(57)【要約】【課題】  混合部を簡略化でき、流量及び発熱反応の制御により安定した七フッ化ヨウ素の製造を可能とする。機器の腐食を大幅に低減し、フッ素ガスの廃棄量を低減し、漏洩を防止して安全性を高める。【解決手段】  フッ素ガスと予めガス化した五フッ化ヨウ素ガスを混合し、両者の反応温度以上の温度に加熱した反応器２０に導入して反応させ、反応生成物である七フッ化ヨウ素を冷却捕集し、未反応の五フッ化ヨウ素を冷却捕集して原料として再使用すると共に、未反応のフッ素ガスを原料としてコンプレッサ５０で循環供給することにより七フッ化ヨウ素を製造する。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
フッ素ガスと予めガス化した五フッ化ヨウ素ガスを合流し、両者の反応温度以上の温度に加熱した反応器に導入して反応させ、反応生成物である七フッ化ヨウ素を冷却捕集し、未反応の五フッ化ヨウ素を冷却捕集して原料として再使用すると共に、未反応のフッ素ガスを原料としてコンプレッサで循環供給することを特徴とするフッ素循環方式による七フッ化ヨウ素の製造方法。
【請求項２】
五フッ化ヨウ素のボンベを加温してガス化させ、加温した配管ラインを通して五フッ化ヨウ素をガス化したままの状態で反応器入口部に導き、フッ素ガスと合流させて混合し、大気圧以下の反応器内に導入する請求項１記載のフッ素循環方式による七フッ化ヨウ素の製造方法。
【請求項３】
反応器入口部における五フッ化ヨウ素とフッ素ガスの混合については、フッ素ガスを反応器入口部に供給し、その後フッ素ガスの供給を一旦停止した上で、反応器入口部のフッ素ガスの圧力よりも高い圧力で五フッ化ヨウ素を供給するように行う請求項２記載のフッ素循環方式による七フッ化ヨウ素の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一方の原料であるフッ素ガスの廃棄を抑えるため、フッ素ガスを循環供給するとともに、他方の原料である五フッ化ヨウ素をガス化させ、両者をガスの状態で混合し反応させるようにした七フッ化ヨウ素を製造する方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
七フッ化ヨウ素は、酸化されたフッ素化ハロゲン化合物であり、固体ウラン化合物の除去などに用いられている。例えば、原子力プラント内で固体ウラン化合物が生成され配管内などに多量に滞留していると、解体時の作業員の被ばくの問題が生じ、放射性廃棄物の取り扱い上においても制約が生じる。そこで、配管内に七フッ化ヨウ素を導入し、固体ウラン化合物をＵＦ6 （六フッ化ウラン）ガスに転換して除去している。
【０００３】
七フッ化ヨウ素の製造では、原料としてフッ素ガスと五フッ化ヨウ素を用いる。従来技術では、フッ素ガス気流中に、五フッ化ヨウ素を液滴の状態として蒸発器で加え蒸発し、両者の反応温度以上の温度に加熱された反応器に導入して反応させる方法が採用されている（特許文献１参照）。つまり従来技術は、気体（フッ素）−液体（五フッ化ヨウ素）反応による製造方法である。
【０００４】
この製造方法では、反応器前部にある蒸発器にフッ素ガスの気流を作り、液体のフッ化ヨウ素を滴下するが、この時の滴下液量の制御が複雑で非常に難しい。また、五フッ化ヨウ素は、蒸発器で液体から気体へ状態変化を起こし、気体の外周部でのみフッ素と反応する。ところが、この状態変化の制御が難しいため、反応による発熱の制御が蒸発器から反応器にわたり複雑なものとなる。
【０００５】
また、この製造方法では、未反応の五フッ化ヨウ素は冷却回収され、再度原料として供給されるが、フッ素ガスについては処理され廃棄されている。
【特許文献１】特開２０００−１５９５０５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明が解決しようとする課題は、上記のような従来技術では、蒸発器が複雑化し制御が難しい点、安定した製造が難しい点、廃棄物量が多い点などである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、フッ素ガスと予めガス化した五フッ化ヨウ素ガスを合流し、両者の反応温度以上の温度に加熱した反応器に導入して反応させ、反応生成物である七フッ化ヨウ素を冷却捕集し、未反応の五フッ化ヨウ素を冷却捕集して原料として再使用すると共に、未反応のフッ素ガスを原料としてコンプレッサで循環供給することを特徴とするフッ素循環方式による七フッ化ヨウ素の製造方法である。ここで、五フッ化ヨウ素のボンベを加温してガス化させ、加温した配管ラインを通して五フッ化ヨウ素をガス化したままの状態で反応器入口部に導き、フッ素ガスと合流させて混合し、大気圧以下の反応器内に導入するのが好ましい。また、反応器入口部における五フッ化ヨウ素とフッ素ガスの混合については、フッ素ガスを反応器入口部に供給し、その後フッ素ガスの供給を一旦停止した上で、反応器入口部のフッ素ガスの圧力よりも高い圧力で五フッ化ヨウ素を供給することで行うのが好ましい。
