(57)【要約】【課題】充てん材の性質が十分に残された層を有して充てん材濃度を異ならせた複数の層が形成された新規の樹脂含有積層体を製造可能とすることを課題とする。【解決手段】少なくとも充てん材Ｍ１と当該充てん材と等重量以下の溶融状態の樹脂Ｍ２とを含むペレット用素材を第一の押出機構Ａ４にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま所定の導入部Ａ５に導入してペレットを形成し、充てん材Ｍ１の各配合割合の一つ以上を樹脂Ｍ２の配合割合以上とした各積層用素材を別々に混練する際、少なくとも充てん材の配合割合が樹脂の配合割合以上の積層用素材については同形成されたペレットを少なくとも原料として混練し、各混練された積層用素材Ｍ２１〜Ｍ２３を別々に第二の押出機構Ａ１１〜Ａ１３にて押し出して積層し、積層された状態の積層用素材Ｍ２４を成形して樹脂含有積層体Ｍ２５を形成する。【選択図】図１
2006103318.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも充てん材と当該充てん材と等重量以下の流動状態の樹脂とを含むペレット用素材を第一の押出機構にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま所定の導入部に導入してペレット形状に成形することによりペレットを形成するペレット化工程と、
流動状態の樹脂を少なくとも有するとともに充てん材を０重量％以上１００重量％未満の範囲で含む複数の積層用素材であって少なくとも一つ以上の積層用素材では上記ペレット用素材に含まれる充てん材および樹脂を用いて当該充てん材の配合割合を当該樹脂の配合割合以上とした複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練する際、少なくとも充てん材の配合割合が樹脂の配合割合以上の積層用素材については上記ペレット化工程にて形成されたペレットを少なくとも原料として、同複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練する混練工程と、
各混練された積層用素材を別々に第二の押出機構にて押し出し、当該各混練された積層用素材を積層された状態にする積層工程と、
上記積層された状態の積層用素材を成形して樹脂含有積層体を形成する成形工程とを備えることを特徴とする樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項２】
上記複数の積層用素材は、充てん材の配合割合が０重量％以上１００重量％未満の範囲で互いに異なるとともに、当該各配合割合の一つ以上が樹脂の配合割合以上とされていることを特徴とする請求項１に記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項３】
上記ペレット化工程では、充てん材の配合割合を樹脂の配合割合以上とした上記積層用素材の各配合割合でそれぞれ当該充てん材と流動状態の当該樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材を上記第一の押出機構にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま上記導入部に導入してペレット形状に成形することによりペレットを形成し、さらに、充てん材の配合割合を０重量％より大きく樹脂の配合割合未満とした上記積層用素材がある場合には当該積層用素材の各配合割合でそれぞれ当該充てん材と流動状態の当該樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材を上記第一の押出機構にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま上記導入部に導入してペレット形状に成形することによりペレットを形成し、
上記混練工程では、上記ペレット化工程にて形成された各ペレットのそれぞれを別々に混練するとともに、充てん材の配合割合を０重量％とした上記積層用素材がある場合には流動状態の樹脂を少なくとも原料として当該積層用素材を混練することを特徴とする請求項２に記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項４】
上記複数の積層用素材のうち充てん材の配合割合の最小割合とした積層用素材は、流動状態の樹脂のみからなり、
上記ペレット化工程では、上記複数の積層用素材のうち充てん材の配合割合の最大割合とした積層用素材の配合割合で充てん材と流動状態の樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材を上記第一の押出機構にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま上記導入部に導入してペレット形状に成形することによりペレットを形成し、
上記混練工程では、上記積層用素材毎に、流動状態の樹脂と上記最大割合の配合割合で形成されたペレットとを当該積層用素材の配合割合にさせる比率で混ぜて混練することを特徴とする請求項２に記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項５】
上記積層用素材における充てん材の配合割合の最小割合は、０重量％より大きくされ、
上記ペレット化工程では、上記複数の積層用素材のうち充てん材の配合割合の最大割合とした積層用素材の配合割合で充てん材と流動状態の樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材を上記第一の押出機構にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま上記導入部に導入してペレット形状に成形することにより第一のペレットを形成し、さらに、上記複数の積層用素材のうち充てん材の配合割合の最小割合とした積層用素材の配合割合で充てん材と流動状態の樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材を上記第一の押出機構にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま上記導入部に導入してペレット形状に成形することにより第二のペレットを形成し、
上記混練工程では、上記積層用素材毎に、上記第一のペレットと上記第二のペレットとを当該積層用素材の配合割合にさせる比率で混ぜて混練することを特徴とする請求項２に記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項６】
上記ペレット化工程では、上記不定形の素材を所定の粉砕機構にて粉砕し、粉砕した素材をペレット形状に成形することによりペレットを形成することを特徴とする請求項３〜請求項５のいずれかに記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項７】
上記積層工程では、上記各混練された積層用素材を別々に上記第二の押出機構にて所定のダイから押し出し、当該各混練された積層用素材を当該押し出しに伴って移動させながら積層し、
上記成形工程では、上記移動する積層された状態の積層用素材を間欠的に切断することにより成形して上記樹脂含有積層体を形成することを特徴とする請求項２〜請求項６のいずれかに記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項８】
上記積層工程では、上記各混練された積層用素材を別々に上記第二の押出機構にて押し出して同じ射出成形型内に射出し、射出した各混練された積層用素材を同射出成形型内で積層し、
上記成形工程では、上記射出成形型内で上記積層された状態の積層用素材を成形して上記樹脂含有積層体を形成することを特徴とする請求項２〜請求項６のいずれかに記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項９】
上記複数の積層用素材は、Ｎ種類（Ｎは３以上の整数）の素材とされ、
上記積層工程では、上記混練工程にて混練された各積層用素材を充てん材の配合割合の大きさ順に積層することを特徴とする請求項２〜請求項８のいずれかに記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項１０】
上記複数の積層用素材に含まれる充てん材は、少なくとも第一および第二の充てん材からなり、
上記ペレット化工程では、上記第一および第二の充てん材の少なくとも一方と当該第一および第二の充てん材を合計した重量と等重量以下の流動状態の樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材を上記第一の押出機構にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま上記導入部に導入してペレット形状に成形することによりペレットを形成し、
上記混練工程では、流動状態の樹脂が少なくとも含まれた上記複数の積層用素材であって上記第一の充てん材の配合割合を０重量％以上１００重量％未満の範囲で互いに異ならせるとともに上記第二の充てん材の配合割合を０重量％以上１００重量％未満の範囲で互いに異ならせて同第一および第二の充てん材を合計した配合割合の少なくとも一つを同樹脂の配合割合以上とした上記複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練する際、少なくとも上記第一および第二の充てん材の合計の配合割合が同樹脂の配合割合以上の積層用素材については上記ペレット化工程にて形成されたペレットを少なくとも原料として、同複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練することを特徴とする請求項２〜請求項９のいずれかに記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項１１】
上記複数の積層用素材は、発泡剤が添加された素材とされ、
上記混練工程では、上記各積層用素材を別々に発泡させながら混練し、
上記積層工程では、上記各混練された発泡状態の積層用素材を別々に上記第二の押出機構にて押し出し、当該各混練された発泡状態の積層用素材を積層された状態にし、
上記成形工程では、上記積層された状態の積層用素材を成形して発泡状態の樹脂含有積層体を形成することを特徴とする請求項１〜請求項１０のいずれかに記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項１２】
上記積層工程では、上記各混練された積層用素材のうち一部を棒状に押し出すとともに残りを筒状に押し出して積層することを特徴とする請求項１〜請求項１１のいずれかに記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項１３】
上記複数の積層用素材に含まれる樹脂は、熱可塑性樹脂とされ、
上記ペレット化工程は、第一の加熱機構にて充てん材と当該充てん材と等重量以下の上記熱可塑性樹脂とが少なくとも含まれたペレット用原料を加熱して当該熱可塑性樹脂を溶融状態にさせる第一加熱工程を有し、この第一加熱工程にて加熱されたペレット用原料を上記ペレット用素材として上記第一の押出機構にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま上記導入部に導入してペレット形状に成形することによりペレットを形成し、
上記混練工程は、上記各積層用素材を別々に第二の加熱機構にて加熱して軟化させる第二加熱工程を有し、この第二加熱工程にて軟化された各積層用素材を別々に混練することを特徴とする請求項１〜請求項１２のいずれかに記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項１４】
上記複数の積層用素材に含まれる充てん材は、各積層用素材の配合割合で同じ流動状態の樹脂に配合されたときに当該配合された素材に対して互いに異なる流動性を付与する第三および第四の充てん材から少なくとも構成され、
上記複数の積層用素材は、上記第三の充てん材を含む第一の積層用素材と、上記第四の充てん材を含む第二の積層用素材と、から少なくとも構成され、
上記第二の積層用素材に含まれる樹脂は、上記第一の積層用素材に含まれる樹脂の融点と異なる融点を有する樹脂、または、上記第二の押出機構で押し出される出口の位置における積層用素材の温度を試験温度としたＭＦＲ（ＭＦＲはＪＩＳ Ｋ７２１０に規定されたメルトマスフローレイト）が上記第一の積層用素材に含まれる樹脂のＭＦＲとは異なる樹脂とされて上記第二の積層用素材の流動性を上記第一の積層用素材の流動性に近づける樹脂とされていることを特徴とする請求項１に記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【請求項１５】
上記複数の積層用素材は、少なくとも第三および第四の積層用素材から構成されるとともに、当該第三および第四の積層用素材の間に、当該第三の積層用素材に含まれる充てん材の平均粒径よりも小さく、かつ、当該第四の積層用素材に含まれる充てん材の平均粒径よりも小さい平均粒径の第五の充てん材を有することを特徴とする請求項１または請求項１４に記載の樹脂含有積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂含有積層体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、無機材料の濃度の異なる各セラミック層を別々に形成し、貼り合わせてセラミック積層体を形成している。このような積層体として、例えば、無機材料を高濃度にして硬質とした表面側セラミック板と、多数の微小な空隙を形成して耐熱性とした裏面側セラミック板とを形成し、両セラミック板を貼り合わせた積層体がある。
【０００３】
また、特許文献１に記載されたように、セラミックスの濃度を段階的に異ならせた電気アプセッタ用極板が知られている。この極板は、導電性セラミックスの濃度を段階的に異ならせた粉体を圧縮して圧粉体とし、この圧粉体にパルス状電流を通電すると共に、そのピーク電流とパルス幅とを制御して材料温度を制御しつつ圧縮焼結して形成される。
【特許文献１】特開平１０−２６３７４１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
樹脂を用いていないセラミック積層体は有るものの、無機や金属などの充てん材と当該充てん材と等重量以下の樹脂とを配合したフィラー高充填の層を有する樹脂含有積層体が無かった。
なお、セラミック板を貼り合わせて形成された積層体では、使用するにつれて界面（貼り合わせた面）が剥離することがある。また、無機や金属などの粉体を粉体のまま積層してプレス成形して積層体を形成すると、粉体を積層する工程や成形のために加圧する工程に時間がかかり、積層体を製造するのに時間がかかる。
【０００５】
本発明は、上記課題にかんがみてなされたもので、充てん材の性質が十分に残された層を有して複数の層が形成された新規の樹脂含有積層体を製造可能とし、各層間の剥離が防止された良質の樹脂含有積層体を量産可能とすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、本発明の樹脂含有積層体の製造方法は、少なくとも充てん材と当該充てん材と等重量以下の流動状態の樹脂とを含むペレット用素材を第一の押出機構にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま所定の導入部に導入してペレット形状に成形することによりペレットを形成するペレット化工程と、流動状態の樹脂を少なくとも有するとともに充てん材を０重量％以上１００重量％未満の範囲で含む複数の積層用素材であって少なくとも一つ以上の積層用素材では上記ペレット用素材に含まれる充てん材および樹脂を用いて当該充てん材の配合割合を当該樹脂の配合割合以上とした複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練する際、少なくとも充てん材の配合割合が樹脂の配合割合以上の積層用素材については上記ペレット化工程にて形成されたペレットを少なくとも原料として、同複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練する混練工程と、各混練された積層用素材を別々に第二の押出機構にて押し出し、当該各混練された積層用素材を積層された状態にする積層工程と、上記積層された状態の積層用素材を成形して樹脂含有積層体を形成する成形工程とを備えることを特徴とする。
【０００７】
