(57)【要約】【課題】  破断ひずみが大きく割損し難いうえに、引き裂き強度の低下を改善した燃料電池用セパレータ材とその製造方法を提供すること。【解決手段】  貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に、炭素質粉末と樹脂結合材を９０：１０〜６５：３５の重量比で混合した混合物が被覆され、前記有機物シートの貫通孔内に炭素質粉末と樹脂結合材との混合物が充填されてなることを特徴とする燃料電池用セパレータ材。その製造方法は、炭素質粉末と樹脂結合材とを９０：１０〜６５：３５の重量比で混合し、該混合物を貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に被着して、あるいは、該混合物をシート化してシートを貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に当接して被着し、熱圧成形することを特徴とする。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に、炭素質粉末と樹脂結合材を９０：１０〜６５：３５の重量比で混合した混合物が被覆され、前記有機物シートの貫通孔内に炭素質粉末と樹脂結合材との混合物が充填されてなることを特徴とする燃料電池用セパレータ材。
【請求項２】
炭素質粉末と樹脂結合材とを９０：１０〜６５：３５の重量比で混合し、該混合物を貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に被着して、熱圧成形することを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータ材の製造方法。
【請求項３】
炭素質粉末と樹脂結合材とを９０：１０〜６５：３５の重量比で混合してシート化し、該シートを貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に当接して被着し、熱圧成形することを特徴とする請求項１記載の燃料電池用セパレータ材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子形燃料電池やリン酸形燃料電池などの燃料電池用のセパレータ材とその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換するもので、電気エネルギーへの変換効率が高く、例えば、固体高分子形燃料電池は比較的に低温でかつ高出力の発電が可能であるため、自動車の電源をはじめ小型の移動型電源として期待されている。
【０００３】
固体高分子形燃料電池は、通常、スルホン酸基を有するフッ素樹脂系イオン交換膜のような高分子イオン交換膜からなる電解質膜と、その両面に白金などの触媒を担持させた触媒電極と、それぞれの電極に水素などの燃料ガスあるいは酸素や空気などの酸化剤ガスを供給するガス供給用の凹凸（溝）を設けたセパレータなどからなる単セルを積層したスタック、及びその外側に設けた２つの集電体などから構成されている。
【０００４】
単セルの構造は、図２に示すように、例えばフッ素系樹脂により形成されたイオン交換膜からなる電解質膜１０を挟んで配置される一対の電極８、９（カソード８、アノード９）と、これをさらに両側から挟む緻密質のカーボン材からなるセパレータ６、セパレータの端部にはガス溝と平行方向に設置されたフッ素ゴム、フッ化ゴムなどからなるシール材１１とから構成されている。電極８、９は白金などの触媒を担持させた炭素短繊維からなる多孔質体あるいは触媒を担持したカーボンブラックを樹脂で結着したものなどから形成される。
【０００５】
セパレータ６には複数の凹凸形状の溝７が形成され、溝７とカソード８との間に形成される空間を酸化剤ガス（酸素や空気などの酸素含有ガス）流路とし、溝７とアノード９との間に形成される空間を燃料ガス（例えば水素ガスや水素ガスを主成分とする混合ガス）流路として、燃料ガスと酸化剤ガスとが電極に接触して起こる化学反応を利用して、電極間から電流を取り出すようになっている。そして、通常、この単セルを数十層から数百層に積層して電池スタックが組み立てられている。
【０００６】
この燃料電池の発電機構は、セルのアノード側に供給された燃料ガス（例えば、水素ガス）とカソード側に供給された酸化剤ガス（例えば、酸素ガス）とが、電極に接触して起こる下記の反応により生じる電子（ｅ- ）を電極間から電気エネルギーとして外部に取り出すものである。
