(57)【要約】【課題】  粘着力が高温下においても極端に変化せず、粘着力を制御することができる等、優れた粘着性能を有しながら、巻いた状態からの繰出し性に優れた粘着フィルムを提供する。【解決手段】ポリカーボネートを含む基材層（Ｘ）と、炭素数２〜２０のα−オレフィンから選ばれる少なくとも２種類のα−オレフィンに基づく単量体単位を含み、かつ、下記（ａ）〜（ｃ）を充足する非晶性オレフィン系重合体（Ａ）を含む粘着層（Ｙ）とが積層されてなることを特徴とする粘着フィルム。（ａ）非晶性オレフィン系重合体（Ａ）中のα−オレフィンに基づく単量体単位含有量が３０モル％以上であること。ただし、非晶性オレフィン系重合体（Ａ）中の全単量体単位の含有量を１００モル％とする。（ｂ）１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度［η］が０．５〜１０ｄｌ／ｇであること。（ｃ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下であること。【選択図】          なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリカーボネートを含む基材層（Ｘ）と、炭素数２〜２０のα−オレフィンから選ばれる少なくとも２種類のα−オレフィンに基づく単量体単位を含み、かつ、下記（ａ）〜（ｃ）を充足する非晶性オレフィン系重合体（Ａ）を含む粘着層（Ｙ）とが積層されてなることを特徴とする粘着フィルム。
（ａ）非晶性オレフィン系重合体（Ａ）中のα−オレフィンに基づく単量体単位含有量が３０モル％以上であること。ただし、非晶性オレフィン系重合体（Ａ）中の全単量体単位の含有量を１００モル％とする。
（ｂ）１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度［η］が０．５〜１０ｄｌ／ｇであること。
（ｃ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下であること。
【請求項２】
粘着層（Ｙ）が、非晶性オレフィン系重合体（Ａ）と結晶性オレフィン系重合体とを含む請求項１に記載の粘着フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は粘着フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
合成樹脂板、化粧合板、金属板、光学フィルムまたは塗装鋼板のような物品の表面の傷付きや、塵の付着を防止するための表面保護フィルムとして、また、自動車の焼き付け塗装時やプリント基板のハンダ浸漬時の表面保護フィルムとして、基材層と粘着層とが積層された粘着フィルムが用いられている。このような粘着フィルムとしては、例えば特許文献１や特許文献２に記載されたような、ポリオレフィン系樹脂からなる基材層と、エチレン−α−オレフィン共重合体からなる粘着層とが積層されてなる粘着フィルムが用いられている。
【０００３】
【特許文献１】特開平４−５５４８８号公報
【特許文献２】特開平８−１５７７９１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら従来の粘着フィルムは、粘着性の温度依存性が大きい等、粘着特性が不十分であった。また粘着性の温度依存性を比較的小さくしようとすると、幅広い温度領域において粘着力が高くなり、粘着フィルムを巻いた状態で保管した場合に、使用時の繰出し性が悪くなることがあった。
【０００５】
本発明の目的は、粘着力が高温下においても極端に変化せず、粘着力を制御することができる等、優れた粘着性能を有しながら、巻いた状態からの繰出し性に優れた粘着フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
すなわち本発明は、ポリカーボネートを含む基材層（Ｘ）と、炭素数２〜２０のα−オレフィンから選ばれる少なくとも２種類のα−オレフィンに基づく単量体単位を含み、かつ、下記（ａ）〜（ｃ）を充足する非晶性オレフィン系重合体（Ａ）を含む粘着層（Ｙ）とが積層されてなることを特徴とする粘着フィルムである。
（ａ）非晶性オレフィン系重合体（Ａ）中のα−オレフィンに基づく単量体単位含有量が３０モル％以上であること。ただし、非晶性オレフィン系重合体（Ａ）中の全単量体単位の含有量を１００モル％とする。
（ｂ）１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度［η］が０．５〜１０ｄｌ／ｇであること。
（ｃ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下であること。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の粘着フィルムは、粘着力が高温下においても極端に変化せず、粘着力を制御することができるという優れた粘着特性を有し、かつ繰出し性にも優れるものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
