(57)【要約】【課題】高性能な水素吸蔵合金粉末を製造可能な高エネルギーなボールミル装置であって、装置を大型化することができ、工業化が可能なボールミル装置、当該装置を用いた水素吸蔵合金粉末の製造方法、及び水素吸蔵合金粉末を提供すること。【解決手段】原料粉末及びボール２０を装填可能であり、回転駆動される容器１０を備え、容器内部１０ａには、複数の羽根３１が取り付けられた回転体３０が配設されており、当該容器１０と当該回転体３０が反対方向に回転するボールミル装置１であり、この装置１は高エネルギーなミル装置でありながら、装置の大型化ないしは工業化が可能なボールミル装置となるため、このボールミル装置１を用いて原料粉末をメカニカルアロイングすることにより、高性能な水素吸蔵合金粉末を工業的レベルで製造することができる。【選択図】図１
2006111909.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料粉末及びボールを装填可能であり、回転駆動される容器を備えたボールミル装置であって、
容器内部には、複数の羽根が取り付けられた回転体が配設されており、
当該容器と当該回転体が反対方向に回転することを特徴とするボールミル装置。
【請求項２】
請求項１に記載のボールミル装置において、
前記容器の形状が円筒状であり、横置きされていることを特徴とするボールミル装置。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載のボールミル装置を用いて水素吸蔵合金粉末を製造する方法であって、
前記容器内部に原料粉末及びボールを装填し、容器と回転体を反対方向に回転させて前記原料粉末をメカニカルアロイングすることを特徴とする水素吸蔵合金粉末の製造方法。
【請求項４】
請求項３に記載の水素吸蔵合金粉末の製造方法において、
前記メカニカルアロイングの時間を３０時間以上とすることを特徴とする水素吸蔵合金粉末の製造方法。
【請求項５】
前記請求項３または請求項４に記載の水素吸蔵合金の製造方法により得られたことを特徴とする水素吸蔵合金粉末。
【請求項６】
請求項５に記載の水素吸蔵合金粉末において、
Ｔｉ（チタン）−Ｆｅ（鉄）系水素吸蔵合金粉末であることを特徴とする水素吸蔵合金粉末。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ボールミル装置、当該装置を用いた水素吸蔵合金粉末の製造方法、及び水素吸蔵合金粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
金属やセラミックなどの原料粉末を所望の粒径に粉砕して合金粉末を製造する手段としては、ボールミル装置が知られており、このボールミル装置は、その省力性や自動化性における利点から、実験室レベルから生産レベルまで広く用いられている。ボールミル装置は、粉砕用の容器に、被粉砕物である原料粉末と粉末を粉砕するためのボールとを入れ、密閉状態で回転装置に仕掛け、容器を適当な時間回転させて、ボールの運動に伴う摺り合わせや圧潰などにより粉体を粉砕して合金等を製造するものであり、遊星ボールミル装置、アタライタとも呼ばれる攪拌ボールミル装置、振動ボールミル装置、及び回転ボールミル装置などの種々のボールミル装置が使用されていた。
【０００３】
このように元来粉砕を目的に開発されたボールミル装置は、近年、水素吸蔵合金粉末の製造にも使用されている。水素吸蔵合金粉末は、水素を貯蔵したり、放出したりする特性を持つ金属であり、石油代替エネルギーとされる水素の利用実用化を促進するものとして期待されている。水素吸蔵合金の用途としては、水素貯蔵媒体やヒートポンプのほか、例えば、ニッケル水素電池（ニッケル水素化合物電池）などの金属・水素化物二次電池が提唱されている。
【０００４】
ここで、ボールミル装置を用いて原料粉末から水素吸蔵合金粉末を製造するには、合金化の際にメカニカルアロイングを行わせる必要がある。メカニカルアロイングは、２種類以上の金属粉体を、金属粉体の混合粉砕を繰り返すことにより固相反応させ、固体状態のまま均一な合金粒子を製造する方法であり、機械的エネルギーを利用することにより２種類以上の金属粉体をその融点より低い温度で合金・粉末化することができるため、上記の２法と比較して粉体内の組成が均質で、偏析が少ない合金粉体が得られるという特徴がある。
