(57)【要約】【課題】高レベル放射性廃棄物やＴＲＵ廃棄物を処分する際に、腐食による処分容器の劣化を防止して、長期に亘り安全性を確保することができ、しかも処分容器の製造に要するエネルギーや資源を低減することができる高レベル放射性廃棄物及びＴＲＵ廃棄物の処分容器及び処分方法を提供する。【解決手段】炭素繊維又は炭化ケイ素繊維からなるセラミック繊維又はクロスに、これらセラミック繊維の前駆体となる有機高分子物質と炭素、炭化ケイ素、窒化ホウ素又はボロシリコンカーボナイトライドの一種又は二種以上の微小粉末との混合物を塗布して容器形状を形成し、この容器形状を焼成して得られる複合材料からなる処分容器である。処分容器に高レベル放射性廃棄物又はＴＲＵ廃棄物を収容し、容器の周囲に炭素、炭化ケイ素又は窒化ホウ素の一種又は二種以上の微小粉末を添加した粘土材料を設置した状態で地層処分する。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭素繊維又は炭化ケイ素繊維からなるセラミック繊維又はクロスに、これらセラミック繊維の前駆体となる有機高分子物質と炭素、炭化ケイ素、窒化ホウ素又はボロシリコンカーボナイトライドの一種又は二種以上の微小粉末との混合物を塗布して容器形状を形成し、この容器形状を焼成して得られる複合材料からなることを特徴とする高レベル放射性廃棄物及びＴＲＵ廃棄物の処分容器。
【請求項２】
高レベル放射性廃棄物又はＴＲＵ廃棄物を請求項１の処分容器等に収容し、この容器の周囲に炭素、炭化ケイ素又は窒化ホウ素の一種又は二種以上の微小粉末を添加した粘土材料を設置した状態で地層処分することを特徴とする高レベル放射性廃棄物及びＴＲＵ廃棄物の処分方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高レベル放射性廃棄物やＴＲＵ（超ウラン元素）廃棄物を密閉状態で収容する処分容器及びこれを用いた処分方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
周知のように、放射性廃棄物の処分方法は、放射能の強さや放射性核種の半減期、廃棄物の形態などによって異なる。特に、使用済燃料の再処理工程で排出される高レベル放射性廃棄物（一次廃液及びその固化物）や、ネプツニウムやプルトニウムなど、ウランよりも原子番号の大きい人工放射性核種を含むＴＲＵ廃棄物の処分については、高いレベルの放射能と長期に残存する放射能に対する安全性の確保が必要とされ、厳重な管理のもと適切に処分することが要求されている。
【０００３】
一般に、高レベル放射性廃棄物の場合には、ガラス原料と混合されて溶融された後、その溶融物がステンレス製のキャニスタに注入されてガラス固化される。ガラス固化体は、キャニスタ内に封入された状態で３０〜５０年間冷却貯蔵された後、鋼鉄等からなる肉厚のオーバーパック内にキャニスタごと収容されて、地下数百メートルより深い地層に埋設処分される。その際に、オーバーパックの周囲には、ケイ砂等を混合した粘土材料（ベントナイト等）が設置される。なお、キャニスタやオーバーパックは、それら容器本体の開口部を蓋体で閉塞して該蓋体を溶接することによって密封されるようになっている。
【０００４】
一方、ＴＲＵ廃棄物の場合には、通常、鉄やステンレス等からなるドラム缶等の容器に入れられてセメント等で固化された後、容器のまま複数まとめて箱状容器内に収容され、さらにセメント等が充填固化された状態で、地下に埋設処分される。この場合も高レベル放射性廃棄物と同様、箱状容器の周りを覆うようにベントナイト等の粘土材料が設置される。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記従来の処分方法においては、高レベル放射性廃棄物やＴＲＵ廃棄物の固化体を収容したオーバーパックや箱状容器を地下処分環境下に設置する際に、それら処分容器の周囲に、地上で製作した粘土材料を大気酸化環境のまま設置するようにしていたため、粘土材料が金属製処分容器の腐食を加速させてしまうという問題点があった。そして、オーバーパックやキャニスタ等の処分容器の腐食が進むと、長期に亘る安全性確保に影響を与える懸念があった。
【０００６】
また、オーバーパック等の金属製処分容器には、ステンレス鋼や鉄、銅、チタンなどの純度の高い高級材料が用いられているため、それを製作するには、鉱石原料から純度の高い製品にするまでに多くのエネルギーを消費する。そのため、上記高級材料を放射性廃棄物の処分に大量に使用することは、エネルギーや資源の無駄遣いに他ならず、その消費を抑制することが強く求められている。
【０００７】
