(57)【要約】【課題】ＢａＯ、希土類酸化物及びＴｉＯ2が主成分として含有された組成系であっても、Ａｇ又はＡｇを主成分とする合金等の導体を内部導体として確実に使用できるように、低温での焼結性をより安定・確実なものとした誘電体磁器組成物を提供する。さらには、誘電損失が小さく、温度変化による共振周波数の変化が小さく、しかもＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物の比誘電率より低い比誘電率を有する誘電体磁器組成物を提供する。【解決手段】誘電体磁器組成物の主成分としてＢａＯ、Ｎｄ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＭｇＯ及びＳｉＯ2を所定の比率で含有し、前記誘電体磁器組成物の副成分としてＺｎＯ、Ｂ2Ｏ3及びＣｕＯを所定の比率で含有させるように構成する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
主成分として、組成式｛α（ｘＢａＯ・ｙＮｄ2Ｏ3・ｚＴｉＯ2）＋β（２ＭｇＯ・ＳｉＯ2）｝と表される成分を含み、ＢａＯとＮｄ2Ｏ3とＴｉＯ2のモル比率を表わすｘ、ｙ、ｚがそれぞれ、
９（モル％）≦ｘ≦２２（モル％）、
９（モル％）≦ｙ≦２９（モル％）、
６１（モル％）≦ｚ≦７４（モル％）の範囲内にあるとともに、
ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００（モル％）の関係を満たし、
前記主成分における各成分の体積比率を表わすα、βがそれぞれ
５（体積％）≦α＜８５（体積％）、
１５（体積％）＜β≦９５（体積％）の範囲にあるとともに、
α＋β＝１００（体積％）の関係を満たし、
前記主成分に対して副成分として、亜鉛酸化物、ホウ素酸化物、および銅酸化物を含むとともに、これらの副成分をそれぞれ、ａＺｎＯ、ｂＢ2Ｏ3、およびｃＣｕＯと表したとき、
前記主成分に対する前記各副成分の重量比率を表わすａ、ｂ、およびｃがそれぞれ
０．０５（重量％）＜ａ≦１７．０（重量％）
０．０５（重量％）＜ｂ≦１７．０（重量％）、
０．０５（重量％）＜ｃ≦１４．０（重量％）、
の関係を有してなることを特徴とする誘電体磁器組成物。
【請求項２】
フォルステライト（２ＭｇＯ・ＳｉＯ2）結晶を含有してなる請求項１に記載の誘電体磁器組成物。
【請求項３】
比誘電率が５０以下の物性を有してなる請求項１または請求項２に記載の誘電体磁器組成物。
【請求項４】
バリウム含有原料、ネオジム含有原料、チタン含有原料、マグネシウム含有原料、シリコン含有原料、亜鉛含有原料、ホウ素含有原料、および銅含有原料を焼成して
ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2−ＭｇＯ−ＳｉＯ2−ＺｎＯ−Ｂ2Ｏ3−ＣｕＯ系誘電体磁器組成物を製造する方法であって、
前記マグネシウム含有原料及び前記シリコン含有原料としてフォルステライト（２ＭｇＯ・ＳｉＯ2）粉末を使用してなることを特徴とする誘電体磁器組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ａｇ又はＡｇを主成分とする合金等の導体を内部導体として使用することができるように低温焼結性を有する誘電体磁器組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、自動車電話、携帯電話等の移動体通信分野の成長が極めて著しい。そして、これらの移動体通信では数１００ＭＨｚ〜数ＧＨｚ程度のいわゆる準マイクロ波と呼ばれる高周波帯が使用されている。そのため、移動体通信機器に用いられる共振器、フィルタ、コンデンサ等の電子デバイスにおいても高周波特性が重要視されるに至っている。
【０００３】
また、近年の移動体通信の普及に関しては、サービスの向上の他に通信機器の小型化及び低価格化が重要な因子となっている。そのため、高周波デバイスに関しても小型化および低価格化が要求されるようになってきている。例えば共振器用材質において小型化を実現させるためには使用周波数において比誘電率が高く、誘電損失が小さく、かつ共振周波数の温度特性の変化が小さい誘電体磁器組成物が要求される。
【０００４】
このような要求を満たす高周波デバイスの材質として、従来よりＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系の誘電体磁器組成物が知られている。
【０００５】
さらに、高周波デバイスの小型化のために、内部に電極や配線等の導体（以下、高周波デバイスの内部に備えた電極や配線等の導体を「内部導体」と称す）を備えた表面実装型の部品（ＳＭＤ：Ｓｕｒｆａｃｅ  Ｍｏｕｎｔ  Ｄｅｖｉｃｅ）が主流となりつつあるのが現状である。
【０００６】
内部に電極や配線等の導体を形成するには、誘電体磁器組成物と電極や配線等の導体を同時焼成する必要がある。しかしながら、ＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系の誘電体磁器組成物は、焼成温度が１３００〜１４００℃と比較的高いために、これとの組み合わせで用いられる電極や配線等の導体材質としては、高温に耐えることができるパラジウム（Ｐｄ）や白金（Ｐｔ）等の貴金属に限定されていた。
【０００７】
しかしながら、これらの貴金属は高価なために、デバイスの低価格化を実現させるためには、低抵抗の導体でかつ安価なＡｇ、Ｃｕ等の導体を内部導体として使用できるようにすることが望ましい。
【０００８】
そこで、ＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系を主成分とした材質に、Ｂ2Ｏ3等の副成分を添加する技術が提案されており、これによれば、Ａｇ、Ｃｕ等の導体の融点より低い温度で誘電体磁器組成物を焼成することができ、Ａｇ、Ｃｕ等の導体を内部導体として同時焼成を可能としている（例えば、特許文献１、特許文献２参照。）。
【０００９】
一方、さらなるデバイスの小型化を実現させるために、高い比誘電率を有する誘電体磁器組成物と、低い比誘電率を有する誘電体磁器組成物を接合し、複数の高周波デバイスを一体化させた高特性の多層型デバイスの提案も行われている（例えば、特許文献３参照。）。
【００１０】
