(57)【要約】【課題】  燃料組成物をカートリッジとすることで、燃料電池用燃料を安全に持ち運べ、かつ簡単に燃料電池セルへ燃料を供給することが可能な燃料電池システムを提供する。【解決手段】  燃料電池システム１は、箱型の矩形の収容部材２と、この収容部材２の下側に配置された燃料電池セル３と、矩形薄板状の燃料カートリッジ４とからなる。収容部材２は、側面に燃料カートリッジ４に対応した形状の挿入口５が形成されていて、該挿入口５から連続して燃料カートリッジ４に対応したカートリッジ収容部６が形成されている。このカートリッジ収容部６の下端には、水放出部材７が配置され、この水放出部材７には燃料電池セルの燃料極８が当接している。また、収容部材２の上面には、押圧部材たる押ボタン１３が設けられている。【選択図】  図２
2006318684.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体燃料成分を固体化した燃料組成物を収容した燃料カートリッジと、
この燃料カートリッジを着脱可能に収納する収容部材と、
この収容部材に接続可能に設けられた水放出部材と、
この水放出部材に近接して配置された燃料電池セルと、
前記水放出部材と前記燃料カートリッジとを押圧する押圧手段とを備え、
前記燃料電池セルが、燃料極が前記水放出部材側となるように配置されていることを特徴とする燃料電池システム。
【請求項２】
前記燃料カートリッジが板状であることを特徴とする請求項１記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記収容部材は、前記板状の燃料カートリッジを横方向に挿入する挿入口と、この挿入口に連続するカートリッジ収容部とからなり、
前記カートリッジ収容部の一側には水放出部材が連接しているとともに、
前記押圧手段は、前記カートリッジ収容部内に燃料カートリッジが収容されると、該燃料カートリッジを前記水放出部材に圧接する押圧部材からなることを特徴とする請求項２記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記収容部材は、前記板状の燃料カートリッジを収容するカートリッジ収容部と、該カートリッジ収容部の他側に設けられた前記開閉体とからなり、
前記カートリッジ収容部の一側には水放出部材が連接しているとともに、前記押圧手段は前記開閉体により構成され、前記カートリッジ収容部内に燃料カートリッジを収容して前記開閉体を閉鎖すると、該燃料カートリッジが前記水放出部材に圧接されることを特徴とする請求項２記載の燃料電池システム。
【請求項５】
前記開閉体にも水放出部材が連接しているとともに、この開閉体の水放出部材にも近接して燃料極が前記水放出部材側となるように前記燃料電池セルが配置されていることを特徴とする請求項４記載の燃料電池システム。
【請求項６】
前記燃料カートリッジ中には液体成分が不存在であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項記載の燃料電池システム。
【請求項７】
前記液体燃料成分が、アルコール類、エーテル類、炭化水素類、及びアセタール類よりなる群から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項記載の燃料電池システム。
【請求項８】
前記燃料組成物が、液体燃料成分と相手方化合物との分子化合物を含むことを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項記載の燃料電池システム。
【請求項９】
前記燃料組成物の分子化合物が、該燃料電池用燃料とホスト化合物とから形成される包接化合物であることを特徴とする請求項８記載の燃料電池システム。
【請求項１０】
前記ホスト化合物が有機化合物、無機化合物及び有機・無機複合化合物よりなる群から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする請求項９記載の燃料電池システム。
【請求項１１】
前記ホスト化合物が単分子系、多分子系及び高分子系ホスト化合物よりなる群から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする請求項９又は１０記載の燃料電池システム。
【請求項１２】
前記燃料組成物が、多価アルコールの脂肪酸エステルと燃料電池用燃料とを含むことを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子電解質型燃料電池は、パーフルオロスルホン酸膜等の固体電解質膜を電解質とし、この膜の両面に燃料極及び酸化剤極を接合して構成され、アノードに水素やメタノール、カソードに酸素を供給して電気化学反応により発電する装置である。各電極で生じる電気化学反応は、アノードでは、メタノールを用いた場合、
ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→６Ｈ＋＋ＣＯ２＋６ｅ−    …［１］
であり、また、カソードでは、
３／２Ｏ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−→３Ｈ２Ｏ        …［２］
である。この反応を起こすために、両電極は触媒物質が担持された炭素微粒子と固体高分子電解質との混合体より構成されている。
【０００３】
このような固体高分子電解質型燃料電池において、燃料としてメタノールを用いた場合、アノードに供給されたメタノールは、電極中の細孔を通過して触媒に達し、触媒によりメタノールが分解されて、上記反応式［１］の反応で電子と水素イオンを生成する。水素イオンはアノード中の電解質及び両電極間の固体電解質膜を通ってカソードに達し、カソードに供給された酸素及び外部回路より流れ込む電子と反応して、上記反応式［２］のように水を生じる。一方、メタノールより放出された電子はアノード中の触媒担体を通って外部回路へ導き出され、外部回路よりカソードに流れ込む。この結果、外部回路ではアノードからカソードへ向かって電子が流れ電力が取り出される。
【０００４】
このメタノールを燃料とするダイレクトメタノール型燃料電池は、携帯用小型燃料電池として適用できる可能性が高く、近年、携帯用コンピューターや携帯電話等の次世代二次電池として開発が活発化してきている。
【０００５】
しかしながら、ダイレクトメタノール型燃料電池の燃料は、メタノールを液体のまま利用していたので、危険性が高く、取り扱い上の問題が多い。このような燃料を安全に貯蔵する方法として、燃料を分子化合物とする方法（特許文献１参照）、ポリマーに吸収させてゲル化させる方法（特許文献２参照）、多価アルコールの脂肪酸エステルと配合させる方法（特許文献３参照）が報告されている。また、これらの燃料電池用燃料を安定な組成物としたものから、燃料電池用燃料を放出させる方法としては、燃料組成物に水を通水して放出させることが報告されている。
【特許文献１】国際公開第２００４／０００８５７号パンフレット
【特許文献２】特開２００４−１２７６５９号公報
【特許文献３】特開平８−２３１９７０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、従来報告されている燃料放出装置では、燃料電池用燃料組成物が入っている容器内に通水する水が液体として存在しており、その水が漏れたりするおそれがある。そこで、燃料組成物だけをカートリッジとすることで、燃料電池用燃料を安全に持ち運べ、かつ簡単に燃料電池セルへ燃料を供給することが可能な燃料電池システムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の燃料電池システムは、液体燃料成分を固体化した燃料組成物を収容した燃料カートリッジと、この燃料カートリッジを着脱可能に収納する収容部材と、この収容部材に接続可能に設けられた水放出部材と、この水放出部材に近接して配置された燃料電池セルと、前記水放出部材と前記燃料カートリッジとを押圧する押圧手段とを備え、前記燃料電池セルは、燃料極が前記水放出部材側となるように配置されていることを特徴とする（請求項１）。これにより、液体燃料成分を固体化して持ち運びや保管することができ、さらに、燃料電池の稼動時にはカートリッジを収容することにより、該カートリッジが水放出部材に押圧されることで、液体燃料成分を放出し、燃料電池セルの燃料極に燃料が供給され、発電することが可能となる。
【０００８】
この燃料カートリッジは板状であれば、特に持ち運び性などの点で好ましい（請求項２）。このような板状の燃料カートリッジとすることで、本発明の燃料電池システムは、前記収容部材は、前記板状の燃料カートリッジを横方向に挿入する挿入口と、この挿入口に連続するカートリッジ収容部とからなり、前記カートリッジ収容部の一側には水放出部材が連接しているとともに、前記押圧手段は前記カートリッジ収容部内に燃料カートリッジが収容されると、該燃料カートリッジを前記水放出部材に圧接する押圧部材からなる構成とすることができる（請求項３）。
【０００９】
前記構成を採用することにより、挿入口から燃料カートリッジを挿入すると、該カートリッジがカートリッジ収容部に収納され、押圧部材により、水放出部材に圧接され、液体燃料成分を放出し、燃料電池セルの燃料極に燃料が供給され、発電することが可能となる。
【００１０】
また、前記収容部材が前記板状の燃料カートリッジを収容するカートリッジ収容部と該カートリッジ収容部の他側に設けられた前記開閉体とからなり、前記カートリッジ収容部の一側には水放出部材が連接しているとともに、前記押圧手段は前記開閉体により構成され、前記カートリッジ収容部内に燃料カートリッジを収容して前記開閉体を閉鎖すると、該燃料カートリッジが前記水放出部材に圧接される構成としてもよい（請求項４）。前記構成を採用することにより、開閉体が開いた状態でカートリッジ収容部に燃料カートリッジを収容し、開閉体を閉鎖すると、押圧部材としての開閉体により、燃料カートリッジが前記水放出部材に圧接され、液体燃料成分を放出し、燃料電池セルの燃料極に燃料が供給され、発電することが可能となる。
