(57)【要約】【課題】  プラスチックの成形体等に積層された際に応力白化が少なく、表面硬度や剛性が高く、透明性に優れ、かつフィルム切断時にクラックが発生しにくいフィルムを提供する。【解決手段】  ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）およびアクリル樹脂組成物（Ｆ）からなる樹脂組成物（Ｇ）を成形してなるアクリルフィルムであって、（Ｃ）が、特定割合の環状構造を有するオルガノシロキサンおよびアルコキシシランをグラフト交叉剤により重合して得られるポリオルガノシロキサン（Ａ）存在下に、ビニル系単量体（Ｂ）を重合して得られるものであり、かつ、（Ｆ）が、アクリル酸エステル系ゴム状重合体を含むアクリル系グラフト共重合体（Ｄ）およびメタクリル酸メチルを主成分とするメタクリル系重合体（Ｅ）からなるものとすることにより、上記課題を解決できるアクリルフィルム、およびその積層品を得ることできる。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）０．０１〜５重量％およびアクリル系樹脂組成物（Ｆ）９９．９９〜９５重量％からなる樹脂組成物（Ｇ）を成形してなるアクリルフィルムであって、
ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）が、環状構造を有するオルガノシロキサンとアルコキシシランを重量割合１／９〜９／１、かつ、環状構造を有するオルガノシロキサンとアルコキシシランを合わせて９９．９９〜９９．６重量％、およびグラフト交叉剤０．０１〜０．４重量％とを重合して得られるポリオルガノシロキサン（Ａ）６０〜９０重量部の存在下に、ビニル系単量体（Ｂ）４０〜１０重量部（（Ａ）および（Ｂ）を合わせて１００重量部）を重合して得られるものであり、かつ、
アクリル系樹脂組成物（Ｆ）が、（Ｄ）アクリル酸エステル系ゴム状重合体を含むアクリル系グラフト共重合体および（Ｅ）メタクリル酸メチル８０重量％以上を含有するメタクリル系重合体とからなるものである、アクリルフィルム。
【請求項２】
ビニル系単量体（Ｂ）が、（メタ）アクリル酸エステル単量体、芳香族ビニル系単量体、シアン化ビニル系単量体、カルボキシル基含有ビニル系単量体およびマレイミド系単量体からなる群から選ばれた少なくとも１種の単量体である、請求項１に記載のアクリルフィルム。
【請求項３】
請求項１または２記載のアクリルフィルムを積層した、積層品。
【請求項４】
請求項３記載の積層品が、射出成形により製造されたものである積層品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は特定のアクリルフィルムおよび、アクリルフィルム積層品、特に射出成形によるアクリルフィルム積層品に関する。
【背景技術】
【０００２】
プラスチック、金属製品等の表面を加飾する方法として、例えば、直刷り法や転写法がある。しかし、直刷り法は複雑な形状を有する成形品には不適であり、転写法ではコストが高いという課題があった。
【０００３】
低コストで加飾性を付与する方法としては、アクリル樹脂などのフィルムを真空成形等により予め形状を付与した状態、または付与しない状態で、射出成形金型にインサートし基材樹脂を射出成形するフィルムインサート成形法またはフィルムインモールド成形法がある。これらの用途に適したアクリルフィルムについては、種々提案されている。例えば、アクリルフィルムを構成するアクリル系樹脂組成物において、熱可塑性重合体の還元粘度、ゴム含有重合体の粒子径、ゴム含有量などを規定するもの（特許文献１参照）、アクリル系重合体の還元粘度、多層構造アクリル系重合体の含有量を規定するもの（特許文献２参照）、等が知られている。
【０００４】
これらのアクリルフィルムでは、表面硬度も高く、透明性、引張破断伸び、表面性および成形性に優れるものである。しかしながら、フィルムインサート成形法またはフィルムインモールド成形法により得られたフィルム積層品に対して、その製造での仕上げ工程においてバリを切断する際での、フィルム上へのクラック（割れ）発生等の加工性に改善の余地を有していた。
【特許文献１】特開平８−３２３９３４号広報
【特許文献２】特開２００４−１３７２９９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、前記のごとき問題を解決し、表面硬度も高く、透明性に優れ、引張破断伸びも大きく、更に成形性、表面性および加工性にも優れたアクリルフィルムおよびその積層品を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
特定組成のアクリル樹脂組成物に対し、特定のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体を少量配合した際、透明性を低下させず、フィルムの加工性を大きく改良することを見出し、本発明に至った。
【０００７】
すなわち、本発明は、
ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）０．０１〜５重量％およびアクリル系樹脂組成物（Ｆ）９９．９９〜９５重量％からなる樹脂組成物（Ｇ）を成形してなるアクリルフィルムであって、
ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）が、環状構造を有するオルガノシロキサンとアルコキシシランを重量割合１／９〜９／１、かつ環状構造を有するオルガノシロキサンとアルコキシシランを合わせて９９．９９〜９９．６重量％とグラフト交叉剤０．０１〜０．４重量％とを重合して得られるポリオルガノシロキサン（Ａ）６０〜９０重量部の存在下に、ビニル系単量体（Ｂ）４０〜１０重量部（（Ａ）、（Ｂ）を合わせて１００重量部）を重合して得られるものであり、かつ、
アクリル系樹脂組成物（Ｆ）が、アクリル酸エステル系ゴム状重合体を含有するアクリル系グラフト共重合体（Ｄ）および、メタクリル酸メチル８０重量％以上を含有するメタクリル系重合体（Ｅ）とからなるものである、アクリルフィルム（請求項１）、
ビニル系単量体（Ｂ）が、（メタ）アクリル酸エステル単量体、芳香族ビニル系単量体、シアン化ビニル系単量体、カルボキシル基含有ビニル系単量体およびマレイミド系単量体からなる群から選ばれた少なくとも１種の単量体である請求項１に記載のアクリルフィルム（請求項２）、
請求項１または２に記載のアクリルフィルムを積層した積層品（請求項３）および、
