(57)【要約】  【課題】  この発明は、廃プラスチック製容器や包装に多く含まれるポリエチレンやポリプロピレン等のゴミからそれらを回収し、インフレーション成形法を用いることによって、ポリエチレンやポリプロピレンを主体とする低コストの再生フィルム及びその製造方法を提供することを目的とする。  【解決手段】  回収ポリエチレン４０〜６０重量％、回収ポリプロピレン４０〜６０重量％、その他の回収プラスチック０〜１０重量％であって、これらの合計が１００重量％からなる回収プラスチック混合物（Ａ）に、ポリエチレンとポリプロピレンとの相容化剤（Ｂ１）と、ポリエチレン及び／又はその共重合体（Ｃ）とを配合し、インフレーション成形してなる再生フィルム及び当該インフレーション成形による再生フィルムの製造方法である。  【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
回収ポリエチレン４０〜６０重量％、回収ポリプロピレン４０〜６０重量％、その他の回収プラスチック０〜１０重量％であって、これらの合計が１００重量％からなる回収プラスチック混合物（Ａ）に、ポリエチレンとポリプロピレンとの相容化剤（Ｂ１）と、ポリエチレン及び／又はその共重合体（Ｃ）とを配合し、インフレーション成形して得たことを特徴とする再生フィルム。
【請求項２】
前記その他の回収プラスチックが回収ポリスチレンであることを特徴とする請求項１記載の再生フィルム。
【請求項３】
ポリオレフィンとポリスチレンとの相溶化剤（Ｂ２）を配合し、インフレーション成形して得たことを特徴とする請求項２記載の再生フィルム。
【請求項４】
前記ポリエチレンが低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン又は高密度ポリエチレンであり、前記共重合体がエチレン−酢酸ビニル共重合体であることを特徴とする請求項１、２又は３記載の再生フィルム。
【請求項５】
回収ポリエチレン４０〜６０重量％、回収ポリプロピレン４０〜６０重量％、その他の回収プラスチック０〜１０重量％であって、これらの合計が１００重量％からなる回収プラスチック混合物（Ａ）に、ポリエチレンとポリプロピレンとの相容化剤（Ｂ１）と、ポリエチレン及び／又はその共重合体（Ｃ）とを配合し、インフレーション成形するに際し、押出機から押し出された溶融物が６０メッシュ以上のスクリーンを通過するようにしたことを特徴とする再生フィルムの製造方法。
【請求項６】
前記その他の回収プラスチックが回収ポリスチレンであることを特徴とする請求項５記載の再生フィルムの製造方法。
【請求項７】
ポリオレフィンとポリスチレンとの相溶化剤（Ｂ２）を配合し、インフレーション成形することを特徴とする請求項６記載の再生フィルムの製造方法。
【請求項８】
前記ポリエチレンが低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン又は高密度ポリエチレンであり、前記共重合体がエチレン−酢酸ビニル共重合体であることを特徴とする請求項５、６又は７記載の再生フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、再生フィルム、特に回収ポリエチレン及び回収ポリプロピレンを主体とする再生フィルムとその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
包装資材等に使用されるポリエチレンやポリプロピレン等のプラスチックは、用済み後、家庭等からゴミとして排出されるが、そのまま燃やしてしまうより、再度ゴミ袋に成形して再利用できれば、ゴミ量を減らせるばかりか、限りある化石燃料の有効利用に資することになる。
【０００３】
一方、１９９７年に容器包装リサイクル法が施行され、多くの地方自治体が家庭から排出されるゴミの分別収集を開始したが、分別収集されるもの一つには、プラスチック製容器と包装がある。このプラスチック製容器と包装につき、財団法人日本容器包装リサイクル協会が、容器包装リサイクル法に基づき、再商品化事業を行っており、その再商品化手法として、原材料化、油化、ガス化、高炉還元剤製造、コークス炉化学原料化が実施されている。
【０００４】
