(57)【要約】【課題】  保磁力及び機械的強度を向上することのできるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供する。【解決手段】  本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物（ただし、Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）からなる主相と、主相よりＲを多く含む粒界相と、備えるとともに、Ｒとして重希土類元素を、またＣｕ及び／又はＣｏを含む焼結体からなり、粒界相において、重希土類元素の高濃度領域とＣｕ及び／又はＣｏの高濃度領域とが、異なる位置に存在することを特徴とする。【選択図】図３
2006210450.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物（ただし、Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）からなる主相と、
前記主相よりＲを多く含む粒界相と、を備えるとともに、
Ｒとして重希土類元素を、またＣｕ及び／又はＣｏを含む焼結体からなり、
前記粒界相において、前記重希土類元素の高濃度領域とＣｕ及び／又はＣｏの高濃度領域とが異なる位置に存在することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項２】
前記重希土類元素が、Ｔｂ及び／又はＤｙであることを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項３】
前記焼結体は、Ｒ：２２〜３３ｗｔ％（Ｒの中で重希土類元素が８ｗｔ％以下（ただし、０を含まず））、Ｂ：０．５〜１．５ｗｔ％、Ａｌ：０．０３〜０．３ｗｔ％、Ｃｕ：０．１５ｗｔ％以下（ただし、０を含まず）、Ｃｏ：８ｗｔ％以下（ただし、０を含まず）、残部実質的にＦｅからなる組成を有することを特徴とする請求項１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。                                                                            
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、但し希土類元素はＹを含む概念である）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする少なくとも１種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に関し、特に保磁力及び機械的強度の向上を図ったＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年自動車用途や産業機器にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の使用が増加している。これらの用途では一般的に高温でも永久磁石として機能するため高保磁力が要求される。また、磁気特性以外にも機械的な強度が要求される。当該磁石がモータのロータに使用される際に、あるいは種々のデバイスに設置される際に相当の応力が付与されるためである。
高保磁力を得るために次の３方策が有効であることが知られている。
（１）Ｒとして、そのコストの観点から専らＮｄ、Ｐｒを用いているが、その一部を重希土類元素であるＤｙ等で置換して、異方性磁界を向上させる。
（２）Ｒの含有量を増やす。
（３）焼結体の結晶粒径を微細にする。
【０００３】
また強度を向上させる方法としては、例えば、特開平１１−９７２２３号公報（特許文献１）で主相結晶粒の粒度分布を調整することが開示されている。
【０００４】
【特許文献１】特開平１１−９７２２３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
以上のように、保磁力を向上する方法、機械的強度（以下、単に強度）を向上する方法は、各々知られているが、保磁力及び機械的強度をともに向上する方法はこれまで提案された例を見出すことができない。
本発明は、このような技術的課題に基づいてなされたもので、保磁力及び機械的強度を向上することのできるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、高保磁力かつ高強度のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることを目的として、Ｒとして重希土類元素を含有することを前提とする。これは、従来から知られている、重希土類元素を含有させることによる異方性磁界向上の手法を踏襲するものである。その上で、強度向上を図るための手法を本発明者等は検討した。その結果、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に含有される特定の元素と、重希土類元素の存在形態によって、保磁力及び強度が変動することを確認した。より具体的に言うと、重希土類元素とＣｏ及び／又はＣｕを含有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、焼結体の粒界相における重希土類元素とＣｏ及び／又はＣｕにそれぞれ濃度分布がある場合において、重希土類元素の高濃度域とＣｏ及び／又はＣｕの高濃度域が重複せずに異なる位置に存在する場合に、高保磁力及び高強度が実現されることが判明した。
