【手続補正書】
【提出日】平成19年6月19日(2007.6.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）流体不浸透性の高分子が実質的に均一に含浸されたシーリング端部を有する第１の多孔質ガス拡散バッキング層、
（ｂ）第１および第２のガス拡散バッキング層の外側端部内に外側端部を有する高分子電解質膜、
（ｃ）前記第１の拡散バッキング層と前記高分子電解質膜の間に配置される第１の電極触媒層であって、前記電極触媒層が前記高分子電解質膜表面と実質的に同延である第１の電極触媒層、
（ｄ）流体不浸透性の高分子が実質的に均一に含浸されたシーリング端部を有する第２の多孔質ガス拡散バッキング層、
（ｅ）前記第２の拡散バッキング層と前記高分子電解質膜の間に配置される第２の電極触媒層であって、前記電極触媒層が前記高分子電解質膜表面と実質的に同延であり、第２のガス拡散バッキングと高分子電解質膜の界面に存在する第２の電極触媒層、
（ｆ）その絶縁層が、第１と第２のガス拡散バッキング層の間の接触を防ぐように、一体化された膜電極組立体内に配置され、高分子電解質膜の外側端部が前記絶縁層の内側端部とが重ね合わされている少なくとも１つのフレーム成形された絶縁層、並びに、
（ｇ）高分子電解質膜の外側端部を包囲する流体不浸透性高分子シール、
を含んでなる一体化された膜電極組立体。
【請求項２】
（ａ）流体不浸透性の高分子が実質的に均一に含浸されたシーリング端部を有する第１の多孔質ガス拡散バッキング層、
（ｂ）前記第１のガス拡散バッキング層の内側表面上に存在する第１の電極触媒層、
（ｃ）第１および第２のガス拡散バッキング層の外側端部内に外側端部を有する高分子電解質膜、
（ｄ）流体不浸透性の高分子が実質的に均一に含浸されたシーリング端部を有する第２の多孔質ガス拡散バッキング層、
（ｅ）第２のガス拡散バッキング層の内側表面上に存在する第２の電極触媒層、
（ｆ）前記高分子電解質膜と第２の電極触媒層の間に配置される少なくとも１つのフレーム成形された絶縁層であって、絶縁層の内側端部が前記高分子電解質膜の外側端部と重ね合わさり、かつ、前記絶縁層の外側端部がガス拡散バッキング層の端部と一致している絶縁層、並びに、
（ｇ）高分子電解質膜の外側端部を包囲する流体不浸透性高分子シール、
を含んでなる一体化された膜電極組立体。
【請求項３】
圧縮成形を使用して一体化された膜電極組立体を作製する方法であって、
（ａ）順番に、シーリング端部と第１および第２の表面を有する第１のガス拡散バッキング層、第１の電極触媒層、外側端部を有する高分子電解質膜、第２の電極触媒層、並びにシーリング端部と第１および第２の表面を有する第２のガス拡散バッキング層を含んでなり、
さらに、内側および外側端部を有する第１および第２のフレーム成形されたシーリング高分子層であって、第１のフレーム成形されたシーリング高分子層を第１のガス拡散バッキング層の両側に配置することができ、第２のフレーム成形されたシーリング高分子層を第２のガス拡散バッキング層の両側に配置することができ、かつ、フレーム成形されたシーリング高分子層が、第１および第２のガス拡散バッキング層のシーリング端部と重ね合わされるシーリング高分子層を含んでなり、
さらに、内側および外側層端部を有するフレーム成形された絶縁層であって、第１と第２のガス拡散バッキング層の間に配置され、かつ、絶縁層の内側端部と高分子膜の外側端部が重ね合わさる絶縁層を含んでなる、
多層サンドイッチを形成するステップ、並びに、
（ｂ）多層サンドイッチを圧縮成形するステップであって、シーリング高分子が、第１および第２のガス拡散バッキング層のシーリング端部の中に含浸され、シーリング高分子が高分子電解質膜を包囲して、高分子の流体不浸透性シールを形成し、かつ、フレーム成形された絶縁層が、第１と第２のガス拡散バッキング層の間の接触を防ぐステップ、
を含んでなる方法。
【請求項４】
請求項１に記載の一体化された膜電極組立体を含んでなる電気化学電池。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８１】
実施例２：
以下の手続きに従い一体化されたＭＥＡを作製した。
