(57)【要約】【課題】低周波数域での使用に適した高性能な圧粉磁心を提供する。【解決手段】本発明の圧粉磁心は、Ｆｅを主成分とする磁性粉末を絶縁被膜で被覆した磁心用粉末を加圧成形してなる圧粉磁心において、磁性粉末は、Ｓｉを１．５質量％以下含み、体積平均粒径が８０〜３００μｍであり、密度比が９６％以上であり、周波数が１００〜２０００Ｈｚの交番磁界中で使用されることを特徴とする。本発明の圧粉磁心は、このような周波数域で使用した場合に、従来用されてきた電磁鋼板と同等以上の低鉄損および高磁束密度を発揮する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄（Ｆｅ）を主成分とする磁性粉末を絶縁被膜で被覆した磁心用粉末を加圧成形してなる圧粉磁心において、
前記磁性粉末は、ケイ素（Ｓｉ）を１．５質量％以下含み、体積平均粒径が８０〜３００μｍであり、
該磁性粉末の真密度（ρ0）に対する該圧粉磁心の嵩密度（ρ）の比である密度比（ρ／ρ0：％）が９６％以上であり、
周波数が１００〜２０００Ｈｚの交番磁界中で使用されることを特徴とする圧粉磁心。
【請求項２】
２０ｋＡ／ｍの磁界中で生じる磁束密度Ｂ20kが１．７Ｔ以上である請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項３】
前記磁性粉末は、平均厚みが２０〜１００μｍの略小判状をした扁平粒子からなる請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項４】
前記磁性粉末は、構成粒子の単位質量あたりの表面積である比表面積を平均した平均比表面積が５ｘ１０-3ｍ2／ｇ以下である請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項５】
前記磁性粉末は、構成粒子の平均結晶粒径が５０μｍ以上である請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項６】
前記磁性粉末は、ガスアトマイズ粉である請求項１、３、４または５のいずれかに記載の圧粉磁心。
【請求項７】
前記絶縁被膜は、シリコーン樹脂被膜または二酸化ケイ素（ＳｉＯ2）被膜である請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項８】
前記磁性粉末は、Ｓｉが０．８％以下の純鉄粉であり、
前記絶縁被膜は、リン酸塩被膜からなる第１絶縁層と、該第１絶縁層を被覆するシリコーン樹脂からなる第２絶縁層とからなる請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項９】
前記第２絶縁層は、前記シリコーン樹脂中に酸化物粒子が分散した複合絶縁層である請求項８に記載の圧粉磁心。
【請求項１０】
さらに、前記第２絶縁層上に設けられ、酸化物粒子から主になる第３絶縁層を有する請求項８に記載の圧粉磁心。
【請求項１１】
前記酸化物粒子は、平均粒径が１０〜１００ｎｍである請求項９または１０に記載の圧粉磁心。
【請求項１２】
前記絶縁被膜は、前記圧粉磁心全体を１００質量％としたときに、０．１〜０．３質量％である請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項１３】
保磁力が１５０Ａ／ｍ以下であり、
体積比抵抗値が２０μΩｍ以上である請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項１４】
電動機または発電機の界磁または電機子を構成する鉄心である請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項１５】
前記電動機は、ハイブリッド自動車用または電気自動車用である請求項１４に記載の圧粉磁心。
【請求項１６】
（圧粉磁心の製造方法）
Ｆｅを主成分としＳｉが１．５質量％以下であると共に体積平均粒径が８０〜３００μｍである磁性粉末を絶縁被膜で被覆した磁心用粉末を金型に充填する充填工程と、
該金型内の磁心用粉末を加圧成形する成形工程とからなり、
請求項１に記載の圧粉磁心が得られることを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項１７】
前記充填工程は、高級脂肪酸系潤滑剤を内面に塗布した前記金型へ前記磁心用粉末を充填する工程であり、
前記成形工程は、該磁心用粉末と該金型の内面との間に金属石鹸被膜を生成させる温間高圧成形工程である請求項１６に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１８】
前記絶縁被膜は、シリコーン樹脂被膜であり、
さらに、前記成形工程後に得られた粉末成形体を加熱して該シリコーン樹脂被膜をＳｉＯ2被膜とする加熱工程を備える請求項１６に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１９】
前記磁性粉末は、Ｓｉが０．８％以下の純鉄粉であり、
前記絶縁被膜は、リン酸塩被膜からなる第１絶縁層と該第１絶縁層を被覆するシリコーン樹脂からなる第２絶縁層とからなり、
さらに、前記成形工程後に得られた粉末成形体を焼鈍する焼鈍工程を備える請求項１６に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項２０】
請求項１８または１９のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法によって得られたことを特徴とする圧粉磁心。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、低損失で磁気特性に優れる圧粉磁心およびその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
変圧器（トランス）、電動機（モータ）、発電機、スピーカ、誘導加熱器、各種アクチュエータ等、我々の周囲には電磁気を利用した製品が多々ある。これらの製品は交番磁界を利用したものが多く、局所的に大きな交番磁界を効率的に得るために、通常、磁心（軟磁石）をその交番磁界中に設けている。
【０００３】
このような磁心は、その性質上、先ず、交番磁界中で大きな磁束密度が得られることが求められる。次に、交番磁界中で使用したときに、その周波数に応じて生じる高周波損失（以下、磁心の材質に拘らず、単に「鉄損」という。）が少ないことが求められる。この鉄損には、渦電流損失、ヒステリシス損失および残留損失があるが、主に問題となるのは、渦電流損失とヒステリシス損失である。さらに、磁心が交番磁界に追従して素早く高磁束密度となるにはその保磁力が小さいことも重要である。なお、この保磁力を低減することで、（初期）透磁率の向上とヒステリシス損失の低減とを併せて図れる。
【０００４】
ところが、高磁束密度、低渦電流損失および低ヒステリシス損失を同時に両立させることは容易ではない。単なる鉄塊は勿論、薄いケイ素鋼板を積層したものでは、高磁束密度が得られたとしても、渦電流損失やヒステリシス損失が大きくなる。
【０００５】
最近では、絶縁被膜で被覆した磁性粉末（磁心用粉末）を加圧成形して得た、高磁気特性で低損失の圧粉磁心が開発されつつある（特許文献１、特許文献２）。この圧粉磁心の鉄損をさらに低減するために、様々な形態や組成をもつ磁性粉末や絶縁被膜が開発されている（特許文献３〜１４）。
【０００６】
【特許文献１】特表２０００−５０４７８５号公報
【特許文献２】特開２００３−２９７６２４号公報
【特許文献３】特開２００３−２９７６２４号公報
【特許文献４】特開２００１−８５２１１号公報
【特許文献５】特開２００３−３０３７１１号公報
【特許文献６】特許２７１０１５２号公報
【特許文献７】特開２０００−３０９２４号公報
【特許文献８】特開平１１−５４３１４号公報
【特許文献９】特開２００２−４３１１３号公報
【特許文献１０】特開２００２−１４１２１３号公報
【特許文献１１】特公平７−１５１２４号公報
【特許文献１２】特開２００３−２７２９０９号公報
【特許文献１３】特開２００３−１０５４０３号公報
【特許文献１４】特開２００１−１０２２０７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところが、磁性粉末や絶縁被膜に関する個々の提案はあるとしても、使用周波数域が数ｋＨｚ以下程度の低周波数域で使用される圧粉磁心に関していえば、全体的な磁気特性の向上と鉄損の低減とを高次元で両立させたものはこれまで存在しなかった。
【０００８】
従来は、上記特許文献７、１０、１２、１３、１４等にもあるように、使用周波数が２０〜１００ｋＨｚ前後の高周波数域で用いられるリアクトル用として、圧粉磁心の高磁束密度化と低損失化を図るものが殆どであった。このような高周波数域で使用される圧粉磁心の鉄損を低減するには、その周波数の２乗に比例して大きくなる渦電流損失の低減が重要とされていた。
【０００９】
これに対して、低周波数域で使用される圧粉磁心の鉄損を低減するには、その周波数に比例して大きくなるヒステリシス損失の低減が重要となる。高周波数域での使用を前提に開発された従来の圧粉磁心を、そのまま低周波数域で使用される圧粉磁心に適用しても、好ましい特性は得られない。
【００１０】
本発明は、このような事情に鑑みて為されたものであり、比較的低い周波数域で使用されることを前提に、高磁気特性（高磁束密度）および低損失な圧粉磁心およびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者はこの課題を解決すべく鋭意研究し、試行錯誤を重ねた結果、低周波数域で使用される圧粉磁心の高磁束密度化および低損失化を図るのに適した、磁性粉末の粒子形態、組成等を新たに見出し、本発明を完成させるに至ったものである。
