(57)【要約】【課題】  被覆燃料粒子と黒鉛マトリックスとを成型して得られる成型燃料内の被覆粒子燃料の均一分散性を向上すること。【解決手段】  被覆燃料粒子と黒鉛マトリックスを混合することなく、被覆燃料粒子を黒鉛マトリックスでオーバーコートし、このようにして黒鉛マトリックスでオーバーコートされた被覆燃料粒子（オーバーコート粒子）のみでプレス成型して所定のウラン量と所定の黒鉛マトリックス密度とを有する燃料コンパクトを製造する。【選択図】        図１
2006300660.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
被覆燃料粒子が黒鉛マトリックス中に分散された成型燃料を製造する方法において、前記被覆燃料粒子と黒鉛マトリックスを混合することなく、前記被覆燃料粒子を前記黒鉛マトリックスでオーバーコートし、前記黒鉛マトリックスでオーバーコートされた被覆燃料粒子のみで成型加工して成型燃料を得ることを特徴とする成型燃料の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の成型燃料の製造方法であって、前記成型燃料は、燃料コンパクトであり、前記被覆燃料粒子に対する黒鉛マトリックスのオーバーコート層は、１００μｍ乃至５００μｍの厚みを有することを特徴とする成型燃料の製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の燃料コンパクトの製造方法であって、前記成型燃料は、燃料コンパクトであり、前記黒鉛マトリックスでオーバーコートされた被覆燃料粒子は、全体で２０ｇ乃至６０ｇの範囲の重量を有することを特徴とする燃料コンパクトの製造方法。
【請求項４】
請求項１に記載の成型燃料の製造方法であって、前記成型燃料は、ペブルベッド型燃料であり、前記被覆燃料粒子に対する黒鉛マトリックスのオーバーコート層は、０．５ｍｍ乃至３．５ｍの厚みを有することを特徴とする成型燃料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、高温ガス炉用燃料である燃料コンパクトやペブルベッド型燃料の如き成型燃料を製造する方法に関し、特に被覆燃料粒子の均一分散性を向上することができる成型燃料の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温で健全性を維持する黒鉛で構成し、炉心を冷却するために、高温下でも化学反応が起こることがないヘリウムガスを冷却ガスとして用いているので、固有の安全性が高く、約９００℃の高い出口温度のヘリウムガスを回収して、この高温熱を発電、水素製造、化学プラント等の広い分野で利用することができる。
【０００３】
この高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミック状に焼結した直径が約３５０−６５０ミクロンの燃料核の周囲に４層の被覆を施して形成されている。第一層は、密度が約１ｇ／ｃｍ３の低密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能と燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能とを併せ持っている。第二層は、密度が約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能を有する。第三層は、密度が約３．２ｇ／ｃｍ３の炭化珪素（ＳｉＣ）の被覆であり、これは、固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆の主要な補強部材としての機能を有する。最後に、第四層は、第二層と同様に、密度が約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能と第三層の保護層としての機能を有する。
【０００４】
一般的な被覆燃料粒子は、約５００−１０００ミクロンの直径を有する。この被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、この燃料コンパクトの一定数量を黒鉛筒に入れ、上下を栓で密封して燃料棒とされる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に差し込まれて高温ガス炉の燃料となる。多数個の六角柱型黒鉛ブロックをハニカム配列に多段に重ねて炉心を構成している。
【０００５】
高温ガス炉の燃料は、一般的には、次のようにして製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し攪拌して滴下原液を作る。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の滴液が落下中にそれ自体の表面張力で真球状になるように作用する。このような増粘剤としては、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、例えば、ポリビニールアルコール樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。このように調製された滴下原液は、所定の温度に冷却されて粘度が調整された後、細径の滴下ノズルを振動させる等の方法を用いてアンモニア水中に滴下される。
