(57)【要約】【課題】  高導電性を有し、かつトランスファー成形や射出成形といった高効率の成形方法に容易に適用し得る導電性樹脂組成物、並びに高強度で高導電性の燃料電池用セパレータ及びその他の成形体を提供する。【解決手段】  エポキシ樹脂と、硬化剤と、一般式「X−NH−CO−NYZ（Xは飽和または不飽和アルキル基及びこれらの誘導体、アリール基及びその誘導体であり、Y、Zは同一または異なっていても良い飽和もしくは不飽和アルキル基である）」で表される尿素誘導体からなる硬化促進剤と、膨張黒鉛を含む炭素材料とを含有する導電性エポキシ樹脂組成物、並びに前記導電性エポキシ樹脂組成物を成形してなる燃料電池用セパレータ及び他の成形体。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂と、硬化剤と、一般式「X−NH−CO−NYZ（Xは飽和または不飽和アルキル基及びこれらの誘導体、アリール基及びその誘導体であり、Y、Zは同一または異なっていても良い飽和もしくは不飽和アルキル基である）」で表される尿素誘導体からなる硬化促進剤と、膨張黒鉛を含む炭素材料とを含有することを特徴とする導電性エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
硬化促進剤が、一般式（Ｉ）、（II）または（III）で表される尿素誘導体であることを特徴とする請求項１記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
【化１】
2006152170.tif 000011
【化２】
2006152170.tif 000012
【化３】
2006152170.tif 000013
【請求項３】
硬化促進剤が、（１）、（２）または（３）で表される尿素誘導体であることを特徴とする請求項２記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
【化４】
2006152170.tif 000014
【請求項４】
硬化剤が、ビフェニル型フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、フェノールノボラック及びクレゾールノボラックの少なくとも１種であることを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
エポキシ樹脂が、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、テトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂及びトリフェニルメタン型エポキシ樹脂の少なくとも１種であることを特徴とする請求項１〜４の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
炭素材料の５〜１００質量％が膨張黒鉛であり、残部が人造黒鉛、天然燐状黒鉛、土壌黒鉛、カーボンブラック及びカーボンファイバーの少なくとも１種であることを特徴とする請求項１〜５の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
炭素材料が全量の３５〜８５質量％を占めることを特徴とする請求項１〜６の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
【請求項８】
硬化促進剤がエポキシ樹脂１００重量部に対して０．１１〜２０重量部であることを特徴とする請求項１〜７の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
【請求項９】
滑剤をエポキシ樹脂１００重量部に対して１〜２０重量部含有することを特徴とする請求項１〜８の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
【請求項１０】
エポキシ樹脂と、硬化剤と、一般式「X−NH−CO−NYZ（Xは飽和または不飽和アルキル基及びこれらの誘導体、アリール基及びその誘導体であり、Y、Zは同一または異なっていても良い飽和もしくは不飽和アルキル基である）」で表される尿素誘導体からなる硬化促進剤と、膨張黒鉛を含む炭素材料とを所定比率で配合してなる混合物を溶融混練することを特徴とする導電性エポキシ樹脂組成物の製造方法。
【請求項１１】
前記混合物を常温で予備混合した後、６０〜１４０℃の温度で混練することを特徴とする請求項１０記載の導電性エポキシ樹脂組成物の製造方法。
【請求項１２】
