(57)【要約】【課題】コンパクトな構成で、反応ガス流路長を有効に長尺化することができ、発電性能を向上させることを可能にする。【解決手段】発電セル１０は、電解質膜・電極構造体１２をアノード側金属セパレータ１４とカソード側金属セパレータ１６とで挟持する。アノード側金属セパレータ１４には、燃料ガス入口連通孔２０ａと燃料ガス出口連通孔２０ｂとに連通する燃料ガス流路３０が形成される。燃料ガス流路３０は、波状流路溝３２と入口エンボス部３４ａ及び出口エンボス部３４ｂとを有し、前記波状流路溝３２を形成する流路溝エッジ部３６は、矢印Ｂ方向に連続して延在する曲線のみで形成される曲線形状部を有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質の両側に一対の電極が設けられた電解質・電極構造体とセパレータとが水平方向に積層され、前記電解質・電極構造体と前記セパレータとの間には、前記電極の面方向に沿って反応ガスを供給する反応ガス流路が形成される燃料電池であって、
前記反応ガス流路を形成する流路溝エッジ部は、前記電極の面方向に沿って連続して延在する曲線のみで形成される曲線形状部を有することを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
請求項１記載の燃料電池において、前記反応ガス流路は、少なくとも１つの折り返し部位を有することを特徴とする燃料電池。
【請求項３】
請求項１又は２記載の燃料電池において、前記反応ガス流路は、前記セパレータの水平方向両端にエンボス部を設けるとともに、
前記エンボス部間には、前記曲線形状部が設けられることを特徴とする燃料電池。
【請求項４】
電解質の両側に一対の電極が設けられた電解質・電極構造体と水平方向に積層され、前記電極の面方向に沿って反応ガスを供給する反応ガス流路が形成される燃料電池用セパレータであって、
前記反応ガス流路を形成する流路溝エッジ部は、前記電極の面方向に沿って連続して延在する曲線のみで形成される曲線形状部を有することを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
請求項４記載のセパレータにおいて、前記反応ガス流路は、少なくとも１つの折り返し部位を有することを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項６】
請求項４又は５記載のセパレータにおいて、前記反応ガス流路は、前記セパレータの水平方向両端にエンボス部を設けるとともに、
前記エンボス部間には、前記曲線形状部が設けられることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電解質の両側に一対の電極が設けられた電解質・電極構造体とセパレータとが水平方向に積層され、前記電解質・電極構造体と前記セパレータとの間には、前記電極の面方向に沿って反応ガスを供給する反応ガス流路が形成される燃料電池及び燃料電池用セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる電解質膜の両側に、それぞれアノード側電極及びカソード側電極を対設した電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を、セパレータによって挟持した発電セルを備えている。この種の燃料電池は、通常、所定の数の発電セルを積層することにより、燃料電池スタックとして使用されている。
【０００３】
この燃料電池において、アノード側電極には、燃料ガス、例えば、主に水素を含有するガス（以下、水素含有ガスともいう）が供給される一方、カソード側電極には、酸化剤ガス、例えば、主に酸素を含有するガスあるいは空気（以下、酸素含有ガスともいう）が供給されている。アノード側電極に供給された燃料ガスは、電極触媒上で水素がイオン化され、電解質膜を介してカソード側電極側へと移動する。その間に生じた電子は外部回路に取り出され、直流の電気エネルギとして利用される。
【０００４】
