(57)【要約】      （修正有）【課題】張出し加工で成形された金属セパレータとガス拡散層との接触面積を大きくし、発電効率の高い固体高分子型燃料電池を得る。【解決手段】高分子イオン交換膜１１の燃料極側，酸化極側それぞれに触媒電極層，ガス拡散層１４，１５を積層し、張出し加工で作製した金属セパレータ２０で区分した膜-電極接合体を単位セルとした固体高分子型燃料電池である。ガス拡散層１４，１５は、金属セパレータ２０が接する部分で金属セパレータ２０の張出し部２１を包み込む形状をもっている。張出し部２１を包み込む形状は、張出し部２１が収められる開口部２７を設けたセパレータ側ガス拡散層２５をイオン交換膜側ガス拡散層２６に重ね合わせる二層構成、或いは張出し部２１を収容する陥没部２８を形成することにより、ガス拡散層１４，１５に付与される。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子イオン交換膜の燃料極側，酸化極側それぞれに触媒電極層，ガス拡散層を積層し、張出し加工で作製した金属セパレータで区分した膜-電極接合体を単位セルとし、金属セパレータが接している部分で金属セパレータの張出し部を包み込む形状をガス拡散層がもつことを特徴とする固体高分子型燃料電池。
【請求項２】
ガス拡散層をセパレータ側，高分子イオン交換膜側の二層構成とし、金属セパレータの張出し部が収められる開口がセパレータ側ガス拡散層に設けられている請求項１記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項３】
金属セパレータの張出し部を収容する陥没部がガス拡散層に予め設けられている請求項１記載の固体高分子型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、十分なガス流路を確保すると共に金属セパレータとガス拡散層との接触面積を大きくとった固体高分子型燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜１１の両面に触媒電極層１２，１３を形成し、多孔質カーボン製のガス拡散層１４，１５で挟んだ膜-電極接合体１０（図１）で構成される複数の燃料電池セルをスタックしている。触媒電極層１２（燃料極）側にＨ2含有燃料を送り込むと、燃料極１２上でＨ2がプロトンＨ+となる。プロトンＨ+は、水の存在下で高分子イオン交換膜１１を透過して触媒電極層１３（酸化極）に移動し、酸化極１３側に送り込まれてきた酸化剤中のＯ2及び外部回路１６から流れてきた電子ｅ-と反応し、水（反応生成物）として系外に排出される。外部回路１６に沿った電子ｅ-の流れが電気エネルギーとして取り出される。
【０００３】
ガス拡散層１４，１５には、高分子イオン交換膜１１両側の触媒電極層１２，１３に燃料，酸化剤ガス等の反応ガスを搬送するため、通気性の良好なカーボンペーパ，カーボンクロス等の多孔質カーボンが使用されている。ガス拡散層１４，１５は、電池反応で生じた水をセル外に排出することにも利用される。
燃料，酸化剤ガス等の反応ガスは、セパレータで区画された流路を経てガス拡散層１４，１５に送り込まれる。セパレータは、燃料，酸化剤ガスの混じり合いを防止する隔壁としても働き、発電時の発熱によるセルの昇温を防止するため冷却水通路も区画する。
【０００４】
固体高分子型燃料電池の実用化に際しては低コスト化が重要であるが、カーボン質のセパレータを用いた固体高分子型燃料電池では、燃料電池の要求特性を満足させるためにカーボン質材料を高温焼結する必要があり、フェノール等の樹脂含浸処理でガス不透過性を付与している。しかも、フライス盤等を用いた機械加工で目標形状に仕上げているが、高温焼結されたカーボン材料が硬く緻密になっているので、機械加工しがたく、破損なく所定形状に成形するため細心の注意が必要である。その結果、カーボン質セパレータは、作製に多大の工数を要し、高価な材料を使用することと相俟って高コストの部品となる。高コスト化を回避するため、機械加工に依ることなくカーボン粉末，樹脂の混合物を目標形状に射出成形，プレス成形する方法も検討されているが、樹脂の耐食性が必ずしも十分でない。
【０００５】
更に、車載用等を想定して省スペース化を図る上で、小型化，軽量化の要求が強い。靭性に劣るカーボン質セパレータでは、過度な応力や衝撃が加えられると割れやすく、特に過酷な振動に曝される車載用途では破損に至る亀裂が生じる危険が高い。
以上のことから、セルの安全を重視してセパレータに金属系材料の使用が望ましい。金属セパレータは、素材に延性があるのでフライス盤等を用いた機械加工によっても破損が生じない。
【０００６】
金属セパレータを用いた燃料電池として、平板状金属板にカーボンペーパ又は膨張性黒鉛を積層してガス流路を形成した構成が知られている（特許文献１）。実際の燃料電池スタックでは、多数のセルを重ねるため各セルからの発熱が大きく、各セルを冷却する冷却水の通水が必要である。カーボンペーパ又は膨張性黒鉛で形成された冷却水通路に冷却水を供給すると、水圧によってガス流路が破損する恐れがある。しかも、平板状の金属板をセパレータに用いているので、金属板が薄いとセルが型崩れしやすくなる。
