(57)【要約】【課題】改質装置の全体的な大きさをコンパクトに実現することが可能な接合構造を有する燃料電池用改質装置とその製造方法，およびこれを用いた燃料電池システムを提供する。【解決手段】本発明によれば，チャンネルが形成される少なくとも１つの反応部と，上記反応部を覆う少なくとも１つの蓋部３６と，上記反応部間および反応部と蓋部３６との間に形成されて，上記反応部と蓋部３６を一体に保持する接合部６０を含む燃料電池用改質装置３０とその製造方法，およびこれを用いた燃料電池システムが提供される。【選択図】図１
2006012820.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
チャンネルが形成される少なくとも一つの反応部と；
前記反応部を覆う少なくとも一つの蓋部と；
前記反応部間，及び前記反応部と前記蓋部との間に形成されて，前記反応部同士，及び前記反応部と前記蓋部とを一体に保持する接合部と；
を含むことを特徴とする，燃料電池用改質装置。
【請求項２】
前記反応部は，プレートタイプの反応基板に形成されたチャンネルに，各反応に必要な触媒層が形成されて構成されることを特徴とする，請求項１に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項３】
前記接合部は金属からなることを特徴とする，請求項２に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項４】
前記接合部は，前記反応基板間の合着部分，及び前記反応基板と前記蓋部との合着部分に形成されて，前記合着部分を接合させることを特徴とする，請求項３に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項５】
前記接合部は，鑞付けによって形成されることを特徴とする，請求項３に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項６】
前記接合部を成す金属は，前記反応基板および前記蓋部を成す物質より融点が低いことを特徴とする，請求項３に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項７】
前記接合部を成す金属は，銅，ステンレス鋼，アルミニウム，ニッケル，鉄，及びこれらを含む合金からなる群より選択されるいずれか一つの物質から形成されることを特徴とする，請求項３に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項８】
前記接合部は，シーリング材からなることを特徴とする，請求項２に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項９】
前記接合部は，前記反応基板間の合着部分及び前記反応基板と前記蓋部との合着部分に形成されることを特徴とする，請求項８に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項１０】
前記接合部は，前記反応基板の周縁及び前記反応基板と前記蓋部の周縁に形成されることを特徴とする，請求項８に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項１１】
前記反応基板間，及び前記反応基板と前記蓋部との間に，前記チャンネルに対応する貫通溝が形成されたガスケットが介在されることを特徴とする，請求項８に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項１２】
前記ガスケットは，テフロン（登録商標）または金属からなることを特徴とする，請求項１１に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項１３】
前記反応部は，燃料と空気の酸化触媒反応により熱エネルギーを発生させる熱源部と，前記熱源部と別途に前記燃料の供給を受けながら，前記熱源部から熱エネルギーを吸収して水素ガスを生成する改質反応部とを含むことを特徴とする，請求項１に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項１４】
前記熱源部，前記改質反応部，前記蓋部が順次積層されることを特徴とする，請求項１３に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項１５】
前記反応部の各々に前記蓋部が積層されることを特徴とする，請求項１３に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項１６】
前記反応部は，前記水素ガス中に含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる一酸化炭素低減部をさらに含むことを特徴とする，請求項１３に記載の燃料電池用改質装置。
【請求項１７】
（ａ）少なくとも一つの蓋部及びチャンネルが形成される少なくとも一つの反応部を形成する段階と；
（ｂ）前記反応部間，および前記反応部と前記蓋部との間に，前記チャンネルに対応する貫通溝が形成された金属薄板をローディングする段階と；
（ｃ）前記反応部同士および前記反応部と前記蓋部とを合着させた状態で熱を加え，前記金属薄板を溶融する段階と；
を含むことを特徴とする，燃料電池用改質装置の製造方法。
【請求項１８】
前記金属薄板が，銅，ステンレス鋼，アルミニウム，ニッケル，鉄，及びこれらのうちのいずれか一つを含む合金からなる群より選択されるいずれか一つの物質で形成されることを特徴とする，請求項１７に記載の燃料電池用改質装置の製造方法。
