(57)【要約】  【課題】  高い透明性ともろさの克服、すなわち割れなどの破損が生じにくいことを両立させた透明樹脂フィルムを提供する。  【解決手段】  脂環式構造含有重合体と沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素と特定の重量比で含んでなり、波長５５０ｎｍにおける光透過率が８０％以上である、溶融法によって作製された透明樹脂フィルム。試験片５個につき抗折試験を行った際に曲げ破壊が生ずる試験片の個数が１個以下であることが好ましい。      【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
脂環式構造含有重合体（ａ）と沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）とを含んでなり、上記脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、上記液体炭化水素（ｂ）を０．５〜１０重量部含有し、波長５５０ｎｍにおける光透過率が８０％以上である、溶融法によって作製された透明樹脂フィルム。
【請求項２】
試験片５個につき抗折試験を行った際に曲げ破壊が生ずる試験片の個数が１個以下である、請求項１記載の透明樹脂フィルム。
【請求項３】
上記脂環式構造含有重合体（ａ）が、上記液体炭化水素（ｂ）と同一種の炭化水素を（共）重合原料の少なくとも一部として用いて得られたものである、請求項１または２に記載の透明樹脂フィルム。
【請求項４】
上記脂環式構造含有重合体（ａ）が、ノルボルネン系モノマーの開環重合体、ノルボルネン系モノマーとこれと開環共重合可能なその他のモノマーとの開環共重合体、およびこれらの水素添加物、ノルボルネン系モノマーの付加重合体、ならびに、ノルボルネン系モノマーとこれと共重合可能なその他のモノマーとの付加共重合体からなる群より選ばれる、１種以上の重合体である、請求項１から３のいずれか１項に記載の透明樹脂フィルム。
【請求項５】
厚さが１０〜２００μｍである、請求項１から３のいずれか１項に記載の透明樹脂フィルム。
【請求項６】
脂環式構造含有重合体（ａ）と、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）とを含んでなり、上記脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、上記液体炭化水素（ｂ）を１〜２０重量部含有することを特徴とする、透明フィルム用樹脂組成物。
【請求項７】
請求項６記載の透明フィルム用樹脂組成物を溶融法により成形した後、一軸延伸する工程を含むことを特徴とする、透明樹脂フィルムの製造方法。
【請求項８】
請求項７記載の製造方法により得られた、透明樹脂フィルム。
【請求項９】
請求項１から５および８のいずれか１項に記載の透明樹脂フィルムを含んでなる液晶表示素子。
【請求項１０】
請求項１から５および８のいずれか１項に記載の透明樹脂フィルムを含んでなる有機ＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高い透明性を有し、かつ、割れなどの破損が生じにくい脂環式構造含有重合体からなる透明樹脂フィルムに関する。本発明は、また、その様な透明樹脂フィルムの製造に適した、樹脂組成物および製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ノルボルネン系熱可塑性樹脂に代表される脂環式構造含有重合体は、透明性に優れ、低複屈折で、かつ、寸法安定性に優れるため、各種の光学用途に広く用いられる。特に溶融法で作製した脂環式構造含有重合体フィルムは、生産性が良いこと、様々な使用環境に適用可能なことなどから、液晶表示素子用途、有機ＥＬ素子用途をはじめとする各種光学用途において、透明フィルムとして好ましく使用されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
しかし、脂環式構造含有重合体を含んでなるフィルムはもろく、加工時などに破損する場合があり、そのため、歩留まりが低下したり加工方法が制限されたりする、という問題点があった。特に光学用途においては、脂環式構造含有重合体を厚さ１００μｍ程度の透明フィルムの形で使用することが多いので、加工時の外力や自重などの曲げ変形でフィルムに容易に割れや裂けなどの破損が生ずる場合があり、実用上のネックとなっていた。
【０００４】
脂環式構造含有重合体に軟質樹脂を添加することにより、これを柔軟化する試みは従来からあり、各種の手法が提案されていた（例えば、特許文献２参照）。しかし、軟質樹脂を脂環式構造含有重合体に分散させると、軟質樹脂相と脂環式構造含有重合体相との界面での散乱、反射により光透過率が低下することが多い。このため、この様な樹脂組成物は、主に高い透明性を必要としない電子レンジ用品、プリント基板等の用途に使用されており、近年益々重要度をます光学用途への使用は制限されていた。
【特許文献１】特開平２−００２１０８号公報
【特許文献２】特開平２−１６７３１８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、従来の脂環式構造含有重合体からなる透明樹脂フィルムが有する課題を解決し、高い透明性を有し、かつ、割れなどの破損が生じにくく、さらには、低複屈折で寸法安定性に優れる透明樹脂フィルムを提供することを目的とする。また、本発明は、その様な透明樹脂フィルムの製造に適した、樹脂組成物および製造方法を提供することをも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
発明者らは、鋭意検討の結果、脂環式構造含有重合体と、特定の液体炭化水素、具体的にはその沸点が一定値以上であり、常温常圧において液体である炭化水素とを、特定の割合で組み合わせれば、上記の課題を解決できることを見出した。すなわち、この様な炭化水素を一定量含んだ脂環式構造含有重合体組成物を用いれば、高い透明性を有し、かつ、割れなどの破損が生じにくく、さらには、低複屈折で寸法安定性に優れる透明樹脂フィルムを提供でき、上記目的を達成できることを見出し、本発明に至った。
【０００７】
すなわち、本発明の１の形態は、
（１）脂環式構造含有重合体（ａ）と沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）とを含んでなり、上記脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、上記液体炭化水素（ｂ）を０．５〜１０重量部含有し、波長５５０ｎｍにおける光透過率が８０％以上である、溶融法によって作製された透明樹脂フィルムに関する。
【０００８】
以下、（２）から（５）は、それぞれ、本発明の好ましい実施態様の１つである。
