(57)【要約】【課題】  燃料電池から発生する有害物質を捕捉してその排出を抑制する方法を提供する。【解決手段】  有害物質捕捉体７を燃料流路５に充填することにより、メタノールの転化により発生するギ酸やホルムアルデヒドなどの有害物質と接触させることにより捕捉し、これら有害物質の燃料電池周辺環境への放出を抑制する。これにより、燃料電池システム１の安全性を向上させることができる。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池から発生する有害物質を除去する方法であって、
前記有害物質を吸着及び／又は包接可能な固体物質と該有害物質とを接触させることにより該有害物質を捕捉し、該有害物質の燃料電池周辺環境への放出を抑制することを特徴とする燃料電池から発生する有害物質の除去方法。
【請求項２】
前記燃料電池が、固体高分子型燃料電池であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池から発生する有害物質の除去方法。
【請求項３】
前記燃料電池が、ダイレクトメタノール型燃料電池であることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池から発生する有害物質の除去方法。
【請求項４】
前記燃料電池が、携帯機器用小型燃料電池であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池から発生する有害物質の除去方法。
【請求項５】
前記燃料電池用燃料が、アルコール類、エーテル類、炭化水素類及びアセタール類よりなる群から選ばれる１種又は２種以上の有機物であることを特徴とする請求項１，２又は４に記載の燃料電池から発生する有害物質の除去方法。
【請求項６】
前記有害物質を吸着及び／又は包接可能な固体物質が、燃料電池用燃料を含む分子化合物であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電池から発生する有害物質の除去方法。
【請求項７】
前記燃料電池用燃料を含む分子化合物が、該燃料電池用燃料とホスト化合物とから形成される包接化合物であることを特徴とする請求項６に記載の燃料電池から発生する有害物質の除去方法。
【請求項８】
前記有害物質を吸着及び／又は包接可能な固体物質が、燃料電池用燃料を含む分子化合物と燃料電池用燃料を含まない固体物質との混合物であることを特徴とする請求項６又は７に記載の燃料電池から発生する有害物質の除去方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機物を燃料とする燃料電池から発生することがある有害物質が系外に排出されるのを抑制し、燃料電池が使用される環境を良好に維持するための方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子電解質型燃料電池は、パーフルオロスルホン酸膜等の固体電解質膜を電解質とし、この膜の両面に燃料極及び酸化剤極を接合して構成され、アノードに水素やメタノール、カソードに酸素を供給して電気化学反応により発電する装置である。各電極で生じる電気化学反応は、アノードでは、メタノールを用いた場合、
ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→６Ｈ＋＋ＣＯ２＋６ｅ−    …［１］
であり、また、カソードでは、
３／２Ｏ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−→３Ｈ２Ｏ        …［２］
である。この反応を起こすために、両電極は触媒物質が担持された炭素微粒子と固体高分子電解質との混合体より構成されている。
【０００３】
このような固体高分子電解質型燃料電池において、燃料としてメタノールを用いた場合、アノードに供給されたメタノールは、電極中の細孔を通過して触媒に達し、触媒によりメタノールが分解されて、上記反応式［１］の反応で電子と水素イオンを生成する。水素イオンはアノード中の電解質及び両電極間の固体電解質膜を通ってカソードに達し、カソードに供給された酸素及び外部回路より流れ込む電子と反応して、上記反応式［２］のように水を生じる。一方、メタノールより放出された電子はアノード中の触媒担体を通って外部回路へ導き出され、外部回路よりカソードに流れ込む。この結果、外部回路ではアノードからカソードへ向かって電子が流れ電力が取り出される。
【０００４】
このメタノールを燃料とするダイレクトメタノール型燃料電池は、携帯機器用小型燃料電池として適用できる可能性が高く、近年、携帯用コンピューターや携帯電話等の次世代二次電池として開発が活発化してきている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、ダイレクトメタノール型をはじめとする有機物を直接燃料とする燃料電池では、理想的には全ての燃料成分が水素と二酸化炭素とを放出するが、不純物等の混入による副反応や不完全反応等により、中間体の有機物及び一酸化炭素等を生成する。これらの中には生体に対して悪影響を及ぼすもの（有害物質）も含まれる可能性があることが種々の研究の結果明らかになってきた〔戸塚和秀、自動車研究、２４（２），ｐ．５９〜６２（２００２）〕。これらの研究によれば、例えば、ダイレクトメタノール型燃料電池からはギ酸、ホルムアルデヒド、ギ酸メチル、一酸化炭素などが生成されることが知られている。これらの副生成物の一部は燃料電池の排出ガスとして燃料電池のシステム外に放出されるため、オフィスなどの閉空間で燃料電池を使用する際には作業環境の悪化が懸念される。このため、固体高分子型燃料電池を使用してもこれらの有害物質の外部環境への排出を抑制することの可能なシステムが望まれていた。
【０００６】
本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、燃料電池から発生する有害物質を捕捉してその排出を抑制する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の燃料電池から発生する有害物質の除去方法は、燃料電池から発生する有害物質を除去する方法であって、前記有害物質を吸着及び／又は包接可能な固体物質と該有害物質とを接触させることにより捕捉し、該有害物質の燃料電池周辺環境への放出を抑制することを特徴とする（請求項１）。これにより、燃料電池の安全性を向上することができる。
【０００８】
本発明の方法は、固体高分子型燃料電池、特にダイレクトメタノール型燃料電池に好適に適用可能である（請求項２，３）。
【０００９】
また、本発明の燃料電池から発生する有害物質の除去方法は、携帯用小型燃料電池に特に好適である（請求項４）。携帯用小型燃料電池は、狭い室内等で使用することが多いので、有害物質の濃度が高くなるおそれがある。そのため、その排出を抑制することが必要であり、この点において優れている。
【００１０】
前記燃料電池用燃料は、アルコール類、エーテル類、炭化水素類及びアセタール類よりなる群から選ばれる１種又は２種以上であることが好ましい（請求項５）。
【００１１】
さらに、前記有害物質を吸着及び／又は包接可能な固体物質が、燃料電池用燃料を含む分子化合物であり（請求項６）、特にこの分子化合物が、該燃料電池用燃料とホスト化合物とから形成される包接化合物であることが好ましい（請求項７）。そして、これら前記有害物質を吸着及び／又は包接可能な固体物質が、燃料電池用燃料を含む分子化合物と燃料電池用燃料を含まない固体物質との混合物であってもよい（請求項８）。燃料電池用の燃料を含む包接化合物と同種のものを有害物質の捕捉用に転用することができ、燃料電池システムを簡易なものとすることができる。また、燃料電池用燃料を含む分子化合物のみでは有害物質を十分に除去できない場合は、活性炭等の吸着性能に優れる固体物質を併用しても良い。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、燃料電池から発生する有害物質を簡単に除去することができ、燃料電池の安全性を向上することができる。このような本発明の方法は、狭い室内等で使用することが多く、有害物質の濃度が高くなりやすい携帯用機器などの小型燃料電池に特に好適である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明の燃料電池から発生する有害物質の除去方法について詳細に説明する。
本発明に係る燃料電池の形態としては、特に限定はされないが、好ましくは固体高分子電解質型燃料電池であり、その中にはダイレクトメタノール型燃料電池なども含まれる。
【００１４】
本発明に係る燃料電池用燃料としては、燃料電池の燃料として用いることができるものであれば良く、例えば、水素、アルコール類、エーテル類、炭化水素類、アセタール類などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。燃料物質としては、より具体的には、水素、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、エチレングリコール等のアルコール類；ジメチルエーテル、メチルエチルエーテル、ジエチルエーテル等のエーテル類；プロパン、ブタン等の炭化水素類；ジメトキシメタン、トリメトキシメタン等のアセタール類などが挙げられ、これらは１種を単独で用いても良いし、２種以上を混合して用いても良い。
【００１５】
本発明は基本的には、燃料電池から発生する有害物質を吸着及び／又は包接可能な固体物質と該有害物質とを接触させることにより捕捉し、該有害物質の燃料電池周辺環境への放出を抑制するものである。
【００１６】
