(57)【要約】【課題】  高磁気特性磁石用の酸素量の低い合金粉末を高い収率で得ることを可能とする。【解決手段】  搬送ガスを供給し原料合金粗粉を気流粉砕して希土類磁石用の希土類合金粉末とする。搬送ガスとして、酸素含有量の少ない不活性ガスと、これよりも酸素含有量の多い不活性とを交互に供給する。Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類合金粉末である場合、酸素含有量の少ない不活性ガスは、酸素含有量５００ｐｐｍ以下とし、酸素含有量の多い不活性ガスは、酸素含有量１０００ｐｐｍ〜５０００ｐｐｍとする。酸素含有量の多い不活性ガスの供給時間は、搬送ガス供給時間全体の１／３以下とする。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
搬送ガスを供給し原料合金粗粉を気流粉砕して希土類磁石用の希土類合金粉末とする希土類合金粉末の製造方法であって、
前記搬送ガスとして、酸素含有量の少ない不活性ガスと、これよりも酸素含有量の多い不活性ガスとを交互に供給することを特徴とする希土類合金粉末の製造方法。
【請求項２】
希土類合金粉末が、希土類元素Ｒと遷移金属元素Ｔ、及びホウ素Ｂを基本組成とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類合金粉末であることを特徴とする請求項１記載の希土類合金粉末の製造方法。
【請求項３】
前記酸素含有量の少ない不活性ガスは、酸素含有量が５００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項２記載の希土類合金粉末の製造方法。
【請求項４】
前記酸素含有量の多い不活性ガスは、酸素含有量が１０００ｐｐｍ〜５０００ｐｐｍであることを特徴とする請求項２または３記載の希土類合金粉末の製造方法。
【請求項５】
酸素含有量の多い不活性ガスの供給時間は、搬送ガス供給時間全体の１／３以下であることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項記載の希土類合金粉末の製造方法。
【請求項６】
前記酸素含有量の多い不活性ガスを供給する期間は、前記原料合金粗粉の投入量を減らすことを特徴とする請求項１から５のいずれか１項記載の希土類合金粉末の製造方法。
【請求項７】
原料合金粗粉を供給する粗粉供給器と、前記原料合金粗粉を気流粉砕する微粉砕機と、気流粉砕した希土類合金粉末を回収する回収タンクと、前記粗粉供給器内の原料合金粗粉を微粉砕機に搬送し気流粉砕するための搬送ガスを供給する搬送ガス供給手段とを備え、
前記搬送ガス供給手段により、酸素含有量の少ない不活性ガスと、これよりも酸素含有量の多い不活性ガスとが供給されることを特徴とする希土類合金粉末の製造システム。
【請求項８】
前記搬送ガス供給手段は、酸素含有量の少ない不活性ガスを供給する第１の不活性ガス供給手段と、酸素含有量の多い不活性ガスを供給する第２の不活性ガス供給手段とを並列に備えることを特徴とする請求項７記載の希土類合金粉末の製造システム。
【請求項９】
前記搬送ガス供給手段は、不活性ガス供給ラインと、当該不活性ガス供給ラインに合流され酸素含有量を調整する酸素ガス供給ラインとを備えることを特徴とする請求項７記載の希土類合金粉末の製造システム。
【請求項１０】
