(57)【要約】  【課題】  供給した原料ガスをセル全体に十分に行き渡らせることができ、しかも装置を小型化できる電気化学式ガス濃縮器を提供すること。  【解決手段】  酸素濃縮スタック（１）は、３枚の円盤状のセル（９）が、１ｍｍ以下の間隙（４１）を介して、板厚方向に軸中心を揃えて積層配置されたものである。また、空気はセル（９）の中央部にある空気導入管（１３）から間隙（４１）に供給される構成であり、一方、濃縮された酸素は、セル（９）の中央部にある酸素取出管（１１）から取り出される構成である。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料ガスから特定ガスを分離又は分離・濃縮する電気化学式ガス濃縮器であって、
前記分離又は分離・濃縮を行う構成単位であるセルを備え、前記セルの中心部から外周側に向かって原料ガスを供給することを特徴とする電気化学式ガス濃縮器。
【請求項２】
前記電気化学式ガス濃縮器は、前記セルを多層に積層した構成を有することを特徴とする前記請求項１に記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項３】
前記セルは、電極を備えた固体電解質基板と板状のセパレータとを、前記固体電解質基板とセパレータとで囲まれるセル内空間を有するように積層配置したことを特徴とする前記請求項１又は２に記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項４】
前記セルの中心部に、前記原料ガスを供給する原料ガス供給路を備えたことを特徴とする前記請求項１〜３のいずれかに記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項５】
前記セルに、前記分離又は分離・濃縮した特定ガスを取り出す特定ガス取出路を備えたことを特徴とする前記請求項１〜４のいずれかに記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項６】
前記セルの中心部に、前記特定ガス取出路を備えたことを特徴とする前記請求項５に記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項７】
前記固体電解質基板は、一方の面に陽極を備えるとともに他方の面に陰極を備え、前記特定種類のガスのイオンを、選択的に透過させることにより、前記特定ガスの分離を行うことを特徴とする前記請求項３〜６のいずれかに記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項８】
前記固体電解質基板の中心部に前記原料ガス供給路を備え、該原料ガス供給路の周囲に前記電極を備えたことを特徴とする前記請求項４〜７のいずれかに記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項９】
前記セル間の距離は１ｍｍ以下であることを特徴とする前記請求項２〜８のいずれかに記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項１０】
前記セパレータの外側表面に密着した金属部材を備え、該金属部材が他のセルの前記固体電解質基板上の電極に当接したことを特徴とする前記請求項３〜９のいずれかに記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項１１】
前記セパレータの内部空間の表面に密着した金属部材を備え、該金属部材が同一セルの前記固体電解質基板上の電極に当接したことを特徴とする前記請求項３〜１０のいずれかに記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項１２】
前記特定ガスが酸素であることを特徴とする前記請求項１〜１１のいずれかに記載の電気化学式ガス濃縮器。
【請求項１３】