上記ペレット化工程では、ペレット用素材を第一の押出機構にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま所定の導入部に導入してペレット形状に成形することにより、ペレットが形成される。同ペレット用素材は、少なくとも、充てん材と、当該充てん材の重量以下の重量の流動状態の樹脂とが含まれている。
上記第一の押出機構はペレット用素材を不定形の状態で押し出して導入部に導入すればよいので、ペレット用素材の押出流量は制限されない。充てん材の配合割合が樹脂の配合割合以上のフィラー高充填の素材は流動性が小さいが、このような流動性の小さいペレット用素材であっても、押出流量が制限されないことにより単位時間当たり大量のペレットを形成することが可能である。
上記混練工程では、流動状態の樹脂を少なくとも有する複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練する。同複数の積層用素材は、充てん材の配合割合が０重量％以上１００重量％未満の範囲であり、少なくとも一つ以上の積層用素材では上記ペレット用素材に含まれる充てん材および樹脂が用いられて当該充てん材の配合割合が当該樹脂の配合割合以上とされている。ここで、少なくとも充てん材の配合割合が樹脂の配合割合以上の積層用素材については、ペレット化工程にて形成されたペレットを少なくとも原料として、複数の積層用素材のそれぞれが別々に混練される。
上記積層工程にて、各混練された積層用素材が別々に第二の押出機構にて押し出され、当該各混練された積層用素材が積層された状態にされる。
そして、上記成形工程にて、積層された状態の積層用素材が成形されて樹脂含有積層体が形成される。
【０００８】
形成される樹脂含有積層体には、充てん材と当該充てん材と等重量以下の樹脂とが少なくとも含まれたフィラー高充填の層が形成されている。このフィラー高充填の層では充てん材の性質が十分に残されているので、充てん材の性質が十分に残された層を有した複数の層が形成された新規の樹脂含有積層体を製造することが可能となる。ここで、各積層用素材は混練後押出機構にて押し出されて積層されるので、各層どうしは、流動状態の樹脂の結着力により強固に結着し、剥離しない。また、積層用素材を押し出して成形するので、単位時間当たり大量に積層された状態の積層用素材を成形することができる。従って、各層間の剥離が防止された良質の樹脂含有積層体を量産することが可能となる。なお、製造される樹脂含有積層体は、充てん材の性質を十分に残したフィラー高充填の層が形成されているので、そのまま、あるいは、焼成することにより、セラミックの代替品等として利用することができる。
【０００９】
上記混練工程では、流動状態の上記樹脂を少なくとも有する複数の積層用素材であって上記充てん材の配合割合を０重量％以上１００重量％未満の範囲で互いに異ならせるとともに当該各配合割合の一つ以上を同樹脂の配合割合以上とした複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練する際、少なくとも同充てん材の配合割合が同樹脂の配合割合以上の積層用素材については上記ペレット化工程にて形成されたペレットを少なくとも原料として、同複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練してもよい。すると、フィラー高充填の層では充てん材の性質が十分に残されているので、充てん材の性質が十分に残された層を有して充てん材濃度を異ならせた複数の層が形成された新規の樹脂含有積層体を製造することが可能となる。
【００１０】
上記ペレット用素材には少なくとも充てん材と樹脂とが含まれていればよいため、ペレット用素材に充てん材と樹脂以外の第三の素材が含まれていてもよく、この場合も請求項１，２記載の発明に含まれる。
上記積層用素材には少なくとも樹脂と０重量％以上１００重量％未満の充てん材とが含まれていればよいため、積層用素材に充てん材と樹脂以外の第三の素材が含まれていてもよく、この場合も請求項１，２記載の発明に含まれる。
ペレット化工程にて形成されたペレットを原料とする積層用素材は少なくとも充てん材の配合割合が樹脂の配合割合以上の素材であればよいため、充てん材の配合割合が樹脂の配合割合未満の積層用素材についても同ペレットを原料として混練してもよく、この場合も請求項１，２記載の発明に含まれる。積層用素材の原料としてペレットを用いる場合、同ペレットを少なくとも原料として積層用素材を混練すればよいため、同ペレットとは異なる素材も原料に用いてもよく、この場合も請求項１，２記載の発明に含まれる。
充てん材は、微粒状の無機または金属の充てん材、木粉といった微粒状の木質系材料、等、様々なものが考えられる。ここで、微粒状は、粉末状ないしペレットよりも細かい粒状をいい、粉末状や微細な繊維状を含む。以下、同じである。
流動状態の樹脂は、例えば、加熱軟化した熱可塑性樹脂、液状の熱硬化性樹脂、等が考えられる。
第一・第二（第一および第二）の押出機構は、様々な構成が考えられ、汎用的な一軸スクリュー混練押出機や多軸スクリュー混練押出機などを適用することができる。
【００１１】
充てん材を無機または金属の充てん材とする場合、形成した樹脂含有積層体を焼成して焼成体を製造する焼成工程をさらに備える構成としてもよい。すると、充てん材濃度を異ならせて焼成した複数の層が形成された新規の焼成体を製造することができ、焼成時や焼成後に各層間の剥離が防止された良質の焼成体を量産することが可能となる。
【００１２】
上記ペレット化工程では、上記充てん材の配合割合を上記樹脂の配合割合以上とした上記積層用素材の各配合割合でそれぞれ上記充てん材と上記流動状態の樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材からペレットを形成し、さらに、上記充てん材の配合割合を０重量％より大きく上記樹脂の配合割合未満とした上記積層用素材がある場合には当該積層用素材の各配合割合でそれぞれ上記充てん材と上記流動状態の樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材からペレットを形成し、上記混練工程では、各ペレットのそれぞれを別々に混練するとともに、上記充てん材の配合割合を０重量％とした上記積層用素材がある場合には流動状態の上記樹脂を少なくとも原料として当該積層用素材を混練してもよい。ペレットの原料の配合割合が各積層用素材の原料の配合割合に合わせられているので、複数種類のペレットを混合する必要が無い点で好適である。
【００１３】
充てん材の配合割合の最小割合とした積層用素材が流動状態の樹脂のみからなる場合、上記ペレット化工程では、上記充てん材の配合割合の最大割合とした上記積層用素材の配合割合で上記充てん材と上記流動状態の樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材からペレットを形成し、上記混練工程では、上記積層用素材毎に、流動状態の上記樹脂と上記最大割合の配合割合で形成されたペレットとを当該積層用素材の配合割合にさせる比率で混ぜて混練してもよい。積層用素材の積層数が多くても、各積層用素材の原料として流動状態の樹脂と一種類のみのペレットとを用意するだけでよく、形成するペレットの種類数が少なくて済む点で好適である。
【００１４】
上記積層用素材における上記充てん材の配合割合の最小割合が０重量％より大きい場合、上記ペレット化工程では、上記充てん材の配合割合の最大割合とした上記積層用素材の配合割合で上記充てん材と上記流動状態の樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材から第一のペレットを形成し、さらに、上記充てん材の配合割合の最小割合とした上記積層用素材の配合割合で上記充てん材と上記流動状態の樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材から第二のペレットを形成し、上記混練工程では、上記積層用素材毎に、上記第一のペレットと上記第二のペレットとを当該積層用素材の配合割合にさせる比率で混ぜて混練してもよい。積層用素材の積層数が多くても、各積層用素材の原料として二種類のペレットを用意するだけでよく、形成するペレットの種類数が少なくて済む点で好適である。
【００１５】
上記ペレット化工程では、上記不定形の素材を所定の粉砕機構にて粉砕し、粉砕した素材をペレット形状に成形することによりペレットを形成する構成としてもよい。形成されるペレットをより均質にさせ、樹脂含有積層体の各層をより均質にさせて樹脂含有積層体をより良質にさせたり、樹脂含有積層体の成形時にペレットをより崩れやすくさせて樹脂含有積層体をより容易に成形させたりすることが可能となる。
【００１６】
上記積層工程では、上記各混練された積層用素材を別々に上記第二の押出機構にて所定のダイから押し出し、当該各混練された積層用素材を当該押し出しに伴って移動させながら積層し、上記成形工程では、上記移動する積層された状態の積層用素材を間欠的に切断することにより成形して上記樹脂含有積層体を形成する構成としてもよい。押出成形により樹脂含有積層体を連続的に形成すると、特に単位時間当たりに大量の樹脂含有積層体を製造することが可能となる点で好適である。
【００１７】
むろん、上記積層工程では、上記各混練された積層用素材を別々に上記第二の押出機構にて押し出して同じ射出成形型内に射出し、射出した各混練された積層用素材を同射出成形型内で積層し、上記成形工程では、上記射出成形型内で上記積層された状態の積層用素材を成形して上記樹脂含有積層体を形成する構成としてもよい。射出成形により樹脂含有積層体を形成すると、樹脂含有積層体を比較的複雑な形状に連続的に形成することができる点で好適である。
【００１８】
上記複数の積層用素材は、Ｎ種類（Ｎは３以上の整数）の素材とされ、上記積層工程では、上記混練工程にて混練された各積層用素材を上記充てん材の配合割合の大きさ順に積層する構成としてもよい。すると、フィラーの性質が十分に残された層を有してフィラー濃度を疑似的に傾斜させた新規の樹脂含有積層体が得られる。
【００１９】
上記充てん材を少なくとも第一・第二の充てん材から構成する場合、上記ペレット化工程では、上記第一・第二の充てん材の少なくとも一方と当該第一・第二の充てん材を合計した重量と等重量以下の上記流動状態の樹脂とが少なくとも含まれた上記ペレット用素材からペレットを形成し、上記混練工程では、流動状態の上記樹脂が少なくとも含まれた上記複数の積層用素材であって上記第一の充てん材の配合割合を０重量％以上１００重量％未満の範囲で互いに異ならせるとともに上記第二の充てん材の配合割合を０重量％以上１００重量％未満の範囲で互いに異ならせて同第一・第二の充てん材を合計した配合割合の少なくとも一つを同樹脂の配合割合以上とした上記複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練する際、少なくとも上記第一・第二の充てん材の合計の配合割合が同樹脂の配合割合以上の積層用素材については上記ペレットを少なくとも原料として、同複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練してもよい。
すると、複数種類のフィラーを混合したときの性質が十分に残された層を有して各フィラー濃度を別々に異ならせた新規の樹脂含有積層体が得られる。
ここで、上記充てん材は、少なくとも第一・第二の充てん材からなるため、第一・第二の充てん材および第三以上の充てん材から構成されてもよく、この場合も請求項１０記載の発明に含まれる。また、各積層用素材で各充てん材毎に配合割合が異なっていればよいため、各積層用素材で充てん材の配合割合の合計が同じであっても請求項１０記載の発明に含まれる。
【００２０】
上記複数の積層用素材は、発泡剤が添加された素材とされてもよい。すると、発泡状態の樹脂含有積層体が形成される。ここで、充てん材の配合割合に応じて発泡量が変わるので、各層で発泡倍率の異なる新規の樹脂含有積層体が得られる。
【００２１】
上記積層工程では、上記各混練された積層用素材のうち一部を棒状に押し出すとともに残りを筒状に押し出して積層する構成としてもよい。すると、積層用素材が筒状に積層された新規の樹脂含有積層体が得られる。
【００２２】
上記樹脂が熱可塑性樹脂である場合、上記ペレット化工程は、第一の加熱機構にて上記充てん材と当該充てん材と等重量以下の上記熱可塑性樹脂とが少なくとも含まれたペレット用原料を加熱して当該熱可塑性樹脂を溶融状態にさせる第一加熱工程を有し、この第一加熱工程にて加熱されたペレット用原料を上記ペレット用素材としてペレットを形成し、上記混練工程は、上記各積層用素材を別々に第二の加熱機構にて加熱して軟化させる第二加熱工程を有し、この第二加熱工程にて軟化された各積層用素材を別々に混練してもよい。樹脂として熱可塑性樹脂を用いる場合に樹脂含有積層体を量産することができる。
ここで、積層用素材における充てん材と熱可塑性樹脂の好ましい配合割合は、充てん材５１〜９９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）、熱可塑性樹脂１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。ペレット用素材における充てん材と熱可塑性樹脂の好ましい配合割合は、充てん材５１〜９９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）、熱可塑性樹脂１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。
【００２３】
また、第一の冷却機構にてペレット形状の成形物を冷却してペレットを形成する第一冷却工程をさらに備える構成にしてもよい。すると、ペレット形状の成形物を速やかに固化させてペレットを形成することができる。また、ペレットどうしが相互に接着してしまうことを防止することができる。さらに、ペレット形状の成形物を冷却することにより容易にペレットを適宜保管することができ、保管したペレットを用いて樹脂含有積層体を製造することも可能となるので、樹脂含有積層体の生産の自由度を向上させることができる。
さらに、第二の冷却機構にて積層用素材の成形物を冷却して樹脂含有積層体を形成する第二冷却工程をさらに備える構成にしてもよい。すると、積層用素材の成形物を速やかに固化させて樹脂含有積層体を形成することができる。また、樹脂含有積層体どうしが相互に接着してしまうことを防止することができる。さらに、樹脂含有積層体を焼成して焼成体を製造する場合には、積層用素材の成形物を冷却することにより容易に樹脂含有積層体を適宜保管することができ、保管した樹脂含有積層体を用いて焼成体を製造することも可能となるので、焼成体の生産の自由度を向上させることができる。
上記熱可塑性樹脂は、上記第二加熱工程にて加熱された成形用素材の温度におけるＭＦＲ（１９９９年改正後のＪＩＳ Ｋ７２１０に規定されるメルトマスフローレイト）が１０g/10min以上（好ましくは１００g/10min以上）とされている構成としてもよい。すると、積層用素材から樹脂含有積層体の形状に成形する時に良好な流動性が得られ、単位時間当たりの樹脂含有積層体の生産量を向上させることができる。
【００２４】
なお、上記樹脂が液状の合成樹脂であると、樹脂を溶融させる必要が無くなり、積層用素材を軟化させる必要が無くなる。ここで、液状は、低粘度の液状から高粘度の液状まで含む。合成樹脂は、熱可塑性樹脂でも、熱硬化性樹脂でもよい。積層用素材における充てん材と合成樹脂の好ましい配合割合は、充てん材５１〜９９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）、合成樹脂１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。ペレット用素材における充てん材と合成樹脂の好ましい配合割合は、充てん材５１〜９９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）、合成樹脂１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。積層用素材の温度におけるＭＦＲが１０g/10min以上（好ましくは１００g/10min以上）とされていると、積層用素材から樹脂含有積層体の形状に成形する時に良好な流動性が得られ、単位時間当たりの樹脂含有積層体の生産量を向上させることができる。
上記合成樹脂が熱硬化性樹脂であると、従来できなかった熱硬化性樹脂を原料とした成形体を製造することができる。
【００２５】
なお、充てん材と樹脂のみを積層用素材とする場合の積層用素材中の充てん材の好ましい配合割合は５１〜９９重量％であり、同積層用素材中の樹脂の好ましい配合割合は１〜４９重量％であり、ペレット用素材中の充てん材の好ましい配合割合は５１〜９９重量％であり、同ペレット用素材中の樹脂の好ましい配合割合は１〜４９重量％である。
