(57)【要約】【課題】  表面の濡れ性が改善された炭素系材料及びその製造方法を提供することにある。また、炭素系材料が均一に分散された複合材料およびその製造方法を提供することにある。【解決手段】  炭素系材料の製造方法は、工程（ａ）、工程（ｂ）、工程（ｃ）を有する。工程（ａ）は、エラストマーと、少なくとも第１の炭素材料と、を混合し、かつ剪断力によって分散させて複合エラストマーを得る。工程（ｂ）は、複合エラストマーを熱処理し、エラストマーを気化させて第２の炭素材料を得る。工程（ｃ）は、第２の炭素材料を、融点の低い元素Ｙを有する物質と共に熱処理し、元素Ｙを有する物質を気化させる。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
エラストマーと、少なくとも第１の炭素材料と、を混合し、かつ剪断力によって分散させて複合エラストマーを得る工程（ａ）と、
前記複合エラストマーを熱処理し、該複合エラストマー中に含まれるエラストマーを気化させて第２の炭素材料を得る工程（ｂ）と、
前記第２の炭素材料を、前記第１の炭素材料よりも融点の低い元素Ｙを有する物質と共に熱処理し、元素Ｙを有する物質を気化させる工程（ｃ）と、
を含む、炭素系材料の製造方法。
【請求項２】
請求項１において、
前記工程（ｂ）は、元素Ｘを有する物質の存在下で行なわれ、前記第1の炭素材料を構成する炭素原子に該元素Ｘが結合し、
前記元素Ｘは、ホウ素、窒素、酸素、リンから選ばれた少なくとも一つを含む、炭素系材料の製造方法。
【請求項３】
請求項２において、
前記複合エラストマーは、元素Ｘを有する物質を含み、
前記工程（ｂ）の熱処理によって、前記第1の炭素材料を構成する炭素原子に該元素Ｘが結合する、炭素系材料の製造方法。
【請求項４】
請求項２において、
前記工程（ｂ）は、元素Ｘを有する物質を含む雰囲気中で行なわれ、前記第1の炭素材料を構成する炭素原子に該元素Ｘが結合する、炭素系材料の製造方法。
【請求項５】
請求項２ないし４のいずれかにおいて、
前記元素Ｘは、酸素または窒素である、炭素系材料の製造方法。
【請求項６】
請求項１ないし５のいずれかにおいて、
前記複合エラストマーは、前記元素Ｙを有する物質を含む、炭素系材料の製造方法。
【請求項７】
請求項１ないし５のいずれかにおいて、
前記元素Ｙを有する物質は、前記工程（ｃ）において、前記第２の炭素材料とともに、熱処理炉内に配置され、熱処理することで気化される、炭素系材料の製造方法。
【請求項８】
請求項１ないし７のいずれかにおいて、
前記炭素系材料は、アルミニウムからなるマトリクス材料に対して混合されるものであって、
前記元素Ｙを有する物質は、マグネシウム、アルミニウム、シリコン、カルシウム、チタン、バナジウム、クロミウム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウムから選ばれた少なくとも一つの元素Ｙを含む、炭素系材料の製造方法。
【請求項９】
請求項１ないし７のいずれかにおいて、
前記炭素系材料は、マグネシウムからなるマトリクス材料に対して混合されるものであって、
前記元素Ｙを有する物質は、マグネシウム、アルミニウム、シリコン、カルシウム、チタン、バナジウム、クロミウム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウムから選ばれた少なくとも一つの元素Ｙを含む、炭素系材料の製造方法。
【請求項１０】
請求項８または９において、
前記元素Ｙを有する物質は、マグネシウム、亜鉛、アルミニウムのいずれかの元素Ｙを含む、炭素系材料の製造方法。
【請求項１１】
請求項１ないし１０のいずれかにおいて、
前記第1の炭素材料は、カーボンブラックである、炭素系材料の製造方法。
【請求項１２】
請求項１ないし１０のいずれかにおいて、
前記第1の炭素材料は、炭素繊維である、炭素系材料の製造方法。
【請求項１３】
請求項１２において、
前記炭素繊維は、カーボンナノファイバーである、炭素系材料の製造方法。
【請求項１４】
請求項１３において、
前記カーボンナノファイバーは、平均直径が０．５ないし５００ｎｍである、炭素系材料の製造方法。
【請求項１５】
請求項１ないし１４のいずれかにおいて、
前記エラストマーは、分子量が５０００ないし５００万である、炭素系材料の製造方法。
【請求項１６】
請求項１ないし１５のいずれかにおいて、
前記エラストマーは、主鎖、側鎖および末端鎖の少なくともひとつに、二重結合、三重結合、α水素、カルボニル基、カルボキシル基、水酸基、アミノ基、ニトリル基、ケトン基、アミド基、エポキシ基、エステル基、ビニル基、ハロゲン基、ウレタン基、ビューレット基、アロファネート基および尿素基などの官能基から選択されるカーボンナノファイバーに対して親和性を有する不飽和結合または基を少なくともひとつ有する、炭素系材料の製造方法。
【請求項１７】
請求項１ないし１６のいずれかにおいて、
前記エラストマーは、パルス法ＮＭＲを用いてハーンエコー法によって３０℃で測定した、未架橋体における、ネットワーク成分のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ）が１００ないし３０００μ秒である、炭素系材料の製造方法。
【請求項１８】
請求項１ないし１７のいずれかにおいて、
前記エラストマーは、パルス法ＮＭＲを用いてハーンエコー法によって３０℃で測定した、架橋体における、ネットワーク成分のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ）が１００ないし２０００μ秒である、炭素系材料の製造方法。
【請求項１９】
請求項１ないし１８のいずれかにおいて、
前記エラストマーは、天然ゴムもしくはニトリルブタジエンゴムである、炭素系材料の製造方法。
【請求項２０】
請求項１ないし１９のいずれかにおいて、
前記工程（ａ）は、ロール間隔が０．５ｍｍ以下のオープンロール法を用いて行われる、炭素系材料の製造方法。
【請求項２１】
請求項２０において、
前記オープンロール法は、２本のロールの表面速度比が１．０５ないし３．００である、炭素系材料の製造方法。
【請求項２２】
請求項１ないし１９のいずれかにおいて、
前記工程（ａ）は、密閉式混練法によって行われる、炭素系材料の製造方法。
【請求項２３】
請求項１ないし１９のいずれかにおいて、
前記工程（ａ）は、多軸押出し混練法によって行われる、炭素系材料の製造方法。
【請求項２４】
請求項１ないし２３のいずれかにおいて、
前記工程（ａ）は、０ないし５０℃で行われる、炭素系材料の製造方法。
【請求項２５】
請求項１ないし２４のいずれかに記載の製造方法によって得られた炭素系材料。
【請求項２６】
アルミニウムもしくはマグネシウムからなるマトリクス材料に対して混合される炭素系材料であって、
炭素材料の表面は、第1の結合構造と、第２の結合構造と、を有し、
前記第１の結合構造は、前記炭素材料を構成する炭素に、元素Ｘが結合した構造であり、
前記第２の結合構造は、元素Ｘに、元素Ｙが結合した構造であって、
前記元素Ｘは、ホウ素、窒素、酸素、リンから選ばれた少なくとも一つを含み、
前記元素Ｙは、マグネシウム、アルミニウム、シリコン、カルシウム、チタン、バナジウム、クロミウム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウムから選ばれた少なくとも一つを含む、炭素系材料。
【請求項２７】
炭素材料の表面は、第1の結合構造と、第２の結合構造と、を有し、
前記第１の結合構造は、前記炭素材料を構成する炭素に、酸素が結合した構造であり、
前記第２の結合構造は、前記酸素に、マグネシウムが結合した構造である、炭素系材料。
【請求項２８】
請求項１ないし２４のいずれかに記載の製造方法によって得られた前記炭素系材料をマトリクス材料と混合する工程（ｄ）を有する、複合材料の製造方法。
【請求項２９】
請求項２８に記載の製造方法によって得られた複合材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭素系材料及びその製造方法、複合材料及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭素繊維、カーボンブラック、黒鉛、カーボンナノファイバーなどの炭素材料を用いた複合材料が注目されている（例えば、特許文献１参照）。このような複合材料は、カーボンナノファイバーなどの炭素材料を含むことで、導電性、伝熱性、機械的強度などの向上が期待されている。
【０００３】
しかしながら、一般に炭素材料は、複合材料のマトリクス材料との濡れ性（親和性）が低く、マトリクス材料中への分散性も低かった。また、特にカーボンナノファイバーは相互に強い凝集性を有するため、複合材料の基材にカーボンナノファイバーを均一に分散させることが非常に困難とされている。そのため、現状では、所望の特性を有するカーボンナノファイバーの複合材料を得ることが難しく、また、高価なカーボンナノファイバーを効率よく利用することができない。
【特許文献１】特開平５−７８１１０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
そこで、本発明の目的は、表面の濡れ性が改善された炭素系材料及びその製造方法を提供することにある。また、本発明の目的は、炭素材料が均一に分散された複合材料およびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明にかかる表面の濡れ性が改善された炭素系材料の製造方法は、
エラストマーと、少なくとも第１の炭素材料と、を混合し、かつ剪断力によって分散させて複合エラストマーを得る工程（ａ）と、
