(57)【要約】【課題】  成形外観の良好な、繊維強化樹脂組成物（繊維強化樹脂ペレット）の量産製造が可能な繊維強化樹脂組成物の製造方法を提供する。【解決手段】  複数の繊維束１を、含浸槽１０内に引き入れ、溶融した熱可塑性樹脂を、複数の樹脂流入口４から含浸槽１０内に、繊維束１の進行方向に対して左右でほぼ同量の流入量となるように流入させ、溶融熱可塑性樹脂を、繊維束１と接触させて含浸させ、溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束１を、含浸槽１０から引き出す、繊維強化樹脂組成物の製造方法。【選択図】      図１
2006070225.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の繊維束を、含浸槽内に引き入れ、
溶融した熱可塑性樹脂を、樹脂流入口から含浸槽内に、繊維束の進行方向に対して左右でほぼ同量の流入量となるように流入させ、溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と接触させて含浸させ、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した複数の繊維束を、含浸槽から引き出す、繊維強化樹脂組成物の製造方法。
【請求項２】
複数の繊維束を、含浸槽内に引き入れ、
溶融した熱可塑性樹脂を、樹脂流入口から含浸槽内に流入させ、
含浸槽において繊維束の進行方向に対して左右で同程度の溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力下で、溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と接触させて含浸させ、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した複数の繊維束を、含浸槽から引き出す、繊維強化樹脂組成物の製造方法。
【請求項３】
複数の樹脂流入口が、繊維束の進行方向に対して、ほぼ左右対称に形成されている請求項１又は２に記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。
【請求項４】
複数の繊維束を箱状の含浸槽に引き入れ、
含浸槽の繊維束に樹脂含浸を行う主要区間において、溶融した熱可塑性樹脂を繊維束の進行方向に対して実質左右方向への流動がないように流入させ、溶融熱可塑性樹脂を繊維束と接触させて含浸させ、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽から引き出す、繊維強化樹脂組成物の製造方法。
【請求項５】
複数の繊維束を、箱状の含浸槽内に引き入れ、
溶融した熱可塑性樹脂を、樹脂流入口から含浸槽内に流入させ、
含浸槽の繊維束に樹脂含浸を行う主要区間において、繊維束の進行方向に対して左右方向の各位置において同程度の溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力下で、溶融熱可塑性樹脂を繊維束と接触させて含浸させ、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽から引き出す、繊維強化樹脂組成物の製造方法。
【請求項６】
複数の繊維束を、箱状の含浸槽に引き入れ、
溶融した熱可塑性樹脂を分岐した流路を通じて、複数の樹脂流入口から含浸槽内に流入させ、
含浸槽において、溶融熱可塑性樹脂を繊維束と接触させて含浸させ、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽の複数の引出口から引き出す繊維強化樹脂組成物の製造方法。
【請求項７】
複数の樹脂流入口が、繊維束の進行方向に対してほぼ直交する向きに並んで形成されている請求項４〜６のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。
【請求項８】
前記樹脂流入口が、前記含浸槽において引入側寄りにある請求項１〜７のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。
【請求項９】
前記樹脂流入口が、２〜１０，０００個である請求項１〜８のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。
【請求項１０】
前記熱可塑性樹脂が、メルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜８００ｇ／１０分のポリプロピレン系樹脂であり、
前記繊維束を構成する繊維が、繊維径３〜３０μｍのガラス繊維である請求項１〜９のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の方法で製造された繊維強化樹脂組成物。
【請求項１２】
複数の繊維束を引き入れる引入口と、
溶融した熱可塑性樹脂が流入する、繊維束の進行方向に対してほぼ左右対称に形成された複数の樹脂流入口と、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した前記繊維束を引き出す複数の引出口と
を有する、溶融熱可塑性樹脂を繊維束に含浸させるための含浸槽。
【請求項１３】
複数の繊維束を引き入れる引入口と、
溶融した熱可塑性樹脂が流入する、繊維束の進行方向に対してほぼ直交する向きに並んで形成された複数の樹脂流入口と、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した前記繊維束を引き出す複数の引出口と
を有する、溶融熱可塑性樹脂を繊維束に含浸させるための含浸槽。
【請求項１４】
複数の繊維束を引き入れる引入口と、
溶融した熱可塑性樹脂が流入する、フィルム状の樹脂流入口と、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を引き出す複数の引出口とを有する、溶融熱可塑性樹脂を繊維束に含浸させるための含浸槽。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維強化樹脂組成物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、繊維強化樹脂組成物の製造方法において、樹脂の繊維束への含浸性を向上させるため、樹脂を繊維束に含浸させるための含浸槽について様々な検討がなされている。その結果、現在の製造方法では、一つの含浸槽に導入する繊維束が少ない場合には、得られる樹脂組成物について、極端な外観不良や強度低下等の問題を避けることができるようになった。
【０００３】
しかし、同じ製造方法でも、生産量を増やすために装置を大型化して、一つの含浸槽に複数の繊維束を導入すると、樹脂の繊維束への含浸が不十分となって、各種改善を施してもガラス繊維の未開繊等外観不良が発生することが多かった。また、同時に樹脂の焼けが発生したり、色相が悪化したりして外観不良を悪化させることも多かった。このため、大型の装置で量産した樹脂組成物では、特に良外観の求められる製品への適用が制限されたり、多量のカーボンブラック等の顔料で着色してガラス繊維の未開繊や樹脂の焼けや色相を隠蔽する必要があった。自動車部品等黒系着色品では、未開繊が、家庭用品等明薄色着色品では、焼け（有色異物）と未開繊が、住宅設備部品等無着色品では、色相、焼け、未開繊が特に問題となっていた。
【０００４】
特許文献１には、三本の独立した繊維束に溶融樹脂を同時に含浸させる方法が開示されている。しかし、この方法ではダイ（含浸槽）の片側の１箇所から樹脂を流入させているため、繊維束の数が増えるにつれ、押出機に近い側と遠い側で樹脂の流量や樹脂圧が大きく異なり、また、進行方向に対して左右の樹脂の流動が支配的となるため、未開繊や有機異物や色相悪化等の外観不良が急増してしまい、良外観を求められる製品への適用が制限されていた。また、押出機から遠い側の繊維束に十分樹脂が供給されないため、引取り速度も上げられず生産性が低く量産に適応できなかった。
【０００５】
特許文献２には、円筒状のダイボックス（含浸）を縦形に配し４本の繊維束に同時に含浸させる方法が開示されている。しかし、この方法では引き入れる繊維束の数にも限界があるうえ、繊維束の数が増えるにつれてダイボックスの容積が大きくなってしまうため、４本程度の繊維束までしか導入できなかった。また、リング状スプレッダーで繊維を開繊してもリング状スプレッダー部ですぐに収束させてしまうため、成形品で未開繊が発生しやすかった。また、樹脂の停留時間が長いうえ繊維束の引出路に樹脂が溜まりやすいので有色異物や色相の悪化が発生してしまっていた。また、引き出し時に繊維束の引出路内で直角方向に向きを変えるため引取り速度も上げられなかった。さらに、縦形円筒状の配置のため樹脂を高い位置に供給する必要があり、押出機を高い配置に設置しなければならず装置の設置場所等に制限があった。
【特許文献１】特開平１０−２６４１５２号公報
【特許文献２】特開平７−６２２４６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記事情に鑑みなされたものであり、成形外観の良好な、繊維強化樹脂組成物（繊維強化樹脂ペレット）の量産製造が可能な繊維強化樹脂組成物の製造方法を提供することを目的とする。
【０００７】
上記目的を達成するため、本発明者は鋭意検討を重ねた結果、従来の方法では、一つの含浸槽に複数の繊維束を導入して装置を大型化すると、含浸槽内での圧力損失により、含浸槽内の樹脂圧力が不均一になり、樹脂が不足状態になるのを防ぐため樹脂圧を上げると、樹脂流入口付近等の樹脂圧力の高い場所において、繊維束からの脱気が困難となり、含浸性が悪化することを見出した。また、装置の大型化により、繊維束の進行方向に対して左右の流動が増加し、含浸槽内での樹脂の流動が不均一（つまり、左右非対照）となり、特定の場所に樹脂が滞留し易くなるとともに、含浸槽内での樹脂の平均滞留時間が長くなるため、樹脂の焼けや色相悪化が増加し易くなることを見出した。
【０００８】
