(57)【要約】【課題】  粉末の素地を構成する金属の結晶粒および／または素地中に含まれる化合物等の粒子を微細化するための合金粉の結晶粒微細化装置を提供する。【解決手段】  合金粉の結晶粒微細化装置は、マグネシウム基合金粉末やアルミニウム基合金粉末等の合金原料粉末を所定の方向に送り出す粉末供給部１と、合金粉末供給部１から供給される合金原料粉末に対して塑性加工を施す塑性加工部２と、合金粉末供給部１を加熱する第１加熱手段３と、塑性加工部２を加熱する第２加熱手段４と、第１加熱手段３を制御する第１温度制御手段５と、第２加熱手段４を制御する第２温度制御手段６とを備える。塑性加工部２は、回転体を用いて合金原料粉末に対して塑性加工を施し、合金原料粉末の素地を構成する金属の結晶粒または該素地に含まれる化合物等の粒子を微細化する。第１温度制御手段５は、合金粉末供給部の温度が１００〜３５０℃の範囲となるように、第１加熱手段３を制御する。第２温度制御手段６は、塑性加工部２の温度が１００〜３５０℃の範囲となるように、第２加熱手段４を制御する。【選択図】      図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
合金原料粉末を送り出す合金粉末供給部と、
前記合金粉末供給部から供給される合金原料粉末に対して、回転体を用いて塑性加工を施し、合金原料粉末の素地を構成する金属の結晶粒または該素地に含まれる粒子を微細化する塑性加工部と、
前記合金粉末供給部を加熱する第１加熱手段と、
前記塑性加工部を加熱する第２加熱手段と、
前記合金粉末供給部の温度が１００〜３５０℃の範囲となるように前記第１加熱手段を制御する第１温度制御手段と、
前記塑性加工部の温度が１００〜３５０℃の範囲となるように前記第２加熱手段を制御する第２温度制御手段とを備える、合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項２】
少なくとも前記塑性加工部を囲うケースと、
前記ケース内を非酸化性雰囲気にするための雰囲気制御手段とを備える、請求項１に記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項３】
前記ケース内の雰囲気の温度を１００〜３５０℃の範囲となるように制御する第３温度制御手段を備える、請求項２に記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項４】
前記塑性加工部を通過した合金粉に対して破砕加工を施し、合金粉のサイズを小さくする破砕部を備える、請求項１〜３のいずれかに記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項５】
前記破砕部を通過した合金粉を前記塑性加工部の上流位置にまで戻す循環路を備える、請求項３に記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項６】
前記循環路の温度を１００〜３５０℃の範囲となるように制御する第４温度制御手段を備える、請求項５に記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項７】
前記循環路は、スパイラル状に延び、振動によって合金粉を搬送する振動フィーダーを含む、請求項５または６に記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項８】
前記塑性加工部は、合金粉末を間に通すようにされた一対の回転ロールを備える、請求項１〜７のいずれかに記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項９】
前記一対の回転ロールの表面硬さは、マイクロビッカース硬度で２００〜１０００である、請求項８に記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項１０】
前記一対の回転ロール間のクリアランスは２ｍｍ以下である、請求項８または９に記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項１１】
前記一対の回転ロールの周速を互いに異ならせる手段を備える、請求項８〜１０のいずれかに記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項１２】
前記塑性加工部は、合金粉末を間に通すようにされた固定部材と回転ロールとを備える、請求項１〜７のいずれかに記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項１３】
前記固定部材と前記回転ロールとの間のクリアランスは２ｍｍ以下である、請求項１２に記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項１４】
前記塑性加工部は、合金粉末に対して混練加工を施すようにケース内に配置された一対の回転パドルを備える、請求項１〜７のいずれかに記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項１５】
前記一対の回転パドルの表面硬さは、マイクロビッカース硬度で２００〜１０００である、請求項１４に記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【請求項１６】
前記一対のパドル間のクリアランスおよび前記各パドルとケースとの間のクリアランスは、パドル径の２％以下、または２ｍｍ以下である、請求項１４または１５に記載の合金粉の結晶粒微細化装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微細な結晶粒を有する合金粉体原料を製造するための装置に関するものである。特に、本発明は、高強度と高靭性とを併せ持つマグネシウム合金やアルミニウム合金を創製するために、原料となるマグネシウム基合金粉体またはアルミニウム基合金粉体の素地を構成する結晶粒および／または素地に含まれる化合物等の粒子を微細化するための合金粉の結晶粒微細化装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
