(57)【要約】【課題】反応容器内の被測定流体の境界面位置や流体の成分・濃度を非接触にて精度よく測定できる水素製造装置を提供する。【解決手段】本発明に係る水素製造装置は、ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器１１の底壁１１ａに１つ以上の境界面検知用超音波探触子１６を設置し、反応容器１１の側壁１１ｂに音速補正用超音波探触子１７ａ，１７ｂを設置する。各超音波探触子１６，１７ａ，１７ｂは、超音波送受信器１８，１９ａ，１９ｂにそれぞれ接続され、各超音波送受信器１８，１９ａ，１９ｂをデータ処理・演算装置２０に接続して多層液面測定装置１０を構成する。この多層液面測定装置１０で反応容器１１内に収容される被測定流体Ａ，Ｂの境界面Ｆａ，Ｆｂ位置を超音波を用いて非接触検出するようにしている。【選択図】  図１
2006016238.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の底壁に設置された１つ以上の境界面検知用超音波探触子と、
前記反応容器の側壁に設けられた音速補正用超音波探触子と、
上記各超音波探触子に接続される超音波送受信器と、
上記超音波送受信器に接続されるデータ処理・演算装置とを備えた多層液面測定装置とを有し、
この多層液面測定装置で前記反応容器内に収容される被測定流体の境界面位置を超音波にて検出するようにしたことを特徴とする水素製造装置。
【請求項２】
ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の底壁に設置された１つ以上の境界面検知用超音波探触子と、
この超音波探触子に接続された超音波送受信器と、
前記反応容器内の上部液体の側面に対応して反応容器の側壁に設置された気液境界面測定用の超音波探触子と、
この超音波探触子に接続される超音波送信器と、
前記反応容器の他側壁に設置された受信用超音波探触子と、
この超音波探触子に接続される超音波受信器と、
前記超音波送受信器、超音波発信器および超音波受信器に接続されたデータ処理・演算装置とを備えた多層液面測定装置を有し、
この多層液面測定装置で前記反応容器内に収容される被測定流体の境界面位置を超音波にて検出するようにしたことを特徴とする水素製造装置。
【請求項３】
ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の一側壁に設置された斜め上方超音波送信用超音波探触子および斜め下方超音波送信用超音波探触子と、
上記両超音波探触子に接続された超音波送信器と、
前記反応容器の他側壁に設置された受信用超音波探触子と、
この超音波探触子に接続された超音波受信器と、
前記超音波送信器および超音波受信器に接続されたデータ処理・演算装置とを備えた多層液面測定装置を有し、
上記多層液面測定装置で反応容器内の被測定流体の境界面位置を超音波にて検出するようにしたことを特徴とする水素製造装置。
【請求項４】
ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の一側壁に設置された斜め上方超音波送信用超音波探触子および斜め下方超音波送信用超音波探触子と、
上記両超音波探触子に接続された超音波送信器と、
前記反応容器の他側壁に設置され、反応容器の高さ方向に移動可能な受信用超音波探触子と、
この超音波探触子に接続された超音波受信器と、
前記超音波送信器および超音波受信器に接続されたデータ処理・演算装置とを備えた多層液面測定装置とを有し、
この多層液面測定装置により反応容器内の被測定流体の境界面位置を超音波にて検出するようにしたことを特徴とする水素製造装置。
【請求項５】
ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の底壁に設置された１つ以上の境界面検知用超音波探触子と、
この超音波探触子に接続された超音波送受信器と、
前記反応容器内の液体の温度を測定する温度センサと、
この温度センサおよび前記超音波送受信器に接続されるデータ処理・演算装置とを備えた多層境界面測定装置とを有し、
この多層境界面測定装置により反応容器内の被測定流体の境界面位置を検出するようにしたことを特徴とする水素製造装置。
【請求項６】
ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の底壁に設置された１つ以上の境界面検知用超音波探触子と、
この超音波探触子に接続された超音波送受信器と、
前記反応容器内の上部に位置する液体をサンプリングする上部サンプリングラインと、
前記反応容器内の下部に位置する液体をサンプリングする下部サンプリングラインと、
両サンプリングラインを用いて液体の性状を分析する分析装置と、
前記超音波送受信器および分析装置に接続されたデータ処理・演算装置とを備えた多層液面測定装置を有し、
この多層液面測定装置により反応容器内の被測定流体の境界面位置を検出するようにしたことを特徴とする水素製造装置。
【請求項７】
前記反応容器内の多層流体の境界面で浮揚するように密度調整されたフロートを有し、このフロートを超音波パルスの反射体として用いた請求項１，２，５または６に記載の水素製造装置。
【請求項８】
ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の一方に１つ以上設置された放射線源と、
この放射線源とは反対側の反応容器の他方に設置された放射線検出器と、
この放射線検出器で検出された出力信号を演算処理する出力演算装置とを備えた流体の成分・濃度測定装置を有し、
この流体の成分・濃度測定装置は、反応容器内を透過する放射線から反応容器内の被測定流体の成分を同定する機能を備えたことを特徴とする請求項８記載の水素製造装置。
【請求項９】
前記流体の成分・濃度測定装置は、反応容器内を透過した放射線から反応容器内の被測定流体の境界面位置を同定する機能を有し、多層液面測定装置を兼ねることを特徴とする請求項８記載の水素製造装置。
【請求項１０】
前記流体の成分・濃度測定装置は、放射線源として中性子源を用い、被測定物の中性子共鳴吸収反応に対応した特定のエネルギの減衰率から反応容器内の被測定流体の境界面位置を同定する機能を備え、多層液面測定装置を兼ねることを特徴とする請求項８記載の水素製造装置。
【請求項１１】
前記流体の成分・濃度測定装置は、放射線源として中性子源を用い、被測定物固有の中性子捕獲γ線の計数から反応容器内の被測定物の成分と濃度を同定する機能を備えたことを特徴とする請求項８記載の水素製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素を連続的に製造する水素製造装置に係り、特に水素製造装置の反応容器内に形成される多層液面の境界層位置および液体成分・濃度を正確に測定可能な水素製造装置の多層液面測定装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
次世代のクリーンなエネルギ源として水素が着目され、水素を燃料とした燃料電池等の発電システム、動力システムの開発が進められている。水素を燃料としたシステムの開発と同様に、燃料となる水素の効率的な製造方法や製造装置についても、各種の検討が行なわれている。
【０００３】
水素生産に関する計画では、例えば高温ガス炉の熱を利用して水の熱化学分解法プロセス（以下、ＩＳプロセスという。）によって水素を連続的に製造する技術が注目されている。
【０００４】
高温ガス炉による熱を用いたＩＳプロセスによる水素製造技術では、水素製造装置の基本的な構成については種々検討されているが、水素製造運転に必要な計測制御や運転制御方法について言及されていない。
【０００５】
ＩＳプロセスで水素を連続的に製造するためには、水素と酸素の製造量比率が２対１であること、水素製造の前段でプロセス溶液の組成が変動しないという、運転制御条件が必要となり、この運転制御条件を実現する運転制御方法の確率が急務となる。