本発明者は、これらの知見から、含浸槽内への樹脂の流入及び繊維束の引き入れの態様（例えば、流入方法、引入方法、流入口及び引入口の位置や数等）を検討し、その結果、樹脂の流入口を、例えば、含浸槽における繊維束の引入口側寄りに複数設け、樹脂の流れを整流化して含浸槽内の樹脂圧力の差を少なくすることが有効であることを見出し、本発明を完成させた。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明によれば、以下の繊維強化樹脂組成物の製造方法等が提供される。
１．複数の繊維束を、含浸槽内に引き入れ、
溶融した熱可塑性樹脂を、樹脂流入口から含浸槽内に、繊維束の進行方向に対して左右でほぼ同量の流入量となるように流入させ、溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と接触させて含浸させ、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽から引き出す、繊維強化樹脂組成物の製造方法。
２．複数の繊維束を、含浸槽内に引き入れ、
溶融した熱可塑性樹脂を、樹脂流入口から含浸槽内に流入させ、
含浸槽において繊維束の進行方向に対して左右で同程度の溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力下で、溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と接触させて含浸させ、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽から引き出す、繊維強化樹脂組成物の製造方法。
３．複数の樹脂流入口が、繊維束の進行方向に対して、ほぼ左右対称に形成されている１又は２に記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。
４．複数の繊維束を箱状の含浸槽に引き入れ、
含浸槽の繊維束に樹脂含浸を行う主要区間において、溶融した熱可塑性樹脂を繊維束の進行方向に対して実質左右方向への流動がないように流入させ、溶融熱可塑性樹脂を繊維束と接触させて含浸させ、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽から引き出す、繊維強化樹脂組成物の製造方法。
５．複数の繊維束を、箱状の含浸槽内に引き入れ、
溶融した熱可塑性樹脂を、樹脂流入口から含浸槽内に流入させ、
含浸槽の繊維束に樹脂含浸を行う主要区間において、繊維束の進行方向に対して左右方向の各位置において同程度の溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力下で、溶融熱可塑性樹脂を繊維束と接触させて含浸させ、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽から引き出す、繊維強化樹脂組成物の製造方法。
６．複数の繊維束を、箱状の含浸槽に引き入れ、
溶融した熱可塑性樹脂を分岐した流路を通じて、複数の樹脂流入口から含浸槽内に流入させ、
含浸槽において、溶融熱可塑性樹脂を繊維束と接触させて含浸させ、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽の複数の引出口から引き出す繊維強化樹脂組成物の製造方法。
７．複数の樹脂流入口が、繊維束の進行方向に対してほぼ直交する向きに並んで形成されている４〜６のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。
８．前記樹脂流入口が、前記含浸槽において引入側寄りにある１〜７のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。
９．前記樹脂流入口が、２〜１０，０００個である１〜８のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。
１０．前記熱可塑性樹脂が、メルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜８００ｇ／１０分のポリプロピレン系樹脂であり、
前記繊維束を構成する繊維が、繊維径３〜３０μｍのガラス繊維である１〜９のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。
１１．１〜１０のいずれかに記載の方法で製造された繊維強化樹脂組成物。
１２．複数の繊維束を引き入れる引入口と、
溶融した熱可塑性樹脂が流入する、繊維束の進行方向に対してほぼ左右対称に形成された複数の樹脂流入口と、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した前記繊維束を引き出す複数の引出口と
を有する、溶融熱可塑性樹脂を繊維束に含浸させるための含浸槽。
１３．複数の繊維束を引き入れる引入口と、
溶融した熱可塑性樹脂が流入する、繊維束の進行方向に対してほぼ直交する向きに並んで形成された複数の樹脂流入口と、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した前記繊維束を引き出す複数の引出口と
を有する、溶融熱可塑性樹脂を繊維束に含浸させるための含浸槽。
１４．複数の繊維束を引き入れる引入口と、
溶融した熱可塑性樹脂が流入する、フィルム状の樹脂流入口と、
前記溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を引き出す複数の引出口とを有する、溶融熱可塑性樹脂を繊維束に含浸させるための含浸槽。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、成形外観の良好な、繊維強化樹脂組成物（繊維強化樹脂ペレット）の量産製造が可能な繊維強化樹脂組成物の製造方法を提供することができる。
この方法により得られる樹脂組成物は、成形時の繊維の開繊、樹脂の焼け又は色相が、従来品よりも改良されているので、特に良外観の求められる用途にも制限無く使用することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
［実施形態１］
図１は、本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の一実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の斜視図である。
尚、両図では、敷居板（後述）を省略しており、図１（ｂ）では、繊維束と繊維強化樹脂組成物を図示していない。以下、図５、６、８、９、１０についても同様である。
【００１２】
本実施形態の製造方法は、複数の繊維束を、含浸槽に形成された複数の引入口から、含浸槽内に引き入れる工程、溶融した熱可塑性樹脂を、含浸槽において繊維束の進行方向に対してほぼ左右対象に形成された複数の樹脂流入口から、含浸槽内に流入する工程、含浸槽において繊維束の進行方向に対して左右の側で、溶融熱可塑性樹脂の流入量あるいは、樹脂圧力を同程度にしながら、含浸槽内で、溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と接触させて、繊維束に含浸させる工程、溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽に形成された複数の引出口から引き出す工程とを含んでいる。
【００１３】
上記繊維束の引入工程において、繊維束１は、含浸槽１０に引き入れる前に、予め５０〜４００℃で予熱しておくことが好ましい。予熱温度は、１００〜３５０℃がより好ましく、１５０〜３００℃が特に好ましい。
予熱温度が５０℃未満だと未開繊が発生する恐れがあり、４００℃を超えるとサイジング剤が劣化する恐れがある。
【００１４】
また、溶融熱可塑性樹脂を、繊維束１と接触させて、含浸させる時の溶融熱可塑性樹脂の含浸槽１０内での平均滞留時間（＝含浸槽１０の容積／押出機８の吐出量）は、通常０．５〜１５０分、好ましくは０．５〜６０分、より好ましくは０．５〜４０分、さらに好ましくは０．５〜３０分、特に好ましくは１〜２０分、最も好ましくは、１〜１５分である。
平均滞留時間が１５０分を超えると樹脂が劣化し、有色異物が発生したり、黄色する恐れがある。１分未満だと含浸槽の大きさが制限され、量産性が低下する恐れがある。
【００１５】
また、繊維束が溶融樹脂と接触する時間は、通常０．２〜３０秒、好ましくは０．５〜１５秒、より好ましくは１．０〜１０秒、さらに好ましくは１．０〜６秒、特に好ましくは１．５〜６秒である。０．２秒未満だと含浸が不十分となる恐れがあり、３０秒より長いと生産性が落ちたり樹脂の停留時間が長くなる恐れがある。
【００１６】
また、含浸槽の温度は、ポリプロピレン系樹脂の場合、通常１８０〜３５０℃、好ましくは２００〜３３０℃、より好ましくは２３０〜３２０℃、特に好ましくは２４０〜３１０℃、最も好ましくは２５０〜３００℃である。１８０℃未満では樹脂が含浸しづらく、３５０℃を超えると、樹脂が劣化する恐れがある。含浸槽は温度調整（加熱あるいは保温）機構があることが好ましい。
【００１７】
また、繊維束の引取速度は、通常１０〜１２０ｍ／分、好ましくは１２〜１００ｍ／分、より好ましくは１６〜１００ｍ／分、特に好ましくは１８〜８０ｍ／分、最も好ましくは２０〜６０ｍ／分である。１０ｍ／分未満だと生産性が落ちるだけではなく樹脂の滞留時間が長くなり有色異物の発生や色相の悪化の恐れがある。１２０ｍ／分を超えると繊維破断が増える恐れがある。
【００１８】
引出口の形状・大きさに制限はないが、付形のため円形か楕円形が好ましく、平均直径は０．５〜５ｍｍが好ましく、１〜４ｍｍがより好ましく、１．５〜３．５ｍｍがさらに好ましく、２〜３ｍｍが特に好ましい。また、引出口の形状、大きさを容易に変更するため、引出口を付形金型として交換可能としておくことが各種断面形状・大きさの組成物が製造できるため好ましい。
【００１９】
冷却槽１５での冷却を暖やかにし組成物の形状を安定させるため、引出口の温度は、含浸槽の温度より３〜１５０℃低い方が好ましく、１０〜１２０℃低いとより好ましく、２０〜１００℃低いとさらに好ましく、２０〜６０℃低いと特に好ましい。そのために引出口に温度調整（冷却）機構を設けてもよい。
【００２０】
本実施形態で用いる含浸槽１０は、図１（ａ）及び図１（ｂ）に示すように、樹脂流入口４を、引入口２側寄りの左右対称の位置に複数（左右両側に１個ずつ）有している。樹脂流入口４が引入口２側寄りにあると、含浸性が高まり好ましい。
