(57)【要約】【課題】  低温衝撃強度、特に高速面衝撃強度に優れ、かつ、高い剛性と表面硬度の良好なバランスを有するポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体を提供する。【解決手段】  ポリプロピレン樹脂と、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴムと、無機充填剤とを含有し、前記ポリプロピレン樹脂として、プロピレンとエチレンの含有量の比（プロピレン／エチレン）が７５／２５〜３５／６５であり、極限粘度が１．５ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ未満、エチレン含有量が２０重量％以上５０重量％未満であるランダム共重合体成分と、極限粘度が０．５ｄｌ／ｇ以上３ｄｌ／ｇ未満、エチレン含有量が５０重量％以上８０重量％以下であるランダム共重合体成分とからなるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分を含有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体を用いるポリプロピレン系樹脂組成物、および、その成形体。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリプロピレン樹脂（Ａ）９４〜５０重量％と、
炭素数４〜１２のα−オレフィンとエチレンとを含有し、密度が０．８５０〜０．８７５ｇ／ｃｍ3であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）１〜２５重量％と、
無機充填剤（Ｃ）５〜２５重量％とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物の全量を１００重量％とする）であって、
前記ポリプロピレン樹脂（Ａ）が、下記の要件（１）、（２）、（３）および（４）とを満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）、または、前記ブロック共重合体（Ａ−１）と結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）とを含有する重合体混合物（Ａ−３）であるポリプロピレン系樹脂組成物。
要件（１）：
前記ブロック共重合体（Ａ−１）は、結晶性ポリプロピレン部分５５〜８５重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分１５〜４５重量％とを含有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体である（ただし、前記ブロック共重合体の全量を１００重量％とする）。
要件（２）：
前記ブロック共重合体（Ａ−１）の結晶性ポリプロピレン部分が、
プロピレン単独重合体、または、
エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンとプロピレンとの共重合体であり、
前記エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンとプロピレンとの共重合体である場合、エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンの含有量が１モル％以下である（ただし、前記エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンとプロピレンとの共重合体の全量を１００モル％とする）。
要件（３）：
前記ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分に含有されるプロピレンとエチレンの含有量の比（プロピレン／エチレン（重量／重量））が、７５／２５〜３５／６５である。
要件（４）：
前記ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分が、
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ａ）とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）とを含有し、
共重合体成分（ＥＰ−Ａ）の極限粘度［η］EP-Aが１．５ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ未満、エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-A］が２０重量％以上５０重量％未満であり、
共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）の極限粘度［η］EP-Bが０．５ｄｌ／ｇ以上３ｄｌ／ｇ未満、エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-B］が５０重量％以上８０重量％以下である。
【請求項２】
ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分に含有される共重合体成分（ＥＰ−Ａ）の極限粘度［η］EP-Aが、共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）の極限粘度［η］EP-B以上である請求項１記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
ブロック共重合体（Ａ−１）の結晶性ポリプロピレン部分の極限粘度［η］Pが０．６ｄｌ／ｇ以上１．５ｄｌ／ｇ以下であり、ＧＰＣで測定した分子量分布Ｑ値（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以上７未満である請求項１記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
ブロック共重合体（Ａ−１）の結晶性ポリプロピレン部分のアイソタクチック・ペンタッド分率が０．９７以上である請求項１記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項５】
エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．０５〜３０ｇ／１０分である請求項１〜４いずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項６】
無機充填剤（Ｃ）が、タルクである請求項１〜５のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体に関するものである。さらに詳細には、低温衝撃強度、特に高速面衝撃強度に優れ、かつ、高い剛性と表面硬度の良好なバランスを有するポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン系樹脂組成物は、剛性や耐衝撃性等に優れる材料であり、自動車内外装材や電気部品箱体等の成形体として、広範な用途に利用されている。
【０００３】
例えば、特開平５−５１４９８号公報には、寸法安定性を改良できる熱可塑性樹脂組成物として、結晶性ポリプロピレン５０〜７５重量％、ブテン−１含量、固有粘度およびムーニー粘度のそれぞれが特定の範囲にあるエチレン−ブテン−１共重合体ゴム１５〜３５重量％、平均粒子径が特定の範囲にあるタルク５〜２０重量％からなる熱可塑性樹脂組成物が記載されている。
【０００４】
また、特開平７−１５７６２６号公報には、延性を改良できる熱可塑性樹脂組成物として、多段重合により得られるプロピレン−エチレンブロック共重合体とポリオレフイン系ゴムとを含む熱可塑性樹脂組成物が記載されており、
前記プロピレン−エチレンブロック共重合体として、
エチレン含有量が５重量％以上５０重量％であり、極限粘度が４．０〜８．０ｄｌ／ｇであるプロピレン−エチレンランダム共重合相を含むブロック共重合体と、
エチレン含有量が５０重量％を超え９８重量％以下であり、極限粘度が２．０ｄｌ／ｇ以上４．０ｄｌ／ｇ未満であるプロピレン−エチレンブロック共重合相を含むブロック共重合体と、からなるブロック共重合体を用いることが記載されている。
【０００５】
そして、特開平９−１５７４９２号公報には、複雑な形状の大型成形品を製造する場合に、機械的強度、成形性を改善できる熱可塑性樹脂組成物として、多段重合により得られるプロピレン−エチレンブロック共重合体と、エチレン−ブテン共重合体ゴムと、タルクとを含む熱可塑性樹脂組成物が記載されており、
プロピレン−エチレンブロック共重合体として、
メルトフローレートが特定の範囲にあり、示差走査熱量測定から求められる融解熱量とメルトフローレートとが特定の関係を満たすホモポリプロピレン部分と、
低エチレン濃度のプロピレン−エチレン共重合部分と、
高エチレン濃度のプロピレン−エチレン共重合部分と、
からなるブロック共重合体を用いることが記載されている。
【０００６】
【特許文献１】特開平５−５１４９８号公報
【特許文献２】特開平７−１５７６２６号公報
【特許文献３】特開平９−１５７４９２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、上記の公報等に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を用いたとしても、さらに高い品質が望まれている自動車内外装部品等の分野では、更なる改良が必要で、ポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体については、低温衝撃強度、特に高速面衝撃強度の改良、かつ、剛性と表面硬度のバランスの改良が求められていた。
【０００８】
かかる状況の下、本発明の目的は、低温衝撃強度、特に高速面衝撃強度に優れ、かつ、高い剛性と表面硬度の良好なバランスを有するポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は、鋭意検討した結果、本発明が、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、
