(57)【要約】【課題】  ノズルから噴射される微粒子の量を調整し、安定で均一性の高い成膜を得る。【解決手段】  成膜材料の粒子を含むエアロゾルを形成するエアロゾル形成手段と、該エアロゾル形成手段により形成されたエアロゾルを噴射するノズルと、を有する成膜装置において、前記エアロゾル形成手段が、成膜材料の粒子の量を検出する検出手段と、形成するエアロゾルに含まれる、成膜材料の粒子の量を、前記検出手段の検出結果に基づいて、制御する手段と、を有する。【選択図】  図３
2006297251.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
成膜材料の粒子を含むエアロゾルを形成するエアロゾル形成手段と、該エアロゾル形成手段により形成されたエアロゾルを噴射するノズルと、を有する成膜装置において、
前記エアロゾル形成手段は、成膜材料の粒子を供給する供給手段と、成膜材料の粒子の量を検出する検出手段と、該検出手段の検出結果に基づいて、形成するエアロゾルに含まれる成膜材料の粒子の量を制御する制御手段と、を有しており、
前記供給手段は、成膜材料の粒子を収容する容器を備えており、
前記検出手段は、成膜材料の粒子を収容した状態における前記容器の重量を測定することによって、前記形成するエアロゾルに含まれる成膜材料の粒子の量を検出することを特徴とすることを特徴とする成膜装置。
【請求項２】
前記制御手段は、前記供給手段から供給する成膜材料の粒子の量を制御することを特徴とする請求項１に記載の成膜装置。
【請求項３】
前記容器は、前記成膜材料の粒子を通す複数の開口を備えるフィルタを具備していることを特徴とする請求項１または２に記載の成膜装置。
【請求項４】
前記容器は、さらに、前記フィルタに接触し移動するブラシを具備することを特徴とする請求項３に記載の成膜装置。
【請求項５】
前記エアロゾル形成手段は、さらに、前記粒子のうち、多数の粒子が凝集して形成された粒子を複数の粒子に解砕する解砕手段を備えることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の成膜装置。
【請求項６】
前記解砕手段は、形成されたエアロゾルが流される第１の搬送管と、該第１の搬送管の先端が挿入され、該先端から放出されるエアロゾルと並んでガスが流れるようにした第２の搬送管とを備えることを特徴とする請求項５に記載の成膜装置。
【請求項７】
前記先端から放出されるエアロゾルの流速と、前記エアロゾルと並んで流れるガスの流速とが異なるように、前記エアロゾルと前記ガスとが流されることを特徴とする請求項６に記載の成膜装置。
【請求項８】
成膜材料の粒子を含むエアロゾルを形成するエアロゾル形成手段と、該エアロゾル形成手段により形成されたエアロゾルを噴射するノズルと、を有する成膜装置において、
前記エアロゾル形成手段は、第１の搬送管と、該第１の搬送管の先端が挿入され、該先端から放出されるエアロゾルと並んでガスが流れるようにした第２の搬送管とを備える、ことを特徴とする成膜装置。
【請求項９】
前記先端から放出されるエアロゾルの流速と、前記エアロゾルと並んで流れるガスの流速とが異なるように、前記エアロゾルと前記ガスとが流されることを特徴とする請求項８に記載の成膜装置。
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれか１項に記載の成膜装置を用いて、前記エアロゾルを基体に向けて噴射することで、前記成膜材料を含む膜を形成することを特徴とする成膜方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セラミックスや金属などの成膜材料の粒子を含むエアロゾルをノズルから被処理部材である基体に向けて高速で吹き付けることによって、セラミックスや金属を含む膜を基体上に成膜する成膜装置および成膜方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
セラミックスや金属からなる構造物や膜を成膜する装置および製造方法においては、セラミックスや金属などの成膜材料の粒子を含むエアロゾルをノズルから基板に向けて吹き付け、セラミックスや金属を含む膜を基板上に堆積させることによって行う方法、装置が提案されている。このような成膜装置においては、成膜する材料の粒子を含むエアロゾルの供給量を経時的に安定化して成膜を行うことが大きな課題となっている。尚、上記セラミックスの一例としては、圧電セラミックスが挙げられる。圧電セラミックスとしては、例えば、ジルコン酸チタン酸鉛（以下「ＰＺＴ」と略す）や、ビスマス酸チタン酸ナトリウム（以下「ＢＮＴ」と略す）が挙げられる。
【０００３】
この課題に対し、特許文献１にあるように、エアロゾル中の成膜材料の粒子の量をセンサにより感知し、感知したセンサの信号を利用してセラミックス構造物の堆積高さを調整する方法などがある。この方法の場合、ノズルから噴射された微粒子の量を計測し、該計測データをエアロゾル発生源へフィードバックしてエアロゾル発生量を調整する機構になっている。
【０００４】
図１には上記の方法によるセラミックス構造物作製装置の該略が示されている。従来、紛体を充填したエアロゾル化用ユニット２９に対し、何らかの形で搬送ガスをガスボンベ１１から導入し、該搬送ガスによってエアロゾル化した微粒子を搬送管４を通して成膜室へ搬送し、ノズル５から噴射することによってセラミックス構造物を作製する。この際、搬送微粒子の粒径を一様に揃えるため、分散器３０を介して分級器３１を搬送経路中に組み込むこともある。
【０００５】
