(57)【要約】【課題】  従来の有機ＥＬ素子においては、有機発光層で放出されて有機ＥＬ素子の内部で反射された光が干渉を生じる要因となっていた。【解決手段】  透明基板の上に第一透明電極層（陽極）、正孔輸送層、有機発光層及び第二透明電極層（陰極）の各層を順次形成し、更に第二透明電極層（陰極）の上方に所定の距離を保って反射ミラーを配置した。反射ミラーの位置は、有機発光層の発光界面から反射ミラーまでの光学距離が発光層から放出される光の可干渉距離Ｌｃ以上となるように設定した。なお、可干渉距離ＬｃはＬｃ＝λｐ２／Δλ（但し、λｐは発光スペクトルのピーク波長、Δλはスペクトル半値幅）の式で算出される。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１層の発光層を含む薄膜多層構造が、対向する一対の電極によって挟持されたＥＬ素子であって、
前記発光層の発光界面からの光学距離が前記発光界面から放出される光の可干渉距離以上離れて配置された反射ミラーを有し、
前記発光層の発光界面からの光学距離が前記発光界面から放出される光の可干渉距離未満の範囲内では、前記反射ミラーを除いた隣接する２つの層全ての屈折率差が０．６以下であることを特徴とするＥＬ素子。
【請求項２】
前記一対の電極はいずれも透明電極で構成され、前記透明電極のうちのいずれか一方の透明電極の外側の面に接して、或いは前記外側の面から一定の距離を置いて前記透明電極と対向するように、反射ミラーを配置したことを特徴とする請求項１に記載のＥＬ素子。
【請求項３】
前記透明電極のうちのいずれか一方の透明電極の外側、及び／又は、透明電極と反射ミラーとの間にバッファー層を形成することを特徴とする請求項１又は２の何れか１項に記載のＥＬ素子。
【請求項４】
前記バッファー層は、透光性材料、気体、真空の群の中から選択された一つからなることを特徴とする請求項３に記載のＥＬ素子。
【請求項５】
前記一対の電極は、前記電極のうちのいずれか一方が透明電極で、他方が反射電極であり、該反射電極が前記反射ミラーであることを特徴とする請求項１に記載のＥＬ素子。
【請求項６】
前記薄膜多層構造は、少なくとも１層以上の発光層を含む発光ユニットを複数個有し、各該発光ユニット間に形成された電荷発生層を有することを特徴とする請求項１〜５の何れか１項に記載のＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、注入型エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）とも称され、薄膜状としたＥＬ物質に電子、正孔を注入し、再結合させることで発光を行なうＥＬ素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、有機物発光層に電流を注入することによって電気エネルギーを光エネルギーに変換する自己発光型の表示素子であり、近年、研究・開発が活発に進められている。特に、芳香族ジアミンからなる有機正孔輸送層と８−ヒドロキシキノリンのアルミニウム錯体からなる有機発光層とを設けた有機ＥＬ素子がアントラセン等を使用した電界発光素子に比べて発光効率の改善がなされて以降、研究・開発への積極的な取り組みが行なわれている（例えば、非特許文献１参照。）
【０００３】
有機ＥＬ素子の一般的な構造を図２０に示す。透明基板の上に透明電極層（陽極）を設け、更にその上に正孔輸送層、有機発光層及び陰極層の各層を順次真空蒸着法によって形成した構成としている。そして、陽極となる透明電極層と陰極層との間に直流電圧を印加すると、透明電極層から注入された正孔と陰極層から注入された電子が有機層（正孔輸送層及び有機発光層）に到達して電子と正孔の再結合が行なわれ、その時、電気エネルギーが光エネルギーに変換されて有機発光層から光が放出される。
【０００４】
この場合、陽極と陰極との間に設けられる有機層は陽極側から順に正孔輸送層／有機発光層の２層構造としているが、他に正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層の構造のものや、正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／の構造のものや、正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層の構造のもの等があり、前記有機発光層を多層として積層したものもある。
【０００５】
正孔輸送層は陽極から正孔が注入され易くする働きと、電子をブロックする働きを有している。また、電子注入層は陰極から電子が注入され易くする働きを有している。
【０００６】
陽極層を形成する材料には仕事関数の大きい金属、それらの合金及び化合物が使用され、ニッケル、金、白金、パラジウムやこれらの合金或いは酸化錫（ＳｎＯ２）、沃化銅、更にはポリピロール等の導電性ポリマー等が可能であるが、一般的にはＩＴＯの透明電極層が多く使用されている。
【０００７】
陰極層は電子注入に有効な材料で形成する必要があるために、電子注入効率の向上が図られる仕事関数の小さい金属（低仕事関数金属材料）を使用することが好ましく、アルミニウム、マグネシウム、マグネシウムインジウム合金、マグネシウムアルミニウム合金、マグネシウム銀合金及びアルミニウムリチウム合金等を用いて真空蒸着法やスパッタリング法のドライプロセスによって成膜される。
【０００８】
有機材料によって成膜される有機層は、トリス（８−ヒドロキシキナリナト）アルミニウム（以下、Ａｌｑ３と略記する）及びＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（以下、ＴＰＤと略記する）等の低分子系材料や、ポリパラフェニレンビニレン（ＰＰＶ）等の高分子系材料を使用することが試みられており、高輝度化及び多色化等のための研究・開発が活発に行なわれ、実用化も始まっている。
【０００９】
上記構造の有機ＥＬ素子において、有機発光層から放出されて透明基板から外部（大気中）に出射される光には、有機発光層から透明電極方向に放出されて透明電極及び透明基板を介して出射する光、有機発光層から陰極方向に放出され、陰極の表面で反射されて透明電極及び透明基板を介して出射する光、有機発光層から放出されて透明基板、透明電極及び多層化された有機化合物材料層（正孔輸送層及び有機発光層）の各界面で反射・屈折を繰り返しながら透明基板から出射される光、が存在する。そして夫々の光は有機発光層から放出されて透明基板を介して外部に出射されるに至るまでの光路長が異なるために光路差を生じ、それに起因した干渉が出力に影響を及ぼすことが知られている。
【００１０】
そこで、このような現象に対して、有機ＥＬ素子の有機発光層を除いた有機化合物材料層の各層を発光色に対応して異なる膜厚に設定し、反射干渉現象を利用することによって各発光色の光の取り出し効率の向上を図る提案がなされている。
【００１１】
具体的には、有機発光層を挟んだ陽極側の正孔輸送層（正孔注入層及び正孔輸送層）と陰極側の電子輸送層（電子注入層及び電子輸送層）の膜厚の制御が行なわれる。図２１に示す有機ＥＬ素子の素子構造の場合、有機発光層の発光界面から透明電極と透明基板の境界平面までの光学距離（（ｎｏｒｇ・ｄｏｒｇ）＋（ｎＩＴＯ・ｄＩＴＯ））が所望するピーク発光波長λｐの１／４の略偶数倍となるように正孔輸送層を成膜することによって、発光界面から透明電極方向に放出されて透明電極と透明基板の境界平面で内部反射して発光界面に戻る光と発光光が干渉して強め合い、明るさが最大となる。
【００１２】
また、発光界面から陰極層までの光学距離（ｎｏｒｇ・ｄ０）が所望するピーク発光波長λｐの１／４の略奇数倍となるように有機発光層を成膜することによって、発光界面から陰極方向に放出されて陰極の表面で反射して発光界面に戻る光と発光光が干渉して強め合い、明るさが最大になる（例えば、特許文献１参照。）。
【００１３】
また、同様に透明電極及び有機化合物材料層（正孔輸送層及び有機発光層）の光学距離を制御することにより、所望するピーク波長の発光光を得るようにしたものがある（例えば、特許文献２及び３参照。）。
【００１４】
更に、複数の発光位置がとびとびに分離して存在するＭＰＥ構造（一対の対向する電極によって挟持された有機層が、少なくとも１層の発光層を含む発光ユニットを複数個有したものであり、各発光ユニットが少なくとも１層からなる電荷発生層によって仕切られた構造）の有機ＥＬ素子において、各発光位置から光反射電極までの光学膜厚を全て１／４波長の略奇数倍にすることにより、発光効率の高効率化を実現したものがある（例えば、特許文献４及び５参照。）。
【非特許文献１】Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ  Ｖｏｌ．５１、ｐ．９１３、１９８７
【特許文献１】特開２０００−３２３２７７号公報
【特許文献２】特許第２８４６５７１号公報
【特許文献３】特開２００３−１４２２７７号公報
【特許文献４】特開２００３−２７２８６０号公報
【特許文献５】特開２００３−４５６７６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
しかしながら、「特開２０００−３２３２７７号公報」、「特許第２８４６５７１号公報」及び「特開２００３−１４２２７７号公報」に記載された発明では、有機ＥＬ素子を構成する有機層或いは透明電極層の膜厚を制御することによって所望するピーク波長の発光光を得るようにしているが、透明電極層の膜厚を制御しただけでは、発光界面から陰極方向に放出されて陰極の表面で反射して発光界面に戻る光と発光光との干渉を制御することはできない。
【００１６】
また、有機層の膜厚制御の本来の目的は、その発光機構に鑑み、注入されたキャリアの輸送、再結合及び発光が効率良く行なわれるようにすることであり、干渉現象のみに対象を絞って膜厚制御を行なうと電圧−輝度特性が悪化するなどして発光効率の低下を招くことになる。
【００１７】
また、「特開２００３−２７２８６０号公報」及び「特開２００３−４５６７６号公報」に記載された発明では、複数の発光位置がとびとびに分離して存在する有機ＥＬ素子において、各発光位置から光反射電極までの光学膜厚を全て１／４波長の略奇数倍にすることにより、発光効率の高効率化が実現できたとされている。
【００１８】
しかしながら、この場合は膜厚が厚いために干渉効果が顕著であり、膜厚制御の少しのズレによっても大きく相殺されることになる。その結果、発光スペクトル分布が変化して色調のズレ及び発光効率の低下を生じることになる。
【００１９】
従って、各発光位置から光反射電極までの光学膜厚を極めて厳密に制御することが要求されるが、この有機ＥＬ素子の構造においても注入されたキャリアの輸送、再結合及び発光が効率良く行なわれるような膜厚を設定することは当然必要であり、干渉条件との両方を対象にした膜厚設定は極めて難しいものとなる。
