(57)【要約】      （修正有）【課題】  内燃機関排ガス中に還元剤を注入するのを制御する方法およびシステムの提供。【解決手段】  この課題は、内燃機関からのＮＯｘ含有排ガス流中に還元剤を注入し、該ＮＯｘをＳＣＲ触媒の存在下に選択的接触還元反応によって還元する、上記注入を制御する方法において、排ガス流、ＳＣＲ触媒の上流で排ガス流中のＮＯｘ濃度およびＳＣＲ触媒の上流および下流で排ガス温度に関する信号を確かめる段階；ＳＣＲ触媒の上流で排ガス流中のモルＮＯｘ流、触媒中でのＮＯｘ転化率、還元剤の必要量を計算する段階および各信号に対応する還元剤の必要量の調整段階を包含する上記方法によって解決される。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃焼機関からのＮＯｘ含有排ガス流中に還元剤を注入し、ＮＯｘを選択的接触還元（ＳＣＲ）触媒の存在下に選択的接触還元（ＳＣＲ）反応で還元する際に、該注入を制御する方法において、
排ガス流に関する信号を確認し；
ＳＣＲ触媒の上流で排ガス流中のＮＯｘ濃度に関する信号を確かめ；
ＳＣＲ触媒の上流で排ガス温度に関する信号を確かめ； 
ＳＣＲ触媒の下流で排ガス温度に関する信号を確かめ；
ＳＣＲ触媒の上流で排ガス流中のＮＯｘ流のモル量を算出しそしてＮＯｘ流のモル量に関する信号を確かめ；
触媒中のＮＯｘ転化率を算出しそしてＮＯｘ転化率に関する信号を確かめ；
必要量の還元剤を算出しそして必要量の還元剤に関する信号を確かめ；
必要量の還元剤を調整し；
調整した量の還元剤に関して信号を確かめ；
調整した量の還元剤を計量供給するために、調整された量の還元剤に関する信号を使用し；そして
調整された量の還元剤を排ガス中に注入する
各段階を含み、且つ必要量の還元剤を
d(E×T)/dt
［式中、ｔは時間であり、
Ｅは排ガス流でありそして
ＴはＳＣＲ触媒の上流で排ガス温度である。］
で表される値を計算することによって調整しそしてd(E×T)/dt値に関する信号を確かめ；そして
調整した量の還元剤を必要量の還元剤およびd(E×T)/dt値に対応する信号によって計算することを特徴とする、上記方法。
【請求項２】
排ガス流に関する信号を確かめる請求項１に記載の方法において、燃焼用空気の二つの質量流、燃料質量流に関する信号および排ガス流中のＯ２濃度に関する信号を確かめ；そして
信号に対応する排ガス流を算出する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
触媒中でのＮＯｘ転化率の計算が、排ガス流、排ガス流中のＮＯｘ濃度および触媒の上流および下流での温度に関する信号に対応するＮＯｘ転化率の計算、および触媒寸法、触媒床寸法のための入力データおよび、触媒およびＮＯｘ転化反応のための速度論的データに関する信号で構成される、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
燃焼機関からのＮＯｘ含有排ガス流中に還元剤を注入し、ＮＯｘを選択的接触還元（ＳＣＲ）反応によってＳＣＲ触媒の存在下に還元する、該注入を制御する方法において、
（ａ）燃焼用空気の２つの質量流、燃料の質量流および排ガス流中のＯ２の濃度に関する信号を確かめ、
触媒の上流での排ガス流中のＮＯｘ濃度に関する信号を確かめ、
ＳＣＲ触媒の上流での排ガス温度に関する信号を確かめ、そして
ＳＣＲ触媒の下流での排ガス温度に関する信号を確かめ；
（ｂ）燃焼用空気の２つの質量流、燃料の質量流および排ガス流中のＯ2濃度の各信号に対応する排ガス流中のＮＯｘ流のモル濃度および排ガス流中のＮＯｘ濃度を計算し；
（ｃ）排ガス流中のＮＯｘ濃度、ＳＣＲ触媒の上流および下流で排ガス温度および燃焼用空気の質量流の２つの信号、燃料の質量流および排ガス流中のＯ２濃度に対応する触媒中のＮＯｘ転化率を算出し、
