(57)【要約】【課題】  発光特性が長期にわたって維持される有機ＥＬディスプレイパネルおよびその製造方法を提供する。【解決手段】  パッシブマトリクス方式の有機ＥＬディスプレイパネルにおいて、透明基板上の第一電極上の画素領域以外の領域および第一電極間に設けられる絶縁層が、ドライプロセスで製造された絶縁性炭素膜からなることを特徴とする。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、該基板上の複数の互いに平行な第一電極と、該第一電極に交差して対向配置された複数の互いに平行な第二電極と、前記第一電極および第二電極間に配置された少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層とを備え、前記第一電極上の前記第一電極と前記第二電極とが重なり合う交差領域（画素領域）以外の領域および第一電極間に絶縁層が配置されたパッシブマトリクス有機ＥＬディスプレイパネルであって、前記絶縁層が、１０６Ω・ｃｍ以上の抵抗率を有する絶縁性炭素膜からなることを特徴とする有機ＥＬディスプレイパネル。
【請求項２】
前記絶縁性炭素膜が、１０％未満の酸素、窒素、水素またはそれらの２種以上を含んでいてもよい請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイパネル。
【請求項３】
前記絶縁性炭素膜が、ダイヤモンドライクカーボンである請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイパネル。
【請求項４】
前記有機発光層を含む有機ＥＬ層が、有機発光層の単独、正孔注入層／有機発光層、有機発光層／電子注入層、正孔注入層／有機発光層／電子注入層、正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層よりなる群から選択される層構成を陽極−陰極間に有する請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイパネル。
【請求項５】
第二の電極間に電気絶縁性の分離隔壁を備える請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイパネル。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載のパッシブマトリクス有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法であって、
基板上に、複数の透明な第一電極を互いに平行に配置して形成する工程、
前記第一の電極を形成した前記基板上に、１０６Ω・ｃｍ以上の抵抗率を有する絶縁性炭素膜を蒸着する工程、
前記絶縁性炭素膜を所定の画素領域のパターンにパターニングする工程、
前記パターニングされた絶縁性炭素膜を有する基板上に、有機発光層を含む有機ＥＬ層を形成する工程、
前記有機ＥＬ層上に複数の第二電極を前記第一電極と交差させ、第一電極と第二電極との交差領域を前記絶縁性炭素膜の画素領域のパターンに対応配置させて形成する工程、
および
積層された全体を封止する工程、
を含むことを特徴とする有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法。
【請求項７】
前記絶縁性炭素膜がダイヤモンドライクカーボンであり、ＣＨ４を用いるプラズマＣＶＤ法により蒸着する請求項６に記載の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法。
【請求項８】
前記絶縁性炭素膜のパターニング方法が、レーザーエッチング、紫外線エッチングおよび酸素プラズマエッチングよりなる群から選択されるエッチング法である請求項６に記載の有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法。
【請求項９】
請求項１〜５のいずれかに記載の有機ＥＬディスプレイパネルを具備することを特徴とする有機ＥＬディスプレイ装置。
【請求項１０】
請求項６〜８のいずれかに記載の方法で製造された有機ＥＬディスプレイパネルを具備することを特徴とする有機ＥＬディスプレイ装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス（以下「有機ＥＬ」という）ディスプレイパネルに関し、さらに詳しくは、パッシブマトリクス方式の電極構成を有する有機ＥＬディスプレイパネルおよびその製造方法ならびに該ディスプレイパネルを具備した有機ＥＬディスプレイ装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬディスプレイパネルの電極構成には、ＴＦＴ（薄膜トランジスタ）を用いたアクティブマトリクス方式やパッシブマトリクス方式があり、パッシブマトリクス方式は電極構成が単純であり安価に製造できる利点を有している。
