(57)【要約】  【課題】機械物性、難燃性、加工性に優れた難燃性エチレン系共重合体組成物を提供すること。  【解決手段】難燃性エチレン系共重合体組成物は、エチレン−ビニルエステル共重合体、エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体、およびエチレン−不飽和カルボン酸共重合体から選ばれるエチレン系共重合体（Ａ）；９９重量％を超え９９．９重量％以下と、  プロピレン以外の成分が０．１〜２０モル％共重合されている多元プロピレン共重合体からなる樹脂（Ｂ）；０．１重量％以上１重量％未満（（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％）とを、  前記（Ａ）と（Ｂ）の合計１００重量部に対して０．００５〜３重量部の有機過酸化物（Ｃ）の存在下に溶融混練して得られる重合体組成物と、  無機難燃剤（Ｄ）；前記（Ａ）と（Ｂ）の合計１００重量部に対して、５〜２５０重量部とからなる。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
メルトフローレート（JIS K7210、190℃、2160g荷重）が０．１〜３００ｇ／１０分で
あるエチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）、メルトフローレート（JIS K7210、190℃、2160g荷重）が０．１〜３００ｇ／１０分であるエチレン−不飽和カルボン酸エステ
ル共重合体（Ａ２）、およびメルトフローレート（JIS K7210、190℃、2160g荷重）が０
．１〜３００ｇ／１０分であるエチレン−不飽和カルボン酸系共重合体（Ａ３）から選ばれる少なくとも１種のエチレン系共重合体（Ａ）；９９重量％を超え９９．９重量％以下と、
プロピレン以外の成分が０．１〜２０モル％共重合されている二元以上の多元プロピレン共重合体からなる樹脂（Ｂ）；０．１重量％以上１重量％未満（但し、エチレン系共重合体（Ａ）および樹脂（Ｂ）の合計が１００重量％）とを、
前記エチレン系共重合体（Ａ）および樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対して０．００５〜３重量部の有機過酸化物（Ｃ）の存在下に溶融混練して得られる重合体組成物と、
無機化合物（Ｄ）；前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対して５〜２５０重量部と
からなることを特徴とする難燃性エチレン系共重合体組成物。
【請求項２】
前記エチレン系共重合体（Ａ）と前記樹脂（Ｂ）と有機過酸化物（Ｃ）とを溶融混練して得られた重合体組成物と、無機難燃剤（Ｄ）とを溶融混練することにより得られることを特徴とする請求項１に記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【請求項３】
前記エチレン系共重合体（Ａ）と前記樹脂（Ｂ）と有機過酸化物（Ｃ）と無機難燃剤（Ｄ）とを同時に溶融混練することにより得られることを特徴とする請求項１に記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【請求項４】
前記エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）が、酢酸ビニル単位含有量が５〜５０重量％であるエチレン−酢酸ビニルエステル共重合体であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【請求項５】
前記樹脂（Ｂ）における多元プロピレン共重合体が、プロピレンとエチレンとの二元共重合体、またはプロピレンとエチレンと１−ブテンとの三元共重合体であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【請求項６】
前記樹脂（Ｂ）における多元プロピレン共重合体の曲げ初期弾性率（ASTM D790）が１,４００ＭＰａ以下であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【請求項７】
さらに不飽和カルボン酸もしくはその酸無水物によるグラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）を、前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対して、１〜２０重量部の割合で含有することを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【請求項８】
さらに熱可塑性エラストマー（Ｆ）を、前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対して１〜２０重量部の割合で含有することを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【請求項９】
前記無機難燃剤（Ｄ）が金属水和物であることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【請求項１０】
引張破断点強度（JIS K6760）が２ＭＰａ以上であり、かつ、引張破断点伸度（JIS K6760）が１００％以上であることを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、難燃性エチレン系共重合体組成物に関し、さらに詳しくは、機械物性、難燃性、加工性に優れる難燃性エチレン系共重合体組成物（樹脂組成物）に関する。
【背景技術】
【０００２】
エチレン系共重合体の中で特にエチレン−ビニルエステル共重合体やエチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体は、フィラーの充填性が良好であるため、従来からエチレン系共重合体にフィラーである難燃剤を添加して、電線や通信線の難燃被覆材または難燃性の建築用材料として広く利用されている。
【０００３】
しかしながら、エチレン−ビニルエステル共重合体またはエチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体は、コモノマー含量が増すとともに融点が低下することから、耐熱性が必要とされる電線または建築用材料にはエチレン単独重合体、プロピレン単独重合体等が用いられているが、これらの重合体は結晶性が高く難燃剤ないし無機フィラーの充填性には乏しいという欠点がある。一方、エチレン−ビニルエステル共重合体またはエチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体と、オレフィン系の高融点樹脂たとえばプロピレン単独重合体とを単にメルトブレンドした場合には相溶性に乏しく、また、プロピレン単独重合体の添加量が多くなると柔軟性が欠如するという欠点がある。
【０００４】
そこで、本願発明者らは、かかる現状に鑑み、エチレン系共重合体の本来的に有する好ましい諸物性を実質的に損なうことなく、優れた耐熱性および難燃性を付与して、電線被覆材や難燃シートとして好適に使用し得る難燃性エチレン系共重合体組成物を得ることを目的として鋭意研究し、特定のエチレン系共重合体、特定の樹脂および有機過酸化物を特定割合で溶融混練した重合体組成物と、無機難燃剤とからなる組成物は上記目的を達成しうることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００５】
なお、エチレン系共重合体、過酸化物分解型オレフィン系共重合体、および有機過酸化物を同時に溶融混練することにより耐熱性を改善する方法が知られている（特許文献１）。
【０００６】