以下、本発明について詳細に説明する。
本発明の粘着フィルムはポリカーボネートを含む基材層（Ｘ）を有する。なお本発明における「粘着フィルム」とは、粘着シートや粘着テープをも意味する。基材層（Ｘ）に含まれるポリカーボネートは、特に限定されるものではなく、種々のジヒドロキシジアリール化合物とホスゲンとを反応させるホスゲン法、またはジヒドロキシジアリール化合物とジフェニルカーボネートなどの炭酸エステルとを反応させるエステル交換法によって得られる重合体であり、代表的なものとしては、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）から製造されたポリカーボネートが挙げられる。
【０００９】
上記ジヒドロキシジアリール化合物としては、ビスフェノールＡの他に、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル−３−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−３−第三ブチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３、５−ジブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジクロロフェニル）プロパンのようなビス（ヒドロキシアリール）アルカン類、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンのようなビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類、４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルエーテルのようなジヒドロキシジアリールエーテル類、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルフィドのようなジヒドロキシジアリールスルフィド類、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホキシドのようなジヒドロキシジアリールスルホキシド類、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホンのようなジヒドロキシジアリールスルホン類等が挙げられる。
【００１０】
これらは単独または２種類以上混合して使用されるが、これらの他に、ピペラジン、ジピペリジルハイドロキノン、レゾルシン、４，４’−ジヒドロキシジフェニル等を混合して使用してもよい。
【００１１】
さらに、上記のジヒドロキシアリール化合物と以下に示すような３価以上のフェノール化合物を混合使用してもよい。３価以上のフェノールとしてはフロログルシン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプテン−２、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプタン、１，３，５−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ベンゾール、１，１，１−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−エタンおよび２，２−ビス−〔４，４−（４，４’−ジヒドロキシジフェニル）−シクロヘキシル〕−プロパンなどがあげられる。
ポリカーボネートは２種以上を混合して用いてもよい。
【００１２】
本発明で用いるポリカーボネートのＭＦＲは制限されないが、製膜加工性の観点から、１〜５０（ｇ／１０ｍｉｎ）（ＡＳＤＭ  Ｄ１２３８、３００℃、１．２ｋｇによる）が好ましく、より好ましくは１０〜４０（ｇ／１０ｍｉｎ）である。
【００１３】
基材層（Ｘ）は、ポリカーボネート以外の樹脂を含んでいてもよい。基材層（Ｘ）におけるポリカーボネートの含有量は通常９５重量％以上である。このような基材層（Ｘ）とすることにより、繰出し性に優れた粘着フィルムとすることができる。またさらに繰出し性を良好にするため、基材層（Ｘ）の粘着層と反対側の面にはく離処理を行なってもよい。
【００１４】
本発明の粘着フィルムは、非晶性オレフィン系重合体（Ａ）を含む粘着層（Ｙ）を有する。本発明において非晶性重合体とは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により、−１００〜２００℃に結晶の融解熱量が１Ｊ／ｇ以上の融解ピークおよび結晶化熱量が１Ｊ／ｇ以上の結晶化ピークのいずれもが観測されない重合体である。
【００１５】
本発明の非晶性オレフィン系重合体（Ａ）は、該非晶性オレフィン系重合体（Ａ）中の全単量体単位の含有量を１００モル％としたとき、炭素数２〜２０のα−オレフィンから選ばれる少なくとも２種類のα−オレフィンに基づく単量体単位を３０モル％以上、好ましくは４０モル％以上、更に好ましくは５０モル％以上含む。