前記微粉砕機で気流粉砕された希土類合金粉末を前記回収タンクに導く配管を有することを特徴とする請求項７から９のいずれか１項記載の希土類合金粉末の製造システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類焼結磁石等の希土類永久磁石を製造する際に用いられる希土類合金粉末の製造方法及び製造システムに関するものであり、特に、気流粉砕による微粉化において歩留まりを改良するための技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えばＮｄ−Ｆｅ−Ｂ磁石等のＲ−Ｔ−Ｂ系（Ｒは、Ｙまたは希土類元素の１種以上である。Ｔは、Ｆｅを必須とし、必要に応じてその他の遷移金属元素を含む。）焼結磁石は、磁気特性に優れていること、主成分であるＮｄが資源的に豊富で比較的安価であること等の利点を有することから、近年、その需要は益々拡大する傾向にある。このような状況から、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性を向上するための研究開発や、品質の高い希土類焼結磁石を製造するための製造方法の改良等が各方面において進められている。
【０００３】
希土類焼結磁石の製造方法としては、焼結法が一般的であり、溶解→鋳造→合金塊粗粉砕→微粉砕→プレス→焼結の各工程からなるプロセスが広く適用されている。具体的には、原料合金を粗粉砕及び微粉砕した後、磁場中にて加圧成形し、焼結及び熱処理することにより磁石体を得ている。
【０００４】
前述の製造プロセスにおいて、成形前の合金粉末は数μｍ程度の大きさであり、通常、ジョークラッシャー等の機械的粉砕、あるいは水素吸蔵法を利用した粉砕法によって原料合金を数百μｍ程度の原料合金粗粉にした後、ボールミル等を用いた湿式粉砕法や気流式による乾式粉砕法によって微粉砕化している。この場合、希土類合金は非常に酸化され易く、酸化によってその磁気特性が低下することから、粉砕時にはできるだけ酸素と触れないような手段が用いられている。例えば、湿式粉砕法では、原料合金をアルコールやトルエン、若しくは油等に浸漬した状態で粉砕を行い、気流式の乾式粉砕法では、Ｎ２ガスやＡｒガス等の不活性ガスを用いて粉砕を行うようにしている。
【０００５】
近年、磁気特性のより一層の高特性化が要求されてきており、これに対処するため、使用する合金粉末についてもより一層の低酸素化が必要になってきている。そして、低酸素化の観点からは、前記湿式粉砕法よりも乾式粉砕法の方が有利であり、例えば特許文献１等にも開示されるように、微粉砕法として気流式の粉砕法が主流となっている。
【特許文献１】特開平７−２０１６１８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、ジェットミル等の気流式粉砕法では、原料合金粗粉を搬送し粉砕するための気流として、窒素ガス気流が用いられており、できるだけ酸素濃度が低い窒素ガスを用いることが望ましいとされている。また、気流式粉砕法においては、粉砕ライン内のＮ２ガス流量を増加し、且つ長時間流すことで粉砕雰囲気を低酸素化している。これらの工夫により低酸素化した雰囲気中で数μｍ程度まで粉砕された合金粉末は、酸化度合いが小さく、含有酸素量も低い。したがって、高い磁気特性を得るための材料としては最適である。
【０００７】
しかしながら、酸素含有量の低い合金微粉は、その表面が活性であるために、微粉同士、あるいは粉砕ライン内部の配管壁等に非常に付着し易い傾向にあり、合金粉末製造上、大きな障害となっている。例えば、連続的に合金粗粉を微粉砕する場合において、微粉の流動性が悪く、内壁付着により配管詰まりを起こし、合金粉末の生産に支障をきたすおそれがある。また、前記配管への付着は、投入材料量に対する収率低下の原因にもなる。
【０００８】
本発明は、このような従来の実情に鑑みて提案されたものであり、高磁気特性磁石用の酸素量の低い合金粉末を高い収率で得ることが可能な希土類合金粉末の製造方法、及び製造システムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
気流粉砕に際して、気流を起こすための搬送ガスの酸素濃度については、これまではできるだけ低く抑え、得られる合金粉末の酸素濃度を低くすることに主眼が置かれてきた。ただし、この場合、前述のような配管詰まりや、収率低下を引き起こす原因となる。そこで、本発明者らは、種々の検討を重ね、間欠的に若干の酸素を含んだガスを流すことで、配管壁等に付着した合金粉末が脱落し、配管詰まり等が解消され、磁気特性もほとんど低下することがないとの結論を得るに到った。
