(57)【要約】【課題】アノードへの燃料供給またはカソードへの酸化剤供給を高精度に制御することにより燃料電池の運転効率を向上させる。【解決手段】アノード、アノードに燃料を含む流体を供給する燃料供給板、カソード、カソードに酸化剤を含む流体を供給する酸化剤供給板、およびアノードとカソードとの間に介在する電解質からなる燃料電池の運転方法において、燃料供給板および酸化剤供給板より選ばれる少なくとも一方を、複数の反応室に分割し、各反応室には、燃料または酸化剤を含む流体の入口と、燃料または酸化剤を含む流体の出口とを付与し、入口には、燃料または酸化剤を含む流体を反応室に供給するための供給ポンプを付与し、出口には、燃料または酸化剤を含む流体を反応室から排出するための排出ポンプを付与し、反応室毎または複数の反応室からなる群毎に、供給ポンプおよび排出ポンプを、それぞれ任意のパルスパターンで駆動する。【選択図】図２
2006114341.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード、前記アノードに燃料を含む流体を供給する燃料供給板、カソード、前記カソードに酸化剤を含む流体を供給する酸化剤供給板、および前記アノードと前記カソードとの間に介在する電解質からなる燃料電池の運転方法であって、
（ａ）前記燃料供給板および前記酸化剤供給板より選ばれる少なくとも一方を、複数の反応室に分割し、
（ｂ）各反応室には、燃料または酸化剤を含む流体の入口と、燃料または酸化剤を含む流体の出口とを付与し、
（ｃ）前記入口には、燃料または酸化剤を含む流体を前記反応室に供給するための供給ポンプを付与し、
（ｄ）前記出口には、燃料または酸化剤を含む流体を前記反応室から排出するための排出ポンプを付与し、
（ｅ）反応室毎または複数の反応室からなる群毎に、前記供給ポンプおよび前記排出ポンプを、それぞれ任意のパルスパターンで駆動する運転方法。
【請求項２】
反応室毎に、その内部における燃料または酸化剤の濃度をフィードバックして、前記供給ポンプおよび前記排出ポンプの駆動を制御する請求項１記載の燃料電池の運転方法。
【請求項３】
複数の反応室からなる群毎に、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度をフィードバックして、前記供給ポンプおよび前記排出ポンプの駆動を制御する請求項１記載の燃料電池の運転方法。
【請求項４】
反応室毎に、その内部における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも低くなると、前記供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くし、その内部における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも高くなると、前記供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くする請求項２記載の燃料電池の運転方法。
【請求項５】
反応室毎に、その内部における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも低くなると、前記排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くし、その内部における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも高くなると、前記排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くする請求項２記載の燃料電池の運転方法。
【請求項６】
複数の反応室からなる群毎に、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも低くなると、その郡内の前記供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くし、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも高くなると、その郡内の前記排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くする請求項１記載の燃料電池の運転方法。
【請求項７】
複数の反応室からなる群毎に、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも低くなると、その郡内の前記排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くし、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも高くなると、その郡内の前記排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くする請求項１記載の燃料電池の運転方法。
【請求項８】
少なくとも一つの反応室または群において、前記供給ポンプを駆動させるパルスパターンと、前記排出ポンプを駆動させるパルスパターンとを、同期させる請求項１記載の燃料電池の運転方法。
【請求項９】
少なくとも一つの反応室または群において、前記供給ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点よりも、前記排出ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点を遅らせる請求項１記載の燃料電池の運転方法。
【請求項１０】
