(57)【要約】      （修正有）【課題】  キャビティリングダウン分光法を用いた分析装置であり、小角を含む広範囲の前方及び後方散乱光を検出可能とすることである。【解決手段】  レーザ光Ｌの光源２と、一対の反射鏡３１、３２により形成され、レーザ光Ｌを閉じこめ、粒子Ｓが導入される光学キャビティ３と、一部に光を透過する透光部４ａを有する反射鏡保持部材４と、レーザ光Ｌが反射鏡３２で反射する際の漏れ光ＬＭを検出する漏れ光検出器５と、レーザ光Ｌの粒子Ｓからの散乱光ＬＳを検出する複数の散乱光検出器６１、６２、６３と、これら漏れ光強度及び散乱光強度に基づき、粒子Ｓの粒径、散乱係数、消散係数等の粒子特性を算出する演算装置７とを備えた粒子分析装置である。【選択図】図１
2006138727.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
レーザ光を照射する光源と、
複数の反射鏡によって形成され、前記レーザ光を閉じこめるとともに測定対象である粒子が導入される光学キャビティと、
前記反射鏡を保持する反射鏡保持部材と、
前記レーザ光が前記反射鏡のいずれか１つで反射する際に、その反射鏡から漏れ出た漏れ光の強度を検出する漏れ光検出器と、
前記レーザ光が前記粒子に照射されて生じる散乱光の強度を検出する複数の散乱光検出器と、
前記漏れ光強度及び前記散乱光強度に基づいて、前記粒子の粒径、散乱係数、消散係数等の粒子特性を算出する演算装置とを備え、
前記反射鏡保持部材が、少なくともその一部に光を透過する透光部を有したものであり、前記散乱光検出器が前記透光部を通過して光学キャビティ外に出た散乱光の強度を検出するものである粒子分析装置。
【請求項２】
前記反射鏡保持部材の全部が透明材料から構成した透光部である請求項１記載の粒子分析装置。
【請求項３】
前記反射鏡保持部材に、透光部としての機能を奏する光ファイバを装着し、前記散乱光検出器にその光ファイバを透過した散乱光を検出させるようにしている請求項１記載の粒子分析装置。
【請求項４】
前記透光部と前記散乱光検出器との間に偏光板を設けている請求項１、２又は３記載の粒子分析装置。
【請求項５】
前記光ファイバが、偏波面保持光ファイバである請求項４記載の粒子分析装置。
【請求項６】
前記光源から光ファイバを用いてレーザ光を導光し、前記反射鏡から漏れ出た漏れ光を光ファイバで前記漏れ光検出器へ導光させることを特徴とする請求項１、２、３、４又は５記載の粒子分析装置。
【請求項７】
前記光学キャビティが、注入されるレーザ光の光軸方向に対して、反射波長の互いに異なる複数対の反射鏡を並列することにより形成されている請求項１、２、３、４、５又は６記載の粒子分析装置。
【請求項８】
前記光源が、所定波長のレーザ光とその所定波長の整数分の１の波長のレーザ光とを発振する多波長光源であることを特徴とする請求項１、２、３、４、５、６又は７記載の粒子分析装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、気体中に浮遊する微小な粒子を分析するための粒子分析装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近時、非特許文献１に示すように、キャビティリングダウン（Cavity Ring-Down）分光法を用いた測定装置と、回折／散乱式粒径測定装置とを組み合わせた装置が発明されており、エアロゾル（以下単に、粒子という）の消散係数及び散乱係数を同時に測定できるようになってきている。
【０００３】
