(57)【要約】      （修正有）【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂，（Ｃ）無機充填剤，（Ｄ）３級ホスフィンとベンゾキノン類の付加化合物を含む硬化促進剤，（Ｅ）分子中に２個以上のマレイミド基を有する化合物及び（Ｆ）分子中に１個以上のアルケニル基を有するフェノール化合物を必須成分とすることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物。【効果】半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、成形性に優れると共に、ガラス転移温度が高く、低誘電率の硬化物を得ることができ、また該エポキシ樹脂組成物の硬化物で封止された半導体装置が、高温信頼性、耐湿信頼性、耐熱衝撃性に優れるものである。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記（Ａ），（Ｃ），（Ｄ），（Ｅ）及び（Ｆ）成分を必須成分とすることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
（Ａ）エポキシ樹脂
（Ｃ）無機充填剤
（Ｄ）下記一般式（１）で示される硬化促進剤
【化１】
2006299246.tif 000011
（但し、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は水素原子、炭素数１〜４のアルキル基、アリール基、又はヒドロキシル基、Ｒ4〜Ｒ18は水素原子又は炭素数１〜４のアルキル基もしくはアルコキシ基である。）
（Ｅ）分子中に２個以上のマレイミド基を有する化合物
（Ｆ）分子中に１個以上のアルケニル基を有するフェノール化合物
【請求項２】
（Ｂ）成分としてフェノール樹脂硬化剤を含むことを特徴とする請求項１記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１又は２記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物で封止された半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形性に優れ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が高く、高温信頼性、耐湿信頼性、耐熱衝撃性及び低誘電性良好な硬化物を得ることができる、半導体封止用エポキシ樹脂組成物及び該樹脂組成物の硬化物で封止した半導体装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、半導体デバイスは樹脂封止型のダイオード、トランジスター、ＩＣ、ＬＳＩ、超ＬＳＩが主流であるが、エポキシ樹脂が他の熱硬化性樹脂に比べ成形性、接着性、電気特性、機械特性、耐湿性等に優れているため、エポキシ樹脂組成物で半導体装置を封止することが一般的である。
【０００３】
しかしながら、これまで以上に半導体デバイスの作動環境も厳しくなってきている。自動車用電子部品分野においては、エンジン周りの電子制御化、システムモジュール化が検討されており、更なる高耐熱性、耐熱衝撃性の向上が要求されている。
【０００４】
また、通信分野においては、携帯電話情報通信の高周波数化に伴い、低誘電化及び耐熱性向上が要求されている。このような要求を満たすため、従来のエポキシ樹脂と高耐熱樹脂の複合材料が検討されている。例えばマレイミド化合物を、アルケニル基を介してエポキシ樹脂組成物中に取り込んだ熱硬化性樹脂が半導体封止用エポキシ樹脂組成物としても検討されている。
【０００５】
なお、本発明に関連する公知文献としては、下記のものがある。
【特許文献１】特許第３２９５６４３号公報
【特許文献２】特開２０００−１７０５２号公報
【特許文献３】特開２００３−２１２９５８号公報
【特許文献４】特開２００３−１２８７５７号公報
【非特許文献１】ジャーナル・オブ・ザ・アメリカン・ケミカル・ソサイエティ  第７８巻第５６１６頁（１９５６）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は上記事情に鑑みなされたもので、本発明は、成形性に優れ、ガラス転移温度（Ｔｇ）が高く、高温信頼性、耐熱衝撃性及び低誘電性良好な半導体用封止材を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意検討を行った結果、
（Ａ）エポキシ樹脂、
（Ｃ）無機充填剤、
（Ｄ）下記一般式（１）で示される硬化促進剤、
