【手続補正書】
【提出日】平成19年9月26日(2007.9.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレンインターポリマーを有する組成物であって、
前記エチレンインターポリマーは、
ｉ）1,000〜9,000の数平均分子量（Ｍｎ）；および
ｉｉ）500〜9,000cP（0.5〜9.0Pa・s）のブルックフィールド粘度（149℃/300°Fで測定）を有し、
そして１つ又は複数の粘着性付与剤が15〜40重量パーセント（インターポリマーと粘着性付与剤の合体された重量基準で）の量で添加され、
前記組成物は、
ａ）400〜2,000cP（0.4〜2.0Pa・s）のブルックフィールド粘度（177℃/350°Fで測定）；
ｂ）110°F（43.3℃）に等しいかあるいは高い剥離接着破壊温度（PAFT）；および
ｃ）140°F（60.0℃）に等しいかあるいは高い剪断接着破壊温度（SAFT）を有し、
前記インターポリマーは、高い重量平均分子量（ＭｗＨ）の成分と低い重量平均分子量（ＭｗＬ）の成分とを有し、ＭｗＨ／ＭｗＬの比は約１〜約20であり、高い重量平均分子量の成分と低い重量平均分子量の成分は、同じモノマーかつ実質的に同じ重合条件下であるが、異なる触媒から生成される、
エチレンインターポリマーを有する組成物。
【請求項２】
前記エチレンインターポリマーは、
ｉｉｉ）0.88〜1.06g/cm3の密度を有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記エチレンインターポリマーは、
オレフィンコモノマー反応試剤から誘導されるものであって、少なくともエチレンとスチレンを含んでなり、
ｉｉｉ）0.931〜1.06g/cm3の密度を有する、請求項２に記載の組成物。
【請求項４】
前記エチレンインターポリマーは、
ｉｉｉ）0.88〜0.93g/cm3の密度を有する、請求項２に記載の組成物。
【請求項５】
前記エチレンインターポリマーは、
ｉ）0.89〜0.92g/cm3の密度；
ｉｉ）1,250〜7,000の数平均分子量（Ｍｎ）；および
ｉｉｉ）1,000〜6,000cP（1.0〜6.0Pa・s）のブルックフィールド粘度（149℃/300°Fで測定）を有し、
そして１つ又は複数の粘着性付与剤が前記エチレンインターポリマーに20〜35重量パーセント（インターポリマーと粘着性付与剤の合体された重量基準で）の量で添加されたとき、
この生成組成物が、
ａ）500〜1,400cP（0.5〜1.4Pa・s）のブルックフィールド粘度（177℃/350°Fで測定）；
ｂ）115°F（46.1℃）に等しいかあるいは高い剥離接着破壊温度（PAFT）；および
ｃ）150°F（65.6℃）に等しいかあるいは高い剪断接着破壊温度（SAFT）および
ｄ）35〜140°F（1.7〜60.0℃）の100％のペーパー引き裂きを有する、
請求項４に記載の組成物。
【請求項６】
前記エチレンインターポリマーは、
ｉ）0.895〜0.915g/cm3の密度；
ｉｉ）1,500〜6,000の数平均分子量（Ｍｎ）；および
ｉｉｉ）1,500〜5,000cP（1.5〜5.0Pa・s）のブルックフィールド粘度（149℃/300°Fで測定）を有し、
そして１つ又は複数の粘着性付与剤が前記エチレンインターポリマーに20〜35重量パーセント（インターポリマーと粘着性付与剤の合体された重量基準で）の量で添加されたとき、
この生成組成物が
ａ）750〜1,200cP（0.75〜1.2Pa・s）のブルックフィールド粘度（177℃/350°Fで測定）；
ｂ）120°F（48.9℃）に等しいかあるいは高い剥離接着破壊温度（PAFT）；
ｃ）170°F（76.7℃）に等しいかあるいは高い剪断接着破壊温度（SAFT）；および
ｄ）０〜140°F（-17.8〜60.0℃）の100％のペーパー引き裂きを有する、
請求項４に記載の組成物。
【請求項７】
