(57)【要約】【課題】  液体分配器と自己分配促進型規則充填物との組み合わせを最適化し、液負荷量の下限値を下げることによって下降液量や上昇ガス量の増減範囲を大きくすることができる気液接触装置を提供する。【解決手段】  自己分配促進型規則充填物を充填した気液接触装置の充填層を、下部の主充填層と上部の副充填層とで形成し、副充填層を、主充填層よりも小さな比表面積の自己分配促進型規則充填物で形成するとともに、充填層上部に設ける液分配器を、主充填層を構成する自己分配促進型規則充填物に対応した液散布密度よりも小さな液散布密度を有する液分配器とする。【選択図】  図１
2006061781.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
自己分配促進型規則充填物を充填した充填層の上方に液分配器を配置し、該液分配器により分配されて前記充填層中を下降する液体と、下方から前記充填層中を上昇する気体とを接触させる気液接触装置において、前記充填層を、下部の主充填層と上部の副充填層とで形成し、該副充填層を、前記主充填層を形成する自己分配促進型規則充填物の比表面積よりも小さい比表面積を有する自己分配促進型規則充填物で形成するとともに、前記液分配器を、前記主充填層を構成する自己分配促進型規則充填物に対応した液散布密度よりも小さな液散布密度を有する液分配器としたことを特徴とする気液接触装置。
【請求項２】
前記液分配器の液散布密度を、前記副充填層を形成する自己分配促進型規則充填物の比表面積に比例させて決定することを特徴とする請求項１記載の気液接触装置。
【請求項３】
前記主充填層及び副充填層を形成する自己分配促進型規則充填物は、鉛直線に対して３０〜４５度に傾斜した流路を有する波形シート状金属からなり、その比表面積が２５０〜７５０ｍ２／ｍ３の範囲にあることを特徴とする請求項１又は２記載の気液接触装置。
【請求項４】
前記自己分配促進型規則充填物は、前記流路の上端及び下端の少なくともいずれか一方の形状が変形していることを特徴とする請求項３記載の気液接触装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、気液接触装置に関し、詳しくは、自己分配促進型規則充填物を用いて蒸留操作を行う気液接触装置であって、特に、空気液化分離装置での蒸留操作に使用する充填塔に好適な気液接触装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、空気液化分離装置での蒸留操作に充填塔を用いることが知られている。この充填塔は、充填物と、この充填物の上方に配置される液分配器と、充填物の下方に配置される液収集器とを主な構成要素とするものであって、前記充填物には、一般的に、液体と気体との分配及び混合が充填物内の流路により促進される自己分配促進型規則充填物が使用されている。また、液分配器には、充填物の比表面積に対応した液散布密度を有するものが用いられており、通常は、充填物の比表面積を大きくすれば、液分配器の液散布密度も大きくする必要がある（例えば、特許文献１参照。）。
【特許文献１】特開平９−２５０８９８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
空気液化分離装置では、製品製造量を大きく増減できる蒸留装置が要望されている。しかし，前記自己分配促進型規則充填物を用いた充填塔においては、フラッディングの発生による液負荷量、ガス負荷量の上限と、液分配の悪化による液負荷量の下限とにより、増減量範囲に大きな制約があった。充填塔における蒸留性能は、比表面積の大きな自己分配促進型規則充填物を用いることによって高めることができるが、比表面積の大きな自己分配促進型規則充填物を用いると充填塔の運転範囲が狭くなって製品製造量の増減範囲が小さくなってしまうという問題があった。一方、製品製造量の増減範囲を大きくするために比表面積の小さな自己分配促進型規則充填物を用いると、蒸留性能が低下するために塔全体の高さが高くなり、装置コストが増大するという問題があった。