【発明の効果】
【００２６】
請求項１にかかる発明によれば、充てん材の性質が十分に残された層を有した複数の層が形成された新規の樹脂含有積層体を製造することができ、各層間の剥離が防止された良質の樹脂含有積層体を量産することが可能となる。また、樹脂含有積層体を量産することができるため、低コストにて樹脂含有積層体を製造することが可能となる。
請求項２にかかる発明では、充てん材の性質が十分に残された層を有して充てん材濃度を異ならせた複数の層が形成された新規の樹脂含有積層体を製造することができる。
【００２７】
請求項３にかかる発明では、複数種類のペレットを混合することなく良質の樹脂含有積層体を量産する具体例を提供することができる。
請求項４にかかる発明では、多種類のペレットを形成することなく樹脂１００％層を有する良質の樹脂含有積層体を量産する具体例を提供することができる。
請求項５にかかる発明では、多種類のペレットを形成することなく良質の樹脂含有積層体を量産する具体例を提供することができる。
請求項６にかかる発明では、各層で均質な良質の樹脂含有積層体を得ることができ、樹脂含有積層体の成形がより容易になって単位時間当たりの樹脂含有積層体の生産量を増大させ、さらに低コストにて樹脂含有積層体を製造することが可能となる。
【００２８】
請求項７にかかる発明では、樹脂含有積層体を大量生産するのに特に好適な具体例を提供することができる。
請求項８にかかる発明では、比較的複雑な形状の樹脂含有積層体を製造するのに特に好適な具体例を提供することができる。
請求項９にかかる発明では、充てん材の性質が十分に残された層を有して充てん材濃度を段階的に傾斜させた新規の樹脂含有積層体を量産することが可能となる。
請求項１０にかかる発明では、複数種類の充てん材を混合したときの性質が十分に残された層を有して各充てん材濃度を別々に異ならせた新規の樹脂含有積層体を量産することが可能となる。
【００２９】
請求項１１にかかる発明では、各層で発泡倍率の異なる新規の樹脂含有積層体を量産することが可能となる。
請求項１２にかかる発明では、積層用素材が筒状に積層された新規の樹脂含有積層体を得ることが可能となる。
請求項１３にかかる発明では、樹脂として熱可塑性樹脂を用いる場合に、単位時間当たりの樹脂含有積層体の生産量を向上させ、良質の樹脂含有積層体を量産する好適な構成を提供することができる。
請求項１４にかかる発明では、積層用素材間で流動性のずれが少なくなるので、樹脂含有積層体の品質を向上させたり、単位時間当たりの樹脂含有積層体の製造量を多くさせたりすることが可能になる。
請求項１５にかかる発明では、積層用素材間の接着強度を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３０】
以下、下記の順序に従って本発明の実施形態を説明する。
（１）樹脂含有積層体の製造方法の説明：
（２）本製造方法に用いられる製造装置の構成：
（３）樹脂含有積層体の製造方法の作用、効果：
（４）各種変形例：
【００３１】
（１）樹脂含有積層体の製造方法の説明：
図１は、本発明の一実施形態にかかる樹脂含有積層体の製造方法の概略を示す流れ図である。図２は、熱可塑性樹脂を用いてペレットを形成する過程を示す概略の流れ図である。図３と図４は、熱可塑性樹脂を用いたペレットを用いて樹脂含有積層体を製造する過程を示す概略の流れ図である。本樹脂含有積層体の製造方法は、ペレット用素材からペレットを形成するペレット化工程Ｓ１と、溶融状態（流動状態）の樹脂Ｍ２を少なくとも有する複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練する混練工程Ｓ２と、各混練された積層用素材Ｍ２１〜Ｍ２３を別々に押出機構（第二の押出機構）Ａ１１〜Ａ１３にて押し出し、当該各混練された積層用素材を積層された状態にする積層工程Ｓ３と、積層された状態の積層用素材Ｍ２４を成形して樹脂含有積層体Ｍ２５を形成する成形工程Ｓ４とを備える。
【００３２】
ペレットを形成するためのペレット用素材は、充てん材を含まない溶融状態の樹脂Ｍ２のみの場合もあれば、充てん材Ｍ１と溶融状態の樹脂Ｍ２とを含む場合もある。充てん材Ｍ１と樹脂Ｍ２との配合割合は、フィラー高充填のペレット用素材のように充てん材Ｍ１の配合割合が樹脂Ｍ２の配合割合以上の場合もあれば、充てん材Ｍ１の配合割合が樹脂Ｍ２の配合割合より少ない場合もある。同ペレット用素材には、第三の素材Ｍ３、第四の素材、…が含まれてもよい。充てん材Ｍ１が微粒状（粉末状ないしペレットよりも細かい粒状）とされていると、ペレット用素材を混合しやすいので、形成されるペレットがより均質になる。本実施形態では、いずれの場合も、所定のペレット化機構Ａ１〜Ａ３にてペレット用素材からペレットＭ１１〜Ｍ１３を形成する。なお、ペレット化機構Ａ１〜Ａ３には、単一のペレット化機構を共用してもよい。
【００３３】
少なくとも溶融状態の樹脂Ｍ２を有する各積層用素材は、充てん材Ｍ１の配合割合を０重量％以上１００重量％未満の範囲とした素材であり、当該各配合割合の一つ以上を樹脂Ｍ２の配合割合以上とした素材である。各積層用素材は、充てん材Ｍ１の配合割合を０重量％以上１００重量％未満の範囲で互いに異ならせた素材でもよいし、充てん材Ｍ１の平均粒径を互いに異ならせた素材でもよいし、樹脂Ｍ２の種類を互いに異ならせた素材でもよいし、樹脂Ｍ２の融点を互いに異ならせた素材でもよいし、第二の押出機構Ａ１１〜Ａ１３で押し出される出口の位置における積層用素材の温度を試験温度としたときの樹脂Ｍ２のＭＦＲを互いに異ならせた素材でもよいし、比重を互いに異ならせた素材でもよい。
混練工程Ｓ２では各積層用素材を別々に所定の押出機構Ａ１１〜Ａ１３にて混練するが、少なくとも充てん材Ｍ１の配合割合が樹脂Ｍ２の配合割合以上の積層用素材についてはペレット化工程Ｓ１にて形成されたペレットを少なくとも原料として、各積層用素材を別々に混練して混練された積層用素材Ｍ２１〜Ｍ２３を生成する。各積層用素材は、充てん材を含まない溶融状態の樹脂Ｍ２のみの場合もあれば、充てん材Ｍ１と溶融状態の樹脂Ｍ２とを含む場合もある。充てん材Ｍ１と樹脂Ｍ２との配合割合は、充てん材Ｍ１の配合割合が樹脂Ｍ２の配合割合以上の場合もあれば、充てん材Ｍ１の配合割合が樹脂Ｍ２の配合割合より少ない場合もある。同積層用素材には、第三の素材Ｍ３、第四の素材、…が含まれてもよい。
【００３４】
図の例では、３種類の積層用素材Ｍ２１〜Ｍ２３が積層されて３層構造の樹脂含有積層体Ｍ２５が形成されることが示されているが、積層用素材の積層数Ｎは２以上の整数であれば本発明を適用可能である。ここで、Ｎを３以上とし、各混練された積層用素材を充てん材Ｍ１の配合割合の大きさ順に積層すると、充てん材の性質が十分に残された層を有して充てん材濃度を段階的に傾斜させた新規の樹脂含有積層体が得られる。
【００３５】
充てん材Ｍ１には、アルミナ、窒化アルミニウム、アルミナシリカやジルコニアシリカやフライアッシュ等のシリカ、ケイ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、チタニア、ジルコニア、タルク、炭酸カルシウム、マグネシウム化合物、ケイ酸カルシウム、金属の酸化物、ガラス、スラグ、これらの混合物、等の微粒状（粉末状ないしペレットよりも細かい粒状）の無機素材、金、銀、鉄、ステンレス鋼、クロム合金、ニッケル合金、青銅、等の微粒状の金属素材、木質系材料やパルプ（紙）や草などの微粒状のセルロース系の材料、微粒状のＦＲＰ廃材、等を用いることができる。無機素材は、結晶質の素材でも、非晶質ガラスのように非晶質の素材でもよい。木質系材料としては、木粉、木毛、木片、木質繊維、木質パルプ、木質繊維束、等を用いることができる。さらに、竹繊維、麻繊維、バカス、モミガラ、稲わら等、セルロースを主成分とする材料を混合した充てん材を用いてもよい。微粒状の充てん材Ｍ１の粒径は、０．００１〜１０００μｍが好ましく、粒径をより揃えるために０．０２〜５００μｍ、０．１〜１００μｍとしてもよい。充てん材Ｍ１の粒度を調整すると、樹脂含有積層体の強度を調整することができる。
木質系材料を用いて焼成用の樹脂含有積層体を形成する場合、窒素ガスや炭酸ガスやアルゴンガス等の不活性ガスの雰囲気下で樹脂含有積層体を焼成することにより、木質系材料を燃焼させることなく炭化させて焼成体を形成することができる。
【００３６】
樹脂Ｍ２には、ポリプロピレン（ＰＰ），ポリエチレン，ポリスチレン，ポリブデン，ポリメチルメタアクリレート，塩化ビニル，ポリアミド（ナイロン），ポリカーボネート，ポリアセタール，ポリブチレンテレフタレート，ポリエチレンテレフタレート、これらの混合物、等の熱可塑性樹脂、フェノール樹脂，ユリア樹脂，メラミン樹脂，不飽和ポリエステル樹脂，エポキシ樹脂、これらの混合物、等の熱硬化性樹脂、等を用いることができる。ＰＰやポリエチレン等のポリオレフィン樹脂は、成形用素材を生成して容易に樹脂含有積層体の形状に成形することができる点で好適な樹脂であるとともに、樹脂含有積層体を焼成して焼成体を形成する場合には焼成時に焼却されて除去される点でも好適な樹脂である。
樹脂Ｍ２が溶融状態であれば、そのまま充てん材Ｍ１と混合して軟化したペレット用素材とすることができる。樹脂Ｍ２が熱可塑性樹脂である場合、加熱機付き混練押出機に対して固形の原反として樹脂Ｍ２を投入可能である。ここで、熱可塑性樹脂を図３の第二の加熱機構Ａ３７〜Ａ３９にて加熱された積層用素材の温度におけるＭＦＲが１０g/10min以上（好ましくは１００g/10min以上）の樹脂とすると、成形用素材から樹脂含有積層体の形状に成形する時に良好な流動性が得られ、単位時間当たりの樹脂含有積層体の生産量を向上させることができる。ＰＰのような熱可塑性樹脂では、一般に分子量が小さくなるほど流動性が大きくなる（ＭＦＲが大きくなる）ため、比較的低分子量の熱可塑性樹脂を用いると良好な流動性が得られる。樹脂としてＰＰを用いる場合、２００〜２３０℃程度で積層用素材から樹脂含有積層体への成形を行うため、この温度範囲内のＭＦＲが１０以上（１００以上）のＰＰを使用すればよい。なお、ＪＩＳ Ｋ７２１０に関連するＩＳＯ規格に規定されているＰＰの試験条件はＪＩＳ Ｋ７２１０の附属書Ａ表１の条件Ｍ（試験温度２３０℃）であるため、この条件でのＭＦＲが１０以上（１００以上）のＰＰを用いてもよい。なお、同じ条件下でＭＦＲが大きい樹脂であるほど積層用素材から樹脂含有積層体への成形が容易となるため、素材中の樹脂の配合割合をより少なくさせることができる。
焼成体を形成する樹脂含有積層体の場合、樹脂Ｍ２が無機成分や金属成分を含まない化合物とされていると、樹脂含有積層体を焼成したときに残留しないので、不要成分の無い良質の焼成体を製造することができる。焼成時に残留しない樹脂Ｍ２としては、Ｃ（炭素）原子とＨ（水素）原子とＯ（酸素）原子のみからなる高分子化合物が非常に好ましいが、さらにハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む高分子化合物でもよい。
【００３７】
ペレット用素材が少なくとも充てん材Ｍ１と当該充てん材と等重量以下の溶融状態の樹脂Ｍ２とを含むフィラー高充填の場合、ペレット化工程Ｓ１は、ペレット用素材を第一の押出機構Ａ４にて混合しながら不定形の状態で押し出し（押出工程Ｓ１１）、押し出した不定形のペレット用素材Ｍ４を不定形のまま所定の導入部Ａ５に導入してペレット形状に成形することによりペレットを形成する（ペレット生成工程Ｓ１２）。ここで、充てん材Ｍ１と樹脂Ｍ２のみから不定形の素材Ｍ４を生成してもよいが、第三の素材Ｍ３も一緒に混合して不定形の素材を生成してもよい。第四の素材、第五の素材、…、があれば、これらも一緒に混合してもよい。このような場合において、第三の素材Ｍ３、第四の素材、…、が微粒状であると、充てん材と樹脂を少なくとも含む素材と混合されやすいので、樹脂含有積層体の各層をより均質にさせることが可能となる点で好適である。
なお、充てん材Ｍ１の性質を十分に残すための充てん材Ｍ１と樹脂Ｍ２の好ましい配合割合は、充てん材５１〜９９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）に対し、樹脂１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。充てん材を５１重量％（７０重量％）以上とするのは充てん材の性質を十分に残すためであり、樹脂を１重量％（５重量％）以上とするのは積層用素材の流動性を十分に良好にさせ、樹脂含有積層体の保形性を十分に良好にさせるためである。
【００３８】
第三の素材Ｍ３として、例えば、樹脂Ｍ２と相溶性があり、かつ、親水基を有する相溶化剤を用いると、充てん材と樹脂とのなじみを向上させることができ、樹脂含有積層体をより均質にさせ、焼成体をより均質にさせる。親水基としては、水酸基（ヒドロキシル基）、カルボキシル基、アルデヒド基、スルホ基、等の官能基がある。
素材中の好ましい配合割合は、充てん材５１〜９９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）に対し、樹脂と相溶化剤の合計が１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）であり、相溶化剤のみが０．１〜５重量％である。充てん材を５１重量％（７０重量％）以上とするのは充てん材の性質を十分に残すためであり、樹脂と相溶化剤の合計を１重量％（５重量％）以上とするのは積層用素材の流動性を十分に良好にして、樹脂含有積層体の保形性を十分に良好にさせるためである。また、樹脂と相溶化剤との好ましい配合比は、樹脂５０〜９９重量％に対し、相溶化剤１〜５０重量％である。
【００３９】
相溶化剤として、素材に含まれる樹脂Ｍ２と相溶性のある合成樹脂の原料に所定の有機酸を添加して合成して得られる酸変性合成樹脂を用いると、樹脂Ｍ２と相溶性があることが多いので好適である。樹脂Ｍ２と相溶性のある合成樹脂としては、合成樹脂とされた樹脂Ｍ２そのもののでもよいし、樹脂Ｍ２とは異なる合成樹脂でもよい。上記有機酸としては、樹脂に親水基を付与するマレイン酸を用いることができるが、フマル酸等のカルボキシル基を有する有機酸でもよい。合成樹脂を有機酸により変性した酸変性合成樹脂も通常変性していない合成樹脂に似た性質を有するため、酸変性合成樹脂のみを樹脂Ｍ２として使用してもよい。
熱可塑性樹脂をマレイン酸で変性した酸変性合成樹脂を製造するには、付加重合前の熱可塑性樹脂の原料にマレイン酸を添加して付加重合を行えばよい。すると、付加重合後の高分子には、親水基の一つであるカルボキシル基が付加される。従って、酸変性合成樹脂は、充てん材Ｍ１とのなじみが良くなっている。
一般に、合成樹脂を有機酸で変性した酸変性合成樹脂を製造するには、重合前の合成樹脂の原料に有機酸を添加して重合を行えばよい。すると、重合後の高分子には、カルボキシル基が付加され、充てん材Ｍ１とのなじみが良くなる。
【００４０】
第三の素材Ｍ３として、樹脂成形用の滑剤を用いてもよい。すると、積層用素材から樹脂含有積層体の形状に成形する時に充てん材間のすべりが良好となるので、成形しやすくさせることができる。滑剤としては、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド等の脂肪酸アミド、ラウリン酸メチル、ステアリン酸メチル、ステアリン酸ブチル、ミリスチン酸イソプロピル、ステアリン酸オクチル、ラウリル酸ラウリル、長ステアリン酸ステアリル、長脂肪酸高級アルコールエステル、ベヘニン酸ベヘニン、ミリスチン酸セチル、等の脂肪酸エステル、ステアリン酸亜鉛等のステアリン酸塩、等を用いることができる。
【００４１】
第三の素材Ｍ３として、繊維状素材を用いてもよい。すると、繊維状素材が樹脂含有積層体を崩れにくくさせるので、保形性に優れた樹脂含有積層体を製造することが可能となる。繊維状素材としては、樹脂Ｍ２として使用可能な合成樹脂の繊維の他、ガラス繊維、セピオライト（Si12Mg8O30(OH)4(H2O)4・8H2O）、ワラストナイト（CaSiO3）、アスベスト（石綿）、マグネシウムウイスカ、等の鉱物繊維、等を用いることができる。
【００４２】
