(57)【要約】      （修正有）【課題】  被覆層の特性に大きな影響を与える被覆温度の炉内分布が、繰り返し製造しても変化せず、連続生産に適した高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を得る。【解決手段】  二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、計４層の被覆層を施す流動床反応装置を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、前記流動床反応装置の反応管から漏れ出た被覆ガス及び／又は流動ガスを流動床反応装置外へ排出するために、流動床内における反応管の外側に被覆ガスや流動ガスとは別のスイープガスを供給するスイープガス供給管を備えたもの。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応装置を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
前記流動床反応装置の反応管から漏れ出た被覆ガス及び／又は流動ガスを流動床反応装置外へ排出するために、流動床内における反応管の外側に被覆ガスや流動ガスとは別のスイープガスを供給するスイープガス供給管を備えたことを特徴とする高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項２】
前記スイープガスが、窒素ガス、アルゴンガスを始めとする不活性ガスであることを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項３】
流動床内における反応管の外側の領域に流すスイープガスが反応管の中に流す被覆ガスや流動ガスと同一の出口から流動床外へ排出されることを特徴とする請求項１又は２に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温ガス炉用燃料の製造装置に関し、二酸化ウランなどウランの化合物から成る燃料核に多重の被覆層を形成して被覆燃料粒子とする流動床反応装置を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、被覆層の特性に大きな影響を与える被覆温度の炉内分布が、繰り返し製造していても変化することなく一定であり、連続生産に適したものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温健全性の良好な黒鉛で構成するとともに、冷却ガスとして高温下でも化学的反応の起こらないヘリウムガスなどの気体を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のヘリウムガスを取り出すことが可能であり、約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等幅広い分野での熱利用を可能にするものである。
【０００３】
高温ガス炉の燃料は、一般に二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径約３５０〜６５０μｍの燃料核を中心として計４層の被覆を施している。第１層は密度約１ｇ／ｃｍ３ の低密度熱分解炭素で、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を併せ持つものである。第２層は密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能を有する。第３層は密度約３．２ｇ／ｃｍ３ の炭化珪素（以下、ＳｉＣと称す）で固体ＦＰの保持機能を有するとともに、被覆層の主要な強度部材である。第４層は、第２層と同様の密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能とともに第３層の保護層としての機能も持っている。
【０００４】
一般的な被覆燃料粒子の直径は約５００〜１０００μｍである。この被覆燃料粒子は黒鉛マトリックス中に分散させ一定形状の燃料コンパクトの形に成型加工され、さらに黒鉛でできた筒にコンパクトを一定数量入れ、上下に栓をした燃料棒の形にされる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて炉心を構成している。
【０００５】
このような高温ガス炉の燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とする。この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を加え撹拌することにより滴下原液とする。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。増粘剤としてば、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどをあげることができる。
【０００６】
上記のように調整された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水中に滴下される。液滴は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間においてアンモニアガスを掛けて表面をゲル化させることにより、着水時の変形が防止される。アンモニア水中で硝酸ウラニルはアンモニアと十分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。
【０００７】
重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中でばい焼され三酸化ウラン粒子となり、さらに還元・焼結されることにより高密度のセラミック状二酸化ウランからなる燃料核となる。
【０００８】
