(57)【要約】    【課題】  表面平滑性に優れたＰＤＰの構成部材を好適に形成することができる無機粒子含有組成物および転写フィルムを提供すること。    【解決手段】  （Ａ）ガラス粉末を含む無機粒子と、（Ｂ）下記式（１）【化８】2006299008.tif 000009（式中、Ｒ1は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ2は炭素数１〜１０のアルキル基を示す。ｎは３０〜１０，０００を示す。）で示される構造を有し、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定したポリスチレン換算の分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）が１〜４の範囲にある（メタ）アクリル樹脂とを含有することを特徴とする無機粒子含有組成物。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）ガラス粉末を含む無機粒子と、
（Ｂ）下記式（１）
【化１】
2006299008.tif 000007
（式中、Ｒ1は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ2は炭素数１〜１０のアルキル基を示す。ｎは３０〜１０，０００を示す。）
で示される構造を有し、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定したポリスチレン換算の分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）が１〜４の範囲にある（メタ）アクリル樹脂と
を含有することを特徴とする無機粒子含有組成物。
【請求項２】
（Ｃ）下記式（２）
【化２】
2006299008.tif 000008
（式中、Ｒ3、Ｒ4およびＲ5のうちの１つの基は−ＣＯ−Ａで表される基を示し、残りの
２つの基はそれぞれ独立に水素原子、アセチル基またはプロパノイル基を示す。Ａは炭素数５〜２０のアルキル基を示す。）
で示される化合物を、さらに含有することを特徴とする請求項１に記載の無機粒子含有組成物。
【請求項３】
（Ａ）無機粒子が、軟化点４００〜６００℃のガラス粉末であることを特徴とする請求項１に記載の無機粒子含有組成物。
【請求項４】
請求項１に記載の無機粒子含有組成物から得られる膜形成材料層を有することを特徴とする転写フィルム。
【請求項５】
請求項１に記載の無機粒子含有組成物から得られる膜形成材料層を基板上に形成し、該膜形成材料層を焼成することにより、前記基板上に誘電体層を形成する工程を有することを特徴とするプラズマディスプレイパネルの製造方法。
【請求項６】
支持フィルム上に請求項１に記載の無機粒子含有組成物から得られる膜形成材料層を形成して支持フィルム／膜形成材料層からなる転写フィルムを作製し、該転写フィルムの膜形成材料層を基板上に転写することにより、前記基板上に膜形成材料層を形成することを特徴とする請求項５に記載のプラズマディスプレイパネルの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、無機粒子含有組成物、転写フィルムおよびプラズマディスプレイパネルの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、平板状の蛍光表示体としてプラズマディスプレイが注目されている。図２は交流型のプラズマディスプレイパネル（以下、「ＰＤＰ」ともいう）の断面形状を示す模式図である。図２において、１および２は対向配置されたガラス基板、３は隔壁であり、ガラス基板１、ガラス基板２および隔壁３によりセルが区画形成されている。４はガラス基板１に固定された透明電極、５は透明電極４の抵抗を下げる目的で該透明電極４上に形成されたバス電極、６はガラス基板２に固定されたアドレス電極、７はセル内に保持された蛍光物質、８は透明電極４およびバス電極５を被覆するようにガラス基板１の表面に形成された誘電体層、９はアドレス電極６を被覆するようにガラス基板２の表面に形成された誘電体層、１０は、たとえば酸化マグネシウムからなる保護膜である。
【０００３】
なお、カラーＰＤＰにおいては、コントラストの高い画像を得るため、ガラス基板と誘電体層との間に、カラーフィルター（赤色・緑色・青色）やブラックマトリックスなどを設けることがある。
【０００４】
このようなＰＤＰの誘電体層の製造方法としては、（１）ガラスペーストを基板上にスクリーン印刷して、これを焼成するスクリーン印刷法、（２）支持フィルム上にガラスペーストを塗布して形成した膜形成材料層を基板上に転写し、これを焼成する転写法などが知られている。
【０００５】
しかしながら、前記スクリーン印刷法では、パネルの大型化および高精細化に伴い、膜厚均一性の要求が非常に厳しくなり、従来のスクリーン印刷では対応できないという問題があった。
【０００６】
これに対して、前記転写法では、膜厚の均一性および表面の均一性に優れた誘電体層を形成することができる。しかしながら、従来のアクリル樹脂を含有する無機粒子含有組成物（ガラスペースト）を支持フィルム上に塗布して形成される膜形成材料層は、十分な可撓性を示さなかった。また、得られる誘電体層に、柚子肌と呼ばれる表面の粗さが認められるという問題があった。
【特許文献１】特開２００４−２７７７０４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題を解決しようとするものであって、表面平滑性に優れ、高い光透過率を有するガラス焼結体（たとえば、ＰＤＰを構成する誘電体層）を好適に形成することができる無機粒子含有組成物を提供することを目的とする。さらに、膜形成材料層の可撓性や、あるいは転写性（基板に対する加熱接着性）に優れた転写フィルムを製造することができる無機粒子含有組成物を提供することを目的とする。
【０００８】
また本発明は、表面平滑性に優れ、膜厚の大きい誘電体層や、大型のパネルに要求される誘電体層、膜厚の均一性に優れた誘電体層、あるいは表面平滑性に優れた誘電体層を効率的に形成することができるＰＤＰの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は、上記問題点を解決すべく鋭意研究した結果、結着樹脂として使用する（メタ）アクリル樹脂の分子量分布が、得られるＰＤＰの誘電体層の表面平滑性に多大な影響を及ぼすことを見出し、その結果、ガラス粉末と分子量分布が狭い（メタ）アクリル樹脂とを含有する組成物を用いることによって、表面平滑性に優れた部材を形成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
すなわち、本発明に係る無機粒子含有組成物は、（Ａ）ガラス粉末を含む無機粒子と、（Ｂ）下記式（１）
【００１１】
【化３】
2006299008.tif 000002
【００１２】
（式中、Ｒ1は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ2は炭素数１〜１０のアルキル基を示す。ｎは３０〜１０，０００を示す。）
