(57)【要約】【課題】  製品の被覆層厚さ，密度に影響を与える可能性のない流動床用ガス供給装置を得る。【解決手段】  二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、低密度熱分解炭素からなる第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなる第２被覆層と、炭化珪素からなる第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなる第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応管内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置において、１つの被覆層を形成させるために同時に供給される２種以上の各ガスの供給管が、各々のガス供給管の内径よりも大きい集合管に連通され、前記集合管で混合された２種以上の各ガスが前記流動床反応管に導入されているもの。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応管内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置において、
１つの被覆層を形成させるために同時に供給される２種以上の各ガスの供給管が、各々のガス供給管の内径よりも大きい集合管に連通され、
前記集合管で混合された２種以上の各ガスが前記流動床反応管に導入されていることを特徴とする流動床用ガス供給装置。
【請求項２】
前記集合管の内径は、連通されている各ガスの供給管の内径と比較して２倍以上の内径を有することを特徴とする請求項１に記載の流動床用ガス供給装置。
【請求項３】
前記集合管の内径が、３０ｍｍφ以上、８０ｍｍφ以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載の流動床用ガス供給装置。
【請求項４】
前記集合管の上流側にＡｒ又はＨ２ の流動ガスを供給するガス供給管が配され、集合管の下流側にＣ２Ｈ２，Ｃ３Ｈ６，又はＭＴＳとＨ２ とが混合された被覆ガスを供給するガス供給管が配されていることを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の流動床用ガス供給装置。
【請求項５】
前記二酸化ウランを焼結した燃料核が、直径範囲０．４〜０．７ｍｍ、真球度１．２以下であり、
該燃料核の前記流動床反応管内への投入量が５．５ｋｇ以下であることを特徴とする請求項１〜４の何れか１項に記載の流動床用ガス供給装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温ガス炉に用いる燃料コンパクトを製造するために、燃料核に被覆層を施す流動床設備のガス供給装置（流動床用ガス供給装置）の工夫に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温健全性の良好な黒鉛で構成するとともに、冷却ガスとして高温下でも化学的反応の起こらないヘリウムガスなどの気体を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のヘリウムガスを取り出すことが可能であり、約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等幅広い分野での熱利用を可能にするものである。
【０００３】
高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径約３５０〜６５０ミクロンの燃料核の周囲に計４層の被覆を施している。第１被覆層は密度約１ｇ／ｃｍ３ の低密度熱分解炭素で、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を併せ持つものである。第２被覆層は密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能を有する。第３被覆層は密度約３．２ｇ／ｃｍ３ の炭化珪素（以下、ＳｉＣと称す）で固体ＦＰの保持機能を有するとともに、被覆層の主要な強度部材である。第４被覆層は、第２被覆層と同様の密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能とともに第３被覆層の保護層としての機能も持っている。
