(57)【要約】【課題】  機械的特性の不足や成形不良を抑制防止し、導電性や生産性を向上させ、燃料電池の運転中に燃料電池用セパレータの残留物が溶出するのを防止できる燃料電池用セパレータの製造方法及び燃料電池用セパレータを提供する。【解決手段】  粉末化された熱可塑性樹脂と黒鉛粒子とを溶融することなく混合して成形材料を調製する工程と、成形材料を用いてブロックを圧縮成形し、ブロックをワイヤカットして薄板形のタブレットを形成する工程と、タブレットを圧縮成形して加熱加圧し、その後、冷却、脱型して燃料電池用セパレータを製造する工程とを備え、熱可塑性樹脂の平均粒径を黒鉛粒子の平均粒径の０．１〜３倍の範囲とする。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
成形材料を使用して燃料電池のセパレータを製造する燃料電池用セパレータの製造方法であって、
成形材料を、粉末化された熱可塑性樹脂と黒鉛粒子とを溶融させることなく混合することにより調製し、熱可塑性樹脂の平均粒径を黒鉛粒子の平均粒径の０．１〜３倍の範囲とすることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２】
成形材料を用いて略板状のタブレットを形成し、このタブレットを圧縮成形して燃料電池のセパレータを製造する請求項１記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２記載の燃料電池用セパレータの製造方法により製造されたことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、地球の温暖化防止や省エネルギー等に資することのできる燃料電池用セパレータの製造方法及び燃料電池用セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、クリーン性や静粛性に優れる燃料電池が注目されているが、この燃料電池用セパレータは、従来、樹脂と黒鉛とを用いた成形品が提案され、広く使用されている（特許文献１、２、３、４参照）。
【特許文献１】特開２００３‐１００３１３号公報
【特許文献２】特開２００４‐１５２５８９号公報
【特許文献３】特開２００３‐３４６８２７号公報
【特許文献４】特開２００１‐０８５０３０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
ところで、燃料電池用セパレータで所定の導電性を得る場合には、黒鉛の比率を高める必要があるが、黒鉛の比率を高めると、成形材料の流動性が悪化することとなる。この結果、成形時に燃料電池用セパレータの凹凸や端部に成形材料を十分に充填することができず、機械的特性が不足したり、成形不良を生じやすいという問題がある。
【０００４】
また、樹脂に熱可塑性樹脂を使用して黒鉛と溶融混練する特許文献１、２記載の方法で燃料電池用セパレータで製造する場合には、混練時に熱可塑性樹脂が黒鉛粒子の周辺に過度に付着し、導電性を低下させるおそれが少なくない。また、熱硬化性樹脂を使用する特許文献３、４記載の方法で燃料電池用セパレータで製造する場合には、熱硬化性樹脂の硬化に時間がかかり、生産性に支障を来たすという問題がある。
【０００５】
さらに、未硬化成分や反応生成物が燃料電池用セパレータ中に残留しやすいので、燃料電池の運転中に燃料電池用セパレータ中の残留物が溶出し、燃料電池の耐久性が低下するという問題が生じる。この欠点の解消には、後加熱による残留物の除去が提案されているが、これでは、十分な効果を得ることができず、生産性の低下を招くおそれもある。
【０００６】
本発明は上記に鑑みなされたもので、機械的特性の不足や成形不良を抑制防止し、導電性や生産性を向上させ、燃料電池の運転中に燃料電池用セパレータの残留物が溶出するのを防ぐことのできる燃料電池用セパレータの製造方法及び燃料電池用セパレータを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明においては上記課題を解決するため、成形材料を使用して燃料電池のセパレータを製造する製造方法であって、
成形材料を、粉末化された熱可塑性樹脂と黒鉛粒子とを溶融させることなく混合することにより調製し、熱可塑性樹脂の平均粒径を黒鉛粒子の平均粒径の０．１〜３倍の範囲とすることを特徴としている。
