(57)【要約】  【課題】ガスケット素材として利用するフッ素樹脂やシリコーン樹脂等とセパレータ素材との強固な一体成形が可能な燃料電池用セパレータ及びその製造方法を明らかにする。  【解決手段】（１）燃料電池用セパレータ本体にガスケットを一体成形する燃料電池用セパレータの製造方法において、セパレータ本体に対しプラズマ処理を施すこと、（２）燃料電池用セパレータ本体にガスケットを一体成形する燃料電池用セパレータの製造方法において、セパレータ本体に対し、異なる周波数帯域の高周波電力を複数の放電電極に印加するプラズマ処理を施すこと、を特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法である。【選択図】      図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池用セパレータ本体にガスケットを一体成形する燃料電池用セパレータの製造方法において、セパレータ本体に対しプラズマ処理を施すことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２】
燃料電池用セパレータ本体にガスケットを一体成形する燃料電池用セパレータの製造方法において、セパレータ本体に対し、異なる周波数帯域の高周波電力を複数の放電電極に印加するプラズマ処理を施すことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
燃料電池用セパレータ本体にガスケットを一体成形する燃料電池用セパレータの製造方法において、
（１）セパレータ本体に対し、異なる周波数帯域の高周波電力を複数の放電電極に印加するプラズマ処理を施し、
（２）このプラズマ処理されたセパレータ本体に射出成形によってガスケットを一体成形すること
を特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項４】
燃料電池用セパレータ本体にガスケットを一体成形する燃料電池用セパレータの製造方法において、
（１）セパレータ本体に対し、異なる周波数帯域の高周波電力を複数の放電電極に印加するプラズマ処理を施し、
（２）このプラズマ処理されたセパレータ本体にインサート成形によってガスケットを一体成形すること
を特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項５】
燃料電池用セパレータ本体が酸素、水素に対するガス不透過性、電気導電性、熱伝導性、機械強度、耐酸性を有する溝付き平面セパレータであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項６】
プラズマ処理が、
複数のセパレータ本体を間隔をあけてマガジンに収納してチャンバに配設し、該チャンバ内におけるマガジンの両側面（マガジンの開放方向によっては上・下）に異なる周波数帯域の高周波電力が印加される対構造の電極が対面構造で配置され、更に、チャンバの前記両電極の外側には該電極方向に向かってガスを供給するガス供給口が少なくとも２箇所設けられ、
チャンバのほぼ中央２方向には、ガス排出調整口が少なくとも２箇所設けられ、
電極でプラズマ化されたガスがセパレータ本体の両側面（マガジンの開放方向によっては上・下）方向から供給されて、
次いで、該ガス供給方向の両側面（マガジンの開放方向によっては上・下）方向にガス流を作ることで、
セパレータ本体の表面及び裏面の両面に対する均一なガス流の下でプラズマ処理が行われる処理方法であることを特徴とする請求項２〜４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項７】
インサート成形が、
上型と下型とを相対向して配置し、上型側のキャビティにゲートを通して溶融樹脂ないしゴム材料を射出充填することによって、下型側にセットされた燃料電池用セパレータ本体に樹脂ないしゴムの射出成形を行う燃料電池用セパレータ本体成形方法であって、
上記下型の上面に形成された凹部に、前記燃料電池用セパレータ本体をセットする可動支持体が嵌挿され、この可動支持体の下面重心位置を押圧機構のシャフトの先端により支持し、上型側に押圧すると共に、前記凹部の側面部と可動支持体の側面部との間に間隙を存在させることにより、燃料電池用セパレータ本体の上面が上型の下面に均等に面接触するように、前記可動支持体を前記凹部内で該シャフトによる押圧支持点を中心として傾斜させる成形方法であること
を特徴とする請求項４〜６のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項８】
インサート成形が、
上型と下型とを相対向して配置し、上型側のキャビティにゲートを通して溶融樹脂ないしゴム材料を射出充填することによって、下型側にセットされた燃料電池用セパレータ本体に樹脂ないしゴムの射出成形を行う燃料電池用セパレータ本体成形方法であって、
上記下型の上面に形成された凹部に、前記燃料電池用セパレータ本体を載置する可撓性を有する可動支持体を上下動自在に配置する共に、その下面を別々に作動する複数の押圧手段のシャフトの先端により支持し、該可動支持体を該押圧手段のシャフトの夫々により複数の位置で上型側に押圧して移動させ、該可動支持体の撓み変形により、燃料電池用セパレータ本体の上面が上型の下面に均等に接触するように設定して成形を行う方法であること
を特徴とする請求項４〜６のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法によって得られた燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータ及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、例えば、その主な構成部品として、カーボンプレート、金属プレート等の平面プレートよりなるセパレータと、ガスを反応させるための反応電極部（例えば、ＭＥＡ：Ｐｔを担持させた電極と電解質膜との一体品）と、ガスの拡散を促進させるためのガス拡散層と、ガスや冷媒をシールためのガスケットとを有している。
【０００３】
これらの構成部品にあって、各種のガスケット（パッキング）構造が提案されている。その１例を挙げれば、次の通りである。
【０００４】
特許文献１は、セパレータの両面に側端縁に沿って凹溝を形成して、セパレータ本体の両面の凹溝に嵌合する向かい合った凸条を有する断面Ｕ字形のガスケットを用いる構成を開示している。
【０００５】
特許文献２は、樹脂フィルムを底面に配設した断面山形のゴム製ガスケットを接着剤によりセパレータ本体のに貼着する構成を開示している。
【０００６】
特許文献３は、ガスケットを接着性ゴムで形成し、その接着性を利用してセパレータに接続する構成、及び、ガスケットを接着性を有しないゴムで形成し、接着剤を利用してセパレータ本体のに接続する構成を開示している。
【０００７】
特許文献４は、気体透過性の比較的小さなゴム材料、例えばフッ素ゴムで形成されたガスケットで気体流路部をシールし、気体透過性が比較的大きな、例えばシリコーンゴムで形成されたガスケットで冷却水流路などの気体流路以外の部分をシールする構成を開示している。
