(57)【要約】【課題】真球性が良く、内部組織の健全な二酸化ウラン粒子を得ることができる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供すること。【解決手段】湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を熟成させる熟成工程（Ｓ２０）と、前記熟成工程を経た重ウラン酸アンモニウム粒子から水性溶媒により硝酸アンモニウムを除去する水性溶媒洗浄工程（Ｓ３０）と、前記水性溶媒洗浄工程（Ｓ３０）を経た重ウラン酸アンモニウム粒子を乾燥させる乾燥工程（Ｓ６０）とを備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法である。【選択図】          図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を熟成させる熟成工程と、前記熟成工程により得られた重ウラン酸アンモニウム粒子から水性溶媒により硝酸アンモニウムを除去する水性溶媒洗浄工程と、前記水性溶媒洗浄工程を経た重ウラン酸アンモニウム粒子を乾燥させる乾燥工程とを備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法。
【請求項２】
前記熟成工程は、前記湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を流動状態にすることにより熟成させることを特徴とする前記請求項１記載の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法。
【請求項３】
前記水性溶媒洗浄工程は、重ウラン酸アンモニウム粒子を水で洗浄する水洗浄工程と、前記水洗浄工程により得られた重ウラン酸アンモニウム粒子をアルコールで洗浄するアルコール洗浄工程とを備えて成ることを特徴とする前記請求項１または請求項２記載の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法。
【請求項４】
流動状態にされた重ウラン酸アンモニウム粒子を収納する容器と、水性溶媒を貯蔵するとともに、前記容器内に水性溶媒を供給可能な水性溶媒タンクと、前記容器内の温度を調節する温度調節手段とを備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項５】
前記温度調節手段は、前記容器内にスチームを供給するスチーム供給手段と、前記容器内の温度を測定する温度測定手段とを備えて成り、
前記スチーム供給手段は、フィードバック制御されることを特徴とする前記請求項４記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項６】
前記水性溶媒タンクは、重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄する水を貯蔵する水タンクと、重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄するアルコールを貯蔵するアルコールタンクとを備えて成ることを特徴とする前記請求項４または請求項５記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項７】
前記容器内で発生したアルコール蒸気をトラップするトラップ装置を備えて成ることを特徴とする前記請求項４〜請求項６のいずれか１項に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項８】
前記容器内で発生する廃液を前記容器から送液可能に配置されてなる廃液タンクを備えてなることを特徴とする前記請求項４〜請求項７のいずれか１項に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項９】
前記容器内で発生するアンモニアガスを回収処理するガス処理手段を備えてなることを特徴とする前記請求項４〜請求項８のいずれか１項に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項１０】
前記容器は、容器内で生ずる余剰の廃液を排出し、前記廃液タンクより上側に形成されてなるオーバーフロー口を有することを特徴とする前記請求項８または請求項９に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、高温ガス炉用燃料を投入する炉心構造を熱容量が大きく、高温健全性の良好な黒鉛で構成している。この高温ガス炉においては、冷却ガスとして高温下でも化学反応の起こらないヘリウムガス等の気体を用いることにより、安全性が高く、出口温度が高い場合でも冷却ガスを取り出すことが可能となっている。そのため、炉心において約９００℃くらいまで上昇しても、発電はもちろん水素製造や化学プラント等、幅広い分野での安全な熱利用を可能にしている。
