(57)【要約】【課題】  高価な化学的処理を行わなくても、粉末表面を電気抵抗の高い物質で被覆した高電気抵抗磁性粉末とその製造方法、ならびにこの高電気抵抗磁性粉末を用いて成る高電気抵抗磁性粉末成形体とその製造方法を提供する。【解決手段】  質量％でＣｒ：１．０〜３０．０％、Ａｌ：１．０〜８．０％、残部が実質的にＦｅから成り、表面が窒化アルミニウムを主体とする皮膜で覆われている高電気抵抗磁性粉末である。この磁性粉末は、上記組成の粉末を窒素を含む雰囲気中において８００〜１２５０℃の温度で熱処理することで達成できる。  そして、上記の高電気抵抗磁性粉末を用いて成る磁性粉末成形体であって、組織を構成する各粒子間の接触面のすべてが、窒化アルミニウムを含む皮膜により実質的に隔離されて成る高電気抵抗磁性粉末成形体である。この磁性粉末成形体は、上記の高電気抵抗磁性粉末を、放電プラズマ焼結により固化成形することで達成できる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
質量％でＣｒ：１．０〜３０．０％、Ａｌ：１．０〜８．０％、残部が実質的にＦｅから成り、表面が窒化アルミニウムを主体とする皮膜で覆われていることを特徴とする高電気抵抗磁性粉末。
【請求項２】
質量％でＣｒ：１．０〜３０．０％、Ａｌ：１．０〜８．０％、残部が実質的にＦｅから成る粉末を、窒素を含む雰囲気中において８００〜１２５０℃の温度で熱処理して、粉末表面に窒化アルミニウムを主体とする皮膜を生成させることを特徴とする高電気抵抗磁性粉末の製造方法。
【請求項３】
粉末を、雰囲気中に含まれる酸素を固定する易酸化性容器内で熱処理することを特徴とする請求項２に記載の高電気抵抗磁性粉末の製造方法。
【請求項４】
粉末を、振動を与えながら熱処理することを特徴とする請求項２または３に記載の高電気抵抗磁性粉末の製造方法。
【請求項５】
請求項１に記載の高電気抵抗磁性粉末を用いて成る磁性粉末成形体であって、組織を構成する各粒子間の接触面のすべてが、窒化アルミニウムを主体とする皮膜により実質的に隔離されて成ることを特徴とする高電気抵抗磁性粉末成形体。
【請求項６】
質量％でＣｒ：１．０〜３０．０％、Ａｌ：１．０〜８．０％、残部が実質的にＦｅから成り、表面が窒化アルミニウムを主体とする皮膜で覆われた磁性粉末を、放電プラズマ焼結により固化成形することを特徴とする高電気抵抗磁性粉末成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、自動車用モ−タの固定子や回転子等、交流磁場中で使用される磁性体の原材料となる高電気抵抗磁性粉末とその製造方法、ならびに該高電気抵抗磁性粉末を用いて成る高電気抵抗磁性粉末成形体とその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、モ−タの固定子や回転子等、交流磁場中で使用される磁性体には、表面に電気絶縁物質が塗装された電磁鋼板を所定形状に打抜き後、積層した部品（以下、積層体と記す）が用いられている。電磁鋼板の表面に絶縁物質を塗装する目的は、積層体の板厚方向の電気抵抗を高めることによって、交流磁場中で発生する渦電流を抑え、高周波化に伴う損失の増加と比透磁率や磁束密度の低下、すなわち軟磁性の劣化を抑制することである。しかしながら、この絶縁層の存在により、積層された垂直方向の磁束密度が低く、磁気回路は２次元的設計に制約される。
【０００３】
この電磁鋼板の積層体に対し、近年、鉄粉に代表される磁性粉末の表面に燐酸塩化物等の絶縁物質を被覆し、この絶縁被覆された磁性粉末に結合剤の樹脂を添加して固化成形した磁性粉末成形体が開発されている（例えば、非特許文献１，２参照）。この磁性粉末成形体は、電磁鋼板の積層体と異なり等方的な磁気特性を示すので、磁気回路の自由度を高め、３次元的な回路設計も適用できるという点で優れた技術である。