【０００８】
特許文献５は、ガスケットと高分子電解質膜とを接着剤を用いて一体化した構成を開示している。
【０００９】
特許文献６は、断面三角形ないし四角形のガスケットをセパレータ本体のの表面に貼り付ける構成を開示している。
【００１０】
これら特許文献１〜６に記載の技術は、別途成形したガスケットをその成形後に接着剤を用いてセパレータ本体に後付けしたり、凹溝等を利用し嵌合することで後付けしたりする構成である。
【特許文献１】特開２００２−２６０６９２号公報
【特許文献２】特開２００３−５６７０４号公報
【特許文献３】特開２００３−６８３３２号公報
【特許文献４】特開２００３−１５７８６６号公報
【特許文献５】特開２００３−２２９１４０号公報
【特許文献６】特開２００３−２２９１４５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
上記別体成形したガスケットをセパレータ本体の表面に配設する手法は、ガスケット自体の成形とセパレータへの機械的な組み込みという複雑な工程が必要であるから、製造コストが高くなるなることは避けられない。このことを考慮すると、予め成形されたセパレータをインサート（ワーク）として金型内に配設した上で、合成樹脂或いはゴムなどによりガスケットの成形を行なう、射出ないしインサート成形法によることは有益と考えられる。
【００１２】
本発明者等は、上記着想の実現のために実験を重ねたが、改善すべき点について幾つかの知見が得られた。１つの実験は、ガスケットを形成する素材として化学的耐性が高いフッ素樹脂やシリコーン樹脂を用いて、インサート成形の手法により、セパレータ本体の表面にガスケットを形成するものであったが、１部剥離などが生じることが判明した。
【００１３】
本発明は、上記に鑑み、ガスケット素材として利用するフッ素樹脂やシリコーン樹脂等とセパレータ素材との強固な一体成形が可能な燃料電池用セパレータ及びその製造方法を明らかにすることを課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記課題を解決する本発明は、下記構成を有する。
１．燃料電池用セパレータ本体にガスケットを一体成形する燃料電池用セパレータの製造方法において、セパレータ本体に対しプラズマ処理を施すことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【００１５】
２．燃料電池用セパレータ本体にガスケットを一体成形する燃料電池用セパレータの製造方法において、セパレータ本体に対し、異なる周波数帯域の高周波電力を複数の放電電極に印加するプラズマ処理を施すことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【００１６】
３．燃料電池用セパレータ本体にガスケットを一体成形する燃料電池用セパレータの製造方法において、
（１）セパレータ本体に対し、異なる周波数帯域の高周波電力を複数の放電電極に印加するプラズマ処理を施し、
（２）このプラズマ処理されたセパレータ本体に射出成形によってガスケットを一体成形すること
を特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【００１７】
４．燃料電池用セパレータ本体にガスケットを一体成形する燃料電池用セパレータの製造方法において、
（１）セパレータ本体に対し、異なる周波数帯域の高周波電力を複数の放電電極に印加するプラズマ処理を施し、
（２）このプラズマ処理されたセパレータ本体にインサート成形によってガスケットを一体成形すること
を特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【００１８】
５．燃料電池用セパレータ本体が酸素、水素に対するガス不透過性、電気導電性、熱伝導性、機械強度、耐酸性を有する溝付き平面セパレータであることを特徴とする前記１〜４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【００１９】
６．プラズマ処理が、
複数のセパレータ本体を間隔をあけてマガジンに収納してチャンバに配設し、該チャンバ内におけるマガジンの両側面（マガジンの開放方向によっては上・下）に異なる周波数帯域の高周波電力が印加される対構造の電極が対面構造で配置され、更に、チャンバの前記両電極の外側には該電極方向に向かってガスを供給するガス供給口が少なくとも２箇所設けられ、
チャンバのほぼ中央２方向には、ガス排出調整口が少なくとも２箇所設けられ、
電極でプラズマ化されたガスがセパレータ本体の両側面（マガジンの開放方向によっては上・下）方向から供給されて、
次いで、該ガス供給方向の両側面（マガジンの開放方向によっては上・下）方向にガス流を作ることで、
セパレータ本体の表面及び裏面の両面に対する均一なガス流の下でプラズマ処理が行われる処理方法であることを特徴とする前記２〜４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【００２０】
７．インサート成形が、
上型と下型とを相対向して配置し、上型側のキャビティにゲートを通して溶融樹脂ないしゴム材料を射出充填することによって、下型側にセットされた燃料電池用セパレータ本体に樹脂ないしゴムの射出成形を行う燃料電池用セパレータ本体成形方法であって、
上記下型の上面に形成された凹部に、前記燃料電池用セパレータ本体をセットする可動支持体が嵌挿され、この可動支持体の下面重心位置を押圧機構のシャフトの先端により支持し、上型側に押圧すると共に、前記凹部の側面部と可動支持体の側面部との間に間隙を存在させることにより、燃料電池用セパレータ本体の上面が上型の下面に均等に面接触するように、前記可動支持体を前記凹部内で該シャフトによる押圧支持点を中心として傾斜させる成形方法であること
を特徴とする前記４〜６のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【００２１】
８．インサート成形が、
上型と下型とを相対向して配置し、上型側のキャビティにゲートを通して溶融樹脂ないしゴム材料を射出充填することによって、下型側にセットされた燃料電池用セパレータ本体に樹脂ないしゴムの射出成形を行う燃料電池用セパレータ本体成形方法であって、
上記下型の上面に形成された凹部に、前記燃料電池用セパレータ本体を載置する可撓性を有する可動支持体を上下動自在に配置する共に、その下面を別々に作動する複数の押圧手段のシャフトの先端により支持し、該可動支持体を該押圧手段のシャフトの夫々により複数の位置で上型側に押圧して移動させ、該可動支持体の撓み変形により、燃料電池用セパレータ本体の上面が上型の下面に均等に接触するように設定して成形を行う方法であること
を特徴とする前記４〜６のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【００２２】
９．前記１〜８のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法によって得られた燃料電池用セパレータ。
【発明の効果】
【００２３】