なお、成形材料を用いて略板状のタブレットを形成し、このタブレットを圧縮成形して燃料電池のセパレータを製造することができる。
【０００８】
また、本発明においては上記課題を解決するため、請求項１又は２記載の燃料電池用セパレータの製造方法により燃料電池用セパレータを製造することを特徴としている。
【０００９】
また、熱可塑性樹脂と黒鉛粒子とから調製した成形材料を用いてブロックを圧縮成形するとともに、このブロックを分割して略薄板形のタブレットを形成し、このタブレットを圧縮成形して加熱加圧し、その後、冷却して燃料電池用セパレータを製造するようにしても良い。
【００１０】
さらに、熱可塑性樹脂と黒鉛粒子とから調製した成形材料を用いてタブレットを圧縮成形し、このタブレットを圧縮成形して加熱加圧し、その後、冷却して燃料電池用セパレータを製造するようにしても良い。
【００１１】
ここで、特許請求の範囲における成形材料は、主に粉末化された熱可塑性樹脂と黒鉛粒子とからなるが、これらのみに限定されるものではなく、例えば炭素繊維やカーボンナノチューブ等を含有しても良い。熱可塑性樹脂と黒鉛粒子は、それぞれ所定量をタンブラーやヘンシェルミキサー等で混合すれば良い。その際、熱可塑性樹脂の融点以下の温度で混合すれば、黒鉛粒子の表面に対する熱可塑性樹脂の過度の付着を防ぐことができる。
【００１２】
熱可塑性樹脂は、特に限定されるものではなく、耐水性、溶出物、黒鉛粒子への濡れ性等の化学的性質、耐熱性、機械的特性等からなる物理的性質、融点、流動性等からなる成形性を勘案して選択される。黒鉛粒子は、粉末状、棒状、球状、人造、天然、膨張黒鉛等を特に問うものではない。
【００１３】
成形材料を用いて略板形のタブレットを形成する方法としては、金型に成形材料を充填してブロック体を圧縮成形し、このブロック体をカットしてタブレットを形成する方法と、金型に成形材料を充填して圧縮成形し、タブレットを直接形成する方法のいずれもが含まれる。さらに、燃料電池用セパレータが２ｍｍ以下の薄型、２００ｃｍ２以上の面積の場合には、成形材料の流動性不足による不具合が生じ易いので、略板状のタブレットを成形して黒鉛粒子間に熱可塑性能樹脂を充填した後、燃料電池用セパレータを製造すると良い。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、成形材料を、粉末化された熱可塑性樹脂と黒鉛粒子とを溶融させることなく混合することにより調製し、熱可塑性樹脂の平均粒径を黒鉛粒子の平均粒径の０．１〜３倍の範囲とするので、機械的特性の不足や成形不良を抑制あるいは防止し、導電性や生産性を向上させることができるという効果がある。また、燃料電池の運転中に燃料電池用セパレータの残留物が溶出するのを防ぐことができる。
【００１５】
また、成形材料を用いて略板状のタブレットを形成し、このタブレットを圧縮成形して燃料電池のセパレータを製造するようにすれば、例え黒鉛粒子が多量でも、電気的性質と機械的性質が両立する良好な燃料電池用セパレータを得ることができる。さらに、成形材料の流動があまり期待できない薄型、大面積の燃料電池のセパレータを従来よりも容易に得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、図面を参照して本発明の好ましい実施の形態を説明すると、本実施形態における燃料電池用セパレータの製造方法は、図１ないし図１２に示すように、熱可塑性樹脂１と黒鉛粒子２とから成形材料３を調製する工程と、この成形材料３を用いてブロック１２を圧縮成形し、このブロック１２をワイヤカットして薄板形のタブレット２１を形成する工程と、このタブレット２１を圧縮成形して加熱加圧し、その後、冷却、脱型して燃料電池用セパレータ４０を製造する工程とを備えている。
【００１７】
成形材料３は、樹脂の過度の付着を防止する観点から、粉末化された熱可塑性樹脂１と導電性に優れる黒鉛粒子２とが溶融されたり、混練（ｋｎｅａｄｉｎｇ）されることなく、混合されることにより調製される。熱可塑性樹脂１の平均粒径は、黒鉛粒子２の平均粒径の０．１〜３倍、好ましくは０．２〜２．５倍の範囲とされる。
【００１８】