本発明において、有害物質を吸着可能な固体物質としては、活性炭、酸化カルシウム、ゼオライト、酸化チタン、グラファイト、アルミナ、遷移金属ジカルゴゲナイト、フッ化ランタン、粘土鉱物（モンモリロナイトなど）、銀塩、ケイ酸塩、リン酸塩、ゼオライト、シリカ、多孔質ガラスなどの汎用の吸着素材を使用することができる。また、有機酸などの酸性物質を除去する目的であればアルカリ性の固体（酸化カルシウム、塩基性炭酸マグネシウム、キトサンなど）を使用することもできる。
【００１７】
また、後述するメタノールなどの燃料電池用の燃料を取り込むことが可能な固体状の分子化合物等の燃料電池用燃料組成物は、燃料であるメタノールなどを放出した後、有害物質を吸着、あるいは包接などの作用によって捕捉する性質がある。そこで、この燃料組成物を、有害物質を除去する固体物質として適用することにより、燃料電池用燃料の供給と有害物質の除去を同時に行うことができるようにしてもよい。また、上記の一般的な吸着素材と燃料電池用の燃料を取り込んだ固体物質とを混合して併用することで有害物質除去性を向上させることもできる。
【００１８】
以下、図面を参照して本発明の方法の実施の形態について説明する。
〔第一の実施形態〕
図１は、本発明の第一の実施形態に係る燃料電池から発生する有害物質の除去方法を適用可能な燃料電池システムの縦方向の断面図である。
【００１９】
図１において、燃料電池システム１は、電解質膜２の両側に燃料極３及び空気極４が外部回路Ａにより互いに電気的に接続されて配置されており、燃料極３には燃料流路５が該燃料極３に連接して、かつ着脱可能に設けられている。一方、空気極４には酸化剤流路６が該空気極４に連接するように設けられている。燃料流路５には、有害物質を吸着あるいは包接可能な固体物質（以下、有害物質捕捉体という）７が充填されており、一側に燃料供給部８が他側に排出部９がそれぞれ設けられている。また、酸化剤流路６の一側には、空気あるいは酸素の吸入部１０と排出部１１とがそれぞれ設けられている。
【００２０】
このような構造の燃料電池システム１において、メタノール水溶液（メタノール＋Ｈ２Ｏ）を燃料供給部８から供給すると、燃料極３の触媒成分により水素イオン（Ｈ＋）と二酸化炭素（ＣＯ２）と電子（ｅ−）に転換され、電子（ｅ−）は電気的接続により外部回路Ａから、水素イオン（Ｈ＋）は電解質膜２を通過することでそれぞれ空気極４に導入され、排出部９からは、ＣＯ２、Ｈ２Ｏ及び未反応のメタノールが排出される。一方、空気極４では、吸入部１０から空気あるいは酸素（Ｏ２）が供給され、この酸素（Ｏ２）が燃料極３で発生した水素イオン（Ｈ＋）及び電子（ｅ−）と反応して水を生じ、排出部１１からは上記反応に関与しなかった空気又は酸素（Ｏ２）と、水（Ｈ２Ｏ）とが排出される。このような反応において、燃料極３から空気極４に向かって電子が流れ電力が取り出される。
【００２１】
しかしながら、燃料極３でのメタノールの分解は必ずしも理想的に進むものではなく、ギ酸、ホルムアルデヒド、ギ酸メチル、一酸化炭素などの有害物質が生成されることがある。そこで、本実施形態においては、燃料流路５に有害物質捕捉体７を充填しておくことにより、たとえ有害物質が発生したとしても燃料流路５内で有害物質捕捉体７に捕捉されるので、これらが排出部９から排出されるのが抑制されることになる。
【００２２】
〔第二の実施形態〕
次に本発明の第二の実施形態について図２に基づいて説明する。本実施形態は基本的には前述した第一の実施形態と同じ構成を有するので、同一の構成には同一の符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【００２３】
図２においては、燃料流路５に燃料電池用燃料を含む燃料組成物であるメタノール包接化合物１２が充填されている以外は、前述した第一の実施形態と同様の構成を有する。
【００２４】
このような構造の燃料電池システム１において、水（Ｈ２Ｏ）を燃料供給部８から供給すると、燃料流路５に充填されたメタノール包接化合物１２と水とが接触することによりメタノールが放出され、このメタノールが燃料極３の触媒成分により水素イオン（Ｈ＋）と二酸化炭素（ＣＯ２）と電子（ｅ−）に転換され、電子（ｅ−）は電気的接続により外部回路Ａから、水素イオン（Ｈ＋）は電解質膜２を通過することでそれぞれ空気極４に導入され、排出部９からは、ＣＯ２、Ｈ２Ｏ及び未反応のメタノールが排出される。一方、空気極４では、吸入部１０から空気あるいは酸素（Ｏ２）が供給されると、この酸素（Ｏ２）が燃料極３で発生した水素イオン（Ｈ＋）及び電子（ｅ−）と反応して水を生じ、排出部１１からは上記反応に関与しなかった空気又は酸素（Ｏ２）と、水（Ｈ２Ｏ）とが排出される。このような反応において、燃料極３から空気極４に向かって電子が流れて電力が取り出される。
【００２５】
しかしながら、燃料極３でのメタノールの分解は必ずしも理想的に進むものではなく、ギ酸、ホルムアルデヒド、ギ酸メチル、一酸化炭素などの有害物質が生成されることがある。そこで、本実施形態においては、燃料流路５にメタノール包接化合物１２を充填しているので、たとえ有害物質が発生したとしても燃料流路５内でメタノール放出後の包接化合物１２がその空隙にこれら有害物質を捕捉し、これらの有害物質が排出部９から排出されるのが抑制されることになる。このように有害物質捕捉体として、燃料電池用燃料を含む燃料組成物であるメタノール包接化合物１２を用いることにより、燃料の供給と有害物質の捕捉とを同時に行うことができる。なお、本実施形態においては、燃料流路５には燃料組成物であるメタノール包接化合物１２のみを充填しているが、第一の実施形態における有害物質捕捉体７と混合して用いてもよいし、メタノールを包接していない包接化合物のホスト化合物を混合して用いてもよい。
【００２６】
上記実施形態においては、メタノール包接化合物１２を用いたが、燃料電池用燃料組成物は同様に燃料を放出した後、有害物質を吸着あるいは包接等することにより捕捉する性質を有するので同様に適用することができる。このような燃料電池用燃料組成物の形態としては、［１］燃料電池用燃料を分子化合物としたものや、［２］燃料電池用燃料をポリマーに吸収させたものなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００２７】
続いて、本発明に係る燃料電池用燃料を含む燃料組成物として代表的な上記［１］，［２］の燃料組成物について説明する。
【００２８】
［１］燃料電池用燃料と相手方化合物との分子化合物
本発明でいう分子化合物とは、単独で安定に存在することができる２種類以上の化合物が、水素結合やファンデルワールス力などに代表される共有結合以外の比較的弱い相互作用によって結合した化合物であり、水化物、溶媒化物、付加化合物、包接化合物などが含まれる。このような分子化合物は、分子化合物を形成する相手方化合物と燃料電池用燃料との接触反応により形成することができ、例えば、気体又は液体の燃料電池用燃料を固体状の化合物に変化させ、比較的軽量にかつ安定に燃料電池用燃料を貯蔵することができる。
【００２９】
本発明に係る分子化合物としては、例えば、ホスト化合物と燃料電池用燃料との接触反応により燃料電池用燃料を包接した包接化合物が挙げられる。
【００３０】
燃料電池用燃料を包接した包接化合物を形成するホスト化合物としては、有機化合物、無機化合物及び有機・無機複合化合物よりなるものが知られており、また、有機化合物においては、単分子系、多分子系、高分子系ホストなどが知られている。
【００３１】
単分子系ホスト化合物としては、シクロデキストリン類、クラウンエーテル類、クリプタンド類、シクロファン類、アザシクロファン類、カリックスアレン類、シクロトリベラトリレン類、スフェランド類、環状オリゴペプチド類などが挙げられる。また多分子系ホスト化合物としては、尿素類、チオ尿素類、デオキシコール酸類、ペルヒドロトリフェニレン類、トリ−ｏ−チモチド類、ビアンスリル類、スピロビフルオレン類、シクロフォスファゼン類、モノアルコール類、ジオール類、アセチレンアルコール類、ヒドロキシベンゾフェノン類、フェノール類、ビスフェノール類、トリスフェノール類、テトラキスフェノール類、ポリフェノール類、ナフトール類、ビスナフトール類、ジフェニルメタノール類、カルボン酸アミド類、チオアミド類、ビキサンテン類、カルボン酸類、イミダゾール類、ヒドロキノン類などが挙げられる。また、高分子系ホスト化合物としては、セルロース類、デンプン類、キチン類、キトサン類、ポリビニルアルコール類、１，１，２，２−テトラキスフェニルエタンをコアとするポリエチレングリコールアーム型ポリマー類、α，α，α’，α’−テトラキスフェニルキシレンをコアとするポリエチレングリコールアーム型ポリマー類などが挙げられる。また、その他に有機リン化合物、有機ケイ素化合物なども挙げられる。
【００３２】
無機系ホスト化合物としては、酸化チタン、グラファイト、アルミナ、遷移金属ジカルゴゲナイト、フッ化ランタン、粘土鉱物（モンモリロナイトなど）、銀塩、ケイ酸塩、リン酸塩、ゼオライト、シリカ、多孔質ガラスなどが挙げられる。
【００３３】
さらに、有機金属化合物にもホスト化合物としての性質を示すものがあり、例えば、有機アルミニウム化合物、有機チタン化合物、有機ホウ素化合物、有機亜鉛化合物、有機インジウム化合物、有機ガリウム化合物、有機テルル化合物、有機スズ化合物、有機ジルコニウム化合物、有機マグネシウム化合物などが挙げられる。また、有機カルボン酸の金属塩や有機金属錯体などを用いることも可能であるが、有機金属化合物であれば、特にこれらに限定されるものではない。
【００３４】
これらのホスト化合物のうち、包接能力がゲスト化合物の分子の大きさに左右されにくい多分子系ホスト化合物が好適である。
【００３５】
