(57)【要約】      （修正有）【課題】  結晶軸の方位が予め判明していない多数の強誘電体粒子からなる強誘電体に対しても、複数の強誘電体粒子の分域の向きを一方向に揃える強誘電体粒子の単一分域化方法を提供する。【解決手段】  強誘電体粒子１０２に対して互いに異なる複数方向の電界を印加することにより、分極発現方向と電界印加方向との間に形成される角度のうち最も小さい角度を形成する印加方向の電界が分極の反転に寄与するので、強誘電体粒子に対して１方向の電界を印加する場合に比べて、強誘電体粒子の分極の向きを一方向に揃えるために要する電界の値を少なくすることが出来る。【選択図】  図１
2006173205.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
強誘電体粒子の分域の向きを一方向に揃える強誘電体粒子の単一分域化方法であって、
前記強誘電体粒子に対して、互いに異なる複数方向の電界を印加する工程を含むことを特徴とする強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項２】
前記複数方向が、三軸直交座標系の各々の軸方向であることを特徴とする請求項１に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項３】
前記電界の大きさ（Ｅ）は、下記［数１］
【数１】
2006173205.tif 000005
（但し、Ｅｃは前記強誘電体粒子の電界印加時の温度における抗電界の大きさである。）
の関係を満たすことを特徴とする請求項２に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項４】
前記電界を印加する工程は、
各々が、絶縁性物質を介して互いに電気的に絶縁されると共に、前記強誘電体粒子を介して対向するように配置された複数の電極対に電圧を印加して、前記複数方向の電界を発生させる工程を含むことを特徴とする請求項１〜３のうちのいずれか１項に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項５】
前記電界を印加する工程は、
絶縁性物質によって囲まれた領域内に配置された前記強誘電体粒子と前記絶縁性物質とを介して対向するように配置された少なくとも一つの電極対に電圧を印加して、前記複数方向の電界を発生させる工程を含むことを特徴とする請求項１〜３のうちのいずれか１項に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項６】
前記電界を印加する工程は、
前記強誘電体粒子を含んだ絶縁性物質を介して対向するように配置された少なくとも一つの電極対に電圧を印加して、前記複数方向の電界を発生させる工程を含むことを特徴とする請求項１〜３のうちのいずれか１項に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項７】
前記電界を印加する工程は、
前記強誘電体粒子を介して対向するように少なくとも一対の電極対を配置し、前記強誘電体粒子を回転させながら、前記少なくとも一対の電極対に電圧を印加して、前記強誘電体粒子の抗電界以上の電界を発生させる工程を含むことを特徴とする請求項１に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項８】
前記強誘電体粒子は、媒質中に分散されており、
前記媒質を攪拌することにより、前記強誘電体粒子を回転させることを特徴とする請求項７に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項９】
前記強誘電体粒子が回転する速度は、前記強誘電体粒子の分極反転速度以下であることを特徴とする請求項７又は８に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項１０】
前記強誘電体粒子と前記電極対との間に存在する空間領域を絶縁性物質で満たすことを特徴とする請求項１〜９のうちのいずれか１項に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項１１】
前記絶縁性物質の比誘電率は、前記強誘電体粒子の比誘電率と同等以上であることを特徴とする請求項１０に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項１２】
前記電界を印加する工程は、
前記強誘電体粒子を前記強誘電体粒子のキュリー温度以上に加熱する工程と、
前記強誘電体粒子に対して前記複数方向の電界を印加しながら、前記キュリー温度以上の温度に加熱された前記強誘電体粒子を前記キュリー温度以下まで冷却する工程を含むことを特徴とする請求項１〜１１のうちのいずれか１項に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項１３】
前記キュリー温度以下まで冷却する工程は、
前記強誘電体粒子に対して加圧又は減圧をさらに行ないながら、前記キュリー温度以上の温度に加熱された前記強誘電体粒子を前記キュリー温度以下まで冷却する工程を含むことを特徴とする請求項１２に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項１４】
前記強誘電体粒子が、ビスマス系の層状ペロブスカイト構造、又はＰＺＴ系のペロブスカイト構造を有する強誘電体よりなることを特徴とする請求項１〜１３のうちのいずれか１項に記載の強誘電体粒子の単一分域化方法。
【請求項１５】
強誘電体粒子の分域の向きを一方向に揃える強誘電体粒子の単一分域化装置であって、
各々が前記強誘電体粒子を介して対向するように配置された複数の電極対と、
前記各々の電極対が隣り合う電極対と電気的に絶縁されるように、前記各々の電極対と前記隣り合う電極対との間に配置された絶縁性物質と、
前記複数の電極対は、外部からの電圧を受けて、前記強誘電体粒子に対して互いに異なる複数方向の電界を印加することを特徴とする強誘電体粒子の単一分域化装置。
【請求項１６】
強誘電体粒子の分域の向きを一方向に揃える強誘電体粒子の単一分域化装置であって、
前記強誘電体粒子を配置可能な内部空間を有する絶縁性物質と、
前記内部空間に配置される強誘電体粒子と前記絶縁性物質とを介して対向するように配置された少なくとも一つの電極対とを備え、
