(57)【要約】【課題】簡単且つ経済的な構成で、金属セパレータの電蝕による腐食を確実に阻止することを可能にする。【解決手段】発電セル１２は、電解質膜・電極構造体２２と、前記電解質膜・電極構造体２２を挟持する第１及び第２金属セパレータ２４、２６とを備える。第１及び第２金属セパレータ２４、２６には、酸化剤ガス供給連通孔２８ａ、冷却媒体供給連通孔３０ａ、燃料ガス排出連通孔３２ｂ、燃料ガス供給連通孔３２ａ、冷却媒体排出連通孔３０ｂ及び酸化剤ガス排出連通孔２８ｂの内壁を覆って第１及び第２導電性シール５０、５８が一体成形されている。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質の両側に一対の電極が配設される電解質・電極構造体を有し、前記電解質・電極構造体とセパレータとを交互に積層するとともに、積層方向に貫通して少なくとも冷却媒体又は反応ガスのいずれかの流体を流す流体連通孔が形成される燃料電池スタックであって、
前記流体連通孔が貫通形成される金属プレート部材を備え、
前記金属プレート部材には、前記流体連通孔の内壁を覆って導電性被覆部材が設けられることを特徴とする燃料電池スタック。
【請求項２】
請求項１記載の燃料電池スタックにおいて、互いに隣接する前記導電性被覆部材同士の接触部位には、絶縁部材が介装されることを特徴とする燃料電池スタック。
【請求項３】
請求項１又は２記載の燃料電池スタックにおいて、前記金属プレート部材は、少なくとも金属セパレータ、ターミナルプレート又はエンドプレートのいずれかであることを特徴とする燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電解質の両側に一対の電極が配設される電解質・電極構造体を有し、前記電解質・電極構造体とセパレータとを交互に積層するとともに、積層方向に貫通して少なくとも冷却媒体又は反応ガスのいずれかの流体を流す流体連通孔が形成される燃料電池スタックに関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる電解質膜（電解質）の両側に、それぞれアノード側電極及びカソード側電極を対設した電解質膜・電極構造体を、セパレータによって挟持した発電セルを備えている。この種の燃料電池は、通常、所定の数の発電セルを積層するとともに、積層方向両端には、ターミナルプレート、絶縁プレート及びエンドプレートが配置されることにより、燃料電池スタックを構成している。
【０００３】
この燃料電池において、アノード側電極には、燃料ガス、例えば、主に水素を含有するガス（以下、水素含有ガスともいう）が供給される一方、カソード側電極には、酸化剤ガス、例えば、主に酸素を含有するガスあるいは空気（以下、酸素含有ガスともいう）が供給されている。アノード側電極に供給された燃料ガスは、電極触媒上で水素がイオン化され、電解質膜を介してカソード側電極側へと移動する。その間に生じた電子は外部回路に取り出され、直流の電気エネルギとして利用される。
【０００４】
上記の燃料電池では、それぞれのセパレータの面内に、アノード側電極に燃料ガスを流すための燃料ガス流路と、カソード側電極に酸化剤ガスを流すための酸化剤ガス流路とが設けられている。さらに、セパレータ間には、必要に応じて冷却媒体を流すための冷却媒体流路が前記セパレータの面方向に沿って設けられている。
【０００５】
一般的に、燃料電池は、セパレータの内部に積層方向に貫通する流体供給連通孔及び流体排出連通孔が設けられる、所謂、内部マニホールド型燃料電池を構成している。そして、流体である燃料ガス、酸化剤ガス及び冷却媒体は、それぞれの流体供給連通孔から燃料ガス流路、酸化剤ガス流路及び冷却媒体流路に供給された後、それぞれの流体排出連通孔に排出されている。
【０００６】
ところで、燃料電池では、積層方向に電気を流すためにセパレータが導電性を有する必要がある。このため、セパレータは、金属系材料や黒鉛系材料等の導電性材料で構成されており、例えば、金属系材料を使用した金属セパレータが採用されている。
【０００７】