また、ポリオレフィン系樹脂１００重量部に、金属水酸化物を１０〜２００重量部、錫酸亜鉛および／またはヒドロキシ錫酸亜鉛を１〜３０重量部添加することにより、ハロゲンを含ませることなく、難燃性および機械特性を向上させる方法が開示されている（特許文献２参照）。
【特許文献１】特公平１−２６６１６号公報
【特許文献２】特開２００１−３４８４６６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題を解決しようとするものであって、機械物性、難燃性、加工性に優れ、特に電線被覆材や難燃シートとして好適に使用できる難燃性エチレン系共重合体組成物（樹脂組成物）を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明によれば、下記の難燃性エチレン系共重合体組成物が提供されて、本発明の上記課題が解決される。
（１）  メルトフローレート（JIS K7210、190℃、2160g荷重）が０．１〜３００ｇ／
１０分であるエチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）、メルトフローレート（JIS K7210、190℃、2160g荷重）が０．１〜３００ｇ／１０分であるエチレン−不飽和カルボン
酸エステル共重合体（Ａ２）、およびメルトフローレート（JIS K7210、190℃、2160g荷
重）が０．１〜３００ｇ／１０分であるエチレン−不飽和カルボン酸系共重合体（Ａ３）から選ばれる少なくとも１種のエチレン系共重合体（Ａ）；９９重量％を超え９９．９重量％以下と、
プロピレン以外の成分が０．１〜２０モル％共重合されている二元以上の多元プロピレン共重合体からなる樹脂（Ｂ）；０．１重量％以上１重量％未満（但し、エチレン系共重合体（Ａ）および樹脂（Ｂ）の合計が１００重量％）と、
前記エチレン系共重合体（Ａ）および樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対して０．００５〜３重量部の有機過酸化物（Ｃ）の存在下に溶融混練して得られる重合体組成物と、
無機難燃剤（Ｄ）；前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対して、５〜２５０重量部と
からなることを特徴とする難燃性エチレン系共重合体組成物。
【０００９】
（２）  前記エチレン系共重合体（Ａ）と前記樹脂（Ｂ）と有機過酸化物（Ｃ）とを溶融混練して得られた重合体組成物に、無機難燃剤（Ｄ）を添加して溶融混練することにより得られることを特徴とする上記（１）に記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【００１０】
（３）  前記エチレン系共重合体（Ａ）と前記樹脂（Ｂ）と有機過酸化物（Ｃ）と無機難燃剤（Ｄ）とを同時に溶融混練することにより得られることを特徴とする上記（１）に記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【００１１】
（４）  前記エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）が、酢酸ビニル単位含有量が５〜５０重量％であるエチレン−酢酸ビニルエステル共重合体であることを特徴とする上記（１）〜（３）のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【００１２】
（５）  前記樹脂（Ｂ）における多元プロピレン共重合体が、プロピレンとエチレンとの二元共重合体、またはプロピレンとエチレンと１−ブテンとの三元共重合体であることを特徴とする上記（１）〜（４）のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【００１３】
（６）  前記樹脂（Ｂ）における多元プロピレン共重合体の曲げ初期弾性率（ASTM D790）が１,４００ＭＰａ以下であることを特徴とする上記（１）〜（５）のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【００１４】
（７）  さらに不飽和カルボン酸もしくはその酸無水物によるグラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）を、前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対して、１〜２０重量部の割合で含有することを特徴とする上記（１）〜（６）のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【００１５】
（８）  さらに熱可塑性エラストマー（Ｆ）を、前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対して１〜２０重量部の割合で含有することを特徴とする上記（１）〜（７）のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【００１６】
（９）  前記無機難燃剤（Ｄ）が金属水和物であることを特徴とする上記（１）〜（８）のいずれかに記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
（１０）  引張破断点強度（JIS K6760）が２ＭＰａ以上であり、かつ、引張破断点伸
度（JIS K6760）が１００％以上であることを特徴とする上記（１）〜（９）のいずれか
に記載の難燃性エチレン系共重合体組成物。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、機械物性、難燃性、加工性に優れた難燃性エチレン系共重合体組成物を提供することができる。
本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物は、電線被覆材として好適に用いることができる。本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物は、電線被覆材の他に、工業用パッキン、建築用パッキン、工業用シール材、建築用シール材、車両用内装材、ホース類、フィルム類、テープ類、シート類、射出成形物等の難燃性が必要とされる用途にも広く利用することができる。また、本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物は、他の樹脂との積層してもよく、樹脂以外の他の素材との積層してもよい。本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物は、必要に応じて、その成形物表面に粘着剤を塗布することもできる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物について具体的に説明する。
本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物は、特定のエチレン系共重合体（Ａ）と、特定の樹脂（Ｂ）と、有機過酸化物（Ｃ）と、無機難燃剤（Ｄ）とから得られ、さらに組成物調整時に必要に応じて特定のグラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）および／または特定の熱可塑性エラストマー（Ｆ）を特定割合で使用してもよい。なお、本発明では、発明の目的を損なわない範囲で、組成物調整時に成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｅ）および成分（Ｆ）以外の樹脂またはエラストマー（以下、「他の重合体成分」ともいう。）を使用することができる。
【００１９】
［エチレン系共重合体（Ａ）］