前記原料ガスが空気であることを特徴とする前記請求項１〜１２のいずれかに記載の電気化学式ガス濃縮器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、医療分野や半導体製造等の工業用途などに使用できる酸素濃縮器等の電気化学式ガス濃縮器に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、電気化学反応により、複数の成分から成る原料ガス（例えば空気）から、特定の種類のガス（特定ガス、例えば酸素）を分離して取り出す電気化学式ガス濃縮器が知られている。
【０００３】
この電気化学式ガス濃縮器は、例えば、緻密性の固体電解質から成る固体電解質層と、その固体電解質層を挟むように両側に設けられた一対の触媒電極層（陽極層及び陰極層）と、一方の触媒電極層（例えば陽極層）を覆うとともに閉塞空間を形成するセパレータとから成る薄板状のセルを備えている。また、分離した特定ガスの濃縮の効率を高めるために、このセルを多層積層して成るガス濃縮スタックを備えるものもある。尚、セルは、例えば電気炉により、通常、６００〜８００℃の高温に保持されている。
【０００４】
前記の電気化学式ガス濃縮器では、例えば、原料ガスとしての空気中で、セルに電圧を印加すると、陰極層において、酸素分子は還元されて酸素イオン（Ｏ2-）となり、酸素イオン透過性を有する固体電解質層を透過して陽極層へ達する。陽極層では、酸素イオンは酸化されて再び酸素分子となる。
【０００５】
従って、この電気化学式ガス濃縮器は、前記のようにして陽極層側で発生する酸素を捕集することにより、空気の中から、酸素を濃縮して取り出すことができる。
ところで、この電気化学式ガス濃縮器では、濃縮を続けるにつれて、セルの陰極層側にある原料ガス中の特定ガスの濃度が低下し、それにともなって、電気化学反応の速度が低下し、陽極層における特定ガスの発生量が低下してしまうという問題が生じていた。
【０００６】
そのため、ポンプやファン等を用いて、図９に示す様に、セル１０１の外周側から新たな原料ガスを供給することが行われてきた（特許文献１参照）。
また、従来では、原料ガスを十分に供給するためにセル間を２ｍｍ以上開けて、Ｌ字状のＡｇワイヤー１０３で支持していた。
【特許文献１】特開２００３−２６１３０８号公報  （第１頁  第１図）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、上述の様に、セルの外周側から原料ガスを供給する方法では、電極の全体に渡って、十分に原料ガスを供給することは容易ではないという問題があった。
この対策として、原料ガスを供給量を増やすためにポンプの出力を増加すると、高温に保持されているセルが局部的に冷却され、セル部材内に生ずる過度な熱応力によりクラックが生ずる恐れがあった。また、消費電力が増えて、運転コストが増加するという問題もあった。
【０００８】
また、従来の様にセル間距離を大きくすると、セルを積層したスタックが大型化するという問題があった。しかも、Ａｇワイヤーのみでセル間を支持する場合には、固体電解質層の支持が不安定になり易く、内部圧力によって固体電解質層が割れてしまうという問題もあった。
【０００９】
本発明は以上の点に鑑みてなされたものであり、供給した原料ガスをセル全体に十分に行き渡らせることができ、また、装置を小型化でき、更に固体電解質層の割れも防止可能な電気化学式ガス濃縮器を提供すること目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
（１）請求項１の発明は、原料ガス（例えば空気）から特定ガス（酸素ガス）を分離又は分離・濃縮する電気化学式ガス濃縮器（例えば酸素濃縮器）であって、分離又は分離・濃縮を行う構成単位であるセルを備え、セルの中心部から外周側に向かって原料ガスを供給することを特徴とする。
【００１１】
本発明では、原料ガスをセルの中心部から外周側に向かって原料ガスを供給するので、原料ガスがセル全体に一様に供給される。その結果、従来と比較して、セル全体に対して十分に原料ガスを供給することが容易になる。
【００１２】
