(57)【要約】【課題】  製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性のない高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置を得る。【解決手段】  二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、ガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能の第１被覆層と、ガス状核分裂生成物の保持機能の第２被覆層と、固体核分裂生成物の保持機能と強度部材機能との第３被覆層と、ガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層機能の第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応管内に被覆ガスを供給するガス供給装置において、第３被覆層の形成時に前記流動床反応装置内に供給される第３被覆ガスを発生させる蒸発ガス発生槽の温度を調整する温度調整手段を備え、温度調整手段が蒸発ガス発生槽の上蓋部、同発生槽に水素ガスを導入する水素ガス導入配管、同発生槽から発生した発生ガスを導出する発生ガス導出部配管の何れか１つ以上の温度調整を含むもの。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応管内に被覆ガスを供給するガス供給装置において、
前記第３被覆層の形成時に前記流動床反応装置内に供給される第３被覆ガスを発生させる蒸発ガス発生槽の温度を調整する温度調整手段を備え、
前記温度調整手段が、前記蒸発ガス発生槽の上蓋部、蒸発ガス発生槽に水素ガスを導入する水素ガス導入配管，蒸発ガス発生槽から発生した発生ガスを導出する発生ガス導出部配管の何れか１つ以上の温度調整を含むことを特徴とする高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置。
【請求項２】
前記温度調整手段が、前記蒸発ガス発生槽の上蓋部、蒸発ガス発生槽に水素ガスを導入する水素ガス導入配管，蒸発ガス発生槽から発生した発生ガスを導出する発生ガス導出部配管の温度を前記第３被覆層の被覆ガスを発生する蒸発ガス発生槽内の液温と同一又はそれ以上で調整することを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置。
【請求項３】
前記温度調整手段が、前記第３被覆層の被覆ガスを発生する蒸発ガス発生槽内の温度を２０〜５０℃の範囲，精度±１℃以下で調整可能なことを特徴とする請求項１又は２に記載の高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置。
【請求項４】
前記水素ガス導入配管又は発生ガス導出部配管の少なくとも何れかの内径が１０〜１００ｍｍであることを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置。
【請求項５】
前記蒸発ガス発生槽に導入する水素ガス供給の流量範囲が、３〜３０リットル／ｍｉｎであることを特徴とする請求項１〜４の何れか１項に記載の高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温ガス炉用燃料粒子の製造工程において、被覆工程で使用する流動床設備への被覆ガスのうち、第３層被覆に用いるＭＴＳ（メチルトリクロロシラン）ガス供給装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温健全性の良好な黒鉛で構成するとともに、冷却ガスとして高温下でも化学的反応の起こらないヘリウムガスなどの気体を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のヘリウムガスを取り出すことが可能であり、約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等幅広い分野での熱利用を可能にするものである。
【０００３】
高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径約３５０〜６５０ミクロンの燃料粒子の周囲に計４層の被覆層を施している。第１被覆層は密度約１ｇ／ｃｍ３ の低密度熱分解炭素で、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能及び燃料粒子のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を併せ持つものである。第２被覆層は密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能を有する。