で示される構造を有し、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定したポリスチレン換算の分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）が１〜４の範囲にある（メタ）アクリル樹脂とを含有することを特徴とする。
【００１３】
本発明に係る無機粒子含有組成物は、（Ｃ）下記式（２）
【００１４】
【化４】
2006299008.tif 000003
【００１５】
（式中、Ｒ3、Ｒ4およびＲ5のうちの１つの基は−ＣＯ−Ａで表される基を示し、残りの
２つの基はそれぞれ独立に水素原子、アセチル基またはプロパノイル基を示す。Ａは炭素数５〜２０のアルキル基を示す。）
で示される化合物を、さらに含有することが好ましい。
【００１６】
前記無機粒子（Ａ）は、軟化点４００〜６００℃のガラス粉末であることが好ましい。
本発明に係る転写フィルムは、上記無機粒子含有組成物から得られる膜形成材料層を有することを特徴とする。
【００１７】
本発明に係るＰＤＰの製造方法は、上記無機粒子含有組成物から得られる膜形成材料層を基板上に形成し、該膜形成材料層を焼成することにより、前記基板上に誘電体層を形成する工程を有することを特徴とする。
【００１８】
上記ＰＤＰの製造方法において、支持フィルム上に上記無機粒子含有組成物から得られる膜形成材料層を形成して支持フィルム／膜形成材料層からなる転写フィルムを作製し、該転写フィルムの膜形成材料層を基板上に転写することにより、前記基板上に膜形成材料層を形成することが好ましい。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によると、表面平滑性に優れ、高い光透過率を有するガラス焼結体（たとえば、ＰＤＰを構成する誘電体層）を好適に形成することができる。また、膜形成材料層の可撓性や、転写性（基板に対する加熱接着性）、柔軟性、あるいは取扱性（ハンドリング性）に優れた転写フィルムを得ることができる。さらに、膜厚の大きい誘電体層、大型のパネルに要求される誘電体層、膜厚の均一性に優れた誘電体層、あるいは表面平滑性に優れた誘電体層を効率的に形成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、本発明に係る無機粒子含有組成物（以下、単に「組成物」ともいう）について詳細に説明する。
本発明に係る組成物は、ガラス粉末を含む無機粒子（Ａ）、特定の分子量分布および特定の構造を有する（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）を必須成分とし、必要に応じて可塑剤として特定の構造を有する化合物を含有する。
【００２１】
（Ａ）無機粒子
本発明に用いられる無機粒子（Ａ）としては、ガラス粉末が挙げられる。このガラス粉末の軟化点は４００〜６００℃の範囲内にあることが好ましい。ガラス粉末の軟化点が上記範囲にあると、本発明の組成物から得られる膜形成材料層の焼成工程において、（メタ）アクリル樹脂などの有機成分が完全に分解除去された後、ガラス粉末が溶融するため、形成される誘電体層中に有機成分が残留せず、その結果、誘電体層の着色や光透過率の低下が発生しない。さらに、６００℃以下の温度で焼成できるため、ガラス基板に歪みなどが発生しない。
【００２２】
好ましいガラス粉末としては、（１）酸化鉛、酸化ホウ素および酸化ケイ素の混合物（ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2系）、（２）酸化亜鉛、酸化ホウ素および酸化ケイ素の混合物
（ＺｎＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2系）、（３）酸化鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素および酸化ア
ルミニウムの混合物（ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2−Ａｌ2Ｏ3系）、（４）酸化鉛、酸化亜
鉛、酸化ホウ素および酸化ケイ素の混合物（ＰｂＯ−ＺｎＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2系）など
を挙げることができる。
【００２３】
また、誘電体層を形成する場合には、無機粒子（Ａ）として、上記ガラス粉末と、Ａｇ、Ａｕ、Ａｌ、Ｎｉ、Ａｇ−Ｐｄ合金、ＣｕおよびＣｒなどの金属粒子とを併用してもよい。この場合、金属粒子は、無機粒子（Ａ）全量に対して、通常１０質量％以下、好ましくは０．１〜５質量％の範囲で使用することが望ましい。
【００２４】
（Ｂ）（メタ）アクリル樹脂
本発明に用いられる（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）は、上記式（１）で示される構造を有し、好ましくは単独重合体である。上記式（１）中、Ｒ1は水素原子またはメチル基であ
り、Ｒ2は炭素数１〜１０のアルキル基、好ましくは炭素数３〜８のアルキル基である。
また、ｎは１０，０００〜１，０００，０００である。この（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）は、本発明に係る組成物から得られる膜形成材料層において、結着樹脂として作用し、基板に対する優れた（加熱）接着性を発現する。特に、結着樹脂として（メタ）アクリル樹脂を使用すると、後述する転写フィルムは、優れた膜形成材料層転写性（基板への加熱接着性）を示す。
【００２５】
本発明に用いられる（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定したポリスチレン換算の分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）が１〜４の範囲、好ましくは１．５〜３の範囲にある。分子量分布が上記範囲にあると、適度な粘着性を有し、本発明に係る組成物から得られる膜形成材料層において上記無機粒子（Ａ）を結着させることができ、しかも、膜形成材料層を比較的低温（たとえば４００℃〜６００℃）で焼成処理しても短時間（たとえば５〜３０分）で均一かつ完全に酸化除去することができる。その結果、上記無機粒子（Ａ）を均一に融着させることができ、表面平滑性に優れた誘電体層を形成することができる。一方、上記分子量分布が上記上限を超えると、燃焼温度域が広がり、ガラスの溶融温度域に達しても微小の未燃焼有機物が一部残存することがある。この未燃焼有機物は、ガラスが溶融した段階でガラス層内に閉じ込められ、ガラス層中の溶存酸素やガラス組成中の酸素と反応して、燃焼ガス（ＣＯｘ）となる。この燃焼ガスは数ミクロンから数十ミクロンの径の泡となり、泡抜けとしてガラス層外に排出される際にガラス層表面に泡の軌跡が凹凸として残り、誘電体層の表面平滑性を悪化させるおそれがある。また、ガラス層内に残存した小泡は、ガラス層の光線透過率を低下させる等の影響を及ぼすことがある。その結果、誘電体層に要求される高い表面平滑性と透明性の確保が困難となることがある。