【００１１】
特に前記開閉体にも水放出部材が連接しているとともに、この開閉体の水放出部材にも近接して燃料極が前記水放出部材側となるように前記燃料電池セルが配置されている構成とすることができる（請求項５）。これにより、燃料カートリッジの両側で２個の燃料電池セルの燃料極に燃料を供給し、発電することができる。
【００１２】
上述したような構成を有する本発明の燃料電池システムによれば、前記燃料カートリッジ中には液体成分が不存在とすることができる（請求項６）。そして、この液体燃料成分が、アルコール類、エーテル類、炭化水素類、及びアセタール類よりなる群から選ばれる１種又は２種以上を用いることができる（請求項７）。
【００１３】
本発明の燃料電池システムは、前記燃料組成物が、液体燃料成分と相手方化合物との分子化合物を含むことを特徴とする（請求項８）。前記燃料組成物の分子化合物が、該燃料電池用燃料とホスト化合物とから形成される包接化合物であり（請求項９）、このホスト化合物が有機化合物、無機化合物及び有機・無機複合化合物よりなる群から選ばれる１種又は２種以上である（請求項１０）。一方、前記ホスト化合物が単分子系、多分子系及び高分子系ホスト化合物よりなる群から選ばれる１種又は２種以上である（請求項１１）。また、前記燃料組成物として、多価アルコールの脂肪酸エステルと燃料電池用燃料とを含むものを用いることもできる（請求項１２）。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の燃料電池システムは、液体燃料成分を固体化した燃料組成物をケースに入れて燃料カートリッジとし、この燃料カートリッジを着脱可能としているので、液体燃料成分を固体化して持ち運びや保管することができ、さらに、燃料電池の稼動時にはカートリッジを収容することにより、該カートリッジが水放出部材に押圧され水放出部材から水が供給されることで、液体燃料成分を放出し、燃料電池セルの燃料極に燃料が供給され、発電することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、図面を参照して本発明の実施形態について説明する。
図１は本発明の第１の実施の形態に係る燃料電池システムを概略的に示す斜視図であり、図２は図１の縦断面図である。
【００１６】
図１及び図２において、燃料電池システム１は、箱型の矩形の収容部材２と、この収容部材２の下側に配置された燃料電池セル３と、矩形薄板状の燃料カートリッジ４とからなる。収容部材２は、側面に燃料カートリッジ４に対応した形状の挿入口５が形成されていて、該挿入口５から連続して燃料カートリッジ４に対応したカートリッジ収容部６が形成されている。このカートリッジ収容部６の下端には、水放出部材７が配置されている。
【００１７】
この水放出部材７は、水を収容したシリコンなどからなるマイクロカプセルを、スポンジからなる基体内に充填した構造を有する。一方、燃料電池セル３は、燃料極８と、電解質膜９と、空気極１０とを有しており、燃料極８が水放出部材７と当接している。そして、収容部材２の上面には、円形の開口部１１が形成されていて、この開口部８には、エラストマーや合成ゴムなどの可撓性の液不透膜１２が設けられることにより漏液を防止するとともに、上側には押圧手段としての押圧部材たる押ボタン１３が設けられている。
【００１８】
この押ボタン１３には図示しないストッパが設けられていて、該押ボタン１３はその挿入位置が調節可能になっているとともに解除可能となっている。なお、１４は、挿入口５の上側で回動自在に設けられたシャッタであり、このシャッタ１４は図示しない弾性部材により、挿入口５を閉鎖する方向に付勢されており、挿入口５は常時該シャッタ１５により閉鎖されている。このような燃料電池システム１において、燃料カートリッジ４は、下面のみが水透過性のケーシング内に液体燃料成分であるメタノールを固体化したメタノール包接化合物が充填された構成を有している。
【００１９】
このような本実施形態の燃料電池システム１にあっては、薄板状の燃料カートリッジ４を、挿入口５を閉鎖しているシャッタ１４に当接させ押圧すると、シャッタ１４が開成して挿入口５が開く。そして燃料カートリッジ４をスライド挿入すると、該燃料カートリッジ４がカートリッジ収容部６に収容される。続いて、押ボタン１３を押圧して開口部１１に押し込んだ状態で回動させることによりその位置を保持する。このとき液不透膜１２は撓んだ状態で保持される。そうすると、燃料カートリッジ４が押し下げられ、これにより水放出部材７が押圧圧縮され、マイクロカプセルが破砕されて水が染み出す。このとき水放出部材７の基体となるスポンジは圧縮収縮しているのでマイクロカプセルから染み出した水を吸収せず、燃料カートリッジ４に水が浸入し、燃料カートリッジ４内のメタノール包接化合物と接触することでメタノールが放出され、メタノール水溶液よりなる燃料電池用燃料が生成される。
【００２０】
この燃料電池用燃料溶液であるメタノール水溶液は、燃料カートリッジ４が押し下げられている圧力により、水放出部材７から燃料電池セル３の燃料極８に供給され、燃料極８の触媒成分により水素イオン（Ｈ＋）と二酸化炭素（ＣＯ２）と電子（ｅ−）とに転換され、電子（ｅ−）は電気的接続により外部回路（図示せず）から、水素イオン（Ｈ＋）は電解質膜９を通過することで、それぞれ空気極１０に導入される。一方、空気極１０では、空気又は酸素（Ｏ２）が供給され、この酸素（Ｏ２）が燃料極８で発生した水素イオン（Ｈ＋）及び電子（ｅ−）と反応して水が生じる。このような反応において、燃料極８から空気極１０に向かって電子が流れ電力が取り出される。なお、さらに電力を必要とする場合には、少しずつ押ボタン１３を押し込んで、水放出部材７をさらに圧縮して燃料電池用燃料溶液であるメタノール水溶液を供給すればよく、一方、電力の供給を停止する場合には、押ボタン１３のストッパを解除すれば、弾性力により水放出部材７が復元し、水放出部材７（スポンジ）に余剰のメタノール水溶液を吸収させることでメタノール水溶液の供給を停止すればよい。
【００２１】
このような水放出部材７を用いることにより、メタノール水溶液の漏洩のおそれもない。このように本実施形態においては、燃料となる燃料カートリッジ４は水を含んでいないので、安全に保管及び運搬が可能であり、使用時に挿入口５から収容部材２に収容することで、簡単に燃料電池セル３へ燃料としてのメタノール水溶液を供給することができる。
【００２２】
次に本発明の第２の実施の形態について図３に基づいて説明する。
同図において、燃料電池システム２１は、箱型の矩形の収容部材２２と、この収容部材２２の上下両側に配置された燃料電池セル２３Ａ，２３Ｂと、矩形板状の燃料カートリッジ２４とからなる。収容部材２２は、燃料カートリッジ２４の厚さとほぼ同じ厚さの空間を有する収容部本体２５の上側に、枢軸２６により回動自在に押圧手段としての開閉体たる開閉蓋２７を取り付けた構造を有しており、この開閉蓋２７は図示しないストッパにより、収容部本体２５を密閉した状態で保持できるようになっている。
【００２３】
この収容部本体２５の床板２５Ａには開口部２８が形成されているとともに、この開口部２８に嵌まり込んで収容部本体２５側に突出するように水放出部材２９が取り付けられている。この水放出部材２９は、水を収容したシリコンなどからなるマイクロカプセルを、スポンジからなる基体内に充填した構造を有する。一方、開閉蓋２７には開口部３０が形成されているとともに、この開口部３０に嵌まり込んで開閉蓋２７の下側（内側）に突出するように水放出部材３１が取り付けられている。そして、収容部材２２の両側、すなわち収容部本体２５の下側及び開閉蓋２７の上側には、それぞれ燃料電池セル２３Ａ，２３Ｂが設けられている。これら燃料電池セル２３Ａ，２３Ｂは、燃料極３２と、電解質膜３３と、空気極３４とを有しており、燃料極３２が水放出部材２９，３１と連接している。このような燃料電池システム２１において、燃料カートリッジ２４は、上面及び下面が水透過性のケーシング内に液体燃料成分であるメタノールを固体化したメタノール包接化合物が充填された構成を有している。
【００２４】
本実施形態の燃料電池システム２１にあっては、まず、開閉蓋２７が開成した状態で燃料カートリッジ２４を収容部本体２５内に設置し、開閉蓋２７を閉鎖する。このとき、収容部本体２５の内部空間は、燃料カートリッジ２４の厚さとほぼ同じ厚さであるとともに、床板２５Ａ及び開閉蓋２７の下側には水放出部材２９，３１がそれぞれ設けられているので、開閉蓋２７はそのままでは収容部本体２５を閉鎖しない。そこで、開閉蓋２７を押圧すると水放出部材２９，３１はスポンジを基体としているので収縮し、開閉蓋２７が収容部本体２５を閉鎖したらストッパ（図示せず）により開閉蓋２７を固定する。そうすると、前述した水放出部材２９，３１内のマイクロカプセルが破砕することにより水が染み出し、燃料カートリッジ２４に水が浸入し、燃料カートリッジ２４内のメタノール包接化合物と接触することでメタノールが放出され、メタノール水溶液よりなる燃料電池用燃料が生成する。
【００２５】
この燃料電池用燃料溶液であるメタノール水溶液は、水放出部材２９，３１が燃料電池セル２３Ａ，２３Ｂの燃料極３２に押し付けられている圧力により、上下の燃料電池セル２３Ａ，２３Ｂの燃料極３２にそれぞれ供給され、燃料極３２の触媒成分により水素イオン（Ｈ＋）と二酸化炭素（ＣＯ２）と電子（ｅ−）とに転換され、電子（ｅ−）は電気的接続により外部回路（図示せず）から、水素イオン（Ｈ＋）は電解質膜３３を通過することで、それぞれ空気極３４に導入される。一方、空気極３４では、空気又は酸素（Ｏ２）が供給され、この酸素（Ｏ２）が燃料極３２で発生した水素イオン（Ｈ＋）及び電子（ｅ−）と反応して水が生じる。このような反応において、燃料極３２から空気極３４に向かって電子が流れ電力が取り出される。なお、再度電力を必要とする場合には、開閉蓋２７を開成して水放出部材２９，３１に水を含ませておき、新しい燃料カートリッジ２４を装着して同様の操作を繰り返せばよい。一方、電力の供給を停止する場合には、開閉蓋２７のストッパを解除すれば、弾性力により水放出部材２９，３１が復元することでメタノール水溶液の供給を停止すればよい。
