(57)【要約】【課題】パッケージ外観を含む連続成形性に優れる封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこの封止用エポキシ樹脂成形材料で封止した素子を備えた電子部品装置を提供する。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）酸化型ポリオレフィン、（Ｄ）α‐オレフィン、無水マレイン酸誘導体、ポリアルキレンオキシド誘導体、スチレン誘導体、のうちの２種以上から選ばれる構造体を有する化合物を含む物質、を含有する封止用エポキシ樹脂成形材料、並びにこれにより封止された電子部品装置。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）酸化型ポリオレフィン、（Ｄ）α‐オレフィン、無水マレイン酸誘導体、ポリアルキレンオキシド誘導体、スチレン誘導体、のうちの２種以上から選ばれる構造体を有する化合物を含む物質、を含有する封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項２】
（Ｄ）成分が、下記一般式（I）で表される化合物、及び下記一般式（II）で表される化合物のうち、少なくとも１種を含有する請求項１に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【化１】
2006104416.tif 000018
(一般式（I）で、Ｒ１は水素原子又は一価の脂肪族炭化水素基を表し、Ｒ２は水素原子、又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、Ｒ３、Ｒ４は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、Ｒ２〜Ｒ４は互いに同じでも異なっていても良い。Ｒ５〜Ｒ１０は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、互いに同じでも異なっていてもよい。ｐは正の整数を、ｑ、ｒ、ｓは０又は正の整数を表す。ただし、ｑ＝ｒ＝ｓ＝０を除く。)
【化２】
2006104416.tif 000019
（一般式（II）で、Ｒ１はアルキレン基、Ｒ２は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表す。Ｒ３〜Ｒ８は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、互いに同じでも異なっていてもよい。ｌ、ｍ、ｎは０又は正の整数を表し、二者以上が同時に０となることはない。ｘは正の整数を表す。）
【請求項３】
（Ｄ）成分が、一般式（I）で表される化合物と一般式（II）で表される化合物をともに含有する請求項２に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備えた電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこの封止用エポキシ樹脂成形材料で封止した素子を備えた電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、トランジスタ、ＩＣ、ＬＳＩ等の電子部品装置の素子封止の分野では生産性、コスト等の面から樹脂封止が主流となり、エポキシ樹脂成形材料が広く用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性などの諸特性にバランスがとれているためである。
【０００３】
近年は、電子部品装置の小型・軽量化、高性能・高機能化を図るために素子の高密度実装化、配線の微細化、多層化、多ピン化、素子のパッケージに対する占有面積増大化等が進んでおり、同時に、従来のＤＩＰ（Dual Inline Package）、ＰＧＡ（Pin Grid Array）等から、ＱＦＰ（Quad Flat Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）、ＳＯＪ（Small Outline J-lead package）、さらにはＴＳＯＰ（Thin Small Outline Package）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Package）等へと、電子部品装置の薄型化が進んでいる。
封止材には、金型からの円滑な脱型を目的に離型剤を内部添加することが多いが、離型剤には、基本的に封止用エポキシ樹脂成形材料を構成するエポキシ樹脂、硬化剤等とは相溶しない化合物が用いられる為、樹脂への分散不具合等に起因するパッケージの外観不良の原因となり易いという本質的な問題を抱える。パッケージの薄型化は、金型内での樹脂の流動挙動を、その充填位置によって大きく変動させる要因ともなっており、離型剤の樹脂への分散不具合と併せ、パッケージの外観不良を助長させる一因となっている。
また、前述のように、封止材成形時には金型が用いられるが、金型には、成形時に内部の空気抜きを行う為に、１０〜３０μｍ程度の厚みを持った溝（エアベント）が加工された箇所が存在する。成形時、樹脂は前記エアベントにも流れ出し樹脂バリを形成することが多いが、連続成形時に樹脂バリが金型に残ると、金型内部の空気抜きが円滑に行われずに、樹脂の充填不具合等（未充填）の問題が発生し易くなるといった問題も存在する。
【０００４】
パッケージの外観不良防止に対しては、離型剤として例えばα-オレフィンと無水マレイン酸との共重合物や、スチレンと無水マレイン酸との共重合物を用いた手法（例えば、特許文献１参照。）、α-オレフィンと無水マレイン酸との共重合物のエステル化物と酸化型ポリオレフィンを組み合わせる手法（例えば、特許文献２、３参照。）等の報告があるが、特に低分子系エポキシ樹脂を原材料とした封止用成形材料を薄型パッケージに適用した場合の良好なパッケージ外観とエアベントへの樹脂残りの両立といった点で、その効果は必ずしも充分ではない。
【特許文献１】特開平１０−３６４８６号公報
【特許文献２】特開２００１−２４７７４８号公報