【化１】
2006299246.tif 000002
（但し、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は水素原子、炭素数１〜４のアルキル基、アリール基、又はヒドロキシル基、Ｒ4〜Ｒ18は水素原子又は炭素数１〜４のアルキル基もしくはアルコキシ基である。）
（Ｅ）分子中に２個以上のマレイミド基を有する化合物、
（Ｆ）分子中に１個以上のアルケニル基を有するフェノール化合物
を必須成分とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物が、成形性に優れると共に、ガラス転移温度（Ｔｇ）が高く、低誘電率の硬化物を得ることができ、また該エポキシ樹脂組成物の硬化物で封止された半導体装置が、高温信頼性、耐湿信頼性、耐熱衝撃性に優れるものであることを見出し、本発明をなすに至ったものである。
【０００８】
従って、本発明は、上記（Ａ），（Ｃ），（Ｄ），（Ｅ）及び（Ｆ）成分を必須成分とすることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及びこの半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物で封止された半導体装置を提供する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、成形性に優れると共に、ガラス転移温度（Ｔｇ）が高く、低誘電率の硬化物を得ることができ、また該エポキシ樹脂組成物の硬化物で封止された半導体装置が、高温信頼性、耐湿信頼性、耐熱衝撃性に優れるものであり、産業上特に有用である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明について更に詳しく説明する。
［（Ａ）エポキシ樹脂］
本発明のエポキシ樹脂組成物を構成する（Ａ）エポキシ樹脂は特に限定されない。一般的なエポキシ樹脂としては、ノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェノールアルカン型エポキシ樹脂、アラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニル骨格含有アラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、複素環型エポキシ樹脂、ナフタレン環含有エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、スチルベン型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらのうち１種又は２種以上を併用することができる。これらのうちでは、芳香環を含むエポキシ樹脂が好ましい。
【００１１】
上記エポキシ樹脂は、加水分解性塩素が１，０００ｐｐｍ以下、特に５００ｐｐｍ以下であり、ナトリウム及びカリウムはそれぞれ１０ｐｐｍ以下とすることが好ましい。加水分解性塩素が１，０００ｐｐｍを超えたり、ナトリウム又はカリウムが１０ｐｐｍを超える場合は、長時間高温高湿下に半導体装置を放置すると、耐湿性が劣化する場合がある。
【００１２】
［（Ｂ）硬化剤］
（Ｂ）硬化剤成分は、本発明では必須成分ではないが、発明の目的を損なわない範囲において、一般的な硬化剤を使用することは差し支えない。かかる硬化剤成分としては、フェノール樹脂が好ましく、フェノールノボラック樹脂、ナフタレン環含有フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、トリフェノールアルカン型フェノール樹脂、ビフェニル骨格含有アラルキル型フェノール樹脂、ビフェニル型フェノール樹脂、脂環式フェノール樹脂、複素環型フェノール樹脂、ナフタレン環含有フェノール樹脂、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等が挙げられ、これらのうち１種又は２種以上を併用することができる。
【００１３】
上記硬化剤は、エポキシ樹脂と同様に、ナトリウム及びカリウムをそれぞれ１０ｐｐｍ以下とすることが好ましい。ナトリウム又はカリウムが１０ｐｐｍを超える場合は、長時間高温高湿下に半導体装置を放置すると、耐湿性が劣化する場合がある。
【００１４】
（Ａ）成分に対する（Ｂ）成分の配合割合については特に制限されず、従来より一般的に採用されているエポキシ樹脂を硬化し得る有効量とすればよいが、硬化剤としてフェノール樹脂を用いる場合、（Ａ）成分中に含まれるエポキシ基１モルに対して、硬化剤中に含まれるフェノール性水酸基のモル比を、通常０．５〜１．５、特に０．８〜１．２の範囲とすることが好ましい。