マグネシウム合金は、低比重による軽量化効果が期待されるので、携帯電話や携帯音響機器の筐体をはじめ、自動車用部品、機械部品、構造用材料等に広く活用されている。更なる軽量化効果の発現には、マグネシウム合金の高強度化と高靭性化が必要である。このような特性向上には、マグネシウム合金の組成・成分の最適化や、素地を構成するマグネシウム結晶粒の微細化が有効である。特に、マグネシウム合金素材の結晶粒微細化に関しては、これまで圧延法、押出加工法、鍛造加工法、引き抜き加工法、ECAE（Equal Channel Angular Extrusion）法など、塑性加工プロセスを基調とした方法が用いられていた。
【０００３】
特開２００１−２９４９６６号公報（特許文献１）は、「マグネシウム合金薄板およびその製造方法ならびにそれを用いた成形品」を開示している。この公報に開示された方法では、溶融したマグネシウム合金を射出成形によって板状素材とし、その板状素材をロール圧延によって圧縮変形し、さらにこの素材に対して熱処理を施すことにより、再結晶化によるマグネシウム結晶粒の微細化を行なっている。
【０００４】
特開２０００−０８７１９９号公報（特許文献２）は、「マグネシウム合金圧延材の製造方法、マグネシウム合金のプレス加工方法、ならびにプレス加工品」を開示している。この公報に開示された方法では、マグネシウム合金板材を所定の圧下率で冷間圧延し、その後この板材に対して所定の温度域で熱処理を施すことにより、再結晶化によるマグネシウム結晶粒の微細化を行なっている。
【０００５】
特開２００１−２９４９６６号公報および特開２０００−０８７１９９号公報に開示された方法では、いずれも、被加工物は板状素材であり、最終的に得られるものも板材である。そのため、これらの公報に開示された方法によって、パイプ状素材、棒状素材、異形状断面を有する素材などを製作するのは、極めて困難である。また圧延加工の後に熱処理工程が必要であり、経済性の面においても素材のコストアップを招くという問題点がある。
【０００６】
特開２００３−２７７８９９号公報（特許文献３）は、「マグネシウム合金部材とその製造方法」を開示している。この公報に開示された方法では、マグネシウム合金素材を溶体化処理した後、第１次鍛造加工、時効熱処理、第２次鍛造加工を行なうことにより、マグネシウム結晶粒の微細化を行なっている。この方法においても、複数回の鍛造加工と熱処理の繰り返しが必要であり、素材のコストアップを招く。また、第１次鍛造加工において、素材に対して所定の加工予歪を与えることが不可欠であるので、製品形状に制約が生まれる。さらに、この公報に開示された方法は、棒状素材やパイプ状素材といった長尺製品の作製には不適である。
【０００７】
国際公開公報ＷＯ０３／０２７３４２Ａ１（特許文献４）は、「マグネシウム基複合材料」を開示している。この公報に開示された方法では、マグネシウム合金粉末あるいはマグネシウム合金チップを出発原料とし、この原料を金型臼内に投入して圧縮成形と押出加工を繰返し行なった後に粉末あるいはチップの固化体ビレットを作り、さらにそのビレットに対して熱間塑性加工を施すことにより、微細なマグネシウム結晶粒を有する高強度マグネシウム合金を得るものである。この公報に開示された方法によれば、大きな固化体ビレットを製造する場合、結晶粒の微細粒化をビレット内部で均一に行ない難くなるといった問題が生じる。また、微細粒化を進行させるには、上記の圧縮・押出の加工回数を著しく増加する必要があるために、素材コストが上昇するといった問題も生じる。
【０００８】
特開平５−３２０７１５公報（特許文献５）は、「マグネシウム合金製部材の製造方法」を開示している。この公報に開示された方法では、マグネシウム合金製部材の切削加工時に排出される切粉、スクラップ、廃棄物等を圧縮固化し、それを押出加工あるいは鍛造加工することにより、塑性加工歴のあるマグネシウム合金部材を創製している。その際、塑性加工によってマグネシウム結晶粒の微細化を促すことでマグネシウム合金の強度を向上させている。
【０００９】
上記の方法の場合、押出加工あるいは鍛造加工後のマグネシウム合金の強度特性を支配するマグネシウム素地の結晶粒径は、塑性加工時に原料に与える歪量だけでなく、出発原料として用いる切粉、スクラップ、廃棄物、あるいは鋳造材のマグネシウム素地の結晶粒径との関連性も強い。つまり、出発原料の素地を構成するマグネシウムの結晶粒微細化は、最終製品となるマグネシウム合金素材の高強度化に極めて有効である。しかしながら、ここで用いられる切粉、スクラップ、廃棄物、さらには鋳造材ではマグネシウムの結晶粒径は数百ミクロンを超える粗大なものである。よって、通常のマグネシウム合金の切粉、スクラップ、廃棄物、または鋳造材を出発原料として用いた場合に得られるマグネシウム合金においては、著しい高強度化・高靭性化は望めない。
【００１０】
一方、出発原料の一つであるマグネシウム合金粉体粒子におけるマグネシウム結晶粒の微細粒化手法に着目すると、噴霧法や単ロール法などによる急冷凝固プロセスがある。これらの方法では、溶融状態のマグネシウム合金液滴が極めて短い時間で冷却・凝固する過程で結晶粒の成長を抑制し、微細な結晶粒を有するマグネシウム基合金粉末粒子を製造することが可能である。
【００１１】
冷却・凝固速度は液滴表面での抜熱量に支配される。つまりマグネシウム合金液滴の比表面積に依存し、微細な液滴であるほど凝固速度は大きく、短時間で凝固できるために微細なマグネシウム結晶粒を有する。よって、急冷凝固法によって微細な結晶粒を有するマグネシウム基合金粉末を作製することができるが、その反面、粉末粒子径は小さくなるため、製造過程において粉体粒子が浮遊し易くなり、粉塵爆発などの危険性が急増する。また金型プレス成形による圧縮固化を考えた場合、細かい粉末粒子では流動性が低いために、金型への充填率の低下や局部的な空隙の形成、さらには粉末間での摩擦力が大きくなるために固まり難くなるといった問題が生じる。
【特許文献１】特開２００１−２９４９６６号公報
【特許文献２】特開２０００−０８７１９９号公報
【特許文献３】特開２００３−２７７８９９号公報
【特許文献４】国際公開公報ＷＯ０３／０２７３４２Ａ１
