(57)【要約】【課題】  成形外観に優れ、剛性と耐衝撃性のバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物の製造方法、該製造方法によって得られるプロピレン系樹脂組成物、およびそれからなる射出成形体を提供する。【解決手段】  第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）とを、（Ａ−Ｉ）と（Ｂ）の重量比（（Ａ−Ｉ）／（Ｂ））を３／７〜７／３にして、溶融混練して樹脂組成物（ＭＢ）を得る第１工程と、第１工程で得られた樹脂組成物（ＭＢ）に、さらに第２のプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）と非繊維状無機充填材（Ｃ）とオレフィン系エラストマーおよび／またはビニル芳香族化合物含有エラストマ−（Ｄ）とを加えて溶融混練して樹脂組成物を得る第２工程からなるプロピレン系樹脂組成物の製造方法、該製造方法によって得られるプロピレン系樹脂組成物、およびそれからなる射出成形体。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）とを、（Ａ−Ｉ）と（Ｂ）の重量比（（Ａ−Ｉ）／（Ｂ））を３／７〜７／３にして、溶融混練して樹脂組成物（ＭＢ）を得る第１工程と、第１工程で得られた樹脂組成物（ＭＢ）に、さらに第２のプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）と非繊維状無機充填材（Ｃ）とオレフィン系エラストマーおよび／またはビニル芳香族化合物含有エラストマ−（Ｄ）とを加えて溶融混練して樹脂組成物を得る第２工程からなるプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載のプロピレン系樹脂組成物の製造方法であって、第１工程で得られた樹脂組成物（ＭＢ）の含有量が５〜３０重量％であり、第２工程で、さらに加えられるプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）の含有量が２０〜８５重量％であり、非繊維状無機充填材（Ｃ）の含有量が５〜２０重量％であり、オレフィン系エラストマーおよび／またはビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｄ）の含有量が５〜３０重量％であるプロピレン系樹脂組成物の製造方法。（ただし、プロピレン系樹脂組成物の全量を１００重量％とする。）
【請求項３】
第１工程で、樹脂組成物（ＭＢ）をペレットとして製造し、第２工程で該ペレットを用いる請求項１または２記載のプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
【請求項４】
繊維状無機充填材（Ｂ）として、平均繊維径が０．２〜１．５μｍであり、平均繊維長が５〜２０μｍであり、アスペクト比が１０〜３０である繊維状マグネシウムオキシサルフェートを用いる請求項１〜３のいずれかに記載のプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
【請求項５】
非繊維状無機充填材（Ｃ）として、タルクを用いる請求項１〜４のいずれかに記載のプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
【請求項６】
第１工程で、プロピレン重合体（Ａ−Ｉ）および繊維状無機充填材（Ｂ）の合計重量１００重量部に対して、滑剤（Ｆ）０．３〜３重量部を加え、スクリューの長さ（Ｌ）と直径（Ｄ）の比（Ｌ／Ｄ）が１０〜２５の混練機を用いて、樹脂組成物（ＭＢ）のペレットを製造する請求項１〜５のいずれかに記載のプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
【請求項７】
第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆでのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜５００ｇ／１０分である請求項１〜６のいずれかに記載のプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載のプロピレン系樹脂組成物の製造方法によって得られるプロピレン系樹脂組成物。
【請求項９】
請求項８記載のプロピレン系樹脂組成物からなる射出成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プロピレン系樹脂組成物の製造方法、該製造方法によって得られるプロピレン樹脂組成物およびそれからなる射出成形体に関するものである。さらに詳しくは、成形外観に優れ、剛性と耐衝撃性のバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物の製造方法、概製造方法によって得られるプロピレン系樹脂組成物、およびそれからなる射出成形体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から、プロピレン系樹脂は、剛性や耐衝撃性に優れた材料であることから、自動車用材料に用いられている。
例えば、特開昭６１−６９８４８号公報には、自動車、電気等の分野に好適な素材であって、衝撃強度、耐熱剛性が大きく、表面外観が良好で、ソリ、変形等の小さな成形品を与えるポリプロピレン樹脂組成物として、ポリプロピレン樹脂と繊維状充填材とタルクとを含むポリプロピレン樹脂組成物が記載されており、その製造方法としては、乾燥混合および溶融混合の併用法、多段溶融混合法、単純溶融混合法等により充分に均一に混練することに得ることができることが記載されている。
【０００３】
また、特開平５−２７９５２６号公報には、フィラー充填ポリオレフィンが有する剛性、耐熱性、線膨張率等の特性を保持しつつ軽量化を実現し、自動車内装部品の成形材料などとして好適に使用されるポリオレフィン樹脂組成物であって、ポリプロピレン樹脂と、繊維状フィラーと、タルクからなるポリオレフィン樹脂組成物、および、前記樹脂組成物に、さらにエラストマーを添加してなるポリオレフィン樹脂組成物が記載されており、前記樹脂組成物の製造方法としては、二軸押出機を使用し、ポリプロピレン樹脂とタルクをホッパーへ定量供給し、ポリプロピレン樹脂とタルクを溶融混練した後、二軸押出機の下流部に繊維状フィラーを定量供給し、再度混練する方法が記載されている。
【０００４】
そして、特開平１０−３６５８６号公報には、剛性と耐衝撃性が共に優れ、表面外観、寸法精度、成形性が良好であって、自動車内外装材等に好適に使用されるポリプロピレン系樹脂組成物であって、ポリプロピレン系樹脂と、エチレン・α−オレフィン共重合体と、タルクと、繊維状無機充填剤からなるポリプロピレン系樹脂組成物が記載されており、前記樹脂組成物の製造方法として、ポリプロピレン系樹脂とエチレン・α−オレフィン共重合体とタルクをホッパーへ定量供給し、ポリプロピレン系樹脂とエチレン・α−オレフィン共重合体とタルクを溶融混練した後、二軸押出機の下流部に繊維状無機充填剤を定量供給し、再度混練する方法が記載されている。