本発明で用いられるエチレン系共重合体（Ａ）は、エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）、エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体（Ａ２）またはエチレン−不飽和カルボン酸共重合体（Ａ３）である。これらの共重合体は単独で、または２種以上組み合わせて用いることができる。このような組み合わせとしては、たとえば共重合体（Ａ１）と共重合体（Ａ２）とのブレンド物、共重合体（Ａ１）と共重合体（Ａ３）とのブレンド物、共重合体（Ａ２）と共重合体（Ａ３）とのブレンド物、共重合体（Ａ１）と共重合体（Ａ２）と共重合体（Ａ３）とのブレンド物、２種以上の共重合体（Ａ１）のブレンド物、２種以上の共重合体（Ａ２）のブレンド物、２種以上の共重合体（Ａ３）のブレンド物などが挙げられる。
【００２０】
エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）は、メルトフローレート（ＭＦＲ；JIS K7210、190℃、2160g荷重）が０．１〜３００ｇ／１０分、好ましくは０．２〜２００ｇ／
１０分、さらに好ましくは０．２〜１００ｇ／１０分である。エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）のＭＦＲが上記範囲内にあると、加工性に優れるとともに引張破断点強度、破断点伸び等の引張特性などの基本物性に優れるとともに耐熱性に優れる難燃性エチレン系共重合体組成物が得られる。
【００２１】
エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）におけるエチレンと共重合可能なビニルエステル成分としては、具体的には、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ｎ−酪酸ビニル、パーサティック酸ビニル、ラウリン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、安息香酸ビニル、サリチル酸ビニル、シクロヘキサンカルボン酸ビニルなどが挙げられる。
【００２２】
エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）としては、具体的には、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、エチレン−プロピオン酸ビニル共重合体、エチレン−ｎ-酪酸
ビニル共重合体、エチレン−パーサティック酸ビニル共重合体、エチレン−ラウリン酸ビニル共重合体、エチレン−ステアリン酸ビニル共重合体、エチレン−安息香酸ビニル共重合体、エチレン−サリチル酸ビニル共重合体、エチレン−シクロヘキサンカルボン酸ビニ
ル共重合体などが挙げられる。
【００２３】
エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）は、エチレンから導かれる構成単位含有量（エチレン単位含有量）が９５〜５０重量％、好ましくは９０〜５４重量％、さらに好ましくは８５〜６０重量％であり、ビニルエステル成分から導かれる構成単位含有量（ビニルエステル成分単位含有量）が５〜５０重量％、好ましくは１０〜４６重量％、さらに好ましくは１５〜４０重量％であることが望ましい。エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）のエチレン単位含有量が上記範囲内にあると、得られる組成物は、エチレン系共重合体の本来的に有する好ましい諸物性を保持している。
【００２４】
エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体（Ａ２）は、メルトフローレート（ＭＦＲ；JIS K7210、190℃、2160g荷重）が０．１〜３００ｇ／１０分、好ましくは０．２〜
２５０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．５〜２００ｇ／１０分である。エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体（Ａ２）のＭＦＲが上記範囲内にあると、加工性に優れるとともに引張破断点強度、破断点伸び等の引張特性などの基本物性に優れる難燃性エチレン系共重合体組成物が得られる。
【００２５】
エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体（Ａ２）におけるエチレンと共重合可能な不飽和カルボン酸エステル成分としては、具体的には、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソオクチル、アクリル酸−２−エチルヘキシル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチル、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチルなどが挙げられる。
【００２６】
エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体（Ａ２）としては、具体的には、エチレン−アクリル酸メチル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体（ＥＥＡ）、エチレン−アクリル酸イソプロピル共重合体、エチレン−アクリル酸イソブチル共重合体、エチレン−アクリル酸ｎ−ブチル共重合体、エチレン−アクリル酸イソオクチル共重合体、エチレン−アクリル酸−２−エチルヘキシル共重合体、エチレン−メタクリル酸メチル共重合体、エチレン−メタクリル酸エチル共重合体、エチレン−メタクリル酸イソブチル共重合体、エチレン−マレイン酸ジメチル共重合体、エチレン−マレイン酸ジエチル共重合体などが挙げられる。
【００２７】
エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体（Ａ２）は、エチレン単位含有量が好ましくは９９．５〜４０重量％、さらに好ましくは９５〜５０重量％、より好ましくは９０〜６０重量％であり、不飽和カルボン酸エステル成分から導かれる構成単位含有量（不飽和カルボン酸エステル成分単位含有量）が好ましくは０．５〜６０重量％、さらに好ましくは５〜５０重量％、より好ましくは１０〜４０重量％である。エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体（Ａ２）のエチレン単位含有量が上記範囲内にあると、得られる難燃性エチレン系共重合体組成物は、エチレン系共重合体の本来的に有する好ましい諸物性を保持している。
【００２８】
エチレン−不飽和カルボン酸共重合体（Ａ３）は、メルトフローレート（ＭＦＲ；JIS K7210、190℃、2160g荷重）が０．１〜３００ｇ／１０分、好ましくは０．２〜２５０ｇ
／１０分、さらに好ましくは０．５〜２００ｇ／１０分である。エチレン−不飽和カルボン酸共重合体（Ａ３）のＭＦＲが上記範囲内にあると、加工性に優れるとともに引張破断点強度、破断点伸び等の引張特性などの基本物性に優れる難燃性エチレン系共重合体組成物が得られる。
【００２９】
エチレン−不飽和カルボン酸共重合体（Ａ３）におけるエチレンと共重合可能な不飽和
カルボン酸としては、具体的には、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチルなどが挙げられる。
【００３０】
エチレン−不飽和カルボン酸共重合体（Ａ３）としては、具体的には、エチレン−アクリル酸共重合体（ＥＡＡ）、エチレン−メタクリル酸共重合体、エチレン−エタクリル酸共重合体、エチレン−マレイン酸共重合体、エチレン−フマル酸共重合体、エチレン−イタコン酸共重合体、エチレン−無水マレイン酸共重合体、エチレン−無水イタコン酸共重合体、エチレン−マレイン酸モノメチル共重合体、エチレン−マレイン酸モノエチル共重合体などが挙げられる。
