(57)【要約】【課題】軽水及び重水またはガス冷却型原子炉のような実質的に熱中性子核分裂を利用するものを含む原子炉での使用に好適な窒化ウランのようなアクチニド窒化物よりなる原子燃料を提供する。【解決手段】この原子燃料は、15Ｎが少なくとも約５０％、最も好ましくは約９５％に同位体濃縮された窒素を含む。燃料は、粒子状、ペレット状、環状または体積に対する表面積の比率が大きい他の形状にすることができる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
アクチニド窒化物より成る原子炉用の原子燃料であって、アクチニド窒化物は15Ｎが少なくとも約５０％に濃縮された窒素を含み、アクチニド対窒化物の原子比率が約１：１乃至１：２の間にある原子燃料。
【請求項２】
原子炉は実質的に熱中性子核分裂を利用する原子炉である請求項１の原子燃料。
【請求項３】
さらに可燃性吸収材を有する請求項１の原子燃料。
【請求項４】
アクチニド窒化物はＵ15Ｎである請求項１の原子燃料。
【請求項５】
Ｕ15Ｎ燃料はペレット状である請求項４の原子燃料。
【請求項６】
Ｕ15Ｎ燃料は環状である請求項４の原子燃料。
【請求項７】
Ｕ15Ｎ燃料は粒子状である請求項４の原子燃料。
【請求項８】
原子炉は加圧水型または重水型原子炉である請求項２の原子燃料。
【請求項９】
原子炉は沸騰水型原子炉である請求項２の原子燃料。
【請求項１０】
原子炉はペブルベッドまたは柱状ガス冷却型原子炉である請求項２の原子燃料。
【請求項１１】
窒化ウランは15Ｎが少なくとも約５０％に濃縮された窒素を含む請求項４の原子燃料。
【請求項１２】
窒化ウランは15Ｎが少なくとも約９５％に濃縮された窒素を含む請求項４の原子燃料。
【請求項１３】
ウラン対窒化物の原子比率が１：１である請求項４の原子燃料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力発電所の原子燃料の分野に係る。詳細には、軽水及び重水またはガス冷却型原子炉への使用に好適なアクチニド窒化物より成る燃料が提供される。その燃料は15Ｎが少なくとも約５０％に同位体濃縮された窒素を含む。
【背景技術】
【０００２】
加圧水型原子炉（ＰＷＲ）、重水または沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）のような典型的な原子炉では、炉心は各々が複数の細長い燃料要素または燃料棒より成る多数の燃料集合体を含んでいる。燃料棒はそれぞれ、通常は積層した原子燃料ペレットの形の酸化ウラン（ＵＯ2）のような核分裂物質を含むが、環状または粒子状燃料も使用される。燃料棒はアレイの形に組み分けされるが、このアレイは、高速の核分裂反応による熱の形の多量のエネルギーの発生をサポートするに十分な中性子束を炉心内に与えるように構成されている。水またはガスのような冷却材が炉心内を圧送され、炉心で発生する熱の一部が抽出されて有用な仕事の発生に利用される。
【０００３】
第１世代の原子炉は、黒板上だけでなく実験室内で原子エネルギーが得られることを証明する目的で建造された原子炉であった。上述のＰＷＲまたはＢＷＲのような第２世代の原子炉はその技術をさらに１ステップ発展させたもので、それらの装置が経済的に実現可能な発電所となりうることを証明した。アメリカ合衆国で稼動中の原子力発電所の大部分はこの第２世代の発電所である。新型の、第３世代の原子炉は、受動エネルギー放散または自然プロセスを組み込んだ安全システムのような最新の特徴を備えるもので、設計が単純化され、複雑な補助的安全システムを必要とせずに故障に対処できるようにしたものである。第２世代の発電所の大部分は非常に競争力のある発電コストを有するが、第３世代の発電所は、大容量を有し、大きい出力／投資比率により発電コストが低く、建設コストが小さいものとして設計されている。
【０００４】
