(57)【要約】【課題】接合体の反りの発生を防止することができ、生産性の高い接合体製造装置及び接合体製造方法を提供する。【解決手段】触媒層と電解質膜との接合体または拡散層と触媒層担持電解質膜との接合体を製造する接合体製造装置であって、触媒層及び拡散層のいずれかである複数の転写層を一面に担持させてなる担持基材と、電解質膜及び触媒層担持電解質膜のいずれかである被転写層からなる基材とを、転写層と被転写層とが接触する状態で加熱及び加圧して、連続的に転写層を基材に転写し接合体を形成する加熱加圧手段と、接合体を連続的に冷却及び加圧する冷却加圧手段と、を有し、加熱加圧手段及び冷却加圧手段は、各転写層に対して面接触または複数線接触する接合体製造装置である。【選択図】図１
2006134611.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒層と電解質膜との接合体または拡散層と触媒層担持電解質膜との接合体を製造する接合体製造装置であって、
前記触媒層及び前記拡散層のいずれかである複数の転写層を一面に担持させてなる担持基材と、前記電解質膜及び前記触媒層担持電解質膜のいずれかである被転写層からなる基材とを、前記転写層と前記被転写層とが接触する状態で加熱及び加圧して、連続的に前記転写層を前記基材に転写し接合体を形成する加熱加圧手段と、
前記接合体を連続的に冷却及び加圧する冷却加圧手段と、
を有し、
前記加熱加圧手段及び冷却加圧手段は、各前記転写層に対して面接触または複数線接触することを特徴とする接合体製造装置。
【請求項２】
請求項１に記載の接合体製造装置であって、
前記加熱加圧手段及び冷却加圧手段の少なくともいずれかは熱伝導性弾性体を含んでなり、前記熱伝導性弾性体が面接触または複数線接触することを特徴とする接合体製造装置。
【請求項３】
請求項１に記載の接合体製造装置であって、
前記加熱加圧手段及び冷却加圧手段の少なくともいずれかは金属材料を含んでなり、前記金属材料が面接触または複数線接触することを特徴とする接合体製造装置。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の接合体製造装置であって、
前記加熱加圧手段及び冷却加圧手段の少なくともいずれかは、無限軌道方式であることを特徴とする接合体製造装置。
【請求項５】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の接合体製造装置であって、
前記加熱加圧手段及び冷却加圧手段の少なくともいずれかは複数のローラを含んでなり、前記複数のローラが複数線接触することを特徴とする接合体製造装置。
【請求項６】
請求項２に記載の接合体製造装置であって、
前記熱伝導性弾性体からなるプレートが面接触することを特徴とする接合体製造装置。
【請求項７】
請求項２に記載の接合体製造装置であって、
前記熱伝導性弾性体からなるベルトが面接触することを特徴とする接合体製造装置。
【請求項８】
請求項２に記載の接合体製造装置であって、
前記熱伝導性弾性体を加圧変形させて面接触することを特徴とする接合体製造装置。
【請求項９】
触媒層と電解質膜との接合体または拡散層と触媒層担持電解質膜との接合体を製造する接合体製造方法であって、
前記触媒層及び前記拡散層のいずれかである複数の転写層を一面に担持させてなる担持基材と、前記電解質膜及び前記触媒層担持電解質膜のいずれかである被転写層からなる基材とを、前記転写層と前記被転写層とが接触する状態で加熱及び加圧して、連続的に前記転写層を前記基材に転写し接合体を形成する加熱加圧工程と、
前記接合体を連続的に冷却及び加圧する冷却加圧工程と、
を含み、
前記加熱加圧工程及び冷却加圧工程において、前記加熱及び加圧ならびに前記冷却及び加圧は、各前記転写層に対して面接触または複数線接触により行われることを特徴とする接合体製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接合体製造装置及び接合体製造方法に関し、詳しくは、触媒層と電解質膜との接合体、あるいは触媒層を有する電解質膜と拡散層との接合体等を製造する接合体製造装置及び接合体製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
環境問題や資源問題への対策の一つとして、酸素や空気等の酸化性ガスと、水素やメタン等の還元性ガス（燃料ガス）あるいはメタノール等の液体燃料等とを原料として電気化学反応により化学エネルギーを電気エネルギーに変換して発電する燃料電池が注目されている。燃料電池は、電解質膜の一方の面に燃料極（アノード触媒層）と、もう一方の面に空気極（カソード触媒層）とを電解質膜を挟んで対向するように設け、各触媒層の上に拡散層をさらに設け、これらを原料供給用の通路を設けたセパレータで挟んで電池が構成され、各触媒層に水素、酸素等の原料を供給して発電する装置である。
【０００３】
燃料電池は、発電に使用される原料のガスや液体燃料が豊富に存在すること、また、その発電原理より排出される物質が水であること等により、クリーンなエネルギー源として様々な検討がされている。
【０００４】
このような燃料電池等に用いられる触媒層と電解質膜との接合体、あるいは触媒層を有する電解質膜と拡散層との接合体等を製造する接合体製造装置及び製造方法としては、例えば、特許文献１に、触媒担持フィルムの触媒層を電解質膜上に熱間プレスあるいは熱間ローラにより転写し、一体化して触媒層−電解質接合体を形成する方法が提案されている。
【０００５】
また、特許文献２には、触媒担持フィルムと予備加熱された電解質膜とを加熱加圧ローラによりホットプレスして触媒層を転写した後、冷却ローラにより冷却すると共に剥離ローラによりフィルムを剥離する接合体製造装置が提案されている。
