(57)【要約】【課題】高密度、高強度、高比抵抗および高飽和磁束密度を有する複合軟磁性材を製造するための複合軟磁性粉末およびその製造方法提供する。【解決手段】金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が鉄粉末の表面に被覆されているＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に、さらにモル比でＭｇＯ／ＳｉＯ２の値が１．０〜３．０の範囲内にあるＭｇＯ−ＳｉＯ２系複合酸化物膜を被覆してなる複合軟磁性粉末であって、この複合軟磁性粉末は容量比でアルコキシシラン溶液：１に対してマグネシウムアルコキシド溶液：１〜３の範囲内の比率で混合して得られたＭｇＯとＳｉＯ２混合酸化物ゾル溶液を前記Ｍｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末に添加し混合したのち加熱乾燥することにより製造する。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が鉄粉末の表面に被覆されているＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に、さらにモル比でＭｇＯ／ＳｉＯ２の値が１．０〜３．０の範囲内にあるＭｇＯ−ＳｉＯ２系複合酸化物膜を被覆してなることを特徴とする複合軟磁性粉末。
【請求項２】
金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しており、ＭｇおよびＯが表面から内部に向って減少しておりかつＦｅが内部に向って増加している濃度勾配を有するＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が鉄粉末の表面に被覆されているＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末の表面に、さらにモル比でＭｇＯ／ＳｉＯ２の値が１．０〜３．０の範囲内にあるＭｇＯ−ＳｉＯ２系複合酸化物膜を被覆してなることを特徴とする複合軟磁性粉末。
【請求項３】
前記Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末は、Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜と鉄粉末との界面領域に鉄粉末の中心部に含まれる硫黄よりも高濃度の硫黄を含む硫黄濃化層を有するＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末であることを特徴とする請求項１または２記載の複合軟磁性粉末。
【請求項４】
前記金属Ｆｅ極微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、素地中に結晶質のＭｇＯ固溶ウスタイト相を有することを特徴とする請求項１、２または３記載の複合軟磁性粉末。
【請求項５】
前記Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、結晶粒径：２００ｎｍ以下の微細結晶組織を有することを特徴とする請求項１、２、３または４記載の複合軟磁性粉末。
【請求項６】
前記Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、その最表面が実質的にＭｇＯで構成されていることを特徴とする請求項１、２、３、４または５記載の複合軟磁性粉末。
【請求項７】
容量比でアルコキシシラン溶液：１に対してマグネシウムアルコキシド溶液：１〜３の範囲内の比率で混合して得られたＭｇＯとＳｉＯ２の混合酸化物ゾル溶液を請求項１、２、３、４、５または６記載のＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に付着させたのち加熱乾燥することを特徴とする複合軟磁性粉末の製造方法。
【請求項８】
請求項１、２、３、４、５または６記載の複合軟磁性粉末を圧縮成形したのち５００〜１２００℃で焼結することを特徴とする高強度、高磁束密度および高抵抗を有する鉄損の少ない複合軟磁性焼結材の製造方法。
【請求項９】
請求項８記載の方法で製造した複合軟磁性焼結材。
【請求項１０】
鉄粒子相とこの鉄粒子相を包囲する粒界相からなり、前記粒界相には結晶質のＭｇＯ固溶ウスタイト相を含有するＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物が含まれていることを特徴とする請求項９記載の複合軟磁性材。
【請求項１１】
請求項９または１０記載の複合軟磁性材からなる電磁気回路部品。
【請求項１２】
前記電磁気回路部品は、磁心、電動機コア，発電機コア，ソレノイドコア，イグニッションコア，リアクトル，トランス，チョークコイルコアまたは磁気センサコアであることを特徴とする請求項１１記載の電磁気回路部品。
【請求項１３】
請求項１１または１２記載の電磁気回路部品を組み込んだ電気機器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が鉄粉末の表面に被覆されてなるＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面にさらにＭｇＯ−ＳｉＯ２系複合酸化物膜（好ましくはモル比でＭｇＯ／ＳｉＯ２の値が２のフォレストライト）を被覆してなる複合軟磁性粉末に関するものであり、この複合軟磁性粉末を使用して作製した高強度、高磁束密度および高抵抗を有する鉄損の少ない複合軟磁性材に関するものであり、そして、この高強度、高磁束密度および高抵抗を有する鉄損の少ない複合軟磁性材は、低鉄損を必要とする各種電磁気回路部品、例えば、磁心、電動機コア，発電機コア，ソレノイドコア，イグニッションコア，リアクトル，トランス，チョークコイルコア、磁気センサコアなどの各種電磁気回路部品の素材として使用することができるものである。
【背景技術】
【０００２】
一般に、各種電磁気回路部品に使用される軟磁性材は、鉄損が小さいことが要求されるため、電気抵抗を高くして渦電流損を低減させ、保磁力を小さくしてヒステリシス損を低減させることは一般に知られている。さらに、近年、電磁気回路の小型化、高応答化が求められているところから、磁束密度がより高いことも重要視されている。
【０００３】