【０００５】
【特許文献１】特開昭６１−６９８４８号公報
【特許文献２】特開平５−２７９５２６号公報
【特許文献３】特開平１０−３６５８６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、上記公報等に記載されているプロピレン系樹脂組成物においても、成形外観および、剛性と耐衝撃性のバランスについては、さらなる改良が求められていた。
かかる状況において、本発明の目的は、成形外観に優れ、剛性と耐衝撃性のバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物の製造方法、該製造方法によって得られるプロピレン系樹脂組成物、およびそれからなる射出成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者等は、鋭意検討の結果、本発明が、上記課題を解決できることを見出し、これを完成させるに至った。
すなわち、本発明は、
第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）とを、（Ａ−Ｉ）と（Ｂ）の重量比（（Ａ−Ｉ）／（Ｂ））を３／７〜７／３にして、溶融混練して樹脂組成物（ＭＢ）を得る第１工程と、第１工程で得られた樹脂組成物（ＭＢ）に、さらに第２のプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）と非繊維状無機充填材（Ｃ）とオレフィン系エラストマーおよび／またはビニル芳香族化合物含有エラストマ−（Ｄ）とを加えて溶融混練して樹脂組成物を得る第２工程からなるプロピレン系樹脂組成物の製造方法、該製造方法によって得られるプロピレン系樹脂組成物、およびそれからなる射出成形体に係るものである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の製造方法によれば、成形外観に優れ、剛性と耐衝撃性のバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物、およびそれからなる射出成形体を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下、本発明について詳細に説明する。
本発明の第１工程で用いられる第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）、および、第２工程で用いられる第２のプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）とは、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）またはプロピレン単独重合体（Ａ−２）である。
第１工程で用いられるプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）として、好ましくは、プロピレン単独重合体である。第２工程で用いられるプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）として、好ましくは、プロピレン−エチレンブロック共重合体である。
【００１０】
第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）または第２のプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）としてのプロピレン−エチレンブロック共重合とは、第１セグメントとしてプロピレン単独重合体部分、第２セグメントとしてプロピレン−エチレンランダム共重合体部分を有する共重合体である。
本発明で用いられるプロピレン−エチレンブロック共重合体における第１セグメントであるプロピレン単独重合体部分と第２セグメントであるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の、それぞれの重量割合は、第１セグメントが９５〜６０重量％であり、第２セグメントが５〜４０重量％である。好ましくは、第１セグメントが９０〜６５重量％であり、第２セグメントが１０〜３５重量％である。（但し、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の全重量を１００重量％とする。）
【００１１】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）における第１セグメント（プロピレン単独重合体部分）の分子量分布を表わす重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）比であるＱ値（Ｍｗ／Ｍｎ）としては、流動性や、剛性と耐衝撃性のバランスの観点から、通常、３〜５であり、好ましくは３．５〜４．５である。
【００１２】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）における第１セグメントのアイソタクチックペンタッド分率は、剛性や耐熱性の観点から、通常、０．９７以上であり、より好ましくは０．９８以上である。
【００１３】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）における第２セグメントのエチレン含量（（Ｃ2'）EP）は、耐衝撃性の観点から、通常、２５〜６０重量％であり、より好ましくは３０〜５５重量％である。（但し、第２セグメントの全重量を１００重量％とする。）
【００１４】
また、第２セグメントの固有粘度（［η］EP）は、剛性と衝撃性のバランス、ブツ部の発生や面品質の観点から、通常、１〜９ｄｌ／ｇであり、好ましくは２〜９ｄｌ／ｇ、より好ましくは、２〜７である。
【００１５】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の２３０℃でのＭＦＲは、通常、０．３ｇ／１０分以上であり、好ましくは１０ｇ／１０分以上である。
【００１６】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の製造方法としては、第１セグメントであるプロピレン単独重合体部分を第１工程で製造し、第２セグメントであるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分を第２工程で製造する方法が挙げられる。
そして、公知の重合触媒を用いて、公知の重合方法によって製造する方法が挙げられる。公知の重合触媒としては、例えば、チーグラー触媒やメタロセン触媒が挙げられ、公知の重合方法としては、例えば、スラリー重合法やバルク重合法、気相重合法が挙げられる。
【００１７】