【０００６】
従来のＩＳプロセスに用いられる反応容器では、反応容器内に生成されるヨウ化水素酸（ＨＩ）と硫酸（Ｈ２ＳＯ４）の溶液の生成比率を無接触で測定したり、その液体の成分や濃度の測定を可能とする液面測定装置の出現が強く求められている。
【０００７】
一方、ＩＳプロセスに用いられる反応容器には、反応容器内に生成される液体の液面を外部から非接触にて測定する液面測定装置が存在しないが、高電圧で課電される電力用機器には、密閉容器内の油面を超音波を利用して検出し、油漏れや雨水の浸入を測定する技術が特開平８−１４９９０号公報（特許文献１参照）に開示されている。また、超音波を利用してタンクに収容された２種の非混合液体の境界面を測定する技術が特開平４−３６６２０号公報（特許文献２参照）に開示されている。
【特許文献１】特開平８−１４９９０号公報
【特許文献２】特開平４−３６６２０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献１および２に開示された容器内の液体層の境界面を検知する技術は、変圧器等の電力用機器に適用されるもので、予め封入されている液体の液面レベルを測定する技術であり、水素製造装置の反応容器に適用したり、適用してもよいことを示す記載は存在しない。
【０００９】
一方、ＩＳプロセスによる水素製造装置では、水素連続製造のための反応容器内で水（Ｈ２Ｏ）に二酸化硫黄（ＳＯ２）とヨウ素（Ｉ２）をブンゼン反応させてヨウ化水素（ＨＩ）と硫酸（Ｈ２ＳＯ４）の液体が生成され、生成されたヨウ化水素と硫酸の各液体生成量を、水素製造の運転制御条件の中で、水素製造運転を停止させることなく、正確に精度よく把握する必要がある。
【００１０】
本発明は、上述した事情を考慮してなされたもので、反応容器内の被測定流体の境界面位置を非接触にて検出し、境界面の監視を正確に精度よく行なうことができる水素製造装置を提供することを目的とする。
【００１１】
本発明の他の目的は、反応容器内に収容される被測定流体の成分・濃度を正確に精度よく非接触測定を行なうことができる水素製造装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明に係る水素製造装置は、上述した課題を解決するために、請求項１に記載したように、ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の底壁に設置された１つ以上の境界面検知用超音波探触子と、前記反応容器の側壁に設けられた音速補正用超音波探触子と、上記各超音波探触子に接続される超音波送受信器と、上記超音波送受信器に接続されるデータ処理・演算装置とを備えた多層液面測定装置とを有し、この多層液面測定装置で前記反応容器内に収容される被測定流体の境界面位置を超音波にて検出するものである。
【００１３】
また、本発明に係る水素製造装置は、上述した課題を解決するために、請求項２に記載したように、ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の底壁に設置された１つ以上の境界面検知用超音波探触子と、この超音波探触子に接続された超音波送受信器と、前記反応容器内の上部液体の側面に対応して反応容器の側壁に設置された気液境界面測定用の超音波探触子と、この超音波探触子に接続される超音波送信器と、前記反応容器の他側壁に設置された受信用超音波探触子と、この超音波探触子に接続される超音波受信器と、前記超音波送受信器、超音波発信器および超音波受信器に接続されたデータ処理・演算装置とを備えた多層液面測定装置を有し、この多層液面測定装置で前記反応容器内に収容される被測定流体の境界面位置を超音波にて検出するものである。
【００１４】
さらに、本発明に係る水素製造装置は、上述した課題を解決するために、請求項３に記載したように、ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の一側壁に設置された斜め上方超音波送信用超音波探触子および斜め下方超音波送信用超音波探触子と、上記両超音波探触子に接続された超音波送信器と、前記反応容器の他側壁に設置された受信用超音波探触子と、この超音波探触子に接続された超音波受信器と、前記超音波送信器および超音波受信器に接続されたデータ処理・演算装置とを備えた多層液面測定装置を有し、上記多層液面測定装置で反応容器内の被測定流体の境界面位置を超音波にて検出するものである。
【００１５】
さらにまた、本発明に係る水素製造装置は、上述した課題を解決するために、請求項４に記載したように、ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の一側壁に設置された斜め上方超音波送信用超音波探触子および斜め下方超音波送信用超音波探触子と、上記両超音波探触子に接続された超音波送信器と、前記反応容器の他側壁に設置され、反応容器の高さ方向に移動可能な受信用超音波探触子と、この超音波探触子に接続された超音波受信器と、前記超音波送信器および超音波受信器に接続されたデータ処理・演算装置とを備えた多層液面測定装置とを有し、この多層液面測定装置により反応容器内の被測定流体の境界面位置を超音波にて検出するものである。
【００１６】
一方、本発明に係る水素製造装置は、上述した課題を解決するために、請求項５に記載したように、ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の底壁に設置された１つ以上の境界面検知用超音波探触子と、この超音波探触子に接続された超音波送受信器と、前記反応容器内の上部に位置する液体の温度を測定する温度センサと、この温度センサおよび前記超音波送受信器に接続されるデータ処理・演算装置とを備えた多層境界面測定装置とを有し、この多層境界面測定装置により反応容器内の被測定流体の境界面位置を検出するものである。
【００１７】
他方、本発明に係る水素製造装置は、上述した課題を解決するために、請求項６に記載したように、ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の底壁に設置された１つ以上の境界面検知用超音波探触子と、この超音波探触子に接続された超音波送受信器と、前記反応容器内の上部に位置する液体をサンプリングする上部サンプリングラインと、前記反応容器内の下部に位置する液体をサンプリングする下部サンプリングラインと、両サンプリングラインを用いて液体の性状を分析する分析装置と、前記超音波送受信器および分析装置に接続されたデータ処理・演算装置とを備えた多層液面測定装置を有し、この多層液面測定装置により反応容器内の被測定流体の境界面位置を検出するものである。
【００１８】
また、本発明に係る水素製造装置は、上述した課題を解決するために、請求項８に記載したように、ＩＳプロセスを用いた水素製造装置の反応容器の一方に１つ以上設置された放射線源と、この放射線源とは反対側の反応容器の他方に設置された放射線検出器と、この放射線検出器で検出された出力信号を演算処理する出力演算装置とを備えた流体の成分・濃度測定装置を有し、この流体の成分・濃度測定装置は、反応容器内を透過する放射線から反応容器内の被測定流体の成分を同定する機能を備えたものである。
【発明の効果】
【００１９】
本発明に係る水素製造装置においては、反応容器内に収納された被測定流体の境界面位置を超音波を用いて非接触で正確に精度よく検出でき、被測定流体の流体量を測定することができる。
【００２０】
また、本発明に係る水素製造装置は、反応容器内に収納される被測定流体の成分・濃度を放射線を用いて正確に非接触測定することができ、さらに、被測定流体の境界面を同定し、各被測定流体の流体量を測定できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
本発明に係る水素製造装置の実施の形態について、添付図面を参照して説明する。
【００２２】
図１は、本発明に係る水素製造装置に用いられる熱化学分解法プロセス（ＩＳプロセス）を示す原理図であり、このＩＳプロセスにより水素を連続的に製造することができる。