【００１２】
（圧粉磁心）
すなわち、本発明の圧粉磁心は、鉄（Ｆｅ）を主成分とする磁性粉末を絶縁被膜で被覆した磁心用粉末を加圧成形してなる圧粉磁心において、
前記磁性粉末は、ケイ素（Ｓｉ）を１．５質量％以下含み、体積平均粒径が８０〜３００μｍであり、該磁性粉末の真密度（ρ0）に対する該圧粉磁心の嵩密度（ρ）の比である密度比（ρ／ρ0：％）が９６％以上であり、周波数が１００〜２０００Ｈｚの交番磁界中で使用されることを特徴とする。
【００１３】
本発明の圧粉磁心は、１００〜２０００Ｈｚといった比較的低周波数域の交番磁界中で使用した場合に、磁気特性に優れるのみならず鉄損も非常に少ない。本発明の圧粉磁心がこのような優れた特性を発現する理由は必ずしも定かではないが、現状次のよう考えられる。
【００１４】
先ず、本発明の圧粉磁心を構成する磁性粉末は、強磁性を示すＦｅを主成分とし、常磁性であるＳｉの含有量が少ない。さらに、圧粉磁心の密度比は９６％以上と非常に高密度である。両者の融合によって、本発明の圧粉磁心は優れた磁気特性を発現するに至ったと考えられる。
【００１５】
次に、本発明の圧粉磁心を構成する磁性粉末はその粒径が比較的大きいので、磁性粉末の保磁力は小さくなる。この結果、圧粉磁心のヒステリシス損失の低減が図られる。例えば、磁性粉末がアトマイズ粉の場合、粒径が大きいと結晶粒径も通常大きくなり、磁化されたときの磁壁の移動が容易となり、さらなる保磁力の低減ひいてはヒステリシス損失の低減が図られる。
【００１６】
なお、磁性粉末の粒径拡大は、体積比抵抗値（以下、適宜単に「比抵抗」という。）を低下させ、渦電流損失の増加要因となる。しかし、本発明の圧粉磁心は前述した低周波数域での使用を前提としているので、鉄損全体に占めるその影響は小さい。つまり、本発明の圧粉磁心によれば、磁性粉末の粒径を上述した範囲内とすることで、ヒステリシス損失が大きく低減されて、結果的に全体として、鉄損も十分に低減される。
【００１７】
（圧粉磁心の製造方法）
本発明は、上記圧粉磁心のみならず、その製造方法としても把握できる。
すなわち、本発明は、Ｆｅを主成分としＳｉが１．５質量％以下であると共に体積平均粒径が８０〜３００μｍである磁性粉末を絶縁被膜で被覆した磁心用粉末を金型に充填する充填工程と、該金型内の磁心用粉末を加圧成形する成形工程とからなり、上述した本発明の圧粉磁心が得られることを特徴とする圧粉磁心の製造方法としても良い。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
次に、実施形態を挙げ、本発明をより詳しく説明する。なお、以下の実施形態を含め、本明細書で説明する内容は、本発明の圧粉磁心のみならずその製造方法にも、適宜適用できるものであることを断っておく。
【００１９】
（１）磁性粉末
本発明に係る磁性粉末は、Ｆｅを主成分としてＳｉを１．５質量％以下含有する粉末からなる。Ｓｉは粉末粒子の電気抵抗率を高める元素である。Ｓｉを含有した磁性粉末からなる圧粉磁心は、その比抵抗が高く、渦電流損失が低減する。但し、Ｓｉ含有量が多くなると、圧粉磁心の磁気特性（磁束密度）は低下し易い。そこで、本発明では、磁性粉末中のＳｉ含有量を抑制して圧粉磁心の磁束密度を高めた。ここで本発明の場合、磁性粉末中のＳｉ含有量が減少しても、その磁性粉末自体は絶縁被膜によって被覆されているので、圧粉磁心の渦電流損失が急増することはない。さらに、渦電流損失は交番磁界の周波数（ｆ）の２乗（ｆ2）に比例して増大するが、本発明の圧粉磁心の場合、使用周波数域が低いので、渦電流損失自体が全体的な鉄損に占める割合はそもそも低い。
【００２０】
磁性粉末中のＳｉ含有量は、磁性粉末全体を１００質量％として１．５質量％以下、１．２質量％以下、１．０質量％以下、０．８質量％さらには０．５質量％であると好ましい。圧粉磁心の磁気特性を高める観点から、磁性粉末は純度９９．５％以上、９９．７％以上さらには９９．８％以上の純鉄粉であると好ましい。なお、磁性粉末は、Ｓｉと残部がＦｅと不可避不純物とからなるものであっても良いし、適宜、磁気特性向上元素または鉄損低減元素等を含有しても良い。そのような元素として、例えば、アルミニウム（Ａｌ）、ニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）等がある。
【００２１】
本発明の磁性粉末は、体積平均粒径が８０〜３００μｍの粒子からなる。これにより、低周波数域で使用される圧粉磁心の渦電流損失を抑制しつつも、ヒステリシス損失の大幅な低減を図ることができる。この体積平均粒径が過小ではヒステリシス損失の低減を図ることが困難となる。一方、体積平均粒径が過大では、比抵抗値が低下して渦電流損失が増大するので好ましくない。体積平均粒径の下限は、１００μｍ、１２０μｍさらに１５０μｍであると好ましい。体積平均粒径の上限は、２８０μｍ、２５０μｍさらには２００μｍであると好ましい。
【００２２】
本明細書でいう体積平均粒径とは、所定数（Ｎ＝１００）の構成粒子それぞれについて求めた体積粒径（ｄ0）の平均値（Σｄ0／Ｎ）である。体積粒径（ｄ0）は、構成粒子１つあたりの質量（ｍ）と同じ質量をもつ中実球体の直径として定義される。つまり、ｄ0＝（３ｍ／４πρ0）1/3  である。ここで、ρ0は磁性粉末の組成から求まる真密度である。
【００２３】
磁性粉末の粒子形状は特に問わないが、平均厚みが２０〜１００μｍさらには２０〜５０μｍの略小判状をした扁平粒子からなると好適である。扁平粒子からなる磁性粉末を使用すると、圧粉磁心の扁平粉の長尺方向に流れる磁束に対して渦電流の発生を抑制できるため、渦電流損失を一層低減できるからである。
【００２４】
扁平粒子の厚み（ｈ0）は、最大厚み（ｈ1）と最小厚み（ｈ2）の平均（（ｈ1＋ｈ2）／２）から求まり、平均厚みは所定数（Ｎ＝１００）の扁平粒子それぞれについて求めた厚み（ｈ0）の平均値（Σｈ0／Ｎ）として求まる。
【００２５】
なお、扁平粒子は、例えば、略球状をした粉末粒子を圧延、鍛造等によって押潰すことにより製造できる。上記体積平均粒径をもつ粉末粒子を平均厚みが２０〜１００μｍの略小判状にした場合、その二次元平均粒径は８０〜１５００μｍ程度となる。二次元平均粒径とは、所定数（Ｎ）の構成粒子それぞれについて長径（ｄ’1）および短径（ｄ’2）の平均値である二次元粒径（ｄ’0＝（ｄ’1＋ｄ’2）／２）を求め、さらに所定数（Ｎ）についてその平均値（Σｄ’0／Ｎ）を求めたものである。長径は構成粒子の最長径であり、短径は長径の中点を通り長径方向に直交する方向で測定した長さである。二次元粒径の測定面は扁平粒子の厚み方向の直交面とする。
【００２６】
磁性粉末は、構成粒子の単位質量あたりの表面積である比表面積を平均した平均比表面積が５ｘ１０-3ｍ2／ｇ以下さらには３ｘ１０-3ｍ2／ｇ以下であると好適である。平均比表面積が過大になると、構成粒子の表面を被覆する絶縁被膜の全体量がその膜厚に対して増加し、圧粉磁心の磁気特性の低下を招く。その絶縁被膜の全体量を一定にして考えると、膜厚が相対的に薄くなる。その結果、圧粉磁心の比抵抗が低下して渦電流損失の増加を招く。いずれにしても、平均比表面積の増加は好ましくない。
【００２７】
本明細書でいう平均比表面積は、所定数（Ｎ＝１００）の構成粒子について求めた比表面積の平均値である。比表面積は（ΣＳ0’）／Ｎにより求まる。ここで、Ｓ0’＝Ｓ／（Ｖ・ρ）＝４πｒ2／（４πｒ3ρ／３）＝３／（ρ・ｒ）、ｒ：粉末半径、ρ：粉末定数である。
【００２８】
磁性粉末の構成粒子の形状が球状に近い程、その単位質量あたりの表面積は小さくなる。このような磁性粉末としてアトマイズ粉がある。特に、冷却速度の大きな水アトマイズ粉よりも、冷却速度の小さい水ガスアトマイズ粉さらにはガスアトマイズ粉の方が球状に近い粒子が得られるので好ましい。
【００２９】
磁性粉末は、構成粒子の平均結晶粒径が５０μｍ以上さらには２００μｍ以上であると好適である。構成粒子の結晶粒径が大きい程、磁壁の移動が容易となり保磁力が低下するので、ヒステリシス損失の低減を図り易い。ここでいう平均結晶粒径は、所定数（Ｎ＝１００）の構成粒子について求めた結晶粒径の平均値である。各構成粒子あたりの結晶粒径は全相観察の画像解析から求めた。
【００３０】
磁性粉末の構成粒子の結晶粒径は、結晶が成長し易いもの程大きい。アトマイズ粉を例にとれば、冷却速度の大きな水アトマイズ粉よりも、冷却速度の小さい水ガスアトマイズ粉さらにはガスアトマイズ粉の方が好ましい。上述した比表面積および結晶粒径の双方から、磁性粉末がガスアトマイズ粉からなると非常に好ましい。
【００３１】
なお、磁性粉末がガスアトマイズ粉からなるとしても、磁性粉末は必ずしもそのガスアトマイズ時の形態である必要はない。つまり、磁性粉末は、ガスアトマイズ粉を圧延等した前述の扁平粒子からなる粉末であっても良い。ガスアトマイズ粉に圧延処理等を施すことで、処理前のガスアトマイズ粉に比較して、構成粒子の比表面積が多少増加し得る。しかし、粒子表面が歪な水アトマイズ粉と比較すれば、ガスアトマイズ粉からなる構成粒子の比表面積は遙かに小さい。
【００３２】
さらに、磁性粉末を高圧成形する場合を考えれば、上述した理由以外にも、ガスアトマイズ粉のような表面形状の滑らかな粒子を使用する方が、渦電流損失およびヒステリシス損失のさらなる低減を図れるので好ましい。何故なら、磁性粉末を加圧成形する際、構成粒子の表面が滑らかであると、相互に接触する粒子間での攻撃性が低下する。例えば、ある粒子の突起等が隣接する他の粒子へ突刺さり、各粒子表面に形成されていた絶縁被膜が破壊されるといった状況が回避される。その結果、本来予定した比抵抗が得易く、圧粉磁心の渦電流損失の低減を図り易い。
