(57)【要約】      （修正有）【課題】セルモジュールを正確に且つ素早く整列させて固定することができる、生産性の高いセルモジュール集合体を提供する。【解決手段】中空電解質膜の内面及び外面に設けられた一対の電極を有するセルモジュールを２個以上クランプで固定した集合体であって、第一のクランプ要素２５Ａ、第二のクランプ要素２５Ｂ、及び、付勢部材２６を備えており、前記第一及び第二の各クランプ要素は少なくとも１つの整列部２７ａ、２７ｂを有し、且つ、対をなす整列部のうち少なくとも一方には、２個以上のセルモジュールを該セルモジュールの長手方向が平行となるように整列することができる位置決め用凹み２８ａ、２８ｂが所定間隔で設け、前記２個以上のセルモジュールは、前記対をなす整列部の間に、前記位置決め用凹みの位置で挟み込まれて、該セルモジュールの長手方向が平行となるように整列されていること特徴とするセルモジュール集合体。【選択図】図３
2006216406.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
中空電解質膜の内面及び外面に設けられた一対の電極を有するセルモジュールを２個以上、クランプで一体に固定したセルモジュール集合体であって、前記クランプは、第一のクランプ要素、第二のクランプ要素、及び、付勢部材を備えており、前記第一及び第二の各クランプ要素は少なくとも１つの整列部を有し、第一のクランプ要素の整列部と第二のクランプ要素の整列部とが対をなして２個以上のセルモジュールを挟み込む構造を形成し、且つ、対をなす整列部のうち少なくとも一方には、２個以上のセルモジュールを該セルモジュールの長手方向が平行となるように整列することができる位置決め用凹みが所定間隔で設けられており、前記第一及び第二のクランプ要素は、対をなす整列部の間の間隔を、セルモジュールの挿入及び固定が可能なように拡張及び縮小する相対的な可動性を有し、前記付勢部材は、対をなす整列部の間にセルモジュールを挟み込んで固定する締付け力を第一及び第二のクランプ要素のうち少なくとも一方に付与することができ、前記２個以上のセルモジュールは、前記対をなす整列部の間に、前記位置決め用凹みの位置で挟み込まれて、該セルモジュールの長手方向が平行となるように整列されていること特徴とするセルモジュール集合体。
【請求項２】
前記対をなす整列部の両方に、前記位置決め用凹みが設けられている請求項１に記載のセルモジュール集合体。
【請求項３】
前記第一及び第二の各クランプ要素は、セルモジュールを整列させる方向が平行な少なくとも２つの整列部を有しており、第一のクランプ要素の整列部と第二のクランプ要素の整列部とが交互に配置され、前記整列部が対をなして２個以上のセルモジュールを挟み込む構造を２列以上形成し、その各列に前記セルモジュールが挟み込まれて２列以上に整列されている請求項１又は２に記載のセルモジュール集合体。
【請求項４】
前記第一のクランプ要素は、前記第二のクランプ要素を支持する支持面が設けられたステージ部と、該支持面から突出させた整列部を有し、前記第二のクランプ要素は、第一のクランプ要素に対して、第一のクランプ要素の整列部と第二のクランプ要素の整列部とが対をなして２個以上のセルモジュールを挟み込む構造を形成するように配置され、且つ、対をなす整列部の間の間隔を拡張及び縮小できるようにスライド可能な状態で該ステージ部の支持面上に支持されている請求項１乃至３のいずれかに記載のセルモジュール集合体。
【請求項５】
前記ステージ部を有する第一のクランプ要素と該ステージ部上に支持される前記第二のクランプ要素のどちらもが、セルモジュールを整列させる方向が平行な少なくとも２つの整列部を有しており、第一のクランプ要素の整列部と第二のクランプ要素の整列部とが交互に配置され、前記整列部が対をなして２個以上のセルモジュールを挟み込む構造を２列以上形成し、対をなす整列部と、これに隣接して別の対をなす整列部の間に、前記付勢部材が装着され、前記セルモジュールを挟み込む構造の各列に前記セルモジュールが挟み込まれて２列以上に整列されている請求項４に記載のセルモジュール集合体。
【請求項６】
前記第一及び第二のクランプ要素のうち少なくとも一方の整列部の少なくともセルモジュールを挟み込む部位が、導電性材料で形成されており、且つ、整列させた各セルモジュールの内面側又は外面側に配置された集電材と接触しており、前記クランプが集電部材として機能する請求項１乃至５のいずれかに記載のセルモジュール集合体。
【請求項７】
前記第一及び第二のクランプ要素のうち少なくとも一方の前記位置決め用凹みを含む部位が導電性材料で形成されており、前記セルモジュールは外面側に接する集電材を有しており、該セルモジュールの外面部が前記対をなす整列部の間に位置決め用凹みの位置で挟み込まれて、該位置決め用凹みの内面に前記外面側の集電材が接触している請求項６に記載のセルモジュール集合体。
【請求項８】
前記第一及び第二のクランプ要素のうち少なくとも一方の前記位置決め用凹みを含む部位が導電性材料で形成されており、前記セルモジュールは、該セルモジュールの内周面と接し且つガス流路の溝を設けた柱状の集電材を有しており、該セルモジュールの前記内面側に配置された前記柱状の集電材が、前記対をなす整列部の間に前記位置決め用凹みの位置で挟み込まれている請求項６に記載のセルモジュール集合体。
【請求項９】
前記請求項１乃至８のいずれかに記載のセルモジュール集合体を含む燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、中空形状の電解質膜を有するセルモジュールを２個以上、一体に固定したセルモジュール集合体及び該セルモジュール集合体を含む燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、燃料と酸化剤を電気的に接続された２つの電極に供給し、電気化学的に燃料の酸化を起こさせることで、化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換する。火力発電とは異なり、カルノーサイクルの制約を受けないので、高いエネルギー変換効率を示す。固体高分子電解質型燃料電池は、電解質として固体高分子電解質膜を用いる燃料電池であり、小型化が容易であること、低い温度で作動すること、などの利点があることから、特に携帯用、移動体用電源として注目されている。
固体高分子電解質型燃料電池では、水素を燃料とした場合、アノードでは（１）式の反応が進行する。
Ｈ２  →  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−    …（１）
（１）式で生じる電子は、外部回路を経由し、外部の負荷で仕事をした後、カソードに到達する。そして、（１）式で生じたプロトンは、水と水和した状態で、固体高分子電解質膜内をアノード側からカソード側に、電気浸透により移動する。
【０００３】
また、酸素を酸化剤とした場合、カソードでは（２）式の反応が進行する。
２Ｈ＋  ＋  （１／２）Ｏ２  ＋  ２ｅ−  →  Ｈ２Ｏ    …（２）
カソードで生成した水は、主としてガス拡散層を通り、外部へと排出される。
このように、燃料電池では、水以外の排出物がなく、クリーンな発電装置である。
【０００４】
従来、固体高分子電解質型燃料電池としては主に、平面状の固体高分子電解質膜の一面にアノード及び他面にカソードとなる触媒層を設け、得られた平面状の膜・電極接合体の両側にさらにそれぞれガス拡散層を設け、最後に平面状のセパレータで挟みこむことによって作製される平型の単セルを、複数積層することで得られる燃料電池スタックを有するものが開発されてきた。
固体高分子電解質型燃料電池の出力密度向上のために、固体高分子電解質膜としては非常に膜厚の薄いプロトン伝導性高分子膜が用いられている。この膜厚はすでに１００μｍ以下のものが主流であり、さらなる出力密度向上のためにさらに薄い電解質膜を用いたとしても、単セルの厚みを現在のものより劇的に薄くすることはできない。同様に、触媒層、ガス拡散層及びセパレータ等についてもそれぞれ薄膜化が進んでいるが、それらすべての部材の薄膜化によっても、単位体積当たりの出力密度の向上には限界がある。従って、小型化の要求に対しても、今後充分に応えられなくなることが予想される。
また、前記セパレータには、通常、腐食性に優れたシート状のカーボン材料を用いる。このカーボン材料自体も高価であるが、さらに、平面状の膜・電極接合体の面全体にほぼ均一に燃料ガス及び酸化剤ガスを行き渡らせるために、前記セパレータの面上には、通常、ガス流路となる溝を微細加工するので、その加工によって、セパレータは非常に高価になってしまい、燃料電池の製造原価を押し上げていた。
