(57)【要約】【課題】  セル内の異なる深度に含まれる粒子群の粒子量を簡易な構成によって測定できる粒子径分布測定方法を提供する。【解決手段】  本発明に係る粒子径分布測定方法は、暗視野顕微鏡４の集光領域を移動させることによって、セル２の異なる深度から各深度に含まれる粒子群によって散乱される散乱光を連続して集光する。集光された散乱光に基づいて光電変換手段６は電荷信号に変換し、画像解析手段７によって各深度における集光領域の粒子数および粒子数濃度、並びに、セル内の粒子群の粒子径分布が測定される。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
セル内を沈降する粒子群に光を照射し、該粒子群によって散乱された散乱光を集光して粒子径分布を測定する粒子径分布測定方法において、
集光領域を移動することによって、上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の上記散乱光を、連続して集光することを特徴とする粒子径分布測定方法。
【請求項２】
上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群の粒子数濃度に基づいて粒子径分布を測定することを特徴とする請求項１に記載の粒子径分布測定方法。
【請求項３】
上記セル内の異なる深度における集光領域は、互いに重複しないことを特徴とする請求項１または２に記載の粒子径分布測定方法。
【請求項４】
上記散乱光は、暗視野顕微鏡によって集光されることを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の粒子径分布測定方法。
【請求項５】
上記粒子群は、媒質に均一に分散した状態から沈降を開始することを特徴とする請求項１〜４の何れか１項に記載の粒子径分布測定方法。
【請求項６】
上記セル内の少なくとも３箇所の深度から、上記散乱光を集光することを特徴とする請求項１〜５の何れか１項に記載の粒子径分布測定方法。
【請求項７】
粒子群を含んだ媒質を導入する導入口を有するセルと、
上記セル内の粒子群に光を照射する光源と、
上記光源によって照射され、上記粒子群によって散乱された散乱光を集光する集光手段と、
上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の上記散乱光を、上記集光手段の集光領域を移動させることによって連続して集光し、粒子径分布を測定する解析手段と、を備えていることを特徴とする粒子径分布測定装置。
【請求項８】
上記集光手段は、上記散乱光を集光する集光部を１つ備えていることを特徴とする請求項７に記載の粒子径分布測定装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粒子径分布測定方法および粒子径分布測定装置に関し、詳細には、沈降する粒子群の散乱光を、集光領域を移動することによって、セルの異なる深度から連続して集光し、粒子径分布を測定する粒子径分布測定方法および粒子径分布測定装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
粒子径分布を粒子の沈降速度を測定することによって求める粒子径分布測定方法（所謂、沈降法）は、粒子がその大きさによって異なる沈降速度を有することを利用して粒子径分布を求める方法である。沈降法は、原理的に簡単で測定範囲も広いことから、広く用いられる方法である。
【０００３】
沈降法には、測定前に媒質中に粒子を均一に分散させておく均一分散沈降法と、測定開始時に媒質上面から一斉に粒子を沈降させる一斉沈降法があることが知られている。
【０００４】
均一分散沈降法は、まず、粒子が均一に懸濁した媒質（液相または気相）をセル内に導入し、粒子群を沈降させ、その粒子群に光を照射する。次に、セルあるいはセルの媒質上面から一定の深さに含まれる粒子群の量の多少を、光散乱強度や光吸収（光透過）量などによって測定し、測定した結果を解析することによって粒子径分布を求める（非特許文献１および２参照）。既往または市販の粒子径分布測定装置としては、非特許文献３に詳細に記載されている。
【０００５】
沈降法によって得られる粒子の大きさ（粒子径）は、媒質中での粒子の運動を表す運動方程式、後述する式（１）に記載のストークスの式に基づいているので、得られた粒子径から、液相中での粒子の動きや、気相中で浮遊・移動している粒子の動きなど実装置（液相の攪拌槽、晶折装置、集塵装置、粉黛空気輸送装置など）内の粒子群の挙動を予測することができる。したがって、沈降法によって得られた粒子径（沈降速度相当径またはストークス径と呼ばれている）は、工業的に有益である。
【０００６】
しかしながら、上述したような光散乱強度や光吸収（光透過）量を利用して測定される粒子径分布は、以下の理由から、精度が低いという問題がある。すなわち、光散乱の強度の大小や光吸収量の大小が、粒子濃度の多少と相関があることは確かであるが、例えば、粒子群が集合した状態で存在している場合と、分散した状態で存在している場合とによって、その強度や吸収量に差を生じるため、正確な測定ができず、測定精度は低いものとなる。
【０００７】
このような問題を解消した粒子径分布測定装置に、特許文献１に開示された粒度分布測定装置がある。特許文献１の粒度分布測定装置は、上記の光散乱強度や光吸収（光透過）量を利用した方法に代えて、粒子数を計数し、粒子（数）濃度（以下、これを絶対粒子濃度と呼ぶ）を求める方法を用いている。そのため、上記の方法と比較して、精度の高い粒度分布（粒子径分布）を得ることができる。
【０００８】
図４は、特許文献１の粒度分布測定装置における粒子数の計数方法の概略を示したものである。
【０００９】
特許文献１の粒度分布測定装置では、図４に示すように、粒子２２が均一に分散した溶媒２３を、試料測定セル２１に導入し、試料測定セル２１の上面から一定の深度ｈにおける粒子数測定基準水平面Ｓにおいて、粒子数を計数している。まず、溶媒２３および粒子２２を試料測定セ２１に導入した直後の状態（図中、ｔ＝０）にて粒子数測定基準水平面Ｓにおける粒子数を計数し、次に、所定時間が経過した後（図中、ｔ＝ｔ′）の粒子数測定基準水平面Ｓにおける粒子数を計数している。その後、計数した粒子数に基づいて絶対粒子濃度を求め、ストークスの式と併せて粒度分布（粒子径分布）を求めることができる。
【００１０】
しかしながら、特許文献１の粒度分布測定装置は、一定の深度ｈにおいて粒子数を計数しているため、その深度まで粒子が沈降するまでは測定を継続しなくてはならず、測定時間が長くなる等の問題が生じる。
【００１１】
そこで、特許文献２に記載された粒度分布測定装置は、特許文献１の問題を解決するため、図４における深さｈを浅くし、測定時間の短縮を実現している。
【００１２】
特許文献２の粒度分布測定装置については、非特許文献４にその詳細が記載されており、深さｈを１０００μｍ〜２０００μｍとすることによって、測定時間が１〜２分に短縮したと記載されている。
【非特許文献１】粉体工学会  編，「粉体工学便覧」第２版，日刊工業新聞社，１９９８年３月，ｐ１３−ｐ１７
【非特許文献２】化学工学会  編，「化学工学便覧」改訂六版，丸善株式会社，平成１１年２月，ｐ２４０−ｐ２４１，
【非特許文献３】エリック・キス（Erik Kiss）  著，「ディスパージョン−キャラクタライゼーション，テスティング  アンド  メジャーメント（DISPERSIONS, Characterization, Testing and Measurement）」，（米国），マーセル  デッカー株式会社（Marcel Dekker, Inc.），１９９９年，ｐ３４５−ｐ３９８
【非特許文献４】Ind. Eng. Chem., Fundam., Vol.14, No.1, 1975, pp 47-51
【非特許文献５】Particle and Particle system Characterization, 14, (1997) 267-271
