(57)【要約】【課題】  燃料電池セパレータの薄型化、軽量化のためのシート成形法の特徴を生かし、黒鉛の細粒化による燃料電池セパレータの導電性の低下を抑え、機械的強度を良好なものとする。【解決手段】  黒鉛、樹脂並びに溶媒を主成分とする燃料電池セパレータ成形用組成物を、複数種の膜厚調節手段を用いてキャスティング成形し、厚み０．０５〜０．５ｍｍのシートとし、このシート、さらには導電性基材を用いての圧縮成形機での熱硬化によって燃料電池セパレータとする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
黒鉛、樹脂並びに溶媒を主成分とする燃料電池セパレータ成形用組成物を、複数種の膜厚調節手段を用いてキャスティング成形し、厚み０．０５〜０．５ｍｍのシートとすることを特徴とする燃料電池セパレータ成形用シートの製造方法。
【請求項２】
膜厚調節手段は、スリットダイとともに、ドクターナイフおよびワイヤーバーのうちの少なくともいずれかであることを特徴とする請求項１の燃料電池セパレータ成形用シートの製造方法。
【請求項３】
請求項１または２記載の方法により製造された燃料電池セパレータ成形用シートをカットまたは打ち抜き、所定寸法とされたシートを金型内に供給し、圧縮成形機で熱硬化させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項４】
請求項１または２記載の方法により製造された燃料電池セパレータ成形用シートをカットまたは打ち抜き、所定寸法とされたシートを、導電性基材の外層に組み合わせて金型内に供給し、圧縮成形機で熱硬化させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項５】
請求項１または２記載の方法により製造された燃料電池セパレータ成形用シートをカットまたは打ち抜き、所定寸法とされたシートを、導電性基材の内層に組み合わせて金型内に供給し、圧縮成形機で熱硬化させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願発明は、燃料電池セパレータ成形用シートと燃料電池セパレータの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来より、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とを主成分とする樹脂組成物を用いて、圧縮成形や射出成形、あるいはトランスファー成形等により成形して燃料電池セパレータを製造する方法が知られている（たとえば特許文献１−２参照）。
【０００３】
また、燃料電池セパレートについては薄型化や軽量化が求められていることから、ロール成形や押し出成形法によって燃料電池セパレータ成形用のシートを製造し、これを用いて圧縮成形、熱圧モールド成形により燃料電池セパレータとすることも試みられている。
【０００４】
しかしながら、上記のようなシートを用いる場合には薄型化や軽量化の点においてメリットがあるものの、ロールや押し出し機を用いてのシート成形では黒鉛への大きな応力の作用によって黒鉛粒子が細粒化されてしまい、導電性が低下し、このために実用化の展望が得られないという問題があった。また、薄型化によって機械的強度が低下し、実用的に満足できる強度特性が得られないという問題があった。
【特許文献１】特開２００１−２１６９７６号公報
【特許文献２】特開２００２−１１４５７２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本願発明は、上記のとおりの背景から、従来技術の問題点を解消し、燃料電池セパレートの薄型化、軽量化を可能とするシート成形の特徴を生かし、しかも黒鉛の細粒化による成形されたセパレータの導電性の低下を抑え、機械的強度を良好なものとすることのできる新しい技術手段を提供することを課題としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本願発明は、上記の課題を解決するものとして、以下の手段であることを特徴としている。
【０００７】
第１：黒鉛、樹脂並びに溶媒を主成分とする燃料電池セパレータ成形用組成物を、複数種の膜厚調節手段を用いてキャスティング成形し、厚み０．０５〜０．５ｍｍのシートとする燃料電池セパレータ成形用シートの製造方法。
【０００８】
第２：膜厚調節手段は、スリットダイとともに、ドクターナイフおよびワイヤーバーのうちの少なくともいずれかである上記の燃料電池セパレータ成形用シートの製造方法。
【０００９】
第３：上記の燃料電池セパレータ成形用シートをカットまたは打ち抜き、所定寸法とされたシートを金型内に供給し、圧縮成形機で熱硬化させる燃料電池セパレータの製造方法。
【００１０】
第４：燃料電池セパレータ成形用シートをカットまたは打ち抜き、所定寸法とされたシートを、導電性基材の外層に組み合わせて金型内に供給し、圧縮成形機で熱硬化させる燃料電池セパレータの製造方法。
【００１１】