以上の問題の他にも、平型の単セルには、前記ガス流路から燃料ガス及び酸化剤ガスが漏れ出さないように幾層にもスタックされた単セルの周縁を確実にシールすることが技術的に難しいこと、平面状の膜・電極接合体のたわみや変形に起因して発電効率が低下してしまうことがあることなど、多くの問題がある。
【０００５】
近年、中空状電解質膜の内面側と外面側にそれぞれ電極を設けたセルモジュールを基本的な発電単位とする固体高分子電解質型燃料電池が開発されている。（例えば、特許文献１〜４参照）。
通常このような中空形状のセルモジュールを有する燃料電池では、平型で使用されるセパレータに相当する部材は使用する必要がない。そして、その内面と外面とにそれぞれ異なった種類のガスを供給して発電するので、特別にガス流路を形成する必要もない。従って、その製造においては、コストの低減が見込まれる。さらに、セルモジュールが３次元形状であるので、平型の単セルに比べて体積に対する比表面積が大きくとれ、体積当たりの発電出力密度の向上が見込める。
【０００６】
通常、適当な本数の中空形状のセルモジュールを、セルモジュールの外面に反応ガスが均一且つ円滑に供給できるように、長手方向を平行にして所定の間隔をあけて整列し、一体に固定し、各セルモジュールのアノード及びカソードをそれぞれ集電することによって、セルモジュール集合体を形成し、該セルモジュール集合体を単独で、又は、必要に応じて２個以上のセルモジュール集合体を直列又は並列に接続して燃料電池に組み込む。
【０００７】
【特許文献１】特開平９−２２３５０７号公報
【特許文献２】特開２００２−１５８０１５号公報
【特許文献３】特開２００２−２６０６８５号公報
【特許文献４】特開２００２−２８９２２０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、セルモジュール集合体を形成するために、多数の中空セルモジュールを正確に位置決めし、整列させて固定する作業は非常に手間がかかる。そのため、セルモジュール集合体の生産性はそれほど良くはなく、且つ、整列パターンの変更も容易ではない。
また、中空セルモジュールの集電効率を上げる観点から、セルモジュールと集電部材との間の密着性が優れていることが望まれている。
【０００９】
このような事情に鑑み、本発明の第１の目的は、中空形状の電解質膜であってその内面及び外面に電極を設けたものを基本構成要素とするセルモジュールを、正確に且つ素早く整列させて固定することができる、生産性の高いセルモジュール集合体を提供することにある。
また、本発明の第２の目的は、セルモジュールを固定するための部材が集電部材の役割を果たすことにより、組み立て部品の点数を少なくして、生産性の高いセルモジュール集合体を提供することにある。
また、本発明の第３の目的は、セルモジュールを固定するための部材が集電部材の役割を果たすことにより、セルモジュールと集電部材との間の密着性に優れ、集電効率が高いセルモジュール集合体を提供することにある。
さらに、本発明の第４の目的は、上記いずれかのセルモジュール集合体を用いた燃料電池を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明のセルモジュール集合体は、中空電解質膜の内面及び外面に設けられた一対の電極を有するセルモジュールを２個以上、クランプで一体に固定したセルモジュール集合体であって、前記クランプは、第一のクランプ要素、第二のクランプ要素、及び、付勢部材を備えており、前記第一及び第二の各クランプ要素は少なくとも１つの整列部を有し、第一のクランプ要素の整列部と第二のクランプ要素の整列部とが対をなして２個以上のセルモジュールを挟み込む構造を形成し、且つ、対をなす整列部のうち少なくとも一方には、２個以上のセルモジュールを該セルモジュールの長手方向が平行となるように整列することができる位置決め用凹みが所定間隔で設けられており、前記第一及び第二のクランプ要素は、対をなす整列部の間の間隔を、セルモジュールの挿入及び固定が可能なように拡張及び縮小する相対的な可動性を有し、前記付勢部材は、対をなす整列部の間にセルモジュールを挟み込んで固定する締付け力を第一及び第二のクランプ要素のうち少なくとも一方に付与することができ、前記２個以上のセルモジュールは、前記対をなす整列部の間に、前記位置決め用凹みの位置で挟み込まれて、該セルモジュールの長手方向が平行となるように整列されていること特徴とするものである。
本発明のセルモジュール集合体は、上記のようなクランプによって、複数のセルモジュールの正確な整列及び固定を容易に且つ効率的に行うことができる。
【００１１】
複数のセルモジュールの整列及び固定をより容易に且つ効率的にするため、前記位置決め用凹みは、前記対をなす整列部の両方に設けられていることが好ましい。
【００１２】
本発明のセルモジュール集合体の具体的な形態として、前記第一及び第二の各クランプ要素は、セルモジュールを整列させる方向が平行な少なくとも２つの整列部を有しており、第一のクランプ要素の整列部と第二のクランプ要素の整列部とが交互に配置され、前記整列部が対をなして２個以上のセルモジュールを挟み込む構造を２列以上形成し、その各列に前記セルモジュールが挟み込まれて２列以上に整列されているものが挙げられる。
【００１３】
さらに具体的には、前記第一のクランプ要素は、前記第二のクランプ要素を支持する支持面が設けられたステージ部と、該支持面から突出させた整列部を有し、前記第二のクランプ要素は、第一のクランプ要素に対して、第一のクランプ要素の整列部と第二のクランプ要素の整列部とが対をなして２個以上のセルモジュールを挟み込む構造を形成するように配置され、且つ、対をなす整列部の間の間隔を拡張及び縮小できるようにスライド可能な状態で該ステージ部の支持面上に支持されているものが挙げられる。
このとき、前記ステージ部を有する第一のクランプ要素と該ステージ部上に支持される前記第二のクランプ要素のどちらもが、セルモジュールを整列させる方向が平行な少なくとも２つの整列部を有しており、第一のクランプ要素の整列部と第二のクランプ要素の整列部とが交互に配置され、前記整列部が対をなして２個以上のセルモジュールを挟み込む構造を２列以上形成し、対をなす整列部と、これに隣接して別の対をなす整列部の間に、前記付勢部材が装着され、前記セルモジュールを挟み込む構造の各列に前記セルモジュールが挟み込まれて２列以上に整列されているセルモジュール集合体としてもよい。
【００１４】
前記第一及び第二のクランプ要素のうち少なくとも一方の整列部の少なくともセルモジュールを挟み込む部位が、導電性材料で形成されており、且つ、整列させた各セルモジュールの内面側又は外面側に配置された集電材と接触しており、前記クランプが集電部材として機能する場合には、セルモジュール集合体の構成品数を少なくすることができる。また、導電性材料で形成された挟み込み部位は、内面側集電材又は外面側集電材に面圧をかけた状態でこれらと接触するため、集電効率を高めることができる。
このとき、前記第一及び第二のクランプ要素のうち少なくとも一方の前記位置決め用凹みを含む部位が導電性材料で形成されており、前記セルモジュールは外面側に接する集電材を有しており、該セルモジュールの外面部が前記対をなす整列部の間に位置決め用凹みの位置で挟み込まれて、該位置決め用凹みの内面に前記外面側の集電材が接触していることが好ましい。集電部材であるクランプと外面側集電材間の面圧及びこれらの接触面積が大きくなることによって、集電効率をさらに高めることができる。
【００１５】
また、前記第一及び第二のクランプ要素のうち少なくとも一方の前記位置決め用凹みを含む部位が導電性材料で形成されており、前記セルモジュールは、該セルモジュールの内周面と接し且つガス流路の溝を設けた柱状の集電材を有しており、該セルモジュールの前記内面側に配置された前記柱状の集電材が、前記対をなす整列部の間に前記位置決め用凹みの位置で挟み込まれていることが好ましい。集電部材であるクランプと内面側集電材間の面圧及びこれらの接触面積が大きくなることによって、さらに集電効率を高めることができるからである。
【００１６】
以上のような本発明のセルモジュール集合体は、単独で或いは複数を並列又は直列に接続する等して燃料電池に組み込むことができる。
【発明の効果】
【００１７】
本発明のセルモジュール集合体は、セルモジュール集合体を構成する複数のセルモジュールの整列と固定を効率良く行うことができるため、生産性に優れるものである。
また、セルモジュールを固定するための部材が集電部材の役割を兼ねることにより、組み立て部品の点数を少なくすることができるため、さらに生産性を高めることができる。さらに、セルモジュールを固定するための部材が集電部材の役割を兼ねることにより、セルモジュールと集電部材との間の密着性に優れるため、高い集電効率を有するものである。
