(57)【要約】【課題】  燃料電池の燃料である水素を改質原料に対する所定の改質反応処理を経て生成するガス改質システムであって、車載改質システムとして使用可能なシステム全体として小型化可能なガス改質システムを提供する。【解決手段】  改質、ＣＯ変成、ＣＯ燃焼除去等の複数の反応装置を含む第１装置類と前記第１装置類に連通する１または複数の第１連絡通路孔を少なくとも面内に集積してなる第１ユニットボード１，３と、加熱装置と冷却装置の内の少なくとも何れか一方の装置を含む第２装置類と前記第２装置類に連通する１または複数の第２連絡通路孔を少なくとも面内に集積してなる第２ユニットボード２，４とを、間に伝熱仕切壁５，６を介して交互に積層して改質ブロックと精製ブロックを夫々形成し、第１ユニットボード１，３内の第１装置類と第２ユニットボード２，４内の第２装置類の間で伝熱仕切壁５，６を介して熱交換可能に構成する。【選択図】        図１
2006256886.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池の燃料である水素を改質原料に対する所定の改質反応処理を経て生成するガス改質システムであって、
複数の反応装置を含む第１装置類と前記第１装置類に連通する１または複数の第１連絡通路孔を少なくとも面内に集積してなる第１ユニットボードと、
加熱装置と冷却装置の内の少なくとも何れか一方の装置を含む第２装置類と前記第２装置類に連通する１または複数の第２連絡通路孔を少なくとも面内に集積してなる第２ユニットボードとを、伝熱仕切壁を介して隣接配置し、
前記第１装置類と前記第２装置類の間で前記伝熱仕切壁を介して熱交換可能に構成されていることを特徴とするガス改質システム。
【請求項２】
前記第１ユニットボードの面内に前記１または複数の第２連絡通路孔が設けられ、
前記第２ユニットボードの面内に前記１または複数の第１連絡通路孔が設けられ、
前記伝熱仕切壁を形成する仕切板の面内に前記１または複数の第１連絡通路孔と前記１または複数の第２連絡通路孔が設けられ、
前記第１ユニットボードと前記第２ユニットボードを、前記仕切板を間に挟んで交互に組み合わせて積層し、
前記第１ユニットボードと前記第２ユニットボードと前記仕切板の夫々の面内に設けられた前記第１連絡通路孔と前記第２連絡通路孔の夫々が、各層で重なり連通することにより、多岐配管を形成することを特徴とする請求項１に記載のガス改質システム。
【請求項３】
前記第１ユニットボードと前記第２ユニットボードと前記仕切板が積層してなるブロックを２組備え、
前記２組のブロックの内の一方の第１ブロックの前記第１ユニットボードに、改質反応装置とＣＯ変性装置が形成され、
前記第１ブロックの前記第２ユニットボードに、前記改質反応装置を加熱する加熱装置と前記ＣＯ変性装置の発熱を吸熱する冷却装置が形成され、
前記２組のブロックの内の他方の第２ブロックの前記第１ユニットボードに、ＣＯ変性装置とＣＯ燃焼装置が形成され、
前記第２ブロックの前記第２ユニットボードに前記改質反応装置に供給する水蒸気を生成する冷却装置が形成されていることを特徴とする請求項２に記載のガス改質システム。
【請求項４】
前記第１ユニットボードと前記第２ユニットボードを、前記仕切板を間に挟んで交互に組み合わせて積層してブロックが構成され、
前記ブロックの両端が前記第２ユニットボードであることを特徴とする請求項２または３に記載のガス改質システム。
【請求項５】
前記反応装置の少なくとも１つの反応プロセスに必要なガスの混合装置を前記第１連絡通路孔からなる前記多岐配管内に形成していることを特徴とする請求項２〜４の何れか１項に記載のガス改質システム。
【請求項６】
前記混合装置は、前記第１連絡通路孔内を前記積層方向に貫通する内管を備えて形成されていることを特徴とする請求項５に記載のガス改質システム。
【請求項７】
前記反応装置の少なくとも１つの反応プロセスに必要なガスの混合装置を前記第１ユニットボードの面内に集積していることを特徴とする請求項１〜４の何れか１項に記載のガス改質システム。
【請求項８】
前記１または複数の第１連絡通路孔に前記混合装置への被混合ガスを供給するための連絡通路孔が含まれることを特徴とする請求項７に記載のガス改質システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、自動車駆動用、コ・ジェネレーション（熱電併給装置）に用いる燃料電池の燃料である水素を改質原料に対する所定の改質反応処理を経て生成するガス改質システムに関し、より詳細には、燃料電池において効率良く動力転換すると同時に、小型で安価に大量生産可能な燃料電池用のガス改質システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池の燃料になる水素は、天然ガス等の炭化水素を改質原料として、水蒸気改質、ＣＯ（一酸化炭素）変成、ＣＯ燃焼除去等の各反応の単位操作を組み合わせて、改質原料及び水蒸気や空気等のガス化剤から生成される。従来の水素生成設備（改質システム）は、上記各操作を結ぶ配管や熱交換器等の数多くの機器を備えてなり、大きい空間容積が必要なため、狭い場所に設置する場合や、自動車に搭載するには不向きであった。また、機器の製作・組立工程にも工数を多く要し、大量生産が困難で、製造コスト高騰の要因となっていた。