【０００３】
一方、この高温ガス炉に投入される高温ガス炉用燃料は、一般的に、燃料核と、この燃料核の周囲に被覆された被覆層とを備えて成る。燃料核は、例えば、二酸化ウランをセラミックス状に焼結してなる直径約３５０〜６５０μｍの微小粒子である。
【０００４】
以上のような高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とする。次に、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し、攪拌して滴下原液とする。調製された滴下原液は、所定の温度に冷却され粘度を調整後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００５】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面をゲル化させるため、アンモニア水溶液表面到達時における変形を防止することができる。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略す場合がある。）となる。
【０００６】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元・焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核微粒子を得る(非特許文献１参照)。
【０００７】
【非特許文献１】原子炉材料ハンドブック、ｐ２２１−ｐ２４７，昭和５２年１０月３１日発行、日刊工業新聞社発行
【０００８】
上記したように、硝酸ウラニルとアンモニアとを十分に反応させて、重ウラン酸アンモニウム粒子が得られるわけであるが、この状態での重ウラン酸アンモニウム粒子には、水分が含まれた湿潤状態となっている。そのため、重ウラン酸アンモニウム粒子が湿潤の状態であると、この水分が真球性の良い二酸化ウラン粒子を得る際の阻害要因となる場合がある。そのため、重ウラン酸アンモニウム粒子を十分に乾燥させる必要があるが、未だ、十分に乾燥させることができず、要望される真球性を有する二酸化ウラン粒子を得ることは困難であるという問題点がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
この発明は、このような従来の問題点を解消し、真球性の良い二酸化ウラン粒子を得ることができる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
前記課題を解決するための手段は、湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を熟成させる熟成工程と、前記熟成工程を経た重ウラン酸アンモニウム粒子から水性溶媒により硝酸アンモニウムを除去する水性溶媒洗浄工程と、前記水性溶媒洗浄工程を経た重ウラン酸アンモニウム粒子を乾燥させる乾燥工程とを備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法である。
【００１１】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法の好適な態様においては、前記熟成工程は、前記湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を流動状態にすることにより熟成させる。
【００１２】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法の好適な態様においては、前記水性溶媒洗浄工程は、重ウラン酸アンモニウム粒子を水で洗浄する水洗浄工程と、前記水洗浄工程により得られた重ウラン酸アンモニウム粒子をアルコールで洗浄するアルコール洗浄工程とを備えて成る。
【００１３】
前記課題を解決するための別の手段は、流動状態にされた重ウラン酸アンモニウム粒子を収納する容器と、水性溶媒を貯蔵するとともに、前記容器内に水性溶媒を供給可能な水性溶媒タンクと、前記容器内の温度を調節する温度調節手段とを備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
【００１４】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の好適な態様においては、前記温度調節手段は、前記容器内にスチームを供給するスチーム供給手段と、前記容器内の温度を測定する温度測定手段とを備えて成り、前記スチーム供給手段は、フィードバック制御される。
【００１５】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の好適な態様においては、前記水性溶媒タンクは、重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄する水を貯蔵する水タンクと、重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄するアルコールを貯蔵するアルコールタンクとを備えて成る。
