(57)【要約】【課題】  他の透明部材と接触しても干渉縞が発生することがない表面を有し、他方の面は平坦である透明性に優れた共押出し積層ポリエステルフィルムを提供する。【解決手段】  少なくとも２層のポリエステル層からなるフィルムであり、一方の表面において、二光束干渉法で観察される５次以上の干渉縞を有する突起の密度（個／ｍｍ２）が０．７以上であり、もう一方の表面の粗さＲａが０．０４μｍ以下であることを特徴とする共押出し積層ポリエステルフィルム。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも２層のポリエステル層からなるフィルムであり、一方の表面において、二光束干渉法で観察される５次以上の干渉縞を有する突起の密度（個／ｍｍ２）が０．７以上であり、もう一方の表面の粗さＲａが０．０４μｍ以下であることを特徴とする共押出し積層ポリエステルフィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、通常の透明性を備えた光学用途に用いられる板ガラスや透明樹脂のフィルム、シートおよび成形物の透明部材と密着して使用されるときに問題となる干渉縞の発生を防止できる表面特性を有し、もう一方の表面が比較的平坦である透明性に優れた、例えばタッチパネルの透明導電性フィルム、バックライトユニットの拡散板、反射板やプリズムシート、さらにプラズマディスプレーの電磁波遮蔽性フィルムなど用途のフィルム基材として使用される共押出しポリエステルフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
透明部材同士が密着する際に発生する干渉縞を防止することは、光学用途では重要な課題である。その対策としては、両者の間に生じる間隔を一定以上に広げる方法、または光を散乱させる方法、さらにそれらを複合した方法が取られている。従来、干渉縞などの発生を防止するフィルムおよびシートは、透明部材と密着する表面を粗面化処理したものが用いられ、多くの場合光散乱性を有する粒子を含有した透明樹脂層をコートしたフィルムが開示されている。例えば、特許文献１には、粒子を含む透明樹脂を梨地様に処理したコートロールを用いて塗布する方法が開示されている。また、特許文献２には、紫外線硬化樹脂と球状有機粒子を用いることで光透過性に優れた干渉縞防止シートが開示されている。しかしながら、いずれの例も、塗布層の塗布工程や乾燥工程が必要であり、生産性向上に限界があり、安全衛生管理にも注意が必要である。一方、多くの光学用のポリエステルフィルムには、用途に応じた様々な機能を持たせるために、塗布層や蒸着層を設ける場合やさらにはプリズム形状の突起を賦形することもある。その場合、フィルム表面は平坦であることが好ましい。従来のポリエステルフィルム基材では、表裏で表面特性が大きく異なるものはなかった。
【０００３】
【特許文献１】特開平０９−２７２１８３号公報
【特許文献２】特開平１１−２２７０８８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、他の透明部材と接触しても干渉縞が発生することがない表面を有し、他方の面は平坦である透明性に優れた共押出し積層ポリエステルフィルムを提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者は、上記課題に鑑み鋭意検討した結果、特定の構成を有する積層延伸ポリエステルフィルムによれば、上記課題を容易に解決できることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【０００６】