前記複合エラストマーを熱処理し、該複合エラストマー中に含まれるエラストマーを気化させて第２の炭素材料を得る工程（ｂ）と、
前記工程（ｂ）で得られた前記第２の炭素材料を、前記第１の炭素材料よりも融点の低い元素Ｙを有する物質と共に熱処理し、元素Ｙを有する物質を気化させる工程（ｃ）と、
を含む。
【０００６】
本発明の製造方法の工程（ａ）によれば、剪断力によって剪断されたエラストマーに形成されたフリーラジカルが、第１の炭素材料の表面を攻撃することで、第１の炭素材料の表面は活性化され、したがって、エラストマーにおける第１の炭素材料の分散性が向上する。また、第１の炭素材料としてカーボンナノファイバーを用いた場合には、エラストマーの不飽和結合または基が、カーボンナノファイバーの活性な部分、特に末端のラジカルと結合することにより、カーボンナノファイバーの凝集力を弱め、その分散性を高めることができる。
【０００７】
そして、本発明の製造方法の工程（ｂ）によれば、熱処理によってエラストマーが気化することで、表面が活性化された第２の炭素材料が得られる。さらに、本発明の製造方法の工程（ｃ）によれば、熱処理によって元素Ｙを有する物質が気化して、元素Ｙが第２の炭素材料の表面に付着することで、マトリクス材料との濡れ性が向上した炭素系材料が得られる。したがって、本発明の製造方法によって得られた炭素系材料は、一般的な金属加工、例えば鋳造などの加工に容易に利用することができる。
【０００８】
本発明におけるエラストマーは、ゴム系エラストマーあるいは熱可塑性エラストマーのいずれであってもよい。また、ゴム系エラストマーの場合、エラストマーは架橋体あるいは未架橋体のいずれであってもよい。原料エラストマーとしては、ゴム系エラストマーの場合、未架橋体が用いられる。
【０００９】
前記エラストマーに炭素材料を剪断力によって分散させる工程（ａ）は、ロール間隔が０．５ｍｍ以下のオープンロール法、密閉式混練法、多軸押出し混練法、などを用いて行うことができる。
【００１０】
本発明における炭素系材料は、炭素材料の表面は、第1の結合構造と、第２の結合構造と、を有し、前記第１の結合構造は、前記炭素材料を構成する炭素に、酸素が結合した構造であり、前記第２の結合構造は、前記酸素に、マグネシウムが結合した構造とすることができる。
【００１１】
本発明にかかる複合材料の製造方法は、本発明によって得られた前記炭素系材料をマトリクス材料と混合する工程（ｄ）を有することができる。
【００１２】
本発明によって得られた炭素系材料の表面は、元素Ｙが付着しているため、複合材料のマトリクス材料との濡れ性が良好となる。特に、複合材料のマトリクスにアルミニウムまたはマグネシウムを用いた場合、アルミニウム合金またはマグネシウム合金を構成する元素を元素Ｙとして用いると、マトリクス材料と元素Ｙとは濡れ性がよいので、炭素系材料とマトリクス材料との濡れ性もよい。また、炭素系材料の濡れ性の改善によって、炭素系材料をマトリクス金属材料中に分散させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら詳細に説明する。
【００１４】
本実施の形態にかかる炭素系材料の製造方法は、エラストマーと、少なくとも第１の炭素材料と、を混合し、かつ剪断力によって分散させて複合エラストマーを得る工程（ａ）と、前記複合エラストマーを熱処理し、該複合エラストマー中に含まれるエラストマーを気化させて第２の炭素材料を得る工程（ｂ）と、前記第２の炭素材料を、前記第１の炭素材料よりも融点の低い元素Ｙを有する物質と共に熱処理し、元素Ｙを有する物質を気化させる工程（ｃ）と、を含む。
【００１５】
本発明にかかる複合材料の製造方法は、前記炭素系材料を複合材料におけるマトリクス材料と混合する工程（ｄ）を有することができる。
【００１６】
（Ａ）まず、エラストマーについて説明する。
【００１７】
エラストマーは、分子量が好ましくは５０００ないし５００万、さらに好ましくは２万ないし３００万である。エラストマーの分子量がこの範囲であると、エラストマー分子が互いに絡み合い、相互につながっているので、エラストマーは、凝集した第１の炭素材料、例えばカーボンナノファイバーの相互に侵入しやすく、したがってカーボンナノファイバー同士を分離する効果が大きい。エラストマーの分子量が５０００より小さいと、エラストマー分子が相互に充分に絡み合うことができず、後の工程で剪断力をかけても第１の炭素材料を分散させる効果が小さくなる。また、エラストマーの分子量が５００万より大きいと、エラストマーが固くなりすぎて加工が困難となる。
【００１８】
エラストマーは、パルス法ＮＭＲを用いてハーンエコー法によって、３０℃で測定した、未架橋体におけるネットワーク成分のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ／３０℃）が好ましくは１００ないし３０００μ秒、より好ましくは２００ないし１０００μ秒である。上記範囲のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ／３０℃）を有することにより、エラストマーは、柔軟で充分に高い分子運動性を有することができる。このことにより、エラストマーと第１の炭素材料とを混合したときに、エラストマーは高い分子運動により第１の炭素材料相互の隙間に容易に侵入することができる。スピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ／３０℃）が１００μ秒より短いと、エラストマーが充分な分子運動性を有することができない。また、スピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ／３０℃）が３０００μ秒より長いと、エラストマーが液体のように流れやすくなり、第１の炭素材料を分散させることが困難となる。
【００１９】
また、エラストマーは、パルス法ＮＭＲを用いてハーンエコー法によって３０℃で測定した、架橋体における、ネットワーク成分のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ）が１００ないし２０００μ秒であることが好ましい。その理由は、上述した未架橋体と同様である。すなわち、上記の条件を有する未架橋体を本発明の製造方法によって架橋化すると、得られる架橋体のＴ２ｎはおおよそ上記範囲に含まれる。
【００２０】
パルス法ＮＭＲを用いたハーンエコー法によって得られるスピン−スピン緩和時間は、物質の分子運動性を表す尺度である。具体的には、パルス法ＮＭＲを用いたハーンエコー法によりエラストマーのスピン−スピン緩和時間を測定すると、緩和時間の短い第１のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ）を有する第１の成分と、緩和時間のより長い第２のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎｎ）を有する第２の成分とが検出される。第１の成分は高分子のネットワーク成分（骨格分子）に相当し、第２の成分は高分子の非ネットワーク成分（末端鎖などの枝葉の成分）に相当する。そして、第１のスピン−スピン緩和時間が短いほど分子運動性が低く、エラストマーは固いといえる。また、第１のスピン−スピン緩和時間が長いほど分子運動性が高く、エラストマーは柔らかいといえる。
【００２１】
パルス法ＮＭＲにおける測定法としては、ハーンエコー法でなくてもソリッドエコー法、ＣＰＭＧ法（カー・パーセル・メイブーム・ギル法）あるいは９０゜パルス法でも適用できる。ただし、本発明にかかるエラストマーは中程度のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２）を有するので、ハーンエコー法が最も適している。一般的に、ソリッドエコー法および９０゜パルス法は、短いＴ２の測定に適し、ハーンエコー法は、中程度のＴ２の測定に適し、ＣＰＭＧ法は、長いＴ２の測定に適している。
【００２２】
エラストマーは、主鎖、側鎖および末端鎖の少なくともひとつに、第１の炭素材料、特にカーボンナノファイバーの末端のラジカルに対して親和性を有する不飽和結合または基を有するか、もしくは、このようなラジカルまたは基を生成しやすい性質を有する。かかる不飽和結合または基としては、二重結合、三重結合、α水素、カルボニル基、カルボキシル基、水酸基、アミノ基、ニトリル基、ケトン基、アミド基、エポキシ基、エステル基、ビニル基、ハロゲン基、ウレタン基、ビューレット基、アロファネート基および尿素基などの官能基から選択される少なくともひとつであることができる。
【００２３】
カーボンナノファイバーは、通常、側面は炭素原子の６員環で構成され、先端は５員環が導入されて閉じた構造となっているが、構造的に無理があるため、実際上は欠陥を生じやすく、その部分にラジカルや官能基を生成しやすくなっている。本実施の形態では、エラストマーの主鎖、側鎖および末端鎖の少なくともひとつに、カーボンナノファイバーのラジカルと親和性（反応性または極性）が高い不飽和結合や基を有することにより、エラストマーとカーボンナノファイバーとを結合することができる。このことにより、カーボンナノファイバーの凝集力にうち勝ってその分散を容易にすることができる。そして、エラストマーと、第１の炭素材料例えばカーボンナノファイバーと、を混練する際に、エラストマーの分子鎖が切断されて生成したフリーラジカルは、カーボンナノファイバーの欠陥を攻撃し、カーボンナノファイバーの表面にラジカルを生成すると推測できる。
【００２４】
