(57)【要約】      （修正有）【課題】変形などのない重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる、高温ガス炉用燃料の燃料核の製造に有用な重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置を提供すること。【解決手段】硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する原液を、アンモニア蒸気と接触させながらアンモニア水溶液に滴下させて製造するバッチ方式の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、前回のバッチ製造において前記原液をアンモニア水溶液に滴下させるために配置された原液移送配管中に残存した前記原液を冷却処理することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置。【選択図】図１
2006199547.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する原液を、アンモニア水溶液に滴下させて製造するバッチ方式の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、前回のバッチ製造において前記原液をアンモニア水溶液に滴下させるために配置された原液移送配管中に残存した前記原液を冷却処理することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法。
【請求項２】
前記原液移送配管中に残存した前記原液と前記アンモニア水溶液から揮散するアンモニア蒸気との接触を防止する手段を有する請求項１に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法。
【請求項３】
硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する原液を貯留する原液貯槽、前記原液を原液滴下器へ移送する原液移送配管、前記原液をアンモニア水溶液に滴下させる原液滴下器およびアンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽をその順に配置したバッチ方式の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置であって、前記原液移送配管に、前回のバッチ製造において前記原液移送配管中に残存した前記原液を冷却処理する手段を有して成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【請求項４】
前記原液滴下器と前記アンモニア水溶液貯槽との間に、前記原液移送配管中に残存した前記原液と前記アンモニア水溶液から揮散するアンモニア蒸気との接触を防止する仕切板を設置して成る請求項３に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置に関し、さらに詳しくは、変形などのない重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる、高温ガス炉用燃料の燃料核の製造に有用な重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉の燃料を投入する炉心は、熱容量が大きく、高温健全性に優れた黒鉛により形成されている。この高温ガス炉においては、冷却ガスとして、高温下でも化学反応を起こすことがなく、安全性の高いヘリウムガス等の気体が用いられているので、出口温度が高い場合でも冷却ガスを安全に取り出すことができる。したがって、炉心の温度が約９００℃程度まで上昇したとしても、高温に加熱された前記冷却ガスは、発電はもとより、水素製造装置、その他の化学プラントなど、幅広い分野において、安全な熱利用を可能としている。
【０００３】
また、この高温ガス炉に投入される高温ガス炉用燃料は、一般的に、燃料核とこの燃料核の周囲を被覆する被覆層とを備えて成る。燃料核は、例えば、二酸化ウランをセラミックス状に焼結して成る直径約３５０〜６５０μｍの微小粒子である。
【０００４】
前記被覆層は、４層構造をなし、燃料核表面側より、第一層、第二層、第三層および第四層を有している。第一層は、密度約１ｇ／ｃｍ３の低密度熱分解炭素により形成され、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能を有すると共に、燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能をも有している。第二層は、密度約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素により形成され、ガス状ＦＰの保持機能を有している。第三層は、密度約３．２ｇ／ｃｍ３の炭化珪素（ＳｉＣ）により形成され、固体ＦＰの保持機能を有し、被覆層の主要な強度部材である。また、第四層は、密度約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素により形成され、ガス状ＦＰの保持機能を有すると共に、第三層の保護層としての機能をも有している。これら被覆層を形成する被覆粒子の直径は、通常は、約５００〜１０００μｍである。