かかる高比抵抗を有する軟磁性材料を製造するための原料粉末の一例として鉄粉末の表面に化学的な方法によりＭｇ含有フェライト膜を被覆したＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末が知られており（特許文献１参照）、また一般に軟磁性粉末を低融点ガラス粉末と共に混合して得られた混合粉末を圧縮成形し熱処理して圧粉磁性材料などを製造する方法も知られている（特許文献２または３参照）。
【特許文献１】特開平１１−１７０２号公報
【特許文献２】特開２００４−２５３７８７号公報
【特許文献３】特開２００４−２９７０３６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、従来のＭｇ含有フェライト膜を被覆したＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末は、鉄粉末の表面にＭｇ含有フェライト膜を化学的方法により被覆するために、プレス成形した圧粉体に高温歪取り焼成を行って得られた複合軟磁性材は、Ｍｇ含有フェライト膜が不安定となり変化して絶縁性が低下すると共に、鉄粉末の表面に対するＭｇ含有フェライト膜の密着性が十分でなく、従来のＭｇ含有フェライト膜を被覆したＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末を低融点ガラス粉末と混合して得られた混合粉末をプレス成形し熱処理することにより作製した複合軟磁性材は、プレス成形中にＭｇ含有フェライト膜が剥離したり破れるなどして十分な絶縁効果が発揮できず、したがって、十分な高比抵抗が得られないという問題点があった。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、かかる問題点を解決するために、先に、
（ａ）金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が鉄粉末の表面に被覆されているＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末、
（ｂ）金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しており、ＭｇおよびＯが表面から内部に向って減少しておりかつＦｅが内部に向って増加している濃度勾配を有するＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が鉄粉末の表面に被覆されているＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末、
（ｃ）前記（ａ）および（ｂ）記載のＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が鉄粉末の表面に被覆されているＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末であって、前記鉄粉末と前記Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜との界面領域に、鉄粉末の中心部に含まれる硫黄よりも高濃度の硫黄を含む硫黄濃化層を有するＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末、
（ｄ）前記金属Ｆｅ極微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、素地中に結晶質のＭｇＯ固溶ウスタイト相を有する前記（ａ），（ｂ），（ｃ）または（ｄ）記載のＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末、
（ｅ）前記金属Ｆｅ極微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、結晶粒径：２００ｎｍ以下の微細結晶組織を有する前記（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）または（ｅ）記載のＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末、
（ｆ）前記金属Ｆｅ極微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜の最表面は、実質的にＭｇＯで構成されている前記（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）または（ｅ）記載のＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末、などを発明した。
【０００６】
かかる先に発明した前記（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）または（ｆ）記載のＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末は、鉄粉末を予め酸化雰囲気中で加熱するなどして酸化処理を施すことにより鉄粉末の表面に酸化鉄膜を形成した鉄粉末（以下、酸化処理鉄粉末という）を作製し、この酸化処理鉄粉末にＭｇ粉末を添加し混合して得られた混合粉末を不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で転動しながら加熱した後さらに酸化性雰囲気中で加熱する酸化処理を施すことにより得られるものである。
このようにして得られた先に発明したＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末におけるＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、
（イ）従来の鉄粉末の表面にＭｇ含有フェライト膜を化学的に形成したＭｇ含有酸化鉄膜に比べて鉄粉末に対する密着性が格段に優れることから、プレス成形中に絶縁皮膜である酸化鉄膜が破壊されて鉄粉末同士が接触することが少なく、プレス成形後に焼成を行ってもＭｇ含有酸化鉄膜の絶縁性が低下することなく高抵抗を維持することができるところから渦電流損失が低くなり、さらに焼成を行った場合に、より保磁力が低減できることからヒステリシス損失を低く抑えることができ、したがって、低鉄損を有する複合軟磁性材料が得られること、
（ロ）前記Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しており、ＭｇおよびＯが表面から内部に向って減少しておりかつＦｅが内部に向って増加している濃度勾配を有すること、
