(57)【要約】【課題】高熱伝導と低焼結収縮を両立させた窒化アルミニウム焼結体を製造するために、特定粒子径と特定酸素量を持った窒化アルミニウ粉末を調整するための、窒化アルミニウム粉末を製造すること。【解決手段】、平均粒径４０μｍ以下、酸素量０．５質量％以下であるアルミニウム粉末を、窒素ガス１Ｎｍ３あたり１００ｇ以下の比率で分散混合させて反応管内に噴霧・窒化し、生成物を捕集系で捕集する方法であって、反応管内及び捕集系の１００℃以上となる部分の酸素濃度を１０ｐｐｍ以下に制御するとともに、生成物の取り出しを１００℃以下で行うことを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均粒径４０μｍ以下、酸素量０．５質量％以下であるアルミニウム粉末を、窒素ガス１Ｎｍ３あたり１００ｇ以下の比率で分散混合させて反応管内に噴霧・窒化し、生成物を捕集系で捕集する方法であって、反応管内及び捕集系の１００℃以上となる部分の酸素濃度を１０ｐｐｍ以下に制御するとともに、生成物の取り出しを１００℃以下で行うことを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【請求項２】
窒化アルミニウム粉末のＢＥＴ比表面積が１０ｍ２／ｇ以上、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の値が０．１〜０．２であることを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化アルミニウム粉末の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
たとえば、パワーモジュール等に利用される回路基板は、発生した熱を容易に放散させるため、窒化アルミニウム焼結体からなる基板（窒化アルミニウム基板）を構成部材としている。この理由の一つに、窒化アルミニウム基板は高熱伝導性、高絶縁性、無害性等であることに加え、アルミナ基板等にはみられない耐プラズマ性やシリコンに近い熱膨張係数を有しているからである。窒化アルミニウム基板に対する今日の要求は、平行度が良く、反りが少ないことであり、そのためには焼結収縮の小さい窒化アルミニウム焼結体を製造することが重要となる。ここでいう、焼結収縮とは焼結後の焼結体の寸法が焼結前の成型体の寸法よりも小さくなる現象であり、粉末が高充填でき焼結前の成型体密度を高くできれば、焼結収縮は必然的に小さくなる。
【０００３】
従来、窒化アルミニウム焼結体は、例えばアルミナ還元法、アルミニウムの直接窒化法等によって製造された窒化アルミニウム粉末を焼結助剤の存在下、焼結することによって製造されている。アルミナ還元法で得られる窒化アルミニウム粉末は、粒径が均一であり酸素量も低いため、焼結し易く高熱伝導が得られやすい反面、焼結収縮が大きく、反りや変形を引き起こし易い。一方、直接窒化法によるものは、粉砕工程で生じる微粉の存在により（粒度分布が広くなり）高充填成型が可能となるので焼結収縮を低減できるが、逆に酸素量が増加し熱伝導は低下する。そこで、高熱伝導と低焼結収縮を両立させた窒化アルミニウム焼結体を製造するには、特定粒子径と特定酸素量を持った窒化アルミニウム粉末を用いればよく、そのような窒化アルミニウム粉末は、酸素量と粒径の異なる窒化アルミニウム粉末を数種製造しておき、それらを適宜組み合わせれば調整できることを先に提案した（特許文献１）。
【特許文献１】特願平２００４−０９４５６７号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、例えば上記した特定粒子径と特定酸素量を持った窒化アルミニウム粉末を調整するのに使用することができる窒化アルミニウム粉末の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち、本発明は、平均粒径４０μｍ以下、酸素量０．