しかし、コークス炉化学原料化は進んでいるが、優先課題とされる原材料化はあまり進んでいないのが現状である。すなわち、各家庭から排出されるゴミは菓子、冷凍食品などの食品パッケージ、透明トレーからスーパーのレジ袋まであらゆる種類のプラスチック類が混ざっているので、その密度、比重、融点などの物性の違いから、それらの混合物であるリサイクルペレットで製造した製品は、なかなか実用強度を得るのが困難であって、成功例は、駐車場の車止めやブロック、公園や花壇などのポール、杭、レンガ、擬木、Ｕ字溝などのインジェクション製品や異型押し出し製品である。
【０００５】
しかるに、プラスチック製容器や包装からは、元の商品形態に再生されるのが好ましく、例えば、フィルム形態に再生されることが市場からは求められている。しかし、フィルムの成形法として優れているインフレーション成形によって再生フィルムを得ることは、困難であり、僅かにポリエステル系のインフレーションフィルムにおいて、原料樹脂に再生樹脂が用い得ることが開示されている（例えば、特許文献１参照）ものの、再生樹脂を用いた実施例の記載は無く、未だ、実用化はされていない。
【特許文献１】特開２００２−１５５１５３公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
この発明は、このような事情に鑑みなされたもので、廃プラスチック製容器や包装に多く含まれるポリエチレンやポリプロピレン等のゴミからそれらを回収し、インフレーション成形法を用いることによって、ポリエチレンやポリプロピレンを主体とする低コストの再生フィルム及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
すなわち、本発明者は、上記目的を達成すべく、一連の研究を重ねた。そして、多種類のプラスチックが混ざっているゴミであっても、通常の比重選別等によってポリエチレンとポリプロピレン主体のゴミを回収し、それらの含量と双方の割合を調整すると共に、相溶化剤と更に回収物でないポリエチレン等の所定量を配合することによって、インフレーション成形すれば、実用強度の再生フィルムが得られることを見出し、ついに本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本発明のうち第１の発明は、回収ポリエチレン４０〜６０重量％、回収ポリプロピレン４０〜６０重量％、その他の回収プラスチック０〜１０重量％であって、これらの合計が１００重量％からなる回収プラスチック混合物（Ａ）に、ポリエチレンとポリプロピレンとの相容化剤（Ｂ１）と、ポリエチレン及び／又はその共重合体（Ｃ）とを配合し、インフレーション成形して得たことを特徴とする再生フィルムである。
【０００９】
この場合、回収プラスチック混合物（Ａ）の好ましい配合量は１８〜８８重量部又は重量％（より好ましくは２０〜７５重量部又は重量％）であり、ポリエチレンとポリプロピレンとの相容化剤（Ｂ１）の好ましい配合量は２〜２０重量部又は重量％（より好ましくは５〜１０重量部又は重量％）であり、ポリエチレン及び／又はその共重合体（Ｃ）の好ましい配合量は１０〜８０重量部又は重量％（より好ましくは２０〜７５重量部又は重量％）である。また、この発明において、必要に応じ、本発明の効果を妨げない範囲で、その他の成分を配合できるのはもちろんである。
【００１０】
ここで、ここで回収とは、家庭や工場から排出されるゴミから選別し取り出されたの意味であり、本発明において使用される回収プラスチック混合物（Ａ）は、回収ポリエチレンと回収ポリプロピレンとの合計量が９０重量％以上であり、双方の配合比はある程度均衡している必要がある（双方の配合比＝（４０〜６０重量部（好ましく４５〜５０重量部））：（４０〜６０重量部（好ましく４５〜５０重量部））。また、回収プラスチック混合物（Ａ）は、回収されたものであるから、ポリエチレン、ポリプロピレン及びその他の回収プラスチック以外の少量の異物が混入されている場合があってもよいのは勿論である。
【００１１】
本発明に用いる相容化剤（Ｂ１）は、ポリエチレンとポリプロピレンとの相容化剤であれば、特に制限されないが、エチレン、プロピレン、その他のオレフィンの二種以上を含むランダム共重合体、ブロック共重合体又はグラフト共重合体を用いるのが好ましい。このようなものとしては、ＣＢＥＣ（オレフィン結晶−エチレン・ブチレン−オレフィン結晶  ブロックポリマー）、ＥＰＤＭ（エチレン−プロピレン−ジエンゴム）、ＦＰＲ（エチレン−プロピレンゴム）が例示される。他にＳＥＢ系熱可塑性エラストマー等も用い得る。