【特許文献３】特開２００３−６４２３９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明はかかる状況に鑑みなされたもので、特に低分子系エポキシ樹脂を原材料とした封止用成形材料において、良好な成形性と良好なパッケージ外観を与える封止用エポキシ樹脂成形材料、及びこれにより封止した素子を備えた電子部品装置を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは上記の課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、封止用エポキシ樹脂成形材料に、特定の離型剤を添加することにより上記の目的を達成しうることを見い出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
本発明は
（１）（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）酸化型ポリオレフィン、（Ｄ）α‐オレフィン、無水マレイン酸誘導体、ポリアルキレンオキシド誘導体、スチレン誘導体、のうちの２種以上から選ばれる構造体を有する化合物を含む物質、を含有する封止用エポキシ樹脂成形材料、
（２）（Ｄ）成分が、下記一般式（I）で表される化合物、下記一般式（II）で表される化合物のうち、少なくとも１種を含有する前記（１）に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
【化１】
2006104416.tif 000002
（一般式（I）で、Ｒ１は水素原子又は一価の脂肪族炭化水素基を表し、Ｒ２は水素原子、又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、Ｒ３、Ｒ４は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、Ｒ２〜Ｒ４は互いに同じでも異なっていても良い。Ｒ５〜Ｒ１０は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、互いに同じでも異なっていてもよい。ｐは正の整数を、ｑ、ｒ、ｓは０又は正の整数を表す。ただし、ｑ＝ｒ＝ｓ＝０を除く。）
【化２】
2006104416.tif 000003
（一般式（II）で、Ｒ１はアルキレン基、Ｒ２は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表す。Ｒ３〜Ｒ８は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、互いに同じでも異なっていてもよい。ｌ、ｍ、ｎは０又は正の整数を表し、二者以上が同時に０となることはない。ｘは正の整数を表す。）
（３）（Ｄ）成分が、一般式（I）で表される化合物、一般式（II）で表される化合物をともに含有する前記（２）に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
（４）前記（１）〜（３）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備えた電子部品装置、
に関する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明になる封止用エポキシ樹脂成形材料は、パッケージ外観を含む連続成形性、信頼性に優れており、この封止用エポキシ樹脂成形材料を用いてＩＣ、ＬＳＩ等の電子部品を封止すれば、優れた電子部品装置を得ることができ、その工業的価値は大である。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明では、（Ａ）成分として封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されているエポキシ樹脂を１種もしくは２種以上使用することができる。使用可能な樹脂として、例えばフェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂をはじめとするフェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したもの、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールＡ／Ｄ等のジグリシジルエーテル、アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂やナフトール・アラルキル樹脂、ビフェニル・アラルキル樹脂等のエポキシ化物、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエステル型エポキシ樹脂、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、シクロペンタジエンとフェノール類の共縮合樹脂のエポキシ化物であるジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ナフタレン環を有するエポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂、テルペン変性エポキシ樹脂、硫黄原子を含むエポキシ樹脂、オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、及びこれらのエポキシ樹脂をシリコーン、アクリロニトリル、ブタジエン、イソプレン系ゴム、ポリアミド系樹脂等により変性したエポキシ樹脂などが挙げられる。
なかでも、薄型パッケージへの適用を考えた場合、流動性、信頼性等の観点から、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニル・アラルキル型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、及び硫黄原子含有エポキシ樹脂が好ましく、これらの樹脂の少なくとも１種を含有していることが好ましい。
【００１０】
上記４種のエポキシ樹脂はいずれか１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、その配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量に対して合わせて２０重量％以上とすることが好ましく、３０重量％以上がより好ましく、５０重量％以上とすることがさらに好ましい。
【００１１】