また、樹脂流入口４の高さが樹脂束の高さより高い位置にあると、樹脂の供給が不安定となる恐れがあるため、樹脂流入口４の高さは繊維束と同程度あるいは低い方が好ましい。また、繊維束と同程度の高さでは繊維束により流動が乱れる恐れがあるため、樹脂流入口４の高さは繊維束の高さより低い方がより好ましい。そのために、含浸槽の高さを樹脂流入口４付近で高くしてもよい（例えば、繊維束の進行方向に対して左右からみた側面図がＬ字状やＴ字状等凸部を持っていてもよい）。ここで、繊維束の高さと同程度とは±１ｃｍ以内程度を指す。
【００２１】
これら樹脂流入口４は、溶融熱可塑性樹脂を貯えた押出機８と繋がっている。また、本実施形態では、含浸槽１０の引入口２の一部からは、常時溶融樹脂が漏れ（垂れ）出ていても構わない。ただし、その数は全引入口数の半分以下が好ましく、３分１以下がさらに好ましく、０が特に好ましい。引入口には、引入口幅を調整するスリットを設けることが好ましい。
また、一つの引入口から多数の繊維束を入れると、引入口の大きさを調整できなくなるため、複数の引入口を設けることが好ましく、引入口数は繊維束数とほぼ一致することがより好ましい。また、引入口が複数の場合ほぼ直線状かジグザグ状に配置されていることが好ましい。
【００２２】
本実施形態では、このように樹脂流入口４を左右両側に１個ずつ有する含浸槽１０を用い、押出機８によって押出され、樹脂流入口４を通って含浸槽１０内に供給された溶融熱可塑性樹脂の樹脂の流入量あるいは樹脂圧力を、含浸槽１０の左右両側で同程度としている。
ここで、樹脂圧力が「同程度」とは、好ましくは、全く同じか又は変動率（（最大圧力−最小圧力）/最大圧力×１００％）として３５％程度である。変動率は、通常３５％以下、好ましくは３０％以下、より好ましくは２０％以下、特に好ましくは１５％以下である。
流入量が「ほぼ同量」とは樹脂流入量比（＝（流入量が少ない側の流入量）÷（流入量が多い側の流入量））の場合、通常０．５〜１、好ましくは０．６〜１、より好ましくは０．７〜１、さらに好ましくは０．８〜１、特に好ましくは０．８５〜１、最も好ましくは０．９〜１である。
【００２３】
本実施形態では、図１（ａ）の実線矢印のように、繊維束１の引出方向と直交するように、左右両側の樹脂流入口４から溶融熱可塑性樹脂が樹脂供給方向に向かって同時に供給されているが、繊維強化樹脂組成物１２が、引出口６から連続的に引き出されているため、溶融熱可塑性樹脂は、繊維束１の引出方向への動きに伴い、図中の点線矢印のような左右対称の流動性を示すことになり、これにより、溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力を、含浸槽１０の左右両側で同程度とすることができる。
【００２４】
本実施形態では、含浸槽１０の全長をＬとし、引入口２から樹脂流入口４までの距離をｌとしたとき、ｌ／Ｌを、通常は０〜１／２、好ましくは０〜１／３、より好ましくは０〜１／５、さらに好ましくは０〜１／１０、特に好ましくは０〜１／２０、最も好ましくは０とする。ｌ／Ｌが１／３を超えると、含浸槽１０内に溶融熱可塑性樹脂が滞留し易くなり、その結果、樹脂の色相が悪化したり、有色異物の発生が増える恐れがある。
【００２５】
含浸槽１０の全長Ｌは、通常１５〜３００ｃｍ、好ましくは３０〜２００ｃｍ、より好ましくは４０〜１８０ｃｍ、さらに好ましくは５０〜１６０ｃｍ、特に好ましくは６０〜１４０ｃｍ、最も好ましくは７０〜１３０ｃｍである。１５ｃｍより短かいと含浸が難しく未開繊が発生する恐れがある。３００ｃｍより長いと、含浸槽の容積が大きくなり、樹脂の滞留時間が長くなり、焼けや色相の悪化の恐れがある。
【００２６】
また、含浸槽の幅をＷ、繊維束の数をｎとしたとき、繊維束当りの含浸槽の幅（Ｗ／ｎ）は、通常０．３〜３０ｃｍ、好ましくは０．５〜１５ｃｍ、より好ましくは０．８〜１０ｃｍ、さらに好ましくは１．２〜８ｃｍ、特に好ましくは１．６〜７ｃｍ、最も好ましくは２〜５ｃｍである。
０．３ｃｍより短かいと繊維束を広がせる幅が十分とれないため含浸不十分により未開繊が発生する恐れがある。３０ｃｍより長い含浸槽の容積が大きくなり過ぎて滞留時間が長くなり焼けや色相の悪化を起こす恐れがある。
【００２７】
含浸槽の幅Ｗと全長Ｌとの比Ｗ／Ｌに通常制限はないが、実施形態１の場合Ｗ／Ｌが大きいと左右への流動が大きくなり外観不良が発生する恐れがある。そのため、通常０．０１〜０．５、好ましくは０．０３〜０．４、より好ましくは０．０５〜０．３５、さらに好ましくは０．０７〜０．３、特に好ましくは０．１〜０．２５である。０．０１より小さいと繊維束の数を増やした場合に含浸させることが難しく、０．５より大きいと左右方向への流動が大きくなり外観不良発生の原因となる恐れがある。
また、含浸槽１０の高さをＨとしたとき、Ｌ／Ｈを、好ましくは５〜２００、より好ましくは１０〜１００、さらに好ましくは２０〜１００、特に好ましくは３０〜１００とする。
【００２８】
本実施形態では、含浸槽１０内に、繊維束１を開繊して溶融熱可塑性樹脂を含浸させるための開繊治具（例えば、バー、ロッド、突起、ロール等）を設けることが好ましい。開繊治具は、含浸槽外に設けることもできるが、含浸槽内に設けることが含浸性がよく、より好ましい。
また、開繊治具がバーや突起の場合、そのＲ（曲率）は通常０．０１〜６ｃｍ、好ましくは０．１〜３ｃｍ、より好ましくは０．２〜２ｃｍ、さらに好ましくは０．３〜１．５ｃｍ、特に好ましくは０．４〜１ｃｍである。０．０１ｃｍより小さい、あるいは６ｃｍより大きいと繊維が破断しやすくなる恐れがある。
開繊冶具がバーの場合、バーは含浸槽に固定されていても、繊維束との摩擦等で自由回転できるようになっていても、動力で回転させてもよい。バーが回転すると繊維束の摩擦による破断が減るため好ましい。
【００２９】
開繊治具の材質は、加熱温度に耐えられ、表面硬度が高く、耐摩耗性を有するものが好ましい。例えば、ステンレス剛等の硬質鋼やその表面に硬質メッキやセラミックス溶射したものが好ましい。
また、開繊治具にはガイド状の溝を設けてもよい。
開繊治具の数は、通常１〜２００個、好ましくは２〜１００個、より好ましくは４〜３０個、さらに好ましくは５〜２０個、特に好ましくは６〜１２個、最も好ましくは８〜１２個である。開繊治具の数が１個未満だと、樹脂が含浸しにくく２００個を超えると繊維が破断しやすい。
【００３０】
開繊治具の具体例を図２（ａ）〜２（ｅ）に示す。これらの図は、各種開繊治具１６が設けられた含浸槽１０の長さ方向の断面図である。引入口２から導かれた繊維束１は、図２（ａ）、２（ｃ）〜２（ｅ）では、開繊治具１６にじぐざぐ状に巻き掛けられることにより、また、図２（ｂ）では、繊維束１が、上下の開繊治具１６の間を通過することにより開繊し、溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束１２は、敷居板１４の間を通り、引出口６（付形ダイス）から連続的に引き出される。
【００３１】
繊維束１が開繊治具１６で代表される繊維束の進行方向が変更される箇所でのなす角度（図２，７のθ）は、通常１０〜１７５°、好ましくは１００〜１７５°、より好ましくは１１０〜１７０°、さらに好ましくは１１５〜１６５°、特に好ましくは１２０〜１６０°、最も好ましくは１３０〜１５５°である。
１０°より小さいと繊維が破断しやすくなる恐れがあり、１７５°より大きいと樹脂の含浸が不十分となる恐れがある。
【００３２】
開繊治具を設ける場合は、含浸槽１０として、含浸槽蓋部（上部）（図示せず）が、含浸槽本体（下部）（図示せず）から開閉あるいは分離でき、繊維束１を含浸槽１０に引き入れた後に、開繊治具を設置できるものが好ましい。特に好ましいのは、開繊治具の一部が、含浸槽蓋部に取り付けられている含浸槽である。
また、含浸槽の外装部を角筒状にして、補助板等で支え連絡された複数のロッドやバーを差し込む方法も、繊維束を含浸槽で設置できるので、段取替時の作業上好ましい。
【００３３】
開繊治具（バー等）の一部を（地表に対して）垂直方向に配置することもできる。垂直方向に配置すると繊維を設置しやすく、作業性面から好ましくい。
また、開繊治具としてバーやロッドを用いる場合、その配置に制限はないが、
繊維の引取り方向に対しほぼ直線に並べることが好ましい（図２（ｃ）、（ｄ））、直線上から大きくずれると含浸槽が大きくなり樹脂の滞溜時間が長くなるため好ましくない。
【００３４】
また、バー等の開繊治具は均等な間隔で並べる（図２（ｃ））よりも間隔の広狭を設けた方(図２（ｄ）)が、繊維の破断を減らしながら効率的に繊維を広げ含浸させることができ好ましい。間隔の広狭は交互の設けること（図３、図２（ｄ））がより好ましく、例えば平均直径ｄの複数のバーを用いる場合（図３）、狭い間隔の範囲をＳＤ、広い間隔の範囲をＬＤとして
０．２ｄ≦ＳＤ≦２ｄ
２ｄ≦ＬＤ≦３０ｄ
が好ましい。
０．５ｄ≦ＳＤ≦１．５ｄ
３ｄ≦ＬＤ≦２０ｄ
がより好ましい。
【００３５】
ＳＤが０．２ｄより小さいと繊維破断が増えたり繊維の取り付けが難しくなる恐れがある。ＳＤが２ｄより大きいと繊維が十分広がらない恐れがある。ＬＤが２ｄより小さいと繊維が広がらないわりに破断が増える恐れがある。ＬＤが３０ｄより大きいと繊維束が自重や樹脂の流動で湾曲したり、含浸槽が大きくなり過ぎる恐れがある。
【００３６】
開繊治具が設けられた含浸槽１０を用いる場合は、繊維束１に溶融熱可塑性樹脂を開繊含浸させる際に、上下組みとなった開繊治具の間に繊維束１を通過させることが好ましい。繊維束１は、開繊治具に接していても、接していなくともよいが、接している方が好ましい。また、組みとなったそれぞれの開繊治具は、含浸槽１０の上下面と接しているものが好ましい。
【００３７】
また、開繊治具が設けられた含浸槽１０を用いる場合は、樹脂流入口４を、引入口２側から２番目にある開繊治具よりも引入口２側寄りに設けることが好ましく、引入口２側から１番目にある開繊治具と同位置に設けることがより好ましく、引入口２側から１番目にある開繊治具よりも引入口２側寄りに設けることが特に好ましい。
樹脂流入口４が引入口２側から２番目にある開繊治具よりも引出口６側にあると樹脂が繊維束に沿って流れないため、含浸が不十分となる恐れがある。
【００３８】
