(57)【要約】  【課題】  より高い体積容量を有する電気化学キャパシタ用電極の製造方法を提供することである。  【解決手段】  第１のロールプレス部１５０や第２のロールプレス部１６０による積層体２０の圧延方向が、集電体１６上の分極性電極層１８に覆われている部分と分極性電極層１８に覆われていない部分との境界線と直交する方向であるため、集電体１６の端部に変形や皺を生じることがない。分極性電極層１８の表面は、第１乃至第４のロールプレス部１５０乃至１８０によって多段に圧延されることから、高い体積容量を達成することができるのみならず、引き出し電極となる部分が圧延によって平坦化され、変形や皺もないので、キャパシタ用電極を多層化する場合に引き出し電極同士の接続を強固なものにすることができる。【選択図】  図７
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
シート状の集電体の幅方向端部を除いた表面全体に分極性電極層を形成する第１の工程と、前記集電体を幅方向に裁断して短冊状に加工する第２の工程と、前記集電体上の前記分極性電極層に覆われている部分と覆われていない部分との境界線と直交する方向に前記集電体を圧延する第３の工程とを備えることを特徴とする電気化学キャパシタ用電極の製造方法。
【請求項２】
前記第３の工程は、前記集電体を多段に圧延する工程を含むことを特徴とする請求項１に記載の電気化学キャパシタ用電極の製造方法。
【請求項３】
前記第３の工程は、ロールプレスにより前記集電体を４回乃至６回圧延する工程を含むことを特徴とする請求項２に記載の電気化学キャパシタ用電極の製造方法。
【請求項４】
前記集電体は、表面が粗面化されたアルミニウム箔であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の電気化学キャパシタ用電極の製造方法。
【請求項５】
前記第１の工程は、電子伝導性を有する多孔体粒子と、前記多孔体粒子を結着可能なバインダーと、前記バインダーを溶解又は分散可能な溶媒とを含有する塗布液を、前記集電体の長手方向に沿って塗布することにより行うことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の電気化学キャパシタ用電極の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電気化学キャパシタ用電極の製造方法に関し、特に、ロールプレス等の圧延により圧縮された分極性電極を有する電気化学キャパシタ用電極の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、小型・軽量で比較的大容量が得られるバッテリとして、電気二重層キャパシタなどの電気化学キャパシタが注目されている。電気二重層キャパシタは、通常の２次電池のように化学反応を利用するのではなく、電極に電荷を直接蓄積するタイプのバッテリであることから、極めて高速な充放電が可能であるという特徴を有している。このような特徴を活かして、例えば、携帯機器（小型電子機器）等のバックアップ用電源、電気自動車やハイブリッド車向けの補助電源等としての利用が期待されており、その性能向上のための様々な検討がなされている。特に、電気自動車用電源のように大容量を必要とされる場合には、電極の単位体積当たりの静電容量（以下、「体積容量」という）が高い電気化学キャパシタの開発が望まれている。
【０００３】
このような電気二重層キャパシタに用いられている電極は、集電体と分極性電極層を含む積層構造を有しており、シート状の集電体の表面に分極性電極層の材料となる溶液を塗布し、乾燥させることよって作製することができる（特許文献１参照）。しかしながら、集電体の表面にこのような溶液を塗布し乾燥させただけでは、形成される分極性電極層の密度が低いため十分な体積容量を得ることはできない。このため、より高い体積容量を得るためには、塗布により分極性電極層を形成した後、ロールプレス等によって分極性電極層を圧縮する必要がある。
【特許文献１】特開２０００−１０６３３２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
電気二重層キャパシタ用電極の製造においては、集電体上に分極性電極層を形成する際、図１２に示すように、引き出し電極を形成するために必要な集電体１６の幅方向端部の一定領域Ｗ０を残し、それ以外の表面全体に分極性電極層１８を塗布により形成している。