【００２６】
上記分子量分布を有する（メタ）アクリル樹脂は、懸濁重合により得ることができる。懸濁重合により（メタ）アクリル樹脂を調製すると、重合時に低分子量体の発生を抑えることができ、かつ、得られた重合溶液を塩または酸溶液により凝固させて固形物で回収することにより、未反応物や低分子量体等を完全に除去することができる。また、アニオン重合法を用いても、容易に狭分子量分布の重合体を得ることができる。さらに、得られた重合体を後処理するなどして、選択的に超高分子量体および低分子量体を除去し、分子量分布を特定の範囲に制御することができる。
【００２７】
また、本発明に用いられる（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）は、ＧＰＣにより測定したポリスチレン換算の重量平均分子量が好ましくは３０，０００〜５００，０００、より好ましくは５０，０００〜２００，０００であることが望ましい。重量平均分子量が上記範囲にあると、転写フィルムを形成した場合に、得られる膜形成材料層に適度な剛性と転写性を付与することができ、転写フィルムのハンドリング性を向上させることができる。また、カバーフィルムの剥離時や、膜形成材料層の折れ曲がり等によって膜形成材料層表面に筋や凹みが発生することを防止することができる。
【００２８】
上記（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）として、具体的には、下記式（３）で表される（メタ）アクリレート化合物の単独重合体が挙げられる。
【００２９】
【化５】
2006299008.tif 000004
【００３０】
上記式（３）中、Ｒ1は水素原子またはメチル基であり、Ｒ2は炭素数１〜１０のアルキル基、好ましくは炭素数３〜８のアルキル基である。
上記式（３）で表される（メタ）アクリレート化合物としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、アミル（メタ）アク
リレート、イソアミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレートなどのアルキル（メタ）アクリレートなどを挙げることができる。
【００３１】
これらの（メタ）アクリレート化合物うち、ブチル（メタ）アクリレート、エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレートが好ましい。
【００３２】
なお、（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）としては、ダイヤナールＢＲ１１２２（三菱レーヨン（株）製、Ｍｗ＝１５０，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０）など、市販されている分子量分布の小さい（メタ）アクリル樹脂を用いることもできる。
【００３３】
本発明の組成物において、上記（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）は、無機粒子（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは５〜８０重量部、さらに好ましくは１０〜５０重量部の範囲で含まれることが望ましい。（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）の割合が上記範囲にあると、本発明の組成物から得られる膜形成材料層中に無機粒子（Ａ）を確実に結着保持することができ、また、短時間での焼成が可能となり、形成される誘電体層などの焼結体が十分な強度や膜厚を有する。
【００３４】
（Ｃ）可塑剤
本発明では、下記式（２）
【００３５】
【化６】
2006299008.tif 000005
【００３６】
で示される化合物（以下、「化合物（Ｃ）」という。）を、可塑剤（以下、「可塑剤（Ｃ）」という）として用いることができる。
上記式（２）中、Ｒ3、Ｒ4およびＲ5のうちの１つの基は−ＣＯ−Ａで表される基であ
り、残りの２つの基はそれぞれ独立に水素原子、アセチル基またはプロパノイル基である。Ａは炭素数５〜２０のアルキル基、好ましくは炭素数１０〜１８のアルキル基である。アルキル基Ａの炭素数が上記範囲にある化合物（Ｃ）は、可塑剤として十分に機能し、さらに、無機粒子含有組成物が溶剤を含む場合には、この溶剤に対して良好な溶解性を示し、膜形成材料層は良好な可撓性を示す。
【００３７】
本発明の組成物が上記化合物（Ｃ）を含有すると、形成される膜形成材料層の柚子肌の発生を防止することができ、優れた表面平滑性を発現させることができる。また、後述する転写フィルムを形成した場合には、これを折り曲げてもこの転写フィルムの膜形成材料層の表面に亀裂（ひび割れ）が微小なものでも発生せず、さらに、この転写フィルムは柔軟性に優れ、ロール状に容易に巻き取ることもできる。
【００３８】
しかも、この化合物（Ｃ）は、熱により容易に分解されるため、膜形成材料層を焼成することにより分解除去され、この化合物（Ｃ）を使用しても得られる誘電体層の光透過率
は低下しない。
【００３９】
具体的なアルキル基Ａとしては、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デシル基、ｎ−ウンデシル基、ｎ−ドデシル基（ラウリル基）、ｎ−ペンタデシル基、ｎ−ヘキサデシル基、ｎ−ヘプタデシル基、ｎ−オクタデシル基（ステアリル基）、ｎ−ノナデシル基、ｎ−エイコシル基などが挙げられる。これらのアルキル基のうち、ｎ−ドデシル基が特に好ましい。
【００４０】
上述したように、上記化合物（Ｃ）は、Ｒ1、Ｒ2およびＲ3のうちのいずれか１つの基
が−ＣＯ−Ａで表される基であるが、Ｒ1またはＲ3が−ＣＯ−Ａで表される基であることが特に好ましい。また、残りの２つの基は、それぞれ独立に、水素原子、アセチル基またはｎ−プロパノイル基であるが、これらのうち、水素原子およびアセチル基が好ましく、特に、残りの２つの基のうちの少なくとも１つの基がアセチル基であることが好ましい。
【００４１】
具体的な化合物（Ｃ）としては、グリセリン−１−アセチル−３−ラウレート、グリセリン−２−アセチル−１−ラウレート、グリセリン−１，２−ジアセチル−３−ラウレート、グリセリン−１−アセチル−３−モノオレート、グリセリン−２−アセチル−１−モノオレート、グリセリン−１，２−ジアセチル−３−モノオレート、グリセリン−１−アセチル−３−ステアレート、グリセリン−２−アセチル−１−ステアレート、グリセリン−１，２−ジアセチル−３−ステアレートなどが挙げられる。これらのうち、グリセリン−１，２−ジアセチル−３−ラウレート、グリセリン−１，２−ジアセチル−３−ステアレートなどが特に好ましい。
【００４２】
本発明の組成物において、上記化合物（Ｃ）は、無機粒子（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは０．１〜２０重量部、さらに好ましくは０．５〜１０重量部の範囲で含まれることが望ましい。化合物（Ｃ）の割合が上記範囲にあると、本発明の組成物から得られる膜形成材料層は、優れた表面平滑性および可塑性を示し、さらに、好適な粘着性（タック）を示す。その結果、このような膜形成材料層を有する転写フィルムは取扱性に優れる。