また、含浸槽１０内で最後に繊維束１と接触あるいは近接する開繊治具から引出口６までの距離は、通常は８〜８０ｃｍ、好ましくは１２〜８０ｃｍ、より好ましくは１６〜８０ｃｍ、さらに好ましくは２０〜８０ｃｍ、特に好ましくは２０〜６０ｃｍ、最も好ましくは２５〜５０ｃｍである。８ｃｍより短いと、繊維束１の張力により、含浸槽１０内での開繊が不十分になり、溶融熱可塑性樹脂が十分に含浸しない恐れがある。一方、８０ｃｍを超えると、含浸槽１０が大きくなり、溶融熱可塑性樹脂の滞留時間が長くなる恐れがある。
【００３９】
また、引入口２から最初に接触あるいは接近する開繊治具までの距離は、通常３〜８０ｃｍ、好ましくは６〜６０ｃｍ、より好ましくは８〜６０ｃｍ、さらに好ましくは、８〜３０ｃｍ、特に好ましくは１２〜３０ｃｍである。３ｃｍより短いと繊維束を広げる効果が少ない恐れがあり、８０ｃｍより長いと含浸槽１０が大きくなりすぎる恐れがある。
【００４０】
また、含浸槽１０内には、繊維束１同士の接触による破断を防ぎ、溶融熱可塑性樹脂を整流させるため、繊維束１と繊維束１の間の一部に、敷居板（整流板）を設けることが好ましい。この敷居板は、特に、繊維束１を開繊させる開繊治具がある場所及び／又は樹脂流入口付近に設置することが好ましい。
樹脂流入口付近に設置する場合、敷居板の間に必ず１以上の樹脂流入口を配置すると整流化しやすく好ましい。
敷居板の長さは、通常含浸槽の長さＬの１／５０以上、好ましくは１／１０以上、より好ましくは１／３以上、さらに好ましくは１／２以上、特に好ましくは３／４以上、最も好ましくは１／１である。Ｌが１／５０より小さいと整流効果が十分表れない恐れがある。
【００４１】
図４に敷居板（整流板）を例示する。図中の矢印は繊維束の引出方向を示す。図４（ａ）は、敷居板１４が、繊維束１の間で、含浸槽５０の引出方向に沿って長手方向の一部に形成されている例、図４（ｂ）は、敷居板１４が含浸槽５０の引出方向に沿って長手方向全体に形成されている例、図４（ｃ）は、分岐金型９の部分に形成されている例を示す。ただし敷居板の長さ、位置、数等は図に制限されない。
【００４２】
尚、本実施形態では、樹脂流入口が、繊維束の進行方向に対して左右対称に形成されているが、繊維束の進行方向に対して左右の側で、溶融熱可塑性樹脂の流入量あるいは樹脂圧力が同程度であるなら、左右対称に限定されない。左右において、位置、数、形状、大きさが対応又は同一である必要は無い。
熱可塑性樹脂を溶融させる押出し機には、短軸押出し機、２軸押出し機、ベント付２軸押出し機等を制限無く使用できる。また、１つの含浸槽に溶融樹脂を流入する押出し機の数に制限は無いが、押出し量と生産量のバランス・設備コストの面から１〜４台が好ましく、１〜２台がより好ましく、１台が特に好ましい。
即ち、１台の押出し機で溶融させた樹脂を分岐させ複数の流入口から含浸槽に流入させることが、樹脂の流入が安定して均等となり量も好ましい。
【００４３】
流入口の大きさは、通常０．５〜３０００ｍｍ２、好ましくは１〜１６００ｍｍ２、より好ましくは２〜９００ｍｍ２、さらに好ましくは３〜４００ｍｍ２、特に好ましくは４〜１００ｍｍ２である。
０．５ｍｍ２未満では樹脂流量が不足したりつまりやすく、また、流入口付近で極端な乱流が発生する恐れがある。３０００ｍｍ２を超えると流入口間で流入量の差が発生する恐れがある（押出機に近い流入口から多く流入してしまう）。
【００４４】
［実施形態２］
図５は、本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の他の実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の斜視図である。
本実施形態の製造方法は、複数の繊維束を、含浸槽に形成された複数の引入口から、含浸槽内に引き入れる工程、溶融した熱可塑性樹脂を、含浸槽において繊維束の進行方向に対してほぼ直交する向きに並んで形成された複数の樹脂流入口から、含浸槽内に流入する工程、含浸槽において、溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力を同程度にしながら、含浸槽内で、溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と接触させて、繊維束に含浸させる工程、溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽に形成された引出口から引き出す工程とを含んでいる。
即ち、本実施形態の製造方法は、含浸槽１０の代わりに含浸槽２０を用いている点が実施形態１と異なっており、それ以外の態様については実施形態１と同じとすることができる。
【００４５】
本実施形態で用いる含浸槽２０は、図５（ａ）及び図５（ｂ）に示すように、樹脂流入口４を、引入口２側寄りの底部に複数（６個）有している。これら樹脂流入口４は、溶融熱可塑性樹脂を貯えた押出機８と分岐金型９を介して繋がっている。
本実施形態では、このように樹脂流入口４をその底部に複数有する含浸槽２０を用い、押出機８によって押出され、分岐金型９を介し、各樹脂流入口４から含浸槽２０内に供給された溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力を、含浸槽２０内で同程度としている。ここで、「同程度」とは、上記の通りであり、「含浸槽２０内で同程度」とは、含浸槽２０内の引入口側（引出口の反対側）側面からの距離が同一箇所（例えば、図１２のＡ、Ｂ、Ｃ）における樹脂圧力が同程度という意味である。
また、実質（引出方向に対して）左右方向への樹脂の流動が無い状態で供給されている。
【００４６】
本実施形態では、図５（ａ）の実線矢印のように、繊維束１の引出方向と平行するように、複数の樹脂流入口４から溶融熱可塑性樹脂が樹脂供給方向に向かって同時に供給されているので、溶融熱可塑性樹脂は、含浸槽２０内で、一定の流動性を示すことになり、これにより、溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力を、含浸槽２０内で同程度とすることができる。
【００４７】
尚、本実施形態では、樹脂流入口が、繊維束の進行方向に対してほぼ直交する向きに並んで形成されているが、含浸槽２０の繊維束に樹脂含浸を行う主要区間において、溶融した熱可塑性樹脂を繊維束の進行方向に対して実質左右方向への流動がないように流入させるなら、また、主要区間において、繊維束の進行方向に対して左右方向の各位置において同程度の溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力下で、溶融熱可塑性樹脂を繊維束と接触させて含浸させられるなら、この配置に限定されない。直線上からずれてもよい（例えば、ジグザグ）。
「繊維束に樹脂含浸を行う主要区間」は、「繊維束がある程度開繊した状態で樹脂と繊維束が接触する区間」を意味する。通常、開繊治具を含浸槽内に設置した場合は「（引入口側から見て）最初の含浸治具付近から最後の含浸治具付近まで」、開繊後繊維束を引入れる場合は「繊維束と樹脂の接触点から（引入口側から見て）繊維束の収束点（通常引出口）付近まで」を指す。「繊維束に樹脂含浸を行う主要区間」は、含浸槽の長さＬの通常１／１０以上、好ましくは１／５以上、より好ましくは１／３以上、さらに好ましくは１／２以上、特に好ましくは２／３以上、最も好ましくは３／４以上、理想的には、４／５以上である。
【００４８】
１／１０より短いと含浸効率のわりに含浸槽の長さが長くなるため、樹脂の滞留時間が長くなり焼けや色相変化等外観不良を起こす恐れがある。
また、「実質左右方向の流動がない」とは、「左右方向の流動に対して繊維の進行方向の流動が支配的であること」あるいは「左右方向の各位置での流量あるいは流速がほぼ同一である」ことを意味する。上記状態は、公知な流動の可視化方法（例えば、製造中に樹脂中に微量な着色剤を入れ流動の流れ模様を観察する、石英等で窓を設け屈折率の変化等偏光を用い光学的に観察する等）の方法を用い、流動の模様が主に繊維の進行方向に流れていることを、左右方向や斜めに横断する模様や大きく蛇行する模様がないことを観察する等の方法で確認できる。また、含浸槽内は観察用の窓を設けるか流動を止め固化後分解する等の方法によって観察できるが、確認が困難な場合は透明な材質（例えばガラスやアクリルやポリカーボネイト）で含浸槽と同一形状の模型を作成し含浸する樹脂とほぼ粘度を合わせた流体（潤滑油等）を流動させ上記方法で観察することでも代用することができる。
【００４９】
尚、樹脂流入口付近や含浸治具付近で発生する小さな流入や繊維束の進行
に伴う乱流については、小さい方が好ましいが、樹脂の全体の流動方向に大きな影響を与えていない（左右方向や斜めに横断する模様や大きく蛇行する模様がない）場合無視できる。
さらに、複数の樹脂流入口の形状が同一である必要も無い。流入口の形状に制限はないが、円形あるいは楕円形が整流となりやすく好ましい。流入口の大きさは完全に同一である必要はないが、大きさが近いものが好ましい。流入口の大きさの差が大きすぎると流入する樹脂量に差が出やすく整流しなくなる恐れがある。
【００５０】
［実施形態３］
図６は、本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の他の実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の斜視図である。
本実施形態の製造方法は、複数の繊維束を、含浸槽に形成された複数の引入口から、含浸槽内に引き入れる工程、溶融した熱可塑性樹脂を、含浸槽において繊維束の進行方向に対してほぼ直交する向きに並んで形成された複数の樹脂流入口から、含浸槽内に流入する工程、含浸槽において、溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力を同程度にしながら、含浸槽内で、溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と接触させて、繊維束に含浸させる工程、溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽に形成された引出口から引き出す工程とを含んでいる。
即ち、本実施形態の製造方法は、含浸槽１０の代わりに含浸槽３０を用いている点が実施形態１と異なっており、それ以外の態様については実施形態１と同じとすることができる。
【００５１】