前記インターポリマーが、エチレン／プロピレン、エチレン／１−ブテン、エチレン／４−メチル−１−ペンテン、エチレン／１−ペンテン、エチレン／１−ヘキセンまたはエチレン／１−オクテンのコポリマーである、請求項４に記載の組成物。
【請求項８】
安定剤、可塑剤、充填剤、酸化防止剤、保存剤、共力剤、染料および顔料からなる群から選択される１つ又は複数の化合物を更に含んでなる、請求項１に記載の組成物。
【請求項９】
エチレンインターポリマーを製造する方法であって、
ｉ）少なくとも２つの触媒の存在下で１つ又は複数のオレフィンモノマーを接触させ、一方が反応性比ｒ１Ｈを有し、そして他方が反応性比ｒ１Ｌを有し；そして
ｉｉ）このオレフィンモノマーの重合を反応器中で行って、オレフィンポリマーを取得することを含んでなり、
ｉｉｉ）ｒ１Ｈとｒ１Ｌの各々が１〜200であり、そしてｒ１Ｈ／ｒ１Ｌが0.03〜30であり、実質的に同じ重合条件下において、同じモノマーから、一方の触媒は第１のポリマー成分を生成する能力があり、他方の触媒は第２のポリマー成分を生成する能力があり、第１のポリマー成分は約2.4以下の分子量分布を有する均質な直鎖あるいは実質的に直鎖のエチレンポリマーであり、第２のポリマー成分は約2.4以下の分子量分布を有する均質な直鎖あるいは実質的に直鎖のエチレンポリマーであり、そして／あるいは
ｉｖ）一方の触媒が、選択された重合条件下でこのモノマーから高分子量（ＭｗＨ）の第１のポリマー成分を生成する能力があり、そして他方の触媒が、実質的に同一の重合条件下で同じモノマーから第１のポリマー成分に対して低分子量（ＭｗＬ）の第２のポリマー成分を生成する能力があり、ＭｗＨ／ＭｗＬが約１〜約20であり、そして、
第１のポリマー成分（ＭｗＨ）は約2.4以下の分子量分布を有する均質な直鎖あるいは実質的に直鎖のエチレンポリマーであり、第２のポリマー成分（ＭｗＬ）は約2.4以下の分子量分布を有する均質な直鎖あるいは実質的に直鎖のエチレンポリマーである、
エチレンインターポリマーを製造する方法。
【請求項１０】
この触媒が単一部位触媒(single site catalysts)である請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
この触媒がメタロセン触媒である請求項９に記載の方法。
【請求項１２】
このメタロセン触媒の少なくとも１つが拘束構造の触媒(a constrained geometry catalyst)である請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記少なくとも１つの拘束構造の触媒が（Ｃ５Ｍｅ４ＳｉＭｅ２ＮｔＢｕ）Ｔｉ（η４−１，３−ペンタジエン）である請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
この触媒が（Ｃ５Ｍｅ４ＳｉＭｅ２ＮｔＢｕ）Ｔｉ（η４−１，３−ペンタジエン）および（１Ｈ−シクロペンタ［ｌ］−フェナントレン−２−イル）ジメチル（ｔ−ブチルアミド）シランチタニウムジメチルである請求項９に記載の方法。
【請求項１５】
この触媒が（Ｃ５Ｍｅ４ＳｉＭｅ２ＮｔＢｕ）ＺｒＭｅ２および（Ｃ５Ｍｅ４ＳｉＭｅ２ＮｔＢｕ）Ｔｉ（η４−１，３−ペンタジエン）である請求項９に記載の方法。
【請求項１６】
この触媒が［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−ｌ−［１，２，３，４，５−η）−３，４−ジフェニル−２，４−シクロペンタジエニル−１−イル］シランアミナト（２）−κＮ］−ジメチル−チタニウムおよび（Ｃ５Ｍｅ４ＳｉＭｅ２ＮｔＢｕ）Ｔｉ（η４−１，３−ペンタジエン）である請求項９に記載の方法。
【請求項１７】
