(57)【要約】      （修正有）【課題】軽量性と力学特性を確保し、かつ熱伝導性に優れた成形体を提供する。さらには、接合強度に優れ、複雑形状の成形性と生産性とを両立できる接合方法を提供する。【解決手段】第１の部材３と第２の部材４の２つの部材を一体化してなる熱伝導性成形体であって、前記部材のうち少なくとも第１の部材３は連続した強化繊維群５aで強化された樹脂組成物からなり、前記強化繊維５aの熱伝導率が３Ｗ／ｍ・Ｋ以上、かつ第２の部材４の熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ以上である熱伝導性成形体である。また第１の部材３と、前記第２の部材４とが、熱溶着、振動溶着、超音波溶着、レーザー溶着、インサート射出成形、アウトサート射出成形、熱プレス成形から選択される少なくとも１つの方法にて一体化される製造方法である。  【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも第１の部材と第２の部材の２つの部材を一体化してなる成形体であって、前記部材のうち少なくとも第１の部材は連続した強化繊維群で強化された樹脂組成物からなり、前記強化繊維の熱伝導率が３Ｗ／ｍ・Ｋ以上、かつ前記第２の部材の熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする熱伝導性成形体。
【請求項２】
前記強化繊維群が、金属繊維、炭素繊維、金属被覆繊維から選択される少なくとも１種の繊維を含む、請求項１に記載の熱伝導性成形体。
【請求項３】
前記強化繊維群が、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の炭素繊維である、請求項１または２のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項４】
前記第１の部材の樹脂組成物が熱硬化性樹脂を主成分とする、請求項１〜３のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項５】
前記第１の部材と第２の部材との接合部分において熱可塑性樹脂層を有しており、前記熱可塑性樹脂層が前記強化繊維群の一群の強化繊維を包含する、請求項１〜４のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項６】
前記熱可塑性樹脂層が、連続した強化繊維群で強化された熱硬化性樹脂の層と、その界面において、凸凹形状を有して一体化されている、請求項５に記載の熱伝導性成形体。
【請求項７】
前記熱可塑性樹脂層において、前記強化繊維が包含されている領域の最大厚みが１０〜１０００μｍである、請求項５または６のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項８】
前記熱可塑性樹脂層の樹脂が、第２の部材との接合部分に被膜状に介在してなる、請求項５〜７のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項９】
前記被膜の平均厚みが０．０１〜１０００μｍである、請求項８に記載の熱伝導性成形体。
【請求項１０】
前記熱可塑性樹脂の溶解度パラメーターδ（ＳＰ値）が９〜１６の範囲にある、請求項５〜９のいずれかに記載の熱伝導性成形品。
【請求項１１】
前記第１の部材が積層体からなる請求項１〜１０のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項１２】
前記第２の部材が、熱可塑性樹脂組成物からなる部材、炭素材料からなる部材、および、金属材料からなる部材からなる群より選択される少なくとも１種の部材、または、第１の部材と実質的に同一構成の部材である、請求項１〜１１のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項１３】
前記第１の部材において、該部材中の強化繊維の断面および／または表面部分の少なくとも一部分が表出している、請求項１〜１２のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項１４】
前記第１の部材において、該部材中の強化繊維の断面および／または表面部分の少なくとも一部分が、前記第２の部材に接触してなる、請求項１３に記載の熱伝導性成形体。
【請求項１５】
前記第１の部材に１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導性を有する第３の部材が接触してなる、請求項１〜１４のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項１６】
前記第３の部材が、ヒートシンク、ヒートパイプ、冷却ファン、熱伝導シートからなる群より選ばれる放熱部材である、請求項１５に記載の熱伝導性成形体の製造方法。
【請求項１７】
前記第１の部材において、熱伝導率の最大値（λｂ１）と熱伝導率の最小値（λｓ１）の比（λｓ１／ｂ１）が０．１以下である、請求項１〜１６のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項１８】
前記第１の部材において、前記第１の部材の面方向の熱伝導率（λｓ）と厚み方向の熱伝導率（λｔ）の比（λｔ／ｓ）が０．１以下である、請求項１〜１７のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項１９】
前記熱伝導性成形体が電池用セパレーター、電気・電子機器の筐体や内部部材、自動車、二輪車、航空機、建材用途の放熱部品、部材あるいはパネルである、請求項１〜１８のいずれかに記載の熱伝導性成形体。
【請求項２０】
前記第１の部材と第２の部材とを、熱溶着、振動溶着、超音波溶着、レーザー溶着、インサート射出成形、アウトサート射出成形、熱プレス成形からなる群より選択される方法にて一体化する、請求項１〜１９のいずれかに記載の熱伝導性成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、連続した強化繊維群で強化された樹脂組成物からなる第１の部材と、第２の部材とを一体化した成形体に関し、第１の部材に使用される強化繊維と、第２の部材がともに高い熱伝導性を有することで、軽量性、力学特性だけでなく、熱伝導性、放熱性にも優れた一体化成形品に関する。さらに詳しくは、両部材を強固に一体化させ、複雑形状の成形性と生産性を両立させた熱伝導性成形体およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電気・電子機器部品、ＯＡ機器、通信機器などの分野では、ＣＰＵの処理性能が飛躍的に向上し、消費電力の増加と発熱量の増大が問題となっている。同時に、半導体産業でも、半導体の高集積化、小型化、大容量化に加え、機器のモバイル化、軽量化、薄肉化が加速されており、その部材、筐体などへの熱伝導性、放熱性が一層強く求められるようになった。
【０００３】
さらに、自動車産業においても、キャビンの放熱対策、ハイブリッド車における電池とモーターとの間のインバーターの放熱対策、さらには燃料電池におけるセパレーターなど、熱伝導性に対する要求は益々高まる一方である。
【０００４】