アノード側；Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- 
カソード側；（１／２）Ｏ2 ＋２Ｈ+ ＋２ｅ- →Ｈ2 Ｏ
全反応    ；Ｈ2 ＋（１／２）Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ
【０００７】
したがって、セパレータには燃料ガスと酸化剤ガスとを完全に分離した状態で電極に供給する必要があるために高度のガス不透過性が要求される。また、発電効率を高くするために電池の内部抵抗を小さくすることが有効であり、セパレータの板厚を薄くするとともに高い導電性が必要となる。
【０００８】
また、電池性能の向上を図るためにはスタック中の各単セル間を密着するように組み立て、かつ発電中も良好な接触状態が維持されてセパレータと電極との接触電気抵抗の増大を防止するとともに、単セル間のガスリークや単セル外へのガスリークを防止することが重要となる。すなわち、組み立て時に破損や欠損が生じないように材質強度が高いこと、また電池の作動温度である８０〜１２０℃程度の温度においても十分な材質強度を備えていることが重要である。
【０００９】
このような材質特性が要求されるセパレータ材には炭素質系の材料が好適であるが、黒鉛材は加工性に難があり、更に、材質上気密性が低く、ガス不透過性が十分でない難点がある。また、ガラス状カーボン材は材質組織が緻密でガス不透過性に優れているが、硬度が高くかつ脆性であるので切削加工性が悪いという難点がある。
【００１０】
そこで、従来から、黒鉛などの炭素質粉末を熱硬化性樹脂を結合材として結着し、成形した炭素／樹脂硬化成形体が好適に使用されており、これに関する発明も数多く提案されている。
【００１１】
例えば、特許文献１には、平均粒子径５０μｍ以下、最大粒子径１００μｍ以下の粒度分布を有する黒鉛粉末６０〜８５重量％と熱硬化性樹脂１５〜４５重量％とからなる板状成形体であって、その面方向の固有抵抗が３００×１０-4Ωｃｍ以下、厚さ方向／面方向の固有抵抗の比が７以下、曲げ強度が３００ｋｇｆ／ｃｍ2 以上の材質性状を備える黒鉛−樹脂硬化成形体から形成されたことを特徴とする固体高分子形燃料電池用セパレータ部材およびその製造方法が提案されている。
【００１２】
また、特許文献２には、炭素粉末４０〜９０重量％と熱硬化性樹脂６０〜１０重量％の組成からなり、室温における曲げ強度が３０ＭＰａ以上で、かつ室温から１００℃における曲げ強度低下率が３０％以下、の特性を備える炭素−樹脂硬化成形体から形成されたことを特徴とする固体高分子形燃料電池用セパレータ部材およびその製造方法が提案されている。
【００１３】
しかし、炭素／樹脂硬化成形体からなるセパレータ材において、導電性を高くするために炭素質粉末の割合を上げると、それにしたがって材質が脆くなり、割れ易くなるという欠点がある。すなわち、単セルの積層時に、十分な締め付け力で電池スタックを組み立てることができず、単セル間の接触抵抗を低位にすることが困難となる問題がある。
【００１４】
そこで、これらの問題を解消するために、黒鉛などの炭素質粉末の結合材として熱硬化性樹脂に代えて弾性を有するエラストマーを用いることが提案されている。
【００１５】
例えば、特許文献３には、ブチルゴム、フッ素ゴム、エピクロルヒドリンゴムなどのゴム成分１００重量部に対し、黒鉛粉末を１００〜１５０重量部およびカーボンブラックを８０〜１５０重量部の割合で配合したゴム組成物よりなる燃料電池用セパレータ材が提案されている。
【００１６】
また、特許文献４には、表面がフェノール樹脂で被覆されたカーボンからなる樹脂・カーボン複合材と、エチレン・プロピレン系ゴムとカーボンとからなるゴム・カーボン複合材との混合コンパウンドからなる燃料電池用セパレータが開示されている。
【特許文献１】特開２０００−０２１４２１号公報
【特許文献２】特開２０００−２４３４０９号公報
【特許文献３】特開２００１−２１６９７７号公報
【特許文献４】特開２００３−３０８８５３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
前記したように、熱硬化性樹脂を結合材とすると材質が脆くなり割れやすくなる問題がある一方で、ゴムなどの弾性を有するエラストマーを炭素質粉末の結合材とすることにより破断歪みが大きくなり、割損し難い材質性状を付与することができる。しかし、導電性の向上を図るために黒鉛粉末の混合量比を大きくすると引き裂き強度の低下が認められ、例えば８０重量％以上の混合重量比にすると引き裂き強度が著しく低下する問題が生じた。このように何れの結合材においても十分な特性をもつ燃料電池用のセパレータ材が望まれている。
