(57)【要約】      （修正有）【課題】従来の熱可塑性エラストマーと同様のゴム弾性を維持したまま、優れた押出成形性が得られる熱可塑性エラストマー組成物およびその成形体を提供する。【解決手段】ポリブテン−１樹脂（Ａ）および／またはブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）１〜６０重量部と、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）０〜６０重量部と、エチレン、炭素数３〜２０のα−オレフィン及び２種類以上の非共役ポリエンからなるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）９０〜４０重量部［（Ａ）及び（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）の合計は１００重量部である。］であり、前記ブテン−１・α―オレフィンランダム共重合体（Ｂ）のブテン−１含有量が５０重量％以上で、好ましくは、α-オレフィンがプロピレンである組成物を動的架橋してなる熱可塑性エラストマー組成物であり、その成形体であることを特徴とするものである。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリブテン−１樹脂（Ａ）および／またはブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）１〜６０重量部と、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）０〜５９重量部と、エチレン、炭素数３〜２０のα−オレフィン及び２種類以上の非共役ポリエンからなるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）９０〜４０重量部［（Ａ）及び（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）の合計は１００重量部である。］であり、前記ブテン−１・α―オレフィンランダム共重合体のブテン−１含有量が５０重量％以上である組成物を動的架橋してなる熱可塑性エラストマー組成物。
【請求項２】
前記ブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）のα−オレフィンがプロピレンである請求１記載の熱可塑性エラストマー組成物。
【請求項３】
請求項１又は２記載の熱可塑性エラストマー組成物を成形してなる熱可塑性エラストマー成形物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、オレフィン系熱可塑性エラストマー組成物およびその成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、一般的に、自動車部品あるいは電気・電子部品、建築部品として、エチレン・プロピレン・非共役ジエン三元共重合体（ＥＰＤＭ）のゴム配合物からなる押出し加硫成形品が、低硬度かつゴム弾性が要求される部品において用いられてきた。
【０００３】
他方、いろいろな用途でのシール用材料として、エチレン・プロピレン・非共役ジエン三元共重合体（ＥＰＤＭ）を使用した加硫ゴムに代わって、生産性、環境対応性および軽量化の見地から、加硫工程が不要な熱可塑性エラストマー（組成物）が使用され始めている。
【０００４】
熱可塑性エラストマーの組成に関する技術としては、エチレン・プロピレン（・非共役ジエン）共重合体と結晶性ポリオレフィンを動的架橋するものが公知の技術である。一般に従来の熱可塑性エラストマーでは、押出成形時に目やにがダイスに付着して成形品外観を悪化させる問題がある。その目やにを改善するため、動的架橋時に添加する架橋剤の添加量を減少することにより、目やには減少し、成形性は向上する。しかしながらゴム弾性が急激に悪化する問題があった。
【０００５】
その改良として、特開２００１−１２３０２７（特許文献１）のように、動的架橋を行う押出し機において、途中のバレルから樹脂をサイドフィードし、目やに等押し出し特性を改良する方法が提案されている。しかしこのような方法では、樹脂のサイドフィードする場所や混練が難しい。また、途中樹脂を添加するため、硬度の上昇が見られるなど物性の悪化が懸念される。
【特許文献１】特開２００１−１２３０２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題を解決しようとするものであって、従来の熱可塑性エラストマーと同様のゴム弾性を維持したまま、優れた押出成形性が得られ、熱可塑性エラストマー組成物およびその成形体を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の熱可塑性エラストマーは、ポリブテン−１樹脂（Ａ）および／またはブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）１〜６０重量部と、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）０〜６０重量部と、エチレン、炭素数３〜２０のα−オレフィン及び２種類以上の非共役ポリエンからなるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）９０〜４０重量部［（Ａ）及び（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）の合計は１００重量部である。