多分子系ホスト化合物としては、具体的には、尿素、１，１，６，６−テトラフェニルヘキサ−２，４−ジイン−１，６−ジオール、１，１−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−２−プロピン−１−オール、１，１，４，４−テトラフェニル−２−ブチン−１，４−ジオール、１，１，６，６−テトラキス（２，４−ジメチルフェニル）−２，４−ヘキサジイン−１，６−ジオール、９，１０−ジフェニル−９，１０−ジヒドロアントラセン−９，１０−ジオール、９，１０−ビス（４−メチルフェニル）−９，１０−ジヒドロアントラセン−９，１０−ジオール、１，１，２，２−テトラフェニルエタン−１，２−ジオール、４−メトキシフェノール、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、４，４’−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、４，４’−スルホニルビスフェノール、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−エチリデンビスフェノール、４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エチレン、１，１，２，２−テトラキス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−フルオロ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、α，α，α’，α’−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−キシレン、テトラキス（ｐ−メトキシフェニル）エチレン、３，６，３’，６’−テトラメトキシ−９，９’−ビ−９Ｈ−キサンテン、３，６，３’，６’−テトラアセトキシ−９，９’−ビ−９Ｈ−キサンテン、３，６，３’，６’−テトラヒドロキシ−９，９’−ビ−９Ｈ−キサンテン、没食子酸、没食子酸メチル、カテキン、ビス−β−ナフトール、α，α，α’，α’−テトラフェニル−１，１’−ビフェニル−２，２’−ジメタノール、ジフェン酸ビス（ジシクロヘキシルアミド）、フマル酸ビス（ジシクロヘキシルアミド）、コール酸、デオキシコール酸、１，１，２，２−テトラフェニルエタン、テトラキス（ｐ−ヨードフェニル）エ
チレン、９，９’−ビアンスリル、１，１，２，２−テトラキス（４−カルボキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−カルボキシフェニル）エタン、アセチレンジカルボン酸、２，４，５−トリフェニルイミダゾール、１，２，４，５−テトラフェニルイミダゾール、２−フェニルフェナントロ［９，１０−ｄ］イミダゾール、２−（ｏ−シアノフェニル）フェナントロ［９，１０−ｄ］イミダゾール、２−（ｍ−シアノフェニル）フェナントロ［９，１０−ｄ］イミダゾール、２−（ｐ−シアノフェニル）フェナントロ［９，１０−ｄ］イミダゾール、ヒドロキノン、２−ｔ−ブチルヒドロキノン、２，５−ジ−ｔ−ブチルヒドロキノン、２，５−ビス（２，４−ジメチルフェニル）ヒドロキノンなどが挙げられる。
【００３６】
ホスト化合物としては、上記したものの中でも１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エチレンのようなフェノール系ホスト化合物、ジフェン酸ビス（ジシクロヘキシルアミド）、フマル酸ビス（ジシクロヘキシルアミド）のようなアミド系ホスト化合物、２−（ｍ−シアノフェニル）フェナントロ［９，１０−ｄ］イミダゾールのようなイミダゾール系ホスト化合物が包接能力の面で有利であり、また、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンのようなフェノール系ホスト化合物が工業的に使用しやすい点で有利である。
【００３７】
これらのホスト化合物は１種を単独で用いても良く、２種以上を併用しても良い。これらのホスト化合物は、燃料電池用燃料と固体状の包接化合物を形成するものであれば、どのような形状の化合物でもかまわない。
【００３８】
また、上述のホスト化合物のうち、有機系ホスト化合物は、無機系多孔質物質に担持させた有機・無機複合素材として使用することもできる。この場合、有機系ホスト化合物を担持する多孔質物質としては、シリカ類、ゼオライト類、活性炭類の他に、粘土鉱物類、モンモリロナイト類などの層間化合物などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。このような有機・無機複合素材は、前述の有機系ホスト化合物を、これを溶解することのできる溶媒に溶解させ、その溶液を多孔質物質中に含浸させ、溶媒を乾燥、減圧乾燥するなどの方法で製造することができる。多孔質物質に対する有機系ホスト化合物の担持量としては特に制限はないが、通常の場合、多孔質物質に対して１０〜８０質量％程度である。
【００３９】
前述の１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンなどのホスト化合物を用いて燃料電池用燃料の包接化合物を合成する方法としては、例えば、燃料電池用燃料とホスト化合物とを直接接触、混合する方法が挙げられ、これにより、燃料電池用燃料を包接した包接化合物を容易に合成することができる。また、ホスト化合物を燃料電池用燃料に加熱等を行って溶解させた後、再結晶することによっても包接化合物を合成することができる。燃料電池用燃料が気体や液体の場合であれば、この燃料を加圧状態でホスト化合物と接触させることにより包接化合物とすることもできる。
【００４０】
包接化合物の合成に際して、燃料電池用燃料とホスト化合物とを接触させる温度は、特に制限はないが、常温〜１００℃程度が好ましい。このときの圧力条件についても特に制限はない。また、燃料電池用燃料とホスト化合物とを接触させる時間についても特に制限はないが、作業効率等の面から０．０１〜２４時間程度とするのが好ましい。
【００４１】
なお、ホスト化合物と接触させる燃料電池用燃料は、高純度の燃料が好ましいが、燃料電池用燃料の選択的包接能を有したホスト化合物を用いる場合には、燃料電池用燃料と他の成分との混合液体であっても良い。
【００４２】
このようにして得られる包接化合物は、用いたホスト化合物の種類、燃料電池用燃料との接触条件等によっても異なるが、通常、ホスト化合物１モルに対して燃料電池用燃料分子０．１〜１０モルを包接した包接化合物である。
【００４３】
このようにして得られた包接化合物は、常温・常圧環境において、長期に亘り燃料電池用燃料を安定に貯蔵することができる。しかも、この包接化合物は、軽量で取扱性にも優れ、かつ固体状とすることができるため、ガラス、金属、プラスチック等の容器に入れて容易に貯蔵することができ、液漏れの問題も解消される。また、通常、気体状又は液体状の燃料電池用燃料が包接化により固体状になることで、劇物や危険物としての性質を回避できるようにもなる。さらには、燃料電池用燃料が有する化学的反応性を低減できるようになり、例えば、金属に対する腐食性なども緩和できるようになる。
【００４４】
このような包接化合物から、後述の方法で燃料電池用燃料を放出させた後のホスト化合物は、その燃料電池用燃料に対する選択的包接能を有し、燃料電池用燃料の包接化に有効に再利用可能である。
【００４５】
［２］燃料電池用燃料をポリマーに吸収させた燃料組成物
この燃料組成物は、下記の高分子化合物（１）の架橋体（Ａ）に、液体状の燃料電池用燃料（以下「液体燃料」と称す。）を吸収（含浸）させたものである。
【００４６】
高分子化合物（１）：分子内にカルボキシル基及び／又はスルホン酸基を有する構成単位（以下「酸性基含有構成単位（ａ）」と称す。）を重合又は共重合してなる高分子化合物であって、該酸性基含有構成単位（ａ）の含有量が２０〜１００質量％である高分子化合物（２）の、該カルボキシル基及び／又は該スルホン酸基のプロトンの３０〜１００モル％がオニウムカチオンで置換されてなる高分子化合物
【００４７】
なお、後述の如く、本発明において、高分子化合物（１）は、高分子化合物（２）のカルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンの所定量をオニウムカチオンで置換して製造されたものに何ら限定されず、高分子化合物（１）は、酸性基含有構成単位（ａ）のカルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンを予めオニウムカチオンで置換した後、これを重合又は共重合して製造されたものであっても良い。同様に、高分子化合物（１）の架橋体（Ａ）は、必ずしも、予め製造された高分子化合物（１）を架橋したものに限らず、高分子化合物（１）の架橋体が得られるものであれば、高分子化合物（２）又は高分子化合物（１）の製造段階で架橋を行ったものであっても良い。また、オニウムカチオンの導入及び架橋は、２以上の段階で行っても良い。
【００４８】
上記高分子化合物（２）を構成する酸性基含有構成単位（ａ）としては、カルボキシル基を有するモノマー［例えば、（メタ）アクリル酸、エタアクリル酸、クロトン酸、ソルビン酸、マレイン酸、イタコン酸、フマル酸、ケイ皮酸、及びそれらの無水物等］；スルホン酸基を有するモノマー［例えば、脂肪族ビニルスルホン酸〔ビニルスルホン酸、アリルスルホン酸、ビニルトルエンスルホン酸、スチレンスルホン酸等〕、（メタ）アクリレート型スルホン酸〔スルホエチル（メタ）アクリレート、スルホプロピル（メタ）アクリレート等〕及び（メタ）アクリルアミド型スルホン酸〔アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸等〕］等が挙げられる。酸性基含有構成単位（ａ）の好ましい炭素数は３〜３０である。
【００４９】
高分子化合物（２）中には、これらの酸性基含有構成単位（ａ）の１種が単独で含まれていても良く、２種以上が含まれていても良い。また、高分子化合物（２）中には、上記酸性基含有構成単位（ａ）以外の、酸性基含有構成単位（ａ）と共重合可能な構成単位（以下「他の構成単位（ｂ）」と称す。）が含まれていても良い。