【００２３】
水素は、水を原料とするため、無尽蔵に存在し、燃料として使用すると水に戻り、有害物質を発生しないのでクリーンであり、貯蔵が容易で家庭用から工業用、さらには自動車や航空機等の燃料に有望視されている。
【００２４】
高温ガス炉による水素製造には、ＩＳプロセスによる水からの水素製造、高温水蒸気の電気分解、天然ガスまたは石炭の水蒸気改質などがある。
【００２５】
ＩＳプロセスは、水以外の物質を関与させて数段階の化学反応を生じさせて水を分解するものであるが、必要な反応熱を高温ガス炉から供給するものである。高温ガス炉は、１０００℃近い高温の熱を取り出すことができ、この熱をＩＳプロセスに利用するものである。
【００２６】
高温ガス炉の熱を利用してＩＳプロセスにより、水素を連続的に製造するためには、水に二酸化硫黄（ＳＯ２）とヨウ素（Ｉ２）を反応させて、ヨウ化水素酸（ＨＩ）と硫酸（Ｈ２ＳＯ４）の各流体を生成させる。  
［化１］
２Ｈ２Ｏ＋ＳＯ２＋Ｉ２＝２ＨＩ＋Ｈ２ＳＯ４    ……（１）
この生成過程は、ブンゼン反応というもので、常温から１００℃程度で反応する発熱反応である。
【００２７】
次に、ブンゼン反応で生成された硫酸溶液とヨウ素化水素酸溶液は、比重（密度）の違いにより、後述する反応容器内で比重の違いによりそれぞれ分離して得られる。
【００２８】
分離されたヨウ素化水素酸から約４００℃で起こる熱分解を利用することにより水素を得ることができる。  
［化２］
２ＨＩ＝Ｈ２＋Ｉ２            ……（２）
【００２９】
このヨウ化水素分解反応により、水素を取り出すことができる一方、ブンゼン反応で生成された硫酸溶液は、８００℃以上の温度で吸熱的に進行する熱分解による硫酸分解反応（吸熱反応）によって、酸素、水および二酸化硫黄溶に分解される。  
［化３］
Ｈ２ＳＯ４＝ＳＯ２＋Ｈ２Ｏ＋１／２Ｏ２    ……（３）
【００３０】
（３）式の硫酸分解反応により生成された水（Ｈ２Ｏ）と二酸化硫黄（ＳＯ２）は、（２）式のヨウ化水素分解反応により生成されるヨウ素（Ｉ２）とともに、（１）式のブンゼン反応に再び用いられる。
【００３１】
このためＩＳプロセスでは、水素生成に必要な二酸化硫黄とヨウ素は繰返し使用され、また、ＩＳプロセスの硫酸分解反応で生じるものは、水と酸素であり、クリーンな閉サイクル運転技術であるとして期待されている。
【００３２】
ＩＳプロセスによる水素の連続的製造は、短期間の連続運転では実証されているが、循環物質を損なうことなく安定した本格的な連続運転を行なうために、水素製造装置の基本技術の確立や、運転制御方法の開発が求められている。
【００３３】
図２は、本発明に係る水素製造装置に用いられる多層液面測定装置１０を示す図である。
【００３４】
この多層液面測定装置１０は、水素製造装置の反応容器１１内に貯溜される被測定流体としての液体の境界面位置を超音波を用いて正確に精度よく非接触測定するものである。
【００３５】
水素製造装置の反応容器１１には、水素と二酸化硫黄（ＳＯ２）とヨウ素（Ｉ２）とのブンゼン反応により、液体として、ヨウ化水素酸（ＨＩ）Ａと硫黄（Ｈ２ＳＯ４）Ｂとの溶液が生成され、滞留される。反応容器１１内に滞留されたＨＩとＨ２ＳＯ４との溶液は、比重差により、比重の大きいＨＩが下側に、比重の小さいＨ２ＳＯ４が上側に集まり、二溶液に分離される。Ｈ２ＳＯ４溶液Ｂの上部には、反応によって生成された気体Ｃ等が存在する場合を想定している。
【００３６】
反応容器１１は、密閉されたボックス状の密閉容器であり、反応容器１１の底面に１台以上の超音波トランスジューサ１３が、反応容器１１の側面上下に複数の超音波トランスジューサ１４，１５がそれぞれ設置される。超音波トランスジューサ１３，１４，１５は、所要周波数の超音波を送受信させる超音波探触子１６，１７ａ，１７ｂとこの超音波探触子用超音波送受信器１８，１９ａ，１９ｂとを有する。
【００３７】
超音波送受信器１８，１９ａ，１９ｂはパルス状電気信号を超音波探触子１６，１７ａ，１７ｂに印加させることにより、超音波探触子１６，１７ａ，１７ｂから所要周波数、例えば５ＭＨｚの超音波が反応容器１１内に発振され、発振された超音波が密度差のある液液境界面Ｆａや気液境界面Ｆｂあるいは固液境界面Ｆｃで反射し、その反射エコーを超音波探触子１６，１７ａ，１７ｂで検知し、検知された反射エコーは超音波送受信器１８，１９ａ，１９ｂで電気信号に変換され、エコー電気信号となってデータ処理・演算装置２０に送られ、この装置２０でエコー電気信号がデータ処理あるいは演算処理され、液液境界面Ｆａや気液境界面Ｆｂの位置を非接触にて検出している。検出結果は、表示装置２１に表示される。
【００３８】
各超音波トランスジューサ１３，１４，１５のうち、反応容器１１の底壁１１ａに外側から設置された超音波トランスジューサ１３は、液液境界面Ｆａおよび気液境界面Ｆｂ検知用に用いられる。反応容器１１の側壁下部に設けられる超音波トランスジューサ１４は音速補正用であり、反応容器１１の下部に貯溜されるヨウ化水素酸（ＨＩ）溶液測定用に用いられ、反応容器１１の側壁上部の超音波トランスジューサ１５も音速補正用であり、反応容器１１の上部にＨＩ溶液Ａと分離して貯溜される硫酸（Ｈ２ＳＯ４）溶液Ｂ測定用に用いられる。
【００３９】
次に、水素製造装置に用いられる多層液面測定装置１０の作用を説明する。
【００４０】
多層液面測定装置１０は水素製造装置の反応容器１１内の液液境界面Ｆａおよび気液境界面Ｆｂ位置を測定するために用いられ、反応容器１１の底壁１１ａに外側から設置した境界面検知用超音波トランスジューサ１３を動作させる。図示例では３個の超音波トランスジューサ１３を作動させる。
【００４１】
この超音波トランスジューサ１３の作動により、超音波送受信器１８からパルス状電気信号が超音波探触子１６に印加され、超音波探触子１６から反応容器１１内の鉛直上方に向けて所要周波数の超音波パルスが発振される。発振された超音波パルスは、反応容器１１の底壁１１ａを透過し、ヨウ化水素酸（ＨＩ）の溶液Ａ内を上方に伝搬していく。
【００４２】
ヨウ化水素酸（ＨＩ）の溶液Ａを伝搬してヨウ化水素と硫酸の液液境界面Ｆａに到達した超音波パルスは、２溶液Ａ，Ｂの密度差に起因する音響インピーダンスの違いにより、一部は下方に反射され、反射エコーとなって境界面反射エコー用超音波探触子１６に戻ってくる。
【００４３】
一方、液液境界面Ｆａを透過した超音波パルスは硫酸の溶液Ｂ内を上方へ伝搬し、気体Ｃとの気液境界面Ｆｂでさらに反射され下方に戻ってくる。
【００４４】
気体Ｃと硫酸Ｂとの密度差に起因する音響インピーダンスの違いが２溶液Ａ，Ｂ間の音響インピーダンスより大きいため、超音波パルスはこの気液境界面Ｆｂで反射されるほうが大きい。境界面反射エコー用超音波探触子１６で検出される超音波パルス信号の例を図３に示す。
【００４５】
反応容器１１の底壁１１ａ外面から、ヨウ化水素溶液Ａと硫酸溶液Ｂとの液液境界面Ｆａまでの距離ｄ１は、超音波パルスの反射時間ｔ１とヨウ化水素溶液Ａ内の超音波の伝播速度ｖ１とを用いて、式（４）により算出することができる。
【００４６】
［数１］
ｄ１＝ｖ１＊ｔ１            ……（４）
【００４７】
一方、ヨウ化水素中の超音波の伝播速度ｖ１は、反応容器１１の側壁に設置したヨウ化水素用超音波トランスジューサ１４の超音波探触子１６を使って求めることができる。この超音波探触子１６は、発射された超音波パルスがヨウ化水素Ａ内を透過し反応容器１１の反対側の内面Ｆｃで反射されて戻ってくるように取り付けられる。また、超音波探触子１６の高さ方向の位置はヨウ化水素Ａが存在する位置に対応して取り付けるものとする。超音波パルスの伝播距離を２Ｌ、反射パルスの戻ってくる時間をＴ１とすると、ヨウ化水素Ａ中の超音波伝播速度（ｖ１）は式（５）で求めることができる。  
［数２］
ｖ１＝２Ｌ／Ｔ１            ……（５）
【００４８】
これより、ヨウ化水素Ａと硫酸Ｂの液液境界面Ｆａ位置は式（６）で算出できる。  
