(57)【要約】【課題】  本発明は、陽電子断層診断用医薬品の製造時に副産物としてターゲット水に蓄積されるトリチウムを、気体として大気中へ安全に放出できるようにした方法を提供することを課題とする。【解決手段】  サイクロトロンで陽子を照射されることによりターゲット水に含まれるようになったトリチウムＴをＨＴガスとして大気中へ放出できるようにするため、トリチウム含有ターゲット水を反応塔の下部内で加熱しながら、その蒸気に水素ガスを混合して、その混合ガスの冷却を行い、これにより、反応塔内でＨ218Ｏの流下を行わせながら、反応塔の上部からＨＴガスの大気中への放出が行われる。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽電子断層診断用医薬品としてのフルオロ・デオキシ・グルコースを合成するため、酸素１８が濃縮されたターゲット水にサイクロトロンで陽子を照射して18Ｏ（ｐ，ｎ）18Ｆ反応により18Ｆを生成する際に、競合核反応である18Ｏ（ｐ，ｔ）16Ｏ反応によって生成されるトリチウム含有ターゲット水について、トリチウムを除去すべく、同トリチウム含有ターゲット水を反応塔の下部内で加熱しながら、その蒸気に水素ガスを混合して、その混合ガスを上記反応塔の上部内へ導くとともに同上部内で冷却することにより、同反応塔内で上部から下部へのＨ218Ｏの流下を行わせながら、同反応塔の上部内に生成されたＨＴガスの大気中への放出を行うことを特徴とする、陽電子断層診断用医薬品製造時のトリチウム除去方法。
【請求項２】
陽電子断層診断用医薬品としてのフルオロ・デオキシ・グルコースを合成するため、酸素１８が濃縮されたターゲット水にサイクロトロンで陽子を照射して18Ｏ（ｐ，ｎ）18Ｆ反応により18Ｆを生成する際に、競合核反応である18Ｏ（ｐ，ｔ）16Ｏ反応によって生成されるトリチウム含有ターゲット水について、トリチウムを除去すべく、マイクロリアクターで上記トリチウム含有ターゲット水と水素ガスとの間に同位体交換反応を起こさせることによりＨ218ＯとＨＴガスとを生成させて、そのＨＴガスの大気中への放出を行うことを特徴とする、陽電子断層診断用医薬品製造時のトリチウム除去方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、陽電子断層診断用医薬品の製造時に副産物として生じるトリチウムを、安全に処理するための方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、陽電子断層診断（以下、Positron Emission Tomography の頭文字を組み合わせてＰＥＴと呼ぶ。）に用いられる医薬品としてのＦＤＧ（［18Ｆ］−２−ｆｌｕｏｒｏ−２−ｄｅｏｘｙ−Ｄ−ｇｌｕｃｏｓｅ）は、糖代謝診断に用いられているが、これに含まれる、フッ素の放射性同位体であるフッ素１８（18Ｆ）は、半減期１０９.８ｍｉｎの陽電子（ポジトロン）放出核種である。
ＦＤＧは一般に、サイクロトロンで陽子を酸素１８が濃縮された水（濃縮［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ）に照射して、18Ｏ（ｐ，ｎ）18Ｆ反応によって18Ｆを生成し、それを原料にして合成されているが、その際、競合核反応である18Ｏ（ｐ，ｔ）16Ｏ反応によってトリチウム（3Ｈ）も生成される。
ある研究によれば、ターゲット水回収量は１回当たり約１ｍＬで、トリチウム生成量は18Ｆ生成量の２.４×１０-6であった。
トリチウム（3Ｈ）は水素の放射性同位体で半減期１２.３年のβ崩壊核種である。したがって、ＦＤＧ合成を行う作業者のトリチウムによる放射線被曝や使用済みターゲット水の処分などが問題になり、ターゲット水に蓄積されるトリチウムを取り除くことが望まれている。しかし、使用されるターゲット水が少量でかつ高価であることから、操作が困難であり、実際には行われていない。
【非特許文献１】伊藤茂樹他、第４回環境放射能研究会プロシーディングス、（２００３年）３４５−３５１頁
