(57)【要約】【課題】  流路の幅がある程度大きい場合であっても、流体を速やかに混合できるような好ましい流量に調整することができる流量制御機構を提供する。【解決手段】  本発明に係る流量制御機構は、２つの流体がそれぞれ流れる２つの流路１０Ａ，１０Ｂと、２つの流体にそれぞれ接触する２つのダイアフラム１５Ａ，１５Ｂと、２つのダイアフラム１５Ａ，１５Ｂを往復移動させる１つまたは２つのダイアフラム駆動（１６Ｃまたは１６Ａ，１６Ｂ）とを備える。上記２つのダイアフラム１５Ａ，１５Ｂは同調して往復移動するように構成される。【選択図】図２
2006275023.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２つの流体の流量を制御する流量制御機構であって、
前記２つの流体がそれぞれ流れる２つの流路と、
前記２つの流体にそれぞれ接触する２つのダイアフラムと、
前記２つのダイアフラムを往復移動させる１つまたは２つのダイアフラム駆動部とを備え、
前記２つのダイアフラムは同調して往復移動することを特徴とする流量制御機構。
【請求項２】
前記２つの流路の幅はそれぞれ１０〜５００μｍであることを特徴とする請求項１に記載の流量制御機構。
【請求項３】
前記１つまたは２つのダイアフラム駆動部は圧電素子であることを特徴とする請求項１または２に記載の流量制御機構。
【請求項４】
前記２つのダイアフラムは同期して互いに反対方向に往復移動することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の流量制御機構。
【請求項５】
前記２つのダイアフラムの往復移動の周波数は１００００Ｈｚ〜１００００００Ｈｚであることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の流量制御機構。
【請求項６】
流体を貯留する複数の容器と、
流体を混合させる混合部と、
混合した流体を反応させる反応部と、
請求項１乃至５のいずれか一項に記載の流量制御機構とを備えたことを特徴とする流体反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微小空間内で複数種の流体どうしを反応させる流体反応装置に好適に用いられる流量制御機構に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、試薬などの液体どうしを反応させるための流体反応装置として、マイクロリアクタの開発が進められている。このマイクロリアクタは、２種類の液体を微小流路を通過させて液体どうしを混合し、かつ反応させるものである。一般に、流路の幅が小さくなると、レイノルズ数が小さくなり、液体の流れは層流になる。層流領域において液体を速やかに混合させるためには、流路の幅をできるだけ小さくすることが有効である。これは、層流領域では分子拡散が混合の律速因子となり、液体の拡散時間は流路の幅の二乗に比例するからである。すなわち、フィックの法則（Ｔ＝Ｌ２／Ｄ  Ｔ：拡散時間  Ｌ：移動距離  Ｄ：拡散係数）によれば、分子の拡散時間、すなわち液体どうしの混合時間は、合流後の流路幅（Ｌに相当）の二乗に比例する。したがって、混合時間を短くするためには、流路の幅を小さくすることが効果的である。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、例えば、有機系の液体を反応させる場合、流路内のある領域で液体の滞留や偏流があると、その領域において副生成物が堆積しやすくなる。このため、流路の幅を小さくすると、流路が閉塞するという問題が生じてしまう。また、流路の幅を小さくすると圧力損失が大きくなって、特別な圧力発生機構（送液機構）が必要となる。