【請求項１９】
前記反応部は，ステンレス鋼，アルミニウム，ニッケル，及び鉄からなる群より選択されるいずれか一つの物質からなる反応基板を含み，前記蓋部は，ステンレス鋼，アルミニウム，ニッケル，及び鉄からなる群より選択されるいずれか一つの物質からなることを特徴とする，請求項１７に記載の燃料電池用改質装置の製造方法。
【請求項２０】
前記（ｃ）段階で，前記反応部及び前記蓋部を５００℃〜９００℃に加熱して前記金属薄板を溶融させることを特徴とする，請求項１７に記載の燃料電池用改質装置の製造方法。
【請求項２１】
水素を含有した燃料より水素を発生させる改質装置と；
前記水素と酸素の電気化学的な反応により電気エネルギーを発生させる少なくとも一つの電気発生部と；
前記改質装置に前記燃料を供給する燃料供給源と；
前記改質装置及び電気発生部に前記酸素を供給する酸素供給源と；
を含み，
前記改質装置は，チャンネルが形成される少なくとも一つの反応部，前記反応部を覆う少なくとも一つの蓋部，並びに前記反応部間，及び前記反応部と前記蓋部との間に形成されて，前記反応部と前記蓋部を一体に保持する接合部を含むことを特徴とする，燃料電池システム。
【請求項２２】
前記接合部は，金属を鑞付けることで形成されることを特徴とする，請求項２１に記載の燃料電池システム。
【請求項２３】
前記接合部は，シーリング材からなることを特徴とする，請求項２１に記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池用改質装置とその製造方法，およびこれを用いた燃料電池システムに係り，より詳しくは，プレートタイプからなる改質装置の結合構造に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は，メタノール，エタノール，天然ガスのような炭化水素系の物質内に含まれている水素と酸素の電気化学反応を通じて電気エネルギーを発生させる発電システムである。
【０００３】
このような燃料電池において，近年開発されている高分子電解質型燃料電池（Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ：ＰＥＭＦＣ）は，出力特性が優れており，作動温度が低く，同時に速い始動及び応答特性を有するので，自動車のような移動用電源はもちろん，住宅，公共建物のような分散用電源及び電子機器用のような小型電源など，その応用範囲が広いという長所を有する。
【０００４】
このようなＰＥＭＦＣ方式の燃料電池システムは、スタック、改質装置、燃料タンク、及び燃料ポンプなどを備える。スタックは、電気発生集合体を形成し、燃料ポンプは、燃料タンク内の燃料を改質装置に供給する。そして、改質装置は燃料を改質して水素を発生させ、その水素をスタックに供給する。
【０００５】
したがって、このＰＥＭＦＣは、燃料ポンプの作動により燃料タンク内の燃料を改質装置に供給し、この改質装置で燃料を改質して水素を発生させ、スタックでこの水素と酸素を電気化学的に反応させて電気エネルギーを発生させる。
【０００６】
前述の改質装置は，熱エネルギーによる化学触媒反応により，水素を含有した燃料より水素を発生させる装置である。通常，改質装置は，熱エネルギーを発生させる熱源部と，熱エネルギーを利用して燃料より水素ガスを発生させる改質反応部と，水素ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる一酸化炭素除去部とを含んで構成される。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら，従来の燃料電池システムの改質装置は，熱源部，改質反応部，一酸化炭素除去部が所定の内部空間を有する反応容器で形成され，これらの各々がパイプタイプの配管によって連結されて分散配置される。そのため，全体的なシステムをコンパクトに実現できず，熱源部から発生する熱エネルギーを改質反応部に迅速に伝達できないために，全体的な反応効率及び熱効率が低下するという問題点があった。
【０００８】
そこで，本発明は，このような問題に鑑みてなされたもので，その目的は，改質装置の全体的な大きさをコンパクトに実現することが可能な接合構造を有する，新規かつ改良された燃料電池用改質装置とその製造方法，およびこれを用いた燃料電池システムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために，本発明のある観点によれば，チャンネルが形成される少なくとも一つの反応部と，反応部を覆う少なくとも一つの蓋部と，反応部間及び反応部と蓋部との間に形成されて，反応部同士および反応部と蓋部とを一体に保持する接合部とを備える燃料電池用改質装置が提供される。
【００１０】
上記の反応部は，プレートタイプの反応基板に形成されたチャンネルに，各反応に必要な触媒層が形成されて構成されることができる。
【００１１】
この時，上記の接合部は金属から形成することが可能である。この接合部は，反応基板間の合着部分，及び反応基板と蓋部の合着部分に形成されてこれらを接合させることができる。また，上記の接合部は，金属を鑞付け（ｂｒａｚｉｎｇ）することにより形成されることが可能である。
【００１２】
上記の接合部を成す金属は，反応基板と蓋部を成す物質より融点が低い物質から形成される。このような金属として，銅，ステンレス鋼，アルミニウム，ニッケル，鉄，及びこれらを含む合金からなる群より選択されるいずれか一つを用いることができる。
【００１３】
また，上記の接合部は，シーリング材から形成されることもできる。
【００１４】