ここで、キャビティリングダウン分光法とは、反射率の非常に高い（一般的には反射率Ｒ＞９９％）２枚の反射鏡を用いて光学キャビティを構成し、この光学キャビティ内に閉じこめられた光の強度減衰を測定することでキャビティ内にある粒子の消散係数を測定する高感度な分光法のことである。光学キャビティの一方の反射鏡からパルスレーザ光を注入すると、キャビティ内に入った光は一反射毎に少しずつその強度を減衰させながら数千回往復を繰り返すとともに、反射の際に反射鏡の外に漏れだす。この漏れ光の強度は時間とともに指数関数減衰を示すが、このとき、光学キャビティ内に僅かでも光を吸収・散乱する物質があれば、パルス光は往復する毎に少しずつ吸収・散乱されるため、物質がない場合に比べて減衰寿命が短くなる。このことを利用して、Beer-Lambert法則を用いて計算することで物質の消散係数をリアルタイムに測定することができる。
【０００４】
ところが、キャビティリングダウン分光法は、光学キャビティを形成する反射鏡の位置精度が極めて重要であり、その位置決め機構が複雑である。そのため、反射鏡を保持する保持部材が大きくなってしまい、反射鏡を囲むような構造に成らざるを得ず、これにより小角の前方及び後方の散乱光を検出することができず、前方及び後方の散乱光を検出する範囲が狭くなり、粒径あるいは散乱係数が精度良く測定できないという問題がある。
【非特許文献１】Anthony W.Strawa、他４名、「The Measurement ofAerosol Optical Properties Using Continuous Wave Cavity Ring-Down Techniques」、JOURNAL OF ATMOSPHERICAND OCEANIC TECHNOLOGY、VOLUME20、p.454-465
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
そこで、本発明はかかる問題点を解決するために、キャビティリングダウン分光法を用いた分析装置において、小角を含む広範囲の前方及び後方散乱光を検出できるようにすることをその主たる所期課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
すなわち本発明に係る粒子分析装置は、レーザ光を照射する光源と、複数の反射鏡によって形成され、前記レーザ光を閉じこめるとともに測定対象である粒子が導入される光学キャビティと、前記反射鏡を保持する反射鏡保持部材と、前記レーザ光が前記反射鏡のいずれか１つで反射する際に、その反射鏡から漏れ出た漏れ光の強度を検出する漏れ光検出器と、前記レーザ光が前記粒子に照射されて生じる散乱光の強度を検出する複数の散乱光検出器と、前記漏れ光強度及び前記散乱光強度に基づいて、前記粒子の粒径、散乱係数、消散係数等の粒子特性を算出する演算装置とを備え、前記反射鏡保持部材が、少なくともその一部に光を透過する透光部を有したものであり、前記散乱光検出器が前記透光部を通過して光学キャビティ外に出た散乱光の強度を検出するものである。
【０００７】
このようなものであれば、粒子により生じる散乱光が反射鏡保持部材により遮られることがないので、小角を含む広範囲の前方散乱光及び後方散乱光を検出することができる。このため、粒径、散乱係数等の粒子特性を精度良く測定することができるようになる。
【０００８】
具体的な実施の態様としては、前記反射鏡保持部材の全部が透明材料から構成した透光部であることが望ましい。
【０００９】
また、別の具体的な実施の態様としては、前記反射鏡保持部材に透光部としての機能を奏する光ファイバを装着し、前記散乱光検出器にその光ファイバを透過した散乱光を検出させるようにしていることが好ましい。
【００１０】
散乱光の偏光度を測定するためには、前記透光部と前記散乱光検出器との間に偏光板を設けていることが望ましい。
【００１１】
前記光ファイバが、前記偏光板と前記散乱光検出器の間に装着される場合には、偏波面保持光ファイバを用いる。
【００１２】
注入するレーザ光及び漏れ光の損失を抑え、より精度良く測定を行うようにするためには、前記光源から光ファイバを用いてレーザ光を導光し、前記反射鏡から漏れ出た漏れ光を光ファイバで前記漏れ光検出器へ導光させることが効果的である。