本発明において用いられる（Ｂ）硬化剤は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されているもので特に制限はないが、たとえば、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂、ビフェニル・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
なかでも、薄型パッケージへの適用を考えた場合、特に信頼性等の観点から、下記一般式（III）で表されるフェノール・アラルキル樹脂、ビフェニル・アラルキル樹脂及びナフトール・アラルキル樹脂が好ましく、これらのフェノール樹脂の少なくとも１種を含有していることが好ましい。
【化３】
2006104416.tif 000004
（一般式（III）で、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。ベンゼン環、ナフタレン環の任意の水素原子は炭化水素基で置換されていても良い。）
【００１２】
上記一般式（III）で示されるフェノール・アラルキル樹脂や、ビフェニル・アラルキル樹脂としては、たとえば、下記一般式（IV）及び（V）で示されるフェノール樹脂等が挙げられる。
【化４】
2006104416.tif 000005
（一般式（IV）で、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【化５】
2006104416.tif 000006
（一般式（V）で、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
上記一般式（IV）で示されるフェノール・アラルキル樹脂としては、市販品として三井化学株式会社製商品名ＸＬＣが挙げられ、上記一般式（V）で示されるビフェニル・アラルキル樹脂としては、市販品として明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７８５１が挙げられる。
【００１３】
上記一般式（III）で示されるナフトール・アラルキル樹脂としては、たとえば、下記一般式（VI）及び（VII）で示される樹脂等が挙げられる。
【化６】
2006104416.tif 000007
（一般式（VI）で、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【化７】
2006104416.tif 000008
（一般式（VII）で、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
上記一般式（VI）で示されるナフトール・アラルキル樹脂としては、市販品として新日鐵化学株式会社製商品名ＳＮ−１７０が挙げられ、上記一般式（VII）で示されるナフトール・アラルキル樹脂としては、市販品として新日鐵化学株式会社製商品名ＳＮ−４７５が挙げられる。また、上記一般式（IV）〜（VII）で示される化合物中の、ベンゼン環及びナフタレン環上の水素原子のいずれかを炭化水素基で置換した化合物も一般式（III）で表される化合物に含まれる。
【００１４】
上記フェノール・アラルキル樹脂、ビフェニル・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂は、いずれか１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、その配合量は硬化剤全量に対して合わせて６０重量％以上とすることが好ましく、８０重量％以上がより好ましい。
【００１５】
（Ａ）成分のエポキシ樹脂と（Ｂ）成分の硬化剤との当量比、すなわち、エポキシ樹脂中のエポキシ基数／硬化剤中の水酸基数の比は、特に制限はないが、それぞれの未反応分を少なく抑えるために０．５〜２の範囲に設定されることが好ましく、０．６〜１．５がより好ましい。成形性、耐リフロー性に優れる封止用エポキシ樹脂成形材料を得るためには０．８〜１．２の範囲に設定されることがさらに好ましい。
【００１６】
本発明における（Ｃ）成分、酸化型ポリオレフィンは離型剤として働くものである。本発明の効果である良好な離型性や良好なパッケージ外観を得る為には、（Ｃ）成分が酸化型ポリオレフィンであることが必要で、これは、酸化型ポリオレフィンの有するカルボキシル基と（Ａ）成分のエポキシ樹脂との親和性により、（Ｃ）成分の（Ａ）成分への分散性を促進させる為である。酸化型ポリオレフィンの酸価は５〜５０ｍｇＫＯＨ／ｇであることが好ましく、１０〜４０ｍｇＫＯＨ／ｇであることがより好ましく、１５〜３０ｍｇＫＯＨ／ｇであることが特に好ましい。酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ未満ではエポキシ樹脂への分散性が不充分となって分散不具合の可能性が生じ、酸価が５０ｍｇＫＯＨ／ｇを超えるとエポキシ樹脂との親和性が高くなって離型効果が不十分となる可能性が生じる。なお、本発明におけるポリオレフィンとは、エチレン重合体、プロピレン重合体、エチレン／プロピレン共重合体等を主成分とした化合物である。
（Ｃ）成分に用いられる酸化型ポリオレフィンは又、１５０℃におけるＩＣＩ粘度が２．０Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、１.０Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましい。２．０Ｐａ・ｓを超えると、封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性に悪影響を与えたり、ベース樹脂との流動性の相異が大きくなったりして、樹脂流動起因によるパッケージ汚れを誘発する傾向がある。
【００１７】
本発明における（Ｄ）成分、α‐オレフィン、無水マレイン酸誘導体、ポリアルキレンオキシド誘導体、スチレン誘導体のうちの２種以上から選ばれる構造体を有する化合物を含有する物質は、主として（Ａ）成分と（Ｃ）成分との分散剤として働くものであり、良好なパッケージ外観を得る為に必要な成分である。（Ｄ）成分は前記４種構造体より選ばれる２種以上を含む化合物を含有する物質であることが必要であるが、その構造は（Ｃ）成分の酸価や分子量等に応じて適宜決定されることが好ましく、前記構造体を２種以上含む化合物どうしを２種以上混合して用いても良い。
【００１８】
