(57)【要約】【課題】  イミド樹脂の反応率を変えることで耐熱性を任意に制御できるため、イミド樹脂の生産において反応率は重要な品質項目である。しかし、反応率の算出に時間がかかり、連続反応押出による生産に対し分析により反応率を求め修正する従来の方法では高品質のイミド樹脂を安定的に生産するのは困難であった。【解決手段】  押出機の先端に設置したギヤポンプで反応後のイミド樹脂の重量を測定し、常時反応率を求めアミンの添加量で修正、制御する製造方法で達成される。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
押出機内で、（メタ）アクリル酸メチル樹脂或いは、（メタ）アクリル酸メチル−スチレン共重合体に対し、イミド化剤を反応させイミド樹脂を生成する反応押出の際に、前記押出機の先端にギヤポンプを設置し、反応後のイミド樹脂重量を検出して反応前後の樹脂重量の比からイミド樹脂の反応率を求めることを特徴とする反応率の算出方法。
【請求項２】
請求項１に記載の算出方法を用いて得られた反応率を基に、イミド化剤の添加量を制御することを特徴とするイミド樹脂の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、イミド樹脂の反応率の算出方法、更にこれにより得られた反応率を基としたイミド樹脂の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子機器はますます小型化し、ノートパソコン、携帯電話、携帯情報端末に代表されるように、軽量・コンパクトという特長を生かし、多様な用途で用いられるようになってきている。一方、液晶ディスプレイやプラズマディスプレイなどのフラットパネルディスプレイの分野では画面の大型化に伴う重量増を抑制することも要求されている。
【０００３】
上述のような電子機器をはじめとする、透明性が要求される用途においては、従来ガラスが使用されていた部材を透明性が良好な樹脂へ置き換える流れが進んでいる。
【０００４】
ポリメタクリル酸メチルを代表とする種々の透明樹脂は、ガラスと比較して成形性、加工性が良好で、割れにくい、さらに軽量、安価という特徴などから、液晶ディスプレイや光ディスク、ピックアップレンズなどへの展開が検討され、一部実用化されている。
【０００５】
自動車用ヘッドランプカバーや液晶ディスプレイ用部材など、用途の展開に従って、透明樹脂は透明性に加え、耐熱性も求められるようになっている。ポリメタクリル酸メチルやポリスチレンは透明性が良好であり、価格も比較的安価である特徴を有しているものの、耐熱性が低いため、このような用途においては適用範囲が制限される。
【０００６】
ポリメタクリル酸メチルの耐熱性を改善する一つの方法として、押出機中、ポリメタクリル酸メチル（例えば、特許文献１参照）やメタクリル酸メチル−スチレン共重合体（例えば、特許文献２参照）に一級アミンを処理することによりメタクリル酸メチル中のメチルエステル基をイミド化させてイミド系樹脂を得ることが提案されている。
【０００７】
また、押出機の先端にギヤポンプを設置し押出機中の背圧を安定させ品換えのロスを減らす方法が知られていた（例えば、特許文献３参照）。
【特許文献１】米国特許４，２４６，３７４号
【特許文献２】米国特許４，７２７，１１７号
【特許文献３】特開昭５９−１６９８３２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
イミド樹脂の反応率を変えることで耐熱性を任意に制御できるため、イミド樹脂の生産において反応率は重要な品質項目である。しかし、通常反応率の算出に、1Ｈ−ＮＭＲの測定で１時間、ＩＲスペクトルによる測定でも４分以上の時間を要する。
【０００９】
押出機中の反応時間が１分間程度の時間で完結し順次吐出される連続反応押出生産に対し、イミド樹脂の反応率を分析で求め修正する従来の方法では高品質のイミド樹脂を安定的に生産するのは困難であった。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を解決するため、本発明者らは鋭意研究の結果、反応後のイミド樹脂量をギヤポンプにより検出して、供給樹脂量とイミド樹脂量の樹脂重量の比からイミド樹脂の反応率が求められることを見出し本発明に至った。
【００１１】
