(57)【要約】【課題】実用性に優れた圧電アクチュエータを提供すること。【解決手段】圧電セラミックスとその表面の少なくとも一部に形成された電極とを有する圧電素子２と、圧電素子２を保持する保持部材４とを有する圧電アクチュエータである。圧電セラミックスは、下記の要件（ａ）〜（ｅ）の内、少なくとも一つ以上の要件を満足する。（ａ）嵩密度が５ｇ／ｃｍ3以下であり、かつ共振−反共振法で求めたヤング率Ｙ11Eが９０ＧＰａ以上であること。（ｂ）熱伝導率が２Ｗｍ-1Ｋ-1以上であること。（ｃ）−３０〜１６０℃という特定温度範囲において、熱膨張係数が３．０ｐｐｍ／℃以上であること。（ｄ）−３０〜１６０℃という特定温度範囲において、焦電係数が４００μＣｍ-2Ｋ-1以下であること。（ｅ）−３０〜８０℃という温度範囲において、共振−反共振法で求めた機械的品質係数Ｑｍが５０以下であること。【選択図】図１５
2006108639.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
圧電セラミックスの表面に一対の電極を形成してなる圧電素子と、該圧電素子を保持する保持部材とを有する圧電アクチュエータであって、
上記圧電セラミックスは、下記の要件（ａ）〜（ｅ）の内、少なくとも一つ以上の要件を満足することを特徴とする圧電アクチュエータ。
（ａ）嵩密度が５ｇ／ｃｍ3以下であり、かつ共振−反共振法で求めたヤング率Ｙ11Eが９０ＧＰａ以上であること
（ｂ）熱伝導率が２Ｗｍ-1Ｋ-1以上であること
（ｃ）−３０〜１６０℃という特定温度範囲において、熱膨張係数が３．０ｐｐｍ／℃以上であること
（ｄ）−３０〜１６０℃という特定温度範囲において、焦電係数が４００μＣｍ-2Ｋ-1以下であること
（ｅ）−３０〜８０℃という温度範囲において、共振−反共振法で求めた機械的品質係数Ｑｍが５０以下であること
【請求項２】
請求項１において、上記圧電アクチュエータは、該圧電アクチュエータを電界強度１００Ｖ／ｍｍ以上の一定の振幅を有する電界駆動条件で駆動させた場合に、下記の要件（ｆ）及び要件（ｇ）を満足することを特徴とする圧電アクチュエータ。
（ｆ）上記圧電アクチュエータの電界印加方向の歪みを電界強度で除することによって算出される動的歪量Ｄ３３が、温度−３０〜８０℃という特定温度範囲において２５０ｐｍ／Ｖ以上であること
（ｇ）下記の式（１）で表される上記動的歪量Ｄ３３の温度変化による変動幅ＷD33が、温度−３０〜８０℃という特定温度範囲において±１４％以内であること
ＷD33（％）＝［｛２×Ｄ３３max／（Ｄ３３max＋Ｄ３３min）｝−１］×１００・・・（１）
（ただし、Ｄ３３maxは、温度−３０〜８０℃における動的歪量の最大値、Ｄ３３minは、温度−３０〜８０℃における動的歪量の最小値を表す）
【請求項３】
請求項１又は２において、上記圧電アクチュエータは、該圧電アクチュエータを電界強度１００Ｖ／ｍｍ以上の一定の振幅を有する電界駆動条件で駆動させた場合に、下記の要件（ｈ）及び要件（ｉ）を満足することを特徴とする圧電アクチュエータ。
（ｈ）上記圧電アクチュエータの電界印加方向の歪みを電界強度で除することによって算出される動的歪量Ｄ３３が、温度−３０〜１６０℃という特定温度範囲において２５０ｐｍ／Ｖ以上であること
（ｉ）下記の一般式（２）で表される上記動的歪量Ｌの温度変化による変動幅ＷD33が、温度−３０〜１６０℃という特定温度範囲において±１４％以内であること
ＷD33（％）＝［｛２×Ｄ３３max／（Ｄ３３max＋Ｄ３３min）｝−１］×１００・・・（２）
（ただし、Ｄ３３maxは、温度−３０〜１６０℃における動的歪量の最大値、Ｄ３３minは、温度−３０〜８０℃における動的歪量の最小値を表す）
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項において、上記圧電アクチュエータは、燃料噴射弁であることを特徴とする圧電アクチュエータ。
【請求項５】
請求項１〜３のいずれか一項において、上記圧電アクチュエータは、超音波ソナー、超音波モータ、圧電超音波振動子であることを特徴とする圧電アクチュエータ。
【請求項６】
請求項１〜３のいずれか一項において、上記圧電アクチュエータは、圧電発音部品であることを特徴とする圧電アクチュエータ。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項において、上記圧電素子は、上記圧電セラミックスと上記電極とを交互に積層してなる積層型圧電素子であることを特徴とする圧電アクチュエータ。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか一項において、上記圧電セラミックスは、鉛を含有しない圧電セラミックスからなることを特徴とする圧電アクチュエータ。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか一項において、上記圧電セラミックスは、一般式：{Ｌｉx(Ｋ1-yＮａy)1-x}{Ｎｂ1-z-wＴａzＳｂw}Ｏ3（但し、０≦ｘ≦０．２、０≦ｙ≦１、０≦ｚ≦０．４、０≦ｗ≦０．２、ｘ＋ｚ＋ｗ＞０）で表される等方性ペロブスカイト型化合物を主相とする多結晶体からなると共に、該多結晶体を構成する各結晶粒の特定の結晶面が配向している結晶配向圧電セラミックスからなることを特徴とする圧電アクチュエータ。
【請求項１０】
請求項９において、上記結晶配向圧電セラミックスにおいては、上記一般式：{Ｌｉx(Ｋ1-yＮａy)1-x}{Ｎｂ1-z-wＴａzＳｂw}Ｏ3におけるｘ、ｙ、及びｚが、下記の式（３）及び式（４）の関係を満足することを特徴とする圧電アクチュエータ。
９ｘ−５ｚ−１７ｗ≧−３１８  ・・・（３）
−１８．９ｘ−３．９ｚ−５．８ｗ≦−１３０  ・・・（４）
【請求項１１】
請求項９又は１０において、上記結晶配向圧電セラミックスは、ロットゲーリングによる擬立方｛１００｝面の配向度が３０％以上であり、かつ１０〜１６０℃という温度範囲おいて、結晶系が正方晶であることを特徴とする圧電アクチュエータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、大電界での逆圧電効果ならびに電歪効果を利用した積層アクチュエータ、圧電トランス、超音波モータ、バイモルフ圧電素子、超音波ソナー、圧電超音波振動子、圧電ブザー、圧電スピーカ等の圧電アクチュエータに関する。
【背景技術】
【０００２】
圧電セラミックス材料を利用した圧電アクチュエータは、逆圧電効果による変位を利用して電気エネルギーを機械エネルギーへ変換する製品であり、広くエレクトロニクスやメカトロニクスの分野で応用されているものである。
【０００３】
上記圧電アクチュエータは、一般に少なくとも１対の電極を設けた圧電セラミックスである圧電素子と該圧電素子を保持する保持部品と、該保持部品に上記圧電素子を保持する接着部材またはバネなどの圧接部材と、上記圧電素子に電圧を印加するためのリード端子と、上記１対の電極間に被覆される樹脂またはシリコーンオイルなどの電気絶縁部材とからなる。上記圧電アクチュエータにおいては、圧電セラミックスからなる圧電素子が接着あるいはモールドあるいはバネ等によって圧接されるため、電圧印加を行わない状態において、すでに機械的な拘束力（プリセット負荷）が与えられている。また、上記圧電アクチュエータにおいては、該圧電アクチュエータに電圧を印加すると、電圧上昇に伴い圧電素子が変位するため、上記の機械的な拘束力が高くなる（負荷上昇）。
従って、上記圧電アクチュエータの変位は、プリセット負荷と負荷上昇により、圧電素子そのものの変位性能とは異なり、より小さな値となる。
【０００４】
また、上記アクチュエータの使用条件および駆動条件は、温度、駆動電界強度、駆動波形、駆動周波数、連続駆動あるいは間欠駆動等がパラメータであり、温度範囲は、製品の使用環境温度により大きく異なるが、下限値は−４０℃以上、上限値は１６０℃以下程度である。また、駆動電界強度の振幅は圧電ブザー、超音波ソナー、圧電スピーカ等では５００Ｖ／ｍｍ以下、超音波モータ、圧電トランス等では１０００Ｖ／ｍｍ以下、積層アクチュエータは３０００Ｖ／ｍｍ以下である。また、駆動波形は共振駆動する場合はｓｉｎ波、それ以外ではｓｉｎ波、台形波、三角波、矩形波、パルス波と様々である。また、駆動周波数は超音波モータ、超音波ソナー、圧電超音波振動子等は２０ｋＨｚ以上、それ以外では２０ＫＨｚ未満である。
【０００５】
上記圧電アクチュエータに使用される圧電セラミックスとしては、例えば、Ｐｂ（Ｚｒ・Ｔｉ）Ｏ3系（以下、これを「ＰＺＴ系」という。）などが用いられてきた。ＰＺＴ系の圧電セラミックスは、高い圧電特性を有しており、実用化されている圧電セラミックスの大部分を占めている。
しかし、ＰＺＴ系の圧電セラミックスは、蒸気圧の高い酸化鉛（ＰｂＯ）を含んでいるために、環境に対する負荷が大きいという問題があった。
【０００６】
そこで、鉛を含有しないＢａＴｉＯ3系の各種圧電セラミックスが開発されている。
具体的には、例えば、共振法で測定した圧電ｄ33定数が３００ｐＣ／Ｎ以上であり、かつ、−３０℃から８５℃における圧電ｄ33の温度変化率が小さい組成物が開発されている（特許文献１参照）。
また、チタン酸バリウム系の圧電セラミックスと電極とからなり、電界強度１ｋＶ／ｍｍを印加したときの素子に歪み率から計算した圧電ｄ31定数の温度変化率が小さい圧電素子が開発されている（特許文献２）。
【０００７】
しかしながら、従来の上記従来の圧電素子を用いた圧電アクチュエータは、実用に充分耐えうるものではなかった。
即ち、圧電アクチュエータには、積層アクチュエータ、圧電トランス、超音波モータ、バイモルフ圧電素子、超音波ソナー、圧電超音波振動子、圧電ブザー、圧電スピーカ等の様々な製品用途に応じて、さまざまな特性が要求される。しかし、実際に積層アクチュエータ、圧電トランス、超音波モータ、バイモルフ圧電素子、超音波ソナー、圧電ブザー、圧電スピーカ等の様々な製品の要求特性を充分に満足できる圧電アクチュエータはなく、さらなる改良が望まれていた。
【０００８】
【特許文献１】特開平１１−１８０７６６号公報
【特許文献２】特開２００３−１２８４６０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、かかる従来の問題点に鑑みてなされたものであって、実用性に優れた圧電アクチュエータを提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、圧電セラミックスの表面に一対の電極を形成してなる圧電素子と、該圧電素子を保持する保持部材とを有する圧電アクチュエータであって、
上記圧電セラミックスは、下記の要件（ａ）〜（ｅ）の内、少なくとも一つ以上の要件を満足することを特徴とする圧電アクチュエータにある（請求項１）。
（ａ）嵩密度が５ｇ／ｃｍ3以下であり、かつ共振−反共振法で求めたヤング率Ｙ11Eが９０ＧＰａ以上であること
（ｂ）熱伝導率が２Ｗｍ-1Ｋ-1以上であること
（ｃ）−３０〜１６０℃という特定温度範囲において、熱膨張係数が３．０ｐｐｍ／℃以上であること
（ｄ）−３０〜１６０℃という特定温度範囲において、焦電係数が４００μＣｍ-2Ｋ-1以下であること
（ｅ）−３０〜８０℃という温度範囲において、共振−反共振法で求めた機械的品質係数Ｑｍが５０以下であること
【００１１】
本発明の圧電アクチュエータにおいては、上記圧電セラミックスが上記要件（ａ）〜（ｅ）の内、少なくとも一つ以上の要件を満足する。そのため、上記圧電アクチュエータは、実用性に優れたものとなる。
以下、上記圧電アクチュエータの作用効果について、各要件ごとに説明する。
【００１２】
上記圧電セラミックスが、少なくとも上記要件（ａ）を満足する場合には、上記圧電アクチュエータの重量を小さくすることができ、上記圧電アクチュエータの駆動時の騒音を低減することができる。また、上記圧電セラミックスの共振点が高くなるため、上記圧電アクチュエータは、高い駆動周波数でも変位の応答性が良好になるため、高速運転が可能なものとなる。
一般に、圧電アクチュエータは、その駆動時に騒音を発生する場合がある。この騒音は、圧電素子が伸縮することにより、圧電アクチュエータを構成するケース等の保持部材や圧電アクチュエータを取り付ける他の部材と圧電アクチュエータが、共振することにより発生する。そのため、圧電アクチュエータ自体の設計、あるいは圧電アクチュエータを利用した製品の設計において、共振を防止する構造設計を行う必要があった。しかし、例えば、台形波駆動する燃料噴射弁等の圧電アクチュエータにおいては、駆動周波数が高くあるいは電圧立上げ速度が速いことに加え、その構造が複雑であり、構造設計で共振を防止することは困難であった。