すなわち、本発明の要旨は、少なくとも２層のポリエステル層からなるフィルムであり、一方の表面において、二光束干渉法で観察される５次以上の干渉縞を有する突起の密度（個／ｍｍ２）が０．７以上であり、もう一方の表面の粗さＲａが０．０４μｍ以下であることを特徴とする共押出し積層ポリエステルフィルムに存する。
【０００７】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明におけるポリエステルとは、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレン−２，６−ジカルボン酸等のような芳香族ジカルボン酸と、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等のようなグリコールとのエステルを主たる成分とするポリエステルである。当該ポリエステルは、芳香族ジカルボン酸とグリコールとを直接重合させて得られるほか、芳香族ジカルボン酸ジアルキルエステルとグリコールとをエステル交換反応させた後、重縮合させる方法、あるいは芳香族ジカルボン酸のジグリコールエステルを重縮合させる等の方法によっても得られる。当該ポリエステルの代表的なものとしては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（ＰＥＮ）、ボリブチレンテレフタレート等が例示される。かかるポリエステルは、共重合されないホモポリマーであってもよく、またジカルボン酸成分の２０モル％以下が主成分以外のジカルボン酸成分であり、および／またはジオール成分の２０モル％以下が主成分以外のジオール成分であるような共重合ポリエステルであってもよい。またそれらの混合物であってもよい。
【０００８】
本発明のフィルムは、通常は透明部材と接触する側となる表面（以下、凹凸面と記載する）を形成する層と反対面（以下、平坦面と記載する）を形成する少なくとも２層からなる共押出し積層フィルムである。層構成としては、例えばＡ層／Ｂ層、Ａ層／Ｂ層／Ａ’層、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層の形態をとることができる。ここでＡ層とＢ層（Ｃ層）の違いは用いるポリエステル樹脂の種類または含有する不活性粒子の種類や濃度が異なることを意味する。また、Ａ層とＡ’層の違いは層の厚みが異なることを意味する。
【０００９】
本発明におけるポリエステルフィルムの凹凸面の二光束干渉法で観察される５次以上の干渉縞を有する突起の密度（個／ｍｍ２）は０．７以上であり、好ましくは０．８以上である。二光束干渉法で観察される５次以上の干渉縞を有する突起の密度（個／ｍｍ２）が０．７未満では透明部材と接触したときに発生する干渉縞を抑制することはできない。また、二光束干渉法で観察される５次以上の干渉縞を有する突起の密度（個／ｍｍ２）の上限の値は、好ましくは２０であり、さらに好ましくは１５以下、特に好ましくは１０以下である。２０を超えるとフィルム透明性が低下する傾向がある。
【００１０】
本発明におけるポリエステルフィルムには、凹凸面に５次以上の干渉縞を有する突起を設けるために凹凸面を形成する層または内層に、通常、不活性粒子を含有させる。
【００１１】
これらの不活性粒子の５％熱分解温度は、２８０℃以上が好ましく、さらに好ましくは２９０℃以上である。不活性粒子の５％熱分解温度が２８０℃未満では、熱劣化によりフィルムが黄色または茶色を帯びてしまうことがある。具体的な不活性粒子の例としては、アクリル樹脂、メラミン樹脂、ポリエチレン、ポリスチレン、有機シリコーン樹脂、アクリル−スチレン共重合体等の有機質微粒子および炭酸カルシウム、シリカ、酸化アルミニウム、炭酸バリウム、硫酸バリウム、ガラス等の無機質微粒子で単体もしくは混合体が挙げられる。
【００１２】