しかしながら、このような多層型デバイスを形成するに際し、高い比誘電率を有する誘電体磁器組成物と低い比誘電率を有する誘電体磁器組成物の組成材質が双方で異なれば、双方の焼成時の収縮挙動および線膨張係数が一致しないため、前記高い比誘電率を有する誘電体磁器組成物と前記低い比誘電率を有する誘電体磁器組成物を接合し焼成すると、接合面に欠陥を生じてしまう。
【００１１】
このような観点から、多層型デバイスを形成するに際し、高い比誘電率を有する誘電体磁器組成物と低い比誘電率を有する誘電体磁器組成物は、基本的に同一の材質又は類似する材質から構成され、ほぼ類似の物性を備えていることが望ましい。
【００１２】
しかしながら、小型の高周波デバイスの材質に適しているＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物は、前記の特許文献１に記載されるように極めて高い比誘電率を有しており、単に副成分を添加したとしても複合化（多層型デバイス）に要求される比誘電率の低いＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物を製造することは困難であるといえる。
【００１３】
【特許文献１】特開２００１−３１４６８号公報
【特許文献２】特開平６−４０７６７号公報
【特許文献３】特開平９−１３９３２０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
このような実状のもとに本発明は創案されたものであり、その目的は、ＢａＯ、希土類酸化物及びＴｉＯ2が主成分として含有された組成系であっても、Ａｇ又はＡｇを主成分とする合金等の導体を内部導体として確実に使用できるように、低温での焼結性をより安定・確実なものとした誘電体磁器組成物及びその製造方法を提供することにある。
【００１５】
さらには、誘電損失が小さく、温度変化による共振周波数の変化が小さく、しかもＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物の比誘電率より低い比誘電率を有する誘電体磁器組成物及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
このような課題を解決するために、本発明の誘電体磁器組成物は、主成分として、組成式｛α（ｘＢａＯ・ｙＮｄ2Ｏ3・ｚＴｉＯ2）＋β（２ＭｇＯ・ＳｉＯ2）｝と表される成分を含み、ＢａＯとＮｄ2Ｏ3とＴｉＯ2のモル比率を表わすｘ、ｙ、ｚがそれぞれ、
９（モル％）≦ｘ≦２２（モル％）、
９（モル％）≦ｙ≦２９（モル％）、
６１（モル％）≦ｚ≦７４（モル％）の範囲内にあるとともに、
ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００（モル％）の関係を満たし、
前記主成分における各成分の体積比率を表わすα、βがそれぞれ
５（体積％）≦α＜８５（体積％）、
１５（体積％）＜β≦９５（体積％）の範囲にあるとともに、
α＋β＝１００（体積％）の関係を満たし、
前記主成分に対して副成分として、亜鉛酸化物、ホウ素酸化物、および銅酸化物を含むとともに、これらの副成分をそれぞれ、ａＺｎＯ、ｂＢ2Ｏ3、およびｃＣｕＯと表したとき、
前記主成分に対する前記各副成分の重量比率を表わすａ、ｂ、およびｃがそれぞれ
０．０５（重量％）＜ａ≦１７．０（重量％）
０．０５（重量％）＜ｂ≦１７．０（重量％）、
０．０５（重量％）＜ｃ≦１４．０（重量％）、
の関係を有してなるように構成される。
【００１７】
また、本発明の好ましい態様として、誘電体磁器組成物中にフォルステライト（２ＭｇＯ・ＳｉＯ2）結晶を含有してなるように構成される。
【００１８】
また、本発明の好ましい態様として、比誘電率が５０以下の物性を有してなるように構成される。
【００１９】
本発明は、バリウム含有原料、ネオジム含有原料、チタン含有原料、マグネシウム含有原料、シリコン含有原料、亜鉛含有原料、ホウ素含有原料、および銅含有原料を焼成してＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2−ＭｇＯ−ＳｉＯ2−ＺｎＯ−Ｂ2Ｏ3−ＣｕＯを製造する方法であって、
前記マグネシウム含有原料及び前記シリコン含有原料としてフォルステライト（２ＭｇＯ・ＳｉＯ2）粉末を使用してなるように構成される。
【発明の効果】
【００２０】
本発明は、誘電体磁器組成物の主成分としてＢａＯ、Ｎｄ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＭｇＯ及びＳｉＯ2を所定の比率で含有し、前記誘電体磁器組成物の副成分としてＺｎＯ、Ｂ2Ｏ3及びＣｕＯを所定の比率で含有しているので、Ａｇ又はＡｇを主成分とする合金等の導体を内部導体として確実に使用できるように、低温での焼結性をより安定・確実なものとすることができる。さらには、温度変化による共振周波数の変化が小さく、ＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物の比誘電率より低い比誘電率を有する誘電体磁器組成物を得ることができ、多層型デバイスを形成するに好適な誘電体磁器組成物を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。最初に、本発明の誘電体磁器組成物の構成について説明する。
【００２２】
〔誘電体磁器組成物の説明〕
本発明の誘電体磁器組成物は、組成式｛α（ｘＢａＯ・ｙＮｄ2Ｏ3・ｚＴｉＯ2）＋β（２ＭｇＯ・ＳｉＯ2）｝と表記される主成分を含んでいる。
【００２３】
さらに、本発明の誘電体磁器組成物は、この主成分に対して副成分として亜鉛酸化物、ホウ素酸化物、および銅酸化物を所定量含有している。
【００２４】
以下、本発明の誘電体磁器組成物の主成分組成および副成分組成についてさらに説明する。まず、最初に、主成分組成について説明する。
【００２５】
（主成分組成についての説明）
前述したように本発明の誘電体磁器組成物は、組成式｛α（ｘＢａＯ・ｙＮｄ2Ｏ3・ｚＴｉＯ2）＋β（２ＭｇＯ・ＳｉＯ2）｝と表記される主成分を含み、ＢａＯとＮｄ2Ｏ3とＴｉＯ2のモル比率（モル％）を表わすｘ、ｙ、ｚがそれぞれ、
９（モル％）≦ｘ≦２２（モル％）、
９（モル％）≦ｙ≦２９（モル％）、
６１（モル％）≦ｚ≦７４（モル％）の範囲内にあるとともに、
ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００（モル％）の関係を満たすように構成されている。