熱可塑性樹脂１の平均粒径が黒鉛粒子２の平均粒径の０．１〜３倍なのは、平均粒径が黒鉛粒子２の平均粒径の０．１未満の場合には、熱可塑性樹脂１の粒子数が多くなりすぎ、熱可塑性樹脂１の黒鉛粒子２への過度の付着により導電性が低下するからである。また、飛散等により作業環境が悪化したり、粒子の製造に手間取り、コスト高を招くからである。
【００１９】
逆に、熱可塑性樹脂１の平均粒径が黒鉛粒子２の平均粒径の３倍を超える場合には、熱可塑性樹脂１の数が減少し、燃料電池用セパレータ４０中の熱可塑性樹脂量に濃淡が生じ、結果的に機械的強度が低下するからである。
【００２０】
熱可塑性樹脂１や黒鉛粒子２の平均粒径の求め方としては、例えばＸ線を用いた散漫散乱により求めるＸ線小角散乱法、透過型電子顕微鏡を使用する方法、動的光散乱法、微分型電気移動度測定法、飛行時間型質量分析法等により求めることができる。
【００２１】
熱可塑性樹脂１は、加熱により溶融軟化して流動性を示す粉末タイプであれば、特に限定されるものではないが、例えばポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、変性ＰＰＥ等が使用される。
【００２２】
熱可塑性樹脂１の流動性（ＭＦＲ値）は、所定の測定条件下で１０〜２０００ｃｃ／１０分、好ましくは１００〜１２００ｃｃ／１０分が良い。これは、１０ｃｃ／１０分未満の場合には、流動性が悪化して黒鉛粒子２間の空隙を十分に埋めることができないからである。
【００２３】
逆に、２０００ｃｃ／１０分を超える場合には、流動性が必要以上に良くなり、黒鉛粒子２の表面に熱可塑性樹脂１が過度に付着したり、燃料電池用セパレータ４０の表面にスキン層が発生し、このスキン層の発生に伴い燃料電池用セパレータ４０の厚さ方向における導電性が低下してしまうからである。
所定の測定条件としては、ダイス流路径：１ｍｍφ、ランド長さ１０ｍｍ、温度：燃料電池用セパレータ４０の圧縮成形温度、圧力：１００ｋｇ／ｃｍ２があげられる。
【００２４】
黒鉛粒子２は、１０〜２００μｍ、好ましくは３０〜１５０μｍの平均粒径とされ、必要量が秤取される。この黒鉛粒子２の平均粒径が１０〜２００μｍの範囲なのは、１０μｍ未満の場合には、黒鉛粒子２が熱可塑性樹脂１との混合時に舞い上がり、作業環境や電気的特性が悪化するからである。逆に、２００μｍを超える場合には、機械的特性が低下したり、薄型に適用するのが困難化するからである。成形材料３中の黒鉛粒子２の比率は、６０〜９０ｖｏｌ％、好ましくは７０〜８５ｖｏｌ％の範囲とされる。
【００２５】
上記において、燃料電池用セパレータ４０を製造する場合には、先ず、粒子化された熱可塑性樹脂１と黒鉛粒子２とをそれぞれ所定量タンブラー４により混合（図１参照）して成形材料３を調製する（図２参照）。この際の混合は、熱可塑性樹脂１の融点以下の温度、好ましくは常温で行なうと良い。混合機としては、タンブラー４の他、ヘンシェルミキサーや羽根型攪拌機等を使用することができる。
【００２６】
成形材料３を調製したら、加熱加圧機１０に加圧されるブロック成形型１１に成形材料３を充填（図３参照）して熱可塑性樹脂１の融点以上の温度に加熱、加圧し、熱可塑性樹脂１を溶融、流動させてブロック１２を圧縮成形し、その後、冷却（図４参照）してブロック成形型１１からブロック１２を取り出す（図５参照）。
【００２７】
ブロック成形型１１における加圧圧力は、１００〜１０００ｋｇ／ｃｍ２、好ましくは３００〜６００ｋｇ／ｃｍ２が良い。これは、１００ｋｇ／ｃｍ２未満の場合には、粉末の熱可塑性樹脂１と黒鉛粒子２との間に空隙が残存し、空隙を十分に埋めきれないという理由に基づく。
【００２８】
逆に、１０００ｋｇ／ｃｍ２を超える場合には、黒鉛粒子２の表面に熱可塑性樹脂１が過度に付着し、燃料電池用セパレータ４０の厚さ方向における導電性が低下してしまうという理由に基づく。また、１０００ｋｇ／ｃｍ２を超える場合には、ブロック成形型１１の変形を招きやすく、これを回避するため、ブロック成形型１１の大型化すると、加熱、冷却効率の低下を招くという理由に基づく。また、ブロック成形型１１における加熱温度は、熱可塑性樹脂１の融点以下の温度で、かつ流動性が所定の測定条件下で１０〜２０００ｃｃ／１０分となる温度を選択すると良い。
【００２９】
