(57)【要約】【課題】低コスト且つ軽量で、体積抵抗及び接触抵抗が低い固体高分子型燃料電池用セパレータを提供する。【解決手段】熱可塑性樹脂に黒鉛粉を混合し成形してなる導電性成形体２の表面に、耐食性を有する金属被覆膜３を形成したことを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ１である。本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータ１においては、前記導電性成形体２における前記黒鉛粉の含有率が70体積％以上であるのが好ましく、また、前記黒鉛粉の平均粒径が10〜500μmであるのが好ましく、更に、前記金属被覆膜３の厚さが3μm以上であるのが好ましい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂に黒鉛粉を混合し成形してなる導電性成形体の表面に、耐食性を有する金属被覆膜を形成したことを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
前記導電性成形体における前記黒鉛粉の含有率が70体積％以上であることを特徴とする請求項１に記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
前記黒鉛粉の平均粒径が10〜500μmであることを特徴とする請求項１又は２に記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
前記金属被覆膜の厚さが3μm以上であることを特徴とする請求項１に記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
前記金属被覆膜がニッケルからなることを特徴とする請求項１又は４に記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項６】
前記金属被覆膜がチタンからなることを特徴とする請求項１又は４に記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子型燃料電池用セパレータ、特に低コスト且つ軽量で、体積抵抗及び接触抵抗が低い固体高分子型燃料電池用セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、発電効率の優れた電池として、固体高分子型燃料電池が注目を集めている。該固体高分子型燃料電池は、アノード用セパレータに、アノード電極、触媒、固体高分子膜、触媒、カソード電極、カソード用セパレータを順次積層して構成されおり、水素又はメタノール等の燃料と酸素とを用いて発電が可能である。ここで、セパレータは、燃料と酸素とを別々にアノード極側とカソード極側に供給する流路として機能すると共に、燃料の酸化反応によって生じる電子を伝える通電体としての機能も有する。そのため、セパレータの導電性は、燃料電池の性能に大きく影響する。
【０００３】
従来、上記アノード用セパレータ及びカソード用セパレータとしては、熱硬化性樹脂をバインダーとした黒鉛製セパレータが主に用いられている（特許文献１及び２参照）。しかしながら、該熱硬化性樹脂を用いた黒鉛製セパレータにおいては、精密な機械加工が必要なためコストが高く、また、該黒鉛製セパレータは、リサイクル性に乏しいという欠点を有している。
【０００４】
また、上記黒鉛製セパレータの他にも、チタンやステンレス製の金属製セパレータが知られている。しかしながら、燃料電池は複数のセルを積層して使用されることが多く、軽量化の要請が強いのに対し、金属製セパレータを使用すると燃料電池の重量増加が大きいため、金属製セパレータの使用は重量の点で問題があった。更に、金属層を形成してなるセパレータが知られており、例えば、アルミニウムや銅等の金属を用いた場合、耐食性の高い金属層を別途表面に形成して使用されている。しかしながら、この場合、金属層ピンホールより基金属が腐食することがあるので、金属層を何重にも形成する必要があり、そのため、コストが高くなるという問題がある。
【０００５】
一方、樹脂の表面に金属層を形成してなるセパレータが提案されている（特許文献３参照）。しかしながら、該セパレータにおいては、原理的に金属層のみで電子を伝える必要があり、体積抵抗を低下させるために、金属層を非常に厚くしたり、体積抵抗の低い高価な金属を用いて金属層を形成する必要があり、コストが高くなるという問題がある。また、コストの上昇を抑制しつつ体積抵抗を低下させるために、金属製導電体を設けた場合、従来品よりも重量が増加してしまうという問題がある。
【０００６】
【特許文献１】特開２０００−７７０７９号公報
【特許文献２】特開２０００−７７０８１号公報
【特許文献３】特開２００３−３６８６７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
そこで、本発明の目的は、上記従来技術の問題を解決し、低コスト且つ軽量で、体積抵抗及び接触抵抗が低い固体高分子型燃料電池用セパレータを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意検討した結果、熱可塑性樹脂及び黒鉛粉を含む導電性成形体の表面に耐食性を有する金属被覆膜を配設してセパレータを構成することで、セパレータ内部が導電性成形体からなるため体積抵抗を低減することができ、また、セパレータ表面に金属層が配設されているため接触抵抗を低減できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【０００９】
