(57)【要約】【課題】重ウラン酸アンモニウム粒子製造のために良好な粘度を有する硝酸ウラニル含有原液を調製することができる硝酸ウラニル含有原液調製装置を提供すること。【解決手段】  前記課題を解決するための手段は、硝酸ウラニル溶液と添加剤とを含有する硝酸ウラニル含有原液を調製する調製槽２と、前記調製槽２内の硝酸ウラニル含有原液を観察可能な観察手段３と、前記調製槽２内の硝酸ウラニル含有原液を冷却可能な冷却手段４とを備えてなることを特徴とする硝酸ウラニル含有原液調製装置１である。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
硝酸ウラニル溶液と添加剤とを含有する硝酸ウラニル含有原液を調製する調製槽と、前記調製槽内の硝酸ウラニル含有原液を観察可能な観察手段と、前記調製槽内の硝酸ウラニル含有原液を冷却可能な冷却手段とを備えてなることを特徴とする硝酸ウラニル含有原液調製装置。
【請求項２】
前記調製槽は、密閉された内側容器と、前記内側容器の周囲を覆う外側容器とを備え、
前記冷却手段は、前記内側容器外壁と外側容器内壁とで区画形成され、冷却媒体が流通可能な冷却媒体流路と、
前記冷却媒体流路に冷却媒体を供給する冷却媒体供給手段とを備えてなる前記請求項１記載の硝酸ウラニル含有原液調製装置。
【請求項３】
前記調製槽は、調製槽外部から調製槽内部を目視で確認可能な材料で形成されてなる前記請求項１または２記載の硝酸ウラニル含有原液調製装置。
【請求項４】
前記調製槽には、前記調製槽外部から添加剤を導入する添加剤導入路が設けられ、
前記添加剤導入路は、前記冷却媒体流路の冷却媒体が前記添加剤を冷却可能な位置に形成されてなる前記請求項２または３に記載の硝酸ウラニル含有原液調製装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、硝酸ウラニル含有原液調製装置に関し、特に詳しくは、重ウラン酸アンモニウム粒子製造のために良好な粘度を有する硝酸ウラニル含有原液を調製することができる硝酸ウラニル含有原液調製装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル溶液とする。次に、この硝酸ウラニル溶液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して硝酸ウラニル含有原液とする。調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００３】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。
【０００４】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、二酸化ウランよりも酸素を多く含み、酸素：ウランのモル比が２を超える酸化ウラン、例えば、三酸化ウランとなり、さらに還元及び焼結されることにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。
【０００５】
この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。被覆層は、燃料核表面から第一層、第二層、第三層、および第四層を被覆することにより形成されている。第一層の低密度炭素の場合は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して得られる。第二層および第四層の高密度熱分解炭素の場合は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して得られる。第三層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して得られる。
【０００６】
一般的な燃料コンパクトは、以上のようにして得られた被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形状または円筒形状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。
【０００７】
【非特許文献１】Ｓ．Ｋａｔｏ  ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＨＴＴＲ  Ｆｉｒｓｔ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７  （２００１）
【非特許文献２】Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ  ”Ｐｒｅｓｅｎｔ  ｓｔａｔｕｓ  ｏｆ  ｉｎｉｔｉａｌ  ｃｏｒｅ  ｆｕｅｌ  ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＨＴＴＲ”  ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）