本実施形態で用いる含浸槽３０は、図６（ａ）及び図６（ｂ）に示すように、繊維束１の引入口２を上面に有し、樹脂流入口４を、引入口２側の側面に複数（６個）有している。これら樹脂流入口４は、溶融熱可塑性樹脂を貯えた押出機８と分岐金型９を介して繋がっている。
本実施形態では、このように樹脂流入口４を引入口２側の側面に複数有する含浸槽３０を用い、押出機８によって押出され、分岐金型９を介し、各樹脂流入口４から含浸槽３０内に供給された溶融熱可塑性樹脂の樹脂流入量を均一化するとともに、樹脂圧力を含浸槽３０内で同程度としている。
【００５２】
本実施形態では、実施形態２と同様、繊維束１の引出方向と平行するように、複数の樹脂流入口４から溶融熱可塑性樹脂が樹脂供給方向に向かって同時に供給されているので、溶融熱可塑性樹脂は、含浸槽３０内で、一定の流動性を示すことになり、これにより、溶融熱可塑性樹脂の樹脂流入量を均一化するとともに、樹脂圧力を含浸槽３０内で同程度とすることができる。
【００５３】
本実施形態で用いることが可能な開繊治具の具体例を図７（ａ）〜６（ｄ）に示す。これらの図は、各種開繊治具１６が設けられた含浸槽３０の長さ方向の断面図である。引入口２から導かれた繊維束１は、開繊治具１６にじぐざぐ状に巻き掛けられることにより開繊し、溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束１２は、敷居板１４の間を通り、引出口６から連続的に引き出される。
ガラスロービングは、引入口２より引出口側に設置すると、設置の設置面積が小さくなり、工業的には好ましい。
図７（ｄ）は、開繊冶具１６を含浸槽３０の外に設けた例である。
尚、樹脂の流入口は繊維束の引出方向のほぼ延長線上にあることが好ましい（図７（ｃ）より（ｂ）が好ましい）。延長線上にないと樹脂が滞留する恐れがある。
【００５４】
尚、本実施形態では、樹脂流入口が、繊維束の進行方向に対してほぼ直交する向きに並んで形成されているが、含浸槽２０内で溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力が同程度であるなら、この配置に限定されない。直線状からずれてもよいし、また、複数の樹脂流入口の形状、大きさが同一である必要も無い。
実施形態２，３において、複数の樹脂流入口と、複数の引入口を形成する面は、含浸槽の任意の異なる面でもよいし、同一の面でもよい。また、実施形態１の樹脂流入口と組み合わせることもできる。
また、樹脂が引入口からあふれるのを防止するため、引入口の高さを高くするか、スリットを設ける等防止対策をほどこすことが好ましい。
【００５５】
［実施形態４］
図８は、本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の他の実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の側面図であり、（ｃ）は、斜視図である。
本実施形態の製造方法は、複数の繊維束を、含浸槽に形成された複数の引入口から、含浸槽内に引き入れる工程、溶融した熱可塑性樹脂を、１つの樹脂流入口から、含浸槽内に流入する工程、含浸槽において、溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力を同程度にしながら、含浸槽内で、溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と接触させて、繊維束に含浸させる工程、溶融熱可塑性樹脂が含浸した繊維束を、含浸槽に形成された複数の引出口から引き出す工程とを含んでいる。
即ち、本実施形態の製造方法は、含浸槽１０の代わりに含浸槽４０及び扇状流入金型２３を用いている点が実施形態１と異なっており、それ以外の態様については実施形態１と同じとすることができる。
【００５６】
本実施形態で用いる含浸槽４０は、図８（ａ）〜（ｃ）に示すように、繊維束１の引入口２を上面に有し、フィルム状の樹脂流入口２４を、引入口２側の側面に１つ有している。このフィルム状流入口２４は、溶融熱可塑性樹脂を貯えた押出機８と扇状流入金型２３を介して繋がっている。
【００５７】
本実施形態では、フィルム状流入口２４が、複数の引入口２が並ぶ長手方向に沿って、開口しているので、樹脂流入口２４から含浸槽３０内に供給された溶融熱可塑性樹脂の流入量を均一化するとともに、樹脂圧力を含浸槽４０内で同程度としている。
本実施形態では、実施形態３と同様、繊維束１の引出方向と平行するように、樹脂流入口２４から溶融熱可塑性樹脂が樹脂供給方向に向かって同時に供給されているので、溶融熱可塑性樹脂は、含浸槽４０内で、一定の流動性を示すことになり、これにより、溶融熱可塑性樹脂の樹脂流入量を均一化するとともに、樹脂圧力を含浸槽４０内で同程度とすることができる。
【００５８】
扇状の角度αは、通常１０〜１７０°、好ましくは３０〜１６０°、より好ましくは５０〜１５０°、特に好ましくは７０〜１５０°である。１０°未満では装置が長くなりすぎ、１７０°より大きいと整流効果が低下する恐れがある。
また、樹脂流入口の形状は含浸槽の高さより厚みの薄いフィルム状が好ましい。流入口の幅Ｗ１と含浸槽の幅Ｗ２の比（Ｗ１／Ｗ２）は、通常０．５〜１、好ましくは０．７〜１である。Ｗ１とＷ２の比（Ｗ１／Ｗ２）が０．５より小さいと含浸槽内で左右の樹脂の流れが発生する恐れがある。
また、流入金型の平均厚みｔと含浸槽の高さＨの比（ｔ／Ｈ）は、通常０．５以下、好ましくは０．３以下、より好ましくは０．２以下、特に好ましくは０．１以下である。流入金型の平均厚みｔと含浸槽の高さＨの比（ｔ／Ｈ）が０．５より小さいと樹脂の圧力が左右で均等とならない恐れがある。
【００５９】
本実施形態では複数の流入口の代わりに扇状流入金型を用いたが、フィルム状の流入金型を用いることもできる。
ただし、繊維束が増えた場合は、装置全長が長くなってしまうため、複数の流入口を用いる方が好ましい。
【００６０】
［比較実施形態１］
図９は、本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の一比較実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の斜視図である。
本実施形態の製造方法は、含浸槽１０の代わりに含浸槽５０を用いている点が実施形態１と異なっている。
【００６１】
本実施形態で用いる含浸槽５０は、図９（ａ）及び図９（ｂ）に示すように、樹脂流入口４を、引出口６側寄りに１個有している。この樹脂流入口４は、溶融熱可塑性樹脂を貯えた押出機８と繋がっている。
本実施形態では、図９（ａ）の実線矢印のように、繊維束１の引出方向と直交するように、樹脂流入口４から溶融熱可塑性樹脂が樹脂供給方向に向かって供給される一方、繊維強化樹脂組成物１２が、引出口６から連続的に引き出されているため、溶融熱可塑性樹脂は、繊維束１の引出方向への動きに伴い、図中の点線矢印のような流動性を示すことになる。従って、本実施形態では、溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力が、含浸槽５０内の各部分で異なってしまい、また、繊維束の引出方向と異なる方向に流動した樹脂が対流しやすいため、その結果、得られる樹脂組成物は、従来品と同様に、外観不良等の問題が発生してしまう。
【００６２】
［比較実施形態２］
図１０は、本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の他の比較実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の斜視図である。
本実施形態の製造方法は、含浸槽１０の代わりに含浸槽６０を用いている点が実施形態１と異なっている。
【００６３】
本実施形態で用いる含浸槽６０は、図１０（ａ）及び図１０（ｂ）に示すように、樹脂流入口４を、引入口２側寄りに１個有している。この樹脂流入口４は、溶融熱可塑性樹脂を貯えた押出機８と繋がっている。
本実施形態では、図１０（ａ）の実線矢印のように、繊維束１の引出方向と直交するように、樹脂流入口４から溶融熱可塑性樹脂が樹脂供給方向に向かって供給される一方、繊維強化樹脂組成物１２が、引出口６から連続的に引き出されているため、溶融熱可塑性樹脂は、繊維束１の引出方向への動きに伴い、図中の点線矢印のような流動性を示すことになる。従って、本実施形態でも、溶融熱可塑性樹脂の樹脂圧力が、含浸槽６０内の各部分で異なってしまい、その結果、得られる樹脂組成物は、従来品と同様に、外観不良等の問題が発生する。
【００６４】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記の実施形態により何ら限定されるものではない。
例えば、樹脂流入口４が、実施形態１では２個、実施形態２及び３では６個であるが、本発明では１〜１０，０００個の範囲で適宜調節が可能である。
また、好ましくは２〜１０，０００個、より好ましくは４〜１０，０００個、さらに好ましくは６〜１０，０００個、特に好ましくは８〜１０，０００個、最も好ましくは１０〜１００個である。
流入口数が多い方が、樹脂の流れが整流化しやすいが、１０、０００より多いと流入口が小さくなり詰まりやすくなる恐れがある。
【００６５】
また、繊維束１の数をｎとし、樹脂流入口４の数をｍとしたとき、これらの比（ｍ／ｎ）は、実施形態１では０．４（＝２／５）、実施形態２及び３では１（＝６／６）であるが、本発明では０．１〜５０の範囲で適宜調節が可能である。好ましくは０．３〜５０、より好ましくは０．５〜１０、さらに好ましくは０．７〜５、特に好ましくは１〜５、最も好ましくは１〜２である。ｍ／ｎが０．２未満では、溶融熱可塑性樹脂の流れが整流とならず、焼け等有色異物が発生したり、また高樹脂圧部が発生し、樹脂の含浸が悪くなる恐れがある。一方、５０を超えると、樹脂流入口の配置が難しくなり、また配置できても樹脂流入口が小さくなって詰まり易くなる。また、繊維束１の数ｎは、通常２〜２００、好ましくは５〜２００、より好ましくは６〜２００、さらに好ましくは８〜１００、特に好ましくは１０〜１００、最も好ましくは１２〜５０である。２未満では生産性が低く、２００を超えると繊維変換等に手間がかかる。
また、引出口６の数は、通常２〜２００、好ましくは４〜２００、より好ましくは６〜２００、さらに好ましくは８〜２００、特に好ましくは１０〜１００、最も好ましくは１６〜５０である。通常、繊維束数ｎとほぼ一致する。