ポリプロピレン樹脂（Ａ）９４〜５０重量％と、
炭素数４〜１２のα−オレフィンとエチレンとを含有し、密度が０．８５０〜０．８７５ｇ／ｃｍ3であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）１〜２５重量％と、
無機充填剤（Ｃ）５〜２５重量％とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物の全量を１００重量％とする）であって、
前記ポリプロピレン樹脂（Ａ）が、下記の要件（１）、（２）、（３）および（４）とを満足する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）、または、前記ブロック共重合体（Ａ−１）と結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）とを含有する重合体混合物（Ａ−３）であるポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体に係るものである。
要件（１）：
前記ブロック共重合体（Ａ−１）は、結晶性ポリプロピレン部分５５〜８５重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分１５〜４５重量％とを含有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体である（ただし、前記ブロック共重合体の全量を１００重量％とする）。
要件（２）：
前記ブロック共重合体（Ａ−１）の結晶性ポリプロピレン部分が、
プロピレン単独重合体、または、
エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンとプロピレンとの共重合体であり、
前記エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンとプロピレンとの共重合体である場合、エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンの含有量が１モル％以下である（ただし、前記エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンとプロピレンとの共重合体の全量を１００モル％とする）。
要件（３）：
前記ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分に含有されるプロピレンとエチレンの含有量の比（プロピレン／エチレン（重量／重量））が、７５／２５〜３５／６５である。
要件（４）：
前記ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分が、
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ａ）とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）とを含有し、
共重合体成分（ＥＰ−Ａ）の極限粘度［η］EP-Aが１．５ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ未満、エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-A］が２０重量％以上５０重量％未満であり、
共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）の極限粘度［η］EP-Bが０．５ｄｌ／ｇ以上３ｄｌ／ｇ未満、エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-B］が５０重量％以上８０重量％以下である。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、低温衝撃強度、特に高速面衝撃強度に優れ、かつ、高い剛性と表面硬度の良好なバランスを有するポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ａ）９４〜５０重量％と、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）１〜２５重量％と、無機充填剤（Ｃ）５〜２５重量％とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物の全量を１００重量％とする）である。
【００１２】
前記ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）、または、前記ブロック共重合体（Ａ−１）と結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）とを含有する重合体混合物（Ａ−３）である。
【００１３】
前記結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）は、結晶性ポリプロピレン部分５５〜８５重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分１５〜４５重量％とを含有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体である（要件（１）、ただし、前記ブロック共重合体の全量を１００重量％とする）。
【００１４】
好ましくは、結晶性ポリプロピレン部分５５〜８０重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分２０〜４５重量％であり、より好ましくは、結晶性ポリプロピレン部分６０〜７５重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分２５〜４０重量％である。
【００１５】
結晶性ポリプロピレン部分が５５重量％未満の場合（すなわちプロピレン−エチレンランダム共重合体部分が４５重量％を超えた場合）、剛性や硬度が低下したり、メルトフローレート（ＭＦＲ）が低下して十分な成形性が得られない場合があり、結晶性ポリプロピレン部分が８５重量％を超えた場合（すなわちプロピレン−エチレンランダム共重合体部分が１５重量％未満の場合）、靭性や耐衝撃性が低下する場合がある。
【００１６】
前記ブロック共重合体（Ａ−１）の結晶性ポリプロピレン部分は、
プロピレン単独重合体、または、
エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンとプロピレンとの共重合体であり、
前記エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンとプロピレンとの共重合体である場合、エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンの含有量が１モル％以下である（要件（２）、ただし、前記エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンとプロピレンとの共重合体の全量を１００モル％とする）。
【００１７】
前記ブロック共重合体（Ａ−１）の結晶性ポリプロピレン部分が、前記エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンとプロピレンとの共重合体である場合、エチレンまたは炭素数４以上のα−オレフィンの含有量が１モル％を超えると、剛性、耐熱性または硬度が低下する場合がある。
【００１８】
前記ブロック共重合体（Ａ−１）の結晶性ポリプロピレン部分として、好ましくは、剛性、耐熱性または硬度の観点から、プロピレン単独重合体であり、より好ましくは、13Ｃ−ＮＭＲによって測定されるアイソタクチック・ペンタッド分率が０．９７以上であるプロピレン単独重合体である。
【００１９】
アイソタクチック・ペンタッド分率とは、Ａ．ＺａｍｂｅｌｌｉらによってＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）に発表されている方法、すなわち13Ｃ−ＮＭＲを使用して測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すればプロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である（ただし、ＮＭＲ吸収ピークの帰属に関しては、その後、発刊されたＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，  ８，６８７（１９７５）に基づいて行った）。具体的には13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中のｍｍｍｍピークの面積分率としてアイソタクチック・ペンタッド分率を測定した。この方法によって、英国  ＮＡＴＩＯＮＡＬ  ＰＨＹＳＩＣＡＬ  ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＹのＮＰＬ標準物質  ＣＲＭ  Ｎｏ．Ｍ１９−１４  Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ＰＰ／ＭＷＤ／２のアイソタクチック・ペンタッド分率を測定したところ、０．９４４であった。
【００２０】
前記ブロック共重合体（Ａ−１）の結晶性ポリプロピレン部分の極限粘度［η］Pは、溶融時の流動性と成形体の靭性とのバランスを良好にするという観点から、好ましくは０．６〜１．５ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．７〜１．２ｄｌ／ｇである。
また、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定された分子量分布Ｑ値（Ｍｗ／Ｍｎ）として、好ましくは３以上７未満であり、より好ましくは３〜５である。
【００２１】
前記ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分に含有されるプロピレンとエチレンの含有量の比（プロピレン／エチレン（重量／重量））が、７５／２５〜３５／６５であり（要件（３））、好ましくは７０／３０〜４０／６０である。
