(57)【要約】【課題】永久磁石型モータの高出力化、高効率化には空隙への強い静磁界、高温暴露下での優れた減磁耐力を有する環状、円弧状の異方性希土類−鉄系ボンド磁石が必要である。【解決手段】製造上不可避の粒子径５３μｍ以下の粉末を２０重量％以下としたＲ2Ｆｅ14Ｂ正方晶相からなる再結晶粒の集合組織を有する希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］と平均粒子径３μｍ以下の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］との割合を６０〜０：４０〜１００（重量比）とした希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を結合剤［Ｂ］と共に５０ＭＰａ以下で圧縮成形する。更に、［Ａ１ａ］の保磁力ＨCJが０．９０〜１．０５ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）maxが３００ｋＪ／ｍ3以上、且つ酸素量０．３重量％以下として、より、好適な異方性希土類−鉄系ボンド磁石となる。【選択図】図７
2006080115.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒子径５３μｍ以下の粉末を２０重量％以下としたＲ2Ｆｅ14Ｂ正方晶相からなる再結晶粒の集合組織を有する多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］と平均粒子径３μｍ以下の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］との割合を６０〜０：４０〜１００（重量比）とした希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を結合剤と共に５０ＭＰａ以下で圧縮成形した異方性希土類−鉄系ボンド磁石。
【請求項２】
多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］の保磁力ＨCJが０．９０〜１．０５ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）maxが３０ｋＪ／ｍ3以上、且つ酸素量０．３重量％以下である請求項１記載の異方性希土類−鉄系ボンド磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は永久磁石型モータの高出力化、高効率化の要素に関し、更に詳しくは、鉄心との空隙に強い静磁界を発生することができ、しかも高保磁力化することなく高温暴露下での減磁耐力が改善できる異方性希土類−鉄系ボンド磁石に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｊ．Ｊ．Ｃｒｏａｔ，Ｊ．Ｆ．Ｈｅｒｂｓｔ，Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ  ａｎｄ  Ｆ．Ｅ．Ｐｉｎｋｅｒｔｏｎ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．５５，２０７８（１９８４）らにより、Ｒ2Ｆｅ14Ｂ（ＲはＮｄ，Ｐｒ）希土類−鉄系合金をメルトスパンしたリボンがＨCJ＞１．２ＭＡ／ｍ，残留磁化Ｊｒ８００ｍＴ，最大エネルギー積（ＢＨ）max１１２ｋＪ／ｍ3の磁気特性を有することが明らかになった（非特許文献１参照）。
【０００３】
上記、メルトスパンで得られる材料形態はリボンなどの薄帯や、それを粉砕したフレーク状の粉末に制限される。このため、永久磁石型モータなど使用される環状や円弧状のバルクとするには材料形態の変換、つまり何らかの方法で薄帯や粉末を特定形状のバルクに固定化する技術が必要となる。粉末冶金学における基本的な粉末固定手段は常圧焼結であるが、メルトスパンリボンは準安定状態に基づく磁気特性を維持する必要があるため常圧焼結の適用は困難である。そのため、もっぱら３重量％程度のエポキシ樹脂のような結合剤で薄帯や粉末を特定形状のバルクに固定化することが行われた。Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ，Ｅ．Ｇ．Ｂｒｅｗｅｒｅ  ａｎｄ  Ｎ．Ａ．Ｓｈａｆｆｅｌ，ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２１，１９５８（１９８５）では、（ＢＨ）max１１１ｋＪ／ｍ3のメルトスパンリボンを樹脂で固定すると（ＢＨ）max７２ｋＪ／ｍ3の等方性希土類−鉄系ボンド磁石ができるとした（非特許文献２参照）。
１９８６年、本発明者らは、上記Ｒ2Ｆｅ14Ｂ系メルトスパンリボンを粉砕したフレーク状の粉末を樹脂で固定した（ＢＨ）max〜７２ｋＪ／ｍ3の小口径環状等方性希土類−鉄系ボンド磁石が永久磁石型モータに有用であることを見出し、特開昭６２−１９６０５７号公報にて明らかにした（特許文献１参照）。
【０００４】
その後、Ｔ．Ｓｈｉｍｏｄａらも前記小口径環状等方性希土類−鉄系ボンド磁石とラジアル異方性希土類−コバルト系希土類ボンド磁石との永久磁石型モータ特性を比較検証し、前者が有用であるとした［“ＳＵＰＰＬＥＭＥＮＴＡＲＹ  ＭＡＴＥＲＩＡＬ，“ＰＥＲＭＡＮＥＮＴ  ＭＡＧＮＥＴＳ  １９８８  ＵＰＤＡＴＥ”，Ｗｈｅｅｌｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅ，ＩＮＣ（１９８８）］（非特許文献３参照）。
【０００５】
さらに、等方性希土類−鉄系ボンド磁石が永久磁石型モータに有用であるという報告が、Ｗ．Ｂａｒａｎ［“Ｔｈｅ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｂｕｓｉｎｅｓｓ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｏｕｔｌｏｏｋ  ｆｏｒ  ＮｄＦｅＢ  Ｍａｇｎｅｔｓ”，Ｎｏｖ．（１９８９）］．Ｇ．Ｘ．Ｈｕａｎｇ，Ｗ．Ｍ．Ｇａｏ，Ｓ．Ｆ．Ｙｕ［”Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｍｅｌｔ−Ｓｐｕｎ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  Ｂｏｎｄｅｄ  Ｍａｇｎｅｔ  ｔｏ
ｔｈｅ  Ｍｉｃｒｏ−ｍｏｔｏｒ”，Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １１th  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，ＵＳＡ，ｐｐ．５８３−５９５，（１９９０）］などによって明らかにされた。よって、当該等方性希土類−鉄系ボンド磁石は１９９０年代から電気電子機器に使用される各種永久磁石型モータの小口径環状磁石や薄肉円弧状磁石として広く普及し、当該モータの高出力化や小型軽量化に貢献した（非特許文献４、５参照）。
【特許文献１】特開昭６２−１９６０５７号公報
【非特許文献１】Ｊ．Ｊ．Ｃｒｏａｔ，Ｊ．Ｆ．Ｈｅｒｂｓｔ，Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ  ａｎｄ  Ｆ．Ｅ．Ｐｉｎｋｅｒｔｏｎ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．５５，２０７８（１９８４）
【非特許文献２】Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ，Ｅ．Ｇ．Ｂｒｅｗｅｒｅ  ａｎｄ  Ｎ．Ａ．Ｓｈａｆｆｅｌ，ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２１，１９５８（１９８５）