【００１２】
その他の回収プラスチックとしては、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ＰＥＴ等が例示されるが、回収品に含まれるのはポリスチレンが多く、ポリスチレンを用いるのが、再利用効率の観点から好ましい（第２発明）。なお、このその他の回収プラスチックの含量は、７重量％以下となるようにするのが好ましい。
【００１３】
ポリエチレン及び／又はその共重合体としては、高圧法低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、中・低圧法による高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中・低圧法を用いエチレンと微量のα−オレフィンとの共重合で得られる中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）及び／又はこれらと酢酸ビニル等の他のビニルモノマーとの共重合体が例示される。
【００１４】
本発明のうち第３発明は、ポリオレフィンとポリスチレンとの相溶化剤（Ｂ２）を配合し、インフレーション成形して得たことを特徴とする第２発明の記載の再生フィルムである。Ｂ２の好ましい配合量は１〜１０重量部又は重量％、より好ましくは２〜５重量部又は重量％である。特に回収ポリスチレンが７〜１０重量％と多い場合に、この相溶化剤を用いるのが好ましい。再生フィルムの強度低下防止のためである。
【００１５】
このような相溶化剤としては、ポリオレフィンとポリスチレンの相溶化剤であれば、特に制限されないが、スチレンとオレフィンとジエンモノマーのうち、スチレンを含む二種以上のモノマーのランダム共重合体、それらのブロック共重合体又はそれらのグラフト共重合体を用いるのが好ましい。このような共重合体としては、例えば、ＳＥＢＣ（スチレン−エチレン・ブタジエン−オレフィン結晶  ブロック共重合体）、ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン・ブタジエン−スチレン共重合体）等が例示される。
【００１６】
第４発明は、前記ポリエチレンが低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）又は高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）であり、前記共重合体がエチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）であることを特徴とする第１発明、第２発明又は第３発明記載の再生フィルムである。特にメタロセン触媒型のＬＬＤＰＥを用いるのが好ましい。これらは、単独で配合することもできるし、併用して配合することもできる。また、これらは、生産現場で排出されるオフグレード（ＯＧ）のものをも使用でき、その場合、再生フィルムがより低コストで生産できることになる。
【００１７】
また、本発明のうち第５発明は、回収ポリエチレン４０〜６０重量％、回収ポリプロピレン４０〜６０重量％、その他の回収プラスチック０〜１０重量％であって、これらの合計が１００重量％からなる回収プラスチック混合物（Ａ）に、ポリエチレンとポリプロピレンとの相容化剤（Ｂ１）と、ポリエチレン及び／又はその共重合体（Ｃ）とを配合し、インフレーション成形するに際し、押出機から押し出された溶融物が６０メッシュ以上のスクリーンを通過するようにしたことを特徴とする再生フィルムの製造方法である。
【００１８】
この場合、回収プラスチック混合物（Ａ）の好ましい配合量は１８〜８８重量部又は重量％（より好ましくは２０〜７５重量部又は重量％）であり、ポリエチレンとポリプロピレンとの相容化剤（Ｂ１）の好ましい配合量は２〜２０重量部又は重量％（より好ましくは５〜１０重量部又は重量％）であり、ポリエチレン及び／又はその共重合体（Ｃ）の好ましい配合量は１０〜８０重量部又は重量％（より好ましくは２０〜７５重量部又は重量％）である。また、この発明において、必要に応じ、本発明の効果を妨げない範囲で、その他の成分を配合できるのはもちろんである。
【００１９】