【０００４】
第３被覆層は密度約３．２ｇ／ｃｍ３ の炭化珪素（以下、ＳｉＣと称す）で固体ＦＰの保持機能を有するとともに、被覆層の主要な強度部材である。第４被覆層は、第２被覆層と同様の密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能とともに第３被覆層の保護層としての機能も持っている。
【０００５】
一般的な被覆燃料粒子の直径は約５００〜１０００ミクロンである。被覆燃料粒子は黒鉛マトリックス中に分散させ一定形状の燃料コンパクトの形に成型加工され、さらに黒鉛でできた筒にコンパクトを一定数量入れ、上下に栓をした燃料棒の形にされる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて炉心を構成している。
【０００６】
高温ガス炉の被覆燃料粒子は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とする。この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を加えて撹拌することにより滴下原液とする。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。増粘剤としては、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどをあげることができる。
【０００７】
上記のように調整された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水中に滴下される。液滴は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間においてアンモニアガスを掛け表面をゲル化させることにより、着水時の変形が防止される。アンモニア水中で硝酸ウラニルはアンモニアと十分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中でばい焼され三酸化ウラン粒子となり、さらに還元・焼結されることにより高密度のセラミックス状二酸化ウランからなる燃料粒子となる。
【０００８】
この燃料粒子を反応装置である流動床に装荷し、流動床内で被覆ガスを熱分解させることにより燃料粒子に被覆を施して被覆燃料粒子とする。第１被覆層の低密度炭素の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解する。第２，４被覆層の高密度熱分解炭素の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解する。第３被覆層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３；以下、ＭＴＳと記す）を熱分解する。
【０００９】
一般的な燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに中空円筒形または円筒形にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる（例えば、特許文献１参照）。
【００１０】
図２は従来の流動床、被覆ガス、流動ガスの供給装置の構成を示す説明図である。図２に示す通り、流動床本体２１へ供給される被覆ガスＢ−１〜３，流動ガスＡ−１〜２は、開閉弁と流量計とでそれぞれ独立に制御することができる。第１，２，４被覆層は、流動ガスＡ−１に被覆ガスＢ−１又はＢ−２を混合させて使用する。第３被覆層は、流動ガスＡ−２と、流動ガスＡ−２をＭＴＳ蒸発ガス発生槽２２に通し得られた被覆ガスＢ−３とを混合させて使用する。各種ガスは、開閉弁Ｃ−１−１を通過し、流動床本体２１へ供給される。
【００１１】
第１被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスＡ−１（Ａｒ）を操作する。開閉弁Ａ−１−１，Ａ−１−３を開し、流量計Ａ−１−２で調整する。次に被覆ガスＢ−１（Ｃ２Ｈ２）を操作する。開閉弁Ｂ−１−１，Ｂ−１−３を開し、流量計Ｂ−１−２で調整する。第２，４被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスＡ−１（Ａｒ）を操作する。開閉弁Ａ−１−１，Ａ−１−３を開し、流量計Ａ−１−２で調整する。次に被覆ガスＢ−２（Ｃ３Ｈ６）を操作する。開閉弁Ｂ−２−１，Ｂ−２−３を開し、流量計Ｂ−２−２で調整する。
【００１２】