【００３３】
構成粒子の表面が滑らかであると、構成粒子の一部にのみに大きな歪みや応力が加わることも抑制されるので、残留歪や残留応力に起因した保磁力やヒステリシス損失の増加も少なくなる。このような事情は、磁性粉末が前述した扁平粒子からなる場合でも同様である。
【００３４】
上述したアトマイズ粉の製造方法の一例を示すと、ガスアトマイズ粉は所定組成の溶湯流にガスを吹付けてアトマイズ化するガス噴霧アトマイズ法により得られる。水アトマイズ粉はその溶湯流に水を吹付けてアトマイズ化する水噴霧アトマイズ法により得られる。
【００３５】
勿論、磁性粉末に上述したアトマイズ粉以外の粉末を用いても良い。例えば、合金インゴットをボールミル等で粉砕した粉砕粉を使用しても良い。粉砕粉を使用する場合、その後の熱処理（例えば、不活性雰囲気中（Ｎ２ガス中、Ａｒガス中等）で８００℃以上の加熱処理）によって結晶粒径を大きくすることも可能であるし、圧延処理等によって、表面形状の比較的滑らかな扁平粒子からなる粉末を得ることも可能である。
【００３６】
（２）絶縁被膜
磁性粉末の表面を被覆する絶縁被膜は、圧粉磁心の比抵抗を高め、その渦電流損失を低減させる。絶縁被膜が厚いほど、圧粉磁心の比抵抗は大きくなる。しかし、絶縁被膜があまり厚いと、圧粉磁心の磁束密度は低下する。圧粉磁心の磁束密度と比抵抗とを確保する観点から、膜厚は、１０〜１００ｎｍさらには１０〜５０ｎｍであると好ましい。その存在割合を質量％でいうなら、絶縁被膜は、圧粉磁心全体を１００質量％としたときに、０．１〜０．３質量％であると好ましい。これを体積％に換算すると、圧粉磁心全体を１００体積％としたときに絶縁被膜は１〜３体積％さらには１．５〜２．５体積％であると好ましい。なお、言うまでもないことであるが、絶縁被膜は本来、粉末粒子の一粒一粒毎に形成されていることが理想的である。しかし、実際には、当然に、数個の粒子が固まった状態でその周りに絶縁被膜が形成されていることもあり、このような状態も本発明の想定するところである。
【００３７】
絶縁被膜には、酸化被膜、リン酸塩被膜、樹脂被膜（シリコーン樹脂、アミド樹脂、イミド樹脂、フェノール樹脂等の被膜）がある。本発明の絶縁被膜はいずれでも良いが、耐熱性を考慮すると、酸化被膜やリン酸塩被膜が好ましい。
【００３８】
酸化被膜には、代表的なＳｉＯ2被膜の他、Ａｌ2Ｏ3被膜、ＴｉＯ2被膜、ＺｒＯ2、これらの複合酸化物系絶縁被膜（ＦｅＳｉＯ3、ＦｅＡｌ2Ｏ4、ＮｉＦｅ2Ｏ4などの被膜）等がある。磁性粉末がＳｉを０．３〜１．５質量％含有する場合、ＳｉＯ2被膜は磁性粉末の表面酸化によっても形成され得る。しかし、所定量のＳｉＯ2被膜を磁性粉末の表面に確実に設けるには、シリコーン樹脂を用いると良い。
【００３９】
シリコーン樹脂は、シロキサン結合を備えた合成樹脂である。シリコーン樹脂被膜は、それ自体、バインダや絶縁被膜として機能する。しかし、それを高温加熱（７００〜９００℃）すると、耐熱性に優れたＳｉＯ2被膜に変化する。なお、シリコーン樹脂の加熱は、圧粉磁心の成形後に行うのが好ましい。成形後に加熱することで、ＳｉＯ2被膜の形成と併せて、成形時に導入された粉末成形体（磁性粉末）内の残留歪みまたは残留応力が除去され、保磁力やヒステリシス損失の少ない圧粉磁心が得られるからである。
【００４０】
ところで、ＳｉＯ2被膜を磁性粉末の表面に直接的にかつ安定的に形成するには、磁性粉末がＳｉを０．８質量％以上含有している程良い。理由は定かではないが、磁性粉表面のＳｉ原子にシリコーン樹脂が化学吸着し易いためと思われる。
【００４１】
一方、磁性粉末中のＳｉ含有量が少ない場合（磁性粉末が例えば、純鉄粉の場合）、磁性粉末の表面を直接被覆したＳｉＯ2被膜は、耐久性（経年劣化のみならず成形中に破壊されない耐久性）等が必ずしも十分ではない。ここでＳｉ量が少ない場合とは、具体的には、磁性粉末全体を１００質量％としたときにＳｉ量が０．８質量％以下さらには０．５質量％以下の場合である。
【００４２】
本発明者は、シリコーン樹脂被膜（またはＳｉＯ2被膜）を磁性粉末の表面に安定的に形成するために、その下地処理として、磁性粉末の表面にリン酸塩被膜を設けると好ましいことを新たに見出した。従って本発明の絶縁被膜は、磁性粉末中のＳｉ量が０．８％以下の場合はリン酸塩被膜からなる第１絶縁層と、この第１絶縁層を被覆するシリコーン樹脂からなる第２絶縁層とによって形成されていると好ましい。
【００４３】
この第１絶縁層および第２絶縁層からなる絶縁被膜は非常に耐熱性にも優れる。この絶縁被膜で被覆された磁性粉末からなる圧粉磁心を、４００℃以上、４５０℃以上さらには５００℃以上の高温で焼鈍した場合でも、その絶縁被膜は存在形態を変化させ得るとしても、完全に破壊されることない。つまり、その圧粉磁心は、焼鈍加熱後であっても十分な比抵抗を発現する。このような絶縁被膜の耐熱性は、本発明のような比較的低周波数域で使用される圧粉磁心においても非常に重要である。圧粉磁心を焼鈍等して、その内部に蓄積された残留歪みや残留応力を除去し、圧粉磁心のヒステリシス損失を低減させたとしても、その焼鈍等の際に、絶縁被膜が大きく破壊されて比抵抗が急減すれば、いくら低周波数域で使用する圧粉磁心とはいえ、却って鉄損が増加することにもなるからである。従って、本発明のような比較的低周波数域で使用される圧粉磁心であっても、絶縁被膜の耐熱性は高い程好ましい。絶縁被膜の耐熱性が高ければ、比抵抗の低下を抑制しつつも、より高温で焼鈍を行える。これにより、圧粉磁心の内部に蓄積された残留歪み等が一層除去され易くなり、ヒステリシス損失のさらなる低減を図れるからである。
【００４４】
さらに本発明者は、第１絶縁層および第２絶縁層に酸化物粒子を組合わせた、非常に耐熱性に優れる絶縁被膜を新たに開発している。酸化物粒子の組合わせ方として、次のようなものが考えられる。一つは、前記シリコーン樹脂中に酸化物粒子が分散した複合絶縁層で前記第２絶縁層を形成する場合である。もう一方は、シリコーン樹脂被膜単体またはその複合絶縁層からなる第２絶縁層上に、酸化物粒子から主になる第３絶縁層をさらに設ける場合である。但し、いずれの場合であっても重要なことは、絶縁被膜の構造や形態そのものではなく、加熱後でも圧粉磁心の比抵抗が安定して維持され、渦電流損失が抑制されることである。現実問題として、１００μｍ前後の磁性粉末の表面を被覆する絶縁被膜の膜厚は１００ｎｍ前後と非常に薄いので、絶縁被膜の構造等を明確に特定すること自体も困難である。また、成形直後の圧粉磁心を焼鈍加熱等したり、それを高温雰囲気で使用した場合、磁性粉末を被覆する絶縁被膜の存在形態が、当初の状態から大きく変化することは容易に予想される。このような点からも、絶縁被膜の構造や形態自体にあまり意味はなく、結果的に十分な比抵抗が確保され得る絶縁被膜であれば十分ということになる。
上述した第１絶縁層、第２絶縁層、第３絶縁層および酸化物粒子についてさらに詳細に説明する。
【００４５】
（ａ）第１絶縁層
第１絶縁層であるリン酸塩被膜はその種類を問わない。例えば、第１絶縁層は、特許文献１にあるように、所定濃度のリン酸に磁性粉末を接触させて、磁性粉末の表面にリン酸鉄を形成させてなるリン酸塩被膜でも良い。また、特許文献６に記載されたようなＭｇ−（Ｆｅ）−Ｂ−Ｐ−Ｏ系絶縁層でも良い。
【００４６】
もっとも、本発明者はこれらのリン酸塩被膜とは異なり、耐熱性に一層優れたリン酸塩被膜を新たに開発した。そして、このリン酸塩被膜を第１絶縁層として、その上に前述の第２絶縁層さらには第３絶縁層を形成すると、著しく耐熱性に優れた絶縁被膜が得られることを確認している。この第１絶縁層は、少なくともリン（Ｐ）および酸素（Ｏ）からなる第１元素群とシャノン（Ｓｈａｎｎｏｎ，Ｒ，Ｄ）により定義された６配位のイオン半径が０．０７３ｎｍ以上である２価以上の陽イオンを生じ得る第２元素とからなる。この第１絶縁層中には、磁性粉末から溶け出したＦｅが含まれることもある。また、単なるリン酸塩被膜ではなく、ホウ素（Ｂ）を含むホウリン酸塩被膜（本明細書では、このような被膜も「リン酸塩被膜」に含める。）はより耐熱性に優れる。
【００４７】
ところで、この場合の第１絶縁層は非晶質のリン酸塩系ガラス被膜であると考えられる。そこで、ガラスを構成する網目形成体（網目形成イオン）と網目修飾体（網目修飾イオン）とに関する法則であるザッカライゼン則に従って、第２元素を適切に抽出、選択すると良い。第１元素群からなる網目形成体中に、イオン半径の大きな第２元素である網目修飾体が入って構成される非晶質のガラス状絶縁層は、結晶化し難く、粘度が高まって焼結・凝集を生じ難くなる。第２元素の陽イオンを２価以上としたのは、１価の陽イオン（例えば、Ｎａ+、Ｋ+）は、水と反応し易く、長期安定性を考慮すると、存在しない方が好ましいからである。また、第２元素のイオン半径として、シャノンのイオン半径を用いたのは、それが現在最も広く用いられているからである。その中でも特に、６配位のイオン半径としたのは、配位数でイオン半径が異なるため、比較対象を明確にするためである。そして、本発明者が、種々の元素について検討したところ、第２元素のイオン半径が０．０７３ｎｍ以上である場合に、その被膜が優れた耐熱性を発現することを見いだした。逆に、イオン半径が０．０７３ｎｍ未満では、耐熱性が従来レベルであり、耐熱性の向上を図れない。なお、イオン半径は０．０７５ｎｍ以上、さらには０．０８０ｎｍ以上であるとより好ましい。また、イオン半径の上限は取扱性等を考慮して０．１７０ｎｍ以下が好ましい。
【００４８】