即ち、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータは、熱可塑性樹脂に黒鉛粉を混合し成形してなる導電性成形体の表面に、耐食性を有する金属被覆膜を形成したことを特徴とする。
【００１０】
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータの好適例においては、前記導電性成形体における前記黒鉛粉の含有率が70体積％以上である。この場合、導電性成形体の体積抵抗率を十分に小さくすることができる。
【００１１】
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータの他の好適例においては、前記黒鉛粉の平均粒径が10〜500μmである。この場合、導電性成形体の導電率を十分に確保することができる。
【００１２】
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータの他の好適例においては、前記金属被覆膜の厚さが3μm以上である。この場合、セパレータの曲げ強度と体積抵抗率とを十分に確保することができる。
【００１３】
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータの他の好適例においては、前記金属被覆膜がニッケルからなる。この場合、セパレータの耐食性を十分に確保しつつ、低コスト化を実現することができる。
【００１４】
また、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータの他の好適例においては、前記金属被覆膜がチタンからなる。チタンは、ニッケルと耐食性が同等であるが、ニッケルに比べ安価であるため、更なる低コスト化を実現することができる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、熱可塑性樹脂に黒鉛粉を混合及び成形してなる導電性成形体の表面に、耐食性を有する金属被覆膜を配設してなる、低コスト且つ軽量で、体積抵抗及び接触抵抗が低い固体高分子型燃料電池用セパレータを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下に、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータを図を参照しながら詳細に説明する。図１は、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータの一例の断面図を示す。図示例の固体高分子型燃料電池用セパレータ１においては、熱可塑性樹脂に黒鉛粉を混合し成形してなる導電性成形体２の表面に、耐食性を有する金属被覆膜３が形成されている。なお、通常、セパレータ１には、燃料及び酸素等を流すための流路が形成されているが、図１においては、簡略化のために流路を省略してある。
【００１７】
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータ１においては、セパレータ１内部が導電性成形体２からなるため、金属製セパレータよりも軽量であり、また、精密な機械加工が不要で黒鉛製セパレータよりも低コストであり、更に、体積抵抗が金属製セパレータと同等程度に低い。また、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータ１においては、セパレータ１表面が金属被覆膜３からなるため、接触抵抗が低く、曲げ強度が黒鉛製セパレータよりも高い。なお、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータ１においては、熱可塑性樹脂を使用しているため、リサイクルが可能であるという利点もある。
【００１８】
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータは、例えば、熱可塑性樹脂を溶融し、該溶融した熱可塑性樹脂中に黒鉛粉を加え混練して導電性熱可塑性樹脂組成物を得、該導電性熱可塑性樹脂組成物を射出成形、プレス成形、押出成形したり、或いは、熱可塑性樹脂粉末と黒鉛末粉とを混合し、該粉末状の混合物をプレス成形したりして、所望の形状の導電性成形体を得、該導電性成形体の表面に、耐食性を有する金属被覆膜を形成して製造される。ここで、金属被覆膜の形成前に、導電性成形体の表面を精密平面加工してもよい。導電性成形体の表面を精密平面加工することで、セパレータと隣接部材とをより均等に接触させることができ、接触抵抗を減少させることができる。また、上記金属被覆膜は、例えば、溶射、無電解金属メッキ、電解金属メッキ等によって上記導電性成形体の表面に形成することができる。なお、該金属被覆膜は、少なくともセパレータと電極との接触面に形成する必要があり、導電性成形体の全面を被覆するように配設してもよい。
【００１９】