【０００５】
しかしながら、このような分極性電極層１８が形成されたシート状の集電体１６の長手方向に対してロールプレス部２００を直交させて配置すると、集電体１６の中央部付近、つまり、分極性電極層１８が形成された領域には圧力がかかるものの、集電体１６の幅方向端部付近、つまり、分極性電極層１８が形成されていない領域Ｗ０には圧力がかからないことになる。このように集電体１６が不均一に圧延される結果、集電体１６の幅方向端部付近において変形及び皺が発生してしまう問題があった。
【０００６】
また、集電体１６の表面は、集電体１６と分極性電極層１８との密着性向上を目的としてあらかじめ粗面化されることがある。このような集電体１６を用いた場合、引き出し電極となる領域Ｗ０は粗面化されたままの状態となるため、粗面化されてない集電体を用いた場合に比べ、電気二重層キャパシタ用電極を積層する際における引き出し電極同士の接続条件が悪化するという問題もあった。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、ロールプレス等の圧延により集電体上に形成された分極性電極層を圧縮する際に変形や皺を生ずることがなく、より高い体積容量を有する電気化学キャパシタ用電極の製造方法を提供することである。
【０００８】
また、本発明の他の目的は、表面が粗面化された集電体を用いた場合であっても、引き出し電極同士の接続条件を緩和することが可能な電気化学キャパシタ用電極の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明による電気化学キャパシタ用電極の製造方法は、シート状の集電体の幅方向端部を除いた表面全体に分極性電極層を形成する第１の工程と、集電体を幅方向に裁断して短冊状に加工する第２の工程と、集電体上の分極性電極層に覆われている部分と覆われていない部分との境界線と直交する方向に集電体を圧延する第３の工程とを備えることを特徴とする。
【００１０】
本発明において、第３の工程は、集電体を多段に圧延する工程を含むことが好ましく、ロールプレスにより集電体を４回乃至６回圧延する工程を含むことがより好ましい。
【００１１】
このように、本発明では分極性電極層が形成された集電体を多段に圧延することから、分極性電極層が効果的に圧縮され、その結果、高い体積容量を達成することが可能となる。しかも、エンボス加工した後、このエンボスを平坦化していることから、分極性電極層に含まれる多孔体粒子の脱落が防止され、高い信頼性を確保することが可能となる。
【００１２】
本発明において、集電体は、表面が粗面化されたアルミニウム箔であることが好ましい。これによれば、分極性電極層との密着性を十分に高めることができる。
【００１３】
本発明において、第１の工程は、電子伝導性を有する多孔体粒子と、多孔体粒子を結着可能なバインダーと、バインダーを溶解又は分散可能な溶媒とを含有する塗布液を、集電体の長手方向に沿って塗布することにより行うことが好ましい。これによれば、集電体上に分極性電極層を簡単に形成することが可能となる。この場合、前記塗布液には、導電助剤がさらに含まれていることが好ましい。導電助剤を用いれば、集電体と分極性電極層との間における電荷の移動を促進させることが可能となる。
【発明の効果】
【００１４】
このように、本発明によれば、集電体上の分極性電極層に覆われている部分と覆われていない部分との境界線と直交する方向に圧延することで、集電体の端部に変形や皺を生じることがなくなるため、より高密度な分極性電極層を形成することが可能となる。これにより、大容量で且つ信頼性の高い電気化学キャパシタを作製することが可能となる。また、集電体が粗面化されていたとしても、圧延によって集電体の引き出し電極となる領域が平坦化されるので、電気二重層キャパシタ用電極を多層化する際における引き出し電極同士の接続も良好となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、添付図面を参照しながら、本発明の好ましい実施の形態について詳細に説明する。
【００１６】
図１は、本発明の好ましい実施形態による方法によって製造される電気二重層キャパシタ用電極の構造を示す略断面図である。
【００１７】