【００１５】
［（Ｃ）無機充填剤］
本発明のエポキシ樹脂組成物中に配合される（Ｃ）無機充填剤としては、通常エポキシ樹脂組成物に配合されるものを使用することができる。例えば溶融シリカ、結晶性シリカ等のシリカ類、アルミナ、窒化珪素、窒化アルミニウム、ボロンナイトライド、酸化チタン、ガラス繊維等が挙げられる。
【００１６】
これら無機充填剤の平均粒径や形状及び無機充填剤の充填量は特に限定されないが、平均粒径５〜３０μｍ、充填量は、（Ａ），（Ｅ），（Ｆ）及び必要に応じて（Ｂ）成分の総量１００質量部に対し、２００〜１，２００質量部、特に３００〜１，０００質量部とすることが好ましい。
【００１７】
なお、無機充填剤は、樹脂との結合強度を強くするため、シランカップリング剤、チタネートカップリング剤等のカップリング剤で予め表面処理したものを配合することが好ましい。このカップリング剤としては、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等のエポキシシラン類；Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン等のアミノシラン類；γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のメルカプトシラン類等のシランカップリング剤を用いることが好ましい。これらは１種単独でも２種以上を組み合わせても使用することができる。また、表面処理に用いるカップリング剤の配合量及び表面処理方法については、特に制限されるものではない。
【００１８】
［（Ｄ）硬化促進剤］
また、本発明において、エポキシ樹脂と硬化剤との硬化反応を促進させるため、（Ｄ）下記式（１）で表せる化合物を用いる。
【００１９】
【化２】
2006299246.tif 000003
（但し、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は水素原子、炭素数１〜４のアルキル基、アリール基、又はヒドロキシル基、Ｒ4〜Ｒ18は水素原子又は炭素数１〜４のアルキル基もしくはアルコキシ基である。）
【００２０】
通常使用されるトリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリ（ｐ−メチルフェニル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニル）ホスフィン、トリフェニルホスフィン・トリフェニルボラン、テトラフェニルホスフィン・テトラフェニルボレートなどのリン系化合物では十分な硬化性が得られず、良好な成形性が得られない。
【００２１】
また、トリエチルアミン、ベンジルジメチルアミン、α−メチルベンジルジメチルアミン、１，８−ジアザビシクロ（５．４．０）ウンデセン−７などの第３級アミン化合物、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾールなどのイミダゾール化合物等アミン系の硬化促進剤は耐湿信頼性を低下させる。式（１）の化合物を用いた場合、成形性、耐湿信頼性に優れた成形物を与えることができる。
【００２２】
かかる３級ホスフィンとベンゾキノン類の付加化合物の製造方法は特に限定はされないが、この硬化促進剤は、ジャーナル・オブ・ザ・アメリカン・ケミカル・ソサイエティ  第７８巻第５６１６頁（１９５６）（非特許文献１）に記載されるような方法によって合成される。エポキシ樹脂組成物として（Ｄ）成分を用いる場合に、原料となる３級ホスフィンとベンゾキノン類がともに溶解する溶媒中で両者を撹拌混合し、付加反応させて単離する方法等で得ることができる（特許文献３，４参照）。また、有機ホスフィンとキノンとを硬化剤成分のフェノール樹脂中で付加反応させた後に、単離せずにそのままフェノール樹脂中に溶解した状態で用いることもできる（特許文献２参照）。
【００２３】
しかし、３級ホスフィンとベンゾキノン類の付加化合物を硬化剤成分のフェノール樹脂中で反応した場合、期待した硬化反応促進効果が得られず、連続成形性が劣る場合があるので、溶媒中で両者を撹拌混合し、付加反応させて単離する方法が好ましい。