【００５０】
他の構成単位（ｂ）としては、例えば（メタ）アクリル酸アルキル（炭素数１〜３０）エステル類〔（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸ドデシル、（メタ）アクリル酸ステアリル、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸オクチルフェニル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル等〕；（メタ）アクリル酸オキシアルキル（炭素数１〜４）類〔（メタ）アクリル酸ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸モノ（ポリエチレングリコール）エステル（ＰＥＧ数平均分子量：１００〜４０００）、（メタ）アクリル酸モノ（ポリプロピレングリコール）エステル（ＰＰＧ数平均分子量：１００〜４０００）、（メタ）アクリル酸モノメトキシポリエチレングリコール（ＰＥＧ数平均分子量：１００〜４０００）、（メタ）アクリル酸モノメトキシプロピレングリコール（ＰＰＧ数平均分子量：１００〜４０００）等〕；（メタ）アクリルアミド類〔（メタ）アクリルアミド、（ジ）メチル（メタ）アクリルアミド、（ジ）エチル（メタ）アクリルアミド、（ジ）プロピル（メタ）アクリルアミド等〕；アリルエーテル類〔メチルアリルエーテル、エチルアリルエーテル、プロピルアリルエーテル、グリセロールモノアリルエーテル、トリメチロールプロパントリアリルエーテル、ペンタエリスリトールモノアリルエーテル等〕；炭素数４〜２０のα−オレフィン類〔イソブチレン、１−ヘキセン、１−オクテン、イソオクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ドデセン等〕；炭素数８〜２０の芳香族ビニル化合物類〔スチレン、ｔ−ブチルスチレン、オクチルスチレン等〕；その他のビニル化合物〔Ｎ−ビニルアセトアミド、カプロン酸ビニル、ラウリン酸ビニル、ステアリン酸ビニル等〕；アミノ基含有モノマー〔ジアルキル（アルキルの炭素数：１〜５）アミノエチル（メタ）アクリレート、メタ（アクリロイル）オキシエチルトリアルキル（アルキル炭素数：１〜５）アンモニウムクロリド、ブロマイド又はサルフェート等〕；及び前記カルボキシル基、スルホン酸基を有するモノマーのアルカリ金属塩、１〜３級アミン塩又はアルカノールアミン塩等を挙げることができる。これらの他の構成単
位（ｂ）についても、高分子化合物（２）中に１種が単独で含まれていても良いし、２種以上が含まれていても良い。
【００５１】
高分子化合物（２）中の酸性基含有構成単位（ａ）の含有量は、通常２０〜１００質量％、好ましくは４０〜１００質量％、さらに好ましくは６０〜１００質量％である。高分子化合物（２）中の酸性基含有構成単位（ａ）の含有量が２０％未満であると、後述するオニウムカチオンでカルボキシル基やスルホン酸基のプロトンを置換しても、貯蔵対象となる液体燃料の吸収量が低下し、また、少量では液体燃料をゲル化できない場合がある。
【００５２】
高分子化合物（２）が他の構成単位（ｂ）を含む場合、上記例示構成単位のうち、モノマーの重合性や生成したポリマーの安定性等の観点から、（メタ）アクリル酸アルキルエステル類、オキシアルキル（メタ）アクリレート類、アリルエーテル類、α−オレフィン類、芳香族ビニル化合物類が好ましい。
【００５３】
液体燃料の効率的な吸収やゲル化のために、この液体燃料のＳＰ値（ソリュビリティーパラメーター）に合わせて、液体燃料と他の構成単位（ｂ）とでＳＰ値の差が５以下の液体燃料を選択した方が吸収量やゲル化力が上がりやすいため好ましく、吸収対象とする液体燃料のＳＰ値と他の構成単位（ｂ）のＳＰ値との差が３以下のものを選択した方がさらに好ましい。
【００５４】
高分子化合物（２）の製造方法は、最終的に酸性基含有構成単位（ａ）を所定量含有する高分子化合物（２）が得られる方法であれば良く、特に制限はない。高分子化合物（２）は、酸性基含有構成単位（ａ）を所定量重合する方法の他に、例えば、前記カルボキシル基、スルホン酸基含有モノマーのエステル化物やアミド化物等の様な容易にカルボキシル基やスルホン酸基に変更できるモノマーを重合し、加水分解等の方法を用いて、所定量のカルボキシル基やスルホン酸基の構成単位を分子内に導入することにより製造することもできる。また、高分子化合物（２）は、カルボキシメチルセルロースに代表されるカルボキシル基、スルホン酸基含有多糖類高分子であっても良いし、該多糖類高分子と他のモノマーとのグラフト共重合体であっても良い。
【００５５】
高分子化合物（１）は、このような高分子化合物（２）のカルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンの３０〜１００モル％をオニウムカチオンで置換したものである。
【００５６】
ここで、オニウムカチオンとしては、第４級アンモニウムカチオン（Ｉ）、３級ホスホニウムカチオン（II）、第４級ホスホニウムカチオン（III）、及び３級オキソニウムカチオン（IV）からなるカチオンの群から選ばれる１種又は２種以上が挙げられる。
【００５７】
第４級アンモニウムカチオン（Ｉ）としては、下記（Ｉ−１）〜（Ｉ−１１）が挙げられる。
（Ｉ−１）アルキル及び／又はアルケニル基を有する炭素数４〜３０又はそれ以上の脂肪族系第４級アンモニウム；テトラメチルアンモニウム、エチルトリメチルアンモニウム、ジエチルジメチルアンモニウム、トリエチルメチルアンモニウム、テトラエチルアンモニウム、トリメチルプロピルアンモニウム、テトラプロピルアンモニウム、ブチルトリメチルアンモニウム、テトラブチルアンモニウム等；
【００５８】
（Ｉ−２）炭素数６〜３０又はそれ以上の芳香族第４級アンモニウム；トリメチルフェニルアンモニウム、ジメチルエチルフェニルアンモニウム、トリエチルフェニルアンモニウム等；
【００５９】
（Ｉ−３）炭素数３〜３０又はそれ以上の脂環式第４級アンモニウム；Ｎ，Ｎ−ジメチルピロジニウム、Ｎ−エチル−Ｎ−メチルピロリジニウム、Ｎ，Ｎ−ジメチルモルホリニウム、Ｎ，Ｎ−ジエチルモルホリニウム、Ｎ，Ｎ−ジメチルピペリジニウム、Ｎ，Ｎ−ジエチルピペリジニウム等；
【００６０】
（Ｉ−４）炭素数３〜３０又はそれ以上のイミダゾリニウム；１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム、１，３，４−トリメチル−２−エチルイミダゾリニウム、１，２−ジメチル−３，４−ジエチルイミダゾリニウム、１，２−ジメチル−３−エチルイミダゾリニウム、１−エチル−３−メチルイミダゾリニウム、１，２，３，４−テトラエチルイミダゾリニウム、１，２，３−トリエチルイミダゾリニウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチルイミダゾリニウム，４−アセチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、４−メチルカルボキシメチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム等；
【００６１】
（Ｉ−５）炭素数３〜３０又はそれ以上のイミダゾリウム；１，３−ジメチルイミダゾリウム、１−エチル−３−メチルイミダゾリウム、１−メチル−３−エチルイミダゾリウム、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリウム、１，２−ジメチル−３−エチルイミダゾリウム、１−エチル−３−メチルイミダゾリウム、１−メチル−３−エチルイミダゾリウム、１，２，３−トリエチルイミダゾリウム、１，２，３，４−テトラエチルイミダゾリウム、１，３−ジメチル−２−フェニルイミダゾリウム、１，３−ジメチル−２−ベンジルイミダゾリウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、４−メトキシ−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−ホルミルメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、２−ヒドロキシエチル−１，３−ジメチルイミダゾリウム、Ｎ，Ｎ’−ジメチルベンゾイミダゾリウム、Ｎ，Ｎ’−ジエチルベンゾイミダゾリウム、Ｎ−メチル−Ｎ’−エチルベンゾイミダゾリウム等；
【００６２】
（Ｉ−６）炭素数４〜３０又はそれ以上のテトラヒドロピリミジニウム；１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、１，２，３−トリメチルテトラヒドロピリミジニウム、１，２，３，４−テトラメチルテトラヒドロピリミジニウム、８−メチル−１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセニウム、５−メチル−１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネニウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボキシメチル−１，２，３−トリメチル−テトラヒドロピリミジニウム、３−メトキシメチル−１，２−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、４−ヒドロキシメチル−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム等；
【００６３】