その際、金属セパレータには、流体供給連通孔や流体排出連通孔に存在する生成水や結露水によって腐食電流が流れ、電蝕による腐食が発生し易い。また、ターミナルプレートやエンドプレートは、必要に応じて流体供給連通孔や流体排出連通孔を設けている場合があり、前記ターミナルプレートや前記エンドプレートには、同様に電蝕による腐食が発生するおそれがある。
【０００８】
このため、金属セパレータ、ターミナルプレート又はエンドプレート等の金属プレート部材では、電蝕による腐食を阻止するために、流体供給連通孔及び流体排出連通孔の周囲に絶縁体が設けられている。この種の絶縁体としては、例えば、特許文献１に開示されているグロメット等が使用されている。
【０００９】
具体的には、図１１に示すように、セパレータ１は、中央部にチャンバ２を設けており、このチャンバ２は、複数のプロジェクション２ａによって鉛直方向に延在する複数の流路２ｂを形成している。流路２ｂの下端部に入口マニホールド３ａ、３ａが設けられる一方、前記流路２ｂの上端部にチャネル４が形成されている。このチャネル４の一端部には、開口４ａを介して鉛直方向に延在する出口マニホールド５ａが連通するとともに、セパレータ１には、前記出口マニホールド５ａと同様に鉛直方向に延在する出口マニホールド５ｂが設けられている。
【００１０】
入口マニホールド３ａには、絶縁ライナ６が配設される一方、出口マニホールド５ａ、５ｂには、絶縁グロメット７が装着されている。絶縁ライナ６には、流路２ｂに連通する通路６ａが形成され、絶縁グロメット７には、開口４ａに連通する開口７ａが形成されている。
【００１１】
【特許文献１】米国特許第４，３７１，４３３号公報（図２）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
この場合、上記の特許文献１では、発電セルを略水平方向に積層すると、入口マニホールド３ａ及び出口マニホールド３ｂ（以下、単に連通孔ともいう）内底部には、生成水や結露水が滞留し易い。この水中には、電解質膜・電極構造体やシール等から溶出したイオンが溶け込んでおり、導電率を上昇させている。これにより、複数の燃料電池が積層された燃料電池スタックでは、発電中に、金属セパレータ間に電圧が印加されるため、連通孔に滞留した水を介して前記金属セパレータの金属露出部分間で短絡し易い。
【００１３】
その際、金属セパレータの金属露出部分は、連通孔からの液抵抗が最も低く、該金属露出部分に腐食電流が集中して流れてしまう。従って、金属セパレータの腐食が進行し、さらに金属イオンの溶出によって固体高分子電解質膜のイオン交換量の減少による発電性能の低下が惹起されるとともに、この固体高分子電解質膜自体が劣化するという問題がある。
【００１４】
本発明はこの種の問題を解決するものであり、簡単且つ経済的な構成で、金属セパレータの電蝕による腐食を確実に阻止することが可能な燃料電池スタックを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明は、電解質の両側に一対の電極が配設される電解質・電極構造体を有し、前記電解質・電極構造体とセパレータとを交互に積層するとともに、積層方向に貫通して少なくとも冷却媒体又は反応ガスのいずれかの流体を流す流体連通孔が形成される燃料電池スタックである。この燃料電池スタックは、流体連通孔が貫通形成される金属プレート部材を備え、前記金属プレート部材には、前記流体連通孔の内壁を覆って導電性被覆部材が設けられている。
【００１６】
また、互いに隣接する導電性被覆部材同士の接触部位には、絶縁部材が介装されることが好ましい。金属プレート部材同士が短絡することを阻止し、良好な発電性能を確保するためである。
【００１７】