前記少なくとも一つの反応室または群において、前記供給ポンプを駆動させるパルスの印加時間よりも、前記供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルの時間の方が長い請求項９記載の燃料電池の運転方法。
【請求項１１】
前記少なくとも一つの反応室または群において、前記供給ポンプを駆動させるパルスの印加時間よりも、前記供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルの時間の方が短い請求項９記載の燃料電池の運転方法。
【請求項１２】
前記少なくとも一つの反応室または群において、前記供給ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点と、前記排出ポンプを駆動させるパルスの印加の終止時点とを、同期させる請求項９記載の燃料電池の運転方法。
【請求項１３】
前記少なくとも一つの反応室または群において、前記供給ポンプを駆動させるパルスの印加の終止時点よりも、前記排出ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点を遅らせる請求項９記載の燃料電池の運転方法。
【請求項１４】
前記少なくとも一つの反応室または群において、前記供給ポンプを駆動させるパルスの印加の終止時点よりも、前記排出ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点を早くする請求項９記載の燃料電池の運転方法。
【請求項１５】
前記複数の反応室に、それぞれ前記アノードまたは前記カソードと対向する開口を付与し、各反応室を前記開口面に対して垂直な側壁で囲む請求項１記載の燃料電池の運転方法。
【請求項１６】
前記複数の反応室を、格子状、千鳥格子状またはハニカム状に配列する請求項１記載の燃料電池の運転方法。
【請求項１７】
運転姿勢において、前記入口を前記出口よりも鉛直方向における上部に位置させる請求項１記載の燃料電池の運転方法。
【請求項１８】
前記入口を前記開口と対向する位置に配し、前記出口を前記側壁に配する請求項１５記載の燃料電池の運転方法。
【請求項１９】
前記入口および前記出口を、それぞれ前記側壁の異なる壁面に配する請求項１５記載の燃料電池の運転方法。
【請求項２０】
負荷変動に応じて、駆動する供給ポンプの数を増減させる請求項１記載の燃料電池の運転方法。
【請求項２１】
負荷が大きくなると、駆動する供給ポンプの数を増加させ、負荷が小さくなると、駆動する供給ポンプの数を減少させる請求項２０記載の燃料電池の運転方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池とその運転方法に関し、詳しくは、燃料供給板および酸化剤供給板より選ばれる少なくとも一方が、複数の反応室からなり、各反応室が、燃料または酸化剤を含む流体を移送するためのポンプを有する燃料電池の運転方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、燃料と酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることにより、電気エネルギーを発生する。燃料電池は、アノード、前記アノードに燃料を供給する燃料供給板、カソード、前記カソードに酸化剤を供給する酸化剤供給板、および前記アノードと前記カソードとの間に介在する電解質からなる。アノードとカソードとの間に介在する電解質としては、高分子電解質が主流である。なかでもパーフルオロカーボンスルホン酸からなる高分子電解質が注目されている。
【０００３】
図１に一般的な燃料電池の要部の構造を示す。電解質１１を挟持するアノードおよびカソードは、一般に拡散電極１４からなる。拡散電極１４は、電解質と接する触媒反応層１２と、これを担持する拡散層１３からなる。触媒反応層１２は、貴金属触媒を担持した炭素粉末を主成分とする。拡散層１３には、通気性と導電性を兼ね備えた基材、例えばカーボンペーパ等が用いられる。電解質１１とこれを挟持するアノードおよびカソードとの組み合わせをＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly：電解質膜−電極−接合体）１５と呼ぶ。
【０００４】
拡散電極１４の外側には、拡散電極１４に燃料または酸化剤を供給する流体供給板１７が配される。流体供給板１７の拡散電極１４との対向面には、燃料または酸化剤の流路１６が設けられている。アノード側の流体供給板１７（燃料供給板）の流路１６には、燃料として、水素等のガスやアルコール等の液体が導入される。カソード側の流体供給板１７（酸化剤供給板）の流路１６には、通常、酸化剤として、空気、酸素等のガスが導入される。
【０００５】
高い起電力を取り出す場合には、図１に示されるような電解質１１、拡散電極１４および流体供給板１７からなる単セルが、直列に複数個積層される。流体供給板１７は、通常、導電性材料で構成されており、流体供給板１７を介して、電流が外部に取り出される。
【０００６】
近年、携帯電子機器の電源として、小型の燃料電池を利用することが検討されている。小型の燃料電池としては、直接メタノール型燃料電池のように、液体燃料を用いる燃料電池が有望視されている。液体燃料を直接アノードへ供給する燃料電池は、燃料を改質する工程が不要であることから、容積が軽減され、携帯電子機器の電源として好適である（特許文献１、２参照）。
【特許文献１】特表平１０−５０７５７２号公報