前記少なくとも一つの電極対は、外部からの電圧を受けて、前記内部空間に配置される前記強誘電体粒子に対して互いに異なる複数方向の電界を印加することを特徴とする強誘電体粒子の単一分域化装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、強誘電体粒子を単一分域化させるための技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、強誘電体メモリの一部として使用されている強誘電体薄膜は、スピンコート法又はＣＶＤ法によって形成されている。これらの方法では、強誘電体薄膜を構成する強誘電体を結晶化させる目的で、高温の熱処理が必要である。
【０００３】
強誘電体薄膜の新しい成膜技術として、電気泳動堆積法（例えば特許文献１参照）等の強誘電体粒子を用いた強誘電体薄膜の作製方法が注目されている。この電気泳動法によると、予め結晶化された強誘電体粒子を用いて強誘電体薄膜を形成することができるので、強誘電体を結晶化させる目的で行なう高温の熱処理が不要になるという利点がある。また、強誘電体粒子の分極軸の配向を制御しながら堆積することができるので、強誘電体薄膜を構成する強誘電体の分極軸の配向制御が可能な方法としても期待されている。なお、強誘電体粒子の形成方法等については、例えば非特許文献１に説明がなされている。
【０００４】
強誘電体粒子の分極軸の配向を制御するためには、予め強誘電体粒子の分域の方向を一方向に揃えること、つまり強誘電体粒子を単一分域化することが望ましい。強誘電体材料を単一分域化する方法としては、例えば特許文献２に代表されるような電界印加法、キュリー点近傍熱処理法、又は電子ビーム照射法等の手法が提案されている。
【特許文献１】特開２００２−２０８２７１号公報
【特許文献２】特開昭６２−１５４４０６号公報
【非特許文献１】シーエムシー出版  小泉・奥山・目編集  2002年10月発行「ナノ粒子の製造・評価・応用・機器の最新情報」
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、前記特許文献１に開示された方法は、結晶軸の方位が予め判明している単結晶強誘電体に対しては適用できるものの、結晶軸の方位が判明していない多数の強誘電体粒子よりなる強誘電体に対しては十分に適用できない。この場合、電界印加法を用いて、強誘電体を構成する多数の強誘電体粒子に対して一方向からの電界を印加するだけでは、電界の印加方向と強誘電体粒子の分極軸（分極特性を最も大きく発現する軸）の方位とが一致していない場合、強誘電体粒子の分極を反転させるためには非常に大きな電界を印加する必要がある。このため、結晶軸の方位が判明していない多数の強誘電体粒子に対して一方向からの電界を印加しても、多分域化状態の粒子が多数残る可能性が高い一方、この多数の強誘電体粒子に対して非常に大きな電界を印加する場合、分極軸の方位が電界の印加方向と一致している強誘電体粒子は、過剰な電界が印加されることにより、その結晶構造が崩れる可能性がある。このような問題は、ＳＢＴ（タンタル酸ビスマスストロンチウム）等の一方向のみに分極特性を発現する強誘電体材料において顕著である。
【０００６】
前記に鑑み、本発明の目的は、複数の強誘電体粒子を容易に且つ確実に単一分域化させることである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
前記の目的を達成するため、我々は種々の検討を加えた結果、本発明は以下の点に着目してなされたものである。すなわち、強誘電体に対して、該強誘電体の分極発現方向に抗電界以上の電界を与えることにより、強誘電体の分極は反転する。したがって、強誘電体の分極発現方向と電界を印加する方向との間のなす角度の方向余弦と抗電界との積の値だけ電界を印加しなければ、強誘電体の分極方向を一方向に揃えることができないとい点である。
【０００８】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法は、強誘電体粒子の分域の向きを一方向に揃える強誘電体粒子の単一分域化方法であって、強誘電体粒子に対して、互いに異なる複数方向の電界を印加する工程を含むことを特徴とする。
【０００９】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法によると、強誘電体粒子に対して互いに異なる複数方向の電界を印加することにより、分極発現方向と電界印加方向との間に形成される角度のうち最も小さい角度を形成する印加方向の電界が分極の反転に寄与するので、強誘電体粒子に対して１方向の電界を印加する場合に比べて、強誘電体粒子の分極の向きを一方向に揃えるために要する電界の値を少なくすることができる。
【００１０】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法において、複数方向が、三軸直交座標系の各々の軸方向であることが好ましい。
【００１１】
このようにすると、三軸直交座標系のいずれかの軸方向のうち、強誘電体粒子の分極発現方向との間に形成される角度が最も小さい軸方向に印加される電界が分極の反転に主に寄与するので、強誘電体粒子に対して任意の複数方向の電界を印加する場合に比べて、強誘電体粒子の分極の向きを一方向に揃えるために要する電界の値を少なくすることができる。
【００１２】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法において、電界の大きさ（Ｅ）は、下記［数２］
【００１３】
【数２】
2006173205.tif 000003
【００１４】
（但し、Ｅｃは前記強誘電体粒子の電界印加時の温度における抗電界の大きさである。）
の関係を満たすことが好ましい。
【００１５】
このようにすると、分極発現方向がいずれの方向に向いている強誘電体粒子であっても、分極発現方向に抗電界以上の電界を与えることができる。
【００１６】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法において、電界を印加する工程は、各々が、絶縁性物質を介して互いに電気的に絶縁されると共に、強誘電体粒子を介して対向するように配置された複数の電極対に電圧を印加して、複数方向の電界を発生させる工程を含むことが好ましい。
【００１７】
このように複数の電極対を用いて、該複数の電極対の各々に対して電圧を印加することにより、強誘電体粒子に対して、異なる複数方向の電界を容易に印加することが可能となる。