さらに、主成分における各成分の体積比率（体積％）を表わすα、βは、それぞれ
５（体積％）≦α＜８５（体積％）、
１５（体積％）＜β≦９５（体積％）の範囲にあるとともに、
α＋β＝１００（体積％）の関係を満たすように構成されている。
【００２６】
ＢａＯの含有割合ｘは、上記条件の範囲内、すなわち、９（モル％）≦ｘ≦２２（モル％）であることが求められ、好ましくは１０（モル％）≦ｘ≦１９（モル％）、より好ましくは１４（モル％）≦ｘ≦１９（モル％）とされる。
【００２７】
このＢａＯの含有割合が９（モル％）未満となると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が下がる傾向が生じ、高周波デバイスの電力損失が大きくなってしまう。この一方で、ＢａＯの含有割合が２２（モル％）を超えると、低温焼結性が損なわれて誘電体磁器組成物を形成できなくなる傾向が生じ、さらにはＱ・ｆ値が大きく低下するため、高周波デバイスの電力損失が大きくなるという不都合が生じてしまう。
【００２８】
Ｎｄ2Ｏ3の含有割合は、上記条件の範囲内、すなわち、９（モル％）≦ｙ≦２９（モル％）であることが求められ、好ましくは９（モル％）≦ｙ≦２２（モル％）、より好ましくは１２（モル％）≦ｙ≦１７（モル％）とされる。
【００２９】
このＮｄ2Ｏ3の含有割合が９（モル％）未満となると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が下がる傾向が生じて、高周波デバイスの電力損失が大きくなってしまう。この一方で、Ｎｄ2Ｏ3の割合が２９（モル％）を超えると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が下がる傾向が生じるとともに、共振周波数の温度係数τｆも負方向へ大きくなってしまうという傾向が生じる。従って、高周波デバイスの電力損失が大きくなり、温度によって高周波デバイスの共振周波数が変動しやすくなってしまう。
【００３０】
ＴｉＯ2の含有割合は、上記条件の範囲内、すなわち、６１（モル％）≦ｚ≦７４（モル％）であることが求められ、好ましくは６１．５（モル％）≦ｚ≦７４（モル％）、より好ましくは６５（モル％）≦ｚ≦７１（モル％）とされる。
【００３１】
このＴｉＯ2の含有割合が６１（モル％）未満となると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が下がる傾向が生じるとともに、共振周波数の温度係数τｆも負方向へ大きくなってしまう傾向が生じる。従って、高周波デバイスの電力損失が大きくなり、温度によって高周波デバイスの共振周波数が変動しやすくなってしまう。この一方で、ＴｉＯ2の割合が７４（モル％）を超えると、低温焼結性が損なわれ、誘電体磁器組成物を形成できなくなるという傾向が生じる。
【００３２】
また、上記の主成分の組成式において、α、βは、それぞれ、本発明の誘電体磁器組成物の主成分である（１）ＢａＯ、Ｎｄ2Ｏ3及びＴｉＯ2と、（２）ＭｇＯ及びＳｉＯ2の体積比率を表わしている。
【００３３】
上述したようにαとβは、
５（体積％）≦α＜８５（体積％）、
１５（体積％）＜β≦９５（体積％）の範囲にあるとともに、
α＋β＝１００（体積％）の関係を満たすように構成され、さらに、αとβの好ましい範囲は、１５（体積％）≦α≦７５（体積％）、２５（体積％）≦β≦８５（体積％）、より好ましくは２５（体積％）≦α≦６５（体積％）、３５（体積％）≦β≦７５（体積％）、さらに好ましくは３５（体積％）≦α≦５５（体積％）、４５（体積％）≦β≦６５（体積％）とされる。
【００３４】
αの値が８５（体積％）以上となり、βの値が１５（体積％）以下となると、前記誘電体磁器組成物の比誘電率εｒは大きくなる傾向が生じるとともに、共振周波数の温度係数τｆは正方向へ大きくなる傾向が生じる。従って、比誘電率εｒが大きくなることからＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物と接合した多層型デバイスの高特性化が難しくなり、共振周波数の温度係数τｆが大きくなることから温度によって高周波デバイスの共振周波数が変動しやすくなってしまう。これとは逆に、αの値が５（体積％）未満となり、βの値が９５（体積％）を超えると、前記誘電体磁器組成物の共振周波数の温度係数τｆは負方向へ大きくなる傾向が生じてしまう。従って、温度によって高周波デバイスの共振周波数が変動しやすくなるという不都合が生じる。
【００３５】
本発明において、主成分の一部として含有されるＭｇＯ及びＳｉＯ2はフォルステライト結晶の形態で誘電体磁器組成物に含有されていることが望ましい。
【００３６】
誘電体磁器組成物にフォルステライト結晶が含有されているか否かは、Ｘ線回折装置（ＸＲＤ）によって確認することができる。
【００３７】
ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物を主成分とする誘電体磁器組成物はεｒ＝５５〜１０５の高い比誘電率を有する。一方、フォルステライトは単体でεｒ＝６．８と低い比誘電率を有する。本実施形態に係る誘電体磁器組成物の主成分としてＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物とフォルステライト結晶とを含有させることで誘電体磁器組成物の比誘電率を下げることができる。
【００３８】
また、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物を主成分とする誘電体磁器組成物の共振周波数の温度係数τｆは正の値を持つことが多い。一方、フォルステライトは単体でτｆ＝−６５（ｐｐｍ／Ｋ）と負の共振周波数の温度係数を持つ。誘電体磁器組成物の主成分としてＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物とフォルステライト結晶とを含有させることで、正の共振周波数の温度係数と負の共振周波数の温度係数が相殺され、誘電体磁器組成物の共振周波数の温度係数をゼロ近傍とすることができる。さらに、主成分中のフォルステライト結晶の含有率を増減させることで本実施形態に係る誘電体磁器組成物の共振周波数の温度係数を調整することができる。
【００３９】
