〜17族に属する1つ又はそれより多いヘテロ原子を任意に含有していてもよい直鎖状又は分枝
鎖状で飽和又は不飽和のC1〜C20アルキル、C3〜C20シクロアルキル、C6〜C20アリール、C7〜C20アルキルアリール又はC7〜C20アリールアルキル基であるか、あるいは2つまたはそれより多いR11、R12、R13、R14及びR15は一緒に、C1〜C10アルキル置換分を有し得る飽和又は不飽和の4〜7員環を形成することができる)
の部分である請求項5〜7のいずれか1つに記載の方法。
【請求項９】
式(IIIa)の部分において、R11、R12、R13、R14及びR15のうち少なくとも1つの基が、直鎖状又は分枝鎖状で飽和又は不飽和のC1〜C20アルキル基である請求項8に記載の方法。
【請求項１０】
式(I)の化合物において、Tが同じでありかつこれらが式(IIa)を有する請求項5〜9のいずれか1つに記載の方法。
【請求項１１】
式(I)の化合物において、Tが同じでありかつこれらが式(IIb)を有する請求項5〜9のいずれか1つに記載の方法。
【請求項１２】
式(I)の化合物において、Tが異なりかつこれらが式(IIb)及び(IIa)を有する請求項5〜9のいずれか1つに記載の方法。
【請求項１３】
触媒系が、多孔性有機ポリマーに担持されている請求項1〜12のいずれか1つに記載の方法。
【請求項１４】
工程a)が、予備重合工程a-1)をさらに含む請求項1〜13のいずれか1つに記載の方法。
【請求項１５】
工程a)が水素の存在下で行われる請求項1〜14のいずれか1つに記載の方法。
【請求項１６】
工程a)において、プロピレンホモポリマー又はエチレン若しくは式CH2=CHT1の1種以上のα-オレフィンに由来する単位を20モル％まで含有するプロピレンコポリマー30〜70重量％が得られる請求項1〜15のいずれか1つに記載の方法。
【請求項１７】
工程b)において、式CH2=CHT1のコモノマーに由来する単位4モル％〜60モル％と任意に非共役ジエンに由来する単位20％までとを有するエチレンコポリマー30〜70重量％が得られる請求項1〜16のいずれか1つに記載の方法。
【請求項１８】
工程a)において、プロピレンホモポリマーが得られる請求項1〜17のいずれか1つに記載の方法。
【請求項１９】
工程b)において、エチレン 1-ブテンコポリマーが得られる請求項1〜18のいずれか1つに記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
(式中、：
*印を付した原子は、式(I)の化合物中の同じ印を付した原子と結合し；
R5、R6、R7、R8、R9及びR10は互いに等しいか又は異なって、水素原子、あるいは元素周期表の13〜17族に属する1つ又はそれより多いヘテロ原子を任意に含有していてもよい直鎖状又は分枝鎖状で飽和又は不飽和のC1〜C40アルキル、C3〜C40シクロアルキル、C6〜C40アリール、C7〜C40アルキルアリール又はC7〜C40アリールアルキル基であるか；
あるいは2つ又はそれより多いR5、R6、R7、R8、R9及びR10は一緒に、C1〜C20アルキル置換分を有し得る飽和又は不飽和の4〜7員環を形成することができる)
の部分である]
を有する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
好ましくは、R6及びR8は水素原子であり、R7は水素原子又はC1〜C20アルキル基である。
好ましくは、R10は直鎖状又は分枝鎖状のC1〜C20アルキル基である。
好ましくは、R5及びR9は、式(IIIa)：