(57)【要約】【課題】  アンダーフィル材料の充填性を実用上問題のない水準として、生産性を維持しながら、配線基板上にＣＳＰやＢＧＡ等の半導体装置を確実に接続でき、かつ、硬化後のヒートサイクル処理時の接続信頼性を向上させることができるアンダーフィル封止用の一液型エポキシ樹脂組成物を提供する。【解決手段】  半導体装置と、該半導体装置が電気的に接続される基板との間を封止するアンダーフィル材料に用いられる一液型エポキシ樹脂組成物であって、エポキシ樹脂と無機充填材とを含有し、上記無機充填材は、略球形状の溶融シリカであることを特徴とする一液型エポキシ樹脂組成物。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
半導体装置と、該半導体装置が電気的に接続される基板との間を封止するアンダーフィル材料に用いられる一液型エポキシ樹脂組成物であって、エポキシ樹脂と無機充填材とを含有し、前記無機充填材は、略球形状の溶融シリカであることを特徴とする一液型エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記溶融シリカの含有量は、前記組成物全体に対して３０〜７０重量％である請求項１に記載の一液型エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記溶融シリカは、第１の溶融シリカと、これより平均粒径が小さい第２の溶融シリカとを含有するものである請求項１又は２に記載の一液型エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記第１の溶融シリカの平均粒径は、７〜１３μｍである請求項３に記載の一液型エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記第２の溶融シリカの平均粒径は、１〜５μｍである請求項３又は４に記載の一液型エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
前記第１の溶融シリカと、第２の溶融シリカとの重量配合比率（第１の溶融シリカ：第２の溶融シリカ）は、６：４〜８：２である請求項３ないし５のいずれかに記載の一液型エポキシ樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一液型エポキシ樹脂組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、デジタルカメラ、一体型ＶＴＲ、携帯電話機等の小型電子機器が普及するにつれて、ＬＳＩ装置の小型化が求められている。このため、ＬＳＩ等の半導体ベアチップを保護したり、テストを容易に行ったりすることができる従来のチップ実装用パッケージの特徴を生かしながら、ベアチップ並みに小型化し、特性の向上を図る目的でＣＳＰやＢＧＡ等の新しいパッケージが普及しつつある。
【０００３】
このリードのないチップキャリアは、比較的小さいパッケージの中で、チップとそれに対応する基板との間に多数の入出力接続部を備えている。リードのないチップキャリアは、一般的に、アルミナのような一枚のセラミックを含むパッケージからなり、そのセラミックがチップキャリア即ちベースを形成し、そのベース上にチップが実装される。チップが実装されたパッケージは、さらにより大きいプリント配線基板（ＰＣＢ）等に実装される。具体的には、パッケージのコンタクトパッドと鏡像関係にあるコンタクトパッドがＰＣＢ上に形成され、両者を符合させた後、リフロー半田付け等を行うことによって、電気的及び機械的に接続され、表面実装される。パッケージをＰＣＢに半田により接続する場合は、通常、半田ペーストを用いるか、ソルダバンプが用いられる。パッケージとＰＣＢとの間のソルダバンプによって生じる隙間には、エポキシ系等の封止樹脂（アンダーフィル材料）が注入されるのが一般的である。
【０００４】