エラストマーとしては、天然ゴム（ＮＲ）、エポキシ化天然ゴム（ＥＮＲ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ，ＥＰＤＭ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、クロロブチルゴム（ＣＩＩＲ）、アクリルゴム（ＡＣＭ）、シリコーンゴム（Ｑ）、フッ素ゴム（ＦＫＭ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、エポキシ化ブタジエンゴム（ＥＢＲ）、エピクロルヒドリンゴム（ＣＯ，ＣＥＯ）、ウレタンゴム（Ｕ）、ポリスルフィドゴム（Ｔ）などのエラストマー類；オレフィン系（ＴＰＯ）、ポリ塩化ビニル系（ＴＰＶＣ）、ポリエステル系（ＴＰＥＥ）、ポリウレタン系（ＴＰＵ）、ポリアミド系（ＴＰＥＡ）、スチレン系（ＳＢＳ）、などの熱可塑性エラストマー；およびこれらの混合物を用いることができる。特に、エラストマーの混練の際にフリーラジカルを生成しやすい極性の高いエラストマー、例えば、天然ゴム（ＮＲ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）などが好ましい。また、極性の低いエラストマー、例えばエチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）であっても、混練の温度を比較的高温（例えばＥＰＤＭの場合、５０℃〜１５０℃）とすることで、フリーラジカルを生成するので本発明に用いることができる。
【００２５】
本実施の形態の複合エラストマーは、架橋体エラストマー、未架橋体エラストマーあるいは熱可塑性ポリマーをそのままエラストマー系材料として用いることができる。
【００２６】
（Ｂ）次に、第１の炭素材料について説明する。
【００２７】
第１の炭素材料は、炭素同素体を用いることができ、例えば炭素繊維、カーボンブラック、アモルファスカーボン、グラファイト、ダイヤモンド及びフラーレンなどから選択することができる。ここでいう炭素繊維には、カーボンナノファイバーが含まれる。カーボンブラックの場合、安価で多くのグレードが市場に流通しているため、比較的容易に利用可能である。また、微小物質の炭素材料、例えばカーボンナノファイバーやフラーレンのようなナノマテリアルであれば、少ない配合量であっても高い補強効果などを得ることができる。
【００２８】
第１の炭素材料の配合量は、炭素系材料の種類や用途に応じて設定できる。
【００２９】
本発明におけるカーボンブラックは、種々の原材料を用いた種々のグレードのカーボンブラックを用いることができる。その基本構成粒子（いわゆる一次粒子）単体もしくはそれらが融着して連結したアグリゲート（いわゆる二次凝集体）と呼ばれる状態でもよいが、アグリゲートが発達した比較的高いストラクチャーを有するものが補強用充填剤として用いる場合には好ましい。
【００３０】
本発明に用いられるカーボンブラックは、基本構成粒子の平均粒径が１００ｎｍ以下、さらに好ましくは５０ｎｍ以下とすることがさらに好ましい。カーボンブラックの粒子が小さいほど体積効果や補強効果が大きくなるが、実用上、平均粒径が１０ｎｍ〜３０ｎｍが好ましい。
【００３１】
また、カーボンブラックの粒子の大きさは、窒素吸着比表面積によっても表されるが、その場合は、ＪＩＳ：Ｋ６２１７−２（2001）「ゴム用カーボンブラック−基本特性−第2部：比表面積の求め方−窒素吸着法−単点法」の窒素吸着比表面積（ｍ２／ｇ）で測定して、１０ｍ２／ｇ以上、好ましくは４０ｍ２／ｇ以上である。
【００３２】
また、本発明に用いられるカーボンブラックは、その基本構成粒子が融着したアグリゲートが発達したストラクチャーの高低によって補強効果が影響を受けるため、ＤＢＰ吸収量が５０ｃｍ３／１００ｇ以上、好ましくは１００ｃｍ３／１００ｇ以上とすると補強効果が大きい。これは、ＤＢＰ吸収量が多いと、アグリゲートがより発達したストラクチャーを構成するためである。
【００３３】
本発明に用いられるカーボンブラックは、例えばＳＡＦ-ＨＳ（N134,N121）、ＳＡＦ（N110,N115）、ＩＳＡＦ-ＨＳ（N234）、ＩＳＡＦ（N220,N220M）、ＩＳＡＦ-ＬＳ（N219、N231）、ＩＳＡＦ-ＨＳ（N285、N229）、ＨＡＦ-ＨＳ（N339,N347）、ＨＡＦ（N330）、ＨＡＦ−ＬＳ（N326）、Ｔ−ＨＳ（N351,N299）、Ｔ−ＮＳ（N330T）、ＭＡＦ（N550M）、ＦＥＦ（N550）、ＧＰＦ（N660,N630,N650,N683）、ＳＲＦ−ＨＳ−ＨＭ（N762,N774）、ＳＲＦ−ＬＭ（N760M,N754,N772,N762）、ＦＴ、ＨＣＣ、ＨＣＦ、ＭＣＣ、ＭＣＦ、ＬＥＦ、ＭＦＦ、ＲＣＦ、ＲＣＣなどのグレードの他、トーカブラック、ＨＳ−５００、アセチレンブラック、ケッチェンブラックなどの導電性カーボンブラックを用いることができる。
【００３４】
第１の炭素材料が炭素繊維、特にカーボンナノファイバーの場合、本実施の形態の複合エラストマーは、カーボンナノファイバーを０．０１〜５０重量％の割合で含むことが好ましい。
【００３５】
カーボンナノファイバーは、平均直径が０．５ないし５００ｎｍであることが好ましく、複合エラストマーの強度を向上させるためには０．５ないし３０ｎｍであることがさらに好ましい。さらに、カーボンナノファイバーは、ストレート繊維状であっても、湾曲繊維状であってもよい。
【００３６】
カーボンナノファイバーとしては、例えば、いわゆるカーボンナノチューブなどが例示できる。カーボンナノチューブは、炭素六角網面のグラフェンシートが円筒状に閉じた単層構造あるいはこれらの円筒構造が入れ子状に配置された多層構造を有する。すなわち、カーボンナノチューブは、単層構造のみから構成されていても多層構造のみから構成されていても良く、単層構造と多層構造が混在していてもかまわない。また、部分的にカーボンナノチューブの構造を有する炭素材料も使用することができる。なお、カーボンナノチューブという名称の他にグラファイトフィブリルナノチューブといった名称で称されることもある。
【００３７】
単層カーボンナノチューブもしくは多層カーボンナノチューブは、アーク放電法、レーザーアブレーション法、気相成長法などによって望ましいサイズに製造される。
【００３８】
アーク放電法は、大気圧よりもやや低い圧力のアルゴンや水素雰囲気下で、炭素棒でできた電極材料の間にアーク放電を行うことで、陰極に堆積した多層カーボンナノチューブを得る方法である。また、単層カーボンナノチューブは、前記炭素棒中にニッケル／コバルトなどの触媒を混ぜてアーク放電を行い、処理容器の内側面に付着するすすから得られる。
【００３９】
レーザーアブレーション法は、希ガス（例えばアルゴン）中で、ターゲットであるニッケル／コバルトなどの触媒を混ぜた炭素表面に、ＹＡＧレーザーの強いパルスレーザー光を照射することによって炭素表面を溶融・蒸発させて、単層カーボンナノチューブを得る方法である。
【００４０】
気相成長法は、ベンゼンやトルエン等の炭化水素を気相で熱分解し、カーボンナノチューブを合成するもので、より具体的には、流動触媒法やゼオライト担持触媒法などが例示できる。
【００４１】
炭素材料は、エラストマーと混練される前に、あらかじめ表面処理、例えば、イオン注入処理、スパッタエッチング処理、プラズマ処理などを行うことによって、エラストマーとの接着性やぬれ性を改善することができる。
【００４２】
（Ｃ）次に、元素Ｙについて説明する。
【００４３】
元素Ｙは、第２の炭素材料の表面に結合して炭素系材料とマトリクス材料との濡れ性を改善させるものである。通常、炭素材料は、金属材料例えばアルミニウムやマグネシウムとの濡れ性がよくないが、元素Ｙを表面に有する炭素系材料を用いることで濡れ性が改善される。また、粒子状の元素Ｙを有する物質をエラストマー中に混合し、あらかじめ分散させておいて、第１の炭素材料をエラストマーに混合させるときに第１の炭素材料をさらに良好に分散させるものとして用いることができる。その場合、工程（ａ）において、元素Ｙを有する物質は、第１の炭素材料より前にエラストマーに混合させてもよいし、第１の炭素材料と同時でもよい。
【００４４】
元素Ｙを有する物質は、使用する第１の炭素材料の平均直径よりも大きい平均粒径であることが好ましい。また、元素Ｙを有する物質の平均粒径は５００μｍ以下、好ましくは１〜３００μｍである。また、元素Ｙを有する物質の形状は、球形粒状に限らず、混合時に元素Ｙを有する物質のまわりに乱流状の流動が発生する形状であれば平板状、りん片状であってもよい。
【００４５】
元素Ｙを有する物質としては、第１の炭素材料より融点の低い金属もしくは半金属であることが好ましく、より好ましくは融点が１０００℃以下の低融点（高蒸気圧）金属もしくは半金属が好ましい。元素Ｙを有する物質の融点が上記の条件を満たせば、工程（ｃ）における熱処理によって炭素材料に損傷を与えることなく元素Ｙを有する物質を気化させることができる。
【００４６】
元素Ｙとしては、炭素系材料がアルミニウムもしくはマグネシウムからなるマトリクス材料に対して混合されるものである場合、マグネシウム、アルミニウム、シリコン、カルシウム、チタン、バナジウム、クロミウム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウムから選ばれた少なくとも一つを含む、ことが好ましい。したがって、元素Ｙを有する物質としては、これらの元素から選ばれた少なくとも一つの元素Ｙを含むことができる。これらの元素は、いわゆるアルミニウム合金もしくはマグネシウム合金を構成する元素として用いられるものであり、アルミニウムやマグネシウムに対して結合し易く、アルミニウムやマグネシウムと結合した状態で安定して存在することができるため好ましい。特に、元素Ｙとしては、マトリクス材料となるマグネシウムやアルミニウムとの結合性が特に良好な、マグネシウム、亜鉛、アルミニウムなどを用いることができる。特に、第１の炭素材料の表面に元素Ｘとして酸素が結合した場合には、酸素と結びつきやすいマグネシウムを元素Ｙとすることが好ましい。したがって、このようにして得られた炭素系材料は、炭素材料の表面に、第1の結合構造と、第２の結合構造と、を有し、第１の結合構造は、炭素材料を構成する炭素に、元素Ｘが結合した構造であり、第２の結合構造は、元素Ｘに、元素Ｙが結合した構造である。特に、第１の結合構造が炭素材料を構成する炭素に酸素が結合した構造である場合には、前記第２の結合構造は酸素にマグネシウムが結合した構造であることが好ましい。