【非特許文献３】林  君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ  ８９−１６２（１９８９）
【非特許文献４】湊  和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ  ９８−０７０（１９９８）
【非特許文献５】長谷川正義、三島良績  監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行  ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
【０００８】
ここで、上記したように、硝酸ウラニル含有原液は、硝酸ウラニル溶液に純水及び増粘剤（例えば、ポリビニルアルコール等の添加剤）等を添加し、攪拌して調製される。調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製する。
【０００９】
このポリビニルアルコール等の増粘剤を硝酸ウラニル溶液に添加すると、この混合液は発熱する。この発熱によって、増粘剤自体が分解してしまう場合がある。この増粘剤の分解によって、硝酸ウラニル含有原液の粘度が変化する。したがって、硝酸ウラニル含有原液の粘度が変化することにより、硝酸ウラニル含有原液を使用して重ウラン酸アンモニウム粒子を製造する際に、重ウラン酸アンモニウム粒子の真球度に影響を与える。
【００１０】
一方、重ウラン酸アンモニウム粒子の真球度を向上させるために、硝酸ウラニル含有原液中に、硝酸ウラニル等の各成分が均一に溶解していることが必要となる。硝酸ウラニル等の各成分を均一に硝酸ウラニル含有原液中に、溶解させるためには、硝酸ウラニル含有原液の攪拌が必要となる。しかし、この攪拌によって、硝酸ウラニル含有原液の発熱がより一層進んでしまう。この発熱によって、硝酸ウラニル含有原液の粘度がより一層変化してしまうという問題点がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、このような従来の問題点を解消し、重ウラン酸アンモニウム粒子製造のために良好な粘度を有する硝酸ウラニル含有原液を調製することができる硝酸ウラニル含有原液調製装置を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、硝酸ウラニル溶液と添加剤とを含有する硝酸ウラニル含有原液を調製する調製槽と、前記調製槽内の硝酸ウラニル含有原液を観察可能な観察手段と、前記調製槽内の硝酸ウラニル含有原液を冷却可能な冷却手段とを備えてなることを特徴とする硝酸ウラニル含有原液調製装置であり、
請求項２は、前記調製槽は、密閉された内側容器と、前記内側容器の周囲を覆う外側容器とを備え、前記冷却手段は、前記内側容器外壁と外側容器内壁とで区画形成され、冷却媒体が流通可能な冷却媒体流路と、前記冷却媒体流路に冷却媒体を供給する冷却媒体供給手段とを備えてなる前記請求項１記載の硝酸ウラニル含有原液調製装置であり、
請求項３は、前記調製槽は、調製槽外部から調製槽内部を目視で確認可能な材料で形成されてなる前記請求項１または２記載の硝酸ウラニル含有原液調製装置であり、
請求項４は、前記調製槽には、前記調製槽外部から添加剤を導入する添加剤導入路が設けられ、前記添加剤導入路は、前記冷却媒体流路の冷却媒体が前記添加剤を冷却可能な位置に形成されてなる前記請求項２または３に記載の硝酸ウラニル含有原液調製装置である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、調製槽内の硝酸ウラニル含有原液の反応が進むことによる硝酸ウラニル含有原液の変質を、観察手段によって、目視で確認することができる。そして、この変質が確認された後、硝酸ウラニル含有原液の発熱を抑えるために、硝酸ウラニル含有原液が冷却手段で冷却される。冷却手段によって冷却される硝酸ウラニル含有原液は、温度上昇による粘度の急激な変化をすることもない。したがって、重ウラン酸アンモニウム粒子製造のために良好な粘度を有する硝酸ウラニル含有原液を調製することができる。
【００１４】
また、本発明によれば、前記調製槽が、内側容器と、外側容器とを備えてなることにより、容易に冷却媒体流路を形成することができる。さらに、前記冷却手段は、冷却媒体流路と、冷却媒体供給手段とを備えてなることにより、冷却媒体が直接硝酸ウラニル含有原液に接触することなく、硝酸ウラニル含有原液を冷却することができる。
【００１５】
さらに、本発明によれば、前記調製槽は、調製槽外部から調製槽内部を目視で確認可能な材料で形成されてなることにより、前記調製槽を簡単な構造としつつ、調製槽内部を目視で確認することができる。
【００１６】