（ｄ）排ガス流中のＮＯｘ流のモル量および触媒中のＮＯｘ転化率の各信号に対応する必要量の還元剤を計算し；
（e）必要量の還元剤、ＳＣＲ触媒の上流での排ガス温度（Ｔ）および燃焼のための２つの空気質量流、燃料の質量流および排ガス流中のＯ２濃度の信号に対応する還元剤の調整量を計算し、その際にその計算が
d(E×T)/dt
［式中、ｔは時間であり、
Ｅは排ガス流でありそして
ＴはＳＣＲ触媒の上流で排ガス温度である。］
で表される値の計算を含み；そして
（ｆ）排ガス流中に調整された量の還元剤を注入する
各段階を含むことを特徴とする、上記方法。
【請求項５】
還元剤がアンモニア、アンモニア水溶液または尿素水溶液である、請求項１〜４のいずれか一つに記載の方法。
【請求項６】
機関がディーゼルエンジンである、請求項１〜４のいずれか一つに記載の方法。
【請求項７】
燃焼機関からのＮＯｘ含有排ガス流中に還元剤を注入するのを制御する請求項１〜６のいずれか一つに記載の方法で使用する排ガスシステムにおいて、
ＳＣＲ触媒、
該触媒の上流の射出ノズル、
電子制御装置および
該触媒の上流のＮＯx濃度測定用センサー
燃焼用空気の２つの質量流、燃料の質量流およびＯ２濃度のためのセンサーまたは触媒の上流で排ガス質量流を測定するためのセンサー；
触媒の上流で排ガス温度を測定するためのセンサー；および
触媒の下流で排ガス温度を測定するためのセンサー
を含有する選択的接触還元（ＳＣＲ）システムを取り付けられ；
その際に電子制御装置が
d(E×T)/dt
［式中、ｔは時間であり、
Ｅは排ガス流でありそして
ＴはＳＣＲ触媒の上流での排ガス温度である。］
で表される値の計算を含めた手順によって注入すべき還元剤の量を計算することを特徴とする、上記排ガスシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、触媒反応で一部が取り入れられそして触媒に吸着される成分を含有する流れを制御する方法に関する。
【０００２】
本発明は、特に排ガスに還元剤を注入し、生じた窒素酸化物を選択的に接触的に還元しそして還元成分を触媒の表面で吸着または脱着する、上記注入を制御する方法に関する。還元成分および窒素酸化物の両方は触媒流中においては避けなければならない。
【０００３】
本発明は、おそらくアンモニアまたは尿素の水溶液として注入されるアンモニアにより窒素酸化物を還元する、自動車の燃焼機関からの排ガスを浄化する時に特に有用である。
【背景技術】
【０００４】
排ガスの浄化は沢山の方法で既に行われている。一つの方法は米国特許第6,427,439号明細書に記載されており、この場合には排ガスの浄化が窒素酸化物（ＮＯｘ）を接触的に還元することによって実施されている。 還元剤の添加は、ＮＯｘ濃度が予め決められた値以上である時に、添加すべき還元剤量をＮＯｘ濃度に比例して決める機関電子制御装置（ＥＥＣ）によって制御されている。ＮＯｘ濃度が低く、吸着したアンモニア量が触媒のアンモニア収容力よりも小さい時、添加される還元剤の量は予めに決められた量である。ＥＥＣはＮＯｘ濃度、ＮＨ３濃度、温度、機関速度および機関負荷の測定値からの信号を、触媒表面に吸着したＮＨ３の量の計算のためにおよび計算の時点での還元剤添加量の計算のために使用する。しかしながらこれは沢山の色々な測定を意味しそして計算は、機関の負荷がしばしば且つ迅速に増減する自動車にも関係している。
【０００５】
米国特許第5,628,186号明細書には、還元剤を添加するための別の方法が開示されている。この添加は機関および排ガス中の触媒の運転パラメータの検出および次いでの、ＮＯｘ測定からＮＨ３必要量の決定およびそれに続いての触媒性能からのＮＨ３必要量の調整によって制御される。温度は機関の性能から算出される。これは幾つかのコンピュータ処理段階を必要とする。