さらに特許文献１においては、エアロゾルの発生量を安定化するためにエアロゾル中の微粒子の量をセンサ３２により感知し、フィードバック制御回路９、配線１０を通してエアロゾル発生ユニット２９の駆動部または搬送ガス供給ボンベ１１へ補正データを送信し、該補正データを用いてエアロゾル供給量を調整する。このとき、エアロゾル供給量の調整手段として、ガス流量の調整、ガス流速の調整、ガス温度の調整、またはエアロゾル化ユニットの駆動調整などが挙げられる。
【特許文献１】特開２００１−３４８６５９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、ノズルから噴射された後にエアロゾル中の微粒子量を評価し、然る後にエアロゾル発生源でのエアロゾル発生量制御を行っても、すでに搬送途中のエアロゾル中の微粒子の量には反映されず、微粒子量を調整することができない。すなわち調整機構の反応速度が遅く、結果的に微粒子の噴射量を高精度に制御することができない。また、粒径の小さい粒子（一次粒子）を用いて成膜を行おうとしても、このような一次粒子は凝集を起こしやすい。そのため、複数の一次粒子が凝集して形成された粒子（二次粒子）が混ざったエアロゾルを用いて成膜を行うと、粒子の供給量を制御することができたとしても、安定で均一性の高い成膜が困難であった。さらには、エアロゾル中における粒子の分散性が低下すると、形成される膜の形状においては厚みにムラが生じるなどして、均一性の高い成膜が困難となる。本発明はこれらの問題に鑑みてなされたものであり、微粒子の供給レートを高精度に制御することを目的とし、更には、微粒子の分級および分散を行うことで、均一性が高く安定な成膜を実現することをも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題を解決するためになされた、第１の発明は、成膜材料の粒子を含むエアロゾルを形成するエアロゾル形成手段と、該エアロゾル形成手段により形成されたエアロゾルを噴射するノズルと、を有する成膜装置において、前記エアロゾル形成手段は、成膜材料の粒子を供給する供給手段と、成膜材料の粒子の量を検出する検出手段と、該検出手段の検出結果に基づいて、形成するエアロゾルに含まれる成膜材料の粒子の量を制御する制御手段と、を有しており、前記供給手段は、成膜材料の粒子を収容する容器を備えており、前記検出手段は、成膜材料の粒子を収容した状態における前記容器の重量を測定することによって、前記形成するエアロゾルに含まれる成膜材料の粒子の量を検出することを特徴とする成膜装置である。
【０００８】
また、上記第１の発明の成膜装置は、「前記制御手段は、前記供給手段から供給する成膜材料の粒子の量を制御する手段である」こと、「前記容器は、前記成膜材料の粒子を通す複数の開口を備えるフィルタを具備している」こと、「前記容器は、さらに、前記フィルタに接触し移動するブラシを具備する」こと、「前記エアロゾル形成手段は、さらに、前記粒子のうち、多数の粒子が凝集して形成された粒子を複数の粒子に解砕する解砕手段を備える」こと、「前記解砕手段は、形成されたエアロゾルが流される第１の搬送管と、該第１の搬送管の先端が挿入され、該先端から放出されるエアロゾルと並んでガスが流れるようにした第２の搬送管とを備える」こと、「前記先端から放出されるエアロゾルの流速と、前記エアロゾルと並んで流れるガスの流速とが異なるように、前記エアロゾルと前記ガスとが流される」ことをもその特徴とするものである。
【０００９】
上記課題を解決するためになされた、第２の発明は、成膜材料の粒子を含むエアロゾルを形成するエアロゾル形成手段と、該エアロゾル形成手段により形成されたエアロゾルを噴射するノズルと、を有する成膜装置において、前記エアロゾル形成手段は、第１の搬送管と、該第１の搬送管の先端が挿入され、該先端から放出されるエアロゾルと並んでガスが流れるようにした第２の搬送管とを備える、ことを特徴とする成膜装置である。
【００１０】
そして、上記第２の発明の成膜装置は、「前記先端から放出されるエアロゾルの流速と、前記エアロゾルと並んで流れるガスの流速とが異なるように、前記エアロゾルと前記ガスとが流される」ことをもその特徴とする。
【００１１】
そして、さらに、本発明の第３は、上記成膜装置を用いて、前記エアロゾルを基体に向けて噴射することで、前記成膜材料を含む膜を形成する成膜方法である。
【発明の効果】
【００１２】
上記のように、成膜材料の粒子を所定の粒径以下に分級し、かつ分級された粒子の供給量を即時供給装置の駆動部にフィードバックすることで、粒子を経時的に安定に供給し、かつ供給された粒子を解砕及びまたは分散させることで、成膜に適した最適な径の微粒子を安定的に得ることができるため、成膜安定性を向上することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下に本発明の実施形態について説明する。
【００１４】
本発明の成膜装置の第１の例を図２に、そして第２の例を図３に概念図で示す。尚、本発明の成膜装置は図２、図３に示される例に限られず、さまざまな変形例が適用可能である。
【００１５】
本発明の成膜装置は、成膜材料の粒子を含むエアロゾルを生成する（形成する）エアロゾル形成手段１００（図２、３において点線で囲まれて図示されている）と、エアロゾル形成手段１００によって生成された（形成された）エアロゾルを噴射するためのノズル５とを、少なくとも、有している。そして、エアロゾル形成手段１００によって形成されたエアロゾルは、搬送管４を通じてノズル５に導かれる。ノズル５は、成膜室（チャンバー）６内に導入されている。成膜室６内には、被成膜部材である基体７が配置されており、この基体７に向けてノズル５からエアロゾルが噴射される。基体は、典型的には基板である。基体７はステージ８上に固定されている。ステージ８はＸ方向およびＹ方向に可動なＸ−Ｙステージとすることもできる。このようなＸ−Ｙステージを用いれば、所望パターンの膜を基体７上に形成することができる。