ここで一般的な、放熱材料である金属材料、その合金、アルミナ、銅−モリブデンなどは比重が大きく、軽量化という点では必ずしも満足できるのものではない。これに対し、セラミック、窒化アルミ、炭素基金属複合材、炭素／炭素複合材料、グラファイトシート、シリコーン材料などの種々の素材が提案されているが、いずれの材料も、複雑形状の成形体を生産性よく製造することは困難であり、製造コストが増加するという問題がある。
【０００５】
そこで、射出成形材料による熱伝導性樹脂の開発が、燃料電池セパレーター用途などを中心に提案されているものの、炭素繊維、黒鉛、金属などの熱伝導性を付与する充填材を多量に添加する必要があるため、成形体の強度、耐衝撃性などの力学特性を確保することが困難である。また、充填材の多量添加は流動性の悪化に繋がり、結果的に複雑形状の成形性が損なわれるという問題がある。特許文献１には、熱可塑性樹脂に人造黒鉛粉末を多量添加する技術が開示されているが、このような組成物から得られる成形体は大変脆く、また成形性にも劣るため、適用できる用途は極めて限定される。
【特許文献１】特開２００４−１５２５８９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の課題は、かかる従来技術に鑑み、連続した強化繊維群で強化された樹脂組成物からなる第１の部材と、第２の部材とを強固に一体化することにより、軽量性と力学特性を確保し、かつ第１の部材に使用する強化繊維と、第２の部材がともに高い熱伝導性を有することで、熱伝導性に優れた成形体を提供することにある。さらには、接合強度に優れ、複雑形状の成形性と生産性とを両立できる接合方法を提供することをも課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題を解決するために、本発明に係る導電性成形体は、少なくとも第１の部材と第２の部材の２つの部材を一体化してなる成形体であって、前記部材のうち少なくとも第１の部材は連続した強化繊維群で強化された樹脂組成物からなり、前記強化繊維の熱伝導率が３Ｗ／ｍ・Ｋ以上、かつ前記第２の部材の熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とするものである。
【０００８】
また、本発明に係る熱伝導性成形体の製造方法は、前記第１の部材と第２の部材とを、熱溶着、振動溶着、超音波溶着、レーザー溶着、インサート射出成形、アウトサート射出成形から選択される少なくとも１つの方法にて一体化する方法からなる。
【発明の効果】
【０００９】
本発明に係る熱伝導性成形体は、熱伝導性、放熱性に優れるだけでなく、軽量性、力学特性を備えることができる。また、複雑形状の成形にあっても、安価な方法で、生産性よく製造することができる。したがってこれら熱伝導性成形体は、電気・電子機器の筐体や内部部材、自動車、建材の部品、部材あるいはパネル、燃料電池セパレーターなどの用途に好適である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下に、本発明の熱伝導性成形体およびその製造方法について、望ましい実施の形態とともに詳細に説明する。
【００１１】
本発明に係る熱伝導性成形体は、少なくとも第１の部材と第２の部材の２つの部材を一体化してなる成形体である。すなわち、軽量性、力学特性に優れた第１の部材に、第２の部材を一体化することで、複雑な形状に対応した成形体を得ることができる。
【００１２】
ここで、第１の部材は連続した強化繊維群で強化された樹脂組成物からなり、かつ、強化繊維の熱伝導率は３Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、好ましくは５Ｗ／ｍ・Ｋであり、より好ましくは７Ｗ／ｍ・Ｋである。熱伝導率が３Ｗ／ｍ・Ｋ未満では、一体化成形体の熱伝導性が十分でない場合がある。なお、熱伝導率は、一般的なレーザーフラッシュ法等により測定することができる。なお、熱伝導率に異方性がある場合は、測定値の最大値を、その素材の熱伝導率の代表値とするが、前記第１の部材においては、熱伝導率の異方性により、例えば、電気・電子機器用の筐体、部材とした場合に、選択的に熱を伝えることができるため、筐体の放熱設計などにおいて有用である。
【００１３】
前記第１の部材の面方向における、熱伝導率の最大値（λｂ１）と熱伝導率の最小値（λｓ１）の比（λｓ１／ｂ１）を導出することで熱伝導率の面方向における異方性を知ることができる。また、前記第１の部材の、面方向の熱伝導率（λｓ）と厚み方向の熱伝導率（λｔ）の比（λｔ／ｓ）を導出し、試験片の面方向と厚み方向の熱伝導率の比を求めることで、熱伝導率の面方向と厚み方向の異方性を知ることができる。
【００１４】
かかる熱伝導率を有する強化繊維としては、例えば、アルミニウム、鉄、マグネシウム、チタンおよびこれらとの合金などの金属繊維や、ポリアクリロニトリル系、レーヨン系、リグニン系、ピッチ系の炭素繊維、ニッケルや銅をガラス繊維や炭素繊維などの表面にコーティングした金属被覆繊維が挙げられる。これらは、単独または２種以上併用して用いられる。これらの繊維素材は、表面処理が施されているものであってもよい。表面処理としては、カップリング剤による処理、サイジング剤による処理、添加剤の付着処理などがある。これらの繊維素材の中には、導電性を有する繊維素材も含まれている。繊維素材としては、比重が小さく、高強度、高弾性率である炭素繊維が、好ましく使用される。さらには、本発明の熱伝導性成形体の熱伝導性、放熱性を高める観点から、使用される前記強化繊維群は、１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の炭素繊維であることが好ましく、３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であれば、さらに好ましい。
【００１５】
本発明の熱伝導性成形体における、第１の部材に使用される強化繊維の割合としては、得られる部材の熱伝導性および力学特性、さらに成形性の観点から、５〜８５体積％が好ましく、４０〜７０体積％がより好ましい。ここで、強化繊維群は、少なくとも一方向に、１０ｍｍ以上の長さにわたり連続した多数本の強化繊維から構成されている。強化繊維群は、第１の部材の長さ方向の全長にわたり、あるいは、第１の部材の幅方向の全幅にわたり、連続している必要はなく、途中で分断されていてもよい。
【００１６】
上記強化繊維群は、多数本の強化繊維からなる強化繊維束、この繊維束から構成されたクロス、多数本の強化繊維が一方向に配列された強化繊維束（一方向性繊維束）、この一方向性繊維束から構成された一方向性クロスなどである。なかでもプリプレグや部材の生産性の観点から、クロス、一方向性繊維束が好ましい。クロスとしては、平織り、朱子織り、綾織りなどが好ましく使用することができる。強化繊維群は、同一の形態の複数本の繊維束から構成されていてもよく、あるいは、異なる形態の複数本の繊維束から構成されていてもよい。一つの強化繊維群を構成する強化繊維数は、通常、３００〜４８，０００であるが、プリプレグの製造や、クロスの製造を考慮すると、好ましくは、３００〜２４，０００であり、より好ましくは、１，０００〜１２，０００である。
【００１７】