【００１８】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法において、電界を印加する工程は、絶縁性物質によって囲まれた領域内に配置された強誘電体粒子と絶縁性物質とを介して対向するように配置された少なくとも一つの電極対に電圧を印加して、複数方向の電界を発生させる工程を含むことが好ましい。
【００１９】
このように少なくとも一つの電極対を用いて、該少なくとも一つの電極対に対して電圧を印加することにより、強誘電体粒子に対して、異なる複数方向の電界を容易に印加することが可能となる。例えば、絶縁性物質から着脱可能に電極対を用いるようにすれば、一対の電極対を用いて、順次着脱しながら電界の印加方向を変えることにより、強誘電体粒子に対して、異なる複数方向の電界を印加することができる。また、複数の電極対を用いて各々の電極対に電圧を印加することにより、異なる複数方向の電界を印加することができる。
【００２０】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法において、電界を印加する工程は、強誘電体粒子を含んだ絶縁性物質を介して対向するように配置された少なくとも一つの電極対に電圧を印加して、複数方向の電界を発生させる工程を含むことが好ましい。
【００２１】
このように少なくとも一対の電極対を用いて、該少なくとも一対の電極対に対して電圧を印加することにより、強誘電体粒子に対して、異なる複数方向の電界を容易に印加することが可能となる。例えば、絶縁性物質から着脱可能に電極対を用いるようにすれば、一対の電極対を用いて、順次着脱しながら電界の印加方向を変えることにより、強誘電体粒子に対して、異なる複数方向の電界を印加することができる。この場合に、例えば絶縁性物質が固体である場合には、絶縁性物質から容易に着脱可能に電極対を用いることができる。また、複数の電極対を用いて各々の電極対に電圧を印加することにより、異なる複数方向の電界を印加することができる。
【００２２】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法において、電界を印加する工程は、強誘電体粒子を介して対向するように少なくとも一対の電極対を配置し、強誘電体粒子を回転させながら、少なくとも一対の電極対に電圧を印加して、強誘電体粒子の抗電界以上の電界を発生させる工程を含むことが好ましい。
【００２３】
このようにすると、強誘電体粒子を回転させることで、強誘電体粒子に対して実質的に異なる複数方向の電界を印加していることになり、さらに、強誘電体粒子の分極発現方向と固定された電界印加方向とを一致させることが可能となり、強誘電体粒子に対して印加する電界の大きさを強誘電体粒子の抗電界程度の大きさとすることができる。
【００２４】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法において、強誘電体粒子は、媒質中に分散されており、媒質を攪拌することにより、強誘電体粒子を回転させることが好ましい。
【００２５】
このようにすると、強誘電体粒子を容易に回転させることができる。特に、少なくとも１方向からの回転によって一定の流れを生み出して媒質を攪拌することで、電界印加方向と強誘電体粒子の分極発現方向とが一致する状態を容易につくり出すことが可能となる。
【００２６】
ここで、強誘電体粒子が回転する速度は、強誘電体粒子の分極反転速度以下であることが好ましい。
【００２７】
このようにすると、回転している強誘電体粒子に対して、分極を反転させるために要する電界を確実に印加することができる。
【００２８】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法において、強誘電体粒子と電極対との間に存在する空間領域を絶縁性物質で満たすことが好ましい。
【００２９】
このようにすると、強誘電体粒子に対して電界を印加する際における、電極対間を流れるリーク電流を軽減させることが可能となり、強誘電体粒子に電界を確実に印加することができる。
【００３０】
ここで、絶縁性物質の比誘電率は、強誘電体粒子の比誘電率と同等以上であることが好ましい。
【００３１】
このようにすると、強誘電体粒子にかかる分圧が大きくなるので、電極対に印加する電圧を低減することができる。
【００３２】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法において、電界を印加する工程は、強誘電体粒子を強誘電体粒子のキュリー温度以上に加熱する工程と、強誘電体粒子に対して複数方向の電界を印加しながら、キュリー温度以上の温度に加熱された強誘電体粒子をキュリー温度以下まで冷却する工程を含むことが好ましい。
【００３３】
このようにすると、強誘電体粒子の分極の向きを一方向に確実に揃えることが可能となる。
【００３４】
ここで、キュリー温度以下まで冷却する工程は、強誘電体粒子に対して加圧又は減圧をさらに行ないながら、キュリー温度以上の温度に加熱された強誘電体粒子をキュリー温度以下まで冷却する工程を含むことが好ましい。
【００３５】
このようにすると、圧電効果により単一分域化が促進される。
【００３６】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法において、強誘電体粒子が、ビスマス系の層状ペロブスカイト構造、又はＰＺＴ系のペロブスカイト構造を有する強誘電体よりなることが好ましい。
【００３７】
このようにすると、これらの強誘電体は発現可能な分域が大きいため、本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法による前述の効果が顕著になる。
【００３８】
本発明に係る第１の強誘電体粒子の単一分域化装置は、強誘電体粒子の分域の向きを一方向に揃える強誘電体粒子の単一分域化装置であって、各々が強誘電体粒子を介して対向するように配置された複数の電極対と、各々の電極対が隣り合う電極対と電気的に絶縁されるように、各々の電極対と隣り合う電極対との間に配置された絶縁性物質と、複数の電極対は、外部からの電圧を受けて、強誘電体粒子に対して互いに異なる複数方向の電界を印加することを特徴とする。
【００３９】
