(57)【要約】【課題】  二酸化ウラン燃料粒子の第３被覆層のＳｉＣ層の原料であるメチルトリクロロシランを安定且つ効果的に送ることが出来る製造装置を得る。【解決手段】  二酸化ウランを焼結した燃料粒子の表面に、ガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料粒子のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、ガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、固体核分裂生成物の保持機能と強度部材機能とを有する第３被覆層と、ガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応装置と、反応装置内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置とを備えた高温ガス炉用燃料粒子の製造装置において、第３被覆層の形成時に蒸発ガス発生槽から流動床反応装置に供給される第３被覆ガスの経路を構成する配管の温度を予め定められた温度以上に保つ配管加温手段を備えたことを特徴とするものである。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
二酸化ウランを焼結した燃料粒子の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料粒子のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応装置と、該反応装置内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置とを備えた高温ガス炉用燃料粒子の製造装置において、
前記第３被覆層の形成時に蒸発ガス発生槽から流動床反応装置に供給される第３被覆ガスの経路を構成する配管の温度を予め定められた温度以上に保つ配管加温手段を備えたことを特徴とする被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項２】
前記配管加温手段が、前記第３被覆ガスを発生する蒸発ガス発生槽から前記流動床反応管内に至るガス供給路を構成する配管表面を３０℃以上とする配管温度調節手段を含むことを特徴とする請求項１に記載の被覆燃料粒子の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置である流動床において炭化珪素層の原料であるメチルトリクロロシランを安定且つ効率的に流動床内に送ることを特徴とする製造装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温健全性が良好な黒鉛で構成すると共に、冷却ガスとして高温下でも化学反応が起こらないＨｅガス等を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のＨｅガスを取出すことが可能であり、約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等の幅広い分野での熱利用を可能にするものである。
【０００３】
図４は高温ガス炉の燃料の構成を示す説明図である。図に示す通り、高温ガス炉の燃料４１は、二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径３５０〜６５０μｍの燃料粒子４２の周囲に４層の被覆を施したものである。
【０００４】
４層の被覆の内、第１被覆層４３は密度約１ｇ／ｃｍ３ の低密度熱分解炭素で、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能及び燃料粒子のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を併せ持つものである。第２被覆層４４は密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能を有する。
【０００５】
第３被覆層４５は密度約３．２ｇ／ｃｍ３ の炭化珪素（以下、ＳｉＣと称す）で固体ＦＰの保持機能を有するとともに、被覆層の主要な強度部材である。第４被覆層４６は、第２被覆層４４と同様の密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能とともに第３被覆層４５の保護層としての機能も持っている。
【０００６】
一般的な被覆粒子４１の直径は５００〜１０００μｍである。つぎに、被覆粒子４１は黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状を持つ燃料コンパクトに成型加工される。更に、燃料コンパクトは黒鉛でできた筒に一定数量入れられ、上下に栓をし、燃料棒となる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、高温ガス炉の燃料となる。また、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて高温ガス炉の炉心を構成している。
【０００７】
高温ガス炉の燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解し、硝酸ウラニル原液とする。この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を加えて撹拌することにより滴下原液とする。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。
【０００８】
増粘剤としては、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。上記のように調整された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水中に滴下される。
【０００９】
また、液滴は、アンモニア水溶液に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹きつけて表面をゲル化させることにより、着水時の変形が防止される。アンモニア水中で硝酸ウラニルは重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となり、さらに還元・焼結されることにより高密度のセラミックス状二酸化ウランからなる燃料粒子４２となる。
【００１０】
この燃料粒子を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。第１被覆層４３の低密度炭素の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を、第２被覆層４４及び第４被覆層４６の高密度熱分解炭素の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ２Ｈ６）を、第３被覆層４５のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ２ＳｉＣｌ２）を熱分解する。
【００１１】
一般的な燃料コンパクトは、被覆燃料粒子４１を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに中空円筒形または円筒形にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２０００−２８４０８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