請求項１〜３、５及び９に示される発明によれば、射出ないしインサート成形によって一体成形されたガスケットが、セパレータ本体から剥離したりすることがない。
【００２４】
請求項２〜４、６に示される発明によれば、周波数帯域を異にする２電源による電圧印加により発生させたプラズマを利用するので、セパレータ表面の「パーティクル」「金属汚染」「有機汚染」「自然酸化膜」といった異種類の汚れを１度に洗浄することができ、特に、請求項５に示される本発明によれば、マガジン内に積層状態で配列した複数のセパレータを同時に洗浄することが可能となり、積層状態に配設したセパレータの両面を、プラズマの照射ムラを生じさせることなく洗浄することができ、また更に、洗浄すべきセパレータの複数枚をマガジンに収納した状態で取り扱うことができるので、洗浄装置へセパレータを配設する工程時間を短縮化でき、洗浄装置の利用サイクルを大幅に効率化することができる。
【００２５】
請求項７及び８に示される発明によれば、セパレータ本体を射出成形金型に挟み込み型締めを行った際にセパレータ本体が破損したり損傷したりする恐れがない。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
本発明に係る燃料電池用セパレータは、図１に示されるように、本発明によってプラズマ処理されたセパレータ本体１０の少なくとも一方の表面に、ガスケット１１が一体成形されて成っている。
【００２７】
本発明に係る燃料電池用セパレータにおけるセパレータ本体は、平板セパレータであり、好ましくは溝１２付き平面セパレータである。
【００２８】
平板セパレータには、酸素、水素に対するガス不透過性、電気導電性、熱伝導性、機械強度、耐酸性などが要求される。また、溝付き平板セパレータには、平板セパレータに対する要求性能に加えて、ガス流路の寸法精度が高いことが要求される。
【００２９】
本発明のセパレータは、公知のものを特別の制限なく利用でき、セパレータの材質例としては、次のようなものが含まれる。
金属系（耐食性金属）としては、例えば、Ｆｅ−２２Ｃｒを主成分にしたフェライト系合金、Ａｌを主体とした合金、ＳＵＳ３１６Ｌ、Ｎｉ、Ｃｒ、チタン等含有金属、その他耐食めっき加工材などが挙げられる。
【００３０】
樹脂系（熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂）としては、例えば、ＰＥＦＣ  （Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌｓ）、フッ素含有樹脂、ポリオレフィン、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂、ナイロン樹脂、セルロース、ポリエステル、ポリカーボネート、スルホン酸基含有樹脂、フェノール樹脂などが挙げられる。
カーボン系としては、上記樹脂系材と黒鉛類の混合材などが挙げられる。
【００３１】
本発明に好ましく用いられるセパレータは、例えば、フェノール樹脂及び黒鉛粉末の成形板を炭化又は黒鉛化処理して平板を形成したり、切削加工により、平板の表面に溝を形成することにより製造されているものを挙げることができる。また、フェノール樹脂に代えて、石油又は石炭系ピッチを用いて同様に製造されているものを挙げることができる。
【００３２】
以下、本発明に好ましく用いられる平面セパレータについて説明する。
非炭素質の樹脂を含み、厚み方向の体積抵抗が０．１５Ωｃｍ以下、曲げ強度が３〜２０ｋｇｆ／ｍｍ２ある。セパレータの厚み方向の熱伝導率は２〜６０Ｗ／ｍＫ程度であってもよい。このようなセパレータには、（ａ）非炭素質樹脂と、球状の黒鉛、アスペクト比２．０以下の黒鉛粉末および導電性カーボンブラックから選択された少なくとも一種の導電剤とで構成された、合成樹脂複合材料を成形したセパレータが含まれる。さらに、セパレータには（ｂ）合成樹脂成形体と、この成形体と一体化した導電部材とで構成されたセパレータが含まれる。セパレータ（ｂ）は、前記セパレータ（ａ）のような特性を有していてもよい。前記セパレータ（ａ）は、射出成形又は圧縮成形により製造でき、前記セパレータ（ｂ）は、成形により合成樹脂成形体と導電部材とを一体化することにより製造できる。
【００３３】
「非炭素質の樹脂」とは、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂から選択された樹脂を意味し、例えば、７００℃以下（特に５００℃以下）の温度で熱処理された非炭素質樹脂が含まれ、７００℃以上（特に５００℃以上）の温度で焼成した炭化又は黒鉛化樹脂は含まれない。
【００３４】
合成樹脂成形体とは非炭素質樹脂の成形体、あるいは非炭素質樹脂と導電剤、および必要により炭素繊維などで構成した成形体のことである。
【００３５】
燃料電池用セパレータのうちセパレータ（ａ）および（ｂ）は、未焼成（未炭化および未黒鉛化）であり、熱硬化性樹脂および熱可塑性樹脂から選択された少なくとも一種の樹脂（バインダー）である非炭素質樹脂で構成される。熱硬化性樹脂としては、例えば、フェノール樹脂、コプナ樹脂（芳香族アルデヒドと芳香族化合物との反応により得られる樹脂）、フラン樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、アミノ樹脂（メラミン樹脂，尿素樹脂など）、不飽和ポリエステル樹脂などが例示できる。これらの熱硬化性樹脂は単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。
【００３６】
これらの熱硬化性樹脂のうち、フェノール樹脂は、耐熱性、耐酸性、強度、耐熱水性、コストの点で優れている。フェノール樹脂には、通常のレゾール樹脂、ノボラック樹脂、フェノール類とアルデヒド類との特定の反応により生成するフェノール樹脂、及びフェノール類とアルデヒド類と含窒素化合物との反応により生成するフェノール樹脂（共重合フェノール樹脂）も含まれる。
【００３７】
上記のフェノール類とアルデヒド類との特定の反応により得られるフェノール樹脂およびその製造方法は、特公昭６２−３０２１１号公報に開示されており、（１）塩酸（ＨＣｌ）濃度５〜２８重量％、ホルムアルデヒド（ＨＣＨＯ）濃度３〜２５重量％であり、かつ塩酸とホルムアルデヒドとの合計濃度１５〜４０重量％である塩酸−ホルムアルデヒド浴に、（２）フェノール類を特定の割合に維持して接触させ、（３）この接触によりフェノール類の白濁を生成させ、その後、粒状ないし粉末状の固形物を形成するように前記接触を行い、この接触の間、反応系内の温度を４５℃以下に維持することにより粒状ないし粉末状樹脂を得ることができる。樹脂の固形物は反応混合液から分離し、水洗し、アルカリ水溶液（アルカリ金属水酸化物，アンモニアなどの塩基を含有する水溶液）で中和してもよい。
【００３８】
前記フェノール類には、フェノール、メタクレゾール、他のフェノール類（ｏ−クレゾール、ｍ−クレゾール、ｐ−クレゾール、ビスフェノールＡ、ｏ−、ｍ−又はｐ−Ｃ２−４アルキルフェノール、ｐ−フェニルフェノール、キシレノール、ハイドロキノン、レゾルシンなど）などが含まれる。
【００３９】
