(57)【要約】 【課題】  バインディング効果及び高温における水素イオンの伝導度に優れたバインダー組成物を提供し、前記バインダー組成物を利用して製造される燃料電池用膜-電極アセンブリーを提供する。また、前記燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法を提供する。【解決手段】  本発明は燃料電池用バインダー組成物、膜-電極アセンブリー及び膜-電極アセンブリーの製造方法に関し、より詳しくはポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール]（PBI）、ポリ[２，５-ベンズイミダゾール]（ABPBI）、ポリベンゾオキサゾール（PBO）及びポリベンゾチアゾール（PBT）からなる群より選択される１種以上のバインダー、及び水素イオン伝導体を含む燃料電池用バインダー組成物、これから製造される膜-電極アセンブリー及び前記膜-電極アセンブリーの製造方法に関する。【選択図】  図１
2006019271.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリ[２、２’-（m-フェニレン）-５、５’-ビベンズイミダゾール]（PBI）、ポリ[２，５-ベンズイミダゾール]（ABPBI）、ポリベンゾオキサゾール（PBO）及びポリベンゾチアゾール（PBT）からなる群より選択される１種以上のバインダー及び水素イオン伝導体を含む燃料電池用バインダー組成物。
【請求項２】
前記バインダー組成物はトリフルオロ酢酸（TFA）、N-メチルピロリドン（NMP）及びジメチルアセトアミド（DMAc）からなる群より選択される１種以上の溶媒を含むものである、請求項１に記載の燃料電池用バインダー組成物。
【請求項３】
前記水素イオン伝導体はH２SO４、CH３COOH、及びH３PO４からなる群より選択される１種以上の酸化合物である、請求項１に記載の燃料電池用バインダー組成物。
【請求項４】
前記バインダーは全バインダー組成物に対して０．０１乃至０．５g/mlの濃度で含まれるものである、請求項１に記載の燃料電池用バインダー組成物。
【請求項５】
前記水素イオン伝導体は全バインダー組成物に対して２５乃至７５重量％の濃度で含まれるものである、請求項１に記載の燃料電池用バインダー組成物。
【請求項６】
a）燃料電池用高分子電解質膜と;
b）前記高分子電解質膜の両面に位置し、燃料電池用触媒、バインダー、及び水素イオン伝導体を含む触媒層と;
c）前記触媒層の両面に位置する電極基材とを含み、
前記バインダーはポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５、５’-ビベンズイミダゾール]（PBI）、ポリ[２，５-ベンズイミダゾール]（ABPBI）、ポリベンゾオキサゾール（PBO）及びポリベンゾチアゾール（PBT）からなる群より選択される１種以上である燃料電池用膜-電極アセンブリー。
【請求項７】
前記高分子電解質膜はペルフルオロ系高分子、ベンズイミダゾール系高分子、ポリイミド系高分子、ポリエーテルイミド系高分子、ポリフェニレンスルフィド系高分子、ポリスルホン系高分子、ポリエーテルスルホン系高分子、ポリエーテルケトン系高分子、ポリエーテル-エーテルケトン系高分子、ポリフェニルキノキサリン系高分子、ポリベンゾオキサゾール系高分子及びポリベンゾチアゾール系高分子からなる群より選択される１種以上の水素イオン伝導性高分子を含むものである、請求項６に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリー。
【請求項８】
前記高分子電解質膜はポリ（ペルフルオロスルホン酸）、ポリ（ペルフルオロカルボン酸）、スルホン酸基を含むテトラフルオロエチレンとフルオロビニルエーテルの共重合体、脱フッ素化された硫化ポリエーテルケトン、アリールケトン、ポリ（２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール）、ポリ（２，５-ベンズイミダゾール）、ポリベンゾオキサゾール、及びポリベンゾチアゾールからなる群より選択される１種以上の水素イオン伝導性高分子を含むものである、請求項６に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリー。
【請求項９】
前記燃料電池用触媒は白金、ルテニウム、オスミウム、白金-ルテニウム合金、白金-オスミウム合金、白金-パラジウム合金及び白金-M合金（M=Ga、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu及びZnからなる群より選択される１種以上の遷移金属）からなる群より選択される１種以上の触媒である、請求項６に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリー。