第５：燃料電池セパレータ成形用シートをカットまたは打ち抜き、所定寸法とされたシートを、導電性基材の内層に組み合わせて、金型内に供給し、圧縮成形機で熱硬化させる燃料電池セパレータの製造方法。
【発明の効果】
【００１２】
上記の本願第１の発明によれば、黒鉛、樹脂並びに溶媒を主成分とする燃料電池セパレータ成形用組成物を、複数種の膜厚調節手段を用いてキャスティング成形し、厚み０．０５〜０．５ｍｍのシートとすることで、薄型化、軽量化を可能とするシート成形の特徴を生かし、しかも従来のような黒鉛への大きな応力の作用による細粒化に起因するセパレータの導電性の低下という不具合を抑えることができる。
【００１３】
また、膜厚調節手段が、スリットダイとともに、ドクターナイフおよびワイヤーバーのうちの少なくともいずれかであるとする本願第２の発明によれば、上記の効果はより顕著なものとして実現される。
【００１４】
そして、上記のシートを用いて、これをカットまたは打ち抜き、そのシートを金型内に供給し、圧縮成形機で熱硬化させる。第３の発明によれば、上記のとおりの導電性の低下を抑えての燃料電池セパレータ成形用のシートを提供することができる。
【００１５】
さらに、このような燃料電池セパレータ成形用のシートを用いての、本願第４の発明のように導電性基材の外層への２枚の配設、あるいは本願第５の発明のように外層の導電性基材の内層としての配設、そしてその後の圧縮成形、熱硬化によって、上記の効果とともに、高強度化、高靱性化という機械的強度特性の向上を図ることが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本願発明は上記のとおりの特徴をもつものであるが、以下にその実施の形態について説明する。
【００１７】
本願発明においては、まず燃料電池成形用シートを製造するが、この場合のシート成形のための対象は、黒鉛、樹脂、そして溶媒を主成分とする燃料電池セパレータ成形用の組成物である。黒鉛としては、天然に産出したもの、あるいは人工的に製造したもののいずれであってもよく、鱗片状、針状、球状等の各種の形状を有する粒子であってよい。このような黒鉛の平均粒径としては、好ましくは３０〜１０００μｍ、より好ましくは５０〜５００μｍの範囲であることが考慮される。
【００１８】
樹脂については、熱硬化性樹脂が好適に考慮される。また、所望によっては熱可塑性樹脂との混合物であってもよい。熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂等の各種のものが例示されるが、好適にはフェノール樹脂、エポキシ樹脂、もしくはその混合物が挙げられる。
【００１９】
一般的には、これらの樹脂とともに、硬化開始剤や硬化用触媒の適宜なものが添加されてよい。
【００２０】
使用する溶媒としては、燃料電池セパレータ成形用組成物のキャスティングによるシート化を容易とし、所定の効果を奏することが可能なものとして、たとえばメチルエチルケトン、メトキシプロパノール、Ｎ，Ｎ−ジメチルポルムアミド、ジメチルスルホキシド等の極性溶媒の１種または２種以上を配合したものとして好適なものが選択される。なお、溶媒は必要に応じて配合すればよく、液状樹脂を用いる場合等では溶媒を配合しなくてもよい。
【００２１】
燃料電池セパレータ成形用組成物における主要な成分の配合割合としては、質量％として以下のような範囲であることが好ましい。
【００２２】
黒鉛：７０〜９０％、より好ましくは７５〜８５％。
【００２３】
樹脂：１０〜３０％、より好ましくは１５〜２５％。
【００２４】
成形用組成物の樹脂、黒鉛および溶媒の合計量に対しての固形分（樹脂と黒鉛）の割合は、３０〜８０％、より好ましくは４０〜７０％とする。
【００２５】
硬化開始剤や硬化用触媒を用いる場合には、樹脂に対してのその使用割合（質量％）は、０．５〜５の範囲とすることが好ましい。
【００２６】
本願発明の燃料電池セパレータ成形用シートの製造方法では、以上のような組成物をキャスティング（展進）成形するが、その際には、複数種の膜厚調節手段を用いることを特徴としている。このような複数種の膜厚調節手段を用いるキャスティング法は、たとえばすでに実用化されているマルチコータを用いることによっても実現される。キャスティングのための膜厚調節手段としては、スリットダイとともに、ドクターナイフおよびワイヤーバーの少なくともいずれか、すなわちいずれか一方もしくは両方を用いることが好ましい。このような複数種の膜厚調節手段を用いてのキャスティングにより、本願発明では、膜厚を０．０５〜０．５ｍｍの範囲のシートを成形する。膜厚が０．５ｍｍを超えると、薄型のセパレータの製造としての特徴が失われてしまい、一方、０．０５ｍｍ未満の場合にはセパレータの製造としての有利さが低くなる。
【００２７】