（Ｉ−７）炭素数４〜３０又はそれ以上のジヒドロピリミジニウム；１，３−ジメチル−２，４−もしくは−２，６−ジヒドロピリミジニウム［これらを１，３−ジメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウムと表記し、以下同様の表現を用いる。］、１，２，３−トリメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，３，４−テトラメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，３，５−テトラメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、８−メチル−１，８−ジアザシクロ［５，４，０］−７，９，（１０）−ウンデカンジエニウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボキシメチル−１，２，３−トリメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム等；
【００６４】
（Ｉ−８）イミダゾリニウム骨格を有する炭素数３〜３０又はそれ以上のグアニジウム；２−ジメチルアミノ−１，３，４−トリメチルイミダゾリニウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリメチルイミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−１−メチル−３，４−ジエチルイミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−１，３−ジメチルイミダゾリニウム、２−ジエチルアミノ−１，３−ジメチルイミダゾリニウム、２−ジエチルアミノ−１，３−ジエチルイミダゾリニウム、１，５，６，７−テトラヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−ピリミド［１，２ａ］イミダゾリニウム、１，５−ジヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−ピリミド［１，２ａ］イミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−３−メチルカルボキシメチル−１−メチルイミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−３−メトキシメチル−１−メチルイミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−３−ヒドロキシエチル−１−メチルイミダゾリニウム、２−ジメチルアミノ−４−ヒドロキシメチル−１，３−ジメチルイミダゾリニウム等；
【００６５】
（Ｉ−９）イミダゾリウム骨格を有する炭素数３〜３０又はそれ以上のグアニジウム；２−ジメチルアミノ−１，３，４−トリメチルイミダゾリウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリメチルイミダゾリウム、２−ジエチルアミノ−１，３−ジメチル−４−エチルイミダゾリウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリエチルイミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−１，３−ジメチルイミダゾリウム、１，５，６，７−テトラヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−イミド［１，２ａ］イミダゾリウム、１，５−ジヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−ピリミド−［１，２ａ］イミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−３−シアノメチル−１−メチルイミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−４−メチルカルボキシメチル−１，３−ジメチルイミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−３−メトキシメチル−１−メチルイミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−３−ホルミルメチル−１−メチルイミダゾリウム、２−ジメチルアミノ−４−ヒドロキシメチル−１，３−ジメチルイミダゾリウム等；
【００６６】
（Ｉ−１０）テトラヒドロピリミジニウム骨格を有する炭素数４〜３０又はそれ以上のグアニジウム；２−ジメチルアミノ−１，３，４−トリメチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリメチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジエチルアミノ−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、１，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−イミド［１，２ａ］ピリミジニウム、１，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−ピリミド［１，２ａ］ピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−シアノメチル−１−メチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−４−アセチル−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−４−メチルカルボキシメチル−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−メトキシメチル−１−メチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−ヒドロキシエチル−１−メチルテトラヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−４−ヒドロキシメチル−１，３−ジメチルテトラヒドロピリミジニウム等；
【００６７】
（Ｉ−１１）ジヒドロピリミジニウム骨格を有する炭素数４〜３０又はそれ以上のグアニジウム；２−ジメチルアミノ−１，３，４−トリメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジエチルアミノ−１，３，４−トリエチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジエチルアミノ−１，３−ジメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−１−エチル−３−メチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，６，７，８−テトラヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−イミド［１，２ａ］ピリミジニウム、１，６−ジヒドロ−１，２−ジメチル−２Ｈ−ピリミド［１，２ａ］ピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−４−シアノ−１，３−ジメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−アセチルメチル−１−メチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−メチルカルボキシメチル−１−メチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−４−ホルミル−１，３−ジメチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ジメチルアミノ−３−ホルミルメチル−１−メチル−２，４，（６）−ジヒドロピリミジニウム等；
【００６８】
３級ホスホニウムカチオン（II）としては、下記（II−１）〜（II−３）が挙げられる。
（II−１）炭素数１〜３０又はそれ以上のアルキル及び／又はアルケニル基を有する脂肪族系３級ホスホニウム；トリメチルホスホニウム、トリエチルホスホニウム、エチルジメチルホスホニウム、ジエチルメチルホスホニウム等；
【００６９】
（II−２）炭素数６〜３０又はそれ以上の芳香族系３級ホスホニウム；フェニルジメチルホスホニウム、フェニルエチルメチルホスホニウム、フェニルメチルベンジルホスホニウム等；
【００７０】
（II−３）炭素数３〜３０又はそれ以上の脂環式３級ホスホニウム；メチルチオラニウム、フェニルチオラニウム、メチルチアニウム等；
【００７１】
第４級ホスホニウムカチオン（III）としては、下記（III−１）〜（III−３）が挙げられる。
（III−１）炭素数１〜３０又はそれ以上のアルキル及び／又はアルケニル基を有する脂肪族系第４級ホスホニウム；テトラメチルホスホニウム、テトラエチルホスホニウム、テトラプロピルホスホニウム、テトラブチルホスホニウム、メチルトリエチルホスホニウム、メチルトリプロピルホスホニウム、メチルトリブチルホスホニウム、ジメチルジエチルホスホニウム、ジメチルジブチルホスホニウム、トリメチルエチルホスホニウム、トリメチルプロピルホスホニウム、トリメチルブチルホスホニウム等；
【００７２】
（III−２）炭素数６〜３０又はそれ以上の芳香族系４級ホスホニウム；トリフェニルメチルホスホニウム、ジフェニルジメチルホスホニウム、トリフェニルベンジルホスホニウム等；
【００７３】
（III−３）炭素数３〜３０又はそれ以上の脂環式４級ホスホニウム；１，１−ジメチルホスホラニウム、１−メチル−１−エチルホスホラニウム、１，１−ジエチルホスホラニウム、１，１−ジエチルホスホリナニウム、１，１−ペンタエチレンホスホリナニウム等；