【特許文献５】特開平５−３２０７１５公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
上記の通り、マグネシウム合金の高強靭性化においては、素地のマグネシウム結晶粒の微細化が有効である。そのためには先ず、鋳造法やダイカスト法といった粒成長を伴う溶解・凝固過程を経由しない製造方法が必要である。具体的には、粉体あるいはそれに類似した幾何学的形状を有する原料をその融点以下の温度域で成形・緻密固化する固相プロセスの構築が課題である。
【００１３】
次に、その際に原料として用いるマグネシウム基合金粉体の結晶粒の微細化を行う必要がある。同時に、粉塵爆発を引き起こさないような比較的粗大な粉体であり、またプレス成形の観点からも適切な大きさを有することが望まれる。
【００１４】
本発明の目的は、粉末の素地（マトリクス）を構成する金属の結晶粒および／または素地中に含まれる化合物等の粒子を微細化するための合金粉の結晶粒微細化装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本件発明者らは、上記の課題を精力的に検討し多くの実験を繰り返すことにより、合金原料粉末に対して適正な温度管理および雰囲気管理の下で塑性加工を施すことにより、素地を構成する金属の結晶粒および／または素地中に含まれる化合物等の粒子を微細化できることを見出した。本発明の装置によって製造される合金粉は、例えば、素地を構成する金属の最大結晶粒径が３０μｍ以下と微細であり、しかも粉塵爆発などの危険性を伴わない比較的粗大な粉体サイズを有する。
【００１６】
本件発明者らはマグネシウム基合金粉体原料について実験を行なったが、本発明は、他の材料粉末、例えばアルミニウム基合金粉体原料等にも適用可能である。なお、実験では、上記のようなマグネシウム基合金粉体原料を成形・固化して得られるマグネシウム合金が、優れた強度と靭性とを兼ね備えることを確認した。
【００１７】
本明細書中において、「金属」および「合金」という用語を使用しているが、両者を厳格に区別して使い分けているのではない。本明細書においては、「金属」または「合金」という用語は、純金属および合金の両者を含むものとして理解すべきである。
【００１８】
上記の目的を達成する本発明は、以下の通りである。
【００１９】
本発明に従った合金粉の結晶粒微細化装置は、合金原料粉末を送り出す合金粉末供給部と、合金粉末供給部から供給される合金原料粉末に対して、回転体を用いて塑性加工を施し、合金原料粉末の素地を構成する金属の結晶粒または該素地に含まれる粒子を微細化する塑性加工部と、合金粉末供給部を加熱する第１加熱手段と、塑性加工部を加熱する第２加熱手段と、合金粉末供給部の温度が１００〜３５０℃の範囲となるように第１加熱手段を制御する第１温度制御手段と、塑性加工部の温度が１００〜３５０℃の範囲となるように第２加熱手段を制御する第２温度制御手段とを備える。
【００２０】
合金粉の結晶粒微細化装置は、好ましくは、少なくとも塑性加工部を囲うケースと、ケース内を非酸化性雰囲気にするための雰囲気制御手段とを備える。この場合、さらに好ましくは、合金粉の結晶粒微細化装置は、ケース内の雰囲気の温度を１００〜３５０℃の範囲となるように制御する第３温度制御手段を備える。
【００２１】
一つの実施形態では、結晶粒微細化装置は、塑性加工部を通過した合金粉に対して破砕加工を施し、合金粉のサイズを小さくする破砕部を備える。結晶粒微細化装置は、さらに、破砕部を通過した合金粉を塑性加工部の上流位置にまで戻す循環路を備えるものであってもよい。この場合、好ましくは、結晶粒微細化装置は、循環路の温度を１００〜３５０℃の範囲となるように制御する第４温度制御手段を備える。循環路は、例えば、スパイラル状に延び、振動によって合金粉を搬送する振動フィーダーを含む。
【００２２】
一つの実施形態では、塑性加工部は、合金粉末を間に通すようにされた一対の回転ロールを備える。一対の回転ロールの表面硬さは、好ましくは、マイクロビッカース硬度で２００〜１０００であり、より好ましくは、４００〜８００である。また、一対の回転ロール間のクリアランスは、好ましくは、２ｍｍ以下である。
【００２３】
他の実施形態では、一対の回転ロールの周速が互いに異なるようにされる。
【００２４】
さらに、他の実施形態では、塑性加工部は、合金粉末を間に通すようにされた固定部材と回転ロールとを備える。この場合、好ましくは、固定部材と回転ロールとの間のクリアランスは２ｍｍ以下である。
【００２５】
さらに他の実施形態では、塑性加工部は、合金粉末に対して混練加工を施すようにケース内に配置された一対の回転パドルを備える。一対の回転パドルの表面硬さは、好ましくは、マイクロビッカース硬度で２００〜１０００であり、より好ましくは、４００〜８００である。また、一対のパドル間のクリアランス、および各パドルとケースとの間のクリアランスは、パドル径の２％以下、または２ｍｍ以下である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
以下に、本発明の実施形態および作用効果を説明する。
【００２７】
（１）合金粉体
（Ａ）粉体原料の形状
合金粉体原料は、例えば、マグネシウム基合金粉体またはアルミニウム基合金粉体である。これらの合金粉体原料に対して、適切な温度管理および雰囲気管理の下で連続的な塑性加工を施して効率的に合金粉体原料素地の結晶粒の微細化、および／または素地中に含まれる化合物等の粒子の微細化を促進する。このような微細化を促進するために、使用する出発原料粉末は、粒子状、粉末状、塊状、カール状、帯状、切削粉末状、切削カール状、切粉状のいずれかの形状を有することが望ましい。これらの形状を図１に示している。
【００２８】
塑性加工として、圧縮加工、せん断加工、粉砕加工、混練加工などが施されるが、加工後に得られる粉体は、出発原料として用いた粉体に類似した粉体またはそれらの集合体であり、必要に応じて破砕加工を施すことにより次工程である圧縮成形・固化が容易となる。
【００２９】