【非特許文献３】“ＳＵＰＰＬＥＭＥＮＴＡＲＹ  ＭＡＴＥＲＩＡＬ，“ＰＥＲＭＡＮＥＮＴ  ＭＡＧＮＥＴＳ  １９８８  ＵＰＤＡＴＥ”，Ｗｈｅｅｌｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅ，ＩＮＣ（１９８８）
【非特許文献４】Ｗ．Ｂａｒａｎ［“Ｔｈｅ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｂｕｓｉｎｅｓｓ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｏｕｔｌｏｏｋ  ｆｏｒ  ＮｄＦｅＢ  Ｍａｇｎｅｔｓ”，Ｎｏｖ．（１９８９）］
【非特許文献５】Ｇ．Ｘ．Ｈｕａｎｇ，Ｗ．Ｍ．Ｇａｏ，Ｓ．Ｆ．Ｙｕ［”Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｍｅｌｔ−Ｓｐｕｎ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  Ｂｏｎｄｅｄ  Ｍａｇｎｅｔ  ｔｏ  ｔｈｅ  Ｍｉｃｒｏ−ｍｏｔｏｒ”，Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １１th  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，ＵＳＡ，ｐｐ．５８３−５９５，（１９９０）］
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記永久磁石型モータの更なる小型軽量化や高出力化の要求に応えるため、高（ＢＨ）max化が、さほど進展していない等方性希土類−鉄系ボンド磁石に換え、前記等方性希土類−鉄系ボンド磁石と同等の温度、並びに逆磁界に対する減磁耐力を維持し得る永久磁石型モータとすると同時に、鉄心との空隙磁束密度を高め、当該モータを高出力化、小型軽量化する異方性希土類−鉄系ボンド磁石の提供を目的とする。
【０００７】
本発明にかかる磁石は、製造上不可避の粒子径５３μｍ以下の粉末を２０重量％以下としたＲ2Ｆｅ14Ｂ正方晶相からなる再結晶粒の集合組織を有する希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］と平均粒子径３μｍ以下の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］との割合を６０〜０：４０〜１００とした希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を結合剤［Ｂ］と共に、配向磁界中、５０ＭＰａ以下で圧縮成形したものである。更に詳しくは、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］の保磁力ＨCJが０．９０〜１．０５ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）maxが３００ｋＪ／ｍ3以上、且つ酸素量０．３重量％以下とすることによって、より一層好適な異方性希土類−鉄系ボンド磁石ができる。
【０００８】
１９８０年代半ばから現在に至るまでメルトスパンリボンの磁気特性の改良研究は継続的、かつ活発に行われてきたものの、リボン自体の（ＢＨ）maxは実験室的に作製したもので１６０ｋＪ／ｍ3程であり、当該リボンを粉砕した磁気的に等方性の希土類ボンド磁石の（ＢＨ）maxは工業的には〜８０ｋＪ／ｍ3である。したがって、１９８５年当時から最近に至るまで、メルトスパンリボンを粉砕した等方性希土類−鉄系ボンド磁石の高（ＢＨ）max化は、さほど進展していない。
【０００９】
上記に拘らず、電気・電子機器の高性能化・高付加価値化の背景のもと、永久磁石型モータの更なる小型軽量化・高出力化に対する要求が絶えない。したがって、本発明者らが１９８６年に見出したメルトスパンリボンを粉砕した等方性希土類−鉄系ボンド磁石は、もはや永久磁石型モータの高性能化に有用とは言い切れない。
【００１０】
一方、１９８０年代後半より、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ化学量論組成より、高希土類元素組成のメルトスパンリボンを出発原料とした磁気的に異方性のＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類−鉄系磁石粉末の研究が活発に行われた。従来の希土類−コバルト系ボンド磁石ではインゴットを
微粉砕することにより、大きな保磁力ＨCJが得られるのに対し、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系合金インゴットやＮｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類−鉄系焼結磁石を粉砕しても小さな保磁力ＨCJしか得られない。このため、磁気的に異方性の希土類磁石−鉄系磁石粉末の出発原料としては、先にメルトスパンリボンが検討された。
【００１１】
１９８９年、ＴｏｋｕｎａｇａらはＮｄ14Ｆｅ80-XＢ6ＧａX（Ｘ＝０．４〜０．５）を熱間据え込み加工（Ｄｉｅ−ｕｐ−ｓｅｔ）して得たバルクを機械粉砕して保磁力ＨCJ１．５２（ＭＡ／ｍ）の異方性希土類−鉄系磁石粉末を作製し，これを樹脂で固めて（ＢＨ）max１２７ｋＪ／ｍ3の異方性希土類−鉄系ボンド磁石を得ている［Ｍ．Ｔｏｋｕｎａｇａ，Ｎ．Ｎｏｚａｗａ，Ｋ．Ｉｗａｓａｋｉ，Ｍ．Ｅｎｄｏｈ，Ｓ，Ｔａｎｉｇａｗａ  ａｎｄ  Ｈ．Ｈａｒａｄａ：ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２５，３５６１（１９８９）］。このように、Ｇａなどの添加は熱間加工性を向上させ結晶粒径を概ね５００ｎｍ以下に抑制できる。結晶粒成長が抑えられると粉末粒子径が概ね１００μｍ以上の粉末であれば保磁力ＨCJの低下が抑えられた異方性希土類−鉄系磁石粉末となる。１９９１年、Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｔｈａｎらは、それら熱間加工後のバルクを粉末化する方法として粒界から水素を侵入させＮｄ2Ｆｅ14ＢＨXとして崩壊させ、その後真空加熱により脱水素したＨＤ（Ｈｙｄｒｏｇｅｎ  Ｄｅｃｒｅｐｉｔａｔｉｏｎ）法による異方性希土類−鉄系磁石粉末を樹脂で固めて（ＢＨ）max１５０ｋＪ／ｍ3の異方性希土類−鉄系ボンド磁石を得ている［Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｃｔｈａｎ，ａｎｄ  Ｒ．Ｋ．Ｍｉｓｈｒａ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．７０，６６０３（１９９１）］．
しかし、上記メルトスパンリボンを熱間据え込み，或いは熱間圧延した異方性希土類−鉄系磁石粉末は結晶粒界にＮｄ−ｒｉｃｈ相が存在し、粒界腐食に基づく永久減磁を引き起こし易い欠点があった。この欠点を克服する方法として、Ｇａ，Ｚｒ，Ｈｆ，などの元素を添加したＮｄ−Ｆｅ（Ｃｏ）−Ｂ系合金インゴットを水素中で熱処理しＮｄ2（Ｆｅ，Ｃｏ）14Ｂ相の水素化（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ，Ｎｄ2［Ｆｅ，Ｃｏ］14ＢＨｘ），６５０〜１０００℃での相分解（Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，ＮｄＨ2＋Ｆｅ＋Ｆｅ2Ｂ），脱水素（Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ），再結合（Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）する、いわゆるＨＤＤＲ処理が提案された［例えば、Ｔ．Ｔａｋｅｓｈｉｔａ，ａｎｄ  Ｒ．Ｎａｋａｙａｍａ：Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １１ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ
ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｈ，ＰＡ．，Ｖｏｌ．１，４９（１９９０）］．この方法で作製された異方性希土類−鉄系磁石粉末は０．５μｍ以下の結晶粒の集合組織のみから構成され、結晶粒界にＮｄ−ｒｉｃｈ相が存在しない。このＨＤＤＲ現象のメカニズムに対する研究も精力的に行われ、Ｄｙ添加や脱水素条件などによりＮｄ2Ｆｅ14Ｂ化学量論組成に近い粉末を樹脂で固めた異方性希土類−鉄系ボンド磁石と同等の熱安定性が期待される保磁力ＨCJ１．２０ＭＡ／ｍ以上の異方性希土類−鉄系磁石粉末も開発された。
【００１２】
しかし、上記、異方性希土類−鉄系磁石粉末を用いた磁石の（ＢＨ）maxは円柱や立方体で評価されたものである。本発明が対象とする永久磁石型モータに使用される磁石は、単純な円柱や立方体ではなく、例えば肉厚１ｍｍ以下の小口径の環状、或いは円弧状である。例えば、環状磁石の場合には半径方向に磁気異方化したラジアル異方性希土類−鉄系ボンド磁石などが必要となる。このような、ラジアル配向磁界の発生手段としては、例えば、特開昭５７−１７０５０１号公報に記載されているように環状成形型キャビティを取り囲んで磁性体ヨークと非磁性体ヨークとを交互に組合せ、且つ外側に励磁コイルを配置した成形型を用いる。かかる方法は環状成形型キャビティに所定の強さのラジアル配向磁界を発生させるため、起磁力を大とすることが行われる。しかし、環状成形型キャビティの外周から磁性体ヨークにより励磁コイルで励磁した磁束を環状成形型キャビティに有効に集束させるには、磁性体ヨークの磁路を長くせざるを得ず、とくに環状成形型キャビテ
ィが小口径（或いは、長尺）となると、起磁力のかなりが漏洩磁束として消費される。その結果、環状成形型キャビティの配向磁界が減少し、一般に環状や円弧状は円柱や立方体よりも（ＢＨ）maxが低い値となる。
【００１３】
更には、圧縮成形圧力が６００〜１０００ＭＰａと高いため、成形時に異方性希土類−鉄系磁石粉末に破損による新生面の生成やクラックが発生し、酸化に基づく永久劣化による減磁曲線の角型性Ｈｋ／ＨCJの低下、或いは不可逆減磁の増加による磁気安定性の低下も不可避であった。
【００１４】
ところで、本発明にかかる磁石が対象とする永久磁石型モータにおいて、環状磁石の径方向に多極着磁した表面磁石型モータ（Ｓｕｒｆａｃｅ  Ｐｅｒｍａｎｅｎｔ  Ｍａｇｎｅｔ  Ｒｏｔｏｒ）がある。このようなモータの効率ηは機械出力Ｐ，損失をＷとすると、（式１）で示される。
【００１５】
【数１】
2006080115.tif 000003
【００１６】
したがって、モータの高効率化を図るには、高出力化、または低損失化が必要となる。ここで、モータ体格Ｌ，電機子巻線の鎖交界磁磁束φ、電流Ｉ、励磁角周波数ω、力率ｃｏｓθ、電機子巻数Ｎ、電機子電流Ｉ、電機子鉄心の界磁磁束密度Ｂとするとモータの出力Ｐは、（式２）となる。
【００１７】
【数２】
2006080115.tif 000004
【００１８】
すなわち、出力Ｐは鎖交界磁磁束φ、電流Ｉ、回転数（ω）に比例し、モ−タ体格Ｌの４乗に比例する。したがって、当該モータの小型化と高出力化は相反する関係にある。他方では、電気電子機器の小型軽量化の流れや省資源化の観点から高出力化のためにモータの体格を増すことは難しい。すなわち、モータの高出力化によって当該モータを高効率化するには強い静磁界を発生し得る界磁磁石が必要となる。
【００１９】
上記のような永久磁石型モータの高出力化に用いられた従来の等方性希土類−鉄系ボンド磁石の（ＢＨ）maxは工業的には略８０ｋＪ／ｍ3である。これに対し、任意の環状、或いは円弧状で（ＢＨ）max１４０ｋＪ／ｍ3以上の異方性希土類−鉄系ボンド磁石が存在すれば、界磁磁石と鉄心との空隙磁束密度は略（ＢＨ）maxの比の平方根となるから、当該永久磁石型モータの設計思想にもよるが、略３０％以上の高出力化、或いは小型軽量化が見込まれる。
【００２０】
したがって、本発明の目的は、例えば等方性希土類ボンド磁石の永久磁石型モータに適用し得る厚さ略１．５ｍｍ以下で任意の径の環状、或いは円弧状に対応可能で、例えば、１４０ｋＪ／ｍ3以上の高（ＢＨ）maxと逆磁界や熱による減磁耐力を兼備えた異方性希土類−鉄系ボンド磁石の提供により、当該モータの高出力化、小型軽量化による省電力型モータ、或いは省資源型モータを実現することにある。
【発明の効果】
【００２１】
本発明は、永久磁石型モータの更なる小型軽量化や高出力化の要求に応えるため、高（
ＢＨ）max化が、さほど進展していない等方性希土類−鉄系ボンド磁石に換え、前記等方性希土類−鉄系ボンド磁石と同等の温度、並びに逆磁界に対する減磁耐力を維持し得る永久磁石型モータとすると同時に、鉄心との空隙磁束密度を高め、当該モータを高出力化、小型軽量化する異方性希土類−鉄系ボンド磁石の提供を目的とする。
【００２２】
本発明にかかる磁石は、製造上不可避の粒子径５３μｍ以下の粉末を２０重量％以下としたＲ2Ｆｅ14Ｂ正方晶相からなる再結晶粒の集合組織を有する希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］と平均粒子径３μｍ以下の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］との割合を６０〜０：４０〜１００（重量比）とした希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を結合剤［Ｂ］と共に５０ＭＰａ以下で圧縮成形したものである。更に詳しくは、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］の保磁力ＨCJが０．９０〜１．０５ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）maxが３００ｋＪ／ｍ3以上、且つ酸素量０．３重量％以下とすることによって、より一層好適な異方性希土類−鉄系ボンド磁石とすることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
先ず、本発明にかかる希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］について説明する。
【００２４】
本発明にかかる希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］のうち、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］とはＨＤＤＲ処理（水素分解／再結合）、すなわち、Ｒ2Ｆｅ14Ｂ化学量論組成に近い希土類−鉄系合金のＲ2（Ｆｅ，Ｃｏ）14Ｂ相の水素化（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ，Ｒ2［Ｆｅ，Ｃｏ］14ＢＨｘ）、６５０〜１０００℃での相分解（Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，ＲＨ2＋Ｆｅ＋Ｆｅ2Ｂ）、脱水素（Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ）、再結合（Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）する、所謂ＨＤＤＲ処理で作製した粉末を言う。
【００２５】
ここで必須元素Ｒは、１０原子％未満では結晶構造がα−Ｆｅと同一構造の立方晶組織となるため、高磁気特性、特に高保磁力ＨCJが得られず、３０原子％を超えるとＲリッチな非磁性相が多くなり、飽和磁化Ｊｓが低下する。よって、Ｒは１０〜３０原子％の範囲が望ましい。
