(57)【要約】【課題】  薄型の燃料電池システムとして有利な平面スタック型の燃料電池システムにおいて、燃料利用効率を高めつつ、発生する二酸化炭素や揮発した燃料成分等を効率よく排出することができる構造を備えた燃料電池システムを提供する。【解決手段】  燃料電池セル１０を平面上かつ一軸方向に複数備え、カソードに供給される酸化剤流が前記一軸方向と平行である平面スタック構造の燃料電池システム１であって、燃料電池セル１０の側面のうち、少なくとも前記一軸方向とは非平行の方向に位置する側面に排出手段が設けられており、その排出手段から排出される排気流と、酸化剤流とを分別することができる経路３，４，４をもっている。経路３，４，４は、隔壁２、２により形成されることが望ましい。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質膜と、前記固体高分子電解質膜の一方の面に接して配されたカソードと、他方の面に接して配されたアノードと、前記カソード及び前記アノードにそれぞれ接して配されたカソード集電体及びアノード集電体と、前記固体高分子電解質膜の周縁に配されて当該固体高分子電解質膜と前記アノード集電体とで挟持されたシール部材と、液体燃料を気化して前記アノードに供給する燃料供給制御膜と、前記アノードでの電気的反応により生成した生成物及び揮発した燃料成分等を排出する排出手段と、を少なくとも備え、前記排出手段が前記シール部材に形成された通気孔である燃料電池セルにおいて、当該燃料電池セルを、少なくとも平面上かつ一軸方向に複数備え、カソードに供給される酸化剤流が前記一軸方向と平行に流れる平面スタック構造の燃料電池システムであって、
前記燃料電池セルの側面のうち少なくとも前記一軸方向とは非平行の方向に位置する側面に前記排出手段が設けられており、前記排出手段から排出された生成物及び燃料成分等の排気流と前記酸化剤流とを分別することができる経路をもつことを特徴とする燃料電池システム。
【請求項２】
固体高分子電解質膜と、前記固体高分子電解質膜の一方の面に接して配されたカソードと、他方の面に接して配されたアノードと、前記カソード及び前記アノードにそれぞれ接して配されたカソード集電体及びアノード集電体と、前記固体高分子電解質膜の周縁に配されて当該固体高分子電解質膜と前記アノード集電体とで挟持されたシール部材と、液体燃料を気化して前記アノードに供給する燃料供給制御膜と、前記アノードでの電気的反応により生成した生成物及び揮発した燃料成分等を排出する排出手段と、を少なくとも備え、前記排出手段が、前記固体高分子電解質膜の、前記シール部材及び／又は前記アノードで塞がれない部分に形成された通気孔と、前記固体高分子電解質膜の周縁に配されて当該固体高分子電解質膜と前記カソード集電体とで挟持されたシール部材に設けられた排出孔とからなる燃料電池セルにおいて、当該燃料電池セルを、少なくとも平面上かつ一軸方向に複数備え、カソードに供給される酸化剤流が前記一軸方向と平行に流れる平面スタック構造の燃料電池システムであって、
前記燃料電池セルの側面のうち少なくとも前記一軸方向とは非平行の方向に位置する側面に前記排出手段が設けられており、前記排出手段から排出された生成物及び燃料成分等の排気流と前記酸化剤流とを分別することができる経路をもつことを特徴とする燃料電池システム。
【請求項３】
前記経路が、隔壁により形成されることを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記隔壁は、少なくとも隔壁周辺の一部に、気密性を向上させることを目的とした密着部分を有することを特徴とする請求項３に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
前記固体高分子電解質膜と前記アノード集電体とで挟持されたシール部材が凹凸を有し、当該凹凸の凹部が前記通気孔であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項６】
前記固体高分子電解質膜と前記アノード集電体とで挟持されたシール部材が複数の断片化された部材よりなり、前記断片化された部材間に形成された空隙が前記通気孔であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項７】
前記固体高分子電解質膜と前記カソード集電体とで挟持されたシール部材が凹凸を有し、当該凹凸の凹部が前記排出孔であることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項８】
前記固体高分子電解質膜と前記カソード集電体とで挟持されたシール部材が複数の断片化された部材よりなり、前記断片化された部材間に形成された空隙が前記排出孔であることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池システムに関し、更に詳しくは、燃料電池セルが平面スタック構造で配設されている燃料電池システムにおいて、燃料利用効率を高めつつ、発生する二酸化炭素を効率よく排出することができる構造を備えた燃料電池システムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
液体燃料を使用した固体電解質型燃料電池は、小型軽量化が容易であるために、今日では携帯機器をはじめとした種々の電子機器用電源としての研究開発が活発に進められている。複数の燃料電池セルで構成された燃料電池システムとしては、燃料電池の単位セルがセルの厚み方向に積層したバイポーラ型と、燃料電池の単位セルが平面的に並ぶ平面スタック型とが知られている。
【０００３】
固体電解質型燃料電池は、固体高分子電解質膜をアノードとカソードとで挟持した構造の電極−電解質膜接合体（Membrane and Electrode Assembly。以下、ＭＥＡという。）を備えている。液体燃料を直接アノードに供給するタイプの燃料電池は、直接型燃料電池と呼ばれ、その発電メカニズムは、供給された液体燃料がアノードに担持された触媒上で分解して陽イオン、電子及び中間生成物を生成し、生成した陽イオンが固体高分子電解質膜を透過してカソード側に移動し、生成した電子が外部負荷を経てカソード側に移動し、そして陽イオンと電子がカソードで空気中の酸素と反応して反応生成物を生じることによって発電する。このとき、反応生成物として二酸化炭素が発生する。例えば、液体燃料としてメタノール水溶液をそのまま使用するダイレクトメタノール型燃料電池（以下、ＤＭＦＣという。）では、下式１で表される反応がアノードで起こり、下式２で表される反応がカソードで起こる。
【０００４】
【化１】
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【０００５】
【化２】
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【０００６】
こうしたＤＭＦＣでは、アノードに液体燃料を直接供給するため、燃料であるメタノールと水が固体高分子電解質膜を通じてカソード側へとクロスオーバーしてしまい、その結果、発電時に電位低下が起こったり、燃料自体が固体高分子電解質膜を通じて外部に揮発することにより燃料利用効率がある水準を超えることができなかった。これに対して、液体燃料をＰＴＦＥ等の燃料供給層を通じて気化させた後にアノードに供給することによって、ＭＥＡを通じての燃料揮発を低減化させることが提案されている（例えば、特許文献１、２を参照）。