請求項３に記載の積層品が射出成形により製造されたものであるアクリルフィルム積層品（請求項４）
に関する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明のフィルムは、表面硬度も高く、透明性に優れ、引張破断時の伸びが高く、フィルム成形性、表面性および加工性（フィルム切断時にクラックが発生しない）に優れる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明におけるアクリルフィルムは、ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）およびアクリル系樹脂組成物（Ｆ）からなる樹脂組成物（Ｇ）を成形してなるフィルムである。
【００１０】
本発明におけるポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）は、ポリオルガノシロキサン（Ａ）６０〜９０重量部の存在下に、ビニル系単量体（Ｂ）４０〜１０重量部（（Ａ）、（Ｂ）を合わせて１００重量部）を重合して得られるものである。
【００１１】
本発明におけるポリオルガノシロキサン（Ａ）は、環状構造を有するオルガノシロキサンとアルコキシシランが重量割合１／９〜９／１で重合して得られる。
【００１２】
本発明における環状構造を有するオルガノシロキサンの具体例としては、例えば、ヘキサメチルシクロトリシロキサン（Ｄ３）、オクタメチルシクロテトラシロキサン（Ｄ４）、デカチルシクロペンタシロキサン（Ｄ５）、ドデカメチルシクロヘキサシロキサン（Ｄ６）などがあげられ、好ましくは、重合反応性やコストの点からオクタメチルシクロテトラシロキサン（Ｄ４）である。これらの環状構造を有するオルガノシロキサンは、単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１３】
本発明におけるアルコキシシランは、ケイ素原子に加水分解性珪素基が結合した構造を有する化合物であり、加水分解性珪素基としては、例えば、ハロゲン、アルコキシ基、水酸基等があげられる。ポリシロキサンにアルコキシ基を含む化合物も、本願のアルコキシシランに該当するが、具体例としては、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシランなどがあげられ、透明性の点からジフェニルジメトキシシランが好ましい。これらのアルコキシシランは、単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１４】
加水分解性珪素基が結合した化合物には、後述するグラフト交叉剤と重複するものもあるが、本発明においては、加水分解性珪素基を含有し、かつ、分子内に重合性２重結合を含まない化合物を、アルコキシシランに分類することができる。
【００１５】
本発明におけるポリオルガノシロキサン（Ａ）の重合に用いられる、環状構造を有するオルガノシロキサンおよびアルコキシシランの混合（重合）割合は、１／９〜９／１であり、好ましくは３／７〜８／２であり、最も好ましくは４／６〜８／２である。環状構造を有するオルガノシロキサンの重量割合が１／９未満では、重合が不安定になり、ポリオルガノシロキサンを得ることが困難になる傾向にあり、環状構造を有するオルガノシロキサンの重量割合が９／１を超えると、最終に得られる樹脂組成物（Ｇ）からのアクリルフィルムの透明性が低下する傾向がある。
【００１６】
本発明のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）におけるポリオルガノシロキサン（Ａ）は、環状構造を有するオルガノシロキサンおよびアルコキシシランとの混合物９９．９９〜９９．６重量％、およびグラフト交叉剤０．０１〜０．４重量％とを重合して得られる。
【００１７】
本発明において用いられるグラフト交叉剤としては、例えば、ｐ−ビニルフェニルメチルジメトキシシラン、ｐ−ビニルフェニルエチルジメトキシシラン、２−（ｐ−ビニルフェニル）エチルメチルジメトキシシラン、３−（ｐ−ビニルベンゾイロキシ）プロピルメチルジメトキシシラン、ｐ−ビニルフェニルメチルジメトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシラン、テトラビニルテトラメチルシクロシロキサン、アリルメチルジメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン等があげられ、加工性の観点から、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシランが好ましい。前述したように、これらの化合物は加水分解性珪素基含有する化合物であるが、本発明においては、分子内に重合性２重結合を有する化合物を、グラフト交叉剤に分類することができる。
【００１８】
本発明のポリオルガノシロキサン（Ａ）の重合におけるグラフト交叉剤の使用量は、オルガノシロキサンおよびアルコキシランとの混合物とグラフト交叉剤との合計を１００重量％とし多場合、０．０１〜０．４重量％であり、好ましくは０．０５〜０．３５重量％であり、最も好ましくは０．１〜０．３重量％である。グラフト交叉剤の使用量が０．０１重量％未満では、ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）をパウダー状態で得ることが困難となる傾向があり、グラフト交叉剤の使用量が０．４重量％を超えると、得られたアクリルフィルムの引張破断時の伸びが低下し、フィルムを切断する際にクラック（割れ）が発生しやすい傾向がある。
【００１９】
アルコキシシランまたはグラフト交叉剤に例示した化合物は、いずれも、加水分解性基を２個有する、いわゆる２官能性の化合物であることが好ましい。本発明においては、他に、必要に応じて、３官能性あるいは４官能性の化合物も用いることができるが、３官能性あるいは４官能性の化合物は、架橋剤として分類することができる。
【００２０】
本発明のポリオルガノシロキサン（Ａ）の重合における架橋剤の使用量は、ポリオルガノシロキサン（Ａ）に対して１重量％以下であり、さらには０．３重量％以下が好ましい。架橋剤の使用量が１重量％を超えると、ポリオルガノシロキサン（Ａ）の柔軟性が損なわれるため、得られるアクリルフィルムの引張破断時の伸びが低下し、フィルムを切断する際にクラックが発生しやすい傾向がある。
【００２１】
本発明のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）におけるポリオルガノシロキサン（Ａ）の体積平均粒子径は、１０〜５００ｎｍであり、より好ましくは２０〜２５０ｎｍである。ポリオルガノシロキサン（Ａ）の体積平均粒子径が１０ｎｍ未満のものを安定的に得ることは難しく、５００ｎｍを超えるとフィルムの透明性が低下する傾向がある。
【００２２】
本発明のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）におけるポリオルガノシロキサン（Ａ）量は、６０〜９０重量部であり、より好ましくは６５〜８５重量部であり、さらに好ましくは７０〜８５重量部である。ポリオルガノシロキサン（Ａ）量が６０重量部未満では、アクリルフィルムの引張破断時の伸びが低下し、フィルムを切断する際にクラックが発生しやすい傾向があり、９０重量部を超えると、ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）をパウダー状態で得ることが困難となる傾向がある。
【００２３】
本発明のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）におけるポリオルガノシロキサン（Ａ）は、米国特許第２８９１９２０号明細書、米国特許第３２９４７２５号明細書などに記載されている方法により製造することが好ましい。すなわち、オルガノシロキサン、アルコキシランおよびグラフト交叉剤を、アルキルベンゼンスルホン酸などの乳化剤の存在下において、例えば、ホモジナイザー等の高速撹拌機を用いた高速せん断により水中に乳化分散した後、乳化重合する方法により、製造することが好ましい。
【００２４】
アルキルベンゼンスルホン酸は、ポリオルガノシロキサンの乳化剤として作用すると共に、重合開始剤ともなるので好適である。アルキルベンゼンスルホン酸の使用量は、オルガノシロキサン、アルコキシランおよびグラフト交叉剤の合計量に対して、通常０．１〜１０重量％、好ましくは０．３〜５重量％である。また、重合温度は、通常５〜１００℃である。
【００２５】
本発明のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）におけるビニル系単量体（Ｂ）は、ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）とアクリル樹脂組成物（Ｆ）との相溶性を確保し、アクリル樹脂組成物（Ｆ）にポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）を均一に分散させるために使用される成分である。
【００２６】
本発明におけるビニル系単量体（Ｂ）の具体例としては、例えば、（ｉ）アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸−２−エチルヘキシル、アクリル酸グリシジル、アクリル酸ヒドロキシエチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸グリシジル、メタクリル酸ヒドロキシエチルなどの（メタ）アクリル酸エステル系単量体、（ｉｉ）スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−ブチルスチレン、クロルスチレン、ブロムスチレンなどの芳香族ビニル系単量体、（ｉｉｉ）アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのシアン化ビニル系単量体、（ｉｖ）イタコン酸、（メタ）アクリル酸、フマル酸、マレイン酸などのカルボキシル基含有ビニル系単量体、（ｖ）マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−プロピルマレイミド、Ｎ−ブチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−（ｐ−メチルフェニル）マレイミドなどのマレイミド系単量体などがあげられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２７】
本発明のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）におけるビニル系単量体（Ｂ）量は、１０〜４０重量部であり、好ましくは１５〜３５重量部であり、最も好ましくは１５〜３０重量部である。ビニル系単量体（Ｂ）量が１０重量部未満では、ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）をパウダー状態で得ることが困難となる傾向があり、４０重量部を超えると、アクリルフィルムの引張破断時の伸びが低下し、フィルムを切断する際にクラックが発生しやすい傾向がある。
【００２８】
本発明のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）における、ポリオルガノシロキサン（Ａ）存在下でのビニル系単量体（Ｂ）のグラフト重合体は、通常の乳化重合によって得ることができる。
【００２９】
乳化重合によって得られたポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）ラッテクスからポリマーを分離する方法としては、例えば、ラテックスに（ｉ）塩化カルシウム、塩化マグネシウム、硫酸マグネシウムなどのアルカリ土類金属塩、（ｉｉ）塩化ナトリウム、硫酸ナトリウムなどのアルカリ金属塩、（ｉｉｉ）塩酸、硫酸、リン酸などの無機酸および（ｉｖ）酢酸などの有機酸を添加することによりラテックスを凝固させた後、脱水乾燥する方法があげられる。また、凍結凝固法、スプレー乾燥法なども採用することもできる。
【００３０】
本発明においては、得られたポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）は、アクリル酸エステル系ゴム状重合体を含有するアクリル系グラフト共重合体（Ｄ）および、メタクリル酸メチル８０重量％以上を含有するメタクリル系重合体（Ｅ）とからなるアクリル樹脂組成物（Ｆ）に配合される。
【００３１】
ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）およびアクリル系樹脂組成物（Ｆ）を配合することにより、フィルムインサート成形法またはフィルムインモールド成形法により得られたフィルム積層品に対して、その製造での仕上げ工程においてバリを切断する際での、フィルム上へのクラック（割れ）発生等の加工性を改良することができる。