α‐オレフィンとしては、特に制限はないが、例えば、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセン、１−エイコセン、１−ドコセン、１−トリコセン、１−テトラコセン、１−ペンタコセン、１−ヘキサコセン、１−ヘプタコセン等の直鎖型α−オレフィン、３−メチル−１−ブテン、３，４−ジメチル−ペンテン、３−メチル−１−ノネン、３，４−ジメチル−オクテン、３−エチル−１−ドデセン、４−メチル−５−エチル−１−オクタデセン、３，４，５−トリエチル−１−１−エイコセン等の分岐型α−オレフィンなどが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも１−エイコセン、１−ドコセン、１−トリコセン、テトラコセン等の炭素数１０〜４０の直鎖型α−オレフィンが好ましい。
【００１９】
無水マレイン酸誘導体としては、無水マレイン酸の他、メチルマレイン酸無水物、ジメチルマレイン酸無水物等、下記一般式（VIII）で表される化合物を挙げることができ、やはり単独で用いても２種以上を組み合わせても良い。下記一般式（VIII）で表される化合物は、無水酸部分を水や一価又は二価以上のアルコール等で開環されていても良い。
【化８】
2006104416.tif 000009
（一般式（VIII）で、Ｒ１、Ｒ２はアルキル基、又はアリール基を表し、互いに同じでも異なっていても良い。）
【００２０】
ポリアルキレンオキシド誘導体としては、メチレングリコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、ペンチレングリコール、ヘキシレングリコール等から選ばれる１種又は２種以上のアルキレングリコール類を脱水重合して得られる繰り返し構造を含む化合物等が挙げられ、その末端、又は側鎖中に、アルキル基、又はそれ以外の、カルボキシル基、アミノ基、フェニル基、ビニル基等他の官能基を含んでいても良い。
スチレン誘導体には、スチレンの他、スチルベン等も含まれる。
【００２１】
本発明では、（Ｄ）成分として下記一般式（I）で表される化合物を主成分とする物質（以下、（Ｄ１）成分とする。）、又は下記一般式（II）で表される化合物を主成分とする物質（以下、（Ｄ２）成分とする。）を単独又は併用して用いると、パッケージ汚れ、エアベント樹脂付着防止等の成形性に効果的である。一般式（I）や一般式（II）で表される化合物は、式中に記載したとおりの単量体の順番に限定されず、また、ブロック共重合物に限定もされない。
【化９】
2006104416.tif 000010
(一般式（I）で、Ｒ１は水素原子又は一価の脂肪族炭化水素基を表し、Ｒ２は水素原子、又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、Ｒ３、Ｒ４は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、Ｒ２〜Ｒ４は互いに同じでも異なっていても良い。Ｒ５〜Ｒ１０は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、互いに同じでも異なっていてもよい。ｐは正の整数を、ｑ、ｒ、ｓは０又は正の整数を表す。ただし、ｑ＝ｒ＝ｓ＝０を除く。)
【化１０】
2006104416.tif 000011
（一般式（II）で、Ｒ１はアルキレン基、Ｒ２は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表す。Ｒ３〜Ｒ８は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、互いに同じでも異なっていてもよい。ｌ、ｍ、ｎは０又は正の整数を表し、二者以上が同時に０となることはない。ｘは正の整数を表す。）
【００２２】
本発明の（Ｄ１）成分は、一般式（I）でＲ1が炭素数１０〜４０の脂肪族炭化水素基であることが好ましく、炭素数が１５〜３０の脂肪族炭化水素基であることがより好ましく、炭素数が１８〜２５の脂肪族炭化水素基であることが特に好ましい。また、Ｒ２〜Ｒ４は炭素数５〜３０のアルキル基であることが好ましく、炭素数８〜２５のアルキル基であることがより好ましく、Ｒ１が炭素数１８〜２５のアルキル基、Ｒ２〜Ｒ４が炭素数１０〜２０のアルキル基であることが特に好ましい。Ｒ５〜Ｒ１０は水素原子又は炭化水素基を表し、Ｒ５〜Ｒ１０のうち少なくとも１つが水素原子であることが好ましく、全てが水素原子であることがより好ましい。また、Ｒ１は一般式（I）中の単量体部分の二つの炭素原子のどちらと結合していても良いし、Ｒ２は式中の単量体部分の二つの酸素原子のどちらと結合していても良い。（Ｄ１）成分として、構造の異なる２種以上の化合物を用いても構わない。
【００２３】
また、α−オレフィンと無水マレイン酸との重合比率（上記一般式（I）でｐ／ｑ）は１／５〜５／１が好ましく、１／３〜３／１程度がより好ましく、１／２〜２／１が特に好ましく、ほぼ等モル程度の１／１前後がさらに好ましい。Ｒ1の炭素数が１０未満、又はｐ／ｑが１／５より小さいと親水性が強くなり過ぎ、（Ｃ）成分との相溶性が劣る傾向がある。一方、Ｒ1の炭素数が４０を超える、又はｐ／ｑが５／１より大きいと疎水性が強くなり過ぎ、（Ａ）成分との相溶性が劣る傾向がある。
【００２４】
（Ｄ１）成分を製造する方法には、特に制限はないが、例えば、予めα−オレフィンと無水マレイン酸との共重合物を作製し、次いで一価のアルコールで無水マレイン酸部分をエステル化する方法、水で前記共重合物の無水マレイン酸部分を開環する方法が挙げられる。α−オレフィンと無水マレイン酸との共重合物を一価のアルコールでエステル化する方法としては、特に制限はなく、共重合物に一価アルコールを付加反応させる等の一般的手法を挙げることができる。また、無水マレイン酸は誘導体であってもよい。
（Ｄ1）成分の無水マレイン酸部分のエステル化に用いられる一価のアルコールとしては、特に制限はないが、例えば、アミルアルコール、イソアミルアルコール、ヘキシルアルコール、ヘプチルアルコール、オクチルアルコール、カプリルアルコール、ノニルアルコール、デシルアルコール、ウンデシルアルコール、ラウリルアルコール、トリデシルアルコール、ミリスチルアルコール、ペンタデシルアルコール、セチルアルコール、ヘプタデシルアルコール、ステアリルアルコール、ノナデシルアルコール、エイコシルアルコール等の直鎖型又は分岐型の脂肪族飽和アルコール、ヘキセノール、２−ヘキセン−１−オール、１−ヘキセン−３−オール、ペンテノール、２−メチル−１−ペンテノール等の直鎖型又は分岐型の脂肪族不飽和アルコール、シクロペンタノール、シクロヘキサノール等の脂環式アルコール、ベンジルアルコール、シンナミルアルコール等の芳香族アルコール、フルフリルアルコール等の複素環式アルコールなどが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２５】