かかる方法としては、室温から８０℃の範囲で、原料の溶解度が高く、生成した付加物の溶解度が低いメチルイソブチルケトン、メチルエチルケトン、アセトンなどのケトン類などの溶媒中で、１〜１２時間撹拌し、付加反応させる方法がある（特許文献１参照）。しかし、トルエン等の芳香族系溶媒を使用した場合も、３級ホスフィンと芳香族系溶媒の付加物が約１０％程度混入し、この付加物は１７０〜２００℃で著しく分解するため、硬化物の外観不良を引き起こす。また、アセトンなどのケトン溶媒中で付加反応を行うと一次粒子径１〜５μｍ、二次凝集粒子径３０〜５０μｍの粒子が得られ、溶媒が内包され、溶媒が揮発しにくい。この硬化促進剤を使用した場合、長時間成形している間に揮発したケトン溶媒が金型に付着し、硬化物と金型との密着性が強くなり、連続成形性が劣る場合がある。高温で長期間乾燥すると酸化の影響を受け特性が劣化する場合がある。
【００２４】
これに対し、酢酸エチル、酢酸ブチルのようなエステル系溶媒を用いた場合、１０μｍ程度の柱状結晶が得られ、残存溶媒が非常に少ない。また純度良く目的の３級ホスフィンとベンゾキノン類の付加化合物が得られるため、硬化促進剤の揮発成分による外観不良がなく、連続成形性に優れた、硬化物を与えることができるので好ましい。この場合の製造条件としては、反応温度が４０〜９０℃、好ましくは６０〜８０℃で、０．５〜３時間付加反応させた後、得られた析出物を濾過し、（エステル）溶媒にて洗浄後８０℃で減圧乾燥することにより、純度９８〜１００％の付加反応物が得られる。
【００２５】
上記式（１）の化合物がエポキシ樹脂と硬化剤との硬化反応を促進すると共に、ラジカル重合開始剤として後述する（Ｅ），（Ｆ）成分のマレイミド化合物とアルケニルフェノール化合物の硬化反応の促進剤としても有効であるためと考えられる。なお、（Ｅ），（Ｆ）成分のマレイミド化合物とアルケニルフェノール化合物の硬化促進剤としては、過酸化ベンゾイル、ジクミルパーオキサイド等の過酸化物、アゾイソブチロニトリル等のアゾ化合物のようなラジカル重合開始剤を併用することができる。
【００２６】
（Ｄ）成分の硬化促進剤の配合量は有効量であるが、上記式（１）の化合物は、（Ａ），（Ｅ），（Ｆ）及び必要に応じて（Ｂ）成分の総量１００質量部に対し０．１〜５質量部、特に０．５〜３質量部とすることが好ましい。一方、（Ｅ），（Ｆ）成分の硬化反応のラジカル重合開始剤として作用させるのみの場合は同総量１００質量部に対し０．０５〜３質量部が好ましく、特に好ましくは０．１〜１質量部である。
【００２７】
［（Ｅ）マレイミド基を有する化合物］
本発明に用いる（Ｅ）分子中に２個以上のマレイミド基を有する化合物の構造としては特に限定されるものではなく、Ｎ，Ｎ’−４，４’−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−（３，３’−ジメチル−４，４’−ジフェニルメタン）ビスマレイミド等が挙げられる。かかるマレイミド基含有化合物としては、下記式で示されるビスマレイミド：ＢＭＩ（ケイアイ化成（株）商品名）が好ましい。
【００２８】
【化３】
2006299246.tif 000004
【００２９】
マレイミド化合物の添加量としては特に制限されない。エポキシ樹脂組成物中にマレイミド化合物が占める割合が高ければ高いほどＴｇは上昇する。しかしながら、（Ｅ）成分は、（Ａ），（Ｂ），（Ｅ），（Ｆ）成分の合計量１００質量％に対し、６０質量％より多くなると流動性が低下し、ワイヤー流れ等成形不良を起こす。半導体封止材特性のバランス面から３０〜６０質量％、特に４０−５０質量％付近が好ましい。
【００３０】
［（Ｆ）分子中に１個以上のアルケニル基を有するフェノール化合物］
（Ｆ）分子中に１個以上のアルケニル基を有するフェノール化合物としては、ｏ，ｏ’−ジアリル−ビスフェノールＡ、ｏ，ｏ’−ジ（１−プロペニル）−ビスフェノールＡ、ｏ−アリルフェノールノボラック樹脂、ｏ−（１−プロペニル）フェノールノボラック樹脂、トリスｏ−アリルフェノールアルカン型フェノール樹脂、トリスｏ−（１−プロペニル）フェノールアルカン型フェノール樹脂等が挙げられる。マレイミド基を含む化合物との反応性を考慮すると、ｏ，ｏ’−ジ（１−プロペニル）−ビスフェノールＡ、ｏ−（１−プロペニル）フェノールノボラック樹脂、ｏ−（１−プロペニル）フェノールアルカン型フェノール樹脂等、１−プロペニル基を含有することが望ましい。
【００３１】
かかるアルケニル基含有フェノール化合物としては、下記式で示されるｏ−（１−プロペニル）フェノールノボラック樹脂が挙げられる。
【００３２】
【化４】
2006299246.tif 000005
（但し、ｍ＝１〜１００、ｎ＝１〜１００、ｍ＋ｎ＝２〜２００である。）
【００３３】
アルケニル基を有するフェノール化合物の添加量としては特に限定されないが、マレイミド基１モルに対して０．１〜１．０モル、特に好ましくは０．２〜０．５モルが望ましい。