（ハ）前記Ｍｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末は、鉄粉末と金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜との界面領域には、鉄粉末の中心部に不可避不純物として含まれている硫黄よりも高濃度の硫黄を含む硫黄濃化層が形成されること、
（ニ）前記金属Ｆｅ極微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、ＭｇＯ固溶ウスタイト相（ＭｇＯがウスタイト（ＦｅＯ）に固溶している物質）を含有していること、
（ホ）前記Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は結晶粒径：２００ｎｍ以下の微細結晶組織を有すること、
（ヘ）前記Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、その最表面に含まれるＭｇＯの量が多いほど好ましく、その最表面は実質的にＭｇＯで構成されていることが最も好ましい、ことなどの知見に基づいて成されたものである。
【０００７】
これら先に発明した前記（ａ）〜（ｅ）記載のＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の製造方法を一層具体的に説明すると、まず、鉄粉末を予め酸化雰囲気中、温度：５０〜５００℃に加熱して酸化処理することにより鉄粉末の表面に酸化鉄膜を形成した酸化処理鉄粉末を作製し、これらの粉末にＭｇ粉末を添加し混合して得られた混合粉末を温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０−１２〜１×１０−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で転動しながら加熱した後、必要に応じてさらに酸化性雰囲気中、温度：５０〜３５０℃で加熱する酸化処理を施すことにより作製することができる。
【０００８】
また、先に発明した前記（ｆ）記載の金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜の最表面が実質的にＭｇＯで構成されているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、鉄粉末を予め酸化雰囲気中、温度：５０〜５００℃に加熱して酸化処理することにより鉄粉末の表面に酸化鉄膜を形成した酸化処理鉄粉末を作製し、これらの粉末にＭｇ粉末を一層多く添加し混合して得られた混合粉末を温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０−１２〜１×１０−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で転動しながら加熱した後、さらに酸化性雰囲気中、温度：５０〜３５０℃で一層長時間加熱保持する酸化処理を施すことにより得られる。
【０００９】
一般に、「堆積膜」という用語は、通常、真空蒸発やスパッタされた皮膜構成原子が例えば基板上に堆積した皮膜を示すが、この発明において、この発明の鉄粉末の表面に形成されている金属Ｆｅ極微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、酸化処理鉄粉末表面の酸化鉄（Ｆｅ−Ｏ）とＭｇが反応を伴って当該鉄粉末表面に堆積した皮膜を示す。そして、この発明の金属Ｆｅ極微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は金属Ｆｅ極微粒子がＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物のＭｇ含有酸化膜素地中に分散していることから高度の靭性を有する。このためプレス成形時の鉄粉末の変形に充分に追従すると共に酸化膜の鉄粉末に対する密着性が格段に優れたものとなっている。さらに、この発明の金属Ｆｅ極微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜はＭｇＯ固溶ウスタイトを含むことが好ましく、このＭｇＯ固溶ウスタイトは結晶質であることが一層好ましい。
この発明の鉄粉末の表面に形成されている金属Ｆｅ極微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜の膜厚は、圧粉成形した複合軟磁性材の高磁束密度と高比抵抗を得るために５〜５００ｎｍの範囲内にあるのが好ましい。膜厚が５ｎｍより薄いと圧粉成形した複合軟磁性材の比抵抗が充分でなく渦電流損が増加するので好ましくなく、一方、膜厚が５００ｎｍより厚いと圧粉成形した複合軟磁性材の磁束密度が低下し好ましくないからである。さらに好ましい膜厚は５〜２００ｎｍである。
【００１０】
前記（ａ）〜（ｆ）記載の先に発明したＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に形成されているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、前記金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜と鉄粉末との界面領域に、鉄粉末の中心部に含まれる硫黄よりも高濃度の硫黄を含む硫黄濃化層を有する。この硫黄濃化層を有することはオージェ電子分光法により硫黄濃度を測定し、これをグラフに表すと、硫黄濃度ピークを示すことから確認することができる。界面領域にこの様な硫黄濃化層を有することにより金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜の鉄粉末表面に対する密着性がより一層優れるようになり、圧粉成形時の粉末の変形に堆積膜が追従して被覆の破れを防止することができ、焼成時にも鉄粉末同士の接触結合を防止することができて高抵抗を維持することができ、したがって渦電流損失が低くなる。硫黄濃化層の硫黄は、鉄粉末には不可避不純物として硫黄が含まれており、大部分はこの鉄粉末の表面部分に含まれる硫黄から供給されると考えられる。
