(57)【要約】 【課題】ＥＭＣ規格を満たす上で問題となる１００〜４００ＭＨｚのノイズ減衰効果の優れた、厚さの薄い（例えば０．４ｍｍ以下の）複合磁性体を提供する。【解決手段】軟磁性金属相２と、軟磁性金属相２の間に介在する絶縁相３とで複合磁性体１を構成する。ここで、軟磁性金属相２は、表面に絶縁膜が形成された扁平状軟磁性金属粉を圧接接合して構成される。また、絶縁膜が絶縁相３を構成するようにした。複合磁性体１によれば、複合磁性体１に対する軟磁性金属相２の占積率を５０％以上、さらには６０〜９０％とすることができる。また、複合磁性体１を、厚さが５μｍ〜０．４ｍｍのシート状とすることができる。【選択図】図１
2006100848.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
軟磁性金属相と、
前記軟磁性金属相の間に介在する絶縁相とからなる複合磁性体であって、
前記複合磁性体は、
表面に絶縁膜が形成された扁平状軟磁性金属粉が圧接接合されて層状に積層され、
前記絶縁膜が前記絶縁相を構成し、かつ前記扁平状軟磁性金属粉が前記軟磁性金属相を構成することを特徴とする複合磁性体。
【請求項２】
前記複合磁性体に対する前記軟磁性金属相の占積率が６０〜９０％であることを特徴とする請求項１に記載の複合磁性体。
【請求項３】
前記扁平状軟磁性金属粉の圧接接合された後の厚さが０．１〜１μｍであることを特徴とする請求項１または２に記載の複合磁性体。
【請求項４】
前記複合磁性体は、厚さが５μｍ〜０．４ｍｍのシート状であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の複合磁性体。
【請求項５】
前記扁平状軟磁性金属粉はパーマロイまたはスーパーパーマロイであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の複合磁性体。
【請求項６】
前記絶縁膜は、ペルヒドロポリシラザンが転化して形成された酸化物または窒化物を含むことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の複合磁性体。
【請求項７】
前記複合磁性体の外表面には、樹脂膜が形成されていることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の複合磁性体。
【請求項８】
層状の軟磁性金属相と、
前記軟磁性金属相の間に介在する絶縁相とからなるシート状の複合磁性体であって、
複合磁性体の厚さが５μｍ〜０．４ｍｍ、
前記軟磁性金属相の厚さが０．１〜１μｍ、
前記複合磁性体に占める前記軟磁性金属相の占積率が６０〜９０％であることを特徴とする複合磁性体。
【請求項９】
前記軟磁性金属相は、塑性変形した扁平状軟磁性金属粉から構成されることを特徴とする請求項８に記載の複合磁性体。
【請求項１０】
１００ＭＨｚにおける複素透磁率の実数部分が３０以上であることを特徴とする請求項８または９に記載の複合磁性体。
【請求項１１】
１００ＭＨｚにおける複素透磁率の実数部分が４０以上であることを特徴とする請求項８または９に記載の複合磁性体。
【請求項１２】
１００ＭＨｚにおける複素透磁率の虚数部分が４０以上であることを特徴とする請求項８〜１１のいずれかに記載の複合磁性体。
【請求項１３】
軟磁性金属相と、
前記軟磁性金属相の間に介在する絶縁相とからなる複合磁性体であって、
前記複合磁性体は、
表面に絶縁膜が形成された扁平状軟磁性金属粉が圧接接合されて層状に積層され、
前記絶縁膜はペルヒドロポリシラザンが転化して形成された酸化物または窒化物を含み、前記絶縁膜が前記絶縁相を構成し、かつ前記扁平状軟磁性金属粉が前記軟磁性金属相を構成し、
前記複合磁性体は厚さが５μｍ〜０．４ｍｍのシート状であることを特徴とする複合磁性体。
【請求項１４】
１００ＭＨｚにおける複素透磁率の実数部分が４０以上、かつ１００ＭＨｚにおける複素透磁率の虚数部分が４０以上であることを特徴とする請求項１３に記載の複合磁性体。
【請求項１５】
前記複合磁性体は、厚さが１０μｍ〜０．２ｍｍのシート状であることを特徴とする請求項１３または１４に記載の複合磁性体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高周波領域の電磁ノイズ対策部品に用いる複合磁性体に関する。
【背景技術】
【０００２】
パソコン、ゲーム機器あるいは携帯情報端末に代表されるデジタル電子機器をはじめとする電子装置は、回路の高周波化、高性能化に伴い高密度化が進行しており、受動素子が半導体素子などノイズを放射する能動素子の影響を受けやすくなっている。従来、この対策として、フェライトコアや準マイクロ波帯に対応する電波吸収体が利用されているが、電子機器の小型化に伴い、ノイズ対策部品の小型化、薄型化、高性能化が要求されている。
【０００３】
一方、ＥＭＣ規格を満たすために、１００〜４００ＭＨｚ近傍でのノイズ規格を満たすことが重要課題となっており、この帯域に対応した電波吸収体や小型ＥＭＩ対策部品の需要が拡大している。特開平２０００−４０９７号公報には、扁平磁性粉を焼鈍処理して残留応力を低減させた後に面内方向に配向させ、有機結合剤のガラス転移温度Ｔｇ以上の温度においてシート面に垂直の方向に加圧することにより、共鳴周波数の低周波化をはかり１００ＭＨｚ以下の周波数で高い透磁率を達成し得る複合磁性シートの製造方法が開示されている。しかしながら、このような有機結合剤と扁平磁性粉の複合磁性体シートの透磁率は、１００ＭＨｚで高々２０程度であり、高透磁率を得るのは困難である。