本発明で用いられる第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）または第２のプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）としてのプロピレン単独重合体（Ａ−２）のＱ値は、通常、３〜５であり、好ましくは３．５〜４．５である。また、プロピレン単独重合体（Ａ−２）のアイソタクチックペンタッド分率は、通常、０．９７以上であり、より好ましくは０．９８以上である。アイソタクチックペンタッド分率は１以下である。
【００１８】
プロピレン単独共重合体（Ａ−２）の２３０℃でのＭＦＲは、通常、０．３ｇ／１０分以上であり、好ましくは０．５ｇ／１０分以上である。さらに好ましくは、１０ｇ／１０分以上である。
【００１９】
繊維状無機充填材（Ｂ）を折らずに溶融混練するという観点から、本発明の製造方法の第１工程に用いられる第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）の形状として、好ましくはペレット状または粉状であり、より好ましくは粉状である。
【００２０】
本発明で用いられる繊維状無機充填材（Ｂ）は、通常、電子顕微鏡観察にて測定した平均繊維長が５μｍ以上であり、アスペクト比が１０以上である繊維状無機充填材である。
繊維状無機充填材（Ｂ）として、好ましくは、電子顕微鏡観察にて測定した平均繊維径が０．２〜１．５μｍであり、平均繊維長が５〜２０μｍであり、アスペクト比が１０〜３０である。
剛性の改良効果を高めるという観点や成形体の外観を改良するという観点から、さらに好ましくは、平均繊維径は０．３〜１．０μｍであり、平均繊維長は７〜１５μｍであり、アスペクト比は１２〜２５である。
ここで繊維状無機充填材（Ｂ）の平均繊維径、平均繊維長およびアスペクト比は、電子顕微鏡観察を行って得られた画像から、無作為に５０本以上を選択し、その繊維径、繊維長を測定して平均することによって求められる。
【００２１】
繊維状無機充填材（Ｂ）としては、例えば、繊維状マグネシウムオキシサルフェート、チタン酸カリウム繊維、水酸化マグネシウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維、炭素繊維、ガラス繊維、金属繊維等が挙げられ、好ましくは、繊維状マグネシウムオキシサルフェート、ケイ酸カルシウム繊維であり、より好ましくは繊維状マグネシウムオキシサルフェートである。
【００２２】
繊維状無機充填材（Ｂ）は無処理のまま使用しても良く、ポリプロピレン系樹脂との界面接着性を向上させ、ポリプロピレン系樹脂に対する分散性を向上させるために、通常、用いられるシランカップリング剤や高級脂肪酸金属塩で表面を処理して使用しても良い。高級脂肪酸金属塩としては、例えば、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。
【００２３】
繊維状無機充填材（Ｂ）の形態としては、粉状、フレーク状、顆粒状などが挙げられ、いずれの形態のものを用いても良い。好ましくは、ハンドリングしやすいという観点から、顆粒状のものである。
【００２４】
本発明で用いられる非繊維状無機充填材（Ｃ）としては、例えば、タルク、マイカ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、炭酸マグネシウム、クレー、アルミナ、シリカ、硫酸カルシウム、けい砂、カーボンブラック、酸化チタン、水酸化マグネシウム、ゼオライト、モリブデン、けいそう土、セリサイト、シラス、水酸化カルシウム、亜硫酸カルシウム、硫酸ソーダ、ベントナイト、黒鉛等が挙げられる。良好な衝撃強度、良好な成形体の光沢や良好な外観を得るという観点から、好ましくは、タルクである。
【００２５】
非繊維状無機充填材（Ｃ）の平均粒子径は、通常、１０μｍ以下であり、好ましくは５μｍ以下である。ここで非繊維状無機充填材（Ｃ）の平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水、アルコール等の分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ５０のことを意味する。
【００２６】
また、非繊維状無機充填材（Ｃ）は無処理のまま使用しても良く、ポリプロピレン系樹脂との界面接着性を向上させ、ポリプロピレン系樹脂に対する分散性を向上させるために、通常、用いられるシランカップリング剤、チタンカップリング剤や界面活性剤で表面を処理して使用しても良い。界面活性剤としては、例えば、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類等が挙げられる。
【００２７】
本発明で用いられるエラストマー（Ｄ）はオレフィン系エラストマー（Ｄ−１）および／またはビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｄ−２）である。
オレフィン系エラストマー（Ｄ−１）は、エチレンと炭素数４〜２０のα−オレフィンであり、（Ｄ−１）で使用される炭素数４〜２０のα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、イソブテン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等が挙げられ、これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
【００２８】
オレフィン系エラストマー（Ｄ−１）の密度は、プロピレン共重合体（Ａ−Ｉ）および／または（Ａ−ＩＩ）に対する分散性を高めるという観点や、得られる樹脂組成物の室温または低温での衝撃強度を高めるという観点から、通常、０．８５〜０．８８５ｇ／ｃｍ3であり、好ましくは０．８５〜０．８８ｇ／ｃｍ3であり、より好ましくは０．８５５〜０．８７５ｇ／ｃｍ3である。
【００２９】
オレフィン系エラストマー（Ｄ−１）の１９０℃のＭＦＲは、衝撃強度の観点から、通常、０．１〜３０ｇ／１０分であり、好ましくは０．５〜２０ｇ/１０分である。
【００３０】
オレフィン系エラストマー（Ｄ−１）の製造方法としては、公知の重合触媒を用いて、公知の重合方法による製造方法が挙げられる。公知の重合触媒としては、例えば、バナジウム化合物、有機アルミニウム化合物およびハロゲン化エステル化合物からなるチーグラー・ナッタ触媒系や、チタン原子、ジルコニウム原子またはハフニウム原子に少なくとも１種以上のシクロペンタジエニルアニオン骨格を有する基が配位したメタロセン化合物とアルモキサンあるいはホウ素化合物とを組み合わせた触媒系、いわゆるメタロセン触媒系が挙げられる。
公知の重合方法としては、例えば、炭化水素化合物のような不活性有機溶媒中でエチレンとα−オレフィンを共重合させる方法や、溶媒を用いずにエチレン及びα−オレフィン中で共重合させる方法が挙げられる。
【００３１】
ビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｄ−２）としては、例えば、ビニル芳香族化合物重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック共重合体、前記ブロック共重合体の共役ジエン部分の二重結合が水素添加されているブロック重合体等が挙げられ、好ましくはブロック共重合体の共役ジエン部分の二重結合が８０％以上水素添加されているブロック重合体であり、より好ましくは８５％以上水素添加されているブロック重合体である。