すなわち、本発明は、（メタ）アクリル酸メチル樹脂或いは、（メタ）アクリル酸メチル−スチレン共重合体にイミド化剤を押出機内で反応させイミド樹脂を生成する連続反応押出方法であって、前記押出機の先端にギヤポンプを設置し、反応後のイミド樹脂重量を検出して反応前後の樹脂重量の比からイミド樹脂の反応率を求めることを特徴とした反応率の算出方法。（請求項１）
上記、算出方法を用いて得られた反応率を基に、イミド化剤の添加量を制御することを特徴としたイミド樹脂の製造方法。（請求項２）に関する。
【発明の効果】
【００１２】
イミド樹脂の反応率の算出がオンラインで、且つ、随時測定できるので、その結果を基にアミンの添加量をオンライン制御することで、高品質のイミド樹脂を安定的に得る事が出来る。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
（樹脂組成）
本発明の反応率の算出方法、製造方法は、押出機内で、（メタ）アクリル酸メチル樹脂或いは、（メタ）アクリル酸メチル−スチレン共重合体に対しイミド化剤を反応させてイミド樹脂を生成する際に好適に使用できる。特に、イミド樹脂が下記一般式（１）、（２）、（３）で表される繰り返し単位を含有するイミド樹脂に対して好適に使用するすることができる。
一般式（１）
【００１４】
【化１】
2006131725.tif 000003
（ここで、Ｒ1およびＲ2は、それぞれ独立に、水素または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ3は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基を示す。）
一般式（２）
【００１５】
【化２】
2006131725.tif 000004
（ここで、Ｒ4およびＲ5は、それぞれ独立に、水素または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ6は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基を示す。）
一般式（３）
【００１６】
【化３】
2006131725.tif 000005
（ここで、Ｒ7は、水素または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ8は、炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基を示す。）
前記イミド樹脂を構成する、第一の構成単位は、下記一般式（１）で表される（以下、グルタルイミド単位と呼ぶことがある。）。
一般式（１）
【００１７】
【化４】
2006131725.tif 000006
（ここで、Ｒ1およびＲ2は、それぞれ独立に、水素または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ3は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基を示す。）
好ましいグルタルイミド単位としては、Ｒ1、Ｒ2が水素またはメチル基であり、Ｒ3が水素、メチル基、またはシクロヘキシル基である。Ｒ1がメチル基であり、Ｒ2が水素であり、Ｒ3がメチル基である場合が、特に好ましい。
【００１８】
該グルタルイミド単位は、単一の種類でもよく、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3が異なる複数の種類を含んでいても構わない。
【００１９】
また、このイミド樹脂を構成する、第二の構成単位は、下記一般式（２）で表される（以下、アクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル単位と呼ぶことがある。）。
一般式（２）
【００２０】
【化５】
2006131725.tif 000007
（ここで、Ｒ4およびＲ5は、それぞれ独立に、水素または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ6は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基を示す。）