【０００７】
以上の知見に基づく本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物（ただし、Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）からなる主相と、主相よりＲを多く含む粒界相と、を備えるとともに、Ｒとして重希土類元素を、またＣｕ及び／又はＣｏを含む焼結体からなり、粒界相において、重希土類元素の高濃度領域とＣｕ及び／又はＣｏの高濃度領域とが異なる位置に存在することを特徴とする。
【０００８】
本発明において、重希土類元素としては、Ｔｂ及び／又はＤｙを用いることが望ましい。異方性磁界の向上にとって、この２つの元素が特に有効だからである。Ｔｂ及びＤｙの中では、Ｔｂを用いることが本発明にとって特に望ましい。
また、本発明を実施する上で、Ｒ：２２〜３３ｗｔ％（Ｒの中で重希土類元素が８ｗｔ％以下（ただし、０を含まず））、Ｂ：０．５〜１．５ｗｔ％、Ａｌ：０．０３〜０．３ｗｔ％、Ｃｕ：０．１５ｗｔ％以下（ただし、０を含まず）、Ｃｏ：８ｗｔ％以下（ただし、０を含まず）、残部実質的にＦｅからなる組成を有することが望ましい。この組成によりＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石として要求される磁気特性をバランスよく発揮することができる。この組成の中で、Ｃｏ：０．５〜４ｗｔ％であることが特に望ましい。
【発明の効果】
【０００９】
以上説明したように、本発明によれば、保磁力及び機械的強度をともに向上することのできるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明について詳述する。
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石はＲ、Ｆｅ及びＢが基本的な元素であるが、その他に保磁力や耐食性改善、製造容易性等の目的でＣｏ及び／又はＣｕを添加することがある。
また、Ｒとしては高い磁束密度を得る目的でＮｄやＰｒが主に使用されるが、Ｄｙ、Ｔｂに置換することでＲ2Ｔ14Ｂ化合物から構成される主相の異方性磁界が向上し、高保磁力の磁石を製造することが可能である。
【００１１】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、主相のほかに、主相結晶粒同士を区画する粒界相が存在する。この粒界相は、基本元素であるＲ、Ｆｅ及びＢも含め、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を構成するほとんどの元素を含んでおり、Ｒリッチ相、Ｂリッチ相、Ｒ酸化物相など複数種の相から形成される。この粒界相は、主相よりもＲを多く含んでいる。
重希土類元素を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、粒界相に重希土類元素を含む。この場合、重希土類元素の濃度は、粒界相において均一ではなく、濃度分布が存在する。つまり、粒界相には重希土類元素の濃度が高い高濃度領域が存在する。
また、Ｃｏ及び／又はＣｕを含有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、粒界相にＣｏ及び／又はＣｕを含む。この場合、Ｃｏ及び／又はＣｕの濃度は、粒界相において均一ではなく、濃度分布が存在する。つまり、粒界相にはＣｏ及び／又はＣｕの濃度が高い高濃度領域が存在する。
【００１２】
ここで、本発明において高濃度領域か否かは、ＥＰＭＡによる元素マッピングの結果から判断する。具体的には所定元素についての元素マッピング結果において、当該元素の全分析点の平均値をＡｖｅ、標準偏差をσとすると、Ａｖｅ＋２σの値以上の部分を当該元素の高濃度領域と定義する。
例えば、図１に示すＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の場合、ＣｕのＡｖｅが１５．５、標準偏差σが１０．０であるから、Ａｖｅ＋２σ＝３５．５となる。したがって、図１に示すＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の場合は、Ｃｕの高濃度領域は、Ｃｕの元素マッピングにおいて濃度が３５．５以上の領域となる。Ｃｏ、重希土類元素についても同様である。
【００１３】
本発明は、このように粒界相において、重希土類元素の高濃度領域とＣｏ及び／又はＣｕの高濃度領域を、異なる位置に存在させることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の高強度化を図ることができる。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は粒界破断を起こすため、粒界相の性質が強度に影響を及ぼすと解されるが、以上のような粒界相とすることにより高強度になる理由は明確ではない。
【００１４】
