(57)【要約】      （修正有）【課題】  電極とセパレータ間の接触抵抗を低減するため、接合材を電極に塗布して電極とセパレータを接合すると、接合剤が電極内に染み込み、電極内の反応ガス拡散を疎外し電池性能を低下させるので、電極内に不要に接合材を染み込ませることなく電極とセパレータを接合する製造方法を提供する。【解決手段】  電極２のセパレータ４との接合面に、電極２とセパレータ４を接合する導電性の接合材６の粒径よりもポア径が小さい領域８を設けて、接合材６の電極２への染み込みを制限する。【選択図】      図１
2006019034.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多孔質体で形成された電極と、前記電極の表面に導電性の接合材にて接合されたセパレータとを備える燃料電池であって、
前記電極の前記セパレータとの接合面に、前記接合材の粒径よりもポア径が小さい領域が設けられていることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記接合材の粒径よりもポア径が小さい領域に周囲を囲まれるようにして、前記接合材の粒径よりもポア径が大きい領域が前記接合面に設けられていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項３】
多孔質体で形成された電極とセパレータとが導電性の接合材にて接合されている燃料電池の製造方法であって、
前記電極の表面にＰＶＤ或いはＣＶＤにより電極材料をコーティングすることによって前記接合材の粒径よりもポア径の小さい領域を形成する工程と、
前記領域、或いは前記セパレータの前記電極と接合される部位に前記接合材を塗布する行程と、
前記領域に前記セパレータを接合する行程と、
を含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。
【請求項４】
前記電極と前記セパレータとを接合してできた接合体を熱処理する工程をさらに含むことを特徴とする請求項３記載の燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に関し、詳しくは、電極とセパレータとを接合材にて接合する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質膜を挟んで一対の電極が配置され、さらにその両側をセパレータで挟んで構成されている。各電極への反応ガスの供給によって発電された電気は、電極からセパレータを介して取り出される。燃料電池の発電効率を高めるためにはセパレータと電極との接触抵抗を低減することが重要であり、従来、セパレータの接触抵抗を低減するための種々の技術が提案されている。例えば特許文献１に記載された技術では、この技術はセパレータと集電体の間の接触抵抗を低減するための技術であるが、セパレータの表面にスクリーン印刷法によりＮｉペーストを塗布し、それを焼き付けることでＮｉ膜を形成するようにしている。
【特許文献１】特開平７−２８２８２１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
ところで、セパレータと電極との接触抵抗を低減するための手段としては、セパレータと電極とを接合材で接合することも１つの手段として考えられる。セパレータを電極に接合してしまうことで、接触不良によって接触抵抗が増大するのを防止することができる。さらに、接合材として導電性のものを用いる場合には、セパレータと電極の間の接触面積を増大させて接触抵抗を下げることもできる。
【０００４】
しかしながら、電極の表面は反応ガスの拡散を促すために多孔質で形成されている。このため、接合材を塗布してセパレータと電極とを接合しようとすると、接合材が電極内に染み込んでしまい、電極内での反応ガスの拡散を阻害して燃料電池の電池性能を低下させてしまうおそれがある。
【０００５】
本発明は、上述のような課題を解決するためになされたもので、電極内に不要に接合材を染み込ませることなく電極とセパレータが接合材で接合された燃料電池、及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
第１の発明は、上記の目的を達成するため、多孔質体で形成された電極と、前記電極の表面に導電性の接合材にて接合されたセパレータとを備える燃料電池であって、
前記電極の前記セパレータとの接合面に前記接合材の粒径よりもポア径が小さい領域が設けられていることを特徴としている。
【０００７】
