(57)【要約】【課題】高（ＢＨ）ｍａｘのラジアル異方性希土類ボンド磁石モータはコギングトルクが増大する。コギングトルクの増大はモータの振動や騒音の原因となるばかりか位置制御の精度に障害が発生する原因となることもある。そこで、高（ＢＨ）ｍａｘを維持しながら磁石の表面磁束密度分布を正弦波状に近づけると共に、保磁力の割に不可逆減磁の少ない磁石、並びにそれを用いた永久磁石型モータが求められる。【解決手段】永久磁石を配向磁界発生源とする成形型キャビティに希土類磁石粉末を主成分とするグラニュール状コンパウンドを充填し、当該グラニュールを熱と磁気とで軟化、崩壊せしめ、少なくとも面に垂直方向並びに面内方向に配向せしめながら成形型キャビティの圧力軸方向投影面積１５〜５０ＭＰａの低圧力で圧縮成形し、極異方性希土類ボンド磁石を製造する。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
永久磁石を配向磁界発生源とする成形型キャビティに希土類磁石粉末を主成分とするグラニュール状コンパウンドを充填し、熱と磁気とで軟化、崩壊せしめ、少なくとも面に垂直方向並びに面内周方向に配向せしめながら成形型キャビティの圧力軸方向投影面積１５〜５０ＭＰａで磁界中圧縮成形した極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項２】
永久磁石とＦｅまたはＦｅ基合金からなる磁極を交互に組合わせた配向磁界発生源と非磁性部材で構成した環状成形型キャビティを用い、直交磁界中圧縮成形した請求項１記載の環状極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項３】
永久磁石とＦｅまたはＦｅ基合金からなる磁極を交互に組合わせた配向磁界発生源と非磁性部材で構成した方形または中空円板状の成形型キャビティを用い、平行磁界中圧縮成形した請求項１記載の板状または中空円板状極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項４】
平行磁界中圧縮成形した薄板状極異方性希土類ボンド磁石の結合剤成分を等方的に一軸延伸し、可撓性を付与し、環状に形状変換した請求項１、３記載の環状極異方性極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項５】
平行磁界中圧縮成形した薄板状極異方性希土類ボンド磁石の結合剤成分を非等方的に一軸延伸し、円弧状に形状変換する請求項１、４記載の円弧状極異方性極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項６】
磁極を外周面に配置した構成の請求項１、３、４、５記載の環状または円弧状極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項７】
磁極を内周面に配置した構成の請求項１、３、４、５記載の環状または円弧状極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項８】
グラニュール状コンパウンドがマトリクスを形成する結合剤主成分の融点以上で希土類磁石粉末を溶融混練し、粗粉砕したグラニュールと粉体架橋剤とを必須の構成成分とした請求項１記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項９】
マトリクスを形成する結合剤主成分を不飽和ポリエステルアルキドのアリル系共重合性単量体溶液とした請求項１、２、３、８記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１０】
結合剤の主成分をジアリルフタレ−トプレポリマ−のアリル系共重合性単量体溶液とした請求項１、２、３、８記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１１】
マトリクスを形成する結合剤主成分を機械的延伸可能なポリマーとした請求項１、３、４、５記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１２】
マトリクスを形成する結合剤主成分と化学結合し得るオリゴマーで表面処理した希土類磁石粉末を用いた請求項１、８、１１記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１３】
希土類磁石粉末を溶融混練する際、前記コンパウンドの滑りを伴う溶融流動を発現せしめる滑剤をインテグラルブレンドした請求項１、８、９、１０、１１、１２記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１４】
滑剤をペンタエリスリトールステアリン酸トリエステルとした請求項１，８、９、１０、１１、１２記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１５】
コンパウンドの滑りを伴う溶融流動条件下で圧縮成形する請求項１記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１６】
平均粒子径５μｍ以下のＳｍ2Ｆｅ17Ｎｘ（ｘ≒３）系希土類磁石粉末でマトリクスを形成する結合剤主成分を増粘せしめた請求項１、８、９、１０、１１、１２、１３、１４記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１７】
平均粒子径５μｍ以下のＳｍＣｏ5系希土類磁石粉末でマトリクスを形成する結合剤主成分を増粘せしめた請求項１、８、９、１０、１１、１２、１３、１４記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１８】
平均粒子径５０μｍ以上のＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末で磁石粉末成分を増量せしめた請求項１、１６、１７記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１９】
Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎｘ（ｘ≒３）とＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末との混合系におけるＳｍ2Ｆｅ17Ｎｘ（ｘ≒３）の割合を４０ｗｔ．％以上とした請求項１，１８記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項２０】
１種または２種以上の希土類磁石粉末を特定方向へ配向せしめた異方性グラニュールから成るコンパウンドを用いた請求項１記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項２１】
配向磁界強度１．４ＭＡ／ｍ以上で作製した異方性グラニュールから成るコンパウンドを用いた請求項１、２０記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項２２】
グラニュール状コンパウンドから作製したグリーンコンパクトを成形型キャビティに装填する請求項１記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項２３】
磁化したグリーンコンパクトを成形型キャビティに装填する請求項１記載の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項２４】
１．４ＭＡ／ｍのアキシャル配向磁界で作製した磁石の最大エネルギ−積（ＢＨ）ｍａｘが１３７ｋＪ／ｍ3以上であるグラニュール状コンパウンドを用いた請求項１、２、３、４、５記載の環状、円弧状、中空円板状極異方性希土類ボンド磁石の１種または２種以上を用いた永久磁石型直流モータ。
【請求項２５】
１．４ＭＡ／ｍのアキシャル配向磁界で作製した磁石の最大エネルギ−積（ＢＨ）ｍａｘが１３７ｋＪ／ｍ3以上であるグラニュール状コンパウンドを用いた請求項１、２、３、４、５記載の環状、円弧状、中空円板状極異方性希土類ボンド磁石の１種または２種以上を用いた永久磁石型ブラシレスモ−タ。
【請求項２６】
１．４ＭＡ／ｍのアキシャル配向磁界で作製した磁石の最大エネルギ−積（ＢＨ）ｍａｘが１３７ｋＪ／ｍ3以上であるグラニュール状コンパウンドを用いた請求項１、２、３、４、５記載の環状、円弧状、中空円板状極異方性希土類ボンド磁石の１種または２種以上を用いた永久磁石型ステッピングモータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は中空円板状や円筒状を包含する所謂環状、或いは円弧状の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法、並びに永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型ブラシレスモータ、直流モ−タ、並びにステッピングモータなどで代表される永久磁石型モータに関する。
【背景技術】
【０００２】
小型モータの年間生産台数は、２００３年には５０億台を越えると推測される。また、生産台数の増加率は永久磁石界磁小型直流モータ、ブラシレスモータ、ステッピングモータが顕著で、それらの永久磁石型モータは今後も年率約９％の平均増加率が予想される。この傾向は、永久磁石型モータの高性能化と、その普及が小型モータ産業において活発なことを示唆している。
【０００３】
ところで、１９８６年、本発明者らは、上記メルトスパンリボンを粉砕した磁気的に等方性のＮｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類磁石粉末を樹脂で固定した（ＢＨ））ｍａｘ〜７２ｋＪ／ｍ3の小口径環状等方性希土類ボンド磁石が小口径永久磁石モ−タの高出力化に有用であることを見出し、特願昭６１−３８８３０号公報にて明らかにした（特許文献１参照）。
【０００４】
その後、１９８８年に溶湯合金をメルトスピニングで急冷凝固した等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類磁石粉末をエポキシ樹脂で固めた小口径の等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石とラジアル異方性２−１７ＳｍＣｏ系ボンド磁石の永久磁石型モ−タ特性を比較し、前者が有用であるとＴ．Ｓｉｍｏｄａにより報告された（非特許文献１参照）。