本発明に係る第２の強誘電体粒子の単一分域化装置は、強誘電体粒子の分域の向きを一方向に揃える強誘電体粒子の単一分域化装置であって、強誘電体粒子を配置可能な内部空間を有する絶縁性物質と、内部空間に配置される強誘電体粒子と絶縁性物質とを介して対向するように配置された少なくとも一つの電極対とを備え、少なくとも一つの電極対は、外部からの電圧を受けて、内部空間に配置される強誘電体粒子に対して互いに異なる複数方向の電界を印加することを特徴とする。
【００４０】
本発明に係る第１及び第２の強誘電体粒子の単一分域化装置によれば、本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法を容易に行なうことができる。
【発明の効果】
【００４１】
本発明の強誘電体粒子の単一分域化方法及びその単一分域化装置によれば、複数の強誘電体粒子を容易に且つ確実に単一分域化させることが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４２】
以下、本発明の各実施形態について、図面を参照しながら説明する。
【００４３】
（第１の実施形態）
以下、本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化方法及び単一分域化装置について、図１（ａ）〜（ｃ）並びに図２（ａ）及び（ｂ）を参照しながら説明する。具体的には、複数又は単数の単結晶強誘電体粒子の分域の向きを一方向に揃える単一分域化方法、及び多結晶強誘電体粒子を構成する各々の分域の向きを一方向に揃える単一分域化方法について、以下に説明する。
【００４４】
図１（ａ）は、本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置の構成を示す概念図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）のIb−Ib線における断面図であり、図１（ｃ）は、図１（ａ）のIc−Ic線における断面図である。また、図２（ａ）及び（ｂ）は、本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置の構成を示す概念図であって、図１（ａ）に示した強誘電体粒子の単一分域化装置の状態とは異なる状態の強誘電体粒子の単一分域化装置を示している。
【００４５】
本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化方法は、強誘電体粒子に対して、互いに異なる複数方向からの電界、例えば以下の実施例に示すように、互いに異なる複数軸方向からの電界を、各方向毎に任意の順で電界を印加することを特徴とする。そして、本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置は、前述の強誘電体粒子の単一分域化方法を実現可能とする装置である。
【００４６】
本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化方法は、図１（ａ）に示すように、本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置を構成する立方体形状の容器１００内に、複数の強誘電体粒子１０２を配置しておいて、容器１００に対してその外部から電圧を印加することにより、複数の強誘電体粒子１０２を単一分域化する。以下に具体的に説明する。
【００４７】
まず、本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置について説明する。
【００４８】
図１（ａ）に示すように、立方体形状の容器１００は、それぞれが、内部に配置された複数の強誘電体粒子１０２を介して対向するように配置された複数の電極対を備えている。すなわち、立方体形状の容器１００の各側面には、正方形状の６枚の平らな電極板１０１ａ〜１０１ｆが形成されている。なお、電極板１０１ａと電極板１０１ｂ、電極板１０１ｃと電極板１０１ｄ、電極板１０１ｅと電極板１０１ｆとがそれぞれ電極対を構成している。さらに、立方体形状の容器１００は、複数の電極対のそれぞれが隣り合う電極対と電気的に絶縁されるように配置された絶縁性物質１０３をさらに備えている。すなわち、立方体形状の容器１００に形成された電極板１０１ａ〜１０１ｆにおける互いに隣り合う電極板との間に、絶縁性物質１０３が形成されている。また、容器１００の内部における複数の強誘電体粒子１０２間に存在する空間領域は絶縁性の高誘電率材料１０４によって埋められている。また、容器１００の外部には、電源１０５が設置されており、電源１０５を用いて、容器１００の側面に形成されている電極板１０１ａ〜１０１ｆに対して電圧を印加する。なお、図１（ａ）においては、容器１００の内部の様子が分かるように、電極板１０１ｃの一部に切りかきが入れてある。
【００４９】
ここで、強誘電体粒子１０２を構成する強誘電体としては、例えばタンタル酸ビスマスストロンチウム（ＳｒＢｉ2Ｔａ2Ｏ9 、以下ＳＢＴと記す。）を用いることができる。また、電極板１０１ａ〜１０１ｆの材料としては、例えば銅又はアルミニウム等を用いればよい。また、絶縁性物質１０３の材料としては、例えばゴム等を用いればよい。また、絶縁性物質１０３の比誘電率は、強誘電体粒子１０２の比誘電率よりも小さいことが望ましく、絶縁性物質１０３の絶縁性は、強誘電体粒子１０２の絶縁性よりも高いことが望ましい。
【００５０】
また、容器１００の内部における複数の強誘電体粒子１０２間に存在する空間領域を絶縁性の高誘電率材料１０４によって埋めることとした理由は、強誘電体粒子１０２に対して電界を印加する際に発生する、電極板１０１ａ〜１０１ｆにおける互いに隣り合う電極板との間を流れるリーク電流を軽減させることが可能となり、強誘電体粒子１０２に確実に電界を印加することができるからである。また、高誘電率材料１０４の比誘電率は、強誘電体粒子１０２の比誘電率と同等以上であることが望ましい。このようにすると、強誘電体粒子１０２にかかる分圧が大きくなるので、電極板１０１ａ〜１０１ｆのそれぞれに印加する電圧を低減させることができる。強誘電体粒子１０２としてＳＢＴを用いた場合の比誘電率は室温において約５５０である。これ以上に大きい比誘電率を持つ高誘電率材料としては、ＳｒＢｉ2Ｎｂ2Ｏ9 （比誘電率：約１１００）、ＰｂＢｉ2Ｎｂ2Ｏ9 （比誘電率：約２１００）、Ｂｉ4Ｔｉ3                                                                               Ｏ12 （比誘電率：約１７００）、ＳｒＢｉ4Ｔｉ4Ｏ15 ：約５５００)などを用いることができる。なお、本実施形態では、容器１００の内部における複数の強誘電体粒子１０２間に存在する空間領域が絶縁性の高誘電体材料１０４によって埋められた場合について説明したが、必ずしも高誘電体材料１０４によって埋め込む構成である必要はない。