【０００４】
一般的な被覆粒子の直径は約５００〜１０００ミクロンである。被覆粒子は黒鉛マトリックス中に分散させ一定形状の燃料コンパクトの形に成型加工され、さらに黒鉛でできた筒にコンパクトを一定数量入れ、上下に栓をした燃料棒の形にされる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて炉心を構成している。
【０００５】
高温ガス炉の燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とする。この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を加え撹拌することにより滴下原液とする。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。増粘剤としては、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどをあげることができる。
【０００６】
上記のように調整された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水中に滴下される。液滴は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間においてアンモニアガスを掛け表面をゲル化させることにより、着水時の変形が防止される。アンモニア水中で硝酸ウラニルはアンモニアと十分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中でばい焼され三酸化ウラン粒子となり、さらに還元・焼結されることにより高密度のセラミックス状二酸化ウランからなる燃料核となる。
【０００７】
この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。第１被覆層の低密度炭素の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解する。第２，４被覆層の高密度熱分解炭素の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解する。第３被覆層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３；以下、ＭＴＳと記す）を熱分解する。
【０００８】
一般的な燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに中空円筒形または円筒形にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる（例えば、特許文献１参照）。
【０００９】
図３は従来の流動床用ガス供給装置の構成を示す説明図である。図３に示す通り、流動床本体へ供給される被覆ガスＢ−１〜３，流動ガスＡ−１〜２は、開閉弁と流量計でそれぞれ独立に制御することができる。第１，２，４被覆層は、流動ガスＡ−１に被覆ガスＢ−１，Ｂ−２を混合させて使用する。第３被覆層は、流動ガスＡ−２と流動ガスＡ−２をＭＴＳ蒸発ガス発生槽１２に通し得られた被覆ガスＢ−３を混合させて使用する。各種ガスは、開閉弁Ｃ−１−１を通過し、流動床本体１１へ供給される。
【００１０】
第１被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスＡ−１を操作する。開閉弁Ａ−１−１，Ａ−１−３を開し、流量計Ａ−１−２で調整する。次に被覆ガスＢ−１を操作する。開閉弁Ｂ−１−１，Ｂ−１−３を開し、流量計Ｂ−１−２で調整する。
【００１１】
第２，４被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスＡ−１を操作する。開閉弁Ａ−１−１，Ａ−１−３を開し、流量計Ａ−１−２で調整する。次に被覆ガスＢ−１，Ｂ−２を操作する。開閉弁Ｂ−１−１，Ｂ−１−３，Ｂ−２−１，Ｂ−２−３を開し、流量計Ｂ−１−２，Ｂ−２−２で調整する。
【００１２】