そして、本発明によれば、前記添加剤導入路は、前記冷却媒体流路の冷却媒体が前記添加剤を冷却可能な位置に形成されてなることにより、硝酸ウラニル含有原液を生成する前に添加剤を熱によって変質させることがなくなる。したがって、より一層良好な粘度を有する硝酸ウラニル含有原液を調製することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下、図１を参照しながらこの発明の一実施形態に係る硝酸ウラニル含有原液調製装置について説明する。ただし、図１に記載された硝酸ウラニル含有原液調製装置は、この発明の一例であり、この発明に係る硝酸ウラニル含有原液調製装置は、図１に記載された硝酸ウラニル含有原液調製装置に限られることはない。
【００１８】
硝酸ウラニル含有原液調製装置１は、調製槽２と、観察手段３と、冷却手段４と、攪拌手段５と、温度測定手段６とを備えてなる。
【００１９】
調製槽２は、硝酸ウラニル溶液と添加剤とを含有する硝酸ウラニル含有原液を調製する。調製槽２の水平断面形状および外観形状には、特に制限はない。前記調製槽２は、密閉された内側容器２Ａと、前記内側容器２Ａの周囲を覆う外側容器２Ｂとを備えている２重構造であることが好ましい。前記内側容器２Ａ外壁と外側容器２Ｂ内壁とで冷却媒体が流通可能な冷却媒体流路２Ｃが、区画形成されている。これによれば、調製槽２が、内側容器２Ａと、外側容器２Ｂとを備えてなることにより、容易に冷却媒体流路２Ｃを形成することができる。
【００２０】
なお、上記したように、前記内側容器２Ａ外壁と外側容器２Ｂ内壁とで冷却媒体が流通可能な冷却媒体流路２Ｃが、区画形成されていてもよいが、調製槽２内部に配管を配置して、この配管内に対して冷却媒体を流通させるようにしてもよい。配管の配置方法としては、螺旋形状に配置する方法等を挙げることができる。
【００２１】
前記調製槽２には、前記調製槽２外部から添加剤を導入する添加剤導入路２Ｄが設けられている。前記添加剤導入路２Ｄは、前記冷却媒体流路２Ｃの冷却媒体が前記添加剤を冷却可能な位置に形成されてなることが好ましい。このようにすれば、前記添加剤導入路２Ｄは、前記冷却媒体流路２Ｃの冷却媒体が前記添加剤を冷却可能な位置に形成されてなることにより、硝酸ウラニル含有原液を生成する前に添加剤を熱によって変質させることがなくなる。したがって、より一層良好な粘度を有する硝酸ウラニル含有原液を調製することができる。
【００２２】
具体的には、前記添加剤導入路２Ｄは、管状部材で形成されてなる。添加剤導入路２Ｄの前記調製槽２内部の部分は、冷却媒体流路２Ｃと隣接するように、前記内側容器２Ａ内壁面に沿って形成されてなることが好ましい。このようにすれば、冷却媒体流路２Ｃと添加剤導入路２Ｄとで、熱が互いに交換されることで、添加剤導入路２Ｄ内の添加剤が有効に冷却されることができる。
【００２３】
また、前記調製槽２には、硝酸ウラニル溶液を導入するとともに、得られる硝酸ウラニル含有原液を排出する導出入口２Ｅが設けられている。導出入口２Ｅは、前記調製槽２の上部に設けられ、内側容器２Ａ内部と調製槽２外部とを連通可能にする管状部材である。
【００２４】
観察手段３は、前記調製槽２内の硝酸ウラニル含有原液を観察可能であればよい。本実施形態においては、観察手段３は、前記調製槽２が、調製槽２外部から調製槽２内部を目視で確認可能な材料で形成されてなる手段である。
【００２５】
これによれば、調製槽２は、調製槽２外部から調製槽２内部を目視で確認可能な材料で形成されてなることにより、調製槽２を簡単な構造としつつ、調製槽２内部を目視で確認することができる。具体的には、調製槽２は、石英ガラスで形成されてなる。なお、調製槽２は、少なくとも調製される硝酸ウラニル含有原液が観察できる位置のみ石英ガラス等の透明な材料で形成されていればよい。
【００２６】
さらに、観察手段３としては、小型カメラ等を挙げることができる。この小型カメラの配置態様としては、例えば、前記調製槽２内の硝酸ウラニル含有原液の液面となる部分に配置する孔を形成し、この孔に小型カメラを配置する態様を挙げることができる。
【００２７】
冷却手段４は、前記調製槽２内の硝酸ウラニル含有原液を冷却可能であればよい。具体的には、前記冷却手段４は、前記冷却媒体流路２Ｃと、冷却媒体流路２Ｃに冷却媒体を供給する冷却媒体供給手段４Ａとを備えてなることが好ましい。これによれば、前記冷却手段４は、冷却媒体流路２Ｃと、冷却媒体供給手段４Ａとを備えてなることにより、冷却媒体が直接硝酸ウラニル含有原液に接触することなく、硝酸ウラニル含有原液を冷却することができる。
【００２８】
冷却媒体供給手段４Ａは、循環用配管４Ｂおよび４Ｃと、冷却水制御装置４Ｄとを備えてなる。循環用配管４Ｂおよび４Ｃの一端は、それぞれ、上下１箇所づつ外側容器２Ｂ外壁部分に接続されている。また、循環用配管４Ｂおよび４Ｃの他端は、冷却水制御装置４Ｄと接続されている。
【００２９】
冷却水制御装置４Ｄは、冷却媒体、特に水を温度制御する。本実施形態において、冷却水制御装置４Ｄは、水を４〜１５℃に温度制御することが好ましい。４〜１５℃に水が温度制御されると、硝酸ウラニル含有原液の温度上昇が抑えられるので、硝酸ウラニル含有原液の粘度を良好に保つことができる。
【００３０】
