【手続補正書】
【提出日】平成19年10月2日(2007.10.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  
【化１】
2003511334.tif 000001
式中、Ｘ１、Ｘ２、およびＸ３が、同一かまたは異なるルイス塩基または水素化物のどちらかであり、Ｙがシグマ供与基である、式Ｉの化合物。
【請求項２】  水性溶液中での金属カルボニル錯体の調製における一酸化炭素（ＣＯ）供給源として、そして場合により還元剤として使用するための化合物であって：
Ｘ１が−Ｈであり；
Ｘ３およびＸ２が、−Ｈ、−ＮＨＸＲＹ（Ｘ＋Ｙ＝３）または−Ｒ（ただし、Ｒは炭素原子によってそれぞれ窒素かホウ素に結合した置換基、好ましくはアルキルまたはアリールである）からなる群から選択される同一かまたは異なる置換基であり；
Ｙが−ＯＨ、−ＯＨ２、−ＯＲまたは−ＮＨＲ（ただし、Ｒは炭素原子によって窒素または酸素にそれぞれ結合した置換基、好ましくはアルキルまたはアリールである）である；
請求項１に記載の化合物、またはそれらの塩。
【請求項３】  該化合物が、Ｘ１、Ｘ２、およびＸ３が−Ｈであり、Ｙが−ＯＨ２である炭酸ボラン化合物および／またはモノ−もしくはジ脱プロトン化炭酸ボラン［Ｈ３ＢＣＯ２］２−の対応する塩である、請求項１または請求項２に記載の化合物。
【請求項４】  該化合物が、Ｘ１がＮＨ３であり、Ｘ２およびＸ３が−Ｈであり、Ｙが−ＯＨであるボランアミノ酸（アンモニアカルボキシボラン）および／またはモノ脱プロトン化炭酸アミンボラン［（ＮＨ３）Ｈ２ＢＣＯ２］−の対応する塩である、請求項１または請求項２に記載の化合物。
【請求項５】  該化合物が、Ｘ１が−ＮＨＸＲＹ（Ｘ＋Ｙ＝３）であり、Ｒが炭素原子によって窒素に結合した置換基、好ましくはアルキルまたはアリールであり、Ｘ２およびＸ３が−Ｈであり、Ｙが−ＯＨである、アルキル化アミノ酸ボラン類（トリアルキルアンモニアカルボキシボラン類）である、請求項１または請求項２に記載の化合物。
【請求項６】  Ｘ１が炭素原子によってホウ素に結合した有機置換基であり、Ｘ２およびＸ３が−Ｈであり、Ｙが−ＯＨ２である、請求項１または請求項２に記載の化合物。
【請求項７】  Ｘ１、Ｘ２およびＸ３が請求項２ないし請求項６に記載の定義の通りであり、ＹがＯＲ'である、ただしＲ'は炭素原子によって酸素に結合した置換基、特にアルキル、より具体的にはメチルまたはエチルである、請求項１または請求項２に記載の化合物。
【請求項８】  Ｘ１、Ｘ２およびＸ３が請求項２ないし請求項６に記載の定義の通りであり、ＹがＮＨ２、ＮＨＲ''またはＮＲ''２である、ただしＲ''は炭素原子によって窒素に結合した置換基、特にアルキル、より具体的にはメチルまたはエチルである、請求項１または請求項２に記載の化合物。
【請求項９】  ボラノカーボネート誘導体である［Ｈ３Ｂ−ＣＯＯＨ２］、［Ｈ３Ｂ−ＣＯＯＨ］Ｍ、［Ｈ３Ｂ−ＣＯＯ］Ｍ２、Ｎａ［Ｈ３Ｂ−ＣＯＯＣＨ３］（ただしＭはアルカリ陽イオンである）；ボラノカルバメート類であるＮａ［Ｈ３ＢＣＯＮＨＣＨ３］、Ｍ［Ｈ３Ｂ−ＣＯＮＨ２］（ただしＭはアルカリ陽イオンである）；アミン−ボラノカーボネート類である［Ｈ３Ｎ−ＢＨ２−ＣＯＯＨ］、［Ｈ３Ｎ−ＢＨ２−ＣＯＯ］Ｌｉ、［（ＣＨ３）３Ｎ−ＢＨ２−ＣＯＯＨ］、［（ＣＨ３）Ｈ２Ｎ−ＢＨ２−ＣＯＯＨ］、［（ＣＨ３）Ｈ２Ｎ−ＢＨ２−ＣＯＯ］Ｌｉ、［（ＣＨ３）Ｈ２Ｎ−ＢＨ２−ＣＯＯＣＨ３］、およびアミン−ボラノカルバメート類である［Ｈ３Ｎ−ＢＨ２−ＣＯＮＨ２］、［（ＣＨ３）２ＨＮ−ＢＨ２−ＣＯＮＨＣ２Ｈ５］、
からなる群から選択される、請求項１または請求項２に記載の化合物。
【請求項１０】  請求項１ないし請求項１３に記載の化合物の１種またはそれ以上を、ＣＯ供給源として、そして場合により還元剤として使用する、遷移金属カルボニル錯体の調製法。
【請求項１１】  該遷移金属カルボニル錯体中の遷移金属が、Ｖ−Ｂ族ないしＶＩＩＩ−Ｂ族の金属から選択される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】  該遷移金属カルボニル錯体中の遷移金属が、バナジウム（Ｖ）、クロム（Ｃｒ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、マンガン（Ｍｎ）、テクネチウム（Ｔｃ）、レニウム（Ｒｅ）、鉄（Ｆｅ）、ルテニウム（Ｒｕ）、オスミウム（Ｏｓ）、コバルト（Ｃｏ）、ロジウム（Ｒｈ）、イリジウム（Ｉｒ）およびニッケル（Ｎｉ）からなる群から選択される、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】  請求項１ないし請求項９に記載の化合物の少なくとも１種を水性溶液中に含み、場合により１種またはそれ以上の安定剤、場合により１種またはそれ以上の付加的な還元剤および緩衝液系を含む、遷移金属カルボニル錯体調製用キット。
【請求項１４】  該安定剤が、グルコヘプトン酸塩、酒石酸塩、クエン酸塩、乳酸塩からなる群から選択される、請求項１３に記載のキット。