【０００６】
【特許文献１】特開平１０−６４５７４号公報
【特許文献２】特開２００１−１９６０７０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１に記載された方法のような熱間プレスによる転写では、触媒層担持フィルムと電解質膜とを１枚ずつプレスして触媒層を転写して、その後そのままの状態で１枚ずつ放冷する必要があるため、作業時間がかかり生産性が悪い。
【０００８】
また、特許文献１及び特許文献２に記載された熱間ローラ（加熱加圧ローラ）による転写では、触媒層担持フィルム及び電解質膜と熱間ローラとの接触が線接触であり、触媒層担持フィルム及び電解質膜全体に均一に熱を与えることができない。また、熱間ローラによる加熱加圧後の冷却過程で接合体の反りが生じる場合がある。特許文献２のように、加熱加圧後に冷却ローラによる冷却工程を設けた場合でも、触媒層担持フィルム及び電解質膜と冷却ローラとの接触が線接触であり、触媒層担持フィルム及び電解質膜全体が均一に冷却されないため、接合体の反りが生じる場合がある。また、同様の問題は、触媒層担持電解質膜と拡散層との接合体等の製造においても発生する。
【０００９】
本発明は、触媒層担持フィルムを用いた触媒層の電解質膜への加熱加圧による転写、あるいは拡散層担持フィルムを用いた拡散層の触媒層担持電解質膜への加熱加圧による転写等において、得られる接合体の反りの発生を防止することができる接合体製造装置及び接合体製造方法である。
【００１０】
また、本発明は、生産性の高い接合体製造装置及び接合体製造方法である。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、触媒層と電解質膜との接合体または拡散層と触媒層担持電解質膜との接合体を製造する接合体製造装置であって、前記触媒層及び前記拡散層のいずれかである複数の転写層を一面に担持させてなる担持基材と、前記電解質膜及び前記触媒層担持電解質膜のいずれかである被転写層からなる基材とを、前記転写層と前記被転写層とが接触する状態で加熱及び加圧して、連続的に前記転写層を前記基材に転写し接合体を形成する加熱加圧手段と、前記接合体を連続的に冷却及び加圧する冷却加圧手段と、を有し、前記加熱加圧手段及び冷却加圧手段は、各前記転写層に対して面接触または複数線接触する。
【００１２】
また、前記接合体製造装置において、前記加熱加圧手段及び冷却加圧手段の少なくともいずれかは熱伝導性弾性体を含んでなり、前記熱伝導性弾性体が面接触または複数線接触することが好ましい。
【００１３】
また、前記接合体製造装置において、前記加熱加圧手段及び冷却加圧手段の少なくともいずれかは金属材料を含んでなり、前記金属材料が面接触または複数線接触することが好ましい。
【００１４】
また、前記接合体製造装置において、前記加熱加圧手段及び冷却加圧手段の少なくともいずれかは、無限軌道方式であることが好ましい。
【００１５】
また、前記接合体製造装置において、前記加熱加圧手段及び冷却加圧手段の少なくともいずれかは複数のローラを含んでなり、前記複数のローラが複数線接触することが好ましい。
【００１６】
また、前記接合体製造装置において、前記熱伝導性弾性体からなるプレートが面接触することが好ましい。
【００１７】
また、前記接合体製造装置において、前記熱伝導性弾性体からなるベルトが面接触することが好ましい。
【００１８】
また、前記接合体製造装置において、前記熱伝導性弾性体を加圧変形させて面接触することが好ましい。
【００１９】
さらに、本発明は、触媒層と電解質膜との接合体または拡散層と触媒層担持電解質膜との接合体を製造する接合体製造方法であって、前記触媒層及び前記拡散層のいずれかである複数の転写層を一面に担持させてなる担持基材と、前記電解質膜及び前記触媒層担持電解質膜のいずれかである被転写層からなる基材とを、前記転写層と前記被転写層とが接触する状態で加熱及び加圧して、連続的に前記転写層を前記基材に転写し接合体を形成する加熱加圧工程と、前記接合体を連続的に冷却及び加圧する冷却加圧工程と、を含み、前記加熱加圧工程及び冷却加圧工程において、前記加熱及び加圧ならびに前記冷却及び加圧は、各前記転写層に対して面接触または複数線接触により行われる。
【発明の効果】
【００２０】
本発明では、触媒層担持フィルムを用いた触媒層の電解質膜への加熱加圧による転写、あるいは拡散層担持フィルムを用いた拡散層の触媒層担持電解質膜への加熱加圧による転写等において、各触媒層または各拡散層の一面に対して面接触または複数線接触して加熱加圧及び冷却加圧することにより、得られる接合体の反りの発生を防止することができる接合体製造装置及び接合体製造方法を提供することができる。
【００２１】
また、本発明では、連続的に加熱加圧及び冷却加圧することにより、生産性の高い接合体製造装置及び接合体製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明の実施形態に係る接合体製造装置及び接合体製造方法について説明する。
【００２３】
本発明の実施形態に係る接合体製造装置は、触媒層と電解質膜との接合体または拡散層と触媒層担持電解質膜との接合体を製造する接合体製造装置であって、触媒層及び拡散層のいずれかである複数の転写層を一面に担持させてなる担持基材と、電解質膜及び触媒層担持電解質膜のいずれかである被転写層からなる基材とを、転写層と被転写層とが接触する状態で加熱及び加圧して、連続的に転写層を基材に転写し接合体を形成する加熱加圧手段と、接合体を連続的に冷却及び加圧する冷却加圧手段と、を有し、加熱加圧手段及び冷却加圧手段は、各転写層に対して面接触または複数線接触する。
【００２４】
