(57)【要約】【課題】  硬化性、保存性および流動性が良好なエポキシ樹脂組成物ならびに耐半田クラック性や耐湿信頼性に優れる半導体装置を提供する。【解決手段】  本発明のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ）、フェノール樹脂（Ｂ）、および硬化促進剤（Ｃ）を含むエポキシ樹脂組成物であって、ホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）、および分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）を含むものである。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂（Ａ）、フェノール樹脂（Ｂ）、および硬化促進剤（Ｃ）を含むエポキシ樹脂組成物であって、ホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）、および分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）を含むことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）は、前記プロトン供与性置換基として、水酸基、カルボキシル基、およびメルカプト基を有するものである請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）は、前記プロトン供与性置換基を、芳香環上に２個以上が隣接して有するものである請求項１または２に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）は、前記プロトン供与性置換基を、ベンゼン環、ナフタレン環、またはビフェニル環上に有するものである請求項１〜３のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）は、ビフェニル環上に２個水酸基を有するものである請求項４記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
前記エポキシ樹脂（Ａ）が、一般式（１）または（２）で表されるエポキシ樹脂の少なくとも一方を主成分とする請求項１〜５のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【化１】
2006265415.tif 000011
［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、フェニル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。］
【化２】
2006265415.tif 000012
［式中、Ｒ５〜Ｒ１２は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ａは、１〜１０の整数である。］
【請求項７】
前記フェノール樹脂（Ｂ）が、一般式（３）または（４）で表されるフェノール樹脂の少なくとも一方を主成分とする請求項１〜６のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【化３】
2006265415.tif 000013
［式中、Ｒ１３〜Ｒ１６は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ｂは、１〜１０の整数である。］
【化４】
2006265415.tif 000014
［式中、Ｒ１７〜Ｒ２４は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ｃは、１〜１０の整数である。］
【請求項８】
無機充填材を含む請求項１〜７のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項９】
前記エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ）またはフェノール樹脂（Ｂ）の軟化点以上の温度で溶融混合されたものである請求項１〜８のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エポキシ樹脂組成物および半導体装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、半導体装置は、生産性、コスト、信頼性等のバランスに優れることから、エポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止して製造されるのが主流となっている。半導体装置の小型化、薄型化に伴い、封止用エポキシ樹脂組成物に対しては、より一層の低粘度化、高強度化が要求されている。このような背景から、最近のエポキシ樹脂組成物の動向は、より低粘度の樹脂を適用し、より多くの無機充填剤を配合する傾向が強くなっている。また、新たな動きとして、半導体装置を実装する際、従来よりも、融点の高い無鉛半田の使用が高まってきている。この半田の適用により、実装温度を、従来に比べ、約２０℃高くする必要があり、実装後の半導体装置の信頼性が現状に比べ、著しく低下する問題が生じている。このようなことから、エポキシ樹脂組成物のレベルアップによる半導体装置の信頼性の向上要求が加速的に強くなってきており、樹脂の低粘度化と無機充填剤の高充填化に拍車がかかっている。
【０００３】
成形時に、低粘度で高流動性を維持するためには、溶融粘度の低い樹脂を用いたり（例えば、特許文献１参照。）、また、無機充填材の配合量を高めるために、無機充填剤をシランカップリング剤で表面処理する方法が知られている（例えば、特許文献２参照。）。しかし、これらの方法だけでは、種々ある要求特性のいずれかしか満足しないものが多く、全ての要求を満足させ広い範囲で適用可能な手法は、未だ見出されておらず、これらの方法でも、成形時の溶融粘度の低下が不充分であり、流動性と硬化性を損なわず、無機充填剤の配合量を高め、信頼性を満足させる更なる技術が求められていた。
【０００４】
また、樹脂組成物に、一般的に配合される硬化促進剤の存在下では、低温保管時におけるエポキシ樹脂の硬化反応の進行を速め、封止材料の保存安定性が低下する問題がある。このようなことから、諸成分混合時の厳密な品質管理、低温での保管や運搬、更に成形条件の厳密な管理が必須であり、取扱いが、非常に煩雑となることから、信頼性の向上に加えて、物流・保管時の取扱い性の向上を目的とした保存性の向上が求められるようになってきている。
【０００５】
【特許文献１】特開平７−１３０９１９号公報（第２〜５頁）
【特許文献２】特開平８−２０６７３号公報（第２〜４頁）