なお、微粒状の無機素材または金属素材にシランカップリング剤を反応させて充てん材Ｍ１を得るシランカップリング工程をさらに設けてもよい。すると、充てん材と樹脂とのなじみが向上し、樹脂含有積層体をより均質にさせることができる。ここで、微粒状の無機素材または金属素材としては、そのまま充てん材Ｍ１となりうる素材を用いることができる。シランカップリング剤は、分子の一端に加水分解でシラノール基（Ｓｉ-ＯＨ）を与えるエトキシ基やメトキシ基を有し、他端に有機官能基を有する。シランカップリング剤としては、特開平８−２５２８１３号公報に記載されたオルガノシラン処理用反応剤ＳｉＸ1Ｘ2Ｘ3Ｘ4（Ｘ1、Ｘ2、Ｘ3、Ｘ4の少なくとも一つは約１０乃至３５個の炭素原子を有する非官能化されたアルキルまたはアルケニル基、Ｘ1、Ｘ2、Ｘ3、Ｘ4の少なくとも一つはアルコキシ基またはハロゲン化物）等を用いることができる。微粒状の無機素材または金属素材に対してシランカップリング剤を用いてシランカップリング処理を行うと、微粒状の無機素材または金属素材に疎水性の有機官能基が付加され、疎水性が付与される。従って、微粒状の無機素材または金属素材は、樹脂Ｍ２とのなじみが良くなる。
シランカップリング処理は、例えば特開平８−２５２８１３号公報に記載された方法で行うことができる。すなわち、イソプロピルアルコールまたは約５〜５０体積％のイソプロピルアルコールを含む水の中に微粒状の無機素材または金属素材を高速ミキサで一様となるように十分に分散させ、生成したスラリーにオクタデシルトリエトキシシランを徐々に加え、６０℃付近の維持して約１５〜６０分間撹拌し、その後遠心分離機でcake状の表面変性した無機素材または金属素材を分離し、約１２０℃で約５〜１０時間乾燥すればよい。
【００４３】
第一の押出機構Ａ４は、ペレット用素材を混合して不定形の状態で押し出す。押出機構には、一軸スクリュー混練押出機や二軸スクリュー混練押出機など、種々の押出機を用いることができる。押し出された不定形の素材Ｍ４は、所定の導入部Ａ５に導入される。
図２は、樹脂Ｍ２として熱可塑性樹脂Ｍ６を用い、第三の素材Ｍ３として相溶化剤Ｍ７を用いたペレットの形成方法の例を示している。熱可塑性樹脂を用いる場合、第一の加熱機構Ａ７にて充てん材Ｍ１と熱可塑性樹脂Ｍ６を少なくとも含むペレット用素材を加熱すると、熱可塑性樹脂Ｍ６を溶融状態にさせることができるので好適である。この場合、押出工程Ｓ１１は、第一の加熱機構にて充てん材と当該充てん材と等重量以下の熱可塑性樹脂とが少なくとも含まれたペレット用原料を加熱して当該熱可塑性樹脂を溶融状態にさせる第一加熱工程を有することになり、この第一加熱工程にて加熱されたペレット用原料をペレット用素材として第一の押出機構Ａ４にて混合して成形することなく不定形の状態で押し出す。なお、相溶化材Ｍ７等の第三の素材Ｍ３が加熱により溶融する素材であれば、第三の素材Ｍ３を固形の原反として押出機構Ａ４に供給することができる。
【００４４】
不定形の素材Ｍ４を導入する導入部Ａ５には、不定形の素材Ｍ４のみを導入してもよいし、樹脂とは物性の異なる第二の樹脂を少なくとも有する第二の素材Ｍ５を導入してもよい。第四の素材、第五の素材、…、があれば、これらも一緒に混合してもよい。このような場合において、第二の素材Ｍ５、第四の素材、第五の素材、…、が微粒状であると、不定形の素材と混合されやすいので、樹脂含有積層体の各層をより均質にさせることが可能となる点で好適である。
第二の樹脂としては、上記樹脂Ｍ２に使用可能な樹脂を用いることができる。
【００４５】
ペレット成形機構Ａ６は、導入部Ａ５に導入された不定形の素材Ｍ４からペレットＭ１３を生成する。図２の例では、導入部に導入された不定形の素材Ｍ４を所定の粉砕機構Ａ８にて粉砕し（粉砕工程Ｓ１３）、粉砕後の素材（粉砕物Ｍ８）をペレット成形機構Ａ６にてペレット形状に成形して（ペレット成形工程Ｓ１４）、ペレットＭ１３としている。この場合、工程Ｓ１３，Ｓ１４がペレット生成工程Ｓ１２となる。さらに、ペレット形状の成形物（ペレット成形機構Ａ６にてペレット形状に成形されたペレット用素材）を第一の冷却機構にて冷却する第一冷却工程を設けてもよい。粉砕工程を省略し、導入部に導入された不定形の素材Ｍ４を直接ペレット成形機構Ａ６にてペレット形状に成形してもよい。粉砕工程Ｓ１３を設けると、樹脂含有積層体の各層をより均質にさせ、ペレットＭ１３から樹脂含有積層体Ｍ２５の形状に成形する時にペレットＭ１３をより崩れやすくさせてより容易に成形させ、単位時間当たりの樹脂含有積層体の製造量をさらに向上させることが可能となる。
ペレット成形機構は、例えば、直径３〜５ｍｍ程度の押出口を多数有するダイの各押出口から軟化状態の素材を略棒状に押し出してカッターにより長さ３〜７ｍｍ程度に切断してペレット形状に成形する成形機を用いることができる。
【００４６】
図１の例では、充てん材Ｍ１の配合割合を樹脂Ｍ２の配合割合以上としたフィラー高充填の積層用素材の配合割合で充てん材Ｍ１と樹脂Ｍ２とが少なくとも含まれたペレット用素材（すなわち積層用素材と同じ組成）からペレットＭ１３を形成し、充てん材Ｍ１の配合割合を０重量％より大きく樹脂Ｍ２の配合割合未満としたフィラー低充填の積層用素材の配合割合で充てん材Ｍ１と樹脂Ｍ２とが少なくとも含まれたペレット用素材からペレットＭ１２を形成し、さらに、充てん材の配合割合が０重量％とした積層用素材の配合割合で樹脂Ｍ２が少なくとも含まれたペレット用素材からペレットＭ１１を形成している。フィラー高充填の積層用素材が複数種類ある場合には、当該積層用素材の各配合割合でそれぞれ充てん材Ｍ１と樹脂Ｍ２とが少なくとも含まれたペレット用素材からペレットＭ１３を形成する。フィラー低充填の積層用素材が複数種類ある場合には、当該積層用素材の各配合割合でそれぞれ充てん材Ｍ１と樹脂Ｍ２とが少なくとも含まれたペレット用素材からペレットＭ１２を形成する。フィラー低充填の積層用素材が無ければ、フィラー低充填のペレットＭ１２を形成する必要がない。充てん材無しの積層用素材が無ければ、充てん材無しのペレットＭ１１を形成する必要がない。
フィラー低充填のペレット用素材からペレットＭ１２を形成する場合、ペレット用素材を不定形の状態で押し出さず、直接ダイから軟化状態のペレット用素材を略棒状に押し出してカッターにより切断してペレット形状に成形してもよい。充てん材無しの積層用素材については、樹脂Ｍ２と必要に応じて第三の素材Ｍ３とを積層用素材の原料としてもよい。充てん材無しの積層用素材が樹脂Ｍ２のみからなる場合、粒状の樹脂Ｍ２をそのままペレットＭ１１として積層用素材の原料としてもよい。
【００４７】
混練工程Ｓ２では、ペレット化工程にて形成された各ペレットのそれぞれを別々に混練する。充てん材の配合割合を０重量％とした積層用素材がある場合には、溶融状態の樹脂Ｍ２を少なくとも原料として当該積層用素材を混練する。図３の加熱機付き押出成形装置Ａ３０（成形機構Ａ２１を有する）では、各ペレットＭ１１〜Ｍ１３を各積層用素材として別々のホッパＡ３１〜Ａ３３に投入して、別々に各加熱機（第二の加熱機構）Ａ３７〜Ａ３９にて各ペレットＭ１１〜Ｍ１３を加熱して軟化させ（第二加熱工程）、軟化した各積層用素材を別々に各押出機（第二の押出機構）Ａ３４〜Ａ３６にて混練する。その後、積層工程Ｓ３では、各混練された積層用素材を別々に各押出機Ａ３４〜Ａ３６にて所定のダイ（図示せず）から押し出し、各混練された積層用素材を当該押し出しに伴って移動させながら積層する。そして、成形工程Ｓ４では、移動する積層された状態の積層用素材Ｍ２４を間欠的に切断することにより成形する。積層用素材の成形物（成形機構Ａ２１にて樹脂含有積層体の形状に成形された積層状態の積層用素材）を第二の冷却機構にて冷却する第二冷却工程を設けてもよい。このようにして、樹脂含有積層体Ｍ２５が製造される。
樹脂Ｍ２として熱可塑性樹脂を用いる場合、第二の加熱機構Ａ３７〜Ａ３９にて積層用素材を加熱すると、積層用素材を軟化させることができるので好適である。
【００４８】
押出成形により樹脂含有積層体を連続的に形成すると特に単位時間当たりに大量の樹脂含有積層体を製造することが可能となる点で好適であるが、押出成形装置Ａ３０の代わりに、図４に示すような加熱機付き射出成形装置Ａ５０（成形機構Ａ２１を有する）にて樹脂含有積層体を形成してもよい。各ペレットＭ１１〜Ｍ１３を別々のホッパＡ５１〜Ａ５３に投入して、別々に各加熱機（第二の加熱機構）Ａ５７〜Ａ５９にて各ペレットＭ１１〜Ｍ１３を加熱して軟化させ（第二加熱工程）、軟化した各積層用素材を別々に各押出機（第二の押出機構）Ａ５４〜Ａ５６にて混練する。その後、積層工程Ｓ３では、各混練された積層用素材を別々に各押出機（第二の押出機構）Ａ５４〜Ａ５６にて押し出して同じ射出成形型Ａ６０内に射出し、射出した各混練された積層用素材を射出成形型Ａ６０内で積層する。そして、成形工程Ｓ４では、射出成形型Ａ６０内で積層された状態の積層用素材を成形して樹脂含有積層体Ｍ２５を形成する。積層用素材の成形物を第二の冷却機構にて冷却する第二冷却工程を設けてもよい。
射出成形により樹脂含有積層体を形成すると、樹脂含有積層体を比較的複雑な形状に連続的に形成することができる点で好適である。
【００４９】
樹脂含有積層体を製造する際に押出成形や射出成形といった連続成形を行う場合、積層用素材の原料が粉体状であると、混練段階で原料を均質に混練するのが容易ではない。そこで、押出成形や射出成形により成形する成形機構にて樹脂含有積層体の形状に成形するのを容易にするため、積層用素材をペレットとしている。
【００５０】
上述したようにペレット用素材の組成を積層用素材の組成と同じにすると複数種類のペレットを混合する必要が無い点で好適であるが、図５や図６に示す製造方法にして形成するペレットの種類数を少なくさせてもよい。
図５は、充てん材の配合割合の最小割合とした積層用素材が溶融状態の樹脂Ｍ２のみからなる場合に樹脂含有積層体を製造する過程を示している。この場合、ペレット化工程Ｓ１では、充てん材Ｍ１の配合割合の最大割合とした積層用素材の配合割合で充てん材Ｍ１と溶融状態の樹脂Ｍ２とが少なくとも含まれたペレット用素材からペレットＭ１３を形成する。その際、図１で示したように、ペレット用素材を第一の押出機構Ａ４にて混合しながら不定形の状態で押し出し、押し出した不定形の素材Ｍ４を不定形のまま導入部Ａ５に導入してペレット形状に成形することによりペレットＭ１３を形成する。混練工程Ｓ２では、積層用素材毎に、溶融状態の樹脂Ｍ２と最大割合の配合割合で形成されたペレットＭ１３とを当該積層用素材の配合割合にさせる比率で混ぜて混練する。
【００５１】
例えば、樹脂Ｍ２と０重量％以上１００重量％未満の充てん材Ｍ１のみからなる各積層用素材中の充てん材Ｍ１と樹脂Ｍ２の重量比（充てん材：樹脂）が、（Ａ）０：１００、（Ｂ）２０：８０、（Ｃ）４０：６０、（Ｄ）６０：４０、（Ｅ）８０：２０の５種類からなる場合、最大割合（Ｅ）の配合割合（充てん材：樹脂＝８０：２０）で充てん材Ｍ１と溶融状態の樹脂Ｍ２とを混合してペレットＭ１３を形成する。各積層用素材中の樹脂Ｍ２とペレットＭ１３の重量比（樹脂：ペレット）は、（Ａ）の積層用素材については１００：０、（Ｂ）の積層用素材については７５：２５、（Ｃ）の積層用素材については５０：５０、（Ｄ）の積層用素材については２５：７５、（Ｅ）の積層用素材については１００：０とすればよい。
また、積層用素材が樹脂Ｍ２と０重量％以上１００重量％未満の充てん材Ｍ１と０重量％以上１００重量％未満の第三の素材Ｍ３とからなる素材であり、全ての素材で充てん材Ｍ１と第三の素材Ｍ３の重量比が１０：１として、各積層用素材中の重量比（充てん材と第三の素材との合計：樹脂）が、（Ａ）０：１００、（Ｂ）２２：７８、（Ｃ）４４：５６、（Ｄ）６６：３４、（Ｅ）８８：１２の５種類からなる場合、各積層用素材中の重量比（樹脂：ペレットＭ１３）は、（Ａ）〜（Ｅ）の順に１００：０、７５：２５、５０：５０、２５：７５、０：１００とすればよい。
【００５２】
図６は、充てん材の配合割合が最小の積層用素材でも充てん材が含まれる場合に樹脂含有積層体を製造する過程を示している。この場合、ペレット化工程Ｓ１では、充てん材Ｍ１の配合割合の最大割合とした積層用素材の配合割合で充てん材Ｍ１と溶融状態の樹脂Ｍ２とが少なくとも含まれたペレット用素材から第一のペレットＭ１３を形成し、充てん材Ｍ１の配合割合の最小割合とした積層用素材の配合割合で充てん材Ｍ１と溶融状態の樹脂Ｍ２とが少なくとも含まれたペレット用素材から第二のペレットＭ１４を形成する。その際、図１で示したように、ペレット用素材を第一の押出機構Ａ４にて混合しながら不定形の状態で押し出し、押し出した不定形の素材Ｍ４を不定形のまま導入部Ａ５に導入してペレット形状に成形することによりペレットＭ１３，Ｍ１４を形成する。混練工程Ｓ２では、積層用素材毎に、ペレットＭ１３とペレットＭ１４とを当該積層用素材の配合割合にさせる比率で混ぜて混練する。
例えば、積層用素材中の重量比（充てん材：樹脂）が、（Ａ）２０：８０、（Ｂ）３５：６５、（Ｃ）５０：５０、（Ｄ）６５：３５、（Ｅ）８０：２０の５種類からなる場合、最大割合（Ｅ）の配合割合（充てん材：樹脂＝８０：２０）で第一のペレットＭ１３を形成し、最小割合（Ａ）の配合割合（充てん材：樹脂＝２０：８０）で第二のペレットＭ１４を形成する。各積層用素材中のペレットＭ１３，Ｍ１４の重量比（第二のペレット：第一のペレット）は、（Ａ）の積層用素材については１００：０、（Ｂ）の積層用素材については７５：２５、（Ｃ）の積層用素材については５０：５０、（Ｄ）の積層用素材については２５：７５、（Ｅ）の積層用素材については１００：０とすればよい。
図５と図６で示した製法により、積層用素材の積層数が多くても、各積層用素材の原料として用いるペレットの種類数が少なくなる点で好適である。
【００５３】
なお、図７に示すように、２種類以上の充てん材の配合割合を変化させて樹脂含有積層体を形成してもよい。各積層用素材は、溶融状態の樹脂Ｍ２が少なくとも含まれ、第一の充てん材Ｍ３１の配合割合が０重量％以上１００重量％未満の範囲で互いに異なり、第二の充てん材Ｍ３２の配合割合が０重量％以上１００重量％未満の範囲で互いに異なっている。各積層用素材中の両充てん材Ｍ３１，Ｍ３２を合計した配合割合の少なくとも一つは、樹脂Ｍ２の配合割合以上とされている。
ペレット用素材に第一・第二の充てん材Ｍ３１，Ｍ３２の少なくとも一方と第一・第二の充てん材Ｍ３１，Ｍ３２を合計した重量と等重量以下の溶融状態の樹脂Ｍ２とが少なくとも含まれる場合、ペレット化工程Ｓ１では、当該ペレット用素材を第一の押出機構Ａ４にて混合しながら不定形の状態で押し出して不定形のまま導入部Ａ５に導入してペレット形状に成形することによりペレットを形成する。
各積層用素材を別々に混練する混練工程Ｓ２では、少なくとも充てん材Ｍ３１，Ｍ３２の合計の配合割合が樹脂Ｍ２の配合割合以上の積層用素材についてはペレット化工程にて形成されたペレットを少なくとも原料として、複数の積層用素材のそれぞれを別々に混練する。
【００５４】
例えば、樹脂Ｍ２と０重量％以上１００重量％未満の充てん材Ｍ３１と０重量％以上１００重量％未満の充てん材Ｍ３２のみからなる各積層用素材中の充てん材Ｍ３１、Ｍ３２と樹脂Ｍ２の重量比（第一の充てん材：第二の充てん材：樹脂）が、（Ａ）８０：０：２０、（Ｂ）６０：４０：２０、（Ｃ）４０：４０：２０、（Ｄ）６０：２０：２０、（Ｅ）８０：０：２０の５種類からなる場合、図７の例では（Ａ）〜（Ｅ）の各組成でペレットを形成し、形成した各ペレットを対応する配合割合の各積層用素材の原料にする。むろん、図６の例のように、（Ａ）と（Ｅ）の組成でのみペレットを形成し、当該ペレットのみを積層用素材の原料としてもよい。なお、各積層用素材中のペレットの重量比（（Ａ）の組成のペレット：（Ｅ）の組成のペレット）は、（Ａ）〜（Ｅ）の順に１００：０、７５：２５、５０：５０、２５：７５、０：１００となる。ペレット用素材に第三以上の充てん材や第三の素材Ｍ３が含まれる場合も、同様にして複数種類の充てん材が含まれたペレットを形成し、当該ペレットを少なくとも原料として積層用素材を混練し、樹脂含有積層体を形成することができる。
【００５５】
以上の各場合において、樹脂Ｍ２として常温（例えば２０℃）で液状（流動状態）の合成樹脂を用いる場合、樹脂を溶融させてペレット用素材を軟化させたり積層用素材を軟化させたりする必要が無くなるので、第一の加熱機構Ａ７（第一加熱工程）や第二の加熱機構Ａ３７〜Ａ３９，Ａ５７〜Ａ５０（第二加熱工程）が不要になる。液状の合成樹脂として熱硬化性樹脂を用いると、従来できなかった熱硬化性樹脂を原料とした樹脂含有積層体を製造することができる。
以上の各工程により、樹脂含有積層体が製造される。
【００５６】
（２）本製造方法に用いられる製造装置の構成：
図８は本樹脂含有積層体の製造方法の実施に用いるペレット製造装置１０の一実施形態の外観側面図であり、図９は当該ペレット製造装置の外観上面図である。同装置１０は、概略、各装置１１，１２，１３，２０，１４、制御盤１５を備えている。制御盤１５は、複数の操作ボタンと、本装置１０の運転条件の設定や運転状態をモニタリングする操作ディスプレイとが前面に配置されている。本装置１０の操作者は、この制御盤１５を使用して各種操作を行う。なお、樹脂Ｍ２として熱可塑性樹脂を用いるものとして説明する。
