(57)【要約】【課題】  測定可能な線量レンジが広く感度の温度依存性が小さい電離放射線用のＰＭＭＡ線量計。【解決手段】  γ線等の電離放射線の感応物質として、ガラス転移点Ｔgが１２０度Ｃ以上のＰＭＭＡを用いて、（１）２５度Ｃの温度条件下において、線量１４０ｋＧｙにおける線量１ｋＧｙ当りの吸光度変化（測定波長３２０ｎｍ）が０．００３（ＡＢＳ／ｍｍ）以上であり（広い測定レンジ）、且つ、（２）温度１０度Ｃ〜温度５０度Ｃの間の温度条件下において、線量１４０ｋＧｙにおける吸光度の最大値ＡＢＳmaxと、最小値ＡＢＳminの間に、ＡＢＳmax／ＡＢＳmin≦１．０６が成立するＰＭＭＡ線量計を構成する（小さな温度依存性）。従来のＰＭＭＡ線量計では、５０ｋＧｙを超えると感度が急落し、温度依存性も２５度Ｃ以上で大きくなる。【選択図】          図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電離放射線の感応物質として、１２０度Ｃを超えるガラス転移点Ｔgを持つポリメチルメタクリレートが用いられ、
コバルト６０の放出する放射線について、
２５度Ｃの温度条件下において、線量１４０ｋＧｙにおける吸収線量１ｋＧｙ当りの吸光度変化（測定波長３２０ｎｍ）が０．００３（ＡＢＳ／ｍｍ）以上であり、且つ、
照射温度１０度Ｃ〜温度５０度Ｃの間の温度条件下において、線量１４０ｋＧｙにおける吸光度の最大値ＡＢＳmaxと、最小値ＡＢＳminの間に、
ＡＢＳmax／ＡＢＳmin≦１．０６が成立することを特徴とする、ＰＭＭＡ線量計。
【請求項２】
厚さが１ｍｍ〜３ｍｍの板形状を有する、請求項１に記載されたＰＭＭＡ線量計。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、γ線等の電離放射線に対する感応物質としてポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）を用いた線量計に関し、更に詳しく言えば、ＰＭＭＡ線量計について線量測定レンジの拡大と感度の温度依存性低下を図る技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
γ線等の電離放射線は、例えば医療機器、バイオ器具、包装材、実験動物飼料、雑貨類の殺菌あるいは滅菌の他、高分子の架橋・分解反応、グラフト反応、半導体改質、耐放射線試験など多岐にわたる用途で用いられている。言うまでもなく、吸収線量を適正に管理することはこれら用途のいずれにおいても重要な事柄である。そのために広く使用されている線量計としてＰＭＭＡ線量計がある。これはＰＭＭＡ（ポリメチルメタクリレート；一般組成（Ｃ５Ｈ８Ｏ２）ｎ）をγ線等の電離放射線に対する感応物質として用いた線量計で、吸収線量に応じてその吸光度が変化（増大）することを利用したものである。無色透明のＰＭＭＡ線量計では吸光度の測定波長は、通常、３００ｎｍ〜３２０ｎｍ付近で、色素を加えたＰＭＭＡ線量計では、５３０ｎｍ〜６５１ｎｍの波長で測定される。
【０００３】
ＰＭＭＡ線量計は、比較的安価で機械的特性や量産性にも優れているが、従来のＰＭＭＡ線量計には下記（１）、（２）の問題点があった。  
（１）良好な感度で吸収線量測定を行える測定レンジが狭いこと。従来のＰＭＭＡ線量計における実用的な測定レンジの上限は、５０ｋＧｙ（キログレイ；以下、同じ）程度である。後述する実例が示すように、従来のＰＭＭＡ線量計では、吸収線量が５０ｋＧｙを超えるあたりから吸収線量の増加に対する吸光度の増加割合が急速に低下し、測定レンジの上限を抑えていた。言い換えれば、吸収線量−吸光度特性曲線の勾配が吸収線量５０ｋＧｙ付近から急速に低下し、それ以上の放射線照射を受けても吸光度変化を殆ど示さなくなる一種の飽和現象が起きることが避けられなかった。
【０００４】
実際、当分野における国際標準であるＩＳＯ／ＡＳＴＭ（２００３年版）に収載されているＰＭＭＡ線量計は、英国ハーウェル社製で製造販売されている３種類の内の１種類と、当社（ラジエ工業株式会社）製の１種類であるが、これらの公称測定レンジはいずれも５〜５０ｋＧｙである。例えば医療機器の殺菌・滅菌の用途を考えた場合、吸収線量は２５ｋＧｙ〜５０ｋＧｙの程度であるので、従来のＰＭＭＡ線量計で線量測定を行なうことができる。