【００３２】
本発明におけるアクリル樹脂組成物（Ｆ）は、アクリル酸エステル系ゴム状重合体を含有するアクリル系グラフト共重合体（Ｄ）および、メタクリル酸メチルを８０重量％以上含有するメタクリル系重合体（Ｅ）からなるものである。
【００３３】
本発明におけるアクリル樹脂組成物（Ｆ）としては、アクリル系グラフト共重合体（Ｄ）およびメタクリル系重合体（Ｅ）をそれぞれ別個に重合した後、これらを混合して得ることができるが、製造に際しては、同一の反応機でアクリル系グラフト共重合体（Ｄ）を重合した後、メタクリル系重合体（Ｅ）を続けて重合することもできる。アクリル系グラフト共重合体（Ｄ）およびメタクリル系重合体（Ｅ）を混合する方法としては、ラテックス状態あるいはパウダー、ビーズ、ペレット等での混合することができる。
【００３４】
本発明に用いるアクリル系グラフト共重合体（Ｄ）は、アクリル酸エステル系ゴム状重合体＜アクリル酸エステルを主成分とした架橋ゴム状重合体＞の存在下に、（メタ）アクリル酸エステルを主成分とする単量体混合物を重合して得られる。
【００３５】
本発明で用いられるアクリル酸エステル系ゴム状重合体は、アクリル酸エステル６０〜９９重量％、共重合可能な他のビニル系単量体０〜３０重量％および特定量の共重合可能な架橋剤からなる混合物を、１段以上で重合させてなるものである。すなわち、単量体全量を混合して１段で重合しても良く、また、単量体組成を変化させて２段以上に分割して重合してもよい。
【００３６】
本発明におけるアクリル酸エステル系ゴム状重合体の重合に用いられるアクリル酸エステルとしては、重合性またはコストの点より、アルキル基の炭素数が１〜１２のものを用いることができる。その具体例としては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ｎ−オクチル等があげられ、これらの単量体は単独で使用してもよく、２種以上併用してもよい。アクリル酸エステル系ゴム状重合体中のアクリル酸エステル量は、６０〜９９重量％が好ましく、７０〜９９重量％がより好ましく、８０〜９９重量％がさらに好ましい。アクリル酸エステルが６０重量％未満では、得られるアクリルフィルムの耐衝撃性が低下したり、引張破断時の伸びが低下し、フィルム切断時にクラックが発生しやすくなる傾向がある。
【００３７】
本発明におけるアクリル酸エステル系ゴム状重合体の重合に用いられる共重合可能な他のビニル系単量体としては、耐候性、透明性の点より、メタクリル酸エステル類が特に好ましく、その具体例としては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ブチル等があげられる。また、芳香族ビニル類も好ましく、その具体例としてはスチレン、メチルスチレン等があげられ、シアン化ビニル類も好ましく、その具体例としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等があげられる。
【００３８】
本発明におけるアクリル酸エステル系ゴム状重合体の重合での共重合可能な架橋剤は、通常使用されるものでよく、例えば、アリルメタクリレート、アリルアクリレート、トリアリルシアネレート、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルフタレート、ジビニルアジペート、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジメタクリレート、エチレングリコールメタクリレート、ジエチレングリコールメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、トリメチルロールプロパントリメタクリレート、テトロメチロールメタンテトラメタクリレート、ジプロピレングリコールジメタクリレートおよびこれらのアクリレート類などを使用することができる。これらの架橋剤は、単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３９】
本発明におけるアクリル酸エステル系ゴム状重合体の重合での共重合可能な架橋剤の使用量は、アクリル酸エステル系ゴム状重合体の平均粒子径と共に、引張破断時の伸びまたは透明性に大きく影響する。すなわち、アクリル酸エステル系ゴム状重合体の平均粒子径ｄ（ｎｍ）および架橋剤量ｗ（重量％）が次式を満たすことが好ましい。
０．０２ｄ≦ｗ≦０．０６ｄ
【００４０】
本発明におけるアクリル酸エステル系ゴム状重合体の平均粒子径は、５０〜２００ｎｍが好ましく５０〜１６０ｎｍがより好ましく、６０〜１４０ｎｍがさらに好ましい。アクリル酸エステル系ゴム状重合体の平均粒子径が５０ｎｍ未満では、アクリルフィルムの耐衝撃性等が低下し、引張破断時の伸びが低下しフィルム切断時にクラックが発生しやすくなる傾向にあり、２００ｎｍを超えると、アクリルフィルムの透明性が低下する傾向がある。
【００４１】
本発明におけるアクリル酸エステル系ゴム状重合体の重合での共重合可能な架橋剤の使用量は、上記式に示される範囲が好ましく、上記式に示される範囲外の場合は、アクリルフィルムの透明性が低下し、引張破断時の伸びが低下し、フィルム切断時にクラックが発生しやすく、フィルムの成形性が悪化する傾向にある。
【００４２】
前述したように、本発明におけるアクリル系グラフト共重合体（Ｄ）は、前記アクリル酸エステル系ゴム状重合体の存在下に、メタクリル酸エステルを主成分とする単量体混合物を重合させて得られる。本発明においては、好ましくは、前記アクリル酸エステル系ゴム状重合体５〜７５重量部の存在下に、メタクリル酸エステルを主成分とする単量体混合物９５〜２５重量部を１段階以上で重合させることより得られる。すなわち、単量体混合物全量を混合して１段で重合しても良く、また、単量体組成を変化させて２段以上に分割して重合してもよい。
【００４３】
本発明におけるアクリル系グラフト共重合体（Ｄ）でのグラフト共重合体（単量体混合物）中のメタクリル酸エステルは、５０重量％以上が好ましく、６０重量％以上がさらに好ましい。メタクリル酸エステルが５０重量％未満では、得られるフィルムの硬度および剛性が低下する傾向がある。グラフト共重合に用いられる単量体としては、メタクリル酸エステルまたはアクリル酸エステルであり、具体例としては前記アクリル酸エステル系ゴム状重合体に使用したものが使用可能である。
