(57)【要約】【課題】  カテキン類を高濃度に含有しているにもかかわらず、烏龍茶本来の風味に優れた高濃度カテキン類含有容器詰烏龍茶飲料の提供。【解決手段】  （Ａ）タンニン／ＢＲＩＸ比が２０５〜２６５（ｍｇ／１００ｍＬ／重量％）の烏龍茶抽出液及び（Ｂ）緑茶抽出物の精製物を配合してなり、非重合体カテキン類の含有量が０．０６〜０．５重量％である非重合体カテキン類含有烏龍茶飲料。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
次の成分（A）および（B）：
(A)タンニン/Ｂｒｉｘ比が２０５〜２６５(ｍｇ／１００ｍＬ／重量％)の烏龍茶抽出液
(B)緑茶抽出物の精製物
を配合してなり、非重合体カテキン類の含有量が０．０６〜０．５重量％である非重合体カテキン類含有容器詰烏龍茶飲料。
【請求項２】
非重合体カテキン類の非エピ体／（非エピ体＋エピ体）が０．４〜０．７である請求項１記載の容器詰烏龍茶飲料。
【請求項３】
緑茶抽出物の精製物が、固形分中に３０〜７０重量％の非重合体カテキン類を含有する緑茶抽出物の精製物である請求項１又は２記載の容器詰烏龍茶飲料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高濃度カテキン含有容器詰烏龍茶飲料に関する。
【背景技術】
【０００２】
カテキン類の効果としてはコレステロール上昇抑制作用やアミラーゼ活性阻害作用等
が報告されている（例えば、特許文献１、２参照）。カテキン類のこのような生理効果を
発現させるためには、成人一日あたり４〜５杯のお茶を飲むことが必要であることから、
より簡便に大量のカテキン類を摂取するために、飲料にカテキン類を高濃度配合する技術
が望まれている。
【特許文献１】特開昭６０−１５６６１４号公報
【特許文献２】特開平３−１３３９２８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
カテキン類を高濃度配合した烏龍茶飲料を飲用してカテキン類を摂取しようとする場合、烏龍茶を通常のドリップやニーダーを用いた抽出条件で抽出すると、烏龍茶中のカテキン類の含有量を高濃度にするために加えた緑茶抽出物の精製物に由来する風味が強くなり、烏龍茶らしからぬ味となってしまう問題がある。
そこで、本発明の目的は、カテキン類を高濃度に含有しているにもかかわらず、烏龍茶本来の風味に優れた高濃度カテキン含有容器詰烏龍茶飲料を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明者等はカテキン類を高濃度に配合した烏龍茶飲料でありながら、緑茶抽出物の精製物由来の風味がマスキングされ、烏龍茶本来の風味に優れた高濃度カテキン類含有容器詰烏龍茶飲料を得るべく検討した結果、タンニン／Ｂｒｉｘ比が特定範囲の烏龍茶抽出液に緑茶抽出物の精製物を加え、飲料中の非重合体カテキン類の含有量を０．０６〜０．５重量％とすると、高濃度にカテキン類を含有していながら、烏龍茶本来の風味に優れた容器詰烏龍茶飲料が得られることを見出した。
【０００５】
すなわち、本発明は、次の成分（A）および（B）：
(A)タンニン/Ｂｒｉｘ比が２０５〜２６５(ｍｇ／１００ｍＬ／重量％)の烏龍茶抽出液、
(B)緑茶抽出液の精製物
を配合してなり、非重合体カテキン類の含有量が０．０６〜０．５重量％である非重合体カテキン類含有容器詰烏龍茶飲料を提供するものである。
【発明の効果】
【０００６】