【０００５】
しかしながら、実験動物飼料の滅菌や高分子の架橋等で広く利用されている線量である５０ｋＧｙを超える照射を行なう場合には、測定レンジの上限を超えるため、照射の途中で線量計を交換し、それらの測定値を積算して吸収線量を算出することが必要である。公称の測定範囲を超えた線量について校正曲線の外挿値で推定することは可能であるが、公式の線量測定結果の報告には使用できない。そのため、５０ｋＧｙを大きく超える測定レンジを示すＰＭＭＡ線量計の実現が望まれていた。  
（２）感度の温度依存性が大きいこと。上述したように、従来のＰＭＭＡ線量計の基本的な問題は線量レンジの狭さであるが、もう１つの問題は温度によって感度が大きく変動することである。なかんずく、後述する実例が示すように、実際の放射線照射が行なわれることが多い１０度Ｃ〜５０度Ｃという温度環境下で感度の温度依存性が大きいということは無視できない欠点である。  
なお、ＰＭＭＡ線量計について記述した公知文献としては、下記の非特許文献１がある。
【０００６】
【非特許文献１】Appl. Radiat. Isot. Vol.43, No.10, pp.1197-pp.1202, 1992;“The Gamma-ray Response of Clear Polymethylmethacrylate Dosimeter”
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
そこで、本発明の目的は、上記従来技術の問題点を克服したＰＭＭＡ線量計を提供することにある。換言すれば、本発明は、５０ｋＧｙを大きく超える測定レンジを持ち、且つ、感度の温度依存性が小さい、特に、１０度Ｃ〜５０度Ｃの下でほぼ一定の感度を示すＰＭＭＡ線量計を実現しようとするものである。また、そのことを通して、γ線等の線量測定の信頼性の向上と、線量計交換頻度低下による作業効率の改善を図るものでもある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上述したように、従来のＰＭＭＡ線量計では、５０ｋＧｙを超えるあたりから線量増加に対する吸光度増加のレスポンスが鈍くなる。このような感度の飽和が起る主な原因は、一般に、放射線照射により高分子構造の主鎖が切断され、平均分子量が低下することにあると推測されている。また、この主鎖切断による平均分子量低下に加え、放射線分解により生成する低分子量のラジカル、あるいは、分解生成物が線量計内に蓄積する。
【０００９】
これに従い、主鎖切断点付近に発生する長鎖ラジカルや、メチル基ラジカル等が再結合する確率が上昇し、３２０ｎｍ近辺での光学吸収をもたらす活性種の消失が３０ｋＧｙ付近の線量から顕著となる。その結果、感度低下が起ると考えられる。そこで、本発明者は、従来のＰＭＭＡ線量計で電離放射線の感応物質としては使用されていなかったが、現在入手可能である各種ＰＭＭＡ材料について、上記要求を満たす材料を探索する研究を行なった。本発明は、この研究を通して得られた１つの重要且つ新規な知見に基づいてなされたものである。
【００１０】
即ち、本発明者は、ＰＭＭＡ材料が持つガラス転移点Ｔgと、（ａ）線量測定レンジ（測定可能な上限値）及び（ｂ）感度の温度依存性との間に決定的とも言うべき関係を見い出したもので、ガラス転移点Ｔgが１２０度Ｃを超えるＰＭＭＡは、５０ｋＧｙを大きく上回る測定線量上限値と、小さな温度依存性が同時に実現し得ることをつきとめ、この事実に基いて本発明を提案したものである。  
なお、本発明で線量計に用いるＰＭＭＡのガラス転移点Ｔgの上限には特に制限はないが、請求項１の後半で規定した性能要件を満たさないものは、当然、本発明の範囲から除外される。
【００１１】
より具体的に言えば、本発明に係るＰＭＭＡ線量計は、電離放射線の感応物質として、１２０度Ｃを超えるガラス転移点Ｔgを持つポリメチルメタクリレートが用いられ、コバルト６０の放出する放射線について、