また、不活性粒子の粒子変形度は、１．５以上１０以下の範囲が好ましく、さらに好ましくは２．０以上８.０以下、特に好ましくは２．０以上５．０以下の範囲である。粒子変形度が１．５未満では、フィルムの延伸時に粒子周りにボイドが発生しやすく、透明性の低下やフィルムからの粒子脱落が起こりやすい傾向がある。一方、粒子変形度が１０を超えると、フィルム表面に形成される突起高さが小さくなり、干渉縞の発生を防止できないおそれがある。
【００１３】
粒子含有層における不活性粒子の含有量は、好ましくは０．０５〜１．４重量％であり、さらに好ましくは０．１〜１．２重量％である。０．０５重量％未満では、干渉縞防止性に劣る傾向があり、１．４重量％を超えると透明性が低下する傾向がある。
【００１４】
不活性粒子の平均粒径は、好ましくは４〜４０μｍ、さらに好ましくは５〜３０μｍである。平均粒径が４μｍ未満の不活性粒子は、干渉縞防止性に劣る傾向がある。一方、５０μｍを超える不活性粒子は、製膜性に劣り、フィルムに光学上の欠陥を生じることがある。
【００１５】
また、不活性粒子の粒子径分布において、７０μｍ以上の粗大粒子が実質的にゼロであることが好ましく、さらには５０μｍ以上の粗大粒子が実質ゼロであることが好ましい。７０μｍ以上の粗大粒子が存在するとフィルム中に光学上の欠陥を生じることがある。７０μｍ以上の粗大粒子が実質的にゼロにするには、不活性粒子を分級すればよい。ポリエステルの溶融押出し工程で適切なフィルターを設ける方法もある。
【００１６】
不活性粒子を含有させる層は、凹凸面を形成する表層または内層のどちらでもよいが、凹凸面を形成する表層に接した内層に含有させることがフィルム自身の傷付き性や接触する透明部材に対する傷付き性を向上させるために好ましい。その場合の内層の層厚みは不活性粒子の平均粒子径をｄ（μｍ）とすると０．０５ｄ〜５ｄ（μｍ）が好ましく、さらに好ましくは０．１〜４ｄ（μｍ）である。０．０５ｄ（μｍ）以下では、共押出しが困難であり、干渉縞防止性能に劣る傾向がある。一方、５ｄ（μｍ）を超えると、平坦面の表面粗さが大きくなったり、透明性が低下したりすることがある。また、内層に不活性粒子を含有させる場合の凹凸面を形成する表層の層厚みは、不活性粒子の平均粒子径をｄ（μｍ）とすると、０．１ｄ〜１.５ｄ（μｍ）が好ましく、さらに好ましくは０．１〜１．０ｄ（μｍ）である。０．１ｄ（μｍ）以下では、共押出しが困難となり、一方１.５ｄ（μｍ）を超えると干渉縞防止性能や傷付き防止性が劣る傾向がある。また凹凸面を形成する層に不活性粒子を含有させる場合、凹凸面を形成する表層の厚みは、不活性粒子の平均粒子径をｄ（μｍ）とすると０．１ｄ〜１０ｄ（μｍ）が好ましく、さらに好ましくは０．２ｄ〜５ｄ（μｍ）である。０．１ｄ（μｍ）以下では、共押出しが困難となる傾向があり、また粒子が脱落しやすくなる傾向がある。一方、１０ｄ（μｍ）を超えると透明性が低下することがある。
【００１７】
なお各共押出し層には、必要に応じて、平均粒子径が２μｍ以下の不活性微粒子や紫外線吸収剤、帯電防止剤、酸化防止剤、蛍光増白剤等の添加剤を含有してもよい。
【００１８】
本発明において、平坦面の表面粗さ（Ｒａ）は、０．０４μｍ以下であり、好ましくは０．０３μｍ以下である。表面粗さＲａが０．０４μｍを超えると、フィルムの透明性が低下し、用途によっては加工特性や反射特性が低下する。
【００１９】
平坦面を構成する層には、不活性粒子を含有してもしなくてもよいが、実質含有しないことが好ましい。その場合の平坦層の厚みは他の層に含有する不活性粒子の平均粒子径をｄとすると１.０ｄ以上が好ましく、さらに好ましくは１.２ｄ以上である。１.０ｄ未満では、表面の平坦性が損なわれることがある。
【００２０】