プロピレンとエチレンの含有量の比（プロピレン／エチレン（重量／重量））が、７５／２５〜３５／６５の範囲にない場合、十分な耐衝撃性が得られない場合がある。
【００２２】
前記ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分は、
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ａ）とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）とを含有し、
共重合体成分（ＥＰ−Ａ）の極限粘度［η］EP-Aが１．５ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ未満、エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-A］が２０重量％以上５０重量％未満であり、
共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）の極限粘度［η］EP-Bが０．５ｄｌ／ｇ以上３ｄｌ／ｇ未満、エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-B］が５０重量％以上８０重量％以下である（要件（４））。
【００２３】
前記ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分に含有される共重合体成分（ＥＰ−Ａ）のエチレン含有量［（Ｃ２’）EP-A］は２０重量％以上５０重量％未満であり、好ましくは２５〜４５重量％である。エチレン含量［（Ｃ２’）EP-A］が上記の範囲にない場合、靭性や耐衝撃性が低下する場合がある。
【００２４】
また、共重合体成分（ＥＰ−Ａ）の極限粘度［η］EP-Aは、１．５ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ未満であり、好ましくは２ｄｌ／ｇ以上４ｄｌ／ｇ未満である。
極限粘度［η］EP-Aが１．５ｄｌ／ｇ未満の場合、剛性や硬度が低下したり、靭性や耐衝撃性も低下する場合がある。
また、極限粘度［η］EP-Aが４ｄｌ／ｇ以上の場合、成形品にブツが多発することがあり、そして、前記ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の含有量が多い場合、前記ブロック共重合体（Ａ−１）のメルトフローレート（ＭＦＲ）が低下し、流動性が低下することがある。
【００２５】
前記ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分に含有される共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）のエチレン含量［（Ｃ２’）EP-B］は５０〜８０重量％であり、好ましくは５５〜７５重量％である。エチレン含量［（Ｃ２’）EP-B］が上記範囲にない場合、低温での耐衝撃性が低下する場合がある。
【００２６】
また、共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）の極限粘度［η］EP-Bは、０．５ｄｌ／ｇ以上３ｄｌ／ｇ未満であり、好ましくは１ｄｌ／ｇ以上３ｄｌ／ｇ未満である。
極限粘度［η］EP-Bが０．５ｄｌ／ｇ未満の場合、剛性や硬度が低下したり、靭性や耐衝撃性も低下する場合がある。
また、極限粘度［η］EP-2が３ｄｌ／ｇ以上の場合、靭性や耐衝撃性が低下する場合があり、そして、前記ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の含有量が多い場合、前記ブロック共重合体（Ａ−１）のメルトフローレート（ＭＦＲ）が低下し、流動性が低下することがある。
【００２７】
ブロック共重合体（Ａ−１）のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分に含有される共重合体成分（ＥＰ−Ａ）の極限粘度［η］EP-Aは、低温衝撃性を高めるという観点から、共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）の極限粘度［η］EP-B以上であることが好ましい。
【００２８】
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）のメルトフローレート（ＭＦＲ）として、好ましくは、成形性や耐衝撃性を高めるという観点から、好ましくは５〜１２０ｇ／１０分であり、より好ましくは１０〜１００ｇ／１０分である。
【００２９】
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の製造方法としては、例えば、（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分として含有する固体触媒成分、（ｂ）有機アルミニウム化合物、および（ｃ）電子供与体成分を接触させて得られる触媒系を用い、公知の重合方法によって製造する方法が挙げられる。この触媒の製造方法は例えば、特開平１−３１９５０８号公報、特開平７−２１６０１７号公報、特開平１０−２１２３１９号公報等に詳しく記載されている。
【００３０】
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の重合方法としては、例えば、
（１）少なくとも３段階の重合工程からなり、第１工程で結晶性ポリプロピレン部分を重合した後、第２工程で、エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-A］が２０重量％以上５０重量％未満であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ａ）を重合し、第３工程で、エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-B］が５０重量％以上８０重量％以下であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）を重合する方法、
（２）第１工程で結晶性ポリプロピレン部分を重合した後、第２工程で、エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-B］が５０重量％以上８０重量％以下であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）を重合し、第３工程で、エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-A］が２０重量％以上５０重量％未満であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ａ）を重合する方法、等が挙げられる。
【００３１】
重合方法としては、例えば、バルク重合法、溶液重合法、スラリー重合法、気相重合法等が挙げられる。これらの重合方法は、バッチ式、連続式のいずれでも可能であり、また、これらの重合方法を任意に組合せもよい。工業的かつ経済的に有利であるという観点から、好ましくは、連続式の気相重合法、連続式のバルク−気相重合法である。
【００３２】
より具体的な製造方法としては、
（３）前述の固体触媒成分（ａ）、有機アルミニウム化合物（ｂ）および電子供与体成分（ｃ）を接触させて得られる触媒系の存在下に、少なくとも３槽からなる重合槽を直列に配置し、１槽目の重合槽で結晶性ポリプロピレン部分を重合した後、生成物を第２槽目の重合槽に移し、第２槽目の重合槽でエチレン含有量［（Ｃ２’）EP-A］が２０重量％以上５０重量％未満であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ａ）を重合した後、生成物を第３層目の重合槽に移し、第３層目の重合槽でエチレン含有量［（Ｃ２’）EP-B］が５０重量％以上８０重量％以下であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）を連続的に重合して製造する方法、
（４）前述の固体触媒成分（ａ）、有機アルミニウム化合物（ｂ）および電子供与体成分（ｃ）を接触させて得られる触媒系の存在下に、少なくとも３槽からなる重合槽を直列に配置し、１槽目の重合槽で結晶性ポリプロピレン部分を重合した後、生成物を第２槽目の重合槽に移し、第２槽目の重合槽でエチレン含有量［（Ｃ２’）EP-B］が５０重量％以上８０重量％以下であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ａ）を重合した後、生成物を第３層目の重合槽に移し、第３層目の重合槽エチレン含有量［（Ｃ２’）EP-A］が２０重量％以上５０重量％未満であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）を連続的に重合して製造する方法、
等が挙げられる。
【００３３】
上記のの重合方法における固体触媒成分（ａ）、有機アルミニウム化合物（ｂ）および電子供与体成分（ｃ）の使用量や、各触媒成分を重合槽へ供給する方法は、公知の触媒の使用方法によって、適宜、決めることができる。
【００３４】
重合温度は、通常、−３０〜３００℃であり、好ましくは２０〜１８０℃である。重合圧力は、通常、常圧〜１０ＭＰａであり、好ましくは０．２〜５ＭＰａである。また、分子量調整剤として、例えば、水素を用いても良い。
【００３５】
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の製造において、本重合を実施する前に、公知の方法によって、予備重合を行っても良い。公知の予備重合の方法としては、例えば、固体触媒成分（ａ）および有機アルミニウム化合物（ｂ）の存在下、少量のプロピレンを供給して溶媒を用いてスラリー状態で実施する方法が挙げられる。
【００３６】