このような第２元素として、具体的には、例えば、アルカリ土類金属元素や希土類元素（Ｒ．Ｅ．）を挙げることができる。アルカリ土類金属元素には、ベリリウム（Ｂｅ）、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、バリウム（Ｂａ）、ラジウム（Ｒａ）があるが、ＢｅおよびＭｇは、６配位のイオン半径が０．０７３ｎｍ未満であるため除かれる。取扱性、安全性、好環境性等を考慮すると、アルカリ土類金属元素から第２元素としては、ＣａまたはＳｒが好ましい。また、希土類元素には、スカンジウム（Ｓｃ）、Ｙ、ランタノイド元素、アクチノイド元素があるが、同様に、取扱性等を考慮して、Ｙが好ましい。その他、第２元素となり得る元素として、ランタノイド（Ｌａ〜Ｌｕ）、ビスマス（Ｂｉ）を挙げることができる。これらの各元素のイオン半径を価数と共に表６に参考として示した。なお、これらの第２元素は、１種の元素のみならず複数種の元素であっても良いことはいうまでもない。こうして本発明の第１層を構成する耐熱性に優れた絶縁被膜（第１絶縁層）が得られた。
【００４９】
（ｂ）第２絶縁層
第２絶縁層は、第１絶縁層上に形成され、シリコーン樹脂からなる。この第２絶縁層の存在によって、第１絶縁層単体よりも高い耐熱性を発現する本発明の絶縁被膜が得られた。この優れた効果が発現される詳細なメカニズムは現状不明であるが、絶縁層の単なる重複によって耐熱性が向上したのではなく、第１絶縁層と第２絶縁層との相乗効果によって絶縁被膜の耐熱性が一層向上したと考えられる。
【００５０】
シリコーン樹脂は、磁性粉末全体を１００質量％として、０．０５〜０．８質量％さらには０．１〜０．３質量％の割合で含まれると好ましい。シリコーン樹脂が過少では絶縁被膜の耐熱性向上効果が小さく、シリコーン樹脂が過多になると圧粉磁心の磁束密度の低下を招き好ましくないからである。このシリコーン樹脂量は、後述する酸化物粒子を含む場合であってもほぼ同様であるが、酸化物粒子の有無によってその割合を多少変動させても良い。
【００５１】
シリコーン樹脂は、分子内に１官能性（Ｍ単位）、２官能性（Ｄ単位）、３官能性（Ｔ単位）、あるいは４官能性（Ｑ単位）のシロキサン単位を含有するポリオルガノシロキサンをさす。このシリコーン樹脂は、シリコーンオイルやシリコーンゴムなどに比べ架橋密度が高く、硬化したものは硬いという特徴がある。シリコーン樹脂には、成分がシリコーンのみから構成されるストレートシリコーン樹脂と、シリコーン成分と有機樹脂の共重合体であるシリコーン変成有機樹脂に大別されるが、本発明で使用するシリコーン樹脂はそのいずれでも良い。
【００５２】
ストレートシリコーン樹脂は、ＭＱレジンとＤＴレジンに大別されるがいずれでも良い。シリコーン変成有機樹脂には、アルキッド変成型、エポキシ変成型、ポリエステル変成型、アクリル変成型、フェノール変成型などが挙げられるがいずれでも良い。
【００５３】
シリコーン樹脂には、加熱して硬化するタイプ（加熱硬化型）と、室温においても硬化が進行するタイプ（室温硬化型）とあるがいずれでも良い。加熱硬化型シリコーン樹脂の硬化機構には、大別して、脱水縮合反応、付加反応、過酸化物反応等によるものがあり、室温硬化型シリコーン樹脂の硬化機構には、脱オキシム反応、脱アルコール反応によるものがある。本発明で使用するシリコーン樹脂はそれらのいずれでも良い。
【００５４】
このようなシリコーン樹脂の具体例として、例えば、東レダウコーニングシリコーン社製の、SH 805、SH 806A、SH 840、SH 997、SR 620、SR 2306、SR 2309、SR 2310、SR 2316、DC12577、SR2400、SR2402、SR2404、SR2405、SR2406、SR2410、SR2411、SR2416、SR2420、SR2107、SR2115、SR2145、SH6018、DC-2230、DC3037、QP8-5314などがある。また、信越化学工業 (株）製の、KR251、KR255、KR114A、KR112、KR2610B、KR2621-1、KR230B、KR220、KR285、K295、KR2019、KR2706、KR165、KR166、KR169、KR2038、KR221、KR155、KR240、KR101-10、KR120、KR105、KR271、KR282、KR311、KR211、KR212、KR216、KR213、KR217、KR9218、SA-4、KR206、ES1001N、ES1002T、ES1004、KR9706、KR5203、KR5221などがある。勿論、これらの銘柄以外のシリコーン樹脂であっても良い。
【００５５】
本発明で使用するシリコーン樹脂は、溶媒に分散してコロイド状となるような微粒子状のシリコーン樹脂でも良いし、上記原料物質を変成したシリコーン樹脂でも良い。さらに、種類、分子量、官能基が異なる２種類以上のシリコーン樹脂を、適当な割合で混合したシリコーン樹脂を使用しても良い。
【００５６】
ところで、このようなシリコーン樹脂中に酸化物粒子が分散してなる第２絶縁層の場合、前述したように、絶縁被膜の耐熱性が一層向上する。この理由は必ずしも定かではないが、現状、次のように考えられる。
【００５７】
本発明者が種々実験したところ、シリコーン樹脂溶液に微細な酸化物粒子（ＳｉＯ2）を添加した処理液は、シリコーン樹脂溶液単体よりも流動性が高くなる。この酸化物粒子が添加された処理液を使用すれば、第１絶縁層が形成されている磁性粉末の表面へ第２絶縁層を形成し易くなった。このことは、第１絶縁層上に形成される第２絶縁層の均一性、ひいては絶縁被膜の均一性に寄与したと考えられる。ここで絶縁被膜の均一性が必要となるのは、絶縁被膜による被覆状態が不均一であると、例えば、膜厚の薄い部分が優先的に攻撃されて、その部分で磁性粉末の粒子同士の直接接触、さらには焼結等を生じて、圧粉磁心の比抵抗値が低下するからである。
【００５８】
また、酸化物粒子は非常に耐熱性（高温絶縁性）に優れた粒子である。この酸化物粒子が磁性粉末の表面に均一に存在し、その構成粒子間に介在して、それらの直接接触が積極的に抑制され、本発明の絶縁被膜の耐熱性が一層高くなったとも考えられる。
【００５９】
この酸化物粒子を構成する酸化物は、高い絶縁性と耐熱性を有するものであれば、その種類は問わない。このような酸化物として、例えば、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＺｒＯ2、ＭｇＯおよび複合酸化物のスピネル、ガーネット等がある。その入手性、コスト等を考慮して、酸化物粒子がＳｉ、Ｚｒ、ＭｇまたはＡｌの１種以上の酸化物が好適である。酸化物粒子は、２種以上の金属を合金化したものの酸化物であっても良い。また、コロイド状の酸化物を用いても良い。
【００６０】
酸化物粒子の平均粒径は、１００ｎｍ以下さらには７０ｎｍ以下が好ましい。一方、酸化物粒子の製造性、入手性等を考慮して、その粒径の下限は、５０ｎｍさらには３０ｎｍが好ましい。特に、磁性粉末の体積平均粒径（Ｄ）と酸化物粒子の粒径（ｄ）との粒径比（ｄ／Ｄ）が１／１０〜１／１０００００さらには１／１００〜１／１００００であると好ましい。
【００６１】
シリコーン樹脂に対する酸化物粒子の混合比（酸化物粒子／シリコーン樹脂）は、重量比で０．１〜１０さらには０．３〜３が好ましい。
【００６２】
なお、本発明でいう酸化物粒子の平均粒径は、顕微鏡により観察した定方向径の個数平均粒径とする。
【００６３】
（ｃ）第３絶縁層
第２絶縁層上に、上述した酸化物粒子から主になる第３絶縁層が形成されていると好適である。
【００６４】
この第３絶縁層の下層となる第２絶縁層は、シリコーン樹脂のみからなる絶縁層でも良いし、そのシリコーン樹脂中に酸化物粒子が分散した複合絶縁層でも良い。この場合に本発明の絶縁被膜の耐熱性が向上する理由は必ずしも定かではないが、現状、前述した理由とほぼ同様であると考えられる。
酸化物粒子から主になる第３絶縁層を第２絶縁層上に形成する方法として、機械的な混合、各種コーティング液に酸化物粒子を予め添加する方法等が考えられる。
【００６５】
ところで、磁心用粉末を考えた場合、酸化物粒子を第２絶縁層中に混在させるか第２絶縁層上に分散させるかを問わず、酸化物粒子は、磁性粉末全体を１００質量％として、０．０５〜０．５質量％さらには０．０８〜０．３質量％の割合で含まれると好ましい。酸化物粒子が過少では絶縁被膜の耐熱性向上効果が小さく、酸化物粒子が過多になると圧粉磁心の磁束密度の低下を招き好ましくないからである。このときのシリコーン樹脂量は前述した通りである。
【００６６】
本発明の絶縁被膜は、被覆時に上述した第１絶縁層および第２絶縁層が存在すれば良い。さらにいえば、被覆時の段階から、両層が渾然一体等となり全体として１層の絶縁被膜を形成していても良い。いずれにしても、絶縁被膜は、被覆当初の状態を必ずしも維持している必要はない。絶縁被膜は、その後の加熱等によって第１絶縁層および第２絶縁層が変化、変質または変態等したものでも良い。そのような結果物として得られた圧粉磁心も本発明の範囲に含まれる。
【００６７】
なお、上述した絶縁被膜は、焼鈍加熱等によって高温状態下に曝される場合のみを前提としている訳ではない。非加熱状態または室温域等で使用される場合であっても良い。その場合は言うまでもなく、本発明の絶縁被膜は非常に高い絶縁性（高抵抗値）を安定的に発揮する。
【００６８】
（３）絶縁被膜の形成方法（磁心用粉末の製造方法）
絶縁被膜は、その種類に応じた適当な方法によって、磁性粉末の表面に形成される。例えば、シリコーン樹脂被膜の場合であれば、磁性粉末にシリコーン樹脂溶液を加えて撹拌、混練等して形成される。これにより、磁性粉末の表面がシリコーン樹脂で被覆された磁心用粉末が得られる。ＳｉＯ2被膜の場合であれば、シリコーン樹脂で被覆された磁性粉末を高温加熱等して形成される。また、磁性粉末自体を適当な酸化雰囲気で酸化させることで、その表面に酸化被膜を形成することもできる。このような絶縁被膜の形成方法は、従来から周知なところである。以下では、上述した第１絶縁層および第２絶縁層さらには第３絶縁層からなる絶縁被膜の形成方法について説明する。
