(57)【要約】【課題】  高温で発光効率が低下しない。重照射で発光効率が低下しないシンチレーターの製造方法を提供すること。【解決手段】  蛍光体を用いて放射線を検出するシンチレーターの製造方法であって、無機接着剤を水で溶かし、蛍光粉末をてん付して撹拌し、金属板上で自然乾燥させ、その後、真空中で焼結することで、蛍光体を形成する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
蛍光体を用いて放射線を検出するシンチレーターであって、蛍光粉末を無機接着剤に溶解して固化させることで、前記蛍光体が形成されることを特徴とするシンチレーター。
【請求項２】
前記蛍光体が、Y3Al5O12:Ceを用いて形成されることを特徴とする請求項１に記載のシンチレーター。
【請求項３】
蛍光体を用いて放射線を検出するシンチレーターの製造方法であって、蛍光粉末を無機接着剤に溶解して固化させることで、前記蛍光体を形成することを特徴とするシンチレーターの製造方法。
【請求項４】
前記無機接着剤を水で溶かし、前記蛍光粉末をてん付して撹拌し、金属板上で自然乾燥させ、その後、真空中で焼結することで、前記蛍光体を形成することを特徴とする請求項３に記載のシンチレーターの製造方法。
【請求項５】
前記蛍光粉末を重量で約2%〜5%てん付することを特徴とする請求項４に記載のシンチレーターの製造方法。
【請求項６】
前記蛍光粉末にY3Al5O12:Ceを用いたことを特徴とする請求項３ないし５のいずれかに記載のシンチレーターの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射線検出器に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子やイオンビームのモニター、放射線測定用に用いられるシンチレーターは長い歴史を持つが、重照射に耐える100度以上の高温でも性能が劣化しないシンチレーターはほとんどない。わずかに、ルビーと呼ばれるセラミックシンチレーター（市販品）があり、高温にも耐えるが、照射が積算されるに従い発光効率が低下する、１００度以上の高温で発光効率が低下する、発光効率が悪い、という問題があった。
【０００３】
従来技術は、蛍光粉末を有機接着剤を用いて塗布する方法である。本技術は無機接着剤を使用し、燒結することにより100度以上の高温でも性能が劣化しない。
【０００４】
今回の発明品は、試験によると280度までの高温で発光効率が低下しない。重照射で発光効率が低下しないものである。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明のシンチレーターの製造方法は、無機接着剤を水で溶かし、蛍光粉末(Y3Al5O12:Ce)を重量で約2%〜5%てん付して良く撹拌し、金属板上で自然乾燥させる。その後真空中で約150度で焼結する。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００６】
炉心近傍で用いる放射線検出器のアイディアの一つとしてシンチレーター（蛍光体）検出器があり、それに求められる性質として以下のものが挙げられる。
・小型である
・α、β、γ線にそれぞれ固有の感度を持つ
・高温環境、放射線環境に対して耐久性がある
【０００７】
ここでは、三種類のシルバニア社製蛍光粉末P11(ZnS:Ag)、P15(ZnO:Zn)、P46(Y3Al5O12:Ce)でセラミックシンチレーター試料を製作し、α線、β線の発光感度の温度依存性について調べた。通常、これらの蛍光粉末は、接着性のある溶液に溶解してガラス基板に塗布し乾燥させて用いていた。このため、高温にするとこの溶液が変質すること、蛍光粉末が蒸発することなどの問題があり、このままでは使用できないとされていた。また、並行して蛍光粉末それ自体も１００℃以上になると蛍光がクエンチされることも知られている。
【０００８】
このような蛍光体材料には、大きくわけると2種類ある。一つは母体中に添加された原子やイオンの発光を利用した蛍光体で、この蛍光体の遷移としては、
・s2-sp遷移による発光中心
・dn- dn遷移による発光中心
・fn- dn遷移による発光中心
・fn- fn遷移による発光中心
等があり、温度特性もそれぞれ異なると予想される。
【０００９】
上記のP46(Y3Al5O12:Ce)はCe3+のfn- dn遷移による発光である。もう一つの蛍光体材料は半導体の中におかれたドナーとアクセプター間の遷移で、これもそれらのポテンシャルやギャップ間の分布関数のしみだしが温度依存性があり、高温になると蛍光がクエンチされる原因となりうる。
【００１０】
そこで、高温で使用できるシンチレーターを開発する要点は、
・接着性のある溶液を使用せず、セラミックスに溶解して固化させる方法をとる。
・発光中心自体が高温でもクエンチしない材料をもつ。
の2点である。
