(57)【要約】【課題】粒子径がそろった重ウラン酸アンモニウム粒子および二酸化ウラン粒子を製造することができる滴下装置を提供すること。【解決手段】  前記課題を解決するための手段は、液滴を滴下する滴下ノズル２と、前記滴下ノズル２に振動を加える加振器３と、前記滴下ノズル２に対して、実質的に無脈動で液体を供給する送液手段４とを備えてなることを特徴とする滴下装置１である。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
液滴を滴下する滴下ノズルと、前記滴下ノズルに振動を加える加振器と、前記滴下ノズルに対して、実質的に無脈動で液体を供給する送液手段とを備えてなることを特徴とする滴下装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、滴下装置に関し、特に詳しくは、粒子径がそろった重ウラン酸アンモニウム粒子および二酸化ウラン粒子を製造することができる滴下装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル溶液とする。次に、この硝酸ウラニル溶液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して硝酸ウラニル含有原液とする。調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００３】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。
【０００４】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、二酸化ウランよりも酸素を多く含み、酸素／ウランのモル比が２を超える酸化ウラン、例えば、三酸化ウランとなり、さらに還元及び焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。
【０００５】
この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。被覆層は、燃料核表面から第一層、第二層、第三層、および第四層を被覆することにより形成されている。第一層の低密度炭素の場合は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して得られる。第二層および第四層の高密度熱分解炭素の場合は、約１５００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して得られる。第三層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して得られる。
【０００６】
一般的な燃料コンパクトは、以上のようにして得られた被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形状または円筒形状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。
【０００７】
【非特許文献１】Ｓ．Ｋａｔｏ  ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＨＴＴＲ  Ｆｉｒｓｔ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７  （２００１）
【０００８】
【非特許文献２】Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ  ”Ｐｒｅｓｅｎｔ  ｓｔａｔｕｓ  ｏｆ  ｉｎｉｔｉａｌ  ｃｏｒｅ  ｆｕｅｌ  ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＨＴＴＲ”  ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）
【非特許文献３】林  君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ  ８９−１６２（１９８９）
【非特許文献４】湊  和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ  ９８−０７０（１９９８）
【０００９】
【非特許文献５】長谷川正義、三島良績  監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行  ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
【００１０】
上記したように、調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調整後、アンモニア水溶液に滴下される際には、ノズルを用いて、行うのであるが、粒子径がそろった重ウラン酸アンモニウム粒子を精度よく得ることが難しいという問題点がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、このような従来の問題点を解消し、粒子径がそろった重ウラン酸アンモニウム粒子および二酸化ウラン粒子を製造することができる滴下装置を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、液滴を滴下する滴下ノズルと、前記滴下ノズルに振動を加える加振器と、前記滴下ノズルに対して、実質的に無脈動で液体を供給する送液手段とを備えてなることを特徴とする滴下装置である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、実質的に無脈動で液体を供給するので、滴下時の液滴径の大きさに偏差が生じることがない。したがって、粒子径がそろった重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。また、このような重ウラン酸アンモニウム粒子を用いるので、粒子径がそろった二酸化ウラン粒子を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、図１を参照しながらこの発明の一実施形態に係る滴下装置について説明する。ただし、図１に記載された滴下装置は、この発明の一例であり、この発明に係る滴下装置は、図１に記載された滴下装置に限られることはない。