］であり、前記ブテン−１・α―オレフィンランダム共重合体（Ｂ）のブテン−１含有量が５０重量％以上で、好ましくは、α-オレフィンがプロピレンである組成物を動的架橋してなる熱可塑性エラストマー組成物であり、その成形体であることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明に係る熱可塑性エラストマー組成物は、成形品の外観や押出成形性に優れているので、容易に目的とする成形品に成形することができる。成形品としては、自動車部品、工業機械部品、電気電子部品、土木建築部品、医療部品などの用途に供され、柔軟性、機械的強度、形状回復性、反撥弾性、高温機械物性などが要求されるものがあげられる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
熱可塑性エラストマーとは、ゴムと類似の物理的性質、たとえば柔軟性や反発弾性を有し、通常のゴムと対照的に熱可塑性プラスチックとして加工できるものであり、このような説明は、たとえば高分子大辞典（丸善株式会社、１９９４年刊）においてなされている。
【００１０】
本発明に係る熱可塑性エラストマー組成物について説明する。
本発明に係る熱可塑性エラストマー組成物としては、ポリブテン−１樹脂（Ａ）および／またはブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）と、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）と、エチレン、炭素数３〜２０のα−オレフィン及び２種類以上の非共役ポリエンからなるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）を成分とするものである。
【００１１】
ポリブテン−１樹脂（Ａ）
本発明で用いられるポリブテン−１樹脂（Ａ）としては、（１）、（２）および（３）のような（共）重合体が好ましく用いられる。
【００１２】
即ち、（１）ブテン−１単独重合体、（２）ブテンー1と１０モル％以下の他のオレフィンとのランダム共重合体、（３）ブテン−１と３０モル％以下の他のα−オレフィンとのブロック共重合体であり、上記のα−オレフィンとしては具体的に、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンなどが挙げられる。その中でも、ブテン−１の単独重合体あるいはブテン−１とエチレンまたはプロピレンとのランダム共重合体が好ましい。ポリブテン−１樹脂は、１種類でも構わないし、２種類以上用いても構わない。ポリブテン−１樹脂のＭＦＲ（メルトフローレート；２３０℃、２．１６ｋｇｆ）は、０．０１〜１００ｇ／１０分、好ましくは０．０５〜３０ｇ／１０分の範囲のものが好ましい。
【００１３】
ブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）
本発明で用いられるブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）としては、公知の重合技術で得られるものであり、ブテン−１の割合としては５０重量％以上であり、かつα−オレフィンは１０モル％を越え、α−オレフィンとしては具体的に、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンなどが挙げられる。その中でも、ブテン−１とプロピレンとのランダム共重合体が好ましい。ブテン−１とα−オレフィン共重合体は、１種類でも構わないし、２種類以上用いても構わない。ブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体のＭＦＲ（メルトフローレート；２３０℃、２．１６ｋｇｆ）は、０．０１〜１００ｇ／１０分、好ましくは０．０５〜３０ｇ／１０分の範囲のものが好ましい。
【００１４】
上記ポリブテン−１樹脂（Ａ）および／またはブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）の配合量としては、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）０〜６０重量部、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）９０〜４０重量部に対して、１〜６０重量部である。また、ポリブテン−１樹脂（Ａ）とブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）は併用しても良く、その時のポリブテン−１（Ａ）／ブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）の割合としては、０〜１００／１００〜０である。