また、第１の部材の好ましい態様としては、繊維束が何層にも積層された積層体である。強化繊維群の配向方向を変えて積層することにより、部材全体の力学特性をコントロールすることができる。
【００１８】
上記強化繊維群で強化される樹脂組成物に使用される樹脂としては、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂のいずれも使用することができる。熱安定性、力学特性の観点からは熱硬化性樹脂が好ましく用いられ、リサイクル性や後加工性の観点からは熱可塑性樹脂が好ましく用いられる。
【００１９】
熱硬化性樹脂としては、例えば、不飽和ポリエステル、ビニルエステル、エポキシ、フェノール（レゾール型）、ユリア、メラミン、ポリイミドなどや、これらの共重合体、変性体、および、２種類以上ブレンドした樹脂などを使用することができる。さらに、耐衝撃性向上のために、上記熱硬化性樹脂にエラストマーもしくはゴム成分を添加してもよい。この中でも特に成形品の剛性、強度の観点からはエポキシ樹脂が好ましい。
【００２０】
さらに、上記、熱伝導性成形体は、少なくとも前記第１の部材と前記第２との接合部分において熱可塑性樹脂層を有しており、前記熱可塑性樹脂層が前記強化繊維群の一群の強化繊維を包含してなることが、前記第１の部材と前記第２の部材との接着強度の観点から好ましい。
【００２１】
熱可塑性樹脂としては特に制限はなく、具体例としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、液晶ポリエステル等のポリエステルや、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブチレン等のポリオレフィンや、スチレン系樹脂の他や、ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメチレンメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、変性ＰＰＥ、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリスルホン（ＰＳＵ）、変性ＰＳＵ、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリケトン（ＰＫ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、更にポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、ポリイソプレン系、フッ素系等の熱可塑エラストマー等や、これらの共重合体、変性体、および２種類以上ブレンドした樹脂などであってもよい。
【００２２】
本発明の熱伝導性成形体は前記熱可塑性樹脂層が、連続した強化繊維からなる強化繊維群で強化された熱硬化性樹脂と、その界面において、凸凹形状を有して一体化している。
上記凹凸形状は、第２の部材との優れた一体化法に有効であり、前記熱硬化樹脂の樹脂と前記熱可塑性樹脂層の樹脂とが、その界面において略線形に近づくと接合後の接着強度が十分に確保できない場合がある。また、前記強化繊維の強化繊維が、前記熱可塑性樹脂層の樹脂に接していないと、一体化後に剥離するなど、接着強度が不足する場合がある。また、一体化前の第１の部材においては、前記熱可塑性樹脂層が該部材の表面に位置していない場合、熱接着などの容易な一体化が適用できなくなり好ましくない。
【００２３】
図１に、本発明の熱伝導性成形における体第１の部材３と第２の部材４との接合部分の例を、断面を拡大した図として示す。図１は、走査型電子顕微鏡写真を用いて撮影して得られた写真に基づき作成された図である。図１において、第１の部材３は、多数の連続した強化繊維５ａ、５ｂと、熱硬化性樹脂６が主成分である。そして第２の部材４との接合部分において熱可塑性樹脂層７を有しており、この熱可塑性樹脂層７が一群（一部の）の強化繊維５ｂを包含している。ここで、熱可塑性樹脂層７は、熱硬化性樹脂６とその界面で凸凹形状を有して一体化していることが好ましい。
【００２４】
なお、このような第１の部材３の構造は、多数本の連続した強化繊維５ａ、５ｂからなる強化繊維群８に、硬化前の熱硬化性樹脂が含浸せしめられてなるプリプレグもしくはプリプレグ積層物に、熱可塑性樹脂を加工してなる基材を配置し、熱硬化性樹脂の硬化反応時に、もしくは、硬化反応前の予熱時に、基材の熱可塑性樹脂を強化繊維群８に含浸せしめることにより形成することができる。さらに、熱硬化性樹脂６は、熱硬化性樹脂層６を形成し、熱可塑性樹脂は、熱可塑性樹脂層７を形成する。熱可塑性樹脂の強化繊維群８への含浸、すなわち、強化繊維群８を形成している多数本の強化繊維５ｂの間への熱可塑性樹脂の浸透により、熱硬化性樹脂６と熱可塑性樹脂層７との間の界面の凹凸形状が形成される。
【００２５】
上記プリプレグとして、必要に応じ、複数の強化繊維群８からなり、これらの強化繊維群が、プリプレグの幅方向に配列され、あるいは、プリプレグの厚さ方向に積層されているプリプレグが用いられる。図１においては、プリプレグにおいて最外層に位置し、第２の部材４との接合面に最も近い強化繊維群８が示されている。
【００２６】
本発明の熱伝導性成形体における第１の部材中の前記構造は、たとえば以下の方法で検証できる。
【００２７】
まず第１の試験方法は、部材接合部の表層部分断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）あるいは透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）による観察に基づく。断面の観察は、必要に応じ、撮影した断面写真に基づいて行なわれてもよい。観察する試験片は、部材から切り出した表層部分を用いて作成された薄肉切片である。この作成に当たり、強化繊維群の強化繊維の一部が脱落する場合があるが、観察に影響がない範囲であれば、問題はない。試験片は、観察のコントラストを調整するために、必要に応じ、染色されてもよい。強化繊維群を構成する強化繊維は、通常、円形断面として観察される。強化繊維が脱落している場合は、通常、円形の脱落跡として観察される。強化繊維群を構成する強化繊維が位置する部分以外の部分において、熱硬化性樹脂層と熱可塑性樹脂層とは、コントラストの異なる２つの領域として観察される。
【００２８】
この第１の方法による観察結果の例が、図２に示される。図２は第１の部材１１と第２の部材１２が一体化してなる熱伝導性成形体の接合面の断面を拡大して図を拡大して示したものである。熱可塑性樹脂層１３の樹脂が、強化繊維群１４を構成する多数本の強化繊維１５ａ、１５ｂ間の間隙の中まで進入している状態が示され、更に、熱硬化性樹脂１６の層と熱可塑性樹脂層１３との界面１７が凸凹形状を有している状態が示される。
【００２９】
第２の試験方法は、部材接合部の表層部分の熱可塑性樹脂を溶媒で抽出除去した状態の断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）あるいは透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）による観察に基づく。断面の観察は、必要に応じ、断面写真に基づいて行われてもよい。部材を長さ１０ｍｍ、幅１０ｍｍ程度にカットして試験片とする。この試験片において、熱可塑性樹脂層を、それを構成している樹脂の良溶媒で十分に洗浄して、熱可塑性樹脂を除去して、観察用の試験片が作成される。作成された試験片の断面をＳＥＭ（あるいは、ＴＥＭ）を用いて観察する。