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリオレフィン系樹脂（ポリプロピレン樹脂，エチレン−プロピレン共重合体など）、ポリエステル系樹脂（ポリアルキレンテレフタレート，ポリアルキレンナフタレート又はこれらのコポリエステル，ポリアリレートなど）、ポリカーボネート樹脂（ビスフェノールＡ型ポリカーボネート樹脂など）、ポリスチレン系樹脂（スチレンなどのスチレン系単量体の単独又は共重合体など）、アクリル系樹脂（メタクリル酸メチルなどのアクリル系単量体の単独又は共重合体など）、ポリアミド樹脂（ポリアミド６，ポリアミド６６，ポリアミド６１０など）、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリスルホン系樹脂（ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂など）などが例示できる。これらの熱可塑性樹脂も単独で又は二種以上組合わせて使用できる。
【００４０】
導電剤としては、球状の黒鉛、アスペクト比２．０以下の黒鉛粉末および導電性カーボンブラック（ファーネスブラックなど）から選択された少なくとも一種が使用できる。
球状の黒鉛としては、メソカーボンマイクロビーズの黒鉛化品、球状化された天然及び人造黒鉛、フリュートコークス、ギルソナイトコークスなどがあげられる。
【００４１】
例えば、メソカーボンマイクロビーズ（以下、ＭＣＭＢと称する）は、高度に結晶が配向し、黒鉛類似の構造を有する球状体（メソフェーズ小球体）である。球形のＭＣＭＢの平均粒径は、通常、５〜５０μｍ（例えば、５〜２５μｍ）、好ましくは１０〜４０μｍ（例えば、１０〜２５μｍ）、特に１０〜３０μｍ程度である。ＭＣＭＢは、コールタール，コールタールピッチ，重質油などの歴青物を３００〜５００℃程度で加熱することにより生成する。このようなＭＣＭＢの製造方法は、例えば、特公平１−２７９６８号公報、特開平１−２４２６９１号公報などに記載されている。ＭＣＭＢの黒鉛化品とは、通常の方法でＭＣＭＢを黒鉛化したものである。
【００４２】
黒鉛粉末としては、アスペクト比２．０以下（１〜２．０）の天然及び人造黒鉛粉末などが含まれ、黒鉛粉末の平均粒径は、例えば、２〜３５μｍ，好ましくは５〜３０μｍ程度である。人造黒鉛粉は、石油コークスなどを原料とし、成形、焼成し、さらに２０００℃以上の高温で黒鉛化することにより得られる。
【００４３】
このようなＭＣＭＢの黒鉛化品及び／又は黒鉛粉末を用いると、セパレータに導電性を有効に付与できる。また、導電剤の形状が球形又はアスペクト比２．０以下であるため、樹脂に対する導電性成分の構成比率を高くできるだけでなく、成形時の内部応力が緩和され、応力ひずみが残存しにくくなり、セパレータに反りや変形が生じにくい。
【００４４】
樹脂と導電剤との割合は、導電性，機械的強度や熱伝導性などを損なわない範囲、例えば、前者／後者＝２０／８０〜５０／５０（重量比）、好ましくは２０／８０〜４０／６０（重量比）、さらに好ましくは２０／８０〜３５／６５（重量比）、特に２０／８０〜３０／７０（重量比）程度の範囲から選択できる。導電剤の含有量が５０重量％未満であると、導電性及び熱伝導性が低下し、８０重量％を越えると曲げ強度が低下し、ガス透過率も大きくなる。
【００４５】
前記樹脂および導電剤で構成された複合材は、さらに炭素繊維を含んでいてもよい。炭素繊維の種類は制限されず、石油系又は石炭系のピッチ系炭素繊維、ＰＡＮ（ポリアクリロニトリル）系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維、フェノール樹脂系炭素繊維などが使用できる。炭素繊維の平均繊維径は、例えば、０．５〜５０μｍ、好ましくは１〜３０μｍ、さらに好ましくは５〜２０μｍの範囲から選択できる。炭素繊維の平均繊維長は、適当に選択でき、例えば、１０μｍ〜５ｍｍ、好ましくは２０μｍ〜３ｍｍ程度である。炭素繊維の使用量は、セパレータを構成する複合材全体の１〜１０重量％程度の範囲から選択できる。炭素繊維の含有量が１０重量％を超えると気密性が低下し、ガス透過率が大きくなる。
【００４６】
このように、樹脂、導電剤及び必要により炭素繊維などで構成された合成樹脂複合材料には、必要に応じて、カップリング剤、離型剤、滑剤、可塑剤、硬化剤、硬化助剤、安定剤などを適宜配合してもよい。
【００４７】
このようなセパレータ（ａ）は、複合材に対する慣用の成形法、例えば、射出成形又は圧縮成形により製造できる。射出成形では、前記樹脂，導電剤、および必要により炭素繊維で構成された複合材成分を溶融混練し（必要によりペレットを調製して溶融混練し）、所定の金型に射出成形することにより平板状セパレータを製造できる。例えば、熱硬化性樹脂を用いる場合、圧縮成形では、例えば、圧力２０〜１０００ｋｇ／ｃｍ２、温度１００〜３００℃程度で、前記複合材成分を金型内で加熱して加圧成形することにより平板状セパレータを製造できる。
【００４８】
燃料電池用セパレータのうちセパレータ（ｂ）は、合成樹脂成形体と、この成形体と一体化した導電部材とで構成されている。前記合成樹脂成形体は、前記樹脂単独で形成してもよく、前記セパレータ（ａ）と同様に、樹脂，導電剤、および必要により炭素繊維などで構成された合成樹脂複合材料（導電性複合材）で形成してもよい。
【００４９】
前記セパレータ（ｂ）において、導電部材の種類や形態は特に制限されず、被膜（導電性塗膜など）、繊維状導電部材（金属繊維，炭素繊維などの導電性繊維やこれらのストランドなど）、薄膜状導電部材（導電性フィルムやシート，金属箔など）、平板状導電部材（金属板など）、棒状導電性部材（金属ロッドやピンなど）などであってもよい。導電部材の体積抵抗は、例えば、１０−５〜１０−２Ωｃｍ程度であってもよい。導電部材としては、金属、例えば、アルミニウム、銅、金、銀、白金などが挙げられる。
【００５０】
前記セパレータ（ｂ）には、種々の態様、例えば、（ｂ−１）合成樹脂成形体の少なくとも片面が、導電部材で被覆されている燃料電池用セパレータ、（ｂ−２）合成樹脂成形体の少なくとも片面又は内部に、密着又は埋設した導電部材を有する燃料電池用セパレータなどが含まれる。前者のセパレータ（ｂ−１）では、導電部材は導電性被膜や薄膜状導電部材である場合が多く、後者のセパレータ（ｂ−２）では、導電部材は平板状導電部材や棒状導電部材である場合が多く、導電部材は少なくとも部分的に合成樹脂成形体に埋設してもよい。
【実施例】
【００５１】
次に、図２及び図３に従って、本発明に係る燃料電池用セパレータのプラズマ処理方法を説明する。
先ずは異なる周波数帯域の高周波電力を複数の放電電極に印加するプラズマ処理を施す場合について、説明する。
【００５２】
以下の説明においては、チャンバ内にセットされるマガシンの両側面に、対構造の電極が対面構造で配置されている場合について説明するが、マガジンの開放方向（ガス流の導入方向）次第では上・下方向に配置される。
【００５３】
図２に従って、本発明に好ましく用いられるプラズマ処理の全体を概説する。本体装置１００は、後に説明する構成のチャンバ１１０を備えており、このチャンバ１１０の扉１２０を開くことにより、多数枚のセパレータ本体が収納されているマガジン１３０の搬入・搬出が可能である。また、好ましい態様では、本体装置１００の前面部には、装置を操作するための操作パネル１４０が配置されている。