材料供給装置１１は、中空の略円筒形状に形成され、上面に開口部１１ａ１を備えたホッパ装置１１ａを有している。ホッパ装置１１ａの内部には、撹拌翼１１ａ２と、この撹拌翼１１ａ２が接続されている撹拌翼接続円板１１ａ３とが配置されており、この撹拌翼接続円板１１ａ３はベルト１１ａ４を介して撹拌翼駆動モータ１１ａ５に接続されている。このモータ１１ａ５の駆動がベルト１１ａ４を介して円板１１ａ３に伝達され、円板１１ａ３と撹拌翼１１ａ２が回転駆動する。微粒状の充てん材と断片形状の熱可塑性樹脂原反とを少なくともホッパ装置１１ａに投入すると、装置１１ａ内に収容された素材は粒状のまま撹拌されつつ混合され、混合材料供給口１１ａ６から素材搬送装置１２に供給される。
【００５７】
素材搬送装置１２は、混合材料供給口１１ａ６に接続された混合材料流入口１２ａから、混合された素材の供給を受ける。略円筒形状の中空管１２ｂの内部には、一部（図８、図９の右側）がペレット成形装置２０内に挿入されたスクリュー軸１２ｃが配設されている。このスクリュー軸１２ｃは、軸方向に沿って複数フライトの螺旋状ネジ山が形成され、スクリューとされている。流入口１２ａから流入した素材は、中空管１２ｂとスクリュー軸１２ｃとスクリューのネジ山にて形成される空間に収容される。このスクリュー軸１２ｃは、ギア部１２ｄを介してスクリュー軸駆動モータ１２ｅに接続されている。このモータ１２ｅを駆動してスクリューを回転動作させると、上記中空管１２ｂとスクリュー軸１２ｃとスクリューのネジ山にて形成される空間に収容された素材は、この回転動作によって形成される所定の押出速度に基づいて、混合されながら流動体流出口１２ｆに向かって押し出される。このとき、素材は、素材搬送装置１２に併設されている素材加熱装置（第一の加熱機構）１３によって加熱され、熱可塑性樹脂が溶融することにより軟化する。従って、押し出される素材は、軟化状態とされる。同装置１３は、概略、発熱体を有するヒータ部１３ａを複数備えるとともに、各ヒータ部１３ａに対応した複数のブロア部１３ｂを備えている。ヒータ部１３ａの発熱体により高温とされた空気をブロア部１３ｂにて中空管１２ｂに吹き付けることにより、中空管１２ｂ内の素材を加熱する。
【００５８】
ここで、ヒータ部は熱可塑性樹脂を溶融させる温度に上昇させることができればよく、熱可塑性樹脂の種類に応じてヒータの加熱能力を決定すればよい。例えば、熱可塑性樹脂としてＰＰを用いる場合には２００〜２３０℃程度とし、ポリアミドを用いる場合には２７０〜２９０℃程度とする。素材搬送装置１２が素材を搬送する能力は、軟化された素材の粘度等の性質に応じて決定すればよい。
【００５９】
図１０はペレット成形装置２０の要部の斜視図であり、図１１と図１２は図９のＢ方向から見て示した垂直断面図である。なお、図１１においてスクリュー軸１２ｃとスクリューのネジ山については側面視して示している。以下、図１１と図１２を基準とした上下左右の関係により各部材の配置を説明する。
ペレット成形装置２０は、軟化状態の素材の押出方向を軸とした円筒形状の金属製外筒部２１、同外筒部２１の素材出口側（図の右側）の端部に取り付けられた金属製部材とされた出口部２２、同出口部２２の下側において開口３１ａを上側に向けて設置されて押し出される不定形の素材ｍ１を導入する導入部３１が設けられた粉砕機（粉砕機構）３０、同粉砕機３０にて粉砕された素材ｍ２を導入する粉砕素材導入部２４が形成された成形機用容器２３、同容器２３内に設けられた二つの押し込みローラ２５，２５、成形機用容器２３の下側にて回転可能に取り付けられた金属製ダイフェースカッタ部２６、同ダイフェースカッタ部２６を回転駆動する電動モータ２７、等を備えている。
外筒部２１の左側には、素材流入口２１ａが設けられており、軟化状態の素材は素材搬送装置１２から素材流入口２１ａに流入するようになっている。外筒部２１内にスクリュー１２ｇの先端部（左端部）が挿入されており、外筒部２１内に搬送された軟化状態の素材は同スクリュー１２ｇの回転動作により混合されながら右方向に押され、出口部２２から右側に押し出され、不定形の素材ｍ１として金属製の粉砕機用ホッパ３２内に落下する。なお、素材搬送装置１２と外筒部２１と出口部２２が押出機構を構成する。
出口部２２には、成形用のダイではなく、製造されるペレットよりもはるかに径の大きい単一の開口２２ａが形成されており、軟化して混合された素材は同開口２２ａを貫通して成形されることなく不定形の状態で押し出される。
【００６０】
従来は上記出口部２２の代わりにペレットと略同じ径とされた貫通穴が多数形成されたダイを外筒部２１の右端部に取り付けていた。しかし、熱可塑性樹脂の配合割合が小さい素材では熱可塑性樹脂を溶融させても素材の流動性が小さいため、ダイの部分で大きな抵抗が生じて素材の押出流量は少なく、単位時間当たりに大量のペレットを形成することができなかった。本実施形態ではこのようなダイを外筒部２１に取り付けておらず、出口部２２では大きな抵抗が生じないため、素材の押出流量は大きくなる。
なお、素材の流動性は、ＪＩＳ Ｋ７２１０に規定されたＭＦＲ（メルトマスフローレイト。単にメルトフローレイトともいう）に準拠して単位時間当たりにメルトフローレイト測定装置から押し出される素材の質量を測定することにより求められる流量（単位：ｇ／１０ｍｉｎ）で表すことができる。この流量がＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠して求められるＭＦＲであり、以下、この流量を単にＭＦＲとも呼ぶことにする。
通常、微粒状の充てん材と熱可塑性樹脂の配合比が重量比で７０〜９９．９：０．１〜３０と充てん材の多い素材は、当該素材を試料として、押出機構内で不定形の素材が押し出される出口の位置（図１１のＰ１）における素材の温度を試験温度θ（℃）とし、荷重Ｍnomを２．１６ｋｇとして、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠したＭＦＲを測定すると、求められるＭＦＲが１．０ｇ／１０ｍｉｎ以下となる。ＭＦＲが小さいほど試料の流動性が小さいため、充てん材の多い素材は流動性が小さいことになる。例えば、ＭＦＲが５０ｇ／１０ｍｉｎのポリプロピレン（熱可塑性樹脂）を８０重量％、粒径１ｍｍ以下の微粒状の木粉を２０重量％配合した素材では、押出機構の出口の素材温度１８０℃を試験温度θとし、荷重Ｍnomを２．１６ｋｇとしてＭＦＲを測定すると、ＭＦＲは０．０ｇ／１０ｍｉｎとなるか、或いは測定することができなくなってしまう。
流動性の小さい素材については、ペレット成形用のダイ（押出口が直径１〜８ｍｍ）を外筒部の端部に取り付けた押出成形機における素材の排出圧力Ｐｅ（上記出口の位置Ｐ１に相当する位置における素材の圧力）が大きくなりすぎ、押し出すことが困難となって、ペレットを大量生産することができない。なお、排出圧力Ｐｅは、押出成形機内において上記出口の位置Ｐ１に相当する位置に圧力計の検出部を挿入して測定することができる。特に、排出圧力Ｐｅが２５．０ＭＰａ以上となる流動性の低い素材では、ペレット成形用のダイを装着した押出成形機では機械の耐久性の観点からペレットの成形を行っていない。通常、微粒状の充てん材と熱可塑性樹脂の配合比が重量比で７０〜９９．９：０．１〜３０である素材は樹脂が加熱軟化した状態で排出圧力Ｐｅが２５．０ＭＰａ以上となってしまうが、このような流動性の小さい素材であっても本発明のペレット製造装置は押出機構にて混練しながら素材を押し出すことができ、ペレットを大量生産することが可能である。
【００６１】
本実施形態では、出口部の開口２２ａの断面積Ｓ１を外筒部２１の出口部２２側の端部における開口部分の断面積Ｓ０（外筒部の内側面で囲まれた部分の断面積）以上として、素材の排出圧力Ｐｅを確実に５．０ＭＰａ以下と小さくし、出口部から素材が円滑に押し出されるようにしている。図１１ではＳ１＝Ｓ０の場合を示しているが、Ｓ１＞Ｓ０としてもよい。外筒部の出口部側の端部における断面積を比較対象とする限り、斜軸のスクリューを有する押出機でも同様のことが言える。むろん、Ｓ１＜Ｓ０の場合であっても、成形するペレットよりもはるかに大きい径の開口を出口部に形成しておけば、素材を円滑に押し出すことが可能である。素材の排出圧力の観点から、出口部の開口は、素材の排出圧力Ｐｅを５．０ＭＰａ以下、より好ましくは３．０ＭＰａ以下、さらに好ましくは１．０ＭＰａ以下にさせる形状とすればよい。すると、単位時間あたり不定形の素材を大量に押し出すことができるので、ペレットを大量生産することができる。ここで、出口部の開口の断面積Ｓ１を大きくすれば排出圧力が小さくなり、Ｓ１を小さくすれば排出圧力が大きくなるので、同断面積Ｓ１を調節することによって排出圧力Ｐｅを調整することができる。
粉砕機用ホッパ３２は、出口部の開口２２ａから押し出された不定形の素材ｍ１を一旦収容し、下部開口３２ｂから略上下方向を中心軸とする円筒形状の金属製粉砕室３３内へ供給することができる。ホッパの開口３２ａは出口部２２から離されて同出口部２２の下側に位置しているので、押し出した素材ｍ１が後続の素材ｍ１の押し出しを阻害することなく、ホッパ３２は出口部の開口２２ａから押し出された不定形の素材ｍ１を収容することができる。そして、押出機構から押し出された素材を不定形のまま導入する所定の導入部３１が、ホッパ３２と粉砕室３３に形成されていることになる。むろん、導入部は、押出機構から離されておらず一部が押出機構と繋がっているような構造とすることも可能である。
また、図１３に示すように、押出機構の出口部２２の下側からホッパ３２の上側まで不定形の素材ｍ１を載置して移送するコンベア（例えばベルトコンベア）５１を設けてもよい。すなわち、押出機構から押し出された不定形の素材ｍ１は、コンベア５１上に載置され、ホッパ３２方向に移送されて、当該ホッパ３２内に収容され、粉砕室３３内に供給される。この場合、コンベア５１とホッパ３２と粉砕室３３とから導入部５０が構成される。
【００６２】
粉砕機（粉砕機構）３０は、上記ホッパ３２、同ホッパ３２の下側において同ホッパの下部開口３２ｂに連通する上部開口が形成された粉砕室３３、同粉砕室３３内の下部において上下方向に回転軸を向けて回転可能とされて不定形の素材を載置する金属製載置テーブル３４、左右方向に向けられた円柱状の軸部材３５ａ，３５ａを回転軸として載置テーブル３４に外周下部が当接して当該テーブル３４上を転動可能な複数の金属製粉砕ローラ３５，３５、上下方向に向けて配設された円柱状の回転駆動軸３６ａを介して載置テーブル３４を回転駆動する電動モータ３６、成形機用容器２３の上部において下方に向けて開口した図示しない粉体吐出口まで粉砕後の素材を移送する粉体輸送機３７、等を備えている。軸部材３５ａ，３５ａは、粉砕室３３の側壁に固定されている。粉砕室３３の下側（載置テーブル３４の下面から下側）には、当該粉砕室３３と略同じ径の円筒形状の金属製粉体収容室３３ａが設けられており、当該収容室３３ａに粉砕後の素材が粉体輸送機３７へ吸い込まれる粉体吸引口３７ｂが形成されている。
粉砕機３０では、常時モータ３６に通電してあり、回転駆動軸３６ａを介して載置テーブル３４が回転駆動される。すると、載置テーブル３４の上面で当該テーブル３４の上下方向を軸とする回転動に従動して粉砕ローラが左右方向を軸として回転動し、粉砕室３３内に導入された不定形の素材は、載置テーブル３４上と粉砕ローラ３５，３５周面との間で粉砕される。ここで、導入された素材は微粒状の充てん材に熱可塑性樹脂がなじんだ素材とされており、樹脂となじんだ充てん材を有する軟化状態の素材が粉砕され、均質にされる。また、粉体輸送機３７の送風機にも常時通電してあり、粉砕されて粉砕室３３の内周面と載置テーブル３４の外周面との間３３ｂから収容室３３ａ内に落下した素材が粉体吸引口３７ｂから粉体輸送機３７に吸い込まれ、粉体吐出口よりも上側まで斜め上方に移送されて、粉体吐出口３７ａから下方に向けて吐出される。そして、粉砕後の素材は、落下して成形機用容器２３内に収容される。
なお、粉砕機構としては、公知の種々の粉砕機を使用可能である。
【００６３】
成形機用容器２３は、略上下方向を中心軸とする筒形状の容器用外筒部２３ａと、同容器用外筒部２３ａの下側開口を塞ぐように取り付けられた底部円板２３ｂとから構成されている。本実施形態では、成形機用容器２３の底部となる底部円板２３ｂに、粉砕された素材の粒子よりも大きい範囲で直径１ｍｍ以上８ｍｍ以下、例えば直径３〜５ｍｍ程度の多数の貫通穴２３ｄが略上下方向に向けて形成されている。容器用外筒部２３ａの上側の開口２３ｃは粉砕機の粉体吐出口３７ａから離されて同吐出口３７ａの下側に位置しているので、成形機用容器２３は吐出口３７ａから下方に向けて吐出された粉砕後の素材Ｍ２を収容することができる。そして、粉砕機構にて粉砕された素材を導入する粉砕素材導入部２４が、成形機用容器２３に形成されていることになる。むろん、粉砕素材導入部は、粉砕機構から離されておらず一部が粉砕機構と繋がっているような構造とすることも可能である。
【００６４】
図１４に示すように、底部円板２３ｂは、略円形の貫通穴２３ｄが多数（図では、同心円状に１６個×２列）形成されている。なお、ダイフェースカッタ部２６の取付位置を点線により示している。各貫通穴２３ｄから押し出される粉砕後の素材は、略棒状とされる。
成形機用容器２３内に設けられた押し込みローラ２５，２５は、略水平に設置された略円柱状の棒状部材２５ａの両端にて回転可能に取り付けられている。同棒状部材２５ａは、両端からの中間部にて略上下方向に設けられた回転軸材２５ｂに固定され、同回転軸材２５ｂを中心軸として回転動可能に設けられている。同回転軸材２５ｂは、ローラ駆動用電動モータ２５ｃに取り付けられている。同モータ２５ｃに対して通電を行って動作させ、回転軸材２５ｂを回転させると、棒状部材２５ａの両端にあるローラ２５，２５が自ら回転しながら底部円板２３ｂ上を周回する（図１０では左回り）。このとき、底部円板２３ｂの上面とローラ２５，２５との間の摩擦力により、ローラ２５，２５は自ら回転しながら（図１１に示されたローラ２５では左回り）成形機用容器２３内の粉砕後の素材を多数の貫通穴２３ｄの一方の開口（上側開口）から押し込み、他方の開口（下側開口）から略棒状に押し出す。なお、押し込みローラは、一つでも、三つ以上でもよい。
【００６５】
図１２、図１４に示すように、ダイフェースカッタ部２６は、カッタ駆動用電動モータ２７への取付部となるカッタテーブル２６ａと、同カッタテーブル２６ａに取り付けられて固定される複数（本実施形態では２枚）のカッタ２６ｂとを備えている。本実施形態では、各カッタ２６ｂが底部円板２３ｂの下面を摺動し、回転動作することによって貫通穴２３ｄの下側開口から下方へ押し出される略棒状の素材を粉砕後の素材の粒子よりも大きい範囲で長さ１ｍｍ以上３０ｍｍ以下、例えば長さ３〜７ｍｍ程度に切断する。これにより、軟化した素材がペレット形状に成形される。なお、複数の貫通穴２３ｄを有する成形機用容器２３と、押し込みローラ２５，２５および同押し込みローラを駆動する機構２５ａ〜ｃと、カッタ２６ｂを有するダイフェースカッタ部２６と、モータ２７とが、ペレット成形機構を構成する。
【００６６】
ペレット形状に成形された素材は、冷却槽４０内に落下し、冷却されて固化し、ペレットｍ３として冷却槽４０から回収される。冷却槽４０は、図示しない冷却機にて冷却された冷水が入れられており、ペレット成形装置２０から落下する成形後の素材を冷水にて固化させる。冷却槽４０と冷却機とは、第一の冷却機構を構成する。成形後の素材を即座に固化させることにより、成形された素材どうしが相互に接着してしまうことを防止することができる。
固化されたペレットは、ペレット流入口１４ａから選別搬送装置１４に流入する。選別搬送装置１４は、所定径の略円形状の小穴が多数形成された選別搬送網、搬送網振動モータ、ペレット収容部を有している。ペレットは、順次選別搬送網に投入され、搬送網振動モータによって選別搬送網が振動することにより同選別搬送網の小穴にて大きさが選別される。選別搬送網上に残存するペレットは、同選別搬送網上をペレット回収部に向かって移動していき、図示しないサイクロンによってペレット収容部に収容される。また、選別搬送網から落下したペレットは、回収されて再利用される。
【００６７】
