(57)【要約】【課題】  流動性、保存安定性、樹脂との接着性に優れ、臭気が少ない室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を提供する。【解決手段】  （Ａ）下記一般式（１）及び/又は（２）で示されるオルガノポリシロキサン    【化１】2006265372.tif 000015（式中、Ｒはメチル基又はエチル基、Ｒ1は一価炭化水素基、ａは１０以上の整数、Ｙは酸素原子又はアルキレン基、Ｎは独立に０又は１の整数である）    【化２】2006265372.tif 000016〔式中、Ｒ、Ｒ1、ａ、Ｙ、Ｎは上記の通り、Ｒ2は加水分解性基を含む分岐鎖、ｂは１以上の整数である。〕（Ｂ）ケイ素原子に結合した加水分解性基を有するオルガノキシシラン化合物、オルガノキシシラン化合物の部分加水分解物又はこれらの混合物（Ｃ）下記一般式（３）2006265372.tif 000017（式中、Ｒ3は３級炭化水素基、Ｒ4はＲ3を除く一価炭化水素基、ｃは平均で０．１〜１．９の正数である。）で示されるオルガノキシチタンを含有することを特徴とする室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）下記一般式（１）及び/又は（２）で示されるオルガノポリシロキサン                                                                        １００質量部、
【化１】
2006265372.tif 000011
（式中、Ｒはメチル基又はエチル基であり、Ｒ1は炭素原子数１〜１０の置換もしくは非置換の一価炭化水素基であり、ａは１０以上の整数である。Ｙは酸素原子又は炭素原子数１〜５のアルキレン基であり、Ｎは独立に０又は１の整数である。）
【化２】
2006265372.tif 000012
〔式中、Ｒ、Ｒ1、ａ、Ｙ、Ｎは上記の通りである。また、Ｒ2は下記一般式
【化３】
2006265372.tif 000013
（ここで、Ｒ、Ｒ1、Ｙ、Ｎは上記の通りである。）で示される加水分解性基を含む分岐鎖であり、ｂは１以上の整数である。〕
（Ｂ）ケイ素原子に結合した加水分解性基を１分子中に平均２個以上有し、かつ常圧での沸点が１５０℃以上であるオルガノキシシラン化合物、そ部分加水分解物又はこれらの混合物                                                        ０．１〜２０質量部、
（Ｃ）下記一般式（３）
2006265372.tif 000014
（式中、Ｒ3は酸素原子に結合する炭素原子が３級である炭素原子数４〜１０の３級炭化水素基であり、Ｒ4はＲ3を除く炭素原子数１〜１０の置換もしくは非置換一価炭化水素基であり、ｃは平均で０．１〜１．９の正数である。）
で示されるオルガノキシチタン                              ０．１〜１５質量部
を含有することを特徴とする室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項２】
更に、（Ｄ）無機充填剤を１〜５００質量部含有する請求項１記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項３】
更に、（Ｅ）非反応性シリコーンオイルを１〜１００質量部含有することを特徴とする請求項１又は２記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項４】
更に、（Ｆ）シランカップリング剤を０．１〜２０質量部含有する請求項１〜３いずれか1項に記載の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物に関し、特に引火点が高いため取り扱い性に優れ、また、保存安定性、樹脂との接着性に優れ、かつ臭気（特にシラン臭）が著しく少ない室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、空気中の水分と接触することにより室温で硬化する室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、種々のタイプのものが公知であるが、その中でもアルコールを放出して硬化するタイプのものは、金属類を腐食しないことから主に電気・電子機器等のシーリング用、接着用、コーティング用として好んで使用されている。
【０００３】
このアルコールタイプの代表例としては、特公昭３９−２７６４３号公報（特許文献１）が挙げられ、ここには水酸基末端封鎖オルガノポリシロキサンとアルコキシシランと有機チタン化合物からなる組成物が開示されている。また、特開昭５５−４３１１９号公報（特許文献２）には、アルコキシシリル末端封鎖オルガノポリシロキサンとアルコキシシランとアルコキシチタンからなる組成物が開示されている。また、特公平７−３９５４７号公報（特許文献３）には、疎水性シリカを用いた密封状態での保存安定性に優れる組成物が記載され、無処理のシリカを使用した時には、保存安定性の良好な組成物が得られない旨が記載されている。更に、特開平９−３３３０号公報（特許文献４）にはチタンに結合した三級の置換基を有するチタン触媒を用いた変色及び硬化速度に優れる組成物が開示され、特開２００１−１５２０２０号公報（特許文献５）には二種類の炭酸カルシウムを用いた接着耐久性に優れる組成物が開示されている。