【００１５】
滴下装置１は、滴下ノズル２と、加振器３と、送液手段４とを備えてなる。
【００１６】
滴下ノズル２は、液滴を滴下する。滴下ノズル２は、管状に形成されてなる。滴下ノズル２は、耐腐食性の材料で形成されている限り、その材料には、特に，制限はなく、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン合金等で形成されることができる。前記滴下ノズル２の先端開口部における水平断面の形状としては、内径が、例えば、５００〜１０００μｍの円形であるのが好ましい。このような内径を有する滴下ノズル２から滴下原液を滴下すると、滴下する液滴は、滴下ノズルの振動数や送液流量にも依存するが、例えば、0.8〜2.5ｍｍの範囲内になる。また、前記滴下ノズル２の他端開口部には、送液手段４が接続されている。また、滴下ノズル２の直下には、アンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯留槽５が配置されている。
【００１７】
加振器３は、例えば、滴下ノズル２の上方に配置され、前記滴下ノズル２に対して所定の振動数で振動を加える。加振器３は、滴下ノズル２それぞれに垂直方向に所定の振動数で振動を与えることができるように構成され、例えば電磁式振動発生器、機械式振動発生器、または超音波振動発生器等を採用して形成することができる。
【００１８】
送液手段４は、前記滴下ノズル２に対して、実質的に無脈動で、かつ一定流量で液体を供給することができるように、形成される。送液手段４としては、例えば、無脈動ポンプ、定量ポンプ等を挙げることができる。
【００１９】
また、送液手段４は、滴下原液を貯留する滴下原液貯留槽６と接続されている。滴下原液は、硝酸ウラニル、純水、及び増粘剤等を含有する。前記増粘剤としては、ポリビニルアルコール、アルカリ条件下で凝固する樹脂、ポリエチレングリコール及びメトローズ等を挙げることができる。この滴下原液は、所定の温度に冷却、維持されて粘度の調整が行われた後に、滴下ノズル２に送出される。
【００２０】
加振器３により滴下ノズル２に加えられる振動数と送液手段４による滴下原液の送液量とは以下の式（１）で示される関係を有する。
【００２１】
ｄ３＝ＫＱ／ｆ    ・・・（１）
【００２２】
前記式（１）において、ｄは滴下ノズル２から滴下される液滴の粒径を示し、ｆは加振器３により滴下ノズル２に加えられる振動の振動数を示し、Ｑは送液手段４により供給される滴下原液の流量を示し、Ｋは定数である。この式を満たして一定の粒径の液滴を滴下ノズルから滴下させるには、送液手段４により供給される滴下原液の送液量に変動を生じないようにさせる必要がある。換言すると、上記式（１）が満たされるように送液手段４により滴下ノズル２に滴下原液が送液されることになる。滴下ノズル２から滴下する液滴の粒径を、送液手段４から無脈動で送液される滴下原液の送液量と加振器３により滴下ノズル２に加えられる振動の振動数とを適宜に調節することになる。
【００２３】
例えば、加振器３により与えられる振動の振動数は通常、４０〜１５０Ｈｚであり、送液手段４から送り出される滴下原液の送液量は例えば、０．１〜１Ｌ/minである。
【００２４】
［重ウラン酸アンモニウム粒子の製造手順］
例えば硝酸ウラニルに増粘剤等添加物を加え、混合調整して得られた滴下原液（0.7〜0.9mol-U/L）は、冷却されることにより粘度が滴下原液貯留槽６内で調整される。この粘度の調整後に、滴下原液は、本発明に係る滴下装置１を用いて、アンモニア水溶液貯留槽５中のアンモニア水溶液に滴下される。
【００２５】
この際、図１に示されるように、送液手段４を使用して、無脈動で、一定流量で滴下原液が滴下原液貯留槽６から滴下ノズル２に送液される。送液された滴下ノズル２には、加振器３によって、所定の振動数の振動が与えられる。振動を与えられた滴下ノズル２は、一定の径を有する液滴を滴下する。
【００２６】
アンモニア水溶液貯留槽５中のアンモニア水溶液へ滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられるようにしてもよい（図示略）。このアンモニアガスによって、液滴表面をゲル化させるため、アンモニア水溶液表面到達時における変形を防止することができる。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（ADU粒子）となる。
【００２７】
［燃料核の製造手順］
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、十分に粒子内部までADUとなるまで反応させ、ADUを生成する際に生じる硝酸アンモニウムを洗浄除去した上で、乾燥させ、乾燥重ウラン酸アンモニウム粒子を得る。これを大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子とする。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元・焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。
