(57)【要約】【課題】  長期的に安定な構造を有するマイクロ流路デバイスの製造方法を提供する。【解決手段】  マイクロ流路デバイス１０の製造方法は、溝１が形成された基板１２上に、プラズマプロセスを用いて、溝１に沿って延びる空洞５が溝１内に形成されるようにケイ素酸化物膜３を形成する成膜工程を含む。特に、誘導結合プラズマＣＶＤ法を用いてケイ素酸化物膜３を形成することが好ましい。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
溝が形成された基板上に、プラズマプロセスを用いて、前記溝に沿って延びる空洞が前記溝内に形成されるようにケイ素酸化物膜を形成する成膜工程を含む、マイクロ流路デバイスの製造方法。
【請求項２】
前記ケイ素酸化物膜を、誘導結合プラズマＣＶＤ法を用いて形成する、請求項１に記載のマイクロ流路デバイスの製造方法。
【請求項３】
前記溝のアスペクト比が３以上である、請求項１又は２に記載のマイクロ流路デバイスの製造方法。
【請求項４】
前記成膜工程の後に、前記空洞を外部に繋げる穴を前記ケイ素酸化物膜に形成する穴形成工程を更に含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載のマイクロ流路デバイスの製造方法。
【請求項５】
前記基板が石英ガラスから構成され、前記ケイ素酸化物膜が石英ガラスから構成される、請求項１〜４のいずれか一項に記載のマイクロ流路デバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロ流路デバイスの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
２枚のガラス板と、これら２枚のガラス板の間に介在するガラス含有層とからなるマイクロ流路デバイスが知られている。このマイクロ流路デバイスは、例えば特許文献１に記載されている方法を用いて製造される。この方法では、まず、ガラス板上にガラス粉末含有層を形成し、そのガラス粉末含有層上にガラス板を載置する。その後、ガラス粉末含有層を焼成させることにより、２枚のガラス板とガラス含有層とを融着させる。
【０００３】
また、例えば特許文献２に記載されているように、基板と、基板上に設けられた光硬化性樹脂層と、光硬化性樹脂層上に設けられたカバー板とからなるマイクロ流路デバイスが知られている。このマイクロ流路デバイスは、以下のように製造される。まず、基板とカバー板との間に未硬化の光硬化性樹脂を充填する。その後、当該未硬化の光硬化性樹脂を光硬化させる。このようにして、一体に構成されたマイクロ流路デバイスを製造する。
【０００４】
このように、マイクロ流路デバイスの製造方法では、通常、２枚の基板を貼り合わせる方法（以下、貼り合わせ法という）が用いられる。
【特許文献１】特開２００３−２９９９４４号公報
【特許文献２】特開２００３−２８５３９８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記貼り合わせ法を用いて製造されるマイクロ流路デバイスの長期的な安定性には未だ改善の余地がある。このようなマイクロ流路デバイスを長期間にわたって使用すると、２枚の板（ガラス板又は基板）が分離してしまうおそれがある。これは、例えば、ガラス板の熱膨張係数と、ガラス含有層又は光硬化性樹脂層の熱膨張係数との差等に起因していると考えられる。
【０００６】
そこで本発明は、長期的に安定な構造を有するマイクロ流路デバイスの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上述の課題を解決するため、本発明のマイクロ流路デバイスの製造方法は、溝が形成された基板上に、プラズマプロセスを用いて、前記溝に沿って延びる空洞が前記溝内に形成されるようにケイ素酸化物膜を形成する成膜工程を含む。
【０００８】
本発明のマイクロ流路デバイスの製造方法によれば、液体又は気体等の流体を流すための空洞がケイ素酸化物膜によって形成される。この方法では、貼り合わせ法を用いていないので、長期的に安定な構造を有するマイクロ流路デバイスが得られる。
【０００９】