【請求項１５】  該付加的な還元剤が、水素化ホウ素、亜ジチオン酸塩、ＳｎＣｌ２、亜硫酸塩からなる群から選択される、請求項１３または請求項１４に記載のキット。
【請求項１６】  ボラノカーボネートの調製法であって、
ａ）ＴＨＦまたはＴＨＦと他の有機非プロトン性溶媒との混合物中で、ＢＨ３−ＴＨＦまたは類似の付加物をＣＯと反応させてＨ３ＢＣＯを生成させ；
ｂ）こうして生成させたＨ３ＢＣＯを、一価または二価陽イオン性の対イオンを有する水酸化物および脂肪族アルコールの冷溶液に通し；そして
ｃ）適切な反応時間の後、このアルコール性溶液を加熱してボラノカーボネートを沈殿させる、
各段階を含む調製法。
【請求項１７】  該類似の付加物がＨ３Ｂ（Ｅｔ２Ｏ）である、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】  該水酸化物が、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、またはテトラアルキル水酸化アンモニウムからなる群から選択される、請求項１６または請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】  該脂肪族アルコールが、メタノール、エタノールおよびイソプロパノールからなる群から選択される、請求項１６または請求項１７に記載の方法。
【請求項２０】  該方法を、実施例４に記載のように実施する、請求項１６ないし請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】  還元剤としてのＨ３ＢＣＯの使用。
【請求項２２】  エステル類、イミン類、アルデヒド類などの有機基質用の還元剤としての、ボラノカーボネートまたはその誘導体の水中での使用。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
上記した、遷移金属とのカルボニル錯体形成は、それらの錯体化合物をタンパク質、ペプチド、およびその他各種の化合物の標識化に応用する場合に重要である。多くの応用では、これらの分子は、必要な試薬を含むいわゆる標識化キットを用いて標識化する。現在のキットは、還元剤としての水素化ホウ素をベースにしており、さらに酒石酸塩、乳糖およびホウ酸塩緩衝液（ｐＨ１１．５）を含有し、ＣＯ供給源としての気体のＣＯで満たされている。これら既知の反応混合物の欠点は、反応溶媒中へのＣＯの溶解が遅いために、カルボニル錯体の収率が低いこと、大量のＣＯ充満キットの工業的生産が不可能であること、並びに密封バイアルからでさえＣＯがゆっくりと拡散することである。さらに、ｐＨが幾分高く、不都合である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
異なる位置で置換基を変化させることにより、多様なタイプの化合物が得られる。これらは以下の群に細別される：
１．Ｘ１、Ｘ２、およびＸ３が−Ｈであり、Ｙが−ＯＨ２である炭酸ボラン（borane carbonate）化合物および／またはモノ−もしくはジ脱プロトン化炭酸ボラン［Ｈ３ＢＣＯ２］２−の対応する塩；
２．Ｘ１がＮＨ３であり、Ｘ２およびＸ３が−Ｈであり、Ｙが−ＯＨであるアミノ酸ボラン（アンモニアカルボキシボラン）および／またはモノ脱プロトン化炭酸アミンボラン（amine borane carbonate）［（ＮＨ３）Ｈ２ＢＣＯ２］−の対応する塩；；
３．Ｘ１が−ＮＨＸＲＹ（Ｘ＋Ｙ＝３）、ただしＲが炭素原子によって窒素に結合した置換基、好ましくはアルキルまたはアリールであり、Ｘ２およびＸ３が−Ｈであり、Ｙが−ＯＨである、アルキル化アミノ酸ボラン類（alkylated borane amino acids）（トリアルキルアンモニアカルボキシボラン類）。
４．Ｘ１が炭素原子によってホウ素に結合した有機置換基であり、Ｘ２およびＸ３が−Ｈであり、Ｙが−ＯＨ２である、式Ｉの化合物。
５．Ｘ１およびＸ２が炭素原子によってホウ素に結合した有機置換基であり、Ｘ３が−Ｈであり、Ｙが−ＯＨ２である、式Ｉの化合物。
６．Ｘ１、Ｘ２およびＸ３が上記１−５の定義の通りであり、ＹがＯＲ'であり、Ｒ'が炭素原子によって酸素に結合した置換基（アルキルなど、より具体的にはメチルまたはエチル）である、ボランカルボン酸アルキルエステル化合物類。
７．Ｘ１、Ｘ２およびＸ３が上記１−５の定義の通りであり、ＹがＮＨ２、ＮＨＲ''またはＮＲ''２であり、Ｒ''が炭素原子によって窒素に結合した置換基（アルキルなど、より具体的にはメチルまたはエチル）である、カルバミン酸ボラン（borane carbamate）化合物類。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
実施例４
Ｈ３Ｂ・ＴＨＦからの水素カリウム（カルボキシラト）−トリヒドロホウ酸の調製
ガラス管で冷却トラップに連結した２５０ｍｌの３口丸底フラスコからなる装置を用いた。フラスコの他の２口は、ゴムの隔壁で塞いだ。気体導入用のＰＴＥＥ管をフラスコに通した。冷却トラップの流出口から、ＰＴＦＥ管を４００ｍｌのシュレンク管に通した。シュレンク管の側腕から、装置を空気から隔離するシリコンオイルバブラーに、ポリテン管を渡した。