これにより、セルにて有効に電気化学反応を行うことができるので、特定ガスの発生流量が高くなる。また、セルに印加する電圧を低く抑えることができ、運転コストの低減が可能となる。しかも、電気炉を用いる場合には、電気炉外部より導入する原料ガスの流量を低減できるので、電気炉内温度を維持するための消費電力も抑えることができる。
【００１３】
また、本発明により、少ない供給量でも、十分に原料ガスを供給できるので、セル間距離を低減でき、よってスタックをコンパクトにできるという利点がある。
尚、本発明において、セルとは、特定ガスを分離又は分離・濃縮することが可能な要素（例えば電極を有する固体電解質基板やセパレータ）を備えた構成単位のことである。
【００１４】
また、前記特定ガスとは、原料ガスに含まれる成分のうち、分離又は分離・濃縮しようとする成分をいう。
・前記原料ガスとしては、例えば、空気、天然ガス中のメタンを部分酸化した一酸化炭素と水素との混合ガス、水を分解した後の水素と酸素との混合ガスがある。
【００１５】
・特定ガスとしては、例えば、酸素、水素がある。例えば原料ガスが空気の場合には、酸素が挙げられる。
尚、ここで、電気化学式ガス濃縮器とは、上述の様に、原料ガスから特定ガスを分離又は分離・濃縮する装置のことである。
【００１６】
（２）請求項２の発明は、電気化学式ガス濃縮器は、セルを多層に積層した構成を有することを特徴とする。
本発明では、セルを多数積層したスタックを例示している。尚、セルを積層する場合には、セル間に原料ガスを供給するための流路（間隙）を設ける。
【００１７】
（３）請求項３の発明は、セルは、電極を備えた固体電解質基板と板状のセパレータとを、固体電解質基板とセパレータとで囲まれるセル内空間を有するように積層配置したことを特徴とする。
【００１８】
本発明は、セルの構成を例示したものであり、固体電解質基板の一方の面と他方の面にそれぞれ電極が形成されているものが挙げられる。従って、電極に電圧が印加されることにより、特定ガスは固体電解質基板を通過してセル内空間に供給される。
【００１９】
尚、固体電解質基板を構成する固体電解質としては、スカンジ安定化ジルコニア、イットリア安定化ジルコニア、希土類又はアルカリ土類金属元素をドープしたセリア、ビスマス系酸化物などを採用できる。
【００２０】
（４）請求項４の発明は、セルの中心部に、原料ガスを供給する原料ガス供給路を備えたことを特徴とする。
従って、この原料ガス供給路からセルの外周側に原料ガスを効率よく供給することができる。
【００２１】
（５）請求項５の発明は、セルに、分離又は分離・濃縮した特定ガスを取り出す特定ガス取出路を備えたことを特徴とする。
従って、この特定ガス取出路からセル外に、分離又は分離・濃縮した特定ガスを取り出すことができる。
【００２２】
（６）請求項６の発明は、セルの中心部に、特定ガス取出路を備えたことを特徴とする。
本発明は、特定ガス取出路の好適な位置を例示したものである。この特定ガス取出路をセルの中心部に設けることにより、原料ガス供給路の近傍に特定ガス取出路を配置することができる。よって、ガスの流路をまとめて構成できるので、セルやスタックの構造を簡易化することができる。
【００２３】
また、高温の特定ガスと室温の原料ガスとの間の熱交換を行う際に、配置上の利点となる。
（７）請求項７の発明は、固体電解質基板は、一方の面に陽極を備えるとともに他方の面に陰極を備え、特定種類のガスのイオンを、選択的に透過させることにより、特定ガスの分離を行うことを特徴とする。
【００２４】
本発明は、特定ガスを分離する構成を例示したものである。
（８）請求項８の発明は、固体電解質基板の中心部に原料ガス供給路を備え、原料ガス供給路の周囲に電極を備えたことを特徴とする。
【００２５】
本発明では、中心部の原料ガス供給路から外周側に原料ガスを供給することにより、特に陰極に対して十分に原料ガスを供給することができる。
（９）請求項９の発明は、セル間の距離は１ｍｍ以下であることを特徴とする。
【００２６】