【００５１】
次に、本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化方法について、前述した本発明の強誘電体粒子の単一分域化装置を用いながら具体的に説明する。
【００５２】
ここで、本発明の第１の強誘電体粒子の単一分域化方法では、図１（ａ）並びに図２（ａ）及び（ｂ）に示すように、電極板１０１ａから電極板１０１ｂに向かう方向をｘ軸とし、電極板１０１ｄから電極板１０１ｃに向かう方向をｙ軸とし、電極板１０１ｆから電極板１０１ｅに向かう方向をｚ軸としており、この三軸直交座標系において、それぞれの座標軸方向に電界を印加する場合を例としている。
【００５３】
まず、以下で説明するｘ軸、ｙ軸及びｚ軸の方向の電界印加を強誘電体粒子１０２に対して行なう前に、強誘電体粒子１０２を該強誘電体粒子１０２のキュリー温度（強誘電体粒子１０２としてＳＢＴを用いた場合のキュリー温度は約３３０℃である。）以上まで加熱しておく。その後、以下で説明するｘ軸、ｙ軸及びｚ軸の方向の電界印加をそれぞれ順に強誘電体粒子１０２に対して行ないながら、強誘電体粒子１０２を該強誘電体粒子１０２のキュリー温度以下に冷却する。ここで、強誘電体粒子１０２に対するｘ軸、ｙ軸及びｚ軸の方向の電界印加方法は以下の通りである。
【００５４】
まず、図１（ａ）に示すように、強誘電体粒子１０２を介して互いに対向するように配置されている電極板１０１ａと電極板１０１ｂとに対して電源１０５を接続して電圧を印加する。具体的には、電極板１０１ａを接地すると共に、電極板１０１ｂに正の電位を与える。すなわち、強誘電体粒子１０２に対して、ｘ軸方向の電界を印加する。
【００５５】
次に、図２（ａ）に示すように、強誘電体粒子１０２を介して互いに対向するように配置されている電極板１０１ｃと電極板１０１ｄとに対して電源１０５を接続して電圧を印加する。具体的には、電極板１０１ｃを接地すると共に、電極板１０１ｄに正の電位を与える。すなわち、強誘電体粒子１０２に対して、ｙ軸方向の電界を印加する。
【００５６】
次に、図２（ｂ）に示すように、強誘電体粒子１０２を介して互いに対向するように配置されている電極板１０１ｅと電極板１０１ｆとに対して電源１０５を接続して電圧を印加する。具体的には、電極板１０１ｅを接地すると共に、電極板１０１ｆに正の電位を与える。すなわち、強誘電体粒子１０２に対して、ｚ軸方向の電界を印加する。
【００５７】
以上の工程を行なうことにより、強誘電体粒子１０２の分域の向きを一方向に揃えることができる。
【００５８】
ここで、強誘電体粒子１０２をキュリー温度以上に加熱する際、及び強誘電体粒子１０２をキュリー温度以下まで降温する際には、強誘電体粒子１０２に対して電界を印加するだけではなく、強誘電体粒子１０２に対して加圧又は減圧しながら行なうことが望ましい。このようにすると、圧電効果により、単一分域化が促進される。
【００５９】
また、強誘電体粒子１０２に対してｘ軸、ｙ軸及びｚ軸の方向の電界をそれぞれ印加する際のその電界の大きさ（Ｅ）は、それぞれ、下記[数３]
【００６０】
【数３】
2006173205.tif 000004
【００６１】
の関係を満たす。なお、ここで、Ｅｃは強誘電体粒子の電界印加時の温度における抗電界の大きさである。したがって、強誘電体粒子１０２としてＳＢＴを用いた場合には、ＳＢＴの最小抗電界（Ｅｃ）の値は約５０ｋＶ／ｃｍであることから、電界の大きさ（Ｅ）の値としては、７１ｋＶ／ｃｍ以上であればよい。
【００６２】
以上のように、本発明の第１の実施形態によると、強誘電体粒子１０２に対して互いに異なる複数方向の電界を順に印加することにより、強誘電体粒子１０２の分極発現方向と電界印加方向との間に形成される角度のうちで最も小さい角度を形成する印加方向の電界が分極の反転に寄与する。このため、強誘電体粒子１０２に対して一つの方向から電界を印加する場合に比べて、強誘電体粒子１０２の分域の向きを一方向に揃えるために要する電界の値を小さくすることができる。
【００６３】
特に、強誘電体粒子１０２に対して三軸直交座標系のそれぞれの軸方向（ｘ軸、ｙ軸及びｚ軸）の電界を印加することにより、強誘電体粒子１０２の分極発現方向との間で最も小さい角度を形成する三軸直交座標系のうちのいずれかの軸方向の電界が分極の反転に寄与し、分極発現方向がいずれの方向に向いている強誘電体粒子１０２についても、分極発現方向に抗電界以上の電界を与えることができる。
【００６４】
また、複数の電極対（電極板１０１ａ及び１０１ｂ、電極板１０１ｃ及び１０１ｄ、電極板１０１ｅ及び１０１ｆ）のそれぞれに対して電圧を印加することにより、強誘電体粒子１０２に対して、互いに異なる複数方向の電界を容易に印加することが可能となる。
【００６５】
なお、本実施形態では、容器１００が立方体形状よりなる場合について説明したが、長方形状の電極板と正方形状の電極板とを組み合わせた直方体形状よりなる場合であってもよい。この場合は、それぞれの電極対の面積を考慮して、適切な電界を印加すればよい。      
【００６６】
また、本実施形態では、３軸直交座標系の３方向の電界を印加する場合について説明したが、少なくとも２方向の電界を強誘電体粒子１０２に印加する構成であればよく、また、４方向以上の電界を印加するように多面体形状よりなる容器１００であってもよい。さらに、電極板１０１ａ〜１０１ｆの形状は必ずしも平面形状である必要はなく、曲面形状であってもよい。
【００６７】
（第２の実施形態）
以下、本発明の第２の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化方法及び単一分域化装置について、図３（ａ）〜（ｃ）並びに図４（ａ）及び（ｂ）を参照しながら説明する。具体的には、複数又は単数の単結晶強誘電体粒子の分域の向きを一方向に揃える単一分域化方法、及び多結晶強誘電体粒子を構成する各々の分域の向きを一方向に揃える単一分域化方法について、以下に説明する。
【００６８】