また、前記ケイ素酸化物膜を、誘導結合プラズマＣＶＤ法を用いて形成することが好ましい。この場合、溝内に空洞を形成し易い。
【００１０】
また、前記溝のアスペクト比が３以上であることが好ましい。この場合、溝内に空洞を形成し易い。
【００１１】
また、上記マイクロ流路デバイスの製造方法は、前記成膜工程の後に、前記空洞を外部に繋げる穴を前記ケイ素酸化物膜に形成する穴形成工程を更に含むことが好ましい。これにより、流体を穴に供給すること及び流体を穴から取り出すことができる。
【００１２】
また、前記基板が石英ガラスから構成され、前記ケイ素酸化物膜が石英ガラスから構成されることが好ましい。この場合、マイクロ流路デバイスの耐薬品性が向上する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、長期的に安定な構造を有するマイクロ流路デバイスの製造方法が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、添付図面を参照しながら本発明の実施形態を詳細に説明する。なお、図面の説明において、同一又は同等の要素には同一符号を用い、重複する説明を省略する。
【００１５】
（第１実施形態）
まず、図１〜図５を参照して、第１実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法について説明する。
【００１６】
図１(ａ)は、第１実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図１(ｂ)は、図１(ａ)に示されるＩｂ−Ｉｂ線に沿った断面図である。図２(ａ)は、第１実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図２(ｂ)は、図２(ａ)に示されるIIｂ−IIｂ線に沿った断面図である。図３は、マイクロ流路デバイスの製造方法を好適に実施するためのプラズマＣＶＤ装置を模式的に示す概略断面図である。図４(ａ)は、第１実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図４(ｂ)は、図４(ａ)に示されるＩＶｂ−ＩＶｂ線に沿った断面図である。図５は、第１実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法により製造されるマイクロ流路デバイスの一例を模式的に示す概略斜視図である。
【００１７】
以下、本実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の好適な一例として、図５に示されるマイクロ流路デバイス１０の製造方法について詳細に説明する。
【００１８】
（基板準備工程）
まず、図１(ａ)及び図１(ｂ)に示されるように、溝１が形成された基板１２を準備する。基板１２は、例えばソーダライムガラス、パーロライムガラス、石英ガラス等のケイ素酸化物から構成される。特に、基板１２は石英ガラスから構成されることが好ましい。この場合、得られるマイクロ流路デバイス１０の耐薬品性が向上する。一実施例では、基板１２は、厚さ０．５ｍｍ、直径４インチの石英基板である。
【００１９】
溝１は例えばフォトリソグラフィー方法を用いて形成される。溝１の幅をｘ、深さをｙとしたときに、溝１のアスペクト比はｙ／ｘと表される。溝１のアスペクト比は３以上１０以下であることが好ましい。ｘは０．１〜１０μｍであることが好ましく、ｙは０．３〜１００μｍであることが好ましい。この場合、溝１内に後述する空洞５を形成し易い。一実施例では、ｘ＝５μｍ、ｙ＝１５μｍである。この場合、アスペクト比は３である。
【００２０】
（成膜工程）
次に、図２(ａ)及び図２(ｂ)に示されるように、基板１２上に、プラズマプロセスを用いて、溝１に沿って延びる空洞５が溝１内に形成されるようにケイ素酸化物膜３を形成する。空洞５は、ケイ素酸化物膜３の表面から所定の深さ位置に形成されることが好ましい。ケイ素酸化物膜３は例えばＳｉＯ２から構成される。特に、ケイ素酸化物膜３が石英ガラスから構成されることが好ましい。この場合、得られるマイクロ流路デバイス１０の耐薬品性が向上する。ケイ素酸化物膜３の膜厚は、例えば約３０μｍである。ケイ素酸化物膜３の表面には、溝１に対応した窪み７が形成されている。なお、ケイ素酸化物膜３の膜厚を厚くした場合には、窪み７が殆ど形成されない。ケイ素酸化物膜は、まず溝１の肩部２上に形成されるので、溝１の開口面を塞ぐように形成される。その結果、空洞５が形成される。