【請求項１０】
前記電極基材は炭素紙または炭素布の中で選択される気体拡散層を含むものである、請求項６に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリー。
【請求項１１】
前記電極基材は炭素紙または炭素布の中で選択される気体拡散層と、前記気体拡散層上に形成された微細気孔層（MPL）を含むものである、請求項６に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリー。
【請求項１２】
前記微細気孔層（MPL）は黒鉛、カーボンナノチューブ（CNT）、フラーレン（C６０）、活性炭素、及びカーボンブラックからなる群より選択される１種以上を含むものである、請求項１１に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリー。
【請求項１３】
前記触媒層はバインダー高分子の反復単位当り３乃至５個の水素イオン伝導体分子を含むものである、請求項１１に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリー。
【請求項１４】
a）燃料電池用触媒及び請求項１乃至請求項５のいずれか一項による燃料電池用バインダー組成物を利用して電極基材の一面に触媒層を形成する段階と;
b）燃料電池用高分子電解質膜の両面に前記触媒層が形成された電極基材を位置させて接合する段階とを含む燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法。
【請求項１５】
前記電極基材は炭素紙または炭素布の中で選択される気体拡散層を含むものである、請求項１４に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法。
【請求項１６】
前記電極基材は炭素紙または炭素布の中で選択される気体拡散層と前記気体拡散層上に形成された微細気孔層を含むものである、請求項１４に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法。
【請求項１７】
前記微細気孔層は黒鉛、カーボンナノチューブ（CNT）、フラーレン（C６０）、活性炭素及びカーボンブラックからなる群より選択される１種以上を含むものである、請求項１６に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法。
【請求項１８】
前記燃料電池用触媒は白金、ルテニウム、オスミウム、白金-ルテニウム合金、白金-オスミウム合金、白金-パラジウム合金及び白金-M合金（M=Ga、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu及びZnからなる群より選択される１種以上の遷移金属）からなる群より選択される１種以上である、請求項１４に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法。
【請求項１９】
前記触媒層を形成する段階は、前記燃料電池用触媒及び前記燃料電池用バインダー組成物を混合して電極基材の一面に塗布することを特徴とする、請求項１４に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法。
【請求項２０】
前記触媒層を形成する段階は、前記燃料電池用触媒及びフッ素系バインダー溶液を混合して電極基材の一面に触媒層を形成させ、前記触媒層上に前記燃料電池用バインダー組成物を再び塗布することを特徴とする、請求項１４に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法。
【請求項２１】
前記フッ素系バインダー溶液はポリ（ペルフルオロスルホン酸）、ポリ（ペルフルオロカルボン酸）及びスルホン酸基を含むテトラフルオロエチレンとフルオロビニルエーテルの共重合体からなる群より選択される１種以上である、請求項２０に記載の燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池用バインダー組成物、膜-電極アセンブリー、及び膜-電極アセンブリーの製造方法に関し、より詳しくは１００℃以上の高温で水素イオンの伝導度に優れた燃料電池用バインダー組成物、これから製造される膜-電極アセンブリー及び前記膜-電極アセンブリーの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
一般に燃料電池はメタノールや天然ガスなど、炭化水素系の燃料中に含まれている水素と空気中の酸素を電気化学反応によって直接電気エネルギーに変換させる高効率の清浄発電技術であって、１９７０年代から米国で宇宙船または軍事用電源供給用として開発されて以来、これを一般電源用として使用しようとする研究が活発に進められ、現在米国、日本とヨーロッパなどの先進国でその実用化のための研究と開発が活発に行われている。