【００３０】
この第２の方法による観察結果の例が、図３に示される。図３は、第１の部材１８と第２の部材１９が一体化してなる熱伝導性成形体から、第２の部材と熱可塑性樹脂層を除去した状態での接合面の断面図を拡大して示したものである。図３において、熱硬化性樹脂２０は、強化繊維群２１を構成する強化繊維２２ａを有して存在するが、熱硬化性樹脂２０と凹凸形状の界面２３を有して存在していた熱可塑性樹脂層は、試験片の作成時に溶媒により除去されているため、存在しない。界面２３の凹凸形状が観察されるとともに、熱可塑性樹脂層が存在していた位置に、強化繊維群２１を構成する強化繊維２２ｂが観察され、これらの強化繊維の間に、空隙２４が観察される。これにより、熱可塑性樹脂層に、強化繊維群２１を構成する強化繊維２２ｂが包含されていたことが証明される。
【００３１】
なお、第１の方法および第２の方法において、一体化した熱伝導性成形体から部材接合部を観察するに際し、熱可塑性樹脂層の樹脂が可塑化する温度まで加熱して接合部を剥離させるか、第２の部材を機械的に除去するなどの方法で処理してもよい。
【００３２】
第３の試験方法は、一体化された成形品において、一方から他方を強制的に剥離したときに得られる状態の観察に基づく。この試験方法は、一体化成形品を、第１の部材と第２の部材との間で破壊するように、室温にて強制的に剥離させることにより行なわれる。剥離した第２の部材には、第１の部材表層の一部が残査として付着する場合がある。この残査を、顕微鏡で観察することができる。
【００３３】
第３の試験方法を実施して得られた試験片の状態の一例が、図４に示される。図４において、第２の部材２５に、第１の部材の表面が接合されていた接合部分２６が示され、この接合部分２６の一部に第１の部材表層部の一部が残査２７として観察される。この残査２７には、第１の部材の表層に位置していた強化繊維群から脱落した複数の強化繊維が存在していることが観察される。
【００３４】
本発明の熱伝導性成形体の構造的特徴は、上記の少なくとも１つの試験方法で検証することができる。
【００３５】
本発明の熱伝導性成形体における、第１の部材は、第２の部材との接着強度を高める目的で、図１に示される熱可塑性樹脂層７において、連続した強化繊維５ｂが存在している領域の最大厚みＴｐｆ−ｍａｘが、１０μｍ以上であることが好ましく、２０μｍ以上であればより好ましく、４０μｍ以上であれば更に好ましい。この最大厚みＴｐｆ−ｍａｘは、熱可塑性樹脂層７の厚さ方向において、熱可塑性樹脂層７の樹脂に接している一番外側（接合側）の強化繊維５ｂ−ｏｕｔと、熱可塑性樹脂層７の樹脂の表面からの入り込み厚さが最も大きい部位において、熱可塑性樹脂層７の樹脂に接している一番内側の強化繊維５ｂ−ｉｎ−ｍａｘとの間の距離（Ｔｐｆ−ｍａｘ）と定義される。最大厚みＴｐｆ−ｍａｘは、第１の試験方法や第２の試験方法により得られるＳＥＭあるいはＴＥＭ写真において、測定することができる。最大厚みＴｐｆ−ｍａｘは、最大で、１，０００μｍあれば、本発明の効果が十分に達成される。
【００３６】
最小厚みＴｐｆ−ｍｉｎは、熱可塑性樹脂層７の厚さ方向において、熱可塑性樹脂層７の樹脂に接している一番外側（表面側）の強化繊維５ａ−ｏｕｔと、熱可塑性樹脂層７の樹脂の表面からの入り込み厚さが最も小さい部位において、熱可塑性樹脂層７の樹脂に接している一番内側の強化繊維５ｂ−ｉｎ−ｍｉｎとの間の距離（Ｔｐｆ−ｍｉｎ）と定義される。
【００３７】
第１の部材において、熱硬化性樹脂６と熱可塑性樹脂層７との界面９は、図１に示されるように、一方向に引き揃えられた多数本の強化繊維５ａ、５ｂからなる強化繊維群１３の中に存在することが好ましい。第１の部材において、強化繊維群１３が、厚み方向に複数積層存在する積層板の場合、界面９は、最外層の強化繊維群の中にのみ存在することがより好ましい。
【００３８】
本発明の熱伝導性成形体では、第２の部材と接合し一体化成形品とする際に、優れた接着効果を得るためには、第１の部材の表面に設けられている前記熱可塑性樹脂層を介して第２の部材と接合されることが必要である。第１の部材の表面に設けられる熱可塑性樹脂層の面積Ｓは、接合が予定される第２の部材との接合力が確保可能な面積に応じて、決められる。
【００３９】
すなわち、本発明の熱伝導性成形体は、前記熱可塑性樹脂層を構成する熱可塑性樹脂組成物からなる被膜（図１中、厚みＴｐに対応する表層部）を介して、第１の部材と第２の部材が接着されていることが好ましい。第１の部材に形成される被膜の平均厚みは、０．０１〜１，０００μｍであることが好ましく、０．１〜２００μｍであればより好ましく、１〜５０μｍであれば更に好ましい。被膜の平均厚みＴｐは、図１に示される熱可塑性樹脂層７の樹脂に接している一番外側（接合側）の強化繊維５ｂ−ｏｕｔと、第１の部材３と第２の部材４との接合界面１０との距離で定義される。被膜の厚みが一定でない場合は、任意の数点において測定し、得られた測定値の平均値を被膜の厚みとする。平均厚みが、上記の好ましい範囲にあると、第１の部材と第２の部材がより確実に接合される。
【００４０】
かかる溶解度パラメーターδを達成しうる熱可塑性樹脂としては例えば、アミド結合、エステル結合、ウレタン結合、エーテル結合、アミノ基、水酸基、カルボキシル基、酸無水物基、スルホン酸基、芳香環、イミド環などの炭化水素骨格よりも極性の高い結合、官能基あるいは構造を持つものを挙げることができる。
【００４１】
また、熱可塑性樹脂の重量平均分子量としては、２，０００〜２００，０００が好ましく、５，０００〜１５０，０００がより好ましく、１０，０００〜１００，０００が更に好ましい。上記範囲内とすることにより、分子間力や分子鎖の絡み合いが多くなり、熱可塑性樹脂自体の強度が大きくなるため、容易に熱可塑性樹脂自体が破壊しにくくなり、さらに熱可塑性樹脂がより強化繊維群へ含浸し、繊維群を包含しやすくなり、強固な接着力を発現することができる。
【００４２】
さらに、本発明の加飾成形体において、第１の部材に使用される熱可塑性樹脂層を形成する熱可塑性樹脂としては、カルボキシル基、酸無水物基、アミノ基、エポキシ基、水酸基から選択される少なくとも1種の官能基を含有することにより、熱可塑性樹脂の反応性を高め、本発明の目的の１つである接着強度を高める上で有効である。中でも、酸無水物基、アミノ基、エポキシ基がより好ましく選択される。ここで、熱可塑性樹脂の官能基量は、１×１０-5モル／ｇ以上が好ましく、１×１０-4モル／ｇ以上がより好ましく、１×１０-3モル／ｇ以上がさらに好ましい。  官能基量は、特に限定されることなく、一般的な化学分析法で測定できる。例えば、ＩＲ（赤外線吸収スペクトル測定）により成分の同定を行い、ＮＭＲ（核磁気共鳴スペクトル測定）により分子構造を同定し、ＧＰＣ（ゲルパーミレーションクロマトグラフィ）により分子量を特定する。得られた結果から、高分子鎖単位重量あたりの、官能基のモル数が計算できる。
【００４３】
