(57)【要約】  【課題】燃料または酸化剤のガスが流れる複数の並行流路を備えた燃料電池用セパレータの流路形状について、実際にセパレータに流路を構築せずに、簡便に流路の内部ガス流動状況を予測し、ガスの流動および分配の均一性が向上した流路形状を設計可能にする。  【解決手段】流路内を流れる燃料または酸化剤ガスの燃料電池運転中の消費と水の生成により変動する流路内ガスのレイノルズ数の変動範囲を決定し、この変動範囲を境界条件として、質量保存の式、運動量保存の式、およびエネルギー保存の式を連成させて解析することによって、流路内のガス流動状況を示す指標の流路ごとの偏差を求め、この偏差が一定値以下になるように流路形状を設計する。ガス流動状況を示す指標として、分岐後の並行流路を流れるガスの流量、流束、流速、ガス圧力降下量を用いることができる。例えば、流路壁近傍の流速を指標として、流速が低くなる領域を流路形状から削除するように流路設計を行う。【選択図】    図４
2006216441.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料または酸化剤のガスが流れる複数の並行流路を備えた燃料電池用セパレータの流路形状を設計する方法であって、流路内を流れる燃料または酸化剤ガスの燃料電池運転中の消費と水の生成により変動する流路内ガスのレイノルズ数の変動範囲を決定し、この変動範囲を境界条件として、流路形状に対して質量保存の式、運動量保存の式、およびエネルギー保存の式を連成させて解析することによって、流路内のガス流動状況を示す指標の流路ごとの最大値と最小値の偏差を求め、この偏差が一定値以下になるように流路形状を設計することを特徴とする、燃料電池用セパレータの流路設計方法。
【請求項２】
複数の並行流路への分岐部の流路形状の設計において、流路内のガス流動状況を示す指標として分岐後の並行流路を流れるガスの流量を用いる、請求項１に記載の燃料電池用セパレータの流路設計方法。
【請求項３】
前記指標として、分岐後の並行流路の各流路の流束（単位断面積当たりの流量）を平均流束で除した値を用いる、請求項２に記載の燃料電池用セパレータの流路設計方法。
【請求項４】
流路の偏差が±0.2以下となるように流路を設計する、請求項３に記載の燃料電池用セパレータの流路設計方法。
【請求項５】
複数の並行流路の合流・分岐部および／または直線流路部の流路形状の設計において、流路内のガス流動状況を示す指標として流路内のガス圧力降下量を用いる、請求項１に記載の燃料電池用セパレータの流路設計方法。
【請求項６】
流路内のガス流動状況を示す指標として流路内のガス流速を用いる、請求項１に記載の燃料電池用セパレータの流路設計方法。
【請求項７】
複数の並行流路の合流・分岐部および／または直線流路部の流路形状の設計において、流路内のガス流動状況を示す指標として流路壁近傍の流速を用い、流速が低くなる領域を流路形状から削除するように合流・分岐部および／または直線流路部の流路設計を行う、請求項１に記載の燃料電池用セパレータの流路設計方法。
【請求項８】
解析による低流速領域の把握および削除後に、削除により更新された流路形状についての解析による低流速領域の把握および削除を繰り返すことにより、合流・分岐部および／または直線流路部の流路形状を流線に沿った形状とする、請求項７に記載の燃料電池用セパレータの流路設計方法。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法により設計された複数の並行流路を有する燃料電池用セパレータ。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータの流路設計方法で利用される計算式を含む燃料電池用セパレータの流路設計用プログラムを記録した記録媒体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子型燃料電池のような燃料電池用の（ガス）セパレータに関し、より詳しくは、燃料または酸化剤のガスが流れるセパレータ内の流路を最適に設計する手法と、その手法に基づいて設計された燃料電池用セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池とは、水素を供給するアノード極側で発生するＨ２→２Ｈ＋＋２ｅ−と、酸素を供給するカソード極側で発生する (1/2) Ｏ２＋２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２Ｏ という電気化学反応を利用して電力を取り出す装置である。燃料電池の電解質として固体高分子を用いた固体高分子型燃料電池は、低温で作動し、簡単なシステムで高出力密度が実現できるため、注目されている。
【０００３】
燃料電池の基本構造である単セルに関して、図１を参照しながら説明する。単セルは、パーフルオロカーボンスルホン酸膜等の陽イオン伝導性のある高分子電解質膜１の両面を白金等の触媒を担持したカーボン繊維膜２で挟むことにより構成されるＭＥＡ(Membrane Electrode Assembly)を中心とする。このＭＥＡを両側から挟み込むように多孔質体の電極３ (カソード極とアノード極) が配置されている。これらの電極は、電気化学反応により発生した電子を集める役割だけではなく、触媒層まで燃料ガス又は酸化剤ガスを拡散させる役割も持つ。そのため、電極は拡散層とも呼ばれ、カーボンペーパーやカーボンクロスが用いられている。この電極の外側には、隣接するセルとのガスの流通を防ぐために、セパレータ４がそれぞれ両側に配される。
【０００４】
一般に、セパレータは金属又はカーボン材から構成され、セパレータの電極と接する側の表面には、燃料又は酸化剤ガスを流通させるための流路５が溝状に形成されている。このセパレータ４上に形成された流路５には、図２(A)に示すような、独立した多数の直線流路からなり、全ての流路でガスが同じ方向に流れるストレート流路方式と、図２(B)に示すような、一本の流路を蛇行させ、ガス流れが交互に180°反転するのを繰り返す、サーペンタイン流路方式とがある。
【０００５】