【０００５】
その後、１９８９年、Ｗ．Ｂａｒａｎ（非特許文献２参照）、１９９０年、Ｇ．Ｘ．Ｈｕａｎｇ、Ｙ．Ｋａｓａｉ（非特許文献３、４参照）などによって等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂボンド磁石がフェライトボンド磁石、フェライト焼結磁石、２−１７ＳｍＣｏ系ボンド磁石などが適用されていた永久磁石界磁型直流モータ、ブラシレスモータ、ステッピングモータなどの小型軽量化、高出力化に有用であるとの報告が相次いでなされた。よって、１９９０年代からＯＡ、ＡＶ、ＰＣおよびその周辺機器を中心とした電気電子機器類の駆動源として使用される高性能永久磁石型モータに、主として半径方向に磁化して用いる比較的小口径の環状等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂボンド磁石が広く普及した経緯がある。
【０００６】
他方では、１９８０年代からメルトスピニングによる磁石材料の研究が活発に行われ、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系、Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系、或いはそれらとαＦｅ、Ｆｅ3Ｂ系などとの微細組織に基づく交換結合を利用したナノコンポジット材料を含め、多彩な合金組成をミクロ組織制御した材料に加え、近年ではメルトスピニング以外の急冷凝固法により、形状の異なる等方性希土類磁石粉末も工業的に利用できるようになっている（例えば、非特許文献５、６、７、８参照）。
【０００７】
また、等方性でありながら最大エネルギ−積（ＢＨ）ｍａｘが２２０ｋＪ／ｍ3に達するというＤａｖｉｅｓらの報告もある（特許文献９参照）。しかし、工業的に利用可能な急冷凝固粉末の（ＢＨ）ｍａｘは〜１３４ｋＪ／ｍ3、等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類ボンド磁石の（ＢＨ）ｍａｘは略８０ｋＪ／ｍ3と見積もられる。
【０００８】
上記に拘らず、本発明が対象とする永久磁石型モータに関しては電気電子機器の高性能化のもと、更なる小型軽量化、高出力化への要求が絶えない。したがって、等方性希土類ボンド磁石の改良では、もはや永久磁石型モータの高性能化に有用と言い切れなくなりつつある。よって、異方性希土類ボンド磁石の永久磁石型モータへの応用の必要性が高まっ
ている（非特許文献１０参照）。
【０００９】
ところで、異方性希土類ボンド磁石に用いるＳｍ−Ｃｏ系希土類磁石粉末はインゴットを粉砕しても大きな保磁力ＨCJが得られる。これに対し、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系合金のインゴットや焼結磁石を粉砕してもＨCJは小さい。このため、異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末の作製に関しては、メルトスピニング材料を出発原料とする研究が先行した。
【００１０】
１９８９年、徳永はＮｄ14Ｆｅ80-XＢ6ＧａX（Ｘ＝０．４〜０．５）を熱間据込加工（Ｄｉｅ−ｕｐｓｅｔ）したバルクを粉砕しＨCJ＝１．５２ＭＡ／ｍの異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ粉末とし、樹脂で固めて（ＢＨ）ｍａｘ１２７ｋＪ／ｍ3の異方性ボンド磁石を得た（非特許文献１１参照）。また、１９９１年、Ｈ．ＳａｋａｍｏｔｏらはＮｄ14Ｆｅ79.8Ｂ5.2Ｃｕ1を熱間圧延し、ＨCJ１．３０ＭＡ／ｍの異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ粉末を作製した（非特許文献１２参照）。このように、ＧａやＣｕの添加で熱間加工性を向上させ、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ結晶粒径を制御して高ＨCJ化した粉末が知られた。１９９１年、Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｔｈａｎらは熱間加工バルクの粉砕法とし、粒界から水素を侵入させＮｄ2Ｆｅ14ＢＨXとして崩壊させ、真空加熱で脱水素したＨＤ（Ｈｙｄｒｏｇｅｎ  Ｄｅｃｒｅｐｉｔａｔｉｏｎ）−Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ粉末とし、（ＢＨ）ｍａｘ１５０ｋＪ／ｍ3の異方性ボンド磁石とした（非特許文献１３参照）。２００１年、ＩｒｉｙａｍａはＮｄ0.137Ｆｅ0.735Ｃｏ0.067Ｂ0.055Ｇａ0.006を同法で３１０ｋＪ／ｍ3異方性粉末とし、（ＢＨ）ｍａｘ１７７ｋＪ／ｍ3の異方性ボンド磁石に改良した（非特許文献１４参照）。
【００１１】
一方、ＴａｋｅｓｈｉｔａらはＮｄ−Ｆｅ（Ｃｏ）−Ｂインゴットを水素中熱処理し、Ｎｄ2（Ｆｅ，Ｃｏ）14Ｂ相の水素化（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ，Ｎｄ2（Ｆｅ，Ｃｏ）14ＢＨx）、６５０〜１０００℃で相分解（Ｄｅ  ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，ＮｄＨ2＋Ｆｅ＋Ｆｅ2Ｂ）、脱水素（Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ）、再結合（Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）するＨＤＤＲ法を提案し（非特許文献１５参照）、１９９９年にはＨＤＤＲ−Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ粉末から（ＢＨ）ｍａｘ１９３ｋＪ／ｍ3の異方性ボンド磁石が作製された（非特許文献１６参照）。
【００１２】
２００１年には、ＭｉｓｈｉｍａらによってＣｏ−ｆｒｅｅのＤ−ＨＤＤＲ  Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ粉末が報告され（非特許文献１７参照）、Ｎ．Ｈａｍａｄａらは（ＢＨ）ｍａｘ３５８ｋＪ／ｍ3の同ｄ−ＨＤＤＲ異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ粉末を１５０℃、２．５Ｔの配向磁界中、０．９ＧＰａで圧縮し、密度６．５１Ｍｇ／ｍ3、（ＢＨ）ｍａｘ２１３ｋＪ／ｍ3の立方体（７×７×７ｍｍ）異方性ボンド磁石を作製している（非特許文献１８参照）。しかし、立方体磁石は、一般の永久磁石型モータには適合しない。例えば、肉厚１ｍｍ程度の環状、或いは円弧状の異方性希土類ボンド磁石として永久磁石型モータへの形状対応力を高める必要がある。
【００１３】
一方、２００１年、ＲＤ（Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ＆Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ）−Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3微粉末を用いた（ＢＨ）ｍａｘ〜１１９ｋＪ／ｍ3の射出成形ボンド磁石が報告された（非特許文献１９参照）。２００２年、Ｏｈｍｏｒｉにより（ＢＨ）ｍａｘ３２３ｋＪ／ｍ3の耐候性付与ＲＤ−Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3微粉末を使用した（ＢＨ）ｍａｘ１３６ｋＪ／ｍ3の射出成形希土類ボンド磁石も報告された（非特許文献２０参照）。このような射出成形ラジアルによる（ＢＨ）ｍａｘ８０ｋＪ／ｍ3の異方性Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類ボンド磁石を応用した表面磁石（ＳＰＭ）ロ−タでフェライト焼結磁石を用いた永久磁石型モータの高効率化を実現した報告もある（例えば、非特許文献２１参照）。
【００１４】
しかし、ラジアル配向磁界は成形型リングキャビティが小口径化（或いは、長尺化）すると、起磁力の多くが漏洩磁束として消費されるため配向磁界が減少する。したがって、異方性粉末の配向度の低下により、ボンド磁石や焼結磁石に拘らず小口径化に伴って（Ｂ
Ｈ）ｍａｘが減少する（例えば、非特許文献２２参照）。また、均質なラジアル磁界の発生は困難で等方性ボンド磁石に比べて生産性が低い課題もある。仮に半径方向の磁気特性が形状に依存せず、均質配向が可能で、且つ高い生産性が確保できれば永久磁石型モータの高性能化に有用な異方性希土類ボンド磁石の飛躍的普及が期待される。そこで、本発明者らは、機械的な延伸可能な結合剤成分と希土類磁石粉末を固定する結合剤成分とをケミカルコンタクトで自己組織化する結合剤システムを利用し、前記結合剤システムと希土類磁石粉末とのコンパウンドを圧縮成形し、自己組織化後に結合剤成分の機械的延伸により磁石全体の可撓性を制御したラジアル異方性希土類ボンド磁石の作製技術、並びにその磁気特性を開示した（非特許文献２３参照）。この技術により、半径方向の磁気特性が形状に依存せず、均質配向が可能で、且つ高い生産性が期待できる永久磁石型モータの高性能化に有用なラジアル異方性希土類ボンド磁石の製造方法が明らかになった。
【特許文献１】特開昭６２−１９６０５７号公報
【非特許文献１】Ｔ．Ｓｉｍｏｄａ，“Ｃｏｍｐｒｅｓｓｉｏｎ  ｍｏｌｄｉｎｇ  ｍａｇｎｅｔ  ｍａｄｅ  ｆｒｏｍ  ｒａｐｉｄ−ｑｕｅｎｃｈｅｄ  ｐｏｗｄｅｒ”，ＰＥＲＭＡＮＥＮＴ  ＭＡＧＮＥＴＳ  １９８８  ＵＰ−ＤＡＴＥ”，Ｗｈｅｅｌｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅ  ＩＮＣ．（１９８８）
【非特許文献２】Ｗ．Ｂａｒａｎ，“Ｃａｓｅ  ｈｉｓｔｏｒｉｅｓ  ｏｆ  ＮｄＦｅＢ  ｉｎ  ｔｈｅ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  ｃｏｍｍｕｎｉｔｙ”，  Ｔｈｅ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｂｕｓｉｎｅｓｓ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｏｕｔｌｏｏｋ  ｆｏｒ  ＮｄＦｅＢ  Ｍａｇｎｅｔｓ，  Ｗｈｅｅｌｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅ  ＩＮＣ（１９８９）