［数３］
ｄ１＝ｖ１・ｔ１＝（２Ｌ／Ｔ１）＊ｔ１            ……（６）
【００４９】
また、硫酸が存在する位置に設置した音速補正用超音波トランスジューサ１５の超音波探触子１６を用いて上記と同様に硫酸Ｂ中の超音波伝播速度ｖ２を算出することができる（式（７））。但し、ここで超音波パルスの伝搬距離は下部に設置した超音波探触子１６と同じ２Ｌであるとし、反射パルスの到達時間をＴ２とした。このとき、図３に示す反応容器１１の底面に設置した境界面反射エコー用超音波探触子で得られた２番目の反射パルスエコーの到達時間ｔ２と硫酸中の超音波伝搬速度ｖ２とから、式（８）で示すように硫酸Ｂと気体Ｃとの境界面Ｆｂ位置を演算することができる。
【００５０】
［数４］
ｖ２＝２Ｌ／Ｔ２                  ……（７）
ｄ２＝ｖ２（ｔ１＋ｔ２）            ……（８）
【００５１】
この水素製造装置に備えられる多層液面測定装置１０は、図２に示す境界面検知用超音波探触子１６により得られた反射時間ｔ１を、反射時間測定時の状態で測定したヨウ化水素Ａおよび硫酸Ｂ中の超音波伝播速度ｖ１を用いて液液境界面Ｆａ位置ｄ１の演算を行うので、反応容器１１中の液体の濃度や温度等の変化により、液体中の音速度が変化しても、境界面Ｆａ位置ｄ１を精度良く測定することができる。
【００５２】
また、液液境界面Ｆａ検出に複数個の超音波探触子１６を使用するため、ヨウ化水素Ａと硫酸Ｂ溶液の境界面Ｆａが揺らいだ場合でも、少なくとも１個の超音波探触子１６で検出される境界面反射エコーを使用して液液境界面Ｆａを測定でき、液液境界面Ｆａ検出の信頼性が向上する。
【００５３】
次に、本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第２実施形態を図４を参照して説明する。
【００５４】
図４に示された多層液面測定装置１０Ａは、反応容器１１の側壁１１ｂに設置される超音波トランスジューサ２５，２６を異にし、他の構成および作用は第１実施形態に示された多層液面測定装置１０と異ならないので、共通部分には同じ符号を付して図示ならびに説明を省略する。
【００５５】
多層液面測定装置１０Ａは、ヨウ化水素Ａと硫酸Ｂとの液液境界面Ｆａからの反射パルスを、反応容器１１の底壁１１ａに設置された境界面検知用超音波トランスジューサ１３を用いて測定するものであり、この点は、第１実施形態で示された多層液面測定装置１０と同様であり、異ならない。第１実施形態の多層液面測定装置１０と異ならない構成および作用の説明および図示を省略する。
【００５６】
ただ、ヨウ化水素Ａと硫酸Ｂの液液境界面Ｆａの多重反射パルスが硫酸Ｂと気体Ｃとの気液境界面Ｆｂから反射してくる反射パルスと重なると、硫酸と気体との気液境界面Ｆｂの測定がうまくできない場合がある。
【００５７】
図４に示された多層液面測定装置１０Ａは、硫酸溶液Ｂと気体Ｃとの気液境界面Ｆｂを、反応容器１１の側壁１１ｂ，１１ｃに設置した上向きの超音波探触子２７，２８により求めるものである。
【００５８】
反応容器１１内に貯溜される硫酸溶液Ｂの存在する高さに送信用超音波探触子２７を配置し、この反応容器１１の一側壁１１ｂに配置された超音波探触子２７と反対側の他側壁に受信用超音波探触子２８を配置する。受信用超音波探触子２８は、反応容器１１の他側壁に上下方向に間隔を置いて複数個、例えば５個配置される。
【００５９】
送信用超音波探触子２７は、硫酸溶液Ａが存在する高さに上向きで配置してあり、図示しない超音波送信器（超音波発振器）に接続され、パルス状電気信号が印加される。超音波送信器からの電気信号により超音波探触子２７が作動して超音波パルスを発振させる。この上向き超音波探触子２７から上方に向って、すなわち、硫酸Ｂと気体Ｃとの気液境界面Ｆｂに向って超音波パルスが出射される。
【００６０】
出射された超音波パルスは、気液境界面Ｆｂで反射し、反対側の反応容器１１の側面に到達する。反応容器１１の他側面に到達する反射パルスの高さ位置が気液境界面Ｆｂ位置によって変化する。このため、受信用超音波探触子２８は高さ方向に複数個配置してあり、図示しない超音波受信器を経て図２に示されたデータ処理・演算装置２０に接続される。
【００６１】
今、上向き超音波探触子１２の発信角度をφ、上向き超音波探触子２７からのパルス強度が最も強い受信用超音波探触子２８の上向き超音波探触子２７からの高さの差をｄｈ２とすると、硫酸と気体との気液境界面Ｆｂ位置ｄ２は式（９）で求めることができる。
【数５】
2006016238.tif 000003
【００６２】
また、その多層液面測定装置１０Ａでは、超音波の発信方向を斜め上向きに絞った上向き超音波探触子２７を用いているが、図５に示すように発射方向の広い超音波探触子３０を用いてもよい。この場合、超音波探触子３０から発信された超音波パルスのうち、硫酸溶液Ｂ中を透過して直接受信用超音波探触子３１に入るもの、気液境界面Ｆｂで反射してから受信用超音波探触子２８に到達するものを考える。
【００６３】
受信用超音波探触子３１に直接受信するものは最短距離を伝搬してくるため、最短の時間で受信用超音波探触子３１に到達する。この到達時間と送信用超音波探触子２７と受信用超音波探触子３１との幾何学的な関係から得られる伝搬距離を用いて硫酸Ｂ中の超音波伝播速度を求める。
【００６４】
次に、受信用超音波探触子３１では気液境界面Ｆｂで反射してから到達する反射パルスが得られる。この到達時間と先に求めた硫酸Ｂ内の超音波伝播速度から伝搬距離が求められる。さらに、この伝搬距離と反応容器１１および受信用超音波探触子３１の位置関係から、受信用超音波探触子３１に入射する反射パルスの入射角度ωが式（１０）で求められる。
【数６】
2006016238.tif 000004
【００６５】
ここで、ｌは気液境界面Ｆｂから反射する反射パルスの到達距離から求められた伝搬距離であり、Ｌは反応容器１１の幅である。このように角度ωが求まると、気液境界面Ｆｂ位置ｄ２は式（１１）で求めることができる。
【数７】
2006016238.tif 000005
【００６６】
この多層液面測定装置１０Ｂによれば、硫酸Ｂと気体Ｃとの気液境界面Ｆｂを反応容器１１側面に設置した超音波探触子３０，３１を用いて測定するので、被測定流体であるヨウ化水素Ａと硫酸Ｂとの液液境界面Ｆａで反射する多重パルスの到達時間と硫酸Ｂと気体Ｃとの気液境界面Ｆｂで反射する反射パルスの到達時間が重なっても硫酸Ｂと気体Ｃとの気液境界面Ｆｂを精度良く検知することができる。
【００６７】
また、液液境界面Ｆａ検出に複数個の超音波探触子１６を使用するため、ヨウ化水素Ａと硫酸溶液Ｂの境界面Ｆａが揺らいだ場合でも、少なくとも１個の超音波探触子１６で検出される境界面反射エコーを使用して液液境界面Ｆａを測定できるので、液液境界面Ｆａ検出の信頼性が向上する。
【００６８】
図６および図７は、本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液界面測定装置の第３実施形態を示すものである。
【００６９】
図６に示された多層液面測定装置１０Ｃは、反応容器１１の底壁１１ａに超音波トランスジューサを設置せず、反応容器１１の側壁１１ｂ，１１ｃに超音波トランスジューサ３５，３６をそれぞれ設置する。
【００７０】
一方の超音波トランスジューサ３５は超音波発信用の超音波探触子３７を備え、他方の超音波トランスジューサ３６は、超音波受信用の超音波探触子３８を備える。発信用超音波探触子３７は、硫酸Ｂが存在する高さ位置に設置され、反応容器１１内に予め設定した角度で超音波パルスを入射するようになっている。
【００７１】
送信用超音波探触子３７は、反応容器１１内に超音波パルスを入射される角度によって複数種類設置される。１つは、ヨウ化水素Ａと硫酸Ｂの液液境界面Ｆａに超音波パルスが伝搬するように下側に角度φをつけた下向き超音波探触子３７ａで、もう１つは硫酸Ｂと気体Ｃとの気液境界面Ｆｂに向かって超音波パルスが伝搬するように上側に角度φをつけた向き超音波探触子３７ｂである。これらの超音波探触子３７と反対側には、超音波を受信する受信用超音波探触子３８が高さ方向に複数配置されている。