【０００４】
しかしながら、特公昭３９−２７６４３号公報（特許文献１）、特開昭５５−４３１１９号公報（特許文献２）は、保存安定性において問題があり、特公平７−３９５４７号公報（特許文献３）においては、疎水性シリカが高価であり、また流動性が経時で変化し、安定した流動性が得られない上、接着性（特に樹脂接着性）においても問題であり、更に低沸点のアルコキシシランを使用するとシラン臭による不快な臭気が確認されていた。
また、特開平９−３３３０号公報（特許文献４）は組成物の引火点が低く、取り扱いが不便であり、特開２００１−１５２０２０号公報（特許文献５）は樹脂との接着性が不十分であるという問題があった。
【０００５】
【特許文献１】特公昭３９−２７６４３号公報
【特許文献２】特開昭５５−４３１１９号公報
【特許文献３】特公平７−３９５４７号公報
【特許文献４】特開平９−３３３０号公報
【特許文献５】特開２００１−１５２０２０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、前記した欠点を解消し、特に引火点が高いため取り扱い性に優れ、また、保存安定性、樹脂との接着性に優れ、かつ臭気（特にシラン臭）が著しく少ない室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を行った結果、下記一般式（１）及び/又は（２）で示されるオルガノポリシロキサンの少なくとも１種と、ケイ素原子に結合した加水分解性基を１分子中に平均２個以上有し、かつ常圧での沸点が１５０℃以上であるアルコキシシラン化合物及び／又はその部分加水分解物と、チタン原子に酸素原子を介して炭素数４〜１０の３級炭化水素基がを平均０．１〜１．９個結合するオルガノキシチタンとを混合することにより、引火点が高いため取り扱い性に優れ、また、保存安定性、樹脂との接着性に優れ、かつ臭気（特にシラン臭）が著しく少ない室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物が得られることを見出し、本発明をなすに至った。
【０００８】
従って、本発明は、
（Ａ）下記一般式（１）及び/又は（２）で示されるオルガノポリシロキサン                                                                          １００質量部、
【０００９】
【化１】
2006265372.tif 000002
（式中、Ｒはメチル基又はエチル基であり、Ｒ1は炭素原子数１〜１０の置換もしくは非置換の一価炭化水素基であり、ａは１０以上の整数である。Ｙは酸素原子又は炭素原子数１〜５のアルキレン基であり、Ｎは独立に０又は１の整数である。）
【００１０】
【化１】
2006265372.tif 000003
〔式中、Ｒ、Ｒ1、ａ、Ｙ、Ｎは上記の通りである。また、Ｒ2は下記一般式
【００１１】
【化２】
2006265372.tif 000004
（ここで、Ｒ、Ｒ1、Ｙ、Ｎは上記の通りである。）で示される加水分解性基を含む分岐鎖であり、ｂは１以上の整数である。〕
（Ｂ）ケイ素原子に結合した加水分解性基を１分子中に平均２個以上有し、かつ常圧での沸点が１５０℃以上であるオルガノキシシラン化合物、その部分加水分解物又はこれらの混合物                                                      ０．１〜２０質量部、
（Ｃ）下記一般式（３）
2006265372.tif 000005
（式中、Ｒ3は酸素原子に結合する炭素原子が３級である炭素原子数４〜１０の３級炭化水素基であり、Ｒ4はＲ3を除く炭素原子数１〜１０の置換もしくは非置換一価炭化水素基であり、ｃは平均で０．１〜１．９の正数である。）
で示されるオルガノキシチタン                              ０．１〜１５質量部
を含有することを特徴とする室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を提供する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、引火点が高いため取り扱い性に優れ、また、保存安定性、樹脂との接着性に優れ、かつ臭気（特にシラン臭）が著しく少ない室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明に使用される（Ａ）成分は、本組成物のベースポリマーとなるものであり、保存安定性を得るために、下記一般式（１）及び/又は（２）で示されるオルガノポリシロキサンである。