【特許文献２】特開２００２−２０８４１９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従来、燃料電池の流体供給板には、外部ポンプを用いて燃料または酸化剤を含む流体を供給している。しかし、拡散電極に過剰の燃料が供給されると、燃料がアノードで消費されずにカソードへ移動したり、酸化剤がカソードで消費されずにアノードへ移動したりする。このような現象をクロスリークという。この問題を低減するには、燃料を溶媒で薄めたり、流体供給板が具備する流体の流路形状を高度に制御したりする必要がある。
【０００８】
しかし、溶媒で薄められた低濃度の燃料溶液を、流体供給板の流路に循環させるとき、流路の入口から出口に向かって、燃料溶液の濃度に勾配が生じる。そのため、出口付近で安定な発電を維持することが困難になる。さらに、拡散電極の位置によって反応効率がばらつくことから、触媒劣化の程度もばらつき、全体として拡散電極の寿命が短くなるという問題もある。
【０００９】
また、流路形状をサーペンタイン状にしたり、流路内における流体の流れる方向をリブで制御したりすることも提案されているが、流路形状を複雑化すると、流体を移送するための圧力損失が大きくなる。圧力損失が大きくなると、ポンプが大型化したり、燃料電池からの流体漏れが生じたりする。さらに、流路形状を制御しても、拡散電極の全面に、均一に、燃料または酸化剤を供給することは困難である。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、アノード、アノードに燃料を含む流体を供給する燃料供給板、カソード、カソードに酸化剤を含む流体を供給する酸化剤供給板、およびアノードとカソードとの間に介在する電解質からなる燃料電池の運転方法であって、
（ａ）燃料供給板および酸化剤供給板より選ばれる少なくとも一方を、複数の反応室に分割し、
（ｂ）各反応室には、燃料または酸化剤を含む流体の入口と、燃料または酸化剤を含む流体の出口とを付与し、
（ｃ）前記入口には、燃料または酸化剤を含む流体を反応室に供給するための供給ポンプを付与し、
（ｄ）前記出口には、燃料または酸化剤を含む流体を反応室から排出するための排出ポンプを付与し、
（ｅ）反応室毎または複数の反応室からなる群毎に、前記供給ポンプおよび前記排出ポンプを、それぞれ任意のパルスパターンで駆動する運転方法に関する。
【００１１】
上記運転方法によれば、各反応室内の燃料濃度または酸化剤濃度、各反応室内の圧力に関し、高精度の制御が可能となる。従って、反応室毎または複数の反応室からなる群毎に、適格なタイミングで、必要十分な適量の燃料または酸化剤を供給できる。その結果、燃料電池の運転効率は向上し、拡散電極の位置によって反応効率がばらついたり、触媒劣化の程度がばらついたりすることもない。供給ポンプおよび排出ポンプの駆動タイミングは、特に限定されず、反応室内の燃料濃度もしくは酸化剤濃度、燃料電池の用途、負荷の状況等に応じて、適切な駆動タイミングを選択すればよい。従って、パルスパターンは様々である。また、パルスパターンは一定である必要はない。例えば、反応室内の燃料濃度もしくは酸化剤濃度、負荷の状況等をフィードバックして、パルスパターンを変化させることができる。その結果、反応効率が向上するとともに、負荷変動に対しても適格に対応することが可能になる。
【００１２】
すなわち、本発明によれば、反応室毎に、その内部における燃料または酸化剤の濃度をフィードバックして、前記供給ポンプおよび前記排出ポンプの駆動を制御することが可能である。また、複数の反応室からなる群毎に、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度をフィードバックして、前記供給ポンプおよび前記排出ポンプの駆動を制御することも可能である。
【００１３】
具体的には、以下のような運転方法が挙げられる。
反応室毎に、その内部における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも低くなると、前記供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くし、その内部における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも高くなると、前記供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くする運転方法。
【００１４】
反応室毎に、その内部における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも低くなると、前記排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くし、その内部における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも高くなると、前記排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くする運転方法。
【００１５】
複数の反応室からなる群毎に、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも低くなると、その郡内の前記供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くし、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも高くなると、その郡内の前記供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くする運転方法。
【００１６】