【００３２】
ビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｄ−２）の分子量分布としては、ＧＰＣ（ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー）法によって測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）から求められる分子量分布（Ｑ値）として、好ましくは２．５以下であり、より好ましくは２．３以下である。
【００３３】
ビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｄ−２）に含有されるビニル芳香族化合物の平均含有量として、好ましくは１０〜２０重量％であり、より好ましくは１２〜１９重量％である。
ビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｄ−２）のメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−６７５８、２３０℃）として、好ましくは１〜１５ｇ／１０分であり、より好ましくは２〜１３ｇ／１０分である。
【００３４】
ビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｄ−２）としては、例えば、スチレン−エチレン−ブテン−スチレン系ゴム（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン系ゴム（ＳＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン系ゴム（ＳＢＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレン系ゴム（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレン系ゴム（ＳＩＳ）等のブロック共重合体又はこれらのゴム成分を水添したブロック共重合体等が挙げられる。
【００３５】
また、エチレン−プロピレン−非共役ジエン系ゴム（ＥＰＤＭ）等のオレフィン系共重合体ゴムとスチレン等のビニル芳香族化合物を反応させて得られるゴムも好適に使用することができる。また、少なくとも２種類のビニル芳香族化合物含有エラストマーを併用しても良い。
【００３６】
ビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｄ−２）の製造方法としては、例えば、オレフィン系共重合体ゴムもしくは共役ジエンゴムに対し、ビニル芳香族化合物を重合、反応等により結合させる方法等が挙げられる。
【００３７】
本発明のプロピレン系樹脂組成物の製造方法は、第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）とを、（Ａ−Ｉ）と（Ｂ）の重量比（（Ａ−Ｉ）／（Ｂ））を３／７〜７／３にして、溶融混練して樹脂組成物（ＭＢ）を得る第１工程と、第１工程で得られた樹脂組成物（ＭＢ）に、さらに第２のプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）と非繊維状無機充填材（Ｃ）とオレフィン系エラストマーおよび／またはビニル芳香族化合物含有エラストマ−（Ｄ）とを加えて溶融混練して樹脂組成物を得る第２工程からなる製造方法である。
【００３８】
本発明のプロピレン系樹脂組成物の製造方法の第１工程で、溶融混練されるプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）の重量比（（Ａ−Ｉ）／（Ｂ））は３／７〜７／３であり、好ましくは、４／６〜６／４である。
重量比（（Ａ−Ｉ）／（Ｂ））が３／７未満の場合（すなわち、（Ａ−Ｉ）は過少で、（Ｂ）が過多である場合）、（Ｂ）が多すぎて、混練ができなくなることがある。重量比（（Ａ−Ｉ）／（Ｂ））が７／３を超えた場合（すなわち、（Ａ−Ｉ）が過多で、（Ｂ）が過少である場合）、（Ｂ）の量が不足し、剛性の改良効果が小さくなることがある。
【００３９】
プロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）を溶融混練する方法としては、各成分を混合し、混練する方法が挙げられる。
混練に用いられる装置としては、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等が挙げられ、好ましくは一軸押出機、二軸押出機である。
溶融混練するときの樹脂の温度は、通常、１７０〜２５０℃であり、溶融混練の時間は、通常、３０秒〜１０分である。
【００４０】
プロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）を溶融混練する方法として、好ましくは、繊維状無機充填材（Ｂ）が折れない方法であり、例えば、プロピレン重合体（Ａ−Ｉ）として、粉状のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）を用いる方法である。さらに好ましい方法としては、プロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）の合計重量１００重量部に対して、滑剤（Ｅ）を０．３〜３重量部添加し、Ｌ／Ｄが１０〜２５のスクリューを用いて溶融混練する方法である。
【００４１】
第１のプロプレン重合体（Ａ−Ｉ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆでのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、繊維状無機充填材（Ｂ）がせん断によって折れることを防ぐために、好ましくは、１０〜５００ｇ／１０分であり、さらに好ましくは、２０〜３５０ｇ／１０分である。
【００４２】
滑剤（Ｅ）としては、例えば、シラン化合物、ポリオレフィン系ワックス、脂肪酸アミド等が挙げられ、好ましくは、脂肪酸アミドであり、さらに好ましくは、炭素数６〜２２の脂肪酸アミドである。
脂肪酸アミドとしては、例えば、ラウリル酸アミド、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、ベヘニン酸アミド、エルカ酸アミド等が挙げられ、好ましくは、エルカ酸アミドである。
【００４３】
本発明のプロピレン系樹脂組成物の製造方法の第２工程は、第１工程で得られた樹脂組成物（ＭＢ）に、さらに第２のプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）と非繊維状無機充填材（Ｃ）とオレフィン系エラストマーおよび／またはビニル芳香族化合物含有エラストマー（Ｄ）とを加えて溶融混練して樹脂組成物を得る工程である。