【００４７】
なお、ここでは、元素Ｙを有する物質を工程（ａ）でエラストマーと混練する場合について述べたが、これに限らず、元素Ｙを有する物質が工程（ｃ）において、第２の炭素材料と共に熱処理される状態にあればよい。例えば、工程（ｃ）において、第２の炭素材料と共に、元素Ｙを有する物質を熱処理炉内に配置させ、熱処理によって気化させてもよい。このような場合には、元素Ｙを有する物質は粒子状でなくてもよい。
【００４８】
また、ここでマトリクス材料となるアルミニウムやマグネシウムは、主成分がアルミニウムやマグネシウムの合金を含むものである。
【００４９】
（Ｄ）次に、エラストマーに炭素材料を混合させ、かつ剪断力によって分散させる工程（ａ）について説明する。
【００５０】
前記エラストマーに炭素材料を剪断力によって分散させる工程（ａ）は、オープンロール法、密閉式混練法、多軸押出し混練法、などを用いて行うことができる。
【００５１】
本実施の形態では、エラストマーに元素Ｙを有する物質及び第１の炭素材料を混合させる工程として、ロール間隔が０．５ｍｍ以下のオープンロール法を用いた例について述べる。
【００５２】
図１は、２本のロールを用いたオープンロール法を模式的に示す図である。図１において、符号１０は第１のロールを示し、符号２０は第２のロールを示す。第１のロール１０と第２のロール２０とは、所定の間隔ｄ、好ましくは１．０ｍｍ以下、より好ましくは０．１ないし０．５ｍｍの間隔で配置されている。第１および第２のロールは、正転あるいは逆転で回転する。図示の例では、第１のロール１０および第２のロール２０は、矢印で示す方向に回転している。第１のロール１０の表面速度をＶ１、第２のロール２０の表面速度をＶ２とすると、両者の表面速度比（Ｖ１／Ｖ２）は、１．０５ないし３．００であることが好ましく、さらに１．０５ないし１．２であることが好ましい。このような表面速度比を用いることにより、所望の剪断力を得ることができる。まず、第１，第２のロール１０，２０が回転した状態で、第２のロール２０に、エラストマー３０を巻き付けると、ロール１０，２０間にエラストマーがたまった、いわゆるバンク３２が形成される。このバンク３２内に元素Ｙを有する物質を加えて、さらに第１，第２のロール１０，２０を回転させることにより、エラストマー３０と、元素Ｙを有する物質と、を混合する工程が行われる。ついで、このエラストマー３０と元素Ｙを有する物質とが混合されたバンク３２内に第１の炭素材料４０を加えて、第１、第２のロール１０，２０を回転させる。さらに、第１，第２ロール１０，２０の間隔を狭めて前述した間隔ｄとし、この状態で第１，第２ロール１０，２０を所定の表面速度比で回転させる。これにより、エラストマー３０に高い剪断力が作用し、この剪断力によって凝集していた第１の炭素材料が１本づつ引き抜かれるように相互に分離し、エラストマー３０に分散される。さらに、ロールによる剪断力はエラストマー内に分散された元素Ｙを有する物質のまわりに乱流状の流動を発生させる。この複雑な流動によって第１の炭素材料はさらにエラストマー３０に分散される。なお、元素Ｙを有する物質の混合前に、エラストマー３０と第１の炭素材料４０とを先に混合すると、第１の炭素材料４０にエラストマー３０の動きが拘束されてしまうため、元素Ｙを有する物質を混合することが難しくなる。したがって、エラストマー３０に炭素材料４０を加える前に元素Ｙを有する物質を混合する工程を行うことが好ましい。
【００５３】
また、この工程（ａ）では、剪断力によって剪断されたエラストマーにフリーラジカルが生成され、そのフリーラジカルが第１の炭素材料の表面を攻撃することで、第１の炭素材料の表面は活性化される。例えば、エラストマーに天然ゴム（ＮＲ）を用いた場合には、各天然ゴム（ＮＲ）分子はロールによって混練される間に切断され、オープンロールへ投入する前よりも小さな分子量になる。このように切断された天然ゴム（ＮＲ）分子にはラジカルが生成しており、混練の間にラジカルが第１の炭素材料の表面を攻撃するので、第１の炭素材料の表面が活性化する。
【００５４】
さらに、この工程（ａ）では、できるだけ高い剪断力を得るために、エラストマーと第１の炭素材料との混合は、好ましくは０ないし５０℃、より好ましくは５ないし３０℃の比較的低い温度で行われる。オープンロール法を用いた場合には、ロールの温度を上記の温度に設定することが望ましい。第１，第２ロール１０，２０の間隔ｄは、もっとも狭めた状態においても元素Ｙを有する物質の平均粒径よりも広く設定することで、エラストマー３０中の第１の炭素材料４０の分散を良好に行うことができる。
【００５５】
このとき、本実施の形態のエラストマーは、上述した特徴、すなわち、エラストマーの分子形態（分子長）、分子運動、炭素材料との化学的相互作用などの特徴を有することによって第１の炭素材料の分散を容易にするので、分散性および分散安定性（第１の炭素材料が再凝集しにくいこと）に優れた複合エラストマーを得ることができる。より具体的には、エラストマーと第１の炭素材料とを混合すると、分子長が適度に長く、分子運動性の高いエラストマーが炭素材料の相互に侵入し、かつ、エラストマーの特定の部分が化学的相互作用によって第１の炭素材料の活性の高い部分と結合する。この状態で、エラストマーと第１の炭素材料との混合物に強い剪断力が作用すると、エラストマーの移動に伴って第１の炭素材料も移動し、凝集していた第１の炭素材料が分離されて、エラストマー中に分散されることになる。そして、一旦分散した第１の炭素材料は、エラストマーとの化学的相互作用によって再凝集することが防止され、良好な分散安定性を有することができる。
【００５６】
また、エラストマー中に所定量の元素Ｙを有する物質が含まれていることで、元素Ｙを有する物質のまわりに発生するエラストマーの乱流のような幾通りもの複雑な流動によって、個々の炭素材料同士を引き離す方向にも剪断力が働くことになる。したがって、直径が約３０ｎｍ以下のカーボンナノファイバーや湾曲繊維状のカーボンナノファイバーであっても、個々に化学的相互作用によって結合したエラストマー分子のそれぞれの流動方向へ移動するため、エラストマー中に均一に分散されることになる。
【００５７】
エラストマーに第１の炭素材料を剪断力によって分散させる工程は、上記オープンロール法に限定されず、既に述べた密閉式混練法あるいは多軸押出し混練法を用いることもできる。要するに、この工程では、凝集した第１の炭素材料を分離できる剪断力をエラストマーに与えることができればよい。
【００５８】
上述したエラストマーに元素Ｙを有する物質と第１の炭素材料とを分散させて両者を混合させる工程（混合・分散工程）によって得られた複合エラストマーは、架橋剤によって架橋させて成形するか、もしくは架橋させずに成形することができる。このときの成形方法は、例えば圧縮成形工程や押出成形工程などを採用することができる。圧縮成形工程は、例えば元素Ｙを有する物質と第１の炭素材料とが分散した複合エラストマーを、所定温度（例えば１７５℃）に設定された所望形状を有する成形金型内で所定時間（例えば２０分）加圧状態で成形する工程を有する。
【００５９】
エラストマーと第１の炭素材料との混合・分散工程において、あるいは続いて、通常、ゴムなどのエラストマーの加工で用いられる配合剤を加えることができる。配合剤としては公知のものを用いることができる。配合剤としては、例えば、架橋剤、加硫剤、加硫促進剤、加硫遅延剤、軟化剤、可塑剤、硬化剤、補強剤、充填剤、老化防止剤、着色剤などを挙げることができる。
【００６０】
（Ｅ）次に、上記方法によって得られた複合エラストマーについて述べる。
【００６１】
本実施の形態の複合エラストマーは、基材であるエラストマーに第１の炭素材料が均一に分散されている。このことは、エラストマーが第１の炭素材料によって拘束されている状態であるともいえる。この状態では、第１の炭素材料によって拘束を受けたエラストマー分子の運動性は、第１の炭素材料の拘束を受けない場合に比べて小さくなる。そのため、本実施の形態にかかる複合エラストマーの第１のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ）、第２のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎｎ）及びスピン−格子緩和時間（Ｔ１）は、第１の炭素材料を含まないエラストマー単体の場合より短くなる。特に、元素Ｙを有する物質を含むエラストマーに第１の炭素材料を混合した場合には、第１の炭素材料を含むエラストマーの場合より、第２のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎｎ）が短くなる。なお、架橋体におけるスピン−格子緩和時間（Ｔ１）は、第１の炭素材料の混合量に比例して変化する。
【００６２】