【００３１】
エチレン−不飽和カルボン酸共重合体（Ａ３）は、エチレン単位含有量が好ましくは９９．５〜４０重量％、さらに好ましくは９９〜５０重量％、より好ましくは９９〜６０重量％であり、不飽和カルボン酸成分から導かれる構成単位含有量（不飽和カルボン酸成分単位含有量）が好ましくは０．５〜６０重量％、さらに好ましくは１〜５０重量％、より好ましくは１〜４０重量％である。エチレン−不飽和カルボン酸共重合体（Ａ３）のエチレン単位含有量が上記範囲内にあると、得られる難燃性エチレン系共重合体組成物は、エチレン系共重合体の本来的に有する好ましい諸物性を保持している。
【００３２】
これらの共重合体（Ａ１）、（Ａ２）、（Ａ３）は、三元以上の多元エチレン系共重合体であってもよく、エチレンと共重合が可能な上記成分の他に、プロピレン、ブテン、１,３−ブタジエン、ペンテン、１,３−ペンタジエン、１−ヘキセン、３−ヘキセン、１−オクテン、４−オクテン等の不飽和炭化水素；ビニル硫酸、ビニル硝酸等の酸化合物；塩化ビニル、弗化ビニル、沃化ビニル等のハロゲン化合物；ビニル基含有１、２級アミン化合物およびアミド化合物；一酸化炭素、二酸化硫黄等が第三成分としてエチレン等と共重合されていてもよい。
【００３３】
多元エチレン系共重合体としては、たとえば、エチレン−酢酸ビニル−一酸化炭素共重合体、エチレン−プロピオン酸ビニル−一酸化炭素共重合体、エチレン−アクリル酸メチル−一酸化炭素共重合体、エチレン−アクリル酸エチル−一酸化炭素共重合体、エチレン−メタクリル酸メチル−一酸化炭素共重合体、エチレン−メタクリル酸エチル−一酸化炭素共重合体、エチレン−アクリル酸−一酸化炭素共重合体、エチレン−メタクリル酸−一酸化炭素共重合体、エチレン−酢酸ビニル−メタクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸−アクリル酸イソブチル共重合体等の三元エチレン系共重合体などが挙げられる。
【００３４】
これらの共重合体における第三成分から導かれる構成単位含有量（第三成分単位含有量）は、好ましくは０．０１〜４０重量％、特に好ましくは０．１〜３０重量％であり、エチレン単位含有量は、好ましくは９５〜４０重量％であり、特に好ましくは９０〜５０重量％である。
【００３５】
好ましいエチレン系共重合体としては、たとえばエチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、エチレン−酢酸ビニル−一酸化炭素共重合体、エチレン−酢酸ビニル−メタクリル酸共重合体等のエチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）；エチレン−アクリル酸エチル共重合体（ＥＥＡ）、エチレン−アクリル酸メチル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、エチレン−アクリル酸ｎ−ブチル共重合体、エチレン−アクリル酸イソブチル共重合体等のエチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体（Ａ２）；エチレン−メタクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体（ＥＡＡ）、エチレン−メタクリル酸アクリル酸イソブチル共重合体等のエチレン−不飽和カルボン酸共重合体（Ａ３）が挙げられる。上記のエチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）の具体例の中では、特にエチレン−酢酸ビニル共重合体が好ましい。
【００３６】
エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）等のエチレン系共重合体（Ａ）は、通常、９９重量％を超えて９９．９重量％以下、好ましくは９９．２重量％以上９９．９重量％以下の割合で用いられる（但し、エチレン系共重合体（Ａ）と樹脂（Ｂ）との合計が１００重量％）。
【００３７】
［樹脂（Ｂ）］
本発明で用いられる樹脂（Ｂ）は、二元もしくは三元以上の共重合体である多元プロピレン共重合体である。なお、本発明においては、本発明の目的を損なわない範囲で多元プロピレン共重合体にプロピレン単独重合体をブレンドしてもよい。
【００３８】
この多元プロピレン共重合体におけるプロピレンと共重合可能なプロピレン以外の成分としては、具体的には、エチレン、炭素数４〜１２のα−オレフィンたとえば１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテンなどが挙げられる。これらの成分は、単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００３９】
多元プロピレン共重合体としては、具体的には、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・４−メチル−１−ペンテン共重合体等のプロピレン二元共重合体、プロピレン・１−ブテン・エチレン共重合体、プロピレン・２−ブテン・エチレン共重合体、プロピレン・エチレン・スチレン共重合体等のプロピレン三元共重合体が挙げられる。これらの中では、エチレン単位含量１〜１０モル％のプロピレン・エチレン共重合体、ブテン単位含量１〜５モル％およびエチレン単位含量１〜１０モル％のプロピレン・１−ブテン・エチレン共重合体又はプロピレン・２−ブテン・エチレン共重合体が最も好ましい。これらの共重合体は、ランダム共重合体であってもよいし、またブロック共重合体であってもよい。
【００４０】
上記プロピレン共重合体におけるプロピレン以外の成分から導かれる構成単位含有量（２種以上含まれる場合はそれらの合計量）は、０．１〜２０モル％、好ましくは０．２〜１８モル％、さらに好ましくは０．５〜１５モル％である。
【００４１】
本発明で用いられる樹脂（Ｂ）としては、メルトフローレート（ＭＦＲ；ASTM D1238、230℃、2160ｇ荷重）が０．５〜５０ｇ／１０分、好ましくは１〜４５ｇ／１０分、さら
に好ましくは２〜４０ｇ／１０分であることが望ましい。樹脂（Ｂ）のＭＦＲが上記範囲内にあると、加工性に優れるとともに引張破断点強度、破断点伸び等の引張特性などの基本物性に優れる難燃性エチレン系共重合体組成物が得られる。
【００４２】
なお、上記多元プロピレン共重合体それ自体は、耐熱性、引張特性に優れるものの、柔軟性に劣る。また、エチレン−ビニルエステル共重合体（Ａ１）等のエチレン系共重合体（Ａ）および樹脂（Ｂ）のみからなる組成物（未架橋の組成物）は、耐熱性および引張特性に劣る。
また、樹脂（Ｂ）における多元プロピレン共重合体の曲げ初期弾性率（ASTM D790）は、
１,４００ＭＰａ以下であることが好ましい。
【００４３】
樹脂（Ｂ）は、０．１重量％以上１重量％未満、好ましくは０．１重量％以上０．８重量％以下の割合で用いられる（但し、エチレン系共重合体（Ａ）と樹脂（Ｂ）との合計が１００重量％）。樹脂（Ｂ）を上記範囲内の割合で用いると、エチレン系共重合体（Ａ）が本来的に有する好ましい諸物性を保持するとともに、優れた耐熱性と難燃性を有する難燃性エチレン系共重合体組成物（樹脂組成物）が得られる。
【００４４】
［有機過酸化物（Ｃ）］
本発明で用いられる有機過酸化物（Ｃ）としては、具体的には、ジクミルペルオキシド、ジ-tert-ブチルペルオキシド、2,5-ジメチル-2,5-ジ-（tert-ブチルペルオキシ）ヘキ
