(57)【要約】【課題】サーペンタイン流路構造において、平行流路間での流量分布、圧力分布、濃度分布が局所的に生じた場合でも分布を低減し、高電流密度運転条件や低水素濃度ガス条件時において安定した発電性能を得ること。【解決手段】固体高分子電解質膜の両側をそれぞれ、燃料極と酸化剤極とからなる電極触媒で被覆した膜／電極接合体の両側をガス拡散層で挟み、さらにその両側にそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するためのセパレータを配置して構成する単位セルを複数個設置して積層体を形成した燃料電池である。上記セパレータは裏面および表面の少なくとも一方に反応ガスを流通させるための流路が平行して複数形成され、かつ、折り返しにより蛇行するサーペンタイン流路構造によって反応ガス流路を形成するものであり、平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路をサーペンタイン流路構造の最初の折り返しより下流側に１箇所以上設けた燃料電池。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質膜の両側をそれぞれ、燃料極と酸化剤極とからなる電極触媒で被覆した膜／電極接合体の両側をガス拡散層で挟み、さらにその両側にそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するためのセパレータを配置して構成する単位セルを複数個設置して積層体を形成した燃料電池であって、上記セパレータは裏面および表面の少なくとも一方に反応ガスを流通させるための流路が平行して複数形成され、かつ、折り返しにより蛇行するサーペンタイン流路構造によって反応ガス流路を形成するものであり、略平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路をサーペンタイン流路構造の最初の折り返しよりも下流側に１箇所以上設けたことを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路をサーペンタイン流路構造の最終折り返しよりも下流側に１箇所以上設けたことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路を複数個所設けたことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項４】
平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路をサーペンタイン流路構造の折り返し回数以上設けたことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項５】
平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路の設置頻度を下流側に行くにしたがって、多くしたことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項６】
サーペンタイン流路構造によって形成された反応ガス流路を形成する燃料電池用セパレータにおいて、平行して形成された流路の内、高濃度部に隣接した流路から中央部の流路に向かって、反応ガスの移動を促進する形状のスリット状流路を設けたことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電池。
【請求項７】
サーペンタイン流路構造によって形成された反応ガス流路を形成する燃料電池用セパレータにおいて、平行して形成された流路の内、高濃度側から低濃度側へ傾斜的に反応ガスの移動を促進する形状のスリット状流路を設けたことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電池。
【請求項８】
平行して形成された流路の内、最下層の流路を含む少なくとも１本以上の流路をガス流れ方向に下向きに傾斜したことを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の燃料電池。
【請求項９】
裏面および表面の少なくとも一方に反応ガスを流通させるための流路が平行して複数形成され、かつ、折り返しにより蛇行するサーペンタイン流路構造によって反応ガス流路を形成するものであり、平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路をサーペンタイン流路構造の最初の折り返しより下流側に１箇所以上設けたことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項１０】
平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路をサーペンタイン流路構造の最終折り返しより下流側に少なくとも１箇所以上設けたことを特徴とする請求項９に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１１】
平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路をサーペンタイン流路構造の折り返し回数以上設けたことを特徴とする請求項９に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１２】