具体的には、塑性加工後のマグネシウム基合金粉体やアルミニウム基合金粉体には適切な圧縮成形性や固化性が要求され、また金型臼内で合金粉体を成形固化する場合には、粉体の流動性や金型内での充填性を向上させる必要がある。これらの特性を向上させるためにも、出発原料として粒子状、粉末状、塊状、カール状、帯状、切削粉末状、切削カール状、切粉状のいずれかの形状を有する合金粉体を用いることが望ましい。
【００３０】
（Ｂ）合金粉の大きさ
本発明の装置によって製造される合金粉は、好ましくは、その粉体の最大サイズが１０ｍｍ以下である。ここで最大サイズとは、その粉体の最も大きい寸法を示しており、粒子状、粉末状、塊状であれば、最大粒子径に相当する。帯状であれば、幅、長さ、厚さとした場合に最も大きい長さ方向での寸法を意味する。カール状の場合には、それを円と見立てた場合の直径に相当する。
【００３１】
合金粉体の最大サイズが１０ｍｍ以下の場合には、上記の圧縮成形性、固化性、流動性、金型充填性に問題がない。より好ましい最大サイズとしては６ｍｍ以下である。粉体の最大サイズが１０ｍｍを超えると、これらの特性が低下し、特に圧縮成形性が低下するために、固化体ビレットに亀裂や割れが発生するといった問題が生じる。
【００３２】
他方、本発明の装置によって製造される合金粉は、好ましくは、粉体の最小サイズが０．１ｍｍ以上である。ここで最小サイズとは、その粉体の最も小さい寸法を示しており、粒子状、粉末状、塊状であれば、最小粒子径に相当する。帯状であれば、幅、長さ、厚さとした場合に最も小さい厚さ方向での寸法を意味する。カール状の場合には、そのカールを構成する素材の幅あるいは厚さの小さい方の寸法とする。
【００３３】
合金粉体の最小サイズが０．１ｍｍ以上の場合には、上記の圧縮成形性、固化性、流動性、金型充填性に問題がない。より好ましい最小サイズとしては０．５ｍｍ以上である。粉体の最小サイズが０．１ｍｍを下回ると、圧縮成形固化に関する粉体特性が低下すると同時に、粉体の浮遊による粉塵爆発を引き起こす確率が増加するといった危険性を伴う。
【００３４】
図１に、各粉末形状に対する最大サイズ部分および最小サイズ部分を示している。
【００３５】
（Ｃ）粉体の素地を構成する金属粒子の最大結晶粒径
本発明の装置によって製造されるマグネシウム基合金粉体またはアルミニウム基合金粉体において、素地を構成する金属粒子の最大結晶粒径は、好ましくは３０μｍ以下である。ここで最大結晶粒径とは、結晶粒の外接円の直径である。具体的には、粉体を砥粒にて湿式研磨した後、化学腐食（エッチング）を行って結晶粒界を明瞭にした状態で、光学顕微鏡等によって観察される結晶粒において最も大きい寸法のものを意味する。
【００３６】
粉体の強さや硬さなどの機械的特性の向上には、素地を構成する粒子の平均的な結晶粒径を小さくするだけでなく、最大結晶粒径を小さくすることが求められる。そこで、本発明の装置による加工条件を適切に管理して合金粉体の素地を構成する金属粒子の最大結晶粒径を適正な範囲にすることにより、優れた強度と靭性とを兼ね備えたマグネシウム基合金素材やアルミニウム基合金素材を創製できる。
【００３７】
他方、素地を構成する粒子の最大結晶粒径が３０μｍを超えるような粉体を用いて合金素材を製造する場合、得られるマグネシウム基合金やアルミニウム合金はバランスがとれた強度と靭性を有することはなく、どちらか一方、あるいは両方の機械的特性の低下が生じる。より好ましくは、マグネシウム基合金粉体またはアルミニウム基合金粉体における素地粒子の最大結晶粒径は１５μｍ以下である。
【００３８】
上記のような構成のマグネシウム基合金粉体またはアルミニウム基合金粉体は、適正な温度管理および雰囲気管理の下で出発原料粉末に対して塑性加工を施すことによって得られる。具体的には、塑性加工後の粉体は、相対的に大きな結晶粒径を持つ出発原料粉末に対して、塑性加工を施して小さな結晶粒径としたものである。
【００３９】
（Ｄ）粉体の素地中に含まれる化合物等の粒子の最大粒径
本発明の装置によって製造されるマグネシウム基合金粉体またはアルミニウム基合金粉体において、素地中に含まれる化合物等の粒子の最大粒径は、好ましくは１μｍ以下である。ここで最大粒径とは、化合物等の粒子の外接円の直径である。
【００４０】
粉体の強さや硬さなどの機械的特性の向上には、素地を構成する金属の結晶粒を微細化するだけでなく、素地中に含まれる化合物等の粒子を微細化することも有効である。そこで、本発明の装置による加工条件を適切に管理して合金粉体の素地中に含まれる化合物粒子の最大粒径を適正な範囲にすることにより、優れた強度と靭性とを兼ね備えたマグネシウム基合金素材やアルミニウム基合金素材を創製できる。
【００４１】
（２）合金粉の結晶粒微細化装置の基本構成
図２は、合金粉の結晶粒微細化装置を示す図である。結晶粒微細化装置は、マグネシウム基合金粉末やアルミニウム基合金粉末等の合金原料粉末を所定の方向に送り出す粉末供給部１と、合金粉末供給部１から供給される合金原料粉末に対して塑性加工を施す塑性加工部２と、合金粉末供給部１を加熱する第１加熱手段３と、塑性加工部２を加熱する第２加熱手段４と、第１加熱手段３を制御する第１温度制御手段５と、第２加熱手段４を制御する第２温度制御手段６とを備える。
【００４２】
塑性加工部２は、回転体を用いて合金原料粉末に対して塑性加工を施し、合金原料粉末の素地を構成する金属の結晶粒または該素地に含まれる化合物等の粒子を微細化する。具体的には、塑性加工部２は、素地結晶粒および化合物粒子のいずれか一方または両者を微細化する。
【００４３】
第１温度制御手段５は、合金粉末供給部の温度が１００〜３５０℃の範囲となるように、第１加熱手段３を制御する。第２温度制御手段６は、塑性加工部２の温度が１００〜３５０℃の範囲となるように、第２加熱手段４を制御する。
【００４４】
合金粉の結晶粒微細化装置は、好ましくは、少なくとも塑性加工部２を囲うケース７と、ケース７内を非酸化性雰囲気にするための雰囲気制御手段８とを備える。より好ましくは、結晶粒微細化装置は、ケース７内の雰囲気の温度を１００〜３５０℃の範囲となるように制御する第３温度制御手段９とを備える。
【００４５】
（３）合金原料粉末の加熱