請求項１〜９の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物をトランスファー成形または射出成形してなることを特徴とするエポキシ樹脂成形体。
【請求項１３】
請求項１〜９の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物からなることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、導電性を有するエポキシ樹脂組成物及びその製造方法に関する。また、本発明は、この導電性エポキシ樹脂組成物を成形してなる燃料電池用セパレータ、あるいは各種成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池用セパレータは、熱硬化性樹脂と黒鉛等の導電性充填材との混合物から構成されるが、その製造に当たり、導電性充填材を均一分散させるために、熱硬化性樹脂の溶融物に導電性充填材を添加し、混練する溶融混練法が用いられる。しかし、熱硬化性樹脂としてフェノール樹脂（例えば、特許文献１参照）やエポキシ樹脂（例えば、特許文献２参照）が一般に使用されているが、フェノール樹脂を用いた場合、樹脂組成物に温度安定性がないために、溶融混練中に硬化してしまい、得られる燃料電池用セパレータは強度が低いものとなる可能性が高い。また、硬化剤としてヘキサメチレンテトラミン等のアミン系化合物を用いるため、成形体からアンモニウムイオン等の溶出があり、燃料電池用セパレータの液絡の原因ともなる。エポキシ樹脂を用いた場合も同様であり、溶融混練中に硬化して強度が低下する可能性が高く、また導電性も低くなる傾向にあり、更には硬化剤としてジシアンジアミド等のアミン系化合物を用いることから燃料電池用セパレータの液絡の原因ともなる。
【０００３】
一方、導電性充填材として、一般的に人造黒鉛が用いられているが、十分な導電性を確保するためには樹脂組成物中に６０重量％以上配合する必要がある。そのため、相対的に樹脂量が少なくなり、樹脂組成物の流動性が低下するため、成形方法も圧縮成形が主流であり、生産性を高める上での大きな障害になっている。
【０００４】
【特許文献１】特開平８−２２２２４１号公報
【特許文献２】特開平１１−２０４１２０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上述したように、従来の燃料電池用セパレータ成形原料では、溶融混練中の硬化による強度低下、並びに導電性時充填材の多量配合による流動性の低下の問題を抱えている。
【０００６】
そこで、本発明は、高導電性を有し、かつトランスファー成形や射出成形といった高効率の成形方法に容易に適用し得る導電性樹脂組成物を提供することを目的とする。また、このような導電性樹脂組成物を成形してなり、高強度で高導電性の燃料電池用セパレータ及びその他の成形体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記の目的を達成するために、本発明は以下を提供する。
（１）エポキシ樹脂と、硬化剤と、一般式「X−NH−CO−NYZ（Xは飽和または不飽和アルキル基及びこれらの誘導体、アリール基及びその誘導体であり、Y、Zは同一または異なっていても良い飽和もしくは不飽和アルキル基である）」で表される尿素誘導体からなる硬化促進剤と、膨張黒鉛を含む炭素材料とを含有することを特徴とする導電性エポキシ樹脂組成物。
（２）硬化促進剤が、一般式（Ｉ）、（II）または（III）で表される尿素誘導体であることを特徴とする上記（１）記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
【０００８】
【化５】
2006152170.tif 000002
【０００９】
【化６】
2006152170.tif 000003
【００１０】
【化７】
2006152170.tif 000004
【００１１】
（３）硬化促進剤が、（１）、（２）または（３）で表される尿素誘導体であることを特徴とする上記（２）記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
【００１２】
【化８】
2006152170.tif 000005
【００１３】
（４）硬化剤が、ビフェニル型フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、フェノールノボラック及びクレゾールノボラックの少なくとも１種であることを特徴とする上記（１）〜（３）の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