α−オレフィンに基づく単量体単位の含有量が少なすぎると、粘着性、透明性が劣ることがある。該α−オレフィンとしては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ナノデセン、１−エイコセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等が例示され、好ましくは、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセンであり、より好ましくはエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセンであり、更に好ましくはプロピレン、１−ブテンである。
【００１６】
非晶性オレフィン系重合体（Ａ）は、炭素数２〜２０のα−オレフィン以外の単量体に基づく単量体単位を含有していてもよい。炭素数２〜２０のα−オレフィン以外の単量体としては、たとえば、ポリエン化合物、環状オレフィン、ビニル芳香族化合物等があげられる。
【００１７】
上記ポリエン化合物としては、共役ポリエン化合物、非共役ポリエン化合物などをあげることができる。共役ポリエン化合物としては、脂肪族共役ポリエン化合物および脂環族共役ポリエン化合物などがあげられ、これらは、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アラルキル基、アラルキルオキシ基などを有していてもよい。
【００１８】
上記環状オレフィンとしては、たとえば、ノルボルネン、５−メチルノルボルネン、５−エチルノルボルネン、５−プロピルノルボルネン、５，６−ジメチルノルボルネン、１−メチルノルボルネン、７−メチルノルボルネン、５，５，６−トリメチルノルボルネン、５−フェニルノルボルネン、５−ベンジルノルボルネン、５−エチリデンノルボルネン、５−ビニルノルボルネン、１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−ヘキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチリデン−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−フルオロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、１，５−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−シクロへキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−ジクロロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−イソブチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、１，２−ジヒドロジシクロペンタジエン、５−クロロノルボルネン、５，５−ジクロロノルボルネン、５−フルオロノルボルネン、５，５，６−トリフルオロ−６−トリフルオロメチルノルボルネン、５−クロロメチルノルボルネン、５−メトキシノルボルネン、５，６−ジカルボキシルノルボルネンアンハイドレート、５−ジメチルアミノノルボルネン、５−シアノノルボルネン、シクロペンテン、３−メチルシクロペンテン、４−メチルシクロペンテン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３，５−ジメチルシクロペンテン、３−クロロシクロペンテン、シクロへキセン、３−メチルシクロへキセン、４−メチルシクロヘキセン、３，４−ジメチルシクロヘキセン、３−クロロシクロヘキセン、シクロへプテン等があげられる。
【００１９】
上記ビニル芳香族化合物としては、たとえば、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルキシレン、モノクロルスチレン、ジクロルスチレン、モノブロムスチレン、ジブロムスチレン、フルオロスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、エチルスチレン、ビニルナフタレン等があげられる。
【００２０】
本発明における非晶性オレフィン系重合体（Ａ）として、好ましくはプロピレンとプロピレン以外のα−オレフィンとの共重合体、エチレンとプロピレンと他のα−オレフィンとの３元共重合体であり、より好ましくはプロピレン−エチレン共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−エチレン−１−ヘキセン共重合体であり、さらに好ましくはプロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体であり、特に好ましくはプロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体であり、最も好ましくはプロピレン−１−ブテン共重合体でる。非晶性オレフィン系重合体（Ａ）がプロピレンに基づく単量体単位を含む場合、プロピレンに基づく単量体単位の含有量が３０モル％以上であることが好ましい。