【００４４】
この際、アクリル酸エステル系ゴム重合体にグラフト反応せずに、未グラフトの重合体となる成分が生じる。未グラフト成分は、アクリル系共重合体（Ｅ）の一部または全部を構成する。
【００４５】
得られたアクリル系グラフト共重合体（Ｄ）は、メチルエチルケトンに不溶となる。
【００４６】
本発明におけるアクリル酸エステル系ゴム状重合体に対するグラフト率は、３０〜３００％であり、好ましくは５０〜３００％であり、最も好ましくは８０〜２５０％である。グラフト率が３０％未満ではアクリルフィルムの透明性が低下し、引張破断時の伸びが低下し、フィルム切断時にクラックが発生しやすい傾向にあり、３００％を超えると、フィルム成形時の溶融粘度が高くなりフィルムの成形性が低下する傾向がある。
【００４７】
なお、本発明におけるグラフト率は、メチルエチルケトン不溶分をグラフト分として次式より求めた。
グラフト率（％）＝（不溶分の重量−アクリル酸エステル系ゴム状重合体の重量）／アクリル酸エステル系ゴム状重合体の重量×１００
本発明におけるメタクリル系重合体（Ｅ）は、メタクリル酸メチルを８０重量％以上含有する単量体混合物を重合して得られたものであり、好ましくは９０重量％以上含有する単量体混合物を重合して得られたものであり、さらに好ましくは９２重量％以上含有する単量体混合物を重合して得られたものである。メタクリル酸メチルが８０重量％未満では、得られるアクリルフィルムの表面硬度が低下する傾向がある。
【００４８】
本発明におけるメタクリル系重合体（Ｅ）は、メタクリル酸メチルと共重合可能な単量体との共重合体であり、共重合可能な単量体の具体例としては、例えば、（ｉ）アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸−２−エチルヘキシル、アクリル酸グリシジル、アクリル酸ヒドロキシエチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸グリシジル、メタクリル酸ヒドロキシエチルなどの（メタ）アクリル酸エステル系単量体、（ｉｉ）スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−ブチルスチレン、クロルスチレン、ブロムスチレンなどの芳香族ビニル系単量体、（ｉｉｉ）アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのシアン化ビニル系単量体、（ｉｖ）イタコン酸、（メタ）アクリル酸、フマル酸、マレイン酸などのカルボキシル基含有ビニル系単量体、（ｖ）マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−プロピルマレイミド、Ｎ−ブチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−（ｐ−メチルフェニル）マレイミドなどのマレイミド系単量体などがあげられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４９】
本発明で用いられるアクリル樹脂組成物（Ｆ）中のアクリル酸エステル系ゴム状重合体（Ｄ）の含有量は、５〜３０重量％であり、好ましくは１０〜２５重量％であり、最も好ましくは１５〜２５重量％である。アクリル酸エステル系ゴム状重合体（Ｄ）の含有量が５重量％未満では、得られるアクリルフィルムの引張破断時の伸びが低下し、フィルムを切断する際にクラックが発生しやすい傾向があり、３０重量％を超えると、得られるフィルムの表面硬度が低下する傾向がある。
【００５０】
本発明で用いられるアクリル樹脂組成物（Ｆ）のメチルエチルケトン可溶分の還元粘度は０．２〜０．８ｄｌ／ｇであり、好ましくは０．２５〜０．７ｄｌ／ｇである。メチルエチルケトン可溶分の還元粘度が０．２ｄｌ／ｇ未満では、得られるフィルムの引張破断時の伸びが低下しフィルムを切断する際にクラックが発生しやすく、また耐溶剤性が低下する傾向があり、０．８ｄｌ／ｇを超えるとフィルムの成形性が低下する傾向がある。
【００５１】
本発明で用いられるアクリル樹脂組成物（Ｆ）におけるアクリル系グラフト共重合体（Ｄ）またはメタクリリル系重合体（Ｅ）の製造方法は、特に限定されたものではなく、乳化重合法、懸濁重合法、塊状重合法等が適用可能である。
【００５２】
乳化重合法においては、通常の重合開始剤が使用される。具体例としては、例えば、過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウムなどの無機過酸化物や、クメンハイドロパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイドなどの有機過酸化物、更にアゾビスイソブチロニトリルなどの油溶性開始剤も使用される。これらは、単独でも使用してもよく、２種以上を併用してもよい。これらの開始剤は、亜硫酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、ナトリウムホルムアルデヒド、スルフォキシレート、アスコビン酸、硫酸第一鉄などの還元剤と組合わせた、通常のレドックス型重合開始剤として使用してもよい。
【００５３】
乳化重合に使用される界面活性剤に関しても特に制限はなく、通常の乳化重合用の界面活性剤であれは使用することができる。その具体例としては、例えば、アルキル硫酸ソーダ、アルキルスルフォン酸ソーダ、アルキルベンデンスルフォン酸ソーダ、ジオクチルスルホコハク酸ナトリウム、ラウリン酸ソーダなどの陰イオン性界面活性剤や、アルキルフェノール類とエチレンオキサイドとの反応生成物などの非イオン性界面活性剤などが示される。これらの界面活性剤は単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００５４】
このように得られる共重合体ラテックスからポリマーを分離する方法としては、例えばラテックスに（ｉ）塩化カルシウム、塩化マグネシウム、硫酸マグネシウムなどのアルカリ土類金属塩、（ｉｉ）塩化ナトリウム、硫酸ナトリウムなどのアルカリ金属塩、（ｉｉｉ）塩酸、硫酸、リン酸などの無機酸および（ｉｖ）酢酸など有機酸を添加することによりラテックスを凝固させた後、脱水乾燥する方法があげられる。また、凍結凝固法、スプレー乾燥法も適用することもできる。
【００５５】