【０００７】
しかし、上記特許文献１，２に記載のＰＴＦＥを通じての気化供給の場合、その供給は燃料供給側からの圧力又は毛細管現象等で行われているため、アノードで発生した二酸化炭素がアノードとＰＴＦＥの間に溜まることによって、液体燃料供給側の圧力が増大してアノード側への燃料供給が不十分になり、安定した発電ができないというデメリットが生じるという問題があった。さらに、二酸化炭素の発生は、高電流で発電させるほど増大するので、安定した発電を長時間維持できず、さらにはＭＥＡの破壊も起こり易くなるという問題もあった。
【０００８】
こうした問題に対し、特許文献３に記載の燃料電池では、上記特許文献２における二酸化炭素排出に関する解決策として、気液分離膜を介した二酸化炭素排出口を燃料保持部の脇や液体燃料の導入管部分に設けている。しかし、この位置に二酸化炭素排出口があっても、アノードで発生した二酸化炭素は燃料導入管に逆流したり、液体燃料保持部とアノードとの間に滞り易く、その結果、アノードへの燃料供給が妨げられ、長時間の安定駆動を達成することは困難であった。
【０００９】
同様に特許文献４に記載の燃料電池では、ウィッキング材の下に二酸化炭素排出口を設けているが、発電により発生した二酸化炭素をその排出口から除去するためには、二酸化炭素がウィッキング材の内部を逆方向に通過する必要があるため、アノードへの燃料供給が妨げられ、長時間の安定駆動を達成することが困難であった。
【００１０】
また、特許文献５に記載の燃料電池は、液体供給型の燃料電池であるが、二酸化炭素を気液分離膜（ＰＴＦＥ）を介してアノード近傍から外部に排出する構造が記載されている。しかし、この燃料電池においては、排出機構として弁を用いており、構造的に複雑であるという難点があると共に、発生した二酸化炭素が燃料タンクに逆流し易いため、ＭＥＡへの燃料供給が妨げられ、弁から安定的にガス排出することは難しい。
【００１１】
また、特許文献６に記載の燃料電池では、集電体に溝を形成して二酸化炭素を排出する構造をとっているが、燃料を液体供給している限り、二酸化炭素と共に液体燃料が溝から漏れ出るため、実用化は困難である。
【特許文献１】特開２０００−３５３５３３号公報
【特許文献２】特開２００１−１５１３０号公報
【特許文献３】特開２００１−１０２０７０号公報
【特許文献４】特開２００３−３１７７４５号公報
【特許文献５】特開２００３−３４６８６２号公報
【特許文献６】特開２００２−２８００１６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものであって、その目的は、薄型の燃料電池システムとして有利な平面スタック型の燃料電池システムにおいて、燃料利用効率を高めつつ、発生する二酸化炭素等の気体成分を効率よく排出することができる構造を備えた燃料電池システムを提供すること、詳しくは、ＰＴＦＥ等からなる膜を通じて気化供給を行いながら、アノードで発生した二酸化炭素等のアノード反応生成物、揮発燃料成分等よりなる気体成分を効率よく排出することができる構造を備えた燃料電池システムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記課題を解決するための本発明の第１形態に係る燃料電池システムは、固体高分子電解質膜と、前記固体高分子電解質膜の一方の面に接して配されたカソードと、他方の面に接して配されたアノードと、前記カソード及び前記アノードにそれぞれ接して配されたカソード集電体及びアノード集電体と、前記固体高分子電解質膜の周縁に配されて当該固体高分子電解質膜と前記アノード集電体とで挟持されたシール部材と、液体燃料を気化して前記アノードに供給する燃料供給制御膜と、前記アノードでの電気的反応により生成した生成物及び揮発した燃料成分等を排出する排出手段と、を少なくとも備え、前記排出手段が前記シール部材に形成された通気孔である燃料電池セルにおいて、当該燃料電池セルを、少なくとも平面上かつ一軸方向に複数備え、カソードに供給される酸化剤流が前記一軸方向と平行に流れる平面スタック構造の燃料電池システムであって、前記燃料電池セルの側面のうち少なくとも前記一軸方向とは非平行の方向に位置する側面に前記排出手段が設けられており、前記排出手段から排出された生成物及び燃料成分等の排気流と前記酸化剤流とを分別することができる経路をもつことを特徴とする。
【００１４】
上記課題を解決するための本発明の第２形態に係る燃料電池システムは、固体高分子電解質膜と、前記固体高分子電解質膜の一方の面に接して配されたカソードと、他方の面に接して配されたアノードと、前記カソード及び前記アノードにそれぞれ接して配されたカソード集電体及びアノード集電体と、前記固体高分子電解質膜の周縁に配されて当該固体高分子電解質膜と前記アノード集電体とで挟持されたシール部材と、液体燃料を気化して前記アノードに供給する燃料供給制御膜と、前記アノードでの電気的反応により生成した生成物及び揮発した燃料成分等を排出する排出手段と、を少なくとも備え、前記排出手段が、前記固体高分子電解質膜の、前記シール部材及び／又は前記アノードで塞がれない部分に形成された通気孔と、前記固体高分子電解質膜の周縁に配されて当該固体高分子電解質膜と前記カソード集電体とで挟持されたシール部材に設けられた排出孔とからなる燃料電池セルにおいて、当該燃料電池セルを、少なくとも平面上かつ一軸方向に複数備え、カソードに供給される酸化剤流が前記一軸方向と平行に流れる平面スタック構造の燃料電池システムであって、前記燃料電池セルの側面のうち少なくとも前記一軸方向とは非平行の方向に位置する側面に前記排出手段が設けられており、前記排出手段から排出された生成物及び燃料成分等の排気流と前記酸化剤流とを分別することができる経路をもつことを特徴とする。
【００１５】
上記第１及び第２形態に係る発明によれば、燃料電池セルの側面のうち、少なくとも前記一軸方向とは非平行の方向に位置する側面に排出手段が設けられており、排気流と酸化剤流とを分別することができる経路をもつので、排気流と酸化剤流とは互いに影響し合うほどに混ざり合うことがなく、酸化剤流の流路内に多くの排気流が混入することによる悪影響、すなわち各燃料電池セルへの酸化剤流の供給が妨げられるという悪影響、が起こらないという利点がある。その結果、十分な酸化剤流を各燃料電池セルに供給することが可能になるので、カソードでの燃料利用効率を高めることができる。また、この発明によれば、アノードで生成した生成物や揮発燃料成分がカソードに回り込むことも防止できるため、電位低下を抑制させる効果も発現する。
【００１６】