上記の発電セルでは、アノード側電極の面方向に沿って燃料ガスを供給するための燃料ガス流路（反応ガス流路）と、カソード側電極の面方向に沿って酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス流路（反応ガス流路）とが、それぞれ電解質膜・電極構造体を挟持する一対のセパレータに形成されている。その際、発電セルの発電性能を上げるためには、反応ガス流路長を長く設定する必要があり、例えば、蛇行するサーペンタイン流路や、各流路幅を狭小にして多数の流路溝を設ける直線状流路等が採用されている。
【０００５】
この種の直線状流路を備える燃料電池は、例えば、特許文献１に開示されている。この燃料電池では、図９に示すように、長方形状の集電板１を備え、この集電板１の長手方向（矢印Ｘ方向）一端部には、燃料ガス給気孔２ａ、３ａ、酸化剤ガス排気孔４ｂ、５ｂ及び給水孔６ａが貫通形成されるとともに、前記集電板１の長手方向他端部には、燃料ガス排気孔２ｂ、３ｂ、酸化剤ガス給気孔４ａ、５ａ及び排水孔６ｂが貫通形成されている。
【０００６】
集電板１には、燃料ガス通路７が上下に二分割して形成されている。各燃料ガス通路７は、燃料ガス給気孔２ａ、３ａ側からそれぞれ互いに平行に延在する直線状の複数の平行溝７ａと、燃料ガス排気孔２ｂ、３ｂ近傍に設けられる複数の格子溝７ｂとを有している。
【０００７】
【特許文献１】特開２００１−２５０５６８号公報（図３）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
ところで、上記の特許文献１では、燃料ガス通路７が直線状の複数の平行溝７ａを有しており、前記燃料ガス通路７の流路長が、集電板１の長手方向の寸法によって規制されている。従って、発電性能をより向上させるためには、平行溝７ａに代えて、例えば、サーペンタイン流路溝等を採用することにより、流路長を長くすることが考えられる。
【０００９】
しかしながら、サーペンタイン流路溝では、折り返し形状を有するために、流路形状が複雑化してしまい、集電板１の加工が相当に困難になるとともに、コストが高騰するという問題がある。
【００１０】
本発明はこの種の問題を解決するものであり、コンパクトな構成で、反応ガス流路長を良好に長尺化することができ、発電性能を向上させることが可能な燃料電池及び燃料電池用セパレータを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、電解質の両側に一対の電極が設けられた電解質・電極構造体とセパレータとが水平方向に積層され、前記電解質・電極構造体と前記セパレータとの間には、前記電極の面方向に沿って反応ガスを供給する反応ガス流路が形成される燃料電池である。
【００１２】
また、本発明は、電解質の両側に一対の電極が設けられた電解質・電極構造体と水平方向に積層され、前記電極の面方向に沿って反応ガスを供給する反応ガス流路が形成される燃料電池用セパレータである。
【００１３】
そして、反応ガス流路を形成する流路溝エッジ部は、電極の面方向に沿って連続して延在する曲線のみで形成される曲線形状部を有している。
【００１４】
さらに、反応ガス流路は、少なくとも１つの折り返し部位を有することが好ましい。従って、反応ガス流路全体としてサーペンタイン流路やＵ字状流路等が採用されるため、流路長が良好に長尺化して発電性能の向上が容易に図られるとともに、圧損が増大して反応ガスの分配性が向上する。
【００１５】
さらにまた、反応ガス流路は、セパレータの水平方向両端にエンボス部を設けるとともに、前記エンボス部間には、曲線形状部が設けられることが好ましい。このため、サーペンタイン流路やＵ字状流路等が、簡単且つ経済的な構成で、有効に形成される。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、反応ガス流路を形成する流路溝エッジ部は、連続して延在する曲線のみで形成される曲線形状部を有するため、直線状流路溝に比べて流路長が有効に長尺化される。これにより、コンパクトな構成で、発電性能を良好に向上させることができる。
【００１７】