【特許文献３】特開２０００−１７０５４号公報（第２〜５項）
【特許文献４】特開２００１−９８０５３号公報（第２頁〜４頁）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、成形時の硬化性を損なうことなく、流動性および保存安定性に優れた半導体封止用樹脂組成物を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、前述したような問題点を解決すべく、鋭意検討を重ねた結果、次のような事項を見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、エポキシ樹脂組成物に、ホウ酸またはホウ酸エステル、および分子中に２個以上のホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を有する化合物（Ｆ）を添加することにより、樹脂組成物の流動性および保存安定性に優れ、上記のエポキシ樹脂組成物の硬化物により半導体素子などの電子部品を封止してなる半導体装置が、高温に曝された場合であっても、クラックや剥離等の欠陥が発生し難いことを見出した。
【０００９】
即ち、下記（１）〜（７）の本発明により達成される。
【００１０】
（１）  エポキシ樹脂（Ａ）、フェノール樹脂（Ｂ）、および硬化促進剤（Ｃ）を含むエポキシ樹脂組成物であって、ホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）、および分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）を含むことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【００１１】
（２）  前記分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）は、前記プロトン供与性置換基として、水酸基、カルボキシル基、およびメルカプト基を有するものである請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１２】
（３）  前記分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）は、前記プロトン供与性置換基を、芳香環上に２個以上が隣接して有するものである請求項１または２に記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１３】
（４）  前記分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）は、前記プロトン供与性置換基を、ベンゼン環、ナフタレン環、またはビフェニル環上に有するものである請求項１〜３のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１４】
（５）  前記分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）は、ビフェニル環上に２個水酸基を有するものである請求項４記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【００１５】
（６）  前記エポキシ樹脂（Ａ）が、一般式（１）または（２）で表されるエポキシ樹脂の少なくとも一方を主成分とする請求項１〜５のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１６】
【化１】
2006265415.tif 000002
［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、フェニル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。］
【００１７】
【化２】
2006265415.tif 000003
［式中、Ｒ５〜Ｒ１２は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ａは、１〜１０の整数である。］
【００１８】
（７）  前記フェノール樹脂（Ｂ）が、一般式（３）または（４）で表されるフェノール樹脂の少なくとも一方を主成分とする請求項１〜６のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１９】
【化３】
2006265415.tif 000004
［式中、Ｒ１３〜Ｒ１６は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ｂは、１〜１０の整数である。］
【００２０】
【化４】
2006265415.tif 000005
［式中、Ｒ１７〜Ｒ２４は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。ただし、ｃは、１〜１０の整数である。］
【００２１】
（８）  無機充填材を含む請求項１〜７のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【００２２】
（９）  前記エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ）またはフェノール樹脂（Ｂ）の軟化点以上の温度で溶融混合されたものである請求項１〜８のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【００２３】
（１０）  請求項１〜９のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【発明の効果】
【００２４】
本発明のエポキシ樹脂組成物は流動性および保存安定性に優れ、また、本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて封止した半導体装置は、高温に曝された場合であっても、クラックや剥離等の欠陥が生じ難く、耐半田クラック性に優れる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、本発明のエポキシ樹脂組成物および半導体装置の好適実施形態について説明する。
【００２６】
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、
エポキシ樹脂（Ａ）、フェノール樹脂（Ｂ）、および硬化促進剤（Ｃ）を主成分とする樹脂組成物であって、ホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）および分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）を含むものである。かかるエポキシ樹脂組成物は、流動性および保存安定性に優れたものである。また、前記エポキシ樹脂組成物を用いて封止した半導体装置は、高温に曝された場合であっても、クラックや剥離等の欠陥が生じ難く、耐半田クラック性に優れる。
