(57)【要約】【課題】真球度の良好な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供すること。【解決手段】  前記課題を解決するための手段は、アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、前記貯留槽の上方に配置され、硝酸ウラニル含有原液を滴下可能な滴下ノズルを有する滴下装置と、前記アンモニア水溶液の液面周縁に設けられたオーバーフロー装置とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、前記貯留槽の上方に配置され、硝酸ウラニル含有原液を滴下可能な滴下ノズルを有する滴下装置と、前記アンモニア水溶液の液面周縁に設けられたオーバーフロー装置とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、特に詳しくは、真球度の良好な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、高温ガス炉用燃料を投入する炉心構造を熱容量が大きく、高温健全性の良好な黒鉛で構成している。この高温ガス炉においては、冷却ガスとして高温下でも化学反応の起こらないヘリウムガス等の気体を用いることにより、安全性が高く、出口温度が高い場合でも冷却ガスを取り出すことが可能となっている。そのため、炉心において約９００℃くらいまで上昇しても、発電はもちろん水素製造や化学プラント等、幅広い分野での安全な熱利用を可能にしている。
【０００３】
一方、この高温ガス炉に投入される高温ガス炉用燃料は、一般的に、燃料核と、この燃料核の周囲に被覆された被覆層とを備えて成る。燃料核は、例えば、二酸化ウランをセラミックス状に焼結してなる直径約３５０〜６５０μｍの微小粒子である。
【０００４】
被覆層は、４層構造を有し、燃料核表面側より、第一層、第二層、第三層、及び第四層とを備えて成る。被覆層を構成する被覆粒子の直径は、例えば、約５００〜１０００μｍである。
【０００５】
第一層は、密度が約１ｇ/ｃｍ３の低密度熱分解炭素からなり、ガス状の核分裂生成物（以下、「ＦＰ」と略す場合がある。）のガス溜めとしての機能及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有するものである。第二層は、密度が約１．８ｇ/ｃｍ３の高密度熱分解炭素からなり、ガス状ＦＰの保持する機能を有するものである。
【０００６】
第三層は、密度が約３．２ｇ/ｃｍ３の炭素珪素（以下、「ＳｉＣ」と略す場合がある。）からなり、固体ＦＰの保持する機能を有するものであり、被覆層の主要な強度材である。第四層は、第二層と同様の密度が約１．８ｇ/ｃｍ３の高密度熱分解炭素からなり、ガス状ＦＰの保持する機能を有するとともに、第三層の保護層としての機能を有するものである。
【０００７】
以上のような高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とする。次に、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し、攪拌して滴下原液とする。調製された滴下原液は、所定の温度に冷却され粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００８】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガス雰囲気中を通過する。液滴が、アンモニアガス雰囲気を通過することによって、液滴表面がゲル化されるため、アンモニア水溶液表面到達時における変形を防止することができる。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略す場合がある。）となる。
【０００９】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元・焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核粒子を得る。
【００１０】
この燃料核粒子を流動床に装荷し、被覆層を形成するためのガスを熱分解して、燃料核粒子表面に被覆層を形成する。被覆層の第一層の低密度熱分解炭素の場合は、約１３００℃でアセチレンを熱分解する。また、被覆層の第二層、第四層の高密度熱分解炭素である場合は、約１４００℃でプロピレンを熱分解する。さらに、被覆層の第三層がＳｉＣである場合は、約１５００℃でメチルトリクロロシランを熱分解する。
【００１１】
被覆層が形成され、被覆燃料粒子を形成した後、高温ガス炉用燃料は、一般的な燃料コンパクトとして成型される。この燃料コンパクトは、高温ガス炉用燃料を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形等にプレス成型又はモールド成型したのち、焼成して得られる(非特許文献１〜５  参照)。