本発明の容器詰烏龍茶飲料は、高濃度にカテキン類を含有していながら、烏龍茶本来の風味に優れる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明で使用する烏龍茶抽出液の製造は、Ｃａｍｅｌｌｉａ属、例えばＣ．ｓｉｎｅｎｓｉｓ、Ｃ．ａｓｓａｍｉｃａ及びそれらの雑種から得られる茶葉を半発酵させて得た烏龍茶葉から、抽出溶剤、抽出助剤等を添加した攪拌抽出、ニーダー抽出、ドリップ抽出、カラム抽出等の製造法により製造できる。
烏龍茶葉としては、武夷岩茶、鉄観音、水仙、烏龍、包種、色種等が挙げられ、鉄観音、水仙、烏龍が好ましい。
抽出溶剤としては、水、エタノール等の有機溶剤、水とエタノール等の有機溶剤混合物等が挙げられ、水が最も好ましい。
【０００８】
烏龍茶葉からの抽出は、バッチ式抽出の場合は、温度７０〜１００℃、更に８０〜９５℃の水を、烏龍茶葉に対し重量比で３０〜７０倍、更に４０〜６０倍加えて抽出するのが好ましい。抽出時間は、1〜３０分、更に２〜２０分であるのが好ましい。烏龍茶抽出液は、ろ過等によって分取される。連続式で行う場合は、烏龍茶葉を抽出槽に投入し、抽出槽の上部又は下部より抽出溶剤を連続的に供給し、烏龍茶抽出液を回収することによって行う。この場合の抽出溶剤の量は、烏龍茶葉に対し重量比で３０〜７０倍、更に４０〜６０倍であって、７０〜１００℃、更に８０〜９５℃の該溶剤を、１〜６０分、更に１０〜４０分かけて連続供給するのが好ましい。
【０００９】
烏龍茶抽出液の製造に際して、アルカリ金属炭酸塩を併用すると、烏龍茶のフレーバー成分が多く抽出される点で好ましい。アルカリ金属炭酸塩としては、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸カリウム等があげられ、炭酸水素ナトリウムが最も好ましい。アルカリ金属炭酸塩は、抽出溶剤中に０．２〜２０重量％、更に１〜１９重量％加えるのが好ましい。
【００１０】
また、抽出時の水に予めアスコルビン酸ナトリウム等の有機酸類の塩を酸化安定性の観点から添加することができる。また煮沸脱気や窒素ガス等の不活性ガスを通気して溶存酸素を除去しつついわゆる非酸化的雰囲気下で抽出する方法も併用してもよい。
【００１１】
このようにして製造された烏龍茶抽出液中のタンニンとＢｒｉｘの含有量比（タンニン
(ｍｇ／１００ｍＬ)／Ｂｒｉｘ（重量％））は２０５〜２６５、より好ましくは２２０〜２５５ある。ここで、タンニン(ｍｇ／１００ｍＬ)／Ｂｒｉｘ値とは、タンニン濃度をブリックス値で割った値である。本発明において、タンニン濃度は酒石酸鉄法により測定した値を用い、またブリックス値は、屈折率計で測定した値を用いることとする。この比が２０５未満では、緑茶抽出液の精製物由来の風味が強く出てしまい、２６５を超えると烏龍茶葉由来のえぐ味が出てしまう。
タンニン／ＢＲＩＸ含有量比を２０５〜２６５とするための最も好ましい製造条件としては、烏龍茶葉と抽出溶剤の混合比率は茶葉に対して４０〜６０倍、抽出時間は１〜６０分、後処理としてはゼータ膜などの精密濾過膜で濾過することが挙げられる。
【００１２】