【０００３】
従来の水素生成設備として、設備の小型化を図ったものの一例として、下記の特許文献１に開示された「改質器システム」がある。当該改質器システムは、水蒸発装置、改質反応装置、ＣＯ変成装置、熱回収装置、ＣＯガス燃焼装置の夫々を、複数の流体用流路プレートと、その流体用流路プレートにおける複数の流体用流路の両端部に対応させ、原料ガスの供給または排出に供するヘッダー用貫通孔とを夫々別形状で打ち抜いたヘッダープレートと、流体用流路プレートに流体用流路を形成せしめる中間プレートを積層するとともに、別形状としたヘッダー用貫通孔に原料ガスと燃料ガスを別々に供給または排出する貫通孔を各プレートに設けて形成した積層型流路ユニットを、原料ガス用と燃料ガス用に用意して積層して構成し、各装置における原料ガスと燃料ガスの排出用貫通孔を他の装置の供給用貫通孔に接続して一体化したものである。この改質器システムでは、各装置を連結する配管が不要になるが、各装置が夫々一つに纏まって独立しているため、ユニットの数が多くなり、また、各ユニットを連結するために直接装置間の熱授受が少なく、モジュール化しても機器の形状が異なっていて全体のモジュール数が多くなっている。
【０００４】
また、メタノール改質システムの一例として、下記の特許文献２に開示された「メタノール改質器装置」がある。当該改質装置は、改質反応器において、一方の面に燃焼触媒を、他方の面に改質触媒を夫々備えた薄板と、ガス流路を設けたスペーサーとを積層して小型化した改質反応器のみで構成されており、高分子膜燃料電池に有害なＣＯを除去するためのＣＯ変成装置、ＣＯ燃焼装置等は含まれていない。また、燃焼触媒を備えた薄板と改質触媒を備えた薄板の間にガス流路を設けたスペーサーが必要になっている。従って、ＣＯ変成装置やＣＯ燃焼装置を追加すると、全体としてそれほど小型化が図れない可能性がある。
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−２６５２６号公報
【特許文献２】特開２００２−３２０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
燃料電池自動車における車載改質システムに要求される課題として、１）高効率であること、２）小型軽量であること、３）始動時間が短いこと、４）大量生産可能で低コストであること、等がある。コ・ジェネレーション設備の改質システムについても、略同様の課題がある。
【０００７】
本発明は、上記の従来の改質システムの問題点、及び、車載改質システム及びコ・ジェネレーション設備の改質システムに要求される課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、システム全体として小型化が図れるガス改質システムを提供する点にある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するための本発明に係るガス改質システムは、燃料電池の燃料である水素を改質原料に対する所定の改質反応処理を経て生成するガス改質システムであって、複数の反応装置を含む第１装置類と前記第１装置類に連通する１または複数の第１連絡通路孔を少なくとも面内に集積してなる第１ユニットボードと、加熱装置と冷却装置の内の少なくとも何れか一方の装置を含む第２装置類と前記第２装置類に連通する１または複数の第２連絡通路孔を少なくとも面内に集積してなる第２ユニットボードとを、前記第１ユニットボードと前記第２ユニットボード間に伝熱仕切壁を介して隣接配置し、前記第１装置類と前記第２装置類の間で前記伝熱仕切壁を介して熱交換可能に構成されていることを第１の特徴とする。
【０００９】
更に、本発明に係るガス改質システムは、上記第１の特徴に加え、前記第１ユニットボードの面内に前記１または複数の第２連絡通路孔が設けられ、前記第２ユニットボードの面内に前記１または複数の第１連絡通路孔が設けられ、前記伝熱仕切壁を形成する仕切板の面内に前記１または複数の第１連絡通路孔と前記１または複数の第２連絡通路孔が設けられ、前記第１ユニットボードと前記第２ユニットボードを、前記仕切板を間に挟んで交互に組み合わせて積層し、前記第１ユニットボードと前記第２ユニットボードと前記仕切板の夫々の面内に設けられた前記第１連絡通路孔と前記第２連絡通路孔の夫々が、各層で重なり連通することにより、多岐配管を形成することを第２の特徴とする。