【００１０】
本発明は、このような知見に基づいて完成されたものである。すなわち、本発明の希土類合金粉末の製造方法は、搬送ガスを供給し原料合金粗粉を気流粉砕して希土類磁石用の希土類合金粉末とする希土類合金粉末の製造方法であって、前記搬送ガスとして、酸素含有量の少ない不活性ガスと、これよりも酸素含有量の多い不活性ガスとを交互に供給することを特徴とする。
【００１１】
本発明の希土類合金粉末の製造方法においても、基本的には酸素含有量の少ない不活性ガスを搬送ガスとして用い、気流粉砕を行う。したがって、得られる合金粉末は、酸素含有量が低く、磁石に用いた場合に高特性が実現される。
【００１２】
ただし、酸素含有量の少ない不活性ガスを搬送ガスとした気流粉砕を長時間継続すると、微粉化された合金粉末が配管壁等に付着して配管詰まり等の原因となる。そこで、本発明では、若干の酸素を含んだ不活性ガスを間欠的に供給し、微粉化した合金粉末の表面を僅かに不活性化する。これにより、配管壁等に付着した合金粉末が脱落し、収容タンク等に速やかに搬送される。
【００１３】
その結果、配管壁等に付着することによる収率低下が抑えられ、投入材料量に見合った希土類合金粉末が得られることになる。このとき、得られる合金粉末の磁気特性に及ぼす影響も軽微であり、したがって、本発明は、磁気特性に実質的に影響を及ぼさない条件、及び配管詰まりを解消できる条件の双方を両立し得る条件を見出し、前記構成に到達するに至ったものである。
【００１４】
一方、本発明の希土類合金粉末の製造システムは、原料合金粗粉を供給する粗粉供給器と、前記原料合金粗粉を気流粉砕する微粉砕機と、気流粉砕した希土類合金粉末を回収する回収タンクと、前記粗粉供給器内の原料合金粗粉を微粉砕機に搬送し気流粉砕するための搬送ガスを供給する搬送ガス供給手段とを備え、前記搬送ガス供給手段により、酸素含有量の少ない不活性ガスと、これよりも酸素含有量の多い不活性ガスとが供給されることを特徴とする。
【００１５】
本発明の希土類合金粉末の製造システムは、前記の通り、搬送ガス供給手段により、若干の酸素を含んだ不活性ガスの間欠的な供給が可能である。したがって、本発明の製造方法の利点を活かすことができ、配管壁等に付着することによる収率低下が抑えられ、投入材料量に見合った希土類合金粉末が得られる。また、得られる合金粉末は、酸素含有量が低く、高い磁気特性を有する。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、気流粉砕時の配管詰まり等を解消することができ、高磁気特性磁石用の酸素量の低い合金粉末を高い収率で得ることが可能である。また、本発明によれば、粉砕時間を短縮して希土類合金粉末の生産性を向上することが可能であり、希土類磁石の生産性の向上にも繋がる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下、本発明を適用した希土類合金粉末の製造方法及び製造システムについて、図面を参照して詳細に説明する。
【００１８】
本発明の製造方法、製造システムにおいて、製造対象となる希土類合金粉末は、例えば希土類焼結磁石の製造に用いられるものである。そこで、以下においては、この希土類焼結磁石及びその製造方法について、その概略を説明する。
【００１９】