【００４４】
第２工程の溶融混練に用いられる装置としては、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等が挙げられる。第２工程の溶融混練での樹脂の温度は、通常、１７０〜２５０℃であり、溶融混練の時間は、通常、１〜２０分である。また、各成分の混合は同時に行なってもよく、分割して行なってもよい。また、性能に影響の無い程度に少量の繊維状無機充填材（Ｂ）を第２工程で加えても良い。
【００４５】
本発明のプロピレン系樹脂組成物の製造方法の第１工程と第２工程は、１つの押出機で連続で行っても良く、第１工程で樹脂組成物を一度ペレットとして製造して、その後、第１工程で得られたペレットを用いて第２工程を行っても良い。
【００４６】
第１工程で樹脂組成物を一度ペレットとして製造し、得られたペレットを第２工程で用いる場合、第２工程では、第１工程で得られたペレットである樹脂組成物（ＭＢ）と、プロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）、非繊維状無機充填材（Ｃ）およびエラストマー（Ｄ）を一括して溶融混練しても良く、分割して溶融混練しても良い。
分割して溶融混練する方法としては、例えば、次の（１）〜（４）の方法が挙げられる。
（１）プロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）、非繊維状無機充填材（Ｃ）およびエラストマー（Ｄ）を溶融混練した後、第１工程で得られたペレットである樹脂組成物（ＭＢ）を添加し、溶融混練する方法。
（２）第１工程で得られたペレットである樹脂組成物（ＭＢ）、プロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）および非繊維状無機充填材（Ｃ）を溶融混練した後、エラストマー（Ｄ）を添加し、溶融混練する方法。
（３）第１工程で得られたペレットである樹脂組成物（ＭＢ）、プロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）およびエラストマー（Ｄ）を溶融混練した後、非繊維状無機充填材（Ｃ）を添加し、溶融混練する方法。
（４）予め、プロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）にエラストマー（Ｄ）を高濃度に溶融混練してマスターバッチとし、第１工程で得られたペレットである樹脂組成物（ＭＢ）および非繊維状無機充填材（Ｃ）を添加し、溶融混練する方法。
【００４７】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含有される樹脂組成物（ＭＢ）、プロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）、非繊維状無機充填材（Ｃ）およびエラストマー（Ｄ）の含有量は、剛性や衝撃強度の改良効果を高めるという観点から、通常、第１工程で得られた樹脂組成物（ＭＢ）の含有量は、５〜３０重量％であり、第２工程でさらに加えられるプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）の含有量は２０〜８５重量％であり、非繊維状無機充填材（Ｃ）の含有量は５〜２０重量％であり、エラストマー（Ｄ）の含有量は５〜３０重量％である。（ただし、プロピレン系樹脂組成物の全量を１００重量％とする。）
好ましくは、樹脂組成物（ＭＢ）の含有量が１０〜２０重量％であり、第２工程でさらに加えられるプロピレン重合体（Ａ−ＩＩ）の含有量が５３〜７５重量％であり、非繊維状無機充填材（Ｃ）の含有量が５〜１２重量％であり、エラストマー（Ｄ）の含有量が１０〜１５重量％である。
また、樹脂組成物（ＭＢ）に含有される繊維状無機充填材（Ｂ）の含有量として、好ましくは５〜１２重量％である。（ただし、プロピレン系樹脂組成物の全量を１００重量％とする。）
【００４８】
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、上記のプロピレン系樹脂組成物の製造方法を用いて得られたプロピレン系樹脂組成物である。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、必要に応じて、酸化防止剤、紫外線吸収剤、顔料、帯電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、滑剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤等の添加剤を配合しても良い。
【００４９】
本発明の射出成形体は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を、公知の射出成形法によって、成形して得られるものである。
本発明の射出成形体の用途としては、例えば、自動車用部品、電気製品・電子製品用部品、建材部品等が挙げられ、好ましくは自動車用部品である。
【実施例】
【００５０】
以下、実施例および比較例により本発明を説明するが、本発明は、これら実施例に限定されるものではない。
実施例および比較例における物性値の測定法を以下に示した。
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ−Ｋ−６７５８に規定された方法に従い、測定した。特に断りのない限り、測定温度は２３０℃であり、荷重は２．１６ｋｇであった。
【００５１】
（２）曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）
ＪＩＳ−Ｋ−７２０３に規定された方法に従い、測定した。射出成形により成形された試験片を用いた。試験片の厚みは６．４ｍｍであり、スパン長さ１００ｍｍ、荷重速度３０ｍｍ／ｍｉｎの条件で曲げ弾性率を評価した。測定温度は２３℃で行った。
【００５２】
（３）アイゾット衝撃強度（単位：ＫＪ／ｍ2）
ＪＩＳ−Ｋ−７１１０に規定された方法に従い、測定した。射出成形により成形された試験片を用いた。試験片の厚みは３．２ｍｍであり、ノッチ付きの衝撃強度を評価した。測定温度は２３℃で行った。
【００５３】
（４）エチレン含量（単位：重量％）
エチレン含量は、プレスシートを作製し、赤外吸収スペクトルを測定して得られるメチル基（−ＣＨ3）およびメチレン基（−ＣＨ2−）の特性吸収の吸光度を用いて検量線法により求めた。
【００５４】
（５）極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１、０．２および０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定した。極限粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法、すなわち、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求めた。ポリプロピレンについては、溶媒としてテトラリンを用い、温度１３５℃で評価した。