非重合体カテキン類の必要量を得る為に使用する緑茶抽出物の精製物は、例えば緑茶抽出物を濃縮して製造されたものを原料として用いる。ここで、緑茶抽出液、すなわち緑茶葉から得られた抽出液としては、Ｃａｍｅｌｌｉａ属、例えばＣ．ｓｉｎｅｎｓｉｓ、Ｃ．ａｓｓａｍｉｃａ及びそれらの雑種から得られる不発酵茶葉から水や熱水、抽出助剤を添加した水溶液で抽出して得られた液が挙げられる。当該茶葉には、生茶葉、煎茶、番茶、玉露、てん茶、釜炒り茶等の緑茶と総称される不発酵茶類が含まれる。茶を抽出する方法については、攪拌抽出等従来の方法により行う。但し、抽出時の水にあらかじめアスコルビン酸ナトリウム等の有機酸類の塩を酸化安定性の観点から添加することができる。また煮沸脱気や窒素ガス等の不活性ガスを通気して溶存酸素を除去しつついわゆる非酸化的雰囲気下で抽出する方法を併用してもよい。
【００１３】
更に、緑茶抽出物の濃縮物としては、これらの茶葉から水もしくは水溶性有機溶媒により抽出した抽出物を濃縮したものが挙げられる。市販品としては、三井農林（株）「ポリフェノン」、伊藤園（株）「テアフラン」、太陽化学（株）「サンフェノン」等が使用できる。ここでいう緑茶抽出物の濃縮物の形態としては、粉末、水溶液、スラリー状等種々のものが挙げられる。
【００１４】
本発明の緑茶抽出物の精製物は、緑茶抽出物の濃縮物を精製したものである。緑茶抽出物の濃縮物の精製方法としては、例えば、固形分中に非重合体カテキン類を２０〜９０重量％含有する緑茶抽出物の濃縮物を水又は水と有機溶媒の混合物に懸濁又は溶解し、これに有機溶媒を添加することにより生じた沈殿を除去し、次いで溶媒を留去する方法；緑茶抽出物の濃縮物を有機溶媒に溶解し、これに水又は水と有機溶媒の混合物を添加することにより生じた沈殿を除去し、次いで溶媒を留去する方法等が挙げられる。ここで、有機溶媒としてはメタノール、エタノール、イソプロパノール等の低級アルコールが挙げられ、特にエタノールが好ましい。
また、固形分中に非重合体カテキン類を２０〜９０重量％含有する緑茶抽出物の濃縮物を、有機溶媒と水の重量比９．９／１〜１／９の混合溶液に溶解させ、活性炭及び酸性白土又は活性白土と接触させてもよい。または、超臨界抽出による精製や吸着樹脂に吸着させエタノール溶液で溶離させ、エタノールを留去したもの等でもよい。
ここでいう緑茶抽出物の精製物の形態としては、固体、水溶液、スラリー状等種々のものが挙げられるが、特に水溶液、スラリー状が乾燥等の影響が少なく好ましい。
【００１５】
本発明の容器詰烏龍茶飲料中には、非重合体である水に溶解状態にある非重合体カテキン類を０．０６〜０．５重量％含有するが、好ましくは０．０７〜０．４重量％、さらに好ましくは０．０８〜０．３重量％、殊更好ましくは、０．０９〜０．３重量％、特に好ましくは０．１〜０．２重量％含有する。非重合体カテキン類含量がこの範囲にあると、多量の非重合体カテキン類を容易に取り易く、飲料調製直後の風味及び色調の点からも好ましい。当該非重合体カテキン類の濃度は、緑茶濃縮物の含有量によって調整することができる。
【００１６】
本発明の容器詰烏龍茶飲料において、成人一日当りの摂取量としては、非重合体カテキン類として３００ｍｇ以上、好ましくは４５０ｍｇ以上、さらに好ましくは５００ｍｇ以上がよく、一日当りの必要摂取量を確保する意味からも、本発明の容器詰烏龍茶飲料１本（３５０〜５００ｍＬ）当り３００ｍｇ以上、好ましくは４５０ｍｇ以上、さらに好ましくは５００ｍｇ以上の配合量があるものがよい。
【００１７】
ここで、非重合体カテキン類とは、カテキン、ガロカテキン、カテキンガレート、ガロカテキンガレート等の非エピ体カテキン類及びエピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレート等のエピ体カテキン類をあわせての総称である。
【００１８】