【０００５】
前記４層の被覆層により被覆された燃料核（被覆燃料粒子）は、黒鉛マトリックス中に分散され、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、さらにこの燃料コンパクトは、黒鉛により形成された筒に一定数量入れられ、上下に栓をして、燃料棒の形態とされる。最終的には、この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックが有する複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム状に配列し、複数段重ねることによって炉心が形成される。
【０００６】
このような高温ガス炉用燃料は、一般的に、以下のような工程を経ることによって製造することができる。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製する。次いで、この硝酸ウラニル溶液に純水および増粘剤を加えて攪拌混合して重ウラン酸アンモニウム粒子の製造用原液を調製する。増粘剤は、後記のアンモニア水溶液中に滴下される原液である硝酸ウラニルの液滴が、落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される物質である。
【０００７】
前記増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール、テトラヒドロフルフリルアルコール、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。このようにして調製された原液は、所定の温度に冷却され、粘度が調整された滴下原液とされた後、原液滴下器が有する細径の原液滴下ノズルから、このノズルを振動させることによってアンモニア水溶液貯槽内のアンモニア水溶液中に滴下される。
【０００８】
アンモニア水溶液中に滴下される液滴には、アンモニア水溶液表面に達するまでの空間において、アンモニアガスが吹きかけられる。このアンモニアガスによって液滴表面がゲル化して被膜が形成されるので、ゲル被膜が形成された液滴粒子は、アンモニア水溶液表面に落下する際の衝撃による変形が防止され、アンモニア水溶液貯槽内のアンモニアと反応して重ウラン酸アンモニウム粒子が形成される。形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が、アンモニア水溶液貯槽内の下部に堆積していく。形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が堆積した状態のままにしておくと、重ウラン酸アンモニウム粒子の堆積における上部に位置する重ウラン酸アンモニウム粒子の荷重により下の重ウラン酸アンモニウム粒子が変形してしまう。そこで、重ウラン酸アンモニウム粒子の堆積により下部に位置する重ウラン酸アンモニウム粒子に変形が生じないように、換言すると重ウラン酸アンモニウム粒子が堆積したままにならないように、アンモニア水溶液貯槽内のアンモニア水溶液においては、アンモニア水溶液貯槽の下側から上側に向かう液流が形成されている。
【０００９】
アンモニア水溶液貯槽において形成された重ウラン酸アンモニウム粒子は、アンモニア水溶液貯槽に続設された後処理装置に移送される。この重ウラン酸アンモニウム粒子の後処理装置への移送は、通常は、アンモニア水溶液貯槽と後処理装置とを繋ぐ配管の弁を開放し、自重によりアンモニア水溶液と共に落下させることによって行われる。この後処理装置は、後処理槽を回転させながら、加熱により粒子の中心まで完全に硝酸ウラニルとアンモニアとを反応させて重ウラン酸アンモニウムを生成させる処理（熟成処理）、温水などにより重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄する処理（洗浄処理）および乾燥する処理（乾燥処理）を施す装置である。
【００１０】
熟成、洗浄および乾燥処理された重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、この三酸化ウラン粒子は、還元および焼結することにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。このようにして形成された二酸化ウラン粒子は分級され、所定の粒子径を有する燃料核粒子として得られる。
【００１１】
このようにして得られた燃料核微粒子は、流動床に装荷され、被覆用ガスを熱分解することによって被覆が施される。例えば、前記第一層は、約１４００℃でアセチレンを熱分解することによって形成することができ、前記第二層および第四層は、約１４００℃でプロピレンを熱分解することによって形成することができる。また、例えば、前記第三層は、約１６００℃でメチルトリクロロシランを熱分解することによって形成することができる。通常の燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末および粘結剤などから成る黒鉛マトリックス材と共に中空円筒状または中密円筒状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して製造することができる。(非特許文献１および２参照)。