合金原料粉末の連続式塑性加工において、加工時の原料粉末の温度は合金粉末素地の結晶粒の微細化および素地中に含まれる粒子の微細粒化と密接な関係があるので、適正な温度範囲で管理する必要がある。そのため、塑性加工部１の上流に位置する合金粉末供給部１（例えば、ホッパー）を所定の温度に加熱保持することは重要である。後述するような理由により、第１温度制御手段５は、第１加熱手段３を制御して合金粉末供給部１の温度を１００〜３５０℃の範囲となるようにする。第１温度制御手段５が、合金粉末供給部１の温度を検出するセンサを備えていても良い。なお、合金粉末供給部１の温度とは、合金粉末供給部１から送り出される合金粉末の温度であると理解すべきである。
【００４６】
上記のような温度範囲で投入原料粉末に対して適正な温度管理および雰囲気管理の下で塑性加工を施すことにより、結晶粒の微細粒化の駆動源である強ひずみ加工による結晶粒の分断および再結晶が顕著に進行する。常温においても連続的塑性加工は可能であるが、強ひずみ加工によって原料に導入される転位などの欠陥が増大し、原料粉体が脆くなって加工過程で粉砕・微粉化するため、粉塵爆発を引き起こす確率が高くなる。
【００４７】
例えばマグネシウム合金からなる出発原料粉末に対して１００〜３５０℃の温度範囲で塑性加工を施せば、加工後の粉体原料に延性を与えた状態で粉砕・微粉化を抑制し、同時にマグネシウム結晶粒の微細化を進行させることができる。マグネシウムの融点は６５０℃であり、また発火点は４００℃程度であることと、３５０℃を超えると回転体あるいはケース表面にマグネシウム合金粉体が極端に付着する為、安全面および品質安定性を考慮して上限温度を３５０℃としている。
【００４８】
合金原料粉末の加熱過程において、粉体表面の酸化を阻止する観点から、合金粉末供給部１内の合金原料粉末を、非酸化性雰囲気にすることが望ましい。なお、非酸化性雰囲気は、窒素やアルゴンなどの不活性ガス雰囲気や、真空雰囲気を含むものである。例えば大気中で合金原料粉末を加熱した場合には、粉末表面の酸化により後工程である熱間押出加工や鍛造加工後のマグネシウム基合金中に酸化物が存在し、それによって疲労強度などの特性低下を招くといった問題を生じる。
【００４９】
（４）合金原料粉末に対する塑性加工
塑性加工部２は、適正な温度範囲にある合金原料粉末に対して回転体を用いて塑性加工を施す。具体的には、一対の回転体の間、または回転体と固定部材との間に供給される合金原料粉末に対して、圧縮加工、せん断加工、粉砕加工などの塑性加工を与え、その際に強ひずみ加工による素地の結晶粒の微細化および／または素地中に含まれる粒子の微細化を促進する。
【００５０】
前述したように、塑性加工時の合金原料粉末の温度管理が重要であるので、第２温度制御手段６によって制御される第２加熱手段４は、合金原料粉末と接触する塑性加工部２の回転体および／または固定部材の表面の温度を１００〜３５０℃の範囲に維持する。
【００５１】
より好ましくは、塑性加工部２をケース７で取り囲み、ケース７内を雰囲気制御手段８によって非酸化性雰囲気に保つとともに、第３温度制御手段９によってケース７内の温度またはケース７の内壁面の温度を１００〜３５０℃の範囲に保つ。ケース７は、塑性加工部２とともに合金粉末供給部１を取り囲むものであってもよい。
【００５２】
塑性加工部２およびケース７内の温度を１００〜３５０℃の範囲に保つ理由は、前述したのと同じである。
【００５３】
少なくとも塑性加工部２を取り囲むケース７内を非酸化性雰囲気にするのは、合金原料粉末に対する塑性加工時における粉塵爆発を防止するためである。以下の表１に示すように、マグネシウムやアルミニウムからなる粉体は、食品用の粉末等に比べて、圧倒的に爆発指数（Ｋｓｔ指数）が高いため、非酸化性雰囲気下で塑性加工することが重要である。
【００５４】
【表１】
2006063411.tif 000003
【００５５】
本件発明者らが確認したところでは、ケース７内の酸素濃度が８％以下であれば、ケース内の合金原料粉末の量に関係なく粉塵爆発は起こらない。従って、粉塵爆発を抑えるためには、非酸化性雰囲気での塑性加工が重要である。
【００５６】
塑性加工部２によって素地の結晶粒および／または素地中の粒子が微細化された合金粉体は、ケース７外に排出される。結晶粒の微細化および／または素地中の粒子の微細化を十分に進行させるために、塑性加工を繰返し行なうようにしても良い。一つの実施形態では、結晶粒微細化装置は、塑性加工部２を通過した合金粉に対して破砕加工を施し、合金粉のサイズを小さくする破砕部と、破砕部を通過した合金粉を塑性加工部２の上流位置にまで戻す循環路とを備える。この場合、結晶粒微細化装置は、好ましくは、循環路の温度を１００〜３５０℃の範囲となるように制御する第４温度制御手段を備える。
【００５７】
出発合金原料粉末に対して上記のような塑性加工を施すことにより、加工後の合金粉体原料は、次のような特徴を有するものとなる。すなわち、合金粉体原料は、粉体の素地を構成する合金粒子の最大結晶粒径が３０μｍ以下である。あるいは、出発原料粉末の素地を構成する合金粒子の最大結晶粒径を１００％としたとき、塑性加工は、加工後の粉体の素地を構成する合金粒子の最大結晶粒径が２０％以下となるまで行なう。あるいは、素地中に含まれる化合物等の粒子の最大粒径が、１μｍ以下となるまで塑性加工を行なう。このような結晶粒微細化および／または粒子の微細化を実現できなければ、得られた粉体を成形固化して作製するマグネシウム基合金素材において、優れた強度と靭性の両立は困難である。
【００５８】
（５）ローラコンパクタ型合金粉結晶粒微細化装置
図３〜図１０は、ローラコンパクタ型合金粉結晶粒微細化装置を示している。
【００５９】
図３に示す合金粉結晶粒微細化装置は、ケース１１と、このケース１１内に配置された多段式ロール回転体１２と、破砕装置１３と、粉末温度・供給量制御システム１４と、受台１５とを備える。多段式ロール回転体１２は、出発原料粉末に対して塑性加工を施す塑性加工部を構成するものであり、圧延加工を施す３組のロール対１２ａ，１２ｂ，１２ｃを有する。出発原料粉末は、対となったロール間を通過する際に、圧縮変形する。
【００６０】