このようなセルモジュール集合体を用いた本発明の燃料電池は、生産性に優れ、高い電池特性を示すものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
本発明のセルモジュール集合体は、中空電解質膜の内面及び外面に設けられた一対の電極を有するセルモジュールを２個以上、クランプで一体に固定したセルモジュール集合体であって、前記クランプは、第一のクランプ要素、第二のクランプ要素、及び、付勢部材を備えており、前記第一及び第二の各クランプ要素は少なくとも１つの整列部を有し、第一のクランプ要素の整列部と第二のクランプ要素の整列部とが対をなして２個以上のセルモジュールを挟み込む構造を形成し、且つ、対をなす整列部のうち少なくとも一方には、２個以上のセルモジュールを該セルモジュールの長手方向が平行となるように整列することができる位置決め用凹みが所定間隔で設けられており、前記第一及び第二のクランプ要素は、対をなす整列部の間の間隔を、セルモジュールの挿入及び固定が可能なように拡張及び縮小する相対的な可動性を有し、前記付勢部材は、対をなす整列部の間にセルモジュールを挟み込んで固定する締付け力を第一及び第二のクランプ要素のうち少なくとも一方に付与することができ、前記２個以上のセルモジュールは、前記対をなす整列部の間に、前記位置決め用凹みの位置で挟み込まれて、該セルモジュールの長手方向が平行となるように整列されていること特徴とするものである。
【００１９】
以下、図１〜１７を参照して本発明のセルモジュール集合体及び当該セルモジュール集合体を含む燃料電池の一実施形態について説明する。なお、下記の実施形態においては、燃料として水素ガス、酸化剤として空気（酸素）を用いた固体高分子型燃料電池を中心に説明するが、本発明は下記の実施形態に限定されるものではない。
【００２０】
（セルモジュール）
図１は、本実施形態の燃料電池に用いられるチューブ状セルモジュールの断面図、図２は、図１のチューブ状セルモジュールの斜視図である。セルモジュール６は、チューブ状の固体高分子電解質膜（パーフルオロカーボンスルホン酸樹脂膜）１、固体高分子電解質膜１の内面側に設けられたアノード（本実施形態では燃料極）２及び外面側に設けられたカソード（本実施形態では空気極）３を有し、アノード２の表面に負極側（アノード側）集電材（以下、内面側集電材ということがある）４である柱状集電材、カソード３の表面に正極側（カソード側）集電材（以下、外面側集電材ということがある）５であるスプリングワイヤが配置されている。このような構造を有するセルモジュールの中空内面（実質的には、負極側集電材４に設けた溝４ｃによって形成された内面側ガス流路に露出した部分）に水素ガス、外面に空気を接触させることで、アノード及びカソード（空気極）に燃料又は酸化剤が供給され、発電する。
【００２１】
セルモジュールは、中空電解質膜の内面側に反応ガスを十分に供給できるものであるならば、中空部（チューブ）の一端を封鎖し、もう一端を開口した状態としてもよい。特に、本実施形態においては非反応性成分をほとんど含まない水素ガスを燃料ガスとしてセルモジュールの中空内に供給していること、また、水素分子の拡散性が高いことから、燃料ガスを消費しきることが可能であるため、一端を封鎖した中空部内であっても反応ガスを十分に供給することができる。このとき、セルモジュールの開口端には、正極側又は負極側のいずれの集電材取り出し部が配置されていてよく、セルモジュール集合体（セルカートリッジ）の形態、セルモジュール集合体間の接続、外装容器の形態等を考慮して決めればよい。セルモジュールの一端を封鎖する方法としては、樹脂等を中空の一端に注入する方法が例示できるが、特に限定されるものではない。
【００２２】
本実施形態においては、図１１〜図１３に示すように一端のみ開口し且つ当該開口端側に内面側集電材（負極側集電材）４の取り出し部（内面側集電材の外面を露出させたもの）４ａが配置された第一のセルモジュール６Ａのみ備えたセルカートリッジ１３Ａと、図１４〜図１６に示すように一端のみ開口し且つ当該開口端側に外面側集電材（正極側集電材）５の取り出し部５ａが配置された第二のセルモジュール６Ｂのみ備えたセルカートリッジ１３Ｂを組み合わせて用いる。
【００２３】
チューブ状の固体高分子電解質膜１の内径及び外径、長さ等は特に限定されるものではないが、チューブ状電解質膜の外径は０．０１〜１０ｍｍであることが好ましく、０．１〜１ｍｍであることがさらに好ましく、０．１〜０．５ｍｍであることが特に好ましい。チューブ状電解質膜の外径が０．０１ｍｍ未満のものは現時点では、技術的な問題で製造することが難しく、一方、その外径が１０ｍｍを超えるものでは、占有体積に対する表面積があまり大きくならないため、得られるセルモジュールの単位体積当たりの出力が充分に得られないおそれがある。
パーフルオロカーボンスルホン酸樹脂膜は、プロトン伝導性の向上の点からは薄いほうが好ましいが、あまりに薄すぎるとガスを隔離する機能が低下し、非プロトン水素の透過量が増大してしまう。しかしながら、従来の平型の燃料電池用単セルを積層した燃料電池と比べると、中空形状を有するセルモジュールを多数集めることにより作製された燃料電池では電極面積が大きくとれるので、やや厚みのある膜を用いた場合でも、充分な出力が得られる。かかる観点から、パーフルオロカーボンスルホン酸樹脂膜の厚みは、１０〜１００μｍであり、より好ましくは５０〜６０μｍであり、さらに好ましくは５０〜５５μｍである。
また、上記の外径と膜厚との好ましい範囲から、内径の好ましい範囲は０．０１〜１０ｍｍであり、より好ましくは０．１〜１ｍｍであり、さらに好ましくは０．１〜０．５ｍｍである。
【００２４】
図１において、セルモジュール６はチューブ状の電解質膜を有するものであるが、本発明における中空電解質膜はチューブ状に限られず、中空部を有し、当該中空部に燃料や酸化剤を流入させることで、中空内部に設けられた電極に電気化学反応に必要な反応成分を供給することができるものであればよい。
【００２５】
本発明の燃料電池は、中空形状を有するセルモジュールを有するため、平型のセルを有する燃料電池と比べて単位体積当たりの電極面積を大きくとることができることから、固体高分子電解質膜として、パーフルオロカーボンスルホン酸樹脂膜ほど高いプロトン伝導性を有していない電解質膜を用いても、単位体積当たりの出力密度の高い燃料電池を得ることができる。固体高分子電解質膜としては、パーフルオロカーボンスルホン酸樹脂の他、固体高分子型燃料電池の電解質膜に用いられているような材料を使用することができ、例えば、パーフルオロカーボンスルホン酸樹脂以外のフッ素系イオン交換樹脂、スルホン酸基を有するポリスチレン系陽イオン交換膜などのポリオレフィンのような炭化水素を骨格として少なくともスルホン酸基、ホスホン酸基、及び、リン酸基等のプロトン交換基のうちから一種を有するもの、特表平１１−５０３２６２号公報などに開示されている、ポリベンズイミダゾール、ポリピリミジン、ポリベンゾオキサゾールなどの塩基性高分子に強酸をドープした塩基性高分子と強酸との複合体からなる固体ポリマー電解質等の高分子電解質が挙げられる。このような電解質を用いた固体高分子電解質膜は、フィブリル状、繊布状、不繊布状、多孔質シートのパーフルオロカーボン重合体で補強することや、膜表面に無機酸化物あるいは金属をコーティングすることにより補強することもできる。また、パーフルオロカーボンスルホン酸樹脂膜としては、例えば米国デュポン社製ナフィオン（商品名）や旭硝子社製フレミオン（商品名）等の市販品もある。
【００２６】
また、本実施形態では電解質膜として、プロトン伝導膜の一種であり、固体高分子電解質膜の一つであるパーフルオロカーボンスルホン酸樹脂膜を用いて説明しているが、本発明の燃料電池において用いられる電解質膜は特に限定されるものではなく、プロトン伝導性のものであっても、水酸化物イオンや酸化物イオン（Ｏ2-）等その他のイオン伝導性のものであってもよい。プロトン伝導性の電解質膜としては、上記したような固体高分子電解質膜に限られず、リン酸水溶液を多孔質の電解質板に含浸させたものや、多孔質性ガラスからなるプロトン伝導体、ハイドロゲル化したリン酸塩ガラス、ナノ細孔を有する多孔質硝子の表面及び細孔内にプロトン伝導性官能基を導入した有機−無機ハイブリットプロトン伝導膜、無機金属繊維強化電解質ポリマー等を用いることができる。また、燃料電池の構成によっては、例えば、本発明を固体酸化物燃料電池に適用した場合や、水酸化物イオンを電荷担体とする固体高分子型燃料電池に適用した場合などでは、酸素イオンや水酸化物イオンなどの他の電荷担体となるイオンを伝導する固体電解質膜でもよい。