また、チップをパッケージやＰＣＢに実装する際に必要とされる面積を低減するための方法の一つとして、フリップチップ接続法がある。これは、チップの上面側にある接続用パッドを下面側へ向け、対向するパッケージやＰＣＢにソルダバンプにより接続する方法である。この場合も、チップ素子面とチップキャリア、あるいはチップ素子面とＰＣＢとの間にソルダバンプによる隙間が生じるため、同様にアンダーフィル材料が注入される。アンダーフィル材料は、上記接続部における隙間や空間を埋めるだけでなく、電気的接点を密封して周囲から保護するとともに、例えばパッケージとＰＣＢとを接着する機能を有し、小さな機械的接合点であるソルダバンプ接合部に過度の力が作用することを防ぐ目的も併せ持っている。
【０００５】
このアンダーフィル材料の充填方法としては、チップまたはパッケージの外周に沿ってアンダーフィル材料を塗布し、毛細管現象を利用して充填するキャピラリーフロー法と、充填する場所にあらかじめアンダーフィル材料を滴下しておき、その上からチップまたはパッケージを載せるコンプレッションフロー法の二通りがあるが、最近は、充填時の気泡の巻き込みを抑えやすいキャピラリーフローが主流となっている。
キャピラリーフロー法は自然浸透であるため、アンダーフィル材料の粘度が高すぎると充填に多大な時間を要し生産性が低下する。反対に、粘度が低すぎてもチップあるいはパッケージの外周からアンダーフィル材料が流出する不具合が発生する。従って適切な粘度に調整する必要がある。
【０００６】
アンダーフィル材料には、パッケージとＰＣＢとの隙間への充填性を良好にするため、充填剤を配合しない場合が多い。しかし、最近は、ヒートサイクル処理時の寿命を改善する要求が強く、アンダーフィル材料の線膨張係数を小さくする目的で、不活性な無機充填剤を配合する試みが見られる（例えば、特許文献１参照。）。
【０００７】
ヒートサイクル処理時の接続信頼性を改善する場合、アンダーフィル材料の線膨張係数を小さくし、パッケージやＰＣＢの線膨張係数に近似させることで、ソルダバンプ接合部への応力集中を抑えることができる。従って、線膨張係数が小さい充填剤の配合量を増やせば、エポキシ樹脂組成物の線膨張係数をより小さくすることができる。
しかし、無機充填材の配合に伴い、組成物の粘度が上昇するため、アンダーフィル材料として用いた場合に充填性が低下し、生産性が損なわれるという問題があった。
【０００８】
【特許文献１】特開２０００−２６０８２０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、アンダーフィル材料の充填性を実用上問題のない水準として、生産性を維持しながら、配線基板上にＣＳＰやＢＧＡ等の半導体装置を確実に接続でき、かつ、硬化後のヒートサイクル処理時の接続信頼性を向上させることができるアンダーフィル封止用の一液型エポキシ樹脂組成物を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
このような目的は、以下の本発明（１）〜（６）によって達成される。
（１）半導体装置と、該半導体装置が電気的に接続される基板との間を封止するアンダーフィル材料に用いられる一液型エポキシ樹脂組成物であって、エポキシ樹脂と無機充填材とを含有し、上記無機充填材は、略球形状の溶融シリカであることを特徴とする一液型エポキシ樹脂組成物。
（２）上記溶融シリカの含有量は、上記組成物全体に対して３０〜７０重量％である上記（１）に記載の一液型エポキシ樹脂組成物。
（３）上記溶融シリカは、第１の溶融シリカと、これより平均粒径が小さい第２の溶融シリカとを含有するものである上記（１）又は（２）に記載の一液型エポキシ樹脂組成物。（４）上記第１の溶融シリカの平均粒径は、７〜１３μｍである上記（３）に記載の一液型エポキシ樹脂組成物。
（５）上記第２の溶融シリカの平均粒径は、１〜５μｍである上記（３）又は（４）に記載の一液型エポキシ樹脂組成物。
（６）上記第１の溶融シリカと、第２の溶融シリカとの重量配合比率（第１の溶融シリカ：第２の溶融シリカ）は、６：４〜８：２である上記（３）ないし（５）のいずれかに記載の一液型エポキシ樹脂組成物。
【発明の効果】
【００１１】