希土類焼結磁石は、希土類元素、遷移金属元素及びホウ素を主成分とするものである。ここで、磁石組成（合金組成）は、目的に応じて任意に選択すればよい。例えば、Ｒ−Ｔ−Ｂ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、但し希土類元素はYを含む概念である。ＴはＦｅまたはＦｅ及びＣｏを必須とする遷移金属元素の１種または２種以上であり、Ｂはホウ素である。）系希土類焼結磁石とする場合、磁気特性に優れた希土類焼結磁石を得るためには、焼結後の磁石組成において、希土類元素Ｒが２０〜４０質量％、ホウ素Ｂが０．５〜４．５質量％、残部が遷移金属元素Ｔとなるような配合組成とすることが好ましい。ここで、Ｒは、希土類元素、すなわちＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ及びＬｕから選ばれる１種、または２種以上である。中でも、Ｎｄは、資源的に豊富で比較的安価であることから、主成分をＮｄとすることが好ましい。また、Ｄｙの含有は異方性磁界を増加させるため、保磁力Ｈｃｊを向上させる上で有効である。
【００２０】
あるいは、添加元素Ｍを加えて、Ｒ−Ｔ−Ｂ−Ｍ系希土類焼結磁石とすることも可能である。この場合、添加元素Ｍとしては、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｃ、Ｎｂ、Ｓｎ、Ｗ、Ｖ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｂｉ、Ｇａ等を挙げることができ、これらの１種または２種以上を選択して添加することができる。これら添加元素Ｍの添加量は、残留磁束密度等の磁気特性を考慮して、３質量％以下とすることが好ましい。添加元素Ｍの添加量が多すぎると、磁気特性が劣化するおそれがある。
【００２１】
勿論、これら組成に限らず、希土類焼結磁石として従来公知の組成全般に適用可能であることは言うまでもない。
【００２２】
前述の希土類焼結磁石を製造するには、粉末冶金法が採用される。粉末冶金法による希土類焼結磁石の製造プロセスは、基本的には、合金化工程、粗粉砕工程、微粉砕工程、磁場中成形工程、焼結工程、時効工程、加工工程、及び表面処理工程とにより構成される。なお、酸化防止のために、時効後までの各工程は、ほとんどの工程を真空中、あるいは非酸化性ガス雰囲気中（窒素雰囲気中、Ａｒ雰囲気中等）で行う。
【００２３】
合金化工程では、原料となる金属、あるいは合金を磁石組成に応じて配合し、真空あるいは不活性ガス、例えばＡｒ雰囲気中で溶解し、鋳造することにより合金化する。鋳造法としては、溶融した高温の液体金属を回転ロール上に供給し、合金薄板を連続的に鋳造するストリップキャスト法（連続鋳造法）が生産性等の観点から好適であるが、それに限られるものではない。原料金属（合金）としては、純希土類元素、希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金等を使用することができる。
【００２４】
合金は、ほぼ最終磁石組成である単一の合金を用いても良いし、最終磁石組成になるように、組成の異なる複数種類の合金を混合しても良い。混合は、合金・原料粗粉・原料微粉のどの工程でもよいが、混合性を考慮すると合金での混合が望ましい。
【００２５】
粗粉砕工程では、先ず、鋳造した原料合金の薄板、あるいはインゴット等をある程度粉砕して、合金塊とし、水素吸蔵に供する。合金塊の寸法、形状に特に制限はないが、５〜１００ｍｍ角程度とすることが好ましい。この粉砕は、例えばジョークラッシャ等により行えばよい。
【００２６】
粗粉砕工程では、前記合金塊に対して水素吸蔵させ、粉砕を行う。原料合金塊に水素を吸蔵させると、相によって水素吸蔵量が異なり、これにより表面から自己崩壊的に粉砕が進行する。粗粉砕工程では、前記水素吸蔵処理の後、熱処理により合金粉末の脱水素を行い、脱水素後の合金粉末を冷却して取り出す。
【００２７】
前述の粗粉砕工程が終了した後、通常、粗粉砕した原料合金粗粉に粉砕助剤を添加する。粉砕助剤としては、例えば脂肪酸系化合物等を使用することができるが、特に、脂肪酸アミドを粉砕助剤として用いることで、良好な磁気特性を有する希土類焼結磁石を得ることができる。粉砕助剤の添加量としては、０．０３〜０．４質量％とすることが好ましい。この範囲内で粉砕助剤を添加した場合、焼結後の残留炭素の量を低減することができ、希土類焼結磁石の磁気特性を向上させる上で有効である。