【００１４】
【化３】
2006265372.tif 000006
（式中、Ｒはメチル基又はエチル基であり、Ｒ1は炭素原子数１〜１０の置換もしくは非置換の一価炭化水素基であり、ａは１０以上の整数である。Ｙは酸素原子又は炭素原子数１〜５のアルキレン基であり、Ｎは独立に０又は１の整数である。）
【００１５】
【化４】
2006265372.tif 000007
〔式中、Ｒ、Ｒ1、ａ、Ｙ、Ｎは上記の通りである。また、Ｒ2は下記一般式
【００１６】
【化５】
2006265372.tif 000008
（ここで、Ｒ、Ｒ1、Ｙ、Ｎは上記の通りである。）で示される加水分解性基を含む分岐鎖であり、ｂは１以上の整数である。〕
【００１７】
上記一般式（１）、（２）中、Ｒはメチル基又はエチル基であり、メチル基が好ましい。Ｒ1は炭素原子数１〜１０、特に１〜６の置換又は非置換の一価の炭化水素基であり、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基などのアルキル基、シクロヘキシル基などのシクロアルキル基、及びこれらの基の炭素原子に結合する水素原子が部分的にハロゲン原子などで置換された基、例えば３，３，３−トリフルオロプロピル基等が挙げられ、中でもメチル基、エチル基、ビニル基、フェニル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基が好ましく、メチル基が特に好ましい。上記一般式（１）、（２）中の複数のＲ1は同一の基であっても異種の基であってもよい。
【００１８】
また、Ｙは酸素原子又は炭素原子数１〜５のアルキレン基であり、アルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基等が挙げられ、酸素原子、エチレン基が好ましい。
【００１９】
（Ａ）成分の好ましい粘度は、２５℃の条件下において１００〜１，０００，０００ｍＰａ・ｓである。これは１００ｍＰａ・ｓより小さいと硬化後のエラストマーに優れた物理的性質、特に柔軟性と高い伸びを与えることができないおそれがあり、また、１，０００，０００ｍＰａ・ｓより大きいと組成物の粘度が高くなり、流動性が著しく低下するおそれがある。そのため、より好ましくは３００〜１００，０００ｍＰａ・ｓ、特に好ましくは５００〜５０，０００である。なお、この粘度は回転粘度計による測定値である。
【００２０】
本発明に用いられる（Ｂ）成分は、ケイ素原子に結合した加水分解性基（アルコキシ基等のオルガノキシ基）を１分子中に平均２個以上、特に３個以上有し、かつ常圧での沸点が１５０℃以上であるオルガノキシシラン化合物及び／又はその部分加水分解物である。加水分解性基以外のケイ素原子に結合した残余の基は、炭素原子数１〜１０の一価炭化水素基であれば特に限定されるものではないが、具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基等のアルキル基、ビニル基等のアルケニル基、フェニル基等のアリール基などが例示されるが、満たされる条件としては、常圧での沸点が１５０℃以上有することである。メチルトリメトキシシラン（ｂ．ｐ．１０２℃）、メチルトリエトキシシラン（ｂ．ｐ．１４３℃）、ビニルトリメトキシシラン（ｂ．ｐ．１２３℃）のような常圧での沸点が１５０℃未満のものでは強い臭気が残る場合がある。
【００２１】
（Ｂ）成分の具体例としては、テトラエトキシシラン（ｂ．ｐ．１６８．８℃）、メチルセロソルブオルソシリケート（ｂ．ｐ．１５０℃／３ｍｍＨｇ）などの４官能アルコキシシラン類、エチルトリエトキシシラン（ｂ．ｐ．１６０℃）、ビニルトリエトキシシラン（ｂ．ｐ．１５８℃）、ｎ−ブチルトリメトキシシラン（ｂ．ｐ．１６４．８℃）、プロピルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン（ｂ．ｐ．１３０℃／４５ｍｍＨｇ）、オクチルトリメトキシシラン（ｂ．ｐ．１００℃／２ｍｍＨｇ）、ブチルトリメトキシエトキシシランなどの３官能アルコキシシラン類及びその部分加水分解縮合物などが挙げられる。上記した常圧での沸点が１５０℃未満のシランであっても加水分解縮合したダイマーやトリマーであれば使用することができる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合してもよい。
【００２２】
また、硬化後のゴム弾性体に低モジュラス性を付与するために、ジフェニルジメトキシシラン（ｂ．ｐ．１６１℃／１５ｍｍＨｇ）、ジフェニルジエトキシシラン（ｂ．ｐ．１６７℃／１５ｍｍＨｇ）などの２官能アルコキシシラン類を付加的に添加してもよい。
【００２３】
（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００質量部に対して０．１〜２０質量部の範囲、好ましくは１〜１０質量部の範囲で使用される。０．１質量部未満では十分な架橋が得られず、目的とするゴム弾性を有する組成物が得難く、２０質量部を超えると得られる硬化物は機械特性が低下する上、組成物の硬化が遅延し、臭気が悪化する。