１．ガス拡散バッキング（炭素繊維ベースのペーパー、厚さ４１５ミクロン、１２５グラム／ｍ2の坪量、シグラセット（Ｓｉｇｒａｃｅｔ）（登録商標）ＧＤＬ  １０−ＢＢとして市販、ＳＧＬテクノロジー（ＳＧＬ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）（ペンシルバニア州セイントマリーズ）から入手可能）から４２０ｍｍ×２３７ｍｍ片２つを切り出した。
２．外寸４１６ｍｍ×２３３ｍｍおよび内寸３０７ｍｍ×１７５ｍｍを有する２つの額縁化シーリング高分子フィルム（厚さ１００ミクロン、バイネル（登録商標）４１０５として市販の線状低密度ポリエチレン樹脂から押出し成形、イー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール（デラウェア州ウィルミントン）から入手可能）を切り出した。
３．外寸４１６ｍｍ×２３３ｍｍ、内寸３００ｍｍ×１７５ｍｍ、および厚さ７５ミクロンを有する２枚の額縁化シーリング高分子フィルムを切り出した。
４．（外寸４１６ｍｍ×２３３ｍｍ、内寸３００ｍｍ×１７５ｍｍ、および厚さ０．０３ｍｍを有する）２つの額縁化絶縁層（パラ−アラミド繊維ベースのペーパー、２４グラム／ｍ2の坪量）を切り出した。
５．外寸４１６ｍｍ×２３３ｍｍおよび内寸２９４ｍｍ×１６９ｍｍを有する２つの額縁化シムを、厚さ０．１ｍｍのカプトン（登録商標）フィルム（イー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール（デラウェア州ウィルミントン）から市販）から切り出した。
６．以下の層を互いの上に配置して多層サンドイッチを形成した。
１つの額縁化シム、
１枚の剥離フィルム（ＦＥＰフルオロポリマー（ポリ（テトラフルオロ−エチレン−ＣＯ−ヘキサフルオロプロピレン））フィルム、厚さ２５０ミクロン、テフロン（登録商標）ＦＥＰ  １０００Ａフィルムとして市販、イー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール（デラウェア州ウィルミントン）から入手可能）、
１枚の額縁化１００ミクロン厚さのシーリング高分子フィルム、
１つのガス拡散バッキング、
１枚の額縁化７５ミクロン厚さのシーリング高分子フィルム、
１つの額縁化絶縁層、
１つの高分子膜上に２つの電極触媒層を含んでなる１つの触媒被覆膜、寸法３０６ｍｍ×１８１ｍｍ、
１つの額縁化絶縁層、
１枚の額縁化７５ミクロン厚さのシーリング高分子フィルム、
１つのガス拡散バッキング、
１枚の額縁化１００ミクロン厚さのシーリング高分子フィルム、
１枚の上記剥離フィルム、この剥離層は、圧縮成形後、プレートから一体化されたＭＥＡをより容易に剥がすために存在する。
１つの額縁化シム。
７．この多層サンドイッチを、１対の４２４ｍｍ×２４２ｍｍ×厚さ１２．７ｍｍグラファイト・プレート（ＳＧＬ（ペンシルバニア州セイントマリーズ）から入手可能）間に配置し、この多層サンドイッチ／プレートの組合せを、１３５℃まで予熱した油圧プレス内に配置した。このプレスは、１００トン油圧プレスであった（ＰＨＩ（カリフォルニア州パサデナ）から入手可能）。
８．７．１ｋＮの力をプレートに３分間かけた。
９．２２２ｋＮの力をプレートに１分間かけた。
１０．かけた力を保持しながらプレートを室温まで冷却した。
１１．プレートをプレスから取り出し、分離し、一体化されたＭＥＡを取り出した。
１２．燃料電池の設計要件に従って、シールされた境界領域にマニホールド穴などの機構を加えるプロセスにおいて、一体化されたＭＥＡを、最終的な寸法および形状に縁取りした。
本発明の好適な実施の態様は次のとおりである。
１．  （ａ）流体不浸透性の高分子が実質的に均一に含浸されたシーリング端部を有する第１の多孔質ガス拡散バッキング層、
（ｂ）第１および第２のガス拡散バッキング層の外側端部内に外側端部を有する高分子電解質膜、
（ｃ）前記第１の拡散バッキング層と前記高分子電解質膜の間に配置される第１の電極触媒層であって、前記電極触媒層が前記高分子電解質膜表面と実質的に同延である第１の電極触媒層、
（ｄ）流体不浸透性の高分子が実質的に均一に含浸されたシーリング端部を有する第２の多孔質ガス拡散バッキング層、