ストレート流路方式は、ガス流量が多くなる高電流密度での運転時でも流路内での圧力損失はサーペンタイン流路方式に比べて小さいので、アノード側流路とカソード側流路との圧力差を小さく抑えることが可能であり、単セルの保護、電池効率の面で有利である。しかし、低電流密度での運転では、流路毎の流量が低下するため、電気化学反応に伴って発生する水をガス圧力によって確実に除去することが困難となる。
【０００６】
一方、サーペンタイン流路方式では、ガス流量が少なくなる低電流密度での運転時でも、流路毎の流量が維持できるため、生成水を確実に除去することが可能であり、また、内部流速が速くなるため、内部の拡散が促進され、優れた電池特性が実現できる。しかし、高電流密度の運転時には、流量が増大するため圧力損失が大きくなり、アノード側流路とカソード側流路の圧力差を大きくなって、ＭＥＡの保護の面、ガス供給の面から問題を抱えることとなる。
【０００７】
このように、ストレート方式とサーペンタイン方式のいずれか単一の流路方式では、広い電池運転範囲において優れた電池特性を実現するのは困難である。そのため、上記両方式の長所を取り込むべく、図２(C)に示すような、複数の直線流路が分岐・合流を繰り返す、ストレート方式とサーペンタイン方式をミックスした流路方式（以下、ミックス流路方式とも呼ぶ）が提案された。このミックス流路方式では、セパレータの一端に導入されたガスは、複数の流路に分岐してセパレータの他端に流れ（この点ではストレート方式と同じ）、そこで合流した後、サーペンタイン方式と同様に180°反転し、また複数の流れに分岐して流れるのを繰り返す。１つの流れから分岐して同じ方向にセパレータを横断して流れ、セパレータの他端で合流する複数の流路を、本発明では並行流路と呼ぶ。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上記いずれの流路方式においても、セパレータの流路設計にあたっては、流路の主要部分を占める直線流路における流量のバラツキ、反応に伴う生成水の排除等を考慮する必要がある。これらを考慮した設計に基づいて実際にセパレータに流路を構築し、そこに流体を流して検討する方法が従来から用いられてきた。
【０００９】
この方法には、流路を構築したセパレータを実際に電池として発電可能な構成にして検討する方法と、流路を構築したセパレータにそのまま、電池に対して予測される流動状況（予測されるレイノルズ数域）において流体を流して流動形態を検討する方法とがある。前者の方法は、電池で発生する水の影響を考慮でき、また電池性能を直接捉えられる利点を持つが、試行錯誤を行うためには膨大な費用を要する。後者の方法は、簡便な装置構成で流動形態の概略を把握できるという利点を持つが、内部で生成される水の影響等を全く考慮できない。
【００１０】
また、いずれの手法に対しても、内部の流動形態を捉え、間接的に電池性能を予測する指標として、流量、圧力、流速等が考えられるが、セパレータ上に構成される流路は微細であるため、これらを精度良く計測するには大きな困難をともなる。
【００１１】
本発明は、上記問題点を解消し、セパレータに実際に流路を構築することなく、生成水の影響も含めた流路内部のガス流動状況を簡便に予測し、その予測をセパレータの流路形状の設計、特に各流路へのガス分配状態や流量の不均一化が起こり易い、並行流路が分岐する流路分岐部や合流する流路合流部、あるいはその近傍の並行流路端部、の設計に反映できる手段を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題は、下記の本発明により解決することができる。
(A) 燃料または酸化剤のガスが流れる複数の並行流路を備えた燃料電池用セパレータの流路形状を設計する方法であって、流路内を流れる燃料または酸化剤ガスの燃料電池運転中の消費と水の生成により変動する流路内ガスのレイノルズ数の変動範囲を決定し、この変動範囲を境界条件として、流路形状に対して質量保存の式、運動量保存の式、およびエネルギー保存の式を連成させて解析することによって、流路内のガス流動状況を示す指標の流路ごとの偏差を求め、この偏差が一定値以下になるように流路形状を設計することを特徴とする、燃料電池用セパレータの流路設計方法。
【００１３】
(B) 上記(A)において、複数の並行流路への分岐部の流路形状の設計において、流路内のガス流動状況を示す指標として分岐後の並行流路を流れるガスの流量を用いる。
(C) 上記(B)において、前記指標として、分岐後の並行流路の各流路の流束（単位断面積当たりの流量）を平均流束で除した値を用いる。
【００１４】
(D) 上記(C)において、流路の偏差が±0.2以下となるように設計する。
(E) 上記(A)において、複数の並行流路の合流・分岐部および／または直線流路部の流路形状を設計する際に、流路内のガス流動状況を示す指標として流路内のガス圧力降下量を用いる。
【００１５】
(F) 上記(A)において、流路内のガス流動状況を示す指標として流路内のガス流速を用いる。
(G) 上記(A)において、複数の並行流路の合流・分岐部および／または直線流路部の流路形状を設計する際に、流路内のガス流動状況を示す指標として流路壁近傍の流速を用い、流速が低くなる領域を流路形状から削除するように合流・分岐部および／または直線流路部の流路設計を行う。
【００１６】
(H) 上記(G)において、解析による低流速領域の把握および削除後に、削除により更新された流路形状についての解析による低流速領域の把握および削除を繰り返すことにより、合流・分岐部および／または直線流路部の流路形状を流線に沿った形状とする。
【００１７】
(I) 上記(A)〜(H)のいずれかに記載の方法により設計された複数の並行流路を有する燃料電池用セパレータ。
(J) 上記(A)〜(H)のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの流路設計方法を利用した計算式を含む燃料電池用セパレータの流路設計用プログラムを記録した記録媒体。
【００１８】