【００２０】
また、たとえ各発光位置から光反射電極までの光学膜厚が厳密に制御できたとしても、有機ＥＬ素子を構成する発光ユニット（少なくとも１層の発光層を含む有機膜構成）が多くなり膜厚が厚くなると、ピーク発光波長は変化しないがスペクトル半値幅が小さくなり、発光材料が有する本来の発光スペクトル分布からズレてしまう。更に、有機ＥＬ素子の観視角度によって光の色調が変わって見えるといった問題も生じることになる。
【００２１】
ところで現状では、通常の有機ＥＬ素子（ＭＰＥでない１発光ユニット構成の有機ＥＬ素子）において注入されたキャリアの輸送、再結合及び発光が効率良く行なわれるような最適なキャリアバランスを得る膜厚設定を、そのままＭＰＥに適用することは不適当であり、光学及び電気特性を多少犠牲にした状態でＭＰＥ化を行なっている。また、１発光ユニット構成内に複数の発光部を有している有機ＥＬ素子（例えば、青色及び橙色の発光光の加法混色によって白色光を放出する素子）を積層する場合には、隣接する発光部に複数の目標波長が存在することになり、所望する色調の光を放出する素子を実現するための設計すら困難なものとなっている。
【００２２】
そこで、上記のような厳密な膜厚制御を行なわないでも干渉の影響を抑制することができる方法として、従来光反射電極であった陰極を黒色化して無反射電極とするか、若しくは発光層と陰極の間に存在する少なくとも１層を光吸収層として機能させることが提案されている。しかし、このような方法では有機ＥＬ素子の内部反射光を利用することができず、従来の有機ＥＬ素子に比べて輝度が低下するといった問題点を有している。
【００２３】
そこで、本発明は上記問題に鑑みて創案なされたもので、その目的とするところは、発光層の発光界面で放出されてＥＬ素子の内部で反射された光が干渉の要因とならないようにし、且つ発光層の発光界面で放出されてＥＬ素子の内部で反射された光を有効に活用し、干渉の影響を排除した光を効率良く外部に取り出すことができるようなＥＬ素子を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００２４】
上記課題を解決するために、本発明の請求項１に記載された発明は、少なくとも１層の発光層を含む薄膜多層構造が、対向する一対の電極によって挟持されたＥＬ素子であって、
前記発光層の発光界面からの光学距離が前記発光界面から放出される光の可干渉距離以上離れて配置された反射ミラーを有し、
前記発光層の発光界面からの光学距離が前記発光界面から放出される光の可干渉距離未満の範囲内では、前記反射ミラーを除いた隣接する２つの層全ての屈折率差が０．６以下であることを特徴とするものである。
【００２５】
また、本発明の請求項２に記載された発明は、請求項１において、前記一対の電極はいずれも透明電極で構成され、前記透明電極のうちのいずれか一方の透明電極の外側の面に接して、或いは前記外側の面から一定の距離を置いて前記透明電極と対向するように、反射ミラーを配置したことを特徴とするものである。
【００２６】
また、本発明の請求項３に記載された発明は、請求項１又は２の何れか１項において、前記透明電極のうちのいずれか一方の透明電極の外側、及び／又は、透明電極と反射ミラーとの間にバッファー層を形成することを特徴とするものである。
【００２７】
また、本発明の請求項４に記載された発明は、請求項３において、前記バッファー層は、透光性材料、気体、真空の群の中から選択された一つからなることを特徴とするものである。
【００２８】
また、本発明の請求項５に記載された発明は、請求項１において、前記一対の電極は、前記電極のうちのいずれか一方が透明電極で、他方が反射電極であり、該反射電極が前記反射ミラーであることを特徴とするものである。
【００２９】
また、本発明の請求項６に記載された発明は、請求項１〜５の何れか１項において、前記薄膜多層構造は、少なくとも１層以上の発光層を含む発光ユニットを複数個有し、各該発光ユニット間に形成された電荷発生層を有することを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００３０】
本発明のＥＬ素子は、少なくとも１層以上の発光層を含む薄膜多層構造が、対向する一対の透明電極によって挟持されたＥＬ素子であって、前記一対の透明電極の何れか一方の外側の面に接触して、或いは前記外側の面から一定の距離を置いて前記透明電極と対向するように、反射ミラーを配置し、且つ前記発光層の発光界面から前記反射ミラーまでの光学距離を前記発光界面から放出される光の可干渉距離以上とした。
【００３１】
また、少なくとも１層以上の発光層を含む薄膜多層構造が、対向する一対の透明電極によって挟持されたＥＬ素子であって、前記一対の透明電極の何れか一方の外側の面に接触して、或いは前記外側の面から一定の距離を置いて前記透明電極と対向するように、反射ミラーを配置し、且つ前記発光層の発光界面から前記反射ミラーまでの光学距離を前記発光界面から放出される光の可干渉距離未満の場合は、ＥＬ素子を構成する薄膜層、第一バッファー層及び透明電極のなかの全ての隣接する２つの層の屈折率差が０．６以下になるように設定した。
【００３２】
また、少なくとも１層の発光層を含む薄膜多層構造が、対向する透明電極と反射電極によって挟持され、最終積層の発光ユニットと反射電極との間に第二バッファー層が形成されたＥＬ素子であって、前記発光層の発光界面から反射電極までの光学距離を可干渉距離以上とし、且つ発光界面から反射電極までに存在する全ての界面の屈折率差が０．６以下となるようにした。
【００３３】
その結果、発光層の発光界面で放出されてＥＬ素子の内部で反射された光が干渉の要因とならないようになった。
【００３４】
そして、発光層の発光界面で放出されてＥＬ素子の内部で反射された光を有効に活用し、干渉の影響を排除した光を効率良く外部に取り出すことができるようになった。
【００３５】
また、特に有機ＥＬ素子について、有機ＥＬ素子を構成する各透明電極層及び各有機薄膜層の膜厚設定に際して干渉の影響を考慮に入れる必要がなくなり、よってキャリアの輸送効率、再結合及び発光の効率等のみに重点を置いて膜厚設定が可能になるために膜厚の最適化が実現できるようになった。
【００３６】
また、膜厚が変わっても発光スペクトルの分布に変化は生じず、発光光の色調が変化することがなくなった。
【００３７】
また、有機ＥＬ素子の発光面に対する観視角度が変わっても、スペクトル分布の変化はほとんど無く、どの方向から観視しても発光光の色調の変化が認められなくなった。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３８】
本実施形態では、以下のごとく一例として有機ＥＬ素子を挙げて説明するが、本発明は両電極間に薄膜積層構造を有する点で共通する、無機ＥＬ素子でも良い。そこで以下、本発明の実施形態を図１〜図１９を参照しながら詳細に説明する。尚、以下に述べる実施形態は、本発明の好適な具体例であるから、技術的に好ましい種々の限定が付されているが、本発明の範囲は、以下の説明において特に本発明を限定する旨の記載がない限り、これらの実施形態に限られるものではない。
【００３９】
図１は本発明の有機ＥＬ素子に係わる実施形態の構造を示す断面図である。透明基板の上に第一透明電極層（陽極）、正孔輸送層、有機発光層及び第二透明電極層（陰極）の各層が順次形成されている。そして更に、第二透明電極層（陰極）の外側には第二透明電極層から一定の距離を置いた位置に、反射面が第二透明電極層と対向するように反射ミラーが配置されている。
【００４０】
反射ミラーが配置される位置は、有機発光層の発光界面から反射ミラーまでの光学距離が「発光層から放出される光の可干渉距離」以上となるように設定された位置である。なお、本明細書で使用する用語「可干渉距離」は以下のように定義するものである。
【００４１】
１つの発光体から放出される光波は図２に示すような減衰振動の形態をとり、その場合光波を実効的に波動とみなすことができるのは振幅が初期値の１／ｅ（ｅは自然対数の底）となる有限の長さｌまでと考えられる。
【００４２】
１つの発光体はこのような波動を放出した後、続いて同一振動数の次の波動を放出するが、先行する波動と後続の波動の位相は異なっている。従って、同一光源から放出された波動を２分した後に再度重畳させたとしても、夫々の波動が辿る光路の光路差がｌを超えていれば異なる位相の波面が重畳することになり、干渉現象は起こらない。
【００４３】
本発明はこのような原理を利用して、有機ＥＬ素子の発光層から放出された光が外部に出射されるまでの光学系に対して干渉の影響を排除したものである。そこで、光の「可干渉距離」とは、上述の波動の有限な長さｌに相当し、一般的に以下の関係式（１）によって表される。
Ｌｃ＝λｐ２／Δλ
（但し、Ｌｃは可干渉距離、λｐは発光スペクトルのピーク波長（ピーク発光波長）、Δλはスペクトル半値幅である）
【００４４】
従来の有機ＥＬ素子では、例えば、発光界面から陰極側方向に放出され、陰極の表面で反射されて陽極側に戻ってくる光と発光界面から陽極側に放出される光とで干渉が生じていた。この夫々の光が辿る光路の光路差は発光界面から陰極の反射面までの光学距離の２倍となる。従って、この光路差が可干渉距離Ｌｃよりも大きければ干渉を生じないことになる。言い換えると、発光界面から陰極の反射面までの光学距離がＬｃ／２より大きければ干渉の影響を抑制できるものと考えられる。
【００４５】
ところが、実際の有機ＥＬ素子においては、発光界面から陰極の反射面までの光学距離をＬｃ／２より大きくしたとしても、干渉の影響は減少されるものの、不完全なために膜厚がズレると色度もズレてしまうことが判明した。そして、実際上、色度等への干渉の影響を完全に抑制するためには、発光界面から陰極の反射面までの光学距離が可干渉距離Ｌｃ以上であることが望ましい。
【００４６】
有機ＥＬ素子における発光光の可干渉距離Ｌｃを算出するにあたって、上記関係式に使用されている発光光のピーク波長λｐ及びスペクトル半値幅Δλは発光層のＰＬ（フォトルミネッセント）スペクトルから読み取ることができる。
【００４７】
例えば、図３に示すＰＬスペクトルを有するＡｌｑ３の可干渉距離は、ＰＬスペクトルからλｐ＝５２３ｎｍ、Δλ＝１０５ｎｍという数値が得られ、これを上記関係式に代入すると２６０５ｎｍとなる。従って、図１に示す本発明の有機ＥＬ素子において発光層をＡｌｑ３で形成すると仮定した場合、発光界面から反射ミラーまでの光学距離を２６０５ｎｍ以上に設定することになる。
【００４８】
よって、この場合、発光界面から反射ミラーまでの各層の膜厚は、以下の関係式（２）を満足するように設定される。
Ｌｃ≦ｄ０・ｎ０＋ｄＴＯ２・ｎＴＯ２＋ｄＢ・ｎＢ