（２）試験片５個につき抗折試験を行った際に曲げ破壊が生ずる試験片の個数が１個以下である、（１）記載の透明樹脂フィルム。
（３）上記脂環式構造含有重合体（ａ）が、上記液体炭化水素（ｂ）と同一種の炭化水素を（共）重合原料の少なくとも一部として用いて得られたものである、（１）または（２）に記載の透明樹脂フィルム。
（４）上記脂環式構造含有重合体（ａ）が、ノルボルネン系モノマーの開環重合体、ノルボルネン系モノマーとこれと開環共重合可能なその他のモノマーとの開環共重合体、およびこれらの水素添加物、ノルボルネン系モノマーの付加重合体、ならびに、ノルボルネン系モノマーとこれと共重合可能なその他のモノマーとの付加共重合体からなる群より選ばれる、１種以上の重合体である、（１）から（３）のいずれか１項に記載の透明樹脂フィルム。
（５）厚さが１０〜２００μｍである、（１）から（４）のいずれか１項に記載の透明樹脂フィルム。
【０００９】
また、本発明の第２の形態は、
（６）脂環式構造含有重合体（ａ）と、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）とを含んでなり、上記脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、上記液体炭化水素（ｂ）を１〜２０重量部含有することを特徴とする、透明フィルム用樹脂組成物、に関する。
【００１０】
以下、（７）から（１０）は、それぞれ、本発明の好ましい実施態様の１つである。
（７）上記（６）に記載の透明フィルム用樹脂組成物を溶融法によりフィルムとして成形した後一軸延伸する工程を含むことを特徴とする、透明樹脂フィルムの製造方法。
（８）上記（７）記載の製造方法により得られた、透明樹脂フィルム。
（９）上記（１）から（５）および（８）のいずれか１項に記載の透明樹脂フィルムを含んでなる液晶表示素子。
（１０）上記（１）から（５）および（８）のいずれか１項に記載の透明樹脂フィルムを含んでなる有機ＥＬ素子。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
透明樹脂フィルム
本発明の第１の形態は、脂環式構造含有重合体（ａ）と沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）とを含んでなり、上記脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、上記液体炭化水素（ｂ）を０．５〜１０重量部含有し、波長５５０ｎｍにおける光透過率が８０％以上である、溶融法によって作製された透明樹脂フィルムである。
【００１２】
脂環式構造含有重合体（ａ）
本発明の透明樹脂フィルムは、脂環式構造含有重合体（ａ）を含んでなっている。脂環式構造含有重合体（ａ）は、透明性に優れ、低複屈折で、寸法安定性にも優れているので、特に光学用途の透明樹脂フィルムに好適である。
【００１３】
脂環式構造含有重合体（ａ）は、重合体の繰り返し単位中に脂環式構造を含有するものであり、主鎖及び側鎖のいずれに脂環式構造を有していてもよい。脂環式構造としては、シクロアルカン構造、シクロアルケン構造などが挙げられるが、熱安定性等の観点からシクロアルカン構造が好ましい。脂環式構造を構成する炭素原子数は、格別制限されないが、通常４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個の範囲であると、耐熱性及び柔軟性に優れた封止層が得られる。脂環式構造含有重合体中の脂環式構造を有する繰り返し単位の割合は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、通常５０重量％以上、好ましくは７０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上である。脂環式構造含有重合体中の脂環式構造を有する繰り返し単位の割合が過度に少ないと耐熱性が低下し好ましくない。なお、脂環式構造含有重合体中の脂環式構造を有する繰り返し単位以外の残部は、格別限定されず、使用目的に応じて適宜選択される。
【００１４】
脂環式構造を含有する重合体樹脂の具体例としては、（１）ノルボルネン系重合体、（２）単環の環状オレフィン系重合体、（３）環状共役ジエン系重合体、（４）ビニル脂環式炭化水素重合体、及びこれらの水素添加物などが挙げられる。これらの中でも、寸法安定性、酸素透過率、透湿度、耐熱性、機械強度等の観点から、ノルボルネン系重合体水素添加物、ビニル脂環式炭化水素重合体及びその水素化物などが好ましい。
（１）ノルボルネン系重合体
本発明に使用されるノルボルネン系重合体としては、例えば、ノルボルネン系モノマーの開環重合体、ノルボルネン系モノマーとこれと開環共重合可能なその他のモノマーとの開環共重合体、及びそれらの水素添加物、ノルボルネン系モノマーの付加重合体、ノルボルネン系モノマーとこれと共重合可能なその他のモノマーとの付加共重合体などが挙げられる。これらの中でも、耐熱性、機械強度等の観点から、ノルボルネン系モノマーの開環重合体水素添加物、および、ノルボルネン系モノマーとこれと共重合可能なその他のモノマーとの付加共重合体が最も好ましい。
【００１５】
ノルボルネン系モノマーとしては、ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン（慣用名：ノルボルネン）、５−メチル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５，５−ジメチル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−エチル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−ブチル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−ヘキシル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−オクチル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−オクタデシル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−エチリデン−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−メチリデン−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−ビニル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−プロペニル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−メトキシ−カルボニル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−シアノ−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−メチル−５−メトキシカルボニル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−メトキシカルボニル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−エトキシカルボニル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−メチル−５−エトキシカルボニル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−５−エニル−２−メチルプロピオネイト、ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−５−エニル−２−メチルオクタネイト、ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン−５，６−ジカルボン酸無水物、５−ヒドロキシメチル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５，６−ジ（ヒドロキシメチル）−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−ヒドロキシ−ｉ−プロピル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５，６−ジカルボキシ−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン−５，６−ジカルボン酸イミド、５−シクロペンチル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−シクロヘキシル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−シクロヘキセニル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、５−フェニル−ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン、トリシクロ〔４．３．１２，５．０１，６〕−デカ−３，７−ジエン（慣用名ジシクロペンタジエン）、トリシクロ〔４．３．１２，５．０１，６〕−デカ−３−エン、トリシクロ〔４．４．１２，５．０１，６〕−ウンデカ−３，７−ジエン、トリシクロ〔４．４．１２，５．０１，６〕−ウンデカ−３．８−ジエン、トリシクロ〔４．４．１２，５．０１，６〕−ウンデカ−３−エン、テトラシクロ〔７．４．１１０，１３．０１，９．０２，７〕−トリデカ−２，４，６−１１−テトラエン（１，４−メタノ−１，４，４ａ，９ａ−テトラヒドロフルオレンともいう：慣用名メタノテトラヒドロフルオレン）、テトラシクロ〔８，４，１１１，１４，０１，１０，０３，８〕−テトラデカ−３，５，７，１２−１１−テトラエン（１，４−メタノ−１，４，４ａ，５，１０，１０ａ−ヘキサヒドロアントラセンともいう）、テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン（テトラシクロドデセンともいう）、８−メチル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−メチル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−エチル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−メチリデン−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−エチリデン−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−ビニル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−プロペニル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−メトキシカルボニル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−メチル−８−メトキシカルボニル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−ヒドロキシメチル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−カルボキシ−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−シクロペンチル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−シクロヘキシル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−シクロヘキセニル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、８−フェニル−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン、ペンタシクロ〔６．５．１１，８．１３，６．０２，７．０９，１３〕−ペンタデカ−３．１０−ジエン、ペンタシクロ〔７．４．１３，６．１１０，１３．０１，９．０２，７〕−ペンタデカ−４．１１−ジエン、６−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレンなどが挙げられる。これらのノルボルネン系モノマーは、それぞれ単独であるいは２種以上組み合わせて用いられる。
【００１６】
ノルボルネン系モノマーの開環重合体、またはノルボルネン系モノマーとこれと開環共重合可能なその他のモノマーとの開環共重合体は、モノマー成分を、開環重合触媒の存在下で重合して得ることができる。開環重合触媒としては、例えば、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金などの金属のハロゲン化物と、硝酸塩またはアセチルアセトン化合物、及び還元剤とからなる触媒、あるいは、チタン、バナジウム、ジルコニウム、タングステン、モリブデンなどの金属のハロゲン化物またはアセチルアセトン化合物と、有機アルミニウム化合物とからなる触媒を用いることができる。重合反応は炭化水素中または無溶媒で、通常、−５０℃〜１００℃の重合温度、０〜５０ｋｇ／ｃｍ２の重合圧力で行われる。ノルボルネン系モノマーと開環共重合可能なその他のモノマーとしては、例えば、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテンなどの単環の環状オレフィン系単量体などを挙げることができる。