出発原料粉末は、粉末温度・供給量制御システム１４で所定の温度および所定の量に調整されてケース１１内に投入される。ここで、所定の温度は、１００〜３５０℃の範囲である。ケース１１の内部は、粉末表面の酸化防止の観点から、不活性ガス雰囲気、非酸化性ガス雰囲気、または真空雰囲気に保たれる。また、多段式ロール回転体１２の表面温度およびケース１１内の雰囲気温度は、１００〜３５０℃の範囲に保たれる。
【００６１】
図４は、３段目のロール対１２ｃと破砕装置１３とを示している。ロール対１２ｃから送り出された粉体は、引き続いて破砕装置１３によって破砕されて顆粒状粉体となる。この顆粒状粉体を再度粉末温度・供給量制御システム１４に戻して、多段式ロール回転体１２による塑性加工を繰り返してもよい。加工後の顆粒状粉体は、受台１５に収容される。
【００６２】
合金原料粉末に対して塑性加工を施す各ロール１２ａ，１２ｂ，１２ｃの表面硬さを、好ましくはマイクロビッカース硬度で２００〜１０００、より好ましくは４００〜８００にする。もしくは、図５に示すように、ロールの周りにライナー１０１を取り付け、その材質を超硬、ジルコニア、窒化珪素、炭化珪素、ホウ化チタン、アルミナなどの硬度の高い物質を選ぶ。もしくは、ロールの表面を窒化することにより硬度を上げ、かつロール表面のすべりを良くする。その理由は、次の通りである。
【００６３】
塑性加工を行なう１対のロールにとってクリアランスの設定は、十分な強ひずみを加える上で重要である。しかしながら、ロールの表面に十分な硬度がない場合、摩耗によりクリアランスが保てなくなる。言い換えれば、十分な硬度があればロールの摩耗が少なくなり、クリアランスを一定に保つことができ、均質な強ひずみ品を得ることができる。同時に、ロール表面を上記の金属間化合物やセラミックスなどで被覆することで、金属であるマグネシウム合金粉体との凝着性・焼付き性を低下でき、ロールへの材料の付着現象を抑制・解消できる。被覆の方法としては、上述のようなライナーを取り付ける方法や、ロール表面に上記の材質からなるコーティングや溶射などによる成膜方法が有効である。また、ロール表面のすべりを良くすることによっても、ロール表面への付着が軽減されクリアランスが一定になり、やはり均質な強ひずみ品を得ることができる。
【００６４】
また、塑性加工を行なう一対の回転ロール間のクリアランスは２ｍｍ以下にすることが好ましい。一対の回転ロールの隙間部分に原料粉体が連続的に供給されて塑性加工が施されるが、クリアランスの大きさが上記のような好ましい値を超える場合には、十分な強ひずみ加工を付与することができず、その結果、例えば３０μｍ以下のマグネシウム結晶粒が得られなくなる。投入する原料粉体の大きさや形状によって加工度が異なるが、上記のクリアランスを原料粉体の最大サイズの１／５以下に設定することで安定したマグネシウム結晶粒の連続式微細化が可能となる。
【００６５】
図６は、ローラコンパクタ型結晶粒微細化装置の他の例を示している。図示する結晶粒微細化装置は、合金粉末供給部として機能するホッパー２１と、塑性加工部として機能する回転ロール対２４と、回転ロール対２４によって圧縮変形した粉体を破砕するグラニュレータ２５と、破砕された粉体を受入れる受台２６とを備える。少なくとも塑性加工部２４は、図示を省略したケースによって囲まれ、このケース内は非酸化性雰囲気に保たれる。ホッパー２１には、制御盤２３によって制御される加熱コイル２２が巻かれている。制御盤２３は、ホッパー２１内の合金原料粉末の温度を監視しながら加熱コイル２２の動作を制御する。従って、ホッパー２１内の合金原料粉末は、１００〜３５０℃の適正温度範囲に保たれる。
【００６６】
回転ロール対２４は、熱媒体循環ユニット２７から供給される熱媒体によってその表面が適正な温度範囲に維持される。熱媒体循環ユニット２７は、回転ロール対２４の表面温度を放射温度計２８によって監視しながら送り出す熱媒体の温度を制御する。従って、回転ロール対２４の表面温度は、１００〜３５０℃の適正温度範囲に保たれる。
【００６７】
図７は、ローラコンパクタ型結晶粒微細化装置のさらに他の例を示している。この図においても、塑性加工部を非酸化性雰囲気にして取り囲むためのケースの図示を省略している。図示する結晶粒微細化装置は、塑性加工部として機能する１段目回転ロール対３４と、２段目回転ロール対３５と、３段目回転ロール対３６と、２段目回転ロール対３５の下流に位置する破砕装置３７と、３段目ロール対３６の下流に位置する破砕装置３８と、破砕装置３８から送り出された合金粉体を１段目ロール対３４の上流の位置にまで戻す循環路３１とを備える。図示した実施形態では、循環路３１は、スパイラル状に上下方向に延び、モータ３２の駆動によって振動する振動フィーダである。循環路３１の上端部分には合金粉末供給部３０が形成され、下端部分には破砕された合金粉体を受入れる受台３３が形成されている。受台３３に入った合金粉体は、振動する循環路３１を通って合金粉末供給部３０にまで導かれ、再度ロール対３４、３５、３６によって塑性加工される。
【００６８】
ローラコンパクタ型結晶粒微細化装置において、一対の回転ロールの周速度を互いに異ならせるようにしても良い。周速度を異ならせる方法の一例を図８に示す。一方の回転ロール４０と他方の回転ロール４１とは直径が異なっているが、同じ回転数で回転するように制御されている。従って、周速度は互いに異なるようになる。
【００６９】
図９は、周速度を異ならせる方法の他の例を示している。この例では、一方の回転ロール４２と他方の回転ロール４３とは同じ直径を有しているが、回転数が互いに異なるようにされている。従って、周速度は互いに異なるようになる。
【００７０】
一対の回転ロール間で周速度を異ならすようにすれば、合金原料粉末に対して、圧縮変形力に加えてせん断作用を効率的に付与できる。
【００７１】
図３〜図９に示したローラコンパクタ型結晶粒微細化装置では、塑性加工部として一対の回転ロールを用いている。他の実施形態として、図１０に示すように、１個の回転ロール４４と、それに対向する固定部材４５とによって塑性加工部を構成するようにしてもよい。この実施形態では、合金原料粉末は、回転ロール４４と固定部材４５との間を通過するときに、圧縮変形およびせん断作用を受ける。好ましくは、回転ロール４４と固定部材４５との間のクリアランスを２ｍｍ以下とする。