ちなみに、主相（結晶粒）においては、重希土類元素、Ｃｏの濃度はほぼ均一といえる。したがって、本発明において、主相であるか、粒界相であるかの判断は、重希土類元素の濃度、あるいはＣｏの濃度分布に基づいて判断することができる。また、例えば図１に示す元素マッピングにおいて、Ｔｂに関する元素マッピングと反射電子線像より、Ｔｂの濃度が高い領域に対応する反射電子線像の白い領域が粒界相と判断することができる。
【００１５】
図３は、後述する実施例（本発明）によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石をＥＰＭＡで面分析した結果に基づいて、Ｃｕ、Ｃｏ及びＴｂ（重希土類元素）の高濃度領域を模写したものである。また、図４は、後述する比較例によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石をＥＰＭＡで面分析した結果に基づいて、Ｃｕ、Ｃｏ及びＴｂ（重希土類元素）の高濃度領域を模写したものである。図３（特に、Ｃｕ＋Ｃｏ＋Ｔｂの図参照）に示すように、本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ハッチングで示すＣｕ及びＣｏの高濃度領域と白抜きで示すＴｂの高濃度領域とは、その存在位置が異なっている。これに対して、図４（特に、Ｃｕ＋Ｃｏ＋Ｔｂの図参照）に示すように、比較例によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ハッチングで示すＣｕ及びＣｏの高濃度領域と白抜きで示すＴｂの高濃度領域とは、その存在位置がほとんど重複している。そして、図３に示す本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、図４に示すＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石よりも、強度が高く、かつ保磁力も高い。
【００１６】
以上の図３に示したような組織、つまり重希土類元素の高濃度領域とＣｏ及び／又はＣｕの高濃度領域を異なる位置に存在する組織とするためにはどのような方法を採用してもよいが、原料合金の形態、焼結工程や時効工程における降温過程の冷却速度を制御することで、このような組織を実現することができる。本発明者等は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の粒界相の液相が固化する温度域を急冷することで、重希土類元素の高濃度領域とＣｏ及び／又はＣｕの高濃度領域を異なる位置に存在する組織にできることを確認している。急冷の好ましい条件は、焼結又は時効処理の降温過程において、９００〜６００℃の温度域を３０℃／ｍｉｎ以上の平均速度で冷却する。例えば、焼結の後に時効処理を行う場合、時効処理において上記急冷処理を施せばよい。つまり、９００〜６００℃の温度域を通過する工程が複数回ある場合は、最後の工程で急冷処理を行えばよい。焼結後に時効処理を行わない場合は、焼結の降温過程で急冷処理を行えばよいことになる。
【００１７】
以上本発明の特徴部分について説明したが、以下では本発明が適用されるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成、急冷処理以外の製造工程について順次説明する。
＜組成＞
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒを２２〜３３ｗｔ％含有する。
ここで、ＲはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕ及びＹからなるグループから選択される１種又は２種以上であるが、本発明は重希土類元素を必須元素として含む。本発明における重希土類元素とは、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕ及びＹの１種又は２種以上をいう。
Ｒの量が２２ｗｔ％未満であると、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主相となるＲ2Ｔ14Ｂ化合物の生成が十分ではない。このため、軟磁性を持つα−Ｆｅなどが析出し、保磁力が著しく低下する。一方、Ｒの量が３３ｗｔ％を超えると主相であるＲ2Ｔ14Ｂ化合物の体積比率が低下し、残留磁束密度が低下する。またＲが３３ｗｔ％を超えるとＲが酸素と反応し、含有する酸素量が増え、これに伴い保磁力発生に有効なＲリッチ相が減少し、保磁力の低下を招く。したがって、Ｒの量は２２〜３３ｗｔ％とする。望ましいＲの量は２８〜３３ｗｔ％、さらに望ましいＲの量は２９〜３２ｗｔ％である。
【００１８】
Ｎｄは資源的に豊富で比較的安価であることから、Ｒとしての主成分をＮｄとすることが好ましい。また重希土類元素の含有は異方性磁界を増加させるために、保磁力を向上させる上で有効である。よって、本発明では、重希土類元素の含有を必須とする。そして、上記Ｒの範囲において、重希土類元素の量は８ｗｔ％以下（ただし、０を含まず）とすることが望ましい。重希土類元素は、残留磁束密度及び保磁力のいずれを重視するかによって上記範囲内においてその量を定めることが望ましい。つまり、相対的に高い残留磁束密度を得たい場合には重希土類元素量を１〜３ｗｔ％とし、高い保磁力を得たい場合には重希土類元素量を３〜８ｗｔ％とすることが望ましい。重希土類元素含有の効果である保磁力向上にとっては、Ｔｂが最も望ましく、他の希土類元素よりも少量で保磁力向上の効果を得ることができる。なお、Ｔｂを含有する場合であっても、Ｔｂの一部をＤｙで置換することより、高保磁力を得つつ低コスト化を図ることもできる。