発電量を増加する種々の望ましい方法がある。燃料サイクルの短縮化により発電所の燃料利用率を増加する方法は広く認識されているが、燃料サイクルを短くすると発電コストが増加し、廃棄する使用済み燃料が増える。廃棄される物の燃焼を増加させて使用済み燃料が生成される速度を減少しようとする試みがあるが、これは燃料棒被覆の腐蝕により制限されると共に、使用済み燃料プールの問題による燃料濃縮の制約及び燃料製造工場の制約により制限される。
【０００５】
発電を改善する別の方法として環状燃料を用いるものがある。環状燃料は、体積に対する表面積の比率を固体ペレット状燃料に比べて５０％以上増加させ、それに応じて原子炉の体積熱束または電力密度を増加させる。しかしながら、これは、使用率が非常に高いため、また固体ペレットが用いられる時よりも炉心内にあるウランは多少少ないため、燃料サイクルが短くなる。長い燃料棒及び反射材を用いて燃料効率を増加させても、燃料サイクルは所望のインターバルより短くなる。
【０００６】
各々の燃料棒に含まれるウランの量を増加させると、燃料コストを減少することができる。ウランの装入を大きく増加させると、装荷する集合体の数（従って、廃棄される数）を減少させ、それにより廃棄される使用済み燃料の量を減少することができる。さらに、装入を増加させると235Ｕの濃縮条件が低くなり、燃料利用率が改善され燃料サイクルコストが低くなる。濃縮を減らすと、濃縮燃料のコストは濃縮に対して非線形的に増加するため、費用が節約される。即ち、濃縮を４％から５％に増加するとウランのコストは２５％以上増加する。最後に、各燃料棒のウランの装入を実質的に増加すると、長い燃料サイクルの実現（容量の改善）または既存の発電所の出力レベルの増加が容易となり、それにより最小の費用で発電が行える。
【０００７】
現在稼動中のものだけでなく新しい発電所にとっても、原子燃料の利用を増加させこれらの発電所が発生する使用済み燃料の量を減少させるのが望ましい。
【発明の概要】
【０００８】
本発明は、軽水及び重水またはガス冷却型原子炉を含む原子炉に使用される低コストの原子燃料を提供することにより上記目的を満足する。燃料は、窒素が同位体濃縮されて15Ｎが少なくとも約５０％のアクチニド窒化物より成る。濃縮された窒素を有するアクチニド窒化物を用いると、燃料の経済性がＵＯ2またはＵＺｒＮ燃料と比べて有意に増加する。好ましいアクチニド窒化物は、Ｕ15Ｎである。
【０００９】
従って、本発明の目的は、軽水及び重水またはガス冷却型原子炉に用いる経済的な燃料を提供することにある。
【００１０】
本発明の別の目的は、軽水及び重水またはガス冷却型原子炉に用いる窒素15が濃縮されたアクチニド窒化物燃料を提供することにある。
【００１１】
本発明のさらに別の目的は、原子炉から排出される使用済み燃料の量を減少するという別の長所を備えた軽水及び重水またはガス冷却型原子炉用の経済的な燃料を提供することにある。
【００１２】
上記及び他の目的は、以下の詳細な説明及び頭書の特許請求の範囲からより明らかになるであろう。
【実施例】
【００１３】
従って、本発明は、窒素が少なくとも約５０％の15Ｎに濃縮されたアクチニド窒化物より成る原子炉用原子燃料を提供する。このアクチニド窒化物は、窒素が少なくとも約９０％の15Ｎに濃縮されたものが好ましい。最も好ましくいアクチニド窒化物は、窒素が少なくとも約９５％の15Ｎに濃縮されたものである。適当なアクチニドとしては、ウラン、プルトニウム及びアクチニドシリーズの他の元素が含まれる。好ましいアクチニドはウランである。以下の説明において、特に、窒化ウランについて言及するが、本発明への使用に好適なアクチニド窒化物についても説明する。
【００１４】
ウランと窒素の化学量論比は好ましくは１：１であるが、約１：１から約１：２の範囲内が可能である。化学量論比のＵＮは、耐腐食性に優れ核分裂ガスの放出が最小であるため好ましい。
【００１５】
上述したように、Ｕ15Ｎ燃料を用いると天然のＮを用いる場合に比べて燃料経済性が有意に増加する。表１からわかるように、Ｕ15Ｎ燃料を含む燃料棒は１本の燃料棒につき有意に多量の、即ち、ＵＯ2及びＵＺｒ20%Ｎに比べて最大４０％多いウランを含む。
表１
ペレット    ペレットスタックの理論ウラン密度    ＫｇＵ／棒