なお、本明細書において、従来のローラ方式のようにローラと被加熱加圧部材または被冷却加圧部材が線または極狭い幅で接触する場合を「線接触」といい、本実施形態のように加熱加圧部または冷却加圧部の接触部と被加熱加圧部材または被冷却加圧部材とが一定の幅以上で接触する場合を「面接触」と呼ぶ。また、ローラ等による「線接触」を１つの被加熱加圧部材または被冷却加圧部材に対して複数行い、加熱加圧部または冷却加圧部と被加熱加圧部材または被冷却加圧部材とが複数の「線接触」で接触する場合を「複数線接触」と呼ぶ。
【００２５】
図１に本発明の実施形態に係る接合体製造装置１の構成の一例を示す。接合体製造装置１は、基材供給ローラ１０、担持基材供給ローラ１２Ａ，１２Ｂ、ガイドローラ１４Ａ，１４Ｂ、加熱加圧部１６Ａ，１６Ｂ、冷却加圧部１８Ａ，１８Ｂ、接合体巻取ローラ２０、フィルム巻取ローラ２２Ａ，２２Ｂ等を備える。
【００２６】
接合体製造装置１において、被転写層からなる基材を供給する基材供給ローラ１０の上方に、転写層を一面に担持させてなる担持基材を供給する担持基材供給ローラ１２Ａが、基材供給ローラ１０の下方に担持基材供給ローラ１２Ｂが配置されている。基材供給ローラ１０の右側には、ガイドローラ１４Ａが配置され、さらに右側に加熱加圧部１６Ａ，１６Ｂが、基材供給ローラ１０から供給される基材及び担持基材供給ローラ１２Ａ、１２Ｂから供給される担持基材の面に対しそれぞれ上下に基材及び担持基材を挟むように配置されている。さらにその右側には、冷却加圧部１８Ａ，１８Ｂが同じく、基材供給ローラ１０から供給される基材及び担持基材供給ローラ１２Ａ、１２Ｂから供給される担持基材の面に対してそれぞれ上下に基材及び担持基材を挟むように配置されている。冷却加圧部１８Ａ，１８Ｂの右側にガイドローラ１４Ｂ、さらにその右側に得られる接合体を巻き取る接合体巻取ローラ２０が配置されている。また、接合体巻取ローラ２０の上方に転写層が剥離された担持基材を巻き取るフィルム巻取ローラ２２Ａが、接合体巻取ローラ２０の下方にフィルム巻取ローラ２２Ｂが配置されている。
【００２７】
次に、本実施形態に係る接合体製造装置１により接合体が製造される動作について図１に基づいて説明する。基材供給ローラ１０は、被転写層からなる基材である電解質膜２４を巻き出して供給する。担持基材供給ローラ１２Ａは、図２に示すような、転写層である燃料極（アノード触媒層）２８が担持基材であるフィルム３２に一面に担持された触媒層担持フィルム２６Ａを、担持基材供給ローラ１２Ｂは、転写層である空気極（カソード触媒層）３０が担持基材であるフィルム３２に一面に担持された触媒層担持フィルム２６Ｂを、それぞれ巻き出して供給する。ガイドローラ１４Ａを経て位置が合わされた電解質膜２４、触媒層担持フィルム２６Ａ及び２６Ｂは、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂにより触媒層（転写層）２８及び３０と電解質膜２４（被転写層）とが接触する状態で加熱加圧されて接合される。接合された接合体はその後、冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂにより冷却加圧され、ガイドローラ１４Ｂを経て、フィルム巻取ローラ２２Ａ，２２Ｂによりそれぞれフィルム３２が剥離されて巻き取られ、接合体巻取ローラ２０により接合体、すなわち触媒層２８及び３０がそれぞれ面上に形成された電解質膜２４が巻き取られる。
【００２８】
このようにして、連続的に、電解質膜２４の一方の面に燃料極２８、もう一方の面に空気極３０が電解質膜２４を挟んで対向するように転写され、接合体が形成される。
【００２９】
加熱加圧部１６Ａ，１６Ｂは、図３に示すように金属プレート３４、熱伝導性弾性体３６、ローラ３８、加熱部４０等を備える。プレート状の熱伝導性弾性体３６を表面に備える金属プレート３４の複数個を、１つ以上、好ましくは複数の円筒状、円柱状等のローラ３８の外周に沿うように設け、キャタピラ（登録商標、無限軌道）を構成する。ローラ３８の内部に備えた加熱部４０によりローラ３８の表面が加熱され、金属プレート３４を通して熱伝導性弾性体３６が加熱される。図１及び図３に示すように、キャタピラを構成する熱伝導性弾性体３６を表面に備える金属プレート３４と、電解質膜２４と、触媒層担持フィルム２６Ａ及び２６Ｂと、が押圧可能に搬送され、加熱された熱伝導性弾性体３６が、触媒層担持フィルム２６Ａ及び２６Ｂの各触媒層２８及び３０に対してフィルム３２を介して面接触して各触媒層２８及び３０の一面を加熱加圧することにより、電解質膜２４、触媒層２８及び３０が接合される。これにより、加熱加圧を各触媒層２８及び３０の全面に対して均一に行うことができ、接合体の反りを防止することができる。また、キャタピラ方式とすることにより連続的に加熱加圧を行うことができる。
【００３０】
ガイドローラ１４Ａは、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂにおけるキャタピラの回転による電解質膜２４の搬送速度と同期するよう回転し、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂで加熱加圧される際に電解質膜２４に張力が作用しないようにする。こうすることにより、電解質膜２４の加熱加圧の際の変形を抑制することができる。
【００３１】
加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂにおいて、押圧可能に転写層に接触する時の１つの接触部（ここでは１つの熱伝導性弾性体３６）の面積は、転写対象である１つの触媒層２８及び３０の面積以上であればよい。これにより、転写対象である各触媒層２８及び３０の全面に対して均一に加熱加圧を行うことができる。また、この接触面積は、複数の触媒層２８及び３０の全面に対して加熱加圧することができる面積以上であれば、さらに生産性を向上することができる。
