(57)【要約】【課題】重ウラン酸アンモニウム粒子の生産性を向上させることができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供すること。【解決手段】  前記課題を解決するための手段は、硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを含有する硝酸ウラニル含有原液を調製する調製槽３と、前記調製槽３で調製された硝酸ウラニル含有原液を貯留し、滴下装置６に供給する原液貯留槽４とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１である。【選択図】          図１
2006111475.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを含有する硝酸ウラニル含有原液を調製する調製槽と、前記調製槽で調製された硝酸ウラニル含有原液を貯留し、滴下装置に供給する原液貯留槽とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、特に詳しくは、重ウラン酸アンモニウム粒子の生産性を向上させることができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル溶液とする。次に、この硝酸ウラニル溶液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して硝酸ウラニル含有原液とする。調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００３】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。
【０００４】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、二酸化ウランよりも酸素を多く含み、酸素：ウランのモル比が２を超える酸化ウラン、例えば、三酸化ウランとなり、さらに還元及び焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。
【０００５】
この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。被覆層は、燃料核表面から第一層、第二層、第三層、および第四層を被覆することにより形成されている。第一層の低密度炭素の場合は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して得られる。第二層および第四層の高密度熱分解炭素の場合は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して得られる。第三層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して得られる。
【０００６】
一般的な燃料コンパクトは、以上のようにして得られた被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形状または円筒形状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。
【０００７】
【非特許文献１】Ｓ．Ｋａｔｏ  ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＨＴＴＲ  Ｆｉｒｓｔ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７  （２００１）
【非特許文献２】Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ  ”Ｐｒｅｓｅｎｔ  ｓｔａｔｕｓ  ｏｆ  ｉｎｉｔｉａｌ  ｃｏｒｅ  ｆｕｅｌ  ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＨＴＴＲ”  ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）
【非特許文献３】林  君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ  ８９−１６２（１９８９）
【非特許文献４】湊  和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ  ９８−０７０（１９９８）
【非特許文献５】長谷川正義、三島良績  監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行  ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
【０００８】