【００４３】
（Ｄ）溶剤
本発明の組成物は、通常、溶剤（Ｄ）を含有する。ここで用いられる溶剤（Ｄ）は、無機粒子（Ａ）との親和性および（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）の溶解性が良好で、得られる組成物に適度な粘性を付与することができ、さらには乾燥によって容易に蒸発除去させる溶剤が好ましい。
【００４４】
このような溶剤（Ｄ）として、具体的には、ジエチルケトン、メチルブチルケトン、ジプロピルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン類；ｎ−ペンタノール、４−メチル−２−ペンタノール、シクロヘキサノール、ジアセトンアルコールなどのアルコール類；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテルなどのエーテル系アルコール類；酢酸−ｎ−ブチル、酢酸アミルなどの飽和脂肪族モノカルボン酸アルキルエステル類；乳酸エチル、乳酸−ｎ−ブチルなどの乳酸エステル類；メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチル−３−エトキシプロピオネートなどのエーテル系エステル類などを挙げることができる。これらの溶剤は、１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００４５】
本発明の組成物において、溶剤（Ｄ）は、組成物の粘度を好適な範囲に調整できるという観点から、無機粒子（Ａ）１００重量部に対して、好ましく４０重量部以下、さらに好
ましくは５〜３０重量部の範囲で含まれることが望ましい。
【００４６】
（Ｅ）シリル基含有化合物
本発明の組成物は、さらに必要に応じてシリル基含有化合物（Ｅ）を含有してもよい。シリル基含有化合物（Ｅ）を含有することによって、無機粒子（Ａ）の分散安定性を向上させることができる。
【００４７】
本発明に用いられるシリル基含有化合物（Ｅ）としては、下記式（４）
【００４８】
【化７】
2006299008.tif 000006
【００４９】
で表されるシリル基含有化合物（飽和アルキル基含有（アルキル）アルコキシシラン）を挙げることができる。
上記式（４）中、ｐは３〜２０の整数、好ましくは４〜１６の整数、ｍは１〜３の整数、ｎは１〜３の整数、ａは１〜３の整数である。ｐが上記範囲にあると、本発明の組成物から得られる膜形成材料層は十分な可撓性を示す。さらに、ｐが上記範囲にあるシリル基含有化合物（Ｅ）は、分解温度が比較的低く、後述するプラズマディスプレイの製造方法の焼成工程において、シリル基含有化合物（Ｅ）が完全に分解除去され、シリル基含有化合物（Ｅ）が残存することなく、誘電体層などの焼結体を形成することができる。その結果、たとえば、このシリル基含有化合物（Ｅ）を使用しても、誘電体層の光透過率は低下しない。
【００５０】
上記シリル基含有化合物（Ｃ）としては、ｎ−プロピルジメチルメトキシシラン、ｎ−ブチルジメチルメトキシシラン、ｎ−デシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルメトキシシラン、ｎ−エイコシルジメチルメトキシシランなどの飽和アルキルジメチルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルメトキシシラン、ｎ−ブチルジエチルメトキシシラン、ｎ−デシルジエチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルメトキシシラン、ｎ−エイコシルジエチルメトキシシランなどの飽和アルキルジエチルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルメトキシシラン、ｎ−デシルジプロピルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルメトキシシラン、ｎ−エイコシルジプロピルメトキシシランなどの飽和アルキルジプロピルメトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝１，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルジメチルエトキシシラン、ｎ−ブチルジメチルエトキシシラン、ｎ−デシルジメチルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルエトキシシラン、ｎ−エイコシルジメチルエトキシシランなどの飽和アルキルジメチルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルエトキシシラン、ｎ−ブチルジエチルエトキシシラン、ｎ−デシルジエチルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルエトキシシラン、ｎ−エイコシルジエチルエトキシシランなどの飽和アルキルジエチルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルエトキシシラン、ｎ−デシルジプロピルエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルエトキシシラン、ｎ−エイコシルジプロピルエトキシシランなどの飽和アルキルジプロピルエトキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝２，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルジメチルプロポキシシラン、ｎ−ブチルジメチルプロポキシシラン、ｎ−デシルジメチルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルプロポキシシラン、ｎ−エ
