(57)【要約】【課題】高濃縮度のウランを原料として扱うことができ、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供すること。【解決手段】硝酸ウラニルを含有する硝酸ウラニル含有原液を滴下する滴下装置と、中心軸を中心に回転するとともに、アンモニア水溶液を収容可能な、内部平面形状が円形である反応槽とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
硝酸ウラニルを含有する硝酸ウラニル含有原液を滴下する滴下装置と、中心軸を中心に回転するとともに、アンモニア水溶液を収容可能な、内部平面形状が円形である反応槽とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項２】
前記硝酸ウラニル含有原液の滴下位置は、前記中心軸を含む領域であることを特徴とする請求項１記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項３】
前記反応槽の上部および下部には、中性子吸収材を含んでなる板状部材が設けられていることを特徴とする前記請求項１または請求項２記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項４】
前記反応槽の回転速度が可変である前記請求項１〜３のいずれか一項に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項５】
前記反応槽が形状制限となるように形成されてなる前記請求項１〜４のいずれか一項に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、更に詳しくは、真球度の良好な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル溶液とする。次に、この硝酸ウラニル溶液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して硝酸ウラニル含有原液とする。調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００３】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスが吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。
【０００４】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、二酸化ウランよりも酸素を多く含み、酸素：ウランのモル比が２を超える酸化ウラン、例えば、三酸化ウランとなり、さらに還元及び焼結されることにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。
【０００５】
この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。被覆層は、燃料核表面から第一層、第二層、第三層、および第四層を被覆することにより形成されている。第一層の低密度炭素の場合は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して得られる。第二層および第四層の高密度熱分解炭素の場合は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して得られる。第三層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して得られる。
【０００６】
一般的な燃料コンパクトは、以上のようにして得られた被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形状または円筒形状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。
【０００７】
【非特許文献１】Ｓ．Ｋａｔｏ  ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＨＴＴＲ  Ｆｉｒｓｔ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７  （２００１）
【非特許文献２】Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ  ”Ｐｒｅｓｅｎｔ  ｓｔａｔｕｓ  ｏｆ  ｉｎｉｔｉａｌ  ｃｏｒｅ  ｆｕｅｌ  ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＨＴＴＲ”  ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）
【非特許文献３】林  君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ  ８９−１６２（１９８９）
【非特許文献４】湊  和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ  ９８−０７０（１９９８）
【非特許文献５】長谷川正義、三島良績  監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行  ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
【０００８】
