【手続補正書】
【提出日】平成18年12月1日(2006.12.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素ガスを脱硫する方法であって、前記炭化水素ガスが炭化水素とイオウ化合物を含んでなり、
（ａ）前記炭化水素ガスのＯ2含量を増加させて、前記炭化水素ガス中のＯ2／Ｃモル比を０．０１〜０．３未満の範囲内に設定し；
（ｂ）前記炭化水素ガスを酸化触媒と接触させて、前記イオウ化合物の少なくとも一部をＳＯXに酸化し；次に
（ｃ）前記ＳＯXをＳＯXの吸着能のある吸着剤と接触させて、前記ＳＯXの少なくとも一部を前記吸着剤上に吸着させる
ことを含んでなる方法。
【請求項２】
前記酸化触媒が貴金属、酸化バナジウム、酸化セリウム、または卑金属酸化物を含んでなる請求項１に記載の方法。
【請求項３】
Ｏ2／Ｃモル比を０．０１〜０．０８の範囲内に設定するために、前記炭化水素ガスのＯ2含量を増加させる段階を行う請求項１に記載の方法。
【請求項４】
Ｏ2／Ｃモル比を０．０１〜０．０４の範囲内に設定するために、前記炭化水素ガスのＯ2含量を増加させる段階を行う請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記炭化水素ガスが前記酸化触媒と接触する場合に２００−６００℃の温度範囲内にある請求項１に記載の方法。
【請求項６】
炭化水素ガスを脱硫する方法であって、前記炭化水素ガスが炭化水素、イオウ化合物およびＯ2を含んでなり、前記炭化水素ガスが前記イオウ化合物のＳＯXへの触媒的酸化を可能とする範囲内のＯ2／Ｃモル比を有し、
ａ）前記炭化水素ガスを酸化触媒と接触させて、前記イオウ化合物の少なくとも一部をＳＯXに選択的に酸化し；次に
ｂ）前記ＳＯXをＳＯXの吸着能のある吸着剤と接触させて、前記ＳＯXの少なくとも一部を前記吸着剤上に吸着させる
ことを含んでなる方法。
【請求項７】
前記酸化触媒が貴金属、酸化バナジウム、酸化セリウム、または卑金属酸化物を含んでなる請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記炭化水素ガスのＯ2／Ｃモル比が０．０１〜０．３未満の範囲内である請求項６に記載の方法。
【請求項９】
前記炭化水素ガスのＯ2／Ｃモル比が０．０１〜０．０８の範囲内である請求項６に記載の方法。
【請求項１０】
前記炭化水素ガスが前記酸化触媒と接触する場合に２００−６００℃の温度範囲内にある請求項６に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
酸化触媒をＰｔ／ＴｉＯ2（７１ｇ／フィート3）としたことを除いて、実施例８を行った。この触媒を最初にＨ2中で還元せずに３３５℃で運転する場合、全出口イオウは初期には大部分チオフェンとしてほぼ３ｐｐｍＶである。運転時間の３６時間にわたって、出口チオフェンは０．６ｐｐｍＶまで徐々に減少する。この触媒を使用前に最初にＨ2中で還元する場合（１０％Ｈ2、３００℃で２時間）、出口チオフェンは２ｐｐｍＶから検出不能量まで急速に（運転時間で３時間以内に）減少する。これは０．３ｐｐｍＶまで徐々に増加する；入口温度を３５０℃まで上げることにより、この触媒活性を増加させることができ、イオウは捕捉剤出口で検出されない。
本発明の好適な実施の態様は次のとおりである。
１．  炭化水素ガスを脱硫する方法であって、前記炭化水素ガスが炭化水素とイオウ化合物を含んでなり、
（ａ）前記炭化水素ガスのＯ2含量を増加させて、前記炭化水素ガス中のＯ2／Ｃモル比を約０．０１〜０．３未満の範囲内に設定し；
（ｂ）前記炭化水素ガスを酸化触媒と接触させて、前記イオウ化合物の少なくとも一部をＳＯXに酸化し；次に
（ｃ）前記ＳＯXをＳＯXの吸着能のある吸着剤と接触させて、前記ＳＯXの少なくとも一部を前記吸着剤上に吸着させる
ことを含んでなる方法。