複数の反応室からなる群毎に、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも低くなると、その郡内の前記排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くし、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度が所定値よりも高くなると、その郡内の前記排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くする運転方法。
【００１７】
また、反応室中での燃料もしくは酸化剤の滞留時間や燃料利用率もしくは酸化剤利用率を状況に応じて制御する観点から、以下のようなパルスパターンで供給ポンプと排出ポンプを駆動してもよい。なお、反応室毎または群毎に異なるパルスパターンを適用してもよい。
（１）供給ポンプを駆動させるパルスパターンと、排出ポンプを駆動させるパルスパターンとを、同期させる。この場合、燃料利用率もしくは酸化剤利用率は高くなるが、燃料電池の最大出力と最小出力との差が比較的大きくなる。
（２）供給ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点よりも、排出ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点を遅らせる。この場合、燃料利用率もしくは酸化剤利用率と燃料電池の出力とのバランスを考慮した運転が可能となる。
【００１８】
パターン（２）は、さらに以下のパターンに場合分けできる。
（ａ）供給ポンプを駆動させるパルスの印加の終止時点よりも、排出ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点を遅らせる。
（ｂ）供給ポンプを駆動させるパルスの印加の終止時点よりも、排出ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点を早くする。
【００１９】
パターン（２）において、供給ポンプを駆動させるパルスの印加時間よりも、供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバル時間を長くする場合、反応室中での燃料の滞留時間が非常に長くなり、燃料利用率は極めて高くなる。
パターン（２）において、供給ポンプを駆動させるパルスの印加時間よりも、供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバル時間を短くする場合、燃料利用率は減少するが、反応室内の燃料濃度は常に高濃度に維持され、燃料電池の出力は高レベルで安定化する。
【００２０】
パターン（２）において、供給ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点と、排出ポンプを駆動させるパルスの印加の終止時点とを、同期させる場合、低濃度の燃料を含む流体の排出と同時に、直ちに新鮮な高濃度の燃料を含む流体が供給され、燃料電池の出力は安定化する。
【００２１】
複数の反応室には、それぞれアノードまたはカソードと対向する開口を付与し、各反応室を開口面に対して垂直な側壁で囲むことが望ましい。すなわち反応室は、開口面に対して垂直な側壁で囲まれ、開口側とは反対側が閉じた容器状であることが好ましい。このような構成によれば、開口から直接燃料や酸化剤がアノードまたはカソードに供給されるため、供給ポンプの圧力損失は小さくなる。また、各反応室の区分が明確になり、各反応室内の燃料濃度または酸化剤濃度、各反応室内の圧力に関し、より高精度の制御が可能となる。
【００２２】
複数の反応室の配列方法は、特に限定されないが、アノードと燃料供給板との界面またはカソードと酸化剤供給板との界面に沿って、均一に配列していることが好ましい。複数の反応室は、前記界面に沿って、例えば格子状、千鳥格子状またはハニカム状に配列されていることが好ましい。
【００２３】
流体の入口と出口の配置は、特に限定されないが、運転姿勢では、流体の流動方向を考慮して、入口を出口よりも鉛直方向における上部に位置させることが望ましい。入口が出口よりも上部に位置することにより、燃料または酸化剤を含む流体の移送に重力を利用することが可能になり、ポンプの能力を比較的低く設定することが可能になる。また、重力を利用することで、流体の流通が安定化する。
【００２４】
流体の入口は、反応室の開口と対向する位置（閉じた位置）に配し、出口を反応室の側壁に配することが望ましい。このような構成によれば、運転姿勢が反応室の開口を水平方向に平行とする場合に、流体の移送に重力を利用することが可能になる。また、入口および出口を、それぞれ反応室の側壁の異なる壁面に配することもできる。このような構成によれば、運転姿勢が反応室の開口を鉛直方向に平行とし、入口を出口よりも鉛直方向における上部に位置させる場合に、流体の移送に重力を利用することが可能になる。
【００２５】
供給ポンプおよび排出ポンプの駆動は、これらを制御する制御部を利用して行うことが好ましい。制御部は、燃料電池が具備する全てのポンプの駆動を、任意のパルスパターンに制御できることが望ましいが、ある一定のパルスパターンで駆動するように制御するだけのものであってもよい。
【００２６】
制御部は、例えば、反応室毎に、その内部における燃料または酸化剤の濃度を検知し、検知した濃度に応じて適切なパルスパターンを選択し、選択されたパルスパターンの信号を供給ポンプおよび排出ポンプに送るものであることが望ましい。あるいは制御部は、複数の反応室からなる群毎に、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料または酸化剤の濃度を検知し、検知した濃度に応じて適切なパルスパターンを選択し、選択されたパルスパターンの信号をその郡内の供給ポンプおよび排出ポンプに送るものであることが望ましい。