【特許文献１】特開2000-123850号公報
【０００７】
素材の延性に着目し、拡散層との接触部分を張出し成形するプレス加工で金属板を所定形状に成形し、ガス流路，冷却水通路を区画することも検討されている。セパレータの製造にプレス加工が適用可能になると、薄板素材から金属セパレータを作製でき、燃料電池の小型化が可能で量産化も図られ、セパレータの加工費が大幅に低減する。
プレス加工では、金属板を所定形状に成形できない場合が多々ある。金属板は材料の種類によって機械特性が異なり、破損なく必要な張出し高さを確保するために肩部にアールをつけることが余儀なくされる。特に、燃料電池の腐食性雰囲気に耐えるステンレス鋼を素材に使用する場合、Ｃｒ，Ｎｉ等の合金成分を多量に含み延性が低いので普通鋼板に比較して大きなアールが設定される。
【０００８】
張出し部２１のコーナーアールＲが大きいと、金属セパレータ２０とガス拡散層１４，１５との接触面積を大きくとれない（図２）。その結果、金属セパレータ２０とガス拡散層１４，１５との接触抵抗が増加し、発電効率が低下する。張出し成形できても、流路部２２の周縁に歪みが生じやすい。歪みは、コーナーアールＲを小さく設定するほど大きくなり、スタックされたセルのシール性を低下させる原因となる。
切削加工により金属セパレータ２０の形状を矯正できるが、結果として加工コストの上昇を招くので、切削加工の必要なく張出し加工によって成形されたままで固体高分子型燃料電池に組込み可能な金属セパレータが望まれる。
【０００９】
複数の凸部を形成した金属セパレータで膜-電極接合体を挟持した燃料電池（特許文献２），張出し部に突起のある透水性・ガス不透過性金属セパレータを酸化剤電極と燃料電極との間に配置した燃料電池（特許文献３）でも、ガス拡散層に対して金属セパレータの接触面積を十分に確保できない。締付け力で金属セパレータをガス拡散層に押し込んだ燃料電池（特許文献４）も知られているが、押込み時に生じるガス拡散層の圧縮変形を利用しているので、張出し部２１のコーナーアールＲによる接触面積の低減は依然として未解決である。
【特許文献２】特開2004-319279号公報
【特許文献３】特開平9-283157号公報
【特許文献４】特開2004-179074号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、このような要求に応えるべく案出されたものであり、張出し加工したままの金属セパレータを組み込んでも金属セパレータとガス拡散層との間に十分な接触面積がとれ、接触抵抗の増加に起因する発電効率の低下を抑えた固体高分子型燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜の燃料極側，酸化極側それぞれに触媒電極層，ガス拡散層を積層し、張出し加工で作製した金属セパレータで区分した膜−電極接合体を単位セルとし、ガス拡散層に金属セパレータが接している部分で金属セパレータの張出し部を包み込む形状をガス拡散層がもっている。
金属セパレータの張出し部を包み込む形状は、次の方法でガス拡散層に付与される。
(1) ガス拡散層をセパレータ側，高分子イオン交換膜側の二層構成とし、金属セパレータの張出し部が収められる開口をセパレータ側ガス拡散層に設ける方法
(2) 金属セパレータの張出し部を収容する陥没部をガス拡散層に切削，押圧等で予め形成する方法
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
金属板をセパレータ形状に張出し加工するとき、張出し部２１にコーナーアールＲをつけることは避けられない。Ｃｒ，Ｎｉ等の合金成分を含む耐食性の良好なステンレス鋼板を素材とする場合、コーナーアールＲを小さくすることに限界がある。本発明では、コーナーアールＲのある張出し部２１に対する接触面積を増加させるため、ガス拡散層の形状を改良している。
【００１３】
第一の方法としては、ガス拡散層１４，１５をセパレータ側ガス拡散層２５，イオン交換膜側ガス拡散層２６の二層構成とし、金属セパレータ２０の張出し部２１に当たる部分でセパレータ側ガス拡散層２５に開口部２７を形成している（図３a）。開口部２７は、張出し部２１が密に嵌め合わされるサイズをもつ。イオン交換膜側ガス拡散層２６には、フラットなカーボンペーパが使用される。
セパレータ側ガス拡散層２５の開口部２７に張出し部２１が差し込まれた状態で張出し部２１の頂面をイオン交換膜側ガス拡散層２６に押し付けると、コーナーアールＲを含む張出し部２１の上部がガス拡散層１４，１５に包み込まれる。そのため、コーナーアールＲの大小に拘わらず、ガス拡散層１４，１５と金属セパレータ２０との間に十分な接触面積がとられる。
【００１４】