本発明において、「並行流路」とは、同じ場所から分岐し、かつ同じ場所で合流する、同方向に流れる流路を意味する。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、特に複数の並行流路（即ち、並行流路群）の分岐・合流を伴う、前述したミックス流路方式の流路を持つ燃料電池用セパレータにおいて、直線流路における流量の不均一及びこれに伴う生成水の滞留に伴う流路閉塞等を抑制できる。その結果、発電量の大きい条件下においても効率的にガスを触媒層へ供給できるとともに、時間経過による電池性能の劣化を抑制することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、添付図面を参照しながら、本発明をより具体的に説明する。以下の説明における数式における各記号の意味は次の通りである。
Ａ：１セルの通電面積（ｍ２）、
Ｅ：内部エネルギー（J/Kg）、
Ｆ：ファラデー定数（C/mol）、
Ｉ：セル電流（Ａ）、
ＫＮ２：供給気体中の窒素モル分率、
ＫＯ２：供給気体中の酸素モル分率、
【００２１】
ＭＨ２：１セル当たりの燃料（水素）供給量（mol/sec）、
Ｍ’Ｈ２：１セル当たりのアノード出口での燃料残留量（mol/sec）、
ＭＮ2：カソード側のガスを空気としが場合に供給される窒素量（mol/sec）、
ＭＯ2：１セル当たりの酸化剤（酸素）供給量（mol/sec）、
Ｍ'Ｏ2：１セル当たりのカソード出口での酸化剤残留量（mol/sec）、
ＭＨ2Ｏ：アノード入口、条件２で供給される水蒸気の流量（mol/sec）、
Ｍ'Ｈ2Ｏ：アノード出口、条件２で排出される水蒸気の流量（mol/sec）、
Ｍ''Ｈ2Ｏ：カソード出口、条件１で排出される水蒸気の流量（mol/sec）、
Ｍ'''Ｈ2Ｏ：カソード出口、条件２で排出される水蒸気の流量（mol/sec）、
【００２２】
ＮＨ2   ：水素の分子量（Ｋg/mol）、
ＮＨ2Ｏ：水の分子量（Ｋg/mol）、
ＮＮ2：窒素の分子量（Ｋg/mol）、
ＮＯ2：酸素の分子量（Ｋg/mol）、
【００２３】
Ｐ：圧力（Ｐａ）、
ＰSAT：温度Ｔにおける飽和蒸気圧（Pa）、
Ｒ：ガス定数（8.314 J/Ｋ・mol）、
Ｔ：温度（Ｋ）、
【００２４】
ReAlin：アノード入口、条件１でのレイノルズ数、
ReA2in：アノード入口、条件２でのレイノルズ数、
ReAlout：アノード出口、条件１でのレイノルズ数、
ReA2out：アノード出口、条件２でのレイノルズ数、
ReC1in：カソード入口、条件１でのレイノルズ数、
ReC2in：カソード入口、条件２でのレイノルズ数、
ReC1out：カソード出口、条件１でのレイノルズ数、
ReC2out：カソード出口、条件２でのレイノルズ数、
ReAin：アノード入口でのレイノルズ数、
ReAout：アノード出口でのレイノルズ数、
ReCin：カソード入口でのレイノルズ数、
ReCout：カソード出口でのレイノルズ数、
【００２５】
VA1in：アノード入口、条件１での体積流量（ｍ３/sec）、
VA2in：アノード入口、条件２での体積流量（ｍ３/sec）、
VA1out：アノード出口、条件１での体積流量（ｍ３/sec）、
VA2out：アノード出口、条件２での体積流量（ｍ３/sec）、
VC1in：カソード入口、条件１での体積流量（ｍ３/sec）、
VC2in：カソード入口、条件２での体積流量（ｍ３/sec）、
VC1out：カソード出口、条件１での体積流量（ｍ３/sec）、
VC2out：カソード出口、条件２での体積流量（ｍ３/sec）、
【００２６】
ａ：流路断面積（複数流路に分岐・合流する場合は全断面積）(ｍ2）、
ｉ：電流密度（Ａ/ｍ２）、
ｄ：代表長さ（ｍ）、
ｇｉ：重力加速度（ｍ/sec2）、
ｋ：熱伝導度（J/m・sec・K）、
ｍＨ２：１セル当たりの燃料（水素）消費量（mol/sec）、
ｍＯ２：１セル当たりの酸化剤（酸素）消費量（mol/sec）、
ｔ：時間 (sec)
【００２７】
ｕA1in：アノード入口、条件１での流路内平均流速（ｍ/sec）、
ｕA2in：アノード入口、条件２での流路内平均流速（ｍ/sec）、
ｕA1out：アノード出口、条件１での流路内平均流速（ｍ/sec）、
ｕA2out：アノード出口、条件２での流路内平均流速（ｍ/sec）、
ｕC1in：カソード入口、条件１での流路内平均流速（ｍ/sec）、
ｕC2in：カソード入口、条件２での流路内平均流速（ｍ/sec）、
ｕC1out：カソード出口、条件１での流路内平均流速（ｍ/sec）、
ｕC2out：カソード出口、条件２での流路内平均流速（ｍ/sec）、
【００２８】
ｕi,ｕj,ｕl ：ｉ,ｊ,ｌ方向の速度（ｍ/sec）、
ｘi,ｘj,ｘl ：ｉ,ｊ,ｌ方向の座標（ｍ）、
δij ：クロネッカーのδ、
ηH2：燃料（水素）消費率（−）、
ηO：酸化剤（酸素）消費率（−）、
【００２９】
ρ：密度（Kg/ｍ3）、
ρH2：温度Ｔ、圧力Ｐにおける水素の密度（Kg/ｍ3）、
ρN2：温度Ｔ、圧力Ｐにおける窒素の密度（Kg/ｍ3）、
ρO2：温度Ｔ、圧力Ｐにおける酸素の密度（Kg/ｍ3）、
ρH2O：温度Ｔ、圧力Ｐにおける水蒸気の密度（Kg/ｍ3）、
ρmA2in：アノード入口、条件２における混合気体の密度（Kg/ｍ3）、
ρmA2out：アノード出口、条件２における混合気体の密度（Kg/ｍ3）、
ρmC2in：カソード入口、条件２における混合気体の密度（Kg/ｍ3）、
ρmC1out：カソード出口、条件１における混合気体の密度（Kg/ｍ3）、
ρmC2out：カソード出口、条件２における混合気体の密度（Kg/ｍ3）、
【００３０】
μ：粘性係数（Pa・sec）、
μH2：温度Ｔにおける水素の粘性係数（Pa・sec）、
μN2：温度Tにおける窒素の粘性係数（Pa・sec）、
μO2：温度Tにおける酸素の粘性係数（Pa・sec）、
μH2O：温度Tにおける水蒸気の粘性係数（Pa・sec）、
【００３１】
μmA2in：アノード入口、条件２における混合気体の粘性係数（Pa・sec）、
μmA2out：アノード出口、条件２における混合気体の粘性係数（Pa・sec）、