第３被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスＡ−２を操作する。開閉弁Ａ−２−１，Ａ−２−３を開し、流量計Ａ−２−２で調整する。次に被覆ガスＢ−３を操作する。開閉弁Ｂ−３−１，Ｂ−３−３，Ｂ−３−４を開し、流量計Ｂ−３−２で調整する。
【特許文献１】特開２０００−２８４０８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
しかしながら、第１，２，４被覆層は、流動ガスＡｒに被覆ガスＣ２Ｈ２，Ｃ３Ｈ６を混合させて使用するが、供給ガスの配管系統は、単に接続しているだけなので均一な混合ガスとなっていない可能性があった。その結果、製品の被覆層厚さ，密度に影響を与える可能性があった。
【００１４】
また、第３被覆層は、流動ガスＨ２に被覆ガス（Ｈ２キャリャーガス＋ＭＴＳ蒸発ガス）を混合させて使用するが、供給ガスの配管系統は、単に接続しているだけなので均一な混合ガスとなっていない可能性があった。その結果、製品の被覆層厚さ，密度に影響を与える可能性があった。
【００１５】
本発明は、製品の被覆層厚さ，密度に影響を与える可能性のない流動床用ガス供給装置を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
請求項１に記載された発明に係る流動床用ガス供給装置は、二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応管内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置において、
１つの被覆層を形成させるために同時に供給される２種以上の各ガスの供給管が、各々のガス供給管の内径よりも大きい集合管に連通され、
前記集合管で混合された２種以上の各ガスが前記流動床反応管に導入されていることを特徴とするものである。
【００１７】
請求項２に記載された発明に係る流動床用ガス供給装置は、請求項１に記載の集合管の内径は、連通されている各ガスの供給管の内径と比較して２倍以上の内径を有することを特徴とするものである。
【００１８】
請求項３に記載された発明に係る流動床用ガス供給装置は、請求項１又は２に記載の集合管の内径が、３０ｍｍφ以上、８０ｍｍφ以下であることを特徴とするものである。
【００１９】
請求項４に記載された発明に係る流動床用ガス供給装置は、請求項１〜３の何れかに記載の集合管の上流側にＡｒ又はＨ２ の流動ガスを供給するガス供給管が配され、集合管の下流側にＣ２Ｈ２，Ｃ３Ｈ６，又はＭＴＳとＨ２ とが混合された被覆ガスを供給するガス供給管が配されていることを特徴とするものである。
【００２０】
請求項５に記載された発明に係る流動床用ガス供給装置は、請求項１〜４の何れかに記載の二酸化ウランを焼結した燃料核が、直径範囲０．４〜０．７ｍｍ、真球度１．２以下であり、
該燃料核の前記流動床反応管内への投入量が５．５ｋｇ以下であることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００２１】
本発明は以上説明した通り、流動ガスＡｒと、２種類の被覆ガスＣ２Ｈ２，Ｃ３Ｈ６とを確実に混合し、流動ガスＨ２と、Ｈ２キャリャーガスとＭＴＳ蒸発ガスとの被覆ガスを確実に混合するため、製品の被覆層厚さ，密度に影響を与える可能性のない流動床用ガス供給装置を得ることができるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
本発明においては、二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応管内に被覆ガスを供給する流動床用ガス供給装置において、
１つの被覆層を形成させるために同時に供給される２種以上の各ガスの供給管が、各々のガス供給管の内径よりも大きい集合管に連通され、前記集合管で混合された２種以上の各ガスが前記流動床反応管に導入されているものである。このため、供給される２種以上のガスを確実に混合することができる。
【００２３】
本発明の集合管に供給されるガスとしては、二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に被覆層を形成するにあたり、供給されるガスを指し、多くの場合、被覆層を形成させるための被覆ガスと被覆ガスを良好に分散して反応管内に運ぶための流動ガスとからなる。具体的には、第１被覆層は流動ガスＡｒと被覆ガスＣ２Ｈ２とであり、第２及び第４被覆層は流動ガスＡｒと被覆ガスＣ３Ｈ６とである。第３被覆層は流動ガスＨ２と被覆ガス（Ｈ２キャリャーガス＋ＭＴＳ蒸発ガス）とである。