図１に示すように、作製される電気二重層キャパシタ用電極１０は、電子伝導性を有する集電体１６と、集電体１６上に形成された電子伝導性を有する分極性電極層１８によって構成される。
【００１８】
集電体１６は、分極性電極層１８への電荷の移動を十分に行うことができる良導体であればその材料としては特に制限されず、公知の電気二重層キャパシタ用電極に用いられる集電体材料、例えばアルミニウム（Ａｌ）を用いることができる。本発明においては、集電体１６の表面は粗面化されており、これによって、分極性電極層１８との密着性が高められている。集電体１６の表面を粗面化する方法としては、特に限定されないが、酸などの薬品による化学的なエッチングによって粗面化することができる。エッチングの深さについては、３〜７μｍ程度に設定することが好ましい。これは、エッチングが浅すぎると、密着性の向上効果がほとんど得られないからであり、逆に、エッチングが深すぎると、アンダーコート層１４を均一に塗布することが困難となるからである。尚、集電体１６の裏面については、特に粗面化されている必要はないが、後述するように、集電体１６の両面にアンダーコート層１４及び分極性電極層１８を形成する場合には、集電体１６の両面を粗面化する必要がある。
【００１９】
集電体１６の厚さについても特に限定されないが、製造される電気二重層キャパシタをより小型化するためには、機械的強度が十分に確保される限度においてできる限り薄く設定することが好ましい。具体的には、集電体１６の材料としてアルミニウム（Ａｌ）を用いた場合、その厚さを１０μｍ以上、１００μｍ以下に設定することが好ましく、１５μｍ以上、５０μｍ以下に設定することがより好ましい。アルミニウム（Ａｌ）からなる集電体１６の厚さをこの範囲に設定すれば、十分な機械的強度を確保しつつ、最終的に作製される電気二重層キャパシタの小型化を達成することが可能となる。
【００２０】
分極性電極層１８は、集電体１６上に形成される層であり、電荷の蓄電と放電に寄与する。分極性電極層１８は、その構成材料として電子伝導性を有する多孔体粒子と、多孔体粒子を結着可能なバインダーとを少なくとも含有している。特に限定されるものではないが、分極性電極層１８における多孔体粒子の含有量は、分極性電極層１８全量を基準として８４〜９２質量％とすることが好ましく、バインダーの含有量は、分極性電極層１８全量を基準として６．５〜１６質量％とすることが好ましい。特に、分極性電極層１８全量を基準として、８４〜９２質量％の多孔体粒子、６．５〜１６質量％のバインダー及び０〜３．０質量％の電子伝導性を有する導電助剤からなることが好ましい。
【００２１】
分極性電極層１８に含有される多孔体粒子は、電荷の蓄電と放電に寄与する電子伝導性を有する多孔体粒子であれば特に制限はなく、例えば、粒状又は繊維状の賦活処理済みの活性炭等が挙げられる。これら活性炭としては、フェノール系活性炭や、椰子ガラ活性炭等を用いることができる。この多孔体粒子の平均粒径は、好ましくは３〜２０μｍであり、窒素吸着等温線からＢＥＴ等温吸着式を用いて求められるＢＥＴ比表面積は、好ましくは１５００ｍ２／ｇ以上、より好ましくは２０００〜２５００ｍ２／ｇである。このような多孔体粒子を用いれば、高い体積容量を得ることが可能となる。
【００２２】
また、分極性電極層１８に含有されるバインダーは、上記多孔体粒子を結着可能なバインダーであれば特に制限されず、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、フッ素ゴム等を用いることができる。これらの中でも、フッ素ゴムを用いることが特に好ましい。これは、フッ素ゴムを用いれば少ない含有量であっても多孔体粒子を十分に結着することが可能となり、これにより分極性電極層１８の塗膜強度が向上するとともに、二重層界面の大きさが向上し、体積容量を向上させることができるからである。
【００２３】