本発明は、かかる事情に鑑みてなされたもので、高レベル放射性廃棄物やＴＲＵ廃棄物を処分する際に、腐食による処分容器の劣化を防止して、長期に亘り安全性を確保することができ、しかも上記処分容器の製造に要するエネルギーや資源を低減することができる高レベル放射性廃棄物及びＴＲＵ廃棄物の処分容器及び処分方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者等は、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、炭素繊維又は炭化ケイ素繊維からなるセラミック繊維又はクロスに、その前駆体となる有機高分子物質と炭素や炭化ケイ素等の微小粉末との混合物を塗布して容器形状を形成し、この容器形状体を焼成して得られる複合材料を、高レベル放射性廃棄物又はＴＲＵ廃棄物の処分容器の構造材料として用いることによって、従来のような金属製処分容器の腐食による劣化を防止でき、上記処分容器の製造に要するエネルギーや資源を従来と比較して大幅に抑制できることを見出すとともに、上記処分容器の周囲に炭素や炭化ケイ素等の微小粉末（還元性材料）を添加した粘土材料を設置した状態で地層処分することによって、放射性核種の地層中への移行を大幅に遅延させることができることを見出し、本発明を完成させたものである。
【０００９】
すなわち、請求項１に記載の本発明に係る高レベル放射性廃棄物及びＴＲＵ廃棄物の処分容器は、炭素繊維又は炭化ケイ素繊維からなるセラミック繊維又はクロスに、これらセラミック繊維の前駆体となる有機高分子物質と炭素、炭化ケイ素、窒化ホウ素又はボロシリコンカーボナイトライドの一種又は二種以上の微小粉末との混合物を塗布して容器形状を形成し、この容器形状を焼成して得られる複合材料からなることを特徴とするものである。
【００１０】
請求項２に記載の本発明に係る高レベル放射性廃棄物及びＴＲＵ廃棄物の処分方法は、高レベル放射性廃棄物又はＴＲＵ廃棄物を請求項１の処分容器に収容し、この容器の周囲に炭素、炭化ケイ素又は窒化ホウ素の一種又は二種以上の微小粉末を添加した粘土材料を設置した状態で地層処分することを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１１】
本発明に係る高レベル放射性廃棄物及びＴＲＵ廃棄物の処分容器によれば、高レベル放射性廃棄物やＴＲＵ廃棄物を処分する際に、従来のような金属製容器の腐食による劣化を防止して、長期に亘り安全性を確保することができる。
また、従来のステンレス製や鋼鉄製の容器に代えて、炭素繊維または炭化ケイ素繊維からなるセラミック繊維またはクロスを使用して処分容器を製造するようにしたので、当該処分容器の製造に要するエネルギーや資源を従来と比較して大幅に低減することができ、処分コストを安価にすることができる。また、ステンレスや鉄に比べて材料が軽量になることから、処分容器自体の軽量化を図ることができ、これによって、処分容器のハンドリング性能を向上させることができる。
【００１２】
また、本発明に係る高レベル放射性廃棄物及びＴＲＵ廃棄物の処分方法によれば、地層処分時に処分容器の周囲に設置するベントナイト等の粘土材料に、炭素、炭化ケイ素又は窒化ホウ素の一種又は二種以上の微小粉末を添加するようにしたので、処分容器設置の初期段階から処分環境を還元性に近い環境にして、処分容器の腐食を抑制することができるとともに、長期間経過後に、万が一処分容器から放射性核種が漏出するようなことがあったとしても、放射性核種を吸着又は不溶化等によりその溶出を阻止することができる。すなわち、処分容器の周囲に信頼性の高い放射性核種の固定化環境を作り出すことができ、従来の粘土材料と比較して、放射性核種の移行遅延効果をさらに向上させることができる。これは、自然界に存在するウラン鉱床が、流れてきたウランが炭素を主成分とする有機物を含む還元性の環境により固定化されたものであることからも明らかである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
図１〜図３は本発明に係る処分容器の実施形態を示すもので、図１は高レベル放射性廃棄物（ガラス固化体）を封入する処分容器１０、図２はＴＲＵ廃棄物（セメント固化体）を封入する処分容器１１、図３は図１の処分容器１０を密閉状態で収容する処分容器（オーバーパック）１２をそれぞれ示している。図１〜図３に示すように、各処分容器１０，１１，１２は、筒状或いは箱状に形成され、各々の外部には、ハンドリングを良くするためにくびれ等の容器保持部が形成されている。
【００１４】
