(57)【要約】【課題】従来の製造方法によらず、カーボンナノチューブ等のナノカーボンを含む炭素粒子を連続的に効率よく大量に製造する方法、この方法によって製造されたナノカーボンを含む炭素粒子、及びこの製造方法に用いられるエンジンを提供する。【解決手段】微粉砕機１がホッパー２に連結している。ホッパー２は配管１２を介してエンジン３の吸気通路９に連結している。エンジン３の排気通路１０には、エンジン３内で生成した炭素粒子を捕集するための一次捕集器４が設けられている。一次捕集器４の下面は遠心分離機６に連通し、その下流には乾燥機７が設けられ、さらにその下流には炭素粒子回収器８が設けられている。一方、一次捕集器４の気相部４ｂは二次捕集器５に連通している。二次捕集器５の上方には、その開放面を覆うようにフード１９が設けられ、配管２０を介して微粉炭素粒子回収器１６と連通している。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭素系原料を０．３〜５００ミクロンの粒径に微粉砕し、微粒子状炭素系原料を得る工程と、
前記微粒子状炭素系原料を、吸気口及び排気口を有するエンジンの燃焼室に、前記吸気口から空気と共に連続供給し、前記エンジンの圧縮、爆発によってナノカーボンを含む炭素粒子を生成し、前記排気口から前記エンジンの排気ガスと共に前記炭素粒子を排出する工程と、
前記排気ガス中から、前記炭素粒子を回収する工程と
を備えるナノカーボンを含む炭素粒子の製造方法。
【請求項２】
前記微粒子状炭素系原料を、ガスに同伴させて、前記吸気口から前記エンジンの燃焼室に連続供給することを特徴とする請求項１に記載のナノカーボンを含む炭素粒子の製造方法。
【請求項３】
前記ガスが空気であることを特徴とする請求項２に記載のナノカーボンを含む炭素粒子の製造方法。
【請求項４】
前記ガスが不活性キャリアガスであることを特徴とする請求項２に記載のナノカーボンを含む炭素粒子の製造方法。
【請求項５】
前記ガスが炭化水素系ガスであることを特徴とする請求項２に記載のナノカーボンを含む炭素粒子の製造方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載のナノカーボンを含む炭素粒子の製造方法によって製造される炭素粒子。
【請求項７】
請求項１〜５のいずれか一項に記載のナノカーボンを含む炭素粒子の製造方法に用いられるエンジン。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、カーボンナノチューブ等のナノカーボンを含む炭素粒子の製造方法、この製造方法によって製造される炭素粒子及びこの製造方法に用いられるエンジンに関する。
【背景技術】
【０００２】
カーボンナノチューブの製造方法については、アーク放電法またはレーザ蒸発法が知られている。アーク放電法は、不活性ガス中で、触媒を埋め込んだグラファイト電極にアーク放電を行い、電極の先端にカーボンナノチューブを堆積させる方法である。一方、レーザ蒸発法は、不活性ガス中で、触媒を埋め込んだグラファイト電極にパルスレーザを照射し、瞬時に炭素と触媒金属を蒸発させることによってカーボンナノチューブを製造する方法である。
その他に、化学気相成長法が知られている。この製造方法は、例えば、ベンゼンやエチレン等の炭化水素系原料を、ニッケル系やコバルト系等の触媒と共に加熱炉にアルゴン等のキャリアガスで供給する。炭素系原料が加熱炉を通過する間に、触媒の作用を受けることによって、カーボンナノチューブが製造される方法である。
これらの製造方法を基にしたカーボンナノチューブの大量製造方法が、特許文献１〜４に開示されている。
【０００３】
【特許文献１】特開２００３−１６０３１９号公報
【特許文献２】特開２００３−２０６１１５号公報
【特許文献３】特開２００３−８１６１７号公報
【特許文献４】特開２００３−２３８１２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、アーク放電法またはレーザ蒸発法を基にしたカーボンナノチューブの製造方法は、生産性が低く大量製造には向かないといった問題点があった。
一方、化学気相成長法を基にしたカーボンナノチューブの製造方法は、大量製造技術の一方法として注目されているが、原料の有害性があり安全性に問題があった。さらに、反応時に原料を気化することが必要な場合があり、全体の製造工程が複雑になるといった問題点もあった。