【０００３】
燃料電池は使用される電解質の種類によって大きくアルカリ型、リン酸型、溶融炭酸塩、固体酸化物及び高分子燃料電池に分類されている。前記多様な種類の燃料電池の中で高分子燃料電池は高分子を電解質として使用するために電解質による腐蝕や蒸発の危険がなく、単位面積当り高い電流密度が得られるので、他の燃料電池に比べて出力特性が非常に高く、作動温度が低くて現在自動車などの移動用電源、住宅や公共建物などの分散用電源及び電子機器用などの小型電源として利用するために米国、日本をはじめとしてヨーロッパ等でこれに関する開発が活発に進められている。
【０００４】
このような高分子燃料電池発電システムの中心を成している燃料電池スタック本体は高分子イオン交換膜からなる固体電解質を中心にその両側面に燃料極及び空気極を付着させた単位電池で構成されており、このような単位電池を複数積層することにより、数W乃至数百kWの電力を発電させる燃料電池発電システムを構成する。
【０００５】
一方、高分子燃料電池の発電システムでは膜-電極アセンブリー（MEA）の性能が発電特性に大きな影響を与える。前記膜-電極アセンブリーは高分子電解質膜と触媒電極層で構成されるが、高分子電解質膜としてはナフィオン（NafionTM（登録商標）、デュポン社製造の商品名）、フレミオン（Flemion（登録商標）、旭硝子社製造の商品名）、アシプレックス（Asiplex（登録商標）、旭化成社製造の商品名）及びダウXUS（Dow XUS、ダウケミカル社製造の商品名）電解質膜のようなフッ素系電解質膜が多く使用されている。
【０００６】
しかし、現在使用される高分子電解質膜はその値段が非常に高価であるために前記高分子燃料電池を発電用電源として商品化するのに大きな短所として作用している。
【０００７】
また、前記高分子電解質膜を触媒電極層に付着させるために、従来はフッ素系水素イオン伝導性高分子溶液をバインダーとして前記触媒電極層の製造に使用したが、フッ素系水素イオン伝導性高分子溶液は８０℃以上の高温または６０％以下の低い湿度範囲でプロトン伝導性が低く、低いメタノールクロス-オーバーを示す問題点があるため、燃料電池の駆動温度が１００℃以上である場合には使用できなくなる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明はこのような問題点を解決するためのものであって本発明の目的は、バインディング効果及び高温における水素イオンの伝導度に優れたバインダー組成物を提供することにある。
【０００９】
本発明の他の目的は、前記バインダー組成物を利用して製造される燃料電池用膜-電極アセンブリーを提供することにある。
【００１０】
本発明の他の目的は、前記燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は前記目的を達成するために、ポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール]（PBI）、ポリ[２，５-ベンズイミダゾール]（ABPBI）、ポリベンゾオキサゾール（PBO）及びポリベンゾチアゾール（PBT）からなる群より選択される１種以上のバインダー、及び水素イオン伝導体を含む燃料電池用バインダー組成物を提供する。
【００１２】
本発明はまた、a）燃料電池用高分子電解質膜;b）前記高分子電解質膜の両面に位置し、燃料電池用触媒、バインダー、及び水素イオン伝導体を含む触媒層;及びc）前記触媒層の両面に位置する電極基材を含み、前記バインダーはポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール]（PBI）、ポリ[２，５-ベンズイミダゾール]（ABPBI）、ポリベンゾオキサゾール（PBO）及びポリベンゾチアゾール（PBT）からなる群より選択される１種以上であった燃料電池用膜-電極アセンブリーを提供する。
【００１３】
さらに、本発明はa）燃料電池用触媒及び前記燃料電池用バインダー組成物を利用して電極基材の一面に触媒層を形成させる段階;及びb）燃料電池用高分子電解質膜の両面に前記触媒層が形成された電極基材を位置させ接合する段階を含む燃料電池用膜-電極アセンブリー（MEA）の製造方法を提供する。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の燃料電池用バインダー組成物は高温でも水素イオンの伝導度が優れており、触媒をよく吸着させ、高分子電解質膜に対しバインディング効果が優れていて高温型燃料電池に適した長所を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明をより詳細に説明する。
