(57)【要約】      （修正有）【課題】水移動性能の低下を抑制し、冷却水のシール性を向上する燃料電池用多孔質セパレータを提供する。【解決手段】炭素系材料と熱硬化性樹脂の混合物を加熱プレスして成形する多孔質性セパレータの製造において、第１の炭素系材料と熱硬化性樹脂の混合物31を金型に投入しその上に樹脂フィルム32を配置し第１の炭素系材料のより粒径の小さい第２の炭素系材料と熱硬化性樹脂の混合物33を樹脂フィルム32の上に投入する。その後第１の混合物31と樹脂フィルム32と第２混合物33とを加熱プレスにより燃料電池用多孔質セパレータに成形する。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭素系材料と熱硬化性樹脂を有する混練物を加熱プレスして成形する燃料電池用多孔質セパレータの製造方法において、
第１の炭素系材料と前記熱硬化性樹脂を有する第１の混練物を金型に投入する工程と、
前記金型に投入された前記第１の混練物に樹脂フィルムを配置する工程と、
前記第１の炭素系材料よりも粒径の小さい第２の炭素系材料と熱硬化性樹脂を有する第２の混練物を前記樹脂フィルムの上に投入する工程と、
前記第１の混練物と前記樹脂フィルムと前記第２の混練物とを加熱プレスによって燃料電池用多孔質セパレータに成形する工程と、を備えた燃料電池用多孔質セパレータの製造方法。
【請求項２】
前記樹脂フィルムは前記熱硬化性樹脂と略同一の硬化性を有することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用多孔質セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記第１の混練物と前記樹脂フィルムと前記第２の混練物とを加熱プレスによって燃料電池用多孔質セパレータに成形する工程は、前記熱硬化性樹脂と前記樹脂フィルムを高温焼成によって炭化する工程を有することを特徴とする請求項２に記載の燃料電池用多孔質セパレータの製造方法。
【請求項４】
水素または酸化剤が流れるガス流路を形成した請求項１から３のいずれか一つに記載の方法によって製造された燃料電池用多孔質セパレータを有する単位セルと、
前記ガス流路を設けた前記燃料電池用多孔質セパレータの背面側に前記単位セルを冷却する冷却水が流れる冷却水流路と、備えた燃料電池において、
前記燃料電池用多孔質セパレータは、前記ガス流路有する前記第１の炭素系材料から構成する第１の層を有し、かつ前記ガス流路の背面側に前記第２の炭素系材料から構成する第２の層を有することを特徴とする燃料電池。
【請求項５】
前記燃料電池用多孔質セパレータは、前記酸化剤が流れる前記ガス流路の下流側を前記第１の炭素系材料で構成することを特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池用セパレータの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、カーボンセパレータの製造方法において予めガス流路などを成形した後に、高温処理によってカーボンセパレータを製造するものが、特許文献１に開示されている。
【特許文献１】特開２００２−２１６７８０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかし、上記の発明では、単一の粒径のカーボンによってカーボンセパレータを成形するので、例えば粒径の小さなカーボンを加熱プレスすると、例えばガス流路となる箇所においてはプレス時の圧力が大きくなり、細孔径が小さくなり、カーボンセパレータへの水移動性能が低下するといった問題点がある。一方、粒径の大きなカーボンを加熱プレスすると、例えばガス流路の背面側に冷却水流路を設けている場合などには、冷却水流路とのシール性が低くなるといった問題点がある。
【０００４】
また、ガス流路側にはカーボン粒径の大きなカーボンを使用し、冷却水流路側にはカーボン粒径の小さいカーボンを使用し、カーボンセパレータ内での水移動性能の低下を防ぎ、かつ冷却水のシール性を高めた場合でも、異なる粒径のカーボンが混ざることで、希望する細孔径のカーボンセパレータを製造することが困難であるといった問題点がある。
【０００５】
本発明ではこのような問題点を解決するために発明されたもので、カーボンセパレータへの水移動性能の低下を抑制し、冷却水のシール性を向上することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明では、炭素系材料と熱硬化性樹脂を有する混練物を加熱プレスして成形する燃料電池用多孔質セパレータの製造方法において、第１の炭素系材料と熱硬化性樹脂を有する第１の混練物を金型に投入する工程と、金型に投入された第１の混練物に樹脂フィルムを配置する工程と、第１の炭素系材料よりも粒径の小さい第２の炭素系材料と熱硬化性樹脂を有する第２の混練物を前記樹脂フィルムの上に投入する工程と、第１の混練物と樹脂フィルムと第２の混練物とを加熱プレスによって燃料電池用多孔質セパレータに成形する工程と、を備える。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によると、第１の混練物と第２の混練物の間に樹脂フィルムを配置することで、成形の際に第１の混練物と第２の混練物とが混じることを抑制し、燃料電池用多孔質セパレータ内の水移動性能の低下を抑制し、冷却水のシール性を向上することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