（Ｄ1）成分の分子量は、金型・パッケージ汚れ防止と成形性の観点から、７００００以下が好ましく、５０００〜５００００がより好ましく、１００００〜４００００がさらに好ましい。ここで、一般式（I）で表される化合物の分子量とは常温ＧＰＣにより測定された重量平均分子量を指し、常温ＧＰＣによる重量平均分子量の測定方法は以下のとおりである。
溶媒：ＴＨＦ（テトラヒドロフラン）、温度：室温（２５℃）、標準物質：ポリスチレン
測定器：島津製作所製ＬＣ−６Ｃ
カラム：shodex KF‐802.5＋KF‐804＋KF‐806
流量：１.０ｍｌ／分（試料濃度 約０.２ｗｔ／ｖｏｌ％）
注入量：２００μｌ  
【００２６】
（Ｄ１）成分は、（Ｃ）成分の酸価、分子量等に応じて適宜決定されることが好ましいが、（Ｃ）成分に応じた（Ｄ1）成分の決定の仕方として、例えば以下の例を挙げることが可能である。
すなわち、（Ｃ）成分の重量平均分子量が７０００未満である場合には、（Ｄ1）成分は一般式（Ｉ）のうち、ｑ＞（ｒ＋ｓ）である化合物を単独で用いることが好ましい。また、（Ｃ）成分の重量平均分子量が７０００未満である場合、（Ｄ１）成分は１／３＜ｐ／（ｑ＋ｒ＋ｓ）＜３／１であることが好ましく、ｒ又はｓのどちらか一方が０、かつ１／２＜ｐ／（ｑ＋ｒ＋ｓ）＜２／１であることがより好ましく、ｒ＝ｓ＝０、かつ ｐ／（ｑ＋ｒ＋ｓ）が１前後であることが特に好ましい。
一方、（Ｃ）成分の重量平均分子量が７０００以上である場合には、（Ｄ1）成分として上記ｑ＞（ｒ＋ｓ）である化合物（（Ｄ１‐１）成分とする。）と、さらにｑ≦（ｒ＋ｓ）、かつＲ２、Ｒ３、Ｒ４がいずれも炭素数５〜２５の脂肪族炭化水素基である化合物（以下、（Ｄ１-２）成分とする。）との二種類を併用する等の手法を挙げることができる。（Ｄ１-１）成分と（Ｄ１-２）成分とを併用する場合、両者を合わせたｑと（ｒ＋ｓ）との比率は、５：１〜１：５が好ましく、３：１〜１：３が更に好ましく、２：１〜１：２が特に好ましい。（Ｄ１-１）成分、（Ｄ１-２）成分はともに、１／２＜ｐ／（ｑ＋ｒ＋ｓ）＜２／１であることが好ましく、（Ｄ１-１）についてはｒ＝ｓ＝０、かつｐ／（ｑ＋ｒ＋ｓ）が１前後であることが特に好ましく、（Ｄ１-２）についてはｑ＝ｓ＝０、かつｐ／（ｑ＋ｒ＋ｓ）が１前後であることが特に好ましい。
(Ｄ１-１)成分、（Ｄ１-２）成分として、一般式（I）のＲ１が炭素数１８、２０、２２の飽和炭化水素基の混合物、Ｒ５、Ｒ６がともに水素原子、ｐ／ｑ＝１／１、ｒ＝ｓ＝０、重量平均分子量が２５０００の化合物（日本油脂株式会社製商品名ニッサンエレクトールＤ１２１）、前記化合物をステアリルアルコールでモノエステル化した化合物で、一般式（I）でＲ２が炭素数１８の飽和炭化水素基、Ｒ７、Ｒ８がともに水素原子、ｐ／r＝１／１、ｑ＝ｓ＝０、重量平均分子量が３００００である化合物（日本油脂株式会社製商品名ニッサンエレクトールＤ１２１−４１）等が市販品として入手可能である。
【００２７】
本発明の（Ｄ２）成分の構造も又、（Ｃ）成分に応じて適宜決定されることが好ましいが、一般式（II）でＲ１は炭素数２〜６であることが好ましく、３〜４がより好ましい。炭素数が２より小さいと化合物全体の親水性が増大し、（Ｃ）成分との相溶性が劣る傾向があり、炭素数が６を超えると化合物全体の疎水性が増大する結果、（Ａ）成分との相溶性が劣る傾向がある。Ｒ２は、炭素数１〜２０の飽和炭化水素基であることが好ましく、炭素数２〜１５の飽和炭化水素基であるのがより好ましく、３〜１０の飽和炭化水素基であるのが特に好ましい。炭素数が２０を超えると化合物全体の疎水性が増大し、（Ａ）成分との相溶性が劣る傾向がある。ｘについては５〜２０が好ましく、７〜１５がより好ましく、８〜１２が特に好ましい。ｘが５より小さいと（Ｃ）成分と相溶性に劣る傾向があり、xが２０を超えると化合物全体の粘度の上昇を招く傾向がある。
l、ｍについては、１／３≦（l／ｍ）が好ましく、１／２≦（l／ｍ）がより好ましく、１／１≦（l／ｍ）であることが特に好ましい。l／ｍが１／３未満だと化合物全体の粘度の上昇を招く可能性がある。
ｎについては、l／ｍを１／１前後とした上で、１／５≦ｎ／（l＋ｍ）≦５／１が好ましく、１／３≦ｎ／（l＋ｍ）≦３／１がより好ましく、１／３≦ｎ／（l＋ｍ）≦２／１がより好ましい。ｎ／（l＋ｍ）が１／５より小さくても、ｎ／（l＋ｍ）が５／１より大きくても、ともに化合物全体の粘度の上昇を招く可能性がある。
Ｒ３〜Ｒ８は水素原子又は炭化水素基を表し、少なくとも１つが水素原子であることが好ましく、全てが水素原子であることがより好ましい。また、Ｒ１は一般式（II）中の単量体部分の二つの炭素原子のどちらと結合していても良いし、ベンゼン環は式中の単量体部分の二つの炭素原子のどちらと結合していても良い。
【００２８】
（Ｄ２）成分もまた、（Ｄ１）成分と同様、構造の異なる２種以上の化合物を併用しても構わない。
（Ｄ２）成分として、一般式（II）でＲ１＝炭素数３の飽和炭化水素基、Ｒ２＝炭素数３の飽和炭化水素基、Ｒ３〜Ｒ８は水素原子、ｘ＝１３〜１５、ｌ／ｍ＝１／１、ｎ／（ｌ＋ｍ）＝１／３である化合物を主成分とする物質（日本油脂株式会社製商品名マリアリムＡＡＢ−０８５１）、一般式（II）でＲ１＝炭素数３の飽和炭化水素基、Ｒ２＝炭素数１２の飽和炭化水素基、Ｒ３〜Ｒ８は水素原子、ｘ＝１３〜１５、ｌ／ｍ＝１／１、ｎ／（ｌ＋ｍ）＝１／３である化合物を主成分とする物質（日本油脂株式会社製商品名マリアリムＡＷＳ−０８５１）等を市場で入手することができる。
【００２９】
本発明では、（Ｄ１）成分や（Ｄ２）成分を単独で使用しても充分にその効果を得ることができるが、（Ｄ１）成分と（Ｄ２）成分を併用することで、より一層の効果を得ることが可能となる。これらを併用した場合、（Ｄ２）成分は（Ａ）成分と（Ｃ）成分との分散剤の役割を果たすとともに、一般に粘度の高い（Ｄ１）成分の粘度を下げる働きをもする。
【００３０】