【００２６】
このように本実施形態においては、燃料となる燃料カートリッジ２４は水を含んでいないので、安全に保管及び運搬が可能であり、使用時に収容部本体２５に設置して開閉蓋２７を閉鎖するだけで、簡単に燃料電池セル２３Ａ，２３Ｂへ燃料としてのメタノール水溶液を供給することができる。
【００２７】
上述したような第１及び第２の実施形態において、燃料電池用燃料（又は液体燃料成分）としては、水素、アルコール類、エーテル類、炭化水素類又はアセタール類などが挙げられるが、固体高分子型燃料電池の燃料に使用できるものであれば良く、これらに限定されるものではない。具体的には、水素；メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、エチレングリコール等のアルコール類；ジメチルエーテル、メチルエチルエーテル，ジエチルエーテル等のエーテル類；プロパン、ブタン等の炭化水素類；ジメトキシメタン、トリメトシキメタン等のアセタール類などが挙げられるが、これらに限定されるものではなく、またこれらは１種を単独で用いても良いし、２種以上を混合して用いても良い。
【００２８】
燃料電池は、好ましくは、固体高分子型燃料電池であり、その中でもダイレクトメタノール型燃料電池が好適であるがこれに限定されるものではない。
【００２９】
この燃料電池用燃料は、燃料電池用燃料の分子化合物やポリマーとして固体化あるいはゲル化された燃料電池用燃料組成物を用いることができる。前記分子化合物とは、単独で安定に存在することのできる化合物の２種類以上の化合物が、水素結合やファンデルワールス力などに代表される共有結合以外の比較的弱い相互作用によって結合した化合物であり、水化物、溶媒化物、付加化合物、包接化合物などが含まれる。このような分子化合物は、分子化合物を形成する化合物と燃料電池用燃料との接触反応により形成することができ、燃料電池用燃料を固体状の化合物に変化させることができ、比較的軽量で安定に燃料電池用燃料を貯蔵することができる。
【００３０】
分子化合物としては、ホスト化合物と燃料電池用燃料との接触反応により燃料電池用燃料を包接した包接化合物が挙げられる。分子化合物のうち、燃料電池用燃料を包接した包接化合物を形成するホスト化合物としては、有機化合物、無機化合物及び有機・無機複合化合物よりなるものが知られており、また、有機化合物において単分子系、多分子系、高分子系ホストなどが知られている。
【００３１】
単分子系ホストとしては、シクロデキストリン類、クラウンエーテル類、クリプタンド類、シクロファン類、アザシクロファン類、カリックスアレン類、シクロトリベラトリレン類、スフェランド類、環状オリゴペプチド類などが挙げられる。多分子系ホストとしては、尿素類、チオ尿素類、デオキシコール酸類、コール酸類、ペルヒドロトリフェニレン類、トリ−ｏ−チモチド類、ビアンスリル類、スピロビフルオレン類、シクロフォスファゼン類、モノアルコール類、ジオール類、ヒドロキシベンゾフェノン類、アセチレンアルコール類、フェノール類、ビスフェノール類、トリスフェノール類、テトラキスフェノール類、ポリフェノール類、ナフトール類、ビスナフトール類、ジフェニルメタノール類、カルボン酸アミド類、チオアミド類、ビキサンテン類、カルボン酸類、イミダゾール類、ヒドロキノン類などが挙げられる。高分子系ホストとしては、セルロース類、デンプン類、キチン類、キトサン類、ポリビニルアルコール類、１，１，２，２，−テトラキスフェニルエタンをコアとするポリエチレングリコールアーム型ポリマー類、α，α，α’，α’−テトラキスフェニルキシレンをコアとするポリエチレングリコールアーム型ポリマー類などが挙げられる。その他に有機りん化合物、有機ケイ素化合物なども挙げられる。
【００３２】
無機系ホスト化合物としては、酸化チタン、グラファイト、アルミナ、遷移金属ジカルゴゲナイト、フッ化ランタン、粘土鉱物（モンモリロナイトなど）、銀塩、ケイ酸塩、リン酸塩、ゼオライト、シリカ、多孔質ガラスなどが挙げられる。
【００３３】
さらに、有機金属化合物にもホスト化合物としての性質を示すものがあり、例えば、有機アルミニウム化合物、有機チタン化合物、有機ホウ素化合物、有機亜鉛化合物、有機インジウム化合物、有機ガリウム化合物、有機テルル化合物、有機スズ化合物、有機ジルコニウム化合物、有機マグネシウム化合物などが挙げられる。また有機カルボン酸の金属塩や有機金属錯体などを用いることも可能であるが、有機金属化合物であれば、特にこれらに限定されるものではない。
【００３４】
これらのホスト化合物のうち、包接能力がゲスト化合物の分子の大きさに左右されにくい多分子系ホストがより有効である。
【００３５】
多分子系ホスト化合物としては、具体的には、尿素、１，１，６，６−テトラフェニルヘキサ−２，４−ジイン−１，６−ジオール、１，１−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−２−プロピン−１−オール、１，１，４，４−テトラフェニル−２−ブチン−１，４−ジオール、１，１，６，６−テトラキス（２，４−ジメチルフェニル）−２，４−ヘキサジイン−１，６−ジオール、９，１０−ジフェニル−９，１０−ジヒドロアントラセン−９，１０−ジオール、９，１０−ビス（４−メチルフェニル）−９，１０−ジヒドロアントラセン−９，１０−ジオール、１，１，２，２−テトラフェニルエタン−１，２−ジオール、４−メトキシフェノール、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、４，４’−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、４，４’−スルホニルビスフェノール、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−エチリデンビスフェノール、４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エチレン、１，１，２，２−テトラキス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−フルオロ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、α，α，α’，α’−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−キシレン、３，６，３’，６’−テトラメトキシ−９，９’−ビ−９Ｈ−キサンテン、３，６，３’６’−テトラアセトキシ−９，９’−ビ−９Ｈ−キサンテン、没食子酸、没食子酸メチル、カテキン、ビス−β−ナフトール、α，α，α’，α’−テトラフェニル−１，１’−ビフェニル−２，２’−ジメタノール、ジフェン酸ビス（ジシクロヘキシルアミド）、フマル酸ビス（ジシクロヘキシルアミド）、コール酸、デオキシコール酸、１，１，２，２−テトラキス（４−カルボキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−カルボキシフェニル）エタン、アセチレンジカルボン酸、２，４，５−トリフェニルイミダゾール、１，２，４，５−テトラフェニルイミダゾール、
２−フェニルフェナントロ［９，１０−ｄ］イミダゾール、２−（ｏ−シアノフェニル）フェナントロ［９，１０−ｄ］イミダゾール、２−（ｍ−シアノフェニル）フェナントロ［９，１０−ｄ］イミダゾール、２−（ｐ−シアノフェニル）フェナントロ［９，１０−ｄ］イミダゾール、ヒドロキノン、２−ｔ−ブチルヒドロキノン、２，５−ジ−ｔ−ブチルヒドロキノン、２，５−ビス（２，４−ジメチルフェニル）ヒドロキノン、などが挙げられるが、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンのようなフェノール系ホスト化合物が工業的に使用しやすい点で有利である。
【００３６】
これらのホスト化合物は、１種を単独で用いても良く、２種以上を併用しても良い。これらのホスト化合物は、燃料電池用燃料と固体状の包接化合物を形成するものであれば、どのような形状の化合物でもかまわない。
【００３７】
また、上述の有機ホスト化合物は、無機系多孔質物質に担持させた有機・無機複合素材として使用することもできる。この場合、有機ホスト化合物を担持する多孔質物質としては、シリカ類、ゼオライト類、活性炭類の他に、粘土鉱物類、モンモリロナイト類などの層間化合物などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００３８】
このような有機・無機複合素材の製造方法としては、前述の有機ホスト化合物を溶解することのできる溶媒に溶解させ、その溶液を無機多孔質物質中に含浸させ、溶媒を乾燥、減圧乾燥するなどすることにより製造することができる。無機多孔質物質に対する有機ホスト化合物の担持量としては特に制限はないが、通常の場合、無機多孔質物質に対して１０〜８０質量％程度である。
【００３９】
前述の１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンなどのホスト化合物を用いて燃料電池用燃料の包接化合物を合成する方法としては、燃料電池用燃料とホスト化合物とを直接接触、混合することで容易に合成することができ、またホスト化合物を燃料電池用燃料に加熱等行い溶解させ再結晶する方法でも得ることができる。また、燃料電池用燃料が気体や液体の場合であれば燃料を加圧状態でホスト化合物と接触することでも得ることができる。