イコシルジメチルプロポキシシランなどの飽和アルキルジメチルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルジエチルプロポキシシラン、ｎ−ブチルジエチルプロポキシシラン、ｎ−デシルジエチルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジエチルプロポキシシラン、ｎ−エイコシルジエチルプロポキシシランなどの飽和アルキルジエチルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−デシルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジプロピルプロポキシシラン、ｎ−エイコシルジプロピルプロポキシシランなどの飽和アルキルジプロピルプロポキシシラン類（ａ＝１，ｍ＝３，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルメチルジメトキシシラン、ｎ−ブチルメチルジメトキシシラン、ｎ−デシルメチルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジメトキシシラン、ｎ−エイコシルメチルジメトキシシランなどの飽和アルキルメチルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジメトキシシラン、ｎ−ブチルエチルジメトキシシラン、ｎ−デシルエチルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジメトキシシラン、ｎ−エイコシルエチルジメトキシシランなどの飽和アルキルエチルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジメトキシシラン、ｎ−デシルプロピルジメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジメトキシシラン、ｎ−エイコシルプロピルジメトキシシランなどの飽和アルキルプロピルジメトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝１，ｎ＝３）
ｎ−プロピルメチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルメチルジエトキシシラン、ｎ−デシルメチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジエトキシシラン、ｎ−エイコシルメチルジエトキシシランなどの飽和アルキルメチルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルエチルジエトキシシラン、ｎ−デシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジエトキシシラン、ｎ−エイコシルエチルジエトキシシランなどの飽和アルキルエチルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジエトキシシラン、ｎ−デシルプロピルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジエトキシシラン、ｎ−エイコシルプロピルジエトキシシランなどの飽和アルキルプロピルジエトキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝２，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルメチルジプロポキシシラン、ｎ−ブチルメチルジプロポキシシラン、ｎ−デシルメチルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルメチルジプロポキシシラン、ｎ−エイコシルメチルジプロポキシシランなどの飽和アルキルメチルジプロポキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝１）；
ｎ−プロピルエチルジプロポキシシラン、ｎ−ブチルエチルジプロポキシシラン、ｎ−デシルエチルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジプロポキシシラン、ｎ−エイコシルエチルジプロポキシシランなどの飽和アルキルエチルジプロポキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝２）；
ｎ−ブチルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−デシルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルプロピルジプロポキシシラン、ｎ−エイコシルプロピルジプロポキシシランなどの飽和アルキルプロピルジプロポキシシラン類（ａ＝２，ｍ＝３，ｎ＝３）；
ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−デシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリメトキシシラン、ｎ−エイコシルトリメトキシシランなどの飽和アルキルトリメトキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝１）；
ｎ−プロピルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−デシルトリエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリエトキシシラン、ｎ−エイコシルトリエトキシシランなどの飽和アルキルトリエトキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝２）；
ｎ−プロピルトリプロポキシシラン、ｎ−ブチルトリプロポキシシラン、ｎ−デシルトリプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリプロポキシシラン、ｎ−エイコシルトリプロ
ポキシシランなどの飽和アルキルトリプロポキシシラン類（ａ＝３，ｍ＝３）などを挙げることができる。これらは、１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００５１】
これらのシリル基含有化合物（Ｅ）うち、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−デシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリメトキシシラン、ｎ−デシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルジメチルメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−デシルトリエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリエトキシシラン、ｎ−デシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ヘキサデシルエチルジエトキシシラン、ｎ−ブチルトリプロポキシシラン、ｎ−デシルトリプロポキシシラン、ｎ−ヘキサデシルトリプロポキシシランなどが特に好ましい。
【００５２】
本発明の組成物において、シリル基含有化合物（Ｅ）は、無機粒子（Ａ）１００重量部に対して、好ましく５質量部以下、さらに好ましくは３質量部以下の範囲で含まれることが望ましい。シリル基含有化合物（Ｅ）の割合が上記範囲にあると、経時的に粘度を変化させることなく、本発明の組成物を保存することができ、さらには、シリル基含有化合物（Ｅ）同士の反応が起こらず、焼成後、シリル基含有化合物（Ｅ）は残留しない。
【００５３】
本発明の組成物には、さらに、必要に応じて、分散剤、粘着性付与剤、表面張力調整剤、安定剤、消泡剤などの各種添加剤を添加してもよい。