【００２７】
電解質膜（パーフルオロカーボンスルホン酸樹脂膜）の内面及び外面に設けられる各電極は、固体高分子型燃料電池に用いられているような電極材料を用いて形成することができる。通常は、電解質膜側から順に触媒層とガス拡散層とを積層して構成された電極が用いられる。
触媒層は触媒粒を含み、触媒粒の利用効率を高めるためのプロトン伝導性物質を含んでいてもよく、プロトン伝導性物質としては上記電解質膜の材料として用いられるものを用いることができる。触媒粒としては、触媒成分を炭素質粒子、炭素質繊維のような炭素材料等の導電性材料に担持させた触媒粒が好適に用いられる。本発明の燃料電池は、中空形状を有するセルモジュールを有するため、平型のセルを有する燃料電池と比べて単位体積当たりの電極面積を大きくとることができることから、白金ほど触媒作用が大きくない触媒成分を用いても、単位体積当たりの出力密度が高い燃料電池を得ることができる。触媒成分としては、アノードにおける水素の酸化反応、カソードにおける酸素の還元反応に対して触媒作用を有するものであれば特に限定されず、例えば、白金（Ｐｔ）、ルテニウム（Ｒｕ）、イリジウム（Ｉｒ）、ロジウム（Ｒｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、オスニウム（Ｏｓ）、タングステン（Ｗ）、鉛（Ｐｂ）、鉄（Ｆｅ）、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、マンガン（Ｍｎ）、バナジウム（Ｖ）、モリブデン（Ｍｏ）、ガリウム（Ｇａ）、アルミニウム（Ａｌ）等の金属、又はそれらの合金から選択することができる。好ましくは、Ｐｔ、及びＰｔと例えばＲｕなど他の金属とからなる合金である。
【００２８】
ガス拡散層としては、炭素質粒子及び／又は炭素質繊維等の炭素材料を主成分とする多孔質導電性材料を用いることができる。炭素質粒子及び炭素質繊維の大きさは、ガス拡散層を製造する際の溶液中における分散性や得られるガス拡散層の排水性等を考慮して適宜最適なものを選択すればよい。ガス拡散層は、生成水など水分の排水性を高める点から、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン、パーフルオロカーボンアルコキシアルカン、エチレン−テトラフルオロエチレンポリマー、又はこれらの混合物等を含浸させたり、或いはこれらの物質を用いて撥水層を形成するなどして撥水加工することが好ましい。
尚、中空電解質膜の内面及び外面に設けられる各電極の構成、電極に用いられる材料等は、同じであってもよく、また、異なっていてもよい。
【００２９】
チューブ状の電解質膜の内面及び外面に一対の電極を設ける方法としては、特に限定されるものではない。例えば、まず、チューブ状の電解質膜を準備する。チューブ状の電解質膜を準備する方法は特に限定されず、市販品のチューブ状に形成された電解質膜を用いることもできる。そして、当該チューブ状電解質膜の内面及び外面に、電解質及び触媒粒を含む溶液を塗布・乾燥して触媒層を形成し、当該二つの触媒層上に炭素質粒子及び／又は炭素質繊維を含む溶液を塗布・乾燥してガス拡散層を形成する方法が挙げられる。このとき、電解質膜の内面側に形成したガス拡散層の内面に中空部が存在するように触媒層とガス拡散層を形成する。
或いは、まず、炭素質粒子及び／又は炭素質繊維等の炭素材料を含み、チューブ状に形成されたもの（チューブ状炭素質）を第１の電極（アノード）のガス拡散層として用い、当該ガス拡散層の外面に電解質及び触媒粒を含む溶液を塗布・乾燥して触媒層を形成して第１の電極を作製し、次に、当該触媒層の外面に電解質を含む溶液を塗布・乾燥して電解質膜層、さらに当該電解質膜層の外面に第２の電極（カソード）の触媒層を形成し、当該触媒層の外面に炭素材料を含む溶液を塗布・乾燥して第２の電極のガス拡散層を形成する方法も挙げられる。チューブ状炭素質としては、例えば、炭素質粒子等の炭素材料とエポキシ及び／又はフェノール系樹脂を溶媒に分散させてチューブ状に成形し、熱硬化後、焼成することにより得られる。
【００３０】
尚、電解質膜、触媒層、ガス拡散層を形成する際に使用する溶媒は、分散及び／又は溶解する材料に応じて適宜選択すればよく、また、各層を形成する際の塗布方法についても、スプレー法、刷毛塗り法等種々の方法にから適宜選択することができる。
【００３１】
本発明の燃料電池に用いられる中空形状を有するセルモジュールは、上記にて例示した構成に限られず、セルモジュールの機能を高めることを目的として触媒層及びガス拡散層以外の層を設けても良い。また、本実施形態においては、中空電解質膜の内側にアノード、外側にカソードを設けているが、内側にカソード、外側にアノードを設けても良い。
【００３２】
内面側集電材（本実施形態においては、負極側集電材）４は、セルモジュールの内周面と接する外径を有する柱状集電材であり、その外周面には、セルモジュールの軸方向（長手方向）に延びる溝４ｃが形成されている。この溝と内部電極２との隙間が水素ガスを供給するための内面側ガス流路となる。溝４ｃとしては、セルモジュールの軸方向（長手方向）に延びる溝が少なくとも一本必要であり、必要に応じて、セルモジュールの外周面に様々なパターン又は方向性を有する溝が形成される。
外面側集電材（本実施形態においては、正極側集電材）５は、例えば金属製のワイヤをスプリング状に巻くことで製造できる。
上記内面側又は外面側集電材として使用される金属としては、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｍ、Ｉｎ等の中から選ばれる少なくとも１種以上の金属、又はステンレス鋼などのそれらの合金が好ましい。また、その表面がＡｕ、Ｐｔ、導電性樹脂等によりコーティングされていても良い。特に耐蝕性に優れることから、中でもステンレスやチタンが好ましい。ワイヤの太さやスプリングの巻き数は特に制限されるものではない。
【００３３】
本実施形態では、柱状の集電材４及びスプリングワイヤ状の集電材５を使用しているが、集電材４，５は、電気伝導性材料からなるものであればその形状は任意である。集電材は、柱状、スプリングワイヤ状の他、線状でも、筒形状でもよく、例えば、直線状の金属ワイヤや金属箔、金属シート又はカーボンシート等のシート材料からなるもの等も適用できる。
これら集電材は、必要に応じて、カーボン系接着剤やＡｇペーストなどの導電性接着材により電極上に固定される。
【００３４】
（セルモジュール集合体）
本発明において、上記のようなセルモジュールは、クランプによって挟み込まれ、２個以上が一体に固定されてセルモジュール集合体を形成する。以下、セルモジュール集合体について、図３〜図１７を用いて説明する。尚、図７〜図１７において、クランプ２４の具体的な構造は省略している。
【００３５】
セルモジュール集合体として、例えば、図７のようなセルカートリッジ１３が挙げられる。図７は、セルモジュール６をクランプ２４（２４Ａ，２４Ｂ）で固定したセルカートリッジ１３の概略を示す斜視図である。図８は、図７に示すセルカートリッジ１３を一対の広幅な前面又は背面側から見た図、図９は、セルカートリッジ１３を一対の薄幅な側面側から見た図であり、図１０は、図８におけるＡＡ断面を上面側から見た図である。
【００３６】
本実施形態においては、セルカートリッジ１３として、図１１〜図１３に示すように、一端のみ開口するセルモジュールの開口端側において内面側集電材（負極側集電材）４の取り出し部４ａ（内面側集電材の外面を露出させたもの）が配置された第一のセルモジュール６Ａのみ備えたセルカートリッジ１３Ａと、図１４〜図１６に示すように一端のみ開口するセルモジュールの開口端において外面側集電材（正極側集電材）５の取り出し部５ａが配置された第二のセルモジュール６Ｂのみ備えたセルカートリッジ１３Ｂと、を組み合わせて用いる。セルモジュール６Ａ及び６Ｂは、開口する一端（開口端）が負極側集電材取り出し部が配置された側であるか、又は正極側集電材取り出し部が配置された側であるか、という点が異なるだけであって、その他の構成についてはほぼ同じである。従って、ここではセルモジュールとしてセルモジュール６Ａを用いた第一のセルカートリッジ１３Ａを中心に説明する。
【００３７】