【００２８】
なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。
【実施例】
【００２９】
以下、実施例および比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明する。なお、本発明は実施例の内容に限定されるものではない。
【００３０】
［実施例］
本実施例における滴下原液は、硝酸ウラニル溶液と水溶性環状エーテルとを混合して硝酸ウラニル含有溶液を調製し、水溶性ポリマー（本実施例においては、ポリビニルアルコールを使用した。）と水とを混合して水溶性ポリマー水溶液を調製し、前記水溶性ポリマー水溶液と水溶性環状エーテル（本実施例においては、テトラヒドロフルフリルアルコールを使用した。）とを混合して水溶性ポリマー溶液を調製し、前記硝酸ウラニル含有溶液と前記水溶性ポリマー溶液とを混合して調製される（図２参照）。
【００３１】
まず、硝酸ウラニル溶液とテトラヒドロフルフリルアルコール（以下、ＴＨＦＡと称する場合がある。）とを混合して硝酸ウラニル含有溶液を調製した。
【００３２】
硝酸ウラニル溶液は、硝酸に酸化ウランを溶解することにより形成した。滴下原液全体中のＴＨＦＡは、滴下原液全体の４５体積％とした。
【００３３】
次に、ポリビニルアルコール（以下、ＰＶＡと称する場合がある。）と水とを混合して水溶性ポリマー水溶液を調製する。この水溶性ポリマー水溶液の濃度は、７．３質量％とした。なお、最終的に得られる滴下原液全体中の前記水溶性ポリマー水溶液の割合は、滴下原液全体の１７体積％とした。
【００３４】
そして、前記水溶性ポリマー水溶液とＴＨＦＡとを混合して水溶性ポリマー溶液を調製した。前記水溶性ポリマー水溶液とＴＨＦＡとの混合割合は、前記ＴＨＦＡの配合量が、滴下原液中のＴＨＦＡ全量に対して３７体積％となるように調製し、水溶性ポリマー溶液とした。さらに、前記硝酸ウラニル含有溶液と前記水溶性ポリマー溶液とを混合し、滴下原液を得た。なお、この滴下原液のウラン濃度は、０．７６mol-Ｕ/Ｌであった。
【００３５】
次に、上記条件で調製された滴下原液を無脈動ポンプ（富士テクノ工業（株）製）を用いて、滴下原液が滴下原液貯留槽６から滴下ノズル２に送液される。
【００３６】
次に、上記条件で調製された滴下原液を送液手段４としての無脈動ポンプ（富士テクノ工業（株）製）を使用して、無脈動、一定流量０．２Ｌ/minで滴下原液が滴下原液貯留槽６から滴下ノズル２に送液される。送液された滴下ノズル２は、加振器３によって、振動数７５Ｈｚの振動を与えられる。振動を与えられた滴下ノズル２は、一定の径を有する液滴を滴下する。
【００３７】
アンモニア水溶液貯留槽５中のアンモニア水溶液へ滴下された液滴は、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（ADU粒子）となる。
【００３８】
この重ウラン酸アンモニウム粒子を熟成、洗浄、乾燥した後、大気中５００℃で焙焼し、三酸化ウラン粒子とした。さらに、三酸化ウラン粒子を、水素気流中で還元・焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子とした。
【００３９】
篩い目開き６２５μｍおよび５７５μｍで、二酸化ウラン粒子の分級を行った。この分級の結果、粒径５７５〜６２５μｍの範囲内に入った二酸化ウラン粒子は、二酸化ウラン粒子全体の９９．５％以上であった。
【００４０】
なお、この実施例で得られた二酸化ウラン粒子の平均粒径は６００μｍであった。なお、平均粒径の測定方法は、ＰＳＡ法である。
【００４１】
ＰＳＡ法とは、図３に示されるように、フォトダイオードおよび光源を使用する方法である。光源から照射された光がフォトダイオードおよび光源の間を動く二酸化ウラン粒子の陰影をフォトダイオードにより測定する。フォトダイオードにより測定された二酸化ウラン粒子の陰影により粒子の直径が求められる。以上の測定を多数の粒子に対して行うことにより、平均粒径を得た。
【００４２】
［比較例］
比較例は、前記実施例において送液手段４としての無脈動ポンプ（富士テクノ工業（株）製）を使用したことに代えて、チューブポンプ（古江サイエンス（株）製）を使用したこと以外は、実施例と同様である。なお、チューブポンプ（古江サイエンス（株）製）を使用した際の平均流量は、０．２Ｌ/minであった。
【００４３】
また、篩い目開き６２５μｍおよび５７５μｍで、二酸化ウラン粒子の分級を行った。この分級の結果、粒径５７５〜６２５μｍの範囲内に入った二酸化ウラン粒子は、二酸化ウラン粒子全体の１０％以下であった。
【００４４】
また、この比較例で得られた二酸化ウラン粒子の平均粒径は６００μｍであった。なお、平均粒径の測定方法は、前述したＰＳＡ法である。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】図１は、本発明に係る滴下装置を示す概略図である。
【図２】図２は、滴下原液を製造する手順を示すフローチャートである。
【図３】図３は、二酸化ウラン粒子の平均粒径を測定する方法を示している。
【符号の説明】
【００４６】
１    滴下装置
２    滴下ノズル
３    加振器
４    送液手段
５    アンモニア水溶液貯留槽
６    滴下原液貯留槽
【図１】
2006102574.tif 000003
【図２】
2006102574.tif 000004
【図３】
2006102574.tif 000005