【０００４】
そこで本発明は、液体分配器と自己分配促進型規則充填物との組み合わせを最適化し、液負荷量の下限値を下げることによって下降液量や上昇ガス量の増減範囲を大きくすることができる気液接触装置を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記目的を達成するため、本発明の気液接触装置は、自己分配促進型規則充填物を充填した充填層の上方に液分配器を配置し、該液分配器により分配されて前記充填層中を下降する液体と、下方から前記充填層中を上昇する気体とを接触させる気液接触装置において、前記充填層を、下部の主充填層と上部の副充填層とで形成し、該副充填層を、前記主充填層を形成する自己分配促進型規則充填物の比表面積よりも小さい比表面積を有する自己分配促進型規則充填物で形成するとともに、前記液分配器を、前記主充填層を構成する自己分配促進型規則充填物に対応した液散布密度よりも小さな液散布密度を有する液分配器としたことを特徴としている。
【０００６】
さらに、本発明は、前記液分配器の液散布密度を、前記副充填層を形成する自己分配促進型規則充填物の比表面積に比例させて決定することを特徴とし、また、前記主充填層及び副充填層を形成する自己分配促進型規則充填物が、鉛直線に対して３０〜４５度に傾斜した流路を有する波形シート状金属からなり、その比表面積が２５０〜７５０ｍ２／ｍ３の範囲にあること、特に、該自己分配促進型規則充填物は、前記流路の上端及び下端の少なくともいずれか一方の形状が変形していることを特徴としている。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の気液接触装置によれば、充填塔における蒸留性能を低下させることなく、また、塔全体の高さを高くすることなく、下降液量や上昇ガス量の増減範囲を大きくすることができ、特に、この気液接触装置を使用した蒸留塔を備えた空気液化分離装置は、製品製造量の増減範囲を大きくすることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
図１は本発明の気液接触装置を使用した充填塔の一形態例を示す概略構成図である。この充填塔１１は、塔頂部に凝縮器１２を備えたものであって、塔内部には、塔上部から順に、第１液分配器１３，第１充填層１４を構成する第１副充填層１５及び第１主充填層１６，液収集器１７，第２液分配器１８，第２充填層１９を構成する第２副充填層２０及び第２主充填層２１が配置されている。
【０００９】
凝縮器１２で凝縮して経路２２を通って塔頂部に導入された液体は、第１液分配器１３により分配されて塔内を下降し、経路２３から塔底部に導入されたガス（原料ガス）は、第２主充填層２１を通って塔内を上昇する。塔内を下降する液体（下降液）と塔内を上昇する気体（上昇ガス）とは、第１充填層１４及び第２充填層１９で気液接触して蒸留操作が行われ、高沸点成分の液体が塔底部に濃縮し、低沸点成分の気体が塔頂部に濃縮する。塔頂部の気体は、経路２４に抜き出されて凝縮器１２に導入され、低温流体により冷却されて凝縮液化する。凝縮器１２から経路２５に抜き出された液体は、その一部が経路２６を通って系外に抜き出され、残部が前記経路２２を通って塔頂部に導入される。また、塔底部の液体は、経路２７から抜き出される。
【００１０】
下降する液体と上昇する気体とを接触させる第１充填層１４及び第２充填層１９は、折曲げ加工したアルミニウム、ステンレス、銅等の金属板（波形シート状金属）を、折曲線を鉛直方向に対して斜めに配列して多数積層した自己分配促進型規則充填物からなるものであって、液体は、重力により金属板表面の折曲げ加工によって形成された流路に沿って流れる。このように自己分配促進型規則充填物の表面を流れる流体は、傾斜した流路を流れることによって適度に分配される。さらに、充填物の金属板に凹凸を設けたり、孔を設けたりすることにより、液体の分配を促進することができる。また、気体も、自己分配促進型規則充填物によって分配されながら上昇する。このように、十分に分配された液体と気体とを充填物表面で気液接触させることにより、高効率の蒸留が行われる。蒸留用充填塔に使用する自己分配促進型規則充填物の比表面積は、一般に２５０〜７５０ｍ２／ｍ３の範囲のものが用いられており、代表的には、２５０ｍ２／ｍ３、３５０ｍ２／ｍ３、５００ｍ２／ｍ３、７５０ｍ２／ｍ３の４種類が用いられている。