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）には、必要に応じて、各種添加剤を加えてもよい。添加剤としては、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、顔料、帯電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤等が挙げられる。これらの添加剤の中でも、耐熱性、耐候性、耐酸化安定性を向上させるためには、酸化防止剤や紫外線吸収剤を添加することが好ましい。
【００３７】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含有されるポリプロピレン樹脂（Ａ）としては、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）を単独で用いてもよく、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）と結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）とを含有する重合体混合物（Ａ−３）を用いても良い。
【００３８】
重合体混合物（Ａ−３）に含有される結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の含有量は、通常、３０〜９９重量％であり、結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）の含有量は、通常、１〜７０重量％であり、好ましくは、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の含有量が５０〜９０重量％であり、結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）の含有量が５０〜１０重量％である。
【００３９】
結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）として、好ましくは、アイソタクチック・ペンタッド分率が９７％以上の単独重合体であり、より好ましくは９８％以上の単独重合体である。
【００４０】
結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、荷重２１６０ｇ）は、通常、２０〜５００ｇ／１０分であり、好ましくは８０〜３００ｇ／１０分である。
【００４１】
結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）の製造方法としては、前記結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）と同様の触媒を用いる製造方法が挙げられる。
【００４２】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含有されるポリプロピレン樹脂（Ａ）の含有量は、９４〜５０重量％であり、好ましくは９０〜５５重量％であり、より好ましくは８５〜６０重量％である（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物の全量を１００重量％とする）。
ポリプロピレン樹脂（Ａ）の含有量が５０重量％未満である場合、剛性が低下することがあり、９４重量％を超えると、衝撃強度が低下することがある。
【００４３】
本発明で用いられるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）とは、炭素数４〜１２のα−オレフィンとエチレンとを含有し、密度が０．８５０〜０．８７５ｇ／ｃｍ3であるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴムである。
炭素数４〜１２のα−オレフィンとしては、例えば、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン等が挙げられ、好ましくは、ブテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１である。
【００４４】
共重合体ゴム（Ｂ）に含有されるα−オレフィンの含有量は、衝撃性強度、特に低温衝撃強度を高めるという観点から、通常、２０〜５０重量％であり、好ましくは、２４〜５０重量％である（ただし、共重合体ゴム（Ｂ）の全量を１００重量％とする）。
【００４５】
エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムとしては、例えば、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−ヘキセン−１ランダム共重合体ゴム、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム等が挙げられ、好ましくは、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴムまたはエチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴムである。また、少なくとも２種のエチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴムを併用しても良い。
【００４６】
本発明で用いられるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）の密度は、０．８５０〜０．８７５ｇ／ｃｍ3であり、好ましくは０．８５０〜０．８７０ｇ／ｃｍ3でる。エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）の密度が０．８７５ｇ／ｃｍ3を超えると本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の衝撃性強度、特に低温衝撃強度が低下することがある。
【００４７】
エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）としては、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の衝撃性強度、特に低温衝撃強度を高めるという観点から、好ましくは、０．０５〜３０ｇ／１０分であり、より好ましくは、０．０５〜１５ｇ／１０分である。
【００４８】
エチレン−α−オレフィンランダム共重合体ゴム（Ｂ）の製造方法としては、公知の触媒と公知の重合方法を用いて、エチレンと各種のα−オレフィンを共重合させることによって製造する方法が挙げられる。
公知の触媒としては、例えば、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物からなる触媒系、チーグラーナッタ触媒系又はメタロセン触媒系等が挙げられ、公知の重合方法としては、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法又は気相重合法等が挙げられる。
【００４９】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含有されるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）の含有量は、１〜２５重量％であり、好ましくは３〜２２重量％であり、より好ましくは５〜２０重量％である（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物の全量を１００重量％とする）。
エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）の含有量が１重量％未満である場合、衝撃強度が低下することがあり、２５重量％を超えると、剛性が低下することがある。
【００５０】
本発明で用いられる無機充填剤（Ｃ）とは、通常、ポリプロピレン系樹脂組成物の剛性を向上させるために用いられるものであり、例えば、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、マイカ、結晶性ケイ酸カルシウム、タルク、硫酸マグネシウム繊維等が挙げられ、好ましくはタルクまたは硫酸マグネシウム繊維である。これらの無機充填剤は、少なくとも２種を併用しても良い。
【００５１】
無機充填剤（Ｃ）として用いられるタルクとして、好ましくは、含水ケイ酸マグネシウムを粉砕したものである。含水ケイ酸マグネシウムの分子の結晶構造は、パイロフィライト型三層構造であり、タルクはこの構造が積み重なったものである。タルクとして、より好ましくは、含水ケイ酸マグネシウムの分子の結晶を単位層程度にまで微粉砕した平板状のものである。
【００５２】
上記のタルクの平均粒子径として、好ましくは３μｍ以下である。ここでタルクの平均粒子径とは、遠心沈降式粒度分布測定装置を用いて水またはアルコールである分散媒中に懸濁させて測定した篩下法の積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ50のことを意味する。
【００５３】
上記のタルクは、無処理のまま使用しても良く、または、ポリプロピレン樹脂（Ａ）との界面接着性や、ポリプロピレン樹脂（Ａ）に対する分散性を向上させるために、公知の各種シランカップリング剤、チタンカップリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類、または、他の界面活性剤で表面を処理して使用しても良い。
【００５４】
無機充填剤（Ｃ）として用いられる硫酸マグネシウム繊維の平均繊維長として、好ましくは５〜５０μｍであり、より好ましくは１０〜３０μｍである。また、硫酸マグネシウム繊維の平均繊維径として、好ましくは０．３〜２μｍであり、より好ましくは０．５〜１μｍである。
【００５５】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含有される無機充填剤（Ｃ）の含有量は、５〜２５重量％であり、好ましくは７〜２３重量％であり、より好ましくは１０〜２１重量％である（ただし、ポリプロピレン系樹脂組成物の全量を１００重量％とする）。
