(57)【要約】【課題】簡易な構成で改質ガスを酸素を含むガスと十分に混合させることができ、且つ生産性が良く低コストで製造可能な選択酸化装置を提供する。【解決手段】選択酸化触媒６の上流側に改質ガスと酸素を含むガスとが供給されるガス混合室５を設ける。ガス混合室５内に、上流部１ａ，３ｂと下流部１ｂ，３ｂとの間を接続部１ｃ，３ｃにて接続した第一部材１及び第三部材３と、弾接部２ａを備え第一部材１の上流部１ａと第三部材３の下流部３ｂとで挟持された状態でガス混合室５内を上流側と下流側とに仕切る第二部材２とを配設する。第二部材２に流通口４を設け、第一部材１の上流部１ａと第三部材３の下流部３ｂに流通口４と連通する連通口１ｄ，３ｄを設ける。第一部材１の下流部１ｂと第三部材３の上流部３ａに通孔１ｅ，３ｅを設ける。ガス混合室５の下流側の空間５ｂへ酸素を含むガスを供給する供給口８を設ける。【選択図】図１
2006124200.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料ガスを水蒸気と共に水蒸気改質反応させて得られる改質ガス中のＣＯ濃度を、選択酸化触媒の存在下で酸素と反応させることで低減させる選択酸化装置であって、選択酸化触媒の上流側に改質ガスと酸素を含むガスとが供給されるガス混合室を設け、このガス混合室内に、間隔をあけて形成される上流部と下流部との間を接続部にて接続して構成される第一部材と、間隔をあけて形成される上流部と下流部との間を接続部にて接続して構成され第一部材の上流側に配置される第三部材と、外縁にガス混合室の内面に密接する密接部を備え前記第一部材の上流部と第三部材の下流部とで挟持された状態で前記ガス混合室内を上流側の空間と下流側の空間とに仕切るように配置される第二部材とを配設し、前記第二部材にその上流側と下流側とを連通する流通口を設け、前記第一部材の上流部と前記第三部材の下流部にそれぞれその上流側と下流側を連通すると共に前記第二部材の流通口と連通する連通口を設け、前記第一部材の下流部と第三部材の上流部にそれぞれその上流側と下流側とを連通する通孔を設け、前記ガス混合室には前記下流側の空間へ向けて酸素を含むガスを供給する供給口を設けたことを特徴とする選択酸化装置。
【請求項２】
ガス混合室内における第二部材にて仕切られた上流側の空間内に、この空間に供給された酸素を含むガスが第二部材に沿った方向へ流通する流路を形成し、前記流路の両端に第二部材の流通口と上記供給口とをそれぞれ設けたことを特徴とする請求項１に記載の選択酸化装置。
【請求項３】
上記第一部材の連通口と上記第三部材の連通口の開口面積が、上記第二部材の流通口の開口面積以上に形成され、且つ前記各連通口の内側に前記流通口が配置されることを特徴とする請求項１又は２に記載の選択酸化装置。
【請求項４】
第二部材の外縁とガス混合室の内面との間をシールするガスシーリング材を設けたことを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の選択酸化装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料ガスを水蒸気改質反応させて生成された水素リッチな改質ガス中の一酸化炭素濃度を低減させる選択酸化装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池発電システムへの水素供給源として使用される水蒸気改質装置は、燃料ガスを水蒸気と水蒸気改質反応させて水素リッチな改質ガスを生成する改質反応装置と、改質反応装置で生成された改質ガス中に含まれるＣＯを水性シフト反応により低減させえるシフト反応装置と、この水性シフト反応した改質ガス中のＣＯを酸素と反応させて更に低減させる選択酸化装置という、三種の反応装置から構成されている。
【０００３】
図９は、選択酸化装置を組み込んだ水蒸気改質装置の概略構成の一例を示すものである。改質ガス生成流路Ｄは、メタノール等のアルコール類、メタンやブタン等の炭化水素類、ナフサやＬＮＧ等の化石燃料を原料の燃料ガスとして用い、この燃料ガスと水蒸気から水素を主成分とする改質ガスを生成する反応を行なわせるものであり、第一流路層Ｄ１と第二流路層Ｄ２とから二層構造に形成してある。以下、改質ガス生成流路Ｄを同心多重円筒状として形成した円筒体Ａの軸方向の一端側を上側又は上端側、他端側を下側又は下端側とし、改質ガス生成流路Ｄにおけるガスの流通方向の進行方向側を下流側、この進行方向の反対側を上流側とする。図中の符号８０は第一流路層Ｄ１と第二流路層Ｄ２とを連通する連通部である。