【００１６】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の好適な態様においては、前記容器内で発生したアルコール蒸気をトラップするトラップ装置を備えて成る。
【００１７】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の好適な態様においては、前記容器内で発生する廃液を前記容器から送液可能に配置されてなる廃液タンクを備えてなる。
【００１８】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の好適な態様においては、前記容器内で発生するアンモニアガスを回収処理するガス処理手段を備えてなる。
【００１９】
この発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の好適な態様においては、前記容器は、容器内で生ずる余剰の廃液を排出し、前記廃液タンクより上側に形成されてなるオーバーフロー口を有する。
【発明の効果】
【００２０】
（１）本発明によれば、湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を熟成させた後、水性溶媒により硝酸アンモニウムを除去する。ここで、硝酸アンモニウムが存在すると、焙焼時もしくは還元時、焼結時に割れを生ずる場合がある。そして、その後に、焙焼時もしくは還元時、焼結時に割れを生ずる因子を有することのない重ウラン酸アンモニウム粒子を乾燥させるから、真球性の良い二酸化ウラン粒子を得ることができる。
【００２１】
（２）本発明によれば、前記湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を流動状態にすることにより熟成させるから、未だ十分に固化していない重ウラン酸アンモニウム粒子が重なり、変形することを防止でき、溶媒のアンモニア水溶液と良く接触し、熟成を促進することができる。
【００２２】
（３）本発明によれば、水洗浄工程により、重ウラン酸アンモニウム粒子が十分に洗浄され、その後、アルコール洗浄工程、そしてその後の乾燥工程により、水分が除去されるから、品質がよく真球性の良い二酸化ウラン粒子を得ることができる。
【００２３】
（４）本発明によれば、例えば、容器の回転により重ウラン酸アンモニウム粒子を流動状態にし、水性溶媒タンクより供給された水性溶媒により、重ウラン酸アンモニウム粒子が洗浄される。そして、温度調節手段により、容器内の温度が調節されることで、重ウラン酸アンモニウム粒子の乾燥が進むから、真球性の良い二酸化ウラン粒子を得ることができる。
【００２４】
（５）本発明によれば、スチーム供給手段と、温度測定手段とを備えて成り、スチーム供給手段および温度測定手段は、フィードバック制御されることにより、容器内の温度調節ができ、容器内での重ウラン酸アンモニウム粒子の熟成、乾燥を効率良くすすめることができる。
【００２５】
（６）本発明によれば、水タンクから供給される水により、重ウラン酸アンモニウム粒子が十分に洗浄され、その後、アルコールタンクから供給されるアルコールにより、また、その後の乾燥工程により水分が完全に除去されるから、次工程である焙焼工程にて変形させることなく、三酸化ウラン粒子にすることができ、さらに次工程である還元・焼結工程により、品質がよく真球性の良い二酸化ウラン粒子を得ることができる。
【００２６】
（７）本発明によれば、前記容器内で発生したアルコール蒸気をトラップするトラップ装置を備えて成ることにより、引火性のアルコールを蒸気のまま排気することなく、トラップすることができる。
【００２７】
（８）本発明によれば、前記容器内で発生する廃液を前記容器から送液可能に配置されてなる廃液タンクを備えてなることにより、この廃液を容器から除去することで、水洗浄工程、アルコール洗浄工程の洗浄効果及び乾燥工程の乾燥効果を大きく高めることができる。なお、この際の廃液とは、水洗浄後の水、アルコール洗浄後のアルコールを指す。
【００２８】
（９）本発明によれば、前記容器内で発生するアンモニアガスを回収処理するガス処理手段を備えてなることにより、容器内の圧力が過剰に高まることを抑制するため、容器の取扱い時の安全性を確保することができる。また、蒸発したアンモニアガスがいつまでも容器内にあると、水洗浄、アルコール洗浄、乾燥の各工程で不都合が生ずるが、アンモニアガスを回収処理することで、そのような不都合が生ずることがない。
【００２９】
（１０）本発明によれば、前記容器は、容器内で生ずる余剰の廃液を排出し、前記廃液タンクより上側に形成されてなるオーバーフロー口を有することより、重力により余剰廃液を廃液タンクに送液できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３０】