（ｅ）前記第２の拡散バッキング層と前記高分子電解質膜の間に配置される第２の電極触媒層であって、前記電極触媒層が前記高分子電解質膜表面と実質的に同延であり、第２のガス拡散バッキングと高分子電解質膜の界面に存在する第２の電極触媒層、
（ｆ）その絶縁層が、第１と第２のガス拡散バッキング層の間の接触を防ぐように、一体化された膜電極組立体内に配置され、高分子電解質膜の外側端部が前記絶縁層の内側端部とが重ね合わされている少なくとも１つのフレーム成形された絶縁層、並びに、
（ｇ）高分子電解質膜の外側端部を包囲する流体不浸透性高分子シール、
を含んでなる一体化された膜電極組立体。
２．  フレーム化された絶縁層の内側端部が、高分子電解質膜の外側端部と２〜４ｍｍだけ重ね合わされている上記１に記載の一体化された膜電極組立体。
３．  前記第１および第２の電極触媒層が、高分子電解質膜表面に存在する上記１または２に記載の一体化された膜電極組立体。
４．  フレーム化された絶縁層が、第１と第２のガス拡散バッキング層の間に存在する上記３に記載の一体化された膜電極組立体。
５．  シーリング高分子が、熱可塑性高分子である上記１に記載の一体化された膜電極組立体。
６．  シーリング高分子が、溶融加工可能なフルオロポリマー、部分フッ化高分子、熱可塑性高分子、熱可塑性フルオロエラストマ；芳香族縮合重合体；改質ポリエチレン；改質ポリプロピレン；ポリエチレン；熱可塑性エラストマ；液晶高分子；および芳香族ポリアミドよりなる群から選択される上記５に記載の一体化された膜電極組立体。
７．  シーリング高分子が、繊維、布、または無機充填剤で補強される上記５に記載の一体化された膜電極組立体。
８．  絶縁層が、１０Ｅ４Ω−ｃｍを超える抵抗率を有する上記１に記載の一体化された膜電極組立体。
９．  絶縁層が、１０Ｅ６Ω−ｃｍを超える抵抗率を有する上記８に記載の一体化された膜電極組立体。
１０．  絶縁層が、ガラス繊維布、パラ−アラミド繊維ベースのペーパー、ポリイミドフィルム、ポリアミドフィルム、ポリエステルフィルム、改質された線状低密度ポリオレフィン、および樹脂マトリックス中の微粒子または繊維よりなる群から選択される上記１に記載の一体化された膜電極組立体。
１１．  シーリング高分子と絶縁層が、同じ高分子である上記１に記載の一体化された膜電極組立体。
１２．  （ａ）流体不浸透性の高分子が実質的に均一に含浸されたシーリング端部を有する第１の多孔質ガス拡散バッキング層、
（ｂ）前記第１のガス拡散バッキング層の内側表面上に存在する第１の電極触媒層、
（ｃ）第１および第２のガス拡散バッキング層の外側端部内に外側端部を有する高分子電解質膜、
（ｄ）流体不浸透性の高分子が実質的に均一に含浸されたシーリング端部を有する第２の多孔質ガス拡散バッキング層、
（ｅ）第２のガス拡散バッキング層の内側表面上に存在する第２の電極触媒層、
（ｆ）前記高分子電解質膜と第２の電極触媒層の間に配置される少なくとも１つのフレーム成形された絶縁層であって、絶縁層の内側端部が前記高分子電解質膜の外側端部と重ね合わさり、かつ、前記絶縁層の外側端部がガス拡散バッキング層の端部と一致している絶縁層、並びに、
（ｇ）高分子電解質膜の外側端部を包囲する流体不浸透性高分子シール、
を含んでなる一体化された膜電極組立体。
１３．  圧縮成形を使用して一体化された膜電極組立体を作製する方法であって、
（ａ）順番に、シーリング端部と第１および第２の表面を有する第１のガス拡散バッキング層、第１の電極触媒層、外側端部を有する高分子電解質膜、第２の電極触媒層、並びにシーリング端部と第１および第２の表面を有する第２のガス拡散バッキング層を含んでなり、
さらに、内側および外側端部を有する第１および第２のフレーム成形されたシーリング高分子層であって、第１のフレーム成形されたシーリング高分子層を第１のガス拡散バッキング層の両側に配置することができ、第２のフレーム成形されたシーリング高分子層を第２のガス拡散バッキング層の両側に配置することができ、かつ、フレーム成形されたシーリング高分子層が、第１および第２のガス拡散バッキング層のシーリング端部と重ね合わされるシーリング高分子層を含んでなり、