上記の接合部は，反応基板間の合着部分及び反応基板と蓋部の合着部分に形成される。また，上記の接合部は，反応基板の周縁及び反応基板と蓋部の周縁に形成されることもできる。また，反応基板間，および反応基板と蓋部との間に，チャンネルに対応する貫通溝が形成されたガスケットが介在されることができる。このガスケットは，テフロン（登録商標）または金属からなることができる。
【００１５】
上記の反応部は，燃料と空気の酸化触媒反応により熱エネルギーを発生させる熱源部と，熱源部と別途に燃料の供給を受けながら，熱源部から熱エネルギーを吸収して水素ガスを生成する改質反応部とを含むことができる。
【００１６】
本発明に係る燃料電池用改質装置は，熱源部の上側に改質反応部と蓋部が順次積層された構造をとることができる。また，本発明に係る燃料電池用改質装置は，反応部の各々に蓋部が積層された構造をとることもできる。この反応部は，水素ガス中に含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる一酸化炭素低減部をさらに含むことができる。
【００１７】
上記課題を解決するために，本発明の別の観点によれば，（ａ）少なくとも一つの蓋部及びチャンネルが形成される少なくとも一つの反応部を形成する段階と，（ｂ）反応部間，または反応部と蓋部との間に，上記チャンネルに対応する貫通溝が形成された金属薄板をローディングする段階と，（ｃ）反応部と蓋部および反応部同士を合着させた状態で熱を加え，金属薄板を溶融する段階と，を含む燃料電池用改質装置の製造方法が提供される。
【００１８】
上記の金属薄板が，銅，ステンレス鋼，アルミニウム，ニッケル，鉄，及びこれらのうちのいずれか一つを含む合金からなる群より選択されるいずれか一つの物質から形成されることができる。
【００１９】
上記の反応部は，ステンレス鋼，アルミニウム，ニッケル，及び鉄からなる群より選択されるいずれか一つの物質から形成される反応基板を含み，蓋部は，ステンレス鋼，アルミニウム，ニッケル，及び鉄からなる群より選択されるいずれか一つの物質から形成されることができる。
【００２０】
また，上記の（ｃ）段階で，反応部及び蓋部を５００℃〜９００℃に加熱して，金属薄板を溶融させることができる。
【００２１】
上記課題を解決するために，本発明の更に別の観点によれば，水素を含有した燃料より水素を発生させる改質装置と，水素と酸素の電気化学的な反応により電気エネルギーを発生させる少なくとも一つの電気発生部と，改質装置に燃料を供給する燃料供給源と，改質装置及び電気発生部に酸素を供給する酸素供給源とを含み，上記の改質装置は，チャンネルが形成される少なくとも一つの反応部と，反応部を覆う少なくとも一つの蓋部と，反応部間，及び反応部と蓋部との間に形成されて反応部と蓋部とを一体に保持する接合部を含む燃料電池システムが提供される。
【００２２】
上記の接合部は，金属を鑞付けることで形成されることができる。また，上記の接合部は，シーリング材から形成されることもできる。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば，燃料の流れるチャンネルを有する反応基板を備え，これらを積層して改質装置を構成するため，改質装置の大きさを小さくし，全体的なシステムをコンパクトに実現することが可能な燃料電池用改質装置およびその製造方法，およびこれを用いた燃料電池システムを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
以下に添付図面を参照しながら，本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお，本明細書及び図面において，実質的に同一の機能構成を有する構成要素については，同一の符号を付することにより重複説明を省略する。
【００２５】
図１は，本発明の一実施形態における燃料電池システムの全体的な構成を示した概略図であり，図２は，図１に示したスタックの構造を示した分解斜視図である。
【００２６】
図１を参照すれば，本発明の一実施形態における燃料電池システム１００は，水素を含有した燃料を改質して水素を発生させ，この水素と酸素を反応させて電気エネルギーを発生させる高分子電解質型燃料電池（Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ：ＰＥＭＦＣ）方式を採用する。
【００２７】
本発明の一実施形態に係る燃料電池システム１００における電気を生成するための燃料とは，メタノール，エタノール又は天然ガスのように水素を含有した燃料を意味する。以下では，用いる燃料は液状の燃料であるとして，説明を行う。
【００２８】
このような燃料電池システム１００は，燃料に含まれている水素と反応する酸素として別途の保存手段により保存されている酸素を用いることができ，それ以外にも，酸素を含有した空気を用いることもできる。以下では，酸素の供給源として空気を使用する例を用いて説明する。
【００２９】
図１を参照すれば，本実施形態による燃料電池システム１００は，水素と酸素の電気化学的な反応により電気エネルギーを発生させる電気発生部１１を含むスタック１０と，燃料より水素を発生させ，この水素をスタック１０に供給する改質装置３０と，燃料を改質装置３０に供給する燃料供給源５０と，酸素を改質装置３０とスタック１０に各々供給する酸素供給源７０とを含んで構成される。
【００３０】
図２に示したように，本実施形態に適用されるスタック１０は，複数の電気発生部１１が連続配置されて形成される電気発生部集合体から構成される。
【００３１】