すなわち、流路溝エッジ部が曲線形状部を有するため、三相界面部分を有効に長尺化することが可能になるからである。ここで、三相界面部分とは、電極と固体高分子電解質膜と反応ガス（酸化剤ガス／燃料ガス）とが接触して形成される部分をいい、実質的には、セパレータと電解質・電極構造体と反応ガスとが接触する流路溝エッジ部をいう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る燃料電池を構成する発電セル１０の要部分解斜視説明図であり、図２は、前記発電セル１０の、図１中、ＩＩ−ＩＩ線断面説明図である。
【００１９】
図１に示すように、発電セル１０は、電解質膜・電極構造体（電解質・電極構造体）１２をアノード側金属セパレータ１４とカソード側金属セパレータ１６とで挟持して構成される。アノード側金属セパレータ１４及びカソード側金属セパレータ１６は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した金属板により構成されている。
【００２０】
発電セル１０の長辺方向（図１中、矢印Ｂ方向）の一端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給するための酸化剤ガス入口連通孔１８ａと、燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出するための燃料ガス出口連通孔２０ｂとが設けられる。
【００２１】
発電セル１０の長辺方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを供給するための燃料ガス入口連通孔２０ａと、酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス出口連通孔１８ｂとが設けられる。
【００２２】
発電セル１０の上端縁部には、冷却媒体を供給するための冷却媒体入口連通孔２２ａ、２２ａが設けられるとともに、前記発電セル１０の下端縁部には、冷却媒体を排出するための冷却媒体出口連通孔２２ｂ、２２ｂが設けられる。
【００２３】
電解質膜・電極構造体１２は、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜２４と、前記固体高分子電解質膜２４を挟持するアノード側電極２６及びカソード側電極２８とを備える。アノード側電極２６は、カソード側電極２８よりも小さな表面積を有している（図１及び図２参照）。
【００２４】
アノード側電極２６及びカソード側電極２８は、カーボンペーパ等からなるガス拡散層（図示せず）と、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が前記ガス拡散層の表面に一様に塗布されて形成される電極触媒層（図示せず）とを有する。電極触媒層は、固体高分子電解質膜２４の両面に形成される。
【００２５】
アノード側金属セパレータ１４の電解質膜・電極構造体１２に向かう面１４ａには、燃料ガス入口連通孔２０ａと燃料ガス出口連通孔２０ｂとに連通する燃料ガス流路（反応ガス流路）３０が形成される。この燃料ガス流路３０は、図１及び図３に示すように、矢印Ｂ方向に延在する複数の波状流路溝３２と、前記波状流路溝３２の矢印Ｂ方向両端に位置して設けられる複数の入口エンボス部３４ａ及び出口エンボス部３４ｂとを有する。
【００２６】
各波状流路溝３２を形成する流路溝エッジ部３６は、入口エンボス部３４ａ及び出口エンボス部３４ｂ間を結んで電極面方向に沿って連続して延在する曲線のみで形成される曲線形状部を有している。すなわち、各波状流路溝３２には、直線部分が存在しない。
【００２７】
図１に示すように、カソード側金属セパレータ１６の電解質膜・電極構造体１２に向かう面１６ａには、酸化剤ガス流路３８が設けられるとともに、この酸化剤ガス流路３８は、酸化剤ガス入口連通孔１８ａと酸化剤ガス出口連通孔１８ｂとに連通する。
【００２８】
酸化剤ガス流路３８は、上記の燃料ガス流路３０と同様に、矢印Ｂ方向に延在する複数の波状流路溝４０と、前記波状流路溝４０の矢印Ｂ方向両端部に設けられる複数の入口エンボス部４２ａ及び出口エンボス部４２ｂとを有する。波状流路溝４０を形成する流路溝エッジ部４４は、電極面に沿って連続して延在する曲線のみで形成される湾曲形状部を有している。
【００２９】