本発明において、上記要件（ａ）を満足する場合には、上記圧電セラミックスの重量が小さくなるためアクチュエータを駆動させたときの運動エネルギーが小さくなり、騒音の発生を低減させることができる。さらに、上記のごとく、高い駆動周波数でも変位の応答性が良好になるため、高速運転が可能になる。そのため、例えば燃料噴射弁等の圧電アクチュエータとして実用性に優れたものとなる。
【００１３】
次に、上記圧電セラミックスが、少なくとも上記要件（ｂ）を満足する場合には、上記圧電アクチュエータの放熱性を向上させることができる。
一般に、圧電アクチュエータにおいては、その駆動により温度が上昇する場合がある。そして、圧電アクチュエータは、その温度上昇に伴って変位等の特性が変化するおそれがある。
本発明において、上記圧電セラミックスが上記要件（ｂ）を満足する場合には、上記のごとく放熱性が向上するため、上記圧電アクチュエータの温度上昇を抑制することができる。それ故、上記圧電セラミックスの温度上昇による変位等の特性の変化を抑制することができ、上記圧電アクチュエータは実用性に優れたものとなる。
また、一般に、圧電アクチュエータを例えば温度１２０℃以上の環境温度で使用する場合には、圧電アクチュエータの温度上昇が大きいと、圧電アクチュエータが高温になりやすい。そのため、上記圧電アクチュエータ自体あるいは圧電アクチュエータを構成する、例えば樹脂等からなる保持部材等が熱劣化するおそれがある。
上記圧電アクチュエータが上記（ｂ）要件を満足する場合には、上述のごとく、温度上昇を抑制することができるため、上記保持部材の熱劣化を防止することができる。そのためこの場合には、上記圧電アクチュエータは、比較的上記保持部材の熱劣化が起こりやすい例えば超音波モータ、超音波ソナー、超音波振動子等としてより実用性に優れたものとなる。また、超音波モータ、超音波ソナー、超音波振動子においては、上記保持部材の他にも例えば樹脂等からなる接着部材を用いて、上記圧電素子を金属からなる支持体等の他部材に接着させる場合がある。この場合においても、上記（ｂ）要件を満足する場合には、温度上昇を抑制できるため、上記接着部材の熱劣化を防止することができる。
【００１４】
次に、上記圧電セラミックスが、少なくとも上記要件（ｃ）を満足する場合には、上記圧電セラミックスと、該圧電セラミックスと接する電極や保持部材等の他部材との熱膨張差を小さくすることができる。
一般に、圧電アクチュエータにおいては、使用環境温度の変化や、駆動による温度上昇により、その温度が変化する。また、圧電アクチュエータの製造時においても、例えば圧電素子を加熱接着する際等に、温度変化が起こる。温度変化が起こると、圧電セラミックスと、この圧電セラミックスと接する電極や保持部材等の他の部材との間に熱膨張差が生じるおそれがある。その結果、圧電アクチュエータにおいて、熱応力が発生し、圧電アクチュエータが破壊されてしまうおそれがある。
本発明において、上記圧電セラミックスが上記（ｃ）要件を満足する場合には、上述のごとく、熱膨張差を小さくすることができるため、熱応力により上記圧電アクチュエータが破壊されることを防止できる。
また、超音波モータ、超音波ソナー、圧延超音波振動子、圧電ブザー、圧電スピーカ等の圧電アクチュエータにおいては、上記圧電セラミックスを有する上記圧電素子と他部材とを例えば熱硬化性樹脂等によって加熱接着させる場合がある。この場合においても、上記圧電セラミックスが上記（ｃ）要件を満足する場合には、上述のごとく熱膨張差を小さくできるため、加熱接着時の熱応力及び残留熱応力等によって上記圧電アクチュエータが破壊されることを防止することができる。よって、少なくとも上記（ｃ）要件を満足する上記圧電アクチュエータは、例えば超音波モータ、超音波ソナー、圧電超音波振動子、圧電ブザー、圧電スピーカ等としてより実用性に優れたものとなる。
【００１５】
次に、上記圧電セラミックスが、少なくとも上記要件（ｄ）を満足する場合には、上記圧電アクチュエータにおいて、焦電効果を起こり難くすることができる。
一般に、圧電アクチュエータあるいは圧電アクチュエータを組み込んだ製品が、その製造時や、完成後の輸送や保管の際等に、温度変化を受けた場合には、焦電効果により圧電アクチュエータに電圧が発生するおそれがあった。この電圧の発生を回避するために、従来、圧電アクチュエータの電極端子間を金属クリップ治具等で短絡させたり、製品形態を変更して電極端子間に抵抗体を組み付けたりすること等が行われていた。その結果、圧電アクチュエータの作製には本来必要のない工程や金属クリップ治具や抵抗体等の部品が必要となり、製造コストが高くなるおそれがあった。
本発明において、上記圧電セラミックスが上記（ｄ）要件を満足する場合には、上述のごとく、上記圧電アクチュエータの焦電効果を起こり難くすることができる。そのため、従来のごとく、焦電効果を防止するための製造工程や部品を増やす必要がなく、製造コストを削減することができる。そのため、上記圧電アクチュエータは、例えば燃料噴射弁、積層圧電トランス、積層超音波モータ、積層圧電スピーカ等のように、焦電効果による発生電荷の大きな例えば積層型又は大きな厚みの上記圧電素子を有するアクチュエータとして実用性に優れたものとなる。
【００１６】
次に、上記圧電セラミックスが、少なくとも上記要件（ｅ）を満足する場合には、共振点以外における音圧を上昇させることができる。そのため、上記圧電アクチュエータにおいては、共振点と共振点以外との音圧差を小さくすることができ、上記圧電アクチュエータは、例えば圧電ブザー、圧電スピーカ、及び送受信機等の圧電発音部品として実用性に優れたものとなる。
【００１７】
以上のごとく、本発明によれば、実用性に優れた圧電アクチュエータを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
次に、本発明の実施の形態について説明する。
上記圧電アクチュエータは、上記圧電素子と、上記保持部材とを有する。上記圧電素子は、圧電セラミックスとその表面の少なくとも一部に形成された電極とを有する。
具体的には、上記圧電素子は、例えば圧電セラミックスと、該圧電セラミックスを挟むように形成された一対の電極等により構成することができる。
また、上記圧電素子としては、複数の圧電セラミックスと複数の電極とを交互に積層してなる積層型の圧電素子を用いることもできる。上記圧電素子として積層型の圧電素子を用いる場合には、上記圧電アクチュエータの変位量を増大させることができる。
上記保持部材は、上記圧電素子を保持するものである。例えば樹脂製の収縮チューブ等を用いることができる。
【００１９】
上記圧電素子において、上記圧電セラミックスは、上記要件（ａ）〜（ｅ）の内、少なくとも一つ以上の要件を満足する。
上記要件（ａ）は、嵩密度が５ｇ／ｃｍ3以下であり、かつ共振−反共振法で求めたヤング率Ｙ11Eが９０ＧＰａ以上であることにある。
上記圧電セラミックスの嵩密度５ｇ／ｃｍ3を超える場合には、上記圧電アクチュエータの駆動時の騒音が大きくなるおそれがある。なお、強度を低下させないこと、および、変位を低下させないためには、嵩密度の下限は４．４ｇ／ｃｍ3以上がよい。
【００２０】
上記圧電セラミックスの嵩密度は、例えば以下のような方法により、測定することができる。
即ち、セラミックスの乾燥重量をＷ１[ｇ]、水中重量をＷ２[ｇ]、湿重量をＷ３[ｇ]をで測定し、以下の式より求めることが出来る。（アルキメデス法）
嵩密度＝（Ｗ１×ρｗ）／（Ｗ３−Ｗ２）            
ここで、ρｗ：水中重量測定時の水の密度を[ｇ／ｃｍ3]。
【００２１】
また、上記共振−反共振法で求めたヤング率Ｙ11Eが９０ＧＰａ未満の場合には、上記圧電アクチュエータの駆動周波数が低くなってしまうおそれがある。より好ましくは、ヤング率Ｙ11Eは、９５ＧＰａ以上がよく、さらに好ましくは１００ＧＰａ以上がよい。なお、積層アクチュエータや圧電トランスのように、駆動により変位が発生する圧電活性部と駆動により変位が発生しにくい圧電不活性部が存在する場合は、駆動により内部応力が発生する。この内部応力を低減するという観点からヤング率Ｙ11Eの上限は１２０ＧＰａ以下がよい。
【００２２】
上記ヤング率Ｙ11Eは、共振−反共振法により測定することができる。
共振−反共振法によるヤング率Ｙ11Eについて、説明する。
即ち、共振−反共振法によるＹ11Eは、電子材料工業会  圧電セラミックス技術委員会作成、「電子材料工業会標準規格、圧電セラミックス振動子の試験方法-円板状振動子の径方向振動-、EMAS-6001」、昭和52年7月20日、電子材料工業会  圧電セラミックス技術委員会作成、「電子材料工業会標準規格、圧電セラミックス振動子の試験方法-材料定数の測定および算出-、EMAS-6007」、昭和61年3月、電子材料工業会  圧電セラミックス技術委員会作成、「電子材料工業会標準規格、圧電セラミックス振動子の電気的試験方法、EMAS-6100」、平成5年3月、に従い測定することが出来る。
【００２３】
上記要件（ｂ）は、熱伝導率が２Ｗｍ-1Ｋ-1以上であることにある。
熱伝導率が２Ｗｍ-1Ｋ-1未満の場合には、放熱性が低下するおそれがある。その結果、上記圧電アクチュエータは、駆動により温度上昇が起こりやすくなり、変位等の特性にばらつきが起こりやすくなるおそれがある。より好ましくは、熱伝導率は、２．２Ｗｍ-1Ｋ-1以上がよい。
【００２４】
また、上記圧電セラミックスの熱伝導率は、例えば以下のような方法により、測定することができる。
即ち、レーザフラッシュ法により、熱拡散率を測定し、また、ＤＳＣ（示差走査熱量計）法により、比熱を測定して、以下の式より求めることが出来る。
λ＝αρＣｐ  
ここで、λ：熱伝導率[Ｗｍ-1Ｋ-1]α：熱拡散率[１０-7ｍ2ｓ-1]、ρ：圧電セラミックスの嵩密度[ｋｇ／ｍ3]Ｃｐ：比熱[Ｊｋｇ-3Ｋ-1]
【００２５】
上記要件（ｃ）は、−３０〜１６０℃という特定温度範囲において、熱膨張係数が３．０ｐｐｍ／℃以上であることにある。
上記特定温度範囲において、上記圧電セラミックスの熱膨張係数が３．０ｐｐｍ／℃未満の場合には、上記圧電アクチュエータ内に熱応力が発生し易くなるおそれがある。その結果、上記圧電アクチュエータが破壊されやすくなるおそれがある。
より好ましくは、熱膨張係数は、３．５ｐｐｍ／℃以上がよく、さらに好ましくは４．０ｐｐｍ／℃以上がよい。なお、アクチュエータを構成するＦｅ等の金属部材などより熱膨張係数が大きいと、熱応力が発生し易くなるという観点から熱膨張係数の上限は１１ｐｐｍ／℃以下がよい。
【００２６】
また、上記圧電セラミックスの熱膨張係数は、例えば以下のような方法により、測定することができる。
即ち、ＴＭＡ（熱機械分析）法により線熱膨張を測定し、以下の式より求めることができる。
β＝（１／Ｌ０）・（ｄＬ／ｄＴ）    
ここで、β：線熱膨張係数[１０-6／℃]、Ｌ０：基準温度（２５℃）での試料長さ[ｍ]、ｄＴ：温度差[℃]、ｄＬ：温度差ｄＴでの膨張長さ[ｍ]である。
【００２７】
上記要件（ｄ）は、−３０〜１６０℃という特定温度範囲において、焦電係数が４００μＣｍ-2Ｋ-1以下であることにある。
上記特定温度範囲において、上記圧電セラミックスの焦電係数が４００μＣｍ-2Ｋ-1を超える場合には、焦電効果が起こり易くなり、温度変化により圧電アクチュエータに電圧が発生してしまうおそれがある。
より好ましくは、上記圧電セラミックスの焦電係数は、−３０〜１６０℃という特定温度範囲において、３５０μＣｍ-2Ｋ-1以下がよく、さらに好ましくは、３００μＣｍ-2Ｋ-1以下がよい。
【００２８】
上記焦電係数は、圧電セラミックスを分極させたときの分極量の平均温度係数であり、例えば以下のような方法により、測定することができる。
即ち、焦電係数γは、定義式  γ＝ｄＰ／ｄＴ  [Cm-2K-1]
（ここで、Ｐは分極量、Ｔは温度。）より、測定可能な、電流Ｉ、試料電極面積Ｓ、温度変化ｄＴ、測定時間間隔ｄｔより、γ＝（Ｉ／Ｓ）・（ｄｔ／ｄＴ）   [Cm-2K-1]、式により求められる。
即ち、圧電素子を恒温槽または電気炉に入れて、一定速度で昇温あるいは降温させたときに、圧電素子の上下面の電極から流れ出る電流Ｉ[Ａ]を微小電流計にて測定し、測定間隔ｔ[ｓ] の間に積分することで発生電荷量[Ｃ]を計算し、さらに圧電素子の電極面積で徐することで各温度の分極量Ｐ（Ｃ／ｃｍ2）の温度特性を求め、温度係数を計算するものである。（焦電電流法）。