ここで、従来の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１１は、図３に示されるように、溶解槽２と、調製槽３と、アンモニア水溶液貯留槽５と、滴下装置６と、乾燥槽７とを備えてなる。なお、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１１は、溶解槽２と調製槽３との間に供給ライン８を有し、調製槽３と滴下装置６との間に供給ライン１２を有している。また、供給ライン１２は、配管１２Ａと、配管１２Ａに設けられたポンプ１２Ｂと、調製槽３の底部と配管１２Ａとの間に設けられたバルブ１２Ｃとを備えてなる。
【０００９】
まず、溶解槽２によって、硝酸ウラニル溶液が、硝酸に酸化ウランを溶解することにより形成される。そして、供給ライン８を通って、溶解槽２から調製槽３へ硝酸ウラニル溶液が供給される。調製槽３で、硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを含有する硝酸ウラニル含有原液が調製される。調製槽３内で硝酸ウラニル含有原液が調製された後、図４（Ａ）に示されるように、供給ライン１２を通って、調製槽３から滴下装置６へ硝酸ウラニル含有原液が供給される。そして、図４（Ｂ）に示されるように、滴下装置６からアンモニア水溶液貯留槽５内へ硝酸ウラニル含有原液が滴下される。
【００１０】
滴下装置６への硝酸ウラニル含有原液の供給終了後、図４（Ｃ）に示されるように、調製槽３が空になる。調製槽３が空になって初めて、調製槽３において再度、図４（Ｄ）に示されるように、硝酸ウラニル含有原液が調製される。
【００１１】
すなわち、調製槽３において、硝酸ウラニル含有原液が調製されている間は、調製槽３から滴下装置６へ硝酸ウラニル含有原液が供給することができない。そのため、連続的に滴下装置６からアンモニア水溶液貯留槽５内へ硝酸ウラニル含有原液が滴下することはできない。したがって、従来の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１１においては、重ウラン酸アンモニウム粒子の生産性の向上に支障がでるという問題点がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は、このような従来の問題点を解消し、重ウラン酸アンモニウム粒子の生産性を向上させることができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを含有する硝酸ウラニル含有原液を調製する調製槽と、前記調製槽で調製された硝酸ウラニル含有原液を貯留し、滴下装置に供給する原液貯留槽とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、調製槽を硝酸ウラニル含有原液の調製のみに使用することができ、滴下装置への硝酸ウラニル含有原液の供給を連続的に行うことになるので、重ウラン酸アンモニウム粒子の生産性を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、図１を参照しながらこの発明の一実施形態に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置について説明する。ただし、図１に記載された重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置は、この発明の一例であり、この発明に係る滴下装置は、図１に記載された重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に限られることはない。
【００１６】
重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１は、溶解槽２と、調製槽３と、原液貯留槽４と、アンモニア水溶液貯留槽５と、滴下装置６と、乾燥槽７とを備えてなる。
【００１７】
溶解槽２は、硝酸と酸化ウランとを溶解混合して硝酸ウラニル溶液を得る。具体的には、溶解槽２は、形状に特に制限はないが、本実施形態においては、筒形状を有している。溶解槽２は、内部に攪拌装置２Ａを備えている。
【００１８】
溶解槽２の上面部には、投入ホッパ２Ｂと、タンク２Ｃとが設けられている。投入ホッパ２Ｂによって、酸化ウランが溶解槽２内に投入される。硝酸用タンク２Ｃは、硝酸を貯留する。なお、硝酸用タンク２Ｃと溶解槽２とが、硝酸を供給可能に接続されている。
【００１９】
溶解槽２の底部には、供給ライン８の一端が接続されている。供給ライン８によって、溶解槽２で得られた硝酸ウラニル溶液が調製槽３に供給される。
【００２０】
供給ライン８は、配管８Ａと、配管８Ａに設けられたポンプ８Ｂと、溶解槽２の底部と配管８Ａとの間に設けられたバルブ８Ｃとを備えてなる。
【００２１】
調製槽３は、前記溶解槽２で得られた硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを含有する硝酸ウラニル含有原液を調製する。具体的には、調製槽３は、形状に特に制限はないが、本実施形態においては、筒形状を有している。調製槽３は、内部に攪拌装置３Ａを備えている。調製槽３の上面部には、増粘剤用タンク３Ｂが設けられている。増粘剤用タンク３Ｂは、増粘剤を収容する。なお、増粘剤用タンク３Ｂと調製槽３とが、増粘剤供給を可能とするために接続されている。また、調製槽３の上面部には、供給ライン８の他端が接続されている。