また、エラストマー分子が第１の炭素材料によって拘束された状態では、以下の理由によって、非ネットワーク成分（非網目鎖成分）は減少すると考えられる。すなわち、第１の炭素材料によってエラストマーの分子運動性が全体的に低下すると、非ネットワーク成分は容易に運動できなくなる部分が増えて、ネットワーク成分と同等の挙動をしやすくなること、また、非ネットワーク成分（末端鎖）は動きやすいため、第１の炭素材料の活性点に吸着されやすくなること、などの理由によって、非ネットワーク成分は減少すると考えられる。そのため、第２のスピン−スピン緩和時間を有する成分の成分分率（ｆｎｎ）は、第１の炭素材料を含まないエラストマー単体の場合より小さくなる。特に、元素Ｙを有する物質を含むエラストマーに第１の炭素材料を混合した場合には、第１の炭素材料を含むエラストマーの場合より、さらに第２のスピン−スピン緩和時間を有する成分の成分分率（ｆｎｎ）は小さくなる。
【００６３】
以上のことから、本実施の形態にかかる複合エラストマーは、パルス法ＮＭＲを用いてハーンエコー法によって得られる測定値が以下の範囲にあることが望ましい。
【００６４】
すなわち、未架橋体において、１５０℃で測定した、第１のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ）は１００ないし３０００μ秒であり、第２のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎｎ）は存在しないか、あるいは１０００ないし１００００μ秒であり、さらに第２のスピン−スピン緩和時間を有する成分の成分分率（ｆｎｎ）は０．２未満であることが好ましい。
【００６５】
パルス法ＮＭＲを用いたハーンエコー法により測定されたスピン−格子緩和時間（Ｔ１）は、スピン−スピン緩和時間（Ｔ２）とともに物質の分子運動性を表す尺度である。具体的には、エラストマーのスピン−格子緩和時間が短いほど分子運動性が低く、エラストマーは固いといえ、そしてスピン−格子緩和時間が長いほど分子運動性が高く、エラストマーは柔らかいといえる。
【００６６】
本実施の形態にかかる複合エラストマーは、動的粘弾性の温度依存性測定における流動温度が、原料エラストマー単体の流動温度より２０℃以上高温であることが好ましい。本実施の形態の複合エラストマーは、エラストマーに元素Ｙを有する物質と炭素材料とが良好に分散されている。このことは、上述したように、エラストマーが第１の炭素材料によって拘束されている状態であるともいえる。この状態では、エラストマーは、第１の炭素材料を含まない場合に比べて、その分子運動が小さくなり、その結果、流動性が低下する。このような流動温度特性を有することにより、本実施の形態の複合エラストマーは、動的粘弾性の温度依存性が小さくなり、その結果、優れた耐熱性を有する。
【００６７】
（Ｆ）次に、複合エラストマーを熱処理し、第２の炭素材料を製造する工程（ｂ）について説明する。
【００６８】
複合エラストマーを熱処理することで、該複合エラストマー中に含まれるエラストマーを気化させる工程（ｂ）によって、元素Ｙを有する物質の周りに第１の炭素材料が分散した、第２の炭素材料を製造することができる。このエラストマーを気化させる工程（ｂ）によって、工程（ａ）で活性化された第２の炭素材料が製造される。第２の炭素材料の表面は、工程（ａ）によってせん断されたエラストマー分子のフリーラジカルによって活性化されており、例えば工程（ｃ）において元素Ｙを有する物質と容易に結びつくことができる。
【００６９】
このような熱処理は、使用されるエラストマーの種類によって種々の条件を選択することができるが、少なくとも熱処理温度は、エラストマーの気化する温度以上であって、かつ第１の炭素材料が気化する温度よりも低い温度に設定される。
【００７０】
工程（ｂ）は、元素Ｘを有する物質の存在下で行なわれ、第１の炭素材料を構成する炭素原子に該元素Ｘが結合した第２の炭素材料を得ることができる。例えば、複合エラストマーは、元素Ｘを有する物質を含み、工程（ｂ）の熱処理によって、第１の炭素材料を構成する炭素原子に該元素Ｘを結合させてもよい。また、例えば、工程（ｂ）は、元素Ｘを有する物質を含む雰囲気中で行なわれ、第１の炭素材料を構成する炭素原子に該元素Ｘを結合させてもよい。
【００７１】
元素Ｘは、炭素材料と共有結合によって結びつきやすい元素であり、また軽い元素であって、２価以上が好ましく、例えばホウ素、窒素、酸素、リンから選ばれた少なくとも一つを含むことができる。元素Ｘは、酸素または窒素であることが好ましい。特に、酸素は、空気中に存在するため、工程（ｂ）の熱処理において容易に用いることができ、活性化した第１の炭素材料、例えばカーボンナノファイバーのラジカルと反応し易いため、元素Ｘとして用いることが好ましい。また、酸素は他の金属材料例えばマグネシウムなどと結合し易く、酸素の結合した第２の炭素材料は金属もしくは半金属の元素Ｙと容易に結合することができる。
【００７２】
元素Ｘとして酸素を用いる場合には、工程（ｂ）の熱処理の際の雰囲気中に酸素を含ませておけばよく、元素Ｘとして窒素を用いる場合には、アンモニウムガス雰囲気で工程（ｂ）を行なえばよい。また、ホウ素、リンなどを元素Ｘとする場合には、エラストマーに工程（ｂ）に先立って元素Ｘを有する物質を混合させておけばよい。その場合、例えば、工程（ａ）の混練時に元素Ｘを有する物質を一緒に混合することができる。
【００７３】
本実施の形態にかかる工程（ｂ）は、熱処理炉に工程（ａ）で得られた複合エラストマーを配置し、炉内をエラストマーの気化する温度、例えば５００℃に加熱する。この加熱によって、エラストマーは気化し、工程（ａ）で活性化された第１の炭素材料の表面は炉内の雰囲気もしくはエラストマー中に含まれる元素Ｘと結びついて、表面処理された第２の炭素材料が製造することができる。第２の炭素材料の表面は、工程（ａ）によってせん断されたエラストマー分子のフリーラジカルによって活性化されており、例えば炉内雰囲気中に存在する酸素と容易に結びつくことができる。このようにして得られた第２の炭素材料の表面は酸化され、さらに活性化されているため、第２の炭素材料は金属もしくは半金属の元素Ｙと結合し易い。また、元素Ｘを用いなくても、第２の炭素材料の表面は、エラストマーのラジカルとの反応によって活性化しており、元素Ｙと結合し易い。
【００７４】
（Ｇ）次に、第２の炭素材料を、元素Ｙを有する物質と共に熱処理し、該元素Ｙを有する物質を気化させる工程（ｃ）について説明する。
【００７５】
工程（ｂ）によって得られた第２の炭素材料を、第１の炭素材料よりも融点の低い元素Ｙを有する物質と共に熱処理し、該元素Ｙを有する物質を気化させる工程（ｃ）によって、本発明にかかる炭素系材料を製造することができる。
【００７６】
工程（ｃ）の熱処理温度は、工程（ｂ）の熱処理温度よりも高く、元素Ｙを有する物質を気化することのできる温度以上であって、かつ第１の炭素材料が気化する温度よりも低い温度に設定される。また、工程（ｃ）の熱処理は、工程（ｂ）の熱処理温度を元素Ｙを有する物質の気化する温度以上に設定することで同時に行なってもよく、または室温から工程（ｃ）の熱処理温度まで昇温する過程で工程（ｂ）を連続して行なってもよい。
【００７７】
前記工程（ｂ）によって得られた第２の炭素材料と元素Ｙを有する物質は、熱処理炉内の温度を元素Ｙを有する物質の気化する温度以上に加熱されると、元素Ｙを有する物質が気化し、第２の炭素材料の表面に元素Ｙが結合し、あるいは第２の炭素材料の表面に結合した元素Ｘと元素Ｙとが結合し、本発明にかかる炭素系材料が得られる。
【００７８】
なお、元素Ｙを有する物質は、上記のように工程（ａ）においてエラストマーと共に混練して複合エラストマー中にあらかじめ混合してもよいし、複合エラストマーに混合しなくてもよい。複合エラストマー中にあらかじめ元素Ｙを有する物質を混合しない場合、工程（ｃ）における熱処理炉内に第２の炭素材料とは別に元素Ｙを有する物質を配置すればよい。熱処理によって気化した元素Ｙは、第２の炭素材料の表面に結合した元素Ｘと結合する。いずれにしろ、工程（ｃ）においては、気化した元素Ｙを有する物質の存在下に第２の炭素材料を配置することで、所望の炭素系材料を得ることができる。
【００７９】
このようにして気化した元素Ｙは、第２の炭素材料の表面に存在する元素Ｘと容易に結合し、元素Ｘと元素Ｙとの化合物が生成される。ここで、元素Ｘは、元素Ｙと第１の炭素材料との直接的な結合を防止することができる。例えば元素Ｙがアルミニウムであるような場合には、第１の炭素材料とアルミニウムが直接結合すると、Ａｌ４Ｃ３のような水と反応し易い物質が生成されることなり、好ましくない。したがって、元素Ｙを気化させる工程（ｃ）よりも前に、元素Ｘを第１の炭素材料の表面に結合させる工程（ｂ）を行なうことが望ましい。
【００８０】
こうして得られた炭素系材料、例えばカーボンナノファイバーの表面は、カーボンナノファイバーを構成する炭素原子と元素Ｘとが結合し、さらに元素Ｘと元素Ｙとが結合した構造を有している。したがって、炭素系材料、例えばカーボンナノファイバーの表面は、炭素と元素Ｘとの化合物層（例えば酸化物層）に覆われ、さらに元素Ｘと元素Ｙ（例えばマグネシウム）との反応物層に覆われた構造を有している。このような炭素系材料の表面構造については、Ｘ線分光分析（ＸＰＳ）やＥＤＳ分析（Energy Dispersive Spectrum）によっても解析することができる。
【００８１】
（Ｈ）最後に、炭素系材料を用いて複合材料を得る工程（ｄ）について説明する。
【００８２】
本実施の形態における工程（ｄ）は、上記実施の形態で得られた炭素系材料をマトリクス材料と混合することによって、マトリクス材料中に炭素材料が分散した複合材料を製造することができる。
【００８３】
マトリクス材料としては、通常の鋳造加工に用いられる金属を選択することができるが、特に軽金属であるアルミニウム及びその合金、マグネシウム及びその合金などが好ましい。
【００８４】
前記工程（ｄ）は、例えば以下のような各種の成形方法を採用することができる。
【００８５】
（ｄ−１：粉末成形方法）