【００７４】
第４級オキソニウムカチオン（IV）としては、下記（IV−１）〜（IV−３）が挙げられる。
（IV−１）炭素数１〜３０又はそれ以上のアルキル及び／又はアルケニル基を有する脂肪族系３級オキソニウム；トリメチルオキソニウム、トリエチルオキソニウム、エチルジメチルオキソニウム、ジエチルメチルオキソニウム等；
【００７５】
（IV−２）炭素数６〜３０又はそれ以上の芳香族系３級オキソニウム；フェニルジメチルオキソニウム、フェニルエチルメチルオキソニウム、フェニルメチルベンジルオキソニウム等；
【００７６】
（IV−３）炭素数３〜３０又はそれ以上の脂環式３級オキソニウム；メチルオキソラニウム、フェニルオキソラニウム、メチルオキサニウム等；
【００７７】
これらの中で、好ましいオニウムカチオンは第４級アンモニウムカチオン（Ｉ）であり、さらに好ましいものは前記（Ｉ−１）、（Ｉ−４）及び（Ｉ−５）であり、特に好ましいものは（Ｉ−４）及び（Ｉ−５）である。これらオニウムカチオンは、１種を単独で用いても良いし、２種以上を併用しても良い。
【００７８】
本発明において、高分子化合物（２）のカルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンを前記オニウムカチオンにより置換する方法としては、このプロトンの所定量をオニウムカチオンに置換できる方法であればいずれの方法でも良いが、例えば、上記オニウムカチオンの水酸化物塩（例えば、テトラエチルアンモニウムハイドロキサイド等）やモノメチル炭酸化物塩（例えば、１，２，３，４−トリメチルイミダゾリニウムモノメチル炭酸塩等）を、高分子化合物（２）に添加し、必要により脱水や脱炭酸、脱メタノ−ルを行うことで容易に置換可能できる。また、高分子化合物（２）を構成するモノマーの段階で同様に置換しても良い。
【００７９】
オニウムカチオンによる置換を行って高分子化合物（１）を製造する方法としては、例えば、前記酸性基含有構成単位（ａ）のカルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンをオニウムカチオンで置換した後に重合又は共重合する方法や、高分子化合物（２）のカルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンをオニウムカチオンで置換する方法等を挙げることができるが、所定量のオニウムカチオンが導入された高分子化合物（１）が得られる方法であれば、酸性基含有構成単位（ａ）のカルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンのオニウムカチオンへの置換はいずれの段階で行っても良い。
【００８０】
高分子化合物（２）のカルボキシル基及び／又はスルホン酸基のプロトンをオニウムカチオンにより置換する割合（以下、「オニウムカチオン置換率」と称す。）は、通常３０〜１００モル％、好ましくは５０〜１００モル％、さらに好ましくは７０〜１００モル％である。オニウムカチオン置換率が３０モル％未満では、高分子化合物（１）のカルボキシル基、スルホン酸基及びオニウムカチオンの解離が低すぎて膨潤力やゲル化力が低い場合がある。
【００８１】
本発明においては、上述の高分子化合物（２）の製造工程又は高分子化合物（１）の製造工程、あるいはその後の工程の何れかの工程で架橋を行って、高分子化合物（１）の架橋体（Ａ）とする。架橋の方法としては、公知の方法で良く、例えば、下記(1)〜(5)の方法を挙げることができる。
【００８２】
(1)  共重合性架橋剤による架橋；
高分子化合物（２）の原料である酸性基含有構成単位（ａ）及び／又は酸性基含有構成単位（ａ）のオニウムカチオン置換体、並びに必要に応じて用いられる他の構成単位（ｂ）の１種又は２種以上（以下、これらを「原料成分」と総称する。）と共重合可能な、又は分子内に２重結合を２個以上有する共重合性架橋剤〔例えば、ジビニルベンゼン等の多価ビニル型架橋剤、Ｎ，Ｎ’−メチレンビスアクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド型架橋剤、ペンタエリスリトールトリアリルエーテル等の多価アリルエーテル型架橋剤、トリメチロールプロパントリアクリレート等の多価（メタ）アクリル酸エステル型架橋剤等〕を、原料成分に共重合させて、高分子化合物（２）の合成前又は合成時に架橋する方法。
【００８３】
(2)  反応性架橋剤による架橋；
原料成分の官能基等と反応し得る官能基を分子内に２つ以上有する反応性架橋剤〔例えば、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート等の多価イソシアネート型架橋剤、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル等の多価エポキシ型架橋剤、グリセリン等の多価アルコール型架橋剤、ヘキサメチレンテトラミンやポリエチレンイミン等の多価アミン・イミン型架橋剤、エピクロルヒドリン等のハロエポキシ型架橋剤、硫酸アルミニウム等の多価金属塩型架橋剤等〕を用いて、高分子化合物（２）の合成前又は合成時に架橋する方法。
【００８４】
(3)  重合反応性架橋剤による架橋；
原料成分と共重合可能な、又は分子内に２重結合を有し、かつ原料成分の官能基等と反応し得る官能基を分子内に有する重合反応性架橋剤〔例えば、グリシジルメタクリレート等のグリシジル（メタ）アクリレート型架橋剤、アリルグリシジルエーテル等のアリルエポキシ型架橋剤等〕を用いて、高分子化合物（２）の合成前又は合成時に架橋する方法。
【００８５】
(4)  放射線照射による架橋；
高分子化合物（１）に紫外線、電子線、γ線等の放射線を照射して、高分子化合物（１）を架橋する方法、あるいは原料成分に紫外線、電子線、γ線等を照射して高分子化合物（２）の合成時に重合と架橋とを同時に行う方法等。
【００８６】
(5)  加熱による架橋；
高分子化合物（２）又は高分子化合物（１）を１００℃以上に加熱して、高分子化合物（２）又は高分子化合物（１）の分子間で熱架橋［加熱によるラジカルの発生による炭素間の架橋や官能基間での架橋］する方法等。
【００８７】
これらの架橋方法の中で好ましい方法は、最終品の用途、形態によって異なるが、総合的な面から(1)共重合性架橋剤による架橋、(2)反応性架橋剤による架橋及び(4)放射線照射による架橋である。
【００８８】
なお、前記共重合性架橋剤の中で好ましいものは、多価（メタ）アクリルアミド型架橋剤、アリルエーテル型架橋剤、多価（メタ）アクリル酸エステル型架橋剤であり、さらに好ましいものは、アリルエーテル型架橋剤である。また、前記反応性架橋剤の中で好ましいものは、多価イソシアネート型架橋剤及び多価エポキシ型架橋剤であり、さらに好ましいものは分子内に３個以上の官能基を有する多価イソシアネート型架橋剤又は多価エポキシ型架橋剤である。
【００８９】
架橋度に関しては、使用目的によって適宜選択できるが、共重合性架橋剤を使用する場合は、その添加量は全原料成分に対して、０．００１〜１０質量％が好ましく、０．０１〜５質量％がさらに好ましい。
【００９０】
反応性架橋剤を使用する場合、その添加量は、架橋体（Ａ）をどのような形状とするかによって好ましい添加量が異なるが、全原料成分に対して０．００１〜１０質量％が好ましく、後述する液体燃料を含有した一体化した良好なゲルを作成するために、特に全原料成分に対して０．０１〜５質量％が好ましい。
【００９１】
本発明において、原料成分、すなわち酸性基含有構成単位（ａ）及び／又は酸性基含有構成単位（ａ）のオニウムカチオン置換体、並びに必要により用いられる他の構成単位（ｂ）の重合方法も公知の方法で良く、例えば、前記の各モノマー及び生成するポリマーが溶解する溶媒中での溶液重合法、溶媒を使用せずに重合する塊状重合法、乳化重合法等を例示することができる。この中で好ましいものは、溶液重合法である。
【００９２】
溶液重合の場合に用いる溶媒は、使用するモノマーやポリマーの溶解性により適宜選択できるが、例えばメタノ−ル、エタノール等のアルコール類；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート等のカーボネート類；γ−ブチロラクトン等のラクトン類；ε−カプロラクタム等のラクタム類；アセトン、メチルエチルケトン等のケトン類；酢酸エチル等のカルボン酸エステル類；テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン等のエーテル類；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類等の有機溶媒や、水等を挙げることができる。これらの溶媒は１種を単独で用いても良いし、２種以上を混合して使用しても良い。
【００９３】
溶液重合における重合濃度も特に限定はなく目的の用途によって種々異なるが、１〜８０質量％が好ましく、５〜６０質量％がさらに好ましい。
【００９４】
重合開始剤も通常のもので良く、アゾ系開始剤〔アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスシアノ吉草酸、アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、アゾビス（２−アミジノプロパン）ジハイドロクロライド、アゾビス｛２−メチル−Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）プロロピオンアミド｝等〕、過酸化物系開始剤〔過酸化ベンゾイル、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、クメンヒドロパーオキサイド、コハク酸パーオキサイド、ジ（２−エトキシエチル）パーオキシジカーボネート、過酸化水素等〕、レドックス開始剤〔上記過酸化物系開始剤と還元剤（アスコルビン酸や過硫酸塩）との組み合わせ等〕を例示することができる。