【００２８】
粗粉砕工程の後、微粉砕工程を行うが、本発明はこの微粉砕工程に適用されるものである。微粉砕工程は、例えばジェットミルを使用した気流粉砕により行われる。微粉砕の際の条件は、用いる気流式粉砕機に応じて適宜設定すればよく、原料合金粉末を平均粒径が１〜１０μｍ程度、例えば３〜６μｍとなるまで微粉砕する。ジェットミルは、高圧の不活性ガス（例えば窒素ガス）を狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速の搬送ガス流により粉体の粒子を加速し、粉体の粒子同士の衝突や、衝突板あるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。ジェットミルは、一般的に、流動層を利用するジェットミル、渦流を利用するジェットミル、衝突板を用いるジェットミル等に分類される。
【００２９】
図１は、本発明を適用した気流粉砕システム（希土類合金粉末の製造システム）の一例を示すものである。この気流粉砕システムは、先の粗粉砕工程において粗粉砕された原料合金粗粉を投入する粗粉供給器１と、気流粉砕を行う微粉砕機２、微粉砕機２において微粉砕された合金粉末を回収する回収タンク３とを備える。また、これらは配管により互いに連結されており、粗粉供給器１の上流側には不活性ガス導入配管４が設けられ、粗粉供給器１と微粉砕機２の間には粗粉導入配管５が設けられ、微粉砕機２と回収タンク３の間には微粉回収配管６が設けられている。
【００３０】
さらに、前記気流粉砕装置は、搬送ガスである不活性ガスを供給するための手段として、第１の不活性ガス供給タンク７と第２の不活性ガス供給タンク８が設けられ、前記不活性ガス導入配管４にこれらが並列に接続されている。
【００３１】
ここで、前記第１の不活性ガス供給タンク７は、できる限り酸素含有量の少ない不活性ガス、例えば窒素ガスを供給するものであり、前記微粉砕機２での気流粉砕は、この第１の不活性ガス供給タンク７から供給される酸素含有量の少ない不活性ガスを搬送ガスとして行われる。
【００３２】
一方、前記第２の不活性ガス供給タンク８には、前記第１の不活性ガス供給タンク７の不活性ガス（窒素ガス）が供給されるとともに、一部空気が混入される。したがって、この第２の不活性ガス供給タンク８からは、先の第１の不活性ガス供給タンク７よりも酸素含有量の多い不活性ガスが供給されることになる。
【００３３】
以上の構成を有する気流粉砕装置を用いて原料合金粗粉を微粉砕するには、先ず、第１の不活性ガス供給タンク７から酸素含有量の少ない不活性ガスを供給し、その気流によって粗粉供給器１内の原料合金粗粉を微粉砕機２へ搬送するとともに気流粉砕し、その結果得られる合金粉末（微粉）を回収タンク３内に収容する。
【００３４】
そして、粉砕ライン内部、例えば微粉回収配管６の配管壁等に微粉の付着が予想される時点で、供給される不活性ガスを第２の不活性ガス供給タンク８に切り替え、先の第１の不活性ガス供給タンク７から供給される不活性ガスよりも酸素含有量が多い不活性ガスを短時間供給する。これにより、微粉表面が若干不活性化され、配管壁等に付着した微粉が脱落し、回収タンク３内に回収される。なお、第２の不活性ガス供給タンク８からの不活性ガスに切り替える時期は、例えば、微粉が捕集される回収タンク３の重量を定期的に測定し、単位時間当たりの重量増加量が低下した時点等とすればよい。
【００３５】
前記のように第２の不活性ガス供給タンク８から短時間酸素含有量の多い不活性ガスを供給し、配管壁等に付着した微粉の回収が完了した後、再び第１の不活性ガス供給タンク７から酸素含有量の少ない不活性ガスを供給し、微粉化を進める。以後、第１の不活性ガス供給タンク７からの酸素含有量の少ない不活性ガスの供給と、第２の不活性ガス供給タンク８からの酸素含有量の多い不活性ガスの短時間供給とを交互に繰り返しながら気流粉砕を行うことにより、微粉同士の付着や配管内部での詰まりを減少させ、且つ酸素含有量の少ない磁気特性に優れた合金粉末を収率良く得ることが可能である。
