(57)【要約】【課題】全体をコンパクトに小形に形成することができる燃料電池装置を提供する。【解決手段】燃料として液体燃料が使用される燃料電池〔例えばＭＥＡ構造の直接メタノール形燃料電池（ＤＭＦＣ）３〕が採用され、該液体燃料（ＤＭＦＣではメタノール含有液）を希釈用液（ＤＭＦＣでは水を含む液）で希釈して希釈液体燃料を該燃料電池へ供給する燃料電池装置であり、該燃料電池に第１ポンプユニット１が積層されており、或いはさらに第２ホンプユニット２が積層されており、ポンプユニット１は、液体燃料と希釈用液とを混合して液体燃料を希釈しながら希釈液体燃料を燃料電池へ供給し、ポンプユニット２は燃料電池における電気化学反応で生成される液体（ＤＭＦＣでは希釈用液として使用できる水）等を回収する。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料として液体燃料が使用される燃料電池が採用され、該液体燃料を希釈用液で希釈して希釈液体燃料を該燃料電池へ供給する燃料電池装置であり、該燃料電池と、該燃料電池の燃料極側に積層された第１ポンプユニットとを含んでおり、該第１ポンプユニットは、液体燃料と希釈用液とを混合して該液体燃料を希釈しながら希釈液体燃料を該燃料電池の燃料極へ供給するものであることを特徴とする燃料電池装置。
【請求項２】
前記第１ポンプユニットは液体燃料収容容器から液体燃料を供給される請求項１記載の燃料電池装置。
【請求項３】
前記燃料電池の空気極側に第２ポンプユニットが積層されており、該第２ポンプユニットは該燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体を回収するものである請求項１又は２記載の燃料電池装置。
【請求項４】
前記燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体が前記希釈用液として用いられ、前記第２ポンプユニットは該燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体を希釈用液として回収し、該燃料電池、第１ポンプユニット及び第２ポンプユニットの積層体中に形成された希釈用液循環路を介して前記第１ポンプユニットへ供給する請求項３記載の燃料電池装置。
【請求項５】
前記燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体が前記希釈用液として用いられ、前記第２ポンプユニットは該燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体を希釈用液として回収して回収容器へ送り、前記第１ポンプユニットは該回収容器から希釈用液を供給される請求項３記載の燃料電池装置。
【請求項６】
前記第１ポンプユニットは過剰の希釈液体燃料を前記回収容器へ送る請求項５記載の燃料電池装置。
【請求項７】
前記燃料電池及び前記第１ポンプユニットはいずれも平坦形状に形成されている請求項１又は２記載の燃料電池装置。
【請求項８】
前記第１ポンプユニットは前記燃料電池に、その燃料極に隣り合わせて積層されている請求項１、２又は７記載の燃料電池装置。
【請求項９】
前記第１ポンプユニットは、前記燃料極に対向する面に該燃料極に導通せしめられた電極層を有している請求項８記載の燃料電池装置。
【請求項１０】
前記第１ポンプユニットは、前記燃料極に対向する面に前記希釈液体燃料を該燃料極へ供給するための希釈液体燃料通路を有しており、該燃料極に対向する面とは反対側部分に、液体燃料を供給するマイクロポンプを含む液体燃料供給路、希釈用液を供給するマイクロポンプを含む希釈用液供給路、該液体燃料供給路と希釈用液供給路の双方に連通するとともに前記希釈液体燃料通路に連通する液体混合路を有しており、該燃料極で発生するガスを前記希釈液体燃料通路を介して放出するためのガス抜き孔を有している請求項８又は９記載の燃料電池装置。
【請求項１１】
前記燃料電池、前記第１ポンプユニット及び前記第２ポンプユニットはいずれも平坦形状に形成されている請求項３、４、５又は６記載の燃料電池装置。
【請求項１２】
前記第１ポンプユニットは前記燃料電池に、その燃料極に隣り合わせて積層されており、前記第２ポンプユニットは前記燃料電池に、その空気極に隣り合わせて積層されている請求項３、４、５、６又は１１記載の燃料電池装置。
【請求項１３】
前記第１ポンプユニットが前記燃料極に対向する面に該燃料極に導通せしめられた電極層を有しているか、又は前記第２ポンプユニットが前記空気極に対向する面に該空気極に導通せしめられた電極層を有しているか、又は前記第１ポンプユニットが前記燃料極に対向する面に該燃料極に導通せしめられた電極層を有しているとともに前記第２ポンプユニットが前記空気極に対向する面に該空気極に導通せしめられた電極層を有している請求項１２記載の燃料電池装置。
【請求項１４】
前記第１ポンプユニットは、前記燃料極に対向する面に前記希釈液体燃料を該燃料極へ供給するための希釈液体燃料通路を有しており、該燃料極に対向する面とは反対側部分に、液体燃料を供給するマイクロポンプを含む液体燃料供給路、希釈用液を供給するマイクロポンプを含む希釈用液供給路、該液体燃料供給路と希釈用液供給路の双方に連通するとともに前記希釈液体燃料通路に連通する液体混合路を有しており、さらに、該燃料極で発生するガスを前記希釈液体燃料通路を介して放出するためのガス抜き孔を有しており、
前記第２ポンプユニットは、前記空気極に対向する面に前記燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体の通路を有しており、該空気極に対向する面とは反対側部分に、該液体を回収するマイクロポンプを含む液体回収路を有しており、さらに該空気極に対向する液体通路から該液体回収路へ通じる通路を有しているとともに、該空気極へ該液体通路を介して外部から空気を供給するための空気取り入れ孔を有している請求項１２又は１３記載の燃料電池装置。
【請求項１５】
前記各マイクロポンプは液体を吸引するための第１絞り流路、液体を吐出するための第２絞り流路、該第１、第２の絞り流路間のポンプ室、該ポンプ室の可撓性壁に設置された圧電素子を含んでおり、該圧電素子で該ポンプ室壁を振動させることでポンプ室を収縮膨張させて該第１絞り流路からポンプ室内へ液体を吸引し、該第２絞り流路からポンプ室内液体を吐出するポンプである請求項１０又は１４記載の燃料電池装置。
【請求項１６】
前記燃料電池は直接メタノール形燃料電池であり、前記液体燃料はメタノール含有液体燃料であり、前記希釈用液は水を含む液体である請求項１から１５のいずれかに記載の燃料電池装置。
【請求項１７】
前記直接メタノール形燃料電池は膜・電極接合体（ＭＥＡ）構造のものである請求項１６記載の燃料電池装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池装置、特に直接メタノール形燃料電池(DMFC:Direct Methanol Fuel Cell)のように燃料として液体燃料を用いる燃料電池を利用した燃料電池装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
ユビキタス社会の幕開けとともに電池の長寿命化に対する要求が高まってきている。従来のリチウム電池はその理論限界に近づきつつあり、これ以上の大幅な性能向上は望めなくなりつつある。そんな中、重量（容積）あたりのエネルギー密度の高さから従来の電池に比べて大幅な長寿命化が可能な燃料電池が注目されている。
【０００３】