下流側に行くにしたがって、平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路の設置頻度を多くした、すなわち、ピッチを小さくしたことを特徴とする請求項９に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１３】
平行して形成された流路の内、高濃度部に隣接した流路から中央部の流路に向かって、反応ガスの移動を促進する形状のスリット状流路を設けたことを特徴とする請求項９〜１２のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１４】
平行して形成された流路の内、高濃度側から低濃度側へ傾斜的に反応ガスの移動を促進する形状のスリット状流路を設けたことを特徴とする請求項９〜１３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項１５】
平行して形成された流路の内、最下層の流路を含む少なくとも１本以上の流路をガス流れ方向に下向きに傾斜したことを特徴とする請求項９〜１４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池及び燃料電池用セパに係わり、特に反応ガスの流量分布や濃度分布の均一化を図る流路構造を有する燃料電池用セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子電解質膜の両側をそれぞれ、燃料極と酸化剤極とからなる電極触媒で被覆した膜／電極接合体の両側をガス拡散層で挟み、さらにその両側にそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するためのセパレータを配置して単位セルを構成する。その単位セルを複数個設置して積層体を形成する。この積層体の両端を締付板により締め付けて燃料電池セルスタックを構成する。この燃料電池セルスタックを膜電極複合体の面内方向が水平方向に対して垂直となるように積層設置する。
【０００３】
固体高分子形燃料電池の反応式を次に示す。
燃料極    ：  Ｈ２  →  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−
酸化剤極  ：  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−  ＋  １／２  Ｏ２  →  Ｈ２Ｏ
全体      ：  Ｈ２  ＋  １／２  Ｏ２  →  Ｈ２Ｏ
固体高分子形燃料電池では、ガス拡散層内を拡散してきた燃料ガス中に含まれる水素（Ｈ２）は燃料極に至ると電子（ｅ−）を放出して水素イオン（Ｈ＋）になる。水素イオン（Ｈ＋）は燃料極側から酸化剤極側に固体高分子電解質膜を経て移動するが、電子（ｅ−）は燃料極側から酸化剤極側に移動することができないため、外部回路を経由して酸化剤極側に移動する。
【０００４】
一方、酸化剤極側では、前記の固体高分子電解質膜を経て移動した水素イオン（Ｈ＋）と外部回路から送られてくる電子（ｅ−）と酸化剤ガス（空気）中の酸素とが反応して水（Ｈ２Ｏ）を生成する。
【０００５】
固体高分子形燃料電池で発電を行う場合には、反応ガスとして、水素または水素リッチな改質ガスを燃料ガスとして燃料極側に供給し、空気または酸素を酸化剤ガスとして酸化剤極側に供給する。燃料ガスとして水素のみを供給する場合、発電に必要な水素流量を反応ガス流路入口部に供給すれば、反応ガス流路出口部においても、水蒸気を除くと水素ガスのみが流れる。しかし、改質ガスを供給する場合、改質方式によって燃料ガス組成は異なるものの、水素以外にも二酸化炭素、窒素などが供給され、反応に伴い水素のみが消費されるため、燃料ガス側の反応ガス流路出口部では水素濃度が低くなる。反応ガス流路内での燃料ガスの流量分布が不均一である場合には局所的に水素流量が不足するために、水素ガスが電極触媒まで充分に拡散することができずに高燃料利用率条件で運転された状態となり性能が著しく低くなるという問題がある。
【０００６】
酸化剤ガスとして空気を供給する酸化剤極側でも、空気中の酸素濃度は約２１％であり、反応に伴い酸素のみが消費されるため、酸化剤ガス側の反応ガス流路出口部では、酸素濃度が低くなる。反応ガス流路内での酸化剤ガスの流量分布が不均一である場合には局所的に酸素流量が不足するために、酸素ガスが電極触媒まで充分に拡散することができずに高酸化剤利用率条件で運転された状態となる。一般的に、酸化剤利用率は燃料利用率に比べて低く設定するため、燃料ガス側に比べて問題となることは少ない。
【０００７】
反応ガス流路入口部において、マニホールドから各流路溝に流入する際の不均一な流量分布を均一化する手段として、スリット状の流路を設置する流量分布均一化手段が特許文献１に開示されている。しかしながら、反応ガス流路内で反応に伴って生じる流量分布の不均一や濃度分布の不均一を反応ガス流路内で解消する手段は開示されていない。
【０００８】
【特許文献１】特開２００２−２６０６８８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
