(57)【要約】【課題】  炭化ケイ素単結晶製造装置の昇華用原料配置部の温度分布を均一に保てる装置を提供する。【解決手段】  昇華させた炭化ケイ素を種結晶上に再結晶させて炭化ケイ素単結晶を製造するための、昇華用原料を収容する容器と、昇華用原料に対向して設けられた種結晶配置部とを備える炭化ケイ素単結晶製造装置であって、上記昇華用原料を収容する容器は、昇華用原料収容部の底部に断熱部を備える炭化ケイ素単結晶製造装置。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
昇華させた炭化ケイ素を種結晶上に再結晶させて炭化ケイ素単結晶を製造するための、昇華用原料を収容する容器と、昇華用原料に対向して設けられた種結晶配置部とを備える炭化ケイ素単結晶製造装置であって、
前記昇華用原料を収容する容器は、昇華用原料収容部の底部に断熱層を具備する断熱部を備えることを特徴とする炭化ケイ素単結晶製造装置。
【請求項２】
前記断熱部に前記断熱層として前記昇華用原料を収容する容器よりも熱伝導率の低い部材が設けられていることを特徴とする請求項１記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【請求項３】
前記昇華用原料を収容する容器よりも熱伝導率の低い部材は、昇華法における高温時の黒鉛の熱伝導率の５０％以下であることを特徴とする請求項２記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【請求項４】
前記断熱部に前記断熱層として、空隙が設けられていることを特徴とする請求項１記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【請求項５】
前記炭化ケイ素単結晶製造装置の縦方向の高さをＬとし、断熱層の厚みの最大値をＴとしたときに、Ｔ／Ｌが０．０１以上であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【請求項６】
前記昇華用原料粉の投影面積をＳ１とし、前記断熱層の投影面積をＳ２としたときに、Ｓ２／Ｓ１が０．２以上１．１以下であることを特徴とする請求項１記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は炭化ケイ素単結晶製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭化ケイ素単結晶は、パワーデバイス等の半導体装置製造用基板材料として注目されており、現在の技術動向からさらなる高品質化と大型化が求められている。この炭化ケイ素単結晶の製造方法の１つとして、昇華法により炭化ケイ素単結晶を成長させる方法（改良レイリー法）がある。改良レイリー法において、結晶を大型化し、また生産性を向上させるためには、原料粉内の温度分布がなるべく一様になるようにして原料粉を効率的に昇華させることが求められる。
【０００３】
ここで、図１１に示すように従来の炭化ケイ素単結晶製造装置１１０は、昇華用原料１０４を収容可能とする容器（坩堝）１１１と、容器１１１に着脱自在に取り付けられると共に種結晶１０５を配置可能とする蓋１１２と、を有する。また、容器１１１の内部を高温に保つため、炭化ケイ素単結晶製造装置１１０の外周は断熱材１０９で覆われている。さらに、結晶成長時の昇華用原料１０４の温度を観察するため、容器１１１の下方（重力方向）に、断熱材１０９に穴を設けて形成された温度計測用窓１０８が配置されている。そして、容器１１１に昇華用原料１０４を詰め、これを外部に設けた加熱手段（図示せず）で加熱し、昇華した炭化ケイ素を種結晶１０５上に再結晶させることで炭化ケイ素単結晶が製造される。
【０００４】
ところが、従来の炭化ケイ素単結晶製造装置１１０の構成では温度計測用窓１０８から熱が逃げるため、昇華用原料１０４の、温度計測用窓１０８に近く位置する領域では昇華用原料１０４の温度上昇が妨げられ、昇華せずに残留したり固化する傾向があった。また、昇華用原料１０４内の温度分布が均一でないため、昇華速度も一様でなく、ひいてはこれが結晶の質にも悪影響を与える傾向があった。
【０００５】
前述の問題を解決する手段としていくつかの技術が提案されている（例えば、特許文献１参照。）が、容器（坩堝）の外周を断熱材で覆うだけでは、温度計測用窓１０８からの熱の放出を効果的に防止することは困難であった。
【特許文献１】特開平７−３３０４９３号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
以上より、炭化ケイ素単結晶製造装置の昇華用原料配置部の温度分布を均一に保てる装置が求められていた。即ち、炭化ケイ素単結晶が効率良く成長し、最終的に大型で高純度の炭化ケイ素単結晶が得られる炭化ケイ素単結晶製造装置が求められていた。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は以下の記載事項に関する：
