(57)【要約】【課題】本発明は、超臨界水下で蛍光体を連続的に合成する方法およびこれに用いられる蛍光体合成反応装置に関する。【解決手段】超臨界水の条件下で蛍光体(phosphor)を合成する方法において、(1)製造しようとする蛍光体の量論比に適合する母体(host)および母体にドーピングする活性剤(activator)を含む水溶性金属塩溶液とアルカリ溶液を混合反応させ、水溶性金属塩溶液を水酸化物塩溶液に転換させる工程と、(2)前記水酸化物塩溶液と予熱水を混合反応させ、反応混合液の温度を150〜200℃で維持させる工程と、(3)前記反応混合液を超臨界水状態を維持している主反応器内に投入して製造しようとする蛍光体粒子を合成する工程と、(4)合成された蛍光体粒子を凝縮、ろ過、乾燥して回収する工程とを含むことを特徴とする超臨界水の条件下で蛍光体(phosphor)蛍光体の合成方法。【選択図】図１
2006137953.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
超臨界水の条件下で蛍光体(phosphor)を合成する方法において、
(1)製造しようとする蛍光体の量論比に適合する母体(host)および母体にドーピングする活性剤(activator)を含む水溶性金属塩溶液とアルカリ溶液を混合反応させ、水溶性金属塩溶液を水酸化物塩溶液に転換させる工程と、
(2)前記水酸化物塩溶液と予熱水を混合反応させ、反応混合液の温度を150〜200℃で維持させる工程と、
(3)前記反応混合液を超臨界水状態を維持している主反応器内に投入して製造しようとする蛍光体粒子を合成する工程と、
(4)合成された蛍光体粒子を凝縮、ろ過、乾燥して回収する工程とを含むことを特徴とする蛍光体の合成方法。
【請求項２】
前記母体が、イットリウムまたはアルミニウムであることを特徴とする請求項1に記載の蛍光体の合成方法。
【請求項３】
前記活性剤が、希土類金属であることを特徴とする請求項1に記載の蛍光体の合成方法。
【請求項４】
前記希土類金属が、スカンジウム、イッテルビウム、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イットリウムおよびルテニウムからなる群から選択された1種であることを特徴とする請求項3に記載の蛍光体の合成方法。
【請求項５】
前記水溶性金属塩が、硝酸塩、酢酸塩、又は塩酸塩であることを特徴とする請求項1に記載の蛍光体の合成方法。
【請求項６】
前記水酸化物塩溶液が、ｐHが7.1ないし12であることを特徴とする請求項1に記載の蛍光体の合成方法。
【請求項７】
請求項1の方法によって合成された蛍光体。
【請求項８】
前記蛍光体が、ユーロピウム(Eu)またはテルビウム(Tb)でドーピングされたYAG(Y3Al5O12)であることを特徴とする請求項7に記載の蛍光体。
【請求項９】
蛍光体を合成するための蛍光体合成反応装置において、
製造しようとする蛍光体の量論比に適合する母体(host)および母体にドーピングする活性剤(activator)を含む水溶性金属塩溶液とアルカリ溶液をそれぞれ供給する流入部と、
前記流入部から供給される前記金属塩溶液と前記アルカリ溶液を混合する混合部と、
前記混合部と連結され、前記蛍光体の合成のために超臨界条件を維持する主反応器と、
前記混合部および前記主反応器の間に予熱水を供給するための予熱器と、
前記主反応器で生成された蛍光体粒子を凝縮するための冷却器と、
前記凝縮された蛍光体粒子を回収する保存フィルタとを備えることを特徴とする蛍光体合成反応装置。
【請求項１０】
前記混合部が、前記金属塩溶液を移送するための第1移送管および前記第1移送管の周辺に形成されて前記アルカリ溶液を移送するための第2移送管を含み、前記第1移送管の端部で前記第1および第2移送管が構造的に連結され、
前記予熱器が、前記予熱水を供給するための第3移送管を含むことを特徴とする請求項9に記載の蛍光体合成反応装置。
【請求項１１】
前記アルカリ溶液が、前記第1および第2移送管の間に移送されることを特徴とする請求項10に記載の蛍光体合成反応装置。
