(57)【要約】      （修正有）【課題】発熱性または吸熱性気体反応を行う多管式反応器における熱移動のための熱媒循環量を少なくすると共に、反応管長手方向を横切る面における反応管内壁温度の分布を均一化する。【解決手段】反応器１は触媒を充填された反応管３を備え、これら反応管は反応ガスに貫流されながら、反応ゾーン１２で反応管の周りを液体熱媒が流れる。熱移動を改善するため反応管を囲んで多数のバッフル３４が取り付けられている。本反応器において、次のようなバッフルを配置、形成する。すなわちこのバッフルによって、熱媒循環量がわずかでも、または反応管長手方向における温度差が大きくても、熱移動が十分大きく、管束横断面上の温度差が十分小さく維持されるものとする。熱媒流中の温度をさらに均一化するため、多管式反応器中の反応ゾーンに予熱ゾーン１１を前置し、両者ゾーンは管束領域でたがいに液密に分離され、同一の熱媒流が両者を貫流するものとする。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
発熱性または吸熱性気体反応を行う多管式反応器において、すなわちこの反応器は触媒を充填された反応管の管束を備え、これら反応管は反応ガスに貫流されながら、反応ゾーンを貫通し、その反応ゾーンで反応管の周りを液体熱媒が流れ、熱移動を改善するため反応管を囲んでそれぞれに多数のバッフルが取り付けられている、上記の多管式反応器において、そのバッフル（３４）が、反応管（３）の長手方向および／または円周方向にそれぞれ１つの内法間隔（３５）を取って配置され、その内法間隔は最大でも、半径方向外側に位置する反応管（３ａ）が描く円の直径の、内法間隔（３５）に対する比が、少なくとも１３となるような大きさとすることを特徴とする、上記の多管式反応器。
【請求項２】
バッフル（３４）が、多数のリング状およびディスク状そらせ板（３７、３８）として形成され、複数の穴を備えて、その穴を反応管（３）が貫通して伸びることを特徴とする、請求項１に記載の多管式反応器。
【請求項３】
ディスク状そらせ板（３８）では、反応管（３）と上記の穴との間の隙間の少なくとも一部を密閉されていることを特徴とする、請求項２に記載の多管式反応器。
【請求項４】
内側および／または外側にあって管が配置されていない方向転換領域では、ミキサー（４２）が組み込まれていることを特徴とする、請求項２または３に記載の多管式反応器。
【請求項５】
反応ゾーン（１２）が少なくとも２つのリング状スペース（Ｉ、ＩＩ）に区分され、このリング状スペースは管束（２）の円周方向に伸びるプレート（８０、８１；９０、９１、９２）によって区切られ、リング状スペース内には、螺旋形のそらせ板（８４、８５；９４、９５）として形成されたバッフル（３４）が配置されて、このバッフルが螺旋形の流れを生じ、この場合、半径方向外側に位置する反応管が描く円の直径の、順次並ぶ螺旋ピッチの内法間隔（３５）に対する比が、少なくとも１３であることを特徴とする、請求項１に記載の多管式反応器。
【請求項６】
管束（２）は、管が配置されない内部領域（３９）およびリング状スペース（Ｉ、ＩＩ）を同心円状または多角形状に形成され、螺旋形のそらせ板（８４、８５；９４、９５）はそれぞれ等しい勾配を持つことを特徴とする、請求項５に記載の多管式反応器。
【請求項７】
多角形状のリング状スペースのコーナー領域（９４’、９５’）には管が配置されないことを特徴とする、請求項６に記載の多管式反応器。
【請求項８】
そらせ板（８４、８５；９４、９５）が螺旋形多経路の状態で設けられていることを特徴とする、請求項５〜７のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項９】
リング状スペースの入り口横断面と出口横断面に、通過口を持つスロットルプレートが設けられ、これら通過口はその流れ断面積を、リング状スペースにおいて均一な流速分布が得られるように構成されていることを特徴とする、請求項５〜８のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項１０】
バッフル（３４）の少なくとも一部が反応管外側に取り付けられ、そこから半径方向に突出することを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項１１】
バッフルは個々の取り付け物として、瘤状物、ピン（５６）、ラグ（６０、６３、６８、６９）または同様なものとして形成されていることを特徴とする、請求項１０に記載の多管式反応器。
【請求項１２】
バッフルがフィンとして形成されていることを特徴とする、請求項１０に記載の多管式反応器。
【請求項１３】
フィン（５０、５１、５３）がそれぞれ反応管（３）に対し同心円の位置にあることを特徴とする、請求項１２に記載の多管式反応器。
【請求項１４】
フィン（５７、５８）がそれぞれ反応管（３）に対し螺旋形に位置することを特徴とする、請求項１２に記載の多管式反応器。
【請求項１５】
フィン（５９）が反応管（３）の長手方向に伸びることを特徴とする、請求項１２に記載の多管式反応器。
【請求項１６】
隣接するバッフル（３４）の間の内法間隔はいずれも少なくとも３ｍｍであることを特徴とする、請求項１１〜１４のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項１７】
内法間隔（３５）が少なくとも３ｍｍであることを特徴とする、請求項１５に記載の多管式反応器。
【請求項１８】
隣接する反応管（３）のバッフル（３４）が半径方向にオーバラップすることを特徴とする、請求項１０〜１７のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項１９】
隣接する反応管（３）のバッフル（３４）が半径方向にオーバラップしないことを特徴とする、請求項１０〜１８のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項２０】
熱媒流（１４）が反応ゾーン（１２）を、ほぼ管軸にそって貫流することを特徴とする、請求項１〜１９のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項２１】
熱媒流（１４）が反応ゾーン（１２）を、反応ガス（２９）の平行流として貫流することを特徴とする、請求項１〜２０のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項２２】
反応管（３）の内面に関する熱媒側の熱伝達係数が少なくとも１，０００、好ましくは少なくとも１，５００、特に好ましくは少なくとも２，０００Ｗ／（ｍ２Ｋ）に調整されていることを特徴とする、請求項１〜２１のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項２３】
反応ゾーン（１２）において、反応管（３）の長手方向に垂直に位置する平面内部の熱媒（１４）中の温度差が、最大８℃、好ましくは最大５℃、特に好ましくは最大２℃であることを特徴とする、請求項１〜２２のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項２４】
反応器（１）の公称負荷時、熱媒（１４）の平均温度は、反応ゾーン（１２）の出口におけるもののほうが、反応ゾーン（１２）の入り口におけるものよりも、少なくとも１０℃高いことを特徴とする、請求項１〜２３のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項２５】
熱媒（１４）の循環量の調整によって、上記の温度差を調整できることを特徴とする、請求項２４に記載の多管式反応器。
【請求項２６】