【００１３】
波長の異なるレーザ光を同時に用いて測定できることにより、粒子特性をさらに精度良く測定できる。このためには、前記光学キャビティが、注入されるレーザ光の光軸方向に対して、反射波長の互いに異なる複数対の反射鏡を並列することにより形成されていることが望ましい。
【００１４】
１つの粒子分析装置において、多波長測定を可能とし、装置を複雑化することなく、高精度且つ広範囲の粒径測定を可能とするためには、前記光源が、所定波長のレーザ光とその所定波長の整数分の１の波長のレーザ光とを発振する多波長光源であることが考えられる。
【発明の効果】
【００１５】
このように、本発明によれば、キャビティリングダウン分光法を用いた分析装置において、粒子により生じる散乱光が反射鏡保持部材により遮られることがないので、小角を含む広範囲の前方散乱光及び後方散乱光を検出することができる。従って、小角を含む広範囲の散乱光を検出できるので、粒径あるいは散乱係数を精度良く測定することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
＜第１実施形態＞
【００１７】
以下に本発明に係る第１実施形態について図面を参照して説明する。
【００１８】
本実施形態に係る粒子分析装置１は、図１に模式的に示すように、レーザ光Ｌを照射する光源２と、一対の反射鏡３１、３２によって形成され、前記レーザ光Ｌを閉じこめるとともに測定対象である粒子Ｓが導入される光学キャビティ３と、前記反射鏡３１、３２を保持する反射鏡保持部材４と、前記レーザ光Ｌが前記反射鏡３２で反射する際に、その反射鏡３２から漏れ出た漏れ光ＬＭの強度を検出する漏れ光検出器５と、前記レーザ光Ｌが前記粒子Ｓに照射されて生じる散乱光ＬＳの強度を検出する散乱光検出器６１、６２、６３と、前記漏れ光強度及び前記散乱光強度に基づいて、前記粒子Ｓの粒径、散乱係数、消散係数等の粒子特性を算出する演算装置７とからなる。
【００１９】
光源２は、連続発振（ｃｗ）の半導体レーザを用いたものであり、レーザ光Ｌの波長を任意に選択可能なものである。また半導体レーザ２に流れる電流をＯＮ−ＯＦＦすることによりレーザ光Ｌをパルス化している。この光源２から発せられたレーザ光Ｌはプリズム２１を介して、反射鏡３１にほぼ垂直に入射し、その反射鏡３１から光学キャビティ３内に注入される。そして、光学キャビティ３内で数千回反射往復することで、実効的な光路長が数ｋｍとなる。
【００２０】
光学キャビティ３は、反射率の非常に高い反射鏡３１、３２を後述する反射鏡保持部材４により対向させて形成しており、光学キャビティセル１０内に配置されている。この光学キャビティセル１０は、測定対象の粒子Ｓを導入するための試料導入口１０１、窒素ガス等の不活性ガスを導入するための不活性ガス導入口１０２及びそれらを排気するための排気口１０３を有している。そして、試料導入口１０１からセル１０内に導入された粒子Ｓが光学キャビティ３内（さらにはレーザ光Ｌが反射往復している光路上）を通り排気口１０３から排出されるようにしている。さらに、この光学キャビティセル１０には、散乱光強度や偏光解消度等を補正するため、温度と圧力を測定できるようにサーミスタ１０４や絶対マイクロスイッチ１０５などを設けて、湿度を測定できるように湿度センサ（図示しない）も設けている。
【００２１】
反射鏡保持部材４は、図２に示すように、前記反射鏡３１、３２を保持するものであり、その全体を透明石英で構成することにより反射鏡保持部材４全体が透光部４ａを形成している。この反射鏡保持部材４は、基部４１と、その基部４１の両端から起立している保持部４２とからなり、この保持部４２によって反射鏡３１、３２は保持されている。また保持部４２には、反射鏡３１、３２の水平及び垂直方向に角度等を微調整するための調整機構４３等が設けられている。
