(57)【要約】【課題】酸化ウランの硝酸に対する溶解を促進させることができる硝酸ウラニル溶液調製装置および硝酸ウラニル溶液調製方法を提供すること。【解決手段】前記課題を解決するための手段は、酸化ウランと硝酸とから硝酸ウラニル溶液を調製する調製槽本体２を有する硝酸ウラニル溶液調製装置１において、前記調製槽本体下部２Ｇ側から不活性ガスを供給する不活性ガス供給手段３とを備えることを特徴とする硝酸ウラニル溶液調製装置である。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化ウランと硝酸とから硝酸ウラニル溶液を調製する調製槽本体を有する硝酸ウラニル溶液調製装置において、
前記調製槽本体下部側から不活性ガスを供給する不活性ガス供給手段とを備えることを特徴とする硝酸ウラニル溶液調製装置。
【請求項２】
酸化ウランと硝酸とから硝酸ウラニル溶液を調製する硝酸ウラニル溶液調製方法において、
酸化ウランと硝酸とから硝酸ウラニル溶液を調製する調製槽本体内で酸化ウランと硝酸とを混合し、前記調製槽本体下部側から不活性ガスを供給することを特徴とする硝酸ウラニル溶液調製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、硝酸ウラニル溶液調製装置および硝酸ウラニル溶液調製方法に関し、特に詳しくは、酸化ウランの硝酸に対する溶解を促進させることができる硝酸ウラニル溶液調製装置および硝酸ウラニル溶液調製方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル溶液とする。次に、この硝酸ウラニル溶液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して硝酸ウラニル含有原液とする。調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００３】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。
【０００４】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、二酸化ウランよりも酸素を多く含み、酸素：ウランのモル比が２を超える酸化ウラン、例えば、三酸化ウランとなり、さらに還元及び焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。
【０００５】
この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。被覆層は、燃料核表面から第一層、第二層、第三層、および第四層を被覆することにより形成されている。第一層の低密度炭素の場合は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して得られる。第二層および第四層の高密度熱分解炭素の場合は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して得られる。第三層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して得られる。
【０００６】
一般的な燃料コンパクトは、以上のようにして得られた被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形状または円筒形状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。
【０００７】
【非特許文献１】Ｓ．Ｋａｔｏ  ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＨＴＴＲ  Ｆｉｒｓｔ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７  （２００１）
【非特許文献２】Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ  ”Ｐｒｅｓｅｎｔ  ｓｔａｔｕｓ  ｏｆ  ｉｎｉｔｉａｌ  ｃｏｒｅ  ｆｕｅｌ  ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＨＴＴＲ”  ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）
【非特許文献３】林  君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ  ８９−１６２（１９８９）
【非特許文献４】湊  和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ  ９８−０７０（１９９８）