前記（ａ）〜（ｆ）記載の先に発明したＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に形成されているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、その結晶粒が微細であるほど好ましく、結晶粒径が２００ｎｍ以下の微細結晶組織を有する事が好ましい。この様な微細結晶組織を有することにより、圧粉成形時の粉末の変形に微結晶Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が追従して被覆の破れを防止することができ、焼成時にも鉄粉末同士の接触結合を防止することができ、また、高温歪取り焼成を行っても酸化物が安定で絶縁性低下が防止でき高抵抗で渦電流損失が低くなる。結晶粒径が２００ｎｍより大きいとＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜の膜厚が５００ｎｍよりも厚くなり圧粉成形した複合軟磁性材の磁束密度が低下するようになるので好ましくない。
さらに、前記（ｆ）記載のＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に形成されているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、その最表面におけるＭｇＯの含有量が多くなるほど好ましく、実質的にＭｇＯで構成されていることが最も好ましい。最表面が実質的にＭｇＯであると、プレス成形した圧粉体の焼成時にもＦｅの拡散が防止され鉄粉末同士の接触結合を防止することができ絶縁性低下が防止でき高抵抗で渦電流損失が低くなるからである。
【００１１】
この発明は、先に発明した（ａ）〜（ｆ）記載のＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に、さらにモル比でＭｇＯ／ＳｉＯ２の値が１．０〜３．０の範囲内にあるＭｇＯ−ＳｉＯ２系複合酸化物膜を被覆してなる複合軟磁性粉末を提供することを目的とするものである。すなわち、この発明は、
（１）金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が鉄粉末の表面に被覆されているＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に、さらにモル比でＭｇＯ／ＳｉＯ２の値が１．０〜３．０の範囲内にあるＭｇＯ−ＳｉＯ２系複合酸化物膜を被覆してなる複合軟磁性粉末、
（２）金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しており、ＭｇおよびＯが表面から内部に向って減少しておりかつＦｅが内部に向って増加している濃度勾配を有するＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜が鉄粉末の表面に被覆されているＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末の表面に、さらにモル比でＭｇＯ／ＳｉＯ２の値が１．０〜３．０の範囲内にあるＭｇＯ−ＳｉＯ２系複合酸化物膜を被覆してなる複合軟磁性粉末、
（３）前記Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末は、Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜と鉄粉末との界面領域に鉄粉末の中心部に含まれる硫黄よりも高濃度の硫黄を含む硫黄濃化層を有するＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末である前記（１）または（２）記載の複合軟磁性粉末、
（４）前記金属Ｆｅ極微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、素地中に結晶質のＭｇＯ固溶ウスタイト相を有する前記（１）、（２）または（３）記載の複合軟磁性粉末、
（５）前記Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、結晶粒径：２００ｎｍ以下の微細結晶組織を有する前記（１）、（２）、（３）または（４）記載の複合軟磁性粉末、
（６）前記Ｍｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜は、その最表面が実質的にＭｇＯで構成されている前記（１）、（２）、（３）、（４）または（５）記載の複合軟磁性粉末、に特徴を有するものである。
【００１２】
前記（１）、（２）、（３）、（４）、（５）または（６）記載のこの発明の複合軟磁性粉末は、先に発明したＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末を容量比でアルコキシシラン溶液：１に対してマグネシウムアルコキシド溶液：１〜３の範囲内の比率で混合して得られたＭｇＯとＳｉＯ２の混合酸化物ゾル溶液を前記（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）、（ｅ）または（ｆ）記載のＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に付着させたのち加熱乾燥することにより製造することができる。
【００１３】
したがって、この発明は、
（７）容量比でアルコキシシラン溶液：１に対してマグネシウムアルコキシド溶液：１〜３の範囲内の比率で混合して得られたＭｇＯとＳｉＯ２の混合酸化物ゾル溶液を前記（１）、（２）、（３）、（４）、（５）または（６）記載のＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に付着させたのち加熱乾燥する複合軟磁性粉末の製造方法、に特徴を有するものである。
【００１４】
前記（１）、（２）、（３）、（４）、（５）または（６）記載の複合軟磁性粉末を圧縮成形したのち５００〜１２００℃で焼結することにより高強度、高磁束密度および高抵抗を有する鉄損の少ない複合軟磁性材を製造することができる。したがって、この発明は、
（８）前記（１）、（２）、（３）、（４）、（５）または（６）記載の複合軟磁性粉末を圧縮成形したのち５００〜１２００℃で焼成する高強度、高磁束密度および高抵抗を有する鉄損の少ない複合軟磁性材の製造方法、
（９）前記（８）記載の方法で製造した複合軟磁性材、に特徴を有するものである。