また、第２の発明は、第１の発明において、前記接合材の粒径よりもポア径が小さい領域に周囲を囲まれるようにして、前記接合材の粒径よりもポア径が大きい領域が前記接合面に設けられていることを特徴としている。
【０００８】
また、第３の発明は、上記の目的を達成するため、多孔質体で形成された電極とセパレータとが導電性の接合材にて接合されている燃料電池の製造方法であって、
前記電極の表面にＰＶＤ或いはＣＶＤにより電極材料をコーティングすることによって前記接合材の粒径よりもポア径の小さい領域を形成する工程と、
前記領域、或いは前記セパレータの前記電極と接合される部位に前記接合材を塗布する行程と、
前記領域に前記セパレータを接合する行程と、
を含むことを特徴としている。
【０００９】
また、第４の発明は、第３の発明において、前記電極と前記セパレータとを接合してできた接合体を熱処理する工程をさらに含むことを特徴としている。
【発明の効果】
【００１０】
第１の発明によれば、接合材の粒径よりも電極のポア径が小さい領域では、接合材が電極内に染み込むことは制限される。したがって、電極のセパレータとの接合面に前記領域が設けられることで、電極内に接合材が不要に染み込むことなく、接合材によって電極内の反応ガスの拡散が阻害されることはない。
【００１１】
また、第２の発明によれば、接合材の粒径よりも電極のポア径が大きい領域では、接合材が電極内に染み込むことは許容される。接合材はその範囲において電極内に染み込み、電極内に染み込んだ接合材によって電極とセパレータとは確実に接合される。
【００１２】
また、第３の発明によれば、電極の表面に接合材の粒径よりもポア径が小さい領域が形成され、この領域に接合材を介してセパレータが接合されることにより、電極内に不要に接合材を染み込ませることなく、電極とセパレータを接合することができる。
【００１３】
また、第４の発明によれば、熱処理によって電極とセパレータとはさらに強固に接合されるので、電極とセパレータとの接触抵抗をより高めることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
実施の形態１．
以下、図１を参照して、本発明の実施の形態１について説明する。なお、本発明は例えば固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）に適用することができる。
【００１５】
図１は、本発明の実施の形態１にかかる燃料電池の要部の構成を示す断面図である。燃料電池は複数の単位セルが積層された燃料電池スタックとして使用されている。各単位セルは電解質膜を挟んで一対の電極が配置され、さらにその両側をセパレータで挟んで構成されている。図１は一つの単位セルにおける片方の電極とセパレータとの接合状態を拡大して示している。
【００１６】
図１に示すように、セパレータ４の電極２に対向する面にはガス流路１６が形成されており、ガス流路１６を区画する壁部の先端が電極２の表面に接触している。本実施形態では、電極２とセパレータ４とは接合材６を用いて接合されている。電極２は触媒層と拡散層とからなり、セパレータ４と対向する側に拡散層が設けられている。このため、電極２は少なくともセパレータ４に対向する面を多孔質体で形成されている。電極２とセパレータ４は導電性であり、接合材６も導電性のもの、例えば、Ｎｉろう、Ｃｕろう等が用いられている。具体的な接合材６の材質は、電極２とセパレータ４の接着性を考慮し、電極２やセパレータ４の材質に応じて適宜選択すればよい。
【００１７】
電極２の表面には、予めろう付けエリア８が形成されている。電極２とセパレータ４との接合時、セパレータ４はろう付けエリア８において電極２に接合され、接合材６はろう付けエリア８に付着するようになっている。ろう付けエリア８は、その層内に含まれる空孔の径（ポア径）が接合材６の粒径よりも小さくなるよう形成されている。このろう付けエリア８は緻密質であってもよい。
【００１８】
ろう付けエリア８の形成方法としては、例えば、ＰＶＤ（Physical Vapor Deposition）やＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）による薄膜形成法（好ましくは、スパッタリング）を用いることができる。これら薄膜形成法により電極２を構成する電極材料を表面に緻密にコーティングすることによって、接合材６の粒径よりもポア径が小さいろう付けエリア８を形成することができる。
【００１９】