【０００３】
パッシブマトリクス型ディスプレイパネルは、透明基板上の複数の第一電極、該第一電極に直交して配置される複数の第二電極および前記第一電極と第二電極とに狭持された有機発光層を含む有機ＥＬ層から構成され、前記第一電極と第二電極との一の交差領域が１単位の発光部として１画素を形成し、前記画素の複数個が規則的に配列されて表示部を形成している。
【０００４】
前記第一電極と第二電極との交差領域の縁部は、電極形状が急峻に変化することから電界集中が発生し易い部位であり、有機ＥＬ層の絶縁破壊の要因の一つと考えられている。有機ＥＬ層の絶縁破壊は、第一電極と第二電極とを短絡させ、第一電極と第二電極との間に並列する全ての画素を常時発光させる表示欠陥を発生させる。
【０００５】
前記第一電極と第二電極との短絡を防止する手段として、第一電極と第二電極との交差領域の縁部に沿ってポジ型フォトレジストよりなる絶縁膜の隔壁を設ける方法（特許文献１）、第一電極と第二電極との交差領域を除く非発光部に紫外線硬化樹脂、熱硬化樹脂、ポリイミドなどの絶縁物を塗布する方法（特許文献２）などが提案されている。
【０００６】
【特許文献１】特開２００３−１６３０８１号公報
【特許文献２】特開２００１−０６８２６８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
前記絶縁膜にフォトレジストやポリイミドなどの有機材料を用いる方法は、十分な耐電圧を有する膜厚をフォトリソグラフなどにより簡便に形成できる利点を有する。一方、これらの有機材料はかなりの吸湿性を有するため、有機絶縁層に存在する水分が有機ＥＬ層を変質させる可能性があり、有機ＥＬ層を形成する前に有機絶縁層の十分な脱水を行う工程が要求される。しかしながら、真空加熱などにより有機絶縁層の脱水処理を行っても十分な脱水を行うことは極めて困難である。
【０００８】
本発明は、長期にわたって安定した発光特性を維持可能な有機ＥＬディスプレイパネルおよびその製造方法、ならびに該有機ＥＬディスプレイパネルを具備した有機ＥＬディスプレイ装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者ら前記目的を達成するために鋭意研究した結果、絶縁性炭素膜からなる絶縁層をドライプロセスで形成し、ドライプロセスでパターニングすることにより、脱水工程なしに有機ＥＬディスプレイパネルを製造し得ること、該方法で製造された有機ＥＬディスプレイパネルが長期にわたって安定した発光特性を示すことを見出し、本発明を完成した。
【００１０】
本発明の有機ＥＬディスプレイパネルは、基板と、該基板上の複数の互いに平行な第一電極と、該第一電極に交差して対向配置された複数の互いに平行な第二電極と、前記第一電極および第二電極間に配置された少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層とを備え、前記第一電極上の前記第一電極と前記第二電極とが重なり合う交差領域（画素領域）以外の領域および第一電極間に絶縁層が配置されたパッシブマトリクス有機ＥＬディスプレイパネルであって、前記絶縁層が、１０６Ω・ｃｍ以上の抵抗率を有する絶縁性炭素膜からなることを特徴とする。
【００１１】
本発明において、有機ＥＬディスプレイパネルの好ましい態様は、第二電極間に電気絶縁性の分離隔壁をさらに含む。
【００１２】
本発明の上記有機ＥＬディスプレイパネルの製造方法は、基板上に、複数の透明な第一電極を互いに平行に配置して形成する工程、前記第一の電極を形成した前記基板上に、１０６Ω・ｃｍ以上の抵抗率を有する絶縁性炭素膜を蒸着する工程、前記絶縁性炭素膜を所定の画素領域のパターンにパターニングする工程、前記パターニングされた絶縁性炭素膜を有する基板上に、有機発光層を含む有機ＥＬ層を形成する工程、前記有機ＥＬ層上に複数の第二電極を前記第一電極と交差させ、第一電極と第二電極との交差領域を前記絶縁性炭素膜の画素領域のパターンに対応配置させて形成する工程、および積層された全体を封止する工程、を含むことを特徴とする。
【００１３】