【００３６】
前記気流粉砕においては、第１の不活性ガス供給タンク７から供給される不活性ガスに含まれる酸素濃度や、第２の不活性ガス供給タンク８から供給される不活性ガスに含まれる酸素濃度は、原料合金の種類等により適宜設定することが好ましい。具体的に例示すれば、前述のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の原料となる合金粉末の気流粉砕においては、第１の不活性ガス供給タンク７から供給される不活性ガスに含まれる酸素濃度は、５００ｐｐｍ以下とすることが好ましい。前記酸素濃度が５００ｐｐｍを越えると、得られる合金粉末に含まれる酸素量が多くなって、磁気特性が劣化するおそれがある。より好ましくは３００ｐｐｍ以下、更に好ましくは１００ｐｐｍ以下であり、理想的には酸素含有量ゼロであるが、現実的には１０ｐｐｍ以下とすることは難しい。一方、第２の不活性ガス供給タンク８から供給される不活性ガスに含まれる酸素濃度は、１０００ｐｐｍ〜５０００ｐｐｍとすることが好ましい。前記酸素濃度が１０００ｐｐｍ未満であると、微粉の不活性化が速やかに起こらず、収率改善効果が十分に得られなくなるおそれがある。逆に前記酸素濃度が５０００ｐｐｍを越えると、僅かな時間の供給でも得られる合金粉末に含まれる酸素量が多くなって、磁気特性が劣化するおそれがある。
【００３７】
また、第２の不活性ガス供給タンクから酸素含有量が多い不活性ガスを供給する時間であるが、搬送ガス供給時間全体（第１の不活性ガス供給タンク７から不活性ガスを供給する時間と第２の不活性ガス供給タンク７から不活性ガスを供給する時間を合わせた全体の時間）の１／３以下とすることが好ましい。第２の不活性ガス供給タンク８から酸素含有量の多い不活性ガスを供給する時間が前記範囲を越えて長くなり過ぎると、やはり得られる合金粉末に含まれる酸素量が多くなって、磁気特性が劣化するおそれがある。
【００３８】
さらに、前記のように酸素含有量の異なる不活性ガスを交互に供給する場合、粗粉供給器１において投入される原料合金粗粉の投入量を増減することも、得られる合金粉末の酸素含有を抑制する上で有効である。すなわち、酸素含有量の多い不活性ガスを供給する期間は、前記原料合金粗粉の投入量を減らすようにすれば、酸素濃度上昇による悪影響を最小限に抑えることができる。
【００３９】
以上においては、第１の不活性ガス供給タンク７と第２の不活性ガス供給タンク８を並列した場合を例にして説明したが、酸素含有量の異なる不活性ガスの供給は、いわゆる切り替え式により行っても良い。図２は、切り替え式により不活性ガスに含まれる酸素含有量を調整するようにした気流粉砕システムの一例を示すものである。
【００４０】
図２に示す気流粉砕システムでは、不活性ガス供給タンク１１に接続される不活性ガス供給ライン１２を備え、この不活性ガス供給ライン１２に空気または酸素ガス供給タンク１３に接続される酸素ガス供給ライン１４が合流されている。酸素ガスの供給は、通常は前記空気または酸素ガス供給タンク１３を空気タンクとして空気を供給することにより行うが、酸素ガスタンクとして酸素ガスを供給することも可能である。本例では、空気または酸素ガス供給タンク１３からの酸素の供給の有無を、例えば不活性ガス供給ライン１２と酸素ガス供給ラインの合流地点近傍に設けられた開閉弁１５を操作することにより切り替えることができ、これにより、不活性ガス供給ライン１２により、酸素含有量の少ない不活性ガスと酸素含有量の多い不活性ガスを供給することが可能である。
【００４１】