（１）  昇華させた炭化ケイ素を種結晶上に再結晶させて炭化ケイ素単結晶を製造するための、昇華用原料を収容する容器と、昇華用原料に対向して設けられた種結晶配置部とを備える炭化ケイ素単結晶製造装置であって、上記昇華用原料を収容する容器は、昇華用原料収容部の底部に断熱層を具備する断熱部を備える炭化ケイ素単結晶製造装置。
【０００８】
（２）  前記断熱部に前記断熱層として、上記昇華用原料を収容する容器よりも熱伝導率の低い部材が設けられている上記（１）記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【０００９】
（３）  上記昇華用原料を収容する容器よりも熱伝導率の低い部材は、昇華法における高温時の黒鉛の熱伝導率の５０％以下である上記（２）記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【００１０】
（４）  前記断熱部に前記断熱層として、空隙が設けられている上記（１）記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【００１１】
（５）  上記炭化ケイ素単結晶製造装置の縦方向の高さをＬとし、断熱部の厚みの最大値をＴとしたときに、Ｔ／Ｌが０．０１以上である上記（１）〜（４）のいずれかに記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【００１２】
（６）  前記昇華用原料粉の投影面積をＳ１とし、前記断熱層の投影面積をＳ２としたときに、Ｓ２／Ｓ１が０．２以上１．１以下である上記（１）記載の炭化ケイ素単結晶製造装置。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、昇華用原料配置部の温度分布を均一に保てる炭化ケイ素単結晶製造装置が提供される。即ち、本発明によれば、炭化ケイ素単結晶が効率良く成長し、最終的に大型で高純度の炭化ケイ素単結晶が得られる炭化ケイ素単結晶製造装置が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
本発明者らは鋭意研究した結果、昇華用原料を収容する容器底部の、昇華用原料粉と温度観察窓の間に、熱伝導率の低い部材や空隙部からなる断熱層を備える断熱部を設けることにより、昇華用原料粉から観測窓への熱の流れが抑制できることを見出した。以下、本発明の実施形態について図面を参照しながら説明する。尚、本発明は以下の実施形態に限定されないことはいうまでもない。また同様の機能を有するものについては同様の符号を付すことで説明を省略する。
【００１５】
図１に示すように、本発明の実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置１０は、昇華用原料４を収容可能とする容器１１と、容器１１に着脱自在に取り付けられると共に種結晶５を配置可能とする蓋１２と、を有する。さらに、炭化ケイ素単結晶製造装置１０の外周には、断熱材９ａ、９ｂ、９ｃが配置されており、容器１１の下方（重力方向）に、容器１１の温度計測用窓８が設けられている。また容器１１の底部の昇華用原料４と温度観察窓８の間に、断熱部６が設けられている。
【００１６】
ここで、容器１１としては、容器１１内部に炭化ケイ素の昇華雰囲気を形成できるものであれば特に制限はない。容器１１としては例えば坩堝を用いることができるが、その材質は黒鉛であることが好ましく、熱膨張係数が種結晶と略同一であるものがさらに好ましい。昇華用原料４を収納しやすくする観点から、容器１１と、蓋１２は着脱自在に一体に形成されていることが好ましい。接合手段としては、容器１１内部の密閉性が保たれるのであればいずれの接合手段を用いても構わない。接合手段としては、例えば図１に示されるような螺合手段が挙げられる。
【００１７】
また蓋１２としては、炭化ケイ素単結晶の種結晶５を設置可能とするものであって、その材質が黒鉛であるものが好ましく、熱膨張係数が種結晶と略同一であるものがさらに好ましい。
【００１８】
断熱部６としては、温度観察用窓からの熱の放出を制御できるものであれば特に制限はないが、断熱層６ａと断熱部形成部材６ｂとを備えることが好ましい。断熱層６ａは例えば空隙部又は容器１１よりも熱伝導率の低い部材を断熱部６に配置することにより形成される。断熱部形成部材６ｂとしては容器１１と同一の部材とすることができる。容器１１よりも熱伝導率の低い部材としては、昇華法における高温時の黒鉛の熱伝導率の５０％以下、より好ましくは２０％以下の部材を配置することが都合がよい。かかる熱伝導率の下限値は特に制限されるものではないが、昇華法における高温時の黒鉛の熱伝導率の１０％程度である。尚、黒鉛の熱伝導率は、２０〜４０W/ｍｋである。
【００１９】