【００１９】
また、本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ホウ素（Ｂ）を０．５〜１．５ｗｔ％含有する。Ｂが０．５ｗｔ％未満の場合には高い保磁力を得ることができない。ただし、Ｂが１．５ｗｔ％を超えると残留磁束密度が低下する傾向がある。望ましいＢの量は０．７〜１．３ｗｔ％、さらに望ましいＢの量は０．８〜１．２ｗｔ％である。
【００２０】
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ａｌを０．０３〜０．３ｗｔ％、Ｃｕを０．１５ｗｔ％以下（ただし、０を含まず）含有することができる。この範囲でＡｌ、Ｃｕを含有させることにより、得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の高保磁力化、高耐食性化、温度特性の改善が可能となる。Ａｌを添加する場合において、望ましいＡｌの量は０．０５〜０．２５ｗｔ％、さらに望ましいＡｌの量は０．１〜０．２３ｗｔ％である。また、Ｃｕを添加する場合において、Ｃｕの量は０．０２〜０．１２ｗｔ％とすることが望ましく、０．０３〜０．１ｗｔ％とすることがより望ましい。本発明は、粒界相において、Ｃｕの高濃度領域が重希土類元素の高濃度領域と異なる位置に存在するところに特徴がある。
【００２１】
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｃｏを８ｗｔ％以下（ただし、０を含まず）、望ましくは０．１〜  ４ｗｔ％、さらに望ましくは０．２〜２ｗｔ％含有する。ＣｏはＦｅと同様の相を形成するが、キュリー温度の向上、粒界相の耐食性向上に効果がある。本発明は、粒界相において、Ｃｏの高濃度領域が重希土類元素の高濃度領域と異なる位置に存在するところに特徴がある。
ここで、｜Ｔｂ（ｗｔ％）−Ｃｏ（ｗｔ％）｜が２ｗｔ％以下であることが望ましい。Ｔｂの含有量とＣｏの含有量の差が大きくなると、粒界相においてＴｂの高濃度領域及びＣｏの高濃度領域が一致する傾向にあるためである。
【００２２】
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｚｒ、Ｎｂ及びＨｆの１種又は２種以上（以下、Ｍ元素と総称することがある）を０．０５〜０．３ｗｔ％含有することが望ましい。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性向上を図るために酸素含有量を低減する際に、Ｍ元素は焼結過程での結晶粒の異常成長を抑制する効果を発揮し、焼結体の組織を均一かつ微細にする。したがって、Ｍ元素は酸素量が低い場合にその効果が顕著になる。Ｍ元素の望ましい量は０．１〜０．２５ｗｔ％、さらに望ましい量は０．１５〜０．２５ｗｔ％である。
【００２３】
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、その酸素量を５０００ｐｐｍ以下とすることが好ましく、さらに好ましくは２０００〜３０００ｐｐｍとする。酸素量が多いと非磁性成分である酸化物相が増大して磁気特性が低下する一方、酸素量が少なすぎると酸化物相の量が不足することにより焼結時に結晶粒が異常成長するおそれがあるためである。
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、組成の異なる複数種の原料合金から製造することができる。典型的には主相形成用の原料合金と粒界相形成用の原料合金を用いるものである。後述する実施例の合金Ａが主相形成用の原料合金、合金Ｂが粒界相形成用の原料合金である。そして、Ｒのうちで重希土類元素であるＤｙ及び／又はＴｂの５０％以上を粒界相形成用の原料合金から供給し、他のＲ、典型的にはＮｄは主相形成用の原料合金から供給することが、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得るのに有効である。Ｄｙ及び／又はＴｂは、その全てを粒界相形成用の原料合金から供給することがより好ましい。
【００２４】
＜製造方法＞
次に、本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法の望ましい形態について説明する。
原料金属を真空又は不活性ガス、好ましくはＡｒ雰囲気中でストリップキャスティングすることにより、原料合金を得ることができる。原料金属としては、希土類金属あるいは希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金等を使用することができる。
【００２５】