【非特許文献３】Ｇ．Ｘ．Ｈｕａｎｇ，“Ｃａｓｅ  ｈｉｓｔｏｒｉｅｓ  ｏｆ  ＮｄＦｅＢ  ｉｎ  ｔｈｅ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  ｃｏｍｍｕｎｉｔｙ”，Ｔｈｅ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｂｕｓｉｎｅｓｓ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｏｕｔｌｏｏｋ  ｆｏｒ  ＮｄＦｅＢ  Ｍａｇｎｅｔｓ，Ｗｈｅｅｌｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅ  ＩＮＣ（１９８９）
【非特許文献４】Ｙ．Ｋａｓａｉ，“ＭＱ１，２＆３  ｍａｇｎｅｔｓ  ａｐｐｌｉｅｄ  ｔｏ  ｍｏｔｏｒｓ  ａｎｄ  ａｃｔｕａｔｏｒｓ”，  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｂｏｎｄｅｄ  Ｍａｇｎｅｔｓ  １９９２，  Ｉｌｌｉｎｏｉｓ  ＵＳＡ（１９９２）
【非特許文献５】入山恭彦，“高性能希土類ボンド磁石の開発動向”，文部科学省イノベーション創出事業／希土類資源の有効利用と先端材料シンポジウム，東京，ｐｐ．１９−２６（２００２）
【非特許文献６】Ｂ．Ｈ．Ｒａｂｉｎ，Ｂ．Ｍ．Ｍａ，“Ｒｅｃｅｎｔ  ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ  ｉｎ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｐｏｗｄｅｒ”，１２０ｔｈ  Ｔｏｐｉｃａｌ  Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｍａｇｎｅｔｉｃ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  ｏｆ  Ｊａｐａｎ，ｐｐ．２３−２８（２００１）
【非特許文献７】Ｂ．Ｍ．Ｍａ，“Ｒｅｃｅｎｔ  ｐｏｗｄｅｒ  ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ａｔ  ｍａｇｎｅｑｕｅｎｃｈ”，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｂｏｎｄｅｄ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ２００２，Ｃｈｉｃａｇｏ（２００２）
【非特許文献８】Ｓ．Ｈｉｒａｓａｗａ，Ｈ．Ｋａｎｅｋｉｙｏ，Ｔ．Ｍｉｙｏｓｈｉ，Ｋ．Ｍｕｒａｋａｍｉ，Ｙ．Ｓｈｉｇｅｍｏｔｏ，Ｔ．Ｎｉｓｈｉｕｃｈｉ，“Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ａｎｄ  ｍａｇｎｅｔｉｃ  ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ  ｏｆＮｄ2Ｆｅ14Ｂ／ＦｅｘＢ−ｔｙｐｅ  ｎａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅ  ｐｅｒｍａｎｅｎｔ  ｍａｇｎｅｔｓ  ｐｒｅｐａｒｅｄ  ｂｙ  ｓｔｒｉｐ  ｃａｓｔｉｎｇ”，９ｔｈ  Ｊｏｉｎｔ  ＭＭＭ／ＩＮＴＥＲＭＡＧ，ＣＡ（２００４）ＦＧ−０５
【非特許文献９】Ｈ．Ａ．Ｄａｖｉｅｓ，Ｊ．ｉ．Ｂｅｔａｎｃｏｕｒｔ，Ｃ．Ｌ．Ｈａｒｌａｎｄ，“Ｎａｎｏｐｈａｓｅ  Ｐｒ  ａｎｄ  Ｎｄ／Ｐｒ  ｂａｓｅｄ  ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ−ｉｒｏｎ−ｂｏｒｏｎ  ａｌｌｏｙｓ”，Ｐｒｏｃ．ｏｆ  １６ｔｈ  Ｉｎｔ．Ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｓｅｎｄａｉ，ｐｐ．４８５−４９５（２０００）
【非特許文献１０】山下文敏，“希土類磁石の電子機器への応用と展望”，文部科学省イノベ−ション創出事業／希土類資源の有効利用と先端材料シンポジウム，東京，（２００２）
【非特許文献１１】徳永雅亮，“希土類ボンド磁石の磁気特性”，粉体および粉末冶金，  Ｖｏｌ．３５，ｐｐ．３−７，（１９８８）
【非特許文献１２】Ｈ．Ｓａｋａｍｏｔｏ，Ｍ．Ｆｕｊｉｋｕｒａ  ａｎｄ  Ｔ．Ｍｕｋａｉ，“Ｆｕｌｌｙ−ｄｅｎｓｅ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｍａｇｎｅｔｓ  ｐｒｅｐａｒｅｄ  ｆｒｏｍ  ｈｏｔ−ｒｏｌｌｅｄ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｐｏｗｄｅｒｓ”，Ｐｒｏｃ．１１ｔｈ  Ｉｎｔ．Ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇ，ｐｐ．７２−８４（１９９０）
【非特許文献１３】Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｃｔｈａｎ，ａｎｄ  ｒ．Ｋ．Ｍｉｓｈｒａ，“Ｐｕｌｖｅｒｉｚｉｎｇ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｒａｐｉｄｌｙ  ｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｆｏｒ  ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔｓ”，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．７０，ｐｐ．６６０３−６８０５（１９９１）
【非特許文献１４】Ｔ．Ｉｒｉｙａｍａ，“Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｂｏｎｄｅｄ  ＮｄＦｅＢ  ｍａｇｎｅｔｓ  ｍａｄｅ  ｆｒｏｍ  ｈｏｔ−ｕｐｓｅｔ  ｐｏｗｄｅｒｓ”，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔ  ２００２，Ｃｈｉｃａｇｏ（２００２）
【非特許文献１５】Ｔ．Ｔａｋｅｓｈｉｔａ，ａｎｄ  Ｒ．Ｎａｋａｙａｍａ，“Ｍａｇｎｅｔｉｃ  ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ  ａｎｄ  ｍｉｃｒｏ−ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｍａｇｎｅｔ  ｐｏｗｄｅｒｓ  ｐｒｏｄｕｃｅｄ  ｂｙ  ｈｙｄｒｏｇｅｎ  ｔｒｅａｔｍｅｎｔ”，Ｐｒｏｃ．１０ｔｈ  Ｉｎｔ．Ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｋｙｏｔｏ，ｐｐ．５５１−５６２（１９８９）
【非特許文献１６】Ｋ．Ｍｏｒｉｍｏｔｏ，Ｒ．Ｎａｋａｙａｍａ，Ｋ．Ｍｏｒｉ，Ｋ．Ｉｇａｒａｓｈｉ，Ｙ．Ｉｓｈｉｉ，Ｍ．Ｉｔａｋｕｒａ，Ｎ．Ｋｕｗａｎｏ，Ｋ．Ｏｋｉ，“Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ−ｂａｓｅｄ  ｍａｇｎｅｔｉｃ  ｐｏｗｄｅｒ  ｗｉｔｈ  ｈｉｇｈ  ｒｅｍａｎｅｎｃｅ  ｐｒｏｄｕｃｅｄ  ｂｙ  ｍｏｄｉｆｉｅｄ  ＨＤＤＲ  ｐｒｏｃｅｓｓ”，ＩＥＥＥ．Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．３５，ｐｐ．３２５３−３２５５（１９９９）
【非特許文献１７】Ｃ．Ｍｉｓｈｉｍａ，Ｎ．Ｈａｍａｄａ，Ｈ．Ｍｉｔａｒａｉ，ａｎｄ  Ｙ．Ｈｏｎｋｕｒａ，“Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ｏｆ  ａ  Ｃｏ−ｆｒｅｅ  ＮｄＦｅＢ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｍａｇｎｅｔ  ｐｒｏｄｕｃｅｄ  Ｄ−ＨＤＤＲ  ｐｒｏｃｅｓｓｅｓ  ｐｏｗｄｅｒ”，ＩＥＥＥ．Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．３７，ｐｐ．２４６７−２４７０（２００１）
【非特許文献１８】Ｎ．Ｈａｍａｄａ，Ｃ．Ｍｉｓｈｉｍａ，Ｈ．Ｍｉｔａｒａｉ  ａｎｄ  Ｙ  Ｈｏｎｋｕｒａ，“Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ｏｆ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔ  ｗｉｔｈ  ２７ＭＧＯｅ”ＩＥＥＥ．Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．３９，ｐｐ．２９５３−２９５６（２００３）
【非特許文献１９】川本淳、白石佳代、石坂和俊、保田晋一“１５ＭＧＯｅ級ＳｍＦｅＮ射出成形コンパウンド”，電気学会マグネティックス研究会，（２００１）ＭＡＧ−０１−１７３
【非特許文献２０】Ｋ．Ｏｈｍｏｒｉ，“Ｎｅｗ  ｅｒａ  ｏｆ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｂｏｎｄｅｄ  ＳｍＦｅＮ  ｍａｇｎｅｔｓ”，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔ  ２００２，Ｃｈｉｃａｇｏ（２００２）
【非特許文献２１】松岡篤、山崎東吾、川口仁，“送風機用ブラシレスＤＣモ−タの高性能化検討”，電気学会回転機研究会，（２００１）ＲＭ−０１−１６１
【非特許文献２２】清水元治、平井伸之，“Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結型異方性リング磁石”，日立金属技報，Ｖｏｌ．６，ｐｐ．３３−３６（１９９０）