また、カテキンガレート、エピカテキンガレート、ガロカテキンガレート及びエピガロカテキンガレートからなる総称ガレート体の全非重合体カテキン類中での割合が３５〜１００重量％の方が、非重合体カテキン類の生理効果の有効性上好ましい。調味のしやすさからは、３５〜９８重量％がより好ましく、３５〜９５重量％が特に好ましい。
非重合体カテキン類中の非エピ比率（非エピ体／（非エピ体＋エピ体））は、０．４０〜０．７０、更に０．４５〜０．６５であると、長期保存時の色調の変化が抑制される点で好ましい。
【００１９】
本発明の容器詰烏龍茶飲料のｐＨは、２５℃で２〜６．５、さらに３．５〜６．５、特に５．５〜６．５とするのが烏龍茶飲料の風味の点で好ましい。
【００２０】
本発明の容器詰烏龍茶飲料には、苦味抑制剤を配合することができ、その例としては、サイクロデキストリン等が好ましい。サイクロデキストリンとしては、α−、β−、γ−サイクロデキストリン及び分岐α−、β−、γ−サイクロデキストリンが使用できる。サイクロデキストリンは飲料中に０．０１〜０．５重量％、好ましくは０．０１〜０．３重量％含有するのがよい。これらの中でも特にβ−サイクロデキストリンが好ましい。
【００２１】
本発明の容器詰烏龍茶飲料には、酸化防止剤、香料、各種エステル類、有機酸塩類、無機酸類、無機酸塩類、色素類、乳化剤、保存料、調味料、甘味料、酸味料、ビタミン類、果汁エキス類、野菜エキス類、花蜜エキス類、品質安定剤等の添加剤を単独又は併用して配合できる。
【００２２】
無機酸塩類としてはリン酸二ナトリウム、メタリン酸ナトリウム等が挙げられる。飲料中に０．０００１〜０．５重量％、好ましくは０．０００１〜０．３重量％含有するのがよい。
【００２３】
甘味料としては、砂糖、ぶどう糖、果糖、異性化液糖、グリチルリチン、ステビア、アスパラテーム、フラクトオリゴ糖、ガラクトオリゴ糖等が挙げられる。
【００２４】
酸味料としては、リンゴ酸、クエン酸、酒石酸、フマル酸等のような食用酸が挙げられる。酸味料は本発明飲料のｐＨを調整するために用いてもよい。ｐＨ調整剤としては、有機及び無機の食用酸を用いることができる。酸はそれらの非解離形で、あるいはそれらの各塩、例えばリン酸水素カリウム又はナトリウム、リン酸二水素カリウム又はナトリウム塩のような形態で用いてもよい。好ましい酸は、クエン酸、リンゴ酸、フマル酸、アジピン酸、リン酸、グルコン酸、酒石酸、アスコルビン酸、酢酸、リン酸又はそれらの混合物を含めた食用有機酸である。最も好ましい酸はクエン酸及びリンゴ酸である。酸味料は飲料成分を安定化させる酸化防止剤としても役立つ。また常用される酸化防止剤の例には、アスコルビン酸、ＥＤＴＡ（エチレンジアミン四酢酸）及びそれらの塩、植物抽出エキス等を使用してもよい。
【００２５】
ビタミン類としては、ビタミンＡ、ビタミンＣ及びビタミンＥが加えられる。ビタミンＤ及びビタミンＢのような他のビタミンを加えてもよい。
【００２６】
本発明の容器詰烏龍茶飲料に使用される容器は、一般の飲料と同様にポリエチレンテレフタレートを主成分とする成形容器（ＰＥＴボトル）、金属缶、金属箔やプラスチックフィルムと複合された紙容器、瓶等の通常の形態で提供することができる。亜硫酸塩成分が鉄に作用して、硫化水素が発生するので、鉄イオンの溶出しない容器が好ましい。特に、透明容器とはいわゆるＰＥＴボトルが好ましく、リキャップ性に優れているという観点から好ましい容器である。ここでいう容器詰飲料とは希釈せずに飲用できるものをいう。
【００２７】