この触媒が［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［１，２，３，４，５−η）−３，４−ジフェニル−２，４−シクロペンタジエニル−１−イル］シランアミナト（２）−κＮ］−ジメチル−チタニウムおよび（１Ｈ−シクロペンタ［１］−フェナントレン−２−イル）ジメチル（ｔ−ブチルアミド）シランチタニウムジメチルである請求項９に記載の方法。
【請求項１８】
ａ）単一の反応器中で、反応性比ｒ１Ｈを有する少なくとも高分子量触媒と、反応性比ｒ１Ｌを有する少なくとも低分子量触媒との存在下で１つ又は複数のオレフィンモノマーを接触させ；そして
ｂ）このオレフィンモノマーの重合をこの反応器中で行って、オレフィンポリマーを取得し；そして
ｃ）ｒ１Ｈとｒ１Ｌの各々が約１〜約200であり、そしてｒ１Ｈ／ｒ１Ｌが0.03〜30であり；そして／あるいは
ｄ）この高分子量触媒が、選択された重合条件下でこのモノマーから高分子量ＭｗＨのポリマー成分を生成する能力があり、そしてこの低分子量触媒が実質的に同一の重合条件下で同じモノマーから低分子量ＭｗＬのポリマー成分を生成する能力があり、ＭｗＨ／ＭｗＬが約１〜約20であること
を含んでなる方法で製造される請求項１に記載の組成物。
【請求項１９】
前記エチレンインターポリマーは、少なくとも２つの触媒の残渣を含有するものであって、第１の触媒が反応性比ｒ１Ｈを有し、第２の触媒が反応性比ｒ１Ｌを有し、そしてｒ１Ｈとｒ１Ｌの各々が独立に１〜200の数であり、ｒ１Ｈ／ｒ１Ｌが0.03〜30の数である請求項１に記載の組成物。
【請求項２０】
前記比ｒ１Ｈ／ｒ１Ｌが１よりも大きい数である請求項１９に記載の組成物。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
本発明のエチレンアルファオレフィンインターポリマーは、約５００（０．５）の、好ましくは約１，０００（１．０）の、そして更に好ましくは約１，５００（１．５）〜約７，０００ｃＰ（７．０Ｐａ・ｓ）までの、好ましくは約６，０００ｃＰ（６．０Ｐａ・ｓ）までの、更に好ましくは約５，０００ｃＰ（５．０Ｐａ・ｓ）までのブルックフィールド粘度（３００°Ｆ／１４９℃で測定）を有する。該インタポリマーは、５００〜９０００ｃＰ（０．５〜９．０Ｐａ・ｓ）のブルックフィールド粘度（３００°Ｆ／１４９℃で測定）を有してもよい。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
本発明のエチレンアルファオレフィンインターポリマーは、粘着性付与剤と混合した場合、約４００（０．４）の、好ましくは約５００（０．５）の、そして更に好ましくは約７５０（０．７５）〜約２，０００ｃＰ（２．０Ｐａ・ｓ）までの、好ましくは約１，４００ｃＰ（１．４Ｐａ・ｓ）までの、更に好ましくは約１，２００ｃＰ（１．２Ｐａ・ｓ）までのブルックフィールド粘度（３５０°Ｆ／１７７℃で測定）を有する接着剤組成物を生成する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０７】
このような粘着性付与樹脂は、脂肪族、シクロ脂肪族および芳香族炭化水素および変成炭化水素と水素化された形；テルペンおよび変成テルペンと水素化形、およびロジンおよびロジン誘導体と水素化形；およびこれらの混合物を含む。これらの粘着性付与樹脂は７０℃〜１５０℃の環球式の軟化点(ring and ball softening point)を有し、そしてブルックフィールド粘度計を用いて測定して、２０００センチポイズ（２．０Ｐａ・ｓ）以下の３５０°Ｆ（１７７℃）における粘度を通常有する。これらは、別の普通に使用される用語である異なるレベルの水素化、または飽和によっても入手し得る。有用な例は、それぞれ１００℃、１１５℃および１３０℃の軟化点の部分水素化シクロ脂肪族石油炭化水素樹脂である、Ｅａｓｔｍａｎ  ＣｈｅｍｉｃａｌＣｏ．（Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ，Ｔｅｎｎ．）からのＥａｓｔｏｔａｃ（商標）Ｈ−１００、Ｈ−１１５、Ｈ−１３０およびＨ−１４２を含む。