【０００４】
本発明は、上述した従来の問題点に鑑みてなされたもので、流路の幅がある程度大きい場合であっても、流体を速やかに混合できるような好ましい流量に調整することができる流量制御機構を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上述した目的を達成するために、本発明の一態様は、２つの流体の流量を制御する流量制御機構であって、前記２つの流体がそれぞれ流れる２つの流路と、前記２つの流体にそれぞれ接触する２つのダイアフラムと、前記２つのダイアフラムを往復移動させる１つまたは２つのダイアフラム駆動部とを備え、前記２つのダイアフラムは同調して往復移動することを特徴とする。
【０００６】
一般に、微小空間内では、合流後の２つの流体の流れは層流になる。したがって、合流前におけるそれぞれの流体の流量を規則正しく脈動させれば、２つの流体の界面は波状となる。その結果、界面の面積は大きくなり、混合時間を短くすることができる。本発明によれば、２つのダイアフラムを往復移動させることで、２つの流体の流量を規則的に脈動させることができる。したがって、合流後の２つの流体の界面の面積を大きくすることができ、これによって混合時間を短縮することができる。特に、本発明によれば、流路の幅がある程度大きい場合であっても、混合時間を短くすることが可能となる。したがって、有機溶剤どうしを反応させる場合において、流路を閉塞させることなく速やかに混合させ、かつ反応させることができる。
【０００７】
流路の流れ方向において流体の濃度差が不均一となると、流体が反応によって生じた物質が原流体とさらに反応して副生成物が生じることがある。このような、いわゆるオーバーリアクションを防止するためには、流れ方向の混合時間を、流路の幅方向の混合時間以下にしなければならない。したがって、脈動の波長の１／２を合流後の流路幅以下にすることが好ましい。
【０００８】
本発明の好ましい態様は、前記２つの流路の幅はそれぞれ１０〜５００μｍであることを特徴とする。
流路の容積が大きいと、流体の弾性や流路を構成する材料の弾性の影響で、脈動が効率よく伝播することができない。したがって、流路の幅を小さくすることにより、正確な脈動を発生させることができる。
【０００９】
本発明の好ましい態様は、前記１つまたは２つのダイアフラム駆動部は圧電素子であることを特徴とする。
圧電素子は高周波電圧に対して良好な応答性を示し、ダイアフラムを高い周波数で振動（往復移動）させることができる。したがって、高周波の脈動を流体に発生させることができる。
【００１０】
本発明の好ましい態様は、前記２つのダイアフラムは同期して互いに反対方向に往復移動することを特徴とする。
本発明の好ましい態様は、前記２つのダイアフラムの往復移動の周波数は１００００Ｈｚ〜１００００００Ｈｚであることを特徴とする。
【００１１】
本発明の他の態様は、流体を貯留する複数の容器と、流体を混合させる混合部と、混合した流体を反応させる反応部と、上記流量制御機構とを備えたことを特徴とする流体反応装置である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、流体の流量を脈動させることにより、流体の界面の面積を大きくすることができ、流体どうしの混合効果を高めることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明の一実施形態に係る流量制御機構について図面を参照しながら詳細に説明する。