また、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物を主成分とする誘電体磁器組成物はＱ・ｆ＝２０００〜８０００ＧＨｚ程度である。一方、フォルステライトは単体でＱ・ｆ＝２０００００ＧＨｚと誘電損失が小さい。誘電体磁器組成物の主成分としてＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物とフォルステライト結晶とを含有させることで、低誘電損失の誘電体磁器組成物を得ることができる。
【００４０】
本実施形態に係る誘電体磁器組成物は、主としてＡｇまたはＡｇを主成分とする合金等の導体の融点より低い温度で焼成可能とするために、上記の主成分に所望の副成分を添加することにより構成されている。
【００４１】
（副成分についての説明）
前述したように本発明の誘電体磁器組成物は、副成分として、亜鉛酸化物、ホウ素酸化物、および銅酸化物を含んでいる。
【００４２】
そして、これらの副成分をそれぞれ、ａＺｎＯ、ｂＢ2Ｏ3、およびｃＣｕＯと表した場合、前記主成分に対する前記各副成分の重量比率（重量％）を表わすａ、ｂ、およびｃがそれぞれ、
０．０５（重量％）＜ａ≦１７．０（重量％）
０．０５（重量％）＜ｂ≦１７．０（重量％）、
０．０５（重量％）＜ｃ≦１４．０（重量％）となるように構成される。
【００４３】
すなわち、主成分に対する亜鉛酸化物の含有割合は、ＺｎＯ換算で０．０５（重量％）＜ａ≦１７．０（重量％）であり、好ましくは０．１（重量％）≦ａ≦１２．０（重量％）、より好ましくは０．５（重量％）≦ａ≦９．０（重量％）、さらにより好ましくは１．０（重量％）≦ａ≦７．０（重量％）とされる。
【００４４】
主成分に対する亜鉛酸化物の含有割合がＺｎＯ換算で０．０５（重量％）以下となると、誘電体磁器組成物の低温焼結効果が不充分なものとなる傾向が生じる。この一方で、主成分に対する亜鉛酸化物の含有割合がＺｎＯ換算で１７．０（重量％）を超えると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が下がる傾向が生じてしまう。
【００４５】
また、主成分に対するホウ素酸化物の含有割合はＢ2Ｏ3換算で０．０５（重量％）＜ｂ≦１７．０（重量％）であり、好ましくは０．１（重量％）≦ｂ≦１２．０（重量％）、より好ましくは０．５（重量％）≦ｂ≦９．０（重量％）、さらにより好ましくは１．０（重量％）≦ｂ≦７．０（重量％）とされる。
【００４６】
主成分に対するホウ素酸化物の含有割合がＢ2Ｏ3換算で０．０５（重量％）以下となると、誘電体磁器組成物の低温焼結効果が不充分なものとなる傾向が生じる。この一方で、主成分に対するホウ素酸化物の含有割合がＢ2Ｏ3換算で１７．０（重量％）を超えると誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が下がる傾向が生じてしまう。
【００４７】
また、主成分に対する銅酸化物の含有割合はＣｕＯ換算で０．０５（重量％）＜ｃ≦１４．０（重量％）であり、好ましくは０．１（重量％）≦ｃ≦９．０（重量％）、より好ましくは０．５（重量％）≦ｃ≦６．０（重量％）、さらにより好ましくは１．０（重量％）≦ｃ≦４．０（重量％）であることが求められる。
【００４８】
主成分に対する銅酸化物の含有割合がＣｕＯ換算で０．０５（重量％）以下となると誘電体磁器組成物の低温焼結効果が不充分なものとなる傾向が生じる。この一方で、主成分に対する銅酸化物の含有割合がＣｕＯ換算で１４．０（重量％）を超えると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が下がる傾向が生じてしまう。
【００４９】
本発明における誘電体磁器組成物は、主成分としてＢａＯ、Ｎｄ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＭｇＯ及びＳｉＯ2を含有し、副成分として、ＺｎＯ、Ｂ2Ｏ3、およびＣｕＯを含有しており、特に、主成分としてＭｇＯとＳｉＯ2（特に、フォルステライト結晶）を含むことにより、ＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物の一般的な比誘電率よりも低い比誘電率とすることができる。
【００５０】
また、本発明における誘電体磁器組成物の材質は、ＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物の材質と類似しているため、焼成時の収縮挙動および線膨張係数がＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物と同等である。つまり、本発明に係る誘電体磁器組成物とＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物を接合し、焼成して、多層型デバイスを製造しても、接合面に欠陥を生じ難い。従って、本発明における誘電体磁器組成物は、ＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物と接合し、高特性の多層型デバイスを製造することができる。
【００５１】
なお、本発明に係る誘電体磁器組成物は、本発明の目的及び作用効果が奏される範囲内で他の化合物及び元素が含まれていてもよい。
【００５２】
上述したように本発明に係る誘電体磁器組成物は、低価格で小型のデバイスを提供するために安価なＡｇ又はＡｇを主成分とする合金等の導体を内部導体とする必要がある。従って、誘電体磁器組成物には内部電極として使用される導体の融点以下で焼成できる低温焼結性が求められる。また、焼成温度によっても誘電体磁器組成物の誘電特性が影響を受けるため、焼成温度は８６０℃〜１０００℃、好ましくは８８０℃〜９４０℃であることが求められる。
【００５３】
また、本発明における重要な特性である誘電体磁器組成物の誘電損失について、以下説明を加えておく。
【００５４】
理想的な誘電体に交流を印加すると、電流と電圧は９０度の位相差をもつ。しかしながら、交流の周波数が高くなり高周波となると、誘電体の電気分極又は極性分子の配向が高周波の電場の変化に追従できず、あるいは電子又はイオンが伝導することにより電束密度が電場に対して位相の遅れをもち、電流と電圧は９０度以外の位相をもつことになる。誘電損失は、前記高周波のエネルギーの一部が熱となって放散する現象である。誘電損失の大きさは、現実の電流と電圧の位相差と理想の電流と電圧の位相差９０度との差である損失角度δの正接ｔａｎδの逆数Ｑ（Ｑ＝１／ｔａｎδ）で表わされる。本発明における誘電体磁器組成物の誘電損失の評価では、前記Ｑと共振周波数の積であるＱ・ｆの値を用いている。誘電損失が小さくなれば、Ｑ・ｆ値は大きくなり、誘電損失が大きくなればＱ・ｆ値は小さくなる。誘電損失は高周波デバイスの電力損失を意味するので、Ｑ・ｆ値の大きい誘電体磁器組成物が求められている。さらに、多層型デバイスの場合、高特性化のため誘電損失を小さくすることが求められており、Ｑ・ｆ値は３１００ＧＨｚ以上である必要がある。そして、Ｑ・ｆ値は４０００ＧＨｚ以上が好ましく、Ｑ・ｆ値は４５００ＧＨｚ以上であることがより好ましい。