【００２２】
漏れ光検出器５は、注入されたレーザ光Ｌが反射鏡３２で反射する際に、反射鏡３２から漏れ出る漏れ光ＬＭを検出するものであり、反射鏡３１、３２と同軸上に設けている。漏れ光検出器５により検出された漏れ光強度信号は、デジタルオシロスコープ８から汎用インターフェースバスあるいは直接高速アナログデジタル変換ボードを経て演算装置７に出力される。
【００２３】
散乱光検出器６１、６２、６３は、レーザ光Ｌが粒子Ｓに照射されて生じる散乱光ＬＳの強度を検出するものであり、本実施形態においては、光学キャビティ３の側方に１つの散乱光検出器６１と小角（レーザ光Ｌの光軸方向の近傍所定角度領域内）の前方（レーザ光Ｌ入射側）及び後方（漏れ光ＬＭ漏れ側）に１つずつ小角散乱光検出器６２、６３を設置している。ここで、小角散乱光検出器６２、６３は、反射鏡保持部材４の透光部４ａを通過して光学キャビティ３外に出た小角の前方散乱光及び後方散乱光が混ざり合った散乱光ＬＳの強度を測定する。しかして散乱光検出器６１、６２、６３の前には、偏光板６１１、６２１、６３１及び図示しない拡散板を設置している。このとき、小角散乱光検出器６２の前方に設置された偏光板６２１と、小角散乱光検出器６３の前方に設置された偏光板６３１とは、異なる偏光が検出できるように９０度ずらして設置している。なお、拡散板は設置しなくても良い。同様に偏光板６１１、６２１、６３１も粒子Ｓの形状についての情報が必要ない場合には設置しなくても良い。
【００２４】
演算装置７は、図３に示すようにＣＰＵ７０１、メモリ７０２、入出力インターフェイス７０３等を備えた汎用乃至専用のコンピュータであり、前記メモリ７０２の所定領域に記憶させた所定のプログラムにしたがってＣＰＵ７０１、周辺機器等を協働させることにより、信号処理器９で処理された散乱光強度信号及び偏光解消度の値に基づいて粒子Ｓの粒径、形状あるいは散乱係数（散乱光強度の積算値）等を算出するとともに、オシロスコープ８を介して受信した漏れ光強度信号の値に基づいて前記粒子Ｓの消散係数等を算出する。さらにそれらの値を用いて、一次散乱アルベド（single-scattering albedo(ω)）（＝散乱係数÷消散係数）を算出するものである。
【００２５】
次に、このように構成した粒子分析装置１の動作について述べる。
【００２６】
まず、粒子Ｓをセル１０内に導入するとともに、光学キャビティ３内にレーザ光Ｌを蓄積し、次に図示しない光音響素子（ＡＯＭ）を用いて数ｎｓの時間分解能で光入力を切る。この時点から光強度減衰を計測するので、実効的にはパルスレーザ光を用いて減衰測定を行うのと同じである。
【００２７】
そして、漏れ光検出器５が反射鏡３２からの漏れ光ＬＭを検出し、漏れ光強度信号がオシロスコープ８を介して演算装置７に出力される。さらに、散乱光検出器６が粒子Ｓにレーザ光Ｌが当たることにより生じる散乱光ＬＳを検出し、散乱光強度信号が信号処理器９により処理され演算装置７に出力される。
【００２８】
その後、演算装置７が散乱光強度信号に基づいて粒子Ｓの粒径、散乱係数を算出し、漏れ光強度信号に基づいて消散係数を算出する。さらにこれらの値に基づいて一次散乱アルベド（single-scattering albedo（ω））を算出する。
【００２９】
なお、測定のあいだは、窒素ガスやアルゴンガスなどの不活性ガスを反射鏡３１、３２に吹き付けて粒子Ｓなどが反射鏡３１、３２に付着するのを防いでいる。また、塵が反射鏡３１、３２に飛び込まないように隔壁板１０６を設けている。
【００３０】
さらに、レーザ光Ｌを光学キャビティ３内に蓄積する方法を詳述する。
【００３１】