本発明の有機ＥＬディスプレイ装置は、前記本発明の有機ＥＬディスプレイパネル、または前記本発明の製造方法で製造された有機ＥＬディスプレイパネルを具備することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明において、有機ＥＬディスプレイパネルの絶縁層がドライプロセスで形成される実質的に水分を含まない絶縁性炭素膜からなることにより、水分による有機ＥＬ層の変質が防止され、長期にわたって安定した発光特性を維持可能な有機ＥＬディスプレイパネルならびに該ディスプレイパネルを具備した有機ＥＬディスプレイが提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
図１は、パッシブマトリクス方式の有機ＥＬカラーディスプレイパネルの断面積層構造の一例を示し、「基板１０」が、透明な支持基板１０２、および該支持基板上に形成されたカラーフィルタ層１０４、色変換層１０６、およびこれらの層上に設けられた高分子膜からなる平坦化層１０８や無機膜からなるパッシベーション層１１０などが積層され一体化された透明な層状構成物からなる。有機ＥＬモノクロディスプレイパネルの場合には、「基板１０」は、透明な支持基板自体であることができる。本明細書において「基板１０」これらの両者を意味する。
【００１６】
図２は、本発明の有機ＥＬディスプレイパネルの部分平面図、図３は図２中の“Ｘ−Ｘ”断面図、図４は図２中の“Ｙ−Ｙ”断面図、図５は好ましい態様の有機ＥＬディスプレイパネルの図２中の“Ｙ−Ｙ”断面に相当する断面図である。
【００１７】
本発明の有機ＥＬディスプレイパネルは、図２に示したように、基板１０上に互いに平行に配置された複数の第一電極２０、第一電極２０に交差して対向配置された第二電極５０、および第一電極２０と第二電極５０との間に有機発光層を含む有機ＥＬ層４０とを備え、前記第一電極２０上の第一電極２０と第二電極５０とが重なり合う交差領域Ａ以外の領域に絶縁層３０を有し、前記交差領域Ａが画素（発光部）を構成するパッシブマトリクス方式の有機ＥＬディスプレイパネルである。
【００１８】
第一電極２０は、基板１０上に成膜した透明導電膜を複数の平行な帯状にパターニングした透明電極からなり、外部駆動回路との接続部から表示部まで配置される。透明導電膜として、たとえばＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）膜、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）膜などが挙げられ、特にＩＺＯ膜は、比較的に低抵抗でかつ平滑な膜を低温で成膜でき、弱酸によるパターニングが容易であることから、第一電極２０の作製に好適に使用される。
【００１９】
本発明において、絶縁層３０は、少なくとも第一電極２０の肩部を覆い、第一電極２０と第二電極５０とが重なり合う交差領域Ａ以外の領域に配置される。該絶縁層３０は、１０６Ω・ｃｍ以上の抵抗率を有する絶縁性炭素膜、好ましくは１０１２Ω・ｃｍオーダーの抵抗率を有するダイヤモンドライクカーボン膜からなる。
【００２０】
絶縁性炭素膜からなる絶縁層３０は、前記第一電極２０が作製されている基板１０上に絶縁性炭素膜を蒸着法、たとえば真空蒸着法、スパッタリング法、プラズマＣＶＤ法などを用いて成膜し、次いで前記交差領域Ａの縁部に沿ってエッチングして除去し、画素領域をパターン化することによって作製される。
【００２１】
絶縁性炭素膜のエッチング方法として、たとえばエキシマレーザー、固体レーザーによるレーザーエッチング、マスクを用いた紫外線照射によるエッチング、酸素プラズマによるエッチングなどのドライエッチングプロセスを採用することができる。
【００２２】
特に特定の波長範囲の紫外線は、絶縁性炭素膜中の炭素−炭素間、炭素−水素間、炭素−酸素間結合を分断するのに十分な大きな紫外線エネルギーを有するので、絶縁性炭素膜のエッチングに好適に採用することができる。絶縁性炭素膜中の各種結合の結合エネルギーと、紫外線エネルギーを表１に示す。
【００２３】
【表１】
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【００２４】
低圧水銀ランプは１８４．９ｎｍ（エネルギー１５５ｋｃａｌ／ｍｏｌ）の波長の紫外線を、エキシマＵＶランプは１７３ｎｍ（エネルギー１６６．７ｋｃａｌ／ｍｏｌ）の波長の紫外線を含むので、絶縁性炭素膜のエッチングに好適に用いることができる。また、紫外線照射を酸素雰囲気下で行うことにより、励起酸素原子（Ｏ）が発生するので、励起酸素原子（Ｏ）により炭素膜を酸化除去することができ、、効率良く絶縁性炭素膜をエッチングすることができる。
【００２５】