【００５４】
電源装置２００は、好ましい態様として４０ＫＨｚと１３．５６ＭＨｚの周波数の電力を供給するものであるが、要するに、セパレータ本体等に応じてＫＨｚ帯周波数の電力とＭＨｚ帯周波数の電力とを組合せればよく、上記したように、この帯域の高周波電源装置は、多くの市販品が知られており、これらプラズマ発生用として設計された市販の高周波電源装置を利用することができる。
【００５５】
真空ポンプ３００は、チャンバ１１０内のガス、供給されたプロセスガス、パージガスなどの排除を行なうもので、その能力は、チャンバ１１０の容量（１度に洗浄可能なセパレータ本体の枚数）によって異なったものとなる。真空ポンプ３００としては、市販の種々の真空ポンプを利用することができる。
【００５６】
プロセスガス（例えば酸素ガスやアルゴンガス）及びパージガス（例えば窒素ガス）などは、ガスボンベ４００〜４０２の形で供給されるが、他の供給形態の採用を制限するものではない。
【００５７】
本発明に好ましく用いられるプラズマ処理方法は、チャンバ１１０に配設される放電電極の構成、ガスの供給並びに排出のための構成、セパレータ本体の配設・搬出のためのマガジンの構成等に特徴を持つものであり、以下具体的に説明する。
【００５８】
図３は、本発明に好ましく用いられるプラズマ処理装置の１実施例を概略図で示すものであるが、チャンバ３０内における電極などの各部材の配置が明示されている。尚、チャンバ３０の密封と解放とが扉１２０の開閉により行われることは既に説明した（図２のチャンバ１１０、扉１２０を参照）。
【００５９】
セパレータ本体１０の配設・搬出は、マガジン２０を介して行われるが、マガジン２０の構成に関しては後に詳述する。
【００６０】
例えば、１３．５６ＭＨｚの高周波電力が印加される電極４０と、例えば、４０ＫＨｚの高周波電力が印加される電極５０は、複合的な電極構造言わばマルチ電極構造となっており、同様の構造である電極４１・５１とが、前述のマガジン２０を挟んで対面の状態で配設されている。
【００６１】
符号６０は、ガス導入板であり、好ましくは、少なくとも電極が存在する面積分には透孔（スリットを含む）が配設されており、ガス流が電極部分に向かうよう、また、ガス流がセパレータ本体１０の方向に供給されるよう誘導するため、チャンバ３０の内部空間を仕切るものである。
【００６２】
この実施例では、プロセスガスなどは、前述したようにボンベ４００〜４０２の形で供給されるが、図示しないバルブの制御に従って、ガス供給口３１・３２を通してチャンバ３０の中に供給され、ガス排出調整口３３・３４から排出されるので、チャンバ３０内でのガスの流れとしては、ガス供給口３１・３２から供給されたガスは、ガス導入板６０により分散された状態で電極４０・５０、電極４１・５１の方向に流れ、次いで、マガジン２０内で積層状態にあるセパレータ本体１０とセパレータ本体１０との間の隙間を通して流れ、中央付近で左右の流れが合流して側方に流れを変えてから、チャンバ３０の上方に配置されているガス排出調整口３３と下方に配置されているガス排出調整口３４とから排出される。但し、ガス排出調整口３３、３４は上・下方向に限らず、ガス流方向のほぼ直角方向にあるチャンバ３０の両側面にあってもよい。即ち、チャンバ３０のほぼ中央２方向であればよい。
【００６３】
尚、符号３５は、チャンバ３０内のガスを排出するために行われる真空吸引のための真空吸引用排出口である。
【００６４】
チャンバ３０には、プラズマ発生用ガス（プロセスガス）として、例えば酸素ガス、アルゴンガスなど、どのような種類のガスを利用するか、及びその使用量（圧力）等は、従来の技術を参酌すればよい。即ち、これらは本発明とは直接には関係せず、従って、ガスの種類及びその量（圧力）の違いによって本発明の本質が左右されるものではない。
【００６５】
電極に印加する電力の周波数としては、例えば、１ＫＨｚ〜２００ＫＨｚの範囲、好ましくは４０ＫＨｚと、１ＭＨｚ以上の周波数帯域、好ましくは１３．５６ＭＨｚの周波数帯域、或いは２．４５ＧＨｚの周波数帯域が選択されるが、どの周波数帯域を利用するかは、本発明にとって本質的な要素ではない。
【００６６】
以下、セパレータ本体１０をどのような姿勢でチャンバ３０内に配設するかについて述べる。
セパレータ本体１０には、そのサイズや外形形状に非常に多くの種類があり、従って、チャンバ３０内に配設する姿勢によっては、１度に処理できる個数が限定を受け、著しい処理効率の低下が避けられないことになる。殊に、セパレータ本体１０のチャンバ３０への配設・搬出を１枚１枚行うことは、極めて非効率である。
【００６７】
そこで、本実施例では、セパレータ本体１０の形状が、基本的には平板状であることに着目したところ、これを一定の間隔で水平に積層状態にする構成（図４の４−１参照）、一定の間隔で縦立設状に並べる構成（図４の４−２参照）により、矢符Ａ方向或いは矢符Ｂ方向のプラズマ流によってセパレータ本体１０の上面及び下面を同時にプラズマ処理することが可能になり、１度に処理できるセパレータ本体１０の量を飛躍的に増加させることが可能となったばかりでなく、マガジン２０を利用することにより、チャンバ３０への配設・搬出の効率が飛躍的に良好となった。
【００６８】
図４において、マガジンの配設・搬出方向、特に図２におけるチャンバ１１０の前面位置に電極などを配置することは構造上の問題があるので、対構造の電極の配置位置としては矢符Ａと矢符Ｂの位置が自然ということになる。勿論、図２において、扉１２０に電極などを組み込むという発想も実施できないことはない。
【００６９】
マガジン２０を具体的に説明する。
図５、図６に従ってマガジン２０を詳細に説明する。
図５に示すマガジン２０は、無底のボックスタイプの実施例であり、内壁の両側面には
セパレータ本体１０を懸架するためのハンガー部２１が多段に連設されており、壁面には、ハンガー部２１とハンガー部２１との中間部が透孔となるように、スリット２２が形成されている。
【００７０】
上記の実施例において、上面部及び下面部にもスリット２２を設ける構造とすることができる。また、無底構造であると説明したが、収納するセパレータ本体１０の種類等によっては有底構造とすることも可能であり、設けた低部には、ガスの流れを確保するために、スリット２２を配設するのが好ましい。
【００７１】
以上の記述から明らかなように、マガジン２０は、多数枚のセパレータ本体１０を安定的に懸架すること、積層状態のセパレータ本体１０の間隔を決定することが重要であり、洗浄目的のためのプラズマ粒子の移動にとっては障害となる構成は採用しない方がよい。従って、連続したハンガー部２１とスリット２２の組み合わせも絶対的に必要な構成要件ではなく、上記したように、多数枚のセパレータ本体１０の収納するだけの強度が保障されるならば、スリット２２を設けず、全面解放状態である構成の方が好ましい態様となる。更には、ハンガー部２１が凸条の構成であることは、ハンガー部２１がプラズマの移動の障害となるものであるから、例えば、ハンガー部２１をより薄い凸条とする構成の外に種々の構成が好ましく採用可能である。
【００７２】