【請求項１２】
前記第1および第2移送管の連結部位と前記第2および第3移送管の交差部位の間で前記金属塩溶液とアルカリ溶液が互いに混合されることを特徴とする請求項10に記載の蛍光体合成反応装置。
【請求項１３】
前記混合部と前記主反応器の連結が、主反応器を貫通するノズルによってなされることを特徴とする請求項9または10に記載の蛍光体合成反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、超臨界水(Supercritical water：SCW)下で蛍光体(phosphor)を連続的に合成する方法及びこれに用いられる蛍光体の合成反応装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
蛍光体は、電磁スペクトルのある一部の放射線エネルギーを吸収し、さらに電磁スペクトルの別の部分のエネルギーを放出する発光材料として多様な分野で用いられている。
【０００３】
その一例として、ディスプレイ装置およびランプに用いられるが、従来のディスプレイおよびランプ用の蛍光体としては、主にZnS、CdS、ZnCdSなどのような母体に貴金属をドーピングした硫化物蛍光体が用いられて来た。これらの硫化物蛍光体は、何十年もの間研究されながら発展を重ね、現在はこれ以上の効率の増大が得られ難いほど効率向上がなされている。従って、数年前までは、これらの蛍光体についての研究は、極く一部の研究集団によってのみなされて来た。
【０００４】
しかし、最近、高画質TV(HDTV：high definition television)についての関心の向上に伴い、ディスプレイの開発も活気を帯びている。その代表的なディスプレイが、最近脚光を浴びている平板ディスプレイであるプラズマディスプレイ(PDP：plasma display)および電界放出ディスプレイ(FED：field emission display)である。これらのディスプレイは、従来のディスプレイとは異なり、軽量かつ薄型が特徴であり、壁掛けTV、コンピュータ、カムコーダおよびナビゲーションシステムなど、様々な分野において有用な可能性を有しており、強い関心の的となっている。
【０００５】
一方、従来の陰極線管(CRT)ディスプレイは、硫化物蛍光体が優れた発光特性を有しているため問題はなかったが、平板ディスプレイおよび電界放出ディスプレイにおいては、従来の硫化物蛍光体を用いることは困難である。すなわち、平板ディスプレイおよび電界放出ディスプレイは、蛍光体が高真空下で発光するため、従来の硫化物蛍光体を用いる場合には、硫化物の分解によって真空度低下および性能低下という問題が生じる。
【０００６】
しかし、酸化物蛍光体は硫化物蛍光体とは異なり、ディスプレイにて発光するためのエネルギー源である紫外線や電子ビームに非常に安定しているため、平板ディスプレイ用蛍光体として用いられている。その代表的な例として、アルミニウム酸塩、ケイ酸塩、チタン酸塩、ホウ酸塩などがある。
【０００７】
現在、このような物質を用いた多成分の酸化物蛍光体の大部分は、固相法によって製造されている。固相法においては、それぞれの構成成分の酸化物を混合し、反復する高温熱処理および粉砕工程を経て、最終的に所望する多成分酸化物蛍光体を製造するため、固相法によって純粋な組成を得るためには、高温および長時間の工程を経なければならない。また、反復する熱処理および粉砕工程中に蛍光体粒子に不純物が含有される恐れがあるという問題がある。
【０００８】
固相法のこのような問題点を解決するために、液相法を用いた製造方法が研究されている。固相法とは異なり、共沈法やゾルゲル法のような液相法は、非常に低い温度で所望する多成分の蛍光体を製造することができる。また、分子水準でドーピング物質の混合が可能であるため、より低い熱処理温度で優れた蛍光特性を期待することができる。しかし、液相法によって製造される多成分系酸化物蛍光体は、粒子の形態が非常に不均一であるため、平板ディスプレイ用として用いることは困難である。さらに、固相法と液相法では回分式(batch)で合成されるため、大量合成の場合には費用が増加するという問題がある。