【００１８】
そこで、発明者らはこの問題の解決について鋭意研究を進めた結果、炭素質粉末の結合材として熱硬化性樹脂ばかりでなく可撓性エラストマー等の何れの樹脂結合材においても、破断歪みを大きくして割損し難くした上、貫通孔を有する有機物シートにラミネート複合することで高導電性を確保するために黒鉛粉を高配合することによって損なわれる引き裂き強度の低下がともに改善できることを見出した。
【００１９】
すなわち、本発明の目的は、樹脂結合材を黒鉛粉末などの炭素質粉末の結合材として用い、破断歪みを大きくし、引き裂き強度の低下を改善した燃料電池用セパレータ材とその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００２０】
上記の目的を達成するための本発明による燃料電池用セパレータ材は、貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に、炭素質粉末と樹脂結合材を９０：１０〜６５：３５の重量比で混合した混合物が被覆され、前記有機物シートの貫通孔内に炭素質粉末と樹脂結合材との混合物が充填されてなることを構成上の特徴とする。
【００２１】
上記の燃料電池用セパレータ材を製造する本発明による燃料電池用セパレータ材の製造方法は、炭素質粉末と樹脂結合材を９０：１０〜６５：３５の重量比で混合し、該混合物を貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に被着して、熱圧成形することを構成上の特徴とする。
【００２２】
また、上記の燃料電池用セパレータ材を製造する本発明による他の製造方法は、炭素質粉末と樹脂結合材とを９０：１０〜６５：３５の重量比で混合してシート化し、該シートを貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に当接して被着し、熱圧成形することを構成上の特徴とする。
【発明の効果】
【００２３】
本発明の燃料電池用セパレータ材によれば、貫通孔の開口面積比（Ｒ）が特定範囲にある有機物シートの両面に炭素質粉末と樹脂結合材との混合物層が積層され、有機物シートの貫通孔内に炭素質粉末と樹脂結合材の混合物が充填された構造とすることにより、高導電性を確保するために炭素質粉末を高配合した場合に生じる引き裂き強度の低下を効果的に改善することが可能となる。また可撓性エラストマーのみならず、可撓性に乏しい樹脂バインダーでも有機物シートを挟むことにより引き裂き強度などの諸特性を著しく改善することができる。そして、本発明の製造方法によれば、このような優れた性質を有する燃料電池用セパレータ材を容易に製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
図１は本発明の燃料電池用セパレータ材の構造を示す斜視図であり、１は燃料電池用セパレータ材、２は炭素質粉末と樹脂結合材との混合物層、３は有機物シートの貫通孔内に炭素質粉末と樹脂結合材との混合物が充填された充填層であり、４は有機物シート、５は有機物シートの貫通孔（空隙）内に充填された炭素質粉末と樹脂結合材との混合物である。そして、充填層３の上下両面に混合物層２が積層された構造からなる。
【００２５】
この構造により、充填層３は、有機物シート４の貫通孔内に充填された炭素質粉末と樹脂結合材の混合物５の樹脂結合材成分により、破断歪みが大きくなり、割れ難い性状が付与される。また、充填層３の上下両面の炭素質粉末と樹脂結合材との混合物層２は、有機物シート４の貫通孔内に充填された炭素質粉末と樹脂結合材の混合物５により導電パスが形成されるので、全体の良導電性を確保することが可能となる。
【００２６】
このようにして、樹脂結合材を炭素質粉末の結合材として用いた充填層３の上下両面に混合物層２を積層した構造とすることにより、破断歪みを大きくすることができ、更に高導電性を確保するために炭素質粉末を高配合した場合に生じる引き裂き強度の低下も効果的に改善することが可能となる。
【００２７】
有機物シートの材質としてはオレフィン系、ビニール系、スチレン系、エチレン系、ウレタン系、エステル系、アミド系、ポリプロピレン、フッ素樹脂などの熱可塑性樹脂、フェノール樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂などが用いられる。
【００２８】