なお、第１形態に係る燃料電池システムと第２形態に係る燃料電池システムは、アノードでの生成物及び燃料成分等を排出する排出手段が異なっているが、いずれの形態においても、個々の燃料電池セルが、アノードでの電気的反応により生成した生成物（主に二酸化炭素）を排出する排出手段を有し、その排出手段によって、気化供給を行いながらアノード近傍から二酸化炭素を抜くことができる。その結果、アノードで発生した二酸化炭素がアノードと燃料供給制御膜との間に溜まることがなく、燃料供給側の圧力増大を防いでアノード側への燃料供給を十分なものとすることができる。すなわち、本発明の燃料電池システムを構成する個々の燃料電池セルにおいては、アノード側への燃料供給を十分なものとしてアノードでの燃料利用効率を高めることができると共に、高電流においても長時間安定した発電を可能とすることができ、さらにはより高電位での発電が可能となる。
【００１７】
本発明の第１形態及び第２形態に係る燃料電池システムにおいては、前記経路が、隔壁により形成されることを特徴とする。
【００１８】
この発明によれば、排気流と酸化剤流とを分別する流路を隔壁を用いて容易に形成できる。なお、隔壁を、排出手段が設けられた燃料電池セルの両側面と、燃料電池セルの側面以外の部分とを分別するように設置することにより、酸化剤流の流路内に多くの排気流が混入することによる悪影響、すなわち各燃料電池セルへの酸化剤流の供給が妨げられるという悪影響、を簡便な方法で防ぐことができる。
【００１９】
本発明の第１形態及び第２形態に係る燃料電池システムにおいては、前記隔壁は、少なくとも隔壁周辺の一部に、気密性を向上させることを目的とした密着部分を有することを特徴とする。
【００２０】
この発明によれば、少なくとも隔壁周辺の一部に気密性を向上させることを目的とした密着部分を有するので、各流路の気密性を高めることができ、十分な酸化剤流を各燃料電池セルに供給することが可能になる。
【００２１】
本発明の第１形態に係る燃料電池システムにおいては、(i)前記固体高分子電解質膜と前記アノード集電体とで挟持されたシール部材が凹凸を有し、当該凹凸の凹部が前記通気孔であること、又は、(ii)前記固体高分子電解質膜と前記アノード集電体とで挟持されたシール部材が複数の断片化された部材よりなり、前記断片化された部材間に形成された空隙が前記通気孔であること、が好ましい。
【００２２】
これらの発明によれば、固体高分子電解質膜とアノード集電体とで挟持されたシール部材を上記のような簡単で低コストな構造としたので、複雑な二酸化炭素排出機構を設けることなく、アノード近傍から二酸化炭素や揮発した燃料成分等を抜くことができる。また、簡単な方法で排気量や排気向き等を制御できる。
【００２３】
本発明の第２形態に係る燃料電池システムにおいては、(i)前記固体高分子電解質膜と前記カソード集電体とで挟持されたシール部材が凹凸を有し、当該凹凸の凹部が前記排出孔であること、又は、(ii)前記固体高分子電解質膜と前記カソード集電体とで挟持されたシール部材が複数の断片化された部材よりなり、前記断片化された部材間に形成された空隙が前記排出孔であること、が好ましい。
【００２４】
これらの発明によれば、固体高分子電解質膜とカソード集電体とで挟持されたシール部材を上記のような簡単で低コストな構造としたので、複雑な二酸化炭素排出機構を設けることなく、アノード近傍から二酸化炭素や揮発した燃料成分等を抜くことができる。また、簡単な方法で排気量や排気向き等を制御できる。
【発明の効果】
【００２５】
本発明の燃料電池システムによれば、排気流と酸化剤流とを分別することができる経路により、酸化剤流と排気流とが互いに影響し合うほどに混ざり合うのを防ぐことができる。その結果、十分な酸化剤流を各燃料電池セルに供給することが可能になるので、カソードでの燃料利用効率を高めることができる。特に、本発明では、隔壁によってその流路を形成したので、簡便な方法により酸化剤流と排気流とが互いに影響し合うほどに混ざり合うのを防ぐことができる。
【００２６】
また、本発明の燃料電池システムによれば、個々の燃料電池セルでは、気化供給を行いながらアノード近傍から二酸化炭素を抜くことができるので、アノードで発生した二酸化炭素がアノードと燃料供給制御膜との間に溜まることがなく、燃料供給側の圧力増大を防いでアノード側への燃料供給を十分なものとすることができる。その結果、アノードでの燃料利用効率を高めることができると共に、高電流においても長時間安定した発電を可能とすることができ、さらにはより高電位での発電が可能となる。
【００２７】
以上、本発明の燃料電池システムによれば、酸化剤流の流路と排気流の流路とが分別され、さらに各燃料電池セル内での二酸化炭素の排気を効果的に行うことができるので、燃料（メタノール燃料、酸化剤）の利用効率を高めることができると共に、高電流においても長時間安定した発電を可能とすることができ、さらには発電効率を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】
以下、本発明の燃料電池システムについて図面を参照しつつ説明する。なお、本発明の燃料電池システムは、燃料電池セルを構成する排出手段が相違する２つの形態が存在するが、以下においては第１形態に係る排出手段を備えた燃料電池セルを用いて説明し、第１形態と第２形態との相違点は排出手段の説明欄で詳細に説明する。なお、本発明は、以下で説明する実施形態及び図面に限定されるものではない。
【００２９】
（燃料電池システム）
図１は、本発明の燃料電池システムの一例を示す概略斜視図であり、図２は、図１に示す燃料電池システムの概略断面図である。なお、図２（Ａ）は平面図であり、図２（Ｂ）はＢ−Ｂ’断面図であり、図２（Ｃ）はＣ−Ｃ’断面図であり、図２（Ｄ）はＤ−Ｄ’断面図である。
【００３０】
本発明の燃料電池システム１は、図１及び図２に示すように、燃料電池セル１０を少なくとも平面上かつ一軸方向に複数備え、カソードに供給される酸化剤流（空気流）が前記一軸方向と平行に流れる平面スタック構造となっている。そして、本発明の特徴は、例えば図２（Ｃ）に示すように、燃料電池セル１０の側面のうち、少なくとも前記一軸方向とは非平行の方向に位置する側面に排出手段９が設けられており、その排出手段９から排出される排気流と、酸化剤流とを分別することができる経路３，４をもっていることにある。そして、本願においては、そうした経路３，４が、図１及び図２に示すような隔壁２，２により形成されることが望ましい。なお、「少なくとも」としたのは、燃料電池１０が平面上かつ一軸方向に複数配列されたユニットが積層されている場合も本発明の技術的範囲に含む意味で用いている。
【００３１】
本発明の燃料電池システム１の概要を図２を参照して説明する。本発明の燃料電池システム１は、図２（Ａ）に示すように、複数の燃料電池セル１０が平面的に一軸方向に並ぶ平面スタック構造であり、その一軸方向と並行する酸化剤流の流路３が燃料電池セル１０上に設けられている。酸化剤流の流路３の左右（図２（Ａ）（Ｂ）を平面視したときの左右のこと。）には、隔壁２，２を隔てて、排気流の流路４，４が設けられている。
【００３２】
個々の燃料電池セル１０は、図２（Ｃ）に示すように、排出手段９である通気孔を有している。この排出手段９は、個々の燃料電池セル１０の側面のうち、少なくとも前記一軸方向とは非平行の方向に位置する側面に設けられている。この排出手段９は、アノードでの電気的反応により生成した生成物（主に二酸化炭素）及び揮発した燃料成分等を排出する排出手段である。なお、図２（Ｂ）（Ｃ）中の符号Ｓはネジであり、符号Ｔは蓋又はさらに積層される燃料電池システムの下端部であり、符号２９はセル枠体である。また、図２（Ｂ）〜（Ｄ）の断面図について、断面に付すべきハッチングは省略している。