以上より、本発明の加飾成形体において、第１の部材に用いられる熱可塑性樹脂組成物として、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、液晶ポリエステル等のポリエステルや、変性ポリエチレン（ＰＥ）、変性ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブチレン等の変性ポリオレフィンや、スチレン系樹脂の他や、ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、変性ＰＰＥ、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリスルホン（ＰＳＵ）、変性ＰＳＵ、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリケトン（ＰＫ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、更にポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、ポリイソプレン系、フッ素系等の熱可塑エラストマー等や、これらの共重合体、変性体、および、これらの少なくとも２種類をブレンドした樹脂を用いることができる。中でも、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、変性ポリオレフィン系樹脂が、生産性と経済性の観点から好ましく用いられる。
【００４４】
熱可塑性樹脂には、耐衝撃性向上のために、エラストマーもしくはゴム成分が添加されていてもよいし、機能性を高める観点から、充填材や添加剤が添加されていても良い。例えば、難燃剤、導電性付与剤、結晶核剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、制振剤、抗菌剤、防虫剤、防臭剤、着色防止剤、熱安定剤、離型剤、帯電防止剤、可塑剤、滑剤、着色剤、顔料、染料、発泡剤、制泡剤、カップリング剤である。とりわけ、無機物を添加する場合には、その分散サイズが小さい方が、強化繊維群への含浸の観点からより好ましい。特にナノオーダーの分散サイズを有するものは、少量添加で効果を発現できる点からさらに好ましい。
【００４５】
本発明の熱伝導性成形体における、第２の部材は、熱伝導率が好ましくは３Ｗ／ｍ・Ｋであり、さらに好ましくは５Ｗ／ｍ・Ｋである。熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ未満であると、一体化成形体の熱伝導性が不十分となる場合がある。なお、熱伝導率は上記同様にレーザーフラッシュ法により測定される。
【００４６】
本発明の熱伝導性成形体において、第２の部材としては、第１の部材との接合部において、熱接着性を有する素材からなるものであれば特に制限はない。さらに、その形態にも特に制限はなく、射出成形品、フィルム状、シート状、積層板、化粧板、織物、クロス、不織布、皮革のいずれであってもよい。
【００４７】
例えば、第２の部材が、第１の部材と実質的に同一の構成を有する部材であるものは力学特性に優れた熱伝導性成形体を製造する観点から好ましい。さらに、樹脂組成物として、熱硬化性樹脂を主成分とし、接合部に熱可塑性樹脂層が配置された、前記望ましい一実施態様で示された第１の部材と実質的に同一の構成を有する部材がより好ましい。
【００４８】
また、第２の部材が、熱可塑性樹脂組成物から構成された部材であれば、より複雑な形状を成形できる観点から好ましい。使用される熱可塑性樹脂としては、特に制限はない。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、液晶ポリエステル等のポリエステルや、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブチレン等のポリオレフィンや、スチレン系樹脂の他や、ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、変性ＰＰＥ、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリスルホン（ＰＳＵ）、変性ＰＳＵ、ポリエーテルスルホン、ポリケトン（ＰＫ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、更にポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、ポリイソプレン系、フッ素系等の熱可塑エラストマー等や、これらの共重合体、変性体、および、これらの少なくとも２種類をブレンドした樹脂を用いることができる。
【００４９】
これらの熱可塑性樹脂には、熱伝導性を確保する目的で、熱伝導性の素材を添加することが好ましい。熱伝導性素材の熱伝導率は３Ｗ／ｍ・Ｋ以上が好ましく、更に好ましくは５Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。熱伝導性素材の添加量としては、熱伝導性と成形性を両立する観点から、熱可塑性樹脂組成物１００体積％に対し、３０〜９０体積％が好ましく、５０〜８５体積％がより好ましい。
【００５０】
上記熱伝導性素材の具体例としては、例えばＡｌ2Ｏ3（アルミナ）、ＭｇＯ、ＢＮ、ＡｌＮ、Ａｌ（ＯＨ）3、Ｍｇ（ＯＨ）3、ＳｉＣ、ＳｉＯ2、黒鉛、ピッチ、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、金属繊維、金属粉などが挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５１】
なお、金属粉としては、例えば周期表第４〜６族第４〜６周期にあたる金属、第１０〜１２族第４〜６周期にあたる金属、第１３〜１４族第２〜３周期にあたる金属（１９８９年ＩＵＰＡＣ分類法）、Ｍg、Ｆe、および、Ｐbからなる群から選ばれる１種の金属又はこれらの中から選ばれる２種以上の合金の粉末を挙げることができる。好ましくはＡu、Ａg、Ｐt、Ｔa、Ｃr、Ａl、Ｚn、Ｎi、Ｐb、Ｗ、Ｚr、Ｂ、Ｍg、Ｓi、Ｍo、Ｃu、Ｔi、Ｆe等の金属又はこれらの中から選ばれる２種以上の合金からなる粉末を挙げることができる。
【００５２】
上記熱伝導性素材として粒状のものを使用する場合、熱伝導性と取扱い性の観点から、その平均粒径は０．１〜３００μｍが好ましく、１〜３０μｍのものがより好ましい。
【００５３】
また、熱可塑性樹脂には、さらに力学特性向上の観点から強化繊維を添加することがより好ましい。かかる強化繊維としては、熱伝導性も考慮し、炭素繊維、黒鉛繊維がとくに好ましく用いられる。また、熱可塑性樹脂には機能性を高める観点から、充填材や添加剤が添加されていてもよい。例えば、難燃剤、導電性付与剤、結晶核剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、制振剤、抗菌剤、防虫剤、防臭剤、着色防止剤、熱安定剤、離型剤、帯電防止剤、可塑剤、滑剤、着色剤、顔料、染料、発泡剤、制泡剤、カップリング剤である。
【００５４】
さらに、第２の部材が、炭素材料であれば、比較的少量で熱伝導性を付与できる点から好ましい。例えば、炭素繊維強化炭素複合材料、グラファイトシート、黒鉛等が好ましく例示できる。
【００５５】