燃料電池の発電単位セルは図２に示すように、電解質膜電極複合体を挟んで両側にガス拡散層を配置し、さらにその両側に燃料電池用セパレータを配置して構成される。燃料電池用セパレータには、流路溝部とリブ部とがあり、ガス拡散層は燃料電池用セパレータのリブ部と接触し、反応ガス流路はガス拡散層と燃料電池用セパレータの流路溝部とによって構成される。ガス拡散層は反応ガス流路を流れる反応ガスがリブ部の投影領域にも拡散する機能を有する多孔質体であって、隣接する反応ガス流路を流れるガスとも混合することが機能として期待されている。
【００１０】
複数の反応ガス流路が平行して設けられ、かつ、折り返し部のあるサーペンタイン流路構造の場合、隣接する反応ガス流路間のガスの移動は、同じ方向に流れている平行流路間だけではなく、折り返しの一番内側を対向して流れる流路間でも生じる。
【００１１】
折り返し部の前後での流路間では、流れている反応ガスの流量やガス組成が異なる。すなわち、燃料ガスであれば水素濃度、酸化剤ガスであれば酸素濃度の異なるガスが流れている。燃料ガスの場合は、上流側から下流側に向かって燃料ガス流量が減少し、流路内の圧力および水素濃度も低下していく。酸化剤ガスの場合は、上流側から下流側に向かって酸化剤ガス流量が減少し、流路内の圧力および酸素濃度も低下していく。隣接する流路間で、前記のような流量差あるいは圧力差が生じていると圧力差を減少させるようにガスの移動が生じる。
【００１２】
サーペンタイン流路構造セパレータの平行流路の内、中央部流路と折り返しにより対向する流れの流路と隣接する流路との間で反応ガスの濃度分布が生じ、局所的に高ガス利用率条件やガス欠条件で運転され、性能低下や寿命低下の原因となる課題があった。
【００１３】
サーペンタイン流路構造における平行流路の折り返し部内側の流路は、図３に示すように燃料ガスであれば水素濃度が高いガスが、酸化剤ガスであれば酸素濃度が高いガスを流路折り返し後に流入してくる。そのため、平行流路の中央部の流路より水素あるいは酸素濃度が高いガスが流れる。その結果、平行流路間での燃料利用率あるいは酸化剤利用率の分布が生じ、局所的に高燃料利用率や高酸化剤利用率条件での運転となり、セル性能が低くなるという課題があった。さらに、流量分布や濃度分布が拡大すると、局所的には反応ガス欠乏領域となり、性能が低下することによる運転可能な燃料利用率あるいは酸化剤利用率の上限値の低下に伴い、発電効率が低下するという課題もあった。また、燃料ガス中の水素が欠乏した場合には、転極を生じることもあり、触媒の劣化を引き起こし、寿命が低下するという課題があった。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明は、固体高分子電解質膜の両側をそれぞれ、燃料極と酸化剤極とからなる電極触媒で被覆した膜／電極接合体の両側をガス拡散層で挟み、さらにその両側にそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するためのセパレータを配置して構成する単位セルを複数個設置して積層体を形成した燃料電池であって、上記セパレータは裏面および表面の少なくとも一方に反応ガスを流通させるための流路が平行して複数形成され、かつ、折り返しにより蛇行するサーペンタイン流路構造によって反応ガス流路を形成するものであり、平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路をサーペンタイン流路構造の最初の折り返しより下流側に１箇所以上設けたことを特徴とする燃料電池を提供するものである。
【００１５】
また、本発明は、裏面および表面の少なくとも一方に反応ガスを流通させるための流路が平行して複数形成され、かつ、折り返しにより蛇行するサーペンタイン流路構造によって反応ガス流路を形成するものであり、平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路をサーペンタイン流路構造の最初の折り返しより下流側に１箇所以上設けたことを特徴とする燃料電池用セパレータを提供するものである。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、サーペンタイン流路構造において、平行流路間での流量分布、圧力分布、濃度分布が局所的に生じた場合でも、分布を低減することができるので、高電流密度運転条件や低水素濃度ガス条件時においても安定した発電性能を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
前述した課題を解決するための本発明による燃料電池用セパレータは、反応ガスを流通させる流路が反応ガス入口マニホールドから出口マニホールドに向かって複数本平行して設けられる。平行した流路に折り返し部があるサーペンタイン流路構造の燃料電池用セパレータの平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路を設けることにより、それぞれの流路間同士で生じた流量分布を緩和することができ、さらに、濃度分布も均一化が図れる。
【００１８】
平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路の断面形状は、単純な矩形断面を流路溝流れ方向と直交する方向に設置してもよく、また、平行した流路の中央の流路へのガスの移動を促進するように、中央部での断面積を大きくすることもできる。さらに、断面形状は矩形断面でも、上流側に位置する流路から下流側に位置する流路に向かって、傾斜をつけることもできる。
【００１９】