【００５５】
また、本発明の目的の一つは、高い比誘電率を有するＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物と接合し多層型デバイスの形成を可能とすることにある。そのため、ＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物の比誘電率より低い比誘電率を有する誘電体磁器組成物を提供することが課題である。ＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物の比誘電率は５０〜１０５のものが報告されており、本発明に係る誘電体磁器組成物の比誘電率εｒは５０以下であることが要求されている。さらに、高特性の多層型デバイスのためには比誘電率εｒは４０以下であることが好ましく、比誘電率εｒは３０以下であることがより好ましい。
【００５６】
また、本発明における重要な特性である誘電体磁器組成物の共振周波数の温度係数τｆ（ｐｐｍ／Ｋ）について、以下説明を加えておく。
【００５７】
誘電体磁器組成物の共振周波数の温度係数τｆ（ｐｐｍ／Ｋ）は下記式（１）で算出される。
【００５８】
τｆ＝〔ｆT−ｆref／ｆref（Ｔ−Ｔref）〕×１００００００  （ppm/K）…式（１）
【００５９】
ここでｆTは温度Ｔにおける共振周波数（ｋＨｚ）を表し、ｆrefは基準温度Ｔrefにおける共振周波数（ｋＨｚ）を表す。
【００６０】
共振周波数の温度係数τｆの絶対値の大きさは、温度変化に対する誘電体磁器組成物の共振周波数の変化量の大きさを意味する。コンデンサ、誘電体フィルタ等の高周波デバイスは温度による共振周波数の変化を小さくする必要があるため、本発明における誘電体磁器組成物の共振周波数の温度係数τｆの絶対値を小さくすることが要求されている。
【００６１】
また、本発明における誘電体磁器組成物を誘電体共振器に利用する場合、共振周波数の温度変化をさらに小さくするため共振周波数の温度係数τｆが−４５（ｐｐｍ／Ｋ）〜＋４５（ｐｐｍ／Ｋ）である必要がある。さらに、高特性の多層型デバイスのためには温度係数τｆが−３０（ｐｐｍ／Ｋ）〜＋３０（ｐｐｍ／Ｋ）であることが要求されており、−２０（ｐｐｍ／Ｋ）〜＋２０（ｐｐｍ／Ｋ）であることが好ましく、−１０（ｐｐｍ／Ｋ）〜＋１０（ｐｐｍ／Ｋ）であることがより好ましい。
【００６２】
また、誘電体磁器組成物の低温焼結性の評価は、焼成温度を徐々に下げて焼成し、所望の誘電体高周波特性が測定できるレベルに焼結しているかどうかで判断すればよい。また、誘電体磁器組成物についての誘電特性の評価は、誘電損失、温度変化による共振周波数の変化（共振周波数の温度係数）及び比誘電率に関して、日本工業規格「マイクロ波用ファインセラミックスの誘電特性の試験方法」（ＪＩＳ  Ｒ  １６２７  １９９６年度））に従って測定して評価すればよい。
【００６３】
〔誘電体磁器組成物の製造方法の説明〕
次に、本発明における誘電体磁器組成物の製造方法について説明する。
【００６４】
本発明の誘電体磁器組成物の製造方法は、バリウム含有原料、ネオジム含有原料、チタン含有原料、マグネシウム含有原料、シリコン含有原料、亜鉛含有原料、ホウ素含有原料、および銅含有原料を焼成して、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2−ＭｇＯ−ＳｉＯ2−ＺｎＯ−Ｂ2Ｏ3−ＣｕＯ系誘電体磁器組成物を製造する方法であって、マグネシウム含有原料及びシリコン含有原料としてフォルステライト（２ＭｇＯ・ＳｉＯ2）粉末を使用している。
【００６５】
本発明の誘電体磁器組成物の製造用原料としては、酸化物及び／又は焼成により酸化物となる化合物が用いられる。焼成により酸化物となる化合物としては、例えば、炭酸塩、硝酸塩、シュウ酸塩、水酸化物、硫化物、有機金属化合物等が例示される。
【００６６】
図１には、本発明に係る誘電体磁器組成物の製造方法の一態様が示されている。
【００６７】
以下、図１に基づいて本発明の誘電体磁器組成物の製造方法を詳細に説明する。
【００６８】
まず、主成分の原料の一部となる、例えば、炭酸バリウム、水酸化ネオジム及び酸化チタンを用意するともに、所定量を秤量し混合して、仮焼を行う。
【００６９】
上記の混合は、組成式ｘＢａＯ・ｙＮｄ2Ｏ3・ｚＴｉＯ2のモル比であるｘ、ｙ及びｚを上述した関係組成式を満足する範囲内で混合する。
【００７０】
炭酸バリウム、水酸化ネオジム及び酸化チタンの混合は、乾式混合、湿式混合等の混合方式、例えば、ボールミルで純水、エタノール等の溶媒を用いた混合方式により行うことができる。混合時間は４〜２４時間程度とすればよい。
【００７１】
その後、混合した原料を１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃で１２〜３６時間程度乾燥させ、しかる後、仮焼を行う。
【００７２】
仮焼は、炭酸バリウム、水酸化ネオジム及び酸化チタンの混合物原料からＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物の合成を行う工程であり、仮焼き温度１１００℃〜１５００℃、好ましくは１１００℃〜１３５０℃で１〜２４時間程度行うことが望ましい。
【００７３】
合成されたＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物は粉末にするため粉砕して乾燥する。粉砕は乾式粉砕、湿式粉砕等の粉砕方式、例えば、ボールミルで純水、エタノール等の溶媒を用いた粉砕方式により行うことができる。粉砕時間は４〜２４時間程度とすればよい。
【００７４】
粉砕した粉末の乾燥は、１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃の乾燥温度で１２〜３６時間程度行えばよい。このようにして、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物の粉末を得ることができる。