攪拌手段５は、調製槽２内部に設けられ、液体を攪拌する手段であれば、特に制限されない。例えば、攪拌する手段としては、公知の攪拌装置を用いればよく、具体的には、攪拌器、ミキサー等を挙げることができる。
【００３１】
温度測定手段６は、調製槽２内部の温度を測定する手段であれば、特に制限されない。例えば、温度を測定する手段としては、具体的には、サーミスタ等を挙げることができる。本実施形態においては、調製槽２内部で調製される硝酸ウラニル含有原液の液面に達する位置に、温度測定手段６の温度を測定する部位が配置されている。
【００３２】
［硝酸ウラニル含有原液調製方法］
上記した硝酸ウラニル含有原液調製装置１を使用して、硝酸ウラニル含有原液を調製する。まず、後述する硝酸ウラニル溶液が導出入口２Ｅから調製槽２に貯留される。ここで、硝酸ウラニル溶液は、硝酸に酸化ウランを溶解することにより容易に形成することができる。前記硝酸は硝酸水溶液の形態で通常に使用される。硝酸水溶液の濃度としては、特に制限がなく、公知の濃度でよい。
【００３３】
次に、冷却手段４、攪拌手段５および温度測定手段６を作動させる。ここで、冷却手段４は以下のように動作する。
【００３４】
まず、冷却水制御装置４Ｄから循環用配管４Ｃを通して、冷却媒体流路２Ｃに所定の温度に制御された水が導入される。次に、冷却媒体流路２Ｃに導入された水は、冷却媒体流路２Ｃ内を流動する。冷却媒体流路２Ｃ内を流動している水は、循環用配管４Ｂを通して、冷却水制御装置４Ｄに戻る。すなわち、水は、冷却水制御装置４Ｄ、循環用配管４Ｃ、冷却媒体流路２Ｃ、循環用配管４Ｂ、および冷却水制御装置４Ｄを循環している。
【００３５】
次に、調製槽２中に貯留された硝酸ウラニル溶液に対して、添加剤としての水溶性ポリマーを、添加剤導入路２Ｄを通して添加し、硝酸ウラニル溶液と、水溶性ポリマー、例えばポリビニルアルコールとを混合する。ここで、前記水溶性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール（ＰＶＡと称する場合がある。）、ポリアクリル酸ナトリウム及びポリエチレンオキシド等の合成ポリマー、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、及びエチルセルロース等のセルロース系ポリマー、可溶性でんぷん、及びカルボキシメチルでんぷん等のでんぷん系ポリマー、デキストリン、及びガラクタン等の水溶性天然高分子等を挙げることができる。なお、この水溶性ポリマーは、水等に溶かして溶液の状態で添加するようにしてもよい。
【００３６】
攪拌手段５を作動していることにより、硝酸ウラニル溶液とポリビニルアルコールとが混合される。この混合の際に、ポリビニルアルコールの分解によって生ずる変質を確認する。この変質の確認は、調製槽２が石英ガラスであることにより、行うことができる。
【００３７】
すなわち、調製槽２内の硝酸ウラニル含有原液の反応が進むことによる硝酸ウラニル含有原液中のポリビニルアルコールの変質を、観察手段３によって、目視で確認することができる。そして、この変質が確認された後、硝酸ウラニル含有原液の発熱を抑えるために、硝酸ウラニル含有原液が冷却手段４で冷却される。冷却手段４によって冷却された硝酸ウラニル含有原液は、温度上昇による粘度の急激な変化をすることもない。したがって、重ウラン酸アンモニウム粒子製造のために良好な粘度を有する硝酸ウラニル含有原液を調製することができる。
【００３８】
［重ウラン酸アンモニウム粒子の製造手順］
以上のような硝酸ウラニル含有原液調製方法で、調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の径を有する滴下ノズルを用いて、アンモニア水溶液中に滴下される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（ADU粒子）となる。
【００３９】
［燃料核の製造手順］
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元・焼結されることにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。
【００４０】
なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。
【００４１】
なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。
【図面の簡単な説明】
【００４２】
【図１】図１は、本発明に係る硝酸ウラニル含有原液調製装置を示す概略図である。
【符号の説明】
【００４３】
１    硝酸ウラニル含有原液調製装置
２    調製槽
３    観察手段
４    冷却手段
５    攪拌手段
６    温度測定手段
２Ａ    内側容器
２Ｂ    外側容器
２Ｃ    冷却媒体流路
２Ｄ    添加剤導入路
２Ｅ    導出入口
４Ａ    冷却媒体供給手段
４Ｂ、４Ｃ    循環用配管
４Ｄ    冷却水制御装置
【図１】
2006111474.tif 000003