【００２６】
加えて必須元素Ｂは、２原子％未満では菱面体構造が主相となり、高い保磁力ＨCJは得られず、２８原子％を超えるとＢリッチな非磁性相が多くなり、飽和磁化Ｊｓが低下する。よって、Ｂは２〜２８原子％の範囲が望ましい。
【００２７】
一方、必須元素Ｆｅは、６５原子％未満では飽和磁化Ｊｓが低下し、８０原子％を超えると高い保磁力ＨCJが得られない。よって、Ｆｅは６５〜８０原子％が望ましい。また、Ｆｅの一部をＣｏで置換することは、磁石粉末の磁気特性を損なうことなく、キュリー温度Ｔｃの上昇によって実使用温度範囲の残留磁化Ｊｒの温度係数を改善できる。しかしながら、ＣｏのＦｅ置換量が２０原子％を超えると飽和磁化Ｊｓが減少する。すなわち、Ｃｏ置換量が５〜１５原子％の範囲では、残留磁化Ｊｒが一般に増加するため、高（ＢＨ）maxを得るには好ましい。
【００２８】
他方では、Ｒ、Ｂ、Ｆｅのほか、工業的生産上不可避な不純物の存在は許容できる。例えば、Ｂの一部を４重量％以下のＣ、或いはＰ、Ｓ、Ｃｕの中、少なくとも１種、合計量で２重量％以下の存在は一般的な許容範囲である。
【００２９】
更に、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｂｉ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｗ、Ｓｂ、Ｇｅ、Ｇａ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｎｉ、Ｓｉ、Ｚｎ、Ｈｆのうち少なくとも１種は、当該粉末の保磁力ＨCJ、減磁曲線の角型性Ｈｋ／ＨCJなどの改善のために適宜添加することができる。また、組成の１０原子％〜３０原子％を占める希土類元素Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｔｂの
中、少なくとも１種、或いは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙの中、少なくとも１種を含む。通常Ｒのうち１種をもって足りるが、実用上は２種以上の混合物（ミッシュメタル、シジム等）を用いることもできる。なお、このＲは工業上入手可能な範囲で製造上不可避な不純物を含有できる。
【００３０】
以上、本発明にかかる多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］は粒子径５３μｍ以下の粉末を全量の２０重量％以下とすることを骨子とするが、加えて、４ＭＡ／ｍパルス着磁後の２０℃における保磁力ＨCJ＝０．９５〜１．０５ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）max３００ｋＪ／ｍ3以上、且つ酸素量０．３重量％以下とする。
【００３１】
次に、本発明にかかる希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］のうち、単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］とは、例えば、特開平２−５７６６３号公報に記載される溶解鋳造法、特許第１７０２５４４１号や特開平９−１５７８０３号公報などに開示される還元拡散法より、Ｒ−Ｆｅ系合金、又はＲ−（Ｆｅ、Ｃｏ）系合金を製造し、これを窒化した後、微粉砕することによって得られる。微粉砕はジェットミル、振動ボールミル、回転ボールミルなど、公知の技術で実施することができ、フィッシャー平均粒径で１．５μｍ以下、好ましくは１．２μｍ以下となるように微粉砕したものを言う。なお、微粉末は、発火防止などハンドリング性を向上させるため、例えば特開昭５２−５４９９８号公報、特開昭５９−１７０２０１号公報、特開昭６０−１２８２０２号公報、特開平３−２１１２０３号公報、特開昭４６−７１５３号公報、特開昭５６−５５５０３号公報、特開昭６１−１５４１１２号公報、特開平３−１２６８０１号公報等に開示されているような、湿式ないし乾式処理による徐酸化皮膜を表面に形成したものが望ましい。また、特開平５−２３０５０１号公報、特開平５−２３４７２９号公報、特開平８−１４３９１３号公報、特開平７−２６８６３２号公報や、日本金属学会講演概要（１９９６年春期大会、Ｎｏ．４４６、ｐ１８４）等に開示されている金属皮膜を形成する方法や、特公平６−１７０１５号公報、特開平１−２３４５０２号公報、特開平４−２１７０２４号公報、特開平５−２１３６０１号公報、特開平７−３２６５０８号公報、特開平８−１５３６１３号公報、特開平８−１８３６０１号公報等による無機皮膜を形成する方法など、１種以上の表面処理Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末であっても差支えない。
【００３２】
以上、本発明にかかる異方性希土類−鉄系ボンド磁石は、粒子径５３μｍ以下の粉末を２０重量％以下とした平均再結晶粒径０．０５〜５０μｍのＲ2Ｆｅ14Ｂ正方晶相からなる再結晶粒の集合組織を有する多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］６０重量部以下と平均粒子径３μｍ以下の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］４０重量部以上とした混合希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を結合剤と共に５０ＭＰａ以下で圧縮成形したものである。更に詳しくは、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ系希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］の保磁力ＨCJが０．９０〜１．０５ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）maxが３００ｋＪ／ｍ3以上、且つ酸素量０．３重量％以下とする。
【００３３】
次に、本発明にかかる希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を結合剤と共に５０ＭＰａ以下で圧縮成形する際の最良の形態について図面を用いて説明する。
【００３４】
図１（ａ）（ｂ）（ｃ）は、本発明にかかる異方性希土類−鉄系ボンド磁石の構成を示す概念図である。図１（ａ）において、［Ａ１ａ］は粒子径５３μｍ以下の粉末を２０重量％以下とした多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末、［Ａ１ｂ］は平均粒子径略３μｍの単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末、また、それぞれの矢印は粉末の磁化容易軸（Ｃ軸）を表している。なお、それらの希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］は図１（ａ）のように、それぞれ反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマー［Ａ２］で被覆した構成が好ましい。
【００３５】
一方、図１（ｂ）は希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を主成分とした複合グラニュール［Ａ］の構成を示している。ここで、複合グラニュール［Ａ］の具体的構成として、（１）当該希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］と延伸性高分子［Ｂ１］とを溶融混練し、冷却後、粗粉砕した［Ａ１］、［Ａ２］、及び［Ｂ１］との構成、（２）当該希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］と延伸性高分子［Ｂ１］と滑剤［Ｄ］とを溶融混練し、冷却後、粗粉砕した［Ａ１］、［Ａ２］、［Ｂ１］、及び［Ｄ］との構成があり、それらは何れも溶融混練によって空隙部分を減じる。