以下、図１を参照しながら本発明の一実施形態に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置（以下、「ＡＤＵ粒子製造装置」と称することがある。）について説明する。ただし、図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置は、本発明の一例であり、本発明に係るＡＤＵ粒子製造装置は、図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置に限られることはない。
【００３１】
[ＡＤＵ粒子製造装置]
前記ＡＤＵ粒子製造装置１は、図１に示されるように、滴下槽２と、ＡＤＵ粒子を流動状態にする容器３と、水性溶媒を貯蔵するとともに、前記容器３内に水性溶媒を供給可能な水性溶媒タンク４と、前記容器３内の温度を調節する温度調節手段５と、前記容器３内で生ずる廃液を貯蔵する廃液タンク６とを備えて成る。
【００３２】
[滴下槽]
滴下槽２は、ＡＤＵ粒子を生成する装置であり、図示は略すが、貯留槽、アンモニア供給手段、および滴下ノズルを備えて成る。
【００３３】
前記貯留槽は、アンモニア水溶液を貯留する槽であり、この貯留槽において、アンモニア水溶液に含まれるアンモニアと後述する滴下ノズルから滴下された硝酸ウラニル含有原液（以下、「原液」と称することがある。）に含まれる硝酸ウラニルとが化学反応して、ＡＤＵ粒子が形成される。
【００３４】
滴下ノズルは、貯留槽の上方に設けられ、前記貯留槽に貯留される前記アンモニア水溶液に原液を粒子状に滴下させる装置である。
【００３５】
[容器]
容器３は、ＡＤＵ粒子を流動状態にするものであればよい。本実施形態においては、容器３は、詳しくは、図２に示されるように、外部容器３１と、外部容器３１の内部に設けられるとともに、ＡＤＵ粒子が投入される内部容器３２とを備える二重構造を有している。
【００３６】
これら外部容器３１と内部容器３２との間の空間は、容器３外から供給されるスチームが流れるスチーム流路３３となる。このスチーム流路３３は、内部容器３２とは隔絶されているため、例えば、スチーム流路３３内を流れるスチームと、内部容器３２内に投入されるＡＤＵ粒子とは直接接触することはない。
【００３７】
なお、スチーム流路３３を形成する手段としては、外部容器３１と、内部容器３２との間の空間により形成しているが、これに限られず、例えば、内部容器３２の外周面にスチームを流す管を撒きつけるような構造でもよい。
【００３８】
また、この容器３は、容器３の上部に形成されるとともに、ＡＤＵ粒子を投入する投入口３４と、容器３の下部に形成されるとともに、容器３内で生ずる廃液を排出する排出口３５とを有し、これら投入口３４および排出口３５は、容器３の中心に対して点対称の位置に設けられている。
【００３９】
さらに、排出口３５には、容器３内で生ずる廃液とＡＤＵ粒子とを選別するフィルタ３５Ａが設けられている。フィルタ３５Ａとしては、例えば、メッシュを使用する。そして、このメッシュの目は、ＡＤＵ粒子の大きさよりも小さくなるようにする。このようにすれば、ＡＤＵ粒子が、廃液といっしょに容器３外へ排出されることがない。
【００４０】
さらに、この容器３は、投入口３４および排出口３５を結ぶ直線Ａに対して直交方向にのび、容器３の中心を通る回転軸Ｂを中心として回転する。この回転軸Ｂを中心とする回転により、容器３内のＡＤＵ粒子を流動状態にする。
【００４１】
この容器３は、回転軸Ｂ上の一端側に設けられ、スチーム流路３３にスチームを供給するスチーム供給口３６と、スチーム供給口３６の反対側に分岐して設けられ、スチーム流路３３からスチームを排出するスチーム排出口３７とを有する。
【００４２】
また、この容器３は、回転軸Ｂ上の他端側に設けられ、水やエタノール等を供給する供給口３８と、容器３内で生ずる余剰の廃液を排出するオーバーフロー口３９とを有する。オーバーフロー口３９は、廃液タンク６より上側に設けられることが好ましい。このことにより、重力により余剰廃液を廃液タンク６に送液できる。また、オーバーフロー口３９を回転軸Ｂ上に配置することにより、負荷をかけずに、容器３を回転させることができる。
【００４３】
ここで、容器３が静止状態の場合には、媒液の液面は、オーバーフロー口３９を超えることなく一定にオーバーフロー口３９の高さ以下に保たれる。一方、容器３が回転状態の場合には、媒液の液面は、オーバーフロー口３９の高さを超えることがあり、この場合、超えた分の媒液は、オーバーフロー口３９から排出され、廃液タンクへ送られることとなる（図２参照）。
【００４４】
このオーバーフロー口３９には、容器３内で生ずる廃液とＡＤＵ粒子とを選別するフィルタ３９Ａが設けられている。フィルタ３９Ａとしては、例えば、メッシュを使用する。そして、このメッシュの目は、ＡＤＵ粒子の大きさよりも小さくなるようにする。このようにすれば、ＡＤＵ粒子が、オーバーフローした廃液といっしょに容器３外から廃液タンク６へ排出されることがない。
【００４５】
