(57)【要約】【課題】  異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子から燃料コンパクトを製造する場合にも、燃料コンパクトの生産効率や性能を維持しつつ被覆燃料粒子の熱的機械的強度を向上させる。【解決手段】  異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子１２Ａ、１２Ｂの表面に黒鉛マトリックス材をコーティングしてオーバーコート層１４Ａ、１４Ｂを形成した後、オーバーコート層１４を有する被覆燃料粒子１２から燃料コンパクト１０を製造する。被覆燃料粒子１２Ａ、１２Ｂの濃縮度に応じて異なる厚みのオーバーコート層１４Ａ、１４Ｂを形成し異なる厚みのオーバーコート層１４を有する複数の種類の被覆燃料粒子１２Ａ、１２Ｂを一体化させて燃料コンパクト１０とする。オーバーコート層１４は濃縮度が高い被覆燃料粒子１２Ａのオーバーコート層１４Ａほど濃縮度が低い被覆燃料粒子１２Ｂの被覆燃料粒子１２Ｂのオーバーコート層１４Ｂよりも厚みを厚く形成する。【選択図】        図１
2006267010.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックス材をコーティングしてオーバーコート層を形成した後、前記オーバーコート層を有する被覆燃料粒子から燃料コンパクトを製造する方法において、前記被覆燃料粒子の濃縮度に応じて異なる厚みの前記オーバーコート層を形成して、前記異なる厚みのオーバーコート層を有する複数の種類の被覆燃料粒子を一体化させて燃料コンパクトとすることを特徴とする燃料コンパクトの製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載された燃料コンパクトの製造方法であって、前記濃縮度が高い被覆燃料粒子ほど前記オーバーコート層の厚みを厚く形成することを特徴とする燃料コンパクトの製造方法。
【請求項３】
異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックス材をコーティングして形成されたオーバーコート層を有するオーバーコート粒子から成る燃料コンパクトにおいて、前記オーバーコート層は、前記被覆燃料粒子の濃縮度に応じた異なる厚みを有することを特徴とする燃料コンパクト。
【請求項４】
請求項３に記載された燃料コンパクトであって、前記濃縮度が高い被覆燃料粒子ほど厚いオーバーコート層を有することを特徴とする燃料コンパクト。
【請求項５】
異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子の表面に、黒鉛マトリックス材をコーティングしてオーバーコート層を形成する被覆燃料粒子のオーバーコート方法において、前記被覆燃料粒子の濃縮度に応じて異なる厚みの前記オーバーコート層を形成することを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート方法。
【請求項６】
請求項５に記載された被覆燃料粒子のオーバーコート方法であって、前記濃縮度が高い被覆燃料粒子ほど前記オーバーコート層の厚みを厚く形成することを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温ガス炉等の原子炉において燃料として使用される燃料コンパクトや、その製造方法、また、燃料コンパクトに使用される被覆燃料粒子のオーバーコート方法の改良に関し、特に、異なる濃縮度を有する燃料粒子から燃料コンパクトを製造する場合に、その生産効率を維持しつつ、被覆燃料粒子の強度を向上することに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を、熱容量が大きく高温健全性が良好な黒鉛から形成すると共に、冷却ガスとして高温下でも化学反応を起こさないヘリウムガス等の気体を用いているため、固有の安全性が高く、出口温度が非常に高いヘリウムガスを取り出すことができる原子炉であり、約９００℃前後の高温熱を、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野において利用することを可能とするものである。
【０００３】
（被覆燃料粒子）
この高温ガス炉の燃料としては、一般に、二酸化ウランやトリウム等をセラミックス状に焼結した直径約３５０μｍ〜６５０μｍの燃料核の周囲に、第１層から第４層の計４層の被覆が施された直径約５００μｍ〜１０００μｍの被覆燃料粒子が使用される。具体的には、次の４つの被覆である。
【０００４】