【００１０】
更に、本発明に係るガス改質システムは、上記第２の特徴に加え、前記第１ユニットボードと前記第２ユニットボードと前記仕切板が積層してなるブロックを２組備え、前記２組のブロックの内の一方の第１ブロックの前記第１ユニットボードに、改質反応装置とＣＯ変性装置が形成され、前記第１ブロックの前記第２ユニットボードに、前記改質反応装置を加熱する加熱装置と前記ＣＯ変性装置の発熱を吸熱する冷却装置が形成され、前記２組のブロックの内の他方の第２ブロックの前記第１ユニットボードに、ＣＯ変性装置とＣＯ燃焼装置が形成され、前記第２ブロックの前記第２ユニットボードに前記改質反応装置に供給する水蒸気を生成する冷却装置が形成されていることを第３の特徴とする。
【００１１】
更に、本発明に係るガス改質システムは、上記第２または第３の特徴に加え、前記第１ユニットボードと前記第２ユニットボードを、前記仕切板を間に挟んで交互に組み合わせて積層してブロックが構成され、前記ブロックの両端が前記第２ユニットボードであることを第４の特徴とする。
【００１２】
更に、本発明に係るガス改質システムは、上記第２乃至第４の特徴に加え、前記反応装置の少なくとも１つの反応プロセスに必要なガスの混合装置を前記第１連絡通路孔からなる前記多岐配管内に形成していることを第５の特徴とする。ここで、前記混合装置は、前記第１連絡通路孔内を前記積層方向に貫通する内管を備えて形成されていることが好ましい。
【００１３】
更に、本発明に係るガス改質システムは、上記第１乃至第４の何れか特徴に加え、前記反応装置の少なくとも１つの反応プロセスに必要なガスの混合装置を前記第１ユニットボードの面内に集積していることを第６の特徴とする。ここで、前記１または複数の第１連絡通路孔に前記混合装置への被混合ガスを供給するための連絡通路孔が含まれることが好ましい。
【００１４】
上記何れかの特徴のガス改質システムによれば、水蒸気改質、ＣＯ変成、ＣＯ燃焼除去等のプロセス反応装置と、燃焼加熱装置、蒸気発生装置等を、ユニットボードに分けて形成し、伝熱仕切壁（仕切板）を介して熱交換させるようにモジュール化して重ね合わせて組み立てることができ、各装置の連絡通路（配管）を夫々のユニットボード内に組み込むことによって小型化でき、大量生産に適合した構成とすることができ、量産化による低コスト化と小型化が図れる。
【００１５】
特に、上記第２の特徴のガス改質システムによれば、第１及び第２ユニットボードに夫々、第１連絡通路孔と第２連絡通路孔が設けられ、各ユニットボードが積層されることで、各ユニットボード内に形成された所定の反応装置に分岐して連通する多岐配管が形成されるため、ユニットボード間に別途連絡配管を設ける必要が無く、システム全体での小型化が一層図れる構成となっている。また、外部との配管連絡は、積層して組み立てた端面に設けたノズルを介して行うことが可能となる。
【００１６】
ところで、ガス改質システムにおいて、通常、水蒸気改質（部分燃焼を含む）反応は吸熱反応であり、生成した改質ガスは冷却されてＣＯ変成されるが、ＣＯ変成は発熱反応であるため、何れの反応も熱の授受が必要となる。このため、ＣＯ変成の熱及び改質ガスの冷却熱は燃焼加熱装置の燃料ガスと燃焼用空気の予熱に用い、燃焼装置で燃焼した高温のガスは水蒸気改質反応に対し伝熱仕切壁（仕切板）を介して必要な熱を付与することができる。ここで、水蒸気改質とＣＯ変成の反応装置を含む第１ユニットボードと、予熱と燃焼を行う加熱装置と冷却装置を含む第２ユニットボードで１対のユニット（例えば、改質ユニット）が形成され、第１ユニットボードと第２ユニットボード間で効率良く熱バランスが取られる。
【００１７】
上記改質ユニットを出たガスは、冷却されながらより低温でＣＯ変成され、更に改質ガス中に残存するＣＯは燃焼して除去されるが、これらは何れも発熱反応であって、その熱は伝熱仕切壁（仕切板）を介して改質反応プロセスに必要な蒸気発生に用いられる。ここで、低温ＣＯ変成とＣＯ燃焼の反応装置を含む第１ユニットボードと、水蒸気発生を行う冷却装置を含む第２ユニットボードで１対のユニット（例えば、精製ユニット）が形成され、第１ユニットボードと第２ユニットボード間で効率良く熱バランスが取られる。尚、水蒸気発生を行う第２ユニットボード側は、第１ユニットボード側で発生した熱を吸熱して水蒸気発生に利用するため、第１ユニットボードに対して冷却装置となる。
【００１８】
特に、上記第３の特徴のガス改質システムによれば、２組のブロックの一方を上記改質ユニット、他方を上記精製ユニットに割り当てることで、完結したガス改質システムを小型、低コストで具体的に実現できる。
【００１９】