＜無機粒子含有組成物＞
本発明に係る無機粒子含有組成物は、必須成分として上記無機粒子（Ａ）および（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）を、好ましくは上記範囲の量で含有し、さらに必要に応じて、上記可塑剤（Ｃ）、シリル基含有化合物（Ｄ）および溶剤（Ｅ）を、好ましくは上記範囲の量で含有する。
【００５４】
このような無機粒子含有組成物の具体例としては、無機粒子（Ａ）として酸化鉛５０〜８０重量％、酸化ホウ素５〜２０重量％および酸化ケイ素１０〜３０重量％からなる混合物（ガラス粉末）１００重量部と、（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）としてポリブチルメタクリレート１０〜３０重量部と、可塑剤として上記化合物（Ｃ）０．１〜１０重量部と、溶剤（Ｄ）としてプロピレングリコールモノメチルエーテル１０〜５０重量部とを含有する組成物を挙げることができる。この組成物は、誘電体層形成用組成物として好適に使用できる。
【００５５】
本発明の組成物は、上記各成分を、ロール混練機、ミキサー、ホモミキサーなどの混練機を用いて混練することにより調製することができる。
また、本発明の組成物は、塗布や印刷に適した流動性を有するペースト状の組成物であり、その粘度は、通常１，０００〜３０，０００ｃｐ、好ましくは３，０００〜１０，０００ｃｐである。
【００５６】
本発明の組成物は、従来公知の膜形成材料層形成方法、すなわち、スクリーン印刷法などによりこの組成物を基板の表面に直接塗布または印刷し、塗膜を乾燥することにより膜形成材料層を形成する方法に好適に使用することができる。さらに、本発明の組成物は、後述する転写フィルム（本発明の転写フィルム）を製造するために特に好適に使用することができる。
【００５７】
＜転写フィルム＞
本発明に係る転写フィルムは、支持フィルムと、この支持フィルム上に形成された、無機粒子（Ａ）および（メタ）アクリレート樹脂（Ｂ）を含有し、さらに必要に応じて可塑剤（Ｃ）やシリル基含有化合物（Ｄ）を含有する膜形成材料層とから構成される複合フィ
ルムである。この転写フィルムは、ＰＤＰの誘電体層の形成工程に好適に使用することができる。
【００５８】
以下、本発明に係る転写フィルムの構成およびその製造方法を詳細に説明する。
（１）転写フィルムの構成：
図１（ａ）は、ロール状に巻回された本発明の転写フィルムの一例を示す概略断面図であり、図１（ｂ）は、この転写フィルムの層構成の一例を示す断面図〔（ａ）の部分詳細図〕である。
【００５９】
図１に示す転写フィルムは、ＰＤＰの誘電体層を形成するために使用される複合フィルムであって、通常、支持フィルムＦ１と、この支持フィルムＦ１の表面に形成された膜形成材料層Ｆ２と、この膜形成材料層Ｆ２の表面に貼付されたカバーフィルムＦ３とから構成されている。支持フィルムＦ１と膜形成材料層Ｆ２とは剥離可能であり、膜形成材料層Ｆ２とカバーフィルムＦ３とは容易に剥離することができる。また、カバーフィルムＦ３は、膜形成材料層Ｆ２の性質によっては使用しなくてもよい。
【００６０】
上記支持フィルムＦ１は、耐熱性および耐溶剤性を有するとともに可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましい。支持フィルムＦ１が可撓性を有すると、ロールコーターやブレードコーターなどを用いて本発明の組成物を塗布することができ、これにより、膜厚の均一な膜形成材料層を形成できるとともに、形成された膜形成材料層をロール状に巻回した状態で保存し、供給することができる。
【００６１】
支持フィルムＦ１を構成する樹脂としては、たとえば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリフロロエチレンなどの含フッ素樹脂、ナイロン、セルロースなどを挙げることができる。支持フィルムＦ１の厚さは、２０〜１００μｍが好ましい。また、支持フィルムＦ１の表面は離型処理が施されていることが好ましい。これにより、膜形成材料層Ｆ２を基板などに転写した後、膜形成材料層Ｆ２から支持フィルムを容易に剥離することができる。
【００６２】
膜形成材料層Ｆ２は、本発明の組成物を上記支持フィルムＦ１上に塗布、乾燥して得られ、焼成されることによってガラス焼結体（ＰＤＰの誘電体層）を形成する層である。膜形成材料層Ｆ２の厚さは、無機粒子（Ａ）の含有率、パネルの種類やサイズなどによって適宜設定されるが、たとえば、５〜２００μｍ、好ましくは１０〜１００μｍである。膜形成材料層Ｆ２の厚さが上記範囲にあると、焼結処理を施しても、所期の特性を確保するために必要な厚さでＰＤＰの誘電体層を形成することができる。特に、大型のパネルの場合には、膜形成材料層Ｆ２の厚さは１０〜１００μｍが好ましく、これにより所望の膜厚を有するＰＤＰの誘電体層を形成することができる。
【００６３】
カバーフィルムＦ３は、膜形成材料層Ｆ２の表面（最終的にはガラス基板との接触面）を保護するためのフィルムである。このカバーフィルムＦ３も可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましい。カバーフィルムＦ３を構成する樹脂としては、支持フィルムＦ１を構成する樹脂として例示した樹脂を挙げることができる。カバーフィルムＦ３の厚さは、２０〜１００μｍが好ましい。また、カバーフィルムＦ３の表面も離型処理が施されていることが好ましい。これにより、膜形成材料層Ｆ２を基板などに転写する前に、膜形成材料層Ｆ２からカバーフィルムＦ３を容易に剥離することができる。
【００６４】
（２）転写フィルムの製造方法：
本発明の転写フィルムは、たとえば、支持フィルムＦ１上に、本発明の組成物を塗布し、塗膜を乾燥して膜形成材料層Ｆ２を形成した後、必要に応じて膜形成材料層Ｆ２上にカ
バーフィルムＦ３を貼付（圧着、特に熱圧着が好ましい。）することにより製造することができる。
【００６５】
本発明の組成物を支持フィルムＦ１上に塗布する好ましい方法としては、膜厚が大きく（たとえば上記範囲）、膜厚の均一性に優れた塗膜を効率よく形成することができる観点から、ロールコーター、ドクターブレードなどのブレードコーター、カーテンコーターまたはワイヤーコーターによる塗布方法などを挙げることができる。
【００６６】
本発明の組成物から形成された上記塗膜は、乾燥より溶剤（Ｄ）の一部または全部が除去されて膜形成材料層Ｆ２を形成する。この乾燥条件は、たとえば４０〜１５０℃で０．１〜３０分間程度が好ましい。乾燥後における膜形成材料層Ｆ２中の溶剤残存率（膜形成材料層Ｆ２中の溶剤含有率）は、通常１０重量％以下であり、基板に対する粘着性および適度な形状保持性を膜形成材料層に発現させるためには、１〜５重量％が好ましい。
【００６７】
（３）膜形成材料層の転写（転写フィルムの使用方法）：
本発明の転写フィルムからカバーフィルムＦ３を剥離した後、基板と膜形成材料層Ｆ２とが当接するように、基板と転写フィルムとを貼り合わせて、熱圧着する。その後、支持フィルムＦ１と膜形成材料層Ｆ２とを剥離することにより膜形成材料層Ｆ２を基板上に転写することができる。