【００３６】
更に、図１（ｃ）は、複合グラニュール［Ａ］相互の境界部分に延伸性高分子［Ｂ１］を主成分とする境界相［Ｂ］を網目状に配し、複合グラニュール［Ａ］、並びに前記［Ａ］と網目状境界相［Ｂ］とにケミカルコンタクトポイント［Ｃ］を設けた構成を示す。
【００３７】
上記、本発明にかかる磁石は、図１（ｃ）の概念図のように、複合グラニュール［Ａ］を延伸性高分子［Ｂ１］、ケミカルコンタクト［Ｃ１］と共に、配向磁界中、５０ＭＰａ以下で圧縮成形し、複合グラニュール［Ａ］相互の境界部分に延伸性高分子［Ｂ１］を主成分とする境界相［Ｂ］を網目状に配した磁石が好ましい。とくに好ましくは、境界相［Ｂ］が網目状で且つ連続相を形成させ、複合グラニュール［Ａ］並びに境界相［Ｂ］とにケミカルコンタクトポイント［Ｃ］を設けて化学的に結合した自己組織化構造とする。
【００３８】
上記のように、内部で境界相［Ｂ］を網目状の連続相とすれば磁石全体の機械的延伸性を高める。したがって、環状から円弧状に至る形状変換力を備えた高（ＢＨ）maxの磁石に調整することができる。
【００３９】
上記、本発明にかかる磁石では、反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマー［Ａ２］を被覆した希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］と延伸性高分子［Ｂ１］とを溶融混練し、冷却後、粗粉砕した［Ａ１］、［Ａ２］、及び［Ｂ１］との構成で空隙部分を減少させた複合グラニュール［Ａ］、或いはまた［Ａ２］を被覆した希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］と延伸性高分子［Ｂ１］と滑剤［Ｄ］とを溶融混練し、冷却後、粗粉砕した［Ａ１］、［Ａ２］、［Ｂ１］、及び［Ｄ］との構成で空隙部分を減少させた構成の複合グラニュール［Ａ］を用いることが好ましい。とくに好ましくは、滑剤［Ｄ］はペンタエリスリトールＣ１７トリエステルとし、延伸性高分子［Ｂ１］１００重量部に対して３〜１５重量部とする。また、複合グラニュール［Ａ］、並びに前記［Ａ］と境界相［Ｂ］とにケミカルコンタクトポイント［Ｃ］を設け、延伸性と耐候性を改善する。
【００４０】
以上のような、複合グラニュール［Ａ］と延伸性高分子［Ｂ１］とは滑りを伴う溶融流動条件下、５０ＭＰａ以下、配向磁界下で圧縮成形する。また、複合グラニュール［Ａ］に含まれる希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］は粒子径５３μｍ以下の粉末の割合を２０重量％以下とした多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］と平均粒子径３μｍ以下の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］とし、希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］に占める単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］の割合を４０重量％以上とする。
【００４１】
更に、［Ａ２］には、オキシラン環を有する融点７０〜１００℃のエポキシ化合物の１種または２種以上とし、延伸性高分子［Ｂ１］は融点８０〜１５０℃のポリアミド樹脂とする。その際、ケミカルコンタクトポイント［Ｃ］は［Ａ２］、並びに［Ｂ１］の反応基質と架橋反応し得るイミダゾール誘導体［Ｃ１］が好ましい。
【００４２】
加えて、複合グラニュール［Ａ］に占める希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］の割合を９５重量％以上、厚さ略１．５ｍｍ以下の板状で、希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を面垂直方向異方化、面内方向異方化、或いは双方を規則的に繰り返した配向磁界下、５０ＭＰａ以
下、滑りを伴う溶融流動条件下で圧縮成形し、相対密度９８％以上の磁石とする。然る後、磁石全体を機械的に延伸し、圧延方向に生じる可撓性を利用して環状、或いはスタンピングによって部分的に延伸率を変えた円弧状磁石として永久磁石型モータに適用する。
【００４３】
本発明では多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］、または単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］の表面にオリゴマーまたはプレポリマー［Ａ２］を被覆した希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］とする。具体的には、予め多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］または単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］とオリゴマーまたはプレポリマー［Ａ２］の有機溶媒溶液とを湿式混合、脱溶媒、解砕し、必要に応じて適宜分級する。なお、本発明で言うオリゴマーまたはプレポリマー［Ａ２］とは融点７０〜１００℃、且つ分子鎖中に少なくとも２個以上のオキシラン環を有するエポキシ化合物が好ましく、当該化合物としてはビスフェノール類とエピクロルヒドリン或は置換エピクロルヒドリンとにより得られるもの，或いはその他各種の方法によって得られるエポキシオリゴマーがある。好ましくは、（化１）の構造で示されるエポキシ当量２０５〜２２０ｇ／ｅｑ，融点７０−７６℃のポリグリシジルエーテル−ｏ−クレゾールノボラック型エポキシオリゴマーなどを挙げることができる。
【００４４】
【化１】
2006080115.tif 000005
【００４５】
本発明にかかる延伸性高分子［Ｂ１］の融点以上で、前記［Ｂ１］と多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］、並びに単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］にオリゴマーまたはプレポリマー［Ａ２］を被覆した希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を溶融混練し、粗粉砕した複合グラニュール［Ａ］は多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］と単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］とを併用し、前記［Ａ１ａ］は粒子径５３μｍ以下の粉末の割合を２０重量％以下とすると共に、［Ａ１ｂ］の割合を４０重量％以上とすることが、高（ＢＨ）max化や高温暴露下での減磁耐力向上の観点から必要である。このような、複合グラニュール［Ａ］はロールミルや２軸押出機など加熱可能な混練装置を用いた定法手段により容易に作製できる。
【００４６】
一方、本発明にかかる延伸性高分子［Ｂ１］としてはホモポリアミドとしてラクタム或はアミノカルボン酸より合成されるものと、ジアミンとジカルボン酸、或はそのエステルやハロゲン化物から合成される（化２）で示されるポリアミドがある。
【００４７】
【化２】
2006080115.tif 000006
【００４８】