【００７２】
送信用超音波探触子３７には、図示しない超音波送信器が接続され、受信用超音波探触子３８には、超音波受信器が接続される。各超音波送信器および超音波受信器は、図２に示された多層液面測定装置１０と同様に、データ処理・演算装置２０に接続されている。
【００７３】
下向き超音波探触子３７ａから発信された超音波パルスの一部はヨウ化水素Ａと硫酸Ｂとの液液境界面Ｆａで反射され反対側に設置した受信用超音波探触子３８で測定する。このとき、複数の受信用超音波探触子３８で得られる超音波パルス強度は液液境界面Ｆａ位置に応じて異なったものとなる。
【００７４】
ところで、下向き超音波探触子３７ａの送信角度をφ、高さをｈ１とすると最も高いパルス強度が得られる受信用超音波探触子３８の下向き超音波探触子３７ａからの高さの差ｄｈ１は、反応容器１１の幅をＬとすると、ヨウ化水素Ａと硫酸Ｂの境界面Ｆａ高さを式（１２）により求めることができる。
【数８】
2006016238.tif 000006
【００７５】
また、硫酸Ｂと気体Ｃとの気液境界面Ｆｂについては、図４および図５の多層液面測定装置１０Ａ，１０Ｂで説明したとおりであり、図５に示す関係で式（９）を使って求めることができる。
【００７６】
なお、受信用超音波探触子３８は複数並べるのではなく、１つの受信用超音波探触子を反応容器１１側面に沿って上下方向に移動できる機構にすれば、超音波探触子で得られる超音波パルス強度の最も強くなる位置ｄｈ１あるいはｄｈ２をより精度良く求めることができる。
【００７７】
この多層液面測定装置１０Ｃによれば、溶液Ｂ中の超音波伝播速度に対する依存性なく反応容器１１中の境界面Ｆａ，Ｆｂ位置を求める方法を採用しているので、精度良く境界面位置ｄ１，ｄ２を測定することができる。
【００７８】
また、液液境界面Ｆａ検出に複数個の超音波探触子３７，３８を使用するため、ヨウ化水素Ａと硫酸溶液Ｂの境界面Ｆａが揺らいだ場合でも、少なくとも１個の超音波探触子で検出される境界面反射エコーを使用して液液境界面を測定できるので、液液境界面Ｆａ検出の信頼性が向上する。
【００７９】
図８は、本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第４実施形態を示す図である。
【００８０】
図８に示された多層液面測定測定１０Ｄは、反応容器１１内に温度センサ４０，４１を設置し、一方の温度センサ４０はヨウ化水素Ａ溶液の温度を、他方の温度センサ４１は硫酸Ｂ溶液の温度を測定するものである。
【００８１】
反応容器１１内には劇薬が入っているため、温度センサ４０，４１は密閉を確保できる構造に作られる。温度センサ４０，４１は、例えばシースタイプの熱電対や側温抵抗体が用いられる。
【００８２】
また、図８には、超音波送受信器やデータ処理・演算装置が記載されていないが、図２に示された多層液面測定装置１０と同様、超音波送受信器、データ処理・演算装置や表示装置が備えられる。温度センサ４０，４１からのセンサ信号は、データ処理・演算装置に送られて処理される。
【００８３】
なお、図８において、ヨウ化水素Ａを硫酸Ｂからの液液境界面Ｆａからの反射パルスを、反応容器１１の底壁１１ａに設置された境界面測定用超音波トランスジューサ１３を用いて測定するのは、第１実施形態の多層液面測定装置１０と同様であり、異ならない。
【００８４】
次に、本発明の水素製造装置に適用される多層液面測定装置１０Ｄの作用ならびに処理について説明する。
【００８５】
この多層液面測定装置１０Ｄでは、液液境界面Ｆａおよび硫酸溶液Ｂと気体Ｃとの境界面Ｆｂ位置の算出には、第１実施形態で示された多層液面測定装置１０と同様に、反応容器１１の底壁１１ａに設置した境界面反射エコー用超音波探触子１６で得られた反射パルス信号の伝搬時間と溶液Ａ中の超音波伝播速度から求める方法を使用する。
【００８６】
図８に示された多層液面測定装置１０Ｄでは、ヨウ化水素Ａ中の音速度および硫酸Ｂ中の音速度として、予め温度と各溶液Ａ，Ｂ中での超音波伝播速度の相関関係式を作成しておき、データ処理／演算装置に記憶させておいた温度校正データを適用して求めることができる。すなわち、温度センサ４０，４１で測定した温度から超音波伝播速度を演算し、その値を使用して境界面Ｆａ，Ｆｂ位置を算出する。
【００８７】
この多層液面測定装置１０Ｄによれば、溶液Ａ，Ｂの温度変化が生じても、温度補正を行なうことができ、精度の良い境界面位置測定を行なうことができる。
【００８８】
また、複数個の超音波探触子１６を使用するため、ヨウ化水素Ａと硫酸溶液Ｂの境界面Ｆａが揺らいだ場合でも、少なくとも１個の超音波探触子１６で検出される境界面反射エコーを使用して液液境界面Ｆａを測定できるので、液液境界面検出の信頼性が向上する。
【００８９】
図９は、本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第５実施形態を示す図である。
【００９０】
図９に示された多層液面測定装置１０Ｅは、第４実施形態に示された多層液面測定装置１０Ｄに、サンプリングライン４４，４５を付設したものである。他の構成および作用は、図８の多層液面測定装置１０Ｄと異ならないので、その説明を省略する。
【００９１】
図９の多層液面測定装置１０Ｅは、反応容器１１の側壁１１ｂに上下方向に間隔を置いて複数のサンプリングライン４４，４５を設けたものである。この多層液面測定装置１０Ｅは、反応容器１１の側壁１１ｂにサンプリングライン４４，４５を設けて、ヨウ化水素Ａおよび硫酸Ｂをサンプリングし、その濃度を求めるようにしたものである。
【００９２】
反応容器１１に貯溜されるヨウ化水素Ａおよび硫酸Ｂの溶液中における超音波伝播速度の濃度／温度依存性は予め求めておき、データ処理／演算装置１８（図２参照）に記憶させておく。
【００９３】
そして、サンプリングライン４４，４５につながれた分析装置（図示せず）により得られた濃度と、温度センサ４０，４１によって得られた温度とから液面測定時の超音波伝播速度を算出する。なお、分析装置のデータも図２に示されたデータ処理／演算装置２０に伝送されるように接続されている。
【００９４】
この多層液面測定装置１０Ｅにおいては、サンプリングライン４４，４５を設けて濃度などの溶液Ａ，Ｂの性状を測定するようにしているが、放射線や超音波を用いるなどの別の方法によって溶液Ａ，Ｂの性状を得るようにしても構わない。
【００９５】
本実施形態によれば、境界面Ｆａ，Ｆｂ測定時の溶液中の超音波伝播速度として溶液の濃度／温度により補正した値を用いるので、精度良く境界面位置を測定することができる。
【００９６】
図１０は、本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第６実施形態を示す図である。
【００９７】
この実施形態に示された水素製造装置は、反応容器１１内のヨウ化水素Ａと硫酸Ｂとの境界に浮くように密度調節されたフロート４７を配置したものである。フロート４７は反応容器１１内の液液境界面Ｆａに沿って横方向移動が生じないように、移動防止用ガイド４８を設ける。ガイド４８は筒状をなし、筒状側面に連通穴４９が形成され、ガイド４８内に溶液Ａ，Ｂが容易に出入りすることが可能な構造を備える。
【００９８】
フロート４７は超音波の反射体を構成しており、フロート４７を反射体とすることにより反応容器１１の底壁１１ａに設置された液液境界面Ｆａ検知用超音波探触子５０に戻る反射超音波パルス強度が大きくなり、被測定流体であるヨウ化水素Ａと硫酸Ｂとの液液境界面Ｆａの検知精度が向上する。
【００９９】
この場合、フロート４７で超音波パルスは反射されるが硫酸Ｂ側へは伝搬しないため、底面の位置を変えた場所に硫酸Ｂと気体Ｃとの気液境界面検知用に気液境界面用超音波探触子５１を設置し、硫酸Ｂと気体Ｃとの気液境界面Ｆｂ検知に用いる。
【０１００】