第３被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスＡ−２（Ｈ２ ）を操作する。開閉弁Ａ−２−１，Ａ−２−３を開し、流量計Ａ−２−２で調整する。次に被覆ガスＢ−３（ＭＴＳ＋Ｈ２ ）を操作する。開閉弁Ｂ−３−１，Ｂ−３−３，Ｂ−３−４を開し、流量計Ｂ−３−２で調整する。ＭＴＳ蒸発ガス発生槽２２は、槽の周りを温度調整装置で温度調整する。
【００１３】
温度調整装置としては、熱媒体としてのシリコンオイルを加熱するヒータ２５を備えたオイル槽２４と、このオイル槽２４内部のオイルを蒸発ガス発生槽２２のジャケット２３に循環させる循環ポンプＰ−１と循環配管２６ａ，２６ｂとを備え、オイル槽２４内部の液温を計測してヒータをＯＮ／ＯＦＦする制御手段（図示せず）を備える。
【００１４】
次に、開閉弁Ｂ−３−１，Ｂ−３−３，Ｂ−３−４を開し、流量計Ｂ−３−２で被覆ガスＢ−３（Ｈ２ キャリヤガスの意味）を調整し、ＭＴＳ蒸発ガス発生槽２２に水素を供給する。
【００１５】
ここでＭＴＳ蒸発ガス発生槽内で発生した蒸発ガスの飽和蒸気圧は、温度のみによってきまり、気体の量やその体積にはよらない。そこで、飽和蒸気圧を一定に制御するためには、ＭＴＳ蒸発ガス発生槽内の温度管理は非常に重要であるが、従来法では、以下の難点があった。
【００１６】
先ず第１に、従来法ではＭＴＳ蒸発ガス発生槽は槽の周りを一定に温度制御しているが、被覆ガスＢ−３（Ｈ２ キャリヤガスの意味）は、温度調整がされないままそのまま供給されていた。この状態であると槽内の温度（３０〜５０℃）と供給ガスの温度（室温）とのギャップにより安定した温度制御が維持できず、飽和蒸気圧を一定に制御できない可能性があった。その結果、製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性があった。
【００１７】
次に、従来法ではＭＴＳ蒸発ガス発生槽は槽の周りを一定に温度制御するが、上蓋の温度制御までは、おこなっていなかった。その結果、槽内の高さ方向の温度に差が発生し、飽和蒸気圧を一定に制御できない可能性があった。その結果、製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性があった。
【００１８】
更に、従来法ではＭＴＳ蒸発ガス発生槽は槽の周りを一定に温度制御するが、出口配管の温度制御までは、おこなっていなかった。その結果、槽内の高さ方向の温度に差が発生し、飽和蒸気圧を一定に制御できない可能性があった。その結果、製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性があった。
【特許文献１】特開２０００−２８４０８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１９】
本発明は、ＭＴＳ蒸発ガス発生槽内の高さ方向の温度に差を発生させることなく、製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性のない高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２０】
請求項１に記載された発明に係る高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置は、二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応管内に被覆ガスを供給するガス供給装置において、
前記第３被覆層の形成時に前記流動床反応装置内に供給される第３被覆ガスを発生させる蒸発ガス発生槽の温度を調整する温度調整手段を備え、
前記温度調整手段が、前記蒸発ガス発生槽の上蓋部、蒸発ガス発生槽に水素ガスを導入する水素ガス導入配管，蒸発ガス発生槽から発生した発生ガスを導出する発生ガス導出部配管の何れか１つ以上の温度調整を含むことを特徴とするものである。
【００２１】
請求項２に記載された発明に係る高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置は、請求項１に記載の温度調整手段が、前記蒸発ガス発生槽の上蓋部、蒸発ガス発生槽に水素ガスを導入する水素ガス導入配管，蒸発ガス発生槽から発生した発生ガスを導出する発生ガス導出部配管の温度を前記第３被覆層の被覆ガスを発生する蒸発ガス発生槽内の液温と同一又はそれ以上で調整可能なことを特徴とするものである。
【００２２】
請求項３に記載された発明に係る高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置は、請求項１又は２に記載の温度調整手段が、第３被覆層の被覆ガスを発生する蒸発ガス発生槽内の温度を２０〜５０℃の範囲，精度±１℃以下で調整可能なことを特徴とするものである。