上述したように生成したペレットを少なくとも用いて、汎用的な樹脂多層成形用の押出多層成形機や射出多層成形機を用いて樹脂含有積層体を形成することができる。押出成形機としては、一軸スクリュー混練押出成形機や二軸スクリュー混練押出成形機など、種々の装置を用いることができる。例えば、図１５に示すように、各ホッパ６１、軟化状態の積層用素材の押出方向を軸とした円筒形状の各金属製外筒部６２、同外筒部６２の素材出口側（図の右側）の端部に取り付けられた各ペレット用素材を別々に押し出す押出口６３ａを有する金属製ダイ６３、各外筒部６２内に挿入された各スクリュー６４、各スクリュー６４を回転駆動する各スクリュー軸駆動モータ６５、各外筒部６２に併設されて当該外筒部内を所定温度に加熱する各加熱機（第二の加熱機構）６６、ダイ６３の外側（右側）に設けられた単一のカッタ６７、を備える加熱機付き一軸スクリュー混練押出多層成形機６０を用いることができる。同押出多層成形機６０は、ダイ６３の各押出口６３ａから軟化状態の各混練された積層用素材を別々に押し出し、当該各混練された積層用素材を当該押し出しに伴って移動させながら積層して、積層された状態の積層用素材Ｍ２４を生成する。そして、移動する積層された状態の積層用素材Ｍ２４を間欠的にカッター６７で切断することにより成形する。成形された積層用素材Ｍ２４は、図示しない冷却槽にて冷却されて固化し、樹脂含有積層体Ｍ２５として冷却槽から回収される。冷却槽には冷却機にて冷却された冷水が供給されるようになっており、これら冷却槽と冷却機とが第二の冷却機構を構成する。成形後の素材を即座に固化させることにより、樹脂含有積層体どうしが相互に接着してしまうことを防止することができる。
なお、充てん材濃度を擬似的に傾斜させた樹脂含有積層体を製造する場合には、充てん材の配合割合の大きさ順に積層されるように各ホッパ６１に原料を投入すればよい。
【００６８】
また、射出成形機としては、例えば、上記押出成形機６０の各部６１〜６６と同様の構成を備えるとともに、図１６に示すように、基部７１、この基部７１上に固定された固定金型７２、基部７１上で固定金型７２の型面７２ｚに対向する位置（右側）で水平（左右）方向に移動可能に設けられた移動金型７３、この移動金型７３内で当該移動金型とは別に水平（左右）方向に移動可能に設けられた肉厚調整金型７４、移動金型７３を水平方向に駆動する移動金型駆動機構７５、肉厚調整金型７４を水平方向に駆動する肉厚調整金型駆動機構７６、肉厚調整金型７４の型面７４ｚに形成された複数の空気吸引孔７４ａに真空圧を作用させることの可能な真空ポンプ７７、等を備える射出成形機７０を用いることができる。本発明の射出成形型は、金型７２〜７４から構成される。
固定金型７２には、型面７２ｚに各混練された積層用素材の射出口７２ｄ〜ｆが形成され、型面７２ｚとは反対側の面（左側）に各混練された積層用素材を射出成形型内に流入させる流入口７２ａ〜ｃが形成されるとともに、内部に冷却通路７２ｇや空気抜き孔７２ｈが形成されている。固定金型の流入口７２ａ〜ｃは、それぞれ各押出口６３ａに接続され、各押出機構にて各押出口６３ａから押し出される各混練された積層用素材が流入するようになっている。移動金型７３には、内部に冷却通路７３ａが形成されている。肉厚調整金型７４には、型面７４ｚに複数の空気吸引孔７４ａが形成され、これらの空気吸引孔７４ａから水平（左右）方向に貫通して型面７４ｚとは反対側の面（左側）から空気が吸引される貫通孔が形成されるとともに、内部に冷却通路７４ｂが形成されている。各冷却通路７２ｇ，７３ａ，７４ｂは、図示しない冷却液循環機構に接続されており、内部を冷却水等の冷却液が通過するようになっている。
【００６９】
空気吸引孔７４ａに真空圧を作用させず型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材１層分よりも広くさせた状態で移動金型７３を固定金型７２に当接させて混練された積層用素材の一つを押出口６３ａから所定量押し出して流入口７２ａに流入させ、射出口７２ｄから射出成形型内に射出する。次に、型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材１層分にさせる所定の位置まで肉厚調整金型７４を固定金型７２に近接させ、一旦金型７２〜７４を冷却して１層分の積層用素材を固化させ、空気吸引孔７４ａに真空圧を作用させて１層分の積層用素材を吸引させた肉厚調整金型７４を固定金型７２から離反させる。
その後、型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材２層分よりも広くさせた状態で移動金型７３を固定金型７２に当接させて混練された積層用素材の別の一つを押出口６３ａから所定量押し出して流入口７２ｂに流入させ、射出口７２ｅから射出成形型内に射出する。次に、型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材２層分にさせる所定の位置まで肉厚調整金型７４を固定金型７２に近接させ（図の状態）、一旦金型７２〜７４を冷却して２層分の積層用素材を固化させ、空気吸引孔７４ａに真空圧を作用させて２層分の積層用素材を吸引させた肉厚調整金型７４を固定金型７２から離反させる。
そして、型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材３層分よりも広くさせた状態で移動金型７３を固定金型７２に当接させて混練された積層用素材の別の一つを押出口６３ａから所定量押し出して流入口７２ｃに流入させ、射出口７２ｆから射出成形型内に射出する。次に、型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材３層分にさせる所定の位置まで肉厚調整金型７４を固定金型７２に近接させ（図の状態）、一旦金型７２〜７４を冷却して３層分の積層用素材を固化させ、空気吸引孔７４ａに真空圧を作用させて３層分の積層用素材を吸引させた肉厚調整金型７４を固定金型７２から離反させる。このようにして、樹脂含有積層体が形成される。
【００７０】
なお、ペレットを生成する際に粉砕機構を省略する場合には、図１０において、粉砕機３０を省略し、不定形の素材が押し出される出口部２２の下方に成形機用容器２３を配置して、出口部２２から不定形の状態で押し出されるペレット用素材を不定形のまま成形機用容器２３内に導入すればよい。この場合のペレット製造装置の構成は、特開２００４−１７５０２号公報に開示されたペレット製造装置の構成と同じになる。
【００７１】
（３）樹脂含有積層体の製造方法の作用、効果：
材料供給装置１１に微粒状の充てん材と当該充てん材と等重量以下の熱可塑性樹脂を少なくとも投入すると、素材搬送装置１２は投入されたペレット用素材を混合しながらペレット成形装置２０方向に搬送する。このとき、素材加熱装置１３が素材を加熱するので、熱可塑性樹脂は溶融し、素材が軟化する。樹脂としてＰＰを用いる場合、成形用素材から樹脂含有積層体への成形時の加熱溶融の温度と同じ２００〜２３０℃程度となるように素材を加熱する。ここで、素材は、フィラー高充填であるので、樹脂が溶融しても固形分が多いことによって流動性は大きくなりすぎず、粉砕可能な程度に軟化する。素材搬送装置１２は、軟化した素材をスクリュー１２ｇにより混合しながらペレット成形装置の外筒部２１内に押し込む。素材が混合されるので、充てん材に樹脂がなじんだ（相溶化した）不定形の素材が形成される。素材に相溶化剤が添加されている場合には、充てん材に樹脂がさらによくなじんだ不定形の素材が形成される。また、シランカップリング剤を反応させた充てん材を用いた場合にも、充てん材に樹脂がさらによくなじんだ不定形の素材が形成される。軟化した素材は、成形されることなく不定形の状態で押し出される。ここで、出口部の開口の断面積Ｓ１が外筒部の出口部側端部における開口部分の断面積Ｓ０以上とされているので、ＭＦＲが１．０ｇ／１０ｍｉｎ以下と低流動性の素材であっても、素材の排出圧力Ｐｅは５．０ＭＰａ以下、通常は１．０ＭＰａ以下となる。すると、軟化しているが流動性の低い素材は、成形されることなく不定形の状態で容易に押し出される。このときの状態が、図１０の不定形の素材ｍ１として示されている。なお、素材中の充てん材の配合割合が多いと素材ｍ１は粉っぽい感じで押し出され、素材中の樹脂の配合割合が多いと素材ｍ１は太いうどん状となって押し出される。以上が、押出工程である。
押し出された不定形のペレット用素材ｍ１は、落下して粉砕機用ホッパ３２内に収容され、粉砕室３３内に供給される。すなわち、同素材ｍ１は、不定形のまま導入部３１に導入される。
【００７２】
導入部３１に導入された不定形の素材ｍ１は、充てん材に樹脂がなじんだ素材とされており、樹脂となじんだ充てん材を少なくとも有する素材が粉砕機３０にて粉砕され、均質にされる。粉砕された素材ｍ２は、粉体吐出口３７ａから落下して成形機用容器２３内に収容される。粉砕素材導入部２４に導入された粉砕後の素材は、押し込みローラ２５，２５により多数の貫通穴２３ｄの上側開口から押し込まれる。なお、素材が粉砕されているので、貫通穴２３ｄ内に入り込みやすく、単位時間当たりのペレット成形量が多い。また、貫通穴２３ｄに入った状態で、素材の粒子間に適度な空隙（成形用素材から樹脂含有積層体への成形時の熱を加える混練工程で崩れる程度の空隙）が生じる。貫通穴２３ｄに押し込まれた粉砕後の素材は、貫通穴２３ｄの下側開口から略棒状に押し出される。そして、カッタ２６ｂがさらに回転すると、略棒状の素材Ｍ４は、同カッタ２６ｂにより断面方向に切断されて１〜３０ｍｍの長さとされ、粉砕後の素材の粒子よりも大きいペレット形状に成形される。
ペレット形状の成形されたペレット用素材は、冷却槽４０内に落下し、冷却されて固化する。生成したペレットは、冷却槽４０から回収される。
【００７３】
生成したペレットｍ３を少なくとも積層用素材の原料として図１５に示す押出成形機６０のホッパ６１に投入すると、モータ６５に回転駆動されたスクリュー６４の回転動作により混合されながらダイ方向に押される。このとき、加熱機６６がペレットを加熱するので、熱可塑性樹脂が溶融し、ペレットが軟化する。各混練された軟化状態の積層用素材は、ダイ６３の各押出口６３ａから押し出され、積層された状態にされる。積層された状態の積層用素材は、カッタ６７にて所定の長さに切断される。これにより、ペレットから樹脂含有積層体の形状に成形され、成形物が冷却されることにより樹脂含有積層体が製造される。また、図１６に示す射出成形機７０を用いる場合、混練された軟化状態の積層用素材が各押出口６３ａから押し出されて同じ射出成形型内に射出され、同射出成形型内で積層される。これにより、射出成形型内で積層された状態の積層用素材が成形され、成形物が冷却されることにより樹脂含有積層体が製造される。
素材に滑剤を添加していた場合、成形用素材から樹脂含有積層体の形状に成形する時に充てん材間のすべりが良好となるので、成形しやすくさせることができる。
【００７４】
図１７は、得られる樹脂含有積層体の例を断面視して示している。積層用素材中の重量比（充てん材：樹脂）を０：１００、４０：６０、８０：２０とし、充てん材の配合割合の大きさ順に積層用素材を積層すると、樹脂含有積層体Ｍ４１のように充てん材濃度を段階的に傾斜させた３層構造の新規の樹脂含有積層体を得ることができる。積層用素材中の重量比（充てん材：樹脂）を０：１００、２０：８０、４０：６０、６０：４０、８０：２０とし、充てん材の配合割合の大きさ順に積層用素材を積層すると、樹脂含有積層体Ｍ４２のように充てん材濃度を段階的に傾斜させた５層構造の新規の樹脂含有積層体を得ることができる。ここで、樹脂含有積層体Ｍ４１，Ｍ４２にはフィラー高充填（充てん材の重量比８０，６０重量％）の層が形成されており、当該フィラー高充填の層では充てん材が高濃度であるため充てん材の性質が十分に残されている。一方、同積層体Ｍ４１，Ｍ４２にはフィラー低充填の層やフィラー無しの層も形成されており、当該層では樹脂が高濃度であるため樹脂の性質（例えば弾性、可塑性、等）が十分に残されている。
なお、積層用素材を充てん材の配合割合の大きさ順に積層する場合に積層用素材の積層数を多くすると、擬似的に傾斜配向性材料を形成することができるし、隣り合う各層間で充てん材の濃度差が小さくなるため、隣り合う各層どうしが強固に結着してより確実に各層間の剥離が生じなくなる。
【００７５】
また、充てん材を複数種類用いた例として、積層用素材中の重量比（第一の充てん材Ｆ１：第二の充てん材Ｆ２：樹脂）を０：８０：２０、２０：６０：２０、４０：４０：２０、６０：２０：２０、８０：０：２０とし、充てん材の配合割合の大きさ順（第一の充てん材の配合割合の大きさ順でも、第二の充てん材の配合割合の大きさ順でもある）に積層用素材を積層すると、樹脂含有積層体Ｍ４３のように複数の充てん材の濃度を段階的に傾斜させた５層構造の新規の樹脂含有積層体を得ることができる。ここで、第一の充てん材が高濃度とされた層では第一の充てん材の性質が十分に残され、第二の充てん材が高濃度とされた層では第二の充てん材の性質が十分に残されている。これにより、例えば、表は金属の高濃度層、裏は木質系材料の高濃度層、といった新規の樹脂含有積層体を押出成形や射出成形といった連続成形により量産することが可能となる。
むろん、各積層用素材を略平行に積層する以外にも、樹脂含有積層体Ｍ４４のように、各積層用素材のうち一部を棒状に形成し、残りを筒状に形成して積層した構造としてもよい。この場合、図１等の積層工程Ｓ３では、各混練された積層用素材のうち一部（一つまたは二つ以上）を棒状に押し出すとともに残りを筒状に押し出して積層すればよい。すると、積層用素材が筒状に積層された新規の樹脂含有積層体を得ることが可能となる。
【００７６】
以上説明したように、ペレット化工程では、充てん材と樹脂を少なくとも含む素材を不定形の状態で押し出し、押し出されたペレット用素材を不定形のまま素材を導入部に導入すればよいので、素材の押出流量は制限されない。従って、溶融状態の樹脂が充てん材の重量以下の重量とされた流動性の小さいフィラー高充填の素材であっても、単位時間当たりに成形用素材を大量に生成することが可能であり、この成形用素材を用いて樹脂含有積層体を大量生産することが可能となる。また、樹脂含有積層体にはフィラー高充填の層が形成されており、このフィラー高充填の層では充てん材の性質が十分に残されているので、充てん材の性質が十分に残された層を有して充てん材濃度を異ならせた複数の層が形成された新規の樹脂含有積層体を製造することが可能となる。ここで、各積層用素材は混練された後押出機構にて押し出されて積層されるので、各層どうしは、溶融状態の樹脂の結着力により強固に結着し、剥離しない。なお、得られる樹脂含有積層体は、充てん材の性質が十分に残されたフィラー高充填の層を有しているので、そのまま、あるいは、焼成されることにより、セラミックの代替品等として利用することができる。
また、各積層用素材を押し出して成形するので、積層された状態の積層用素材を単位時間当たり大量に連続成形可能である。従って、各層間の剥離が防止された良質の樹脂含有積層体を量産することが可能となる。
さらに、押出成形や射出成形といった連続成形で樹脂含有積層体を形成することができるため、良質の樹脂含有積層体を大量生産することができ、樹脂含有積層体のコストを低減させることができる。
【００７７】
なお、押出機構で押し出された不定形のペレット用素材を一旦粉砕してペレット形状に成形すると、より均質にされた状態でペレットを形成することができる。これにより、ペレットをより均質化させることができ、樹脂含有積層体の各層をより均質化させることが可能となる。また、充てん材に樹脂が良くなじんだ（相溶化した）後にペレット化されるので、当該ペレットを原料として押出成形や射出成形により樹脂含有積層体の形状に成形する時に原料段階ではペレット形状を維持させることができる一方、熱が加わる混練段階でペレットをより崩れやすくさせて良好に分散させる。従って、ペレットから樹脂含有積層体の形状に成形することが容易となる。さらに、不定形のペレット用素材が粉砕されることによってペレットを成形する際に成形用の穴や隙間等に入りやすくなるので、単位時間当たりのペレット生成量をさらに増やすことができ、樹脂含有積層体の生産量をさらに増やすことが可能となる。
【００７８】
特に、高充填量の充てん材と加熱軟化した熱可塑性樹脂とを含む素材を混合して押し出す（混練する）ことを行わずに粉砕してペレット形状に成形すると、充てん材に樹脂がなじまずにペレット化されるため、充てん材と樹脂とがばらばらに崩れて粉体状になりやすいペレットが形成される。むろん、熱可塑性樹脂を軟化させていなければ、なおさら粉体状に崩れやすいペレットが製造される。すると、当該ペレットを原料として樹脂含有積層体の形状に成形しようとしたときに原料段階からペレットが粉体状に崩れてしまうため、混練段階で原料を均質に混練するのが容易ではない。本発明の製造方法では、溶融した樹脂と充てん材とを軟化した素材として混合して押し出した後に粉砕してペレット形状に成形するので、充てん材に樹脂が良くなじんだ後にペレット化され、粉体状となるほどには崩れないペレットが形成される。従って、当該ペレットから樹脂含有積層体への成形時に原料段階ではペレットが粉体状に崩れることなく熱を加える混練段階で崩れて分散するため、混練段階で容易に原料を均質に混練することができる。
【００７９】