【００１７】
ノルボルネン系モノマーの開環重合体水素添加物は、通常、上記開環重合体の重合溶液に水素添加触媒を添加し、炭素−炭素不飽和結合を水素添加することにより得ることができる。水素化触媒としては、特に限定されないが、通常、不均一系触媒や均一系触媒が用いられる。
【００１８】
ノルボルネン系モノマー、またはノルボルネン系モノマーとこれと共重合可能なその他のモノマーとの付加（共）重合体は、例えば、モノマー成分を、溶媒中または無溶媒で、チタン、ジルコニウム又はバナジウム化合物と有機アルミニウム化合物とからなる触媒の存在下で、通常、−５０℃〜１００℃の重合温度、０〜５０ｋｇ／ｃｍ２の重合圧力で（共）重合させて得ることができる。
【００１９】
ノルボルネン系モノマーと共重合可能なその他のモノマーとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどの炭素数２〜２０のα−オレフィン；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３−メチルシクロヘキセン、２−（２−メチルブチル）−１−シクロヘキセン、シクロオクテン、３ａ，５，６，７ａ−テトラヒドロ−４，７−メタノ−１Ｈ−インデンなどのシクロオレフィン；１、４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、１，７−オクタジエンなどの非共役ジエン；などが用いられる。これらの中でも、α−オレフィン、特にエチレンが好ましい。
【００２０】
これらの、ノルボルネン系モノマーと共重合可能なその他のモノマーは、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。ノルボルネン系モノマーとこれと共重合可能なその他のモノマーとを付加共重合する場合は、付加共重合体中のノルボルネン系モノマー由来の構造単位と共重合可能なその他のモノマー由来の構造単位との割合が、重量比で通常３０：７０〜９９：１、好ましくは５０：５０〜９７：３、より好ましくは７０：３０〜９５：５の範囲となるように適宜選択される。
（２）単環の環状オレフィン系重合体
単環の環状オレフィン系重合体としては、例えば、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテンなどの単環の環状オレフィン系単量体の付加重合体を用いることができるが、これらに限定されるものではない。
（３）環状共役ジエン系重合体
環状共役ジエン系重合体としては、例えば、シクロペンタジエン、シクロヘキサジエンなどの環状共役ジエン系単量体を１，２−または１，４−付加重合した重合体及びその水素添加物などを用いることができるが、これらに限定されるものではない。
【００２１】
本発明で使用されるノルボルネン系重合体、単環の環状オレフィン系重合体又は環状共役ジエン系重合体の分子量は、使用目的に応じて適宜選択されるが、シクロヘキサン溶液（重合体樹脂が溶解しない場合はトルエン溶液）のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーで測定したポリイソプレンまたはポリスチレン換算の重量平均分子量で、通常５，０００〜５００，０００、好ましくは８，０００〜２００，０００、より好ましくは１０，０００〜１００，０００の範囲であるときに、成形体の機械的強度、及び成形加工性とが高度にバランスされて好適な場合が多い。
（４）ビニル脂環式炭化水素重合体
ビニル脂環式炭化水素重合体としては、例えば、ビニルシクロヘキセン、ビニルシクロヘキサンなどのビニル脂環式炭化水素系単量体の重合体及びその水素添加物；スチレン、α−メチルスチレンなどのビニル芳香族系単量体の重合体の芳香環部分の水素添加物；などを用いることができる。この場合、ビニル脂環式炭化水素重合体やビニル芳香族系単量体と、これらの単量体と共重合可能な他の単量体とのランダム共重合体、ブロック共重合体などの共重合体及びその水素添加物であってもよい。ブロック共重合体としては、ジブロック、トリブロック、またはそれ以上のマルチブロックや傾斜ブロック共重合体などが挙げられ、特に制限はない。
【００２２】
本発明で使用されるビニル脂環式炭化水素重合体の分子量は、使用目的に応じて適宜選択されるが、シクロヘキサン溶液（重合体樹脂が溶解しない場合はトルエン溶液）のゲル・パーミエーション・クロマトグラフ法で測定したポリイソプレンまたはポリスチレン換算の重量平均分子量で、通常１０，０００〜３００，０００、好ましくは１５，０００〜２５０，０００、より好ましくは２０，０００〜２００，０００の範囲であるときに、成形体の機械的強度及び成形加工性とが高度にバランスされて好適である場合が多い。
【００２３】
本発明で使用される脂環式構造含有重合体樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、通常８０℃以上、好ましくは１００℃〜２５０℃、より好ましくは１２０℃〜２００℃の範囲である。この範囲において、耐熱性と成形加工性とが高度にバランスされ好適である。
【００２４】
沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）
本発明の透明樹脂フィルムは、脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）を０．５〜１０重量部、好ましくは、０．５〜８重量部、さらに好ましくは、１〜５重量部含有する。液体炭化水素（ｂ）を０．５重量部以上含有することにより、透明樹脂フィルムの柔軟性、とりわけ、曲げ応力による透明樹脂フィルムの割れなどの破損を有効に抑制することができる。柔軟性向上の観点からは、液体炭化水素（ｂ）の含有量は多いほど好ましいが、高温での使用においてレターデーション値が不均一になったり、他の部品特に樹脂製の部品の表面を侵食したりする現象を抑制する観点から、脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して１０重量部以下の量で使用される。液体炭化水素（ｂ）の沸点は８０℃以上、好ましくは１２０℃以上、さらに好ましくは２５０℃以上である。液体炭化水素（ｂ）の沸点が８０℃以上であると、透明樹脂フィルムを高温環境下で使用できる点で好ましい。また、液体炭化水素（ｂ）の沸点が２５０℃以上であると、溶融法により透明樹脂フィルムを成形する際に、発泡現象を安定して抑制することが可能となるため、溶融成形温度の範囲を広げることができる。このため、各種溶融押出成形、射出成形、圧縮成形、及びカレンダー成形など、様々な溶融成形加工に適用できる点で好ましい。
【００２５】