無機充填剤（Ｃ）の含有量が５重量％未満である場合、剛性が低下することがあり、２５重量％を超えると、衝撃強度が低下することがある。
【００５６】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法としては、各成分を溶融混練する方法が挙げられ、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の混練機を用いる方法等が挙げられる。混練の温度は、通常、１７０〜２５０℃であり、時間は、通常、１〜２０分である。また、各成分の混練は同時に行なっても良く、分割して行なっても良い、
【００５７】
各成分を分割して混練する方法としては、例えば、次の（１）、（２）、（３）の方法が挙げられる。
（１）結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）を事前に混練してペレット化し、同ペレットとエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）と無機充填剤（Ｃ）とを一括して、混練する方法。
（２）結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）を事前に混練してペレット化し、同ペレットと結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）とエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）と無機充填剤（Ｃ）とを一括して、混練する方法。
（３）結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）とエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）を混練した後、無機充填剤（Ｃ）を添加し、混練する方法。
（４）結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）と無機充填剤（Ｃ）を混練した後、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）を添加し、混練する方法。
なお、上記（３）または（４）の方法において、結晶性プロピレン単独重合体（Ａ−２）を、任意に添加しても良い。
【００５８】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、必要に応じて、各種添加剤を加えてもよい。添加剤としては、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、顔料、帯電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤等が挙げられる。耐熱性、耐候性、耐酸化安定性を向上させるためには、酸化防止剤または紫外線吸収剤を添加することが好ましい。
【００５９】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、機械物性のバランスをさらに改良するために、ビニル芳香族化合物含有ゴムを添加しても良い。
ビニル芳香族化合物含有ゴムとしては、例えば、ビニル芳香族化合物重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックからなるブロック共重合体等が挙げられ、その共役ジエン部分の二重結合の水素添加率として、好ましくは８０重量％以上であり、より好ましくは８５重量％以上である（ただし、共役ジエン部分に含有される二重結合の全量を１００重量％とする）。
【００６０】
上記のビニル芳香族化合物含有ゴムのＧＰＣ（ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー）法によって測定される分子量分布（Ｑ値）として、好ましくは２．５以下であり、より好ましくは１．０〜２．３以下である。
【００６１】
上記のビニル芳香族化合物含有ゴムに含有されるビニル芳香族化合物の含有量として、好ましくは１０〜２０重量％であり、より好ましくは１２〜１９重量％である（ただし、ビニル芳香族化合物含有ゴムの全量を１００重量％とする）。
【００６２】
上記のビニル芳香族化合物含有ゴムのメルトフローレート（ＭＦＲ、ＪＩＳ−Ｋ−６７５８、２３０℃）として、好ましくは０．０１〜１５ｇ／１０分であり、より好ましくは０．０３〜１３ｇ／１０分である。
【００６３】
上記のビニル芳香族化合物含有ゴムとしては、例えば、スチレン−エチレン−ブテン−スチレン系ゴム（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン系ゴム（ＳＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン系ゴム（ＳＢＲ）、スチレン−ブタジエン−スチレン系ゴム（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレン系ゴム（ＳＩＳ）等のブロック共重合体、または、これらのブロック共重合体を水添したブロック共重合体等が挙げられる。さらに、エチレン−プロピレン−非共役ジエン系ゴム（ＥＰＤＭ）にスチレン等のビニル芳香族化合物を反応させたゴムも挙げられる。また、少なくとも２種のビニル芳香族化合物含有ゴムを併用しても良い。
【００６４】
上記のビニル芳香族化合物含有ゴムの製造方法としては、例えば、オレフィン系共重合体ゴムまたは共役ジエンゴムに対し、ビニル芳香族化合物を、重合または反応等によって結合させる方法等が挙げられる。
【００６５】
本発明の射出成形体は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を、公知の射出成形方法によって、射出成形して得られる射出成形体である。
本発明の射出成形体の用途として、特に好ましくは自動車用射出成形体であり、例えば、ドアートリム、ピラー、インストルメンタルパネル、バンパー等が挙げられる。
【実施例】
【００６６】
以下、実施例および比較例によって、本発明を説明する。実施例および比較例で用いた重合体および組成物の物性の測定方法を、以下に示した。
（１）極限粘度（単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１、０．２および０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定した。極限粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法すなわち、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求めた。テトラリンを溶媒として用いて、温度１３５℃で測定した。
【００６７】
（１−１）結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体の極限粘度
（１−１ａ）結晶性ポリプロピレン部分の極限粘度：［η］P
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体に含有される結晶性ポリプロピレン部分の極限粘度［η］Pは、結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体の製造時に、第１工程である結晶性ポリプロピレン部分の重合後に、重合槽内より重合体パウダーを取り出し、上記（１）の方法で測定して求めた。
【００６８】
（１−１ｂ）プロピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限粘度：［η］EP
結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体に含有されるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限粘度［η］EPは、プロピレン単独重合体部分の極限粘度［η］Pとプロピレン−エチレンブロック共重合体全体の極限粘度［η］Tを、それぞれ上記（１）の方法で測定し、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分のプロピレン−エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率Ｘを用いて、次式から算出して求めた。（プロピレン−エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率Ｘは、下記（２）の測定方法によって求めた。）
［η］EP＝［η］T／Ｘ−（１／Ｘ−１）［η］P
［η］P：プロピレン単独重合体部分の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
［η］T：プロピレン−エチレンブロック共重合体全体の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
【００６９】
プロピレン−エチレンランダム共重合体部分を２段階の重合で得た場合は、最初のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（ＥＰ−１）の極限粘度［η］EP-1と、２段階目に重合されたプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（ＥＰ−２）の極限粘度［η］EP-2と、ＥＰ−１とＥＰ−２を含む最終的に得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体中のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限粘度［η］EPを、それぞれ、以下の（ｂ−１）、（ｂ−２）および（ｂ−３）の方法で求めた。
【００７０】
（ｂ−１）極限粘度：［η］EP-1
２段階の重合で得られたプロピレン−エチレンランダム共重合体部分のうち、最初に得られたプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（ＥＰ−１）を重合した後に、重合槽内より取り出したサンプルの極限粘度（［η］(1)）を測定し、上記（１−１ｂ）と同様の方法で、最初に得られたプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（ＥＰ−１）の極限粘度［η］EP-1を求めた。