前記（８）記載の方法で作製した複合軟磁性材は、鉄粒子相とこの鉄粒子相を包囲する粒界相からなり、前記粒界相には結晶質のＭｇＯ固溶ウスタイト相を含有するＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物が含まれている。したがって、この発明は、
（１０）鉄粒子相とこの鉄粒子相を包囲する粒界相からなり、前記粒界相には結晶質のＭｇＯ固溶ウスタイト相を含有するＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物が含まれている前記（９）記載の複合軟磁性材、に特徴を有するものである。
【発明の効果】
【００１５】
この発明によると、高強度および高抵抗を有し、さらに高磁束密度の複合軟磁性材を提供することができ、電気および電子産業において優れた効果をもたらすものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
原料粉末として、平均粒径：７０μｍを有し不可避不純物として硫黄を含む純鉄粉末を用意し、前記純鉄粉末を大気中、温度：２２０℃、２時間保持の条件で酸化処理することにより表面に酸化鉄膜を有する酸化処理鉄粉末を作製した。さらに、平均粒径：５０μｍのＭｇ粉末を用意した。この酸化処理鉄粉末に対し先に用意したＭｇ粉末を、酸化処理鉄粉末：Ｍｇ粉末＝９９．８質量％：０．２質量％の割合で添加し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度：６５０℃、圧力：１×１０−４ＭＰａ、１時間保持の条件で転動しながら加熱することにより鉄粉末の表面に堆積膜が被覆されているＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末を作製した。この鉄粉末の表面に形成されている堆積膜の断面組織を電子顕微鏡で観察し、その堆積膜の厚さと最大結晶粒径を求めところ、膜厚は４０ｎｍ、最大結晶粒径は２０ｎｍであることがわかった。
【００１７】
このＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に形成された堆積膜をＸ線光電子分光装置により分析を行ない、結合エネルギーを解析したところ、金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散していることが解った。また、金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散している堆積膜の最表面はＭｇＯで構成されていることが解った。さらに、堆積膜の深さ方向のＭｇ、ＯおよびＦｅの濃度分布をオージェ電子分光装置を用いて調べた結果、ＭｇおよびＯは表面から内部に向って減少しておりかつＦｅは内部に向って増加している濃度勾配を有することが解った。従って、Ｍｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に形成された堆積膜は、金属Ｆｅ微粒子が素地中に分散しているＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜であること、このＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜はＭｇおよびＯが表面から内部に向って減少しておりかつＦｅが内部に向って増加している濃度勾配を有すること、並びにその最表面はＭｇＯで構成されている堆積膜であることが分かった。
さらに、鉄粉末とＭｇ−Ｆｅ−Ｏ三元系酸化物堆積膜との界面領域をオージェ電子分光装置を用いて硫黄の分布を調べた結果、堆積膜と鉄粉末との界面領域に鉄粉末の中心部に含まれる硫黄よりも高濃度の硫黄を含む硫黄濃化層を有することが解った。
【００１８】
さらに、水と塩酸を添加した前加水分解アルコキシシラン溶液およびマグネシウムアルコキシド溶液を用意し、前加水分解アルコキシシラン溶液：１に対してマグネシウムアルコキシド溶液：２の容量比で混合してＭｇＯとＳｉＯ２の混合酸化物ゾル溶液を作製し、このＭｇＯとＳｉＯ２の混合酸化物ゾル溶液を先に用意したＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末に対してＭｇＯとＳｉＯ２の混合酸化物換算で０．２質量％添加し混合し、得られた混合粉末を温度：１５０℃で加熱乾燥することによりＭｇ含有酸化鉄膜被覆鉄粉末の表面に２ＭｇＯ・ＳｉＯ２からなるＭｇＯ−ＳｉＯ２系複合酸化物膜を被覆した本発明複合軟磁性粉末を作製した。
【００１９】
この本発明複合軟磁性粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた板状圧粉体およびリング状圧粉体を窒素雰囲気中、温度：５００℃、３０分保持の条件で焼結することにより板状およびリング状焼結体からなる複合軟磁性材を作製し、得られた板状焼結体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表１に示し、さらにリング状焼結体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表１に示した。
【００２０】
従来例１
純鉄粉末の表面にＭｇ含有フェライト層を化学的方法で形成したＭｇ含有フェライト被覆鉄粉末を用意し、このＭｇ含有フェライト被覆鉄粉末にシリコーン樹脂およびＭｇＯ粉末をシリコーン樹脂：０．１４、ＭｇＯ：０．０６、残部：Ｍｇ含有フェライト被覆鉄粉末の割合となるように混合して従来混合粉末を作製し、得られた従来混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度：５００℃、３０分保持の条件で焼結することにより板状およびリング状焼結体からなる複合軟磁性粉末を作製した。得られた板状焼結体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表１に示し、さらにリング状焼結体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表１に示した。
【００２１】
【表１】
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【００２２】
表１に示される結果から、本発明複合軟磁性粉末で作製した複合軟磁性材は複合軟磁性粉末で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。