（ｂ）は、常温常圧で液体である。常温常圧で液体であると、透明樹脂フィルムの柔軟性を有効に向上させること、脂環式構造含有重合体（ａ）と均一の組成物を形成しやすいこと、などの点で好ましい。
【００２６】
液体炭化水素（ｂ）は、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体であれば良く、特に制限はないが、好ましくは、常圧での融点が−１０℃以下であるもの、より好ましくは常圧での融点が、−３０℃以下であるものが好ましい。さらに、液体炭化水素（ｂ）は、可視域での透明性に優れ、臭気が小さいほど好ましい。例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クロロベンゼン、トリエチルベンゼン、ジエチルベンゼン、イソプロピルベンゼン、などを好適に使用することができる。また、ビシクロ〔２．２．１〕−ヘプト−２−エン（慣用名：ノルボルネン）、テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン（テトラシクロドデセンともいう）などのノルボルネン系モノマーも好適に使用することができる。さらに、パラフィンワックス類、カプリルアルコール、ラウリルアルコール、パルミチルアルコール、ステアリルアルコール等の高級脂肪族アルコール類なども使用することができる。とくに、パラフィン系、またはナフテン系、もしくはこれらを混合物からなる石油系液体炭化水素は、無色高透明性、低臭性に優れ、かつ脂環式共重合体（a）との相溶性、耐熱性、耐寒性、及び低ブリードアウト性にも優れているため、本発明の好ましい液体炭化水素である。
本発明においては、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）は、１種類を単独で使用しても良いし、２種類以上を組み合わせて使用しても良い。２種類以上を組み合わせて使用する場合には、（ｂ）の添加量は、各々の（ｂ）の添加量の合計で規定される。すなわち、脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、２種類以上の沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）を合計で０．５〜１０重量部使用すれば良い。例えば、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ１）と沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ２）とを組み合わせて使用する場合には、脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、（ｂ１）と（ｂ２）を合計で、０．５〜１０重量部使用する。３種以上の（ｂ）を組み合わせて使用する場合も、同様である。
【００２７】
本発明では、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）を使用することを要するが、他の炭化水素、例えば沸点が８０℃未満の液体炭化水素の使用を排除するものではない。本発明の目的を損なわない限りにおいて、沸点が８０℃未満の液体炭化水素を併用することができる。この場合においては、沸点が８０℃未満の液体炭化水素の添加量は、液体炭化水素（ｂ）の添加量には算入されない。すなわち、本発明の第１の形態であるフィルムにおいては、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）のみを取り出し合計すると、脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して０．５〜１０重量部となる。
沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）は、脂環式構造含有重合体（ａ）を製造する過程で（ａ）中に残留したものであってもよく、また、製造後に（ａ）に添加されたものであっても良い。
【００２８】
透明樹脂フィルム
本発明の透明樹脂フィルムの波長５５０ｎｍにおける光透過率は、８０％以上、好ましくは、８５％以上、さらに好ましくは、９０％以上である。換言すれば、本発明の「透明樹脂フィルム」「透明フィルム」における「透明」の趣旨は、波長５５０ｎｍにおける光透過率が８０％以上であることを指す。光透過率が、８０％以上であることにより、液晶表示素子、有機ＥＬ素子等の光学用途に使用した場合に光のロスが小さいという、効果がもたらされる。本発明の透明樹脂フィルムの光透過率には、特に下限は存在しないが表面の反射の影響から、特に無反射コート等を施さない限り、通常は９８％以下となる。透明樹脂フィルムの波長５５０ｎｍにおける光透過率は、分光光度計により測定することができる。
【００２９】
本発明の第１の形態である透明樹脂フィルムは、まず、脂環式構造含有重合体（ａ）と液体炭化水素（ｂ）とを含んでなる組成物を溶融法によりシートに成形し、該シートを必要に応じて延伸配向することにより作成される。溶融法によりシートを成形すると、例えば、流延法と比べて、重力によると推定される厚さ方向の複屈折分布が小さくなるという好ましい効果が生ずる。
【００３０】
溶融法としては、Ｔダイを用いた方法やインフレーション法などの溶融押出法、カレンダー法、熱プレス法、射出成形法などがある。中でも、厚さムラが小さく、１０〜５００μｍ程度の厚さに加工しやすく、かつ、レターデーションの絶対値およびそのバラツキを小さくできるＴダイを用いた溶融押出法が好ましい。
【００３１】
溶融成形法の条件は従来公知の条件と同様である。例えば、Ｔダイを用いる溶融押出法では、樹脂温度１２０〜３００℃程度で、引き取りロールの温度を６０〜１５０℃程度の比較的高温として、樹脂を徐冷できる条件を選択することが好ましい。また、ダイライン等の表面の欠陥を小さくするためには、ダイには滞留部が極力少なくなるような構造が必要であり、ダイの内部やリップにキズ等が極力無いものを用いることが好ましい。
【００３２】
また、これらのシートは必要に応じて表面を研磨することにより、更に表面精度を上げることができる。
【００３３】
本発明の第１の形態である透明樹脂フィルムは、試験片５個につき抗折試験を行った際に、曲げにより破壊を生ずる試験片の個数が１個以下であることが好ましい。この様な透明樹脂フィルムはフィルムのもろさが解消されるため、加工時などにおける破損、歩留まりの低下、加工方法の制限などの問題点の解決において有利である。より好ましくは、抗折試験により、曲げ破壊が生じない試験片については、曲げ応力が作用した部分に、亀裂や白化を伴わないことが望ましい。通常、亀裂や白化は、一旦生じてしまうと元の状態に回復することが困難であるため、製品としては欠陥となり製品歩留まりの悪化をもたらす。
【００３４】