【００７２】
ローラコンパクタ型合金粉結晶粒微細化装置において、原料粉体と接触する１対のロール回転体の表面性状に改良を加えるようにしてもよい。具体的には、ロール回転体の表面に、凹部を形成する。凹部として、１つまたは複数の凹状の溝や、凹状のスリットが考えられるが、それらを回転方向に対して垂直な方向、または平行な方向、または斜めに角度をもって交差する方向に延在するように設けることにより、楔効果によって原料粉体を効率的にロール回転体間に引き込むことができると同時に、強制的に強ひずみ加工を施すことができるようになる。しかしながら、凹部を設けることは必須ではなく、このような凹状溝あるいは凹状スリットを付与しない表面を有するロール回転体であっても塑性加工による結晶粒の微細化は可能である。
【００７３】
（６）ニーダ型合金粉結晶粒微細化装置
図１１に示すニーダ型合金粉結晶粒微細化装置は、合金粉末供給部として機能する粉末温度・供給量制御システム５０と、このシステム５０から供給される合金原料粉末を受入れるケース５１とを備える。ケース５１は、不活性ガス雰囲気、非酸化性ガス雰囲気、または真空雰囲気に保たれる混練室５２と、混練加工後の粉体を送り出す排出口５３とを有する。ケース１１の混練室５２内には、塑性加工部として機能する少なくとも一対のパドル５４を備える。図示した実施形態では、回転軸方向に複数対の回転パドル５４が設けられている。
【００７４】
回転パドル５４を支持する回転軸には、ケース５１内に投入された出発合金原料粉末を前方に送り込むスクリューも固定されている。一対の回転パドル５４は、合金原料粉末に対して混練加工を施すことにより、合金原料粉末の素地を構成する金属結晶粒の微細化および／または素地中に含まれる粒子の微細化を行なう。具体的には、合金原料粉末は、１対の回転パドル５４間の隙間、および各パドル５４とケース５１の内壁面との間の隙間を通過する際に、混練加工される。この混練加工は、合金原料粉末に対して、圧縮力、せん断力、分散力、衝撃力、変形力、粉砕力等を与えるものである。
【００７５】
図１１に示す実施形態では、ケース５１の排出口５３から排出された合金粉体は、循環路５５を経由して、粉体温度・供給量制御システム５０に送られ、繰り返して混練加工を行なうようになっている。この実施形態においても、合金原料粉末の温度、一対の回転パドルの表面温度、ケース５１内の雰囲気温度を１００〜３５０℃の範囲に保つように加熱手段を制御する。
【００７６】
図１２は、ニーダ型合金粉結晶粒微細化装置をより具体的に示している。図示する合金粉結晶粒微細化装置は、粉末温度・供給量制御システム６０と、ケース６１とを備える。ケース６１は、不活性ガス雰囲気、非酸化性ガス雰囲気、または真空雰囲気に保たれる混練室６２と、出発原料粉末を受入れる供給口６３と、混練加工後の粉体を送り出す排出口６４とを有する。ケース６１内には、軸受６６によって回転自在に支持され、駆動部６９によって回転駆動される２本の回転軸６５が配置されている。各回転軸６５には、ケース６１内に投入された出発原料粉末を前方に送り込むスクリュー６７と、出発原料粉末に対して混練加工を施すためのパドル６８が固定されている。ケース６１を加熱できるようにするために、ケース６１に対して、ヒータまたは加熱媒体を供給することのできるジャケットを設けてもよい。また、回転軸６５を加熱できるようにするために、回転軸６５に対して、ヒータまたは加熱媒体を供給できる装置を設けてもよい。
【００７７】
スクリュー６７によって混練室６２に送り込まれた出発原料粉末は、１対の回転パドル６８間の隙間、および各パドル６８とケース６１の内壁面との間の隙間を通過する際に、混練加工される。この混練加工は、出発原料粉末に対して、圧縮力、せん断力、分散力、衝撃力、変形力、粉砕力等を与えるものである。なお、対となった回転パドル６８は、複数組設けられている。合金素地の結晶粒の微細化および素地中の粒子の微細化をより促進するために、排出口６３から排出された合金粉体を循環路７０を経由して粉末温度・供給量制御システム６０に戻すようにしても良い。
【００７８】
図１２に示す実施形態では、１対のパドル６８は同じ方向に回転する。また、各パドル６８は、３個の尖った頂点を有する形状を有している。図１３および図１４は、図１２のパドル６８とは異なった形状のパドル対を示している。図１３に示す１対のパドル５６，５７は共に、２個の尖った頂点を有する形状を有しており、同じ方向に回転する。図１４に示す１対のパドル５８，５９は互いに異なった形状を有するものであり、回転方向も逆向きである。このように種々のパドルがあるが、どのようなパドルを用いて混練加工を行なってもよい。
【００７９】
ニーダ型合金粉結晶粒微細化装置の場合、好ましくは、１対のパドル間のクリアランスを、パドル径の２％以下、または出発原料粉末のサイズの２０％以下、または２ｍｍ以下にすることが好ましい。さらに、パドルとケースとの間のクリアランスも、パドル径の２％以下、または出発原料粉末の最大サイズの２０％以下、または２ｍｍ以下にすることが好ましい。
【００８０】
合金原料粉末に対して混練加工を施す各パドルの表面硬さを、好ましくはマイクロビッカース硬度で２００〜１０００、より好ましくは４００〜８００にする。もしくは、図１５および図１６に示すように、パドルの先端にチップ１０２，１０３を張り付け、その材質を超硬、ジルコニア、窒化珪素、炭化珪素、ホウ化チタン、アルミナなどの硬度の高い物質を選ぶ。あるいは、パドル表面もしくはケース内面を窒化することにより硬度を上げ、かつパドル表面のすべりを良くする。その理由は、次の通りである。
【００８１】
塑性加工を行なう１対のパドルにとってクリアランスの設定は十分な強ひずみを加える上で重要である。しかしながら、パドルの表面やケース内面に十分な硬度がない場合、摩耗によりクリアランスが保てなくなる。言い換えれば、十分な硬度があればパドルやケースの摩耗が少なくなり、クリアランスを一定に保つことができ、均質な強ひずみ品を得ることができる。同時に、パドル先端表面を上記の金属間化合物やセラミックスなどで被覆することで、金属であるマグネシウム合金粉体との凝着性・焼付き性を低下でき、パドル先端への材料の付着現象を抑制・解消できる。被覆の方法としては、上述のようなチップを取り付ける方法や、パドル先端部表面に上記の材質からなるコーティングや溶射などによる成膜方法が有効である。また、パドル表面やケース内面のすべりを良くすることによっても、パドル表面とケース内面への付着が軽減され、クリアランスが一定になり、やはり均質な強ひずみ品を得ることができる。