【００２７】
以下、各成分について、順次説明する。
【００２８】
［化合物（Ａ）］
本発明に用いるエポキシ樹脂（Ａ）は、特に限定しないが、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂および臭素化ビスフェノール型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂およびジヒドロキシベンゼン型エポキシ樹脂などのように、フェノール類やフェノール樹脂やナフトール類などの水酸基にエピクロロヒドリンを反応させて製造するエポキシ化合物、オレフィンを過酸により酸化させエポキシ化したエポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂およびグリシジルアミン型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。また、半導体封止用エポキシ樹脂組成物としての耐湿信頼性を考慮すると、イオン性不純物であるＮａイオンやＣｌイオンが極力少ない方が好ましく、硬化性の点からエポキシ当量としては１００〜５００ｇ／ｅｑが好ましい。
【００２９】
これらの中でも、前記化合物（Ａ）は、特に、前記一般式（１）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂および前記一般式（２）で表されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂のいずれか一方または双方を主成分とするものを用いるのが好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の成形時（例えば半導体装置の製造時等）の流動性が向上するとともに、得られた半導体装置の耐半田クラック性が、より向上する。
【００３０】
ここで、「耐半田クラック性の向上」とは、得られた半導体装置が、例えば、半田浸漬や半田リフロー工程等において、高温に曝された場合であっても、硬化物のクラックや剥離等の欠陥の発生が生じ難くなることを言う。
【００３１】
ここで、前記一般式（１）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂における置換基Ｒ１〜Ｒ４は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、フェニル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、これらは、互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００３２】
これらの置換基Ｒ１〜Ｒ４としては、水素原子、フェニル基の他に、例えば、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基およびシクロヘキシル基等が挙げられ、ハロゲン原子としては、塩素原子および臭素原子等が挙げられるが、これらの中でも、特に、メチル基であるのが好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度が低下し、例えば、半導体装置の製造時等に、その取り扱いが容易となる。また、その硬化物は、吸水性が低減するので、得られた半導体装置は、その内部の部材の経時劣化（例えば断線の発生等）が好適に防止され、その耐湿信頼性が、より向上する。
【００３３】
また、前記一般式（２）で表されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂における置換基Ｒ５〜Ｒ１２は、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、これらは、互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００３４】
これらの置換基Ｒ５〜Ｒ１２としては、それぞれ、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、塩素原子および臭素原子等が挙げられるが、これらの中でも、特に、水素原子またはメチル基であるのが好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度が低下し、例えば半導体装置の製造時等に、その取り扱いが容易となるとともに、半導体装置の耐湿信頼性が、より向上する。
【００３５】
また、前記一般式（２）におけるａは、エポキシ樹脂単位の平均の繰り返し数を表している。すなわち、ａは１〜１０の範囲が好ましく、１〜５程度であるのが、より好ましい。ａを前記範囲とすることにより、エポキシ樹脂組成物の流動性が、より向上する。
【００３６】
［化合物（Ｂ）］
本発明に用いるフェノール樹脂（Ｂ）は、前記化合物（Ａ）の硬化剤として作用（機能）するものである。
【００３７】
この化合物（Ｂ）としては、特に限定しないが、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル樹脂、トリスフェノール樹脂、キシリレン変性ノボラック樹脂、テルペン変性ノボラック樹脂およびジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３８】
これらの中でも、前記化合物（Ｂ）は、特に、前記一般式（３）で表されるフェノールアラルキル樹脂および前記一般式（４）で表されるビフェニルアラルキル樹脂のいずれか一方または双方を主成分とするものを用いるのが好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の成形時（例えば半導体装置の製造時等）の流動性が向上するとともに、得られた半導体装置の耐半田クラック性や耐湿信頼性が、より向上する。
【００３９】
ここで、前記一般式（３）で表されるフェノールアラルキル樹脂における置換基Ｒ１３〜Ｒ１６、および、前記一般式（４）で表されるビフェニルアラルキル樹脂における置換基Ｒ１７〜Ｒ２４は、それぞれ、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基およびハロゲン原子から選択される１種を表し、これらは、互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００４０】