【非特許文献２３】Ｆ．Ｙａｍａｓｈｉｔａ，Ｓ．Ｔｓｕｔｓｕｍｉ，Ｈ．Ｆｕｋｕｎａｇａ，“Ｒａｄｉａｌｌｙ−ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ＲＩＮＧ−／ａｒｃ−ｓｈａｐｅｄ  ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ  ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔｓ  ｕｓｉｎｇ  ｓｅｌｆ−ｏｒｇａｎｉｚａｔｉｏｎ  ｔｅｃｈｎｉｑｕｅ”，９ｔｈ  Ｊｏｉｎｔ  ＭＭＭ／ＩＮＴＥＲＭＡＧ，ＣＡ（２００４）ＢＰ−０５
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
例えば、自己組織化した結合剤を含む（ＢＨ）ｍａｘ＝１６２ｋＪ／ｍ3、厚さ０．９７ｍｍの薄板状の希土類ボンド磁石をスタンピングによって非等方的に延伸を施し、内半径３．５５ｍｍ、外半径３．６５ｍｍ、最大肉厚０．８８ｍｍ、長さ１０ｍｍの円弧状のラジアル異方性希土類ボンド磁石とした。この磁石を４ＭＡ／ｍのパルス磁界で磁化したときの磁束は（ＢＨ）ｍａｘ＝７２ｋＪ／ｍ3の等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類ボンド磁石の磁束量に対して１．５３倍となり、例えば永久磁石界磁型直流モータの電機子鉄心との空隙磁束密度を１．５倍以上高めることができる。これは、空隙磁束密度の比は略（ＢＨ）ｍａｘの比の平方根に比例することによる。しかしながら、高（ＢＨ）ｍａｘのラジアル異方性希土類ボンド磁石を実装したモ−タは一般的にモータの振動や騒音の原因となるコギングトルクが増大する。また、このようなコギングトルクの増大はモータの振動や騒音の原因となるばかりか位置制御の精度に障害が発生する原因となることもある。
【００１６】
上記、コギングトルクとは界磁と対向する電機子の外周表面に電機子鉄心ティ−スとスロットが存在するため、電機子の回転に伴ってパ−ミアンス係数Ｐｃが変化することによるトルク脈動である。このようなコギングトルクの低減に関し、従来から様々な方法が提案されている。例えば、一様な厚みの薄板磁石では極間の磁極幅を狭めて空隙磁束密度を正弦波状に近づけることは周知である。しかし、例えば、極間での磁極幅を最適化した１５０ｋＪ／ｍ3以上の高（ＢＨ）ｍａｘラジアル異方性希土類ボンド磁石と（ＢＨ）ｍａｘ７２ｋＪ／ｍ3の等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類ボンド磁石とを永久磁石界磁とした直流モータでコギングトルクを比較すると、高（ＢＨ）ｍａｘラジアル異方性希土類ボンド磁石のコギングトルクの大きさは等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類ボンド磁石の１０倍以上に達し、モータ駆動における振動や騒音、位置制御の精度に障害が発生するなどの課題を免れない。この主な理由は、例えば、環状等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類ボンド磁石の残留磁化と保磁力は着磁界強度の関数としてバランスよく同時に増加する。加えて内外周面を半径方向に多極着磁する際には磁化パターンが異方性磁石粉末を極配向した円筒磁石と同様の磁化パターンとなる。その結果、着磁界強度が任意であっても、バランスのよいＢ−Ｈ曲線が極配向異方性磁石のような磁化パターンで得られる。その結果、空隙磁束密度分布が正弦波状に近づき、小さなコギングトルクが得られる。また、磁極間距離が長くなるので、パーミアンス係数が増加し、その分、磁極中心付近の表面磁束密度分布の最大値が大きくなる。
【００１７】
したがって、多極着磁した環状磁石を使用する永久磁石型モータにおいて（ＢＨ）ｍａｘ〜８０ｋＪ／ｍ3級の等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石を上回る駆動性能を有する高性能永久磁石型モータを提供するには、高（ＢＨ）ｍａｘ異方性希土類ボンド磁石の多極着磁における磁化パターンを少なくとも当該等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類ボンド磁石と同様にする必要がある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
以上の点に鑑み、本発明は永久磁石を配向磁界発生源とする成形型キャビティに希土類磁石粉末を主成分とするグラニュール状コンパウンドを充填し、当該グラニュールを熱と
磁気とで軟化、崩壊せしめ、少なくとも面に垂直方向並びに面内方向に配向せしめながら成形型キャビティの圧力軸方向投影面積当り１５〜５０ＭＰａの低圧力で圧縮成形する極異方性希土類ボンド磁石の製造方法を骨子とする。
【００１９】
更に詳しくは、永久磁石とＦｅまたはＦｅ基合金からなる磁極を交互に組合わせた配向磁界発生源と非磁性部材で面に垂直方向、並びに面内方向に配向磁界を形成する環状成形型キャビティを用いて直交磁界中圧縮成形した極異方性希土類ボンド磁石、或いは永久磁石とＦｅまたはＦｅ基合金からなる磁極を交互に組合わせた配向磁界発生源と非磁性部材で面に垂直方向、並びに面内方向に配向磁界を形成する方形または中空円板状の成形型キャビティを用い、平行磁界中圧縮成形する板状または中空円板状極異方性希土類ボンド磁石を製造する方法である。
更に、本発明では平行磁界中圧縮成形した薄板状異方性希土類ボンド磁石では結合剤成分を等方的に一軸延伸し、可撓性を付与して環状とする。或いは、結合剤成分を非等方的に一軸延伸し、円弧状とする極異方性極異方性希土類−鉄系ボンド磁石の製造方法を包含する。したがって、永久磁石型モータの設計思想により、磁極を外周面、或いは内周面に配置した構成の環状または円弧状極異方性希土類ボンド磁石の製造方法も包含される。
【発明の効果】
【００２０】
以上のように、本発明は低圧圧縮成形によって作製した高（ＢＨ）ｍａｘの希土類ボンド磁石で、しかも磁極中心付近では面に垂直方向、並びに極間では面内周方向に希土類磁石粉末を配向した、所謂Ｈａｌｂａｃｈ方式の磁化パターンを連続的に付与した配向を含む極異方性希土類ボンド磁石の製造方法である。
【００２１】
例えば、極異方性フェライトボンド磁石を基準として等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石を多極着磁した表面磁束密度最大値の増加比は略１．４である。前記等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石を基準として本発明にかかる磁石を多極着磁した表面磁束密度最大値の増加比は１．４５倍に達する。従って、鉄心との空隙に強い静磁界が得られると共に、当該磁化パターンから磁束密度分布が正弦波状に近い。このため、コギングトルクが要因となるモータ駆動における振動や騒音、或いは位置制御の精度障害を抑制できる利点もある。更に、低圧での圧縮成形という本発明にかかる特徴は永久磁石型モータが高温暴露された際の駆動動作安定性にかかる当該磁石の不可逆減磁にも優れている。
【００２２】
したがって、１９８０年代後半から１９９０年代に多極着磁した等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石を応用した永久磁石型モータがフェライト磁石に代り、当該モータの高性能化に大きく寄与した場合と同等な効果が期待できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下、本発明を更に詳しく説明する。
【００２４】
本発明で言う極異方性とは、例えば永久磁石型モータとして磁石利用状態の多極着磁磁路に沿って異方性を付与したものである。焼結磁石に比べると希土類ボンド磁石は異方性付与による熱膨張差を結合剤が吸収する。このため薄肉環状磁石にも対応できる利点がある。また、極異方性磁石は配向磁気回路の変更によって配向分布（表面磁束密度波形形状）を使用目的に合わせて変更できるが、極間での磁化反転はなだらかである。また、本発明にかかる極異方性希土類ボンド磁石は、図１（ａ）示すような磁極面の反対面に逆極が生じないものばかりでなく、図１（ｂ）に示すように、磁極中心付近では面に垂直方向（ラジアル異方性）、並びに極間では面内周方向に配向した、所謂Ｈａｌｂａｃｈ配向パターンを連続的に付与した磁石［例えば、Ｄ．Ｈｏｗｅ，Ｚ．Ｑ．Ｚｈｕ，“Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｈａｌｂａｃｈ  ｃｙｌｉｎｄｅｒｓ  ｔｏ  ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ
ｍａｃｈｉｎｅｓ”，Ｐｒｏｃ．１６ｔｈ  Ｉｎｔ．ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  ｒａｒ
ｅ−ｅａｒｔｈ  ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  ｔｈｅｉｒ  ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，ｐｐ．９０３−９２１，ｓｅｎｄａｉ，（２０００）］が対象となる。これは、本発明が対象とする極配向異方性希土類ボンド磁石のコストパフォーマンスを高めるために磁石を薄肉設計し、極間距離に対して磁石肉厚が不足する場合に採用する。この場合は磁極面と反対面にＦｅまたはＦｅ基合金からなるバックヨークを配置し、永久磁石型モータとすることが好ましい。
【００２５】
本発明は永久磁石を配向磁界発生源とする成形型キャビティに希土類磁石粉末を主成分とするグラニュール状コンパウンドを充填し、当該グラニュールを熱と磁気とで軟化し、崩壊せしめ、少なくとも面に垂直方向並びに面内方向に配向せしめながら成形型キャビティの圧力軸方向投影面積１０〜５０ＭＰａで磁界中圧縮成形する極異方性希土類ボンド磁石の製造方法が要点となる。
【００２６】