【００２７】
なお、本発明において、供給ポンプおよび排出ポンプを駆動する任意のパルスパターンには、パルスを長時間にわたって停止するパターンも含まれる。すなわち、一部の供給ポンプを完全に停止させたり、任意の時期に駆動を再開させたりすることにより、負荷変動に応じて、駆動する供給ポンプの数を増減させてもよい。
具体的には、負荷が大きくなると、駆動する供給ポンプの数を増加させ、負荷が小さくなると、駆動する供給ポンプの数を減少させることにより、負荷変動に応じた効率的な運転が可能になる。
なお、供給ポンプが停止している間は、その供給ポンプを具備する反応室の排出ポンプも停止させることが望ましい。
【００２８】
以下に本発明の運転方法を適用し得る燃料電池を例示する。
（i）複数の反応室からなる燃料供給板を有する燃料電池であって、各反応室は、燃料を含む流体をその反応室に供給するための入口と、燃料を含む流体をその反応室から排出するための出口とを有し、前記入口および前記出口が、それぞれ燃料を含む流体を移送するためのポンプを有する。
【００２９】
（ii）複数の反応室からなる酸化剤供給板を有する燃料電池であって、各反応室は、酸化剤を含む流体をその反応室に供給するための入口と、酸化剤を含む流体をその反応室から排出するための出口とを有し、前記入口および前記出口が、それぞれ酸化剤を含む流体を移送するためのポンプを有する。
【００３０】
（iii）複数の反応室からなる燃料供給板および複数の反応室からなる酸化剤供給板を有する燃料電池であって、燃料供給板の各反応室は、燃料を含む流体をその反応室に供給するための入口と、燃料を含む流体をその反応室から排出するための出口とを有し、前記入口および前記出口が、それぞれ燃料を含む流体を移送するためのポンプを有し、酸化剤供給板の各反応室は、酸化剤を含む流体をその反応室に供給するための入口と、酸化剤を含む流体をその反応室から排出するための出口とを有し、前記入口および前記出口が、それぞれ酸化剤を含む流体を移送するためのポンプを有する。
【００３１】
本発明の運転方法は、上記（i）〜（iii）のうちでは（i）の燃料電池に最も好適である。（i）の燃料電池が、酸化剤を含む流体として空気を利用する場合、酸化剤供給板は、従来公知の構造である方が、燃料電池の小型化、軽量化およびコスト面で有利である。
【発明の効果】
【００３２】
本発明によれば、複数の反応室に対応させて、拡散電極を複数の区画に区分して、各区画毎に燃料または酸化剤を含む流体の供給または排出を行うことができる。従って、各反応室内の燃料濃度または酸化剤濃度や反応室内の圧力に関し、高精度の制御が可能となり、反応効率が向上し、燃料電池の運転効率が向上する。また、負荷変動に対しても適格に対応することが可能になる。
【００３３】
より具体的には、例えば以下の効果を得ることができる。
まず、燃料または酸化剤のクロスリークを抑制することが可能であり、燃料または酸化剤の利用率が高められる。また、拡散電極の全面に、均一に、燃料または酸化剤を供給することが可能である。また、負荷の状況に応じて発電モードの変更を行ったり、負荷変動に応じて発電を制御したりすることが可能である。
【００３４】
さらに、本発明によれば、各反応室が備えるポンプを個別に制御できることから、拡散電極の位置による反応効率のばらつきや、触媒劣化のばらつきを抑制でき、全体として拡散電極の寿命が向上する。そして、拡散電極の一部に不良がある場合でも、不良箇所と対向する反応室への燃料供給だけを停止して、引き続きその燃料電池の運転を継続することができる。従って、燃料電池の信頼性は大きく向上する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３５】
まず、本発明の運転方法を適用し得る燃料電池の一例の構造を図面を参照しながら説明する。ただし、本発明の運転方法を適用し得る燃料電池の構造は、以下に限られるものではない。
図２は、燃料電池１００の右半分の内部構造を図３および図４におけるIII−III線断面図として示す。図３および図４は、それぞれ図２のI−I線断面図およびII−II線断面図である。図５は、燃料電池１００を燃料供給板１１０側から見た上面図である。
【００３６】
燃料電池１００は、アノード１０１、アノード１０１に燃料を含む流体を供給する燃料供給板１１０、カソード１０２、カソード１０２に酸化剤を含む流体を供給する酸化剤供給板１２０、およびアノード１０１とカソード１０２との間に介在する高分子電解質膜１０３からなる。高分子電解質膜１０３の周囲は、シール用のパッキン１２３で覆われており、パッキン１２３は、燃料や酸化剤を含む流体が燃料電池１００の内部からリークするのを防止している。
【００３７】
燃料供給板１１０は、２層構造になっており、アノード１０１と対面する側が、格子状に配列した複数の反応室１１２からなる第１層を形成する。第１層の外側の第２層には、燃料を含む流体を蓄える燃料槽１１４が、３列に区分された状態で形成されている。反応室１１２は、アノード１０１と対向する開口を有し、側壁１１３で囲まれた容器状である。第１層と第２層とを仕切る隔壁１１５が、容器状の反応室１１２の底部となる。
【００３８】
図６は、燃料槽１１４の配列状態を示すために、燃料供給板１１０の最外側の壁を除いた断面図である。また、図７は、反応室１１２の配列状態を示すために、第１層と第２層とを仕切る隔壁１１５を除いた断面図である。