【非特許文献１】伊東正男著「焼結軟磁性材料とその用途および圧粉コアのモ−タへの適用」素形材９月号（２００３年）１３〜２０頁
【非特許文献２】島田良幸著「高性能Ｐ／Ｍ軟磁性材料の開発」まてりあ（第４２巻第１１号（２００３）８０１〜８０５頁
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上述した非特許文献１，２に開示される磁性粉末成形体は、その等方的な磁気特性ゆえに、３次元的な磁気回路設計も適用できる点では有利であるものの、製造工程において、磁性粉末の表面に絶縁物質を被覆するための高価な化学的処理が必要である。このような高価な化学的処理は、磁性粉末成形体をモ−タの固定子や回転子に実用化する上でコストを高める要因となる。本発明の目的は、この問題を解決し、高価な化学的処理を行わなくても、安価な方法により粉末表面を電気抵抗の高い物質で被覆した高電気抵抗磁性粉末とその製造方法、ならびにこの高電気抵抗磁性粉末を用いて成る高電気抵抗磁性粉末成形体とその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者の検討によると、磁性粉末の表面を被覆する物質は、非特許文献１、２に記される燐酸塩化物や樹脂のような完全な絶縁物質でなくても、磁性粉末の電気抵抗、ひいては該磁性粉末を用いて成る磁性粉末成形体の電気抵抗を高めることのできる物質であれば、高周波域での軟磁性劣化を抑制できる場合が多い。それ故、本発明者は、磁性粉末の表面に外的要素による別の絶縁物質を被覆するのではなく、磁性粉末自身の化学反応によって表面に高電気抵抗の物質を自己生成させることにより、絶縁被覆のための化学的処理を簡素化できることを見出した。
【０００６】
そして、この高電気抵抗物質の自己生成が可能な磁性粉末として、最適な成分範囲の粉末を見出し、本発明に到達した。より具体的には、Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ系を基本成分とする粉末を、窒素を含む雰囲気中において所定の温度範囲で熱処理することにより、粉末表面に窒化アルミニウムを主体とする高電気抵抗の皮膜を生成できること、及び、この皮膜で被覆された高電気抵抗磁性粉末の表面形態、電気抵抗とその製造方法を調査検討することにより、本発明に到達した。
【０００７】
すなわち本発明は、質量％でＣｒ：１．０〜３０．０％、Ａｌ：１．０〜８．０％、残部が実質的にＦｅから成り、表面が窒化アルミニウムを主体とする皮膜で覆われていることを特徴とする高電気抵抗磁性粉末である。また、本発明は、質量％でＣｒ：１．０〜３０．０％、Ａｌ：１．０〜８．０％、残部が実質的にＦｅから成る粉末を、窒素を含む雰囲気中において８００〜１２５０℃の温度で熱処理して、粉末表面に窒化アルミニウムを主体とする皮膜を生成させることを特徴とする高電気抵抗磁性粉末の製造方法である。望ましくは、粉末を、雰囲気中に含まれる酸素を固定する易酸化性容器内で熱処理することを特徴とし、あるいはさらに、粉末を、振動を与えながら熱処理することを特徴とする上記の高電気抵抗磁性粉末の製造方法である。
【０００８】