先ず、本発明で言う永久磁石を配向磁界発生源とする成形型キャビティを図面により説明する。図２（ａ）（ｂ）（ｃ）は永久磁石を配向磁界発生源とする成形型キャビティの概念図である。ただし、図中１は永久磁石、２はＦｅまたはＦｅ基合金、３は非磁性部材、４は成形型キャビティを示し、図２（ａ），（ｂ）はリングキャビティの１／２を略している。図２（ａ）及び（ｂ）は本発明にかかる筒（リング）状、（ｃ）は中空円板状、（ｄ）は薄板状極異方性希土類ボンド磁石の圧縮成形型の要部構成を示している。これらの成形型は加熱状態で使用される。このため、配向磁界発生源としての永久磁石１は不可逆減磁などの熱安定性と配向磁界を大きくする必要から保磁力ＨCJが２ＭＡ／ｍ以上のＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系焼結磁石［例えば、森本仁、金子裕治、”高耐熱ＮＥＯＭＡＸ−ＥＨシリーズの開発”住友特殊金属技法、ｖｏｌ．１２，ｐｐ．８９−９２（１９９７）］が好適であり、直接成形型キャビティを構成する部材として非磁性部材でキャビティから隔離することなく配置し、成形型キャビティの配向磁界を０．８８Ｔ以上とすることが好ましい。
【００２７】
異方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類ボンド磁石などの圧縮成形では成形圧力が６００〜１０００ＭＰａと高い。したがって、永久磁石を成形型キャビティ面に直接配置した構成の採用は困難である。しかしながら、本発明では成形圧力が１０〜５０ＭＰａときわめて低い。したがって、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系焼結磁石のような永久磁石を非磁性部材で隔離することなく、キャビティ壁面に直接配置できる。同様の理由により、永久磁石１とともに配向磁界の必要に応じて磁気回路を担うＦｅまたはＦｅ基合金２は飽和磁化Ｉｓや透磁率μが高いＳ５５Ｃなどの炭素鋼やＦｅ−Ｃｏ−Ｖ系合金が使用でき、非磁性部材３は汎用のオーステナイト系ステンレス鋼ＳＵＳ３０４が使用できる。
【００２８】
次に、本発明にかかる成形圧力が１０〜５０ＭＰａと低圧縮成形を実現するグラニュール状コンパウンドについて説明する。
【００２９】
本発明にかかる低圧成形性に関する第１の要件は、グラニュール状コンパウンドのマトリクスを形成する結合剤主成分の融点以上で希土類磁石粉末を溶融混練することにある。ここで、マトリクスとは不飽和ポリエステルアルキドのアリル系共重合性単量体溶液、ジアリルフタレートプレポリマーのアリル系共重合性単量体溶液を挙げることができる。また、図２（ｄ）のような成形型キャビティを用いて板状の極異方性希土類ボンド磁石とし、当該磁石の２次加工を施して環状磁石とする場合には、マトリクスを形成する結合剤主成分を機械的延伸可能なポリマーとする。なお、溶融混練する希土類磁石粉末には予めマトリクスを形成する結合剤主成分と化学結合し得るオリゴマーの表面被覆は、溶融混練で希土類磁石粉末の分散を高める。
【００３０】
更に好ましくは、希土類磁石粉末を溶融混練する際、当該コンパウンドの滑りを伴う溶
融流動を発現せしめる滑剤をインテグラルブレンド（同時混練）する。すると配向性、並びに成形性とを改善することができる。なお、滑性をその作用機能により分類すると内部滑性と外部滑性がある。極性分子鎖は、絡み合ったセグメントの分子間力による結合があるため、そのままでは柔軟になりにくく流動しにくい。ここに滑剤を添加して滑性を与え、セグメントの集合を解きほぐして剛性を減じ、絡み合ったセグメントに流動性を与えるものが内部滑性である。
【００３１】
本発明で言う滑剤とは強い外部滑性をもつ滑剤を指す。外部滑性とはマトリクスと希土類磁石粉末、或いは成形型キャビティ壁面との境界摩擦を低減せしめるもので、その化学構造は一般に無極性の長い脂肪族炭化水素と少数の極性基からなっている。この極性基はマトリクスとの相溶性を保つのに役立ち、無極性の炭化水素は境界面で潤滑作用をなす。具体的にはペンタエリスリトールステアリン酸トリエステル（化１）を挙げることができる。
【００３２】
【化１】
2006049554.tif 000003
上記、本発明にかかる極異方性希土類ボンド磁石の製造工程からみると溶融混練、圧縮成形、必要に応じて行なう圧延（マトリクスの機械的延伸）の各工程で外部滑性が発現するが、とくに２５ＭＰａ以下の低圧圧縮成形圧力の発現、並びに配向時間の高速化に効果がある。
【００３３】
なお、配向時間の高速化が好ましい理由は、成形型からの熱伝導でグラニュール状コンパウンドの温度が上昇し、マトリクスを形成する結合剤が軟化し、減粘する。しかし架橋反応の進行により結合剤は次第に増粘し、遂にはゲル化に至る。この一連のマトリクスを構成する結合剤成分の成形型キャビティでの経時的な相変化において、最も減粘したときにマトリクスと希土類磁石粉末との境界摩擦を低減せしめる外部滑性によって、高速配向することは配向度の改善のみならず、常時安定した配向が得られるからである。
【００３４】
次に、本発明で言うマトリクスとしての不飽和ポリエステルアルキドのアリル系共重合性単量体溶液、ジアリルフタレ−トプレポリマ−のアリル系共重合性単量体溶液について説明する。先ず、不飽和ポリエステルアルキドとは不飽和多塩基酸、飽和多塩基酸とグリコール類とを反応させたものである。不飽和多塩基酸は、例えば無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸などである。飽和多塩基酸は、例えば無水フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、アジピン酸、セバシン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、エンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、ヘット酸、テトラブロム無水フタル酸などである。グリコール類は、例えばエチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、１−３−ブタンジオール、１−６−ヘキサンジオール、水素化ビスフェノールＡ、ビスフェノールＡプロピレンオキシド化合物、ジブロムネオペンチルグリコ−ルなどである。他方、共重合性単量体として、先ず、例えばスチレン，ビニルトルエン，ジビニルベンゼン、α−メチルスチレン、メタクリル酸メチル、酢酸ビニルなどのビニル系共重合性単量体が挙げられるが、ジアリルオルソフタレート、ジアリルイソフタレート、トリアリ
ルシアヌレート、ジアリルテトラブロムフタレート、フェノキシエチルアクリレート，２−ヒドロキシエチルアクリレート、１−６ヘキサンジオールジアクリレートなどのアリル系共重合性単量体も例示できる。
【００３５】
以上、本発明で好ましい不飽和ポリエステル樹脂の構成としては、耐熱性に優れる室温で固体の直鎖状芳香族ポリエステルアルキドであるテレフタル酸系不飽和ポリエステルアルキド，および蒸気圧が高く，揮発し難いジアリルオルソフタレート，ジアリルイソフタレート，トリアリルシアヌレートなどアリル系共重合性単量体の１種または２種以上が好ましい。なお，前記不飽和ポリエステル樹脂とは，例えば軟化温度９０−１００℃のテレフタル酸系不飽和ポリエステルアルキドに対してジアリルオルソフタレート、アリルイソフタレート、トリアリルシアヌレートなどアリル系共重合性単量体の１種または２種以上を５〜５０重量％とすることで任意に調整可能である。更に、本発明では不飽和ポリエステルアルキドに代えてジアリルオルソフタレートプレポリマー、ジアリルイソフタレートプレポリマーなどの前駆体のアリル系共重合性単量体溶液である所謂ジアリルフタレート樹脂などが使用できる。
【００３６】
一方、図２（ｄ）に示す成形型キャビティを使用し、薄板状の極異方性希土類ボンド磁石を作製し、当該磁石を環状、或いは円弧状に形状変換する場合には結合剤成分を機械的に延伸し、延伸によって発現した可撓性を利用して環状、或いは円弧状とする。延伸可能なポリマー［Ｃ］としてはホモポリアミドとしてラクタム或はアミノカルボン酸より合成されるものと、ジアミンとジカルボン酸、或はそのエステルやハロゲン化物から合成されるで示されるポリアミド（化２）がある。
【００３７】
【化２】
2006049554.tif 000004
ただし、上式においてＲ１、Ｒ２、Ｒ３は一般にポリメチレン基であり、Ｒ１が−（ＣＨ2）ｍ−であるものはナイロン（ｍ＋１）であり、Ｒ２が−（ＣＨ2）ｐ−、Ｒ３が−（ＣＨ2）ｑ−にあるものはナイロン−ｐ・ｑである。尚、更に第３の単量体を加えた共重合体であっても差し支えない。例えば、本発明で使用できるポリアミドの例としてはナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン１１、ナイロン１２等の結晶性ナイロン、および非晶性ナイロン、共重合ナイロン、ブレンド品等が挙げられる。より好適に用いられる低融点ポリアミドであり、当該ポリアミドとしては、例えば融点８０〜１５０℃、酸価１０以下、アミン価２０以下、分子量４０００〜１２０００のポリアミド共重合体、或いはアルコール可溶性ポリアミドがある。
【００３８】
上記、延伸可能な結合剤成分と反応し得るエポキシオリゴマーを希土類磁石粉末の固定のために使用することもできる。ここで、エポキシ樹脂とは１分子中に２個以上のオキシラン環を有するエポキシオリゴマーと、前記オキシラン環を開環重合し得る所謂硬化剤との混合物である。ここで、架橋密度を高めるためには分子鎖内にもエポキシ基を有するノボラック型エポキシやエピクロルヒドリンとビスフェノール類との縮合物であるジグリシジルエーテル型エポキシが好ましい。
【００３９】
また、上記エポキシオリゴマー、或いは延伸可能な結合剤成分と架橋し得るケミカルコンタクトとしては潜在性硬化剤として知られているジシアンジアミドおよびその誘導体、カルボン酸ジヒドラジド、ジアミノマレオニトリルおよびその誘導体のヒドラジドの群よ
り選ばれた１種または２種以上などを挙げることができる。これ等は一般に有機溶媒に難溶の高融点有機化合物であるが、粒子径を数ないし数十μｍ以下に調整し、マトリクスを形成する結合剤成分と希土類磁石粉末、或いは他の結合剤構成成分とで構成したグラニュールへの付着力が強いものが好ましい。なお、ジシアンジアミド誘導体としては、例えばｏ−トリルビグアニド、α−２・５−ジメチルビクアニド、α−ω−ジフェニルビグアニド、５−ヒドロキシブチル−１−ビグアニド、フェニルビグアニド、α−，ω−ジメチルビクアニドなどを挙げることができる。更に、カルボン酸ジヒドラジドとしてはコハク酸ヒドラジド、アジピン酸ヒドラジド、イソフタル酸ヒドラジド、ｐ−アキシ安息香酸ヒドラジドなどを挙げることができる。
【００４０】