次いで、ブロック１２をワイヤカット装置２０により所定の厚さにワイヤカットして平坦な薄板のタブレット２１を一度に複数切削形成し、各タブレット２１の表裏両面から黒鉛粒子２をそれぞれ露出させる（図６、図７参照）。ワイヤカット装置２０は、切削油の供給を受けるカット用のワイヤ２２を上下動可能に巻張状態に備え、このエンドレスのワイヤ２２が図６の奥方向に所定の間隔で並設されており、各ワイヤ２２を下降させてブロック１２をワイヤカットし、ブロック１２を大量生産する。
【００３０】
各タブレット２１は、その重量が燃料電池用セパレータ４０の重量＋５〜３０％の範囲となるよう切削形成される。また、タブレット２１の切り出し方向は、加圧方向でも良いし、加圧方向と直角の方向でも良い。
但し、加圧方向に切り出した場合には、燃料電池用セパレータ４０の厚さ方向の導電性が向上し、加圧方向と直角の方向に切り出した場合には、燃料電池用セパレータ４０の曲げ強度や曲げ歪が大きくなるので、これらの特徴に留意してタブレット２１を切り出す必要がある。
【００３１】
タブレット２１は、燃料電池用セパレータ４０の中央部の溝形成領域２３とその周辺の平板領域２４の充填量に相違があるのを考慮し、溝形成領域２３の板厚が後加工により薄く削られ、凹むことが燃料電池用セパレータ４０の寸法精度を向上させる観点から好ましい（図８参照）。
【００３２】
タブレット２１を形成したら、溝付きの本成形用金型３０にタブレット２１をインサートして加熱圧縮成形機３１により加熱加圧（図９参照）した後、冷却（図１０参照）して脱型（図１１参照）すれば、燃料電池用セパレータ４０を製造することができる（図１２参照）。
【００３３】
加熱加圧の際、燃料電池用セパレータ４０の強度を向上させたり、抵抗値を低下させたい場合には、加減圧を数回繰り返し（バンピング）、黒鉛粒子２をさらに充填すれば良い。また、冷却に際しては、スプリングバック防止の観点から、加圧冷却機３２に移載して加圧冷却する。
なお、本成形用金型３０にタブレット２１をインサートしたら、本成形用金型３０ごと熱風加熱炉、蒸気加熱炉、電磁誘導加熱等の方法で加熱し、加熱冷却機で加圧、冷却することもできる。
【００３４】
こうして製造された燃料電池用セパレータ４０は、図１２に示すように、ガス不透過性、導電性、耐食性等を満足する平面矩形の薄板に成形され、表裏面の中央部に複数の溝４１がパターン形成されており、これら複数の溝４１がサーペインタイプの流路を形成する。
【００３５】
上記構成によれば、粉末化された熱可塑性樹脂１と黒鉛粒子２とを溶融させることなく混合することにより調製するとともに、熱可塑性樹脂１の平均粒径を黒鉛粒子２の平均粒径の３倍以下とし、射出成形等のような大きな流動を要しない圧縮成形により燃料電池用セパレータ４０を製造するので、黒鉛粒子２の表面に熱可塑性樹脂１が過度に付着してしまうことがなく、燃料電池用セパレータ４０の厚さ方向における導電性を著しく向上させることができる。
【００３６】
また、射出成形ではなく、圧縮成形を二度行い、黒鉛粒子２の間に熱可塑性樹脂１を過不足なく充填するので、機械的強度を著しく向上させることができる。また、ブロック１２をワイヤカットしてタブレット２１の表裏両面から黒鉛粒子２をそれぞれ露出させるので、タブレット２１を成形して燃料電池用セパレータ４０を製造する際、スキン層の発生が少なく、厚さ方向の導電性に優れる燃料電池用セパレータ４０を得ることができる。
【００３７】
また、熱硬化性樹脂ではなく、熱可塑性樹脂１を使用するので、樹脂硬化の時間や成形サイクルを短縮して生産性の大幅な向上を図ることが可能になる。また、未硬化成分や反応生成物が燃料電池用セパレータ４０中に残留しにくいので、後加熱や洗浄作業を省略することができ、しかも、燃料電池の運転中に燃料電池用セパレータ４０中の残留物が溶出したり、燃料電池の耐久性や寿命が低下するのを抑制防止することが可能になる。
【００３８】
また、タブレット２１を圧縮成形して燃料電池用セパレータ４０を製造するので、成形材料３により高い流動性が求められる薄型、大面積の燃料電池用セパレータ４０を容易に製造することが可能になる。さらに、ブロック１２から一枚のタブレット２１を一々形成するのではなく、ワイヤカット装置２０によりワイヤカットして複数のタブレット２１を一度に形成するので、生産性や量産性の大幅な向上が期待できる。
【００３９】