【００６６】
また、各繊維束の最も近い樹脂流入口との最短距離は、通常２０ｃｍ以下、好ましくは１５ｃｍ以下、より好ましくは１２ｃｍ以下、さらに好ましくは９ｃｍ以下、特に好ましくは６ｃｍ以下、最も好ましくは３ｃｍ以下である。
２０ｃｍより長いと樹脂の流動の不均一になったり、圧力差が発生したりしやすく、組成物を成形した際に未開繊、焼けや色相悪化等外観不良を起こす恐れがある。
【００６７】
含浸槽の地表との水平面に対する設置角度β（図１１）は、通常−３０〜＋８０°、好ましくは−１〜＋３０°、より好ましくは０〜＋２０°、さらに好ましくは＋０．１〜＋１５°、特に好ましくは＋０．５〜＋１０°、最も好ましくは＋１〜＋５°である。
βが−３０°より小さいと、樹脂が引出口側に均等に流動しなかったり、含浸部の樹脂が不足状態になる恐れがある。βが８０°より大きいと、引出口の内部の樹脂圧が高くなったり、装置全体の高さが高くなり、設置が難しくなったり、冷却槽への繊維束の導入が難しくなる恐れがある。
また、βが調整できるよう含浸槽の引入口側、引出口側の高さが独立して調整できることが好ましい。
含浸槽が地表との水平面とほぼ平行かやや斜め下（βがプラス）を向いていると、含浸部が飢餓（樹脂不足）状態になる恐れが少なくなり好ましい。さらに、やや斜め下（βがプラス）を向いていると、樹脂圧が引出口側に向かって徐々に高くなるため、含浸がよく特に好ましい。
【００６８】
また、含浸槽への溶融熱可塑性樹脂の供給方向と繊維束の引出方向とのなす角度（θ’）は、実施形態１では９０°、実施形態２及び３では０°であるが、本発明では０°≦θ’≦９０°の範囲で適宜調節が可能である。好ましくは０°≦θ’≦６０°、より好ましくは０°≦θ’≦３０°、特に好ましくは０°≦θ’≦１０°、最も好ましくは０°である。
また、含浸槽内の繊維束の進行方向と含浸槽から繊維束を引出す方向とのなす角度（曲がる角度）は、通常４５°以内、好ましくは３０°以内、より好ましくは２０°以内、特に好ましくは１０°以内である。４５°より大きいと繊維が切れやすくなる。
【００６９】
また、含浸槽から引き出された繊維束の冷却方法に特に制限はなく、空冷、水冷、流水冷等公知の方法が利用できる。通常は、水冷を利用し、水温は好ましくは１０〜７０℃、より好ましくは１５〜６０℃、さらに好ましくは２０〜５０℃、特に好ましくは２５〜４５℃である。
１０°より低いと急冷によりペレットが割れる恐れがあり、７０℃より高いと冷却不足でペレットがつぶれる恐れがある。
また、冷却時間は、通常０．１〜１５秒、好ましくは０．２〜７秒、より好ましくは０．４〜４秒、さらに好ましくは０．６〜３秒、特に好ましくは０．８〜２秒、最も好ましくは１〜１．８である。０．１秒より短いと冷却不足によりペレットがつぶれる恐れがあり、１５秒より長いと過冷却でペレットが割れる恐れがある。
【００７０】
また、含浸槽の形状に制限はないが、箱状（ほぼ直方体）であることが好ましい。円柱状や三角柱状では、容積が大きく樹脂滞留時間が長くなる恐れがある。
また、箱状では他の形状に比べ繊維束数の増加が容易であり好ましい。ここで、箱状（ほぼ直方体）とは、直方体あるいは直方体に近い立体形状を意味し、厳密な直方体形状を意味しない。即ち、部分的に高さ・幅・長さの異なる部分（凸凹部）が有っても良い（断面がＬ字やＴ字でもよい）。つまり含浸槽の主要部分が概ね平面で構成されていればよい。ここでいう平面とはほぼ平面であれば（数学的な意味で）厳密な平面でなくともよい。
【００７１】
樹脂の流入口の形状に制限は無く、図１２に例示したような様々な形態が利用できる。ただし、樹脂流入口が突起している場合（図１２（ｄ））、突起部の高さがｈが１０ｃｍ以下が好ましく、５ｃｍ以下がより好ましく、３ｃｍ以下がさらに好ましい。格別な理由が無い場合、突起部の無い形状（図１２（ａ））やテーパーを設けた形状（図１２（ｂ）、（ｃ））が特に好ましい。突起部の高さｈが１０ｃｍより高いと樹脂の流出口付近で大きな乱流が発生し全体の樹脂の流動が乱れ外観不良の原因となる恐れがある。
【００７２】
繊維束の引入口の形状に制限は無く、図１３に例示したような様々な形態が利用できる。ただし、樹脂流入口が突起している場合（図１３（ｂ））、突起部の高さがｈ’が１０ｃｍ以下が好ましく、５ｃｍ以下がより好ましく、３ｃｍ以下がさらに好ましい。格別な理由が無い場合、突起部の無い形状（図１３（ａ））やテーパーを設けた形状（図１３（ｃ））が特に好ましい。突起部の高さｈ’が１０ｃｍより高いと繊維束の引入れ口付近で大きな乱流が発生し全体の樹脂の流動が乱れ外観不良の原因となる恐れがある。
繊維束の引出口（あるいは付形金型）の形状に制限は無く、図１４に例示したような様々な形態が利用できる。
【００７３】
また、含浸槽の左右の側面に流入口を設けると（図１，９，１０）、整流板の設置も制限されるため、含浸槽下部か引入口側側面に設ける（図５，６，８）ことが好ましい。
また、繊維束の進行方向と地表との水平面のなす角は通常−３０〜＋９０°、好ましくは−１〜＋８０°より好ましくは０〜＋２０°、さらに好ましくは＋０．１〜＋１５°、特に好ましくは＋０．５〜＋１０°、最も好ましくは＋１〜＋５°である。含浸槽が箱状（ほぼ直方体）の場合は含浸槽の設置角度βと一致する。
【００７４】
本発明の製造方法では、上記の他、特許３２３４８７７号、文献（成形加工、第５巻、第７号、４５４（１９９３））等に記載の方法やその他公知な方法の条件を適用することができる。
例えば、非接触の含浸治具を用いる（ＷＯ９７／１９８０５）あるいは補助ピンを用いる（特開平１１−５８３７７）、ケーキ巻きのガラス繊維を使用して、複数の繊維束を一つの繊維（ストランド）とする（特開平６−１１４８３０）、エアーによる開繊を行う（特開平８−１６３７２６）、複数の凸部を用いて開繊を行う（特開平６−２９３０２３）、蛇行した屈曲部で開繊を行う（特開平６−２９３０２３）、曲面を有する導入ガイドを利用する（特開平１０−２４９８５５）、押出し機と含浸槽の接合部を特定の形状とする（特開平７−８０９１０）、繊維束を開繊後樹脂逆流防止スリットを通過させてから含浸槽に導入する（特開平５−２９３８１）、圧力計をつけ内部圧力を調整する（特開平６−２５４９７６）、サイジング剤のばらつきの小さいガラス繊維束を用いる（特開平５−５０５２０）、ガラス繊維束との接触部が非接触部よりも耐摩耗性が高いものを用いる（特開平７−３０４０３７）、バインダーの融点以上に加熱した繊維束開繊装置で開繊後、含浸装置で含浸させる（特開平７−６８５４４）等の方法を利用できる。
【００７５】
また、装置当りの生産量は、通常３０ｋｇ／時間以上、好ましくは４０ｋｇ／時間以上、より好ましくは５０ｋｇ／時間以上、さらに好ましくは７０ｋｇ／時間以上、特に好ましくは９０ｋｇ／時間以上、最も好ましくは１１０ｋｇ／時間以上である。
設置当りの生産量は、ペレット径、引取速度、繊維束数でほぼ決定される。
【００７６】
本発明の製造方法では、条件を適宜変更することにより、組成割合や物性パラメータの異なる繊維強化樹脂組成物を製造することができる。
本発明の方法で製造される樹脂組成物としては、（Ｉ）長さ２〜２００ｍｍ、繊維径３〜３０μｍの繊維を、好ましくは２０〜７５質量％、より好ましくは３５〜６５質量％、特に好ましくは４０〜６０質量％、最も好ましくは４０〜５５質量％含み、（ＩＩ）熱可塑性樹脂を、好ましくは８０〜２５質量％、より好ましくは６５〜３５質量％、特に好ましくは６０〜４０質量％、最も好ましくは６０〜４５質量％含むものが好ましい。
繊維が７５質量％より多いと含浸が不十分となる恐れがあり、２０質量％より少ないと補強効果が不十分となる恐れがある。
【００７７】
また、この組成物は、熱可塑性樹脂（ＩＩ）中に、繊維（Ｉ）が互いにほぼ平行に並び、かつ、黄色度（ＹＩ）が、好ましくは０〜２０、より好ましくは０〜１５、特に好ましくは０〜１２、最も好ましくは０〜１０である。
黄色度（ＹＩ）が２０より大きいと成形品の黄色度（ＹＩ）が高くなり、外観上問題となる恐れがある。
【００７８】
さらに、この組成物のペレットを製造した場合、３０μｍ以上の有色異物（例えば、焼け、黒点等）の含有率（＝有色異物を含むペレット個数／全ペレット個数）が、通常０．０８％以下、好ましくは０．０５％以下、より好ましくは０．０２％以下、さらに好ましくは０．０１％以下、特に好ましくは０．００５％以下、最も好ましくは０．００２％以下である。
３０μｍの有色異物の含有率が０．１％を超えると成形品の外観不良率が高くなる恐れがある。
【００７９】
また、組成物のペレットの開繊性は、実施例記載の方法で評価した場合、通常０〜３５個／枚、好ましくは０〜２０個／枚、より好ましくは０〜１５個／枚、さらに好ましくは０〜１０個／枚、特に好ましくは０〜６個／枚、最も好ましく０〜３個／枚、理想的には０個／枚である。３５個／枚より多いと成形品の表面に出て、着色しても外観が悪化し歩留りが低下する恐れがある。
【００８０】
また、組成物のペレットの径は通常０．５〜４ｍｍ、好ましくは１．０〜３．４ｍｍ、より好ましくは１．５〜３ｍｍ、特に好ましくは１．８〜２．６ｍｍ、である。０．５ｍｍより小さいと生産性が落ち、４ｍｍより大きいと小型成形機での成形が難しくなる恐れがある。
また、組成物のペレット長は、通常１〜２００ｍｍ、好ましくは２〜５０ｍｍ、より好ましくは３〜２０ｍｍ、さらに好ましくは４〜１２ｍｍ、特に好ましくは５〜１０ｍｍ、最も好ましくは６〜８ｍｍである。１ｍｍより短いと補強効果が不十分となり、２００ｍｍより長いと成形が困難となる恐れがある。
【００８１】
繊維（Ｉ）としては、ガラス繊維、カーボンファイバー、金属繊維、有機繊維等が好適例として挙げられる。このうち、ガラス繊維が好ましく、中でも、カップリング剤やエマルジョンで処理されているものがより好ましい。
ガラス繊維径としては、通常３〜３０μｍ、好ましくは１１〜３０μｍ、さらに好ましくは１５〜３０μｍ、特に好ましくは１７〜２５μｍである。
３μｍより小さいと表面積が広くなりすぎ含浸しづらくなる恐れがある。３０μｍより大きいと強度が出なくなる恐れがある。
【００８２】
このような繊維を束ねた繊維束としては、市販されているロービングをそのまま使用することができる。また、特開平６−１１４８３０号公報や特開平１１−１３８５３４号公報に記載のケーキ巻きやガラス繊維（フィラメント）の本数の少ないロービングを数本まとめて一つの繊維束としてもよい。