【非特許文献１】「原子炉材料ハンドブック」ｐ２２１−ｐ２４７，昭和５２年１０月３１日発行、日刊工業新聞社発行
【非特許文献２】「原子力ハンドブック」ｐ１６１−ｐ１６９，平成７年１２月２０日発行、株式会社オーム社
【００１２】
ところで、このような高温ガス炉用燃料の製造工程のうち、硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する原液を、アンモニア水溶液中に滴下させて重ウラン酸アンモニウム粒子を製造する工程においては、従来、図２に示すような重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置が採用され、バッチ方式による重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法が主流とされていた。
【００１３】
前記従来の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１は、硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する原液２を貯留する原液貯槽３、前記原液２をアンモニア水溶液９に滴下させる原液滴下ノズル６を有する原液滴下器７へ移送する原液移送配管５およびアンモニア水溶液９を貯留するアンモニア水溶液貯槽１０を有して形成されている。４は原液送液ポンプを、８は滴下ノズル６から滴下される滴下原液を、１１は重ウラン酸アンモニウム粒子を表す。
【００１４】
前記重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１によって重ウラン酸アンモニウム粒子を製造するには、まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液が調製される。次いで、この硝酸ウラニル溶液に純水および増粘剤を加えて攪拌混合して原液２が調製される。調製された原液２は、原液送液ポンプ４を介して原液移送配管５により原液滴下器７へ移送される。続いて、原液滴下器７へ移送された原液２は、原液滴下ノズル６から滴下され、滴下原液８となってアンモニア水溶液９に滴下される。アンモニア水溶液９中に滴下される滴下液滴８には、アンモニア水溶液９表面に達するまでの空間において、アンモニアガスが吹きかけられる。このようにして、アンモニア水溶液貯槽１０中で硝酸ウラニルとアンモニアとが反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子１１が形成される。
【００１５】
しかしながら、このようなバッチ方式による重ウラン酸アンモニウム粒子の製造にあっては、前回のバッチ製造において用いた原液２が、原液移送配管５中に残存しており(図２に太線で表示している。以下、原液移送配管中に残存している原液を「残存原液」ということがある。)、原液の滴下開始に当って、この残存原液を原液滴下ノズル６からアンモニア水溶液９に滴下せざるを得なかった。つまり、新たなバッチ製造に用いる原液２を原液移送配管５により原液滴下器７へ移送しようとすると、その新たな原液２の移送によって、前記残存原液が原液滴下時に押し出されて、その残存原液が原液滴下ノズル６からアンモニア水溶液９に滴下することとなるのである。
【００１６】
前記残存原液は、通常、５〜１５℃に原液貯槽３内で温度制御された新たな原液２とは性質または性状を異にする。このため、残存原液をアンモニア水溶液９に滴下した際に形成される重ウラン酸アンモニウム粒子１１は変形を生じやすく、重ウラン酸アンモニウム粒子１１を熟成、洗浄、乾燥、焙焼、還元および焼結の各工程を経て製造される二酸化ウラン粒子の真球度、外径、内部組織などのスペックを充足することができないという問題があり、製造される二酸化ウラン粒子の歩留まりの低下に繋がるものである。前記問題は、前記残存原液の温度が室温となり、新たな原液２の温度よりも高くなり、原液の粘度が低下することに起因するものと推測される。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
この発明は、このような従来の問題を解消し、変形などのない重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる、高温ガス炉用燃料の燃料核の製造に有用な重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明者は、前記課題を解決するために、前回のバッチ製造工程において原液移送配管中に残存した原液について種々検討した結果、この残存原液を冷却して用いることによって、前記課題が解決できるということを見出し、この知見に基づいてこの発明を完成するに到った。
【００１９】
すなわち、この発明の前記課題を解決するための第１の手段は、
(１)硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する原液を、アンモニア水溶液に滴下させて製造するバッチ方式の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、前回のバッチ製造において前記原液をアンモニア水溶液に滴下させるために配置された原液移送配管中に残存した前記原液を冷却処理することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法