さらに、金属プレート部材は、少なくとも金属セパレータ、ターミナルプレート又はエンドプレートのいずれかであることが好ましい。金属セパレータの電蝕を防止する一方、ターミナルプレートやエンドプレートから燃料電池スタックの外部に電流が流れることを阻止し、絶縁性を維持するためである。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、流体連通孔の内壁を覆って導電性被覆部材が設けられるため、この導電性被覆部材が、金属プレート部材の金属露出部分よりも前記流体連通孔に近接して配置されている。従って、流体連通孔に最も近接する導電部である導電性被覆部材に優先的に電流が流れ、金属プレート部材に腐食電流が流れることを阻止することができる。
【００１９】
これにより、簡単且つ経済的な構成で、金属プレート部材に電蝕による腐食が発生することを確実に抑制することが可能になる。しかも、金属イオンの溶出による電解質の発電性能の低下を有効に阻止するとともに、前記電解質自体の劣化を防止することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る燃料電池スタック１０の斜視説明図であり、図２は、前記燃料電池スタック１０の一部断面説明図である。
【００２１】
燃料電池スタック１０は、複数の発電セル（燃料電池）１２が略水平方向である矢印Ａ方向に積層された積層体１４を備え、前記積層体１４の積層方向両端には、ターミナルプレート（金属プレート部材）１６ａ、１６ｂ及び絶縁プレート１８ａ、１８ｂを介装してエンドプレート（金属プレート部材）２０ａ、２０ｂが配置される。エンドプレート２０ａ、２０ｂは、例えば、図示しない締め付けボルトにより積層方向に締め付けられる。この燃料電池スタック１０は、例えば、自動車等の車両に搭載されている。
【００２２】
図２及び図３に示すように、各発電セル１２は、電解質膜・電極構造体（電解質・電極構造体）２２と、前記電解質膜・電極構造体２２を挟持する薄板波形状の第１及び第２金属セパレータ（金属プレート部材）２４、２６とを備える。
【００２３】
図３に示すように、発電セル１２の矢印Ｂ方向の一端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガス（空気等）を供給するための酸化剤ガス供給連通孔２８ａ、冷却媒体、例えば、純水やエチレングリコール等を供給するための冷却媒体供給連通孔３０ａ、及び燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出するための燃料ガス排出連通孔３２ｂが設けられる。
【００２４】
発電セル１２の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを供給するための燃料ガス供給連通孔３２ａ、冷却媒体を排出するための冷却媒体排出連通孔３０ｂ、及び酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス排出連通孔２８ｂが設けられる。
【００２５】
電解質膜・電極構造体２２は、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜３４と、前記固体高分子電解質膜３４を挟持するアノード側電極３６及びカソード側電極３８とを備える。
【００２６】
アノード側電極３６及びカソード側電極３８は、図２に示すように、カーボンペーパ等からなるガス拡散層３６ａ、３８ａと、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が前記ガス拡散層３６ａ、３８ａの表面に一様に塗布されて形成される電極触媒層３６ｂ、３８ｂとを有する。電極触媒層３６ｂ、３８ｂは、固体高分子電解質膜３４の両面に形成される。図３に示すように、アノード側電極３６の表面積は、カソード側電極３８の表面積よりも小さく設定される。
【００２７】
第１金属セパレータ２４は、燃料ガス供給連通孔３２ａの近傍に複数の供給孔部４０ａを設ける一方、燃料ガス排出連通孔３２ｂの近傍に複数の排出孔部４０ｂを設ける。第１金属セパレータ２４は、電解質膜・電極構造体２２に向かう面２４ａに燃料ガス流路４２を設ける（図３及び図４参照）。第１金属セパレータ２４の面２４ｂには、図３に示すように、冷却媒体供給連通孔３０ａと冷却媒体排出連通孔３０ｂとを通路４４ａ、４４ｂを介して連通する冷却媒体流路４４が設けられる。