【００２４】
本発明の集合管は、１つの被覆層を形成させるために同時に供給される２種以上の各ガスの供給管の内径よりも大きいものであれば良く、より好ましくは、集合管の内径は、連通されている各ガスの供給管の内径と比較して２倍以上の内径を有するものが挙げられる。より具体的には、ガス供給管が６〜２４ｍｍφに対して、集合管の内径が、３０ｍｍφ以上、８０ｍｍφ以下である。
【００２５】
本発明の好ましい態様としての集合管においては、集合管の上流側には、Ａｒ又はＨ２ の流動ガスを供給するガス供給管が配され、集合管の下流側には、Ｃ２Ｈ２，Ｃ３Ｈ６，又はＭＴＳとＨ２ とが混合された被覆ガスを供給するガス供給管が配されている。これにより、被覆ガスが良好に流動ガスによって分散される。
【００２６】
本発明の二酸化ウランを焼結した燃料核は、合計４層の被覆を施して高温ガス炉に用いる燃料コンパクトを形成するものであれば良く、具体的には、直径範囲０．４〜０．７ｍｍ、真球度１．２以下であり、該燃料核の前記流動床反応管内への投入量が５．５ｋｇ以下である。
【実施例】
【００２７】
図１は本発明の流動床用ガス供給装置の一実施例の構成を示す説明図である。図２は図１の集合管の構成を示す説明図である。図１に示す通り、流動床本体１１へ供給される被覆ガスＢ−１〜３，流動ガスＡ−１〜２は、従来法と同様に開閉弁と流量計でそれぞれ独立に制御することができる。第１，２，４被覆層は、従来法と同様に流動ガスＡ−１に被覆ガスＢ−１，Ｂ−２を混合させて使用する。第３被覆層は、従来法と同様に流動ガスＡ−２と流動ガスＡ−２をＭＴＳ蒸発ガス発生槽１２に通し得られた被覆ガスＢ−３を混合させて使用する。
【００２８】
各種ガスは、集合管Ｃ−１に集められ、開閉弁Ｃ−１−１を通過し、流動床本体へ供給される。集合管Ｃ−１の出入口には、集合管Ｃ−１内の混合ガスの爆発拡大防止を考慮し逆止弁Ａ−１−４、Ａ−２−４、Ｂ−１−４、Ｂ−２−４、Ｂ−３−５が取付けられている。なお、第１〜４層被覆を行う際の操作手順は、従来法と同様である。
【００２９】
即ち、第１被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスＡ−１を操作する。開閉弁Ａ−１−１，Ａ−１−３を開し、流量計Ａ−１−２で調整する。次に被覆ガスＢ−１を操作する。開閉弁Ｂ−１−１，Ｂ−１−３を開し、流量計Ｂ−１−２で調整する。
【００３０】
第２，４被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスＡ−１を操作する。開閉弁Ａ−１−１，Ａ−１−３を開し、流量計Ａ−１−２で調整する。次に被覆ガスＢ−１，Ｂ−２を操作する。開閉弁Ｂ−１−１，Ｂ−１−３，Ｂ−２−１，Ｂ−２−３を開し、流量計Ｂ−１−２，Ｂ−２−２で調整する。
【００３１】
第３被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスＡ−２を操作する。開閉弁Ａ−２−１，Ａ−２−３を開し、流量計Ａ−２−２で調整する。次に被覆ガスＢ−３を操作する。開閉弁Ｂ−３−１，Ｂ−３−３，Ｂ−３−４を開し、流量計Ｂ−３−２で調整する。
【００３２】
集合管Ｃ−１には、図２に示す通り、供給ガスとして流動ガスＡ−１，２を供給する２つの配管と被覆ガスＢ−１，２，３を供給する３つの配管とが取付けられている。これらは、集合管Ｃ−１を経由しすべて流動床へ送られる。集合管Ｃ−１は、他の配管と比較し、配管内径で２倍以上を有する。また、集合管Ｃ−１には、流動ガスＡ−１，２のガス流れに被覆ガスＢ−１，２，３が入り込むように供給ガスが接続され、流動床本体１１へ送られる様になっている。これは、均一な混合ガスを供給するためである。
【００３３】
第１層被覆以外を除くと流動ガス流量は、被覆ガス流量に比べると大きい（約５倍以上）。比較的大きな空間の中で大きな流動ガスの流れに被覆ガスを取込ませることにより均一な混合ガスとする。
【００３４】