セルカートリッジ１３Ａは、平板９及び１０により構成された一対の広幅な前面と背面、並びに、クランプ２４Ａ及びクランプ２４Ｂにより構成された一対の薄幅な上面と下面を有し、扁平な直方体形状を成している。複数のチューブ状セルモジュール６Ａは、クランプ２４Ａ及びクランプ２４Ｂ、さらに平板９、１０によって固定されている。クランプ２４Ａ及びクランプ２４Ｂはそれぞれ導電性材料からなり、集電材としての機能を有している。負極側集電材（内面側集電材）４はクランプ２４Ａに、一方、正極側集電材（外面側集電材）５はクランプ２４Ｂに接続し、集電されている。セルカートリッジ１３の一対の薄幅な側面には、それぞれ、負極側の集電部材であるクランプ２４Ａの負極出力部１１、正極側の集電部材であるクランプ２４Ｂの正極出力部１２が配置されている。セルカートリッジ１３Ａは、この一対の薄幅な側面に設けられた負極出力部１１下端及び正極出力部１２上端間が開口しており、セルカートリッジの内部空間に外気が自由に流入できる開放構造を有している。
【００３８】
本実施形態においては、セルカートリッジ１３Ａの一対の広幅な前面と背面を２枚の平板で構成しているが、セルモジュールを保護し、固定することができれば、平板は一枚でもよい。固定部である平板は、セルモジュールを保護、固定し、隣接するセルカートリッジ同士を絶縁することが可能な材料で形成されている。このような材料としては、ポリカーボネートやエポキシガラス、ナイロン、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）等の絶縁材料を用いることができる。
【００３９】
本発明のセルモジュール集合体は、２個以上のセルモジュールを一体に固定するクランプにその特徴を有するものである。以下、クランプとして、図３〜図５に示すような構造を有するクランプを例に本発明を説明する。尚、図３は本発明に適用されるクランプの概略図であって、当該クランプによって固定されるセルモジュールの一端を該端面側から見た図、図４は図３における第一のクランプ要素の概略図、図５は図３における第二のクランプ要素の概略図である。
【００４０】
図３に示すように、クランプ２４は、第一のクランプ要素２５Ａ、第二のクランプ要素２５Ｂ及び付勢部材２６を備えている。クランプ２４を構成する第一のクランプ要素２５Ａ及び第二のクランプ要素２５Ｂは、図３及び図４或いは図３及び図５に示すように、それぞれ整列部２７ａ又は整列部２７ｂを有しており、これら整列部２７ａと整列部２７ｂが対をなし、当該対をなす整列部２７ａと２７ｂとの間に２個以上のセルモジュール６を同時に挟み込む構造（以下、挟み込み構造ということがある）３０を形成している。
【００４１】
また、整列部２７ａ及び整列部２７ｂには、２個以上のセルモジュール６を該セルモジュールの長手方向が平行となるように整列することができる位置決め用凹み２８ａ、２８ｂが所定間隔で設けられている。
【００４２】
さらに、第一のクランプ要素２５Ａと第二のクランプ要素２５Ｂは、対をなす整列部２７ａと２７ｂ間のセルモジュール６を挟み込む間隔を、セルモジュール６を当該整列部２７ａと２７ｂ間に挿入及び固定が可能なように拡張及び縮小する相対的な可動性を有している。すなわち、挟み込み構造３０を形成する整列部２７ａと２７ｂとの間隔は、セルモジュールに余計な負荷をかけることなく、容易にセルモジュールを当該整列部２７ａと２７ｂの間に挿入又は当該整列部２７ａと２７ｂの間から取り出すことができるよう、拡張することができる。そして、整列部２７ａと２７ｂの間にセルモジュールを挿入した後には、セルモジュールが当該整列部２７ａと２７ｂとで挟み込まれて固定されるよう、整列部２７ａと２７ｂとの間隔を縮小することができる。このとき、整列部２７ａと２７ｂとの間のセルモジュールを挟み込んで固定する締め付け力は、付勢部材２６によって、第一のクランプ要素２５Ａ又は第二のクランプ要素２５Ｂの少なくとも一方に付与される。
【００４３】
以上のように、本発明において用いられるクランプ２４は、複数のセルモジュール６を、対をなす整列部２７ａと２７ｂとの間に位置決め用凹み２８の位置で挟み込み、当該複数のセルモジュール６の長手方向（軸方向）が平行となるように、所定の配列方向に向けて且つ所定の間隔をあけて整列することができる。従って、本発明のセルモジュール集合体は、クランプ２４によって、当該セルモジュール集合体を構成する２個以上のセルモジュールの正確な位置決めによる整列と、これら整列した２個以上のセルモジュールの固定とが容易であり、生産性の高いものである。しかも、クランプ２４の構成、具体的には、整列部２７の形状や配置、整列部２７に設けられる位置決め用凹み２８の間隔等によって、セルモジュールの整列パターンを変更することが可能である。
【００４４】
以下、クランプ２４について、図３〜図６、図１１〜図１６を用いて詳しく説明する。
本発明において、クランプ２４の構造は、上述したような機能を有する第一及び第二のクランプ要素２５Ａ，２５Ｂ及び付勢部材２６を備えるものであれば、特に限定されない。また、図３は、セルモジュール６の長手方向一端側をクランプ２４で固定する状態を示しているが、クランプ２４でセルモジュールを固定する位置は特に限定されず、例えば、セルモジュールの長手方向中央部であってもよい。また、複数のセルモジュールを整列させることができれば、１つのセルモジュール集合体に用いるクランプの数も特に限定されず、例えば、セルモジュールの長手方向一端のみ又は中央部のみを１つのクランプで固定してもよいし、或いは、セルモジュールの長手方向両端を２つのクランプ２４で固定してもよいし、或いは、セルモジュールの長手方向両端とその両端の中間部を複数のクランプで固定してもよい。複数のセルモジュールを安定した状態で整列、固定できることから、通常は、２つ以上のクランプを用いることが好ましい。一方、セルモジュールにおいて、クランプで挟み込まれる部分の外面は反応ガスの供給が不十分となることから、広い電極面積を保持するためにクランプの数は少ない方が好ましい。以上の点、さらに、セルモジュールの長さや強度等を考慮して、クランプの数は決定すればよい。
また、複数のセルモジュールの一端を固定するクランプ部が複数のクランプから構成されるものであってもよい。例えば、１つのセルモジュール集合体を構成するセルモジュールをいくつかに分割し、複数のクランプを用いてそれぞれ固定し、これらクランプを適当な部材で連結したような構成とすることができる。
【００４５】
尚、本実施形態におけるセルモジュール集合体（セルカートリッジ）においては、２つの独立したクランプ２４（２４Ａ、２４Ｂ）によって、セルモジュールの長手方向両端を固定している。このとき、クランプ２４Ａ、２４Ｂの構造は、整列部２７に設けられる位置決め用凹みの大きさや形状等が、セルモジュールの挟み込まれる部分の形状になじむように必要に応じて若干異なる以外は、ほぼ同様の構造を有している。本実施形態におけるクランプ２４は、クランプ２４Ａによりセルモジュールの一端を内面側集電材４の外面において（図６（Ｂ）、図１１、図１２参照）、クランプ２４Ｂによりセルモジュールの他端をその外面において（図６（Ａ）、図１１、図１３参照）固定できるよう、それぞれのクランプ２４に設けられる位置決め用凹みの形状や大きさが異なっているだけである。そのため、ここでは、セルモジュールの一端をセルモジュールの外面において固定するクランプ２４Ｂを中心に説明する。
【００４６】
図３に示すクランプ２４は、第一のクランプ要素２５Ａ及び第二のクランプ要素２５Ｂが、各々５つの整列部２７ａ又は２７ｂを有しており、整列部２７ａと整列部２７ｂとが平行に且つ交互に配置され、整列部２７ａと２７ｂが対をなして２個以上のセルモジュールを同時に挟み込む構造３０を５列形成している。この挟み込み構造３０内に形成される貫通孔３１にセルモジュールを挟み込み、５列に整列することができる。このとき、整列されたセルモジュールの各列が平行になるように、整列部２７ａ及び整列部２７ｂは設けられている。
【００４７】
第一のクランプ要素２５Ａ及び第二のクランプ要素２５Ｂは、それぞれ少なくとも１つの整列部２７ａ、２７ｂを有していればよいが、多数のセルモジュールを効率良く一体に固定し、集合させることができることから、それぞれ複数の整列部２７を有していることが好ましい。整列部２７の具体的な構成（形状、数）は、特に限定されるものではないので、セルモジュール集合体の構成に合わせて適宜設計すればよい。
【００４８】
整列部２７に設けられる位置決め用凹み２８は、セルモジュールの位置を決め、整列することができれば、対をなす整列部２７ａ及び２７ｂのうち一方のみに設けられていてもよいが、通常は、セルモジュール６を整列させやすい点、並びに、後述するようなセルモジュールの強固な固定や集電効率の観点から、図３のように整列部２７ａ及び２７ｂの両方に位置決め用凹み２８ａ、２８ｂを設けることが好ましい。
【００４９】
位置決め用凹み２８の形状は、セルモジュールの位置を決めて整列することができれば特に限定されないが、セルモジュール６の当該位置決め用凹み２８において挟み込まれる部分の形状になじむ（フィットする）形状を有する場合には、複数のセルモジュールの位置を正確に決め、整列させる作用の他、セルモジュールをしっかりと挟み込み、強固に固定する作用を有する。