このような再生フィルムの製造方法においても、「回収」、「回収プラスチック混合物（Ａ）」、「相容化剤（Ｂ１）」の定義や意味は、第１発明に記載した定義や意味と同じであり、「その他の回収プラスチック」や「ポリエチレン及び／又はその共重合体」の定義や意味も同様である。また、６０メッシュ以上のスクリーンを通過させることにより始めて、溶融物から成形を妨げる異物が十分除去され、回収プラスチックから実用強度の再生フィルムを製造することができる。このスクリーンは１枚でもよいが、２枚重ね以上にするのが好ましい。通常、２〜３枚重ねにするのがよい。この場合、真中や後流側に、よりメッシュの大きいものを使用するのが好ましい。
【００２０】
本発明のうち第６発明は、前記その他の回収プラスチックが回収ポリスチレンであることを特徴とする第５発明記載の再生フィルムの製造方法である。ポリエチレンやポリプロピレンと共に回収されるプラスチックは、ポリスチレンが多いからである。
【００２１】
第７発明は、ポリオレフィンとポリスチレンとの相溶化剤（Ｂ２）を配合し、インフレーション成形することを特徴とする第６発明記載の再生フィルムの製造方法であり、相溶化剤（Ｂ２）の定義や意味及びその好ましい配合量並びにこの配合がポリスチレン含量が７〜１０重量％において好ましいことは、第３発明と同じである。
【００２２】
第８発明は、前記ポリエチレンが低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）又は高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）であり、前記共重合体がエチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）であることを特徴とする第５発明、第６発明又は第７発明記載の再生フィルムである。この場合、第４発明と同様に、特にメタロセン触媒型のＬＬＤＰＥを用いるのが好ましく、また、これらは単独で若しくは併用して配合でき、また、オフグレード（ＯＧ）のものをも使用できる。
【発明の効果】
【００２３】
本発明の再生フィルム又はその製造方法によれば、廃プラスチック製容器や包装に多く含まれるポリエチレンやポリプロピレン等のゴミからそれらを回収し、インフレーション成形法を用いることによって、ポリエチレンやポリプロピレンを主体とする実用的強度の再生フィルムを低コストで提供することができる。
【００２４】
すなわち、包装資材などに使用されるポリエチレンやポリプロピレンなどのプラスチックは、用済み後、家庭などからゴミとして排出されますが、そのまま燃やすことなく、再度包装フィルムやゴミ袋等に成形して再利用できることになるので、ゴミ量を減らせるばかりか、限りある化石燃料の有効利用に資することになる。
【実施例】
【００２５】
つぎに、実施例を挙げ、本発明をより詳細に説明するが、これらは本発明を実施するための具体例とその結果（効果）を示す一例に過ぎず、本発明はこれらの実施例に何ら制約されるものではない。
【００２６】
（実施例１）
回収ポリエチレン４５〜４８重量％、回収ポリプロピレン４５〜４８重量％、回収ポリエチレン５〜７重量％からなる再生混合ペレット（タイボー（株）製）の５１重量％、メタロセン触媒型の低密度ポリエチレンＯＧ（宇部興産（株）ＱＸ）３９重量％、ＥＶＡ（日本ポリエチレン（株）製ＬＶ−１４０）の５重量％、相容化剤（ＪＳＲ（株）製ＤＹＮＡＲＯＮ６２００Ｐ）の５重量％を混合機でドライブレンドした後、下記の押出機を用い、ダイスの真下に６０メッシュと８０メッシュと６０メッシュのスクリーン（アルミ製の網）３枚をこの順に重ねて設置して溶融樹脂を通過させ、該溶融樹脂中の異物を除きながら、下記の条件でインフレーション成形を行い、厚みが４０μ、幅が４４０ｍｍのチューブを連続生産した。なお、スクリーンは８時間ごとに交換するのが好ましい。
【００２７】
（１）押出機；モダンマシナリー製（スクリュー４５ｍｍ、金型１００ｍｍパイ、ＢＲ２．８）、
（２）設定温度；
・シリンダ−入口：１８５℃、シリンダ−中間：１８５℃、シリンダ−出口：１８５℃、
・シリンダ−とダイスを結ぶアダプタ−：１８５℃、
・ダイス入口：１９５℃、ダイス出口：１９５℃、
（３）スクリュー回転：８０ＲＰＭ、
（４）吐出量：２２．４ｋｇ／時、
（５）引取速度：１１．５ｍ／分、
（６）モーター電流：３０Ａ。
【００２８】
（実施例２）