さらに、この容器３は、容器３内で生ずるガスを排出するガス排出口４０を有する。なお、ガス排出口４０は、図２に示される供給口３８を分岐させることにより、代用させることも可能である。
【００４６】
前記容器３には、図示は略すが、容器３内で生ずるガスを処理するガス処理手段が設けられ、ガス排出口４０から排出されるガスを処理することとなる。このガス処理手段としては、アンモニアガスを処理するアンモニアスクラバー等が挙げられる。
【００４７】
なお、容器内で発生したアンモニアガスを処理する際には、このアンモニアスクラバー等へ送るようにする（後述する熟成工程、水洗浄工程実施時）。また、容器内に存在するアルコール、例えば、エタノールを処理する際には、後述するトラップ装置４３へ送るようにする（後述するアルコール洗浄工程、乾燥工程実施時）。
【００４８】
なお、投入口３４、排出口３５、スチーム供給口３６、スチーム排出口３７、供給口３８、オーバーフロー口３９、およびガス排出口４０には、バルブ等の開閉手段が適宜設けられ、容器３を密閉状態または開放状態とするようにしている。
【００４９】
[水性溶媒タンク]
水性溶媒タンク４は、前記容器３内に水性溶媒を供給可能であればよい。水性溶媒としは、水、メタノール、エタノール、イソプロパノール等が挙げられる。メタノールを水性溶媒として用いると、後述する、水洗浄工程およびアルコール洗浄工程の２つの工程を実施することができる。
【００５０】
また、重ウラン酸アンモニウム粒子を十分に乾燥させる観点から、後述する水性溶媒洗浄工程を水洗浄工程およびアルコール洗浄工程に別々に行う場合には、それぞれ、硝酸アンモニウム除去および水分除去の観点から、各々異なる水性溶媒で実施することがより好ましい。
【００５１】
本実施形態において、水性溶媒タンク４は、重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄する水を貯蔵する水タンク４１と、重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄するアルコールを貯蔵するアルコールタンク４２とを備えて成る。上記したように、水性溶媒として、メタノールを使用する場合には、水性溶媒タンク４は、１つとしてもよい。
【００５２】
水タンク４１には、温度を調節する温度調節手段が設けられていてもよい。この温度調節手段により、予め、所定の温度の温水として、容器３内に供給するようにしてもよい。
【００５３】
前記アルコールタンク４２には、前記容器３内で生ずるアルコールの蒸気をトラップするトラップ装置４３が設けられている。これによれば、引火性のアルコールを蒸気のまま排気することなく、トラップすることができる。
【００５４】
このトラップ装置４３は、アルコールの蒸気を冷却し、貯蔵する冷却器４４と、冷却器４４および容器３内の圧力を調整する真空ポンプ４５と、冷却水を冷却器４４に送る冷却水送水装置４６とを備えて成る。
【００５５】
[温度調節手段]
温度調節手段５は、前記容器３内の温度を調節する。温度調節手段５は、前記容器３内にスチームを供給するスチーム供給手段５１と、前記容器３内の温度を測定する温度測定手段５２とを備えて成り、前記スチーム供給手段５１および温度測定手段５２は、フィードバック制御される。
【００５６】
[廃液タンク]
廃液タンク６には、容器３内で生ずる廃液を廃液タンク６に送る廃液ポンプ６１と、排出口３５と廃液ポンプ６１とを接続するポンプ配管６２とが設けられている。
【００５７】
[ＡＤＵ粒子および二酸化ウラン粒子の製造手順]
前記ＡＤＵ粒子製造装置１を用いて、図３に示すような、滴下原液の調製および原液の滴下工程（Ｓ１０）、熟成工程（Ｓ２０）、水性溶媒洗浄工程（Ｓ３０）（水洗浄工程（Ｓ４０）およびアルコール洗浄工程（Ｓ５０））、乾燥工程（Ｓ６０）の手順で、ＡＤＵ粒子を製造する。その後、得られたＡＤＵ粒子を、焙焼工程および還元・焼結工程（Ｓ７０）に供して、二酸化ウラン粒子を製造することができる。
【００５８】
[滴下原液の調製および原液の滴下]
ここで、滴下する原液としては、図４に示されるように、例えば、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かした硝酸ウラニル溶液を調製し、この硝酸ウラニル溶液に純水、ポリビニルアルコール樹脂等の増粘剤等を添加し、攪拌して得られる溶液を用いる（Ｓ１１）。
【００５９】
所定量の原液を滴下ノズルに送液する（Ｓ１２）。その後、滴下ノズルを通して、原液をアンモニア水中に滴下する（Ｓ１３）。
【００６０】
ここでは、液滴状の原液がアンモニア水溶液の液面に達するまでの間に、この原液にアンモニアガスを吹きかけるのがよい（Ｓ１４）。
【００６１】
このように、アンモニアガスを吹きかけることにより、滴下されて粒子状になった原液の表面がゲル化される。その結果、粒子状になった原液とアンモニア水溶液の液面との衝突時に、この粒子状になった原液が変形するのを防止することができる。
【００６２】