ただし、上式においてＲ1、Ｒ2、Ｒ3は一般にポリメチレン基であり、Ｒ1が−（ＣＨ2）m−であるものはナイロン（ｍ＋１）であり、Ｒ2が−（ＣＨ2）p−、Ｒ3が−（ＣＨ2）q-2あるものはナイロン−ｐ・ｑである。尚、更に第３の単量体を加えた共重合体であっても差支えない。例えば、本発明で使用できるポリアミドの例としてはナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン１１、ナイロン１２等のナイロン、共重合ナイロン、ブレンド品等が挙げられる。より好適に用いられる低融点ポリアミドであり、当該ポリアミドとしては、例えば融点８０〜１５０℃、酸価１０以下、アミン価２０以下、分子量４０００〜１２０００のポリアミドコポリマー、アルコール可溶性ポリアミドがある。
【００４９】
上記のような延伸性高分子［Ｂ１］は本発明にかかる磁石の製造段階で、軟化もしくは融解、あるいは［Ａ２］成分として好適なエポキシオリゴマーに少なくとも一部が溶解することにより、低温での反応性を保持しつつ、優れた機械的強度を発現する。
【００５０】
一方、本発明では滑りを伴う溶融流動が発現する滑剤［Ｄ］を同時に溶融混練し、粗粉砕して複合グラニュール［Ａ］とすることが好ましい。滑りを伴う溶融流動が発現する滑剤［Ｄ］とは、例えば希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］への内部滑性作用と成形型壁面への外部滑性作用とが整合性よく発現する化合物で、例えば、（化３）の構造を有するペンタエリスリトール脂肪酸トリエステル化合物が例示できる。これは、ペンタエリスリトール１モルにステアリン酸３モルとの縮合反応で得られ、その融点は約５１℃であった。なお、ペンタエリスリトールＣ１７トリエステルは［Ｂ１］１００重量部に対して３〜１５重量部とすると顕著な滑りを伴う溶融流動が発現する。１５重量部以上では外部滑性効果が強くなり過ぎ、複合グラニュール［Ａ］への混入自体が困難となり、３重量部未満では滑りを伴う溶融流動現象は顕著でない。
【００５１】
【化３】
2006080115.tif 000007
【００５２】
上記、複合グラニュール［Ａ］に滑りを伴う溶融流動が発現する条件下では希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］の割合を９５ｗｔ．％以上としても、厚さ略１ｍｍ程度の薄板状磁石を高い配向度を維持したまま圧縮成形することができる。
【００５３】
なお、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］、または単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］に被覆した成分［Ａ２］、および［
Ｂ１］の反応基質とケミカルコンタクトポイント［Ｃ］を形成するケミカルコンタクト［Ｃ１］としては、例えば、（化４）で示されるようなイミダゾール誘導体を例示できる。
【００５４】
【化４】
2006080115.tif 000008
【００５５】
ただし、（化４）中、Ｒ1とＲ2は水素、またはアルキル残基である。このような化合物を得るには、例えばヒダントイン化合物１モルと式ＣＨ2＝ＣＨＣＯＯＲ’（Ｒ’はアルキル）のアクリル酸エステル２モルとの付加物、或は該ヒダントイン１モルと式ＣＨ3＝Ｃ（ＣＨ3）ＣＯＯＲ′のメタクリル酸エステル１モル並びにアクリ酸エステル１モルとの付加物に抱水ヒドラジンを反応させることで得られる。
【００５６】
以上、本発明にかかる複合グラニュール［Ａ］を延伸性高分子［Ｂ１］、並びにそれらとケミカルコンタクトポイント［Ｃ］を形成する粉末状ケミカルコンタクト［Ｃ１］と混合し、配向磁界下で、［Ａ２］を含浸した不織布［Ｅ＋Ａ２］を介し、滑りを伴う溶融流動条件下で圧縮成形する。ただし、圧縮成形圧力は１５以上５０ＭＰａ以下とする。このような材料形態、成形条件下では多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］の新生面やクラック生成が抑制されるため、酸化による永久劣化に相当する磁気特性の劣化を抑制できる。
【００５７】
なお、配向磁界下での圧縮成形において、成形型からの熱伝導により複合グラニュール［Ａ］、および延伸可能な高分子［Ｂ１］を溶融状態とする。その結果、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］、並びに単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］は配向磁界によって磁化容易軸（Ｃ軸）を一定方向に揃える再配列を起こす。そして、この状態で１５〜５０ＭＰａで、圧縮成形して十分なケミカルコンタクトポイント［Ｃ］を形成させ、本発明にかかる磁石とする。或いは、一旦成形型から脱型し、後硬化によって十分なケミカルコンタクトポイント［Ｃ］を形成させても差支えない。
【００５８】
上記、本発明にかかる磁石の異方化方向は板状磁石の面に垂直方向、または面内方向のどちらか一方、或いは両者の規則的繰返しであっても差支えない。面に垂直方向の場合は直交または平行配向磁界下で圧縮成形し、面内方向の場合には直交磁界配向で圧縮成形し、面に垂直方向、または面内方向の規則的繰返しとする場合は、希土類焼結磁石、或いは希土類焼結磁石とパーメンジュールのような高透磁率軟磁性体を組合せた既知の成形型等を使用することで所望の方向に配向分布を設ける。
【００５９】
なお、本発明にかかる磁石は厚さ略１．５ｍｍ以下の薄板状で、その相対密度は９８％以上が好ましい。磁石の相対密度が低下すると、ケミカルコンタクトポイント［Ｃ］を形成する際、大気中で熱すると空隙量に応じて希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］の永久劣化分に相当する（ＢＨ）maxの低下が大きくなるので好ましくない［三野、浅野、石垣、”異方性Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系ボンド磁石の開発”，住友特殊金属技報、Ｖｏｌ．１２，（１９９
７）］。
【００６０】
図２は本発明にかかる磁石の自己組織化構造を例示する概念図である。ただし、図中点線の円［Ａ］の範囲は複合グラニュール［Ａ］に相当する。また、点線の円［Ｂ］の範囲は境界相［Ｂ］の部分に相当する。ここで、複合グラニュール［Ａ］での［Ａ２］は希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を固定するポリグリシジルエーテル−ｏ−クレゾールノボラック型エポキシオリゴマーに相当する。それら、点線の円［Ａ］の一部と点線の円［Ｂ］に存在する［Ｂ１］は延伸性高分子としての末端カルボキシル基を有する線状ポリアミドを示している。また、図中、点線の小円［Ｃ］はケミカルコンタクトポイントで、（化３）で示したイミダゾ−ル誘導体［Ｃ１］によるケミカルコンタクトポイント［Ｃ］の形成を示している。図のように、分子鎖配向を担う延伸性高分子［Ｂ１］の官能基は熱によりケミカルコンタクト［Ｃ１］、或いは［Ａ２］と直接反応して自己組織化する。なお、この例でのケミカルコンタクトのイミダゾール誘導体［Ｃ１］は当該融点以上で［Ａ２］、［Ｂ１］に溶解して浸入し、化学結合によりケミカルコンタクトポイントを形成する。
【００６１】
以上のような本発明にかかる磁石は、複合グラニュール［Ａ］の境界相［Ｂ］を網目状に設け、延伸性高分子［Ｂ１］を機械的に延伸する。すると延伸方向に可撓性が発現するので、これを利用して板状磁石を環状または円弧状に形状変換し、所望の永久磁石型モータに実装できる。延伸の方法としては環状磁石とする場合には圧延、円弧状磁石とする場合にはスタンピングが好ましい。勿論、それらを併用しても差支えない。
【実施例１】
【００６２】
以下、本発明にかかる磁石を実施例により更に詳しく説明する。ただし、本発明は実施例によって限定されるものではない。
【００６３】
１．原料