【０００４】
改質反応装置Ｃは、第一流路層Ｄ１内の下部（下流側部）略半分に形成されており、その内部には改質触媒が充填されている。
【０００５】
シフト反応装置Ｂは、第一熱回収部Ｆの上側（下流側）に形成されており、その内部にはシフト触媒が充填されている。また、改質反応装置Ｃの上流側は第二熱回収部Ｅとして形成されている。
【０００６】
そして、選択酸化装置Ａは、シフト反応装置Ｂの下流側、すなわち第二流路１ｂ内のシフト反応装置Ｂの上側（下流側）に形成されている。
【０００７】
この選択酸化装置Ａは、下端部（上流側端部）にシフト反応装置Ｂから導出される改質ガスが供給されるガス混合室５が設けられており、その下流側には選択酸化触媒６が充填されて、改質ガスがガス混合室５を介して選択酸化触媒６へ向けて供給されるようになっている。このガス混合室５は円筒状の第二流路層Ｄ２の全周に亘るように形成してある。また、このガス混合室５には、第二流路層Ｄ２の外周部において、酸素を含むガス（空気）をガス混合室５へ供給するための供給口８が設けられており、ガス混合室５内で改質ガスが酸素を含むガスと混合されてから、選択酸化触媒６へ供給されるようになっている。また、ガス混合室５と選択酸化触媒６との間には熱回収部（第三熱回収部３８）を介在させて設けている。
【０００８】
ここで、符号２３は燃焼ガス流路、符号８１は燃焼ガス流路２３を閉塞する蓋板、符号８２は排気用開口、符号１３は水蒸発器をそれぞれ示す。また、符号１０は、内周が燃焼ガス導入流路２４となった円筒状の不燃性筒体、符号８３は予備混合室８４と燃焼室８５とからなるバーナー、符号２２は輻射伝熱体である。
【０００９】
このような水蒸気改質装置においては、メタンガス、プロパンガス、ブタンガス等の燃料ガスと水蒸気が改質反応装置Ｃを通過する際に、触媒の働きによる水蒸気改質反応によって改質ガスが生成された後、第一熱回収部Ｆを通過して熱が回収され、更にシフト反応装置Ｂに流れる。次いでシフト反応装置Ｂにおいて触媒の働きによる水性シフト反応によって、改質ガス中の一酸化炭素が水素に変成されて低減され、その際の発熱が第二熱回収部Ｅに回収される。
【００１０】
このようにシフト反応装置Ｂを通過してシフト反応を受けた改質ガスは、選択酸化装置Ａへ供給される。選択酸化装置Ａにおいては、改質ガスはガス混合室５を通過した後に、第三熱回収部３８に流入する。ガス混合室５には空気供給口８から空気が供給されており、反応ガスがガス混合室５を通過する際にＣＯ選択酸化反応に必要な酸素を含むガス（空気）が混合される。この酸素を含むガスと混合された改質ガスは第三熱回収部３８を通過して熱が回収され第一熱回収部Ｆに放熱され、これにより選択酸化装置Ａの入口温度がＣＯ選択酸化反応に適した温度に維持され、更に選択酸化触媒６に流入し、触媒の作用でＣＯ選択酸化され、反応ガス中の一酸化炭素濃度がさらに低減される。得られた水素リッチな改質ガスは、例えば燃料電池に供給して使用される。
【００１１】
上記のように構成される水蒸気改質装置における改質反応装置Ｃ、シフト反応装置Ｂ、選択酸化装置Ａの三種の反応装置の中で、とりわけ選択酸化装置Ａにおいては、選択酸化反応によって改質ガス中のＣＯ濃度を十分に低下させるために、選択酸化触媒６の上流側において、ガス混合室５内で改質ガスと酸素を含むガス（空気）とを十分に混合させてから、その混合ガスを選択酸化触媒６に供給する必要がある。
【００１２】
そこで、従来、例えば図１０に示すように、ガス混合室５内に流路制限体３４を設け、この流路制限体３４よりガス混合室５の上流側、すなわち下側においてガス混合室５に空気供給口８を接続するようにしてある。流路制限体３４はガス混合室５内で反応ガスが流れる流路を狭めるためのものであり、円環状に形成される流路制限体３４の一箇所に流通口４を設け、またこの流路制限板３４にてガス混合室５内を上流側と下流側とに上下に仕切るように形成されている。
【００１３】
このような流路制限体３４を設けると、ガス混合室５の流路制限体３４の上流側（下側）の空間に、シフト触媒部３を通過して流入した改質ガスと供給口８から供給された酸素を含むガスが流入すると、改質ガスと酸素を含むガスは流路制限体３４の流通口４に集まって流路制限体３４の下流側（上側）の空間に移流した後、この空間で広がるように流れることになり、集中と拡散の際に反応ガスと空気の混合を促進することができるものである。このため、簡単な構成で酸素を含むガスと改質ガスとを均一に混合することができ、選択酸化装置Ａで改質ガスを均一に選択酸化反応させることができるものである。