これらの置換基Ｒ１３〜Ｒ１６およびＲ１７〜Ｒ２４としては、それぞれ、例えば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、塩素原子および臭素原子等が挙げられるが、これらの中でも、特に、水素原子またはメチル基であるのが好ましい。かかるフェノール樹脂は、それ自体の溶融粘度が低いため、エポキシ樹脂組成物中に含有しても、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度を低く保持することができ、その結果、例えば半導体装置の製造時等に、その取り扱いが容易となる。また、エポキシ樹脂組成物の硬化物（得られる半導体装置）の吸水性（吸湿性）が低減して、耐湿信頼性がより向上するとともに、耐半田クラック性も、より向上する。
【００４１】
また、前記一般式（３）におけるｂ、および、前記一般式（４）におけるｃは、それぞれ、フェノール樹脂単位の平均の繰り返し数を表している。すなわち、ｂおよびｃは、それぞれ１〜１０の範囲が好ましく、１〜５程度であるのが、より好ましい。ｂおよびｃを、それぞれ、前記範囲とすることにより、エポキシ樹脂組成物の流動性の低下が好適に防止または抑制される。
【００４２】
［硬化促進剤（Ｃ）］
本発明において、エポキシ樹脂（Ａ）とフェノール樹脂（Ｂ）の硬化反応を促進させる目的で硬化促進剤を添加することができる。硬化促進剤（Ｃ）は、エポキシ樹脂組成物の硬化反応を促進し得る作用（機能）を有するものであれば、何ら制限はない。
【００４３】
これら硬化促進剤としては、例えば、トリフェニルホスフィン、トリス（４−トリル）ホスフィン、トリス（４−ヒドロキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィンおよびトリス（４−メトキシフェニル）ホスフィン）等の第三ホスフィン類、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）−７−ウンデセンおよび１，５−ジアザビシクロ（４，３，０）−５−ノネン等のアミジン類、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾールおよび２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート等の４級ホスホニウム塩等が挙げられ、これらを１種または２種以上の組み合わせで用いることができる。
なお、上記硬化促進剤は一例であり、これらに何ら限定されるものではない。
【００４４】
本発明のエポキシ樹脂組成物において、硬化促進剤（Ｃ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、組成物全体に対して、０．０１〜１０重量％程度であるのが好ましく、０．０５〜５重量％程度であるのが、より好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の硬化性、保存性、流動性および硬化物特性がバランスよく発現する。
【００４５】
［ホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）］
本発明に用いるホウ酸としては、通常ホウ酸と称するオルトホウ酸に加え、メタホウ酸、四ホウ酸等も含まれる。
また、ホウ酸エステルとしては、ホウ酸トリメチル、ホウ酸トリエチル、ホウ酸トリーｎ−プロピル、ホウ酸トリイソプロピル、ホウ酸トリ−ｎ−ブチル、ホウ酸トリ−ｎ−オクチルおよびホウ酸ステアリル等のホウ酸のアルコキシエステル類、ホウ酸トリフェニル、ホウ酸トリ−ｏ−トリルおよびホウ酸トリス（４−クロロフェニル）等のホウ酸のトリアリールオキシエステル類、ならびに前記ホウ酸のアルコキシエステル類および前記ホウ酸のトリアリールオキシエステル類のモノおよびジ加水分解物などを挙げられることができるが、これらに限定されるものではない。
これらホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）は、分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）と、エポキシ樹脂組成物中で反応して、キレート型ボレートアニオンを形成し、硬化促進剤と塩を生成することによって、硬化促進剤の低温活性を効果的に抑制し、結果として良好な流動性および保存安定性を付与する。
低温活性抑制効果や均一分散性、コストの観点から、ホウ酸トリメチル、ホウ酸トリエチル、ホウ酸トリ−ｎ−プロピル、ホウ酸トリ−ｎ−ブチル等の低級アルコキシ基のトリ置換ホウ酸エステル類が好ましい。
【００４６】
［成分（Ｅ）］
分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）としては、カルボキシル基、水酸基およびメルカプト基等のプロトン供与性置換基を有するものが好ましく、これらの基が近接位に２個以上有する、カルボン酸、フェノール化合物、アルコール類、チオール類などが挙げられる。また、これらの基は、ベンゼン環、ナフタレン環、ビフェニル環などの芳香環上に有することが好ましい。具体的な例としては、芳香環上の隣接位に２個以上水酸基を有し、脱プロトン化してホウ素原子と５員環型キレートを形成するカテコール、２，３−ジヒドロキシナフタレン、ピロガロール、没食子酸、没食子酸メチル、没食子酸エチル、没食子酸オクチル、タンニン酸等のポリフェノール類、芳香環上の隣接位にカルボキシル基と水酸基を有し、脱プロトン化してホウ素原子と６員環型キレートを形成するサリチル酸、３−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、１−ヒドロキシー２−ナフトエ酸、２−ヒドロキシー１−ナフトエ酸、プロトカテク酸、３，５−ジヒドロキシー２−ナフトエ酸、２−ヒドロキシビフェニルー３−カルボン酸等の芳香族ヒドロキシカルボン酸類、ビフェニル環やビナフチル環の単結合の隣接位に２個の水酸基を有し、脱プロトン化してホウ素原子と７員環キレートを形成する２，２’−ビフェノール、１，１’−ビー２−ナフトール、その他、脱プロトン化してホウ素原子と６員環キレートを形成する２−ヒドロキシベンジルアルコール、チオサリチル酸、３−ヒドロキシピコリン酸、２−ヒドロキシニコチン酸、トロピック酸、脱プロトン化してホウ素原子と５員環キレートを形成する２，３−ジヒドロキシピリジン、２，３−ジヒドロキシキノキサリン、４−メチル−１，２−ベンゼンチオール、クロラニル酸、マンデル酸、イノシトール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン脱プロトン化してホウ素原子と７員環キレートを形成するα−ジフェニルグリオキシム等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