なお、発光界面から反射ミラーまでの光学距離に関しては特に上限はないが、有機ＥＬ素子の薄さの利点損なわないためには１０００μｍ以内とすることが望ましい。一方、下限は光学距離Ｌｃ以上が望ましいが、干渉の影響を完全に排除するためにはＬｃの２倍程度が更に望ましい。ここで、発光領域は、発光層内で一定の幅を有するものと考えるが、発光強度の高いと想定される所定の位置を発光界面として設定する。例えば、図１に示したような正孔輸送層と有機発光層からなる構成においては、有機発光層の正孔輸送層側で発光強度が最大となるものと想定され、正孔輸送層と有機発光層との界面を発光界面と考えることができる。
【００４９】
また、１つの発光層を２種類以上の発光材料で形成した場合は、夫々の発光材料のＰＬスペクトルから算出された可干渉距離のうちの最も長いものを採用する。
【００５０】
図４は本発明の有機ＥＬ素子に係わる他の実施形態の構造を示す断面図である。本実施形態は発光位置がとびとびに分離して複数存在するＭＰＥ構造（一対の対向する電極によって挟持された有機層が、少なくとも１層の発光層を含む発光ユニットを複数個有したものであり、各発光ユニットが少なくとも１層からなる電荷発生層によって仕切られた構造）である。
【００５１】
なお、発光ユニットとは、主に有機化合物からなる少なくとも１層の発光層を含む層構造を有し、一般的な有機ＥＬ素子の構成要素のうち陽極及び陰極を除いた要素を指すものである。また、電荷発生層は、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＳｎＯ２、ＺｎＯ２等の透明導電材料、Ｖ２Ｏ５及び４Ｆ−ＴＣＮＱ等、その上に成膜する正孔輸送材料と酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しうる物質が使用され、電荷発生層の陰極側に接する発光ユニットには正孔を注入し、陽極側に接する発光ユニットには電子を注入する層として働く。
【００５２】
図４に示す有機ＥＬ素子の具体的な構造は、透明基板の上に第一透明電極層（陽極）が形成され、その上に第一発光界面を含む第一発光ユニット、第一電荷発生層、第二発光界面を含む第二発光ユニット、第二電荷発生層、第三発光界面を含む第三発光ユニット及び第二透明電極層（陰極）が順次形成されている。そして更に、第二透明電極層（陰極）の外側には第二透明電極層から一定の距離を置いた位置に、反射面が第二透明電極層と対向するように反射ミラーが配置されている。
【００５３】
このような構造の有機ＥＬ素子において、３つの発光ユニットの夫々の発光界面から放出された光の間で干渉を生じさせないように反射ミラーを配置するには、各発光ユニットの夫々の発光界面から放出される光のＰＬスペクトルから上記関係式（１）を用いて夫々の可干渉距離を求め、夫々の発光界面から可干渉距離を保った位置のうち第二透明電極層から最も距離が離れた位置を求める。その結果、図４に示すようにＬｃ１が第二透明電極層から最も離れた位置にあることから、反射ミラーの配置位置をこの位置か、或いは第二透明電極層に対してこれよりも更に離れた位置に設定する。それによって、各発光ユニットから放出される光の干渉の影響を全て排除することができる。
【００５４】
図１及び図４において、第二透明電極層と反射ミラーとの間は、真空或いは気体で満たされてもよいし、液体を充填してもよい。また、第二透明電極層の上に透光性材料からなる透明第一バッファー層を形成し、透明第一バッファー層の上面に金属蒸着を施こすことによって反射ミラーとしてもよい。
【００５５】
第二透明電極層と反射ミラーとの間の空間を満たす気体の物質に関しては特に制約はないが、主に除湿されたＮ２ガス、Ａｒガス等の不活性気体が望ましい。透明な液体物質としては、脱水されたシリコーン系オイル、フッソ系オイルなどが挙げられる。
【００５６】
第一バッファー層としては、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＳｉＮｘ、Ｔａ２Ｏ５、ＳｉＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＴｉＯ、ＨｆＯ２、Ｙ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＣｅＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＭｇＦ、ＳｒＦ２、ＢａＦ２等の透明な金属酸化物、窒化物、弗化物或いは低分子系材料、透明エポキシ、アクリル、ナイロン等の高分子系材料でも良く、透明で膜厚をμｍオーダーで形成できる物質であれば何でも良い。
【００５７】
いずれにしても、第二透明電極層と反射ミラーの間は発光界面から反射ミラーまでの光学距離を可干渉距離Ｌｃ以上に保つために設けられるものであるため、真空或いは透明な物質で満たされれば目的は果される。
【００５８】
但し、透明物質の屈折率と第二透明電極層の屈折率の差が干渉を生じさせる要因となることがある。それは、屈折率の異なる２つの物質によって境界平面が形成される場合、境界平面を形成する２つの物質の屈折率の差が大きいほど、入射光線の反射率が大きくなる為である。
【００５９】
その結果、発光界面から第二透明電極層と反射ミラーの間に設けられた透明物質と第二透明電極層との境界平面までの光の光学距離は可干渉距離Ｌｃよりも小さいため、干渉を起こす要因となる。そして、この境界平面を形成する２つの物資の屈折率の差が大きいほど反射率が高くなり、発生する干渉の程度も大きくなる。
【００６０】
そこで、第二透明電極層と反射ミラーとの間に設けられた透明物質と第二透明電極層において、干渉を生じないような屈折率の差は０．６以下であることが望ましく、限りなく０に近づくことが更に望ましい。
【００６１】
例えば、本実施形態を示す図１において、発光界面から反射ミラーまでの間に存在する境界平面は、有機層／有機層の境界平面、有機層／第二透明電極層の境界平面、及び第二透明電極層／第二透明電極層上の透明物質の境界平面である。これら夫々の境界平面は発光界面からの光学距離が可干渉距離Ｌｃ未満となる可能性がある位置に反射面として存在するため、反射率が大きくなると強い干渉を生じる原因となる。
【００６２】
そのなかでも特に、第二透明電極層／第二透明電極層上の透明物質の境界平面が比較的大きな反射率の反射面となる可能性がある。例えば、第二透明電極層と反射ミラーの間が真空或いは気体（屈折率：約１．０）で満たされたとき、第二透明電極層として使用されるＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ及びＳｎＯ２等（屈折率：約１．９５）との屈折率の差が約０．９５となり、この屈折率段差０．９５の反射面では発光界面から第二透明電極層／第二透明電極層上の透明物質の境界平面までの光学距離が約３００ｎｍにおいては多少干渉の影響が現れる程度である。
【００６３】
ところが、本発明の他の実施形態を示す図４のように、発光位置がとびとびに分離して複数存在するような、発光界面から第二透明電極層／第二透明電極層上の透明物質の境界平面までの光学距離が非常に長い構造の有機ＥＬ素子においては、干渉の影響が顕著に現れてくる。
【００６４】
従って、干渉の発生を抑制するためには、発光界面から第二透明電極層／第二透明電極層上の透明物質の境界平面までの光学距離に応じて、第二透明電極層を形成する材料と第二透明電極層上の透明物質の材料とを適宜選択することによって両者の屈折率の差を設定することが必要である。
【００６５】
そこで、図１で示すような、発光界面から第二透明電極層／第二透明電極層上の透明物質の境界平面までの光学距離が約３００ｎｍの構造の有機ＥＬ素子においては、第二透明電極層と第二透明電極層上の透明物質との屈折率の差を０．６以下にすることが干渉の発生を殆んど抑制することに繋がるために好ましいものである。
【００６６】
一方、図４に示すような、発光位置がとびとびに分離して複数存在するような構造の有機ＥＬ素子においては、少なくとも１層の発光層を含む発光ユニットの数の増加に伴なって、発光界面から第二透明電極層／第二透明電極層上の透明物質の境界平面までの光学距離が増加するために、第二透明電極層と第二透明電極層上の透明物質の屈折率の差を更に小さくする必要がある。
【００６７】
反射ミラーとしては、Ａｇ、Ａｌ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｗ、Ｍｇ、Ｎｉ及びＲｈ等の金属単体或いは合金の蒸着膜、屈折率の異なる２種類の酸化物、窒化物、或いは半導体の層を交互に積層した多層膜ミラー等が使用できる。その組み合わせの例として、ＴｉＯ２とＳｉＯ２、ＳｉＮｘとＳｉＯ２、Ｔａ２Ｏ５とＳｉＯ２或いはＧａＡｓとＧａＩｎＡｓなどが挙げられるが、この他にもＳｉＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＴｉＯ、ＨｆＯ２、Ｙ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＣｅＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＭｇＦ、ＳｒＦ２及びＢａＦ２等の中から屈折率の異なる材料を適宜選択して組み合わせて使用することも可能である。
【００６８】
ここまでは、有機ＥＬ素子の発光界面から反射ミラーの方向に放出された光に係わる干渉現象について様々な角度から検討を加えてきたが、発光界面から透明基板の方向に放出された光も同様に干渉現象に係わるものである。
【００６９】
図１に示す有機ＥＬ素子の構造において、発光界面から透明基板の方向には、有機層／有機層の境界平面、有機層／第一透明電極層の境界平面及び第一透明電極層／透明基板の境界平面が存在し、発光界面から各境界平面までの光学距離は可干渉距離Ｌｃ未満となる可能性がある。従って、発光界面から透明基板の方向に放出されてこれらの境界平面で反射された光と発光界面から第二透明電極層の方向に放出された光とで干渉が生じる可能性があるため、夫々の境界平面を構成する両者の屈折率の差を極力小さくすることによって干渉の発生を抑制することが望ましい。
【００７０】
そのなかでも特に、第一透明電極層／透明基板の境界平面が、３つの境界平面のうちで最も屈折率の差が大きい。例えば、透明基板にソーダガラス（屈折率：約１．５５）を使用し、第一透明電極に一般的なＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ及びＳｎＯ２等（屈折率：約１．９５）を使用すると、屈折率の差は約０．４となってしまう。この屈折率段差約０．４の反射面では発光界面から透明基板までの光学距離が約４００ｎｍにおいてはほとんど干渉の影響は現れない。
【００７１】