本発明では、セル間の距離は１ｍｍ以下と非常に狭いので、セルを積層したスタックをコンパクトにすることができる。
尚、ここで、セル間の距離とは、原料ガスを供給するための流路（間隙）の寸法（セルの厚み方向の寸法）のことである。
【００２７】
（１０）請求項１０の発明は、セパレータの外側表面に密着した金属部材（例えば金属板）を備え、金属部材が他のセルの固体電解質基板上の電極に当接したことを特徴とする。
【００２８】
本発明では、セパレータの表面の金属部材を他のセルの固体電解質基板の外側の電極に当接させるので、金属部材によって、従来のＡｇワイヤーを用いた場合と比べて、セル間をしっかりと支持することができる。よって、内部圧力等の過大な力が加わった場合でも、固体電解基板等が割れにくいという効果がある。
【００２９】
（１１）請求項１１の発明は、セパレータのセル内空間の表面に密着した金属部材を備え、金属部材が同一セルの固体電解質基板上の電極に当接したことを特徴とする。
本発明では、セパレータの表面のセル内空間内における金属部材を同じセルの固体電解質基板の内側の電極に当接させるので、この金属部材によって、セル内をしっかりと支持することができる。よって、過大な力が加わった場合でも、固体電解質基板等が割れにくいという効果がある。
【００３０】
尚、セパレータの両面に金属部材を備えた場合には、両金属部材を例えばスルーホール内に配置された導電部材で接続することができる。
（１２）請求項１２の発明は、前記特定ガスが酸素であることを特徴とする。
【００３１】
本発明は特定ガスを例示している。本発明の電気化学式ガス濃縮器では、例えば、原料ガスとして空気を用い、酸素を分離したり、分離した酸素を濃縮することができる。
（１３）請求項１３の発明は、前記原料ガスが空気であることを特徴とする。
【００３２】
本発明は原料ガスを例示している。本発明の電気化学式ガス濃縮器では、原料ガスである空気から、例えば、酸素、窒素等を特定ガスとして取り出すことができる。また、空気は、例えば、電気化学式ガス濃縮器の外部から取り込むことができるので、特定ガスの分離又は分離・濃縮コストを低減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３３】
次に、本発明の最良の形態の例（実施例）について説明する。
【実施例１】
【００３４】
ａ）まず、本実施例１の電気化学式ガス濃縮器の全体構成を図１を用いて説明する。
本実施例１の電気化学式ガス濃縮器は、空気中から酸素を分離し（それによって濃縮して）取り出すことができる酸素ガス濃縮器であり、主要な構成として、酸素の濃縮を行う酸素濃縮スタック１と、酸素濃縮スタック１を収容する真空断熱器（窯室）３と、酸素濃縮スタック１に電力を供給する電源部５と、真空断熱器３内の温度を制御するヒータ制御部７とを備えている。
【００３５】
前記酸素濃縮スタック１は、酸素濃縮を行う最小の構成単位であるセル９が複数層（例えば３層）積層して構成されている。この酸素濃縮スタック１の中心部には、後に詳述するように、濃縮された酸素を取り出す１本の酸素取出管１１が配置されるとともに、酸素濃縮スタック１に空気を供給する複数本の空気導入管１３が配置されるとともに、配置されている。
【００３６】
この空気導入管１３は、流量計１７を介して空気ポンプ（コンプレッサ）１９に接続されている。また、電源部５は、酸素濃縮スタック１に電力を供給する直流電圧源２３と、電圧計２５とを備えている。更に、ヒータ制御部７は、真空断熱器３内を加熱する炉内ヒータ３１と、炉内ヒータ３１の温度の制御回路である温度調整器３３と、温度調節器３３からの出力に応じて炉内ヒータ３１に対して電力供給をＯＮ−ＯＦＦするリレー（ＳＳＲ）３５と、交流電源３７と、温度センサ３９とを備えている。
【００３７】
ｂ）次に、前記酸素濃縮スタック１の構成を、図２〜図６を用いて更に詳細に説明する。
i)まず、酸素濃縮スタック１の概略構造について説明する。
【００３８】
図２に模式的に示す様に、酸素濃縮スタック１は、３枚の板状（円盤状）のセル９（直径８０ｍｍ×厚み１．０ｍｍ）が、板厚方向に沿って軸中心を揃えて積層配置されたものであり、各セル９は電気的に直列に接続されている。