【００１５】
ポリプロピレン樹脂（Ｃ）
本発明に係るポリプロピレン樹脂（Ｃ）としては、公知のポリプロピレン樹脂であり、具体的な例としては、以下のような（共）重合体が挙げられる。
（１）プロピレン単独重合体
（２）プロピレンと１０モル％以下の他のα−オレフィンとのランダム共重合体
（３）プロピレンと３０モル％以下の他のα−オレフィンとのブロック共重合体、
上記のα−オレフィンとしては、具体的には、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンなどが挙げられる。その中でも、プロピレン単独重合体あるいはプロピレンを主成分としたプロピレンとエチレンとの共重合体が特に好ましい。
【００１６】
エチレン・α-オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）
本発明で用いられるエチレン・α- オレフィン・２種以上の非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）は、エチレン、炭素原子数３〜２０のα- オレフィンおよび２種類以上の非共役ポリエンからなるゴムである。
【００１７】
炭素原子数３〜２０のα- オレフィンとしては、具体的には、プロピレン、1-ブテン、4-メチルペンテン-1、1-ヘキセン、1-ヘプテン、1-オクテン、1-ノネン、1-デセン、1-ウンデセン、1-ドデセン、1-トリデセン、1-テトラデセン、1-ペンタデセン、1-ヘキサデセン、1-ヘプタデセン、1-ノナデセン、1-エイコセン、9-メチルデセン-1、11- メチルドデセン-1、12- エチルテトラデセン-1などが挙げられる。中でも、プロピレン、1-ブテン、4-メチルペンテン-1、1-ヘキセン、1-オクテンが好ましい。とりわけプロピレンが好ましい。
【００１８】
これらのα- オレフィンは、単独で、または２種以上組合わせて用いられる。
【００１９】
また、非共役ポリエンとしては、具体的には、
1,4-ヘキサジエン、3-メチル-1,4- ヘキサジエン、4-メチル-1,4- ヘキサジエン、5-メチル-1,4- ヘキサジエン、4,5-ジメチル-1,4- ヘキサジエン、7-メチル-1,6- オクタジエン、8-メチル-4- エチリデン-1,7- ノナジエン、4-エチリデン-1,7- ウンデカジエン等の鎖状非共役ジエン；
メチルテトラヒドロインデン、5-エチリデン-2- ノルボルネン、5-メチレン-2- ノルボルネン、5-イソプロピリデン-2- ノルボルネン、5-ビニリデン-2- ノルボルネン、6-クロロメチル-5- イソプロペニル-2- ノルボルネン、5-ビニル-2- ノルボルネン、5-イソプロペニル-2- ノルボルネン、5-イソブテニル-2- ノルボルネン、シクロペンタジエン、ノルボルナジエン等の環状非共役ジエン；
2,3-ジイソプロピリデン-5- ノルボルネン、2-エチリデン-3- イソプロピリデン-5- ノルボルネン、2-プロペニル-2,2- ノルボルナジエン、4-エチリデン-8- メチル-1,7- ナノジエン等のトリエン
などが挙げられ、中でも、5-エチリデン-2- ノルボルネン、5-ビニル-2- ノルボルネン、シクロペンタジエン、4-エチリデン-8- メチル-1,7- ナノジエンが好ましい。
【００２０】
本発明で用いられるエチレン・α- オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）は、エチレンから誘導される構成単位含量（エチレン含量）が５０モル％以上、通常５０〜９０モル％、好ましくは６０〜８５モル％であり、炭素原子数３〜２０のα- オレフィンから誘導される構成単位含量（α- オレフィン含量）が５０モル％以下、通常５０〜１０モル％、好ましくは４０〜１５モル％であり、非共役ポリエン含量がヨウ素価で通常０．１〜３０、好ましくは０．１〜２５である。ただし、エチレン含量とα- オレフィン含量の合計は１００モル％とする。なお、エチレン・α- オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）の組成は、13Ｃ−ＮＭＲによる測定で求められる。
【００２１】
また、エチレン・α- オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）のムーニー粘度［ＭＬ1+4(100℃)］は、通常１０〜２５０、好ましくは３０〜１５０である。
【００２２】
上記のようなエチレン・α- オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）は、従来公知の方法により製造することができる。
【００２３】
また、本発明のエチレンとα- オレフィンと必要に応じて非共役ポリエンとの共重合体ゴムとしては、エチレンと炭素原子数３〜２０、好ましくは３〜１２、さらに好ましくは３〜８のα- オレフィンとを共重合したエチレン・α- オレフィン共重合体ゴムを用いることもできる。
【００２４】