図２（ａ）に示すように、炭化ケイ素単結晶製造装置１０の縦方向（重力方向）の高さをＬとし、断熱層６ａの厚みの最大値をＴとしたときに、Ｔ／Ｌが０．０１以上、より好ましくは、８％以上であることが都合がよい。
【００２０】
また、図２（ｂ）に示すように、昇華用原料４の投影面積、即ち容器１１の内法面積をＳ１とし、断熱層６ａの投影面積をＳ２としたときに、Ｓ２／Ｓ１が２０％以上１１０％以下であることが好ましい。
【００２１】
断熱部６の取付け方法としては均熱効果が得られるのであれば特に制限はないが、例えば図３に示すように容器１１の底部に設けられた、内壁にねじ山を備える中空部に断熱部６をねじ込み式に取付ける方法が挙げられる。
【００２２】
次に、第１の実施形態の作用効果について、従来の炭化ケイ素単結晶製造装置と比較しつつ説明する。図１２は従来型（空隙のない）の炭化ケイ素単結晶製造装置１１０における熱の流れを示した図である。通常の昇華法においては容器１１１（坩堝）は誘導加熱により主にその側壁部が熱せられる。その熱は容器１１１の側壁、底部を伝わって一部は昇華用原料１０４に伝わるが、残りの大部分は温測窓１０８から幅射として外へ逃げてしまう。
【００２３】
ところが、図４のように、第１の実施形態によれば、容器１１の底に伝わる熱の大部分が昇華用原料４へ伝わるので、昇華用原料４をより均一に熱することが可能になる。つまり、昇華用原料４が効果的に昇華するため、炭化ケイ素単結晶６が効率良く成長し、最終的に大型で高純度の炭化ケイ素単結晶が得られる。
【００２４】
（実施形態の変形例）
次に、実施形態の変形例について説明する：
上記実施形態においては、断熱部６はねじ込み式に容器１１に取り付けられる構成とした。しかし、断熱部６の取り付け方法はねじ込み式に限定されない。例えば、図５及び図６に示すように、蓋部１２を取り外し、容器１１の開口部を介して容器１１の底部に断熱部６を配置してもよい。
【００２５】
また実施形態で説明した断熱部の断面形状は、特に制限されるものではない。そのため、断熱部の断面形状を図７〜１０に示す形状とすることができる。
【００２６】
即ち、図７に示すように、Ｄの字を９０度時計方向に回転させた断面形状である断熱層２６ａを備える断熱部２６を配置することができる。このような構成とすることで凹レンズ効果により輻射熱が坩堝底部中央に集中するという作用効果が得られる。また、図８に示すように、原料紛内の等温線に沿ってそれぞれ設けられた突起状の断熱部形成部材３６ｂと断熱層３６ａとを備える断熱部３６を配置し、原料紛内の温度分布の均熱化を図ることもできる。図９に示すように、断熱部形成部材４６ｂの厚みが容器１１の中心部で厚くなるように形成された断熱部４６を配置することで均熱効果の増大を図ることもできる。図１０に示すように、容器１１の中心部で厚くなるようにステップ状に形成された断熱層５６ａを備える断熱部５６を配置することで均熱効果の増大を図ることもできる。
【００２７】
（炭化ケイ素単結晶の製造方法）
以上本発明の炭化ケイ素単結晶製造装置の実施形態について説明してきたが、本発明の別形態として炭化ケイ素単結晶の製造方法が提供される。  
即ち、本発明の別の形態として、昇華用原料を収容する容器に昇華用原料を収容し、昇華用原料に略対向して種結晶を配置し、昇華させた昇華用原料を種結晶上に再結晶させて炭化ケイ素単結晶を成長させる炭化ケイ素単結晶の製造方法であって、昇華用原料を昇華させるに際し、昇華用原料を収容する容器の底部に前述の容器と一体に形成された、断熱層を具備する断熱部を配置させる炭化ケイ素単結晶の製造方法が提供される。
【００２８】
この製造方法を実施する場合、実施形態及びその変形例を挙げて説明した前述の炭化ケイ素単結晶製造装置を用いることが好ましい。
【００２９】
昇華用原料としては従来公知の材料を用いることができる。昇華用原料としては、例えば高純度のテトラエトキシシラン重合体をケイ素源とし、レゾール型フェノール樹脂を炭素源とし、これらを均一に混合して得た混合物をアルゴン雰囲気下で加熱焼成して得られた炭化ケイ素粉末を用いることができる。また炭化ケイ素単結晶の種結晶としては、従来公知の単結晶を用いることができる。  
昇華用原料の加熱温度等の加熱条件は、特に制限されることなく周知の技術に基づいて当業者により適宜設定されうる。
【００３０】
(炭化ケイ素単結晶)
本発明の炭化ケイ素単結晶は、前述の炭化ケイ素単結晶の製造方法により製造される：
本発明の炭化ケイ素単結晶は、溶融アルカリによりエッチングして評価した結晶欠陥（パイプ欠陥）が１００個／ｃｍ2以下であるのが好ましく、５０個／ｃｍ2以下であるのがより好ましく、１０個／ｃｍ2以下であるのが特に好ましい。  
炭化ケイ素単結晶における金属不純物元素の総含有量としては、１０ｐｐｍ以下が好ましい。
【００３１】
本発明により得られる炭化ケイ素単結晶は、多結晶や多型の混入やマイクロパイプ等の結晶欠陥がなく、極めて高品質であるので、絶縁破壊特性、耐熱性、耐放射線性等に優れ、半導体ウエハ等の電子デバイス、発光ダイオード等の光学デバイスなどに特に好適に用いられる。