【００２３】
請求項４に記載された発明に係る高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置は、請求項１〜３の何れか１項に記載の水素ガス導入配管又は発生ガス導出部配管の少なくとも何れかの内径が１０〜１００ｍｍであることを特徴とするものである。
【００２４】
請求項５に記載された発明に係る高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置は、請求項１〜４の何れか１項に記載の蒸発ガス発生槽に導入する水素ガス供給の流量範囲が、３〜３０リットル／ｍｉｎであることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００２５】
本発明は以上説明した通り、製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性のない高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置を得ることができるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
本発明においては、二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に、低密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物のガス溜め及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有する第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能を有する第２被覆層と、炭化珪素からなり固体核分裂生成物の保持機能と被覆層の主な強度部材としての機能とを有する第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなりガス状核分裂生成物の保持機能と第３被覆層の保護層としての機能とを有する第４被覆層との計４層の被覆層を施す流動床反応管内に被覆ガスを供給するガス供給装置において、
前記第３被覆層の形成時に前記流動床反応装置内に供給される第３被覆ガスを発生させる蒸発ガス発生槽の温度を調整する温度調整手段を備え、
前記温度調整手段が、前記蒸発ガス発生槽の上蓋部、蒸発ガス発生槽に水素ガスを導入する水素ガス導入配管，蒸発ガス発生槽から発生した発生ガスを導出する発生ガス導出部配管の何れか１つ以上の温度調整を含む。これにより製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性のない高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置を得ることができる。
【００２７】
本発明の温度調整手段としては、第３被覆層の形成時に、流動ガス（例えば、Ｈ２ キャリヤガス）と混合されて流動床反応装置内に供給されて炭化珪素源となる炭化珪素化合物（多くの場合には、ＭＴＳ）を保持する蒸発ガス発生槽の温度を予め定められた温度に調整するものであればよい。具体的には、被覆ガス（Ｈ２ とＭＴＳとの混合ガス）のガス温度を調整するものであり、本発明では特に蒸発ガス発生槽の上蓋部、蒸発ガス発生槽に水素ガスを導入する水素ガス導入配管，蒸発ガス発生槽から発生した発生ガスを導出する発生ガス導出部配管の何れか１つ以上の温度調整を含むものである。
【００２８】
具体的な上蓋部、水素ガス導入配管，及び、発生ガス導出部配管の温度は、発生した蒸発ガスが凝結しないように、蒸発ガス発生槽内の炭化珪素化合物の液温と同じかそれ以上とする。従って、具体的な炭化珪素化合物（ＭＴＳ）の液温が２０〜５０℃の範囲で調整されている場合には、同一の温度以上に調整する。
【００２９】
より具体的には、温度調整手段が、前記第３被覆層の被覆ガスを発生する蒸発ガス発生槽内の温度を２０〜５０℃の範囲，精度±１℃以下で調整可能であるため、上蓋部、水素ガス導入配管，及び、発生ガス導出部配管の温度を同一又はそれ以上で調整すればよい。
【００３０】
温度調整手段としての具体的な態様としては、蒸発ガス発生槽のジャケットに熱媒体を循環させる温度調整手段と同様に、熱媒体を保持する熱媒体保持槽と、熱媒体を温めるヒータと、各上蓋部、水素ガス導入配管，及び、発生ガス導出部配管を覆う各々のジャケット部に熱媒体を各々循環させる配管とポンプとを備えればよい。
【００３１】
本発明での水素ガス導入配管又は発生ガス導出部配管は、好ましくは、温度調整のために、蒸発ガス発生槽と同様の前述の温度調整手段を備えるため、少なくとも何れかの内径が１０〜１００ｍｍであれば良い。