【００１１】
一方、第１液分配器１３及び第２液分配器１８は、各種構造のものが知られているが、基本的には、上部から下降する液体、例えば、経路２２から導入される液体や液収集器１７で収集した液体を、下方の第１充填層１４や第２充填層１９にできるだけ均等に分配して散布するように形成されている。液体を下方に散布する部分の形状も様々なものが提案されているが、通常は、液分配器の散布箱底面に孔径が数ｍｍの散布孔を多数形成したものが用いられている。また、このような数ｍｍの孔径を有する散布孔を多数形成した液分配器で液体を均等に分配するためには、底面上に５０ｍｍ以上の液深さを確保しておく必要があることも知られている。
【００１２】
ここで、液分配器の一つの液散布孔から流出する液の流量と液深さとの関係は次式で表される。
【数１】
2006061781.tif 000003
【００１３】
Ｑ：散布孔当たりの流出体積流量  ［ｍ３／ｓ］
Ｃ：流出係数                    ［−］
Ａ：散布孔の面積                ［ｍ２］
ｇ：重力加速度                  ［ｍ／ｓ２］
Ｈ：散布箱内の液深さ            ［ｍ］
【００１４】
また、散布孔の孔径は、製作精度及び運転中の装置内の固形浮遊物による閉塞を考慮すると、３ｍｍ以上、例えば４ｍｍ程度が適当である。さらに、液分配器の塔断面積当たりの散布孔の数は、自己分配促進型規則充填物の比表面積がある値以上であれば、増やす必要がないとも、増やす必要があるとも言われているが、本発明者の検討結果によれば、液分配器の塔断面積当たりの液散布孔の数は、自己分配促進型規則充填物の比表面積に対して最適数が存在することが確認され、しかも、その最適数は自己分配促進型規則充填物の比表面積に比例して決定すればよいことも確認された。
【００１５】
自己分配促進型規則充填物の比表面積に対する液分配器の塔断面積当たりの液散布孔の最適数は、液体の表面張力や粘度等の条件によって異なってくるが、液体が空気液化分離装置で扱う空気成分からなる液体（窒素、アルゴン、酸素等の液体あるいはこれらの混合液体）の場合の塔断面積当たりの液散布孔の最適数［個／ｍ２］の一例を、自己分配促進型規則の各充填物の比表面積［ｍ２／ｍ３］に対応させて表１に示す。さらに、散布孔の孔径を４ｍｍに設定したときの液分配器の運転下限流量（塔断面積当たりの流出体積流量［ｍ３／（ｍ２・Ｓ）］）を、自己分配促進型の各規則充填物の比表面積［ｍ２／ｍ３］、塔断面積当たりの液散布孔の最適数［個／ｍ２］、散布孔当たりの流出体積流量  ［ｍ３／ｓ］に対応させて表２に示す。
【表１】
2006061781.tif 000004
【表２】
2006061781.tif 000005
【００１６】
また、液分配器における液流量の下限での液分配の悪化の原因として、液分配器の性能低下による初期液分配の悪化と、充填物表面での液切れによる気液接触の不足が考えられるが、前述のような空気成分からなる液体の表面張力は非常に小さく、通常の空気液化分離装置の運転範囲では、充填物の性能低下を起こすことはない。
【００１７】