【発明の効果】
【０００８】
本発明は、気体（フッ素）−気体（五フッ化ヨウ素）反応による方法であるので、混合部を簡略化できるし、混合させる原料が共に気体状態であるので、圧力により安定した流量の制御が可能となり、発熱反応を容易に制御することができる。また、フッ素ガスと五フッ化ヨウ素ガスの反応は等モル反応であり、反応器内部では気体の体積が減少するためコンプレッサなどを用いなくても効率よく連続的に原料を供給することができる。これらの結果、安定した七フッ化ヨウ素の製造が可能となる。
【０００９】
上記のように本発明では、発熱反応を容易に制御できるため、機器の腐食を大幅に低減することができる。また、未反応のフッ素ガスを循環再供給するため有効利用が可能となり、フッ素ガスの廃棄量を低減でき、処理する薬剤などの廃棄物量を低減できる。更に、気体による供給方法であるから、設備内を大気圧以下で運転を行うことで、漏洩を防止し安全性を高めることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明では、フッ素ガスと五フッ化ヨウ素ガスを混合する。五フッ化ヨウ素は、そのボンベを加温することでガス化させ、加温した配管ラインを通して五フッ化ヨウ素をガス化したままの状態で反応器入口部に導き、フッ素ガスと合流させて混合する。そして、フッ素ガスと五フッ化ヨウ素ガスを、大気圧以下で且つ両者の反応温度以上の温度に加熱した反応器に導入して反応させる。反応生成物である七フッ化ヨウ素を冷却捕集し、未反応の五フッ化ヨウ素は冷却捕集して原料として再使用する。また、未反応のフッ素ガスは原料としてコンプレッサで循環再供給する。
【実施例】
【００１１】
本発明方法を実施するための製造設備の概略を図１に示す。図中、実線は製造ラインを表し、破線は回収・排気ラインを表している。
【００１２】
原料は五フッ化ヨウ素（ＩＦ5 ）とフッ素ガス（Ｆ2 ）である。それらはボンベに充填されて設置される。ＩＦ５ボンベ１０は、その上部・下部・底部に電気ヒータ（マントルヒータ）１２が装着されており、ＩＦ５供給用流量調節弁１４及びＩＦ５バッファタンク１６を介して反応器２０の入口部に接続される。図示していないが、このＩＦ５ボンベ１０から反応器２０に至るＩＦ５配管は、電気ヒータを装着して加温できるようになっている。Ｆ２ボンベ３０は、Ｆ２供給用流量調節弁３２及びＦ２バッファタンク３４を介して反応器２０の入口部に接続される。このようにして、原料である五フッ化ヨウ素ガス（ＩＦ5 ）とフッ素ガス（Ｆ2 ）は、反応器２０の入口部で合流する。
【００１３】
反応器２０の出口側にはＩＦ５コールドトラップ４０が接続され、更に入口電動弁４２を介してＩＦ７コールドトラップ４４が接続され、出口電動弁４６及びＦ２循環用流量調節弁４８を介して循環用コンプレッサ５０に接続され、Ｆ２バッファタンク３４に戻される。
【００１４】
ＩＦ５コールドトラップ４０は、弁６０を介してＩＦ５回収ボンベ６２に接続される。またＩＦ７コールドトラップ４４の入口電動弁４２の入口側には、弁６４を介してＩＦ７回収ボンベ６６に接続される。
【００１５】
循環用コンプレッサ５０とＦ２バッファタンク３４の間から、弁６８を介してブースタポンプ７０、ケミカルトラップ７２、ロータリポンプ７４が接続され、排気される。
【００１６】
ここで反応器２０は、腐食防止などの観点から例えばニッケルで製作され、その他の機器はステンレス鋼などで製作される。配管や弁などには、モネル、ニッケル、ステンレス鋼などを用いる。
【００１７】