【非特許文献５】長谷川正義、三島良績  監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行  ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
【０００８】
一方、ウランなどの核燃料物質を使用して核燃料を製作する場合、臨界事故を防ぐための方法としては、一般的に、取り扱うウラン量を臨界質量以下とする「質量制限」と、ウラン量には関係なく臨界が生じない形状・寸法内でウランを取り扱う「形状制限」とが挙げられる。
【０００９】
「質量制限」の場合には、１０質量％以下のウランに対する取扱最大量は、９．６ｋｇであり、２０質量％以下のウランに対する取扱最大量は、４．０ｋｇである。したがって、各製造工程におけるバッチサイズは、これらの値以下にする必要がある。さらに、安全性の観点から、誤って２重装荷した場合を考慮すると、各製造工程におけるバッチサイズは、これらの値の１/２以下にする必要がある。そのため、核燃料の生産性は悪くなり、量産設備に対する臨界管理方法として適しているとはいえない。
【００１０】
一方、「形状制限」の場合には、ウランの濃縮度や形状によって規定される大きさも異なってくる。例えば、１０質量％以下のウランに対する収納設備の大きさが、収納設備の形状が円筒形状である場合、円筒の直径で１９．８ｃｍ以下であり、収納設備の形状が平板状である場合、平板の厚みで８．３ｃｍ以下である。
【００１１】
また、２０質量％以下のウランに対する収納設備の大きさが、収納設備の形状が円筒形状である場合、円筒の直径で１７．４ｃｍ以下であり、収納設備の形状が平板状である場合、平板の厚みで６．７ｃｍ以下である。
【００１２】
これらの収納設備で取り扱うウランの量には制限がないため、「形状制限」は、量産設備に対する臨界管理方法としては好ましい。しかしながら、上記したように、高濃縮度のウランになるに従い、「形状制限」での寸法制限値は小さくなるため、燃料核を製造する設備は、細長い円筒形状や薄い平板状にならざるを得ない。
【００１３】
例えば、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル溶液とする工程において、「質量制限」条件下では、溶解しにくい酸化ウラン粉末を硝酸に溶解させるため、プロペラ、フィン等で攪拌を行っている。また、「形状制限」条件下では、細長い筒形状や薄い平板形状の容器になるため、プロペラ等による攪拌を行っても、攪拌の効果が一部の領域に限定されてしまう。そのため、酸化ウラン粉末の溶け残りが生じ、その結果所定の濃縮度、濃度溶液が得られず、燃料核の品質がばらつく原因となる。特に、所定の濃縮度を得るために、２種類以上の濃縮度の酸化ウラン粉末を計り、硝酸に溶かす際に、濃縮度の均一性を得るような場合、この溶け残りは、問題となる。
【００１４】
さらに、酸化ウラン粉末が硝酸に溶ける際にＮＯｘガスが発生する。発生したＮＯｘがスの多くは、スクラバーに吸引され、処理されるが、ＮＯｘガスの一部は硝酸中に溶ける。この硝酸中に溶けるＮＯｘガスが溶解平衡に達すると、酸化ウラン粉末の溶解速度が遅くなるという問題点がある。この問題点は、濃縮度には依存せず、発生するものであるが、「形状制限」条件下により、酸化ウラン粉末を硝酸によって、溶けにくくなる高濃縮度のウランを原料とする場合、問題はより重要なものとなる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
本発明は、このような従来の問題点を解消し、酸化ウランの硝酸に対する溶解を促進させることができる硝酸ウラニル溶液調製装置および硝酸ウラニル溶液調製方法を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、酸化ウランと硝酸とから硝酸ウラニル溶液を調製する調製槽本体を有する硝酸ウラニル溶液調製装置において、前記調製槽本体下部側から不活性ガスを供給する不活性ガス供給手段とを備えることを特徴とする硝酸ウラニル溶液調製装置であり、