このような電気発生部１１は，膜−電極アセンブリ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ：ＭＥＡ）１２を中心にその両面にセパレータ１６を配置して，最小単位の燃料電池を形成する。
【００３２】
ここで，膜−電極アセンブリ１２は，水素と酸素の電気化学反応を起こす所定の面積の活性領域を有するように形成され，一面にアノード電極（図示せず），他の一面にカソード電極（図示せず）を備え，二つの電極の間に電解質膜（図示せず）を備える構造からなる。
【００３３】
上記のアノード電極は，水素を酸化反応させて水素イオン（プロトン）と電子とにさせる機能をする。また，上記のカソード電極は，水素イオンと酸素とを還元反応させて，所定の温度の熱と水分とを発生させる役割を果たす。そして，電解質膜は，アノード電極で生成された水素イオンをカソード電極に移動させるイオン交換膜の役割を果たす。
【００３４】
そして，セパレータ１６は，膜−電極アセンブリ１２の両側に水素と，酸素を含有した空気を供給する機能の他，アノード電極とカソード電極とを直列に連結させる伝導体の役割を果たす。
【００３５】
このように構成されるスタック１０の最外郭には，複数の電気発生部１１を密着させる別途の加圧プレート１３を設置することもできる。しかし，本実施形態によるスタック１０では，上記の加圧プレート１３を排除し，電気発生部１１の最外郭に位置するセパレータ１６が加圧プレートに代わるように構成することもできる。また，スタック１０は，加圧プレート１３が複数の電気発生部１１を密着させる機能の他，前述のセパレータ１６の機能を有するように構成することもできる。
【００３６】
さらに，上記の加圧プレート１３のうち，一側の加圧プレート１３には，水素ガスを電気発生部１１に供給するための第１注入部１３ａと，空気を電気発生部１１に供給するための第２注入部１３ｂとが形成され，他側の加圧プレート１３には，電気発生部１１で反応して残った水素ガスを排出させるための第１排出部１３ｃと，電気発生部１１で水素と酸素の結合反応によって生成される水分及び水素と反応して残った空気を排出させるための第２排出部１３ｄとが形成されている。
【００３７】
本実施形態において，改質装置３０は，熱エネルギーによる化学触媒反応を通じて水素を含有した燃料より水素ガスを発生させ，この水素ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる構造を有する。このような改質装置３０の構造は，図３及び図４を参照して後で詳細に説明する。
【００３８】
図１を参照すると，上記のような改質装置３０に燃料を供給する燃料供給源５０は，液状の燃料を保存する第１タンク５１と，水を保存する第２タンク５３と，第１及び第２タンク５１，５３各々に連結設置される燃料ポンプ５５とを含んでいる。そして，酸素供給源７０は，所定のポンピング力で空気を吸入して改質装置３０に供給する空気ポンプ７１を含んでいる。
【００３９】
以下では，上述した改質装置３０の第１実施形態を，図３および図４を参照して詳細に説明する。
【００４０】
図３は，本発明の第１実施形態に係る改質装置の構造を示した分解斜視図であり，図４は，本発明の第１実施形態に係る改質装置の断面図である。
【００４１】
図３を参照すれば，本実施形態に係る改質装置３０は，燃料と空気の酸化触媒反応により熱エネルギーを発生させ，この熱エネルギーによる各種触媒反応を通じて混合燃料より水素ガスを発生させ，この水素ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる複数の反応部３１，３２，３３，３４が積層された構造を有する。
【００４２】
このような改質装置３０は，熱エネルギーを発生させる熱源部３１と，熱エネルギーの提供を受け，水蒸気改質（ｓｔｅａｍ  ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ）触媒反応により蒸気化された燃料より水素ガスを発生させる改質反応部３２と，水素ガスの水性ガス転換（ｗａｔｅｒ−ｇａｓ  ｓｈｉｆｔ  ｒｅａｃｔｉｏｎ）触媒反応により，この水素ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を第１次的に低減させる第１一酸化炭素低減部３３と，水素ガスと空気の選択的酸化（ｐｒｅｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ＣＯ  ｏｘｉｄａｔｉｏｎ）触媒反応により水素ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を第２次的に低減させる第２一酸化炭素低減部３４と，を含んで構成される。
【００４３】
本実施形態によれば，上記の改質装置３０は，熱源部３１を中心にその上側に改質反応部３２及び第１一酸化炭素低減部３３を順に積層し，熱源部３１の下側に第２一酸化炭素低減部３４を順に積層して構成されることができる。そして，改質装置３０の最上面に位置する第１一酸化炭素低減部３３の上面には，プレートタイプの蓋部３６が合着されることができる。このような反応部３１，３２，３３，３４間，および，反応部と蓋部３６との間には，これらを固定密着する接合部６０が形成されるが，この接合部６０については後で詳細に説明する。
【００４４】
この時，上記の反応部３１，３２，３３，３４は，所定の幅と長さを有する略四角形のプレート形状のものからなり，アルミニウム，ステンレス鋼，銅，ニッケル，及び鉄などの金属からなる反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ，３４ａを有して形成されることができる。