【００２９】
上記要件（ｅ）は、−３０〜８０℃という温度範囲において、共振−反共振法で求めた機械的品質係数Ｑｍが５０以下であることにある。
上記特定温度範囲において、上記圧電セラミックスの機械的品質係数Ｑｍが５０を超える場合には、共振点以外における音圧が低下するおそれがある。
より好ましくは、上記圧電セラミックスの機械的品質係数Ｑｍは、−３０〜８０℃という特定温度範囲において、４０以下がよく、さらに好ましくは、３５以下がよい。なお、Ｑｍが低すぎると共振振幅が小さく、音圧が低下するため、機械的品質係数Ｑｍの下限は５以上がよい。
【００３０】
上記機械的品質係数Ｑｍは、例えば以下のような方法により、測定することができる。
即ち、共振−反共振法によるＱｍは、電子材料工業会  圧電セラミックス技術委員会作成、「電子材料工業会標準規格、圧電セラミックス振動子の試験方法-円板状振動子の径方向振動-、EMAS-6001」、昭和52年7月20日、電子材料工業会  圧電セラミックス技術委員会作成、「電子材料工業会標準規格、圧電セラミックス振動子の試験方法-材料定数の測定および算出-、EMAS-6007」、昭和61年3月、電子材料工業会  圧電セラミックス技術委員会作成、「電子材料工業会標準規格、圧電セラミックス振動子の電気的試験方法、EMAS-6100」、平成5年3月に従い測定することが出来る。
【００３１】
また、上記圧電セラミックスは、上記要件（ａ）〜（ｅ）をすべて満足することが好ましい。
この場合には、上記圧電アクチュエータの実用性をより向上させることができる。
【００３２】
また、上記圧電アクチュエータは、該圧電アクチュエータを電界強度１００Ｖ／ｍｍ以上の一定の振幅を有する電界駆動条件で駆動させた場合に、下記の要件（ｆ）及び要件（ｇ）を満足することが好ましい（請求項２）。
（ｆ）上記圧電アクチュエータの電界印加方向の歪みを電界強度で除することによって算出される動的歪量Ｄ３３が、温度−３０〜８０℃という特定温度範囲において２５０ｐｍ／Ｖ以上であること
（ｇ）下記の式（１）で表される上記動的歪量Ｄ３３の温度変化による変動幅ＷD33が、温度−３０〜８０℃という特定温度範囲において±１４％以内であること
ＷD33（％）＝［｛２×Ｄ３３max／（Ｄ３３max＋Ｄ３３min）｝−１］×１００・・・（１）
（ただし、Ｄ３３maxは、温度−３０〜８０℃における動的歪量の最大値、Ｄ３３minは、温度−３０〜８０℃における動的歪量の最小値を表す）
【００３３】
この場合には、上記圧電アクチュエータの温度変化による変位のバラツキを小さくすることができる。即ち、この場合には、上記圧電アクチュエータは、温度変化の激しい環境下で用いられた場合においても、略一定の変位を発揮することができる。そのためこの場合には、上記圧電アクチュエータは、例えば自動車部品等の温度変化の激しい環境下で用いられる製品にも好適に用いることができる。
【００３４】
ここで、圧電アクチュエータの変位の温度依存性について、説明する。
定電圧駆動の圧電アクチュエータの変位（ΔＬ１）は、下記の式Ａ１で表される。
ΔＬ１＝Ｄ３３×ＥＦ×Ｌ０・・・・    Ａ１
ここで、Ｄ３３：動的歪量［ｍ／Ｖ］、ＥＦ：最大電界強度[Ｖ／ｍ]およびＬ０：電圧を印加する前の圧電セラミックスの長さ[ｍ]である。また、動的歪量は、電界強度０〜３０００Ｖ／ｍｍであって絶縁破壊しない程度の範囲の高電圧を、一定の振幅で印加して駆動した場合に、電圧印加方向と平行方向に発生する圧電セラミックスの変位量であり、下記の式Ａ２で表される。
Ｄ３３＝Ｓ／ＥＦ＝（ΔＬ１／Ｌ０）／（Ｖ／Ｌ０）・・・  Ａ２
ここで、Ｓ：最大歪量である。また、Ｄ３３は温度依存性だけではなく、電界強度依存性を有するものである。
上記式（Ａ１）及び（Ａ２）から知られるごとく、圧電アクチュエータ変位（ΔＬ１）は、印加電界強度に応じた動的歪量Ｄ３３と印加電界強度の積に比例する。
従って、使用温度範囲におけるアクチュエータの変位変動幅を小さくするには、駆動電界強度に応じたＤ３３の温度依存性が小さいことが望ましいといえる。
また、当然のことながら、変位性能であるＤ３３は大きいことが望ましい。
【００３５】
上記圧電アクチュエータが上記要件（ｆ）を満足しない場合、即ち上記動的歪量Ｄ３３が、−３０〜８０℃という特定温度範囲において２５０ｐｍ／Ｖ未満の場合、又は上記圧電アクチュエータが上記要件（ｇ）を満足しない場合、即ち上記動的容量Ｄ３３の温度変化による変動幅ＷD33が、温度−３０〜８０℃という特定温度範囲において±１４％以内という範囲から外れる場合には、上記圧電アクチュエータの変位が小さくなり、変位の温度依存性が大きくなってしまうおそれがある。
【００３６】
また、上記圧電アクチュエータは、該圧電アクチュエータを電界強度１００Ｖ／ｍｍ以上の一定の振幅を有する電界駆動条件で駆動させた場合に、下記の要件（ｈ）及び要件（ｉ）を満足することが好ましい（請求項３）。
（ｈ）上記圧電アクチュエータの電界印加方向の歪みを電界強度で除することによって算出される動的歪量Ｄ３３が、温度−３０〜１６０℃という特定温度範囲において２５０ｐｍ／Ｖ以上であること
（ｉ）下記の一般式（２）で表される上記動的歪量Ｄ３３の温度変化による変動幅ＷD33が、温度−３０〜１６０℃という特定温度範囲において±１４％以内であること
ＷD33（％）＝［｛２×Ｄ３３max／（Ｄ３３max＋Ｄ３３min）｝−１］×１００・・・（２）
（ただし、Ｄ３３maxは、温度−３０〜１６０℃における動的歪量の最大値、Ｄ３３minは、温度−３０〜８０℃における動的歪量の最小値を表す）
【００３７】
上記圧電アクチュエータが、上記要件（ｈ）及び要件（ｉ）を満足する場合には、上記圧電アクチュエータの温度依存性をさらに向上させることができる。即ち、この場合には、温度−３０〜１６０℃というより広い温度範囲において、上記圧電アクチュエータの変位の温度依存性を小さくすることができる。
【００３８】
上記圧電アクチュエータは、燃料噴射弁であることが好ましい（請求項４）。
この場合には、上記圧電アクチュエータの優れた特性を最大限に発揮することができる。
また、上記圧電アクチュエータは、超音波ソナー、超音波モータ、圧電超音波振動子として用いることができる（請求項５）。
また、上記圧電アクチュエータは、圧電発音部品として用いることができる（請求項６）。該圧電発音部品としては、例えば圧電ブザー、及び圧電スピーカ等がある。
【００３９】
また、上記圧電素子は、上記圧電セラミックスと上記電極とを交互に積層してなる積層型圧電素子であることが好ましい（請求項７）。
この場合には、上記（ｄ）による焦電効果を起こり難くすることができるという上述の作用効果をより顕著に発揮することができる。
即ち、一般的に積層型圧電素子を用いた場合には、焦電効果による発生電荷が大きくなり易く、圧電素子の分極劣化が起こり易くなる。また、圧電素子を取り扱う作業者が感電するおそれがある。しかし、本発明においては、上記（ｄ）要件を満足させることにより、積層型圧電素子を用いた場合であっても焦電効果の発生を抑制できる。
上記積層型圧電素子は、上記圧電セラミックスと上記電極とを交互に積層した構造を有する。具体的には、例えば未焼成の圧電セラミックスと電極とを交互に複数積層した積層体を焼成してなる電極一体焼成構造のものや、焼成後の圧電セラミックスに電極を形成してなる圧電素子を複数準備し、これら複数の圧電素子を接着により接合させた構造のもの等がある。
【００４０】
また、上記圧電セラミックスは、鉛を含有しない圧電セラミックスからなることが好ましい（請求項８）。
この場合には、上記圧電アクチュエータの環境に対する安全性を高めることができる。
【００４１】
上記圧電セラミックスは、一般式：{Ｌｉx(Ｋ1-yＮａy)1-x}{Ｎｂ1-z-wＴａzＳｂw}Ｏ3（但し、０≦ｘ≦０．２、０≦ｙ≦１、０≦ｚ≦０．４、０≦ｗ≦０．２、ｘ＋ｚ＋ｗ＞０）で表される等方性ペロブスカイト型化合物を主相とする多結晶体からなると共に、該多結晶体を構成する各結晶粒の特定の結晶面が配向している結晶配向圧電セラミックスからなることが好ましい（請求項９）。
この場合には、上記要件（ａ）〜（ｅ）を満足する圧電アクチュエータや、上記要件（ａ）〜（ｉ）要件を満足する圧電アクチュエータを容易に実現することができる。
【００４２】
上記結晶配向圧電セラミックスは、等方性ペロブスカイト型化合物の一種であるニオブ酸カリウムナトリウム（Ｋ1-yＮａyＮｂＯ3）を基本組成とし、Ａサイト元素（Ｋ、Ｎａ）の一部が所定量のＬｉで置換され、並びに／又は、Ｂサイト元素（Ｎｂ）の一部が所定量のＴａ及び／若しくはＳｂで置換されたものからなる。上記一般式において、「ｘ＋ｚ＋ｗ＞０」は、置換元素として、Ｌｉ、Ｔａ及びＳｂの内の少なくとも１つが含まれていればよいことを示す。
【００４３】
また、上記一般式において、「ｙ」は、結晶配向圧電セラミックスに含まれるＫとＮａの比を表す。本発明に係る結晶配向圧電セラミックスは、Ａサイト元素として、Ｋ又はＮａの少なくとも一方が含まれていればよい。すなわち、ＫとＮａの比ｙは、特に限定されるものではなく、０以上１以下の任意の値を取ることができる。高い変位特性を得るためには、ｙの値は、好ましくは、０．０５以上０．７５以下、さらに好ましくは、０．２０以上０．７０以下、さらに好ましくは、０．３５以上０．６５以下、さらに好ましくは、０．４０以上０．６０以下、さらに好ましくは、０．４２以上０．６０以下である。
【００４４】
「ｘ」は、Ａサイト元素であるＫ及び／又はＮａを置換するＬｉの置換量を表す。Ｋ及び／又はＮａの一部をＬｉで置換すると、圧電特性等の向上、キュリー温度の上昇、及び／又は緻密化の促進という効果が得られる。ｘの値は、具体的には、０以上０．２以下が好ましい。ｘの値が０．２を越えると、変位特性が低下するので好ましくない。ｘの値は、好ましくは、０以上０．１５以下であり、さらに好ましくは、０以上０．１０以下である。
【００４５】
「ｚ」は、Ｂサイト元素であるＮｂを置換するＴａの置換量を表す。Ｎｂの一部をＴａで置換すると、変位特性等の向上という効果が得られる。ｚの値は、具体的には、０以上０．４以下が好ましい。ｚの値が０．４を越えると、キュリー温度が低下し、家電や自動車用の圧電材料としての利用が困難になるので好ましくない。ｚの値は、好ましくは、０以上０．３５以下であり、さらに好ましくは、０以上０．３０以下である。
【００４６】
さらに、「ｗ」は、Ｂサイト元素であるＮｂを置換するＳｂの置換量を表す。Ｎｂの一部をＳｂで置換すると、変位特性等の向上という効果が得られる。ｗの値は、具体的には、０以上０．２以下が好ましい。ｗの値が０．２を越えると、変位特性、及び／又はキュリー温度が低下するので好ましくない。ｗの値は、好ましくは、０以上０．１５以下である。
【００４７】
また、上記結晶配向圧電セラミックスは、高温から低温になるにつれて、結晶相が立方晶→正方晶（第１の結晶相転移温度＝キュリー温度）、正方晶→斜方晶（第２の結晶相転移温度）、斜方結晶→菱面体晶（第３の結晶相転移温度）と変化する。第１の結晶相転移温度より高い温度領域では立方晶となるため変位特性が消滅し、また、第２の結晶相転移温度より低い温度領域では斜方結晶となり、変位ならびに見かけの動的静電容量の温度依存性が大きくなる。従って、第１の結晶相転移温度は使用温度範囲より高く、第２の結晶相転移温度は使用温度範囲より低くすることで使用温度範囲全域にわたって正方晶であることが望ましい。
【００４８】
ところが、上記結晶配向圧電セラミクスの基本組成であるニオブ酸カリウムナトリウム（Ｋ1-yＮａyＮｂＯ3）は、「ジャーナル・オブ・アメリカン・セラミック・ソサイエティ（“Jounal of American Ceramic Society”）」、米国、１９５９年、第４２巻［９］ｐ．４３８−４４２、ならびに米国特許２９７６２４６号明細書によれば、高温から低温になるにつれて、結晶相が立方晶→正方晶（第１の結晶相転移温度＝キュリー温度）、正方晶→斜方晶（第２の結晶相転移温度）、斜方結晶→菱面体晶（第３の結晶相転移温度）と変化する。また、「ｙ＝０．５」における第１の結晶相転移温度は約４２０℃、第２の結晶相転移温度は約１９０℃、第３の結晶相転移温度は約−１５０℃である。従って、正方晶である温度領域は１９０〜４２０℃の範囲であり、工業製品の使用温度範囲である−４０〜１６０℃と一致しない。
【００４９】