また、本発明は、上記した本発明の高電気抵抗磁性粉末を用いて成る磁性粉末成形体であって、組織を構成する各粒子間の接触面のすべてが、窒化アルミニウムを含む皮膜により実質的に隔離されて成る高電気抵抗磁性粉末成形体である。更に、本発明は、質量％でＣｒ：１．０〜３０．０％、Ａｌ：１．０〜８．０％、残部が実質的にＦｅから成り、表面が窒化アルミニウムを主体とする皮膜で覆われた磁性粉末を、放電プラズマ焼結により固化成形することを特徴とする高電気抵抗磁性粉末成形体の製造方法である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の高電気抵抗磁性粉末は、熱処理によって容易に窒化アルミニウムを主体とする高電気抵抗の皮膜を表面に生成させることができるので、高価な化学的処理を行わなくても、安価な方法で磁性粉末の電気抵抗を高めることができる。また、この高電気抵抗磁性粉末を用いて成る磁性粉末成形体は、組織を構成する各粒子が窒化アルミニウムを主体とする皮膜で覆われているので、電気抵抗が高い。それ故、交流磁場中での使用に適した磁性粉末成形体となることが期待され、モ−タの固定子や回転子への適用が期待できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
上述したように、本発明の第一の特徴は、熱処理によって表面に窒化アルミニウム（以下、ＡｌＮとも記載する）を主体とする高電気抵抗の皮膜を自己生成できる磁性粉末としてＦｅ−Ｃｒ−Ａｌ系の合金粉末を採用し、その最適な成分範囲をも明らかにしたことにある。以下、高電気抵抗磁性粉末の化学組成を規定した理由を述べる。なお、特に記載のない限り、質量％は、％として記す。
【００１１】
・Ｃｒ：１．０〜３０．０％
Ｃｒは、窒素を含む雰囲気中で磁性粉末を熱処理する際、粉末中に合金元素として含まれるＡｌを粉末表面に拡散させる役割を担う。すなわち、Ｃｒを含まないＦｅ−Ａｌ系磁性粉末では粉末表面へのＡｌの拡散が十分でないので、ＡｌよりもＦｅが優先的に窒化し、表面の皮膜中にＡｌＮが生成し難く、導電性のあるＦｅの窒化物が生成する。適量のＣｒを含有することにより、粉末表面へのＡｌの拡散が促進され、Ａｌの優先的な窒化が起こる。Ｃｒ量の範囲を１．０〜３０．０％としたのは、１．０％未満では窒化処理後の粉末表面でのＡｌＮの生成量が少なく、逆に３０．０％を超える範囲では、ＡｌＮの生成量は多いものの、磁性粉末成形体の磁束密度が低下するためである。Ｃｒ量のより望ましい範囲は、２．０〜１０．０％である。
【００１２】
・Ａｌ：１．０〜８．０％
Ａｌは、窒素を含む雰囲気中で磁性粉末を熱処理する際、粉末表面にＡｌＮを生成させるために必要な元素である。Ａｌ量の範囲を１．０〜８．０％としたのは、１．０％未満では粉末を熱処理後の粉末表面でのＡｌＮの生成量が少なく、逆に８．０％を超える範囲では、磁性粉末成形体の磁束密度が低下するためである。Ａｌ量のより好ましい範囲は３．０〜６．０％である。
【００１３】
なお、残部は実質的にＦｅとするが、Ｃ，Ｓｉ，Ｍｎ，Ｐ，Ｓ，Ｏ，Ｎ等の不純物元素は、含有される。これらの元素は、磁性粉末成形体の磁気特性に悪影響の無い範囲として、下記の範囲で含有して良く、望ましい規制量である。
Ｃ≦０．１０％、Ｓｉ≦０．５０％、Ｍｎ≦０．５０％、
Ｐ≦０．０５％、Ｓ≦０．０５％、Ｏ≦０．０５％、Ｎ≦０．０５％
【００１４】
また、磁性粉末の表面がＡｌＮを主体とする皮膜で覆われていることとしたのは、先述したように、磁性粉末の電気抵抗を高めるためである。尚、本発明において、ＡｌＮを主体とする皮膜とは、磁性粉末をエックス線回折により定性分析した際、粉末母相であるフェライト相以外に検出される回折ピ―クにおいて、回折強度の総和の５０％以上をＡｌＮのピ―クが占めている状態を指す。
【００１５】
次に、本発明の第二の特徴は、上記の高電気抵抗磁性粉末の製造方法を見出した点にあり、以下に製造方法の規定理由を述べる。質量％でＣｒ：１．０〜３０．０％、Ａｌ：１．０〜８．０％、残部が実質的にＦｅから成る粉末を熱処理する雰囲気を、窒素を含む雰囲気としたのは、熱処理中に粉末中に含まれるＡｌと雰囲気中に含まれるＮを反応させてＡｌＮとするためである。尚、窒素を含む雰囲気としては、例えばその雰囲気中に５０体積％以上の窒素を含んでいればよいが、最も容易で望ましいのは大気中である。