図４に示すように、アノード側金属セパレータ１４の面１４ｂには、冷却媒体入口連通孔２２ａと冷却媒体出口連通孔２２ｂとに連通する冷却媒体流路４６が形成される。この冷却媒体流路４６は、燃料ガス流路３０と酸化剤ガス流路３８とが重なり合うことによって、矢印Ｃ方向に延在して形成される。
【００３０】
図１、図３及び図４に示すように、アノード側金属セパレータ１４の面１４ａ、１４ｂには、このアノード側金属セパレータ１４の外周端縁部を周回して、第１弾性シール５０が一体化される。第１弾性シール５０には、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材が用いられる。
【００３１】
第１弾性シール５０は、アノード側金属セパレータ１４の面１４ａに一体化されるアノード側シール部材５２と、面１４ｂに一体化される冷却媒体側シール部材５４とを備える。アノード側シール部材５２及び冷却媒体側シール部材５４は、先端先細り形状、台形状又は蒲鉾形状等、種々の断面形状が選択可能である。アノード側金属セパレータ１４には、燃料ガス入口連通孔２０ａ及び燃料ガス出口連通孔２０ｂに近接して複数の供給孔部５５ａ及び排出孔部５５ｂが貫通形成される。
【００３２】
図２に示すように、アノード側シール部材５２は、電解質膜・電極構造体１２を構成するアノード側電極２６の外方に位置して固体高分子電解質膜２４に直接接触する。冷却媒体側シール部材５４は、図４に示すように、冷却媒体入口連通孔２２ａと冷却媒体出口連通孔２２ｂとを冷却媒体流路４６に連通するとともに、前記冷却媒体流路４６から酸化剤ガス入口連通孔１８ａ、燃料ガス出口連通孔２０ｂ、燃料ガス入口連通孔２０ａ及び酸化剤ガス出口連通孔１８ｂを遮蔽する。
【００３３】
図１に示すように、カソード側金属セパレータ１６の面１６ａ、１６ｂには、このカソード側金属セパレータ１６の外周端縁部を周回して、第２弾性シール５６が一体化される。第２弾性シール５６は、カソード側金属セパレータ１６の面１６ａに一体化されるカソード側シール部材５８を備える。このカソード側シール部材５８は、アノード側シール部材５２と同様に構成される。
【００３４】
図１及び図２に示すように、カソード側シール部材５８は、電解質膜・電極構造体１２の外方に位置してアノード側金属セパレータ１４の面１４ａに直接接触とともに、酸化剤ガス入口連通孔１８ａ及び酸化剤ガス出口連通孔１８ｂを酸化剤ガス流路３８に連通する。
【００３５】
このように構成される発電セル１０の動作について、以下に説明する。
【００３６】
先ず、図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔１８ａに酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔２０ａに水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔２２ａに純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。
【００３７】
このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔１８ａからカソード側金属セパレータ１６の酸化剤ガス流路３８に導入され、矢印Ｂ方向に移動して電解質膜・電極構造体１２のカソード側電極２８に供給される。一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔２０ａから供給孔部５５ａを通ってアノード側金属セパレータ１４の燃料ガス流路３０に導入される。燃料ガスは、燃料ガス流路３０に沿って矢印Ｂ方向に移動し、電解質膜・電極構造体１２のアノード側電極２６に供給される。
【００３８】
従って、各電解質膜・電極構造体１２では、カソード側電極２８に供給される酸化剤ガスと、アノード側電極２６に供給される燃料ガスとが、電極触媒層内で電気化学反応により消費されて発電が行われる。
【００３９】
次いで、カソード側電極２８に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔１８ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。同様に、アノード側電極２６に供給されて消費された燃料ガスは、排出孔部５５ｂを通り燃料ガス出口連通孔２０ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。