【００７５】
次に、主成分の他の原料である酸化マグネシウムと酸化シリコンを用意し、所定量を秤量し混合して、仮焼を行う。酸化マグネシウムと酸化シリコンの混合は、乾式混合、湿式混合等の混合方式、例えば、ボールミルで純水、エタノール等の溶媒を用いた混合方式により行うことができる。混合時間は４〜２４時間程度とすればよい。
【００７６】
その後、混合した原料を１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃で１２〜３６時間程度乾燥させ、しかる後、仮焼を行う。
【００７７】
仮焼は、酸化マグネシウムと酸化シリコンの混合物からフォルステライト結晶の合成を行う工程であり、１１００℃〜１５００℃、好ましくは１１００℃〜１３５０℃の処理温度で１〜２４時間程度行うことが望ましい。
【００７８】
主成分としてＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物とフォルステライト結晶とを含有させることで、フォルステライト結晶の効果により、誘電体磁器組成物の比誘電率εｒを下げ、共振周波数の温度係数をゼロ近傍とすることができ、誘電損失を小さくすることができる。従って、フォルステライトの添加効果を大きくするためには、フォルステライトに合成されない未反応の前記原料を少なくする必要があり、前記原料の混合はマグネシウムのモル数がシリコンのモル数の２倍となるよう混合することが望ましい。
【００７９】
合成されたフォルステライトは粉末にするため粉砕された後に乾燥される。粉砕は乾式粉砕、湿式粉砕等の粉砕方式、例えば、ボールミルで純水、エタノール等の溶媒を用いた粉砕方式により行うことができる。粉砕時間は４〜２４時間程度とすればよい。
【００８０】
粉砕した粉末の乾燥は、１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃の乾燥温度で、１２〜３６時間程度とすればよい。このようにしてフォルステライトの粉末を得ることができる。
【００８１】
図１に示されるごとくマグネシウム含有原料、シリコン含有原料からフォルステライトを合成し、粉砕してフォルステライト粉末を得るのではなく、市販のフォルステライトを用いてもよい。すなわち、市販のフォルステライトを、例えば、ボールミルによる純水、エタノール等の溶媒を用いた粉砕方式で粉砕し、１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃で１２〜３６時間程度乾燥してフォルステライト粉末を得るようにしても良い。
【００８２】
次いで、前述のＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物の粉末と、前述のフォルステライトの粉末と、前述の副成分の組成を満たすように所定の範囲で秤量した亜鉛酸化物、ホウ素酸化物、および銅酸化物を混合して原料混合粉末とする。
【００８３】
混合は、乾式混合、湿式混合等の混合方式、例えば、ボールミルで純水、エタノール等の溶媒を用いた混合方式により行うことができる。混合時間は４〜２４時間程度とすればよい。
【００８４】
混合が完了した後、原料混合粉末を１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃で１２〜３６時間程度乾燥させる。
【００８５】
次に、原料混合粉末を焼成温度以下の温度、例えば、７００℃〜８００℃にて１〜１０時間程度で再度の仮焼を行う。この仮焼は低温で行うためフォルステライトは融解せず結晶の形で誘電体磁器組成物にフォルステライトを含有させることができる。その後、仮焼をした原料混合粉末を粉砕して乾燥する。粉砕は乾式粉砕、湿式粉砕等の粉砕方式、例えば、ボールミルで純水、エタノール等の溶媒を用いた粉砕方式により行うことができる。粉砕時間は４〜２４時間程度とすればよい。粉砕した粉末の乾燥は１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃の処理温度で１２〜３６時間程度とすればよい。このように再度の仮焼及び粉砕を行うことにより、主成分と副成分を均一にすることができ、後工程で製造する本実施形態に係る誘電体磁器組成物の材質の均一化を図ることができる。
【００８６】
上述のようにして得られた粉末に対して、ポリビニルアルコール系、アクリル系、エチルセルロース系等の有機バインダーを混合した後、所望の形状に成型を行い、この成型物を焼成して焼結する。成型はシート法や印刷法等の湿式成型の他、プレス成型等の乾式成型でもよく、所望の形状に応じて成型方法を適宜選択することが可能である。また、焼成は、例えば、空気中のような酸素雰囲気にて行うことが望ましく、焼成温度は内部電極として用いるＡｇまたはＡｇを主成分とする合金等の導体の融点以下、例えば８６０℃〜１０００℃、好ましくは８８０℃〜９４０℃であることが求められる。
【００８７】
多層型デバイスは内部にコンデンサ、インダクタ等の誘電デバイスを一体に作りこまれた複数のセラミック層からなる多層セラミック基板から作られる。多層セラミック基板は互いに誘電特性が異なるセラミック材料のグリーンシートを複数枚用意し、内部電極となる導体を界面に配し、あるいはスルーホールを形成して積層し同時焼成して製造される。本発明の誘電体磁器組成物で成型したグリーンシートと、従来公知の一般的なＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物で成型したグリーンシートとを積層することで、本発明の誘電体磁器組成物を用いた多層セラミック基板を製造することができる。
【実施例】
【００８８】
以下、具体的実施例を示し、本発明をさらに詳細に説明する。
【００８９】
〔実験例１〕
（試料の作製と所望の物性の測定方法）
下記の要領で表１に示されるような種々の誘電体磁器組成物の試料を製造した。主成分組成を特定するα、β、ｘ、ｙ、およびｚ、並びに副成分組成の添加量を特定するａ、ｂ、およびｃの定義は上述したとおりである。
【００９０】
基本的な製造方法に関して本発明の試料である試料Ｎｏ．１を例にとって説明する。
【００９１】