以上のようなグラニュール状コンパウンドを図１（ａ）〜（ｄ）に示したような成形型キャビティ４で圧縮成形する場合、滑りを伴う溶融流動条件下でコンパウンドを圧縮成形する。すると、２５ＭＰａ以下でも充分に高密度な極異方性ボンド磁石が得られる。滑りを伴う溶融流動の発現は平均粒子径５μｍ以下のＳｍ2Ｆｅ17Ｎx（ｘ≒３）、或いはＳｍＣｏ5系など、単磁区粒子型異方性希土類磁石微粉末でマトリクスを形成する結合剤主成分を増粘することが必要である。
【００４１】
また、本発明にかかる極異方性希土類ボンド磁石の磁石粉末の割合を増すために、平均粒子径５０μｍ以上のＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末を併用することが好ましい。もちろん、平均粒子径５０μｍ以上の２−１７ＳｍＣｏ系希土類磁石粉末を併用することもできる。このような平均粒子径５０μｍ以上の希土類磁石粉末はマトリクスを形成する結合剤成分への増粘作用は少ない。したがって、Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎx（ｘ≒３）系希土類磁石微粉末とＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末との混合系におけるＳｍ2Ｆｅ17Ｎx（ｘ≒３）系希土類磁石微粉末の割合を４０ｗｔ．％以上とすることが好ましい。
【００４２】
上記、本発明にかかるＳｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石微粉末とは、例えば、特開平２−５７６６３号公報に記載される溶解鋳造法、特許第１７０２５４４１号や特開平９−１５７８０３号公報などに開示される還元拡散法より、Ｒ−Ｆｅ系合金又はＲ−（Ｆｅ、Ｃｏ）系合金を製造し、これを窒化した後、微粉砕して得られる。微粉砕はジェットミル、振動ボールミル、回転ボールミルなど、公知の技術で実施することができ、フィッシャー平均粒径で１．５μｍ以下、好ましくは１．２μｍ以下となるように微粉砕したものを言う。なお、希土類磁石微粉末は、発火防止などハンドリング性を向上させるため、例えば特開昭５２−５４９９８号公報、特開昭５９−１７０２０１号公報、特開昭６０−１２８２０２号公報、特開平３−２１１２０３号公報、特開昭４６−７１５３号公報、特開昭５６−５５５０３号公報、特開昭６１−１５４１１２号公報、特開平３−１２６８０１号公報等に開示されているような、湿式ないし乾式処理による徐酸化皮膜を表面に形成することが望ましい。また、特開平５−２３０５０１号公報、特開平５−２３４７２９号公報、特開平８−１４３９１３号公報、特開平７−２６８６３２号公報や、日本金属学会講演概要（１９９６年春期大会、Ｎｏ．４４６、ｐ１８４）などに開示されているような金属皮膜を形成する方法や、特公平６−１７０１５号公報、特開平１−２３４５０２号公報、特開平４−２１７０２４号公報、特開平５−２１３６０１号公報、特開平７−３２６５０８号公報、特開平８−１５３６１３号公報、特開平８−１８３６０１号公報等による無機皮膜を形成する方法など、１種以上の表面処理Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3微粉末であっても差支えない。
【００４３】
一方、本発明にかかるＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末としては熱間据込加工（Ｄｉｅ−Ｕｐｓｅｔ）によって準備された平均粒子径５０μｍ以上の多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末［例えば、Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｔｈａｎ，“Ｐｕｌｖｅｒｉｚｉｎｇ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｒａｐｉｄｌｙ  ｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄ
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｆｏｒ  ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔ”，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．７０（１０），１５，（１９９３）］。ＨＤＤＲ処理（水素分解／
再結合）、すなわち、Ｎｄ−Ｆｅ（Ｃｏ）−Ｂ系合金のＮｄ2（Ｆｅ，Ｃｏ）14Ｂ相の水素化（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ，Ｎｄ2［Ｆｅ，Ｃｏ］14ＢＨｘ）、６５０〜１０００（℃）での相分解（Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，ＮｄＨ2＋Ｆｅ＋  Ｆｅ2Ｂ）、脱水素（Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ）、再結合（Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）する所謂ＨＤＤＲ処理で準備した多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ粉末などがある［Ｔ．Ｔａｋｅｓｈｉｔａ  ａｎｄ  Ｒ．Ｎａｋａｙａｍａ：Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １０ｔｈ  ＲＥ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｋｙｏｔｏ，Ｖｏｌ．１，５５１（１９８９）］。なお、前記希土類磁石粉末の表面を予め光分解したＺｎなど不活性化処理した希土類−鉄系磁石粉末など［例えば，Ｋ．Ｍａｃｈｉｄａ，Ｋ．Ｎｏｇｕｃｈｉ，Ｍ．Ｎｕｓｈｉｍｕｒａ，Ｙ．Ｈａｍａｇｕｃｈｉ，Ｇ．Ａｄａｃｈｉ，Ｐｒｏｃ．９ｔｈ  Ｉｎｔ．Ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｓｅｎｄａｉ，Ｊａｐａｎ，８４５（２０００）］，或いは［Ｋ．Ｍａｃｈｉｄａ，Ｙ．Ｈａｍａｇｕｃｈｉ，Ｋ．Ｎｏｇｕｃｈｉ，Ｇ．Ａｄａｃｈｉ，Ｄｉｇｅｓｔｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  ２５ｔｈ  Ａｎｎｕａｌ  ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ  ｏｎ  Ｍａｇｎｅｔｃｓ  ｉｎ  Ｊａｐａｎ，２８ａＣ−６（２００１）］を挙げることもできる。なお、それら多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末の４ＭＡ／ｍパルス着磁後の２０℃における保磁力ＨCJは１ＭＡ／ｍ以上のものが望ましい。
【００４４】
なお、本発明にかかる極異方性希土類ボンド磁石は１種または２種以上の希土類磁石粉末を特定方向へ配向せしめた異方性グラニュールから成るコンパウンドを用いることもでき。とくに、配向磁界強度１．４ＭＡ／ｍ以上で作製した異方性グラニュールから成るコンパウンドを用いると磁石の表面磁束密度を一層高めることができる。また、磁石の形状によっては、本発明にかかるグラニュール状コンパウンドの成形型キャビティへの充填性が低下する場合も考えられる。この場合には、例えば、グラニュール状コンパウンドから作製したグリーンコンパクト、或いはそれを磁化した後に成形型キャビティに装填することもできる。
【００４５】
以上、１．４ＭＡ／ｍのアキシャル配向磁界で作製した磁石の最大エネルギ−積（ＢＨ）ｍａｘが１３７ｋＪ／ｍ3以上であるグラニュール状コンパウンドを用いて本発明にかかる環状、円弧状、中空円板状極異方性希土類ボンド磁石とする。すると、多極着磁した磁石の表面磁束密度分布の最大値は等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石の１．４倍以上の値がえられる。この水準は、極異方性フェライトボンド磁石を基準として等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石を多極着磁した表面磁束密度最大値の増加比略１．４と同等である。したがって、このような本発明にかかる多極着磁した磁石の１種または２種以上を用いた永久磁石型直流モータ、ブラシレスモ−タ、ステッピングモータとする。
【００４６】
すなわち、１９８０年代後半から１９９０年代にかけて、多極着磁した等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石がフェライト磁石に代り、高性能永久磁石型モータに広く貢献したように、等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石に代り、本発明にかかる多極着磁した磁石が今後の永久磁石型モータの高性能化に貢献できる。
【実施例１】
【００４７】
以下、本発明を実施例により更に詳しく説明する。ただし、本発明は実施例によって限定されるものではない。
【００４８】
１．原料およびグラニュール状コンパウンドの調整
本実施例で使用した希土類磁石粉末は、ＲＤ（酸化還元）法により作製された平均粒子径３μｍ、残留磁化Ｊｒ＝１．２８Ｔ、保磁力ＨCJ＝０．８７ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ＝３０２ｋＪ／ｍ3のＳｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石微粉末、及びＨＤＤＲ処理（水素分解
／再結合）によって作製された平均粒子径１４０μｍ、残留磁化Ｊｒ＝１．３４Ｔ、保磁力ＨｃＪ＝０．９７ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ＝２９２ｋＪ／ｍ3のＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末（Ｎｄ12.3Ｄｙ0.3Ｆｅ64.7Ｃｏ12.3Ｂ6.0Ｇａ0.6Ｚｒ0.1）を使用した。また、比較例として、メルトスピニング法により作製された厚さ約３０μｍ、平均粒子径１５０μｍ、残留磁化Ｊｒ＝０．８３Ｔ、保磁力ＨCJ＝０．７８ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ＝１３４ｋＪ／ｍ3の等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末（商品名ＭＱＰ−Ｂ）を使用した。