ところが、本発明の他の実施形態を示す図４のように、発光位置がとびとびに分離して複数存在するような、発光界面から透明基板までの光学距離が非常に長い構造の有機ＥＬ素子においては、干渉の影響が顕著に現れてくる。
【００７２】
従って、干渉の発生を抑制するためには、発光界面から透明基板までの光学距離に応じて、第一透明電極層を形成する材料と透明基板の材料とを適宜選択することによって両者の屈折率の差を設定することが必要である。
【００７３】
具体的には、第一透明電極層と透明基板の間に、第一透明電極層との屈折率の差が極めて小さい第一バッファー層を、発光界面から透明基板までの光学距離が発光層から放出される光の可干渉距離Ｌｃ以上となるような膜厚に形成する。また、第一透明電極層に対して屈折率の差が小さい透明基板を使用すれば第一バッファー層を不要とすることも可能である。
【００７４】
第一バッファー層に使用される材料としては、上述の第二透明電極層と反射ミラーの間に設けられた第一バッファー層と同様の材料が使用できる。また、第一透明電極層に対して屈折率の差が極めて小さい透明基板の材料としては特に限定するものではないが、一例を挙げるとすればＬａＳＦＮ９（ＳＣＨＯＴＴ  ＧＬＡＳ社製）（屈折率：１．８５）が使用できる。
【００７５】
なお、有機ＥＬ素子は、反射ミラーを透明基板の外側に設け、発光界面から放出された光を第二透明電極を介して外部に出射する構造にすることも可能である。その場合、透明基板の外側表面に金属膜を成膜して反射ミラーとしても良いし、反射ミラーを基板としてその上に有機ＥＬ素子を形成しても良い。
【００７６】
透明基板の材料としては、ガラス、ＰＥＴ、ポリカーボネート及び非晶質ポリオレフィン等が使用される。また、第一透明電極及び第二透明電極はＩＴＯ、ＩＺＯ、ＳｎＯ２、及びＺｎＯ等の透明導電膜として形成されるのが好ましく、膜厚は１０〜５００ｎｍの範囲内であることが望ましい。
【００７７】
有機ＥＬ素子の構造は、上記図１及び図４で示すものの他に、透明基板の上の第一透明電極側からの有機層を正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／としたものや、正孔注入層／正孔輸送層／発光層としたものや、正孔輸送層／発光層／電子輸送層としたものや、前記発光層を多層に積層したもの等が可能である。
【００７８】
正孔輸送層は第一透明電極層から正孔が注入され易くする働きと、電子をブロックする働きを有しており、正孔移動度が高く、透明で成膜性の良好なものが好ましく、ＴＰＤ等のトリフェニルアミン誘導体、フタロシアニン、銅フタロシアニン等のポリオレフィン系化合物、ヒドラゾン誘導体及びアリールアミン誘導体等が用いられる。
【００７９】
なお、正孔輸送層は、陽極からの正孔の注入を容易にする働きを有する正孔注入層と、正孔を輸送する働き及び電子を妨げる働きを有する正孔輸送層とに分けて設けても良い。その場合、正孔注入層及び正孔輸送層の膜厚は共に１０〜２００ｎｍの範囲内であることが望ましい。
【００８０】
また、電子注入層は、第二透明電極層から電子が注入され易いように、有機発光層或いは電子輸送層の上に形成しても良い。電子注入層を形成する材料は、Ｌｉ、Ｃａ、Ｓｒ、及びＣｓ等の仕事関数が低い金属が主に使用され、有機層の上に極微量蒸着される。
【００８１】
また、発光層は、電子と正孔の再結合による発光効率が高く、薄膜性が良好で、輸送材料との境界平面で強い相互作用のないことが望ましく、アルミキレート錯体（Ａｌｑ３）、ジスチリルビフェニル誘導体（ＤＰＶＢｉ）等のジスチリルアリーレン（ＤＳＡ）系の誘導体、キナクリドン誘導体、ルブレン、クマリン及びペリレン系等の材料が用いられる。そして、これらの材料を単独で、或いは２種類以上を混合して発光層が形成される。また発光層は多層として積層しても良い。なお、発光層の膜厚は１０〜２００ｎｍの範囲内であることが望ましい。
【００８２】
電子輸送層を形成する材料は、アルミキレート錯体（Ａｌｑ３）、ジスチリルビフェニル誘導体（ＤＰＶＢｉ）、オキサジアゾール誘導体、ビスチリルアントラセン誘導体、及びベンゾオキサゾールチオフェン誘導体等が用いられ、膜厚は１０〜２００ｎｍの範囲内であることが望ましい。
【００８３】
本発明の有機ＥＬ素子に関わる他の実施形態は、透明基板／第一透明電極／発光層を含む複数の薄膜層／第二透明電極からなるＥＬ素子であって、前記第二透明電極の外側に形成された透光性材料からなる第一バッファー層、さらにその上に金属を成膜して形成された反射ミラーを有する。前記発光層の発光界面から前記反射ミラーまでの光学距離、および前記発光層の発光界面から前記透明基板の外側表面までの光学距離を、前記発光界面から放出される光の可干渉距離以上とし、更に前記第一バッファー層を形成する透光性材料と該透光性材料に隣接する第二透明電極の屈折率差、および前記透明基板と該透明基板に隣接する第一透明電極の屈折率差を０．６以下とする。第一バッファー層は、異なる材料からなる複数の層から形成されていてもよい。
【００８４】
また、本発明の有機ＥＬ素子に関わる他の実施形態は、透明基板／第一透明電極／発光層を含む複数の薄膜層／第二透明電極からなるＥＬ素子であって、前記第二透明電極から外側に一定の距離を置いて前記第二透明電極と対向するように配置された反射ミラー、前記対向する第二透明電極と反射ミラーとの間を満たす第一バッファー層を有する。前記発光層の発光界面から前記反射ミラーまでの光学距離、および前記発光層の発光界面から前記透明基板の外側表面までの光学距離を、前記発光界面から放出される光の可干渉距離以上とし、かつ、前記透明基板と該透明基板に隣接する第一透明電極の屈折率差を０．６以下とする。該第一バッファー層は、前記第二透明電極との屈折率差が０．６以下の透光性材料からなり、気体あるいは液体からなる層でもよく、真空でもよい。また、前記反射ミラーは、基板表面に反射面を形成して構成されるものでもよく、金属板から構成されてもよい。
【００８５】
また、本発明の有機ＥＬ素子に関わる他の実施形態は、透明基板／第一透明電極／発光層を含む複数の薄膜層／第二透明電極からなるＥＬ素子であって、前記透明基板の外側表面に金属膜を形成して構成される反射ミラー、前記第二透明電極上に形成された透光性材料からなる第一バッファー層を有する。前記発光層の発光界面から前記反射ミラーまでの光学距離、および前記発光層の発光界面から前記第一バッファー層の外側表面までの光学距離を、前記発光界面から放出される光の可干渉距離以上とし、更に前記第一バッファー層を形成する透光性材料と該透光性材料に隣接する第二透明電極の屈折率差、および前記透明基板と該透明基板に隣接する第一透明電極の屈折率差を０．６以下とする。
【００８６】
次に、本発明の有機ＥＬ素子に係わる実施例１〜１３及び比較例１〜５について説明する。まず、実施例１〜１２は本発明の有機ＥＬ素子に係わる実施形態を示す図１の構造を基本構造として採用している。そこでまず、実施例１〜９の有機ＥＬ素子の構造において、共通する構成要素を以下に記す。
【００８７】
透明基板となるガラス基板の上に第一透明電極層（陽極）となるＩＴＯ透明電極をスパッタ法によって形成した。ＩＴＯのシート抵抗は１０Ω／□である。そして、ＩＴＯ透明電極を所定の形状にエッチングして、アセトン及びイソプロピルアルコール等で超音波洗浄した後に乾燥させた。更に、ＵＶ−Ｏ３洗浄した後に真空蒸着槽内にセットして槽内を約１×１０−５Ｔｏｒｒまで減圧し、ＩＴＯ透明電極の上に正孔輸送層を１００ｎｍの膜厚に蒸着した。次いで、図５に示す発光スペクトルの光を放出する青色発光材料（以下、青色発光ドーパントと記す）を重量比１％の濃度で添加した有機発光層を共蒸着し、その上に電子注入層を微量蒸着成膜し、その上に第二透明電極（陰極）としてＩＺＯ透明電極をスパッタ法により５０ｎｍの膜厚に成膜し、その上に第一バッファー層としてＳｉＯを成膜し、更に、その上に反射ミラーとしてＡｌを２００ｎｍの膜厚に蒸着した。なお、ＳｉＯ層の屈折率は４５０ｎｍの波長の光に対して１．９０であった。
【００８８】
実施例１〜９においては、夫々第一バッファー層として形成したＳｉＯ層の膜厚が異なり、それに伴って、発光界面からＡｌ反射ミラーまでの光学距離が異なる。実施例１〜９において異なるこれらの要素を以下の表１に示す。
【表１】
2006100245.tif 000003
【００８９】
実施例１０は、ガラス基板からＩＺＯ透明電極までの構成は上記実施例１〜９と同様であるが、第一バッファー層及び反射ミラーの替わりにＩＺＯ透明電極の上に約０．５ｍｍの厚みのオイル層を設けた構造である。オイルの屈折率は４５０ｎｍの波長の光に対して１．５５であった。
【００９０】
実施例１１は、上記実施例１０のオイル層の替わりに、ＩＺＯ透明電極と反射ミラーで構成された１８μｍの隙間にＮ２ガスを充填した構造である。反射ミラーは基板にＡｇを蒸着したものであり、この反射ミラーを反射面がＩＺＯ透明基板と対向するように配置し、
反射ミラーとＩＺＯ透明電極の隙間の外周部に１８μｍのギャップ剤を分散したＵＶ硬化性シール剤を塗布して接着・固定し、反射ミラーとＩＴＯ透明電極とシール剤で囲まれた空間にＮ２ガスを充填したものである。
【００９１】
実施例１２は、上記実施例１１のＮ２ガスの替わりに、４５０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．５５のオイルを充填したものである。
【００９２】
実施例１３は、本発明の有機ＥＬ素子に係わる他の実施形態を示す図４の構造を基本構造として採用している。但し、この場合は発光位置を２つで構成している。具体的な構造は、透明基板となるガラス基板の上に第一透明電極層（陽極）となるＩＴＯ透明電極をスパッタ法によって形成した。ＩＴＯのシート抵抗は１０Ω／□である。そして、ＩＴＯ透明電極を所定の形状にエッチングして、アセトン及びイソプロピルアルコール等で超音波洗浄した後に乾燥させた。更に、ＵＶ−Ｏ３洗浄した後に真空蒸着槽内にセットして槽内を約１×１０−５Ｔｏｒｒまで減圧し、ＩＴＯ透明電極の上に正孔輸送層を成膜した。次いで、図５に示す発光スペクトルの光を放出する青色発光ドーパントを重量比１％の濃度で添加した有機発光層を共蒸着した。この正孔輸送層と有機発光層の積層構造を発光ユニットとし、この発光ユニットの上に電荷発生層を形成した後に黄色発光ドーパントを添加した有機発光層を有する他の発光ユニットを形成した。更にその上に電子注入層を微量蒸着し、その上にＩＺＯ透明電極を形成した。そして、基板にＡｇを蒸着した反射ミラーを反射面がＩＺＯ透明基板と対向するように配置し、反射ミラーとＩＺＯ透明電極の隙間の外周部に１８μｍのギャップ剤を分散したＵＶ硬化性シール剤を塗布して接着・固定し、反射ミラーとＩＴＯ透明電極とシール剤で囲まれた空間に４５０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．６のオイルを充填したものである。