【００１２】
【非特許文献１】Ｓ．Ｋａｔｏ  ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＨＴＴＲ  Ｆｉｒｓｔ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７  （２００１）
【非特許文献２】Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ  ”Ｐｒｅｓｅｎｔ  ｓｔａｔｕｓ  ｏｆ  ｉｎｉｔｉａｌ  ｃｏｒｅ  ｆｕｅｌ  ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＨＴＴＲ”  ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）
【非特許文献３】林  君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ  ８９−１６２（１９８９）
【非特許文献４】湊  和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ  ９８−０７０（１９９８）
【非特許文献５】長谷川正義、三島良績  監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行  ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
【００１３】
重ウラン酸アンモニウム粒子を製造する手順は、上記したように、まず、硝酸ウラニルを含有する滴下原液を、アンモニア水溶液を貯留する貯留槽内に滴下する。滴下された滴下原液は、アンモニア水溶液中で、ゲル状の重ウラン酸アンモニウム粒子となる。この作業の際に、通常は、一定のウラン量を含有する滴下原液を滴下するのであるが、生成する重ウラン酸アンモニウム粒子によって、滴下作業前と比較すると、アンモニア水溶液の液面が上昇し、滴下開始時と、滴下終了時とでは、滴下の条件が異なるという事態が生ずる。
【００１４】
滴下原液を滴下する際に、使用される滴下ノズルの先端部分とアンモニア水溶液の液面との距離は、ゲル状の重ウラン酸アンモニウム粒子の形状を適切なものとするために、重要である。例えば、この距離が大きすぎると、滴下原液の液滴の、アンモニア水溶液の液面に対する着水時の衝撃が大きくなるので、ゲル状の重ウラン酸アンモニウム粒子が球状とならず、生成する重ウラン酸アンモニウム粒子の真球度が悪くなる場合がある。また、この距離が近すぎると、アンモニア水溶液中のアンモニアの気化により、滴下ノズル中の滴下原液とアンモニアとが反応することにより、滴下ノズル中にて、滴下原液のゲル化が生じ、その結果、滴下原液の滴下に支障が生ずる場合がある。
【００１５】
すなわち、使用される滴下ノズルの先端部分とアンモニア水溶液の液面との距離を一定としなければ、滴下の条件が変わってしまうので、製造される重ウラン酸アンモニウム粒子の真球度が悪くなるという問題点がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
本発明は、このような従来の問題点を解消し、真球度の良好な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、前記貯留槽の上方に配置され、硝酸ウラニル含有原液を滴下可能な滴下ノズルを有する滴下装置と、前記アンモニア水溶液の液面周縁に設けられたオーバーフロー装置とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、滴下ノズルの先端部分から滴下された硝酸ウラニル含有原液は、アンモニア水溶液の液面に着水する。液面に達した硝酸ウラニル含有原液の液滴とアンモニアとが反応し、ゲル状の重ウラン酸アンモニウム粒子が生成される。生成された重ウラン酸アンモニウム粒子の体積分だけアンモニア水溶液の液面が上昇する。上昇した分のアンモニア水溶液は、前記アンモニア水溶液の液面周縁からオーバーフロー装置に溢れ出す。したがって、アンモニア水溶液の液面は、液滴の滴下の期間中、常に、一定の高さに保たれる。液面の高さが一定に保たれることにより、使用される滴下ノズルの先端部分とアンモニア水溶液の液面との距離を一定とすることができる。この距離を一定にすることにより、液滴の滴下の条件を一定に保つことができるので、真球度の良好な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下、本発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置（以下、「ＡＤＵ粒子製造装置」と称する場合がある。）を、図面を参照しながら説明する。また、重ウラン酸アンモニウム粒子は、以下、ＡＤＵ粒子と称する場合がある。