そして、貫通孔を有する有機物シートとしては、上記の樹脂類の平織り、綾織り、綾畳織り、菱形、亀甲などのメッシュの他、カード式、湿式または乾式抄紙したケミカルボンド、サーマルボンドスパンレースもしくはスパンボンド、メルトブロー式、フラッシュ紡糸、トウ開繊式などの不織布などが例示される。
【００２９】
この場合、セパレータ材の電気抵抗と引き裂き強度を両立させるためには、有機物シートの貫通孔の開口面積比（Ｒ）を２５〜８５％に設定することが必要である。開口面積比（Ｒ）が２５％を下回ると電気抵抗が高くなり、一方、８５％を上回ると引き裂き強度の低下が大きくなるためである。なお、開口面積比（Ｒ）とは単位面積当たりの開口面積の割合（開口面積／全面積×１００）であり、有機物シートを適当倍率に拡大して写真撮影し、これをメッシュに割り開口部をカウントして総メッシュ数で除し、１００倍した値である。
【００３０】
なお、炭素質粉末と樹脂結合材との混合物を有機物シートの貫通孔の内部にまで十分に充填するためには、貫通孔の開口径は０．１ｍｍ以上であることが好ましく、貫通開口径は機械加工や裁断あるいはレーザー加工などで設けることができる。
【００３１】
貫通孔を有する有機物シートとしてはある程度の可撓性と強度を具備させるために、例えば、テーバーこわさが小さいことが好ましく、ＪＩＳ  Ｐ８１２５−１９７６「荷重曲げ方法による板紙のこわさ試験方法」で測定されるテーバーこわさが１０ｍＮ・ｍ以下であり、また、シート厚さは５００μｍ以下であることが好ましい。
【００３２】
炭素質粉末としては、好適には黒鉛粉末が用いられ、人造黒鉛、天然黒鉛、膨張黒鉛、あるいは、これらの混合物などが用いられ、適宜な粉砕機により粉砕し、篩分けして粒度調整した黒鉛粉末が使用される。黒鉛粉末の粒度は、セパレータにガス溝を設ける際に黒鉛粉末粒子の脱落や粒子間クラックの発生を防止するために、例えば平均粒子径は５０μｍ以下に、最大粒子径は１００μｍ以下に粒度調整することが好ましい。なお、黒鉛粉末に加えて、例えば直径５０μｍ以下、長さ１０〜２００μｍ程度の炭素短繊維を併用することもできる。
【００３３】
樹脂結合材としては、スルホン酸などの電解質に対する耐酸性および燃料電池の作動温度に耐える耐熱性を有していれば特に限定されず熱硬化性樹脂あるいは熱可塑性樹脂の何れも用いることができる。
【００３４】
例えば、熱硬化性樹脂としては、例えばレゾールタイプのフェノール樹脂、ノボラックタイプのフェノール樹脂に代表されるフェノール系樹脂、フルフリルアルコール樹脂、フルフリルアルコールフルフラール樹脂、フルフリルアルコールフェノール樹脂などのフラン系樹脂、ポリイミド樹脂、ポリカルボジイミド樹脂、ポリアクリロニトリル樹脂、ピレン−フェナントレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、エポキシ樹脂、ユリア樹脂、ジアリルフタレート樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、メラミン樹脂などが挙げられ、これらを単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３５】
また、熱可塑性樹脂としては、アクリロニトリルブタジエンスチレン（ＡＢＳ）樹脂、アクリロニトリルスチレン共重合体（ＡＳ）、耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）、ポリスチレン（ＰＳ）、メチルメタクリレートブタジエンスチレン共重合体（ＭＢＳ）、メタクリル酸メチル−スチレン共重合体（ＭＳ）、アクリロニトリルエチレンプロピレンゴムスチレン共重合体（ＡＥＳ）、アクリロニトリルスチレンアクリレート（ＡＡＳ）等のスチレン系樹脂、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブテン−１、エチレン酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、エチレンビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）等のポリオレフィン系樹脂、ポリアミド樹脂、熱可塑性ポリエステル樹脂、ポリカーボネート（ＰＣ）系樹脂、全芳香族ポリエステル樹脂、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、塩化ビニル系樹脂（ＰＶＣ）、ポリサルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、（変性）ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）、ポリメタクリル酸メチル（アクリル）（ＰＭＭＡ）、フッ素樹脂、ポリケトン（ＰＫ）、ノルボルネン、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリフタルアミド（ＰＰＡ）などが挙げられ、これらを単独又は２種以上を混合して用いることができる。