【００１６】
また、熱処理温度の下限を８００℃としたのは、８００℃未満では粉末表面へのＡｌの拡散が十分でないので、ＡｌＮの生成量が少ないためである。一方、熱処理温度の上限を１２５０℃としたのは、１２５０℃を超える範囲では、磁性粉末同士の付着が顕著に起こるためである。より望ましい熱処理温度の範囲は、９００〜１２００℃である。
【００１７】
次に、望ましい製造方法として、上記の粉末を、雰囲気中に含まれる酸素を固定する易酸化性容器内で熱処理することとしたのは、例えば、窒素と酸素の混合体である大気中で磁性粉末の熱処理を行う場合、大気中の酸素は容器を酸化させることによって消費し、磁性粉末を大気中の窒素と反応させるためである。尚、本発明の易酸化性容器とは、高温で酸化し易く、かつ１２５０℃までの温度に耐えることができる容器であればよく、例としてＳＵＳ４３０等のフェライト系ステンレスやＳＵＳ３０４、ＳＵＳ３１６等のオーステナイト系ステンレス製の容器、あるいは黒鉛製の容器が適している。
【００１８】
更に望ましい製造方法として、上記の粉末を、振動を与えながら熱処理することとしたのは、高温で熱処理中の粉末同士の付着を抑制するためである。本発明では、この熱処理時の振動数を特に規定しないが、２０〜１００Ｈｚであることが望ましい。
【００１９】
そして、本発明の第三の特徴は、上記の高電気抵抗磁性粉末を用いて成る磁性粉末成形体とその製造方法にある。つまり、磁性粉末成形体の組織を規定した理由を述べると、組織を構成する各粒子間の接触面のすべてが、ＡｌＮを主体とする皮膜により実質的に隔離されて成ることとしたのは、各粒子間が電気抵抗の高い皮膜により隔離された磁性粉末成形体とすることによって、該磁性粉末成形体の電気抵抗を高め、交流磁場中で発生する渦電流損を低減するためである。
【００２０】
この高電気抵抗磁性粉末成形体の製造方法としては、先述した本発明の磁性粉末を放電プラズマ焼結により固化成形すると良い。その理由は、放電プラズマ焼結ではＡｌＮやアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）等の電気絶縁体をも焼結することができるので、樹脂のような結合剤を添加しなくても、粉末表面に生成したＡｌＮを主体とする皮膜同士を焼結することができるからである。本発明では、この放電プラズマ焼結時の焼結条件を特に規定しないが、高密度の磁性粉末成形体を得るためには、加熱温度８００〜１２５０℃、圧力１０〜１００ＭＰａ、保持時間１００〜１０００秒の範囲が望ましい。放電プラズマ焼結により成形された本発明の磁性粉末成形体は、樹脂を無添加であるが故に高密度である。それ故、交流磁場中での使用に適した高磁束密度の磁性粉末成形体となることが期待でき、モ−タの固定子や回転子への適用が期待できる。
【実施例】
【００２１】
以下の実施例で本発明を更に詳しく説明する。
真空溶解により母合金を溶製後、ガスアトマイズ装置を用いて磁性粉末を作製した。粉末の化学組成（質量％）を表１に示す。表１の化学組成は、本発明の規定範囲内である。
【００２２】
【表１】
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【００２３】