５質量％以下であるアルミニウム粉末を、窒素ガス１Ｎｍ３あたり１００ｇ以下の比率で分散混合させて反応管内に噴霧・窒化し、生成物を捕集系で捕集する方法であって、反応管内及び捕集系の１００℃以上となる部分の酸素濃度を１０ｐｐｍ以下に制御するとともに、生成物の取り出しを１００℃以下で行うことを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法である。この場合において、窒化アルミニウム粉末は、ＢＥＴ比表面積が１０ｍ２／ｇ以上、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の値が０．１〜０．２であることが好ましい。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００６】
本発明は、含有酸素量の低いアルミニウム粉末を窒素ガスにより低濃度に希釈し、それを酸素濃度の管理された反応管へ噴霧・窒化し、同様に酸素濃度の管理された捕集系で捕集することを要旨としている。以下、実施態様の一例である図面に基づいて更に詳しく説明する。
【０００７】
図１は、窒化アルミニウム粉末の製造装置の一例を示す説明図である。アルミニウム粉末は、テーブルフィーダー、スクリューフィーダー等のアルミニウム粉末の供給機１によって混合器２に一定量供給され、そこで窒素ガスと混合されてノズル３から窒化ホウ素製反応管４に噴霧される。ノズルとしては、例えばリングノズル等が用いられる。反応管の周囲には、所定温度に保持するために、黒鉛発熱体６が配置され、高周波電源５により加熱されている。黒鉛発熱体は、多孔質カーボンビーズ断熱体７により保温され、石英管８によって支持されている。反応温度は、発熱体中央部に設置したグラッシーカーボン製測温体１１を光温度計によって測定される。
【０００８】
生成物（窒化アルミニウム粉末）は、密閉窒素循環ライン１４において、炉底部から循環窒素ガスとともにブロワー１０で吸引され、バグフィルター９で捕集される。反応管内及び捕集系の酸素量は、反応管下流部と密閉窒素循環ラインとに設置された酸素計１２、１３によって監視される。窒素純度、反応管及びバグフィルターの気密度、循環窒素ガス量とブロアー吸引力とのバランスによる反応管内圧制御、具体的には内圧をやや加圧状態に（５〜１０ｍｍＡｑ程度）に保つこと、によって、外部からの空気侵入を防ぎ、反応管内と捕集系の酸素量を制御する。ここで、密閉窒素循環ラインとは、バグフィルター、ブロアーを含む捕集系全体を指す。
【０００９】
本発明で用いるアルミニウム粉末の平均粒径が大きいと、アルミニウムの蒸発が充分行われず、未反応アルミニウムが残存する恐れがあるので、平均粒径が４０μｍ以下、特に３０μｍ以下とする。また、表面酸化膜は生成物である窒化アルミニウム粉内に取り込まれてしまうため、アルミニウム粉末の酸素量は０．５質量％以下、特に０．４質量％以下とする。これには、爆発の危険性が小さいアトマイズ粉が好ましい。さらには、窒素ガス中のアルミニウム粉末の濃度が大きいと、アルミニウム粒子の空間分散が劣り、粒子間の合着確率が高くなって微粉末の窒化アルミニウム粉末の生成を阻害する恐れがあるので、窒素ガス１Ｎm３あたり１００ｇ以下、特に５０〜８０ｇとする。
【００１０】
反応管の温度は、１９００〜２２００℃とするのが好ましく、１９００℃よりも低温であると、アルミニウム粉末を蒸発させることが難しく、また２２００℃よりも高温では窒化アルミニウムのファイバーの形成が優先してしまうので好ましくはない。
【００１１】
生成した窒化アルミニウム粉末は、密閉窒素循環ライン１４において、未反応窒素ガスとブロワーにより密閉循環される窒素ガスにより搬送され、バグフィルター９等の捕集装置で捕集される。ここで重要なことは、温度１００℃以上の全ての部分の酸素濃度を１０ｐｐｍ以下にすることであり、生成物の取り出しを１００℃以下の温度で行うことである。これらの条件の一つでも欠けると、上記の特定粒子径と特定酸素量を持った窒化アルミニウム粉末の調整に使用することのできる窒化アルミニウム粉末を製造することが困難となる。とくに、ＢＥＴ比表面積が１０ｍ２／ｇ以上で、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の値が０．１〜０．２である窒化アルミニウム粉末の製造ができなくなる。ここで、ＢＥＴ比表面積が１０ｍ２／ｇ以上で、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の値が０．１〜０．２である窒化アルミニウム粉末とは、高充填成型に必要となる微粉化（つまり比表面積の増加）された粉末であり、しかも微粉化に伴って増加し熱伝導率に悪影響を及ぼす酸素量が抑制された粉末である。