【００４５】
このような各々の反応部３１，３２，３３，３４を，さらに具体的に説明する。
【００４６】
上記の熱源部３１は，燃料の改質に必要な熱エネルギーを発生させて改質装置３０全体を予熱するための発熱部分であって，酸化触媒反応により燃料と空気を燃焼させる機能を有する。
【００４７】
このような熱源部３１は，液状の燃料と空気とが流れる第１チャンネル３１ｃが形成された，プレートタイプの第１反応基板３１ａを備えるが，第１チャンネル３１ｃの表面には，燃料と空気との酸化反応を促進させる酸化触媒層３１ｅが形成される。第１チャンネル３１ｃは，第１反応基板３１ａの上面に対して任意の間隔をおいて直線状に配置され，その両端を交互に連結して形成されている。以下で説明する第２，第３，及び第４チャンネル３２ｃ，３３ｃ，３４ｃもこのような形状を有することができる。
【００４８】
そして，上記の改質反応部３２は，熱源部３１から発生する熱エネルギーを吸熱し，燃料供給源５０から供給される燃料の改質触媒反応を通じて，燃料より水素ガスを発生させる機能を有する。
【００４９】
このような改質反応部３２は，燃料の流れる第２チャンネル３２ｃが形成されたプレートタイプの第２反応基板３２ａを備えるが，第２チャンネル３２ｃの表面には，混合燃料の水蒸気改質反応を促進させる通常の水蒸気改質触媒層３２ｅが形成される。
【００５０】
上記の第１一酸化炭素低減部３３は，改質反応部３２で発生した水素ガスの水性ガス転換触媒反応により更に水素ガスを発生させ，水素ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる機能を有する。
【００５１】
このような第１一酸化炭素低減部３３は，水素ガスの流れる第３チャンネル３３ｃが形成されたプレートタイプの第３反応基板３３ａを備えるが，第３チャンネル３３ｃの表面には，水素ガスの水性ガス転換反応を促進させる通常の水性ガス転換触媒層３３ｅが形成される。
【００５２】
そして，第２一酸化炭素低減部３４は，第１一酸化炭素低減部３３を通して排出される水素ガスと，酸素供給源７０から供給される空気との選択的酸化触媒反応により，水素ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる機能を有する。
【００５３】
このような第２一酸化炭素低減部３４は，水素ガスと空気とが流れる第４チャンネル３４ｃが形成されたプレートタイプの第４反応基板３４ａを備えるが，第４チャンネル３４ｃの表面には，水素ガスの選択的酸化反応を促進させる通常の選択的酸化触媒層３４ｅが形成される。
【００５４】
そして，第１一酸化炭素低減部３３の上側には，これを覆う蓋部３６が形成される。
【００５５】
このような反応部３１，３２，３３，３４それぞれの間および反応部３３と蓋部３６との間に，これらを接合させて固定する接合部６０が形成される。接合部６０は，第１反応基板３１ａと第２反応基板３２ａの合着部分と，第２反応基板３２ａと第３反応基板３３ａの合着部分と，第３反応基板３３ａと蓋部３６の合着部分と，及び第４反応基板３４ａと第１反応基板３１ａの合着部分とに形成されることができる。ここで，反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ，３４ａと蓋部３６の合着部分とは，各反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ，３４ａのうちのチャンネル３１ｃ，３２ｃ，３３ｃ，３４ｃが形成されない部分と，これに接する反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ又は蓋部３６とが合着する部分をいう。
【００５６】
本実施形態におけるこのような接合部６０は，金属が溶融されて形成されることができる。つまり，このような接合部６０は，チャンネルに対応する貫通溝を有する金属薄板を鑞付け（ｂｒａｚｉｎｇ）することで形成されることができる。
【００５７】
上記の接合部６０がこのような方法で形成されるので，接合部６０を形成する金属は，反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ，３４ａと蓋部３６を成す物質より融点が低いものを用いるのが好ましい。これは，熱を加えて接合部６０を形成する際，反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ，３４ａと蓋部３６を変形させずに反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ，３４ａと蓋部３６を密着固定するためである。
【００５８】
そのために，上記接合部６０を成す金属は，銅，ステンレス鋼，アルミニウム，ニッケル，鉄，及びこれら各々を含む合金からなる群より選択されるいずれか一つの物質から形成されることができる。この時，接合部６０を形成する金属が反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ，３４ａと蓋部３６を成す物質を含む合金であれば，異種金属間の異なる性質によって発生するクラックを防止することができる。
【００５９】
本実施形態では，このような金属素材の接合部６０により，各々の反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ，３４ａと蓋部３６とを堅固に保持することができる。
【００６０】
上記のように構成された本発明の一実施形態による燃料電池システムの動作を，図１を用いて詳細に説明する。