である。
【００２０】
この発明の前記第１の手段における好ましい態様としては、
前記原液移送配管中に残存した前記原液と前記アンモニア水溶液から揮散するアンモニア蒸気との接触を防止する手段を有する重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法
を挙げることができる。
【００２１】
また、この発明の前記課題を解決するための第２の手段は、
(２)硝酸ウラニルと増粘剤とを硝酸ウラニルを含有する原液を貯留する原液貯槽、前記原液を原液滴下器へ移送する原液移送配管、前記原液をアンモニア水溶液に滴下させる原液滴下器およびアンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽をその順に配置したバッチ方式の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置であって、前記原液移送配管に、前回のバッチ製造において前記原液移送配管中に残存した前記原液を冷却する手段を有して成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
である。
【００２２】
この発明の前記第２の手段における好ましい態様としては、
前記原液滴下器と前記アンモニア水溶液貯槽との間に、前記原液移送配管中に残存した前記原液と前記アンモニア水溶液から揮散するアンモニア蒸気との接触を防止する仕切板を設置して成る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
を挙げることができる。
【発明の効果】
【００２３】
この発明によれば、前回のバッチ製造工程において原液移送配管中に残存した、温度制御されていない硝酸ウラニルを含有する原液を、冷却処理して新たなバッチ製造に用いる原液とした後、アンモニア水溶液に滴下させて製造するバッチ方式の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置が提供され、この製造方法および製造装置によって重ウラン酸アンモニウム粒子を製造すると、この重ウラン酸アンモニウム粒子の熟成、洗浄、乾燥、焙焼、還元および焼結の各工程を経て製造される二酸化ウラン粒子の真球度、外径、内部組織などにおいて、変形などを生じさせることのない重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。したがって、高温ガス炉用燃料の製造分野に寄与するところは、きわめて多大である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
(１)この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法は、硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する原液を、アンモニア水溶液に滴下させて製造するバッチ方式の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、前回のバッチ製造において前記原液をアンモニア水溶液に滴下させるために配置された原液移送配管中に残存した前記原液を冷却処理する製造方法である。
【００２５】
また、(２)この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置は、硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する原液を貯留する原液貯槽、前記原液を原液滴下器へ移送する原液移送配管、前記原液をアンモニア水溶液に滴下させる原液滴下器およびアンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽をその順に配置したバッチ方式の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置であって、前記原液移送配管に、前回のバッチ製造において前記原液移送配管中に残存した前記原液を冷却する処置を施して成る製造装置である。
【００２６】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置を、図１および２に基づいて説明する。
【００２７】
図１は、この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の一例を示す図である。この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１は、硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する原液２を貯留する原液貯槽３、前記原液２をアンモニア水溶液９に滴下させる原液滴下ノズル６を有する原液滴下器７へ移送する原液移送配管５、前記原液２をアンモニア水溶液９に滴下させる原液滴下ノズル６を有する原液滴下器７およびアンモニア水溶液９を貯留するアンモニア水溶液貯槽１０がその順に配置されたバッチ方式の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置であって、前記原液移送配管５に、前回のバッチ製造において前記原液移送配管５中に残存した前記原液を冷却処理する手段を有している。