【特許文献１】特公昭５３−２７６４０（公告日：１９７８年８月９日）
【特許文献２】特公平１−３５２９１（公告日：１９８９年７月２５日）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
しかしながら、特許文献２の粒度分布測定装置も所定の位置に設けた沈降状態測定面における粒子数を測定している。そのため、上述した特許文献１と同様、粒子が沈降状態測定面まで沈降するまで、測定を継続しなければならない。したがって、測定時間が長い。
【００１４】
ところで、沈降法により粒子径分布を測定している装置として、非特許文献５に記載の装置がある。非特許文献５の装置は、２０４８チャンネルの光レーザーによって沈降していく粒子群の粒子量を測定している。
【００１５】
非特許文献５の装置は、液面から２８．６ｍｍまでの深さを２０４８チャンネル配置した光レーザーによって測定している点では、精度が高いともいえるが、粒子群の量を光散乱強度で測定しているため、上述した理由から、正確な測定ができない。また、２０４８チャンネルを設けることにより、全粒子の沈降を待たずに測定を完了できるが、測定時間には５分を要する。
【００１６】
また、非特許文献５の装置は、２０４８チャンネルの光レーザーによって測定していることから、２０４８チャンネルの光レーザーと、これらのレーザーを受けるためのセンサーが必要となり、大規模な装置が必要となる。そのため、装置の大型化や装置の価格上昇が避けられない。
【００１７】
さらに、非特許文献５の装置は、気相中の粒子群を測定することができない。
【００１８】
そこで本発明は、上記の問題点に鑑みてなされたものであり、その目的は、セル内の異なる深度に含まれる粒子群の粒子量を簡易な構成によって測定できる粒子径分布測定方法および粒子径分布測定装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本発明に係る粒子径分布測定方法は、上述した課題を解決するために、セル内を沈降する粒子群に光を照射し、該粒子群によって散乱された散乱光を集光して粒子径分布を測定する粒子径分布測定方法において、集光領域を移動することによって、上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の上記散乱光を、連続して集光することを特徴としている。具体的には、上記セル内の少なくとも３箇所の深度から、上記散乱光を集光することが好ましい。
【００２０】
この方法によれば、集光領域を移動するという簡易な方法によって、セル内を沈降する粒子群の散乱光を、セルの異なる深度にて集光することができる。
【００２１】
従来の粒子径分布（粒度分布）測定では、特許文献１や特許文献２のように、散乱光を集光する位置を、セルの上面から特定の深度を有したところ（例えば、特許文献１の粒子数測定基準水平面Ｓ）に設けている。そのため、上述したような問題が生じる。
【００２２】
そこで、本発明に係る粒子径分布測定方法によれば、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群によって散乱された散乱光を、集光領域を移動することにより、連続して集光することができる。そのため、特許文献１や特許文献２の場合と比較して、粒子群が沈降する深度が短くても、良好な粒子径分布の測定を行うことができる。
【００２３】
したがって、特定の箇所にて散乱光を集光する従来の粒子径分布測定方法と比較して、散乱光の集光を上記箇所まで粒子が沈降するまで継続する必要がなく、粒子径分布測定に要する時間を大幅に短縮することができる。
【００２４】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法によれば、例えば、非特許文献５に記載された装置を用いるように、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群の上記散乱光に対して、それぞれの散乱光を別々の集光手段によって集光するような構成とする必要がない。本発明に係る粒子径分布測定方法では、セル内における集光領域を移動することによって、非特許文献５に記載された装置と同様、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群によって散乱された散乱光を集光することができる。
【００２５】
したがって、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群の上記散乱光を集光するためのレーザーやセンサーを必要とする従来の粒子径分布測定装置を用いた粒子径分布測定方法と比較して、簡易な方法において、同様の効果を実現することができる。
【００２６】
なお、本発明に係る粒子径分布測定方法は、集光領域を移動することによって、各深度の散乱光を集光しているため、セルの異なる深度における各粒子群の集光には若干の時間差が生じる。具体的には、この「時間差」は、粒子群の最大の沈降深度や、集光領域の数にもよるが、例えば、後述する実施例では、最初に集光する領域から、最後に集光する領域までの間の距離を６００μｍとして、その間を８箇所にて集光する構成とした場合では、最初に集光する領域から、最後に集光する領域までの間を約１．０秒で集光している。しかしながら、後述する実施例（図３）に示しているように、この「時間差」が測定結果に何ら影響しないことが発明者によって示された。すなわち、後述する実施例（図３）にて示しているように、本発明の粒子径分布測定方法によって得られたタバコ粒子の粒子径分布は、非特許文献４において示されているタバコ粒子の粒子径分布の測定結果と略同一の測定結果が得られた。
【００２７】
したがって、本発明の粒子径分布測定方法を適用するにあたり生じる時間差は、測定に何ら影響を与えることなく、良好な粒子径測定を実現することができ、各深度に含まれる粒子群の散乱光を同時に測定する非特許文献５の装置と同じ効果を得ることができる。
【００２８】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群の粒子数濃度に基づいて粒子径分布を測定することが好ましい。
【００２９】
これにより、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記の効果に加えて、精度の高い粒子径分布測定を実現することができる。
【００３０】
すなわち、本発明の粒子径分布測定方法は、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群の上記散乱光を集光して、粒子数を計測し、各深度における粒子数濃度を求めることにより粒子径分布を測定する方法である。上述した理由から、沈降法を用いて粒子径分布を測定する場合は、光散乱強度や光吸収（光透過）量を用いて測定するよりも、粒子数を用いて測定するほうが精度の高い粒子径分布測定を実現できる。
【００３１】
したがって、本発明の粒子径分布測定方法を用いることにより、短時間で、かつ、精度の高い粒子径分布測定を実現することができる。
【００３２】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記セル内の異なる深度における集光領域は、互いに重複しないことが好ましい。
【００３３】
これにより、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記セル内の異なる深度にて、集光領域に含まれる上記粒子群の散乱光を集光する場合であっても、異なる深度にて集光される散乱光は互いに重複しない。
【００３４】
したがって、本発明に係る粒子径分布測定方法は、効率的に散乱光を集光することができるとともに、正確な粒子数濃度を求めることできる。すなわち、精度の高い粒子径分布の測定を実現することができる。