以上の微粉砕工程の後、磁場中成形工程において、原料合金微粉を磁場中にて成形する。具体的には、微粉砕工程にて得られた原料合金微粉を電磁石を配置した金型内に充填し、磁場印加によって結晶軸を配向させた状態で磁場中成形する。磁場中成形は、縦磁場成形、横磁場成形のいずれであってもよい。この磁場中成形は、例えば４００〜１６００ｋＡ／ｍの磁場中で、５０〜２６０ＭＰａ前後の圧力で行えばよい。磁場配向にはパルス磁界を用いても良く、また静磁界とパルス磁界の組み合わせでも良い。パルス磁界としては２４００ｋＡ／ｍ以上が望ましい。
【００４２】
次に焼結工程・時効工程において、焼結及び時効処理を実施する。すなわち、焼結工程は原料合金微粉を磁場中成形後、成形体を真空または非酸化性ガス雰囲気中で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、例えば１０００〜１１５０℃で５時間程度焼結すればよく、焼結後、急冷することが好ましい。焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことが好ましい。この時効工程は、得られる希土類焼結磁石の保磁力Ｈｃｊを制御する上で重要な工程であり、例えば非酸化性ガス雰囲気中あるいは真空中で時効処理を施す。時効処理としては、２段時効処理が好ましく、１段目の時効処理工程では、８００℃前後の温度で１〜３時間保持する。次いで、室温〜２００℃の範囲内にまで冷却する第１冷却工程を設ける。２段目の時効処理工程では、５５０℃前後の温度で１〜３時間保持する。次いで、室温まで冷却する第２冷却工程を設ける。６００℃近傍の熱処理で保磁力Ｈｃｊが大きく増加するため、時効処理を一段で行う場合には、６００℃近傍の時効処理を施すとよい。
【００４３】
前記焼結工程・時効工程の後、加工工程及び表面処理工程を行う。加工工程は、所望の形状に機械的に成形する工程である。表面処理工程は、得られた希土類焼結磁石の酸化を抑えるために行う工程であり、例えばメッキ被膜や樹脂被膜を希土類焼結磁石の表面に形成する。
【００４４】
以上、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石の製造を例にして、本発明の製造方法、製造システムの実施形態について説明したが、本発明がこの実施形態に限定されるものでないことは言うまでもない。例えば、対象となる希土類合金粉末としては、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類合金粉末に限らず、例えばＳｍＣｏ系合金粉末等にも適用可能である。ただし、その場合には、適用する合金粉末の種類に応じて、不活性ガスに含まれる酸素含有量を適正な範囲に設定する必要がある。
【実施例】
【００４５】
以下、本発明の具体的実施例について、実験結果を基に説明する。
【００４６】
実施例１
質量百分率でＮｄ３０．３％、Ｄｙ１．０％、Ｂ１．０％、Ｃｏ０．５％、Ａｌ０．２％、Ｃｕ０．０７％、残部Ｆｅなる組成を有するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系原料合金粗粉（目の開き１ｍｍの篩を通過）を用い、ジェットミルにより微粉砕を行った。微粉砕は、酸素含有量１００ｐｐｍの窒素ガスをキャリアガスとして使用し、平均粒径が５μｍとなるまで気流粉砕を行った。得られた微粉は、磁場中成形した後、１０５０℃で４時間焼結し、さらに９００℃で１時間保持後、５３０℃で１時間保持する時効処理を施して焼結体を得た。
【００４７】
なお、本実施例では、キャリアガスとして前記酸素含有量１００ｐｐｍの窒素ガスを１８分間流した後、酸素含有量２０００ｐｐｍの窒素ガスを２分間流し、これら雰囲気ガスの切り替え操作を繰り返しながら微粉砕を行った。投入した粗粉量は５０００ｇである。
【００４８】
実施例２
キャリアガスとして前記酸素含有量１００ｐｐｍの窒素ガスを１４分間流した後、酸素含有量２０００ｐｐｍの窒素ガスを６分間流し、これら雰囲気ガスの切り替え操作を繰り返しながら微粉砕を行った。他は実施例１と同様にして微粉砕を行い、実施例１と同様に焼結体を得た。
【００４９】
実施例３