【００４０】
また、冷却媒体入口連通孔２２ａに供給された冷却媒体は、アノード側金属セパレータ１４とカソード側金属セパレータ１６との間に形成される冷却媒体流路４６に導入された後、矢印Ｃ方向に流通する（図４参照）。この冷却媒体は、電解質膜・電極構造体１２を冷却した後、冷却媒体出口連通孔２２ｂから排出される。
【００４１】
この場合、第１の実施形態では、図３に示すように、燃料ガス流路３０は、矢印Ｂ方向に延在する複数の波状流路溝３２を有しており、この波状流路溝３２を構成する各流路溝エッジ部３６は、矢印Ｂ方向に連続して延在する曲線のみで形成される曲線形状部を有している。
【００４２】
このため、流路溝エッジ部３６の矢印Ｂ方向に対するエッジ長は、直線状エッジ部に比べて大幅に増加する。これにより、アノード側電極２６における三相界面部分を有効に長尺化することが可能になり、コンパクトな構成で、発電性能を良好に向上させることができるという効果が得られる。
【００４３】
一方、図１に示すように、酸化剤ガス流路３８は、同様に、波状流路溝４０を有するとともに、前記波状流路溝４０を構成する各流路溝エッジ部４４は、矢印Ｂ方向に連続して延在する曲線のみで形成される曲線形状部を有している。
【００４４】
これにより、第１の実施形態では、燃料ガス流路３０及び酸化剤ガス流路３８は、発電面内における流路長が直線状流路に比べ大幅に長尺化され、発電セル１０全体の小型化が容易に図られるという利点がある。
【００４５】
そこで、波状流路溝３２、４０を備える実施例と、直線状流路溝を備える比較例とを用いて、電流密度とセル電圧との関係を検出する実験を行った。その結果が図５に示されている。従って、実施例では、電流密度が大きくなる際に比較例に比べて大きなセル電圧を得ることができ、発電性能が有効に向上するという結果が得られた。
【００４６】
図６は、本発明の第２の実施形態に係る燃料電池を構成するアノード側金属セパレータ７０の正面説明図である。図示しないが、カソード側金属セパレータは、アノード側金属セパレータ７０と同様に構成されており、その詳細な説明は省略する。
【００４７】
なお、第１の実施形態に係る発電セル１０と同一の構成要素には同一の参照符号を付して、その詳細な説明は省略する。また、以下に説明する第３及び第４の実施形態においても同様に、その詳細な説明は省略する。
【００４８】
アノード側金属セパレータ７０の電解質膜・電極構造体（図示せず）に向かう面７０ａには、燃料ガス流路（反応ガス流路）７２が形成される。この燃料ガス流路７２は、波状流路溝３２とエンボス部３４ａ、３４ｂとを有するとともに、互いに矢印Ｃ方向に離間し且つ矢印Ｂ方向に千鳥状に配置される折り返し用仕切り部材７４ａ、７４ｂにより全体としてサーペンタイン流路を構成する。燃料ガス流路７２は、２つの折り返し部位７６ａ、７６ｂを有しており、前記折り返し部位７６ａ、７６ｂに対応してエンボス部７８ａ、７８ｂが設けられる。
【００４９】
このように構成される第２の実施形態では、燃料ガス流路７２がサーペンタイン流路を構成するため、流路長が大幅に増大して発電性能の向上が容易に図られるとともに、圧損が増大して燃料ガスの分配性が向上するという効果が得られる。
【００５０】
しかも、燃料ガス流路７２は、折り返し部位７６ａ、７６ｂに対応してエンボス部７８ａ、７８ｂを設けるとともに、前記エンボス部７８ａ、７８ｂ間に波状流路溝３２が形成されている。このため、燃料ガス流路７２の形状が有効に簡素化され、例えば、アノード側金属セパレータ７０を成形する成形型が安価且つ簡単に構成されるという利点がある。
【００５１】
図７は、本発明の第３の実施形態に係る燃料電池を構成するアノード側金属セパレータ８０の正面説明図である。
【００５２】
アノード側金属セパレータ８０の電解質膜・電極構造体（図示せず）に向かう面８０ａには、燃料ガス流路８２が形成される。燃料ガス流路８２の略中央部には、矢印Ｂ方向に延在して折り返し用仕切り部材８４が設けられており、この燃料ガス流路８２は、１つの折り返し部位８６を有する略Ｕ字状流路を構成する。この折り返し部位８６に対応してエンボス部８８が設けられる一方、矢印Ｂ方向に連続して延在する複数の波状流路溝３２が設けられている。