【００５５】
（６）分子量分布（Ｑ値）
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、以下に示した条件で測定した。
ＧＰＣ：Ｗａｔｅｒｓ社製  １５０Ｃ型
カラム：昭和電工社製  Ｓｈｏｄｅｘ  ８０  ＭＡ  ２本
サンプル量：３００μｌ（ポリマー濃度０．２ｗｔ％）
流量：１ｍｌ／ｍｉｎ
温度：１３５℃
溶媒：ｏ−ジクロルベンゼン
東洋曹達社製の標準ポリスチレンを用いて溶出体積と分子量の検量線を作成した。検量線を用いて検体のポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）を求め分子量分布の尺度として、Ｑ値、すなわち、重量平均分子量／数平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。
【００５６】
（７）アイソタクチックペンタッド分率（単位：％）
アイソタクチック・ペンタッド分率は、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉらによって、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）に発表、記載されている方法に従って測定した。すなわち、13Ｃ−ＮＭＲを使用して測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すれば、プロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率を求めた。ただし、ＮＭＲの吸収ピークの帰属に関しては、その後発刊されたＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８，６８７（１９７５）に基づいて行った。
具体的には、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中のｍｍｍｍピークの面積分率としてアイソタクチック・ペンタッド分率を測定した。この方法により英国ＮＡＴＩＯＮＡＬ  ＰＨＹＳＩＣＡＬ  ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＹのＮＰＬ標準物質  ＣＲＭ  Ｎｏ．Ｍ１９−１４  ＰｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅＰＰ／ＭＷＤ／２のアイソタクチックペンタッド分率を測定したところ、０．９４４であった。
【００５７】
（８）プロピレン−エチレンブロック共重合体におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の全ブロック共重合体に対する重量比率（Ｘ、重量％）
プロピレン−エチレンブロック共重合体において、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分の全ブロック共重合体に対する重量比率Ｘ（重量％）は、プロピレン単独重合体部分と全ブロック共重合体の各々の結晶融解熱量を測定することによって、次式から算出した。
Ｘ＝１−（ΔＨｆ）T／（ΔＨｆ）P
（ΔＨｆ）T：ブロック共重合体全体の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
（ΔＨｆ）P：プロピレンホモポリマー部分の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
【００５８】
（９）プロピレン−エチレンブロック共重合体におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分のエチレン含量（単位：重量％）
プロピレン−エチレンブロック共重合体におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分のエチレン含量は、赤外線吸収スペクトル法により全ブロック共重合体におけるエチレン含量（重量％）で測定し、次式から算出した。
（Ｃ2'）EP＝（Ｃ2'）T／Ｘ
（Ｃ2'）T：全ブロック共重合体におけるエチレン含量（重量％）
（Ｃ2'）EP：プロピレン−エチレンランダム共重合体部分のエチレン含量
（重量％）
【００５９】
（１０）プロピレン−エチレンブロック共重合体におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限粘度（［η］EP、単位：ｄｌ／ｇ）
プロピレン−エチレンブロック共重合体におけるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限粘度［η］EPは、プロピレン単独重合体部分と全ブロック共重合体の各々の極限粘度を測定することにより、次式から算出した。
［η］EP＝［η］T／Ｘ−（１／Ｘ−１）［η］P
［η］P：プロピレン単独重合体部分の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
［η］T：ブロック共重合体全体の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
なお、プロピレン−エチレンブロック共重合体の第１セグメントであるプロピレン単独重合体部分の極限粘度［η］Pは、その製造時に、第一工程であるプロピレン単独重合体部分の製造後に重合槽内より取り出し、取り出されたプロピレン単独重合体から[η]Pを求めた。
【００６０】
（１１）成形外観の評価
後述の射出成形方法によって得られた８０ｍｍ×２４０ｍｍ×３ｍｍの平板である物性評価用試験片の外観（ブツの有無）を目視で観察した。
物性評価用試験片にブツが観察されかなった場合を○とし、観察された場合を×とした。
【００６１】
実施例１〜３および比較例１〜２に用いた試料を、以下に示した。
（Ａ−ａ）プロピレン単独重合体
（１）プロピレン単独重合体（Ａ−１）
分子量分布（Ｑ値）が４．１であり、極限粘度（［η］Ｐ）が０．８０ｄｌ／ｇであり、アイソタクチックペンタッド分率が０．９９であり、ＭＦＲ（２３０℃）が３００ｇ／１０分である粉末状のプロピレン単独重合体を用いた。
（２）プロピレン単独重合体（Ａ−２）
分子量分布（Ｑ値）が４．０であり、極限粘度（［η］Ｐ）が１．４５ｄｌ／ｇであり、アイソタクチックペンタッド分率が０．９８であり、ＭＦＲ（２３０℃）が２０ｇ／１０分である粉末状のプロピレン単独重合体を用いた。
【００６２】
（Ａ−ｂ）プロピレン−エチレンブロック共重合体
（１）プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−１）
住友化学工業株式会社製  ＡＺ５６４を用いた。ＡＺ５６４のＭＦＲ（２３０℃）は、３０ｇ／１０分であった。