本発明の（Ｃ）成分、（Ｄ）成分は、その他の成分と通常の方法で混合しても充分効果を得ることができるが、（Ｃ）成分の一部又は全部と（Ｄ）成分の一部又は全部を（Ａ）成分の一部又は全部と予め予備混合して用いるとより一層効果的である。予備混合の方法としては、例えば、（Ａ）成分のエポキシ樹脂と（Ｃ）成分の酸化型ポリオレフィンを重量比で２０／１〜１／３とした上で、１５０〜２００℃にて１〜６時間加熱混合の後、（Ｄ）成分を添加、さらに１０分〜４時間の攪拌混合を行う等を例示することができる。
【００３１】
本発明の効果を得る為には、（Ｃ）成分の配合量を成形材料全体の０.０１〜１重量％とした上で（Ｄ）成分を（Ｃ）／（Ｄ）＝２０／１〜１／５重量比とすることが好ましい。（Ｃ）成分が０.０１重量％未満だと金型離型性が、１重量％を超えるとパッケージ外観が、それぞれ不充分となる可能性がある。また、（Ｃ）成分の添加量と（Ｄ）成分の添加量比率が（Ｃ）／（Ｄ）＝２０／１を超えるとパッケージ外観が、（Ｃ）／（Ｄ）＝１／５未満だと金型離型性が、それぞれ不充分となる可能性がある。
（Ｄ）成分として（Ｄ１）成分と（Ｄ２）成分を含有する場合には、（Ｄ１）／（Ｄ２）＝１／５〜２０／１とした上で、（Ｄ１）成分と（Ｄ２）成分の合計量と（Ｃ）成分の添加量比率が上記範囲となることが好ましい。
【００３２】
本発明では（Ａ）〜（Ｄ）成分以外にも、吸湿性、線膨張係数低減、熱伝導性向上及び強度向上等の為に無機質充填剤を配合することができる。無機質充填剤としては、例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、チタン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア等の粉体、又はこれらを球形化したビーズ、ガラス繊維などが挙げられ、これらは単独で用いても２種以上を併用して用いてもよい。流動性等の成形性、信頼性の点からは、溶融シリカ、結晶シリカを用いることが好ましく、溶融シリカを用いることがより好ましく、球状溶融シリカを用いることが特に好ましい。さらに、本発明の効果を失わない範囲で、難燃効果のある水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物系無機充填剤を添加してもよい。
【００３３】
無機質充填剤の配合量は、流動性や信頼性の点から、封止用エポキシ樹脂成形材料に対して６５〜９５重量％とすることが好ましく、７０〜９３重量％とすることがより好ましい。６５重量％未満だと吸湿性や線膨張係数の点で、９５重量％を超えると流動性の点で、それぞれ不充分となる可能性がある。
【００３４】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には又、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート等の有機リン化合物系硬化促進剤、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７等のアミン化合物系硬化促進剤、及びイミダゾール化合物系硬化促進剤等封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されている硬化促進剤を単独又は２種以上を併用して用いることができる。
流動性と信頼性の観点からは、有機リン化合物とキノン化合物の付加物を単独又は併用して用いることが好ましい。
【００３５】
硬化促進剤の配合量は、硬化促進効果が得られれば特に制限はないが、硬化性及び流動性の観点からは、０．００５〜２重量％が好ましく、０．０１〜０．５重量％がより好ましい。０．０５〜０．３重量％がさらに好ましい。０．００５重量％未満では短時間での硬化性に劣る傾向があり、２重量％を超えると硬化速度が速すぎて良好な成形品を得ることが困難になる傾向がある。硬化促進効果は硬化促進剤の種類によって異なるため、（Ｄ）硬化促進剤の配合量は、用いる硬化促進剤の硬化促進効果に応じて調整される。
【００３６】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、ＩＣ等の半導体素子の耐湿性、高温放置特性を向上させる観点から陰イオン交換体を添加することもできる。陰イオン交換体としては特に制限はなく、従来公知のものを用いることができるが、例えば、ハイドロタルサイトや、アンチモン、ビスマス、ジルコニウム、チタン、スズ、マグネシウム、アルミニウムから選ばれる元素の含水酸化物等が挙げられ、これらを単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。中でも、下記一般式（IX）で示されるハイドロタルサイト及びビスマスの含水酸化物が好ましい。
（化１１）
Ｍｇ１−ＸＡｌＸ（ＯＨ）２（ＣＯ３）Ｘ／２・ｍＨ２Ｏ……（IX）
（０＜Ｘ≦０．５、ｍは正の数）
陰イオン交換体の配合量は、ハロゲンイオン等のイオン性不純物を捕捉できる十分な量であれば特に制限はないが、（Ａ）成分のエポキシ樹脂に対して０．１〜３０重量％が好ましく、１〜１０重量％がより好ましく、２〜５重量％がさらに好ましい。配合量が０．１重量％未満ではイオン性不純物の捕捉が不十分になる傾向があり、３０重量％を超えた場合それ以下に比べて効果に大差がないため経済的に不利である。
【００３７】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、樹脂成分と無機充填剤との接着性を高めるために、必要に応じて、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等の各種シラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート類、アルミニウム／ジルコニウム系化合物等の公知のカップリング剤を添加することができる。これらは単独で用いても、２種以上を併用して用いても構わない。
上記カップリング剤の配合量は、無機充填剤に対して０．０５〜５重量％であることが好ましく、０．１〜２．５重量％がより好ましい。０．０５重量％未満では耐湿性が低下する傾向があり、５重量％を超えるとパッケージの成形性が低下する傾向がある。
【００３８】