【００６１】
まず，燃料ポンプ５５を稼動して，第１タンク５１に保存された燃料を，第１供給ライン８１を通して熱源部３１に供給する。これと同時に，空気ポンプ７１を稼動して，第２供給ライン８２を通して空気を熱源部３１に供給する。そうすれば，燃料と空気が熱源部３１の酸化触媒層３１ｅによって酸化触媒反応を起こす。したがって，熱源部３１では，このような燃料と空気の酸化触媒反応によって所定の温度の反応熱を発生させる。これで，熱源部３１から発生する熱エネルギーが改質反応部３２，一酸化炭素低減部３３，３４に伝導されて，改質装置３０全体を予熱する。
【００６２】
このようにして改質装置３０の予熱が完了すれば，燃料ポンプ５５を稼動し，第１タンク５１に保存された燃料と第２タンク５３に保存された水とを，第３供給ライン８３により改質反応部３２に供給する。そうすれば，燃料と水は改質反応部３２の改質触媒層３２ｅを通し，水蒸気改質反応によって気化された燃料より水素ガスを発生させる。この時，改質反応部３２では水蒸気改質触媒反応を完全に行うのが困難であるため，副生成物として，一酸化炭素が含まれている水素ガスが生成される。
【００６３】
次に，上記の一酸化炭素が含まれている水素ガスを第１一酸化炭素低減部３３に供給する。そうすることで，第１一酸化炭素低減部３３では，水性ガス転換触媒層３３ｅによる水性ガス転換触媒反応によって追加の水素ガスを発生させ，水素ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を第１次的に低減させる。
【００６４】
次に，第１一酸化炭素低減部３３を通過した水素ガスを第２一酸化炭素低減部３４に供給する。これと同時に空気ポンプ７１を稼動させて，第４供給ライン８４を通して空気を第２一酸化炭素低減部３４に供給する。そうすれば，第２一酸化炭素低減部３４では，選択的酸化触媒層３４ｅによる選択的酸化触媒反応を通じて前記水素ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を第２次的に低減させ，水素ガスを排出させる。
【００６５】
次に，上記の水素ガスを，第５供給ライン８５を通してスタック１０の第１注入部１３ａに供給する。これと同時に空気ポンプ７１を稼動させて，空気を第６供給ライン８６によりスタック１０の第２注入部１３ｂに供給する。
【００６６】
そうすることで，上記の水素ガスは，セパレータ１６の水素通路を通して膜−電極アセンブリ１２のアノード電極に供給される。そして，空気は，セパレータ１６の空気通路を通して膜−電極アセンブリ１２のカソード電極に供給される。
【００６７】
したがって，アノード電極では，酸化反応により水素ガスを電子とプロトン（水素イオン）とに分解する。そして，プロトンが電解質膜を通してカソード電極に移動し，電子は電解質膜を通して移動できず，セパレータ１６を通して隣接する膜−電極アセンブリ１２のカソード電極に移動する。この電子の流れによって電流が発生し，付随的に熱と水が発生する。
【００６８】
上記のように構成される第１実施形態による改質装置３０の製造方法を，図５を参照して説明する。
【００６９】
まず，蓋部３６と各触媒層３１ｅ，３２ｅ，３３ｅ，３４ｅが形成されるチャンネル３１ｃ，３２ｃ，３３ｃ，３４ｃを備えたプレートタイプの反応部３１，３２，３３，３４を用意する。
【００７０】
続いて，熱源部３１を中心に，その上側に改質反応部３２，第１一酸化炭素低減部３３，及び蓋部３６を順に積層し，熱源部３１の下側に第２一酸化炭素低減部３４を積層する。これらの段階がステップＳ１０である。
【００７１】
続いてのステップＳ２０は，各々の反応部３１，３２，３３，３４間及び蓋部３６の間に，各チャンネル３１ｃ，３２ｃ，３３ｃ，３４ｃに相応する貫通溝が形成されている金属薄膜を介在させる段階である。この時，各チャンネル３１ｃ，３２ｃ，３３ｃ，３４ｃと貫通溝とが互いに一致するように，金属薄膜を配設することが好ましい。
【００７２】
続いてのステップＳ３０は，各反応部３１，３２，３３，３４と蓋部３６とを加圧合着させた状態で，これらを所定の温度に加熱して金属薄膜を溶融させる段階である。例えば，上記の反応部３１，３２，３３，３４の反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ，３４ａと蓋部３６とがステンレス鋼からなる場合，これらをほぼ９００℃に加熱して金属薄膜を溶融させるのが好ましい。また，反応基板３１ａ，３２ａ，３３ａ，３４ａと蓋部３６とがアルミニウムからなる場合，これらをほぼ５００℃〜９００℃に加熱して金属薄膜を溶融させることが好ましい。
【００７３】
上記の金属薄膜が，各反応部３１，３２，３３，３４と蓋部３６との間の合着部分で溶融されることにより，各反応部３１，３２，３３，３４の合着部分と蓋部３６の合着部分に，接合部６０が形成される。接合部６０により，各反応部３１，３２，３３，３４と蓋部３６とを堅固に保持することができる。
【００７４】
以下では，本発明の他の実施形態についてより詳細に説明する。各実施形態において，上記の第１実施形態と実質的に同一な構成は詳細な説明を省略する。
【００７５】
図６は，本発明の第２実施形態に係る改質装置の構造を示した断面図である。
【００７６】
図６を参照すれば，本実施形態における改質装置は，熱源部４１の上側に改質反応部４２と蓋部４６とが順に積層されて形成される。具体的には，改質装置は，第１反応基板４１ａの上側に第２反応基板４２ａが積層され，第２反応基板４２ａの上面に蓋部４６が積層された構造を有する。この時，第１反応基板４１ａ，第２反応基板４２ａ，蓋部４６の間の各々には，金属を鑞付けて形成される接合部６２が形成される。