【０００５】
この発明は、このような問題点を解決するためになされたもので、従来の製造方法によらず、カーボンナノチューブ等のナノカーボンを含む炭素粒子を連続的に効率よく大量に製造する方法、この方法によって製造されたナノカーボンを含む炭素粒子、及びこの製造方法に用いられるエンジンを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
この発明に係るナノカーボンを含む炭素粒子の製造方法は、炭素系原料を０．３〜５００ミクロンの粒径に微粉砕し、微粒子状炭素系原料を得る工程と、微粒子状炭素系原料を、吸気口及び排気口を有するエンジンの燃焼室に、吸気口から空気と共に連続供給し、エンジンの圧縮、爆発によってナノカーボンを含む炭素粒子を生成し、排気口からエンジンの排気ガスと共に炭素粒子を排出する工程と、排気ガス中から、炭素粒子を回収する工程とを備える。
微粒子状炭素系原料を、ガスに同伴させて、吸気口からエンジンの燃焼室に連続供給するようにしてもよい。同伴させるガスには、空気、不活性キャリアガスまたは炭化水素系ガスが好ましい。
このような製造方法によって、ナノカーボンを含む炭素粒子が製造される。
また、この発明に係る製造装置には、エンジンが用いられる。
【発明の効果】
【０００７】
この発明によれば、炭素系原料を微粉砕した微粒子状炭素をエンジンに連続供給し、エンジンサイクルの爆発によってナノカーボンを含む炭素粒子を製造するようにしたので、連続的かつ大量にナノカーボンを含む炭素粒子を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
以下、この発明の実施の形態を添付図面に基づいて説明する。
実施の形態１．
図１に示されるように、炭素系原料を微粉砕するための微粉砕機１がホッパー２に連結している。ホッパー２は、ホッパー２を振動させるためのバイブレータ１１を有しており、配管１２を介してエンジン３の吸気通路９に連結している。エンジン３には、シリンダ及び給排気機構を有し、シリンダ内で連続的に爆発を起こすあらゆるエンジンを用いることができ、ロータリーエンジン、レシプロエンジン、及びディーゼルエンジン等が挙げられる。
【０００９】
エンジン３の排気通路１０にはマフラー１３が設けられ、その下流に、エンジン３内で生成した炭素粒子を捕集するための一次捕集器４が設けられている。一次捕集器４は、内部に水を貯水しているタンク４ａを備えている。タンク４ａの上蓋の中央部には、水面に接しないように下方へ向かって延びる衝突板１４が設けられている。
一次捕集器４の下面には配管１５が設けられ、遠心分離機６に連通している。遠心分離機６の下流には、乾燥機７が設けられ、さらにその下流には炭素粒子回収器８が設けられている。
【００１０】
一方、一次捕集器４の気相部４ｂは、下流に設けられている二次捕集器５に連通している。
二次捕集器５は、図２に示されるように、上部が開放した本体３０と、本体３０の四隅に直立する空気放出管３１と、空気放出管３１と連通するファン１８とから構成されている。空気放出管３１の表面には、図１に示されるような上方を向いた空気放出口２１が設けられている。ファン１８から送られた空気は、空気放出管３１の内部を通って空気放出口２１から放出される。
二次捕集器５を上から見た場合、図３に示される矢印３２の方向に、空気放出管３１から空気が放出されるため、二次捕集器５の内部では、鉛直上向き方向に、矢印３３のような旋回流が形成される。
【００１１】
二次捕集器５の上方には、その開放面を覆うようにフード１９が設けられ、配管２０を介して微粉炭素粒子回収器１６と連通している。微粉炭素粒子回収器１６の上面には、布１７が張られている。布１７は、微粉炭素粒子は通さないが、空気は通すことのできる、非常にメッシュの細かい布である。
【００１２】
次に、この実施の形態１に係る製造装置の動作を説明する。
炭素系原料を、微粉砕機１に投入する。ここで、炭素系原料とは、黒鉛、カーボンブラックまたはフライアッシュ等の炭素を含む物質である。投入する炭素系原料の粒径は、微粉砕機１における粉砕効率を低下させないために、１〜８００μｍであることが好ましく、さらに１０〜５００μｍであることが好ましい。
この炭素系原料は、微粉砕機１において、０．３〜５００μｍ、好ましくは０．５〜２００μｍの粒径を有する微粒子状炭素に粉砕される。