請求項２は、酸化ウランと硝酸とから硝酸ウラニル溶液を調製する硝酸ウラニル溶液調製方法において、酸化ウランと硝酸とから硝酸ウラニル溶液を調製する調製槽本体内で酸化ウランと硝酸とを混合し、前記調製槽本体下部側から不活性ガスを供給することを特徴とする硝酸ウラニル溶液調製方法である。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、まず、調製槽本体内に酸化ウランおよび硝酸が投入されると、硝酸と酸化ウランとが混合し、反応を始める。この反応によって、硝酸ウラニルの他、ＮＯｘガスが発生する。ＮＯｘガスの発生によって、硝酸ウラニルの反応の促進が阻害されてしまう。ここで、調製槽本体下部側から不活性ガスを供給することにより、ＮＯｘガスの溶解平衡にいたらないようにするので、酸化ウランの硝酸に対する溶解を促進させることができる。また、調製槽本体下部側から不活性ガスを供給するのであるから、供給された不活性ガスは、調製槽本体内を上昇する。上昇する不活性ガスは、調製槽本体内の混合液をバブリングによって、攪拌することができる。したがって、この点においても、酸化ウランの硝酸に対する溶解を促進させることができる。
【００１８】
また、本発明によれば、調製槽本体に酸化ウランを投入し、酸化ウランが収納された調製槽本体に硝酸を投入する。この際に、酸化ウランおよび硝酸の反応が始まり、硝酸ウラニルの他、ＮＯｘガスも発生する。この硝酸投入時に、ＮＯｘガスが大量に発生する。ここで、調製槽本体下部側から不活性ガスを供給することにより、ＮＯｘガスの溶解平衡にいたらないようにするので、酸化ウランの硝酸に対する溶解を促進させることができる。また、調製槽本体下部側から不活性ガスを供給するのであるから、供給された不活性ガスは、調製槽本体内を上昇する。上昇する不活性ガスは、調製槽本体内の混合液をバブリングによって、攪拌することができる。したがって、この点においても、酸化ウランの硝酸に対する溶解を促進させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下、図１を参照しながらこの発明の一実施形態に係る硝酸ウラニル溶液調製装置について説明する。ただし、図１に記載された硝酸ウラニル溶液調製装置は、この発明の一例であり、この発明に係る硝酸ウラニル溶液調製装置は、図１に記載された硝酸ウラニル溶液調製装置に限られることはない。
【００２０】
[硝酸ウラニル溶液調製装置]
硝酸ウラニル溶液調製装置１は、調製槽本体２と、不活性ガス供給手段３とを備える。
【００２１】
調製槽本体２は、酸化ウランと硝酸とから硝酸ウラニル溶液を調製可能であればよい。調製槽本体２は、筒形状であればよい。また、調製槽本体２の中心軸の垂直方向の断面形状は、特に制限はなく、円形状、楕円形状、多角形状等を挙げることができる。調製槽本体２の材質は、特に制限はないが、硝酸に対する耐食性のあるステンレス材、またはガラス等を挙げることができる。
【００２２】
調製槽本体上面部２Ａには、酸化ウランおよび硝酸を投入する投入口２Ｂが形成されている。投入口２Ｂには、酸化ウランおよび硝酸を投入する投入配管２Ｃが接続されている。投入配管２Ｃには、投入配管２Ｃより分岐してなり、調製槽本体２内で発生するガスを排気する排気配管２Ｄが接続されている。投入配管２Ｃおよび排気配管２Ｄには、それぞれ、バルブ２Ｅおよび２Ｆが設けられている。なお、図示は略すが、排気配管２Ｄの先には、スクラバー等のガス吸引手段が接続されている。
【００２３】
調製槽本体下部２Ｇは、下方にいくほど縮径して形成されてなる。調製槽本体下部２Ｇには、排出配管２Ｈと、排出配管２Ｈから分岐して接続されたガス供給配管２Ｉとが接続されている。排出配管２Ｈおよびガス供給配管２Ｉには、それぞれ、バルブ２Ｊおよび２Ｋが設けられている。なお、図示は略すが、排出配管２Ｈの先には、次工程の設備が接続されている。
【００２４】
不活性ガス供給手段３は、前記調製槽本体下部２Ｇ側から不活性ガスを供給する。具体的には、不活性ガス供給手段３は、ガス供給配管２Ｉに接続されている。使用する不活性ガスとしては、窒素ガス、アルゴンガス、空気等を挙げることができる。また、不活性ガス供給手段３としては、窒素ガスボンベ等を挙げることができる。
【００２５】
また、調製槽本体２には、攪拌流発生手段４と、温度調節手段５とが設けられている。
【００２６】
攪拌流発生手段４は、前記混合液を攪拌する攪拌流を発生する。具体的には、攪拌流発生手段４は、調製槽本体２の中心軸に対して回転するフィン４Ａと、図示は略すが、このフィン４Ａを回転させる駆動手段とを備えてなる。
【００２７】
なお、攪拌流発生手段４としては、この他にも、調製槽本体２外部から、調製槽本体２の接線方向からガスを供給して、混合液を攪拌する攪拌流を発生するようにしてもよい。
【００２８】
温度調節手段５は、前記混合液の温度を調節する。温度調節手段５は、少なくとも混合液が存在する部分に設けられていればよい。温度調節手段５としては、例えば、電熱ヒータ等を挙げることができる。本実施形態においては、温度調節手段５は、調製槽本体２の外周側全面を覆うように、調製槽本体２に取り付けられている。
【００２９】
[硝酸ウラニル溶液調製方法]