これら化合物（Ｅ）は、ホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）とエポキシ樹脂組成物中で反応してキレート型ボレートアニオンを形成し、硬化促進剤と塩を生成することによって、硬化促進剤の低温活性を効果的に抑制し、結果として良好な流動性および保存安定性を付与する。
これら化合物（Ｅ）の中でも、プロトン供与性置換基として、水酸基を有するものが好ましく、更にはプロトン供与性置換基をビフェニル環上に２個有するものが好ましく、熱、加水分解に対しての安定性、低粘度特性、硬化性の観点から、２，２’−ビフェノールやヒドロキシナフトエ酸類が好ましい。
【００４７】
［無機充填材］
無機充填材は、本発明のエポキシ樹脂組成物を、例えば、半導体装置に用いる場合、得られる半導体装置の補強を目的として、エポキシ樹脂組成物中に配合（混合）されるものであり、その種類については、特に制限はなく、一般に封止材料に用いられているものを使用することができる。
【００４８】
この無機充填材の具体例としては、例えば、溶融破砕シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、２次凝集シリカ、アルミナ、チタンホワイト、水酸化アルミニウム、タルク、クレーおよびガラス繊維等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、特に、溶融シリカであるのが好ましい。溶融シリカは、本発明の硬化促進剤との反応性に乏しいので、エポキシ樹脂組成物中に多量に配合（混合）した場合でも、エポキシ樹脂組成物の硬化反応が阻害されるのを防止することができる。また、無機充填材として、溶融シリカを用いることにより、得られる半導体装置の補強効果が向上する。
【００４９】
また、無機充填材の形状としては、例えば、粒状、塊状、鱗片状等のいかなるものであってもよいが、粒状（特に、球状）であるのが好ましい。
【００５０】
この場合、無機充填材の平均粒径は、１〜１００μｍ程度であるのが好ましく、５〜３５μｍ程度であるのが、より好ましい。また、この場合、粒度分布は、広いものであるのが好ましい。これにより、無機充填材の充填量（使用量）を多くすることができ、得られる半導体装置の補強効果が、より向上する。
【００５１】
本発明のエポキシ樹脂組成物において、硬化促進剤（Ｃ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、０．０１〜１０重量％程度であるのが好ましく、０．１〜５重量％程度であるのが、より好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の密着特性が好ましく発現する。
【００５２】
本発明のエポキシ樹脂組成物において、ホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）の含有量（配合量）は、０．０１〜５重量％程度であるのが好ましく、０．１〜３重量％程度であるのが、より好ましい。また、分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）の含有量（配合量）は、０．０１〜５重量％程度であるのが好ましく、０．０１〜３重量％程度であるのが、より好ましい。ホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）に対する化合物（Ｅ）のモル比率は０．１〜１０の範囲が好ましく、さらに好ましくは０．５〜５である。これにより、硬化性に悪影響なくエポキシ樹脂組成物の流動性および保存安定性が好ましく発現する。
【００５３】
また、前記エポキシ樹脂（Ａ）と、前記フェノール樹脂（Ｂ）との配合比率も、特に限定されないが、前記エポキシ樹脂（Ａ）のエポキシ基１モルに対し、前記フェノール樹脂（Ｂ）のフェノール性水酸基が０．５〜２モル程度となるように用いるのが好ましく、０．７〜１．５モル程度となるように用いるのが、より好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の諸特性のバランスを好適なものに維持しつつ、諸特性が、より向上する。
【００５４】
また、無機充填材（Ｆ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、前記化合物（Ａ）と前記化合物（Ｂ）との合計量１００重量部あたり、２００〜２４００重量部程度であるのが好ましく、４００〜１４００重量部程度であるのが、より好ましい。無機充填材の含有量が前記範囲であると、上記補強効果や、成形時の流動性および充填性などの成形性が、より向上する。
【００５５】
なお、無機充填材の含有量（配合量）が、前記化合物（Ａ）と前記化合物（Ｂ）との合計量１００重量部あたり、４００〜１４００重量部であれば、エポキシ樹脂組成物の硬化物の吸湿率が低くなり、半田クラックの発生を防止することができる。かかるエポキシ樹脂組成物は、加熱溶融時の流動性も良好であるため、半導体装置内部の金線変形を引き起こすことが好適に防止される。
【００５６】
また、無機充填材の含有量（配合量）は、前記化合物（Ａ）、前記化合物（Ｂ）や無機充填材自体の比重を、それぞれ考慮し、重量部を体積％に換算して取り扱うようにしてもよい。
【００５７】
また、本発明のエポキシ樹脂組成物中には、前記（Ａ）〜（Ｅ）の化合物の他に、必要に応じて、例えば、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のカップリング剤、カーボンブラック等の着色剤、臭素化エポキシ樹脂、酸化アンチモン、リン化合物等の難燃剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力成分、天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸またはその金属塩類、パラフィン等の離型剤、酸化防止剤等の各種添加剤を配合（混合）するようにしてもよい。
【００５８】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、前記（Ａ）〜（Ｅ）の化合物、任意に無機充填材、および、必要に応じて、その他の添加剤等を、ミキサーを用いて常温で混合し、熱ロールおよび加熱ニーダー等の混練機を用いて加熱混練し、冷却、粉砕することにより得られる。また、エポキシ樹脂（Ａ）またはフェノール樹脂（Ｂ）の軟化点以上の温度で溶融混合されることにより、成分であるホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）と、分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）が、溶融樹脂内で反応して、キレート型ボレートアニオンを形成し、硬化促進剤（Ｃ）との塩をより生成し易くなる。形成される硬化促進剤の塩は、硬化促進剤の低温活性を効果的に抑制し、結果として良好な流動性および保存安定性を付与する。