図１は本発明の一実施形態に係る流量制御機構を備えたマイクロリアクタ（流体反応装置）を示す概略図である。図１に示すように、マイクロリアクタは、流体Ａおよび流体Ｂがそれぞれ貯留される２つの貯槽（容器）１Ａ，１Ｂと、これらの貯槽１Ａ，１Ｂにそれぞれ接続される圧力発生機構（流体移送機構）２Ａ，２Ｂと、圧力発生機構２Ａ，２Ｂにより移送される流体Ａおよび流体Ｂの流量を一定に調整する流量調整弁３Ａ，３Ｂと、チェック弁５Ａ，５Ｂを介して流量調整弁３Ａ，３Ｂに接続される流量制御機構６と、流量制御機構６を通過した流体Ａと流体Ｂとを混合させる混合部（混合チップ）３０と、混合部３０で混合した流体Ａおよび流体Ｂを反応させる反応部（反応チップ）４０とを備えている。流量調整弁３Ａ，３Ｂは圧力発生機構２Ａ，２Ｂの下流側に配置され、流量制御機構６は流量調整弁３Ａ，３Ｂの下流側に配置されている。
【００１４】
貯槽１Ａ内の流体Ａは圧力発生機構２Ａにより流量調整弁３Ａに移送管８Ａを介して移送され、ここで流体Ａの流量が一定となるように調整される。同様に、流体Ｂは圧力発生機構２Ｂにより貯槽１Ｂから流量調整弁３Ｂに移送管８Ｂを介して移送され、その流量が一定となるように調整される。圧力発生機構２Ａ，２Ｂとしてはピストンポンプ、遠心ポンプ、またはギヤポンプなどが好適に用いられ、流量調整弁３Ａ，３Ｂとしては液体マスフローコントローラが好適に用いられる。
【００１５】
流量調整弁３Ａ，３Ｂを通過した流体Ａおよび流体Ｂは、チェック弁５Ａ，５Ｂを通過した後、流量制御機構６に流れ込み、ここで流体Ａおよび流体Ｂの流量が同期して脈動するようにそれぞれの流量が制御される。このとき、合流後の流体（流体Ａと流体Ｂとの混合流体）の流量が一定となるように流体Ａおよび流体Ｂの流量の脈動が制御される。流量制御機構６を通過した流体Ａおよび流体Ｂは混合部３０にそれぞれ流入し、合流点３０ａで流体Ａおよび流体Ｂが合流する。そして、流体Ａおよび流体Ｂは混合部３０内の流路を通過しながら混合され、反応が開始される。さらに、混合した流体は反応部４０に流入し、蛇行流路４０ａを通過しながら所定の温度に加温されつつ反応が促進される。反応部４０を通過した反応生成物は最終的に採取槽９に回収される。なお、混合部３０および反応部４０は図示しない温度調整機構によりそれぞれ所定の温度に調整される。なお、このマイクロリアクタに導入される流体は液体、気体であり、回収される物質は液体、気体、固体またはこれらの混合体である。本実施形態に用いられる流体の具体例としては、試薬、有機溶剤、生化学物質などが挙げられる。
【００１６】
図２は図１に示す流量制御機構の構造を示す模式図である。図２に示すように、流量制御機構６は、流体Ａおよび流体Ｂの流量を脈動させる２つの脈動発生部１１Ａ，１１Ｂと、脈動発生部１１Ａ，１１Ｂの動作を同調させる１つの同調制御部１２とを備えている。脈動発生部１１Ａ，１１Ｂは配線１３により同調制御部１２に接続されている。脈動発生部１１Ａ，１１Ｂは同一の構成を有しているので、以下では脈動発生部１１Ａのみについて説明する。
【００１７】
脈動発生部１１Ａは、流体Ａが流れる流路１０Ａと、この流路１０Ａに連通するバッファ室１４Ａと、バッファ室１４Ａ内に設けられたダイアフラム１５Ａと、ダイアフラム１５Ａを往復移動させるダイアフラム駆動部１６Ａとを備えている。ダイアフラム１５Ａはバッファ室１４Ａの壁の一部を構成し、バッファ室１４Ａ内の流体Ａはダイアフラム１５Ａに接触している。ダイアフラム駆動部１６Ａの前面はダイアフラム１５Ａの裏面（バッファ室１４Ａと反対側の面）に固定されている。ダイアフラム駆動部１６Ａはダイアフラム１５Ａをバッファ室１４Ａに向かって押し出すとともに、ダイアフラム１５Ａをバッファ室１４Ａと反対側に引き戻すように構成されている。このように、ダイアフラム１５Ａを往復移動させることにより、バッファ室１４Ａの容積を増減させることができる。ダイアフラム１５Ａおよびダイアフラム駆動部１６Ａはハウジング１７Ａ内に収容されており、流体Ａが外部に漏出することが防止されている。