【００９５】
他の重合方法としては、光増感開始剤（ベンゾフェノン等）を添加して紫外線等を照射する方法、γ線や電子線等の放射線を照射して重合する方法等を例示することができる。
【００９６】
重合開始剤を使用する場合の開始剤の添加量は、特に限定はないが、使用する原料成分の総重量に対して、０．０００１〜５質量％が好ましく、０．００１〜２質量％がさらに好ましい。
【００９７】
重合温度も目的とする分子量や開始剤の分解温度、使用する溶媒の沸点等により種々異なるが、−２０〜２００℃が好ましく、０〜１００℃がさらに好ましい。
【００９８】
このような架橋体（Ａ）は液体燃料を吸収する能力があり、液体燃料を吸収して安定な燃料組成物を形成する。
【００９９】
架橋体（Ａ）の液体燃料吸収量は、対象とする燃料の種類や架橋体（Ａ）の組成又はゲル強度等により種々変化するが、架橋体（Ａ）は、例えばメタノールに対する吸収量が１０〜１０００（ｇ−メタノール／ｇ−架橋体（Ａ））に設計するのが好ましく、５０〜９００（ｇ−メタノール／ｇ−架橋体（Ａ））に設計するのがさらに好ましい。この吸収量が１０（ｇ−メタノール／ｇ−架橋体（Ａ））以上であれば、保液量が十分であり貯蔵効率に優れる。１０００（ｇ−メタノール／ｇ−架橋体（Ａ））以下であると液体燃料を保液した燃料組成物のゲル強度が弱すぎるという問題がない。
【０１００】
本発明に係る架橋体（Ａ）を粒子状とする場合、その粒子径は、体積平均粒径で０．１〜５０００μｍが好ましく、さらに好ましくは５０〜２０００μｍである。また、０．１μｍ未満の架橋体（Ａ）粒子が全体の１０質量％以下、５０００μｍを超える架橋体（Ａ）粒子が全体の１０質量％以下であることが好ましく、それぞれ５％以下であることがさらに好ましい。
【０１０１】
なお、粒子径の測定は、ロータップ試験篩振とう機及びＪＩＳ  Ｚ８８０１−２０００に規定される標準篩いを用いて、ペリーズ・ケミカル・エンジニアーズ・ハンドブック第６版（マックグローヒル・ブック・カンパニー，１９８４，ｐ．２１）に記載の方法で行うことができる（以下、粒子径の測定は本方法による。）。
【０１０２】
架橋体（Ａ）を粒子状の形態とする方法としては、最終的に粒子状になれば特に限定はないが、例えば、下記（ｉ）〜（iv）等の方法が挙げられる。
【０１０３】
（ｉ）必要により溶媒を用いて、前記共重合性架橋剤を共重合して高分子化合物（１）の架橋体（Ａ）を作成し、必要により乾燥等の方法で溶媒を留去し、公知の粉砕方法を用いて粉砕して粒子状とする方法。
【０１０４】
（ii）必要により溶媒を用いて、重合して高分子化合物（１）を作成し、次いで前記反応性架橋剤又は照射等の手段により高分子化合物（１）を架橋した後、必要により乾燥等の方法で溶媒を留去し、公知の粉砕方法を用いて粉砕して粒子状とする方法。
【０１０５】
（iii）酸性基含有構成単位（ａ）、必要に応じて他の構成単位（ｂ）を前記共重合性架橋剤の存在下、必要により溶媒を用いて共重合して架橋し高分子化した後、前記オニウムカチオン化合物を添加し、酸性基のプロトンを所定量オニウムカチオンに置換した後、必要により乾燥等の方法で溶媒を留去し、公知の粉砕方法を用いて粉砕して粒子状とする方法。
【０１０６】
（iv）酸性基含有構成単位（ａ）、必要に応じて他の構成単位（ｂ）を、前記共重合性架橋剤の存在下、必要により溶媒を用いて共重合して未架橋の高分子とした後、前記オニウムカチオン化合物及び反応性架橋剤や放射線照射を行うことにより、酸性基のプロトンを置換するのと同時に高分子を架橋し、必要により乾燥等の方法で溶媒を留去し、公知の粉砕方法を用いて粉砕して粒子状とする方法。
【０１０７】
上記方法において、架橋体（Ａ）の形状を粒子状にする過程で必要により行う乾燥は、公知の乾燥方法で良く、例えば、通気乾燥（循風乾燥機等）、透気乾燥（バンド型乾燥機等）、減圧乾燥（減圧乾燥機等）、接触乾燥（ドラムドライヤー等）等を挙げることができる。
【０１０８】
乾燥する場合の乾燥温度に関しては、ポリマー等の劣化や過度の架橋が起こらなければ特に限定はないが、好ましくは０〜２００℃、さらに好ましくは５０〜１５０℃である。
【０１０９】
架橋体（Ａ）の形状を粒子状とする場合、粉砕方法も公知の方法で良く、例えば、衝撃粉砕（ピンミル、カッターミル、ボールミル型粉砕機やＡＣＭパルペライザー等の高速回転型粉砕機等）、空気粉砕（ジェット粉砕機等）、凍結粉砕等の方法を挙げることができる。
【０１１０】
架橋体（Ａ）及び燃料からなる燃料組成物は、その目的によって種々の形態に加工することができ、その形状には特に限定はないが、好ましい形態としては粒子状、シート状、一体ゲル化の形態を挙げることができる。
【０１１１】
以下、好ましい形態の作成方法について説明するが、燃料組成物の形態によりその作成方法等や好ましい方法等が若干異なるので、それぞれについて説明する。
【０１１２】
粒子状の燃料組成物は、粒子状の架橋体（Ａ）が液体燃料を吸収したものでもよいし、液体燃料を吸収した後粒子状としたものであっても良い。粒子状にする方法は、上記した粒状の架橋体（Ａ）を製造する方法と同様で良く、その体積平均粒子径等も同様の値が好ましい。
【０１１３】
燃料組成物をシート状とする場合、そのシート化法としては、例えば、下記（ｖ）〜（vii）の方法を挙げることができる。
【０１１４】
（ｖ）粒子状の架橋体（Ａ）を不織布や紙等の間に挟み込んでサンドイッチシートとし、その後液体燃料を吸収させる方法。
【０１１５】
（vi）高分子化合物（１）の未架橋体を不織布、織布、紙、フィルムの中の１つ又は２つ以上からなる基材に含浸及び／又は塗工した後、前記架橋剤による架橋、前記放射線照射による架橋、加熱による架橋からなる群から選ばれる１つ又は２以上の架橋手段を用いて高分子化合物（１）を架橋させるとともに、必要により溶媒を留去しシート化した後、液体燃料を吸収させる方法。
【０１１６】
（vii）３０〜１００モル％のプロトンを前記オニウムカチオンで置換した酸性基含有構成単位（ａ）２０〜１００質量％と、他の構成単位（ｂ）０〜８０質量％と、前記架橋剤からなる混合溶液を、不織布、織布、紙及びフィルムの中の１つ又は２つ以上からなる基材に含浸及び／又は塗工した後、該基材を重合開始剤の添加及び／又は放射線等の照射による架橋、加熱による架橋の群から選ばれる１つ又は２以上の架橋手段を用いて重合し、必要により溶媒を留去することによりシート化した後、液体燃料を吸収させる方法。
【０１１７】
これらの方法の中で、作成したシートの厚みの調整の容易さや作成したシートの吸収速度等の観点から、（vi）又は（vii）が好ましい。形状をシート状とした場合の燃料組成物シートの厚みは、１〜５００００μｍが好ましく、５〜３００００μｍがさらに好ましく、１０〜１００００μｍが特に好ましい。シートの厚みが、１μｍ以上であると架橋体（Ａ）の目付量が少なくなりすぎず、５００００μｍ以下ではシートの厚みが厚すぎることがない。シート長さや幅に関しては、使用する大きさにより適宜選択でき、特に限定はないが、好ましい長さは０．０１〜１０ｍ、好ましい幅は０．１〜３００ｃｍである。
【０１１８】
燃料組成物シートにおける架橋体（Ａ）の目付量に関しては、特に限定はないが、対象とする液体燃料の吸収・保液能力、また厚みが厚くなりすぎないこと等を加味すると、目付量は、１０〜３０００ｇ／ｍ２が好ましく、２０〜１０００ｇ／ｍ２がさらに好ましい。
【０１１９】
本発明において、形態をシート状とするために必要により使用する不織布、織布、紙、フィルム等の基材は公知のもので良く、例えば、目付量が１０〜５００ｇ／ｍ２程度の合成繊維及び／又は天然繊維からなる不織布又は織布、紙（上質紙、薄葉紙、和紙など）、合成樹脂からなるフィルム及びこれらの２つ以上の基材及びこれらの複合体を例示することができる。
【０１２０】
これらの基材の中で、好ましいものは、不織布、あるいは不織布とプラスチックフィルム又は金属フィルムとの複合体であり、特に好ましいものは、不織布、不織布とプラスチックフィルムとの複合体である。
【０１２１】
これらの基材の厚みに関しては特に限定はないが、通常１〜５００００μｍ、好ましくは１０〜２００００μｍである。厚みが、１μｍ未満であると、所定量の前記高分子化合物（１）の含浸や塗工が難しく、一方厚みが５００００μｍを越えるとシートが厚すぎて燃料電池用燃料を含む燃料組成物としたときに全体のカサが大きくなって使用しにくくなる。
【０１２２】
基材への高分子化合物（１）の塗工方法や含浸方法は、公知の方法で良く、例えば、通常のコーティングやパディング等の方法を適用すれば良い。コーティングやパディング処理を行った後、重合や希釈、粘度調整等のために使用した溶媒を、必要により乾燥等の方法で留去しても良い。
【０１２３】
シート状燃料組成物における燃料吸収量（燃料含有量）も、燃料の供給量を十分に確保することができる量であれば特に限定はないが、０．１〜５００（ｇ−燃料／ｃｍ２−シート）が好ましく、１〜４００（ｇ−燃料／ｃｍ２−シート）のものがさらに好ましい。吸収量が０．１（ｇ−燃料／ｃｍ２−シート）以上であると液体燃料の十分量を吸収することができ、５００（ｇ−燃料／ｃｍ２−シート）以下であると液体燃料を吸収したシートが厚くなりすぎない。
【０１２４】
本発明に係る燃料組成物は、架橋体（Ａ）及び液体燃料からなる一体ゲル化型燃料組成物であっても良い。この一体ゲル化型燃料組成物における架橋体（Ａ）／燃料の比率は、好ましくは０．１〜９９／１〜９９．９質量％であり、さらに好ましくは０．５〜５０／５０〜９９．５質量％、特に好ましくは１〜３０／７０〜９９質量％であり、最も好ましくは１〜２０／８０〜９９質量％である。架橋体（Ａ）の比率が、０．１質量％以上であると生成した燃料含有ゲルのゲル強度が弱かったり、全体をゲル化できなかったりする場合がなく、一方、９９質量％以下であると架橋体（Ａ）の含有量が多すぎるために、必要とする燃料の添加量が少なすぎて、燃料の供給量を十分に確保することができないという不具合がない。