図２は、横軸が塔断面積当たりの下降液の体積流量（液流量［ｍ３／（ｍ２・Ｓ）］）、縦軸がＨＥＴＰ（一理論段に等しい蒸留性能の充填高さ［ｍ］）を示している。使用した自己分配促進型規則充填物は、Sulzer社製Mellapak500.Y（比表面積５００ｍ２／ｍ３）であり、実験条件は、Ｎ２−Ｏ２系蒸留操作、実験圧力は１５０ｋＰａである。ここで、密度補正空塔速度（Ｆファクター）が１．６の場合にＬ／Ｖ＝１．０と仮定すると、塔断面積当たりの下降液の体積流量は、２．８×１０−３ｍ３／（ｍ２・ｓ）であり、そこから体積流量を減量してもＨＥＴＰがほとんど変化しないことがわかる。なお、他の充填物でも略同様の結果が得られた。
【００１８】
これらの結果から、自己分配促進型規則充填物は、その比表面積に関係なく、空気液化分離装置で要望されている通常の運転範囲では性能低下を起こさないことと、液分配器の塔断面積当たりの液散布孔の数は、自己分配促進型規則充填物の比表面積に比例させて増減する必要があることとがわかる。したがって、充填塔における蒸留性能を高めるために、比表面積の大きな自己分配促進型規則充填物を使用する場合には、液散布孔の数が多い液分配器を使用する必要があり、液散布孔の数が所定数より少ない液分配器を使用すると、自己分配促進型規則充填物の蒸留性能を十分に活かすことができなくなる。
【００１９】
しかし、液散布孔の数が多い液分配器では、表２から明らかなように、塔断面積当たりの流出体積流量の運転下限値が大きくなるため、充填塔内の液体の最小下降量が液散布孔の数が少ない液分配器の最小下降量に比べて大きくなり、充填塔の減量運転幅が小さくなって所望の製品製造量の増減に対応できないこととなる。
【００２０】
そこで、比表面積の大きな自己分配促進型規則充填物、例えば比表面積が５００ｍ２／ｍ３の自己分配促進型規則充填物からなる主充填層の上部に、これよりも比表面積の小さな自己分配促進型規則充填物、例えば比表面積が３５０ｍ２／ｍ３の自己分配促進型規則充填物からなる副充填層を設置し、この副充填層の上に、比表面積の小さな自己分配促進型規則充填物用の液分配器、この場合は、比表面積が３５０ｍ２／ｍ３の自己分配促進型規則充填物に対応した塔断面積当たりの液散布孔の数が１４０個／ｍ２の液分配器を設置することにより、比表面積が５００ｍ２／ｍ３の自己分配促進型規則充填物と略同じ蒸留性能を維持しながら、比表面積が３５０ｍ２／ｍ３の自己分配促進型規則充填物を使用した充填塔と同じ程度にまで運転下限を広げることが可能となる。
【００２１】
すなわち、下降する液体を副充填層によって精密に分配することができるので、主充填層となる自己分配促進型規則充填物の比表面積と、副充填層となる自己分配促進型規則充填物の比表面積とを適当に組み合わせるとともに、副充填層の高さを適当に設定することにより、副充填層の自己分配促進型規則充填物に対応した液散布孔の液分配器を使用しても、副充填層の下部から主充填層の自己分配促進型規則充填物に、十分に分配した状態で液体を供給することができる。したがって、比表面積の大きな自己分配促進型規則充填物が有する蒸留性能を得ながら、液散布孔の数が少ない液分配器の運転下限値での運転が可能となり、製品製造量の増減幅を大きく取ることが可能となる。
【００２２】
なお、充填塔１１における気液接触装置の設置数は任意であり、前述のような液分配器，副充填層及び主充填層を一組とした気液接触装置を上下に３段以上設置することもでき、各気液接触装置の上部に、上方から流下する液体や外部から導入される液体をまとめて液分配器に供給する液収集器を必要な箇所に適宜設置すればよい。
【００２３】
また、主充填層の上部に副充填層を複数段設置することもでき、複数の副充填層を異なる比表面積の自己分配促進型規則充填物の組み合わせとすることもできるが、全体として比表面積の小さい自己分配促進型規則充填物が多くなって蒸留効率が低下し、充填塔の高さを高くしなければならなくなる。
【００２４】
さらに、自己分配促進型規則充填物として、流路の上端及び下端の少なくともいずれか一方の形状が変形したもの、例えば、基本部分が鉛直線に対して３０〜４５度に傾斜した流路を有する充填物の上端や下端の流路を鉛直線に対して平行となるように変形した改良型を用いることにより、運転範囲の拡大や蒸留性能の向上を図ることができる。
【００２５】