本発明の燃料電池用バインダー組成物はポリベンズイミダゾール系バインダー、ポリベンゾオキサゾール系バインダーまたはポリベンゾチアゾール系バインダー、及び水素イオン伝導体を含み、好ましくはポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール]、ポリ[２，５-ベンズイミダゾール]、ポリベンゾオキサゾールまたはポリベンゾチアゾールなどのバインダーの中で選択される少なくとも一つ以上、及び水素イオン伝導体を含む。
【００１６】
本発明のバインダー組成物は前記バインダーを溶解するために有機溶媒をさらに含むことができる。前記有機溶媒は極性溶媒であるのが好ましく、トリフルオロ酢酸（TFA）、N-メチルピロリドン（NMP）またはジメチルアセトアミド（DMAc）などの溶媒の中で少なくとも一つ以上を含むのがさらに好ましい。
【００１７】
また、前記水素イオン伝導体はH２SO４、CH３COOH、及びH３PO４からなる群より選択される１種以上の酸化合物であるのが好ましい。
【００１８】
本発明の燃料電池用バインダー組成物に含まれるバインダーの含量は必要に応じて調節して使用できるので、特別な含量に制限されない。ただし、触媒層のコーティング性を良くするためには前記バインダーが全バインダー組成物に対して０．０１乃至０．５g/mlの濃度で含まれるのが好ましい。
【００１９】
また、水素イオン伝導性を良くするためには前記水素イオン伝導体の含量が全バインダー組成物に対して２５乃至７５重量％の濃度で含まれるのが好ましい。
【００２０】
前記燃料電池用バインダー組成物は約１００℃以上の高温でも水素イオンの伝導度が優れており、触媒をよく吸着させ、高分子電解質膜に対するバインディング効果が優れており、膜-電極アセンブリーの触媒層形成に主に使用することができ、その他の燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造に関する他の用途としても使用できる。
【００２１】
通常燃料電池の膜-電極アセンブリー（MEA）とは、高分子電解質膜と、これに付着された触媒層を含むことであるが、本発明では触媒がコーティングされた電極基材と高分子電解質膜が積層された形態を膜-電極アセンブリーと定義する。
【００２２】
図１は本発明の膜-電極アセンブリーを模式的に示した断面図である。図１に示すように、本発明の燃料電池用膜-電極アセンブリー１０はa）燃料電池用高分子電解質膜１００;b）前記高分子電解質膜の両面に位置し、燃料電池用触媒、バインダー、及び水素イオン伝導体を含む触媒層１１０、１１０’;及びc）前記触媒層の両面に位置する電極基材１２０、１２０’を含む。
【００２３】
前記バインダーはポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール]、ポリ[２，５-ベンズイミダゾール]、ポリベンゾオキサゾールまたはポリベンゾチアゾールからなる群より選択される１種以上であるのが好ましい。
【００２４】
また、前記水素イオン伝導体はH２SO４、CH３COOH、及びH３PO４からなる群より選択される１種以上の酸化合物であるのが好ましい。
【００２５】
前記燃料電池用膜-電極アセンブリーの触媒層はバインダー高分子の反復単位当り３乃至５個の水素イオン伝導体分子を含むことが好ましい。前記水素イオン伝導体分子がバインダー高分子の反復単位当り３個未満である場合には水素イオン電導効率が微々であり、５個を超える場合には接着性能が低下し、水素イオン伝導体の含量増加による効果の増大を期待することが難しい。
【００２６】
前記燃料電池用高分子電解質膜は通常燃料電池用高分子電解質膜の材料として使用される水素イオン伝導性高分子を含み、好ましくはペルフルオロ系高分子、ベンズイミダゾール系高分子、ポリイミド系高分子、ポリエーテルイミド系高分子、ポリフェニレンスルフィド系高分子、ポリスルホン系高分子、ポリエーテルスルホン系高分子、ポリエーテルケトン系高分子、ポリエーテル-エーテルケトン系高分子、ポリフェニルキノキサリン系高分子、ポリベンゾオキサゾール系高分子またはポリベンゾチアゾール系高分子からなる群より選択される１種以上の水素イオン伝導性高分子を含むことができ、さらに好ましくはポリ（ペルフルオロスルホン酸）、ポリ（ペルフルオロカルボン酸）、スルホン酸基を含むテトラフルオロエチレンとフルオロビニルエーテルの共重合体、脱フッ素化された硫化ポリエーテルケトン、アリールケトン、ポリ（２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール）（PBI）、ポリ（２，５-ベンズイミダゾール）（ABPBI）、ポリベンゾオキサゾール（PBO）またはポリベンゾチアゾール（PBT）などから選択される１種以上の水素イオン伝導性高分子を含むことができる。但し、本発明の高分子電解質膜に含まれる水素イオン伝導性高分子がこれに限られるわけではない。
【００２７】