【０００６】
滴液は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹き付けて表面をゲル化させることによって着水時の変形が防止される。硝酸ウラニルは、アンモニア水中でアンモニアと充分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。この粒子は、大気中で焙焼され三酸化ウラン粒子となり、更に還元焼結されて高密度のセラミック二酸化ウランの燃料核となる。
【０００７】
燃料核の粒径や真球度は、被覆燃料粒子の製造条件に大きく影響するため、燃料核は、篩による粒径選別や真球度選別を行った後、被覆工程にリリースされる。
【０００８】
この燃料核は、流動床に装荷され、この流動床内に供給される反応ガス（被覆ガス）が熱分解されて燃料核の上に被覆が施される。第一層の低密度熱分解炭素は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して被覆される。第二層及び第四層の高密度熱分解炭素は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して被覆される。第三層のＳｉＣは、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して被覆される。このように4層の被覆が施されて被覆粒子燃料が得られる。
【０００９】
高温ガス炉用燃料コンパクトやペブルベッド型燃料は、使用中に局所的な発熱による破損を防止するために、その中に被覆粒子燃料が均一に分散していることが要求される。
【００１０】
燃料コンパクトを例に説明すると、従来技術では、燃料コンパクト中の被覆粒子燃料の均一分散性を実現するために、種々の方法が採用されていた。第１の方法は、図２に示すように、被覆粒子燃料と粉末状又はスラリー状の黒鉛マトリックスとをそれぞれ規定量秤取り（工程Ｓ１１及びＳ１２参照）、これらを混合し(工程Ｓ１３参照)、このようにして混合された被覆粒子燃料と黒鉛マトリックスとをプレス成型することによってグリーンコンパクトを得ていた（工程Ｓ１４、Ｓ１５参照）。このグリーンコンパクトは、熱処理されてバインダーを炭化することによって燃料コンパクトとされる。
【００１１】
しかし、この方法では、被覆粒子燃料と黒鉛マトリックスとを均一に混合することが難しく、また混合後の取り扱いで混合物に振動が付与されると、混合物内の被覆粒子燃料が沈降し、均一性を保つことができない欠点があった。
【００１２】
第２の方法では、図３に示すように、被覆粒子燃料を黒鉛マトリックスでオーバーコートしてオーバーコート粒子を得た後（工程Ｓ２１参照）、このオーバーコート粒子と黒鉛マトリックスとを混合し（工程Ｓ２２参照）、その後この混合物をプレス成型してグリーンコンパクトを得ていた（工程Ｓ２３、Ｓ２４参照）。
【００１３】
この方法によると、被覆粒子燃料の分散性が若干は改善されたものの、混合工程での混合作業があることでは第１の方法と同様であり、混合工程の結果の良し悪しで分散性が左右される欠点があった。
【００１４】
ぺブルベッド型燃料は、被覆燃料粒子を黒鉛粉末と共に球状モールド内に充填し、攪拌用ジグでこれらを攪拌しているが、モールド内で攪拌用ジグが届かない位置があるため、被覆燃料粒子を均一に分散することができない欠点があった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
本発明が解決しようとする課題は、被覆粒子燃料の均一分散性を一層向上することができる成型燃料の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明の課題解決手段は、被覆燃料粒子が黒鉛マトリックス中に分散された成型燃料を製造する方法において、被覆燃料粒子と黒鉛マトリックスを混合することなく、被覆燃料粒子を黒鉛マトリックスでオーバーコートし、この黒鉛マトリックスでオーバーコートされた被覆燃料粒子のみで成型加工して成型燃料を得ることを特徴とする成型燃料の製造方法を提供することにある。
【００１７】
本発明の課題解決手段において、成型燃料が燃料コンパクトである場合、被覆燃料粒子に対する黒鉛マトリックスのオーバーコート層は、１００μｍ乃至５００μｍの厚みを有し、また黒鉛マトリックスでオーバーコートされた被覆燃料粒子は、全体で２０ｇ乃至６０ｇの範囲の重量を有するのが好ましい。一方、成型燃料がペブルベッド型燃料である場合、被覆燃料粒子に対する黒鉛マトリックスのオーバーコート層は、０．５ｍｍ乃至３．５ｍの厚みを有するのが好ましい。
【発明の効果】
【００１８】
このように、被覆燃料粒子を黒鉛マトリックスでオーバーコートし、この黒鉛マトリックスでオーバーコートされた被覆燃料粒子のみで成型加工して成型燃料を得ると、被覆粒子燃料がコンパクト内で均一に分散されることになり、品質のよい成型燃料を得ることができる。