【００７７】
第１反応基板４１ａに形成された第１チャンネル４１ｃの表面には，燃料と空気との酸化反応を促進させる酸化触媒層４１ｅが形成されて熱源部４１を構成し，第１反応基板４２ａに形成された第２チャンネル４２ｃの表面には，混合燃料の水蒸気改質反応を促進させる通常の水蒸気改質触媒層４２ｅが形成されて改質反応部４２を構成する。熱源部４１は，燃料の改質に必要な熱エネルギーを改質反応部４２に提供し，改質反応部４２は，燃料供給源５０から供給される燃料の改質触媒反応を通じて燃料より水素を発生させる機能を有する。
【００７８】
つまり，本実施形態では，熱源部４１と改質反応部４２を含んで改質反応に必要な構成要素を全て含みながらこのような構成要素を最小とすることにより，改質装置の構造的な長所を一層強化させることができる。
【００７９】
図７は，本発明の第３実施形態に係る改質装置の構造を示した分解斜視図である。図８は，本発明の第３実施形態に係る改質装置の断面図である。
【００８０】
本実施形態に係る改質装置は，熱源部９１，改質反応部９２，第１一酸化炭素低減部９３，及び第２一酸化炭素低減部９４を含む。このような各反応部９１，９２，９３，９４に形成される触媒層９１ｅ，９２ｅ，９３ｅ，９４ｅの種類のみが異なり，反応基板９１ａ，９２ａ，９３ａ，９４ａと触媒層９１ｅ，９２ｅ，９３ｅ，９４ｅなどの他の構造は実質的に同一であるので，図面では一つだけを示した。
【００８１】
この時，各反応部９１，９２，９３，９４には各々蓋部９６が積層され，これら各反応部９１，９２，９３，９４と各々の蓋部９６は接合部９０によって接合される。上記の接合部９０は，金属を鑞付けて形成されることができる。つまり，本実施形態は，各反応部それぞれに蓋部が設けられ，それら反応部が順次積層された実施形態となっている。
【００８２】
このような第２実施形態及び第３実施形態による改質装置を製造する方法は，第１実施形態による改質装置の製造方法と実質的に同一である。したがって，これに対する詳細な説明は省略する。
【００８３】
本発明の一実施形態に係る改質装置は，反応部のうちの一酸化炭素低減部を含まなくてもよく，別途の反応部をさらに含むこともできる。そして，改質装置がプレートタイプの反応部と共に，他の構造の反応部を全て備えることも可能であり，これらもまた本発明の範囲に属することは言うまでもない。
【００８４】
以下では，本発明の第４実施形態及び第５実施形態による改質装置について詳細に説明する。各実施形態において，上述の第１実施形態と実質的に同一な構成については詳細な説明を省略する。この時，第２実施形態や第３実施形態のような第１実施形態の変形例が，第４実施形態や第５実施形態にも適用可能であることは言うまでもない。
【００８５】
図９は，本発明の第４実施形態に係る改質装置の構造を示した分解斜視図であり，図１０は，本発明の第４実施形態に係る改質装置の断面図である。
【００８６】
図９及び図１０を参照すれば，本実施形態における改質装置１３０は，熱源部１３１，改質反応部１３２，第１一酸化炭素低減部１３３，及び第２一酸化炭素低減部１３４が互いに積層された構造からなる。この時，熱源部１３１の上側に，改質反応部１３２と第１一酸化炭素低減部１３３を順に積層し，熱源部１３１の下側に，第２一酸化炭素低減部１３４を積層して構成することができる。
【００８７】
より具体的には，第１反応基板１３１ａを中心に，その上側に第２反応基板１３２ａと第３反応基板１３３ａを順に積層し，第１反応基板１３１ａの下側に第４反応基板１３４ａを積層して，本実施形態による改質装置１３０を構成することができる。そして，改質装置１３０の最上側に位置している第３反応基板１３３ａの上面には蓋部１３６が接合されることができる。
【００８８】
この時，各々の反応基板１３１ａ，１３２ａ，１３３ａ，１３４ａと蓋部１３６とを接合する接合部１６０は，これらの周縁を接合するシーリング材からなる。この時，このようなシーリング材は，ガラスフリット（ｇｌａｓｓ  ｆｒｉｔ）からなることができる。
【００８９】
この時，各々の反応基板１３１ａ，１３２ａ，１３３ａ，１３４ａと蓋部１３６との間の各々には，チャンネル１３１ｃ，１３２ｃ，１３３ｃ，１３３ｃに対応する貫通溝１４１が形成されるガスケット１４５が設けられ，各チャンネル１３１ｃ，１３２ｃ，１３３ｃ，１３３ｃによって形成される通路の気密性を維持することができる。
【００９０】
つまり，本実施形態では，各反応基板１３１ａ，１３２ａ，１３３ａ，１３４ａと蓋部１３６との間にガスケット１４５を配設させた後にガラスフリットを塗布し，これを焼成することによって，これらを互いに接合できる。
【００９１】
本実施形態では，接合部１６０と共にガスケット１４５を用いることにより，各チャンネル１３１ｃ，１３２ｃ，１３３ｃ，１３４ｃとこれに密着する反応基板１３１ａ，１３２ａ，１３３ａ及び蓋部１３６によって形成される通路の気密性を効果的に維持しながら，これらを接合および保持させることができる。
【００９２】
図１１は，本発明の第５実施形態に係る改質装置の構造を示した断面図である。
【００９３】
図１１を参照すれば，本実施形態による改質装置１８０は，熱源部１８１，改質反応部１８２，第１一酸化炭素低減部１８３，及び第２一酸化炭素低減部１８４が互いに積層された構造からなる。
【００９４】
より具体的には，第１反応基板１８１ａを中心に，その上側に第２反応基板１８２ａと第３反応基板１８３ａを順に積層し，第１反応基板１８１ａの下側に第４反応基板１８４ａを積層して，本実施形態における改質装置１８０を構成することができる。そして，改質装置１８０の最上側に位置している第３反応基板１８３ａの上面には，蓋部１８６が接合されることが可能である。