さらに、第２の部材が、金属部材であれば、軽量性は損なわれるものの熱伝導性を高める観点から好ましい。かかる部材に用いられる金属材料としては、アルミニウム、鉄、マグネシウム、チタンおよびこれらとの合金等に、熱接着性の表面処理を施した金属材料が好ましい。
【００５６】
さらに、前記素材の割合が、熱可塑性樹脂組成物に対し、３０〜９０体積％であることが、熱伝導性成形体が発現する熱伝導性と力学特性のバランスの観点から好ましく、さらに好ましくは４０〜９０体積％である。
【００５７】
本発明の熱伝導性成形体における、前記第１の部材において、強化繊維の断面および／または表面部分の少なくとも一部分が表出していることが好ましい。これは、熱伝導性成形体の内部に配置されている強化繊維の熱伝導性を効率よく活用できる観点から好ましく、さらに好ましくは、熱伝導性成形品の略平面の２０％以上である。
【００５８】
さらに、前記第１の部材において、強化繊維の断面および／または表面部分の少なくとも一部分が、前記第２の部材に接触してなることが好ましい。これは、前記第１の部材と前記第２の部材の両方の熱伝導性を効率的に活用できる観点から好ましい。さらに好ましくは、前記第１の部材と前記第２の部材の接触面積が２０％以上である。
【００５９】
また、前記第１の部材において、強化繊維の断面および／または表面部分の少なくとも一部分に、１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導性を有する第３の部材が接触してなることが好ましい。これは、熱伝導性成形体の実用にあたり、より選択的、効率的に、熱伝導性成形体への熱の伝わりを制御するといった観点から好ましい。
【００６０】
また、前記第３の部材は金属材料を含んでなることが、本発明の熱伝導成形体の熱伝導性が向上するため好ましい。
【００６１】
かかる上記第３の部材である金属材料は、例えば周期表第４〜６族第４〜６周期にあたる金属、第１０〜１２族第４〜６周期にあたる金属、第１３〜１４族第２〜３周期にあたる金属（１９８９年ＩＵＰＡＣ分類法）、Ｍg、Ｆe、Ｐbの群から選ばれる１種の金属又はこれらの中から選ばれる２種以上の合金を挙げることができる。好ましくは例えばＡu、Ａg、Ｐt、Ｔa、Ｃr、Ａl、Ｚn、Ｎi、Ｐb、Ｗ、Ｚr、Ｂ、Ｍg、Ｓi、Ｍo、Ｃu、Ｔi、Ｆe等の金属又はこれらの中から選ばれる２種以上の合金を挙げることができる。
【００６２】
また、前記第３の部材が、少なくともヒートシンク、ヒートパイプ、冷却ファン、熱伝導シートから選ばれる放熱部材であることが本発明の熱伝導性部材の放熱性を向上させる観点から好ましい。
【００６３】
前記第１の部材と前記第３の部材とは接着剤による接合、嵌合接合、ネジ止め、熱溶着、振動溶着、超音波溶着、レーザー溶着、インサート射出成形、アウトサート射出成形などの公知の方法により一体化することができる。
【００６４】
本発明の熱伝導性成形体に用いられる前記第１の部材において、熱伝導率の最大値（λｂ１）と熱伝導率の最小値（λｓ１）の比（λｓ１／ｂ１）が０．１以下であることが、前記第１の部材の、面方向の熱伝導率の異方性により、例えば、電気・電子機器用の筐体、部材とした場合に、選択的に熱を伝えることができるため、筐体の放熱設計などにおいて有用であるため好ましい。より上記効果を発現させるためには、０．０５以下がさらに好ましく、とりわけ好ましくは０．０１以下である。
【００６５】
さらには、本発明の熱伝導性成形体に用いられる前記第１の部材において、前記第１の部材の面方向の熱伝導率（λｓ）と厚み方向の熱伝導率（λｔ）の比（λｔ／ｓ）が０．１以下であることが、前記第１の部材の、厚み方向の熱伝導率の異方性により、例えば、電気・電子機器用の筐体、部材とした場合に、選択的に熱を伝えることができるため、筐体の放熱設計などにおいて有用であるため好ましい。より上記効果を発現させるためには、０．０５以下がさらに好ましく、とりわけ好ましくは０．０１以下である。
【００６６】
本発明の熱伝導性成形体の用途としては、その熱伝導性から放熱特性を有するという観点から、電気・電子機器用の筐体として好ましく用いることができ、さらには、発熱性の高い半導体素子、抵抗などの封止用樹脂、あるいは軸受けなどの高い摩擦熱が発生する部品、燃料電池セパレーター、自動車の放熱部材に特に好適である他、発電機、電動機、変圧器、変流器、電圧調整器、整流器、インバーター、継電器、電力用接点、開閉器、遮断機、ナイフスイッチ、他極ロッド、電気部品キャビネット、ソケット、リレーケースなどの電気機器部品用途に特に適している他、センサー、ＬＥＤランプ、コネクター、小型スイッチ、コイルボビン、コンデンサー、バリコンケース、光ピックアップ、発振子、各種端子板、変成器、プラグ、プリント基板、チューナー、スピーカー、マイクロフォン、ヘッドフォン、小型モーター、磁気ヘッドベース、パワーモジュール、液晶、ＦＤＤキャリッジ、ＦＤＤシャーシ、ハードディスクドライブ部品（ハードディスクドライブハブ、アクチュエーター、ハードディスク基板など）、ＤＶＤ部品（光ピックアップなど）、モーターブラッシュホルダー、パラボラアンテナ、コンピューター関連部品などに代表される電子部品；ＶＴＲ部品、テレビ部品、アイロン、ヘアードライヤー、炊飯器部品、電子レンジ部品、音響部品、照明部品、冷蔵庫部品、エアコン部品、タイプライター部品、ワードプロセッサー部品などに代表される家庭、事務電気製品部品；オフィスコンピューター関連部品、電話器関連部品、ファクシミリ関連部品、複写機関連部品、洗浄用治具、モーター部品、ライター、タイプライターなどに代表される機械関連部品；顕微鏡、双眼鏡、カメラ、時計などに代表される光学機器、精密機械関連部品；オルタネーターターミナル、オルタネーターコネクター、ＩＣレギュレーター、ライトディヤー用ポテンシオメーターベース、排気ガスバルブなどの各種バルブ、燃料関係・排気系・吸気系各種パイプ、エアーインテークノズルスノーケル、インテークマニホールド、燃料ポンプ、エンジン冷却水ジョイント、キャブレターメインボディー、キャブレタースペーサー、排気ガスセンサー、冷却水センサー、油温センサー、ブレーキパットウェアーセンサー、スロットルポジションセンサー、クランクシャフトポジションセンサー、エアーフローメーター、ブレーキパッド摩耗センサー、エアコン用サーモスタットベース、暖房温風フローコントロールバルブ、ラジエーターモーター用ブラッシュホルダー、ウォーターポンプインペラー、タービンベイン、ワイパーモーター関係部品、デュストリビューター、スタータースイッチ、スターターリレー、トランスミッション用ワイヤーハーネス、ウィンドウォッシャーノズル、エアコンパネルスイッチ基板、燃料関係電磁気弁用コイル、ヒューズ用コネクター、ホーンターミナル、電装部品絶縁板、ステップモーターローター、ランプソケット、ランプリフレクター、ランプハウジング、ブレーキピストン、ソレノイドボビン、エンジンオイルフィルター、点火装置ケースなどの自動車・車両関連部品などの各種用途にも適用できる。
【００６７】