【００２８】
第２金属セパレータ２６は、電解質膜・電極構造体２２に向かう面２６ａに酸化剤ガス流路４６を設ける。この酸化剤ガス流路４６は、酸化剤ガス供給連通孔２８ａと酸化剤ガス排出連通孔２８ｂとにそれぞれ通路４６ａ、４６ｂを介して連通する。第２金属セパレータ２６の面２６ｂには、第１金属セパレータ２４の面２４ｂとの間に一体的に形成される冷却媒体流路４４が設けられる（図５参照）。
【００２９】
第１金属セパレータ２４の面２４ａ、２４ｂには、図３及び図４に示すように、この第１金属セパレータ２４の外周端縁部から酸化剤ガス供給連通孔２８ａ、冷却媒体供給連通孔３０ａ、燃料ガス排出連通孔３２ｂ、燃料ガス供給連通孔３２ａ、冷却媒体排出連通孔３０ｂ及び酸化剤ガス排出連通孔２８ｂの内壁を覆って第１導電性シール（導電性被覆部材）５０が一体化される。第１導電性シール５０は、例えば、シリコーンゴムにカーボンブラックを添加して構成される。
【００３０】
図４に示すように、第１導電性シール５０は、面２４ａに一体化される外側シール部５２と内側シール部５４とを備える。外側シール部５２は、酸化剤ガス供給連通孔２８ａ及び酸化剤ガス排出連通孔２８ｂを第２金属セパレータ２６の酸化剤ガス流路４６に連通させる。
【００３１】
内側シール部５４は、図６〜図８に示すように、電解質膜・電極構造体２２を構成するアノード側電極３６の外方に位置して固体高分子電解質膜３４に直接接触し、燃料ガス流路４２を酸化剤ガス供給連通孔２８ａ、酸化剤ガス排出連通孔２８ｂ、冷却媒体供給連通孔３０ａ及び冷却媒体排出連通孔３０ｂから遮蔽する。第１導電性シール５０は、図３に示すように、面２４ｂに一体化される平面シール部５６を備える。
【００３２】
第２金属セパレータ２６の面２６ａ、２６ｂには、この第２金属セパレータ２６の外周端縁部から酸化剤ガス供給連通孔２８ａ、冷却媒体供給連通孔３０ａ、燃料ガス排出連通孔３２ｂ、燃料ガス供給連通孔３２ａ、冷却媒体排出連通孔３０ｂ及び酸化剤ガス排出連通孔２８ｂ（以下、単に連通孔ともいう）の内壁を覆って第２導電性シール（導電性被覆部材）５８が一体化される。
【００３３】
この第２導電性シール５８は、上記の第１導電性シール５０と同様に構成されており、面２６ａに一体化される平面シール部６０と、面２６ｂに一体化されて冷却媒体供給連通孔３０ａ及び冷却媒体排出連通孔３０ｂを冷却媒体流路４４に連通するための凸状シール部６２とを有する（図３及び図５参照）。
【００３４】
第１金属セパレータ２４の面２４ｂには、第２金属セパレータ２６の面２６ｂに設けられたシール部６２に対応して絶縁部材６４が設けられる。この絶縁部材６４は、例えば、シリコーンゴムのみにより成形されており、図６〜図８に示すように、前記シール部６２が直接接触する。絶縁部材６４の幅寸法は、シール部６２の先端部幅寸法よりも大きな寸法に設定される。
【００３５】
第２金属セパレータ２６の面２６ａには、第１金属セパレータ２４の面２４ａに設けられた外側シール部５２に対応して絶縁部材６５が設けられる（図３参照）。この絶縁部材６５は、例えば、シリコーンゴムのみにより成形されており、外側シール部５２が直接接触するとともに、前記絶縁部材６４の幅寸法は、前記外側シール部５２の先端幅寸法よりも大きな寸法に設定される（図６〜図８参照）。
【００３６】
図１に示すように、エンドプレート２０ａの矢印Ｂ方向の一端側には、酸化剤ガス供給連通孔２８ａ、冷却媒体供給連通孔３０ａ及び燃料ガス排出連通孔３２ｂに連通するマニホールド配管６６ａ、６８ａ及び７０ｂが一体的又は個別に配設される。エンドプレート２０ａの矢印Ｂ方向の他端側には、燃料ガス供給連通孔３２ａ、冷却媒体排出連通孔３０ｂ及び酸化剤ガス排出連通孔２８ｂに連通するマニホールド配管７０ａ、６８ｂ及び６６ｂが一体的又は個別に配設される。
【００３７】
このように構成される燃料電池スタック１０の動作について、以下に説明する。
【００３８】
先ず、図１に示すように、酸化剤ガスは、マニホールド配管６６ａから燃料電池スタック１０の酸化剤ガス供給連通孔２８ａに供給される。一方、燃料ガスは、マニホールド配管７０ａから燃料電池スタック１０の燃料ガス供給連通孔３２ａに供給される。また、冷却媒体は、マニホールド配管６８ａから燃料電池スタック１０の冷却媒体供給連通孔３０ａに供給される。