μmC2in：カソード入口、条件２における混合気体の粘性係数（Pa・sec）、
μmC1out：カソード出口、条件１における混合気体の粘性係数（Pa・sec）、
μmC2out：カソード出口、条件１における混合気体の粘性係数（Pa・sec）、
τij ：剪断応力（Pa）。
【００３２】
上記(A)に記載した本発明に係る流路設計方法では、燃料電池用セパレータに設けられた複数の並行流路内を流れるガスの流動状況を把握するために、いずれも周知の、
【００３３】
・内部流体に関する質量保存の式：
【数１】
2006216441.tif 000003
【００３４】
・運動量保存の式：
【数２】
2006216441.tif 000004
【００３５】
【数３】
2006216441.tif 000005
【００３６】
・エネルギー保存の式：
【数４】
2006216441.tif 000006
【００３７】
を連成させて解析する。その解析を簡便にするために、以下の手法により解析条件を設定することが好ましい。
燃料電池１セル内での燃料（水素を想定）および酸化剤（酸素）の消費量は、それぞれ
【００３８】
【数５】
2006216441.tif 000007
【００３９】
【数６】
2006216441.tif 000008
【００４０】
となる。
通常、燃料電池においては、燃料、酸化剤ともに、実際に消費される量よりも多く供給される。この時の消費率をηH2、ηO2とすれば、１セル当たりに必要とされる燃料および酸化剤の供給量は、それぞれ
【００４１】
【数７】
2006216441.tif 000009
【００４２】
【数８】
2006216441.tif 000010
【００４３】
となる。
上記の燃料、酸化剤の消費量および供給量に基づいて、各単位セルのカソード側、アノード側の入口、出口について、流路内のガス（アノード側では燃料ガス、カソード側では酸化剤ガス）のレイノルズ数に関する流動状況を下記のように推定することできる。
【００４４】
まず、アノード側の入口においては、燃料として純水素を用いる場合、加湿せずに乾燥状態で供給する状況が、アノード入口においてレイノルズ数が最小である条件（アノード側入口の条件１と称する）となる。一方、セル内の電解質膜の水分布状況を改善するために飽和状態にまで加湿した燃料を供給する状態が、アノード入口においてレイノルズ数が最大である条件（アノード側入口の条件２と称する）となる。
【００４５】
次に、アノード出口においては、燃料が消費されても、入口より供給された水分と逆拡散によりカソードから移動した水分の両者が電気浸透作用よりカソード側へ輸送され、水分がゼロとなった状況が、想定しうるレイノルズ数が最小である条件（アノード側出口の条件１と称する）となる。一方、燃料が消費されて、飽和状態にまで水分を含んでいる状況が、レイノルズ数が最大である条件（アノード側の出口条件２と称する）となる。
【００４６】
カソード側入口では、酸化剤として純酸素を用いた場合が、レイノルズ数が最小である条件（カソード側の入口条件１と称する）となる。一方、空気中に含まれる酸素を酸化剤として利用するためにカソード入口から空気を供給する場合が、カソード側入口においてレイノルズ数が実質的に最大である条件（カソード側の入口条件２と称する）となる。
【００４７】
次に、カソード側出口においては、純酸素を用いた状況下で酸素が消費され、反応による生成水により飽和状態になった状況がレイノルズ数が最小である条件（カソード側の出口条件１と称する）となる。一方、酸化剤として空気を供給し、残留したガスが飽和状態にまで加湿された条件（カソード側の出口条件２と称する）が、レイノルズ数が実質的に最大である条件となる。
【００４８】
以上をまとめると、
アノード入口のレイノルズ数は概ね、
条件１（水素のみ供給）＜ReAin＜条件２（飽和状態まで加湿した水素の供給）
の範囲となり、
アノード出口のレイノルズ数は概ね、
条件１（残留水素のみ排出）＜ReAout＜条件２（生成水で飽和した残留水素の排出）
となる。
【００４９】
一方、カソード入口のレイノルズ数は概ね、
条件１（酸素のみ供給）＜ReCin＜条件２（空気（酸素＋窒素）の供給）
の範囲となり、
カソード出口のレイノルズ数は概ね、
条件１（生成水で飽和した残留酸素）＜ReCout＜条件２（生成水で飽和した残留酸素及び窒素）
の範囲となる。
【００５０】
流路全体においても、レイノルズ数はこれらの範囲に収まると考えられ、このレイノルズ数の変動範囲において流動状況を把握できれば、流路内の状況を容易に把握できる。
さらに、ここに示したレイノルズ数の変動範囲は、次のようにして導出することができる。
【００５１】
(i) アノード入口
(i−1) 条件１（レイノルズ数が最小となる状況）
この条件においてアノード入口に供給されるのは純水素のみであり、流量は式（７）で示される量である。この際、供給ガスの密度は状態方程式より、
【００５２】
【数９】
2006216441.tif 000011
となる。また、粘性係数は温度の関数、
【００５３】
【数１０】
2006216441.tif 000012
であり、例えば、
【００５４】
【数１１】
2006216441.tif 000013
により導出される。流路内での流速は、体積流量、
【００５５】
【数１２】
2006216441.tif 000014
を流路部断面積で割ることにより導出される。
【００５６】
【数１３】
2006216441.tif 000015
これらの値を用いれば、アノード入口における条件１のレイノルズ数は、
【００５７】
【数１４】
2006216441.tif 000016
より得られる。
【００５８】
(i−2) 条件２（レイノルズ数が最大となる状況）
この条件は、供給される燃料が飽和状態にまで加湿された状況を想定している。飽和蒸気圧は温度の関数として表現され、例えば、
【００５９】
【数１５】
2006216441.tif 000017
により導出され、これより、アノード入口において燃料と伴に供給される水蒸気の量は、
【００６０】
【数１６】
2006216441.tif 000018