２５度Ｃの温度条件下において、線量１４０ｋＧｙにおける感度（線量１ｋＧｙ当りの吸光度変化）が０．００３（ＡＢＳ／ｍｍ）以上であり、且つ、温度１０度Ｃ〜温度５０度Ｃの間の温度条件下において、線量１４０ｋＧｙにおける吸光度の最大値ＡＢＳmaxと、最小値ＡＢＳminの間に、ＡＢＳmax／ＡＢＳmin≦１．０６が成立することを特徴とする（請求項１）。なお、ＰＭＭＡ線量計の典型的な形状は板状で、厚さは例えば１ｍｍ〜３ｍｍの範囲とされる。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、５０ｋＧｙを大きく超えるような測定レンジを持ち、且つ、感度の温度依存性が小さい、特に、１０度Ｃ〜５０度Ｃの下でほぼ一定の感度を示すＰＭＭＡ線量計が提供される。従って、本発明に係るＰＭＭＡ線量計を使用すれば、γ線等の電離放射線の線量測定を広いレンジにわたって高い信頼性で行なうことができる。また、線量計交換頻度を下げて作業効率の改善を図ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明者は、上述の研究の中で、１２０度Ｃを超えるガラス転移点Ｔgを持つＰＭＭＡ材料のいくつかのサンプルを日東樹脂工業株式会社から入手し、ガラス転移点Ｔgの確認と線量計への適用可能性の調査を行なった。同社より入手したＰＭＭＡ材料は、商品名クラレックス（登録商標）の種別ＩＤ、Ｗ３―０、Ｗ４―０、Ｗ５―０であり、各ＩＤを代表するアイテムをサンプル１〜サンプル３とした。  
【００１４】
また、比較のために、参照例１〜参照例４を用意した。これら参照例はいずれも従来よりＰＭＭＡ線量計で使用されている材料である。
サンプル１〜サンプル３及び参照例１〜参照例４の製造元及び商品名を記せば下記の通りである。  
●サンプル１＝日東樹脂工業（株）;Clarex（登録商標）  Ｗ３―０
●サンプル２＝日東樹脂工業（株）;Clarex（登録商標）  Ｗ４―０
●サンプル３＝日東樹脂工業（株）;Clarex（登録商標）  Ｗ５―０
○参照例１＝Harwell Dosimeters Ltd.;Gammachrome（登録商標）YR  Batch 6
○参照例２＝Harwell Dosimeters Ltd.;Amber（登録商標）3042 Batch N
○参照例３＝Harwell Dosimeters Ltd.;Red（登録商標）4034 Batch GG
○参照例４＝ラジエ工業（株）;Radix（登録商標）RN-15 Batch 8
これら各サンプル及び参照例について、ガラス転移点Ｔgを測定した結果を外観とともに下記の表１に記す。
【００１５】
【表１】
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次に、サンプル１〜３（本発明）と参照例１〜４（従来技術）との性能比較を行なった。性能比較は、「線量レンジ（測定可能な線量レンジ）」と「温度特性（温度による感度変動）」について行なった。
【００１６】
先ず、従来より使用されている参照例１〜４については公称レンジが判っており、温度２５度Ｃの下で、図１に示した配置でそれを確認した。測定時の配置は、図１に示したようなものとした。同図において、符号１は試料ホルダで、同ホルダ１上に板状のＰＭＭＡ試料（参照例１〜４；後述する測定では、サンプル１〜３）２をセットした。  
ＰＭＭＡ試料２がセットされた試料ホルダ１は、照射温度を制御するために恒温ボックス４の中に設置した。恒温ボックス４は、照射室外にあるエアーコンデショナー（図示省略）から温度調整された空気を吸気ダクト５を通して取り入れ、排気ダクト６から排気する。排気された空気は、エアーコンデショナーに戻され、再度、恒温ボックス４に供給される。このような空気循環により、恒温ボックス４内は定温（エアーコンデショナーの設定温度）に保たれる。
【００１７】
線源３はコバルト６０を封入した複数のカプセル３１を規則的に配列したもので、ＰＭＭＡ試料２までの距離は所定の一定値（例えば１ｍ）とする。試料２の厚さは１．５ｍｍとした。なお、一般に透明ＰＭＭＡ線量計で使用される典型的な厚さは１．４ｍｍ〜１．６ｍｍ程度である。また、吸光度を測定した波長（中心波長）は、３２０ｎｍである。
【００１８】
吸収線量については、図１と同じジオメトリ条件で予め信頼できる線量計を用いて単位時間当りの吸収線量を計測し、以後時間の関数で減衰補正を行なった値から計算する。減衰補正には、コバルト６０の半減期のデータが必要であるが、それは既知である。参照例１〜４について確認された公称測定レンジは下記の通りである。