このようなエチレン・α- オレフィン共重合体としては、具体的には、エチレン・プロピレン共重合体ゴム（ＥＰＲ）、エチレン・1-ブテン共重合体ゴム（ＥＢＲ）、エチレン・1-オクテン共重合体ゴム（ＥＯＲ）などを挙げることができる。
【００２５】
本発明で用いられるエチレン・α- オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）は、その製造の際に軟化剤好ましくは鉱物油系軟化剤を配合した、いわゆる油展ゴムであってもよい。鉱物油系軟化剤としては、従来公知の鉱物油系軟化剤たとえばパラフィン系プロセスオイルなどが挙げられる。軟化剤の含有量としては、（Ｄ）成分と軟化剤の合計量１００重量部に対し、１〜４９重量部、好ましくは５〜４５重量部である。
【００２６】
また、必要に応じてエチレン・α- オレフィン共重合体ゴムをブレンドしても構わない。
【００２７】
上記のようなゴム成分の配合量は、ポリブテン−１樹脂（Ａ）および／またはブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）１〜６０重量部、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）０〜６０重量部に対して９０〜４０重量部である。
【００２８】
本発明に係る組成物を動的架橋する架橋剤としては、例えば有機過酸化物、イオウ、イオウ化合物、フェノール樹脂等のフェノール系加硫剤などが挙げられるが、中でも有機過酸化物が好ましく用いられる。
【００２９】
有機過酸化物としては、具体的には、ジクミルペルオキシド、ジ-tert-ブチルペルオキシド、2,5-ジメチル-2,5- ジ-(tert- ブチルペルオキシ)ヘキサン、2,5-ジメチル-2,5- ジ（tert- ブチルペルオキシ）ヘキシン-3、1,3-ビス（tert- ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、1,1-ビス（tert- ブチルペルオキシ）-3,3,5-トリメチルシクロヘキサン、n-ブチル-4,4- ビス（tert- ブチルペルオキシ）バレレート、ベンゾイルペルオキシド、p-クロロベンゾイルペルオキシド、2,4-ジクロロベンゾイルペルオキシド、tert- ブチルペルオキシベンゾエート、tert- ブチルペルベンゾエート、tert- ブチルペルオキシイソプロピルカーボネート、ジアセチルペルオキシド、ラウロイルペルオキシド、tert- ブチルクミルペルオキシドなどが挙げられる。
【００３０】
中でも、臭気性、スコーチ安定性の点で2,5-ジメチル-2,5- ジ（tert- ブチルペルオキシ）ヘキサン、2,5-ジメチル-2,5- ジ（tert- ブチルペルオキシ）ヘキシン-3、1,3-ビス（tert- ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、1,1-ビス（tert- ブチルペルオキシ）-3,3,5- トリメチルシクロヘキサンおよびn-ブチル-4,4- ビス（tert- ブチルペルオキシ）バレレートが好ましく、中でも1,3-ビス（tert- ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼンが最も好ましい。
【００３１】
本発明においては、前記有機過酸化物による架橋処理に際し、硫黄、p-キノンジオキシム、p,p'- ジベンゾイルキノンジオキシム、N-メチル-N,4- ジニトロソアニリン、ニトロベンゼン、ジフェニルグアニジン、トリメチロールプロパン-N,N'-m-フェニレンジマレイミド等の架橋助剤、あるいはジビニルベンゼン、トリアリルシアヌレート、エレチングリコールジメタクリレート、ジエチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、アリルメタクリレート等の多官能性メタクリレートモノマー、ビニルブチラートまたはビニルステアレート等の多官能性ビニルモノマーを配合することができる。このような化合物により、均一かつ緩和な架橋反応が期待できる。特に、本発明においてはジビニルベンゼンを用いると、取扱い易さ、前記被処理物の主成分たるポリブテン−１樹脂（Ａ）、ブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）、エチレン・α- オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）への相溶性が良好であり、かつ有機ペルオキシド可溶化作用を有し、有機過酸化物の分散助剤として働くため、熱処理による架橋効果が均質で、流動性と物性のバランスのとれた組成物が得られるため最も好ましい。
【００３２】
流動性や硬度の調整剤として軟化剤が用いられる。
【００３３】
具体的には、プロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、石油アスファルト、ワセリン等の石油系軟化剤；
コールタール、コールタールピッチ等のコールタール系軟化剤；
ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、大豆油、椰子油等の脂肪油系軟化剤；