燃料電池の中でも特に(1) 構造が簡単、(2) 水素スタンドなどの大規模なインフラ整備を要することなく燃料の入手が容易、(3) 低コスト、低温での動作が可能などの点から、例えば携帯機器（ノート形パーソナルコンピュータ、携帯電話器等）向けの燃料電池として適していると言える直接メタノール形燃料電池(DMFC:Direct Methanol Fuel Cell)が注目されており、盛んに研究されている。
【０００４】
ＤＭＦＣ型燃料電池を採用した燃料電池装置は燃料供給の方法により二つのタイプに分類される。一つはアクティブ型と呼ばれるもので、電池への燃料供給をポンプにより行うタイプであり、もう一つはパッシブ型と呼ばれるもので、ポンプを用いずに毛細管力等により燃料を供給するタイプである。
【０００５】
ここでＤＭＦＣの反応式を示す。
燃料極側での反応：ＣＨ3 ＯＨ＋Ｈ2 Ｏ→ＣＯ2 ＋６ｅ- ＋６Ｈ+ 
空気極側での反応：(3/2) Ｏ2 ＋６Ｈ+ ＋６ｅ- →３Ｈ2 Ｏ
全反応          ：ＣＨ3 ＯＨ＋(3/2) Ｏ2 →ＣＯ2 ＋２Ｈ2 Ｏ
【０００６】
この反応式によればメタノールと水は等モルで反応し、ＣＯ2 と２分子のＨ2 Ｏを生成する。ところが実際に燃料極に供給される燃料には通常濃度が３〜５％と低濃度のメタノール水溶液が用いられる。その理由は、メタノールが燃料極で上記の反応を起こさないまま電解質膜を透過して空気極へ到達してしまうクロスオーバーという現象を防ぐためである。クロスオーバー現象は燃料中のメタノール濃度が高いほど起こりやすい。このようなクロースオーバー現象が発生すると、ＤＭＦＣの二つの極（燃料極及び空気極）のうち燃料極で起こるべきメタノールの反応が空気極でも起こり、燃料の無駄と空気極側の電位低下による電池効率の著しい低下が起こる。従って、通常上記の低濃度のメタノール水溶液が用いられる。
【０００７】
このようにＤＭＦＣでは燃料極へ低濃度メタノール水溶液を供給するのであるが、前記のアクティブ型燃料電池装置では、空気極側で生成される水及び燃料極側からの移動液を回収してこの回収液で高濃度メタノール水溶液を希釈しながら燃料極に供給する燃料希釈循環形のシステムを構築することが可能である。
【０００８】
１例として図１５の発電システムを示すことができる。図１５のシステムでは、通電されるべき負荷Ｌが燃料電池Ｃに接続されており、電池の外部に燃料タンクｔ１、回収タンクｔ２及びミキサー（混合タンク）ＭＸが設けられていて、これらは配管により燃料電池Ｃに接続されている。燃料電池Ｃの空気極側で生成される水及び燃料極側からの移動液はポンプＰＭ３で回収タンクｔ２へ回収される。発電にあたっては、燃料タンクｔ１からポンプＰＭ１で高濃度メタノール水溶液を、回収タンクｔ２からポンプＰＭ２で水を含む希釈用液を、それぞれミキサーＭＸへ供給し、そこでそれらを混合することで高濃度メタノール水溶液を希釈しつつ、該希釈されたメタノール水溶液を電池の燃料極へ供給する。燃料極へ供給された燃料のうち過剰分は回収タンクｔ２へ回収される。
【０００９】
燃料極へ供給する燃料中のメタノール濃度を適正化するために、ミキサーＭＸから電池へ向かう燃料のメタノール濃度を濃度検出センサＤＳで検出し、この検出値に基づいてコントローラＣＯＮＴがポンプＰＭ１、ＰＭ２の動作をコントロールするようにし、これによりミキサーへ供給する高濃度メタノール水溶液の量と希釈液の量の割合を調整することも可能である。
【００１０】
このシステムによると、燃料タンク中の燃料のメタノール濃度を上げることが可能になり、例えば６０ｗｔ％メタノール水溶液を用いれば当初から３ｗｔ％〜５ｗｔ％メタノール水溶液を用いる場合に比べて略１／２０〜１／１２に燃料タンクを小さくすることができる。
【００１１】
この他、例えば、特開２００３−１３２９２４号公報には、メタノールタンクから、このタンクに付設されたバルブの操作により高濃度メタノール水溶液を希釈タンクへ供給する一方、燃料電池本体の空気極で生成された水を該希釈タンクへ回収し、該希釈タンクにおいてメタノールタンクからのメタノール水溶液を回収水で希釈し、希釈されたメタノール水溶液を電池の燃料極へ供給することが開示されている。
【００１２】
さらに、該希釈タンクにおけるメタノール水溶液のメタノール濃度を検出し、その検出結果に基づいて前記バルブの開き量を調整することでメタノールタンクから希釈タンクへ供給する高濃度メタノール水溶液量を調整し、それにより燃料極へ供給するメタノール水溶液のメタノール濃度を制御することも開示されている。
【００１３】
また、特開２００３−３４６８４６号公報には、電池本体の外部に設けた混合室へ、メタノールタンクからメタノールを、さらに電池本体から未使用メタノール溶液や副生成物をそれぞれ流入させるとともに該混合室内燃料を電池へ導くための回路を設け、電池本体の燃料導入室或いはそれに通じる液通路の容積をそれらに対して設けた圧電アクチュエータで増減させることで該回路に燃料を循環させることが開示されている。この燃料電池装置においても、メタノールタンクに高濃度メタノール水溶液を収容しておき、これを電池本体から混合室へ回収されてくる水で希釈し、該希釈メタノール水溶液を燃料として用いることが可能であると考えられる。
【００１４】
【特許文献１】特開２００３−１３２９２４号公報
【特許文献２】特開２００３−３４６８４６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
しかしながら、図１５に例示するようなアクティブ型燃料電池装置は、電池本体以外に燃料供給、希釈液供給、液回収用と三つのポンプ、さらに、高濃度メタノール水溶液と希釈液とのミキシング機構（ミキサー）が必要となり、装置が大型化、複雑化し、例えば携帯機器用の電池装置には不向きである。
【００１６】
なお、燃料電池装置の大型化を抑制するためにポンプを必要としないパッシブ型ＤＭＦＣを採用した高濃度メタノール水溶液希釈型の装置が考えられるが、各液の流量等についての積極的な制御を行えない難点がある。
【００１７】
また、特開２００３−１３２９２４号公報や特開２００３−３４６８４６号公報に開示された燃料電池装置では、電池本体以外に高濃度メタノール水溶液と水とのミキシング機構（ミキシング用のタンク）を必要とし、それだけ装置が大型化する。
【００１８】
以上、直接メタノール形燃料電池が採用され、メタノール含有液を水を含む希釈液で希釈して該希釈燃料を該電池の燃料極へ供給するタイプの燃料電池装置を中心にその問題点を指摘してきたが、一般的に言って、燃料として液体燃料が使用される燃料電池が採用され、該液体燃料を希釈用液で希釈して該希釈液体燃料を該電池へ供給するタイプの燃料電池装置においては、液体燃料と希釈用液とを混合するミキシング機構（例えば混合タンク）が電池本体外に必要となり、該ミキシング機構のために燃料電池装置が大型化するという難点がある。
【００１９】
そこで本発明は、燃料として液体燃料が使用される燃料電池が採用され、該液体燃料を希釈用液で希釈して該希釈液体燃料を該電池へ供給する燃料電池装置であって、従来の同タイプの燃料電池装置と比べると、全体をコンパクトに小形に形成することができる燃料電池装置を提供することを課題とする。
また、本発明は、かかる燃料電池装置の１例として、直接メタノール形燃料電池が採用され、液体燃料であるメタノール含有液を水を含む希釈液で希釈して該希釈液体燃料を該電池へ供給するタイプの燃料電池装置であって、従来の同タイプの燃料電池装置と比べると、全体をコンパクトに小形に形成することができる燃料電池装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００２０】