【０００５】
また、ボールミル装置により原料粉末の粉砕と同時にこのメカニカルアロイングを行うには、原料粉末に対して高い機械的エネルギー（以下、単に「高エネルギー」とすることもある）を付与することが望ましかった。前記したボールミル装置のうち、回転ボールミル装置は、一般に低エネルギー（低い機械的エネルギー）により粉砕対象を粉砕・微細化処理するミル装置と、また、振動ボールミル装置、遊星ボールミル装置、攪拌ボールミル装置（アタライタ）は、一般に高エネルギーにより粉砕対照を粉砕・微細化処理することができるミル装置として知られていた。そして、このようなボールミル装置を用いて製造された水素吸蔵合金粉末を得る技術が提供されていた（例えば、特許文献１および特許文献２）。
【０００６】
【特許文献１】特開平５−３４３０５３号公報
【特許文献２】特開平６−５２８５５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、高エネルギーミル装置（高い機械的エネルギーで粉砕対象を粉砕・微細化するミル装置のこと。以下同）とされる遊星ボールミル装置、攪拌ボールミル装置（アタライタ）、及び振動ボールミル装置は、いずれも大型化が困難な構造であるため、水素吸蔵合金粉末の製造装置として実験室レベルでは使用されているものの、工業化が非常に困難であった。従って、これらのボールミル装置を用いて、水素吸蔵合金粉末を工業レベルで大量に生産することはできなかった。
【０００８】
一方、装置構造が平易で大型化の容易な回転式ボールミル装置は、大型化が容易であり、生産効率も良好であることから、これを水素吸蔵合金粉末の製造装置として使用する試みもなされていたが、実際に回転式ボールミル装置で水素吸蔵合金粉末を製造しようとしても、原料粉末のメカニカルアロイングをうまく行うことができず、合金化を図ることができなかった。
【０００９】
従って、本発明の目的は、高性能な水素吸蔵合金粉末を製造可能な高エネルギーなボールミル装置であって、装置を大型化することができ、工業化が可能なボールミル装置、当該装置を用いた水素吸蔵合金粉末の製造方法、及び水素吸蔵合金粉末を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
前記した目的を達するために、本発明のボールミル装置は、原料粉末及びボールを装填可能であり、回転駆動される容器を備えたボールミル装置であって、容器内部には、複数の羽根が取り付けられた回転体が配設されており、当該容器と当該回転体が反対方向に回転することを特徴とするものである。
【００１１】
この本発明のボールミル装置は、回転駆動される容器を備えるとともに、この容器内部には、複数の羽根が取り付けられた回転体が配設されており、この容器とこの回転体が反対方向に回転する構成を採用している。
従って、ボールミル装置の運動時には、容器の回転運動により原料粉末が舞い上がり、均一に混合されることに加えて、この容器と回転体が反対方向に回転することにより、容器の回転運動による遠心力によってせり上がったボールが回転体に取り付けられた回転羽によって叩きつけられることになる。これにより、容器内部の下部で叩きつけられたボールが媒体となって原料粉末に強力な圧延、せん断作用を加えることができる。
【００１２】
よって、本発明のボールミル装置は高エネルギーな装置となり、各種原料粉末の粉砕・微細化に好適に対応できるととともに、例えば、このボールミル装置を用いて水素吸蔵合金粉末を製造する場合であっては、原料粉末に対してメカニカルアロイング処理を効率的に施すことができ、高性能、高純度な水素吸蔵合金粉末を調製することができることとなる。
【００１３】
そして、本発明のボールミル装置は、前記のような構成を採用するので、大型化が容易となり、高エネルギーなミル装置でありながら、装置の大型化ないしは工業化が可能なボールミル装置となり、更には、高性能、高純度な水素吸蔵合金粉末を大量に調製することができるミル装置となる。
【００１４】
本発明のボールミル装置は、前記容器の形状が円筒状であり、横置きされていることが好ましい。