［η］EP-1＝［η］(1)／Ｘ(1)−（１／Ｘ(1)−１）［η］P
［η］P：プロピレン単独重合体部分の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
［η］(1)：ＥＰ−１重合後のプロピレン−エチレンブロック共重合体全体の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
Ｘ(1)：ＥＰ−１のＥＰ−１重合後のプロピレン−エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率
【００７１】
（ｂ−２）極限粘度：［η］EP
ＥＰ−１とＥＰ−２を含む最終的に２段階の重合で得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体中のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限粘度［η］EPは、上記（１−１ｂ）と同様の方法で求めた。
［η］EP＝［η］T／Ｘ−（１／Ｘ−１）［η］P
［η］P：プロピレン単独重合体部分の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
［η］T：最終的にえられたプロピレン−エチレンブロック共重合体全体の極限粘度（ｄｌ／ｇ）
Ｘ：最終的に得られたプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の最終的に得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率
【００７２】
（ｂ−３）極限粘度：［η］EP-2
２段階の重合で得られたプロピレン−エチレンランダム共重合体部分のうち、２段階目に重合されたプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（ＥＰ−２）の極限粘度［η］EP-2は、最終的に得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限粘度［η］EPと、最初に得られたプロピレン−エチレンランダム共重合体部分（ＥＰ−１）の極限粘度［η］EP-1と、それぞれの重量比率から求めた。
［η］EP-2＝（［η］EP×Ｘ−［η］EP-1×Ｘ1）／Ｘ2
Ｘ1：ＥＰ−１の最終的に得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率
Ｘ1＝（Ｘ(1)−Ｘ×Ｘ(1)）／（１−Ｘ(1)）
Ｘ2：ＥＰ−２の最終的に得られたプロピレン−エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率
Ｘ2＝Ｘ−Ｘ1
【００７３】
（２）プロピレン−エチレンランダム共重合体部分のプロピレン−エチレンブロック共重合体全体に対する重量比率：Ｘ、および、プロピレン−エチレンブロック共重合体中のプロピレン−エチレンランダム共重合体部分のエチレン含量：［（Ｃ２’）EP］
下記の条件で測定した13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから、Ｋａｋｕｇｏらの報告（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  １９８２，１５，１１５０−１１５２）に基づいて求めた。
１０ｍｍΦの試験管中で約２００ｍｇのプロピレン−エチレンブロック共重合体を３ｍｌのオルソジクロロベンゼンに均一に溶解させて試料を調整し、その試料の13Ｃ−ＮＭＲスペクトルを下記の条件下で測定した。
測定温度：１３５℃
パルス繰り返し時間：１０秒
パルス幅：４５°
積算回数：２５００回
【００７４】
（３）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ−Ｋ−６７５８に規定された方法に従って、測定した。特に断りのない限り、測定温度は２３０℃で、荷重は２．１６ｋｇで測定した。
【００７５】
（４）曲げ弾性率（ＦＭ、単位：ＭＰａ）
ＪＩＳ−Ｋ−７２０３に規定された方法に従って、測定した。射出成形により成形された厚みが３．２ｍｍであり、スパン長さが６０ｍｍである試験片を用いて、荷重速度は５ｍｍ／分で、測定温度は２３℃で測定した。
【００７６】
（５）アイゾット衝撃強度（Ｉｚｏｄ、単位：ｋＪ／ｍ2）
ＪＩＳ−Ｋ−７１１０に規定された方法に従って、測定した。射出成形により成形された厚みが６．４ｍｍであり、成形の後にノッチ加工されたノッチ付きの試験片を用いて、測定温度は２３℃または−３０℃で測定した。
【００７７】
（６）加熱変形温度（ＨＤＴ、単位：℃）
ＪＩＳ−Ｋ−７２０７に規定された方法に従って、測定した。ファイバーストレスは４．６ｋｇ／ｃｍ2で測定した。
【００７８】
（７）ロックウェル硬度（Ｒスケール）
ＪＩＳ−Ｋ−７２０２に規定された方法に従って、測定した。射出成形により成形された厚みが３．０ｍｍである試験片を用いて測定した。測定値はＲスケールで表示した。
【００７９】
（８）高速面衝撃試験
レオメトリックス社（米国）製  Ｈｉｇｈ  Ｒａｔｅ  Ｉｍｐａｃｔ  Ｔｅｓｔｅｒ（ＲＩＴ−８０００型）を用い射出成形された１００×４００×３（ｍｍ）の平板から切りだした１００×１００×３（ｍｍ）の平板試験機片を１インチの円形保持具で固定し、直径１／２インチ（先端球面の半径１／４インチ）のインパクトプローブを用い、該インパクトプローブを速度５ｍ／秒で試験片にあて、試験片の変形量と応力を検出し、図１に示すような曲線を描かせ、この面積積分値を算出することによって面衝撃強度を評価した。
【００８０】
材料が降伏するまでに要するエネルギー値である降伏点エネルギー（ＹＥ）、破壊するまでに要するエネルギー値である全エネルギー（ＴＥ）を計測し、（ＴＥ）と（ＹＥ）の差である降伏後の塑性変形に要するエネルギー（ΔＥ）で評価した。
【００８１】
一般に（ΔＥ）が大きい場合、脆性破壊しにくい傾向にあり好ましい。単位はいずれもジュール（Ｊ）で表示した。状態調整は装置に付属の恒温槽によって行った。あらかじめ所定温度に調節された恒温槽に試験片を入れ、２時間状態調整をした後に上記試験を行った。この所定温度をもって測定温度とした。図１に面衝撃強度の例を示した。横軸は試験片の変形量であり、縦軸はある変形量に対する応力である。両方の値を連続的に検出してＸ−Ｙプロッターに連続的にプロットすることによって該測定チャートが得られた。検出応力の立ち上がり部分から材料が降伏する点までの変位量と応力の面積積分を行って降伏点エネルギー（ＹＥ）を求め、立ち上がり部分から材料が破壊するまでの変位量と応力の面積積分を行って全エネルギー（ＴＥ）を求めた。さらに（ＴＥ）と（ＹＥ）の差から（ΔＥ）を算出した。１材料につきｎ＝１５の試験を行い、その平均値である（平均ΔＥ）を求めた。
【００８２】
材料の破壊状態は、実際の材料の破壊試験片を見て、延性破壊（Ｄ）、脆性破壊（Ｂ）、半延性破壊（ＳＤ）（延性破壊に類似しているがインパクトプローブが貫通した穴の周囲から亀裂が一部発生している状態）を判定した。
【００８３】
（９）アイソタクチック・ペンタッド分率
アイソタクチック・ペンタッド分率とは、Ａ．ＺａｍｂｅｌｌｉらによってＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）に発表されている方法、すなわち13Ｃ−ＮＭＲを使用して測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すればプロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である。ただし、ＮＭＲ吸収ピークの帰属に関しては、その後発刊されたＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８，６８７（１９７５）に基づいて行った。
【００８４】
具体的には13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中のｍｍｍｍピークの面積分率としてアイソタクチック・ペンタッド分率を測定した。この方法により英国  ＮＡＴＩＯＮＡＬ  ＰＨＹＳＩＣＡＬ  ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＹのＮＰＬ標準物質  ＣＲＭ  Ｎｏ．Ｍ１９−１４  Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ＰＰ／ＭＷＤ／２のアイソタクチック・ペンタッド分率を測定したところ、０．９４４であった。
【００８５】
（１０）分子量分布（Ｑ値、Ｍｗ／Ｍｎ）
ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィ）によって、下記条件で測定した。
機種：１５０ＣＶ型（ミリポアウォーターズ社製）
カラム：Ｓｈｏｄｅｘ  Ｍ／Ｓ  ８０
測定温度：１４５℃
溶媒：オルトジクロロベンゼン
サンプル濃度：５ｍｇ／８ｍＬ
検量線は標準ポリスチレンを用いて作成した。この条件で測定された標準ポリスチレン（ＮＢＳ７０６：Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０）のＭｗ／Ｍｎは１．９〜２．０であった。
【００８６】
〔射出成形体の製造−１〕
上記（４）〜（７）の物性評価用の射出成形体である試験片は、東芝機械製ＩＳ１５０Ｅ−Ｖ型射出成形機を用い、成形温度２２０℃、金型冷却温度５０℃、射出時間１５秒、冷却時間３０秒で射出成形を行って得た。
【００８７】
〔射出成形体の製造−２〕
上記（８）の高速面衝撃強度評価用の射出成形体である試験片は、次の方法に従って作成した。
住友重機械製ＳＥ１８０Ｄ型射出成形機用い成形温度２２０℃、金型冷却温度５０℃、射出時間１５秒、冷却時間３０秒で射出成形を行って得た。
【００８８】