【００１１】
試作したセラミックシンチレーターは、約2cm×2cm×0.1-0.3mm(t)で金属板上で固化させる。完全に固化させた後には金属板上からはずすとセルフサポートのセラミックシンチレーターとなる。しかし、ここでは金属板にとりつけたままで以下のテストをおこなった。
【実施例１】
【００１２】
Ｈｅプラズマ装置実験について説明する。SUS製電極にそれぞれP11、P15、P46シンチレーターを塗ったものを三つ用意し、Heプラズマ中(Te=5eV, ne=108cm-3)に挿入した。この時の概念図を図1に示す。Heプラズマは、ヘリカル型の誘導コイルを用いてこれに高周波（400W）を結合してヘリコン波（ホイッスラー波）を励起して電子温度は約７eV、電子密度は約108 cm-3のプラズマを生成する。そのプラズマ中に電極電位をグラウンドにすると電子捕集側バイアスとなり、電子入射による発光をみることになる。
【００１３】
この発光を分光すると（hamamatu PM-11）、図2にみられるようにP11、P15、P46それぞれ400nm, 500nm, 550nm近傍に特有の蛍光による発光を確認できた。その他488nm, 650nmその他多くのスペクトル線が見られるが、これらはヘリウムプラズマの発光である。この実験ではシンチレーター付電極を挿入しない時の分光データーの差をとっているが、プラズマ発光が強力で強度が変動するため補正しきれていない。プラズマ電位が数ボルトであるので、電子励起の発光となる（カソードルミネッセンス）。
【００１４】
プラズマは同じ条件であるが、シンチレーター量や分光器とシンチレーターとの距離に設置誤差があるので直接の比較はできないが、重粒子線用として知られているP11の発光は弱いことは確認できた。また、P15, P46がベーター線測定に適した材料であることも確認できた。また、電極電圧を一定にして、プラズマ密度を変化させて電極電流依存性を調べたが、明確の線形性は確認できなかった。
【実施例２】
【００１５】
低速ヘリウムイオン入射実験について説明する。バケット型イオン源でHeガスを放電させ、それを引き出して低速ヘリウムイオンビームを生成した。ビームライン上にシンチレーターP11、P15、P46を置き、Thermocouple, Heaterで温度制御しながら発光スペクトルを測定した。
【００１６】
図3にこの実験の配置図を示す。イオン源からは加速・減速の３段電極でイオンが引き出され、最終段で20kV程度まで加速できるようになっている。引き出し穴は6mm径であるが、特に10kV以下の加速の場合、強い空間電荷効果により,約400 mm下流にシンチレーターに到達したところでは20 mm程度になっている。
【００１７】
シンチレーターホルダーは、ヒーターと熱電対を内蔵して、温度を外部から制御できるようになっている。イオン源駆動中はイオン源からの流入ガスによりチャンバー内の圧力が10-6 Torr 程度まで上昇していた。シンチレーターはビーム軸に対して４５℃に設置され、シンチレーション光はビーム軸に対して９０度、シンチレーターから約５cmの位置にある真空窓を介して分光器の光ファイバー入り口に入る。
【００１８】
0-50Wのヒーター入力により、温度を約2時間にわたって室温から300度程度まで上昇させながら分光特性を計測した。P11、P15、P46その実験例を図4、5、6に示す。
【００１９】
この時の実験条件は
・分光条件―露光時間8006ms
・放電気体：He  8.0×10-6Torr
・放電条件：Vfil=12V, Ifil=20A,  Varc=80V,  Iarc=3A
・加速条件：Vacc=7kV,  Vlens=7.5kV
であった。
【００２０】
また、580nmに線スペクトルが見られるが、理由は不明である。イオンビーム入射によりシンチレーター近傍にプラズマが発生して発光している可能性がある。減速電極からの電子ビームの入射による発光成分も含まれていると思われる。
【００２１】
図4は、P11(ZnS:Ag)シンチレーターに7.5 keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル。減速電極からの電子ビームの入射、およびイオンビーム入射によるプラズマ光を含んでいる。シンチレーターの温度上昇に伴い発光がクエンチされている。
【００２２】
図５は、P15(ZnO:Zn)シンチレーターに7.5 keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル。減速電極からの電子ビームの入射、およびイオンビーム入射によるプラズマ光を含んでいる。シンチレーターの温度が２００度を超えると発光がクエンチされる。
【００２３】
図6は、P46(Y3Al5 O12:Ce)シンチレーターに7.5 keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル。減速電極からの電子ビームの入射による発光を含んでいる。シンチレーターの温度が２００度を超えてもあまり発光がクエンチされない。