この本発明によれば、ボールミルを構成する容器の形状を円筒状として、かつ、容器を横置きにするようにしているので、容器を効率的に回転させることができるため、容器内部の粉砕対象である原料粉末を均一に粉砕・微細化できるとともに、高い機械的エネルギーを効率的に原料粉末に付与することができ、前記した本発明の効果をより一層好適に奏することができる。
【００１５】
本発明の水素吸蔵合金粉末の製造方法は、前記した本発明のボールミル装置を用いて水素吸蔵合金粉末を製造する方法であって、前記容器内部に原料粉末及びボールを装填し、容器と回転体を反対方向に回転させて前記した原料粉末をメカニカルアロイングすることを特徴とする。
【００１６】
この本発明の水素吸蔵合金粉末の製造方法は、本発明のボールミル装置を用いて、このボールミル装置を構成する容器内部に原料粉末とボールを入れ、容器と回転体を回転方向に回転させてメカニカルアロイングを行わせるようにしているので、粉砕・微細化に際して粉砕対象である原料粉末に対して高い機械的エネルギーを付与することができ、原料粉末に対するメカニカルアロイング処理、水素吸蔵能が高く、高純度及び高性能の水素吸蔵合金粉末を得ることができ、更には、このような水素吸蔵合金粉末の大量生産も可能となる。
【００１７】
本発明の水素吸蔵合金粉末の製造方法は、前記したメカニカルアロイングの時間を３０時間以上とすることが好ましく、メカニカルアロイングの時間を５０〜１００時間とすることが特に好ましい、
この本発明によれば、水素吸蔵合金粉末を製造するに際してメカニカルアロイングの時間を３０時間以上、特に５０〜１００時間としているので、原料粉末のメカニカルアロイング処理が効率よく行われることになり、水素吸蔵能が高く、高純度及び高性能の水素吸蔵合金粉末をより一層好適に得ることができる。
【００１８】
本発明の水素吸蔵合金粉末は、前記した本発明の水素吸蔵合金の製造方法により得られたことを特徴とし、特に、Ｔｉ（チタン）−Ｆｅ（鉄）系水素吸蔵合金粉末であることが好ましい。
【００１９】
本発明の水素吸蔵合金粉末は、メカニカルアロイング処理が効率よく実施される前記した本発明の製造方法により得られるので、水素吸蔵能が高く、高純度及び高性能の水素吸蔵合金粉末をより一層効率よく得ることができ、特に、かかる効果を奏するＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末を好適に提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、本発明の実施の一実施形態を図面に基づいて説明する。
図１は、本発明のボールミル装置の一形態を示す、一部を透視状態で描いた平面図、図２は正面図である。また、図３は図１のIII−III断面図であり、容器と回転体の回転状態を示している。
ここで、図１〜図３中、１はボールミル装置、１０は容器、１０ａは容器内部、１１は胴部、１２は側面部、２０はボール、３０は回転体、３１は羽根、３２は回転軸、３３は基部、４０は回転装置、４１はモーター、４２は伝達軸、４３はローラー、４４は補助ローラー、４５は固定部、４６は固定台、５０はモーター、をそれぞれ示す。
【００２１】
この図１〜図３に示すように、本発明のボールミル装置１は、その内部に図示しない原料粉末、及びボール２０を装填可能であり、回転駆動される容器１０を備え、この容器内部１０ａには、複数の羽根３１が取り付けられた回転体３０が配設されることを基本構成とする。
【００２２】
そして、図３に示されるように、ボールミル装置１の運動時には、容器１０と、容器内部に配設された回転体３０が反対方向に回転することにより、原料粉末がボール２０により好適に粉砕・合金化されることに加えて、容器１０が回転することによる遠心力により原料粉末は舞い上げられるとともに、回転体３０に取り付けられた羽根３１が容器１０と反対方向に回転することにより、容器内部１０ａの下部で強力な圧延、せん断作用を加えることができる。従って、本発明のボールミル装置１は高エネルギーなボールミル装置となり、例えば、水素吸蔵合金粉末を製造する場合であっても、原料粉末に対してメカニカルアロイング処理を効率的に施すことができ、高性能な水素吸蔵合金粉末を調製することができる。
【００２３】