【００２４】
（Ｃ）成分は、本組成物を硬化するための触媒で、下記一般式（５）で示される酸素原子に結合した３級炭素原子を有するオルガノキシチタンである。
2006265372.tif 000009
（式中、Ｒ3は酸素原子に結合する炭素原子が３級である炭素原子数４〜１０の３級炭化水素基であり、Ｒ4はＲ3を除く炭素原子数１〜１０の置換もしくは非置換一価炭化水素基であり、ｃは平均で０．１〜１．９の正数である。）
【００２５】
一般式（５）におけるＲ3は炭素原子数４〜１０の３級炭化水素基であり、ｔ-ブチル基、ｔ-アミル基等が例示されｔ−ブチル基が好ましい。Ｒ4はＲ3を除く炭素原子数１〜１０の置換又は非置換一価炭化水素基であり、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基等の炭素数１〜４の１級又は２級炭化水素基が好ましい。
【００２６】
ｃは平均で０．１〜１．９であることが必要であり、この範囲を満たす範囲でｃの数値の異なるものも混合物であってもｃ＝１単独で使用してもよい。
【００２７】
上記式（５）で示されるオルガノキシチタンの具体例としては、トリイソプロポキシ-ｔ-ブトキシチタン、トリブトキシ-ｔ-ブトキシチタン、トリイソプロポキシ-ｔ-アミルチタン、トリブトキシ-ｔ-アミルチタン等のｃ＝１のものやこれらとジイソプロポキシ−ジ-ｔ−ブトキシチタン、ジブトキシ−ジ-ｔ-ブトキシチタン等の混合物などが例示される。
【００２８】
（Ｃ）成分の添加量は、（Ａ）成分１００質量部に対して０．１〜１５質量部の範囲であり、好ましくは１〜１０質量部の範囲である。添加量が少ないと良好な保存安定性が得られず、かつ本組成物の硬化物が得られる時間が長くなる。逆に多すぎると表面硬化性が速すぎたり、深部硬化性が悪くなったり、保存安定性が悪くなることがある。
【００２９】
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は前記した(Ａ)〜(Ｃ)成分の他に、更に（Ｄ）無機充填剤を添加することが好ましい。（Ｄ）成分は本組成物に優れたゴム物性を付与するための補強性又は非補強性充填剤であり、硬化前の流れ特性を改善し、硬化後のゴム状弾性体に必要な機械的性質を付与することができる。
無機質充填剤としては石英微粉末、煙霧質シリカ、沈降性シリカ、炭酸カルシウム、煙霧質二酸化チタン、珪藻土、水酸化アルミニウム、微粒子状アルミナ、マグネシア、酸化亜鉛、炭酸亜鉛およびこれらをシラン類、シラザン類、低重合度シロキサン類、有機化合物などで表面処理したものなどが例示される。これらの中で煙霧質シリカ、炭酸カルシウムが好ましい。
【００３０】
（Ｄ）成分の添加量は、（Ａ）成分１００質量部に対して好ましくは１〜５００重量部、より好ましくは５〜３００質量部、特に好ましくは１０〜２００質量部である。少なすぎると添加効果が不十分となり、多すぎると材料の粘度が高くなり、作業性に劣ることがある。
【００３１】
また、本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物には、（Ｅ）非反応性のシリコーンオイル、好ましくは両末端がトリメチルシリル基で封鎖されたポリジメチルシロキサンを配合することが好ましい。この成分を配合することにより、流動性、硬化後のゴム物性を調整することができる。
【００３２】
（Ｅ）成分の粘度（２５℃）は、５〜５０，０００ｍＰａ・ｓ、特に５０〜５，０００ｍＰａ・ｓであることが好ましい。粘度が小さすぎるとゴム物性が低下したり、オイルブリードしすぎる場合があり、大きすぎると組成物の粘度が上昇し、作業性が低下する場合がある。なお、この粘度は回転粘度計による測定値である。
【００３３】
（Ｅ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００質量部に対して０〜１００質量部、特に５〜８０質量部であることが好ましい。１００質量部より多いとゴム物性が低下する場合がある。
【００３４】
また、本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物には、（Ｆ）成分のシランカップリング剤を配合することが好ましい。この成分は本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物においてより接着性を向上させる成分である。シランカップリング剤としては公知のものが好適に使用され、（メタ）アクリルシランカップリング剤、エポキシシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤、メルカプトシランカップリング剤等が例示され、具体的には、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等が例示される。
【００３５】