【００３２】
金属プレート３４及びローラ３８としては、鋼、ステンレス等の熱容量及び熱伝導性の高い金属材料であれば特に制限はない。
【００３３】
熱伝導性弾性体３６としては、熱容量、熱伝導性及び耐熱性の高い弾性体であれば特に制限はない。また、弾性体の弾性は高すぎても低すぎても均一に熱をかけることができず、接合が十分に行われないので、適度な弾性の弾性体を選択することが好ましい。好ましい弾性体としては、例えば、ポリエチレン等の樹脂、各種天然ゴム、各種合成ゴム、またはそれらを加硫したゴム等を挙げることができる。また、機械的強度、弾性等を調整するために必要に応じてフィラー等を添加してもよい。
【００３４】
加熱部４０としては、ローラ３８を加熱することができる手段であれば特に制限はないが、各種ヒータ、各種熱媒等を使用することができる。金属プレート３４、熱伝導性弾性体３６、ローラ３８を均一に加熱するために、加熱部４０は蒸気、各種オイル等の熱媒を使用することが好ましい。この場合、蒸気、各種オイル等の熱媒は外部より供給することができる。
【００３５】
冷却加圧部１８Ａ，１８Ｂは、図４に示すように金属プレート４２、熱伝導性弾性体４４、ローラ４６、冷却部４８等を備える。プレート状の熱伝導性弾性体４４を表面に備える金属プレート４２の複数個を、１つ以上、好ましくは複数の円筒状、円柱状等のローラ４６の外周に沿うように設け、キャタピラ（無限軌道）を構成する。ローラ４６の内部に備えた冷却部４８によりローラ４６の表面が冷却され、金属プレート４２を通して熱伝導性弾性体４４が冷却される。図１及び図４に示すように、キャタピラを構成する熱伝導性弾性体４４を表面に備える金属プレート４２と、接合体とが押圧可能に搬送され、冷却された熱伝導性弾性体４４が各触媒層２８及び３０に対してフィルム３２を介して面接触して各触媒層２８及び３０の一面を冷却加圧することにより、接合体が冷却される。これにより、冷却加圧を各触媒層２８及び３０の全面に対して物理的に拘束したまま（圧力をかけたまま）均一に行うことができ、接合体の反りを防止することができる。また、キャタピラ方式とすることにより連続的に冷却加圧を行うことができる。
【００３６】
また、冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂにおいて、押圧可能に接合体に接触する時の１つの接触部（ここでは１つの熱伝導性弾性体４４）の面積は、冷却対象である１つの触媒層２８及び３０の面積以上であればよい。これにより、冷却対象である各触媒層２８及び３０の全面に対して均一に冷却加圧を行うことができる。また、この接触面積は、複数の触媒層２８及び３０の全面に対して冷却加圧することができる面積以上であれば、さらに生産性を向上することができる。
【００３７】
金属プレート４２、熱伝導性弾性体４４、ローラ４６としては、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂの金属プレート３４、熱伝導性弾性体３６、ローラ３８とそれぞれ同様のものを用いることができる。
【００３８】
冷却部４８としては、ローラ４６を冷却することができる手段であれば特に制限はないが、各種冷却装置、各種冷媒等を使用することができる。金属プレート４２、熱伝導性弾性体４４、ローラ４６を均一に加熱するために、冷却部４８としては水；水／アルコール，水／エチレングリコール等の混合水；空気等の冷媒を使用することが好ましい。この場合、水、混合水、空気等の冷媒は外部より供給することができる。
【００３９】
電解質膜２４としては、プロトン（Ｈ＋）や酸素イオン（Ｏ２−）等のイオン伝導性の高い材料であれば特に制限はなく、例えば、固体高分子電解質膜、安定化ジルコニア膜等が挙げられるが、好ましくはパーフルオロスルホン酸系等の固体高分子電解質膜が用いられる。具体的には、ジャパンゴアテックス（株）のゴアセレクト（Ｇｏｒｅｓｅｌｅｃｔ、登録商標）、デュポン社（Ｄｕ  Ｐｏｎｔ社）のナフィオン（Ｎａｆｉｏｎ、登録商標）、旭化成（株）のアシプレックス（Ａｃｉｐｌｅｘ、登録商標）、旭硝子（株）のフレミオン（Ｆｌｅｍｉｏｎ、登録商標）等のパーフルオロスルホン酸系固体高分子電解質膜を使用することができる。電解質膜２８の膜厚は例えば、１０μｍ〜２００μｍ、好ましくは３０μｍ〜５０μｍの範囲である。
【００４０】
触媒層担持フィルム２６Ａを構成する燃料極２８としては、例えば、白金（Ｐｔ）等をルテニウム（Ｒｕ）等の他の金属と共に担持したカーボン等の触媒が用いられる。燃料極２８の膜厚は例えば、１μｍ〜１００μｍ、好ましくは１μｍ〜２０μｍの範囲である。
【００４１】
触媒層担持フィルム２６Ｂを構成する空気極３０としては、例えば、白金（Ｐｔ）等を担持したカーボン等の触媒が用いられる。空気極３０の膜厚は例えば、１μｍ〜１００μｍ、好ましくは１μｍ〜２０μｍの範囲である。
【００４２】
触媒層（燃料極２８及び空気極３０）は、例えば、スプレー法、印刷法、転写法等により、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）系等の樹脂製のフィルム３２の片面又は両面に形成され、それぞれ触媒層担持フィルム２６Ａ及び２６Ｂとすることができる。フィルム３２の膜厚は例えば、１０μｍ〜１０００μｍ、好ましくは５０μｍ〜２００μｍの範囲である。
【００４３】
上記説明において、電解質膜２４の両面に触媒層（燃料極２８及び空気極３０）を設けて接合体とする例について説明したが、電解質膜２４の片面に燃料極２８及び空気極３０の少なくともいずれかを設けるように本実施形態に係る接合体製造装置１を構成してもよい。