【００４９】
一方、本実施例で使用した結合剤の第１の例として軟化点９０−１００℃のテレフタル酸系不飽和ポリエステルアルキッドのジアリルオルソフタレ−ト２０％溶液、重合開始剤としてジクミルパ−オキサイド、滑剤としてペンタエリスリト−ルＣ１７トリエステルを使用した。また、結合剤の第２の例として融点８０℃、アミン価２０以下のアルコール可溶性ポリアミド、エポキシ当量２０５〜２２０ｇ／ｅｑ，融点７０−７６℃のポリグリシジルエーテル−ｏ−クレゾールノボラック型エポキシオリゴマー、並びに平均粒子径３μｍ、融点８０−１００℃のイミダゾール誘導体（化３）を使用した。
【００５０】
【化３】
2006049554.tif 000005
ただし、式中、Ｒ１，Ｒ２は水素またはアルキル残基で、例えばヒダントイン化合物１モルと式ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯＲ′（Ｒ′はアルキル）のアクリル酸エステル２モルとの付加物、或は該ヒダントイン１モルと式ＣＨ３＝Ｃ（ＣＨ３）ＣＯＯＲ′のメタクリル酸エステル１モル並びにアクリ酸エステル１モルとの付加物に抱水ヒドラジンを反応させて得られる。
【００５１】
また、比較例として使用した等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末（商品名：ＭＱＰ−Ｂ）の結合剤にはエポキシ当量４５０〜５００ｇ／ｅｑ、融点６５−７５℃のジグリシジルエーテルビスフェノールＡ型エポキシオリゴマー、メチルエチルケトンオキシムでブロックした４−４‘−ジフェニルメタンジイソシアネートを使用した。
【００５２】
次に、本発明にかかるグラニュール状コンパウンドはＳｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石微粉末とＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末との割合を重量比４：６を基準とし、実施例で示す第１の結合剤である不飽和ポリエステル樹脂の場合には、３ｗｔ．％の不飽和ポリエステルアルキド、ジアリルフタレートモノマー、ジクミルパーオキサイドとペンタエリスリト−ルＣ１７トリエステルとを室温で混合したのち、１００〜１１０℃に加熱したロールミルで一括して溶融混錬した。
【００５３】
一方、実施例で示す第２の結合剤では、予めＳｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石微粉末とＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末とを０．５ｗｔ％のエポキシオリゴマーで表面被覆し、当該表面被覆粉末と３ｗｔ．％のポリアミド粉末とペンタエリスリト−ルＣ１７トリエステル
とを室温で混合したのち、１１０〜１２０℃に加熱したロールミルで一括して溶融混合した。ただし、ペンタエリスリト−ルＣ１７トリエステルはマトリクスを形成する結合剤成分１００重量部に対して１０重量部を基準とした。
【００５４】
次に、室温まで冷却した溶融混錬物を２５０μｍ以下に粗粉砕してグラニュールとし、不飽和ポリエステル樹脂を結合剤とした場合は、そのままグラニュール状コンパウンドとした。また、ポリアミド樹脂を結合剤とした場合は粗粉砕したグラニュール１００重量部に０．０３重量部のイミダゾール誘導体を混合してグラニュール状コンパウンドとした。
【００５５】
比較例としての等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石粉末の場合には、３ｗｔ．％となる量のエポキシオリゴマーとブロックイソシアネートとの有機溶媒溶液を調整後、湿式混合したのち、脱溶媒、粗粉砕して２５０μｍ以下のグラニュールとした。次に、当該グラニュール１００重量部に対して、ステアリン酸カルシウム粉末０．５重量部を混合し、グラニュール状コンパウンドとした。
【００５６】
一方、マトリクスを形成する結合剤成分を不飽和ポリエステル樹脂としたグラニュール状コンパウンドを成形型温度１２０℃、１．４ＭＡ／ｍ直交磁界中圧縮成形し、脱磁後に２５０μｍ以下のグラニュールに粗粉砕し、配向したグラニュール状コンパウンドを用意した。
【００５７】
上記のような本発明にかかる１５〜５０ＭＰａの低圧力で圧縮成形可能なグラニュール状コンパウンドを直交磁界中圧縮成形（成形温度１５０℃、成形圧力５０ＭＰａ、配向磁界１．５ＭＡ／ｍ）し、１辺が８ｍｍの立方体磁石とした。当該磁石を４ＭＡ／ｍでバルス着磁したときの室温における（ＢＨ）ｍａｘは１３７ｋＪ／ｍ3、配向したグラニュール状コンパウンドから作製した磁石の（ＢＨ）ｍａｘは１４６ｋＪ／ｍ3であった。
【００５８】
図３は、２ＭＡ／ｍの直交磁界中圧縮成形した上記磁石の残留磁化Ｊｒを１とし、規格化した残留磁化の配向磁界依存性を示す特性図である。
【００５９】
図から明らかなように、本発明にかかる磁石は配向磁界約０．８８Ｔで９８％以上の配向が可能である。また、予め４ＭＡ／ｍのパルス磁界で本発明にかかるコンパウンドを磁化したとき、０．８８Ｔで約９８．５％の配向が得られた。例えば、磁化したコンパウンドを環状成形型キャビティへ均質に充填することは困難な場合がある。その際には必要に応じて適宜タブレットとし、これをそのまま直接、或いは磁化したのちにキャビティに投入することもできる。
【００６０】
２．低圧成形性
図４は直径１９ｍｍ、高さ約６ｍｍの円柱磁石の密度の成形圧力依存性を示す特性図である。ただし、比較例１の成形温度は２０℃、他は全て１５０℃であり、密度はアルキメデス法により求めた。図において、比較例１は等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石を示す。図から明らかなように、磁石粉末を破砕しながら緻密化するため１０００ＭＰａ近い圧力を要する。
【００６１】
しかしながら、本発明例３のように希土類磁石粉末とマトリクスを形成する結合剤成分、すなわち不飽和ポリエステル、ポリアミドとを一括して溶融混練し、溶融流動性が発現する１５０℃付近で圧縮すると５０ＭＰａ以下の低圧力で、１０００ＭＰａで圧縮した比較例１と同等の密度の磁石が得られる。
【００６２】
なお、図中、比較例２は希土類磁石粉末とポリアミドと溶融混練せずに、乾式混合したものである。すなわち、低圧成形性を確保するには溶融混練が必須である。また、マトリ
クスを形成する結合剤成分とＳｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類磁石微粉末との親和性が乏しく、当該微粉末が増粘剤として作用しない場合には比較例２のようになり、本発明にかかる低圧成形性は得られない。
【００６３】
なお、図中の本発明例１，２のようにマトリクスを形成する結合剤成分、すなわち不飽和ポリエステル、ポリアミドなどと共にペンタエリスリトールＣ１７トリエステルを希土類−鉄系磁石粉末と一括して溶融混練すると、滑りを伴う溶融流動の発現によって、とくに２５ＭＰａ以下の圧力で圧縮成形した磁石の密度が大きく改善される。その結果、１５〜５０ＭＰａの低圧力で高い密度の本発明にかかる磁石が得られる
３．極異方性希土類ボンド磁石の作製とそれらの比較
配向磁界発生源としての永久磁石は２０℃における残留磁化Ｊｒ＝１．１５Ｔ、保磁力ＨCJ＝２．５ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ＝２５５ｋＪ／ｍ3のＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石、軟磁性材料はＢ５０＝２．２８ＴのＦｅ−Ｃｏ−Ｖ合金、非磁性部材はＳＵＳ３０４を使用した反発磁気回路のモールドダイ（内径４１ｍｍ、外計９０ｍｍ）、並びに直径３７ｍｍの非磁性コアで構成した図２（ａ）のような環状成形型キャビティをもつ圧縮成形型を用意した。なお、磁極数は１４、配向磁界は磁極中心部分から１ｍｍ、圧縮方向中央部分のキャビティ空間で０．９４Ｔであった。
【００６４】
マトリクスを形成する結合剤成分を不飽和ポリエステル樹脂としたグラニュール状コンパウンドを１５０℃に加熱した成形型キャビティに充填した。すると、コンパウンドは成形型からの熱伝導で軟化溶融し、熱と磁気とで崩壊しすると同時に配向磁界に沿って再配列した。崩壊と再配列とを目視確認したのち、一対の非磁性パンチをキャビティに挿入し、圧力１５ＭＰａで圧縮成形を行なった。この場合は圧力保持時間を約８０ｓｅｃとすると、結合剤成分のラジカル重合硬化は完了した。
【００６５】
次に、成形型キャビティから本発明にかかるリジッドな環状の極異方性希土類ボンド磁石を離型し、室温まで冷却した。得られた本発明例４にかかる外径４１ｍｍ、内径３７ｍｍ、高さ約５ｍｍ、極間距離９．２ｍｍの磁石の密度をアルキメデス法により測定したところ、５．９７Ｍｇ／ｍ3であった。この値は直径１９ｍｍ、高さ約６ｍｍの円柱磁石の密度６．０Ｍｇ／ｍ3の９９．５％であり、薄肉環状磁石の圧縮成形においても低圧成形性を有する。
【００６６】
一方、予め配向したグラニュール状コンパウンドを用いて本発明例５となる極異方性希土類ボンド磁石を圧縮成形した。密度は本発明例３と略同じであった。
【００６７】
別に、比較例としてＳＫＤ−１１を用いた圧縮成形型で１０００ＭＰａで圧縮した密度５．８５Ｍｇ／ｍ3、（ＢＨ）ｍａｘ７２ｋＪ／ｍ3の等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石（比較例１）、直交磁界射出成形で（ＢＨ）ｍａｘ９６ｋＪ／ｍ3のＳｍ2Ｆｅ17Ｎ3／１２−ＰＡ（ポリアミド）射出成形用ペレットを２５０μｍ以下のグラニュールとし、２４０℃に加熱後、成形型に充填し、８００ＭＰａで圧縮しながら１００℃以下まで冷却した密度４．８０Ｍｇ／ｍ3の極異方性Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3系希土類ボンド磁石（比較例３）、密度５．０Ｍｇ／ｍ3、（ＢＨ）ｍａｘ３１ｋＪ／ｍ3の極異方性フェライト焼結磁石（比較例４）、密度２．６Ｍｇ／ｍ3、（ＢＨ）ｍａｘ１７ｋＪ／ｍ3の極異方性フェライト射出成形ボンド磁石（比較例５）を用意した。ただし、比較例３、４、５は外径２３ｍｍ、肉厚２ｍｍまたは外径１８ｍｍ、肉厚１．５ｍｍで極間距離は３〜１１ｍｍの範囲である。