（５）エポキシ樹脂が、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、テトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂及びトリフェニルメタン型エポキシ樹脂の少なくとも１種であることを特徴とする請求項上記（１）〜（４）の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
（６）炭素材料の５〜１００質量％が膨張黒鉛であり、残部が人造黒鉛、天然燐状黒鉛、土壌黒鉛、カーボンブラック及びカーボンファイバーの少なくとも１種であることを特徴とする上記（１）〜（５）の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
（７）炭素材料が全量の３５〜８５質量％を占めることを特徴とする上記（１）〜（６）の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
（８）硬化促進剤がエポキシ樹脂１００重量部に対して０．１〜２０重量部であることを特徴とする上記（１）〜（７）の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
（９）滑剤をエポキシ樹脂１００重量部に対して１〜２０重量部含有することを特徴とする上記（１）〜（８）の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物。
（１０）エポキシ樹脂と、硬化剤と、一般式「X−NH−CO−NYZ（Xは飽和または不飽和アルキル基及びこれらの誘導体、アリール基及びその誘導体であり、Y、Zは同一または異なっていても良い飽和もしくは不飽和アルキル基である）」で表される尿素誘導体からなる硬化促進剤と、膨張黒鉛を含む炭素材料とを所定比率で配合してなる混合物を溶融混練することを特徴とする導電性エポキシ樹脂組成物の製造方法。
（１１）前記混合物を常温で予備混合した後、６０〜１４０℃の温度で混練することを特徴とする上記（１０）記載の導電性エポキシ樹脂組成物の製造方法。
（１２）上記（１）〜（９）の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物をトランスファー成形または射出成形してなることを特徴とするエポキシ樹脂成形体。
（１３）上記（１）〜（９）の何れか１項に記載の導電性エポキシ樹脂組成物からなることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の導電性エポキシ樹脂組成物は、特定の尿素系硬化促進剤により溶融混練中の硬化が抑えられて流動性が高まり、トランスファー成形や射出成形による成形が可能になり、更には金型への高充填が可能になり、高強度の成形体を効率良く製造できる。また、導電性充填材も導電性に優れた膨張黒鉛を含むため、少ない使用量で十分な導電性を確保できることから、導電性充填材のコスト低減が可能で、相対的に樹脂量が多くなることから流動性の更なる向上を図ることができる。
【００１５】
また、本発明の燃料電池用セパレータをはじめとする成形体は、上記導電性エポキシ樹脂組成物を成形して得られるため、高強度で導電性にも優れたものとなる。また、特定の尿素系硬化促進剤は、燃料電池用セパレータの液絡を起こす原因となるアンモニウムイオン等を含まず、高性能で信頼性の高いものとなる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明に関して詳細に説明する。
【００１７】
本発明の導電性エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤及び炭素材料を必須成分として含む。
【００１８】
エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂が好ましく、具体的にはビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、テトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂を好適に使用することができる。中でもオルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂、ナフタレン骨格含有エポキシ樹脂またはビフェニル骨格含有エポキシ樹脂が好ましい。これらは、それぞれ単独でも、２種類以上を適当な比率で併用しても良い。尚、エポキシ当量は１００〜３００ｇ／ｅｑが好ましい。
【００１９】
硬化剤としては、上記エポキシ樹脂と硬化反応するものであれば特に制限なく使用することができる。中でもフェノール樹脂が好ましく、ビフェニル型フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、フェノールノボラック及びクレゾールノボラックの少なくとも１種を含有するエポキシ樹脂組成物であり、特にノボラック型フェノール樹脂が好適に用いられ、これらのいずれか１種類を単独で使用しても、あるいは、２種類以上を適当な比率で併用しても良い。硬化剤の配合量は、エポキシ樹脂１００重量部に対して、２０〜１２０重量部、好ましくは３０〜９５重量部の割合で配合されるが、この配合割合は、エポキシ樹脂中に含まれるエポキシ基１個当たり、フェノール性水酸基が０．５〜２．０個、好ましくは約１個となるような割合に相当する。この範囲は、硬化が十分に進行し、成形物の物性を維持するのに好適な範囲である。
【００２０】
硬化促進剤としては、一般式「X−NH−CO−NYZ（Xは飽和または不飽和アルキル基とこれらの誘導体、またはアリール基とこれらの誘導体、Y、 Zは同一または異なっていても良い飽和もしくは不飽和アルキル基）」で表される尿素誘導体を用いる。中でも、以下に示す一般式（Ｉ）〜（III）で表されるアルキル系尿素誘導体が好ましい。
【００２１】
【化９】
2006152170.tif 000006
【００２２】
【化１０】
2006152170.tif 000007
【００２３】
【化１１】
2006152170.tif 000008
【００２４】
上記各アルキル系尿素誘導体において、Ｒ3〜Ｒ6の低級アルキル基または低級アルコキシ基としては、メチル基、エチル基、プロピル基及びブチル基、またはそれに相当するアルコキシ基が好ましい。
【００２５】
上記一般式（Ｉ）で表されるアルキル系尿素誘導体の具体例としては、３−フェニル−１、１−尿素、３−（ｐ−クロルフェニル）１、１−尿素、３−（３、４−ジクロルフェニル）−１、１−尿素、３−（o−メチルフェニル）−１、１−尿素、３−（ｐ−メチルフェニル）−１、１−尿素、３−（メトキシフェニル）−１、１−尿素、３−（ニトロフェニル）−１、１−尿素等を挙げることができる。
【００２６】
また、一般式（II）で表されるアルキル系尿素誘導体の具体例としては、１、１’−フェニレンビス（３、３−尿素）、１、１’−（４−メチル−ｍ−フェニレン）−ビス（３、３−尿素）等が挙げられる。
【００２７】
上記の中でも、下記（１）、（２）、（３）の化合物が特に好ましい。
【００２８】
【化１２】
2006152170.tif 000009
【００２９】
上記のアルキル系尿素誘導体を含有させることにより、６０〜１４０℃での熱安定性が大幅に向上するため、溶融混練中に硬化反応が起こらなくなり、流動性が大幅に高まる。また、トランスファー成形や射出成形ではシリンダー内が１００℃近辺となるが、上記のようにこのような温度でも硬化せず、即ちシリンダー内では硬化が進行せず、金型に高充填でき、しかも金型内で急速に硬化するため、得られる成形体は高強度となる。このように、本発明の導電性エポキシ樹脂組成物は、射出成形が可能になり、生産性も高まる。
【００３０】
また、混練中の硬化を抑制するために、硬化剤及び硬化促進剤以外の原料と、エポキシ樹脂と、導電性充填材とを混練して予備コンパウンドを製造し、成形前に予備コンパウンドに硬化剤及び硬化促進剤を添加して混練することも行なわれるが、製造工程が２工程となり複雑となる。これに対し本発明では、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤及び炭素材料を一度に混練でき、製造コスト上有利となる。
【００３１】
上記の効果を得るためには、硬化促進剤は、エポキシ樹脂１００重量部に対して０．１〜２０重量部配合されるのが好ましく、５〜１５重量部の割合で配合されるのがより好ましい。硬化促進剤の配合量が下限値を下回ると金型内での硬化時間が長くかかり、上限値を上回ると１００℃近辺での熱安定性が損なわれる恐れがある。
【００３２】
炭素材料は、膨張黒鉛を必須成分として含む。通常の鱗片状黒鉛は、薄板状の結晶が積層されたものである。これに対して、膨張黒鉛とは、鱗片状黒鉛を濃硫酸や硝酸や過酸化水素水等で処理し、薄板状結晶の隙間にこれら薬液をインターカレートさせ、さらに加熱してインターカレートされた薬液が気化する際に薄板状結晶の隙間を広げることによって得られる黒鉛である。膨張黒鉛は、鱗片状黒鉛や球状黒鉛と比較して嵩密度が低く、表面積が大きく、粒子はより薄い薄板状となっているため、樹脂と混合した際に容易に導電パスを形成し、成形体の導電性が飛躍的に向上する。そのため、使用量を低減でき、相対的に樹脂量を増すことができるため、樹脂組成物の流動性を高めることができる。また、膨張黒鉛は薄板状となっているため、人造黒鉛や天然黒鉛と比較して柔軟であり、これを使用する成形体も柔軟なものとなる。