一方、ウランなどの核燃料物質を使用して核燃料を製作する場合、臨界事故を防ぐための方法としては、一般的に、取り扱うウラン量を臨界質量以下とする「質量制限」と、ウラン量には関係なく臨界が生じない形状・寸法内でウランを取り扱う「形状制限」とが挙げられる。
【０００９】
「質量制限」の場合には、濃縮度１０％以下のウランに対する取扱最大量は、９．６ｋｇであり、濃縮度２０％以下のウランに対する取扱最大量は、４．０ｋｇである。したがって、各製造工程におけるバッチサイズは、これらの値以下にする必要がある。さらに、安全性の観点から、誤って２重装荷した場合を考慮すると、各製造工程におけるバッチサイズは、これらの値の１/２以下にする必要がある。そのため、核燃料の生産性は悪くなり、量産設備に対する臨界管理方法として適しているとはいえない。
【００１０】
一方、「形状制限」の場合には、ウランの濃縮度や形状によって規定される大きさも異なってくる。例えば、濃縮度１０％以下のウランを収容する収納設備の大きさが、収納設備の形状が円筒形状である場合、円筒の直径で１９．８ｃｍ以下であり、収納設備の形状が平板状である場合、平板の厚みで８．３ｃｍ以下である。
【００１１】
また、濃縮度２０％以下のウランを収容する収納設備の大きさが、収納設備の形状が円筒形状である場合、円筒の直径で１７．４ｃｍ以下であり、収納設備の形状が平板状である場合、平板の厚みで６．７ｃｍ以下である。
【００１２】
これらの収納設備で取り扱うウランの量には制限がないため、「形状制限」は、量産設備に対する臨界管理方法としては好ましい。しかしながら、上記したように、高濃縮度のウランになるに従い、「形状制限」での寸法制限値は小さくなるため、燃料核を製造する設備は、細長い円筒形状や薄い平板状にならざるを得ない。
【００１３】
例えば、調製された硝酸ウラニル含有原液をアンモニア水溶液に滴下する工程において、アンモニア水溶液中で、アンモニアと硝酸ウラニルが十分に反応し、ＡＤＵ粒子が生成される。ここで、生成されたＡＤＵ粒子は、上側にＡＤＵ粒子が堆積していくため、下積みになっているＡＤＵ粒子が変形を起こす。そのため、ＡＤＵ粒子の真球度が悪くなるという問題点があった。
【００１４】
また、調製された硝酸ウラニル含有原液を、薄い盤状の反応室に貯留されたアンモニア水溶液に滴下すると、硝酸ウラニル含有原液の液滴がアンモニア水溶液の液面から反応室の底面までを通過する距離が短いから内部まで重ウラン酸アンモニウムになった粒子を得ることができない上に、表面は重ウラン酸アンモニウムになっているが芯は硝酸ウラニルのままであるといった重ウラン酸アンモニウムが不十分にしか形成されていない粒子が山積みになって真球度の良好な粒子を得ることができないという問題がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
本発明は、このような従来の問題点を解消し、高濃縮度のウランを原料として扱うことができ、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、硝酸ウラニルを含有する硝酸ウラニル含有原液を滴下する滴下装置と、中心軸を中心に回転するとともに、アンモニア水溶液を収容可能な、内部平面形状が円形である反応槽とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
請求項２は、前記硝酸ウラニル含有原液の滴下位置は、前記中心軸を含む領域であることを特徴とする請求項１記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
請求項３は、前記反応槽の上部および下部には、中性子吸収材を含んでなる板状部材が設けられていることを特徴とする前記請求項１または請求項２記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
請求項４は、前記反応槽の回転速度が可変である前記請求項１〜３のいずれか一項に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
請求項５は、前記反応槽が形状制限となるように形成されてなる前記請求項１〜４のいずれか一項に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、中心軸を中心に回転するとともに、滴下される前記硝酸ウラニル含有原液と反応するアンモニア水溶液を収容可能な、内部平面形状が円形である反応槽を備えてなることにより、反応槽が回転することで、アンモニア水溶液自体も回転流が形成される。そして、この回転流により、アンモニア水溶液中で生成する重ウラン酸アンモニウム粒子を周回させ、重ウラン酸アンモニウム粒子同士が重なり合うことが少なくなるので、重ウラン酸アンモニウム粒子が変形を起こすことが少なくなる。したがって、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。
【００１８】
さらに、本発明によれば、前記硝酸ウラニル含有原液の滴下位置は、前記中心軸を含む領域である。ここで、前記硝酸ウラニル含有原液の液滴は、アンモニア水溶液中で生成する重ウラン酸アンモニウム粒子よりも比重が小さいことから、反応槽を回転させると、前記硝酸ウラニル含有原液の液滴は、滴下当初は中心軸付近に集まっているが、反応槽の回転と共に回転するアンモニア水溶液中で液滴は遠心力により反応槽の周壁へと周回しつつ移動して行く。アンモニア水溶液中を周回しつつ移動する間に、液滴中の硝酸ウラニルが重ウラン酸アンモニウムに変化して行く。その結果、真球度の良好な、しかも芯まで重ウラン酸アンモニウムになった重ウラン酸アンモニウム粒子を生成することができる。