前記第二の構成単位は、モノマーとして（メタ）アクリル酸系化合物もしくは（メタ）アクリル酸エステル系化合物等を使用することにより、残基として樹脂中に導入することができる。このモノマーとしては、各種（メタ）アクリル酸系化合物もしくは（メタ）アクリル酸エステル系化合物等が使用できるが、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート等を使用することができる。また、無水マレイン酸等の酸無水物またはそれらと炭素数１〜２０の直鎖または分岐のアルコールとのハーフエステル；アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、無水イタコン酸、クロトン酸、フマル酸、シトラコン酸等のα，β−エチレン性不飽和カルボン酸などもイミド化可能であり、本発明に使用可能である。これらの中で、メタクリル酸メチルが特に好ましい。
【００２１】
これら第二の構成単位は、単一の種類でもよく、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6が異なる複数の種類を含んでいてもかまわない。
【００２２】
また、このイミド樹脂を構成する、第三の構成単位は、下記一般式（３）で表される（以下、芳香族ビニル単位と呼ぶことがある。）。
一般式（３）
【００２３】
【化６】
2006131725.tif 000008
（ここで、Ｒ7は、水素または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ8は、炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基を示す。）
好ましい芳香族ビニル構成単位としては、スチレン、α−メチルスチレン残基等が挙げられる。これらの中でスチレン残基が特に好ましい。
【００２４】
これら第三の構成単位は、単一の種類でもよく、Ｒ7、Ｒ8が異なる複数の種類を含んでいてもかまわない。
【００２５】
イミド樹脂中における、一般式（１）で表されるグルタルイミド単位の含有量は、イミド樹脂の１重量％から９５重量％であり、より好ましくは１．５〜９０重量％、さらに好ましくは、２〜８０重量％である。グルタルイミド単位がこの範囲より小さい場合、得られるイミド樹脂の耐熱性が不足したり、透明性が損なわれたりすることがある。また、この範囲を超えると不必要に耐熱性が上がり、成形しにくくなる他、得られる成形体の機械的強度は極端に脆くなり、また、透明性が損なわれることがある。
【００２６】
イミド樹脂中における、一般式（３）で表される芳香族ビニル単位の含有量は、イミド樹脂の総繰り返し単位を基準として、７重量％から８０重量％であり、より好ましくは１０〜７０重量％、さらに好ましくは、１０〜６０重量％である。芳香族ビニル単位がこの範囲より大きい場合、得られるイミド樹脂の耐熱性が不足し、この範囲より小さい場合、得られる成形体の機械的強度が低下することがある。
【００２７】
前記イミド樹脂には、必要に応じ、更に、第四の構成単位が共重合されていてもかまわない。第四の構成単位として、アクリロニトリルやメタクリロニトリル等のニトリル系単量体、マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミドなどのマレイミド系単量体を共重合してなる構成単位を用いることができる。これらはイミド樹脂中に、直接共重合してあっても良く、グラフト共重合してあってもかまわない。
【００２８】
前記イミド樹脂は、（メタ）アクリル酸メチル樹脂或いは、（メタ）アクリル酸メチル−スチレン共重合体にイミド化剤を反応させることにより好適に合成できる。この際に使用する（メタ）アクリル酸メチル樹脂或いは、（メタ）アクリル酸メチル−スチレン共重合体は、リニアー（線状）ポリマーであっても、またブロックポリマー、コアシェルポリマー、分岐ポリマー、ラダーポリマー、架橋ポリマーであっても構わない。ブロックポリマーはＡ−Ｂ型、Ａ−Ｂ−Ｃ型、Ａ−Ｂ−Ａ型、またはこれら以外のいずれのタイプのブロックポリマーであっても問題ない。コアシェルポリマーはただ一層のコアおよびただ一層のシェルのみからなるものであっても、それぞれが多層になっていても問題ない。
【００２９】
また、イミド樹脂は、１０，０００から２００，０００の重量平均分子量を有することが好ましい。重量平均分子量が上記の値以下の場合には、成形品の機械的強度が不足し、上記の値以上の場合には、溶融時の粘度が高く、成形時の生産性が低下することがある。
【００３０】