【００９５】
この時，各々の反応基板１８１ａ，１８２ａ，１８３ａ，１８４ａと蓋部１８６とを接合する接合部１９０は，これら各反応基板と蓋部の合着部分に形成されるシーリング材からなる。この時，シーリング材は，ガラスフリットからなることができる。
【００９６】
つまり，各々の反応基板１８１ａ，１８２ａ，１８３ａ，１８４ａのチャンネル１８１ｃ，１８２ｃ，１８３ｃ，１８４ｃ形成面のうち，チャンネル１８１ｃ，１８２ｃ，１８３ｃ，１８３ｃが形成されない部分にガラスフリットを塗布し，反応基板１８１ａ，１８２ａ，１８３ａ，１８４ａと蓋部１８６とを合着させた後に焼成することによって，これらを互いに接合できる。
【００９７】
本実施形態では，反応基板１８１ａ，１８２ａ，１８３ａ，１８４ａと蓋部１８６の合着部分全体に接合部１９０を形成することによって，これらをより堅固に接合させることができる。
【００９８】
上記のように反応部と蓋部を接合する接合部を金属鑞付け又はシーリング材などで形成することによって，接合工程を単純化させることができ，反応部と蓋部との間の気密維持を向上させることが可能な，燃料電池用改質装置とその製造方法，およびこれを用いた燃料電池システムを提供することができる。
【００９９】
以上，添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について説明したが，本発明はかかる例に限定されないことは言うまでもない。当業者であれば，特許請求の範囲に記載された範疇内において，各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり，それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。
【産業上の利用可能性】
【０１００】
本発明は，燃料電池用改質装置とその製造方法，およびこれを用いた燃料電池システムに適用可能である。
【図面の簡単な説明】
【０１０１】
【図１】本発明の第１〜第５実施形態における燃料電池システムの全体的な構成を示した概略図である。
【図２】図１中に記載されているスタックの構造を示した分解斜視図である。
【図３】本発明の第１実施形態に係る改質装置の構造を示した分解斜視図である。
【図４】本発明の第１実施形態に係る改質装置の断面図である。
【図５】本発明の第１実施形態に係る改質装置の製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図６】本発明の第２実施形態に係る改質装置の構造を示した断面図である。
【図７】本発明の第３実施形態に係る改質装置の各反応部の構造を示した分解斜視図である。
【図８】本発明の第３実施形態に係る改質装置の断面図である。
【図９】本発明の第４実施形態に係る改質装置の構造を示した分解斜視図である。
【図１０】本発明の第４実施形態に係る改質装置の断面図である。
【図１１】本発明の第５実施形態に係る改質装置の構造を示した断面図である。
【符号の説明】
【０１０２】
１０  スタック
１１  電気発生部
１２  膜−電極アセンブリ
１３  加圧プレート
１３ａ  第１注入部
１３ｂ  第２注入部
１３ｃ  第１排出部
１３ｄ  第２排出部
１６  セパレータ
３０，１３０，１８０  改質装置
３１，４１，９１，１３１，１８１  熱源部
３１ａ，４１ａ，９１ａ，１３１ａ，１８１ａ  第１反応基板
３１ｃ，４１ｃ，９１ｃ，１３１ｃ，１８１ｃ  第１チャンネル
３１ｅ，４１ｅ，９１ｅ，１３１ｅ，１８１ｅ  酸化触媒層
３２，４２，９２，１３２，１８２  改質反応部
３２ａ，４２ａ，９２ａ，１３２ａ，１８２ａ  第２反応基板
３２ｃ，４２ｃ，９２ｃ，１３２ｃ，１８２ｃ  第２チャンネル
３２ｅ，４２ｅ，９２ｅ，１３２ｅ，１８２ｅ  水蒸気改質触媒層
３３，９３，１３３，１８３  第１一酸化炭素低減部
３３ａ，９３ａ，１３３ａ，１８３ａ  第３反応基板
３３ｃ，９３ｃ，１３３ｃ，１８３ｃ  第３チャンネル
３３ｅ，９３ｅ，１３３ｅ，１８３ｅ  水性ガス転換触媒層
３４，９４，１３４，１８４  第２一酸化炭素低減部
３４ａ，９４ａ，１３４ａ，１８４ａ  第４反応基板
３４ｃ，９４ｃ，１３４ｃ，１８４ｃ  第４チャンネル
３４ｅ，９４ｅ，１３４ｅ，１８４ｅ  選択的酸化触媒層
３６，４６，９６，１３６，１８６  蓋部
５０  燃料供給源
５１  第１タンク
５３  第２タンク
５５  燃料ポンプ
６０，６２，９０，１６０，１９０  接合部
７０  酸素供給源
７１  空気ポンプ
８１  第１供給ライン
８２  第２供給ライン
８３  第３供給ライン
８４  第４供給ライン
８５  第５供給ライン
８６  第６供給ライン
１００  燃料電池システム
１４１  貫通溝
１４５  ガスケット
【図１】
2006012820.tif 000003
【図２】
2006012820.tif 000004
【図３】
2006012820.tif 000005
【図４】
2006012820.tif 000006
【図５】
2006012820.tif 000007
【図６】
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【図７】
2006012820.tif 000009
【図８】
2006012820.tif 000010
【図９】
2006012820.tif 000011
【図１０】
2006012820.tif 000012
【図１１】
2006012820.tif 000013