【００１８】
流量調整弁３Ａ，３Ｂにより流量が一定に調整された流体Ａ，Ｂは、チェック弁５Ａ，５Ｂを通過した後、入口１８Ａ，１８Ｂから流量制御機構６の流路１０Ａ，１０Ｂに流入する。流路１０Ａ，１０Ｂはバッファ室１４Ａ，１４Ｂにそれぞれ通じているので、ダイアフラム１５Ａ，１５Ｂをバッファ室１４Ａ，１４Ｂと反対側の方向に動かせば、流路１０Ａ，１０Ｂを通過する流体Ａ，Ｂの一部がバッファ室１４Ａ，１４Ｂに吸い込まれ、これにより出口１９Ａ，１９Ｂから流出する流体Ａ，Ｂの流量が少なくなる。一方、ダイアフラム１５Ａ，１５Ｂをバッファ室１４Ａ，１４Ｂに向けて動かすと、バッファ室１４Ａ，１４Ｂ内の流体Ａ，Ｂが流路１０Ａ，１０Ｂに送り込まれ、これにより出口１９Ａ，１９Ｂから流出する流体Ａ，Ｂの流量が増加する。同調制御部１２は、ダイアフラム１５Ａおよびダイアフラム１５Ｂが同期して互いに逆方向に往復移動するように、ダイアフラム駆動部１６Ａ，１６Ｂを制御するようになっている。
【００１９】
ここで、ダイアフラム１５Ａ，１５Ｂの移動距離をＴ、ダイアフラム駆動部１６Ａ，１６Ｂの直径をＤとすると、１ストローク当たりの容積変化はＤ２×（π／４）×Ｔで与えられる。ダイアフラム１５Ａ，１５Ｂが流体Ａ，Ｂを押し出すときに流体Ａ，Ｂが逆流してしまうことを防止するために、チェック弁５Ａ，５Ｂは入口１８Ａ，１８Ｂのすぐ上流側に設置されている。
【００２０】
図３は流量調整機構６の他の構成例を示す模式図である。図３に示すように、ハウジング１７Ｃの内部には流路１０Ａ，１０Ｂ、バッファ室１４Ａ，１４Ｂ、および２つのダイアフラム１５Ａ，１５Ｂが設けられている。ダイアフラム１５Ａ，１５Ｂは互いに対向するように配置されており、これらのダイアフラム１５Ａ，１５Ｂの間には往復動部材２０が挟まれている。この往復動部材２０はロッド２１を介してダイアフラム駆動部１６Ｃに連結されている。ハウジング１７Ｃの側面にはケーシング２８が固定されており、このケーシング２８の内面にはダイアフラム駆動部１６Ｃが固定されている。図２に示す構成例と同様に、ダイアフラム１５Ａ，１５Ｂはバッファ室１４Ａ，１４Ｂの壁の一部を構成しており、これらのバッファ室１４Ａ，１４Ｂは流路１０Ａ，１０Ｂにそれぞれ連通している。その他の構成は図２に示す構成例と同様であるので、その重複する説明を省略する。
【００２１】
往復動部材２０はダイアフラム駆動部１６Ｃによりダイアフラム１５Ａ，１５Ｂの面と垂直な方向に往復移動し、これにより２つのダイアフラム１５Ａ，１５Ｂは同期して互いに反対方向に往復移動する。したがって、流路１０Ａ，１０Ｂを通過する流体Ａ，Ｂの流量は往復移動するダイアフラム１５Ａ，１５Ｂにより脈動する。なお、この構成例では、流体Ａ，Ｂの脈動は機械的に同調するので、同調制御部を設ける必要がない。
【００２２】