サン、2,5-ジメチル-2,5-ジ-（tert-ブチルペルオキシ）ヘキシン-3、1,3-ビス（tert-ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、1,1-ビス（tert-ブチルペルオキシ）-3,3,5-トリメチルシクロヘキサン、n-ブチル-4,4-ビス（tert-ブチルペルオキシ）バレレート、ベンゾイルペルオキシド、p-クロロベンゾイルペルオキシド、2,4-ジクロロベンゾイルペルオキシド、tert-ブチルペルオキシベンゾエート、tert-ブチルペルオキシイソプロピルカーボネート、ジアセチルペルオキシド、ラウロイルペルオキシド、tert-ブチルクミルペ
ルオキシド、tert-ブチルパーオキシ-2-エチルヘキサノエートなどが挙げられる。
【００４５】
これらの内では、臭気性、スコーチ安定性の点で、2,5-ジメチル-2,5-ジ-（tert-ブチ
ルペルオキシ）ヘキサン、2,5-ジメチル-2,5-ジ-（tert-ブチルペルオキシ）ヘキシン-3
、1,3-ビス（tert-ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、1,1-ビス（tert-ブチルペルオキシ）-3,3,5-トリメチルシクロヘキサン、n-ブチル-4,4-ビス（tert-ブチルペルオ
キシ）バレレート、tert-ブチルパーオキシ-2-エチルヘキサノエートなどが好ましく、なかでも、2,5-ジメチル-2,5-ジ-（tert-ブチルペルオキシ）ヘキサン、tert-ブチルパーオキシ-2-エチルヘキサノエートが最も好ましい。
【００４６】
有機過酸化物（Ｃ）は、前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計量１００重量部に対して、０．００５〜３重量部、好ましくは０．０１〜２．５重量部、さらに好ましくは０．０１〜２．０重量部の量で用いられる。有機過酸化物（Ｃ）を上記範囲内の量で用いると、流動性に優れ、成形加工性に優れた難燃性エチレン系共重合体組成物が得られる。
【００４７】
［無機難燃剤（Ｄ）］
本発明で用いられる無機難燃剤（Ｄ）としては、従来公知の無機難燃剤を用いることができ、具体的には、
水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ハイドロタルサイト、塩基性炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム珪酸金属塩；
ホウ酸金属塩、シリカ、アルミナ、タルク、クレー、ゼオライト、カーボンブラック等が挙げられる。
【００４８】
これらの無機難燃剤は、分散性向上、安全性を考慮して、高級脂肪酸、リン酸エステル、各種シランカップリング剤、金属塩、シリコーンポリマー等を表面にコーティングしてもよく、さらに、表面処理剤の異なる２種以上の無機難燃剤をブレンドしても構わない。また、テトラブロモビスフェノールＡ、デカブロモジフェニルエーテル等の臭素系難燃剤や塩素化パラフィン等の塩素系難燃剤を併用しても構わない。
【００４９】
無機難燃剤（Ｄ）は、前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対して、５０〜２５０重量部、好ましくは７５〜２５０重量部、さらに好ましくは１００〜２５０重量部の割合で用いられる。上記割合で無機難燃剤（Ｄ）を用いると、難燃性に優れた難燃性エチレン系共重合体組成物が得られる。
【００５０】
［グラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）］
本発明で必要に応じて用いられるグラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）としては、具体的には、マレイン酸グラフト変性ポリエチレン、イタコン酸グラフト変性ポリエチレン等の不飽和カルボン酸グラフト変性ポリオレフィン；無水マレイン酸グラフト変性ポリエチレン、無水イタコン酸グラフト変性ポリエチレン等の不飽和カルボン酸無水物グラフト変性ポリオレフィンなどが挙げられる。
【００５１】
グラフトモノマーである不飽和カルボン酸もしくはその酸無水物としては、具体的には、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸などが挙げられる。またグラフト変性ポリオレフィン中のグラフトモノマー単位の含有量はグラフト変性ポリオレフィンに対して０．０１〜２０重量％が好ましい。
【００５２】
グラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）は、前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量％に対し、０〜２０重量％、好ましくは１〜２０重量％の割合で用いられる。特に前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量％に対し、３〜１０重量％の割合でグラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）を用いると、柔軟性と耐熱性とのバランスに優れる難燃性エチレン系共重合体組成物が得られる。
【００５３】
［熱可塑性エラストマー（Ｆ）］
本発明で必要に応じて用いられる熱可塑性エラストマー（Ｆ）としては、従来公知のオレフィン系ゴム（オレフィン系エラストマー）やスチレン系ブロック共重合体およびその水添物が挙げられる。
【００５４】
オレフィン系ゴム（エラストマー）としては、たとえば、エチレン・α−オレフィン共重合体ゴム、プロピレン・α−オレフィン共重合体ゴム、エチレン・プロピレン・ジエン共重合体ゴムなどが挙げられる。上記α−オレフィンとしては炭素数３〜１２のα−オレフィンが好ましい。
【００５５】
またスチレン系ブロック共重合体およびその水添物としては、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、その水添物であるスチレン−エチレン・ブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、その水添物であるスチレン−エチレン・プロピレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）、スチレン−エチレン−エチレン・プロピレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＥＰＳ）などが挙げられる。
【００５６】
熱可塑性エラストマー（Ｆ）のメルトフローレート（ＭＦＲ；ASTM D1238、190℃、2160g荷重）は、０．１〜３００ｇ／１０分、好ましくは０．２〜２５０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．５〜２００ｇ／１０分であることが望ましい。
【００５７】
熱可塑性エラストマー（Ｆ）は、前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量％に対し、０〜２０重量％、好ましくは１〜２０重量％の割合で用いられる。特に前記エチレン系共重合体（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の合計１００重量％に対し、３〜２０重量％の割合で熱可塑性エラストマー（Ｆ）を用いると、柔軟性と耐熱性とのバランスに優れる難燃性エチレン系共重合体組成物が得られる。
【００５８】
［その他の成分］
本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物の調製の際に、必要に応じて、無機充填剤（上記無機難燃剤（Ｄ）を除く）、酸化防止剤、耐光安定剤、紫外線吸収剤、加工助剤、架橋助剤、難燃助剤、耐熱安定剤、シリコーンオイル、銅害防止剤、着色剤などの添加剤を、本発明の目的を損なわない範囲で添加することができる。