ここで、本発明での抗折試験法について示しておく。抗折試験法は、端的にはフィルム、もしくはシートに対する曲げ応力に対する割れ破壊の抵抗性、すなわち曲げにより割れを生じるかどうかを所定の条件下で判定するものである。より詳細に本発明における試験条件を述べると、試験機には水平な可動板と固定板を有する圧縮試験機を用いる。可動板と固定板は、ともに高い剛性をもつ厚さ５ｍｍ以上の金属製の平行平板であり、可動板と固定板の間隔Ｄ（ｍｍ）は、圧縮試験機により一定の速度Ｖ（ｍｍ／分）で狭めていくことができるものとする。試験の手順としては、予め、静止状態にある固定板と可動板の間隔を一定の距離（初期間隔）をＤ０（ｍｍ）に保っておき、そこに、図１に示すように、所定の短冊形状に切り出した試験片の平行関係にある一組の両端の一辺づつを固定板と可動板のそれぞれに、試験片に捩れが生じないように、厚さｔａ（ｍｍ）の粘着テープで固定する。その後、図２に示すように、圧縮試験機の可動板と固定板の間隔Ｄが試験片の厚さｔと粘着テープ厚さｔａの和（ｔ＋ｔａ）の２倍の距離に達するまで、一定の速度Ｖで、可動板を移動させる。その間、試験片に曲げ破壊を生じるかどうかを判定する。ここで、曲げ破壊とは、圧縮試験中、試験片に厚さ方向に沿って完全に開口した亀裂が、一部でも生じている場合、もしくは試験片が完全に二つ以上の部分に破断した場合を意味するものとする。
【００３５】
なお、透明フィルムからの試験片の切り出しには、せん断機などを用いて所定の短冊形状に試験片を切り出すことができる。本発明では、固定板と可動板の初期間隔Ｄ０＝９０ｍｍ、圧縮速度は、Ｖ＝１００ｍｍ／分とする。また、試験片は、長さ１００ｍｍ及び幅５０ｍｍの長方形に切り出した後、試験片に捩れが生じないように、厚さｔａ＝０.０５ｍｍの粘着テープを用いて、幅５０ｍｍに相当する試験片の両端を可動板と固定板のそれぞれに固定し供試するものとする。
【００３６】
本発明の第１の形態である透明樹脂フィルムは、脂環式構造含有重合体（ａ）と沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）とを含んでなる。脂環式構造含有重合体（ａ）は、上述のように各種のモノマーを（共）重合して得られるが、当該モノマーのうちの少なくとも一部が、本発明の透明樹脂フィルムを構成する沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）と同一種の化合物であることが望ましい。脂環式構造含有重合体（ａ）が、上記の沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）と同一種の化合物を（共）重合して得られたものであると、脂環式構造含有重合体（ａ）と液体炭化水素（ｂ）との相溶性が良好となり、延伸加工時、ならびに製品として使用する際、ブリードアウトしにくい点で好ましい。沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）は、脂環式構造含有重合体（ａ）を製造する過程で（ａ）中に残留したものであってもよく、また、製造後に（ａ）に添加されたものであっても良い。
【００３７】
具体的には、脂環式構造含有重合体（ａ）が、テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エンとエチレンとの付加重合体である場合には、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）としてテトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エンを使用することが好ましい。また、脂環式構造含有重合体（ａ）が、６−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレンの開環重合体の水素添加物である場合には、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）として６−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，４，４ａ，５，６，７，８，８ａ−オクタヒドロナフタレンを使用することが好ましい。
【００３８】
本発明の第１の形態である透明樹脂フィルムは、厚さが、通常１０〜２００μｍ、好ましくは、５０〜１５０μｍ、さらに好ましくは、８０〜１２０μｍである。厚さが１０〜２００μｍであると、連続巻き取りが可能であるため、生産性向上の観点から好ましい。また、厚さが２００μｍ以下であると、透明樹脂フィルムを用いて光学素子を作製する際に、素子を小型化することができ好ましい。さらに、厚さが１０μｍ以上であると、透明樹脂フィルムが適切な強度を有する点でも好ましい。透明樹脂フィルムの厚さは、マイクロゲージ厚さ計を用いて測定することができる。
【００３９】
組成物
本発明の第２の形態は、脂環式構造含有重合体（ａ）と、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）とを含んでなり、上記脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、上記液体炭化水素（ｂ）を１〜２０重量部含有することを特徴とする、透明フィルム用樹脂組成物である。
【００４０】
本発明の第２の形態である透明フィルム用樹脂組成物における脂環式構造含有重合体（ａ）、および、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）は、本発明の第１の形態である透明樹脂フィルムに関する説明において詳述したとおりである。
【００４１】
本発明の第２の形態である透明フィルム用樹脂組成物において、脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、上記液体炭化水素（ｂ）を１〜２０重量部含有すると、当該透明フィルム用樹脂組成物から作製した透明樹脂フィルムにおいても、脂環式構造含有重合体（ａ）と液体炭化水素（ｂ）との重量比がフィルムとしての好ましい範囲となり、フィルムのもろさの克服、レターデーション値の安定、他の部品の侵食防止等の好ましい効果をもたらす。
【００４２】
本発明の第２の形態である透明フィルム用樹脂組成物においては、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）は、１種類を単独で使用しても良いし、２種類以上を組み合わせて使用しても良い。２種類以上を組み合わせて使用する場合には、（ｂ）の添加量は、各々の（ｂ）の添加量の合計で規定される。すなわち、脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、２種類以上の沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）を合計で１〜２０重量部使用すれば良い。例えば、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ１）と沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ２）とを組み合わせて使用する場合には、脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して、（ｂ１）と（ｂ２）を合計で、１〜２０重量部使用する。３種以上の（ｂ）を組み合わせて使用する場合も、同様である。