さらに、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、本発明の効果を損なわない範囲で、カーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の着色剤、イミダゾール、トリアゾール、テトラゾール、トリアジン等及びこれらの誘導体、アントラニル酸、没食子酸、マロン酸、リンゴ酸、マレイン酸、アミノフェノール、キノリン等及びこれらの誘導体、脂肪族酸アミド化合物、ジチオカルバミン酸塩、チアジアゾール誘導体等の接着促進剤などを必要に応じて配合することができる。
【００３９】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、各種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかなる手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、所定の配合量の原材料をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、ニーダ、押出機等によって溶融混練した後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。成形条件に合うような寸法及び重量でタブレット化すると使いやすい。
また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、各種有機溶剤に溶かして液状封止用エポキシ樹脂成形材料として使用することもでき、この液状封止用エポキシ樹脂成形材料を板又はフィルム上に薄く塗布し、樹脂の硬化反応が余り進まないような条件で有機溶剤を飛散させることによって得られるシートあるいはフィルム状の封止用エポキシ樹脂成形材料として使用することもできる。
【００４０】
本発明で得られる封止用エポキシ樹脂成形材料により素子を封止して得られる電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止した、電子部品装置などが挙げられる。このような電子部品装置としては、例えば、リードフレーム上に半導体素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部をワイヤボンディングやバンプで接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いてトランスファ成形などにより封止してなる、ＤＩＰ（Dual Inline Package）、ＰＬＣＣ（Plastic Leaded Chip Carrier）、ＱＦＰ（Quad Flat Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）、ＳＯＪ（Small Outline J-lead package）、ＴＳＯＰ（Thin Small Outline Package）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Package）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ、テープキャリアにバンプで接続した半導体チップを、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＴＣＰ（Tape Carrier Package）、配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子及び／又はコンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子を、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＣＯＢ（Chip On Board）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール、配線板接続用の端子を形成した有機基板に素子を搭載し、バンプまたはワイヤボンディングにより素子と有機基板に形成された配線を接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で素子を封止したＢＧＡ（Ball Grid Array）、ＣＳＰ（Chip Size Package）などが挙げられる。また、プリント回路板にも本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は有効に使用できる。
【００４１】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて素子を封止する方法としては、低圧トランスファ成形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。封止用エポキシ樹脂成形材料が常温で液状又はペースト状の場合は、ディスペンス方式、注型方式、印刷方式等が挙げられる。
また、素子を直接樹脂封止する一般的な封止方法ばかりではなく、素子に直接電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料が接触しない形態である中空パッケージの方式もあり、中空パッケージ用の封止用エポキシ樹脂成形材料としても好適に使用できる。
【実施例】
【００４２】
実施例１〜９、及び比較例１〜８
（Ａ）成分のエポキシ樹脂としてエポキシ当量１９６、融点１０６℃のビフェニル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名エピコートＹＸ−４０００Ｈ）、
（Ｂ）成分の硬化剤として軟化点７０℃のフェノール・アラルキル樹脂（三井化学株会社製商品名ミレックスＸＬ−２２５）を用意した。
（Ｃ）成分として、１５０℃のＩＣＩ粘度が０．０５Ｐａ・ｓ、重量平均分子量が５０００の酸化型ポリエチレン（ポリエチレン１。三井化学株式会社製商品名ハイワックス４２０２Ｅ）、１５０℃のＩＣＩ粘度が０.５Ｐａ・ｓ、重量平均分子量が７０００の酸化型ポリエチレン（ポリエチレン２。大日化学株式会社製商品名ＰＥ‐Ａ）を用意した。
（Ｄ）成分として、下記一般式（I）でｒ＝ｓ＝０、ｐ／ｑ＝１／１、Ｒ５、Ｒ６が水素、Ｒ１が炭素数１８、２０、２２の飽和炭化水素基の混合物である化合物（（Ｄ１−１）成分。日本油脂株式会社製商品名ニッサンエレクトールＤ１２１）、