【００２８】
この原液移送配管５中に残存した原液(図１に太線で表示している。)を冷却処理する手段としては、室温となった残存原液を５〜１５℃に冷却することができる手段である限り、特に制限はないが、例えば、図１に示すように、原液移送配管５に、冷却用通水管１４を巻着する手段を挙げることができる。この巻着された冷却用通水管１４に、冷却用通水管１４に接続された送水配管１３を介して冷却水を送水装置１２によって送水する。冷却水が前記冷却用通水管１４を通ることにより残存原液は冷却され、微温状態となった冷却水は、冷却用通水管１４に接続された還水配管１５によって送水装置１２に還ってくる。必要により、前記送水、冷却および還水を繰り返してもよい。
【００２９】
また、前記残存原液を冷却する手段としては、前記原液移送配管５として、内管と外管とからなる二重管を挙げることができる。この場合は、内管を原液移送用、外管を通水用とすることができる。残存原液を冷却する媒体としては水が最適であるが、水に限られることはなく、アンモニア、塩化メチル、フレオンなどを用いてもよい。
【００３０】
重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１にあっては、原液滴下器７とアンモニア水溶液貯槽１０との間に、仕切板１６が設置されていることが好ましい。この仕切板１６は、仕切板支持体１７によって固定して支持され、原液移送配管５中に残存した前記原液と、アンモニア水溶液貯槽１０に貯留されているアンモニア水溶液９から揮散するアンモニア蒸気とが接触することを防止するために設けられた板である。この仕切板１６は、着脱自在の仕切板として、原液滴下終了後に取り付けられる。また、仕切板１６は固定したまま、前記原液滴下器７を上方に移動して、所期目的を果たしてもよい。
【００３１】
前記仕切板１６の形状は、原液移送配管５中に残存した前記原液と、アンモニア水溶液貯槽１０に貯留されているアンモニア水溶液９から揮散するアンモニア蒸気とを接触させることのない板状である限り、特に制限はない。例えば、図１に示すように、アンモニア水溶液９を貯留するアンモニア水溶液貯槽１０の上端部全面を覆うように設置された平板を挙げることができる。
【００３２】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法は、以下のとおりである。
図２に示す従来の重ウラン酸アンモニウム粒子のバッチ方式による製造装置１によって、まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液が調製される。次いで、この硝酸ウラニル溶液に純水および増粘剤を加えて攪拌混合して原液２が調製される。
【００３３】
調製された原液２は、原液送液ポンプ４を介して原液移送配管５により、原液滴下ノズル６を有する原液滴下器７へ移送される。続いて、原液滴下器７へ移送された原液２は、原液滴下ノズル６から滴下され、滴下原液８となってアンモニア水溶液９に滴下される。このようにして、アンモニア水溶液貯槽１０中で硝酸ウラニルとアンモニアとが反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子１１が形成される。
【００３４】
前記のとおり、重ウラン酸アンモニウム粒子１１が製造され、引き続いて、新たなバッチにより重ウラン酸アンモニウム粒子１１の製造を開始する。この重ウラン酸アンモニウム粒子１１の製造開始に先立ち、図２に示す重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１における原液移送配管５に、冷却用通水管１５を巻着すると共に、原液滴下器７とアンモニア水溶液貯槽１０との間に仕切板１６を設置して、図１に示す重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置とする。
【００３５】
この発明を説明するために、便宜上、図２に示す従来の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１における原液移送配管５に、冷却用通水管１５を巻着して、図１に示すウラン酸アンモニウム粒子の製造装置としたが、実用上は、図１に示す重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１において、前記冷却用通水管１５に冷却水を送水しない状態の製造装置が、図２に示す従来の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１となる。ただし、仕切板１６は、新たな重ウラン酸アンモニウム粒子１１の製造開始に先立ち、設置される。
【００３６】
前記の図１に示す重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１を用い、前回のバッチ製造において原液移送配管５中に残存している原液２(図１に太線で表示している。)を冷却するため、前記冷却用通水管１５に、冷却用通水管１５に接続された送水配管１３を介して冷却水が送水装置１２によって送水される。この間、仕切板１６によって、アンモニア水溶液貯槽１０に貯留されているアンモニア水溶液９から揮散するアンモニア蒸気が原液滴下ノズル６の下部に混入して、原液移送配管５中に残存した前記原液とこのアンモニア蒸気とが接触しないようになっている。原液移送配管５中に残存している原液２が冷却されている間、残存原液２は、原液移送配管５中に滞留した状態にある。