として得られる。ここで水蒸気の粘性係数は温度の関数であるとし、例えば、
【００６１】
【数１７】
2006216441.tif 000019
で導出される。また、密度は状態方程式、
【００６２】
【数１８】
2006216441.tif 000020
より導出され、供給される気体の粘性係数及び密度は、それぞれ
【００６３】
【数１９】
2006216441.tif 000021
【００６４】
【数２０】
2006216441.tif 000022
から導出できる。この混合気体の体積流量は、
【００６５】
【数２１】
2006216441.tif 000023
で求められ、流路での平均流速は、
【００６６】
【数２２】
2006216441.tif 000024
となり、アノ−ド入口の条件２に対するレイノルズ数は、
【００６７】
【数２３】
2006216441.tif 000025
で与えられる。
【００６８】
(ii）アノード側出口
(ii−1) 条件１（レイノルズ数が最小となる状況）
この条件では、流出する気体は反応により水素が消費された後の残留水素のみで、流量は、
【００６９】
【数２４】
2006216441.tif 000026
で求められ、体積流量は、
【００７０】
【数２５】
2006216441.tif 000027
となる。流速は、
【００７１】
【数２６】
2006216441.tif 000028
となり、粘性係数を式（11）より、密度を式（９）よりそれぞれ導けば、アノード出口の条件１に対するレイノルズ数は、
【００７２】
【数２７】
2006216441.tif 000029
より求められる。
【００７３】
(ii−2) 条件２（レイノルズ数が最大となる状況）
この条件での気体成分は、アノードの入口条件２（飽和状態の水素）と同一であり、流量のみが減少する条件となる。水素の流量が式（24）で導出され、ここで含まれる水蒸気の量は飽和状態を想定しているので、
【００７４】
【数２８】
2006216441.tif 000030
となり、これらの混合気体の体積流量は、
【００７５】
【数２９】
2006216441.tif 000031
となり、これより導出されるアノード出口流速は、
【００７６】
【数３０】
2006216441.tif 000032
となる。ここでの密度及び粘性係数は気体成分が入口条件２と同じであるので、
【００７７】
【数３１】
2006216441.tif 000033
【００７８】
【数３２】
2006216441.tif 000034
である。よって、アノード入口、条件２のレイノルズ数は、
【００７９】
【数３３】
2006216441.tif 000035
で定義される。
【００８０】
(iii）カソード側入口
(iii−1）条件１（レイノルズ数が最小となる条件）
この条件は、酸化剤として純酸素を用いた状況で、流量は式（８）で示される量となる。この際、供給ガスの密度は、状態方程式より、
【００８１】
【数３４】
2006216441.tif 000036
となる。また、粘性係数は温度の関数であり、例えば、
【００８２】
【数３５】
2006216441.tif 000037
で導出される。ここでの体積流量は、
【００８３】
【数３６】
2006216441.tif 000038
であり、これより流速は、
【００８４】
【数３７】
2006216441.tif 000039
で求められる。これらより、カソード入口、条件１のレイノルズ数は、
【００８５】
【数３８】
2006216441.tif 000040
で求めることができる。
【００８６】
(iii−2) 条件２（レイノルズ数が最大となる条件）
この条件は、酸化剤として空気中の酸素を用いる状況である。このため、流路内には酸素以外に窒素等の気体も流入することとなる。窒素以外の気体は微量であるとすると、酸素以外に供給される気体の供給量は、供給空気中の酸素と窒素のモル分率をKO2、KN2とすれば、流入する窒素の量は、
【００８７】
【数３９】
2006216441.tif 000041
で導出され、これより入口における体積流量は、
【００８８】
【数４０】
2006216441.tif 000042
となる。窒素の粘性係数は、温度の関数であり、例えば、
【００８９】
【数４１】
2006216441.tif 000043
から導出される。密度は、状態方程式、
【００９０】
【数４２】
2006216441.tif 000044
から求める。これらを用いて供給気体の粘性係数及び密度は、混合成分のモル分率から決まるとして、それぞれ
【００９１】
【数４３】
2006216441.tif 000045
【００９２】
【数４４】
2006216441.tif 000046
となる。流速は式（38）で示される体積流量より次のように導出する。
【００９３】
【数４５】
2006216441.tif 000047
これらを用いると、カソード入口、条件２の場合のレイノルズ数は、
【００９４】
【数４６】
2006216441.tif 000048
となる。
【００９５】
(iv）カソード側出口
(iv−1) 条件１（レイノルズ数が最小となる条件）
この条件は、入口において酸化剤として純酸素を供給した条件であり、排出されるのは反応による生成水で飽和状態にまで加湿された残留酸素である。この場合の酸素の流量は、反応による消費後の残量であり、
【００９６】
【数４７】
2006216441.tif 000049
で求められる。ここに含まれる水蒸気の量は、
【００９７】
【数４８】
2006216441.tif 000050
で得られ、出口気体の体積流量は、
【００９８】
【数４９】
2006216441.tif 000051
となり、これより導出されるアノード出口流速は、
【００９９】
【数５０】
2006216441.tif 000052
で求められる。また、飽和状態の気体の粘性係数と密度は、
【０１００】
【数５１】
2006216441.tif 000053
【０１０１】
【数５２】
2006216441.tif 000054