第一電極２０と第二電極５０との間に設けられる有機ＥＬ層４０は、陰極と陽極との間に有機発光層を含む層構成を有する。有機ＥＬ層４０の層構成として、以下の層構成を例示することができる。
【００２６】
（ａ）  陽極／有機発光層／陰極
（ｂ）  陽極／正孔注入層／有機発光層／陰極
（ｃ）  陽極／有機発光層／電子注入層／陰極
（ｄ）  陽極／正孔注入層／有機発光層／電子注入層／陰極
（ｅ）  陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
【００２７】
上記層構成において、陽極および陰極の少なくとも一方は、有機発光材料の発する光の波長域で透明である必要があり、透明な電極を通して前記色変換層１０６に有機発光材料からの光を入射させる。この場合、前記透明導電膜からなる第一電極２０は、陽極および陰極のいずれに機能させてもよい。
【００２８】
前記有機発光層として、公知の有機発光材料を含む層が使用される。有機発光層として青色ないし青緑色の発光を得るために、有機発光材料として、たとえばベンゾチアゾール系、ベンソイミダゾール系、ベンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などが好ましく使用される。また、有機発光層以外の各層には、それぞれに公知の材料を使用することができる。
【００２９】
第二電極５０は、前記第一電極２０上に前記絶縁層３０が存在しない画素領域Ａ上で前記第一電極２０と交差する複数の帯状の電極であり、通常、第二電極５０は、第一電極２０に直交して配置される。
【００３０】
第二電極５０は、通常、金、銀、アルミニウム、銅などの良導性の金属またはそれらを主成分とする合金からなる導電膜を、前記有機ＥＬ層４０に密着させて形成する。第二の電極５０の形成法として、有機ＥＬ層４０に悪影響を与えない条件で導電膜を形成できる方法であればよく、真空蒸着法、スパッタリング法、プラズマＣＶＤ法などの蒸着法、メッキ法などを採用することができる。
【００３１】
第二電極５０の形成には、第二電極５０のパターンを有するマスクやメッキレジストを通常用いるが、これらのマスクやメッキレジストを用いない場合には、第二電極５０間に電気絶縁性の分離隔壁６０が設けられる。この分離隔壁６０は第二電極５０のパターニング機能を有することから、マスクやメッキレジストの代わりに使用することができる。
【００３２】
第二電極５０の分離隔壁６０は、アクリレート、ノボラック樹脂などを主体としたネガ型またはポジ型のフォトレジストを用いフォトリソグラフ法により形成してもよく、また、絶縁膜３０上に酸化ケイ素、窒化ケイ素など無機絶縁膜、絶縁性炭素膜を形成し、それらをエッチングして形成してもよい。ドライプロセスで分離隔壁６０を形成できる無機絶縁膜または絶縁性炭素を採用することが好ましい。
【００３３】
上記積層体からなる有機ＥＬ発光素子の全体を、最後に封止材料を用いて封止することにより、有機ＥＬディスプレパネルが作製される。封止方法として、第二電極５０を形成した後、酸化シリコン、酸化窒化シリコンなどの無機膜を有機発光素子の全体に連続的に形成する方法、ガラス板、ポリカーボネートなどのプラスチック板、ステンレス鋼（ＳＵＳ）などの金属板、あるいはそれらで作製された筐体や缶体を、接着剤、たとえばＵＶ硬化性樹脂を主成分とする接着剤、を用いて透明支持基板に接着する方法などを採用することができる。
【実施例１】
【００３４】
第一電極２０の形成
透明支持基板１０を洗浄後、スパッタリング装置内に装着し、ターゲットとしてＩｎ−Ｚｎ酸化物ターゲットを、スパッタガスとしてＡｒを用いたＤＣスパッタ法により、前記基板１０上に室温で透明なＩｎ−Ｚｎ酸化物膜を２００ｎｍ厚さに積層した。得られたＩｎーＺｎ酸化物膜上にレジストを塗布し、フォトリソグラフにより前記レジストをパターニングした後、エッチング液としてシュウ酸を用いて前記Ｉｎ−Ｚｎ酸化物膜をエッチングし、ピッチ０．１９５ｍｍで配線幅１００μｍの透明な第一電極２０を形成した。
【００３５】
絶縁層３０の形成
前記第一電極２０を形成した基板１０をプラズマＣＶＤ装置内に装着し、原料ガスとしてＣＨ４を用い、成膜圧力４０Ｐａ、パワー１０Ｗの条件で前記第一電極２０上および基板１０上の第一電極間にダイヤモンドライクカーボン膜を３００ｎｍ厚さで積層した。得られたダイヤモンドライクカーボン膜の抵抗率は、５．０×１０１２Ω・ｃｍであった。
【００３６】
第一電極２０と第二電極５０とが交差して対向する領域の縁部に沿って、第一電極上のダイヤモンドライクカーボン膜を、波長２４８ｎｍのエキシマレーザーを用い、１Ｌ／ｍｉｎの酸素雰囲気下、出力１０Ｗ、スポット径５μｍで走査してエッチングし、画素数３２０×２４０×ＲＧＢ、画素ピッチ０．１９５ｍｍの画素領域Ａを形成した。これにより、第一電極２０上の画素領域Ａ以外の領域および第一電極２０間に絶縁層３０が形成された。