図１０に示された多層液面測定装置１０Ｆには、第１実施形態に示された多層液面測定装置１０と同様、反応容器１１の側壁１１ｂに超音波トランスジューサ１４，１５が設けられ、さらに、データ処理・演算装置２０や表示装置２１が備えられる。
【０１０１】
さらに、多層液面測定装置１０Ｆにおいても、図９に示された多層液面測定装置１０Ｅのように、反応容器１１内の溶液Ａ，Ｂの温度や濃度補正を考慮することにより、温度／濃度依存性による誤差を低減することが可能なことはいうまでもない。
【０１０２】
この多層液面測定装置１０Ｆによれば、フロート４７を設置したことにより液液境界面Ｆａからの反射パルス強度が強くなるので、精度良く境界面Ｆａ位置を検知することが可能となる。
【０１０３】
図１１は、本発明に係る水素製造装置に備えられる流体の成分・濃度測定装置の第１実施形態を示す図である。
【０１０４】
高温ガス炉からの熱を利用し、水のＩＳプロセスによって水素を連続的に製造する水素製造装置には、流体の成分・濃度測定装置５５が備えられる。この流体の成分・濃度測定装置５５により、反応容器１１内に生成され、貯溜される流体の成分・濃度を同定することができる。
【０１０５】
流体の成分・濃度測定装置５５は、反応容器１１の一側壁１１ｂに設置された放射線源としてのγ線源５６と、このγ線源５６の位置に対応する反応容器１１の他側壁１１ｃに設置された放射線検出器５７と、この放射検出器５７で検出された出力信号を処理する出力演算装置５８とを備える。
【０１０６】
γ線源５６は、反応容器１１の側壁１１ｂに鉛直方向（上下方向）に間隔を置いて、複数個、例えば３個設置され、各γ線源５６の高さ位置に対応して反応容器１１の反対側側壁に放射線検出器５７がそれぞれ設置される。各γ線源５６と放射線検出器５７は、反応容器１１を水平方向に貫通する直線上にそれぞれ対応して複数個ずつ設けられる。
【０１０７】
次に、この水素製造装置の反応容器１１に備えられる液体の成分・濃度測定装置５５の作用・動作を説明する。
【０１０８】
流体の成分・濃度測定装置５５は、反応容器１１の側壁１１ｂに備えられたγ線源５６からγ線が放出される。放出されたγ線は、γ線源５６と放射線検出器５７を結ぶ直線上に存在する反応容器１１内物質Ａ，Ｂ，Ｃを透過し、放射線検出器５７に到達する。このとき、放射線検出器５７で検出される計数とγ線の強度の関係は式（２１）で表すことができる。
【数９】
2006016238.tif 000007
【０１０９】
式（２１）において、放射線放出数Ａ、反応容器１１の幅Ｌ、放射線検出器５７の感度ｆは既知の値であり、かつ放射線検出器５７の計数Ｎは計測量である。これらの既知の値Ａ，Ｌ，ｆおよび計測量Ｎを用いて式（２１）から、γ線吸収断面積σと密度ρの積σ＊ρを算出することができる。
【０１１０】
γ線吸収断面積σと密度ρの積σ＊ρは、
［数１０］
σ＊ρ＝σ１ｉ＊ρ１＋σ２ｉ＊ρ２＋σ３ｉ＊ρ３＋σ４ｉ＊ρ４＋σ５ｉ＊ρ５
……（２２）
で表わされ、これらの積σ＊ρの左辺各項のうち、
【数１１】
2006016238.tif 000008
【０１１１】
ここで、放射線が透過した容器内物質が気体である場合（ρ２＝ρ３＝ρ４＝ρ５＝０）、積σ＊ρ＝σ１ｉ＊ρ１となり、この関係式から、積σ＊ρは放射線が液体を透過した場合にとり得る値に比べ十分小さいので、気体であると判別できる。
【０１１２】
また、γ線吸収断面積σ１ｉは既知であることから、積σ＊ρをσ１ｉで割ることにより、気体の密度ρ１が求まる。また、気体である場合、γ線吸収断面積と密度の積σ＊ρは気体を透過した場合に比べ十分大きいことから、液体であると判別できる。
【０１１３】
また、液体（ρ＝０）の各成分の識別と密度の算出については、以下のように行なう。４種類のγ線源５６（ｉ＝１〜４）を照射した場合、式（２１）により、以下の式（２４）が成り立つ。
【数１２】
2006016238.tif 000009
【０１１４】
ここで、式（２４）において、放射線放出数Ａ１〜Ａ４、反応容器１１の幅Ｌ、放射線検出器５７の感度ｆ１〜ｆ４、γ線吸収断面積σｊｉ（ｉ＝１〜４、ｊ＝１〜４）は既知の値であり、放射線検出器５７の計数Ｎ１〜Ｎ４は計測値であり、計測により既知となる。
【０１１５】
したがって、式（２４）の解は一意に存在し、式（２４）を解くことにより、反応容器１１内の物質の各成分の密度ρ２〜ρ４を求めることができ、反応容器１１内の液体各層の成分とその密度を同定することができる。
【０１１６】
ここで、反応容器１１内の液体各層の各成分、各γ線源の種類（γ線エネルギの違い）と成分についての光吸収断面積は予め出力演算装置５８に記憶させておくものであり、上記演算は出力演算装置５８で行われる。
【０１１７】
図１０に示された流体の成分・濃度測定装置５５では、液体の成分が４成分の場合について述べたが、Ｎ成分の場合、Ｎ種類のγ線源（Ｎ種類のγ線エネルギ）を用いることにより、同じ測定方法で被測定流体である物質の種別と密度を同定することができる。
【０１１８】
また、図１０の流体の成分・濃度測定装置５５では、放射線源としてγ線源を用いる場合について述べたが、中性子源を用いてもよく、また中性子源でも流体の成分・濃度測定装置５５と同じ解析によって物質の種別と密度を同定することができる。
【０１１９】
このように、流体の成分・濃度測定装置５５を、水素燃焼装置に備えられる反応容器１１に設けることで、反応容器１１外部から反応容器１１内の物質の種別と密度を、反応容器１１に非接触で同定することができる。
【０１２０】
図１２は、本発明に係る水素製造装置に備えられる流体の成分・濃度測定装置の第２実施形態を示す図である。
【０１２１】
この実施形態に示された流体の成分・濃度測定装置６０は、水のＩＳプロセスによって水素を連続的に製造する水素製造装置に適用され、水素製造装置の反応容器１１に設けられる。
【０１２２】
この流体の成分・濃度測定装置６０は、反応容器１１の一側壁１１ｂに設置された放射線源としての中性子源６１と、この中性子源６１に対応して反応容器１１の反対側側壁１１ｃに設置されたγ線検出器６２と、このγ線検出器６２からの出力を処理する出力演算装置６３とを有する。この流体の成分・濃度測定装置６０は、γ線検出器６２で検出される中性子捕獲γ線が測定対象物の各成分によって固有エネルギの違いが生じていることを利用して、放射線による被測定物の成分を同定し、密度（濃度）を算出するものである。
【０１２３】
図１２に示された流体の成分・濃度（密度）測定装置６０では、反応容器１１の一側壁に複数、例えば３個の中性子源６１が鉛直方向に間隔を置いて設置される一方、各中性子源６１に対応する反応容器１１の反対側側壁に放射線検出器としてのγ線検出器６２が設置される。
【０１２４】
次に、流体の成分・濃度測定装置６０の作用および動作を説明する。
【０１２５】
図１２に示された流体の成分・濃度測定装置６０の反応容器１１の側壁１１ｂに設置された各中性子源６１から中性子が放出される。この中性子源６１から放出された中性子は、反応容器１１内に照射され、反応容器１１内に収納された被測定物Ａ，Ｂ，Ｃの物質成分固有の確率（中性子反応断面積）で、被測定物Ａ，Ｂ，Ｃの物質成分に捕獲される。中性子捕獲した物質成分の分子は、各物質成分固有のエネルギを持つγ線を放出する。
【０１２６】
例えば熱中性子捕獲の場合、この固有γ線エネルギは、水素については２．２２ＭｅＶ、酸素については４．１４ＭｅＶ、硫黄については８．６４ＭｅＶ、ヨウ素については６．８３ＭｅＶ、また反応容器１１の主成分である鉄については７．６５ＭｅＶである。また、任意の中性子エネルギに対して各物質成分固有のエネルギの違いから、例えば中性子検出器出力のパルス波高弁別を行うことにより、放射線検出器で検出した、任意のエネルギ（任意の元素）のγ線の計数を得ることができる。
【０１２７】
ここで、各物質成分（元素）（ｊ種類、ｊ＝１〜ｎ）の中性子捕獲により発生するγ線のうち、固有γ線エネルギをもつγ線のγ線検出器６２の計数Ｎｊは式（２５）で表される。
【数１３】
2006016238.tif 000010