一方、上記結晶配向圧電セラミックスは、基本組成であるニオブ酸カリウムナトリウム（Ｋ1-yＮａyＮｂＯ3）に対して、Ｌｉ，Ｔａ，Ｓｂの置換元素の量を変化させることにより、第１の結晶相転移温度ならびに第２の結晶相転移温度を自由に変えることができる。
【００５０】
圧電特性が最も大きくなるｙ＝０．４〜０．６において、Ｌｉ，Ｔａ，Ｓｂの置換量と結晶相転移温度実測値の重回帰分析を行った結果を下記の式Ｂ１、式Ｂ２に示す。
式Ｂ１及び式Ｂ２から、Ｌｉ置換量は第１の結晶相転移温度を上昇させ、かつ、第２の結晶相転移温度を低下させる作用を有することがわかる。また、ＴａならびにＳｂは第１の結晶相転移温度を低下させ、かつ、第２の結晶相転移温度を低下させる作用を有することがわかる。
第１の結晶相転移温度＝（３８８＋９ｘ−５ｚ−１７ｗ）±５０［℃］ ・・・ （式Ｂ１）
第２の結晶相転移温度＝（１９０−１８．９ｘ−３．９ｚ−５．８ｗ）±５０［℃］ ・・・ （式Ｂ２）
【００５１】
第１の結晶相転移温度は圧電性が完全に消失する温度であり、かつその近傍で動的容量急激に大きくなることから、（製品の使用環境上限温度＋６０℃）以上が望ましい。第２の結晶相転移温度は単に結晶相転移する温度であり、圧電性は消失しないため変位、あるいは動的容量の温度依存性に悪影響が出ない範囲に設定すればよいため、（製品の使用環境下限温度＋４０℃）以下が望ましい。
【００５２】
一方、製品の使用環境上限温度は、用途により異なり、６０℃、８０℃、１００℃、１２０℃、１４０℃、１６０℃などである。製品の使用環境下限温度は−３０℃、−４０℃などである。
【００５３】
従って、上記式Ｂ１に示す第１の結晶相転移温度は１２０℃以上が望ましいため、「ｘ」、「ｚ」、「ｗ」は
（３８８＋９ｘ−５ｚ−１７ｗ）＋５０≧１２０を満足することが望ましい。
また、式Ｂ２に示す第２の結晶相転移温度は、１０℃以下が望ましいため、「ｘ」、「ｚ」、「ｗ」は（１９０−１８．９ｘ−３．９ｚ−５．８ｗ）−５０≦１０を満足することが望ましい。
即ち、上記結晶配向圧電セラミックスにおいては、上記一般式：{Ｌｉx(Ｋ1-yＮａy)1-x}{Ｎｂ1-z-wＴａzＳｂw}Ｏ3におけるｘ、ｙ、及びｚが、下記の式（３）及び式（４）の関係を満足することが好ましい（請求項１０）。
９ｘ−５ｚ−１７ｗ≧−３１８  ・・・（３）
−１８．９ｘ−３．９ｚ−５．８ｗ≦−１３０  ・・・（４）
【００５４】
上記の動的容量（見かけの動的容量）は、上記圧電アクチュエータとコンデンサとを直列に接続し、上記圧電アクチュエータに電圧を印加して、電界強度１００Ｖ／ｍｍ以上の一定の振幅を有する電界駆動条件で駆動させた場合において、上記コンデンサに蓄積される電荷量Ｑ［Ｃ］を上記圧電アクチュエータに印加した電圧Ｖ［Ｖ］で除すことによって算出されるものである。
【００５５】
なお、上記結晶配向圧電セラミックスは、上記一般式で表される等方性ペロブスカイト型化合物（第１のＫＮＮ系化合物）のみからなる場合と積極的に他の元素を添加又は置換させる場合とがある。
前者の場合は、第１のＫＮＮ系化合物のみからなることが望ましいが、等方性ペロブスカイト型の結晶構造を維持でき、かつ、焼結特性、圧電特性等の諸特性に悪影響を及ぼさないものである限り、他の元素又は他の相が含まれていても良い。特に、上記結晶配向圧電セラミックスを製造するための原料において、市場で入手可能な純度９９％乃至９９．９％の工業原料に含まれる不純物は混入が不可避である。例えば、上記結晶配向圧電セラミックスの原料の一つであるＮｂ2O5には、原鉱石あるいは製法に由来する不純物として、最大でＴａが０．１ｗｔ％未満、Ｆが０．１５ｗｔ％未満含まれる場合がある。また、後述の実施例１にて記載するが、製造工程においてＢｉを使用する場合は、その混入が不可避である。
後者の場合は、例えばＭｎを添加することにより、見かけの動的容量の温度依存性の低減、変位の上昇の効果があり、加えて誘電損失ｔａｎδの低下、機械的品質係数Ｑｍの上昇の効果があることから共振駆動型のアクチュエータとして好ましい特性が得られる。
【００５６】
また、上記結晶配向圧電セラミックスにおいては、上記一般式で表される等方性ペロブスカイト型化合物を主相とする多結晶を構成する各結晶粒の特定の結晶面が配向している。ここで、上記結晶粒において配向する特定の結晶面は、擬立方｛１００｝面であることが好ましい。
なお、「擬立方｛ＨＫＬ｝」とは、一般に、等方性ペロブスカイト型化合物は、正方晶、斜方晶、三方晶など、立方晶からわずかに歪んだ構造を取るが、その歪は僅かであるので、立方晶とみなしてミラー指数表示することを意味する。
この場合には、上記圧電アクチュエータの変位をより大きくすることができると共に、見かけの動的容量の温度依存性を小さくすることができる。
【００５７】
また、擬立方｛１００｝面が面配向している場合において、面配向の程度は、次の数１の式で表されるロットゲーリング（Ｌｏｔｇｅｒｉｎｇ）法による平均配向度Ｆ（ＨＫＬ）で表すことができる。
【数１】
2006108639.tif 000003
【００５８】
なお、数１の式において、ΣＩ(ｈｋｌ)は、結晶配向圧電セラミックスについて測定されたすべての結晶面（ｈｋｌ）のＸ線回折強度の総和であり、ΣＩ0(ｈｋｌ)は、結晶配向圧電セラミックスと同一組成を有する無配向セラミックスについて測定されたすべての結晶面（ｈｋｌ）のＸ線回折強度の総和である。また、Σ'Ｉ(ＨＫＬ)は、結晶配向圧電セラミックスについて測定された結晶学的に等価な特定の結晶面（ＨＫＬ）のＸ線回折強度の総和であり、Σ'Ｉ0(ＨＫＬ)は、結晶配向圧電セラミックスと同一組成を有する無配向セラミックスについて測定された結晶学的に等価な特定の結晶面（ＨＫＬ）のＸ線回折強度の総和である。
【００５９】
従って、多結晶体を構成する各結晶粒が無配向である場合には、平均配向度Ｆ(ＨＫＬ)は０％となる。また、多結晶体を構成するすべての結晶粒の（ＨＫＬ）面が測定面に対して平行に配向している場合には、平均配向度Ｆ（ＨＫＬ）は１００％となる。
【００６０】
一般に、配向している結晶粒の割合が多くなる程、高い特性が得られる。例えば、特定の結晶面を面配向させる場合において、高い圧電特性等を得るためには、上記数１の式で表されるロットゲーリング（Ｌｏｔｇｅｒｉｎｇ）法による平均配向度Ｆ(ＨＫＬ)は、３０％以上が好ましく、さらに好ましくは、５０％以上、さらに好ましくは７０％以上である。また、配向させる特定の結晶面は、分極軸に垂直な面が好ましい。例えば、該ペロブスカイト型化合物の結晶系が正方晶の場合において、配向させる特定の結晶面は、擬立方｛１００｝面が好ましい。
即ち、上記結晶配向圧電セラミックスは、ロットゲーリングによる擬立方｛１００｝面の配向度が３０％以上であり、かつ１０〜１６０℃という温度範囲おいて、結晶系が正方晶であることが好ましい（請求項１１）。
【００６１】
なお、特定の結晶面を軸配向させる場合には、その配向の程度は、面配向と同様の配向度（数１の式）では定義できない。しかしながら、配向軸に垂直な面に対してＸ線回折を行った場合の（ＨＫＬ）回折に関するＬｏｔｇｅｒｉｎｇ法による平均配向度（軸配向度）を用いて、軸配向の程度を表すことができる。また、特定の結晶面がほぼ完全に軸配向している成形体の軸配向度は、特定の結晶面がほぼ完全に面配向している成形体について測定された軸配向度と同程度になる。
【００６２】
上述のごとく、上記圧電アクチュエータにおいては、上記圧電セラミックスが上記要件（ａ）を満足するとき、即ち上記圧電セラミックスの嵩密度を５ｇ／ｃｍ3以下にすることにより、上記圧電アクチュエータの駆動時における騒音を低減させることができる。上記要件（ａ）を満足する上記圧電セラミックスは、上記一般式で表される化合物からなる結晶配向圧電セラミックスを用いることにより容易に実現することができる。
より具体的には、上記圧電セラミックスの嵩密度は、例えば上記一般式で表される化合物からなる上記結晶配向圧電セラミックスを、例えば相対密度９５％以上で充分に緻密化させることにより、上記のごとく５．０ｇ／ｃｍ3以下にすることができる。
これに対し、ＰＺＴ系材料は、充分に緻密化させても、嵩密度が７．４〜８．５ｇ／ｃｍ3程度である。したがって、上記結晶配向圧電セラミックスを用いたアクチュエータの方が、ＰＺＴ系材料を用いた場合よりも、騒音を小さくすることが出来る。
【００６３】
次に、上記結晶配向圧電セラミックスを用いた圧電アクチュエータの共振周波数について説明する。本発明の結晶配向圧電セラミックスの共振−反共振法で測定したヤング率Ｙ１１Ｅは９０ＧＰａ以上とすることが出来る。嵩密度が小さく、かつ、ヤング率が大きいため、上記結晶配向圧電セラミックスを用いた圧電アクチュエータの共振周波数を大きくすることが出来る。
【００６４】
次に、上記結晶配向圧電セラミックスを用いた圧電アクチュエータの放熱性について説明する。上記結晶配向圧電セラミックスの熱伝導率は、２Ｗｍ-1Ｋ-1以上とすることが出来る。従って、上記結晶配向圧電セラミックスを用いることにより、上記要件（ｂ）を容易に実現することができる。その結果、上述のごとく、上記圧電アクチュエータの放熱性を高め、温度上昇を抑制することが出来る。
【００６５】
次に、上記結晶配向圧電セラミックスを用いた圧電アクチュエータが温度変化を受けた場合に発生する熱応力について説明する。
上記結晶配向圧電セラミックスは、その熱膨張係数が−３０〜１６０℃という特定温度範囲において３．０ｐｐｍ／℃以上である。そのため、上記要件（ｃ）を容易に実現することができる。その結果、上記のごとく、熱膨張係数が３．０ｐｐｍ／℃より大きな、金属や樹脂等で構成された保持部材等との熱膨張係数差を小さくすることが出来る。従って、上記結晶配向圧電セラミックスを用いた上記圧電アクチュエータは、温度変化を受けた場合に発生する熱応力を小さくすることが出来る。
【００６６】
次に、上記結晶配向圧電セラミックスを用いたアクチュエータの焦電特性について説明する。上記結晶配向圧電セラミックスにおいては、その焦電係数が、−３０〜１６０℃という特定温度範囲において、４００μＣｍ-2Ｋ-1以下とすることが出来る。そのため、上記要件（ｄ）を容易に実現することができる。その結果、上記結晶配向圧電セラミックスを用いた圧電アクチュエータにおいては、上述のごとく、端子間に発生する電圧が小さいため、端子間を金属クリップ冶具等でショートすることを省略させたり、端子間に抵抗体を組付けない製品形態にすることが出来る。
【００６７】
次に、上記結晶配向圧電セラミックスを用いた圧電アクチュエータの機械的強度について説明する。上記結晶配向圧電セラミックスの２軸曲げ破壊荷重は、ＰＺＴ系の圧電セラミックスよりも大きくなる。従って、上記結晶配向圧電セラミックスを用いた圧電アクチュエータは、機械的強度に優れており破壊しにくい。
【００６８】
次に、上記結晶配向圧電セラミックスを用いたアクチュエータのＱｍについて説明する。上記結晶配向圧電セラミックスにおいては、室温（温度２５℃）におけるＱｍを３０以下とすることが出来る。そのため、上記要件（ｅ）を容易に実現することができる。従って、上記結晶配向圧電セラミックスを用いた圧電アクチュエータにおいては、振動系全体のＱｍも下げることが出来るため、共振点と共振点以外の音圧差の小さい圧電音響部品とすることができる。
【００６９】
次に、上記結晶配向圧電セラミックスを用いた圧電アクチュエータの変位特性について説明する。
上記結晶配向圧電セラミックスを駆動源を用いた圧電アクチュエータは、−３０〜１６０℃の温度範囲において、電界強度１００V／mm以上、かつ、絶縁破壊をしない電界強度以下で、の一定の振幅を有する電界駆動条件下で発生する動的歪量Ｄ３３を２５０pm/V以上とすることが出来る。さらに組成およびプロセスを適正化すれば３００pm/V以上、さらに３５０pm/V以上、さらに４００pm/V以上、さらに４５０pm/V以上、さらに５００pm/V以上とすることが出来る。
また、変位の変動幅（＝動的歪量の変動幅）は、（最大値−最小値）／２を基準値とした場合、±１４％以下とすることが出来る。さらに組成およびプロセスを適正化すれば、±１２％以下、さらに±１０％以下、さらに±８％以下とすることが出来る。
また、−３０〜８０℃の温度範囲においては、電界強度１００V／mm以上の一定の振幅を有する電界駆動条件下で発生する変位の変動幅（＝動的歪量の変動幅）は（最大値−最小値）／２を基準値とした場合、±１４％以下とすることが出来る。さらに組成およびプロセスを適正化すれば、±１２％以下、さらに±９％以下、さらに±７％以下、さらに±５％以下、さらに±４％以下とすることが出来る。従って、定電圧駆動における変位の温度依存性が小さなアクチュエータが得られる。