トール油；
サブ、（ファクチス）；
蜜ロウ、カルナウバロウ、ラノリン等のロウ類；
リシノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸カルシウム、ラウリン酸亜鉛等の脂肪酸および脂肪酸塩；
ナフテン酸；
パイン油、ロジンまたはその誘導体；
テルペン樹脂、石油樹脂、クマロンインデン樹脂、アタクチックポリプロピレン等の合成高分子物質；
ジオクチルフタレート、ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケート等のエステル系軟化剤；
マイクロクリスタリンワックス、液状ポリブタジエン、変性液状ポリブタジエン、液状ポリイソプレン、末端変性ポリイソプレン、水添末端変性ポリイソプレン、液状チオコール、炭化水素系合成潤滑油などが挙げられる。中でも、石油系軟化剤、特にプロセスオイルが好ましく用いられる。
【００３４】
本発明に係る熱可塑性エラストマー組成物中に、必要に応じて、核剤、スリップ剤、充填剤、酸化防止剤、耐候安定剤、着色剤等の添加剤を、本発明の目的を損なわない範囲で配合することができる。
【００３５】
上記核剤としては、たとえばリン系、ソルビトール系、アルミ系、あるいはタルクなどのフィラーなどが挙げられる。
【００３６】
上記スリップ剤としては、たとえば脂肪酸アミド、シリコーンオイル、グリセリン、ワックス、パラフィン系オイルなどが挙げられる。
【００３７】
また、流動性や硬度の調整剤として軟化剤を動的に熱処理した後に添加しても良い。
【００３８】
充填剤としては、従来公知の充填剤、具体的には、カーボンブラック、クレー、タルク、炭酸カルシウム、カオリン、ケイソウ土、シリカ、アルミナ、グラファイト、ガラス繊維などが挙げられる。
【００３９】
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、ポリブテン−１樹脂（Ａ）および／またはブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）１〜６０重量部と、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）０〜６０重量部と、エチレン、炭素数３〜２０のα−オレフィン及び２種類以上の非共役ポリエンからなるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）９０〜４０重量部［（Ａ）及び（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）の合計は１００重量部である。］とから構成され、該エチレン・α−オレフィン・２種類以上の非共役ポリエン共重合体ゴム（Ｄ）が架橋された熱可塑性エラストマー組成物であって、 架橋方法については特には制限はないが、上記架橋剤の存在下に、動的に熱処理する方法が例示される。
【００４０】
ここに、「動的に熱処理する」とは、溶融状態で混練することをいう（以下、同じ。）。
【００４１】
本発明における動的な熱処理は、非開放型の装置中で行なうことが好ましく、また窒素、炭酸ガス等の不活性ガス雰囲気下で行なうことが好ましい。
【００４２】
その混練温度は、通常１５０〜２８０℃、好ましくは１７０〜２４０℃である。混練時間は、通常１〜２０分間、好ましくは３〜１０分間である。また、加えられる剪断力は、剪断速度として１０〜１００，０００sec-1、好ましくは１００〜５０，０００sec-1である。
【００４３】
混練装置としては、ミキシングロール、インテンシブミキサー（たとえばバンバリーミキサー、ニーダー）、一軸または二軸押出機等を用い得るが、非開放型の装置が好ましい。
【００４４】
本発明によれば、上述した動的な熱処理によって、ゴム成分（Ｂ）が架橋した状態の熱可塑性エラストマー組成物が得られる。
【００４５】
上記のようにして得られる、本発明に係る熱可塑性エラストマーのメルトフローレート（ＭＦＲ；ASTM D 1238，230℃、10kg荷重）は、通常０．０１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは０．０２〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは０．１〜３００ｇ／１０分、（ＭＦＲ；ASTM D 1238，230℃、5kg荷重）では１．０〜３０００ｇ／１０分である。メルトフローレートが上記範囲内にある熱可塑性エラストマーは、成形性に優れている。
【実施例】
【００４６】
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は、これら実施例により何ら限定されるものではない。
【００４７】
なお、実施例および比較例で用いたポリブテン−１樹脂（Ａ）、ブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）、ポリプロピレン樹脂（Ｃ）の融点（Ｔｍ）、実施例および比較例で得られた熱可塑性エラストマー（ＴＰＥ）組成物のメルトフローレート（ＭＦＲ）、実施例および比較例で得られた熱可塑性エラストマー組成物からなる成形体の硬度、引張強度、伸び、圧縮永久歪み（ＣＳ）、押出成形性の測定ないし評価は、次の方法に従って行なった。