【００３７】
新たなバッチにより重ウラン酸アンモニウム粒子１１の製造開始は、新たに調製された原液を原液移送配管５で移送することによって、５〜１５℃に冷却された残存原液を追送して行われる。追送された残存原液は、仕切板１６が取り外された図２に示すこの発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１における原液滴下ノズル６を有する原液滴下器７へ移送され、原液滴下ノズル６から残存滴下原液８となって落下し、アンモニア水溶液貯槽１０中で硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して、重ウラン酸アンモニウム粒子１１が形成される。
【００３８】
このようにして、第１回目のバッチ方式による重ウラン酸アンモニウム粒子を製造した後、第２回目のバッチ方式による重ウラン酸アンモニウム粒子を製造し、引き続き、第３回目および第４回目と、繰り返し重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。
【００３９】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置は、金属材料またはガラスを用いて作製され、この金属材料としては、機械的強度および防錆性などに優れたステンレスが好ましい。また、前記製造装置の全体的な容量または大きさは、重ウラン酸アンモニウム粒子の製造規模、臨界安全対策の見地などによって、適宜、決定される。
【００４０】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置は、前回のバッチ製造工程において原液移送配管中に残存した、温度制御されていない硝酸ウラニルを含有する原液を冷却した後、アンモニア水溶液に滴下させて重ウラン酸アンモニウム粒子を製造する方法および装置であることから、この製造方法および製造装置によって重ウラン酸アンモニウム粒子を製造すると、この重ウラン酸アンモニウム粒子の熟成、洗浄、乾燥、焙焼、還元および焼結の各工程を経て製造される二酸化ウラン粒子の真球度、外形、内部組織などにおいて、変形などのない重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。このため、高温ガス炉用燃料の製造にきわめて有用である。
【実施例】
【００４１】
以下、実施例を挙げて、この発明をさらに具体的に説明するが、この実施例によって、この発明はなんら限定されることはない。
（実施例）〕
【００４２】
Ｕ３Ｏ８粉末５ｋｇを６０質量％硝酸３．３Ｌおよび水に溶解して、硝酸ウラニル溶液を調製した。この硝酸ウラニル溶液７．５Ｌに、増粘剤として、ポリビニルアルコール水溶液〔ポリビニルアルコール粉末量７５ｇ／（ポリビニルアルコール＋水）Ｌ〕およびテトラヒドロフルフリルアルコールを滴下原液に対して４３容量％の割合となるように添加して、原液２４Ｌを調製した。１２０分経過後のこの原液のウラン濃度は１８０ｇ／Ｌであり、温度は１２℃、粘度は５６×１０−３Ｐａ・ｓ（５６ｃＰ）であった。
【００４３】
前記のとおり調製された原液を、図１に示す重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１(ただし、このときはまだ、冷却用通水管１５に冷却水を送水していない。また、仕切板１６も取り付けていない。)の原液貯槽３に原液２として貯留させた。この原液２を原液送液ポンプ４を介して原液移送配管５により、原液滴下ノズル６を有する原液滴下器７へ移送した。次いで、原液２にアンモニアガスを吹きかけながら、原液２を原液滴下ノズル６から２８質量％のアンモニア水溶液９を貯留したアンモニア水溶液貯槽１０に滴下させて、硝酸ウラニルとアンモニアとを反応させ、重ウラン酸アンモニウム粒子１１を製造した。このとき、原液移送配管５中に残存したる原液２(図２に太線で表示している。)の量は、７５０ｍＬであった。また、原液滴下終了８時間経過後の温度は２４℃、粘度は３７×１０−３Ｐａ・ｓ（３７ｃＰ）であった。
【００４４】
前記のとおり、重ウラン酸アンモニウム粒子１１を製造した後、図１に示すように仕切板１６を取り付け、冷却用通水管１５に、冷却用通水管１５に接続された送水配管１３を介して冷却水を送水装置１２によって送水し、前記原液移送配管５中に残存した原液２の温度を１２℃に維持した。
【００４５】
その後、二日間を置いて、再度、前記と同様にして原液２を調製した。この原液のウラン濃度は１８０ｇ／lであり、温度は約１３℃、粘度は５５ｃＰであった。次いで、仕切板１６を取り外し、前記原液移送配管５中に残存している１２℃に維持された原液２を、前記の再度調製した原液を原液２として原液移送配管５によって移送することによって追送した。
【００４６】
追送された残存原液は、原液滴下ノズル６を有する原液滴下器７へ移送され、原液滴下ノズル６から残存滴下原液１２として落下し、再び、前記と同様にして、重ウラン酸アンモニウム粒子１１を製造した。このとき、アンモニア水溶液９中で形成される重ウラン酸アンモニウム粒子１１には、なんらの変形も認められなかった
【００４７】