【００３９】
また、原料空気が供給される各セル９間の間隙４１の寸法Ｌは、１ｍｍ以下（例えば０．２５ｍｍ）に設定されている。
更に、空気はセル９の中央部にある空気導入管１３から間隙４１に供給される構成であり、一方、濃縮された酸素は、セル９の中央部にある酸素取出管１１から取り出される構成である。
【００４０】
尚、ここでは、（後の実験例で用いる様な）酸素濃縮スタック１が一対のステンレス板２６に挟まれ、ボルト２７とナット２８で固定された構造を例に挙げる。
ii)次に、酸素濃縮スタック１を構成するセル９について説明する。
【００４１】
・セル９は、図３に示す様な円盤状の形状を有する酸素濃縮基板４３（直径８０ｍｍ×厚み０．２５ｍｍ）と、図４、５に示す様な円盤状の形状を有するセパレータ４５（直径８０ｍｍ×厚み０．７５ｍｍ）とを貼り合わせることにより成る。
【００４２】
尚、図３は、酸素濃縮基板４３及びセパレータ４５を上側（図１における上側）から見た図であり、図４は、セパレータ４５を下側から見た図である。
・図３の上図に示す様に、酸素濃縮基板４３は、安定化ジルコニアからなる固体電解質層（固体電解質基板）４４の一方の面（同図上方）に環状の陰極５３を備えるとともに、他方の面（下方：図５参照）に環状の陽極５５を備えたものである。
【００４３】
この酸素濃縮基板４３は、その軸中心に、直径３０ｍｍの円形の中央部４７が設けられ、この中央部４７には、酸素濃縮基板４３の軸中心を板厚方向に貫いて、酸素取出管１１に接続される酸素取出路４９が設けられている。
【００４４】
また、酸素濃縮基板４３の中央部４７には、酸素取出路４９の四方に、酸素濃縮基板４３を板厚方向に貫いて、空気導入管１３に接続される空気供給路５１が設けられている。
つまり、酸素取出路４９と空気供給路５１とは、陰極５３と陽極５５とに囲まれるように配置されている。
【００４５】
・また、図３の下図に示す様に、前記セパレータ４５は、例えばアルミナと部分安定化ジルコニアの混合材料からなるセラミック製であり、その軸中心に、略円盤状の中央部６１（直径２８ｍｍ×高さ０．２５ｍｍ）を備えている。この中央部６１には、酸素濃縮基板４３の酸素取出路４９及び空気供給路５１とそれぞれ連通するように、セパレータ４５側の（１本の）酸素取出路６３及び（４本の）空気供給路６５が設けられている。
【００４６】
特に、中央部６１には、図３の左右方向に伸びて、中央部６１の周囲の環状のセル内空間６７と酸素取出路６３と連通する溝６９が形成されている。尚、この溝６９は、セル内空間６７内にて濃縮された酸素を酸素取出路６３に導くためのものである。
【００４７】
また、セパレータ４５の外周端には、前記セル内空間６７を囲むように、高さ０．２５ｍｍ×幅７ｍｍの環状の枠部７１が設けられている。
従って、酸素濃縮基板４３の下面側とセパレータ４５の上面側とを接合してセル９を構成する際には、酸素濃縮基板４３の中央部５１の下面とセパレータ４５の上面とが当接するとともに、酸素濃縮基板４３の外周端の下面とセパレータ４５の枠部７１の上面とが当接し、閉塞空間であるセル内空間６７が形成される。
【００４８】
更に、セル内空間６７に面するセパレータ４５の上面（環状の凹部）には、導電性を有する板状の金属部材（例えば短冊状のＡｇ板）７３が接合されている。この金属部材７３の厚みは０．２５ｍｍに設定され、軸中心から等角度にて放射状に８枚配置されている。尚、金属部材７３は、セル９形成時には酸素濃縮基板４３の下側の陽極５５に当接するものである。
【００４９】
・図４にセパレータ４５の下面（同図では上方の面）を示すが、セパレータ４５の軸中心には、円盤状の中央部７５（直径１６ｍｍ×高さ０．２５ｍｍ）が設けられている。この中央部７５は、その外周が空気供給路６５と交差するように設けられているので、空気供給路６５の端部は段差７７となる。それによって、空気が空気供給路６５からセパレータ４５の下面側に供給できるようになっている。
【００５０】