２．  前記酸化触媒がイオウ耐性であり、そしてイオウ耐性の担体材料により担持される上記１に記載の方法。
３．  前記酸化触媒が貴金属、酸化バナジウム、酸化セリウム、または卑金属酸化物を含んでなる上記１に記載の方法。
４．  前記酸化触媒が白金含有材料を含んでなる上記１に記載の方法。
５．  Ｏ2／Ｃモル比を約０．０１〜０．０８の範囲内に設定するために、前記炭化水素ガスのＯ2含量を増加させる段階を行う上記１に記載の方法。
６．  Ｏ2／Ｃモル比を約０．０１〜０．０４の範囲内に設定するために、前記炭化水素ガスのＯ2含量を増加させる段階を行う上記１に記載の方法。
７．  前記炭化水素ガスがメタンを含んでなる上記１に記載の方法。
８．  記炭化水素ガスが液化石油ガスを含んでなる上記１に記載の方法。
９．  前記炭化水素ガスが前記酸化触媒と接触する場合に約２００−６００℃の温度範囲内にある上記１に記載の方法。
１０．  液体炭化水素を気化させることにより、前記炭化水素ガスを製造する上記１に記載の方法。
１１．  ＳＯXの吸着能のある吸着剤がアルカリ金属酸化物、アルカリ土類金属酸化物および卑金属酸化物からなる群から選択される金属酸化物である上記１に記載の方法。
１２．  前記イオウ化合物の少なくとも一部をＨ2Ｓに転化し、次に前記Ｈ2ＳをＨ2Ｓの吸着能のある吸着剤と接触させる段階を更に含んでなる上記１に記載の方法。
１３．  前記Ｈ2Ｓの吸着能のある吸着剤が酸化亜鉛である上記１２に記載の方法。
１４．  段階（ｃ）の後に前記炭化水素ガスを改質して、Ｈ2を製造する段階を更に含んでなる上記１に記載の方法。
１５．  前記Ｈ2を燃料電池中で使用して、電気を製造する段階を更に含んでなる上記１４に記載の方法。
１６．  炭化水素ガスを脱硫する方法であって、前記炭化水素ガスが炭化水素、イオウ化合物およびＯ2を含んでなり、前記炭化水素ガスが前記イオウ化合物のＳＯXへの触媒的酸化を可能とする範囲内のＯ2／Ｃモル比を有し、
ａ）前記炭化水素ガスを酸化触媒と接触させて、前記イオウ化合物の少なくとも一部をＳＯXに選択的に酸化し；次に
ｂ）前記ＳＯXをＳＯXの吸着能のある吸着剤と接触させて、前記ＳＯXの少なくとも一部を前記吸着剤上に吸着させる
ことを含んでなる方法。
１７．  前記酸化触媒がイオウ耐性であり、そしてイオウ耐性の担体材料により担持される上記１６に記載の方法。
１８．  前記酸化触媒が貴金属、酸化バナジウム、酸化セリウム、または卑金属酸化物を含んでなる上記１６に記載の方法。
１９．  前記酸化触媒が白金含有材料を含んでなる上記１６に記載の方法。
２０．  前記炭化水素ガスがメタンを含んでなる上記１６に記載の方法。
２１．  前記炭化水素ガスが液化石油ガスを含んでなる上記１６に記載の方法。
２２．  前記炭化水素ガスのＯ2／Ｃモル比が約０．０１〜０．３未満の範囲内である上記１６に記載の方法。
２３．  前記炭化水素ガスのＯ2／Ｃモル比が約０．０１〜０．０８の範囲内である上記１６に記載の方法。
２４．  前記炭化水素ガスが前記酸化触媒と接触する場合に約２００−６００℃の温度範囲内にある上記１６に記載の方法。
２５．  液体炭化水素を気化させることにより、前記炭化水素ガスを製造する上記１６に記載の方法。
２６．  ＳＯXの吸着能のある吸着剤がアルカリ金属酸化物、アルカリ土類金属酸化物および卑金属酸化物からなる群から選択される金属酸化物である上記１６に記載の方法。
２７．  前記イオウ化合物の少なくとも一部をＨ2Ｓに転化し、次に前記Ｈ2ＳをＨ2Ｓの吸着能のある吸着剤と接触させる段階を更に含んでなる上記１６に記載の方法。
２８．  前記Ｈ2Ｓの吸着能のある吸着剤が酸化亜鉛である上記２７に記載の方法。
２９．  段階（ｂ）の後に前記炭化水素ガスを改質して、Ｈ2を製造する段階を更に含んでなる上記１６に記載の方法。
３０．前記Ｈ2を燃料電池中で利用する段階を更に含んでなる上記２９に記載の方法。