【００４０】
燃料電池用燃料とホスト化合物とを接触させる温度は、特に制限はないが、常温〜１００℃程度が好ましい。また、燃料電池用燃料とホスト化合物とを接触させる時間についても特に制限はないが、作業効率等の面から０．０１〜２４時間程度とするのが好ましい。
【００４１】
なお、ホスト化合物と接触させる燃料電池用燃料は、高純度の燃料が好ましいが、燃料電池用燃料の選択的包接能を有したホスト化合物を用いる場合には、燃料電池用燃料と他の成分との混合液体であっても良い。
【００４２】
このようにして得られる包接化合物は、用いたホスト化合物の種類、燃料電池用燃料との接触条件等によっても異なるが、通常ホスト化合物１モルに対して燃料電池用燃料分子０．１〜１０モルを包接した包接化合物である。
【００４３】
このようにして得られた包接化合物は、常温・常圧環境において、長期に亘り燃料電池用燃料を安定に貯蔵することができる。しかも、この包接化合物は、軽量で取扱性にも優れ、しかも固体状であるため、ガラス、金属、プラスチック等の容器に入れて容易に貯蔵することができ、液漏れの問題も解消される。また、通常液体状の燃料が包接化により固体状になることで劇物や危険物としての性質を回避できるようにもなる。さらには、燃料電池用燃料が有する化学的反応性を低減できるようになり、例えば金属に対する腐食性なども緩和できるようになる。
【００４４】
燃料組成物としては、分子内にカルボキシル基及び／又はスルホン酸基を有する構成単位を高分子（１）に基づいて２０〜１００質量％含有し、かつ該カルボキシル基及び／又は該スルホン酸基のプロトンの３０〜１００モル％がオニウムカチオンで置換されてなる高分子（１）の架橋体（Ａ）と、燃料電池用燃料とからなる燃料電池用燃料組成物も使用することができる。燃料電池用燃料（以下単に燃料という）を吸収、ゲル化させるために、分子内にカルボキシル基及び／又はスルホン酸基を有する構成単位を所定量含有し、かつ該カルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンが、所定量オニウムカチオンで置換されてなる高分子（１）の架橋体（Ａ）を使用する。
【００４５】
架橋体（Ａ）を構成するカルボキシル基及び／又はスルホン酸基を有する構成単位（ａ）としては、カルボキシル基を有するモノマー［例えば、（メタ）アクリル酸、エタアクリル酸、クロトン酸、ソルビン酸、マレイン酸、イタコン酸、フマル酸、ケイ皮酸、及びそれらの無水物等］；スルホン酸基を有するモノマー［例えば、脂肪族ビニルスルホン酸〔ビニルスルホン酸、アリルスルホン酸、ビニルトルエンスルホン酸、スチレンスルホン酸等〕、（メタ）アクリレート型スルホン酸〔スルホエチル（メタ）アクリレート、スルホプロピル（メタ）アクリレート等〕及び（メタ）アクリルアミド型スルホン酸〔アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸等〕］等が挙げられ、これらの１種又は２種以上を高分子（１）中の構成単位とすることができる。好ましくはカルボキシル基及び／又はスルホン酸基を有する炭素数３〜３０の構成単位である。
【００４６】
また、カルボキシル基及び／又はスルホン酸基を有する構成単位を分子内に所定量含有する高分子（１）を得る方法として、上記のモノマー（ａ）を所定量重合する方法の他に、例えば、前記カルボキシル基、スルホン酸基含有モノマーのエステル化物やアミド化物等のような、容易にカルボキシル基やスルホン酸基に変更できるモノマーを重合し、加水分解等の方法を用いて、所定量のカルボキシル基やスルホン酸基の構成単位を分子内に導入したもの、カルボキシメチルセルロースに代表されるカルボキシル基、スルホン酸基含有多糖類高分子、及び該多糖類高分子と他のモノマーとのグラフト共重合体等を例示することができるが、最終的にカルボキシル基及び／又はスルホン酸基の構成単位を所定量含有するポリマーが得られるものであれば特に限定はない。
【００４７】
カルボキシル基及び／又はスルホン酸基を有する構成単位の、高分子（１）中の含有量は、通常２０〜１００質量％、好ましくは４０〜１００質量％、さらに好ましくは６０〜１００質量％である。含有量が２０質量％未満であると、後述するオニウムカチオンでカルボキシル基やスルホン酸基のプロトンを置換しても、対象となる液体燃料に対する吸収量が低下したり、少量では液体燃料をゲル化できない場合がある。
【００４８】
カルボキシル基及び／又はスルホン酸基を有する構成単位以外の構成単位を形成する共重合可能なモノマー（ｂ）としては、例えば、（メタ）アクリル酸アルキル（炭素数１〜３０）エステル類［（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸ドデシル、（メタ）アクリル酸ステアリル、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸オクチルフェニル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル等］；（メタ）アクリル酸オキシアルキル（炭素数１〜４）類［（メタ）アクリル酸ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸モノ（ポリエチレングリコール）エステル（ＰＥＧ数平均分子量：１００〜４０００）、（メタ）アクリル酸モノ（ポリプロピレングリコール）エステル（ＰＰＧ数平均分子量：１００〜４０００）、（メタ）アクリル酸モノメトキシポリエチレングリコール（ＰＥＧ数平均分子量：１００〜４０００）、（メタ）アクリル酸モノメトキシプロピレングリコール（ＰＰＧ数平均分子量：１００〜４０００）等］；（メタ）アクリルアミド類［（メタ）アクリルアミド、（ジ）メチル（メタ）アクリルアミド、（ジ）エチル（メタ）アクリルアミド、（ジ）プロピル（メタ）アクリルアミド等］；アリルエーテル類［メチルアリルエーテル、エチルアリルエーテル、プロピルアリルエーテル、グリセロールモノアリルエーテル、トリメチロールプロパントリアリルエーテル、ペンタエリスリトールモノアリルエーテル等］；炭素数４〜２０のα−オレフィン類［イソブチレン、１−ヘキセン、１−オクテン、イソオクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ドデセン等］；炭素数８〜２０の芳香族ビニル化合物類［スチレン、ｔ−ブチルスチレン、オクチルスチレン等］；その他のビニル化合物［Ｎ−ビニルアセトアミド、カプロン酸ビニル、ラウリン酸ビニル、ステアリン酸ビニル等］；アミノ基含有モノマー［ジアルキル（アルキルの炭素数：１〜５）アミノエチル（メタ）アクリレート、メタ（アクリロイル）オキシエチルトリアルキル（アルキル炭素数：１〜５）アンモニウムクロリド、ブロマイド又はサルフェート等］及び前記カルボキシル基、スルホン酸基を有するモノマーのアルカリ金属塩
、１〜３級アミン塩又はアルカノールアミン塩等を挙げることができる。これらのモノマー（ｂ）は、１種又は２種以上を、必要により前記（ａ）と所定量の範囲内（ポリマー構成単位の８０％未満）で共重合すればよい。
【００４９】
前記モノマー（ｂ）の中で、モノマーの重合性や生成したポリマーの安定性等の観点から、（メタ）アクリル酸アルキルエステル類、オキシアルキル（メタ）アクリレート類、アリルエーテル類、α−オレフィン類、芳香族ビニル化合物類が好ましい。
【００５０】
液体燃料の吸収やゲル化の対象となる溶媒のＳＰ（ソリュビリティーパラメーター）値に合わせて、溶媒のＳＰ値とモノマー（ｂ）のＳＰ値との差が５以下であるモノマー（ｂ）を選択した方が吸収量やゲル化力が上がりやすいため好ましく、対象とする溶媒のＳＰ値と前記モノマー（ｂ）のＳＰ値との差が３以下であるモノマー（ｂ）を選択した方がさらに好ましい。
【００５１】
前記カルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンをオニウムカチオンで３０〜１００モル％置換することが望ましい。オニウムカチオンとしては、第４級アンモニウムカチオン（Ｉ）、３級スルホニウムカチオン（II）、第４級ホスホニウムカチオン（III）、３級オキソニウムカチオン（IV）からなるカチオンの群から選ばれる１種又は２種以上である。
【００５２】
第４級アンモニウムカチオン（Ｉ）としては、下記（Ｉ−１）〜（Ｉ−１１）が挙げられる。
（Ｉ−１）アルキル及び／又はアルケニル基を有する炭素数４〜３０又はそれ以上の脂肪族系第４級アンモニウム；テトラメチルアンモニウム、エチルトリメチルアンモニウム、ジエチルジメチルアンモニウム、トリエチルメチルアンモニウム、テトラエチルアンモニウム、トリメチルプロピルアンモニウム、テトラプロピルアンモニウム、ブチルトリメチルアンモニウム、テトラブチルアンモニウム等。
【００５３】
（Ｉ−２）炭素数６〜３０又はそれ以上の芳香族第４級アンモニウム；トリメチルフェニルアンモニウム、ジメチルエチルフェニルアンモニウム、トリエチルフェニルアンモニウム等。
【００５４】
（Ｉ−３）炭素数３〜３０又はそれ以上の脂環式第４級アンモニウム；Ｎ，Ｎ−ジメチルピロジニウム、Ｎ−エチル−Ｎ−メチルピロリジニウム、Ｎ，Ｎ−ジメチルモルホリニウム、Ｎ，Ｎ−ジエチルモルホリニウム、Ｎ，Ｎ−ジメチルピペリジニウム、Ｎ，Ｎ−ジエチルピペリジニウム等。
【００５５】