本発明の樹脂組成物（Ｇ）は、ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）０．０１〜５重量％およびアクリル樹脂組成物（Ｆ）９９．９９〜９５重量％からなるものである。好ましくはポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）０．１〜４重量％およびアクリル樹脂組成物（Ｆ）９９．９〜９６重量％からなるものであり、特に好ましくはポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）０．１〜３重量％およびアクリル樹脂組成物（Ｆ）９９．９〜９７重量％からなるものである。ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）の配合量が０．０１重量部未満では、アクリルフィルムの引張破断時の伸びが低下し、フィルムを切断する際にクラックが発生しやすい傾向があり、５重量部を超えると、アクリルフィルムの透明性が低下する傾向がある。
【００５６】
本発明におけるポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）およびアクリル樹脂組成物（Ｆ）との混合方法としては、例えば、ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、スーパーフローターなどで混合した後、ロール、単軸押出機、二軸押出機、ニーダーなどの溶融混練機を用いて混練することにより樹脂組成物（Ｇ）を得ることが好ましい。
【００５７】
本発明で得られる樹脂組成物（Ｇ）は、特にフィルムとして有効であり、例えば、通常の溶融押出法であるインフレーション法やＴダイ押出法、あるいはカレンダー法、更にはキャスト法等により良好に加工される。
【００５８】
本発明におけるフィルムの厚みは、２０〜５００μｍ程度が適当であり、３０〜３００μｍがより好ましい。
【００５９】
本発明の樹脂組成物（Ｇ）には、必要に応じ、着色のため無機系顔料または有機系染料を、熱や光に対する安定性を更に向上させるため抗酸化剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤等を、また、抗菌、脱臭剤、滑剤等を、単独で添加してもよく、２種以上を組み合わせて添加してもよい。
【００６０】
本発明においては、必要に応じ、樹脂組成物（Ｇ）からアクリルフィルムを成形する際、フィルム両面をロールまたは金属ベルトに同時に接触させることにより、特に、ガラス転移温度以上の温度に加熱したロールまたは金属ベルトに同時に接触させることにより、表面性のより優れたフィルムを得ることも可能である。また目的に応じて、フィルムの積層成形や、二軸延伸によるフィルムの改質も可能である。
【００６１】
本発明においては、必要に応じ、公知の方法により成形フィルム表面の光沢を低減させることができる。例えば、無機充填剤または架橋性高分子粒子を混練する方法等で実施することができる。また、エンボス加工により光沢を低減させることも可能である。
【００６２】
本発明のフィルムを用いた積層品の製造法は、特に制限されるものではないが、特公昭６３−６３３９号、特公平４−９６４７号、特開平７−９４８４号、特開平８−３２３９３４号、特開平１０−２７９７６６号等公報に記載の方法と同様な、フィルムインモールド成形法またはフィルムインサート成形法により製造することが好ましい。すなわち、真空成形等により予め形状を付与した、または付与しなかったフィルムを、射出成形金型間に挿入し、フィルムを挟んだ状態で金型を閉じ型締めし、基材樹脂の射出成形を行うことにより、射出された基材樹脂成形体の表面にフィルムを溶融一体化させることが好ましい。その際、樹脂温度、射出圧力等の射出条件は、基材樹脂の種類等を勘案して適宜設定される。
【００６３】
本発明で得られるアクリルフィルム積層品を構成する基材樹脂は、アクリルフィルムと溶融接着可能なものであることが必要であり、例えば、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、スチレン樹脂、ポリカーボネート樹脂、塩化ビニル樹脂、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、あるいは、これらを主成分とする樹脂があげられる。
【００６４】
アクリルフィルム積層品は、自動車内装材、自動車外装材などの塗装代替用途、窓枠、
浴室設備、壁紙、床材などの建材用部材、家具や電気機器のハウジング、ファクシミリなどのＯＡ機器のハウジング、玩具、日用雑貨品などとして用いることができる。
【実施例】
【００６５】
以下、本発明の実施例に基づき具体的に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。
【００６６】
なお、実施例および比較例における評価方法を、以下にまとめる。
【００６７】
（重合転化率）
得られたラテックスを１２０℃の熱風乾燥機で１時間乾燥して固形成分量を求めて、（固形成分量／仕込み単量体）×１００（％）で算出した。
【００６８】
（ポリオルガノシロキサンの体積平均粒子径）
得られたポリオルガノシロキサン粒子の体積平均粒子径を、ラッテクス状態で測定した。測定装置として、ＬＥＥＤ＆ＮＯＲＴＨＲＵＰ  ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社のＭＩＣＲＯＴＲＡＣ  ＵＰＡを用いて、光散乱法により体積平均粒子径（ｎｍ）を測定した。
【００６９】
（粉体特性）
得られたポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ）ラテックスを凝固、脱水、乾燥した後のパウダー状態を、下記基準で評価した。
◎：パウダー表面に粘着感がなく、良好なパウダーが得られた。
×：大きな塊となり、パウダー状態では得られなかった。
【００７０】
（アクリル酸エステル系ゴム状重合体の平均粒子径）
得られたアクリル酸エステル系ゴム状重合体（Ｄ−１）ラテックスを固形分濃度０．０２％に希釈したものを試料として、分光光度計（ＨＩＴＡＣＨＩ製、Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍｅｔｅｒ  Ｕ−２０００）を用いて５４６ｎｍの波長での光線透過率より求めた。
【００７１】
（アクリル系ゴム含有グラフト共重合体のグラフト率Ｇ）