【００１６】
エアロゾル形成手段１００は、少なくとも、成膜材料の粒子をガス中に供給するための供給手段１を備えており、供給手段１はエアロゾルを形成するためのガス中へ供給する成膜材料の粒子の量（供給量）を所望量に制御することができる。
【００１７】
供給手段１としては、例えば、所望の粒径範囲内の成膜材料の粒子を収容した容器を備えている。容器は、所定量の粒子を供給することのできる手段（例えばフィーダー）を備えることもできる。このような供給手段１を用いる場合は、エアロゾル形成手段１００は、ガスの流れの中に、供給手段１から粒子を供給するようにすることが好ましい（図１１参照。詳細は実施例４で説明する）。あるいは、また、供給手段１としては、所望の粒径範囲内の成膜材料の粒子を収容した容器と、該容器内にガスを噴射する（ガスを吹き付ける）手段を備え、容器内に収容された粒子にガスを吹き付け（好ましくは容器下部から開口を備えるフィルタを通してガスを噴射し）、成膜材料の粒子を容器内で舞い上がらせて、粒子を供給する供給手段を用いることもできる（図１０参照。詳細は実施例３で説明する）。
【００１８】
そして、本発明におけるエアロゾル形成手段１００は、好ましくは、ノズル５からエアロゾルが噴射される前に、供給手段１から供給される成膜材料の粒子の量を検出する検出手段２を備える。この検出手段２により、供給手段１から供給される成膜材料の粒子の量を検出（計測）することができる。
【００１９】
そして、検出手段２の検出結果（検出値）を基にして、制御手段（フィードバック制御回路）９が、エアロゾル中に含まれる粒子の量が所望の値になるように、供給手段１から供給する粒子の量を所望量に制御する。
【００２０】
尚、検出手段２による粒子の供給量の検出は、常に行うことが最も好ましいが、許容される範囲で、間欠的に行うこともできる。尚、図３で説明する例は、供給手段１から供給される成膜材料の粒子の量を、粒子を収容した容器ごと計測する例である。この例においては、供給手段１は、粒子を収容する容器を備えており、該容器から放出（供給）する粒子の量（粒子の供給量）を、粒子を収容した容器の重量の変化で検出（モニター）することができる。そして、この検出した値を基にして、制御手段９によって、粒子の供給量を制御する例である。また、この例においては、粒子を収容する容器内に、粒子を分級するための分級手段として、複数の開口を備えたフィルタを具備することができる。このようにすれば、供給手段１から供給される成膜材料の粒子の粒径を、予め、ある程度揃えることができる。また、さらに、上記フィルタの開口に粒子を送り込むために、フィルタに接触し移動するブラシを備えることもできる。またこのような移動可能なブラシとしては、例えば、フィルタに接触しながら回転するブラシを用いることが好ましい。このようにすれば、供給手段１から、安定に且つ高精度に成膜材料の粒子を所望量供給することができる。
【００２１】
そして、本発明の成膜装置において、さらに好ましくは、エアロゾル形成手段１００が、形成されたエアロゾル中に含まれる粒子（あるいは供給手段１から供給された粒子と考えることもできる）を解砕する解砕手段（ガス中における粒子の分散性を向上させる機能を更に備える場合もある）３を備える。
【００２２】
供給装置１００から供給された粒子には、多数の粒子が凝集することで形成された２次粒子が含まれることが多い。そのため、解砕手段３（あるいは「解砕・分散手段３」と呼ぶ場合もある）を備えることによって、多数の粒子が凝集することで形成された粒子の塊（典型的には２次粒子）を解砕し、１次粒子の数を増やすことができる。そして、さらに、搬送ガス中における粒子の分散性を向上させることもできる。
【００２３】
その結果、均一性の高い成膜を実現することができる。また、凝集していない粒子が解砕手段３に供給されれば解砕はされないが、搬送ガス中における粒子の分散性を向上させることができる。この意味で、本発明の「解砕手段３」は、「解砕・分散手段３」と呼ぶこともできる。尚、凝集している粒子であっても解砕手段３によって解砕されなかった場合においても、その粒子の分散性を向上することもできる。
【００２４】
そして、本発明の成膜装置においては、エアロゾルが搬送管４を通り、ノズル５の先端から、Ｘ−Ｙステージ８上に固定された基体７に向けて噴射される。
【００２５】
供給装置１００は、更に、供給する粒子を分級するための分級手段を備えることもできる。分級手段としては、実用的には、２０００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以下の粒径に分級することのできるものであればよい。
【００２６】
尚、粒子の粒径の下限は実用的には０．５μｍ以上である。また、供給手段は、実用的には、粒子が０．１ｇ／ｈ以上のレートであればよく、５００ｇ／ｈ以下のレートで供給することができるものであることが好ましい。
【００２７】