【００３５】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記散乱光が、暗視野顕微鏡によって集光されることが好ましい。
【００３６】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記粒子群が、媒質に均一に分散した状態から沈降を開始することが好ましい。
【００３７】
また、本発明に係る粒子径分布測定装置は、粒子群を含んだ媒質を導入する導入口を有するセルと、上記セル内の粒子群に光を照射する光源と、上記光源によって照射され、上記粒子群によって散乱された散乱光を集光する集光手段と、上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の上記散乱光を、上記集光手段の集光領域を移動させることによって連続して集光し、粒子径分布を測定する解析手段と、を備えていることを特徴としている。また、上記集光手段は、上記散乱光を集光する集光部を１つ備えていることが好ましい。
【００３８】
上述した構成とすることにより、上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の散乱光を、集光領域を移動させることによって、連続して集光し、粒子径分布を測定することができる。したがって、集光領域を移動させるという簡易な構成の装置によって、精度の高い粒子径分布測定を実現することができる。
【００３９】
溶媒に分散した粒子の大きさと沈降速度との関係から粒子径分布を求める場合、上述した理由から、粒子径分布の測定は、光散乱強度や光吸収（光透過）量による測定よりも粒子数を測定するほうが好ましい。粒子数を測定する場合に、従来は、セル内のある特定の位置（水平面）でのみ粒子数を測定していたが、上述した問題点があった。
【００４０】
そこで、本発明に係る粒子径分布測定装置は、上記解析手段を備えることによって、上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の上記散乱光を、上記集光手段の集光領域を移動させることによって連続して集光し、粒子径分布を測定することができる。
【００４１】
したがって、一箇所において粒子数を測定する従来の場合と比較して、測定時間が大幅に短縮でき、かつ、精度の高い粒子径分布を測定することができる。
【００４２】
また、上記集光手段の集光領域を移動させることによって、上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の上記散乱光を連続して集光することができるため、セル内の異なる深度から散乱光を集光するために、それぞれの深度に対応する集光手段を設ける必要がない。すなわち、本発明に係る粒子径分布測定装置は、簡易な構成で、精度の高い粒子径分布を測定することができる。
【発明の効果】
【００４３】
本発明に係る粒子径分布測定方法は、以上のように、セル内を沈降する粒子群に光を照射し、該粒子群によって散乱された散乱光を集光して粒子径分布を測定する粒子径分布測定方法において、集光領域を移動することによって、上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の上記散乱光を、連続して集光することを特徴としている。
【００４４】
本発明に係る粒子径分布測定方法によれば、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群によって散乱された散乱光を、集光領域を移動することにより、連続して集光することができる。そのため、特許文献１や特許文献２の場合と比較して、粒子群が沈降する深度が短くても、良好な粒子径分布の測定を行うことができる。
【００４５】
したがって、特定の箇所にて散乱光を集光する従来の粒子径分布測定方法と比較して、散乱光の集光を上記箇所まで粒子が沈降するまで継続する必要がなく、粒子径分布測定に要する時間を大幅に短縮することができる。
【００４６】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法によれば、セル内における集光領域を移動することによって、非特許文献５に記載された装置と同様、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群によって散乱された散乱光を集光することができる。そのため、例えば、非特許文献５に記載された装置を用いるように、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群の上記散乱光に対して、それぞれの散乱光を別々の集光手段によって集光するような構成とする必要がない。
【００４７】
したがって、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群の上記散乱光を集光するためのレーザーやセンサーを必要とする従来の粒子径分布測定装置を用いた粒子径分布測定方法と比較して、簡易な方法において、同様の効果を実現することができる。
【００４８】
また、本発明に係る粒子径分布測定装置は、以上のように、粒子群を含んだ媒質を導入する導入口を有するセルと、上記セル内の粒子群に光を照射する光源と、上記光源によって照射され、上記粒子群によって散乱された散乱光を集光する集光手段と、上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の上記散乱光を、上記集光手段の集光領域を移動させることによって連続して集光し、粒子径分布を測定する解析手段と、を備えていることを特徴としている。
【００４９】
上述した構成とすることにより、本発明に係る粒子径分布測定装置は、上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の上記散乱光を、上記集光手段の集光領域を移動させることによって連続して集光し、粒子径分布を測定することができる。
【００５０】
したがって、一箇所において粒子数を測定する従来の場合と比較して、測定時間が大幅に短縮でき、かつ、精度の高い粒子径分布を測定することができる。
【００５１】
また、上記集光手段の集光領域を移動させることによって、上記セル内の深度の異なる集光領域に含まれる粒子群の上記散乱光を連続して集光することができるため、セル内の異なる深度から散乱光を集光するために、それぞれの深度に対応する集光手段を設ける必要がない。すなわち、本発明に係る粒子径分布測定装置は、簡易な構成で、精度の高い粒子径分布を測定することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００５２】
本発明の実施の一形態について図１ないし図３に基づいて説明すれば、以下の通りである。しかしながら、本発明はこれに限定されるものではない。
【００５３】
粒子径を計測する方法として、従来より、ふるい分けや顕微鏡観察などで得られる粒子の幾何学的な情報のほか、光の回折や散乱などの物理現象や沈降速度をはじめとした粒子の動力学的性質など、粒子径に依存する物理量が利用された方法がある。これらは、粒子によって引き起こされる間接的な物理学的変化量や、間接的な幾何学的変化量を粒子径分布に換算する方法である。
【００５４】
これらの方法のうち、顕微鏡観察によって粒子径を求める方法では、粒子が球形であれば、ある程度の精度で粒子径を求めることができる。しかしながら、一般的に測定しようとする粒子は、球形ではなく、非球形粒子であるため、顕微鏡観察での正確な粒子径の測定は困難である。
【００５５】
粒子径分布を粒子の沈降速度を測定することによって求める粒子径分布測定方法（所謂、沈降法）は、粒子がその大きさによって異なる沈降速度を有することを利用して粒子径分布を求める方法である。沈降法は、原理的に簡単で測定範囲も広いことから、広く用いられる方法である。
【００５６】