プロピレン単独重合体部分（第１セグメント）の分子量分布（Ｑ値）は４．０であり、極限粘度（［η］Ｐ）は１．０５ｄｌ／ｇであり、アイソタクチックペンタッド分率は０．９７であり、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分（第２セグメント）の極限粘度（［η］ＥＰ）は４．０ｄｌ／ｇであり、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ｃ−１）に対する重量割合は１６重量％であり、エチレン含量は４５重量％であった。
【００６３】
（２）プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−２）
住友化学工業株式会社製  ＡＳ１７１Ｇを用いた。ＡＳ１７１ＧのＭＦＲ（２３０℃）は、０．９ｇ／１０分であった。
プロピレン単独重合体部分（第１セグメント）の分子量分布（Ｑ値）は４．０であり、極限粘度（［η］Ｐ）は２．３ｄｌ／ｇであり、アイソタクチックペンタッド分率は０．９７であり、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分（第２セグメント）の極限粘度（［η］ＥＰ）は４．５ｄｌ／ｇであり、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−２）に対する重量割合は１５．６重量％であり、エチレン含量は３７．５重量％であった。
【００６４】
（３）プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−３）
プロピレン単独重合体部分（第１セグメント）とプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（第２セグメント）からなるプロピレン−エチレンブロック共重合体であり、ＭＦＲ（２３０℃）は、８０ｇ／１０分であった。
第１セグメントのＱ値は４．０であり、固有粘度（［η］Ｐ）は０．８１ｄｌ／ｇであり、アイソタクチックペンタッド分率は０．９９であり、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分（第２セグメント）の極限粘度（［η］ＥＰ）は６．１ｄｌ／ｇであり、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−３）に対する重量割合は１２．４重量％であり、エチレン含量は３１．５重量％であった。
【００６５】
（Ｂ）繊維状無機充填材
繊維状無機充填材としては、宇部マテリアルズ社製のモスハイジＡ（繊維状マグネシウムオキシサルフェート）を用いた。平均繊維径０．５μｍ、平均繊維長１０μｍ、平均アスペクト比２０であった。
【００６６】
（Ｃ）非繊維状無機充填材
非繊維状無機充填材としては、タルク（林化成社製  ＭＷＨＳＴ）を用いた。平均粒子径は、２．７μｍであった。
【００６７】
（Ｄ）エラストマー
オレフィン系エラストマー、ビニル芳香族化合物含有エラストマーとして、次のＤ−１〜Ｄ−４を用いた。
（１）Ｄ−１
デュポンダウエラストマー社製  エチレン−１−オクテン共重合体ゴム  ：  ＥＮＧＡＧＥ８２００（密度：０．８７０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（１９０℃）：５ｇ／１０分）
（２）Ｄ−２
デュポンダウエラストマー社製  エチレン−１−オクテン共重合体ゴム  ：  ＥＮＧＡＧＥ８１００（密度：０．８７０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（１９０℃）：１ｇ／１０分）
（３）Ｄ−３
住友化学社製  エチレン−１−ブテン共重合体  ：エクセレンＦＸ  ＣＸ５５１５（密度：０．８７０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（１９０℃）：６ｇ／１０分）
（４）Ｄ−４
住友化学社製  エチレン−１−ブテン共重合体  ：エクセレンＦＸ  ＣＸ５５０５（密度：０．８７０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（１９０℃）：１５ｇ／１０分）
（５）Ｄ−５
三井化学社製  エチレン−１−ブテン共重合体  ：タフマー  Ａ１０５０  （密度：０．８６ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（１９０℃）：１ｇ／１０分）
（６）Ｄ−６
三井化学社製  エチレン−１−ブテン共重合体  ：タフマー  Ａ６０５０  （密度：０．８６ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（１９０℃）：６ｇ／１０分）
（７）Ｄ−７
旭化成社製  スチレン−エチレン−ブテン−スチレン系ゴム（ＳＥＢＳ）  ：タフテック  Ｈ１０６２  （密度：０．８９ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（２３０℃）：４．５ｇ／１０分、スチレン含量：１８重量％）
【００６８】
（Ｅ）滑剤
滑剤としては、日本精化社製  エルカ酸アミド  ＮｅｗＳ  を用いた。
【００６９】
（樹脂組成物（ＭＢ）の製造：第１工程）
第１工程：第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）の溶融混練
第１のプロピレン単独重合体（Ａ−１、Ａ−２）及び繊維状無機充填材（Ｂ）及び滑剤（Ｅ）を表１に示した組成になるように計重機からフィードし、２軸混練押出し機（神戸製鋼社製４ＦＣＭ）を用いて混練した。スクリューはフルフライト形状であり、Ｌ／Ｄ＝１８．５であった。２軸混練機にて溶融混練後、続いて、大阪精機社製１２０ｍｍ単軸押出し機により、ペレット化し、ＭＢ−１、ＭＢ−２を得た。
【００７０】
【表１】
2006083369.tif 000002
【００７１】
（ポリプロピレン系樹脂組成物の製造：第２工程）
ポリプロピレン系樹脂組成物を次の方法で製造した。プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−１、ＢＣ−２）、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ−１、Ｄ−３）、第１工程で得られた樹脂（ＭＢ−１、ＭＢ−２）、非繊維状無機充填材（Ｃ）を表２に示した組成にして、これらをヘンシェルミキサーおよびタンブラーで均一に予備混合した後、二軸混練押出機（日本製鋼所社製ＴＥＸ４４ＳＳ−３１．５ＢＷ−２Ｖ型）を用いて、押出量３０ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数３５０ｒｐｍ、ベント吸引下で、ポリプロピレン系樹脂組成物を製造した。また、比較例として、ＭＢ−１、ＭＢ−２を用いずに、繊維状無機充填材（Ｂ）とプロピレン単独重合体（Ａ−１）をそのまま用いて、同様に樹脂組成物を製造した。得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲを測定した。その結果を表３に示した。