尚、例えば、分級手段は、粒子を収容する（貯蔵する）容器と、該容器の底部に配置される所望のメッシュ径（好ましくは０．５μｍから２０００μｍ）を備える網体（「メッシュ部材」あるいは「フィルタ」と言うこともある）と、該網体に接触しながら網体に対して相対的に移動する（回転や振動することをも含む）ことのできる部材（例えばブラシ）とで構成することができる。上記ブラシの回転によって粒子を前記網体を通し篩い分けることで所望の粒径の粒子を抽出する（所望の粒径を備える粒子を分級する）ことができる。このような分級手段は、前述したように、図３に示した供給手段1を構成する、成膜材料の粒子が収容される容器内に設けることができる。
【００２８】
また、分級手段としては、エアロゾルの搬送経路（搬送管４）を非直線状に構成し、搬送経路の一部に粒子の流出口となる開口を設けることによって、粒子の粒径に依存した質量の違いを利用して、所定の粒径以上の粒子を取り除くものを用いることもできる。あるいはまた、粒子を帯電させ、搬送経路上に電場や磁場を発生させることによって、帯電させた粒子に加えられる電場や磁場による偏向力の違いを利用して所定の粒径以上の粒子を取り除くものを用いることもできる。このように、分級手段は特に限定されず、公知の分級手段を適用することができる。
【００２９】
また、供給手段１および分級手段は、粒子の供給量及び粒子の粒径を所望の値（所望の範囲）に制御することができれば、特に限定されるものではない。
【００３０】
尚、本発明の成膜装置においては、チャンバー６内の圧力は、排気装置（真空ポンプ）１２などによって減圧状態に維持される。即ち、供給装置１側の圧力よりもチャンバー６内の圧力は低く設定される（搬送管４のチャンバー６側の圧力よりも供給装置１００側の圧力の方が高く設定される）ために、供給装置１００から供給された粒子が、ノズル５からステージ８上に固定された基体７の表面に向けて噴射される。その結果、エアロゾルに含まれた粒子が基体７の表面に衝突し、堆積することで、膜が基体７の表面に形成される。
【００３１】
図２で示す本発明の成膜装置の第１の例においては、供給手段１に搬送ガスを供給するためのボンベ１１が接続されている。
【００３２】
この例においては、供給装置１００は供給手段１から搬送管４に供給されたエアロゾル中に含まれる粒子の量を検出する供給量検出手段２を備えている。そして、検出手段２が検出した値を基に、適宜、供給手段１から供給される粒子の量を所望の量に制御することができる。
【００３３】
一方、図３で示す本発明の成膜装置の第２の例においては、供給量検出手段２として電子天秤１３を用い、粒子の供給手段１ごと（粒子を収容している容器ごと）供給する粒子の重量を計測する例である。この例においては、供給する粒子の重量を算出し、該算出したデータを基に、供給手段１からの粒子の供給量を制御することができるので好ましい。このような装置を用いることで、供給する粒子の量を高精度に制御することができる。
【００３４】
尚、本発明においては、粒子の供給量を計測し、計測したデータを基に供給装置から供給される粒子の量を制御することができる機構ならば重量計測法に限定されるものではない。例えば光学的に粒子の供給量を計測するものも供給量検出手段として好ましく採用することができる。しかしながら、より精度高く計測するためには、図３で示した形態の供給量検出手段２を採用することが好ましい。
【００３５】
供給手段１は、解砕手段３（解砕・分散手段３）に粒子１５を供給する。図３で示した形態において、供給手段１と解砕手段３との間は、大気に開放されていても良いが、構造体で覆っていても良い。構造体で覆った場合には内部を減圧状態に維持しても良い。例えば、図２に示す形態においては、供給手段１と解砕手段３とが搬送管で繋げられているため、供給手段１と解砕手段３との間の空間は搬送管によって覆われているとも言える（供給手段１と解砕手段３とが搬送管によって接続されている）。そして、解砕手段３を通った粒子は、搬送管４を介してノズル５に導かれ、ノズル５の先端から基体７に向けて搬送ガスと共に噴射される。
【００３６】
本発明における解砕手段３（解砕・分散手段３）としては、具体的には、例えば、図４または図５に示されるような構造を採用することができる。
【００３７】
図４で示した例においては、供給装置１００から粒子２４が供給される第１の搬送管４−１と、第１の搬送管４−１の先端が挿入されている第２の搬送管４−２とを備えている。尚、好ましくは、第１の搬送管の中心と第２の搬送管の中心とが実質的に一致するように配置することが好ましい。
【００３８】
第２の搬送管４−２には第２のガスを導入するための第２の導入口１９が備えられ、第１の搬送管４−１には第１のガスを導入するための第１の導入口１８が備えられる場合がある。そして、第１の導入口１８には、第１のガスの、第１の搬送管４−１内に導入する流量を制御するための制御弁２１が接続されている。同様に、第２の導入口１９には、第２のガスの、第２の搬送管４−２内に導入する流量を制御するための制御弁２２が接続されている。尚、第１の搬送管４−１に粒子２４が導かれる前にエアロゾル状態が形成されている場合には、第１のガスを導入するための第１の導入口１８、制御弁２１は必ずしも必要としない。
【００３９】
このようにすることで、第１のガス（エアロゾル）の流れる向きと第２のガスの流れる向きとを、ほぼ同じにすることができる。より詳細に述べれば、流速にもよるが、第１の搬送管４−１は、その先端からある所定の距離までの部分の中心軸が、第２の搬送管の中心軸と実質的に同じにすることで、第１のガス（エアロゾル）の流れる向きと第２のガスの流れる向きとを、ほぼ同じにすることができる。即ち、第１の搬送管４‐１の先端から第２の搬送管４‐２内に放出される第１のガス（エアロゾル）の流れが、第２のガスの流れと並ぶように（沿うように）することができる。そして、特には、第１の搬送管４‐１の先端を第２の搬送管４‐２の内壁に接触しないようにすることで、第１の搬送管４‐１の先端から第２の搬送管４‐２内に放出される第１のガス（エアロゾル）の流れを、第２のガスの流れが取り巻く様にすることができる。