【００４４】
また、上記説明において、電解質膜２４の両面に触媒層（燃料極２８及び空気極３０）を形成するための製造装置及び製造方法について説明したが、燃料極２８及び空気極３０の少なくともいずれかが電解質膜２４の片面又は両面に形成された触媒層担持電解質膜５０の触媒層２８及び３０上に、拡散層５２を形成する場合にも、本実施形態に係る接合体製造装置及び接合体製造方法を使用することができる。
【００４５】
この場合、図５に示すように、基材供給ローラ１０は、被転写層からなる基材である触媒層担持電解質膜５０を巻き出して供給する。担持基材供給ローラ１２Ａは、図２に示すような、転写層である拡散層５２Ａが担持基材であるフィルム６８に一面に担持された拡散層担持フィルム５４Ａを、担持基材供給ローラ１２Ｂは、転写層である拡散層５２Ｂが担持基材であるフィルム６８に一面に担持された拡散層担持フィルム５４Ｂを、それぞれ巻き出して供給する。ガイドローラ１４Ａを経て位置が合わされた触媒層担持電解質膜５０、拡散層担持フィルム５４Ａ及び５４Ｂは、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂにより拡散層（転写層）５２Ａ及び５２Ｂと触媒層担持電解質膜５０（被転写層）とが接触する状態で加熱加圧されて接合される。接合された接合体はその後、冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂにより冷却加圧され、ガイドローラ１４Ｂを経て、フィルム巻取ローラ２２Ａ，２２Ｂによりそれぞれフィルム６８が剥離されて巻き取られ、接合体巻取ローラ２０により接合体、すなわち燃料極２８及び空気極３０の上に拡散層５２がそれぞれ形成された電解質膜が巻き取られる。
【００４６】
このようにして、連続的に、電解質膜２４の一方の面の燃料極２８の上、及びもう一方の面の空気極３０の上に、拡散層５２が電解質膜２４を挟んで対向するように転写され、接合体が形成される。
【００４７】
この場合に使用される触媒層担持電解質膜５０は、本実施形態に係る接合体製造装置及び接合体製造方法により製造されたものであってもよいし、本実施形態に係る接合体製造方法以外のスプレー法、印刷法、転写法等により電解質膜２４上に触媒層２８及び３０が形成されたものであってもよい。
【００４８】
また、拡散層５２としては、導電性が高く、燃料及び空気等の原料の拡散性が高い材料であれば特に制限はないが、多孔質導電体材料であることが好ましい。導電性の高い材料としては、例えば、金属板、金属フィルム、導電性高分子、カーボン材料等が挙げられ、カーボンクロス、ガラス状カーボン等のカーボン材料が好ましく、カーボンクロス等の多孔質カーボン材料であることがより好ましい。拡散層５２の膜厚は例えば、１００μｍ〜１０００μｍ、好ましくは２００μｍ〜６００μｍの範囲である。
【００４９】
加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂにおける加熱温度は、熱伝導性弾性体３６の表面温度で表され、使用する燃料極２８及び空気極３０の触媒材料の種類や、使用する電解質膜２４の種類及びガラス転移温度、拡散層５２の材料の種類等に応じて決めればよく特に制限はないが、例えば１００℃〜３００℃の範囲で設定され、電解質膜２４がパーフルオロスルホン酸系等の固体高分子電解質膜の場合、通常は８０℃〜１２０℃の範囲に設定される。
【００５０】
なお、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂにおける加熱温度は同じであっても異なっていてもよく、使用する燃料極２８及び空気極３０の触媒材料の種類等に応じて決めればよい。
【００５１】
加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂならびに冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂにおいて熱伝導性弾性体３６間に作用させる圧力は、使用する燃料極２８及び空気極３０の触媒材料の種類や、電解質膜２４の種類、拡散層５２の材料の種類等に応じて設定すればよく、通常、０．１ＭＰａ〜１０ＭＰａの範囲内に調整されるが、これに限定されるものではない。加圧は、加圧装置（図示せず）により作用させる。また、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂと、冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂとで、異なる圧力としてもよい。
【００５２】
冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂにおける冷却温度は、熱伝導性弾性体３６の表面温度で表され、使用する燃料極２８及び空気極３０の触媒材料の種類や、使用する電解質膜２４の種類及びガラス転移温度、拡散層５２の材料の種類等に応じて決めればよく特に制限はないが、例えば１０℃〜３０℃の範囲で設定され、電解質膜２４がパーフルオロスルホン酸系等の固体高分子電解質膜の場合、通常は２０℃〜２５℃の範囲に設定される。
【００５３】
なお、冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂの冷却温度は同じであっても異なっていてもよく、使用する燃料極２８及び空気極３０の触媒材料の種類等に応じて決めればよい。
【００５４】