これらは、異なるレベルの水素化を示し、Ｅが最小に水素化され、Ｗが最大に水素化されている、Ｅグレード、Ｒグレード、ＬグレードおよびＷグレードで入手し得る。Ｅグレードは１５の臭素価を、Ｒグレードは５の臭素価をＬグレードは３の臭素価を、そしてＷグレードは１の臭素価を有する。Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．からのＥａｓｔｏｔａｃ（商標）Ｈ−１４２Ｒは約１４０℃の軟化点を有する。他の有用な粘着性付与樹脂は、Ｅｘｘｏｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．（Ｈｏｕｓｔｏｎ，Ｔｅｘ．）から入手し得る部分水素化脂肪族石油炭化水素樹脂のＥｓｃｏｒｅｚ（商標）５３００、５４００、および５６３７、および部分水素化芳香族変成石油炭化水素樹脂Ｅｓｃｏｒｅｚ（商標）５６００；Ｇｏｏｄｙｅａｒ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．（Ａｋｒｏｎ，Ｏｈｉｏ）から入手し得る脂肪族、芳香族石油炭化水素樹脂であるＷｉｎｇｔａｃｋ  Ｅｘｔｒａ；Ｈｅｒｃｕｌｅｓ，Ｉｎｃ．（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ，Ｄｅｌ）から入手し得る部分水素化シクロ脂肪族石油炭化水素樹脂のＨｅｒｃｏｌｉｔｅ（商標）２１００を含む。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０９】
別な例示の粘着性付与剤のＰｉｃｃｏｔａｃ１１５は約１６００センチポイズ（１．６Ｐａ・ｓ）の３５０°Ｆ（１７７℃）における粘度を有する。他の通常の粘着性付与剤は、１６００センチポイズ（１．６Ｐａ・ｓ）の、例えば５０〜３００センチポイズ（０．０５〜０．３Ｐａ・ｓ）の３５０°Ｆ（１７７℃）における粘度を有する。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３２】
溶液密度を測定するメーターの後で水を反応器の生成物ラインの中に添加することにより、重合を停止させた。次に、反応器流出液流れは溶媒除去のフラッシュのために更なるエネルギーをもたらす後反応器ヒーターに入った。このフラッシュは流出液が後反応器ヒーターを出る時に起こり、そして圧力は４７５ｐｓｉｇ（３，２７５ｋＰａ）から反応器圧力コントロールバルブにおける１０ｐｓｉｇまで低下した。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３４】
表２は使用された触媒の動力学的パラメーターを要約し、表３は重合条件を要約し、そして表４は生成ポリマーの性質を要約する。
【表２】
2007505978.tif 000001
【表３】
2007505978.tif 000002
【表４】
2007505978.tif 000003
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３５】
粘着性付与剤による接着剤配合物の製造
成分を全重量１００ｇまで金属容器中でブレンドした。粘着性付与剤樹脂を容器の中に添加し、温度コントロールのために加熱マントルにより１０分間加熱した。このポリマーを３−５分にわたってゆっくりと添加した。溶融したならば、この成分を金属スパチュラを中くらいの速度で用いて手により混合した。ポリマーの添加が完結した後、この接着剤を更に１５分混合して、均一性を確保した。最終の接着剤温度はすべての場合３５０−３６０°Ｆ（約１７７−１８２℃）であった。生成接着剤の性質を表５に要約し、表６に要約したいくつかの市販の接着剤の性質と比較し得る。
【表５ａ】
2007505978.tif 000004
【表５ｂ】
2007505978.tif 000005
【表６】
2007505978.tif 000006