図３（ａ）は、本発明の第２の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置の構成を示す概念図であり、図３（ｂ）は、図３（ａ）のIIIb−IIIb線における断面図であり、図３（ｃ）は、図３（ａ）のIIIc−IIIc線における断面図である。また、図４（ａ）及び（ｂ）は、本発明の第２の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置の構成を示す概念図であって、図３（ａ）に示した強誘電体粒子の単一分域化装置の状態とは異なる状態の強誘電体粒子の単一分域化装置を示している。
【００６９】
本発明の第２の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化方法は、図３（ａ）に示すように、本発明の第２の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置を構成する立方体形状の容器２００内に、複数の強誘電体粒子１０２を配置しておいて、容器２００に対してその外部から電圧を印加することにより、複数の強誘電体粒子１０２を単一分域化する。以下に具体的に説明する。
【００７０】
まず、本発明の第２の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置について説明する。
【００７１】
図３（ａ）に示すように、立方体形状の容器２００は、正方形状の表面２０１ａ〜２０１ｆを有する絶縁性物質２０６よりなり、その絶縁性物質２０６によって囲まれた内部に複数の強誘電体粒子１０２が配置されている。また、図３（ａ）では、立方体形状の容器２００の側面に、脱着可能な一対の電極板２０３ａ及び２０３ｂが接続されている状態が示されており、この電極板２０３ａ及び２０３ｂは、容器２００の内部に配置された複数の強誘電体粒子１０２を介して互いに対向するように容器２００の側面に接続される。また、容器２００の内部における複数の強誘電体粒子１０２間に存在する空間領域は絶縁性の高誘電率材料１０４によって埋められている。また、容器２００の外部には、電源１０５が設置されており、電源１０５及び電極板２０３ａ及び２０３ｂを用いて、容器２００における正方形状の表面２０１ａ〜２０１ｆに対して電圧を印加する。なお、図３（ａ）においては、容器２００の内部の様子が分かるように、電極板１０１ｃの一部に切りかきが入れてある。
【００７２】
ここで、強誘電体粒子１０２を構成する強誘電体としては、前述した本発明の第１の実施形態と同様の強誘電体を用いることができる。また、容器２００を構成する絶縁性物質２０６としては、例えば酸化シリコンを用いることができる。絶縁性物質２０６の比誘電率は、強誘電体粒子１０２の比誘電率よりも小さいことが望ましく、また、絶縁性物質２０６の絶縁性は、強誘電体粒子１０２の絶縁性よりも高いことが望ましい。なお、容器２００の内部における複数の強誘電体粒子１０２間に存在する空間領域は、第１の実施形態と同様の理由で、高誘電体材料１０４によって埋められているが、必ずしも高誘電体材料１０４によって埋め込む構成である必要はない。
【００７３】
次に、本発明の第２の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化方法について、前述した本発明の強誘電体粒子の単一分域化装置を用いながら具体的に説明する。
【００７４】
ここで、本発明の第２の強誘電体粒子の単一分域化方法では、図３（ａ）並びに図４（ａ）及び（ｂ）に示すように、電極板２０１ａから電極板２０１ｂに向かう方向をｘ軸とし、電極板２０１ｄから電極板２０１ｃに向かう方向をｙ軸とし、電極板２０１ｆから電極板２０１ｅに向かう方向をｚ軸としており、この三軸直交座標系において、それぞれの座標軸方向に電界を印加する場合を例としている。
【００７５】
まず、以下で説明するｘ軸、ｙ軸及びｚ軸の方向の電界印加を強誘電体粒子１０２に対して行なう前に、強誘電体粒子１０２を該強誘電体粒子１０２のキュリー温度（強誘電体粒子１０２としてＳＢＴを用いた場合のキュリー温度は約３３０℃である。）以上まで加熱しておく。その後、以下で説明するｘ軸、ｙ軸及びｚ軸の方向の電界印加をそれぞれ順に強誘電体粒子１０２に対して行ないながら、強誘電体粒子１０２を該強誘電体粒子１０２のキュリー温度以下に冷却する。ここで、強誘電体粒子１０２に対するｘ軸、ｙ軸及びｚ軸の方向の電界印加方法は以下の通りである。
【００７６】
まず、図３（ａ）に示すように、表面２０１ａに電極板２０３ａを接触させると共に、表面２０１ｂに電極板２０３ｂを接触させて、絶縁性物質２０６及び強誘電体粒子１０２を介して互いに対向するように電極板２０３ａと電極板２０３ｂとを配置し、電極板２０３ａ及び電極板２０３ｂに電源１０５を接続して電圧を印加する。具体的には、電極板２０１ａを接地すると共に、電極板２０１ｂに正の電位を与える。すなわち、強誘電体粒子１０２に対して、ｘ軸方向の電界を印加する。ここで、電極板２０３ａ及び電極板２０３ｂの材料としては、第１の実施形態における電極板１０１ａ〜１０１ｆと同様の材料を用いればよい。
【００７７】
次に、電極板２０３ａ及び電極板２０３ｂを容器２００から脱離させた後、図４（ａ）に示すように、表面２０１ｃに電極板２０３ａを接触させると共に、表面２０１ｄに電極板２０３ｂを接触させて、絶縁性物質２０６及び強誘電体粒子１０２を介して互いに対向するように電極板２０３ａと電極板２０３ｂとを配置し、電極板２０３ａ及び電極板２０３ｂに電源１０５を接続して電圧を印加する。具体的には、電極板２０１ａを接地すると共に、電極板２０１ｂに正の電位を与える。すなわち、強誘電体粒子１０２に対して、ｙ軸方向の電界を印加する。
【００７８】
次に、電極板２０３ａ及び電極板２０３ｂを容器２００から脱離させた後、図４（ｂ）に示すように、表面２０１ｅに電極板２０３ａを接触させると共に、表面２０１ｆに電極板２０３ｂを接触させて、絶縁性物質２０６及び強誘電体粒子１０２を介して互いに対向するように電極板２０３ａと電極板２０３ｂとを配置し、電極板２０３ａ及び電極板２０３ｂに電源１０５を接続して電圧を印加する。具体的には、電極板２０１ａを接地すると共に、電極板２０１ｂに正の電位を与える。すなわち、強誘電体粒子１０２に対して、ｚ軸方向の電界を印加する。
【００７９】
以上の工程を行なうことにより、強誘電体粒子１０２の分域の向きを一方向に揃えることができる。
【００８０】