【００１４】
同様の手法で改質ガスと酸素を含むガスとを十分に混合させる手法は、特許文献１にも開示されている。
【特許文献１】特開２００３−１６５７０８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
しかし、上記のようにガス混合室５に流路制限体３４を設ける場合には、流路制限体３４とガス混合室５の内壁との間に隙間が生じていると、ガスが流通口４を通過する前にこの隙間から漏れ出してしまってガスの滞留時間が短くなり、ガスを十分に混合させることができなくなる。また、このような事態を防止するために流路制限体３４をガス混合室５の内壁に溶接等で密着させると、改質反応装置４の製造時の生産性が悪くなり、製造コストが増大するという問題がある。
【００１６】
本発明は上記の点に鑑みて為されたものであり、改質ガスと酸素を含むガスとを混合した状態で選択酸化触媒６へ向けて供給する場合に、簡易な構成で改質ガスを酸素を含むガスと十分に混合させることができ、且つ生産性が良く低コストで製造可能な選択酸化装置を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明に係る選択酸化装置は、燃料ガスを水蒸気と共に水蒸気改質反応させて得られる改質ガス中のＣＯ濃度を、選択酸化触媒６の存在下で酸素と反応させることで低減させる選択酸化装置であって、選択酸化触媒６の上流側に改質ガスと酸素を含むガスとが供給されるガス混合室５を設け、このガス混合室５内に、間隔をあけて形成される上流部１ａと下流部１ｂとの間を接続部１ｃにて接続して構成される第一部材１と、間隔をあけて形成される上流部３ａと下流部３ｂとの間を接続部３ｃにて接続して構成され第一部材１の上流側に配置される第三部材３と、外縁にガス混合室５の内面に密接する密接部２ａを備え前記第一部材１の上流部１ａと第三部材３の下流部３ｂとで挟持された状態で前記ガス混合室５内を上流側の空間５ａと下流側の空間５ｂとに仕切るように配置される第二部材２とを配設し、前記第二部材２にその上流側と下流側とを連通する流通口４を設け、前記第一部材１の上流部１ａと前記第三部材３の下流部３ｂにそれぞれその上流側と下流側を連通すると共に前記第二部材２の流通口４と連通する連通口１ｄ，３ｄを設け、前記第一部材１の下流部１ｂと第三部材３の上流部３ａにそれぞれその上流側と下流側とを連通する通孔１ｅ，３ｅを設け、前記ガス混合室５には前記下流側の空間５ｂへ向けて酸素を含むガスを供給する供給口８を設けたことを特徴とするものである。
【００１８】
本発明においては、ガス混合室５内における第二部材２にて仕切られた上流側の空間５ａ内に、この空間に供給された酸素を含むガスが第二部材２に沿った方向へ流通する流路９を形成し、前記流路９の両端に第二部材２の流通口４と上記供給口８とをそれぞれ設けることが好ましい。
【００１９】
また、上記第一部材１の連通口１ｄと上記第三部材３の連通口３ｄの開口面積が、上記第二部材２の流通口４の開口面積以上に形成され、且つ前記各連通口１ｄ，３ｄの内側に前記流通口４が配置されるようにすることも好ましい。
【００２０】
更に、第二部材２の外縁とガス混合室５の内面との間をシールするガスシーリング材７を設けることも好ましい。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、改質ガスと酸素を含むガスとを混合した状態で選択酸化触媒へ供給することにより改質ガス中のＣＯ濃度を選択酸化反応により低減するにあたり、ガス混合室に供給された改質ガスと酸素を含むガスとは、まずガス混合室の上流側の空間に供給され、これが流路制限体として機能する第二部材の流通口に集まって下流側の空間に移流した後、この空間で広がるように流れることになり、集中と拡散の際に改質ガスと酸素を含むガスとの混合を促進することができ、これを選択酸化触媒へ向けて供給することで、選択酸化反応を促進し、改質ガス中のＣＯ濃度を効率よく低減することができるものである。また、かかる選択酸化装置において流路制限体として機能する第二部材は、密接部にてガス混合室の内面と密接することから第二部材とガス混合室の内面との間の隙間の発生を防止して、このような隙間からガスが漏れ出すことに起因して改質ガスと酸素を含むガスとが十分に混合されなくなるような事態を防ぐことができ、且つこのような第二部材は第一部材と第三部材によって挟持固定することができるものであり、更にガス混合室内にこれらの部材を配設するにあたっては、これらの部材をガス混合室内に挿入配置等するだけで容易に配設することが可能なものであり、従って溶接等の手段を用いることなく、簡便な構造を有する流路制限体を簡易な工程にて設けることができるものである。