また、本実施形態のようにクランプ２４を導電性材料で形成し、セルモジュール６の集電材４又は５と電気的に接続して集電部材とする場合に、位置決め用凹み２８の形状が、セルモジュール６の当該位置決め用凹み２８において挟み込まれる部分の形状になじむ形状であって、当該位置決め用凹み２８においてクランプ２４と集電材４，５とを電気的に接続する場合には、これらクランプ２４は集電材４，５に対して面圧をかけた状態で接触するため、集電効率が高くなるという効果もある。
【００５０】
以上のような理由により、図３に示すクランプ２４（クランプ２４Ｂ）は、セルモジュールの外面（外面側集電材５の取り出し部５ａを含む）においてセルモジュールを固定するものであるから、クランプ２４Ｂに設けられる位置決め用凹み２８ａ、２８ｂは、図６（Ａ）のようにセルモジュールの外面になじむ形状を有することが好ましい。図６（Ａ）においては、位置決め用凹み２８ａ、２８ｂにより形成される貫通孔の内径がセルモジュール６の外径とほぼ等しい大きさを有している。一方、図１１においてクランプ２４Ｂと対をなすクランプ２４Ａは、図１や図２に示した柱状の内面側集電材４の外面（内面側集電材４の取り出し部４ａ）においてセルモジュールを固定するものであることから、クランプ２４Ａに設けられる位置決め用凹み２８ａ、２８ｂは、図６（Ｂ）のように当該内面側集電材４の外面になじむ形状を有することが好ましい。図６（Ｂ）においては、位置決め用凹み２８ａ、２８ｂにより形成される貫通孔の内径が内面側集電材４の外径とほぼ等しい大きさを有している。
【００５１】
位置決め用凹みの形状を、該凹みに挟み込まれる部分の形状になじむ（フィットする）形状にするためには、例えば、接着材（導電性）を位置決め用凹みの表面に塗布し、当該凹みとセルモジュール表面との隙間を埋めたり、或いは、位置決め用凹みの表面に凹凸加工（マット加工）を施してその表面積を大きくすることにより当該凹みとセルモジュール表面との接触面積を大きくしたり、或いは、位置決め用凹みの表面に板ばね等の付勢力を有する（好ましくは、付勢力及び導電性を有する）部材を配置し、当該板バネ等の部材と当該凹み及び当該板ばね等の部材とセルモジュールが密着するようにすることができる。
【００５２】
セルモジュール集合体を構成する２つ以上のセルモジュール６は、所定間隔、すなわちある規則性を持った間隔で整列され、通常は、一定間隔（等間隔）を持って整列される。複数のセルモジュールが一定の間隔で配置されていないと、これらのセルモジュール間を通流し、セルモジュールの外面側電極３に供給される反応ガスの流れが均一とならないため、各セルモジュールへの反応ガス供給量に差が生じ、燃料電池の発電効率が悪くなってしまうからである。特に、セルモジュール外面側に供給する反応ガスを流す方向に対して直角の方向のセルモジュール間の間隔が、一定でない場合、反応ガスの流れに大きな偏りが生じてしまうため、少なくともセルモジュール外面側に供給する反応ガスを流す方向に対して直角の方向のセルモジュール間の間隔が一定となるように、セルモジュールが整列していることが好ましい。ただし、セルモジュール集合体の設計に応じて、所定の規則に従って周期的に又は非周期的にセルモジュール間の間隔が変化する配列としてもよい。
【００５３】
従って、セルモジュールの外面側に供給する反応ガスを流す方向によるが、位置決め用凹み２８は、セルモジュール間の間隔を一定にすることができるように一定間隔で設けられていることが好ましい。位置決め用凹み２８の間隔の長さは、セルモジュールの外面に充分量の反応ガスを供給することができる程度であればよく、適宜決定すればよい。
同様の観点から、図３のように、整列部２７ａと２７ｂとが平行に且つ交互に配置され、セルモジュールを挟み込む構造３０を２列以上形成している場合には、挟み込み構造３０に挟み込まれて整列しているセルモジュールが所定間隔となるように整列部２７が配置されていることが好ましく、通常は列間が一定間隔（等間隔）となるように配置される。尚、このようにセルモジュールの各列間の間隔を一定にする場合に、セルモジュールの列に平行な方向に反応ガスを流す場合には、各列を構成するセルモジュールは間隔を置かずに配置されていてもよい。
【００５４】
第一のクランプ要素２５Ａと第二のクランプ要素２５Ｂが有する可動性は、対をなす整列部２７ａと２７ｂ間のセルモジュール６を挟み込む間隔を、セルモジュール６を当該整列部２７ａと２７ｂ間に挿入及び固定が可能なように拡張及び縮小することができれば、具体的な構成は特に限定されない。
【００５５】
例えば、図３に示す本実施形態において、第一のクランプ要素２５Ａは、第二のクランプ要素２５Ｂを支持する支持面２９ａが設けられたステージ部２９と、該支持面２９ａから突出し且つステージ部２９に対して動かないように固定された整列部２７ａ（５つ）とを有しており、第二のクランプ要素２５Ｂは、第一のクランプ要素２５Ａに対して、第一のクランプ要素２５Ａの整列部２７ａと第二のクランプ要素２５Ｂの整列部２７ｂ（５つ）とが対をなして挟み込み構造３０（５列）を形成するように配置され、且つ、対をなす整列部２７ａと２７ｂ間の間隔を拡張及び縮小できるようにスライド可能な状態でステージ部２９の支持面２９ａ上に支持されている。
具体的には、第二のクランプ要素２５Ｂを図３中の矢印に沿って紙面奥側にスライドさせることによって、整列部２７ａと２７ｂ間の間隔を拡張することができ、第二のクランプ要素２５Ｂを図３中の矢印に沿って紙面手前側にスライドさせることによって、整列部２７ａと２７ｂ間の間隔を縮小することができるようになっている。さらに、第二のクランプ要素２５Ｂの５つの整列部２７ｂは、端部において一体化されているため、５列の挟み込み構造３０における整列部２７ａと２７ｂ間の間隔は、第二のクランプ要素２５Ｂを図３中に示す矢印方向にスライドさせることによって、同時に拡張又は縮小させることが可能となっている。
【００５６】
尚、図３のようなステージ部２９と整列部２７ａを有する第一のクランプ要素２５Ａにおいて、ステージ部２９は、第一のクランプ要素２５Ａと第二のクランプ要素２５Ｂを組み立てた時にセルモジュール６が該ステージ部２９を貫通できるように、セルモジュール６を挟み込む位置（図３中、貫通孔３１の下側）に貫通構造（図示せず）が形成されている。貫通構造はセルモジュールごとに独立した孔であってもよいし、２個以上のセルモジュールの貫通を許容する溝状の構造であっても良い。
また、図３のクランプ２４は、整列部２７を同じ数で有する第一クランプ要素２５Ａと第二クランプ要素２５Ｂをそれぞれ１つずつ有しているが、整列部２７ａと整列部２７ｂの各合計数が等しくなるように、例えば、１つの第一クランプ要素２５Ａと複数の第二クランプ要素２５Ｂを組み合わせるものであってもよいし、或いは、複数の第一クランプ要素２５Ａと１つの第二クランプ要素２５Ｂを組み合わせるものであってもよい。
また、第一のクランプ要素２５Ａと第二のクランプ要素２５Ｂは、上記したような相対的な可動性を有していれば、例えばヒンジのように、一端同士が接合された一体構造を有していてもよい。このようなヒンジ型の第一のクランプ要素及び第二のクランプ要素は、接合部を中心とする整列部間の角度を変更することによって、上記相対的な可動が可能である。
【００５７】
付勢部材２６は、対をなす整列部２７ａと２７ｂ間にセルモジュール６を挟み込んで固定する締付け力を第一及び第二のクランプ要素２５Ａ、２５Ｂのうち少なくとも一方に付与することができるものである。本実施形態においては、第一のクランプ要素２５Ａは、ステージ部２９に対して動かないように固定された整列部２７ａを有する構造であるから、可動性を有する第二のクランプ要素２５Ｂに締付け力が付与されるようになっている。図３において、付勢部材（板ばね）２６は、対をなす整列部２７ａと２７ｂとで形成された各挟み込み構造３０間に装着されており、第二のクランプ要素２５Ｂを図３中の矢印に沿って紙面奥側にスライドさせ、整列部２７ａと２７ｂ間の間隔を拡張させると、当該付勢部材（板ばね）２６が圧縮される。この板ばね２６の圧縮状態を解放することによって、第二のクランプ要素２５Ｂは図３中の矢印に沿って紙面手前側にスライドし、整列部２７ａと２７ｂ間の間隔が縮小されて、当該整列部間に挿入されたセルモジュールを締め付け、固定することができるようになっている。
【００５８】
付勢部材２６は、挟み込み構造３０に挿入されたセルモジュールを挟み込んで固定することができる締め付け力を、第一及び第二のクランプ要素２５Ａ、２５Ｂのうち少なくとも一方に付与することができるものであれば特に限定されず、図３に示すような板ばねの他、例えば、コイルスプリング、ネジ止め、てこ状クランプレバー等を用いることができる。また、付勢部材２６は一つのみであっても複数であってもよいし、複数の種類を組み合わせて用いてもよく、必要な締め付け力等に応じて適宜選択すればよい。