【００９３】
次に、比較例１〜５の構造について説明する。比較例１〜３は図２１に示す従来の有機ＥＬ素子の構造を基本構造として採用している。比較例１の構造は、透明基板となるガラス基板の上に第一透明電極層（陽極）となるＩＴＯ透明電極をスパッタ法によって形成した。ＩＴＯのシート抵抗は１０Ω／□である。そして、ＩＴＯ透明電極を所定の形状にエッチングして、アセトン及びイソプロピルアルコール等で超音波洗浄した後に乾燥させた。更に、ＵＶ−Ｏ３洗浄した後に真空蒸着槽内にセットして槽内を約１×１０−５Ｔｏｒｒまで減圧し、ＩＴＯ透明電極の上に正孔輸送層を１００ｎｍの膜厚に蒸着した。次いで、図５に示す発光スペクトルの光を放出する青色発光ドーパントを重量比１％の濃度で添加した有機発光層を６２ｎｍの膜厚に共蒸着した。更に、その上に電子注入層を微量蒸着成膜し、その上に陰極としてＡｌを２００ｎｍの膜厚に蒸着した。なお、有機発光層の屈折率は４５０ｎｍの波長の光に対して１．８０であった。
【００９４】
この場合、発光界面からＡｌ陰極までの光学距離は１１２ｎｍであり、ピーク発光波長４５０ｎｍのほぼ１／４であった。
【００９５】
比較例２の構造は上記比較例１の構造と同様であるが、青色ドーパントを添加して共蒸着した有機発光層の膜厚を１０５ｎｍとし、発光界面からＡｌ陰極までの光学距離は１８９ｎｍであり、ピーク発光波長４５０ｎｍの奇数倍から外れることが異なるものである。
【００９６】
比較例３の構造は、ガラス基板から青色ドーパントを添加して共蒸着した有機発光層までの構成は上記比較例２と同様であるが、青色ドーパントを添加して共蒸着した有機発光層の上に電子注入層を微量蒸着成膜し、その上にＩＺＯ透明電極をスパッタ法によって５０ｎｍの膜厚に形成し、さらにその上にＡｌを反射ミラーとして２００ｎｍの膜厚に形成したところが異なる。なお、ＩＺＯ透明電極の屈折率は４５０ｎｍの波長の光に対して１．９５であった。その結果、発光界面からＡｌ反射ミラーまでの光学距離は２８６ｎｍとなり、比較例２と同様にピーク発光波長４５０ｎｍの奇数倍から外れるものとなった。
【００９７】
比較例４は、比較例３に対してＡｌ反射ミラーを取り除き、ＩＺＯ透明電極の上をＮ２雰囲気としたものである。
【００９８】
比較例５は、本発明の有機ＥＬ素子に係わる他の実施形態を示す図４の構造を基本構造として採用している。但し、この場合は発光位置を２つで構成している。具体的な構造は、透明基板となるガラス基板の上に第一透明電極層（陽極）となるＩＴＯ透明電極をスパッタ法によって形成した。ＩＴＯのシート抵抗は１０Ω／□である。そして、ＩＴＯ透明電極を所定の形状にエッチングして、アセトン及びイソプロピルアルコール等で超音波洗浄した後に乾燥させた。更に、ＵＶ−Ｏ３洗浄した後に真空蒸着槽内にセットして槽内を約１×１０−５Ｔｏｒｒまで減圧し、ＩＴＯ透明電極の上に正孔輸送層を成膜した。次いで、図５に示す発光スペクトルの光を放出する青色発光ドーパントを重量比１％の濃度で添加した有機発光層を共蒸着した。この正孔輸送層と有機発光層の積層構造を発光ユニットとし、この発光ユニットの上に電荷発生層を形成した後に黄色発光ドーパントを添加した有機発光層を有する他の発光ユニットを形成した。更にその上に電子注入層を微量蒸着し、
最後にＡｌ陰極を２００ｎｍの膜厚に蒸着した。
【００９９】
以上、本発明の有機ＥＬ素子に係わる実施例１〜１３及び比較例１〜５について説明したが、以下にそれらの特性について説明する。
【０１００】
図６は比較例１〜３の従来構造の有機ＥＬ素子についての発光スペクトルを示している。比較例１の有機ＥＬ素子は発光界面からＡｌ電極までの光学距離をほぼλｐ／４（発光光のピーク波長λｐ＝４５０ｎｍ）とした素子であり、発光スペクトル分布は図５に示す青色発光ドーパントのＰＬスペクトル分布とほぼ同様の形態をなしている。
【０１０１】
一方、比較例２のように有機発光層の膜厚が１０５ｎｍになると、発光スペクトル分布が青色発光ドーパントのＰＬスペクトル分布とは大きく異なるものとなっている。これは発光界面からＡｌ電極までの光学距離がλｐ／４（発光光のピーク波長λｐ＝４５０ｎｍ）の奇数倍からズレているためである。また、比較例３も同様に発光界面からＡｌ電極までの光学距離がλｐ／４（発光光のピーク波長λｐ＝４５０ｎｍ）の奇数倍からズレており、青色ドーパントのＰＬスペクトルの分布とは異なるものとなっている。
【０１０２】
図７は実施例１の発光スペクトル、図８は実施例４の発光スペクトル、図９は実施例６の発光スペクトル、図１０は実施例９の発光スペクトルを示している。
【０１０３】
図７に示す実施例１の有機ＥＬ素子の発光スペクトル分布は、干渉の影響によって青色発光ドーパントのＰＬスペクトルとは大きく異なるものとなっているが、実施例２〜９のように第一バッファー（ＳｉＯ）層の膜厚を厚くして発光界面のＡｌ反射ミラーまでの光学距離を長くしてゆくと、図８〜１０に示すように発光スペクトル分布は次第に青色発光ドーパントのＰＬスペクトル分布に近づいてゆく。
【０１０４】
ここで、発光スペクトル分布の近似度を客観的に表す方法として「変調の度合」の概念を導入した。それは、まず各波長において、比較の対象となる光の発光スペクトル分布の相対光度を、基準となる光の発光スペクトル分布の相対光度で割って変調スペクトル分布を算出する。そして、変調スペクトル分布において、近似度を求めたい発光波長範囲内に存在する最大値（ＩＭＡＸ）と最小値（ＩＭＩＮ）から以下の式を用いて「変調の度合（Ｖ）」を算出するものである。
Ｖ＝（ＩＭＡＸ−ＩＭＩＮ）／（ＩＭＡＸ＋ＩＭＩＮ）
【０１０５】
図１１は、一例として、実施例１の有機ＥＬ素子から放出される光を比較光とし、青色発光ドーパントから放出される光を基準光としたときの変調スペクトル分布を示している。そしてこの変調スペクトル分布と上記式から変調の度合が算出される。
【０１０６】
図１２は、比較光を実施例１〜９及び比較例２の有機ＥＬ素子から放出される光とし、基準光を青色発光ドーパントから放出される光として、実施例１〜９及び比較例２の有機ＥＬ素子における「発光界面から反射ミラーまでの光学距離」と「変調の度合」の関係を表したものである。発光界面から陰極（反射ミラー）までの光学距離が数十〜数百ｎｍ程度の有機ＥＬ素子における変調の度合はほぼ１に近い値を示している。例えば、比較例２の有機ＥＬ素子における変調の度合は０．９４であった。これに対し、図中に点線で示した青色発光ドーパントの放出する光の可干渉距離Ｌｃと同等の値（４２１８ｎｍ）における変調の度合は約０．３６であり、多少の干渉は生じているものの、その影響は大きく軽減されていることが認められた。従って、有機ＥＬ素子において干渉の影響を最小限に抑制するためには、上記方法で求められる「変調の度合」を約０．３６以下にすることが一つの基準になることが確認できた。
【０１０７】
また、有機ＥＬ素子は自発光の素子であることが特徴であり、そのため発光色も重要な要件の一つである。そこで、実施例１〜９及び比較例１〜４の有機ＥＬ素子における「発光界面から反射ミラーまでの光学距離」と発光光の「色度」の関係を示したものが図１３及び図１４であり、図１３は色度座標（ｘ）を、図１４は色度座標（ｙ）を表している。
【０１０８】
比較例１〜３のように発光界面から陰極（反射ミラー）までの光学距離が数十〜数百ｎｍ程度の有機ＥＬ素子においては、膜厚が微妙に変化しただけでも発光光の色度（ｘ、ｙ）が大幅に変わることがわかる。これに対し、実施例１〜９のように発光界面から陰極（反射ミラー）までの光学距離を長くしてゆき、図中に点線で示した青色発光ドーパントの放出する光の可干渉距離Ｌｃと同等の値（４２１８ｎｍ）以上にすると、青色発光ドーパントが本来放出する光の色度（ＰＬ発光時）に対する差はｘ，ｙ共に０．０１以下まで収束してゆくことがわかる。
【０１０９】
つまり、発光界面から陰極（反射ミラー）までの光学距離は大きいほど、干渉の抑制効果は大きくなるが、距離が小さい場合においても、本発明の構成とすることにより、比較例の構成よりも干渉の抑制効果を奏することが確認できる。特に、前記光学距離を青色発光ドーパントの放出する光の可干渉距離Ｌｃと同等の値（４２１８ｎｍ）以上とすることにより、青色発光ドーパントが本来放出する光の色度をほぼ再現でき、膜厚が多少変化しても色度はほとんど変わらないことがわかる。
【０１１０】
ここまでは、青色発光ドーパントを添加した有機発光層を有する有機ＥＬ素子の特性について説明してきたが、図１５で示すようなＰＬスペクトルの分布の光を放出する緑色発光ドーパント及び赤色発光ドーパントを添加した有機発光層を有する有機ＥＬ素子についても特性の確認を行なった。実施例１〜９の有機ＥＬ素子と同様の構造において、有機発光層に添加するドーパントを緑色発光ドーパント及び赤色発光ドーパントとし、夫々のドーパントから放出される光の可干渉距離Ｌｃと同等の値（４９９２ｎｍ及び５３６２ｎｍ）における変調の度合を以下の表２に示す。青色以外の他の発光色の有機ＥＬ素子においても青色発光の有機ＥＬ素子の場合と同様の結果を確認した。
【０１１１】
【表２】
2006100245.tif 000004
【０１１２】
図１６は比較例４及び実施例１０の有機ＥＬ素子のガラス基板から放射される光の発光スペクトルを示している。比較例４と実施例１０の構造の違いは、比較例４は、４５０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．９５のＩＺＯ透明電極の上をＮ２雰囲気としたのに対し、実施例１０では、同じくＩＺＯ透明電極の上に４５０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．５５のオイル層を約０．５ｍｍの厚みに設けた構造である。
【０１１３】
従って、比較例４におけるＩＺＯ透明電極とＮ２雰囲気の屈折率差は０．９５であり、実施例１０におけるＩＺＯ透明電極とオイル層との屈折率差は０．４である。ところで、比較例４と実施例１０の発光スペクトル分布を比較すると、比較例４の発光スペクトルの分布は図５に示す青色発光ドーパントが放出する光のスペクトル分布とは異なっており、干渉の影響を反映しているのに対し、実施例１０の発光スペクトル分布は青色発光ドーパントが放出する光のスペクトル分布とほぼ同じとなった。
【０１１４】
このことにより、境界平面を形成する２つの層の屈折率差が０．９５程度であっても干渉を生じる原因となることが確認できた。また同時に、この屈折率差を小さくすることによって干渉の問題を解決することができることも確認できた。
【０１１５】