【０００９】
従って、より簡単な工程でプラズマディスプレイ、電界放出ディスプレイおよび従来の陰極線管(CRT)とランプ用などに広く用いることができるように粒子のサイズと形態が均一であり、優れた発光特性を有する蛍光体を連続的に製造可能な方法を開発する必要がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
これにより、本発明者は、簡単な工程で均一なサイズと形態を有する多様な蛍光体を連続的に合成する方法を開発しようと鋭意研究努力を重ねた結果、超臨界水条件下の反応器内に原料成分を連続的に供給して蛍光体を合成すると、超臨界水特性により短い反応時間で結晶化された粒子の製造が可能であるため、後処理である熱処理過程が不必要となり、反応時間およびエネルギー使用の減少とともに、均一なサイズと形態を有する蛍光体を連続的に提供することができることを確認し、本発明を完成した。
【００１１】
従って、本発明は、超臨界水を用いて簡単な工程で短時間内に均一なサイズと形態を有する蛍光体を連続的に合成することができる方法を提供することを目的とする。
また、前記方法によって合成される蛍光体を提供することを他の目的とする。
また、前記蛍光体合成に用いられる蛍光体合成反応装置を提供することを他の目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記の目的を達成するために、本発明による蛍光体の合成方法は、(1)製造しようとする蛍光体の量論比に適合する母体(host)および母体にドーピングする活性剤(activator)を含む水溶性金属塩溶液とアルカリ溶液を混合反応させて水溶性金属塩を水酸化物塩溶液に転換させる工程と、(2)水酸化物塩溶液と予熱水を混合反応させて反応混合液の温度を150〜200℃で維持させる工程と、(3)前記反応混合液を超臨界水状態を維持している主反応器内に投入し、製造しようとする蛍光体粒子を合成する工程と、(4)合成された蛍光体粒子を凝縮、ろ過、乾燥して回収する工程とを含むことを特徴とする。
【００１３】
また、本発明の蛍光体合成方法に用いる蛍光体合成反応装置は、製造しようとする蛍光体の量論比に適合する母体(host)および母体にドーピングする活性剤(activator)を含む水溶性金属塩溶液とアルカリ溶液をそれぞれ供給する流入部と、前記流入部から供給される前記金属塩溶液と前記アルカリ溶液を混合する混合部と、前記混合部と連結され、前記蛍光体の合成のために超臨界条件を維持する主反応器と、前記混合部および前記主反応器の間に予熱水を供給するための予熱器と、前記主反応器で生成された蛍光体粒子を凝縮するための冷却器と、前記凝縮された蛍光体粒子を回収する保存フィルタとを含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の蛍光体合成方法を本発明の蛍光体合成反応装置を用いて行うと、従来の固相法によって合成された蛍光体と類似した発光度を示すと同時に、粒子のサイズおよび形態が均一な蛍光体を連続的に提供することができる。従って、本発明の方法によって合成された蛍光体は、このような特性が要求される平板ディスプレイ装置など、多様な分野で適用可能である。
【００１５】
また、本発明の合成方法は、全体反応時間が約1分以内で固相法より非常に短く、結晶質粒子を得るために別途の熱処理工程を行う必要がないため、時間とエネルギーの側面から経済的であるという長所がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明を図面を参照して、より具体的に説明する。
本発明による蛍光体合成方法は、図1および図2に示すように、超臨界水蛍光体合成反応装置を用いて行われる。すなわち、本発明においては、図1および図2に示す蛍光体合成反応装置を用い、製造しようとする蛍光体の原料となる水溶性金属塩溶液とアルカリ溶液を常温下で混合反応させ、金属塩水溶液がｐH7.1ないし12の水酸化物塩溶液となるようにした後、再び予熱水と混合して混合液の温度を150〜200℃で維持し、該混合液を超臨界水状態を維持している主反応器内に投入して蛍光体粒子を合成することにより、希土類金属でドーピングされたYAG(Y3Al5O12)蛍光体を製造することができる。