【００６９】
この絶縁被膜の形成方法（磁心用粉末の製造方法と考えても同様）は、基本的に第１絶縁層形成工程と第２絶縁層形成工程とからなる。勿論、絶縁被膜が第３絶縁層を備える場合には、磁性粉末の第２絶縁層上に第３絶縁層を形成する第３絶縁層形成工程を備える。
【００７０】
（ａ）第１絶縁層形成工程
第１絶縁層形成工程は、第１被覆処理液を磁性粉末に接触させる接触工程と、その後に磁性粉末を乾燥させる乾燥工程とからなる。
【００７１】
先ず、第１被覆処理液は、リン酸および本発明でいう第２元素とを含む溶液である。これは、水溶液には限らず、エタノール、メタノール、イソプロピルアルコール、アセトン、グリセリン等の有機溶媒を用いた溶液でも良い。いずれにしても、第１被覆処理液は、それらの溶媒中にリン酸を混合し、アルカリ土類金属元素や希土類元素の化合物や塩を溶解させてなる。その他、磁性粉末（例えば、Ｆｅ粉）との濡れ性を向上させ均一な被膜を形成させるのに有効な界面活性剤や磁性粉末（例えば、Ｆｅ粉）の酸化を防止するための防錆剤等をそこへ適宜添加しても良い。
【００７２】
接触工程は、例えば、第１被覆処理液を被処理材に噴霧する溶液噴霧法（噴霧工程）、第１被覆処理液中に浸漬する溶液浸漬法（浸漬工程）等、種々の方法（工程）により行える。溶液噴霧法、溶液浸漬法は大量処理が可能であり、工業的にも有効な方法である。これらの方法に限らず、めっきの如く、電気化学的反応を利用して、被処理材の表面に薄く均一な絶縁被膜を形成しても良い。この場合、絶縁被膜によって被覆された被処理材の表面は電気的に絶縁されるため、被覆されていない表面部分（露出している部分）が、自然に優先的に第１被覆処理液と反応する。その結果、被処理材（磁性粉末）の表面が順次コーティングされ、被処理材の全面がピンホールなく均一に被覆されることとなる。
【００７３】
この接触工程で用いる第１被覆処理液の濃度を変更することで、形成される絶縁被膜の膜厚を調整することが可能である。第１被覆処理液の濃度を濃くすると、膜厚の厚い絶縁被膜が得られ、薄くすると、膜厚の薄い絶縁被膜が得られる。勿論、薄い膜厚を重ねて形成し、全体的に厚い絶縁被膜としても良い。また、被処理材と第１被覆処理液との接触時間もその膜厚に影響するとも考えられる。しかし、現実には、両者の反応時間が短いこともあり、一旦、被処理材の表面が被覆されると、接触時間を長くしても、膜厚の変化は少ない。
【００７４】
乾燥工程は、被処理材に付着した余分な第１被覆処理液やその溶媒を発散させる行程である。この乾燥工程は、加熱乾燥は勿論、自然乾燥でも良い。もっとも、被処理材の表面に絶縁被膜を安定的に、素早く定着させるためには、加熱乾燥（加熱乾燥工程）が好ましい。加熱温度は、８０〜３５０℃程度、加熱時間は、１０〜１８０ｍｉｎ程度が好ましい。なお、加熱雰囲気は、真空脱気中や窒素中でも良いし大気中でも良い。
【００７５】
（ｂ）第２絶縁層形成工程
第２絶縁層形成工程は、被処理材の第１絶縁層上にシリコーン樹脂からなる第２絶縁層を形成する工程である。この際、第２絶縁層を均一に形成するために、シリコーン樹脂を溶剤等に溶解または分散等させた第２被覆処理液を用いると好適である。このような溶剤には、例えば、エタノールやメタノールに代表されるアルコール系溶剤、アセトンやメチルエチルケトンに代表されるケトン系溶剤、ベンゼン、トルエン、キシレン、フェノール、安息香酸などに代表される芳香族系溶剤、リグロイン、ケロシンなどの石油系溶剤等がある。特に、シリコーン樹脂を溶解し易い芳香族系溶剤が好ましい。シリコーン樹脂が可溶あるいは分散可能なら、溶媒に水を用いても良い。溶剤にシリコーン樹脂を溶解等させた処理液（第２被覆処理液）の濃度は、施工のし易さや乾燥時間等を考慮して決定すれば良い。
【００７６】
第２絶縁層形成工程も、第１絶縁層の形成された磁性粉末に第２被覆処理液を接触させる接触工程と、その後にそれを乾燥させる乾燥工程とからなる点は、上記第１絶縁層形成工程と同様である。また、接触工程および乾燥工程の内容もほぼ同様である。但し、シリコーン樹脂の溶剤に揮発性のもの（例えば、エタノール等）を使用した場合は、加熱乾燥等をさせるまでもなく、溶剤が自然に揮発して実質的に乾燥工程が終了することとなる。なお、第２絶縁層中に酸化物粒子を混在させる場合は、溶剤中にシリコーン樹脂と共に酸化物粒子を添加して撹拌、混合しておけば良い。
【００７７】
（ｃ）第３絶縁層形成工程
第３絶縁層形成工程は、被処理材の第２絶縁層上に酸化物粒子からなる第３絶縁層を形成する工程である。
【００７８】
第３絶縁層形成工程も、第２絶縁層の形成された磁性粉末に第３被覆処理液を接触させる接触工程と、その後にそれを乾燥させる乾燥工程とからなる点は、上記第１絶縁層形成工程や第２絶縁層形成工程と同様である。また、接触工程および乾燥工程の内容も、それらの場合とほぼ同様にできる。
【００７９】
（４）圧粉磁心の製造方法
圧粉磁心の製造方法は、上述の磁心用粉末を成形用金型（単に「金型」という。）に充填する充填工程と、充填された磁心用粉末を加圧成形する成形工程とから基本的になる。この成形工程は磁場中成形でも非磁場中成形でも良いが、いずれにしても、圧粉磁心の磁気特性に大きな影響を与える。特にその成形圧力が、圧粉磁心の高密度化、およびそれに伴う圧粉磁心の高磁束密度化等に大きく影響する。もっとも、その成形圧力を大きくすると、金型の内面と磁心用粉末との間でかじりを生じたり、抜圧が過大となったり、金型寿命を極端に低下させたりし易い。このため、従来の成形方法では、その成形圧力を大きくすることが現実には困難であった。
【００８０】
本発明者は、画期的な温間高圧成形法を確立し、それらの課題を解決済である。この温間高圧成形法は、前記充填工程を高級脂肪酸系潤滑剤を内面に塗布した金型へ磁心用粉末を充填する工程とし、前記成形工程をその磁心用粉末と金型の内面との間に金属石鹸皮膜が生成される温間高圧成形工程とするものである。
【００８１】
一例を挙げると、磁性粉末をＦｅを主成分とする粉末とし、高級脂肪酸系潤滑剤をステアリン酸リチウムとした場合、金型の内面に接する圧粉磁心の外表面には、潤滑性に優れたステアリン酸鉄からなる金属石鹸皮膜が形成される。このステアリン酸鉄皮膜の存在によって、かじり等が生じず、また、非常に低い抜圧で圧粉磁心が金型から取出される。そして、金型の長寿命化も図れる。
【００８２】
次に、この製造方法をさらに詳細に説明する。
（ａ）充填工程
充填工程に際して、金型の内面に高級脂肪酸系潤滑剤を塗布する必要がある（塗布工程）。
塗布する高級脂肪酸系潤滑剤としては、高級脂肪酸自体の他、高級脂肪酸の金属塩であると好適である。高級脂肪酸の金属塩には、リチウム塩、カルシウム塩又は亜鉛塩等がある。特に、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛が好ましい。この他、ステアリン酸バリウム、パルミチン酸リチウム、オレイン酸リチウム、パルミチン酸カルシウム、オレイン酸カルシウム等を用いることもできる。
【００８３】
この塗布工程は、加熱された金型内に水または水溶液に分散させた高級脂肪酸系潤滑剤を噴霧する工程であると、好適である。
【００８４】
高級脂肪酸系潤滑剤が水等に分散していると、金型の内面へ高級脂肪酸系潤滑剤を均一に噴霧することが容易となる。さらに、加熱された金型内にそれを噴霧すると、水分が素早く蒸発して、金型の内面へ高級脂肪酸系潤滑剤を均一に付着させることができる。そのときの金型の加熱温度は、後述の成形工程の温度を考慮する必要があるが、例えば、１００℃以上に加熱しておけば足る。もっとも、高級脂肪酸系潤滑剤の均一な膜を形成するために、その加熱温度を高級脂肪酸系潤滑剤の融点未満にすることが好ましい。例えば、高級脂肪酸系潤滑剤としてステアリン酸リチウムを用いた場合、その加熱温度を２２０℃未満とすると良い。
【００８５】
なお、高級脂肪酸系潤滑剤を水等に分散させる際、その水溶液全体の質量を１００質量％としたときに、高級脂肪酸系潤滑剤が０．１〜５質量％、さらには、０．５〜２質量％の割合で含まれるようにすると、均一な潤滑膜が金型の内面に形成されて好ましい。
【００８６】
また、高級脂肪酸系潤滑剤を水等へ分散させる際、界面活性剤をその水に添加しておくと、高級脂肪酸系潤滑剤の均一な分散が図れる。そのような界面活性剤として、例えば、アルキルフェノール系の界面活性剤、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル（ＥＯ）６、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル（ＥＯ）１０、アニオン性非イオン型界面活性剤、ホウ酸エステル系エマルボンＴ−８０等を用いることができる。これらを２種以上組合わせて使用しても良い。例えば、高級脂肪酸系潤滑剤としてステアリン酸リチウムを用いた場合、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル（ＥＯ）６、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル（ＥＯ）１０及びホウ酸エステルエマルボンＴ−８０の３種類の界面活性剤を同時に用いると好ましい。それらの１種のみを添加する場合に較べて複合添加した場合、ステアリン酸リチウムの水等への分散性が一層活性化されるからである。
【００８７】