本実施の形態における複合材料の粉末成形工程は、上記工程（ｃ）で得られた炭素系材料を粉末成形する工程によって実施することができる。具体的には、例えば上記実施の形態で得られた炭素系材料をマトリクス材料とさらに混合した後、型内で圧縮し、マトリクス材料の焼結温度（例えばマトリクス材料がアルミニウムの場合５５０℃）で焼成して複合材料を得ることができる。
【００８６】
本実施の形態における粉末成形は、金属の成形加工における粉末成形と同様であり、いわゆる粉末冶金を含み、また粉末原料を用いた場合のみならず、炭素系材料をあらかじめ予備圧縮成形してブロック状とした原料をも含む。なお、粉末成形法としては、一般的な焼結法の他、プラズマ焼結装置を用いた放電プラズマ焼結法（ＳＰＳ）などを採用することができる。
【００８７】
また、炭素系材料とマトリクス材料の粒子との混合は、ドライブレンド、湿式混合などを採用できる。湿式混合の場合、溶剤中の炭素系材料の粉末に対して、マトリクス材料を混ぜる（湿式混合）ことが望ましい。炭素系材料は、元素Ｙ同士が結合し合ってほぼ複合エラストマーのときの外形を維持している場合であっても、元素Ｙ同士の結合力は小さく、簡単に粉砕できる。したがって、ドライブレンドや湿式混合する際には、粉砕されて粉末、例えば粒子状や繊維状になった炭素系材料を用いることができるので、金属加工に利用しやすい。
【００８８】
このような粉末成形によって製造された複合材料は、炭素系材料をマトリクス材料中に分散させた状態で得られる。なお、この工程（ｄ）で用いられるマトリクス材料の粒子は、元素Ｙを含む材質でも、元素Ｙを含まない材質でも良い。炭素系材料とマトリクス材料との配合割合を調整することで、望ましい物性を有する複合材料を製造することができる。
【００８９】
（ｄ−２：鋳造方法）
複合材料の鋳造工程は、上記実施の形態で得られた炭素系材料を、マトリクス材料例えば金属溶湯に混入して所望の形状を有する鋳型内で鋳造する工程によって実施することができる。このような鋳造工程は、例えば鋼製の鋳型内に金属溶湯を注湯して行う金型鋳造法、ダイカスト法、低圧鋳造法を採用することができる。またその他特殊鋳造法に分類される、高圧化で凝固させる高圧鋳造法、溶湯を攪拌するチクソカスティング、遠心力で溶湯を鋳型内へ鋳込む遠心鋳造法などを採用することができる。これらの鋳造法においては、マトリクス材料の溶湯の中に炭素系材料を混合させたまま鋳型内で凝固させ、複合材料を成形する。
【００９０】
鋳造工程に用いるマトリクス材料の溶湯は、通常の鋳造加工に用いられる金属を選択することができるが、特に軽金属であるアルミニウム及びその合金、マグネシウム及びその合金などを用途に合わせて単独でもしくは組み合わせて適宜選択することができる。また、金属溶湯に用いられる金属は、炭素系材料に結合された元素Ｙを有する物質と同一の金属または同一の元素Ｙを含む合金とすることで、元素Ｙとの濡れ性を向上させ、製品である複合材料における強度を向上させることができる。また、マトリクス材料の溶湯を元素Ｙを含まない材質とした場合には、マトリクス材料の溶湯に対する炭素系材料の配合割合を調整することで、望ましい物性を有する複合材料を製造することができる。
【００９１】
（ｄ−３：浸透法）
本実施の形態では、炭素系材料に溶湯を浸透させるいわゆる非加圧浸透法を用いて鋳造する工程について、図２及び図３を用いて詳細に説明する。
【００９２】
図２及び図３は、非加圧浸透法によって複合材料を製造する装置の概略構成図である。上記実施の形態で得られた炭素系材料は、例えば所望の形状を有する成形金型内で予備圧縮成形された炭素系材料４を使用することができる。図２において、密閉された容器１内には、あらかじめ成形された炭素系材料４（例えば第１の炭素材料４０としてカーボンナノファイバーを用いた炭素系材料）が入れられる。その炭素系材料４の上方にマトリクス材料の塊例えばアルミニウム塊５を配置される。次に、容器１に内蔵された図示せぬ加熱手段によって、容器１内に配置された炭素系材料４及びアルミニウム塊５をアルミニウムの融点以上に加熱する。加熱されたアルミニウム塊５は、溶融してアルミニウム溶湯（金属溶湯）となる。また、アルミニウム溶湯は、炭素系材料４中の空所に浸透する。
【００９３】
本実施の態様の炭素系材料４としては、予備圧縮成形する際に空所が毛細管現象によってアルミニウム溶湯をより早く全体に浸透させることができる程度の空所を有するように成形されている。また、炭素系材料４がある程度の形状を保っていれば、予備圧縮成形しなくてもよい。アルミニウム溶湯は、炭素系材料４の内部まで浸透し、完全にアルミニウム溶湯が満たされる。そして、容器１の加熱手段による加熱を停止させ、炭素系材料４中に浸透した金属溶湯を冷却・凝固させ、図３に示すような炭素系材料４が均一に分散された複合材料６を製造することができる。なお、炭素系材料４は、金属溶湯と結合し易い元素Ｙを選択して製造されていることが好ましい。
【００９４】
また、容器１を加熱する前に、容器１の室内を容器１に接続された減圧手段２例えば真空ポンプによって脱気してもよい。さらに、容器１に接続された不活性ガス注入手段３例えば窒素ガスボンベから窒素ガスを容器１内に導入してもよい。
【００９５】
なお、本実施の形態においては、炭素系材料をあらかじめ所望の形状に予備圧縮成形したものを用いたが、これに限らず、所望形状の型内に粉砕され粒子状となった炭素系材料を収容し、その上に他の炭素系材料の塊を載せて浸透法を実施しても良い。
【００９６】
また、上記実施の形態においては非加圧浸透法について説明したが、浸透法であればこれに限らず例えば不活性ガスなどの雰囲気の圧によって加圧する加圧浸透法を用いることもできる。
【００９７】
上述したように、炭素系材料中の炭素系材料の表面は元素Ｙが結合しているため、炭素系材料との濡れ性が向上しており、マトリクス材料の溶湯に対しても十分な濡れ性を有しているため、全体に機械的性質のばらつきが低減され、均質な複合材料が得られる。
【実施例】
【００９８】
以下、本発明の実施例について述べるが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００９９】
（実施例１〜３、比較例１）
（１）サンプルの作製
（ａ）未架橋サンプル（複合エラストマー）の作製
第１の工程：ロール径が６インチのオープンロール（ロール温度１０〜２０℃）に、表１に示す所定量（１００ｇ）の高分子物質（１００重量部（ｐｈｒ））を投入して、ロールに巻き付かせた。
【０１００】
第２の工程：高分子物質に対して表１に示す量（重量部）の元素Ｙを有する物質を高分子物質に投入した。このとき、ロール間隙を１．５ｍｍとした。なお、投入した元素Ｙを有する物質の種類については後述する。
【０１０１】
第３の工程：次に、元素Ｙを有する物質を含む高分子物質に対して表１に示す量（重量部）の第１の炭素材料（表１では「ＣＮＴ」と記載する）を高分子物質に投入した。このとき、ロール間隙を１．５ｍｍとした。
【０１０２】
第４の工程：第１の炭素材料を投入し終わったら、高分子物質と第１の炭素材料との混合物をロールから取り出した。
【０１０３】
第５の工程：ロール間隙を１．５ｍｍから０．３ｍｍと狭くして、混合物を投入して薄通しをした。このとき、２本のロールの表面速度比を１．１とした。薄通しは繰り返し１０回行った。
【０１０４】
第６の工程：ロールを所定の間隙（１．１ｍｍ）にセットして、薄通しした混合物を投入し、分出しした。
【０１０５】
このようにして、実施例１〜３の複合エラストマーの未架橋サンプルを得た。
【０１０６】
なお、実施例１〜３の元素Ｙを有する物質としては、マグネシウム粒子（平均粒径：５０μｍ）を用いた。また、実施例１〜３の第１の炭素材料及び比較例１の炭素材料は、直径（繊維径）が約１０〜２０ｎｍのカーボンナノファイバー（ＣＮＴ）を用いた。
【０１０７】
（ｂ）第２の炭素材料の作製
上記（ａ）の実施例１〜３で得られた未架橋サンプル（複合エラストマー）を窒素雰囲気の熱処理炉内でエラストマーの気化温度以上（５００℃）で２時間熱処理して、エラストマーを気化させ、第２の炭素材料を得た。
【０１０８】
（ｃ）炭素系材料の作製
上記（ｂ）の実施例１〜３で得られた第２の炭素材料を、そのまま同じ熱処理炉内で、さらに元素Ｙを有する物質（マグネシウム）の気化温度以上（５７０℃）で１時間熱処理して、元素Ｙを有する物質（マグネシウム）を気化させ、炭素系材料を得た。
【０１０９】
（ｄ）複合材料の作製
上記（ｃ）の実施例１〜３で得られた炭素系材料の粉体１０ｇと、アルミニウムの粉体５００ｇとをボールミルで混合した。このように混合された粉体を、３０×４０×２０ｍｍのブロックに圧縮成形した。この成形品の上に純度９９．８５％のアルミニウムインゴットを載置し、窒素雰囲気の熱処理炉に配置した。熱処理炉内を７５０℃まで昇温し、アルミニウムインゴットを溶融させ、圧縮成形品の内部に浸透させ、複合材料を得た。この複合材料におけるカーボンナノファイバーの含有率は、１．６ｖｏｌ％であった。なお、アルミニウムの粉体は、純度９９．８５％で平均粒径２８μｍの粒子を用いた。
【０１１０】
また、比較例１として、カーボンナノファイバーをアルミニウムの粉体とボールミルで混合し、上記と同様にしてアルミニウムを浸透させ、比較例１の複合材料を得た。
【０１１１】
（２）パルス法ＮＭＲを用いた測定