また、セパレータ４５の下面には、上面の金属部材７３と同様に、厚み０．２５ｍｍの例えばＡｇ板からなる金属部材７９が放射状に多数接合されている。この金属部材７９は、長尺のものと短尺のものがあり、長尺のもののいくつかは、セパレータ４５を板厚保方向に貫く導電部８０（図５参照）により上面の金属部材７３に電気的に接続されている。
【００５１】
尚、セパレータ４５の下面の中央部７５の高さ（厚み）と、セパレータ４５の下面の金属部材７９の厚みとにより、セル９間の間隙４１（従って空気が供給される流路）の間隔Ｌが規定されることになる。
【００５２】
・上述した構成によって、セラミック板４３とセパレータ４５とを積層したセル９は、図５に断面（図３のＡ−Ａ断面）を模式的に示す構成となっている。尚、図５及び図６の縦横の縮尺を変更してある。
【００５３】
つまり、酸素濃縮基板４３の陽極５５側（同図下方）にセパレータ４５が接合されており、酸素濃縮基板４３の中央部４７の下面とセパレータ４５の上面の中央部６１とが接合されるとともに、酸素濃縮基板４３の外周端の下面とセパレータ４５の上面の枠部７１の上面とが接合されている。
【００５４】
そして、酸素濃縮基板４３の下面とセパレータ４５の上面と（セパレータ４５の）中央部６１と枠部７１とによりセル内空間６７が形成されている。また、このセル内空間６７では、酸素濃縮基板４３の陽極５５とセパレータ４５の上面の金属部材７３とが当接している。
【００５５】
更に、セル９の軸中心には、酸素取出路４９、６３からなる酸素の流路８１が形成されており、その周囲には、空気供給路５１、６５からなる空気の流路８３が形成されている。
【００５６】
ii)次に、酸素濃縮スタック１について説明する。
酸素濃縮スタック１は、図６に一部を破断して示す様に、前記図５に示すセル９が三層に積層されたものである。尚、図６では２層分だけを示している。
【００５７】
つまり、図示の上層のセル９の下面側に、同様なセル９を同じ向きにして順次積層したものである。
この酸素濃縮スタック１では、上部のセル９と下部のセル９は、セパレータ４５の下面の中央部７５にて接触しており、それ以外の箇所では、中央部７５の厚み分（ここでは１ｍｍ以下の０．２５ｍｍ）だけの間隙４１が設けられている。そして、この間隙４１が平面方向に広がる空気の流路となっている。
【００５８】
つまり、酸素濃縮スタック１では、空気は、（実線の矢印で示すように）空気の流路８３の軸方向に供給されるとともに、セパレータ４５の下面の中央部７５の段差７７にて空気供給路６５が間隙４１に開口しているので、この開口部分から空隙４１に空気が供給される。つまり、セル９の中心側から外周側に向かって空気が供給される。
【００５９】
一方、セル内空間９にて発生し濃縮された酸素は、（点線の矢印で示すように）セル内空間６７に連通した溝６９を通って酸素の流路８１から排出される。
ｄ）次に、上述した酸素濃縮スタック１の製造方法について、簡単に説明する。
【００６０】
・酸素濃縮基板４３の製造方法
まず、スカンジア安定化ジルコニア粉末１０Ｓｃ１ＣｅＳＺ（１０モル％Ｓｃと１モル％Ｃｅとによる安定化されたジルコニア）とバインダと有機溶媒とからなる材料を、混合してスラリーを作成する。
【００６１】
そのスラリーを用いて、ドクターブレード法によりグリーンシートを作成し、そのグリーンシートを所定の形状に切断した後、脱脂し、その後、１４５０〜１５００℃の温度で焼成することにより、固体電解質基板４４を製造する。
【００６２】
次に、固体電解質基板４４の上側及び下側にて、Ａｇ等の金属とバインダとを混合したペーストを、スクリーンを用いて所定の場所に印刷し、８５０℃にて焼き付けを行うことにより、陰極５３、陽極５５を形成する。
【００６３】
・セパレータ４５の製造方法
まず、３モル％のＹにより安定化されたジルコニア粉末とアルミナ粉末とバインダと有機溶剤とからなるスラリーを用いて、固体電解質基板４４の製造方法と同様にして作成したグリーンシートを、前記の円盤形状に成形した後、中央部６１、７５や枠部７１となる各パーツのグリーンシートを本体部分に熱圧着し、脱脂した後に、１４５０〜１５００℃にて焼成する。