また、噴霧に適した粘度の高級脂肪酸系潤滑剤の水溶液を得るために、その水溶液全体を１００体積％とした場合、界面活性剤の割合を１．５〜１５体積％とすると好ましい。
【００８８】
この他、少量の消泡剤（例えば、シリコン系の消泡剤等）を添加しても良い。水溶液の泡立ちが激しいと、それを噴霧したときに金型の内面に均一な高級脂肪酸系潤滑剤の被膜が形成され難いからである。消泡剤の添加割合は、その水溶液の全体積を１００体積％としたときに、例えば０．１〜１体積％程度であればよい。
水等に分散した高級脂肪酸系潤滑剤の粒子は、最大粒径が３０μｍ未満であると、好適である。
【００８９】
最大粒径が３０μｍ以上となると、高級脂肪酸系潤滑剤の粒子が水溶液中に沈殿し易く、金型の内面に高級脂肪酸系潤滑剤を均一に塗布することが困難となるからである。
高級脂肪酸系潤滑剤の分散した水溶液の塗布には、例えば、塗装用のスプレーガンや静電ガン等を用いて行うことができる。
【００９０】
なお、本発明者が高級脂肪酸系潤滑剤の塗布量と粉末成形体の抜出圧力との関係を実験により調べた結果、膜厚が０．５〜１．５μｍ程度となるように高級脂肪酸系潤滑剤を金型の内面に付着させると好ましいことが解った。
【００９１】
（ｂ）成形工程
詳細は明らかではないが、この工程で、前述の金属石鹸皮膜がメカノケミカル反応によって生成されると考えられる。
【００９２】
すなわち、その反応によって、磁心用粉末（特に、絶縁被膜）と高級脂肪酸系潤滑剤とが化学的に結合し、金属石鹸の被膜（例えば、高級脂肪酸の鉄塩被膜）が磁心用粉末の成形体表面に形成される。この金属石鹸の被膜は、その粉末成形体の表面に強固に結合し、金型の内表面に付着していた高級脂肪酸系潤滑剤よりも遙かに優れた潤滑性能を発揮する。その結果、金型の内面と粉末成形体の外面との接触面間での摩擦力が著しく低減し、高圧成形が可能になったと考えられる。
【００９３】
なお、磁心用粉末の各粒子は絶縁被膜で被覆されているが、絶縁被膜中に金属石鹸の被膜形成を促進する元素（例えば、磁性粉末の主成分であるＦｅや本発明でいう第２元素）を主成分として含有しているので、それらを基に高級脂肪酸の金属塩被膜（金属石鹸被膜）が形成されると考えられる。
【００９４】
成形工程における「温間」とは、各状況に応じた適切な加熱条件の下で成形工程を行うことを意味する。もっとも、磁心用粉末と高級脂肪酸系潤滑剤との反応を促進するために、概して成形温度を１００℃以上とすると好ましい。また、絶縁被膜の破壊や高級脂肪酸系潤滑剤の変質を防止するために、概して成形温度を２００℃以下とすると好ましい。そして、成形温度を１２０〜１８０℃とするとより好適である。
【００９５】
成形工程における「加圧」の程度も、所望する圧粉磁心の特性、磁心用粉末、絶縁被膜、高級脂肪酸系潤滑剤の種類、金型の材質や内面性状等に応じて適宜決定されるものであるが、この製造方法を用いると、従来の成形圧力を超越した高圧力下で成形可能である。このため、例えば、成形圧力を７００ＭＰａ以上、７８５ＭＰａ以上、１０００ＭＰａ以上、さらには、２０００ＭＰａとすることもできる。成形圧力が高圧である程、高密度の圧粉磁心が得られる。もっとも、金型の寿命や生産性を考慮して、その成形圧力を２０００ＭＰａ以下、より望ましくは１５００ＭＰａ以下とするのが良い。
【００９６】
なお、本発明者は、この温間高圧成形法を用いた場合、成形圧力が約６００ＭＰａで抜出圧力が最大となり、それ以上ではむしろ抜出圧力が低下することを実験により確認している。そして、成形圧力を９００〜２０００ＭＰａの範囲で変化させたときでさえ、抜出圧力が５ＭＰａ程度と、非常に低い値を維持した。このことからも、本発明の製造方法の一つである温間高圧成形法によって形成される金属石鹸被膜が、如何に潤滑性に優れるかが解る。この温間高圧成形法は、高圧成形による高密度化が要求される圧粉磁心の製造方法として最適であることが解る。このような現象は、高級脂肪酸系潤滑剤として、ステアリン酸リチウムを用いた場合に限らず、ステアリン酸カルシウムやステアリン酸亜鉛を用いた場合でも同様に生じ得る。
【００９７】
（ｃ）加熱工程、焼鈍工程
本発明の圧粉磁心の製造方法は、さらに、上記成形工程後に得られた粉末成形体を加熱する加熱工程または焼鈍温度を備えると好適である。加熱工程や焼鈍温度の加熱温度や加熱時間は、圧粉磁心の仕様に応じて適宜選択されば良い。この点で加熱工程と焼鈍温度との間に本質的な相違はないが、両者は、その目的が異なる。
【００９８】
加熱工程は、絶縁被膜をシリコーン樹脂被膜とした場合に、成形工程後に得られた粉末成形体を加熱して、そのシリコーン樹脂被膜をＳｉＯ2被膜とするための工程である。一方、焼鈍工程は、保磁力やヒステリシス損失の低減を目的として、成形工程後に得られた粉末成形体内部に蓄積された歪み（残留歪み）や応力（残留応力）を除去するための工程である。もっとも、加熱温度、加熱時間および加熱雰囲気を適切に選択して、加熱工程が焼鈍温度を兼ねても良いし、焼鈍工程が加熱工程を兼ねても良い。
【００９９】
なお、リン酸塩被膜からなる第１絶縁層と第１絶縁層を被覆するシリコーン樹脂からなる第２絶縁層とを備える多層構造の絶縁被膜は、前述したように耐熱性に著しく優れる。この絶縁被膜を備えた粉末成形体に焼鈍工程を行うと、渦電流損失の低減を抑制しつつもヒステリシス損失が十分に低減されて好ましい。この絶縁被膜が形成される磁性粉末の組成は特に限定される訳ではないが、前述したとおり、磁性粉末中のＳｉ量が０．８％以下の純鉄粉の場合に特に有効である。
【０１００】
加熱・焼鈍工程は、３００〜９００℃さらには５００〜７００℃で０．１〜１０時間さらには０．５〜２．０時間加熱するのが好ましい。このときの雰囲気は不活性雰囲気が好ましい。繰り返すが、このような加熱工程または焼鈍工程を行うことで絶縁被膜は当初の状態から少なくとも部分的に変化し得る。しかし、このような加熱工程や焼鈍工程後の圧粉磁心であっても、本発明の圧粉磁心である。
【０１０１】
（５）圧粉磁心
本発明の圧粉磁心は、上述した磁心用粉末を高密度成形したものであり、磁性粉末の真密度（ρ0）に対する、圧粉磁心の嵩密度（ρ）の比である密度比（ρ／ρ0）が９６％以上である。このような高密度の圧粉磁心は非常に高い磁束密度を発生する。これは、高性能モータ等に使用されていた従来の電磁鋼板と同等以上である。その密度比が９７％以上、９８％以上さらに９９％以上と高くなる程、より高い磁束密度が得られるので好ましい。さらに、本発明の圧粉磁心を構成する磁性粉末は、含有Ｓｉ量が比較的少ない。その分、一般的なＦｅ−３％Ｓｉ等の磁性粉末を使用した圧粉磁心と比較して、本発明の圧粉磁心はより高い磁束密度を発揮する。
【０１０２】
本発明では、圧粉磁心の磁気特性をその密度比によって間接的に指標しているが、例えば、特定強さの磁界中においたときの磁束密度で、その圧粉磁心の磁気特性を直接的に特定しても良い。なお、圧粉磁心の磁気特性を指標するものとして透磁率があるが、透磁率は一般的なＢ−Ｈ曲線からも解るように一定ではないので、本明細書では、特定磁界中で生じる磁束密度により圧粉磁心の磁気特性を評価している。
【０１０３】
上記特定磁界は、１〜２０ｋＡ／ｍから適当に選定すれば良い。例えば、２ｋＡ／ｍ、５ｋＡ／ｍ、８ｋＡ／ｍ、１０ｋＡ／ｍ、１６ｋＡ／ｍ、２０ｋＡ／ｍ等である。それらの磁界中に圧粉磁心を置いたときにできる磁束密度をそれぞれ、Ｂ2k、Ｂ5k、Ｂ8k、Ｂ10k、Ｂ16k、Ｂ20k等と表して、本発明の圧粉磁心を評価できる。本発明の圧粉磁心の場合、例えば、Ｂ20k≧１．７Ｔ、１．８Ｔ、１．９Ｔさらには２．０Ｔ、Ｂ10k≧１．５Ｔ、１．６Ｔ、１．７Ｔさらには１．８Ｔといった高い磁束密度を発揮する。
【０１０４】
なお、飽和磁化Ｍｓが小さいと、高磁場中で大きな磁束密度が得られないが、本発明の圧粉磁心では、例えば、１．６ＭＡ／ｍの磁場中における飽和磁化Ｍｓ≧１．９Ｔさらには２．０Ｔ以上ともなり、高磁界中でも安定した高磁束密度が得られる。
【０１０５】
さらに、圧粉磁心の磁気特性を指標するものとして保磁力がある。その保磁力が小さい程、交流磁界に対する圧粉磁心の追従性が良くなり、そのヒステリシス損失も小さくなる。本発明の圧粉磁心の場合、その保磁力ｂＨｃは１５０Ａ／ｍ以下、１３０Ａ／ｍ以下さらには１００Ａ／ｍ以下ともなり得る。なお、本明細書でいう保磁力ｂＨｃは、最大磁場２ｋＡ／ｍでの磁化曲線から測定した値と定義する。
【０１０６】
ちなみに、磁性粉末中のＳｉ量が増加する程、圧粉磁心の保磁力が低下する傾向となる。この観点から、本発明に係る磁性粉末のＳｉ量は０．８〜１．５質量％が好ましい。
【０１０７】
次に、圧粉磁心の電気特性（すなわち、比抵抗）について説明する。比抵抗は、原則として形状に依存しない圧粉磁心ごとの固有値であり、同形状の圧粉磁心であれば比抵抗が大きいほど、渦電流損失の低減を図れる。比抵抗は、絶縁被膜の種類、絶縁被膜の量（膜厚）、焼鈍の有無等によって異なるが、比抵抗が５０μΩｍ以上、１００μΩｍ以上、３００μΩｍ以上さらには１０００μΩｍ以上であれば、十分な渦電流損失の低減を図れる。
【０１０８】
なお、圧粉磁心全体に対する絶縁被膜量によって、圧粉磁心の比抵抗と磁束密度との関係は変化する。具体的には絶縁被膜量が多くなれば、比抵抗が増加して磁束密度が減少する。逆に、絶縁被膜量が少なくなれば、比抵抗が減少して磁束密度が増加する。この傾向は焼鈍した圧粉磁心であっても基本的に同様である。耐久性、耐熱性等に優れた前述したような絶縁被膜を使用して、その使用量を少なくすることで、磁気特性および電気特性の両方に優れた圧粉磁心が得られる。
【０１０９】