各未架橋サンプルについて、パルス法ＮＭＲを用いてハーンエコー法による測定を行った。この測定は、日本電子（株）製「ＪＭＮ−ＭＵ２５」を用いて行った。測定は、観測核が１Ｈ、共鳴周波数が２５ＭＨｚ、９０゜パルス幅が２μｓｅｃの条件で行い、ハーンエコー法のパルスシーケンス（９０゜ｘ−Ｐｉ−１８０゜ｘ）にて、Ｐｉをいろいろ変えて減衰曲線を測定した。また、サンプルは、磁場の適正範囲までサンプル管に挿入して測定した。測定温度は１５０℃であった。この測定によって、原料エラストマー単体、複合エラストマーの未架橋サンプルの第１スピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ）と、第２のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎｎ）と、第２のスピン−スピン緩和時間を有する成分の成分分率（ｆｎｎ）と、を求めた。なお、原料エラストマー単体については、測定温度が３０℃の場合における原料エラストマー単体の第１スピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ）についても求めた。測定結果を表１に示す。実施例１〜３における第２のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎｎ）は、検出されなかった。従って、第２のスピン−スピン緩和時間を有する成分の成分分率（ｆｎｎ）は、０（ゼロ）であった。
【０１１２】
（３）流動温度の測定
原料エラストマー単体および複合エラストマーの未架橋サンプルについて、動的粘弾性測定（ＪＩＳ  Ｋ  ６３９４）によって流動温度を測定した。具体的には、流動温度は、幅５ｍｍ、長さ４０ｍｍ、厚み１ｍｍのサンプルに正弦振動（±０．１％以下）を与え、これによって発生する応力と位相差δを測定して求めた。このとき、温度は、−７０℃から２℃／分の昇温速度で１５０℃まで変化させた。その結果を表１に示す。なお、表１において、１５０℃までサンプルの流動現象がみられない場合を「１５０℃以上」と記載した。
【０１１３】
（４）ＸＰＳ分析による炭素系材料の解析
上記（ｃ）で得られた実施例１〜３の炭素系材料と、比較例１のカーボンナノファイバーと、をＸＰＳ分析した結果を表１に示す。表１において、炭素系材料の表面に炭素と酸素の結合が存在することが確認された場合には「表面酸化」と記載し、炭素と酸素の結合が確認されなかった場合には「無し」と記載した。また、実施例１における炭素系材料のＸＰＳデータの概略図を図４に示す。第１の線分５０はＣ＝Ｏの二重結合を示し、第２の線分６０はＣ−Ｏの単結合を示し、第３の線分７０は炭素同士の結合を示す。
【０１１４】
（５）ＥＤＳ分析による炭素系材料の解析
上記（ｄ）で得られた実施例１〜３の複合材料と、比較例１のカーボンナノファイバーと、をＥＤＳ分析した結果を表１に示す。表１において、炭素系材料の周囲にマグネシウムの存在が確認された場合には「Ｍｇ有り」と記載し、マグネシウムが確認されなかった場合には「無し」と記載した。また、実施例１における炭素系材料のＥＤＳデータを図５、図６、図７に示す。図５〜７は、ＥＤＳ分析した画像データであり、白黒画像では判別しにくいため、ネガポジ反転処理を行うなどした。図５における黒い部分は炭素、つまり第１の炭素材料であるカーボンナノファイバーの存在を示す。図６における黒い部分は、酸素の存在を示す。図７における黒い（色の濃い）部分は、マグネシウムの存在を示す。
【０１１５】
（６）複合材料の圧縮耐力の測定
上記（ｄ）で得られた実施例１〜３の複合材料及び比較例１の複合材料について、厚さ５ｍｍの１０×１０ｍｍの試験片を、０．０１ｍｍ／ｍｉｎで圧縮したときの０．２％耐力（σ0.2）を測定した。圧縮耐力は、最大値、最小値及び平均値（ＭＰａ）を測定した。その結果を表１に示す。
【０１１６】
【表１】
2006069865.tif 000003
【０１１７】
表１から、本発明の実施例１〜３によれば、以下のことが確認された。すなわち、元素Ｙを有する物質及び第１の炭素材料を含む未架橋サンプル（複合エラストマー）における１５０℃でのスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎおよびＴ２ｎｎ／１５０℃）は、元素Ｙを有する物質及び炭素系材料を含まない原料エラストマーの場合に比べて短い。また、元素Ｙを有する物質及び炭素材料を含む未架橋サンプル（複合エラストマー）における成分分率（ｆｎｎ／１５０℃）は、元素Ｙを有する物質及び炭素系材料を含まない原料エラストマーの場合に比べて小さい。これらのことから、実施例にかかる複合エラストマーでは、第１の炭素材料が良く分散されていることがわかる。
【０１１８】
このことは、実施例１と比較例２とを比較することによりよくわかる。すなわち、炭素材料を含まない比較例２では、未架橋サンプルのスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎおよびＴ２ｎｎ／１５０℃）は原料エラストマー単体の場合に比べてあまり差がない。これに対し、本発明の実施例１では、未架橋サンプル（複合エラストマー）のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎおよびＴ２ｎｎ／１５０℃）は原料エラストマー単体の場合に比べてかなり短くなっていることが確認された。また、成分分率（ｆｎｎ／１５０℃）についても同様のことが確認された。
【０１１９】
さらに、元素Ｙを有する物質及び炭素系材料を含む複合エラストマー（未架橋サンプル）における流動温度は、原料エラストマー単体の場合に比べて２０℃以上高いことから、動的粘弾性の温度依存性が小さく、優れた耐熱性を有することがわかる。
【０１２０】
実施例１〜３の炭素系材料のＸＰＳ分析の結果から、第２の炭素材料の表面は酸化されていることがわかった。
【０１２１】
実施例１〜３の炭素系材料のＥＤＳ分析の結果から、炭素系材料の周囲には酸素とマグネシウムが存在していることがわかった。
【０１２２】
さらに、実施例１〜３の複合成形品の圧縮耐力は、比較例１の複合材料の圧縮耐力に比べ、最小値及び最大値が大きく増大していることがわかった。また、実施例１〜３の複合成形品の圧縮耐力の平均値に対する最大値及び最小値のバラツキが±５％であったのに対し、比較例１の複合材料の圧縮耐力のバラツキは±５０％であった。したがって、実施例１〜３の複合材料が全体に均質化していることがわかった。
【０１２３】
実施例１〜３の炭素系材料がマトリクス材料であるアルミニウムに均一に分散されて全体に均質化された複合材料が得られたことがわかった。また、圧縮耐力の大幅な増大から、炭素系材料とアルミニウムとの濡れ性が改善されたことがわかった。
【図面の簡単な説明】
【０１２４】
【図１】本実施の形態で用いたオープンロール法によるエラストマーと炭素材料との混練法を模式的に示す図である。
【図２】非加圧浸透法によって複合材料を製造する装置の概略構成図である。
【図３】非加圧浸透法によって複合材料を製造する装置の概略構成図である。
【図４】本実施例で得られた炭素系材料のＸＰＳデータを示す概略図である。
【図５】本実施例で得られた複合材料のＥＤＳデータ（炭素）を示す図である。
【図６】本実施例で得られた複合材料のＥＤＳデータ（酸素）を示す図である。
【図７】本実施例で得られた複合材料のＥＤＳデータ（マグネシウム）を示す図である。
【符号の説明】
【０１２５】
１  容器
２  減圧手段
３  注入手段
４  炭素系材料
５  アルミニウム塊
６  複合材料
１０  第１のロール
２０  第２のロール
３０  エラストマー
４０  第１の炭素材料
Ｙ  元素Ｙを有する物質
【図１】
2006069865.tif 000004
【図２】
2006069865.tif 000005
【図３】
2006069865.tif 000006
【図４】
2006069865.tif 000007
【図５】
2006069865.tif 000008
【図６】
2006069865.tif 000009
【図７】
2006069865.tif 000010
【手続補正書】
【提出日】平成17年8月31日(2005.8.31)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エラストマーに、少なくとも第１の炭素材料を混合し、かつ剪断力によって分散させて複合エラストマーを得る工程（ａ）と、
前記複合エラストマーを熱処理し、該複合エラストマー中に含まれるエラストマーを気化させて第２の炭素材料を得る工程（ｂ）と、
前記第２の炭素材料を、前記第１の炭素材料よりも融点の低い元素Ｙを有する物質と共に熱処理し、元素Ｙを有する物質を気化させる工程（ｃ）と、
を含む、炭素系材料の製造方法。
【請求項２】
請求項１において、
前記工程（ｂ）は、元素Ｘを有する物質の存在下で行なわれ、前記第1の炭素材料を構成する炭素原子に該元素Ｘが結合し、
前記元素Ｘは、ホウ素、窒素、酸素、リンから選ばれた少なくとも一つを含む、炭素系材料の製造方法。
【請求項３】
請求項２において、
前記複合エラストマーは、元素Ｘを有する物質を含み、
前記工程（ｂ）の熱処理によって、前記第1の炭素材料を構成する炭素原子に該元素Ｘが結合する、炭素系材料の製造方法。
【請求項４】
請求項２において、
前記工程（ｂ）は、元素Ｘを有する物質を含む雰囲気中で行なわれ、前記第1の炭素材料を構成する炭素原子に該元素Ｘが結合する、炭素系材料の製造方法。
【請求項５】
請求項２ないし４のいずれかにおいて、
前記元素Ｘは、酸素または窒素である、炭素系材料の製造方法。
【請求項６】
請求項１ないし５のいずれかにおいて、
前記複合エラストマーは、前記元素Ｙを有する物質を含む、炭素系材料の製造方法。
【請求項７】
請求項１ないし５のいずれかにおいて、
前記元素Ｙを有する物質は、前記工程（ｃ）において、前記第２の炭素材料とともに、熱処理炉内に配置され、熱処理することで気化される、炭素系材料の製造方法。
【請求項８】
請求項１ないし７のいずれかにおいて、
前記炭素系材料は、アルミニウムからなるマトリクス材料に対して混合されるものであって、