【００３３】
こうした構成からなる燃料電池システム１は、排出手段９から排出される排気流と、酸化剤流とを分別することができる経路３，４，４をもっている。具体的には、図１及び図２に示すように、経路３，４，４を形成するための隔壁２が設けられているので、その隔壁２により、酸化剤流の流路３と排気流の流路４を別々に形成できる。流路が分かれた酸化剤流と排気流は、互いに影響し合うほどに混ざり合うことがないので、酸化剤流の流路３内に多くの排気流が混入することによる悪影響、すなわち各燃料電池セル１０への酸化剤流の供給が妨げられるという悪影響が起こらないという利点がある。その結果、十分な酸化剤流を各燃料電池セル１０に供給することが可能になるので、カソードでの燃料利用効率を高めることができる。
【００３４】
（隔壁）
図３は、本発明の燃料電池システムに好ましく用いられる隔壁の一例を示す概略図である。また、図４は、隔壁の種々の変形例を示す概略図である。なお、本発明の燃料電池システムに好ましく用いられる隔壁は、その趣旨を逸脱しない範囲であれば各種の形態に変形可能である。
【００３５】
隔壁２は、図１及び図２に示す燃料電池システムの酸化剤流の流路３と、排気流の流路４とを分けることができるものであればいかなる形態であってもよい。通常は、一軸方向に並ぶ燃料電池セル１０の輪郭に合わせた形態とし、酸化剤流の流路３と、排気流の流路４との隙間を極力少なくするように形成されたものであることが好ましい。例えば図３に示す隔壁２は、燃料電池システムの空間を仕切って個々の流路を主に形成する隔壁本体部２Ａと、個々の燃料電池セル間の隙間をなくすように設けられた櫛状の隔壁補完部５とで構成されている。この隔壁補完部５は、燃料電池セル間の隙間形状に合わせた任意の形状とすることができる。
【００３６】
こうした隔壁２は、排気流と酸化剤流とを分別する流路３，４を容易に形成できるので便利である。なお、隔壁２を、排出手段９が設けられた燃料電池セル１０の両側面と、燃料電池セル１０の側面以外の部分とを分別するように、前記両側面近傍の縁部に設置することにより、酸化剤流の流路３内に多くの排気流が混入することによる悪影響、すなわち各燃料電池セル１０への酸化剤流の供給が妨げられるという悪影響、を簡便な方法で防ぐことができる。
【００３７】
隔壁２の材質は耐性（耐燃料性、耐腐食性等）に優れるものであれば特に限定されないが、通常、ナイロン、ポリエチレン、ポリスチレン、フッ素系樹脂、ビニル系樹脂、  ウレタン樹脂等のプラスチック素材、シリコンゴム、ブチルゴム、フッ素樹脂系ゴム等のゴム素材、金属素材、ガラス素材、木質系素材、等を挙げることができる。
【００３８】
隔壁２は、図４に示すように、各種の形態とすることができる。例えば、図４（Ａ）に示す隔壁２ａは、少なくとも隔壁周辺の一部である燃料電池セルに接する側の面に、気密性を向上させることを目的とした密着部分を有している。そうした密着部分は、例えば、シール性のあるゴム状素材、例えばシリコンゴム、ブチルゴム、フッ素樹脂系ゴム等のゴム素材からなるもので形成できる。なお、図４において、隔壁周辺の一部である「燃料電池セルに接する側の面」とは、例えば図１及び図２に示す形態の燃料電池システム１に対しては、隔壁本体部２Ａの下面と、櫛状の隔壁補完部５の周面とを含む面である。本発明においては、こうした形態の隔壁２ａを用いることにより、各流路間の気密性を向上させることができ、十分な酸化剤流を各燃料電池セルに供給することが可能になる。
【００３９】
また、図４（Ｂ）に示す隔壁２ｂは、微細な穴７が形成されているものである。この微細な穴７は、燃料電池システムの重量増加を抑制することを目的にして形成されたものである。穴形状は特に限定されないが、その大きさは、排気流と酸化剤流とが互いに影響し合うほどに混ざり合うことがない程度の大きさであることが望ましい。丸穴の場合には、通常、穴径は０．１〜２．０ｍｍ程度である。こうした形態の隔壁２ｂを用いることにより、より軽量化した状態で各流路を分けることができる。
【００４０】
また、図４（Ｃ）に示す隔壁２ｃは、排気流を導く整流構造を有するものである。整流構造としては、各種のものが適用可能である。例えば、図４（Ｃ）に示したように、凸形状の整流突起８を排気流を導くように複数本形成したものを好ましく例示できる。また、凹形状の整流溝を排気流を導くように複数本形成したものであってもよい（図示しない）。なお、図４（Ｃ）の隔壁２ｃは、排気流が左から右に流れる場合に好ましく適用するものである。
【００４１】
図５は、平面スタック構造の燃料電池システムを流れる酸化剤流５０の流れと、燃料電池セルから排出される二酸化炭素や揮発した燃料成分等の排気流５１の流れとを表した説明図である。なお、図６は、隔壁が設けられていない場合についての、酸化剤流６０の流れと、燃料電池セルから排出される二酸化炭素等の排気流６１の流れとを表した説明図である。
【００４２】
図５に示す燃料電池システムも図６に示す燃料電池システムも、燃料電池セル１０の側面のうち、燃料電池セル１０が並ぶ方向とは非平行の方向に位置する側面に排出手段が設けられており、二酸化炭素や揮発した燃料成分等は、その排出手段から排出されている。本発明に係る図５の燃料電池システムは、隔壁２によって酸化剤流５０が流れる流路３と、排気流５１が流れる流路４とを分けているので、酸化剤流５０中に排気流５１が混ざることがなく、十分な酸化剤流５０を個々の燃料電池セル１０に供給することができる。その結果、発電効率を向上させることができる。
【００４３】
一方、隔壁２が設けられていない図６の燃料電池システムは、酸化剤流６０の流れと排気流６１の流れとはそれぞれ異なるが、両者の流路が個々に形成されていないので、酸化剤流６０と排気流６１は混ざった状態となる。その結果、酸化剤流６０中に排気流６１が混入し、十分な酸化剤流６０を個々の燃料電池セル１０に供給することができない場合がある。
【００４４】
（燃料電池セル）
次に、本発明の燃料電池システムを構成する燃料電池セルを例示して詳しく説明する。なお、以下に説明する燃料電池セルは、その一例であって、本発明が以下の燃料電池セルに限定されるものではない。図７は、第１形態に係る排出手段を備えた燃料電池セルの一例を示す模式断面図であり、図８及び図９は、燃料電池セルを構成する、通気孔を有するシール部材の例を示す模式図であり、図１０は、一般的なシール部材の模式図である。
【００４５】
燃料電池セル１０は、図７に示すように、固体高分子電解質膜１１と、固体高分子電解質膜１１の一方の面に接して配されたカソード１２と、他方の面に接して配されたアノード１３と、カソード１２及びアノード１３にそれぞれ接して配されたカソード集電体１４及びアノード集電体１５と、固体高分子電解質膜１１の周縁に配されてその固体高分子電解質膜１１とアノード集電体１５とで挟持されたシール部材２２と、液体燃料を気化してアノード１３に供給する燃料供給制御膜１６と、アノード１３での電気的反応により生成した生成物及び揮発した燃料成分等を排出する排出手段とを少なくとも備えた構成からなるものである。なお、固体高分子電解質膜１１、カソード１２及びアノード１３は、ＭＥＡ（電極−電解質膜接合体；Membrane and Electrode Assembly）を構成し、そのＭＥＡの上下面には、カソード集電体１４とアノード集電体１５がスペーサー２１，２２をそれぞれ挟んで圧着されている。