圧粉磁心の機械的特性（特に、強度）も、実際の使用を考えると重要である。圧粉磁心は、鋳造品や焼結品とは異なり、絶縁被膜で被覆された構成粒子が塑性変形によって主に機械的に結合されているだけであり、その強度は高くない。但し、本発明の圧粉磁心は、その密度比が９６％以上と高密度であるので、実際上、十分な強度を有する。例えば、４点曲げ強度σで５０ＭＰａ以上さらには１００ＭＰａ以上という高強度を発揮する。この４点曲げ強度σは、ＪＩＳに規定されていないが、圧粉体の試験方法により求めることができる。
【０１１０】
（６）圧粉磁心の用途
本発明の圧粉磁心は、各種の電磁機器、例えば、モータ、アクチュエータ、トランス、誘導加熱器（ＩＨ）、スピーカ、リアクトル等に利用できる。中でも、２０００Ｈｚ以下（例えば、１００〜２０００Ｈｚ）といった低周波数域で作動する電磁機器に使用されると好ましい。本発明の圧粉磁心は、そのような低周波数域で使用された際に、特に、鉄損を著しく抑制しつつ高い磁気特性を発現する。そのような低周波数域で使用される電磁機器として、電動機（モータ）や発電機がある。すなわち、本発明の圧粉磁心は、電動機または発電機の界磁または電機子を構成する鉄心であると好ましい。特に、低損失で高出力（高磁束密度）が要求される駆動用モータ用に本発明の圧粉磁心は好適である。このような駆動用モータは、例えば、ハイブリッド自動車や電気自動車等に用いられる。本発明の圧粉磁心の鉄損の一例を挙げておく。使用周波数が８００Ｈｚで磁束密度が１．０Ｔの交番磁界中で本発明の圧粉磁心を使用したとき、その鉄損は、５５Ｗ／ｋｇ以下、５３Ｗ／ｋｇ以下さらには３８Ｗ／ｋｇ以下と小さい。この鉄損は、従来の圧粉磁心よりも遙かに小さく、モータに使用される高性能電磁鋼板（２０ＪＮＥＨ１２００（ＪＦＥスチール製））と同等かそれ以下である。上記鉄損の内、ヒステリシス損失は３７Ｗ／ｋｇ以下、３４Ｗ／ｋｇ以下さらには３２Ｗ／ｋｇ以下と十分に小さい。勿論、上記鉄損の内、渦電流損失は２１Ｗ／ｋｇ以下、１６Ｗ／ｋｇ以下、さらには６Ｗ／ｋｇ以下である。
【実施例】
【０１１１】
実施例を挙げて、本発明をより具体的に説明する。
（第１実施例）
（１）絶縁被膜の形成（磁心用粉末の製造）
原料粉末（磁性粉末）として、純Ｆｅ（純度：９９．８％、ヘガネス社製ＡＢＣ１００．３０）、Ｆｅ−１％ＳｉおよびＦｅ−３％Ｓｉの組成をもつ市販のアトマイズ粉を用意した。単位は質量％である（以下、同様）。各粉末の商品名および製造メーカは次のとおりである。
【０１１２】
各粉末の体積平均粒径は、純鉄粉８０μｍ、Ｆｅ−１％Ｓｉ粉末８０μｍおよびＦｅ−３％Ｓｉ粉末８０μｍであった。
【０１１３】
これらの各粉末にシリコーン樹脂被膜（絶縁被膜）を次のようにコーティングした。
【０１１４】
市販のシリコーン樹脂（東レ・ダウコーニング・シリコーン社製、「ＳＲ−２４００」）を５倍の有機溶媒（トルエン）に溶解した被覆処理液を用意した。この被覆処理液を上記磁性粉末に添加した後、混合および撹拌を行い、その後にそれらを１５０℃で２時間乾燥させた。 こうしてシリコーン樹脂被膜で表面が被覆された磁性粉末（磁心用粉末）が得られた。被覆処理液の添加は、磁性粉末１００質量％に対してシリコーン樹脂量が０．２質量％となるようにした。なお、このシリコーン樹脂の質量％は僅かであるので、コーティング後の磁心用粉末（または圧粉磁心）全体を１００質量％と考えても、上記割合は殆ど変化ない（以下同様）。ちなみに、上記シリコーン樹脂は、７５０℃まで加熱すると分解し、磁性粉末の表面にＳｉＯ2の酸化被膜（絶縁被膜）を形成する。
【０１１５】
（２）圧粉磁心の製造
各磁心用粉末に金型潤滑温間高圧成形法を適用して、リング状（外径：φ３９ｍｍ×内径φ３０ｍｍ×厚さ５ｍｍ）および板状（５ｍｍ×１０ｍｍ×５５ｍｍ）の２種の試験片をそれぞれ製作した。このリング状試験片は磁気特性評価用であり、板状試験片は電気抵抗評価用である。各試験片（圧粉磁心）の成形に際して、内部潤滑剤や樹脂バインダー等は、一切使用しなかった。
【０１１６】
金型潤滑温間高圧成形法は、具体的には次のようにして行った。
【０１１７】
（ａ）各試験片形状に応じたキャビティを有する超硬製の金型を用意した。この金型をバンドヒータで予め１５０℃に加熱しておいた。また、この金型の内周面には、予めＴｉＮコート処理を施し、その表面粗さを０．４Ｚとした。
【０１１８】
加熱した金型の内周面に、水溶液に分散させたステアリン酸リチウムをスプレーガンにて、１０ｃｍ3／分程度の割合で均一に塗布した（塗布工程）。ここで用いた水溶液は、水に界面活性剤と消泡剤とを添加したものである。界面活性剤には、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル（ＥＯ）６、（ＥＯ）１０及びホウ酸エステルエマルボンＴ−８０を用い、それぞれを水溶液全体（１００体積％）に対して１体積％づつ添加した。また、消泡剤には、ＦＳアンチフォーム８０を用い、水溶液全体（１００体積％）に対して０．２体積％添加した。
【０１１９】
また、ステアリン酸リチウムには、融点が約２２５℃で、粒径が２０μｍのものを用いた。その分散量は、上記水溶液１００ｃｍ3に対して２５ｇとした。そして、これをさらにボールミル式粉砕装置で微細化処理（テフロンコート鋼球：１００時間）し、得られた原液を２０倍に希釈して最終濃度１％の水溶液として、上記塗布工程に供した。
【０１２０】
（ｂ）ステアリン酸リチウムが内面に塗布されたその金型へ、それと同温の１５０℃に加熱しておいた磁心用粉末を充填した（充填工程）。
【０１２１】
（ｃ）金型を１５０℃に保持したまま、基本的に１５６８ＭＰａの成形圧力で、その金型内に充填された磁心用粉末を温間加圧成形した（成形工程）。
なお、この温間高圧成形に際して、いずれの磁心用粉末も金型とかじり等を生じることがなく、５ＭＰａ程度の低い抜圧で粉末成形体をその金型から取出すことができた。
【０１２２】
（ｄ）得られた各粉末成形体に、窒素雰囲気中で７５０℃ｘ３０分間の加熱処理（焼鈍処理）を行った（加熱工程または焼鈍工程）。これにより、シリコーン樹脂被膜がＳｉＯ2被膜になると共に粉末成形体内部に残留した歪みや応力が除去される。
【０１２３】
（第２実施例）
前述のＦｅ−１％Ｓｉ磁性粉末（体積平均粒径：８０μｍ）に、第１実施例の場合と同様にシリコーン樹脂被膜（絶縁被膜）のコーティング処理を行なった。但し、シリコーン樹脂量は磁性粉末１００質量％に対して０．１質量％、０．２質量％および０．５質量％とした。こうして絶縁被膜量の異なる３種の磁心用粉末を得た。
【０１２４】
得られた各磁心用粉末を用いて、第１実施例と同様の温間高圧成形をし、得られた各粉末成形体に、前述した加熱処理（窒素雰囲気中で７５０℃ｘ３０分間）を施した。
【０１２５】
（第３実施例）
篩い分け法によって８段階に分級したＦｅ−１％Ｓｉ磁性粉末を用意した。具体的には（ａ）４５〜６３μｍ（ｂ）６３〜７４μｍ、（ｃ）７４〜１０５μｍ、（ｄ）１０５〜１５０μｍ、（ｅ）１５０〜２１２μｍ、（ｆ）２１２〜２５０μｍ、（ｇ）２５０〜３００、（ｈ）３００〜３５５μｍに分級した。これを本発明の体積平均粒径でいうと、それぞれ、（ａ）５０〜６０μｍ（ｂ）６５〜７０μｍ、（ｃ）８０〜１００μｍ、（ｄ）１２０〜１４０μｍ、（ｅ）１７０〜１９０μｍ、（ｆ）２２０〜２４０μｍ、（ｇ）２７０〜２９０μｍ、（ｈ）３２０〜３４０μｍとなる。なお、使用したＦｅ−１％Ｓｉ磁性粉末は第１実施例のものと同様のアトマイズ粉である。
【０１２６】
これら各磁性粉末に第１実施例と同様にして、シリコーン樹脂被膜を形成した。シリコーン樹脂量は磁性粉末１００質量％に対して０．２質量％とした。こうして、粒径の異なる８種の磁心用粉末を得た。
得られた各磁心用粉末を用いて、第１実施例と同様の温間高圧成形をし、得られた各粉末成形体に、前述した加熱処理（窒素雰囲気中で７５０℃ｘ３０分間）を施した。
【０１２７】
（第４実施例）
篩い分け法によって１１段階に分級したＦｅ−１％Ｓｉ磁性粉末を用意した。これらの分級は、第３実施例で示した８段階の分級である。使用したＦｅ−１％Ｓｉ磁性粉末は第１実施例のものと同様のアトマイズ粉である。
【０１２８】
これらの各種粉末をそれぞれ、小型圧延機（ＤＢＲ−５０Ｓ（大東製作所製））で、厚さが０．０５ｍｍおよび０．１ｍｍになるように圧延した（扁平処理工程）。こうして、粒径または厚みの異なる略小判型をした扁平粒子を得た。この圧延前の分級で８段階、圧延後の厚みで２段階に分れる。よって合計で２２種の磁性粉末を得た。
【０１２９】
これらの各磁性粉末に第１実施例と同様にしてシリコーン樹脂被膜を形成した。シリコーン樹脂量は磁性粉末１００質量％に対して０．２質量％とした。
得られた各磁心用粉末を用いて、第１実施例と同様の温間高圧成形をし、得られた各粉末成形体に、前述した加熱処理（窒素雰囲気中で７５０℃ｘ３０分間）を施した。
【０１３０】
（第５実施例）
（１）磁心用粉末の製造
磁性粉末として市販されている２種の純鉄粉を容易した。一方は水アトマイズ粉（川崎製鉄のＫＩＰ−３０４ＡＳ）であり、他方はガスアトマイズ粉（山陽特殊鋼製）である。これらの粉末は分級等を特に行わず、入手した状態のままで使用した。その粒径は１００〜２００μｍであった。これを本発明の体積平均粒径でいうと１３０〜１７０μｍとなる。
【０１３１】
（ａ）磁性粉末への第１絶縁層のコーティング処理を次の方法で行なった。
市販されている試薬であるＳｒＣＯ3（アルカリ土類金属元素の酸化物）：１１ｇと、ホウ酸（Ｈ3ＢＯ3）：３ｇ、リン酸（Ｈ3ＰＯ4）：：１９ｇを、２００ｍｌのイオン交換水に投入し撹拌溶解してコーティング液（第１被覆処理液）を得た。これらの混合割合は、モル比でＳｒ：Ｂ：Ｐ＝１．５：１：４となる。
【０１３２】