【００１９】
また、本発明によれば、前記反応槽の上部および下部には、中性子吸収材を含んでなる板状部材が設けられていることにより、臨界状態を生じさせる中性子等の反応槽本体内への侵入を防止することができ、安全に重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。
【００２０】
さらに、本発明によれば、前記反応槽の回転速度が可変であり、この回転速度は、反応槽内の粒子の量に応じて変える。すなわち、粒子の数が少ない場合は、回転速度を下げ、滴下が進み、粒子の数が増えたら、回転速度を上げるようにする。また、反応槽を形状制限となるように、反応槽の高さ（厚さ）は決定されているので、本発明によると、反応槽本体自体の半径寸法を大きく形成できるので、「質量制限」による製造方法と比較して、重ウラン酸アンモニウム粒子を一時に大量に製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、図１を参照しながらこの発明の一実施形態に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置（以下、「ＡＤＵ粒子製造装置」と称することがある。）について説明する。ただし、図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置は、この発明の一例であり、この発明に係るＡＤＵ粒子製造装置は、図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置に限られることはない。
【００２２】
ＡＤＵ粒子製造装置１は、反応槽２と、滴下装置３とを備えてなる。
【００２３】
反応槽２は、アンモニア水溶液１３を収容する内部空間すなわち内部収容室を有し、この内部収容室の平面形状は円形であり、更に詳述すると円形の底面５と内周面６と中心部に滴下開口部４を備えた天井部７とで形成される。また、この反応槽２は、回転手段８により、その中心軸を中心にして水平面内で回転可能に形成される。
【００２４】
反応槽２における内部収容室の内部空間は、通常の場合、円形の底面５を有する円盤形に形成される。この円盤形の内部空間は、通常、直径方向における差し渡し長さが軸線長さ（高さと見ることもできる。）よりも大きく設定される。反応槽２における内部収容室が円盤状であると、反応槽２を水平面内で回転させると、底面、内周面及び天井面に接するアンモニア水溶液１３の粘性によりアンモニア水溶液１３自体も水平面内で回転する。
【００２５】
反応槽２の水平面内での好適な回転速度は、反応槽２の規模により相違するので一義的に決定するわけには行かないが、回転角度として４５〜１８０度／秒が好適である。また、回転速度は、反応槽２内の粒子の量に応じて変えることが好ましい。すなわち、粒子の数が少ない場合は、回転速度を下げ、滴下が進み、粒子の数が増えたら、回転速度を上げるようにする。
【００２６】
反応槽２が円盤状に形成された内部収容室を有する場合、この内部収容室を形状制限とするためには、濃縮度１０％のウランである溶液について、軸線高さ８．３ｃｍとなる円盤状であり、濃縮度２０％のウラン濃度である溶液について、軸線高さ６．７ｃｍの円盤状を挙げることができる。形状制限された円盤状の内部収容室は、一般的には、ウラン濃度が大きくなるにつれ軸線高さが小さくなる傾向にある。
【００２７】
回転手段８は、前記反応槽２を水平面内で中心軸を中心にして回転させることができる限り、様々の手段を採用することができる。例えば回転手段８として、(1)前記反応槽２の外周に、その外周を一巡するように形成された歯車と、この歯車に歯合する減速器と、この減速器に回転力を伝達する回転駆動源例えばモータ等とからなる回転手段、(2)前記反応槽２の底部中心に突き出るように形成された回転軸、この回転軸に動力を伝達するベルト及びチェーン等の動力伝達手段、この動力伝達手段に回転力を供給する回転駆動源例えばモータ等からなる回転手段等の、要するに反応槽２に回転力を伝達する回転力伝達手段、減速手段及び回転駆動源等を含んで構成される。
【００２８】
前記反応槽２における内部収容室の上方面及び下方面には、中性子吸収材を含んでなる板状部材９が設けられている。ここで、中性子吸収材を構成する物質としては、ホウ素、カドミウム、キセノン、ガドリウム、ハフニウム等を含んでいればよい。なお、本発明において、反応槽２の「上方面」及び「下方面」は、内部収容室に対して上方位置及び下方位置であることを示す。
【００２９】
本発明においては、板状部材の設置として反応槽２の上方及び下方に中性子吸収材で形成された部材が配置されている態様であればよく、この態様の具体例として、例えば(1)内部収容室の天井面７に中性子吸収材製の板状部材が天井面全体を被覆するように設置され、また内部収容室の底面５に中性子吸収材製の板状部材が底面全体を被覆するように設置される態様、(2)例えば有底筒状体とその上方開口部を覆蓋可能で、中心部に滴下開口部を有する蓋部材とで形成された反応槽の前記蓋部材の外側表面に、これを被覆するように、中性子吸収材製の板状部材が設置され、また前記有底筒状体の底部下側面に、これを被覆するように、中性子吸収材製の板状部材が設置される態様、(3)円盤状をなす反応槽本体における上面部を構成する部材中に、外部に露出しないように、中性子吸収材製の板状部材を埋め込み、また前記反応槽本体における下面部を構成する部材中に、外部に露出しないように、中性子吸収材製の板状部材を埋め込んでなる態様等を挙げることができる。
【００３０】