【００５９】
このようにして得られた本発明のエポキシ樹脂組成物は、従来のエポキシ樹脂組成物に比べて、流動性および保存安定性に優れる。その理由は、本発明において、ホウ酸またはホウ酸エステル（Ｄ）は、分子中にホウ素原子とキレート環を形成可能なプロトン供与性置換基を２個以上有し、かつ該プロトン供与性置換基以外の置換基を有するか、または有しない化合物（Ｅ）と、加熱成形時にエポキシ樹脂組成物中で反応して、キレート型ボレートアニオンを形成し、硬化促進剤と塩を形成することによって、硬化促進剤の低温活性を効果的に抑制し、結果として良好な流動性および保存安定性を付与するためである。
【００６０】
得られたエポキシ樹脂組成物をモールド樹脂として用いて、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の成形方法で、硬化成形することにより、半導体素子等の電子部品を封止する。これにより、本発明の半導体装置が得られる。
【００６１】
また、本発明の半導体装置の形態としては、特に限定されないが、例えば、ＳＩＰ（Single Inline Package）、ＨＳＩＰ（SIP with Heatsink）、ＺＩＰ（Zig-zag Inline Package）、ＤＩＰ（Dual Inline Package）、ＳＤＩＰ（Shrink Dual Inline Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）、ＳＳＯＰ（Shrink Small Outline Package）、ＴＳＯＰ（Thin Small Outline Package）、ＳＯＪ（Small Outline J-leaded Package）、ＱＦＰ（Quad Flat Package）、ＱＦＰ(ＦＰ）（QFP Fine Pitch）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Package）、ＱＦＪ（ＰＬＣＣ）（Quad Flat J-leaded Package）、ＢＧＡ（Ball Grid Array）等が挙げられる。
【００６２】
このようにして得られた本発明の半導体装置は、耐半田クラック性に優れる。その理由は、本発明のエポキシ樹脂組成物において、成形時に低粘度化して流動性に優れるため、金型内への充填不良や基材との密着不良に起因する剥離が発生し難く、耐半田クラック性に優れたものとなる。
【００６３】
本実施形態では、本発明のエポキシ樹脂組成物を、半導体装置の封止材料として用いる場合について説明したが、本発明のエポキシ樹脂組成物の用途としては、これに限定されるものではない。また、エポキシ樹脂組成物の用途等に応じて、本発明のエポキシ樹脂組成物では、無機充填材の混合（配合）を省略することもできる。
【００６４】
以上、本発明のエポキシ樹脂組成物および半導体装置の好適実施形態について説明したが、本発明は、これに限定されるものではない。
【実施例】
【００６５】
次に、本発明の具体的実施例について説明する。
【００６６】
［エポキシ樹脂組成物の調製および半導体装置の製造］
以下のようにしてエポキシ樹脂組成物を調製し、半導体装置を製造した。
【００６７】
（実施例１）
まず、化合物（Ａ）として下記式（５）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製ＹＸ−４０００ＨＫ）、化合物（Ｂ）として下記式（６）で表されるフェノールアラルキル樹脂（ただし、繰り返し単位数：３は、平均値を示す。三井化学（株）製ＸＬＣ−ＬＬ）、化合物（Ｃ）としてトリフェニルホスフィン、成分（Ｄ）としてオルトホウ酸、成分（Ｅ）として２，２’−ビフェノール、無機充填材として溶融球状シリカ（平均粒径１５μｍ）、その他の添加剤として３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、カーボンブラック、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびカルナバワックスを、それぞれ用意した。
【００６８】
【化５】
2006265415.tif 000006
＜式（５）で表される化合物の物性＞
融点                    ：１０５℃
エポキシ当量            ：１９３
１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：０．１５ｐｏｉｓｅ
【００６９】
【化６】
2006265415.tif 000007
＜式（６）で表される化合物の物性＞
軟化点                  ：７７℃
水酸基当量              ：１７２
１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：３．６ｐｏｉｓｅ
【００７０】
次に、前記ビフェニル型エポキシ樹脂：５２重量部、前記フェノールアラルキル樹脂：４８重量部、トリフェニルホスフィン：１．００重量部、ホウ酸：０．２４重量部、２，２’−ビフェノール：１．４２重量部、溶融球状シリカ：７３０重量部、カーボンブラック：２重量部、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン：２重量部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：２重量部、カルナバワックス：２重量部を、まず、室温で混合し、次いで、熱ロールを用いて９５℃で８分間混練した後、冷却粉砕して、エポキシ樹脂組成物を得た。
【００７１】
次に、このエポキシ樹脂組成物をモールド樹脂として用い、１００ピンＴＱＦＰのパッケージ（半導体装置）を８個、および、１６ピンＤＩＰのパッケージ（半導体装置）を１５個、それぞれ製造した。
【００７２】
１００ピンＴＱＦＰは、金型温度１７５℃、注入圧力７．４ＭＰａ、硬化時間２分でトランスファーモールド成形し、１７５℃、８時間で後硬化させることにより製造した。
【００７３】
なお、この１００ピンＴＱＦＰのパッケージサイズは、１４×１４ｍｍ、厚み１．４ｍｍ、シリコンチップ（半導体素子）サイズは、８．０×８．０ｍｍ、リードフレームは、４２アロイ製とした。
【００７４】
また、１６ピンＤＩＰは、金型温度１７５℃、注入圧力６．８ＭＰａ、硬化時間２分でトランスファーモールド成形し、１７５℃、８時間で後硬化させることにより製造した。