本発明は、半導体装置と、該半導体装置が電気的に接続される基板との間を封止するアンダーフィル材料に用いられる一液型エポキシ樹脂組成物であって、エポキシ樹脂と無機充填材とを含有し、上記無機充填材は、略球形状の溶融シリカであることを特徴とする。
本発明の一液型エポキシ樹脂組成物は、アンダーフィル材料の浸透性を実用上問題のない水準として、生産性を維持しながら、配線基板上にＣＳＰやＢＧＡ等の半導体装置を確実に接続でき、かつ、硬化後のヒートサイクル処理時の接続信頼性を向上させることができるものであり、半導体装置用アンダーフィル材料として有用なものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下に、本発明の一液型エポキシ樹脂組成物について説明する。
本発明の一液型エポキシ樹脂組成物（以下、単に「組成物」ということがある）は、半導体装置と、該半導体装置が電気的に接続される基板との間を封止するアンダーフィル材料に用いられる組成物であって、エポキシ樹脂と無機充填材とを含有し、上記無機充填材は、略球形状の溶融シリカであることを特徴とする。
【００１３】
本発明の組成物において用いられるエポキシ樹脂としては、分子内に２個以上のグリシジル基を有するものであり、特に限定されないが、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂等のほか、カテコール、レゾルシノール、またはグリセリンやポリエチレングリコール等の多価アルコール類とエピクロルヒドリンを反応させて得られるポリグリシジルエーテルも使用できる。また、Ｐ−ヒドロキシ安息香酸、β−ヒドロキシナフトエ酸のようなヒドロキシカルボン酸類とエピクロルヒドリンを反応させて得られるグリシジルエーテルエステル、あるいはフタル酸、テレフタル酸のようなポリカルボン酸類とエピクロルヒドリンを反応させて得られるポリグリシジルエステル、さらにはエポキシ化フェノールノボラック樹脂、エポキシ化クレゾールノボラック樹脂等も使用することができ、これらを単独あるいは混合して使用してもよい。
上記エポキシ樹脂の形態は特に限定されず、液体でも固体でもよいが、液状であり、かつ、比較的低分子量であるビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型のエポキシ樹脂が好ましい。これにより、後述する無機充填剤の配合率が高い場合でも、アンダーフィル材料としての好適な充填性を付与することができる。
【００１４】
本発明の組成物には、上記エポキシ樹脂の硬化剤を用いる。
この硬化剤の種類としては特に限定されないが、潜在性のイミダゾール化合物を用いることが好ましい。これにより、比較的低温で硬化させることができ、且つ、組成物の保存安定性にも優れたものとすることができる。
【００１５】
上記イミダゾール化合物としては特に限定されないが、潜在性硬化剤として市販されているエポキシ−イミダゾールアダクト系化合物が好ましく使用できる。例えば、味の素ファインテクノ社製・「アミキュアＰＮ−２３」、同「アミキュアＰＮ−４０」、旭化成社製・「ノバキュア  ＨＸ−３７２１」、あるいは、富士化成工業社製・「フジキュアＦＸ−１０００」等が挙げられる。
このほか、一般的なイミダゾール化合物や、特開平１−７０５２３号公報（一液性エポキシ樹脂用マスターバッチ型硬化剤）に開示されている一液性エポキシ樹脂用マスターバッチ型硬化剤、特開平６−７３１５６号公報（潜在性ホウ酸エステル化合物硬化剤）に開示されている潜在性硬化剤等を用いてもよい。
【００１６】
本発明の組成物においては、硬化剤として上記イミダゾール化合物のほか、通常の酸無水物化合物を併せて用いることができる。