で求められ、これに基づけば、カソード出口の条件１でのレイノルズ数は、
【０１０２】
【数５３】
2006216441.tif 000055
となる。
【０１０３】
(iv−2) 条件２（レイノルズ数が最大となる条件）
この条件は、取り込んだ空気中の酸素を酸化剤として用い、反応による生成水により飽和状態にまで加湿された条件であり、カソード側出口から排出されるのは残留した酸素、空気に含まれていた窒素及び水蒸気である。含まれる水蒸気量を、
【０１０４】
【数５４】
2006216441.tif 000056
とすれば、混合気体の体積流量は、
【０１０５】
【数５５】
2006216441.tif 000057
となり、流速は、
【０１０６】
【数５６】
2006216441.tif 000058
で得られる。また、混合された流体の物性はそのモル分率より導出できるとすれば、次式
【０１０７】
【数５７】
2006216441.tif 000059
【０１０８】
【数５８】
2006216441.tif 000060
で得られ、カソード出口の条件２でのレイノルズ数は、
【０１０９】
【数５９】
2006216441.tif 000061
で求められる。
【０１１０】
以上のようにして求めたアノードおよびカソードの入口および出口での最小および最大レイノルズ数から、アノード側またはカソード側に用いるセパレータの流路内のレイノルズ数の変動範囲を決定する。そして、こうして決定した変動範囲を境界条件として、上記式（１）〜（４）に示した質量保存の式、運動量保存の式、およびエネルギー保存の式を連成させた解析により、ベースとして仮定した複数の各流路ごとに、流路内のガス流動状況を示す指標（例えば、流量、流速、圧力降下量など）の値を導出する。そして、流路ごとの偏差を求め、この偏差が一定値以下になるように流路形状を設計する。こうして、複数の並行流路におけるガス流動状況のバラツキが少ない流路形状を、実験を行わずに計算だけで燃料電池用セパレータの流路設計を行うことができる。
【０１１１】
その具体的態様について次に例示する。ただし、これ以外の態様も可能であり、本発明は以下に説明する態様に限られるものではない。
上記(B)に記載した本発明に係る流路設計方法では、図３に示すように、燃料電池用セパレータの流路が複数に分岐する分岐部において、各流路内のガス流量のバランスが維持される流路形状を探索するために、対象となる流路形状（図３）で導出されるレイノルズ数、例えば、
【０１１２】
【数６０】
2006216441.tif 000062
【０１１３】
について、上記(A)に記載したようにしてカソードまたはアノードの出入口のレイノルズ数の変動範囲を求め、その変動範囲を境界条件を設定して、上記式（１）〜（４）を連成させて解析することにより、流路１〜Ｎのそれぞれについての流量Ｑ1〜ＱN（又は流束：流路単位断面積当たりの流量ｑ1〜ｑN）を導出する。そして、流量若しくは流束のバランスが十分に確保されるまで（即ち、各流路の流量または流束の偏差が一定値以下になるまで）、図４に示すフローチャートに従って、流路形状（例えば流路断面形状、分岐部の大きさ、角部分の曲率等）を変化させ、最適な流路形状を決定する。こうして、流量バランスの整った流路形状が設計される。
【０１１４】
上記(C)に記載した本発明に係る流路設計方法では、上記(B)において示した流量のバランスを判断する（図４のフローチャート中の条件１）際の指標として、図５に示すガス流動状況における分岐後の各流路の流束（即ち、単位断面積当たりの流量）
【０１１５】
【数６１】
2006216441.tif 000063
を、分岐した全流路の平均流束、
【０１１６】
【数６２】
2006216441.tif 000064
で除した値、即ち、
【０１１７】
【数６３】
2006216441.tif 000065
を用いる。それにより、簡便に流量バランスを把握でき、セパレータ上の流路設計へ反映させることができる。
【０１１８】
上記(D)に記載した本発明に係る流路設計方法では、式（61）に示した流量の指標ｑ'iを用いて、上記(A)に記載したアノード側とカソード側の入口、出口のレイノルズ数の変動範囲において、各流路の上記指標の最大値と最小値の偏差がそれぞれ±0.2以下となるように、上記(B)に記載した手法 (図３のフローチャート) に従って流路形状の改善を繰り返す。それにより、流路内の流量バランスに優れたセパレータの流路形状を設計することができ、高い電池性能の維持が可能となる。
【０１１９】
上記(E)に記載した本発明に係る流路設計方法では、上記(A)に示したレイノルズ数の変動範囲を境界条件として流路内部流動を把握するための解析を実施し、流路の合流・分岐部又は直線流路部分での圧力降下量の偏差を導出し、これを指標として圧力降下量を極小化できる流路形状を選択することにより、燃料電池全体での圧力損失の小さい流路を設計することが可能となる。
【０１２０】
上記(F)に記載した本発明に係る流路設計方法では、上記(A)で示したレイノルズ数範囲を境界条件として流路内部流動を把握するための解析を実施し、流路の合流・分岐部での流速分布 (最大値と最小値との偏差) を導出する。この流速分布を指標として、流路内の高流速領域、低流速領域の発生を抑制する流路形状とすることにより、ＭＥＡの損傷の発生及び凝縮した生成水の滞留を抑制することが可能となる。
【０１２１】
上記(G)に記載した本発明に係る流路設計方法では、上記(F)に示した流速を指標として流路形状を探索する方法において、特に壁近傍の流速を設計指標とし、図６(a)に示すように、流路中に発生する低流速の領域を流路から削除する。具体的には、図示のように、低流速領域が発生するのは、上流側の並行流路からのガス流が合流し、向きが反転して下流側の並行流路に分岐する部分 (流路合流・分岐部) におけるコーナー部が主である。また、下流側の分岐した直線流路の手前側端部付近、中でも上流側に最も近い流路の端部付近にも、低流速領域が発生する。
【０１２２】
本発明に従って、このような低流速領域を削除するように設計した流路では、図６(b)に示すように、流路中の低流速領域の発生面積が著しく低減する。そのため、このような領域に滞留する生成水の排除が容易となり、高い電池性能の実現が可能となる。