更に、上記第４の特徴のガス改質システムによれば、１つのブロック内の第１ユニットボードの全てが、左右両側から伝熱仕切壁を介して第２ユニットボードで挟まれる構造となり、第１ユニットボード内に形成された反応装置と隣接する第２ユニットボードとの間での熱交換が同条件で行われるため、第１ユニットボード内の反応装置の反応条件をブロック内で均等に揃えることが可能となり、一部の第１ユニットボードでの反応が他の第１ユニットボードでの反応と異なるという不都合を回避でき、ブロック内でバランスの取れた反応を実現できる。
【００２０】
更に、上記第５の特徴のガス改質システムによれば、上記精製ユニットの第２ユニットボード側で発生した水蒸気と改質原料を混合する混合装置を、改質原料を上記改質ユニットの第１ユニットボードの改質反応装置に連絡する多岐配管内に配置形成することができるため、当該混合装置を外部に設けた場合の外部配管や外部混合器を省略でき、システム全体での小型化が一層図れる構成となっている。
【００２１】
更に、上記第６の特徴のガス改質システムによれば、上記精製ユニットの第１ユニットボード側でのＣＯ燃焼のために必要な改質ガスとＣＯ燃焼用空気（被混合ガス）を混合する混合装置を同じ第１ユニットボードの面内にＣＯ燃焼装置とともに集積されているため、当該混合装置を外部に設けた場合の外部配管や外部混合器を省略でき、システム全体での小型化が一層図れる構成となっている。また、被混合ガスであるＣＯ燃焼用空気が、各ユニットボードに設けられた第１連絡通路孔の１つを用いて供給可能であるため、ＣＯ燃焼用空気供給用の配管を外部に設ける必要もない。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明に係るガス改質システム（以下、適宜「本発明システム」と略称する）の実施形態を図面に基づいて説明する。
【００２３】
本実施形態において、本発明システムは、高分子膜燃料電池を用いる自動車において、ＤＭＥ（ジメチルエーテル）を水蒸気改質して水素燃料を生成する車載改質システムとして利用可能な小型のガス改質システムである。車載改質システムに必要な条件としては、高い出力効率とともに、小型軽量にして車内の空間を広くし、走行抵抗を少なくすることである。また、起動時間をできるだけ短くすること、負荷変動の大きい自動車に対して部分負荷特性を良くする必要があり、このために熱容量を小さくすること、放熱損失を極力抑えること等が重要である。本発明システムは、これらの条件を考慮して、更に将来大量生産を可能にしたものである。
【００２４】
図１は、本発明システムの概略の構造を模式的に示すとともに、本発明システムを構成する各装置における処理ガスの流れ、つまり処理順序を示す。図１に示すように、本発明システムは、改質ブロック（第１ブロックに相当）と精製ブロック（第２ブロックに相当）の２つのブロックに分かれて構成されている。各ブロックは、プロセスボード１，３（第１ユニットボードに相当）とユーティリティボード２，４（第２ユニットボードに相当）の２種類のユニットボードを交互に積層した構造となっており、２種類のユニットボードの間には、伝熱仕切板５，６が挿入されている。
【００２５】
図２は、各ブロックにおけるプロセスボード１，３、ユーティリティボード２，４、及び、伝熱仕切板５，６の分解組立図を示しており、プロセスボード１，３とユーティリティボード２，４は各１枚だけを代表的に図示している。図１及び図２に示す中央の仕切板２１は、伝熱仕切板ではなく、２つのブロック間の断熱に使用する中央断熱仕切板２１である。また、図１に示すように、各ブロックの中央断熱仕切板２１と反対側の端部には、同じく外部との断熱に使用する端部断熱仕切板２２，２３が設けられ、更にその外側に夫々、ノズルＮ１〜Ｎ７等を取り付けるための端板２４，２５が設けられている。中央断熱仕切板２１と端部断熱仕切板２２，２３は、隣接するユニットボードから処理ガスが侵入するのを防止するため、少なくともユニットボードと接触する面は気密材料を用い、他の部分に断熱材料を使用して形成される。
【００２６】
図２に示すように、各ユニットボード１〜４には、反応装置、加熱装置、冷却装置等の所定の装置を組み込むための空間と、該空間に形成される装置に連通する分岐路とその分岐路に分岐する多岐配管の一部となる連絡通路孔用の空間が、表裏貫通した空洞部として形成されている。
【００２７】