本実施例ではＨＤＤＲ処理（水素分解／再結合）によって作製され、製造上不可避の粒子径５３μｍ以下の粉末含有量の異なる多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］（基準合金組成：Ｎｄ12.3Ｄｙ0.3Ｆｅ64.7Ｃｏ12.3Ｂ6.0Ｇａ0.6Ｚｒ0.1）、ＲＤ（酸化還元）法により作製した平均粒子径３μｍの磁気的に異方性の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］を使用した。また，本発明にかかるオリゴマ−［Ａ２］は（化１）で示した構造のエポキシ当量２０５〜２２０ｇ／ｅｑ，融点７０−７６℃のポリグリシジルエ−テル−ｏ−クレゾ−ルノボラック型エポキシオリゴマ−、延伸性高分子［Ｂ１］は（化２）で示した構造の可塑剤を含む融点８０℃、酸価１０以下、アミン価２０以下、分子量４０００〜１２０００のポリアミド粉末、ケミカルコンタクトポイント［Ｃ］を形成するケミカルコンタクト［Ｃ１］は（化３）で示した構造の平均粒子径３μｍ、融点８０−１００℃の潜在性エポキシ樹脂硬化剤（イミダゾール誘導体）、滑剤［Ｄ］には（化４）で示した構造の融点約５２℃のペンタエリスリトールＣ１７トリエステルを用いた。
【００６４】
図３（ａ）は本発明にかかる多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］の粉末粒子径に対する保磁力ＨCJ、残留磁化Ｊｒ、（ＢＨ）maxの関係を示す特性図である。図において、縦軸の各特性は最高値を示した粉末粒子径７４μｍのＨCJ＝１．２４ＭＡ／ｍ、Ｊｒ＝１．２９Ｔ、（ＢＨ）max＝３０５ｋＪ／ｍ3で規格化した数値で示している。図から明らかなように、磁気特性の粉末粒子径依存性は（ＢＨ）max＞Ｊｒ＞ＨCJの順となり、粉末粒子径が小さくなる程、各特性値の減少幅が大きくなる。粒子径が５３μｍの粉末では、特性の減少が最も大きな（ＢＨ）max値でも、最高値の９０％を越える水準を維持しているが、とりわけ、５３μｍ以下の粉末は粒子径の対数に比例して特性の急激な減少がある。しかし、保磁力ＨCJは本発明にかかる０．９０〜１．０５ＭＡ／ｍの範囲にある。
【００６５】
一方、図３（ｂ）は本発明にかかる多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］の保磁力ＨCJに対する残留磁化Ｊｒと（ＢＨ）maxの関係を示す特性図である。粉末の残留磁化Ｊｒや（ＢＨ）maxなどの磁気特性は基本的には粉末合金組成や粉末製造条件によって決まる。しかしながら、保磁力ＨCJと残留磁化Ｊｒは一般に図３（ｂ）のようなトレードオフの関係にある。したがって、３００ｋＪ／ｍ3を越える（ＢＨ）maxは高ＨCJ型粉末では難しいが、図３（ｂ）のように、ＨCJ＝１．０５ＭＡ／ｍ程度であれば容易に得られる。
【００６６】
次に、粉末粒子径５３μｍで分級した本発明にかかる多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］の保磁力ＨCJと減磁曲線の角型性Ｈｋ／ＨCJの関係を図４（ａ）に示す。
【００６７】
図から明らかなように、本発明にかかる粉末粒子径５３μｍ以下の粉末は減磁曲線の角型性Ｈｋ／ＨCJが低下していることが判る。
【００６８】
一方、図４（ｂ）は粉末の酸素量とＨｋの関係を示す特性図である。図から明らかなように、粒子径５３μｍの粉末でも酸素量が０．３重量％以下であれば、粒子径５３μｍ以上の粉末と同等のＨｋ、すなわち、減磁曲線の角型性（Ｈｋ／ＨCJ）が確保できる。（ここで、Ｈｋとは、減磁曲線において、磁化Ｊが残留磁化Ｊｒの９０％に相当する減磁界Ｈを言う）
２．磁石の作製
本発明にかかる磁石は複合グラニュール［Ａ］を主成分とし、当該複合グラニュール［Ａ］の周囲を網目状に配した境界相［Ｂ］とで構成し、それら［Ｅ］、［Ａ］、並びに［Ｂ］とはケミカルコンタクトポイント［Ｃ］により化学的に結合した構成とする。
【００６９】
上記、本発明にかかる磁石を作製する第１段階は、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］と単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］とを、それぞれエポキシオリゴマー［Ａ２］で被覆した希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］とし、延伸性高分子［Ｂ１］と一括して溶融混練し、一つひとつのグラニュールが［Ａ１ａ］、［Ａ１ｂ］、［Ｂ１］、および滑剤［Ｄ］を構成成分とする滑りを伴う溶融流動性をもつ複合グラニュール［Ａ］とする。
【００７０】
本発明にかかる磁石を作製する第２段階は、当該複合グラニュール［Ａ］を境界相［Ｂ］を形成するための延伸性高分子［Ｂ１］、並びにケミカルコンタクト［Ｃ］を形成するためのケミカルコンタクト［Ｃ１］と共に配向磁界下で圧縮成形し、本発明にかかる磁石とする。
【００７１】
以上により準備した本発明にかかる薄板状磁石は最終段階として、その延伸性を利用して多様な形態の永久磁石型モータに適用される環状から円弧状に至る任意形状に変換する。
【００７２】
本実施例では、先ず多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］６０重量部に対してエポキシオリゴマー［Ａ２］を３重量部、単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］４０重量部に対して［Ａ２］を０．８重量部の割合とし、［Ａ２］は予めアセトン溶液とし、［Ａ１ａ］または［Ａ１ｂ］と湿式混合したのち、８０℃でアセトンを揮散させ本発明にかかる希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］とした。
【００７３】
次に、［Ａ１ａ］と［Ａ１ｂ］との混合比を６：４を基準とした希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］１００重量部に対し、ポリアミド［Ｂ１］を３重量部、ペンタエリスリトールＣ
１７トリエステル［Ｄ］を０．３重量部として１２０℃のロールミルで溶融混練し、冷却後、５００μｍ以下に粗粉砕し、本発明にかかる複合グラニュール［Ａ］とした。
【００７４】
次に、複合グラニュール［Ａ］１００重量部に対して延伸性高分子［Ｂ１］を０．５重量部、ケミカルコンタクト［Ｃ１］を０．３重量部混合したのち、前記材料を２５ｇ計量し、１５０℃、１．４ＭＡ／ｍの平行磁界中、圧縮成形した。ただし、成形型キャビティは１６０ｍｍ×２５ｍｍで、作製したアルキメデス法による磁石密度は５．８〜５．９０Ｍｇ／ｍ3、相対密度は９８％を越えていた。
【００７５】
３．磁気特性
図５（ａ）は多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］に含まれる酸素量０．３重量％以上、且つ粒子径５３μｍ以下の粉末含有量と本発明にかかる磁石の（ＢＨ）maxとの関係を示す特性図である。図中に示す本発明例の範囲から明らかなように、粒子径５３μｍ以下の粉末含有量が２０ｗｔ．％以下であれば磁石の（ＢＨ）maxに顕著な劣化は見られず、略１４５ｋＪ／ｍ3の水準であった。一方、図５（ｂ）は希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］に占める単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］の割合と磁石の初期不可逆減磁との関係を示す特性図である。ただし、初期不可逆減磁はパーミアンス係数Ｐｃ＝２の磁石を空気中１００℃に１ｈｒ暴露した前後の室温における磁束の減少率である。
【００７６】