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
本発明は、前述のＰＥＴ製造時に副産物としてターゲット水に蓄積されるトリチウムを、気体として大気中へ安全に放出できるようにした方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
前述の課題を解決するため、本発明のトリチウム除去方法は、陽電子断層診断用医薬品としてのフルオロ・デオキシ・グルコースを合成するため、酸素１８が濃縮されたターゲット水にサイクロトロンで陽子を照射して18Ｏ（ｐ，ｎ）18Ｆ反応により18Ｆを生成する際に、競合核反応である18Ｏ（ｐ，ｔ）16Ｏ反応によって生成されるトリチウム含有ターゲット水について、トリチウムを除去すべく、同トリチウム含有ターゲット水を反応塔の下部内で加熱しながら、その蒸気に水素ガスを混合して、その混合ガスを上記反応塔の上部内へ導くとともに同上部内で冷却することにより、同反応塔内で上部から下部へのＨ2
18Ｏの流下を行わせながら、同反応塔の上部内に生成されたＨＴガスの大気中への放出を行うことを特徴としている。
【０００５】
また、本発明のトリチウム除去方法は、陽電子断層診断用医薬品としてのフルオロ・デオキシ・グルコースを合成するため、酸素１８が濃縮されたターゲット水にサイクロトロンで陽子を照射して18Ｏ（ｐ，ｎ）18Ｆ反応により18Ｆを生成する際に、競合核反応である18Ｏ（ｐ，ｔ）16Ｏ反応によって生成されるトリチウム含有ターゲット水について、トリチウムを除去すべく、マイクロリアクターで上記トリチウム含有ターゲット水と水素ガスとの間に同位体交換反応を起こさせることによりＨ218ＯとＨＴガスとを生成させて、そのＨＴガスの大気中への放出を行うことを特徴としている。
【発明の効果】
【０００６】
上述の本発明のトリチウム除去方法では、陽電子断層診断用医薬品の製造時に生成されたトリチウム含有ターゲット水を、反応塔の下部内で加熱しながら、その蒸気に水素ガスの混合を行うとともに、その混合ガスの冷却を反応塔上部で行うことによって、同反応塔の上部内にはＨＴガスが生じるようになる。
このようにして生成されたＨＴガスは、所要の濃度限度以下であることを確かめながら大気中へ放出される。ＨＴガスはＨＴＯよりも遥かに人体影響が小さく、大気中におけるＨＴからＨＴＯへの変換速度は非常に遅い。さらに、半減期１２.３年でトリチウムは次第に無害なＨｅに壊変していくことから、安全性は十分に確保されることになる。
【０００７】
また、上記トリチウム含有ターゲット水がマイクロリアクターで水素ガスとの間に同位体交換反応を起こすことによりＨＴガスを発生させる場合も、そのＨＴガスを大気中へ放出することによって、前記と同様に安全性が確保されるようになる。
【実施例１】
【０００８】
糖代謝診断などに用いられるＰＥＴ用医薬品としてのＦＤＧの製造時に、サイクロトロンで陽子を照射されるターゲット水には、水素の放射性同位元素としての危険なトリチウムＴが含まれる。そこで、本実施例では、反応塔における同位体交換反応によって、上記ターゲット水に含まれるトリチウムＴ（すなわち3Ｈ）を、分子状水素（1Ｈ3Ｈ）に移動させてから、これを大気中へ放出する手段が採用される。
【０００９】
すなわち、人体に対する影響の違いから、放射線管理区域から排出する場合、分子状水素（水素ガス）のトリチウムの法規制値は、水蒸気状に比べて［表１］に示すように、約１０,０００倍緩くなっているので放出には問題はない。
【表１】
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【００１０】
上記の同位体交換反応は、［数１］式のように行われる。
［数１］
Ｋ
1Ｈ3Ｈ（gas）＋1Ｈ218Ｏ（liquid）⇔  1Ｈ2（gas）＋1Ｈ3Ｈ18Ｏ（liquid）
【００１１】