【００２１】
プラズマプロセスとしては、例えば、ＣＶＤ法、スパッタ法等が好適に用いられる。特に、誘導結合プラズマＣＶＤ法を用いてケイ素酸化物膜３を形成することが好ましい。この場合、溝１内に空洞５を形成し易く、高速且つ低温でケイ素酸化物膜３を形成することができる。誘導結合プラズマＣＶＤ法を実施する際に、図３に示されるプラズマＣＶＤ装置２００を用いることが好ましい。
【００２２】
図３に示されるプラズマＣＶＤ装置２００は、チャンバ３０と、チャンバ３０内に設けられ基板１２を支持するサセプタ４０（支持台）とを備える。チャンバ３０は、プロセスガスを供給するための供給口３２及びプロセスガスを排気するための排気口３４を有している。供給口３２には、ガス流量を制御するためのＭＦＣ（マスフローコントローラ）６０を介してガス供給装置６２が接続されている。排気口３４には、排気コンダクタンスを調整するための排気量調整バルブ６４を介して真空ポンプ６６が接続されている。
【００２３】
チャンバ３０は、サセプタ４０に対向配置された窓３６を有している。この窓３６は、高周波電磁場をチャンバ３０内に導入するための窓である。この高周波電磁場は、チャンバ３０外に設けられたコイル５０によって発生する。
【００２４】
サセプタ４０には、整合回路４２を介して高周波電源４４が接続される。高周波電源４４によって、周波数が数百ｋＨｚから数ＭＨｚであって出力電力が数十Ｗから数百Ｗの高周波電力をサセプタ４０に印加することができる。さらに、整合回路４２によって、高周波電源４４とサセプタ４０との間のインピーダンス整合をとり、出力電力をサセプタ４０に効率良く印加することができる。
【００２５】
サセプタ４０には、サセプタ４０に冷却水を循環させるためのパイプ４６が接続されている。パイプ４６によって、サセプタ４０の内部又は周囲に冷却水を循環させることができる。これにより、高周波電源４４から印加された高周波電力に起因するサセプタ４０の温度上昇を抑制することができる。
【００２６】
また、コイル５０によって、チャンバ３０内に誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）が生成される。コイル５０には、整合回路５２を介して高周波電源５４が接続される。高周波電源５４によって、周波数が数十ＭＨｚであって出力電力が数百Ｗから数千Ｗの高周波電力をコイル５０に印加することができる。さらに、整合回路５２によって、高周波電源５４とコイル５０との間のインピーダンス整合をとり、出力電力をコイル５０に効率良く印加することができる。
【００２７】
以上説明したプラズマＣＶＤ装置２００を用いて、ケイ素酸化物膜３は、例えば以下のように形成される。
【００２８】
まず、基板１２をサセプタ４０上に設置する。続いて、プロセスガスを供給口３２からチャンバ３０内に供給する。その後、コイル５０に高周波電力を印加することによってチャンバ３０内にプラズマを生成する。このとき、サセプタ４０に高周波電力を印加しながら、基板１２上にケイ素酸化物膜３を成膜することが好ましい。これにより、空洞５を形成し易くなる。
【００２９】
一実施例では、下記条件を使用できる。
高周波電源５４の出力電力：１０００Ｗ
高周波電源４４の出力電力：２００Ｗ
プロセスガス：酸素ガス及びテトラエトキシシラン（ＴＥＯＳ）
成膜時間：１２０分
温度：２００℃
【００３０】
（穴形成工程）
次に、図４(ａ)及び図４(ｂ)に示されるように、空洞５を外部に繋げる穴９をケイ素酸化物膜３に形成する。その結果、穴９を有するケイ素酸化物膜１１が基板１２上に形成される。これにより、流体を穴９に供給すること及び流体を穴９から取り出すことができる。穴９は、ケイ素酸化物膜１１の厚さ方向において、ケイ素酸化物膜１１の表面から空洞５に達するまで延びている。穴９の底面の深さ位置は、例えば、空洞５の深さ位置よりも深い。この場合、穴９と空洞５とを連通し易くなる。なお、溝１が外部に繋がっている場合には、穴９を形成しないとしてもよい。穴９は例えばドライエッチング法を用いて形成される。一実施例において、穴９の径は１０μｍである。