【００４６】
さらに、図７に例示する燃料電池セル１０において、カソード１２上（図７の上方）には、蒸発抑制部材１９とカバー部材２０とがその順で設けられている。また、燃料供給制御膜１６上（図７の下方）には、燃料タンク部１７が設けられ、その燃料タンク部１７には、燃料注入口１８が設けられている。
【００４７】
なお、符号２８の破線はネジ穴を示すものであり、符号２９はセル枠体である。また、符号２３は、アノード集電体１５と燃料供給制御膜１６との間のシール部材であり、符号２４は、燃料供給制御膜１６とセル枠体２９との間のシール部材である。また、符号２５は、固体高分子電解質膜１１上に設けられたカソード１２と、シール部材２１との間の隙間であり、符号２６は、固体高分子電解質膜１１上に設けられたアノード１３と、シール部材２２との間の隙間であり、符号２７は、アノード１３と燃料供給制御膜１６との間に形成される空間である。本発明の燃料電池セル１０は、こうした構成からなるセル構造を有し、そのセル構造の周縁部を貫通するように複数のネジでセル本体に止められる。
【００４８】
本発明の燃料電池セル１０は、液体燃料としてメタノール水溶液をそのまま使用するダイレクトメタノール型燃料電池であり、その液体燃料が燃料供給制御膜１６で気化してアノード１３に供給されたときに発電が起こる。
【００４９】
（ＭＥＡ）
ＭＥＡ（電極−電解質膜接合体；Membrane and Electrode Assembly）は、固体高分子電解質膜１１をカソード１２とアノード１３とで挟持した構造からなるものである。固体高分子電解質膜１１としては、燃料に対する耐食性を有すると共に、水素イオン（プロトン）の伝導性が高く、かつ、電子伝導性をもたない高分子膜が好適に使用される。固体高分子電解質膜１１の構成材料としては、スルホン基、リン酸基、ホスホン基、ホスフィン基等の強酸基や、カルボキシル基等の弱酸基等の極性基を有するイオン交換樹脂が好ましく、その具体例としては、パーフルオロスルホン酸系樹脂、スルホン化ポリエーテルスルホン酸系樹脂、スルホン化ポリイミド系樹脂等が挙げられる。より具体的には、例えば、スルホン化ポリ（４−フェノキシベンゾイル−１，４−フェニレン）、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリスルホン、スルホン化ポリイミド、アルキルスルホン化ポリベンゾイミダゾール等の芳香族系高分子からなる固体高分子電解質膜を挙げることができる。固体高分子電解質膜の膜厚は、その材質や燃料電池の用途等に応じて、１０〜３００μｍ程度の範囲内で適宜選定可能である。
【００５０】
（カソード、アノード）
カソード１２は、上記式２に示すように、酸素を還元して水にする電極であり、例えば、触媒をカーボン等の担体に担持させた粒子（粉末を含む）又は担体を有さない触媒単体と、プロトン伝導体との触媒層をカーボンペーパー等の基材上に塗布等で形成することにより得ることができる。触媒としては、白金、ロジウム、パラジウム、イリジウム、オスミウム、ルテニウム、レニウム、金、銀、ニッケル、コバルト、モリブデン、ランタン、ストロンチウム、イットリウム等が挙げられる。触媒は、１種のみでも、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。触媒を担持する粒子としては、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン等の炭素系材料が例示される。粒子の大きさは、例えば炭素系材料が粒状物であるときには、０．０１〜０．１μｍ程度の範囲内、好ましくは０．０２〜０．０６μｍ程度の範囲内で適宜選定される。粒子に触媒を担持させるには、例えば含浸法を適用することができる。
【００５１】
触媒層が形成される基材としては、固体高分子電解質膜を用いることもできるし、カーボンペーパー、カーボンの成形体、カーボンの焼結体、焼結金属、発泡金属等、導電性を有する多孔性物質を用いることもできる。カーボンペーパー等の基材を用いた場合には、基材上に触媒層を形成してカソード１２を得た後に、ホットプレス等の方法によって、触媒層が固体高分子電解質膜１１と接する向きでカソード１２を固体高分子電解質膜１１に接合することが好ましい。カソード１２の単位面積当たりの触媒量は、触媒の種類や大きさ等に応じて、２ｍｇ／ｃｍ２〜２０ｍｇ／ｃｍ２程度の範囲内で適宜選定可能である。
【００５２】
アノード１３は、上記式１に示すように、メタノール水溶液と水から水素イオンと二酸化炭素と電子を生成する電極であり、上記のカソード１２と同様にして構成される。アノード１３を構成する触媒層や基材は、カソード１２を構成する触媒層や基材と同じであってもよいし異なっていてもよい。アノード１３の単位面積当たりの触媒量も、カソード１２の場合と同様、触媒の種類や大きさ等に応じて、２ｍｇ／ｃｍ２〜２０ｍｇ／ｃｍ２程度の範囲内で適宜選定可能である。
【００５３】
（集電体）
カソード集電体１４及びアノード集電体１５は、カソード１２及びアノード１３上にそれぞれ接して配され、電子の取出効率及び電子の供給効率を高めるように作用する。これらの集電体１４，１５は、図７に示すように、ＭＥＡの周縁部に接する枠形状のものであってもよいし、ＭＥＡの全面に接する平板状又はメッシュ状等のものであってもよい。これらの集電体１４，１５の材料としては、例えば、ステンレス鋼、焼結金属、発泡金属等、又はこれらの金属に高導電性金属材料をメッキ処理したものや、カーボン材料等の導電体を用いることができる。
【００５４】
（シール部材）
本発明の燃料電池セル１０には、シール機能を有するシール部材が複数設けられている。例えば、図７に示すように、(i)固体高分子電解質膜１１とカソード集電体１４との間には、カソード１２の厚さとほぼ同じ厚さからなるシール部材２１がセル構造の周縁に枠状に設けられており、(ii)固体高分子電解質膜１１とアノード集電体１５との間には、アノード１３の厚さとほぼ同じ厚さからなるシール部材２２がセル構造の周縁に枠状に設けられており、(iii)アノード集電体１５と燃料供給抑制膜１６との間には、シール部材２３がセル構造の周縁に枠状に設けられており、(iv)燃料供給抑制膜１６とセル枠体２９との間には、シール部材２４がセル構造の周縁に枠状に設けられている。なお、これらの各シール部材は、必要に応じて、シール性、絶縁性及び弾性を有するものが好ましく、通常はシール機能を有するシリコンゴム等のゴム材やプラスティック等で形成されていることが好ましい。
【００５５】
これらのシール部材のうち、固体高分子電解質膜１１とアノード集電体１５との間に設けられたシール部材２２以外のシール部材２１，２３，２４は、燃料漏れ等を起こさない程度のシール機能を有することが望ましいが、固体高分子電解質膜１１とアノード集電体１５との間に設けられたシール部材２２には、アノードでの生成物である二酸化炭素及び揮発した燃料成分等を効率よく排出する排出手段が設けられている。
【００５６】
（排出手段）