【００５９】
第一のクランプ要素２５Ａと第二のクランプ要素２５Ｂを形成する材料は、セルモジュールを一体に固定することができる硬さや強度を有していれば、特に限定されず、例えば、プラスチック、金属、炭素材料、ガラス等を用いることができる。特に、クランプ要素２５Ａ及び２５Ｂのうち少なくとも一方の整列部２７の少なくともセルモジュールを挟み込む部位を、導電性を有している材料を用いて形成する場合には、この導電性材料からなる整列部２７の部位をセルモジュールの内面側又は外面側に配置された集電材（４又は５）と接触させることによって、クランプ２４を集電部材として機能させることができる。クランプ２４が集電部材の役割を果たすことによって、セルモジュール集合体を構成する部品の点数を少なくすることができるため、セルモジュール集合体の生産性をさらに高めることができる。また、各集電材４又は５と集電部材との電気的接続を容易に且つ効率的に行うことが可能である。
【００６０】
セルモジュールの内面側集電材４又は外面側集電材５と集電部材として機能するクランプ２４との接触面積を大きくし、集電効率を高めるため、第一のクランプ要素２５Ａ及び第二のクランプ要素２５Ｂの整列部２７のセルモジュールを挟み込む部位が、共に導電性材料で形成されることが好ましい。
【００６１】
さらに、クランプ要素２５Ａ及び２５Ｂのうち少なくとも一方の整列部２７の少なくともセルモジュールを挟み込む部位を、導電性材料を用いて形成する場合には、セルモジュールを整列部２７で挟み込んで固定するための締付け力によって、セルモジュールの内面側集電材４又は外面側集電材５とクランプ要素２５との電気的接続部分に面圧が付与されるため、集電効率を高めることができる。特に、整列部２７に設けられる位置決め用凹みを含む部位が導電性材料で形成されている場合には、当該位置決め用凹み２８の位置で集電材４又は外面に集電材５を配置したセルモジュール６が挟み込まれることによって、集電部材であるクランプ２４と集電材４又は集電材５との接触面積も広くなり、さらに集電効率が高くなる。
このとき、集電材４又は５とクランプ要素２５との接触面積を大きくし、且つ、集電材４又は５とクランプ要素２５との間の面圧をさらに大きくすることができることから、整列部２７に設けられる位置決め用凹み２８は、セルモジュール６の当該位置決め用凹み２８において挟み込まれる部分（位置決め用凹み２８の凹み部分に接触する集電材４又は５を含む）の形状になじむ（フィットする）形状を有することが好ましく、また、整列部２７ａ及び整列部２７ｂの両方に設けられていることが好ましい。
【００６２】
すなわち、クランプ２４が導電性材料からなる本実施形態において、図３に示すクランプ２４（クランプ２４Ｂ）は、図１３のように外面側集電材５が配置されたセルモジュールの外面において、セルモジュールを挟み込んで固定すると同時に集電するものであり、クランプ２４Ｂに設けられる位置決め用凹み２８は、図６（Ａ）のように、外面側集電材５が配置されたセルモジュールの外面になじむ形状を有することが好ましい。一方、図１２のようにクランプ２４Ｂと対をなすクランプ２４Ａは、セルモジュール６の開放端側において、電極２、電解質膜１、電極３、外面側集電材５を剥き、柱状の内面側集電材４を露出させ、当該露出した内面側集電材４の外面においてセルモジュールを固定すると同時に集電するものであり、クランプ２４Ａに設けられる位置決め用凹み２８は、図６（Ｂ）のように当該内面側集電材４の外面になじむ形状を有することが好ましい。このように、内面側集電材４又は外面側集電材５と集電部材であるクランプ２４が密着することによって、接触面積が広くなり、且つ、面圧が付与され、且つ、セルモジュールに付与される面圧が均一となるため、集電効率を向上させることが可能となる。
【００６３】
ここで、図１１〜図１４を用いて、負極側集電部材であるクランプ２４Ａと負極側集電材４の電気的接続、及び、正極側集電部材であるクランプ２４Ｂと正極側集電材５の電気的接続について、さらに説明する。図１１はセルカートリッジ１３Ａの拡大縦断面図、図１２及び図１３は、図１１の領域Ｘ及び領域Ｙの拡大図である。
【００６４】
図１１、１２に示すように、セルモジュール６Ａは、負極側集電材（内面側集電材）４をセルモジュールの外面側に露出させた取り出し部分４ａが配置された開放端（上端）が、クランプ２４Ａの挟み込み構造の貫通孔３１に挿入され、中空内部から延びる負極側集電材４の取り出し部分４ａが、クランプ２４Ａに電気的に接続されている。本実施形態では、負極側集電材４及びアノード２と正極側集電材５及びカソード３との接触によるショートを防止するため、クランプ２４Ａのセルモジュール側に絶縁層７を設けているが、セルカートリッジの設計によっては設けなくてもよい。クランプ２４Ａの貫通孔３１に挿入されたセルモジュール６Ａの開口端は、中空電解質膜の中空内へ水素ガスを供給可能な状態で、クランプ２４Ａに挿入、接続されている。
絶縁層７の材料としては、ポリカーボネート、エポキシガラス、ナイロン、ＰＥＳ等の絶縁材料を用いることができる。
【００６５】
セルモジュール６Ａの閉鎖端（下端）側は、図１１、１３のように、クランプ２４Ｂの挟み込み構造の貫通孔３１に挿入され、セルモジュール外面に配置された正極側集電材５の取り出し部分５ａが、クランプ２４Ｂに電気的に接続されている。図１３に示すクランプ２４Ｂにおいては、負極側と正極側は絶縁状態となっているため、絶縁層を設けていないが、必要に応じて適宜絶縁層を設けてもよい。なお、クランプ２４Ｂの貫通孔３１に挿入されたセルモジュール６Ａの一端（下端）は、負極側集電材４とアノード２との間に形成されている隙間（水素ガスの流路）４ｃが樹脂により予め封鎖されている。
【００６６】
セルカートリッジ１３Ａに接続されている全セルモジュール６Ａは、上記のようにしてその負極側集電材４がクランプ２４Ａ、正極側集電材５がクランプ２４Ｂに接続された並列接続となっている。しかしながら、一つのセルカートリッジ内におけるセルモジュール間の接続形態は、このように全セルモジュールを並列接続した形態に限られず、全セルモジュールを直列接続してもよく、或いは、セルモジュール６Ａと６Ｂとを用いて並列接続と直列接続を併用した形態でもよい。
【００６７】
各セルモジュールの負極側集電材４が接続するクランプ２４Ａは負極出力部１１、各セルモジュールの正極側集電材５が接続するクランプ２４Ｂは正極出力部１２を有しており、これによって各セルモジュールの負極及び正極が統合され、負極出力部１１及び正極出力部１２からセルカートリッジの電力が出力されることとなる。
【００６８】
クランプ要素２５を形成する材料として用いることができる導電性材料としては、平型の燃料電池の集電部材に用いられているものが挙げられ、例えば、金属、炭素材料、導電性セラミックス、導電性樹脂等が挙げられる。これら導電性材料は１種のみであってもよいし、複数を組み合わせて用いてもよい。具体的な金属材料としては、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｍ、Ｉｎ等の中から選ばれる少なくとも１種以上の金属、又はステンレス鋼（ＳＵＳ）などのそれらの合金が挙げられる。得られるクランプ要素２５の強度の点からはＳＵＳやＴｉ、軽量化の点からはＡｌ、Ｔｉ、導電性の点からはＣｕ，Ａｌが好ましい。金属材料は、クランプ要素２５が晒される環境に応じて適宜選択することもできる。例えば、クランプ要素２５が水素と接触する場合には、水素の吸着によって金属材料が脆くなる水素脆化に対して耐性を有しているものを選択することが好ましい。また、耐腐食性が要求される場合にはＴｉやＳＵＳ等を用いることが好ましい。
【００６９】
図１４〜図１６に示すように、第二のセルモジュール６Ｂを用いた第二のセルカートリッジ１３Ｂは、第一のセルカートリッジ１３Ａにおいて、セルモジュール６Ａをセルモジュール６Ｂとし、クランプ２４Ｂが上面、クランプ２４Ａが下面に配置されるようにした以外は同じ構成である。ここで、図１５及び図１６は、図１４における領域Ｘ’及び領域Ｙ’の拡大図である。
【００７０】
以上説明したように、本発明のセルモジュール集合体を用いて構成される燃料電池は、生産性が高く、また、クランプの材料によっては、生産性と共に発電効率に優れるものである。
【００７１】
上記のようなセルカートリッジは、当該セルカートリッジを２個以上収容する収容部と、収容したセルカートリッジの正極出力部及び負極出力部を電気的に接続するカートリッジ接続部と、接続されたセルカートリッジの正極出力部及び負極出力部をそれぞれ統合する正極出力端子及び負極出力端子を有する外装容器に収容して用いることができる。