【００２２】
また、上記ガス混合室内の上流側の空間内に、第二部材に沿った方向への酸素を含むガスの流路を形成すると共に、この流路の両端に上記の流通口と供給口をそれぞれ設けることにより、上流側の空間に供給された酸素を含むガスが前記流路を流通しながら前記空間内の改質ガスと十分に混合されることとなり、改質ガスと酸素を含むガスとの混合を更に促進することができるものである。
【００２３】
また、第一部材の連通口と第三部材の連通口の開口面積を第二部材の流通口の開口面積以上とし、且つ各連通口の内側に前記流通口が配置されるようにすることで、流通口が部分的に閉塞されることなく全て開放されるようにすると、流通口におけるガスの流通が阻害されることがなく、ガス混合室の上流側の空間に供給された改質ガスと酸素を含むガスとは、流通口に更に集中して移流しやすくなり、このためガス混合室と第二部材の密接部との間にガスが強引に侵入して通過するような事態等が起こることを防止することができて、改質ガスと酸素を含むガスとの混合を更に促進することができるものである。
【００２４】
更に、ガスシーリング材７を設けると、第二部材とガス混合室の内面との間に隙間が発生することを更に確実に防止することができ、或いはこの第二部材とガス混合室の内面との間にガスが強引に侵入することを防止することができ、このような隙間からガスが漏れ出すことを確実に防止して、改質ガスと空気の混合を更に促進することができるものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、本発明を実施をするための最良の形態に基づいて説明する。
【００２６】
本発明に係る選択酸化装置Ａは、例えば水蒸気改質装置に組み込んで設けることができる。このような水蒸気改質装置としては図９に示すものを挙げることができる。この水蒸気改質装置は、メタンガス、プロパンガス、ブタンガス等の燃料ガスと水蒸気が改質反応装置Ｃを通過する際に触媒の働きによる水蒸気改質反応によって生成され、更にシフト反応装置Ｂにおいて触媒の働きによる水性シフト反応によってガス中の一酸化炭素が水素に変成されて低減された改質ガスが、選択酸化装置Ａに流入すると共に、この選択酸化装置ＡにＣＯ選択酸化反応に必要な酸素を含むガス（空気）も流入し、選択酸化装置ＡにおいてＣＯ選択酸化されて、改質ガス中の一酸化炭素濃度がさらに低減されるものである。その詳しい構成は上記背景技術の欄において詳述した通りであるから、ここでは詳しくは繰り返さない。
【００２７】
選択酸化装置Ａは、その上流部分に形成されたガス混合室５で改質ガスと酸素を含むガスが混合された後、混合後のガスがガス混合室５の下流側に充填されている選択酸化触媒６へ流入され、この選択酸化触媒６の作用による選択酸化反応により改質ガス中のＣＯ濃度が低減されるようになっている。また図示の例ではガス混合室５と選択酸化触媒６の間に熱回収部（第三熱回収部３８）が設けられており、酸素を含むガスと混合された改質ガスが第三熱回収部３８を通過する際に熱が回収されて選択酸化触媒６の入口側の温度が選択酸化反応に適した温度に維持されるようになっている。第三熱回収部３８は、単なる空間として形成しても良いが、セラミック粒子等の高熱伝粒子を充填するなどして熱交換効率をアップさせても良い。
【００２８】
この選択酸化装置Ａにおいては、ガス混合室５内におけるガスの流路を制限することでガスの混合を促すための流路制限体３４を設けるものであるが、本発明では、図９に例示したような構成の選択酸化装置Ａにおいて、ガス混合室５内に図１に示すように第一部材１、第二部材２及び第三部材３を配設することで流路制限体３４を形成するものである。
【００２９】