改質ブロック側では、プロセスボード１には、改質触媒を内部に充填した改質反応器１１とＣＯ変成触媒を内部に充填したＣＯ変成器１２の２つの反応装置が組み込まれ、ユーティリティボード２には、発泡金属板等を内部に充填した燃料ガス１０６と燃焼用空気１０７の予熱器１７と燃焼触媒を内部に充填した燃焼器１８が組み込まれている。尚、本実施形態では、ＣＯ変成触媒は、改質触媒と同じ触媒を使用している。改質反応器１１におけるＤＭＥの水蒸気改質反応は吸熱反応であるため、燃焼器１８による発熱を、伝熱仕切板５を介して吸熱するため、燃焼器１８は改質反応器１１に対して加熱装置として機能する。また、改質反応器１１における改質ガスには、２〜３％程度のＣＯが含まれるため、ＣＯ変成器１２において、このＣＯをシフト反応によりＣＯ２に変化させるＣＯ変成反応は発熱反応であり、ＣＯ変成器１２による発熱を、伝熱仕切板５を介して予熱器１７で吸熱し、燃焼器１８に供給する燃料ガスと空気を予熱するため、予熱器１７はＣＯ変成器１２に対して冷却装置として機能する。
【００２８】
精製ブロック側では、プロセスボード３には、低温ＣＯ変成触媒を内部に充填したＣＯ変成器１３と、改質ガスとＣＯ燃焼用空気を混合する混合器１４とＣＯ酸化触媒を内部に充填したＣＯ燃焼器１５からなるＣＯ除去器が組み込まれている。ＣＯ除去器１４，１５は２段分が形成され、プロセスボード３には、３つの反応装置と２つの混合器が組み込まれている。ユーティリティボード４には、伝熱促進のために発泡金属板等を内部に充填した水蒸気発生器１６が組み込まれている。ＣＯ変成器１３におけるＣＯ変成反応、及び、ＣＯ燃焼器１５のＣＯ燃焼反応（選択酸化反応）は発熱反応であり、ＣＯ変成器１３及びＣＯ燃焼器１５による発熱を、伝熱仕切板６を介して水蒸気発生器１６において吸熱して水蒸気の発生に用いるため、水蒸気発生器１６は、ＣＯ変成器１３とＣＯ燃焼器１５の反応装置に対する冷却装置として機能する。
【００２９】
図２に示すように、各ユニットボード１〜４には、４種類の多岐配管の一部となる連絡通路孔が４隅に設けられている。４つ連絡通路孔の２つは、自己のユニットボードに形成される装置で処理される処理ガスの入口用と出口用であり、他の２つは、他方のユニットボードに形成される装置で処理される処理ガスの入口用と出口用であり単なる通過用である。各ユニットボード１〜４は、グラファイトを含む無機材料からなる板材を型で打ち抜いて形成される。伝熱仕切板５，６は、プロセスボード１，３に組み込まれた反応装置と、ユーティリティボード２，４に組み込まれた加熱または冷却装置との間の熱交換を容易にするために伝熱性に優れた鋼板またはステンレス板等の金属板で形成され、各ユニットボードに設けられた連絡通路孔と対応する位置に、同じく連絡通路孔用の開口が設けられている。各ブロックで、プロセスボード１，３とユーティリティボード２，４を、伝熱仕切板５，６を介して交互に積層することで、連絡通路孔用の開口が積層方向（ユニットボードの厚み方向）に延伸して、多岐配管（マニホールド）が形成される。改質ブロック側では、４つのマニホールドＭ１，Ｍ２，Ｍ６，Ｍ７が形成され、精製ブロック側では、４つのマニホールドＭ１，Ｍ２，Ｍ４，Ｍ５が形成される。更に、精製ブロック側では、上記４つのマニホールド以外に、プロセスボード３内に形成される２つの混合器１４にＣＯ燃焼用空気１０４を各別に供給するマニホールドＭ３が形成される。このため、プロセスボード３とユーティリティボード４と精製ブロック側で用いる伝熱仕切板６には、夫々、上記４つの連絡通路孔以外に２つのマニホールドＭ３用の連絡通路孔用の開口が設けられている。マニホールドＭ１，Ｍ２は、改質ブロックと精製ブロックの両方で使用され、マニホールドＭ１，Ｍ２は、中央断熱仕切板２１を貫通して形成される。
【００３０】
ここで、図１に示すように、マニホールドＭ１は、改質反応器１１にＤＭＥ（改質原料１０１）と水蒸気１０２ｓとプロセス空気１０３を供給するための配管で、ＤＭＥはノズルＮ１からマニホールドＭ１へ供給され、水蒸気１０２ｓとプロセス空気１０３は水蒸気発生器１６からマニホールドＭ１へ供給される。マニホールドＭ２は、改質ブロックから精製ブロックへ改質ガスを搬送するマニホールドで外部とは遮断されている。マニホールドＭ４は、精製された改質ガス（製品ガス）１０５を本発明システム外にノズルＮ４から排出するための排出配管である。マニホールドＭ５は、水蒸気発生器１６へノズルＮ５から水１０２ｗとプロセス空気１０３を供給するための給水配管である。マニホールドＭ６は、ノズルＮ６から予熱器１７と燃焼器１８へ燃料ガス１０６と空気１０７の混合気を供給するための供給配管であり、マニホールドＭ７は、燃焼器１８からの燃焼排ガス１０８をノズルＮ７から排気するための排気配管である。
【００３１】
図３は、本発明システムの組立状態での外観を３方向（図２の右から正面、側面、背面）から示した図である。伝熱仕切板５を介してプロセスボード１とユーティリティボード２を交互に積層してなる改質ブロックと、伝熱仕切板６を介してプロセスボード３とユーティリティボード４を交互に積層してなる精製ブロックとが、間に中央断熱仕切板２１を、両端に夫々端部断熱仕切板２２，２３と端板２４，２５を配して、一体となって連結ボルトによって組み合わされている。尚、改質ブロック側の端版２４には、マニホールドＭ６，Ｍ７に各別に連通するノズルＮ６，Ｎ７が取り付けられ、精製ブロック側の端版２５には、マニホールドＭ１，Ｍ３〜Ｍ５に各別に連通するノズルＮ１，Ｎ３〜Ｎ５が取り付けられている。これらのノズルの内、燃焼排ガス１０８の排気用のノズルＮ７以外のノズルを介して流入或いは流出する流体は、常温〜１２０℃の温度範囲であり、当該ノズルからの熱損失が少ない構造になっている。