さらに、ペレット用素材中の樹脂の配合割合が多くて従来の押出成形機では成形後のペレットどうしがくっついてしまう素材であっても、成形後のペレットどうしがくっつかず分離した状態となる。これは、軟化した素材を不定形の状態で押し出した後、即座にはペレット形状に成形しないため、熱可塑性樹脂を配合した素材では温度低下により、熱硬化性樹脂や接着剤を配合した素材では時間経過により、素材軟化度合が低下すると推察されるためである。ペレットどうしがくっついていると樹脂含有積層体を製造する時にペレットがスムーズに成形工程に送り込まれないが、ペレットどうしが分離しているため、スムーズに樹脂含有積層体を製造することができる。
【００８０】
なお、樹脂Ｍ２を液状の合成樹脂とすると、樹脂を加熱溶融させる第一加熱工程や、成形用素材を加熱軟化させる第二加熱工程を省略することができるので、これらの加熱工程にかかる時間を無くすことができる。これにより、単位時間当たりの樹脂含有積層体の生産量を増やすことができる。
また、各積層用素材で、充てん材の平均粒径を互いに異ならせる場合や、樹脂の種類を互いに異ならせる場合や、樹脂の融点を互いに異ならせる場合や、第二の押出機構で押し出される出口の位置における積層用素材の温度を試験温度としたときの樹脂のＭＦＲを互いに異ならせる場合や、比重を互いに異ならせる場合などでも、充てん材の配合割合を樹脂の配合割合以上とした積層用素材が含まれる場合には、充てん材の性質が十分に残された層を有した複数の層が形成された新規の樹脂含有積層体を製造することができ、各層間の剥離が防止された良質の樹脂含有積層体を量産することが可能となる効果が得られる。
さらに、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充てん材を用いて樹脂含有積層体を形成すると、焼成用成形体を得ることができ、この焼成用成形体を焼成すると、焼成体を製造することができる。ここで、内部の積層用素材には比較的粒径の大きい充てん材を用い、表面側の積層用素材に比較的粒径の小さい充てん材を用いて焼成用成形体を形成し、焼成すると、形成される焼成体は、内部に粒径の大きい充てん材が存在する一方、表面には粒径の小さい充てん材が粒径の大きい充てん材どうしの間を埋めて緻密に存在する。従って、小さい充てん材に触媒など有用な機能を発揮する機能性素材を用いると、大きい充てん材に機能性素材を用いなくても、有用な機能を発揮する焼成体を得ることができる。そこで、大きい充てん材にフライアッシュやスラグのような安価な素材を用い、小さい充てん材にジルコニアやジルコニアシリカや貴金属のような機能性素材を用いると、機能性を有する焼成体を安価に製造することができる。
【００８１】
（４）各種変形例：
上記成形機用容器を加熱する容器加熱手段を設けてもよい。上記成形機用容器２３内にヒータを埋設して同ヒータに通電すると、成形機用容器２３を加熱することができる。すると、成形機用容器２３内に収容された不定形の素材の冷却による固化を防ぐことができ、ペレットの生成効率をより向上させることができる。
上記カッタを加熱するカッタ加熱手段を設けてもよい。例えば、上記カッタテーブル２６ａ内にヒータを埋設して同ヒータに通電すると、カッタを加熱することができる。すると、熱可塑性樹脂を含む素材をカッタの近傍にて軟化させて容易に切断することができ、ペレットの生成効率をさらに向上させることができる。
ペレット形状の成形用素材を形成する際、特開２００４−１７５０２号公報に開示されたように、一対の圧延ロールで不定形の素材を略平板状に圧延し、シュレッダ（樹脂細断機）で細断することによりペレット形状に成形してもよい。
【００８２】
図１８に示すように、発泡状態の樹脂含有積層体Ｍ４５を形成してもよい。各積層用素材は、発泡剤が添加された素材とされている。発泡剤には、炭酸アンモニウムの無機系発泡剤、ブタンやペンタン等の揮発性発泡剤、ベンゼンスルホヒドラジン系発泡剤、アゾニトリル化合物系発泡剤、アゾカルボン酸系発泡剤、ジアゾアセトアミド系発泡剤、ニトロソ化合物系発泡剤、等を用いることができる。
図１９を用いて説明すると、ペレット化工程Ｓ１では、図５と同様、充てん材Ｍ１の配合割合の最大割合とした積層用素材の配合割合で充てん材Ｍ１と溶融状態の樹脂Ｍ２とが少なくとも含まれたペレット用素材からペレットＭ１３を形成する。混練工程Ｓ２では、積層用素材毎に、発泡剤Ｍ１５と溶融状態の樹脂Ｍ２と最大割合の配合割合で形成されたペレットＭ１３とを当該積層用素材の配合割合にさせる比率で混ぜて混練する。図１８の例では、各積層用素材中の重量比（充てん材：発泡剤：樹脂）を、０：１：９９、５０：１：４９、８０：１：１９としている。同混練工程Ｓ２では、発泡剤Ｍ１５が添加された各積層用素材を別々に発泡させながら混練する。
積層工程Ｓ３では、各混練された発泡状態の積層用素材Ｍ１６〜Ｍ１８を別々に第二の押出機構Ａ１１〜Ａ１３にて押し出し、当該各混練された発泡状態の積層用素材Ｍ１６〜Ｍ１８を積層された状態にする。成形工程Ｓ４では、積層された状態の積層用素材Ｍ１９を成形して発泡状態の樹脂含有積層体Ｍ４５を形成する。
【００８３】
すると、充てん材の配合割合に応じて発泡量が変わるので、各層で発泡倍率の異なる新規の樹脂含有積層体を得ることが可能となる。特に、ＣＯ2ガスを発生する発泡剤を用い、ＣＯ2ガスを吸収する無機の充てん材を用いると、積層用素材中の充てん材の配合割合が多くなるほど発泡量が少なくなり、発泡倍率が小さくなる。図１８の例では、円柱状の樹脂含有積層体Ｍ４５が形成され、充てん材０重量％の層が棒状に押し出されて形成され、充てん材５０重量％の層が筒状に押し出されて充てん材０重量％の層の外側に積層され、充てん材８０重量％の層が筒状に押し出されてさらに充てん材５０重量％の層の外側に積層されている。最外層の充てん材８０重量％の層では、充てん材が高濃度であるため、ほとんど発泡しておらず、発泡倍率が０倍（発泡していない状態の積層用素材の体積を基準とした気泡の体積の比）であることが示されている。中間層の充てん材５０重量％の層では、発泡倍率が０．５倍とされていることが示されている。最内層の充てん材０重量％の層では、発泡倍率が２倍とされていることが示されている。すなわち、最外層では充てん材の性質が十分に残されているとともにほとんど発泡していないので強固であり、内側となるほど発泡倍率が大きくなって断熱性等の機能が付与されている。
このように、各積層用素材中で発泡剤の配合割合が同じであっても、充てん材の配合割合に応じて発泡倍率が変わるので、充てん材の濃度を段階的に変化させるとともに発泡量も段階的に変化させた新規の樹脂含有積層体を得ることが可能となる。
【００８４】
なお、ペレットを形成する際には、図２０に示すように、導入部Ａ５に導入された不定形のペレット用素材Ｍ４を粉砕機構にて少なくとも粉砕し、粉砕された素材と、溶融状態の樹脂Ｍ２とは物性の異なる第二の樹脂を少なくとも有する第二の素材と、を少なくとも配合してペレットとしてもよい。
ペレットを生成する際には、図の上段に示すように少なくとも不定形の第一のペレット用素材Ｍ４と不定形の第二のペレット用素材Ｍ５１とを粉砕機構Ａ８にて一緒に粉砕して混合物Ｍ５３を生成してペレットを生成してもよいし、図の下段に示すように素材Ｍ４，Ｍ５１を別々に粉砕機構Ａ９，Ａ１０にて粉砕した後に、少なくとも、粉砕された第一のペレット用素材（粉砕物Ｍ５４）と、粉砕された第二のペレット用素材（粉砕物Ｍ５５）と、を例えばペレット成形機構Ａ６内で混ぜて混合物Ｍ５３を生成してもよい。
なお、樹脂含有積層体を形成するために用いる全ての充てん材と樹脂の好ましい配合割合は、充てん材の合計が５１〜９９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）、樹脂の合計が１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。
【００８５】
両素材を粉砕前に混ぜる場合、不定形の素材Ｍ４，Ｍ５１を一緒に粉砕することによって混合されるので、両素材の混合を簡素化させることが可能となる点で好適である。なお、不定形の素材Ｍ４，Ｍ５１を一緒に粉砕する際に、第四の素材Ｍ５２も一緒に粉砕してもよい。第五の素材、第六の素材、…、があれば、これらも一緒に粉砕してもよい。このような場合において、第四の素材Ｍ５２、第五の素材、…、が微粒状（粉末状ないしペレットよりも細かい粒状）であると、不定形の第一・第二のペレット用素材と混合されやすいので、生成されるペレットをより確実に均質にさせることが可能となる点で好適である。
両素材を粉砕後に混ぜる場合、不定形の素材Ｍ４，Ｍ５１を別々に粉砕することによって両素材のなじみを少なくさせることができるので、より確実に互いに異なる複数の樹脂の物性が残された良質のペレットを製造することが可能となる点で好適である。なお、粉砕物Ｍ５４，Ｍ５５を混ぜる際に、第四の素材Ｍ５２も一緒に混ぜてもよい。第五の素材、第六の素材、…、があれば、これらも一緒に混ぜてもよい。このような場合において、第四の素材Ｍ５２、第五の素材、…、が微粒状または低粘度（高流動性）の液状（例えば混ぜるときの温度におけるＭＦＲが１００以上）とされていると、粉砕された第一・第二のペレット用素材と混合されやすいので、生成されるペレットをより確実に均質にさせることが可能となる点で好適である。
【００８６】
以上の構成により形成されるペレットを少なくとも積層用素材の原料として樹脂含有積層体を製造すると、各積層用素材を加熱しながら混練する際に各樹脂が加熱溶融され、この段階で樹脂どうしがなじんで良質のポリマーブレンドを有する樹脂含有積層体を製造することができる。また、上述の手法を用いることによって、積層された状態の積層用素材の成形の成形性に寄与するが、コンパウンド時（混合時）の温度条件により変性したり樹脂等と反応したりしてしまう添加剤（例えば、２００℃で変性するオイル）も利用することが可能となる。さらに、樹脂として熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂の双方を用いる場合、熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂とが互いになじんだ新規のポリマーブレンドを有する樹脂含有積層体を製造することができる。
【００８７】
図２１に示すように、互いに異なる流動性を付与する充てん材を用いて樹脂含有積層体を製造する場合、各積層用素材間の流動性を近づけるように各積層用素材の樹脂を選択すると、樹脂含有積層体の品質を向上させたり、単位時間当たりの樹脂含有積層体の製造量を多くさせたりすることが可能になる。
同図の例では、積層用素材Ｍ６５は積層用素材Ｍ６４，Ｍ７４の２層で構成され、積層用素材Ｍ６４，Ｍ７４に含まれる充てん材は各積層用素材Ｍ６４，Ｍ７４の配合割合で同じ溶融状態の樹脂に配合されたときに当該配合された素材に対して互いに異なる流動性を付与する第三の充てん材Ｍ６１および第四の充てん材Ｍ７１から構成されている。同図では、両充てん材Ｍ６１，Ｍ７１が同じ材質でありながら、第三の充てん材Ｍ６１は平均粒径が比較的大きい結果比較的大きい流動性を付与し、第四の充てん材Ｍ７１は平均粒径が比較的小さい結果比較的小さい流動性を付与する例を示している。ここで、流動性は、試験温度で溶融状態である樹脂に充てん材が積層用素材の配合割合で配合されたときに前記試験温度で求められるＭＦＲ（単位：ｇ／１０ｍｉｎ）で表され、ＭＦＲが大きくなるほど流動性が大きくなり、ＭＦＲが小さくなるほど流動性が小さくなる。また、流動性は、第二の押出機構Ａ１１，Ａ１２内において出口の位置における温度で溶融状態である樹脂に充てん材が積層用素材の配合割合で配合されたときに前記出口の位置にて前記温度で押し出される素材の排出圧力（単位：ＭＰａ）で表され、排出圧力が大きくなるほど流動性が小さくなり、排出圧力が小さくなるほど流動性が大きくなる。ＭＦＲが０．０と求められる場合には、ＭＦＲの大小が誤差によって消えている可能性があるので、素材の排出圧力を流動性の指標とすればよい。
【００８８】
図２１の例では、第三の充てん材Ｍ６１と当該充てん材と等重量以下の溶融状態の樹脂Ｍ６２と必要に応じて第三の素材Ｍ３とがペレット化機構Ａ３にてペレット化され、形成されたペレットＭ６３が第二の押出機構Ａ１１にて混練されて、第三の充てん材Ｍ６１を含む第一の積層用素材Ｍ６４が形成される。また、第四の充てん材Ｍ７１と当該充てん材と等重量以下の溶融状態の樹脂Ｍ７２と必要に応じて第三の素材Ｍ３とがペレット化機構Ａ３にてペレット化され、形成されたペレットＭ７３が第二の押出機構Ａ１２にて混練されて、第四の充てん材Ｍ７１を含む第二の積層用素材Ｍ７４が形成される。そして、積層された状態の積層用素材Ｍ２４を成形機構Ａ２１にて成形することにより、樹脂含有積層体Ｍ６６が製造される。
【００８９】
ここで、第二の積層用素材Ｍ７４に含まれる樹脂Ｍ７２は、第二の積層用素材Ｍ７４の流動性を第一の積層用素材Ｍ６４の流動性に近づける樹脂とされている。同樹脂Ｍ７２は、例えば、第一の積層用素材Ｍ６４に含まれる樹脂Ｍ６２のＭＦＲ（第二の押出機構Ａ１１で押し出される出口の位置における積層用素材Ｍ６４の温度を試験温度とする）とは異なるＭＦＲ（第二の押出機構Ａ１２で押し出される出口の位置における積層用素材Ｍ７４の温度を試験温度とする）の樹脂とされる。図の例では、第三の充てん材Ｍ６１よりも第四の充てん材Ｍ７１の方が各積層用素材の配合割合で同じ溶融状態の樹脂に配合されたときに当該配合された素材に対して小さい流動性を付与するので、樹脂Ｍ７２に樹脂Ｍ６２よりもＭＦＲの大きい樹脂、すなわち、第二の押出機構Ａ１１，Ａ１２で押し出される出口の位置における積層用素材Ｍ６４，Ｍ７４の温度での流動性の大きい樹脂を用いている。
また、同樹脂Ｍ７２は、例えば、第一の積層用素材Ｍ６４に含まれる樹脂Ｍ６２の融点とは異なる融点の樹脂とされる。図の例では、第四の充てん材Ｍ７１の方が小さい流動性を付与するので、樹脂Ｍ７２に樹脂Ｍ６２よりも融点の低い樹脂、すなわち、第二の押出機構Ａ１１，Ａ１２で押し出される出口の位置における積層用素材Ｍ６４，Ｍ７４の温度での流動性の大きい樹脂を用いている。
【００９０】
以上により、隣接した積層用素材Ｍ６４，Ｍ７４間で流動性のずれが少なくなるので、層間の剥離を防いで樹脂含有積層体Ｍ６６の品質を向上させることができるし、溶融状態の樹脂に配合されたときに当該配合された素材を低い流動性にさせる充てん材に高い流動性の樹脂を配合することにより律速状態の積層用素材における単位時間当たりの押出量が多くなるので、単位時間当たりの樹脂含有積層体の生産量を増大させることができる。
一方、第一の積層用素材Ｍ６４に含まれる樹脂Ｍ６２に当該樹脂Ｍ６２よりもＭＦＲの小さい樹脂、または、当該樹脂Ｍ６２よりも融点の高い樹脂、すなわち、第二の押出機構Ａ１１，Ａ１２で押し出される出口の位置における積層用素材Ｍ６４，Ｍ７４の温度での流動性の小さい樹脂を用いてもよい。すると、隣接した積層用素材Ｍ６４，Ｍ７４間で流動性のずれが少なくなるので、樹脂含有積層体Ｍ６６の品質を向上させることができる。
特に、図２１に示した樹脂含有積層体Ｍ６６のように、積層された状態の積層用素材Ｍ６５の押出方向に対する垂直断面をみたときに積層用素材Ｍ６４，Ｍ７４どうしの界面を断面波形状、断面櫛状にする場合、積層用素材に配合される充てん材が樹脂と等重量以上であるときには積層用素材の流動性が低いため、隙間が生じることがある。これでは、折角接合面積を広げて積層用素材間の結合強度を向上させようとしたにもかかわらず、逆に結合強度が低下してしまうことがある。このような場合でも、隣接した積層用素材の流動性が近づけられるので、当該隣接した積層用素材間の流動性のずれが少なくなり、層間の剥離を防いで樹脂含有積層体の品質を向上させることができる。
【００９１】
なお、三以上の積層用素材を用いて三層以上の樹脂含有積層体を形成する場合にも、同様の作用、効果が得られる。この場合、第三の充てん材を含む第一の積層用素材と、第四の充てん材を含む第二の積層用素材と、を少なくとも用いて三以上の積層用素材を形成すればよい。
また、各積層用素材の配合割合で同じ流動状態の樹脂に配合されたときに当該配合された素材に対して互いに異なる流動性を付与する充てん材は、互いに粒径の異なる充てん材のみならず、互いに配合割合の異なる充てん材でもよいし、互いに材質の異なる充てん材でもよい。例えば、配合割合が多いほど低い流動性を付与する一方、配合割合が少ないほど高い流動性を付与する。また、フライアッシュは、ベアリング効果により、同じ粒径の金属酸化物（例えばジルコニア）や石英質系鉱物よりも高い流動性を付与する。
【００９２】