即ち、一般にバッファ層と呼ばれる最も内側の第１層は、密度約１ｇ／ｃｍ3の低密度熱分解炭素（ＰｙＣ）から成る層で、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガスを溜めると共に、核燃料のスウェリングを吸収する機能を併せ持つ。次いで、この第１層の上に施される第２層は、一般に、密度約１．８ｇ／ｃｍ3の高密度熱分解炭素から形成された内側熱分解炭素（ＰｙＣ）層であり、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）の拡散の障壁となってガス状の核分裂生成物（ＦＰ）を保持する機能を有するものである。更に、炭化珪素（ＳｉＣ）層と呼ばれる第３層は、密度約３．２ｇ／ｃｍ3の炭化珪素から成り、主に固体状の核分裂生成物の拡散の障壁となって固体状の核分裂生成物を保持すると共に、被覆燃料粒子全体の主要な強度部材としての機能を有するものである。最も外側の第４層である外側熱分解炭素層は、第２層と同様、密度約１．８ｇ／ｃｍ3の高密度熱分解炭素から成り、照射収縮により第３層である炭化珪素層に圧縮応力を発生させて照射下での被覆燃料粒子全体の強度を保持すると共にガス状の核分裂生成物（ＦＰ）を保持する機能を有するものである。
【０００５】
このような被覆燃料粒子は、一般的には、次のような工程を経て製造される。即ち、まず、燃料核の生成であるが、具体的には、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして生成した硝酸ウラニル原液に、純水、増粘剤を添加して撹拌することにより滴下原液を生成する。この場合、増粘剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の液滴が、落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。この増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。次いで、このようにして調整された滴下原液を、所定の温度に冷却して粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水溶液中に滴下する。なお、この場合、液滴に、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間においてアンモニアガスを吹きかけ、液滴の表面をゲル化させることにより、着水時に液滴が変形するのを防止する。
【０００６】
アンモニア水溶液中に滴下された原液は、アンモニア水溶液中で、硝酸ウラニルがアンモニアと充分に反応して重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。この重ウラン酸アンモニウムの粒子を、大気中でばい焼して、三酸化ウラン粒子とした後、更に還元、焼結することにより、高密度のセラミックス状二酸化ウランから成る燃料核を得る。このようにして得られた燃料核の粒径や真球度は、次の被覆工程における製造条件に非常に大きな影響を与えることから、燃料核は、篩により粒径選別及び真球度選別を行った上で、被覆工程に送られる。
【０００７】
次に、燃料核の被覆工程においては、燃料核を流動床に装荷し、被覆となるガスを熱分解させることにより第１層から順次、上述した被覆を施していく。この場合、具体的には、第１層の低密度炭素層については、アセチレン（Ｃ2Ｈ2）を約１４００℃で熱分解して燃料核を被覆する。第２層、第４層の高密度の熱分解炭素層については、プロピレン（Ｃ3Ｈ6）を約１４００度で熱分解して被覆を施していく。第３層である炭化珪素層は、メチルトリクロロシラン（ＣＨ3ＳｉＣｌ3）を約１６００℃で熱分解して形成する。
【０００８】
（オーバーコート）
このようにして製造された被覆燃料粒子は、更に、黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材を、被覆燃料粒子の表面にオーバーコートしてオーバーコート層を形成した上で、プレス成型又はモールド成型により、中空円筒形又は円筒形の燃料コンパクトの形態に加工されて使用されることがある（例えば、特許文献１等参照）。この場合、燃料コンパクトは、プレス成型等の後に、グリーンコンパクト内にバインダとして含まれるフェノール樹脂を炭化させるために熱処理を施し、更に燃料コンパクト内に含まれるガス成分を除去することを目的とした熱処理を施した後、黒鉛から形成された筒に一定数量入れて、上下に栓をした燃料棒の形態として使用される。この燃料棒の形態とされた被覆燃料粒子は、最終的には、この燃料棒を、高温ガス炉の六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に装填し、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個ハニカム配列に複数段重ねることにより、炉心を構成する