発熱性または吸熱性気体反応を行う多管式反応器、特に請求項１〜２５のいずれかに記載のそのような多管式反応器において、すなわちこの反応器は触媒を充填された反応管の管束、かつ反応器ジャケットに包まれたそのような管束を備え、これら反応管の一方の末端はガス入り口フードによって、他方の末端はガス出口フードによって覆われ、またこれらの反応管は、ガス入り口フードの近くで予熱ゾーンを、続いて反応ゾーンを貫通し、この場合予熱ゾーンとそれにつながる反応ゾーンは、管束の領域で分離板によってたがいに分離され、両者ゾーンそれぞれを熱媒流が貫流する、上記の多管式反応器において、この分離板（１３）は反応管（３）と十分継ぎ目を液密に結合され、ほぼ同一の熱媒流（１４）がまず予熱ゾーン（１１）を、次にそれにつながる反応ゾーン（１２）を貫流することを特徴とする、上記の多管式反応器。
【請求項２７】
熱媒流（１４）が予熱ゾーン（１１）を半径方向に反応ガス（２９）の対向流として貫流することを特徴とする、請求項２６に記載の多管式反応器。
【請求項２８】
反応ガス（２９）の温度と熱媒（１４）の温度が、反応ゾーン（１２）の入り口においてほぼ等しいことを特徴とする、請求項２６または２７に記載の多管式反応器。
【請求項２９】
反応管（３）は予熱ゾーン（１１）の領域で不活性粒子床を充填されていることを特徴とする、請求項２６〜２８のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項３０】
予熱ゾーン（１１）から反応ゾーン（１２）への熱媒（１４）の流れ経路において、管束（２）の半径方向外側にミキサー（１００）が組み込まれていることを特徴とする、請求項２６〜２８のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項３１】
反応ゾーンに入る熱媒（１４）の入り口に、熱媒（１４）の温度を測定、制御する温度測定箇所が設けられていることを特徴とする、請求項２６〜２８のいずれかに記載の多管式反応器。
【請求項３２】
冷却装置、加熱装置（１１２）から流入後、かつ多管式反応器（１）の入り口の前に、モーションレス・ミキサー（１１３）が設けられ、このミキサーが熱媒入り口温度を均一化することを特徴とする、請求項１から３１のいずれかに記載の多管式反応器を用いる配置。
【請求項３３】
多管式反応器（１）のバイパス（１２４）に配置された冷却装置と加熱装置（１２５）、かつ多管式反応器（１）の始動と運転停止のためにのみ必要な同装置は、通常運転においては貫流を防止するため遮断可能であることを特徴とする、請求項１〜３１のいずれかに記載の多管式反応器を用いる配置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発熱性または吸熱性の気相反応を行う次のような多管式反応器に関する。すなわちこの反応器は、触媒を充填された反応管を備え、この反応管を反応ガスが貫流し、またこの反応管は反応ゾーンを貫通し、反応ゾーンでは反応管の周りを液体の熱媒が流れ、またそこではいずれの反応管の周囲にも多数のバッフルが設けられて熱移動を改善している。
【０００２】
本発明は、発熱性または吸熱性の気相反応を行う次のような多管式反応器にも関する。すなわちこの反応器は反応器ジャケットに囲まれた管束を備え、その管束は触媒を充填された反応管を持ち、これら反応管の一方の末端はガス入り口フードに、他方の末端はガス出口フードに覆われ、またこれら反応管は、ガス入り口近くで予熱ゾーンとそれに続いて反応ゾーンを貫通する。この場合管束の領域で、予熱ゾーンとそれに続く反応ゾーンは、分離板によってたがいに分離され、両者それぞれを熱媒流が貫流する。
【０００３】
この出願書で「反応ガス」とは、成分として複数の反応ガスを含む反応ガス混合物をもいうものとする。
【背景技術】
【０００４】
多管式反応器の設計と運転に対しては、経済性と製品品質を決定する重要な一連の影響要因が存在する。重要な影響要因は、特に強い反応熱をともなう反応の場合、反応管の外側における反応管と熱媒の間の大きな熱移動、しかも管束を反応管長手方向に垂直に切ったいずれの横断面でも、熱媒中の温度差をできるだけ小さくするときに生じる、そのような熱移動である。これにより、反応管内壁における均一な温度分布がいずれの横断面でも得られ、したがって管束内に一律な反応経過が得られる。すなわち管束のすべての反応管―最新の多管式反応器は３０，０００本以上の反応管を備えることがある―が、反応ガスの同一な温度プロフィールを反応管軸にそって十分に示すことができる。これにより反応生成物の高い収量と良好な選択性が得られる。さらには特に発熱性酸化反応の場合、熱媒側に高い熱伝達係数が必要である。これは、意図せざる反応経過（ｒｕｎ−ａｗａｙ反応）を生じたときに十分な冷却作用を得て、損傷を回避するためである。いずれの横断面でもできるだけ均一な温度分布は、またすべての反応管でのできるだけ均一で良好な熱移動数値は、適切な流入条件から得られる。これについては一連の措置が知られている。
【０００５】
したがって米国特許第４，３９８，５９５号からは、熱移動を改善するため反応管としてフィンつき管を用い、熱媒中の乱流をスティックで強化するが、このスティックは反応管長手方向に垂直に、管束全体またはその一部を貫通するものとすることが知られている。このスティック同士たがいに垂直に配置することもできる。この場合の欠点は、反応管配置パターンを四角形にしなければならず、したがって三角形分布の場合よりも管密度が小さくなるのを、やむなしとしなければならないことである。反応管列の間の隙間にスティックをおくことによって、さらにパイプピッチを小さくするのを制限され、ないしはパイプピッチが大きくなる。
【０００６】
ＤＥ１００２４３４８Ａ１は、乱流を強化するため、反応管の間のスペースに充填物を入れることを提案している。それによれば確かに管配置と管ピッチは制限されなくなるが、この解決法の場合、流れ断面積平均が非常に狭くなる。一方では熱媒中の不純物をしばしば防止できず、他方では充填物床が流れ断面積を非常に狭めて、フィルターのように作用するので、目詰まりの危険が存在する。目詰まりは、不均一な流れ、局所的な過熱または過冷却、圧力損失の増加、したがって反応管の長手方向に垂直な面に大きな温度差を生じる可能性がある。
【０００７】
これらの知られた多管式反応器の場合―多くの用途にとってそれが有利なのであるが―熱媒循環量を大きくすることにより、反応管長手方向においても温度差をできるだけ小さく押さえるべきである。すなわち反応器全体においてほぼ同じ状態、理想的には等温状態とするべきである。
【０００８】
しかし一連の発熱性および吸熱性反応にとっては、反応管のガス入り口側末端から、ガス出口側末端に行くにつれて、温度が上昇または降下するのが望ましい。なぜならばそのような温度プロフィールは、たとえば反応速度、コンバーション、収量、選択性に、よい方向に作用するからである。
【０００９】
反応管のガス出口側末端の温度をより高くする、またはより低くするというこれらの要件は、すでに知られている多段式反応器、または別々の反応器を複数順次接続したものによって満足される。この場合いずれのゾーンまたはいずれの反応器においても、それぞれがほぼ等温状態であれば、個々の反応が実行される。この解決法の欠点は、それが複雑で高価なことである。
【００１０】
同様にＥＰ０７００７１４Ａ１およびＥＰ０７００８９３Ａ１から、従来方式の発熱性単一ゾーン型反応器であって、かつ水平に位置するそらせ板により、管束を通る熱媒を蛇行させる反応器の場合、熱媒の温度を、反応器の入り口から出口までの間に２〜１０℃、好ましくは３〜６℃上がるような状態で、この反応器を運転する方法が知られている。これは、熱媒の流速をそれに対応して設計することにより、すなわち減少させることにより、達成される。この場合、ポンプ出力が減少するにつれて、反応器横断面上の温度プロフィールの不均一性が増加し、したがって安定性上の理由から温度差は３〜６℃だけとするのが望ましいことが、指摘されている。これが意味するのは、反応管縦方向においては望ましい温度差増大が、―望ましくないことに―管束の横断面にも生じるということである。
【００１１】