【００１９】
□参照例１；０．１〜３ｋＧｙ
□参照例２；１〜３０ｋＧｙ
□参照例３；５〜５０ｋＧｙ
□参照例４；５〜５０ｋＧｙ
既述の通り、従来技術では測定レンジの上限は高々５０ｋＧｙであり、上記の参照例も例外でない。また、前記の表１で示した通り、いずれの参照例についても、ガラス転移点Ｔgは１２０度Ｃ未満である。このような測定レンジ上限とガラス転移点の関係は、上記した例に限らず一般的なものである。
【００２０】
これに対して、本発明に従ったサンプル１〜３は、前記の表１で示した通り、いずれも１２０度Ｃを超えるガラス転移点Ｔgを持っている。そして、これらサンプル１〜３の測定レンジを、温度条件２５度Ｃの下で、図１に示した配置により測定した。その結果、いずれのサンプルについても、５０ｋＧｙをはるかに超えた測定レンジが確認され、１４０ｋＧｙ〜１５０ｋＧｙ付近まで良好な感度での測定が可能であることが判った。
【００２１】
図２は、上記サンプルと参照例をそれぞれ代表して、サンプル３と参照例４の線量−吸光度特性曲線を示したしたグラフである。測定は、図１に示した配置で温度条件２５度Ｃの下で行なった。同グラフにおいて、横軸は吸収線量（ｋＧｙ）を表わし、縦軸は吸光度（ＡＢＳ／ｍｍ）を表わしている。また、サンプル３の測定点は■マークで示され、参照例４の測定点は◆マークで示されている。
【００２２】
そして、サンプル３の特性曲線は、サンプル３の測定点を通るように最適の係数及び定数項を決める多項式近似（４次式曲線）に従って引かれたものである。同様に、参照例４の特性曲線は、参照例４の測定点を通るように最適の係数及び定数項を決める多項式近似（４次式曲線）に従って引かれたものである。
【００２３】
これらの特性曲線の比較から直ちに、次のことが理解される。  
（１）サンプル３の特性曲線は、１ｋＧｙ付近から１５０ｋＧｙまで徐々に勾配を減ずる曲線で、勾配の減少がゆるやかである。例えば１４０ｋＧｙ〜１５０ｋＧｙ付近でもかなりの勾配を有している。１４０ｋＧｙにおける勾配を計算すると、約０．００４であった。なお、サンプル１、２についても同様の測定を行なったところ、１４０ｋＧｙにおける勾配は、いずれも０．００３以上であった。
【００２４】
（２）一方、参照例４の特性曲線は、１ｋＧｙ付近から５０ｋＧｙまでかなり急速に勾配を減ずる曲線である。即ち、サンプル３の特性曲線と比較して、線量増加に応じた勾配の減少が明らかに急で、５０ｋＧｙを超えたあたりでサンプル３の特性曲線が１４０ｋＧｙ付近で示す勾配（約０．００４）とほぼ等しい勾配まで減少している。
【００２５】
（３）従って、参照例４と同等の基準でサンプル３の測定レンジの上限を粗く評価すると、約１４０ｋＧｙとなる。これは、従来のＰＭＭＡ線量計では到底期待できなかった数値である。  
（４）両者に共通した測定レンジに含まれる５０ｋＧｙ以下における感度（勾配）を比較しても、サンプル３は参照例４より優れている。例えば、３０ｋＧｙ（２５度Ｃ）において、サンプル３では０．０１４、参照例４では０．０１２であり、前者は後者より大きい。なお、３０ｋＧｙにおける勾配は、上記多項式を用いて、２９．５ｋＧｙ〜３０．５ｋＧｙにおける平均勾配として計算した。
【００２６】
（５）以上のことから、測定レンジの広さの点でサンプル３が参照例４よりもはるかに優れていることは明白である。このような差異は、既述の通り、サンプル１あるいはサンプル２と、参照例４との特性比較によっても実証される。また、参照例１〜４についても、測定レンジの上限が高々５０ｋＧｙであることは既に述べた通りである。
【００２７】
次に、感度の温度依存性について行なったサンプルと参照例の比較の結果について説明する。  
図３は、サンプル３について、４つの温度条件、１０度Ｃ、２５度Ｃ、４０度Ｃ及び５０度Ｃの下で、線量−吸光度特性曲線を記したグラフである。測定時の配置は図１に示した通りである。なお、２５度Ｃにおける特性曲線は、図２のグラフ中で示したサンプル３の特性曲線と同じものである。図３のグラフにおいて、横軸は吸収線量（ｋＧｙ）を表わし、縦軸は吸光度（ＡＢＳ／ｍｍ）を表わしている。
【００２８】