さらに、内側および外側層端部を有するフレーム成形された絶縁層であって、第１と第２のガス拡散バッキング層の間に配置され、かつ、絶縁層の内側端部と高分子膜の外側端部が重ね合わさる絶縁層を含んでなる、
多層サンドイッチを形成するステップ、並びに、
（ｂ）多層サンドイッチを圧縮成形するステップであって、シーリング高分子が、第１および第２のガス拡散バッキング層のシーリング端部の中に含浸され、シーリング高分子が高分子電解質膜を包囲して、高分子の流体不浸透性シールを形成し、かつ、フレーム成形された絶縁層が、第１と第２のガス拡散バッキング層の間の接触を防ぐステップ、
を含んでなる方法。
１４．  圧縮成形が、５００〜６００ｋＰａの圧力で行われる上記１３に記載の方法。
１５．  フレーム化された絶縁層の内側端部が、高分子電解質膜の外側端部と２〜４ｍｍだけ重ね合わされている上記１３に記載の方法。
１６．  第１および第２の電極触媒層が、高分子電解質膜上に存在して触媒被覆膜を形成する上記１３に記載の方法。
１７．  第１および第２の電極触媒層が、高分子電解質膜の外側端部まで延びている上記１６に記載の方法。
１８．  第１および第２の電極触媒層が、第１および第２のガス拡散バッキング層上の高分子電解質膜に対向する面上に存在して、ガス拡散電極を形成する上記１３に記載の方法。
１９．  少なくとも１つの追加のフレーム化された絶縁層が、第１および第２のガス拡散バッキング層の間に存在する上記１３に記載の方法。
２０．  追加のフレーム化されたシーリング高分子層をさらに含んでなり、
追加のフレーム化されたシーリング高分子層が、第１、第２、またはこの両方のガス拡散バッキング層の両面上に配置される上記１３に記載の方法。
２１．  ４つのフレーム化されたシーリング高分子層が使用される上記２０に記載の方法。
２２．  シーリング高分子が、熱硬化性高分子または熱可塑性高分子から選択される上記１３に記載の方法。
２３．  シーリング高分子が、溶融加工可能なフルオロポリマー、部分フッ化高分子、熱可塑性高分子、熱可塑性フルオロエラストマ、芳香族縮合重合体；改質ポリエチレン；改質ポリプロピレン；ポリエチレン；熱可塑性エラストマ；液晶高分子；および芳香族ポリアミドよりなる群から選択される上記２２に記載の方法。
２４．  シーリング高分子が、繊維、布、または無機充填剤で補強される上記２２に記載の方法。
２５．  絶縁層が、約１０Ｅ４Ω−ｃｍを超える抵抗率を有する上記１３に記載の方法。
２６．  絶縁層が、約１０Ｅ６Ω−ｃｍを超える抵抗率を有する上記２５に記載の方法。
２７．  絶縁層が、ガラス繊維布、パラ−アラミド繊維ベースのペーパー、ポリイミドフィルム、ポリアミドフィルム、ポリエステルフィルム、改質された線状低密度ポリオレフィン、および樹脂マトリックス中の微粒子または繊維よりなる群から選択される上記２５に記載の方法。
２８．  電極触媒層組成物が、触媒およびバインダを含んでなる上記１３に記載の方法。
２９．  触媒が、白金、ルテニウム、ロジウム、イリジウム、およびこれらの導電性酸化物よりなる群から選択される上記２８に記載の方法。
３０．  バインダが、過フッ化スルホン酸高分子である上記２８に記載の方法。
３１．  高分子電解質膜が、過フッ化スルホン酸高分子を含んでなる上記１３に記載の方法。
３２．  多層サンドイッチのまわりに配置される少なくとも１つの剥離層をさらに含んでなる上記１３に記載の方法。
３３．  ２つの剥離層が存在する上記３２に記載の方法。
３４．  少なくとも１つのシムが、剥離層上の多層サンドイッチから離れた表面上に存在する上記３２に記載の方法。
３５．  シムが、フレーム成形された形状を有する上記３４に記載の方法。
３６．  シムが、シーリング高分子層の内側端部を越えて内部に延びている上記３５に記載の方法。
３７．  剥離層が、シムとして機能する上記３３に記載の方法。
３８．  ステップ（ｂ）の後、圧縮成型された多層サンドイッチが、縁取りされる上記１３に記載の方法。
３９．  ステップ（ｂ）の後、圧縮成型された多層サンドイッチが、縁取りされる上記３５に記載の方法。
４０．  上記１に記載の一体化された膜電極組立体を含んでなる電気化学電池。