【手続補正書】
【提出日】平成19年7月26日(2007.7.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
図１は、ポリマー組成物内の導電性フィラーのほぼ均一な配置を模式的に示している。図１の左図は、分散制御剤を使用しない場合の導電性フィラー粒子のランダムな分散の模式図であり、図１の左図に示す分散をレギュラーモード（Ｒｅｇｕｌａｒ  Ｍｏｄｅ）分散と呼ぶ。レギュラーモードにおける導電性フィラー粒子のランダム配置は、凝集体を形成するために分散制御剤を使用した場合に必要とされるよりもかなり高い導電性フィラーの濃度を必要とする。レギュラーモードで分散される凝集体を形成する代わりに、各導電性フィラー粒子がポリマーネットワーク内でランダムに分散される。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
一方、図１の中央図は、分散制御剤によって促進された導電性フィラー粒子のほぼ均一な配置の一実施形態を模式的に示しており、図１の中央図に示すほぼ均一な配置を凝集モード（Ａｇｇｒｅｇａｔｅｄ  Ｍｏｄｅ）分散とも呼ぶ。上述したように、各導電性フィラー粒子は、分散制御剤によって複数の凝集体を形成し、凝集体は全体としてレギュラーモードで分散される。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
導電性フィラー粒子のほぼ均一な配置または凝集モード分散は、ポリマー組成物内の分散制御剤の濃度に少なくとも部分的に依存して、任意のサイズの凝集体を含むことができる。例えば、図１の中央図の導電性フィラー粒子の凝集体は、図ｌの右図に模式的に示す小さな凝集体よりも大きな凝集体である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６６】
本発明の説明に役立てるために、各種溶融ブレンドＮｙ６組成物の有機粘土添加構造の種類を決定した。図８の（ａ）−（ｂ）と図９の（ａ）−（ｂ）は、Ｎｙ６ナノ複合材のＸ線回折パターンと明視野ＴＥＭ画像を示し、黒い層は一次有機粘土プレートレットを示し、灰色／白色領域はＮｙ６マトリックスを示す（全て拡大画像）。Ｘ線回折パターンは認識できる強度ピークを示さず、ＴＥＭ画像に示すように、有機粘土が十分に剥離および分散していることを示唆していると思われる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６７】
上記観察のさらなる根拠として、図８の（ｃ）−（ｄ）に、有機粘土の添加率が異なる２０ｐｈｒ  ＣＢ濃度を有するＮｙ６／ＣＢ組成物のＸ線回折パターンを示す。Ｎｙ６ナノ複合材にかなりの量のＣＢが含まれているにもかかわらず、Ｘ線回折パターンは滑らかな曲線（完全剥離構造）であり、剥離等の物理的分離による広範な層分離を示唆する。しかしながら、図９の（ａ）では、認識できる強度ピークが認められ、ＴＥＭ画像から明らかであるように、ナイロン６−ＣＢ  ２０ｐｈｒ中に分散された天然粘土は剥離が生じていない。この観察は、Ｎｙ６／ＣＢ組成物における高度なパーコレーションの推進力は、少なくとも部分的または完全に剥離された有機粘土の分散状態と関連付けられることを示唆する。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７４】
【図１】図１ａ〜図１ｃは、ポリマーネットワークにおける導電性フィラーの異なる分散配置の模式図である。
【図２ａ】図２ａは、カーボンブラック濃度の関数としてのナイロン６／カーボンブラック組成物の導電率に対する分散制御剤の異なる濃度の作用を示す。
【図２ｂ】図２ｂは、異なるカーボンブラック濃度におけるナイロン６／カーボンブラック組成物の導電率の関係を示す。
【図３】図３ａ〜図３ｃは、１０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有し、０体積％、３体積％、５体積％の有機粘土をそれぞれ含むナイロン６／カーボンブラック組成物のＳＥＭ画像であり、図３ｄは、図３ａ〜図３ｃの分析を助けるためのＳＥＭ画像の模式図である。
【図４】図４ａおよび図４ｂは、２０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有し、０体積％、５体積％の有機粘土をそれぞれ含むナイロン６／カーボンブラック組成物のＳＥＭ画像である。