図１は、本発明の一実施形態に係る粒子径分布測定方法に用いる粒子径分布測定装置の構成を示した概略図である。図１に示す粒子径分布測定装置１は、多種の粒子径が混在した粒子群を、沈降法によって沈降させることによって、粒子径分布を求め、粒子径の統計をとることができる。具体的には、媒質中を沈降する粒子の大きさと沈降速度との関係から、多種の粒子径が混在した粒子群を、粒子径分布に換算する。
【００５７】
具体的には、本発明の一実施形態に係る粒子径分布測定方法は、粒子径分布を測定したい粒子群を媒質に均一に分散させる均一分散沈降法によって測定する。粒子径分布測定装置１の光源３から媒質中に光を照射して、粒子によって散乱させ、その散乱光を用いて粒子数を計数し、粒子径分布を測定する。
【００５８】
そのため、図１に示すように、本実施の形態の粒子径分布測定装置１は、セル２と、光源３と、暗視野顕微鏡（集光手段）４と、駆動手段５と、光電変換手段６と、画像解析手段（解析手段）７と、バルブ（導入口）８・９とを備えている。
【００５９】
図１に示すように、セル２の上面側に配置された光源３から、光が媒質中に入射し、粒子群によって散乱された散乱光が、セル２の上面側に配置された暗視野顕微鏡４に集光される配置になっている。上記暗視野顕微鏡４には、レンズ（集光部）１０が１つ設けられており、このレンズ１０を介して上記散乱光を集光する。上記暗視野顕微鏡４は、セル２内の異なる深度から上記散乱光を集光することができるように、駆動手段５によって移動できるように構成されている。暗視野顕微鏡４によって集光された上記散乱光は、光電変換手段６によって電荷に変換されて出力され、電荷を入力した画像解析手段７によって種々の画像解析および、粒子数の計測、並びに、粒子径分布が測定される。
【００６０】
上記セル２は、後述する溶媒を導入する容器である。上記セル２は、光源３から出射される光が入射し、かつ、粒子による散乱光が暗視野顕微鏡４へ入射できるようにその面２ａ（以下、この面を光入射面２ａと呼ぶ）が透明ガラスによって構成されている。光入射面以外の面は、光を吸収するように黒塗りガラスから構成されている。さらに、上記黒塗りガラスのうち、上記光入射面に対向する面２ｂ（以下、この面を対向面２ｂと呼ぶ）は、光吸収部材によって構成されている。
【００６１】
上記光入射面２ａを透明ガラスにすることにより、光源３が出射する光を効率的に媒質内に入射させることができる。上記光入射面２ａ以外の面が黒塗りガラスによって構成されていることによって、セルの外側からの光を遮光することができ、光源３から出射された光のみを用いて粒子の散乱光を測定することができる。また、上記対向面２ｂが光吸収部材で構成されていることにより、セル２内の媒質中に入射し、媒質中を沈降する粒子群に照射されなかった光が、上記対向面２ｂに照射された場合であっても、その光が上記対向面２ｂで反射されることがない。もし、上記対向面２ｂによって光が反射されると、その反射光が、暗視野顕微鏡４によって集光されるため、粒子径分布測定に影響し、誤差を生じることになる。したがって、上記対向面２ｂを光吸収部材によって構成することによって、対向面２ｂに照射される光は吸収され、上述したような粒子径分布測定に影響を及ぼすことがなく、良好な、測定精度の高い粒子径分布測定を行うことができる。
【００６２】
上記セル２の光入射面２ａに構成される部材は、上記透明ガラス板に限定されるものではなく、光透過性の高く、かつ、光を拡散しない部材であればよく、（メタ）アクリル樹脂、ポリカーボネイト、塩化ビニル樹脂等の透明合成樹脂部材を用いることができる。
【００６３】
上記光吸収部材としては、光を反射するものでなければ特に限定されるものではないが、例えば、木材、塗工紙などの天然部材、前記透明合成樹脂部材、金属部材、複合部材に、必要に応じて、添加剤、着色剤、塗料などで黒色に着色したものを用いることができる。
【００６４】
上記セル２の大きさとしては、特に限定されるものではないが、後述する実施例にて示すように、本発明に係る粒子径分布測定方法は、６００μｍの深度があれば粒子径分布を測定することができることと、光吸収部材からの光反射の影響を除くことのために、セル２の沈降方向への深さ（高さ）は、８００μｍ以上であればよい。
【００６５】
このように、上記粒子径分布測定装置１は、従来の粒子径分布測定装置（粒度分布測定装置）と比較して上記光入射面２ａと対向面２ｂとの間の距離が短い。これは、後述するように、粒子径分布測定装置１に備えられた暗視野顕微鏡４が、セル２内における集光領域を移動するためである。暗視野顕微鏡４が集光領域を移動することによって、暗視野顕微鏡４は、セル２の異なる深度から、それぞれの深度に含まれる粒子群の散乱光を連続して集光することができる。そのため、上記光入射面２ａと対向面２ｂとの間を、従来と比較して短くした場合であっても、従来と同様の精度の高い粒子径分布測定ができる。さらに、上記光入射面２ａと対向面２ｂとの間を短くすることによって、測定時間を大幅に短縮することができる。
【００６６】
なお、上記セル２は、その形状に制限はなく、粒子群が均一に分散した媒質が外部からの刺激（衝撃等）によって流動することないように安定して媒質を保持することができ、かつ、暗視野顕微鏡４によって粒子の散乱光を正確に集光することができる形状であればよい。
【００６７】
上記バルブ８・９は、上記セル２の両側に備えられており、セル２内に媒質を導入したり、排出したりする場合に用いる。図１においては、バルブ８が、媒質をセル２内に導入する弁であり、バルブ９が媒質をセル２内から導出する弁である。上記バルブ８・９の種類や設置位置は特に限定するものではなく、玉形弁、仕切弁、バタフライバルブ等のバルブを用いることができる。
【００６８】
また、上記バルブ８・９は、上記セル２と一体型のものであってもよく、上記セル２に接続されたチューブ等の導管を介して設けられる構成であってもよい。さらに、上記バルブ８・９における上記セル２接続側とは反対側に、シリンジ等の別の構成部材が接続できるような形状になった構成であってもよい。
【００６９】
上記光源３は、上記セル２内の媒質中に分散した粒子に光を照射するために備えられており、図１に示す粒子径分布測定装置１では、光源３は、出射した光がセル２の上記光入射面２ａに入射するように、暗視野顕微鏡４の横に設けられている。上記光源３としては、媒質中に分散した粒子群に照射して、散乱する光を出射するものであればよく、例えば、白熱電球、ハロゲンランプ、キセノンランプ、発光ダイオード、蛍光灯などの可視光源、赤外光源、紫外光源、レーザー光源などを用いることができる。中でも、可視光源、レーザー光源は、集光装置が簡便な装置を適用できることから好ましく、とりわけ、発熱量の少ない光源が、媒質の対流を抑制する傾向にあることから好ましい。
【００７０】
なお、図１に示す粒子径分布測定装置１では、光源３と暗視野顕微鏡４とは、一体型となった構成を例示している。この例示された構成が粒子群を明瞭に受像できることから好ましい。
【００７１】
上記暗視野顕微鏡４は、上記光源３から出射された光のうち、上記セル２内の媒質に分散した粒子群によって散乱した散乱光を集光する集光手段である。一般的に、暗視野顕微鏡は、被観察物に照射された光が該被観察物によって反射した光を観察することができる顕微鏡である。本実施の形態の粒子径分布測定装置１は、暗視野顕微鏡４を備え、粒子による光源３から出射された光の散乱光を集光し、この集光した散乱光を、後述する光電変換手段６に受光させる。
【００７２】
上記暗視野顕微鏡４は、上述したように、上記セル２の光入射面に対向する位置にレンズ１０を１つ備えている。上述した上記セル２内の媒質に分散した粒子によって散乱した散乱光は、上記レンズ１０を介して集光される。上記レンズ１０は、粒子の大きさ等の測定条件の変化に適用するために、種々の倍率のレンズと交換可能である。
【００７３】
上記暗視野顕微鏡４としては、具体的には、限外顕微鏡が挙げられる。
【００７４】
上記駆動手段５は、上記暗視野顕微鏡４が、セル２内の異なる深度から、各深度に含まれる粒子群の上記散乱光を集光することができるように、該暗視野顕微鏡４を上記セル２の深度方向に沿って、双方向に移動する。詳細は後述する。