接合材６の粒径よりもポア径が小さいろう付けエリア８では、接合材６がその内部に染み込むことは制限される。したがって、ろう付けエリア８にセパレータ４を接合することで、電極２内に接合材６が不要に染み込むことは防止される。したがって、本実施形態の燃料電池によれば、電極２内に不要に染み込んだ接合材６によって電極２内での反応ガスの拡散が阻害されることを防止できる。
【００２０】
実施の形態２．
次に、図２を参照して、本発明の実施の形態２について説明する。本発明も例えば固体酸化物型燃料電池に適用することができる。
【００２１】
図２は、本発明の実施の形態２にかかる燃料電池の要部の構成を示す断面図である。図２も図１と同様、一つの単位セルにおける片方の電極とセパレータとの接合状態を拡大して示している。図２において図１と同一部分は同一の符合を付して示し、その部分についての重複する説明は省略するものとする。
【００２２】
図２に示すように、電極２の表面には、予めろう付けエリア１０が形成されている。電極２とセパレータ４との接合時、セパレータ４はろう付けエリア１０において電極２に接合され、接合材６はろう付けエリア１０に付着するようになっている。本実施形態では、ろう付けエリア１０は、中央に設けられた染み込み許容エリア１４と、染み込み許容エリア１４の周囲を囲むように設けられた染み込み制限エリア１２とからなる。染み込み制限エリア１２は、その層内に含まれる空孔のポア径が接合材６の粒径よりも小さくなるよう形成されているのに対し、染み込み許容エリア１４は、その層内に含まれる空孔のポア径が接合材６の粒径よりも大きくなるよう形成されている。染み込み制限エリア１２は緻密質であってもよい。
【００２３】
染み込み制限エリア１２の形成方法としては、実施の形態１と同様、ＰＶＤやＣＶＤによる薄膜形成法（好ましくは、スパッタリング）を用いることができる。これら薄膜形成法により電極２を構成する電極材料を表面に緻密にコーティングすることによって、接合材６の粒径よりもポア径が小さ染み込み制限エリア１２を形成することができる。一方、染み込み許容エリア１４は、染み込み制限エリア１２の形成時に電極２の表面をマスクし、電極２の表面をそのまま残すことにより形成することができる。
【００２４】
接合材６の粒径よりもポア径が大きい染み込み許容エリア１４では、接合材６がその内部に染み込むことが許容される。一方、接合材６の粒径よりもポア径が小さい染み込み制限エリア１２では、接合材６がその内部に染み込むことは制限される。したがって、ろう付けエリア１０にセパレータ４を接合することで、接合材６は染み込み許容エリア１４に限定された範囲において電極２内に染み込み、染み込み許容エリア１４を超えて電極２内に不要に染み込むことは防止される。したがって、本実施形態の燃料電池によれば、電極２内に染み込んだ接合材６によって電極２とセパレータ４とは確実に接合され、同時に、接合材６が電極２内に不要に染み込むことはないので、電極２内での反応ガスの拡散が接合材６によって阻害されることも防止できる。
【００２５】
その他．
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形して実施することができる。例えば、次のように変形して実施してもよい。
【００２６】
上記実施の形態において、電極２とセパレータ４とを接合してできた接合体を熱処理するようにしてもよい。これによれば、熱処理によって電極２とセパレータ４はさらに強固に接合されるので、電極２とセパレータ４との接触抵抗をより高めることが可能になる。
【００２７】
また、実施の形態１では、ろう付けエリア８のポア径を調整しているが、電極２の表面をそのままろう付けエリア８とし、粒径が電極２のポア径よりも大きくなるような接合材６を選択するようにしてもよい。実施の形態２では、染み込み制限エリア１２のポア径を調整しているが、電極２の表面をそのまま染み込み制限エリア１２とし、粒径が電極２のポア径よりも大きくなるような接合材６を選択するとともに、染み込み許容エリア１４のポア径を接合材６の粒径よりも拡大するようにしてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本発明の実施の形態１にかかる燃料電池の要部の構成を示す断面図である。
【図２】本発明の実施の形態２にかかる燃料電池の要部の構成を示す断面図である。
【符号の説明】
【００２９】
２  電極
４  セパレータ
６  接合材
８，１０  ろう付けエリア
１２  染み込み制限エリア
１４  染み込み許容エリア
【図１】
2006019034.tif 000003
【図２】
2006019034.tif 000004