ここで用いられる酸無水物としては、特に限定されないが、例えば、無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、無水マレイン酸、無水コハク酸、無水ドデシニルコハク酸、無水ジクロルコハク酸、無水メチルナジック酸、無水ピロメリット酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルシクロヘキセンジカルボン酸無水物、エンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、メチルエンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、メチルブテニルテトラヒドロ無水フタル酸、アルキルスチレン−無水マレイン酸共重合体、テトラブロム無水フタル酸、ポリアゼライン酸無水物、無水クロレンディク酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸等が挙げられる。
酸無水物の多くは液体であり、配合することで組成物を低粘度にすることができる利点がある。
【００１７】
本発明の組成物には、無機充填材として略球形状の溶融シリカを用いる。
溶融シリカは、不活性で線膨張係数が小さい無機充填材であり、これを組成物に配合することにより、組成物の線膨張係数を小さくすることができる。
また、形状が略球形状である溶融シリカを用いることにより、組成物を半導体装置と配
線基板との隙間に充填する際に、組成物中におけるシリカ粒子の転がり抵抗や、粒子同士の衝突による摩擦抵抗などを低減させることができる。これにより、組成物の流動性を向上させ、アンダーフィル材料として用いた場合の充填性を良好なものとすることができる。
さらに、形状が略球形状である溶融シリカを用いることにより、組成物中における溶融シリカの分散性を向上させることができる。これにより、無機充填材の偏在等に起因するクラックの発生を防止することができると考えられる。
【００１８】
本発明の組成物においては、上記溶融シリカとして、１種類を単独で用いることもできるが、第１の溶融シリカと、これより平均粒径が小さい第２の溶融シリカとを併用することが好ましい。これにより、第１の溶融シリカを単独で用いた場合と比べて、溶融シリカの沈降分離を抑制することができる。また、第２の溶融シリカを単独で用いた場合と比べて、組成物の粘度が過剰に高くなるのを抑制し、好適な流動性を付与することができる。
さらに、上記の２種類の溶融シリカを併用することにより、組成物中における溶融シリカを最密充填とすることができる。具体的には、粒径の大きい第１の溶融シリカ粒子間に形成された間隙に、粒径の小さい第２の溶融シリカ粒子を存在させることにより、溶融シリカの配合量をより高めることができる。そして、第１の溶融シリカの転がり抵抗を、第２の溶融シリカの存在によって軽減することができるので、溶融シリカの配合量を高めても、組成物の流動性を大きく損なうことがない。このような効果は、組成物中における溶融シリカの含有量が高い場合において、特に有効に発現させることができるものである。
【００１９】
本発明の組成物において、上記溶融シリカの平均粒径としては特に限定されないが、０．５〜２０μｍであることが好ましい。さらに好ましくは０．５〜１５μｍである。
これにより、組成物中における溶融シリカの沈降分離性と、組成物の粘度とのバランスを好適なものとすることができる。
上記溶融シリカの平均粒径が上記上限値より大きい場合には、組成物中に高い比率で配合しやすいものの、組成物中での溶融シリカの沈降分離が早く、組成物としての均一性が損なわれることがある。一方、上記下限値未満である場合には、溶融シリカの比表面積が大きいため、エポキシ樹脂と溶融シリカとの接触面における摩擦抵抗が大きくなり、組成物の粘度が上昇する傾向がみられる。
【００２０】
また、上記溶融シリカとして、第１の溶融シリカと、これより平均粒径が小さい第２の溶融シリカとを併用する場合、第１の溶融シリカの平均粒径は、７〜１３μｍであることが好ましい。また、第２の溶融シリカの平均粒径は、１〜５μｍであることが好ましい。これにより、上記効果をより有効に発現させることができる。
【００２１】
本発明の組成物において、上記溶融シリカの含有量としては特に限定されず、目的とする組成物の性状に応じて適宜設定することができるが、組成物全体に対して３０〜７０重量％であることが好ましい。これにより、アンダーフィル材料として用いる場合の充填性と、得られる硬化物の接続信頼性とのバランスを好適なものとすることができる。