【００３１】
以上の工程を経ることにより、図５に示されるマイクロ流路デバイス１０が製造される。マイクロ流路デバイス１０は、溝１が形成された基板１２と、基板１２上に設けられたケイ素酸化物膜１１とを備える。溝１内には、溝１に沿って延びる空洞５が、基板１２及びケイ素酸化物膜１１によって形成されている。また、ケイ素酸化物膜１１には、空洞５を外部に繋げる穴９が形成されている。なお、溝１が外部に繋がっている場合には、穴９が形成されていなくてもよい。
【００３２】
マイクロ流路デバイス１０では、例えば図５に示されるように、流体Ａ，Ｂ，Ｃを穴９内に供給して空洞５内で反応させることができる。したがって、空洞５及び穴９は流路となる。流体Ａ，Ｂ，Ｃの反応生成物Ｅ，Ｄは、別の穴９から取り出される。マイクロ流路デバイス１０はマイクロ化学チップとして好適に用いられる。マイクロ流路デバイス１０を用いることにより、例えば、微量の試料中に含まれる物質を分離又は分析すること等ができる。
【００３３】
本実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法によれば、成膜工程において、流体を流すための空洞５がケイ素酸化物膜３によって形成される。この方法では、貼り合わせ法を用いていないので、長期的に安定な構造を有するマイクロ流路デバイス１０が得られる。また、貼り合わせ法では製造が困難な大面積のマイクロ流路デバイス１０を製造することが容易になる。
【００３４】
（第２実施形態）
続いて、図６〜図１０を参照して、第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法について説明する。
【００３５】
図６(ａ)は、第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図６(ｂ)は、図６(ａ)に示されるＶＩｂ−ＶＩｂ線に沿った断面図である。図７(ａ)は、第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図７(ｂ)は、図７(ａ)に示されるＶIIｂ−ＶIIｂ線に沿った断面図である。図８(ａ)は、第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図８(ｂ)は、図８(ａ)に示されるＶIIIｂ−ＶIIIｂ線に沿った断面図である。図９(ａ)は、第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図９(ｂ)は、図９(ａ)に示されるIＸｂ−IＸｂ線に沿った断面図である。図１０は、第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法により製造されるマイクロ流路デバイスの一例を模式的に示す概略斜視図である。
【００３６】
以下、本実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の好適な一例として、図１０に示されるマイクロ流路デバイス１１０の製造方法について詳細に説明する。
【００３７】
（基板準備工程）
まず、図６(ａ)及び図６(ｂ)に示されるように、溝１０１が形成された基板１１２を準備する。基板１１２は、例えば基板１２と同様の材料から構成される。また、溝１０１のアスペクト比は、例えば溝１のアスペクト比と同様である。
【００３８】
（金属膜形成工程）
次に、図７(ａ)及び図７(ｂ)に示されるように、基板１１２上に、ヒータ部１９，１９を形成する。溝１０１は、ヒータ部１９，１９の間に配置される。ヒータ部１９は、ヒータ用金属膜１３と、ヒータ用金属膜１３に電気的に接続された金属膜１５，１５とを有する。金属膜１５はヒータ用金属膜１３に給電するための電極となる。
【００３９】