【００７５】
なお、この１６ピンＤＩＰのパッケージサイズは、６．４×１９．８ｍｍ、厚み３．５ｍｍ、シリコンチップ（半導体素子）サイズは、３．５×３．５ｍｍ、リードフレームは、４２アロイ製とした。
【００７６】
（実施例２）
まず、化合物（Ａ）として下記式（７）で表されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（ただし、繰り返し単位数：３は、平均値を示す。日本化薬（株）製ＮＣ−３０００Ｐ）、化合物（Ｂ）として下記式（８）で表されるビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（ただし、繰り返し単位数：３は、平均値を示す。明和化成（株）製ＭＥＨ−７８５１ＳＳ）、化合物（Ｃ）としてトリフェニルホスフィン、成分（Ｄ）としてオルトホウ酸、成分（Ｅ）として２，２’−ビフェノール、無機充填材として溶融球状シリカ（平均粒径１５μｍ）、その他の添加剤として３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、カーボンブラック、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびカルナバワックスを、それぞれ用意した。
【００７７】
【化７】
2006265415.tif 000008
＜式（７）で表される化合物の物性＞
軟化点                  ：６０℃
エポキシ当量            ：２７２
１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：１．３ｐｏｉｓｅ
【００７８】
【化８】
2006265415.tif 000009
＜式（８）で表される化合物の物性＞
軟化点                  ：６８℃
水酸基当量              ：１９９
１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：０．９ｐｏｉｓｅ
【００７９】
次に、前記ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂：５７重量部、前記ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂：４３重量部、トリフェニルホスフィン：１．００重量部、ホウ酸：０．２４重量部、２，２’−ビフェノール：１．４２重量部、溶融球状シリカ：６５０重量部、カーボンブラック：２重量部、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン：２重量部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：２重量部、カルナバワックス：２重量部を、まず、室温で混合し、次いで、熱ロールを用いて１０５℃で８分間混練した後、冷却粉砕して、エポキシ樹脂組成物を得た。
【００８０】
次に、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００８１】
（実施例３）
成分Ｄとしてオルトホウ酸に代わり、ホウ酸トリメチル：０．４０重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００８２】
（実施例４）
成分Ｄとしてオルトホウ酸に代わり、ホウ酸トリメチル：０．４０量部を用いた以外は、前記実施例２と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００８３】
（実施例５）
成分Ｄとしてオルトホウ酸に代わり、ホウ酸トリ−ｎ−ブチル：０．８８重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００８４】
（実施例６）
成分Ｄとしてホウ酸に代わり、ホウ酸トリ−ｎ−ブチル：０．８８重量部を用いた以外は、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００８５】
（実施例７）
成分Ｅとして２，２’−ビフェノールに代わり、２−ヒドロキシベンジルアルコール：０．９５重量部を用いた以外は、前記実施例５と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例５と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００８６】
（実施例８）
成分Ｅとして２，２’−ビフェノールに代わり、サリチル酸：１．０５重量部を用いた以外は、前記実施例６と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例６と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００８７】
（実施例９）
成分Ｅとして２，２’−ビフェノールに代わり、３−ヒドロキシー２−ナフトエ酸：１．４４重量部を用いた以外は、前記実施例５と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例５と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００８８】
（実施例１０）
成分Ｅとして２，２’−ビフェノールに代わり、カテコール：０．８４重量部を用いた以外は、前記実施例６と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例６と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００８９】
（実施例１１）
成分Ｅとして２，２’−ビフェノールに代わり、２，３−ジヒドロキシナフタレン：１．２２重量部を用いた以外は、前記実施例５と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例５と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００９０】
（実施例１２）
成分Ｅとして２，２’−ビフェノールに代わり、ピロガロール：０．９６重量部を用いた以外は、前記実施例６と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例６と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００９１】
（比較例１）
成分Ｄおよび成分Ｅを添加しない以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００９２】