【００１７】
以下、本発明の超臨界水条件下で蛍光体を合成する方法を各工程別に説明する。
第1工程：原料成分の水溶性金属塩の水酸化物塩への転換
製造しようとする蛍光体の量論比に適合する原料成分をアルカリ成分溶液と反応させて原料成分のｐHをアルカリ条件に転換させる。この時、原料成分は、母体(host)および母体にドーピングする活性剤(activator)で構成され、これらは水に容易に溶解する水溶性金属塩、すなわち金属の硝酸塩、酢酸塩、塩酸塩などが用いられ、好ましくは硝酸塩が用いられる。母体としては、イットリウム(Y)またはアルミニウム(Al)の水溶性塩が用いられる。活性剤としては希土類金属、具体的にはスカンジウム(Sc)、イッテルビウム(Yb)、ランタン(La)、セリウム(Ce)、プラセオジム(Pr)、ネオジム(Nd)、サマリウム(Sm)、ユーロピウム(Eu)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ジスプロシウム(Dy)、ホルミウム(Ho)、エルビウム(Er)、ツリウム(Tm)、イットリウム(Y)またはルテニウム(Lu)などの水溶性塩が用いられる。
【００１８】
前記原料成分の水溶性塩は、アルカリ溶液と蛍光体合成反応器(22)のMP1で混合され、原料成分の水溶性塩が水酸化物塩に転換される。
この時用いられるアルカリ溶液は、その種類が特に限定されないが、水酸化カリウム溶液が好ましく、使用量は混合液の最終ｐHが7.1ないし12となるように使用する。これは、酸性条件下では蛍光体が合成されず、硝酸塩などの水溶性塩を水酸化物塩に転換させてはじめて高い過飽和度が形成されることにより、ナノ蛍光体を製造することができるためである。
【００１９】
一方、前記水溶性金属塩の水酸化物塩への転換は、本発明の蛍光体合成反応装置(22)の混合部(MP1)で常温下で行われる。すなわち、図2に示すように、合成反応装置(22)の流入部(4)で高圧ポンプを用い、水溶性金属塩は第1移送管を介し、アルカリ溶液は第2移送管を介してそれぞれ供給され、第1移送管の端部で第1移送管と第2移送管が互いに構造的に連結しており、アルカリ水溶液が前記のように連結した第1移送管と第2移送管の間に移送されるため、MP1で金属塩水溶液とアルカリ溶液が混合反応して水溶性金属塩が水酸化物塩に転換される。この時、第1移送管と第2移送管は、第1移送管の端部がノズル形態の貫通管形状を有しているため、構造的に連結する。
【００２０】
一方、MP1の位置によって水溶性金属塩とアルカリ溶液の混合反応時間が調節され、これによって核形成時間を調節することができるが、本発明においては、第1および第2移送管の連結部位と第2移送管と予熱水を供給するための第3移送管の交差部位の間にMP1を位置するようにして混合時間を最大限短縮することによって、核形成時間を最小化した。
【００２１】
第2工程：混合液の温度を150〜200℃で維持させる工程
前記第1工程において水酸化物塩に転換された溶液は、あらかじめ高温で予熱し、第3移送管を介して供給された予熱水とMP2で混合する。すなわち、前記水酸化物塩溶液は常温であるが、予熱器(7)を用いて500〜600℃で予熱された予熱水とMP2で直接混合し、反応混合液の温度は150〜200℃となる。
【００２２】
これは、常温の水酸化物塩溶液を超臨界水条件下で調節された主反応器内で直接供給すると、主反応器の温度勾配が上部と下部の間で非常に大きな差が生じ、反応器内の蛍光体生成粒子の分布図が不均一になるため、均一な温度を維持し、粒子が均一な分布をなすようにするためである。
【００２３】
第3工程：蛍光体粒子合成
前記150〜200℃で維持された反応混合液は、混合部(MP2)と蛍光体合成反応装置(22)の主反応器(21)が互いに連結しているため、主反応器に直接供給されて溶解度が減少することによって蛍光体が合成される。
【００２４】