【００３６】
さらに、エラストマーではイソプレン系エラストマーを始め、ブタジエン系エラストマー、ジエン系エラストマー、オレフィン系エラストマー、エーテル系エラストマー、ポリスルフィド系エラストマー、ウレタン系エラストマー、フッ素系エラストマー、シリコーン系エラストマー、これらの２種以上をブレンドしたエラストマーの他、熱可塑性エラストマーやエポキシ樹脂などの可撓性を有する熱硬化性樹脂、また、上記の熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂とブレンドしたもの、更に、熱硬化性樹脂変成エラストマーなどを用いることもできる。
【００３７】
炭素質粉末と樹脂結合材との混合物は、炭素質粉末と樹脂結合材とを９０：１０〜６５：３５の重量比に混合する。炭素質粉末が９０重量％を越え、樹脂結合材が１０重量％を下回る重量比では、樹脂結合材分が少ないので混合物の流動性が低下して組織が不均一化し、一方、炭素質粉末が６５重量％を下回り、樹脂結合材が３５重量％を越えると、炭素質粉末が少なくなるのでセパレータの電気抵抗が増大し、電池性能の低下を招くことになる。
【００３８】
このように、本発明の燃料電池用セパレータ材は、貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％の有機物シートの両面に、炭素質粉末と樹脂結合材を９０：１０〜６５：３５の重量比で混合した混合物が被覆され、更に、有機物シートの貫通孔内に炭素質粉末と樹脂結合材との混合物が充填された構造からなることを特徴とし、その結果、ガス不透過性、材質強度および導電性などに優れ、その上、破断歪みが大きいので割損し難く、更に、高導電性を確保するために炭素質粉を高配合することによって損なわれる引き裂き強度の低下を効果的に改善することができる。
【００３９】
本発明による燃料電池用セパレータ材の製造方法は、炭素質粉末と樹脂結合材とを９０：１０〜６５：３５の重量比で混合し、該混合物を貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に被着して、熱圧成形することを特徴とする。
【００４０】
上記の炭素質粉末と樹脂結合材とを９０：１０〜６５：３５の重量比に調整して混合し、ニーダー、加圧型ニーダー、２軸スクリュー式混練機などの適宜な混練機により十分に混練して均一な混合物を作製する。なお、炭素質粉末は平均粒子径が５０μｍ以下に、最大粒子径が１００μｍ以下に粒度調整して使用することが好ましい。
【００４１】
混合物を貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％の有機物シートの両面に所定の厚さになるように塗着などの方法で被着したのち、成形型に入れて適宜な温度、圧力下、例えば、１５０〜２５０℃の温度、１０〜５０ＭＰａの圧力で熱圧成形する。この熱圧成形時に有機物シートの貫通孔の内部には混合物が圧入され、充填される。
【００４２】
このようにして、図１に例示した有機物シートの貫通孔内に炭素質粉末と樹脂結合材との混合物が充填された充填層３の上下両面に、炭素質粉末と樹脂結合材との混合物層２が形成された構造からなる燃料電池用セパレータ材が製造される。
【００４３】
また、本発明による燃料電池用セパレータ材の他の製造方法は、炭素質粉末と樹脂結合材とを９０：１０〜６５：３５の重量比で混合してシート化し、該シートを貫通孔の開口面積比（Ｒ）が２５〜８５％である有機物シートの両面に当接して被着し、熱圧成形することを特徴とする。
【００４４】
この方法は、有機物シートの上下両面に炭素質粉末と樹脂結合材の混合物を被覆する方法として、混合物のシートを作製し、この混合物シートを有機物シートの両面に当接して被覆する方法であり、操作が容易となる利点がある。
【実施例】
【００４５】
以下、本発明の実施例を比較例と対比して具体的に説明する。
【００４６】
実施例１〜２、比較例１〜６