【００３７】
有機ＥＬ層４０の積層
透明な第一電極２０および絶縁層３０を形成した基板を抵抗加熱蒸着装置内に装着し、正孔注入層、正孔輸送層、有機発光層および電子注入層を、真空度１×１０−５Ｐａの条件で真空を破らずに順次積層し、有機ＥＬ層４０を形成した。正孔注入層として銅フタロシアニン（ＣｕＰｕ）を１００ｎｍ、正孔輸送層として４，４´−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α―ＮＰＤ）を２０ｎｍ、有機発光層として４，４´−ビス（２，２´−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）を３０ｎｍ、および電子注入層としてアルミキレート（Ａｌｑ）を２０ｎｍ積層した。
【００３８】
第二電極５０の形成
前記抵抗加熱蒸着装置内において、第一電極２０に垂直な幅０．１６５ｍｍ、空隙０．０３ｍｍのストライプパターンが得られるマスクを用い、前記積層された有機ＥＬ層４０上に、Ｍｇ／Ａｇ＝１０／１（重量比）からなる厚さ２００ｎｍの第二電極５０を、引き続き真空を破らずに積層した。
【００３９】
以上で得られた積層体（有機発光素子）を、酸素濃度および水分濃度が共に１０ｐｐｍ以下の乾燥窒素雰囲気下のグローブボックス内において、封止ガラスおよび硬化接着剤を用いて封止して有機ＥＬモノクロディスプレイパネルを作製した。
【実施例２】
【００４０】
実施例１において、ダイヤモンドライクカーボン膜のエキシマレーザーによるパターニング法を、以下に示すエキシマランプを用いた紫外線照射によるパターニング法に代えた以外は、実施例１と同様に処理して有機ＥＬモノクロディスプレイパネルを作製した。
【００４１】
画素領域Ａに相当する開口部を有するマスクを、ダイヤモンドライクカーボン膜とエキシマランプとの間に装着し、エキシマランプとダイヤモンドカーボン膜との間隙を１ｍｍに調整し、大気下において波長１７２ｎｍ、５０ｍＷ／ｃｍ２の紫外線をダイヤモンドライクカーボン膜に照射して画素領域Ａをエッチングすると共に、第一電極２０上の画素領域Ａ以外の領域および第一電極２０間に絶縁層３０を形成した。
【００４２】
（比較例１）
実施例１において、絶縁層３０のダイヤモンドライクカーボン膜を、ポジ型フォトレジスト（ＪＥＭ  ７００−Ｒ２、ＪＳＲ製）に代え、絶縁層３０の形成方法をフォトリソグラフ法に代えた以外は、実施例１と同様に処理し、比較用の有機ＥＬモノクロディスプレイパネルを作製した。本比較例において、絶縁層の厚さは１μｍとした。
【００４３】
（評価試験）
実施例１、２および比較例で作製したパネルのそれぞれについて、駆動周波数６０Ｈｚの線順次走査および１画素当たりの電流量７５μＡの駆動条件で１０００時間の駆動試験を行い、パネルの輝度変化および非発光面積を評価した。評価結果を表２に示す。
【００４４】
【表２】
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【００４５】
本発明の有機ＥＬディスプレイパネルは、表２に示した評価結果から、１０００時間の駆動試験後においても、非発光面積が小さく、かつ輝度保持率の低下が抑制されていることが確認できる。
【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】パッシブマトリックス方式の有機ＥＬディスプレイパネルの積層構造の一例を示す断面図。
【図２】本発明の一実施態様を示す有機ＥＬディスプレイパネルの部分平面図
【図３】図２の有機ＥＬディスプレイパネルのＸ−Ｘ断面図
【図４】図２の有機ＥＬディスプレイパネルのＹ−Ｙ断面図
【図５】別の態様の図３の有機ＥＬディスプレイパネルのＹ−Ｙ断面に対応する断面図
【符号の説明】
【００４７】
１０  基板
２０  第一電極
３０  絶縁層
４０  有機ＥＬ層
５０  第二電極
６０  第二電極の分離隔壁
【図１】
2006269225.tif 000005
【図２】
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【図３】
2006269225.tif 000007
【図４】
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【図５】
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