【００４０】
図５の構造においては、図４の構成に加えて、第２の搬送管４−２の先端が挿入されている第３の搬送管４−３を備えている例である。第３の搬送管４−３には第３のガスを導入するための第３の導入口２０が備えられ、そして、第３の導入口２０には、第３のガスの、第３の搬送管４−３内に導入する流量を制御するための制御弁２３が接続されている。
【００４１】
本発明においては、第１の搬送管４−１の先端部の直径が、第２の搬送管４−２の内径よりも小さく設定されている。そして、第１の搬送管４−１の先端が第２の搬送管４−２内に挿入されている。そして、好ましくは、即ち、第１の搬送管４−１の先端が、第２の搬送管の内壁と接触しないように配置している。
【００４２】
また、図５に示す形態においては、図４に示す形態に加えて、さらに、第２の搬送管４−２の先端部の直径が、第３の搬送管の４−３の内径よりも小さく設定されており、第２の搬送管４−２の先端が第３の搬送管４−３内に挿入されている。そして、好ましくは、第２の搬送管４−２の先端が、第３の搬送管４−３の内壁と接触しないように配置されている。
【００４３】
このようにすることで、図４の構成について説明したガスの流れに加えて、第２のガス（第２のガスと第１のガスの混合ガス）の流れる向きと、第３のガスの流れる向きとをほぼ同じにすることができる。
【００４４】
尚、図５においては、第２の搬送管４−２の先端の位置と第１の搬送管４−１の先端の位置とが、第３の搬送管４−３内の実質的に同じ位置まで挿入されている場合を示している。
【００４５】
しかしながら、本発明においては、例えば、第２の搬送管４−２の先端よりもノズル５から離れた位置に第１の搬送管４−１の先端を配置することもできる。つまり、第１のガスと第２のガスとを十分に混合させた後に、第２の搬送管４−２の先端から第１のガスと第２のガスとの混合ガス（粒子を含む）を、第３のガスの流れの中に導入する形態を採用することもできる。このような形態であれば、ガス中における粒子の分散させる効果並びに凝集した粒子を解砕する効果を一層向上することができる。
【００４６】
図４および図５においては、解砕・分散手段３として、第１〜第３の搬送管を用いた場合を示した。しかしながら、本発明においては、上述した効果をさらに向上するため、あるいは、最終的に得たい粒子の粒度分布や分散度合いに応じて、搬送管の数（ガス導入口の数）を増やすことも可能である。
【００４７】
次に、図４の構造を例に、解砕手段３（解砕・分散手段３）の働きについて以下に説明する。
【００４８】
まず、供給装置１００から供給された粒子２４が第１の速度（「第１の流速」と置き換えて実質的に問題ない）で流れる第１のガス中に導入され、粒子２４が第１の速度に設定される。次いで、粒子２４を含む第１のガスが、第１の速度と異なる第２の速度（第２の流速）で流れる第２のガスに並ぶように（第２のガスに隣り合わせになるように）流される。これは、粒子２４を含み第１の流速を有する第１のガスと、第１の流速と異なる第２の流速を有する第２のガスとを接触させると言い換えることもできる。
【００４９】
このようにすることで、第１の速度（第１の流速）で流れる第１のガスと第２の速度（第２の流速）で流れる第２のガスとの境界付近に存在する粒子２４に力（例えばせん断力）が作用する。その結果、理想的には、粒子２４の解砕、および、粒子２４が解砕されることで形成された粒子２５のガス中（第１のガスと第２のガスとの混合ガス中）への分散が行われる。
【００５０】
上記粒子２４に作用する力の効果をより得るためには、特に、図４、図５に示す様に、第１の搬送管４‐１の先端の外径が第２の搬送管４−２の内径よりも小さく設定され、且つ、第１の搬送管４‐１の先端が第２の搬送管４−２の内壁に接触しないように設定されることが好ましい。このようにすることで、第１の搬送管４−１の先端から放出されたエアロゾルが第２のガスの流れで取り囲まれるようにすることが出来、その結果、上記した力を効率良く粒子２４に作用させることができる。
【００５１】
このように、本発明においては、第１のガスと第２のガスとの境界付近において、粒子２４が解砕する及び或いは分散するだけの力を、粒子２４に加えられる状態であれば良い。従って、本発明は、第１のガスと第２のガスとが完全な層流状態で搬送管中を流れる形態以外を除外するものではなく、第１のガスと第２のガスとの境界が明確ではない状態をも含む。
【００５２】
尚、第１の速度と第２の速度は、その方向が概ね揃っていることが好ましい。しかしながら、流速を大幅に減少させない限り、それぞれのガスの流れの向きが交差するような場合も許容される。
【００５３】
また、第１のガスに供給装置１００から供給された粒子２４を導入することにより得られる、上記「粒子２４を含む第１のガス」は「第１のエアロゾル」と言うこともできる。
【００５４】
解砕・分散手段３を通った後において、粒子２５は、第２のガスと第１のガスとの混合ガス中に存在することになる（図５の例では、粒子２５は、第１〜第３のガスの混合ガス中に存在することになる）。そのため、このような粒子２５を含むガスは、「第２のエアロゾル」と言うこともできる。
【００５５】
また、上記説明においては、その都合上、「第１のガス」、「第２のガス」を区別して記している。しかしながら、この表現は、ガスの種類やガスの分圧が異なることを許容するものではあるが、全く同じガスであることを除外するものではない。