ここで、本発明のボールミル装置１を構成する容器１０は、原料粉末及びボール２０が収納され、全体が回転される。本実施形態に示す容器１０は、円筒形状の部材であり、胴部１１と２面の側面部１２により形成されており、横置きされてなる。容器１の内径は２００〜４００ｍｍ程度、胴部の長さは２００〜４００ｍｍとすることができ、また、容積も、６０００〜５００００ｃｍ３程度とすることができる。本発明のボールミル装置１は、このように内径、胴部の長さや容積を比較的大きくすることができ、工業化に適したものである。なお、これらの数値はあくまでも例示であり、本発明のボールミル装置１の構成はこれらの数値に限定されることがないことは言うまでもない。
【００２４】
容器１０を構成する材料は、特に制限はないが、ステンレス、クロム、タングステン、アルミナ、ジルコニア等とすることができ、特にステンレスとすることが好ましい。容器１０はこれらの材料を用いて、公知の製造方法、例えば、熱間加工、鋳塊からの切削加工等により製造することができる。
【００２５】
この容器１０の回転は、回転装置４０の回転運動が容器に伝達されることにより行われる。容器１０を回転駆動するこの回転装置４０は、本実施形態にあっては、モーター４１と、伝達軸４２と、ローラー４３からなり、モーター４１の回転運動により伝達軸４２が回転するとともに、容器下部に配設されたローラー４３が回転し、この回転運動が容器１０に伝達されて、容器１０が回転することになる。ここで、容器１０の回転数は、５０〜２００ｒｐｍ程度となるようにすればよい。
【００２６】
なお、図１〜図３に示した本実施形態のボールミル装置１にあっては、容器下部にはローラー４３とともに補助ローラー４４が配設され、容器１の回転を好適に行われる。また、このローラー４３及び補助ローラー４４は、回転運動を伝達する伝達軸４２を支持する固定部４５とともに、固定台４６に支持固定されている。
【００２７】
また、容器内部１０ａには、ボールミルを実施するためのボール２０が装填される。このボール２０は、容器１０を構成する材料と同様に、ステンレス、クロム、タングステン、アルミナ、ジルコニア等とすることができ、特にステンレス等とすることが好ましい。
【００２８】
ボール２０の仕様（大きさや数）は、粉砕対象となる原料粉末の種類や、使用される容器１０の容量等によって適宜決定されるが、一般に、直径がφ１０ｍｍ〜φ３０ｍｍ程度のものを使用することが好ましい。また、この場合のボール２０の数量は１０００〜１０個程度とすることが好ましい。ボール２０の大きさはすべて同じものを使用してもよく、また、異なる大きさのものであってもよい。
なお、このボール２０と原料粉末は、容器１０の胴部１１や側面部１２に形成された図示しない開口部を通じて出し入れすることができる。
【００２９】
本発明のボールミル装置１は、容器内部１０ａに、複数の羽根３１を備えた回転体３０を配設している。
図１〜図３に示すように、本実施形態のボールミル装置１にあっては、回転体３０は、回転軸３２に対して羽根３１が約９０度毎に４枚取り付けられることによりなり、また、回転軸３２の一端３２ａは、容器外部のモーター５０と連接されている。そして、モーター５０の回転運動が回転軸３２に伝達されることにより、回転体３０が容器内部１０ａで回転可能となる。ここで、回転体３０の回転数は、２００〜９００ｒｐｍ程度とすればよい。
なお、回転軸３２のもう一端３２ｂは、本実施形態にあっては、図１〜図３に示すように、容器１０の側面部１２を貫通し、容器外部に飛び出ている。
【００３０】
また、回転体３０と容器１０の回転数の関係は、両者の回転数を同じにしてもよく、また、両者の回転数を異なるようにしてもよい。ここで、回転体３０と容器１０の回転数を異なるようにする場合にあっては、容器１０の回転数を回転体３０の回転数より遅くすることが好ましく、これにより、より高エネルギーなボールミル装置１となり、高性能な水素吸蔵合金粉末を大量に製造可能となる。
【００３１】
図４は、容器内部１０ａに配設される回転体３０を示した平面図であり、図５は図４のＶ−Ｖ断面図である。図４及び図５に示すように、本実施形態における回転体３０は、回転軸３２における容器内部１０ａに位置する部分の周囲に円筒状の基部３３が形成されて、更にその周囲に板状の羽根３１が約９０度毎に４枚取り付けられている構成となっている。
【００３２】