【００３２】
以上、本発明の炭化ケイ素単結晶製造装置によると、高品質な炭化ケイ素単結晶を効率よく、かつ割れ等の破損がない状態で容易に製造することができる。
【００３３】
（実施例１〜６）
まず、表１に示す条件の断熱部が備えられた図１の炭化ケイ素単結晶製造装置（実施例１〜６）を用意した。次に、図１の装置を、装置外部（図示せず）に設けた加熱手段を設けて加熱した。そして、容器底部の中央部（図中Ａ点）と、容器底部の側壁近傍（図中Ｂ点）の温度を測定した。得られた測定値からＡ点からの距離をＸ軸とし、Ａ点とＢ点の温度差をＹ軸として図１３にプロットした。
【００３４】
（比較例１）
図１１の断熱部が備えられていない従来型の炭化ケイ素単結晶製造装置（比較例１）を用いたことを除いて、実施例１〜６と同様に実験を行った。得られた実験結果をまとめて表１に示す。
【表１】
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【００３５】
実施例では比較例と比べて、中央（Ａ点）での温度が高く、底部温度を均一化する効果がある。そして断熱層の熱伝導率が坩堝材の２０％である場合と、断熱層として空隙を配置した場合は、温度分布はほぼ同様な効果がある。ただし、断熱層の熱伝導率が坩堝材（黒鉛）の５０％以下になる場合、断熱層（空隙）の厚みが小さくなる場合（坩堝厚み対比１％以下）、面積が小さくなる場合（坩堝内面積の２０％以下）に、均熱効果が減少する。
【図面の簡単な説明】
【００３６】
【図１】本発明の実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置１０の概略断面図を示す。
【図２】（ａ）本発明の実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置１０の概略断面図を示す。
【００３７】
（ｂ）本発明の実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置１０のＡ１−Ａ１概略断面図を示す。
【図３】本発明の実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置１０に断熱部６を取り付ける方法を示す概略断面図を示す。
【図４】本発明の実施形態にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置１０内の熱の流れを示す。
【図５】本発明の実施形態の変形例にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置８０の概略断面図を示す（その１）。
【図６】本発明の実施形態の変形例にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置１０に断熱部６を取り付ける方法を示す概略断面図を示す。
【図７】本発明の実施形態の変形例にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置２０の概略断面図を示す（その２）。
【図８】本発明の実施形態の変形例にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置３０の概略断面図を示す（その３）。
【図９】本発明の実施形態の変形例にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置４０の概略断面図を示す（その４）。
【図１０】本発明の実施形態の変形例にかかる炭化ケイ素単結晶製造装置５０の概略断面図を示す（その５）。
【図１１】従来の炭化ケイ素単結晶製造装置１１０の概略断面図を示す。
【図１２】従来の炭化ケイ素単結晶製造装置１１０内の熱の流れを示す。
【図１３】炭化ケイ素単結晶製造装置内部の温度分布図を示す。
【符号の説明】
【００３８】
４、１０４…昇華用原料
５、１０５…種結晶
６、２６、３６，４６，５６、８６、１０６…断熱部
６ａ、２６ａ、３６ａ、４６ａ、５６ａ、８６ａ…断熱層
６ｂ、２６ｂ、３６ｂ、４６ｂ、５６ｂ、８６ｂ…断熱部形成部材
８、１０８…温度観察用窓
９、１０９…断熱材
１０、１１０…炭化ケイ素単結晶
１０、２０、３０、４０、５０，６０，８０，１１０…炭化ケイ素単結晶製造装置
１１、１１１…容器
１２、１１２…蓋（種結晶配置部）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
2006143497.tif 000014
【図１２】
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【図１３】
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