【００５６】
図５は、図４に記した解砕手段３の構造に加えて、さらに、第３のガスの流れを作り出すための第３のガスの導入経路２０を備える搬送管４−３を加えた、本発明の別の形態例である。この形態においては、第２の搬送管４−２の少なくとも一部が、第３の搬送管４−３に挿入している。そして、第３の搬送管４‐３の内径が第２の搬送管４‐２の外径よりも大きく設定され、且つ、第２の搬送管４‐２の先端が第３の搬送管４−３の内壁に接触しないように設定されている。このようにすることで、搬送管４−２の先端から放出された第２のガスを、第３のガスで取り巻くようにしている。
【００５７】
図５に示す解砕・分散手段３は、第３のガスの導入経路２０から第３のガスを流す。第３のガスは、第１のガスの流速及び／または第２のガスの流速とは異なる流速を有することが許容される。図５に示した形態であれば、第１のガスの流速と第２のガスの流速との差によって生じる力によって解砕・分散された粒子２５が搬送管の内壁に付着することを抑制することができる、および／または、粒子２５のさらなる分散を行うことはできる。また、「第３のガス」は、ガスの種類やガスの分圧が「第１のガス」及び「第２のガス」と異なることを許容するものではあるが、全く同じガスであることを除外するものではない。
【００５８】
このように、本発明における、解砕・分散手段３として、目的とする粒径および流速等に応じて、流速の異なる多数（２以上）のガスを用いる構成を採用することができる。
【００５９】
尚、本発明の解砕・分散手段３によって、供給された粒子２４は、実用的な範囲として、０．１μｍ以上５００μｍ以下の粒径を持った粒子２５に揃えることが好ましい。このような粒径の範囲の粒子を用いれば、膜厚の均一性に優れた膜を基体７上に形成することができる。
【００６０】
解砕などを行うための力を粒子２４に有効に加えるため及び／或いは粒子２５の分散性を向上するためには、粒子２４を含む第１のガスの流れを取り巻くように、第２のガスを流すことが、好ましい。そのため、図４に示される解砕・分散手段３は、第１の搬送管４−１の先端を、第２の搬送管４−２の中心部付近に配置している。そして、供給装置１００から粒子２４を、第１のガスとともに、第２のガスの流れの中に導入することで、粒子を含む第１のガスの流れを、第２のガスの流れが取り巻く状況を作ることができる。また、同様の理由で、図５に示される形態のおいては、第１の搬送管４−１の先端を第２の搬送管４−２の中心部付近に配置しており、第２の搬送管の先端を第３の搬送管４−３の中心部付近に配置している。
【００６１】
尚、粒子２４は第１のガス中に導入された時点で、粒子２４は第１のガス中において分散され、エアロゾルが形成されていると言うこともできる。そして、第２の導入口１９から導入された第２のガスと導入口１８から導入されたガスとが合流し、この合流したガス中に粒子２５が分散されエアロゾルが形成される。そして形成されたエアロゾルが前述した差圧によってノズル５に導かれ、粒子２５がノズル５から搬送ガス（第１のガスと第２のガスとの混合ガス）と共に噴射される。
【００６２】
以上のように、本発明の成膜装置によれば、粒径の制御された粒子がガス中に均一性高く且つ分散度合いの経時的な変化が小さいエアロゾルを形成することができる。その結果、ノズル５から噴射される粒子の量の経時的な変動が少なく、且つ、噴射する粒子の粒径分布も狭いため、均一性の高い成膜を行うことができる。
【００６３】
尚、本発明においては、ノズル５から噴射される粒子の飛翔方向に対し、実質的に直角な方向に基板７をステージ８によって移動させることができる。そのため所望形状の膜を成膜することができる。尚、射ノズル５と基板７との相対位置が変化させられれば良いので、基板７でなくノズル５を可動としても良い。
【実施例】
【００６４】
（実施例１）
本実施例では、図３に示した構成の成膜装置を用いて成膜を行った。
【００６５】
分級手段を備える供給手段１に、粒子として無処理のＰＺＴ粉体を５０ｇ投入した。供給手段１には粒子（ＰＺＴの粉体）を装填する容器と、この容器の底部に配置される固定目開きを有する網体（メッシュ）と、この網体上に接触して回転できるブラシとからなる供給手段を用いた。ブラシの回転によってＰＺＴ紛体を、網体を通すことで、篩い分け、所定の粒径以下の粒子のみを供給する構造とした。
【００６６】
尚、固定目開きのメッシュ径は４００μｍのものを用いることで、４００μｍ以下に分級された粒子を、１ｇ／ｈのレートで解砕・分散手段３に供給した。尚、粒子の供給レートは、電子天秤１３を用いて供給手段１ごと重量を計測することで供給する粒子の重量を算出し、この算出データを基に前記ブラシの回転速度の調整を行うことによって制御した。
【００６７】
この制御によるＰＺＴ粉体の供給量は、図６のようにほぼ直線で推移した。電子天秤１３による測定で５００ｍｇを供給した時点での供給量誤差は±５％以内であった。また、供給時におけるＰＺＴ紛体の粒径分布を測定したところ、図７のように、ピークは８０μｍ以上１００μｍ以下の範囲であった。
【００６８】
４００μｍ以下に分級され、１ｇ／ｈのレートで供給されたＰＺＴ粒子は、解砕・分散手段３に供給される。解砕・分散手段３の内部構造は、図４のものを用いた。４００μｍ以下の粒径のＰＺＴ粒子（凝集している粒子も多数存在する）２４が、図４における上方から供給されるようにした。
【００６９】