第二部材２は、主部２ｂの外縁に密接部２ａを設けて形成される。主部２ｂはガス混合室５の断面形状に合致するように形成することができ、本実施形態のようにガス混合室５が筒状に形成される場合には、これに応じて主部２ｂを円環状の板材にて形成することができる。この主部２ｂはガス混合室５内を上流側の空間５ａと下流側の空間５ｂとに仕切るように配置される。また密接部２ａは第二部材２がガス混合室５内に配設された状態でガス混合室５の内面に密接する。密接部２ａは、主部２ｂに対し、ガス混合室５の内面と接する外側縁の全体に亘って設けることが好ましく、主部２ｂを円環状に形成する場合にはこの主部２ｂの内縁の全周に亘って密接部２ａを設けると共に主部２ｂの外周縁の全周に亘って密接部２ａを設けることができる。密接部２ａは適宜の構成のものを設けることができるが、例えば主部２ｂをステンレス材等のような弾性を有する板材で形成すると共に、この主部２ｂの外側縁から板状の密接部２ａを一体に延設し、かつ主部２ｂの外側縁において密接部２ａを鈍角に折り曲げた形状に形成することができる。このとき、主部２ｂの全ての外側縁において密接部２ａを同方向に向けて折り曲げた形状となるようにする。
【００３０】
第二部材２の主部２ｂには、その上流側と下流側とを連通する流通口４を設ける。流通口４の個数は特に制限されないが、少数、特に一つのみを設けることが好ましい。
【００３１】
この第二部材２は、ガス混合室５内に、主部２ｂによってガス混合室５を下流側の空間５ｂと上流側の空間５ａとに仕切るように配設され、この下流側の空間５ｂと上流側の空間５ａとが流通口４にて連通される。このとき、ガス混合室５の供給口８は、上流側の空間５ａにおいて開口するようにする。また、このとき密接部２ａがガス混合室５の内面に弾接して密接することで、第二部材２とガス混合室５の内面との間に隙間が生じることが防止される。本実施形態の密接部２ａでは、ガス混合室５の内面によって押圧されることにより内側に向けて弾性変形してこの内面に沿って配置され、自身の弾性力により前記内面に向けて付勢されることでこの内面と弾接により密接するものである。
【００３２】
第一部材１は、間隔をあけて形成される上流部１ａと下流部１ｂとの間を接続部１ｃにて接続して構成される。上流部１ａと下流部１ｂとは、ガス混合室５の断面形状に合致するように形成することができ、本実施形態のようにガス混合室５が筒状に形成される場合には、これに応じて上流部１ａと下流部１ｂとを円環状の板材にて形成することができる。接続部１ｃは例えば上流部１ａと下流部１ｂのそれぞれの一側縁を連結する板材にて形成することができ、このとき接続部１ｃは例えば円環状の上流部１ａと下流部１ｂとをその内周縁において接続する板材にて形成することができ、このとき接続部１ｃはガス混合室５の内面に沿って配置されることになる。この場合、第一部材１は断面視コ字状に形成される。
【００３３】
この第一部材１は、第二部材２に仕切られたガス混合室５内の下流側の空間５ｂ、すなわち選択酸化触媒６側に配設され、このとき下流部１ｂがガス混合室５内の下流側端部に配置されるようになっている。また図示の例では、接続部１ｃはガス混合室５の内周側の内面に沿って配設されている。このとき第一部材１の下流部１ｂには、その上流側と下流側とを連通する通孔１ｅを設けている。通孔１ｅは適宜の位置に適宜の個数設けることができるが、下流部１ｂの全体に亘って複数の通孔１ｅを設けることが好ましい。この通孔１ｅがガス混合室５からのガスの導出口となる。また、第一部材１の上流部１ａは第二部材２の主部２ｂに当接するように配置される。また、第一部材１の上流部１ａには、その上流側と下流側とを連通する連通口１ｄが設けられ、この連通口１ｄは第二部材２の流通口４に連通するように形成される。
【００３４】
また、第三部材３は、第一部材１と同様に、間隔をあけて形成される上流部３ａと下流部３ｂとの間を接続部３ｃにて接続して構成される。上流部３ａと下流部３ｂとは、ガス混合室５の断面形状に合致するように形成することができ、本実施形態のようにガス混合室５が筒状に形成される場合には、これに応じて上流部３ａと下流部３ｂとを円環状の板材にて形成することができる。接続部３ｃは例えば上流部３ａと下流部３ｂのそれぞれの一側縁を連結する板材にて形成することができ、このとき接続部３ｃは例えば円環状の上流部３ａと下流部３ｂとをその内周縁において接続する板材にて形成することができ、このとき接続部３ｃはガス混合室５の内面に沿って配置されることになる。この場合、第三部材３は断面視コ字状に形成される。
【００３５】
この第三部材３は、第二部材２に仕切られたガス混合室５内の上流側の空間５ａ、すなわち選択酸化触媒６とは反対側に配設され、このとき上流部３ａがガス混合室５内の上流側端部に配置されるようになっている。また図示の例では、接続部３ｃはガス混合室５の内周側の内面に沿って配設されている。このとき第三部材３の上流部３ａには、その上流側と下流側とを連通する通孔３ｅを設けている。通孔３ｅは適宜の位置に適宜の個数設けることができるが、上流部３ａの全体に亘って複数の通孔３ｅを設けることが好ましい。この通孔３ｅがガス混合室５への改質ガスの導入口となる。また、第三部材３の下流部３ｂは第二部材２の主部２ｂに当接するように配置され、このため第二部材２は第一部材１の上流部１ａと第三部材３の下流部３ｂとで挟持された状態で配設されている。また、第三部材３の下流部３ｂには、その上流側と下流側とを連通する連通口３ｄが設けられ、この連通口３ｄは第二部材２の流通口４に連通するように形成される。