この微粒子状炭素は微粉砕機１から排出されて、ホッパー２に貯蔵される。ホッパー２はバイブレータ１１によって振動され、ホッパー２内の微粒子状炭素をスムーズに配管１２に落下させる。
【００１３】
一方、エンジン３が運転されると、吸気通路９からエンジン３に、空気に燃料が混合した混合気が吸気される。エンジン３が混合気を吸気する際の吸引圧力によって、配管１２内にある微粒子状炭素が、混合気と共にエンジン３内に吸引される。エンジン３への微粒子状炭素の供給量は、エンジン３の回転数に依存し、例えば、排気量２０００ｃｃのエンジンの場合、エンジン回転数が２０００ｒｐｍの場合の供給量は１０〜２０ｇ／秒であり、エンジン回転数が４０００ｒｐｍの場合の供給量は３０〜４０ｇ／秒である。この実施の形態における好ましい条件は、エンジン回転数が３０００ｒｐｍであって供給量が２５ｇ／秒である。
このようにしてエンジン３内に吸引された微粒子状炭素は、オットーサイクルにおける瞬間的な燃焼爆発（瞬爆）によって、ナノカーボンに変換される。本願においてナノカーボンとは、粒径１０００ｎｍ以下の炭素粒子のことをいい、この中には、カーボンナノチューブ等が含まれている。
【００１４】
オットーサイクルの排気工程によって、エンジン３から排出されたナノカーボンを含む炭素粒子は、排気ガスと共に排気通路１０に排出され、マフラー１３を通って一次捕集器４に入る。
一次捕集器４内では、排気ガスに同伴されて、ナノカーボンを含む炭素粒子が衝突板１４に衝突する。ここで、比較的大きな粒径をもつ炭素粒子は排気ガスから開放されて落下し、貯水されている水に捕集される。
一方、小さな粒径をもつ炭素粒子は、そのまま排気ガスに同伴され続け、水面と衝突板１４との間の隙間を通り、一次捕集器４から排出される。
【００１５】
ナノカーボンを含む小さな粒径の炭素粒子は、一次捕集器４から排出された後、排気ガスに同伴されて、二次捕集器５に入る。
二次捕集器５内では、ファン１８から送られた空気が空気放出口２１から放出されて、図３に示されるような鉛直上向き方向の旋回流３３を形成し、この旋回流３３に同伴されて小さな粒径の炭素粒子が上昇する。
旋回流３３に同伴された小さな粒径の炭素粒子は、フード１９に集められ、配管２０を通って微粉炭素粒子回収器１６に入る。この際、空気が二次捕集器５とフード１９との間の隙間２２から排気され、さらに微粉炭素粒子回収器１６内で布１７を通って排気されることによって、小さな粒径の炭素粒子は微粉炭素粒子回収器１６に回収される。
【００１６】
このようにして、ナノカーボンを含む炭素粒子は、一次捕集器４内の水及び微粉炭素粒子回収器１６のいずれかに捕集される。炭素粒子を捕集した一次捕集器４内の水は、定期的に配管１５を介して遠心分離機６に送られる。遠心分離機６で水を分離した後、乾燥機７で残留する水分を除去し、炭素粒子回収容器８内にナノカーボンを含む炭素粒子を収容する。
【００１７】
このように、炭素原料をエンジン３に連続的に投入し、エンジン３内での瞬爆によってナノカーボンを合成するようにしたので、ナノカーボンを連続的に大量に製造することができる。
【００１８】
この実施の形態１では、自動化のために微粉砕機１とホッパー２とを連結しているが、このような形態に限定されるものではない。別の場所に設置された微粉砕機によって得られた微粒子状炭素を搬送し、ホッパー２に投入するようにしてもよい。
【００１９】
実施の形態２．
次に、この実施の形態２に係るナノカーボンを含む炭素粒子の製造方法を図４に基づいて説明する。尚、以下の実施の形態において、図１の参照符号と同一の符号は、同一又は同様な構成要素であるので、その詳細な説明は省略する。
この発明の実施の形態２に係る製造方法は、実施の形態１に対して、一次捕集器４の構成を変更したものである。
この実施の形態に係る製造装置の一次捕集器４０は、冷却器４１と炭素粒子分離装置４２とを備えている。
冷却器４１には冷却水が貯留されており、その中を排気通路１０が貫通している。
炭素粒子分離装置４２は、内部の上下面から交互に衝突板４３が設けられている。下面には、炭素粒子を捕集するために、ビニルシート４４が敷かれている。
【００２０】
実施の形態１と同様にして、エンジン３からナノカーボンを含む炭素粒子が排気ガスと共に排出される。この炭素粒子は、排気ガスに同伴されながら排気通路１０を通り、冷却器４１で冷却される。その後、炭素粒子分離装置４２へ送られ、衝突板４３に衝突しながら、衝突板４３によって形成された上下方向のジグザグな経路を通過する。この際、衝突板４３に衝突すると、比較的大きな粒径をもつ炭素粒子は排気ガスから開放されて、ビニルシート４４上に落下する。一方、小さな粒径の炭素粒子は、そのまま排気ガスに同伴され続け、二次捕集器５へ送られる。