上記熱可塑性樹脂としては、耐熱性、耐溶剤性、剛性、寸法安定性の観点から、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン等のポリオレフィン、ポリアミド、ポリアセタール及びポリブチレンテレフタレート等の汎用エンジニアリングプラスチック、並びにポリフェニレンサルファイド、ポリアミドイミド及びポリエーテルイミド等の特殊エンジニアリングプラスチックを好適に用いることができる。これら熱可塑性樹脂は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いてもよい。特に、ポリプロピレン及びポリメチルペンテンは、ポリフェニレンサルファイドに比べ導電性樹脂としたときに抵抗率が1/8程度であって好適である。
【００２０】
上記黒鉛粉としては、特に限定されるものではなく、従来、樹脂に導電性を付与するために用いられている黒鉛粉を用いることができる。該黒鉛粉の粒径は、10〜500μmの範囲が好ましく、10〜100μmの範囲が更に好ましい。黒鉛粉の粒径が10μm以上であれば、セパレータが十分な導電率を確保することができ、500μm以下であれば、ポーラスになり難く、強度的に低くなり過ぎることがない。
【００２１】
また、上記導電性成形体中の黒鉛粉の含有率は、図２に示すように、70体積％以上が好ましく、70〜90体積％の範囲が更に好ましい。黒鉛粉の含有率が70体積％以上であれば、導電性成形体の体積抵抗率を十分に小さくすることができる。なお、該導電性成形体の体積抵抗率は、1×10-1Ω・cm以下の範囲が好ましく、5×10-2〜1×10-1Ω・cmの範囲が好ましい。
【００２２】
上記金属被覆膜に用いる金属としては、耐食性を有する限り特に制限はなく、例えば、金、白金、銀、ニッケル、チタン等が挙げられ、これらの中でも、コストの観点から、チタン及びニッケルが好ましい。ここで、金属被覆膜の耐食性は、金属被覆膜の厚さが3μmの場合において、ｐＨ＝１の濃硫酸に100℃で50時間浸漬した際の金属被覆膜の質量変化が0.1質量％以下である。また、該金属被覆膜の厚さは、セパレータの体積抵抗率と図３に示す曲げ強度（曲げ応力）の観点から、3μm以上が好ましい。なお、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータの体積抵抗率は、5×10-4〜5×10-3Ω・cmの範囲が好ましい。更に、上記金属被覆膜に用いる金属のニッケルとチタンの耐食性を比較すると、チタンの方が優れている。図４は、上述した金属被覆膜の厚さが3μmの場合において、ｐＨ＝１の濃硫酸で浸漬試験した際の質量変化を比較したものである。これによると、チタンは、ニッケルに比べ質量の減少が少ないことが明らかである。
【００２３】
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータは、アノード用セパレータ及びカソード用セパレータとして用いることができ、例えば、アノード用セパレータ、アノード電極、触媒、固体高分子電解質膜、触媒、カソード電極、カソード用セパレータの順に積層して固体高分子型燃料電池を作製することができる。また、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータは、通常、表面に燃料及び酸素等を流すための流路を形成して用いられ、セルを積層して使用する場合は、両面に流路を形成して用いられるのが好ましい。該固体高分子型燃料電池は、セパレータの体積抵抗及び接触抵抗が低いため、電池特性に優れる。
【００２４】
以下に、実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明は下記の実施例に何ら限定されるものではない。
【実施例】
【００２５】
（実施例１）
粉末状ポリフェニレンサルファイド［大日本インキ化学製ＤＩＣ−ＰＰＳ］30体積％とセパレータ成型体用黒鉛粉［日本カーボン製ＧＡ−４０］70体積％とを均一に混合し、該混合物を金型（アルミニウム製, 最高金型温度400℃）に仕込み、油圧プレス機（最大加圧能力65ｔ, 最大油圧力180kg/cm2）を用い、金型温度310℃、加熱時間15分、冷却時間30分の条件でプレス成形して、厚さ5mmの導電性成形体を得た。得られた導電性成形体の表面に金属被覆層として厚さ3μmのニッケル層を無電解メッキによって形成し、固体高分子型燃料電池用セパレータを得た。得られたセパレータの曲げ強度をＪＩＳ ３点荷重試験に準拠して測定し、また、体積抵抗率を三菱化学製ロレタス４端針式抵抗計で測定した。その結果、該セパレータは、曲げ強度が45MPaで、体積抵抗率が1×10-3Ω・cmであった。
【００２６】
（比較例１）
実施例１と同様にして導電性成形体を作製し、該導電性成形体の曲げ強度及び体積抵抗値を測定した。その結果、該導電性成形体は、曲げ強度が38MPaで、体積抵抗率が1×10-1Ω・cmであった。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータの一例の断面図を示す。
【図２】熱可塑性樹脂（ポリフェニレンサルファイド）中の黒鉛含有率と体積抵抗率との関係を示すグラフである。
【図３】金属被覆膜（ニッケル）の厚さと曲げ強度（曲げ応力）との関係を示すグラフである。
【図４】金属被覆膜の厚さが3μmの場合において、ｐＨ＝１の濃硫酸で浸漬試験した際のニッケル及びチタンの質量変化を示すグラフである。
【符号の説明】
【００２８】
１  固体高分子型燃料電池用セパレータ
２  導電性成形体
３  金属被覆膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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