（Ｉ−４）炭素数３〜３０又はそれ以上のイミダゾリニウム；１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム、１，３，４−トリメチル−２−エチルイミダゾリニウム、１，２−ジメチル−３，４−ジエチルイミダゾリニウム、１，２−ジメチル−３−エチルイミダゾリニウム、１−エチル−３−メチルイミダゾリニウム、１，２，３，４−テトラエチルイミダゾリニウム、１，２，３−トリエチルイミダゾリニウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチルイミダゾリニウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、４−メチルカルボキシメチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム等。
【００５６】
（Ｉ−５）炭素数３〜３０又はそれ以上のイミダゾリウム；１，３−ジメチルイミダゾリウム、１−エチル−３−メチルイミダゾリウム、１−メチル−３−エチルイミダゾリウム、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリウム、１，２−ジメチル−３−エチルイミダゾリウム、１−エチル−３−メチルイミダゾリウム、１−メチル−３−エチルイミダゾリウム、１，２，３−トリエチルイミダゾリウム、１，２，３，４−テトラエチルイミダゾリウム、１，３−ジメチル−２−フェニルイミダゾリウム、１，３−ジメチル−２−ベンジルイミダゾリウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、４−メトキシ−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−ホルミルメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、２−ヒドロキシエチル−１，３−ジメチルイミダゾリウム、Ｎ，Ｎ’−ジメチルベンゾイミダゾリウム、Ｎ，Ｎ’−ジエチルベンゾイミダゾリウム、Ｎ−メチル−Ｎ’−エチルベンゾイミダゾリウム等。
【００５７】
（Ｉ−６）炭素数４〜３０又はそれ以上のテトラヒドロピリミジニウム；１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、１，２，３−トリメチルテトラヒドロピリミジニウム、１，２，３，４−テトラメチルテトラヒドロピリミジニウム、８−メチル−１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセニウム、５−メチル−１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネニウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボキシメチル−１，２，３−トリメチル−テトラヒドロピリミジニウム、３−メトキシメチル−１，２−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、４−ヒドロキシメチル−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム等。
【００５８】
（Ｉ−７）炭素数４〜３０又はそれ以上のジヒドロピリミジニウム；１，３−ジメチル−２，４−もしくは−２，６−ジヒドロピリミジニウム［これらを１，３−ジメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウムと表記し、以下同様の表現を用いる。］、１，２，３−トリメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，３，４−テトラメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，３，５−テトラメチル−２，４（６）−ジヒドロピミジニウム、８−メチル−１，８−ジアザシクロ［５，４，０］−７，９（１０）−ウンデカンジエニウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボキシメチル−１，２，３−トリメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム等。
【００５９】
（Ｉ−８）炭素数３〜３０又はそれ以上のイミダゾリニウム骨格を有するグアニジウム；２−ジメチルアミノ−１，３，４−トリメチルイミダゾリニウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリメチルイミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−１−メチル−３，４−ジエチルイミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−１，３−ジメチルイミダゾリニウム、２−ジエチルアミノ−１，３−ジメチルイミダゾリニウム、２−ジエチルアミノ−１，３−ジエチルイミダゾリニウム、１，５，６，７−テトラヒドロ１，２−ジメチル−２Ｈ−ピリミド［１，２ａ］イミダゾリニウム、１，５−ジヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−ピリミド［１，２ａ］イミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−３−メチルカルボキシメチル−１−メチルイミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−３−メトキシメチル−１−メチルイミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−３−ヒドロキシエチル−１−メチルイミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−４−ヒドロキシメチル−１，３−ジメチルイミダゾリニウム等。
【００６０】
（Ｉ−９）炭素数３〜３０又はそれ以上のイミダゾリウム骨格を有するグアニジウム；２−ジメチルアミノ−１，３，４−トリメチルイミダゾリウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリメチルイミダゾリウム、２−ジエチルアミノ−１，３−ジメチル−４−エチルイミダゾリウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリエチルイミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−１，３−ジメチルイミダゾリウム、１，５，６，７−テトラヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−イミド［１，２ａ］イミダゾリウム、１，５−ジヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−ピリミド−［１，２ａ］イミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−３−シアノメチル−１−メチルイミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−４−メチルカルボキシメチル−１，３−ジメチルイミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−３−メトキシメチル−１−メチルイミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−３−ホルミルメチル−１−メチルイミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−４−ヒドロキシメチル−１，３−ジメチルイミダゾリウム等。
【００６１】
（Ｉ−１０）炭素数４〜３０又はそれ以上のテトラヒドロピリミジニウム骨格を有するグアニジウム；２−ジメチルアミノ−１，３，４−トリメチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリメチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジエチルアミノ−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、１，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−イミド［１，２ａ］ピリミジニウム、１，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−ピリミド［１，２ａ］ピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−シアノメチル−１−メチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−４−アセチル−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム２−ジメチルアミノ−４−メチルカルボキシメチル−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−メトキシメチル−１−メチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−ヒドロキシエチル−１−メチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−４−ヒドロキシメチル−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム等。
【００６２】