ＩＦ５ボンベ１０は電気ヒータ１２により９３〜９７℃程度に加温され、それによって五フッ化ヨウ素はガス化する。五フッ化ヨウ素ガスの流量は、ＩＦ５バッファタンク１６の入口側のＩＦ５供給用流量調節弁１４によって、例えば５０〜８０ｇ／分程度に圧力制御される。なお、ＩＦ５バッファタンク１６は、ＩＦ５ボンベ１０からの五フッ化ヨウ素ガス発生量は必ずしも一定ではないので、それによる圧力変動を反応器２０に生じさせないために設けている。フッ素ガスについては、例えばＦ２バッファタンク３４の入口側のＦ２供給用流量調節弁３２によって供給流量を約４．５ｇ／分に、循環用コンプレッサ５０の入口側のＦ２循環用流量調節弁４８で循環流量を約２．５ｇ／分に流量制御される。Ｆ２バッファタンク３４も、Ｆ２ボンベ３０から供給されるフッ素と循環されるフッ素に圧力差があるため圧力変動が生じるので、この圧力変動を反応器２０に生じさせないために設けている。
【００１８】
反応器２０は、ヒータ加熱により約２３０℃を維持するように自動温度制御する。図２に示すように、配管を合流することにより、五フッ化ヨウ素ガスとフッ素ガスを反応器２０の入口部で合流・混合させる。合流・混合方法は、フッ素ガスの供給を先に行い、後から五フッ化ヨウ素ガスを供給するように行う。五フッ化ヨウ素供給前は、一度フッ素の供給を停止する。その後、設備内のフッ素の圧力より五フッ化ヨウ素の発生圧力を約２０ｈｐａ高く設定し供給を開始する。供給開始後、七フッ化ヨウ素が生成されると、フッ素量が減少し圧力が下がる。その状態になった後、フッ素の連続供給を行う。
【００１９】
反応器２０の入口部で合流・混合したフッ素・五フッ化ヨウ素を、約２３０℃に加熱制御された大気圧以下の反応器２０内に導入すると、フッ素（気体）と五フッ化ヨウ素（気体）の接触部分にて反応が生じ、七フッ化ヨウ素（気体）が生成される。ヒータによる反応器２０の加熱は、フッ素ガスと五フッ化ヨウ素ガスとの反応を促すために行われるものである。外部から与える熱が高ければ、反応による発熱量が多くなる。そこで、反応器２０のヒータ温度を一定に制御することで、発熱を抑えている。
【００２０】
反応器２０の出口側から流出するガスは、未反応の五フッ化ヨウ素ガス、製品の七フッ化ヨウ素ガス、及び未反応のフッ素ガスであり、それぞれのガスが異なる温度で液化することを利用して以下のように分離・回収する。五フッ化ヨウ素はＩＦ５コールドトラップ４０で冷却捕集され、七フッ化ヨウ素はＩＦ７コールドトラップ４４で冷却捕集され、フッ素ガスは循環用コンプレッサ５０によってＦ２バッファタンク３４に戻される。ＩＦ５コールドトラップ４０に溜まった五フッ化ヨウ素は、ＩＦ５回収ボンベ６２へ移送（回収）される。ＩＦ７コールドトラップ４４に溜まった七フッ化ヨウ素は、冷却から加熱に切り替えることでガス化させ、ＩＦ７回収ボンベ６６へ移送（回収）する。
【００２１】
排気系は、（１）ボンベ交換時の排気、（２）１日の製造終了後のフッ素の排気の２つの使用方法がある。大気放出するガスは、（１）については真空排気・窒素パージを主とし空気又は窒素を放出する。（２）においては、フッ素を処理剤により吸着させて排気を行い、大気への放出は行わない。ここでは、処理剤として活性アルミナ（Ａｌ2 Ｏ3 ）を用いている。フッ素は空気と接触するとフッ化水素（ＨＦ）を発生する。大気に放出する場合、排気ガス中に含まれるＨＦ量に制限があり、規定値以下にするために吸着処理を行っている。
【００２２】
本発明方法では、原料の五フッ化ヨウ素を予めガス化することにより、生成時の反応圧力が設定圧力に対して±５０ｈｐａで推移し、安定した制御が可能である。また生成時における過度の反応を抑制し、反応器温度の変動を極力抑えることができる。そのため、約８００時間運転後も腐食現象は確認されていない。
【００２３】
本発明ではフッ素ガスを循環使用するため、フッ素ガスの使用量はワンススルーの廃棄方式に比べ時間当たり約１／３となった。また、廃棄するフッ素ガス量もワンススルーの廃棄方式に比べ１日当たり約１／１０に低減できた。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明で用いる七フッ化ヨウ素製造設備の概略図。
【図２】反応器の説明図。
【符号の説明】
【００２５】
１０  ＩＦ５ボンベ
２０  反応器
３０  Ｆ２ボンベ
４０  ＩＦ５コールドトラップ
４４  ＩＦ７コールドトラップ
５０  循環用コンプレッサ
６２  ＩＦ５回収ボンベ
６６  ＩＦ７回収ボンベ
【図１】
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【図２】
2006265057.tif 000004