【００３３】
炭素材料の全てを膨張黒鉛としてもよく、一部を膨張黒鉛とし、それ以外を他の炭素材料としても良い。他の炭素材料としては、例えば、人造黒鉛、天然鱗片状黒鉛、土壌黒鉛、カーボンブラック、カーボンファイバー等が好適である。炭素材料に占める膨張黒鉛の割合は、好ましくは５〜１００質量％、より好ましくは２０〜８０質量％、さらに好ましくは３０〜７０質量％、特に好ましくは４０〜６０質量％である。膨張黒鉛の比率が低い場合は、接触抵抗が高くなる。また、膨張黒鉛は嵩密度が低いため、膨張黒鉛の比率が高い場合はコンパウンド作製の混練時の材料ハンドリング性が悪く、作業環境を汚す懸念がある。
【００３４】
また、炭素材料は、全体として樹脂組成物全量の３５〜８５質量％となるように配合される。配合量が３５質量％では十分な導電性を確保できず、８５質量％を越えると樹脂組成物の流動性が低下する。
【００３５】
本発明の導電性エポキシ樹脂組成物には、必要に応じて、種々の樹脂用添加剤を配合することができるが、中でも滑剤が好ましい。滑剤としては、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤を含む硬化物から相分離を起こす特性を有するものが好ましい。更に、成形時に表面に滲み出て、離型を補助するものが好ましく、さらには流動性を向上させかつ成形品表面の外観が悪くならないものが好ましい。エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤と相溶すると、滑剤が滲み出さないため、離型不良を起こし、また滑剤が全てブリードして樹脂中に分散できないと油浮きやフローマークの外観不良となる。このような特性を備える滑剤としては、天然ワックス類、合成ワックス類、直鎖脂肪酸の金属塩、酸アミド、エステル類、パラフィン等が挙げられるが、これらに限定されない。
【００３６】
滑剤の配合量は、エポキシ樹脂１００重量部に対して１〜２０重量部、好ましくは１〜５重量部である。滑剤の配合量が少なすぎるときは、溶融混合時に樹脂組成物が混練機へ付着するため練り性が低下し、また、樹脂組成物の混練機への付着が強固な場合には混練機表面の清掃が必要となり、連続して製造できないという問題が生じる。また、滑剤の配合量が多すぎると成形時において滑剤が金型へ付着するが、滑剤の金型への付着が多い場合には、金型の清掃が必要になり、連続して成形できないという問題が生じる。
【００３７】
本発明の導電性エポキシ樹脂組成物を得る方法としては、上述の各材料を用いて従来公知の方法で混練して、粉砕する方法を挙げることができる。各材料の添加順序は、適宜選択して実施することができる。例えば、混練機にエポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤及び炭素材料、必要に応じて滑剤を任意の順序で投入し、加熱条件下、例えば６０〜１４０℃で溶融混練し、得られた溶融混練物を冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。尚、溶融混練の前に、常温で予備混練を行なうこともできる。
【００３８】
上記製造工程において、溶融混練温度６０〜１４０℃は、樹脂の溶融温度以上かつ完全硬化をしない温度である。また、用いる混練機としては、前記温度に加熱する機構を有しかつ混練に際して十分なせん断力を発生して炭素材料を均一に分散できるものであれば特に制限されないが、単軸押出機、二軸押出機、多軸坤出機に大別されるスクリユー型や、単軸ニーダー、二軸ニーダーに大別されるロータ型等が挙げられ、せん断力を加えるために加圧状態で混練する。このとき、好適には０．１kg/cm2以上のせん断応力が得られるように、加圧を調整する。
【００３９】
従来、混練中の硬化を防ぐために、エポキシ樹脂、導電性充填材及び炭素材料を含む原料を混練したのち、粉砕して予備コンパウンドを製造する工程と、得られた予備コンパウンドと硬化剤及び硬化促進剤とを混練し、粉砕して最終コンパウンドを製造する工程とからなる多段練り工程を行なっているが、本発明では上記した特定の硬化促進剤により温度安定性に優れるために、このような２段練り、あるいは更に多段の練り工程を採用しなくてもよく、製造コストの上でも有利となる。
【００４０】