まず、主成分の原料であるＢａＣＯ3、Ｎｄ（ＯＨ）3及びＴｉＯ2を用いて、仮焼後のＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物のＢａＯ、Ｎｄ2Ｏ3及びＴｉＯ2のモル比であるｘ、ｙ及びｚが下記表１の試料Ｎｏ．１の主成分組成の欄に示されるものとなるように秤量した。つまり、ｘ＝１８．５（モル％）、ｙ＝１５．４（モル％）及びｚ＝６６．１（モル％）となるように秤量した。
【００９２】
秤量した原料に純水を加えスラリー濃度２５％として、ボールミルにて１６時間湿式混合し、その後、１２０℃で２４時間乾燥した。この乾燥した粉末を、空気中にて仮焼（１２００℃、４時間）を行った。仮焼後のＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物に純水を加えスラリー濃度２５％として、ボールミルにて１６時間粉砕し、その後、１２０℃で２４時間乾燥し、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物の粉末を製造した。
【００９３】
次に、主成分の他の原料であるＭｇＯ、ＳｉＯ2を用いて、マグネシウムのモル数がシリコンのモル数の２倍となるよう秤量し、スラリー濃度２５％となるように純水を加え、ボールミルにて１６時間湿式混合し、その後、１２０℃で２４時間乾燥した。
【００９４】
この乾燥した粉末を、空気中にて仮焼（１２００℃、３時間）を行った。仮焼後のフォルステライトに純水を加えスラリー濃度２５％として、ボールミルにて１６時間粉砕し、その後、１２０℃で２４時間乾燥し、フォルステライトの粉末を製造した。
【００９５】
次に、副成分の原料であるＺｎＯ、Ｂ2Ｏ3、およびＣｕＯを準備した。
【００９６】
次に粉砕した前記ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物の粉末と、粉砕した前記フォルステライトの粉末との混合比率が下記表１に示されるように配合するとともに、この主成分に対して、ａＺｎＯ、ｂＢ2Ｏ3、ｃＣｕＯと表される副成分比率が表１の試料Ｎｏ．１の副成分添加量の欄に示されるものとなるよう配合して原料混合粉末を得た。すなわち、α＝５（体積％）、β＝９５（体積％）、ａ＝６．０（重量％）、ｂ＝４．５（重量％）、およびｃ＝３．０（重量％）となるように秤量し、スラリー濃度２５％となるように純水を加え、ボールミルにて１６時間湿式混合し、その後、１２０℃で２４時間乾燥して原料混合粉末を得た。
【００９７】
このようにして得られた原料混合粉末を、空気中にて再度の仮焼（７５０℃、２時間）を行い、仮焼粉末を得た。
【００９８】
得られた仮焼粉末をスラリー濃度２５％となるように純水を加え再度ボールミルにて１６時間湿式粉砕した後、１２０℃で２４時間乾燥した。この再度粉砕した粉末にバインダーとしてポリビニルアルコール水溶液を加えて造粒し、直径１２ｍｍ×高さ６ｍｍの円柱状に成型し、表１の試料Ｎｏ．１の焼成温度の欄に示す温度、すなわち、９００℃で１時間焼成して誘電体磁器組成物を得た。
【００９９】
このようにして得られた誘電体磁器組成物の表面を削り直径１０ｍｍ×高さ５ｍｍの円柱ペレットを作成して測定用試料Ｎｏ．１とした。
【０１００】
試料Ｎｏ．１の誘電体磁器組成物について比誘電率εｒ、Ｑ・ｆ値、共振周波数の温度係数τｆを日本工業規格「マイクロ波用ファインセラミックスの誘電特性の試験方法」（ＪＩＳ  Ｒ  １６２７  １９９６年度）に従って測定した。測定に際して、測定周波数は１３．５ＧＨｚとし、また、共振周波数を−４０〜８５℃の温度範囲で測定し、上述した式（１）の算出式により共振周波数の温度係数τｆを算出した。
【０１０１】
試料Ｎｏ．１は表１に示されるごとく、上記の各物性の測定ができており９００℃の低温で十分に焼結していることがわかる。なお、各物性の測定結果は、表１に示されるごとく比誘電率εｒ＝９．３、Ｑ・ｆ＝７７８２（ＧＨｚ）、共振周波数の温度係数τｆ＝−４４（ｐｐｍ／Ｋ）であった。
【０１０２】
このような試料Ｎｏ．１の製造方法に沿って、表１に示されるような種々の試料を作製した。どの程度までの低温焼成が可能かどうかを求めるとともに（表１において「測定不可」の記載がある試料は、誘電体高周波特性が測定できるレベルに焼結していないことを示す）、焼結できた試料について、比誘電率εｒ、Ｑ・ｆ値（測定周波数の範囲は、５．７〜１３．５ＧＨｚ）、および共振周波数の温度係数τｆを求めた。
【０１０３】
結果を下記表１に示した。なお、表１中、＊が付されている試料は比較例を示す。
【０１０４】
【表１】
2006124269.tif 000002
【０１０５】
【表２】
2006124269.tif 000003
【０１０６】
【表３】
2006124269.tif 000004
【０１０７】
【表４】
2006124269.tif 000005
【０１０８】
試料Ｎｏ．１〜Ｎｏ．９は、α及びβの比率を変えて誘電体磁器組成物を製造したものである。α及びβの比率に関わらず、いずれも焼成温度９００℃で製造でき、Ａｇ又はＡｇを主成分とする合金等の導体を導体に使用できる。しかし、試料Ｎｏ．１のようにαが小さくなると、誘電体磁器組成物の共振周波数の温度係数τｆは負方向へ大きくなり、高周波デバイスの温度変化に対する共振周波数の変化が大きくなる傾向が生じる。
【０１０９】
一方、比較例である試料Ｎｏ．９のようにαが８５（体積％）以上となり、βが１５（体積％）以下の比率で製造した場合、誘電体磁器組成物の比誘電率は５０を超えるため、ＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物と接合しても高特性の多層型デバイスの製造が困難となる。さらに、共振周波数の温度係数τｆは正方向へ大きくなり、高周波デバイスの温度変化に対する共振周波数の変化が大きくなる傾向が生じる。
【０１１０】
実施例である試料Ｎｏ．１〜Ｎｏ．８のようにα及びβを発明範囲内で製造した場合、αが大きくなり、βが小さくなればＱ・ｆ値は下がり、τｆは正方向へ推移し、比誘電率εｒは大きくなる傾向を持つ。逆に、αが小さくなり、βが大きくなればＱ・ｆ値は上がり、τｆは負方向へ推移し、比誘電率εｒは小さくなる傾向を持つ。つまり、本発明範囲内でα及びβの比率を変えることで、実用に適する比誘電率εｒ、Ｑ・ｆ値、および共振周波数の温度係数τｆを有する誘電体磁器組成物を得ることができる。
【０１１１】
試料Ｎｏ．１０〜Ｎｏ．１６は、実施例であり、誘電体磁器組成物に添加される各副成分間の比率は変えずに副成分全体の量を増減して添加し誘電体磁器組成物を製造したものである。副成分全体の量を増加させれば、共振周波数の温度係数τｆは負方向へ推移する傾向があることがわかる。