原料合金が作製された後、これらの母合金は粉砕される。粉砕工程には、粗粉砕工程と微粉砕工程とがある。まず、各母合金をそれぞれ粒径数百μｍ程度になるまで粗粉砕する。粗粉砕は、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用い、不活性ガス雰囲気中にて行なうことができる。粗粉砕性を向上させるために、水素を吸蔵させた後、粗粉砕を行なうこともできる。また、水素吸蔵を行った後に、水素を放出させることにより、粗粉砕を行うこともできる。
高磁気特性を得るために、粉砕処理（粉砕処理後の回収）から焼結（焼結炉に投入する）までの各工程の雰囲気を低酸素濃度にすることが好ましい。１つの基準として、焼結体の酸素量を５０００ｐｐｍ以下に制御する場合には各工程の酸素の濃度を３０００ｐｐｍ以下に制御し、焼結体の酸素量を２０００〜３０００ｐｐｍに制御する場合には各工程の酸素の濃度を１００ｐｐｍ以下に制御する。
【００２６】
粗粉砕工程後、微粉砕工程に移る。微粉砕は、主にジェットミルが用いられ、粒径数百μｍ程度の粗粉砕粉末が、平均粒径３〜５μｍになるまで粉砕される。ジェットミルは、高圧の不活性ガス（例えば窒素ガス）を狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により粗粉砕粉末を加速し、粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットあるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。微粉砕時に、ステアリン酸亜鉛、オレイン酸アミド等の添加剤を添加することにより、成形時に配向性の高い微粉を得ることができる。
【００２７】
次いで、微粉砕された合金粉末を、磁場印加によってその結晶軸を配向させた状態で磁場中成形する。磁場中成形における成形圧力は３０〜３００ＭＰａの範囲とすればよい。成形圧力は成形開始から終了まで一定であってもよく、漸増または漸減してもよく、あるいは不規則変化してもよい。成形圧力が低いほど配向性は良好となるが、成形圧力が低すぎると成形体の強度が不足してハンドリングに問題が生じるので、この点を考慮して上記範囲から成形圧力を選択する。磁場中成形で得られる成形体の最終的な相対密度は、通常、５０〜６０％である。印加する磁場は、９６０〜１６００ｋＡ／ｍ程度とすればよい。また、印加する磁場は静磁場に限定されず、パルス状磁場とすることもできる。また、静磁場とパルス状磁場を併用することもできる。
【００２８】
磁場中成形後、その成形体を真空又は不活性ガス雰囲気中で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、１０００〜１２００℃で１〜１０時間程度焼結すればよい。焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことができる。時効処理は、保磁力を制御する上で重要である。時効処理を２段に分けて行なう場合には、８００〜９００℃近傍、６００〜７００℃近傍での所定時間の保持が有効である。
本発明では、前述したように、焼結の降温過程又は時効処理の降温過程で急冷処理を施すことが望ましい。この急冷処理は、９００〜６００℃の温度域で３０℃／ｍｉｎ以上の平均速度で降温するものである。冷却速度は、３０℃／ｍｉｎ以上の範囲であれば制限はないが、設備的に１００℃／ｍｉｎを超える冷却速度とすることは困難な場合が多い。
【実施例】
【００２９】
ストリップキャスト法により表１〜８に示す組成を有する合金Ａ及び合金Ｂを作製し、表１〜８に示す混合比に配合した。
【００３０】
【表１】
2006210450.tif 000003
【００３１】
【表２】
2006210450.tif 000004
【００３２】
【表３】
2006210450.tif 000005
【００３３】
【表４】
2006210450.tif 000006
【００３４】
【表５】
2006210450.tif 000007
【００３５】
【表６】
2006210450.tif 000008
【００３６】
【表７】
2006210450.tif 000009
【００３７】
【表８】
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【００３８】
合金Ａ及び合金Ｂからなる各混合物（実施例１〜６）に室温で水素吸蔵処理を施した後に、６００℃で脱水素処理を行って合金Ａ及び合金Ｂを粗粉砕した。粗粉砕された合金Ａ及び合金Ｂに、粉砕助剤としてオレイン酸アミドを０．１ｗｔ％添加し、ジェットミルにて微粉砕を行って平均粒径４．５μｍの微粉を得た。
得られた微粉を磁場中成形、焼結及び時効処理を行って焼結磁石を得た。磁場中成形の条件は、印加磁場が１２００ｋＡ／ｍ、成形圧力が１００ＭＰａである。焼結及び時効処理は、焼結は１０５０℃で３時間保持し、時効処理は９００℃で１時間保持及び５３０℃で１時間保持の２段時効処理とした。また、焼結後の降温過程（１０５０〜６００℃）の冷却速度を５０℃／ｍｉｎ、１段目の時効処理の降温過程（９００〜６００℃）の冷却速度を５０℃／ｍｉｎに制御した。
なお、焼結後の酸素量を低減するため、以上の粗粉砕から焼結に至るまでの雰囲気の酸素量を制御した。
【００３９】