図３は、本発明の気液接触装置を使用した充填塔を空気液化分離装置の蒸留塔に適用した一例を示す要部の概略系統図である。この空気液化分離装置は、高圧塔３１，低圧塔３２及びアルゴン塔３３の３塔を有するもので、各塔内に前述の気液接触装置をそれぞれ配設している。なお、図３では、各気液接触装置は、その位置のみを示し、詳細な構成の図示は省略しているが、各気液接触装置は、前記同様に、液分配器，気液接触装置を構成する副充填層及び主充填層を備えており、液分配器の上方には、一部を除いて液収集器が設けられている。
【００２６】
まず、空気液化分離装置の運転状態を説明する。圧縮、精製、冷却された原料空気は、配管５１から高圧塔３１の下部に導入されて高圧塔３１内を上昇する気体（上昇ガス）となる。また、高圧塔３１の上部に位置する主凝縮器３４で凝縮した液化窒素の一部が配管５２から高圧塔３１の上部に導入されて高圧塔３１内を下降する液体（下降液）となる。この下降液と上昇ガスとは、第１気液接触装置４１にて気液接触することにより、蒸留操作が行われ、高圧塔３１の底部に下降する液体に酸素が富化して酸素富化液化空気となり、頂部に上昇するガスに窒素が濃縮して高圧窒素ガスとなる。
【００２７】
低圧塔３２では、高圧塔３１の底部から導出された酸素富化液化空気の一部が弁５３を通って配管５４から、前記主凝縮器３４で凝縮した液化窒素の一部が弁５５を通って配管５６から、アルゴン塔３３の塔底液が配管５７からそれぞれ導入されて低圧塔３２の下降液となる。一方、低圧塔３２の底部に位置する主凝縮器３４で蒸発した酸素ガスと、高圧塔３１の底部から導出されて弁５８，アルゴン凝縮器３５を通って配管５９から導入される酸素富化空気とが低圧塔３２の上昇ガスとなる。
【００２８】
これらの下降液と上昇ガスとは、低圧塔３２内に設けられた第２気液接触装置４２，第３気液接触装置４３，第４気液接触装置４４，第５気液接触装置４５，第６気液接触装置４６で気液接触することによって蒸留操作が行われ、低圧塔３２の底部に流下する液体に酸素が濃縮して液化酸素となり、頂部に上昇するガスに窒素が濃縮して低圧窒素ガスとなる。底部の液化酸素は、主凝縮器３４で蒸発して酸素ガスとなり、その一部が前記上昇ガスとなる。
【００２９】
また、前記高圧塔３１からは、底部の酸素富化液化空気が前記配管５４，５９に抜き出されており、頂部の高圧窒素ガスは、配管６０に抜き出されて主凝縮器３４に導入され、凝縮して液化窒素となる。この液化窒素は、一部が前記配管５６に分岐し、残部が配管６１から抜き出される。前記低圧塔３２からは、下部の配管６２から酸素ガスが、上部の配管６３から廃窒素ガスが、頂部の配管６４から低圧窒素ガスが、中間部の配管６５からアルゴン原料ガスが、それぞれ抜き出される。
【００３０】
配管６５のアルゴン原料ガスは、アルゴン塔３３の下部に上昇ガスとして導入され、第７気液接触装置４７を通って塔頂部に上昇し、配管６６に抜き出されてアルゴン凝縮器３５に導入され、凝縮して液化アルゴンとなり、その一部が配管６７から抜き出されるとともに、残部が配管６８を通ってアルゴン塔３３の上部に下降液として戻され、第７気液接触装置４７を下降して前記上昇ガスと気液接触を行う。
【実施例】
【００３１】
ここで、図３に示したアルゴン塔３３として、前記図１に示した二段構造の充填塔（実施例装置）を使用し、塔上部からの液化アルゴンと、塔下部からのアルゴン原料ガスとを気液接触させたときの運転範囲を確認するための実験を行った結果を説明する。
【００３２】
第１主充填層１６及び第２主充填層２１には、比表面積が７５０ｍ２／ｍ３の自己分配促進型規則充填物（Sulzer社製Mellapak750.Y）を使用し、第１副充填層１５及び第２副充填層２０には、比表面積が５００ｍ２／ｍ３で、流路の上端及び下端の形状が変形した自己分配促進型規則充填物（Sulzer社製MellapakPlus752.Y）を使用した。また、第１液分配器１３及び第２液分配器１８には、塔断面積当たりの液散布孔の数が、比表面積が５００ｍ２／ｍ３の自己分配促進型規則充填物に対応した２００個／ｍ２の液分配器をそれぞれ使用した。