【００３９】
燃料電池スタック１０内では、図３及び図６に示すように、酸化剤ガスが、酸化剤ガス供給連通孔２８ａから通路４６ａを通って第２金属セパレータ２６の酸化剤ガス流路４６に導入され、電解質膜・電極構造体２２のカソード側電極３８に沿って移動する。一方、燃料ガスは、図３及び図７に示すように、燃料ガス供給連通孔３２ａから供給孔部４０ａを通って第１金属セパレータ２４の燃料ガス流路４２に導入され、電解質膜・電極構造体２２のアノード側電極３６に沿って移動する。
【００４０】
従って、各電解質膜・電極構造体２２では、カソード側電極３８に供給される酸化剤ガスと、アノード側電極３６に供給される燃料ガスとが、電極触媒層３８ｂ、３６ｂ内で電気化学反応により消費され、発電が行われる。
【００４１】
次いで、カソード側電極３８に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス排出連通孔２８ｂに沿って流動した後、エンドプレート２０ａに連結されたマニホールド配管６６ｂに排出される。同様に、アノード側電極３６に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス排出連通孔３２ｂに排出されて流動し、エンドプレート２０ａに連結されたマニホールド配管７０ｂに排出される。
【００４２】
また、純水やエチレングリコール等の冷却媒体は、図３及び図８に示すように、第１及び第２金属セパレータ２４、２６間の通路４４ａを通って冷却媒体流路４４に導入された後、矢印Ｂ方向に沿って流動する。この冷却媒体は、電解質膜・電極構造体２２を冷却した後、冷却媒体排出連通孔３０ｂを移動し、エンドプレート２０ａに連結されたマニホールド配管６８ｂに排出されて循環使用される。
【００４３】
この場合、第１の実施形態では、第１及び第２金属セパレータ２４、２６には、酸化剤ガス供給連通孔２８ａ、冷却媒体供給連通孔３０ａ、燃料ガス排出連通孔３２ｂ、燃料ガス供給連通孔３２ａ、冷却媒体排出連通孔３０ｂ及び酸化剤ガス排出連通孔２８ｂの内壁を覆って第１及び第２導電性シール５０、５８が一体成形されている。
【００４４】
例えば、図６に示すように、酸化剤ガス供給連通孔２８ａでは、第２導電性シール５８が第２金属セパレータ２６の金属露出部分２６ｃよりも、前記酸化剤ガス供給連通孔２８ａに近接して配置されている。従って、燃料電池スタック１０の運転中に、酸化剤ガス供給連通孔２８ａに最も近接する導電部である第２導電性シール５８に優先的に電流が流れ、第２金属セパレータ２６に腐食電流が流れることを有効に阻止することができる。これにより、簡単且つ経済的な構成で、第２金属セパレータ２６に電蝕による腐食が発生することを確実に抑制することが可能になるという効果が得られる。
【００４５】
しかも、第２金属セパレータ２６では、酸化剤ガス供給連通孔２８ａの周辺に金属イオンが溶出することを阻止することができる。このため、固体高分子電解質膜３４のイオン交換量の減少による発電性能の低下を抑制するとともに、前記固体高分子電解質膜３４自体の劣化を防止することが可能になる。
【００４６】
さらに、図６〜図８に示すように、第１金属セパレータ２４と第２金属セパレータ２６とが接触する部分、すなわち、第１導電性シール５０と第２導電性シール５８とが接触する部分には、絶縁部材６４、６５が設けられている。従って、第１導電性シール５０の外側シール部５２が絶縁部材６５に接触する一方、第２導電性シール５８のシール部６２が絶縁部材６４に接触し、前記第１及び第２導電性シール５０、５８が電気的に導通することを阻止できる。これにより、第１及び第２金属セパレータ２４、２６同士が短絡することを阻止し、良好な発電性能を確保することが可能になる。
【００４７】
なお、冷却媒体供給連通孔３０ａ、燃料ガス排出連通孔３２ｂ、燃料ガス供給連通孔３２ａ、冷却媒体排出連通孔３０ｂ及び酸化剤ガス排出連通孔２８ｂにおいても、上記の酸化剤ガス供給連通孔２８ａと同様の効果が得られる。