【００１９】
また、燃料コンパクトの場合には混合工程がないので、材料の取り扱い中に振動が付与されることがあっても、被覆粒子燃料の凝集の問題が解消され、従って混合工程が不要であることと相俟って燃料コンパクトの成型工程の自動化を容易にすることができる。
【００２０】
更に、ペブルベッド型燃料の場合における攪拌ジグ等による攪拌工程が不要となるので、工程が簡略化され、作業性が向上する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
本発明の実施の形態を図面を参照して詳細に述べると、図１は、本発明の方法を燃料コンパクトの製造に適用した場合を工程順に示し、同図に示すように、先ず、燃料コンパクトを形成すべき各被覆燃料粒子を粉末又はスラリー状の黒鉛マトリックスでオーバーコートしてオーバーコート粒子を形成する(図１の工程Ｓ１参照)。
【００２２】
燃料コンパクトが原子炉内で燃料として使用される際に、計画された熱量を発生するために必要なウラン量と発生した熱を効率よく炉心冷却材（例えば、高温ガス炉の場合には、ヘリウムガス）に伝達するのに充分な熱伝導率を得るのに必要な黒鉛マトリックス密度とが得られるように、各燃料コンパクト毎に、被覆燃料粒子の数とこれらにオーバーコートすべき黒鉛マトリックスの量とを定める。
【００２３】
各オーバーコート粒子は、上記の黒鉛マトリックスの量を被覆燃料粒子の数で割って得られた量の黒鉛マトリックスを各被覆燃料粒子に均一にコーティングして得られる。
【００２４】
このようにして得られたオーバーコート粒子を正確に計量した後、黒鉛マトリックスを更に混合することなく、これらのオーバーコート粒子のみをプレス成型して燃料コンパクトを製造する（図1の工程Ｓ２参照）。オーバーコート粒子の計量は、重量又は数量の管理によって行われる。プレス成型は、従来から用いられている金型内にコアロッドを配置し上下のパンチの間でオーバーコート粒子を加圧して行うことができる。
【００２５】
一例として、各燃料コンパクトに必要なオーバーコート粒子の数は、約１３，０００個であり、またオーバーコート粒子の黒鉛マトリックス層の厚みは、１００μｍ乃至５００μｍであり、また成型前のオーバーコート粒子全体の重量は、２０ｇ乃至６０ｇである。
【００２６】
本発明をペブルベッド型燃料の製造に適用する場合も、燃料コンパクトを製造する場合と同様に、１個のぺブルベッド型燃料に含まれる被覆燃料粒子の個数とれらの被覆燃料粒子に装填する球モールドの体積とからオーバーコート粒子の１個当たり体積を求め、この体積から各オーバコート粒子の直径を求め、この直径とオーバコート前の被覆燃料粒子の直径とからオーバーコート層の厚みを求めることができる。
【００２７】
ぺブルベッド型燃料の被覆燃料粒子の数は、被覆燃料粒子中のウラン量によって異なり、濃縮度が高ければ、１つのペブルベッド型燃料中の被覆燃料粒子の数は少なく、濃縮度が低ければ、１個のぺブルベッド型燃料中の被覆燃料粒子の数は多くなる。一般に、１つのぺブルベッド型燃料中の被覆燃料粒子の数に応じて、オーバーコート層の厚みは、０．５ｍｍから３．５ｍｍの範囲が好ましい。
【００２８】
このように、被覆燃料粒子を黒鉛マトリックスで均一にオーバーコートし、この黒鉛マトリックスでオーバーコートされた被覆燃料粒子（オーバーコート粒子）のみで成型加工して燃料コンパクトやペブルベッド型燃料等の成型燃料を得ると、成型燃料を構成する各オーバーコート粒子は、被覆粒子燃料の表面に均一に黒鉛マトリックスが被覆されているので、成型燃料全体として観察すると、被覆燃料粒子が成型燃料内に均一に分布していることになり、被覆燃料粒子の分散性が向上し、品質のよい成型燃料を得ることができることが解る。
【００２９】
本発明の方法によると、被覆燃料粒子又はオーバーコート粒子に黒鉛マトリックスを混合する工程を必要としないので、材料の取り扱い中に振動が付与されることがあっても、被覆粒子燃料が凝集して分散性が損なわれることがなく、従って混合工程が不要であることと相俟って燃料コンパクトの成型工程を容易に自動化することができるが、本発明は、必ずしも自動化を必要とはしない。
【産業上の利用可能性】
【００３０】
本発明によれば、面倒な均一混合工程を必要とすることなく、成型燃料内の被覆燃料粒子の均一分散性を向上することができ、高い品質の成型燃料を容易に製造することができるので、特に、高温ガス炉用の成型燃料の製造に有益に利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明を燃料コンパクトの製造に適用した方法の工程図である。
【図２】従来の１つの燃料コンパクトの製造方法の工程図である。
【図３】従来の他の燃料コンパクトの製造方法の工程図である。
【符号の説明】
【００３２】
Ｓ１、Ｓ２  本発明の第１及び第２の工程
【図１】
2006300660.tif 000003
【図２】
2006300660.tif 000004
【図３】
2006300660.tif 000005