一方、混合部(MP2)と主反応器(21)の連結は、主反応器(21)を貫通して設置されたノズルによってなされる(図2参照)。すなわち、予熱された反応混合液の温度が超臨界温度ではなく、主反応器(21)の上層部の温度も、また熱損失により超臨界水臨界点に近い程度の温度であるため、主反応器(21)の内部に位置したノズルを介し、主反応器の入口より深い所から反応混合液が噴射されることによって、主反応器の超臨界水条件下ですぐに蛍光体の結晶化合成反応がなされ、これによって均一なサイズを有する蛍光体粒子が合成される。
【００２５】
蛍光体合成反応で合成がなされる前記主反応器(21)は、両端が開放された金属材質の管形状からなるものであって、両側面に温度調節装置(9)によって温度が調節される主加熱器(10)が装着されており、主反応器が超臨界水条件となるようにする。一方、主反応器(21)の内部には、温度感知センサ(12)がある。温度感知センサは、主反応器が超臨界水条件を維持しているか、特に反応混合液を供給する主反応器内のノズルの出口が超臨界水条件を維持しているかを感知するセンサの役割を担うと同時に、主反応器(21)の極度の温度変化による事故を防止する安全センサとしての役割も担う。一方、安全センサとしての役割は、温度変化を感知し、これを別途に備えられた警報装置(未図示)または遮断装置(未図示)などに知らせることによって事故を防止するものである。
【００２６】
第4工程：蛍光体回収
主反応器(21)で合成された蛍光体含有溶液は、冷却器(13)を通過するにつれ、溶液は常温状態となり、粒子は凝縮されるため、これを保存フィルタ(16)でろ過して蛍光体粒子と溶液を分離した。分離した粒子のみを回収した後、乾燥しながら最終蛍光体粒子を得る。
【００２７】
前述の工程によって蛍光体合成反応装置を用いて蛍光体を合成すると、短い反応時間で追加の熱処理工程がなくても連続的に蛍光体を合成するため、時間とエネルギーを節約することができ、経済的な側面で効率的である。
【００２８】
また、本発明の方法によると、均一な形態とサイズを有する蛍光体粒子を得ることができるため、平板ディスプレイ、電界放出ディスプレイ装置など、多様な分野の蛍光体を製造することができる。
【実施例】
【００２９】
以下、実施例および比較例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明は、以下の実施例および比較例に限定されるものではない。
【００３０】
[実施例1]
超臨界水(Supercritical water：SCW)条件下でのYAG：Eu蛍光体合成
まず、超臨界水条件下でYAG：Eu蛍光体の合成における反応式は、以下の通りである：
【００３１】
2006137953.tif 000003
【００３２】
すなわち、Y2.7Al5O12：Eu0.3((Y1-xEux)3Al5O12 at X ＝0.1)蛍光体を合成するために（１）硝酸イットリウム(Yttrium nitrate hexahydrate;Y(No3)3・6H2O；Strem Chemicals社製:純度99.9%)0.0135M、（２）硝酸アルミニウム(Aluminum nitrate nonahydrate;Al(No3)3・9H2O;Wako Chemicals社製;純度99.9%)0.025Mおよび（３）硝酸ユーロピウム(Europium nitrate hexahydrate；Eu(NO3)3・6H2O；Strem Chemicals社製；純度99.9%)0.0015Mを図1に示した蛍光体合成反応装置(22)の符号1の1ｌタンクに添加して混合した。そして、符号2の1ｌタンクには水酸化カリウム(Aldrich Chemicals社製；純度99.99%)溶液を添加し、符号3の1ｌタンクには窒素ガスで捕集して酸素を完全に除去したイオン水を添加した。
【００３３】
その後、高圧ポンプ(4)により符号1および2のタンクにある成分がそれぞれ反応装置に流入され、MP1で混合反応される。この時、混合溶液のｐHは8.75であった。MP1で混合された溶液は、予熱器(7)を用いて600℃で加熱した予熱水とMP2で混合反応して反応混合液の温度が200℃となった。