（ｇｕ／ｃｃ）
ＵＯ2                  ９．７                    １．８６
ＵＺｒ20%Ｎ          １１．８                    ２．０６
ＵＮ                 １３．４                    ２．５８
【００１６】
さらに、Ｕ15Ｎ燃料は、酸素と比較すると15Ｎの中性子断面積が１オーダー小さいため寄生断面積が小さい。例えば、A. K. Petrov et al., J. Russ. Chem. Bull., 47:714 (1998); N. V. Chekalin et al., Phys. Lett., 59A: 243 (1976); and N. V. Chekalia et al., Appl. Phys., 13:311 (1977)を参照されたい。これにより、核分裂が起こらない寄生反応により失われる中性子が小数となる。15Ｎの濃縮が約５０％未満であると、Ｕ15Ｎ燃料を用いても14Ｎとの寄生反応により中性子が失われるためＵＯ2に比べて何も利益も得られない。従って、15Ｎの最適レベルは、濃縮コストと原子炉における中性子のペナルティーとのトレードオフの関係にある。燃料棒を長くしてウラン密度を増加させると、高出力の炉心においても、炉心のウラン含有量を所望の燃料サイクルを維持しながら供給及び排出バッチサイズを減少するに十分な大きさに増加させることができる。さらに、大きな密度を使用することにより、235Ｕの濃縮条件を減少させて燃料利用率を増加させ燃料コストを減少するか、排出バッチ燃焼を増加させるか、そして／または燃料再装荷毎の新しい集合体の数を減少させるか、またはこれら３つの組み合わせを実現できる。
【００１７】
15Ｎが濃縮されたＵＮを用いるとさらに別の利点が得られる。放射性炭素−１４は窒素の最もありふれた同位体である窒素−１４に対する（ｎ，ｐ）反応により生成されるため、ＵＮ燃料の使用から生じる望ましくない副産物である。15Ｎを用いると、この問題を軽減するか解消できる可能性がある。
【００１８】
天然の窒素を有する窒化ウラン燃料は高速増殖炉で使用される。しかしながら、窒素−１４に対する反応により中性子が失われるため、熱中性子核分裂を利用する原子炉における未濃縮のＵＮの使用は経済的でない。軽水及び重水炉は高速増殖炉ほど厳しくない条件（発熱率、中性子束及び温度）で稼動し、中性子の経済性は最も重要な考慮事項である。表２は、窒素が15Ｎ１００％に濃縮されたＵ15Ｎ燃料の経済的な利点を他の種類の燃料と比較した場合を示す。
【００１９】
表２
ペレット  供給バッチ  等価ＵＯ2棒  バッチ      相対送入コスト      全燃料
組成      サイズ      燃焼限界    排出燃焼                        サイクルコスト          （集合体）  (GWD/MTU)   (GWD/MTU)                        の％変化
(Assm)                          U only   合計1  合計2
UO2          96          60        48.6      $43.5M  $57.6M  $56.7M  5.71m/kwhe
UZrN14      100          60        40.9      +31.5%  +29.7%  +27.9%  3  +21.9%
UZrN15      96          60        42.6        +0.7%  +2.6%  +0.5%      -0%
UZrN15      80          75        51.1        -3.4%  -3.6%  -5.3%      -5.6%
UN15        96          60        34.1        +0.2%  +6.6%  +0.4%      -0.2%