【００７０】
また、上記圧電アクチュエータは、その変位発生源の全てを上記結晶配向圧電セラミックスにて構成することもできるが、圧電アクチュエータの変位特性に影響がない範囲で、上記一般式（１）で表される圧電セラミックスと他の圧電セラミックスとを組合せて圧電アクチュエータを構成することもできる。例えば、積層アクチュエータの場合、圧電セラミックスのうち、その５０％以上の体積を上記一般式（１）で表される結晶配向圧電セラミックスで構成し、残りの５０％未満をチタン酸バリウム系圧電セラミックスなどで構成することができる。
【００７１】
次に、本発明の圧電アクチュエータの構成の一例について、図１５を用いて説明する。
同図に示すごとく、圧電アクチュエータ１は、例えば圧電セラミックスを有する圧電素子２と、圧電素子を保持する保持部材４と、圧電素子等を収納するハウジング部材３と、圧電素子の変位を伝達する伝達部材５とにより構成することができる。
圧電素子２としては、後述の図１７に示すごとく、例えば圧電セラミックス２１と内部電極２２，２３とを交互に複数積層してなる積層型の圧電素子等を用いることができる。
また、圧電素子としては、一枚の圧電セラミックスを２枚の内部電極で挟むことにより構成した単板の圧電素子を用いることもできる（図示略）。
また、圧電素子２の側面には一対に外部電極２５，２６が形成されており、圧電素子２において隣り合う二つの内部電極２２，２３は、互いに異なる外部電極２５，２６に電気的に接続される。
【００７２】
図１５に示すごとく、圧電アクチュエータ１においては、圧電素子２の積層方向の一方の端部にピストン等の伝達部材５が配置される。ハウジング３と伝達部材５との間には、皿バネ５５が配置され、圧電素子２にプリセット荷重がかかっている。伝達部材５は、圧電素子２の変位に伴って可動であり、その変位を外部に伝えることができる。また、ハウジング３には、動通孔３１，３２が設けられている。該動通孔３１，３２には、外部から電荷を供給するための端子（リード線）６１，６２が挿入されおり、グロメット３１，３２によりハウジング３内の気密性を保つ構造になっている。端子６１，６２は、圧電素子２に設けられた外部端子２５，２６と電気的に接続される。
また、図１５に示すごとく、ピストン部材５とハウジング３の間にはＯリング３５が配置されており、ハウジング３内の気密性を保つとともに、ピストン部材５を伸縮可動な構成にしてある。
【００７３】
上記圧電アクチュエータは、例えば燃料噴射弁などに用いることができる。また、上記圧電アクチュエータとしては、積層アクチュエータ、圧電トランス、超音波モータ、バイモルフ圧電素子、超音波ソナー、超音波振動子、圧電ブザー、圧電スピーカ等がある。
【実施例】
【００７４】
（実施例１）
次に、本発明の実施例について説明する。
本例においては、圧電セラミックスを有する圧電素子を作製し、該圧電素子を用いて圧電アクチュエータを作製する。
本例においては、圧電アクチュエータのモデルとして、図１６に示すごとく、治具８を用いた圧電アクチュエータ１１を作製する。
【００７５】
即ち、本例の圧電アクチュエータ１１は、圧電セラミックスを駆動源とする積層型の圧電素子２を有し、該圧電素子２が治具８に固定されてなる。
治具８は、圧電素子２を収納するためのハウジング８１と、圧電素子２に連結され、圧電素子２の変位を伝達するるピストン（連結部材）８２とを有している。ピストン８２は、皿バネ８５を介してガイド８３に連結されている。ハウジング８１内には、台座部８１５が設けられており、圧電素子２は台座部８１５に配置される。台座部８１５に配置した圧電素子２は、ピストン８２のヘッド部８２１によって固定される。このとき、皿バネ８５から圧電素子２にプリセット荷重を加えることができる。また、ピストン８２のヘッド部８２１と反対側の端部（測定部８８）は、圧電素子２の変位に伴って動くことができる。
【００７６】
ここでプリセット荷重の印加方法について説明する。プリセット荷重は、ピストン８２と押し込みネジ８４の空隙に円柱状の押し棒（図示略）を挿入し、アムスラーにて正確な荷重をガイド８３に印加することによって得られる。次に、プリセット荷重を維持するために、荷重を印加した状態で、押し込みネジ８４とハウジング８１を固定する。その後、前記押し棒を取り除くものである。
なお、本例において、圧電アクチュエータのモデルを作製する理由は、圧電アクチュエータの変位の温度特性を評価するためである。その形状を長尺状にすることにより、圧電素子２を恒温槽の内部に設置し、かつ、測定部８８を恒温槽の外部（＝室温）に設置することが可能となる。後述の温度特性の評価においては、図１６に示す圧電アクチュエータ１１において、点線よりも下の部分を恒温槽の内部に設置する。このとき、圧電アクチュエータにおいて、点線よりも上の部分への熱の移動を防止するため、圧電アクチュエータには、断熱材８６が設けられている。
かかる、圧電アクチュエータのモデルは図１５に示すところの圧電アクチュエータと機能上は等価である。
【００７７】
また、図１７に示すごとく、本例において、圧電素子２は、圧電セラミックス２１と内部電極板２２，２３とが交互に積層されてなる積層型の圧電素子からなる。また、圧電素子２の積層方向の両端部には、アルミナ板２４５が配置されている。
また、圧電素子２の側面には圧電素子を挟むように二つの外部電極２５，２６が形成されており、外部電極２５，２６はリード線６１，６２に接続されている。
また、内部電極板２２，２３と外部電極２５，２６とは、圧電素子２内において隣り合う二つの内部電極２２，２３がそれぞれ異なる電位の外部電極２５，２６に接続するように、電気的に接続されている。
【００７８】
次に、本例の圧電アクチュエータの製造方法につき、説明する。
（１）ＮａＮｂＯ3板状粉末の合成
化学量論比でＢｉ2.5Ｎａ3.5Ｎｂ5Ｏ18組成となるようにＢｉ2Ｏ3粉末、Ｎａ2ＣＯ3粉末及びＮｂ2Ｏ5粉末を秤量し、これらを湿式混合した。次いで、この原料に対し、フラックスとしてＮａＣｌを５０ｗｔ％添加し、１時間乾式混合した。
【００７９】
次に、得られた混合物を白金るつぼに入れ、８５０℃×１ｈの条件下で加熱し、フラックスを完全に溶解させた後、さらに１１００℃×２ｈの条件下で加熱し、Ｂｉ2.5Ｎａ3.5Ｎｂ5Ｏ18の合成を行った。なお、昇温速度は、２００℃／ｈｒとし、降温は炉冷とした。冷却後、反応物から湯洗によりフラックスを取り除き、Ｂｉ2.5Ｎａ3.5Ｎｂ5Ｏ18粉末を得た。得られたＢｉ2.5Ｎａ3.5Ｎｂ5Ｏ18粉末は、｛００１｝面を発達面とする板状粉末であった。
【００８０】
次に、このＢｉ2.5Ｎａ3.5Ｎｂ5Ｏ18板状粉末に対し、ＮａＮｂＯ3合成に必要な量のＮａ2ＣＯ3粉末を加えて混合し、ＮａＣｌをフラックスとして、白金るつぼ中において、９５０℃×８時間の熱処理を行った。
【００８１】
得られた反応物には、ＮａＮｂＯ3粉末に加えてＢｉ2Ｏ3が含まれているので、反応物からフラックスを取り除いた後、これをＨＮＯ3（１Ｎ）中に入れ、余剰成分として生成したＢｉ2Ｏ3を溶解させた。さらに、この溶液を濾過してＮａＮｂＯ3粉末を分離し、８０℃のイオン交換水で洗浄した。得られたＮａＮｂＯ3粉末は、擬立方｛１００｝面を発達面とし、粒径が１０〜３０μｍであり、かつアスペクト比が１０〜２０程度の板状粉末であった。
【００８２】
（２）{Ｌｉ0.07(Ｋ0.43Ｎａ0.57)0.93}{Ｎｂ0.84Ｔａ0.09Ｓｂ0.07}Ｏ3組成を有する結晶配向セラミックスの作製
純度９９．９９％以上のＮａ2ＣＯ3粉末、Ｋ2ＣＯ3粉末、Ｌｉ2ＣＯ3粉末、Ｎｂ2Ｏ5粉末、Ｔａ2Ｏ5粉末、Ｓｂ2Ｏ5粉末を{Ｌｉ0.07(Ｋ0.43Ｎａ0.57)0.93}{Ｎｂ0.84Ｔａ0.09Ｓｂ0.07}Ｏ3の化学量論組成１ｍｏｌから、ＮａＮｂＯ3を０．０５ｍｏｌ差し引いた組成となるように秤量し、有機溶剤を媒体としてＺｒボールで２０時間の湿式混合を行った。その後、７５０℃で５Ｈｒ仮焼し、さらに有機溶剤を媒体としてＺｒボールで２０時間の湿式粉砕を行うことで平均粒径が約０．５μmの仮焼物粉体を得た。
【００８３】
この仮焼物粉体と前記板状のＮａＮｂＯ3とを{Ｌｉ0.07(Ｋ0.43Ｎａ0.57)0.93}{Ｎｂ0.84Ｔａ0.09Ｓｂ0.07}Ｏ3組成になるように、仮焼物粉体：ＮａＮｂＯ3＝０．９５ｍｏｌ：０．０５ｍｏｌの比率に秤量し、有機溶剤を媒体にして、Ｚｒボールで２０時間の湿式混合を行うことで粉砕スラリーを得た。その後、スラリーに対してバインダ（ポリビニルブチラール）及び可塑剤（フタル酸ジブチル）を加えた後、さらに２時間混合した。
【００８４】
次に、テープ成形装置を用いて、混合したスラリーを厚さ約１００μｍのテープ状に成形した。さらに、このテープを積層、圧着及び圧延することにより、厚さ１．５ｍｍの板状成形体を得た。次いで、得られた板状成形体を、大気中において、加熱温度：６００℃、加熱時間：５時間、昇温速度：５０℃／ｈr、冷却速度：炉冷の条件下で脱脂を行った。さらに、脱脂後の板状成形体に圧力：３００ＭＰａでＣＩＰ処理を施した後、酸素中、１１１０℃で５時間焼結を行った。このようにして、圧電セラミックス（結晶配向圧電セラミックス）を作製した。
【００８５】
得られた圧電セラミックスについて、焼結体密度、及びテープ面と平行な面についてのロットゲーリング法による擬立方｛１００｝面の平均配向度Ｆ（１００）を上記の数１の式を用いて算出した。
【００８６】
さらに、得られた圧電セラミックスから研削、研磨、加工により、図１８に示すごとく、その上下面がテープ面に対して平行である厚さ０．４８５ｍｍ、直径１１ｍｍの円盤状試料の圧電セラミックス２１を作製し、その上下面にＡｕ焼付電極ペースト（住友金属鉱山（株）製  ＡＬＰ３０５７）を印刷・乾燥したのち、メッシュベルト炉を用い８５０℃×１０ｍｉｎの焼付を行い、圧電セラミックス２１に厚さ０．０１ｍｍの電極２０を形成した。さらに、印刷により不可避に形成された電極外周部の数マイクロメートルの盛り上り部を除去する目的で、得られた円板状試料を円筒研削により直径８．５ｍｍに加工した。その後、上下方向に分極処理を施して、圧電セラミックス２１に全面電極２１０が形成された圧電素子（単板）２０を得た。
得られた圧電素子２０から、共振周波数（Ｆｒ）、圧電特性であるヤング率（Ｙ11E）、圧電歪み定数（ｄ31）、電気機械結合係数（ｋｐ）、機械的品質係数（Ｑｍ）、及び誘電特性である比誘電率（ε33t／ε0）、誘電損失（ｔａｎδ）を、室温（温度２５℃）において共振反共振法により測定した。また、電極形成前の焼結体において、アルキメデス法により見かけ密度、開気孔率、嵩密度を測定した。
また、同様に、第１の結晶相転移温度（キュリー温度）と第２の結晶相転移温度を、比誘電率の温度特性を測定することにより求めた。なお、第２の結晶相転移温度が０℃以下の場合には、第２の結晶相転移温度より高温側の比誘電率の変動幅が非常に小さくなるため、比誘電率のピーク位置を特定が確認できない場合は、比誘電率が屈曲する温度を第２の結晶相転移温度とした。
【００８７】
次に、上記にて得られた圧電セラミックスを用いて積層型の圧電素子を作製し、該圧電素子を用いて圧電アクチュエータを構成し、その評価を行った。
図１９に示すごとく、まず上記のようにして得られた圧電素子２０と、後述の外部電極に接続するための突起を有する厚み０．０２ｍｍ、直径８．４ｍｍのＳＵＳ製の内部電極板２２（２３）とを交互に積層した。このとき、内部電極板２２（２３）の突起が積層方向に交互に異なる方向に配置し、かつ、一層おきには同じ方向に揃うように内部電極板２２（２３）を配置した。このようにして、合計４０枚の圧電セラミックス２１と、合計４１枚の内部電極板とを交互に積層し、さらにその積層体の上下面に厚み２ｍｍ、直径８．５ｍｍのアルミナ板（絶縁板）を積層して、図１７に示すごとく、積層型の圧電素子２を作製した。
【００８８】
その後、短冊状のＳＵＳ製の外部電極２５，２６を、圧電素子が電気的に並列接続となるように上記内部電極板２２，２３の突起に溶接し、さらに、リード端子６１，６２を準備し、外部電極２５，２６とリード端子６１，６２とを電気的に接続した。
また、内部電極板２２，２３の突起と、反対極性の内部電極板２２，２３及び反対極性の圧電素子のＡｕ電極間との絶縁を確保するために、積層体側面の同一極電極板の突起間に櫛歯状の樹脂製絶縁部材（図示略）を挿入配置し、その上からシリコーングリースを塗布し、さらに積層体を絶縁チューブからなる保持部材４で被覆して積層型の圧電素子２とした。