【０００９】
（オーバーコート層の機能）
このオーバーコート層の形成は、主に、次の２つの目的から行われていた。即ち、オーバーコート層は、まず、１）プレス成型時等の圧力によって、被覆燃料粒子を破損することを防止する役割を果たしていた。また、図２に示すように、オーバーコート層１４は、２）いわば被覆燃料粒子１２間の介在として、燃料コンパクト１０内において被覆燃料粒子１２を均一に分散させて、焼結時に被覆燃料粒子１２が熱的機械的に破損するのを防止する役割をも有していた。このため、被覆燃料粒子１２が均一に分散されるよう、オーバーコート層１４が形成された被覆燃料粒子１２の直径を均一に揃えた上で、燃料コンパクト１０とすることも試みられている。
【００１０】
（異なる濃縮度を有する被覆燃料粒子の使用）
ここに、従来は、１つの燃料コンパクトには、１種類の濃縮度を有する被覆燃料粒子のみが装填されるのが一般的であったが、近年は、高燃焼度化や製造コストの低減を目的とした高性能燃料として、被覆燃料粒子の濃縮度を高め、更に、異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子を混合させて燃料コンパクトとし、その混合比率を変更することにより燃料コンパクトの実効濃縮度を調整することが検討されている。
【００１１】
これにより、被覆燃料粒子の初期の濃縮度を高くして燃焼度を上げることができるほか、従来では燃料コンパクト全体の濃縮度の設定を調整するためには、１０種類以上の濃縮度を有する種々の被覆燃料粒子を使用することが必要であったが（同一の濃縮度を有する被覆燃料粒子のみから燃料コンパクトを成型するため、１０種類の燃料コンパクトを設定する場合には、１０種類の被覆燃料粒子を使用することが必要となる）、設計にもよるが高濃縮度と低濃縮度の数種類（最も少ない例としては、２種類）の被覆燃料粒子を使用すればその混合比率を調整するだけで足りることになり、濃縮度の管理の労力が激減するため、製造コストの低減を期待できる。
【００１２】
但し、この場合、１つの燃料コンパクト内に、高低の異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子が混在することになり、被覆燃料粒子の温度は、濃縮度が高い粒子は高く、濃縮度が低い粒子は低くなることから、特に、濃縮度が高い被覆燃料粒子同士が接近すると、熱的機械的に、被覆燃料粒子が破損するおそれがある。
【００１３】
この場合、濃縮度の高低に拘わらず、全ての被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みを厚くすることにより、熱的機械的な強度を上げて燃焼健全性を向上させることも考えられるが、まず、オーバーコート層の厚みを厚くするには、黒鉛マトリックス材のコーティングに要する時間を長く設定する必要があるため、生産効率が低下し、特に、オーバーコート層の厚みをそれ程厚くすることが必要とされない濃縮度の低い被覆燃料粒子の加工にも余分な時間と労力を要する問題が発生する。
【００１４】
また、全ての被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みを厚くすると、燃料コンパクト１つ当たりを構成する被覆燃料粒子の数量が減少し、場合によっては、核設計上必要なウラン量を確保することができないという問題も生じうる。
【００１５】
更には、濃縮度の高低化と関係なく全て同一の厚みを有するオーバーコート層を軽視すると、粒子外径で、被覆燃料粒子の濃縮度を識別することができなくなり、作業性が低下するおそれもある。
【特許文献１】特開２０００−２８４０８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
本発明が解決しようとする課題は、上記の問題点に鑑み、異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子から燃料コンパクトを製造する場合にも、燃料コンパクトの生産効率や性能を維持しつつ、被覆燃料粒子の熱的機械的強度を向上させることができる燃料コンパクトの製造方法及び燃料コンパクト、また、被覆燃料粒子のオーバーコート方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明は、上記の課題を解決するための第１の手段として、異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックス材をコーティングしてオーバーコート層を形成した後、このオーバーコート層を有する被覆燃料粒子から燃料コンパクトを製造する方法において、被覆燃料粒子の濃縮度に応じて異なる厚みのオーバーコート層を形成し、異なる厚みのオーバーコート層を有する複数の種類の被覆燃料粒子を一体化させて燃料コンパクトとすることを特徴とする燃料コンパクトの製造方法を提供するものである。