炭素質粉末として平均粒子径４０μｍ、最大粒子径８０μｍ以下に粒度調整した鱗片状黒鉛粉末を、樹脂結合材として可撓性エラストマーである２液性付加型硬化シリコーンゴムを用いて、これらを重量比を変えて混合し、ニーダーにより十分に混練して均一な混合物を作製した。
【００４７】
有機物シートには、オレフィン系の糸を用い、抄紙法により貫通孔の開口面積比（Ｒ）が異なる厚さ４００μｍの不織布を作製して使用した。このオレフィンシートの両面に、上記の鱗片状黒鉛粉末とシリコーンゴムの混合物を塗着して被着した。
【００４８】
次いで、金型内に入れて、温度１８０℃、圧力１５ＭＰａの条件で５分間、熱圧成形して図１に示したような３層構造からなる３００ｍｍ×４８０ｍｍ×１ｍｍの燃料電池用セパレータ材を製造した。
【００４９】
実施例３
平均粒子径４０μｍ、最大粒径８０μｍ以下に粒度調整した鱗片状黒鉛粉末と熱可塑性樹脂として可とう性ナイロンを、７０：３０の重量比で混合し、ニーダーにより十分に混練して均一な混合物を作成した。
【００５０】
実施例４
平均粒子径４０μｍ、最大粒径８０μｍ以下に粒度調整した鱗片状黒鉛粉末と熱可塑性樹脂として可とう性ポリエステルを、７０：３０の重量比で混合し、ニーダーにより十分に混練して均一な混合物を作成した。
【００５１】
比較例７〜９
平均粒子径４０μｍ、最大粒子径８０μｍ以下に粒度調整した鱗片状黒鉛粉末と２液性付加型硬化シリコーンゴムを、８０：２０の重量比で混合し、ニーダーにより十分に混練して均一な混合物を作製した。この混合物を金型内に入れて、温度１８０℃、圧力１５ＭＰａの条件で５分間、熱圧成形して燃料電池用セパレータ材を製造した。
【００５２】
これらのセパレータ材について、下記の方法により引き裂き強度や電気抵抗などを測定して、得られた結果を表１に示した。
【００５３】
（１）引き裂き強度（Ｎ／ｍｍ）；
ＪＩＳ  Ｋ６２５２により「切込みありアングル形」にて測定した。
幅１９±０．０５ｍｍ、厚さ１ｍｍにて実施した。
（２）破断ひずみ；
ＪＩＳ  Ｋ６２５２により測定した。
なお、厚さ１ｍｍにて測定。
（３）電気抵抗率（ｍΩ・ｃｍ）；
ＪＩＳ  Ｃ２５２５により長さ方向を測定した。
試験片寸法：幅４ｍｍ×長さ３５ｍｍ×厚み１ｍｍ
（４）ガス透過量（ｃｍ3 ／ｃｍ2 ・ｍｉｎ）；
窒素ガスにより、１ｋｇ／ｃｍ2 の圧力をかけた際の窒素ガス透過量を測定した。
試験片寸法：直径７０ｍｍ×厚み１ｍｍ
【００５４】
【表１】
2006172776.tif 000003
【００５５】
表１の結果から、実施例１〜４に比べて貫通孔の開口面積比（Ｒ）が大きい比較例１、３は引き裂き強度の低下が著しく、一方貫通孔の開口面積比（Ｒ）が小さい比較例４、６では電気抵抗率が高くなる。また、黒鉛粉末の重量比が小さい比較例１、２では電気抵抗率が高くなり、樹脂重量比の重量比が小さい比較例５、６ではガス透過量が極めて大きいことが分かる。なお、有機物シートを介在させない比較例７〜９では引き裂き強度が低位にあることが認められる。
【００５６】
さらに、実施例１、３、４比較例７、８、９の破断歪みを表２に示した。また、上記のセパレータ材の一部について、下記の方法で試験した時の折損の有無を調査して、その結果を表３に示した。
折損試験；試験材の寸法  セパレータサイズ  ３００ｍｍ×４８０ｍｍ×１ｍｍ
試験材を５０枚積層して、１ＭＰａの圧力を付加したまま加熱（１５０℃）および自然冷却（室温）を１時間毎に行い、５００時間（回）繰り返し行った後の折損の状況を調査した。
【００５７】
表２、３から、実施例のセパレータ材は破断歪みが大きく、可撓性亀裂や折損が発生し難いことが分かる。
【００５８】
【表２】
2006172776.tif 000004
【００５９】
【表３】
2006172776.tif 000005
【図面の簡単な説明】
【００６０】
【図１】本発明の燃料電池用セパレータ材の構造を示す斜視図である。
【００６１】
【図２】固体高分子型燃料電池の概略構造を示す一部断面図である。
【符号の説明】
【００６２】
１  燃料電池用セパレータ材
２  炭素質粉末と樹脂結合材との混合物層
３  有機物シートの貫通孔内に炭素質粉末と樹脂結合材との混合物が充填された充填層  ４  有機物シート
５  有機物シートの貫通孔内に充填された炭素質粉末と樹脂結合材の混合物
６  セパレータ
７  ガス流路用溝
８  カソード
９  アノード
１０  電解質膜
１１  シール材
【図１】
2006172776.tif 000006
【図２】
2006172776.tif 000007