上記に従って採用可能な構成を例示的列挙すれば、複数のハンガー部２１を有するハンガー部材が全体で櫛状板である構成、ハンガー部２１を含めたハンガー部材の全体が金属線などで形成される構成などが挙げられる。尚、上記したハンガー部材は、金属線などで形成されるフレームによって組み立てられてもよい。
【００７３】
図５に示した実施例のマガジン２０のチャンバ３０内での姿勢に関して説明する。
図６の６−１に示したマガジン２０の姿勢では、セパレータ本体１０は平らに積層された状態であるので、Ａ１・Ａ１及びＡ２・Ａ２の方向からのガス流が可能であり、従って、後述するように、Ａ１・Ａ１及びＡ２・Ａ２の側に電極が配置されることになる。
【００７４】
図６の６−２に示したマガジン２０の姿勢では、セパレータ本体１０は縦方向に並べられた状態であるので、Ａ３・Ａ３及びＢ１・Ｂ１の方向からのガス流が可能であり、従って、後述するように、Ａ３・Ａ３及びＢ１・Ｂ１の側に電極が配置されることになる。
【００７５】
本発明に用いられるハンガー部２１の構成は上記に限定されず、セパレーター本体１０の端縁部分に空隙が保持される構成でることが好ましい。好ましいハンガー部２１ないしハンガー部材２１１の例を挙げると、次の通りである。
【００７６】
（１）図１４に示すように、ハンガー部２１の先端部分を上方に突出させることによって、セパレーター本体１０の端縁部分に空隙が保持されるように構成すること。
（２）図１５に示すように、ハンガー部２１の中央部分を上方に突出させることによって、セパレーター本体１０の端縁部分に空隙が保持されるように構成すること。
【００７７】
（３）図１６に示すように、マガジン２０を不要とし、ハンガー部材２１１を中央部分に介在させてセパレーター本体１０を積層することによって、セパレーター本体１０の端縁部分に空隙が保持されるように構成すること。
（４）図１７に示すように、マガジン２０を不要とし、ハンガー部材２１１を両端近くに介在させてセパレーター本体１０を積層することによって、セパレーター本体１０の端縁部分に空隙が保持されるように構成すること。
【００７８】
次に、電極に関して説明する。
図３に示した電極４０・５０と電極４１・５１とは、電極ユニットを形成しており、ガスの流れる方向に、対面に配置される構成である。
【００７９】
電極ユニットの構造は、例えば図７、図８に示されており、例えば、導電性細線をコ字状に連接した各電極を同一平面上において並設（交互に並ぶことがより好ましい。）させており、図示の実施態様では、電極４０・４１には、異なる周波数の電力として、例えば、４０ＫＨｚの電力が、電極５０・５１には、１３．５６ＭＨｚの高周波電力が印加される。電極を形成する素材として、例えばアルミニウム等の導電材が好ましく利用でき、例えばφ０．５〜２０ｍｍの範囲のアルミニウムワイヤーないし丸棒が好ましく利用されるが、材質及びサイズ共にこれに限定されるものではない。また、印加される周波数帯域の違いにより、電極の素材及びサイズを異にする構成の採用も可能である。
【００８０】
本発明は、電極を対面配置することにより、セパレータ本体１０に対して平行に高周波を印加することができるため、マガジン２０内のセパレータ本体１０の両面を同時に均一にプラズマ処理することが可能である。
【００８１】
図１０には、非導電性素材により形成されたフレーム４５に、電極４０（４１）と電極５０（５１）を交互に配設する構成が示されている。図示の実施例では、電極として太さの異なる細線（ワイヤー、棒など）が利用されているが、少なくとも一方の電極、好ましくは両方の電極として、並列された細線、例えば短冊状の板材に接続された細線を利用することができる。
【００８２】
図１１には、サイズを異にする細線から成る四角状の電極４０（４１）と５０（５１）とを同心状に配置して、各導電性のフレーム４５、４６で各々を固定する構成が示されている。フレーム４５、４６は、図示のように、縦横十字形に配置する構成に限定されるものではなく、×状に斜めに配置される構成、その他の構成の採用が自由である。尚、一方の導電性フレーム４５（４６）が、一方の電極を通電させる作用であることは勿論である。
【００８３】
電極４０（４１）・５０（５１）の固定或いはその姿勢を保持するフレームが、ガス流の方向に対して大きな面積を占めることは望ましくなく、ガス流を阻害する要因はできるだけ排除することが好ましい。従って、電極のためのフレーム等は、ガス流の方向に対して大きな配置スペースが設けられていること、それ自体に開孔が設けられている穴明き構造であること等が好ましい。
【００８４】
電極ユニットの構造は、各電極を構成する細線が同一平面上（実質的に同一平面上である場合を含む。）で並設されておればよく、図７、８や図１０に示されるような直線状の細線の組合せに限らず、前記図１１の如く、方形状又は渦巻状などの曲線状の細線の組合せであってもよい。
【００８５】
従来の装置の電極のように、板状の電極では、板全体が電極となるため、効率よくプラズマを発生させることができないが、実施例の電極では、細線の組合せによって構成されているため、その周囲に即ち、電極隙間の間に効率的にプラズマを発生させることができる。例えば、図９の９−１に示すように、電極４０（４１）と電極５０（５１）とが同一平面上に配置されている構成によれば、図９の９−２に示すように、各電極の周囲で、放電効果の及ぶ範囲が重畳することとなり、効率よくプラズマを発生させることができる。従って、電極の隙間にガスを効率よく流通させることにより、高密度のプラズマを効率よくマガジンまで送り出すことができ、ガスの流れる方向に電極を配置することにより、常に活性なプラズマをマガジン内のセパレータ本体に均一に当てることが可能である。
【００８６】
次に、ガスの流通に関して説明する。
図３に従って説明したように、本発明では、真空排出口を目的別に数箇所設けており、例えば、チャンバ３０を大気圧から真空にする場合は、チャンバ３０の背面に設けられている排出口３５から排気し、また、チャンバ３０の天地に微調整用のガス排出調整口３３と３４とを設ける。尚、上下左右不均一に配置してもよい。
【００８７】
図１２に示すように、排気を微調整するガス排出調整口３３・３４を天地に配置することにより、矢符Ａ・Ａ方向からの高密度のプラズマ流を矢符Ｂ・Ｂの方向に向けさせることができ、ガス流を停滞させることがなく、従って、セパレータ本体１０の両面を効率よくプラズマ処理することが可能である。
【００８８】
プロセスガスを効率よく電極４０（４１）・５０（５１）に導入するために、多数の透孔が設けられているガス導入板６０（図３を参照）として、所謂ガスプロジェクタを利用する態様を説明する。
【００８９】
図１３において符号６１は中空の箱体であり、チャンバ３０の外側又は内側に配置され、パッキング部材などを介して、チャンバ３０の外壁又は内壁に密着する態様で、チャンバ３０に配置される。箱体６１の一側面には、仮想線で示すように、電極の面積に対応する広さで、多数の開孔６２が配設されており、矢符方向から供給されるガスが開孔６２から直接に電極に対して流れることとなる。単なる開孔６２に代えて、小さな筒体或いはノズルを配置する構成であってもよい。
【００９０】