光学キャビティ３の光干渉効果により、ある決まった波長（光学キャビティ長の整数分の１の波長のみ）のレーザ光Ｌが注入されたときのみ光学キャビティ３内にレーザ光Ｌが蓄積される。そこで、反射鏡保持部材４に設けた図示しない圧電素子アクチュエータにより、光学キャビティ３の長さを約６００Ｈｚ付近の周期で変化させ、レーザ光Ｌの波長と光学キャビティ３の長さが調和したときに光学キャビティ３内にレーザ光Ｌが蓄積されるようにしている。なお、キャビティ内でレーザ光を共鳴させる方法として、半導体レーザ２に流れる電流を周期的に変化させて波長を微小変化させてもよい。さらにレーザ光Ｌの波長と光学キャビティ３の長さが調和したことを確認するために、光学キャビティ３内の光強度をモニタしている。そしてその光強度がある一定の値以上になったときに、レーザ光Ｌを照射する光源２の電源を切り、反射鏡３２から漏れてくる漏れ光強度の時間変化を検出する。なお、図示しない光音響素子（ＡＯＭ）を用いて数ｎｓの時間分解能でレーザ光Ｌを切り、反射鏡３２から漏れてくる漏れ光強度の時間変化を検出するようにしても良い。
【００３２】
また、上記波長及びその整数分の１の波長（例えば二分の一倍の波長）を同時に発振する多波長光源を用いれば、１対の反射鏡３１、３２とキャビティセル１０より成る光学系で多波長測定が可能となり、装置１を複雑化することなく、高精度且つ広範囲の粒径測定が可能となる。
【００３３】
以上のように構成した本実施形態に係る粒子分析装置１によれば、散乱光ＬＳが反射鏡保持部材４で遮られることが無くなるので、小角の前方及び後方散乱光ＬＳを検出することができるので、より高精度に粒径、散乱係数等の粒子特性を測定することができる。さらに、キャビティリングダウン分光法を用いているので、消散係数を１０−８ｍ−１オーダーで測定することが可能となる。すなわち、１０−８ｍ−１程度の消散係数が測定できるので、地表面から対流圏までのエアロゾル消散係数の測定が可能となる。その上、エアロゾルＳの一次散乱アルベド値を精度良く求めることができるので、人工衛星データからのエアロゾルリトリーバルスキームの検証に役立つ。
【００３４】
また、前記透光部４ａと前記散乱光検出器６１、６２、６３との間に偏光板６１１、６２１、６３１を設けているので、粒子Ｓの形状についての情報を得ることができる。
【００３５】
その上、前方及び後方散乱光ＬＳを測定できること及び波長の好適に異なるレーザ光を用いることとを合わせると、キャリブレーションに用いる気体の散乱特性と測定粒子Ｓの散乱特性が異なり、結果として本来の散乱係数に比べて、測定値（実測値）が数％から数十％過小評価した値となることを好適に防ぐことができる。
【００３６】
＜第２実施形態＞
【００３７】
以下に図面を参照して第２実施形態を説明する。なお、前記第１実施形態に対応する部材には同一の符号を付している。
【００３８】
本実施形態に係る粒子分析装置１は、図４に示すように、反射鏡保持部材４の透光部４ａとして光ファイバを用いる場合の実施形態である。
【００３９】
つまり、前記反射鏡保持部材４に、透光部４ａとしての機能を奏する光ファイバＦを装着し、その光ファイバＦを透過した散乱光ＬＳを検出するようにしている。
【００４０】
具体的に説明すると、反射鏡保持部材４には複数の光ファイバＦを挿入して装着させるための貫通孔４４が複数設けられている。そして、光ファイバＦが貫通孔４４に挿入され、その光導入端が小角散乱光ＬＳを導入できるようにしている。なお、１つの貫通孔４４には、１本の光ファイバＦを挿入してもよいし、複数本の光ファイバＦを挿入するようにしても良い。
【００４１】
このように構成した本実施形態に係る粒子分析装置１の動作は、前記第１実施形態と同様である。
【００４２】
このようなものであれば、小角散乱光ＬＳを検出する際の検出器６２、６３の配置位置の自由度が広がり、散乱光ＬＳの損失を好適に防ぐことができ、より精度の高い分析結果を得ることができる。さらに、偏光板６２１、６３１をファイバＦと検出器６２、６３との間に配置することにより前記第１実施形態と同様に、粒子の形状についての情報を得ることができる。