メチルトリクロロシランは、一定温度に保たれたメチルトリクロロシランタンク内に水素ガスを吹き込み、水素ガスをキャリアーにして流動床内に送られる。このとき、流動床に送られる配管の途中にガス集合管と呼ばれる高流量の水素ガス（被覆粒子の流動用の水素ガス）との混合設備を備えていることもある。
【００１３】
従来、メチルトリクロロシランが送られるガス配管は、上下左右に方向を変えながら設置されており、配管が方向を変える箇所及び水素ガスが上方に流れる配管の下部でメチルトリクロロシランが滞留する、又は、送液中に配管の途中で送液が不安定になる等して、メチルトリクロロシランが流動床内に安定的に送られないという課題があった。
【００１４】
また、この課題は水素ガスの流量が低い（数リットル／分程度）ときに起きやすく、低流量の水素をキャリアーとするメチルトリクロロシランが被覆燃料粒子の流動用として使用されている高流量の水素と集合される箇所とメチルトリクロロシランタンクの間（集合管が設置されている場合はメチルトリクロロシランタンクから集合管の間）で観察された。
【００１５】
本発明は、これら高温ガス炉燃料の中の被覆燃料粒子を製造する装置で、二酸化ウラン燃料粒子に第１被覆層の低密度炭素層から第４被覆層の高密度熱分解炭素層までを連続被覆する流動床において第３被覆層のＳｉＣ層の原料であるメチルトリクロロシランを安定且つ効果的に送ることが出来る製造装置を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
請求項１に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、二酸化ウランを焼結した燃料粒子の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料粒子のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応装置と、該反応装置内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置とを備えた高温ガス炉用燃料粒子の製造装置において、
前記第３被覆層の形成時に蒸発ガス発生槽から流動床反応装置に供給される第３被覆ガスの経路を構成する配管の温度を予め定められた温度以上に保つ配管加温手段を備えたことを特徴とするものである。
【００１７】
請求項２に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項１に記載の配管加温手段が、前記第３被覆ガスを発生する蒸発ガス発生槽から前記流動床反応管内に至るガス供給路を構成する配管表面を３０℃以上とする配管温度調節手段を含むことを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１８】
本発明は以上説明した通り、従来の課題であった配管中のメチルトリクロロシランタンクの滞留や圧力損失等による不安定化が無くなり、流動床内にメチルトリクロロシランを安定供給することが可能となった。また、製造した被覆粒子における第３被覆層の厚さを極めて均一にすることが可能となるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
図１は本発明の被覆燃料粒子の製造装置としての流動床、集合管、メチルトリクロロシラン、及び、ガス配管の配列を模式的に示した図である。図２は図１のメチルトリクロロシランを供給するガス配管の構成を示す説明図である。
【００２０】
図１に示す通り、メチルトリクロロシランは第３被覆ガスを発生する蒸発ガス発生槽としてのメチルトリクロロシランタンク１５に充填されており、配管１６より水素ガスが数リットル／分の低流量で流され、水素ガスをキャリアーとして配管１７を通って集合管１４及び配管１９に運ばれる。
【００２１】
一方、ガス混合系１３としての配管１８には被覆粒子を流動させることを主目的とする数百リットルの水素が流され、メチルトリクロロシランを含む水素ガスと集合管１４または配管１９で集合し、配管１９から流動床１１の流入孔１２から流動床内に流入する。従来では、メチルトリクロロシランが配管１７又は１９で滞留及び送液中の圧力損失等の影響で流量が不安定化することが多く、この現象は特に配管１７で多く見られていた。
【００２２】
本発明では、メチルトリクロロシランを流動床へ安定に供給させるために、メチルトリクロロシランタンク１５から流動床１１内に水素ガスをキャリアーとしたメチルトリクロロシランを送るガス配管１７，１９を加温することにより、配管内を流れるメチルトリクロロシランを加温し、配管１７，１９内に滞留させないようにした。
【００２３】
ガス配管１７，１９は、配管加温手段を備える。配管加温手段としては、第３被覆層の形成時に蒸発ガス発生槽から流動床反応装置に供給されるガス配管１７，１９の温度を予め定められた温度以上に保つものであればよい。
【００２４】
具体的には、リボンヒーター等のヒーターをガス配管に直接巻き付けて加温したり、図２のようにガス配管２０を二重配管とし、メチルトリクロロシランを含む被覆ガスが流れる配管２１の外側または内側に加温した媒体（シリコンオイル等）を循環している配管２２を設けて加温することにより、加温すれば良い。
【００２５】
ガス配管１７，１９の温度は、配管表面で３０以上、好ましくは、４０〜６６℃とする。ここで、メチルトリクロロシランの沸点は６６℃であり、沸点以上の温度ではメチルトリクロロシランが気液混合の状態となり、流動床内に流入するメチルトリクロロシランが不均一化するため、望ましくない。
【実施例】
【００２６】
図３は本発明の製造設備により製造した被覆燃料粒子の外観写真である。ガス配管の配管加温手段としてリボンヒーターをガス配管に直接巻き付けて加温し、ガス配管の表面温度で４０〜４５℃に加温した配管を用いて被覆粒子を製造した。
【００２７】
製造した被覆粒子は図３の通りに真球度が良好な被覆粒子であり、製造した被覆粒子５バッチにおいてメチルトリクロロシランを原料とする第３被覆層の厚さを測定したところ１００粒子の平均値で２９．３〜２９．４μｍと高い精度で均一であった。また、配管中にメチルトリクロロシランの残存箇所等は確認されなかった。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】流動床、集合管、メチルトリクロロシラン、及び、ガス配管の配列を模式的に示した図である。
【図２】２重配管によりガス配管を加温する配管の図である。
【図３】本発明の製造設備により製造した被覆燃料粒子の外観写真である。
【図４】高温ガス炉の燃料の構成を示す説明図である。
【符号の説明】
【００２９】
１１…流動床、
１２…流入孔、
１３…ガス混合系、
１４…集合管、
１５…メチルトリクロロシランタンク、
１６…配管（水素ガス）、
１７…配管（メチルトリクロロシラン＋水素ガス）、
１８…配管（水素ガス）、
１９…配管（メチルトリクロロシラン＋水素ガス）、
２０…二重配管、
２１…ガス配管（メチルトリクロロシラン＋水素ガス）、
２２…媒体配管、
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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