次に、図１３ないし図１７は本発明の第２の実施形態を示すもので、この場合には、熱可塑性樹脂１と黒鉛粒子２とから成形材料３を調製する工程と、この成形材料３を用いてタブレット２１を直接成形する工程と、このタブレット２１を圧縮成形して加熱加圧した後、冷却、脱型して燃料電池用セパレータ４０を製造する工程とを備えるようにしている。
【００４０】
上記において、燃料電池用セパレータ４０を製造するには、先ず、粒子化された熱可塑性樹脂１と黒鉛粒子２とをそれぞれ所定量タンブラー４により混合して成形材料３を調製し、この成形材料３をタブレット成形型５０に均一に充填し、タブレット成形型５０に充填した成形材料３の充填面が平滑になるようスクレーバ５１でならす（図１３参照）。この際、スクレーバ５１でならすのは、成形材料３の流動性が低いので、スクレーバ５１でならさないと、成形材料３の充填量が充填箇所により不均一となり、燃料電池用セパレータ４０の厚さ精度に不良を来たすからである。
【００４１】
成形材料３をスクレーバ５１でならしたら、加熱圧縮成形機５２にタブレット成形型５０をセット（図１４参照）し、熱可塑性樹脂１の融点以上の温度に加熱、加圧（図１５参照）し、熱可塑性樹脂１を溶融、流動させてタブレット２１を圧縮成形し、その後、冷却してタブレット成形型５０からタブレット２１を取り出す（図１６、図１７参照）。
【００４２】
タブレット成形型５０における加圧圧力は、１００〜１０００ｋｇ／ｃｍ２、好ましくは３００〜６００ｋｇ／ｃｍ２が良い。これは、１００ｋｇ／ｃｍ２未満の場合には、粉末の熱可塑性樹脂１と黒鉛粒子２との間に空隙が残存し、空隙を十分に埋めきれないからである。逆に、１０００ｋｇ／ｃｍ２を超える場合には、黒鉛粒子２の表面に熱可塑性樹脂１が過度に付着したり、スキン層が生じて燃料電池用セパレータ４０の厚さ方向における導電性が低下してしまうからである。
【００４３】
タブレット２１を形成したら、溝付きの本成形用金型３０にタブレット２１をインサートして加熱圧縮成形機３１により加熱加圧した後、冷却して脱型すれば、燃料電池用セパレータ４０を製造することができる。その他の部分については、上記実施形態と同様であるので説明を省略する。
本実施形態においても上記実施形態と同様の作用効果が期待でき、製造工程の多様化が期待できるのは明らかである。
【００４４】
なお、上記実施形態のタブレット２１を本成形用金型３０にインサートして加熱圧縮した後、脱型する場合、燃料電池用セパレータ４０の熱膨張係数（線膨張係数）が本成形用金型３０の熱膨張係数（線膨張係数）よりも小さくなるよう設定し、金型のテーパを利用して燃料電池用セパレータ４０の脱型の容易化を図るようにしても良い。さらに、燃料電池のアノードやカソードに対する燃料電池用セパレータ４０の弾性の接触領域をフラットではなく、鋭利あるいは湾曲した凸形に突出形成し、接触抵抗を減少させるようにしても良い。
【実施例】
【００４５】
以下、本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法及び燃料電池用セパレータの実施例を比較例と共に説明する。
実施例１
【００４６】
先ず、粒子化した熱可塑性樹脂と人造の黒鉛粒子とをそれぞれ所定量タンブラーにより混合して成形材料を調製した。熱可塑性樹脂と人造の黒鉛粒子との混合は、熱可塑性樹脂１に対して黒鉛粒子５．４（質量比）をそれぞれ計量して混合した。熱可塑性樹脂は、重量平均分子量３６１００、数平均分子量１０９００のリニアタイプポリフェニレンサスフィド（ＰＰＳ）の顆状粒子（平均粒径１ｍｍ）を冷凍粉砕し、♯１５０のメッシュでふるった平均粒径７５μｍの樹脂とした。また、黒鉛粒子は、平均粒径が１４５μｍで略棒状と略塊状の混合物を使用した。
【００４７】
次いで、成形材料を８０ｇ計量してタブレット成形型に投入し、投入した成形材料の投入面をスクレーバで平滑に均した。タブレット成形型は、タブレットの溝形成領域における厚さを平板領域における厚さの１／２とする構造とした。また、タブレット成形型のキャビティは、ｌ：１５０ｍｍ×ｗ：１５０ｍｍ×ｔ：２．１ｍｍの寸法としたが、溝形成部の厚さについては１．０５ｍｍとした。
【００４８】
次いで、加熱圧縮成形機によりタブレット成形型を４００℃、５００ｋｇ／ｃｍ２の条件で加熱加圧し、加圧冷却機にタブレット成形型ごと移載し、１８０℃まで冷却してタブレット成形型からタブレットを取り出した。