これら処分容器１０，１１，１２は何れも、炭素繊維又は炭化ケイ素繊維からなるセラミック繊維又はセラミック繊維を織ったクロスに、これらセラミック繊維の前駆体となる有機高分子物質と炭素、炭化ケイ素、窒化ホウ素又はボロシリコンカーボナイトライドの一種又は二種以上の微小粉末との混合物を塗布して容器形状を形成し、この容器形状体を焼成して得られる複合材料からなる容器である。
【００１５】
ここで、セラミック繊維としての炭素繊維は、ポリアクリロニトリル系、セルロース系、ピッチ系などの有機高分子物質からなる前駆体を焼成して製造される。この炭素繊維あるいはそのクロスの市販品としては、例えば、トレカ糸やトレカクロス（東レ株式会社製の商品名）、パイロフィルＣＦトウやクロス（三菱レイヨン株式会社製の商品名）などがある。
また、セラミック繊維としての炭化ケイ素繊維は、ポリカルボシラン系、ポリシラン系などの有機高分子物質からなる前駆体を焼成して製造される。その市販品としては、例えば、ハイニカロンやニカロンの繊維およびその編織品（日本カーボン株式会社製の商品名）などがある。
さらに、炭素繊維又は炭化ケイ素繊維に有機高分子物質からなる前駆体としてのポリオルガノボロシラザンを塗布、焼成して、ポリオルガノボロシラザンをボロシリコンカーボナイトライドに転換させて得られる、炭素繊維又は炭化ケイ素繊維の周囲にボロシリコンカーボナイトライドを形成させたものも、本発明におけるセラミック繊維として使用できる。
これらセラミック繊維の前駆体である有機高分子物質も、上記したメーカーから入手することができる。
【００１６】
これらセラミック繊維又はクロスを用いて上記複合材料を作製する方法としては、例えば、一般にＰＩＰ（Polymer Infiltration and Pyrolysis）法と呼ばれている方法を採用することができる。
この方法では、先ず、セラミック繊維又はクロスに、その前駆体となる有機高分子物質と炭素、炭化ケイ素、窒化ホウ素又はボロシリコンカーボナイトライドの一種又は二種以上の微小粉末との混合物を塗布した後、フィラメントワインディング法等によって容器形状を形成する。なお、上記セラミック繊維が炭素繊維である場合には、上記前駆体として炭素繊維系の前駆体（ポリアクリロニトリル系、セルロース系、ピッチ系）を用い、上記セラミック繊維が炭化ケイ素繊維である場合には、上記前駆体として炭化ケイ素繊維系の前駆体（ポリカルボシラン系、ポリシラン系）を用いるのが一般的であるが、ここでは、使用するセラミック繊維の種類に関わりなく、上記前駆体として炭素繊維系の前駆体を用いることが好ましい。そうすることで、焼成後に空孔の少ない緻密なマトリックスを形成することができる。但し、２回目以降の塗布に用いる前駆体は、１回目の塗布に用いる前駆体と同じものであっても、異なるものであってもよい。また、前駆体に混合する微小粉末としては、上述したように、炭素、炭化ケイ素、窒化ホウ素又はボロシリコンカーボナイトライドの中から何れか一種又は二種以上の微小粉末を自由に選択することができ、その大きさはサブミクロンのオーダーが好ましい。この微小粉末を前駆体に混合することによって、後述する不融化および焼成の処理時にセラミック繊維の周りに残存する前駆体の割合を増やすことができ、その結果マトリックス中に形成される空孔を少なくすることができる。
【００１７】
なお、フィラメントワインディング法による巻き付けパターンとしては、例えば、ヘリカル巻き、レーベル巻き、パラレル巻きなどが挙げられるが、これらの中から容器の形状に適したものを適宜に選択することが可能である。また、層厚についても、容器に要求される強度や長期耐久性等に応じて適宜に設定することが可能である。また、セラミック繊維の巻き付けに用いる型は、容器形状を形成した後に、抜く場合とそのまま残す場合とがあるが、どちらを採用するようにしてもよい。型をそのまま残して内殻（ライナー）として用いる場合には、その材料として、例えば従来の処分容器の材料である金属材料を使用することが可能である。一方、型を抜く場合には、アルミニウムで型を作製し、高温焼成時に溶融させて抜き出す方法がある。或いは、成型時にある程度の強度があり高温焼成時に燃えて無くなる紙のような材料を型として使用することも可能である。
【００１８】
そして、上記フィラメントワインディング法によりセラミック繊維の巻き付けが完了したら、真空含浸の処理を行い、次いで、大気中で２００℃〜３００℃で不融化処理を行った後、高純度アルゴン等の高温不活性ガス雰囲気中（１０００℃以上）で焼成する。なお、真空含浸は、セラミック繊維と前駆体の密着性を良くするための処理であり、不融化は、高温焼成時に前駆体が溶融・蒸発するのを防止するための処理である。
【００１９】