滴下装置３は、硝酸ウラニルを含有する硝酸ウラニル含有原液を反応槽２における滴下開口部４を通じて反応槽２内のアンモニア水溶液１３に滴下することができるように形成される。図１に示される滴下装置３は、反応槽２の滴下開口部４に円筒ケース１０を設置し、その円筒ケース１０の上部に設置される。この円筒ケース１０内にはその下部からアンモニアガスを導入し、その上部からアンモニアガスが導出されるようになっている。
【００３１】
この滴下装置３は、複数個例えば４個の滴下ノズル（図示せず。）と、この滴下ノズルを上下方向及び／又は水平方向に振動させる加振器とを備え、貯留槽１１に貯留されている硝酸ウラニル含有原液を滴下ノズルに供給し、この滴下ノズルを振動させつつ滴下ノズルから硝酸ウラニル含有原液の液滴を前記円筒ケース１０内に滴下することができるようになっている。
【００３２】
上記したＡＤＵ粒子製造装置の使用方法および作用を以下に述べる。なお、本発明のＡＤＵ粒子製造装置でＡＤＵ粒子を製造するときに用いられる硝酸ウラニル含有原液は、酸化ウランと硝酸とを混合して得られる硝酸ウラニルに水溶性ポリマーを添加し、次いで純水を添加することにより粘度を調節して調製される。
【００３３】
前記酸化ウランとしては、二酸化ウラン、三酸化ウランまたは八酸化三ウラン等を挙げることができ、特に八酸化三ウランが好ましい。
【００３４】
前記水溶性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール（以下、ＰＶＡと略する。）、ポリアクリル酸ナトリウム及びポリエチレンオキシド等の合成ポリマー、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、及びエチルセルロース等のセルロース系ポリマー、可溶性でんぷん、及びカルボキシメチルでんぷん等のでんぷん系ポリマー、デキストリン、及びガラクタン等の水溶性天然高分子等を挙げることができる。
【００３５】
これら各種の水溶性ポリマーは、その一種を単独で使用されても、また、それらの二種以上が併用されていても良い。これらの中でも、水溶性ポリマーとして前記合成ポリマーが好ましく、特にポリビニルアルコールが好ましい。
【００３６】
まず、反応槽２に所定濃度、所定量のアンモニア水溶液１３を収容する。次に、滴下装置３に所定の硝酸ウラニル含有原液を流通させ、滴下装置３より硝酸ウラニル含有原液の液滴１２を滴下する。
【００３７】
滴下された各々の液滴に、円筒ケース１０内でアンモニアガスが吹きかけられる。そうすると、円筒ケース１０内で落下する液滴の表面から硝酸ウラニルが重ウラン酸アンモニウムへと変化する反応が進行し、その結果として液滴の表面に重ウラン酸アンモニウムからなる皮膜乃至殻が形成される。そのような重ウラン酸アンモニウムからなる皮膜乃至殻を有する液滴がアンモニア水溶液１３の液面に落下衝突しても、液滴は衝撃で変形乃至破裂することが抑制される。
【００３８】
各液滴は、反応槽２内に収容されているアンモニア水溶液１３に落下する。反応槽２は、その中心軸を中心にして水平面内で回転しているので、アンモニア水溶液１３の粘性により、反応槽２内のアンモニア水溶液１３も水平面内で回転する。ここで、前記硝酸ウラニル含有原液の液滴は、アンモニア水溶液１３中で生成する重ウラン酸アンモニウム粒子よりも比重が小さいことから、回転している反応槽２の中心軸付近に前記液滴が一旦集まる。もっとも、前記円筒ケース１０内で吹きかけるアンモニアガスにより落下中の液滴における重ウラン酸アンモニウムの生成量が多くなることにより、アンモニア水溶液１３に落下した直後の液滴の比重が大きくなっている場合には、水平面内で回転するアンモニア水溶液１３中で、比重の大きな液滴が中心部から外側へと移動して行くこともある。
【００３９】
反応槽２の中心部に寄り集まって来た液滴において硝酸ウラニルが重ウラン酸アンモニウムに変換する反応が進行し、これによって液滴の比重が大きくなると、その液滴は、回転するアンモニア水溶液１３の遠心力等により弧を描いて中心部から周壁へと移動して行く。この移動中においても液滴中で硝酸ウラニルから重ウラン酸アンモニウムに変化する反応が進行する。
【００４０】
回転するアンモニア水溶液１３中に沈潜した液滴がアンモニア水溶液１３の回転に伴われてアンモニア水溶液１３中を移動する。移動中に、液滴内で硝酸ウラニルから重ウラン酸アンモニウムへと反応が進行する。
【００４１】
そして、生成された重ウラン酸アンモニウム粒子は、反応槽２を回転させると、遠心力により、反応槽２の外周側に集まる。したがって、上記のように、前記硝酸ウラニル含有原液を滴下することで、効率良く、重ウラン酸アンモニウム粒子を生成することができる。
【００４２】
所定の時間後、反応が進み、反応槽２の下部に沈殿したＡＤＵ粒子は、図示しない反応槽２の排出口より、反応槽２の外部へ排出される。
【００４３】
なお、反応槽２の外部に排出されたＡＤＵ粒子は、乾燥して、その後、所定の条件で焙焼、還元・焼結の各工程を経て、二酸化ウラン粒子となる。
【００４４】
なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】図１は、本発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を示す概略図である。
【符号の説明】
【００４６】
１    ＡＤＵ粒子製造装置
２    反応槽
３    滴下装置
４    滴下開口部
５    底面
６    内周面
７    天井面
８    回転手段
９    板状部材
１０    円筒ケース
１１    貯留槽
１２    液滴
１３    アンモニア水溶液
【図１】
2006225241.tif 000003