実施例および比較例で用いた重合体の製造に用いた３種類の触媒（固体触媒成分（Ｉ）、（ＩＩ）および（ＩＩＩ）の合成方法を以下に示した。
（１）固体触媒成分（Ｉ）
（１−１）還元固体生成物の合成
撹拌機、滴下ロートを備えた５００ｍｌのフラスコを窒素で置換した後、ヘキサン２９０ｍｌ、テトラブトキシチタン８．９ｍｌ（８．９ｇ、２６．１ミリモル）、フタル酸ジイソブチル３．１ｍｌ（３．３ｇ、１１．８ミリモル）およびテトラエトキシシラン８７．４ｍｌ（８１．６ｇ、３９２ミリモル）を投入し、均一溶液とした。次に、ｎ−ブチルマグネシウムクロライドのジ−ｎ−ブチルエーテル溶液（有機合成薬品社製、ｎ−ブチルマグネシウムクロライド濃度２．１ｍｍｏｌ／ｍｌ）１９９ｍｌを、フラスコ内の温度を６℃に保ちながら、滴下ロートから５時間かけて徐々に滴下した。滴下終了後、６℃でさらに１時間撹拌した後、室温でさらに１時間攪拌した。その後、固液分離し、トルエン２６０ｍｌで３回洗浄を繰り返した後、トルエンを適量加え、スラリー濃度０．１７６ｇ／ｍｌとした。固体生成物スラリーの一部をサンプリングし、組成分析を行ったところ固体生成物中にはチタン原子が１．９６重量％、フタル酸エステルが０．１２重量％、エトキシ基が３７．２重量％、ブトキシ基が２．８重量％含有されていた。
【００８９】
（１−２）固体触媒成分の合成
撹拌機、滴下ロート、温度計を備えた１００ｍｌのフラスコを窒素で置換したのち、上記（１）で得られた固体生成物を含むスラリーを５２ｍｌ投入し、上澄み液を２５．５ｍｌ抜き出しブチルエーテル０．８０ｍｌ（６．４５ミリモル）と四塩化チタン１６．０ｍｌ（０．１４６モル）の混合物を加え、ついで、フタル酸クロライド１．６ｍｌ（１１．１ミリモル：０．２０ｍｌ／１ｇ固体生成物）を加え、１１５℃まで昇温しそのまま３時間攪拌した。反応終了後、同温度で固液分離した後、同温度でトルエン４０ｍｌで２回洗浄を行った。次いで、トルエン１０．０ｍｌ、フタル酸ジイソブチル０．４５ｍｌ（１．６８ミリモル）、ブチルエーテル０．８０ｍｌ（６．４５ミリモル）、及び四塩化チタン８．０ｍｌ（０．０７３モル）の混合物を加え、１１５℃で１時間処理を行った。反応終了後、同温度で固液分離し、同温度でトルエン４０ｍｌで３回洗浄を行ったのち、ヘキサン４０ｍｌで３回洗浄し、さらに減圧乾燥して固体触媒成分７．３６ｇを得た。固体触媒成分中には、チタン原子が２．１８重量％、フタル酸エステルが１１．３７重量％、エトキシ基が０．３重量％、ブトキシ基が０．１重量％含まれていた。また、固体触媒成分を実体顕微鏡で観察したところ、微粉の無い良好な粒子性状を有していた。この固体触媒成分を、以下、固体触媒成分（Ｉ）と呼ぶ。
【００９０】
（２）固体触媒成分（ＩＩ）
攪拌機付きの２００ＬＳＵＳ製反応容器を窒素で置換した後、ヘキサン８０Ｌ、テトラブトキシチタン６．５５モル、およびテトラエトキシシラン９８．９モルを投入し均一溶液とした。次に濃度２．１モル／Ｌのブチルマグネシウムクロリドのジイソブチルエーテル溶液５０Ｌを、反応容器内の温度を２０℃に保ちながら４時間かけて徐々に滴下した。滴下終了後２０℃でさらに１時間攪拌した後、室温で固液分離し、トルエン７０Ｌで３回洗浄を繰り返した。次いで、スラリー濃度が０．４Ｋｇ／Ｌになるようにトルエンを抜出した後、ｎ−ジブチルエーテル８．９モルと四塩化チタン２７４モルの混合液を加えた後、更にフタル酸クロライドを２０．８モル加え１１０℃で３時間反応を行った。反応終了後、９５℃でトルエンで３回洗浄を行った。次いで、スラリー濃度を０．４Ｋｇ／Ｌに調整した後、フタル酸ジイソブチル３．１３モル、ｎ−ジブチルエーテル８．９モルおよび四塩化チタン１０９モルを加え、１０５℃で１時間反応を行った。反応終了後、同温度で固液分離した後、９５℃でトルエン９０Ｌで２回洗浄を行った。次いで、スラリー濃度を０．４Ｋｇ／Ｌに調整した後、ｎ−ジブチルエーテル８．９モルおよび四塩化チタン１０９モルを加え、９５℃で１時間反応を行った。反応終了後、同温度で固液分離し同温度でトルエン９０Ｌで２回洗浄を行った。次いで、スラリー濃度を０．４Ｋｇ／Ｌに調整した後、ｎ−ジブチルエーテル８．９モルおよび四塩化チタン１０９モルを加え、９５℃で１時間反応を行った。反応終了後、同温度で固液分離し同温度でトルエン９０Ｌで３回洗浄を行った後、さらにヘキサン９０Ｌで３回洗浄した後減圧乾燥して固体触媒成分１２．８Ｋｇを得た。固体触媒成分はチタン原紙２．１重量％、マグネシウム原子１８重量％、塩素原子６０重量％、フタル酸エステル７．１５重量％、エトキシ基０．０５重量％、ブトキシ基０．２６重量％を含有し、微粉のない良好な粒子性状を有していた。この固体触媒成分を、以下、固体触媒成分（ＩＩ）と呼ぶ。
【００９１】
（３）固体触媒成分（ＩＩＩ）
２００リットルの円筒型反応器（直径０．３５ｍの攪拌羽根を３対持つ撹拌機および幅０．０５ｍの邪魔板４枚を備えた直径０．５ｍのもの）を窒素置換し、ヘキサン  ５４リットル、ジイソブチルフタレート  １００ｇ、テトラエトキシシラン  ２０．６ｋｇ及びテトラブトキシチタン  ２．２３ｋｇを投入、撹拌した。次に、前記攪拌混合物に、ブチルマグネシウムクロリドのジブチルエーテル溶液（濃度２．１モル／リットル）５１リットルを反応器内の温度を７℃に保ちながら４時間かけて滴下した。この時の攪拌回転数は１５０ｒｐｍであった。滴下終了後、２０℃で１時間撹拌したあと濾過し、得られた固体について室温下トルエン  ７０リットルでの洗浄を３回実施し、トルエンを加え、固体触媒成分前駆体スラリーを得た。該固体触媒成分前駆体は、Ｔｉ：１．９重量％、ＯＥｔ（エトキシ基）：３５．６重量％、ＯＢｕ（ブトキシ基）：３．５重量％を含有していた。その平均粒径は３９μｍであり、１６μｍ以下の微粉成分量は０．５重量％であった。次いでスラリーの体積が４９．７リットルとなるようにトルエンを抜き出し、８０℃で１時間攪拌し、その後、スラリーを４０℃以下となるように冷却し、攪拌下、テトラクロロチタン  ３０リットルと、ジブチルエーテル  １．１６ｋｇとの混合液を投入、さらにオルトフタル酸クロライド  ４．２３ｋｇを投入した。反応器内の温度を１１０℃として３時間攪拌した後、濾過し、得られた固体について９５℃にてトルエン  ９０リットルでの洗浄を３回実施した。トルエンを加え、スラリーとし、静置後、スラリーの体積が４９．７リットルとなるようにトルエンを抜き出し、攪拌下、テトラクロロチタン  １５リットルと、ジブチルエーテル  １．１６ｋｇと、ジイソブチルフタレート  ０．８７ｋｇとの混合液を投入した。反応器内の温度を１０５℃として１時間攪拌した後、濾過し、得られた固体について９５℃にてトルエン  ９０リットルでの洗浄を２回実施した。トルエンを加え、スラリーとし、静置後、スラリーの体積が４９．７リットルとなるようにトルエンを抜き出し、攪拌下、テトラクロロチタン  １５リットルと、ジブチルエーテル  １．１６ｋｇとの混合液を投入した。反応器内の温度を１０５℃として１時間攪拌した後、濾過し、得られた固体について９５℃にてトルエン  ９０リットルでの洗浄を２回実施した。トルエンを加え、スラリーとし、静置後、スラリーの体積が４９．７リットルとなるようにトルエンを抜き出し、攪拌下、テトラクロロチタン  １５リットルと、ジブチルエーテル  １．１６ｋｇとの混合液を投入した。反応器内の温度を１０５℃として１時間攪拌した後、濾過し、得られた固体について９５℃にてトルエン  ９０リットルでの洗浄を３回、ヘキサン  ９０リットルでの洗浄を２回実施した。得られた固体成分を乾燥し、固体触媒成分を得た。該固体触媒成分は、Ｔｉ：２．１重量％、フタル酸エステル成分：１０．８重量％を含有していた。この固体触媒成分を、以下固体触媒成分（ＩＩＩ）と呼ぶ。
【００９２】
〔重合体の重合〕
（１）プロピレン単独重合体（ＨＰＰ）の重合
（１−１）ＨＰＰ−１の重合
（１−１ａ）予備重合
ＳＵＳ製３Ｌ攪拌機付きオートクレーブにおいて、充分に脱水，脱気したヘキサン１Ｌにトリエチルアルミニウム（以下ＴＥＡと略す）２５ｍｍｏｌ／Ｌ、電子供与体成分としてｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシラン（以下ｔＢｕｎＰｒＤＭＳと略す。）をｔＢｕｎＰｒＤＭＳ／ＴＥＡ＝０．１（ｍｏｌ／ｍｏｌ）および固体触媒成分（ＩＩＩ）を１９．５ｇ／Ｌを添加し、１５℃以下の温度を保持しながらプロピレンを固体触媒当たり２．５ｇ／ｇに達するまで連続的に供給し予備重合を実施した。得られた予備重合体スラリーは１２０ＬのＳＵＳ製攪拌機付きの希釈槽へ移送し充分に精製された液状ブタンを加えて希釈し１０℃以下の温度で保存した。
【００９３】
（１−１ｂ）本重合
内容積１ｍ3の攪拌機付き流動床反応器において、重合温度８３℃、重合圧力１．８ＭＰａ−Ｇ、気相部の水素濃度を対プロピレン比で１７．９ｖｏｌ％を保持するようにプロピレンと水素を供給し、ＴＥＡを４３ｍｍｏｌ／ｈ、ＣＨＥＤＭＳを６．３ｍｍｏｌ／ｈおよび（１−１ａ）で作成した予備重合体スラリーを固体触媒成分として１．８０ｇ／ｈを連続的に供給して連続の気相重合を行い、１８．６Ｋｇ／ｈの重合体を得た。得られたポリマーの極限粘度［η］Pは０．７８ｄｌ／ｇ、アイソタクチック・ペンタッド分率は０．９８５、分子量分布Ｑ値（Ｍｗ／Ｍｎ）は４．３であった。得られた重合体の分析結果を表１に示した。
【００９４】
（１−２）ＨＰＰ−２の重合
（１−２ａ）予備重合
固体触媒成分を固体触媒成分（Ｉ）とした以外は、ＨＰＰ−１と同様の方法で実施した。
（１−２ｂ）本重合
本重合における電子供与体化合物をｔＢｕｎＰｒＤＭＳとし、気相部の水素濃度と固体触媒成分の供給量を、表１に示した重合体が得られるように調整した以外はＨＰＰ−１と同様の方法で実施した。得られた重合体の分析結果を表１に示した。
【００９５】
（２）プロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣＰＰ）の重合
（２−１）ＢＣＰＰ−１の重合
（２−１ａ）予備重合