排出手段は、アノード１３での電気的反応により生成した生成物（二酸化炭素）及び揮発した燃料成分等を排出するように作用するものであり、その結果、二酸化炭素及び揮発した燃料成分等がこの排出手段から効率的に排出されるので、セル内の内圧の上昇を防ぐことができ、燃料供給抑制膜１６からアノード１３への燃料供給が妨げられるのを防ぐことができる。こうした排出手段として、本発明では、以下に示す第１形態と第２形態とを挙げることができる。
【００５７】
第１形態に係る排出手段は、図８及び図９に例示したように、固体高分子電解質膜１１とアノード集電体１５とで挟持されたシール部材２２に形成された通気孔である。
【００５８】
そうした通気孔の例としては、例えば、(i)図８に示すように、シール部材２２ａが複数の断片化された部材よりなり、断片化された部材間に形成された隙間３１が通気孔として作用するものであってもよいし、(ii)図９に示すように、シール部材２２ｂの内側と外側を繋ぐように凹状の切り込みを形成し、その凹凸の凹部３２が通気孔として作用するものであってもよいし、(iii)図示しないが、シール部材のネジ穴部に円筒状のスペーサーを設けて、そのスペーサー間の凹部が通気孔として作用するものであってもよい。また、図１０は、通気孔が形成されていない従来の一般的なシール部材を示している。なお、図８及び図９に示すシール部材には、ネジ穴３０が形成されており、シール部材２２は最終的に図１１に示すネジ穴２８からネジが挿入されてセル枠体２９に止められるが、固定手段としては、図示のネジ止め形態に限らず、接着剤等で固定することもできる。
【００５９】
シール部材２２や上記円筒形のスペーサー等は、塩化ビニル、ＰＥＴ、ＰＥＥＫ等のプラスチック素材や、シリコンゴム、ブチルゴム等のゴム素材で形成することができる。
【００６０】
通気孔の個数や大きさは、特に限定されないが、少なくとも二酸化炭素が効果的に排出される個数と大きさであることが好ましい。また、通気孔は、燃料電池セルの側面のうち少なくとも一軸方向とは非平行の方向に位置する側面に設けられ、具体的には、図８及び図９に示すように、対向する２辺に設けられる。通気孔が対向する２辺に設けられたシール部材２２は、後述する燃料電池システムで説明するように、一方向に流れる酸化剤流に逆らう排出が低減され、十分な酸化剤流を各燃料電池セルに供給することが可能になる。その結果、発電効率を向上させることができる。なお、通気孔の具体的な大きさは、最適化検討によって設定されることが好ましいが、一例としては、アノードの厚さ方向の断面積に対して、一辺あたり２〜５０％の開口率となる大きさであることが好ましい。
【００６１】
発電中にアノード１３で発生した二酸化炭素や揮発した燃料成分等は、アノード１３と燃料供給制御膜１６との間の空間２７に放出された後、アノード１３とシール部材２２との間の隙間２６に入り込み、その後、シール部材２２に形成されている通気孔からセル外の排気流の流路４に排出される。こうした二酸化炭素等の排出により、気化供給を行いながらアノード近傍から二酸化炭素を抜くことができるので、アノードで発生した二酸化炭素や揮発した燃料成分等がアノード１３と燃料供給制御膜１６との間に溜まることがなく、燃料供給側の圧力増大を防いでアノード側への燃料供給を十分なものとすることができる。その結果、アノードでの燃料利用効率を高めることができると共に、高電流においても長時間安定した発電を可能とすることができ、さらにはより高電位での発電が可能となる。
【００６２】
他方、第２形態に係る排出手段は、例えば図１１に示すように、固体高分子電解質膜１１の、シール部材２２及び／又はアノード１３で塞がれない部分に形成された通気孔３６を有するものである。この第２形態において、発電中にアノード１３で発生した二酸化炭素や揮発した燃料成分等は、アノード１３と燃料供給制御膜１６との間の空間２７に放出された後、アノード１３とシール部材２２との間の隙間２６に入り込み、その後、通気孔３６に至り、さらにその後、固体高分子電解質膜１１とカソード集電体１４とで挟持されたシール部材２１に形成された排出孔２１ａを通過して、セル外の排気流の流路４に排出される。なお、この第２形態に係る排出手段を備えた燃料電池セルでは、固体高分子電解質膜１１とアノード集電体１５とで挟持されたシール部材２２としては、通気孔を有さない一般的なシール部材２２ｄ（図１０を参照）が用いられる。
【００６３】
通気孔３６は、図１１に示すように、固体高分子電解質膜１１に形成されているものであるが、固体高分子電解質膜１１のうち、シール部材２２及び／又はアノード１３で塞がれない部分に形成されている。通気孔３６の形状や大きさについては、上記第１形態の場合と同様、特に限定されるものではなく、少なくとも二酸化炭素や揮発した燃料成分等が効果的に排出される個数と大きさであることが好ましい。通常、固体高分子電解質膜１１の周縁に、所定の間隔で丸穴があけられる。
【００６４】
シール部材２１としては、(i)図１１に一部示すように、シール部材２１の内側と外側を繋ぐ凹状の切り込みが対向する２辺に形成され、その凹凸の凹部が排出孔２１ａとして作用するもの（これは、図９に示したシール部材２２ｂと同じ形態である）であってもよいし、(ii)シール部材の対向する２辺を断片化し、断片化された部材間に形成された隙間が排出孔として作用するもの（これは、図８に示したシール部材２２ａと同じ形態である）であってもよいし、(iii)図１２に示すように、シール部材２１’の対向する２辺の外周縁側の厚さ方向（上下方向）に凹状の切り込みが形成され、その凹凸の凹部が排出孔２１ｂとして作用するものであってもよい。
【００６５】
図１３は、図１２に示したシール部材２１’を用いたときの燃料電池セルの一例を示す部分断面図であり、図１４は、この態様の燃料電池セルに用いられたシール部材２１の一例を示す模式図である。この形態において、発電中にアノード１３で発生した二酸化炭素や揮発した燃料成分等は、アノード１３と燃料供給制御膜１６との間の空間２７に放出された後、アノード１３とシール部材２２との間の隙間２６に入り込み、その後、シール部材２２ｃの凹部３３を経由して、固体高分子電解質膜１１に形成された通気孔３６に至り、さらにその後、固体高分子電解質膜１１とカソード集電体１４とで挟持されたシール部材２１’（図１２参照）に形成された排出孔２１ｂを通過して、セル外の排気流の流路４に排出される。
【００６６】
なお、固体高分子電解質膜１１とアノード集電体１５とで挟持されるシール部材２２ｃは、図１４に示すように、シール部材２２ｂの対向する２辺の内周縁側の厚さ方向（上下方向）に凹状の切り込みが形成され、その凹凸の凹部３３が生成物や揮発した燃料成分等を排出する通気路として作用する。したがって、シール部材２２ｃの凹部３３と、固体高分子電解質膜１１に形成された通気孔３６と、シール部材２１’の排出孔２１ｂとは、図１３に示すように、上下方向に繋がるように形成されていることが必要である。
【００６７】