その後、積層型の圧電素子２のＡｕ電極と電極板の密着性を向上させる目的で、室温（温度２５℃）で積層方向に１５０ＭＰａの圧縮応力を３０秒間印加した（加圧エージング）。さらに、室温（温度２５℃）で積層方向に３０ＭＰａの圧縮応力を印加した状態で、電界強度０−１５００Ｖ／ｍｍの振幅のｓｉｎ波を周波数４０Ｈｚで３０分間印加した（電圧エージング）。その後、図１６に示すごとく、積層型の圧電素子２を、治具８に固定し、圧電素子２の積層方向に、バネ定数２．９Ｎ／μｍの皿バネ８５をプリセット荷重１６．４ＭＰａで圧接した。このようにして、図１６に示すごとく圧電アクチュエータ１１を作製した。
【００８９】
次いで、得られた圧電アクチュエータについて、印加電圧：４８５、７２８、９７０Ｖ（電界強度が０−１０００Ｖ／ｍｍ、０−１５００Ｖ／ｍｍ、０−２０００Ｖ／ｍｍ）の一定振幅の台形波駆動を行い、動的歪量Ｄ３３の温度特性を−４０〜１６０℃の温度範囲で測定した。
動的歪量Ｄ３３の測定は、周波数０．５Ｈｚならびに１０Ｈｚ、電圧立上げ時間は１５０μs、電圧立ち下げ時間は１５０μｓ、デューティー比は５０：５０の台形波駆動条件下で観測される変位を静電容量式の変位センサで測定し、式Ａ２により求めた。
また、測定した値から、−３０〜８０℃の温度範囲における変動幅ならびに−３０〜１６０℃の温度範囲における変動幅を求めた。ここで、変動幅とは（最大値−最小値）／２を基準値とした値とした。
【００９０】
本実施例で得られた圧電セラミックス（結晶配向セラミックス）は十分に緻密化しており、嵩密度は、４．７２ｇ／ｃｍ3であった。また、擬立方｛１００｝面は、テープ面に対して平行に配向しており、ロットゲーリング法による擬立方｛１００｝面の平均配向度は、８８．５％に達した。
さらに、室温（温度２５℃）における圧電特性を評価した結果、共振周波数Ｆｒは３７６ｋＨｚ、ヤング率Ｙ11Eは１０３．０ＧＰａ、圧電歪み定数ｄ31は８６．５ｐｍ／Ｖ、電気機械結合係数ｋｐは４８．８％、機械的品質係数Ｑｍは１８．２、比誘電率ε33t／ε0は１０４２、誘電損失tanδは６．４％であった。また、比誘電率の温度特性より求めた第１の結晶相転移温度（キュリー温度）は２８２℃、第２の結晶相転移温度は−３０℃であった。
以上の結果を表１に示す。
【００９１】
次に、本実施例で得られた圧電アクチュエータの駆動周波数０．５Ｈｚで測定された動的歪量Ｄ３３の温度特性を表２、図１および表７に示す。
−３０〜８０℃の温度範囲における動的歪量Ｄ３３の最小値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍで温度が−３０℃の場合であり、Ｄ３３＝３０３ｐｍ／Ｖ、動的歪量Ｄ３３の変動幅の最大値は、駆動電界振幅が１５００Ｖ／ｍｍの場合であり、変動幅は±３．８％であった。
【００９２】
−３０〜１６０℃の温度範囲における動的歪量Ｄ３３の最小値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍで温度が−３０℃の場合であり、Ｄ３３＝３０３ｐｍ／Ｖ、動的歪量Ｄ３３の変動幅の最大値は、駆動電界振幅が２０００Ｖ／ｍｍの場合であり、変動幅は±７．７％であった。
【００９３】
（実施例２）
脱脂後の板状成形体の焼成温度を１１０５℃とした以外は、実施例１と同一の手順に従い、{Ｌｉ0.07(Ｋ0.45Ｎａ0.55)0.93}{Ｎｂ0.82Ｔａ0.10Ｓｂ0.08}Ｏ3組成を有する結晶配向セラミックスを作製した。得られた結晶配向セラミックス（圧電セラミックス）について、実施例１と同一の条件下で、焼結体密度、平均配向度及び圧電特性を評価した。また、実施例１と同一の手順で、圧電素子４０枚の積層アクチュエータを作製し、アクチュエータ特性を評価した。
【００９４】
本実施例で得られた結晶配向セラミックスは十分に緻密化しており、嵩密度は、４．７２ｇ／ｃｍ3であった。また、擬立方｛１００｝面は、テープ面に対して平行に配向しており、ロットゲーリング法による擬立方｛１００｝面の平均配向度は、９４．６％に達した。さらに、室温（温度２５℃）における圧電特性を評価した結果、共振周波数Ｆｒは３７４ｋＨｚ、ヤング率Ｙ11Eは１０２．５ＧＰａ、圧電歪み定数ｄ31は８８．１ｐｍ／Ｖ、電気機械結合係数ｋｐは４８．９％、機械的品質係数Ｑｍは１６．６、比誘電率ε33t／ε0は１０７１、誘電損失tanδは４．７％であった。また、比誘電率の温度特性より求めた第１の結晶相転移温度（キュリー温度）は２５６℃、第２の結晶相転移温度は−３５℃であった。
以上の結果を表１に示す。
【００９５】
次に、本実施例で得られた圧電アクチュエータの駆動周波数０．５Ｈｚで測定された動的歪量Ｄ３３の温度特性を表３、図２および表７に示す。
−３０〜８０℃の温度範囲における動的歪量Ｄ３３の最小値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍで温度が２０℃の場合であり、Ｄ３３＝３５５ｐｍ／Ｖ、動的歪量Ｄ３３の変動幅の最大値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍの場合であり、変動幅は±８．０％であった。
【００９６】
−３０〜１６０℃の温度範囲における動的歪量Ｄ３３の最小値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍで温度が２０℃の場合であり、Ｄ３３＝３５５ｐｍ／Ｖ、動的歪量Ｄ３３の変動幅の最大値は、駆動電界振幅が２０００Ｖ／ｍｍの場合であり、変動幅は±１３．８％であった。
【００９７】
（実施例３）
脱脂後の板状成形体の焼成温度を１１０５℃とした以外は、実施例１と同一の手順に従い、{Ｌｉ0.065(Ｋ0.45Ｎａ0.55)0.935}{Ｎｂ0.83Ｔａ0.09Ｓｂ0.08}Ｏ3組成を有する結晶配向セラミックスを作製した。得られた結晶配向セラミックスについて、実施例１と同一の条件下で、焼結体密度、平均配向度及び圧電特性を評価した。また、実施例１と同一の手順で、圧電素子４０枚を積層してなる圧電アクチュエータを作製し、そのアクチュエータ特性を評価した。
【００９８】
本実施例で得られた結晶配向セラミックスは十分に緻密化しており、嵩密度は、４．７１ｇ／ｃｍ3であった。また、擬立方｛１００｝面は、テープ面に対して平行に配向しており、ロットゲーリング法による擬立方｛１００｝面の平均配向度は、９３．９％に達した。さらに、室温（温度２５℃）における圧電特性を評価した結果、共振周波数Ｆｒは３７１ｋＨｚ、ヤング率Ｙ11Eは１００．２ＧＰａ、圧電歪み定数ｄ31は９５．２ｐｍ／Ｖ、電気機械結合係数ｋｐは５０．４％、機械的品質係数Ｑｍは１５．９、比誘電率ε33t／ε0は１１５５、誘電損失tanδは５．２％であった。また、比誘電率の温度特性より求めた第１の結晶相転移温度（キュリー温度）は２６１℃、第２の結晶相転移温度は−１２℃であった。
以上の結果を表１に示す。
【００９９】
次に、本実施例で得られたアクチュエータの駆動周波数０．５Ｈｚで測定された動的歪量Ｄ３３の温度特性を表４、図３および表７に示す。
−３０〜８０℃の温度範囲における動的歪量Ｄ３３の最小値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍで温度が８０℃の場合であり、Ｄ３３＝３４７ｐｍ／Ｖ、動的歪量Ｄ３３の変動幅の最大値は、駆動電界振幅が１５００Ｖ／ｍｍの場合であり、変動幅は±５．６％であった。
【０１００】
−３０〜１６０℃の温度範囲における動的歪量Ｄ３３の最小値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍで温度が８０℃の場合であり、Ｄ３３＝３４７ｐｍ／Ｖ、動的歪量Ｄ３３の変動幅の最大値は、駆動電界振幅が１５００Ｖ／ｍｍの場合であり、変動幅は±１１．５％であった。
【０１０１】
（実施例４）
実施例１と同一組成の結晶配向セラミックスを、実施例１とは異なる手順で作製した実施例について記載する。
実施例１で作製したＮａＮｂＯ3板状粉末、並びに、非板状のＮａＮｂＯ3粉末、ＫＮｂＯ3粉末、ＫＴａＯ3粉末、ＬｉＳｂＯ3粉末及びＮａＳｂＯ3粉末を、{Ｌｉ0.07(Ｋ0.43Ｎａ0.57)0.93}{Ｎｂ0.84Ｔａ0.09Ｓｂ0.07}Ｏ3組成となるように秤量し、有機溶剤を溶媒として２０時間の湿式混合を行った。
得られるスラリーに対してバインダ（ポリビニルブチラール）及び可塑剤（フタル酸ジブチル）を加えた後、さらに２時間混合した。
【０１０２】
なお、ＮａＮｂＯ3板状粉末の配合量は、出発原料から合成される第１のＫＮＮ系固溶体（ＡＢＯ3）のＡサイト元素の５ａｔ％がＮａＮｂＯ3板状粉末から供給される量とした。また、非板状のＮａＮｂＯ3粉末、ＫＮｂＯ3粉末、ＫＴａＯ3粉末、ＬｉＳｂＯ3粉末及びＮａＳｂＯ3粉末は、純度９９．９％のＫ2ＣＯ3粉末、Ｎａ2ＣＯ3粉末、Ｎｂ2Ｏ5粉末、Ｔａ2Ｏ5粉末及び／又はＳｂ2Ｏ5粉末を所定量含む混合物を７５０℃で５時間加熱し、反応物をボールミル粉砕する固相法により作製した。
【０１０３】
次に、テープ成形装置を用いて、混合したスラリーを厚さ約１００μｍのテープ状に成形した。さらに、このテープを積層、圧着及び圧延することにより、厚さ１．５ｍｍの板状成形体を得た。次いで、得られた板状成形体を、大気中において、加熱温度：６００℃、加熱時間：５時間、昇温速度：５０℃／ｈr、冷却速度：炉冷の条件下で脱脂を行った。さらに、脱脂後の板状成形体に圧力：３００ＭＰａでＣＩＰ処理を施した後、酸素中において、焼成温度：１１３０℃、加熱時間：５時間、昇・降温速度：２００℃／ｈｒの条件下で、加熱時間中に３５ｋｇ／ｃｍ2（３．４２ＭＰａ）の圧力を印加するホットプレス焼結を行った。このようにして圧電セラミックス（結晶配向圧電セラミックス）を作製した。
【０１０４】
本実施例で得られた結晶配向セラミックスは十分に緻密化しており、嵩密度は、４．７８ｇ／ｃｍ3であった。また、擬立方｛１００｝面は、テープ面に対して平行に配向しており、ロットゲーリング法による擬立方｛１００｝面の平均配向度は、９６％に達した。さらに、室温（温度２５℃）における圧電特性を評価した結果、共振周波数Ｆｒは３６２ｋＨｚ、ヤング率Ｙ11Eは９６．６ＧＰａ、圧電歪み定数ｄ31は９６．５ｐｍ／Ｖ、電気機械結合係数ｋｐは５１．９％、機械的品質係数Ｑｍは１５．２、比誘電率ε33t／ε0は１０７９、誘電損失tanδは４．７％であった。また、比誘電率の温度特性より求めた第１の結晶相転移温度（キュリー温度）は２７９℃、第２の結晶相転移温度は−２８℃であった。
以上の結果を表１に示す。
【０１０５】
次に、本実施例で得られたアクチュエータの駆動周波数０．５Ｈｚで測定された動的歪量Ｄ３３の温度特性を表５、図４および表７に示す。
−３０〜８０℃の温度範囲における動的歪量Ｄ３３の最小値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍで温度が５０℃の場合であり、Ｄ３３＝４２７ｐｍ／Ｖ、動的歪量Ｄ３３変動幅の最大値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍの場合であり、変動幅は±７．２％であった。
【０１０６】
−３０〜１６０℃の温度範囲における動的歪量Ｄ３３の最小値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍで温度が５０℃の場合であり、Ｄ３３＝４２７ｐｍ／Ｖ、の変動幅の最大値は、駆動電界振幅が２０００Ｖ／ｍｍの場合であり、動的歪量Ｄ３３変動幅は±９．４％であった。
【０１０７】
（実施例５）
本実施例は、実施例３の組成物である{Ｌｉ0.065(Ｋ0.45Ｎａ0.55)0.935}{Ｎｂ0.83Ｔａ0.09Ｓｂ0.08}Ｏ3１ｍｏｌに対してＭｎを０．０００５ｍｏｌを外添加した組成を有する圧電セラミックス（結晶配向圧電セラミックス）を作製し、該圧電セラミックスを用いて圧電アクチュエータを作製した。
まず、純度９９．９９％以上のＮａ2ＣＯ3粉末、Ｋ2ＣＯ3粉末、Ｌｉ2ＣＯ3粉末、Ｎｂ2Ｏ5粉末、Ｔａ2Ｏ5粉末、Ｓｂ2Ｏ5粉末、およびＭｎＯ2粉末を、{Ｌｉ0.07(Ｋ0.43Ｎａ0.57)0.93}{Ｎｂ0.84Ｔａ0.09Ｓｂ0.07}Ｏ3１ｍｏｌ＋Ｍｎ０．０００５ｍｏｌの組成から、ＮａＮｂＯ3を０．０５ｍｏｌ差し引いた組成を秤量し、有機溶剤を媒体としてＺｒボールで２０時間の湿式混合を行った。その後、７５０℃で５Ｈｒ仮焼し、さらに有機溶剤を媒体としてＺｒボールで２０時間の湿式粉砕を行うことで平均粒径が約０．５μmの仮焼物粉体を得た。