非晶性オレフィン系重合体（Ａ）は、１種で用いてもよく、２種以上組み合わせて用いてもよい。
【００２１】
１３５℃のテトラリン中で測定される非晶性オレフィン系重合体（Ａ）の極限粘度［η］は０．５〜１０ｄｌ／ｇであり、好ましくは０．７〜７ｄｌ／ｇであり、より好ましくは１．５〜５ｄｌ／ｇである。［η］が小さすぎると、被着体へののり残りを生じることがあり、［η］が大きすぎると十分な粘着力が得られない場合がある。
【００２２】
非晶性オレフィン系重合体（Ａ）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、粘着特性の観点から３以下である。ここで、非晶性オレフィン系重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定される。
【００２３】
本発明で用いられる非晶性オレフィン系重合体（Ａ）の製造方法としては、公知のオレフィン重合用触媒を用いた公知の重合方法が用いられる。これらの中でも好ましくは、メタロセン系錯体や非メタロセン系錯体などの錯体系触媒を用いた、スラリー重合法、溶液重合法、塊状重合法、気相重合法等であり、該錯体系触媒としては、たとえば特開昭５８−１９３０９号公報、特開昭６０−３５００５号公報、特開昭６０−３５００６号公報、特開昭６０−３５００７号公報、特開昭６０−３５００８号公報、特開昭６１−１３０３１４号公報、特開平３−１６３０８８号公報、特開平４−２６８３０７号公報、特開平９−１２７９０号公報、特開平９−８７３１３号公報、特開平１０−５０８０５５号公報、特開平１１−８０２３３号公報、特表平１０−５０８０５５号公報などに記載のメタロセン系触媒；特開平１０−３１６７１０号公報、特開平１１−１００３９４号公報、特開平１１−８０２２８号公報、特開平１１−８０２２７号公報、特表平１０−５１３４８９号公報、特開平１０−３３８７０６号公報、特開表１１−７１４２０号公報などに記載の非メタロセン系の錯体触媒を例示することができる。これらの中でも、入手容易性の観点から、メタロセン触媒が好ましく、その中でも好適なメタロセン触媒の例としては、シクロペンタジエン形アニオン骨格を少なくとも１個有し、Ｃ1対称構造を有する周期表第３族〜第１２族の遷移金属錯体が好ましい。また、メタロセン触媒を用いた製造方法の特に好ましい例として、欧州特許出願公開第１２１１２８７号明細書の方法を例示することができる。
【００２４】
本発明の粘着フィルムにおける粘着層（Ｙ）は非晶性オレフィン系重合体（Ａ）のみによって構成されてもよいが、非晶性オレフィン系重合体（Ａ）と結晶性オレフィン系重合体とを含んでいてもよい。該結晶性オレフィン系重合体としては、α−オレフィン単量体の単独重合体または共重合体をあげることができ、これらは１種または２種以上で使用される。該結晶性オレフィン系重合体を構成する単量体としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン等があげられる。結晶性オレフィン系重合体の中では、好ましくはプロピレン単独重合体、プロピレン以外のオレフィンとプロピレンとの共重合体であり、より好ましくはプロピレン単独重合体、プロピレン−エチレン共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体であり、更に好ましくはプロピレン−エチレン共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体である。なお本発明における結晶性重合体とは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により、−１００〜２００℃に結晶の融解熱量が１Ｊ／ｇ以上の融解ピークおよび結晶化熱量が１Ｊ／ｇ以上の結晶化ピークのいずれかが観測される重合体である。
【００２５】
上記の結晶性オレフィン系重合体の製造方法としては、公知のオレフィン重合用触媒を用いた公知の重合方法が用いられる。例えば、チーグラー・ナッタ系触媒、メタロセン系錯体や非メタロセン系錯体などの錯体系触媒を用いた、スラリー重合法、溶液重合法、塊状重合法、気相重合法等、また、ラジカル開始剤を用いた塊状重合法、溶液重合法等があげられる。また、市販の該当品を用いることも可能である。
【００２６】
上記結晶性オレフィン系重合体のメルトフローメート（ＭＦＲ）は、通常０．１〜５０ｇ／１０分であり、成型加工性の観点から好ましくは０．５〜３０ｇ／１０分である。なお、該ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に従い、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定される。
【００２７】