ヒータ用金属膜１３及び金属膜１５は、基板１１２上にパターン形成される。ヒータ用金属膜１３は抵抗値の高い材料、例えばタングステンシリサイド等から構成される。ヒータ用金属膜１３は、例えばスパッタ法、フォトリソグラフィー法及びドライエッチング法を用いてパターン形成される。ヒータ用金属膜１３のパターン形状は、例えば、幅５０μｍ、長さ５ｍｍである。金属膜１５は抵抗値の低い材料から構成されることが好ましい。金属膜１５は、例えば、チタン層、白金層及び金層の３層構造を有している。金属膜１５は、例えば蒸着法、フォトリソグラフィー法及びドライエッチング法を用いてパターン形成される。
【００４０】
（成膜工程）
次に、図８(ａ)及び図８(ｂ)に示されるように、基板１１２上に、プラズマプロセスを用いて、溝１０１に沿って延びる空洞１０５が溝１０１内に形成されるようにケイ素酸化物膜１０３を形成する。空洞１０５は、ケイ素酸化物膜１０３の表面から所定の深さ位置に形成されることが好ましい。ケイ素酸化物膜１０３は、ヒータ部１９を覆うように形成される。ケイ素酸化物膜１０３は、例えばケイ素酸化物膜３と同様の材料から構成される。ケイ素酸化物膜１０３の膜厚は、例えば約３０μｍである。ケイ素酸化物膜１０３の表面には、溝１０１に対応した窪み１０７が形成されている。なお、ケイ素酸化物膜１０３の膜厚を厚くした場合には、窪み１０７が殆ど形成されない。ケイ素酸化物膜は、まず溝１０１の肩部１０２上に形成されるので、溝１０１の開口面を塞ぐように形成される。その結果、空洞１０５が形成される。
【００４１】
プラズマプロセスとしては、ＣＶＤ法、スパッタ法等が好適に用いられる。特に、誘導結合プラズマＣＶＤ法を用いてケイ素酸化物膜１０３を形成すると、ヒータ用金属膜１３及び金属膜１５が高温に晒されない。このため、ヒータ用金属膜１３はヒータとしての良好な特性を失わず、金属膜１５は電極としての良好な特性を失わない。誘導結合プラズマＣＶＤ法を実施する際には、図３に示されるプラズマＣＶＤ装置２００を用いることが好ましい。ケイ素酸化物膜１０３は、例えば、プラズマＣＶＤ装置２００を用いてケイ素酸化物膜３と同様に形成される。
【００４２】
（穴形成工程）
次に、図９(ａ)及び図９(ｂ)に示されるように、空洞１０５を外部に繋げる穴１０９をケイ素酸化物膜１０３に形成する。また、穴１０９の形成と同時に、ケイ素酸化物膜１０３における金属膜１５上の部分を除去することにより切り欠き部１７を形成する。これにより、金属膜１５の端部が露出する。なお、切り欠き部１７を形成しなくてもよい。一実施例において、穴１０９の径は１０μｍである。
【００４３】
このようにして、基板１１２上に、穴１０９及び切り欠き部１７を有するケイ素酸化物膜１１１が形成される。穴１０９を形成することにより、流体を穴１０９に供給すること及び流体を穴１０９から取り出すことができる。穴１０９は、ケイ素酸化物膜１１１の厚さ方向において、ケイ素酸化物膜１１１の表面から空洞１０５に達するまで延びている。穴１０９の底面の深さ位置は、例えば、空洞１０５の深さ位置よりも深い。この場合、穴１０９と空洞１０５とを連通し易くなる。なお、溝１０１が外部に繋がっている場合には、穴１０９を形成しないとしてもよい。穴１０９及び切り欠き部１７は、例えばドライエッチング法を用いて形成される。
【００４４】
以上の工程を経ることにより、図１０に示されるマイクロ流路デバイス１１０が製造される。マイクロ流路デバイス１１０は、溝１０１が形成された基板１１２と、基板１１２上に設けられたケイ素酸化物膜１１１とを備える。溝１０１内には、溝１０１に沿って延びる空洞１０５が、基板１１２及びケイ素酸化物膜１１１によって形成されている。また、ケイ素酸化物膜１１１には、空洞１０５を外部に繋げる穴１０９が形成されている。なお、溝１０１が外部に繋がっている場合には、穴１０９が形成されていなくてもよい。
【００４５】
また、基板１１２とケイ素酸化物膜１１１との間には、ヒータ部１９，１９が設けられている。空洞１０５はヒータ部１９，１９の間に配置されている。ヒータ部１９は、ヒータ用金属膜１３と、ヒータ用金属膜１３に電気的に接続された金属膜１５，１５とを有する。金属膜１５はヒータ用金属膜１３に給電するための電極となる。ヒータ部１９と金属膜１５の一部とはケイ素酸化物膜１１１によって覆われている。金属膜１５の残部は露出しており、パッド電極として機能する。
【００４６】