下記一般式（I）でｑ＝ｓ＝０、ｐ／ｒ＝１／１、Ｒ７、Ｒ８が水素、Ｒ１が炭素数１８、２０、２２の飽和炭化水素基の混合物、Ｒ２が炭素数１２の飽和炭化水素基である化合物（（Ｄ１−２）成分）、
下記一般式（II）でＲ１＝炭素数３の飽和炭化水素基、Ｒ２＝炭素数３の飽和炭化水素基、Ｒ３〜Ｒ８は水素原子、ｘ＝１３〜１５、ｌ／ｍ＝１／１、ｎ／（ｌ＋ｍ）＝１／３である化合物を主成分とする物質（（Ｄ２−１）成分。日本油脂株式会社製商品名マリアリムＡＡＢ−０８５１）、
一般式（II）でＲ１＝炭素数３の飽和炭化水素基、Ｒ２＝炭素数１２の飽和炭化水素基、Ｒ３〜Ｒ８は水素原子、ｘ＝１３〜１５、ｌ／ｍ＝１／１、ｎ／（ｌ＋ｍ）＝１／３である化合物を主成分とする物質（（Ｄ２−２）成分。日本油脂株式会社製商品名マリアリムＡＷＳ−０８５１）を用意した。
また、無機充填剤として平均粒径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ２／ｇの球状溶融シリカ、硬化促進剤としてトリフェニルホスフィンとｐ−ベンゾキノンとの付加物、カップリング剤としてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（エポキシシラン）、難燃剤として三酸化アンチモン及びエポキシ当量３７５、軟化点８０℃、臭素含量４８重量％のビスフェノールＡ型ブロム化エポキシ樹脂（住友化学工業株式会社製商品名ＥＳＢ−４００Ｔ）、着色剤としてカーボンブラック（三菱化学株式会社製商品名ＭＡ−１００）を用意した。
これらを、それぞれ表１及び表２に示す重量部で配合し、混練温度８０℃、混練時間１０分の条件でロール混練を行い、実施例及び比較例の封止用エポキシ樹脂成形材料を作製した。
【００４３】
なお、実施例、比較例の（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分は、そのすべてを（Ａ）成分の一部と１７０℃６時間の攪拌混合後に用いた。混合は、（Ａ）成分と（Ｃ）成分を１０／１の重量比で１７０℃３時間攪拌混合後、（Ｄ）成分を添加、さらに３時間の攪拌混合を行うことにより行った。なお、（Ｃ）成分と（Ｄ1）成分の分子量の測定は以下の方法により行った。
（Ｃ）成分：
高温ＧＰＣ（１４０℃）
測定器：Waters社製高温ＧＰＣ  
カラム：ポリマーラボラトリーズ社製商品名ＰＬgel  MIXED‐B
１０μｍ（７．５ｍｍ×３００ｍｍ）×２本
流量：１．０ｍｌ／分（試料濃度：０．３ｗｔ／ｖｏｌ％）
注入量：１００μｌ
溶媒：ジクロロベンゼン
標準物質：ポリスチレン
（Ｄ1）成分：
常温ＧＰＣ（２５℃）
測定器：島津製作所製ＬＣ−６Ｃ
カラム：shodex KF‐802.5＋KF‐804＋KF‐806
流量：１.０ｍｌ／分（試料濃度 約０.２ｗｔ／ｖｏｌ％）
注入量：２００μｌ  
溶媒：ＴＨＦ（テトラヒドロフラン）
標準物質：ポリスチレン 
【化１２】
2006104416.tif 000012
(一般式（I）で、Ｒ１は水素原子又は一価の脂肪族炭化水素基を表し、Ｒ２は水素原子、又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、Ｒ３、Ｒ４は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、Ｒ２〜Ｒ４は互いに同じでも異なっていても良い。Ｒ５〜Ｒ１０は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、互いに同じでも異なっていてもよい。ｐは正の整数を、ｑ、ｒ、ｓは０又は正の整数を表す。ただし、ｑ＝ｒ＝ｓ＝０を除く。)
【化１３】
2006104416.tif 000013
（一般式（II）で、Ｒ１はアルキレン基、Ｒ２は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表す。Ｒ３〜Ｒ８は水素原子又は飽和又は不飽和の一価の炭化水素基を表し、互いに同じでも異なっていてもよい。ｌ、ｍ、ｎは０又は正の整数を表し、二者以上が同時に０となることはない。ｘは正の整数を表す。）
【００４４】
【表１】
2006104416.tif 000014
【００４５】
【表２】
2006104416.tif 000015
【００４６】
作製した実施例及び比較例の封止用エポキシ樹脂成形材料を、次の各試験により評価した。評価結果を表３及び表４に示す。
パッケージ汚れ、エアベント樹脂付着（ＬＱＦＰ）
封止用エポキシ樹脂成形材料をＴＯＷＡプレス（藤和精機株式会社製Ｙシリーズ、ＬＱＦＰ１４４ｐ用  パッケージ厚み１．４ｍｍ）を用いて、１８０℃、６．９ＭＰａ、６０秒の条件で５００ショットの連続成形を行い、５００ショット目の成形品を目視により観察することで、パッケージ汚れの有無と程度を確認した。併せて、５０ショット毎に金型へのエアベント樹脂付着の有無を確認し、エアベント樹脂付着の発生し始めるショット数を確認した。
パッケージ汚れについては、上記のように５００ショットからサンプリングしたパッケージを観察し、ゲート口からの汚れの広がりの有無と程度から、次の５段階に評価した。
◎：汚れなし
○：汚れの広がりがパッケージ表面の１０面積％以下
△：汚れの広がりがパッケージ表面の１０面積％超〜２０面積％以下
×：汚れの広がりがパッケージ表面の２０面積％超〜５０面積％以下
××：汚れの広がりがパッケージ表面の５０面積％超
【００４７】
【表３】
2006104416.tif 000016
【００４８】
【表４】
2006104416.tif 000017
【００４９】
本発明における（Ａ）〜（Ｃ）成分を含み、（Ｄ）成分を含まない比較例１〜４は、連続成形性又はパッケージ汚れのいずれかに劣り、（Ｃ）成分の添加量を増加した比較例２と、比較例４は連続成形性は改善されるが、パッケージ外観が悪化する。（Ｃ）成分の添加によってこれら連続成形性及びパッケージ外観の特性を両立させることは困難である。
また、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｄ）成分を含み、（Ｃ）成分を含まない比較例５〜８は連続成形性に劣る。（Ｄ）成分の添加によりこれらの特性を両立させることは困難である。
これに対し、本発明における（Ａ）〜（Ｄ）成分をすべて含有した実施例１〜９は、パッケージ外観を含む連続成形性に優れ、（Ｄ）成分として（Ｄ１）成分と（Ｄ２）成分の両者を含む実施例３、７〜９は特に優れることがわかる。