本発明に係る硝酸ウラニル溶液調製方法は、酸化ウランと硝酸とから硝酸ウラニル溶液を調製する調製槽本体２内で酸化ウランと硝酸とを混合し、前記調製槽本体下部２Ｇ側から不活性ガスを供給する方法である。
【００３０】
ここで、投入する酸化ウランおよび硝酸は、モル比で、酸化ウラン：硝酸＝１：２．１〜１：２．５程度である。
【００３１】
また、酸化ウランとしては、二酸化ウラン、三酸化ウランまたは八酸化三ウラン等を挙げることができ、特に八酸化三ウランが好ましい。
【００３２】
以下に、具体的手順を述べる。まず、バルブ２Ｅを開け、投入配管２Ｃを通して、調製槽本体２に酸化ウランを投入する。次に、投入配管２Ｃを通して、調製槽本体２に硝酸を投入する。このように、調製槽本体２内に酸化ウランおよび硝酸が投入されると、硝酸と酸化ウランとが混合し、反応を始める。この反応によって、硝酸ウラニルの他、ＮＯｘガスが発生する。ＮＯｘガスの発生によって、硝酸ウラニルの反応の促進が阻害されてしまう。
【００３３】
この硝酸の投入の際に、バルブ２Ｋを開け、バルブ２Ｊは閉じておく。そして、不活性ガス供給手段３を作動させて、不活性ガスとして、例えば、窒素ガスをガス供給配管２Ｉ、排出配管２Ｈを通して、調製槽本体下部２Ｇ側から混合液に対して窒素ガスを供給する。そして、バルブ２Ｆも開け、排気配管２Ｄから図示しないスクラバー等を作動させることにより、調製槽本体２内で発生するガスを排気する。ここで、窒素ガスが調製槽本体２内に供給されることにより、発生したＮＯｘガスを導伴しつつ、窒素ガスが排気配管２Ｄから排気される。したがって、調製槽本体下部２Ｇ側から窒素ガスを供給することにより、発生するＮＯｘガスをも排気するので、ＮＯｘガスの溶解平衡にいたらないようにするので、酸化ウランの硝酸に対する溶解を促進させることができる。また、調製槽本体下部２Ｇ側から窒素ガスを供給するのであるから、供給された窒素ガスは、調製槽本体２内を上昇する。上昇する窒素ガスは、調製槽本体２内の混合液をバブリングによって、攪拌することができる。したがって、この点においても、酸化ウランの硝酸に対する溶解を促進させることができる。
【００３４】
また、特に制限はないが、硝酸の投入後、攪拌流発生手段４を作動させ、混合液に対して攪拌流を発生させる。この攪拌流により、硝酸への酸化ウランの溶解が一層進む。
【００３５】
さらに、温度調節手段５によって、温度を９０〜１００℃に保つ。この温度範囲に保つことによって、硝酸への酸化ウランの溶解が一層進む。
【００３６】
なお、硝酸ウラニル溶液を外部に取り出す際には、まず、不活性ガス供給手段３、攪拌流発生手段４、および温度調節手段５の作動を停止して、バルブ２Ｊを開け、バルブ２Ｅ、２Ｆおよび２Ｋは、閉じておく。その後、排出配管２Ｈを通して、硝酸ウラニル溶液を外部に取り出す。
【００３７】
なお、得られた硝酸ウラニル溶液に対して、水溶性ポリマーを添加し、次いで純水を添加することにより粘度を調節して調製する。この粘度の調製は、上記した硝酸ウラニル溶液を外部に取り出した後に行ってもよいし、調製槽本体２内で、硝酸ウラニル溶液を調製後、そのまま、水溶性ポリマー等を硝酸ウラニル溶液に添加するようにしてもよい。
【００３８】
前記水溶性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール（以下、ＰＶＡと略する。）、ポリアクリル酸ナトリウム及びポリエチレンオキシド等の合成ポリマー、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、及びエチルセルロース等のセルロース系ポリマー、可溶性でんぷん、及びカルボキシメチルでんぷん等のでんぷん系ポリマー、デキストリン、及びガラクタン等の水溶性天然高分子等を挙げることができる。
【００３９】
これら各種の水溶性ポリマーは、その一種を単独で使用されても、また、それらの二種以上が併用されていても良い。これらの中でも、水溶性ポリマーとして前記合成ポリマーが好ましく、特にポリビニルアルコールが好ましい。
【００４０】
なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】図１は、本発明に係る硝酸ウラニル溶液調製装置を示す概略図である。
【符号の説明】
【００４２】
１    硝酸ウラニル溶液調製装置
２    調製槽本体
２Ａ    調製槽本体上面部
２Ｂ    投入口
２Ｃ    投入配管
２Ｄ    排気配管
２Ｅ    バルブ
２Ｆ    バルブ
２Ｇ    調製槽本体下部
２Ｈ    排出配管
２Ｉ    ガス供給配管
２Ｊ    バルブ
２Ｋ    バルブ
３    不活性ガス供給手段
４    攪拌流発生手段
５    温度調節手段
【図１】
2006143520.tif 000003