また、電解質膜２４または触媒層担持電解質膜５０の上に触媒層２８，３０または拡散層５２を形成する前に、予備加熱手段（図示せず）によって電解質膜２４または触媒層担持電解質膜５０を予備加熱してもよい。予備加熱することによって、触媒層２８，３０と電解質膜２４との結着強度または触媒層担持電解質膜５０と拡散層５２との結着強度が高くなり、触媒層２８，３０または拡散層５２が電解質膜２４または触媒層担持電解質膜５０から剥離することを抑制することができる。
【００５５】
また、電解質膜２４及び触媒層担持フィルム２６、または触媒層担持電解質膜５０及び拡散層担持フィルム５４の搬送速度；加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂならびに冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂにおける接触部（ここでは熱伝導性弾性体３６，４４）の接触面積；加熱加圧部１６及び冷却加圧部１８における加熱温度または冷却温度；はそれぞれ相互に最適な条件とすることにより、接合体の反りの抑制、または生産性の向上を達成することができる。
【００５６】
例えば、接合体の反りを抑制するためには、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂにおける加熱温度を低くして、搬送速度を遅くすることが好ましい。また、生産性を向上させるためには、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂにおける加熱温度を高くして、搬送速度を早くすること、さらに接触面積を大きくすることが好ましい。
【００５７】
本実施形態に係る接合体製造装置１において、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂならびに冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂは、上記構成の他にも次のような構成とすることができる。
【００５８】
図６は、本発明の実施形態に係る接合体製造装置１の構成の別の例を示す図である。加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂは、図６に示すように弾性体ベルト５６、ローラ３８、加熱部４０等を備える。１つ以上、好ましくは複数のローラ３８により無端の弾性体ベルト５６が保持されている。ローラ３８の内部に備えた加熱部４０によりローラ３８の表面が加熱され、弾性体ベルト５６が加熱される。キャタピラを構成する無端の弾性体ベルト５６と、電解質膜２４と、触媒層担持フィルム２６Ａ及び２６Ｂと、が押圧可能に搬送され、加熱された弾性体ベルト５６が触媒層担持フィルム２６Ａ及び２６Ｂの各触媒層２８及び３０に対してフィルム３２を介して面接触して各触媒層２８及び３０の一面を加熱加圧することにより、電解質膜２４と触媒層２８及び３０とが接合される。これにより、加熱加圧を各触媒層２８及び３０の全面に対して均一に行うことができ、接合体の反りを防止することができる。また、ベルト方式とすることにより連続的に加熱加圧を行うことができる。
【００５９】
同様に、冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂは、図６に示すように弾性体ベルト５８、ローラ４６、冷却部４８等を備える。１つ以上、好ましくは複数のローラ４６により弾性体ベルト５８が保持されている。ローラ４６の内部に備えた冷却部４８によりローラ４６の表面が冷却され、弾性体ベルト５８が冷却される。キャタピラを構成する無端の弾性体ベルト５８と、接合体とが押圧可能に搬送され、冷却された弾性体ベルト５８が触媒層２８及び３０に対してフィルム３２を介して面接触して各触媒層２８及び３０の一面を冷却加圧することにより、接合体が冷却される。これにより、冷却加圧を各触媒層２８及び３０の全面に対して均一に行うことができ、接合体の反りを防止することができる。また、ベルト方式とすることにより連続的に冷却加圧を行うことができる。
【００６０】
弾性体ベルト５８としては、熱伝導性弾性体３６と同様の材質のものを用いることができる。弾性体ベルト５８を使用することにより、図３，図４のような金属プレート３４，４２、熱伝導性弾性体３６，４４、ローラ３８，４６の組み合わせを使用する場合に比べて、回転時の振動が少ない等の回転安定性に優れる場合がある。
【００６１】
また、弾性体ベルト５６を保持する複数のローラ３８間の距離、及び弾性体ベルト５８を保持する複数のローラ４６間の距離としては、弾性体ベルト５６，５８がたわまないようにそれぞれ適切な距離をとることが好ましい。
【００６２】
図７は、本発明の実施形態に係る接合体製造装置１の構成の別の例を示す図である。加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂは、図７に示すように大型変形弾性体ローラ６０、加熱部４０等を備える。大型変形弾性体ローラ６０の表面が、加熱部４０により加熱される。電解質膜２４と、触媒層担持フィルム２６Ａ及び２６Ｂと、が押圧可能に搬送され、加熱された大型変形弾性体ローラ６０が加圧手段（図示せず）により加圧変形され、触媒層担持フィルム２６Ａ及び２６Ｂの各触媒層２８及び３０に対してフィルム３２を介して面接触して各触媒層２８及び３０の一面を加熱加圧することにより、電解質膜２４と触媒層２８及び３０とが接合される。これにより、加熱加圧を各触媒層２８及び３０の全面に対して均一に行うことができ、接合体の反りを防止することができる。また、大型変形弾性体ローラ方式とすることにより連続的に加熱加圧を行うことができる。
【００６３】