UN15        72          70        45.4        -3.7%  -2.1%  -6.7%      -5.4%
UN15        68          75        48.1        -3.7%  -3.0%  -7.1%      -7.2%
1.  製造コストが$210/KgUである場合、
2.  集合体あたりの製造コストが$80Kである場合、
3.  廃棄材0.3wt%、U308鉱石$12/lb、ウラン転換$5.1/lb、濃縮$105/KgSW、集合体あたりの廃棄コスト$200Kと想定。
【００２０】
本願において数値範囲の値を言及する際、かかる範囲は最小値と最大値の間のそれぞれの数及び／または端数を含むものと理解される。例えば、15Ｎが少なくとも約５０％の範囲は、約５１％、５２％、５３％、５４％、５５％、そして９９％、９９．１％、９９．２％、さらに15Ｎが最大で１００％を含む全ての中間値を含むものである。
【００２１】
窒素の同位体濃縮方法は当該技術分野で知られている。例えば、濃縮された窒素はＮＨ3の形の重水製造の副産物である。このプロセスからの15Ｎ濃縮レベルは数％のオーダーが可能であり、これは所望の濃縮レベルを得るためにさらに増加することができる。別の方法として、作用分子としてのＣＨ3ＮＯ2及び／またはＣＨ3ＮＨ2を用いる赤外線でのレーザー同位体濃縮がある。別の可能性として、２色レーザー同位体濃縮における作用分子としてのＮＨ3の使用がある。上記のうちの任意のものを単独でまたは組み合わせて、もしくは他の濃縮方法と組み合わせて使用することができる。重水分離プロセスを使用して最初に濃縮15ＮＨ3を得、その後これを作用分子として用いてレーザー同位体分離方法によりさらに濃縮を行うのが好ましい。この方法は最も低コストであり、レーザー同位体分離方法が改良されたため最近可能になったものである。
【００２２】
原子燃料として用いるための窒化ウランを未濃縮窒素を用いて製造する方法も公知である。例えば、ＵＮを製造する種々の方法については、米国特許第３，９５３，３５５；３，９５３，５５６；４，０２９，７４０；４，２３１，９７６；４，３３８，１２５及び４，６２４，８２８号を参照されたい。これらの方法または当該技術分野で知られた他の方法のいずれを使用しても、濃縮窒素−１５を用いるＵＮ燃料を製造することができる。
【００２３】
本発明のＵ15Ｎ燃料は、ペレット状、環状、粒状または四葉のクローバーのようなペレットと比較して体積に対する表面積の比率が改善された他の形状を含む（これらに限定されない）種々の形状にすることができる。当該技術分野で知られたペレット化法を用いることが可能であり、Ｕ15Ｎ燃料では約９５％の理論密度を達成することができる。
【００２４】
上述したＵ15Ｎ燃料は、加圧水型原子炉（ＰＷＲ）、沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）及び加圧重水型原子炉（ＰＨＷＲまたはＣＡＮＤＵ）と共にペブルベッド型原子炉（ＰＢＭＲ）または柱状原子炉のようなガス冷却型原子炉を含む軽水または重水型原子炉のような実質的に熱中性子核分裂を利用した原子炉だけでなく高速増殖炉への使用に好適であり、経済的である。
【００２５】
所望であれば、米国特許第５，１４７，５９８号に記載されるように、Ｕ15Ｎをホウ素、カドミウム、ガドリニウム、ユーロピウム及びエルビウムなどの可燃性吸収材と共に用いて炉心の初期の過大な反応度を制御することができる。
【００２６】
本発明の特定の実施例を例示の目的で上述したが、頭書の特許請求の範囲に記載された本発明の範囲から逸脱することなく本発明の詳細事項の多数の変形例が可能であることは当業者に明らかであろう。
【外国語明細書】
2006017716.tif 000002
2006017716.tif 000003
2006017716.tif 000004
2006017716.tif 000005
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