【００３３】
図１において、経路２２から塔上部の第１液分配器１３に流入した液化アルゴンは、比表面積が５００ｍ２／ｍ３の自己分配促進型規則充填物からなる第１副充填層１５に適した状態に分配され、第１副充填層１５内を下降する。第１副充填層１５内を下降する液化アルゴンは、自己分配促進型規則充填物の分配促進効果によって更に精密に分配された状態で第１副充填層１５から第１主充填層１６に下降する。
【００３４】
第１主充填層１６で上昇ガスとの気液接触を行いながら下降した液体は、第１主充填層１６の下端から液収集器１７に落下して集合した後、第２液分配器１８により再度分配されて第２副充填層２０を下降し、第２副充填層２０で精密に分配されて第２主充填層２１に下降し、第２主充填層２１内で気液接触を行いながら塔底部に向かって下降する。
【００３５】
経路２３から塔下部に流入したアルゴン原料ガスは、第２主充填層２１、第２副充填層２０、第２液分配器１８、液収集器１７、第１主充填層１６、第１副充填層１５、第１液分配器１３を順に通り、下降液と気液接触を行いながら塔上部に上昇する。この気液接触による蒸留操作により、アルゴン塔の上部にアルゴンが濃縮したガスが上昇し、底部にアルゴン原料ガスよりアルゴン濃度が低下した液体が流下する。
【００３６】
比較として、第１充填層１４及び第２充填層１９を主副に分割せず、第１主充填層１６及び第２主充填層２１に使用したものと同じ比表面積が７５０ｍ２／ｍ３の自己分配促進型規則充填物を充填して第１充填層１４及び第２充填層１９を形成するとともに、第１液分配器１３及び第２液分配器１８には、塔断面積当たりの液散布孔の数が、比表面積が７５０ｍ２／ｍ３の自己分配促進型規則充填物に対応した３００個／ｍ２の液分配器を設置した充填塔（比較例装置）を用意した。
【００３７】
実施例装置と比較例装置とにおいて、アルゴン塔の運転範囲の上限を１００％としたときの運転範囲の下限［％］、そのときの密度補正空塔速度［ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ３）０．５］及び塔断面積当たりの流出体積流量［ｍ３／（ｍ２・Ｓ）］を表３にまとめて示す。
【表３】
2006061781.tif 000006
【００３８】
表３から明らかなように、比較例装置では下限が７５％であるのに対し、実施例装置では下限を５０％にまで拡げることができる。したがって、空気液化分離装置の蒸留塔に前記気液接触装置を使用した充填塔を用いることにより、空気液化分離装置における製品製造量を、製品の品質を保持したままで、従来の１００〜７５％から１００〜５０％に拡げることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本発明の気液接触装置を使用した充填塔の一形態例を示す概略構成図である。
【図２】塔断面積当たりの下降液の体積流量とＨＥＴＰとの関係を示す図である。
【図３】本発明の気液接触装置を使用した充填塔を空気液化分離装置の蒸留塔に適用した一例を示す要部の概略系統図である。
【符号の説明】
【００４０】
１１…充填塔、１２…凝縮器、１３…第１液分配器、１４…第１充填層、１５…第１副充填層、１６…第１主充填層、１７…液収集器、１８…第２液分配器、１９…第２充填層、２０…第２副充填層、２１…第２主充填層、３１…高圧塔、３２…低圧塔、３３…アルゴン塔、３４…主凝縮器、３５…アルゴン凝縮器、４１…第１気液接触装置、４２…第２気液接触装置、４３…第３気液接触装置、４４…第４気液接触装置、４５…第５気液接触装置、４６…第６気液接触装置、４７…第７気液接触装置
【図１】
2006061781.tif 000007
【図２】
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【図３】
2006061781.tif 000009