【０００４】
特許文献１には、扁平状の軟磁性粉を用い、押し出し成型により板状に成型することを特徴とする圧粉磁心の製造方法が開示されている。この方法では、扁平状軟磁性粉が押し出し方向に配向するために透磁率を高くできる利点があるが、厚さが０．４ｍｍよりも薄いシートを製造しようとすると、狭ノズルから押し出すと同時にテンションを加えて引き取って薄くする必要があり、高透磁率化が困難になる。即ち、狭ノズルからの押し出しの際に引き取れるだけの柔軟性を付与するために樹脂量を多くして、押し出し温度での粘性を下げる必要があり、このため磁性粉の充填量が減少して高透磁率が得られない
【０００５】
押し出しによらず、印刷積層法やドクターブレード法により薄くする方法も開示されている。特許文献２に開示されているのは、アスペクト比が５〜４０である扁平状の軟磁性金属粉とバインダーとを用いて印刷積層法によって５００μｍ以下のシートを作製し、このシートを１０ｍｍ以下に重ねてさらに加圧成型し打ち抜いて磁心とする方法である。しかし、この方法を用いても溶剤以外に多量の有機バインダーを使用するため、軟磁性金属粉の占積率を十分高くすることが困難である。
また、特許文献３は、扁平状軟磁性粉と結合剤、溶媒からなるスラリー状の混和物から成膜を行う複合磁性体の製造方法が開示されており、該方法において、応力歪みを除去した扁平状軟磁性粉に再び応力歪みを加えないよう複合磁性体を製造することを特徴としているが、このように扁平粉自体に変形応力を加えない方法では、材料の占積率を大きくすることは困難であるうえ、樹脂の硬化収縮による応力発生は原理的に避けることができないなどの欠点を有している為、１００ＭＨｚ付近の高周波で高い透磁率を得ることが期待できない。
【０００６】
【特許文献１】特開平１１−７４１４０号公報
【特許文献２】特開平１１−１７６６８０号公報
【特許文献３】特開２０００−２４３６１５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従来の技術は、いずれも扁平状軟磁性金属粉の残留応力を小さくした後、成型工程において、該扁平状軟磁性金属粉に過大な応力が加わらないよう配慮することに重点がおかれた技術、思想に基づくものであり、このような技術思想では実質的に金属粉の占積率を大きくできないうえ、成型体の残留応力が小さくならないという二重の欠点を有しており、高周波における複素透磁率の向上に限界があった。
本発明は、この問題点を解決し、高周波、とくにＥＭＣ規格を満たす上で問題となる１００〜４００ＭＨｚのノイズ減衰効果の優れた、厚さの薄い（例えば０．４ｍｍ以下の）複合磁性体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
かかる目的のもと、本発明は、軟磁性金属相と、軟磁性金属相の間に介在する絶縁相とからなる複合磁性体であって、複合磁性体は、表面に絶縁膜が形成された扁平状軟磁性金属粉が圧接接合されて層状に積層され、絶縁膜が絶縁相を構成し、かつ扁平状軟磁性金属粉が軟磁性金属相を構成することを特徴とする複合磁性体を提供する。本発明に係る複合磁性体によれば、複合磁性体に対する軟磁性金属相の占積率を５０％以上、さらには６０〜９０％とすることができる。本発明において、扁平状軟磁性金属粉の圧接接合された後の厚さが０．１〜１μｍであることが望ましい。また、本発明によれば、複合磁性体を、厚さが５μｍ〜０．４ｍｍのシート状とすることができる。
本発明における複合磁性体において、絶縁膜は、酸化物または窒化物を含むことが望ましい。そして、この酸化物または窒化物は、ペルヒドロポリシラザンが転化して形成されていることが望ましい。
また、本発明における複合磁性体の外表面には樹脂膜が形成されているものとすることができる。
【０００９】
さらに本発明は、層状の軟磁性金属相と、軟磁性金属相の間に介在する絶縁相とからなるシート状の複合磁性体であって、複合磁性体の厚さが５μｍ〜０．４ｍｍ、軟磁性金属相の厚さが０．１〜１μｍ、複合磁性体に占める軟磁性金属相の占積率が５０％以上、さらには６０〜９０％であることを特徴とする複合磁性体を提供する。本発明に係る複合磁性体によれば、１００ＭＨｚにおける複素透磁率の実数部分を３０以上、さらには４０以上とすることができる。また１００ＭＨｚにおける複素透磁率の虚数部分を４０以上とすることができる。
また本発明は、軟磁性金属相と、軟磁性金属相の間に介在する絶縁相とからなる複合磁性体であって、複合磁性体は、表面に絶縁膜が形成された扁平状軟磁性金属粉が圧接接合されて層状に積層され、絶縁膜はペルヒドロポリシラザンが転化して形成された酸化物または窒化物を含み、絶縁膜が絶縁相を構成し、かつ扁平状軟磁性金属粉が軟磁性金属相を構成し、複合磁性体は厚さが５μｍ〜０．４ｍｍのシート状であることを特徴とする複合磁性体を提供する。
本発明によれば、１００ＭＨｚにおける複素透磁率の実数部分が４０以上、かつ１００ＭＨｚにおける複素透磁率の虚数部分が４０以上、厚さが１０μｍ〜０．２ｍｍのシート状の複合磁性体を提供することもできる。
【００１０】