図１７は実施例１１及び実施例１２の有機ＥＬ素子のガラス基板から放射される光の発光スペクトルを示している。実施例１１と実施例１２の構造の違いは、基板にＡｇを蒸着した反射ミラーを反射面がＩＺＯ透明基板と対向するように配置し、反射ミラーとＩＺＯ透明電極の隙間の外周部に１８μｍのギャップ剤を分散したＵＶ硬化性シール剤を塗布して接着・固定し、反射ミラーとＩＺＯ透明電極とシール剤で囲まれた隙間を形成した構造において、実施例１１の有機ＥＬ素子の場合はこの隙間にＮ２ガスを充填し、実施例１１の有機ＥＬ素子では４５０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．５５のオイル充填した構造になっている。
【０１１６】
ＩＺＯ透明電極の上を単にＮ２雰囲気とした構造の比較例４の発光スペクトル分布（図１６）と、ＩＺＯ透明電極の上をＮ２雰囲気としてその上にＡｇを蒸着した反射ミラーを設けた構造の実施例１１の発光スペクトルの分布を比較すると、実施例１１の発光スペクトルの分布の方が青色発光ドーパントのＰＬスペクトル分布に近いものとなっている。つまり、ＩＺＯ透明電極に対向するように設けた反射ミラーによって干渉の影響を抑制できることがわかった。
【０１１７】
更に、ＩＺＯ透明電極と反射ミラーとの隙間に４５０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．５５のオイルを充填した構造の実施例１２の発光スペクトル分布は、青色発光ドーパントのＰＬスペクトル分布とほぼ同等のものとなっている。
【０１１８】
図１８及び図１９は夫々青色発光ドーパントを共蒸着した有機発光層を有する発光ユニットと、黄色発光ドーパントを共蒸着した有機発光層を有する発光ユニットの２ヶ所の発光部がとびとびに存在する構造の有機ＥＬ素子である比較例５及び実施例１３の発光スペクトルである。
【０１１９】
比較例５と実施例１３の構造の違いは、比較例５の場合は、電子注入層の上に陰極となるＡｌを直接２００ｎｍの膜厚に形成した構造であるのに対し、実施例１３の場合は、電子注入層の上にＩＺＯ透明電極を形成し、更に、基板にＡｇを蒸着した反射ミラーを反射面がＩＺＯ透明基板と対向するように配置し、反射ミラーとＩＺＯ透明電極の隙間の外周部に１８μｍのギャップ剤を分散したＵＶ硬化性シール剤を塗布して接着・固定し、反射ミラーとＩＴＯ透明電極とシール剤で囲まれた空間に４５０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．６のオイルを充填した構造になっている。
【０１２０】
図１８に示す比較例５の構造の有機ＥＬ素子の発光スペクトルは、有機ＥＬ素子の発光面を発光面の法線方向（０ｄｅｇ）から見た場合、青色発光ドーパントのＰＬスペクトル分布及び黄色発光ドーパントのＰＬスペクトル分布の両方を再現しておらず、観視角度（発光面の法線に対する交角が３０ｄｅｇ及び６０ｄｅｇ）によってスペクトル分布が著しく変わっている。
【０１２１】
それに対し、図１９に示す実施例１３の構造の有機ＥＬ素子の発光スペクトルは、上記同様に発光面を法線方向から見た場合、青色発光ドーパントのＰＬスペクトル分布及び黄色発光ドーパントのＰＬスペクトル分布の両方をほぼ再現したものとなっており、観視角度が変わってもスペクトル分布の変化はほとんど無い。
【０１２２】
その結果、本発明の有機ＥＬ素子においては、有機ＥＬ素子の構造が、２枚の対向する透明電極によって挟持された有機層が、少なくとも１層の発光層を含む発光ユニットを複数個有したものであり、各発光ユニットが少なくとも１層からなる電荷発生層によって仕切られた有機ＥＬ素子においても、１層の発光層を有する有機ＥＬ素子と同様の効果が得られることがわかった。
【０１２３】
ここで、本発明の実施形態に係わる効果について説明する。まず、有機ＥＬ素子構造を、透明基板の上に第一透明電極層（陽極）、正孔輸送層、有機発光層及び第二透明電極層（陰極）の各層を順次形成し、更に第二透明電極層（陰極）の外側に所定の距離を保って反射ミラーを配置した。反射ミラーの位置は、有機発光層の発光界面から反射ミラーまでの光学距離が発光層から放出される光の可干渉距離Ｌｃ以上となるように設定した。なお、可干渉距離ＬｃはＬｃ＝λｐ２／Δλ（但し、λｐは発光スペクトルのピーク波長、Δλはスペクトル半値幅）の式で算出される。
【０１２４】
有機ＥＬ素子を上記構造にすることによって、有機発光層の発光界面で放出されて有機ＥＬ素子の内部で反射された光が干渉の要因とならないようにすることができた。
【０１２５】
その結果、有機発光層の発光界面で放出されて有機ＥＬ素子の内部で反射された光を有効に活用し、干渉の影響を排除した光を効率良く外部に取り出すことができるようになった。
【０１２６】
また、有機ＥＬ素子を構成する各透明電極層及び各有機層の膜厚設定に際して干渉の影響を考慮に入れる必要がなくなった。よって、キャリアの輸送効率、再結合及び発光の効率等のみに重点を置いて膜厚設定が可能になるために膜厚の最適化が実現できる。
【０１２７】
また、膜厚が変わっても発光スペクトル分布に変化は生じず、有機ＥＬ素子から出射される光の色調が変化することがない。
【０１２８】
また、有機ＥＬ素子の発光面に対する観視角度が変わっても、スペクトル分布の変化はほとんど無く、有機ＥＬ素子から出射される光をどの方向から観視しても色調の変化はない。
【０１２９】
更に、透明基板の上に第一透明電極層（陽極）が形成され、その上に発光層を含む発光ユニットが電荷発生層を挟んで複数個設けられ、その上に形成された第二透明電極層（陰極）の上方に所定の距離を保って反射ミラーを配置した構造の本発明の他の実施形態の有機ＥＬ素子においても、上述と同様の効果を奏することが確認できた。
【０１３０】
次に、本発明の有機ＥＬ素子に係わる実施例１４〜２０及び比較例６について説明する。まず、実施例１４は上記比較例４のＮ２ガスの替わりに、ＩＺＯ透明電極と該ＩＺＯ透明電極に対向するように配置された封止用ガラス基板で構成された１８μｍの隙間に屈折率が１．５５のオイルを充填した構造のものである。ＩＺＯ透明電極と封止用ガラス基板の１８μｍの隙間は、上方に素子を形成したガラス基板と素子を封止するように配置された封止用ガラス基板をギャップ剤を分散したＵＶ硬化性シール剤により接着、固定することによって確保される。
【０１３１】
実施例１５は、ＩＺＯ透明電極と封止用ガラス基板の隙間に屈折率１．３３のオイルを充填した。それ以外の条件は実施例１４と同様とした。
【０１３２】
実施例１６は、ＩＺＯ透明電極と封止用ガラス基板の隙間に屈折率１．３７のオイルを充填した。それ以外の条件は実施例１４と同様とした。
【０１３３】
実施例１７は、ＩＺＯ透明電極と封止用ガラス基板の隙間に屈折率１．４３のオイルを充填した。それ以外の条件は実施例１４と同様とした。
【０１３４】
実施例１８は、比較例５のＮ２ガスの替わりに、ＩＺＯ透明電極と該ＩＺＯ透明電極に対向するように配置された封止用ガラス基板で構成された１８μｍの隙間に屈折率が１．５５のオイルを充填した構造のものである。ＩＺＯ透明電極と封止用ガラス基板の１８μｍの隙間は、上方に素子を形成したガラス基板と素子を封止するように配置された封止用ガラス基板をギャップ剤を分散したＵＶ硬化性シール剤により接着、固定することによって確保される。
【０１３５】
実施例１９は、ＩＺＯ透明電極と封止用ガラス基板の隙間に屈折率１．３３のオイルを充填した。それ以外の条件は実施例１８と同様とした。
【０１３６】
実施例２０は、ＩＺＯ透明電極と封止用ガラス基板の隙間に屈折率１．４３のオイルを充填した。それ以外の条件は実施例１８と同様とした。
【０１３７】
次に、比較例６について説明する。比較例６の構造は、透明基板となる屈折率が５６０ｎｍの波長の光に対して１．５３であるガラス基板上にＩＴＯ透明電極をスパッタ法によって形成した。ＩＴＯの膜厚は１２５ｎｍで、シート抵抗は１０Ω／□、屈折率は５６０ｎｍの波長の光に対して１．９０である。そして、ＩＴＯ透明電極を所定の形状にエッチングして、アセトン及びイソプロピルアルコール等で超音波洗浄した後に乾燥させた。更に、ＵＶ−Ｏ３洗浄した後に真空蒸着槽内にセットして槽内を約１×１０−５Ｔｏｒｒまで減圧し、ＩＴＯ透明電極の上に正孔輸送層を１００ｎｍの膜厚に蒸着した。次いで、図２２に示す発光スペクトルの光を放出する黄色発光ドーパントを重量比１％の濃度で添加した有機発光層を８０ｎｍの膜厚に共蒸着した。更に、その上に電子注入層を微量蒸着成膜し、その上に陰極としてＩＺＯを５０ｎｍの膜厚に蒸着した。なお、有機発光層の屈折率は５６０ｎｍの波長の光に対して１．７５であり、ＩＺＯ透明電極の屈折率は５６０ｎｍの波長の光に対して１．９０であった。ＩＺＯ表面の上はＮ２雰囲気とした。
【０１３８】
以上、本発明の有機ＥＬ素子に係わる実施例１４〜２０及び比較例６について説明したが、以下にそれらの特性について比較例４を交えて説明する。
【０１３９】
図２３は比較例４及び実施例１４の有機ＥＬ素子のガラス基板から放射される光の発光スペクトルを示している。比較例４と実施例１４の構造の違いは、比較例４は、４５０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．９５のＩＺＯ透明電極の上をＮ２雰囲気としたのに対し、実施例１４では、同じくＩＺＯ透明電極の上に４５０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．５５のオイル層を設けた構造である。
【０１４０】
従って、比較例４におけるＩＺＯ透明電極とＮ２雰囲気の屈折率差は０．９５であり、実施例１４におけるＩＺＯ透明電極とオイル層との屈折率差は０．４である。ところで、比較例４と実施例１４の発光スペクトル分布を比較すると、比較例４の発光スペクトル分布は図５に示す青色発光ドーパントが放出する光のスペクトル分布とは異なっている。これは、発光界面からの光学距離が、図５の青色発光ドーパントのＰＬスペクトルから求めた可干渉距離Ｌｃ（約４．２μｍ）未満の範囲内にＩＺＯとＮ２雰囲気の屈折率差０．９５の反射面が存在しているために、干渉の影響を大きく受けているものと思われる。
【０１４１】
これに対し、実施例１４の発光スペクトル分布は図５に示す青色発光ドーパントが放出する光のスペクトル分布とほぼ同じとなった。これは、比較例４のＮ２雰囲気に替えて屈折率１．５５のオイルを充填し、ＩＺＯとの屈折率差を０．４としたことによるものと考えられる。
【０１４２】
以上の結果より、発光界面からの光学距離が可干渉距離Ｌｃ（約４．２μｍ）未満に存在する屈折率段差の値が０．９５程度でも干渉を起こす原因となることがわかった。また、この屈折率段差の値を極力小さくすることによって発光に対する干渉の影響を抑制できることがわかった。
【０１４３】
図２４は実施例１４〜１７及び比較例４に於いて、ＩＺＯ透明電極と該ＩＺＯ透明電極と境界面を形成する物質との屈折率段差に対して、ガラス基板側から出射される光の色度（ｘ，ｙ）を示したものである。屈折率段差が小さくなるに伴なってガラス基板側から出射される光への干渉の影響が小さくなり、ガラス基板側から出射される光の色度（ｘ，ｙ）が青色発光ドーパント特有のＰＬスペクトルから求めた色度（ｘ，ｙ）に近づいていくことがわかる。