【００４８】
図９は、本発明の第２の実施形態に係る燃料電池スタック８０の一部断面説明図である。なお、第１の実施形態に係る燃料電池スタック１０と同一の構成要素には同一の参照符号を付して、その詳細の説明は省略する。また、以下に説明する第３の実施形態においても同様に、その詳細な説明は省略する。
【００４９】
燃料電池スタック８０では、金属プレート部材であるターミナルプレート１６ａ、１６ｂに、酸化剤ガス供給連通孔２８ａを含む各連通孔の内壁を覆って導電性グロメット（導電性被覆部材）８２が装着される。導電性グロメット８２には、例えば、カーボンブラックが添加されたシリコーンゴムにより構成される。
【００５０】
図１０は、本発明の第３の実施形態に係る燃料電池スタック９０の一部断面説明図である。
【００５１】
この燃料電池スタック９０では、金属プレート部材であるエンドプレート２０ａ、２０ｂに、酸化剤ガス供給連通孔２８ａを含む各連通孔の内壁を覆って導電性グロメット（導電性被覆部材）９２が装着される。この導電性グロメット９２は、上記の導電性グロメット８２と同様に構成される。
【００５２】
上記のように、第２の実施形態では、ターミナルプレート１６ａ、１６ｂに導電性グロメット８２が設けられる一方、第３の実施形態では、エンドプレート２０ａ、２０ｂに導電性グロメット９２が設けられている。このため、酸化剤ガス供給連通孔２８ａを含む各連通孔に最も近接する導電部である導電性グロメット８２、９２に優先的に電流が流れ、燃料電池スタック８０、９０の外部に電流が流れることを確実に阻止することができる。これにより、燃料電池スタック８０、９０の絶縁性を良好に維持することが可能になるという効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る燃料電池スタックの斜視説明図である。
【図２】前記燃料電池スタックの一部断面説明図である。
【図３】前記燃料電池スタックを構成する発電セルの分解斜視説明図である。
【図４】前記発電セルを構成する第１金属セパレータの正面図である。
【図５】前記発電セルを構成する第２金属セパレータの正面図である。
【図６】前記燃料電池スタックの、図３中、ＶＩ−ＶＩ線断面図である。
【図７】前記燃料電池スタックの、図３中、ＶＩＩ−ＶＩＩ線断面図である。
【図８】前記燃料電池スタックの、図３中、ＶＩＩＩ−ＶＩＩＩ線断面図である。
【図９】本発明の第２の実施形態に係る燃料電池スタックの一部断面説明図である。
【図１０】本発明の第３の実施形態に係る燃料電池スタックの一部断面説明図である。
【図１１】特許文献１のセパレータの斜視説明図である。
【符号の説明】
【００５４】
１０、８０、９０…燃料電池スタック  １２…発電セル
１４…積層体                        ２２…電解質膜・電極構造体
２４、２６…金属セパレータ          ２８ａ…酸化剤ガス供給連通孔
２８ｂ…酸化剤ガス排出連通孔        ３０ａ…冷却媒体供給連通孔
３０ｂ…冷却媒体排出連通孔          ３２ａ…燃料ガス供給連通孔
３２ｂ…燃料ガス排出連通孔          ３４…固体高分子電解質膜
３６…アノード側電極                ３８…カソード側電極
４０ａ…供給孔部                    ４０ｂ…排出孔部
４２…燃料ガス流路                  ４４…冷却媒体流路
４６…酸化剤ガス流路                ５０、５８…導電性シール
５２…外側シール部                  ５４…内側シール部
５６、６０…平面シール部            ６２…凸状シール部
６４、６５…絶縁部材                ８２、９２…導電性グロメット
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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