アンモニア水中に達した液滴がアンモニア水と反応する。すなわち、滴下された原液に含まれる硝酸ウラニルとアンモニア水溶液中のアンモニアとを反応させ、ＡＤＵ粒子を生成させる（Ｓ１５）。貯留槽内を流動させる（Ｓ１６）。
【００６３】
滴下終了後、アンモニアガスの導入を停止する。図示しない排出手段により、貯留槽内に存在するＡＤＵ粒子をアンモニア水と共に容器３に送り込む（Ｓ１７）。
【００６４】
ＡＤＵ粒子を取り出した後、このＡＤＵ粒子を熟成・洗浄・乾燥させる。ＡＤＵ粒子を熟成・洗浄・乾燥させる工程は、以下の熟成工程（Ｓ２０）、水性溶媒洗浄工程（Ｓ３０）（水洗浄工程（Ｓ４０）およびアルコール洗浄工程（Ｓ５０））、乾燥工程（Ｓ６０）がある。
【００６５】
[熟成工程]
熟成工程（Ｓ２０）は、湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を熟成させる工程であり、前記湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を流動状態でかつ、所定温度以上の高温にすることにより熟成させている。ここで、熟成とは、重ウラン酸アンモニウム粒子内部まで完全に重ウラン酸アンモニウムに化学変化させることをいう。
【００６６】
まず、図５に示されるように、ＡＤＵ粒子を重力等により開放された投入口３４を通して、ＡＤＵ粒子をアンモニア水と共に容器３に送り込む（Ｓ２１）。なお、このＡＤＵ粒子の落下の際、ＡＤＵ粒子をそのまま落下させてもよいし、管状部材を使用して、管状部材内部を伝わらせるようにして落下させてもよい。
【００６７】
その後、容器３を、回転軸Ｂを中心として回転させる（図２参照）（Ｓ２２）。その際、容器３内のＡＤＵ粒子は、流動状態となり、ＡＤＵ粒子は熟成する（Ｓ２３）。具体的には、以下の式（１）の反応が進む。なお、反応させるアンモニア（水）の量は、式（１）で表される量より、十分多いものとする。
【００６８】
２ＵＯ２（ＮＯ３）２＋６ＮＨ３＋３Ｈ２Ｏ→（ＮＨ４）２Ｕ２Ｏ７＋４ＮＨ４ＮＯ３（１）
【００６９】
上記式（１）中、ＵＯ２（ＮＯ３）２は硝酸ウラニル、ＮＨ３はアンモニア、Ｈ２Ｏは水、（ＮＨ４）２Ｕ２Ｏ７は重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）、ＮＨ４ＮＯ３は硝酸アンモニウムを示す。
【００７０】
この際、式（１）の反応をより効果的に進めるため、容器３内の温度を調節する。この調節の方法としては、例えば、スチーム供給手段５１と温度測定手段５２とのフィードバック制御により行う。
【００７１】
具体的には、容器３内の温度が、所定の温度より低い場合には、スチーム供給手段５１より、スチーム供給口３６を経て、容器３内のスチーム流路３３に高温のスチームを供給する。すると、内部容器３２の周囲の温度が上がり、式（１）の反応が進むようになる。
【００７２】
これに対して、容器３内の温度が、所定の温度より高い場合には、スチーム供給手段５１からのスチームの供給を止めるか、または、スチーム排出口３７よりスチーム流路３３内のスチームを排出する。すると、内部容器３２の周囲の温度が下がる。
【００７３】
なお、式（１）の反応は、前記貯留槽の内部にＡＤＵ粒子が貯留され、流動している状態においても進んでいる。前記貯留槽内において、ＡＤＵ粒子を流動状態とする理由は、ＡＤＵ粒子同士の重なりによるＡＤＵ粒子の変形の防止とアンモニアとの反応促進である。したがって、容器３内と前記貯留槽内とにおいて、ＡＤＵ粒子は流動状態とされ、式（１）の反応が進んでいるのである。しかしながら、上記したように、容器３内においては、容器３内の温度を調節して、例えば、温度を上げることにより、式（１）の反応を前記貯留槽内におけるよりも一層促進させることができる。
【００７４】
重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）粒子を落下させる際に、アンモニア水と一緒に落下させることが好ましい。この重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）粒子の落下の際、重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）粒子とアンモニア水のかさが、オーバーフロー口３９の高さを超えた場合には、オーバーフロー口３９より、アンモニア水が排出され、廃液タンク６に重力により送られる。この際に、重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）粒子は、フィルタ３９Ａにより一緒に廃液タンク６に送られることはない。
【００７５】
さらに、加温により、アンモニアガスが発生するが、このアンモニアガスは、ガス排出口４０より排出され、図示しないアンモニアスクラバー等のガス処理手段にて処理される。これによれば、容器３内の圧力が過剰に高まることを抑制するため、容器３の取扱い時の安全性を確保することができる。