前記課題を解決するため本発明は、燃料として液体燃料が使用される燃料電池が採用され、該液体燃料を希釈用液で希釈して希釈液体燃料を該燃料電池へ供給する燃料電池装置であって、該燃料電池と、該燃料電池に積層された第１ポンプユニットとを含んでおり、該第１ポンプユニットは、液体燃料と希釈用液とを混合して該液体燃料を希釈しながら希釈液体燃料を該燃料電池の燃料極へ供給するものである燃料電池装置を提供する。
【００２１】
この燃料電池装置によると、第１ポンプユニットは液体燃料と希釈用液とを混合して該液体燃料を希釈しながら希釈液体燃料を燃料電池へ供給するものであるとともに燃料電池に積層されて燃料電池と一体化されている。従って、液体燃料と希釈用液とを混合するためのミキシング機構を燃料電池外に離して設ける必要がないとともに該ミキシング機構と燃料電池とを接続する配管も必要としない。よってそれだけ燃料電池装置全体をコンパクトに小形に形成することができ、例えば、携帯用機器の電源としても利用できる。
【００２２】
この燃料電池装置は、燃料電池の第１ポンプユニットを積層した面とは反対側の面に第２ポンプユニットを積層してもよい。この場合、第２ポンプユニットは燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体を回収するものである。
かかる第２ポンプユニットも燃料電池に積層され、燃料電池と一体化されるから、これを設けても燃料電池装置の小形化の妨げにはならない。しかも、第２ポンプユニットにより燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体を回収できるから、電池の空気極の触媒表面がこれらの液体で覆われることなく空気（酸素）の供給が妨げられないので、装置の発電性能を良好に維持することができる。
【００２３】
可能であるならば、燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体を前記の希釈用液として用いてもよい。この場合、第２ポンプユニットは燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体を回収し、これらを希釈用液として該燃料電池、第１ポンプユニット及び第２ポンプユニットの積層体中に形成された希釈用液循環路を介して第１ポンプユニットへ供給してもよい。
【００２４】
或いは、第２ポンプユニットを燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体を回収し、回収容器へ送るものとし、該回収容器から前記第１ポンプユニットへ希釈用液を供給するようにしてもよい。
また、回収容器を設ける場合、前記第１ポンプユニットは、過剰の希釈液体燃料を該回収容器へ送るものでもよい。
【００２５】
なお、希釈前の液体燃料については、液体燃料収容容器を設け、該容器から第１ポンプユニットへ液体燃料を供給すればよい。かかる液体燃料収容容器としては、代表例として、交換可能な容器、例えばカートリッジタイプの容器を挙げることができる。
【００２６】
液通路の配置をできるだけ簡素化して燃料電池装置の一層の小形化を達成するために、  第１ポンプユニットは燃料電池に、その燃料極に隣り合わせて積層することが好ましい。この場合において、前記第２ポンプユニットも設ける場合には、第２ポンプユニットは燃料電池に、その空気極に隣り合わせて積層すればよい。
燃料電池の構造等によっては、必要に応じ、第１ポンプユニットの燃料極に対向する面に該燃料極に電気的に導通された電極層が形成されていてもよい。第２ポンプユニットについても、空気極に対向する面に該空気極に電気的に導通された電極層が形成されていてもよい。
【００２７】
いずれにしても、燃料電池装置の一層の小形化のために、燃料電池及び第１ポンプユニットはいずれも、また、第２ポンプユニットを設ける場合はそれも、平坦形状に形成されていることが好ましい。これにより、本発明に係る燃料電池装置を、アクティブ型装置でありながら、パッシブ型装置と略同等のサイズに形成することも可能である。
【００２８】
いずれにしても、第１ポンプユニットを燃料電池の燃料極に隣り合わせて積層する場合、該第１ポンプユニットとして次のものを代表例として挙げることができる。すなわち、燃料極に対向する面に前記希釈液体燃料を該燃料極へ供給するための希釈液体燃料通路を有しており、該燃料極に対向する面とは反対側部分に、液体燃料を供給するマイクロポンプを含む液体燃料供給路、希釈用液を供給するマイクロポンプを含む希釈用液供給路、該液体燃料供給路と希釈用液供給路の双方に連通するとともに前記希釈液体燃料通路に連通する液体混合路を有し、さらに該燃料極で発生するガスを前記希釈液体燃料通路を介して放出するためのガス抜き孔を有しているポンプユニットである。
【００２９】
この第１ポンプユニットは、燃料極に対向する面に希釈液体燃料を該燃料極へ供給するための希釈液体燃料通路を有していることで、従来の燃料電池装置における燃料極側のセパレータとしても機能する。
かかる希釈液体燃料通路を有する燃料極に対向する面には導電性層を形成して該層を電極として使用してもよい。
この第１ポンプユニットは、後述するように平坦形状に薄型に形成することが可能である。
【００３０】
また、第２ポンプユニットを燃料電池の空気極に隣り合わせて積層する場合、該第２ポンプユニットとして次のものを代表例として挙げることができる。すなわち、空気極に対向する面に燃料電池における電気化学反応により生成される液体及び該燃料電池の燃料極側から電解質層を通過して空気極側に移動してきた液体の通路を有しており、該空気極に対向する面とは反対側部分に、該液体を回収するマイクロポンプを含む液体回収路を有しており、さらに該空気極に対向する液体通路から該液体回収路へ通じる通路を有しているとともに、該空気極へ該液体通路を介して外部から空気を供給するための空気取り入れ孔を有しているポンプユニットである。
【００３１】
この第２ポンプユニットは、空気極に対向する面に生成液体等の通路を有していることで、従来の燃料電池装置における空気極側のセパレータとしても機能する。
かかる液体通路を有する空気極に対向する面には導電性層を形成して該層を電極として使用してもよい。
この第２ポンプユニットも、後述するように平坦形状に薄型に形成することが可能である。
【００３２】
いずれにしても、前記各マイクロポンプは、代表例として、液体を吸引するための第１絞り流路、液体を吐出するための第２絞り流路、該第１、第２の絞り流路間のポンプ室、該ポンプ室の、ダイアフラムとして機能し得る可撓性壁に設置された圧電素子を含んでおり、該圧電素子で該ポンプ室壁を振動させることでポンプ室を収縮膨張させて該第１絞り流路からポンプ室内へ液体を吸引し、該第２絞り流路からポンプ室内液体を吐出するポンプを挙げることができる。
このマイクロポンプも後述するように平坦形状に薄型に形成できる。
【００３３】
いずれにしても、前記燃料電池の代表例として、既述のとおり、(1) 構造が簡単、(2) 大規模なインフラ整備を要することなく燃料の入手が容易、(3) 低コスト、低温での動作が可能などの点から、例えば携帯機器（ノート形パーソナルコンピュータ、携帯電話器等）向けの燃料電池として適していると言える直接メタノール形燃料電池(DMFC:Direct Methanol Fuel Cell)を挙げることができる。
【００３４】
かかるＤＭＦＣを採用する場合、前記液体燃料はメタノール含有液体燃料（例えば高濃度メタノール水溶液）であり、前記希釈用液は水を含む液体である。ＤＭＦＣの空気極において生成される水や燃料極側からの移動液は希釈用液として利用できる。