同様に、冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂは、図７に示すように大型変形弾性体ローラ６２、冷却部４８等を備える。大型変形弾性体ローラ６２の表面が、冷却部４８により冷却される。接合体が押圧可能に搬送され、冷却された大型変形弾性体ローラ６２が加圧手段（図示せず）により加圧変形され、触媒層２８及び３０に対してフィルム３２を介して面接触して各触媒層２８及び３０の一面を冷却加圧することにより、接合体が冷却される。これにより、冷却加圧を各触媒層２８及び３０の全面に対して均一に行うことができ、接合体の反りを防止することができる。また、大型変形弾性体ローラ方式とすることにより連続的に冷却加圧を行うことができる。
【００６４】
大型変形弾性体ローラ６２としては、熱伝導性弾性体３６と同様の材質のものを用いることができる。大型変形弾性体ローラ６２を使用することにより、図３，図４のような金属プレート３４，４２、熱伝導性弾性体３６，４４、ローラ３８，４６の組み合わせを使用する場合に比べて、回転時の振動が少ない等の回転安定性に優れる場合がある。
【００６５】
図８は、本発明の実施形態に係る接合体製造装置１の構成の別の例を示す図である。加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂは、図８に示すように複数の小型金属ローラ６４、加熱部４０等を備える。複数の小型金属ローラ６４の表面が、加熱部４０により加熱される。電解質膜２４と、触媒層担持フィルム２６Ａ及び２６Ｂと、が押圧可能に搬送され、加熱された複数の小型金属ローラ６４が触媒層担持フィルム２６Ａ及び２６Ｂの各触媒層２８及び３０に対してフィルム３２を介して複数線接触して各触媒層２８及び３０の一面を加熱加圧することにより、電解質膜２４と触媒層２８及び３０とが接合される。これにより、加熱加圧を触媒層２８及び３０の全面に対して均一に行うことができ、接合体の反りを防止することができる。また、複数の小型ローラ方式とすることにより連続的に加熱加圧を行うことができる。
【００６６】
同様に、冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂは、図８に示すように複数の小型金属ローラ６６、冷却部４８等を備える。複数の小型金属ローラ６６の表面が、冷却部４８により冷却される。接合体が押圧可能に搬送され、冷却された複数の小型金属ローラ６６が触媒層２８及び３０に対してフィルム３２を介して複数線接触して各触媒層２８及び３０の一面を冷却加圧することにより、接合体が冷却される。これにより、冷却加圧を各触媒層２８及び３０の全面に対して均一に行うことができ、接合体の反りを防止することができる。また、複数の小型ローラ方式とすることにより連続的に冷却加圧を行うことができる。
【００６７】
小型金属ローラ６６としては、金属プレート３４及びローラ３８と同様の材質の金属材料を用いることができるが複数線接触であるため、面接触に近づけるために、小型金属ローラ６６の径を小さくして、設置数を増やすことが好ましい。また、小型金属ローラ６６の接触面の表面を熱伝導性弾性体３６と同様の材質の弾性体で被覆してもかまわない。
【００６８】
なお、上記説明において、図１及び図６〜図８のように、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂの加熱加圧方式と、冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂの冷却方式とが同じ方式である例について説明したが、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂの加熱加圧方式と、冷却加圧部１８Ａ及び１８Ｂの冷却方式とが異なる方式であってもよい。
【００６９】
また、図６〜図８に示す実施形態においても、電解質膜２４の両面に触媒層（燃料極２８及び空気極３０）を設けて接合体とする例について説明したが、電解質膜２４の片面に燃料極２８及び空気極３０の少なくともいずれかを設けるように接合体製造装置１を構成してもよい。
【００７０】
また、図６〜図８に示す実施形態においても、電解質膜２４の両面に触媒層（燃料極２８及び空気極３０）を形成するための製造装置及び製造方法について説明したが、燃料極２８及び空気極３０の少なくともいずれかが電解質膜２４の片面又は両面に形成された触媒層担持電解質膜５０の触媒層２８及び３０上に拡散層５２を形成する場合にも本実施形態に係る接合体製造装置及び接合体製造方法を使用することができる。
【００７１】
また、これらの実施形態において、加熱加圧部１６Ａ及び１６Ｂならびに冷却加圧部１８及び１８における押圧可能に転写層あるいは接合体に接触する時の接触部の接触面積（ここでは弾性体ベルト５６，５８の接触面積、及び大型変形弾性体ローラ６０，６２が加圧変形され接触したときの接触面積）は、転写対象あるいは冷却対象である１つの触媒層２８及び３０あるいは拡散層５２の面積以上であればよい。また、複数の小型ローラ方式の場合は、複数の小型ローラが転写対象である１つの触媒層２８及び３０あるいは１つの拡散層５２の一面以上に対して複数線接触すればよい。これにより、転写対象あるいは冷却対象である触媒層２８及び３０あるいは拡散層５２に対して均一に加熱加圧及び冷却加圧を行うことができる。また、前記接触面積は、生産性を向上させるために、複数の触媒層２８及び３０あるいは拡散層５２が接触することができる面積であることが好ましい。
【００７２】
このようにして製造された接合体を、例えば、原料供給用の通路を設けたセパレータで挟み、燃料極２８及び空気極３０より外部負荷に接続する外部端子を設けて電池を構成して、水素ガス及び空気等を供給して運転すれば、外部端子より電気を取り出すことができる。  
【００７３】