【０００６】
米国特許第6,119,448号明細書の方法の還元剤添加のための注入戦略には同様な測定法を使用し、更に対照の機関が計算に組み込まれている。
【０００７】
米国特許第 5,950,422号明細書も排ガス浄化法を開示している。添加する還元剤量の同様な計算は、幾つかの小区域に触媒量を分割することによって行っており、各小区域のための計算の後に行なている。
【０００８】
排ガス中に還元剤を添加するのを制御する沢山の方法が従来公知であるにも係わらず、自然環境に還元剤が有害に漏洩するのを避けるために、還元剤の添加を制御することによってＮＯｘ転化を改善することがまだ必要とされている。
【特許文献１】米国特許第6,427,439号明細書
【特許文献２】米国特許第5,628,186号明細書
【特許文献３】米国特許第6,119,448号明細書
【特許文献４】米国特許第 5,950,422号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
従って本発明の課題は、内燃機関排ガス中に還元剤を注入するのを制御する方法およびシステムを提供することである。この方法は、内燃機関の運転での変化に対応して速やかに修正される還元剤の溶液流制御のめの信号を得るために簡単な且つ実現可能な測定をすることを基礎としている。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、内燃機関からのＮＯｘ含有排ガス流中に還元剤を注入し、該ＮＯｘをＳＣＲ触媒の存在下に選択的接触還元（ＳＣＲ）反応によって還元する、上記注入を制御する方法に関する。
【００１１】
この方法は、排ガス流、ＳＣＲ触媒の上流で排ガス流中のＮＯｘ濃度およびＳＣＲ触媒の上流および下流での排ガス温度に関する信号を確かめる段階を包含する。
【００１２】
この方法は更に、ＳＣＲ触媒の上流で排ガス流中のＮＯｘ流のモル量、触媒中でのＮＯｘ転化率、還元剤の必要量を計算する段階および各信号に対応する還元剤の必要量を調整する段階を包含する。
【００１３】
この方法は更にＮＯｘ流のモル量、ＮＯｘ転化率、還元剤の必要量に関する信号および還元剤の調整された量に関する信号を確かめる段階を包含する。
【００１４】
還元剤の必要量は、本発明の方法によって
d(E×T)/dt
［式中、ｔは時間であり、
Ｅは排ガス流でありそして
ＴはＳＣＲ触媒の上流での排ガス温度である。］
で表される値を計算しそしてd(E×T)/dt値に関する信号を確かめることによって調整される。この信号および還元剤の必要量に対応する信号は調整された量の還元剤を計算するのに使用される。
【００１５】
調整された量の還元剤に関する信号は、排ガス中に注入される調整された量の還元剤を計量供給するのに使用される。
【００１６】
本発明は更に、制御法を使用する排ガスシステムにおいて、該システムがＳＣＲ触媒の上流の注入ノズルおよびセンサー装置を有し、該センサー装置は触媒の上流でＮＯｘ濃度を測定するためのセンサー；２つの燃焼用空気質量流、燃料質量流および排ガス中のＯ２濃度を測定するためのセンサーまたは触媒の上流で排ガス質量流を測定するためのセンサー、および更に触媒の上流で排ガス温度を測定するためのセンサーおよび触媒の下流で排ガス温度を測定するためのセンサーで構成されている、上記システムにも関する。      
【００１７】
長所は、５つだけの計器信号および排ガス流と触媒温度との積の変化の程度を表現するパラメータを使用することによって還元剤注入のための信号の非常に速やかで且つ信頼できる修正が得られることにある。これは最大ＮＯｘ転化率を保証しそして同時に触媒出口でのＮＨ３の漏洩を防止する。