また、本発明は、表面に酸化物または窒化物からなる絶縁膜が形成された扁平状軟磁性金属粉が層状に積層された磁性体本体と、扁平状軟磁性金属粉同士を結合する補強組成物とを備えたことを特徴とする複合磁性体を提供する。ここで、補強組成物は、磁性体本体の外表面に膜状に形成された樹脂膜とすることができる。また、補強組成物は、磁性体本体の内部において扁平状軟磁性金属粉同士を結合する樹脂組成物であってもよい。
さらに本発明は、厚さ０．１〜１μｍの扁平状軟磁性金属粉が塑性変形して密にからみ合い、塑性変形した個々の扁平状軟磁性金属粉間に絶縁材を有することを特徴とする複合磁性体をも提供する。この複合磁性体において、絶縁材に酸化物又は窒化物を含み、扁平状軟磁性金属粉の占積率を５０％以上とすることができる。
【００１１】
上述した本発明の複合磁性体は、扁平状軟磁性金属粉の表面に絶縁膜を形成する絶縁膜形成工程と、表面に絶縁膜が形成された扁平状軟磁性金属粉を堆積した状態で加圧力を付与することによって扁平状軟磁性金属粉同士を接合する接合工程とを経て作製することができる。この接合工程において、扁平状軟磁性金属粉が塑性変形されることが望ましい。また、４０〜１２０μｍの範囲に分級された、表面に絶縁膜が形成された扁平状軟磁性金属粉を接合工程に供することが好ましい。この範囲に分級された軟磁性金属粉を用いることにより、磁気特性に優れたシート状物品を得ることができる。接合工程により得られたシート状物品表面に樹脂層を形成する樹脂コート工程をさらに備えることもできる。
また本発明の複合磁性体は、扁平状軟磁性金属粉と絶縁材料を混合絶縁処理する絶縁処理工程と、混合により絶縁を施した扁平状軟磁性金属粉を基板上に堆積させた後に圧延し配向させてシート状にする圧延配向工程と、圧延配向工程にて得られたシート状物品を熱処理して扁平状軟磁性金属粉の残留歪を緩和する熱処理工程とを経て作製することができる。絶縁材料として無機系ポリマーのペルヒドロポリシラザンを用いることが有効である。また、カップリング剤を絶縁材料として用いることもできる。さらに、シリカゾル、チタニアゾル、マグネシアゾル、アルミナゾル、粉ガラス、ボロンナイトライド等の無機絶縁体に含まれる１種または２種以上を絶縁材料としてもよい。絶縁処理工程の前に、扁平状軟磁性金属粉に歪み取り熱処理を施すことが有効である。また、熱処理工程での熱処理温度を４００〜８００℃とし、かつ熱処理雰囲気を不活性ガス、窒素又は水素とすることが望ましい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、高周波、とくにＥＭＣ規格を満たす上で問題となる１００〜４００ＭＨｚのノイズ減衰効果の優れた、厚さの薄い（例えば０．４ｍｍ以下の）複合磁性体を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明は、表面に絶縁膜が形成された扁平状軟磁性金属粉が圧接接合され、絶縁膜が絶縁相を構成し、かつ扁平状軟磁性金属粉が軟磁性金属相を構成することを特徴としている複合磁性体を提供する。
図１に、扁平状軟磁性金属粉（軟磁性金属相）２の表面に絶縁膜（絶縁相）３が形成された複合磁性体（シート状物品）１を模式的に示す。
はじめに、軟磁性金属相２を構成する扁平状軟磁性金属粉について説明する。
扁平状軟磁性金属粉は、パーマロイ（Ｆｅ−Ｎｉ合金）、スーパーパーマロイ（Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ合金）、センダスト（Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金）、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ｃｏ合金、Ｆｅ−Ｃｒ合金、Ｆｅ−Ｃｒ −Ｓｉ合金等であり、そのアスペクト比は１０〜２００、より望ましくは１０〜１５０であることが好ましい。
扁平状軟磁性金属粉の厚さ（圧延前の厚さ）は０．１〜１μｍとすることが望ましい。扁平状軟磁性金属粉の厚さを０．１μｍ未満とすることは製造上困難であり、取り扱いも難しくなる。また、扁平状軟磁性金属粉の厚さが１μｍを超えると、高周波での磁気特性の低下を招くことになるので好ましくない。また、扁平状軟磁性金属粉を圧接接合しても、厚さはほとんど変化しない。よって、扁平状軟磁性金属粉が圧接接合された後の厚さも０．１〜１μｍの範囲となる。
【００１４】
次に、絶縁相３を構成する絶縁膜について説明する。
図１に示したように、扁平状軟磁性金属粉の全表面に均一に絶縁膜が形成されていることが理想的ではあるが、扁平状軟磁性金属粉の表面に絶縁膜が形成されていない部分があっても圧接接合後に絶縁相３として機能しうる程度の絶縁膜が形成されていればよい。
扁平状軟磁性金属粉と絶縁材料を混合し、所定の処理を加えることにより、扁平状軟磁性金属粉の表面に絶縁膜が形成される。絶縁材料としては、無機ポリマー系のペルヒドロポリシラザンが好ましく、シラン系やチタネート系カップリング剤、無機絶縁体であるシリカゾル、チタニアゾル、マグネシアゾル、アルミナゾル、粉末ガラス、ボロンナイトライド等を絶縁材料として用いることもでき、これらをペルヒドロポリシラザンと組み合わせて用いてもよい。
【００１５】
図２は、本実施の形態に係る複合磁性体１の製造工程を示す図である。