得られた各Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（実施例１〜６）を、１０ｍｍ×１０ｍｍ×１．５ｍｍに加工し、磁場中成形の配向方向と垂直な方向に荷重をかけて３点曲げ強度を測定（ＪＩＳ  Ｒ  １６０１準拠）した。また、得られた各Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について磁気特性を測定した。以上の測定結果を表９に示す。なお、得られた各Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、その酸素量を測定したところ、２０００〜３０００ｐｐｍの範囲にあった。
【００４０】
合金Ａ及び合金Ｂを用いて、焼結及び時効処理を、焼結を１０５０℃で３時間保持し、時効処理を９００℃で１時間保持及び５３０℃で１時間保持の２段時効処理とする以外は、上記と同条件でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造した（比較例１〜８）。ただし、これら比較例は、焼結後の降温過程（１０５０〜６００℃）の冷却速度を１５℃／ｍｉｎ、１段目の時効処理の降温過程（９００〜６００℃）の冷却速度を１５℃／ｍｉｎに制御した。
【００４１】
得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（比較例）について、実施例と同様に３点曲げ強度及び磁気特性を測定した。その結果を表９に示す。なお、得られた各Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、その酸素量を測定したところ、２０００〜３０００ｐｐｍの範囲にあった。
【００４２】
【表９】
2006210450.tif 000011
【００４３】
表９に示すように、実施例１〜４と比較例１〜４の対比、実施例５〜６と比較例７〜８の対比より、実施例によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石及び比較例によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、組成及び基本的な製造方法が一致しているにもかかわらず、強度及び磁気特性に差異がある。そこで、その原因を究明するために、実施例１によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石及び比較例１によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組織をＥＰＭＡにより観察した。その結果を図１（実施例１）及び図２（比較例１）に示す。図１及び図２に示すように、Ｃｕ、Ｃｏ及びＴｂに濃度分布がある。図１及び図２において、白色の部分ほど当該元素の濃度が高いことを示しているが、一般的に主相には濃度分布がほとんど存在しないことから、この白色の濃度の高い領域は粒界相に該当すると解される。
【００４４】
図１及び図２について、Ｃｕ、Ｃｏ及びＴｂの高濃度領域の存在位置を確認するために、図１及び図２の高濃度領域を模写した。図３（実施例）及び図４（比較例）にその模写を示す。図３及び図４において、Ｃｕ及びＣｏの高濃度領域はハッチングで示されている。また、図３及び図４において、Ｔｂ高濃度領域は白抜きで示されている。
図３及び図４には、Ｃｕ、Ｃｏ及びＴｂの模写を重ね合わせた図も示している。Ｃｕ＋Ｃｏ＋Ｔｂと表記されている図である。この図３のこの図より、実施例１によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｃｏ及びＣｕと重希土類元素であるＴｂの存在位置が相違していることがわかった。これに対して、図４に示すように、比較例１によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｃｕ及びＣｏの高濃度領域と重希土類元素の高濃度領域とが一致している場合がある。
このような粒界相の組織の相違が、３点曲げ強度の差異及び保磁力（ＨｃＪ）の差異に関連しているものと解される。
【００４５】
また、各焼結体について、ＥＰＭＡによる元素マッピングを行い、粒界相において、Ｄｙ及び／又はＴｂ（重希土類元素）の高濃度領域とＣｕ及び／又はＣｏの高濃度領域の存在位置を確認した。その結果も表９に併せて示すが、実施例２〜４、５及び６は、Ｄｙ及び／又はＴｂ（重希土類元素）の高濃度領域とＣｕ及び／又はＣｏの高濃度領域が異なる領域に存在していることがわかった。なお、高濃度領域の特定は、発明を実施するための最良の形態の欄で説明した基準により行った。
【００４６】
実施例１と比較例５、比較例６との対比より、Ｃｏ、Ｔｂの添加を合金Ａ又は合金Ｂのいずれに添加するかによって、Ｄｙ及び／又はＴｂ（重希土類元素）の高濃度領域とＣｕ及び／又はＣｏの高濃度領域の存在位置が異なるか否かに影響するものと解される。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】実施例による焼結磁石のＥＰＭＡによる観察結果を示す図である。
【図２】比較例による焼結磁石のＥＰＭＡによる観察結果を示す図である。
【図３】図１を模写した図である。
【図４】図２を模写した図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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