本発明で使用されるイミド化剤は、（メタ）アクリル酸メチル樹脂或いは、（メタ）アクリル酸メチル−スチレン共重合体をイミド化することができれば特に制限されないが、例えば、メチルアミン、エチルアミン、ｎ−プロピルアミン、ｉ−プロピルアミン、ｎ−ブチルアミン、ｉ−ブチルアミン、ｔｅｒｔ−ブチルアミン、ｎ−ヘキシルアミン等の脂肪族炭化水素基含有アミン、アニリン、トルイジン、トリクロロアニリン等の芳香族炭化水素基含有アミン、シクロヘキシルアミン等などの脂環式炭化水素基含有アミンが挙げられる。また、尿素、１，３−ジメチル尿素、１，３−ジエチル尿素、１，３−ジプロピル尿素の如き加熱によりこれらのアミンを発生する尿素系化合物を用いることもできる。これらのイミド化剤のうち、コスト、物性の面からメチルアミンが好ましい。
【００３１】
（装置の構成）
図１に本発明で使用する装置の一例を示すが、押出機１の先端とダイスの間にギヤポンプ２を設置し、先端とギヤポンプ間に圧力計６を設置している。反応過程で生成される副生成ガス或いは、未反応ガスは、ギヤポンプの上流側に設けたベント口８により排出する構成で、副生成ガス或いは、未反応ガスを高真空下で除去する真空装置が接続されている。樹脂の供給は、計量機７により供給量がフードバック制御されている定重量フィーダ３を用い、アミンの添加には圧入ポンプ４を用いる構成からなる。尚、圧入ポンプ４を制御する回路の途中に制御を入り切り出来るスイッチ５を設けているが、これは、実施例、比較例の実施上設けたスイッチであり、「切り」は、本発明の必要構成ではない。
【００３２】
押出機としては、単軸押出機や二軸押出機あるいは多軸押出機でも良いが、原料樹脂に対するアミンの反応を促進できる押出機としては二軸押出機が好ましい。また、二軸押出機には非噛合い型同方向回転式、噛合い型同方向回転式、非噛合い型異方向回転式、噛合い型異方向回転式があるが、高速回転が可能な噛合い型同方向回転式が好ましい。
【００３３】
（反応率の求め方）
イミド化剤によるイミド樹脂形成反応では、反応前後の樹脂の構造式で表される様に、（メタ）アクリル酸メチル樹脂或いは、（メタ）アクリル酸メチル−スチレン共重合体の供給樹脂の重量に対し、反応生成物であるイミド樹脂の重量は、反応率の上昇に比例して減少する。これらの減少は非常に高い相関関係にある。この相関関係から、（メタ）アクリル酸メチル樹脂或いは、（メタ）アクリル酸メチル−スチレン共重合体の供給樹脂重量と反応により生成されたイミド樹脂重量が分かれば反応率を求めることができる。以下に、一例を用いて詳細に説明する。
【００３４】
図２に、イミド樹脂の反応率とイミド樹脂の生成率の関係をまとめたものを示す。図中の例１は、樹脂に新日鐵化学（株）製エスチレンＭＳ−８００を用いた場合で、例２では、住友化学（株）製スミペックスＭＧＳＳを用いた場合を示す。何れもイミド化剤としては、モノメチルアミンを用い反応させた例である。
【００３５】
図中の縦軸の「イミド樹脂の生成率」は、原料樹脂である（メタ）アクリル酸メチル樹脂或いは、（メタ）アクリル酸メチル−スチレン共重合体の各供給樹脂重量を１００とした際のイミド樹脂の生成量を百分率で表したものである。計算式は、下記式（１）を用いた。
【００３６】
【数１】
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また、図中の「反応率」は、イミド樹脂１０ｍｇをＣＤＣｌ3１ｇに溶解し、Ｖａｒｉａｎ社製ＮＭＲ測定装置Ｇｅｍｉｎｉ−３００を用いて、室温にて1Ｈ−ＮＭＲを測定し、得られたスペクトルよりエステルカルボニル基に帰属される吸収強度と、イミドカルボニル基に帰属される吸収強度の比から求めた値を反応率としている。
【００３７】
図２の一例の結果から分かるように、反応率と生成されたイミド樹脂の生成率には高い相関関係がある。この関係を基に生成されたイミド樹脂の重量と供給樹脂の重量が分かれば式（１）によりイミド樹脂の生成率が求められ、更に図２の相関直線から反応率を求める事が出来る。
【００３８】
具体的には、例えば供給樹脂の重量が１ｋｇ／ｈｒであり、反応により生成されたイミド樹脂の重量が０．７５ｋｇ／ｈｒであれば、式（１）によりイミド樹脂の生成率は、１００×０．７５÷１×１００＝７５％となり、図２の例１による相関直線から反応率が７７％であることが求められる。
【００３９】
（生成率の求め方）
反応後に生成されたイミド樹脂の重量を測定する方法として、押出機１の先端とダイスの間に設けたギヤポンプを利用している。ギヤポンプは、ギヤの谷部分が計量機能を有し回転数に応じた定量搬送を行う装置である。本発明では、この計量機能を活用してイミド樹脂の量を測定している。
【００４０】
更に詳細に説明すると、押出機先端とギヤポンプとの間は密閉空間となっており、押出機先端から吐出された樹脂の量に対しギヤポンプの輸送量が下回れば、その密閉空間の圧力は上昇して行き、ギヤポンプの輸送量が勝れば圧力は低下して行く。すなわち、押出機先端より吐出された樹脂量に見合った量をギヤポンプが輸送すれば、先端とギヤポンプ間の圧は上昇せず一定値を保つ事となる。