【００７５】
上記駆動手段５は、上記画像解析手段７に接続されており、暗視野顕微鏡４の移動は、該画像解析手段７によって駆動手段５を介して制御される。上記駆動手段５としては、ステッピングモーター、および、タイミングベルトなどで位置決めができる装置（ドットプリンターの機構のように）等を用いることができる。
【００７６】
光電変換手段６は、暗視野顕微鏡４によって集光された粒子の散乱光を受光し、電荷信号に変換する手段である。変換した電荷信号は、上記画像解析手段７に出力される。
【００７７】
上記光電変換手段６は、散乱光を受光し、電荷信号に変換する機能を有するものであればよく、例えば、ＣＣＤ（ｃｈａｒｇｅ  ｃｏｕｐｌｅｄ  ｄｅｖｉｃｅ）やＣＭＯＳ（Ｃｏｍｐｌｅｍｅｎｔａｒｙ  Ｍｅｔａｌ  Ｏｘｉｄｅ  Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ）などの受光素子を備えたカメラを用いることができる。
【００７８】
上記画像解析手段７は、上記駆動手段５および光電変換手段６に接続されており、暗視野顕微鏡４の移動を、駆動手段５を介して制御するとともに、光電変換手段６から出力された電荷信号に基づいて、上記セル２内の各沈降深度における粒子数を計数し、絶対粒子濃度を求め、粒子径分布を測定する。詳細は後述する。
【００７９】
次に、上述した構成を備えた上記粒子径分布測定装置１の動作について、以下に説明する。
【００８０】
本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記媒質が、粒子群が懸濁した液体であるハイドロゾルであってもよく、粒子群が浮遊した気体であるエアロゾルであっても適用することができる。まず、媒質および粒子について以下に説明する。
【００８１】
媒質の種類は、分散させる粒子の種類によって適宜設定する。具体的には粒子に対して不活性な媒質が用いられ、例えば、水、有機溶媒などの液体；空気、窒素、二酸化炭素などの不活性気体等を用いることができる。
【００８２】
本発明の粒子径分布測定方法において測定可能な粒子径範囲としては、下限値を、約０．０１μｍとすることが好ましい。これは、本発明に係る粒子径分布測定方法が、散乱光に基づいて粒子数および粒子径分布を測定する方法であるため、上記散乱光を暗視野顕微鏡４によって良好に集光しなければならないことを考慮しなければならない。そのため、約０．０１μｍを測定可能な粒子径の下限値とすることが好ましい。
【００８３】
しかしながら、媒質がエアロゾルの場合は、ブラウン拡散の影響を考慮しなくてはならないため、粒子径の下限値は、さらに小さく、約０．４μｍとすることが好ましい。
【００８４】
粒子径の上限値については、沈降の深さや、粒子密度や、媒質の粘度にもよるため、下記の値に限定されるものではないが、例えば、後述する実施例のようにセルの光入射面と対向面との間、すなわちセル２の深度が２ｍｍのセルを用いる場合は、媒質がハイドロゾルおよびエアロゾルの場合双方とも、粒子径の上限値を約３０μｍとすることができる。
【００８５】
また、媒質中の絶対粒子濃度の範囲については、後述する集光領域内に、粒子が少なくとも１０個程度は存在する必要がある。これは、沈降する粒子群の各沈降深度における散乱光を測定する本発明の場合、絶対粒子濃度があまりに低いと、沈降とともに各沈降深度の何れかの深度に粒子数がゼロとなるところが生じるためである。各沈降深度の集光領域に適度な粒子量が存在しないと、粒子径分布測定の精度が低くなってしまう。そのため、各集光領域には、粒子が少なくとも１０個程度は存在する必要がある。なお、絶対粒子濃度の算出方法については、後述する。
【００８６】
また、絶対粒子濃度の上限値については、公知文献（非特許文献４）にも記載されている通り、１×１０１５個／ｍ３までとすることが好ましい。この理由としては、絶対粒子濃度が高くなりすぎると粒子のブラウン運動による凝集が進行しやすくなるためである。
【００８７】
上記媒質中への粒子の分散法は、例えば、非特許文献１に記載されている既知の分散方法を用いて分散することができる。
【００８８】
具体的には、上記バルブ９を閉鎖し、上記バルブ８を開放して、粒子が分散した媒質を上記セル２に導入し、媒質の導入が完了すると、バルブ８を閉鎖する方法などが挙げられる。
【００８９】
なお、媒質の導入方法は、上記に限定されるものではなく、例えば、バルブ９を開放して吸引ポンプに接続し、吸引によって媒質をセル２内に導入する方法であってもよい。
【００９０】
本発明の粒子径分布測定方法では、媒質のセル２への導入が完了し、上記バルブ８が閉鎖されると、閉鎖と同時に、画像解析手段７の制御によって暗視野顕微鏡４と、駆動手段５と、光電変換手段６とが作動する。これらが作動すると、暗視野顕微鏡４および駆動手段５によって媒質に均一に分散した粒子群の散乱光が集光される。詳細は後述する。
【００９１】
なお、粒子群に照射する光を出射する上記光源３は、バルブ８が閉鎖されるまでの間に点灯し、粒子に光を照射する構成であればよく、バルブ８の閉鎖と同時に点灯するものであってもよい。
【００９２】
本発明の粒子径測定方法について、画像解析手段７の制御による暗視野顕微鏡４および駆動手段５の動作に基づいて、図２を用いて詳細に説明する。
【００９３】
図２は、粒子径分布測定装置１に備えられた暗視野顕微鏡４による、集光動作を示す図である。
【００９４】
図１において、上記画像解析手段７の制御を受けると、駆動手段５は、該暗視野顕微鏡４とセル２との距離が変化するように暗視野顕微鏡４を連続的に移動させることができる。具体的には、暗視野顕微鏡４の集光領域が、セル２内の異なる深度に連続的に移動することができるように、駆動手段５は暗視野顕微鏡４を連続的に移動させることができる。これにより、図２に示すように、暗視野顕微鏡４とセル２との距離が変化し、暗視野顕微鏡４の集光領域が、セル２内の異なる深度に移動することによって、セル２内の各深度に含まれる粒子群の散乱光を連続して集光することができる。
【００９５】
なお、図２では、暗視野顕微鏡４の集光領域が、セル２の光入射面２ａ付近から、対向面２ｂ方向へ移動している。しかしながら、本発明に係る粒子径分布測定方法は、この方向に限定されるものではない。すなわち、セル２の対向面２ｂ付近から、光入射面２ａ方向へ移動する構成であってもよい。
【００９６】
暗視野顕微鏡４における集光領域は、図２に示すように、所定の深度Ｈを有している。すなわち、暗視野顕微鏡４における集光領域は、所定の体積（視野体積）を有している。
【００９７】
上記所定の深度Ｈは、たとえば、レンズ１０の倍率などの暗視野顕微鏡４の能力、沈降する深さの全長、粒子密度等によって適宜設定することができる。例えば、後述する実施例においては、深度Ｈを１５μｍとしている。なお、暗視野顕微鏡４の集光領域は、上述したように所定の体積を有しているが、粒子群の沈降方向に対して鉛直方向に広がる面積も、上記所定の深度Ｈと同じく、適宜設定することができる。上記所定の面積についても、暗視野顕微鏡４の能力、例えば、レンズ１０の倍率などによって適宜設定することができ、例えば、後述する実施例では、２０ｍｍ×３０ｍｍの面積を有している。
【００９８】
本発明の粒子径分布測定方法は、上記視野体積が暗視野顕微鏡４の移動とともに、セル２内を移動し、各深度における集光領域に含まれる粒子群の散乱光が暗視野顕微鏡４によって集光される。そこで、何箇所の深度から集光するか（集光数）については、集光数が多いほど精度の高い測定を行うことができるため、出来るだけ細かく設定することが好ましいが、２箇所以下になると、精度の高い測定を実現することが難しくなるため、少なくとも３箇所の深度にて散乱光を集光することが好ましい。また、セル２の異なる深度における連続する前後の視野体積は互いに重複しないことが好ましい。視野体積は互いに重複することがなければ、重複部分に存在する粒子を重複して計数することがなくなり、正確な粒子数が計測でき、正確な絶対粒子濃度を測定することができる。したがって、視野体積が互いに重複することがないように、集光数を沈降方向に対して出来るだけ細かく設定しておくことにより、正確、かつ、精度の高い粒子径分布を測定することができる。例えば、後述する実施例では、セル２の光入射面２ａから粒子群の沈降方向に沿って６００μｍまでの深度の範囲で、８箇所の集光数を設けている。