（Ｉ−１１）炭素数４〜３０又はそれ以上のジヒドロピリミジニウム骨格を有するグアニジウム；２−ジメチルアミノ−１，３，４−トリメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリエチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジエチルアミノ−１，３−ジメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−１−エチル−３−メチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，６，７，８−テトラヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−イミド［１，２ａ］ピリミジニウム、１，６−ジヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−ピリミド［１，２ａ］ピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−４−シアノ−１，３−ジメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−アセチルメチル−１−メチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−メチルカルボキシメチル−１−メチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−４−ホルミル−１，３−ジメチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−ホルミルメチル−１−メチル−２，４（６）−ジヒドロピリミジニウム等。
【００６３】
３級スルホニウムカチオン（II）としては、下記（II−１）〜（II−３）が挙げられる。
（II−１）炭素数１〜３０又はそれ以上のアルキル及び／又はアルケニル基を有する脂肪族系３級スルホニウム；トリメチルスルホニウム、トリエチルスルホニウム、エチルジメチルスルホニウム、ジエチルメチルスルホニウム等。
【００６４】
（II−２）炭素数６〜３０又はそれ以上の芳香族系３級スルホニウム；フェニルジメチルスルホニウム、フェニルエチルメチルスルホニウム、フェニルメチルベンジルスルホニウム等。
【００６５】
（II−３）炭素数３〜３０又はそれ以上の脂環式３級スルホニウム；メチルチオラニウム、フェニルチオラニウム、メチルチアニウム等。
【００６６】
第４級ホスホニウムカチオン（III）としては、下記（III−１）〜（III−３）が挙げられる。
（III−１）炭素数１〜３０又はそれ以上のアルキル及び／又はアルケニル基を有する脂肪族系第４級ホスホニウム；テトラメチルホスホニウム、テトラエチルホスホニウム、テトラプロピルホスホニウム、テトラブチルホスホニウム、メチルトリエチルホスホニウム、メチルトリプロピルホスホニウム、メチルトリブチルホスホニウム、ジメチルジエチルホスホニウム、ジメチルジブチルホスホニウム、トリメチルエチルホスホニウム、トリメチルプロピルホスホニウム、トリメチルブチルホスホニウム等。
【００６７】
（III−２）炭素数６〜３０又はそれ以上の芳香族系４級ホスホニウム；トリフェニルメチルホスホニウム、ジフェニルジメチルホスホニウム、トリフェニルベンジルホスホニウム等。
【００６８】
（III−３）炭素数３〜３０又はそれ以上の脂環式４級ホスホニウム；１，１−ジメチルホスホラニウム、１−メチル−１−エチルホスホラニウム、１，１−ジエチルホスホラニウム、１，１−ジエチルホスホリナニウム、１，１−ペンタエチレンホスホリナニウム等。
【００６９】
３級オキソニウムカチオン（IV）としては、下記（IV−１）〜（IV−３）が挙げられる。
（IV−１）炭素数１〜３０又はそれ以上のアルキル及び／又はアルケニル基を有する脂肪族系３級オキソニウム；トリメチルオキソニウム、トリエチルオキソニウム、エチルジメチルオキソニウム、ジエチルメチルオキソニウム等。
【００７０】
（IV−２）炭素数６〜３０又はそれ以上の芳香族系３級オキソニウム；フェニルジメチルオキソニウム、フェニルエチルメチルオキソニウム、フェニルメチルベンジルオキソニウム等。
【００７１】
（IV−３）炭素数３〜３０又はそれ以上の脂環式３級オキソニウム；メチルオキソラニウム、フェニルオキソラニウム、メチルオキサニウム等。
【００７２】
これらの中で、好ましいオニウムカチオンは（Ｉ）であり、さらに好ましいものは（Ｉ−１）、（Ｉ−４）及び（Ｉ−５）であり、特に好ましいものは（Ｉ−４）及び（Ｉ−５）である。これらオニウムカチオンは、１種又は２種以上を併用しても良い。
【００７３】
オニウムカチオンを高分子に導入する方法は、例えば、高分子のカルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンを前記オニウムカチオンにより置換する方法が挙げられる。オニウムカチオンにより、プロトンを置換する方法としては、所定量オニウムカチオンに置換できる方法であればいずれの方法でも良いが、例えば、上記オニウムカチオンの水酸化物塩（例えば、テトラエチルアンモニウムハイドロキサイド等）やモノメチル炭酸化物塩（例えば、１，２，３，４−トリメチルイミダゾリニウムモノメチル炭酸塩等）をカルボキシル基及び／又はスルホン酸基を含有する高分子に添加し、必要により脱水や脱炭酸、脱メタノ−ルを行うことに容易に置換可能できる。また、モノマーの段階で同様に置換しても良い。
【００７４】
オニウムカチオンによる置換の段階に関しては、例えば、前記カルボキシル基及び／又はスルホン酸基を含有するモノマーをオニウムカチオンで置換した後重合する方法や、カルボキシル基及び／又はスルホン酸基を有する高分子を作成した後、酸のプロトンをオニウムウムカチオンで置換する方法等を挙げることができるが、最終的な高分子のカルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンを置換されるのであればいずれの段階でおこなってもよい。
【００７５】
カルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンを前記オニウムカチオンにより置換する度合い（置換度）は、３０〜１００モル％、好ましくは５０〜１００モル％、さらに好ましくは７０〜１００モル％である。オニウムカチオンによる置換度が３０モル％未満では、高分子（１）のカルボキシル基、スルホン酸基及びオニウムカチオンの解離が低すぎて膨潤力やゲル化力が低かったりする場合がある。
【００７６】
本発明において、カルボキシル基及び／又はスルホン酸基を有する構成単位を所定量含有し、かつ該カルボキシル基及び／又はスルホン酸基が所定量オニウムカチオンで置換された前記高分子（１）は、最終的にはいずれかの段階で架橋して架橋体とする。架橋の方法としては、公知の方法で良く、例えば、下記［１］〜［５］の方法を挙げることができる。
【００７７】
［１］共重合性架橋剤による架橋；
前記カルボキシル基及び／又はスルホン酸基含有モノマー、該モノマーのオニウムカチオン置換体、必要により共重合する他のモノマー（ｂ）と共重合可能な又は分子内に２重結合を２つ以上有する共重合性架橋剤［ジビニルベンゼン等の多価ビニル型架橋剤、Ｎ，Ｎ’−メチレンビスアクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド型架橋剤、ペンタエリスリトールトリアリルエーテル等の多価アリルエーテル型架橋剤、トリメチロールプロパントリアクリレート等の多価（メタ）アクリル酸エステル型架橋剤等］を共重合して架橋する方法。
【００７８】
［２］反応性架橋剤による架橋；
カルボキシル基及び／又はスルホン酸基又はそのオニウムカチオン置換体、必要により共重合するモノマーの官能基等と反応しうる官能基を分子内に２つ以上有する反応性架橋剤［４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート等の多価イソシアネート型架橋剤、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル等の多価エポキシ型架橋剤、グリセリン等の多価アルコール型架橋剤、ヘキサメチレンテトラミンやポリエチレンイミン等の多価アミン、イミン型架橋剤、エピクロルヒドリン等のハロエポキシ型架橋剤、硫酸アルミニウム等の多価金属塩型架橋剤等］を用いて架橋する方法。
【００７９】
［３］重合反応性架橋剤による架橋；
前記カルボキシル基及び／又はスルホン酸基含有モノマー、該モノマーのオニウムカチオン置換体、必要により共重合する他のモノマー（ｂ）と共重合可能な又は分子内に２重結合を有し、かつカルボキシル基及び／又はスルホン酸基又はそのオニウムカチオン置換体、必要により共重合するモノマーの官能基等と反応し得る官能基を分子内に有する重合反応性架橋剤［グリシジルメタクリレート等のグリシジル（メタ）アクリレート型架橋剤、アリルグリシジルエーテル等のアリルエポキシ型架橋剤等］を用いて架橋する方法。
【００８０】
［４］放射線照射による架橋；
前記高分子（１）に紫外線、電子線、γ線等の放射線を照射して高分子（１）を架橋する方法や前記モノマーに紫外線、電子線、γ線等を照射し重合と架橋を同時に行う方法等。
【００８１】
［５］加熱による架橋；
前記高分子（１）を１００℃以上に加熱して、高分子（１）の分子間で熱架橋［加熱によるラジカルの発生による炭素間の架橋や官能基間での架橋］する方法等。
【００８２】
これらの架橋方法の中で好ましいものは、最終品の用途、形態によって異なるが、総合的に考えると［１］共重合架橋剤による架橋、［２］反応性架橋剤による架橋及び［４］放射線照射による架橋である。
【００８３】
前記共重合性架橋剤の中で好ましいものは、多価（メタ）アクリルアミド型架橋剤、アリルエーテル型架橋剤、多価（メタ）アクリル酸エステル型架橋剤であり、さらに好ましいものは、アリルエーテル型架橋剤である。
【００８４】
前記反応性架橋剤の中で好ましいものは、多価イソシアネート型架橋剤及び多価エポキシ型架橋剤であり、さらに好ましいものは分子内に３つ以上の官能基を有する多価イソシアネート型架橋剤又は多価エポキシ型架橋剤である。