ここで、羽根３１のサイズは、容器１０のサイズなどにより適宜決定することができるが、例えば、容器１０を前記した大きさ（内径：２００〜４００ｍｍ程度、胴部の長さ：
２００〜４００ｍｍ程度）とした場合にあっては、羽根３１の幅Ｈは３０〜１００ｍｍ程度、長さＬは１９０〜３９０ｍｍ程度とすればよい。
なお、羽根３１の先端３１ａは、図５では平坦な形状としているが、これには制限されず、例えば、先端の形状を鋭角状や半円状としてもよい。
【００３３】
また、この回転体３０を構成する材料は、特に制限はないが、鋳鋼、マルテンサイト系ステンレス鋼、タングステン、工具鋼等とすることができ、特に、工具鋼とすることが好ましく、これらの材料を用いて、公知の製造方法、例えば、鋳造、熱間加工、切削加工、熱処理等により製造することができる。
【００３４】
なお、本実施形態の回転体３０は、前記のように回転軸３２、円筒状の基部３３及び板状の羽根３１から構成されているが、回転軸３２、基部３３及び羽根３１をあらかじめ製造した後、これらを組み合わせて一体化させるにしてもよく、当初からこれらを一体化させて製造するようにしてもよい。
【００３５】
このような構成からなる本発明のボールミル装置１は、各種原料粉末の粉砕・微細化に広く適用でき、粉砕対象となる原料粉末としては、例えば、金属系、セラミックス系、またはこれらの複合材料等が挙げられる。
【００３６】
特に、本発明のボールミル装置１は、高エネルギーな装置であり、原料粉末に対してメカニカルアロイング処理を効率的に施すことができるため、水素吸蔵合金粉末の製造装置として使用することが好ましく、高性能、高純度な水素吸蔵合金粉末を調製することができることとなる。
【００３７】
本発明のボールミル装置１を用いて水素吸蔵合金粉末を製造する方法を、原料粉末としてＴｉ（チタン）及びＦｅ（鉄）を用いて、Ｔｉ−Ｆｅ（チタン−鉄）系の水素吸蔵合金粉末を製造する方法を例として、図１〜図３を用いて説明する。
【００３８】
まず、容器内部１０ａの図示しない開口部から、原料粉末となるＴｉ（チタン）及び鉄（Ｆｅ）の粉末を装填する。原料粉末における両者の配合比は、Ｔｉ：Ｆｅ＝４０：６０〜６０：４０とすればよく、４５：５５〜５５：４５とすることが好ましい。
なお、原料粉末には、Ｔｉ及びＦｅのほか、本発明の目的や効果に影響を与えない範囲において、Ｐｄ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ｚｒ、Ｎｂ及びＢｅよりなる群の中から選ばれる１種または２種以上の金属粉末を添加することができる。
【００３９】
また、開口部から、原料粉末とともにボール２０も装填する。ボール２０は、ステンレス製の、大きさとして、直径が１０〜３０ｍｍのものを、１０００〜１０個装填するようにすればよい。
【００４０】
容器内部１０ａに原料粉末及びボール２０を装填したら、図示しない開口部を閉じて密封状態とした後、モーター４１，５０を稼働させることにより容器１０及び容器内部１０ａに配設された回転体３０を回転させてメカニカルアロイングを行うようにする。容器１０の回転数は、５０〜２００ｒｐｍ程度、回転体３０の回転数は２００〜９００ｒｐｍ程度とすればよく、また、容器１０と回転体３０は、回転方向を反対にして回転される。
【００４１】
このような条件で容器１０及び回転体３０が回転方向を反対にして回転すると、原料粉末であるＴｉとＦｅは、ボール２０により好適に粉砕・合金化されることに加えて、容器１０が回転することによる遠心力により原料粉末を舞い上げ、均一に混合する作用と、回転体３０に取り付けられた羽根３１によりボール２０が叩き付けられることによって、容器内部１０ａの下部で叩き付けられたボール２０が媒体となって原料粉末に強力な圧延、せん断作用を加えられることとなる。これにより、高エネルギーなボールミル装置１となり、Ｔｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末を製造する場合であっても、原料粉末に対してメカニカルアロイング処理が効率的に施されることとなる。
【００４２】