管束横断面上における温度差を減少させるには、次の方法が知られている。すなわち反応ゾーンの反応ガス入り口の前で反応ガスを余熱して、多管式反応器の熱媒入り口における熱媒の温度にするという方法である。なぜならば供給される反応ガスは、供給される熱媒より、多くの場合著しく温度が低いからである。
【００１２】
そのためＤＥ１００２４３４８Ａ１では、多管式反応器に熱交換器を前置することが提案されている。この解決法はコストがかかる。なぜならば、専用の熱媒循環系とそれに対応する制御・循環装置を持つ別個の装置が必要だからである。別な方法として、電気による予熱も知られているが、これは高価であり、爆発防止上の理由から不可能なことがしばしばである。
【００１３】
ＥＰ０７００７１４Ａ１およびＥＰ０７００８９３Ａ１からは、多管式反応器内に設けられた予熱ゾーンが知られている。この場合、反応ガスがまずたとえば不活性粒子床を貫流することにより、予熱が反応管自体の中で行われる。熱媒中の温度分布に対するよくない影響は、たとえば中央にバイパスを設けるといった装置の追加によって、軽減することができる。
【００１４】
しかし循環量が少ない場合、これらの知られた諸措置は、横断面内における熱媒の大きな温度差を防止するには十分ではない。このことは―すでに上記に触れた―ＥＰ０７００７１４Ａ１およびＥＰ０７００８９３Ａ１で、反応管長手方向を横切る面における温度プロフィールの不均一性に関する指摘に記載されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
上記を踏まえて本発明の課題は、この種の多管式反応器を改善して、より少ない熱媒循環量で運転できるようにすること、すなわち反応管長手方向においてはより大きな温度差を得ながら、熱移動は十分に大きく、そして管束横断面上の温度差は十分に小さく維持できるようにすることである。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明は、冒頭に挙げた種類の多管式反応器の場合に、バッフルを、反応管の長手方向に、および／または反応管の円周方向に、相互に次のような間隔を置いて配置することによって、この課題を解決する。すなわちこの間隔は最大でも、半径方向外側に位置する反応管が描く円形の直径と各内法間隔との比が少なくとも１３となるような大きさとする。
【００１７】
本発明は、冒頭に挙げた種類の多管式反応器の場合に、反応ゾーンを少なくとも２つの次のようなリング状スペースに区分することによっても、この課題を解決する。すなわちこのリング状スペースは、管束の円周方向に位置するプレートによって区切られ、リング状スペース内には、螺旋形のそらせ板として形成されたバッフルが配置され、このバッフルが螺旋形の貫流を生じるものとする。
【００１８】
本発明の措置によれば、わずかな熱媒循環量によって、そして反応管長手方向で大きな温度差をもって、多管式反応器を運転することができる。この循環量と温度差は、従来の技術においては、管束横断面上に大きな温度差が生じるため、実行不可能とみなされていたものである。バッフルを本発明に従って設計、配置すれば、熱伝達係数が大きく改善されるだけでなく、反応管長手方向を横切る面での温度差が明らかに均一化される。ここで次のようなことがわかっている。すなわち、バッフル相互の内法間隔の管束の外径に対する数値の比が適切であれば、流速の増加、乱流の強化、熱移動面積の増大の各効果のうち、少なくとも２つの効果の共同作用を生じる。そしてこの適切な数値の比は、熱伝達係数の改善に大きく影響するだけでなく、熱移動の均一化と、反応管長手方向を横切る面における反応管内壁温度の分布の均一化を生じる。また次のようなこともわかっている。すなわち、この数値の比が少なくとも１３以上になると、反応管の長手方向で温度差が比較的大きい場合でも、長手方向を横切る面において、先に知られている多管式反応器の場合より明らかに均一な温度分布が得られる。
【００１９】
管束が半径方向で次のようなリング状スペースに区分される場合、同じ効果が得られる。これらのリング状スペースにおいては、螺旋形に伸びるバッフルが配置され、これらバッフルは、いずれのリング状スペースにおいても熱媒流を導いて、そこに設けられた管束のリング状部分を通す。螺旋形の流れはクロスフロー成分を含み、これにより熱媒中に乱流が生じ、この乱流が熱移動を明らかに上昇させる。また螺旋よりも半径方向内側を流れる熱媒と外側を流れる熱媒との間に、流れ経路の長さに差が生じても、このリング状スペースに区分されることによって、その差は十分小さく抑えられる。これは、流れ経路の長さが異なることから生じる温度差を、できるだけ小さく抑えるために行う。
【００２０】
冒頭に挙げた種類の多管式反応器の場合、その管束は反応器ジャケットに囲まれ、また反応管の一方の末端はガス入り口フードによって、他方の末端はガス出口フードによって覆われ、反応管はガス入り口フード近くで予熱ゾーンを、つづいて反応ゾーンを貫通する。そして予熱ゾーンとそれにつながる反応ゾーンは、管束領域において分離板でたがいに分離され、両者それぞれを熱媒流が貫流する。このような多管式反応器の場合、反応管長手方向を横切る面において温度分布を均一化する際、これをサポートする措置として、次のことを提案する。すなわち、この分離板は反応管と十分継ぎ目を液密に結合され、ほぼ同一の熱媒流がまず予熱ゾーンを、次にそれにつながる反応ゾーンを貫流するものとする。本発明によるこの措置によって、反応ガスと熱媒の温度の調整が得られる。温度の調整、理想的には温度の完全な一致にいたるまでの調整によって、反応ゾーンの開始領域では、熱媒中に非常に均一な温度分布が生じる。なぜならば、熱媒の何らかの再冷却とそこから生じる温度分布の不均一性とが、できるだけ小さく押さえられ、理想的には完全に防止されるからである。予熱ゾーンと反応ゾーンとに同一の熱媒流を用いることにより、技術的な複雑さが軽減される。なぜならば、対応して必要な循環、加熱、制御の各装置を備える熱媒循環系を、別個に設ける必要がないからである。
【００２１】
供給される反応ガスが、供給される熱媒よりも温度が高い場合、「予熱ゾーン」は冷却ゾーンとして働く。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
下記に図面を用いて、本発明を実施例によりさらに詳しく説明する。
【００２３】
図示した本発明による多管式反応器１の実施例は、触媒を充填した反応管３の管束２を備え、これらの反応管は反応器ジャケット４に包まれている。反応管３のガス入り口側末端５は、第１の管板６を貫通し、この管板に気密かつ液密に固定されている。第１の管板６および反応管３のガス入り口側末端５は、ガス入り口フード７に覆われている。反応管３のガス出口側末端８は、第２の管板９を貫通し、この管板にやはり気密かつ液密に固定されている。第２の管板９および反応管３のガス出口側末端８は、ガス出口フード１０に覆われている。
【００２４】
反応管３は、図では上側管板６につながる最初の予熱ゾーン１１を、次に予熱ゾーン１１につながる反応ゾーン１２を貫通する。反応ゾーン１２では反応管３が、場合によっては反応管の一部が、触媒材料を充填され、また予熱ゾーン１１では不活性材料を充填されている。予熱ゾーン１１とそれに続く反応ゾーン１２は、管束２の領域で、分離板１３によってたがいに分離されている。分離板１３は、反応管３と十分継ぎ目が液密な状態で接続されている。ここで「十分」とは、反応管３の外側が、分離板１３の貫通孔の壁に密閉状態で接触するが、製造技術上の理由から必ずしも分離板１３に溶接されておらず、したがってわずかな漏れの可能性を排除できないことを意味する。それに対して、反応管３は管板６、９に溶接され、気体および液体の漏れに対して絶対的な密閉性を保証する。
【００２５】
図１の実施例の場合、熱媒流１４は、まず熱媒供給管１５によってリング状流路１６に導かれる。このリング状流路は、予熱ゾーン１１とそれに続く反応ゾーン１２の開始領域１７で、反応器ジャケット４を囲んでいる。このリング状流路１６は、反応管長手方向に見て３つのリング状流路各部分１８、１９、２０に区分される。
【００２６】