【００９９】
なお、後述するように、暗視野顕微鏡４は、粒子が均一に分散した状態で各深度の散乱光を集光し、所定の時間が経過した後、再度各深度の散乱光を集光する構成であるが、粒子が均一に分散した状態において集光する場合の上記集光数と、所定の時間が経過した後に集光する場合の上記集光数は、必ずしも一致させる必要はない。すなわち、本実施の形態においては、粒子が均一に分散した状態では、粒子は媒質中に均一に分散している状態であるから、何れの沈降深度において散乱光を集光しても集光量は均一であることは予測できる。したがって、粒子が均一に分散した状態において集光する場合の集光数は、所定の時間が経過した後に集光する場合の集光数よりも少なくした構成であってもよい。
【０１００】
暗視野顕微鏡４は、上述したように、上記バルブ８が閉鎖されると同時に作動する。本実施の形態では、暗視野顕微鏡４の集光領域は、図２に示すように、セル２の光入射面２ａ側から、セル２の深度方向に沿って移動し、粒子群の散乱光をセル２の各深度から光入射面２ａを通して集光する。この状態を図２の（ａ）に示している。図２（ａ）は、粒子群が媒質中に均一に分散している状態、すなわち、沈降時間は０である状態（ｔ＝０）を示している。
【０１０１】
本発明に係る粒子径分布測定方法は、このように、上記集光領域を移動することによって、セル２の各深度に含まれる粒子群の散乱光を集光している。そのため、セル２の異なる深度における集光には若干の時間差が生じる。この「時間差」は、粒子群の最大の沈降深度や、集光領域の数（集光数）によって違いがあるが、例えば、後述する実施例では、セル２の光入射面２ａからの深度を６００μｍとして、その間を８箇所にて集光する構成とした場合では、最初に集光する領域から、最後に集光する領域までの間に約１．０秒の時間差が生じる。しかしながら、後述する実施例（図３）にて示しているように、発明者によって、この「時間差」が測定結果に何ら影響がないことがわかった。すなわち、後述する実施例（図３）にて示しているように、本発明の粒子径分布測定方法によって得られたタバコ粒子の粒子径分布は、非特許文献４において示されているタバコ粒子の粒子径分布の測定結果と略同一の測定結果が得られた。当該「時間差」は短いほど好ましいが、通常、０．１〜２秒程度である。
【０１０２】
したがって、本発明の粒子径分布測定方法を適用するにあたり生じる時間差は、測定に何ら影響を与えることなく、良好な粒子径測定を実現することができる。
【０１０３】
粒子径分布測定装置１は、図２（ａ）に示した状態（ｔ＝０）において暗視野顕微鏡４が各沈降深度における集光を完了すると、画像解析手段７の制御により、暗視野顕微鏡４は、所定の時間、待機状態となる。媒質内に均一に分散していた粒子群は、上記所定の時間内に、重力によって自然沈降する。暗視野顕微鏡４は、その間、初期の位置、すなわちセル２の光入射面２ａ付近に集光領域が位置するように移動し、そこで待機する。
【０１０４】
粒子径分布測定装置１は、暗視野顕微鏡４が待機状態となって、上記所定の時間（ｔ＝ｔ″）がたつと、再び画像解析手段７の制御により暗視野顕微鏡４および駆動手段５を作動し、上記と同様に、暗視野顕微鏡４が、その集光領域をセル２の光入射面２ａ付近から６００μｍの深度まで、８箇所にて集光するように移動する。この状態を図２の（ｂ）に示している。図２（ｂ）は、粒子群が媒質中に均一に分散した状態から沈降を開始してｔ″秒後の状態、すなわち沈降時間がｔ″秒（ｔ＝ｔ″）の時の状態を示している。
【０１０５】
粒子は、その径の大小によって沈降速度に差がある。そのため、所定の時間を経た粒子群は、粒子径の大小によって様々な沈降深度に存在しており、所定の時間を経て、再度、暗視野顕微鏡４が各沈降深度から散乱光を集光することによって、粒子径の違いによって沈降深度が分かれた状態の粒子群の散乱光を集光することができる。
【０１０６】
なお、上記所定の時間は、沈降深度や、粒子の種類（予想できる範囲の粒子径）や、媒質の粘度や、粒子密度によって適宜設定することができる。例えば、タバコ粒子（粒子径は約１μｍ）を用いてその粒子径分布を測定する場合、沈降深度を６００μｍとし、媒質に空気を用いた場合では、タバコ粒子群が均一に媒質に分散した状態から開始して、１０秒を経過したところ（ｔ＝１０秒）で、その粒子の大きさ（粒子径）の違いによって、様々な沈降深度を示している。
【０１０７】
暗視野顕微鏡４によって集光された各沈降深度の粒子の散乱光は、光電変換手段６に入射する。光電変換手段６によって受光された散乱光は、電荷信号に変換される。変換された電荷信号は、画像解析手段７へ出力される。
【０１０８】
上記画像解析手段７では、入力した電荷信号に基づいて、粒子数の計数および、粒子径分布が求められる。以下に、画像解析手段７による処理について具体的に説明する。
【０１０９】
上記画像解析手段７に、セル２の各深度における集光領域（視野体積）内の電荷信号が光電変換手段６から入力されると、この電荷信号に基づいて、各視野体積の粒子画像が形成される。各視野体積の粒子画像が形成されると、それらの画像に対して画像処理が行われる。例えば、二値化処理が上記画像処理に相当する。二値化処理による粒子画像の処理について概略を説明する。
【０１１０】
セル２の各深度における視野体積内から得られた粒子画像には、複数の粒子が含まれている。二値化処理では、複数の粒子を含んだ画像のうち、予め設定していた閾値（スレッシュホールド）に基づいて、粒子数の計数に採用する粒子（画像）を選別することができる。すなわち、視野体積内には、その深度Ｈの間に様々な状態の粒子が存在している。具体的には、ある粒子は視野体積内にその全体が含まれているものと、別の粒子は僅かに該視野体積内に含まれているものとがある。そこで、例えば、二値化処理のような画像処理によって、様々な状態で存在している粒子の画像の中から、後の粒子数の計数に用いる粒子を選別（抽出）することことができる。これにより、セル２の各深度から得たそれぞれの粒子画像を用いて粒子径分布を測定する場合であっても、各視野体積間で測定誤差が生じることがない。したがって、精度の高い粒子径分布を測定できる。
【０１１１】
上記では、二値化処理について説明したが、光電変換手段６から得られた電荷信号に基づいた粒子画像への画像処理はこれに限定されるものではない。
【０１１２】
具体的には、カラーあるいは銀塩写真として撮影したのち、コンピュータで画像処理して粒子径分布を測定する方法が例示される。ここで、画像処理については、上記機能を有する市販の画像処理ソフトを使用すればよい。具体的には、スキャナーを用いて写真をＢＭＰやＴＩＦＦなどのファイル形式で画像取り込みソフトを使ってデジタルデータとして取り込み、高解像度画像処理解析システム「ＳＡＬＴ」（三谷商事株式会社製）、Ｖ１０ＬＡＢ ｆｏｒ ｗｉｎ９５（東洋紡株式会社製）、Ｕｌｔｉｍａｇｅ（Ｍａｃ）、（株式会社ソリューションシステムズ製）などの市販の画像処理ソフトを使用して、粒子数を求めることができる。
【０１１３】
粒子数の計数は、上述した画像処理と同様に、画像解析手段７に備えられた解析ソフトを用いて計数されるものであってもよい。また、測定者の目視によって計数するものであってもよい。
【０１１４】
したがって、画像解析手段７は、画像表示機能を備えたものであってもよい。測定者は、表示された粒子画像を観察（目視）することにより、粒子数を計数することができる。
【０１１５】
粒子径分布を測定するためには、次に積算ふるい下Ｄ（％）を算出する。
【０１１６】