フッ素ゴムとしては、例えば、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン−テトラフルオロプロピレン（ＶＤＦ−ＨＦＰ−ＴＦＥ）系共重合体、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン（ＶＤＦ−ＨＦＰ）系共重合体、フッ化ビニリデン−ペンタフルオロプロピレン（ＶＤＦ−ＰＦＰ）系共重合体、フッ化ビニリデン−ペンタフルオロプロピレン−テトラフルオロエチレン（ＶＤＦ−ＰＦＰ−ＴＦＥ）系共重合体、フッ化ビニリデン−パーフルオロメチルビニルエーテル−テトラフルオロエチレン（ＶＤＦ−ＰＦＭＶＥ−ＴＦＥ）系共重合体、フッ化ビニリデン−クロロトリフルオロエチレン（ＶＤＦ−ＣＴＦＥ）系共重合体、エチレン−テトラフルオロエチレン系共重合体、プロピレン−テトラフルオロエチレン系共重合体等が挙げられる。これらの中でも、ＶＤＦ、ＨＦＰ及びＴＦＥからなる群から選択される少なくとも２種が共重合してなるフッ素ゴムが好ましく、密着性や耐薬品性がより向上する傾向があることから、上記群の３種が共重合してなるＶＤＦ−ＨＦＰ−ＴＦＥ系共重合体が特に好ましい。
【００２４】
更に、分極性電極層１８に必要に応じて含有される上記導電助剤は、集電体１６と分極性電極層１８との間での電荷の移動を十分に進行させることが可能な電子伝導性を有するものであれば特に制限はなく、例えば、カーボンブラック等が挙げられる。
【００２５】
上記カーボンブラックとしては、例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック等が挙げられるが、本発明においてはアセチレンブラックが好ましく用いられる。カーボンブラックの平均粒径としては、好ましくは２５〜５０ｎｍであり、ＢＥＴ比表面積としては、好ましくは５０ｍ２／ｇ以上、より好ましくは５０〜１４０ｍ２／ｇである。
【００２６】
また、分極性電極層１８の厚さは、電気二重層キャパシタ用電極１０の小型化及び軽量化を図る観点から、５０〜２００μｍであることが好ましく、８０〜１５０μｍであることがより好ましい。なお、分極性電極層１８の厚さが均一でない場合（例えば、表面にエンボスが残存している場合）、上記厚さは最大膜厚を意味するものとする。分極性電極層１８の厚さを上記範囲とすることにより、電気二重層キャパシタの小型化及び軽量化が可能となる。
【００２７】
このような構造を有する電気二重層キャパシタ用電極１０全体としての厚さ（最大膜厚）は、６５〜２５０μｍであることが好ましく、９０〜１５０μｍであることがより好ましい。このような厚さとすることによって、最終的に作製される電気二重層キャパシタの小型化及び軽量化を達成することが可能となる。
【００２８】
以上が、本発明の好ましい実施形態による製造方法によって作製される電気二重層キャパシタ用電極１０の構成である。次に、本発明の好ましい実施形態による製造方法について詳細に説明する。
【００２９】
図２は、本発明の好ましい実施の形態による電気二重層キャパシタ用電極の製造方法を説明するためのフローチャートである。以下、このフローチャートを参照しながら、本実施形態による電気二重層キャパシタ用電極の製造方法について説明を進める。
【００３０】
まず、分極性電極層１８の材料となる塗布液を調製する（ステップＳ１１）。塗布液の調整は次のようにして行うことができる。まず、図３に示すように、撹拌部ＳＢ１を備える混合装置Ｃ１中に、上述した多孔体粒子Ｐ１、上述したバインダーＰ２、後述する溶媒Ｓ１及び必要に応じて上記の導電助剤Ｐ３を投入し、撹拌する。これにより、塗布液Ｌ１を調製することができる。塗布液の調製は、混練操作及び／又は希釈混合操作を含むことが好ましい。ここで「混練」とは、液が比較的高粘度の状態で撹拌することにより材料を練り合わせることを意味し、「希釈混合」とは混練された液にさらに溶剤等を添加して比較的低粘度の状態で混ぜ合わせることを意味する。これら操作の時間や操作時の温度としては特に制限されないが、均一な分散状態とする点で、混練時間は３０分〜２時間程度、混練時の温度は３０〜８０℃程度とすることが好ましく、希釈混合時間は１〜５時間程度、希釈混合時の温度は２０〜５０℃程度とすることが好ましい。
【００３１】
図３に示す溶媒Ｓ１としては、バインダーＰ２を溶解又は分散可能なものであれば特に制限はなく、例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）やメチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）等のケトン系溶剤等を用いることができる。また、塗布液Ｌ１における溶媒Ｓ１の配合量は、塗布液Ｌ１中の固形分全量１００質量部に対して２００〜４００質量部とすることが好ましい。塗布液Ｌ１における多孔体粒子Ｐ１の含有量は、分極性電極層１８を形成した後における多孔体粒子Ｐ１の含有量が先に説明した範囲となるように設定することが好ましい。