１００ｍｌのビーカに入れた各磁性粉末１００ｇの上へ、上記コーティング液を２０ｍｌ滴下した（第１接触工程）。これを電気炉に入れて、２００℃、３０ｍｉｎ間、大気中で加熱乾燥した（第１乾燥工程）。こうして、磁性粉末の表面に第１絶縁層（Ｓｒ−Ｂ−Ｐ−Ｏ系絶縁層、ストロンチウムリン酸塩系のガラス状絶縁層）を定着、形成させた（第１絶縁層形成工程）。なお、この第１絶縁層の割合は、処理前の磁性粉末全体（１００質量％）に対して、水アトマイズ粉の場合が３質量％、ガスアトマイズ粉の場合が２質量％とした。
【０１３３】
（ｂ）第１絶縁層が形成された磁性粉末（以下、単に「第１磁性粉末」という。）への第２絶縁層のコーティング処理を次の方法で行なった。
シリコーン樹脂溶液（東レダウコーニング社製ＳＲ２４００）と、酸化物粒子であるシリカ（ＳｉＯ2）粒子（アドマテックス社製、粒径５０ｎｍ）とを用意した。なお、シリコーン樹脂溶液（ＳＲ２４００）は、溶剤であるトルエン中にシリコーン樹脂を５０質量％の割合で溶解させたものである。
【０１３４】
第１磁性粉末上に第２絶縁層（または第３絶縁層）を次のようにして形成した。
シリコーン樹脂からなる第２絶縁層の形成に際しては、１００ｍｌのビーカに各第１磁性粉末５０ｇを入れ、それらの上から上記シリコーン樹脂溶液を、シリコーン樹脂量が表２に示す割合となるように添加した（第２接触工程）。また、シリコーン樹脂とシリカ粒子との複合絶縁層の形成に際しては、さらに上記シリコーン樹脂溶液を添加した上からシリカ粒子を表２に示す割合となるように添加した（第２接触工程）。
【０１３５】
第１磁性粉末と種々の割合のシリコーン樹脂溶液等が添加されたそれぞれのビーカに、エタノール３０ｍｌを入れて、６０℃以上の大気中で３０分間撹拌を行い、エタノールを完全に揮発させた（第２接触工程）。
【０１３６】
こうして、Ｓｒ−Ｂ−Ｐ−Ｏ系絶縁層からなる第１絶縁層が形成された磁性粉末上に、シリコーン樹脂からなる第２絶縁層またはシリコーン樹脂およびシリカ粒子からなる第２絶縁層（複合絶縁層）を形成した（第２絶縁層形成工程）。こうして、第１絶縁層および第２絶縁層で被覆された各種の磁心用粉末を得た。
【０１３７】
（２）圧粉磁心の製造
これら各磁心用粉末を用いて、第１実施例と同様の温間高圧成形をした。得られた粉末成形体に、大気中で、焼鈍温度：５００℃または６００℃、焼鈍時間：３０分の焼鈍を適宜施した。なお、一部の試験片は、焼鈍温度を６５０℃として酸化防止雰囲気（Ａｒガス雰囲気）中で焼鈍を行った。
【０１３８】
（測定）
（１）板状試験片を用いて比抵抗を測定した。比抵抗の測定は、マイクロオームメータ（メーカ：ヒューレットパカード（ＨＰ）社、型番：３４４２０Ａ）を用いて４端子法により測定した（以下、同様）。
【０１３９】
（２）リング状試験片および板状試験片を用いて、それらの磁気特性および密度を測定した。
磁気特性の内、静磁場特性は直流自記磁束計（メーカ：東英工業、型番：ＭＯＤＥＬ−ＴＲＦ）により測定した。交流磁場特性は交流Ｂ−Ｈカーブトレーサ（メーカ：岩崎通信機（株）、型番：ＳＹ−８２３２）により測定した。各表中の交流磁場特性は、圧粉磁心を４００Ｈｚまたは８００Ｈｚで１．０Ｔの磁場中に置いたときの鉄損を測定したものである。表中のＰｈはヒステリシス損失、Ｐｅは渦電流損失、Ｐｃは鉄損（Ｐｅ＋Ｐｈ）であり、Ｐｃｍは重量比鉄損である。
【０１４０】
また、静磁場中の磁束密度は、その磁界の強さを順次２、５、８、１０、１６、２０ｋＡ／ｍと順次変更していったときにできる磁束密度を示したものである。各表中では、それぞれＢ2k、Ｂ5k、Ｂ8k、Ｂ10k、Ｂ16k、Ｂ20kと示した。表中のμｍは最大透磁率である。本明細書中で保磁力ｂＨｃは、最大磁場２ｋＡ／ｍでの磁化曲線から測定した値である。なお、密度は、アルキメデス法により測定した。
【０１４１】
こうして得られた結果を表１〜４および表５Ａ、５Ｂに併せて示した。表１は第１実施例の結果を、表２は第２実施例の結果を、表３は第３実施例の結果を、表４は第４実施例の結果を、表５Ａおよび表５Ｂは第５実施例の結果をそれぞれ示す。
【０１４２】
（評価）
（１）第１実施例
表１に示す結果から分るように、磁性粉末中のＳｉ量が増加する程、保磁力ｂＨｃが低下してヒステリシス損失Ｐｈも低下している。また、磁性粉末中のＳｉ量が増加する程、比抵抗は増加して渦電流損失Ｐｅも低下している。よって、磁性粉末中のＳｉ量が多い試験片ほど、鉄損が小さくなっている。一方、Ｓｉ量が増加するにつれて、磁束密度が全体的に低下している。従って、低鉄損と高磁束密度とのバランスを高次元で達成する上で、磁性粉末中にＳｉが１質量％程度（１．５質量％以下）含まれているのが良い。
【０１４３】
なお、磁性粉末として純鉄粉を用いた場合、試験片の比抵抗および渦電流損失が比較的大きいのは、成形中や加熱中にその絶縁被膜が破壊、分解、消失等し易かったからではないかと思われる。言換えるなら、純鉄粉の表面を被覆するシリコーン樹脂被膜の安定性が弱かったためと思われる。
【０１４４】
（２）第２実施例
表２に示す結果から分るように、シリコーン樹脂量が増加する程、比抵抗は増加して渦電流損失Ｐｅは低下している。このとき保磁力ｂＨｃおよびヒステリシス損失Ｐｈは、ほぼ一定の値を示している。結果的に、シリコーン樹脂量が増加する程、鉄損は低減している。一方、シリコーン樹脂量が増加するにつれて、磁束密度が全体的に低下している。従って、低鉄損と高磁束密度とのバランスを高次元で達成する上で、シリコーン樹脂量は０．１〜０．３質量％が好ましい。
【０１４５】
（３）第３実施例
表３に示す結果から分るように、磁性粉末の粒径が大きくなる程、渦電流損失は増加し、ヒステリシス損失は減少した。交流磁場１．０Ｔで周波数が８００Ｈｚの場合、渦電流損失とヒステリシス損失の和である鉄損は、磁性粉末の粒径が８０〜３００μｍのときに安定的に低い値であった。この様子を図１に示す。
【０１４６】
（４）第４実施例
表４に示す結果から分るように、扁平粒子（厚さ０．０５ｍｍ）からなる磁性粉末を使用した場合、渦電流損失が大きく低下した。低下割合は、磁性粉末の粒径が大きい場合ほど顕著であった。鉄損も同様の傾向を示した。逆にいえば、ヒステリシス損失自体は、粉末の構成粒子の形状によって殆ど変化しなかったといえる。この様子を図１に重ねて示した。
【０１４７】
また、粒径と渦電流損失との関係に及す、磁性粉末の粒子形状および組成の影響を図２に示した。磁性粉末が扁平粒子からなる程、また、その厚さが小さい程、渦電流損失は小さくなることが分った。
【０１４８】
（５）第５実施例
表５Ａおよび表５Ｂに示す結果から分るように、多層構造の絶縁被膜を備える圧粉磁心の場合、５００℃焼鈍した後でも比抵抗が１００μΩｍ超と大きかった。この絶縁被膜で被覆した磁性粉末を用いれば、その磁性粉末が純鉄粉であっても、ヒステリシス損失のみならず渦電流損失も同時に低減できることが分った。つまり、低鉄損の圧粉磁心が得られることが分った。
【０１４９】
特に、その絶縁被膜がシリカ粒子を含む場合の試験片の比抵抗は、５００℃焼鈍後は勿論のこと、６００℃焼鈍後であっても十分に高い値を示した。
【０１５０】
交流周波数を４００Ｈｚとした場合と８００Ｈｚとした場合とを比較すると、周波数が低い場合（４００Ｈｚ）の方がヒステリシス損失の影響が大きく、焼鈍温度上昇（５００℃→６００℃）による鉄損の減少割合も大きかった。
【０１５１】
ガスアトマイズ粉からなる試験片は、第１絶縁層量が少ないにも拘らず、水アトマイズ粉からなる試験片よりも比抵抗は概して大きかった。従って、ガスアトマイズ粉を用いれば、絶縁被膜量を少なくしつつ、低鉄損で高磁束密度の圧粉磁心が得られることが分った。
【０１５２】
（６）その他
結晶粒径と保磁力との関係について付言しておく。純Ｆｅ磁性粉末、Ｆｅ−１Ｓｉ磁性粉末を各々９００℃、１２５０℃で熱処理を行い、結晶粒径と保磁力の関係を調査した。この結果を図３に示す。
【０１５３】
また、各結晶粒径は所定数（Ｎ＝１００）の構成粒子について求めた結晶粒径の平均値である。
【０１５４】
図３から明らかなように、結晶粒径が大きくなる程、保磁力は小さくなった。従って、結晶粒径の大きな磁性粉末（例えば、冷却速度の比較的遅いガスアトマイズ粉）を使用することで、ヒステリシス損失を一層低減し得る。但し、結晶粒径が２００μｍを超えると、保磁力の低下は飽和状態に近づく。渦電流損失を考慮すると、結晶粒径が５０〜２５０μｍの磁性粉末を使用するのが好ましい。
【０１５５】
これまで交流周波数が８００Ｈｚの場合について示したが、それ以外の周波数（２０００Ｈｚ以下）についても同様である。
【０１５６】
【表１】
2006024869.tif 000003
【０１５７】
【表２】
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【０１５８】
【表３】
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【０１５９】
【表４】
2006024869.tif 000006
【０１６０】
【表５Ａ】
2006024869.tif 000007
【０１６１】
【表５Ｂ】
2006024869.tif 000008
【０１６２】
【表６】
2006024869.tif 000009
【図面の簡単な説明】
【０１６３】
【図１】磁性粉末の粒径と鉄損との関係を示すグラフである。
【図２】磁性粉末の粒径と渦電流損失との関係を示すグラフである。
【図３】磁性粉末の結晶粒径と保磁力との関係を示すグラフである。
【図１】
2006024869.tif 000010
【図２】
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【図３】
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