まず、粉砕工程において、平均粒径数１０μｍの軟磁性金属のアトマイズ粉をトルエン等の有機溶媒中、例えば撹拌ミルを用いて粉砕し、厚さ０．１〜１μｍ、アスペクト比１０〜２００の扁平状軟磁性金属粉を得る。
粉砕工程後、熱処理工程に移る。この熱処理工程では、扁平状軟磁性金属粉を不活性ガス、窒素あるいは水素中で例えば６００℃で６０分の熱処理を行う。これにより、軟磁性金属粉を扁平化するための粉砕工程による歪みが除去されるとともに、粉砕中に軟磁性金属粉中に混入した酸素及び炭素が除去される。この熱処理工程は必須のものではないが、扁平状軟磁性金属粉は歪みが小さい方が好ましいため、後述する絶縁処理工程に先立って扁平状軟磁性金属粉に熱処理を施し、扁平状軟磁性金属粉の歪みを除去しておくことが望ましい。
【００１６】
次いで、絶縁処理工程（絶縁膜形成工程）に移る。この工程では、扁平状軟磁性金属粉と絶縁材料（液状又は微細粉）とを混合し、所定の方法で絶縁膜を合成して絶縁処理粉、つまり扁平状軟磁性金属粉表面に絶縁膜が形成された粉末を作製する。この絶縁処理工程は、絶縁材料の種類に応じて処理の方法が異なる。以下、絶縁材料が（1）ペルヒドロポリシラザンの場合、（2）カップリング剤（シラン系、チタネート系等）の場合、（3）その他の酸化物ゾル、ＢＮ（ボロンナイトライド）の場合についてそれぞれの処理の方法を述べる。
【００１７】
（1）絶縁材料がペルヒドロポリシラザンの場合には、混合装置を用いて扁平状軟磁性金属粉とペルヒドロポリシラザンを混合する。混合後、例えば大気中又は窒素中３００℃、６０分保持で熱処理を行う。ペルヒドロポリシラザンは、大気中で熱処理するとＳｉＯ２へ、窒素中で熱処理するとＳｉ３Ｎ４へ転化する。
（2）絶縁材料がカップリング剤（シラン系、チタネート系等）の場合には、湿式処理法を用いて金属粉表面を被覆する。湿式処理は、溶剤で５０〜１００倍に希釈したカップリング剤の中で扁平状軟磁性金属粉を撹拌混合しながら、溶剤を飛ばして表面処理を行う方法である。
（3）絶縁材料がその他の酸化物ゾル、ＢＮの場合には、混合装置を用いて扁平状軟磁性金属粉と絶縁材料を直接混合（乾式混合）する。
【００１８】
続いて、圧延配向工程（接合工程）に移る。圧延配向工程では、絶縁膜が形成された扁平状軟磁性金属粉（絶縁処理粉）同士が圧接接合される。具体的には、絶縁処理粉を篩でふるいながらほぼ均等に基板上に堆積させ、圧延ロールを通過させて圧延し、基板に平行な向きに絶縁処理粉を配向させる（圧延配向工程）。この工程により、厚さ５μｍ〜０．４ｍｍの磁性シートを得ることができる。このシート状複合磁性体に対し、必要に応じて打ち抜き加工を施してもよい（打ち抜き加工工程）。  
圧延配向工程では、基板表面から３ｍｍ以上上方に位置する篩等の保持容器から絶縁処理粉を自由落下させ、絶縁処理粉を面内配向させた上で圧延を行うことにより、圧延後の配向度を改善することができる。
また、篩のメッシュサイズを適宜選択して絶縁処理粉の粒度を変更することによって、最終的に得られる複合磁性体の磁気特性を任意の範囲に設定することが可能である。篩のメッシュサイズの好ましい範囲は、２０〜１２０μｍである。より望ましい範囲は４０〜１２０μｍ、さらに望ましい範囲は５３〜１０６μｍである。
【００１９】
磁性シートの厚さを５μｍ〜０．４ｍｍとするのは以下の理由に基づく。すなわち、磁性シートの厚さが５μｍよりも薄い場合は、焼結により高周波で充分大きな透磁率が得られるため、本発明による複合磁性体の必要性が小さい。一方、磁性シートの厚さが０．４ｍｍを超えると、筺体内部に配置されているケーブルのシールド、携帯情報端末内部あるいは液晶のバックライトを配置するような狭い空間近傍に複合磁性体を使用することが困難となる。よって、磁性シートの厚さは５μｍ〜０．４ｍｍとする。より望ましい磁性シートの厚さは、１０μｍ〜０．２ｍｍである。磁性シートの厚さをこの範囲とすることにより、成形が容易となり、かつ高周波で高い透磁率を得ることができる。
【００２０】
なお、圧延を例にして圧延配向工程（接合工程）を説明したが、この工程は圧延に限られるものではない。扁平状軟磁性金属粉が塑性変形する程度の加圧力を付与するものであれば、プレス加工等、他の加圧成形の方法を用いてもよいが、加圧の点で圧延が最も望ましい。
【００２１】
次いで、打ち抜き加工された磁性シートに熱処理を施し、扁平状軟磁性金属粉の塑性変形後の残留歪を緩和する（熱処理工程）。扁平状軟磁性金属粉の著しい酸化を避けるため、熱処理雰囲気をＡｒ等不活性ガス雰囲気中、窒素または水素雰囲気中とすることが好ましい。
また、熱処理温度は４００〜８００℃の範囲とする。熱処理温度が４００℃未満では残留歪の緩和効果が少なく、一方、熱処理温度が８００℃を超えると扁平状軟磁性金属粉表面に形成された絶縁膜の絶縁機能が損なわれる。なお、熱処理時間は１時間程度とすればよい。
【００２２】
以上の工程を経ることにより、本実施の形態に係る、厚さ５μｍ〜０．４ｍｍのシート状の複合磁性体（シート状物品）１が得られる。
【００２３】
さて、図２に示した製造工程において、熱処理工程後に樹脂コート工程をさらに備えることができる。樹脂コート工程は複合磁性体１の強度を高めるために行われるものであり、複合磁性体１表面（あるいは内部）に樹脂層を形成する工程である。
樹脂コート工程において用いる樹脂としては、ブチラール系、アクリル系、エチルセルロース系、ポリプロピレン系、スチレン−ブタジエン系、ポリブチレン系等の熱可塑性樹脂が好ましい。