【００１８】
図面の簡単な説明：
図１は還元剤溶液を触媒の上流で排ガス流に注入する内燃機関排ガス−システムの概略図である。
【００１９】
図２は排ガス流中に注入すべき還元剤の量を計算するための測定法および原理を示すブロック図である。
【００２０】
発明の詳細な説明：
内燃機関中の燃料ＣＨｘの完全燃焼は以下の式で表される： 
CHx + (1+x/4)O2 → CO2  + x/2 H2O (1)
ただし、Ｏ２は燃焼用空気中の酸素である。 
【００２１】
ディーゼルエンジンで駆動される自動車においては、燃焼は一定量の過剰空気を用いて行なわれる。これは排ガス中に窒素酸化物（ＮＯｘ）を発生させ、これが自然環境に重大な汚染をもたらす。
【００２２】
ＮＯｘはアンモニア(ＮＨ3)によって減らすことができるが、アンモニアは自動車中に保存することが困難であり、それ故にアンモニアまたは尿素（H2NCONH2）の水溶液が還元剤として有利である。  
【００２３】
アンモニアは、以下の反応式に従って熱い排ガス中に尿素が噴霧された時に該尿素が分解して生じる：
H2NCONH2 + H2O → 2 NH3 + CO2     (2)
次いで、排ガスと還元剤のアンモニアとの混合物を触媒に通し、そこで窒素酸化物、一酸化窒素（ＮＯ）および二酸化窒素（ＮＯ２）がアンモニアと反応して少なくとも以下の反応式に従って窒素および水を生じる：
2006170211.tif 000003
および
2006170211.tif 000004
還元プロセスは平衡反応であり、その平衡は温度、触媒容積、触媒活性および存在する成分の濃度に左右される。そのために、ＮＯｘの全てを転化することは不可能であり、理論的最大量しか転化できない。
【００２４】
反応（３）および（４）から明らかな通り、熱い排ガス中に正しい量のアンモニアまたは尿素溶液を注入することが重要である。十分なアンモニアが、できるだけ高い転化率を得るために存在していなければならない。
【００２５】
他方、触媒から大気中にアンモニアが漏れだす結果をもたらす余分なアンモニアは避けなければならない。
【００２６】
反応の間にアンモニアの一定量は触媒の表面に吸着される。反応条件、特に排ガス流および温度を、機関の負荷条件／運転条件が変化するため変更した時には、脱着または増加した吸着量が余分なアンモニアの漏洩を生じさせる。これはＮＯｘの不完全転化または大気中へのＮＨ３の漏れ出しをもたらす。それ故に正確な量の尿素／アンモニアを排ガスに注入することおよび機関を様々に運転する間にこの量を非常に速やかに且つ正確に調整することが非常に重要である。
【００２７】
本発明は、排ガス中に尿素溶液を正確に注入するための方法およびシステムを提供する。この方法は、５つの測定点、および主要パラメータを決めそして尿素溶液流制御弁、計量供給ポンプまたは他の制御装置への正確でアプデートな信号を生み出すための４つの段階で構成されている。
【００２８】
第一段階は排ガス中のＮＯｘ流の計算であり、第二段階はＮＯｘ転化率の計算であり、第三段階は理論的に必要な還元剤の量の決定でありそして第四段階はイベントに基づくフィルター（イベント・ベースド・フィルター：event based filter）の使用によって還元剤の実際の必要量を決めることである。関係する計算は５〜３０Ｈｚの周波数で実施される。即ち、一つの計算ループは３３〜２００ｍｓで実施される。
【００２９】