積算ふるい下Ｄ（％）が求められる。積算ふるい下Ｄ（％）の算出式を下記の式（１）に示す。
【０１１７】
【数１】
2006047064.tif 000003
【０１１８】
なお、Ｎは各深度における粒子数であり、Ｎ０ａｖは粒子が媒質中に均一に分散している状態における粒子数平均値を表す。
【０１１９】
上記Ｎ０ａｖは、媒質中に粒子が均一に分散している状態において、上述した画像処理が施されて算出された各視野体積の粒子数を平均することによって求められる。
【０１２０】
次に、粒子径分布を測定するために、画像解析手段７において次の解析処理が行われる。
【０１２１】
沈降法により粒子径分布を求める場合において、上述したように、ストークスの式によって粒子径分布を求めることができる。
【０１２２】
ストークスの式を、下記の式（２）に示す。
【０１２３】
【数２】
2006047064.tif 000004
【０１２４】
なお、上記式（２）において、ｈは深度（メートル（ｍ））、ｔは沈降時間（秒）、ｇは重力加速度（ｇ＝９．８ｍ／ｓ２）、ρｐは粒子密度、ρｆは液体または気体の密度、ｄｐは粒子径、μ液体または気体の粘度を表す。
【０１２５】
上記Ｃは補正係数であり、媒質が液体の場合はＣ＝１、気体の場合は、下記の式（３）で与えられる。
【０１２６】
【数３】
2006047064.tif 000005
【０１２７】
なお、上記式（３）において、λは気体の平均自由行程であり、例えば、２０℃の空気であれば、λ＝０．０６６５μｍで与えられる。
【０１２８】
例えば、媒質が空気の場合であって、温度が２０℃である場合、上記式（２）において、ρｆ＝１．２０５ｋｇ／ｍ３であり、μ＝１．８３２×１０−５Ｐａｓである。
【０１２９】
以上のように、式（２）に示したストークスの式によって、各深度の視野体積に含まれる粒子の粒子径ｄｐが算出される。
【０１３０】
算出された粒子径と、上記式（１）によって求めた各深度の視野体積内の積算ふるい下Ｄとをプロットすることによって、粒子径分布を求めることができる。
【０１３１】
また、絶対粒子濃度は、以下の式（４）によって求めることができる。
【０１３２】
【数４】
2006047064.tif 000006
【０１３３】
なお、Ｎ０ａｖは上述したように、粒子が媒質中に均一に分散している状態における粒子数平均値を表し、Ｖｍは視野体積を表す。
【０１３４】
以上のように、本発明の粒子径分布測定方法は、セル２内を沈降する粒子群に光を照射し、該粒子群によって散乱された散乱光を集光して粒子径分布を測定する粒子径分布測定方法において、上記セル２内の異なる深度に含まれる粒子群の上記散乱光を、集光領域を移動することによって、連続して集光することができる。
【０１３５】
これにより、上述したような特許文献１や特許文献２の場合と比較して、粒子群が沈降する深度が短くても、良好な粒子径分布の測定を行うことができる。すなわち、特定の箇所にて散乱光を集光する従来の粒子径分布測定方法と比較して、散乱光の集光を上記箇所まで粒子が沈降するまで継続する必要がなく、粒子径分布測定に要する時間を大幅に短縮することができる。
【０１３６】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法によれば、例えば、非特許文献５に記載された装置を用いるように、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群の上記散乱光に対して、それぞれの散乱光を別々の集光手段によって集光するような構成とする必要がない。本発明に係る粒子径分布測定方法では、セル２内における集光領域を移動することによって、非特許文献５に記載された装置と同様、上記セル２内の異なる深度に含まれる粒子群によって散乱された散乱光を集光することができる。
【０１３７】
したがって、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記セル２内の異なる深度に含まれる粒子群の上記散乱光を集光するためのレーザーやセンサーを必要とする従来の粒子径分布測定装置を用いた粒子径分布測定方法と比較して、簡易な方法において、同様の効果を実現することができる。
【０１３８】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記セル内の異なる深度に含まれる粒子群の粒子数濃度（絶対粒子濃度）に基づいて粒子径分布を測定する。
【０１３９】
これにより、本発明に係る粒子径分布測定方法は、光散乱強度や光吸収（光透過）量を用いて測定する測定方法よりも精度の高い粒子径分布測定を実現することができる。
【０１４０】
したがって、本発明の粒子径分布測定方法を用いることにより、短時間で、かつ、精度の高い粒子径分布測定を実現することができる。
【０１４１】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法は、各上記集光領域は、所定の体積を有することが好ましい。
【０１４２】
これにより、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記の効果に加えて、効率的に散乱光を集光し、粒子数を計数し、粒子径分布を測定することができる。
【０１４３】
したがって、セル内の粒子群の散乱光を短時間で、効率的に集光することができる。これにより、セル２内の粒子群の粒子径分布を正確、かつ、短時間で測定することができる。
【０１４４】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記セル内の異なる深度における集光領域（視野体積）は、互いに重複しないことが好ましい。
【０１４５】
これにより、本発明に係る粒子径分布測定方法は、上記セル２内の異なる深度にて、集光領域に含まれる上記粒子群の散乱光を集光する場合であっても、異なる深度にて集光される散乱光は互いに重複しない。
【０１４６】
したがって、本発明に係る粒子径分布測定方法は、効率的に散乱光を集光することができるとともに、正確な粒子数濃度を求めることできる。すなわち、精度の高い粒子径分布の測定を実現することができる。
【０１４７】
なお、粒子径分布測定装置１では、上述したように、上記暗視野顕微鏡４自体を上記セル２内の粒子の沈降方向に沿って、および、該沈降方向に対向する方向に移動することによって、上記暗視野顕微鏡４による粒子の散乱光の集光位置を移動する構成である。しかしながら、本発明はこれに限定されるものではなく、セル２内における暗視野顕微鏡４の集光領域を移動することができればよい。したがって、集光位置を移動することができるのであれば、例えば、上記暗視野顕微鏡４に備えられレンズ１０のみを移動させる構成であってもよい。
【０１４８】
また、本発明は、粒子の散乱光の集光領域を媒質内にて移動することができればよい。したがって、暗視野顕微鏡４やレンズ１０を、沈降方向に沿って同一方向また逆方向に移動させることによって実現する構成に限定されるものではなく、例えばレンズ１０の厚みを変化させる構成であってもよい。ただし、この場合は、倍率が変わってしまうので、Ｈが変化してしまうが、その変化量をあらかじめ考慮しておけば可能である。
【０１４９】
なおまた、本実施の形態では、粒子群が重力場を利用して自然沈降する自然沈降法に基づいて説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、重力場での沈降速度が小さい粒子試料に対して、遠心力で沈降速度を増大させて測定時間の短縮とブラウン運動の影響による誤差を小さくする遠心沈降法を利用することも可能である。
【０１５０】
なおまた、本実施の形態は、暗視野顕微鏡４の集光領域がセル２内における異なる深度から断続的に集光する構成について説明している。しかしながら、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば集光領域が、上述したような所定の体積を有するものではなく、略平面領域から散乱光を集光するような構成であってもよく、この場合であれば、セル２の全深度から散乱光を集光する構成であってもよい。