【００３２】
本実施形態では、各ブロックともに、ブロックの両端に配置されるユニットボードはユーティリティボード２，４である。改質ブロックの場合では、プロセスボード１とユーティリティボード２間で熱交換が行われるが、例えば、プロセスボード１とユーティリティボード２を同数として交互に積層した場合、必ず一方端にはプロセスボード１が配置される。この端部に配置されたプロセスボード１は、中央断熱仕切板２１または端部断熱仕切板２２と隣接するため、端部側との熱交換がユーティリティボード側と異なってしまう。この結果、他のユーティリティボード２に挟まれたプロセスボード１と反応条件が異なることになり、改質ブロック内のプロセスボード１間でバランス良い反応が実現できない可能性が高くなる。つまり、端部に配置するプロセスボード１とそれ以外のプロセスボード１との間で細かな設計変更が必要となるのを、ブロック両端にユーティリティボード２を配置することで、当該設計変更を要せずにバランス良い反応が実現できる。改質ブロックでは、ユーティリティボード２が主として授熱側であるため、両端にユーティリティボード２を配置した場合は、両端のユーティリティボード２からの熱損失が大きくなっても、他のユーティリティボード２の伝熱負荷と余り大差なく、バランスが取れる。一方、このことは、精製ブロック側においても同様である。精製ブロックでは、ユーティリティボード２が主として受熱側となるが、この部分は蒸気発生器１６で温度が略一定であるため、精製ブロック両端のユーティリティボード２からの熱損失が大きくても、プロセスボード３への影響はない。
【００３３】
図４は、精製ブロック側のプロセスボード３に組み込まれた２つの混合器１４の具体的な構成を詳細に示す要部拡大図である。図４に示すように、各混合器１４は、端部でＵ字型に屈曲したリターンベンド１９を備えたガス通路として形成され、当該ガス通路の上流側の半分には、処理ガス上流側のＣＯ変成器１３またはＣＯ燃焼器１５側に多数の細孔が設けられ、当該ガス通路の下流側の半分には、処理ガス上流側のＣＯ燃焼器１５側に多数の細孔が設けられている。当該ガス通路の上流端の側部に設けられたマニホールドＭ３を経由して搬送されたＣＯ燃焼用空気１０４が、当該ガス通路の上流端に設けられた小口径の孔から、混合器１４内に吹き込まれる。ＣＯ変成器１３またはＣＯ燃焼器１５（図４の下方側）からＣＯを含む改質ガスが、細孔を通してガス通路に導入され、ＣＯ燃焼用空気１０４と粗混合され、更に、リターンベンド１９を経て良く混合された後、当該ガス通路の下流側の細孔から下流側のＣＯ燃焼器１５（図４の上方側）に供給され、ＣＯ酸化触媒層で選択酸化反応をする。尚、図１及び図４の例では、ＣＯ酸化触媒層が２段、つまり、ＣＯ除去器１４，１５が２段に構成されているが、触媒活性等の条件によっては、ＣＯ酸化触媒層を１段或いは３段以上にすることもある。
【００３４】
図５は、マニホールドＭ１内で、ＤＭＥ（改質原料１０１）と水蒸気１０２ｓとプロセス空気１０３を混合させる混合器の具体的な構成を詳細に示す要部拡大図である。図５において、水蒸気発生器１６からマニホールドＭ１に入った水蒸気１０２ｓとプロセス空気１０３は、マニホールドＭ１の内部に２つのブロックに跨って挿入された内管２０の外側（外管部）の通路を通って精製ブロックの端部に流れ、端板２５に取り付けられたノズルＮ１から供給される改質原料１０１と一緒になってマニホールドＭ１内に設けられた内管２０の内側（内管部）を通って粗混合される。当該粗混合されたガスは、内管部を通って改質ブロックの端部側に流れ、そこで当該内管部から外管部に流れて略完全に混合し、マニホールドＭ１の外管部から、改質ブロックの各プロセスボードの改質反応器１１に供給される。尚、マニホールドＭ１の長さが十分でない場合は、内管２０の内部にスクリューミキサを設けて更に混合を良くするのも好ましい。
【００３５】
ここで、本発明システムの特徴的な構成及び構造の理解を容易にするために、本発明システムを構成する各部品の一部の寸法について、その参考値を示す。各ユニットボード１〜４の厚さは、使用する触媒活性に依存するが、プロセスボード１，３とユーティリティボード２で３ｍｍ、ユーティリティボード４で１．５〜３ｍｍである。伝熱仕切板５，６の厚さは、熱交換の必要から薄く、０．２〜０．５ｍｍである。各プロセスボード１，３の枚数は、本発明システムの処理能力に依存して決定されるが、燃料電池の出力１０ｋＷ程度では、改質ブロックのプロセスボード１が約１０枚、精製ブロックのプロセスボード３が約１１枚程度となる。この場合、本発明システムの組立寸法は、全幅３００ｍｍ、全高３５０ｍｍ、奥行き２００ｍｍとなり、非常に小型化される。尚、上記各寸法及び枚数は参考値であり、適宜変更可能であり、本発明システムの内容を限定するものではない。