【００２４】
図7は、P１１、P１５、P４６の発光強度の温度特性。7.5 keVのヘリウムビーム照射。 減速電極からの電子ビームの入射による発光を含む。
【００２５】
図7は、各シンチレーターのpeak（P11―450nm、P15―420nm、P46―560nm）を用いて、温度特性を示したものである。P11の発光がきわめて大きかった(低温時)が温度が上がることによる発光の減衰もP11が最も大きかった。ビームについては、各シンチレーター測定時に同じ条件にしてあるが、シンチレーター量や分光器とシンチレーターとの距離に設置誤差があるので直接の比較はできない。しかし、特徴的なことはP46(Y3Al5 O12:Ce)シンチレーターが温度依存性がほとんどなく、高温でも同様に発光が見られることである。
【実施例３】
【００２６】
イオン源装置実験（磁石付）について説明する。上述したように、Heプラズマから引き出したビーム中にはHeイオンと減速電極からの電子ビームが一緒になっている可能性がある。Heイオンだけによる発光を見るため（α線擬似）シンチレーターホルダー部に磁石を対にして置いた。本実験で用いた磁石では14keV以下の電子を除くことができる。
【００２７】
実験条件
・分光条件―露光時間8006ms
・放電気体：He  8.0×10-6Torr
・放電条件：Vfil=12V, Ifil=20A,  Varc=80V,  Iarc=3A
・加速条件：Vacc=7kV,  Vlens=7.5kV
【００２８】
図9は、P11(ZnS:Ag)シンチレーターに7.5keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル。磁石付きの場合で減速電極からの電子ビームの影響はないものと思われる。
【００２９】
図10は、P15(ZnO:Zn)シンチレーターに7.5keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル。磁石付きの場合で減速電極からの電子ビームの影響はないものと思われる。
【００３０】
図11は、P46(Y3Al5 O12:Ce)シンチレーターに7.5keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル。磁石付きの場合で減速電極からの電子ビームの影響はないものと思われる。
【００３１】
磁石を付けると発光が落ちたことが分かる。よってP11、P15、P46の3シンチレーターは電子線に対する感度が高い。図12は、各シンチレーターのpeak（P11―450nm、P15―420nm、P46―560nm）を用いて、磁石のある場合の温度特性を示したものである。磁石のない時と同様に、P46(Y3Al5 O12:Ce)シンチレーターが温度依存性がほとんどなく、高温でも同様に発光が見られることである。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】プラズマによる電子入射発光試験装置概略図
【図２】プラズマ装置発光スペクトル（分光条件―露光時間100ms）
【図３】イオン源装置図
【図４】P11(ZnS:Ag)シンチレーターに7.5 keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル
【図５】P15(ZnO:Zn)シンチレーターに7.5 keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル
【図６】P46(Y3Al5 O12:Ce)シンチレーターに7.5 keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル
【図７】P１１、P１５、P４６の発光強度の温度特性
【図８】ホルダーと磁石
【図９】P11(ZnS:Ag)シンチレーターに7.5 keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル
【図１０】P15(ZnO:Zn)シンチレーターに7.5 keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル
【図１１】P46(Y3Al5 O12:Ce)シンチレーターに7.5 keVのヘリウムビームを照射した時の発光スペクトル
【図１２】発光強度の温度特性（磁石付）
【図１】
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【図８】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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