【００４１】
このことから、先端とギヤポンプ間に設けた圧力計で常に圧力が一定になるようにギヤポンプの回転数を制御した際のギヤポンプの輸送量は、押出機先端から吐出されたイミド樹脂の量であると言える。尚、ギヤポンプの輸送量は容積であるため樹脂の比重による換算で重量を求めればよい。
【００４２】
供給樹脂の重量については、計量機でフィードバック制御された定重量フィーダを用いれば常に定量供給量が可能となり、その供給量を用いればよい。
【００４３】
尚、押出機にはベント口を設け、反応過程で発生する副生成ガス或いは、未反応ガスを除去しているが、副生成ガス或いは、未反応ガスの除去が不十分だとイミド樹脂中に混入し、反応率の算出の誤差を招くため高真空下で脱揮するのが好ましい。例えば、ルーツ式真空ポンプとメカニカルブースタを直列に接続した真空装置を用いれば、副生成ガス或いは、未反応ガスを１００ｐｐｍ以下まで下げる事ができる。
【００４４】
（反応率の制御）
上記手順から、押出機中の反応率が常に求めることができ、その反応率に応じたアミンの添加量の修正が即座に対応出来る。すなわち、この一連の手順をシステム化し圧入ポンプと連結することで、アミンの添加量を操作し常時、反応率を修正、コントロールすることが可能となる。
【００４５】
（用途）
本発明のイミド樹脂から得られる成形品は、例えば、カメラやＶＴＲ、プロジェクター用の撮影レンズやファインダー、フィルター、プリズム、フレネルレンズなどの映像分野、ＣＤプレイヤーやＤＶＤプレイヤー、ＭＤプレイヤーなどの光ディスク用ピックアップレンズなどのレンズ分野、ＣＤプレイヤーやＤＶＤプレイヤー、ＭＤプレイヤーなどの光ディスク用の光記録分野、液晶用導光板、偏光子保護フィルムや位相差フィルムなどの液晶ディスプレイ用フィルム、表面保護フィルムなどの情報機器分野、光ファイバ、光スイッチ、光コネクターなどの光通信分野、自動車ヘッドライトやテールランプレンズ、インナーレンズ、計器カバー、サンルーフなどの車両分野、眼鏡やコンタクトレンズ、内視境用レンズ、滅菌処理の必要な医療用品などの医療機器分野、道路透光板、ペアガラス用レンズ、採光窓やカーポート、照明用レンズや照明カバー、建材用サイジングなどの建築・建材分野、電子レンジ調理容器（食器）、家電製品のハウジング、玩具、サングラス、文房具、などに使用可能である。
【実施例】
【００４６】
本発明を実施例に基づきさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。なお、以下の実施例および比較例で測定した物性の各測定方法はつぎのとおりである。
【００４７】
（反応率の測定）
イミド樹脂１０ｍｇをＣＤＣｌ3１ｇに溶解し、Ｖａｒｉａｎ社製ＮＭＲ測定装置Ｇｅｍｉｎｉ−３００を用いて、室温にて1Ｈ−ＮＭＲを測定した。得られたスペクトルより、エステルカルボニル基に帰属される吸収強度と、イミドカルボニル基に帰属される吸収強度の比からイミド化率を求めた。
【００４８】
（装置の構成）
使用した押出機はテクノベル製の口径１５ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機で、押出機の先端とダイスの間には、三菱重工製のギヤポンプを設置し、ベント口には、アンレット製のルーツ式ポンプとメカニカルブースタを直列に接続した真空装置を接続した。また、アミンの圧入ポンプには、昭和炭酸製の定量ポンプを用い、樹脂の供給には、クボタ製の定重量フィーダを用いた。尚、圧入ポンプは、ギヤポンプの回転数に応じて添加量を増減する制御リレーを組み込み、この制御を入り切り出来るスイッチ（図１の５）を設けた。
【００４９】
（実施例１）
市販のメタクリル酸メチル−スチレン共重合体（新日鐵化学（株）製エスチレンＭＳ−８００）、イミド化剤としてモノメチルアミンを用いた。
【００５０】
押出機の各温調ゾーンの設定温度を２３０℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、エスチレンＭＳ−８００樹脂を０．５ｋｇ／ｈｒで供給し、モノメチルアミンの制御リレーのスイッチを「入り」の状態でモノメチルアミンの圧入ポンプを運転し、イミド樹脂の反応率は７０％の設定でイミド樹脂の生産を１時間実施した。
【００５１】