【０１４４】
そして、屈折率段差が０．６以下になると青色発光ドーパントの色度（ｘ，ｙ）に対するズレがｘ，ｙ共に０．０１以下となり、人間の色識別能力では識別できない領域まで色度ズレを抑えることが可能となることがわかった。
【０１４５】
以上の結果より、０．９５程度の屈折率差であっても、それが有機発光層の発光界面からの距離が光学距離で発光界面から放出される光の可干渉距離Ｌｃ未満の範囲内に存在する場合は、干渉を起こす要因となることがわかった。また、この屈折率差を小さくすることで干渉の影響を抑制できることがわかった。
【０１４６】
また以上の結果は、反射ミラーを有する有機ＥＬ素子の発光において、発光界面から反射ミラーまでの光学距離を「可干渉距離Ｌｃ」（４．２μｍ）以上の値としても、青色発光ドーパント本来の色度を再現できない場合があることを示している。つまり、発光界面と反射ミラーの間で、発光界面からの光学距離が可干渉距離（４．２μｍ）未満に屈折率段差の大きな界面が存在すると、この界面が反射面として作用し、ガラス基板面からの発光に影響を与えてしまう。従って、反射ミラーを有する素子の発光において、青色発光ドーパント本来の色度を再現するためには、発光界面から反射ミラーまでの光学距離を「可干渉距離Ｌｃ」（４．２μｍ）以上とし、更に発光界面からの光学距離が可干渉距離（４．２μｍ）未満に存在する屈折率段差を極力小さく（少なくとも屈折率段差を０．６以下に調節）する必要がある。これにより、青色ドーパント本来の色度に対するズレをｘ，ｙ共に０．０１以内とすることができることがわかった。
【０１４７】
図２５は比較例６及び実施例１８の有機ＥＬ素子のガラス基板から放射される光の発光スペクトルを示している。比較例６と実施例１８の構造の違いは、比較例６は、５６０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．９０のＩＺＯ透明電極の上をＮ２雰囲気としたのに対し、実施例１８では、同じくＩＺＯ透明電極の上に５６０ｎｍの波長の光に対して屈折率が１．５５のオイル層を設けた構造である。
【０１４８】
従って、比較例６におけるＩＺＯ透明電極とＮ２雰囲気の屈折率差は０．９０であり、実施例１８におけるＩＺＯ透明電極とオイル層との屈折率差は０．３５である。ところで、比較例６と実施例１８の発光スペクトル分布を比較すると、比較例６の発光スペクトル分布は図２２に示す黄色発光ドーパントが放出する光のスペクトル分布とは異なっている。これは、発光界面からの光学距離が、図２２の黄色発光ドーパントのＰＬスペクトルから求めた可干渉距離Ｌｃ（約４．８μｍ）未満の範囲内にＩＺＯとＮ２雰囲気の屈折率差０．９０の反射面が存在しているために、干渉の影響を大きく受けているものと思われる。
【０１４９】
これに対し、実施例１８の発光スペクトル分布は図２２に示す黄色発光ドーパントが放出する光のスペクトル分布とほぼ同じとなった。これは、比較例６のＮ２雰囲気に替えて屈折率１．５５のオイルを充填し、ＩＺＯとの屈折率差を０．３５としたことによるものと考えられる。
【０１５０】
以上の結果より、発光界面からの距離が可干渉距離Ｌｃ（約４．８μｍ）未満に存在する屈折率段差の値が０．９０程度でも干渉を起こす原因となることがわかった。また、この屈折率段差の値を極力小さくすることによって発光に対する干渉の影響を抑制できることがわかった。
【０１５１】
図２６は実施例１８〜２０及び比較例６に於いて、ＩＺＯ透明電極と該ＩＺＯ透明電極と境界面を形成する物質との屈折率段差に対して、ガラス基板側から出射される光の色度（ｘ，ｙ）を示したものである。屈折率段差が小さくなるに伴なってガラス基板側から出射される光への干渉の影響が小さくなり、ガラス基板側から出射される光の色度（ｘ，ｙ）が黄色発光ドーパント特有のＰＬスペクトルから求めた色度（ｘ，ｙ）に近づいていくことがわかる。
【０１５２】
そして、屈折率段差が０．６以下になると黄色発光ドーパントの色度（ｘ，ｙ）に対するズレがｘ，ｙ共に０．０１以下となり、人間の色識別能力では識別できない領域まで色度ズレを抑えることが可能となることがわかった。
【０１５３】
以上の結果より、０．９０程度の屈折率差であっても、それが有機発光層の発光界面からの距離が光学距離で発光界面から放出される光の可干渉距離Ｌｃ未満の範囲内に存在する場合は、干渉を起こす要因となることがわかった。また、この屈折率差を小さくすることで干渉の影響を抑制できることがわかった。
【０１５４】
また以上の結果は、反射ミラーを有する有機ＥＬ素子の発光において、発光界面から反射ミラーまでの光学距離を「可干渉距離Ｌｃ」（４．８μｍ）以上の値としても、黄色発光ドーパント本来の色度を再現できない場合があることを示している。つまり、発光界面と反射ミラーの間で、発光界面からの光学距離が可干渉距離（４．８μｍ）未満に屈折率段差の大きな界面が存在すると、この界面が反射面として作用し、ガラス基板面からの発光に影響を与えてしまう。従って、反射ミラーを有する素子の発光において、黄色発光ドーパント本来の色度を再現するためには、発光界面から反射ミラーまでの光学距離を「可干渉距離Ｌｃ」（４．８μｍ）以上とし、更に発光界面からの光学距離が可干渉距離（４．８μｍ）未満し存在する屈折率段差を極力小さく（少なくとも屈折率段差を０．６以下に調節）する必要がある。これにより、黄色ドーパント本来の色度に対するズレをｘ，ｙ共に０．０１以内とすることができることがわかった。
【０１５５】
発光界面から屈折率段差までの光学距離をほぼ同レベルの光学距離として比較した場合、発光波長が長波長の場合ほど屈折率段差はやや大きめでも色度のズレを小さくすることができる。また、人間の眼は青の近辺ではわずかな色度差でも感知できるが、緑の近辺では大きな色度差がないと感知できない。黄色や赤色に関しても青より大きな色度差がないと感知できない。従って、発光界面からの光学距離が可干渉距離未満の範囲内に屈折率段差が存在する場合、段差は０．６以下とし、色度のズレを０．０１以下に抑えることで、どの様な色調においても、発光材料本来の発光色と同等であると認識できる色調の発光を得ることができる。
【０１５６】
次に、本発明の有機ＥＬ素子に係る他の実施形態について説明する。透明基板／第一透明基板／発光層を含む複数の薄膜層／反射電極からなるＥＬ素子であって、前記発光層と反射電極の間に形成された第二バッファー層を有する。前記発光層の発光界面から反射電極までの光学距離を前記発光界面から放出される光の可干渉距離以上とし、前記発光層の発光界面からの光学距離が前記発光界面から放出される光の可干渉距離未満の範囲内では、前記反射電極を除いた隣接する２つの層全ての屈折率差を０．６以下としている。
【０１５７】
図２７は当該実施形態の構造の一つを示す断面図である。本実施形態は発光位置がとびとびに分離して複数存在するＭＰＥ構造（一対の対向する電極によって挟持された有機層が、少なくとも１層の発光層を含む発光ユニットを少なくとも1個有し、発光ユニットを複数個有する場合には、各発光ユニットが少なくとも１層からなる電荷発生層によって仕切られた構造）である。また、各発光ユニットから発せられる光は種々の組み合わせが考えられ、同一発光色の単色発光ユニットの積層、異なる発光色の単色発光ユニットの積層、および、白色等混色発光ユニットの積層など種々の組み合わせが考えられる。
【０１５８】
図２７に示す有機ＥＬ素子の具体的な構造は、透明基板の上に透明電極層（陽極）が形成され、その上に第一発光界面を含む第一発光ユニット、第一電荷発生層、第二発光界面を含む第二発光ユニット、第二電荷発生層、第三発光界面を含む第三発光ユニット及び第二バッファー層が順次形成されている。そして更に、第二バッファー層の外側には反射面が第三発光ユニットと対向するように反射ミラーを兼ねた電極（反射電極（陰極））が配置されている。
【０１５９】
そして、最終積層の発光ユニット（第三発光ユニット）と反射電極との間に第二バッファー層を形成し、発光層の発光界面から反射電極までの光学距離を可干渉距離以上とし、且つ発光界面から反射電極までに存在する全ての界面の屈折率差が０．６以下となるようにした。
【０１６０】
従って、素子を作製するにあたり、光学干渉の影響に依存することなく、発光ユニットをキャリアバランスの最適膜厚で構成することが可能となる。電子輸送層膜厚や透明電極膜厚により各発光界面から陰極までの光学距離をλ／４の奇数倍とし、光学干渉効果の強めあいの条件を利用するといった従来の技術における膜厚調整を行うことなく、発光層から発せられる光のピーク波長とほぼ同一の発光光を得ることができる。
特に、ＭＰＥ素子を作製するにあたり、最適膜厚で構成された発光ユニットを単純に積層してＭＰＥ化したとしても、ＭＰＥ化に伴なう光学干渉条件の変化は第二バッファー層によって修正されるため、各発光界面から陰極までの光学長をλ／４の奇数倍に調整する必要がなくなる。すなわち、所望である材料本来の発光色を維持しつつ、最適キャリアバランス特性の発光ユニットを積層することができ、より効率の良い理想的なＭＰＥ素子を作製することが可能となる。
【０１６１】
第二バッファー層は、キャリアバランスに影響を及ぼすことなく、各発光界面から陰極までの光学距離を可干渉距離以上に調整する、前述した第一バッファー層と同様の役割を担うが、前述の第一バッファー層とは、絶縁体を用いることができない点で異なる。
また、陰極にＩＺＯなどの透明電極を形成するために電子輸送層の上面にスパッタ法などによる成膜が施される場合には、電子輸送層にダメージを与え、素子を劣化させてしまうことになるが、本構成の有機ＥＬ素子においては、電子輸送層の上の第二バッファー層が、スパッタ成膜時のダメージから電子輸送層を保護する役割をも担っている。
【０１６２】
第二バッファー層に用いられる材料は、可視光領域において光の吸収がないこと、導電性が高い（特に電子輸送性）こと、非発光材料であることが必要となる。具体的には、ＩＺＯ、ＺｎＯなどに代表される透明電極材料、Ｖ２Ｏ５などに代表される電荷発生材料（ＣＧＬ材料）（尚、ここで用いられている電荷発生材料とは、ＯＰＣなどに用いられているような光励起によって電荷を発生するものではなく、「特開２００３−２７２８６０号公報」に記載されているように、対向する陽極電極と陰極電極の間に存在する複数個の発光ユニットが１．０×１０２Ω・ｃｍ以上の比抵抗を有する電荷発生層で仕切られて積層されている構造を有することにより、両電極間に所定電圧が印加された場合に、あたかも複数個の発光ユニットが電気的に直列に接続されているように同時発光を行なえるものを指す。）、及びこれらの混合あるいは積層による薄膜多層膜などが候補として挙げられる。好適な例としては、前述のＣＧＬ材料と低仕事関数金属（Ｃｓ、Ｌｉなど）の積層膜（Ｌｉ／ＣＧＬ／Ｌｉ／ＣＧＬ／．．．．／Ｌｉ／ＣＧＬ）などが挙げられる。