この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。第１層の低密度炭素の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解する。第２，４層の高密度熱分解炭素の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解する。第３層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解する。
【０００９】
前述の被覆ガスを使用して各被覆層を形成させる際には、被覆層を各粒子に均一に付けるため別のガスを用いて粒子を反応管内で十分に流動させた状態で行う。これが、被覆燃料粒子の製造装置を流動床と呼ぶ所以である。粒子を流動させるためのガスとしては、第１、２及び４層を被覆する場合は不活性ガスの一つであるアルゴンガスを、そして第３層を被覆する際には水素ガスまたは水素ガス＋不活性ガスの一つであるアルゴンガスが一般的に使用されている。
【００１０】
また、燃料コンパクトは、黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材を被覆燃料粒子の表面にコーティングし、中空円筒形または円筒形にプレス成型またはモールド成型した後、グリーンコンパクト内にバインダーとして含まれるフェノール樹脂を炭化させるために熱処理を実施し、さらにコンパクト内に含まれるガス成分を除去することを目的とした熱処理を実施して得られる（例えば、特許文献１参照）。
【００１１】
図２は従来の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の構成を示す説明図である。高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置としての流動床反応装置は図２に示すように、二酸化ウランから成る燃料核２２を流動床本体の上部窓（図示せず）から入れて、流動ガス入口２６からガス導入ノズル２４及びガス噴出ノズル２３を通して被覆ガスと流動ガスとを流すことにより被覆を施す反応管２５と、この反応管２５の外周に配設され燃料核を加熱する黒鉛製のヒーター２１と、同じく黒鉛製でヒーター２１のさらに外周に配設される断熱材２８とを備える。被覆ガスや流動ガスは廃ガス排出囗２７から炉外へ出される。
【特許文献１】特開２０００−２８４０８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
このような流動床反応装置では、ガス噴出ノズル２３を移動させることによって、燃料核２２に４層が被覆された被覆燃料粒子を流動床の下部の原料及び流動ガス入口２６から取り出すために、ガス噴出ノズル２３と反応管２５とは、機械的に固定されていないのが一般的である。このため、被覆ガスや流動ガスはガス噴出ノズル２３と反応管２５との隙間から漏れ、ヒーター２１や断熱材２８の周りに充満することになる。
【００１３】
第１，２，４層の被覆時には問題ないが、第３層の被覆時には、流動ガスである水素ガスが漏れると、約１６００℃に加熱されているため、ヒーター２１や断熱材２８の材料である黒鉛と水素とが反応し、炭化水素が発生する。炭化水素が発生するということはヒーター２１や断熱材２８の材料である黒鉛が減少することになるため、ヒーター２１の場合は抵抗値が変わり、その結果、発生熱量が変わってしまう。
【００１４】
また、断熱材２８の場合は、黒鉛が減少した部分から熱が逃げやすくなって断熱性能が低下する。結果として、被覆層の特性に大きな影響を与える被覆温度の炉内分布が変化してしまうことになる。よって、連続して生産する場合には、バッチ毎に製造条件が変わってしまうことになるため、高温ガス炉燃料の核分裂性物質の閉じ込め作用上、非常に重要な被覆層の品質が安定しなくなってしまうという重大な問題点が生じる。
【００１５】
本発明は、被覆層の特性に大きな影響を与える被覆温度の炉内分布が、繰り返し製造しても変化することなく一定であり、連続生産に適した高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
請求項１に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応装置を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
前記流動床反応装置の反応管から漏れ出た被覆ガス及び／又は流動ガスを流動床反応装置外へ排出するために、流動床内における反応管の外側に被覆ガスや流動ガスとは別のスイープガスを供給するスイープガス供給管を備えたことを特徴とするものである。
【００１７】
請求項２に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項１に記載のスイープガスが、窒素ガス、アルゴンガスを始めとする不活性ガスであることを特徴とするものである。
【００１８】
請求項３に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項１又は２に記載の流動床内における反応管の外側の領域に流すスイープガスが反応管の中に流す被覆ガスや流動ガスと同一の出口から流動床外へ排出されることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１９】
本発明は以上説明した通り、被覆層の特性に大きな影響を与える被覆温度の炉内分布が、繰り返し製造していても変化することなく一定であり、連続生産に適した高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を得ることができるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
本発明においては、二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応装置を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
前記流動床反応装置の反応管から漏れ出た被覆ガス及び／又は流動ガスを流動床反応装置外へ排出するために、流動床内における反応管の外側に被覆ガスや流動ガスとは別のスイープガスを供給するスイープガス供給管を備える。これにより、被覆層の特性に大きな影響を与える被覆温度の炉内分布が、繰り返し製造していても変化することなく一定であり、連続生産に適した高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を得ることができる。