燃料電池は単位セル１を例えば１００から２００枚程度積層して構成される。ここで本発明の単位セル１について図１の概略構成図を用いて説明する。
【０００９】
単位セル１は、固体高分子電解質膜（以下、電解質膜）２と、電解質膜２を挟持するアノード触媒層３とカソード触媒層４と、アノード触媒層３とカソード触媒層４の外側に設けたアノードガス拡散層５とカソードガス拡散層６を備える。また、アノードガス拡散層５の外側に設けられ、水素流路（ガス流路）１０と冷却水流路１２を有するアノードセパレータ（燃料電池用多孔質セパレータ）７と、カソードガス拡散層６の外側に設けられ、空気流路（ガス流路）１１と冷却水流路１２を有するカソードセパレータ（燃料電池用多孔質セパレータ）８を備える。また、単位セル１から水素、空気（酸化剤）、冷却水がリークしないようにシール材９などを備える。冷却水流路１２はアノードセパレータ７またはカソードセパレータ８のどちらか一方にのみ設けても良い。なお、電解質膜２とアノード触媒層３とカソード触媒層４とアノードガス拡散層５とカソードガス拡散層６を膜電極複合体（以下、ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｏｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）１３とする。
【００１０】
カソードセパレータ８について図２を用いて説明する。カソードセパレータ８は、粒径の大きい炭化系材料である黒鉛（第１の炭化系材料）Ａと熱硬化性樹脂によって構成される黒鉛層（第１の層）２０と、黒鉛Ａよりも粒径の小さい黒鉛（第２の炭化系材料）Ｂと熱硬化性樹脂によって構成される黒鉛層（第２の層）２１とから構成される。熱硬化性樹脂は、例えば、フェノール、エポキシなどを使用する。なお、黒鉛層２０と黒鉛層２１を単位セル１の積層方向に層状に配置し、カソードガス拡散層６と当接するように黒鉛層２０を配置し、黒鉛層２０の外側に黒鉛層２１を配置する。黒鉛層２０には空気流路１１が形成される。
【００１１】
黒鉛Ａの粒径は、カソードセパレータ８を成形後にカソードセパレータ８内での水移動性能を十分に有する粒径とし、予め設定する。また、黒鉛Ｂの粒径は冷却水のシール性が保たれる粒径であれば良い。
【００１２】
カソードセパレータ８を加熱プレス成形する際には、詳しくは後述するが、空気流路１１付近の細孔径が小さくなる。この実施形態ではカソードセパレータ８において空気流路１１を形成する箇所に粒径が大きい黒鉛Ａから構成する黒鉛層２０を配置することで、カソードセパレータ８の成形の際に空気流路１１付近の細孔径が小さくなった場合でも、黒鉛層２０内での水移動性能の低下を抑制することができる。また、冷却水流路１２側には粒径の小さい黒鉛Ｂを用いることで、冷却水のシール性を良くすることができる。
【００１３】
以上により、発電反応によって生じた生成水をカソードセパレータ８内での水移動を十分に行うことができる。つまり、黒鉛層２０を通りカソードセパレータ８内の水移動性能を良くすることができ、電解質膜２２の全体を保湿することができる。
【００１４】
アノードセパレータ７はカソードセパレータ８と同じ構成なのでここでの説明は省略する。
【００１５】
次にアノードセパレータ７、カソードセパレータ８の製造方法について図３のフローチャートと、図４の工程図を用いて説明する。ここではアノードセパレータ７について説明するが、カソードセパレータ８についても同様の製造方法によって成形する。
【００１６】
ステップＳ１００では、水素流路１０の形状を有する金型３０に黒鉛Ａと熱硬化性樹脂の混練物（第１の混練物）３１を投入する（図４中（ａ））。後述するステップＳ１０３においてアノードセパレータ７をプレス成形した際に、水素流路１０付近の細孔径が小さく、つまり加圧により黒鉛Ａの密度が高くなるが、水素流路１０の形状を有する金型３０に黒鉛Ｂよりも粒径が大きな黒鉛Ａをまず投入することで、加圧されることにより細孔径が小さくなった場合でもアノードセパレータ７内での水移動性能の低下を抑制することができる。
【００１７】
ステップＳ１０１では、黒鉛Ａと熱硬化性樹脂の混練物３１の上に樹脂フィルム３２を配置する。なお、樹脂フィルム３２はレゾール系或いはノボラック系フェノール熱硬化性樹脂フィルムを使用する。なお、樹脂フィルム３２は熱硬化性樹脂と同じ熱硬化特性を有する物であれば良い（図４中（ｂ））。
【００１８】
ステップＳ１０２では、黒鉛Ｂと熱硬化性樹脂の混練物（第２の混練物）３３を樹脂フィルム３２の上から投入する（図４中（ｃ））。これによって金型３０に近い面から混練物３１、樹脂フィルム３２、混練物３３の３層を積層する。混練物３１と混練物３３は樹脂フィルム３２によって物理的に分離されている。
【００１９】
