(57)【要約】【課題】  電池反応に消費される燃料ガス，酸化剤ガスの割合を高めると共に、電池内部から結露水を効率よく系外に排出させるガス流路を設けた固体高分子型燃料電池用セパレータを提供する。【解決手段】  互いに分離した入側流路２０，出側流路３０が形成されたセパレータである。入側流路２０の分岐路２３は、先端に形成した排水溝２４を介して出側流路３０の集合部３２に連通している。排水溝２４を流れるガス流の流速が大きくなるように排水溝２４の断面積を分岐路２３より小さくし、大流速のガス流により結露水を系外に排出する。【選択図】      図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の膜-電極接合体の間に介装されるセパレータであり、入側流路，出側流路が互いに噛み合う複数の櫛歯状分岐路をもち、入側流路の分岐路先端が排水溝を介して出側流路の集合部に連通していることを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
入側流路の分岐路より小さな断面積で排水溝が形成されている請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
更に、出側流路の櫛歯状分岐路が排水溝を介して入側流路の集合部に連通している請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、イオン交換膜を適度の湿潤状態に維持しながら電池内から系外に水分を排出する固体高分子型燃料電池用セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池は、環境に及ぼす影響が少なく、室温程度の低温でも起動・発電できる長所から自動車の動力源，家庭用電源等、各種分野で可動型又は定置型電気エネルギー供給源として期待されている。固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜１１の両面に触媒電極層１２，１３を形成し、ガス拡散層１４，１５で挟んだ膜-電極接合体１０で構成されている（図１）。
触媒電極層１２（燃料極）側にＨ2含有燃料を送り込むと、燃料極１２上でＨ2がプロトンＨ+となる。プロトンＨ+は、水の存在下で高分子イオン交換膜１１を透過して触媒電極層１３（酸化極）に移動し、酸化極１３側に送り込まれてきた酸化剤中のＯ2及び外部回路１６から流れてきた電子ｅ-と反応し、水（反応生成水）として系外に排出される。外部回路１６に沿った電子ｅ-の流れが電気エネルギーとして取り出されるが、単体の膜-電極接合体１０から取り出される電気量は極僅かである。そこで、多数の膜-電極接合体１０をスタックすることにより、実用に供せられる電力を得ている。
【０００３】
膜-電極接合体１０は、セパレータを介してスタックされる。導電性，耐食性が要求されるセパレータは、カーボンブロックを切り出し切削加工することにより作製されているが、導電性を改善したステンレス鋼等の耐食性金属材料を素材とすることも検討されている。セパレータには、ガス拡散層１４，１５を介して燃料ガス，酸化剤ガスを触媒電極層１２，１３に供給するガス流路が形成されており、ガス流路形状に関する種々の改良が提案されている。たとえば、燃料ガス，酸化剤ガスの入側流路，出側流路を互いに分離し、櫛歯状に組み合わせると、触媒電極層１２，１３に満遍なく燃料ガス，酸化剤ガスが分配され、電池性能が向上する（特許文献１）。
【特許文献１】特開平11-16591号公報
【０００４】
電池反応に消費された分を除く燃料ガス，酸化剤ガスが出側流路を経て系外に排出され、電池反応で生成した水も同じ出側流路を経て系外に排出される。燃料電池の運転を停止する場合、燃料ガス，酸化剤ガスの供給を止めるが、余剰の燃料ガス，酸化剤ガスや反応生成水が系外に排出されず電池内に残る。高分子イオン交換膜１１の伝導性を確保するため燃料ガス，酸化剤ガスを加湿して使用することもあり、この場合には電池内に残留している燃料ガス，酸化剤ガスから結露水が生じる。
【０００５】
燃料電池では、急激な負荷の変動や運転・停止操作によってガス消費量，セルの発熱量が大きく変動するので、セル内で結露水の発生及び乾燥が起きやすくなる。結露水の存在下で高分子イオン交換膜１１が分解すると、分解に伴って発生するフッ素イオンが結露水に溶け込み腐食性の溶液となる。引き続く水分の蒸発によりフッ素イオンが濃化すると、結露水の腐食性が強くなる。濃化した結露水が金属セパレータを溶解すると、溶出した金属イオンが高分子イオン交換膜１１に侵入してイオン伝導性を低下させ、燃料電池の発電効率が下がる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