本発明の容器詰烏龍茶飲料は、例えば、金属缶のように容器に充填後、加熱殺菌できる場合にあっては食品衛生法に定められた殺菌条件で製造されるが、ＰＥＴボトル、紙容器のようにレトルト殺菌できないものについては、あらかじめ上記と同等の殺菌条件、例えばプレート式熱交換器等で高温短時間殺菌後、一定の温度迄冷却して容器に充填する等の方法が採用される。また無菌下で、充填された容器に別の成分を配合して充填してもよい。さらに中性下で加熱殺菌後、無菌下でｐＨを酸性に戻す等の操作も可能である。
【実施例】
【００２８】
カテキン類の測定
フィルター（０．８μｍ）で濾過し、次いで蒸留水で希釈した容器詰めされた飲料を、
島津製作所製、高速液体クロマトグラフ（型式ＳＣＬ−１０ＡＶＰ）を用い、オクタデシ
ル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム  Ｌ−カラムＴＭ  ＯＤＳ（４．６mm×２
５０mm：財団法人  化学物質評価研究機構製）を装着し、カラム温度３５℃でグラジエン
ト法により行った。移動相Ａ液は酢酸を０．１mol／Ｌ含有の蒸留水溶液、Ｂ液は酢酸を
０．１mol／Ｌ含有のアセトニトリル溶液とし、試料注入量は２０μＬ、ＵＶ検出器波長
は２８０nmの条件で行った。
【００２９】
タンニンの測定
タンニン量の測定は酒石酸鉄法により、標準液として没食子酸エチルを用い、没食子酸の換算量として求める（参考文献：「緑茶ポリフェノール」飲食料品用機能性素材有効利用技術シリーズＮｏ．１０）。試料５mLを酒石酸鉄標準溶液５mLで発色させ、リン酸緩衝液で２５mLに定溶し、５４０nmで吸光度を測定し、没食子酸エチルによる検量線からタンニン量を求める。酒石酸鉄標準液の調製：硫酸第一鉄・７水和物１００mg、酒石酸ナトリウム・カリウム（ロッシェル塩）５００mgを蒸留水で１００mLとする。リン酸緩衝液の調製：１／１５Ｍリン酸水素二ナトリウム溶液と１／１５Ｍリン酸二水素ナトリウム溶液を混合しｐＨ７．５に調整する。
【００３０】
Ｂｒｉｘの測定
ブリックス値は、屈折率計で測定した値を用いることとする。屈折率計としては（ＲＸ−５０００α；ＡＴＡＧＯ社製を使用した。
【００３１】
次法に従って烏龍茶抽出液を製造した。
【００３２】
実施例１  烏龍茶抽出液の調製（ドリップ抽出、４０倍）
スプレー式抽出機に、烏龍茶葉８６．４Ｋｇ投入し、９０℃の底湯１６７６Ｌを添加し、重曹水でｐＨを８．５に調製した。その後、温水シャワーで、９０℃で、１５０Ｌ／ｍｉｎで、シャワーで、湯を供給すると同時に、下方から、同速度にて、抽出液を引き抜いた。湯の引き抜き量が３４５６Ｌ（茶葉に対して４０倍）になったときに、シャワーでの供給を停止し、粗抽出液を得た。その後、フィルター（２０メッシュ）及び遠心分離により、茶葉の残さを除去し、烏龍茶抽出液を得た。これにイオン交換水で５倍に希釈して烏龍茶抽出液１を得た。烏龍茶抽出液１中のタンニン３４．７ｍｇ／１００ｍＬ、Ｂｒｉｘ０．１５重量％、タンニン／Ｂｒｉｘ比２３１（ｍｇ／１００ｍＬ／重量％）であった。
【００３３】
実施例２  烏龍茶抽出液の調製（ニーダー抽出、抽出液量アップ）
烏龍茶葉３３．３Ｋｇ投入し、９０℃の湯２０００Ｌ（茶葉に対して６０倍）を添加し、重曹水でｐＨを８．５に調製した。その後、ニーダー（回転数１３ｒｐｍ、５分間）で撹拌、抽出し、粗抽出液を得た。その後、フィルター（２０メッシュ）及び遠心分離により、茶葉の残さを除去し、烏龍茶抽出液２を得た。これにイオン交換水で５倍に希釈して烏龍茶抽出液２を得た。烏龍茶抽出液２中のタンニン２５．３ｍｇ／１００ｍＬ、Ｂｒｉｘ０．１重量％、タンニン／Ｂｒｉｘ比２５３（ｍｇ／１００ｍＬ／重量％）であった。