得られたアクリル系ゴム含有グラフト共重合体（Ｄ）パウダー１ｇを、メチルエチルケトン４０ｍｌに２３℃にて溶解させ、遠心分離機（日立工機（株）製、分級用遠心分離機ＣＰ６０Ｅ）を用いて３００００ｒｐｍにて１時間遠心分離し、デカンテーションにより
不溶分と可溶分に分離し、不溶分をグラフト分として次式より求めた（単位：％）。
グラフト率Ｇ（％）＝（不溶分の重量−アクリル系ゴム状重合体の重量）／アクリル系ゴム状重合体の重量×１００
（アクリル樹脂組成物の還元粘度）
得られたアクリル系ゴム含有グラフト共重合体（Ｄ）パウダー１ｇを、メチルエチルケトン４０ｍｌに２３℃にて溶解させ、遠心分離機（日立工機（株）製、分級用遠心分離機ＣＰ６０Ｅ）を用いて３００００ｒｐｍにて１時間遠心分離し、デカンテーションにより
不溶分と可溶分に分離し、可溶分を０．３ｇ／ｄｌ、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド溶液とし３０℃にてウベロード型粘度計で溶液粘度を測定して算出した（単位：ｄｌ／ｇ）。
【００７２】
（透明性）
得られたフィルムに対し、曇値をＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して測定した（単位：％）。
【００７３】
（引張強度、破断時の伸び）
得られたフィルムをＪＩＳ１号型ダンベルに打抜き、オートグラフ（株式会社島津製作所製、ＤＤＳ−２０００）を用いて、２３℃にて引張速度５０ｍｍ／分の条件で、破断時の強度および伸びを測定した（単位：引張強度はＭＰａ、引張破断時の伸びは％）。
【００７４】
（表面硬度）
表面硬度は、得られたフィルムに対し、ＪＩＳ  Ｋ  ５４００に従って、鉛筆硬度を測定して評価した。
（フィルムの成形性）
得られたペレットを、Ｔダイ付きφ４０ｍｍ押出機を用いダイス温度２４０℃で成形し、１００μｍ厚みのフィルムを得た。
【００７５】
フィルム成形を３時間連続して行い、状況を観察し次の評価をした。
○：フィルムの厚みが均一で、切れずに成形できる。
×：フィルムの厚みが不均一またはフィルム切れが発生する。
（フィルムの表面性）
得られたフィルムの広さ１ｍ2の表面において観察し、次の評価をした。
○：フィッシュアイ、ダイラインおよびヤケが、殆ど認められない。
△：フィッシュアイ、ダイライン、ヤケのいずれかが、認められる。
×：フィッシュアイ、ダイライン、ヤケのいずれかが、著しい。
（フィルムの加工性）
得られたフィルムに対しカッターナイフを用い切断し、次の評価をした。
○：切断面にクラック発生が認められない。
△：切断面にクラック発生が認められる。
×：切断面にクラック発生がが著しく認められる。
【００７６】
（製造例１）ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−１）の製造
撹拌機、還流冷却器、窒素吹込口、単量体追加口および温度計を備えた反応器に、純水３００部、オクタメチルシクロテトラシロキサン６９．９部、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン０．２部およびドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム５．０部（固形分）の成分からなる混合物を、ホモミキサー（ＴＯＫＵＳＨＵ  ＫＩＫＡ  ＫＯＧＹＯ製、モデルＭ）を用いて７０００ｒｐｍで５分間撹拌してエマルジョンを調整したものを一括投入した。
次に、ドデシルベンゼンスルホン酸１．５部を１０％水溶液として添加し、撹拌しながら窒素気流下で８０℃まで昇温した。８０℃に到達後１時間後からジフェニルメトキシシラン２９．９重量部を１０重量部／時間の滴下速度で連続的に反応器に追加した。滴下終了後、８０℃で８時間攪拌を続けた後、２３℃に冷却して２０時間放置した。その後、水酸化ナトリウム水溶液を添加して、得られたラテックスのｐＨを６．５に調整して重合を終了し、ポリオルガノシロキサン（Ａ−１）ラテックスを得た。得られたポリオルガノシロキサン（Ａ−１）ラテックスの体積平均粒子径は、９０ｎｍであった。
続いて、撹拌機、還流冷却器、窒素吹込口、単量体追加口および温度計を備えた反応器に、純水２５０部、および上記ポリオルガノシロキサン（Ａ−１）ラテックス８０部（固形分）を仕込み、撹拌しながら窒素気流下で６０℃まで昇温した。６０℃到達後、ソディウムホルムアルデヒドスルフォキシレート０．２部、エチレンジアミン四酢酸−２−ナトリウム０．００１部および硫酸第一鉄０．０００２５部を加えた後、ＭＭＡ２０部およびＣＨＰ０．０３部の混合物を１０部／時間の割合で連続的に滴下し、その後２時間後重合を行い、ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−１）ラテックスを得た。重合転化率は９９％であった。
得られたラテックスに対して、塩化カルシウム４部を５％水溶液として添加し、凝固スラリーを得た。凝固スラリーを９０℃まで加熱した後、５０℃まで冷却して脱水後、乾燥させて、パウダー状のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−１）を得た。
【００７７】
（製造例２〜５）ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−２）〜（Ｃ−５）の製造
表１に示した様に、ポリオルガノシロキサン製造時のオルガノシロキサンおよび３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシランの重合組成比を変更した以外は、製造例１と同様にしてポリオルガノシロキサンラテックス（Ａ−２）および（Ａ−３）を得た。
表２に示した様に、ポリオルガノシロキサン（Ａ）ラテックスおよびビニル系単量体（Ｂ）重合組成比を変更した以外は、製造例１と同様にして、パウダー状のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−２）〜（Ｃ−５）を得た。
（製造例６〜７）ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−６）〜（Ｃ−７）
表１に示した様に、（Ａ−４）では、ポリオルガノシロキサン製造時のグラフト交叉剤を３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシランから３−メルカプトプロピルジメトキシメチルシランに変更した以外は、（Ａ−５）では、さらにアルコキシシランを用いない以外は、製造例１と同様にして、ポリオルガノシロキサンラテックス（Ａ−４）および（Ａ−５）を得た。