【００３２】
このようにして塗布液Ｌ１を調製した後、次にこの塗布液Ｌ１を集電体１６の面上に塗布することによって塗膜を形成し（ステップＳ１２）、乾燥により塗膜に含まれる溶媒Ｓ１を除去する（ステップＳ１３）。これにより、未圧縮の分極性電極層１８が集電体１６上に形成された状態となる。塗布液Ｌ１を集電体１６の面上に塗布する方法としては、公知である種々の塗布方法を特に制限なく使用することができる。例えば、エクストルージョンラミネーション法、ドクターブレード法、グラビアコート法、リバースコート法、アプリケーターコート法、スクリーン印刷法等の方法を採用することができる。また、塗膜の乾燥は所定時間の加熱によって行うことができる。具体的には、７０〜１３０℃、０．１〜１０分間の条件で乾燥を行うことが好ましい。
【００３３】
ここで、集電体１６上に分極性電極層１８を形成する際は、図１１に示した通り、引き出し電極を形成するために必要な集電体１６の幅方向端部の一定領域Ｗ０を残し、それ以外の表面全体に分極性電極層１８を形成する。そのため、集電体１６の幅方向両端部には、分極性電極層１８に覆われていない露出部分が形成されることとなる。
【００３４】
このようにして未圧縮の分極性電極層１８を集電体１６上に形成した後、次に、図４に示すように、シート状の集電体１６を幅方向に裁断して短冊状に加工する（ステップＳ１４）。このときの裁断幅Ｗ１は、電気二重層キャパシタ用電極として切り出す最終的なスケールに合わせて適宜設定すればよい。
【００３５】
次に、短冊状の集電体１６上に形成された分極性電極層１８を多段に圧延する。ここで、分極性電極層１８を多段に圧延するのは、分極性電極層１８及び集電体１６に変形や歪みを生じさせることなく分極性電極層１８を効果的に圧縮し、これによって体積容量を高めるためである。圧延回数としては、４回乃至６回がより好ましい。圧延回数が３回以下の場合には分極性電極層の圧縮が不十分であり、なお圧縮する余裕があるのに対して、圧縮回数が７回以上の場合には体積容量がほぼ飽和し、圧延の効果がほとんどないからである。分極性電極層１８の表面を平坦化する方法としては、例えば、表面が実質的に平滑なローラを分極性電極層１８の表面に押しつけることによって行うことができる。このようなローラを多段に並べて配置することで、集電体を連続的に圧延することができる。
【００３６】
さらに、ローラ等による圧延では、集電体１６上の分極性電極層１８に覆われている部分と覆われていない部分との境界線と直交する方向に圧延する。この方向は、加工前のシート状の集電体の裁断方向と一致している。分極性電極層１８をこのような方向に圧延した場合、集電体１６の端部に変形や皺を生じることがなく、より高密度な分極性電極層１８を形成することが可能となる。また、粗面化された集電体の引き出し電極となる領域は圧延によって平坦化されるので、電気二重層キャパシタ用電極を積層する際における引き出し電極同士の接続も良好となる。
【００３７】
以上により、効果的に圧縮された分極性電極層１８が集電体１６上に形成される。したがって、これを必要な大きさ・形状に切り出せば（ステップＳ１６）、電気二重層キャパシタ用電極１０が完成する。さらにこの電気二重層キャパシタ用電極を積層し（ステップ１７）、引き出し電極１２同士を超音波接続すれば、多層化された電気二重層キャパシタ用電極を作製することができる。
【００３８】
図５は、電気二重層キャパシタ用電極の製造装置の前段部分の構成を示す概略図であって、上述したステップＳ１２〜Ｓ４を実施可能な装置の構造を示すものである。
【００３９】
図５に示す電気二重層キャパシタ用電極の製造装置１００は、シート状の集電体１６が巻回された供給ロール１０１と、供給ロール１０１の下流にこの順に設けられた塗布部１１０、乾燥部１２０、裁断部１３０及び第1の搬送部１４０とを備えている。このように、電気二重層キャパシタ用電極の製造装置１００では、塗布部１１０、乾燥部１２０、裁断部１３０及び第１の搬送部１４０が上流（供給ロール１０１）から下流（矢印Ａ方向）へと順に配置された構成を有している。
【００４０】