キャリアガスとして前記酸素含有量１００ｐｐｍの窒素ガスを１２分間流した後、酸素含有量２０００ｐｐｍの窒素ガスを８分間流し、これら雰囲気ガスの切り替え操作を繰り返しながら微粉砕を行った。他は実施例１と同様にして微粉砕を行い、実施例１と同様に焼結体を得た。
【００５０】
実施例４
キャリアガスとして前記酸素含有量１００ｐｐｍの窒素ガスを１８分間流した後、酸素含有量５０００ｐｐｍの窒素ガスを２分間流し、これら雰囲気ガスの切り替え操作を繰り返しながら微粉砕を行った。他は実施例１と同様にして微粉砕を行い、実施例１と同様に焼結体を得た。
【００５１】
実施例５
キャリアガスとして前記酸素含有量１００ｐｐｍの窒素ガスを１８分間流した後、酸素含有量６０００ｐｐｍの窒素ガスを２分間流し、これら雰囲気ガスの切り替え操作を繰り返しながら微粉砕を行った。他は実施例１と同様にして微粉砕を行い、実施例１と同様に焼結体を得た。
【００５２】
実施例６
キャリアガスとして前記酸素含有量１００ｐｐｍの窒素ガスを１４分間流した後、酸素含有量８００ｐｐｍの窒素ガスを６分間流し、これら雰囲気ガスの切り替え操作を繰り返しながら微粉砕を行った。他は実施例１と同様にして微粉砕を行い、実施例１と同様に焼結体を得た。
【００５３】
比較例１
キャリアガスとして酸素含有量１００ｐｐｍの窒素ガスを流し続け、微粉砕を行った。他は実施例１と同様にして微粉砕を行い、実施例１と同様に焼結体を得た。
【００５４】
比較例２
キャリアガスとして酸素含有量５００ｐｐｍの窒素ガスを流し続け、微粉砕を行った。他は実施例１と同様にして微粉砕を行い、実施例１と同様に焼結体を得た。
【００５５】
比較例３
キャリアガスとして酸素含有量７００ｐｐｍの窒素ガスを流し続け、微粉砕を行った。他は実施例１と同様にして微粉砕を行い、実施例１と同様に焼結体を得た。
【００５６】
評価
以上の各実施例、比較例について、得られた焼結体の磁気特性（残留磁束密度Ｂｒ及び保磁力Ｈｃｊ）、密度、酸素量を測定した。また、微粉化における微粉回収率及び粉砕時間を求めた。なお、粉砕時間は、粉砕開始から１時間経過後の微粉回収量から単位時間当たりの粉砕量を求めた。結果を表１に示す。
【００５７】
【表１】
2006176839.tif 000003
【００５８】
表１から明らかなように、本発明を適用した各実施例では、磁気特性（残留磁束密度Ｂｒ及び保磁力Ｈｃｊ）に関しては僅かな減少が見られるものの、効率良く微粉を回収することができ、生産性が向上することがわかる。ただし、酸素量の多い不活性ガスを流す時間の比率が多い実施例３や、酸素濃度が５０００ｐｐｍを越えて高い実施例４では、磁気特性の低下が大きくなり、生産性の向上のメリットがやや失われていることがわかる。また、酸素量の多いガスに占める酸素濃度が低酸素ガス中の酸素濃度と差がない実施例６では、磁気特性の低下はないものの、生産性改善の効果が不足する傾向にある。
【００５９】
一方、酸素濃度の低いキャリアガスを流し続けた比較例１や比較例２では、磁気特性の劣化は見られない代わりに、微粉の回収率の低下や粉砕効率の低下が見られる。酸素濃度が比較的高いキャリアガスを流し続けた比較例３では、磁気特性の劣化が顕著になっている。
【図面の簡単な説明】
【００６０】
【図１】本発明を適用した製造システムの一構成例を模式的に示す図である。
【図２】本発明を適用した製造システムの他の構成例を模式的に示す図である。
【符号の説明】
【００６１】
１  粗粉供給器、２  微粉砕機、３  回収タンク、４  不活性ガス導入配管、５  粗粉導入配管、６  微粉導入配管、７  第１の不活性ガス供給タンク、８  第２の不活性ガス供給タンク、１１  不活性ガスタンク、１２  不活性ガス供給ライン、１３  酸素ガスタンク、１４  酸素ガス供給ライン、１５  開閉弁
【図１】
2006176839.tif 000004
【図２】
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