第二の方法では、金属セパレータ２０の張出し部２１が当たる部分のガス拡散層１４，１５に陥没部２８を設けている（図３b）。陥没部２８は、ガス拡散層１４，１５に使用されるカーボンペーパの所定部分を切削又は押圧することにより、張出し部２１を密に収容するサイズに形成される。陥没部２８に張出し部２１を嵌め合わせることによってガス拡散層１４，１５と金属セパレータ２０との間に十分な接触面積がとられることは、二層構成のガス拡散層１４，１５（図３a）と同様である。
【００１５】
開口部２７を形成した二層構成のガス拡散層１４，１５又は陥没部２８のあるガス拡散層１４，１５を使用することにより、コーナーアールＲの大小に拘わらず張出し部２１とガス拡散層１４，１５との接触面積を大きくとれる。すなわち、接触面積がコーナーアールＲで減少しないため、プレス加工による金属セパレータ２０の製造条件が緩和され、金属セパレータ２０に使用される金属材料の選択自由度も高くなる。
開口部２７，陥没部２８は、ガス拡散層１４，１５に対して金属セパレータ２０を位置決めする作用をも呈し、ガス拡散層１４，１５と金属セパレータ２０との間のズレ防止にも有効である。そのため、小さな締結荷重でセルをスタックした固体高分子型燃料電池であっても、長期運転時にズレがガス拡散層１４，１５と金属セパレータ２０との間に生じることなく、安定条件下での発電が可能となる。
【実施例】
【００１６】
板厚０.２ｍｍのフェライト系ステンレス鋼板（２２質量％Ｃｒ-１.２質量％Ｍｏ）を用い、高さ：０.５ｍｍ，頂面面積：０.８ｍｍ2の張出し部２１を設けた金属セパレータ２０にプレス加工した。張出し部２１のコーナーアールＲは、０.１ｍｍであった。
作製された金属セパレータ２０をフラットなガス拡散層１４，１５に加圧力：１ＭＰａで押し当て、接触抵抗を測定したところ１１０μΩ・ｃｍ2であった。なお、ガス拡散層１４，１５には、厚み：０.３６ｍｍのカーボンペーパを使用した。
【００１７】
次いで、張出し部２１と同じサイズの開口部２７を形成したセパレータ側ガス拡散層２５をフラットなイオン交換膜側ガス拡散層２６に重ね合わせた二層構成のガス拡散層１４，１５を用い、開口部２７に張出し部２１を差し込んで金属セパレータ２０をガス拡散層１４，１５に押し当てた。同じ条件下で接触抵抗を測定したところ５０μΩ・ｃｍ2と低い値を示し、ガス拡散層１４，１５と金属セパレータ２０との間に十分な接触面積がとられていることが判った。
また、張出し部２１と同じサイズの陥没部２８を形成したガス拡散層１４，１５に金属セパレータ２０を押し当てたとき接触抵抗が５５μΩ・ｃｍ2であった。低い接触抵抗は、この場合にもガス拡散層１４，１５と金属セパレータ２０との間に十分な接触面積がとられていることを示唆する。
【００１８】
接触抵抗はジュール発熱による電力損失を意味する指標であり、接触抵抗が低いほど発電効率が高いといえる。実際、フラットなガス拡散層１４，１５に金属セパレータ２０を押し当てる図２の構成（接触抵抗：１１０μΩ・ｃｍ2）では、接触抵抗の影響による電力低下が４９％と試算された。これに対し、開口部２７に張出し部２１を嵌め合わせた図３aの構成（接触抵抗：５０μΩ・ｃｍ2）では電力低下が２２％，陥没部２８に張出し部２１を嵌め合わせた図３aの構成（接触抵抗：５５μΩ・ｃｍ2）では電力低下が２５％であった。
【産業上の利用可能性】
【００１９】
以上に説明したように、金属セパレータ２０の張出し部２１を包み込む形状を付与したガス拡散層１４，１５を使用するとき、張出し部２１のコーナーアールＲに拘わらず金属セパレータ２０とガス拡散層１４，１５との間に十分な接触面積がとれる。そのため、セル内の腐食環境に絶える耐食性を優先させたセパレータ用材料選択が可能となり、長期間にわたって高い発電効率を維持する固体高分子型燃料電池が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】固体高分子型燃料電池の膜-電極接合体を示す模式図
【図２】金属板の張出し加工で作製された金属セパレータとフラットなガス拡散層との接触状態を示した断面図
【図３】金属セパレータの張出し部を包み込む開口部（a），陥没部（b）を付けたガス拡散層に金属セパレータが接触している状態を示す断面図
【符号の説明】
【００２１】
１０：膜-電極接合体    １１：高分子イオン交換膜    １２，１３：触媒電極層    １４，１５：ガス拡散層    １６：外部回路
２０：金属セパレータ    ２１：張出し部    ２２：流路部    ２５：セパレータ側ガス拡散層    ２６：イオン交換膜側ガス拡散層    ２７：開口部    ２８：陥没部
Ｒ：張出し部のコーナーアール
【図１】
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【図２】
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【図３】
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