【００３４】
［他の配合成分］
【００３５】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物には、本発明の目的及び効果を発現できる範囲内に限って、上記（Ａ）〜（Ｆ）成分に加えて、更に必要に応じて各種の添加剤を配合することができる。例えば熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、有機合成ゴム、シリコーン系等の低応力剤、カルナバワックス、高級脂肪酸、合成ワックス等のワックス類、カーボンブラック等の着色剤、ハロゲントラップ剤等の添加剤を添加配合することができる。
【００３６】
離型剤成分としては、例えばカルナバワックス、ライスワックス、ポリエチレン、酸化ポリエチレン、モンタン酸、モンタン酸と飽和アルコール、２−（２−ヒドロキシエチルアミノ）−エタノール、エチレングリコール、グリセリン等とのエステル化合物であるモンタンワックス；ステアリン酸、ステアリン酸エステル、ステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンと酢酸ビニルとの共重合体等が挙げられ、これらの１種単独でも２種以上を組み合わせても使用することができる。
【００３７】
離型剤の配合比率としては（Ａ）及び（Ｂ）成分の総量１００質量部に対して、０．１〜５質量部、更に好ましくは０．３〜４質量部であることが望ましい。
【００３８】
［エポキシ樹脂組成物の調製等］
本発明のエポキシ樹脂組成物は、例えば、上記（Ａ）〜（Ｆ）成分及びその他の添加物を所定の組成比で配合し、これをミキサー、ボールミル等によって十分均一に混合した後、熱ロール、ニーダー、エクストルーダー等を用いて、溶融混合処理を行い、次いで冷却固化させ、適当な大きさに粉砕して成形材料として得ることができる。
【００３９】
なお、組成物をミキサー等によって十分均一に混合するに際して、保存安定性をよくするために、あるいはウエッターとしてシランカップリング剤等で予め表面処理等を行うことが好ましい。
【００４０】
ここで、シランカップリング剤としては、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシプロピル）テトラスルフィド、γ−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。ここで、表面処理に用いるシランカップリング剤量及び表面処理方法については、特に制限されるものではない。
【００４１】
このようにして得られる本発明のエポキシ樹脂組成物は、各種の半導体装置の封止用として有効に利用できる。封止方法としては、例えば、低圧トランスファー成形法が挙げられる。なお、本発明のエポキシ樹脂組成物の硬化・成形に際しては、例えば、１５０〜１８０℃で３０〜１８０秒間処理し、後硬化（ポストキュア）を１５０〜１８０℃で２〜１６時間の条件で行うことが望ましい。
【００４２】
本発明のエポキシ樹脂組成物は連続成形性に優れ、表面実装用パッケージ封止樹脂部が吸湿した状態であっても半田時の耐クラック性に優れた硬化物を与えることができる。
【実施例】
【００４３】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。
【００４４】
［実施例１〜５、比較例１〜６］
表１，２に示す成分を熱２本ロールにて均一に溶融混合し、冷却、粉砕して半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得た。これらの組成物につき、次の（ｉ）〜（ｖｉ）の諸特性を測定した。結果を表１，２に示す。
【００４５】
（ｉ）成形性
各組成物を用いて、温度：１７５℃、成形圧力：７０ＭＰａ、及び成形時間：９０秒の条件でＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）（１４ｍｍ×２０ｍｍ×２．７ｍｍ、５キャビティー）を連続成形機により成形した。パッケージが金型に貼り付く、もしくはカルが金型に貼り付く等の不良が発生するまでのショット数を調べた。
【００４６】
（ｉｉ）ガラス転移温度
１７５℃，６．９Ｎ／ｍｍ2、成形時間９０秒の条件で１０×４×５０ｍｍの棒を成形し、２６０℃，４時間ポストキュアした。その後動的粘弾性スペクトルにより、測定周波数５Ｈｚ時のガラス転移温度を求めた。
【００４７】
（ｉｉｉ）高温保管信頼性