また、かかるＤＭＦＣを採用する場合、それは、燃料電池装置の小形化のために、平坦形状に薄型化が可能な所謂膜・電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly)構造のものとすることが好ましい。ＭＥＡは電解質膜を燃料極と空気極で挟んだ構造の燃料電池である。
【発明の効果】
【００３５】
以上説明したように本発明によると、燃料として液体燃料が使用される燃料電池が採用され、該液体燃料を希釈用液で希釈して該希釈液体燃料を該電池へ供給する燃料電池装置であって、従来の同タイプの燃料電池装置と比べると、全体をコンパクトに小形に形成することができる燃料電池装置を提供することができる。
また、本発明は、かかる燃料電池装置の１例として、直接メタノール形燃料電池が採用され、液体燃料であるメタノール含有液を水を含む希釈液で希釈して該希釈液体燃料を該電池へ供給するタイプの燃料電池装置であって、従来の同タイプの燃料電池装置と比べると、全体をコンパクトに小形に形成することができる燃料電池装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３６】
以下、本発明の実施の形態を説明する。
＜第１実施形態＞
図１は本発明の第１実施形態の燃料電池装置Ｃ１を利用した発電システムを示している。
燃料電池装置Ｃ１は、燃料電池３と、電池３に積層固定された第１ポンプユニット１及び第２ポンプユニット２を含んでいる。
【００３７】
図２は燃料電池装置Ｃ１を示しており、さらに言えば、図２（Ａ）は該装置の平面図、図２（Ｂ）は該装置の側面図、図２（Ｃ）は該装置の底面図である。
また、図３（Ａ）は図２（Ｂ）のＡ−Ａ線断面図、図３（Ｂ）は図２（Ｂ）のＢ−Ｂ線断面図、図３（Ｃ）は図２（Ｂ）のＣ−Ｃ線断面図、図３（Ｄ）は図２（Ｂ）のＤ−Ｄ線断面図、図３（Ｅ）は図２（Ｂ）のＥ−Ｅ線断面図、図３（Ｆ）は図２（Ｂ）のＦ−Ｆ線断面図である。
【００３８】
燃料電池３は、本例では直接メタノール形燃料電池（以下、「ＤＭＦＣ」と言うことがある。）であり、ここでは、電解質膜３１の両面に燃料極３２及び空気極３３を接合したＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly)構造のものである。ＭＥＡは各種構造のものが知られているが、本例では電解質膜３１は電解質高分子膜〔例えばデュポン社製ナフィオン（パーフルオロスルホン酸膜）〕であり、燃料極３２は電解質膜３１に接する触媒層（例えば白金黒或いは白金合金をカーボンブラックに担持させたもの）とこれに積層されたカーボンペーパ等の電極からなり、空気極３３も電解質膜３１に接する同様の触媒層とこれに積層された同様の電極からなっている。
【００３９】
なお、ＭＥＡの構造によっては電力取り出しのための電極層を第１、第２ポンプユニット１、２の少なくとも一方に設けてもよい。
かかる電極層は燃料極或いは空気極に対向するポンプユニットの液体流路の形成部材を導電材料で形成するか（ステンレススチールのエッチング、Ｎｉ電鋳等による形成）又は絶縁材料であれば、液体流路の形成面にスパッタリング法等の各種薄膜形成手段を利用して白金等で形成することもでき、この電極層と燃料極或いは空気極（酸素極）との接続には導電性接着剤を用いるか又はポンプユニットをフレーム等の構成材により加圧状態で保持してもよい。
【００４０】
第１ポンプユニット１は、平坦な四角形状の部材１１、１２、１３を含んでいる。これら部材は平坦形状に積層されている。部材１１は、図２（Ａ）及び図３（Ａ）に示すように、下層の部材１２に対向する面にマイクロポンプＰ１を含む液体燃料供給路１１１、マイクロポンプＰ２を含む希釈用液供給路１１２、これら両供給路にそれぞれ連通する共通の液体混合路１１３を有している。液供給路１１１、１１２は下層部材１２へ向け開放された溝状のものであり、混合路１１３は下層部材１２へ向け開放された凹所状のものである。
【００４１】
混合路１１３はポンプＰ１、Ｐ２より下流側に形成されている。液体燃料供給路１１１においてポンプＰ１より上流側の端には液体燃料供給口１１４が貫通形成されており、希釈用液供給路１１２におけるポンプＰ２より上流側の端には希釈用液受入れ部１１５が形成さている。希釈用液受入れ部１１５も下層部材１２へ向け開放された凹所状のものである。
【００４２】
部材１３は、図３（Ｃ）に示すように、電池３の燃料極３２に対向する面に希釈液体燃料を該燃料極へ供給するための櫛状配列の溝状の複数本の希釈液体燃料通路１３１を有しているとともに該複数本の通路１３１に連通する共通の凹所状の希釈液体燃料通路１３２を有している。通路１３２から部材１２側へ貫通孔１３３が形成されている。さらに、各通路１３１を部材外部へ連通させる溝状のガス抜き孔１３４が形成されており、ガス抜き孔１３４の間には部材１２側へ貫通する貫通孔１３５が形成されている。ガス抜き孔１３４は燃料極側で生成される炭酸ガスの放出に用いられる。
【００４３】
真ん中の部材１２には、図３（Ｂ）に示すように、部材１１の混合路１１３及び部材１３の貫通孔１３３に合致する位置に貫通孔１２１が形成されているとともに、部材１１の希釈用液受入れ部１１５及び部材１３の貫通孔１３５に合致する位置に貫通孔１２２が形成されている。
部材１２の貫通孔１２１及び部材１３の貫通孔１３３は、部材１１の混合路１１３から部材１３の希釈液体燃料通路１３２、１３１へ通じる貫通路１０を形成している（図１、図２（Ｂ）参照）。
【００４４】
以上のほか、部材１１、１２、１３には、図３（Ａ）〜（Ｃ）に示すように、互いに位置が合致するようにガス流通部ＧＤが設けられている。ガス流通部ＧＤは図３（Ｇ）に示すように、複数の微細なガス流通孔ｈを形成するとともに液体の通過を阻止するように撥水処理を施した部分である。ガス流通部ＧＤは少なくとも一つ、より好ましくは複数、例えば各希釈液体燃料通路１３１（図３（Ｃ）参照）に対応させて設けるとよい。第１ポンプユニット１におけるガス流通部ＧＤはガス放出のためのものである。
【００４５】
第２ポンプユニット２は、平坦な四角形状の部材２１、２２、２３を含んでいる。これら部材は平坦形状に積層されている。部材２１は、図３（Ｄ）に示すように、電池３の空気極３３に対向する面に、燃料電池３における電気化学反応により生成される液体（ここでは水）及び燃料極３２側から電解質膜３１を通過してくる液体の通路、すなわち、櫛状に配列された溝状の複数本の通路２１１及び該通路に連通する共通の凹所状の通路２１２を有している。通路２１２から部材２２側へ貫通孔２１３が形成されている。さらに、各通路２１１を部材外部と連通させる溝状の空気取り入り孔２１４が形成されており、空気取り入り孔２１４の間には部材２２側へ貫通する貫通孔２１５が形成されている。
【００４６】
部材２３は、図２（Ｃ）及び図３（Ｆ）に示すように、部材２２に対向する面に、マイクロポンプＰ３を含む溝状の液体回収路２３１を有している。液体回収路２３１は燃料電池３における電気化学反応により生成される液体（ここでは水）及び燃料極３２側から電解質膜３１を通過してくる液体を回収するものである。液体回収路２３１のポンプＰ３より上流側の端には凹所状の液体受入れ部２３２が形成されており、ポンプＰ３より下流側の端には凹所状の液体排出部２３３が形成されている。
【００４７】
真ん中の部材２２には、部材２１の貫通孔２１３及び部材２３の液体受入れ部２３２に合致する位置に貫通孔２２１が形成されているとともに、部材２１の貫通孔２１５及び部材２３の液体排出部２３３に合致する位置に貫通孔２２２が形成されている。
【００４８】
部材２１の貫通孔２１３及び部材２２の貫通孔２２１は、部材２１の液体通路２１１、２１２から、空気極３３側で生成される液体等の液体を部材２３の液体回収路２３１端の液体受入れ部２３２へ供給する通路２０を形成している（図１、図２（Ｂ）参照）。