【００６８】
この転写方法は、支持フィルムＦ１上の膜形成材料層Ｆ２を基板の表面に一括転写することができる。このような簡単な操作によると、膜形成材料層をガラス基板上に確実に形成することができ、誘電体層などのＰＤＰの構成部材を高効率で形成することができるとともに、形成される誘電体層における安定した誘電特性の発現を図ることができる。
【００６９】
＜ＰＤＰの製造方法＞
本発明に係るＰＤＰの製造方法は、本発明の組成物から得られる膜形成材料層を基板の表面に形成し、この膜形成材料層を焼成することにより、前記基板の表面に誘電体層を形成する工程を有する。
【００７０】
この製造方法において、基板の表面に膜形成材料層を形成する方法としては、本発明の組成物をスクリーン印刷法などにより基板の表面に直接塗布または印刷し、得られた塗膜を乾燥することにより膜形成材料層を形成する方法や、本発明の転写フィルム（たとえば、支持フィルム／膜形成材料層／カバーフィルムからなる複合フィルム）を使用して基板の表面に膜形成材料層を転写して形成する方法が挙げられる。これらのうち、転写による方法が好ましく用いられる。
【００７１】
以下、上記製造方法のうち、転写による製造方法をより詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
（i）図１に示すようなロール状に巻回された本発明の転写フィルムを基板の面積に応じ
た大きさに裁断する。
（ii）裁断した上記転写フィルムの膜形成材料層Ｆ２の表面からカバーフィルムＦ３を剥離した後、基板の表面に、膜形成材料層Ｆ２の表面が当接するように転写フィルムを重ね合わせる。
（iii）基板に重ね合わされた転写フィルム上に加熱ローラを移動させて基板と膜形成材
料層Ｆ２とを熱圧着させる。
（iv）熱圧着により基板に固定された膜形成材料層Ｆ２から支持フィルムＦ１を剥離除去する。
【００７２】
このような操作により、支持フィルムＦ１上の膜形成材料層Ｆ２が基板上に転写される
。ここで、転写条件としては、たとえば、加熱ローラの表面温度は６０〜１２０℃が好ましく、加熱ローラによるロール圧は１〜５ｋｇ／ｃｍ2が好ましく、加熱ローラの移動速
度は０．２〜１０．０ｍ／分が好ましい。この転写工程は、ラミネータ装置により行うことができる。また、基板は、たとえば４０〜１００℃で予熱されていてもよい。
【００７３】
次いで、基板上に転写形成された膜形成材料層Ｆ２を焼成して無機焼結体（誘電体層）を形成する。焼成方法としては、膜形成材料層Ｆ２を固定した基板を、高温雰囲気下に配置する方法を挙げることができる。これにより、膜形成材料層Ｆ２に含有される有機成分、たとえば、（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）、可塑剤（Ｃ）、残留溶剤、および各種添加剤が分解除去され、さらに無機粒子（Ａ）が溶融して焼結する。焼成温度は、使用する基板や無機粒子（Ａ）の溶融温度、上記有機成分の分解温度などによって適宜設定されるが、たとえば、３００〜８００℃が好ましく、４００〜６００℃がさらに好ましい。
【００７４】
［実施例］
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は、この実施例により何ら限定されるものではない。なお、以下において、「部」は「重量部」を示す。
【００７５】
＜分子量の測定＞
（メタ）アクリレートの重量平均分子量および分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）は、ＧＰＣ法により下記の条件で測定し、ポリスチレン換算値として示した。
【００７６】
分析装置：ＨＬＣ−８２２０（東ソー（株）製）
カラム：ＴＳＫ−ＧＥＬ  Ｓｕｐｅｒ  ＨｚＭ−Ｍ
溶離液：テトラヒドロフラン
溶離液供給速度：０．３５ｍｌ／分
カラム温度：３５℃
検出器：示差屈折検出器
［調製例１］
＜重合体（Ｂ１）の調製＞
窒素置換された１リットルの三口フラスコに、ｎ−ブチルメタクリレート３５０ｇ、純水５２５ｇ、過酸化ベンゾイル１．８ｇ、可溶性デンプン５．２５ｇを投入し、ホモミキサーで攪拌しながら６０℃で３時間加熱した後、８５〜９０℃に昇温し、さらに３時間加熱した。反応液を冷却した後、１０％塩化カルシウム水溶液５０００ｇを投入して得られた重合体を凝固した。凝固物を多量の水で洗浄した後、低温（２５℃以下）で乾燥し、ｎ−ブチルメタクリレートのホモポリマー（以下、「重合体（Ｂ１）」ともいう）を得た。得られた重合体（Ｂ１）の分子量をＧＰＣにより測定したところ、ポリスチレン換算で、重量平均分子量＝１５０，０００、重量平均分子量／数平均分子量＝２．０であった。
【００７７】
［調製例２］
＜重合体（Ｂ２）の調製＞
窒素置換された１リットルの三口フラスコに、ｎ−ブチルメタクリレート３５０ｇ、プロピレングリコールモノメチルエーテル４２８ｇ、アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）１．７５ｇを投入し、攪拌しながら７０℃で３時間加熱した。その後、ＡＩＢＮをさらに０．８８ｇ添加して１時間加熱し、さらに１００℃に昇温して１時間加熱して、ｎ−ブチルメタクリレートのホモポリマー（以下、「重合体（Ｂ２）」ともいう）を得た。得られた重合体（Ｂ２）の分子量をＧＰＣにより測定したところ、ポリスチレン換算で、重量平均分子量＝１５０，０００、重量平均分子量／数平均分子量＝４．５であった。
【実施例１】
【００７８】
（１）無機粒子含有組成物（ガラスペースト組成物）の調製：
無機粒子（Ａ）として、酸化鉛７０重量％、酸化ホウ素１０重量％および酸化ケイ素２０重量％からなるＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2系の混合物（ガラス粉末、軟化点：５００℃
）１００部と、（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）として重合体（Ｂ１）１７部と、可塑剤（Ｃ）としてグリセリン−１，２−ジアセチル−３−モノラウレート４部と、シリル基含有化合物（Ｅ）としてｎ−デシルトリメトキシシラン０．５部と、溶剤（Ｄ）としてプロピレングリコールモノメチルエーテル３４．３部とを分散機を用いて混練して、粘度が３０００ｃｐのガラスペースト組成物を調製した。
【００７９】
（２）転写フィルムの製造およびその評価（可撓性・取扱性）：
上記（１）で調製したガラスペースト組成物を、予め離型処理したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）からなる支持フィルム（幅４００ｍｍ，長さ３０ｍ、厚さ３８μｍ）上にブレードコーターを用いて塗布し、形成された塗膜を１００℃で５分間乾燥することにより溶剤を除去して、厚さ５０μｍの膜形成材料層を支持フィルム上に形成した。次いで、この膜形成材料層上に、予め離型処理したＰＥＴからなるカバーフィルム（幅４００ｍｍ、長さ３０ｍ、厚さ２５μｍ）を貼り付け、図１に示すような構成を有する転写フィルムを製造した。
【００８０】