【０１５１】
以下に、本発明を実施例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
〔実施例〕
以下の説明は、本実施の形態に係る粒子径分布測定装置について記載する。
【０１５２】
本実施例では、上述した実施の形態中の図１と同じ粒子径分布測定装置１の構成を備える。媒質は空気を用い、粒子はタバコ粒子を用いた。タバコ粒子の密度ρｐは、１０００ｋｇ／ｍ３とした。
【０１５３】
暗視野顕微鏡４において、集光領域を予めセル２の光入射面付近に設定しておく。セル２は、内寸が幅２０ｍｍ、長さ３０ｍｍ、深さ（高さ）２ｍｍであり、幅（２０ｍｍ）×長さ（３０ｍｍ）の光入射面は透明ガラスであり、上記光入射面の対向面は、黒色ラッカースプレーを塗布したガラスで構成されている。
【０１５４】
本実施例における集光領域（視野体積）Ｖｍは、レンズ１０による倍率を２００倍として、沈降方向に対して鉛直方向に縦５００μｍ、横６７０μｍの面積を有し、沈降方向に沿って深さ１５μｍとしたので、Ｖｍ＝５×１０−１２ｍ３とした。
【０１５５】
測定する沈降深度はそれぞれ、セル２の光入射面付近（６０μｍ）、８０μｍ、１１０μｍ、１６０μｍ、２２０μｍ、３００μｍ、４３０μｍ、６００μｍとした。上記のように、本実施例における視野体積は、沈降方向に沿って深さ１５μｍとしている。したがって、沈降深度に対して連続する２つの視野体積は、最短でも２０μｍ（８０μｍ−６０μｍ＝２０μｍ）の距離を有して離れていることから視野体積同士が重複することはない。
【０１５６】
タバコ粒子が均一に分散した媒質（空気）を、バルブ８からセル２に導入し、バルブ８を閉めると同時に、暗視野顕微鏡４の集光領域は、上記光入射面付近から沈降方向に沿って移動していく。タバコ粒子が均一に分散した媒質を沈降時間ｔ＝０とする。
【０１５７】
なお、上述したように、タバコ粒子が均一に分散した状態の媒質（ｔ＝０）から集光する場合は、測定する各沈降深度の数を、所定の時間を経過した後の測定数よりも少なくしてもよい。したがって、本実施例においては、ｔ＝０の状態での測定数は、１１０μｍ、２２０μｍ、４３０μｍの３領域にて集光した。
【０１５８】
これら３領域を略同時（１秒以内）で集光し、光電変換手段６を介して画像解析手段７において画像解析され、粒子数が計測される。その結果を、下記の表に示す。
【０１５９】
【表１】
2006047064.tif 000007
【０１６０】
これら３領域の粒子数の平均値Ｎ０ａｖは１１５個であった。
【０１６１】
したがって、本実施例における絶対粒子濃度は、Ｎ０ａｖ／Ｖｍ＝２．３×１０１３個／ｍ３となった。
【０１６２】
ｔ＝０の状態において各沈降深度から集光を完了すると、暗視野顕微鏡４は、集光を一時的に停止する。本実施例では、暗視野顕微鏡４が１０秒間停止するように、画像解析手段７を設定した。１０秒を経過する（ｔ＝１０）と、再び暗視野顕微鏡４および駆動手段５は作動を再開し、上述した沈降深度において、沈降する粒子の散乱光を集光した。これらの沈降深度は、１秒以内で集光した。
【０１６３】
集光した散乱光に基づいて計数した粒子数を上記の表に示す。
【０１６４】
次に、ｔ＝１０における各沈降深度の粒子数と、ｔ＝０のおいて計数したＮ０ａｖとを用いて上記式（１）から、積算ふるい下Ｄ（％）を求めた。その結果を上記の表に示す。
【０１６５】
次に、上記式（２）のストークスの式によって、各沈降深度の粒子の粒子径を求めた。本実施例において、ρｐ＝１０００ｋｇ／ｍ３であり、ρｆ＝１．２０５ｋｇ／ｍ３であり、μ＝１．８３２×１０−５Ｐａｓである。また、媒質は空気を用いているため、上記式（３）において、λ＝０．０６６５μｍである。
【０１６６】
以上から、本実施例における各沈降深度の粒子の粒子径を求めた。その結果を上記の表に示す。
【０１６７】
図３は、本実施例における粒子径分布の測定結果を示すプロット図である。図中の実線が本実施例における粒子径分布測定の結果である。上記の表に示した各沈降深度の粒子の粒子径と、積算ふるい下Ｄ（％）とをプロットすることにより、本実施例における粒子径分布の測定結果が得られた。
【０１６８】
図３の点線で示した粒子径分布は、非特許文献４に示されているタバコ粒子の粒子径分布である。図３に示したように、本実施例におけるタバコ粒子の粒子径分布が、非特許文献４のデータと略同一であることがわかる。すなわち、本発明に係る粒子径分布測定方法よって、粒子径分布を正確に測定できることが示された。
【０１６９】
また、本発明に係る粒子径分布測定方法を用いて粒子径分布を測定するために要した時間は、各沈降深度から集光する時間である約１秒間と、粒子群がある程度沈降するまで待機する約１０秒間と、再度、各沈降深度から集光する時間である約１秒間とを合計した約１２秒であった。したがって、本発明に係る粒子径分布測定方法は、一定の沈降深度において粒子数を測定する上述した従来の粒子径分布測定装置による測定時間と比較して、測定時間を大幅に短縮することができる。
【０１７０】
また、非特許文献５に記載されているような装置と比較しても、本発明に係る粒子径分布測定方法を用いれば、粒子群の各沈降深度に対して光レーザーや、そのレーザーを受けるためのセンサーを設ける必要はなく、簡易な構成で、精度の高い粒子径分布測定を実現できる。
【産業上の利用可能性】
【０１７１】
本発明に係る粒子径分布測定方法および粒子径分布測定装置は、集光領域を移動するという簡易な構成によって、セル内の異なる深度に含まれる粒子群によって散乱される散乱光を連続して集光し、短時間で、かつ、精度の高い粒子径分布の測定を可能にしている。
【０１７２】
したがって、例えば、大気や水の公害などといった環境汚染を検査する粒子径分布測定装置や、粒子を製造するプロセス（晶析，反応など）中の粒子の成長を観察するための粒子径分布測定装置に広く適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【０１７３】
【図１】本発明に係る粒子径分布測定方法に用いられる粒子径分布測定装置の構成を示した図である。
【図２】本発明に係る粒子径分布測定方法に用いられる粒子径分布測定装置に備えられた暗視野顕微鏡による集光動作を模式的に示した図であり、（ａ）は粒子群が媒質中に均一に分散している状態（ｔ＝０）を示し、（ｂ）は（ａ）に示したｔ＝０の状態から所定の時間を経過した状態（ｔ＝ｔ″）を示している。
【図３】本発明に係る粒子径分布測定方法によって得られたタバコ粒子の粒子径分布の測定結果を示すプロット図である。
【図４】従来の粒径分布測定装置における集光の概略を示した図である。
【符号の説明】
【０１７４】
１                  粒子径分布測定装置
２                  セル
２ａ                光入射面
２ｂ                対向面
３                  光源
４                  暗視野顕微鏡（集光手段）
５                  駆動手段
６                  光電変換手段
７                  画像解析手段（解析手段）
８                  バルブ（導入口）
９                  バルブ（導出口）
１０                  レンズ
【図１】
2006047064.tif 000008
【図２】
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【図３】
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【図４】
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