【００４９】
以上のほか、部材２１、２２、２３には、図３（Ｄ）〜（Ｆ）に示すように、互いに位置が合致するようにガス流通部ＧＤが設けられている。ガス流通部ＧＤは第１ポンプユニット１におけるものと同じもので、少なくとも一つ、より好ましくは複数、例えば各液体通路２１１（図３（Ｄ）参照）に対応させて設けるとよい。ここでのガス流通部ＧＤは外部からの空気取り入れに利用される。
【００５０】
第１ポンプユニット１における部材１１の希釈用液受入れ部１１５、部材１２の貫通孔１２２及び部材１３の貫通孔１３５、電池３の片側の端部に形成された貫通液体通路３４（図２（Ｂ）参照）、第２ポンプユニット２における部材２１の貫通孔２１５、部材２２の貫通孔２２２、部材２３の液体排出部２３３は、第２ポンプユニット２から、電池３にでの電気化学反応により生成された水及び燃料極側からの移動液を希釈用液として第１ポンプユニット１へ供給する循環路３０を形成している（図１、図２（Ｂ）参照）。
【００５１】
第１ポンプユニット１のマイクロポンプＰ１、Ｐ２、第２ポンプユニト２のマイクロポンプＰ３はいずれも図１１に示す基本構造を有するものである。
すなわち、液体を吸引するための第１絞り流路ｆ１、液体を吐出するための第２絞り流路ｆ２、該第１、第２の絞り流路ｆ１、ｆ２間のポンプ室ＰＣ、ポンプ室ＰＣの可撓性壁（ダイアフラム）ＤＦに設置された圧電素子ＰＺＴを含むポンプである。
【００５２】
圧電素子ＰＺＴに交番電圧を印加してポンプ室壁（ダイアフラム）ＤＦを振動させることでポンプ室ＰＣを収縮膨張させ、第１絞り流路ｆ１からポンプ室ＰＣ内へ液体を吸引し、第２絞り流路ｆ２からポンプ室内液体を吐出できる。
【００５３】
さらに説明すると、第１、第２の絞り流路ｆ１、ｆ２は断面積が同じ又は略同じであるが、流路ｆ１より流路ｆ２は長く形成されている。圧電素子ＰＺＴを駆動する交番電圧として図１１（Ｃ）に示すように急峻な立ち上がり、緩やかな立ち下がりを示す交番電圧を用いる。
【００５４】
図１１（Ａ）に示すように、印加電圧の急峻な立ち上がり時に圧電素子によりダイアフラムＤＦを急激に変形させてポンプ室ＰＣを急激に収縮させると、長い流路ｆ２では流路抵抗により液体が層流状に流れる一方、短い流路ｆ１では液体が乱流となり、流路ｆ１からの液体の流出が抑制される。これにより、流路ｆ２からポンプ室内液体を吐出することができる。
【００５５】
図１１（Ｂ）に示すように、印加電圧の緩やかな立ち下がり時に圧電素子によりダイアフラムＤＦを緩やかに復帰動作させてポンプ室ＰＣを緩やかに膨張させると、短い流路ｆ１からはポンプ室ＰＣ内へ液体が流入する一方、このとき流路ｆ１より流路抵抗が大きい長い流路ｆ２からの液体吐出が抑制される。これにより、流路ｆ１からポンプ室ＰＣ内へ液体を吸引できる。
【００５６】
よって、所望の送液方向において上流側に流路ｆ１を下流側に流路ｆ２を配置することで所望方向に送液可能である。ポンプＰ１、Ｐ２、Ｐ３のそれぞれは、かかる基本構造を有し、かかる動作原理で送液を行うものである。図１〜図３において、ポンプＰ１の圧電素子はＰＺＴ１で、ポンプＰ２の圧電素子はＰＺＴ２で、ポンプＰ３の圧電素子はＰＺＴ３で示してある。
【００５７】
ポンプＰ１、Ｐ２、Ｐ３のそれぞれの送液能力は、各ポンプにおけるポンプ室容積、圧電素子の性能、第１、第２の絞り流路の断面積及び（又は）長さ、圧電素子への印加電圧等のうち１又は２以上を適宜選択決定することで所望のものにできる。
ここでは、液体燃料と希釈用液を所定の割合で混合して希釈できるようにポンプＰ１、Ｐ２、Ｐ３のそれぞれの送液能力を定めてある。
【００５８】
なお、図１１に基本構造を示すマイクロポンプは、図１１（Ｆ）に示すように、圧電素子ＰＺＴに緩やかな立ち上がり、急峻な立ち下がりを示す交番電圧を印加することで、図１１（Ｄ）に示すように流路ｆ１からポンプ室内液体を吐出でき、図１１（Ｅ）に示すように流路ｆ２から液体を吸引できるが、ここでは、図１１（Ｃ）に示す駆動波形を採用している。
【００５９】
図１に示すように、第１ポンプユニット１の部材１１における液体燃料供給口１１４にはカートリッジタイプの液体燃料収容容器４が交換可能に接続される。
また、マイクロポンプＰ１、Ｐ２、Ｐ３は、それらの圧電素子に図１１（Ｃ）の波形で交番電圧を印加できるポンプ駆動部５で駆動可能である。
【００６０】
燃料電池装置Ｃ１によると、第１ポンプユニット１に液体燃料収容容器４から液体燃料としてメタノール含有液（例えば高濃度メタノール水溶液）を供給するとともにポンプ駆動部５によりポンプＰ１〜Ｐ３の圧電素子ＰＺＴ１〜ＰＺＴ３にそれぞれ交番電圧を印加してそれらポンプを運転することで燃料電池３に燃料を供給し、電池３で
ＣＨ3 ＯＨ＋(3/2) Ｏ2 →ＣＯ2 ＋２Ｈ2 Ｏ  の反応を生じさせ、それにより発電させ、該電池３に接続した負荷Ｌに通電することができる。
【００６１】
この燃料電池装置Ｃ１の使用開始当初、電池３に供給されるのは容器４から供給された液体燃料と初期希釈用に希釈用液供給路に予め充填されている水とにより適正な濃度に希釈された希釈燃料である。なお、初期希釈用の水は希釈用液供給路に連通する図示省略の水供給口から供給すればよく、該水供給口はあとで閉じておけばよい。
続いて、電池３の電気化学反応により空気極３３側で生成される水と燃料極３２から空気極３３へ移動してくることがある移動液が希釈用液として第２ポンプユニット２により第１ポンプユニット１へ供給され始め、第１ポンプユニット１は、容器４から供給されるメタノール含有液を第２ポンプユニット２から供給されてくる希釈用液で混合希釈し、希釈液体燃料として燃料電池３に供給でき、これにより容器４に収容された原燃料をもって長時間発電させることができる。
【００６２】
以上説明した燃料電池装置Ｃ１は、全体がコンパクトに平坦形状に薄型に形成されており、例えばカード状に形成することも可能であり、携帯機器等の電源として適するものである。
【００６３】
燃料電池装置Ｃ１は、例えば、図４及び図５に示すように、装置Ｃ１における第１ポンプユニット１を第１ポンプユニット１’に、第２ポンプユニット２を第２ポンプユニット２’に代えて燃料電池装置Ｃ１’とすることもできる。
【００６４】
図４（Ａ）は燃料電池装置Ｃ１’の平面図であり、図４（Ｂ）は該装置の側面図であり、図４（Ｃ）は該装置の底面図である。
また、図５（Ａ）は図４（Ｂ）のＡ’−Ａ’断面図、図５（Ｂ）は図４（Ｂ）のＣ’−Ｃ’断面図、図５（Ｃ）は図４（Ｂ）のＤ’−Ｄ’断面図、図５（Ｄ）は図４（Ｂ）のＦ’−Ｆ’断面図である。
【００６５】
この燃料電池装置Ｃ１’は、燃料電池装置の一層の小型化、軽量化、低価格化を図ったもので、ポンプユニット１’は燃料電池装置Ｃ１における第１ポンプユニット１における中間の部材１２を省略したものであり、それ以外の点はポンプユニット１と同じである。ポンプユニット１と実質上同じ部品、部分にはユニット１における参照符号と同じ符号を用いて示してある。
【００６６】
また、ポンプユニット２’は燃料電池装置Ｃ１における第２ポンプユニット２における中間の部材２２を省略したものであり、それ以外の点はポンプユニット２と同じである。ポンプユニット２におけるものと実質上同じ部品、部分にはユニット２における参照符号と同じ符号を用いて示してある。
【００６７】
＜第２実施形態＞
図６は本発明の第２実施形態の燃料電池装置Ｃ２を利用した発電システムを示している。