【００２０】
図１に示されるように、ＡＤＵ粒子製造装置１は、貯留槽２と、滴下装置３と、オーバーフロー装置５とを備えてなる。
【００２１】
貯留槽２は、アンモニア水溶液を貯留する。貯留槽２は、耐熱性および耐腐食性を有する槽であればよい。貯留槽２の形状に特に制限はなく、円筒形状、または多角形状等を有する筒状に形成されていればよい。貯留槽２は、その上部に開口部２Ａを有している。
【００２２】
図１に示されるように、滴下装置３は、前記貯留槽２の上方に配置され、硝酸ウラニル含有原液を滴下可能な滴下ノズル４を有する。滴下ノズル４の先端開口部４Ａは、貯留槽２に貯留されたアンモニア水溶液の液面に対向するように配置される。また、前記滴下ノズル４は、一本であっても複数本であってもよい。硝酸ウラニル含有原液を滴下する際には、振動器（図示略）を滴下ノズル４に取り付けて、滴下ノズル４を硝酸ウラニル含有原液の滴下方向および／または滴下方向に対する直交方向に振動させるようにすることもできる。
【００２３】
図１に示されるように、滴下ノズル４の他端側は、原液供給路６に接続され、前記原液供給路６は、原液貯留槽（図示略）に接続されている。原液貯留槽（図示略）に貯留された硝酸ウラニル含有原液は、原液供給路６を通って滴下ノズル４に至り、滴下ノズル４の先端開口部４Ａからアンモニア水溶液中へ滴下される。
【００２４】
図１に示されるように、オーバーフロー装置５は、前記アンモニア水溶液の液面周縁に設けられている。図１においては、オーバーフロー装置５は、貯留槽２の開口部２Ａの下方に、かつ貯留槽２の側壁面から突出して形成されている。オーバーフロー装置５は、貯留槽２の周囲に箱状に形成されている。
【００２５】
本発明に係るＡＤＵ粒子製造装置１を用いて、以下のように重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。
【００２６】
まず、原液貯留槽（図示略）に硝酸ウラニル含有原液を投入する。
【００２７】
前記硝酸ウラニル含有原液は、酸化ウランと硝酸とを混合して得られる硝酸ウラニルに水溶性ポリマーを添加し、次いで純水を添加することにより粘度を調節して調製される。
【００２８】
前記酸化ウランとしては、二酸化ウラン、三酸化ウラン、または八酸化三ウラン等を挙げることができ、特に八酸化三ウランが好ましい。
【００２９】
前記水溶性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸ナトリウム及びポリエチレンオキシド等の合成ポリマー、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、及びエチルセルロース等のセルロース系ポリマー、可溶性でんぷん、及びカルボキシメチルでんぷん等のでんぷん系ポリマー、デキストリン、及びガラクタン等の水溶性天然高分子等を挙げることができる。
【００３０】
これら各種の水溶性ポリマーは、その一種を単独で使用されても、また、それらの二種以上が併用されていても良い。これらの中でも、水溶性ポリマーとして前記合成ポリマーが好ましく、特にポリビニルアルコールが好ましい。
【００３１】
まず、貯留槽２に所定濃度、所定量のアンモニア水溶液を貯留する。この際、貯留槽２の開口部２Ａまでアンモニア水溶液を貯留する。次に、滴下ノズル４に所定の硝酸ウラニル含有原液を流通させ、貯留槽２内でアンモニア水溶液に、滴下ノズル４より硝酸ウラニル含有原液の液滴を滴下する。
【００３２】
アンモニア水溶液中に滴下された各液滴は、貯留槽２内のアンモニア水溶液中を浮遊し、このアンモニア水溶液より、アンモニアを吸収する。そして、各液滴は、表面だけでなく、内部までもゲル化が進み、ＡＤＵ粒子へと反応が進む。
【００３３】
ここで、滴下ノズル４の先端開口部４Ａから滴下された硝酸ウラニル含有原液は、アンモニア水溶液の液面に着水する。液面に達した硝酸ウラニル含有原液の液滴とアンモニアとが反応し、ゲル状のＡＤＵ粒子が生成される。生成されたＡＤＵ粒子の体積分だけ貯留槽２内のアンモニア水溶液の液面が上昇する。上昇した分のアンモニア水溶液は、前記アンモニア水溶液の液面周縁、具体的には、開口部２Ａから下方に設けられたオーバーフロー装置５に溢れ出す。
【００３４】
したがって、アンモニア水溶液の液面は、一定の高さ、具体的には、開口部２Ａの高さに保たれる。液面の高さが一定に保たれることにより、使用される滴下ノズル４の先端開口部４Ａとアンモニア水溶液の液面との距離を一定とすることができる。この距離を一定にすることにより、液滴の滴下の条件を一定に保つことができるので、真球度の良好な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。