【００５３】
このように構成される第３の実施形態では、燃料ガス流路８２が略Ｕ字状流路を構成しており、流路長が有効に長尺化して発電性能の向上が図られるとともに、形状が複雑化することがなく、製造費が安価になる等、第１及び第２の実施形態と同様の効果が得られる。
【００５４】
図８は、本発明の第４の実施形態に係る燃料電池を構成するアノード側金属セパレータ９０の正面説明図である。
【００５５】
このアノード側金属セパレータ９０は、略正方形状に構成されており、上部側には、単一の冷却媒体入口連通孔２２ａの両側に位置して燃料ガス入口連通孔２０ａと酸化剤ガス入口連通孔１８ａとが設けられる。アノード側金属セパレータ９０の下部側には、単一の冷却媒体出口連通孔２２ｂの両側に位置して酸化剤ガス出口連通孔１８ｂと燃料ガス出口連通孔２０ｂとが設けられる。
【００５６】
アノード側金属セパレータ９０の上部には、一方の角部を挟んで燃料ガス入口連通孔２０ａ、２０ａが設けられ、前記燃料ガス入口連通孔２０ａ、２０ａの近傍に複数の供給孔部５５ａ、５５ａが設けられる。アノード側金属セパレータ９０の下部には、一方の角部を挟んで燃料ガス出口連通孔２０ｂ、２０ｂが設けられるとともに、前記燃料ガス出口連通孔２０ｂ、２０ｂの近傍には、複数の排出孔部５５ｂ、５５ｂが設けられる。アノード側金属セパレータ９０の残余の対角する各角部を挟んで、酸化剤ガス入口連通孔１８ａ、１８ａと酸化剤ガス出口連通孔１８ｂ、１８ｂとが設けられる。
【００５７】
アノード側金属セパレータ９０の電解質膜・電極構造体（図示せず）に向かう面９０ａには、燃料ガス流路９２が形成される。この燃料ガス流路９２は、第１の実施形態の燃料ガス流路３０と同様に構成されている。
【００５８】
従って、第４の実施形態では、第１の実施形態と同様の効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００５９】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る燃料電池を構成する発電セルの要部分解斜視説明図である。
【図２】前記発電セルの、図１中、ＩＩ−ＩＩ線断面説明図である。
【図３】前記発電セルを構成するアノード側金属セパレータの正面説明図である。
【図４】前記アノード側金属セパレータの反対側の面の説明図である。
【図５】実施例と比較例とにおける電流密度とセル電圧との関係説明図である。
【図６】本発明の第２の実施形態に係る燃料電池を構成するアノード側セパレータの正面説明図である。
【図７】本発明の第３の実施形態に係る燃料電池を構成するアノード側セパレータの正面説明図である。
【図８】本発明の第４の実施形態に係る燃料電池を構成するアノード側セパレータの正面説明図である。
【図９】特許文献１の集電板の正面説明図である。
【符号の説明】
【００６０】
１０…発電セル                        １２…電解質膜・電極構造体
１４、７０、８０、９０…アノード側金属セパレータ
１６…カソード側金属セパレータ        １８ａ…酸化剤ガス入口連通孔
１８ｂ…酸化剤ガス出口連通孔          ２０ａ…燃料ガス入口連通孔
２０ｂ…燃料ガス出口連通孔            ２２ａ…冷却媒体入口連通孔
２２ｂ…冷却媒体出口連通孔            ２４…固体高分子電解質膜
２６…アノード側電極                  ２８…カソード側電極
３０、７２、８２、９２…燃料ガス流路  ３２、４０…波状流路溝
３４ａ、４２ａ…入口エンボス部        ３４ｂ、４２ｂ…出口エンボス部
３６、４４…流路溝エッジ部            ３８…酸化剤ガス流路
４６…冷却媒体流路                    ７６ａ、７６ｂ、８６…折り返し部位
７８ａ、７８ｂ…エンボス部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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