得られた転写フィルムは柔軟性を有し、容易にロール状に巻き取ることができた。また、この転写フィルムを折り曲げても膜形成材料層の表面にひび割れ（屈曲亀裂）が生じることはなく、この膜形成材料層は優れた可撓性を有していた。
【００８１】
この転写フィルムからカバーフィルムを剥離し、膜形成材料層の表面とガラス基板の表面が当接するように、転写フィルム（支持フィルムと膜形成材料層との積層フィルム）を加圧することなく重ね合わせ、次いで、この転写フィルム（上記積層フィルム）をガラス基板の表面から剥がしてみたところ、膜形成材料層はガラス基板に対して適度な粘着性を示して、しかも膜形成材料層が凝集破壊することなく転写フィルムを剥がすことができ、転写フィルムとしての取扱性（ハンドリング性）は良好であった。
【００８２】
（３）膜形成材料層の転写：
上記（２）で製造した転写フィルムからカバーフィルムを剥離した後、２０インチパネル用のガラス基板の表面（バス電極の固定面）に、膜形成材料層の表面が当接するように転写フィルム（支持フィルムと膜形成材料層との積層フィルム）を重ね合わせ、この転写フィルムを加熱ロールにより熱圧着した。ここで、熱圧着条件は、加熱ロールの表面温度を１１０℃、ロール圧を３ｋｇ／ｃｍ、加熱ロールの移動速度を１ｍ／分とした。
【００８３】
熱圧着終了後、ガラス基板の表面に固定（加熱接着）された膜形成材料層から支持フィルムを剥離して除去し、膜形成材料層をガラス基板表面に転写した。
この転写工程において、支持フィルムを剥離する際、膜形成材料層が凝集破壊することはなく、この膜形成材料層は十分大きな膜強度を有していた。さらに、転写された膜形成材料層はガラス基板表面に対して良好な接着性を有していた。
（４）膜形成材料層の焼成（誘電体層の形成）：
上記（３）において、膜形成材料層を転写形成したガラス基板を焼成炉内に配置し、炉内の温度を、常温から１０℃／分の昇温速度で５９０℃まで昇温し、５９０℃の温度雰囲気下で３０分間にわたって焼成処理を施して、ガラス基板の表面にガラス焼結体からなる無色透明の誘電体層を形成した。
【００８４】
この誘電体層の膜厚（平均膜厚および公差）は３０μｍ±０．４μｍであり、膜厚は均一性に優れていた。
また、得られた誘電体層の表面について、非接触膜厚計（菱光社製、ＮＨ−３）を用いて３次元測定を実施し、ＪＩＳ  Ｂ０６０１に準じて表面粗さ（Ｒａ、Ｒｂ、Ｒｃ）を求
めたところ、Ｒａ＝０．１μｍ、Ｒｂ＝０．６８μｍ、Ｒｃ＝０．４５μｍであり、表面平滑性に優れていた。なお、Ｒａ＝０．２μｍ以下、Ｒｂ＝１．０μｍ以下、Ｒｃ＝０．７μｍ以下の全てを満たすものを、「表面平滑性が良好」として評価した。
【００８５】
さらに、同様にして誘電体層を有するガラス基板からなるパネル材料を５台作製し、形成された誘電体層の光透過率（測定波長６００ｎｍ）を測定したところ、９３％であり、良好な透明性を有することが確認された。
【実施例２】
【００８６】
無機粒子（Ａ）として、酸化鉛７０重量％、酸化ホウ素１０重量％および酸化ケイ素２０重量％からなるＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2系の混合物（ガラス粉末、軟化点：５００℃
）１００部と、（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）として重合体（Ｂ１）２０部と、可塑剤（Ｃ）としてグリセリン−１，２−ジアセチル−３−モノラウレート６部と、溶剤（Ｄ）としてプロピレングリコールモノメチルエーテル３４．３部とを分散機を用いて混練して、粘度が５０００ｃｐのガラスペースト組成物を調製した。
【００８７】
その後、このガラスペースト組成物を用いた以外は実施例１と同様にして、転写フィルムを製造し、さらに誘電体層を形成した。この誘電体層の膜厚（平均膜厚および公差）は３０μｍ±０．５μｍであり、膜厚は均一性に優れていた。
【００８８】
また、得られた誘電体層の表面について、実施例１と同様にして表面粗さ（Ｒａ、Ｒｂ、Ｒｃ）を求めたところ、Ｒａ＝０．０８μｍ、Ｒｂ＝０．５４μｍ、Ｒｃ＝０．３７μｍであり、特に表面平滑性に優れていた。
【実施例３】
【００８９】
無機粒子（Ａ）として、実施例１に示すＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2系の混合物１００部
とクロム粉末２部とを用いた以外は、実施例１と同様にしてガラスペースト組成物を調製した。
【００９０】
その後、このガラスペースト組成物を用いた以外は実施例１と同様にして、転写フィルムを製造し、さらに誘電体層を形成した。この誘電体層の膜厚（平均膜厚および公差）は３０μｍ±０．５μｍであり、膜厚は均一性に優れていた。
【００９１】
また、得られた誘電体層の表面について、実施例１と同様にして表面粗さ（Ｒａ、Ｒｂ、Ｒｃ）を求めたところ、Ｒａ＝０．１２μｍ、Ｒｂ＝０．７１μｍ、Ｒｃ＝０．５３μｍであり、表面平滑性に優れていた。
【００９２】
さらに、同様にして誘電体層を有するガラス基板からなるパネル材料を５台作製し、形成された誘電体層の光透過率（測定波長６００ｎｍ）を測定したところ、９３％であり、良好な透明性を有することが確認された。
【００９３】
［比較例１］
無機粒子（Ａ）として、酸化鉛７０重量％、酸化ホウ素１０重量％および酸化ケイ素２０重量％からなるＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2系の混合物（ガラス粉末、軟化点：５００℃
）１００部と、（メタ）アクリル樹脂（Ｂ）として重合体（Ｂ２）１７部と、可塑剤（Ｃ）として２−エチルエキシルアゼレート４部と、シリル基含有化合物としてｎ−デシルトリメトキシシラン０．５部と、溶剤（Ｄ）としてプロピレングリコールモノメチルエーテル３４．３部とを分散機を用いて混練して、粘度が３０００ｃｐのガラスペースト組成物を調製した。
【００９４】
その後、このガラスペースト組成物を用いた以外は実施例１と同様にして、転写フィルムを製造し、さらに誘電体層を形成した。この誘電体層の膜厚（平均膜厚および公差）は３０μｍ±０．５μｍであり、膜厚は均一性に優れていた。
【００９５】
また、得られた誘電体層の表面について、実施例１と同様にして表面粗さ（Ｒａ、Ｒｂ、Ｒｃ）を求めたところ、Ｒａ＝０．２１μｍ、Ｒｂ＝１．２７μｍ、Ｒｃ＝０．９６μｍであった。
【図面の簡単な説明】
【００９６】
【図１】図１（ａ）は、本発明に係る転写フィルムの概略断面図であり、図１（ｂ）は、この転写フィルムの層構成を示す断面図である。
【図２】図２は、交流型のプラズマディスプレイパネルの断面形状の一例を示す模式図である。
【符号の説明】
【００９７】
１      ガラス基板
２      ガラス基板
３      隔壁
４      透明電極
５      バス電極
６      アドレス電極
７      蛍光物質
８      誘電体層
９      誘電体層
１０    保護層
Ｆ１    支持フィルム
Ｆ２    膜形成材料層
Ｆ３    カバーフィルム
【図１】
2006299008.tif 000010
【図２】
2006299008.tif 000011