【００７６】
所定の時間経過後、スチーム供給手段５１からのスチームの供給を止めて、また、容器３の回転を止める（Ｓ２４）。その後、容器３の排出口３５と、ポンプ配管６２とを接続する（Ｓ２５）。図示しないボール弁を開けて排出口３５側を開放し、廃液ポンプ６１を作動させることより容器３内のアンモニア水等の廃液を廃液タンク６に送る（Ｓ２６）。容器３内の廃液を廃液タンク６に送った後、ボール弁を閉め、ポンプ配管６２を取り外し、容器３が回転可能な状態とする（Ｓ２７）。
【００７７】
[水性溶媒洗浄工程]
水性溶媒洗浄工程（Ｓ３０）は、熟成工程（Ｓ２０）により得られた重ウラン酸アンモニウム粒子から水性溶媒により硝酸アンモニウムを除去する工程であり、水洗浄工程（Ｓ４０）と、アルコール洗浄工程（Ｓ５０）とを備えて成る。
【００７８】
[水洗浄工程]
水洗浄工程（Ｓ４０）は、重ウラン酸アンモニウム粒子を純水で洗浄する工程である。具体的には、図１に示されるように、水タンク４１より、供給口３８を経て、所定量の純水（温水でもよい）を容器３内に供給する（Ｓ４１）。そして、容器３内を密閉状態にした後、容器３を回転させ、熟成工程（Ｓ３０）の際と同様に、スチームを流し、容器３の温度を調節する（Ｓ４２）。そして、この供給された純水に、上記式（１）の反応で、生成した硝酸アンモニウムを溶解させる（Ｓ４３）。
【００７９】
その後、硝酸アンモニウムを十分に純水に溶解させた後、容器３の回転を止める（Ｓ４４）。そして、その後、容器３の排出口３５と、ポンプ配管６２とを接続する（Ｓ４５）。図示しないボール弁を開けて、廃液ポンプ６１を作動させることにより容器３内の廃液を廃液タンク６に送る（Ｓ４６）。容器３内の廃液を廃液タンク６に送った後、ボール弁を閉め、ポンプ配管６２を取り外し、容器３を再度、回転可能な状態とする（Ｓ４７）。
【００８０】
なお、この水洗浄工程（Ｓ４０）は、複数回実施してもよく、目的に応じて、その回数を選択する。
【００８１】
[アルコール洗浄工程]
アルコール洗浄工程（Ｓ５０）は、前記水洗浄工程（Ｓ４０）により得られた重ウラン酸アンモニウム粒子をアルコールで洗浄する工程である。具体的には、図７に示されるように、アルコールタンク４２より所定量のアルコール（例えば、メタノール、エタノール、イソプロパノール等）を容器３内に供給する（Ｓ５１）。そして、容器３を回転させ、熟成工程（Ｓ３０）の際と同様に、スチームを流し、容器３の温度を調節する（Ｓ５２）。そして、アルコールの揮発作用や、容器３内の温度の調節により、ＡＤＵ粒子の含有する水分が除去される（Ｓ５３）。
【００８２】
この際、容器３内の温度を調節することにより、アルコールが加熱され、内部容器３２内でアルコールの蒸気が発生する。このアルコール蒸気は、ガス排出口４０を通って、トラップ装置４３に達する。冷却水送水装置４６からの冷却水により、冷却器４４が冷却されることで、トラップ装置４３の冷却器４４内に達したアルコール蒸気は、冷却される。冷却されたアルコール蒸気は、液化し、アルコールとしてトラップされる。このトラップされたアルコール４７は、例えば、後述する乾燥工程終了後、重力等で、廃液タンク６に送られる（Ｓ５４）。
【００８３】
なお、以上述べた廃液タンク６には、アンモニア水等の各種廃液を区別することなく送っていたが、これに限られず、廃液の種類によって分別できるように、複数の廃液タンクを用いてもよい。
【００８４】
[乾燥工程]
乾燥工程（Ｓ６０）は、水性溶媒洗浄工程（Ｓ３０）により得られた重ウラン酸アンモニウム粒子を乾燥させる工程である。具体的には、図８に示されるように、容器３を回転させ、熟成工程（Ｓ３０）の際と同様に、スチームを流し、容器３の温度を調節する（Ｓ６１）。そして、真空ポンプ４５を用いて、容器３の内部容器３２内の圧力を減圧し、ＡＤＵ粒子の乾燥がより進むようにする（Ｓ６２）。なお、この際、容器３内で発生するアルコール蒸気をトラップ装置４３でトラップする（Ｓ６３）。
【００８５】
このＡＤＵ粒子の乾燥が終わると、容器３を投入口３４が下側を向くように、回転させ、停止させる（Ｓ６４）。投入口３４が下側を向くことで、図示しない弁を開くことにより、容器３内のＡＤＵ粒子が自重により、落下する。この落下するＡＤＵ粒子を、例えば、受け器等で受ける（Ｓ６５）。
【００８６】
[焙焼工程および還元・焼結工程]
以上、図９に示されるように、乾燥工程（Ｓ６０）を経たＡＤＵ粒子を大気中で焙焼後、三酸化ウラン粒子となる（Ｓ７１）。さらに、この三酸化ウラン粒子は、還元・焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる（Ｓ７２、７３）。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有するように分級する。
【００８７】
上述のような本実施形態によれば、次のような効果がある。
【００８８】