【００３５】
なお、貯留槽２から排出され、アンモニア水溶液と分別されたＡＤＵ粒子は、乾燥して、その後、所定の条件で焙焼、還元・焼結の各工程を経て、二酸化ウラン粒子となる。
【００３６】
本発明に係るＡＤＵ粒子製造装置は、図１に示される装置に限られることはなく、本発明の目的を達成することができる範囲内において、適宜、設計変更等が可能である。
【００３７】
例えば、図２に示されるように、本発明に係るＡＤＵ粒子製造装置の変形例としてのＡＤＵ粒子製造装置１１は、貯留槽１２と、滴下装置３と、オーバーフロー装置１５とを備えてなる。なお、このＡＤＵ粒子製造装置１１において、上記したＡＤＵ粒子製造装置１における同様の部材または部品については、同一の符号を用いて説明を省略する。
【００３８】
図２に示されるように、貯留槽１２は、アンモニア水溶液を貯留する。貯留槽１２は、耐熱性および耐腐食性を有する槽であればよい。貯留槽１２の形状に特に制限はなく、円筒形状、または多角形状等を有する筒状に形成されていればよい。貯留槽１２は、その上部に開口部１２Ａを有している。また、貯留槽１２は、後述するオーバーフロー装置１５よりも高い位置にオーバーフロー口１２Ｂを有している。オーバーフロー口１２Ｂは、貯留槽１２の側壁面に形成されている。オーバーフロー口１２Ｂの形状は、特に制限はなく、四角形状の他、多角形状、円形状としてもよい。また、オーバーフロー口１２Ｂの大きさは、液面が上昇した分のアンモニア水溶液を溢れさせる程度の大きさであればよい。
【００３９】
また、図２に示されるように、オーバーフロー装置１５は、前記アンモニア水溶液の液面周縁に設けられている。図２においては、オーバーフロー装置１５は、貯留槽２のオーバーフロー口１２Ｂの下方に、かつ貯留槽２の側壁面から突出して形成されている。オーバーフロー装置１５は、貯留槽１２の周囲に箱状に形成されている。
【００４０】
本発明に係るＡＤＵ粒子製造装置１１を用いて、以下のように重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。ＡＤＵ粒子製造装置１１を使用する際には、ＡＤＵ粒子製造装置１を使用してＡＤＵ粒子を製造する際と同様の滴下条件、滴下操作を行う。
【００４１】
まず、貯留槽２に所定濃度、所定量のアンモニア水溶液を貯留する。この際、貯留槽２のオーバーフロー口１２Ｂまでアンモニア水溶液を貯留する。次に、滴下ノズル４に所定の硝酸ウラニル含有原液を流通させ、貯留槽１２内でアンモニア水溶液に、滴下ノズル４より硝酸ウラニル含有原液の液滴を滴下する。
【００４２】
ここで、滴下ノズル４の先端開口部４Ａから滴下された硝酸ウラニル含有原液は、アンモニア水溶液の液面に着水する。液面に達した硝酸ウラニル含有原液の液滴とアンモニアとが反応し、ゲル状のＡＤＵ粒子が生成される。生成されたＡＤＵ粒子の体積分だけ貯留槽１２内のアンモニア水溶液の液面が上昇する。上昇した分のアンモニア水溶液は、前記アンモニア水溶液の液面周縁、具体的には、オーバーフロー口１２Ｂから下方に設けられたオーバーフロー装置１５に溢れ出す。
【００４３】
したがって、アンモニア水溶液の液面は、一定の高さ、具体的には、オーバーフロー口１２Ｂの高さに保たれる。液面の高さが一定に保たれることにより、使用される滴下ノズル４の先端開口部４Ａとアンモニア水溶液の液面との距離を一定とすることができる。この距離を一定にすることにより、液滴の滴下の条件を一定に保つことができるので、真球度の良好な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。
【００４４】
なお、貯留槽１２から排出され、アンモニア水溶液と分別されたＡＤＵ粒子は、乾燥して、その後、所定の条件で焙焼、還元・焼結の各工程を経て、二酸化ウラン粒子となる。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】図１は、本発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の一実施例を示す概略図である。
【図２】図２は、本発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の変形例を示す概略図である。
【符号の説明】
【００４６】
１    ＡＤＵ粒子製造装置
２    貯留槽
２Ａ    開口部
３    滴下装置
４    滴下ノズル
４Ａ    先端開口部
５    オーバーフロー装置
６    原液供給路
１１    ＡＤＵ粒子製造装置
１２    貯留槽
１２Ａ    開口部
１２Ｂ    オーバーフロー口
１５    オーバーフロー装置
【図１】
2006225242.tif 000003
【図２】
2006225242.tif 000004