【００３６】
次に、本発明システムの２つのブロックでの各装置の処理の流れを、図１及び図２を参照して簡単に説明する。尚、図中の矢印は各処理ガスの流れを示している。尚、図示する処理ガスの流れる方向は一例であり、その連続性は維持されたまま、各マニホールド及びノズルの配置により適宜変更される。
【００３７】
先ず、ＤＭＥ（改質原料１０１）がノズルＮ１からマニホールドＭ１に供給され、マニホールドＭ１内に形成された混合器（図５参照）により、水蒸気１０２ｓとプロセス空気１０３と混合されて、改質ブロック側のプロセスボード１の改質反応器１１に導入され、最高温度４００℃程度で改質される。改質反応器１１で処理された改質ガスにはＣＯが２〜３％含まれ、同じプロセスボード１のＣＯ変成器１２において温度が低下しながらＣＯ変成が進み、１．５％前後のＣＯ濃度となり、温度は２５０〜３００℃程度に下がって、マニホールドＭ２を経由して、精製ブロック側のプロセスボード３の低温ＣＯ変成器１３に導入される。低温ＣＯ変成器１３では若干のＣＯ変成が行われるが、改質ガスは、同時に冷却され１５０℃以下になって、１段目のガス混合器１４に導入され、マニホールドＭ３から供給されたＣＯ燃焼用空気と混合され、１段目のＣＯ燃焼器１５に導入される。ＣＯ燃焼器１５ではＣＯが選択的に燃焼して除去されるが、改質ガス中の若干のＨ２（水素）も燃焼する。この選択酸化反応は改質ガスの冷却と同時に行われ、１段目のＣＯ燃焼器１５を出た改質ガスは、２段目のガス混合器１４に導入され、マニホールドＭ３から供給されたＣＯ燃焼用空気と再度混合されて２段目のＣＯ燃焼器１５に導入される。２段目のＣＯ燃焼器１５でも残留ＣＯと若干のＨ２が冷却されながら燃焼して２段目のＣＯ燃焼器１５を出た後、マニホールドＭ４、ノズルＮ４を経て製品ガス１０５となって燃料電池（図示せず）に供給される。
【００３８】
図１と図２において、蒸気発生用の水１０２ｗとプロセス空気１０３（プロセス空気１０３は使用しない場合もある）は、ノズルＮ５からマニホールドＭ５を経て、精製ブロック側のユーティリティボード４の蒸気発生器１６に供給され、水１０２ｗは、低温ＣＯ変成器１３やＣＯ燃焼器１５との間で熱交換し、蒸発して蒸気１０２ｓとなり、プロセス空気１０３も予熱されて蒸気発生器１６を出る。この蒸気１０２ｓとプロセス空気１０３はマニホールドＭ１内に形成された混合器（図５参照）で改質原料１０１と混合される。
【００３９】
燃料電池に送出された製品ガス１０５は、燃料電池内で反応して発電するが、反応後のオフガス（燃料ガス）１０６にも未反応のＨ２等の可燃物も存在し、その燃焼用空気１０７と一緒に改質ブロック側のユーティリティボード２の予熱器１７に入り、プロセスボード１側の改質ガスと熱交換して約２８０℃に予熱され、燃焼器１８に入って燃焼される。この場合、燃焼ガスの発熱量が低く、燃焼温度が低いために燃焼触媒が使用されるが、燃焼温度が低いために予熱域では燃料ガス１０６と燃焼用空気１０７が混合していても予熱器１７で前燃焼することはない。燃焼器１８で燃焼した燃焼排ガス１０８は、プロセスボード１側の改質反応器１１を加熱して冷却された後、マニホールドＭ７及びノズルＮ７を経て外部に放出される。
【００４０】
以上、詳細に説明した本発明システムによるＤＭＥ水蒸気改質の運転成績をプロセスシミュレーションした結果を、図６の一覧表に示す。尚、図６の一覧表には、プロセス空気を使用する部分燃焼改質における運転成績も合わせて表示する。
【００４１】
次に、本発明システムの別実施形態について説明する。
〈１〉上記実施形態では、改質原料としてＤＭＥを想定したシステム構成を説明したが、本発明システムの構成及び構造は、改質原料がメタノールの場合にも同様に適用できる。この場合のシステム構成は、図１乃至図５に例示の構成及び構造と同じである。しかし、メタノールはＤＭＥに比べて改質温度が２５０〜３００℃と低く、熱交換量も少なく、改質ガス中のＣＯ濃度も低いため、本発明システム全体の高さは改質原料がＤＭＥの場合に比べて、約８０％と低くできることがシミュレーションの結果から分かっている。本発明システムによるメタノール水蒸気改質の運転成績をプロセスシミュレーションした結果を、図６の一覧表に、ＤＭＥ水蒸気改質の運転成績と並べて示す。尚、図６の一覧表には、プロセス空気を使用する部分燃焼改質における運転成績も合わせて表示する。
【００４２】