【００８５】
架橋度に関しては、使用する目的によって適宜選択できるが、共重合性架橋剤を使用する場合は、全モノマー質量に対して、０．００１〜１０質量％が好ましく、０．０１〜５質量％が更に好ましい。
【００８６】
反応性架橋剤を使用する場合の添加量は、架橋体（Ａ）をどのような形状とするかによって好ましい添加量が異なるが、０．００１〜１０質量％が好ましく、後述する燃料電池用液体燃料を含有した一体化したゲルを作成する場合は、０．０１〜５０質量％が好ましい。
【００８７】
本発明において、前記カルボキシル基及び／又はスルホン酸基含有モノマー、該モノマーのオニウムカチオン置換体及び必要により共重合する他のモノマー（ｂ）の重合方法も公知の方法で良く、例えば、前記の各モノマー及び生成するポリマーが溶解する溶媒中での溶液重合法、溶媒を使用せずに重合する塊状重合法、乳化重合法等を例示することができる。この中で好ましいものは、溶液重合法である。
【００８８】
溶液重合による有機溶媒は、使用するモノマーやポリマーの溶解性により適宜選択できるが、例えば、メタノール、エタノール等のアルコール類；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート等のカーボネート類；γ−ブチロラクトン、ε−カプロラクタム等のラクトン類；アセトン、メチルエチルケトン等のケトン類；酢酸エチル等のカルボン酸エステル類；テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン等のエーテル類；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類及び水等を挙げることができる。これら、溶媒は１種又は２種以上を混合して使用しても良い。
【００８９】
溶液重合における重合濃度も特に限定はなく目的の用途によって種々異なるが、１〜８０質量％が好ましく、５〜６０質量％がさらに好ましい。
【００９０】
重合開始剤も通常のもので良く、アゾ系開始剤［アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスシアノ吉草酸、アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、アゾビス（２−アミジノプロパン）ジハイドロクロライド、アゾビス｛２−メチル−Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）プロロピオンアミド｝等］、過酸化物系開始剤［過酸化ベンゾイル、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、クメンヒドロパーオキサイド、コハク酸パーオキサイド、ジ（２−エトキシエチル）パーオキシジカーボネート、過酸化水素等］、レドックス開始剤［上記過酸化物系開始剤と還元剤（アスコルビン酸や過硫酸塩）の組み合わせ等］などを例示することができる。
【００９１】
他の重合方法としては、光増感開始剤［ベンゾフェノン等］を添加し紫外線等を照射する方法、γ線や電子線等の放射線を照射し重合する方法等を例示することができる。
【００９２】
重合開始剤を使用する場合の開始剤の添加量は、特に限定はないが、使用するモノマーの総重量に対して、０．０００１〜５％が好ましく、０．００１〜２％がさらに好ましい。
【００９３】
重合温度も目的とする分子量や開始剤の分解温度、使用する溶媒の沸点等により種々異なるが、−２０〜２００℃が好ましく、０〜１００℃がさらに好ましい。
【００９４】
架橋体を粒子状とする場合、その粒子径は、体積平均粒径で０．１〜５０００μｍが好ましく、さらに好ましくは５０〜２０００μｍである。また、０．１μｍ未満が全体の１０質量％以下、５０００μｍを超える部分が全体の１０質量％以下が好ましく、それぞれ５質量％以下がさらに好ましい。
【００９５】
粒子径の測定は、ロータップ試験篩振とう機及びＪＩＳ  Ｚ８８０１−２０００標準篩いを用いて、ペリーズ・ケミカル・エンジニアーズ・ハンドブック第６版（マックグローヒル・ブック・カンパニー、１９８４，２１頁）に記載の方法で行う（以下、粒子径の測定は本方法による。）。
【００９６】
粒子状の形態を得る方法としては、最終的に粒子状になれば特に限定はないが、例えば、下記（ｉ）〜（iv）等の方法が挙げられる。
（ｉ）必要により溶媒を用いて、前記共重合性架橋剤を共重合して高分子（１）の架橋体（Ａ）を作成し、必要により乾燥等の方法で溶媒を留去し、公知の粉砕方法を用いて粉砕して粒子状とする方法。
【００９７】
（ii）必要により溶媒を用いて、重合して高分子（１）を作成した後、前記反応性架橋剤又は照射等の手段により、高分子（１）を架橋した後、必要により乾燥等の方法で溶媒を留去し、公知の粉砕方法を用いて粉砕して粒子状とする方法。
【００９８】
（iii）前記カルボキシル基及び／又はスルホン酸基含有モノマー及び必要により他モノマー（ｂ）を前記共重合性架橋剤の存在下、必要により溶媒を用いて共重合して架橋し高分子化した後、前記オニウムカチオン化合物を添加し、酸基のプロトンを所定量オニウムカチオンに置換した後、必要により乾燥等の方法で溶媒を留去し、公知の粉砕方法を用いて粉砕して粒子状とする方法。
【００９９】
（iv）前記カルボキシル基及び／又はスルホン酸基含有モノマー及び必要により他モノマー（ｂ）を前記共重合性架橋剤の非存在下必要により溶媒を用いて共重合して未架橋の高分子とした後、前記オニウムカチオン化合物及び反応性架橋剤や放射線照射を行うことにより、酸基のプロトンを置換するのと同時に高分子を架橋し、必要により乾燥等の方法で溶媒を留去し、公知の粉砕方法を用いて粉砕して粒子状とする方法。
【０１００】
これらの燃料電池用燃料貯蔵物（以下燃料貯蔵物という）の架橋体（Ａ）の形状を粒子状にする過程で、必要により行う乾燥は、公知の乾燥方法で良く、例えば通気乾燥（循風乾燥機等）、透気乾燥（バンド型乾燥機等）、減圧乾燥（減圧乾燥機等）、接触乾燥（ドラムドライヤー等）等を挙げることができる。
【０１０１】
乾燥する場合の乾燥温度に関しては、ポリマー等の劣化や過度の架橋が起こらなければ特に限定はないが、好ましくは０〜２００℃、さらに好ましくは、５０〜１５０℃である。形状を粒子状とする場合の、粉砕方法も公知の方法で良く、例えば、衝撃粉砕（ピンミル、カッターミル、ボールミル型粉砕機やＡＣＭパルペライザー等の高速回転型粉砕機等）、空気粉砕（ジェット粉砕機等）、凍結粉砕等の方法を挙げることができる。
【０１０２】
このようにして粒子状の架橋体（Ａ）が得られる。本発明において、このように粒子状化した燃料貯蔵物中の架橋体（Ａ）は、燃料を吸収する能力がある。
【０１０３】
本発明の燃料電池システムの燃料カートリッジに収容する燃料組成物は、種々の形態に加工でき、その形態は特に限定されないが、好ましい形態としては粒子状、シート状、一体ゲル化の形態を挙げることができる。
【０１０４】
以下、好ましい形態の作成方法について説明するが、形態によりその作成方法、好ましい作成方法等が若干異なるので、それぞれについて説明する。
【０１０５】
粒子状の燃料貯蔵物は、粒子状の架橋体（Ａ）に燃料を吸収させたものでもよいし、架橋体（Ａ）に燃料を吸収させた後粒子状としてもよい。粒子状にする方法は、上記の架橋体（Ａ）を製造する方法と同じでよい。体積平均粒子径等は架橋体（Ａ）と同じものが好ましい。
【０１０６】
このように粒子状化した燃料組成物は、燃料を吸収する能力がある。この本発明の燃料貯蔵物中の架橋体（Ａ）の吸収量は、対象とする燃料の種類や前記ポリマー組成、又はゲル強度等により種々変化し、該架橋体（Ａ）を燃料貯蔵物として使用する場合は、メタノールに対する吸収量を１０〜１０００ｇ／ｇに設計するのが好ましく、５０〜９００ｇ／ｇに設計するのがさらに好ましい。吸収量が１０ｇ／ｇ以上であれば、従来の非イオン系吸収剤に比べ保液量が大幅に大きく、１０００ｇ／ｇ以下であると液体燃料を保液した燃料貯蔵物のゲル強度が弱すぎるという問題がない。
【０１０７】
次に燃料組成物の形状をシート状とする場合に関して説明する。
シート状にする場合の方法としては、例えば、下記（ｖ）〜（vii）の方法を挙げることができる。
【０１０８】
（ｖ）前記粒子状の架橋体（Ａ）を不織布や紙等の間に挟み込んでサンドイッチシートとし、燃料を吸収させる方法。
【０１０９】
（vi）前記高分子（１）の未架橋体を不織布、織布、紙及びフィルムよりなる群から選ばれる１又は２以上の基材に含浸及び／又は塗工した後、前記架橋剤による架橋、前記放射線照射による架橋及び加熱による架橋からなる群から選ばれる１又は２以上の架橋手段を用いて高分子（１）を架橋するとともに、必要により溶媒を留去しシート化した後、燃料を吸収させる方法。
【０１１０】
（vii）３０〜１００モル％のプロトンを前記オニウムカチオンで置換したカルボキシル基及び／又はスルホン酸基含有モノマー２０〜１００質量％と、他の共重合可能なモノマーを０〜８０質量％、前記架橋剤からなる混合溶液を、不織布、織布、紙及びフィルムよりなる群から選ばれる１又は２以上の基材に含浸及び／又は塗工した後、該基材を重合開始剤及び／又は放射線等の照射による架橋、加熱による架橋の群から選ばれる１又は２以上の架橋手段を用いて重合し、必要により溶媒を留去することによりシート化した後、燃料を吸収させる方法。
【０１１１】