である。
【０１２８】
式（２５）は、ｎ種類の物資成分（元素）の固有エネルギについてそれぞれ成り立ち、以下のｎ個の連立方程式を構成する。
【数１４】
2006016238.tif 000011
【０１２９】
式（２６）において、中性子反応断面積σｉ、γ線分岐比Ｂｉ、反応容器１１の幅Ｌ、放射線（γ線）検出器６２の感度ｆｉ、中性子束φはそれぞれ既知の値であり、Ｎｉは放射線検出器６２の計測値であり、計測により既知となる。
【０１３０】
式（２６）において、被測定物の物質成分（元素）の密度ρｉ（ｉ＝１〜ｎ）のみが未知数であり、この未知数はｎ個であるので、式（２６）のｎ個の方程式を解くことにより、式（２６）は一意の解を持つ。したがって、式（２６）を解くことにより、各物質成分（元素）の密度ρｉ（ｉ＝１〜ｎ）を求めることができる。
【０１３１】
また、各物質成分（元素）の密度が求まれば、ＩＳプロセスでの溶液成分である硫酸分子（Ｈ２ＳＯ４）、水分子（Ｈ２Ｏ）、ヨウ素分子（Ｉ２）、ヨウ化水素分子（ＨＩ）の密度について式（２７）に示す連立方程式が成り立つ。
【数１５】
2006016238.tif 000012
【０１３２】
式（２７）において、未知数はρ（Ｈ２ＳＯ４）、ρ（ＨＩ）、ρ（Ｉ２）、ρ（Ｈ２）の４つであり、式の数が４つあるため、解は一意に定まる。式（２７）を解くことにより、反応容器１１内各流体層Ａ，Ｂ，Ｃの成分とその密度（濃度）を同定することができる。
【０１３３】
反応容器１１内の各物質成分、各元素の種類についての光吸収断面積は、予め出力演算装置６３に記憶させておくことにより、各物質の成分を同定し、密度を算出する演算は、出力演算装置６３内で行なわれる。
【０１３４】
図１２に示された物質の成分・濃度測定装置６２によれば、反応容器１１の外部から反応容器１１内の物質の種別（成分）と密度（濃度）を、反応容器１１に非接触にて同定することができる。
【０１３５】
図１３は、本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第７実施形態を示す図である。
【０１３６】
この実施形態に示された多層液面測定装置６４は、水のＩＳプロセスによって水素を連続的に製造する水素製造装置に適用される。多層液面測定装置６４は、水素燃焼装置の反応容器１１の一側壁に放射線源としてγ線源５６が、他側壁に放射線検出器５７が配置される。
【０１３７】
このγ線源５６と放射線検出器５７との配置関係は、γ線源５６から出たγ線が、反応容器１１内の２溶液Ａ，Ｂを透過した後に放射線検出器５７で検出されるように配置される。放射線検出器５７で検出されたγ線の出力信号は、出力演算装置５８に送られて演算処理され、反応容器１１の外部から非接触にて内部の液液境界面Ｆａを検出することができる。検出結果は、図２に示される多層液面測定装置１０と同様、表示装置に表示することができる。
【０１３８】
図１３に示された多層液面測定装置６４では反応容器１１の一側壁１１ｂ下部にγ線源５６が設置される。γ線源５６から出力されるγ線は反応容器１１内に入り、斜め上方に出力され、反応容器１１内の２溶液Ａ，Ｂを透過した後、反応容器１１の反対側側壁に設けられた放射線検出器５７で検出される。
【０１３９】
このとき、γ線源５６から出力されるγ線強度と、放射線検出器５７で計測される係数との間には、次の関係式が成立する。  
【数１６】
2006016238.tif 000013
【０１４０】
ここでｌｉは各γ線の各溶液Ａ，Ｂ中を透過する距離である。また、γ線が透過する硫酸の高さをＤ、ヨウ化水素Ａと硫酸Ｂを透過する高さをＹとすると式（２９）が成り立つ。
【数１７】
2006016238.tif 000014
【０１４１】
また、反応容器１１の幅Ｌとは下記関係があるので、
［数１８］
（ｌ１＋ｌ２）２＝Ｙ２＋Ｌ２              ……（３０）
【０１４２】
式（２５）は結局下記のように書き直すことができる。
【数１９】
2006016238.tif 000015
【０１４３】
式（３１）から、γ線の２流体透過高さＹ、反応容器１１の幅Ｌ、放射線放出数Ａ、放射線検出器５７の感度ｆは既知であり、Ｎは放射線検出器５７の計測値であり、計測により既知となる。
【０１４４】
しかも、γ線吸収断面積σと密度ρとの積σ＊ρ、σ´＊ρ´が、図１１に示された実施例から予め既知であるとすると、未知数はγ線が透過する硫酸の高さＤのみとなる。
【０１４５】
したがって、放射線検出器５７の係数Ｎを測定すれば、この計数値Ｎを用いて式（３１）により、γ線が透過する硫酸Ｂ中の高さＤ、すなわち、液液境界面Ｆａの位置を算出することが可能となる。
【０１４６】
図１２に示された多層液面測定装置６４においては、放射線源としてγ線源５６を用いる場合について述べたが、中性子源を用いてもよく、また中性子源でもこの多層液面測定装置６０と同じ解析によって液液境界面Ｆａの位置を算出することができる。
【０１４７】
このように、この多層液面測定装置６０によれば、反応容器１１外部から反応容器１１に非接触に内部の液液境界面Ｆａを検出することができる。図１２に示された多層液面測定装置６４は図１１および図１２に示された流体の成分・濃度測定装置５５，６０と同じ測定原理で、反応容器１１内に収納された被測定流体Ａ，Ｂの物質の成分・濃度を測定することができ、流体の成分・濃度測定装置としても機能する。
【０１４８】
図１４は、本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第８実施形態を示す図である。
【０１４９】
この実施形態に示された多層液面測定装置６５は、水のＩＳプロセスによって水素を連続的に製造する水素製造装置に適用され、特に、水素製造装置の反応容器１１内の放射線による液液境界面Ｆａだけでなく、被測定物である物質の密度をも算出することができる。物質の密度は、ＩＳプロセスによる水素製造装置において、測定対象物である硫黄、ヨウ素の中性子に対する吸収特性を利用したものである。
【０１５０】
図１４に示された多層液面測定装置６５は、水素製造装置の反応容器１１の一側壁１１ｂに設置されたＤＴ中性子源６６と、このＤＴ中性子源６６に対して反応容器１１の反対側側壁１１ｃに設置されたエネルギ分析型中性子検出器６７と、この中性子検出器６７からの検出出力信号を分析処理し、境界面Ｆａ，Ｆｂを算出する中性子式境界面分析装置６８と、中性子検出器７２へ中性子の散乱線の影響を検出する中性子コリメータ６９とから構成される。
【０１５１】
中性子検出器６７は、反応容器１１の他側壁１１ｃに、鉛直方向に沿って上下に間隔をおいて複数個、例えば３個配置され、中性子検出器６７の入力側に中性子の散乱線をカットする中性子コリメータ６９がそれぞれ対応して隣接配置される。
【０１５２】
水素製造装置の反応容器１１に備えられる多層液面測定装置６５の作用および動作について説明する。
【０１５３】
反応容器１１の一側壁１１ａに設置されたＤＴ中性子源６６が放出される。このＤＴ中性子源６６から放出される中性子の強度は、例えば最大１４ＭｅＶであり、中性子の散乱成分を含むと、種々のエネルギを含んだ中性子が反応容器１１内に所要の拡がり角度を有して照射される。
【０１５４】
図１４に示された多層液面測定装置６５では、ＤＴ中性子源６６から発生した中性子を直接反応容器１１に照射した例を示したが、ＤＴ中性子源６６からの中性子エネルギ分布を、平坦なエネルギ特性になるような中性子減速材、あるいは特定のエネルギの中性子のみを反応容器１１内に照射するエネルギ弁別器を介して、反応容器１１内に照射してもよい。
【０１５５】
また、ＤＴ中性子源６６以外の中性子発生源を用いてもよい。特に各物質の中性子共鳴吸収に対応した特定エネルギの中性子を発生できる中性子源が最も望ましい。
【０１５６】
ＤＴ中性子源６６から発生した中性子は反応容器１１内の物質を透過し、中性子コリメータ６９を経てエネルギ分析型中性子検出器６７に到達する。図１１および図１２の実施形態に示すように、中性子の減衰量から境界面Ｆａ，Ｆｂおよび密度を中性子式境界面分析装置６８で算出する。