表２に示した様に、ポリオルガノシロキサン（Ａ）ラテックスおよびビニル系単量体（Ｂ）組成比を変更した以外は、製造例１と同様にしてパウダー状のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−６）〜（Ｃ−７）を得た。
【００７８】
ポリオルガノシロキサン（Ａ−１）〜（Ａ−５）の重合組成および体積平均粒子径を表１に示す。
【００７９】
【表１】
2006104306.tif 000002
【００８０】
ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−１）〜（Ｃ−７）の単量体組成、重合転化率および得られたパウダー状態を表２に示す。
【００８１】
【表２】
2006104306.tif 000003
【００８２】
（アクリル樹脂組成物（Ｆ−１）の製造方法）
撹拌機、還流冷却器、窒素吹込口、単量体追加口および温度計を備えた反応器に、純水２００部、ジオクチルスルホコハク酸ナトルウム０．２部を仕込み、撹拌しながら窒素気流下で６０℃まで昇温した。６０℃に到達後、ソディウムホルムアルデヒドスルフォキシレート０．１５部、エチレンジアミン四酢酸−２−ナトリウム０．００１部、硫酸第一鉄０．０００２５部加えた後、アクリル酸ブチル１６．２部、メタクリル酸メチル１．３部、アリルメタクリレート０．５部およびクメンハイドロパーオキサイド０．０６部の単量体混合物を１０部／時間の割合で連続的に滴下し、その後、３０分間後重合を行いアクリル酸エステル系ゴム状重合体を得た。重合転化率は９９．５％であった。
その後、ソディウムホルムアルデヒドスルフォキシレートを０．２部仕込んだ後、アクリル酸ブチル５部、メタクリル酸メチル３７部、ｔ−ドデシルメルカプタン０．１５部およびクメンハイドロパーオキサイド０．１５部の単量体混合物を１２部／時間の割合で連続的に滴下し、その後３０分間後重合を行い、さらに、アクリル酸ブチル６．８部、メタクリル酸メチル３３．２部、ｔ−ドデシルメルカプタン０．１５部およびクメンハイドロパーオキサイド０．１５部の単量体混合物を１２部／時間の割合で連続的に滴下し、その後、１時間後重合を行い、アクリル樹脂組成物（Ｆ−１）を得た。得られたアクリル樹脂組成物（Ｆ−１）の重合転化率は９９．０％、グラフト率は１３５％および、メチルエチルケトン可溶分の還元粘度は０．３５ｄｌ／ｇであった。
得られたラテックスに対して、塩化カルシウム３部を５％水溶液として添加し、凝固スラリーを得た。凝固スラリーを９５℃まで加熱した後、５０℃まで冷却して脱水後、乾燥させてパウダー状のアクリル樹脂組成物（Ｆ−１）を得た。
【００８３】
（実施例１）
得られたポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−１）３重量部、アクリル樹脂組成物（Ｆ−１）９７重量部、紫外線吸収剤としてチヌビン１５７７（チバスペシャルケミカル社製）１．５部および酸化防止剤としてスミライザーＧＭ（住友化学社製）０．３部を配合し、スーパーフローター（カワタ（株）製、ＳＦＣ−５０）で５分間撹拌して混合した。さらに、ベント式二軸押出機（日本製鋼所製ＴＥＸ４４ＳＳ）を用い、樹脂温度２２０℃にて溶融混練を行い、樹脂組成物（Ｇ−１）ペレットを得た。
得られたペレットを、Ｔダイ付きφ４０ｍｍ押出機を用いダイス温度２４０℃で成形し、１００μｍ厚みのフィルムを得た。
得られたフィルムを用いて、種々の物性を評価した。その評価結果を表３に示した。
【００８４】
（実施例２〜３）
表３に示したようにポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体の種類および組成比を変更した以外は、実施１と同様にペレットを製造し、その後１００μｍ厚みのフィルムを得た。
得られたフィルムを用いて、種々の物性を評価した。その評価結果を表３に示した。
【００８５】
（実施例４）
表３に示したように、アクリル樹脂組成物として、懸濁重合で製造したメタクリル酸メチル−アクリル酸メチル共重合体（住友化学株式会社製、スミペックスＥＸ：メタクリル酸メチル約９５％、アクリル酸メチル約５％からなる共重合体、還元粘度０．３ｄｌ／ｇ）（Ｆ−２）も併用した以外は、実施例１と同様にペレットを製造し、その後１００μｍ厚みのフィルムを得た。
得られたフィルムを用いて、種々の物性を評価した。その評価結果を表３に示した。
【００８６】
（比較例１〜５）
表３に示したように、ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体およびアクリル樹脂組成物の種類および組成比を変更した以外は、実施１と同様にペレットを製造し、その後１００μｍ厚みのフィルムを得た。
得られたフィルムを用いて、種々の物性を評価した。その評価結果を表３に示した。
ただし、比較例２に関しては、表２に示した様にポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−２）のパウダー特性が悪く、フィルムの物性評価は行わなかった。
【００８７】
（比較例６）
表３に示したように、ポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体（Ｃ−１）の代替としてシリコーンオイル（東レ・ダウコーニング・シリコーン（株）製、ＳＨ−２００（粘度１００００ｃＳＴ）を使用した以外は、実施１と同様にペレットを製造し、その後１００μｍ厚みのフィルムを得た。
得られたフィルムを用いて、種々の物性を評価した。その評価結果を表３に示した。
【００８８】
【表３】
2006104306.tif 000004
【００８９】
本発明のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体をアクリル系樹脂組成物に配合した樹脂組成物からなるフィルムは、表面硬度も高く、透明性に優れ、引張破断時の伸びが高く、フィルム成形性、表面性および加工性に優れる。
【産業上の利用可能性】
【００９０】
本発明の特定組成のポリオルガノシロキサン含有グラフト共重合体をアクリル樹脂組成物からなる樹脂組成物を成形してなるアクリルフィルムは、自動車内装材、自動車外装材などの塗装代替用途、窓枠、浴室設備、壁紙、床材などの建材用部材、家具や電気機器のハウジング、ファクシミリなどのＯＡ機器のハウジング、玩具、日用雑貨品などに利用することが可能である。