ＳＵＳ製３Ｌ攪拌機付きオートクレーブにおいて、充分に脱水，脱気したヘキサン１Ｌにトリエチルアルミニウム（以下ＴＥＡと略す）６５ｍｍｏｌ／Ｌ、電子供与体成分としてｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシラン（以下ｔＢｎＰＤＭＳと略す）をｔＢｎＰＤＭＳ／ＴＥＡ＝０．２（ｍｏｌ／ｍｏｌ）および固体触媒成分（ＩＩ）を２２．５ｇ／Ｌ分を添加し、１５℃以下の温度を保持しながらプロピレンを固体触媒当たり２．５ｇ／ｇに達するまで連続的に供給し予備重合を実施した。得られた予備重合体スラリーは２００ＬＳＵＳ製攪拌機付きの希釈槽へ移送し充分に精製された液状ブタンを加えて希釈し１０℃以下の温度で保存した。
【００９６】
（２−１ｂ）本重合
内容積１ｍ3の攪拌機付き流動床気相反応器を２槽直列に配置し、第１槽目においてプロピレン重合体部分を重合し、生成ポリマーを失活することなく第２槽目に連続的に移送し、第２槽目においてプロピレン−エチレン共重合体部分を連続的に重合する気相重合法で実施した。
前段第１槽目において、重合温度８０℃、重合圧力１．８ＭＰａ、気相部の水素濃度１６ｖｏｌ％を保持するようにプロピレンおよび水素を供給した条件下、ＴＥＡを２０．４ｍｍｏｌ／ｈ、ｔＢｎＰＤＭＳを４．２ｍｍｏｌ／ｈおよび（２−１ａ）で作成した予備重合体スラリーを固体触媒成分として１．２３ｇ／ｈ供給し連続重合を行い、１５．６Ｋｇ／ｈのポリマーが得られ、ポリマーの極限粘度［η］Pは０．９３ｄｌ／ｇで、アイソタクチック・ペンタッド分率は０．９８３であった。
【００９７】
排出された生成ポリマーは失活することなく後段第２槽目に連続的に供給した。後段第２層目は重合温度６５℃、重合圧力１．４ＭＰａ、気相部の水素濃度１．６４ｖｏｌ％、エチレン濃度１３．０ｖｏｌ％を保持するようにプロピレン、エチレンおよび水素を連続的に供給した条件下に、６．０ｍｍｏｌ／ｈのテトラエトキシシラン（以下ＴＥＳと略す）を供給しながら連続重合を継続し、２１．１Ｋｇ／ｈのポリマーが得られた。得られたポリマーの極限粘度［η］Tは１．３３ｄｌ／ｇであり、後段部での重合体含量（ＥＰ含量）は２５重量％であったので、後段部（ＥＰ部）で生成したポリマーの極限粘度［η］EPは２．５ｄｌ／ｇであった。又、分析の結果ＥＰ部でのエチレン含量は３０重量％であった。得られた重合体の分析結果を表１に示した。
【００９８】
（２−２）ＢＣＰＰ−２の重合
予備重合における固体触媒成分を固体触媒成分（ＩＩＩ）とし、本重合における気相部の水素濃度、エチレン濃度および固体触媒成分の供給量を、表２に示した重合体が得られるように調整した以外はＢＣＰＰ−１と同様の方法で実施した。得られた重合体の分析結果を表１に示した。
【００９９】
（２−３）ＢＣＰＰ−３の重合
（２−３ａ）予備重合
ＢＣＰＰ−１と同様の方法で行った。
（２−３ｂ）本重合
内容積１ｍ3の攪拌機付き流動床気相反応器を２槽直列に配置し、第１槽目においてプロピレン重合体部分を連続重合し、生成ポリマーを失活することなく第２槽目にポリマー移送し、第２槽目においてプロピレン−エチレン共重合体部分をバッチ重合するセミバッチ式気相重合法で実施した。
【０１００】
前段第１槽目において、重合温度８０℃、重合圧力１．８ＭＰａ、気相部の水素濃度１０ｖｏｌ％を保持するようにプロピレンおよび水素を供給した条件下、ＴＥＡを３０ｍｍｏｌ／ｈ、ｔＢｎＰＤＭＳを４．５ｍｍｏｌ／ｈおよび（２−３ａ）で作成した予備重合体スラリーを固体触媒成分として１．２ｇ／ｈ供給し連続重合を行い、２０．３Ｋｇ／ｈのポリマーが得られ、ポリマーの極限粘度［η］Pは１．０４ｄｌ／ｇであった。
後段第２槽目は窒素ガス、０．３ＭＰａ状態で待機し、１槽目から連続的に移送されるポリマーを受け込み後、テトラエトキシシラン（以下ＴＥＳと略す）２２ｍｍｏｌを添加した。その後、重合温度６５℃、重合圧力１．２ＭＰａ、気相部の水素濃度２．１ｖｏｌ％、エチレン濃度２０ｖｏｌ％を保持するようにプロピレン、エチレンおよび水素を連続的に供給した条件下でバッチ重合（ＥＰ−１重合とする）を実施し、４１．７Ｋｇのポリマーが得られた。２槽目から一部系外に抜き出し、得られたポリマーの分析の結果、極限粘度［η］Tは１．２７ｄｌ／ｇであり、後段部での重合体含量（ＥＰ１含量）は１４．７重量％であったので、後段部で生成したポリマー（ＥＰ−１部分）の極限粘度［η］EP-1は２．６ｄｌ／ｇであった。又、ＥＰ−１部でのエチレン含量は３５重量％であった。
【０１０１】
更に、後段２槽目で重合温度６５℃、重合圧力１．４ＭＰａ、気相部の水素濃度９．１ｖｏｌ％、エチレン濃度４５．８ｖｏｌ％を保持するようにプロピレン、エチレンおよび水素を連続的に供給した条件下でバッチ重合（ＥＰ−２重合とする）を実施し、最終的に５０．９Ｋｇのポリマーが得られた。回収したポリマーの分析の結果、極限粘度［η］Tは１．４８ｄｌ／ｇであり、後段部（ＥＰ）での重合体含量は２９重量％であったので、後段部で生成したポリマー（ＥＰ部分）の極限粘度［η］EPは２．６ｄｌ／ｇであった。又、ＥＰ部でのエチレン含量は５２重量％であった。
したがって、ＥＰ−２重合において生成したプロピレン−エチレン共重合体部分（ＥＰ―２部分）の極限粘度［η］EP-2は２．６ｄｌ／ｇで、ＥＰ−２部分のエチレン含量は６５重量％と求められた。得られた重合体の分析結果を表１に示した。
【０１０２】
ＢＣＰＰ−４の重合
本重合における気相部の水素濃度、エチレン濃度および固体触媒成分の供給量を、表２に示した重合体が得られるように調整した以外はＢＣＰＰ−３と同様の方法で実施した。得られた重合体の分析結果を表１に示した。
【０１０３】
ＢＣＰＰ−５の重合
予備重合における固体触媒成分を固体触媒成分（Ｉ）とし、電子供与体成分としてシクロヘキシルエチルジメトキシシラン（以下ＣＨＥＤＭＳと略す）とした。本重合における気相部の水素濃度、エチレン濃度および固体触媒成分の供給量を、表２に示した重合体が得られるように調整した以外はＢＣＰＰ−３と同様の方法で実施した。得られた重合体の分析結果を表１に示した。
【０１０４】
実施例１
プロピレン−エチレンブロック共重合体パウダー（ＢＣＰＰ―３）１００重量部に対して、安定剤としてステアリン酸カルシウム（日本油脂製）０．０５重量部、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン（スミライザーＧＡ８０、住友化学製）０．０５重量部、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト（ウルトラノックスＵ６２６、ＧＥスペシャリティーケミカルズ製）０．０５重量部を添加しドライブレンドした後、４０ｍｍφ単軸押し出し機（２２０℃）で造粒した。
【０１０５】
このＢＣＰＰ―３ペレット６５重量％、プロピレン単独重合体（ＨＰＰ―１）パウダー８重量％、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（Ｂ）としてエチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム  ＥＯＲ−１（デュポンダウエラストマー製Ｅｎｇａｇｅ８２００：密度０．８７０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ１１ｇ／１０分）を１１重量％、無機充填材（Ｃ）として平均粒子径２．７μｍのタルク（林化成社製、商品名：ＭＷＨＳＴ）１６重量％の組成割合で配合し、タンブラーで均一に予備混合した後、二軸混練押出機（日本製鋼所社製ＴＥＸ４４ＳＳ−３０ＢＷ−２Ｖ型）を用いて、押し出し量５０ｋｇ／ｈｒ、２３０℃、スクリュー回転数を３５０ｒｐｍで混練押出して、ポリプロピレン系樹脂組成物を製造した。
表２に各成分の配合割合と造粒して得られたポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲ、物性の評価結果を示した。
【０１０６】
実施例−２〜実施例−４、比較例−１〜比較例−２
表２及び表３に示したプロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣＰＰ）に変更し、実施例−１と同様の処理を行いＭＦＲと射出成形品の物性を測定した。表２及び表３にＭＦＲ、物性を示す。
【０１０７】
比較例−３〜比較例−４
表３に示したプロピレン−エチレンブロック共重合体（ＢＣＰＰ）に、エチレン−オクテン−１ランダム共重合体ゴム  ＥＯＲ−１を、エチレン−ブテン−１ランダム共重合体ゴムＥＢＲ−１（住友化学製エスプレンンＳＰＯ、Ｎ０３７７：密度０．８９０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ３５ｇ／１０分）に変更し、実施例−１と同様の処理を行いＭＦＲと射出成形品の物性を測定した。表３にＭＦＲ、物性を示した。
【０１０８】
【表１】
2006169424.tif 000002
【０１０９】
【表２】
2006169424.tif 000003
【０１１０】
【表３】
2006169424.tif 000004
【０１１１】
本発明の要件を満足する実施例−１〜４であるポリプロピレン系樹脂組成物およびそれからなる成形体は、低温衝撃強度、特に高速面衝撃強度（ΔＥ）に優れ、かつ、高い剛性と表面硬度の良好なバランスを有するものであることが分かる。
【０１１２】
比較例−１および２は、ポリプロピレン樹脂のエチレンランダム共重合体部分が本発明の要件であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ａ）とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（ＥＰ−Ｂ）とを含有しないため、高速面衝撃強度（ΔＥ）と剛性および表面硬度のバランスが十分でないことが分かる。
【０１１３】
比較例−３および４は、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴムの密度が本発明の要件を満足しないため、高速面衝撃強度（ΔＥ）と剛性および硬度のバランスが十分でないことが分かる。
【産業上の利用可能性】
【０１１４】
本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、自動車内外装部品等の高い品質が望まれる分野に使用することが出来る。
【図面の簡単な説明】
【０１１５】
【図１】高速面衝撃試験で得られる面衝撃強度の測定チャート略図である。
【図１】
2006169424.tif 000005