また、前記触媒層の厚さは燃料電池の大きさ及び用途によって変わることがあるが、１乃至１００μmの厚さを有するのが好ましい。触媒層の厚さが１μm未満である場合には燃料電池の効率が十分でなく、１００μmを超える場合には触媒の活用度が低下し、製造費用が増加して好ましくない。
【００２８】
前記触媒層に含まれる燃料電池用触媒は白金、ルテニウム、オスミウム、白金-ルテニウム合金、白金-オスミウム合金、白金-パラジウム合金または白金-M合金（M=Ga、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu及びZnからなる群より選択される１種以上の遷移金属）の中で選択される１種以上であるのが好ましく、白金、ルテニウム、オスミウム、白金-ルテニウム合金、白金-オスミウム合金、白金-パラジウム合金、白金-コバルト合金または白金-ニッケルの中で選択される１種以上であるのがさらに好ましい。
【００２９】
前記電極基材は触媒層を支持する支持体の役割を果たすと同時に、燃料及び酸素気体を触媒に伝達する通路の役割をするもので、炭素紙または炭素布の中で選択されるいずれか一つであるのが好ましい。前記炭素紙または炭素布からなる電極基材を通常気体拡散層（GDL）と言う。
【００３０】
また、前記電極基材は炭素紙または炭素布の中で選択される気体拡散層と、微細気孔層（MPL）を含むこともできる。前記微細気孔層は気体拡散層を通って伝達される燃料及び酸素気体を均等に拡散させ触媒と気体の接触を助ける役割を果たすもので、微細気孔が形成された炭素層であるのが好ましく、黒鉛、カーボンナノチューブ（CNT）、フラーレン（C６０）、活性炭素、またはカーボンブラックの中で選択される１種以上を含むのがさらに好ましい。
【００３１】
本発明の燃料電池用膜-電極アセンブリーの製造方法はa）燃料電池用触媒及び前記燃料電池用バインダー組成物を利用して電極基材の一面に触媒層を形成させる段階;及びb）燃料電池用高分子電解質膜の両面に前記触媒層が形成された電極基材を位置させ接合する段階を含む。
【００３２】
この時、前記電極基材は炭素紙または炭素布の中で選択される気体拡散層を含み、また、前記気体拡散層と、微細気孔層（MPL）を含むこともできる。前記微細気孔層は微細気孔が形成された炭素層であるのが好ましく、黒鉛、カーボンナノチューブ（CNT）、フラーレン（C６０）、活性炭素、またはカーボンブラックの中で選択される１種以上を含むのがさらに好ましい。
【００３３】
前記電極基材の一面に燃料電池用触媒及び前記燃料電池用バインダー組成物を含む触媒層を形成させ、この時、前記触媒層の厚さは燃料電池の大きさ及び用途によって変わることがあるが、１乃至１００μmの厚さを有するのが好ましい。触媒層の厚さが１μm未満である場合には燃料電池の効率が十分でなく、１００μmを超える場合には触媒の活用度が低下し、製造費用が増加して好ましくない。
【００３４】
また、前記燃料電池用触媒は白金、ルテニウム、オスミウム、白金-ルテニウム合金、白金-オスミウム合金、白金-パラジウム合金または白金-M合金（M=Ga、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu及びZnからなる群より選択される１種以上の遷移金属）の中で選択される１種以上であるのが好ましく、白金、ルテニウム、オスミウム、白金-ルテニウム合金、白金-オスミウム合金、白金-パラジウム合金、白金-コバルト合金または白金-ニッケルの中で選択される１種以上であるのがさらに好ましい。
前記触媒層は前記燃料電池用触媒及び前記燃料電池用バインダー組成物を混合して電極基材の一面に塗布する方法で形成することができ、また、前記燃料電池用触媒及びフッ素系バインダー溶液を混合して電極基材の一面に触媒層を形成し、前記触媒層上に前記燃料電池用バインダー組成物を再び塗布する方法で形成することもできる。
【００３５】
前述した後者の方法に使用されるフッ素系バインダー溶液は一般的なフッ素系バインダーを含むものであれば良く、好ましくはポリ（ペルフルオロスルホン酸）、ポリ（ペルフルオロカルボン酸）またはスルホン酸基を含むテトラフルオロエチレンとフルオロビニルエーテルの共重合体の中で選択される１種以上を含むものであるのが良い。
【００３６】
この時、前記触媒層の形成方法及び燃料電池用バインダー組成物の塗布方法は通常の塗布方法を使用することができ、好ましくはスクリーンプリンティング法、スプレーコーティング法、スラリー法またはドクターブレード法などの方法を利用してコーティングすることができる。前記コーティング方法は通常広く知られたものであるので、本発明では詳細な説明を省略する。
【００３７】
前記方法で電極基材の一面に触媒層を形成した後、高分子電解質膜の両面に前記触媒層が形成された電極基材を位置させ接合することにより、本発明の燃料電池用膜-電極アセンブリーを製造することができる。
【００３８】