図５（ｂ）から明らかなように、初期不可逆減磁は単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］の割合４０重量％以上とすると、ほぼ一定となる。また、図中、□で示すプロットは多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］に含まれる粒子径５３μｍ以下の粉末の割合が３０重量％の例である。
【００７７】
以上、図５（ａ）（ｂ）の結果をまとめると、製造上不可避な粒子径５３μｍ以下の粉末の割合を２０重量％以下とした多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］とすれば、本発明にかかる磁石の（ＢＨ）maxの減少を抑えることができる。加えて、単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］の割合を４０重量％以上とすると本発明にかかる磁石の初期減磁を抑制できる。
【００７８】
４．永久磁石型モータの誘起電圧と減磁耐力
図６は本発明にかかる環状磁石ロータの斜視外観図である。ただし、厚さ１．０５ｍｍの磁石を４％圧延し、機械的に延伸した方向に発現する可撓性を利用し、積厚２５ｍｍの積層電磁鋼板に巻き付け、外径５０．３ｍｍの表面磁石型ロータである。
【００７９】
上記ロータに１４極着磁を施した後、回転軸を挿入し、固定子に組み込んで界磁と鉄心との空隙距離０．３５ｍｍの表面磁石型モータとした。先ず、この永久磁石型モータの誘起電圧を室温で測定した。次いで、８０℃の恒温槽に放置し、然る後、固定子巻線（導体径０．３ｍｍ、巻数４４５Ｔｕｒｎ／Ｃｏｉｌ）に０．６７Ａ通電（定格電流の３倍、起磁力２９８ＡＴ）し、再び室温に戻して誘起電圧を測定した。一方、保磁力ＨCJの異なる多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］のみ、すなわち、単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］を含まない磁石を比較として作製し、同様にモータの誘起電圧を測定した。
【００８０】
図７は、上記本発明、並びに比較例にかかる磁石を実装した永久磁石型モータの誘起電圧、高温暴露時に逆磁界を印加したときの逆磁界に対する減磁率を磁石の保磁力ＨCJとの関係で示す特性図である。図から明らかなように、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］の保磁力ＨCJを１．０５から１．５５ＭＡ／ｍに高めても、高温暴露状態での逆磁界による減磁率は僅か０．９％良化したに過ぎない。逆に、ＨCJ＝１．
０５ＭＡ／ｍのモータの誘起電圧（６９．８３Ｖｒｍｓ）を基準とした誘起電圧の比は保磁力ＨCJを１．０５から１．５５ＭＡ／ｍに高めることで０．８３４と大きく低下する。
【００８１】
他方では、本発明例のように、製造上不可避な粒子径５３μｍ以下の粉末の割合を２０重量％以下とした多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］とし、加えて、希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］の中、単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］の割合を４０重量％以上とすると、保磁力ＨCJは０．９７ＭＡ／ｍと小さくなるにも拘らず、高温暴露状態での逆磁界による減磁率は２．０３％とＨCJ＝１．０５ＭＡ／ｍの比較例に比べて概ね半減する。しかも、誘起電圧もＨCJ＝１．０５ＭＡ／ｍの比較例に比べて５％程度良化する。
【００８２】
減磁耐力の改善には磁石の保磁力ＨCJを高めることが一般的手法である。このような磁石の高ＨCJ化では着磁性、残留磁化Ｊｒ、或いは（ＢＨ）maxが低下し、結果としてモータの出力が減少する欠点があった。しかし、本発明にかかる磁石は高ＨCJ化することなく、従って、モータ出力の低下を起こさずに高温暴露下での減磁耐力を大幅に改善できる効果がある。
【００８３】
以上のように、本発明は、上記永久磁石型モータの更なる小型軽量化や高出力化の要求に応えるため、高（ＢＨ）max化が、さほど進展していない（ＢＨ）max略８０ｋＪ／ｍ3の等方性希土類−鉄系ボンド磁石に換え、前記等方性希土類−鉄系ボンド磁石と同等の高温暴露、並びに逆磁界に対する減磁耐力を維持し得る永久磁石型モータとすると同時に、１４０ｋＪ／ｍ3以上の（ＢＨ）maxを備えることにより鉄心との空隙磁束密度を略３０％以上と大幅に高め、当該モータを高出力化、小型軽量化できる異方性希土類−鉄系ボンド磁石を提供できる。
【００８４】
とくに、本発明にかかる磁石は、製造上不可避の粒子径５３μｍ以下の粉末を２０重量％以下としたＲ2Ｆｅ14Ｂ正方晶相からなる再結晶粒の集合組織を有する希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］と平均粒子径３μｍ以下の単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ｂ］との割合を６０〜０：４０〜１００（重量比）とした希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１］を結合剤［Ｂ］と共に５０ＭＰａ以下で圧縮成形したものである。更に詳しくは、多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末［Ａ１ａ］の保磁力ＨCJが０．９０〜１．０５ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）maxが３００ｋＪ／ｍ3以上、且つ酸素量０．３重量％以下とすることによって、より一層好適な異方性希土類−鉄系ボンド磁石とすることができる。
【産業上の利用可能性】
【００８５】
本発明は電気電子機器の駆動用として使用される磁石回転子型、或は磁石界磁型の永久磁石型モータの高出力化、高効率化、小型軽量化に好適である。
【図面の簡単な説明】
【００８６】
【図１】本発明にかかる磁石の構成を示す概念図
【図２】本発明にかかる磁石の化学構造の一例を示す概念図
【図３】（ａ）粉末粒子径に対する保磁力ＨCJ、残留磁化Ｊｒ、（ＢＨ）maxの関係を示す特性図、（ｂ）保磁力ＨCJに対する残留磁化Ｊｒと（ＢＨ）maxの関係を示す特性図
【図４】（ａ）保磁力ＨCJと減磁曲線の角型性Ｈｋ／ＨCJの関係を示す特性図、（ｂ）粉末の酸素量とＨｋの関係を示す特性図
【図５】（ａ）５３μｍ以下の粉末量と（ＢＨ）maxとの関係を示す特性図、（ｂ）Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3［Ａ１ｂ］の割合と初期不可逆減磁との関係を示す特性図
【図６】環状磁石ロータの斜視外観図
【図７】モータの誘起電圧、並びに減磁率と保磁力ＨCJとの関係を示す特性図
【符号の説明】
【００８７】
Ａ  複合グラニュール
Ａ１  希土類−鉄系磁石粉末
Ａ１ａ  多結晶集合型Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ希土類−鉄系磁石粉末
Ａ１ｂ  単磁区粒子型Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎ3希土類−鉄系磁石粉末
Ａ２  反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマー
Ｂ  結合材（網目状境界相）
Ｂ１延伸性高分子
Ｃ  ケミカルコンタクトポイント
Ｃ１  ケミカルコンタクト（イミダゾール誘導体）
Ｄ  滑剤
Ｅ＋Ａ２  反応基質を有するオリゴマーまたはプレポリマーを含浸した不織布
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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