また、このようなメカニカルアロイングの時間は、３０時間以上とすることが好ましく、５０〜１００時間程度とすることが特に好ましい。メカニカルアロイング処理する時間（処理時間）をこの程度とすることにより、原料粉末に対してメカニカルアロイング処理が十分に行われ、合金化もスムースに進み、高性能なＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末を得ることができる。
【００４３】
これに対して、メカニカルアロイングの時間が３０時間より短いと、原料粉末のメカニカルアロイング処理が十分でなく、高性能な水素吸蔵合金粉末を得ることができない場合がある。一方、メカニカルアロイングの時間が１００時間より長い場合にあっては、原料粉末のメカニカルアロイング処理の進行は横這いとなり、製造コストだけが増大することになるため、概ね５０〜１００時間程度とすればよい。
【００４４】
そして、原料粉末の粉砕・微細化に加え、かかるメカニカルアロイング処理を行うことにより、平均粒径が１〜１０μｍ程度のＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末を好適に得ることができる。平均粒径がかかる範囲内であれば、水素吸蔵能等の諸特性にも優れるとともに、分級工程等の余計な後工程も必要なく、製造コストを最小限に抑えることができるＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末となる。
【００４５】
なお、前記したＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末を製造するにあたっては、容器内部１０ａの雰囲気を、アルゴン、窒素、ヘリウム等の不活性ガス雰囲気または水素ガス雰囲気とすることが好ましく、特にアルゴンガス雰囲気の状態とすることが好ましい。容器内部１０ａの雰囲気をかかる状態にすることにより、ＴｉやＦｅといった原料粉末の酸化を防止することができ、高純度かつ高性能のＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末を高収率で製造することができる。
【００４６】
また、原料粉末であるＴｉやＦｅに対しては、本発明の目的や効果に影響を与えない範囲において、熱処理、表面処理、酸洗処理等の前処理、及び製造されたＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末に対して、前記前処理と同様の後処理を行ってもよい。
【００４７】
そして、水素吸蔵合金粉末の製造にあたっては、容器内部１０ａの壁面に原料粉末や製造された水素吸蔵合金粉末が付着することによって回収率が低下することが問題となる場合があるが、その際には、容器１０と回転体３０を同じ方向に回転させれば、容器内部１０ａの壁面に付着した粉末を回収することができる。これは、メカニカルアロイングを実施した後に適宜行ってもよいが、また、メカニカルアロイングを実施中に行うようにしてもよい。
【００４８】
このような本実施形態のボールミル装置１によれば、回転駆動される容器１０を備えるとともに、この容器内部１０ａには、複数の羽根３１が取り付けられた回転体３０が配設されており、この容器１０と回転体３０が反対方向に回転する構成であるため、高エネルギーな装置となり、各種原料粉末の粉砕・微細化に好適に対応できるととともに、例えば、このボールミル装置１を水素吸蔵合金粉末を製造する装置として使用する場合であっては、原料粉末に対してメカニカルアロイング処理を効率的に施すことができ、高性能、高純度な水素吸蔵合金粉末を調製することができる。
【００４９】
また、本発明のボールミル装置１は、容器１０の形状が円筒状であり、容器１０が横置きされていることにより、容器１０を効率的に回転させることができるため、容器内部１０ａの粉砕対象である原料粉末を均一に粉砕・微細化できるとともに、高い機械的エネルギーを効率的に原料粉末に付与することができ、前記した効果をより一層好適に奏することができる。
【００５０】
そして、本発明のボールミル装置１は、高エネルギーなミル装置でありながら、装置の大型化ないしは工業化が可能なボールミル装置となり、これにより、高性能、高純度な水素吸蔵合金粉末を大量に調製することができる装置となる。
【００５１】