【００２１】
より具体的に説明するならば、本発明は、高温ガス炉燃料中に含まれる被覆燃料粒子を製造する装置で、二酸化ウランなどウランの化合物からなる燃料核に第１層の低密度炭素層から第４層の高密度熱分解炭素層までを被覆する流動床反応装置の工夫に関する。
【００２２】
本発明は、流動床内における反応管の外側の領域に別のガス（スイープガス）を流し、ガス噴出ノズルと反応管との隙間から漏れ出た被覆ガスや流動ガスを流動床外へ出すことを特徴とするものである。第３層被覆時に流動ガスである水素ガスがガス噴出ノズルと反応管の隙間から漏れても、別のガスの流れにより流動床外へ出されてしまうため、ヒーターや断熱材の材料である黒鉛と水素が反応し、黒鉛が減少してしまうことを防ぐことが可能になる。
【００２３】
ヒーターや断熱材の減少が発生しないので、連続的に生産する場合も、炉内の温度分布は変化することなく安定しているので、高温ガス炉燃料の核分裂性物質の閉じこめ作用上、非常に重要な役割を持っている被覆層の品質を安定させることが可能になる。
【００２４】
本発明のスイープガスとしては、流動床反応装置の反応管から漏れ出た被覆ガス及び／又は流動ガスを流動床反応装置外へ排出するものであり、高温で金属や黒鉛部材と反応しないものであることが必要である。例えば、窒素ガスやアルゴンを始めとする不活性ガスが挙げられる。
【００２５】
また、本発明のスイープガスを供給する供給管は、流動床反応装置の反応管から漏れ出た被覆ガス及び／又は流動ガスを流動床反応装置外へ排出するものであるため、好ましくは、流動床反応装置の反応管に向かって供給し、反応管を越えた側にスイープガスの排出口を備える。
【００２６】
更に、本発明のスイープガス供給管から供給されるスイープガスの排出は、スイープガス専用の排出口を介して外部へ排出させてもよいが、スイープガスは高温で金属や黒鉛部材と反応しないものであるため、被覆ガスや流動ガスと混合されても何ら問題がない。従って、好ましくは、流動床内における反応管の外側の領域に流すスイープガスが反応管の中に流す被覆ガスや流動ガスと同一の出口から流動床外へ排出されるようにすることにより、新たな排出口や排ガス処理装置を作製する必要がなくなる。
【実施例】
【００２７】
図１は本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の一実施例の構成を示す説明図である。高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置としての流動床反応装置は図１に示すように、二酸化ウランから成る燃料核１２を流動床本体の上部に設けられた窓（図示せず）から入れて、流動ガス入口１６からガス導入ノズル１４及びガス噴出ノズル１３を通して被覆ガスと流動ガスとを流すことにより被覆を施す反応管１５と、この反応管１５の外周に配設され燃料核を加熱する黒鉛製のヒーター１１と、同じく黒鉛製でヒーター１１のさらに外周に配設される断熱材１８とを備える。より具体的な流動床反応装置の大きさはφ約７００ｍｍ×Ｈ約２２００ｍｍとし、反応管の大きさはφ約２００ｍｍ×Ｈ約１０００ｍｍとした。
【００２８】
被覆燃料粒子の製造は、平均直径０．６ｍｍを持つ二酸化ウラン燃料核約３．８ｋｇを流動床内に入れ、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）ガスを流入して第１層の低密度炭素を被覆した後、約１４００℃でプロピレン（Ｃ２Ｈ６）を流入して第２層の高密度熱分解炭素を被覆し、次に、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ２ＳｉＣｌ２）を流入して第３層のＳｉＣ層を被覆し、最後に、約１４００℃でプロピレン（Ｃ２Ｈ６）を流入して第４層の高密度熱分解炭素を被覆した。
【００２９】
第１層〜第４層までの被覆を行う際、本体１９と反応管１５の間のヒーター１１及び断熱材１８が存在する領域にスイープガス供給口１０を介してスイープガスとしての窒素を流した。流量は５０リットル／分とした。スイープガスの窒素およびガス噴出ノズル１３と反応管１５の隙間から漏れ出た被覆ガスや流動ガスは廃ガス排出囗１７から炉外へ出される。
【００３０】
この被覆作業を繰り返し実施したところ、ヒーター１１及び断熱材１８に炭化水素が発生した事による劣化は見られず、得られた被覆燃料粒子の平均直径は０．９３ｍｍであり、各層の厚さは、第１層０．０６ｍｍ、第２層０．０３ｍｍ、第３層０．０３ｍｍ、第４層０．０４５ｍｍで非常に安定していた。
【００３１】
以上のように、第３層被覆時に流動ガスである水素ガスがガス噴出ノズル１４と反応管１５の隙間から漏れても、別のガスの流れにより流動床外へ出されてしまうため、ヒーター１１や断熱材１７の材料である黒鉛と水素が反応し、黒鉛が減少してしまうことを防ぐことが可能になる。
【００３２】
また、ヒーター１１や断熱材１７の減少が発生しないので、連続的に生産する場合も、炉内の温度分布は変化することなく安定しているので、高温ガス炉燃料の核分裂性物質閉じこめ上非常に重要な役割を持っている被覆層の品質を安定させることが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の一実施例の構成を示す説明図である。
【図２】従来の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の構成を示す説明図である。
【符号の説明】
【００３４】
１０…スイープガス供給口、
１１…ヒーター、
１２…燃料核、
１３…ガス噴出ノズル、
１４…ガス供給ノズル、
１５…反応管、
１６…流動ガス入口、
１７…廃ガス排出囗、
１８…断熱材、
１９…本体、
【図１】
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【図２】
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