これら第２形態に係る排出手段においても、発電中にアノード１３で発生した二酸化炭素や揮発した燃料成分等は、最終的に、シール部材２１に形成された排出孔２１ａ、２１ｂ（図１１及び図１３を参照）から排気流の流路４に排出される。こうした二酸化炭素や揮発した燃料成分等の排出により、気化供給を行いながらアノード近傍から二酸化炭素や揮発した燃料成分等を抜くことができるので、アノードで発生した二酸化炭素や揮発した燃料成分等がアノード１３と燃料供給制御膜１６との間に溜まることがなく、燃料供給側の圧力増大を防いでアノード側への燃料供給を十分なものとすることができる。その結果、アノードでの燃料利用効率を高めることができると共に、高電流においても長時間安定した発電を可能とすることができ、さらにはより高電位での発電が可能となる。
【００６８】
（燃料供給制御膜）
燃料供給制御膜１６は、燃料を気化しその供給を制御する制御膜であり、アノード１３へのクロスオーバーを抑制するように作用する。その結果、アノード１３に最適な液体燃料を供給することができ、安定した発電を継続することができる。なお、この燃料供給制御膜１６には、燃料タンク１７から燃料が供給される。
【００６９】
燃料供給制御膜１６は、ウィッキング材と呼ばれる燃料保持材を有する燃料タンク１７に接するように固定され、その燃料保持材からの加圧等によってその燃料供給制御膜１６を透過するメタノール透過速度を調整し、容易に最適なメタノール量を供給することができる。燃料供給制御膜１６としては、ＰＴＦＥ多孔質体等の気液分離膜が用いられる。燃料供給制御膜１６への燃料供給量は、ＭＥＡにおけるメタノールの消費量と同程度以上である必要があり、燃料供給制御膜１６の膜厚及び気孔率の違いによる液体燃料の透過率によって決定される。
【００７０】
（燃料タンク部）
燃料タンク部１７は、ウィッキング材と呼ばれる燃料保持材を有するものであり、その一部には、燃料注入口１８が設けられている。燃料保持材は、毛細管現象によりメタノール水溶液（液体燃料）を保持することができるものである。燃料保持材としては、例えば、織布、不織布、繊維マット、繊維ウェブ、発泡プラスチック等を用いることができ、特に、親水性ウレタン発泡材や親水性ガラス繊維等の親水性材料を用いることが好ましい。なお、メタノール水溶液を吸収して膨潤する燃料保持材を用いた場合には、膨潤の際の応力を利用して、メタノール水溶液を燃料供給制御膜１６側へ移送することも可能になる。
【００７１】
こうした燃料保持材を有する燃料タンク１７は、液体燃料を移送するための手段を他に設けなくても燃料保持材から燃料供給制御膜１６へ液体燃料を供給することができるので、液体燃料を移送するためにポンプやブロワのような装置を用いる必要がなくなる。その結果として、小型の固体高分子型燃料電池システムを構成することができる。なお、燃料供給制御膜１６と燃料タンク１７とは、燃料保持材で一旦保持された液体燃料が、その燃料保持材から直接燃料供給制御膜１６に供給されることになるように、図７に示すように互いに接していることが好ましい。
【００７２】
（蒸発抑制層）
蒸発抑制層１９は、保湿層とも言われ、発電時にカソード１２で生成する水の蒸散を抑制するように作用する。この蒸発抑制層１９は、例えば、織布、不織布、繊維マット、繊維ウェブ、発泡プラスチック等親水性をもつ材料で形成されている。なお、この蒸発抑制層１９をカバーとして用いたとき、そのカバーの側面から空気を取り入れるような構造としたり、又はカバー自体に穴を空けた構造としたりすることで、発電に必要な空気を取り込むことができる。この蒸発抑制層１９を設けることにより、クロスオーバー時にカソード１２で生じる酸化を抑制することができる。なお、蒸発抑制層１９とカソード１２とは、互いに接していることが好ましいが、所望の支持部材やスペーサーを用いてカソード１２と蒸発抑制層１９とを互いに離隔させることも可能である。蒸発抑制層１９上には、必要に応じてカバー部材２０を設けることができる。
【００７３】
（カバー部材）
カバー部材２０は、上記の蒸発抑制層１９を覆うようにして設けられる。このカバー部材２０としては、プラスチック製や金属製の穴あき板やメッシュ等が適当であり、例えば、ＰＴＦＥ製のパンチングシート等が好ましく用いられる。
【００７４】
以上説明したように、本発明の燃料電池システムを構成する燃料電池セル１０は、電気化学反応により生成した生成物や揮発した燃料成分等がシール部材２２に形成された通気孔から、又はシール部材２１に形成された排出孔から、排気流の流路４に自発的に抜けていき、アノード１３が燃料供給制御膜１１側と比較して正圧になり難くなるため、高電流においても安定した気化燃料供給が可能となり、安定した発電、さらにはより高電位での発電が可能となる。本発明では、特別な二酸化炭素排出機構を設けることなく、構造も非常に簡便でありながら、液体燃料の漏れは燃料供給制御膜であるＰＴＦＥが防止するため、コスト的にも安全面でも優位点がある。そして、ＭＥＡを通じての燃料揮発がかなりのレベルで低減されるため、無駄に燃料が消費されてしまうことなく、発電時間の著しい増大にもつながる。なお、こうした構造は、上記の特許文献５，６とはその技術的思想が全く異なるものであるといえる。すなわち、特許文献５，６に記載の燃料電池セルは、液体燃料を供給しているので、液体燃料の漏れを防ぐためにシール部材のシール性を高めているのに対し、本発明で説明した燃料電池セルは、燃料を気化して供給しているので、シール性が厳格ではなく、固体高分子電解質膜１１とアノード集電体１５とに挟まれたシール部材２２に通気孔を設けたり、固体高分子電解質膜１１とカソード集電体１４とに挟まれたシール部材２１に排出孔を設けたりすることが可能となったものである。
【実施例】
【００７５】
以下、実施例を示すことにより、本発明の燃料電池システムを具体的に説明する。
【００７６】
（実施例１）
実施例１で用いた燃料電池セルの構造について以下に説明する。先ず、炭素粒子（ライオン社製のケッチェンブラックＥＣ６００ＪＤ）に粒子径が３〜５ｎｍの範囲内にある白金微粒子を重量比で５０％担持させた触媒担持炭素微粒子を用意し、この触媒担持炭素微粒子１ｇにデュポン社製の５重量％ナフィオン溶液（商品名；ＤＥ５２１、「ナフィオン」はデュポン社の登録商標）を加え、攪拌して、カソード形成用の触媒ペーストを得た。この触媒ペーストを基材としてのカーボンペーパー（東レ社製のＴＧＰ−Ｈ−１２０）上に８ｍｇ／ｃｍ２の塗工量で塗布し、乾燥させて、４ｃｍ×４ｃｍのカソードシートを作製した。一方、白金微粒子に代えて粒子径が３〜５ｎｍの範囲内にある白金（Ｐｔ）−ルテニウム（Ｒｕ）合金微粒子（Ｒｕの割合は５０at％）を用いた以外は上記カソード形成用の触媒ペーストを得る条件と同じにしてアノード形成用の触媒ペーストを得た。この触媒ペーストを用いた以外は上記カソードの作製条件と同じ条件で、アノードを作製した。
【００７７】
次に、デュポン社製のナフィオン１１７（数平均分子量は２５００００）からなる８ｃｍ×８ｃｍ×厚さ１８０μｍの膜を固体高分子電解質膜１１として用い、この膜の厚さ方向の一方の面に上記カソードをカーボンペーパーが外側となる向きで配置し、他の面に上記アノードをカーボンペーパーが外側となる向きで配置して、各カーボンペーパーの外側からホットプレスした。これによりカソード１２及びアノード１３が固体高分子電解質膜１１に接合して、ＭＥＡ（電極−電解質膜接合体）が得られた。
【００７８】