これらの方法の中で、作成したシート（Ｂ）の厚みの調整の容易さや作成したシートの吸収速度等の観点から、（vi）又は（vii）が好ましい。形状をシート状とした場合のシート（Ｂ）の厚みは、１〜５００００μｍが好ましく、５〜３００００μｍがさらに好ましく、１０〜１００００μｍが特に好ましい。シートの厚みが、１μｍ以上であると架橋体（Ａ）の目付量が少なくなりすぎず、５００００μｍ以下ではシートの厚みが厚すぎることがない。シート長さや巾に関しては、使用する大きさにより適宜選択でき、特に限定はないが、好ましい長さは０．０１〜１０ｍ、好ましい巾は０．１〜３００ｃｍである。前記シート（Ｂ）における本発明の高分子の架橋体の目付量に関しては、特に限定はないが、対象とする液体燃料の吸収・保液能力、また厚みが厚くなりすぎないこと等を加味すると、目付量は、１０〜３０００ｇ／ｍ２が好ましく、２０〜１０００ｇ／ｍ２がさらに好ましい。
【０１１２】
形態をシート状とするために必要により使用する、不織布、織布、紙、フィルム等の基材は公知のもので良く、例えば、目付量が１０〜５００ｇ程度の合成繊維及び／又は天然繊維からなる不織布又は織布、紙（上質紙、薄葉紙、和紙など）、合成樹脂からなるフィルム、並びにこれらの２つ以上の基材及びこれらの複合体を例示することができる。
【０１１３】
これらの基材の中で、好ましいものは、不織布、及び不織布とプラスチックフィルム又は金属フィルムとの複合体であり、特に好ましいものは、不織布、及び不織布とプラスチックフィルムとの複合体である。
【０１１４】
これら基材の厚みに関しては特に限定はないが、通常１〜５００００μｍ、好ましくは１０〜２００００μｍである。厚みが、１μｍ未満であると、所定量の前記高分子（１）の含浸や塗工が難しく、一方、厚みが５００００μｍを越えるとシートが厚すぎて燃料貯蔵物としたときに全体のカサが大きくなって使用しにくくなる。基材への、高分子（１）の塗工方法や含浸方法は、公知の方法で良く例えば、通常のコーティングやパディング等の方法を適用すれば良く、コーティングやパディング処理を行った後、重合や希釈、粘度調整等のために使用した溶媒を、必要により乾燥等の方法で留去しても良い。
【０１１５】
このようにして作成した架橋体（Ａ）を含有するシートは、燃料を効率よく吸収するので、シート型燃料貯蔵物として用いられる。このシート型燃料貯蔵物における燃料に対する吸収量も、燃料の供給時間が十分に長ければ特に限定はないが、０．１〜５００ｇ／ｃｍ２のものが好ましく、１〜４００ｇ／ｃｍ２のものがさらに好ましい。吸収量が０．１ｇ／ｃｍ２以上であると液体燃料を十分に吸収できて、５００ｇ／ｃｍ２以下であると液体燃料を吸収したシートが厚くなりすぎない。
【０１１６】
前記架橋体（Ａ）と燃料とからなる一体ゲル化型燃料貯蔵物における前記架橋体（Ａ）／燃料の比率は、好ましくは０．１〜９９／１〜９９．９質量％であり、さらに好ましくは０．５〜５０／５０〜９９．５質量％、特に好ましくは１〜３０／７０〜９９質量％であり、最も好ましくは１〜２０／８０〜９９質量％である。該架橋体（Ａ）の比率が０．１質量％以上であると、生成した燃料含有ゲルのゲル強度が弱く、全体をゲル化できない場合がなく、一方含有量が、９９質量％以下であると該架橋体（Ａ）の含有量が多すぎるために、必要とする燃料の添加量が低すぎて電池の放電時間が短くなることがない。
【０１１７】
一体ゲル化型燃料貯蔵物に使用する燃料も、前記のものと同じ物が使用できる。一体ゲル化型燃料貯蔵物の作成方法としては、例えば、（viii）前述した本発明の粒子状の架橋体（Ａ）に所定量の燃料を添加する方法、（ix）該架橋体（Ａ）を含有するシートに燃料を添加する方法でも良いが、これらの燃料含有ゲルは、下記（ｘ）や（xi）等に挙げた方法で一体化したゲルを作成できるものが好ましい。
【０１１８】
（ｘ）前記高分子（１）を燃料に溶解し、該高分子（１）を前記架橋剤による架橋、放射線照射による架橋、加熱による架橋のいずれかの架橋手段で架橋することにより一体化したゲルとする方法。
【０１１９】
（xi）燃料中で、前記オニウムカチオンで３０〜１００モル％のプロトンを置換したカルボキシル基及び／又はスルホン酸含有モノマー２０〜１００質量％、及び必要により他の共重合可能なモノマーを０〜８０質量％を、前記共重合性架橋剤の存在下重合することにより、一体化したゲルとする方法。
【０１２０】
架橋体及び燃料からなるゲルの形態は適宜選択することができ、形状としては、例えば、シート状、ブロック状、球状、円柱状などの形状を例示することができる。これらの中で燃料貯蔵物として使用する場合、好ましい形状はシート状、ブロック状又は円柱状である。
【０１２１】
シート状ゲルとする場合のゲルの厚みは、１〜５００００μｍが好ましく、１０〜２００００μｍがさらに好ましい。シート状ゲルの巾や長さに関しては、その使用目的や場所、用途等に合わせて適宜選択すればよい。
【０１２２】
これらの形状のゲルの作成方法も、特に限定はなく、例えば、作成したい形状に合わせた容器中やセル中でゲル化させる方法や、離型紙、フィルム、不織布等の上に、前記高分子（１）やモノマー等と液体燃料との混合物を積層又はコーティング等することによりシート状のゲルを作成する方法等を例示できる。
【０１２３】
燃料組成物には、必要に応じて他のゲル化剤（脂肪酸石鹸、ジベンザルソルビット、ヒドロキシプロピルセルロース、ベンジリデンソルビトール、カルボキシビニルポリマー、ポリエチレングリコール、ポリオキシアルキレン、ソルビトール、ニトロセルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、アセチルブチルセルロース、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ＡＢ樹脂、アクリル樹脂、アセタール樹脂、ポリカーボネート、ナイロン、フェノール樹脂、フェノキシ樹脂、ユリア樹脂、アルキッド樹脂、ポリエステル、エポキシ樹脂、フタル酸ジアリル樹脂、ポリアロマー等）や吸着剤（デキストリン、デキストラン、シリカゲル、シリカ、アルミナ、モレキュラーシーブ、カオリン、珪藻土、カーボンブラック、活性炭等）、増粘剤、結着剤、燃料を化学変換して非流動化させる物質よりなる群から選ばれる１種又は２種以上を配合してもよい。これらは、それぞれの機能を発揮できるものであれば特に限定はなく、固体、液体のものを問わない。また、燃料貯蔵物を作成する任意の段階で配合すればよい。
【実施例】
【０１２４】
以下に実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、何ら以下の実施例に限定されるものではない。
【０１２５】
〔製造例１〕
１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン（ＢＨＣ）２６．８ｇ（０．１ｍｏｌ）をメタノール５０ｍｌに加熱溶解して再結晶を行うことにより、ＢＨＣ：メタノール＝１：１（モル比）でメタノール含有率１１質量％の固体状のメタノール包接化合物を得た。
【０１２６】
〔製造例２〕
１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン（ＴＨＰＥ）３９．８ｇ（０．１ｍｏｌ）をメタノール１００ｍｌに加熱溶解して再結晶を行うことにより、ＴＨＰＥ：メタノール＝１：２（モル比）でメタノール含有率１４質量％の固体状のメタノール包接化合物を得た。
【０１２７】
〔製造例３〕
アクリル酸３６０ｇ（５モル）、ペンタエリスリトールトリアリルエーテル１．０８ｇ及び水１１４０ｇを２リットルの断熱重合槽に入れた。モノマー溶液の温度を０℃まで冷却して、溶液に窒素を通じて溶存酸素を低下させた後、重合開始剤として２，２’−アゾビス（２−アミジノプロパン）ハイドロクロライド０．３６ｇと３５％過酸化水素水３．１ｇとＬ−アスコルビン酸０．３８ｇとを添加し、重合を開始させた。重合後、生成した含水ゲルを、ミートチョッパーを用いて細分化した後、このゲルに、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウムカチオンのメチル炭酸塩（分子量：２０３）の６０％メタノール溶液（三洋化成工業社製）１３５３ｇ（４モル）を添加したところ、脱炭酸及び脱メタノールが起こったのが観察された。前記イミダゾリニウムカチオンを添加したゲルを、バンド型乾燥機（透気乾燥機、井上金属工業社製）を用いて、１００℃の熱風をゲルに透気して、溶媒として使用した水及び副成したメタノールを留去し、乾燥した。得られた乾燥物を、カッターミルを用いて粉砕し、平均粒径４００μｍの粒子状の架橋体を作成し、この粒子状の架橋体２０ｇにメタノールを１００ｇ吸収させて、燃料組成物（Ａ１）を得た。
【０１２８】
〔実施例１〜３〕
製造例１〜３で得られたメタノール包接化合物又は燃料組成物（Ａ１）を収容した燃料カートリッジ４を、図１及び図２に示す燃料電池システム１の収容部材２に挿入口５から挿入し、押ボタン１３を押圧して燃料カートリッジ４を押し下げ、水放出部材７を押圧圧縮して水を燃料カートリッジ４に流入させたところ、いずれの場合にもメタノール水溶液が生成され、このメタノール水溶液が燃料極８に供給されることにより、燃料電池セル３により発電させることができた。
また、この燃料電池システムを１ｍの高さから落下させても水漏れ等は生じず、４８時間室温で放置しても同様に燃料電池により発電させることができた。
【図面の簡単な説明】
【０１２９】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る燃料電池システムを概略的に示す斜視図である。
【図２】本発明の第１の実施形態に係る燃料電池システムの縦断面図である。
【図３】本発明の第２の実施形態に係る燃料電池システムを概略的に示す縦断面図である。
【符号の説明】
【０１３０】
１，２１…燃料電池システム
２，２２…収容部材
３，２３Ａ，２３Ｂ…燃料電池セル
４，２４…燃料カートリッジ
５…挿入口
６…カートリッジ収容部
７…水放出部材
８，３２…燃料極
１３…押ボタン（押圧手段、押圧部材）
２７…開閉蓋（押圧手段）
【図１】
2006318684.tif 000003
【図２】
2006318684.tif 000004
【図３】
2006318684.tif 000005