燃料を含む流体は、燃料入口１１８から燃料供給板１１０の内部に導入され、燃料供給板１１０の一辺に沿って形成された燃料流通溝１１６を通って、燃料槽１１４へ達する。燃料槽１１４内に蓄えられている燃料を含む流体は、第１層と第２層とを仕切る隔壁１１５に設けられた供給ポンプ１１１によって、反応室１１２に導入される。供給ポンプ１１１は、反応室１１２毎に一つずつ設けられている。燃料を含む流体は、反応室１１２内で滞留する。反応室１１２は、アノード１０１と対向する開口を有するため、反応室１１２内で滞留している燃料の一部は、速やかにアノード１０１に達して消費される。
【００３９】
反応室１１２で一定期間滞留した燃料を含む流体は、反応室の側壁１１３に設けられている排出ポンプ１１７によって、反応室１１２に隣接する燃料排出溝１１９に送り出される。燃料排出溝１１９は、一辺を除いて３列の燃料槽１１４の周囲に沿って配置されている。全ての燃料排出溝１１９は、最終的に合流して、燃料出口１２１から外部へ排出される。
【００４０】
排出ポンプ１１７は、燃料を含む流体の反応室１１２からの排出を制御する。排出ポンプ１１７を設けることにより、反応室１１２内の燃料濃度等の細やかな制御が可能となる。
【００４１】
反応室１１２からの燃料を含む流体の排出を促すために、燃料出口１２１よりも下流側に、流体を吸引する外部ポンプを設けることもできる。供給ポンプ１１１と外部ポンプとを任意に制御する場合にも、反応室１１２内の燃料濃度等を比較的細やかに制御することが可能である。
【００４２】
酸化剤供給板１２０は、カソード１０２と対面する側に、酸化剤を含む流体を滞留させる流路１２２を有する。図示した酸化剤供給板１２０は、従来のものと同様の構造であるが、図２〜７に示した燃料供給板１１０と同様の構造を有する酸化剤供給板を用いることもできる。
【００４３】
上記のように、各反応室１１２が、専用の供給ポンプ１１１と排出ポンプ１１７とを有する場合、アノード上の位置による反応のバラツキが生じにくいため、燃料電池の運転状態が安定しやすい。また、各ポンプの制御を別個に行う場合には、各反応室１１２の状況に応じて、反応室毎に最適な燃料の供給状況を達成することが可能である。
【００４４】
供給ポンプ１１１と排出ポンプ１１７との反応室１１２内における位置関係は、特に限定されないが、流体の流動方向を考慮した場合、供給ポンプ１１１の方が排出ポンプ１１７よりも鉛直方向における上部に位置することが望ましい。また、供給ポンプ１１１と排出ポンプ１１７は、容器状の反応室１１２を囲む壁面のうち、それぞれ異なる壁面に設けることが望ましい。
【００４５】
供給ポンプ１１１および排出ポンプ１１７は、例えばＭＥＭＳ（Micro Electro Mechanical Systems）技術を用いて作製される。ＭＥＭＳ技術とは、ＩＣ（集積回路）等の半導体の製造法を応用した微細加工技術をいい、米国ではＭＥＭＳ、欧州ではＭＳＴ（Micro System Technology）、日本ではマイクロマシン技術と総称される。ＭＥＭＳ技術によれば、微細構造を有する小型ポンプおよび小型の弁を作製可能である。
【００４６】
ＭＥＭＳ技術によるポンプの作製は、一般に、クリーンルーム内で、成膜、フォトリソグラフィ、エッチングなどの工程を繰り返すことにより行われる。例えば、フォトレジストと所定のパターンを有するマスクを用いて、シリコン製の小型ポンプを作製することができる。ＭＥＭＳ技術によれば、半導体基板上に、等間隔で配列する複数の小型ポンプを形成し、得られた半導体基板を第１層と第２層とを仕切る隔壁１１５として利用することもできる。また、半導体基板上に反応室１１２を囲む側壁１１３を形成することもできる。
【００４７】
半導体基板上にポンプを作製する場合、ポンプとポンプを制御する制御部とを電気的に接続する配線を、基板上に形成することが可能である。制御部は、ＩＣ、ＬＳＩなどの電子回路を利用して作製することができる。制御部は、燃料電池の内部に設けることもできるが、燃料電池を搭載する電子機器等に設けることもできる。
【００４８】
単セルからなる燃料電池の場合、例えば、燃料供給板１１０および酸化剤供給板１２０の任意の箇所にリードを接続し、そのリードを介して集電を行うことができる。燃料供給板１１０および酸化剤供給板１２０は、それぞれが導電性材料からなり、燃料供給板１１０はアノード１０１と導通しており、酸化剤供給板１２０はカソード１０２と導通している。また、高い電圧を得るために、単セルを複数個積層してスタックとして用いることもできる。スタックを集電板と絶縁板を介して端板でこれを挟み、締結ロッドで両端から固定するのが一般的な積層電池の構造である。その場合、集電板を介して、集電が行われる。
【００４９】
次に、燃料電池１００の運転方法について説明する。
燃料電池１００は、燃料供給板１１０が上部に位置するように水平に設置して運転することが望ましい。そのように設置すれば、万一、燃料槽１１４内の燃料を含む流体量が減少し、燃料槽１１４内に空隙が生じた場合でも、供給ポンプ１１１には常に燃料を含む流体が供給されるからである。
【００５０】
本発明の運転方法においては、反応室毎または複数の反応室からなる群毎に、供給ポンプ１１１および排出ポンプ１１７を、それぞれ任意のパルスパターンで駆動することにより、各反応室内の燃料濃度や圧力に関し、高精度の制御を行う。反応室毎または複数の反応室からなる群毎に、適格なタイミングで、必要十分な適量の燃料を供給するためには、反応室内の燃料濃度、負荷の状況等をフィードバックして、パルスパターンを変化させることが望ましい。
【００５１】