次に、カソード１２とアノード１３の上に、厚さ２００μｍのステンレス鋼（ＳＵＳ３１６）からなる外寸法６ｃｍ２、厚さ１ｍｍ、幅１１ｍｍの矩形枠状の枠板からなる集電体１４，１５を配置した。なお、固体高分子電解質膜１１とアノード集電体１５との間に、シリコンゴム製の外寸法６ｃｍ２、厚さ０．３ｍｍ、幅１０ｍｍの矩形枠状の枠板からなるシール部材２２を配置した。このシール部材２２においては、二酸化炭素や揮発した燃料成分等を排出する通気孔として、幅０．５ｍｍの切り込みを枠の対向する２辺に２箇所ずつ設けたものを使用した（図８を参照）。また、固体高分子電解質１１とカソード集電体１４との間のシール部材２１、その他のシール部材２３，２４（図７を参照）には、シリコンゴム製の外寸法６ｃｍ２、厚さ０．３ｍｍ、幅１０ｍｍの矩形枠状の枠板からなるシール部材を配置した。
【００７９】
次いで、燃料供給制御膜１６としては、８ｃｍ×８ｃｍ×厚さ５０μｍのＰＴＦＥ多孔質膜（細孔径１．０μｍ、気孔率８０％）を用いた。また、カソード１２上には、蒸発抑制層１９（保湿層）として、３５ｍｍ２に加工した綿繊維マットを置き、その上にカバー部材２０として、厚さ０．５ｍｍで穴径０．７５ｍｍで開口率５０％のＰＴＦＥ製パンチングシートを載せて、蒸発抑制層１９を固定した。また、燃料タンク１７は、ＰＰ製で外寸法６ｃｍ２、高さ８ｍｍ、内寸法４４ｍｍ２、深さ３ｍｍの容器であり、その側面には、燃料供給のための燃料供給口１８が設けられ、その内部には、燃料保持材として、ウレタン素材からなるウィッキング材が入っている。
【００８０】
その後、ＭＥＡ、カソード集電体、アノード集電体、燃料供給抑制膜、シール部材、及び蒸発抑制層等を所定数のネジによりネジ止めして一体化し、実施例１に係る燃料電池セルを得た。
【００８１】
こうして作製した燃料電池セル１０を３個準備し、図１及び図２に示す形態と同様の燃料電池システムを構成した。先ず、３個の燃料電池セル１０を、平面上かつ一方向に並べて枠体に固定した。なお、このときの燃料電池セルの配置の仕方は、燃料電池セル１０が備える通気孔が、燃料電池セルが並ぶ方向とは非平行の方向に位置するようにした。
【００８２】
次いで、燃料電池セル１０の形態に適合させた隔壁２を２つ作製した。隔壁２は、燃料電池システムの空間を仕切って個々の流路３，４を主に形成する隔壁本体部２Ａと、個々の燃料電池セル１０間の隙間をなくすように設けられた櫛状の隔壁補完部５とで構成され、塩化ビニルで作製した（図３を参照）。隔壁２の概略寸法は、５ｍｍ×３９０ｍｍ×厚さ１ｍｍの隔壁本体部２Ａから、２ｍｍ×３ｍｍ×厚さ１ｍｍの櫛状の隔壁補完部５が５本、６０ｍｍピッチで形成されたものを用いた。
【００８３】
作製した隔壁２を燃料電池セル１０を並べた上からセットし、さらにカソード側上面を蓋Ｔで被覆することによって、酸化剤流及び排気流が一軸方向に流れるようにすることによって、酸化剤流の流路３と排気流の流路４とを有する燃料電池システムを構成した（図１及び図２を参照）。
【００８４】
（比較例１）
隔壁を設けなかった他は、実施例１と同様にして比較例１の燃料電池システムを構成した。
【００８５】
（実験及び結果）
実施例１の燃料電池システムと比較例１の燃料電池システムそれぞれに、１０ｖｏｌ％メタノール水溶液３００ｍＬを３０ｍＬ／ｍｉｎの流速で循環供給し、温度２５℃・湿度５０％の大気環境にて、電流値２Ａで発電試験を行った。酸化剤流については、酸化剤流の下流部に小型ファンを設置することによって、５Ｌ／ｍｉｎ程度の流量で酸化剤流を供給した。ただし、隔壁がない比較例１の場合に発電が停止する条件であっても、隔壁がある実施例１の場合には発電が継続することを確認するために、酸化剤流及び排気流が排出される出口側と前記小型ファンとの間に、開放面積を変えることができるブラインド状の整流板を設置したため、実際にカソードに供給される酸化剤流は、隔壁がない比較例１の場合には発電が継続できない程度に調整した。
【００８６】
図１５は、実施例１及び比較例１の燃料電池システムについての発電電位の経時変化である。実施例１に関しては、６０分程度の経過時間においても電位低下は見られないのに対し、比較例１では数分以内で発電が停止している。この結果は、隔壁の有無による効果の差を示すものである。すなわち、隔壁があることによって、発電によって排出された二酸化炭素等がカソード側に回り込むことが抑制されるため、カソード上面部における酸素濃度低下が起こり難くなり、長時間安定した発電が可能となったことを示す。
【図面の簡単な説明】
【００８７】
【図１】本発明の燃料電池システムの一例を示す概略斜視図である。
【図２】図１に示す燃料電池システムの概略断面図である。
【図３】本発明の燃料電池システムに好ましく用いられる隔壁の一例を示す概略図である。
【図４】隔壁の種々の変形例を示す概略図である。
【図５】平面スタック構造の燃料電池システムを流れる酸化剤流の流れと、燃料電池セルから排出される二酸化炭素や揮発した燃料成分等の排気流の流れとを表した説明図である。
【図６】隔壁が設けられていない場合についての、酸化剤流の流れと、燃料電池セルから排出される二酸化炭素等の排気流の流れとを表した説明図である。
【図７】第１形態に係る排出手段を備えた燃料電池セルの一例を示す模式断面図である。
【図８】燃料電池セルを構成する、通気孔を有するシール部材の一例を示す模式図である。
【図９】燃料電池セルを構成する、通気孔を有するシール部材の他の一例を示す模式図である。
【図１０】一般的なシール部材の模式図である。
【図１１】燃料電池セルを構成する第２形態に係る排出手段の一例を示す模式断面図である。
【図１２】燃料電池セルを構成する、排出孔を有するシール部材の一例を示す模式図である。
【図１３】図１２に示したシール部材を用いたときの燃料電池セルの一例を示す部分断面図である。
【図１４】図１３の態様の燃料電池セルに用いられたシール部材の一例を示す模式図である。
【図１５】実施例１及び比較例１の燃料電池システムについての発電電位の経時変化である。
【符号の説明】
【００８８】
１  燃料電池システム
２，２ａ，２ｂ，２ｃ  隔壁
２Ａ  隔壁本体部
３  酸化剤流の流路
４  排気流の流路
５  隔壁補完部
６  シール部材
７  穴
８  凸形状の整流突起
９  排出手段
１０  燃料電池セル
１１  固体高分子電解質膜
１２  カソード
１３  アノード
１４  カソード集電体
１５  アノード集電体
１６  燃料供給制御膜
１７  燃料タンク
１８  燃料供給口
１９  蒸発抑制層
２０  カバー部材
２１，２１’，２３，２４  シール部材
２１ａ，２１ｂ  排出孔
２２，２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄ  シール部材
２５  カソードとシール部材との間の隙間
２６  アノードとシール部材との間の隙間
２７  アノードと燃料供給制御膜との間に形成される空間
２８  ネジ穴
２９  セル枠体
３０  ネジ穴
３１  隙間
３２  凹部
３３  凹部
３４  スペーサー
３６  通気孔
５０、６０  酸化剤流
５１、６１  排気流
Ｓ  ネジ
Ｔ  蓋又はさらに積層される燃料電池システムの下端部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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