前記燃料電池用高分子電解質膜としては通常燃料電池用高分子電解質膜の材料として使用される水素イオン伝導性高分子を含むものを使用することができ、好ましくはペルフルオロ系高分子、ベンズイミダゾール系高分子、ポリイミド系高分子、ポリエーテルイミド系高分子、ポリフェニレンスルフィド系高分子、ポリスルホン系高分子、ポリエーテルスルホン系高分子、ポリエーテルケトン系高分子、ポリエーテル-エーテルケトン系高分子、ポリフェニルキノキサリン系高分子、ポリベンゾオキサゾール系高分子またはポリベンゾチアゾール系高分子からなる群より選択される１種以上の水素イオン伝導性高分子を含むものを使用することができ、さらに好ましくはポリ（ペルフルオロスルホン酸）、ポリ（ペルフルオロカルボン酸）、スルホン酸基を含むテトラフルオロエチレンとフルオロビニルエーテルの共重合体、脱フッ素化された硫化ポリエーテルケトン、アリールケトン、ポリ（２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール）、ポリ（２，５-ベンズイミダゾール）、ポリベンゾオキサゾールまたはポリベンゾチアゾールなどから選択される１種以上の水素イオン伝導性高分子を含むものを使用することができる。但し、本発明の高分子電解質膜に含まれる水素イオン伝導性高分子がこれに限られるわけではない。
前記高分子電解質膜と触媒層が形成された電極基材は通常の方法によって接合することができ、前記高分子が溶解された溶液を直接触媒層形成された気体拡散層に塗布しキャスティングして積層しても良く、別途に高分子電解質膜を製造した後、これを接合させても良い。
【００３９】
以下、本発明の好ましい実施例を記載する。但し、下記の実施例は本発明の好ましい一つの実施例に過ぎず、本発明が下記の実施例によって限られるわけではない。
【００４０】
[実施例]
実施例１
H３PO４１gをトリフルオロ酢酸（TFA）/N-メチルピロリドン（NMP）/ジメチルアセトアミド（DMAc）（１/１/１）の混合溶媒２０mlに添加して均一に混合した後、ポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール]（PBI）１gを添加し溶解してバインダー組成物を製造した。
【００４１】
前記バインダー組成物に炭素に担持された白金（Pt）（白金含量２０重量％）触媒３gを分散させて触媒組成物を製造した。
【００４２】
前記製造された触媒組成物をスクリーンプリンティング法で２枚の炭素布に各々塗布して２０μmの厚さを有する触媒層を形成した。
【００４３】
前記触媒層が形成された２枚の炭素布をフィルム形態のポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール]（PBI）電解質膜の両面に位置させ、ホットプレスで加圧して膜-電極アセンブリーを製造した。
【００４４】
実施例２
ポリ（ペルフルオロスルホン酸）溶液（NafionTM（登録商標） solution DE５２１ ５wt.％）２０mlに炭素に担持された白金（Pt）（白金含量２０重量％）触媒３gを分散させて触媒組成物を製造した。
【００４５】
前記製造された触媒組成物をスクリーンプリンティング法で２枚の炭素布に各々塗布し、２０μmの厚さを有する触媒層を形成した。
【００４６】
H３PO４１gをトリフルオロ酢酸（TFA）/N-メチルピロリドン（NMP）/ジメチルアセトアミド（DMAc）（１/１/１）の混合溶媒２０mlに添加し均一に混合した後、ポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール]（PBI）１gを添加して溶解しバインダー組成物を製造した。
【００４７】
前記製造されたバインダー組成物をスプレー噴射法で前記触媒層上に塗布し、実施例１と同様な方法で膜-電極アセンブリーを製造した。
【００４８】
比較例１
触媒層上にポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール]（PBI）を含むバインダー組成物を塗布しないことを除いては前記実施例２と同様な方法で膜-電極アセンブリーを製造した。
【００４９】
比較例２
ポリ[２，２’-（m-フェニレン）-５，５’-ビベンズイミダゾール]（PBI）バインダー組成物を塗布せず、高分子電解質膜としてデュポン社のポリ（ペルフルオロスルホン酸）膜（NafionTM （登録商標）１１７ Membrane）を使用したことを除いては前記実施例２と同様な方法で膜-電極アセンブリーを製造した。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の膜-電極アセンブリーを模式的に示した断面図である。
【符号の説明】
【００５１】
１０  膜-電極アセンブリー
１００  高分子電解質膜
１１０、１１０’  触媒層
１２０、１２０’  電極基材
【図１】
2006019271.tif 000003