塗布部１１０は、塗布液Ｌ１を集電体１６の面上に塗布する工程（ステップＳ１２）を行うための部分である。塗布部１１０は、塗布液Ｌ１を貯留する容器１１１と、容器１１１内の塗布液Ｌ１を集電体１６へ供給する塗布液供給ロール（グラビアロール）１１２とを備える。図５に示すように、供給ロール１０１より供給された集電体１６は、回転する塗布液供給ロール１１２によって搬送され、これにより集電体１６の一方の面上には分極性電極層１８の材料となる塗膜Ｌ２が形成される。塗膜Ｌ２が形成された集電体１６は、ガイドロール１０３によって乾燥部１２０へと移動する。
【００４１】
乾燥部１２０は、塗膜Ｌ２に含まれる溶媒Ｓ１を除去する工程（ステップＳ１３）を行うための部分である。図５に示す電気二重層キャパシタ用電極の製造装置１００では、集電体１６を挟むように配置された２つの乾燥機１２１、１２２によって構成されており、これら乾燥機１２１、１２２による加熱によって塗膜Ｌ２に含まれる溶媒Ｓ１が除去され、分極性電極層１８となる。これにより、集電体１６の面上に分極性電極層１８が形成された状態となる。但し、この状態では分極性電極層１８の密度は低く、このままの状態では高い体積容量を得ることはできない。
【００４２】
裁断部１３０は、シート状の集電体１６を幅方向に裁断して短冊状に加工する工程（ステップＳ１４）を行うための部分である。裁断部１３０は、裁断刃１３１と、裁断刃の昇降装置１３２と、降下した裁断刃と当接するベースプレート１３３とを備えており、裁断刃１３１が周期的に降下することで集電体のシートが幅方向に裁断され、短冊状に加工される。このようにして裁断加工された積層体２０は第１の搬送部１４０によって矢印Ａで示す次の工程へ順次送り出される。
【００４３】
図６は、電気二重層キャパシタ用電極の製造装置１００の後段部分の構成を示す概略図であって、上述したステップＳ１５〜Ｓ１６を実施可能な装置の構造を示す上面図である。
【００４４】
図６に示すように、電気二重層キャパシタ用電極の製造装置１００の後段部分は、第２の搬送部１４２と、ガイドプレート１４６と、第１のロールプレス部１５０と、第２のロールプレス部１６０と、第３のロールプレス部と、第４のロールプレス部とを備えている。第２の搬送部１４２は、一対の搬送ローラ１４３，１４４と、これに巻回された搬送ベルト１４５とを備えている。第１乃至第４のロールプレス部１５０乃至１８０は、第２の搬送部１４２による搬送経路の途中に設けられている。第１の搬送部１４０上を搬送されてきた短冊状の積層体２０は、ガイドプレート１４６に導かれながら第２の搬送部１４２へ送られる。これにより、進行方向に対する集電体の向きが９０度転換され、短冊状の積層体２０は分極性電極層１８に覆われていない部分が先頭を向いた状態で進行して第１のロールプレス部１５０へ送られる。
【００４５】
図７は、第１乃至第４のロールプレス部１５０乃至１８０の構造を詳細に示す斜視図である。
【００４６】
図７に示すように、第１乃至第４のロールプレス部１５０乃至１８０は、分極性電極層１８の表面を多段に圧延する工程（ステップＳ１５）を行うための部分である。すなわち、図７に示す電気二重層キャパシタ用電極の製造装置１００は、４段のロールプレス部で構成されている。第１のロールプレス部１５０は、分極性電極層１８側に配置された第１のローラ１５１と集電体１６側に配置された第２のローラ１５２を備え、これらローラ１５１、１５２によって短冊状の積層体２０をロールプレスし、集電体１６上に形成された分極性電極層１８を圧縮する。ここで、第１及び第２のローラ１５１，１５２の表面は実質的に平滑であり、第１のロールプレス部１５０の通過によって分極性電極層１８の表面には均一にプレスされる。これにより、分極性電極層１８の密度が効果的に高められる。さらに、図８に示すように、第１及び第２のローラ１５１、１５２の軸方向と平行な短冊状の積層体２０の幅方向には分極性電極層１８による段差がなく、分極性電極層１８に覆われていない部分はもちろんのこと、分極性電極層１８に覆われている部分であっても、さらにはそれらの境界付近であっても、幅方向全体が均一に圧延されることになるので、集電体１６の端部に変形や皺が生じることがない。
【００４７】