【０１６３】
なお、第二バッファー層としては、他にも電子輸送材料あるいはホールブロック材料も候補として考えられる。この場合、一般的に用いられるこれら材料では、駆動電圧の上昇が著しいため、比抵抗１．０×１０２Ω・ｃｍ以上の高移動度の電子輸送材料あるいはホールブロック材料が好ましい。
【０１６４】
更に、第二バッファー層は、上記構造のように、陰極及び電子輸送層と独立した層でなく、これらを共有したものであってもよい。すなわち、電子輸送層兼第二バッファー層あるいは、陰極兼第二バッファー層となる場合である。電子輸送層兼第二バッファー層については、前述のように高移動度の材料が好ましい。いずれにしても第二バッファー層は上記他の層の機能を兼ねない限り、発光ユニットに対して光学干渉の影響を排除すること以外には、光学的、電気的に影響を与えないことが望ましい。
【０１６５】
図２８には、１発光ユニットの青色有機ＥＬ素子、３発光ユニットの青色有機ＥＬ素子、第二バッファー層を導入した３発光ユニットの青色有機ＥＬ素子の発光スペクトルを示す。縦軸は各素子のＥＬ強度、横軸は発光波長を示している。また、各素子のＣＩＥ色度は、それぞれ、（０．１５、０．１４）、（０．１４、０．２３）（０．１５、０．１５）となった。
【０１６６】
図中黒線で示される発光スペクトル（ＰＬスペクトルと同一）の光を発する素子は、透明電極（材料：ＩＴＯ＊膜厚：１６０ｎｍ）／正孔注入層（スターバースト系材料＊６０ｎｍ）／正孔輸送層（α−ＮＰＤ＊２０ｎｍ）／青色発光部（３５ｎｍ）／電子輸送層（Ａｌｑ３＊４０ｎｍ）／陰極（Ａｌ＊１００ｎｍ）で構成される１発光ユニット青色有機ＥＬ素子である。尚、単位（ｎｍ）は、層構成については膜厚、Ｌｃ等については光学膜厚の単位を夫々示す。
【０１６７】
図中連続する黒三角印で示される発光スペクトルの光を発光する素子は、上記１発光ユニット青色有機ＥＬ素子を単純に積層してＭＰＥ化したものであり、その構成は、透明電極（ＩＴＯ＊１６０ｎｍ）／正孔注入層（スターバースト系材料＊６０ｎｍ）／正孔輸送層（α−ＮＰＤ＊２０ｎｍ）／青色発光部（３５ｎｍ）／電子輸送層（Ａｌｑ３＊４０ｎｍ）／電荷発生層（五酸化バナジウム＊３０ｎｍ）／正孔注入層（スターバースト系材料＊６０ｎｍ）／正孔輸送層（α−ＮＰＤ＊２０ｎｍ）／青色発光部（３５ｎｍ）／電子輸送層（Ａｌｑ３＊４０ｎｍ）／電荷発生層（五酸化バナジウム＊３０ｎｍ）／正孔注入層（スターバースト系材料＊６０ｎｍ）／正孔輸送層（α−ＮＰＤ＊２０ｎｍ）／青色発光部（３５ｎｍ）／電子輸送層（Ａｌｑ３＊４０ｎｍ）／陰極（Ａｌ＊１００ｎｍ）からなる、青色有機ＥＬ素子である。
【０１６８】
図中連続する白丸印で示される発光スペクトルの光を発光する素子は、上記１発光ユニット青色有機ＥＬ素子を積層してＭＰＥ化し、更に第二バッファー層（４５０ｎｍの波長の光に対して屈折率１．９５）を５０００ｎｍ挿入した素子であり、その構成は、透明電極（ＩＴＯ＊１６０ｎｍ）／正孔注入層（スターバースト系材料＊６０ｎｍ）／正孔輸送層（α−ＮＰＤ＊２０ｎｍ）／青色発光部（３５ｎｍ）／電子輸送層（Ａｌｑ３＊４０ｎｍ）／電荷発生層（五酸化バナジウム＊３０ｎｍ）／正孔注入層（スターバースト系材料＊６０ｎｍ）／正孔輸送層（α−ＮＰＤ＊２０ｎｍ）／青色発光部（３５ｎｍ）／電子輸送層（Ａｌｑ３＊４０ｎｍ）／電荷発生層（五酸化バナジウム＊３０ｎｍ）／正孔注入層（スターバースト系材料＊６０ｎｍ）／正孔輸送層（α−ＮＰＤ＊２０ｎｍ）／青色発光部（３５ｎｍ）／電子輸送層（Ａｌｑ３＊４０ｎｍ）／第二バッファー層（酸化亜鉛＊５０００ｎｍ）／陰極（Ａｌ＊１００ｎｍ）からなる、青色有機ＥＬ素子である。
【０１６９】
３発光ユニットの青色有機ＥＬ素子（図中黒三角印）は、１発光ユニットの青色有機ＥＬ素子（図中黒線）と比較して、干渉の影響を大きく受けた異なる発光スペクトル形状を示し、また、大きく異なる色度を示した。
一方、３発光ユニットの青色有機ＥＬ素子の素子構成に第二バッファー層を加えた３発光ユニットの有機ＥＬ素子（図中連続する白丸印）は、１発光ユニットの青色有機ＥＬ素子（図中黒線）と比較して、異なる発光スペクトル形状を示したが、ほぼ同等の色度を示した。つまり、そのスペクトル分布から、完全には光学干渉を排除できていないことが読み取れるが、ＣＩＥ色度に関しては、１発光ユニットからなる青色有機ＥＬ素子（図中黒線）と遜色ない青色発光色が得られた。
すなわち、第二バッファー層を導入した３発光ユニットの青色有機ＥＬ素子とすることにより、１発光ユニット青色有機ＥＬ素子を単純に３層積層してＭＰＥ化した、図中連続する黒三角印で示される発光スペクトルの光を発する青色有機ＥＬ素子の青緑発光に比べ、独立した単色発光素子としては使用可能なものとすることができた。
【０１７０】
１発光ユニットを積層してＭＰＥ素子とする際の発光色の調整方法については、「発光界面から反射ミラーまでの光学距離に依存」し、大きく２通りある。複数の発光ユニットを有する有機ＥＬ素子において、「発光界面から反射ミラーまでの光学距離」の値を、前述した放出する光の可干渉距離Ｌｃ以上とすることにより、干渉の影響を排除して、発光色のＣＩＥ色度を１発光ユニットの有機ＥＬ素子の発光とほぼ同じとすることができる。また、上記「発光界面から反射ミラーまでの光学距離」の値を、２Ｌｃ以上とすることにより、干渉の影響を完全に排除して、発光色のＣＩＥ色度のみならず、発光スペクトルの形状についても、１発光ユニットの有機ＥＬ素子の発光とほぼ同じとすることができる。
【０１７１】
本実施形態では、素子を構成するいずれの有機層も屈折率は４５０ｎｍの波長の光に対して１．８であり、有機層／陰極あるいは第二バッファー層／陰極以外の界面において屈折率差が０．６より大きい界面は存在しない。発光部から反射ミラー兼電極（反射電極）までの光学距離は、第二バッファー層を有するＭＰＥ素子については、５０７５ｎｍであり、第二バッファー層を有さない単純に３層積層したＭＰＥ素子については、７５ｎｍとなる。青色発光ドーパントのＰＬスペクトルより、Ｌｃが４２１８ｎｍ、２Ｌｃが８４３６と計算されるため、第二バッファー層を有するＭＰＥ素子は、上記条件のＬｃ以上２Ｌｃ未満の状態となる。つまり、この条件は、色度のみが発光材料発光と一致する条件であり、第二バッファー層を有するＭＰＥ素子のみが発光材料のＰＬと同一の色度となったものである。
【０１７２】
以上の結果から、有機ＬＥＤ素子のＭＰＥ化において、積層する夫々の発光ユニットの膜厚を変化させることなく、１発光ユニット素子を単純に積層して第二バッファー層を挿入する構成のＭＰＥ素子においても、１発光ユニット素子と同様の発光色を得ることができることがわかる。
【０１７３】
また、本実施形態における第二バッファー層／陰極が、厚膜透明陰極／反射ミラーという構成になった場合でも、同様の効果が期待できる。具体的には、ＩＺＯ（５０００ｎｍ）／Ａｌなどである。つまり、第二バッファー層は、透明陰極より発光層側に設ける構成としてもよい。
【図面の簡単な説明】
【０１７４】
【図１】本発明に係わる実施形態の有機ＥＬ素子を示す概略断面図である。
【図２】発光体から放出される光波の減衰振動を示す波形図である。
【図３】Ａｌｑ３のフォトルミネッセント（ＰＬ）スペクトルを示すグラフである。
【図４】本発明に係わる他の実施形態の有機ＥＬ素子を示す概略断面図である。
【図５】青色発光ドーパントのＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図６】比較例１〜３のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図７】実施例１のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図８】実施例４のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図９】実施例６のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図１０】実施例９のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図１１】実施例１の変調スペクトルを示すグラフである。
【図１２】実施例１〜９及び比較例２の発光界面から反射ミラーまでの光学距離と変調の度合との関係を示すグラフである。
【図１３】実施例１〜９及び比較例１〜４の発光界面から反射ミラーまでの光学距離と発光光の色度座標（ｘ）との関係を示すグラフである。
【図１４】実施例１〜９及び比較例１〜４の発光界面から反射ミラーまでの光学距離と発光光の色度座標（ｙ）との関係を示すグラフである。
【図１５】緑色発光ドーパント及び赤色発光ドーパントのＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図１６】実施例１０及び比較例４のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図１７】実施例１１及び実施例１２のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図１８】比較例５のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図１９】実施例１３のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図２０】一般的な有機ＥＬ素子の概略構造図である。
【図２１】同じく、一般的な有機ＥＬ素子の概略構造図である。
【図２２】黄色発光ドーパントのＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図２３】実施例１４及び比較例４のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図２４】実施例１４〜１７及び比較例４の屈折率段差と出射光の色度座標との関係を示すグラフである。
【図２５】実施例１８及び比較例６のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図２６】実施例１８〜２０及び比較例６の屈折率段差と出射光の色度座標との関係を示すグラフである。
【図２７】本発明に係わる他の実施形態の有機ＥＬ素子を示す概略断面図である。
【図２８】３種類の構成からなる有機ＥＬ素子の夫々のＰＬスペクトルを示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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