本発明のフィルムの厚みは、特に限定しないが２０〜３００μｍである。２０μｍ未満では、フィルムの加工作業性が悪い傾向があり、３００μｍを超えると重量増加や取り扱い性の悪化が起こることがある。
【００２１】
また本発明のフィルムの表面には、必要に応じて帯電性、易滑性、易接着性を有する塗布層を設けてもよい。
【００２２】
次に本発明のフィルムの製造方法を具体的に説明するが、本発明の構成要件を満足する限り、以下の例示に特に限定されるものではない。
【００２３】
本発明のフィルムを製造するときには、各層を形成する乾燥したポリエステルを別々の押出機に供給し、各ポリエステルの融点以上の温度に加熱してそれぞれ溶融させる。次いで、各ポリエステルを積層した状態でＴダイから溶融シートとして押出す。続いて、溶融シートを回転冷却ドラム上でガラス転位温度未満にまで急冷し、非晶質の未延伸フィルムを得る。このとき、未延伸フィルムの平面性を向上させるために、静電印加密着法や液体塗布密着法等によって、未延伸フィルムと回転冷却ドラムとの密着性を向上させてもよい。
【００２４】
得られた未延伸フィルムを、ロール延伸機を用いて、その長手方向に延伸（縦延伸）することにより一軸延伸フィルムを得る。このときの延伸温度は、（原料レジンのガラス転移温度（Ｔｇ−１０）〜（Ｔｇ＋４０）℃の温度範囲で延伸する。また、延伸倍率は好ましくは２．５〜７．０倍、さらに好ましくは３．０〜６．０倍である。縦延伸を一段階のみで行ってもよいし、二段階以上に分けて行ってもよい。
【００２５】
次いで、テンター延伸機を用いて、一軸延伸フィルムをその幅方向に延伸（横延伸）することにより二軸延伸フィルムを得る。このときの延伸温度は、原料レジンのガラス転移温度（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋５０）℃の温度範囲で延伸する。また、延伸倍率は、好ましくは２．５〜７．０倍、さらに好ましくは３．５〜６．０倍である。さらに、横延伸を一段階のみで行ってもよいし、二段以上に分けて行ってもよい。また縦と横を同時に行う同時二軸延伸を行ってもよい。そして二軸延伸フィルムを熱処理することにより積層フィルムが製造される。このときの熱処理温度は、１３０〜２５０℃である。二軸延伸フィルムを熱処理するときには、二軸延伸フィルムに対して２０％以内の弛緩を行ってもよい。
【発明の効果】
【００２６】
本発明は、一方の表面が他の透明部材と密着しても干渉縞が発生しなく、他方の面は平坦であり、また透明性や傷付き防止性に優れたポリエステルフィルムが提供され、本発明の工業的価値は高い。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。なお、実施例および本発明で用いた測定法および用語の定義は次のとおりである。
【００２８】
（１）平均粒径
電子顕微鏡を用いて粒子を観察して最大径と最小径を求め、その平均を不活性粒子１個の粒径とした。フィルム中の少なくとも１００個の不活性粒子についてこれを行う。粒子群の平均粒径は、これらの粒子の重量平均径とする。
【００２９】
（２）粒子変形度
フィルム小片をエポキシ樹脂にて固定成形した後、フィルム厚み方向にミクロトームで切断し、切断面を走査型電子顕微鏡にて観察した。粒子毎に最大径と最小径を求め最大径が平均粒径の±１０％に入る少なくとも５０個の粒子について、最大径と最小径の比を算出し、その相加平均を変形度とする。
【００３０】
（３）表面粗さ
小坂研究所社製表面粗さ測定機（ＳＥ−３Ｆ）を用い、ＪＩＳ−Ｂ−０６０１−１９８２に準じて測定する。ただし、カットオフ値８０μｍ、測定長２．５ｍｍとする。
【００３１】
（４）二光束干渉法で観察される５次以上の干渉縞を有する突起の密度