【０１０８】
以降の手順は、脱脂後の板状成形体の焼成温度を１１０５℃とした以外は、実施例１と同一の手順に従い、{Ｌｉ0.065(Ｋ0.45Ｎａ0.55)0.935}{Ｎｂ0.83Ｔａ0.09Ｓｂ0.08}Ｏ3１ｍｏｌ＋Ｍｎ０．０００５ｍｏｌの組成を有する結晶配向セラミックスを作製した。
得られた結晶配向セラミックスについて、実施例１と同一の条件下で、焼結体密度、平均配向度及び圧電特性を評価した。また、実施例１と同一の手順で、圧電素子４０枚の積層アクチュエータを作製し，動的歪量Ｄ３３の温度特性を評価した。
【０１０９】
本実施例で得られた結晶配向セラミックスは十分に緻密化しており、嵩密度は、４．７１ｇ／ｃｍ3であった。また、擬立方｛１００｝面は、テープ面に対して平行に配向しており、ロットゲーリング法による擬立方｛１００｝面の平均配向度は、８９．６％に達した。さらに、室温（温度２５℃）における圧電特性を評価した結果、共振周波数Ｆｒは３６８ｋＨｚ、ヤング率Ｙ11Eは９８．７ＧＰａ、圧電歪み定数ｄ31は９９．１ｐｍ／Ｖ、電気機械結合係数ｋｐは５２．０％、機械的品質係数Ｑｍは２０．３、比誘電率ε33t／ε0は１１５９、誘電損失tanδは２．７％であった。これにより、Ｍｎを添加は、Ｑｍの上昇と、ｔａｎδの低下に効果があることがわかった。
また、比誘電率の温度特性より求めた第１の結晶相転移温度（キュリー温度）は２６３℃、第２の結晶相転移温度は−１５℃であった。
以上の結果を表１に示す。
【０１１０】
次に、本実施例で得られたアクチュエータの駆動周波数０．５Ｈｚで測定された動的歪量Ｄ３３の温度特性を表６、図５および表７に示す。
−３０〜８０℃の温度範囲における動的歪量Ｄ３３の最小値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍで温度が５０℃、ならびに８０℃の場合であり、Ｄ３３＝３５５ｐｍ／Ｖ、動的歪量Ｄ３３の変動幅の最大値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍの場合であり、変動幅は±１０．４％であった。
【０１１１】
−３０〜１６０℃の温度範囲における動的歪量Ｄ３３の最小値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍで温度が５０℃、ならびに８０℃の場合であり、Ｄ３３＝３５５ｐｍ／Ｖ、動的歪量Ｄ３３の変動幅の最大値は、駆動電界振幅が１０００Ｖ／ｍｍの場合であり、変動幅は±１１．８％であった。
【０１１２】
次に、実施例１〜５の比較対象として、代表的な圧電セラミックスであるＰＺＴセラミックスの単板を作製し、実施例１〜５と同様にその評価を行った（比較例１〜５）。
【０１１３】
（比較例１）
比較例１は、自動車用燃料噴射弁用の積層アクチュエータに適した、ソフト系とハード系の中間的な特性（セミハード）の正方晶のＰＺＴ材料からなる圧電セラミックスを用いた積層アクチュエータの例である。ここで、ソフト系とはＱｍが１００以下の材料のことであり、ハード系とはＱｍが１０００以上の材料のことである。
【０１１４】
本例の圧電セラミックスの作製にあたっては、まず、ＰｂＯ粉末、ＺｒＯ2粉末、ＴｉＯ2粉末、ＳｒＣＯ3粉末、Ｙ2０3粉末、Ｎｂ2Ｏ5粉末、Ｍｎ2Ｏ3粉末を、(Ｐｂ0.92Ｓｒ0.09){(Ｚｒ0.543Ｔｉ0.457)0.985(Ｙ0.5Ｎｂ0.5)0.01Ｍｎ0.05}Ｏ3組成となるように秤量し、水を媒体としてＺｒボールで湿式混合を行った。その後、７９０℃で７Ｈｒ仮焼し、さらに、有機溶剤を媒体としてＺｒボールで湿式粉砕を行うことで平均粒径が約０．７μmの仮焼物粉体のスラリーを得た。
【０１１５】
このスラリーに対してバインダ（ポリビニルブチラール）及び可塑剤（フタル酸ジブチル）を加えたあとＺｒボールで２０時間混合した。
【０１１６】
次に、テープ成形装置を用いて、混合したスラリーを厚さ約１００μｍのテープ状に成形した。さらに、このテープを積層、熱圧着ことにより、厚さ１．２ｍｍの板状成形体を得た。次いで、得られた板状成形体を、大気中において脱脂を行った。さらに、脱脂後の板状成形体をアルミナこう鉢中のＭｇＯ板上に配置して大気中、１１７０℃で２時間焼結を行った。
以降の手順は、電極材料としてＡｇペーストを用いて、焼付を行ったこと以外は実施例１と同じである。
【０１１７】
本比較例の圧電セラミックスの嵩密度は、７．６０ｇ／ｃｍ3であった。また、室温（温度２５℃）における圧電特性を評価した結果、共振周波数Ｆｒは２５５ｋＨｚ、ヤング率Ｙ11Eは７６．５ＧＰａ、圧電歪み定数ｄ31は１５８．０ｐｍ／Ｖ、電気機械結合係数ｋｐは６０．２％、機械的品質係数Ｑｍは５４０、比誘電率ε33t／ε0は１７０１、誘電損失tanδは０．２％であった。
以上の結果を表１に示す。
【０１１８】
（比較例２）
比較例２は、環境温度変化が小さい半導体製造装置などの位置決め用の積層アクチュエータに適した、ソフト系の菱面体晶のＰＺＴ材料からなる圧電セラミックスを用いた積層アクチュエータの例である。
【０１１９】
本例の圧電セラミックスの作製にあたっては、まずＰｂＯ粉末、ＺｒＯ2粉末、ＴｉＯ2粉末、ＳｒＣＯ3粉末、Ｙ2０3粉末、Ｎｂ2Ｏ5粉末を、(Ｐｂ0.895Ｓｒ0.115){(Ｚｒ0.57Ｔｉ0.43)0.978(Ｙ0.5Ｎｂ0.5)0.01Ｎｂ0.012}Ｏ3組成となるように秤量し、水を媒体としてのＺｒボールで湿式混合を２０時間行った。その後、８７５℃で５Ｈｒ仮焼し、さらに、水を媒体としてＺｒボールで湿式粉砕を行った。
得られたスラリーに対して、バインダ（ポリビニルアルコール）を仮焼粉体に対して１ｗｔ％となるように添加した後、スプレードライヤで乾燥、造粒した。
【０１２０】
次に、金型を用いた乾式プレス成形でφ１５、厚さ２ｍｍの成形体を得た。次いで、得られた円板状成形体を、大気中において脱脂を行った。さらに、脱脂後の板状成形体に圧力：２００ＭＰａでＣＩＰ処理を施した後、アルミナこう鉢中のＭｇＯ板上に配置して大気中、１２６０℃で２時間焼結を行った。
以降の手順は、比較例１と同じである。
【０１２１】
本比較例の圧電セラミックスの嵩密度は、７．４５ｇ／ｃｍ3であった。また、室温（温度２５℃）における圧電特性を評価した結果、共振周波数Ｆｒは２２９ｋＨｚ、ヤング率Ｙ11Eは６０．２ＧＰａ、圧電歪み定数ｄ31は２１２．７ｐｍ／Ｖ、電気機械結合係数ｋｐは６７．３％、機械的品質係数Ｑｍは４７．５、比誘電率ε33t／ε0は１９４３、誘電損失tanδは２．１％であった。以上の結果を表１に示す。
【０１２２】
（比較例３）
比較例３は自動車用のノックセンサに適した、ソフト系の正方晶のＰＺＴ材料からなる圧電セラミックスを用いた積層アクチュエータの例である。
【０１２３】
本例の圧電アクチュエータの作製にあたっては、ＰｂＯ粉末、ＺｒＯ2粉末、ＴｉＯ2粉末、ＳｒＴｉＯ3粉末、Ｓｂ2０3粉末を、(Ｐｂ0.95Ｓｒ0.05){(Ｚｒ0.53Ｔｉ0.47)0.978Ｓｂ0.022}Ｏ3組成となるように秤量し、水を媒体としてのＺｒボールで湿式混合を２０時間行った。その後、８２５℃で５Ｈｒ仮焼し、さらに、水を媒体としてＺｒボールで湿式粉砕を行った。
以降の手順は、焼結温度を１２３０℃としたこと以外は、比較例２と同一である。
【０１２４】
本比較例の圧電セラミックスの嵩密度は、７．６０であった。また、室温（温度２５℃）における圧電特性を評価した結果、共振周波数Ｆｒは２３８ｋＨｚ、ヤング率Ｙ11Eは６６．５ＧＰａ、圧電歪み定数ｄ31は２０３．４ｐｍ／Ｖ、電気機械結合係数ｋｐは６２．０％、機械的品質係数Ｑｍは５５．８、比誘電率ε33t／ε0は２３０８、誘電損失tanδは１．４％であった。以上の結果を表１に示す。
【０１２５】
（比較例４）
比較例４は高出力の超音波モータに適した、セミハード系の正方晶のＰＺＴ材料からなる圧電セラミックスを用いた積層アクチュエータの例である。
【０１２６】
本例の圧電セラミックスの作製にあたっては、まずＰｂＯ粉末、ＺｒＯ2粉末、ＴｉＯ2粉末、ＳｒＣＯ3粉末、Ｓｂ2Ｏ3粉末、ＭｎＣＯ3粉末を、(Ｐｂ0.965Ｓｒ0.05){(Ｚｒ0.5Ｔｉ0.5）0.96Ｓｂ0.03Ｍｎ0.01｝Ｏ3組成となるように秤量し、水を媒体としてのＺｒボールで湿式混合を行った。その後、８７５℃で５Ｈｒ仮焼し、さらに、水を媒体としてのＺｒボールで湿式粉砕を行った。
以降の手順は、焼結温度を１２３０℃としたこと以外は、比較例２と同一である。
【０１２７】
本比較例の圧電セラミックスの嵩密度は、７．７６ｇ／ｃｍ3であった。また、室温（温度２５℃）における圧電特性を評価した結果、共振周波数Ｆｒは２６７ｋＨｚ、ヤング率Ｙ11Eは８５．７ＧＰａ、圧電歪み定数ｄ31は１３６．９ｐｍ／Ｖ、電気機械結合係数ｋｐは５７．９％、機械的品質係数Ｑｍは８５０、比誘電率ε33t／ε0は１５４５、誘電損失tanδは０．２％であった。以上の結果を表１に示す。
【０１２８】
（比較例５）
比較例５は高感度の角速度センサに適した、ハード系の正方晶のＰＺＴ材料からなる圧電セラミックスを用いた積層アクチュエータの例である。
【０１２９】
本例の圧電セラミックスの作製にあたっては、まずＰｂＯ粉末、ＺｒＯ2粉末、ＴｉＯ2粉末、ＺｎＯ粉末、ＭｎＣＯ3粉末、Ｎｂ2Ｏ5粉末を、Ｐｂ{(Ｚｒ0.5Ｔｉ0.5)0.98(Ｚｎ0.33Ｎｂ0.67）0.01Ｍｎ0.01｝Ｏ3組成となるように秤量し、水を媒体としてＺｒボールで湿式混合を行った。その後、８００℃で５Ｈｒ仮焼し、さらに、水を媒体としてＺｒボールで湿式粉砕を行った。
以降の手順は、焼結温度を１２００℃としたこと以外は、比較例２と同一である。
【０１３０】
本比較例の圧電セラミックスの嵩密度は、７．８４であった。また、室温（温度２５℃）における圧電特性を評価した結果、共振周波数Ｆｒは２７２ｋＨｚ、ヤング率Ｙ11Eは８９．８ＧＰａ、圧電歪み定数ｄ31は１０３．６ｐｍ／Ｖ、電気機械結合係数ｋｐは５４．１％、機械的品質係数Ｑｍは１２３０、比誘電率ε33t／ε0は１０６１、誘電損失tanδは０．２％であった。
以上の結果を表１に示す。
【０１３１】
（実施例６）動的歪量の下限値の規定
駆動電界強度を１０００Ｖ／ｍｍよりも小さくすると、動的歪量も小さくなる。
本実施例では、上記圧電アクチュエータの駆動電界強度を小さくした場合の動的歪量を求めた。
実施例１〜５で作製した圧電アクチュエータの駆動電界強度と２０℃における動的歪量の関係を図６に示す。
図６から知られるごとく、圧電アクチュエータとして必要な駆動電界強度の下限値である１００Ｖ／ｍｍにおいて、動的歪量は２５０ｐｍ／Ｖ以上であることがわかった。
【０１３２】
（実施例７）動的歪量の低電界での温特の規定
本実施例では、１０００Ｖ／ｍｍよりも低い駆動電界強度が小さく、動的歪量が小さい場合の変位の変動幅を求める。
このためには、アクチュエータへの印加電圧を下げて測定すべきであるが、本実施例で作製した、アクチュエータでは電界強度５００Ｖ／ｍｍ未満においては、変位が小さく、測定精度が悪化する可能性がある。加えて、その温度特性評価はさらに困難である。
そこで、単板の圧電横歪定数ｄ31の測定をすれば、変位の絶対値の推定は困難であるが、変位の温度特性の推定は可能であるため、本実施例では、共振−反共振法により、単板の圧電横歪定数ｄ31の測定を実施した。
実施例５で作製した単板のｄ31の温度特性を測定値と、実施例５で示す１０００〜２０００Ｖ／ｍｍの駆動電界強度における動的歪量とを、それぞれ、２０℃の値で規格化して比較した結果を図７に示す。
−３０〜８０℃の温度範囲における単板のｄ31の変動幅は±７．８％であった。また、−３０〜１６０℃の温度範囲における単板のｄ31の変動幅は、±９．２％であった。この値は、１０００〜２０００Ｖ／ｍｍの駆動電界強度における動的歪量の変動幅と同等であった。
【０１３３】
以上のことから、本発明のアクチュエータは、駆動電界強度を１０００Ｖ／ｍｍより小さくしても、−３０〜１６０℃の広い温度範囲において、変位の変動幅が低減できることがわかった。
【０１３４】
（実施例８）熱伝導率の規定
実施例２ならびに比較例１で得た焼結体の熱拡散率、比熱、熱伝導率の測定を行った結果を表８に示す。
熱拡散率の測定は、上記焼結体を、厚さ０．７５ｍｍ、直径１０ｍｍの円盤状に研削加工した後、その両面にカーボンスプレーを１μm程度塗布して表面を黒化し、熱拡散率の測定用試料とした。
【０１３５】