複合磁性体１表面に樹脂層を形成するにあたっては、複合磁性体１を樹脂に含浸したり、複合磁性体１にスプレーで樹脂を噴霧する等の方法を適宜採用することができる。複合磁性体１を熱可塑性樹脂に含浸する場合には、熱可塑性樹脂をトルエン，エタノール，アセトン等の溶液で希釈して樹脂溶液を調整し、この樹脂溶液中に複合磁性体１を３〜２０分程度含浸させればよい。
【００２４】
なお、樹脂が複合磁性体１内部に含浸されて、結果的に複合磁性体１表面に樹脂層が形成されない場合もあるが、この場合においても複合磁性体１内部において樹脂が扁平状軟磁性金属粉同士を結合させるよう機能するため、複合磁性体１の強度を高めることができる。また、樹脂以外のものを用いて複合磁性体１の強度を高めてもよい。
【００２５】
本実施の形態に係る複合磁性体１の磁気特性は測定工程で行う。測定結果は実施例のところで述べる。
【００２６】
次に、図３を用いて本実施の形態に係る複合磁性体１の扁平状軟磁性金属粉の占積率について説明する。
図３（Ａ）、（Ｂ）は本実施の形態に係る複合磁性体１の拡大断面図、図３（Ｃ）、（Ｄ）は従来の複合磁性体の拡大断面図である。
図３（Ｃ）に示す従来の複合磁性体は、扁平状軟磁性金属粉と樹脂（塩素化ポリエチレン）とから構成されている。また、図３（Ｄ）に示す従来の複合磁性体は、扁平状軟磁性金属粉とウレタン樹脂、ＢＮ粉の混合粉をプレス成型したものである。図３（Ｃ）、（Ｄ）に示した従来の複合磁性体において、扁平状軟磁性金属粉の占積率を調べたところ、その占積率（体積％）は高々４０％であった。
【００２７】
一方、図３（Ａ）、（Ｂ）に示した本実施の形態に係る複合磁性体１において、扁平状軟磁性金属粉の占積率を調べたところ、図３（Ａ）では占積率８７％、図３（Ｂ）では占積率７８％であった。この結果から、本実施の形態に係る複合磁性体１によれば、扁平状軟磁性金属粉の占積率を５０％以上とすることが可能であり、さらには扁平状軟磁性金属粉の占積率を５０〜９５％程度とすることも可能であると推測される。扁平状軟磁性金属粉の占積率の望ましい範囲は６０〜９０％、さらに望ましい範囲は７０〜８５％である。扁平状軟磁性金属粉の占積率が５０％未満になると、磁気特性が低下してしまう。一方、扁平状軟磁性金属粉の占積率が９５％を超えると、成形性が低下してしまう。
本実施の形態に係る複合磁性体１は、軟磁性金属相２、すなわち、扁平状軟磁性金属粉の占積率が５０％以上であるため、磁気特性が良好である。なお、本実施の形態において、扁平状軟磁性金属粉の占積率は、扁平状軟磁性金属粉表面のシリコンオキサイドも考慮して算出した値である。
【００２８】
本実施の形態の複合磁性体１の断面を観察すると、厚さ０．１〜１μｍの扁平状軟磁性金属粉が塑性変形していること、扁平状軟磁性金属粉が層状に積層されていることが確認された。また、個々の扁平状軟磁性金属粉は、酸化物あるいは窒化物で絶縁された構造になっていた。つまり、本実施の形態の複合磁性体１は、層状の軟磁性金属相２の間に絶縁相３が介在している構造となっていることが確認された。そして、本実施の形態の複合磁性体１は、小さな反磁界と小さな渦電流を同時に達成し得る構造となっており、本実施の形態の複合磁性体１によれば、１００ＭＨｚにおいて従来の複合磁性体よりも著しく大きな複素透磁率を実現することが可能である。
【実施例１】
【００２９】
以下、本発明の複合磁性体及びその製造方法を実施例で詳述する。
図２の工程図に説明したように、軟磁性金属粉として水アトマイズによる平均粒径約２０μｍの４Ｍｏパーマロイ粉（８０Ｎｉ−４Ｍｏ−１Ｓｉ−ｂａｌ．Ｆｅ（ｍｏｌ％））を、溶媒にトルエンを用いた媒体撹拌ミル中で粉砕扁平化し、平均粒径約４０μｍ、厚さ０．２〜０．６μｍ、アスペクト比３０〜１２０の扁平状軟磁性金属粉（以下、適宜、「扁平状粉」という。）とした。粉の平均粒子径は、光散乱を利用した粒度分布計（日機装（株）製マイクロトラック粒度分布計）により測定した。
次に前記金属粉を扁平化するための粉砕による歪みを取るため、及び粉砕中に粉に混入した酸素、炭素を除くために水素中、６００℃で６０分の熱処理を行った。絶縁材料としてはペルヒドロポリシラザン（東燃ポリシラザンＬ１１０、２０重量％（ｗｔ％）キシレン溶液）を用いた。ペルヒドロポリシラザン２０重量％キシレン溶液の扁平状Ｍｏパーマロイ粉に対する添加量を、２，３，４，５重量％と変化させた。そして、扁平状Ｍｏパーマロイ粉とペルヒドロポリシラザンを混合機（ライカイ器、卓上ニーダー等）を用い、室温で３０分混合した。その後、大気中、３００℃で６０分間保持し、ペルヒドロポリシラザンをＳｉＯ２に転化し、扁平状Ｍｏパーマロイ粉の表面に絶縁膜を形成した。
【００３０】
次に、絶縁処理された前記扁平状粉をステンレス基板の上方１０ｍｍの位置にある篩（目開き；１２５μｍ以下）でふるいながらほぼ均等にステンレス基板上に堆積させた。このステンレス基板をロール径５０ｍｍの２段冷間圧延ロールを通過させて圧延し、各扁平状粉を前記基板に平行な向きに配向させ、厚さ約２０μｍのシート状物品にした。このシート状物品をトロイダル形状に打ち抜き、窒素雰囲気中６００℃で６０分熱処理して塑性変形後の扁平状粉の残留歪を緩和した後、ワンターン法で複素透磁率（実数部：μ’、虚数部：μ’’）の周波数依存性を測定した。代表例として、３重量％ペルヒドロポリシラザン添加の試料Ｎｏ．２のμ−周波数曲線を、絶縁処理無しの比較例１のμ−周波数曲線と共に図４に示す。