また、この本発明のボールミル装置１を用いて、容器内部１０ａにＴｉ（チタン）とＦｅ（鉄）の原料粉末とボール２０を入れ、容器１０と回転体３０を回転方向に回転させてメカニカルアロイングを行わせるようにして水素吸蔵合金粉末を製造すれば、粉砕・微細化に際して粉砕対象である原料粉末に対して高い機械的エネルギーを付与することができ、原料粉末に対するメカニカルアロイング処理が好適に施され、水素吸蔵能が高く、高純度及び高性能のＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末を得ることができる。更には、このようなＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末の大量生産も可能となる。
【００５２】
更には、前記したメカニカルアロイングの時間を３０時間以上とすれば、原料粉末のメカニカルアロイング処理が効率よく行われることになり、水素吸蔵能が高く、高純度及び高性能のＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末をより一層好適に得ることができる。
【００５３】
なお、以上説明した態様は、本発明の一態様を示したものであって、本発明は、前記した実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的及び効果を達成できる範囲内での変形や改良が、本発明の内容に含まれるものであることはいうまでもない。また、本発明を実施する際における具体的な構造及び形状等は、本発明の目的及び効果を達成できる範囲内において、他の構造や形状等としても問題はない。
【００５４】
前記した図１〜図３のボールミル装置１は、容器１０の回転が、モーター４１と、伝達軸４２と、ローラー４３からなる回転装置４０の回転運動が容器に伝達されることにより行われる例を示したが、これには限定されず、例えば、モーターの回転運動を無端ベルト等で容器１０に伝達して、容器１０を回転させるようにしてもよい。
【００５５】
前記した実施形態では、図４及び図５に示すように、回転体３０は、回転軸３２における容器内部１０ａに位置する部分の周囲に円筒状の基部３３が形成され、更にその周囲に略板状の羽根３１が約９０度毎に４枚取り付けられている構成であったが、これには限定されず、羽根３１は例えば約６０度毎に６枚取り付けてもよく、また、特に等間隔とせずランダムな間隔で所定の枚数を取り付けるようにしてもよい。
更には、羽根３１の形状は、略板状が必須ではなく、任意の形状としてもよく、また、円筒状の基部３３を配設せずに、回転軸３２に羽根３１を直接取り付けるようにしてもよい。
【００５６】
前記した実施形態にあっては、本発明のボールミル装置１を用いた水素吸蔵合金粉末の製造方法として、原料としてＴｉ（チタン）とＦｅ（鉄）を用いたＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末を製造した例を示したが、これには限定されず、他の水素吸蔵合金粉末（例えば、
Ｍｇ−Ｎｉ系水素吸蔵合金粉末やＬａ−Ｎｉ系水素吸蔵合金粉末など）を製造してもよい。また、その場合における、原料粉末の配合比や製造条件等は、前記した実施形態で示した内容には制限されず、任意の条件等を適宜採用するようにしてもよい。更には、本発明のボールミル装置１の適用は、このような水素吸蔵合金粉末の製造のみには限定されず、各種原料粉末の粉砕・微細化に広く適用することができる。
その他、本発明の実施における具体的な構造及び形状等は、本発明の目的を達成できる範囲で他の構造等としてもよい。
【実施例】
【００５７】
以下、実施例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明は実施例等の内容に何ら限定されるものではない。
【００５８】
［実施例１］
水素吸蔵合金粉末の製造：
前記した図１〜図３の本発明のボールミル装置１を用いて、下記（１），（２）の手順により、Ｔｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末を製造した。
【００５９】
（１）原料粉末の調製：
平均粒径が７５μｍのＴｉ粉末（９９．５％）（住友金属工業（株）製）及び平均粒径が７５μｍのＦｅ粉末（９９．７％）（住友金属工業（株）製）を、配合比を１：１として、原料粉末（総量１ｋｇ）とした。
【００６０】