ここで、強誘電体粒子１０２をキュリー温度以上に加熱する際、及び強誘電体粒子１０２をキュリー温度以下まで降温する際には、強誘電体粒子１０２に対して電界を印加するだけではなく、強誘電体粒子１０２に対して加圧又は減圧しながら行なうことが望ましい。このようにすると、圧電効果により、単一分域化が促進される。
【００８１】
また、強誘電体粒子１０２に対してｘ軸、ｙ軸及びｚ軸の方向の電界をそれぞれ印加する際のその電界の大きさ（Ｅ）は、前述した第１の実施形態で説明した前記[数３]の関係を満たす。したがって、強誘電体粒子１０２としてＳＢＴを用いた場合には、ＳＢＴの最小抗電界（Ｅｃ）の値は約５０ｋＶ／ｃｍであることから、電界の大きさ（Ｅ）の値としては、７１ｋＶ／ｃｍ以上であればよい。
【００８２】
以上のように、本発明の第２の実施形態によると、強誘電体粒子１０２に対して互いに異なる複数方向の電界を順に印加することにより、強誘電体粒子１０２の分極発現方向と電界印加方向との間に形成される角度のうちで最も小さい角度を形成する印加方向の電界が分極の反転に寄与する。このため、強誘電体粒子１０２に対して一つの方向から電界を印加する場合に比べて、強誘電体粒子１０２の分域の向きを一方向に揃えるために要する電界の値を小さくすることができる。
【００８３】
特に、強誘電体粒子１０２に対して三軸直交座標系のそれぞれの軸方向（ｘ軸、ｙ軸及びｚ軸）の電界を印加することにより、強誘電体粒子１０２の分極発現方向との間で最も小さい角度を形成する三軸直交座標系のうちのいずれかの軸方向の電界が分極の反転に寄与し、分極発現方向がいずれの方向に向いている強誘電体粒子１０２についても、分極発現方向に抗電界以上の電界を与えることができる。
【００８４】
また、容器２００を構成する絶縁性物質２０６として固体を用いることにより、絶縁性物質２０６から一対の電極板２０３ａ及び２０３ｂを着脱可能とすることが容易となる。したがって、一対の電極板２０３ａ及び２０３ｂを用いて、絶縁性物質２０６よりなる表面２０１ａ〜２０１ｆのそれぞれから順次着脱しながら電界の印加方向を変えることにより、強誘電体粒子１０２に対して異なる複数方向の電界を順に印加することができる。
【００８５】
なお、本実施形態では、容器２００が立方体形状よりなる場合について説明したが、直方体形状よりなる場合であってもよい。この場合は、容器２００を構成する表面の面積と同じ面積の電極板を用意し、その面積を考慮して、適切な電界を印加すればよい。
【００８６】
また、本実施形態では、３軸直交座標系の３方向の電界を印加する場合について説明したが、少なくとも２方向の電界を強誘電体粒子１０２に印加する構成であればよく、また、４方向以上の電界を印加するように多面体形状よりなる容器２００であってもよい。さらに、電極板２０３ａ及び２０３ｂの形状は必ずしも平面形状である必要はなく、曲面形状であってもよい。
【００８７】
また、本実施形態では、絶縁性物質２０６で構成された容器２００を用いて、その内部に強誘電体粒子１０２を配置する場合について説明したが、強誘電体粒子１０２を圧粉、ホットプレスなどによって固めるか、強誘電体粒子１０２に別の絶縁物質を加えたものを圧粉、ホットプレスなどによって固めたものに対して、電極対を接触させて電界を印加する構成でもよい。
【００８８】
また、容器２００における全ての表面２０１ａ〜２０１ｆに電極板を接触させた状態として、対向して配置された三対の電極板に対して、前述と同様に、それぞれに順次電界を印加する構成でもよい。但し、この場合には、例えば第１の実施形態と同様に、互いに隣り合う電極板間を電気的に絶縁させる必要がある。
【００８９】
なお、以上の第１及び第２の実施形態では、容器１００及び容器２００として、その内部空間が閉じた系となっている密閉容器を用いた場合について説明したが、必ずしも密閉容器とする必要はない。
【００９０】
（第３の実施形態）
以下、本発明の第３の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化方法及び単一分域化装置について、図５を参照しながら説明する。具体的には、複数又は単数の単結晶強誘電体粒子の分域の向きを一方向に揃える単一分域化方法、及び多結晶強誘電体粒子を構成する各々の分域の向きを一方向に揃える単一分域化方法について、以下に説明する。
【００９１】
本発明の第３の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化方法は、強誘電体粒子を介して対向するように少なくとも一対の電極対を配置し、強誘電体粒子を回転させながら、その少なくとも一対の電極対を用いて、強誘電体粒子に対して実質的に複数方向の電界を印加することを特徴とする。そして、本発明の第３の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置は、前述の強誘電体粒子の単一分域化方法を実現可能とする装置である。
【００９２】
まず、本発明の第３の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置につい、図５を参照しながら説明する。
【００９３】
図５に示すように、容器３００の内部には、一定間隔を置いて互いに対向する電極板３０１ａと電極板３０１ｂとが設置されている。さらに、容器３００の内部には、回転軸方向が互いに直交するスクリュー３０２ａ及びスクリュー３０２ｂが外部から制御可能なように設置されている。また、容器３００の内部は媒質３０３によって満たされており、この媒質３０３における電極板３０１ａと電極板３０１ｂとの間の部分に複数の強誘電体粒子１０２が配置されている。また、容器３００の外部には、電源１０５が設置されており、この電源１０５は電極板３０１ａ及び電極板３０１ｂに接続されている。
【００９４】
ここで、強誘電体粒子１０２を構成する強誘電体としては、第１の実施形態と同様の強誘電体を用いることができる。また、電極板３０１ａ及び電極板３０１ｂの材料としては、第１の実施形態で用いた電極板と同様の材料を用いればよい。
【００９５】
次に、本発明の第３の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化方法について、前述した本発明の強誘電体粒子の単一分域化装置を用いながら具体的に説明する。
【００９６】