【００５９】
無機充填剤としては、炭酸塩、ケイ酸塩、硫酸塩、窒化物、カーボンブラック、グラファイトなどが挙げられる。
炭酸塩としては、具体的には、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸アルミニウム、炭酸亜鉛、炭酸バリウム、ドーソナイト、ハイドロタルサイトなどが挙げられる。
ケイ酸塩としては、具体的には、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カル
シウム（ウォラストナイト、ゾノトライト）、タルク、クレー、マイカ、モンモリロナイト、ベントナイト、活性白土、セピオライト、イモゴライト、セリサイト、ガラス繊維、ガラスビーズ、シリカ系バルンなどが挙げられる。
【００６０】
硫酸塩としては、具体的には、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、石膏繊維などが挙げられる。
窒化物としては、具体的には、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素などが挙げられる。
カーボンブラックとしては、従来公知のカーボンブラックを用いることができ、具体的には、ＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦ、ＦＴ、ＭＴ等のカーボンブラック、これらカーボンブラックをシランカップリング剤などで表面処理したものなどが挙げられる。
【００６１】
無機充填剤は、分散性向上、安全性を考慮して、高級脂肪酸、リン酸エステル、各種シランカップリング剤、金属塩、シリコーンポリマー等を表面にコーティングしてもよく、さらに、表面処理剤の異なる２種以上の無機充填剤をブレンドしても構わない。
【００６２】
酸化防止剤としては、従来公知のフェノール系、イオウ系またはリン系のいずれの酸化防止剤でも配合することができる。
フェノール系酸化防止剤としては、具体的には、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール、2-t-ブチル-4,6-ジメチルフェノール、2,6-ジ-t-ブチル-4-エチルフェノール、2,6-ジ-t-ブチル-4-n-ブチルフェノール、2,6-ジ-イソブチル-4-n-ブチルフェノール、2,6-ジ-シクロペンチル-4-メチルフェノール、2-（α-メチルシクロヘキシル）-4,6-ジメチルフェノール
、2,6-ジ-オクタデシル-4-メチルフェノール、2,4,6-トリ-シクロヘキシルフェノール、2,6-ジ-t-ブチル-4-メトキシメチルフェノール、n-オクタデシル-β-（4'-ヒドロキシ-3',5'-ジ-t-ブチルフェノール）プロピオネート、2,6-ジフェニル-4-オクタデシロキシフェ
ノール、2,4-ビス-(n-オクチルチオ）-6-（4-ヒドロキシ-3,5-ジ-t-ブチルアニリノ）-1,3,5-トリアジン、2,4,6-トリス（3',5'-ジ-t-ブチル-4'-ヒドロキシベンジルチオ）-1,3,5-トリアジン、2,6-ジ-t-ブチル-4-メトキシフェノール、2,5-ジ-t-ブチルハイドロキノ
ン、2,5-ジ-t-アミルハイドロキノン、2,2'-チオ-ビス-（6-t-ブチル-4-メチルフェノー
ル）、2,2'-チオ-ビス（4-オクチルフェノール）、2,2'-チオ-ビス-（6-t-ブチル-3-メチルフェノール）、4,4'-チオ-ビス（6-t-ブチル-2-メチルフェノール）、2,2'-メチレン-
ビス-（6-t-ブチル-4-メチルフェノール）、2,2'-メチレン-ビス-（6-t-ブチル-4-エチルフェノール）、2,2'-メチレン-ビス-｛4-メチル-6-（α-メチルシクロヘキシル）-フェノール｝、2,2'-メチレン-ビス-（4-メチル-6-シクロヘキシルフェノール）、2,2'-メチレ
ン-ビス（6-ノニル-4-メチルフェノール）、2,2'-メチレン-ビス-｛6-（α-メチルベンジル）-4-ノニルフェノール｝、2,2'-メチレン-ビス-｛6-（α,α-ジメチルベンジル）-4-
ノニルフェノール｝、2,2'-メチレン-ビス-（4,6-ジ-t-ブチルフェノール）、2,2'-エチ
リデン-ビス-（4,6-ジ-t-ブチルフェノール）、2,2'-エチリデン-ビス-（6-t-ブチル-4-
イソブチルフェノール）、4,4'-メチレン-ビス-（2,6-ジ-t-ブチルフェノール）、4,4'-
メチレン-ビス-（6-t-ブチル-2-メチルフェノール）、4,4'-ブチリデン-ビス-（6-t-ブチル-2-メチルフェノール）、4,4'-ブチリデン-ビス-（6-t-ブチル-3-メチルフェノール）
、4,4'-ブチリデン-ビス-（2,6-ジ-t-ブチルフェノール）、4,4'-ブチリデン-ビス-（3,6-ジ-t-ブチルフェノール）、1,1-ビス-（5-t-ブチル-4-ヒドロキシ-2-メチルフェニル）-ブタン、2,6-ジ-(3-t-ブチル-5-メチル-2-ヒドロキシベンジル)-4-メチルフェノール、1,1,3-トリス-（5-t-ブチル-4-ヒドロキシ-2-メチルフェニル）-ブタン、ビス｛3,3-ビス（4'-ヒドロキシ-3'-t-ブチルフェニル）ブチリックアシッド｝エチレングリコールエステ
ル、ジ-（3-t-ブチル-4-ヒドロキシ-5-メチルフェニル）-ジシクロペンタジエン、ジ-｛2-（3'-t-ブチル-2'-ヒドロキシ-5'-メチルベンジル）-6-t-ブチル-4-メチルフェニル｝テレフタレート、1,3,5-トリメチル-2,4,6-トリス（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジ
ル）ベンゼン、1,3,5-トリス-（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル）イソシアヌレ
ート、1,3,5-トリス-（4-t-ブチル-3-ヒドロキシ-2,6-ジメチルベンジル）イソシアヌレ
ート、1,3,5-トリス-｛（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ
エチル｝イソシアヌレート、テトラキス｛メチレン-3-（3',5'-ジ-t-ブチル-4'-ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝メタンなどが挙げられる。
これらのフェノール系酸化防止剤は、単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００６３】
リン系酸化防止剤としては、具体的には、ジステアリル-ペンタエリスリトール-ジフォスファイト、テトラキス（2,4-ジ-t-ブチルフェニル）-4,4'-ビフェニレン-ジ-フォスフ
ァイト、ビス（2,4-ジ-t-ブチルフェニル）ペンタエリスリトール-ジフォスファイト、ビス（2,6-ジ-t-ブチル-4-メチルフェニル）ペンタエリスリトール-ジフォスファイト、ビ
ス（2,6-ジ-t-ブチル-4-n-オクタデシルオキシカルボニルエチル-フェニル）ペンタエリ
スリトール-ジフォスファイト、トリス（2,4-ジ-t-ブチルフェニル）フォスファイト、2,2-メチレンビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル）オクチルホスファイトなどが挙げられる。
これらのリン系酸化防止剤は、単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００６４】
イオウ系酸化防止剤としては、具体的には、ジラウリル-3,3'-チオジプロピオネート、4,4'-チオビス-(6-tert-ブチル-3-メチルフェノール)、ジミリスチル-3,3'-チオジプロピオネート、ジステアリル-3,3'-チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール-テトラキ