例えば、反応室毎に、その内部における燃料濃度をモニタし、燃料濃度が所定値よりも低くなると、供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くし、燃料濃度が所定値よりも高くなると、供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くする。このような運転方法によれば、燃料の消費状況の変化に追随した燃料供給が可能となる。また、供給ポンプの駆動パターンを変化させる代わりに、排出ポンプの駆動パターンを変化させてもよい。すなわち、燃料濃度が所定値よりも低くなると、排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くし、燃料濃度が所定値よりも高くなると、排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くしてもよい。さらに、供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くすると同時に排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くしたり、供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを短くすると同時に排出ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを長くしたりしてもよい。
【００５２】
また、反応室毎にその内部の燃料濃度をモニタする代わりに、複数の反応室からなる群毎に、その郡内の少なくとも１つの反応室内における燃料濃度をモニタしてもよい。必ずしも全ての反応室内の燃料濃度をモニタする必要はない。
【００５３】
一方、負荷変動に応じて、駆動する供給ポンプの数を増減させてもよい。すなわち、負荷変動に応じて、一部の供給ポンプを完全に停止させたり、任意の時期に駆動を再開させたりしてもよい。例えば負荷が最大の時に全ての供給ポンプが駆動するように設定し、負荷がそれ以下の場合には、負荷の大小に応じて駆動させる供給ポンプの数を増減させる。このような運転方法によれば、負荷変動に応じた効率的な運転が可能になる。
【００５４】
ポンプが完全に停止している期間は、ポンプを駆動させるパルス間のインターバルを極めて長く設定したものと考えればよい。なお、供給ポンプが停止している間は、電力を節約する観点から、その供給ポンプを具備する反応室の排出ポンプも停止させることが望ましい。
【００５５】
ところで、ある反応室において、常時一定量の流体を移送するように供給ポンプ１１１および排出ポンプ１１７を駆動させる場合、その反応室の燃料電池１００の出力に対する貢献度は、ほぼ一定となる。その際、燃料電池出力に対する貢献度と、各反応室への流体供給量（供給ポンプ出力）と、各反応室からの流体排出量（排出ポンプ出力）と、運転時間との関係は、概念的に図８のようになる。
【００５６】
図８のようなパターンを採用する場合、燃料を含む流体が、常時、反応室１１２の出口から排出されるため、燃料利用率は比較的低くなる。そのため、出力の向上にも限界がある。燃料利用率を高めるには、反応室１１２における燃料の滞留時間を長くする必要がある。反応室１１２における燃料の滞留時間を長くするには、供給ポンプ１１１および排出ポンプ１１７をパルス的に駆動する必要がある。
【００５７】
燃料電池１００の燃料供給板は、複数の反応室に分割されており、各反応室の入口には燃料を含む流体を反応室に供給するための供給ポンプを有し、出口には、燃料を含む流体を反応室から排出するための排出ポンプを有する。従って、供給ポンプおよび排出ポンプの駆動タイミングと、それに応じた燃料電池の出力変動との間には、タイムラグが生じにくい。そのため、燃料電池１００は、パルス的なポンプの駆動による高精度な運転制御に適している。
【００５８】
供給ポンプおよび排出ポンプの駆動タイミングは、特に限定されず、燃料電池の用途、負荷の状況等に応じて、適切な駆動タイミングを選択すればよい。また、パルスパターンは一定である必要はない。従って、以下にパルスパターンを例示するが、本発明の運転方法に適用し得るパルスパターンはこれらに限られるものではない。
【００５９】
第１パターン
まず、供給ポンプを駆動させるパルスパターンと、排出ポンプを駆動させるパルスパターンとを、同期させる場合について説明する。すなわち、図９に概念図で示すように、燃料を含む流体の反応室１１２への供給と、燃料を含む流体の反応室１１２からの排出とを、同時のタイミングでパルス的に行う。
【００６０】
図９のようなパルスパターンによれば、供給ポンプ１１１が駆動しない期間は、燃料が反応室１１２中で滞留するため、滞留時間が長くなり、燃料利用率は高められる。しかし、燃料が供給されない期間中は、時間経過に伴って反応室１１２内の燃料濃度が減少を続けるため、最大出力と最小出力との差が比較的大きくなる。
なお、排出ポンプは、その駆動の際に反応室中の燃料を含む流体を全て排出するものではなく、一部を反応室に残留させる必要がある。排出ポンプは、燃料濃度の低くなった流体の一部を排出し、それと同時に高濃度の燃料を含む流体が反応室に供給される。この点は以下のパルスパターンについても同様である。
【００６１】
第２パターン
次に、供給ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点よりも、排出ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点を遅らせる場合について説明する。
第２パターンは、さらに、供給ポンプを駆動させるパルスの印加の終止時点よりも、排出ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点を遅らせる図１０のようなパターン（ａ）と、供給ポンプを駆動させるパルスの印加の終止時点よりも、排出ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点を早くする図１１のようなパターン（ｂ）とに細分化される。