まず、図５に示したように、媒質３０３おける電極板３０１ａと電極板３０１ｂとの間の部分に複数の強誘電体粒子１０２を配置する。この状態で、強誘電体粒子１０２を該強誘電体粒子１０２のキュリー温度（強誘電体粒子１０２としてＳＢＴを用いた場合のキュリー温度は約３３０℃である。）以上まで加熱する。次に、スクリュー３０２ａとスクリュー３０２ｂとを用いて強誘電体粒子１０２を回転させながら、電極板３０１ａ及び電極板３０１ｂに対して電源１０５から電圧を印加する。具体的には、電極板３０１ａを接地すると共に、電極３０１ｂに正の電位を与える。すなわち、強誘電体粒子１０２に対して電極板３０１ａから電極板３０１ｂへ向かう方向の電界を印加する。このようにして電界を印加している際に、強誘電体粒子１０２を該強誘電体粒子１０２のキュリー温度以下に冷却する。これにより、強誘電体粒子１０２の分域の向きを一方向に揃えることができる。
【００９７】
ここで、強誘電体粒子１０２をキュリー温度以上に加熱する際、及び強誘電体粒子１０２をキュリー温度以下まで降温する際には、強誘電体粒子１０２に対して電界を印加するだけではなく、強誘電体粒子１０２に対して加圧又は減圧しながら行なうことが望ましい。このようにすると、圧電効果により、単一分域化が促進される。
【００９８】
また、強誘電体粒子１０２に対して印加する電界の大きさ（Ｅ）は、強誘電体粒子１０２の最小抗電界（Ｅｃ）以上とする。
【００９９】
以上のように、本発明の第３の実施形態によると、強誘電体粒子１０２を回転させながら、該強誘電体粒子１０２に対して電界を印加することにより、強誘電体粒子１０２に対して実質的に複数方向の電界を印加していることになる。さらに、強誘電体粒子１０２の分極発現方向と固定された電界印加方向とを一致させることが可能となるので、印加する電界の大きさを強誘電体粒子１０２の抗電界Ｅｃ程度とすることができる。
【０１００】
なお、本実施形態で用いた媒質３０３としては、絶縁性物質を用いることが好ましく、具体的には、例えば純水などの液体の絶縁物質を用いることができる。このようにすると、強誘電体粒子１０２に対して電界を印加する際に発生する、電極板３０２ａと電極板３０２ｂとの間を流れるリーク電流を軽減させることが可能となり、強誘電体粒子１０２に電界を確実に印加することができる。また、媒質３０３として絶縁性物質を用いた場合のその比誘電率は、強誘電体粒子１０２の比誘電率と同等以上であることが望ましい。このようにすると、強誘電体粒子１０２にかかる分圧が大きくなるので、電極板３０２ａと電極板３０２ｂとのそれぞれに印加する電圧を低減させることができる。
【０１０１】
また、本実施形態では、強誘電体粒子１０２を回転させる手段としてスクリュー３０２ａ及び３０２ｂを用いる場合について説明した。すなわち、回転軸方向が互いに直交する２つのスクリュー３０２ａ及び３０２ｂを回転させることにより、媒質３０３に一定の流れをつくり出して、強誘電体粒子１０２を全方向に均等に回転させることが可能となる。なお、このような回転手段としては、スクリュー３０２ａ及び３０２ｂの他に、スターター又はかき混ぜ棒等を用いることができる。
【０１０２】
また、強誘電体粒子１０２の回転速度としては、強誘電体粒子１０２の分極反転速度以下となるように設定することが好ましい。本実施形態において、強誘電体粒子１０２を構成する強誘電体が例えばＳＢＴよりなる場合には、その分極反転速度が約２０ｓであるから、回転速度としても約２０ｓ以下となるように設定すればよい。
【０１０３】
また、強誘電体粒子１０２の回転速度を調整する方法としては、強誘電体粒子１０２を取り囲む媒質３０３の粘度、又は、スクリュー、スターラー若しくはかき混ぜ棒等の回転手段における回転速度を調整する方法がある。
【０１０４】
以上の第１〜第３の実施形態では、強誘電体粒子１０２がＳＢＴよりなる場合について説明したが、ＳＢＴに代えて、構成元素が、ストロンチウム（Ｓｒ） 、ビスマス（Ｂｉ）、タンタル（Ｔａ）、ニオブ（Ｎｂ）、チタン（Ｔｉ）、鉛（Ｐｂ）、ネオジウム（Ｎｄ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、シリコン（Ｓｉ）、カリウム（Ｋ）、リチウム（Ｌｉ）、及び酸素（Ｏ）などから選択されて構成される強誘電体を用いることができる。特に、ビスマス系層状ペロブスカイト構造、又はＰＺＴ系のペロブスカイト構造を有する強誘電体を用いると、本発明によって高い効果を得ることができる。
【産業上の利用可能性】
【０１０５】
本発明に係る強誘電体粒子の単一分域化方法及び単一分域化装置は、分極の配向を制御しながら行なう、強誘電体粒子を用いた強誘電体薄膜の作製に有用である。低温で製造可能な強誘電体薄膜を使用した電子素子は、６５ｎｍノード以降の微細ＣＭＯＳへの混載が可能であり、受動素子による電子回路の機能拡張に有用である。
【図面の簡単な説明】
【０１０６】
【図１】（ａ）は本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置の構成を示す概念図であり、（ｂ）は（ａ）のIb−Ib線における断面図であり、（ｃ）は（ａ）のIc−Ic線における断面図である。
【図２】（ａ）及び（ｂ）は、本発明の第１の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置の構成を示す概念図であって、図１（ａ）とは異なる状態の図である。
【図３】（ａ）は本発明の第２の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置の構成を示す概念図であり、（ｂ）は（ａ）のIIIb−IIIb線における断面図であり、（ｃ）は（ａ）のIIIc−IIIc線における断面図である。
【図４】（ａ）及び（ｂ）は、本発明の第２の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置の構成を示す概念図であって、図３（ａ）とは異なる状態の図である。
【図５】本発明の第３の実施形態に係る強誘電体粒子の単一分域化装置の構成を示すの概念図である。
【符号の説明】
【０１０７】
１００、２００、３００    容器
１０１ａ〜１０１ｈ、２０３ａ、２０３ｂ、３０１ａ、３０１ｂ  電極板
１０２  強誘電体粒子
１０３  絶縁性物質
１０４  高誘電体材料
１０５  電源
２０１ａ〜２０１ｈ  容器の表面
３０１ａ、３０１ｂ  スクリュー
３０３  媒質
【図１】
2006173205.tif 000006
【図２】
2006173205.tif 000007
【図３】
2006173205.tif 000008
【図４】
2006173205.tif 000009
【図５】
2006173205.tif 000010