【００１２】
常温で空気中に取り出した際に必ず生成する“自然酸化膜”を除き、過度な酸化層を粒子表面に形成させないため、本発明では、酸化反応が起りうる１００℃以上の温度領域となる全ての部分を、酸素濃度を１０ｐｐｍ以下にすることが必要である。この観点から、バグフィルター等の捕集装置の内温度を１００℃以下に保持して生成物を取り出すことが肝要となる。なお、生成物の取り出し時に空気がバグフィルター等の捕集装置内に侵入しないために、二重ダンパー構造等を取り出し機構に採用することが好ましい。
【００１３】
本発明によって製造された窒化アルミニウム粉末を用い、高熱伝導と低焼結収縮を両立させた窒化アルミニウム焼結体を製造することができる窒化アルミニウム粉末の調整方法の一例を示せば、以下のとおりである。すなわち、本発明によって製造された窒化アルミニウム粉末Ａ（ＢＥＴ比表面積が２０ｍ２／ｇ、酸素量が２．２質量％、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の値が０．１１）と、他の窒化アルミニウム粉末B（ＢＥＴ比表面積が５ｍ２／ｇ、酸素量が０．８質量％）と、他の窒化アルミニウム粉末Ｃ（ＢＥＴ比表面積が１ｍ２／ｇ、酸素量が０．６質量％）とを、質量比で１０：３０：６０で混合する。このように調整された窒化アルミニウム粉末は成型密度が７０%以上となり、１７５０〜１８５０℃で焼結した場合、（焼結前の成形体寸法−焼結後の焼結体寸法）／（焼結前の成形体寸法）の百分率で示される収縮率は１２％（通常は１６％）と著しく低くなり、また酸素量も１．０質量％に留めることができるため、熱伝導率１９０Ｗ／ｍ・Ｋの実現が極めて容易となる。
【実施例】
【００１４】
実施例１〜７、比較例１〜４
図１に示される装置を用い、表１に示される条件で窒化アルミニウム粉末を製造した。反応炉の容量は１７０ｋＶＡ、出力は１００ｋＷである。窒化ホウ素製反応管４は内径２００ｍｍ、全長３０００ｍｍであり、石英管８は内径４５０ｍｍ、全長３０００ｍｍである。アルミニウム粉末の供給機１としてはスクリューフィーダーを用いた。なお、窒素純度、反応管及びバグフィルターの気密性、循環窒素ガス量とブロアー吸引力とのバランスによる反応管内圧制御により、外部からの空気侵入を防ぎ、系内酸素量を１０ｐｐｍ以下に制御した。また、バグフィルター内温度を１００℃以下に保持して生成物を取り出した。
【００１５】
得られた窒化アルミニウム粉末について、ＢＥＴ比表面積「湯浅アイオニクス社製ＱＳ１６装置」と、酸素量「ＨＯＲＩＢＡ社製酸素／窒素同時分析装置」を測定し、酸素量（質量％）／比表面積（ｍ２／ｇ）の比率を算出した。それらの結果を表１に示す。
【００１６】
【表１】
2006016214.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００１７】
本発明によって製造された窒化アルミニウム粉末は、例えば窒化アルミニウム焼結体の高熱伝導と低焼結収縮を両立する窒化アルミニウム粉末を調整するための一原料などとして使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】窒化アルミニウム粉末の製造装置の一例を示す説明図である。
【符号の説明】
【００１９】
１  アルミニウム粉末の供給機
２  混合器
３  ノズル
４  窒化ホウ素製反応管
５  高周波電源
６  黒鉛発熱体
７  多孔質カーボンビーズ断熱材
８  石英管
９  バグフィルター
１０  ブロワー
１１  グラッシーカーボン製測温体
１２  酸素計
１３  酸素計
１４  密閉窒素循環ライン
１５  流量計
【図１】
2006016214.tif 000003