上記した構成によれば、チャンバ３０の壁面に設けた開口を通じてガスを供給する構成と比較して、電極へと向かうガス流量が著しく多く、供給したガスの量に見合った量のプラズマを発生させることができる。チャンバ３０の圧力は微妙であり、最適な圧力に調整されているのであるから、チャンバ３０内に供給できるガス量には制限があり、従って、プラズマ化していない、言わば生のガスの量と、電極の部分を流れプラズマ化されたガスの量との比を考えれば、単純な構成のガス導入板６０によるガスの導入では、プラズマ化されないガスの量が多くなることもあるが、このガスプロジェクタを利用した例では、この点を大巾に解決できる。
【００９１】
以上説明した装置を利用してセパレータ本体をプラズマ処理する工程を説明する。
Ａ：．マガジン（セパレータ本体）の配設について
セパレータ本体１０は、自動操作或いは手作業により、マガジン２０内に収納されて待機状態に置かれ、順次１つのマガジン２０毎にチャンバ１１０へと配設される。尚、当然のことながら、洗浄装置１００が、複数のマガジン２０を収納して同時に洗浄を行なう構成とすることもできる。このような構成では、洗浄装置１００は複数のチャンバ１１０を持つこともできる。
【００９２】
チャンバ３０（１１０）内へのマガジン２０の配設が完了すると、扉１２０が閉鎖されてチャンバ１１０は、密閉空間となる。
【００９３】
Ｂ：予備工程について
扉１２０の閉鎖によりチャンバ１１０が密閉空間となると、真空ポンプ３００が稼動されて、チャンバ１１０内のガスの排出が行なわれ、真空状態となる。
【００９４】
Ｃ：プラズマ処理工程について
プラズマ処理工程では、先ず、ガスボンベ４００に用意されているプロセスガス、例えば酸素ガスがチャンバ１１０内に供給され、次いで、電源装置２００の稼動により、電極４０・４１と電源５０・５１の夫々に電圧の印加が行なわれる。酸素ガスによる処理は、プラズマ化された酸素ガスによりセパレータ本体１０の表面を化学反応により処理するものであり、セパレータ本体１０の表面は親水化される。プロセスガスとしてアルゴンガスの供給が行なわれる処理では、セパレータ本体１０の表面に形成された酸化膜などの無機物をスパッタ効果により除去するものである。
【００９５】
プラズマ処理工程で利用されるガスは、特に限定されるものではなく、公知公用の種々のガス、例えば、Ａｒ、Ｏ２、ＣＦ４、Ｎ２など、及びこれらの混合ガスが選択的に利用可能である。プロセスガスの供給量並びに処理工程に必要な時間は、チャンバ１１０のサイズないしセパレータ本体１０の枚数により異なる。
【００９６】
Ｄ：パージ工程について
プラズマ処理工程が所定時間経過したら、電極への高周波電力の印加が停止され、真空ポンプ３００が停止されると共に、ガスボンベ４０２に用意されているパージガス、例えば窒素ガスの供給が行なわれ、大気圧に復帰する。
【００９７】
Ｅ：．マガジン（セパレータ本体）の排出について
チャンバ１１０内を大気圧に復帰させた段階で扉１２０を開き、洗浄済みのセパレータ本体１０はマガジン２０ごとチャンバ１１０から排出され、一連の処理工程は終了となる。
【００９８】
本発明において、複数の放電電極に対して、周波数帯域を異にする２以上の高周波電力を印加するプラズマ処理は、上記実施例に限らず、公知の技術を特別の制限なく採用することができる。例示すれば、次の通りである。
【００９９】
（１）真空容器内に対向し合って配置された上下の電極とＲＦ電源との間に、電源に接続される一次側コイルとこれに絶縁されかつ上下の電極に接続される二次側コイルを有するトランスを設けることにより、それぞれの電極に同電圧で相互に位相を１８０°ずらして電源を供給するようにした構成。
【０１００】
（２）二次側コイルにタップを設けて、対向し合う電極に、位相が１８０°ずれると共に相互に異なる電圧を供給するようにした構成。
【０１０１】
（３）第１電源に接続される一次側コイルと両端がそれぞれ前記第１および第２電極に接続される二次側コイルとを有し相互に１８０°位相をずらして前記第１電源を前記第１及び第２電極に給電するトランスと、第１電源から給電される電力とは周波数が相違した電力を第１電極と第２電極との少なくともいずれか一方に重合して給電する第２電源とを有する構成であって、例えば、この第１電極には４０．６ＭＨｚ程度の周波数の電力を供給され、第２電極には１３．５６ＭＨｚ程度の周波数の電力を供給する。
【０１０２】
（４）ＲＦ電源に接続される一次側コイルと上部電極及び下部電極に接続される二次側コイルとを有し、相互に１８０°位相をずらしてＲＦ電源の電力がスプリッタトランスを介して両方の電極に給電され、このＲＦ電源からはそれぞれの電極に３５０〜４５０ｋＨｚ程度の周波数の電力が供給され、ＲＦ電源から給電される電力として、周波数が相違した電力が高周波電源から上部電極と下部電極との少なくともいずれか一方に重合して給電され、高周波電源からは上部電極に４０．６ＭＨｚ程度の周波数の電力が供給され、下部電極に１３．５６ＭＨｚ程度の周波数の電力が供給される構成。
【０１０３】
（５）真空排気可能な処理容器と、前記処理容器内に配置され、処理対象セパレータ本体を載置するための載置面を有するセパレータ本体載置台と、前記載置面に対向し、前記載置面に対してほぼ平行な平面に沿い、多重の渦巻構造を形成する複数のガス流路と、前記ガス流路の前記載置面に対向する面にガス流路毎にガス流路に沿って形成された複数のガス噴出孔とを含む気相処理装置であって、前記複数のガス流路を導電性材料で形成し、更に、前記複数のガス流路に高周波電力を供給するための少なくとも１つの高周波電源を設ける構成、前記複数のガス流路を相互に電気的に絶縁し、前記高周波電源を前記複数のガス流路毎に設ける構成、前記複数の高周波電源のうち、少なくとも１つから、少なくとも２種類の周波数の高周波が重畳された高周波電力を所望の電力比で供給する構成、前記複数のガス流路の前記載置面に対向する面を、前記載置面に平行な平坦面とする構成、前記第１及び第２気相処理工程のうち、一方の工程で、又は前記第１及び第２気相処理工程の双方で、前記複数のガス流路に高周波電力を供給し、前記処理容器内に高周波プラズマを発生して気相処理を行う構成、前記第１及び第２気相処理工程のうち、一方の工程で、少なくとも２種類の周波数の高周波が重畳された高周波電力を供給する構成。
【０１０４】
（６）真空チャンバ内において，電極に周波数がｆＨＩＧＨである高周波電力成分（相対的に周波数の高いＲＦ電力）と周波数がｆＬＯＷである低周波電力成分（相対的に周波数の低いＲＦ電力）を重畳して印加することにより処理ガスをプラズマ化し、該プラズマにより電極に載置された被処理セパレータ本体に対して所定の処理を施すプラズマ処理方法において、周波数ｆＬＯＷは，プラズマ中のイオンがチャンバ中の電界の変化に追従できない程度の周波数に制御される構成。
【０１０５】