【０１２５】
一体ゲル化型燃料組成物の作成方法としては、例えば、（viii）前述した本発明の粒子状の架橋体（Ａ）に所定量の燃料を添加する方法、（ix）架橋体（Ａ）を含有するシートに燃料を添加する方法でも良いが、これらの燃料含有ゲルは、下記（ｘ）や（xi）等に挙げた方法で作成されたものが好ましい。
【０１２６】
（ｘ）高分子化合物（１）を液体燃料に溶解し、高分子化合物（１）を前記架橋剤による架橋、放射線照射による架橋、加熱による架橋の何れかの架橋手段で架橋することにより一体化したゲルとする方法。
【０１２７】
（xi）液体燃料中で、前記オニウムカチオンで３０〜１００モル％のプロトンを置換した酸性基含有構成単位（ａ）２０〜１００質量％、及び必要により他の構成単位（ｂ）０〜８０質量％を、前記共重合性架橋剤の存在下重合することにより、一体化したゲルとする方法。
【０１２８】
架橋体（Ａ）及び液体燃料からなる一体化ゲル型燃料組成物の形態は、適宜選択することができ、形状としては、例えば、シート状、ブロック状、球状、円柱状などの形状を例示することができる。これらの中で好ましい形状はシート状、ブロック状又は円柱状である。
【０１２９】
シート状ゲルとする場合のゲルの厚みは、１〜５００００μｍが好ましく、１０〜２００００μｍがさらに好ましい。シート状ゲルの幅や長さに関しては、その使用目的や場所、用途等に合わせて適宜選択すればよい。
【０１３０】
所望の形状の一体ゲル化型燃料組成物を作成する方法も、特に限定はなく、例えば、作成したい形状に合わせた容器中やセルの中でゲル化させる方法や、離型紙、フィルム、不織布等の上に、前記高分子化合物（１）や原料成分等と液体燃料との混合物を積層又はコーティング等の方法によりシート状としてゲルを作成する方法等を例示できる。
【０１３１】
また、この態様の燃料組成物には、必要に応じて他のゲル化剤（脂肪酸石鹸、ジベンザルソルビット、ヒドロキシプロピルセルロース、ベンジリデンソルビトール、カルボキシビニルポリマー、ポリエチレングリコール、ポリオキシアルキレン、ソルビトール、ニトロセルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、アセチルブチルセルロース、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ＡＢ樹脂、アクリル樹脂、アセタール樹脂、ポリカーボネート、ナイロン、フェノール樹脂、フェノキシ樹脂、ユリア樹脂、アルキッド樹脂、ポリエステル、エポキシ樹脂、フタル酸ジアリル樹脂、ポリアロマー等）、吸着剤（デキストリン、デキストラン、シリカゲル、シリカ、アルミナ、モレキュラーシーブ、カオリン、珪藻土、カーボンブラック、活性炭等）、増粘剤、結着剤、及び燃料を化学変換して非流動化させる物質からなる群から選ばれる１種又は２種以上を配合してもよい。これらは、それぞれの機能を発揮できるものであれば特に限定はなく、固体、液体のものを問わない。また、これらは、燃料組成物を作成する任意の段階で配合することができる。
【０１３２】
［３］燃料組成物からの燃料電池用燃料の放出方法
本発明においては、前述の［１］燃料電池用燃料の分子化合物を含む燃料組成物、あるいは［２］ポリマーに燃料電池用燃料を吸収させた燃料組成物等の燃料組成物から、燃料電池用燃料を放出させるに際し、この燃料組成物を水と接触させることにより燃料組成物中の燃料電池用燃料を水側に溶出させて燃料を取り出すことができる。
【０１３３】
この場合、水は燃料電池用燃料の水溶液であっても良い。また、燃料組成物と水との接触に当たり、加熱は特に必要とされず、常温で良いが、５０〜１５０℃程度に加熱しても良い。
【０１３４】
〔第三の実施形態〕
次に本発明の第三の実施形態について図３に基づいて説明する。本実施形態は基本的には図１に示す第一の実施形態と同じ構成を有するので、同一の構成には同一の符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０１３５】
図３においては、燃料流路５には、何も充填されておらず、排出部９に連通して有害物質を吸着あるいは包接可能な固体物質（以下、有害物質捕捉体という）７が充填された有害物質捕捉部１３が設けられている以外同様の構成を有する。
【０１３６】
このような構造の燃料電池システム１において、メタノール水溶液（メタノール＋Ｈ２Ｏ）を燃料供給部８から供給すると、燃料極３の触媒成分により水素イオン（Ｈ＋）と二酸化炭素（ＣＯ２）と電子（ｅ−）に転換され、電子（ｅ−）は電気的接続により外部回路Ａから、水素イオン（Ｈ＋）は電解質膜２を通過することでそれぞれ空気極４に導入され、排出部９からは、ＣＯ２、Ｈ２Ｏ及びメタノールが排出される。一方、空気極４では、吸入部１０から空気あるいは酸素（Ｏ２）が供給されると、この酸素（Ｏ２）が燃料極３で発生した水素イオン（Ｈ＋）及び電子（ｅ−）と反応して水を生じ、排出部１１からは上記反応に関与しなかった空気又は酸素（Ｏ２）と、水（Ｈ２Ｏ）とが排出される。このような反応において、燃料極３から空気極４に向かって電子が流れ流れ電力が取り出される。
【０１３７】
しかしながら、燃料極３でのメタノールの分解は必ずしも理想的に進むものではなく、ギ酸、ホルムアルデヒド、ギ酸メチル及び一酸化炭素などの有害物質が生成することがある。そこで、本実施形態においては、排出部９に連通して有害物質捕捉体７が充填された有害物質捕捉部１３を設けることにより、たとえ有害物質が発生したとしても排出部９内で有害物質捕捉体７に捕捉されるので、これらが排出部９から排出されるのが抑制されることになる。
【０１３８】
〔第四の実施形態〕
さらに本発明の第四の実施形態について図４に基づいて説明する。本実施形態は基本的には前述した第三の実施形態と同じ構成を有するので、同一の構成には同一の符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０１３９】
図４においては、さらに空気極４側の排出部１１に連通して有害物質を吸着あるいは包接可能な固体物質（以下、有害物質捕捉体という）が充填された有害物質捕捉部１４が設けられている以外同様の構成を有する。
【０１４０】
このように空気極４側の排出部１１に有害物質捕捉部１４を設けることにより空気極４で発生する有害物質も捕捉して、その排出を抑制することができる。
【実施例】
【０１４１】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、何ら以下の実施例に限定されるものではない。
【０１４２】
〔実施例１〕
図３に概略的に示すような直接メタノール型燃料電池システムにおいて、有害物質捕捉部１３に酸化カルシウム（１．０ｇ）を充填し、燃料として３質量％メタノール水溶液を燃料流路５から燃料極３に０．１ｍＬ／ｍｉｎで供給した。燃料極３を通過したメタノール水溶液は排出部９から排出され、排出液中に含まれるガスをドライアイストラップ（−７９℃，メタノールを冷媒に使用）で捕集した。なお、空気極の空気流量は１．０Ｌ／ｍｉｎに設定した。
【０１４３】
この試験条件の燃料電池でモーターを回転させ、２４時間稼動させた。試験後、ドライアイストラップに捕集された気体中の副生成物をガスクロマトグラフ（ホルムアルデヒド分析）及び高速液体クロマトグラフ（ギ酸分析）にて分析したところ、ホルムアルデヒド及びギ酸はいずれも検出されなかった。
【０１４４】
〔実施例２〕
図３に概略的に示すような直接メタノール型燃料電池システムにおいて、燃料流路５にメタノールを約１０質量％包接するメタノール包接化合物（ホスト化合物：１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン）４５ｇを充填し、イオン交換水を燃料流路５から燃料極３に０．１ｍＬ／ｍｉｎで供給した。排出液中に含まれるガスをドライアイストラップ（−７９℃，メタノールを冷媒に使用）で捕集した。なお、空気極の空気流量は１．０Ｌ／ｍｉｎに設定した。
【０１４５】
この試験条件の燃料電池でモーターを回転させ、２４時間稼動させた。試験後、ドライアイストラップに捕集された気体中の副生成物をガスクロマトグラフ（ホルムアルデヒド分析）及び高速液体クロマトグラフ（ギ酸分析）にて分析したところ、ホルムアルデヒド及びギ酸はいずれも検出されなかった。
【０１４６】
〔比較例１〕
実施例１において有害物質捕捉部１３に酸化カルシウムを充填しない以外は、実施例１と同条件で試験を行った。
【０１４７】
この試験条件の燃料電池でモーターを回転させ、２４時間稼動させた。試験後、ドライアイストラップに捕集された気体中の副生成物をガスクロマトグラフ（ホルムアルデヒド分析）及び高速液体クロマトグラフ（ギ酸分析）にて分析したところ、ホルムアルデヒド０．３ｍｇ及びギ酸０．７ｍｇが検出された。
【図面の簡単な説明】
【０１４８】
【図１】本発明の方法を適用した第一の実施形態に係る燃料電池システムの縦方向の断面図である。
【図２】本発明の方法を適用した第二の実施形態に係る燃料電池システムの縦方向の断面図である。
【図３】本発明の方法を適用した第三の実施形態に係る燃料電池システムの縦方向の断面図である。
【図４】本発明の方法を適用した第四の実施形態に係る燃料電池システムの縦方向の断面図である。
【符号の説明】
【０１４９】
１  燃料電池システム
７  有害物質を吸着可能な固体物質（有害物質捕捉体）
１２  メタノール包接化合物（燃料組成物、有害物質捕捉体）
２  電解質膜
３  燃料極（アノード）
４  空気極（カソード）
【図１】
2006286419.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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