予熱ゾーン１１にはリング状のそらせ板２１が設けられ、反応器ジャケット４の内壁に固定されている。リング状のそらせ板２１には通過口２２が形成され、これらの通過口は指定された軸間距離で、すなわち図示の実施例では半径方向に一定な軸間距離で配置され、通過口の直径は半径方向内側に行くにつれて大きくなる。
【００２７】
リング状流路各部分１８、１９、２０は、２枚の区分板２３、２４によってたがいに液密に分離され、一方の区分板２３はリング状そらせ板２１の延長上に、他方の区分板は分離板１３の延長上に、リング状流路１６の半径方向において幅全体を占める。中央にあるリング状流路第１部分１８は、一方では熱媒供給間１５と、他方では反応器ジャケット４の第１の窓または開口部２５を経由して、予熱ゾーン１１の分離板１３とそらせ板２１の間にある領域と、流れに関して接続されている。リング状流路第２の部分１９は、反応器ジャケット４の第２の開口部２６を経由して、予熱ゾーン１１のそらせ板２１と第１の管板６との間にある領域と、流れに関して接続されている。リング状流路第３の部分２０は、反応器ジャケット４の第３の開口部２７を経由して、分離板１３に直接つながる反応ゾーン１２の開始領域１７と、流れに関して接続されている。リング状流路の第２および第３部分１９、２０は、接続流路２８を経由してたがいに流れに関して接続されている。これら接続流路は、リング状流路１６の区分板２３、２４の間に位置し、これら区分板と継ぎ目を液密に結合されている。したがってこれら接続流路２８は、反応器ジャケット４の外側、中央のリング状流路第１の部分１８を通る位置にある。第１、第２、第３の開口部２５、２６、２７および接続流路２８は、それぞれたがいに指定された間隔を円周方向に取って配置されている。
【００２８】
熱媒流１４は、熱媒供給管１５から中央のリング状流路第１の部分１８に流れ、そこで接続流路２８のそばを通過して、反応器ジャケット４の第１の開口部２５に流れる。熱媒１４は第１の開口部２５を貫流した後、そらせ板２１と分離板１３の間を、半径方向内側に向かって流れる。その際熱媒１４の分流１４ａは、そらせ板２１の通過口２２を通って、そらせ板２１と第１の管板６との間の領域に流れる。分流開口部２２は、速度分布を均一化し、圧力損失をできるだけ小さく抑える。熱媒１４の残る分流１４ｂは、そらせ板２１の半径方向内側の周縁２１ａで、そらせ板２１と第１の管板６との間の領域へと方向を変える。熱媒１４はふたたび半径方向外側に向かい、反応器ジャケット４の第２の開口部２６を通って、リング状流路第２の部分１９に流れる。そこから熱媒１４は、接続流路２８を通ってリング状流路２０第３の部分へ、そこから反応器ジャケット４の第３の開口部２７を通って、反応ゾーン１２の開始領域１７に流れる。したがって同一の熱媒１４が、まず予熱ゾーン１１を通って、次に反応ゾーン１２に流れることになる。
【００２９】
本発明では熱媒１４が、反応ゾーン１２の流れ案内に左右されずに、予熱ゾーン１１を半径流として導かれる。したがって簡単な設計上の措置により、循環量が少なくても大きな熱移動量が得られる。
【００３０】
リング状のそらせ板２１で予熱ゾーン１１を区分して、熱媒１４の対向流を生じることにより、反応器半径上にわたって反応ガス２９の特に均一な予熱が得られる。そらせ板２１と第１の管板６との間の領域で、反応ガス２９の主たる加熱が行われ、その際移動する熱量が大きいため、熱媒１４内部と反応ガス２９内部に温度差が生じる。反応ガス２９内の温度差は、分離板１３とそらせ板２１との間の領域で補償されるが、そのためにはわずかな熱が移動されればそれでよい。
【００３１】
したがって予熱ゾーン１１では、反応管３に流入する反応ガス２９が、熱媒１４で予熱される。この予熱ゾーン１１は次のように設計され、または熱伝導面積―図示の実施例では予熱ゾーン１１の反応管長さ―は次のように適合されている。すなわち反応ガス２９の温度と熱媒１４の温度とが、反応ゾーン１２に流入する際にほぼ等しくなり、管束断面内部の温度差ができるだけ小さくなるようにしている。
【００３２】
反応器ジャケット４の第３の開口部２７直後における流れ方向において、そして次のような流れ方向、すなわちリング状流路３０にいたる、かつ反応ゾーン１２からの熱媒排出管４４にいたる、流出口４３直前の流れ方向において、それぞれ１つずつ分配プレート３１、３２が設けられている。これらの分配プレートは多数の通過孔３３を備えており、熱媒流１４は、リング状流路１６から供給された直後、および反応ゾーン１２から排出される直前、この分配プレートを通って流れる。
【００３３】
反応ゾーン１２への熱媒１４の入り口には、熱媒１４の温度を測定、制御する温度測定箇所を設けることができる。
【００３４】
分配プレート３１、３２は、反応管長手方向に垂直に位置する。この実施例で反応管３は、分配プレート３１、３２の間のスペースにおいてのみ、触媒材料を充填されているものとしたい。
【００３５】
通過孔３３は、指定された相互間隔を、半径方向および円周方向に取って配置されている。通過孔の直径は、半径方向において外側より内側のものほど増加する。こうして管束２の断面積全体にわたって、熱媒１４の均一な体積流を反応管３にそって生じる。
【００３６】
予熱ゾーン１１では、熱媒１４が―上記のように―半径流として、および反応ガス２９に対する対向流として導かれる。他方で熱媒は反応ゾーン１２では、縦方向流として、および反応ガス２９の平行流として導かれる。
【００３７】
いずれの反応管３も、半径方向に突出する多数のバッフル３４に外側を囲まれている。図１でこのバッフル３４について、拡大鏡様の部分図にその概略を示す。バッフル３４は点状のものとして、たとえば瘤状物、ピン、またはラグの形とすることができる。バッフルは線状のものとして、たとえばフィンの形状とすることもでき、面状のものとしては、たとえばそらせ板の形状とすることもできる。いずれにせよ重要なのは、バッフルが１つの内法間隔３５をもって配置され、その間隔の大きさは、半径方向外側にある反応管３ａが描く円の直径に対する比、管束２が円形である場合は管束外径に対する比において、１つの最大値を超えないことである。この直径のいずれの内法間隔３５に対する比も、少なくとも１３とし、面状のバッフル３４の場合は好ましくは１５、特に好ましくは２０とする。点状および線状のバッフル３４の場合、この比は好ましくは１００、特に好ましくは少なくとも２００とする。バッフル３４が同じであれば、大きな循環量で運転される多管式反応器１においては、少ない循環量で運転される多管式反応器１におけるより、内法間隔３５を大きくする。
【００３８】
点状および線状のバッフル３４の実施例を図３〜１３に示し、下記にさらに説明する。
【００３９】
面状のバッフル３４は、反応管長手方向を横切り、複数の反応管３にわたって広がる。１つの実施例を、下記に図２を用いて説明する。そのほかの実施例も、下記に図１４〜１６を用いてさらに詳しく説明する。
【００４０】
図２に示す実施例の場合、図１の実施例と同様に、予熱ゾーン１１にリング状のそらせ板２１を配置し、このそらせ板は半径方向外周で反応器ジャケット４の内壁に固定されている。反応器ジャケット４には、そらせ板２１と分離板１３の間の領域に、流入口３６が設けられ、熱媒１４はこの流入口を通って、熱媒供給管につながるリング状流路１６から、予熱ゾーン１１に流入する。管束２の半径方向外側では、この管束と反応器ジャケット４の内壁との間に、すなわち反応器ジャケット４の内部に、そらせ板２１から分離板１３まで接続流路２８が伸びている。この接続流路は、そらせ板２１と分離板１３に継ぎ目を液密に固定され、そらせ板２１と第１の管板６の間の予熱ゾーン１１と、反応ゾーン１２の開始領域１７との間に、流れ上の接続を形成する。図１の実施例と同様に、このそらせ板２１には通過口２２が形成されて、熱媒１４の分流１４ａが通過できるようにしている。
【００４１】