粘着層（Ｙ）が非晶性オレフィン系重合体（Ａ）と結晶性オレフィン系重合体とを含んでいる場合、両者の配合割合は、結晶性オレフィン系重合体と非晶性オレフィン系重合体（Ａ）の合計量を１００重量％として、結晶性オレフィン系重合体の含有量が１〜５０重量％であり、好ましくは、結晶性オレフィン系重合体の含有量が１〜４０重量％であり、より好ましくは、結晶性オレフィン系重合体の含有量が１〜３０重量％である。非晶性オレフィン系重合体（Ａ）の含有量が少なすぎる（結晶性オレフィン系重合体の含有量が多すぎる）と十分な粘着性が得られないため好ましくない。
【００２８】
粘着フィルムを構成する各層は、必要に応じて各種添加剤、例えば中和剤、酸化防止剤、造核剤、紫外線吸収剤、滑剤、有機または無機系のアンチブロッキング剤、帯電防止剤、防曇剤、タルク等の充填剤などを含有していてもよい。
【００２９】
本発明の粘着フィルムは、一方の表層がポリカーボネートを含む基材層（Ｘ）であり、他の表層が非晶性ポリオレフィン系重合体（Ａ）を含む粘着層（Ｙ）であればよく、これら２層以外に他の層を有していてもよい。例えば、層（Ｘ）と層（Ｙ）の間に接着樹脂層やリサイクル樹脂層などの熱可塑性樹脂からなる層や、印刷層を設けることもできる。
【００３０】
粘着フィルムの総厚みや各層の厚みは特に制限されず、被着体の種類に応じて選択することが可能であるが、総厚みは通常、５〜１０００μｍであり、好ましくは１０〜５００μｍであり、より好ましくは２０〜３００μｍであり、各層の厚みは、通常、層（Ｘ）／層（Ｙ）＝２〜２００μｍ／２〜８００μｍであり、好ましくは、層（Ｘ）／層（Ｙ）＝２〜１５０μｍ／２〜４００μｍである。
【００３１】
本発明の粘着フィルムの製造方法としては、特に制限されるものではなく、公知の方法を適用することができる。
例えば、多層Ｔダイ成形装置や多層インフレーション成形装置を用いて共押出する方法、予め用意したポリカーボネート基材フィルムに非晶性オレフィン系重合体（Ａ）を含む樹脂組成物を押出ラミネートする方法、ポリカーボネートフィルムと、非晶性オレフィン系重合体（Ａ）を含む樹脂組成物からなるフィルムをそれぞれ用意した上でそれらを熱融着またはドライラミネートする方法等が挙げられる。
【実施例】
【００３２】
以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明の範囲は実施例のみに限定されるものではない。
なお、発明の詳細な説明、実施例および比較例中の各項目の測定値は、下記の方法で測定した。
【００３３】
（１）非晶性オレフィン系重合体中の単量体組成
核磁気共鳴装置（Ｂｒｕｋｅｒ社製  商品名ＡＣ−２５０）を用いて、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルの測定結果に基づき算出した。具体的には、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて、プロピレンに基づく単量体単位由来のメチル炭素のスペクトル強度と１−ブテンに基づく単量体単位由来のメチル炭素スペクトルとの強度比から、プロピレンに基づく単量体単位と１−ブテンに基づく単量体単位との含有量比を算出した。
【００３４】
（２）極限粘度［η］
１３５℃において、ウベローデ粘度計を用いて行った。テトラリン単位体積あたりの非晶性オレフィン系重合体の濃度ｃが、０．６、１．０、１．５ｍｇ／ｍｌである非晶性オレフィン系重合体のテトラリン溶液を調整し、１３５℃における極限粘度を測定した。それぞれの濃度で３回繰り返し測定し、得られた３回の値の平均値をその濃度での比粘度（ηsp）とし、ηsp／ｃのｃをゼロ外挿した値を極限粘度[η]として求めた。
【００３５】
（３）分子量分布測定
ゲルパーミエイションクロマトグラフ（ＧＰＣ）法を用い、下記の条件により測定を行った。
装置：Ｗａｔｅｒｓ社製  １５０Ｃ  ＡＬＣ／ＧＰＣ
カラム：昭和電工社製Ｓｈｏｄｅｘ  Ｐａｃｋｅｄ  ＣｏｌｕｍｎＡ−８０Ｍ
２本
温度  ：１４０℃
溶媒  ：ｏ−ジクロロベンゼン
溶出溶媒流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
試料濃度：１ｍｇ／ｍｌ
測定注入量：４００μｌ
分子量標準物質：標準ポリスチレン
検出器：示差屈折
【００３６】
（５）ＤＳＣ測定方法
示差走査熱量計（セイコー電子工業社製ＤＳＣ２２０Ｃ：入力補償ＤＳＣ）を用い以下の条件で測定した。
（i）試料約５ｍｇを室温から３０℃／分の昇温速度で２００℃まで昇温し、昇温完了後、５分間保持した。
（ii）次いで、２００℃から１０℃／分の降温速度で−１００℃まで降温し、降温完了後、５分間、保持した。この（ii）で観察されるピークが結晶化ピークであり、ピーク面積が１Ｊ／ｇ以上の結晶化ピークの有無を確認した。
（iii）次いで、−１００℃から１０℃／分の昇温速度で２００℃まで昇温した。この（iii）で観察されるピークが結晶の融解ピークであり、ピーク面積が１Ｊ／ｇ以上の融解ピークの有無を確認した。
【００３７】
（６）メルトフローレート（ＭＦＲ）
結晶性オレフィン系重合体、非晶性オレフィン系重合体ともに、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に従い、荷重２１．１８Ｎ、温度２３０℃の条件で測定を行った。