また、２，３，４，５重量％添加の試料について、１００ＭＨｚにおける複素透磁率（実数部：μ’、虚数部：μ’’）の値を表１に示す。さらに、ペルヒドロポリシラザンの絶縁処理の際、大気中の他に窒素中でも行っており、その結果も表１に示す。
【００３１】
【表１】
2006100848.tif 000003
【００３２】
表１および図４に示すように、ペルヒドロポリシラザンで絶縁処理した複合磁性体の試料Ｎｏ．１〜５は、１００ＭＨｚにおいて５０以上のμ’、４０以上のμ’’を示している。一方、絶縁処理を施していない比較例１は、１００ＭＨｚにおいてμ’が９、μ’’が１２と、ともに不十分な値を示している。
また、ペルヒドロポリシラザンの絶縁処理を窒素中で行った試料Ｎｏ．５とペルヒドロポリシラザンの絶縁処理を大気中で行った試料Ｎｏ．３の複素透磁率を比較すると、試料Ｎｏ．３の方が良好な値を示すことが確認された。
【００３３】
次いで、試料Ｎｏ．３の複素透磁率（実数部：μ’、虚数部：μ’’）の周波数依存性を、同様の形状に打ち抜いた従来の樹脂複合シートと比較した結果を図５に示す。なお、試料Ｎｏ．３は、実施例１で最も特性の良かった試料（ペルヒドロポリシラザンキシレン溶液が扁平状軟磁性金属粉に対して４重量％の試料）である。図５に示す樹脂複合シート（１）は扁平状軟磁性金属粉を４０体積％含有し、樹脂複合シート（２）は扁平状軟磁性金属粉を３０体積％含有するものである。
図５を見ると、試料Ｎｏ．３は、従来の樹脂複合シートに比べ著しく大きな複素透磁率を示すことが確認できる。
また、試料Ｎｏ．３を樹脂に含浸して断面観察を行った結果、図３（Ｂ）に示したように、圧延処理により塑性変形した扁平状軟磁性金属粉同士が層状に積層されている構造（ちなみに占積率７８％）が観察された。
【実施例２】
【００３４】
軟磁性金属粉として水アトマイズによる平均粒径約３０μｍの２Ｍｏパーマロイ粉（８０Ｎｉ−２Ｍｏ−ｂａｌ．Ｆｅ（ｍｏｌ％））を用い、上記実施例１と同様な方法で平均粒子径約５０μｍ、厚さ０．１〜０．８μｍ、アスペクト比１０〜１５０の扁平状粉とした。更に同様な手順で絶縁処理を行い、冷間圧延ロールを通過させ、圧延、配向処理を行い、厚さ約２０μｍのシート状物品を作製した。但し、添加したペルヒドロポリシラザン２０重量％キシレン溶液は扁平状粉に対して４重量％，５重量％の試料を作製した。ペルヒドロポリシラザン溶液４重量％添加試料に関してはシート状物品をトロイダル形状に打ち抜き、窒素中、３００℃、６００℃、９００℃で６０分熱処理後、複素透磁率 （実数部：μ’、虚数部：μ’’）を評価した。結果を表２および図６に示す。
【００３５】
【表２】
2006100848.tif 000004
【００３６】
表２および図６に示すように、６００℃で熱処理した試料（試料Ｎｏ．６）は良好な特性を示すが、９００℃で熱処理した場合（比較例３）は、絶縁機能を失うため周波数特性が著しく劣化する。また、３００℃で熱処理した場合（比較例２）は温度が低すぎて、シート状に圧延、配向処理したことに伴う扁平状粉の残留歪の緩和が不十分であると認められる。したがって、熱処理には適した範囲があるといえる。
より詳細に検討した結果、絶縁材料の濃度、材質により若干範囲は異なるが、４００〜８００℃、特に好ましくは４５０〜７００℃の熱処理温度範囲が効果的であることが確認された。５重量％ペルヒドロポリシラザン溶液添加の試料に関しても同様にトロイダル形状に打ち抜きし、熱処理を行った。熱処理温度６００℃の値のみ、試料Ｎｏ．７として表２に併せて示す。
【００３７】
表２を見ると、試料Ｎｏ．６（熱処理温度：６００℃）はμ’が７０、μ’’が６８と、ともに良好な値を示す。一方、絶縁材料の添加量が試料Ｎｏ．６と同じである比較例２（熱処理温度：３００℃）はμ’が７、μ’’が９と、比較例３（熱処理温度：９００℃）はμ’が７、μ’’が１２と、試料Ｎｏ．６の１／５程度の複素透磁率を示した。
また、熱処理温度が６００℃である試料Ｎｏ．７についても、上述の試料Ｎｏ．６と同様に、良好な複素透磁率を示した。
以上の結果から、熱処理温度を４００〜８００℃とすることにより、複合磁性体の磁気特性を向上させることができるといえる。
【実施例３】
【００３８】
実施例１と同様な方法で作製した平均粒径約４０μｍの扁平状４Ｍｏパーマロイ粉を用い、この扁平状４Ｍｏパーマロイ粉と絶縁材料としてのＢＮ、シリカゾルとを混合して絶縁処理後、上記実施例１と同様の方法で冷間圧延ロールを通過させ、圧延、配向処理して厚さ約３０μｍのシート状物品を作製した。シート状物品をトロイダル形状に打ち抜き、これを窒素中６５０℃で６０分熱処理後、複素透磁率（実数部：μ’、虚数部：μ’’）を評価した。配合比及び得られた結果を表３に示す。
【００３９】
【表３】
2006100848.tif 000005
【００４０】
試料Ｎｏ．８と、実施例１で作製した比較例１の磁気特性を比較すると、試料Ｎｏ．８の方が約３倍高い複素透磁率を示す。ところが、試料Ｎｏ．８と、実施例１で作製した試料Ｎｏ．１〜４の磁気特性を比較すると、試料Ｎｏ．１〜４の方が良好な複素透磁率を示していることがわかる。
以上の結果から、絶縁材料としてペルヒドロポリシラザンが好適であることがわかった。
【実施例４】
【００４１】