【００８２】
以上、図面を参照してこの発明の実施形態を説明したが、この発明は、図示した実施形態のものに限定されない。図示した実施形態に対して、この発明と同一の範囲内において、あるいは均等の範囲内において、種々の修正や変更を加えることが可能である。
【実施例１】
【００８３】
ロール径６６ｍｍの１対のロールを備えたローラコンパクタ型合金粉結晶粒微細化装置を用いて、マグネシウム基合金原料粉体に対して塑性加工を施した。この際、粉体原料およびロールの温度を種々に変更した。温度条件を変えて最終的に得られた合金粉を圧粉固化し、押出し後の試験片について、引張強度、耐力、伸びを測定した。その結果を表２〜４および図１７〜図１９に示す。なお、図１７〜図１９のグラフの横軸は、１対のロール間を通過するパス回数を示している。具体的には、１対のロール間に１回通したものを破砕機にかけて細かくし、さらに１対のロール間に通した回数を示す。なお、この実験は、マグネシウム基合金粉体原料に対する塑性加工時の原料およびロールの温度と、成形固化体の強度および靭性との関係を調べるために行なったものであり、ケース内の雰囲気は大気雰囲気とした。
【００８４】
【表２】
2006063411.tif 000004
【００８５】
【表３】
2006063411.tif 000005
【００８６】
【表４】
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【００８７】
表２〜表４、および図１７〜図１９から明らかなように、合金粉体原料およびロールの温度を１００〜３５０℃の範囲で塑性加工したものは、引張強度、耐力、伸びに優れた特性が認められた。
【産業上の利用可能性】
【００８８】
この発明は、高強度と高靭性とを併せ持つ合金を得るための合金粉体原料を製造するのに有利に利用され得る。
【図面の簡単な説明】
【００８９】
【図１】粉体原料の種々の形状を示す図である。
【図２】合金粉の結晶粒微細化装置の基本構成を示す図である。
【図３】ローラコンパクタ型合金粉結晶粒微細化装置の一例を示す図解図である。
【図４】図３に示した合金粉結晶粒微細化装置における３段目のロール対と破砕装置とを示す図である。
【図５】周りにライナーを取り付けたロールを示す図である。
【図６】ローラコンパクタ型合金粉結晶粒微細化装置の他の例を示す図解図である。
【図７】ローラコンパクタ型合金粉結晶粒微細化装置のさらに他の例を示す図解図である。
【図８】異なる直径を有する一対の回転ロールを示す図である。
【図９】回転数の異なる一対の回転ロールを示す図である。
【図１０】回転ロールと固定部材とからなる塑性加工部の一例を示す図である。
【図１１】ニーダ型合金粉結晶粒微細化装置の一例を示す図解図である。
【図１２】ニーダ型合金粉結晶粒微細化装置の具体的構造を示す図である。
【図１３】ニーダ型合金粉結晶粒微細化装置における１対のパドルの他の例を示す図である。
【図１４】ニーダ型合金粉結晶粒微細化装置における１対のパドルのさらに他の例を示す図である。
【図１５】先端にチップを張り付けたパドルの一例を示す図である。
【図１６】先端にチップを張り付けたパドルの他の例を示す図である。
【図１７】成形固化品の引張強度を比較して示すグラフである。
【図１８】成形固化品の耐力を比較して示すグラフである。
【図１９】成形固化品の伸びを比較して示す図である。
【符号の説明】
【００９０】
１  合金粉末供給部、２  塑性加工部、３  第１加熱手段、４  第２加熱手段、５  第１温度制御手段、６  第２温度制御手段、７  ケース、８  雰囲気制御手段、９  第３温度制御手段、１１  ケース、１２  多段式ロール回転体、１２ａ，１２ｂ，１２ｃ  ロール対、１３  破砕装置、１４  粉末温度・供給量制御システム、１５  受台、２１  ホッパー、２２  加熱コイル、２３  制御盤、２４  回転ロール対、２５  グラニュレータ、２６  受台、２７  熱媒体循環ユニット、２８  放射温度計、３０  合金粉末供給部、３１  循環路、３２  モータ、３３  受台、３４，３５，３６  回転ロール対、３７，３８  破砕装置、４０，４１，４２，４３，４４  回転ロール、４５  固定部材、５０  粉末温度・供給量制御システム、５１  ケース、５２  混練室、５３  排出口、５４  パドルユニット、５５  循環路、５６，５７，５８，５９  パドル、６０  粉末温度・供給量制御システム、６１  ケース、６２  混練室、６３  供給口、６４  排出口、６５  回転軸、６６  軸受、６７  スクリュー、６８  パドル、６９  駆動部、７０  循環路。
【図１】
2006063411.tif 000007
【図２】
2006063411.tif 000008
【図３】
2006063411.tif 000009
【図４】
2006063411.tif 000010
【図５】
2006063411.tif 000011
【図６】
2006063411.tif 000012
【図７】
2006063411.tif 000013
【図８】
2006063411.tif 000014
【図９】
2006063411.tif 000015
【図１０】
2006063411.tif 000016
【図１１】
2006063411.tif 000017
【図１２】
2006063411.tif 000018
【図１３】
2006063411.tif 000019
【図１４】
2006063411.tif 000020
【図１５】
2006063411.tif 000021
【図１６】
2006063411.tif 000022
【図１７】
2006063411.tif 000023
【図１８】
2006063411.tif 000024
【図１９】
2006063411.tif 000025