本発明の熱伝導性成形体における、第１の部材の平均厚みは、特に制限はないが、例えば、電気・電子機器用の筐体などの用途では、筐体に要求される、剛性と熱伝導性のバランスから、５ｍｍ以下であることが好ましく、４ｍｍ以下がより好ましく、１．５ｍｍ以下がさらに好ましい。また、燃料電池セパレーターなどの用途では、燃料電池セパレーターに要求される、薄肉性と熱伝導性のバランスから、０．５ｍｍ以下であることが好ましく、０．４ｍｍ以下がより好ましく、０．３ｍｍ以下がさらに好ましい。連続した強化繊維群で強化される第１の部材は、力学特性に優れるために平均厚みを薄くしても好適に用いることができる。本発明の熱伝導性成形体の一体化方法としては、特に制限されない。例えば、その製造方法は、第１の部材を構成している熱可塑性樹脂層の融点または軟化点以上の温度で、第２の部材を接合させ、貼り付け、次いで冷却することからなる。
【００６８】
その接合における手順は、特に限定されない。例えば、（ｉ）第１の部材を予め成形しておき、第２の部材の成形と同時に、両者を接合し、一体化させる手法、（ii）第２の部材を予め成形しておき、第１の部材の成形と同時に、両者を接合し、一体化させる手法、あるいは、（iii）第１の部材と第２の部材とをそれぞれ別々に予め成形しておき、両者を接合し、一体化させる手法を適用できる。
【００６９】
一体化の手法として、第１の部材と第２の部材とを、機械的に嵌合させ、一体化する手法、両者をボルト、ネジなどの機械的結合手段を用いて一体化する手法、両者を接着剤などの化学的結合手段を用いて一体化する手法もある。これらの一体化する手法は、必要に応じて、併用されても良い。
【００７０】
前記一体化手法（ｉ）の具体例としては、第１の部材をプレス成形し、必要に応じ所定のサイズに加工あるいは後処理し、次いで射出成形金型にインサートし、その後、第２の部材を形成する材料を金型に射出成形する手法がある。
【００７１】
前記一体化手法（ii）の具体例としては、第２の部材をプレス成形もしくは射出成形し、必要に応じ所定のサイズに加工あるいは後処理し、次いでプレス金型にインサートし、その後、プレス金型を所定のプロセス温度として、第１の部材を形成する未硬化の熱硬化性樹脂と多数本の連続した強化繊維群からなるプリプレグの表面に熱可塑性樹脂層が形成された基材をレイアップし、次いで熱可塑性樹脂の融点以上の温度で成形する手法がある。
【００７２】
前記一体化手法（iii）の具体例としては、第１の部材をプレス成形し、必要に応じ所定のサイズに加工あるいは後処理して用意し、別途、第２の部材を予め成形しておき、それぞれを熱溶着、振動溶着、超音波溶着などで前記一体化手法（ii）と同様にして一体化させる方法がある。また、いずれかの部材がレーザー透過性を有すると、レーザー溶着にて一体化することもできる。
【００７３】
上記、一体化手法の中でも、熱伝導性成形体の量産性の観点から、前記一体化手法（ｉ）におけるインサート射出成形やアウトサート射出成形が好ましく使用される。形状安定性や接着部分の精密性の観点から、前記一体化手法（iii）が好ましく使用され、熱溶着、振動溶着、超音波溶着、レーザー溶着が好ましく使用できる。
【００７４】
本発明の熱伝導性成形体は、曲面、リブ、ヒンジ、ボス、熱伝導性部を有していてもよい。また、成形体にメッキ、塗装、蒸着、インサート、スタンピング、レーザー照射などによる表面加飾の処理が施されていてもよい。
【実施例】
【００７５】
［評価・測定方法］
（１）第１の部材の熱伝導性繊維の熱伝導率
第１の部材を直径１０ｍｍ、厚さ３〜６ｍｍの円板状とし、真空理工（株）製レーザーフラッシュ法熱定数測定装置ＴＣ−３０００によって、該部材の比熱と熱拡散率を測定し、次式によって算出される。
【００７６】
Ｋ＝Ｃｐ・α・ρ／Ｖｆ
ここで、Ｋは熱伝導性繊維の熱伝導率、Ｃｐは部材の比熱、αは部材の熱拡散率、ρは部材の密度、Ｖｆは部材中に含まれる繊維の体積分率を表す。部材の厚さは、繊維の熱伝導率に応じて変え、熱伝導率の大きい試料は厚く、小さい試料は薄くした。具体的には、レーザー照射後、試料背面の温度が上昇し、最高温度に到達するには数１０ｍｓｅｃを要するが、その際の温度上昇巾ΔＴｍの１／２だけ温度が上昇するまでの時間ｔ１／２が１０ｍｓｅｃ以上（最高１５ｍｓｅｃ）となるように部材の厚さを調節した。
比熱は、試料前面に受光板としてグラッシーカーボンを貼付け、レーザー照射後の温度上昇を試料背面中央に接着したＲ熱電対によって測定することにより求めた。また、測定値は、サファイアを標準試料として校正した。熱拡散率は、試料の両面にカーボンスプレーによってちょうど表面が見えなくなるまで皮膜を付け、赤外線検出器によって、レーザー照射後の試料背面の温度変化を測定し求めた。熱伝導率が異方性を示す場合は、測定値の最大値を代表値とするが、前記第１の部材において、熱伝導率の最大値（λｂ１）と熱伝導率の最小値（λｓ１）の比（λｓ１／ｂ１）を導出することで熱伝導率の面方向における異方性を知ることができる。さらには、前記第１の部材の、前記第１の部材の、面方向の熱伝導率（λｓ）と厚み方向の熱伝導率（λｔ）の比（λｔ／ｓ）を導出することで、熱伝導率の面方向と厚み方向の異方性を知ることができる。
（２）第２の部材の熱伝導率
第２の部材を直径１０ｍｍ、厚さ３〜６ｍｍの円板状とし、真空理工（株）製レーザーフラッシュ法熱定数測定装置ＴＣ−３０００によって、該部材の比熱と熱拡散率を測定し、次式によって算出される。
【００７７】
Ｋ＝Ｃｐ・α・ρ
ここで、Ｋは部材の熱伝導率、Ｃｐは部材の比熱、αは部材の熱拡散率、ρは部材の密度を表す。部材の厚さは、部材の熱伝導率に応じて変え、熱伝導率の大きい試料は厚く、小さい試料は薄くした。具体的には、レーザー照射後、試料背面の温度が上昇し、最高温度に到達するには数１０ｍｓｅｃを要するが、その際の温度上昇巾ΔＴｍの１／２だけ温度が上昇するまでの時間ｔ１／２が１０ｍｓｅｃ以上（最高１５ｍｓｅｃ）となるように部材の厚さを調節した。
【００７８】
比熱は、試料前面に受光板としてグラッシーカーボンを貼付け、レーザー照射後の温度上昇を試料背面中央に接着したＲ熱電対によって測定することにより求めた。また、測定値は、サファイアを標準試料として校正した。熱拡散率は、試料の両面にカーボンスプレーによってちょうど表面が見えなくなるまで皮膜を付け、赤外線検出器によって、レーザー照射後の試料背面の温度変化を測定し求めた。熱伝導率が異方性を示す場合は、測定値の最大値を代表値とする。
（３）第２の部材中の熱伝導性フィラーの熱伝導率
（２）で求めた第２の部材（ＩＩ）の熱伝導率Ｋを部材中に含まれる熱伝導性フィラーの体積分率Ｖｆで割って求められる。熱伝導率が異方性を示す場合は、測定値の最大値を代表値する。
【００７９】
以下に実施例を示す。
［接着層］
東レ（株）製、３元共重合ポリアミド樹脂ＣＭ４０００（ナイロン６／６６／６１０、融点１５０℃、溶解度パラメーターδ（ＳＰ値）１３．３）のペレットを不織布状に加工し、接着層とした。この熱接着用熱可塑性樹脂の目付は３０ｇ／ｍ２、単繊維繊度０．２ｔｅｘである。
実施例１
図５を用いて説明することで、本実施例をより明確に説明できる。
【００８０】
第１の部材を構成するプリプレグとして、強化繊維として東レ（株）製炭素繊維（“トレカ（登録商標）”Ｍ４０Ｊ（熱伝導率は８５Ｗ／ｍ・Ｋ、引張弾性率３７７ＧＰａ）、マトリックス樹脂として１３０℃硬化タイプエポキシ樹脂を用い、プリプレグの炭素繊維目付が１１６ｇ／ｍ２、樹脂含有量（Ｗｒ）が３０％の一方向（ＵＤ）プリプレグ（東レ（株）製“トレカ（登録商標）”プリプレグＰ９０５３−１２）を用いる。