（比較例２）
成分Ｄおよび成分Ｅを添加しない以外は、前記実施例２と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００９３】
（比較例３）
成分Ｄを添加しない以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００９４】
（比較例４）
成分Ｄを添加しない以外は、前記実施例２と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００９５】
（比較例５）
成分Ｅを添加しない以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００９６】
（比較例６）
成分Ｅを添加しない以外は、前記実施例２と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例２と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００９７】
（比較例７）
成分Ｅを添加しない以外は、前記実施例５と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例５と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００９８】
（比較例８）
成分Ｅを添加しない以外は、前記実施例６と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例６と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００９９】
［特性評価］
各実施例および各比較例で得られたエポキシ樹脂組成物の特性評価（１）〜（３）、および、各実施例および各比較例で得られた半導体装置の特性評価（４）を、それぞれ、以下のようにして行った。
【０１００】
（１）：スパイラルフロー
ＥＭＭＩ−Ｉ−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型を用い、金型温度１７５℃、注入圧力６．８ＭＰａ、硬化時間２分で測定した。
【０１０１】
このスパイラルフローは、流動性のパラメータであり、数値が大きい程、流動性が良好であることを示す。
【０１０２】
（２）：硬化トルク
キュラストメーター（オリエンテック（株）製、ＪＳＲキュラストメーターＩＶ  ＰＳ型）を用い、１７５℃、４５秒後のトルクを測定した。
この硬化トルクは、数値が大きい程、硬化性が良好であることを示す。
【０１０３】
（３）：フロー残存率
得られたエポキシ樹脂組成物を、大気中３０℃で１週間保存した後、前記（１）と同様にしてスパイラルフローを測定し、調製直後のスパイラルフローに対する百分率（％）を求めた。
このフロー残存率は、数値が大きい程、保存性が良好であることを示す。
【０１０４】
（４）：耐半田クラック性
１００ピンＴＱＦＰを８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理し、その後、最高温度２６０℃のＩＲリフロー炉で２分間加熱処理した。
【０１０５】
その後、顕微鏡下に、外部クラックの発生の有無を観察し、クラック発生率＝（クラックが発生したパッケージ数）／（全パッケージ数）×１００として、百分率（％）で表示した。
【０１０６】
また、シリコンチップとエポキシ樹脂組成物の硬化物との剥離面積の割合を、超音波探傷装置を用いて測定し、剥離率＝（剥離面積）／（シリコンチップの面積）×１００として、８個のパッケージの平均値を求め、百分率（％）で表示した。
【０１０７】
これらのクラック発生率および剥離率は、それぞれ、数値が小さい程、耐半田クラック性が良好であることを示す。
各特性評価（１）〜（４）の結果を、表１に示す。
【０１０８】
【表１】
2006265415.tif 000010
【０１０９】
表１に示すように、実施例１〜１２で得られたエポキシ樹脂組成物（本発明のエポキシ樹脂組成物）は、いずれも、比較例に比べて流動性および保存性が良好であり、さらに、この硬化物で封止された各実施例のパッケージ（本発明の半導体装置）は、いずれも、耐半田クラック性が良好なものであった。
【０１１０】
これに対し、比較例１〜８で得られたエポキシ樹脂組成物は、実施例と比較して流動性、保存性、耐半田性のバランスに劣るものであった。
【０１１１】
（実施例１３〜１８、比較例９および１０）
化合物（Ａ）として、前記式（１２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂：２６重量部、前記式（１４）で表されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂：２８．５重量部、および、化合物（Ｂ）として、前記式（１３）で表されるフェノールアラルキル樹脂：４５．５重量部を配合した以外は、それぞれ、前記実施例１、３、５、７、９、１１、比較例１、３、５、７と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、パッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１２】
各実施例１３〜１８、比較例９および１０で得られたエポキシ樹脂組成物およびパッケージの特性評価を、前記と同様にして行ったところ、前記表１とほぼ同様の結果が得られた。
【０１１３】
（実施例１９〜２４、比較例１１および１２）
化合物（Ａ）として、前記式（１２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂：５４．５重量部、化合物（Ｂ）として、前記式（１３）で表されるフェノールアラルキル樹脂：２４重量部、および、前記式（１５）で表されるビフェニルアラルキル型フェノール樹脂：２１．５重量部を配合した以外は、それぞれ、前記実施例１、３、５、７、９および１１、比較例１、３、５、７と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、パッケージ（半導体装置）を製造した。
【０１１４】
各実施例１９〜２４、比較例１１および１２で得られたエポキシ樹脂組成物およびパッケージの特性評価を、前記と同様にして行ったところ、前記表１とほぼ同様の結果が得られた。
【産業上の利用可能性】
【０１１５】
かかるエポキシ樹脂組成物を用いることにより、硬化性、保存性および流動性が良好なエポキシ樹脂組成物を得ることができる。このエポキシ樹脂は、電気・電子材料分野に好適に使用、特に、耐半田クラック性および耐湿信頼性に優れた半導体素子等の電子部品を封止してなる電子部品装置を得ることができる。