本発明の特別な用途の一つの例を図１に示す。燃焼は燃料２のディーゼル内燃機関１において行われそして空気３と一緒に排気ガス流４を生じる。この排ガス流４は添加された過剰の空気のためにある量のＮＯｘおよびＯ２を含有している。還元剤、好ましくは尿素水溶液５はタンクに貯蔵されており、ノズル６を通して排ガス流に注入される。熱い排ガス流中で尿素溶液は、反応式（２）に従ってＮＨ３およびＣＯ２に直ちに分解して排ガス流７をもたらし、該排ガス流は触媒８を通過し、そこでＮＨ３によりＮＯｘからＮ２への選択的接触還元が行われる。
【００３０】
尿素へのエアーコンプレッサー９からの空気はノズル６を通して尿素溶液を押しそして溶液の良好な微粒を得るのに使用される。
【００３１】
流れ４中のＯ２含有量は分析器１１によって測定されそしてＮＯｘ含有量は分析器１２によって測定され、触媒の入口および出口温度はそれぞれ温度測定機器１４および１５によって測定される。
【００３２】
内燃機関１への空気３の流れは流れ測定器１７によって測定されそして尿素溶液の流れは弁１８によって制御される。各測定機器からの信号は電子制御装置（ＥＣＵ）１９に受信され、該装置は制御弁１８のための更新された正確な信号を発生させる。
【００３３】
本発明の特別な実施態様を図２に示す。段階１は燃焼によって生じたＮＯｘの量の化学量論的計算であり、モル／時間として算出する。この計算はｋｇ／時として測定される燃焼への空気の測定値、容積％として測定される排ガス中のＯ２の測定値
および容積ｐｐｍとしてのＮＯｘ含有量をベースとする。
【００３４】
ＮＯｘ流の計算はいろいろな方法を用いて実施することができる。一つの方法は、上述の通り、機関中への空気質量流、排ガスの酸素含有量および排ガス中のＮＯｘ（即ち、ＮＯおよびＮＯ２）濃度を用いることをベースとする。これらはセンサーまたは機関マップ（engine maps）によって得ることができる。化学量論的計算は
一般式ＣＨｘで表される燃料と空気とが完全燃焼して反応式１に従ってＣＯ２およびＨ２Ｏを生じるという前提を基礎としている。公知の燃料組成、排ガスの酸素含有量および公知の内燃機関への空気質量流または燃料流の一方を用いて、排ガス流は算出できる。排ガス流は、燃料および燃焼用空気流の測定または触媒を通っての圧力低下の測定をもベースとし得る。更に、排ガスの質量流はセンサーによって直接的に測定することができる。その際、該センサーは高温のガス中に設置されている。場合によってはＮＯｘ濃度は内燃機関制御システムの段階１に直接的に与えてもよい。
【００３５】
段階２は、段階１と同じ３つの測定値＋触媒の入り口および出口の排ガス温度の測定値をベースとする可能なまたは望まれる最大ＮＯｘ転化率を算出する。触媒データおよび反応速度論としてのパラメーターのセットポイント（set points）は場合によっては所望の最大転化率をももたらす。
【００３６】
注入戦略での速度論計算は管状反応器モデルをベースとしており、該モデルは化学的反応計算の他に、外的質量移動(フィルム移動)および触媒内での孔拡散をも包含する。速度論的反応器モデルは、内燃機関の所定の運転点で達成できる、触媒での可能な最大ＮＯｘ転化率を計算する。計算のための入力データは排ガス流、ＮＯｘ流、Ｏ２濃度、温度および予めに決められたＮＨ３漏れである。排ガス流およびＮＯｘ流は段階１におけるのと同様に、排ガス流が段階１の間に決定される様に得られる。ＮＨ３漏洩は触媒データ、例えば触媒容積、長さ、空隙、水力直径、触媒活性および上記反応のための速度論的パラメータと一緒にセットされる。速度論的部分には、許容される最大転化率を注入戦略の一部としてセットすることができる。
【００３７】
許容される最大転化率は、異なるＮＯｘ還元が法的ターゲットに達するのに必要とされる、機関のためのシステムに同調させるために使用してもよい。場合によっては、低減したＮＯｘ還元効率は計算のためのデータセット中において触媒容積を仮想的に減らすことによってこのシステムで達成し得る。
【００３８】