これを所定の大きさにカットし、強化繊維群の長手方向を０°とし、上から０°、０°となるように２枚のプリプレグを積層する。その１枚のプリプレグの上下に、接着層を成形体と同様の大きさにカットしたものを重ねて配置した。積層物を金型にセットして、プレス成形機にて１６０℃で５分間予熱して熱可塑性樹脂層を溶融させた後、６ＭＰａの圧力をかけながら１５０℃で３０分間加熱して硬化させた。硬化終了後、室温で冷却し、脱型して平均厚み０．３ｍｍの第１の部材を得た。得られた第１の部材の熱可塑性樹脂層の最大厚みＴｐｆは２５μｍであり、被膜厚みＴｐは５μｍであった。炭素繊維の熱伝導率は８５Ｗ／ｍ・Ｋであり、第１の部材の最高熱伝導率は２４Ｗ／ｍ・Ｋである。さらに、第１の部材の熱伝導率の比であるλｓ１／ｂ１、λｔ／ｓは共に、０．０４である。
（熱伝導性成形体）
上記第１の部材を射出成形用金型にインサートし、第１の部材に設けた熱可塑性樹脂層を有する面に対して、第２の部材として、液晶ポリマーＣｏｏｌＰｏｌｙ  Ｄ２（熱伝導率１５Ｗ／ｍ・Ｋ、Ｃｈｉｐ  Ｃｏｏｌｅｒｓ  Ｉｎｃ．）で凸部を成形するように射出成形し、一体化成形体を得る。
実施例２
実施例１で調製した第１の部材を用い、熱可塑性樹脂層の上に、ダイパッド、素子、金属ワイヤ、リードからなる部材を、１６０℃で３分間加熱し、熱圧着で実装する。さらに、第２の部材として、液晶ポリマーＣｏｏｌＰｏｌｙ  Ｄ２（熱伝導率１５Ｗ／ｍ・Ｋ、Ｃｈｉｐ  Ｃｏｏｌｅｒｓ  Ｉｎｃ．）を厚み３ｍｍのシート状に加工したもの（３４）を配置し、３００℃で３分間加熱、プレス成形して、図７の形状の一体化成形体を得る。
実施例３
実施例１で調製した第１の部材の熱可塑性樹脂層を有する面に対して、第２の部材として、グラファイトシート（松下電工（株）製パナソニックグラファイト、熱伝導率８００Ｗ／ｍ・Ｋ）を配置し、熱板にて１８０℃で５分間加熱プレスし、熱可塑性樹脂層の樹脂を十分にグラファイトシートに馴染ませた後、冷却し脱型する。得られたシートは、力学特性に優れた薄肉、軽量の放熱板として適用できるだけでなく、さらに他の部材との熱接着性を有する。
実施例４
第１の部材として、実施例１で用いたものと同様のプリプレグを用いた。これを所定の大きさにカットし、強化繊維群の長手方向を０°とし、上から全て０°となるように１０枚のプリプレグを積層する。その１枚のプリプレグの上下に、接着層を成形体と同様の大きさにカットしたものを重ねて配置した。積層物を金型にセットして、プレス成形機にて１６０℃で５分間予熱して熱可塑性樹脂層を溶融させた後、６ＭＰａの圧力をかけながら１５０℃で３０分間加熱して硬化させた。硬化終了後、室温で冷却し、脱型して平均厚み１．２ｍｍの第１の部材を得た。得られた第１の部材の熱可塑性樹脂層の最大厚みＴｐｆは２５μｍであり、被膜厚みＴｐは５μｍであった。第１の部材の最高熱伝導率は２４Ｗ／ｍ・Ｋであった。さらに、第１の部材の熱伝導率の比であるλｓ１／ｂ１、λｔ／ｓは共に、０．０４である。
【００８１】
上記より作成された第１の部材の表面に、該第１の部材の厚み方向に、０．６ｍｍの深さとなるように、直径１０ｍｍの孔を切削により形成させた。この孔の断面には強化繊維である炭素繊維の繊維断面が露出した状態となっている。繊維の露出状態は、光学顕微鏡、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）あるいは透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）による観察により確認することができる。次に、第２の部材として、液晶ポリマーＣｏｏｌＰｏｌｙ  Ｄ２（熱伝導率１５Ｗ／ｍ・Ｋ、Ｃｈｉｐ  Ｃｏｏｌｅｒｓ  Ｉｎｃ．）を厚み３ｍｍのシート状に加工したものを配置し、３００℃で３分間加熱、プレス成形して、図８の形状の一体化成形体を得る。
実施例５
実施例４で調製した第１の部材を用い、その表面に実施例４と同様に孔を形成させた。この孔の断面は実施例４で作成された第１の部材と同様に、強化繊維群の断面が表出した状態となっていた。
【００８２】
さらに、第２の部材として、液晶ポリマーＣｏｏｌＰｏｌｙ  Ｄ２（熱伝導率１５Ｗ／ｍ・Ｋ、Ｃｈｉｐ  Ｃｏｏｌｅｒｓ  Ｉｎｃ．）を厚み３ｍｍのシート状に加工したものを配置し、３００℃で３分間加熱、プレス成形し、さらに、その上から、第３の部材として、アルミニウム（熱伝導率２２０Ｗ／ｍ・Ｋ）からなる、一辺が１２ｍｍ、高さ６ｍｍの放熱部材（ヒートシンク）を配置し、ネジにて、第２の部材と接合し、図９の形状の一体化成形体を得る。
【００８３】
実施例１〜５の、第１の部材と第２の部材からなる一体化成形品は、熱伝導性に優れるだけでなく、各部材が強固に接着しており、軽量、力学特性に優れ、さらには、第１の部材においては、その熱伝導率の異方性は本発明の範囲内であり、例えば、電子・電気機器の筐体や内部放熱部材に好適に用いることができる
【図面の簡単な説明】
【００８４】
【図１】本発明の熱伝導性成形体における、接合部分の拡大断面図である。
【図２】本発明の熱伝導性成形体を、第１の試験方法によって観察した結果を示す断面図である。
【図３】本発明の熱伝導性成形体を、第２の試験方法によって観察した結果を示す断面図である。
【図４】本発明の熱伝導性成形体を、第３の試験方法によって観察した結果を示す斜視図である。
【図５】本発明の実施例１の熱伝導性成形体を示す斜視図である。
【図６】本発明の実施例２の熱伝導性成形体を示す斜視図である。
【図７】本発明の実施例４の熱伝導性成形体を示す斜視図である。
【図８】本発明の実施例４の熱伝導性成形体を示す断面図である。
【図９】本発明の実施例５の熱伝導性成形体を示す斜視図である。
【図１０】本発明の実施例５の熱伝導性成形体を示す断面図である。
【符号の説明】
【００８５】
３  第１の部材
４  第２の部材
５ａ、５ｂ  強化繊維
６  熱硬化性樹脂
７  熱可塑性樹脂層
８  強化繊維群
９  熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂層との界面
１０  第１の部材と第２の部材との界面
１１  第１の部材
１２  第２の部材
１３  熱可塑性樹脂層
１４  強化繊維群
１５ａ、１５ｂ  強化繊維
１６  熱硬化性樹脂
１７  熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂層との界面
１８  第１の部材
１９  第２の部材
２０  熱硬化性樹脂
２１  強化繊維群
２２ａ、２２ｂ  強化繊維
２３  熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂層との界面
２４  熱可塑性樹脂層が存在していた空隙
２５  第２の部材
２６  第１の部材との接合部分
２７  残査
２８  第１の部材
２９  第２の部材
３０  金属ワイヤ
３１  素子
３２  ダイパッド
３３  リード
３４  第１の部材
３５  第２の部材
３６  孔部
３７  第３の部材（熱伝導部材）
３８  第２の部材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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