【００７２】
（射出成形体の作製）
物性評価用試験片は、次の射出成形条件下で作製した。上記で得られたポリプロピレン系樹脂組成物を熱風乾燥器で１２０℃で２時間乾燥後、東芝機械製ＩＳ１５０Ｅ−Ｖ型射出成形機を用いて、成形温度１８０℃、金型冷却温度５０℃、射出時間１５ｓｅｃ、冷却時間３０ｓｅｃで射出成形を行った。得られた射出成形体の曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度を測定した。その結果を表３に示した。
【００７３】
【表２】
2006083369.tif 000003
【００７４】
【表３】
2006083369.tif 000004
【００７５】
（ポリプロピレン系樹脂組成物の製造：第２工程−（Ｃ）成分のフィード場所の変更）
ポリプロピレン系樹脂組成物を次の方法で製造した。プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−１、ＢＣ−２）、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｄ−２、Ｄ−３、Ｄ−４）、第１工程で得られた樹脂（ＭＢ−１）、非繊維状無機充填材（Ｃ）を表４、表６に示した組成になるように計重機からフィードし、２軸混練押出し機（日本プラコン社製ＳＣＭ９０）を用いて混練した。スクリューＬ／Ｄ＝３２で、押出量２００ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数２３０ｒｐｍ、ベント吸引下で、ポリプロピレン系樹脂組成物を製造した。
また、比較例として、ＭＢ−１を用いずに、繊維状無機充填材（Ｂ）とプロピレン単独重合体（Ａ−１）を用い、同様に混練した。
Ｂ成分、ＭＢ成分のフィード位置だけを以下のとおり変更して混練した。
フィード(1)  ：  スクリューの最上流。
フィード(2)  ：  スクリュー下流。  Ｌ／Ｄ＝１６の場所からフィード。
得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲ、物性を表５、表７に示した。
【００７６】
【表４】
2006083369.tif 000005
【００７７】
【表５】
2006083369.tif 000006
【００７８】
【表６】
2006083369.tif 000007
【００７９】
【表７】
2006083369.tif 000008
【００８０】
本発明の要件を満足する実施例１、２は、第１工程で第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）を溶融混練していない比較例１と比べて、剛性と衝撃強度のバランスに優れるものであることが分かる。
【００８１】
また、本発明要件を満足する実施例３は、第１工程で第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）を溶融混練していない比較例２と比べて、剛性と衝撃強度のバランスに優れるものであることが分かる。
そして、本発明要件を満足する実施例４は、第１工程で第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）を溶融混練した（ＭＢ）ペレットを混練機下流から加えて製造された樹脂組成物であって、表面外観は改良されており、第１工程で第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）を混練することで、外観にも優れた樹脂組成物が得られることが分かる。
さらに、実施例３または４から、第１工程で第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）を溶融混練した（ＭＢ）ペレットを用いた場合、この溶融混練した（ＭＢ）ペレットを最上流から加えても、下流から加えても、曲げ弾性率（剛性）とＩＺＯＤ衝撃強度（衝撃強度）のバランスに優れ、および成形品の外観にも優れた樹脂組成物が得られることが分かる。すなわち、第１工程で得られる溶融混練した（ＭＢ）を用いることによって、樹脂組成物およびその成形体の剛性と衝撃強度のバランスおよび成形品の外観のいずれを改良することができる。
【００８２】
これに対して、比較例３、４は、第１工程で第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）を溶融混練した（ＭＢ）ペレットを用いずに製造された樹脂組成物である。比較例３は、繊維状無機充填材を混練機の最上流から加えたものであり、外観は問題ないものの、曲げ弾性率が低下していることが分かる。比較例４は、繊維状無機充填材を混練機の下流から加えたものであり、曲げ弾性率は高いものの、成形品の外観が悪化していることが分かる。
【００８３】
実施例５
（ポリプロピレン系樹脂組成物の製造：第２工程、および、射出成形体の作製）
プロピレン単独重合体（Ａ−１）、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−３）、エラストマー（Ｄ−５、Ｄ−６およびＤ−７）、実施例１の第１工程で得られた第１の樹脂組成物（ＭＢ−１）、非繊維状無機充填材（Ｃ）を表８に示した組成になるようにタンブラーに供給し、均一に予備混合した。得られた予備混合物を２軸混練押出機（日本製鋼所社製ＴＥＸ４４ＳＳ−３１．５ＢＷ−２Ｖ型）を用いて、押出量３０ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数３５０ｒｐｍ、ベント吸引下で溶融混練して、ポリプロピレン系樹脂組成物を得た。得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲを測定した。また、射出成形体を作成し、評価した。その結果を表９に示した。
【００８４】
比較例５
プロピレン単独重合体（Ａ−１）、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣ−３）、エラストマー（Ｄ−５、Ｄ−６およびＤ−７）、非繊維状無機充填材（Ｃ）、および繊維状無機充填材（Ｂ）を表８に示した組成になるようにタンブラーに供給し、均一に予備混合した。得られた予備混合物を２軸混練押出機（日本製鋼所社製ＴＥＸ４４ＳＳ−３１．５ＢＷ−２Ｖ型）に移し、押出量３０ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数３５０ｒｐｍ、ベント吸引下で溶融混練して樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物のＭＦＲを測定した。また、射出成形体を作成し、評価した。その結果を表９に示した。
【００８５】
【表８】
2006083369.tif 000009
【００８６】
【表９】
2006083369.tif 000010
【００８７】
実施例５は、第１工程で第１のプロピレン重合体（Ａ−Ｉ）と繊維状無機充填材（Ｂ）を溶融混練していない比較例５に比べて、成形体の剛性と衝撃強度のバランスに優れていることが分かる。