【００６４】
その後、焼成された本体部分の上面及び下面に金属部材７３、７９をろう付けする。尚、両金属部材７３、７９は、本体部分のスルーホール内に充填した導電材料（導電部８１）により導通を確保する。
【００６５】
・酸素濃縮スタック１の製造方法
まず、セパレータ４５の上面の中央部６１と枠部７１の表面（上面）にガラスを塗布し、酸素濃縮基板４３を重ねて乾燥し、その後、８５０℃の温度で焼成することにより、１つのセル９を完成する。
【００６６】
そして、この様なセル９を３個作成し、各セル９を３個を積層して、同様にガラスにて接合することにより、酸素濃縮スタック１を完成する。
ｅ）次に、本実施例の電気化学式ガス濃縮器の動作を説明する。
【００６７】
・図１に示す様に、空気ポンプ１９により、空気導入管１３に空気を送り込む。この空気は、空気導入管１３を介して、図６に示す様に、空気の流路８３から、各セル９の間隙４１に供給される。従って、空気は、セル９の中心側から外周側に広がるように供給される。
【００６８】
それとともに、炉内ヒータ３１を用いて、真空断熱器３内の温度を６００℃とする。炉内ヒータ３１の発熱量は、ヒータ制御部３３により調整する。
また、電源部２３により、酸素濃縮スタック１に所定の印加電圧（例えば１．０Ｖ）をかける。つまり、酸素濃縮スタック１を構成する３個のセル９のうち、最下層のセル９の電極（即ちセパレータ４５の下面の金属部材７９）と、最上層のセル９の陰極５３との間に電圧を印加する。
【００６９】
上述した手順により、前記酸素濃縮スタック１において、酸素濃縮が実行される。
つまり、それぞれのセル９（酸素濃縮基板４３）の陰極５３側で、空気導入管１３から供給された空気中の酸素が電気分解されて酸素イオンが発生し、その酸素イオンは、陰極５３と陽極５５との間に印加された電圧により、固体電解質基板４４を透過して、陽極５５側（閉塞空間６７側）に至る。陽極５５において、酸素イオンは再結合して酸素分子となり、閉塞空間６７に濃縮される。
【００７０】
各セル９のセル内空間６７は、前述したように連通しており、酸素取出管１１に接続しているので、各セル９で発生した酸素は、酸素取出管１１から取り出される。
ｆ）次に、本実施例の電気化学式ガス濃縮器の奏する効果を説明する。
【００７１】
本実施例では、空気をセル９の中心側から外周側に向けて供給するので、空気がセル９全体に行き渡り易くなり、セル９に十分な空気を供給できる。よって、高い酸素供給量を実現できる。そのため、酸素濃縮に必要なエアー流量を少なくすることができるので、消費電力を低減することができる。
【００７２】
また、セル９間やセル９内部を０．２５ｍｍ厚の金属部材７３、７９で支持することにより、軸方向に対して大きな押圧力が加わった場合でも、固体電解質基板４４が破損し難いという利点がある。
【００７３】
しかも、セル９間の距離が１ｍｍ以下と狭いので、酸素濃縮スタック１の小型を実現できる。
（実験例１）
次に、本発明の効果を確認するために行った実験例１について説明する。
【００７４】
この実験では、本発明例として実施例の電気化学式ガス濃縮器を用い、比較例として従来構造の酸素濃縮スタックを備えた電気化学式ガス濃縮器を用いた。
尚、比較例の電気化学式ガス濃縮器は、前記図９に示す様に、３枚のセル１０１を所定間隙１０５（間隙１０５の寸法は２ｍｍ）を開けて積層し、その間隙をＬ字に曲げたＡｇワイヤー１０３で接続して支持したものであり、ここでは、空気をセル１０１の外側４方向から中心部に向けて供給した。
【００７５】
実験方法は下記のようにした。
＜実験方法１＞
・炉内を６００℃に加熱後、酸素濃縮スタックに流れる電流値を一定（２０Ａ）にする一定電流制御を行った。尚、電流値は、酸素濃縮スタックにおける電気化学反応の速さ（即ち酸素発生量）に対応している。
【００７６】
・そして、エアー流量、即ち原料空気の供給量を変えたときの２０Ａ通電時に必要な印加電圧値を測定した。