熱媒１４は、リング状流路１６から反応器ジャケット４の流入口３６を通って、分離板１３とそらせ板２１の間にある予熱ゾーン１１の領域に流入する。この領域で熱媒は、接続流路２８のそばを通過して半径方向内側に流れる。その際に分流１４ａは、そらせ板２１の通過口２２を通って、そらせ板２１と第１の管板６との間の領域に流入する。残りの熱媒分流１４ｂは、そらせ板２１の半径方向内側の周縁２１ａを回って、そらせ板２１と第１の管板６との間の領域に流れ、熱媒１４はこの領域でふたたび半径方向外側に向かって流れる。熱媒１４は接続流路２８を通って、予熱ゾーン１１から、分離板１３近くの反応ゾーン１２の開始領域１７に流れる。
【００４２】
反応ゾーン１２では、リング状のそらせ板３７とディスク状のそらせ板３８とが、反応管長手方向に交代で配置されている。リング状そらせ板は、その半径方向外側周縁が反応器ジャケット４の内壁に固定されている。ディスク状そらせ板３８は、管が設けられていない内側領域３９に固定されている。管束外径と、リング状およびディスク状そらせ板３７、３８の内法間隔３５との比は、図示の実施例では約１５である。多数のそらせ板３７、３８を通って１つの小さい流れ断面が生じ、循環量が比較的小さい場合でも、この小さい流れ断面によって、管束２を通る流速は大きくなる。熱媒１４は、たがいに交代するリング状およびディスク状そらせ板３７、３８にそって蛇行して流れる。これらそらせ板は、順次続く流れ断面４０を形成し、しかもその際管束２の外側から内側へ、そして内側から外側へを繰り返す。このクロスフローは高い流速と組み合わされて、強い乱流と大きな熱移動を生じる。
【００４３】
この実施例で反応管３は、分離板１３と第２の管板９との間のスペースにおいて、触媒材料を充填することができる。
【００４４】
熱媒１４は、予熱ゾーン１１でふたたび半径方向に反応ガス２９に対する対向流として導かれるが、またこの実施例では、反応ゾーン１２で半径方向に反応ガス２９に対する平行流として導かれる。
【００４５】
反応ゾーン１２のリング状そらせ板３７には、予熱ゾーン１１のリング状そらせ板２１と同様に、次の貫流部分４０への通過口または分流口４１が形成されていて、これらは指定された相互の間隔を半径方向および円周方向に取り、これらを通って熱媒１４の分流１４ｃが流れる。分流口４１は、反応器軸に近づくにつれて断面積が大きくなる。これは、半径方向内側に半径が小さくなるにつれて速度が過度に大きくなるのを防止するため、そして管軸に垂直な断面内部の温度差を小さく抑えるためである。
【００４６】
管軸に垂直な管束断面上の温度分布を均一化するため、半径方向内側および外側にあって管が配置されていない方向変換領域に、ミキサー４２を設け、このミキサーが方向変換領域の熱媒流１４をも行うものとすることができる。
【００４７】
そらせ板３７、３８が多数あるので、いずれの断面上でも温度均一性を改善するため、反応管３とそらせ板３７、３８におけるその貫通口との間の漏れを、シールで防止する。好ましくはディスク状そらせ板３８と、リング状そらせ板３７の半径方向外側領域とにおいて、反応管３とその貫通口との間の空隙をシールするものとする。
【００４８】
図３〜１３は、点状または線状バッフル３４の実施例をいくつか示す。
【００４９】
このようなバッフル３４によって、熱媒１４の乱流が強化されるだけでなく、熱伝道面積が増大する。また流れ断面積をもかなり縮小することができる。
【００５０】
図３ａおよび３ｂはリング状のフィン５０を示すが、これらのフィンは、それぞれ１本の反応管３を同心円状に囲み、この反応管から半径方向に突出する。これらのリング状のフィン５０は、反応管長手方向に相互に等しい内法間隔３５で配置されている。隣接する反応管３のリング状フィン５０は、反応管長手方向にたがいに位置をずらし、半径方向にオーバラップしている。
【００５１】
図４ａおよび４ｂは、図３ａおよび３ｂと類似するフィン状のバッフル３４を示す。しかしこの実施例で、フィンはリング断片または木の葉状の部分５１として形成され、これらは指定された間隔５２を円周方向に取って配置されている。
【００５２】
フィンの外側輪郭は任意の形状とすることができる。たとえば図５ａおよび５ｂに示すように、管配置のパターンに合わせることができる。ここではリング状のフィン５３が、六角形の外側輪郭５４を持つ。この実施例は、バッフルが半径方向でオーバラップしなくてもいいことも示す。
【００５３】
フィンがオーバラップしない場合、反応管３の反応管束への組み立ては簡単になる。組み立ての際、反応管３を軸方向にスライドさせることができるからである。これは、たがいにオーバラップする同心円形、または螺旋形のフィンの場合は不可能である。反応管３はこの場合、組み立てのため反応管３をスライドできる方向は、その長手方向を横切る方向だけである。
【００５４】
しかし流れ方向におけるフィンのオーバラップは、渦流または乱流を強める点で特に良好な効果を生む。
【００５５】
点状のバッフル３４を図６ａおよび６ｂに示す。ここに示すバッフルはスティック状またはピン状であって、ピン５６の長さは、隣接する反応管のピン５６はオーバラップしないが、反応管中間スペースをできるだけ広くふさぐような長さとする。
【００５６】
図７ａおよび７ｂ、８ａおよび８ｂは、螺旋形かつ連続的でそれぞれ反応管３を１本囲むフィン５７、５８を示す。これらのフィン５７、５８の外側輪郭は、円形（図７ｂ）または六角形（図８ｂ）であって、図３ｂおよび５ｂに示したフィン５０、５４に類似する。螺旋形のフィン５７、５８も、半径方向にオーバラップするか（図７ａ、７ｂ）、またはエッジがたがいに間隔を取る（図８ａ、８ｂ）ものとすることができる。
【００５７】
螺旋形フィン５７、５８のリードは、反応管長手方向におけるリング状フィン５０、５４（図３ａ、５ｂ）の間隔にほぼ相当する。
【００５８】
もう１つの実施例として、縦フィン５９を持つ反応管３を図９ａおよび９ｂに示した。反応管円周方向において、縦フィン５９の外側輪郭は全体として六角形である。隣接する反応管３の縦フィン５９は、そのエッジが指定されたわずかな間隔を置いて位置するものとすることができる。これを図９ｂに示す。またはこれらの縦フィンが、歯車状にたがいに噛み合うもの、すなわちオーバラップするものとすることもできる。
【００５９】
ラグまたは舌状フィンの形態を取るバッフル３４を、図１０〜１３に示す。
【００６０】
図１０ａ、１０ｂ、１０ｃは、舌状のラグ６０を示す。これらのラグは、指定された間隔で金属テープ６１から打ち抜かれ、その金属テープ面から引き出されている。いずれの反応管３の周囲にも、このような金属テープが螺旋形に巻かれているので、舌状物またはラグ６０は半径方向に突出する。金属テープ６１は、溶接継ぎ目６２によって反応管３に固定されている。
【００６１】
図１１ａ、１１ｂ、１１ｃは、打ち抜かれたラグ６３を示すが、これらのラグは、半径方向に突出する中央部分６４から、反応管長手方向においてたがいに反対方向に曲げられ、しかも反応管長手方向に対して斜めに位置するようになっている。これらの舌状ラグ６３は、熱媒１４の流れ方向に対して指定された角度を取って、熱媒にクロスフロー成分をあたえる。中央部分６４自体は、金属テープからなるリングまたはスリーブ６５と一体型に結合し、これらの円周面から半径方向外側に９０°折り曲げられている。図示の実施例でこのようなスリーブ６５は、そのようなラグ６３を８個備える。スリーブないしリング状の金属打ち抜き部分６５は、順番に反応管３の上にスライドさせて、溶接継ぎ目６６で反応管に固定することができる。
【００６２】
図１２ａおよび１２ｂは上記と類似の実施例を示すが、この場合半径方向に突出する部分６７は、舌状ラグ６８を、反応管長手方向から１方向だけに曲げられている。
【００６３】
本発明によるバッフル３４の図１３ａおよび１３ｂに示す実施形態は、図１０ａおよび１０ｂに示した舌状ラグ６０と同様である。こちらの実施例では、ラグ６９が半円筒形シェル７０から打ち抜かれ、このシェルの内径は反応管３の外径に相当する。これら半円筒形シェル７０が２つずつ反応管３の周りに置かれ、結合されて１つのスリーブ７１となっている。この結合は好ましくは溶接継ぎ目７２によって行うものとする。図１３ａおよび１３ｂに示す実施例では、隣接する反応管３の舌状ラグ６９同士は、半径方向にオーバラップする。