燃料電池装置Ｃ２は、燃料電池３と、電池３に積層固定された第１ポンプユニット１ａ及び第２ポンプユニット２ａを含んでいる。燃料電池装置Ｃ１と同様に液体燃料収容容器４から液体燃料を供給し、ポンプ駆動部５でマイクロポンプＰ１、Ｐ２、Ｐ３を駆動して用いるが、新たに回収容器６から希釈用液も供給して用いる。また、ポンプユニット１ａおいて電池燃料極へ供給される希釈液体燃料のうち過剰のものは回収容器６へ戻される。さらに、希釈液体燃料におけるメタノール濃度を適正化するために濃度検出として燃料電池３に接続した電圧計ＶＭが示す電圧値を読み取り、その電圧値をコントローラＣｏｎｔにフィードバックし、該コントローラは、そのフィードバック値に基づいて、希釈液体燃料におけるメタノール濃度を適正化するようにポンプ駆動部５に指示してポンプＰ１、Ｐ２の動作を制御する。このようにして電池燃料極へ供給する希釈液体燃料のメタノール濃度を調整する。
【００６８】
燃料電池装置Ｃ２は第１ポンプユニットとしてポンプユニット１ａを、第２ポンプユニットとしてポンプユニット２ａを採用し、液体燃料収容容器４の他に回収容器６も用いて動作させる点を除けば、燃料電池装置Ｃ１と実質上同じものである。
【００６９】
図７は燃料電池装置Ｃ２を示しており、さらに言えば、図７（Ａ）は燃料電池装置Ｃ２の平面図、図７（Ｂ）は該装置の側面図、図７（Ｃ）は該装置の底面図である。
また、図８（Ａ）は図７（Ｂ）のＡ−Ａ線断面図、図８（Ｂ）は図７（Ｂ）のＢ−Ｂ線断面図、図８（Ｃ）は図７（Ｂ）のＣ−Ｃ線断面図、図８（Ｄ）は図７（Ｂ）のＤ−Ｄ線断面図、図８（Ｅ）は図７（Ｂ）のＥ−Ｅ線断面図、図８（Ｆ）は図７（Ｂ）のＦ−Ｆ線断面図である。
【００７０】
図６、図７及び図８においては、既述の燃料電池装置Ｃ１における部品、部分と実質上同じものについては、装置Ｃ１における参照符号と同じ参照符号を付してある。          第１ポンプユニット１ａは、燃料電池装置Ｃ１における第１ポンプユニット１と次の点を除いて同じものである。
【００７１】
ポンプユニット１ａでは、図７（Ａ）及び図８（Ａ）に示すように、部材１１におけるマイクロポンプＰ２を含む希釈用液供給路１１２のポンプＰ２より上流側の端に希釈用液供給口１１６を設けてあり、ここに回収容器６が配管接続される（図６参照）。さらに、過剰燃料排出口１１７及び回収液排出口１１８を設けてあり、これらにも回収容器６が配管接続される。排出口１１７、１１８は部材１１を貫通しており、下層の部材１２の貫通孔１２３、１２２（図８（Ｂ）参照）に合致している。
【００７２】
また、ポンプユニット１ａでは、図８（Ｃ）に示すように、部材１３における電池燃料極３２に対向する面には、希釈液体燃料の通路１３１、１３２の他に、通路１３２とは反対側で通路１３１に連通する凹所状の通路１３６も設けてあり、そこに連通する貫通孔１３７も設けてある。
【００７３】
ポンプユニット１ａでは、希釈液体燃料は部材１１の混合路１１３から中間部材１２の貫通孔１２１及び部材１３の貫通孔１３３を通って部材１３の通路１３２、１３１、１３６へ流れて燃料極３２へ供給され、余剰の燃料は、部材１３の貫通孔１３７、中間部材１２の貫通孔１２３及び部材１１の排出口１１７を経て回収容器６へ送られる。
【００７４】
ポンプユニット２ａは、図８（Ｄ）に示すように、ポンプユニット２と実質上同じものである。
【００７５】
第２ホンプユニット２ａで回収される生成水及び燃料極３２側からの移動液は該ユニットを構成している部材２３の液体排出部２３３、中間部材２２の貫通孔２２２、部材２１の貫通孔２１５、電池３の液体通路３４（図７（Ｂ）参照）、第１ポンプユニット１ａの部材１３の貫通孔１３５、部材１２の貫通孔１２２及び部材１１の排出口１１８を経て回収容器６へ送られる。
【００７６】
この燃料電池装置Ｃ２によると、第１ポンプユニット１ａに液体燃料収容容器４から液体燃料としてメタノール含有液（例えば高濃度メタノール水溶液）を供給するとともに希釈用液として水等を収容している回収容器６から希釈用液を供給し、ポンプ駆動部５によりポンプＰ１〜Ｐ３の圧電素子ＰＺＴ１〜ＰＺＴ３にそれぞれ交番電圧を印加することでそれらポンプを運転して燃料電池３において発電させ、該電池３に接続した負荷Ｌに通電することができる。
【００７７】
この燃料電池装置Ｃ２では、装置の使用開始当初から、第１ポンプユニット１ａにより容器４から供給される液体燃料（メタノール含有液）及び回収容器６から供給される希釈液を所定割合で混合して希釈液体燃料として燃料電池３に供給して発電させることができる。さらに、余剰の希釈液体燃料は第１ポンプユニット１ａの排出口１１７から回収容器６へ送ることができ、電池３の電気化学反応により空気極３３側で生成される水及び燃料極３２側からの移動液は希釈用液として第２ポンプユニット２ａから第１ポンプユニット１ａにおける液体排出口１１８を介して回収容器６へ循環させることができる。
【００７８】
以上説明した燃料電池装置Ｃ２も、全体がコンパクトに平坦形状に薄型に形成されており、例えばカード状に形成することも可能であり、携帯機器等の電源として適するものである。
【００７９】
燃料電池装置Ｃ２は、例えば、図９及び図１０に示すように、装置Ｃ２における第１ポンプユニット１ａを第１ポンプユニット１ａ’に、第２ポンプユニット２ａを第２ポンプユニット２ａ’に代えて燃料電池装置Ｃ２’とすることもできる。
図９（Ａ）は燃料電池装置Ｃ２’の平面図であり、図９（Ｂ）は該装置の側面図であり図９（Ｃ）は該装置の底面図である。
【００８０】
また、図１０（Ａ）は図９（Ｂ）のＡ’−Ａ’断面図、図１０（Ｂ）は図９（Ｂ）のＣ’−Ｃ’断面図、図１０（Ｃ）は図９（Ｂ）のＤ’−Ｄ’断面図、図１０（Ｄ）は図９（Ｂ）のＦ’−Ｆ’断面図である。
【００８１】
この燃料電池装置Ｃ２’は、燃料電池装置の一層の小型化、軽量化、低価格化を図ったもので、ポンプユニット１ａ’は燃料電池装置Ｃ２における第１ポンプユニット１ａにおける中間の部材１２を省略したものであり、それ以外の点はポンプユニット１ａと同じであり、ポンプユニット１ａと実質上同じ部品、部分にはユニット１ａにおける参照符号と同じ符号を用いて示してある。
【００８２】
また、ポンプユニット２ａ’は燃料電池装置Ｃ２における第２ポンプユニット２ａにおける中間の部材２２を省略したものであり、それ以外の点はポンプユニット２ａと同じであり、ポンプユニット２ａと実質上同じ部品、部分にはユニット２ａにおける参照符号と同じ符号を用いて示してある。
【００８３】
以上説明したいずれの燃料電池装置においても、マイクロポンプＰ１、Ｐ２は図１１（Ｃ）に示す波形の交番電圧印加により駆動したが、液体燃料の希釈用液の混合による希釈をより円滑、確実化するために、ポンプＰ1 、Ｐ２へ印加する交番波形として図１２（Ａ）に示す波形を採用してもよい。この波形を採用すると、図１２（Ｂ）に示すように、ポンプＰ１で送られる液体燃料、ポンプＰ２で送られる希釈用液のそれぞれが間欠的に液体混合路に供給され、これにより両液は円滑に混合され、それだけ所定の希釈液体燃料が円滑、確実に得られる。
【００８４】
＜マイクロポンプユニットの製造＞
以下に、マイクロポンプユニットの製造の幾つかの例を挙げておく。
（１）Ｓｉ基板とガラス板で構成する場合
Ｓｉ基板上に流路溝を異方性エッチングにより加工し、このＳｉ基板に平板のガラスを陽極接合して液通路を形成する。駆動用の圧電素子はＳｉ基板におけるダイアフラム部分に接合する。
この方法によると、ヤング率の高い材質で液通路を形成できるのでポンプ性能が良好となる。
（２）樹脂とガラス板で構成する場合
流路溝を樹脂の射出形成、インプリント等により形成し、この樹脂板に薄板ガラスを接着剤により貼り付けて液通路形成する。駆動用圧電素子をガラス板のダイアフラム部分に貼り付ける。
この方法によると安価にポンプユニットを形成できる。
（３）ガラスで構成する場合