【００３２】
本発明の蒸発ガス発生槽に導入する水素ガス供給の流量範囲としては、３〜３０リットル／ｍｉｎであるものを想定している。
【００３３】
本発明の二酸化ウランを焼結した燃料粒子は、合計４層の被覆を施して高温ガス炉に用いる燃料コンパクトを形成するものであれば良く、具体的には、直径範囲を０．４〜０．７ｍｍ、真球度１．２以下であり、該燃料粒子の前記流動床反応装置内への投入量が５．５ｋｇ以下である。
【実施例】
【００３４】
本発明の高温ガス炉用燃料粒子被覆ガス供給装置の概念システムを図１に示す。図１に示す通り、流動床本体１へ供給される被覆ガスＢ−１〜３，流動ガスＡ−１〜２は、従来と同様の開閉弁（Ｂ−１−１、Ｂ−１−３、Ｂ−２−１、Ｂ−２−３、Ｂ−３−１、Ｂ−３−３、Ｂ−３−４、Ｃ−１−１）と流量計（Ｂ−１−２、Ｂ−２−２、Ｂ−３−２）とで各々独立に制御することができる。
【００３５】
第１，２，４被覆層は、従来と同様に流動ガスＡ−１に被覆ガスＢ−１，Ｂ−２を混合させて使用する。第３被覆層は、従来と同様に流動ガスＡ−２と流動ガスＡ−２をＭＴＳ蒸発ガス発生槽１２に通し得られた被覆ガスＢ−３（Ｈ２ キャリヤガス）を混合させて使用する。第１〜４被覆層の被覆を行う際の操作手順についても従来と同様である。
【００３６】
第３被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガスＡ−２（Ｈ２ ）を操作する。開閉弁Ａ−２−１，Ａ−２−３を開し、流量計Ａ−２−２で調整する。次に被覆ガスＢ−３（ＭＴＳ＋Ｈ２ ）を操作する。開閉弁Ｂ−３−１，Ｂ−３−３，Ｂ−３−４を開し、流量計Ｂ−３−２で調整する。ＭＴＳ蒸発ガス発生槽２は、槽の周りを第１温度調整装置で温度調整する。
【００３７】
第１温度調整装置としては、熱媒体としてのシリコンオイルを加熱するヒータ５を備えたオイル槽４と、このオイル槽４内部のオイルを蒸発ガス発生槽２のジャケット３に循環させる循環ポンプＰ−１と循環配管６ａ，６ｂとを備え、オイル槽４内部の液温を温度計測計Ｔ−１で計測してヒータをＯＮ／ＯＦＦする制御手段（図示せず）を備える。なお、調整温度範囲は、３０〜６０℃，温度制御は、±１℃で行った。
【００３８】
ＭＴＳ蒸発ガス発生槽２からのＭＴＳ蒸発ガスの上蓋部７も槽内の温度調整に影響を与えないようにジャケット８で覆い、上蓋部７表面を前述の第１温度調整装置のオイル槽４内部のオイルを循環ポンプＰ−２を循環配管９ａ，９ｂで循環させて温度調整するようにした。
【００３９】
ＭＴＳ蒸発ガス発生槽２への被覆ガスＢ−３（Ｈ２ キャリヤガス）供給は、バルブＢ−３−３からＭＴＳ蒸発ガス発生槽２入口までの水素ガス導入配管１０をＭＴＳ蒸発ガス発生槽２と同様の温度制御ができるようジャケット１１で覆って二重管にして配管表面を第２温度調整装置で温度制御して供給するようにした。なお、二重管となっている水素ガス導入配管１０の内径は、約１０ｍｍである。
【００４０】
第２温度調整装置は、熱媒体としてのシリコンオイルを加熱するヒータ１３を備えたオイル槽１２と、このオイル槽１２内部のオイルをジャケット１１に循環させる循環ポンプＰ−３と循環配管１４ａ，１４ｂとを備え、オイル槽１２内部の液温を温度計測計Ｔ２で計測してヒータをＯＮ／ＯＦＦする制御手段（図示せず）を備える。なお、調整温度範囲は、３０〜６０℃，温度制御は、±１℃で行った。
【００４１】
発生槽２の出口の発生ガス導出部配管１５もジャケット１６で覆って二重管にして配管表面を第２温度調整装置で温度制御し、槽内に発生した蒸発ガスの温度制御が常に一定となるようにした。なお、二重管となっている発生ガス導出部配管１５の内径も、約１０ｍｍである。
【００４２】
流動床装置１に図１のような形で流動ガスＡ−１，Ａ−２にそれぞれアルゴンガス（Ａｒ），水素ガス（Ｈ２ ）、被覆ガスＢ−１，Ｂ−２にそれぞれアセチレンガス（Ｃ２Ｈ２），プロピレンガス（Ｃ３Ｈ６）とした。Ｂ−３には、ＭＴＳ蒸発ガス発生槽に水素ガスを接続した。ＭＴＳガス供給装置の発生槽２本体の容積は、２０リットル，温度調整装置でＰ−１，Ｐ−２をオイル循環させながら槽の周りに配したジャケット３と、上蓋部を覆ったジャケット８とを温度３０℃，±１℃で制御した。
【００４３】