【００６４】
熱媒１４中の不純物による個々の流れ断面の目詰まりを防止するため、図３〜８、１０〜１３に示す実施例の場合、隣接するバッフル５０、５１、５３、５６、５７、５８、６０、６３、６８、６９の内法間隔を、少なくとも３ｍｍとしたい。図９の実施例のような縦フィンの場合、隣接する縦フィン５９の内法間隔は、円周方向においてのみ、少なくとも３ｍｍとすれば十分である。
【００６５】
図１４〜１６は、螺旋形に形成されたバッフル３４を示す。これらバッフルは、反応管３を１本ずつ螺旋形に囲むのではなく、複数の反応管３にわたって広がり、このバッフルをこれら反応管が貫通している。流れを螺旋形に案内することにより、管束２に軸方向に流入する熱媒１４に、クロスフロー成分があたえられ、この成分は熱移動を著しく高める。
【００６６】
管束２は、同心円を描いて順次外側を囲む複数の分離壁によって、すなわち図１４および１５に示す実施例では、３つのそのような円筒形の分離壁８０、８１、８２によって区分されている。その際半径方向で最も内側の分離壁８２は、管が配置されていない内部スペース８３を囲み、反応器ジャケット４は、半径方向外側のリング状スペースの外壁を形成する。図示の実施例ではこのような方法で、３つのリング状スペースＩ、ＩＩ、ＩＩＩが、それぞれ別々の螺旋８４、８５、８６を備えるものとして形成されている。
【００６７】
図１４ａは、多管式反応器１の縦断面部分図であって、上記のような形状の反応ゾーン１２を示す。リング状スペースＩ、ＩＩ、ＩＩＩは螺旋形のバッフル８４、８５、８６を備え、２つの分配プレート８７、８８の間に配置されている。熱媒流１４はこの分配プレートを通って、リング状スペースＩ、ＩＩ、ＩＩＩおよび螺旋８４、８５、８６に流入し、またこれらからふたたび流出する。分配プレート８７、８８は通過口８９を備える。これら通過口は、円周方向および半径方向にたがいに間隔を取って配置され、図１の実施例の場合と同様に、半径方向においてこれら通過口の断面積をさまざまに変えている。
【００６８】
通過口８９の断面積には、そのほかリング状スペースＩ、ＩＩ、ＩＩＩにそった円周方向においても変化を持たせている。リング状スペースの入り口領域と出口領域で、均一な速度分布を得るためである。
【００６９】
図１と同様に分配プレート８７、８８はそれぞれ、熱媒側から見ると、分離プレート１３および第２の管板９と間隔を取って配置されている。分離プレート１３および第２の管板９と、分配プレート８７、８８との間には、反応器ジャケット４に、円周方向に均一に配分された開口部２７、４３が形成されている。熱媒１４はこれらの開口部を通って、熱媒供給管１５とリング状流路１６、２０から反応ゾーン１２に流入し、また反応ゾーンからリング状流路３０と熱媒排出管４４に流出する。
【００７０】
螺旋形の流れ案内は、リング状スペースＩ、ＩＩ、ＩＩＩのいずれでも多経路で行われる。すなわちいずれのリング状スペースでも、２つ以上の螺旋形バッフル８４、８５、８６が等間隔で設けられている。図１４ｂに示すように、リング状スペースＩには、たとえば３つの螺旋形バッフル８４が設けられている。図１４ｃは、図１４ａに記載する多管式反応器におけるこのリング状スペースＩの縦断面図である。この螺旋形バッフルは、リング状スペース内部だけでなく、リング状スペースごとにも、等しい勾配を持つ。このことを図１５ａ、１５ｂ、１５ｃのリング状スペースＩ、ＩＩ、ＩＩＩに示す。この措置によって、リング状スペース内部でも、リング状スペースごとにも、どの流路も十分に等しい長さとなる。
【００７１】
図１６ａおよび１６ｂは、螺旋形バッフルの１つの実施例であるが、この場合分離壁９０、９１、９２、９３は、多角形の形で、反応管３の分布パターンに従っている。これは図１４のバリエーションであって、６０°セグメントごとに繰り返す直線要素９４、９４’、９５、９５’、９６、９６’を持つ。同心円的に順次周りを囲む六角形の分離壁９０、９１、９２、９３が、これにより得られる。この実施例の場合、管束２のための均一な三角形分布が維持される。この場合好ましくは、このような多角形リング状スペースのコーナー領域９４’、９５’、９６’は、管を設けないままとする。
【００７２】
図１７ａは、図１に示した予熱ゾーン１１と、それにつながって反応ゾーン１２に入る熱媒１４の供給管の変化形を示す。図１７ａの実施例の場合、予熱ゾーン１１へのリング状そらせ板２１の通過口２２は、図示されていない。接続流路２８’にはモーションレス・ミキサー１００が１つずつ設けられ、このミキサーは熱媒１４が通過するときこれを混合するので、熱媒は均一な温度で反応ゾーン１２に流入する。
【００７３】
図１７ｂは、図１７ａの予熱ゾーン１１の横断面図である。この横断面図は、図１に示した予熱ゾーン１１に関するものでもある。
【００７４】
図１８ａと１８ｂは、リング状流路の上記と異なる実施形態を示す。この場合予熱ゾーン１１の形状は、図１７ａの実施形態に対応する。図１８ａと１８ｂに示した実施形態の場合、反応器ジャケットの外側を囲むリング状流路１０１は、外側リング状流路１０２と内側リング状流路１０３の２部分構造である。
【００７５】
リング状流路１０２には、熱媒供給管１０４がつながる。このリング状流路は、半径方向の接続流路１０５によって、分離板１３とそらせ板２１’の間の予熱ゾーン１１領域と、流れに関して接続している。接続流路１０５は、内側リング状流路１０３を通って伸び、このリング状流路に対して液密に密閉されている。熱媒１４は、外側リング状流路１０２において円周方向に、そしてこの接続流路１０５を通って予熱ゾーン１１に流れる。
【００７６】
リング状流路１０３は、反応器ジャケット４の第１の開口部１０６によって、そらせ板２１’と第１の管板６の間にある予熱ゾーン１１の領域と、流れに関して接続している。リング状流路１０３は、反応器ジャケット４の第２の開口部１０７によって、分離板１３の近くで反応ゾーン１２の開始領域１７と、流れに関して接続している。
【００７７】
熱媒１４は、反応器ジャケット４の第１の開口部１０６を通って、予熱ゾーン１１から内側リング状流路１０３に、そしてこのリング状流路で反応管長手方向への一歩として反応器ジャケット４の第２の開口部１０７に、そしてこの開口部を通って反応ゾーン１２に流れる。
【００７８】
図１９は、図２に示したと同様な予熱ゾーン１１と、熱媒１４の供給管とを示すが、図１７ａと同様な変形が行われている。すなわち接続流路２８’に、モーションレス・ミキサー１００が設けられている。
【００７９】
反応器ジャケット４の外側には円周方向に伸びるリング状流路１０８が設けられ、この流路は、反応器ジャケット４の開口部３６によって、分離板１３とそらせ板２１との間にある予熱ゾーン１１と、流れに関して接続している。このリング状流路を経由して、熱媒１４が予熱ゾーン１１に供給される。接続流路２８’は、図２の実施形態と同様に、管束２の外側の反応管３ａと反応器ジャケット４の内壁との間で、管が配置されていないスペースに設けられている。
【００８０】
図２０および２１は、本発明による多管式反応器１のために考えられる熱媒循環系のフローチャートである。
【００８１】
図２０に示す熱媒循環系１１０はそのメインフローが、循環ポンプ１１１、多管式反応器１、熱交換器１１２、モーションレス・ミキサー１１３を通って流れる。このメインフローには、熱媒膨張タンク１１４がつながる。熱媒１４は、ただ１つの熱媒循環系を循環する。
【００８２】
循環ポンプ１１１は、熱媒１４が多管式反応器１に入る入り口の直前に配置され、駆動モータ１１５につながれている。熱媒１４の循環量を調整するため、流れの方向で見て循環ポンプの前と後ろに、スロットルバルブ１１６、１１７を１つずつ配置する。さらに循環ポンプ１１１と並列にバイパスバルブ１１８を配置してあって、このバイパスバルブによっても、熱媒１４の循環量を調整することができる。
【００８３】