【００１８】
本発明は、上記の課題を解決するための第２の手段として、上記第１の解決手段において、濃縮度が高い被覆燃料粒子ほどオーバーコート層の厚みを厚く形成することを特徴とする燃料コンパクトの製造方法を提供するものである。
【００１９】
本発明は、上記の課題を解決するための第３の手段として、異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックス材をコーティングして形成されたオーバーコート層を有するオーバーコート粒子から成る燃料コンパクトにおいて、このオーバーコート層は、被覆燃料粒子の濃縮度に応じた異なる厚みを有することを特徴とする燃料コンパクトを提供するものである。
【００２０】
本発明は、上記の課題を解決するための第４の手段として、上記第３の解決手段において、濃縮度が高い被覆燃料粒子ほど厚いオーバーコート層を有することを特徴とする燃料コンパクトを提供するものである。
【００２１】
本発明は、上記の課題を解決するための第５の手段として、異なる濃縮度を有する複数の種類の被覆燃料粒子の表面に、黒鉛マトリックス材をコーティングしてオーバーコート層を形成する被覆燃料粒子のオーバーコート方法において、被覆燃料粒子の濃縮度に応じて異なる厚みのオーバーコート層を形成することを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート方法を提供するものである。
【００２２】
本発明は、上記の課題を解決するための第６の手段として、上記第５の解決手段において、濃縮度が高い被覆燃料粒子ほどオーバーコート層の厚みを厚く形成することを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート方法を提供するものである。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば、上記のように、被覆燃料粒子の濃縮度に応じた必要な厚みのオーバーコート層を形成し、濃縮度が高い被覆燃料粒子は厚いオーバーコート層で被覆されているため、オーバーコート層の厚みが薄い低濃度の被覆燃料粒子と混在させても、厚いオーバーコート層がいわば介在として濃縮度が高く高温となる被覆燃料粒子間の距離を充分に確保して、濃縮度が高い被覆燃料粒子同士が接近することを防止して、被覆燃料粒子の熱的機械的破損を抑制することができる実益がある。
【００２４】
同時に、本発明によれば、上記のように、濃縮度に応じた必要な厚みのオーバーコート層を形成し、被覆燃料粒子の濃縮度によってオーバーコート層の厚みを異ならせているため、特に、濃縮度が低い被覆燃料粒子のオーバーコートには必要以上に時間と労力を要することなく、生産効率の低下及びコストの上昇を抑制することができる実益がある。
【００２５】
更に、本発明によれば、被覆燃料粒子の濃縮度に応じた必要な厚みのオーバーコート層を形成し、濃縮度によってオーバーコート層の厚みを異ならせているため、濃縮度の高い被覆燃料粒子のオーバーコート層を厚くしても、一方で、それ程必要性が高くはない濃縮度の低い被覆燃料粒子の外径が小さく抑えられるため、１つの燃料コンパクト当たりに投入することができる被覆燃料粒子の数量が低下することがなく、核設計上必要なウラン量も十分に確保することができる実益がある。
【００２６】
加えて、本発明によれば、上記のように、濃縮度に応じてオーバーコート層の厚みを異ならせているため、被覆燃料粒子の濃縮度を粒子外径で識別することが可能となり、異なる濃縮度を有する被覆燃料粒子の取扱い性が向上し、異なる濃縮度を有する被覆燃料粒子から成る燃料コンパクトの生産効率が高まる実益がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
本発明を実施するための形態を図面を参照しながら詳細に説明すると、図１は本発明の製造方法により製造された燃料コンパクト１０を示し、この燃料コンパクト１０は、複数の燃料被覆粒子１２を、プレス成型又はモールド成型により加熱しながら圧縮して一体化することにより製造されている。
【００２８】
被覆燃料粒子１２としては、本発明においては、異なる濃縮度を有する複数の種類のものが使用されている。この場合、濃縮度の設定種類数は、必要に応じて適宜決定することができるが、あまりに多種類の被覆燃料粒子１２を設定すると、被覆燃料粒子１２の製造及び管理に労力を要する一方、図示の実施の形態のように、高低の２種類（高濃縮度の被覆燃料粒子１２Ａと低濃縮度の被覆燃料粒子１２Ｂとの２種類）のみを設定すれば、その混合比率の調整等により、製造後の燃料コンパクト１全体の濃縮度の設定を適宜変更することができるため、少なくとも２種類以上で、できるだけ少ない設定数とすることが望ましい。