【００３４】
反応混合液を400℃および280barで調節された超臨界水主反応器(21)に供給すると、主反応器内に入る瞬間、溶液の溶解度が急激に減少し、YAG(Y3Al5O12)：Euが合成される。
【００３５】
合成された蛍光体含有溶液は、冷却器を通過するにつれ、温度が常温まで低下し、溶液内の蛍光体粒子が凝縮される。凝縮された蛍光体粒子を保存フィルタ(reservoir filter)を用いて回収した。この時、溶液は、フィルタの上部を経て外部に放出される。このようにフィルタに集められた蛍光体を再びろ過して蛍光体粒子のみを回収した後、105℃で約1日乾燥し、蛍光体粒子を得た。
【００３６】
[比較例1]
固相法(Solid-state method)によるYAG：Eu蛍光体合成
Y2.7Al5O12：Eu0.3((Y1-xEux)3Al5O12 at x ＝0.1)蛍光体を合成するために、（１）硝酸イットリウム(Yttrium nitrate hexahydrate;Y(No3)3・6H2O；Strem Chemicals社製:純度99.9%)0.0135M、（２）硝酸アルミニウム(Aluminum nitrate nonahydrate;Al(No3)3・6H2O;Wako Chemicals社製;純度99.9%)0.025Mおよび（３）硝酸ユーロピウム(Europium nitrate hexahydrate；Eu(NO3)3・6H2O；Strem Chemicals社製；純度99.9%)0.0015Mを瑪瑙(agate)乳鉢に入れ、エタノールを何滴か滴下して混練物を生成した。これを400℃の炉(furnace)で2時間反応させた。反応物(混練物を焼成したため、塊になった)を乳鉢に入れて粉砕した後（grinding）、生成されたパウダーを800〜1200℃で4時間焼成(calcination；熱処理)させ、YAG：Eu蛍光体結晶を得た。
【００３７】
[試験例1]
前記実施例1および比較例1で合成されたYAG：Eu蛍光体のXRD(X-ray diffraction)分析を行い、その結果をそれぞれ図3および図4に示す。一方、図3の(a)は、YAG蛍光体の標準物質を用いてXRD分析を行った際の結果である。
【００３８】
その結果、本発明の方法によって合成された蛍光体のYAGピーク(図3の(a)参照)、標準物質のYAGピーク(図3の(b)参照)、および固相法によって合成された蛍光体のYAGピーク(図4参照)がすべて一致していることが判明した。
従って、本発明の超臨界水を用いた合成方法によってもYAG結晶が合成されるということが判明した。
【００３９】
[試験例2]
SEM(Scanning Electronic Microscope)を用いて、前記実施例1および比較例1で合成されたYAG：Eu蛍光体粒子の形態とサイズを観察した。それぞれの電子顕微鏡写真は、図5および図6に示す。
【００４０】
その結果、本発明の方法による合成された蛍光体は、50〜70nmサイズの球形を示す均一な粒子であるが(図5参照)、固相法によって合成された蛍光体は、粒子のサイズが一定しておらず、形態もまた一定していなかった(図6参照)。
従って、本発明の超臨界水を用いた蛍光体合成方法によって、均一なサイズおよび形態を有する蛍光体粒子を提供することができた。
【００４１】
[試験例3]
PL(Ｐhotoluminescence)を介して前記実施例1および比較例1で合成されたYAG：Eu蛍光体の発光度を測定し、その結果を図7に示す。
【００４２】
図7から、本発明の方法によって合成された蛍光体は、従来の合成方法である固相法によって合成された蛍光体と類似した程度の発光度を示すことが判明した。
【００４３】
前記試験例1ないし3の結果から、本発明の超臨界水下での蛍光体合成方法は、従来の固相法によって合成された蛍光体と類似した発光度を示すと同時に、粒子のサイズおよび形態が均一な蛍光体を提供することができ、さらに反応時間が約20秒で固相法の場合よりも短く、結晶質粒子を得るために別途の熱処理工程を遂行する必要がないため、時間とエネルギーの側面から非常に経済的な蛍光体の合成方法であることが判明した。