段階１および２からの結果は、ある瞬間に、注入すべき尿素溶液の理論的必要量を得るために段階３で使用される。 
【００３９】
更にこの理論的量は、触媒の入口の排ガス温度の測定、空気流測定およびＯ２測定および、短期間条件の間のアンモニアまたはＮＯｘの漏れ出しを避けるために段階２における様に排ガス流の決定をベースとするイベント・ベースド・フィルター（event based filter）（段階４）において調整される。
【００４０】
触媒表面に吸着されたアンモニアの量は特に排ガス流および温度の変化と一緒に変動する。上記フィルターは、触媒のＮＨ３吸着／脱着能力を予知するために触媒の履歴データを考慮する。触媒の状態がアンモニアの多量の脱着を生じ得るようである場合には、計算された（段階３）尿素注入量の一部を保有し続けそして注入アルゴリズムのメモリーに記憶させる。他方、状態が触媒にＮＨ３が吸着するのに有利である場合には、実際の尿素注入量を、メモリーに記憶したのと同じ尿素量が消費されるまで増加してもよい。これは、経時で質量平衡を修正することを保証する。
【００４１】
フィルターは排ガスおよび温度の積（d(E×T)/dt）における変化を如何なる時点でも決定する。ただし、Ｅは排ガス流であり、Ｔは温度でありそしてｔは時間である。
【００４２】
d(E×T)/dtが正である場合には、流れおよび／または温度が増加して触媒からアンモニアを脱着するのに有利になり、算出された尿素の一部を後で使用するために保持しそして記録する。保持された尿素は、積の変化が負である時に、即ち流れおよび／または温度が減少し、触媒へのアンモニアの吸着に有利になる時に再注入される。
【００４３】
上記の測定は市販されるセンサーによって行う。
【００４４】
本発明の方法によって、注入される尿素溶液の量は直ちに調整され、触媒からのＮＨ３の漏れ出しが避けられそして同時に最大のＮＯｘ転化率が内燃機関の如何なる負荷および変動する負荷のもとでも得られる。
【００４５】
注入戦略を、イベント・ベースド・フィルターのパラメーターを調整することによって改善された短期運転をするのに同調させることができる。
【００４６】
原則として、同じ注入アルゴリズムをあらゆる種類の機関のために使用することができ、放出制御との協力が特定の内燃機関からの排ガスの質量流に依存する触媒容積の決定によって制御される。
【００４７】
本発明は、特にディーゼル内燃機関によって駆動されそして排ガス-システムに選択的な接触還元システムを備えている自動車、小型トラック、大型トラック、汽車、船または発電機において特に有用である。本発明は、有害なＨＮ3およびＮＯｘを大気中に放出する程度が非常に少なく、内燃機関の負荷の大きな変化および／または頻発する変化の際にも、非常に少ない。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】図１は還元剤溶液を触媒の上流で排ガス流に注入する内燃機関排ガス−システムの概略図である。
【図２】図２は排ガス流中に注入すべき還元剤の量を計算するための測定法および原理を示すブロック図である。
【符号の説明】
【００４９】
１・・・ディーゼル内燃機関
２・・・燃料
３・・・空気
４・・・排ガス流
５・・・尿素水溶液
６・・・ノズル
７・・・分解した排ガス流
８・・・触媒
９・・・エアーコンプレッサー
１１、１２・・・分析器
１４、１５・・・温度測定機器
１７・・・流れ測定器
１８・・・制御弁
１９・・・  電子制御装置（ＥＣＵ）  
【図１】
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【図２】
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