【００２９】
また、これらの被覆燃料粒子１２の表面には、図１に示すように、黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材をコーティングして形成されたオーバーコート層１４が被覆されている。
【００３０】
このオーバーコート層１４は、本発明においては、図１に示すように、被覆燃料粒子１２の濃縮度に応じて、異なる厚みに形成されている。具体的には、各種の被覆燃料粒子１２毎に、その濃縮度に応じた必要な厚みのオーバーコート層１４を形成することにより、対応することができる。この場合、通常は、濃縮度の高い被覆燃料粒子１２ほど、熱的機械的に破損する可能性が高く、より強固な防護処理が必要とされる。このため、高低２種類の濃縮度を有する被覆燃料粒子１２Ａ、１２Ｂを使用している図示の実施の形態においては、図１に示すように、高濃縮度を有する被覆燃料粒子１２Ａのオーバーコート層１４Ａほど、低濃縮度を有する被覆燃料粒子１２Ｂのオーバーコート層１４Ｂに比し、オーバーコート層１４の厚みが厚く形成されている。
【００３１】
従って、各種の濃縮度を有する被覆燃料粒子１２Ａ、１２Ｂ毎に、その濃縮度に応じて熱的機械的強度を確保する上で必要となる充分な厚みのオーバーコート層１４が形成されているため、大小の外径を有するオーバーコート層１４が形成された複数の種類の被覆燃料粒子１２Ａ、１２Ｂを混在させても（小径のオーバーコート層１４Ｂを有する低濃縮度の被覆燃料粒子が存在しても）、特に、濃縮度が高い被覆燃料粒子１２Ａ同士が接近することがなく、かつ、充分な強度が付与されているため、各被覆燃料粒子１２が熱的機械的に破損することがなく、異なる濃縮度を有する被覆燃料粒子１２Ａ、１２Ｂから成る燃料コンパクト１０であっても、その燃焼健全性を向上させることができる。
【００３２】
また、この場合、これらの厚みが異なるオーバーコート層１４Ａ、１４Ｂが形成された２種類の被覆燃料粒子１２Ａ、１２Ｂを混合して、プレス成型等により圧縮して燃料コンパクト１０とすると、図１に示すように、大径の高濃縮度を有する被覆燃料粒子１２Ａ間に、小径の低濃縮度を有する被覆燃料粒子１２Ｂが入り込むようにして高密度で凝縮されるため、１つの燃料コンパクト１０当たりに投入することができる被覆燃料粒子１２の数量が低下することがなく、核設計上必要なウラン量も十分に確保することができる。
【００３３】
なお、オーバーコート層１４は、被覆燃料粒子１２を、黒鉛粉末や粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材中に分散させることにより形成することができるが、その際、オーバーコート層１４の厚みは、このオーバーコート工程の途中及び最後にオーバーコート層１４が形成された被覆燃料粒子１２を篩い分けする際に、その篩のメッシュサイズを適切に設定すると共に、オーバーコートのための時間を長く調整することにより、適切な厚みに調整することができる。
【００３４】
この場合、オーバーコート層１４の具体的な厚み、即ち、高濃縮度を有する被覆燃料粒子１２Ａ、低濃縮度を有する被覆燃料粒子１２Ｂをそれぞれどの程度の厚みにするかは、核設計や熱機械設計にも依存するので、必ずしも一義的に決定することができるものではないが、少なくとも当該被覆燃料粒子１２の濃縮度に応じて十分な熱的機械的な強度を保てることを条件に、必要に応じて適宜設定することができる。なお、一般的には、１つの燃料コンパクト１０当たりに投入される被覆燃料粒子１２の数量があまりに低下しないように、ひいては、必要とされるウラン量を確保することができるように、低濃縮度を有する被覆燃料粒子１２については、従前からの一般的な濃縮度と同程度の厚みのオーバーコート層１４とすれば足りる。
【産業上の利用可能性】
【００３５】
本発明は、オーバーコートされた燃料粒子を、燃料棒等の種々の形態の燃料コンパクトに加工することに適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３６】
【図１】本発明の燃料コンパクトの一部破断側面図である。
【図２】従来の燃料コンパクトの一部破断側面図である。
【符号の説明】
【００３７】
１０  燃料コンパクト
１２  被覆燃料粒子
１２Ａ  高濃縮度を有する被覆燃料粒子
１２Ｂ  低濃縮度を有する被覆燃料粒子
１４  オーバーコート層
１４Ａ  高濃縮度を有する被覆燃料粒子に形成されたオーバーコート層
１４Ｂ  低高濃縮度を有する被覆燃料粒子に形成されたオーバーコート層
【図１】
2006267010.tif 000003
【図２】
2006267010.tif 000004