【００４４】
[実施例2]
YAG：Tb蛍光体粒子合成
硝酸ユーロピウムの代わりに硝酸テルビウム(YAG：Tb[10 at.%])を用い、水酸化カリウム溶液を用いてMP1での混合溶液のｐHを7.2に調整することを除き、実施例1と同一の方法で合成してYAG：Tb蛍光体を得た。
【００４５】
[試験例4]
前記実施例2で合成されたYAG：Tb蛍光体のXRD分析を行い、その結果を図8に示す。図8から、YAG：Tb蛍光体のXRD分析結果は、標準物質YAGピークと一致することが判明した。
【００４６】
[試験例5]
SEM(Scanning Electronic Microscope)を用いて、前記実施例2で合成されたYAG：Tb蛍光体粒子を観察した。
その結果、本発明の方法によって合成された蛍光体は、キュービック構造を示す均一な粒子であることが判明した(図9参照)。
【００４７】
[試験例6]
PL(Ｐhotoluminescence)を介して前記実施例2で合成されたYAG：Tb蛍光体の発光度を測定し、その結果を図10に示す。
前記試験例6ないし8から、本発明の超臨界水下の蛍光体合成方法によると、活性剤としてユーロピウム(Eu)以外にテルビウム(Tb)を用いても、均一なサイズおよび形態を有する蛍光体粒子を得ることができることが判明した。
従って、本発明の方法は、多様な希土類金属がドーピングされた蛍光体の合成に適用される。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】本発明による超臨界水下で蛍光体を合成するための蛍光体合成反応装置の断面図である。
【図２】前記図1の蛍光体合成反応装置のA部分についての拡大断面図である。
【図３】本発明の方法によって合成されたYAG：Eu蛍光体のXRD(X-ray diffraction)分析結果のグラフである。
【図４】従来の固相法で合成されたYAG：Eu蛍光体のXRD分析結果のグラフである。
【図５】本発明の方法によって合成されたYAG：Eu蛍光体のSEM(Scanning Electronic Microscope)写真である。
【図６】従来の固相法で合成されたYAG：Eu蛍光体のSEM写真である。
【図７】PL(Ｐhotoluminescence)を介して、本発明の方法および固相法によって合成されたYAG：Eu蛍光体の発光度を測定した結果を示したグラフである。
【図８】本発明の方法によって合成されたYAG：Tb蛍光体のXRD分析結果のグラフである。
【図９】本発明の方法によって合成されたYAG：Tb蛍光体のSEM写真である。
【図１０】PL(Ｐhotoluminescence)を介して、本発明の方法によって合成されたYAG：Tb蛍光体の発光度を測定した結果を示したグラフである。
【符号の説明】
【００４９】
１  水溶性金属塩溶液のタンク
２  水酸化カリウム溶液のタンク
３  イオン水のタンク
４  高圧ポンプ
５  チェックバルブ
６  圧力ゲージ
７  予熱器
８  予熱器制御器
９  温度調節装置
１０主加熱器
１１注入ノズル
１２温度感知センサ
１３冷却器
１４データ収集システム
１５ろ液トレイ
１６保存フィルタ
１７ラインフィルタ
１８逆圧調節器
１９空気／水分離器
２０液体試料トレイ
２１主反応器
MP1  混合部１
MP2  混合部２
２２蛍光体合成反応装置
【図１】
2006137953.tif 000004
【図２】
2006137953.tif 000005
【図３】
2006137953.tif 000006
【図４】
2006137953.tif 000007
【図７】
2006137953.tif 000008
【図８】
2006137953.tif 000009
【図１０】
2006137953.tif 000010
【図５】
2006137953.tif 000011
【図６】
2006137953.tif 000012
【図９】
2006137953.tif 000013