（１）湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を熟成させることにより、ＡＤＵ粒子内部まで完全に反応を進めることができるので、内部組織に問題のない二酸化ウラン粒子を得ることができる。
【００８９】
（２）前記湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を流動状態にしながら熟成させるから、未だ十分に固化していない重ウラン酸アンモニウム粒子が重なりあうことによる重ウラン酸アンモニウム粒子の変形を防止できる。また、アンモニアと湿潤重ウラン酸アンモニウム粒子を効率的に反応させることができるため、熟成時間を短縮できる。
【００９０】
（３）水性溶媒により硝酸アンモニウムを十分に除去するので、後の熱処理工程において、ＡＤＵ粒子表面での硝酸アンモニウムの熱分解を抑制することができ、真球度が良好で、外観上問題のない二酸化ウラン粒子を得ることができる。
【００９１】
（４）水洗浄工程（Ｓ４０）により、重ウラン酸アンモニウム粒子が十分に洗浄され、その後、アルコール洗浄工程（Ｓ５０）により、水分が除去されるから、後のＡＤＵ粒子の乾燥を効率的に進めることができ、ひいては品質がよく真球性の良い二酸化ウラン粒子を得ることができる。
【００９２】
（５）容器３の回転により重ウラン酸アンモニウム粒子を流動状態にし、水性溶媒タンク４より供給された水性溶媒としての水、アルコールにより、重ウラン酸アンモニウム粒子が洗浄される。そして、温度調節手段５により、容器３内の温度が調節されることで、重ウラン酸アンモニウム粒子の乾燥が進むから、真球性の良い二酸化ウラン粒子を得ることができる。なお、熟成工程（Ｓ２０）、水洗浄工程（Ｓ４０）、およびアルコール洗浄工程（Ｓ５０）においても、同様に、容器３内の温度を調節可能であり、各工程を良好に進めることができる。
【００９３】
（６）スチーム供給手段５１と、温度測定手段５２とを備えて成り、スチーム供給手段５１および温度測定手段５２は、フィードバック制御されることにより、容器３内の温度調節ができ、容器３内での重ウラン酸アンモニウム粒子の熟成、乾燥を効率良くすすめることができる。
【００９４】
（７）水タンク４１から供給される水により、重ウラン酸アンモニウム粒子が十分に洗浄され、その後、アルコールタンク４２から供給されるアルコールにより、水分が除去されるから、品質がよく真球性の良い二酸化ウラン粒子を得ることができる。
【実施例】
【００９５】
(実施例)
前記実施形態において、滴下原液の調製および原液の滴下工程（Ｓ１０）、熟成工程（Ｓ２０）、水性溶媒洗浄工程（Ｓ３０）（水洗浄工程（Ｓ４０）およびアルコール洗浄工程（Ｓ５０））、乾燥工程（Ｓ６０）、焙焼工程および還元・焼結工程（Ｓ７０）の各工程を実施した。
【００９６】
焙焼工程および還元・焼結工程（Ｓ７０）の際、空気中５５０℃で焙焼し、還元雰囲気下にて、還元させて二酸化ウラン粒子とし、１５５０℃で焼結させた。
【００９７】
焼結の結果得られた二酸化ウラン粒子は、光学顕微鏡による外観調査および内部組織調査により外観および内部組織に異常がないことがわかった。さらに、得られた二酸化ウラン粒子の平均真球度は、１．０４であり、真球性が良好であることもわかった。
【図面の簡単な説明】
【００９８】
【図１】図１は、本発明に係るＡＤＵ粒子製造装置を示す概略図である。
【図２】図２は、容器を示す概略図である。
【図３】図３は、ＡＤＵ粒子および二酸化ウラン粒子の製造手順を示すフローチャートである。
【図４】図４は、滴下原液の調製および原液の滴下の手順を示すフローチャートである。
【図５】図５は、熟成工程の手順を示すフローチャートである。
【図６】図６は、水洗浄工程の手順を示すフローチャートである。
【図７】図７は、アルコール洗浄工程の手順を示すフローチャートである。
【図８】図８は、乾燥工程の手順を示すフローチャートである。
【図９】図９は、焙焼工程および還元・焼結工程の手順を示すフローチャートである。
【符号の説明】
【００９９】
１    ＡＤＵ粒子製造装置
２    滴下槽
３    容器
４    水性溶媒タンク
５    温度調節手段
６    廃液タンク
３１    外部容器
３２    内部容器
３３    スチーム流路
３４    投入口
３５    排出口
３５Ａ    フィルタ
３６    スチーム供給口
３７    スチーム排出口
３８    供給口
３９    オーバーフロー口
３９Ａ    フィルタ
４０    ガス排出口
４１    水タンク
４２    アルコールタンク
４３    トラップ装置
４４    冷却器
４５    真空ポンプ
４６    冷却水送水装置
４７    トラップされたアルコール
５１    スチーム供給手段
５２    温度測定手段
Ａ    直線Ａ
Ｂ    回転軸Ｂ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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