ステップＳ１０３では、金型３０、３４によって加熱・プレスを行い、アノードセパレータ７の形状に成形する（図４中（ｄ））。加熱の温度は熱硬化性樹脂、樹脂フィルム３２が溶解し、硬化する温度とする。ここで熱硬化性樹脂と樹脂フィルム３２の温度と粘度の関係を図５に示す。熱硬化性樹脂と樹脂フィルム３２は或る温度（約１００℃）まで加熱されると一旦軟化し、更に温度を高く（約１５０℃）すると硬化する。この実施形態では加熱温度を１００℃から１４０℃の間に設定する。これにより樹脂フィルム３２を溶解させ、黒鉛層２０と黒鉛層２１を物理的にさせる。樹脂フィルム３２を用いることで、加熱プレス成形の際に、黒鉛Ａと黒鉛Ａよりも粒径の小さな黒鉛Ｂが混じることを抑制することができる。
【００２０】
ステップＳ１０４ではアノードセパレータ７を高温焼成することで、アノードセパレータ７に残った熱硬化性樹脂、樹脂フィルム３２を炭化させる。ここでは焼成温度を１０００℃から１５００℃の間に設定する。
【００２１】
以上の工程により、アノードセパレータ７において、膜電極複合体１３と当接する側には粒径の大きな黒鉛Ａ、つまり細孔径の大きな黒鉛層２０を設け、その外側に粒径の小さな黒鉛Ｂ、つまり細孔径の小さな黒鉛層２１を設ける。ステップＳ１０１、１０２において混練物３１と混練物３３の間に樹脂フィルム３２を設けることで、混練物３１と混練物３３が混じることがなく、成形後においても黒鉛層２０と黒鉛層２１が混じるのを防止することができる。
【００２２】
アノードセパレータ７、カソードセパレータ８は図６に示すように構成しても良い。図６はアノードセパレータ７の変更例である。
【００２３】
カソードセパレータ８において例えば空気流路１１の下流側など発電反応による生成水が溜まり易い箇所などに黒鉛Ａから構成され細孔径が大きい黒鉛層２０を配置する。これによって生成水を黒鉛層２０を通して冷却水流路１２への移動を容易にし、フラッディングを抑制することができる。
【００２４】
本発明の実施形態の効果について説明する。
【００２５】
この実施形態では成形後に水素流路１０、空気流路１１を形成する箇所に混練物３１を配置し、黒鉛Ａを含んだ混練物３１と黒鉛Ｂを含んだ混練物３３の間に樹脂フィルム３２を介して３層構造にして加熱プレスによりアノードセパレータ７、カソードセパレータ８を成形する。樹脂フィルム３２を混練物３１と混練物３３の間に配置することで、成形の際に混練物３１と混練物３３との混合を抑制することができ、アノードセパレータ７、カソードセパレータ８内での水移動性能の低下を抑制することができ、更に冷却水のシール性を向上することができる。
【００２６】
樹脂フィルム３２を混練物３１と混練物３３の間に配置して加熱プレス成形することで、黒鉛Ａと黒鉛Ｂとが混合する箇所（層）を薄くすることができ、アノードセパレータ７とカソードセパレータ８を薄くすることができる。これにより単位セル１、すなわち燃料電池を小型にすることができる。
【００２７】
樹脂フィルム３２で混練物３１と混練物３３を物理的に分離して加熱プレス成形するので、アノードセパレータ７、カソードセパレータ８において、粒径の異なる材料を正確に分けることができ、例えば生成水が溜まり易い箇所を粒径の大きな黒鉛によって構成することができる。これによってアノードセパレータ７、カソードセパレータ８で必要に応じた水移動性能を実現することができる。
【００２８】
熱硬化性樹脂と同様の熱硬化性能の樹脂フィルム３２を用いることにより、アノードセパレータ７、カソードセパレータ８の導電性の低下、つまり燃料電池の発電効率の低下を防止することができる。一回の加熱プレスによってアノードセパレータ７、カソードセパレータ８を成形することができるので、製造工程を短くし、作業性を良くすることができる。
【００２９】
本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その技術的思想の範囲内でなしうるさまざまな変更、改良が含まれることは言うまでもない。
【産業上の利用可能性】
【００３０】
カーボンセパレータを使用する燃料電池に利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明の実施形態の単位セルの概略構成図である。
【図２】本発明の実施形態のカソードセパレータの概略構成図である。
【図３】本発明の実施形態のアノードセパレータ、カソードセパレータを成形するフローチャートである。
【図４】本発明の実施形態のアノードセパレータ、カソードセパレータを成形する工程図である。
【図５】本発明の熱硬化性樹脂、樹脂フィルタの温度と粘性との関係を示す図である。
【図６】本発明の実施形態のカソードセパレータの変更例を示す概略構成図である。
【符号の説明】
【００３２】
１      単位セル
２      固体高分子電解質膜（電解質膜）
７      アノードセパレータ（燃料電池用多孔質セパレータ）
８      カソードセパレータ（燃料電池用多孔質セパレータ）
１０    水素流路（ガス流路）
１１    空気流路（ガス流路）
１２    冷却水流路
２０    黒鉛層（第１の層）
２１    黒鉛層（第２の層）
３０、３４      金型
３１    混練物（第１の混練物）
３２    樹脂フィルム
３３    混練物（第２の混練物）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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