後段の各ロールプレス部も第１のロールプレス部１５０と同様に作用する。つまり、第２のロールプレス部１６０は、分極性電極層１８側に配置された第３のローラ１６１と集電体１６側に配置された第４のローラ１６２を備え、第３のロールプレス部１７０は、分極性電極層１８側に配置された第５のローラ１７１と集電体１６側に配置された第６のローラ１７２を備え、第４のロールプレス部１８０は、分極性電極層１８側に配置された第７のローラ１８１と集電体１６側に配置された第８のローラ１８２を備え、各ロールプレス部１６０乃至１８０は、第１のロールプレス部１５０と同一条件下で積層体２０を圧延する。このように、積層体２０を多段に圧延することで、分極性電極層１８及び集電体１６に変形や歪みを生じさせることなく分極性電極層１８を効果的に圧縮し、これによって体積容量を十分に高めることが可能となる。また、粗面化された集電体の引き出し電極となる領域は圧延によって平坦化されるので、電気二重層キャパシタ用電極を積層する際における引き出し電極同士の接続も良好となる。
【００４８】
そして、図９（ａ）に示すように、短冊状の積層体２０を必要な大きさ・形状に切り出せば（ステップＳ１７）、図９（ｂ）に示すように電気二重層キャパシタ用電極１０が完成する。このとき、図９（ｂ）に示すように分極性電極層１８に覆われていない集電体１６の一部を同時に取り出せば、これを引き出し電極１２として利用することが可能となる。
【００４９】
以上のようにして製造された電気二重層キャパシタ用電極１０は、第１乃至第４のロールプレス部１５０乃至１８０による集電体１６の圧延方向が、集電体１６上の分極性電極層１８に覆われている部分と分極性電極層１８に覆われていない部分との境界線と直交する方向であるため、集電体１６の端部に変形や皺を生じることがなく、より高密度な分極性電極層１８を形成することが可能となる。特に、分極性電極層１８を多段に圧延することから（ステップＳ１５）、高い体積容量を達成することができるのみならず、多孔体粒子Ｐ１の脱落が防止され、高い信頼性を確保することが可能となる。
【００５０】
そして、図１０に示すように作製した電気二重層キャパシタ用電極１０を少なくとも２枚用意し、分極性電極層１８が向き合うよう、これら２枚の電気二重層キャパシタ用電極１０によってセパレータ４０を挟んだ後、図１１に示すように、セパレータ４０を介してさらに多層化し、引き出し電極１２同士を超音波接続した後、図示しないケースに収容し、ケース内に電解質溶液を充填すれば、電気二重層キャパシタが完成する。このとき、引き出し電極１２は圧延によって平坦化され、変形や皺もないので、引き出し電極１２同士の接続を強固なものにすることができる。
【００５１】
セパレータ４０は、分極性電極層１８，１８を物理的に分離するための膜である。セパレータ４０は絶縁性の多孔体から形成されていることが好ましく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン又はポリオレフィンからなるフィルムの積層体や上記樹脂の混合物の延伸膜、或いは、セルロース、ポリエステル及びポリプロピレンからなる群より選択される少なくとも１種の構成材料からなる繊維不織布等を用いることができる。セパレータ４０の厚さは、特に限定されるものではないが、１０μｍ以上、２００μｍ以下とすることが好ましく、１５μｍ以上、５０μｍ以下とすることがより好ましい。
【００５２】
また電解質溶液としては、公知の電気二重層キャパシタに用いられている電解質溶液（電解質水溶液、有機溶媒を使用する電解質溶液）を使用することができる。ただし、電気二重層キャパシタに用いられる電解質水溶液は、電気化学的に分解電圧が低いためキャパシタの耐用電圧が低く制限されるので、有機溶媒を使用する電解質溶液（非水電解質溶液）であることが好ましい。具体的な電解質溶液の種類は特に限定されないが、溶質の溶解度、解離度、液の粘性を考慮して選択することが好ましく、高導電率でかつ高電位窓（分解開始電圧が高い）の電解質溶液であることが特に望ましい。代表的な例としては、テトラエチルアンモニウムテトラフルオロボレイトのような４級アンモニウム塩を、プロピレンカーボネート、ジエチレンカーボネート、アセトニトリル等の有機溶媒に溶解したものが使用される。なお、この場合、混入水分を厳重に管理する必要がある。
【００５３】
以上、本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。
【００５４】
例えば、本発明による電気二重層キャパシタ用電極の製造装置は、図５及び図６に示した装置のように、塗布部１１０、乾燥部１２０、第１のロールプレス部１５０及び第２のロールプレス部１６０が連続的且つ一体的に配置された構成である必要はなく、上記の順が確保される限り、２以上の装置の集合体であっても構わない。例えば、乾燥部１２０を通過したシート状の集電体１６を一旦巻き取り、裁断部１３０，第１のロールプレス部１５０及び第２のロールプレス部１６０を備える別の装置によって加工しても構わない。さらに、第１のロールプレス部１５０と第２のロールプレス部１６０がそれぞれ別個の装置であっても構わない。