多管式反応器１に流入する熱媒１４の温度を調整するため、熱媒循環系１１０のメインフローにおいて、多管式反応器１の熱媒１４出口の直後に、冷却装置および／または加熱装置を備える熱交換器１１２を設ける。多管式反応器１と熱交換器１１２との間に三方弁１１９を設け、この三方弁の入り口１２０を多管式反応器出口と、三方弁の第１の出口１２１を熱交換器入り口と接続する。三方弁１１９の第２の出口１２２は、熱交換器１１２へのバイパス１２３と接続されている。
【００８４】
三方弁１１９のスロットル断面積を調整して、入り口１２０と箇所１２８間の圧力差が、熱交換器１１２を通る流量のいかんにかかわらず一定のままであるようにする。これによって反応器１を通る熱媒流１４を、反応器の負荷のいかんにかかわらず一定とすることができる。
【００８５】
冷却装置と加熱装置から流入後、かつ多管式反応器１の入り口の前、図示の例では循環ポンプ１１１の前に、モーションレス・ミキサー１１３を配置する。このミキサーは、熱媒入り口温度を均一化する。
【００８６】
反応ガスは、多管式反応器１の予熱ゾーン１１でのみ予熱することができる。反応器１の外部に予熱装置を追加して設ける必要はない。
【００８７】
熱媒１４―しばしば塩浴―は、循環ポンプ１１１によって循環され、反応プロセスの種類に従って熱交換器１１２がこれを冷却し、あるいは加熱する。熱媒は、第１の管板６の近くで反応器ジャケット４に流入し、第２の管板９の近くで反応器ジャケット４から流出する。
【００８８】
熱媒１４の平均温度は、反応ゾーン１２からの出口で、反応ゾーン１２への入り口におけるより少なくとも２℃、好ましくは５℃、さらに好ましくは１０℃高いものとする。
【００８９】
熱媒１４の循環量を調整することにより、上記の温度差を調整することができる。
【００９０】
熱媒１４は循環ポンプ１１１から、まず反応器入り口のリング状流路に達する。熱媒はそこで知られている方法により、反応器ジャケット４に設けられた対応する形状の窓を経由して、反応器１の円周にそって均一に配分される
【００９１】
反応ゾーンのバイパス１２４には、第２の冷却・加熱装置１２５が配置されている。この冷却・加熱装置は、多管式反応器１の始動と運転停止のためにのみ必要なもので、通常運転時には貫流が行われないよう、バルブ１２６、１２７で遮断することができる。
【００９２】
図２１に示す熱媒循環系１３０は、より単純な構造である。この循環系のメインフローも、循環ポンプ１１１、多管式反応器１、冷却・加熱装置を備える熱交換器１１２、モーションレス・ミキサー１１３を通って流れる。反応器１と冷却・加熱装置１１２との間には、この場合も三方弁１１９が設けられ、この三方弁の入り口１２０は多管式反応器出口と、また三方弁の第１の出口１２１は熱交換器入り口と接続されている。この場合も第２の出口１２２には、熱交換器１１２へのバイパス１２３が接続されている。同様に熱媒膨張タンク１１４も、メインフローに接続されている。熱媒量の調整は、この実施例の場合、循環ポンプ１１１の駆動モータ１１５の回転数を制御して行う。
【００９３】
本発明の措置によって、反応器入り口と反応器出口の間の温度差を、負荷、触媒寿命そのほかのプロセス条件に従って最適に調整し、その際反応管長手方向を横切る方向に、十分均一な温度分布を得ることが可能となる。
【００９４】
循環量が少なくても、熱媒側で良好な熱移動が得られる。本発明の措置によって、流速の増加、および／または乱流の強化、および／または熱媒側の熱移動面積の拡大が得られる。
【００９５】
反応管３の内面積あたりの熱媒側熱伝達係数は、上記により、少なくとも１０００、好ましくは少なくとも１５００、特に好ましくは少なくとも２０００Ｗ（ｍ２Ｋ）に調整することができる。
【００９６】
本発明の多管式反応器１によれば、公称負荷時、反応ゾーン１２の入り口と出口の間における熱媒１４の平均温度差として、好ましくは１０℃以上、特に好ましくは１５℃以上を得ることができる。しかもこの場合、反応管長手方向を横切る方向に、管束２の断面上にわたって生じる温度差は、従来の技術では受け入れられないとされている温度差よりも大きくなることはなく、特に１０℃以上となることはない。
【００９７】
本発明の多管式反応器１の反応ゾーン１２では、反応管３の長手方向に直角に位置するいずれの平面内でも、熱媒１４の温度差が好ましくは最大８℃、さらに好ましくは最大５℃、特に好ましくは最大２℃とする。
【００９８】
本発明の措置によれば、反応管３にそっての反応にもっとも有利な温度プロフィールが、ただ１つの熱媒循環系によって得られる。これによりコンバーションと製品収量の向上が得られる。熱媒循環量が少ないのでさらなる利点が得られ、より小さいポンプと同様に、熱媒循環のためのエネルギ需要が少なくなり、供給管と排出管の流れ断面積が小さくなる。
【００９９】
熱媒循環系をただ１つしか必要としないので、加熱、冷却、制御の各装置も、１つの熱媒循環系に必要とされるだけである。
【０１００】
本発明による多管式反応器が特に適するのは、酸化反応の実施、特に無水フタル酸、無水マレイン酸、グリキサオール、アクロレイン（またはメタクロレイン）、アクリル酸（またはメタクリル酸）の製造である。
【図面の簡単な説明】
【０１０１】
【図１】本発明による多管式反応器第１の実施形態の縦断面図である。
【図２】本発明による多管式反応器第２の実施形態の縦断面図である。
【図３ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第１の実施形態を備える。
【図３ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第１の実施形態を備える。
【図４ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第２の実施形態を備える。
【図４ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第２の実施形態を備える。
【図５ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第３の実施形態を備える。
【図５ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第３の実施形態を備える。
【図６ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第４の実施形態を備える。
【図６ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第４の実施形態を備える。
【図７ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第５の実施形態を備える。
【図７ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第５の実施形態を備える。
【図８ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第６の実施形態を備える。
【図８ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第６の実施形態を備える。
【図９ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第７の実施形態を備える。
【図９ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第７の実施形態を備える。
【図１０ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第８の実施形態を備える。
【図１０ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第８の実施形態を備える。
【図１０ｃ】図１０ａの線Ｘｃ−Ｘｃで切った縦断面の拡大図である。