第１のガス導入管１８と、それに付属するガスバルブ２１を大気開放とし、第２のガス導入管１９から導入する第２のガスの圧力を、バルブ２２を調節することで０．３ＭＰａとした。このとき、供給されたＰＺＴ粒子を含む第１のガスの流速２６と、第２のガス導入管１９から供給された第２のガスの流速２７が異なる。そのため、ガス流２６とガス流２７との境界付近における粒子２４に対してせん断力が生じ、４００μｍ以下の範囲で凝集していた粒子２４が解砕されるとともに分散される。解砕後のＰＺＴ粒子２５の粒径は、ガス流２６およびガス流２７との流速の差によって決まり、目的とする粒径によって適宜調整することができる。この場合においては、解砕後の粒度分布が図８のようになっており、１μｍ±０．５μｍの範囲にピークをもち、且つ、粒径を３μｍ以下にすることができた。
【００７０】
上記のような手段を用いて分級，供給，解砕および分散されたＰＺＴ粒子は、搬送管４を通って噴射ノズル５から基板７に向かって噴射される。基板７はＸ−Ｙ方向に可動することのできるステージ８に固定されており、ステージ８をスキャンすることによってＰＺＴ膜を成膜した。
【００７１】
成膜されたＰＺＴ膜は、その平均膜厚に対し、膜厚の誤差（バラツキ）が±６％以内であった。このように、本発明の成膜装置によれば、膜厚を均一性高く、再現性が良い成膜を行うことができた。ここでは粒子としてＰＺＴ粒子を用いたが、本発明においては、その他の材料の粒子を用いた場合においても、同様に再現性良く、成膜することができる。
【００７２】
（実施例２）
本実施例では、図２に示した構成の成膜装置を用いて成膜を行った。
【００７３】
供給装置１００として、容器内に充填した粉体（粒子）にガス（第１のガス）を吹き付け、舞い上がった粒子を吹き付けたガス（第１のガス）と共に搬送する方法をとった。供給装置１００のより詳細な構成を図９に示す。容器１内にはＰＺＴ紛体（ＰＺＴ粒子）が充填されており、充填された紛体に直接ガスを吹き付けるためのガス導入管３３および、ガスを吹き付けることで形成されたエアロゾル（ガス導入管３３から導入されたガス（第１のガス）中にＰＺＴ粒子が分散されることで形成されるエアロゾル）を容器１外に搬送する搬送管３４が備えられている。搬送管３４の先には粒子の供給量を検出するための供給量検出手段２が備えられている。
【００７４】
ここでは、粒子の供給量の検出は光学的な手法を用いた。そして検出したデータを基にして容器内に吹き付けるガスの流量を制御することで粒子の供給量が所望量になるように制御した。また、ガス導入管３３および搬送管３４の相対的な位置を変化させることで、搬送管３４を通じて容器１内から搬出される粒子の平均粒径が４００μｍ以下になるようにした。
【００７５】
４００μｍ以下に分級されたＰＺＴ粒子は、解砕・分散手段３に供給される。解砕・分散手段３の構造は図４の構成のものを用いた。解砕・分散手段３に供給される粒子２４の平均粒径は４００μｍ以下である。そして、解砕・分散手段３にはＰＺＴ粒子２４（多数のＰＺＴ粒子から構成される２次粒子も含む）がガス導入管３３から導入されたガスの流れ２６とともに供給されるようにした。
【００７６】
尚、本実施例においては、ガス導入管１８と、それに付属するバルブ２１を完全密閉した。
【００７７】
第２のガス導入管１９から導入する第２のガスの圧力を、バルブ２２を調節することで０．３ＭＰａとした。このとき、粒子の流速（第１のガスの流速に相当する流速）２６と、第２のガス導入管１９から供給された第２のガスの流速２７とが異なるため、凝集した粒子２４が解砕されると共に、第１のガスと第２のガスとの混合ガス中に分散される。解砕後のＰＺＴ粒子の粒径の粒度分布が図８のようになっており、４μｍ以下の粒径であり、０．５μｍから１．５μｍの間にピークにまで解砕されていた。
【００７８】
本実施例の成膜装置を用いて成膜したＰＺＴ膜の膜厚誤差（平均膜厚に対する膜厚の変動の範囲）が±８％以内であり、均一性の高い成膜を実現できた。
【００７９】
（実施例３）
本実施例は実施例２と同様に図２に示した構成の成膜装置を用いて成膜を行った。分級手段を備える供給装置１００としては、粉体を充填する容器と、容器内の粉体の下部から均一性高くガスを導入する機構を備える。そして、舞い上がらせた粒子を搬送する。
【００８０】
本実施例の供給装置１００のより詳細な構成を図１０に示す。容器１内の底面にはメッシュ状のフィルタ（ガスを通すことのできる多数の孔を有する部材）３６が配されており、フィルタ３６下部から容器１内に第１のガスを導入できるようになっている。尚、第１のガスは、容器１に接続された搬送管３３を通じて、ボンベ１１からフィルタ３６を通して容器１の底部に供給される。フィルタ３６上にはＰＺＴ紛体（粒子）を３０ｇ充填（載置）した。容器１の上部に第２の搬送管３４を設置した。
【００８１】
尚、搬送管３４の先には粒子の供給量を検出するための供給量検出手段２が備えられている。そして、搬送管３４の更に先には、後述する解砕・分散手段３が配置されている。
【００８２】
粒子の供給量のフィードバックは、光学的な手法を用いて粒子の量を測定し、その測定データに基づいて第１のガスの流量を制御することで行った。
【００８３】
また、搬送管３４の位置すなわちエアロゾルの吸い込み高さを変化させ、供給量検出手段２に供給される粒子の平均粒径が４００μｍ以下になるように分級した。また、このときの粒子の供給量の経時的な変動は±８％以内であった。
【００８４】
解砕・分散手段３の内部構造を、図４に模式的に示す。本実施例においては、ガス導入管１８と、それに付属するガスバルブ２１を完全密閉した。第２のガス導入管１９から導入する第２のガスの圧力を、バルブ２２を調節することで０．３ＭＰａとした。