溶融シリカの含有量が上記下限値未満では、ヒートサイクル処理時の接続信頼性の向上効果が充分でないことがある。一方、上記上限値を超えると、組成物の粘度が上昇し、パッケージとＰＣＢとの隙間への充填性が低下する場合がある。
【００２２】
また、上記溶融シリカとして、第１の溶融シリカと、第２の溶融シリカとを併用する場合、その重量配合比率（第１の溶融シリカ：第２の溶融シリカ）は、６：４〜８：２であることが好ましい。
これにより、異なる平均粒径を有する溶融シリカを用いることによる上記効果を、より有効に発現させることができる。
【００２３】
本発明の組成物には、このほか、エポキシ樹脂と溶融シリカとの親和性を向上させるために、必要に応じてカップリング剤を配合することができる。カップリング剤の含有量としては特に限定されないが、溶融シリカ１００重量部に対して、０．５〜２．０重量部を用いることができる。
【００２４】
本発明の組成物には、以上に説明した原材料成分のほかに、本発明の目的に反しない範囲において、必要に応じて、顔料、染料、変性剤、チキソ性付与剤、着色防止剤、老化防止剤、離型剤、反応性ないしは非反応性の希釈剤等の添加剤を配合することができる。
【００２５】
本発明の組成物は、以上に説明したように、エポキシ樹脂、硬化剤とともに、無機充填材として略球形状の溶融シリカを用いることを特徴とするものである。これにより、組成物の流動性を大きく低下させることなく、アンダーフィル材料として用いた場合の充填性を実用上問題のない水準に維持しながら、組成物の線膨張係数を小さくすることができ、半導体装置と配線基板との接続信頼性を向上させることができるものである。
【００２６】
次に、本発明の組成物の製造方法について説明する。
本発明の組成物を製造する方法としては特に限定されないが、例えば、組成物を構成する全ての原材料成分を一括して混合する方法、組成物を構成する一部の原材料成分を先に混合して、次いで、残りの原材料成分を加えて混合する方法、などが挙げられる。
【００２７】
本発明の組成物は、上記いずれの方法によっても製造することができるが、エポキシ樹脂と溶融シリカとを先に混合して、次いで、残りの原材料成分を加えて混合する方法を適用すると、得られる組成物の流動性をより向上させることができる。
さらに、エポキシ樹脂と溶融シリカとを先に混合して、この段階で一定時間静置した後、次いで、残りの原材料成分を加えて混合する方法を適用すると、上記効果をより顕著なものとすることができる。
【００２８】
上記の製造方法を適用した場合、組成物の流動性が向上する理由は明確ではないが、エポキシ樹脂と溶融シリカとを混合した後、一定時間静置することにより、溶融シリカが、自身に内包されている巻き込み空気を排出しながら、エポキシ樹脂を適度に吸油する現象が起こると考えられる。これにより、エポキシ樹脂と溶融シリカとの界面における濡れ面積が増加し、界面での摩擦抵抗が減少して粘度が下がり、流動性を向上させることができると考えられる。
一方、組成物を調製した後は、通常、容器詰め等を行って冷凍保管されるため、保管中は溶融シリカによるエポキシ樹脂の吸油は実質起こらないと考えられる。このため、事前にエポキシ樹脂と溶融シリカとを混合することが有効であると考えられる。
【００２９】
上記エポキシ樹脂と溶融シリカとを先に混合した後の静置時間としては特に限定されないが、４時間以上とすることが好ましい。さらに好ましくは１２〜４８時間である。これにより、組成物の特性を実質的に変化させることなく、上記効果と、組成物の生産性とを両立させることができる。
【００３０】
なお、本発明の組成物において、カップリング剤を用いる場合には、エポキシ樹脂と溶融シリカとを混合する際に、カップリング剤を添加して混合することができる。そして、この段階で上記一定時間静置した後、残りの原材料成分を加えて混合する方法を適用することができる。これにより、組成物の流動性をさらに良好なものとすることができる。この理由は明確ではないが、カップリング剤により、エポキシ樹脂と溶融シリカとの界面における濡れ性がさらに向上するためではないかと考えられる。
【００３１】