このようにして製造された重ウラン酸アンモニウム粒子１１に、加熱により粒子の中心まで硝酸ウラニルとアンモニアとを反応させて重ウラン酸アンモニウムを生成させる熟成処理、温水により重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄する洗浄処理、乾燥処理および大気中で焙焼する焙焼処理を施して、三酸化ウラン粒子となし、さらに、この三酸化ウラン粒子に還元処理および焼結処理を施して、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子を得た。
【００４８】
なお、前記各処理は、次のとおりである。
熟成処理：用いたアンモニア水溶液と共に重ウラン酸アンモニウム粒子を乾燥槽に収容し、８０℃で１時間、回転させながら熟成処理した。
洗浄処理：乾燥槽中で、８０℃の水３０Ｌにより３回、次いで、エチルアルコール２０Ｌにより３０分間、洗浄処理した。
乾燥処理：乾燥槽中、１００℃で１時間、若干負圧に維持して、回転させながら乾燥処理した。
焙焼処理：大気中、５５０℃で１時間、焙焼処理した。
還元処理：水素−窒素混合ガス雰囲気下、５００℃で２時間、還元処理した。
焼結処理：水素−窒素混合ガス雰囲気下、１５５０℃で３０分間、焼結処理した。
【００４９】
このようにして得られた二酸化ウラン粒子を、篩を用いた外径選別および真球度選別機を用いた真球度選別を行い、歩留まりを調べた結果、１９ｇの不良品が含まれていた。
（比較例）
【００５０】
Ｕ３Ｏ８粉末５ｋｇを６０質量％硝酸３．３Ｌに溶解して、硝酸ウラニル溶液を調製した。この硝酸ウラニル溶液７．５Ｌに、増粘剤として、ポリビニルアルコール水溶液〔ポリビニルアルコール粉末量７５ｇ／（ポリビニルアルコール＋水）Ｌ〕およびテトラヒドロフルフリルアルコールを滴下原液に対して４３容量％の割合となるように添加して、原液２４Ｌを調製した。１２０分経過後のこの原液のウラン濃度は１８０ｇ／Ｌであり、温度は１３℃、粘度は５５×１０−３Ｐａ・ｓ（５５ｃＰ）であった。
【００５１】
前記のとおり調製された原液を、図１に示す重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１の原液貯槽３に原液２として貯留させた。この原液２を原液送液ポンプ４を介して原液移送配管５により、原液滴下ノズル６を有する原液滴下器７へ移送した。次いで、原液２にアンモニアガスを吹きかけながら、原液２を原液滴下ノズル６から２８質量％のアンモニア水溶液９を貯留したアンモニア水溶液貯槽１０に滴下させて、硝酸ウラニルとアンモニアとを反応させ、重ウラン酸アンモニウム粒子１１を製造した。このとき、原液移送配管５中に残存した原液２(図２に太線で表示している。)の量は、７５０ｍＬであった。
【００５２】
前記のとおり、重ウラン酸アンモニウム粒子１１を製造した後、二日間を置いて、再度、前記と同様にして原液を調製した。この原液のウラン濃度は１８０ｇ／Ｌであり、温度は１３℃、粘度は５５ｃＰであった。また、前記原液移送配管５中に残存した原液２の温度は２２℃、粘度は３９ｃＰであった。以下、原液移送配管５中に原液２が残存した状態で、前記と同様にして重ウラン酸アンモニウム粒子１１を製造した。このとき、原液２をアンモニア水溶液貯槽１０に滴下させて重ウラン酸アンモニウム粒子１１を製造する初期段階において、アンモニア水溶液９中で形成される重ウラン酸アンモニウム粒子１１に歪な形状が視認された。
【００５３】
このようにして製造された重ウラン酸アンモニウム粒子１１に、前記と同様の熟成処理、洗浄処理、乾燥処理および焙焼処理を施して、三酸化ウラン粒子となし、さらに、この三酸化ウラン粒子に、前記と同様の還元処理および焼結処理を施して、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子を得た。
【００５４】
このようにして得られた二酸化ウラン粒子を、篩を用いた外径選別および真球度選別機を用いた真球度選別を行い、歩留まりを調べた結果、１５６ｇの不良品が含まれていた。この比較的多量の不良品の発生は、前記の歪な形状の重ウラン酸アンモニウム粒子１１に起因するものと推測される。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１】図１は、この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の一例を示す図である。
【図２】図２は、従来の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置を示す図である。
【符号の説明】
【００５６】
１    重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
２    原液
３    原液貯槽
４    原液送液ポンプ
５    原液移送配管
６    原液滴下ノズル
７    原液滴下器
８    滴下原液
９    アンモニア水溶液
１０    アンモニア水溶液貯槽
１１    重ウラン酸アンモニウム粒子
１２    送水装置
１３    送水配管
１４    冷却用通水管
１５    還水配管
１６    仕切板
１７    仕切板支持体
【図１】
2006199547.tif 000003
【図２】
2006199547.tif 000004