【００４８】
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ）
熱可塑性エラストマー組成物のメルトフローレートは、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して２３０℃、５ｋｇ荷重で測定した。
（２）硬度
硬度は、ＪＩＳ  Ｋ６２５３に準拠して、ショアーＡ硬度を測定した。
測定は、プレス成形機によりシートを作製し、Ａ型測定器を用い、押針接触後直ちに目盛りを読み取った。
（３）引張強度および伸び
ＪＩＳ  Ｋ６２５１に準拠して、引張試験を下記の条件で行ない、破断時の引張強度と伸びを測定した。
試験は、プレス成形機によりシートを作製し、ＪＩＳ３号試験片を打ち抜き引張速度５００ｍｍ／分の条件で行なった。
（４）圧縮永久歪みＣＳ
縦型射出成形機にて直径２９．０ｍｍ、厚さ１２．７ｍｍの円柱状の成形品を製造し、ＪＩＳ  Ｋ６２６２に準拠して、スペーサーにより２５％圧縮、２３℃×２４時間、７０℃×２４時間熱処理を行い、処理後２３℃恒温室で３０分放置した後、厚さを測定した。
（５）目やに
田辺プラスチック機械（株）社製５０ｍｍφ押出機にてベルト状ダイスを設置し、Ｃ１／Ｃ２／Ｃ３／Ｃ４／Ｃ５／Ｈ／Ｄ＝１６０／１７０／１８０／１９０／１９０／１９０／１９０の温度条件にてダイスに付着する目やにの単位押出量当たりの量を測定した。
（６）押出し成形品肌
上記押出機にて押出成形した後、成形品に肌荒れが見られる場合×、成形品に肌荒れが無い場合を○とした。
【００４９】
[実施例１]
ゴム成分として油展エチレン・プロピレン・5-エチリデン-2- ノルボルネン共重合体ゴム［エチレン含量：７８モル％、プロピレン含量：２２モル％、ヨウ素価：１３、ムーニー粘度［ＭＬ1+4（１００℃）］７４、油展量：ゴム１００重量部に対してパラフィン系プロセスオイル（出光興産（株）製、商品名  ＰＷ−３８０）を４０重量部；以下、ＥＰＴと略す。］７０重量部とポリブテン−１樹脂（三井化学（株）社製ＢＬ４０００（ＭＦＲ＝１．８ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇｆ、ブテン−１単独重合体）２１重量部、
ポリプロピレン樹脂としてホモポリプロピレン（ＭＦＲ＝０．５ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇｆ））（以下、ＰＰ−１と略す。）９重量部、
カーボンブラックマスターバッチ（カーボンブラック４０重量％、低密度ポリエチレン６０重量％）２．５重量部、
酸化防止剤としてフェノール系酸化防止剤［日本チバガイギー（株）製、商品名  イルガノックス１０１０］０．１重量部と、
耐候剤としてジアゾ系耐候安定剤［日本チバガイギー（株）製、商品名  チヌビン３２６］０．１重量部とＨＡＬＳ系耐候安定剤［三共（株）製、商品名  Ｓａｎｏｌ  ＬＳ−７７０］０．０５重量部、
滑剤として脂肪酸アミド系滑剤［ライオン（株）製、商品名アーモスリップＣＰ］  ０．３重量部
架橋剤として有機過酸化物［日本油脂（株）製、商品名  パーヘキシン２５Ｂ］０．４重量部と、
架橋助剤としてジビニルベンゼン（ＤＶＢ）０．３重量部と
をヘンシェルミキサーで充分混合し、押出機［品番  ＴＥＭ−５０、東芝機械（株）製、Ｌ／Ｄ＝４０、シリンダー温度：Ｃ１〜Ｃ２  １２０℃、Ｃ３〜Ｃ４  １４０℃、Ｃ５〜Ｃ６  １８０℃、Ｃ７〜Ｃ８  ２００℃、Ｃ９〜Ｃ１２  ２２０℃、ダイス温度：２１０℃、スクリュー回転数：２８０ｒｐｍ、押出量：３０ｋｇ／ｈ］にてパラフィン系プロセスオイル［出光興産（株）製、商品名  ＰＷ−１００］２１重量部をシリンダーに注入しながら造粒を行ない、熱可塑性エラストマー組成物のペレットを得た。
【００５０】
このペレット状の熱可塑性エラストマー組成物より得られた成形体とその押出成形性について前記方法に従って評価した。
その結果を第１表に示す。
【００５１】
[実施例２]
実施例１においてポリブテン−１樹脂をブテン−１・プロピレンランダム共重合体（三井化学（株）社製ＢＬ２２８１（ＭＦＲ＝２．０ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）、ブテン−１含量８０重量％）とした以外は実施例１と同様に行った。その結果を第１表に示す。
【００５２】
[実施例３]
実施例１においてポリブテン−１樹脂をブテン−１・プロピレンランダム共重合体（三井化学（株）社製ＢＬ２４８１（ＭＦＲ＝４．０ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）、ブテン−１含量８０重量％）とした以外は実施例１と同様に行った。その結果を第１表に示す。
【００５３】
[比較例１]
実施例１において、ポリブテン−１樹脂を、ＰＰ−１に変更した以外は、実施例１と同様に行った。
その結果を第１表に示す。
【００５４】
【表１】
2006298997.tif 000002