本発明の組成物は、通常のエポキシ樹脂組成物の製造方法と同様な、一般的な撹拌混合
装置と加工条件を適用して製造することができる。使用される装置としては、ミキシングロール、ディゾルバ、プラネタリミキサ、ニーダ、押し出し装置等である。加工条件としては、エポキシ樹脂等を溶解及び／又は低粘度化して、撹拌混合効率を向上させるために加熱してもよい。また、摩擦発熱、反応発熱等を除去するために冷却してもよい。撹拌混合の時間は必要により定めることができ、特に制約されることはない。
【実施例】
【００３２】
以下、実施例により本発明を詳細に説明する。
【００３３】
（実施例１）
エポキシ樹脂４０重量部、イミダゾール系化合物１２重量部、酸無水物４重量部、第１の溶融シリカ４０重量部、第２の溶融シリカ１０重量部、顔料０．５重量部を配合後、プラネタリミキサを用いて常温で均一分散されるまで十分に撹拌混合を行い、組成物を得た。
【００３４】
（実施例２）
第１の溶融シリカを３０重量部、第２の溶融シリカを２０重量部とした以外は、実施例１と同様にして組成物を得た。
【００３５】
（実施例３）
エポキシ樹脂４０重量部、第１の溶融シリカ３０重量部、第２の溶融シリカ２０重量部を配合後、プラネタリミキサを用いて常温で均一分散されるまで十分に撹拌混合を行い、一次混合物を得た。
一次混合物を４時間静置後、一次混合物に、イミダゾール系化合物１２重量部、酸無水物４重量部、顔料０．５重量部を配合して、プラネタリミキサを用いて常温で均一分散されるまで十分に撹拌混合を行い、組成物を得た。
【００３６】
（実施例４）
一次混合物を得てからの静置時間を８時間とした以外は、実施例３と同様にして組成物を得た。
【００３７】
（実施例５）
一次混合物を得てからの静置時間を１６時間とした以外は、実施例３と同様にして組成物を得た。
【００３８】
（実施例６）
一次混合物を得てからの静置時間を２４時間とした以外は、実施例３と同様にして組成物を得た。
【００３９】
（実施例７）
エポキシ樹脂４０重量部、第１の溶融シリカ３０重量部、第２の溶融シリカ２０重量部、カップリング剤０．６重量部を配合後、プラネタリミキサを用いて常温で均一分散されるまで十分に撹拌混合を行い、一次混合物を得た。
一次混合物を１２時間静置後、一次混合物に、イミダゾール系化合物１２重量部、酸無水物４重量部、顔料０．５重量部を配合して、プラネタリミキサを用いて常温で均一分散されるまで十分に撹拌混合を行い、組成物を得た。
【００４０】
（実施例８）
一次混合物を得てからの静置時間を２４時間とした以外は、実施例３と同様にして組成物を得た。
【００４１】
（実施例９）
エポキシ樹脂４０重量部、イミダゾール系化合物１２重量部、酸無水物４重量部、溶融シリカとして、実施例１で用いた第１の溶融シリカ５０重量部、顔料０．５重量部を配合後、プラネタリミキサを用いて常温で均一分散されるまで十分に撹拌混合を行い、組成物を得た。
【００４２】
（実施例１０）
エポキシ樹脂４０重量部、イミダゾール系化合物１２重量部、酸無水物４重量部、溶融シリカとして、実施例１で用いた第２の溶融シリカ５０重量部、顔料０．５重量部を配合後、プラネタリミキサを用いて常温で均一分散されるまで十分に撹拌混合を行い、組成物を得た。
【００４３】
（比較例１）
エポキシ樹脂８０重量部、イミダゾール系化合物２４重量部、酸無水物８重量部、顔料０．５重量部を配合後、プラネタリミキサを用いて常温で均一分散されるまで十分に撹拌混合を行い、組成物を得た。
【００４４】
（比較例２）
エポキシ樹脂４０重量部、イミダゾール系化合物１２重量部、酸無水物４重量部、結晶性破砕シリカ５０重量部、顔料０．５重量部を配合後、プラネタリミキサを用いて常温で均一分散されるまで十分に撹拌混合を行い、組成物を得た。
【００４５】
実施例及び比較例の組成物の配合組成を表１−１に示す。表１−１中において、各配合量は「重量部」を示す。用いた原材料は以下の通りである。
また、実施例及び比較例で得られた組成物について、以下の項目の評価を行った。結果を表１−２に示す。評価方法は以下の通りである。
【００４６】
【表１】