【００５５】
また、上記実施形態では、ロールプレスによって分極性電極層１８へのエンボス加工及び平坦化を行っているが、これに限らず、ホットプレス等、プレート状のプレス装置を用いて圧延を行っても構わない。
【００５６】
さらに、本発明により製造される電気化学キャパシタ用電極は、電気二重層キャパシタ用の電極として用いることができる他、擬似容量キャパシタ、シュードキャパシタ、レドックスキャパシタ等の種々の電気化学キャパシタ用の電極として利用することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００５７】
【図１】本発明の好ましい実施形態による方法によって製造される電気二重層キャパシタ用電極の構造を示す略断面図である。
【図２】本発明の好ましい実施の形態による電気二重層キャパシタ用電極の製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図３】塗布液の調製方法（ステップＳ１１）を説明するための模式図である。
【図４】集電体１６の裁断加工を説明するための略斜視図である。
【図５】本発明の好ましい実施の形態による電気化学キャパシタ用電極の製造装置の前段部分の構造を示す概略図である。
【図６】本発明の好ましい実施の形態による電気化学キャパシタ用電極の製造装置の後段部分の構造を示す概略図である。
【図７】第１乃至第４のロールプレス部１５０乃至１８０の構造を概略的に示す略斜視図である。
【図８】第１のロールプレス部１５０（又は第２のロールプレス部１６０）によって圧延された積層体２０の状態を示す略断面図である。
【図９】積層体２０から電気二重層キャパシタ用電極１０を切り出す工程（ステップＳ１６）を説明するための図であり、（ａ）は、電気二重層キャパシタ用電極１０が切り出された積層体２０の略平面図であり、（ｂ）は、切り出した電気二重層キャパシタ用電極１０の略平面図である。
【図１０】単一の電気二重層キャパシタ用電極１０を積層化する工程を説明するための模式図である。
【図１１】電気二重層キャパシタ用電極をさらに多層化する工程（ステップＳ１７）を説明するための略断面図である。
【図１２】電気二重層キャパシタ用電極の圧延状態を示す略斜視図である。
【符号の説明】
【００５８】
１０        電気二重層キャパシタ用電極
１２        引き出し電極
１６        集電体
１８        分極性電極層
２０        積層体
４０        セパレータ
１００      製造装置
１０１      供給ロール
１０３      ガイドロール
１１０      塗布部
１１１      容器
１１２      塗布液供給ロール（グラビアロール）
１２０      乾燥部
１２１，１２２    乾燥機
１３０      裁断部
１３１      裁断刃
１３２      昇降装置
１３３      ベースプレート
１４０      第１の搬送部
１４２      第２の搬送部
１４３，１４４      搬送ローラ
１４５      搬送ベルト
１４６      ガイドレール
１５０      第１のロールプレス部
１５１      第１のローラ
１５２      第２のローラ
１６０      第２のロールプレス部
１６１      第３のローラ
１６２      第４のローラ
１７０      第３のロールプレス部
１７１      第５のローラ
１７２      第６のローラ
１８０      第４のロールプレス部
１８１      第７のローラ
１８２      第８のローラ
２００      ロールプレス部
Ｃ１        混合装置
Ｌ１        塗布液
Ｌ２        塗膜
Ｐ１        多孔体粒子
Ｐ２        バインダー
Ｐ３        導電助剤
Ｓ１        溶媒
ＳＢ１      撹拌部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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