上記したように、本発明における重要な点は、温度潜在性に優れる特定の尿素系硬化促進剤と、導電性を大幅に向上させる膨張黒鉛とを併用することに大きな意味がある。尿素系硬化促進剤を用いても膨張黒鉛を用いなかった場合、温度潜在性を有する樹脂組成物を得ることができるが、膨張黒鉛を用いたときと同様の導電性を得るためには樹脂量を減らさなければならない。即ち、樹脂組成物の流動性を向上させる樹脂量が減り、流動性を低下させる炭素材料の使用量が増し、成形性が大幅に低下する。また、膨張黒鉛を用いても尿素系硬化促進剤を用いなかった場合、樹脂組成物の溶融混合時もしくは射出成形等におけるスクリュー内での温度潜在性が低下する。そのため、溶融混練時やスクリュー内で硬化反応が進行し、トルクが急激に上昇し、膨張黒鉛が砕かれてしまう。その結果、成形体の強度も低下し、導電性も大幅に低下する。これに対し、尿素系硬化促進剤と膨張黒鉛とを併用することにより、このような問題が解消される。その機構は、以下によるものと推察される。
【００４１】
尿素系硬化促進剤により樹脂組成物の温度潜在性が得られ、溶融混練時もしくは射出成形等におけるスクリュー内での硬化反応が抑制され、トルクの上昇を抑えることが可能となる。トルクの上昇が抑制されると、樹脂組成物中の膨張黒鉛の粉砕が最小限に抑えられる。鱗片状黒鉛や球状黒鉛と比較して嵩密度が低く、表面積が大きく、粒子はより薄い薄板状となっている膨張黒鉛が、樹脂と混合した際に粉砕されず、容易に導電パスを形成する。即ち、従来の硬化促進剤を用いたときは膨張黒鉛が粉砕され導電パスが形成され難いが、尿素系硬化促進剤を用いることにより、膨張黒鉛は粉砕されず、導電パスが形成されやすい。また、尿素系硬化促進剤と膨張黒鉛とを併用することで、尿素系硬化促進剤により高導電性を有する膨張黒鉛の粉砕を抑制できる効果は、樹脂組成物中で導電性を低下させる樹脂量を増やして樹脂組成物の流動性を上昇させ、その結果、成形性、コスト、ハンドリング性が大幅に向上する。
【００４２】
本発明の導電性エポキシ樹脂組成物は、上記のように、特に導電性及び流動性に優れたものとなる。そのため、この導電性エポキシ樹脂組成物を成形原料に用いることにより、機械的強度に優れかつ高い導電性を有する燃料電池用セパレータ等の成形体を得ることができる。また、成形に際して、高流動性であることからトランスファー成形や射出成形が可能であり、生産性にも優れる。
【実施例】
【００４３】
以下、本発明を実施例によってより具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
（実施例１〜８、比較例１〜４）
表１に示す配合にて各種材料をヘンシェルミキサーに投入し、常温で混合した後、温度８０℃の加圧ニーダーで溶融混練し、冷却後粉砕することにより各種エポキシ樹脂組成物を得た。そいて、得られたエポキシ樹脂組成物を射出成形し、成形品について以下の評価を行なった。結果を表１に示した。
【００４４】
（１）曲げ強度
ＪＩＳ−Ｋ７２０３に準じて測定した。
（２）全抵抗
図１に示す方法で成形品の貫通方向における抵抗を測定し、導電性の評価を行った。即ち、成形品から切り出した試験体１をカーボンペーパー２を介して電極３にセットし、電極間に流した電流（電流計４で測定）とカーボンペーパー間の電圧（電圧計５で測定）から電気抵抗を計算し、さらにこれに成形品の面積を掛けて貫通方向の抵抗率とした。
（３）流動性
ＪＩＳ−Ｋ−６９１１、熱硬化性プラスチック一般試験方法「押出式流れ、フェノール樹脂の流れの良いもの」に準じて求めた。流出量を流動性の指標とした。
（４）温度安定性
ムービングダイレオメータで１００℃におけるトルクの変化を測定し、２０分後のトルクの上昇が見られないものを「○」、上昇が見られるものを「×」とした。
【００４５】
【表１】
2006152170.tif 000010
【００４６】
表１に示すように、本発明に従い、尿素系硬化促進剤と膨張黒鉛とを含有する実施例の樹脂組成物は、温度安定性が良好で流動性にも優れ、これを成形した成形体も高強度で高導電性となる。これに対し、尿素系硬化促進剤を含有するもの膨張黒鉛を使用しない比較例１では、温度安定性及び流動性は良好であるが、成形体の強度及び導電性に劣っている。これとは逆に膨張黒鉛を含有するもの尿素系硬化促進剤を使用しない比較例２〜４では、温度安定性及び流動性に劣っている。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】実施例において全抵抗の測定方法を示す概略図である。
【符号の説明】
【００４８】
１  試験体
２  カーボンペーパー
３  電極
４  電流発生器
５  電圧計
【図１】
2006152170.tif 000015