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【００４７】
１．原材料
（１）エポキシ樹脂
ジャパンエポキシレジン社製・「エピコート８０７」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキシ当量  約１７０）
【００４８】
（２）硬化剤
・イミダゾール系化合物：味の素ファインテクノ社製・「アミキュアＰＮ−４０」（イミダゾールのエポキシ樹脂アダクト硬化剤）
・酸無水物：日立化成工業社製・「ＨＮ−２２００」（メチルテトラヒドロ無水フタル酸）
【００４９】
（３）無機充填材
・第１の溶融シリカ：電気化学工業社製・「ＦＢ−３５」（平均粒径１１μｍ）
・第２の溶融シリカ：電気化学工業社製・「ＦＢ−０１」（平均粒径２．１μｍ）
・結晶性破砕シリカ：龍森社製・「ＳＭＴ−１０」（平均粒径１２μｍ）
【００５０】
（４）カップリング剤
・カップリング剤Ａ：日本ユニカー社製・「Ａ−１１００」
・カップリング剤Ｂ：日本ユニカー社製・「Ａ−１８９」
【００５１】
（５）顔料
三菱化成工業社製・「ＭＡ−６００」（カーボンブラック）
【００５２】
２．評価方法
（１）粘度（２５℃）
ＥＨ型粘度計（東機産業社製）により測定した。ロータの型式は３度コーンを用いた。
【００５３】
（２）ゲルタイム
１５０℃の熱盤を用いて測定した。
【００５４】
（３）流れ込み性
２５ｍｍ×７５ｍｍのスライドガラス（厚み約１．２ｍｍ）上に、直径１５０μｍの球状スペーサーを４隅に介して１８ｍｍ×１８ｍｍのカバーガラス（厚み約０．５ｍｍ）を接着し、充填用の空間を作成した。６０℃に保持した状態で、組成物をシリンジで一辺に滴下し、充填用の空間が組成物で充填されるまでの時間を測定した。
【００５５】
（４）沈降分離性
内径３０ｍｍ、高さ５０ｍｍのポリ容器内に組成物４０ｇを入れ、密閉して２５℃で静置した。これを１時間ごとに、ヘラでポリ容器の底部をさぐって、無機充填剤の沈降分離の有無を確認し、沈降分離が発生するまで時間を測定した。
【００５６】
（５）接続信頼性
１２ｍｍ×１２ｍｍのＢＧＡ（０．８ｍｍピッチ、１３２ピン、半田ボール径０．４６ｍｍ）を搭載した回路基板を用い、ＢＧＡと回路基板との間に組成物を充填して、ヒートサイクル処理（−４０℃／８５℃  各３０分間を１サイクルとした）を行った。これを１００サイクル実施するごとにＢＧＡの接続の有無を測定した。符号は以下の通りである。
○：２０００サイクル経過時点で、導通不良が発生しなかったもの
×：１０００サイクル経過以前に、導通不良が発生したもの
【００５７】
実施例１〜１０は、エポキシ樹脂と、略球形状の溶融シリカとを含有する本発明の組成物であり、硬化性、沈降分離性、接続信頼性において良好なものであり、流れ込み性についても実用上問題のない水準とすることができた。
実施例３〜８は、エポキシ樹脂と溶融シリカとを先に混合して、組成物を２段階で調製したものであるが、一次混合物を得てからの静置時間を長くすることにより、流れ込み性を向上させることができた。
実施例７〜８は、エポキシ樹脂と溶融シリカとカップリング剤とを先に混合して、組成物を２段階で調製したものであり、流れ込み性をさらに向上させることができた。
一方、比較例１は無機充填材を含有しないものであり、接続信頼性が低下した。比較例２は無機充填材として結晶性破砕シリカを用いたものであり、やはり接続信頼性が低下した。
【産業上の利用可能性】
【００５８】
本発明は、半導体装置と、該半導体装置が電気的に接続される基板との間を封止するアンダーフィル材料に用いられる一液型エポキシ樹脂組成物であって、エポキシ樹脂と無機充填材とを含有し、上記無機充填材は、略球形状の溶融シリカであることを特徴とする。
本発明の一液型エポキシ樹脂組成物は、アンダーフィル材料の浸透性を実用上問題のない水準として、生産性を維持しながら、配線基板上にＣＳＰやＢＧＡ等の半導体装置を確実に接続でき、かつ、硬化後のヒートサイクル処理時の接続信頼性を向上させることができるものであり、半導体装置用アンダーフィル材料として有用なものである。