【００６２】
図１０に概念的に示すようなパルスパターン（ａ）で供給ポンプと排出ポンプとを駆動させる場合、反応室１１２への燃料を含む流体のパルス的な供給が停止した後、一定時間経過してから、燃料を含む流体の反応室１１２からのパルス的な排出が行われる。このように制御すれば、新鮮な燃料を含む流体が反応室に供給された直後に排出されるのを防ぐことができ、反応室中での燃料の滞留時間も長くなるため、燃料利用率は高められる。そのかわり、燃料電池出力への寄与は比較的大きく変動する。
【００６３】
一方、図１１に概念的に示すようなパルスパターン（ｂ）で供給ポンプと排出ポンプとを駆動させる場合、反応室１１２への燃料を含む流体のパルス的な供給に対して、燃料を含む流体の反応室１１２からのパルス的な排出が遅れるとともに、供給と排出とがオーバーラップしている。この場合、燃料利用率は減少するが、反応室１１２内の燃料濃度は常に高濃度に維持され、燃料電池出力への寄与は高レベルで安定化する。
【００６４】
図１１のようなパターンによれば、図８のようなパターンを採用するよりも、燃料利用率は高くなり、かつ、燃料電池出力への寄与の変動は、図９および図１０のようなパターンを採用する場合よりも小さくなる。その結果、燃料利用率と出力安定性とのバランスがとれた燃料電池の運転が可能となる。
【００６５】
第２パターンにおいて、供給ポンプを駆動させるパルスの印加時間よりも、供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバル時間を長くする場合、反応室１１２中での燃料の滞留時間は更に長くなり、燃料利用率はより高められる。一方、第２パターンにおいて、供給ポンプを駆動させるパルスの印加時間よりも、供給ポンプを駆動させるパルス間のインターバル時間を短くする場合、燃料利用率は減少するが、反応室１１２内の燃料濃度は常に高濃度に維持され、燃料電池出力への寄与は高レベルで安定化する。
【００６６】
第２パターンでは、また、供給ポンプを駆動させるパルスの印加の開始時点と、排出ポンプを駆動させるパルスの印加の終止時点とを、同期させることが望ましい。このように制御すれば、低濃度の燃料を含む流体の排出と同時に、直ちに新鮮な高濃度の燃料を含む流体が供給され、燃料電池出力への寄与は安定化する。
【００６７】
燃料電池１００は、直接メタノール型燃料電池のような液体燃料を用いる燃料電池として好適であるが、水素のようなガス燃料を用いる燃料電池として用いることもできる。また、供給ポンプ１１１に噴射ノズルを設け、燃料槽１１４には燃料を含む流体として液体を蓄えて、液体を反応室１１２内に噴射するようにしてもよい。この場合、例えば噴射された流体が反応室１１２内に一定量以上蓄積したときに、排出ポンプ１１７で流体を反応室１１２から排出する。
【産業上の利用可能性】
【００６８】
以上のように、本発明によれば、複数の反応室内の燃料濃度または酸化剤濃度や複数の反応室内の圧力に関し、高精度の制御が可能となり、燃料電池の運転効率が向上する。本発明は、特に、直接メタノール型燃料電池のような液体燃料を用いる燃料電池の運転方法において特に有効である。また、液体燃料を用いる燃料電池は、エネルギー密度が高いため、本発明の燃料電池の運転方法は、携帯電子機器の電源等として好適である。
【図面の簡単な説明】
【００６９】
【図１】一般的な燃料電池の要部の断面図である。
【図２】右半分を断面にした状態の本発明に係る燃料電池の燃料供給板側から見た上面図である。
【図３】図２のI−I線断面図である。
【図４】図２のII−II線断面図である。
【図５】本発明に係る燃料電池の燃料供給板側から見た上面図である。
【図６】燃料供給板の最外側の壁を除いた状態の本発明に係る燃料電池の燃料供給板側から見た上面図である。
【図７】燃料供給板の第１層と第２層とを仕切る隔壁を除いた状態の本発明に係る燃料電池の燃料供給板側から見た上面図である。
【図８】燃料電池の一般的な運転方法における、燃料電池の出力と、各反応室への流体供給量と、各反応室からの流体排出量と、運転時間との関係を示す概念図である。
【図９】第１パターンによる燃料電池の運転方法における、燃料電池出力と、供給ポンプ出力と、排出量ポンプ出力と、運転時間との関係を示す概念図である。
【図１０】第２パターン（ａ）による燃料電池の運転方法における、燃料電池出力と、供給ポンプ出力と、排出ポンプ出力と、運転時間との関係を示す概念図である。
【図１１】第２パターン（ｂ）による燃料電池の運転方法における、燃料電池出力と、供給ポンプ出力と、排出ポンプ出力と、運転時間との関係を示す概念図である。
【符号の説明】
【００７０】
１１  電解質
１２  触媒反応層
１３  拡散層
１４  拡散電極
１５  ＭＥＡ
１６  燃料または酸化剤の流路
１７  流体供給板
１００  燃料電池
１０１  アノード
１０２  カソード
１０３  高分子電解質膜
１１０  燃料供給板
１１１  供給ポンプ
１１２  反応室
１１３  側壁
１１４  燃料槽
１１５  隔壁
１１６  燃料流通溝
１１７  排出ポンプ
１１８  燃料入口
１１９  燃料排出溝
１２０  酸化剤供給板
１２１  燃料出口
１２２  酸化剤を含む流体を滞留させる流路
１２３  パッキン
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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