【００３８】
（７）繰出し性
製造工程において、内径３インチの紙管に３６０ｍｍ幅で１００ｍの長さ巻いた粘着フィルムの巻を、２３℃で２４時間放置した後、手でフィルムを繰出す方法によりフィルムの繰出性を評価した。
（８）粘着性（剥離強度）
室温における粘着性を以下の手順以下の手順（i）〜（iv）によって、高温における粘着性を手順（v）〜（viii）によって測定した。
（i）粘着フィルムをアクリル板に貼り付ける。
（ii）これを、重さ５Ｋｇのゴム被覆ローラーで圧着する。
（iii）２３℃で３０分間放置する。
（iv）２３℃の雰囲気中、剥離幅２５ｍｍ、ピール角度１８０°、剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎの条件下でアクリル板から粘着フィルムを剥離させるに要する力（剥離力）を測定し、これを初期の剥離強度（ｋｇ／２５ｍｍ）とした。
（v）粘着フィルムをアクリル板に貼り付ける。
（vi）これを、重さ５Ｋｇのゴム被覆ローラーで圧着する。
（vii）４０℃で７５時間放置した後、２３℃雰囲気中で２３℃まで放冷する。
（viii）２３℃の雰囲気中、剥離幅２５ｍｍ、ピール角度１８０°、剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎの条件下でアクリル板から粘着フィルムを剥離させるに要する力（剥離力）を測定し、これをエージング後の剥離強度（ｋｇ／２５ｍｍ）とした。
【００３９】
実施例１
［１］非晶性オレフィン系重合体の製造
攪拌機を備えた１００ＬのＳＵＳ製重合器中で、プロピレンと１−ブテンとを、分子量調節として水素を用い、以下の方法で連続的に共重合させて、本発明の非晶性ポリオレフィン系重合体にあたるプロピレン−１−ブテン共重合体を得た。
重合器の下部から、重合溶媒としてのヘキサンを１００Ｌ／時間の供給速度で、プロピレンを２４．００Ｋｇ／時間の供給速度で、１−ブテンを１．８１Ｋｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
重合器の上部から、重合器中の反応混合物が１００Ｌの量を保持するように、反応混合物を連続的に抜き出した。
重合器の下部から、重合触媒の成分として、ジメチルシリル（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライドを０．００５ｇ／時間の供給速度で、トリフェニルメチルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートを０．２９８ｇ／時間の供給速度で、トリイソブチルアルミニウムを２．３１５ｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
共重合反応は、重合器の外部に取り付けられたジャケットに冷却水を循環させることによって、４５℃で行った。
重合器の上部から連続的に抜き出された反応混合物に少量のエタノールを添加して重合反応を停止させた後、脱モノマー及び水洗浄をし、次いで、大量の水中でスチームによって溶媒を除去することによって、プロピレン−１−ブテン共重合体を得、これを８０℃で１昼夜減圧乾燥した。該共重合体の生成速度は７．１０Ｋｇ／時間であった。
得られたプロピレン−１−ブテン共重合体の物性評価結果を表１に示す。
【００４０】
【表１】
2006028347.tif 000002
【００４１】
粘着フィルムの製造
粘着層（Ｙ）に用いる樹脂組成物として、上記非晶性オレフィン系樹脂８５重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体（住友化学工業（株）製  商品名ノーブレンＳ１３１、ＭＦＲ（温度２３０℃）＝１．５ｇ／１０分、結晶融解ピーク温度＝１３５℃、結晶融解ピークの熱量＝６０Ｊ／ｇ）１５重量％をバンバリー混練機で溶融混練した樹脂組成物を用意した。
一方、基材層（Ｘ）として住友ダウ（株）製ポリカーボネート樹脂（カリバー２００−１３）を用意した。
製造装置として住友重機械モダン社製多層Ｔダイフィルム成形機を用い、φ４０ｍｍ押出機１台とφ５０ｍｍ押出機１台に上記の非晶性オレフィン系樹脂を含む樹脂組成物を供給し、２８０℃にて溶融混練して、フィードブロックで層（Ｙ）に導いた。さらに、φ４０ｍｍ押出機に上記ポリカーボネートを供給し、２８０℃にて溶融混練して、フィードブロックで層（Ｘ）に導いた。フィードブロックにて層（Ｘ）／層（Ｙ）に積層された溶融樹脂を２８０℃に温調された６００ｍｍ幅のＴダイから押出し、３０℃に温調したクーリングロールで引き取って（層（Ｙ）がクーリングロール面）、厚み比率が層（Ｘ）：層（Ｙ）＝１：４、総厚み１００μｍのフィルムを得た。このフィルムを巻取機に至るガイドロール上でトリミングして３６０ｍｍ幅とし、巻取機にて１００ｍ長さまで巻き取った。これを２３℃で２４時間エージングした後、繰出し性および粘着性評価を行なった。繰出し性は良好であった。また初期の剥離強度は0.60kg/25mmであり、４０℃でエージング後の剥離強度は0.67kg/25mmであった。