アルミニウム配線を形成した６×６ｍｍの大きさのシリコンチップを１４ｐｉｎ−ＤＩＰフレーム（４２アロイ）に接着し、更にチップ表面のアルミニウム電極とリードフレームとを２５μｍφの金線でワイヤボンディングした後、これにエポキシ樹脂組成物を成形条件１７５℃，６．９Ｎ／ｍｍ2、成形時間１２０秒で成形し、２６０℃，４時間ポストキュアした。このパッケージを２００℃雰囲気中に放置し、電気抵抗値を測定した。初期値の１５０％に抵抗値が増加したものを不良とし、不良個数が５０％を超えた場合の時間を求めた。
【００４８】
（ｉｖ）耐湿性
アルミニウム配線を形成した６×６ｍｍの大きさのシリコンチップを１４ｐｉｎ−ＤＩＰフレーム（４２アロイ）に接着し、更にチップ表面のアルミニウム電極とリードフレームとを２５μｍφの金線でワイヤボンディングした後、これにエポキシ樹脂組成物を成形条件１７５℃，６．９Ｎ／ｍｍ2、成形時間１２０秒で成形し、２６０℃，４時間ポストキュアした。このパッケージを１４０℃／８５％ＲＨの雰囲気中−５Ｖの直流バイアス電圧をかけて１０００時間放置した後、アルミニウム腐食が発生したパッケージ不良率を調べた。
【００４９】
（ｖ）耐熱衝撃性
アルミニウム配線を形成した１０×１０ｍｍの大きさのシリコンチップを、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）（１４ｍｍ×２０ｍｍ×２．７ｍｍ）に接着し、これにエポキシ樹脂組成物を成形条件１７５℃，６．９Ｎ／ｍｍ2、成形時間１２０秒で成形し、２６０℃，４時間ポストキュアした。
このパッケージを液体窒素  ３０秒  半田浴  （２６０℃）６０秒に交互に浸漬した。この試験を１００サイクル行ない、パッケージクラック、剥離の不良率を調べた。
【００５０】
（ｖｉ）誘電率
直径５０ｍｍ、厚み３ｍｍの円形成形片を成形条件１７５℃，６．９Ｎ／ｍｍ2、成形時間１２０秒で成形し、２６０℃，４時間ポストキュアした。ＪＩＳ  Ｋ６９１１に準じて測定した。
【００５１】
（Ａ）〜（Ｆ）成分
（Ａ）エポキシ樹脂
エポキシ樹脂ａ  ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（ＥＯＣＮ１０２０−６５：日本化薬（株）製商品名、エポキシ当量２００）
エポキシ樹脂ｂ  ３官能型エポキシ樹脂（ＥＰＰＮ−５０２Ｈ：日本化薬（株）製商品名、エポキシ当量１６８）
（Ｂ）硬化剤
フェノールノボラック樹脂（ＤＬ−９２：明和化成（株）製商品名、フェノール性水酸基当量１１０）
（Ｃ）無機充填剤
球状溶融シリカ（龍森（株）製商品名、平均粒径２０μｍ）
【００５２】
（Ｄ）硬化促進剤
硬化促進剤ａ  下記式（２）で示される化合物
【００５３】
【化５】
2006299246.tif 000006
【００５４】
硬化促進剤ａの製造方法
トリフェニルホスフィン（北興化学（株）製）８３２．０ｇを酢酸ブチル１８００．０ｇに溶解させ、８０℃で３０分撹拌する。１，４−ベンゾキノン３５２．０ｇ／酢酸ブチル１８００ｇ中溶液を１４５ｇ／分で滴下し、滴下終了後、１時間撹拌し、熟成する。その後、室温まで冷却し、析出物を濾過、洗浄、減圧乾燥し、トリフェニルホスフィンと１，４−ベンゾキノンの付加物９８２．７ｇを得た。
硬化促進剤ｂ  トリフェニルホスフィン（ＴＰＰ：北興化学（株）製商品名）
硬化促進剤ｃ  イミダゾール化合物（２ＺＰ：四国化成（株）製商品名）
（Ｅ）マレイミド基含有化合物
下記式で示されるビスマレイミド化合物（ＢＭＩ：ケイアイ化成（株）製商品名）
【００５５】
【化６】
2006299246.tif 000007
【００５６】
（Ｆ）アルケニル基含有フェノール化合物
下記式で示されるｏ−（１−プロペニル）フェノールノボラック樹脂（１ＰＰ−２：群栄化学（株）製商品名）
【００５７】
【化７】
2006299246.tif 000008
ｍ／ｎ＝１／１
【００５８】
その他添加剤
ラジカル重合開始剤  パークミルＤ（日本油脂（株）製商品名）
離型剤：カルナバワックス（日興ファインプロダクツ（株）製商品名）
シランカップリング剤（γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）：ＫＢＭ−４０３（信越化学工業（株）製商品名）
【００５９】
【表１】
2006299246.tif 000009
【００６０】
【表２】
2006299246.tif 000010
【００６１】
表１の結果より、本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、成形性に優れると共に、ガラス転移温度（Ｔｇ）が高く、低誘電率の硬化物を得ることができ、また該エポキシ樹脂組成物の硬化物で封止された半導体装置が、高温信頼性、耐湿信頼性、耐熱衝撃性に優れるものである。