その後、樹脂の供給量を１．０ｋｇ／ｈｒに変更した以外は同条件で生産を１時間続行した。続いて樹脂の供給量を１．５ｋｇ／ｈｒに変更し、それ以外は同条件で生産を２４時間続行した。各々の条件下に於けるイミド樹脂の反応率の経時変化を図３に記載した。
【００５２】
樹脂の供給量を変えた条件下でもアミンの添加量が制御、修正され、イミド樹脂の反応率７０％が継続された。また、２４時間の連続運転においても、安定的した反応率を推移した。
（実施例２）
市販のメタアクリル酸メチル樹脂（住友化学（株）製スミペックスＭＧＳＳ）、イミド化剤としてモノメチルアミンを用いた。
【００５３】
押出機の各温調ゾーンの設定温度を２３０℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、スミペックスＭＧＳＳ樹脂を０．５ｋｇ／ｈｒで供給し、モノメチルアミンの制御リレーのスイッチを「入り」の状態でモノメチルアミンの圧入ポンプを運転し、イミド樹脂の反応率は２０％の設定でイミド樹脂の生産を１時間実施した。
【００５４】
その後、樹脂の供給量を１．０ｋｇ／ｈｒに変更した以外は同条件で生産を１時間続行した。続いて樹脂の供給量を１．５ｋｇ／ｈｒに変更し、それ以外は同条件で生産を２４時間続行した。各々の条件下に於けるイミド樹脂の反応率の経時変化を図３に記載した。
【００５５】
樹脂の供給量を変えた条件下でもアミンの添加量が制御、修正され、イミド樹脂の反応率２０％が継続された。また、２４時間の連続運転においても、安定的した反応率を推移した。
【００５６】
（比較例１）
市販のメタクリル酸メチル−スチレン共重合体（新日鐵化学（株）製エスチレンＭＳ−８００）、イミド化剤としてモノメチルアミンを用いた。
【００５７】
押出機の各温調ゾーンの設定温度を２３０℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、エスチレンＭＳ−８００樹脂を０．５ｋｇ／ｈｒで供給し、モノメチルアミンの制御リレーのスイッチを「切り」の状態でモノメチルアミンの圧入ポンプを運転した。尚、モノメチルアミンの添加量は、実施例１に合わせ１１５ｇ／ｈｒの設定で反応率７０％を狙いイミド樹脂の生産を１時間実施した。
【００５８】
その後、樹脂の供給量を１．０ｋｇ／ｈｒに変更した以外は同条件で生産を１時間続行した。続いて樹脂の供給量を１．５ｋｇ／ｈｒに変更し、それ以外は同条件で生産を２４時間続行した。各々の条件下に於けるイミド樹脂の反応率の経時変化を図４に記載した。
【００５９】
樹脂の供給量を増やしたことでアミンの添加量が不足し、イミド樹脂の反応率が低下した。また、２４時間の連続運転においては、反応率に上下の振れが見られ安定しなかった。
（比較例２）
市販のメタアクリル酸メチル樹脂（住友化学（株）製スミペックスＭＧＳＳ）、イミド化剤としてモノメチルアミンを用いた。
【００６０】
押出機の各温調ゾーンの設定温度を２３０℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、スミペックスＭＧＳＳを０．５ｋｇ／ｈｒで供給し、モノメチルアミンの制御はリレーのスイッチを「切り」の状態でモノメチルアミンの圧入ポンプを運転した。尚、モノメチルアミンの添加量は、実施例２に合わせ２１ｇ／ｈｒの設定で反応率２０％を狙いイミド樹脂の生産を１時間実施した。
【００６１】
その後、樹脂の供給量を１．０ｋｇ／ｈｒに変更した以外は同条件で生産を１時間続行した。続いて樹脂の供給量を１．５ｋｇ／ｈｒに変更し、それ以外は同条件で生産を２４時間続行した。各々の条件下に於けるイミド樹脂の反応率の経時変化を図４に記載した。
【００６２】
樹脂の供給量を増やしたことでアミンの添加量が不足し、イミド樹脂の反応率が低下し、樹脂の供給量を１．５ｋｇ／ｈｒに増やした条件下では反応は進まなかった。
【図面の簡単な説明】
【００６３】
【図１】本発明の装置図
【図２】イミド樹脂の反応率とイミド樹脂の生成率の関係
【図３】実施例１、２の反応率の経時変化
【図４】比較例１、２の反応率の経時変化
【符号の説明】
【００６４】
１    押出機
２    ギヤポンプ
３    定重量フィーダ
４    圧入ポンプ
５    制御を入り切り出来るスイッチ
６    圧力計
７    計量機
８    ベント口
【図１】
2006131725.tif 000010
【図２】
2006131725.tif 000011
【図３】
2006131725.tif 000012
【図４】
2006131725.tif 000013