［数１］式の反応は平衡状態では幾分右に偏っているが、1Ｈ2が1Ｈ3Ｈ18Ｏに比べて大量に存在する状態ならば、反応は左に傾く。反応は［数２］式および［数３］式に示すように、実際には水素ガスと水蒸気の間の同位体交換反応と、水蒸気と水との間で起こる気液交換反応の２段連続過程で表される。
［数２］
Ｋ1
1Ｈ3Ｈ（gas）＋1Ｈ218Ｏ（vapor）⇔  1Ｈ2（gas）＋1Ｈ3Ｈ18Ｏ（vapor）
［数３］
Ｋ2
1Ｈ3Ｈ18Ｏ(vapor)＋1Ｈ218Ｏ(liquid）⇔ 1Ｈ218Ｏ(vapor)＋1Ｈ3Ｈ18Ｏ(liquid)
【００１２】
ここで、Ｋ1，Ｋ2はそれぞれ水素同位体交換反応、気液交換反応の平行定数であり、水−水素交換反応の平衡定数Ｋは、［数４］式で表される。
［数４］
Ｋ＝Ｋ1＊Ｋ2
【００１３】
しかし、目的は反応を早く進めることであり、同位体効果は小さい方が望ましい。したがって、同位体効果が小さく反応速度が早くなる高温で運転するのがよい。
図１に示すように、反応塔１の下部で加熱装置２によりトリチウムを含むターゲット水から加熱気化させた1Ｈ3Ｈ18Ｏ（蒸気）を反応塔１の内部で上方に移動させ、塔頂で冷却器３により冷却液化して全還流させる。
【００１４】
一方、ガスボンベ４からバルブ４ａを介しトリチウムを含まない過剰量の1Ｈ2を反応塔１の下部内へ導いて1Ｈ3Ｈ18Ｏと共に上方へ移動させる。すると、［数１］式の反応は左に偏ることになり、トリチウムはターゲット水から18Ｏを減ずることなく取り除かれる。  このようにして、反応塔１の上部に生成されたＨＴは、空気よりも軽いので、煙突５を介して大気上空へ放出される。
【実施例２】
【００１５】
実施例１で述べたように、糖代謝診断などに用いられるＰＥＴ用医薬品としてのＦＤＧの製造時に、サイクロトロンで陽子を照射されるターゲット水には、水素の放射性同位元素としての危険なトリチウムＴが含まれるが、実施例２では、上記ターゲット水からトリチウムを除去するため、図２に示すようにマイクロリアクター６が用いられる。
【００１６】
すなわち、トリチウムを含むターゲット水ＨＴ18Ｏは、その容器７からポンプ７ａによりマイクロリアクター６へ導かれて、ガスボンベ４からバルブ４ａを介し導かれた水素ガス（トリチウムを含まない）と反応するが、その反応は、実施例１の場合の［数１］〜［数３］式で示した反応と全く同様であり、その反応は、マイクロリアクター６を用いることと白金系触媒を用いることとによって促進される。
【００１７】
このようにしてマイクロリアクター６で生成されたトリチウムを含む水素ＨＴは、煙突５を介して大気中へ放出され、一方、上記反応でトリチウムを除去された液体としてのＨ2Ｏ18は、ポンプ８によって容器９に貯溜される。
【００１８】
そして、煙突５から大気中へ放出されたＨＴガスは、拡散されるが、液体（ターゲット水）に含まれるトリチウムに比べれば十分に無害化されて、安全性が確保されるようになる。
【産業上の利用可能性】
【００１９】
ＰＥＴが急速に普及し始めているので、トリチウムの蓄積されたターゲット水の無害化処理が急がれることになるが、トリチウムの蓄積の割合が基準値を超えたターゲット水を処理センターに集めて、本発明の方法により総合的にトリチウム除去処理を施すことが望まれる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の実施例１の方法に用いられる装置を模式的に示す説明図である。
【図２】本発明の実施例２の方法に用いられる装置を模式的に示す説明図である。
【符号の説明】
【００２１】
１  反応塔
２  加熱装置
３  冷却器
４  ガスボンベ
４ａ  バルブ
５  煙突
６  マイクロリアクター
７  容器
７ａ  ポンプ
８  ポンプ
９  容器
【図１】
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【図２】
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