【００３４】
比較例１  烏龍茶抽出液の調製（ニーダー抽出、通常方法３０倍）
烏龍茶葉２０Ｋｇ投入し、１００℃の湯２０００Ｌ（茶葉に対して１００倍）を添加し、重曹水でｐＨを８．５に調製した。その後、ニーダー（回転数１３ｒｐｍ、５分間）で撹拌、抽出し、粗抽出液を得た。その後、フィルター（２０メッシュ）及び遠心分離により、茶葉の残さを除去し、烏龍茶抽出液３を得た。これにイオン交換水で５倍に希釈して烏龍茶抽出液３を得た。烏龍茶抽出液３中のタンニン４０．５ｍｇ／１００ｍＬ、Ｂｒｉｘ０．１５重量％、タンニン／Ｂｒｉｘ比２７０（ｍｇ／１００ｍＬ／重量％）であった。
【００３５】
比較例２  烏龍茶抽出液の調製（ドリップ抽出、１３倍）
スプレー式抽出機に、烏龍茶葉８６．４Ｋｇ投入し、９０℃の底湯１６７６Ｌを添加し、重曹水でｐＨを８．５に調製した。その後、温水シャワーで、９０℃で、１５０Ｌ／ｍｉｎで、シャワーで、湯を供給すると同時に、下方から、同速度にて、抽出液を引き抜いた。湯の引き抜き量が１１２３Ｌ（茶葉に対して１３倍）になったときに、シャワーでの供給を停止し、粗抽出液を得た。その後、フィルター（２０メッシュ）及び遠心分離により、茶葉の残さを除去し、烏龍茶抽出液４を得た。これにイオン交換水で５倍に希釈して烏龍茶抽出液４を得た。烏龍茶抽出液４中のタンニン２２．２ｍｇ／１００ｍＬ、Ｂｒｉｘ０．１１重量％、タンニン／Ｂｒｉｘ比２０１（ｍｇ／１００ｍＬ／重量％）であった。
【００３６】
製造した烏龍茶抽出液の分析結果を表１に示す
【００３７】
【表１】
2006174755.tif 000002
【００３８】
高濃度カテキン含有烏龍茶飲料の調製
表１で製造した烏龍茶抽出液と緑茶抽出物の精製物を表２記載の割合で調合し、その後、ＵＨＴ殺菌処理後、容器に充填して次の高濃度カテキン含有容器詰烏龍茶飲料を製造した。
【００３９】
＜緑茶抽出物の精製物の製造法＞
ポリフェノンＨＧ（三井農林社製）３００ｇを常温、２５０ｒｐｍ攪拌条件下の４７．５％エタノール水溶液６３０ｇ中に懸濁させ２０分間溶解後、９５％エタノール水溶液５７０ｇを２０分間かけて滴下した。次に酸性白土ミズカエース＃６００（水澤化学社製）３０ｇを投入後、２時間攪拌を続けた。その後、２号濾紙で酸性白土及び沈殿物を濾過した。次に濾液に活性炭クラレコールＧＬＣ（クラレケミカル社製）３０ｇを添加し２時間攪拌した。その後２号濾紙で活性炭を濾過し、０．２μｍメンブランフィルターによって再濾過を行った。最後にイオン交換水２３０ｇを濾過液に添加して、４０℃、２５Ｔｏｒｒでエタノールを留去し緑茶抽出物の精製物中の非重合体カテキン類濃度は１５９ｍｇ／１００ｍＬであった。これを凍結乾燥し、固形分中に４４重量％の非重合体カテキン類を含有する粉末の緑茶抽出物の精製物が得られた。
【００４０】
評価結果を表２に示す。なお、次の評価基準によって評価した。
烏龍茶風味評価：風味評価パネラー５名が評価した評価点の算術平均で評価した。
評価点    １：アロマが濃厚であり、緑茶由来の異味もない
２：緑茶由来の異味はないが烏龍茶のアロマに欠ける
又は烏龍茶のえぐ味が著しい
３：緑茶由来の異味が顕著でありバランスが悪い
【００４１】
【表２】
2006174755.tif 000003
【００４２】
本発明の容器詰烏龍茶飲料は、高濃度の非重合体カテキン類を含有しているにもかかわらず、烏龍茶本来の風味に優れていた。