その後、微小粉末を混合又は未混合の前駆体の塗布、真空含浸、不融化及び焼成からなる一連の処理を何回か繰り返す。以上の処理により、有機高分子物質であった前駆体が無機化してマトリックス（構成元素はケイ素、ホウ素、炭素、窒素、酸素からなる）を形成し、このマトリックス中に、周囲に微小粉末の結晶を伴ったセラミック繊維が入り込んだ構造の緻密な複合材料が得られる。
【００２０】
上記複合材料からなる処分容器１０，１１，１２によれば、従来のような金属製容器の腐食による劣化を防止することができ、長期に亘り高レベル放射性廃棄物又はＴＲＵ廃棄物を内部に封じ込めておくことができる。すなわち、従来の金属製の処分容器が、自然界には存在しない純粋な材料を用いている故に、より安定な状態である腐食後の状態に遷移するように作用するのに対して、本発明に係る処分容器１０，１１，１２は、主要元素が炭素といった自然界に存在する材料（つまり、最初から安定した状態にある材料）を用いているので、腐食などの変質が生じ難い。また、上記複合材料が主として炭素、炭化ケイ素、窒化ホウ素などの還元性材料等からなるため、放射性核種を吸着又は不溶化等によりその溶出を阻止する効果を得ることもできる。したがって、放射性核種の地層中への移行を大幅に遅延させることができ、長期に亘り安全性を確保することができる。
【００２１】
また、従来のステンレス製や鋼鉄製の容器に代えて、炭素繊維または炭化ケイ素繊維からなるセラミック繊維またはクロスを使用して処分容器１０，１１，１２を製造するようにしたので、当該処分容器の製造に要するエネルギーや資源を従来と比較して大幅に低減することができ、安価に処分容器を製造することができる。また、ステンレスや鉄に比べて材料が軽量になることから、処分容器自体の軽量化を図ることができ、これによって、処分容器のハンドリング性能を向上させることができる。
【００２２】
次に、上記処分容器を用いた高レベル放射性廃棄物又はＴＲＵ廃棄物の処分方法の一実施形態について説明する。例えば、高レベル放射性廃棄物を処分する場合には、先ず、高レベル放射性廃液を、固化処理に適する状態になるまで一定期間タンク等に貯蔵した後、ガラス固化等により廃液を固化体にする。例えば、ガラス固化する場合には、廃液を前処理し、ガラス原料と混合して加熱し、その溶融物を、上述した製造方法により製造した図１の処分容器１０に流し込んで固化させる。その後、ガラス固化体を処分容器１０内に封入した状態で３０〜５０年間冷却貯蔵した後、処分容器１０を、これと同様の製造方法により製造した図３の処分容器（オーバーパック）１２内に密閉状態で収容して、地下数百メートルより深い地層である岩体内に埋設処分する。その際に、図４に示すように、オーバーパック１２の周囲に炭素、炭化ケイ素又は窒化ホウ素の一種又は二種以上の還元性を有する微小粉末を添加した粘土材料１３を設置した状態で地層処分する。
【００２３】
かような処分方法によれば、処分容器設置の初期段階から処分環境が還元性に近い環境となるので、長期間経過後に、万が一処分容器１２から放射性核種が漏出するようなことがあったとしても、放射性核種を吸着してその溶出を阻止することができる。すなわち、処分容器１２の周囲に信頼性の高い放射性核種の固定化環境を作り出すことができ、従来の粘土材料と比較して、放射性核種の移行遅延効果をさらに向上させることができる。また、処分容器として従来の金属製の処分容器を使用した場合においても、金属材料の腐食を抑制することができ、処分容器の耐久性を向上させることができる。
【００２４】
なお、ＴＲＵ廃棄物を処分する場合においても、高レベル放射性廃棄物を処分する場合と同様に、ＴＲＵ廃棄物の固化体を収容した容器の周囲に、炭素、炭化ケイ素又は窒化ホウ素の一種又は二種以上の微小粉末を添加した粘土材料１３を設置した状態で地層処分することによって、放射性核種の移行遅延効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明に係る高レベル放射性廃棄物の処分容器の一実施形態を示す側面図である。
【図２】本発明に係るＴＲＵ廃棄物の処分容器の一実施形態を示す側面図である。
【図３】図１の処分容器を収容するオーバーパックの側面図である。
【図４】図３のオーバーパックが地中に埋設されている状態を示す模式図である。
【符号の説明】
【００２６】
１０  高レベル放射性廃棄物の処分容器
１１  ＴＲＵ廃棄物の処分容器
１２  オーバーパック（処分容器）
１３  粘土材料
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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