流路内の水蒸気が凝縮した場合、平行して形成された流路同士を連結するスリット状流路を介して、最下層の流路に凝縮水を集めることができ、流路構造をガスの流れ方向に下向きに傾斜させることにより、凝縮水を排水しやすくすることもできる。その結果、流路が閉塞するのを防止することもできる。この場合、流路間を接続するスリット溝が凝縮水の排出を助けることを猛威に理解できる。
【００２０】
また、流量分布と濃度分布の均一化が図れるため、燃料ガス中の水素欠乏を回避することができるので、転極に起因する触媒の劣化を防止でき、燃料電池を長寿命化できるという効果がある。
【００２１】
以下、本発明に係わる燃料電池の実施形態を、固体高分子形燃料電池を例にとり、図を用いて説明する。
（実施例１）
図１は、本発明における燃料電池の実施例１によるセパレータ流路構造を示すものである。本実施形態に係わる燃料電池の単位セル１を図２に示す。図において、固体高分子電解質膜の両側を燃料極と酸化剤極とからなる電極触媒で被覆した膜／電極接合体２の両側をガス拡散層３で挟む。さらにその両側に燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するための流路溝を有する燃料電池用セパレータ４を配置して構成する単位セル１を複数個積層設置して燃料電池積層体２２を形成する。このようにして構成された燃料電池積層体２２の積層両端を締付板２１により締付けて燃料電池セルスタック２３を構成する。この燃料電池セルスタック２３を膜／電極接合体２の面内方向が水平方向に対して垂直となるように積層設置する。図２で明らかなように、燃料電池は、通常単位セルを立てた状態で運転される。そのため、発電反応によって生じた水蒸気又は凝縮水の流路内での存在が、流路の閉塞などに繋がるという問題がある。
【００２２】
図３に示すように、セパレータ流路溝部６を流れる反応ガスは、ガス拡散層３を介して、セパレータリブ部７に接触する部分にも拡散することが機能として期待されている。そのため、ガス拡散層３を介して、隣接するセパレータ流路溝部６間でのガスの移動も生じる。
【００２３】
サーペンタイン流路構造では、折り返し部１４の上流側から下流側に向かって圧力が低下し、かつ、燃料ガス側では水素濃度が低下していき、酸化剤ガス側では酸素濃度が低下していく。しかしながら、図４に示すように、折り返し部１４の最も内側の流路では、平行して形成された流路だけでなく、折り返し部１４の上流側流路溝と下流側流路溝とが隣接する。そのために、圧力や濃度をバランスさせるため、ガス流れ方向が対向する隣接流路溝間でもガスの移動が生じる。
【００２４】
たとえば、燃料ガス流路では、折り返し部１４の上流側流路溝の方が、下流側流路溝より、流量が多く圧力が高い。また、未反応の水素流量も多いことから、純水素ではガス濃度に変化はないが、改質ガスを供給した場合には水素濃度が高くなる。ここで、ガス拡散層を介したガスの移動があると、流量が多く、圧力が高い上流側流路溝から、流量が小さく、圧力が低い下流側流路溝に燃料ガスが移動することになる。
【００２５】
この場合、折り返し部１４の最も内側の流路溝を流れる燃料ガス流路の下流側流路溝においては、平行して流れる他の流路溝に比べて水素濃度が高く、流量が多くなる可能性がある。
【００２６】
サーペンタイン流路構造の折り返し部を結ぶ直線部分の流路長さが充分に長ければ、次の折り返し部までに圧力および濃度のリバランスが可能となる。しかし、燃料電池用セパレータのように、直線流路部の長さが短い場合には、次の折り返し部までに圧力および濃度分布の低減ができず、平行して形成されて流路間で流量分布や濃度分布が生じやすくなる。この平行して形成された流路間での流量分布や圧力分布はサーペンタイン流路構造の折り返し部１４毎に生じるため、折り返し部１４毎に流量分布や濃度分布を均一化する必要がある。
【００２７】
そこで、平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路１５ａを設けることで、平行して形成された流路間でのガスの移動が促進され、圧力分布や濃度分布を解消することができる。図７に平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路１５の斜視図を示す。流路間の流量分布や濃度分布は、折り返す毎に生じることから、図１に示すように、サーペンタイン流路の折り返し部１４毎にその下流側に、平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路１５ａを設ける。これにより、セパレータの反応ガス流路全体で折り返し部１４によって生じた圧力分布や濃度分布が電池反応のばらつきや性能を低下させる影響を低減することができる。
【００２８】
同様にして、酸化剤ガス流路でも、折り返し部１４の上流側流路溝の方が、下流側流路溝より、流量が多く圧力が高い。また、未反応の酸素流量も多いことから、空気を供給した場合には酸素濃度が高い。ここで、ガス拡散層３を介したガスの移動があると、流量が多く、圧力が高い上流側流路溝から、流量が小さく、圧力が低い下流側流路溝に酸化剤ガスが移動することになる。この場合、折り返し部の最も内側の流路溝を流れる酸化剤ガス流路の下流側流路溝においては、平行して流れる他の流路溝に比べて酸素濃度が高く、流量が多くなる可能性がある。そのため、平行して形成された流路間での酸化剤ガスの流量分布や酸素濃度分布はサーペンタイン流路構造の折り返し部１４毎に生じるため、折り返し部１４毎に流量分布や濃度分布を均一化する必要があること。そこで、燃料ガス流路と同様にサーペンタイン流路の折り返し部１４毎にその下流側に、平行して形成された流路同士を連結するスリット状の流路１５ａを設ける。その結果、セパレータの反応ガス流路全体で折り返し部１４によって生じた圧力分布や濃度分布が電池反応のばらつきや性能を低下させる影響を低減することができる。