ス（3-ラウリルチオプロピオネート）などが挙げられる。
これらのイオウ系酸化防止剤は、単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００６５】
また、フェノール系、リン系またはイオウ系酸化防止剤は、１種単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。
さらに、上記以外の酸化防止剤としては、例えば、4,6-ビス（オクチルチオメチル）-ｏ-クレゾール［商標 IRGSTAB CABLE KV10、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）社製
］などが挙げられる。
【００６６】
耐光安定剤としては、従来公知の耐光安定剤、例えばヒンダードアミン系光安定剤（ＨＡＬＳ）などが挙げられる。
ヒンダードアミン系光安定剤としては、具体的には、
テトラキス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジン）-1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、
テトラキス（1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジン）-1,2,3,4-ブタンテトラカルボキシレート、
キマソーブ（CHIMASSORB）９４４［商標；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）社製］、
FLAMESTAB NOR 116［商標；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）社製、ＮＯＲ型
ヒンダードアミン］
などが挙げられる。
【００６７】
紫外線吸収剤としては、従来公知の紫外線吸収剤を用いることができ、具体的には、チヌビン３２６［商標；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）社製］、チヌビン３２７［商標；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）社製］、チヌビン１２０［商標；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）社製］などが挙げられる。
【００６８】
加工助剤としては、従来公知の加工助剤を用いることができ、具体的には、リシノール
酸、ステアリン酸、パルチミン酸、ラウリン酸等の高級脂肪酸；ステアリン酸バリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム等の高級脂肪酸の塩；リシノール酸、ステアリン酸、パルチミン酸、ラウリン酸等の高級脂肪酸のエステル類などが挙げられる。
【００６９】
架橋助剤としては、従来公知の架橋助剤を用いることができ、具体的には、ｐ−キノンジオキシム、ｐ,ｐ−ジベンゾイルキノンオキシム等のキノンオキシム類；ラウリル（メ
タ）アクリレート、エチレングリコールアクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート等の（メタ）アクリレート類；ジアリルフマレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、ジアリルフタレート等のアリル類；マレイミド、フェニルマレイミド等のマレイミド類；その他、硫黄、無水マレイン酸、イタコン酸、ジビニールベンゼン、ビニルトルエン、１,２−ポリブタジエンなどが挙げられる。
【００７０】
難燃助剤としては、従来公知の難燃助剤を用いることができ、具体的には、三酸化アンチモン、赤リン、脂肪酸金属塩、硼酸亜鉛、トリアジン化合物、膨張黒鉛、リン酸エステル、リン酸塩、イソブチレン−無水マレイン酸共重合体などが挙げられる。
シリコーンオイルとしては、従来公知のシリコーンを用いることができる。
銅害防止剤としては、従来公知の銅害防止剤を使用することができる。
【００７１】
着色剤としては、従来公知の無機顔料、有機顔料、染料などの着色剤を広く用いることができる。具体的には、アゾ顔料、ニトロソ顔料、塩基性染料、酸性染料、媒染染料などのレーキ、フタロシアニン顔料、有機蛍光顔料などの有機顔料、アルミニウム粉、酸化チタン、亜鉛華、沈降性シリカ、カーボンブラック、カドミウム赤、群青、べんがらなどの無機顔料などが挙げられる。これらは、単独で、あるいは２種以上組合わせて用いることができる。
【００７２】
［難燃性エチレン系共重合体組成物］
本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物は、例えば、まずエチレン系共重合体（Ａ）、樹脂（Ｂ）、有機過酸化物（Ｃ）、必要に応じてグラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）および／またはエラストマー（Ｆ）を溶融混練して重合体組成物を調製し、次いで、この重合体組成物に、無機難燃剤（Ｄ）および必要に応じて上述した無機充填剤、酸化防止剤、耐光安定剤、紫外線吸収剤、加工助剤、架橋助剤、銅害防止剤、難燃助剤等の添加剤を添加し溶融混練することにより製造することができ、また、エチレン系共重合体（Ａ）、樹脂（Ｂ）、有機過酸化物（Ｃ）、無機難燃剤（Ｄ）、必要に応じてグラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）および／またはエラストマー（Ｆ）、添加剤を溶融混練することにより、一段で製造することもできる。
【００７３】
具体的には、エチレン系共重合体（Ａ）および樹脂（Ｂ）の二成分、あるいはエチレン系共重合体（Ａ）と樹脂（Ｂ）とグラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）および／またはエラストマー（Ｆ）との三成分ないし四成分が溶融し、かつ、有機過酸化物（Ｃ）が十分に分解される温度条件下で溶融混練（動的に熱処理）することにより重合体組成物を調整し、次いで、この重合体組成物に、無機難燃剤（Ｄ）および必要に応じて上述した添加剤を添加し溶融混練することにより製造することができる。また、エチレン系共重合体（Ａ）、樹脂（Ｂ）、有機過酸化物（Ｃ）、無機難燃剤（Ｄ）、必要に応じてグラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）および／またはエラストマー（Ｆ）、上述した添加剤を、前記樹脂成分が溶融し、かつ、有機過酸化物（Ｃ）が十分に分解される温度条件下で溶融混練（動的に熱処理）することにより製造することができる。このようにして得られた難燃性エチレン系共重合体組成物は、エチレン系共重合体（Ａ）、樹脂（Ｂ）の少なくとも一方が部分的にまたは完全に架橋されている。
【００７４】
このとき用いられる溶融混練装置としては、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、加圧ニーダー、ロールなどが挙げられ、この中では特に一軸または二軸押出機を用いることが好ましい。溶融混練は、通常１３０〜２５０℃の温度で、３０秒〜３０分間行われる。
【００７５】
上記のようにして得られる、本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物のメルトフローレート（JIS K7210、190℃、2160ｇ荷重）は、通常０．０１〜３０ｇ／１０分、好ましくは０．０１〜１５ｇ／１０分、さらに好ましくは０．０１〜５ｇ／１０分である。
【００７６】