マイクロ流路デバイス１１０では、例えば図１０に示されるように、流体Ｆ，Ｇを穴１０９内に供給して空洞１０５内で反応させることができる。したがって、空洞１０５及び穴１０９は流路となる。流体Ｆ，Ｇの反応生成物Ｈは、別の穴１０９から取り出される。マイクロ流路デバイス１１０はマイクロ化学チップとして好適に用いられる。マイクロ流路デバイス１１０を用いることにより、例えば、微量の試料中に含まれる物質を分離又は分析すること等ができる。
【００４７】
本実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法によれば、成膜工程において、流体を流すための空洞１０５がケイ素酸化物膜１０３によって形成される。この方法では、貼り合わせ法を用いていないので、長期的に安定な構造を有するマイクロ流路デバイス１１０が得られる。また、貼り合わせ法では製造が困難な大面積のマイクロ流路デバイス１１０を製造することが容易になる。さらに、ヒータ部１９によって、空洞１０５内の流体を加熱することができる。この場合、空洞１０５内の流体の化学反応が促進される。
【００４８】
以上、本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明は上記各実施形態に限定されない。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】図１(ａ)は、第１実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図１(ｂ)は、図１(ａ)に示されるＩｂ−Ｉｂ線に沿った断面図である。
【図２】図２(ａ)は、第１実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図２(ｂ)は、図２(ａ)に示されるIIｂ−IIｂ線に沿った断面図である。
【図３】マイクロ流路デバイスの製造方法を好適に実施するためのプラズマＣＶＤ装置を模式的に示す概略断面図である。
【図４】図４(ａ)は、第１実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図４(ｂ)は、図４(ａ)に示されるＩＶｂ−ＩＶｂ線に沿った断面図である。
【図５】第１実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法により製造されるマイクロ流路デバイスの一例を模式的に示す概略斜視図である。
【図６】図６(ａ)は、第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図６(ｂ)は、図６(ａ)に示されるＶＩｂ−ＶＩｂ線に沿った断面図である。
【図７】図７(ａ)は、第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図７(ｂ)は、図７(ａ)に示されるＶIIｂ−ＶIIｂ線に沿った断面図である。
【図８】図８(ａ)は、第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図８(ｂ)は、図８(ａ)に示されるＶIIIｂ−ＶIIIｂ線に沿った断面図である。
【図９】図９(ａ)は、第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法の一工程を模式的に示す平面図であり、図９(ｂ)は、図９(ａ)に示されるIＸｂ−IＸｂ線に沿った断面図である。
【図１０】第２実施形態に係るマイクロ流路デバイスの製造方法により製造されるマイクロ流路デバイスの一例を模式的に示す概略斜視図である。
【符号の説明】
【００５０】
１，１０１…溝、３，１０３…ケイ素酸化物膜、５，１０５…空洞、９，１０９…穴、１０，１１０…マイクロ流路デバイス、１２，１１２…基板。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2006255664.tif 000008
【図７】
2006255664.tif 000009
【図８】
2006255664.tif 000010
【図９】
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【図１０】
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