【００８５】
このようにすることで、第１の搬送管４−１の先端から噴射された粉体（多数のＰＺＴ粒子が凝集することで構成された２次粒子）２４のもつ流速２６と、第１の搬送管４−１の先端近傍を流れる第２のガスの流速２７とが異なるため、ガス流２６とガス流２７との境界付近に存在する粒子２４にせん断力などの力が働き、凝集していた粒子が解砕され、分散される。
【００８６】
解砕後のＰＺＴ粒子の粒度分布が図８のようになっており、０．５μｍ〜１．５μｍの範囲においてピークを有しており、最大粒径が４μｍ以下まで解砕されている。
【００８７】
上記のような装置を用いてＰＺＴ膜を成膜したところ、ＰＺＴ膜の膜厚は、平均膜厚に対し、誤差（バラツキ）が±９％以内に収めることができた。本実施例の成膜装置によれば、粒子の供給量を安定させることができ、且つ、２次粒子が少なく粒径分布が狭い粒子を用いることができるので、膜厚バラツキが少ない膜を再現性良く、均質性高く形成することができた。
【００８８】
（実施例４）
本実施例の成膜装置においては、図２に示した構成の成膜装置を用いて成膜を行った。
【００８９】
供給装置１００としてフィーダ３７を用いた。実施例３では、容器（エアロゾル化室）１内に予め紛体を配置したが、本実施例では、実施例３と同様な機構によりエアロゾル化室１内の下方に配置されたメッシュ３６を通して第１のガスを容器１内に導入しつつ、エアロゾル化室１内に粉体を少量ずつ供給することでエアロゾルを形成した。そして、形成されたエアロゾルを搬送管３４を容器１内から導出した。
【００９０】
本実施例で用いた供給装置１００のより詳細な構造を図１１に模式的に示す。
【００９１】
容器（エアロゾル化室）１内の底面にはメッシュ状のフィルタ３６が配されており、該フィルタ下部から一様に第１のガスを導入できるようになっている。この構造は実施例３と同様である。
【００９２】
容器１内に、フィーダ３７から搬送管３８を通してＰＺＴ紛体（ＰＺＴ粒子）を１ｇ／ｈのレートで供給した。導入された紛体は、第１のガスによってエアロゾル化され、搬送管３４により搬送される。
【００９３】
本実施例においては、粒子の供給量のフィードバック機構は、粒子の供給量を光学的な手法で測定し、測定したデータを基に所望の値（供給量）になるように、第１のガスの流量およびフィーダ３７の駆動を制御した。
【００９４】
また、搬送管３４の位置、すなわちエアロゾルの吸い込み高さ、を変化させ、搬送される粒子の平均粒径が３００μｍ以下になるように制御した。
【００９５】
３００μｍ以下に分級されたＰＺＴ粒子２４は、解砕・分散手段３に供給される。
【００９６】
解砕・分散手段３の内部は、図４のような構造である。尚、本実施例においては、第１のガス導入管１８と、それに付属するガスバルブ２１を完全密閉した。第２のガス導入管１９から導入する第２のガスの圧力を、バルブ２２を調節することで０．４ＭＰａとした。このとき、第１の搬送管４−１の先端から放出される第１のガスの流速２６と、第２のガス導入管１９から第２の搬送管４−２内に供給された第２のガスの流速２７とが異なる。そのため、ガス流２６とガス流２７との境界近傍に存在する粒子２４にせん断力などの凝集した粒子２４が解砕するに足る力が加わり、凝集していた粉体２４が解砕され、分散される。
【００９７】
解砕後のＰＺＴ粒子２５の粒径は、解砕後の粒度分布が、０．７μｍ以上１．３μｍ以下の範囲にピークを持ち、その粒径が３μｍ以下であった。解砕語の粒度分布は、第１のガスの流速と第２のガスの流速との相対速度によって制御することができる。一般的に、相対速度が大きければ解砕後の粒径の最小値は小さくなる傾向になる。
【００９８】
上記のような装置を用いてＰＺＴ膜を成膜したところ、ＰＺＴ膜の膜厚は、平均膜厚に対し、誤差（バラツキ）が±７％以内に収めることができた。本実施例の成膜装置によれば、粒子の供給量を安定させることができ、且つ、２次粒子が少なく粒径分布が狭い粒子を用いることができるので、膜厚バラツキが少ない膜を再現性良く、均質性高く形成することができた。尚、ＰＺＴをＢＮＴに置き換えて、本実施例の成膜装置を用いてＢＮＴ膜を成膜したところ、ＰＺＴと同様に良好な形状特性を備える膜を形成することができた。
【図面の簡単な説明】
【００９９】
【図１】従来の成膜装置の該略図
【図２】本発明の成膜装置の該略図
【図３】本発明の実施形態１
【図４】インジェクタ部分の拡大図１
【図５】インジェクタ部分の拡大図２
【図６】粒子の供給量
【図７】分級後の粒子の粒度分布
【図８】解砕後の粒子の粒度分布
【図９】実施例２におけるエアロゾル形成手段
【図１０】実施例３におけるエアロゾル形成手段
【図１１】実施例４におけるエアロゾル形成手段
【符号の説明】
【０１００】
１  供給手段
２  供給量検出手段
３  解砕手段
４  搬送管
５  ノズル
６  成膜室（チャンバー）
７  基体
８  ステージ
９  フィードバック制御回路
１３  電子天秤
２４  凝集粒子
２５  解砕された粒子
２６  第１のガス流
２７  第２のガス流
２８  第３のガス流
１００  エアロゾル形成装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
2006297251.tif 000011
【図１０】
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【図１１】
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