フィルム表面にアルミニウムを蒸着し、ニコンオプチフォト干渉顕微鏡を用い、二光束法にて測定する。測定波長は０．５４μｍで５次以上の干渉縞を示す突起個数を１００ｍｍ２の面積に亘り測定し、１ｍｍ２面積あたりの突起個数を求める。
【００３２】
（５）干渉縞防止性
表面粗さＲａ（小坂研究所社製表面粗さ測定機（ＳＥ−３Ｆ）を用い、ＪＩＳ−Ｂ−０６０１−１９８２に準じて測定し、カットオフ値８０μｍ、測定長２．５ｍｍとする）が、８ｎｍの厚さ０．２ｍｍのポリエステルフィルムの表面に試料フィルムの評価する表面と重ねて５ｍｍ角のアクリル棒を４５°の角度で１００ｇの荷重で上から押し付けて２０ｍｍ移動させ蛍光灯下で干渉縞が発生するかどうか観察する。干渉縞防止性は以下のように評価する。
○：アクリル棒を押し付けて、２０ｍｍ移動してもリング状の干渉縞は観察されない
△：２０ｍｍ移動中にわずかにリング状干渉縞が観察されたが、３分後には消える
×：２０ｍｍ移動中に、明瞭なリングの干渉縞が観察され、３分後になっても消えない
【００３３】
（６）傷付き防止性
大平理化工業（株）製のラビングテスターを用いて、ＪＩＳ  ｋ６７１８に規定された厚み２ｍｍのメタクリル樹脂板を往復運動するプレートに両面粘着テープで固定する。次に５ｃｍ×５ｃｍのガーゼを２４枚重ねクッションとした試験フィルムを貼り付けたプレートをおく、そしてプレートを含めた治具の自重３８０ｇの荷重がかかった状態で試験フィルムとメタクリル板とがこすられる状態で１０回往復運動をさせる。その後メタクリル板の表面に発生した長さ5ｍｍ以上の傷を蛍光灯下で目視観察する。１試料につき３回試験を行い傷の本数の平均値を求め、以下のように評価する。
○：傷の本数が１以下であり、傷つき防止性に優れる
△：傷の本数が１を超え３以下であり、傷付き防止性がやや良い
×：傷の本数が３を超え、傷付き防止性が不良
【００３４】
（原料の調整）
・ポリエステルa
常法の重縮合で合成された極限粘度０．６５、融点２５３℃のポリエチレンテレフタレート樹脂である。
【００３５】
・ポリエステルｂ
常法の重縮合で合成された極限粘度０．６８、融点２５３℃のポリエチレンテレフタレート樹脂に平均粒径１１μｍ、５％熱分解温度が３３１℃の架橋スチレン-アクリル有機粒子を練り込み２．０重量％含有させたものである。
【００３６】
・ポリエステルｃ
常法の重縮合で合成された極限粘度０．６８、融点２５３℃のポリエチレンテレフタレート樹脂に平均粒径１３μｍ、５％熱分解温度が290℃の架橋アクリル有機粒子を練り込み２．０重量％含有させたものである。
【００３７】
・ポリエステルｄ
平均粒子径０．８μｍの合成炭酸カルシウム粒子をポリエチレンテレフタレートの重縮合時に添加し合成された、該粒子の含有量が１．０重量％の極限粘度０．６８、融点２５３℃のポリエチレンテレフタレート樹脂である。
【００３８】
・ポリエステルｅ
常法の重縮合で合成された極限粘度０．６８、融点２５３℃のポリエチレンテレフタレート樹脂に平均粒径８．２μｍの５％熱分解温度が３６５℃の架橋スチレン−アクリル有機粒子を練り込み２．０重量％含有させたものである。
【００３９】
・ポリエステルｆ
常法の重縮合で合成された極限粘度０．６８、融点２５３℃のポリエチレンテレフタレート樹脂に平均粒径１０μｍの球状多孔質シリカ粒子を練り込み２．０重量％含有させたものである。
【実施例１】
【００４０】