【図１１ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第９の実施形態を備える。
【図１１ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第９の実施形態を備える。
【図１１ｃ】図１１ａおよび１１ｂに示したバッフルの左半分前面図と、右半分縦断面図である。
【図１２ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第１０の実施形態を備える。
【図１２ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第１０の実施形態を備える。
【図１３ａ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第１１の実施形態を備える。
【図１３ｂ】反応管の１つのグループの部分側面図と、同グループの横断面図であって、いずれも本発明のバッフル第１１の実施形態を備える。
【図１４ａ】本発明による多管式反応器第３の実施形態の縦断面図である。
【図１４ｂ】図１４ａのリング状スペースＩにおける螺旋形バッフルの透視図である。
【図１４ｃ】図１４ｂの線ＸＩＶｃ−ＸＩＶｃで切った縦断面である。
【図１５ａ】反応器ジャケットを展開したとき、図１４ａのリング状スペースＩ、ＩＩ、ＩＩＩにおける螺旋形バッフルの部分側面図である。
【図１５ｂ】反応器ジャケットを展開したとき、図１４ａのリング状スペースＩ、ＩＩ、ＩＩＩにおける螺旋形バッフルの部分側面図である。
【図１５ｃ】反応器ジャケットを展開したとき、図１４ａのリング状スペースＩ、ＩＩ、ＩＩＩにおける螺旋形バッフルの部分側面図である。
【図１６ａ】螺旋形バッフルのもう１つの実施形態を上から見たものを模式的に示す。
【図１６ｂ】図１６ａのバッフルの透視部分図を模式的に示す。
【図１７ａ】本発明による多管式反応器第４の実施形態の部分縦断面図であって、図１７ｂの線ＸＶＩＩａ−ＸＶＩＩａで切ったものである。
【図１７ｂ】図１７ａの多管式反応器の横断面図であって、線ＸＶＩＩｂ−ＸＶＩＩｂで切ったものである。
【図１８ａ】本発明による多管式反応器第５の実施形態の部分縦断面図であって、図１８ｂの線ＸＶＩＩＩａ−ＸＶＩＩＩａで切ったものである。
【図１８ｂ】図１８ａの多管式反応器の横断面図であって、線ＸＶＩＩＩｂ−ＸＶＩＩＩｂで切ったものである。
【図１９】本発明による多管式反応器第６の実施形態の部分縦断面図である。
【図２０】本発明による多管式反応器に用いる熱媒循環系であって、その第１の実施例のフローチャートである。
【図２１】本発明によるもう１つの多管式反応器に用いる熱媒循環系であって、その第２の実施例のフローチャートである。
【図１】
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【図２】
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【図３ａ】
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【図３ｂ】
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【図４ａ】
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【図４ｂ】
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【図５ａ】
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【図５ｂ】
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【図６ａ】
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【図６ｂ】
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【図７ａ】
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【図７ｂ】
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【図８ａ】
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【図８ｂ】
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【図９ａ】
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【図９ｂ】
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【図１０ａ】
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【図１０ｂ】
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【図１０ｃ】
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【図１１ａ】
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【図１１ｂ】
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【図１１ｃ】
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【図１２ａ】
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【図１２ｂ】
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【図１３ａ】
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【図１３ｂ】
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【図１４ａ】
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【図１４ｂ】
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【図１４ｃ】
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【図１５ａ】
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【図１５ｂ】
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【図１５ｃ】
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【図１６ａ】
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【図１６ｂ】
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【図１７ａ】
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【図１７ｂ】
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【図１８ａ】
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【図１８ｂ】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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