図４は２つのダイアフラムのストロークを示す波形と、流量の脈動を示す波形を示したグラフである。上述したように、ダイアフラム１５Ａおよびダイアフラム１５Ｂは同期して互いに逆方向に往復移動するように構成されている。すなわち、図４に示すように、ダイアフラム１５Ａの押し込み開始のタイミング（ａ１）とダイアフラム１５Ｂの引き戻し開始のタイミング（ｂ１）とは一致しており、さらにダイアフラム１５Ａの引き戻し開始のタイミング（ａ２）とダイアフラム１５Ｂの押し込み開始のタイミング（ｂ２）とは一致している。したがって、流体Ａの流量のピーク（最大値）ｃ１と、流体Ｂの流量のボトム（最小値）ｄ１とは同時に現れ、流体Ａの流量のボトムｃ２と流体Ｂの流量のピークｄ２とは同時に現れる。
【００２３】
図５（ａ）は図１に示す混合部内で流体の流量が脈動している様子を示す図であり、図５（ｂ）は流体の流量が脈動していない様子を示す図である。図５（ａ）では、流体Ａの流量のピークと流体Ｂの流量のピークとが交互に発生し、かつ総流量（合流後の流体の流量）は一定に維持されている。したがって、流体Ａおよび流体Ｂの界面は、図５（ａ）に示すように波状になり、界面面積が増大する。このように、２つの流体の界面面積が増大すると、２つの流体の分子の出会う機会が増えるため、混合時間が短くなる。
【００２４】
ここで、ダイアフラム１５Ａ，１５Ｂにより吸引される流体Ａ，Ｂの容量は、流体Ａ，Ｂの流量とダイアフラム１５Ａ，１５Ｂの振幅の大きさに依存する。吸引時の流体Ａ，Ｂの流量がゼロに近づくに従い、混合部３０での２つの流体の界面面積は大きくなる。一方、脈動がない流れの場合は、図５（ｂ）に示すように、界面は直線状となり、混合時間は長くなる。
【００２５】
図５（ｂ）において、流体Ａおよび流体Ｂどうしが完全に混合するまでの拡散距離Ｌは、流路幅Ｗの１／２（Ｌ＝１／２Ｗ）となる。図５（ａ）において、流量が脈動する場合の混合時間を、流量が脈動しない場合の混合時間よりも短くするためには、流れ方向の最大拡散距離を流路幅の１／２よりも小さくする必要がある。このような観点から、脈動の波長の１／４は流路幅の１／２以下であることが好ましい。具体的には、好ましい脈動の周波数は以下の式から算出することができる。
６０×Ｖ／Ｆ≦２Ｗ
ただし、Ｖは流体の速度、Ｆは脈動の周波数、Ｗは流路幅である。
【００２６】
上記式から導かれるように、脈動の周波数Ｆは３０×Ｖ／Ｗ以下であることが好ましい。この場合、マイクロリアクタの大きさ、反応の促進、および脈動の伝搬性を考慮すると、合流後の流路内の流速は０．５〜５ｍ／s、流路幅は１０〜５００μｍであることが好ましい。したがって、ダイアフラムの往復動作の周波数は１００００〜１００００００Ｈｚであることが好ましく、さらには１０００００〜５０００００Ｈｚであることが好ましい。
【００２７】
フィックの法則によれば、反応時間を短くするためには流路幅を小さくすることが好ましいが、流路の閉塞、圧力損失を考慮すると、流路１０Ａ，１０Ｂの幅は１０〜５００μｍであることが好ましく、さらには２５〜１００μｍであることが好ましい。なお、ダイアフラム駆動部１６Ａ，１６Ｂ，１６Ｃとしては、電磁石を用いた駆動部でもよいが、周波数応答特性と機構の微小化を考慮すると、圧電素子（圧電アクチュエータ）を用いることが好ましい。
【００２８】
図６は図２に示す同調制御部の構成を示す模式図である。図６に示すように、同調制御部１２は、所定の周波数を持つ信号を生成する周波数発信器２２と、信号の振幅や位相を調整する調整部２３と、信号を電圧に変換する駆動電源２４Ａ，２４Ｂとを備えている。さらに、調整部２３は、入力抵抗２５Ａ，２５Ｂと、オペレーショナルアンプ（演算増幅器）２６Ａ，２６Ｂと、ゲイン調整器２７Ａ，２７Ｂとを備えている。脈動の周波数の変更は周波数発信器２２により行われ、ダイアフラム駆動部１６Ａ，１６Ｂのストローク、すなわちダイアフラム１５Ａ，１５Ｂの変位量はゲイン調整器２７Ａ，２７Ｂにより調整される。