【０１１２】
試料Ｎｏ．１７〜Ｎｏ．２０は、実施例であり、焼成温度を変えて誘電体磁器組成物を製造したものである。試料Ｎｏ．１７は焼成温度８５０℃で焼成したものであるが、焼成温度が低温のため誘電体磁器組成物は焼結していない。試料Ｎｏ．１８〜Ｎｏ．２０は焼成温度を８８０℃〜９４０℃で焼成をしているが、焼成温度が高くなるに従い、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値は小さくなる傾向があることがわかる。
【０１１３】
試料Ｎｏ．２１〜Ｎｏ．４１は、主成分の一つであるＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物のＢａＯ、Ｎｄ2Ｏ3及びＴｉＯ2のモル比であるｘ、ｙ及びｚの値を変えて誘電体磁器組成物を製造したものである。
【０１１４】
試料Ｎｏ．３０〜Ｎｏ．３５は、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物のＢａＯの含有量を変化させて製造したものである。比較例である試料Ｎｏ．３０のようにＢａＯの含有量が発明範囲を外れて少なすぎると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が小さくなることになる。一方、比較例である試料Ｎｏ．３５のようにＢａＯの含有量が発明範囲を外れて多すぎると、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物の焼成ができなくなってしまう。実施例である試料Ｎｏ．３１〜Ｎｏ．３４のようにＢａＯの含有量が発明範囲内である場合に、良好な特性を備える誘電体磁器組成物を製造することができる。
【０１１５】
試料Ｎｏ．２１〜Ｎｏ．２９及びＮｏ．３６〜Ｎｏ．４１は、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物のＮｄ2Ｏ3の含有量を増減させて製造したものである。比較例である試料Ｎｏ．４１のようにＮｄ2Ｏ3の含有量が発明範囲を外れて多すぎると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が小さくなり、共振周波数の温度係数τｆが負方向へ大きくなり温度に対する共振周波数の変動が大きくなる。一方、比較例である試料Ｎｏ．３６のようにＮｄ2Ｏ3の含有量が発明範囲を外れて少なすぎると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値は小さくなる。Ｎｄ2Ｏ3の含有量が発明範囲内である場合に、良好な特性を備える誘電体磁器組成物を製造することができる。
【０１１６】
試料Ｎｏ．４２〜Ｎｏ．４５は、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物のＴｉＯ2の含有量を変化させて製造したものである。ＴｉＯ2の含有量を少なくすれば、Ｑ・ｆ値が小さくなる傾向にあり、比較例である試料Ｎｏ．４２のようにＴｉＯ2の含有量が発明範囲を外れて少なすぎると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が小さくなる。一方、比較例である試料Ｎｏ．４５のようにＴｉＯ2の含有量が発明範囲を外れて多すぎると、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系化合物の焼成ができなくなる。ＴｉＯ2の含有量が発明範囲内である場合に、良好な特性を備える誘電体磁器組成物を製造することができる。
【０１１７】
試料Ｎｏ．４６〜Ｎｏ．６７は、副成分の含有量を変えて誘電体磁器組成物を製造したものである。比較例である試料Ｎｏ．４６は副成分を全く含有させずに誘電体磁器組成物を製造したものである。副成分を含有しなければ低温焼成で誘電体磁器組成物を製造することができない。
【０１１８】
試料Ｎｏ．４７〜Ｎｏ．５３は副成分のＺｎＯの含有量を増減させ誘電体磁器組成物を製造したものである。ＺｎＯの含有量が発明範囲を外れて少なすぎると、誘電体磁器組成物は低温焼結できない。一方、ＺｎＯの含有量が発明範囲を外れて多すぎると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が小さくなる。ＺｎＯの含有量が発明範囲内である場合に、良好な特性を備える誘電体磁器組成物を製造することができる。
【０１１９】
試料Ｎｏ．５４〜Ｎｏ．６０は副成分のＢ2Ｏ3の含有量を増減させ誘電体磁器組成物を製造したものである。Ｂ2Ｏ3の含有量が発明範囲を外れて少なすぎると、誘電体磁器組成物は低温焼結できない。一方、Ｂ2Ｏ3の含有量が発明範囲を外れて多すぎると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が小さくなる。Ｂ2Ｏ3の含有量が発明範囲内である場合に、良好な特性を備える誘電体磁器組成物を製造することができる。
【０１２０】
試料Ｎｏ．６１〜Ｎｏ．６７は副成分のＣｕＯの含有量を増減させ誘電体磁器組成物を製造したものである。ＣｕＯの含有量が発明範囲を外れて少なすぎると、誘電体磁器組成物は低温焼結できない。一方、ＣｕＯの含有量が発明範囲を外れて多すぎると、誘電損失が大きくなり、Ｑ・ｆ値が小さくなる。ＣｕＯの含有量が発明範囲内である場合に、良好な特性を備える誘電体磁器組成物を製造することができる。
【０１２１】
以上、詳述したように、本発明の誘電体磁器組成物は、主成分としてＢａＯ、Ｎｄ2Ｏ3、ＴｉＯ2、ＭｇＯ及びＳｉＯ2を本発明の範囲内で含有し、かつ前記誘電体磁器組成物の副成分としてＺｎＯ、Ｂ2Ｏ3及びＣｕＯを本発明の範囲内で含有することで、Ａｇ又はＡｇを主成分とする合金等の導体を内部導体とできる低温焼結性を有し、誘電損失が小さく、温度変化による共振周波数の変化が小さくかつＢａＯ−希土類酸化物−ＴｉＯ2系誘電体磁器組成物の比誘電率より低い比誘電率を有する誘電体磁器組成物を得ることができる。
【産業上の利用可能性】
【０１２２】
本発明の誘電体磁器組成物は、幅広く各種の電子部品産業に利用できる。
【図面の簡単な説明】
【０１２３】
【図１】本発明における誘電体磁器組成物の製造方法の好適な一態様のフロー図を示す。
【図１】
2006124269.tif 000006