以下に具体的な実施例を示す。流動床本体１１に図１に示した流動床用ガス供給装置を付けた。流動ガスＡ−１，Ａ−２はそれぞれアルゴンガス，水素ガス、被覆ガスＢ−１，Ｂ−２はそれぞれアセチレンガス，プロピレンガスガスとした。Ｂ−３は、ＭＴＳ蒸発ガス発生槽１２に流動ガスＡ−２を通し得られるガスとした。集合管は、流動ガス，被覆ガス配管内径の１３ｍｍと比較して３倍以上の内径５０mmを持つものを用いた。
【００３５】
平均直径０．６mmの燃料核粒子３．８ｋｇを反応管（内径約２００mm）上部より流動ガスＡｒ：１５０Ｌ／ｍｉｎ中に投入した。その後、約１４００℃で流動ガスＡｒ：１７０Ｌ／ｍｉｎ，被覆ガスＣ２Ｈ２：１３０Ｌ／ｍｉｎにより１層被覆（平均被覆層厚さ０．０６ｍｍ±０．０１mm，平均被覆層密度１．１ｇ／ｃｍ３），約１４５０℃で流動ガスＡｒ：１７０Ｌ／ｍｉｎ，被覆ガスＣ３Ｈ６：３０Ｌ／ｍｉｎで２層被覆（平均被覆層厚さ０．０３ｍｍ±０．００２mm，平均被覆層密度１．８５ｇ／ｃｍ３），約１６００℃で流動ガスＨ２：３８０Ｌ／ｍｉｎ，被覆ガス用の水素ガス７Ｌ／ｍｉｎにより３層被覆（平均被覆層厚さ０．０３mm±０．００１mm，平均被覆層密度３．２ｇ／ｃｍ３），約１４５０℃で流動ガスＡｒ：１７０Ｌ／ｍｉｎ，被覆ガスＣ３Ｈ６：３０Ｌ／ｍｉｎにより４層被覆（平均被覆層厚さ０．０４mm±０．００４mm，平均被覆層密度１．８５ｇ／ｃｍ３）を行い平均直径０．９２mmの被覆燃料粒子とした。
【００３６】
これを約１００℃まで冷却後、流動ガスＡｒ：１５０Ｌ／ｍｉｎ→８０Ｌ／ｍｉｎに流量を変更し、製品取出し容器へ製品粒子を移した。製品粒子は、傷・被覆層の破損等はみられず、被覆層密度・厚さ共に良好であった。
【００３７】
以上のように、本実施例の流動床用ガス供給装置を用いることにより以下の課題を解決することができた。即ち、
(1) 第１，２，４被覆層は、流動ガスＡｒ，被覆ガスＣ２Ｈ２，Ｃ３Ｈ６を混合させて使用するが、供給ガスの配管系統は、単に接続しているだけなので均一な混合ガスとなっていない可能性があり、その結果、製品の被覆層厚さ，密度に影響を与える可能性があると言う課題に対して、各種ガス（流動ガス，被覆ガス）の供給システム内に合流部分を設け、合流部分には、集合管を付与した。集合管は、他の供給配管よりも内径が２倍以上あるものとし、流動ガスの供給流れに被覆ガスが加わり流動床本体に供給されるように配管接続したため、均一な混合ガスが流動床装置に供給されるようになった。
【００３８】
(2) 第３被覆層は、流動ガスＨ２に被覆ガス（Ｈ２キャリャーガス＋ＭＴＳ蒸発ガス）を混合させて使用するが、供給ガスの配管系統は、単に接続しているだけなので均一な混合ガスとなっていない可能性があり、その結果、製品の被覆層厚さ，密度に影響を与える可能性があると言う課題に対しても、各種ガス（流動ガス，被覆ガス）の供給システム内に合流部分を設け、合流部分には、集合管を付与した。集合管は、他の供給配管よりも内径が２倍以上あるものとし、流動ガスの供給流れに被覆ガスが加わり流動床本体に供給されるように配管接続したため、均一な混合ガスが流動床装置に供給されるようになった。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本発明の流動床用ガス供給装置の一実施例の構成を示す説明図である。
【図２】図１の集合管の構成を示す説明図である。
【図３】従来の流動床用ガス供給装置の構成を示す説明図である。
【符号の説明】
【００４０】
１１      …流動床本体、
１２      …蒸発ガス発生槽、
Ａ−１    …流動ガス（Ａｒ）
Ａ−２    …流動ガス（Ｈ２）
Ｂ−１    …被覆ガス（Ｃ２Ｈ２）
Ｂ−２    …被覆ガス（Ｃ３Ｈ６）
Ｂ−３    …被覆ガス（Ｈ２キャリャーガス＋ＭＴＳ蒸発ガス）
Ａ−１−１、Ａ−２−１、Ｂ−１−１、Ｂ−２−１、Ｂ−３−１…開閉弁、
Ａ−１−２、Ａ−２−２、Ｂ−１−２、Ｂ−２−２、Ｂ−３−２…流量計、
Ａ−１−３、Ａ−２−３、Ｂ−１−３、Ｂ−２−３、Ｂ−３−３…開閉弁、
Ａ−１−４、Ａ−２−４、Ｂ−１−４、Ｂ−２−４            …逆止弁、
Ｂ−３−４…開閉弁、
Ｂ−３−５…逆止弁、
Ｃ−１    …集合管、
Ｃ−１−１…開閉弁、
【図１】
2006038797.tif 000003
【図２】
2006038797.tif 000004
【図３】
2006038797.tif 000005