実施例１と同様な扁平状４Ｍｏパーマロイ粉を用い、絶縁材料をシランカップリング剤、チタネートカップリング剤に変化させて上記実施例１と同様の方法で冷間圧延し、約２５μｍのシート状物品を得、トロイダル形状に打ち抜いた。その後、熱処理を行い、試料の１００ＭＨｚにおける複素透磁率を測定した。結果を、配合比、熱処理条件と共に表４に示す。カップリング剤による絶縁処理は公知の湿式法で行った。
【００４２】
【表４】
2006100848.tif 000006
【００４３】
表４を見ると、試料Ｎｏ．９、１０は、μ’が３０以上、μ’’が４０以上と、ともに良好な値を示している。よって、シラン系のカップリング剤、チタネート系のカップリング剤についても絶縁材料として好適に用いることができることがわかった。
【実施例５】
【００４４】
さらに、実施例１と同様な扁平状４Ｍｏパーマロイ粉を用い、絶縁処理をペルヒドロポリシラザンで行いさらにシリカゾルと混合し、実施例１と同様の方法で冷間圧延し約２５μｍのシート状物品を得た。シート状物品を打ち抜き、その後、熱処理した試料の１００ＭＨｚにおける複素透磁率を測定した。結果を配合比、熱処理条件と共に表５に示す。また、図５に示した樹脂複合シート（１）、樹脂複合シート（２）の１００ＭＨｚにおける複素透磁率の値についても表５に併せて示す。
【００４５】
【表５】
2006100848.tif 000007
【００４６】
表５を見ると、従来の樹脂複合シートの比較例４、５に比べて試料Ｎｏ．１１は著しく優れた複素透磁率（実数部：μ’、虚数部：μ’’）を示すことがわかる。よって、絶縁処理をペルヒドロポリシラザンで行いさらにシリカゾルと混合する方法も有効であることが確認された。
【実施例６】
【００４７】
軟磁性金属粉として水アトマイズによる平均粒径約３０μｍの２Ｍｏパーマロイ粉を用い、上記実施例１と同様な方法で平均粒子径約１３０μｍ、厚さ０．１〜０．８μｍ、アスペクト比１０〜１５０の扁平状粉とした。更に、ペルヒドロポリシラザン２０重量％キシレン溶液を扁平状粉に対して４重量％添加して絶縁処理を行った。
次いで、絶縁処理を施した扁平状粉（絶縁処理粉）を種々のメッシュサイズを有する篩を用いて以下のように９種類の分級粉を得た。これらの分級粉を冷間圧延ロールを通過させ、圧延、配向処理を行い、厚さ約２０μｍのシート状物品を作製した。このシート状物品をトロイダル形状に打ち抜き、窒素中、５００℃で６０分熱処理後、複素透磁率 （実数部：μ’、虚数部：μ’’）を測定した。その結果を図７に示す。
分級粉（μｍ）：２０〜３２、３２〜３８、３８〜４５、４５〜５３、５３〜６３、６３〜７５、７５〜９０、９０〜１０６、１０６アンダー（ｕｎｄｅｒ）      
【００４８】
図７に示すように、扁平状粉の分級サイズ、つまり粒度によって磁気特性が変化する。例えば、２０〜４５μｍの分級粉を用いた場合には、１００ＭＨｚにおけるμ’を３０〜６０程度とすることができる。また、４５〜１０６μｍの分級粉を用いた場合には、１００ＭＨｚにおけるμ’を６０以上とすることができる。特に、６３〜１０６μｍの分級粉を用いた場合には、１００ＭＨｚにおけるμ’が８０以上になることが注目される。
また、４５〜１０６μｍの分級粉を用いた場合には、１００ＭＨｚにおけるμ’’についても６０以上という良好な値を示すことが確認された。
以上の結果から、扁平状粉の粒度を４０〜１２０μｍ程度とすることにより、磁気特性の良好な複合磁性体を得ることができることがわかった。
【実施例７】
【００４９】
軟磁性金属粉として水アトマイズによる平均粒径約３０μｍの２Ｍｏパーマロイ粉を用い、上記実施例１と同様な方法で平均粒子径約１３０μｍ、厚さ０．１〜０．８μｍ、アスペクト比１０〜１５０の扁平状粉とした。
更に、ペルヒドロポリシラザン２０重量％キシレン溶液をこの扁平状粉に対して４重量％添加して絶縁処理を行った。
次いで、絶縁処理を施した扁平状粉をメッシュサイズ３８μｍ、６３μｍの篩で分級した。これらの分級粉を冷間圧延ロールを通過させ、圧延、配向処理を行い、厚さ約２０μｍのシート状物品を作製した。そして、シート状物品をトロイダル形状に打ち抜き、窒素中、５００℃で６０分熱処理後、複素透磁率 （実数部：μ’、虚数部：μ’’）を測定した。  
なお、比較例として、軟磁性金属粉として水アトマイズによる平均粒径約５０μｍの２Ｍｏパーマロイ粉をそのまま用いた以外は上記との同様の工程により厚さ約２０μｍのシート状物品を得て、やはり同様に磁気特性を測定した。その結果を図８に示す。なお、比較例によるシート状物品を観察すると、圧延後も水アトマイズによる不定形状の粉末の状態が維持されていることが確認された。
【００５０】
図８に示すように、１〜１０ＭＨｚにおいて、扁平状粉を用いた場合には、非扁平状粉を用いた場合の４〜５倍のμ’を示す。１００ＭＨｚにおいては、非扁平状粉を用いた場合のμ’が２０近傍の値を示しているのに対し、扁平状粉を用いた場合にはμ’が４０以上の値を示した。
また、扁平状粉を用いた場合にはμ’’の立ち上がりおよびピーク値が非扁平状粉を用いた場合よりも高周波側にシフトすることが確認された。
以上の結果から、扁平状粉を用いることによって磁気特性が大幅に改善された複合磁性体を得ることができることがわかった。
【実施例８】
【００５１】
軟磁性金属アトマイズ粉として水アトマイズによる平均粒径約３０μｍの２Ｍｏパーマロイ粉を用い、上記実施例１と同様な方法で平均粒子径約１３０μｍ、厚さ０．１〜０．８μｍ、アスペクト比１０〜１５０の扁平状粉とした。更に、ペルヒドロポリシラザン２０重量％キシレン溶液を扁平状粉に対して４重量％添加して絶縁処理を行った。