【００３６】
上記第一部材１の上流部１ａと第三部材３の下流部３ｂとにそれぞれ設けられる連通口１ｄ，３ｄは、適宜の形状のものを設けることができるが、例えば図５に示す例のように前記上流部１ａや下流部３ｂの全体に亘って複数の開口１ｆ，３ｆを設けてこの開口１ｆ，３ｆと流通口４とが合致する部分を連通口１ｄ，３ｄとすると、連通口１ｄ，３ｄと流通口４との位置合わせを行う必要がなくなる。
【００３７】
また、図６に示すように、前記開口１ｆ，３ｆとは別に、第一部材１の上流部１ａと第三部材３の下流部３ｂとに、第二部材２の流通口４と合致する位置において、それぞれ連通口１ｄ，３ｄを設けるようにすることもでき、この場合は各連通口１ｄ，３ｄをその開口面積が、第二部材２の流通口４の開口面積以上となるように形成すると共に、この各連通口１ｄ，３ｄの内側に前記流通口４が配置されるようにすることが好ましい。この場合、流通口４が部分的に閉塞されるようなことがなく全て開放されることになる。この場合、図示のような複数の開口１ｆ，３ｆは設けなくても良いが、例えば、第一部材１と第三部材３とをパンチングメタルの折り曲げ成形にて形成して、パンチングメタルの複数の開口（パンチ孔）をそのまま第一部材１の下流部１ｂ及び第三部材３の上流部３ａにおける通孔１ｅ，３ｅとして形成することができ、この場合は図６に示すように第一部材１の上流部１ａと第三部材１の下流部３ｂにそれぞれパンチングメタルの開口により形成される複数の開口１ｆ，３ｆが設けられる。
【００３８】
このように第一部材１、第二部材２、第三部材３をガス混合室５内に配設すると、ガス混合室５に改質ガスと酸素を含むガスとを供給する際、ガス混合室５の上流側端部において第三部材３の上流部３ａの通孔３ｅを通じて上流側の空間５ａへ改質ガスが供給され、また供給口８を通じて上流側の空間５ａへ空気が供給される。この改質ガスと酸素を含むガスとは、第二部材２の流通口４に集まって下流側の空間５ｂに移流した後、この空間で広がるように流れることになり、集中と拡散の際に改質ガスと空気の混合を促進することができる。すなわち、第二部材２は、流路制限体３４としての機能を果たす。また、このとき第二部材２は密接部２ａにてガス混合室５の内面に密接することで第二部材２と前記内面との間の隙間の発生が防止されていることから、このような隙間からガスが漏れ出すことがなく、上流側の空間５ａにおけるガスの滞留時間が短くなることを防止して改質ガスと空気の混合を更に促進することができるものである。
【００３９】
また、上記のように第一部材１の下流部１ｂに全体に亘って複数の通孔１ｅを設けておくと、この下流部１ｂは、ガス混合室５と下流側端部における流路抵抗体としての機能を果たす。すなわち、このような下流部１ｂによって、ガス混合室５と下流側端部に適度の流路抵抗を付与し、流通口４から下流側の空間５ｂに導入されたガスをこの空間の全体に行き渡らせることができる。これにより、ガス混合室５の下流側端部の周方向全長に亘って、改質ガスと空気を含むガスとを均一に分配することができ、これら改質ガスと空気との混合を更に促進することができるものである。
【００４０】
更に、上記のように第一部材１と第三部材３の各連通口１ｄ，３ｄをその開口面積が、第二部材２の流通口４の開口面積以上となるように形成すると共に、この各連通口１ｄ，３ｄの内側に前記流通口４が配置されるようにして流通口４が部分的に閉塞されないようにすると、下側の空間に供給されたガスが流通口４に更に集中して移流しやすくなり、このため例えばガス混合室５と第二部材２の密接部２ａとの間にガスが強引に侵入して通過するような事態が起こることを防止することができるものである。
【００４１】
また、上記の第一部材１、第二部材２、第三部材３をガス混合室５内に配設するあたっては、例えば図２に示すように上流側端部が開放されるように形成されたガス混合室５内に、この上流側端部から第一部材１、第二部材２、第三部材３を順次挿入することで配設作業を行うことができ、これらの部材を簡易に作業性良く配設することができる。このとき、第二部材２は第一部材１と第三部材３にて挟持されることから、第二部材２を所定の配置位置に容易に固定することができるものである。