【００８３】
繊維束当たりのガラス繊維（フィラメント）の本数は、通常４００〜３６，０００本で、好ましくは１，２００〜３０，０００本、より好ましくは２，０００〜２４，０００本、さらに好ましくは２，０００〜１２，０００本、特に好ましくは２，０００〜８，０００本である。
４００本未満だと、ペレットが細くなりすぎる恐れがあり、３６，０００本より多いと含浸が不十分となる恐れがある。
【００８４】
また、繊維束としてロービングを用いる場合、その番手は、通常１００〜１０，０００ｇ／ｋｍ、好ましくは５００〜５，０００ｇ／ｋｍ、より好ましくは１，０００〜４，０００ｇ／ｋｍ、さらに好ましくは２，２５０〜３，０００ｇ／ｋｍ、特に好ましくは２，３００〜２，５００ｇ／ｋｍである。１００より小さいとハンドリングが難しく、１０，０００より大きいとペレット径が大きくなりすぎる場合がある。
【００８５】
カップリング剤やエマルジョンで処理済みの市販のガラスロービングとしては、下記のものが挙げられる。
１．旭ファイバーグラス（株）製
ＥＲ２２２０（繊維径１６μｍ、アミノシランカップリング剤、オレフィン系エマルジョン使用、約４，０００本を収束）、ＥＲ７４０（繊維径１３μｍ、アミノシランカップリング剤、オレフィン系エマルジョン使用、約２，０００本を収束）
【００８６】
（２）日本電機硝子（株）製
ＥＲ２３１０Ｔ−４４１Ｎ（繊維径１７μｍ、アミノシランカップリング剤、オレフィン系エマルジョン使用、約４，０００本を収束）
【００８７】
（３）セントラル硝子（株）
ＥＲＳ２３１０−ＬＦ７０１（繊維径１７μｍ、アミノシランカップリング剤、ウレタン系・オレフィン系混合エマルジョン使用、約４，０００本を収束）、ＥＲＳ２３１０−ＬＦ７０２（繊維径１７μｍ、アミノシランカップリング剤、ウレタン系エマルジョン使用、約４，０００本を収束）
【００８８】
（４）エヌエスジー・ヴェトロテックス（株）製
ＲＯ９９  ２４００  Ｐ３１９（繊維径１７μｍ、アミノシランカップリング剤、オレフィン系エマルジョン使用、約４，０００本を収束）
【００８９】
熱可塑性樹脂（ＩＩ）としては、ポリオレフィン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリカーボネイト系樹脂、エチレン−ビニルアルコール共重合樹脂、ＡＢＳ、ＡＳ、ＰＯＭ、ＳＡＳ、ポリエチレンテレフタレート、ＰＢＴ、ＬＣＰ、ＰＥＳ、ＰＰＳ、ＰＥＳ、ＰＥＳ、ＰＳＲ等が挙げられるが、ポリプロピレン系樹脂、ポリエチレン系樹脂等のポリオレフィン系樹脂及びポリアミド系樹脂が好適例として挙げられる。中でも、ポリプロピレン系樹脂が最もが好ましい。
【００９０】
熱可塑性樹脂（ＩＩ）中には、スチレン系エラストマー、オレフィン系エラストマー等のエラストマー、タルク、マイカ、グラファイト、ガラスフレーク、ガラスビーズ等のフィラー、酸化防止剤、耐候剤、金属不活性剤、難燃剤、増核剤等の添加剤、カーボンブラック、硫化亜鉛、顔料等の着色剤が含まれていてもよい。
また、複数の種類の熱可塑性樹脂をアロイ化して使用してもよい。
【００９１】
ポリプロピレン系樹脂は、市販のものを使用できる。また、市販のポリプロピレン系樹脂を有機過酸化物で流動性を調整したものや複数のものを混合したものも使用できる。
【００９２】
市販のポリプロピレン系樹脂としては、以下のものが挙げられる。
１．出光石油化学（株）製
（１）プロピレン単独重合体
Ｊ−２００３ＧＰ（ＭＦＲ＝２１）、Ｊ−２０００ＧＰ（ＭＦＲ＝２１）、Ｊ−９０３ＧＰ（ＭＦＲ＝１３）、Ｊ−９００ＧＰ（ＭＦＲ＝１３）、Ｊ−７００ＧＰ（ＭＦＲ＝８）、Ｊ−３００３ＧＶ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ−３０００ＧＶ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ−３０００ＧＰ（ＭＦＲ＝３０）、Ｈ−１００Ｍ（ＭＦＲ＝０．５）、Ｈ−７００（ＭＦＲ＝７）、Ｙ−２０００ＧＰ（ＭＦＲ＝２０）、Ｙ−６００５ＧＭ（ＭＦＲ＝６０）、Ｅ−１０５ＧＭ（ＭＦＲ＝０．５）、Ｆ−３００ＳＶ（ＭＦＲ＝３）、Ｙ−４００ＧＰ（ＭＦＲ＝４）、Ｈ−５００００（ＭＦＲ＝５００）
（２）プロピレン・エチレンブロック共重合体
Ｊ−６０８３ＨＰ（ＭＦＲ＝６０）、Ｊ−５０６６ＨＰ（ＭＦＲ＝５０）、Ｊ−５０５１ＨＰ（ＭＦＲ＝５０）、Ｊ−３０５４ＨＰ（ＭＦＲ＝４０）、Ｊ−３０５６ＨＰ（ＭＦＲ＝４０）、Ｊ−９５０ＨＰ（ＭＦＲ＝３２）、Ｊ−７６２ＨＰ（ＭＦＲ＝１３）、Ｊ−４６６ＨＰ（ＭＦＲ＝３）、ＪＲ３０７０ＨＰ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ−７８６ＨＶ（ＭＦＲ＝１３）、Ｍ１４２Ｅ（ＭＦＲ＝２）、Ｊ−５０８５Ｈ（ＭＦＲ＝５０）、Ｊ＝３０５４（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ−７８５Ｈ（ＭＦＲ＝１２）、Ｊ−７８４ＨＶ（ＭＦＲ＝１２）
（３）プロピレン・エチレンランダム共重合体
Ｊ−３０２１ＧＡ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ−３０２１ＧＲ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ−２０２１ＧＲ（ＭＦＲ＝２０）
【００９３】
２．サンアロマー（株）製
（１）プロピレン単独重合体
ＰＭ９００Ｍ（ＭＦＲ＝３０）、ＰＭ９００Ａ（ＭＦＲ＝３０）、ＰＭ８０２Ａ（ＭＦＲ＝２０）、ＰＭ８０１Ｚ（ＭＦＲ＝１３）、ＰＭ６００Ｚ（ＭＦＲ＝７．５）、ＰＭ６００Ｍ（ＭＦＲ＝７．５）、ＰＭ６００Ｈ（ＭＦＲ＝７．５）、ＰＭ６００Ａ（ＭＦＲ＝７．５）、ＰＦ−６１１（ＭＦＲ＝３０）、ＰＦ−８１４（ＭＦＲ＝３）
（２）プロピレン・エチレンブロック共重合体
ＰＭＢ７０Ｘ（ＭＦＲ＝６３）、ＰＭＢ６５Ｘ（ＭＦＲ＝６３）、ＰＭＢ６０Ｗ（ＭＦＲ＝６３）、ＰＭＢ６０Ａ（ＭＦＲ＝６３）、ＰＭＡ６０Ｚ（ＭＦＲ＝４５）、ＰＭＡ８０Ｘ（ＭＦＲ＝４３）、ＰＭＡ６０Ａ（ＭＦＲ＝４３）、ＰＭ９６５Ｃ（ＭＦＲ＝３５）、ＰＭ９５３Ｍ（ＭＦＲ＝３０）、ＰＭ７６１Ａ（９．５）
（３）プロピレン・エチレンランダム共重合体
ＰＶＣ２０Ｍ（ＭＦＲ＝８５）、ＰＭＣ２０Ｍ（ＭＦＲ＝８５）、ＰＭＡ２０Ｖ（ＭＦＲ＝４５）、ＰＶ９４０Ｍ（ＭＦＲ＝３０）、ＰＭ８２２Ｖ（ＭＦＲ＝２０）、ＰＭ８１１Ｍ（ＭＦＲ＝１３）、ＰＭ７３１Ｖ（ＭＦＲ＝９．５）
【００９４】
３．日本ポリプロ（株）製（ノバテックＰＰ）
（１）プロピレン単独重合体
ＭＡ３（ＭＦＲ＝１１）、ＭＡ３ＡＨ（ＭＦＲ＝１２）、ＭＡ０３（ＭＦＲ＝２５）
（２）プロピレン・エチレンランダム共重合体
ＢＣ０６Ｃ（ＭＦＲ＝６０）、ＢＣ０５Ｂ（ＭＦＲ＝５０）、ＢＣ０３ＧＳ（ＭＦＲ＝３０）、ＢＣ０３Ｂ（ＭＦＲ＝３０）、ＢＣ０３Ｃ（ＭＦＲ＝３０）、ＢＣ２Ｅ（ＭＦＲ＝１６）、ＢＣ３Ｌ（ＭＦＲ＝１０）、ＢＣ３Ｈ（ＭＦＲ＝８．５）、ＢＣ３Ｆ（ＭＦＲ＝８．５）、ＢＣ４ＡＳＷ（ＭＦＲ＝５）、
ＢＣ６ＤＲ（ＭＦＲ＝２．５）、ＢＣ６Ｃ（ＭＦＲ＝２．５）、ＢＣ８（ＭＦＲ＝１．８）
【００９５】
４．三井化学（株）製（三井ポリプロ）
（１）プロピレン単独重合体
Ｊ１３９（ＭＦＲ＝５０）、Ｊ１３６（ＭＦＲ＝２０）、ＣＪ７００（ＭＦＲ＝１０）、Ｊ１０８Ｍ（ＭＦＲ＝４５）、Ｊ１０７Ｇ（ＭＦＲ＝３０）、
Ｊ１０６Ｇ（ＭＦＲ＝１５）、Ｊ１０５Ｇ（ＭＦＲ＝９）
（２）プロピレン・エチレンブロック共重合体
Ｊ７０９ＵＧ（ＭＦＲ＝５５）、Ｊ７０８ＵＧ（ＭＦＲ＝４５）、Ｊ８３０ＨＶ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ７１７ＺＧ（ＭＦＲ＝３２）、Ｊ７０７ＥＧ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ７０７Ｇ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ７１５Ｍ（ＭＦＲ＝９）、Ｊ７０５ＵＧ（ＭＦＲ＝９）、Ｊ７０４ＵＧ（ＭＦＲ＝５）、Ｊ７０２ＬＢ（ＭＦＲ＝１．８）
（３）プロピレン・エチレンランダム共重合体
Ｊ２２９Ｅ（ＭＦＲ＝５２）、Ｊ２２６Ｅ（ＭＦＲ＝２０）
【００９６】
また、熱可塑性樹脂（ＩＩ）は、その少なくとも一部が、不飽和カルボン酸又はその誘導体（以下、変性剤という）で変性された、メルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜８００ｇ／１０分のポリプロピレン系樹脂（以下、変性ポリプロピレン系樹脂という）であることが好ましい。
ＭＦＲは、好ましくは１０〜４００ｇ／１０分、より好ましくは２５〜４００ｇ／１０分、さらに好ましくは５０〜３００ｇ／１０分、特に好ましくは７０〜２００ｇ／１０分、最も好ましくは９０〜１５０／１０分である。１ｇ／１０分未満では樹脂の繊維への含浸が困難で、８００ｇ／１０分を超えると靱性や衝撃強度が失われたり、有色異物が増えたりする恐れがある。また、成形や可塑化が不安定となる恐れがある。
また、ＧＰＣで測定した分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは通常２．３〜１０、好ましくは２．４〜９、より好ましくは２．５〜８、さらに好ましくは２．８〜７、特に好ましくは３〜６、最も好ましくは３．５〜５である。２．３より小さいと反りが発生したり成形が不安定になる恐れがある。
【００９７】
少なくとも一部分が不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性されたポリプロピレン系樹脂は、ポリプロピレン系樹脂と変性ポリプロピレン系樹脂を混合して製造しても、ポリプロピレン系樹脂の一部を直接変性して製造してもよい。
ポリプロピレン系樹脂の変性方法としては、特開平８−１２７６９７、特開平７−３１６２３９、特開平８−１３４３１８、特開平８−１４３７３９、特開２００２−２０５６０等公知の方法を利用できる。
【００９８】
また、ポリプロピレン系樹脂と変性ポリプロピレン系樹脂を混合して製造する場合、使用する変性ポリプロピレン系樹脂は市販のものでも製造したものでもよく、その極限粘度は通常０．３〜２．０ｇ／１、好ましくは０．４５〜１．２５ｇ／１、より好ましくは０．５〜１．０ｇ／１、特に好ましくは０．６５〜０．８５ｇ／１である。０．３より小さい、あるいは２．０より大きいと組成物の強度が不十分となる恐れがある。