本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物は、ＵＬ耐炎性試験結果がＶ−２（厚み３ｍｍ）以上のレベル、すなわちＶ−２からＶ−０であることが好ましい。
本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物は、引張破断点強度（JIS K6760）が２
ＭＰａ以上、好ましくは３ＭＰａ以上であり、曲げ剛性率（JIS K7106）が５００ＭＰａ
以下、好ましくは４００ＭＰａ以下であることが望ましい。また、本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物は、引張破断点伸度（JIS K6760）が１００％以上、好ましくは
２００％以上であることが望ましい。
【００７７】
本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物は、耐熱性、難燃性等に優れ、電線被覆材や難燃シートとして好適である。被覆電線は、たとえば、本発明に係る難燃性エチレン系共重合体組成物を用いて、従来公知の押出被覆成形方法により形成することができる。
【００７８】
［実施例］
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は、これら実施例により何ら限定されるものではない。
実施例および比較例で行った耐熱性、難燃性、引張特性、曲げ剛性率および加工性の試験、評価ないし測定は、以下の方法に従って行った。
【００７９】
（１）難燃性の評価
実施例および比較例で得られたプレスシートの難燃性評価は次のようにして行った。すなわち、プレスシートから採取した長さ１２５ｍｍ、幅１３ｍｍ、厚さ３ｍｍの試験片を用いて、ＵＬ９４燃焼試験機［スガ試験機（株）製］でＵＬ９４Ｖ試験を、次の要領で行った。まず、試験片を鉛直に立て、真下に脱脂綿を置き、試験片の下から炎長２０ｍｍの炎で１０秒間接炎し、有炎燃焼時間を測定した。消火後すぐに１０秒間接炎し、有炎および無炎燃焼時間を測定した。試験片数は５個とした。
【００８０】
難燃性の評価は、以下の要求水準に照らして判定した。なお、本発明では、Ｖ−２も不合格と評価した。
Ｖ−０：Ａ・・・ 各回の有炎燃焼時間は１０秒以下
Ｂ・・・ 試験片５個の合計有炎燃焼時間は５０秒以下
Ｃ・・・ クランプまで有炎あるいは無炎燃焼しないこと
Ｄ・・・ 下の綿を発火させないこと
Ｅ・・・ ２回目の無炎燃焼時間は３０秒以下
Ｖ−１：Ａ・・・ 各回の有炎燃焼時間は３０秒以下
Ｂ・・・ 試験片５個の合計有炎燃焼時間は２５０秒以下
Ｃ、Ｄ・・・ Ｖ−０と同じ
Ｅ・・・ ２回目の無炎燃焼時間は６０秒以下
Ｖ−２：Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｅ・・・ Ｖ−１と同じ
Ｄ・・・ 下の綿発火ＯＫ
Ｖ−２ ｏｕｔ：上のいずれにも該当しなかったもの。
【００８１】
（２）引張試験
ＪＩＳ Ｋ６７６０に従って、引張試験を行い、引張破断点強度と引張破断点伸度を求
めた。
【００８２】
（３）曲げ剛性率
ＪＩＳ Ｋ７１６０に従って、曲げ剛性率の測定を行った。
（４）加工性
実施例および比較例で得られた難燃性エチレン系共重合体組成物の加工性は、該組成物のメルトフローレート（JIS K6760、190℃、2160ｇ荷重）の測定の際におけるストランドを目視観察し、その評価を下記の基準で行った。
【００８３】
＜加工性の評価基準＞
○ ：肌荒れなし
△ ：若干の肌荒れが認められる
× ：肌荒れが著しい
また、実施例、比較例で用いた成分は、以下の通りである。
【００８４】
［エチレン系共重合体（Ａ）］
（Ａ−１）：エチレン・酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）
酢酸ビニル単位含有量＝３３重量％
ＭＦＲ（JIS K6760、190℃、2160g荷重）＝１４ｇ／１０分。
【００８５】
［樹脂（Ｂ）］
（Ｂ−１）：三元系プロピレンランダム共重合体
プロピレン単位含有量＝９３．５モル％
エチレン単位含有量＝３．０モル％
ブテン単位含有量＝３．５モル％
ＭＦＲ（ASTM D1238、230℃、2160g荷重）＝７．２ｇ／１０分
曲げ初期弾性率（ASTM D790）＝７２０ＭＰａ。
【００８６】
［有機過酸化物（Ｃ）］
（Ｃ−１）：t-ブチルパーオキシ-2-エチルヘキサノエート（アトフィナ吉富（株）製）
［無機難燃剤（Ｄ）］
（Ｄ−１）：水酸化マグネシウム（協和化学工業(株)製、商品名  キスマ５Ａ）。
【００８７】
［グラフト変性ポリオレフィン（Ｅ）］
（Ｅ−１）：商品名  アドマーＱＦ５５１
三井化学（株）製の接着性ポリオレフィン
ＭＦＲ（ASTM D1238、190℃、2160g荷重）＝５．７ｇ／１０分。
【００８８】
［熱可塑性エラストマー（Ｆ）］
（Ｆ−１）：タフマーＸＲ１１０Ｔ（商品名）
三井化学（株）製のα−オレフィン共重合体
密度（ASTM D1505）＝０．８９０ｇ／ｃｍ3
ＭＦＲ（ASTM D1238、190℃、2160g荷重）＝３．２ｇ／１０分。
【００８９】
［酸化防止剤］
イルガノックス１０１０（商品名）；
チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）社製のテトラキス｛メチレン-3-（3',5'-
ジ-t-ブチル-4'-ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝メタン
【実施例１】
【００９０】
エチレン系共重合体（Ａ−１）９９．５重量部と、樹脂（Ｂ−１）０．５重量部と、有機過酸化物（Ｃ−１）０．１５重量部とを予めヘンシェルミキサーでブレンドした後、Ｌ／Ｄが２８の一軸押出機を用い、樹脂温度２００℃で溶融混練し、（Ａ−１）成分、（Ｂ−１）成分の少なくとも一方が、少なくとも部分的に架橋された重合体組成物を得た。
【００９１】
次に、上記のようにして得られた重合体組成物１００重量部と、無機難燃剤（Ｄ−１）１５０重量部と、酸化防止剤０．２重量部とをヘンシェルミキサーでブレンドした後、加圧ニーダーを用い、樹脂温度１６０℃で溶融混練し、ロールでシーティングした後、ペレタイズして難燃性エチレン系共重合体組成物のペレットを得た。
【００９２】
次に、上記のようにして得られた組成物のペレットを、熱板温度を１６０℃に設定したプレス成形機にて、圧力１００ｋｇ／ｃｍ2（ゲージ圧）の条件で１０分間プレス成形し
、厚さ１ｍｍ、３ｍｍの、１５０ｍｍ角のプレスシートを作製した。
【００９３】
上記のようにして得られたプレスシートの耐熱性の評価を上記方法に従って行った。また、基本物性として引張破断点強度、引張破断点伸度および曲げ剛性率を上記方法に従って求めた。これらの結果を表１に示す。
【実施例２】
【００９４】
実施例１において、重合体組成物１００重量部に対し、グラフト変性ポリオレフィン（Ｄ−１）を５重量部さらに添加した以外は実施例１と同様にして、難燃性エチレン系共重合体組成物のペレットを調製した。
以下、この組成物を用いた以外は、実施例１と同様に行った。結果を表１に示す。
【実施例３】
【００９５】
実施例１において、重合体組成物１００重量部に対し、熱可塑性エラストマー（Ｅ−１）を５重量部さらに添加した以外は実施例１と同様にして、難燃性エチレン系共重合体組成物のペレットを調製した。
以下、この組成物を用いた以外は、実施例１と同様に行った。結果を表１に示す。
【００９６】
［比較例１］
実施例１において樹脂（Ｂ−１）を使用しなかった以外は実施例１と同様にして、難燃性エチレン系共重合体組成物のペレットを調製した。
以下、この組成物を用いた以外は、実施例１と同様に行った。結果を表１に示す。
【００９７】
【表１】
2006124471.tif 000002