前記元素Ｙは、マグネシウム、アルミニウム、シリコン、カルシウム、チタン、バナジウム、クロミウム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウムから選ばれた少なくとも一つである、炭素系材料の製造方法。
【請求項９】
請求項１ないし７のいずれかにおいて、
前記炭素系材料は、マグネシウムからなるマトリクス材料に対して混合されるものであって、
前記元素Ｙは、マグネシウム、アルミニウム、シリコン、カルシウム、チタン、バナジウム、クロミウム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウムから選ばれた少なくとも一つである、炭素系材料の製造方法。
【請求項１０】
請求項８または９において、
前記元素Ｙは、マグネシウム、亜鉛、アルミニウムのいずれかである、炭素系材料の製造方法。
【請求項１１】
請求項１ないし１０のいずれかにおいて、
前記第1の炭素材料は、カーボンブラックである、炭素系材料の製造方法。
【請求項１２】
請求項１ないし１０のいずれかにおいて、
前記第1の炭素材料は、炭素繊維である、炭素系材料の製造方法。
【請求項１３】
請求項１２において、
前記炭素繊維は、カーボンナノファイバーである、炭素系材料の製造方法。
【請求項１４】
請求項１３において、
前記カーボンナノファイバーは、平均直径が０．５ないし５００ｎｍである、炭素系材料の製造方法。
【請求項１５】
請求項１ないし１４のいずれかにおいて、
前記エラストマーは、分子量が５０００ないし５００万である、炭素系材料の製造方法。
【請求項１６】
請求項１ないし１５のいずれかにおいて、
前記エラストマーは、主鎖、側鎖および末端鎖の少なくともひとつに、二重結合、三重結合、α水素、カルボニル基、カルボキシル基、水酸基、アミノ基、ニトリル基、ケトン基、アミド基、エポキシ基、エステル基、ビニル基、ハロゲン基、ウレタン基、ビューレット基、アロファネート基および尿素基などの官能基から選択されるカーボンナノファイバーに対して親和性を有する不飽和結合または基を少なくともひとつ有する、炭素系材料の製造方法。
【請求項１７】
請求項１ないし１６のいずれかにおいて、
前記エラストマーは、パルス法ＮＭＲを用いてハーンエコー法によって３０℃で測定した、未架橋体における、ネットワーク成分のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ）が１００ないし３０００μ秒である、炭素系材料の製造方法。
【請求項１８】
請求項１ないし１７のいずれかにおいて、
前記エラストマーは、パルス法ＮＭＲを用いてハーンエコー法によって３０℃で測定した、架橋体における、ネットワーク成分のスピン−スピン緩和時間（Ｔ２ｎ）が１００ないし２０００μ秒である、炭素系材料の製造方法。
【請求項１９】
請求項１ないし１８のいずれかにおいて、
前記エラストマーは、天然ゴムもしくはニトリルブタジエンゴムである、炭素系材料の製造方法。
【請求項２０】
請求項１ないし１９のいずれかにおいて、
前記工程（ａ）は、ロール間隔が０．５ｍｍ以下のオープンロール法を用いて行われる、炭素系材料の製造方法。
【請求項２１】
請求項２０において、
前記オープンロール法は、２本のロールの表面速度比が１．０５ないし３．００である、炭素系材料の製造方法。
【請求項２２】
請求項１ないし１９のいずれかにおいて、
前記工程（ａ）は、密閉式混練法によって行われる、炭素系材料の製造方法。
【請求項２３】
請求項１ないし１９のいずれかにおいて、
前記工程（ａ）は、多軸押出し混練法によって行われる、炭素系材料の製造方法。
【請求項２４】
請求項１ないし２３のいずれかにおいて、
前記工程（ａ）は、０ないし５０℃で行われる、炭素系材料の製造方法。
【請求項２５】
請求項１ないし２４のいずれかに記載の製造方法によって得られた炭素系材料。
【請求項２６】
アルミニウムもしくはマグネシウムからなるマトリクス材料に対して混合される炭素系材料であって、
炭素材料の表面は、第1の結合構造と、第２の結合構造と、を有し、
前記第１の結合構造は、前記炭素材料を構成する炭素原子に、元素Ｘが結合した構造であり、
前記第２の結合構造は、元素Ｘに、元素Ｙが結合した構造であって、
前記元素Ｘは、ホウ素、窒素、酸素、リンから選ばれた少なくとも一つを含み、
前記元素Ｙは、マグネシウム、アルミニウム、シリコン、カルシウム、チタン、バナジウム、クロミウム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウムから選ばれた少なくとも一つを含む、炭素系材料。
【請求項２７】
炭素材料の表面は、第1の結合構造と、第２の結合構造と、を有し、
前記第１の結合構造は、前記炭素材料を構成する炭素原子に、酸素が結合した構造であり、
前記第２の結合構造は、前記酸素に、マグネシウムが結合した構造である、炭素系材料。
【請求項２８】
請求項１ないし２４のいずれかに記載の製造方法によって得られた前記炭素系材料をマトリクス材料と混合する工程（ｄ）を有する、複合材料の製造方法。
【請求項２９】
請求項２８に記載の製造方法によって得られた複合材料。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
本発明にかかる表面の濡れ性が改善された炭素系材料の製造方法は、
エラストマーに、少なくとも第１の炭素材料を混合し、かつ剪断力によって分散させて複合エラストマーを得る工程（ａ）と、
前記複合エラストマーを熱処理し、該複合エラストマー中に含まれるエラストマーを気化させて第２の炭素材料を得る工程（ｂ）と、
前記工程（ｂ）で得られた前記第２の炭素材料を、前記第１の炭素材料よりも融点の低い元素Ｙを有する物質と共に熱処理し、元素Ｙを有する物質を気化させる工程（ｃ）と、
を含む。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
本発明における炭素系材料は、炭素材料の表面は、第1の結合構造と、第２の結合構造と、を有し、前記第１の結合構造は、前記炭素材料を構成する炭素原子に、酸素が結合した構造であり、前記第２の結合構造は、前記酸素に、マグネシウムが結合した構造とすることができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
本実施の形態にかかる炭素系材料の製造方法は、エラストマーに、少なくとも第１の炭素材料を混合し、かつ剪断力によって分散させて複合エラストマーを得る工程（ａ）と、前記複合エラストマーを熱処理し、該複合エラストマー中に含まれるエラストマーを気化させて第２の炭素材料を得る工程（ｂ）と、前記第２の炭素材料を、前記第１の炭素材料よりも融点の低い元素Ｙを有する物質と共に熱処理し、元素Ｙを有する物質を気化させる工程（ｃ）と、を含む。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４６】
元素Ｙとしては、炭素系材料がアルミニウムもしくはマグネシウムからなるマトリクス材料に対して混合されるものである場合、マグネシウム、アルミニウム、シリコン、カルシウム、チタン、バナジウム、クロミウム、マンガン、鉄、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウムから選ばれた少なくとも一つである、ことが好ましい。したがって、元素Ｙを有する物質としては、これらの元素から選ばれた少なくとも一つの元素Ｙを含むことができる。これらの元素は、いわゆるアルミニウム合金もしくはマグネシウム合金を構成する元素として用いられるものであり、アルミニウムやマグネシウムに対して結合し易く、アルミニウムやマグネシウムと結合した状態で安定して存在することができるため好ましい。特に、元素Ｙとしては、マトリクス材料となるマグネシウムやアルミニウムとの結合性が特に良好な、マグネシウム、亜鉛、アルミニウムなどを用いることができる。特に、第１の炭素材料の表面に元素Ｘとして酸素が結合した場合には、酸素と結びつきやすいマグネシウムを元素Ｙとすることが好ましい。したがって、このようにして得られた炭素系材料は、炭素材料の表面に、第1の結合構造と、第２の結合構造と、を有し、第１の結合構造は、炭素材料を構成する炭素原子に、元素Ｘが結合した構造であり、第２の結合構造は、元素Ｘに、元素Ｙが結合した構造である。特に、第１の結合構造が炭素材料を構成する炭素原子に酸素が結合した構造である場合には、前記第２の結合構造は酸素にマグネシウムが結合した構造であることが好ましい。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９５】
なお、本実施の形態においては、炭素系材料をあらかじめ所望の形状に予備圧縮成形したものを用いたが、これに限らず、所望形状の型内に粉砕され粒子状となった炭素系材料を収容し、その上に他のマトリクス材料の塊を載せて浸透法を実施しても良い。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９７】
上述したように、複合材料中の炭素系材料の表面は元素Ｙが結合しているため、炭素系材料の濡れ性が向上しており、マトリクス材料の溶湯に対しても十分な濡れ性を有しているため、全体に機械的性質のばらつきが低減され、均質な複合材料が得られる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１８
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正９】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図２】
2006069865.tif 000011