【図５ａ】図５ａは、１０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有し、０体積％、３体積％、５体積％の有機粘土をそれぞれ含むナイロン６／カーボンブラック組成物の最近接長さの分布を説明する３つのヒストグラムを、各組成物の拡大ＳＥＭ画像と共に示す。
【図５ｂ】図５ｂは、２０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有し、０体積％、５体積％の有機粘土をそれぞれ含むナイロン６／カーボンブラック組成物の最近接長さの分布を説明する２つのヒストグラムを、各組成物の拡大ＳＥＭ画像と共に示す。
【図６】図６は、カーボンブラック一次凝集体の各種分散モードにおけるモリシタの分散指数Ｉδと分割数ｑとの関係の模式図である。
【図７】図７は、ナイロン６／カーボンブラック組成物におけるモリシタの分散指数Ｉδと分割数ｑとの関係を示す。
【図８】図８は、ナイロン６ナノ複合材のＸ線回折パターンを示し、（ａ）は、３体積％の有機粘土濃度を有するナイロン６ナノ複合材であり、（ｂ）は、５体積％の有機粘土濃度を有するナイロン６ナノ複合材である。ここで、黒い層は一次有機粘土プレートレットを示し、灰色／白色領域はＮｙ６マトリックスを示している（全て拡大画像）。図８はさらに、２０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有するナイロン６／カーボンブラック系のＸ線回折パターンを示し、（ｃ）は、３体積％の有機粘土濃度を有するナイロン６／カーボンブラック系であり、（ｄ）は、５体積％の有機粘土濃度を有するナイロン６／カーボンブラック系である。
【図９】図９は、２０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有するナイロン６／カーボンブラック組成物のＸ線回折パターンおよび拡大ＴＥＭ画像を示し、（ａ）は、３体積％の天然粘土濃度であり、（ｂ）は、３体積％の有機粘土濃度である。
【図１０ａ】図１０ａは、２０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有し、３体積％の有機粘土濃度を有するナイロン６／カーボンブラック組成物のＴＥＭ画像を示し、黒い球状領域はカーボンブラック一次凝集体を示し、灰色／白色領域はナイロン６ネットワークを示す。
【図１０ｂ】図１０ｂは、２０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有し、５体積％の有機粘土濃度を有するナイロン６／カーボンブラック組成物のＴＥＭ画像を示し、黒い球状領域はカーボンブラック一次凝集体を示し、灰色／白色領域はナイロン６ネットワークを示している。
【図１１ａ】図１１ａは、２０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有し、５体積％の有機粘土を含む剪断ナイロン６／カーボンブラック組成物のＴＥＭ画像である。
【図１１ｂ】図１１ｂは、２０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有し、５体積％の有機粘土を含む剪断ナイロン６／カーボンブラック組成物のＴＥＭ画像である。
【図１１ｃ】図１１ｃは、カーボンブラックを含まず、５体積％の有機粘土を含む剪断ナイロン６組成物のＴＥＭ画像である。
【図１２ａ】図１２ａは、２０ｐｈｒのカーボンブラック濃度を有し、５体積％の有機粘土濃度を有する押出ナイロン６／カーボンブラック組成物（スクリュー速度：２００ｒｐｍ、２３０℃）の拡大ＴＥＭ画像を示し、黒い球状領域はカーボンブラック一次凝集体を示し、黒い層は一次有機粘土プレートレットを示し、灰色／白色領域はナイロン６ネットワークを示す。
【図１２ｂ】図１２ｂは、カーボンブラックを含まず、５体積％の有機粘土濃度を有する押出ナイロン６／カーボンブラック組成物（スクリュー速度：２００ｒｐｍ、２３０℃）の拡大ＴＥＭ画像を示し、黒い球状領域はカーボンブラック一次凝集体を示し、黒い層は一次有機粘土プレートレットを示し、灰色／白色領域はナイロン６ネットワークを示す。
【図１３】図１３は、融解ポリマーの非剪断粘度における有機粘土添加誘発パーコレーション現象の提唱メカニズムの模式図である。