熱拡散率の測定方法はレーザーフラッシュ法とした。装置は真空理工（株）製ＴＣ−７０００、測定温度は、２５℃、１２０℃及び１６０℃、照射光はルビーレーザ光（励起電圧２．５ｋＶ、均一化フィルター、減光フィィルター１枚）である。また、熱拡散率の測定精度は±５％程度である。
比熱の測定は、上記焼結体から７０〜９０ｍｇの試料片を採取し、測定用の試料とした。
【０１３６】
比熱の測定方法はＤＳＣ法（ＤＳＣ：示差走査熱量計）とした。装置はＰｅｒｋｉｎ−Ｅｌｍｅｒ  ＤＳＣ−７、測定温度は、２５℃、１２０℃及び１６０℃、昇温速度は１０℃ｍｉｎ−１である。また、熱拡散率の測定精度は±１％程度である。
熱伝導率は、熱拡散率と熱容量（密度×比熱）の積として、式Ａ３より求めた。
λ＝αρＣp・・・・・・（Ａ３）
ここで、λ：熱伝導率[Ｗｍ-1Ｋ-1]、α：熱拡散率[ｍ2ｓ-1]、ρ：焼結体の嵩密度[ｋｇｍ-3]、Ｃp：比熱[Ｊｋｇ-1Ｋ-1]である。
【０１３７】
表７に示すように、実施例２の熱伝導率は、２５℃、１２０℃、１６０℃のいずれの温度においても、２Ｗｍ-1Ｋ-1を超え、比較例１よりも２倍近く大きな値であった。従って、本発明の結晶配向圧電セラミックスを用いれば放熱性の良好なアクチュエータを得ることができることがわかった。
【０１３８】
（実施例９）熱膨張率の規定
実施例２ならびに比較例１で得た焼結体（圧電セラミックス）の線熱膨張率、熱膨張係数の測定を行った結果を表９に示す。また、２５℃を基準温度とした線熱膨張率の温度特性を図８に示す。
【０１３９】
線熱膨張率の測定は、巾５ｍｍ×厚さ１．５ｍｍ×長さ１０ｍｍに研削加工し、線熱膨張率の測定用試料とした。
【０１４０】
線熱膨張率の測定方法はＴＭＡ法とした。装置は（株）島津製作所製  熱機械分析装置ＴＭＡ−５０、測定温度範囲は、−１００℃〜５００℃、昇温速度は２℃／ｍｉｎ、測定雰囲気は大気で行った。
【０１４１】
線熱膨張率は、基準温度（２５℃）の試料長さＬ0とその温度変化量ΔＬから、長さの変化率ΔＬ／Ｌ0と定義した。この線熱膨張率（ΔＬ／Ｌ0）温度曲線に基き、Ａ４式により、線熱膨張係数βを求めた。ここで、βはｄＴ＝２０℃で中心差分法により計算した。
なお、βはΔＬ／Ｌ0温度曲線の温度微分値に相当している。
β＝（１／Ｌ0）・（ｄＬ／ｄＴ）・・・・・・・・Ａ４
ここで、Ｌ0：基準温度（２５℃）の試料長さ、ｄＴ：温度差（２０℃）、ｄＬ：温度差ｄＴでの膨張長さである。
【０１４２】
表９ならびに図８に示すように、実施例２の熱膨張係数は−３０℃〜１６０℃の温度範囲で４ｐｐｍ／℃を超えた。一方、比較例１の熱膨張係数は１００℃〜１６０℃の温度範囲で３ｐｐｍ／℃未満であった。従って、本発明の結晶配向圧電セラミックスを用いれば、圧電セラミックスと、それよりも熱膨張係数が大きな金属あるいは樹脂との間に発生する熱応力が小さいアクチュエータを得ることができることがわかった。
【０１４３】
（実施例１０）焦電係数の規定
実施例４ならびに比較例１で得た単板の分極量Ｐｒの変化量の温度特性を測定した結果を図９に示す。
【０１４４】
分極量Ｐｒの温度特性の測定は、実施例４ならびに比較例１で得られた圧電素子そのものを測定用試料として行った。測定は、焦電電流法により、測定温度範囲−４０℃〜２００℃で行った。
まず、上記圧電素子を恒温槽内に設置し、温度２５℃から−４０℃まで２℃／ｍｉｎの速度で降温し、その後、−４０℃〜２００℃まで２℃／ｍｉｎの速度で昇温させた。この時に、圧電素子の上下電極面から流れ出る電流を、微小電流計にて約３０秒間隔で測定し、同時に測定するときの温度と正確な時間も測定し、下式により分極量の変化量  ΔＰ[Ｃ／ｃｍ２] 、および測定時間間隔における温度変化量  ΔＴを求めた。
ΔＰ＝｛（Ｉ1＋Ｉ2）／２｝・（ｔ1−ｔ2）／Ｓ
ΔＴ＝Ｔ1−Ｔ2
ここで、ΔＰ：分極量の変化量[μＣ／ｃｍ2]、（ｔ1−ｔ2）：測定した時間間隔[ｓ]、Ｉ1：時刻ｔ1における電流[Ａ]、Ｔ1：時刻ｔ1における温度[℃]、Ｉ2：ｔ2における電流[Ａ]、Ｔ2：時刻ｔ2における温度[℃]、Ｓ：圧電素子の片側の電極面積[ｃｍ2]である。これより、温度＝（Ｔ1＋Ｔ2）／２における、焦電係数を
焦電係数＝ΔＰ／ΔＴ
により計算し、絶対値として焦電係数を求めた。
【０１４５】
線熱膨張率の測定方法はＴＭＡ法とした。装置は（株）島津製作所製  熱機械分析装置ＴＭＡ−５０、測定温度範囲は、−１００℃〜５００℃、昇温速度は２℃／ｍｉｎ、測定雰囲気は大気で行った。
【０１４６】
−３０℃〜１６０℃の温度範囲における、実施例４の単板の焦電係数は２７１μＣｍ2Ｋ-1であった。一方、比較例１の単板の焦電係数は５８１μＣｍ2Ｋ-1であり、実施例４の２倍以上であった。従って、本発明の結晶配向圧電セラミックスを用いれば、環境温度変化による端子電圧の変化が小さい圧電アクチュエータを得ることができることがわかった。
【０１４７】
（実施例１１）破壊荷重の違い
実施例５ならびに比較例１で得た焼結体（圧電セラミックス）の破壊荷重を測定し、ワイブルプロットした結果を図１０に示す。
図１０においては、横軸は、破壊荷重Ｆ[Ｎ]の自然対数を示し、縦軸は破壊確率［％］を示す。
【０１４８】
破壊荷重の測定は、上記焼結体を厚さ０．４ｍｍ×□７ｍｍ、かつ、４隅にＣ１ｍｍの面取りがある形状に研削加工し、測定用試料とした。
【０１４９】
破壊荷重の測定方法はオートグラフを用いた２軸曲げ試験法（Ｂａｌｌ  ｏｎ  Ｒｉｎｇ法）とした。Ｒｉｎｇは外形６ｍｍ−内径４ｍｍのＳＣ２１１製であり、Ｂａｌｌは直径２ｍｍのＺｒＯ2製であり、いずれも鏡面研磨してある。また、荷重速度は０．５ｍｍ／ｍｉｎとした。また、試料数は実施例５がＮ＝２６ヶ、比較例１がＮ＝２５ヶである。
【０１５０】
実施例５の破壊荷重Ｆは、平均値１１．７Ｎ（最大値１２．９Ｎ、最小値９．９Ｎ）、ワイブル係数はｍ＝１７．７であった。一方、比較例１の破壊荷重は、平均値７．２Ｎ（最大値７．６Ｎ、最小値６．７Ｎ）、ワイブル係数はｍ＝３４．８であり、実施例の破壊荷重は比較例より２倍以上高いことがわかった。
従って、本発明の結晶配向圧電セラミックスを用いれば、組付けや駆動による応力に対し、破壊しにくいアクチュエータを得ることができることがわかった。
【０１５１】
（実施例１２）Ｑｍの温度特性
実施例４、実施例５、比較例２、比較例３で作製した圧電素子の機械的品質係数（Ｑｍ）の温度特性を測定した結果を図１１に示す。
実施例４、実施例５ともに温度２５℃（室温）近傍で最も低い値であり、温度２５℃より高温側でも、温度２５℃より低温側でも上昇した。
実施例４の−３０〜８０℃における最大値は、８０℃において、３２．６であった。また、８０℃より高い温度範囲においてはさらに上昇し、１００℃においては４８．４、１６０℃においては７３．４となった。
実施例５の、−３０〜８０℃における最大値は、８０℃において、４１．２であった。また、８０℃より高い温度範囲においてはさらに上昇し、１００℃においては８１．６、１６０℃においては１０３．１となった。
一方、比較例２の−３０〜８０℃における最大値は、−３０℃において、６６．２であった。また、比較例３は−３０℃において、６１．１であった。
従って、本発明の結晶配向圧電セラミックスを用いれば、−３０〜８０℃の温度範囲において、アクチュエータの振動系全体のＱｍも下げることが出来るため、共振点と共振点以外の音圧差の小さい圧電音響部品とすることができる。
【０１５２】
（実施例１３）ｔａｎδの温度特性
実施例５で作製した圧電素子の、ヤング率（Ｙ11E）、共振周波数（Ｆｒ）、誘電損失（ｔａｎδ）の温度依存性を測定した結果をそれぞれ図１２、図１３、図１４に示す。
−３０〜１６０℃の温度範囲において、ヤング率（Ｙ11E）は−１０℃以下で低下するが、その最小値は−３０℃において９１ＧＰａであった。共振周波数（Ｆｒ）は同様に−１０℃以下で低下するが、その最小値は−３０℃において、３５３ｋＨｚであり、比較例５の室温（温度２５℃）の値より８１ｋＨｚも大きな値であった。
以上のことから、本発明の結晶配向圧電セラミックスを用いれば、−３０〜１６０℃の温度範囲においても、共振周波数の高いアクチュエータが得られることがわかった。
また、誘電損失（ｔａｎδ）は、０〜−３０℃の範囲において高く、約３％のほぼ一定の値となり、８０〜１６０℃以上において低く、約１．２％の値であった。従って、本発明の結晶配向圧電セラミックスを用いれば、アクチュエータの駆動による自己発熱が問題となり易い高温領域では、誘電損失（ｔａｎδ）が低いため、発熱が小さいと推定される。
【０１５３】
【表１】
2006108639.tif 000004
【０１５４】
【表２】
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【０１５５】
【表３】
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【０１５６】
【表４】
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【０１５７】
【表５】
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【０１５８】
【表６】
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【０１５９】
【表７】
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【０１６０】
【表８】
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【０１６１】
【表９】
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【図面の簡単な説明】
【０１６２】
【図１】実施例１にかかる、圧電アクチュエータの動的歪量Ｄ３３の温度依存性を示す線図。
【図２】実施例２にかかる、圧電アクチュエータの動的歪量Ｄ３３の温度依存性を示す線図。
【図３】実施例３にかかる、圧電アクチュエータの動的歪量Ｄ３３の温度依存性を示す線図。
【図４】実施例４にかかる、圧電アクチュエータの動的歪量Ｄ３３の温度依存性を示す線図。
【図５】実施例５にかかる、圧電アクチュエータの動的歪量Ｄ３３の温度依存性を示す線図。
【図６】実施例６にかかる、実施例１〜５にて得られた各圧電アクチュエータの駆動電界強度と動的歪量Ｄ３３との関係を示す線図。
【図７】実施例７にかかる、実施例５で作製した単板のｄ31の温度特性を測定値と、実施例５で示す１０００〜２０００Ｖ／ｍｍの駆動電界強度における動的歪量とを、それぞれ、２０℃の値で規格化した結果を示す線図。
【図８】実施例９にかかる、実施例２及び比較例１にて作製した圧電セラミックスの線熱膨張率の温度依存性を示す線図。
【図９】実施例１０にかかる、実施例４及び比較例１にて作製した圧電セラミックスの分極量Ｐｒの変化量の温度依存性を示す線図。
【図１０】実施例１１にかかる、実施例３及び比較例１にて作製した圧電セラミックスの破壊確率と、ｌｎＦとｎ関係をを示す線図。
【図１１】実施例１２にかかる、実施例４、実施例５、比較例２、及び比較例３で作製した圧電素子の機械的品質係数の温度依存性を示す線図。
【図１２】実施例１３にかかる、実施例５で作製した圧電素子におけるヤング率（Ｙ11E）の温度依存性を示す線図。
【図１３】実施例１３にかかる、実施例５で作製した圧電素子における共振周波数（Ｆｒ）の温度依存性を示す線図。
【図１４】実施例１３にかかる、実施例５で作製した圧電素子における誘電損失（ｔａｎδ）の温度依存性を示す線図。
【図１５】本発明の圧電アクチュエータの構成の一例を示す説明図。
【図１６】実施例１にかかる、圧電アクチュエータの構成の概略を示す説明図。
【図１７】実施例１にかかる、積層型の圧電素子の構成を示す説明図。
【図１８】実施例１にかかる、一枚の圧電セラミックスからなる圧電素子（単板）の構成を示す説明図。
【図１９】実施例１にかかる、圧電素子（単板）と内部電極板とを積層する様子を示す説明図。
【符号の説明】
【０１６３】
１  圧電アクチュエータ
２  圧電素子
２１  圧電セラミックス
２２，２３  電極（内部電極板）
４  保持部材
【図１】
2006108639.tif 000013
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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