【００４３】
＜その他の変形実施形態＞
【００４４】
なお、本発明は前記第１、第２実施形態に限られるものではない。
【００４５】
例えば、前記第１実施形態では反射鏡保持部材は全体を透明材料（石英）から形成するようにしたが、これに限られることなく、例えばその一部のみを透光部とするようにしても良い。
【００４６】
また、前記第１、第２実施形態では、光学キャビティを一対の反射鏡を用いることにより構成したが、これに限られることはなく、反射波長の異なる２対の反射鏡をレーザ光の光軸に対して並列（具体的には左右に並列）することにより構成するようにしてもよい。これにより、粒子特性をさらに精度良く短時間に測定する
【００４７】
前記第２実施形態では、光ファイバを装着するための貫通孔を反射鏡の周囲に等間隔に設けたがこれに限られることはなく、例えば、保持部全体に上下左右等間隔に設けるようにしても良い。さらに、保持部にのみ光ファイバを装着したが、基部に装着するようにしても良い。
【００４８】
前記実施形態では、レーザ光源を連続発振（ｃｗ）のレーザ光をパルス化して用いているが、当然にＹＡＧレーザ等のパルスレーザを用いても良いし、このほかに波長可変パルス色素レーザを用いても良い。
【００４９】
上記に加えて、注入するレーザ光及び漏れ光の損失を抑えるために、図５に示すように、光ファイバ２２を用いてレーザ光Ｌを導光し、コリメータレンズ４６により平行化したレーザ光を注入し、漏れ出た漏れ光ＬＭを集光レンズ４７により光ファイバ２３に集光して漏れ光検出器５に導光するようにしても良い。
【００５０】
前記実施形態に係る粒子分析装置を交差点などに設置して大気環境モニタリングシステムとして使用しても良い。
【００５１】
さらに、エンジン排ガスのサンプリングユニットと組み合わせることにより、排ガス分析装置とすることも考えられる。
【００５２】
前記実施形態に係る粒子分析装置をイオン化質量分析装置と組み合わせることにより、粒子成分分析装置とし、粒子の粒径、形状、散乱係数（散乱光強度の積算値）だけでなく、リアルタイムで粒子の成分分析を可能な装置として使用することも考えられる。
【００５３】
その上、自動車に搭載する車載型粒子分析装置、航空機に搭載する航空機搭載型粒子分析装置、船舶に搭載する船舶搭載型粒子分析装置として用いることもできる。
【００５４】
上記に加えて、ＤＭＡ（Differential Mobility Analyzer）等の分級装置と組み合わせて用いることも可能である。
【００５５】
その他、前記実施形態を含む前記した各構成を適宜組み合わせるようにしてもよく、その趣旨を逸脱しない範囲で種々の変形が可能である。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】本発明の第１実施形態に係る粒子分析装置の模式的機器構成図。
【図２】同実施形態における光学キャビティ周辺を主として示す模式図。
【図３】同実施形態における演算装置の機器構成図。
【図４】本発明の第２実施形態に係る粒子分析装置の光学キャビティ周辺を主として示す図。
【図５】その他の変形実施形態に係る粒子分析装置の光学キャビティ周辺を示す図。
【符号の説明】
【００５７】
１・・・粒子分析装置
２・・・光源
３１、３２・・・反射鏡
３・・・光学キャビティ
４・・・反射鏡保持部材
５・・・漏れ光検出器
６１、６２、６３・・・散乱光検出器
７・・・演算装置
４ａ・・・透光部
６１１、６２１、６３１・・・偏光板
Ｆ・・・光ファイバ
【図１】
2006138727.tif 000003
【図２】
2006138727.tif 000004
【図３】
2006138727.tif 000005
【図４】
2006138727.tif 000006
【図５】
2006138727.tif 000007