図２２、図２３に示す樹脂含有積層体Ｍ１００，Ｍ１１０，Ｍ１２０のように、少なくとも第三の積層用素材Ｍ１０１，Ｍ１１１，Ｍ１２１と第四の積層用素材Ｍ１０２，Ｍ１１２，Ｍ１２２とを有するとともに、第三の積層用素材Ｍ１０１，Ｍ１１１，Ｍ１２１と第四の積層用素材Ｍ１０２，Ｍ１１２，Ｍ１２２との間に、第三の積層用素材Ｍ１０１，Ｍ１１１，Ｍ１２１に含まれる充てん材の平均粒径よりも小さく、かつ、第四の積層用素材Ｍ１０２，Ｍ１１２，Ｍ１２２に含まれる充てん材の平均粒径よりも小さい平均粒径の第五の充てん材Ｍ１０３ａ，Ｍ１１６，Ｍ１１７，Ｍ１２５を有するようにしてもよい。すると、大きい充てん材どうしの間に小さい第五の充てん材が多数入り込んで大きい充てん材どうしをつなぎ止め、第三の積層用素材と第四の積層用素材とが剥離されにくく、良質の樹脂含有積層体を製造することができる。
【００９３】
図２２の上段に示す樹脂含有積層体Ｍ１００では、充てん材Ｍ１０１ａと樹脂等の成分Ｍ１０１ｂとを有する第三の積層用素材Ｍ１０１の層と、充てん材Ｍ１０２ａと樹脂等の成分Ｍ１０２ｂとを有する第四の積層用素材Ｍ１０２の層と、の間に、充てん材Ｍ１０１ａ，Ｍ１０２ａの両平均粒径よりも小さい平均粒径の第五の充てん材Ｍ１０３ａと樹脂等の成分Ｍ１０３ｂとを有する積層用素材Ｍ１０３の層が形成されている。本樹脂含有積層体Ｍ１００は、積層用素材Ｍ１０１，Ｍ１０３，Ｍ１０２を別々に第二の押出機構にて押し出して積層し、押出成形等で連続成形することにより形成することができる。この場合、積層用素材Ｍ１０１，Ｍ１０２間に、細かい充てん材Ｍ１０３ａを有する積層用素材Ｍ１０３が介在しているので、積層用素材Ｍ１０１の比較的大きい充てん材Ｍ１０１ａと積層用素材Ｍ１０２の比較的大きい充てん材Ｍ１０２ａとの間に多数の小さい充てん材Ｍ１０３ａが入り込んで大きい充てん材Ｍ１０１ａ，Ｍ１０２ａどうしをつなぎ止める。従って、積層用素材Ｍ１０１，Ｍ１０２どうしの接着強度が向上して剥離が生じにくく、良質の樹脂含有積層体が得られる。
【００９４】
図２２に下段に示す樹脂含有積層体Ｍ１１０では、互いに材質の異なる充てん材Ｍ１１４，Ｍ１１５と樹脂等の成分とを有する第三の積層用素材Ｍ１１１の層と、同充てん材Ｍ１１４，Ｍ１１５と樹脂等の成分とを有する第四の積層用素材Ｍ１１２の層と、の間に、充てん材Ｍ１１４，Ｍ１１５の両平均粒径よりも小さい平均粒径の第五の充てん材Ｍ１１６，Ｍ１１７と樹脂等の成分とを有する積層用素材Ｍ１１３の層が形成されている。すなわち、積層用素材Ｍ１１１，Ｍ１１２にはそれぞれ材質の異なる充てん材Ｍ１１４，Ｍ１１５が含まれており、充てん材Ｍ１１４と同じ材質で小さい第五の充てん材Ｍ１１６、および、充てん材Ｍ１１５と同じ材質で小さい第五の充てん材Ｍ１１７が積層用素材Ｍ１１３に含まれている。このような樹脂含有積層体としては、積層用素材Ｍ１１１の各充てん材Ｍ１１４，Ｍ１１５の配合比率と積層用素材Ｍ１１２の各充てん材Ｍ１１４，Ｍ１１５の配合比率とを異ならせた擬似的な傾斜配向性材料が考えられる。この場合、充てん材Ｍ１１４と充てん材Ｍ１１５とは材質が異なることにより結合力が弱いことが想定されるが、積層用素材Ｍ１１１，Ｍ１１２の間に充てん材Ｍ１１４，Ｍ１１５と同じ材質の小さい充てん材Ｍ１１６，Ｍ１１７が存在するので、図２２下段で示す説明のための拡大図に示すように、小さい充てん材Ｍ１１６が大きい充てん材Ｍ１１４どうしをつなぎ止め、小さい充てん材Ｍ１１７が大きい充てん材Ｍ１１５どうしをつなぎ止める。なお、同図下段の拡大図では、充てん材Ｍ１１６，Ｍ１１７の一部を省略して描いている。
以上より、積層用素材Ｍ１１１，Ｍ１１２どうしの接着強度が向上して剥離が生じにくく、良質の樹脂含有積層体が得られる。
【００９５】
図２３に示す樹脂含有積層体Ｍ１２０では、充てん材Ｍ１２３と樹脂等の成分とを有する第三の積層用素材Ｍ１２１の層と、充てん材Ｍ１２４と樹脂等の成分とを有する第四の積層用素材Ｍ１２２の層と、が隣接して積層され、充てん材Ｍ１２３，Ｍ１２４の両平均粒径よりも小さい平均粒径の第五の充てん材Ｍ１２５が第四の積層用素材Ｍ１２２に混合されている。ここで、積層用素材Ｍ１２１，Ｍ１２２を押し出して成形する際、第四の積層用素材Ｍ１２２については木目模様の表面を有する押出成形品を製造する公知の技術を用いて積層された状態の積層用素材を形成している。木目模様の押出成形品を製造する技術としては、特許第３６５０６０９号公報、特許第３４６４５９５号公報、特許第３４４４５４７号公報、等の技術を用いることができる。ただし、木目模様の表面を有する押出成形品を製造するのであればセルロース系材料の粉体と当該粉体よりも小さい着色微粉末とを用いて樹脂成形することになるが、本変形例ではセルロース系材料の粉体を充てん材Ｍ１２４に置き換えるとともに着色微粉末を第五の充てん材Ｍ１２５に置き換えて樹脂成形することになる。
【００９６】
本変形例では、積層用素材Ｍ１２２のおける積層用素材Ｍ１２１との接触面に細かい充てん材Ｍ１２５が存在しているので、積層用素材Ｍ１２１の比較的大きい充てん材Ｍ１２３と積層用素材Ｍ１２２の比較的大きい充てん材Ｍ１２４との間に多数の小さい充てん材Ｍ１２５が入り込んで大きい充てん材Ｍ１２３，Ｍ１２４どうしをつなぎ止める。従って、積層用素材Ｍ１２１，Ｍ１２２どうしの接着強度が向上して剥離が生じにくく、良質の樹脂含有積層体が得られる。
なお、積層用素材Ｍ１２１に小さい充てん材Ｍ１２５を配合しても同様の作用、効果が得られるし、両積層用素材Ｍ１２１，Ｍ１２２に小さい充てん材Ｍ１２５を配合しても同様の作用、効果が得られる。
本変形例では積層用素材Ｍ１２１，Ｍ１２２間に別の積層用素材の層を設ける必要が無いので、小さい第五の充てん材の層を形成したくない場合に有効な製造方法となる。
一方、図２２で示した例では、大きい充てん材を有する積層用素材に小さい第五の充てん材を混合する必要が無いので、大きい充てん材の性質を十分に残した積層用素材の層を形成したい場合に有効な製造方法となる。
【００９７】
第五の充てん材を用いる場合も、三以上の積層用素材を用いて三層以上の樹脂含有積層体を形成しても、同様の作用、効果が得られる。また、同じ材質でも粒径の異なる充てん材を用いると各積層用素材の配合割合で同じ流動状態の樹脂に配合されたときに当該配合された素材に対して互いに異なる流動性を付与するので、第三の積層用素材と第四の積層用素材とに、融点の異なる樹脂、または、第二の押出機構で押し出される出口の位置における積層用素材の温度を試験温度としたＭＦＲが異なる樹脂を用い、第三の積層用素材と第四の積層用素材との流動性を近づけるようにしてもよい。
【００９８】
［試験例］
上記第三の充てん材として、１０〜１００μｍ（平均粒径５０μｍ）のフライアッシュ（ＦＡと記載）を用いた。上記第四の充てん材として、１〜１０μｍ（平均粒径５μｍ）のジルコニア（ＺｒＯ2）を用いた。
上記第一の積層用素材として、上記ＦＡの他、ＪＩＳ Ｋ７２１０の附属書Ａ表１の条件Ｍ（試験温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）におけるＭＦＲが３０（g/10min）の粒状ポリプロピレン（ＰＰと記載）と、マレイン酸を用いてポリプロピレンを変性したマレイン酸変性樹脂（三洋化成社製ユーメックス）とを用いた。
上記第二の積層用素材として、上記ジルコニアの他、ＪＩＳ Ｋ７２１０の附属書Ａ表１の条件Ｍ（試験温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）におけるＭＦＲが６００（g/10min）の粒状ＰＰと、マレイン酸を用いてポリプロピレンを変性したマレイン酸変性樹脂（三洋化成社製ユーメックス）とを用いた。
【００９９】
加熱機付き混練押出機として径８０ｍｍのコニカル二軸押出成形機（シンシナティエクストルージョン社製タイタン８０）を用い、押出機構の出口部にダイを取り付けず、スクリューの回転速度を１０ｒｐｍとして使用した。
粉砕機として、井上電設社製のウッドグラインダーとファインシュレッダーとを用いた。
まず、以下の配合量でフライアッシュとＰＰ（ＭＦＲ＝３０）とマレイン酸変性樹脂とを加熱機付き混練押出機に投入し、素材を２３０℃に加熱して混合しながら不定形の状態で押し出してホッパに受け止めた。押出機構内の出口の位置における素材の温度は、１８０℃であった。そして、ホッパに受け止めた不定形の素材を粉砕機にて粒径１ｍｍ以下に粉砕し、ペレット成形機にて径５ｍｍ、長さ５ｍｍのペレット形状に成形し、ＦＡ入りペレットを作製した。
（単位：重量％）
素材の配合量：        試験区Ａ１  試験区Ａ２  試験区Ａ３
ＦＡ                    ８５        ９０        ９２
ＰＰ（ＭＦＲ＝３０）    １３          ８          ６
マレイン酸変性樹脂        ２          ２          ２
計                  １００      １００      １００
次に、以下の配合量でジルコニアとＰＰ（ＭＦＲ＝６００）とマレイン酸変性樹脂とを加熱機付き混練押出機に投入し、素材を２３０℃に加熱して混合しながら不定形の状態で押し出してホッパに受け止めた。押出機構内の出口の位置における素材の温度は、１８０℃であった。そして、ホッパに受け止めた不定形の素材を粉砕機にて粒径１ｍｍ以下に粉砕し、ペレット成形機にて径５ｍｍ、長さ５ｍｍのペレット形状に成形し、ジルコニア入りペレットを作製した。
（単位：重量％）
素材の配合量：        試験区Ｂ１  試験区Ｂ２  試験区Ｂ３
ジルコニア              ８８        ９０        ９２
ＰＰ（ＭＦＲ＝６００）  １１          ９          ７
マレイン酸変性樹脂        １          １          １
計                  １００      １００      １００
【０１００】
以上の各試験区で作製されたペレットをそれぞれ断面１１０ｍｍ×９ｍｍ角の押出成形品を形成する加熱機付き混練押出成形機（径８０ｍｍのコニカル二軸押出成形機、シンシナティエクストルージョン社製タイタン８０）に投入し、混練押出成形機に供給したペレットを２３０℃に加熱して混合しながら１１０ｍｍ×９ｍｍ角に押出成形した。このとき、混練押出成形機内の素材の出口の位置における排出圧力を圧力計にて測定した。
【０１０１】
［流動性の比較結果］
以上の各試験区につき、排出圧力の測定結果を表１に示す。
【表１】
2006103318.tif 000003
【０１０２】
ＦＡを用いた試験区Ａ１〜Ａ３では排出圧力がそれぞれ１ＭＰａ、５ＭＰａ、８ＭＰａとなった。
また、ジルコニアを用いた試験区Ｂ１〜Ｂ３では排出圧力がそれぞれ５ＭＰａ、１２ＭＰａ、２５ＭＰａとなった。そこで、排出圧力５ＭＰａの試験区Ｂ１のペレットを加熱混練して押し出し、排出圧力５ＭＰａの試験区Ａ２のペレットを加熱混練して押し出して、両者を積層することにより、ジルコニアを含む積層用素材の流動性とＦＡを含む積層用素材の流動性とのずれが少なくされる。その結果、樹脂含有積層体の品質が向上し、単位時間当たりの樹脂含有積層体の製造量が多くなる可能性が示唆された。
【０１０３】
以上説明したように、本発明によると、種々の態様により、充てん材の性質が十分に残された層を有した複数の層が形成された新規の樹脂含有積層体を製造することができ、各層間の剥離が防止された良質の樹脂含有積層体を量産することが可能となる。本製造方法により得られる新規の樹脂含有積層体にも発明が存在し、良質の樹脂含有積層体を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【０１０４】
【図１】樹脂含有積層体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図２】熱可塑性樹脂を用いてペレットを形成する過程を示す概略の流れ図。
【図３】熱可塑性樹脂を含むペレットを用いて樹脂含有積層体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図４】熱可塑性樹脂を含むペレットを用いて樹脂含有積層体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図５】樹脂含有積層体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図６】樹脂含有積層体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図７】複数種類の充てん材を用いて樹脂含有積層体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図８】ペレット製造装置の外観側面図。
【図９】ペレット製造装置の外観上面図。
【図１０】ペレット成形装置の要部を示す斜視図。
【図１１】ペレット成形装置の要部を図９のＢ方向から見て示す垂直断面図。
【図１２】ペレット成形装置の要部を図９のＢ方向から見て示す垂直断面図。
【図１３】粉砕機構の変形例を示す斜視図。
【図１４】成形機構の底部円板を上面から見て示す上面図。
【図１５】加熱機付き押出多層成形機の構造を一部断面視して示す要部側面図。
【図１６】加熱機付き射出多層成形機の構造を示す要部断面図。
【図１７】樹脂含有積層体の例を示す断面図。
【図１８】変形例において発泡状態の樹脂含有積層体の例を示す断面図。
【図１９】発泡状態の樹脂含有積層体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図２０】変形例において複数の樹脂を含むペレットを形成する過程を示す概略の流れ図。
【図２１】変形例において樹脂含有積層体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図２２】変形例において樹脂含有積層体の変形例を示す断面図。
【図２３】変形例において樹脂含有積層体の変形例を示す断面図。
【符号の説明】
【０１０５】
１０…ペレット製造装置
１２…素材搬送装置
１３…素材加熱装置（第一の加熱機構）
２０…ペレット成形装置（ペレット成形機構）
３０…粉砕機（粉砕機構）
３１，５０…所定の導入部
６０…押出多層成形機（成形機構を有する）
７０…射出多層成形機（成形機構を有する）
Ａ１〜Ａ３…ペレット化機構
Ａ４…第一の押出機構
Ａ５…所定の導入部
Ａ６…ペレット成形機構
Ａ７…第一の加熱機構
Ａ８…粉砕機構
Ａ１１〜Ａ１３…第二の押出機構
Ａ２１…成形機構
Ａ３０…押出成形装置
Ａ３１〜Ａ３３，Ａ５１〜Ａ５３…ホッパ
Ａ３４〜Ａ３６，Ａ５４〜Ａ５６…押出機
Ａ３７〜Ａ３９，Ａ５７〜Ａ５９…加熱機（第二の加熱機構）
Ａ４０…切断機
Ａ５０…射出成形装置
Ａ６０…射出成形型
Ｍ１…微粒状の充てん材
Ｍ２…溶融状態の樹脂
Ｍ３…第三の素材
Ｍ４…不定形のペレット用素材
Ｍ５…第二の素材
Ｍ６…熱可塑性樹脂
Ｍ７…相溶化剤
Ｍ８…粉砕物
Ｍ１１〜Ｍ１３…ペレット
Ｍ１４…第二のペレット
Ｍ１５…発泡剤
Ｍ１６〜Ｍ１８，Ｍ２１〜Ｍ２３…混練された積層用素材
Ｍ１９，Ｍ２４…積層された状態の積層用素材
Ｍ２５，Ｍ４１〜Ｍ４５…樹脂含有積層体
Ｍ３１…第一の充てん材
Ｍ３２…第二の充てん材
Ｍ６１…第三の充てん材
Ｍ６４…第一の積層用素材
Ｍ７１…第四の充てん材
Ｍ７４…第二の積層用素材
Ｍ１０１，Ｍ１１１，Ｍ１２１…第三の積層用素材
Ｍ１０２，Ｍ１１２，Ｍ１２２…第四の積層用素材
Ｍ１０３，Ｍ１１３…積層用素材
Ｍ１０３ａ，Ｍ１１６，Ｍ１１７，Ｍ１２５…第五の充てん材
Ｓ１…ペレット化工程
Ｓ２…混練工程
Ｓ３…積層工程
Ｓ４…成形工程
Ｓ１１…押出工程
Ｓ１２…ペレット生成工程
Ｓ１３…粉砕工程
Ｓ１４…ペレット成形工程
【図１】
2006103318.tif 000004
【図２】
2006103318.tif 000005
【図３】
2006103318.tif 000006
【図４】
2006103318.tif 000007
【図５】
2006103318.tif 000008
【図６】
2006103318.tif 000009
【図７】
2006103318.tif 000010
【図８】
2006103318.tif 000011
【図９】
2006103318.tif 000012
【図１０】
2006103318.tif 000013
【図１１】
2006103318.tif 000014
【図１２】
2006103318.tif 000015
【図１３】
2006103318.tif 000016
【図１４】
2006103318.tif 000017
【図１５】
2006103318.tif 000018
【図１６】
2006103318.tif 000019
【図１７】
2006103318.tif 000020
【図１８】
2006103318.tif 000021
【図１９】
2006103318.tif 000022
【図２０】
2006103318.tif 000023
【図２１】
2006103318.tif 000024
【図２２】
2006103318.tif 000025
【図２３】
2006103318.tif 000026