【０１５７】
エネルギ分析型中性子検出器６７の前面に、中性子の入射方向を限定するために中性子コリメータ６９を設置することで、散乱中性子線の影響を低減する。また、このコリメータ６９は、発生側のＤＴ中性子源６６と中性子検出器６７あるいは反応容器１１間に挿入し、反応容器１１に照射される中性子の方向を限定することで、検出側のＳ／Ｎ比を改善することも可能である。
【０１５８】
図１４に示された多層液面測定装置６５は、反応容器１１内に収容される被測定物Ａ，Ｂに対して中性子共鳴吸収が起こる中性子エネルギに着目することで、この境界面Ｆａ，Ｆｂおよび密度（濃度）の算出精度を改善したものである。
【０１５９】
図１５および図１６は、ＩＳプロセスで用いられる硫黄およびヨウ素の中性子エネルギに対する中性子全反応断面積および中性子吸収反応断面積の関係を示したものである。
【０１６０】
実線ａ１，ａ２で示した中性子全反応断面積は、あるエネルギの中性子が、各物質と反応する割合を示しており、始めのエネルギの中性子が除去される割合ともいうことができる。一方、破線ｂ１，ｂで示した中性子吸収断面積は、全断面積で想定されている反応のひとつである、中性子を被測定物質が吸収する割合を示している。その差は、殆どは中性子と物質が散乱し、中性子のエネルギを失う反応である。
【０１６１】
図１５および図１６では、中性子全断面積は、中性子共鳴吸収付近でその反応断面積がエネルギに対して大きく変動している。一方、中性子吸収断面積は共鳴吸収付近で大きく増加している。図１５および図１６から、硫黄およびヨウ素は、特定の中性子エネルギで大幅に中性子吸収断面積が振動する中性子共鳴吸収のエネルギ領域があることがわかる。一方、水素、酸素は、１４ＭｅＶ以下でのこのような中性子共鳴吸収は起こらないことが知られている。
【０１６２】
つまり、ヨウ素は図１５に示すように、１ＭｅＶ付近に中性子共鳴吸収があるため、１ＭｅＶの中性子エネルギの吸収が大きく、その減衰量でヨウ素成分を透過した距離が推定できる。特に、中性子全反応断面積よりも中性子吸収断面積の変化が大きいため、散乱しエネルギが減少した中性子も計測に含めることも有効である。また、１ＭｅＶ周辺で中性子共鳴吸収を外れたエネルギ領域での中性子減衰量と、中性子共鳴吸収の起こるエネルギ領域での減衰比率など、エネルギに対する断面積の分布から、その透過距離を補正できる。
【０１６３】
例えば、中性子共鳴吸収の起こるエネルギより低いエネルギでは、中性子全反応断面積が小さくなるため、そのエネルギに対する特性と、中性子の割合から中性子の透過距離を補正できる。
【０１６４】
同様に、硫黄は１ｋｅＶ付近に中性子共鳴吸収があるため、そのエネルギ帯域では１ｋｅＶ付近の中性子の減衰が大きくなる。中性子の減衰断面積の大きい領域で、透過距離を推定することで、硫黄を含む溶液内の透過距離を推定できる。この場合も、中性子共鳴前後のエネルギ領域での中性子の減衰と、中性子共鳴領域での減衰の比率から、推定値を補正できる。
【０１６５】
また、硫黄の中性子共鳴吸収のエネルギ帯域、ヨウ素の中性子共鳴吸収エネルギ帯域、および、これら以外の中性子共鳴吸収が起こらずに、水素の散乱が主となる３つ、または、それ以上のエネルギ帯域の中性子減衰量から、各化学成分を透過した厚さが算出できる。また、これらの複数の情報から透過厚さとともに、密度も評価可能である。
【０１６６】
このように、図１４に示された多層液面測定装置６５によれば、放射線による中性子減衰量を測定することで、測定対象物Ａ，Ｂの密度および境界面位置を推定することができ、測定対象物であるイオウおよびヨウ素の中性子共鳴吸収反応の起こるエネルギ帯域を監視することで、評価精度を改善できる。
【図面の簡単な説明】
【０１６７】
【図１】本発明に係る水素製造装置の実施形態を示す原理図。
【図２】本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第１実施形態を示す図。
【図３】図２に示された多層液面測定装置において、反応容器底面から発信された超音波パルスが境界面で反射して戻ってくる様子を示した図。
【図４】本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第２実施形態を示す図。
【図５】第２実施形態に示された多層液面測定装置の変形例を示す図。
【図６】本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第３実施形態を示す図。
【図７】本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第３実施形態を示す図。
【図８】本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第４実施形態を示す図。
【図９】本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第５実施形態を示す図。
【図１０】本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第６実施形態を示す図。
【図１１】本発明に係る水素製造装置に備えられる流体の成分・濃度測定装置の第１実施形態を示す図。
【図１２】本発明に係る水素製造装置に備えられる流体の成分・濃度測定装置の第２実施形態を示す図。
【図１３】本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第７実施形態を示す図。
【図１４】本発明に係る水素製造装置に備えられる多層液面測定装置の第８実施形態を示す図。
【図１５】中性子エネルギに対する硫黄の中性子反応断面積分布例を示す図。
【図１６】中性子エネルギに対するヨウ素の中性子反応断面積分布例を示す図。
【符号の説明】
【０１６８】
１０，１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ，１０Ｄ，１０Ｅ，１０Ｆ  多層液面測定装置
１１  反応容器
１３，１４，１５  超音波トランスジューサ
１６，１７ａ，１７ｂ  超音波接触子
１８，１９ａ，１９ｂ  超音波受信器
２０  データ処理・演算装置
２１  表示装置
２５，２６  超音波トランスジューサ
２７，２８，３０，３１  超音波探触子
３５，３６  超音波トランスジューサ
３７，３８  超音波探触子
４０，４１  温度センサ
４４，４５  サンプリングライン
４７  フロート
４８  ガイド
４９  連通穴
５０，５１  超音波探触子
５５，６０  流体の成分・濃度測定装置
５６  γ線源（放射線源）
５７  放射線検出器
５８  出力演算装置
６１  中性子源（放射線源）
６２  γ線検出器（放射線検出器）
６３  出力演算装置
６４，６５  多層液面測定装置
６６  ＤＴ中性子源
６７  エネルギ分析型中性子検出器
６８  中性子式境界面分析装置
６９  中性子コリメータ
【図１】
2006016238.tif 000016
【図２】
2006016238.tif 000017
【図３】
2006016238.tif 000018
【図４】
2006016238.tif 000019
【図５】
2006016238.tif 000020
【図６】
2006016238.tif 000021
【図７】
2006016238.tif 000022
【図８】
2006016238.tif 000023
【図９】
2006016238.tif 000024
【図１０】
2006016238.tif 000025
【図１１】
2006016238.tif 000026
【図１２】
2006016238.tif 000027
【図１３】
2006016238.tif 000028
【図１４】
2006016238.tif 000029
【図１５】
2006016238.tif 000030
【図１６】
2006016238.tif 000031