【００６８】
以上、本発明例４、５、並びに比較例１、３、４、５の外周面を１０００μＦ、２０００Ｖ、１６ｋＡ（２ｔｕｒｎ／ｃｏｉｌ）で１４極パルス着磁した。その後、当該磁極面と反対面（ここでは内周面）に積層電磁鋼板を配置し、磁極面の表面磁束密度分布を測定
した。
【００６９】
図５はパルス着磁後の表面磁束密度分布の最大値を、もとの磁石の（ＢＨ）ｍａｘに対してプロットした特性図である。
【００７０】
図から明らかなように、極間距離と磁石の肉厚とがほぼ同一条件下であれば、極異方性磁石の表面磁束密度の最大値は、概ね当該磁石が有する（ＢＨ）ｍａｘに依存する。本発明例４、５は希土類磁石粉末を高充填できる低圧圧縮成形による極異方性希土類ボンド磁石であり、何れの比較例１、３、４、５と同様な正弦波状に近い表面磁束密度分布が得られる。
【００７１】
更に、本発明例４、５を比較例１（等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石）の表面磁束密度最大値と比較すると、１．４８から１．６２倍に達する。なお、この比は比較例５（極異方性フェライトボンド磁石）を基準とした比較例１（等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石）の表面磁束密度最大値の増加比１．４１以上に相当する。
【００７２】
したがって、１９８０年代後半から１９９０年代に多極着磁した等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石を応用した永久磁石型モータがフェライト磁石に代り、当該モータの高性能化に大きく寄与したケースと同等なインパクトを与えることが期待される。
【００７３】
４．極異方性とラジアル異方性希土類ボンド磁石の作製と比較
配向磁界発生源としての永久磁石は２０℃における残留磁化Ｊｒ＝１．１５Ｔ、保磁力ＨCJ＝２．５ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ＝２５５ｋＪ／ｍ3のＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類磁石、軟磁性材料はＢ５０＝２．２８ＴのＦｅ−Ｃｏ−Ｖ合金、非磁性部材はＳＵＳ３０４を使用した反発磁気回路の圧縮成形下パンチ（幅１５ｍｍ、長さ１２３ｍｍ）、並びに非磁性上パンチ（幅１５ｍｍ、長さ１２３ｍｍ）で構成した図２（ｄ）のような方形成形型キャビティをもつ圧縮成形型を用意した。なお、磁極数は１４、配向磁界は磁極中心部分から１ｍｍ、圧縮方向中央部分のキャビティ空間で０．９０Ｔであった。
【００７４】
マトリクスを形成する結合剤成分を延伸可能なポリアミドとし、予め１５０℃、１．４ＭＡ／ｍで配向したグラニュールにイミダゾール誘導体粉末を添加したコンパウンドを１８０℃に加熱した成形型キャビティに充填した。すると、コンパウンドは成形型からの熱伝導で軟化溶融し、熱と磁気とで崩壊しすると同時に配向磁界に沿って再配列した。崩壊と再配列とを目視確認したのち、非磁性上パンチをキャビティに挿入し、圧力１５ＭＰａで圧縮成形を行なった。この場合は圧力保持時間を約１０ｓｅｃとし、その後、モールドダイから上下パンチに挟まれた厚さ１．０５ｍｍの薄板状磁石を離型した。続いて、希土類磁石粉末に被覆したエポキシオリゴマー、マトリクスを形成するポリアミド、並びにイミダゾール誘導体を１８０℃で２０ｍｉｎ硬化した。得られた磁石を１００℃に加熱した等速ロールを用いて圧延し、ポリアミド成分を機械的に延伸した。これにより、長さ１２３ｍｍから１２８ｍｍ、厚さ１ｍｍ、密度５．９０Ｍｇ／ｍ3の磁石とし、直径３７ｍｍの積層電磁鋼板に巻きつけ、接着固定し、本発明にかかる極配向希土類ボンド磁石（本発明例６）とした。
【００７５】
一方、上記本発明例６と配向したグラニュール状コンパウンドを１５０℃、１．４ＭＡ／ｍの平行磁界中、５０ＭＰａで圧縮成形し、離型後１８０℃で２０ｍｉｎ加熱硬化した。得られた板厚方向に配向した幅１５ｍｍ、長さ１２３ｍｍの薄板状異方性希土類ボンド磁石を１００℃に加熱した等速ロールを用いて圧延し、ポリアミド成分を機械的に延伸した。次いで、前記磁石を直径３７ｍｍの積層電磁鋼板に巻きつけ、接着固定した。このラジアル異方性希土類ボンド磁石（比較例６）とした。
【００７６】
以上、本発明例６、並びに比較例６の外周面を１０００μＦ、２０００Ｖ、１６ｋＡ（２ｔｕｒｎ／ｃｏｉｌ）で１４極パルス着磁した。その後、当該磁極面と反対面（ここでは内周面）に積層電磁鋼板を配置し、磁極面の表面磁束密度分布を測定した。本発明例６は図４で示した本発明例４とほぼ同等の３５００ｍＴの表面磁束密度最大値を示し、表面磁束密度分布は正弦波状に近い。一方、比較例６の表面磁束密度最大値は２７００ｍＴで磁極中心部分が窪んだ典型的なラジアル異方性磁石の表面磁束密度分布を示した。なお、比較例６の表面磁束密度最大値は図４の比較例１（等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石）の２４００ｍＴを基準とすると１．１２５倍に過ぎない。しかしながら、本発明例６は１．４５倍に達する。なお、この比は比較例５（極異方性フェライトボンド磁石）を基準とした比較例１（等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石）の表面磁束密度最大値の増加比１．４１以上に相当する。したがって、１９８０年代後半から１９９０年代に多極着磁した等方性Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類ボンド磁石を応用した永久磁石型モータがフェライト磁石に代り、当該モータの高性能化に大きく寄与したケースと同等なインパクトを与えることが期待される。
【００７７】
なお、図６（ａ）はアウター型磁石ロータを示す。ただし、図において５１は内周面を多極着磁した環状磁石、５２は回転軸を備えたＦｅフレームを示している。このようなモータでは図２（ａ）、（ｂ）に示した非磁性部材３のコア側に配向磁界発生源としての永久磁石を配置する必要がある。しかし、モータの小口径化によって、永久磁石１、或いは永久磁石１とＦｅまたはＦｅ基合金２とで構成する配向磁界部分の寸法が制約され、充分な配向磁界が得られない場合がある。しかしながら、図６（ｂ）に示す本発明例６のような薄板状の極配向希土類ボンド磁石であれば、図２（ｄ）のように、一対のパンチの片側に配向磁界部分を設ける構成となるため、配向磁界に基づく成形型設計は磁石形状からの寸法上の制約を受けない。このような、本発明にかかる薄板状の極配向希土類ボンド磁石を圧延して可撓性を付与すると、例えばフレーム５２に挿入し接着固定することにより図６（ａ）にかかる永久磁石型モータとすることができる
５．低圧成形と磁気安定性
本発明は低圧圧縮成形によって作製した高（ＢＨ）ｍａｘの希土類ボンド磁石で、しかも、当該圧縮成形時に、永久磁石を配向磁界発生源とする成形型を用い、磁極中心付近では面に垂直方向、並びに極間では面内周方向に希土類磁石粉末を配向した、所謂Ｈａｌｂａｃｈ方式の磁化パターンを連続的に付与した磁石、並びに永久磁石型モータである。従って、鉄心との空隙に強い静磁界が得られると共に、当該磁化パターンから磁束密度分布が正弦波状に近い。このため、コギングトルクが要因となるモータ駆動における振動や騒音、或いは位置制御の精度に障害が発生するという課題を抑制できる利点もある。
【００７８】
更に、上記の利点と共に、低圧圧縮成形という本発明にかかる特徴は永久磁石型モータが高温暴露された際の駆動動作安定性に関わる当該磁石の不可逆減磁に代表される磁気安定性にも優れている。例えば、マトリクスを形成する結合剤成分を不飽和ポリエステル樹脂とし、予め配向したグラニュール状コンパウンドを１５０℃に加熱した成形型キャビティに充填し、１．４ＭＡ／ｍの直交磁界中、５０ＭＰａで圧縮成形した７×７×６．７ｍｍ（Ｂ／μｏＨ＝３）、４ＭＡ／ｍパルス着磁後のＨCJ１．０１ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ１４３ｋＪ／ｍ3の異方性希土類ボンド磁石（本発明例７）、同じく６００ＭＰａで圧縮成形したＨCJ０．９８ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ１４７ｋＪ／ｍ3の異方性希土類ボンド磁石（比較例７）を用意した。
【００７９】
次いで、図７のように、それらの磁石を４ＭＡ／ｍでパルス着磁し、１００℃の高温暴露時間に対する不可逆減磁を比較した。
【００８０】
図７の比較例７で示すように、６００ＭＰａで圧縮成形した磁石の１０００時間高温暴露後の不可逆減磁は略２５％に達しているのに比べ、同じ希土類磁石粉末が含まれるもの
の５０ＭＰａで圧縮成形した磁石、本発明例７は僅か７．４％に過ぎない。このように、本発明にかかる５０ＭＰａ以下の低圧力で圧縮成形した磁石は成形加工における希土類磁石粉末のマイクロクラックの発生や破砕など表面損傷や損壊が抑制されるため、酸化による組織変化に基づく永久劣化分が大きく抑制されるため、高充填した希土類磁石粉末本来の磁気特性を永久磁石型モータに反映させることができる。
【産業上の利用可能性】
【００８１】
本発明の極異方性希土類ボンド磁石の製造方法は永久磁石型直流モータ、ブラシレスモ−タ、ステッピングモータに用いる極異方性希土類ボンド磁石の製造に有用である。
【図面の簡単な説明】
【００８２】
【図１】配向パターンの概念図
【図２】配向磁界発生源とする成形型キャビティの概念図
【図３】残留磁化の配向磁界依存性を示す特性図
【図４】圧力と密度の関係を示す概念図
【図５】（ＢＨ）ｍａｘと極配向磁石の表面磁束密度の関係を示す概念図
【図６】モータへの適用例を示す磁石の概念図
【図７】高温暴露時間に対する不可逆減磁の特性図
【符号の説明】
【００８３】
１  永久磁石
２  ＦｅまたはＦｅ基合金
３  非磁性部材
４  成形型キャビティ
５１  内周面を多極着磁した環状磁石
５２  回転軸を備えたＦｅフレーム
【図１】
2006049554.tif 000006
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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