平均直径０．６mmの燃料核粒子３．８ｋｇを反応管（内径約２００mm）上部より流動ガスＡｒ：１５０Ｌ／ｍｉｎ中に投入した。その後、約１４００℃で流動ガスＡｒ：１７０Ｌ／ｍｉｎ，被覆ガスＣ２Ｈ２：１３０Ｌ／ｍｉｎにより第１被覆層を被覆（平均被覆層厚さ０．０６mm±０．０１mm，平均被覆層密度１．１ｇ／ｃｍ３ ），約１４５０℃で流動ガスＡｒ：１７０Ｌ／ｍｉｎ，被覆ガスＣ３Ｈ６：３０Ｌ／ｍｉｎで第２被覆層を被覆（平均被覆層厚さ０．０３mm±０．００２mm，平均被覆層密度１．８５ｇ／ｃｍ３ ），約１６００℃で流動ガスＨ２ ：３８０Ｌ／ｍｉｎ，被覆ガス用の水素ガス７Ｌ／ｍｉｎにより第３被覆層を被覆（平均被覆層厚さ０．０３mm±０．００１mm，平均被覆層密度３．２ｇ／ｃｍ３ ），約１４５０℃で流動ガスＡｒ：１７０Ｌ／ｍｉｎ，被覆ガスＣ３Ｈ６：３０Ｌ／ｍｉｎにより第４被覆層を被覆（平均被覆層厚さ０．０４mm±０．００４mm，平均被覆層密度１．８５ｇ／ｃｍ３ ）し、平均直径０．９２mmの被覆燃料粒子とした。
【００４４】
これを約１００℃まで冷却後、流動ガスＡｒ１５０Ｌ／ｍｉｎ→８０Ｌ／ｍｉｎに流量を変更し、製品取出し容器へ製品粒子を移した。製品粒子は、傷・被覆層の破損等はみられず、被覆層密度・厚さ共に良好であった。ＳｉＣ層破損率は、１．４×１０−４以下（被覆粒子１．３万個中２個割れ以下相当）であった。
【００４５】
本発明を用いることにより以下の３点を解決することができた。即ち、第１に、従来ではＭＴＳ蒸発ガス発生槽は槽の周りを一定に温度制御していたが、被覆ガスＢ−３（Ｈ２ キャリヤガスの意味）は、温度調整がされないままそのまま供給されていた。この状態であると槽内の温度（３０〜５０℃）と供給ガスの温度（室温）のギャップにより安定した温度制御が維持できず、飽和蒸気圧を一定に制御できない可能性があり、その結果、製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性があったが、被覆ガスＢ−３（Ｈ２ キャリヤガス）供給配管を開閉弁Ｂ−３−３〜ＭＴＳ蒸発ガス発生槽２まで二重管とし、温度調整装置でＭＴＳ蒸発ガス発生槽２と同様の温度制御でＰ−３をオイル循環させながら温度３０℃，±１℃で制御した。
【００４６】
第２に、従来法ではＭＴＳ蒸発ガス発生槽は槽の周りを一定に温度制御するが、上蓋の温度制御までは、おこなっていなかった。その結果、槽内の高さ方向の温度に差が発生し、飽和蒸気圧を一定に制御できない可能性があり、その結果、製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性があったが、ＭＴＳガス供給装置の発生槽２の上蓋部８にジャケットを付与し、温度調整装置で槽の周りと同様にＰ−２をオイル循環させながら温度３０℃，±１℃で制御した。
【００４７】
第３に、従来法ではＭＴＳ蒸発ガス発生槽は槽の周りを一定に温度制御するが、出口配管の温度制御までは行っていなかった。その結果、槽内の高さ方向の温度に差が発生し、飽和蒸気圧を一定に制御できない可能性があり、製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性があった。また、ＭＴＳ蒸発ガス発生槽で発生した蒸発ガスは、流動床本体までの配管内を流れる内に蒸発ガスそのものが冷却し、部分的に液化することにより均一な蒸発ガスとならない可能性があり、製品の被覆層厚さ，密度，ＳｉＣ層破損率に影響を与える可能性があった。しかしながら、本発明では、出口配管を二重管とし、温度調整装置でＭＴＳ蒸発ガス発生槽と同様の温度制御でポンプでオイル循環させながら温度３０℃，±１℃で制御した。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】本発明の流動床へのＭＴＳガス供給装置を示す図である。
【図２】従来の流動床へのＭＴＳガス供給装置を示す図である。
【符号の説明】
【００４９】
Ａ−１…流動ガス（Ａｒ）、
Ａ−２…流動ガス（Ｈ２）、
Ｂ−１…被覆ガス（Ｃ２Ｈ２）、
Ｂ−２…被覆ガス（Ｃ３Ｈ６）、
Ｂ−３…被覆ガス（ＭＴＳ）、
Ｂ−１−１…開閉弁、
Ｂ−１−２…流量計、
Ｂ−１−３…開閉弁、
Ｂ−２−１…開閉弁、
Ｂ−２−２…流量計、
Ｂ−２−３…開閉弁、
Ｂ−３−１…開閉弁、
Ｂ−３−２…流量計、
Ｂ−３−３…開閉弁、
Ｂ−３−４…開閉弁、
Ｃ−１−１…開閉弁、
Ｐ−１，Ｐ−２…循環ポンプ、
Ｐ−３，Ｐ−４…循環ポンプ、
Ｔ−１…温度計測計、
Ｔ−２…温度計測計、
１…流動床本体、
２…ＭＴＳ蒸発ガス発生槽、
３…ジャケット、
４…オイル槽、
５…ヒータ、
６ａ，６ｂ…循環配管、
７…上蓋部、
８…ジャケット、
９ａ，９ｂ…循環配管、
１０…水素ガス導入配管、
１１…ジャケット、
１２…オイル槽、
１３…ヒータ、
１４ａ，１４ｂ…循環配管、
１５…発生ガス導出部配管、
１６…ジャケット、
１７ａ，１７ｂ…循環配管、
【００５０】
２１…流動床本体、
２２…ＭＴＳ蒸発ガス発生槽、
２３…ジャケット、
２４…オイル槽、、
２５…ヒータ、
２６ａ，２６…循環配管、
【図１】
2006184230.tif 000003
【図２】
2006184230.tif 000004