【００２２】
調製槽３の底部には、供給ライン９の一端が接続されている。供給ライン９によって、前記調製槽３で調製された硝酸ウラニル含有原液が原液貯留槽４に供給される。供給ライン９は、配管９Ａと、配管９Ａに設けられたポンプ９Ｂと、調製槽３の底部と配管９Ａとの間に設けられたバルブ９Ｃとを備えてなる。ポンプ９Ｂは、調製された硝酸ウラニル含有原液の流量を調節する。バルブ９Ｃは、調製された硝酸ウラニル含有原液の供給の可否を決定する。
【００２３】
原液貯留槽４は、前記調製槽３で調製された硝酸ウラニル含有原液を貯留し、調製槽３で調製される硝酸ウラニル含有原液の容積よりも十分大きな容積を有している。原液貯留槽４の容積は、例えば、調製槽３の容積の２倍程度以上であることが好ましい。このようにすれば、調製された硝酸ウラニル含有原液を原液貯留槽４に溜めることができ、調製槽３がバッチ処理で硝酸ウラニル含有原液を調製するとしても、連続的に滴下装置６に硝酸ウラニル含有原液を供給することができる。
【００２４】
原液貯留槽４は、形状に特に制限はないが、本実施形態においては、筒形状を有している。原液貯留槽４は、内部に攪拌装置４Ａを備えている。また、原液貯留槽４の上面部には、供給ライン９の他端が接続されている。
【００２５】
原液貯留槽４の底部には、供給ライン１０の一端が接続されている。供給ライン１０によって、前記原液貯留槽４に貯留された硝酸ウラニル含有原液が滴下装置６に供給される。供給ライン１０は、配管１０Ａと、配管１０Ａに設けられたポンプ１０Ｂと、原液貯留槽４の底部と配管１０Ａとの間に設けられたバルブ１０Ｃとを備えてなる。
【００２６】
アンモニア水溶液貯留槽５は、アンモニア水溶液を貯留する。具体的には、アンモニア水溶液貯留槽５は、形状に特に制限はないが、本実施形態においては、筒形状を有している。
【００２７】
アンモニア水溶液貯留槽５の底部には、アンモニア水溶液貯留槽５で生成した重ウラン酸アンモニウム粒子を排出可能な排出口５Ａが形成されている。
【００２８】
滴下装置６は、前記アンモニア水溶液貯留槽５の上方に配置され、前記原液貯留槽４に貯留された硝酸ウラニル含有原液を前記アンモニア水溶液に滴下する。滴下装置６は、所定の径を有するノズル６Ａと、ノズル６Ａの上方に設けられた加振器６Ｂとを備えてなる。
【００２９】
また、ノズル６Ａには、供給ライン１０の他端が接続されている。加振器６Ｂは、ノズル６Ａに垂直方向に所定の振動数で振動を与えることができるように構成され、例えば電磁式振動発生器、機械式振動発生器、または超音波振動発生器等を採用して形成することができる。
【００３０】
乾燥槽７は、アンモニア水溶液貯留槽５で生成した重ウラン酸アンモニウム粒子を乾燥する。具体的には、乾燥槽本体７Ａと、回転装置７Ｂとを備えてなる。乾燥槽本体７Ａは、中空の槽であり、その内部は温度および圧力が調節可能に構成されていることが好ましい。乾燥槽本体７Ａは、上部に形成された投入口７Ｃと、下部に形成された廃液排出口７Ｄとを有する。この図１の下部側の廃液排出口７Ｄは、廃液を抜く側になる。この廃液を抜く側である廃液排出口７Ｄには、メッシュが取り付けてあって、重ウラン酸アンモニウム粒子は排出されないように工夫されている。乾燥後、重ウラン酸アンモニウム粒子を抜く際には、乾燥槽７を半回転して、上部側の投入口７Ｃから抜く。なお、アンモニア水溶液貯留槽５で生成した重ウラン酸アンモニウム粒子を乾燥槽本体７Ａ内に投入する際には、投入口７Ｃと、排出口５Ａとを接続する。回転装置７Ｂは、乾燥槽本体７Ａを水平方向に平行な中心軸に対して回転させる。
【００３１】
以上、説明した重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１を使用して、以下のような手順で重ウラン酸アンモニウム粒子が製造される。
【００３２】
まず、図１に示されるように、溶解槽２によって、硝酸ウラニル溶液が、硝酸に酸化ウランを溶解することにより形成される。攪拌装置２Ａを作動させて、硝酸ウラニル溶液が攪拌される。この攪拌によって、硝酸ウラニル溶液の形成が促進される。なお、前記硝酸は硝酸水溶液の形態で通常に使用される。
【００３３】
次に、溶解槽２で得られた硝酸ウラニル溶液が、供給ライン８を通って、調製槽３に供給される。
【００３４】
調製槽３で、硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを含有する硝酸ウラニル含有原液が調製される。この際、適宜、攪拌装置３Ａを作動させて、硝酸ウラニル含有原液が攪拌される。この攪拌によって、硝酸ウラニル含有原液の調製が促進される。
【００３５】
ここで、増粘剤としては、水溶性ポリマーを挙げることができる。前記水溶性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸ナトリウム及びポリエチレンオキシド等の合成ポリマー、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、及びエチルセルロース等のセルロース系ポリマー、可溶性でんぷん、及びカルボキシメチルでんぷん等のでんぷん系ポリマー、デキストリン、及びガラクタン等の水溶性天然高分子等を挙げることができる。