本発明では、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）を使用することを要するが、他の炭化水素、例えば沸点が８０℃未満の液体炭化水素の使用を排除するものではない。本発明の目的を損なわない限りにおいて、沸点が８０℃未満の液体炭化水素を併用することができる。この場合においては、沸点が８０℃未満の液体炭化水素の添加量は、液体炭化水素（ｂ）の添加量には算入されない。すなわち、本発明の第２の形態である組成物においては、沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）のみを取り出して合計すると、脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対して１〜２０重量部となる。
沸点が８０℃以上であり常温常圧において液体である液体炭化水素（ｂ）は、脂環式構造含有重合体（ａ）を製造する過程で（ａ）中に残留したものであってもよく、また、製造後に（ａ）に添加されたものであっても良い。
【００４３】
本発明の第２の形態である透明フィルム用樹脂組成物から透明樹脂フィルムを作製する際には、透明フィルム用樹脂組成物をまず溶融法によってシートに成形し、その後に一軸延伸を行ってフィルムを作製することが好ましい。
【００４４】
溶融法により樹脂組成物をフィルム状に成形すると、厚さ方向の複屈折分布が小さくなり、好ましい。溶融法の詳細は、本発明の第１の形態である透明樹脂フィルムに関する説明において詳述したとおりである。
【００４５】
溶融法により樹脂組成物をシートに成形した後、当該シートを一軸延伸すると、得られた透明樹脂フィルムの配向およびそれにより生ずる位相差を適切に制御することが可能であり、好ましい。延伸前のシートは厚さが５０〜５００μｍ程度の厚さが好ましく、厚さムラは小さいほど好ましく、全面において±８％以内、好ましくは±６％以内、より好ましくは±４％以内である。シートの厚さムラが大きいと延伸配向フィルムのレターデーションのバラツキが大きくなるおそれがある。
【００４６】
シートを一軸方向に延伸することにより分子が配向される。得られた延伸配向フィルムは、一定のレターデーションを持つ場合が多く、好ましい。なお、実質的な一軸延伸、例えば、分子の配向に影響のない範囲で延伸した後、分子を配向させるべく一軸方向に延伸する二軸延伸も、ここで言う一軸延伸の範囲内である。
【００４７】
延伸倍率は１．３〜１０倍、好ましくは１．５〜８倍であり、位相差板として使用する場合には、この範囲で所定のレターデーションとなるようにすればよい。延伸倍率が低すぎるとレターデーションの絶対値が上がらずに所定の値とならないおそれがあり、高すぎるとフィルムが破断するおそれがある。延伸は、通常、シートを構成する脂環式構造含有樹脂のＴｇ〜Ｔｇ＋５０℃、好ましくはＴｇ〜Ｔｇ＋４０℃の温度範囲で行なわれる。延伸温度が低すぎるとフィルムが破断するおそれがあり、高すぎると分子配向しないために所望の位相差が得られない場合がある。
【００４８】
溶融法により本発明の第２の形態である透明フィルム用樹脂組成物をシートに成形した後、当該シートを一軸延伸して得られた透明樹脂フィルムは、高い透明性を有し、かつ、割れなどの破損が生じにくく、さらには、低複屈折で寸法安定性に優れるので好ましい。
【００４９】
本発明の第２の形態である透明フィルム用樹脂組成物から得られた透明樹脂フィルムの厚さは、通常１０〜２００μｍ、好ましくは、５０〜１５０μｍ、さらに好ましくは、８０〜１２０μｍである。厚さが１０〜２００μｍであると、連続巻取り可能であるため、生産性向上の観点から好ましい。また、厚さが２００μｍ以下であると、透明樹脂フィルムを用いて光学素子を作製する際に、素子を小型化することができ好ましい。さらに、厚さが１０μｍ以上であると、透明樹脂フィルムが適切な強度を有する点でも好ましい。透明樹脂フィルムの厚さは、マイクロゲージ厚さ計を用いて測定することができる。
【００５０】
本発明の第２の形態である透明フィルム用樹脂組成物から得られた透明樹脂フィルムの波長５５０ｎｍにおける光透過率は、８０％以上、好ましくは、８５％以上、さらに好ましくは、９０％以上である。光透過率が、８０％以上であることにより、液晶表示素子、有機ＥＬ素子等の光学用途に使用した場合に光のロスが小さいという、効果がもたらされる。本発明の透明樹脂フィルムの光透過率には特に下限は存在しないが、表面の反射の影響から、特に無反射コート等を施さない限り、通常は９８％以下となる。透明樹脂フィルムの波長５５０ｎｍにおける光透過率は、分光光度計により測定することができる。
【００５１】
本発明の第２の形態である透明フィルム用樹脂組成物から得られた透明樹脂フィルムは、前述した抗折試験法により、曲げ破壊が生じないこと、より好ましくは、前述した曲げ破壊が生じないうえに、曲げ応力が作用した部分に、厚さ方向に完全に開口した状態にある亀裂や白化を伴わないことが望ましい。この様な透明樹脂フィルムを用いると、曲げ破壊の防止とともに、曲げ応力が作用した部分の亀裂の発生が抑制される。抗折試験による曲げ破壊の発生状況の判定方法は、本発明の第１の形態である透明樹脂フィルムについての説明で詳述したものと同じである。
【００５２】
その他添加剤等
本発明の第１の形態である透明樹脂フィルム、および、本発明の第２の形態である透明フィルム用樹脂組成物から得られた透明樹脂フィルム（以下、併せて「本発明の透明樹脂フィルム」という。）には、必要に応じて各種添加剤を配合してもよい。添加剤としては、酸化防止剤、耐光安定剤、紫外線吸収剤などの安定剤、帯電防止剤などが挙げられる。
【００５３】
酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤などが挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤、特にアルキル置換フェノール系酸化防止剤が好ましい。これらの酸化防止剤を配合することにより、透明性、耐熱性等を低下させることなく、酸化劣化等による着色や強度低下を防止できる。
【００５４】
紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤などが挙げられ、これらの中でも、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチル−フェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−メチル−６−（３，４，５，６−テトラヒドロフタルイミディルメチル）フェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−６−ビス（１−メチル−１−フェニルエチル）フェノールなどが、耐熱性、低揮発性などの観点から好ましい。
【００５５】
耐光安定剤としては、ベンゾフェノン系耐光安定剤、ベンゾトリアゾール系耐光安定剤、ヒンダードアミン系耐光安定剤などが挙げられるが、本発明においては、透明性、耐着色性等の観点から、ヒンダードアミン系耐光安定剤を用いるのが好ましい。
これらの酸化防止剤、紫外線吸収剤、耐光安定剤等は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができ、その配合量は、本発明の目的を損なわない範囲で適宜選択される。
透明樹脂フィルムの用途
本発明の透明樹脂フィルムは、高い透明性を有し、かつ、割れなどの破損が生じにくいので、各種の光学用途に好適に使用される。例えば、位相差フィルム、偏光板保護膜、液晶基板等の液晶セルの部品としての用途、導光板、拡散版等の液晶バックライトの部品としての用途、有機ＥＬ基板、電子表示デバイス用封止フィルム、記録媒体基板等の用途に好適に使用される。
【００５６】
特に、液晶セルの部品としての用途および液晶バックライトの部品としての用途などの液晶表示素子用途、ならびに、有機ＥＬ基板等の有機ＥＬ素子用途において使用される透明樹脂フィルムには、高い透明性が要求される。また、液晶表示素子および有機ＥＬ素子においては、製造工程における歩留まりが素子の価格に大きな影響を与える。したがって、高い透明性を有し、かつ、割れなどの破損が生じにくい本発明の透明樹脂フィルムは、液晶表示素子および有機ＥＬ素子において使用するのに特に好適である。
［実施例］
以下に実施例および比較例を挙げ、本発明を具体的に説明する。但し、本発明の範囲は、いかなる意味においてもこれらの実施例に限定されるものではない。
［評価方法］本実施例および比較例におけるフィルムの物性等の評価方法は、以下のとおりである。
（フィルム厚さ）
一軸延伸後のフィルムにつき、マイクロゲージ厚さ計を用いて測定し、フィルム厚さとした。
（波長５５０ｎｍにおける光透過率）
一軸延伸後のフィルムから長さ３０ｍｍ角のサンプルを切出し、分光光度計を用いて波長５５０ｎｍの単色光の透過率を測定した。
（抗折試験による試験片の曲げ破壊個数の判定）
一軸延伸後のフィルムから、長さ１００ｍｍ、幅５０ｍｍの試験片５個を切り出し、前記した抗折試験により、試験片５個中、曲げ破壊が生じる試験片の個数を調べた。
（フィルム中の液体炭化水素（ｂ）の含有量）
フィルムから、重量０．１ｇ分を採取し、試験管内で体積２ｃｃのシクロヘキサンに攪拌溶解の後、体積８ｃｃのアセトンを添加し、ポリマー成分の沈殿物が形成されるまで十分に静置した。その後、上澄液を採取し、ガスクロマトグラフ質量分析器を用いて、脂環式構造含有重合体（ａ）１００重量部に対する液体炭化水素（ｂ）の含有量（重量部）を測定した。
（組成物中の液体炭化水素（ｂ）の含有量）
組成物の仕込み組成を採用した。
［フィルム原料の調製］
（脂環式構造含有重合体（ａ−１））エチレン−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン共重合体（エチレン／テトラシクロドデセンモル比：６０／４０、極限粘度０．６ｄｌ／ｇ、ガラス転移点１４５℃）を脂環式構造含有重合体（ａ−１）として用いた。
【００５７】
液体炭化水素（ｂ）の含有量を測定したところ、脂環式構造含有重合体（ａ−１）１００重量部に対して、液体炭化水素（ｂ−１）として、エチレン−テトラシクロ〔４．４．１２，５．１７，１０．０〕−ドデカ−３−エン（以下、「テトラシクロドデセン」と呼ぶ）が０．０１重量部含まれていた。
【００５８】
[実施例１] 脂環式構造含有重合体（ａ−１）１００重量部、及び沸点範囲が２７０〜３００℃にあるテトラシクロドデセンの構造単位をもつ液体炭化水素の混合物（ｂ−１）１０重量部とから構成される透明フィルム用樹脂組成物を、直径４０ｍｍのフルフライト型スクリューを有する単軸押出機を用いて、幅３００ｍｍのＴダイから、溶融押し出し後、連続して冷却ロールで巻き取ることにより、シートを作製した。この際、ダイ温度は２５０℃、冷却ロールの温度は１００℃であった。得られたシート中の液体炭化水素（ｂ−１）の含有量を測定した。結果を表１に示す。さらに得られた該延伸前シートを温度１５０℃に制御された加熱炉内で、延伸倍率１．５倍で一軸方向に延伸し、透明樹脂フィルムを得た。延伸により得られた透明樹脂フィルムについて、液体炭化水素（ｂ−１）の含有量、フィルム厚さ、及び波長５５０ｎｍでの光透過率を測定し、前記した抗折試験により試験片５個中、曲げ破壊が生じる個数を調べた。結果を表１に示した。
[実施例２] 実施例１で、液体炭化水素（ｂ−１）１０重量部をパラフィン系油脂を主成分とする石油系液体炭化水素（ｂ−２）（出光興産株式会社製、商品名：ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０、沸点：３００℃以上）５重量部とする他は、実施例１と同様にして透明樹脂フィルムを作製して評価した。結果を表１に示した。
[比較例１]
実施例１で、液体炭化水素（ｂ−１）の添加量を０．１重量部とする他は、実施例１と同様にして透明樹脂フィルムを作製して評価した。結果を表１に示した。
[比較例２]
実施例２で、液体炭化水素（ｂ−２）の添加量を０．１重量部とする他は、実施例１と同様にして透明樹脂フィルムを作製して評価した。結果を表１に示した。
【００５９】
【表１】
2006089634.tif 000002
【図面の簡単な説明】
【００６０】
【図１】抗折試験で圧縮試験機の可動板と固定板に試験片が粘着テープにより設置された状態を水平かつ試験片の平面と平行な方向からみた図である。
【図２】抗折試験で圧縮試験機の可動板と固定板の間隔Ｄが試験片厚さｔと粘着テープ厚さｔａの和の二倍に達した状態を水平かつ試験片の平面と平行な方向からみた図である。
【符号の説明】
【００６１】
１  抗折試験での圧縮試験機の可動板
２  抗折試験での圧縮試験機の固定板
３  抗折試験での試験片
４  抗折試験での試験片固定用の粘着テープ
５  抗折試験での圧縮試験機の可動板と固定板の初期間隔Ｄ０ ｍｍ
６  抗折試験中の圧縮試験機の可動板の移動方向
７  抗折試験での圧縮試験機の可動板と固定板が最近接状態にあるときの
間隔Ｄ＝２（ｔ＋ｔａ）ｍｍ  
【図１】
2006089634.tif 000003
【図２】
2006089634.tif 000004