結露水を系外に排出する機能を備えたガス流路を形成するとき、金属製セパレータの腐食を抑え、長期にわたり発電効率が高位に安定することが予想される。ところが、入側流路，出側流路を独立させたガス流路は、燃料ガス，酸化剤ガスをガス拡散層１４，１５で拡散させて触媒電極層１２，１３に接触させることを前提にし、電池内に残留する結露水に起因する悪影響を考慮していない。却って、入側流路の先端が閉じられており、結露水が溜まり易い形状になっている。
本発明は、フッ素を溶かし込んだ結露水が金属製セパレータを溶解し、燃料電池の発電効率を低下させることを考慮し、結露水が系外に排出されやすい形状のガス流路を形成することにより、長期にわたり良好な発電効率を維持する固体高分子型燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、複数の膜-電極接合体をセパレータを介してスタックすることにより電力を取り出す構造の固体高分子型燃料電池において、複数の分岐路が互いに櫛歯状に噛み合う入側流路，出側流路をセパレータに形成し、入側流路の分岐路を排水溝を介して出側流路の集合部に連通させている。排水溝の断面積は、入側流路の分岐路より小さくすることが好ましい。出側流路の分岐路も、排水溝を介して入側流路の集合部に連通させても良い。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明に従ったセパレータは、燃料ガス，酸化剤ガスを電池内に送り込む入側流路２０及び余剰の燃料ガス，酸化剤ガス及び反応生成水を系外に排出する出側流路３０を備えている（図２）。入側流路２０，出側流路３０を分離しているので、入側流路２０から送り込まれる燃料ガス，酸化剤ガスは、流出ガスが流入ガスの抵抗にならず実質的に大半がガス拡散層１４，１５に拡散して触媒電極層１２，１３と接触した後、出側流路３０を経て系外に排出される。
【０００９】
入側流路２０は、ガス入口２１に連なる集合部２２から複数の分岐路２３が櫛歯状に延びている。出側流路３０も同様な櫛歯状になっており、ガス出口３１に連なる集合部３２に複数の分岐路３３を集約させている。分岐路２３，３３が互いに噛み合う配置で入側流路２０，出側流路３０を設計することにより、入側流路２０から燃料ガス，酸化剤ガスがガス拡散層１４，１５を介して触媒電極層１２，１３に満遍なく供給され、電池反応に消費された後、出側流路３０を経て系外に排出される。
加湿した燃料ガスや酸化剤ガスを燃料電池に送り込むとき、電池内部に結露水が生じ易くなる。電池内には、電池反応で生成した水もある。本発明では、反応生成水を含む結露水の排出を促進させるため、排水溝２４を介して分岐路２３を集合部３２に連通させている。出側流路３０の分岐路３３も、必要に応じ排水溝３４を介して集合部２２に連通させても良い。
【００１０】
排水溝２４は、分岐路２３より幅を狭め（図３a）、或いは分岐路２３より浅くする（図３b）ことにより断面積を小さくしている。たとえば、幅：２ｍｍ，深さ：２ｍｍの分岐路２３に対して排水溝２４の幅を１.０〜２.０ｍｍ，深さを０.５〜１.０ｍｍに設定し、排水溝２４／分岐路２３の段面積比率を１／２〜１／８の範囲に調整することが好ましい。小断面積の排水溝２４は流路抵抗が大きいので、送り込まれた燃料ガス，酸化剤ガスの大半がガス拡散層１４，１５に拡散し電池反応に供される。
【００１１】
分岐路２３から集合部３２に向けて排水溝２４内を流れる燃料ガス，酸化剤ガスもあるが、排水溝２４の断面積が小さいため流速が大きくなる。分岐路２３の内壁ガス拡散層１４，１５内部に付着している結露水は、大流速のガス流によって分岐路２３から集合部３２に運ばれる。ガス拡散層１４，１５の内部にある結露水も、ガス流による吸引作用で集合部３２に送り込まれる。その結果、入側流路２０に留まる結露水が殆どなくなる。
分岐路３３を集合部２２に連通させる排水溝３４を設けた場合でも、結露水が溜まり易い分岐路３３の先端部分に大流速のガス流が排水溝３４から流入するので、分岐路３３の内壁に付着している結露水は燃料ガス，酸化剤ガスのガス流によって持ち去られる。
【００１２】
このように、入側流路２０→ガス拡散層１４，１５→出側流路３０にガス流路を設定しているので、ガス拡散層１４，１５を通して十分な量の燃料ガス，酸化剤ガスを触媒電極層１２，１３に供給できる。特に酸化極１３側では、酸化剤ガスと向流状態にある生成水がスムーズに排出され、酸化剤ガスの十分な供給・拡散が図られるため、拡散分極も抑制される。結露した場合でも、入側流路２０の分岐路２３が断面積の小さな排水溝２４で出側流路３０の集合部３２に連通しているので、ガス拡散を妨害する結露水の滞留が抑制される。高分子イオン交換膜１１が分解して腐食性ガスが発生する場合でも、セパレータの腐食及び結露水への重金属イオンの溶込みが出側流路に限られるため、重金属イオンは高分子イオン交換膜１１に触れることなく排出される。その結果、重金属イオンによる高分子イオン交換膜１１の汚染が大幅に抑制され、長期にわたり燃料電池の発電能力が高位に安定する。