（２）ボールミリング工程：
この原料粉末を、図１〜図３の構成の本発明のボールミル装置１（容器の直径：φ２００ｍｍ、容器の容量：６×１０３ｃｍ３）の図示しない開口部から、ボール２０としてφ１５ｍｍの混合粉砕用ステンレス製ボール４００個とともに容器内部１０ａに装填して、容器内部１０ａを不活性ガスとしてアルゴンガスを充填して、容器内をアルゴンガス雰囲気とした後、開口部を閉めて密閉状態とした。
【００６１】
そして、容器１０の回転数を８６ｒｐｍ、回転方向を図３から見て反時計回り方向、回転体３０の回転数を５７０ｒｐｍ、回転方向を図３から見て時計回り方向として、メカニカルアロイング処理時間（回転時間）を３０時間として、平均粒径が約５μｍのＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末を製造した。
【００６２】
図６は、前記実施例１で得られたＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末のＸ線回折プロファイルを、Ｘ線回折装置（封入菅式縦形Ｘ線回折装置ＪＤＸ−３５３０（日本電子（株）製）にて測定したグラフである。この図１から明らかなように、本発明のボールミル装置を用いて、実施例１により得られたＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末は、明らかなＴｉ−Ｆｅのピーク（図中の丸○の位置）が検出される一方、金属原料粉末であるＴｉ元素のピーク（図中の四角□の位置）やＦｅ元素（図中の三角△の位置）のピークはほとんど検出されず、原料粉末であるＴｉとＦｅがほぼ完全にＴｉ−Ｆｅ合金化して、高純度の水素吸蔵合金が得られていることが確認できた。
【００６３】
また、得られたＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末は、優れた水素吸蔵能を示し、水素ガスの吸蔵ないし放出による繰り返し使用によってもその形態が微粉化されにくく、耐久性にも優れる高性能なＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末であった。
【００６４】
そして、本発明のボールミル装置は、平易な構成であるため、高エネルギーなミル装置でありながら、装置の大型化ないしは工業化が可能であり、前記したような高性能、高純度な水素吸蔵合金粉末を大量に調製することができる装置となる。
【産業上の利用可能性】
【００６５】
本発明のボールミル装置は高エネルギーなボールミル装置であるため、各種原料粉末の
各種金属原料の粉砕・微細化に広く適用でき、特に、原料粉末の粉砕・微細化とともにメカニカルアロイングによる処理を必要とするような水素吸蔵合金粉末の製造に広く利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１】本発明のボールミル装置の一態様を示した平面図である。
【図２】本発明のボールミル装置の一態様を示した正面図である。
【図３】図２のIII−III断面図である。
【図４】本発明のボールミル装置を構成する回転体の一態様を示した平面図である。
【図５】図４のＶ−Ｖ断面図である。
【図６】実施例１で得られたＴｉ−Ｆｅ系水素吸蔵合金粉末のＸ線回折プロファイルを示したグラフである。
【符号の説明】
【００６７】
１  …  ボールミル装置
１０  …  容器
１０ａ…  容器内部
１１  …  胴部
１２  …  側面部
２０  …  ボール
３０  …  回転体
３１  …  羽根
３２  …  回転軸
３３  …  基部
４０  …  回転装置
４１  …  モーター
４２  …  伝達軸
４３  …  ローラー
４４  …  補助ローラー
４５  …  固定部
４６  …  固定台
５０  …  モーター
【図１】
2006111909.tif 000003
【図２】
2006111909.tif 000004
【図３】
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【図４】
2006111909.tif 000006
【図５】
2006111909.tif 000007
【図６】
2006111909.tif 000008