回収ポリエチレン４５〜４８重量％、回収ポリプロピレン４５〜４８重量％、回収ポリエチレン５〜７重量％であって、これらの合計が１００重量％からなる再生混合ペレット（タイボー（株）製）の５１重量％、メタロセン触媒型の低密度ポリエチレンＯＧ（宇部興産（株）ＱＸ）１５重量％、高密度ポリエチレン（三井化学（株）ハイゼックス７０００Ｆ）２４重量％、ＥＶＡ（日本ポリエチレン（株）製ＬＶ−１４０）の５重量％、相容化剤（ＪＳＲ（株）製ＤＹＮＡＲＯＮ６２００Ｐ）の５重量％を混合機でドライブレンドした後、下記の押出機を用い、ダイスの真下に６０メッシュと８０メッシュと６０メッシュのスクリーン３枚をこの順に重ねて設置して溶融樹脂を通過させ、該溶融樹脂中の異物を除きながら、下記の条件でインフレーション成形を行い、厚みが３０μ、幅が４４０ｍｍのチューブを連続生産した。なお、スクリーンは８時間ごとに交換するのが好ましい。
【００２９】
（１）押出機；プラコー製（スクリュー５５ｍｍ、金型７５ｍｍパイ、ＢＲ３．７３）、
（２）設定温度；
・シリンダ−入口：２１０℃、シリンダ−中間：２１０℃、シリンダ−出口：２１０℃、
・シリンダ−とダイスを結ぶアダプタ−：２１０℃、
・ダイス入口：２１５℃、ダイス出口：２１５℃、
（３）スクリュー回転：５５．６ＲＰＭ、
（４）吐出量：３０．０ｋｇ／時
（５）引取速度：１９．９ｍ／分、
（６）モーター電流：４５Ａ。
【００３０】
実施例１，２の成形チューブから、試験フィルムを切り取り、ＪＩＳ  Ｚ  １７０２に準拠して、引張強度、伸び、シール強度、シール部伸びを、ＪＩＳ  Ｚ  ７１２８に準拠して引裂強度を、さらに以下に示す方法により突刺強度を測定した結果を表１に示すと共に、比較のため、市販のポリエチレン製ゴミ袋（積水フィルム（株）製ミセスキッチン４５Ｌ）を用い、それぞれ、実施例１，２のフィルム厚みと同一厚みのもの（ミセス０４のフィルム厚みは４０μ、ミセス０３のフィルム厚みは３０μ）につき、同様に物性測定した結果も表１に示す。
【００３１】
（突刺強度の測定）
ＪＩＳ  Ｋ  ７１２８−３に準じて測定したもので、フィルムを固定したアルミ枠をデジタル秤に載せて、（フィルム＋枠）の重量をまず計り、次に、1ミリ直径のボールペンを垂直にゆっくり（分速15センチ程度の速さ）で降ろして行って、フィルムに穴が空く直前のデジタル秤の重量を記録して、最初の枠重量を差し引きて突き刺し荷重の値を求めた。この荷重値を3回以上測定して平均し、突刺強度の測定値とした。
【００３２】
【表１】
2006298960.tif 000002
【００３３】
表１に基づき、実施例１、２のフィルムと市販品のミセス０４、０３のフィルムを対比しながら実施例１、２のフィルムの物性について評価すると次のようになる。
結論として、実施例１、２のフィルムは、ゴミ袋として重要な物性であるシール強度や突刺強度が市販フィルムと同等若しくは同等以上の値を示し、ゴミ袋として好適に使用できるのは勿論、他のフィルム用途にも実用的に使用し得る物性を示す。
【００３４】
（１）引張強度
実施例１，２のフィルムは、いずれも、ポリエチレン製のフィルムである市販フィルムに比べ、引張強度は若干劣るものの、その値は２００Ｋｇｆ／ｃｍ２以上を示し、かつ縦横のバランスもよく実用上全く問題は無い。
【００３５】
（２）伸び
実施例１，２のフィルムにはポリプロピレンが混入されており、ポリエチレン製フィルムフィルムに比べ堅いフィルムになっているため、市販フィルムに比べ伸びは劣る。しかし、堅くて伸びない物性から突刺強度は市販フィルムを上回っている。これは、ゴミ袋の評価物性として重要であり、ゴミ袋として好適に使用できることを示す。
【００３６】
（３）シール強度
ゴミ袋として一番重要な物性であるが、実施例１，２のフィルムはいずれも、市販フィルムとほぼ同等の物性値を示しており、全く問題は無い。
【００３７】
（４）シール部伸び
実施例１，２のフィルムにはポリプロピレンが混入されており、ポリエチレン製フィルムフィルムに比べ堅いフィルムになっているため、シール部伸びも市販フィルムに比べ伸びは劣る。しかし、実用上まったく問題の無い値を示している。
【００３８】
（５）引裂強度
実施例１，２のフィルムの引裂強度は、市販フィルムの引裂強度とよく似ており、実用上全く問題は無い。
【００３９】
（６）突刺強度
実施例１，２のフィルムの突刺強度は、市販フィルムの突刺強度を上回っており、実用上全く問題は無い。