（６）の構成において、（１）低周波電力成分の周波数ｆＬＯＷを、プラズマ中のイオンであって、イオンアシストプラズマ処理の主体となるイオンのイオンプラズマ周波数よりも相対的に高い周波数、好ましくは、周波数ｆＬＯＷを２ＭＨｚ以上１０ＭＨｚ以下、さらに好ましくは，周波数ｆＬＯＷを３ＭＨｚ以上１０ＭＨｚ以下、さらに好ましくは、周波数ｆＬＯＷを３ＭＨｚに設定すれば、高密度プラズマにおいても電界の変化に追従することによって生じるイオンのエネルギを確実に低くすることができること、（２）上記周波数の電力を採用すれば、電極上に高い自己バイアス電圧を生じさせることができるため、イオンを所望の状態に加速することができること、（３）イオンが加速される期間が長くなるので、例えば被処理セパレータ本体にエッチング処理を施す場合には、エッチングレートが低下することなく、均一な処理を確実に施すことができ、そして、（４）高周波電力成分の周波数ｆＨＩＧＨを、１０ＭＨｚ以上に設定すれば，チャンバ内に導入された処理ガスを確実に解離させることができるので，高密度のプラズマを生成することができ、被処理セパレータ本体に対する微細加工を迅速かつ均一に行うことができ、最大周波数ｆＨＩＧＨは、２００ＭＨｚ、好ましくは１００ＭＨｚである。
【０１０６】
（７）プラズマ処理を行うところの処理容器と、処理容器内に設けられ、プラズマ処理が施される被処理セパレータ本体を載置し、且つ２つ以上の周波数を有する高周波電力が印加される電極と、処理容器内にプラズマとなるガスを導入するガス導入手段と、２つ以上の周波数を有する電力を発生する電力発生手段と、処理容器内が所定の状態か否かをモニタするためのモニタ手段であって、処理容器内に生成されたプラズマ及び電極を含む処理容器内の系に関するインピーダンス、電圧、電流及び位相の少なくとも一つの物理量を前記二つ以上の周波数について同時に測定する測定手段を含むモニタ手段とを備えている構成。
【０１０７】
以上、異なる周波数帯域の高周波電力を複数の放電電極に印加するプラズマ処理について説明したが、本発明においては、上記２電源方式に限定されず、１電源方式のプラズマ処理であってもよい。１電源プラズマ処理については、公知の技術を特別の制限なく採用できる。
【０１０８】
本発明によってプラズマ処理されたセパレータ本体は、インサート成形によってガスケットが一体成形される。
【０１０９】
以下、本発明に好ましく用いられるインサート成形の２つの実施例を説明する。
【０１１０】
第１の実施例は、インサート成形が上型と下型とを相対向して配置し、上型側のキャビティにゲートを通して溶融樹脂ないしゴム材料を射出充填することによって、下型側にセットされた燃料電池用セパレータ本体に樹脂ないしゴムの射出成形を行う燃料電池用セパレータ本体成形方法であって、上記下型の上面に形成された凹部に、前記燃料電池用セパレータ本体をセットする可動支持体が嵌挿され、この可動支持体の下面重心位置を押圧機構のシャフトの先端により支持し、上型側に押圧すると共に、前記凹部の側面部と可動支持体の側面部との間に間隙を存在させることにより、燃料電池用セパレータ本体の上面が上型の下面に均等に面接触するように、前記可動支持体を前記凹部内で該シャフトによる押圧支持点を中心として傾斜させる燃料電池用セパレータの製造方法である。
【０１１１】
この成形方法に用いられるインサート成形金型の第１実施例は、特開２００１−３２８１４３に示されているように、
（ａ）上型と、（ｂ）この上型に対向させて配置した下型と、（ｃ）上記下型の上面に形成された凹部と、（ｄ）この凹部に嵌挿された可動支持体と、（ｅ）この可動支持体の上面に設けられた燃料電池用セパレータ本体のセット部と、（ｆ）前記上型の下面であって前記燃料電池用セパレータ本体と対向する型面に設けられたキャビティと、（ｇ）このキャビティに溶融樹脂ないしゴム材料を射出するために上型に設けられたゲートと、を有し、上型の前記キャビティにゲートを通して溶融樹脂ないしゴム材料を射出充填することによって、前記可動支持体の上面にセットされた燃料電池用セパレータ本体に樹脂ないしゴム材料の射出成形を行う構成の燃料電池用セパレータ本体成形用金型において、（ｈ）前記可動支持体の下面重心位置を支持し上型側に押圧するシャフトを有する押圧機構を有し、（ｉ）前記凹部の側面部と可動支持体の側面部との間には間隙が形成され、燃料電池用セパレータ本体の上面が上型の下面に面接触するするように前記可動支持体が前記凹部内で該シャフトによる押圧支持点を中心に傾斜可能な構成であることを特徴とする燃料電池用セパレータ本体成形用金型である。
【０１１２】
本発明に好ましく用いられるインサート成形金型の第２実施例は、特開２００２−１７８３６８に示されているように、
上型と下型とを相対向して配置し、上型側のキャビティにゲートを通して溶融樹脂ないしゴム材料を射出充填することによって、下型側にセットされた燃料電池用セパレータ本体に樹脂ないしゴムの射出成形を行う燃料電池用セパレータ本体成形方法において利用される金型であり、上記下型の上面に形成された凹部に、前記燃料電池用セパレータ本体を載置する可撓性を有する可動支持体を上下動自在に配置すると共に、その下面を別々に作動する複数の押圧手段のシャフトの先端により支持し、該可動支持体を該押圧手段のシャフトの夫々により複数の位置で上型側に押圧して移動させ、該可動支持体を撓み変形できるよう構成されていることを特徴とする燃料電池用セパレータ本体成形用金型である。
【０１１３】
本発明に用いられるインサート成形は、上記に限定されず、公知の技術を特別の制限なく採用でき、例えば、特開平８−２８８３２６号などに記載の技術が挙げられる。
【図面の簡単な説明】
【０１１４】
【図１】本発明に係る燃料電離用セパレータの概略を示す拡大断面図
【図２】本発明に用いられるプラズマ処理装置の概略図
【図３】本発明に用いられるプラズマ処理方法を行なうチャンバの概略図
【図４】チャンバにおけるセパレータ本体の姿勢を示す概略図
【図５】本発明に用いられるマガジンの１例を示す概略図
【図６】本発明に用いられるマガジンの姿勢を示す概略図
【図７】本発明に用いられる電極の１例を示す概略正面図
【図８】本発明に用いられる電極の１例を示す概略平面図
【図９】本発明に用いられる電極の作用説明図
【図１０】本発明に用いられる電極の他の例を示す概略斜視図
【図１１】本発明に用いられる電極の他の例を示す概略正面図
【図１２】セパレータ本体に対するガス流を示す概念図
【図１３】本発明に用いられるガス案内部材の１例を示す概略斜視図
【図１４】本発明に用いられるハンガー部の１例を示す概略斜視図
【図１５】本発明に用いられるハンガー部の他の例を示す概略斜視図
【図１６】マガジンを不要とできるハンガー部材の１例を示す概略斜視図
【図１７】マガジンを不要とできるハンガー部材の他の例を示す概略斜視図
【符号の説明】
【０１１５】
１０−セパレータ本体
１１−ガスケット
１２−溝
２０−マガジン
２１−ハンガー部
２１１−ハンガー部材
２２−スリット
３０−チャンバ
３１−ガス供給口（孔）
３２−ガス供給口（孔）
３３−ガス排出調整口（孔）
３４−ガス排出調整口（孔）
３５−真空吸引用排出口（孔）
４０−電極
４１−電極
４５−フレーム
４６−フレーム
５０−電極
５１−電極
６０−ガス導入板
６１−中空の箱体
６２−開孔
７０−電極
１００−装置本体
１１０−チャンバ
１２０−扉
１３０−マガジン
１４０−操作パネル
２００−電源装置
３００−真空ポンプ
４００−ボンベ
４０１−ボンベ
４０２−ボンベ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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