以下、図１６を用いて外装容器について説明する。図１６は、セルカートリッジ１３（１３Ａ及び１３Ｂ）を収容することができる外装容器２１である。外装容器２１は、２個以上のセルカートリッジ１３がその広幅の前面と背面を、隣接するカートリッジの背面又は前面と向き合わせて整列して収容することが可能な収容部１４を有している。
【００７２】
収容部１４は、カートリッジ接続部１５が備えられた前後一対の壁板１６及び１７と、底部１８、側壁１９により規定されており、上記のようにして整列して収容されるセルカートリッジ１３群を取り囲むような筐体である。収容部１４に収容されるセルカートリッジ１３は個々に収容部への出し入れが可能となっている。収容部１４は２個以上のセルモジュールを収容できれば、図１６に示すような筐体に限らず、フレーム構造を有するものであってもよいし、セルカートリッジ１３を積載できるトレーのようなものでもよい。本実施形態では、壁板１６及び１７はその外周を取り囲む枠以外は、網目状の開放構造を有しており、外装容器内には外気が自由に流入できる。
本実施形態においては、第一のセルカートリッジ１３Ａは図１１に示すように上面付近に負極出力部１１、下面付近に正極出力部１２が位置した状態、第二のセルカートリッジ１３Ｂは図１４に示すように上面付近に正極出力部１２、下面付近に負極出力部１１が位置した状態で、交互に整列して外装容器の収容部に収容され、直列に接続される。このとき、双方のセルカートリッジ１３Ａ，１３Ｂが有するセルモジュールの開口端は、共に上面側を向いて開口した状態となっている。
【００７３】
カートリッジ接続部１５は、収容されるセルカートリッジ１３の一対の側面の上面側及び下面側にそれぞれ設けられた、負極出力部１１及び正極出力部１２の位置に合わせて、壁板１６及び１７の内面側の所定位置に規則的に間隔を空けて配置されており、セルカートリッジ１３を収容部の所定位置に収容すると、負極出力部１１と正極出力部１２がカートリッジ接続部１５と自然に接触し、接続されるようになっている。
このカートリッジ接続部１５において、外装容器２１に収容されるセルカートリッジ１３Ａと１３Ｂは交互に整列した状態で、その負極出力部１１又は正極出力部１２が隣り合うセルカートリッジの異極の出力部と接続され、次々と直列接続される。
図１７に示す外装容器２１内の両端に収容される各セルカートリッジは、一方の出力部が隣接するセルカートリッジと接続されるカートリッジ接続部１５と、他方の出力部が壁板１７の外面側に設けられた正極出力端子２２又は負極出力端子２３と接続される。そして、複数のセルカートリッジ１３Ａとセルカートリッジ１３Ｂを直列接続したこの燃料電池の電力は、外装容器外面に設けられた正極出力端子２２及び上記負極出力端子２３から出力されることとなる。カートリッジ接続部１５、負極出力端子２３及び正極出力端子２２には、上記した導電性材料と同様のものを用いることができる。
【００７４】
ここではセルカートリッジの直列接続について説明したが、外装容器内におけるセルカートリッジの接続方法は直列接続に限られず、例えば、セルカートリッジ１３Ａのみ又は１３Ｂのみを用いて並列接続することもできるし、並列接続したセルカートリッジ１３Ａ群と並列接続したセルカートリッジ１３Ｂ群とを直列接続することもできる。カートリッジ接続部１５の形態は特に限られず、接続するセルカートリッジの出力部の形状、セルカートリッジの接続方法等に応じて適宜設計すればよい。
【００７５】
以上のように、複数のセルモジュールが接続されたセルカートリッジ（セルモジュール集合体）を、外装容器に２個以上収容し、電気的に接続してなる燃料電池は、セルカートリッジに接続されたセルモジュールの中空内（アノード、本実施形態では燃料極）及び外面（カソード、本実施形態では空気極）に水素及び空気（酸素）を供給することにより、電気化学反応を起こし、発電することが可能となる。本実施形態では、セルモジュールの中空内に水素ガス、外面に空気を供給する。
【００７６】
図示されていないが、外装容器の蓋２０には水素ガス入口部２０ａから天板部２０ｂの内部を通り、天板部下面に開口する水素ガス流路が形成されている。水素ガスは、この流路を通り、各セルカートリッジの上面に配置されたクランプ２４Ａ又はクランプ２４Ｂに至り、当該クランプ２４の貫通孔に挿入されたセルモジュールの開口端に流入し、中空内に供給される。水素ガス供給源から、各セルカートリッジのクランプの貫通孔を通り、セルモジュール中空内へと連通する水素ガスの流路は、水素ガスの漏洩を防止するために気密性が保持されており、例えば、蓋２０の天板部２０ｂの下面に設けられた開口部と、各セルカートリッジの上面に設けられたモジュール接続部との接続箇所は、Ｏリング等により気密状態となっている。本実施形態においては、セルモジュールの開口端を上面側に配置し、上面側からセルモジュール内に水素ガスを供給しているが、開口端を下面側に配置し、下面側から水素ガスを供給してもよい。
【００７７】
一方、空気は、外装容器の開放構造（壁板１６、１７の網目構造）を通って外装容器内へと流入し、さらに、各セルカートリッジの開放構造（正極出力部１２、負極出力部１１間の開口部）を通ってセルカートリッジ内へ流入し、セルモジュールの外面に供給されることとなる。本実施形態では、外装容器及びセルカートリッジ共に外気が自由に流入可能な開放構造を有しているため、空気を供給するための空気供給源を特に設けなくても、外気である空気を開放構造から自然と取り込み、セルモジュール外面に設けられた空気極に供給することが可能である。従って、空気供給装置、及びこれを設置するためのスペースが不要となり、低コストで、コンパクトな燃料電池を構築することができる。本発明の燃料電池において、外装容器及びセルカートリッジは上記のように開放構造を有していなくてもよく、例えば、開放構造を持たない外装容器と開放構造を有するセルカートリッジを組み合わせたり、共に開放構造をもたない外装容器及びセルカートリッジを用いることもできる。ただし、これらの場合には、空気供給源を設置して、該空気供給源からセルモジュール外面へと連通する流路を設ける。
【図面の簡単な説明】
【００７８】
【図１】本発明に用いられるチューブ状セルモジュールの断面図ある。
【図２】図１のチューブ状セルモジュールの斜視図である。
【図３】本発明において用いられるクランプの一形態例を示す概略図であって、当該クランプによって固定されるセルモジュールの一端を該端面側から見た図である。
【図４】図３に示すクランプの第一のクランプ要素の概略図である。
【図５】図３に示すクランプの第二のクランプ要素の概略図である。
【図６】クランプの整列部により、セルモジュールが挟み込まれている状態を示す図である。
【図７】本発明のセルモジュール集合体（カートリッジ）の一形態例を示す概略図である。
【図８】図７に示すセルカートリッジの前面（背面）図である。
【図９】図７に示すセルカートリッジの側面図である。
【図１０】図８におけるセルカートリッジのＡＡ断面図である。
【図１１】本発明のセルモジュール集合体（セルカートリッジ）の一形態例を示す拡大断面図である。
【図１２】図１１における領域Ｘの拡大図である。
【図１３】図１１における領域Ｙの拡大図である。
【図１４】本発明のセルモジュール集合体（セルカートリッジ）の他の一形態例を示す拡大断面図である。
【図１５】図１４における領域Ｘ’の拡大図である。
【図１６】図１５における領域Ｙ’の拡大図である。
【図１７】外装容器の一形態例を示す図である。
【符号の説明】
【００７９】
１…中空電解質膜（パーフルオロカーボンスルホン酸膜）
２…アノード
３…カソード
４…負極側集電材（内面側集電材）
５…正極側集電材（外面側集電材）
６，６Ａ，６Ｂ…セルモジュール
７…絶縁層
９，１０…平板
１１…負極出力部
１２…正極出力部
１３，１３Ａ，１３Ｂ…セルカートリッジ
１４…収容部
１５…カートリッジ接続部
１６，１７…壁板
１８…底部
１９…側壁
２０…蓋
２１…外装容器
２２…正極出力端子
２３…負極出力端子
２４，２４Ａ，２４Ｂ…クランプ
２５…クランプ要素（２５Ａ…第一のクランプ要素、２５Ｂ…第二のクランプ要素）
２６…付勢部材
２７，２７ａ，２７ｂ…整列部
２８,２８ａ，２８ｂ…位置決め用凹み
２９…ステージ部（２９ａ…支持面）
３０…挟み込み構造
３１…貫通孔
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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