ポリエステルaを７０重量％とポリエステルｂを３０重量％となるように混合した原料をベント付き２軸押出機（サブ）に供給し、ポリエステルａを別のベント付き２軸押出機（メイン）に供給して溶融温度２８０℃で溶融したあと、フィルム表裏を構成する層を形成するため２つに分流し、それぞれのサブ押出機の溶融ポリマーと、メイン押出機からの溶融ポリマーとをギヤポンプフィルター（粒子を含有する溶融ポリマーを含むサブ押出し機のフィルターは５０μｍの粒子捕集率が７５％のフィルターを用いた。）を介してフィードブロックで合流させ、ダイを通してキャスティングドラムに引き取り２種３層の未延伸フィルムを得た。かくして得られた未延伸フィルムを縦延伸ロールに送り込み、まずフィルム温度８３℃で３．７倍延伸した後、テンターに導き９５℃で横方向に４．０倍延伸して二軸配向フィルムを得た。次いで、得られた二軸配向フィルムを熱固定ゾーンに導き、２３０℃で５秒間幅方向に３％弛緩させながら熱固定し、下記表１に記載した厚み構成のポリエステルフィルムを得た。
【実施例２】
【００４１】
ポリエステルaを８２重量％とポリエステルｃを１８重量％となるように混合した原料をベント付き２軸押出機（サブ）に供給し、ポリエステルａを別のベント付き２軸押出機（メイン）に供給して溶融温度２８０℃で溶融したあと、各押出機からの溶融ポリマーをギヤポンプフィルター（粒子を含有する溶融ポリマーを含むサブ押出し機のフィルターは５０μｍの粒子捕集率が７５％のフィルターを用いた。）を介してフィードブロックで合流させ、ダイを通してキャスティングドラムに引き取り２種２層の未延伸フィルムを得た。その後は実施例１と同じく延伸し熱固定し表１に記載した厚み構成のフィルムを得た。
【実施例３】
【００４２】
３台のベント付き２軸押出し機を用いて内層には、ポリエステルａを６４重量％とポリエステルｃを３６重量％となるように混合した原料を供給し、表層はポリエステルａを供給して溶融温度２８０℃で溶融したあと、各押出機からの溶融ポリマーをギヤポンプフィルター（粒子を含有する溶融ポリマーを含む押出し機のフィルターは５０μｍの粒子捕集率が７５％のフィルターを用いた。）を介してマルチマニホールドダイを用いて２種３層の未延伸フィルムを得た。その後は実施例１と同じく延伸し熱固定し表１に記載した厚み構成のフィルムを得た。
【００４３】
（比較例１）
ポリエステルａを６０重量％とポリエステルｄを４０重量％となるように混合した原料をベント付き押出し機に供給し、溶融温度２８０℃で溶融したあと溶融ポリマーをギヤポンプフィルターを介してダイを通してキャスティングドラムに引き取り単層の未延伸フィルムを得た。その後は実施例１と同じく延伸し熱固定し表１に記載した厚みのフィルムを得た。
【００４４】
（比較例２）
ポリエステルａを９２．５重量％とポリエステルｅを７．５重量％となるように混合した原料をベント付き２軸押出機（メイン）に供給し表１に記載した厚みのフィルムを得たほかは実施例１と同様にしてフィルムを得た。
【００４５】
（比較例３）
ポリエステルａを５５重量％とポリエステルｆを４５重量％となるように混合した原料を内層に供給し、表１に記載した厚みのフィルムを得たほかは実施例３と同様にしてフィルムを得た。
【００４６】
実施例１〜３においては、透明性、干渉縞防止性に優れる。特に実施例３は、傷付き防止性も良好である。一方、比較例１は、単層フィルムのため透明性に劣り、また平均粒子径の小さい不活性粒子を用いたため５次以上の干渉縞を有する突起が形成されず、干渉縞防止性を示さなかった。比較例２は、粒子の変形度が大きいため凹凸面の５次以上の干渉縞を有する突起密度が小さく干渉縞防止性を示さなかった。比較例３は、表面粗さが大きいため、透明性が劣った。
【００４７】
【表１】
2006168313.tif 000002
【００４８】
【表２】
2006168313.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００４９】
本発明のフィルムは、例えば、タッチパネルの透明導電性フィルム、バックライトユニットの拡散板、反射板やプリズムシート、さらにプラズマディスプレーの電磁波遮蔽性フィルムなど用途のフィルム基材として好適に利用することができる。