次に絶縁処理された前記扁平状粉をステンレス基板の上方１０ｍｍの位置にある篩（目開き；１０６μｍ以下）でふるいながらほぼ均等にステンレス基板上に堆積させてロール径５０ｍｍの２段冷間圧延ロールを通過させて圧延し、各扁平状粉を前記基板に平行な向きに配向させ、厚さ約２０μｍのシート状物品にした。このシート状物品をトロイダル形状に打ち抜き、窒素中、５００℃で６０分の熱処理を施した。
続いて、１０種類の熱可塑性樹脂（樹脂Ａ〜Ｊ）をそれぞれトルエンで５重量％になるように調整し、１０種類の樹脂溶液を作製した。この樹脂溶液を用いて、シート状の複合磁性体に樹脂コート処理を行った（シート状の複合磁性体を樹脂溶液中に１５分間浸漬した後、室温で乾燥した）。その後行った強度試験の結果を図９に示す。
【００５２】
図９に示すように、樹脂コート処理した試料Ｎｏ．１３〜２２は、応力、伸びともに樹脂コート処理していない試料Ｎｏ．１２の値を上回っている。特に、ブチラール系、アクリル系の樹脂含浸を行った試料Ｎｏ．１５、１７〜１９、２１は、応力については試料Ｎｏ．１２の２．５〜５倍の値を示し、伸びについては試料Ｎｏ．１２の１．５〜４．５倍の値を示した。
以上の結果から、複合磁性体に樹脂コート処理を施すことによって、複合磁性体の強度を向上させることができることがわかった。また、コートされた樹脂は、複合磁性体を構成する扁平状軟磁性金属粉同士を結合していることが確認された。
【００５３】
また、試料Ｎｏ．１２と、試料Ｎｏ．１３〜２２の磁気特性を比較したところ、いずれも同等の磁気特性を示したことから、複合磁性体に樹脂コート処理を施した場合においても磁気特性は変化しないといえる。
さらに、試料Ｎｏ．１３〜２２の厚さを測定したところ、一部の試料は試料Ｎｏ．１２の厚さと同じ厚さを示した。つまり、複合磁性体内部に空隙が存在するために、樹脂がその空隙に含浸されたことを示唆している。
【００５４】
以上本発明の実施の形態及び実施例について説明してきたが、本発明はこれに限定されることなく請求項の記載の範囲内において各種の変形、変更が可能なことは当業者には自明であろう。
【００５５】
以上説明したように、本発明によれば、高周波領域、とくにＥＭＣ規格を満たす上で問題となる１００〜４００ＭＨｚの周波数領域で従来の磁性体と樹脂の複合シートよりも高い複素透磁率を有し、シート状に０．４ｍｍ以下の厚さとすることも同時に満たし得るため、ＥＭＩ対策部品を小型化することができる。本発明の複合磁性体は、例えば、ケーブルのシールド、携帯情報端末内部あるいは液晶のバックライトを配置するような狭い空間近傍に好適に使用可能である。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】扁平状軟磁性金属粉（軟磁性金属相）の表面に絶縁膜（絶縁相）が形成された状態を示す模式図である。
【図２】本発明の実施の形態に係る製造工程図である。
【図３】本発明に係る複合磁性体の拡大断面を従来の複合磁性体と対比して示し、（Ａ）は本発明（占積率８７％）の複合磁性体の拡大断面図、（Ｂ）は本発明（占積率７８％）の複合磁性体の拡大断面図、（Ｃ）は従来の扁平状軟磁性金属粉と樹脂（塩素化ポリエチレン）からなる複合磁性体の拡大断面図、（Ｄ）は扁平状軟磁性金属粉とウレタン樹脂、ＢＮ粉の混合粉をプレス成型した複合磁性体の拡大断面図である。
【図４】本発明の実施例１に係る、ペルヒドロポリシラザン溶液３重量％を用いた厚さ２０μｍの複合磁性体試料の複素透磁率の周波数依存性を、扁平状軟磁性金属粉の絶縁処理の無い場合と対比して示すグラフである。
【図５】本発明の実施例１に係る、ペルヒドロポリシラザン溶液４重量％を用いた厚さ２０μｍの複合磁性体試料の複素透磁率の周波数依存性を、従来の樹脂複合シートの場合と対比して示すグラフである。
【図６】本発明の実施例２に係る、ペルヒドロポリシラザン溶液４重量％を用いた厚さ２０μｍの複合磁性体試料の複素透磁率の周波数依存性を、熱処理温度を変えて示すグラフである。
【図７】本発明の実施例６に係る、９種類の分級粉を用いて作製した複合磁性体試料の複素透磁率の周波数依存性を示すグラフである。
【図８】本発明の実施例７に係る、扁平状粉を用いた複合磁性体試料の複素透磁率の周波数依存性を、非扁平状粉を用いた場合と対比して示すグラフである。
【図９】本発明の実施例８に係る、樹脂コート処理を施したシート状の複合磁性体の強度試験の結果を示すグラフである。
【符号の説明】
【００５７】
１・・・複合磁性体（シート状物品）、２・・・軟磁性金属相（扁平状軟磁性金属粉）、３・・・絶縁相（絶縁膜）
【図１】
2006100848.tif 000008
【図２】
2006100848.tif 000009
【図３】
2006100848.tif 000010
【図４】
2006100848.tif 000011
【図５】
2006100848.tif 000012
【図６】
2006100848.tif 000013
【図７】
2006100848.tif 000014
【図８】
2006100848.tif 000015
【図９】
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