【００４２】
上記のようにして第二部材２からなる流路制限体３４を設ける場合、流通口４の配置位置は特に制限されないが、特にガス混合室５内における第二部材２にて仕切られた上流側の空間５ａ内に、この空間に供給された酸素を含むガスが第二部材２に沿った方向へ流通する流路９を形成し、前記流路９の両端に第二部材２の流通口４と上記供給口８とをそれぞれ設けるようにすることが好ましい。
【００４３】
すなわち、例えば図６に示す例では、円筒形状を有するガス混合室５の上流側空間において、その外周側の側壁の一箇所に供給口８を設けており、この供給口８から円筒形状の中心に向けて径方向へ伸ばした想像線上に流通口４を設けている。この場合、供給口８からガス混合室５の上流側の空間５ａに流入した酸素を含むガスは、この空間内において、第二部材２に沿って二股に分かれた各流路９，９を流通することになり、供給口８に到達してからこの供給口８から下流側の空間５ｂへ移流することになる。
【００４４】
このような酸素を含むガスの流路９が形成されるようにすると、ガス混合室５内の上流側の空間５ａに供給された前記ガスは、前記流路９を流通しながら前記空間内の改質ガスと十分に混合されることとなり、改質ガスと空気との混合を更に促進することができるものである。このような流路９が形成されるのであれば供給口８の形成位置は制限されないが、特にこの図６に示す例のような位置に形成すると、供給口８と流通口４とを繋ぐ二股に分かれた各流路９，９の長さが同一のものとなり、このため、短い流路９と長い流路９が形成されて短い流路９におけるガスの混合が十分になされないなどといった事態が起こらないようにすることができる。
【００４５】
また、図７に示す例では、選択酸化装置を中空平板状に形成して、その一端部にガス混合室５を設けたものであり、ガス混合室５は第二部材２に沿って直線状に長い形状に形成されている。第一部材１、第二部材２、第三部材３は、その形状が直線状であるほかは、上記実施形態と同様にして配設されている。そして、供給口８は直線状に形成されたガス混合室５の上流側空間に、その第二部材２に沿った長手方向の一端部において開口するように設けられており、更に流通口４は前記ガス混合室５の他端部において開口するように設けられている。このためガス混合室５の上流側の空間５ａには、酸素を含むガスが流通する第二部材２に沿った長手方向の流路９が形成されると共にこの両端に供給口８と流通口４とが形成されることになり、この場合もガス混合室５内の上流側の空間５ａに供給された前記ガスは、前記流路９を流通しながら前記空間内の改質ガスと十分に混合されることとなり、改質ガスと空気との混合を更に促進することができるものである。
【００４６】
また、上記のような選択酸化装置においては、第二部材２の外縁とガス混合室５の内面との間をシールするガスシーリング材７を設けるようにしても良い。図３に示す例では、ガスシーリング材７は基体の外縁に弾接シール部を設けて形成される。基体はガス混合室５の断面形状に合致するように形成され、また弾接シール部は基体の外縁から一体に延設され、かつ基体の外側縁において弾接シール部を鈍角に折り曲げた形状に形成されている。このガスシーリング材７は、基体が第二部材２の主部２ｂと合致する形状に形成され、弾接シール部が第二部材２の弾接部２ａと合致する形状に形成されている。また基体には、第二部材２の流通口４に連通する連通口７ｄが設けられている。
【００４７】
このガスシーリング材７は、その基体が第一部材１の下流部１ｂと第二部材２の主部２ｂとの間に介在するように配設され、且つ弾接シール部がガス混合室５の内面と第二部材２の弾接部２ａとの間に介在するように配設される。
【００４８】
このようなガスシーリング材７を設けると、第二部材２の外縁とガス混合室５の内面との間に隙間が発生することを更に確実に防止することができ、或いはこの第二部材２の外縁とガス混合室５の内面との間にガスが強引に侵入することを防止することができ、このような隙間からガスが漏れ出すことを確実に防止して、改質ガスと空気の混合を更に促進することができるものである。
【００４９】
このようなガスシーリング材７は弾性体や可撓性材料にて形成することが好ましく、例えばゴムなどで形成することができる。
【００５０】