感光性ガラスのフォトリソ加工、ガラスのサンドブラスト加工、ガラス成型、ガラス板のレーザ加工等の方法により流路溝を形成し、流路溝を形成した第１のガラス板に、第２の平板ガラスを直接接合する。或いは第１、第２のガラスの接合面の両方または一方に低融点ガラス膜をスパッタ法、蒸着法等により形成して加熱・加圧により接合する。或いは第１、第２のガラスの一方にＳｉ膜をスパッタ法等により形成して陽極接合する。これらのいずれかの操作により、液流路等を形成し、接合した両ガラスのいずれかのダイアフラム部分に圧電素子を接着剤等により貼り付ける。
この方法によっても安価にポンプユニットを形成できる。
（４）セラミックで構成する場合
グリーンシートの成型、サンドブラスト加工、レーザ加工等の方法で流路溝を形成し、このグリーンシートに、一方または双方が成形されたグリーンシートを位置決めして貼り合せ、加圧しながら焼成することで一体化を行う。或いは同様に成形されたグリーンシートを焼成してセラミック板とし、一方に低融点ガラス膜をスパッタ法、蒸着法等により形成して加熱・加圧により接合する。或いは同様に成形・焼成されたセラミック板の一方にガラスをもう一方にＳｉを成膜することで陽極接合する。これらのいずれかの操作により、液流路等を形成し、接合した両セラミックのいずれかのダイアフラム部分に圧電素子を接着剤等により貼り付ける。
この方法によるとヤング率の高い材質で液通路を形成できるのでポンプ性能が良好となる。
【００８５】
上記のほか、液体や気体が流通できる溝が形成された電鋳品、カーボンの成形品、ステンレススチール板をエッチング加工したもの等も利用できる。
なお、上記（１）〜（４）のいずれの製法を採用するにしても、必要に応じガス抜き孔や空気取り入れ孔も同時に形成する。ガス流通部ＤＧについては可能であれば同時に形成してもよいし、後で形成してもよい。
【００８６】
かかる方法を採用することで、マイクロポンプを微小に形成することが可能である。例えば、ポンプ一つ当たり、厚み０．３ｍｍ〜１．０ｍｍ、幅５ｍｍ、長さ２０ｍｍ程度のものを造ることが可能である。
【００８７】
次に、マイクロポンプユニットのマイクロポンプを含む送液部分の製法の具体例を説明するが、説明を簡略化し、理解を容易にするため、マイクロポンプを含む送液部分と同様に機能する図１３に示すマイクロチップＭＴを例にとって説明する。図１３（Ａ）はマイクロチップＭＴの平面図、図１３（Ｂ）は該チップの側面図、図１３（Ｃ）は図１３（Ｂ）のＸ−Ｘ線断面図である。
【００８８】
本発明に係る液体燃料装置におけるマイクロポンプユニットのマイクロポンプを含む送液部分は、チップＭＴと同様にして、コンパクトに、平坦形状薄型に、小形に形成できる。
【００８９】
図１３の送液装置ＭＴはマイクロチップ形のもので、マイクロポンプＰａを含む第１液体供給路Ｌ１、マイクロポンプＰｂを含む第２液体供給路Ｌ２を備えており、供給路Ｌ１のポンプ上流側端には液体供給口Ｌｉ１が、供給路Ｌ２のポンプ上流側端には液体供給口Ｌｉ２が設けられている。供給路Ｌ１、Ｌ２のポンプ下流側端は合流部Ｌ３でＹ字状に合流し、混合流路Ｌ４に続き、該流路端の液体出口Ｌｏに達している。
【００９０】
流路Ｌ１〜Ｌ４は例えば幅１５０μｍ、深さ１７０μｍである。マイクロチップＭＴの外形寸法は例えば、約２０ｍｍ×４０ｍｍ×０．５ｍｍである。もっとも、寸法、形状は、これに限るものではない。
ポンプＰａ、Ｐｂは図１１に示す構造、動作を示すもので、このチップでは各ポンプの圧電素子ＰＺＴａ、ＰＺＴｂに駆動部から交番電圧を印加することで供給口Ｌｉ１、Ｌｉ２から第１、第２の液体を吸引し、送液し、合流部Ｌ３で合流させ、混合流路Ｌ４で混合して液体出口Ｌｏから吐出することができる。
【００９１】
このマイクロチップＭＴの製造工程について図１４を参照しながら説明する。図１４は図１３（Ｃ）のα−α線に沿う切断端面部分を代表的にとりあげて示している。
図１４（Ａ）に示すように、シリコン基板ＳｉＳを準備する。シリコン基板ＳｉＳとしては、例えば厚さ２００μｍのシリコンウエハーを用いる。次に、図１４（Ｂ）に示すように、シリコン基板ＳｉＳの上下面に、シリコン酸化膜ＳｉＯ2 を形成する。酸化膜は、例えば、それぞれの厚さが１．７μｍとなるように、熱酸化により形成する。次に、上面にレジストを塗布して所定パターンのマスクを形成し、該マスクパターンで露光し、次いで現像して酸化膜をエッチングする。そして、上面のレジストを剥離した後、再びレジストを塗布し、露光、現像、エッチングを行う。これにより、図１４（Ｃ）に示すように、酸化膜を完全に除去した部分ａと、厚さ方向に途中まで除去した部分ｂを形成する。
【００９２】
レジスト塗布には、例えば東京応化社製ＯＦＰＲ８００等のレジストを用いスピンコ一ターで回転塗布し、レジスト膜の厚さは、例えば１μｍとする。露光はアライナ一により行い、現像はデベロッパーにより行う。酸化膜のエッチングには、例えば反応性イオンエッチング法（ＲＩＥ）を用いる。レジストの剥離には、剥離液、例えば硫酸過水を用いる。
【００９３】
次に、図１４（Ｄ）に示すように上面についてシリコンエッチングを途中まで行った後に、ｂの部分の酸化膜をエッチングにより完全に除去し、再びシリコンエッチングを行い、図１４（Ｅ）に示すようにシリコン基板ＳｉＳを１７０μｍエッチングした部分ａ’と、２５μｍエッチングした部分ａ”とを形成する。シリコンエッチングには、例えば、ＩＣＰ（高周波誘導結合型プラズマ、Ind uctively Coupled Plasma ）によるエッチング法を用いる。さらに、図１４（Ｅ）に示すように酸化膜を、例えばＢＨＦを用いて完全に除去する。
【００９４】
次に、図１４（Ｆ）に示すように、シリコン基板の下面に電極膜ｅ（例えばＩＴＯ膜）を成膜する。そして、図１４（Ｇ）に示したように、シリコン基板の上面にガラス板ＧＬを貼り付ける。この貼り付けは、例えば、１２００Ｖ、４００℃で、陽極接合により行う。最後に、図１４（Ｈ）に示すように、ポンプ室ＰＣの振動板の部分に圧電素子を接着する。
以上説明した製法に準ずる製法により、本発明に係る液体燃料電池装置におけるマイクロポンプユニットも板状部材のエッチング処理等によりバラツキ少なく、均一な性能のものに製作できる。
【産業上の利用可能性】
【００９５】
本発明に係る燃料電池装置は平坦形状に薄型にコンパクトに形成できるから例えば各種携帯機器用の電源として利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００９６】
【図１】本発明の第１実施形態の燃料電池装置を利用した発電システムを示す図である。
【図２】本発明の第１実施形態の燃料電池装置を示すもので、図２（Ａ）は該装置の平面図、図２（Ｂ）は該装置の側面図、図２（Ｃ）は該装置の底面図である。
【図３】図３（Ａ）は図２（Ｂ）のＡ−Ａ線断面図、図３（Ｂ）は図２（Ｂ）のＢ−Ｂ線断面図、図３（Ｃ）は図２（Ｂ）のＣ−Ｃ線断面図、図３（Ｄ）は図２（Ｂ）のＤ−Ｄ線断面図、図３（Ｅ）は図２（Ｂ）のＥ−Ｅ線断面図、図３（Ｆ）は図２（Ｂ）のＦ−Ｆ線断面図であり、図３（Ｇ）はガス流通部の拡大図である。
【図４】図２に示す燃料電池装置の変形例である燃料電池装置を示すもので、図４（Ａ）は該変形例燃料電池装置の平面図であり、図４（Ｂ）は該装置の側面図であり、図４（Ｃ）は該装置の底面図である。
【図５】図５（Ａ）は図４（Ｂ）のＡ’−Ａ’断面図、図５（Ｂ）は図４（Ｂ）のＣ’−Ｃ’断面図、図５（Ｃ）は図４（Ｂ）のＤ’−Ｄ’断面図、図５（Ｄ）は図４（Ｂ）のＦ’−Ｆ’断面図である。
【図６】本発明の第２実施形態の燃料電池装置を利用した発電システムを示す図である。
【図７】本発明の第２実施形態の燃料電池装置を示すもので、図７（Ａ）は該装置の平面図、図７（Ｂ）は該装置の側面図、図７（Ｃ）は該装置の底面図である。