このシートは、キャスティングにともなう乾燥によって、半硬化（Ｂステージ）状態のものとなり、このものは次いで燃料電池セパレータに圧縮・熱硬化成形されることになる。この成形では、上記のキャスティングにより得られた０．０５〜０．５ｍｍの範囲の厚みのシートを所定の平面大きさにカット（切断）もしくは打ち抜き、得られた所定寸法のシートを金型内において圧縮成形機で熱硬化させる。その際に、燃料電池セパレータとしての機械的強度を大きなものとするためには、添付した図１のように、導電性基材（１）の外層に燃料電池セパレータ成形用の上記シート（２）を組み合わせるか、あるいは図２のように、外層の導電性基材（１）の内層として上記シート（２）を組み合わせて金型内に供給し、圧縮成形機で熱硬化させることが好適に考慮される。なお、いずれの場合でも、上記シート（２）は、１枚もしくは複数枚のものを用いて積層成形することができる。
【００２８】
導電性基材（１）としては、たとえば、カーボンペーパー、カーボンプリプレグ、カーボンフェルト等を例示することができ、また、これらに導電性を損なわない範囲で、ガラス、樹脂等の基材成分を含有させてもよい。その厚みは、０．０３〜０．５ｍｍ、好ましくは０．０５〜０．２ｍｍの範囲である。また、この圧縮成形機での熱硬化においては、導電性基材（１）の種類や厚みにもよるが、一般的には、加熱温度として、１２０〜１９０℃の範囲を、また圧縮圧力としては、１〜４０ＭＰａの範囲を考慮することができる。
【００２９】
そこで以下に実施例を示し、さらに詳しく説明する。もちろん以下の例によって発明が限定されることはない。
【実施例】
【００３０】
＜１＞シート成形用組成物
次の表１の組成（質量％）からなるシート成形用組成物を調整した。
【００３１】
【表１】
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【００３２】
＜２＞燃料電池セパレータ成形用シートの製造
シート製造のための装置としてマルチコータ（ヒラノテクシード社製、品番Ｍ−４００）を用いて実施例としての燃料電池セパレータ成形用シートを製造した。この装置では、スリットダイとともに、ドクターナイフ並びにワイヤーバーによるキャスティングと２段階での膜厚調節が行われる。各段階での膜厚調節後には乾燥ゾーンにおいて９３℃、１０分（第１乾燥ゾーン）、１２８℃、１０分（第２乾燥ゾーン）の乾燥過熱が施される。
【００３３】
一方、比較のために、従来のようなロール工法と押し出し機による成形用シートの製造も行った。
【００３４】
ロール工法では、１０インチの２本ロールを用いて、ロール温度１１０℃、ロールのギャップ幅２ｍｍ、回転数１５ｒｐｍの条件を採用した。押し出し工法は上記と類似のものである。
＜３＞燃料電池セパレータの製造と評価
（Ａ）上記＜２＞において製造した厚み０．１ｍｍの成形用シート２枚を用いて圧縮成形機により以下の条件：１７０℃、２０ＭＰａ、５分間；により熱硬化させ積層成形により、１００×１００（１００口）×厚み０．２ｍｍの燃料電池セパレータ成形品を製造した。
【００３５】
このものの成形にともなう厚み精度を１００×１００ｍｍ平面においてその１２点をマイクロメータで評価した。また、体積抵抗率をＪＩＳ  Ｋ７１９４に従って評価した。その結果を、別の方法（比較のためのロール工法と押し出し機、さらには非シート化法）により得た同一寸法のものの場合と比較して表２に示した。
【００３６】
表２により、本願発明（マルチコータ）の場合には、薄型成形性が良好であって、厚み精度が良く、導電性にも優れていることがわかる。
【００３７】
【表２】
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【００３８】
（Ｂ）上記＜２＞において製造した厚み０．１ｍｍの成形用シートを用いて圧縮成形機により以下の条件：１７０℃、２０ＭＰａ、５分間；により熱硬化させて燃料電池セパレータを成形した。
【００３９】
このものの、薄型成形性、曲げ強度、高速衝撃強度を、上記の成形用シートのみの場合と、図１および図２のように導電性基材と（カーボンペーパー）の組み合わせの場合について以下の方法で評価した。
【００４０】
１）薄型成形性：マルチコータで作成したシート０．１ｍｍ厚を用いて各構成で成形性を評価した。
【００４１】
２）曲げ強度：マルチコータで作成した０．５ｍｍ厚のシートの４枚を積層して１００口＊２ｍｍ成形品でＪＩＳ  Ｋ６９１１で評価した。
【００４２】
３）高速衝撃試験：島津製作所  ハイドロショット試験機で、ＪＩＳに従って、ダンベル片で、引張速度５４Ｋｍ／ｈで評価した。
【００４３】
その結果を表３に示した。
【００４４】
この表３から、薄型成形性が良好であって、高強度、高靱性化が実現されることがわかる。
【００４５】
【表３】
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【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】導電性基材の外層に燃料電池成形用シートを配設した場合の断面概要図である。
【図２】内層に燃料電池成形用シートを配設した場合の断面概要図である。
【符号の説明】
【００４７】
１  導電性基材
２  燃料電池セパレータ成形用シート
【図１】
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【図２】
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