この磁性粉末の内、約５００ｇを易酸化性容器としてＳＵＳ３１６製の容器内に入れ、窒素を含む雰囲気として大気中で熱処理した。この際、ＳＵＳ３１６製の容器に取り付けられたモ―タ―により４０Ｈｚの振動を与えながら熱処理した。熱処理時の平均昇温速度は約２０℃／分、最高到達温度は１０００℃、１０００℃での保持時間は３０分とし、保持後は３００℃まで振動を与えたまま約６℃／分の平均冷却速度で冷却し、３００℃より低温では振動を止めて放冷した。この振動を与えながらの熱処理により、磁性粉末同士の顕著な付着を防ぐことができ、粉末状態のまま磁性粉末を回収することができた。
【００２４】
上記熱処理後の磁性粉末、及び熱処理を施していない磁性粉末をエックス線回折により定性分析した結果を、それぞれ図１と図２に示す。図１より、熱処理後の磁性粉末からは、粉末母相のフェライト相とＡｌＮが検出されており、粉末母相であるフェライト相以外に検出される回折ピ―クにおいて、回折強度の総和の１００％をＡｌＮのピ―クが占めていることが分かる。すなわち、熱処理後の磁性粉末は、本発明で規定する磁性粉末となっている。一方、熱処理を施していない磁性粉末からは、図２に示すようにＡｌＮは検出されておらず、本発明の比較例である。
【００２５】
熱処理によってＡｌＮを生成した本発明の磁性粉末と、熱処理を施さずにＡｌＮが検出されていない比較例の磁性粉末の表面形態を走査型電子顕微鏡により観察した像を、それぞれ図３と図４に示す。両者の表面形態は明らかに異なっており、熱処理によって生成したＡｌＮが、磁性粉末の表面を覆う皮膜として存在している。
【００２６】
本発明の磁性粉末と比較例の磁性粉末から、それぞれ約２ｇずつ試料を取り出し、各磁性粉末別に純銅製の治具内に充填、圧粉して直径１１ｍｍ、厚さ３ｍｍ程度の２種類の圧粉体を得た。磁性粉末そのものの電気抵抗を測定することは困難であるため、このように磁性粉末を純銅製の治具内に詰めた圧粉体の電気抵抗を測定することで、磁性粉末の電気抵抗として代用する。各治具の両端に５００ｍＡの直流電流を流し、両端の電位差測定から、各磁性粉末の電気抵抗を決定した結果を表２に示す。
【００２７】
【表２】
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【００２８】
表２から、比較例の磁性粉末の電気抵抗が２．１１ｍΩであるのに対し、本発明の磁性粉末の電気抵抗は４．８８ｍΩと２倍以上に増加している。本実施例から、粉末表面にＡｌＮを主体とする皮膜を生成することにより、高価な化学的処理によって磁性粉末の表面に絶縁物質を被覆しなくても、高電気抵抗の磁性粉末が得られることが確認された。
【００２９】
そして、この本発明の高電気抵抗磁性粉末を、放電プラズマ焼結機を用いて固化成形することで、組織を構成する各粒子間の接触面のすべてが、ＡｌＮを主体とする皮膜により実質的に隔離されて成る高電気抵抗の磁性粉末成形体となる。この高電気抵抗の磁性粉末成形体は、樹脂を無添加であるが故に高密度であり、高磁束密度の磁性粉末成形体となるから、交流磁場中で使用されるモ−タの固定子や回転子としての適用が期待できる。
【産業上の利用可能性】
【００３０】
本発明は、安価な方法で磁性粉末の電気抵抗を高めることができる点が優れているので、交流磁場中で使用される自動車用モ−タの固定子や回転子として好適である。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明の磁性粉末のエックス線回折図形である。
【図２】比較例の磁性粉末のエックス線回折図形である。
【図３】本発明の磁性粉末の表面形態を示す電子顕微鏡写真である。
【図４】比較例の磁性粉末の表面形態を示す電子顕微鏡写真である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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