小さな粒径の炭素粒子については、実施の形態１と同様にして、微粉炭素粒子回収器１６に回収される。一方、大きな粒径の炭素粒子は、エンジン３を停止した後、炭素粒子分離装置４２を開放し、ビニルシート４４上に溜まった炭素粒子を集めることによって捕集される。
【００２１】
このように、一次捕集器に水を使わないで、衝突板によって上下方向のジグザグな経路を形成し、その経路を通過させることによって、比較的大きな粒子を捕集するようにしたので、捕集した炭素粒子を乾燥する必要がなく、捕集工程を簡素化することができる。
【００２２】
実施の形態３．
この発明の実施の形態３に係る製造方法は、実施の形態１に対して、ホッパー２からエンジン３へ、微粒子状炭素をガスに同伴させて供給するようにしたものである。
この実施の形態に係る製造装置には、図５に示されるように、配管１２内にエンジン３へ向かって供給されるガスを充填したガスボンベ５０が、ホース５１を介して配管１２に接続されている。その他の構成部分については、実施の形態１に係る製造装置と同じである。
【００２３】
微粒子状炭素をホッパー２からエンジン３に供給する際に、ガスボンベ５０内の空気をホース５１を介して配管１２内に供給し、微粒子状炭素を空気に同伴させてエンジン３に供給する。その後は、実施の形態１と同様の方法で、ナノカーボンを含む炭素粒子が製造される。
このように、ホッパー２内の微粒子状炭素を、空気に同伴させてエンジン３に供給するようにしたので、微粒子状炭素は、エンジン３の吸引圧力と空気による圧送とによって、スムーズにエンジン３内に供給されるようになる。
【００２４】
尚、この実施の形態においては、ガスに空気を用いたが、空気に限定されるものではなく、この他に、アルゴン等のキャリアガスやエチレン等の炭化水素ガスを用いることができる。また、これらのガスそれぞれを単独で用いるのではなく、複数のガスを混合して用いることもできる。
【００２５】
この発明の実施の形態１〜３に係る製造方法によって得られた炭素粒子にはカーボンナノチューブ等のナノカーボンが含まれているため、例えば、電子材料、エネルギー材料、複合材料、ナノテクノロジー材料として、幅広い分野に用いることができる。
【実施例】
【００２６】
以下に実施例を挙げて、この発明を具体的に説明する。
この実施例では、実施の形態１で説明した方法でナノカーボンを製造した。炭素系原料を微粉砕機１で微粉砕し、平均粒径約１１０μｍの微粒子状炭素をホッパー２に得た。この微粒子状炭素原料を、毎秒２５ｇのフィード量で、３０００ｒｐｍの回転数で稼動しているエンジン３に供給した。エンジン３における瞬爆によって、ナノカーボンを含む炭素粒子が製造され、一次捕集器４及び二次捕集器５を経て、炭素粒子回収容器８及び微粉炭素粒子回収器１６にナノカーボンを含む炭素粒子を回収した。生産量は、毎秒３ｇであった。
【００２７】
このようにして製造されたナノカーボンを含む炭素粒子の粒径分布を図６に示す。図６に示されるように、粒径１０００ｎｍ（１μｍ）以下のナノカーボンが５．０８重量％含まれていることが確認できた。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】この発明の実施の形態１に係るナノカーボンを含む炭素粒子を製造するための装置の構成図である。
【図２】実施の形態１に係る二次捕集器５の構成図である。
【図３】実施の形態１に係る二次捕集器５の平面図である。
【図４】実施の形態２に係るナノカーボンを含む炭素粒子を製造するための装置の構成図である。
【図５】実施の形態３に係るナノカーボンを含む炭素粒子を製造するための装置の構成図である。
【図６】実施例で得られた炭素粒子の粒径分布である。
【符号の説明】
【００２９】
１  微粉砕機、２  ホッパー、３  エンジン、４，４０  一次捕集器、５  二次捕集器、９  吸気通路、１０  排気通路、５０  ガスボンベ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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