【００４９】
こうしてタブレットを形成したら、溝付きの本成形用金型にタブレットをインサートして加熱圧縮成形機により４００℃、５００ｋｇ／ｃｍ２の条件で加熱加圧し、加圧冷却機にタブレット成形型ごと移載し、その後、１８０℃まで冷却して脱型し、燃料電池用セパレータを製造した。本成形用金型のキャビティは、縦１４８ｍｍ×横１４８ｍｍ×厚さ２ｍｍの寸法であり、中央部１００ｍｍ×１００ｍｍの範囲に、幅１ｍｍ、深さ０．７ｍｍの溝がピッチ２ｍｍで燃料電池用セパレータの表裏両面にそれぞれ成形できる構造とした。
【００５０】
製造した燃料電池用セパレータについて観察したところ、溝への未充填、表面のあばた、欠け、反り、曲がり等の欠点がなく、厚さ寸法精度も２ｍｍ±２０μｍと良好であるのを確認した。
また、燃料電池用セパレータの厚さ方向の導電性（ｍΩ・ｃｍ）、曲げ強度（ＭＰａ）、曲げ歪（％）についても試験を実施して表１にまとめ、評価したが、いずれも良好であるのを確認した。厚さ方向の導電性試験と曲げ試験は以下の内容とした。
厚さ方向の導電性試験
【００５１】
先ず、燃料電池用セパレータの平板領域の四辺から２０ｍｍ×１００ｍｍ（２０ｃｍ２）の板４枚を切り出してこれらの板を積層し、この４枚の板を金メッキ処理された２枚の銅板の間に挟んで２０ｋｇ／ｃｍ２の圧力で５分間加圧保持し、その後、２枚の銅板間の電気抵抗値をデジタルマルチメータ〔商品名ＨＩＯＫＩ３５４０‐０３〕により測定電圧９Ｖの条件で測定し、測定値をＲ１（ｍΩ）とした。
【００５２】
次いで、４枚の板を２枚に減らして積層し、この２枚の板を上記２枚の銅板間に挟んで上記と同様に測定し、測定値をＲ２（ｍΩ）とした。こうして測定値Ｒ１（ｍΩ）、Ｒ２（ｍΩ）を得たら、燃料電池用セパレータの厚さ方向の導電性を、導電性（ｍΩ・ｃｍ）＝（Ｒ１−Ｒ２）／２×２０／０．２の式により算出した。
曲げ試験
燃料電池用セパレータの平板領域の四辺から測定用の試験片をそれぞれ切り出し、ＪＩＳ  Ｋ６９１１の内容に準拠した。
実施例２
【００５３】
実施例１と同様の成形材料４．５ｋｇをブロック成形型に常温で押し固めながら充填し、加熱加圧機により４００℃、５００ｋｇ／ｃｍ２の条件で加熱、加圧した後、放冷してブロック成形型からブロックを取り出した。
【００５４】
次いで、ブロックをワイヤカット装置により２．１ｍｍの厚さにワイヤカットしてタブレットを切り出し、各タブレットの表裏両面から黒鉛粒子をそれぞれ露出させた。ワイヤカット装置は、ムサシノ電子製の装置〔商品名ＲＴＳ４８０〕とし、ブロックの加圧方向と直角の方向にワイヤカットした。タブレットを切り出したら、タブレットの溝形成領域を汎用のミーリング機により切削して凹ませ、１．０５ｍｍの厚さとした。
【００５５】
タブレットを形成したら、実施例１と同様に燃料電池用セパレータを製造し、この燃料電池用セパレータについて実施例１と同様の評価、試験を実施したところ、良好な結果を確認した。
比較例１
【００５６】
実施例１の熱可塑性樹脂の平均粒径を１ｍｍとし、その他は実施例１と同様にして燃料電池用セパレータを製造した。
製造した燃料電池用セパレータについて観察したところ、燃料電池用セパレータの表面に、熱可塑性樹脂の濃淡に起因するしみを発見した。また、曲げ強度も不十分であった。
比較例２
【００５７】
実施例１と同様の熱可塑性樹脂と人造の黒鉛粒子とをそれぞれ所定量加圧ニーダーに投入し、４００℃の条件で混練して凝集物の混在した混合物を調製した。そして、混合物をボールミルに投入して凝集物を除去し、成形材料を調製し、その他は実施例１と同様とした。
【００５８】
製造した燃料電池用セパレータについて観察したところ、溝への未充填、表面のあばた、欠け、反り、曲がり等の欠点がなく、厚さ寸法精度も２ｍｍ±２０μｍと良好であった。
これに対し、燃料電池用セパレータの厚さ方向の導電性、曲げ強度、曲げ歪について試験を実施したところ、厚さ方向の導電性が不足し、実用可能なレベルに達しなかった。
比較例３
【００５９】
実施例１、比較例２同様の成形材料をそれぞれ調製して燃料電池用セパレータを射出成形しようとした。射出成形用の金型は、サイドゲートを備えた１００ｍｍ×５０ｍｍ×２ｍｍの大きさの溝付きセパレータ用金型を用いた。また、射出成形の際の射出成形圧力は１５００ｋｇ／ｃｍ２とし、金型温度は２００℃とした。