このシランカップリング剤の配合量は、（Ａ）成分１００質量部に対して０〜１０質量部が好ましく、より好ましくは０．１〜５質量部使用される。充填剤及び被着体によりシランカップリング剤を使用しなくても接着するときは、シランカップリング剤を使用しなくてもよく、使用する場合、１０質量部を超えると価格的に不利となることがある。
【００３６】
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物には、必要に応じて有機溶剤、防カビ剤、難燃剤、耐熱剤、可塑剤、接着促進剤、硬化促進剤、顔料など室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物における公知の添加剤を本発明の目的を損なわない範囲で添加することができる。
【００３７】
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、（Ａ）〜（Ｃ）成分を好ましくは湿気を遮断した雰囲気下で混合することにより得ることができる。得られた組成物は密閉容器中でそのまま保存し、使用時に空気中の水分に晒すことによりゴム状弾性体に硬化する、いわゆる１包装型室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物として用いることができる。
【００３８】
本発明の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、電気・電子部品の封止材、接着剤や防湿用コート剤として、繊維製品、ガラス製品、金属製品、プラスチック製品等のコーティング剤や接着剤としての用途に適用することができる。
【実施例】
【００３９】
以下、合成例及び実施例と比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。なお、下記の例において部は質量部を示し、粘度は２５℃での回転粘度計による測定値を示したものである。
【００４０】
［合成例１］
温度計、撹拌機、冷却器を備えた内容積２リットルの三つ口フラスコに、粘度が３０,０００ｍＰａ・ｓのα,ω−ジメチルビニル−ジメチルポリシロキサン２５００ｇと、トルエン４００ｇ、トリメトキシシラン１１．９ｇおよび触媒として塩化白金酸の５０％トルエン溶液１．０ｇを添加し、Ｎ2気流下で室温で９時間混合した。その後１０mmHgの減圧下で１００℃に加熱して、希釈剤のトルエンと余剰のトリメトキシシランを留去し、粘度が４０，０００mPa・s、不揮発分９９．９％の無色透明液体を２３５０ｇ得た。得られた液体にテトラプロピルチタネートと１００：１の比率で混合したところ、直ちには増粘せず、１日後には硬化した。このことからポリマー末端のビニル基にメチルトリメトキシシランが付加したことが確認できる。このポリマーをポリマーＡとする。
【００４１】
［実施例１］
ポリマーＡ１００部と両末端メチル基封鎖ポリジメチルシロキサン５０部、ジメチルジクロロシランで表面処理された煙霧状シリカ（Ｒ９７２：日本アエロジル（株）製）２０部を混合し、これにｎ−ブチルトリメトキシシラン（ｂ．ｐ．１６４．８℃）８部とトリイソプロポキシ−ｔｅｒｔ−ブトキシチタン５部、γ−グリシドキプロピルトリメトキシシラン０．５部を湿気遮断下で均一になるまで混合して組成物を調製した。
【００４２】
［比較例１］
トリイソプロポキシ−ｔｅｒｔ−ブトキシチタンの代わりにイソプロポキシ−トリ−ｔｅｒｔ−ブトキシチタン５部を用いた以外は実施例１と同様の手法で組成物を調製した
【００４３】
［比較例２］
トリイソプロポキシ−ｔｅｒｔ−ブトキシチタンの代わりにテトラ−ｔｅｒｔ−ブトキシチタン５部を用いた以外は実施例１と同様の手法で組成物を調製した。
【００４４】
［比較例３］
ｎ−ブチルトリメトキシシラン（ｂ．ｐ．１６４．８℃）の代わりにビニルトリメトキシシラン（ｂ．ｐ．１２３℃）を用いた以外は実施例１と同様の手法で組成物を調製した。
【００４５】
これらの実施例、比較例の組成物は２ｍｍ厚のシート状に成形し、２３±２℃、５０±５％ＲＨの雰囲気で７日間硬化してそのゴム物性（硬さ、伸び、引張強さ）をＪＩＳ−Ｋ６２４９に準じて測定した。その際、組成物の臭気を嗅ぎ、不快な気分がするかどうかの確認を行った。また同時に２５×１００×２ｍｍ厚の樹脂被着体に作成したＲＴＶを塗布し、室温下に放置してゴム弾性体としたのち得られた硬化物を引っ張ることで被着体の接着性を目視にて確認した。ここで樹脂被着体は建築用材料として比較的使用されやすい硬質塩ビ、ポリスチロール、ポリカーボネート、アクリル樹脂を選定した。組成物の危険物分類を決定するため、組成物の引火点をＡＳＴＭ  Ｄ３２７８１９８２に規定するセタ密閉式引火点測定法により測定した。保存安定性試験は未硬化の組成物をカートリッジの荷姿で７０℃の乾燥機中で加熱し、その後、２３±２℃、５０±５％ＲＨの雰囲気下で７日硬化させ、初期の組成物と同様にゴム物性及び接着性の測定を行った。結果を表１に示す。
【００４６】
【表１】
2006265372.tif 000010
＊１  樹脂接着性；○：良好、△：一部剥離、×：不可
＊２  臭気；○：良好、×：不快