このようなガスシーリング材７を設ける場合でも、例えば図４に示すように上流側端部が開放されるように形成されたガス混合室５内に、この上流側端部から第一部材１、ガスシーリング材７、第二部材２、第三部材３を順次挿入することで配設作業を行うことができ、これらの部材を簡易に作業性良く配設することができるものである。
【００５１】
本発明の効果を確認するための試験例を以下に説明する。
【００５２】
本試験例に供した選択酸化装置Ａは、図９に示すものと同様に形成したものであるが、ガス混合室５には、図８に示すようにその外周壁の周方向を四等分する各位置に、下流側の空間５ｂに連通するサンプルガス導出管２１ａ〜２１ｄを接続して設けたものである。このうち一つのサンプルガス導出管２１ａの形成位置と供給口８の形成位置は、ガス混合室５の外周壁の周方向位置が同一となるようにしている。
【００５３】
ここで、選択酸化装置としては、ガス混合室５内に第一部材１、第二部材２及び第三部材３を配設すると共に、図６に示すように第一部材１及び第三部材３の連通口１ｄ，３ｄの開口面積が、第二部材２の流通口４よりも大きいもの（試験例１）、同様に図５に示すように第一部材１及び第三部材３の連通口１ｄ，３ｄの開口面積が、第二部材２の流通口４よりも小さいもの（試験例２）、これらの部材を用いずに図１０に示すような円環状の部材のみにて流路制限体３４を形成し、この流路制限体３４の外縁をガス混合室５の内面に溶接したもの（比較試験例）を用意した。
【００５４】
そして、これらの選択酸化装置について、ガス混合室５の上流側端部から改質ガス（水素ガス１００％）を９．５Ｌ／分の流量でガス混合室５内に供給すると共に、供給口８からガス混合室５内に空気を０．９Ｌ／分の流量で供給することにより、これらを均一混合した場合のガス中の窒素含有量が６．８％となるようにし、各サンプル管２１ａ〜２１ｄから導出されるガスを採取して、その窒素ガスの実際の含有量を測定した。
【００５５】
その結果を表１に示す。
【００５６】
【表１】
2006124200.tif 000003
【００５７】
この結果から明らかなように、試験例１及び試験例２では、改質ガスと空気とが混合した四種類のガス中における窒素含有量の差が４％以下と小さく、ガス混合室５の下流側の空間５ｂ内におけるガスは、全体に亘り改質ガスと空気とが同程度に混合されていることが確認された。すなわち、第二部材２等は溶接等にてガス混合室５の内面に接合されていないにもかかわらず、ガス混合室５の下流側の空間５ｂ内におけるガスは改質ガスと空気とが均一に混合されているものである。特に、試験例１では、窒素含有量の差が、比較試験例と同程度となり、試験例２よりも更に改質ガスと空気との混合が促進されているものである。
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】本発明の実施の形態の一例を示す一部の断面図である。
【図２】同上の実施の形態の一例を示す分解図である。
【図３】本発明の実施の形態の他例を示す一部の断面図である。
【図４】同上の実施の形態の他例を示す分解図である。
【図５】（ａ）は第一部材の下流部の構成の一例を示す平面図、（ｂ）は第二部材の主部の構成の一例を示す平面図、（ｃ）は第三部材の上流部の構成の一例を示す平面図である。
【図６】（ａ）は第一部材の下流部の構成の他例を示す平面図、（ｂ）は第二部材の主部の構成及びガス混合室内の上流側の空間における酸素を含むガスの流路の他例を示す平面図、（ｃ）は第三部材の上流部の構成の他例を示す平面図である。
【図７】本発明の実施の形態の更に他例を示す概略斜視図である。
【図８】試験例及び比較試験例における試験に用いた選択酸化装置の構成を示す平面図である。
【図９】選択酸化装置を組み込んだ水蒸気改質装置の一例を示す概略の断面図である。
【図１０】従来の選択酸化装置における流路制限体の構成の一例を示すものであり、（ａ）は概略の断面図、（ｂ）は流路制限体の平面図である。
【符号の説明】
【００５９】
１  第一部材
１ａ  上流部
１ｂ  下流部
１ｃ  接続部
１ｄ  連通口
１ｅ  通孔
２  第二部材
２ａ  密接部
３  第三部材
３ａ  上流部
３ｂ  下流部
３ｃ  接続部
３ｄ  連通口
４  流通口
５  ガス混合室
５ａ  上流側の空間
５ｂ  下流側の空間
６  選択酸化触媒
７  ガスシーリング材
８  供給口
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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