その結果を、図７に示す。同図から明らかな様に、本発明例の電気化学式ガス濃縮器は、比較例の電気化学式ガス濃縮器に比べて、エアー流量が少ない場合でも、ほぼ同様な印加電圧にて所定の電流値が得られることが分かる。
【００７７】
つまり、本発明例では、空気がセルに効率よく均一に供給されるので、少ないエアー流量でも、印加電圧を上昇させることなく所定の酸素発生量を得ることができ、エアー導入に伴う熱応力の発生を抑制することが可能となる。その結果、セル破損を防止できる。更に、エアー導入量を低減することで、電気炉内温度を維持するための消費電力も低減できる。
【００７８】
（実験例２）
次に、実験例２について説明する。
この実験例２では、前記本発明例及び比較例の酸素濃縮スタックを用いて図８に示す装置構成とした。
【００７９】
つまり、例えば本発明例として、前記実施例の酸素濃縮スタック１を同様な真空断熱器３に入れ、炉内ヒータ３１、温度調節器３３、操作器３５、交流電源３７、温度センサ３９を備えたヒータ制御部７により、炉内の温度調整を行った。また、空気ポンプ１９によって空気を空気導入路１３に供給するとともに、その圧力を圧力調節バルブ１１１で調整した。尚、圧力は圧力計１１３にてモニタした。
【００８０】
実験方法は以下の様にした。
＜実験条件２＞
・炉内温度を６００℃とし、空気ポンプにより、セル内部の圧力を段階的に上昇させた。具体的には、９．８×１０3Ｐａづつ昇圧し、３分間同圧で保持する様にして昇圧した。
【００８１】
・そして、固体電解質基板が割れたときの圧力を測定した。
その結果を、下記表１に記す。
【００８２】
【表１】
2006199551.tif 000003
【００８３】
この表１から明かな様に、本発明例の電気化学式ガス濃縮器は、従来の電気化学式ガス濃縮器に比較して、圧力が増加しても破損し難く、好適である。
尚、本発明は前記実施例に何ら限定されることなく、本発明の技術的範囲を逸脱しない限り、種々の態様で実施できることはいうまでもない。
【００８４】
・原料ガスは、空気以外のガス（例えば、天然ガス中のメタンを部分酸化した一酸化炭素と水素との混合ガス、水を分解した後の水素と酸素との混合ガス）であってもよい。
・特定ガスは、例えば、水素であってもよい。尚、特定ガスが水素である場合には、下記の２種の製造方法を採用できる。
【００８５】
(1)固体電解質として、ＢａＣｅＯ3系、ＳｒＺｒＯ3系等のペロブスカイト系酸化物を採用でき、原料ガスとして、都市ガスやＬＰガス等の炭化水素系燃料を水蒸気改質して得られた一酸化炭素、二酸化炭素、及び水素を含む混合ガスを採用できる。
【００８６】
(2)固体電解質として、ナフィオン膜を採用でき、原料ガスとして、水蒸気を採用できる。
・尚、特定ガスの分離だけを行うようにセル等を構成してもよい。
【図面の簡単な説明】
【００８７】
【図１】実施例の電気化学式ガス濃縮器の全体構成を示す説明図である。
【図２】実施例における酸素濃縮スタックの概略構成を示す説明図である。
【図３】実施例におけるセルを分解して示す斜視図である。
【図４】実施例におけるセパレータの裏側を示す斜視図である。
【図５】実施例におけるセルの断面を模式的に示す説明図である。
【図６】実施例における酸素濃縮スタックの断面の一部を模式的に示す説明図である。
【図７】実験例１の実験結果を示すグラフである。
【図８】実験例２の実験装置を示す説明図である。
【図９】従来の酸素濃縮スタックの概略構成を示す説明図である。
【符号の説明】
【００８８】
１・・・酸素濃縮スタック
９・・・セル
１１・・・酸素取出管
１３・・・空気導入管
４１・・・間隙
４３・・・酸素濃縮基板
４５・・・セパレータ
４７、６１、７５・・・中央部
４９、６３・・・酸素取出路
５１、６５・・・空気供給路
５３・・・陰極
５５・・・陽極
７３、７９・・・金属部材
【図１】
2006199551.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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