【００２９】
本発明により、燃料利用率や酸化剤利用率の運転上限値を高く設定でき、システム運用時の発電効率の向上に寄与できる。
【００３０】
また、この平行流路間を連結するスリット状の流路１５ａを設けることにより、反応ガス流路の入口から出口までの間に水滴や異物によって流路閉塞が生じた場合でも、全区間でガスの流れが阻害されない。また、スリット状の流路１５ａの１ピッチ間だけで防ぐことができるという効果もある。
（実施例２）
図５は、本発明における燃料電池の実施例２によるセパレータ流路構造を示すものである。図１に示した平行流路間を連結するスリット状の流路１５ａでは断面積が一様の実施例であるが、平行に流れる流路本数が増加した場合には、中央部の流路まで充分にガスが移動できない可能性がある。そのために図５に示すように平行流路の外側で断面積を小さく、中央部で断面積を大きくしたスリット状の流路１５ｂを設けることで、中央部の流路へのガス移動を促進することができ、セパレータ反応ガス流路内の流量分布や濃度分布の均一化を図ることができる。
（実施例３）
図６は、本発明における燃料電池の実施例３によるセパレータ流路構造を示すものである。図６に示したように平行流路の内の入口側マニホールド８、１０、１２に近い上流側、即ち、高濃度側の流路から、出口側マニホールド９，１３に近い下流側、即ち、低濃度側の流路に傾斜的に連結するスリット状の流路１５ｃを設ける。これにより、より下流側の流路までのガス移動を促進することができ、セパレータ反応ガス流路内の流量分布や濃度分布の均一化を図ることができる。
（実施例４）
図８は、ガス流路管を横方向に連通するスリット溝１５ａを流路の折り返し部の前と後に形成したものである。これにより、流路の折り返し部において、流路間に水素ガス濃度のバラツキが生じても、スリット溝１５によって流路間の水素濃度の均一化がなされる。
【００３１】
また、流路の折り返し前部分の前にスリット溝を形成することにより、流路を燃料ガスが流れる間に水素が消費されて生じる流路間の水素ガス濃度のバラツキを無くすことができる。
（実施例５）
図９は、本発明における実施例４によるセパレータ流路構造を示すものである。燃料電池において、セパレータは図に示したように、縦に配置される（図面の下方が燃料電池の下面であり、図面の上方が燃料電池の上面となる）ので、図９に示した流路構造にすることにより、以下の利点がある。すなわち、実施例１〜３に示したセパレータ流路構造において、水蒸気が凝縮により平行流路中の一部の流路を閉塞した場合、平行流路間を連結するスリット状の流路１５を介して閉塞していない流路をガスが迂回することで、凝縮水の排水性が阻害される可能性がある。平行して形成された流路が流れ方向に下向きに傾斜していれば、凝縮水は平行流路間を連結するスリット状の流路１５を介して、平行流路の最下層流路に流れ込み、燃料ガス出口マニホールド１１あるいは酸化剤ガス出口マニホールド１３から排出することが容易となる。
【００３２】
以上述べたように、本発明の実施例によれば、平行した流路に折り返し部があるサーペンタイン流路構造の燃料電池用セパレータにおいて、流路同士を連結するスリット状の流路を設けることにより、それぞれの流路間同士で生じた流量分布を緩和することができ、濃度分布も均一化が図れる。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明の一実施例による燃料電池用セパレータの単位セル流路構成部を示す斜視図。
【図２】本発明が適用される燃料電池スタックの概略構造展開斜視図。
【図３】燃料電池におけるガスの流れを説明するための単位セルの断面図。
【図４】本発明のセパレータにおけるサーペンタイン流路構造の流路溝折り返部を示す概略平面図。
【図５】本発明の一実施例による燃料電池用セパレータの流路構造平面図。
【図６】本発明の他の実施例による燃料電池用セパレータの流路構造平面図。
【図７】本発明の実施例による燃料電池の流路間を連通するスリット構の構造を示す斜視図。
【図８】本発明の更に他の実施例による燃料電池用セパレータの流路構造平面図。
【図９】本発明の他の実施例による燃料電池に生成する凝縮水対策を施したセパレータの流路構造平面図。
【符号の説明】
【００３４】
１…単位セル、２…膜／電極接合体、３…ガス拡散層、４…セパレータ、５…反応ガス流路、６…セパレータ流路溝部、７…セパレータリブ部、８…反応ガス入口マニホールド、
９…反応ガス出口マニホールド、１０…燃料ガス入口マニホールド、１１…燃料ガス出口マニホールド、１２…酸化剤ガス入口マニホールド、１３…酸化剤ガス出口マニホールド、１４…折り返し部、１５ａ…スリット状流路（矩形断面）、１５ｂ…スリット状流路（中央部拡大断面）、１５ｃ…スリット状流路（傾斜断面）、２１…締付板、２２…燃料電池積層体、２３…燃料電池セルスタック。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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