また、そのＦＴＩＲで測定した酸付加量は通常０．０１〜２０質量％、好ましくは０．３〜１０質量％、より好ましくは０．４〜２．９質量％、さらに好ましくは０．５〜１．８質量％、特に好ましくは０．６〜１．２質量％である。０．０１質量％より小さい繊維と樹脂の密着が悪くなる恐れがある。２０質量％より大きいと臭気が発生する恐れがある。
市販のものとしては、ポリボンド３２００、ポリボンド３１５０（共にユニロイヤル（株）製）、ユーメックス１００１、ユーメックス１０１０（共に三洋化成（株）製）、アドマーＱＥ８００（三井化学（株）製）、ポリタックＨ−１０００Ｐ、ポリタックＨ−３０００Ｐ（共に出光石油化学（株）製）等を制限無く使用することができる。
【００９９】
変性剤としては、例えば、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、プロピオル酸、オレイン酸等が挙げられる。
これらの中で不飽和ジカルボン酸が好ましく、マレイン酸あるいは、無水マレイン酸が特に好ましい。
ＭＦＲは、ＪＩＳＫ７２１０：１９９９に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定する。
【０１００】
本発明の製造方法により得られる樹脂組成物は、ペレット等の形状にすることができ、これらを用いて公知の各種成形方法により成形することができる。
また、樹脂組成物を成形する際には、必要に応じて、熱可塑性樹脂、発泡剤、酸化防止剤、耐候剤、顔料、金属不活性剤、難燃剤、増核剤等の添加剤を加えてもよい。
【実施例】
【０１０１】
次に、実施例により本発明を具体的に示すが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。
実施例及び比較例で使用した材料は、以下の通りである。
［ポリプロピレン系樹脂］
ＰＰ−Ａ：Ｊ−３０００ＧＰ（ポリプロピレン単独重合体、出光石油化学（株）製、ＭＦＲ＝３０）を過酸化物で分解し、ＭＦＲを６０に調整したもの
ＰＰ−Ｂ：Ｊ−２０００ＧＰ（ポリプロピレン単独重合体、出光石油化学（株）製、ＭＦＲ＝２１）
ＰＰ−Ｃ：Ｊ−３０００ＧＰ（プロピレン単独重合体、出光石油化学（株）製、ＭＦＲ＝３０）を過酸化物で分解し、ＭＦＲを１２０に調整したもの
ＰＰ−Ｄ：Ｊ−３０００ＧＰ（プロピレン単独重合体、出光石油化学（株）製、ＭＦＲ＝３０）を過酸化物で分解し、ＭＦＲを５００に調整したもの
尚、ＭＦＲは、ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８に準拠して測定した（荷重：２．１６ｋｇ、温度：２３０℃）。
［酸変性ポリプロピレン系樹脂］
ＭＡＨ−ＰＰ：アドマーＱＥ８００（三井化学（株）社製）（無水マレイン酸変性プロピレン単独重合体、極限粘度［η］＝１．６５ｇ／ｌ、酸付加量＝０．５％、ＹＩ＝８）
［ガラス繊維］
ＧＦ：ＥＲ２３１０Ｔ−４４１Ｎ（繊維径１７μｍ、アミノシランカップリング剤とオレフィン系エマルジョンで処理、約４，０００本を収束、日本電機ガラス（株）製）
【０１０２】
また、得られたペレットは、以下のように評価した。
［開繊性］
ペレット４０質量％とＰＰ−Ｂ質量６０％をドライブレンドしたもの（ＧＦを２０質量％含む）を、樹脂温２３０℃、型温４０℃で平板（１４０×１４０×２ｍｍ）に成形した。成形品の裏から蛍光燈の光を透かして観察し、内部の未開繊（分散していないＧＦの固まり）の個数を数えた。平板１０枚の平均値を測定値とした。
［有色異物］
ペレット３ｋｇ（ペレット個数約９２，０００個）をサンプリングし、白い紙上に広げ、有色異物の含まれるペレットの個数を数えた。
［黄色度］
ＪＩＳ  Ｋ７１０５−１９８１に準拠してペレットの状態で測定した。
【０１０３】
［樹脂圧力測定］
実施例及び比較例における含浸槽内の樹脂圧力を測定した。樹脂圧力は、図１５に示すように、表１に示す大きさの含浸槽において、引入口側から２０ｃｍで、含浸槽の左端から３ｃｍの位置（Ａ）、左右から中心の位置（Ｂ）、右端から３ｃｍの位置（Ｃ）に樹脂圧力センサー（キスラージャパン製）を設置して測定した。
【０１０４】
［樹脂流量（比）測定］
繊維束を通さない状態で含浸槽の左右の中央に敷居板を設け、製造条件と同じ条件で樹脂を流入し、引入口及び引出口から漏れ出た樹脂量を左右の樹脂流入量とした。
表２には、樹脂流量比として、（流入量が少ない側の流入量）÷（流入量が多い側の流入量）を示す。
【０１０５】
実施例１
図１６に示す装置を用いて、長繊維強化ペレット（長繊維強化樹脂組成物）を製造した。
含浸槽の樹脂流入口の形状は図１２（ａ）、繊維束の引入口の形状は図１３（ａ）、繊維束の引出口の形状は図１４（ａ）のものを使用した。
溶融したポリプロピレン系樹脂（ＰＰ−Ａ）と、酸変性ポリプロピレン系樹脂（ＭＡＨ−ＰＰ）を押出機８から含浸槽１０に供給した。ガラスロービング１３から引き出した繊維束（ＧＦ）を予熱槽２２を通して予熱し、ＰＰ−Ａと、ＭＡＨ−ＰＰで満たされた含浸槽１０に導入した。引取速度２０ｍ／分、樹脂温度２８０℃で繊維束に樹脂成分を含浸させた後、冷却槽１５、引取機１７、切断装置１９を使用しペレット２１とした。得られたペレット２１は、ペレット長８ｍｍ、ペレット径２．０ｍｍで、ＰＰ−Ａを４７質量％、ＭＡＨ−ＰＰを３質量％、ＧＦを５０質量％含んでいた。含浸槽の形態、製造条件、評価結果を表１及び表２に示す。
【０１０６】
実施例２〜２５、比較例１〜５
含浸槽の形態、製造条件を表１のように変えた以外は、実施例１と同様にしてペレットを製造した。評価結果を表２に示す。
【０１０７】
【表１】
2006070225.tif 000003
【０１０８】
【表２】
2006070225.tif 000004
【産業上の利用可能性】
【０１０９】
本発明の製造方法により得られる繊維強化樹脂組成物の成形品は、自動車部品（フロントエンド、ファンシェラウド、クーリングファン、エンジンアンダーカバー、エンジンカバー、ラジエターボックス、サイドドア、バックドアインナー、バックドアアウター、外板、ルーフレール、ドアハンドル、ラゲージボックス、ホイールカバー、ハンドル、クーリングモジュール、エアークリーナー部品、エアークリーナーケース、ペダル、サンシェード、アームレスト、トルコンブラケット、フェンダー、ステップ）、二輪・自転車部品（ラゲージボックス、ハンドル、ホイール）、住宅関連部品（温水洗浄弁座部品、浴室部品、椅子の脚、バルブ類、メーターボックス、ヘアーキャッチャー、カウンターステー）、家電部品（バランスリング、脱水受けカバー、脱水受け、排気口ガイド等、洗濯機部品、洗濯乾燥機部品、乾燥機部品）、その他（電動工具部品、草刈り機ハンドル、ホースジョイント、樹脂ボルト、コンクリート型枠、給食トレイ等の各種トレイ）等に好適であり、特に、ラゲージボックス、サイドドア、エアクリーナーケース、バックドアインナー、フロントエンドモジュール（ファンシェラウド、ファン、クーリングモジュールを含む）等の自動車部品、メーターボックス、配電盤、エンジンカバーに最適である。
【図面の簡単な説明】
【０１１０】
【図１】本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の一実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の斜視図である。
【図２】（ａ）〜（ｃ）は開繊治具の具体例を示す図である。
【図３】バーの間隔を示す図である。
【図４】（ａ）〜（ｃ）は敷居板の配置例を示す図である。
【図５】本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の他の実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の斜視図である。
【図６】本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の他の実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の斜視図である。
【図７】（ａ）〜（ｃ）は開繊治具の具体例を示す図である。
【図８】本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の他の実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の側面図であり、（ｃ）は、この含浸槽の斜視図である。
【図９】本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の一比較実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の斜視図である。
【図１０】本発明の繊維強化樹脂組成物の製造方法の他の比較実施形態を説明するための図であり、（ａ）は、本実施形態に用いる含浸槽の上面図であり、（ｂ）は、この含浸槽の斜視図である。
【図１１】含浸槽の設置角度を示す図である。
【図１２】樹脂流入口の形状の例を示す図である
【図１３】引入口の形状の例を示す図である
【図１４】引出口あるいは付形金型の形状の例を示す図である
【図１５】実施例及び比較例における含浸槽内の樹脂圧力を測定する位置を示す図である。
【図１６】実施例１で使用した長繊維強化樹脂ペレットの製造装置を示す図である。
【符号の説明】
【０１１１】
１  繊維束
２  引入口
４  樹脂流入口
６  引出口
８  押出機
９  分岐金型
１０、２０、３０、４０、５０、６０  含浸槽
１２  繊維強化樹脂組成物
１３  ガラスロービング
１４  敷居板
１５  冷却槽
１７  引取機
１９  切断装置
２１  ペレット（繊維強化樹脂組成物）
２２  予熱槽
２３  扇状流入金型
２４  フィルム状の樹脂流入口
【図１】
2006070225.tif 000005
【図２】
2006070225.tif 000006
【図３】
2006070225.tif 000007
【図４】
2006070225.tif 000008
【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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