【０１２３】
上記(H)に記載した本発明に係る流路設計方法では、上記(G)に示した、解析により得られた低速領域を流路上から削除して生成水の滞留を招く低流速領域の発生を抑制する方法において、図７に示すフローチャートのように、ベースとなる流路から解析結果 [図８(a)、図中の黒塗り部分が低速領域示す] に基づいて改善された、新たな流路 (更新された流路) に対して再度解析を実施し、低流速領域の発生を把握する [図８(b)]。この新たに把握された流動特性により再度流路の改良（低流速領域の除去）を実施し、更に同様に解析を実施する [図８(c)]。このように低流速発生領域の把握、流路の改善を繰り返すことにより、滞留水の発生原因となる低流速領域の存在を極小化することが可能となり、より高い発電性能の実現が可能となる。
【０１２４】
本発明は、以上の流路設計方法を利用して設計された複数の並行流路を備えた燃料電池用、特に固体高分子型燃料電池用のセパレータも包含する。並行流路は、好ましくはストレート方式とサーペンタイン方式をミックスしたミックス流路方式である。
【０１２５】
本発明はまた、上述した燃料電池用セパレータの流路設計方法において設計に必要な計算式を含む燃料電池用セパレータの流路設計用プログラムを記録した記録媒体をも包含する。
【０１２６】
燃料電池用セパレータの材質は、一般に金属またはカーボン素材である。材質が異なると、流路を形成するための加工方法は違ってくるが、適当な加工方法は、当業者であれば容易に決めることができる。例えば、カーボン素材の場合には、一般に切削により加工が行われる。金属の場合は、切削以外に、プレス成形も利用可能となる。いずれの加工方法も本発明により設計された流路の形成に利用できる。
【０１２７】
複数の並行流路からのガスが合流し、流れの向きが反転し、逆向きの並行流路に分岐してガスが流れていく部分の流路である流路の合流・分岐部においては、例えば、図６(a)、(b)に示したように、流路が合流する上流側部分 (合流部) の流路幅より、流路が分岐する下流側部分 (分岐部) の流路幅を大きくしてもよい。それにより、上流側の断面積の小さい合流部で一度ガスの流れをまとめ、分岐部に至る前に断面積が拡大することになり、合流部で発生した偏流の影響が、分岐部に影響することが避けられる。
【０１２８】
流路の合流・分岐部にガス流の整流作用がある突起を設置することは、従来より知られている。突起は、特に上記のように流路幅を拡大させた流路分岐部のガス流の主流が通過する場所に設置すること好ましい。突起は１個でもよく、１列または複数列の列状に設置してもよい。複数列の場合には千鳥配置とすることが好ましい。
【実施例】
【０１２９】
[実施例１]
固体高分子膜にはパーフルオロカーボンスルホン酸からなる50μm厚さの膜（Dupont社製、Nafion）を用い、拡散層 (電極) には300μmのカーボンペーパーを用いて、固体酸化物型燃料電池の単セルを構築した。実施例に用いた単セルの電極面積は70 mmｘ100 mmであり、図２(c)にａで示した流路の分岐・合流部に、図９(a)〜(h)に示す各種流路を適用したセパレータについて、本発明の流路設計方法を評価した。いずれのセルでも、アノード側とカソード側とでセパレータの流路形状は同一とした。図９(g)および(h)に見られる直径0.8 mmの円は、分岐・合流部の分岐部位の流れが多い部分に設けた整流用の半球状突起を示す。
【０１３０】
評価に用いたセパレータの流路は、事前に本発明の基づく流動解析による検討を実施している。解析の条件は、アノード極側の燃料ガスとして純水素ガス、カソード側の酸化剤ガスとして空気を用い、内部流体の温度を78℃とし、アノード側ではセル入口で飽和状態にまで加湿し、電池内部の圧力は１気圧とした。
【０１３１】
この条件下において想定される直線流路内のレイノルズ数は50〜500程度であり、このレイノルズ数の範囲で層流状態を想定した流動解析を行った（解析に用いたレイノルズ数の条件を表１に示す）。この結果を図10に示す。ここでは直線流路から流路屈曲部で合流、分岐した後の各流路の流量偏差を示している。これによると、各流路の流量偏差は流路１→２→４→５→３→６→７→８の順に抑制される傾向にある。
【０１３２】
【表１】
2006216441.tif 000066
【０１３３】
同様の条件下（燃料ガスには99.999％の水素ガスを使用）で実際に発電を行う評価においては、上と同種の燃料ガス(水素)及び酸化剤ガス(空気)を用い、流量はそれぞれ3.5×10-4 mol/s、10.0×10-4 mol/sの一定値とした。評価中は電池本体の温度を78±2℃に保持すると共に、湿度制御はセル入口で行い、アノード側を飽和状態にまで加湿し、電池内部の圧力は１気圧とした。
【０１３４】
図11に、電流密度を変化させた場合のセル電圧の変化を示す。これによると、本発明により評価し、流路形状を変化させて合流・分岐部での流動偏差を抑制した流路においては、流路分岐部での流量偏差が発生し難いため、燃料及び酸化剤の消費量が増大し、流量偏差の影響が大きく現れる高電流領域においても性能の劣化が見られず、高い電池電圧を保っている。即ち、図10に示した本発明による解析結果と、実際の発電条件で試験した図11に示す結果とがよく対応しており、本発明に従った流路設計方法が有効であることがわかる。
【０１３５】
[実施例２]
実施例１と同じ固体高分子膜および拡散層を用いて電池性能の経時劣化の評価を実施した。評価に用いたセパレータ流路形状を図12(a)〜(c)および図13(a)〜(c)に示す。
【０１３６】
ここで評価に用いた流路形状は、図12(a)〜(c)に示した流路に対して実施例１と同一条件(表１に示したレイノルズ数の条件)で本発明による流動解析による評価を実施した。その解析において壁面近傍が低流速となる領域を削除することにより得られた図13(a)〜(c)の流路形状に対して、再度解析を実施した。図12(a)〜(c)および図13(a)〜(c)の流路形状に対する解析において発生した低流速領域（壁面から0.1 mmの位置での流速が0.25 m/s以下の領域）を、それぞれ図14(a)〜(c)および図15(a)〜(c)に示す。