また、温度１０度Ｃ、２５度Ｃ、４０度Ｃ、５０度Ｃでの測定点はそれぞれ◆、■、▲、●のマークで示されている。そして、各温度条件下における特性曲線は、対応するマークの測定点を通るように最適の係数及び定数項を決める多項式近似（４次式曲線）に従って引かれたものである。
【００２９】
一方図４は、参照例４について、４つの温度条件、１０度Ｃ、２５度Ｃ、４０度Ｃ及び５０度Ｃの下で、線量−吸光度特性曲線を記したグラフである。測定時の配置は図１に示した通りである。２５度Ｃにおける特性曲線は、図２のグラフ中で示した参照例４の特性曲線と同じものである。図４のグラフにおいて、横軸は吸収線量（ｋＧｙ）を表わし、縦軸は吸光度（ＡＢＳ／ｍｍ）を表わしている。
【００３０】
また、温度１０度Ｃ、２５度Ｃ、４０度Ｃ、５０度Ｃでの測定点はそれぞれ◆、■、▲、●のマークで示されている。そして、各温度条件下における特性曲線は、対応するマークの測定点を通るように最適の係数及び定数項を決める多項式近似（４次式曲線）に従って引かれたものである。
【００３１】
これら図３及び図４に示した特性曲線の比較から次のことが理解される。  
（１）温度１０度Ｃ、２５度Ｃ、４０度Ｃ、５０度Ｃにおけるサンプル３の特性曲線は、１ｋＧｙ付近から１５０ｋＧｙまでの広い測定レンジ内で、互いにほぼ一致している。換言すれば、１ｋＧｙ付近から１５０ｋＧｙまでの広い測定レンジ内で、感度の温度依存性が非常に小さい。一例として、温度１０度Ｃ〜温度５０度Ｃの間の温度条件下における吸光度の最大値ＡＢＳmaxと、最小値ＡＢＳminの比ＡＢＳmax／ＡＢＳminを計算すると、線量１４０ｋＧｙでは１．０３９、線量３０ｋＧｙでは１．０５０となっている。換言すれば、いずれの線量においても最大変動率５％以内となっている。なお、サンプル１、２についても同様の測定を行なったところ、３０ｋＧｙにおける最大変動率は、いずれも６％以内であった。
【００３２】
（２）一方、温度１０度Ｃ、２５度Ｃ、４０度Ｃ、５０度Ｃにおける参照例４の特性曲線は、２５ｋＧｙ付近から互いの一致度が悪化している。換言すれば、２５ｋＧｙを超えると感度の温度依存性が急速に大きくなる。なお、前述したように、参照例４の測定レンジの上限は５０ｋＧｙ程度である。これに対応して、図４では、温度２５度Ｃでのプロットは５０ｋＧｙまで記したが、他の温度条件下でのプロットは約３５ｋＧｙまでのみ記した。
【００３３】
一例として、温度１０度Ｃ〜温度５０度Ｃの間の温度条件下における吸光度の最大値ＡＢＳmaxと、最小値ＡＢＳminの比ＡＢＳmax／ＡＢＳminを計算すると、線量３０ｋＧｙで１．０７５となっている。この値は、サンプル３の対応値１．０５０よりかなり大きい。つまり、線量３０ｋＧｙに近い線量領域では、温度条件の影響を受け易くなっている。  
なお、下記の表２には、上記の比ＡＢＳmax／ＡＢＳminの算出に使用された数値を示した。諸数値はそれぞ対応する特性曲線を表わす近似多項式に基づいて計算したものである。数値中、破線アンダーラインはＡＢＳminに採用した値を表わし、実線アンダーラインはＡＢＳmaxに採用した値を表わしている。
【００３４】
【表２】
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【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】サンプル及び参照例について、特性曲線を求めるための照射テストで用いた配置を示した図である。
【図２】２５度Ｃの条件で、サンプル３及び参照例４の線量−吸光度特性曲線を表わすグラフである。
【図３】サンプル３について、温度条件、１０度Ｃ、２５度Ｃ、４０度Ｃ及び５０度Ｃの下で、線量−吸光度特性曲線を記したグラフである。
【図４】参照例５について、温度条件、１０度Ｃ、２５度Ｃ、４０度Ｃ及び５０度Ｃの下で、線量−吸光度特性曲線を記したグラフである。
【符号の説明】
【００３６】
１  試料ホルダ（線量計ホルダ）
２  試料（ＰＭＭＡ線量計のサンプルまたは参照例）
３  線源（コバルト６０）
４  恒温ボックス
５  吸気ダクト
６  排気ダクト
３１  カプセル（コバルト６０封入）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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