【実施例】
【００１３】
板厚：３ｍｍのSUS430ステンレス鋼板を１２０ｍｍ×１２０ｍｍのサイズに裁断し、入側流路２０，出側流路３０を成形した。入側流路２０，出側流路３０共に、幅：３ｍｍ，深さ：２ｍｍの集合部２２，３２から幅：１ｍｍ，深さ：２ｍｍ，長さ：４９ｍｍの分岐路２３，３３が６ｍｍの等間隔で９本分かれた形状とした。分岐路２３，３３は、先端に形成した幅：１ｍｍ，深さ：０.５ｍｍ，長さ：２ｍｍの排水溝２４，３４で集合部３２，２２に連通させた。
【００１４】
カーボンペーパ（TGP-H-120：東レ株式会社製）に白金触媒をコーティングした電極を高分子イオン交換膜（ナフィオン１１５：デュポン社製）にホットプレスで接合することにより作製した反応面積２５ｃｍ2の膜-電極接合体１０にセパレータを挟んで燃料電池を組み立てた。
加湿した水素ガス，酸素ガスを共に０.５リットル／分の流量で送り込み、出側圧力を常圧とし、電子負荷装置で出力を調整しながら燃料電池を電流密度０.５Ａ／ｃｍ2で定電流運転した。運転開始直後のセル電圧は０.７Ｖであり、８時間連続運転→１６時間運転停止を２０サイクル繰り返した後でも０.７Ｖのセル電圧であった。
サイクル試験後に燃料電池を解体してセパレータを取り出し、セパレータの表面状態を観察したところ腐食が検出されなかった。また、接触抵抗も２００ｍΩ・ｃｍ2であり、未使用セパレータに比較して接触抵抗の大幅な増加がみられなかった。
【００１５】
比較のため、分岐路２３，３３を集合部３２，２２に連通する排水溝２４，３４がないことを除き同様な入側流路２０，出側流路３０を形成したセパレータを組み込んだ燃料電池について、同じ条件下で運転試験したところ、運転開始直後に０.７Ｖであったセル電圧が８時間連続運転→１６時間運転停止を２０サイクル繰り返した後で０.４５Ｖまで降下した。燃料電池を解体して取り出したセパレータを観察した結果、分岐路２３，３３の先端近傍に腐食が検出され、特に酸化極１３側では著しい腐食が発生していた。
この対比から、小断面積の排水溝２４，３４で分岐路２３，３３を集合部３２，２２に連通させることにより、入側流路２０，出側流路３０を分離したセパレータで生じがちな結露水の滞留が防止され、電池内の腐食性雰囲気を緩和できる。その結果、金属製セパレータにあっては腐食による接触抵抗の増加が抑えられ、送り込まれる燃料ガス，酸化剤ガスが電池反応に効率よく消費されることと相まって発電効率が高い固体高分子型燃料電池となる。
【産業上の利用可能性】
【００１６】
以上に説明したように、入側流路２０，出側流路３０を分離したセパレータで膜-電極接合体１０を挟み込んで燃料電池を構築するとき、送り込まれる燃料ガス，酸化剤ガスのほぼ全量がガス拡散層１４，１５を拡散して触媒電極層１２，１３に送られるため、電池反応に消費される燃料ガス，酸化剤ガスの割合が高くなる。また、小断面積の排水溝２４を介して入側流路２０の分岐路２３を出側流路３０の集合部３２に連通させているので、電池内の結露水がガス流に乗って系外に排出され、結露水に含まれている重金属イオンによる高分子イオン交換膜１１の汚染が抑えられ、電池内の腐食性雰囲気が緩和される。その結果、金属製セパレータを使用した燃料電池では接触抵抗の増加が抑えられ、発電効率が高位に安定する。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】固体高分子型燃料電池の内部構造を示す概略図
【図２】分岐路が櫛歯状に噛み合った入側流路，出側流路を形成したセパレータの平面図
【図３】入側流路の分岐路が排水溝を介して出側流路の集合部に連通していることを示す部分平面図（a），部分断面図（b）
【符号の説明】
【００１８】
１０：膜-電極接合体    １１：高分子イオン交換膜    １２：触媒電極層（燃料極）    １３：触媒電極層（酸化極）    １４，１５：ガス拡散層    １６：外部回路
２０：入側流路    ３０：出側流路    ２１：ガス入口    ３１：ガス出口    ２２，３２：集合部    ２３，３３：分岐路    ２４，３４：排水溝
【図１】
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【図２】
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【図３】
2006004702.tif 000005