【図８】図８（Ａ）は図７（Ｂ）のＡ−Ａ線断面図、図８（Ｂ）は図７（Ｂ）のＢ−Ｂ線断面図、図８（Ｃ）は図７（Ｂ）のＣ−Ｃ線断面図、図８（Ｄ）は図７（Ｂ）のＤ−Ｄ線断面図、図８（Ｅ）は図７（Ｂ）のＥ−Ｅ線断面図、図８（Ｆ）は図７（Ｂ）のＦ−Ｆ線断面図である。
【図９】図７に示す燃料電池装置の変形例である燃料電池装置を示すもので、図９（Ａ）は該変形例燃料電池装置の平面図であり、図９（Ｂ）は該装置の側面図であり、図９（Ｃ）は該装置の底面図である。
【図１０】図１０（Ａ）は図９（Ｂ）のＡ’−Ａ’断面図、図１０（Ｂ）は図９（Ｂ）のＣ’−Ｃ’断面図、図１０（Ｃ）は図９（Ｂ）のＤ’−Ｄ’断面図、図１０（Ｄ）は図９（Ｂ）のＦ’−Ｆ’断面図である。
【図１１】マイクロポンプの１例の基本構造及び動作を示すもので、図１１（Ａ）は液体吐出動作を示す図、図１１（Ｂ）は液体吸引動作を示す図、図１１（Ｃ）はかかる液体の吐出動作、吸引動作のための圧電素子への印加電圧波形を示す図である。図１１（Ｄ）は図１１（Ａ）とは反対方向への液体吐出動作を示す図、図１１（Ｅ）は図１１（Ｂ）とは反対方向の液体吸引動作を示す図、図１１（Ｆ）はかかる反対動作のための圧電素子への印加電圧波形を示す図である。
【図１２】図１２（Ａ）はマイクロポンプ駆動電圧波形の他の例を示す図であり、図１２（Ｂ）は該波形による送液状態を示す図である。
【図１３】マイクロポンプユニットの製法例を説明するための参考的なマイクロチップを示すもので、図１３（Ａ）はその平面図、図１３（Ｂ）はその側面図、図１３（Ｃ）は図１３（Ｂ）のＸ−Ｘ線断面図である。
【図１４】マイクロチップの製造工程例を示す図である。
【図１５】燃料として液体燃料が使用される燃料電池が採用され、該液体燃料を希釈用液で希釈して希釈液体燃料を該燃料電池へ供給する燃料電池装置の考えられる例を示す図である。
【符号の説明】
【００９７】
Ｃ１  燃料電池装置                        Ｃ１’  燃料電池装置
１  第１ポンプユニット                    １’  第１ポンプユニット
２  第２ポンプユニット                    ２’  第２ポンプユニット
３  燃料電池                              Ｃ２  燃料電池装置
３１  電解質膜                            １ａ  第１ポンプユニット
３２  燃料極                              ２ａ  第２ポンプユニット
３３  空気極                              ６  回収容器
３４  液体通路                            Ｃｏｎｔ  コントローラ
１１、１２、１３  平坦な四角形状部材      ＶＭ  電圧計
Ｐ１、Ｐ２、Ｐ３  マイクロポンプ          １１６  希釈用液供給口
ｆ１  第１絞り流路                        １１７  過剰燃料排出口
ｆ２  第２絞り流路                        １１８  回収液排出口
ＰＣ  ポンプ室                            １２３、１２２  部材１２の貫通孔
PZT(PZT1、PZT2、PZT2)   圧電素子          １３６  通路
１１１  液体燃料供給路                    １３７  貫通孔
１１２  希釈用液供給路                    Ｃ２’  燃料電池装置
１１３  液体混合路                        １ａ’  第１ポンプユニット
１１４  液体燃料供給口                    ２ａ’  第２ポンプユニット
１１５  希釈用液受入れ部
１３１、１３２、１３６  希釈液体燃料通路
１３３  貫通孔
１３４  ガス抜き孔
１３５  貫通孔
１２１、１２２  貫通孔
１０  貫通路
ＧＤ  ガス流通部
２１、２２、２３  平坦な四角形状部材
２１１、２１２  液体通路
２１３  貫通孔
２１４  空気取り入り孔
２１５  貫通孔
２３１  液体回収路
２３２  液体受入れ部
２３３  液体排出部
２２１、２２２  貫通孔
２０  通路
３０  水循環路
４  液体燃料収容容器
５  ポンプ駆動部
【図１】
2006004713.tif 000003
【図２】
2006004713.tif 000004
【図３】
2006004713.tif 000005
【図４】
2006004713.tif 000006
【図５】
2006004713.tif 000007
【図６】
2006004713.tif 000008
【図７】
2006004713.tif 000009
【図８】
2006004713.tif 000010
【図９】
2006004713.tif 000011
【図１０】
2006004713.tif 000012
【図１１】
2006004713.tif 000013
【図１２】
2006004713.tif 000014
【図１３】
2006004713.tif 000015
【図１４】
2006004713.tif 000016
【図１５】
2006004713.tif 000017
【手続補正書】
【提出日】平成16年10月26日(2004.10.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８４】
＜マイクロポンプユニットの製造＞
以下に、マイクロポンプユニットの製造の幾つかの例を挙げておく。
（１）Ｓｉ基板とガラス板で構成する場合
Ｓｉ基板上に流路溝を異方性エッチングにより加工し、このＳｉ基板に平板のガラスを陽極接合して液通路を形成する。駆動用の圧電素子はＳｉ基板におけるダイアフラム部分に接合する。
この方法によると、ヤング率の高い材質で液通路を形成できるのでポンプ性能が良好となる。
（２）樹脂とガラス板で構成する場合
流路溝を樹脂の射出形成、インプリント等により形成し、この樹脂板に薄板ガラスを接着剤により貼り付けて液通路形成する。駆動用圧電素子をガラス板のダイアフラム部分に貼り付ける。
この方法によると安価にポンプユニットを形成できる。
（３）ガラスで構成する場合
感光性ガラスのフォトリソ加工、ガラスのサンドブラスト加工、ガラス成型、ガラス板のレーザ加工等の方法により流路溝を形成し、流路溝を形成した第１のガラス板に、第２の平板ガラスを直接接合する。或いは第１、第２のガラスの接合面の両方または一方に低融点ガラス膜をスパッタ法、蒸着法等により形成して加熱・加圧により接合する。或いは第１、第２のガラスの一方にＳｉ膜をスパッタ法等により形成して陽極接合する。これらのいずれかの操作により、液流路等を形成し、接合した両ガラスのいずれかのダイアフラム部分に圧電素子を接着剤等により貼り付ける。
この方法によっても安価にポンプユニットを形成できる。
（４）セラミックで構成する場合
グリーンシートの成型、サンドブラスト加工、レーザ加工等の方法で流路溝を形成し、一方または双方に流路溝が形成されたグリーンシートを位置決めして貼り合せ、加圧しながら焼成することで一体化を行う。或いは同様に形成されたグリーンシートを焼成してセラミック板とし、一方に低融点ガラス膜をスパッタ法、蒸着法等により形成して加熱・加圧により接合する。或いは同様に成形・焼成されたセラミック板の一方にガラスをもう一方にＳｉを成膜することで陽極接合する。これらのいずれかの操作により、液流路等を形成し、接合した両セラミックのいずれかのダイアフラム部分に圧電素子を接着剤等により貼り付ける。
この方法によるとヤング率の高い材質で液通路を形成できるのでポンプ性能が良好となる。