燃料極２８側に供給する原料としては、水素やメタン等の還元性ガス（燃料ガス）あるいはメタノール等の液体燃料等が挙げられる。空気極３０側に供給する原料としては、酸素や空気等の酸化性ガス等が挙げられる。
【００７４】
例えば、燃料極２８の供給する原料を水素ガス、空気極３０に供給する原料を空気とした場合、燃料極２８において、
２Ｈ２  →  ４Ｈ＋＋４ｅ−
で示される反応式を経て、水素ガス（Ｈ２）から水素イオン（Ｈ＋）と電子（ｅ−）とが発生する。電子（ｅ−）は外部端子から外部回路を通じて空気極３０に到達する。空気極３０において、供給される空気中の酸素（Ｏ２）と、電解質膜２４を通過した水素イオン（Ｈ＋）と、外部回路を通じて空気極３０に到達した電子（ｅ−）により、
４Ｈ＋＋Ｏ２＋４ｅ−  →  ２Ｈ２Ｏ
で示される反応式を経て、水が生成する。このように燃料極２８及び空気極３０において化学反応が起こり、電荷が発生して電池として機能することになる。そして、一連の反応において排出される成分は水であるので、クリーンな電池が構成されることになる。
【００７５】
従来の熱間プレスによる方法では、加熱加圧停止後に物理的に拘束せずに自然放冷する過程で接合体の反りが生じる場合があった。また、熱間ローラによる転写では、触媒層担持フィルム等及び電解質膜等と熱間ローラとの接触が線接触であり、触媒層担持フィルム等及び電解質膜等全体に均一に熱が与えられないため、電解質膜、その上下の触媒層の３層、あるいは触媒層担持電解質膜及びその上下の拡散層の３層の弾性係数がぞれぞれ異なるため伸びに差異が生じる。さらに、加熱加圧後の冷却ローラによる冷却では、触媒層担持フィルム等及び電解質膜等と冷却ローラとの接触が線接触であり、触媒層担持フィルム等及び電解質膜等全体が均一に冷却されず、また触媒層全体を物理的に拘束せずに冷却されるため、各層の弾性係数の違いにより加熱時に伸びた各層が冷却により縮むときの縮む量が異なり、接合体の反りが生じる場合があった。
【００７６】
しかし、本実施形態に係る接合体製造装置１及び接合体製造方法により、触媒層担持フィルム２６を用いた触媒層２８及び３０の電解質膜２４への加熱加圧による転写、あるいは拡散層担持フィルム５４を用いた拡散層５２の触媒層担持電解質膜５０への加熱加圧による転写等において、各触媒層または各拡散層の一面に対して面接触または複数線接触して加熱加圧及び冷却加圧することにより、加熱加圧及び冷却加圧を触媒層２８及び３０あるいは拡散層５２の全面に対して均一に行うことができ、また触媒層２８及び３０あるいは拡散層５２の面全体を物理的に拘束して冷却することができるため、得られる接合体の反りの発生を防止することができる。本実施形態に係る接合体製造装置１及び接合体製造方法によれば、図９に示すような接合体の反りの大きさＸは、例えば、従来の熱間ローラ法で製造した場合の５ｍｍ〜３０ｍｍに比べて、１ｍｍ以下に抑制することができる。これにより、例えば、燃料電池における発電性能等の特性をより向上させることができ、また信頼性を向上させることができる。
【００７７】
また、従来の熱間プレス法では、プレスした状態で冷却すれば反りを防止することは可能であったが、１枚ずつプレスした状態で放冷するために、連続生産には不向きであった。本実施形態に係る接合体製造装置及び接合体製造方法によれば、従来の熱間プレス法に比べて連続生産が可能であるために製造時間を短縮することができ、得られる接合体の反りの発生を防止することができる上に生産性を向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【００７８】
【図１】本発明の実施形態に係る接合体製造装置の構成の一例を示す図である。
【図２】本発明の実施形態に係る触媒担持フィルムの構成の一例を示す図である。
【図３】本発明の実施形態に係る加熱加圧部の構成の一例を示す図である。
【図４】本発明の実施形態に係る冷却加圧部の構成の一例を示す図である。
【図５】本発明の実施形態に係る接合体製造装置の使用方法の別の例を示す図である。
【図６】本発明の実施形態に係る接合体製造装置の構成の別の例を示す図である。
【図７】本発明の実施形態に係る接合体製造装置の構成の別の例を示す図である。
【図８】本発明の実施形態に係る接合体製造装置の構成の別の例を示す図である。
【図９】本発明の実施形態において、接合体の反りの様子を示す図である。
【符号の説明】
【００７９】
１  接合体製造装置、１０  基材供給ローラ、１２Ａ，１２Ｂ  担持基材供給ローラ、１４Ａ，１４Ｂ  ガイドローラ、１６Ａ，１６Ｂ  加熱加圧部、１８Ａ，１８Ｂ  冷却加圧部、２０  接合体巻取ローラ、２２Ａ，２２Ｂ  フィルム巻取ローラ、２４  電解質膜、２６Ａ，２６Ｂ  触媒層担持フィルム、２８  燃料極（アノード触媒層）、３０  空気極（カソード触媒層）、３２，６８  フィルム、３４，４２  金属プレート、３６，４４  熱伝導性弾性体、３８，４６  ローラ、４０  加熱部、４８  冷却部、５０  触媒層担持電解質膜、５２Ａ，５２Ｂ  拡散層、５４Ａ，５４Ｂ  拡散層担持フィルム、５６，５８  弾性体ベルト、６０，６２  大型変形弾性体ローラ、６４，６６  小型金属ローラ。
【図１】
2006134611.tif 000003
【図２】
2006134611.tif 000004
【図３】
2006134611.tif 000005
【図４】
2006134611.tif 000006
【図５】
2006134611.tif 000007
【図６】
2006134611.tif 000008
【図７】
2006134611.tif 000009
【図８】
2006134611.tif 000010
【図９】
2006134611.tif 000011