〈２〉上記各実施形態では、改質原料としてＤＭＥまたはメタノールを想定して、具体的に説明したが、本発明システムは、ＤＭＥ及びメタノール以外の改質原料のガス改質システムに適用しても構わない。
【００４３】
〈３〉更に、上記各実施形態では、改質ブロックと精製ブロックの２つのブロックを夫々、プロセスボード１，３とユーティリティボード２，４を間に伝熱仕切板５，６を介して交互に積層した構造としたが、基本的な積層構造を維持して、同様の構造を別形態で実現しても構わない。例えば、プロセスボード１，３とユーティリティボード２，４の何れか一方と伝熱仕切板５，６を一体で形成したものを用いても構わない。また、プロセスボード１，３とユーティリティボード２，４と伝熱仕切板５，６の３者を一体で形成して１つのユニットとしたものを積層しても構わない。
【００４４】
以上、詳細に説明したように、本発明システムは、各プロセスが各ユニットボード１〜４内に効率良く集積され、非常に小型化され、外部との連絡配管も少なくなっている。従って、改質装置の占める容積は、燃料電池の出力１ｋＷ当たり、改質原料がＤＭＥの場合で約１．５リットル、改質原料がメタノールの場合で約１リットルと小型になり、夫々の質量も軽く、上述の車載改質システムに必要な条件を十分に満たすことができる。
【００４５】
また、本発明システムは、各ユニットボード１〜４内に集積された各装置間の熱の授受が効率的に安定してできるため、各プロセスでの熱損失が少なく、また、コンパクトな構造になっているため外部への放熱損失が少ない。このため、非常に広い負荷範囲で高い効率を得ることができる。
【００４６】
更に、本発明システムは、構成する部品点数が少なく、部品の製作の形が決まれば大量生産が容易にできる構造となっている。また、使用する触媒形状もウール状またはハニカム状にして取付けや取替えが容易な構造となっている。
【００４７】
また、本発明システムは、ブロック形状で一体化されているため、これを密閉した容器でカバーできるため、仮に処理ガスが漏洩しても検知すること、或いは、安全に放出することが容易である。
【産業上の利用可能性】
【００４８】
本発明に係るガス改質システムは、自動車駆動用、コ・ジェネレーション（熱電併給装置）に用いる燃料電池の燃料である水素を生成するために、改質原料と水蒸気や空気等のガス化剤を反応させて改質するガス改質システムに利用可能である。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】本発明に係るガス改質システムの一実施形態における概略構造を模式的に示し、システム内の各装置の処理順序を示す構造図
【図２】本発明に係るガス改質システムの一実施形態における部分的な分解組立図
【図３】本発明に係るガス改質システムの一実施形態における組立状態での外観を示す正面図、側面図、及び、背面図
【図４】本発明に係るガス改質システムの一実施形態における精製ブロック側のプロセスボードに組み込まれた２つの混合器の具体的な構成を詳細に示す要部拡大図
【図５】本発明に係るガス改質システムの一実施形態におけるマニホールド内で改質原料と水蒸気とプロセス空気を混合させる混合器の具体的な構成を詳細に示す要部拡大図
【図６】本発明に係るガス改質システムによるＤＭＥ水蒸気改質とメタノール水蒸気改質の運転成績をプロセスシミュレーションした結果を示す一覧表
【符号の説明】
【００５０】
１：    改質ブロック側のプロセスボード（第１ユニットボード）
２：    改質ブロック側のユーティリティボード（第２ユニットボード）
３：    精製ブロック側のプロセスボード（第１ユニットボード）
４：    精製ブロック側のユーティリティボード（第２ユニットボード）
５：    改質ブロック側の伝熱仕切板（伝熱仕切壁）
６：    精製ブロック側の伝熱仕切板（伝熱仕切壁）
１１：  改質反応器
１２：  ＣＯ変成器
１３：  ＣＯ変成器
１４：  混合器
１５：  ＣＯ燃焼器
１６：  水蒸気発生器
１７：  予熱器
１８：  燃焼器
１９：  リターンベンド
２０：  内管
２１：  中央断熱仕切板
２２，２３：  端部断熱仕切板
２４，２５：  端板
１０１：    改質原料
１０２ｓ：  水蒸気
１０２ｗ：  蒸気用給水
１０３：    プロセス空気
１０４：    ＣＯ燃焼用空気
１０５：    精製された改質ガス（製品ガス）
１０６：    燃料ガス
１０７：    燃焼用空気
１０８：    燃焼排ガス
Ｍ１〜Ｍ７：    マニホールド（多岐配管）
Ｎ１，Ｎ３〜Ｎ７：ノズル
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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