【００３６】
これら各種の水溶性ポリマーはその一種を単独で硝酸ウラニル含有原液中に含められていても、また、それらの二種以上が硝酸ウラニル含有原液中に含められていてもよい。これらの中でも、水溶性ポリマーとして前記合成ポリマーが好ましく、特にポリビニルアルコールが好ましい。
【００３７】
調製槽３における硝酸ウラニル含有原液の調製が終了した後、図２（Ａ）に示されるように、供給ライン９を通って、硝酸ウラニル含有原液が、原液貯留槽４に供給される。原液貯留槽４に所定量の硝酸ウラニル含有原液が供給された後、図２（Ｂ）に示されるように、供給ライン１０を通って、硝酸ウラニル含有原液が、滴下装置６に供給される。この際、滴下装置６は、硝酸ウラニル含有原液を滴下可能な状態に作動しておく。
【００３８】
硝酸ウラニル含有原液が、図２（Ｃ）に示されるように、作動している滴下装置６からアンモニア水溶液貯留槽５内のアンモニア水溶液へ滴下される。アンモニア水溶液貯留槽５内において、滴下された硝酸ウラニル含有原液とアンモニア水溶液とが反応して、重ウラン酸アンモニウム粒子が生成される。
【００３９】
一方、硝酸ウラニル含有原液を原液貯留槽４へ供給して空になった調製槽３においては、再度、硝酸ウラニル含有原液が調製される。この硝酸ウラニル含有原液が調製される間も、滴下装置６からアンモニア水溶液貯留槽５内のアンモニア水溶液へ滴下は継続している。なお、滴下を継続することにより、アンモニア水溶液貯留槽５内のアンモニア水濃度は減少する。このため、滴下はアンモニア水濃度の低減にあわせて実施するものとし、当該濃度に達した場合には、乾燥槽７に送り込み、乾燥作業を実施する。空となったアンモニア水溶液をアンモニア水溶液貯留槽５内に入れて、滴下作業を再開すればよい。
【００４０】
図２（Ｄ）に示されるように、再度、調製槽３における硝酸ウラニル含有原液の調製が終了した後、上記したことと同様にして、原液貯留槽４への硝酸ウラニル含有原液の供給、滴下装置６への硝酸ウラニル含有原液の供給、および滴下装置６からの硝酸ウラニル含有原液の滴下を繰り返す。滴下装置６からの硝酸ウラニル含有原液の滴下に着目すると、あたかも、連続的に滴下されている状態となる。
【００４１】
したがって、調製槽３を硝酸ウラニル含有原液の調製のみに使用することができ、滴下装置６への硝酸ウラニル含有原液の供給を連続的に行うことになるので、重ウラン酸アンモニウム粒子の生産性を向上させることができる。
【００４２】
なお、アンモニア水溶液貯留槽５内で生成された重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥槽７に移される。乾燥槽７に移された重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥槽７内で温度、圧力等を所定の条件に設定されることにより、乾燥される。
【００４３】
なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。
【図面の簡単な説明】
【００４４】
【図１】図１は、本発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を示す概略図である。
【図２】図２は、重ウラン酸アンモニウム粒子を製造する際の調製槽、原液貯留槽、およびアンモニア水溶液貯留槽の状態を示す概略図である。
【図３】図３は、従来の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を示す概略図である。
【図４】図４は、従来の装置を使用して重ウラン酸アンモニウム粒子を製造する際の調製槽、原液貯留槽、およびアンモニア水溶液貯留槽の状態を示す概略図である。
【符号の説明】
【００４５】
１    重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置
２    溶解槽
２Ａ    攪拌装置
２Ｂ    投入ホッパ
２Ｃ    硝酸用タンク
３    調製槽
３Ａ    攪拌装置
３Ｂ    増粘剤用タンク
４    原液貯留槽
４Ａ    攪拌装置
５    アンモニア水溶液貯留槽
５Ａ    排出口
６    滴下装置
６Ａ    ノズル
６Ｂ    加振器
７    乾燥槽
７Ａ    乾燥槽本体
７Ｂ    回転装置
７Ｃ    投入口
７Ｄ    廃液排出口
８    供給ライン
８Ａ    配管
８Ｂ    ポンプ
８Ｃ    バルブ
９    供給ライン
９Ａ    配管
９Ｂ    ポンプ
９Ｃ    バルブ
１０    供給ライン
１０Ａ    配管
１０Ｂ    ポンプ
１０Ｃ    バルブ
１１    重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置
１２    供給ライン
１２Ａ    配管
１２Ｂ    ポンプ
１２Ｃ    バルブ
【図１】
2006111475.tif 000003
【図２】
2006111475.tif 000004
【図３】
2006111475.tif 000005
【図４】
2006111475.tif 000006