【００２９】
周波数発信器２２は、入力抵抗２５Ａを介してオペレーショナルアンプ２６Ａの非反転入力端子に接続されるとともに、入力抵抗２５Ｂを介してオペレーショナルアンプ２６Ｂの反転入力端子に接続されている。このような構成により、オペレーショナルアンプ２６Ｂから出力される信号の位相は反転する。オペレーショナルアンプ２６Ａ，２６Ｂから出力された信号の振幅はゲイン調整器２７Ａ，２７Ｂによりそれぞれ調整される。さらに、信号は駆動電源２４Ａ，２４Ｂにより電圧に変換され、これらの電圧が脈動発生部１１Ａ，１１Ｂのダイアフラム駆動部１６Ａ，１６Ｂに印加される。このようにして、２つのダイアフラム駆動部１６Ａ，１６Ｂは同期して駆動され、２つのダイアフラム１５Ａ，１５Ｂを互いに反対方向に移動させる。なお、流体Ａおよび流体Ｂの混合比を変えるにはそれぞれのダイアフラム駆動部１６Ａ，１６Ｂのストロークに差を持たせてもよく、あるいはダイアフラム駆動部１６Ａ，１６Ｂのうちの一方の運転を停止させてもよい。
【００３０】
マイクロリアクタを量産化するに際して、流路幅を大きくして取扱う流体の流量を大きくしたいという要請がある場合がある。このような場合でも、脈動の振幅を大きくすることにより、混合時間を短縮することができる。また、流体として有機系の液体を用いる場合、液体の滞留や偏流があると、副生成物が流路内に堆積しやすくなる。このため、流路の幅を小さくするのには限界がある。このような場合でも、脈動の振幅を大きくすることによって、流路が大きいまま混合時間を短縮することができる。したがって、流路が閉塞することのないマイクロリアクタが実現できる。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明の一実施形態に係る流量制御機構を備えたマイクロリアクタを示す概略図である。
【図２】図１に示す流量制御機構の構造を示す模式図である。
【図３】流量調整機構の他の構成例を示す模式図である。
【図４】２つのダイアフラムのストロークを示す波形と、流量の脈動を示す波形を示したグラフである。
【図５】図５（ａ）は図１に示す混合部内で流体の流量が脈動している様子を示す図であり、図５（ｂ）は流体の流量が脈動していない様子を示す図である。
【図６】図１に示す同調制御部の構成を示す模式図である。
【符号の説明】
【００３２】
１Ａ，１Ｂ    貯槽
２Ａ，２Ｂ    圧力発生機構
３Ａ，３Ｂ    流量調整弁
５Ａ，５Ｂ    チェック弁
６      流量制御機構
８Ａ，８Ｂ    移送管
９      採取槽
１０Ａ，１０Ｂ    流路
１１Ａ，１１Ｂ    脈動発生部
１２      同調制御部
１３      配線
１４Ａ，１４Ｂ    バッファ室
１５Ａ，１５Ｂ    ダイアフラム
１６Ａ，１６Ｂ，１６Ｃ    ダイアフラム駆動部
１７Ａ，１７Ｂ，１７Ｃ    ハウジング
１８Ａ，１８Ｂ    入口
１９Ａ，１９Ｂ    出口
２０      往復動部材
２１      ロッド
２２      周波数発信器
２３      調整部
２４Ａ，２４Ｂ    駆動電源
２５Ａ，２５Ｂ    入力抵抗
２６Ａ，２６Ｂ    オペレーショナルアンプ
２７Ａ，２７Ｂ    ゲイン調整器
２８      ケーシング
３０      混合部
４０      反応部
【図１】
2006275023.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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