射出成形しようとしたところ、いずれの成形材料も未充填となり、燃料電池用セパレータを射出成形により製造することができなかった。
【００６０】
【表１】
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【図面の簡単な説明】
【００６１】
【図１】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態における粒子化された熱可塑性樹脂と黒鉛粒子とをそれぞれ所定量タンブラーにより混合する状態を示す説明図である。
【図２】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態における成形材料を示す説明図である。
【図３】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態におけるブロック成形型に成形材料を充填する状態を示す説明図である。
【図４】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態におけるブロックを冷却する状態を示す説明図である。
【図５】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態におけるブロックを示す説明図である。
【図６】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態におけるブロックをワイヤカットする状態を示す説明図である。
【図７】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態における複数のタブレットを切り出し形成する状態を示す斜視説明図である。
【図８】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態におけるタブレットを示す斜視説明図である。
【図９】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態における本成形用金型にタブレットをインサートして加熱圧縮成形機により加熱加圧する状態を示す説明図である。
【図１０】図９のタブレットを冷却加圧する状態を示す説明図である。
【図１１】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態における本成形用金型から成形品を脱型する状態を示す説明図である。
【図１２】本発明に係る燃料電池用セパレータの実施形態を示す平面説明図である。
【図１３】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の第２の実施形態における成形材料をタブレット成形型に充填し、成形材料の充填面をならす状態を示す説明図である。
【図１４】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の第２の実施形態における加熱圧縮成形機にタブレット成形型をセットする状態を示す説明図である。
【図１５】本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の第２の実施形態におけるタブレット成形型を加熱、加圧する状態を示す説明図である。
【図１６】図１５のタブレットを冷却加圧する状態を示す説明図である。
【図１７】脱型したタブレットを示す斜視説明図である。
【符号の説明】
【００６２】
１          熱可塑性樹脂
２          黒鉛粒子
３          成形材料
４          タンブラー
１２        ブロック
２１        タブレット
２３        溝形成領域
２４        平板領域
４０        燃料電池用セパレータ
４１        溝
５１        スクレバー
【図１】
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【図２】
2006294407.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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