【０１３７】
本発明に従った分岐・合流部の低流速領域の削除を行わない図12(a)〜(c)に示した流路における解析では、図14(a)〜(c)に示すように、流路の合流・分岐部のコーナー部分と流路山部の端部に大きな低流速領域が発生している。これに対して、本発明による評価方法に基づいて低流速領域を削除するように流路形状を変化させた図13(a)〜(c)に示した流路の解析では、図15(a)〜(c)に示すように、図14(a)〜(c)に見られた低流速領域の発生は大幅に抑制されている。
【０１３８】
図12(a)〜(c)および図13(a)〜(c)に示した流路１〜６のそれぞれについて、実施例１と同様の条件下で実際に発電を行う評価においては、実施例１と同種の燃料及び酸化剤を用い、流量はそれぞれ3.5×10-4 mol/s及び10.0×10-4 mol/sの一定値とした。評価中は電池本体の温度を78±2℃に保持すると共に、湿度制御はセル入口で行い、アノード側を飽和状態にまで加湿し、電池内部の圧力は１気圧とした。
【０１３９】
図16に、電流密度を変化させた場合のセル電圧の変化を示す。この図から、本発明に従って低流速領域を削除した流路４〜６では、反応による水の発生量が大きくなる高電流密度の条件下では、削除しなかった流路１〜３に比べて、電池性能がやや向上していることが判る。
【０１４０】
[実施例３] 
実施例２と同一のセパレータの流路形状を用いて、単セル状態において燃料及び酸化剤の消費率を調整することにより、初期の電池の発電状態を0.5 A/cm2、0.62 Vとし、電流を一定に維持したまま50時間経過後の電圧降下率、
電圧降下率＝1−50時間後のセル電圧／初期電圧
により評価した。この評価の間、電池本体の温度を78±2℃に保持すると共に、湿度制御はセル入口で行い、アノード側を飽和状態にまで加湿し、電池内部の圧力は１気圧とした。また、アノード極側燃料用ガスとしては99.9999％の水素ガスを用い、カソード側酸化剤ガスとしては空気を用いた。
【０１４１】
結果を表２に示す。この表から、図14(a)〜(c)に示したような低流速領域が存在する流路１〜３では、比較的大きな時間経過による電池性能劣化が見られる。これは、時間経過に伴って、発電により生成した水が低流速領域の滞留し、燃料及び酸化剤の触媒層への供給が阻害され易くなったことによると考えられる。一方、本発明に従って図15(a)〜(c)に示したように、低流速領域の発生が少なくなる流路形状のセパレータでは、時間経過による顕著な性能劣化は見られなかった。
【０１４２】
【表２】
2006216441.tif 000067
【図面の簡単な説明】
【０１４３】
【図１】高分子電解質膜型燃料電池の単セルの構成を示す概略説明図である。
【図２】図２(A)〜(C)は、燃料電池 (セパレータ) 内の典型的なガス流路の構造を説明する図である。
【図３】本発明の１態様に従った流路設計を説明するための、並行流路を有する燃料電池用セパレータの流路分岐部付近の流路概略図である。
【図４】本発明の１態様に係る流路設計を実施するためのフローチャートである。
【図５】本発明の別の態様に係る流路設計を説明する、並行流路を有する燃料電池用セパレータの流路分岐部付近の流動状況を示す概略図である。
【図６】図６(a)および(b)は、並行流路の合流・分岐部に発生する低流速領域とその削除を示す概略図である。
【図７】本発明の１態様に従って流路の低流速領域を削減する流路設計を実施するためのフローチャートである。
【図８】図８(a)〜(c)は、本発明の１態様に従って流路の低流速領域の削減を繰り返す流路設計を説明する概略図である。
【図９−１】実施例１で採用したセパレータの流路形状を示す概略図である。
【図９−２】実施例１で採用したセパレータの別の流路形状を示す概略図である。
【図１０】実施例１で評価した各流路形状の流量偏差を示す図である。
【図１１】実施例１で評価した各流路形状について、燃料電池で発電した際の電池電圧と電流密度との関係を示すグラフである。
【図１２】図12(a)〜(c)は実施例２において比較に用いた３種類のセパレータ流路形状を示す概略図である。
【図１３】図13(a)〜(c)は、実施例２において本発明による方法で低流速領域を削減するように設計したセパレータ流路形状を示す概略図である。
【図１４】図14(a)〜(c)は、実施例２において比較に用いたセパレータでの低流速領域の発生状況を示す概略図である。
【図１５】図15(a)〜(c)は、実施例２において本発明による方法で設計したセパレータでの低流速領域の発生状況を示す概略図である。
【図１６】実施例２において、各流路について燃料電池で発電した際の電池電圧と電流密度の関係を示すグラフである。
【符号の説明】
【０１４４】
１．高分子電解質膜、２．触媒担持カーボン繊維膜、３．多孔質電極 (拡散層)、４．セパレータ、５．流路
【図１】
2006216441.tif 000068
【図２】
2006216441.tif 000069
【図３】
2006216441.tif 000070
【図４】
2006216441.tif 000071
【図５】
2006216441.tif 000072
【図６】
2006216441.tif 000073
【図７】
2006216441.tif 000074
【図８】
2006216441.tif 000075
【図９−１】
2006216441.tif 000076
【図９−２】
2006216441.tif 000077
【図１０】
2006216441.tif 000078
【図１１】
2006216441.tif 000079
【図１２】
2006216441.tif 000080
【図１３】
2006216441.tif 000081
【図１４】
2006216441.tif 000082
【図１５】
2006216441.tif 000083
【図１６】
2006216441.tif 000084